(57)【要約】    感圧接着剤組成物は、ヒドロシリル化によって硬化して感圧接着剤を形成することができる。感圧接着剤組成物は、基材上にコーティングされ、硬化されて保護フィルムを形成し得る。保護フィルムは、例えば、不動態化層を保護するためのフレキシブルＯＬＥＤデバイスの製作プロセスに有用である。  【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
感圧接着剤組成物であって、
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、前記アルケニル基が、前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの前記重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｆ）前記組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度のＰｔ族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、および
Ｇ）前記組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた前記組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のケイ素結合水素原子／ケイ素結合アルケニル基のモル比（ＳｉＨ／アルケニル比）を有することを条件とする、有機溶媒を含む、方法。
【請求項２】
Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む最大１５重量部のポリアルキルシロキサン樹脂をさらに含み、式中、各Ｒ１が独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２が、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃが、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３であるような値を有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
Ｄ）０．１〜５．０重量部の接着促進剤をさらに含む、請求項１または請求項２に記載の組成物。
【請求項４】
Ａ）前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、＞０．３％〜０．８％のアルケニル基を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項５】
Ａ）前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、単位式：（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ｄ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ１Ｒ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ１２ＳｉＯ２／２）ｇを含み、式中、下付き文字ｄ≧０、下付き文字ｅ≧０、下付き文字ｆ＞０、下付き文字ｇ≧０、数量（ｄ＋ｅ）が、２の平均値を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項６】
前記組成物が、基部および硬化剤部分を含む多液型組成物であり、前記基部が、出発物質Ａ）、Ｃ）、およびＧ）を含み、前記硬化剤部分が、出発物質Ａ）、Ｆ）、およびＧ）を含み、前記組成物が、前記基部または別個の第３の部分のうちの１つ以上に出発物質Ｅ）をさらに含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項７】
方法であって、
１）請求項１〜５のいずれか一項に記載の感圧接着剤組成物を基材に塗布することと、
２）前記感圧接着剤組成物を硬化させて、感圧接着フィルムを形成することと、を含む、方法。
【請求項８】
請求項６に記載の方法によって調製された前記感圧接着剤を前記デバイス中の不動態化層に塗布することを含む、フレキシブル有機発光ダイオードデバイスを製作するための方法。
【請求項９】
請求項７に記載の方法によって調製された感圧接着フィルム。
【請求項１０】
フレキシブル有機発光ダイオードデバイス中の不動態化層を保護するための請求項９に記載の感圧接着フィルムの使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、米国特許法第１１９条（ｅ）に基づき２０１７年１０月１９日に出願された米国仮特許出願第６２／５７４３４４号の利益を主張する。米国仮特許出願第６２／５７４３４４号は、参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、フレキシブル有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）ディスプレイを製作するためのプロセスに有用な感圧接着剤組成物に関する。感圧接着剤組成物を硬化して、初期接着力が低く、経時的な接着安定性が高く、かつ移行性の低い感圧接着剤を形成する。
【背景技術】
【０００３】
フレキシブルＯＬＥＤディスプレイを製作するための典型的なプロセスでは、ＯＬＥＤは、比較的剛性の基材（例えば、ガラスまたはポリイミドワニスでコーティングされたガラス）上に形成され、基材とは反対側のＯＬＥＤの表面上に不動態化層が形成される。さらなる処理中に、剛性基材が取り外される。弱い層または脆弱な層は、さらなる処理中に損傷（例えば、掻き傷または他の衝撃）から保護する必要がある。
【０００４】
製作プロセス中に層を保護するために、使用後の保護フィルムの剥離中にＯＬＥＤモジュールの表面上の層（例えば、不動態化層）の層間剥離を防ぐために、接着力が低い保護フィルムが望ましい。接着制御が失敗し、接着力が時間とともに増加する場合（つまり、製作プロセス中）、保護フィルムを取り外すときに層が層間剥離したり損傷したりすることがある。したがって、業界では、接着力が低く、接着安定性が高い保護フィルムを提供する必要がある（この場合、層間剥離または損傷を引き起こす程度まで、製作プロセスに必要な時間中に接着力は増加しない）。
【０００５】
また、保護フィルムを取り外した後に追加のフィルムまたは層を積層できるように、層の表面を清潔に保つことも重要である。したがって、業界では、移行性の低い保護フィルムを提供する必要がある（保護フィルムを取り外した後、フレキシブルＯＬＥＤデバイスの層の表面上に保護フィルムからの接着剤がまったくまたは最小限しか残らないように）。
【発明の概要】
【０００６】
感圧接着剤組成物は、以下を含む：
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、アルケニル基が、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、
Ｆ）組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度の白金族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｇ）組成中のすべての出発物質の重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のケイ素結合アルケニル基に対するケイ素結合水素原子のモル比（ＳｉＨ／Ｖｉ比）を有することを条件とする、有機溶媒。
【０００７】
感圧接着剤組成物は、以下の出発物質を含み得る：
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、アルケニル基が、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む０〜１５重量部のポリオルガノシロキサン樹脂（式中、各Ｒ１は独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２は、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃは、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３となるような値を有する）、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｄ）０〜５．０重量部の接着促進剤、
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、
Ｆ）組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度の白金族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、ならびに
Ｇ）組成中のすべての出発物質の重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のＳｉＨ／Ｖｉ比を有することを条件とする、有機溶媒。
【０００８】
感圧接着剤組成物中の出発物質Ａ）は、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであり、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンは、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、アルケニル基は、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する。代替的に、出発物質Ａ）は、＞０．３０％〜０．８０％のアルケニル基、代替的に０．３５％〜０．８０％、代替的に、０．４０％〜０．７８％、および代替的に０．４０５％〜０．７８％のアルケニル基を含有し得る。理論に縛られることを望まないが、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが０．３％未満のアルケニル基を含有する場合、組成物から調製された感圧接着剤は、時間とともに増加し、感圧接着フィルムを取り外すときに不動態化層が損傷することが考えられる。また、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが高すぎる（例えば、＞０．８％）場合、組成物から調製された感圧接着剤は、経時的に接着性を失うことがあると考えられている。出発物質Ａ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まなくてもよい。この文脈で「含まない」とは、出発物質Ａ）が芳香族ヒドロカルビル基（フェニル、トリル、キシリル、もしくはベンジルなど）または消化ガスクロマトグラフィー分光測定（ＧＣＭＳ）分析では検出できない量の芳香族ヒドロカルビル基を含有しないことを意味する。
【０００９】
出発物質Ａ）は、単位式（Ｉ）：（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ｄ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ１Ｒ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ１２ＳｉＯ２／２）ｇのポリジアルキルシロキサンを含み得、式中、下付き文字ｄ≧０、下付き文字ｅ≧０、下付き文字ｆ＞０、下付き文字ｇ≧０、数量（ｄ＋ｅ）は、２の平均値を有する。代替的に、下付き文字ｄ、ｅ、ｆ、およびｇは、２≧ｄ≧０、２≧ｅ≧０、７０≧ｆ≧０、１０，０００≧ｇ≧０のような値を有する。代替的に、下付き文字ｆは、５０≧ｆ≧０のような値を有し得る。代替的に、下付き文字ｇは、９，５００≧ｇ≧０のような値を有し得る。アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンは、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３０％のアルケニル基を含有し、下付き文字ｄとｆとを組み合わせた値は、出発物質Ａ）のアルケニル含有量を提供するのに十分である。
【００１０】
単位式（Ｉ）では、各Ｒ１は独立して、炭素原子１〜１０個のアルキル基であり、各Ｒ２は独立して、炭素原子２〜６個のアルケニル基である。適切なアルキル基には、分岐または非分岐の飽和一価炭化水素基が含まれる。アルキルは、メチル、エチル、プロピル（例えば、イソ−プロピルおよび／またはｎ−プロピル）、ブチル（例えば、イソブチル、ｎ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、および／またはｓｅｃ−ブチル）、ペンチル（例えば、イソペンチル、ネオペンチル、および／またはｔｅｒｔ−ペンチル）、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニル、およびデシル、ならびに６〜１０個の炭素原子の分岐飽和一価炭化水素基によって例示されるが、これらに限定されない。代替的に、各Ｒ１は、メチル、エチル、およびイソプロピルから選択され得る。代替的に、各Ｒ１は、メチルであり得る。適切なアルケニル基には、末端二重結合を有する分岐または非分岐一価炭化水素基が含まれる。アルケニルは、ビニル、アリル、ブテニル（例えば、イソブテニル、ｎ−ブテニル、ｔｅｒｔ−ブテニル、および／またはｓｅｃ−ブテニル）、ならびに６個の炭素原子の分岐および直鎖基を含むヘキセニルによって例示されるが、これらに限定されない。代替的に、各Ｒ２は、ビニル、アリル、またはヘキセニルであり得る。あるいは、各Ｒ２は、ビニルまたはヘキセニルであり得る。
【００１１】
出発物質Ａ）は、
ｉ）ジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン、
ｉｉ）ジメチルビニルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルビニルシロキサン）、
ｉｉｉ）ジメチルビニルシロキシ末端ポリメチルビニルシロキサン、
ｉｖ）トリメチルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルビニルシロキサン）、
ｖ）トリメチルシロキシ末端ポリメチルビニルシロキサン、
ｖｉ）ジメチルビニルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルビニルシロキサン）、
ｖｉｉ）ジメチルヘキセニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン、
ｖｉｉｉ）ジメチルヘキセニルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルヘキセニルシロキサン）、
ｉｘ）ジメチルヘキセニルシロキシ末端ポリメチルヘキセニルシロキサン、
ｘ）トリメチルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルヘキセニルシロキサン）、
ｘｉ）トリメチルシロキシ末端ポリメチルヘキセニルシロキサン、
ｘｉｉ）ジメチルヘキセニル−シロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルヘキセニルシロキサン）、
ｘｉｉｉ）ジメチルビニルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルヘキセニルシロキサン）
ｘｉｖ）ｉ）、ｉｉ）、ｉｉｉ）、ｉｖ）、ｖ）、ｖｉ）、ｖｉｉ）、ｖｉｉｉ）、ｉｘ）、ｘ）、ｘｉ）、ｘｉｉ）、およびｘｉｉｉ）のうちの２つ以上の組み合わせによって例示される。
【００１２】
対応するオルガノハロシランの加水分解および縮合または環状ポリジオルガノシロキサンの平衡化などの、出発物質Ａ）としての使用に適したアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの調製方法は、当技術分野で周知である。
【００１３】
感圧接着剤組成物は、任意に、出発物質Ｂ）ポリアルキルシロキサン樹脂をさらに含んでもよい。ポリアルキルシロキサン樹脂は、本質的にＲ３３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位からなるＭＱ樹脂であり、各Ｒ３は、ヒドロキシル基、１〜１０個の炭素原子のアルキル基、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、適切なアルキル基およびアルケニル基は、それぞれＲ１およびＲ２について上記したとおりである。出発物質Ｂ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まなくてもよい。
【００１４】
代替的に、ポリアルキルシロキサン樹脂は、単位式（ＩＩ）：（Ｒ１２Ｒ３ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃを含み得、式中、Ｒ１およびＲ３は、上記したとおりであり、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃは０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３のような値を有する。
【００１５】
樹脂は、平均で３〜３０モルパーセント、代替的に０．１〜３０モルパーセント、代替的に０．１〜５モルパーセント、代替的に３〜１００モルパーセントのアルケニル基を含有し得る。樹脂中のアルケニル基のモルパーセントは、樹脂中のアルケニル基含有シロキサン単位のモル数と樹脂中のシロキサン単位の総モル数との比に１００を掛けたものである。
【００１６】
樹脂の調製方法は、当技術分野で周知である。例えば、樹脂は、Ｄａｕｄｔらのシリカヒドロゾルキャッピングプロセスにより生成された樹脂コポリマーを、少なくともアルケニル含有末端封鎖試薬で処理することにより調製され得る。Ｄａｕｄｔらの方法は、米国特許第２，６７６，１８２号に開示されている。
【００１７】
Ｄａｕｄｔらの方法は、酸性条件下でシリカヒドロゾルを、トリメチルクロロシランなどの加水分解性トリオルガノシラン、ヘキサメチルジシロキサンなどのシロキサン、またはそれらの混合物と反応させ、Ｍ単位およびＱ単位を有するコポリマーを回収することを伴う。得られたコポリマーは、一般に２〜５重量パーセントのヒドロキシル基を含有する。
【００１８】
典型的には、２％未満のケイ素結合ヒドロキシル基を含有する樹脂は、Ｄａｕｄｔらの生成物を、最終生成物中に３〜３０モルパーセントの不飽和有機基を提供するのに十分な量で、アルケニル基含有末端封鎖剤および脂肪族不飽和を含まない末端封鎖剤と反応させることによって調製され得る。末端封鎖剤の例には、シラザン、シロキサン、およびシランが含まれるが、これらに限定されない。適切な末端封鎖剤は、当技術分野で既知であり、米国特許第４，５８４，３５５号、同第４，５９１，６２２号、および同第４，５８５，８３６号に例示されている。単一の末端封鎖剤またはそのような薬剤の混合物を使用して、樹脂を調製し得る。
【００１９】
感圧接着剤組成物中の出発物質Ｂ）の量は、組成物の反応生成物の所望の形態、出発物質Ａ）のアルケニル基の量およびヒドロシリル化反応性、触媒の種類および量、ならびに出発物質Ｃ）のケイ素結合水素原子の含有量を含む様々な要因に依存する。しかしながら、出発物質Ｂ）の量は、出発物質Ａ）１００重量部当たり０〜１５重量部、代替的に、同じ基準で＞０〜１５重量部の範囲であり得る。
【００２０】
感圧接着剤組成物は、出発物質Ｃ）ポリアルキル水素シロキサンをさらに含む。ポリアルキル水素シロキサンは、ＨＲ１２ＳｉＯ１／２、Ｒ１３ＳｉＯ１／２、ＨＲ１ＳｉＯ２／２、Ｒ１２ＳｉＯ２／２、Ｒ１ＳｉＯ３／２、ＨＳｉＯ３／２、およびＳｉＯ４／２単位を含むシロキサン単位を含み得るが、これらに限定されない。ポリアルキル水素シロキサンは、直鎖であり得る。上記の式において、各Ｒ１は、上記のアルキル基から独立して選択される。出発物質Ｃ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まなくてもよい。出発物質Ｃ）は、式（ＩＩＩ）、式（ＩＶ）、またはそれらの組み合わせのポリアルキル水素シロキサンを含み得る：
式（ＩＩＩ）は、Ｒ１３ＳｉＯ（Ｒ１２ＳｉＯ）ｇ（Ｒ１ＨＳｉＯ）ｈＳｉＲ１３であり、
式（ＩＶ）は、Ｒ１２ＨＳｉＯ（Ｒ１２ＳｉＯ）ｉ（Ｒ１ＨＳｉＯ）ｊＳｉＲ１２Ｈである。
【００２１】
上記の式（ＩＩＩ）および（ＩＶ）において、下付き文字ｇは、０〜２０００の範囲の平均値を有し、下付き文字ｈは、２〜２０００の範囲の平均値を有し、下付き文字ｉは、０〜２０００の範囲の平均値を有し、下付き文字ｊは、０〜２０００の範囲の平均値を有する。各Ｒ１は、独立して、上記のように１〜１０個の炭素原子のアルキル基である。
【００２２】
出発物質Ｃ）のポリアルキル水素シロキサンは、以下によって例示される：
ａ）ジメチル水素シロキシ末端ポリジメチルシロキサン、
ｂ）ジメチル水素シロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチル水素シロキサン）、
ｃ）ジメチル水素シロキシ末端ポリメチル水素シロキサン、
ｄ）トリメチルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチル水素シロキサン）、
ｅ）トリメチルシロキシ末端ポリメチル水素シロキサン、ならびに
ｆ）ａ）、ｂ）、ｃ）、ｄ）、およびｅ）のうちの２つ以上の組み合わせ。
【００２３】
アルキルハロシランの加水分解および縮合などの出発物質Ｃ）としての使用に適した直鎖、分岐、および環状ポリアルキル水素シロキサンの調製方法は、当技術分野で周知である。
【００２４】
組成物中の出発物質Ｃ）の正確な量は、出発物質Ａ）の反応性、出発物質Ｂ）が存在するかどうか、および存在する場合、任意の追加の出発物質（例えば、出発物質Ｄ））の種類および量を含む様々な要因に依存する。しかしながら、感圧接着剤組成物中の出発物質Ｃ）の量は、組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、０．１％〜５％、代替的に０．５％〜２％であり得る。
【００２５】
出発物質Ａ）およびケイ素結合アルケニル基を含有する組成物中の任意の他の出発物質（例えば、アルケニル官能性の場合、出発物質Ｂ）および出発物質Ｃ））のアルケニル含有量ならびに出発物質Ｂ）および感圧接着剤組成物中の任意の他のＳｉＨ含有材料（例えば、ＳｉＨ官能性の場合、出発物質Ｄ）接着促進剤）のＳｉＨ含有量は、ケイ素結合水素原子とケイ素結合アルケニル基とのモル比（ＳｉＨ／Ｖｉ）比が、少なくとも０．５、代替的に最大２、代替的に少なくとも１、代替的に１〜２、代替的に＞１〜２、および代替的に＞１〜１．２の感圧性組成物を提供するのに十分である。
【００２６】
感圧接着剤組成物は、任意に、接着促進剤をさらに含んでもよい。適切な接着促進剤は、アルコキシシランなどの炭化水素オキシシラン、エポキシ官能性シラン、エポキシ官能性シロキサン、アルコキシ官能基およびエポキシ官能基の両方を有するシロキサン、またはそれらの組み合わせを含み得る。接着促進剤は、当技術分野で既知であり、式Ｒ１９ｒＲ２０ｓＳｉ（ＯＲ２１）４−（ｒ＋ｓ）を有するシランを含み得、式中、各Ｒ１９は独立して、少なくとも３個の炭素原子を有する一価炭化水素基であり、Ｒ２０は、アミノ官能基またはエポキシ官能基などの接着促進基を有する少なくとも１つのＳｉＣ結合置換基を含有し、下付き文字ｒは、０〜２の範囲の値を有し、下付き文字ｓは、１または２のいずれかであり、（ｒ＋ｓ）の合計は、３以下である。各Ｒ２１は独立して、飽和炭化水素基である。Ｒ２１の飽和炭化水素基は、例えば、１〜４個の炭素原子、代替的に１〜２個の炭素原子のアルキル基であり得る。Ｒ２１は、メチル、エチル、プロピル、およびブチルによって例示される。代替的に、接着促進剤は、上記のシランの部分縮合物を含み得る。代替的に、接着促進剤は、上記のシランの部分縮合物を含み得る。代替的に、接着促進剤は、アルコキシシランとヒドロキシ官能性ポリオルガノシロキサンとの組み合わせを含み得る。
【００２７】
代替的に、接着促進剤は、不飽和またはエポキシ官能性化合物を含み得る。接着促進剤は、不飽和またはエポキシ官能性アルコキシシランを含み得る。例えば、官能性アルコキシシランは、式Ｒ２２ｔＳｉ（ＯＲ２３）（４−ｔ）を有することができ、式中、下付き文字ｔは、１、２、または３であり、代替的に下付き文字ｔは、１である。各Ｒ２２は独立して、一価有機基であるが、ただし、少なくとも１つのＲ２２がエポキシ官能性有機基であるという条件である。Ｒ２２のエポキシ官能性有機基は、３−グリシドキシプロピル、および（エポキシシクロヘキシル）エチルにより例示される。各Ｒ２３は、１〜４個の炭素原子、代替的に１〜２個の炭素原子の独立した飽和炭化水素基である。Ｒ２３は、メチル、エチル、プロピル、およびブチルによって例示される。
【００２８】
適切なエポキシ官能性アルコキシシランの例としては、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、（エポキシシクロヘキシル）エチルジメトキシシラン、（エポキシシクロヘキシル）エチルジエトキシシラン、およびそれらの組み合わせが含まれる。
【００２９】
代替的に、接着促進剤は、上記のように、ヒドロキシ末端ポリオルガノシロキサンとエポキシ官能性アルコキシシランとの反応生成物などのエポキシ官能性シロキサン、またはヒドロキシ末端ポリオルガノシロキサンとエポキシ官能性アルコキシシランとの物理的ブレンドを含み得る。接着促進剤は、エポキシ官能性アルコキシシランとエポキシ官能性シロキサンとの組み合わせを含み得る。例えば、接着促進剤は、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、およびヒドロキシ末端メチルビニルシロキサンと３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランとの反応生成物の混合物、または３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランとヒドロキシ末端メチルビニルシロキサンとの混合物、または３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランとヒドロキシ末端メチルビニル／ジメチルシロキサンコポリマーの混合物によって例示される。
【００３０】
感圧接着剤組成物に添加される接着促進剤の正確な量は、他の出発物質の選択および感圧接着剤組成物が塗布される基材の選択を含む様々な要因に依存する。しかしながら、存在する場合、接着促進剤の量は、０．１〜５．０重量部であり得る。接着促進剤は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まなくてもよい。
【００３１】
感圧接着剤組成物は、出発物質Ｅ）アセチレンアルコールをさらに含む。アセチレンアルコールは、感圧接着剤組成物の阻害剤または安定剤として添加され得る。適切なアセチレンアルコールは、メチルブチノール、エチニルシクロヘキサノール（ＥＴＣＨ）、ジメチルヘキシノール、および３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、１−ブチン−３−オール、１−プロピン−３−オール、２−メチル−３−ブチン−２−オール、３−メチル−１−ブチン−３−オール、３−メチル−１−ペンチン−３−オール、３−フェニル−１−ブチン−３−オール、４−エチル−１−オクチン−３−オール、３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、および１−エチニル−１−シクロヘキサノール、ならびにそれらの組み合わせによって例示される。代替的に、出発物質Ｅ）は、ＥＴＣＨによって例示される。
【００３２】
組成物に添加されるアセチレンアルコールの量は、感圧接着剤組成物の所望のポットライフ、組成物が一液型組成物であるか多液型組成物であるかどうか、使用される特定のアセチレンアルコール、ならびに出発物質Ｃ）の選択および量を含む様々な要因に依存する。しかしながら、存在する場合、出発物質Ｃ）の量は、０．０１〜０．５重量部の範囲であり得る。
【００３３】
感圧接着剤組成物は、出発物質Ｆ）ヒドロシリル化反応触媒をさらに含む。適切なヒドロシリル化反応触媒は当該分野で既知であり、市販されている。ヒドロシリル化触媒は、白金、ロジウム、ルテニウム、パラジウム、オスミウム、およびイリジウムから選択される白金族金属であり得る。あるいは、ヒドロシリル化触媒は、そのような金属の化合物、例えば、塩化白金酸、塩化白金酸六水和物、二塩化白金、およびマトリックスまたはコア／シェル型構造にマイクロカプセル化された低分子量オルガノポリシロキサンとの該化合物または白金化合物との錯体であり得る。白金と低分子量オルガノポリシロキサンとの錯体には、白金との１，３−ジエテニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン錯体が含まれる。これらの錯体は樹脂マトリックス中にマイクロカプセル化することができる。例示的なヒドロシリル化触媒は、米国特許第３，１５９，６０１号、同第３，２２０，９７２号、同第３，２９６，２９１号、同第３，４１９，５９３号、同第３，５１６，９４６号、同第３，８１４，７３０号、同第３，９８９，６６８号、同第４，７８４，８７９号、同第５，０３６，１１７号、および同第５，１７５，３２５号、ならびにＥＰ  ０  ３４７  ８９５  Ｂに記載されている。マイクロカプセル化ヒドロシリル化触媒およびそれらの調製方法は、米国特許第４，７６６，１７６号および同第５，０１７，６５４号に例示されているように、当技術分野で既知である。
【００３４】
ヒドロシリル化反応触媒は、ヒドロシリル化反応を触媒するのに十分な量、典型的には１０重量ｐｐｍ〜５，０００重量ｐｐｍの白金族金属を提供するのに十分な量で感圧接着剤組成物に添加される。
【００３５】
感圧接着剤組成物は、溶媒をさらに含む。溶媒は、有機溶媒であり得る。有機溶媒は、メタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノール、もしくはｎ−プロパノールなどのアルコール；アセトン、メチルエチルケトン、もしくはメチルイソブチルケトンなどのケトン；ベンゼン、トルエン、もしくはキシレンなどの芳香族炭化水素；ヘプタン、ヘキサン、もしくはオクタンなどの脂肪族炭化水素；プロピレングリコールメチルエーテル、ジプロピレングリコールメチルエーテル、プロピレングリコールｎ−ブチルエーテル、プロピレングリコールｎ−プロピルエーテル、もしくはエチレングリコールｎ−ブチルエーテルなどのグリコールエーテル；ジクロロメタン、１，１，１−トリクロロエタン、もしくはメチレンクロリドなどのハロゲン化炭化水素；クロロホルム；ジメチルスルホキシド；ジメチルホルムアミド、アセトニトリル；テトラヒドロフラン；ペトロール；ミネラルスピリット；ナフサ；ｎ−メチルピロリドン；またはそれらの組み合わせであり得る。
【００３６】
溶媒の量は、選択された溶媒の種類ならびに感圧接着剤組成物のために選択された他の出発物質の量および種類を含む様々な要因に依存する。しかしながら、溶媒の量は、感圧接着剤組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、１０％〜９０％、代替的に２０％〜６０％の範囲であり得る。溶媒は、例えば、混合および送達を補助するために、感圧接着剤組成物の調製中に添加することができる。溶媒の全部または一部に、他の出発物質のうちの１つを添加し得る。例えば、出発物質Ａ）、および存在する場合、出発物質Ｂ）は、組成物中の他の出発物質と組み合わせる前に、芳香族炭化水素などの溶媒に溶解させ得る。溶媒の全部または一部は、感圧接着剤組成物を調製した後に、任意に除去されてもよい。
【００３７】
上記の感圧接着剤組成物用の出発物質を選択する場合、本明細書に記載の特定の出発物質は、複数の機能を有し得るため、出発物質の種類間で重複してもよい。例えば、特定のアルコキシシランは、充填処理剤および接着促進剤として有用であり得る。特定の微粒子は、充填剤および顔料として、さらには難燃剤、例えば、カーボンブラックとしても有用であり得る。組成物に追加の出発物質を添加する場合、追加の出発物質は、互いに異なり、組成物に必要な出発物質とは異なる。
【００３８】
感圧接着剤組成物は、周囲温度または高温での混合などの任意の簡便な手段によって、すべての出発物質を組み合わせることを含む方法によって、調製することができる。出発物質Ｅ）アセチレンアルコールは、出発物質Ｆ）白金族金属触媒の前に、例えば、感圧接着剤組成物が高温で調製される場合、および／または組成物が一液型組成物として調製される場合に添加され得る。
【００３９】
代替的に、感圧組成物は、例えば組成物が使用前に長期間保存される場合、多液型組成物として調製され得る。多液型組成物では、出発物質Ｆ）白金族金属触媒は、ケイ素結合水素原子を有する任意の出発物質、例えば出発物質Ｃ）ポリアルキル水素シロキサンとは別個の部分に保存され、これらの部分は、感圧接着剤組成物の使用直前に組み合わされる。例えば、二液型組成物は、混合などの任意の簡便な手段によって、Ａ）アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、Ｃ）ポリアルキル水素シロキサン、およびＧ）有機溶媒、ならびに任意に上記の１つ以上の他の追加の出発物質を含む出発物質を組み合わせて基部を形成することによって調製され得る。硬化剤は、混合などの任意の簡便な手段によって、Ａ）アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、Ｆ）白金族金属触媒、およびＧ）有機溶媒、ならびに任意に上記の１つ以上の他の追加の出発物質を含む出発物質を組み合わせることによって調製され得る。出発物質は、周囲温度または高温で混合され得る。出発物質Ｅ）アセチレンアルコールは、基部、硬化剤部分、または別個の追加部分のうちの１つ以上に含まれ得る。出発物質Ｄ）接着促進剤は、使用する場合、基部に添加するか、または別個の追加部分として添加され得る。出発物質Ｂ）ポリアルキルシロキサン樹脂は、使用する場合、基部、硬化剤部分、または別個の追加部分に添加され得る。二液型組成物が使用される場合、基部の量と硬化剤部分の量との重量比は、１：１〜１０：１の範囲であり得る。感圧接着剤組成物は、ヒドロシリル化反応により硬化し、感圧接着剤を形成する。
【００４０】
上記の方法は、１つ以上の追加工程をさらに含んでもよい。上記のように調製された感圧接着剤組成物は、基材上に接着剤物品、例えば、感圧接着剤（上記の感圧接着剤組成物を硬化させることによって調製される）を形成するために使用され得る。上記の方法は、感圧接着剤硬化型組成物を基材に塗布することをさらに含んでもよい。
【００４１】
基材に感圧接着剤硬化型組成物を塗布することは、任意の簡便な手段によって実施することができる。例えば、感圧接着剤硬化型組成物は、グラビアコーター、オフセットコーター、オフセットグラビアコーター、ローラーコーター、リバースローラーコーター、エアナイフコーター、またはカーテンコーターによって基材上に塗布することができる。
【００４２】
基材は、感圧接着剤硬化型組成物を硬化させて基材上に感圧接着剤を形成するのに使用される硬化条件（後述する）に耐えることができる任意の材料であり得る。例えば、１２０℃以上、代替的に１５０℃以上の温度で熱処理に耐えることができる任意の基材が適切である。そのような基材に適した材料の例には、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、液晶ポリアリレート、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルスルフィド（ＰＥＳ）、またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、またはＰＥ（ポリエチレン）、またはＰＰ（ポリプロピレン）などのプラスチックフィルムが含まれる。代替的に、基材は、アルミニウムホイルまたは銅箔などの金属箔であり得る。基材の厚さは重要ではないが、厚さは、５マイクロメートル〜３００マイクロメートルの範囲であり得る。
【００４３】
基材への感圧接着剤の結合を改善するために、本方法は、任意に、感圧接着剤組成物を塗布する前に基材を処理することをさらに含み得る。基材を処理することは、感圧接着剤硬化性組成物を基材に塗布する前に、プライマーを塗布すること、または基材をコロナ放電処理、エッチング、もしくはプラズマ処理に供することなどの任意の簡便な手段によって実施され得る。
【００４４】
保護フィルムなどの接着剤物品は、上記の基材上に上記の感圧接着剤組成物を塗布することによって調製され得る。該方法は、任意で、硬化の前および／または最中に溶媒の全部または一部を除去することをさらに含んでもよい。溶媒の除去は、感圧接着剤組成物を完全に硬化させることなく溶媒を蒸発させる温度で加熱する、例えば、溶媒の全部または一部を除去するのに十分な時間（例えば、３０秒〜１時間、あるいは１分〜５分）で、７０℃〜１２０℃、あるいは５０℃〜１００℃、あるいは７０℃〜８０℃の温度で加熱するなどの、任意の簡便な手段によって実施できる。次いで、本方法は、感圧接着剤組成物（乾燥工程が実施される際に溶媒の一部または全部を除去してもよい）を、感圧接着剤硬化型組成物を硬化させるのに十分な時間（例えば、３０秒〜１時間、代替的に１分〜５分）、室温または１４０℃〜２２０℃、代替的に１５０℃〜２２０℃、代替的に１６０℃〜２００℃、および代替的に１６５℃〜１８０℃の温度で加熱することによって硬化させることをさらに含む。これにより、基材上に感圧接着剤が形成される。乾燥および／または硬化は、基材をオーブン内に置くことによって行うことができる。基材に塗布される感圧接着剤組成物の量は、特定の用途に依存するが、その量は、硬化後に感圧接着剤の厚さが、５マイクロメートル〜２００マイクロメートルであり得るのに十分な量であり得、保護フィルムの場合、その厚さは、１０マイクロメートル〜５０マイクロメートル、代替的に２０マイクロメートル〜４０マイクロメートル、代替的に３０マイクロメートルであり得る。
【００４５】
本明細書に記載の方法は、任意に、例えば、接着剤物品の使用前の感圧接着剤を保護するために、基材の反対側の感圧接着剤に取り外し可能な剥離ライナーを塗布することをさらに含んでもよい。
【００４６】
上記のように調製された接着剤物品（例えば、保護フィルム）は、低接着性、高接着安定性、および／または低移行性を有する保護フィルムとして、フレキシブルＯＬＥＤデバイス製作プロセスでの使用に適切である。
【００４７】
例えば、フレキシブルＯＬＥＤデバイスを製作するための方法は、基材の表面上にＯＬＥＤモジュール、例えば、基材の反対側のＯＬＥＤモジュールの表面上に不動態化層を形成し、本明細書に記載のように調製された保護フィルムをＯＬＥＤモジュールの反対側の不動態化層の表面に塗布することを含み得る。
【実施例】
【００４８】
これらの実施例は、本発明のいくつかの実施形態を例示するためのものであり、特許請求の範囲に記載された本発明の範囲を限定するものとして解釈すべきではない。これらの実施例で使用した出発物質を表０に記載する。
【表１−１】
2021500417.tif 000002
【表１−２】
2021500417.tif 000003
【００４９】
上記の表では、「Ｎ／Ａ」は、該当しないことを意味し、「Ｍｅ」は、メチルを意味し、「Ｖｉ」は、ビニルを意味する。
【００５０】
実施例１−感圧接着剤組成物試料Ｐ１〜Ｐ１０の調製
感圧接着剤組成物試料は、表０に示す出発物質を組み合わせることによって調製した。ポリアルキル水素シロキサン（Ｃ１）を、以下の表２に示す量でアルケニル含有ポリジメチルシロキサン（Ａ１〜Ａ１０のうちの１つ）に添加した。ポリアルキル水素シロキサン（Ｃ１）の量は、混合物中のＳｉＨ／Ｖｉモル比を０．５にするのに十分であった。この比率には、ビニル含有シロキサン錯体化白金触媒（Ｅ１）中に存在するビニルが含まれており、この手順の最後に添加した。阻害剤（Ｅ１）を０．１５重量部の量で添加し、得られた組み合わせをよく混合した。混合物を均質化した後、０．５重量％濃度のＰｔ（Ｆ１）を含むビニル含有シロキサン錯体白金溶液を、混合物中のＰｔ金属濃度が７５ｐｐｍになるのに十分な量で混合物に添加した。発熱しないように混合物をすぐに慎重に再度混合した。得られた感圧接着剤組成物試料は、その後使用する準備ができた。試料Ｐ１〜Ｐ１０中の各出発物質の量およびＳｉＨ／Ｖｉ比を表１に示す。
【００５１】
実施例２−感圧接着剤組成物試料Ｐ１１〜Ｐ２０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が１．０になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ１）の量を調整したことを除いて、実施例１と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ１１〜Ｐ２０中の各出発物質の量およびＳｉＨ／Ｖｉ比を表２に示す。
【００５２】
実施例３−感圧接着剤組成物試料Ｐ２１〜Ｐ３０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が１．５になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ１）の量を調整したことを除いて、実施例１と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ２１〜Ｐ３０中の各出発物質の量およびＳｉＨ／Ｖｉ比を表３に示す。
【００５３】
実施例４−感圧接着剤組成物試料Ｐ３１〜Ｐ４０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が２．０になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ１）の量を調整したことを除いて、実施例１と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ３１〜Ｐ４０中の各出発物質の量を表４に示す。
【００５４】
実施例５−感圧接着剤組成物試料Ｐ４１〜Ｐ５０の調製
試料は、異なるオルガノ水素シロキサン（Ｃ２）を使用したことを除いて、実施例１と同じ方法で調製した。オルガノ水素シロキサンの量は、ＳｉＨ／Ｖｉモル比が０．５になるように調整した。試料Ｐ４１〜Ｐ５０中の各出発物質の量を表５に示す。
【００５５】
実施例６−感圧接着剤組成物試料Ｐ５１〜Ｐ６０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が１．０になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ２）の量を調整したことを除いて、実施例５と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ５１〜Ｐ６０中の各出発物質の量を表６に示す。
【００５６】
実施例７−感圧接着剤組成物試料Ｐ６１〜Ｐ７０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が１．５になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ２）の量を調整したことを除いて、実施例５と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ６１〜Ｐ７０中の各出発物質の量を表７に示す。
【００５７】
実施例８−感圧接着剤組成物試料Ｐ７１〜Ｐ８０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が２．０になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ２）の量を調整したことを除いて、実施例５と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ７１〜Ｐ８０中の各出発物質の量を表８に示す。
【００５８】
実施例９−異なるアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンのブレンドを含有する感圧接着剤組成物の試料（試料Ｐ８１〜Ｐ８８）
トルエン中２５％溶液としてそれぞれ調製された０．４０６ビニル重量％（Ａ４）または０．２３４６重量％（Ａ９）を含有したアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの５０：５０重量％混合物を混合し、一緒にブレンドした。試料Ｐ８１〜Ｐ８８は、実施例１について上記した手順に従ったが、表９に示す出発物質および量を使用して調製した。
【００５９】
実施例１０−樹脂を含有する感圧接着剤組成物試料の調製（試料Ａ０１〜Ａ１８）
アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン（Ａ４またはＡ６）の２５％溶液に、ポリオルガノシロキサン樹脂（Ｂ１、Ｂ２、またはＢ３）、ポリオルガノ水素シロキサン（Ｃ１）、および阻害剤（Ｇ１）を添加し、よく混合した。得られた均質な混合物に、ヒドロシリル化触媒（Ｆ１）を添加し、発熱しないように慎重に再度混合した。試料Ａ０１〜Ａ１８中の各出発物質の量を表１０に示す。得られた感圧接着剤組成物試料は、それぞれ１時間以内に使用する準備ができた。
【００６０】
実施例１１−Ｓｉ  ＰＳＡコーティングおよび硬化
上記の各感圧接着剤組成物試料（Ｐ０１〜Ｐ８８、Ａ０１〜Ａ１８）を、ウレタン下塗りされた５０ｕｍのＰＥＴフィルム上に塗布した。下塗りされたＰＥＴフィルムは、Ｔｏｒａｙ  Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｍａｔｅｒｉａｌ  Ｋｏｒｅａ（ＡＭＫ）から市販されていた。硬化後に３０ｕｍの厚さを有する感圧接着剤層をＰＥＴフィルム上に形成した。コーティングされたフィルムを１５０℃で２分間加熱することにより、感圧接着剤シートを製造した。
【００６１】
実施例１２−初期接着力測定
上記の感圧接着剤組成物試料から調製した感圧接着剤層上の初期接着力を、以下のように、１８０度剥離試験に従って測定したステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）への接着強度を測定することによって測定した：感圧接着剤テープを実施例１１で得られたシートを１インチ幅の細片に切断することにより形成した。各テープを可剥性ポリエチレンテレフタレートフィルムから剥がし、ゴムローラーで発生させた２ｋｇｆの圧力下で鏡面ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）の形態で被着体に接着した。
【００６２】
実施例１３−８５℃／８５％でエージングさせた条件の接着力測定
以下のように、感圧接着剤組成物試料から調製した接着剤層上のエージングさせた接着力を測定した：ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）への初期接着力は、実施例１２で指定した１８０度剥離試験に従って測定した。感圧接着剤テープは、シートを１インチ幅の細片に切断することにより形成した。各テープを可剥性ポリエチレンテレフタレートフィルムから剥がし、ゴムローラーで発生させた２ｋｇｆの圧力下で鏡面ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）の形態で被着体に接着した。これらの試料は、８５℃／８５％水分のオーブンで１日（２４時間）および３日（７２時間）エージングさせた。試料を室温まで冷却した後、接着力を、１２インチ／分の一定速度の引張試験機を使用して、被着体の表面上に対して、１８０°の角度で被着体から感圧接着剤テープを引き剥がすことにより測定した。試験機器は、ＡＲ−１０００（Ｃｈｅｍｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  Ｃｏｍｐａｎｙであった。接着力増加率は、以下の式で計算した。
接着力増加率＝（８５℃／８５％で３日後の接着力）／（初期接着力）
【００６３】
実施例１４−８５℃／８５％条件への暴露後の残留接着剤残留特性およびシリコーン移行特性
感圧接着剤テープを実施例１１に従って調製されたシートを１インチ幅の細片に切断することにより形成した。各テープを可剥性ポリエチレンテレフタレートフィルムから剥がし、ゴムローラーで発生させた２ｋｇｆの圧力下で鏡面ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）の形態で被着体に接着した。試料は、８５℃／８５％相対湿度のオーブンで２４時間（１日）および７２時間（３日）エージングさせた。試料を室温まで冷却した後、得られたテープを鏡面ステンレス鋼板から取り外した。テープが取り外された場所に２ＫＧローラーでＮｉｔｔｏ  ３１Ｂを接着する。３０分後、接着力を、１２インチ／分の一定速度の引張試験機を使用して、被着体の表面上に対して、１８０°の角度で被着体から感圧接着剤テープを引き剥がすことにより測定した。
【表２】
2021500417.tif 000004
【表３】
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【表４】
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【表５】
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【表６】
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【表７】
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【表８】
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【表９】
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【表１０】
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【表１１】
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【表１２】
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【表１３−１】
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【表１３−２】
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【表１３−３】
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【表１３−４】
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【００６４】
産業上の利用可能性
本明細書に記載の感圧接着剤組成物を硬化させて、フレキシブルＯＬＥＤデバイス製作プロセスでの使用に適した感圧接着剤を形成する。上記の実施例は、上記の感圧接着剤組成物を硬化させることにより調製された感圧接着剤が、ステンレス鋼（ＳＵＳ）上で０．１〜５ｇｆ／インチの初期接着力（実施例１２に従って試験）、７２時間のエージング後のＳＵＳ上で８倍超に増加しない接着力（実施例１３での計算を参照）、および７２時間後のＳＵＳ上で＞１００ｇｆ／インチの残留接着力（実施例１４に従って試験）を有し得ることを示している。ＳＵＳは、感圧接着剤を開発および試験するための業界標準である。したがって、理論に縛られることを望まずに、ＳＵＳ上の接着力特性が、不動態化層などのＯＬＥＤ製作プロセスで使用される基材に匹敵する結果を提供すると考えられ、この特性の組み合わせにより、感圧接着フィルムをフレキシブルＯＬＥＤデバイスの製作中に不動態化層上の保護フィルムとして使用することが可能であると予想される。
【００６５】
用語の使用
特に明細書の文脈による指定がない限り、すべての量、比、および百分率は、重量基準である。特に明細書の文脈による指定がない限り、冠詞「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」は、それぞれ１つ以上を指す。範囲の開示は、範囲自体およびその中に包含されるもの、並びに終点も含む。例えば、＞０．３〜０．８の範囲の開示には、＞０．３〜０．８の範囲だけでなく、個別に０．４、０．５５、０．６、０．７、０．７８、および０．８、ならびにその範囲に包括される任意の他の数値も含まれる。さらに、例えば、＞０．３〜０．８の範囲の開示には、例えば０．４〜０．６、０．３５〜０．７８、０．４１〜０．７５、０．７８〜０．８、０．３２〜０．４１、０．３５〜０．５、およびその範囲に包括される任意の他のサブセットも含まれる。同様に、マーカッシュグループの開示には、グループ全体およびその中に包括される任意の個別のメンバーおよびサブグループも含まれる。例えば、マーカッシュグループ、ビニル、アリル、またはヘキセニルの開示には、個別にメンバーのビニル、サブグループのビニルおよびヘキセニル、ならびにその中に包括される任意の他の個別のメンバーおよびサブグループが含まれる。
【００６６】
本明細書で使用される略語は、以下の意味を有する：「℃」は、摂氏を意味し、「ＤＰ」は、重合度を意味し、「ＥＴＣＨ」は、エチニルシクロヘキサノールを意味し、「ＧＣＭＳ」は、ガスクロマトグラフィー質量分析を意味し、「ｇｆ」は、グラム力を意味し、「ｈｒ」は、時間を意味し、「ＫＧ」または「ｋｇ」は、キログラムを意味し、「ｋｇｆ」は、キログラム力を意味し、「ｍｉｎ」は、分を意味し、「ＯＬＥＤ」は、有機発光ダイオードを意味し、「ｕｍ」は、マイクロメートルを意味する。
【発明を実施するための形態】
【００６７】
本発明の第１の実施形態では、感圧接着剤は、以下を含む出発物質の反応生成物を含む：
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｆ）組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度のＰｔ族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコールであって、ただし、感圧接着剤が、実施例１２に従って測定された場合、ステンレス鋼（ＳＵＳ）上で０．１〜５ｇｆ／インチの初期接着力を有し、接着力が、実施例１３の計算により７２時間のエージング後のＳＵＳ上で８倍超に増加せず、実施例１４に従って測定した場合、ＳＵＳ上で＞１００ｇｆ／インチの残留接着を有することを条件とする、アセチレンアルコール。
【００６８】
第２の実施形態では、第１の実施形態の出発物質は、Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む最大１５重量部のポリアルキルシロキサン樹脂をさらに含み、式中、各Ｒ１は独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２は、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃが、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３であるような値を有する。
【００６９】
第３の実施形態では、第１または第２の実施形態の出発物質は、Ｄ）０．１〜５．０重量部の接着促進剤をさらに含む。
【００７０】
第４の実施形態では、出発物質Ａ）アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンは、実施形態１〜３のいずれか１つで＞０．３％〜０．８％のアルケニル基を有する。
【００７１】
第５の実施形態では、出発物質Ａ）アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンは、単位式：（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ｄ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ１Ｒ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ１２ＳｉＯ２／２）ｇを含み、式中、下付き文字ｄ≧０、下付き文字ｅ≧０、下付き文字ｆ＞０、下付き文字ｇ≧０、数量（ｄ＋ｅ）は、実施形態１〜４のいずれか１つで２の平均値を有する。
【００７２】
第６の実施形態では、感圧接着剤は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まない。
【００７３】
第７の実施形態では、感圧接着剤組成物は、複数の部分で調製され、Ｆ）白金族金属触媒は、すべてのＳｉＨ含有出発物質とは別個の部分に保存される。
【００７４】
第８の実施形態では、方法は、以下を含む：
１）基材に、以下を含む感圧接着剤組成物を塗布すること
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、アルケニル基が、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｆ）組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度のＰｔ族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、および
Ｇ）組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のケイ素結合水素原子／ケイ素結合アルケニル基のモル比（ＳｉＨ／アルケニル比）を有することを条件とする、有機溶媒、および
任意に、２）有機溶媒の全部または一部を除去すること、および
３）感圧接着剤組成物を硬化させ、それにより感圧接着剤を形成することであって、感圧接着剤が、実施例１２に従って測定した場合、ステンレス鋼（ＳＵＳ）上で０．１〜５ｇｆ／インチの初期接着力を有し、接着力が、実施例１３の計算により、７２時間のエージング後のＳＵＳ上で８倍超に増加せず、実施例１４に従って測定した場合、ＳＵＳ上で＞１００ｇｆ／インチの残留接着力を有する、形成すること。
【００７５】
第９の実施形態では、出発物質Ａ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まず、出発物質Ｃ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まず、または両方である。
【００７６】
第１０の実施形態では、感圧接着剤組成物は、出発物質Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む最大１５重量部のポリアルキルシロキサン樹脂（式中、各Ｒ１は独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２は、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃは、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３となるような値を有する）、出発物質Ｄ）０．１〜５．０重量部の接着促進剤、または両方をさらに含む。
【００７７】
第１１の実施形態では、出発物質Ｂ）および出発物質Ｄ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まない。
【００７８】
第１２の実施形態では、第７の実施形態でのＳｉＨ／アルケニル比は、１〜２である。
【００７９】
第１３の実施形態では、第１２の実施形態でのＳｉＨ／アルケニル比は、＞１〜２である。
【００８０】
第１４の実施形態では、第１３の実施形態でのＳｉＨ／アルケニル比は、＞１〜１．２である。
【００８１】
第１５の実施形態では、出発物質Ａ）のアルケニル含有量は、実施形態１〜１４の実施形態のいずれかで＞０．３％〜０．８％である。
【００８２】
第１６の実施形態では、出発物質Ａ）のアルケニル含有量は、実施形態１〜１５の実施形態のいずれかで０．３２％〜０．７８％である。
【００８３】
第１７の実施形態では、フレキシブル有機発光ダイオードデバイスを製作するための方法は、第８の実施形態の方法により調製された感圧接着フィルムをデバイス中の不動態化層に塗布することを含む。
【００８４】
第１８の実施形態では、第８の実施形態の方法によって調製された感圧接着フィルムは、フレキシブルＯＬＥＤ製作プロセスの保護フィルムとして使用される。
【００８５】
第１９の実施形態では、感圧接着剤組成物は、以下を含む：
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、アルケニル基が、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
任意に、Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む最大１５重量部のポリアルキルシロキサン樹脂（式中、各Ｒ１は独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２は、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃは、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３となるような値を有する）、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
任意に、Ｄ）０．１〜５．０重量部の接着促進剤、
Ｆ）組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度のＰｔ族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、および
Ｇ）組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のケイ素結合水素原子／ケイ素結合アルケニル基のモル比（ＳｉＨ／アルケニル比）を有することを条件とする、有機溶媒。
【００８６】
第２０の実施形態では、出発物質Ａ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まず、出発物質Ｂ）は、存在する場合、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まず、出発物質Ｃ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まず、出発物質Ｄ）は、存在する場合、第１９の実施形態におけるケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基またはそれらの２つ以上を含まない。
【手続補正書】
【提出日】令和30年1月21日(2048.1.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、米国特許法第１１９条（ｅ）に基づき２０１７年１０月１９日に出願された米国仮特許出願第６２／５７４３４４号の利益を主張する。米国仮特許出願第６２／５７４３４４号は、参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、フレキシブル有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）ディスプレイを製作するためのプロセスに有用な感圧接着剤組成物に関する。感圧接着剤組成物を硬化して、初期接着力が低く、経時的な接着安定性が高く、かつ移行性の低い感圧接着剤を形成する。
【背景技術】
【０００３】
フレキシブルＯＬＥＤディスプレイを製作するための典型的なプロセスでは、ＯＬＥＤは、比較的剛性の基材（例えば、ガラスまたはポリイミドワニスでコーティングされたガラス）上に形成され、基材とは反対側のＯＬＥＤの表面上に不動態化層が形成される。さらなる処理中に、剛性基材が取り外される。弱い層または脆弱な層は、さらなる処理中に損傷（例えば、掻き傷または他の衝撃）から保護する必要がある。
【０００４】
製作プロセス中に層を保護するために、使用後の保護フィルムの剥離中にＯＬＥＤモジュールの表面上の層（例えば、不動態化層）の層間剥離を防ぐために、接着力が低い保護フィルムが望ましい。接着制御が失敗し、接着力が時間とともに増加する場合（つまり、製作プロセス中）、保護フィルムを取り外すときに層が層間剥離したり損傷したりすることがある。したがって、業界では、接着力が低く、接着安定性が高い保護フィルムを提供する必要がある（この場合、層間剥離または損傷を引き起こす程度まで、製作プロセスに必要な時間中に接着力は増加しない）。
【０００５】
また、保護フィルムを取り外した後に追加のフィルムまたは層を積層できるように、層の表面を清潔に保つことも重要である。したがって、業界では、移行性の低い保護フィルムを提供する必要がある（保護フィルムを取り外した後、フレキシブルＯＬＥＤデバイスの層の表面上に保護フィルムからの接着剤がまったくまたは最小限しか残らないように）。
【発明の概要】
【０００６】
感圧接着剤組成物は、以下を含む：
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、アルケニル基が、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、
Ｆ）組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度の白金族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｇ）組成中のすべての出発物質の重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のケイ素結合アルケニル基に対するケイ素結合水素原子のモル比（ＳｉＨ／Ｖｉ比）を有することを条件とする、有機溶媒。
【０００７】
感圧接着剤組成物は、以下の出発物質を含み得る：
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、アルケニル基が、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む０〜１５重量部のポリオルガノシロキサン樹脂（式中、各Ｒ１は独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２は、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃは、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３となるような値を有する）、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｄ）０〜５．０重量部の接着促進剤、
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、
Ｆ）組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度の白金族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、ならびに
Ｇ）組成中のすべての出発物質の重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のＳｉＨ／Ｖｉ比を有することを条件とする、有機溶媒。
【０００８】
感圧接着剤組成物中の出発物質Ａ）は、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであり、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンは、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、アルケニル基は、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する。代替的に、出発物質Ａ）は、＞０．３０％〜０．８０％のアルケニル基、代替的に０．３５％〜０．８０％、代替的に、０．４０％〜０．７８％、および代替的に０．４０５％〜０．７８％のアルケニル基を含有し得る。理論に縛られることを望まないが、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが０．３％未満のアルケニル基を含有する場合、組成物から調製された感圧接着剤は、時間とともに増加し、感圧接着フィルムを取り外すときに不動態化層が損傷することが考えられる。また、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが高すぎる（例えば、＞０．８％）場合、組成物から調製された感圧接着剤は、経時的に接着性を失うことがあると考えられている。出発物質Ａ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まなくてもよい。この文脈で「含まない」とは、出発物質Ａ）が芳香族ヒドロカルビル基（フェニル、トリル、キシリル、もしくはベンジルなど）または消化ガスクロマトグラフィー分光測定（ＧＣＭＳ）分析では検出できない量の芳香族ヒドロカルビル基を含有しないことを意味する。
【０００９】
出発物質Ａ）は、単位式（Ｉ）：（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ｄ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ１Ｒ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ１２ＳｉＯ２／２）ｇのポリジアルキルシロキサンを含み得、式中、下付き文字ｄ≧０、下付き文字ｅ≧０、下付き文字ｆ＞０、下付き文字ｇ≧０、数量（ｄ＋ｅ）は、２の平均値を有する。代替的に、下付き文字ｄ、ｅ、ｆ、およびｇは、２≧ｄ≧０、２≧ｅ≧０、７０≧ｆ≧０、１０，０００≧ｇ≧０のような値を有する。代替的に、下付き文字ｆは、５０≧ｆ≧０のような値を有し得る。代替的に、下付き文字ｇは、９，５００≧ｇ≧０のような値を有し得る。アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンは、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３０％のアルケニル基を含有し、下付き文字ｄとｆとを組み合わせた値は、出発物質Ａ）のアルケニル含有量を提供するのに十分である。
【００１０】
単位式（Ｉ）では、各Ｒ１は独立して、炭素原子１〜１０個のアルキル基であり、各Ｒ２は独立して、炭素原子２〜６個のアルケニル基である。適切なアルキル基には、分岐または非分岐の飽和一価炭化水素基が含まれる。アルキルは、メチル、エチル、プロピル（例えば、イソ−プロピルおよび／またはｎ−プロピル）、ブチル（例えば、イソブチル、ｎ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、および／またはｓｅｃ−ブチル）、ペンチル（例えば、イソペンチル、ネオペンチル、および／またはｔｅｒｔ−ペンチル）、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニル、およびデシル、ならびに６〜１０個の炭素原子の分岐飽和一価炭化水素基によって例示されるが、これらに限定されない。代替的に、各Ｒ１は、メチル、エチル、およびイソプロピルから選択され得る。代替的に、各Ｒ１は、メチルであり得る。適切なアルケニル基には、末端二重結合を有する分岐または非分岐一価炭化水素基が含まれる。アルケニルは、ビニル、アリル、ブテニル（例えば、イソブテニル、ｎ−ブテニル、ｔｅｒｔ−ブテニル、および／またはｓｅｃ−ブテニル）、ならびに６個の炭素原子の分岐および直鎖基を含むヘキセニルによって例示されるが、これらに限定されない。代替的に、各Ｒ２は、ビニル、アリル、またはヘキセニルであり得る。あるいは、各Ｒ２は、ビニルまたはヘキセニルであり得る。
【００１１】
出発物質Ａ）は、
ｉ）ジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン、
ｉｉ）ジメチルビニルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルビニルシロキサン）、
ｉｉｉ）ジメチルビニルシロキシ末端ポリメチルビニルシロキサン、
ｉｖ）トリメチルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルビニルシロキサン）、
ｖ）トリメチルシロキシ末端ポリメチルビニルシロキサン、
ｖｉ）ジメチルビニルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルビニルシロキサン）、
ｖｉｉ）ジメチルヘキセニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン、
ｖｉｉｉ）ジメチルヘキセニルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルヘキセニルシロキサン）、
ｉｘ）ジメチルヘキセニルシロキシ末端ポリメチルヘキセニルシロキサン、
ｘ）トリメチルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルヘキセニルシロキサン）、
ｘｉ）トリメチルシロキシ末端ポリメチルヘキセニルシロキサン、
ｘｉｉ）ジメチルヘキセニル−シロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルヘキセニルシロキサン）、
ｘｉｉｉ）ジメチルビニルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチルヘキセニルシロキサン）
ｘｉｖ）ｉ）、ｉｉ）、ｉｉｉ）、ｉｖ）、ｖ）、ｖｉ）、ｖｉｉ）、ｖｉｉｉ）、ｉｘ）、ｘ）、ｘｉ）、ｘｉｉ）、およびｘｉｉｉ）のうちの２つ以上の組み合わせによって例示される。
【００１２】
対応するオルガノハロシランの加水分解および縮合または環状ポリジオルガノシロキサンの平衡化などの、出発物質Ａ）としての使用に適したアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの調製方法は、当技術分野で周知である。
【００１３】
感圧接着剤組成物は、任意に、出発物質Ｂ）ポリアルキルシロキサン樹脂をさらに含んでもよい。ポリアルキルシロキサン樹脂は、本質的にＲ３３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位からなるＭＱ樹脂であり、各Ｒ３は、ヒドロキシル基、１〜１０個の炭素原子のアルキル基、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、適切なアルキル基およびアルケニル基は、それぞれＲ１およびＲ２について上記したとおりである。出発物質Ｂ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まなくてもよい。
【００１４】
代替的に、ポリアルキルシロキサン樹脂は、単位式（ＩＩ）：（Ｒ１２Ｒ３ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃを含み得、式中、Ｒ１およびＲ３は、上記したとおりであり、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃは０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３のような値を有する。
【００１５】
樹脂は、平均で３〜３０モルパーセント、代替的に０．１〜３０モルパーセント、代替的に０．１〜５モルパーセント、代替的に３〜１００モルパーセントのアルケニル基を含有し得る。樹脂中のアルケニル基のモルパーセントは、樹脂中のアルケニル基含有シロキサン単位のモル数と樹脂中のシロキサン単位の総モル数との比に１００を掛けたものである。
【００１６】
樹脂の調製方法は、当技術分野で周知である。例えば、樹脂は、Ｄａｕｄｔらのシリカヒドロゾルキャッピングプロセスにより生成された樹脂コポリマーを、少なくともアルケニル含有末端封鎖試薬で処理することにより調製され得る。Ｄａｕｄｔらの方法は、米国特許第２，６７６，１８２号に開示されている。
【００１７】
Ｄａｕｄｔらの方法は、酸性条件下でシリカヒドロゾルを、トリメチルクロロシランなどの加水分解性トリオルガノシラン、ヘキサメチルジシロキサンなどのシロキサン、またはそれらの混合物と反応させ、Ｍ単位およびＱ単位を有するコポリマーを回収することを伴う。得られたコポリマーは、一般に２〜５重量パーセントのヒドロキシル基を含有する。
【００１８】
典型的には、２％未満のケイ素結合ヒドロキシル基を含有する樹脂は、Ｄａｕｄｔらの生成物を、最終生成物中に３〜３０モルパーセントの不飽和有機基を提供するのに十分な量で、アルケニル基含有末端封鎖剤および脂肪族不飽和を含まない末端封鎖剤と反応させることによって調製され得る。末端封鎖剤の例には、シラザン、シロキサン、およびシランが含まれるが、これらに限定されない。適切な末端封鎖剤は、当技術分野で既知であり、米国特許第４，５８４，３５５号、同第４，５９１，６２２号、および同第４，５８５，８３６号に例示されている。単一の末端封鎖剤またはそのような薬剤の混合物を使用して、樹脂を調製し得る。
【００１９】
感圧接着剤組成物中の出発物質Ｂ）の量は、組成物の反応生成物の所望の形態、出発物質Ａ）のアルケニル基の量およびヒドロシリル化反応性、触媒の種類および量、ならびに出発物質Ｃ）のケイ素結合水素原子の含有量を含む様々な要因に依存する。しかしながら、出発物質Ｂ）の量は、出発物質Ａ）１００重量部当たり０〜１５重量部、代替的に、同じ基準で＞０〜１５重量部の範囲であり得る。
【００２０】
感圧接着剤組成物は、出発物質Ｃ）ポリアルキル水素シロキサンをさらに含む。ポリアルキル水素シロキサンは、ＨＲ１２ＳｉＯ１／２、Ｒ１３ＳｉＯ１／２、ＨＲ１ＳｉＯ２／２、Ｒ１２ＳｉＯ２／２、Ｒ１ＳｉＯ３／２、ＨＳｉＯ３／２、およびＳｉＯ４／２単位を含むシロキサン単位を含み得るが、これらに限定されない。ポリアルキル水素シロキサンは、直鎖であり得る。上記の式において、各Ｒ１は、上記のアルキル基から独立して選択される。出発物質Ｃ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まなくてもよい。出発物質Ｃ）は、式（ＩＩＩ）、式（ＩＶ）、またはそれらの組み合わせのポリアルキル水素シロキサンを含み得る：
式（ＩＩＩ）は、Ｒ１３ＳｉＯ（Ｒ１２ＳｉＯ）ｇ（Ｒ１ＨＳｉＯ）ｈＳｉＲ１３であり、
式（ＩＶ）は、Ｒ１２ＨＳｉＯ（Ｒ１２ＳｉＯ）ｉ（Ｒ１ＨＳｉＯ）ｊＳｉＲ１２Ｈである。
【００２１】
上記の式（ＩＩＩ）および（ＩＶ）において、下付き文字ｇは、０〜２０００の範囲の平均値を有し、下付き文字ｈは、２〜２０００の範囲の平均値を有し、下付き文字ｉは、０〜２０００の範囲の平均値を有し、下付き文字ｊは、０〜２０００の範囲の平均値を有する。各Ｒ１は、独立して、上記のように１〜１０個の炭素原子のアルキル基である。
【００２２】
出発物質Ｃ）のポリアルキル水素シロキサンは、以下によって例示される：
ａ）ジメチル水素シロキシ末端ポリジメチルシロキサン、
ｂ）ジメチル水素シロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチル水素シロキサン）、
ｃ）ジメチル水素シロキシ末端ポリメチル水素シロキサン、
ｄ）トリメチルシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキサン／メチル水素シロキサン）、
ｅ）トリメチルシロキシ末端ポリメチル水素シロキサン、ならびに
ｆ）ａ）、ｂ）、ｃ）、ｄ）、およびｅ）のうちの２つ以上の組み合わせ。
【００２３】
アルキルハロシランの加水分解および縮合などの出発物質Ｃ）としての使用に適した直鎖、分岐、および環状ポリアルキル水素シロキサンの調製方法は、当技術分野で周知である。
【００２４】
組成物中の出発物質Ｃ）の正確な量は、出発物質Ａ）の反応性、出発物質Ｂ）が存在するかどうか、および存在する場合、任意の追加の出発物質（例えば、出発物質Ｄ））の種類および量を含む様々な要因に依存する。しかしながら、感圧接着剤組成物中の出発物質Ｃ）の量は、組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、０．１％〜５％、代替的に０．５％〜２％であり得る。
【００２５】
出発物質Ａ）およびケイ素結合アルケニル基を含有する組成物中の任意の他の出発物質（例えば、アルケニル官能性の場合、出発物質Ｂ）および出発物質Ｃ））のアルケニル含有量ならびに出発物質Ｂ）および感圧接着剤組成物中の任意の他のＳｉＨ含有材料（例えば、ＳｉＨ官能性の場合、出発物質Ｄ）接着促進剤）のＳｉＨ含有量は、ケイ素結合水素原子とケイ素結合アルケニル基とのモル比（ＳｉＨ／Ｖｉ）比が、少なくとも０．５、代替的に最大２、代替的に少なくとも１、代替的に１〜２、代替的に＞１〜２、および代替的に＞１〜１．２の感圧性組成物を提供するのに十分である。
【００２６】
感圧接着剤組成物は、任意に、接着促進剤をさらに含んでもよい。適切な接着促進剤は、アルコキシシランなどの炭化水素オキシシラン、エポキシ官能性シラン、エポキシ官能性シロキサン、アルコキシ官能基およびエポキシ官能基の両方を有するシロキサン、またはそれらの組み合わせを含み得る。接着促進剤は、当技術分野で既知であり、式Ｒ１９ｒＲ２０ｓＳｉ（ＯＲ２１）４−（ｒ＋ｓ）を有するシランを含み得、式中、各Ｒ１９は独立して、少なくとも３個の炭素原子を有する一価炭化水素基であり、Ｒ２０は、アミノ官能基またはエポキシ官能基などの接着促進基を有する少なくとも１つのＳｉＣ結合置換基を含有し、下付き文字ｒは、０〜２の範囲の値を有し、下付き文字ｓは、１または２のいずれかであり、（ｒ＋ｓ）の合計は、３以下である。各Ｒ２１は独立して、飽和炭化水素基である。Ｒ２１の飽和炭化水素基は、例えば、１〜４個の炭素原子、代替的に１〜２個の炭素原子のアルキル基であり得る。Ｒ２１は、メチル、エチル、プロピル、およびブチルによって例示される。代替的に、接着促進剤は、上記のシランの部分縮合物を含み得る。代替的に、接着促進剤は、上記のシランの部分縮合物を含み得る。代替的に、接着促進剤は、アルコキシシランとヒドロキシ官能性ポリオルガノシロキサンとの組み合わせを含み得る。
【００２７】
代替的に、接着促進剤は、不飽和またはエポキシ官能性化合物を含み得る。接着促進剤は、不飽和またはエポキシ官能性アルコキシシランを含み得る。例えば、官能性アルコキシシランは、式Ｒ２２ｔＳｉ（ＯＲ２３）（４−ｔ）を有することができ、式中、下付き文字ｔは、１、２、または３であり、代替的に下付き文字ｔは、１である。各Ｒ２２は独立して、一価有機基であるが、ただし、少なくとも１つのＲ２２がエポキシ官能性有機基であるという条件である。Ｒ２２のエポキシ官能性有機基は、３−グリシドキシプロピル、および（エポキシシクロヘキシル）エチルにより例示される。各Ｒ２３は、１〜４個の炭素原子、代替的に１〜２個の炭素原子の独立した飽和炭化水素基である。Ｒ２３は、メチル、エチル、プロピル、およびブチルによって例示される。
【００２８】
適切なエポキシ官能性アルコキシシランの例としては、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、（エポキシシクロヘキシル）エチルジメトキシシラン、（エポキシシクロヘキシル）エチルジエトキシシラン、およびそれらの組み合わせが含まれる。
【００２９】
代替的に、接着促進剤は、上記のように、ヒドロキシ末端ポリオルガノシロキサンとエポキシ官能性アルコキシシランとの反応生成物などのエポキシ官能性シロキサン、またはヒドロキシ末端ポリオルガノシロキサンとエポキシ官能性アルコキシシランとの物理的ブレンドを含み得る。接着促進剤は、エポキシ官能性アルコキシシランとエポキシ官能性シロキサンとの組み合わせを含み得る。例えば、接着促進剤は、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、およびヒドロキシ末端メチルビニルシロキサンと３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランとの反応生成物の混合物、または３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランとヒドロキシ末端メチルビニルシロキサンとの混合物、または３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランとヒドロキシ末端メチルビニル／ジメチルシロキサンコポリマーの混合物によって例示される。
【００３０】
感圧接着剤組成物に添加される接着促進剤の正確な量は、他の出発物質の選択および感圧接着剤組成物が塗布される基材の選択を含む様々な要因に依存する。しかしながら、存在する場合、接着促進剤の量は、０．１〜５．０重量部であり得る。接着促進剤は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まなくてもよい。
【００３１】
感圧接着剤組成物は、出発物質Ｅ）アセチレンアルコールをさらに含む。アセチレンアルコールは、感圧接着剤組成物の阻害剤または安定剤として添加され得る。適切なアセチレンアルコールは、メチルブチノール、エチニルシクロヘキサノール（ＥＴＣＨ）、ジメチルヘキシノール、および３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、１−ブチン−３−オール、１−プロピン−３−オール、２−メチル−３−ブチン−２−オール、３−メチル−１−ブチン−３−オール、３−メチル−１−ペンチン−３−オール、３−フェニル−１−ブチン−３−オール、４−エチル−１−オクチン−３−オール、３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、および１−エチニル−１−シクロヘキサノール、ならびにそれらの組み合わせによって例示される。代替的に、出発物質Ｅ）は、ＥＴＣＨによって例示される。
【００３２】
組成物に添加されるアセチレンアルコールの量は、感圧接着剤組成物の所望のポットライフ、組成物が一液型組成物であるか多液型組成物であるかどうか、使用される特定のアセチレンアルコール、ならびに出発物質Ｃ）の選択および量を含む様々な要因に依存する。しかしながら、存在する場合、出発物質Ｃ）の量は、０．０１〜０．５重量部の範囲であり得る。
【００３３】
感圧接着剤組成物は、出発物質Ｆ）ヒドロシリル化反応触媒をさらに含む。適切なヒドロシリル化反応触媒は当該分野で既知であり、市販されている。ヒドロシリル化触媒は、白金、ロジウム、ルテニウム、パラジウム、オスミウム、およびイリジウムから選択される白金族金属であり得る。あるいは、ヒドロシリル化触媒は、そのような金属の化合物、例えば、塩化白金酸、塩化白金酸六水和物、二塩化白金、およびマトリックスまたはコア／シェル型構造にマイクロカプセル化された低分子量オルガノポリシロキサンとの該化合物または白金化合物との錯体であり得る。白金と低分子量オルガノポリシロキサンとの錯体には、白金との１，３−ジエテニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン錯体が含まれる。これらの錯体は樹脂マトリックス中にマイクロカプセル化することができる。例示的なヒドロシリル化触媒は、米国特許第３，１５９，６０１号、同第３，２２０，９７２号、同第３，２９６，２９１号、同第３，４１９，５９３号、同第３，５１６，９４６号、同第３，８１４，７３０号、同第３，９８９，６６８号、同第４，７８４，８７９号、同第５，０３６，１１７号、および同第５，１７５，３２５号、ならびにＥＰ  ０  ３４７  ８９５  Ｂに記載されている。マイクロカプセル化ヒドロシリル化触媒およびそれらの調製方法は、米国特許第４，７６６，１７６号および同第５，０１７，６５４号に例示されているように、当技術分野で既知である。
【００３４】
ヒドロシリル化反応触媒は、ヒドロシリル化反応を触媒するのに十分な量、典型的には１０重量ｐｐｍ〜５，０００重量ｐｐｍの白金族金属を提供するのに十分な量で感圧接着剤組成物に添加される。
【００３５】
感圧接着剤組成物は、溶媒をさらに含む。溶媒は、有機溶媒であり得る。有機溶媒は、メタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノール、もしくはｎ−プロパノールなどのアルコール；アセトン、メチルエチルケトン、もしくはメチルイソブチルケトンなどのケトン；ベンゼン、トルエン、もしくはキシレンなどの芳香族炭化水素；ヘプタン、ヘキサン、もしくはオクタンなどの脂肪族炭化水素；プロピレングリコールメチルエーテル、ジプロピレングリコールメチルエーテル、プロピレングリコールｎ−ブチルエーテル、プロピレングリコールｎ−プロピルエーテル、もしくはエチレングリコールｎ−ブチルエーテルなどのグリコールエーテル；ジクロロメタン、１，１，１−トリクロロエタン、もしくはメチレンクロリドなどのハロゲン化炭化水素；クロロホルム；ジメチルスルホキシド；ジメチルホルムアミド、アセトニトリル；テトラヒドロフラン；ペトロール；ミネラルスピリット；ナフサ；ｎ−メチルピロリドン；またはそれらの組み合わせであり得る。
【００３６】
溶媒の量は、選択された溶媒の種類ならびに感圧接着剤組成物のために選択された他の出発物質の量および種類を含む様々な要因に依存する。しかしながら、溶媒の量は、感圧接着剤組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、１０％〜９０％、代替的に２０％〜６０％の範囲であり得る。溶媒は、例えば、混合および送達を補助するために、感圧接着剤組成物の調製中に添加することができる。溶媒の全部または一部に、他の出発物質のうちの１つを添加し得る。例えば、出発物質Ａ）、および存在する場合、出発物質Ｂ）は、組成物中の他の出発物質と組み合わせる前に、芳香族炭化水素などの溶媒に溶解させ得る。溶媒の全部または一部は、感圧接着剤組成物を調製した後に、任意に除去されてもよい。
【００３７】
上記の感圧接着剤組成物用の出発物質を選択する場合、本明細書に記載の特定の出発物質は、複数の機能を有し得るため、出発物質の種類間で重複してもよい。例えば、特定のアルコキシシランは、充填処理剤および接着促進剤として有用であり得る。特定の微粒子は、充填剤および顔料として、さらには難燃剤、例えば、カーボンブラックとしても有用であり得る。組成物に追加の出発物質を添加する場合、追加の出発物質は、互いに異なり、組成物に必要な出発物質とは異なる。
【００３８】
感圧接着剤組成物は、周囲温度または高温での混合などの任意の簡便な手段によって、すべての出発物質を組み合わせることを含む方法によって、調製することができる。出発物質Ｅ）アセチレンアルコールは、出発物質Ｆ）白金族金属触媒の前に、例えば、感圧接着剤組成物が高温で調製される場合、および／または組成物が一液型組成物として調製される場合に添加され得る。
【００３９】
代替的に、感圧組成物は、例えば組成物が使用前に長期間保存される場合、多液型組成物として調製され得る。多液型組成物では、出発物質Ｆ）白金族金属触媒は、ケイ素結合水素原子を有する任意の出発物質、例えば出発物質Ｃ）ポリアルキル水素シロキサンとは別個の部分に保存され、これらの部分は、感圧接着剤組成物の使用直前に組み合わされる。例えば、二液型組成物は、混合などの任意の簡便な手段によって、Ａ）アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、Ｃ）ポリアルキル水素シロキサン、およびＧ）有機溶媒、ならびに任意に上記の１つ以上の他の追加の出発物質を含む出発物質を組み合わせて基部を形成することによって調製され得る。硬化剤は、混合などの任意の簡便な手段によって、Ａ）アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、Ｆ）白金族金属触媒、およびＧ）有機溶媒、ならびに任意に上記の１つ以上の他の追加の出発物質を含む出発物質を組み合わせることによって調製され得る。出発物質は、周囲温度または高温で混合され得る。出発物質Ｅ）アセチレンアルコールは、基部、硬化剤部分、または別個の追加部分のうちの１つ以上に含まれ得る。出発物質Ｄ）接着促進剤は、使用する場合、基部に添加するか、または別個の追加部分として添加され得る。出発物質Ｂ）ポリアルキルシロキサン樹脂は、使用する場合、基部、硬化剤部分、または別個の追加部分に添加され得る。二液型組成物が使用される場合、基部の量と硬化剤部分の量との重量比は、１：１〜１０：１の範囲であり得る。感圧接着剤組成物は、ヒドロシリル化反応により硬化し、感圧接着剤を形成する。
【００４０】
上記の方法は、１つ以上の追加工程をさらに含んでもよい。上記のように調製された感圧接着剤組成物は、基材上に接着剤物品、例えば、感圧接着剤（上記の感圧接着剤組成物を硬化させることによって調製される）を形成するために使用され得る。上記の方法は、感圧接着剤硬化型組成物を基材に塗布することをさらに含んでもよい。
【００４１】
基材に感圧接着剤硬化型組成物を塗布することは、任意の簡便な手段によって実施することができる。例えば、感圧接着剤硬化型組成物は、グラビアコーター、オフセットコーター、オフセットグラビアコーター、ローラーコーター、リバースローラーコーター、エアナイフコーター、またはカーテンコーターによって基材上に塗布することができる。
【００４２】
基材は、感圧接着剤硬化型組成物を硬化させて基材上に感圧接着剤を形成するのに使用される硬化条件（後述する）に耐えることができる任意の材料であり得る。例えば、１２０℃以上、代替的に１５０℃以上の温度で熱処理に耐えることができる任意の基材が適切である。そのような基材に適した材料の例には、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、液晶ポリアリレート、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルスルフィド（ＰＥＳ）、またはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、またはＰＥ（ポリエチレン）、またはＰＰ（ポリプロピレン）などのプラスチックフィルムが含まれる。代替的に、基材は、アルミニウムホイルまたは銅箔などの金属箔であり得る。基材の厚さは重要ではないが、厚さは、５マイクロメートル〜３００マイクロメートルの範囲であり得る。
【００４３】
基材への感圧接着剤の結合を改善するために、本方法は、任意に、感圧接着剤組成物を塗布する前に基材を処理することをさらに含み得る。基材を処理することは、感圧接着剤硬化性組成物を基材に塗布する前に、プライマーを塗布すること、または基材をコロナ放電処理、エッチング、もしくはプラズマ処理に供することなどの任意の簡便な手段によって実施され得る。
【００４４】
保護フィルムなどの接着剤物品は、上記の基材上に上記の感圧接着剤組成物を塗布することによって調製され得る。該方法は、任意で、硬化の前および／または最中に溶媒の全部または一部を除去することをさらに含んでもよい。溶媒の除去は、感圧接着剤組成物を完全に硬化させることなく溶媒を蒸発させる温度で加熱する、例えば、溶媒の全部または一部を除去するのに十分な時間（例えば、３０秒〜１時間、あるいは１分〜５分）で、７０℃〜１２０℃、あるいは５０℃〜１００℃、あるいは７０℃〜８０℃の温度で加熱するなどの、任意の簡便な手段によって実施できる。次いで、本方法は、感圧接着剤組成物（乾燥工程が実施される際に溶媒の一部または全部を除去してもよい）を、感圧接着剤硬化型組成物を硬化させるのに十分な時間（例えば、３０秒〜１時間、代替的に１分〜５分）、室温または１４０℃〜２２０℃、代替的に１５０℃〜２２０℃、代替的に１６０℃〜２００℃、および代替的に１６５℃〜１８０℃の温度で加熱することによって硬化させることをさらに含む。これにより、基材上に感圧接着剤が形成される。乾燥および／または硬化は、基材をオーブン内に置くことによって行うことができる。基材に塗布される感圧接着剤組成物の量は、特定の用途に依存するが、その量は、硬化後に感圧接着剤の厚さが、５マイクロメートル〜２００マイクロメートルであり得るのに十分な量であり得、保護フィルムの場合、その厚さは、１０マイクロメートル〜５０マイクロメートル、代替的に２０マイクロメートル〜４０マイクロメートル、代替的に３０マイクロメートルであり得る。
【００４５】
本明細書に記載の方法は、任意に、例えば、接着剤物品の使用前の感圧接着剤を保護するために、基材の反対側の感圧接着剤に取り外し可能な剥離ライナーを塗布することをさらに含んでもよい。
【００４６】
上記のように調製された接着剤物品（例えば、保護フィルム）は、低接着性、高接着安定性、および／または低移行性を有する保護フィルムとして、フレキシブルＯＬＥＤデバイス製作プロセスでの使用に適切である。
【００４７】
例えば、フレキシブルＯＬＥＤデバイスを製作するための方法は、基材の表面上にＯＬＥＤモジュール、例えば、基材の反対側のＯＬＥＤモジュールの表面上に不動態化層を形成し、本明細書に記載のように調製された保護フィルムをＯＬＥＤモジュールの反対側の不動態化層の表面に塗布することを含み得る。
【実施例】
【００４８】
これらの実施例は、本発明のいくつかの実施形態を例示するためのものであり、特許請求の範囲に記載された本発明の範囲を限定するものとして解釈すべきではない。これらの実施例で使用した出発物質を表０に記載する。
【表１−１】
2021500417.tif 000019
【表１−２】
2021500417.tif 000020
【００４９】
上記の表では、「Ｎ／Ａ」は、該当しないことを意味し、「Ｍｅ」は、メチルを意味し、「Ｖｉ」は、ビニルを意味する。
【００５０】
実施例１−感圧接着剤組成物試料Ｐ１〜Ｐ１０の調製
感圧接着剤組成物試料は、表０に示す出発物質を組み合わせることによって調製した。ポリアルキル水素シロキサン（Ｃ１）を、以下の表２に示す量でアルケニル含有ポリジメチルシロキサン（Ａ１〜Ａ１０のうちの１つ）に添加した。ポリアルキル水素シロキサン（Ｃ１）の量は、混合物中のＳｉＨ／Ｖｉモル比を０．５にするのに十分であった。この比率には、ビニル含有シロキサン錯体化白金触媒（Ｅ１）中に存在するビニルが含まれており、この手順の最後に添加した。阻害剤（Ｅ１）を０．１５重量部の量で添加し、得られた組み合わせをよく混合した。混合物を均質化した後、０．５重量％濃度のＰｔ（Ｆ１）を含むビニル含有シロキサン錯体白金溶液を、混合物中のＰｔ金属濃度が７５ｐｐｍになるのに十分な量で混合物に添加した。発熱しないように混合物をすぐに慎重に再度混合した。得られた感圧接着剤組成物試料は、その後使用する準備ができた。試料Ｐ１〜Ｐ１０中の各出発物質の量およびＳｉＨ／Ｖｉ比を表１に示す。
【００５１】
実施例２−感圧接着剤組成物試料Ｐ１１〜Ｐ２０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が１．０になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ１）の量を調整したことを除いて、実施例１と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ１１〜Ｐ２０中の各出発物質の量およびＳｉＨ／Ｖｉ比を表２に示す。
【００５２】
実施例３−感圧接着剤組成物試料Ｐ２１〜Ｐ３０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が１．５になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ１）の量を調整したことを除いて、実施例１と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ２１〜Ｐ３０中の各出発物質の量およびＳｉＨ／Ｖｉ比を表３に示す。
【００５３】
実施例４−感圧接着剤組成物試料Ｐ３１〜Ｐ４０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が２．０になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ１）の量を調整したことを除いて、実施例１と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ３１〜Ｐ４０中の各出発物質の量を表４に示す。
【００５４】
実施例５−感圧接着剤組成物試料Ｐ４１〜Ｐ５０の調製
試料は、異なるオルガノ水素シロキサン（Ｃ２）を使用したことを除いて、実施例１と同じ方法で調製した。オルガノ水素シロキサンの量は、ＳｉＨ／Ｖｉモル比が０．５になるように調整した。試料Ｐ４１〜Ｐ５０中の各出発物質の量を表５に示す。
【００５５】
実施例６−感圧接着剤組成物試料Ｐ５１〜Ｐ６０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が１．０になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ２）の量を調整したことを除いて、実施例５と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ５１〜Ｐ６０中の各出発物質の量を表６に示す。
【００５６】
実施例７−感圧接着剤組成物試料Ｐ６１〜Ｐ７０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が１．５になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ２）の量を調整したことを除いて、実施例５と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ６１〜Ｐ７０中の各出発物質の量を表７に示す。
【００５７】
実施例８−感圧接着剤組成物試料Ｐ７１〜Ｐ８０の調製
ＳｉＨ／Ｖｉモル比が２．０になるようにポリアルキル水素シロキサン（Ｃ２）の量を調整したことを除いて、実施例５と同じ方法で試料を調製した。試料Ｐ７１〜Ｐ８０中の各出発物質の量を表８に示す。
【００５８】
実施例９−異なるアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンのブレンドを含有する感圧接着剤組成物の試料（試料Ｐ８１〜Ｐ８８）
トルエン中２５％溶液としてそれぞれ調製された０．４０６ビニル重量％（Ａ４）または０．２３４６重量％（Ａ９）を含有したアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの５０：５０重量％混合物を混合し、一緒にブレンドした。試料Ｐ８１〜Ｐ８８は、実施例１について上記した手順に従ったが、表９に示す出発物質および量を使用して調製した。
【００５９】
実施例１０−樹脂を含有する感圧接着剤組成物試料の調製（試料Ａ０１〜Ａ１８）
アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン（Ａ４またはＡ６）の２５％溶液に、ポリオルガノシロキサン樹脂（Ｂ１、Ｂ２、またはＢ３）、ポリオルガノ水素シロキサン（Ｃ１）、および阻害剤（Ｇ１）を添加し、よく混合した。得られた均質な混合物に、ヒドロシリル化触媒（Ｆ１）を添加し、発熱しないように慎重に再度混合した。試料Ａ０１〜Ａ１８中の各出発物質の量を表１０に示す。得られた感圧接着剤組成物試料は、それぞれ１時間以内に使用する準備ができた。
【００６０】
実施例１１−Ｓｉ  ＰＳＡコーティングおよび硬化
上記の各感圧接着剤組成物試料（Ｐ０１〜Ｐ８８、Ａ０１〜Ａ１８）を、ウレタン下塗りされた５０ｕｍのＰＥＴフィルム上に塗布した。下塗りされたＰＥＴフィルムは、Ｔｏｒａｙ  Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｍａｔｅｒｉａｌ  Ｋｏｒｅａ（ＡＭＫ）から市販されていた。硬化後に３０ｕｍの厚さを有する感圧接着剤層をＰＥＴフィルム上に形成した。コーティングされたフィルムを１５０℃で２分間加熱することにより、感圧接着剤シートを製造した。
【００６１】
実施例１２−初期接着力測定
上記の感圧接着剤組成物試料から調製した感圧接着剤層上の初期接着力を、以下のように、１８０度剥離試験に従って測定したステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）への接着強度を測定することによって測定した：感圧接着剤テープを実施例１１で得られたシートを１インチ幅の細片に切断することにより形成した。各テープを可剥性ポリエチレンテレフタレートフィルムから剥がし、ゴムローラーで発生させた２ｋｇｆの圧力下で鏡面ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）の形態で被着体に接着した。
【００６２】
実施例１３−８５℃／８５％でエージングさせた条件の接着力測定
以下のように、感圧接着剤組成物試料から調製した接着剤層上のエージングさせた接着力を測定した：ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）への初期接着力は、実施例１２で指定した１８０度剥離試験に従って測定した。感圧接着剤テープは、シートを１インチ幅の細片に切断することにより形成した。各テープを可剥性ポリエチレンテレフタレートフィルムから剥がし、ゴムローラーで発生させた２ｋｇｆの圧力下で鏡面ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）の形態で被着体に接着した。これらの試料は、８５℃／８５％水分のオーブンで１日（２４時間）および３日（７２時間）エージングさせた。試料を室温まで冷却した後、接着力を、１２インチ／分の一定速度の引張試験機を使用して、被着体の表面上に対して、１８０°の角度で被着体から感圧接着剤テープを引き剥がすことにより測定した。試験機器は、ＡＲ−１０００（Ｃｈｅｍｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  Ｃｏｍｐａｎｙであった。接着力増加率は、以下の式で計算した。
接着力増加率＝（８５℃／８５％で３日後の接着力）／（初期接着力）
【００６３】
実施例１４−８５℃／８５％条件への暴露後の残留接着剤残留特性およびシリコーン移行特性
感圧接着剤テープを実施例１１に従って調製されたシートを１インチ幅の細片に切断することにより形成した。各テープを可剥性ポリエチレンテレフタレートフィルムから剥がし、ゴムローラーで発生させた２ｋｇｆの圧力下で鏡面ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）の形態で被着体に接着した。試料は、８５℃／８５％相対湿度のオーブンで２４時間（１日）および７２時間（３日）エージングさせた。試料を室温まで冷却した後、得られたテープを鏡面ステンレス鋼板から取り外した。テープが取り外された場所に２ＫＧローラーでＮｉｔｔｏ  ３１Ｂを接着する。３０分後、接着力を、１２インチ／分の一定速度の引張試験機を使用して、被着体の表面上に対して、１８０°の角度で被着体から感圧接着剤テープを引き剥がすことにより測定した。
【表２】
2021500417.tif 000021
【表３】
2021500417.tif 000022
【表４】
2021500417.tif 000023
【表５】
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【表６】
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【表７】
2021500417.tif 000026
【表８】
2021500417.tif 000027
【表９】
2021500417.tif 000028
【表１０】
2021500417.tif 000029
【表１１】
2021500417.tif 000030
【表１２】
2021500417.tif 000031
【表１３−１】
2021500417.tif 000032
【表１３−２】
2021500417.tif 000033
【表１３−３】
2021500417.tif 000034
【表１３−４】
2021500417.tif 000035
【００６４】
産業上の利用可能性
本明細書に記載の感圧接着剤組成物を硬化させて、フレキシブルＯＬＥＤデバイス製作プロセスでの使用に適した感圧接着剤を形成する。上記の実施例は、上記の感圧接着剤組成物を硬化させることにより調製された感圧接着剤が、ステンレス鋼（ＳＵＳ）上で０．１〜５ｇｆ／インチの初期接着力（実施例１２に従って試験）、７２時間のエージング後のＳＵＳ上で８倍超に増加しない接着力（実施例１３での計算を参照）、および７２時間後のＳＵＳ上で＞１００ｇｆ／インチの残留接着力（実施例１４に従って試験）を有し得ることを示している。ＳＵＳは、感圧接着剤を開発および試験するための業界標準である。したがって、理論に縛られることを望まずに、ＳＵＳ上の接着力特性が、不動態化層などのＯＬＥＤ製作プロセスで使用される基材に匹敵する結果を提供すると考えられ、この特性の組み合わせにより、感圧接着フィルムをフレキシブルＯＬＥＤデバイスの製作中に不動態化層上の保護フィルムとして使用することが可能であると予想される。
【００６５】
用語の使用
特に明細書の文脈による指定がない限り、すべての量、比、および百分率は、重量基準である。特に明細書の文脈による指定がない限り、冠詞「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」は、それぞれ１つ以上を指す。範囲の開示は、範囲自体およびその中に包含されるもの、並びに終点も含む。例えば、＞０．３〜０．８の範囲の開示には、＞０．３〜０．８の範囲だけでなく、個別に０．４、０．５５、０．６、０．７、０．７８、および０．８、ならびにその範囲に包括される任意の他の数値も含まれる。さらに、例えば、＞０．３〜０．８の範囲の開示には、例えば０．４〜０．６、０．３５〜０．７８、０．４１〜０．７５、０．７８〜０．８、０．３２〜０．４１、０．３５〜０．５、およびその範囲に包括される任意の他のサブセットも含まれる。同様に、マーカッシュグループの開示には、グループ全体およびその中に包括される任意の個別のメンバーおよびサブグループも含まれる。例えば、マーカッシュグループ、ビニル、アリル、またはヘキセニルの開示には、個別にメンバーのビニル、サブグループのビニルおよびヘキセニル、ならびにその中に包括される任意の他の個別のメンバーおよびサブグループが含まれる。
【００６６】
本明細書で使用される略語は、以下の意味を有する：「℃」は、摂氏を意味し、「ＤＰ」は、重合度を意味し、「ＥＴＣＨ」は、エチニルシクロヘキサノールを意味し、「ＧＣＭＳ」は、ガスクロマトグラフィー質量分析を意味し、「ｇｆ」は、グラム力を意味し、「ｈｒ」は、時間を意味し、「ＫＧ」または「ｋｇ」は、キログラムを意味し、「ｋｇｆ」は、キログラム力を意味し、「ｍｉｎ」は、分を意味し、「ＯＬＥＤ」は、有機発光ダイオードを意味し、「ｕｍ」は、マイクロメートルを意味する。
【発明を実施するための形態】
【００６７】
本発明の第１の実施形態では、感圧接着剤は、以下を含む出発物質の反応生成物を含む：
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｆ）組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度のＰｔ族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコールであって、ただし、感圧接着剤が、実施例１２に従って測定された場合、ステンレス鋼（ＳＵＳ）上で０．１〜５ｇｆ／インチの初期接着力を有し、接着力が、実施例１３の計算により７２時間のエージング後のＳＵＳ上で８倍超に増加せず、実施例１４に従って測定した場合、ＳＵＳ上で＞１００ｇｆ／インチの残留接着を有することを条件とする、アセチレンアルコール。
【００６８】
第２の実施形態では、第１の実施形態の出発物質は、Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む最大１５重量部のポリアルキルシロキサン樹脂をさらに含み、式中、各Ｒ１は独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２は、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃが、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３であるような値を有する。
【００６９】
第３の実施形態では、第１または第２の実施形態の出発物質は、Ｄ）０．１〜５．０重量部の接着促進剤をさらに含む。
【００７０】
第４の実施形態では、出発物質Ａ）アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンは、実施形態１〜３のいずれか１つで＞０．３％〜０．８％のアルケニル基を有する。
【００７１】
第５の実施形態では、出発物質Ａ）アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンは、単位式：（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ｄ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ１Ｒ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ１２ＳｉＯ２／２）ｇを含み、式中、下付き文字ｄ≧０、下付き文字ｅ≧０、下付き文字ｆ＞０、下付き文字ｇ≧０、数量（ｄ＋ｅ）は、実施形態１〜４のいずれか１つで２の平均値を有する。
【００７２】
第６の実施形態では、感圧接着剤は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まない。
【００７３】
第７の実施形態では、感圧接着剤組成物は、複数の部分で調製され、Ｆ）白金族金属触媒は、すべてのＳｉＨ含有出発物質とは別個の部分に保存される。
【００７４】
第８の実施形態では、方法は、以下を含む：
１）基材に、以下を含む感圧接着剤組成物を塗布すること
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、アルケニル基が、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｆ）組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度のＰｔ族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、および
Ｇ）組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のケイ素結合水素原子／ケイ素結合アルケニル基のモル比（ＳｉＨ／アルケニル比）を有することを条件とする、有機溶媒、および
任意に、２）有機溶媒の全部または一部を除去すること、および
３）感圧接着剤組成物を硬化させ、それにより感圧接着剤を形成することであって、感圧接着剤が、実施例１２に従って測定した場合、ステンレス鋼（ＳＵＳ）上で０．１〜５ｇｆ／インチの初期接着力を有し、接着力が、実施例１３の計算により、７２時間のエージング後のＳＵＳ上で８倍超に増加せず、実施例１４に従って測定した場合、ＳＵＳ上で＞１００ｇｆ／インチの残留接着力を有する、形成すること。
【００７５】
第９の実施形態では、出発物質Ａ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まず、出発物質Ｃ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まず、または両方である。
【００７６】
第１０の実施形態では、感圧接着剤組成物は、出発物質Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む最大１５重量部のポリアルキルシロキサン樹脂（式中、各Ｒ１は独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２は、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃは、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３となるような値を有する）、出発物質Ｄ）０．１〜５．０重量部の接着促進剤、または両方をさらに含む。
【００７７】
第１１の実施形態では、出発物質Ｂ）および出発物質Ｄ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まない。
【００７８】
第１２の実施形態では、第７の実施形態でのＳｉＨ／アルケニル比は、１〜２である。
【００７９】
第１３の実施形態では、第１２の実施形態でのＳｉＨ／アルケニル比は、＞１〜２である。
【００８０】
第１４の実施形態では、第１３の実施形態でのＳｉＨ／アルケニル比は、＞１〜１．２である。
【００８１】
第１５の実施形態では、出発物質Ａ）のアルケニル含有量は、実施形態１〜１４の実施形態のいずれかで＞０．３％〜０．８％である。
【００８２】
第１６の実施形態では、出発物質Ａ）のアルケニル含有量は、実施形態１〜１５の実施形態のいずれかで０．３２％〜０．７８％である。
【００８３】
第１７の実施形態では、フレキシブル有機発光ダイオードデバイスを製作するための方法は、第８の実施形態の方法により調製された感圧接着フィルムをデバイス中の不動態化層に塗布することを含む。
【００８４】
第１８の実施形態では、第８の実施形態の方法によって調製された感圧接着フィルムは、フレキシブルＯＬＥＤ製作プロセスの保護フィルムとして使用される。
【００８５】
第１９の実施形態では、感圧接着剤組成物は、以下を含む：
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、アルケニル基が、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの重量に基づいて、＞０．３％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
任意に、Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む最大１５重量部のポリアルキルシロキサン樹脂（式中、各Ｒ１は独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２は、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃは、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３となるような値を有する）、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
任意に、Ｄ）０．１〜５．０重量部の接着促進剤、
Ｆ）組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度のＰｔ族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、および
Ｇ）組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のケイ素結合水素原子／ケイ素結合アルケニル基のモル比（ＳｉＨ／アルケニル比）を有することを条件とする、有機溶媒。
【００８６】
第２０の実施形態では、出発物質Ａ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まず、出発物質Ｂ）は、存在する場合、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まず、出発物質Ｃ）は、ケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基を含まず、出発物質Ｄ）は、存在する場合、第１９の実施形態におけるケイ素結合芳香族ヒドロカルビル基またはそれらの２つ以上を含まない。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
感圧接着剤組成物であって、
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、前記アルケニル基が、前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの前記重量に基づいて、＞０．３〜０．８重量％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｆ）前記組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度のＰｔ族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、および
Ｇ）前記組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた前記組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のケイ素結合水素原子／ケイ素結合アルケニル基のモル比（ＳｉＨ／アルケニル比）を有することを条件とする、有機溶媒を含む、方法。
【請求項２】
Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む最大１５重量部のポリアルキルシロキサン樹脂をさらに含み、式中、各Ｒ１が独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２が、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃが、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３であるような値を有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
Ｄ）０．１〜５．０重量部の接着促進剤をさらに含む、請求項１または請求項２に記載の組成物。
【請求項４】
Ａ）前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、０．４０５％〜０．７８重量％のアルケニル基を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項５】
Ａ）前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、単位式：（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ｄ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ１Ｒ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ１２ＳｉＯ２／２）ｇを含み、式中、下付き文字ｄ≧０、下付き文字ｅ≧０、下付き文字ｆ＞０、下付き文字ｇ≧０、数量（ｄ＋ｅ）が、２の平均値を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項６】
前記組成物が、基部および硬化剤部分を含む多液型組成物であり、前記基部が、出発物質Ａ）、Ｃ）、およびＧ）を含み、前記硬化剤部分が、出発物質Ａ）、Ｆ）、およびＧ）を含み、前記組成物が、前記基部または別個の第３の部分のうちの１つ以上に出発物質Ｅ）をさらに含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項７】
方法であって、
１）請求項１〜５のいずれか一項に記載の感圧接着剤組成物を基材に塗布することと、
２）前記感圧接着剤組成物を硬化させて、感圧接着フィルムを形成することと、を含む、方法。
【請求項８】
請求項７に記載の方法によって調製された前記感圧接着剤を前記デバイス中の不動態化層に塗布することを含む、フレキシブル有機発光ダイオードデバイスを製作するための方法。
【請求項９】
請求項７に記載の方法によって調製された感圧接着フィルム。
【請求項１０】
フレキシブル有機発光ダイオードデバイス中の不動態化層を保護するための請求項９に記載の感圧接着フィルムの使用。
【手続補正書】
【提出日】令和2年4月20日(2020.4.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
フレキシブル有機発光ダイオードデバイスを製作するための方法であって、
１）基材に感圧接着剤組成物を塗布することと、
２）前記感圧接着剤組成物を硬化させて、感圧接着フィルムを形成することと、
３）前記デバイス中の不動態化層に前記感圧接着フィルムを塗布することと、
を含み、前記感圧接着剤組成物が、
Ａ）８５〜１００重量部のアルケニル含有ポリジアルキルシロキサンであって、前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基および２〜６個の炭素原子を有するケイ素結合アルケニル基を有し、前記アルケニル基が、前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンの前記重量に基づいて、＞０．３〜０．８重量％の量で存在する、アルケニル含有ポリジアルキルシロキサン、
Ｃ）１〜１０個の炭素原子を有するケイ素結合アルキル基を有し、１分子当たり、平均で少なくとも１％のケイ素結合水素原子を有する０．１〜５重量部のポリアルキル水素シロキサン、
Ｆ）前記組成物中に１０〜５０００ｐｐｍ濃度のＰｔ族金属を提供するのに十分な量の白金族金属触媒、および
Ｅ）０．０１〜０．５重量部のアセチレンアルコール、および
Ｇ）前記組成物中のすべての出発物質の合計重量に基づいて、１０％〜９０％の有機溶媒であって、ただし、組み合わせた前記組成物中のすべての出発物質が、０．５〜２のケイ素結合水素原子／ケイ素結合アルケニル基のモル比（ＳｉＨ／アルケニル比）を有することを条件とする、有機溶媒を含む、方法。
【請求項２】
前記感圧接着剤組成物が、Ｂ）式（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｂ（ＳｉＯ４／２）ｃの単位を含む最大１５重量部のポリアルキルシロキサン樹脂をさらに含み、式中、各Ｒ１が独立して、１〜１０個の炭素原子のアルキル基であり、各Ｒ２が、Ｒ１、ＯＨ、および２〜６個の炭素原子のアルケニル基から独立して選択され、下付き文字ａ≧０、下付き文字ｂ≧０、下付き文字ｃ＞０、数量（ａ＋ｂ）＞０、ならびに下付き文字ａ、ｂ、およびｃが、０．９≦（ａ＋ｂ）／ｃ≦１．３となるような値を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記感圧接着剤組成物が、Ｄ）０．１〜５．０重量部の接着促進剤をさらに含む、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
Ａ）前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、０．４０５〜０．７８重量％のアルケニル基を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
Ａ）前記アルケニル含有ポリジアルキルシロキサンが、単位式：（Ｒ１２Ｒ２ＳｉＯ１／２）ｄ（Ｒ１３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ１Ｒ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ１２ＳｉＯ２／２）ｇを含み、式中、下付き文字ｄ≧０、下付き文字ｅ≧０、下付き文字ｆ＞０、下付き文字ｇ≧０、数量（ｄ＋ｅ）が、２の平均値を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記感圧接着剤組成物が、基部および硬化剤部分を含む多液型組成物であり、前記基部が、出発物質Ａ）、Ｃ）、およびＧ）を含み、前記硬化剤部分が、出発物質Ａ）、Ｆ）、およびＧ）を含み、前記組成物が、前記基部または別個の第３の部分のうちの１つ以上に出発物質Ｅ）をさらに含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【国際調査報告】
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