(57)【要約】【課題】粒子濃度の低いスラリーから、微粒子を効率良く回収することができる粒子回収装置を提供する。【解決手段】シュート１１は、回転軸Ｚ１の周りに放射状に配置されている。スラリー供給手段３は、磁性材料からなる粒子を溶媒に分散させたスラリーを、シュート１１に供給する。磁力発生手段４は、シュート１１に磁力を印加する。回転駆動手段２は、回転軸Ｚ１の周りでシュート１１を、溶媒排出位置から粒子排出位置を通して再び溶媒排出位置へと回転させる。溶媒排出位置では、シュート１１に磁力発生手段４からの磁力を印加することで、粒子をシュート１１の内面に吸着させるとともに、余分な溶媒をシュート１１から流し出す。粒子排出位置では、シュート１１に印加される磁力を低下させることで、粒子を、溶媒と一緒の状態でシュート１１から流し出す。【選択図】図２
2008155158.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
回転軸の周りに放射状に配置された複数のシュートと、
磁性材料からなる粒子を溶媒に分散させたスラリーを、前記シュートに供給するスラリー供給手段と、
前記シュートに磁力を印加する磁力発生手段と、
前記回転軸の周りで前記シュートを、溶媒排出位置から粒子排出位置を通して再び前記溶媒排出位置へと回転させる回転駆動手段とを備え、
前記溶媒排出位置では、前記シュートに前記磁力発生手段からの磁力を印加することで、前記粒子を前記シュートの内面に吸着させるとともに、余分な前記溶媒を前記シュートから流し出し、
前記粒子排出位置では、前記シュートに印加される磁力を低下させることで、前記粒子を、溶媒と一緒の状態で前記シュートから流し出す、
粒子回収装置。
【請求項２】
請求項１に記載された粒子回収装置であって、更に、
前記溶媒排出位置に配置され、前記シュートから流し出される前記溶媒を受けるための溶媒受け手段と、
前記粒子排出位置に配置され、前記シュートから流し出される前記粒子を受けるための粒子受け手段とを備える、
粒子回収装置。
【請求項３】
請求項１または２に記載された粒子回収装置であって、
前記回転軸は、水平面に対する前記シュートの傾斜角が前記粒子排出位置で最大となるように、鉛直方向から傾いている、
粒子回収装置。
【請求項４】
請求項１乃至３に記載された粒子回収装置であって、
前記回転軸は、水平面に対する前記シュートの傾斜角が、前記スラリー供給手段から前記シュートに前記スラリーが供給される位置で最小となるように、鉛直方向から傾いている、
粒子回収装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粒子回収装置に関する。本発明に係る粒子回収装置によって得られる粒子は、例えば、積層型チップコンデンサの内部電極を形成するための導電ペーストを作製するのに用いることができる。
【背景技術】
【０００２】
導電ペーストを作製するのに用いられる粒子は、極めて小さい粒径の粒子であることが望ましい。特に、多層化及び薄層化が進む積層型チップコンデンサの分野においては、内部電極の層厚みが極めて薄くなっているので、内部電極用の導電ペーストも、例えば、粒径０．８μｍ以上の粒子を含まず、かつ、平均粒径が０．３μｍ以下といった粒径分布の微粒子を用いて作製することが求められる。
【０００３】
このような微粒子を製造するには、一般的には、次のような工程をとる。まず、原料の粉体を細かく粉砕する。得られる粉砕粉は、微粒子と粗粒子とが入り混じった状態となっている。次に、粉砕粉を溶媒に混合し、分散させることで第１のスラリーを作製する。そして、第１のスラリーから、目的の微粒子を、溶媒と一緒の状態である第２のスラリーとして取り分ける分級という処理を行う。最後に、第２のスラリーから微粒子を回収する。
【０００４】
ところで、分級処理により微粒子を精度良く取り分けるには、予め、第１のスラリー中の溶媒の量を増やし、第１のスラリーの粒子濃度を十分に低くしておかなければならない。例えば、上記粒径分布の微粒子を取り分ける場合、第１のスラリーの粒子濃度を１％まで下げておく必要がある。粒子濃度が高いと、微粒子のみを取り分けることが難しくなり、粗粒子が混入する可能性が高まるからである。
【０００５】
ただ、分級処理での精度向上のため第１のスラリーの粒子濃度を下げると、その後、如何にして、粒子濃度が低い第２のスラリーから、微粒子を回収するかという問題が生じる。例えば、遠心分離法を利用して微粒子を回収しようとしても、粒子濃度が低いと、溶媒中に取り残される微粒子がかなりの割合で生じるので、微粒子を効率良く回収することができない。
【０００６】
特許文献１は、液体中に混入した磁性のスラッジを回収するための技術として、磁性のスラッジを含んだ液体を磁気ドラムの外周面にかけ流し、磁気ドラムの外周面に付着した磁性のスラッジをガイドでかき取る技術を開示している。しかし、特許文献１の開示技術は、微粒子を回収するのには適していない。
【特許文献１】特開平７−６０１５５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の課題は、粒子濃度の低いスラリーから、微粒子を効率良く回収することができる粒子回収装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上述した課題を解決するため、本発明は、回転軸の周りに放射状に配置された複数のシュートと、磁性材料からなる粒子を溶媒に分散させたスラリーを、前記シュートに供給するスラリー供給手段と、前記シュートに磁力を印加する磁力発生手段と、前記回転軸の周りで前記シュートを、溶媒排出位置から粒子排出位置を通して再び前記溶媒排出位置へと回転させる回転駆動手段とを備え、前記溶媒排出位置では、前記シュートに前記磁力発生手段からの磁力を印加することで、前記粒子を前記シュートの内面に吸着させるとともに、余分な前記溶媒を前記シュートから流し出し、前記粒子排出位置では、前記シュートに印加される磁力を低下させることで、前記粒子を、溶媒と一緒の状態で前記シュートから流し出す、粒子回収装置を提供する。
【０００９】
上述した本発明に係る粒子回収装置は、微粒子と溶媒とを含むスラリーに適用することができる。スラリーが大量の溶媒を含むことで低い粒子濃度となっていても、スラリー供給手段からシュートにスラリーを供給し、溶媒排出位置でシュートに磁力を印加することで、微粒子をシュートの内面に吸着させるとともに、余分な溶媒をシュートから流し出すことができる。微粒子及び溶媒を含むスラリーとして見れば、余分な溶媒を流し出すことで、スラリーの粒子濃度を高く、濃縮した状態にすることができる。よって、微粒子を、濃縮スラリーの状態として得ることができる。
【００１０】
次に、シュートを溶媒排出位置から粒子排出位置まで回転させる。粒子排出位置では、シュートに印加される磁力を低下させるので、微粒子をシュートの内面に吸着させた状態から解放することができる。よって、微粒子を溶媒と一緒の状態でシュートから流し出すことで、微粒子を濃縮スラリーの状態として回収することができる。
【００１１】
しかも、本発明では、回転軸の周りに放射状に配置された複数のシュートを利用し、回転軸の周りでシュートを回転させることで、次々に、溶媒排出動作及び粒子排出動作を行なうことができる。よって、スラリーからの微粒子の回収処理を効率良く進めることができる。
【００１２】
好ましくは、粒子回収装置は、更に、前記溶媒排出位置に配置され、前記シュートから流し出される前記溶媒を受けるための溶媒受け手段と、前記粒子排出位置に配置され、前記シュートから流し出される前記粒子を受けるための粒子受け手段とを備える。
【００１３】
適切には、前記回転軸は、水平面に対する前記シュートの傾斜角が前記粒子排出位置で最大となるように、鉛直方向から傾いている。
【００１４】
また、前記回転軸は、水平面に対する前記シュートの傾斜角が、前記スラリー供給手段から前記シュートに前記スラリーが供給される位置で最小となるように、鉛直方向から傾いていてもよい。
【発明の効果】
【００１５】
以上述べたように、本発明によれば、粒子濃度の低いスラリーから、微粒子を効率良く回収することができる粒子回収装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本発明に係る粒子回収装置では、磁性材料からなる粒子を回収する。本明細書において、磁性材料とは、磁力発生手段からの磁力に反応して、磁力発生手段に引き寄せられる材料を指す。このような磁性材料の例としては、ＮｉやＦｅ、Ｃｏ、フェライトなどが挙げられる。
【００１７】
本発明に係る粒子回収装置を説明するにあたり、粉砕や分級、回収などを含む粒子製造方法の全体を説明しておく。
【００１８】
図１は、粒子製造方法の一例を示すフローチャートである。まず、ステップＳ１に示すように、原料の粉体を細かく粉砕する。原料の粉体は、上述した磁性材料からなる。また、粉体を粉砕する代わりに、固体を粉砕して粉砕粉を得てもよい。
【００１９】
粉砕によって得られる粉砕粉は、目的とする粒径の粒子を含む様々な粒径の粒子が混じり合っている。例えば、粉砕粉は、粒径が０．１μｍから１０μｍまでの粒子が存在する幅広い粒径分布となっている。このような粉砕粉から、粒径が０．８μｍ未満の微粒子を取り分ける分級処理を行う。
【００２０】
まず、分級処理のための前処理として、ステップＳ２に示すように、粉砕粉及び溶媒から第１のスラリーを作製する。具体的には、上述のステップＳ１で得られた粉砕粉と、溶媒とを混合し、攪拌することで、溶媒に粉砕粉を分散させた第１のスラリーを作製する。溶媒としては、アルコール、アセトン、トルエンまたはこれらの混合溶液を用いることができる。
【００２１】
次に、ステップＳ３に示すように、第１のスラリーから微粒子を、溶媒と一緒の状態である第２のスラリーとして取り分ける分級処理を行う。分級処理の具体的手法としては、スラリーを回転容器に入れ、遠心力によって、スラリー中に含まれる粒子を粒径別に分離する遠心分離法、または、スラリーを静置することで重力により粗粒子を沈殿させ、微粒子をスラリーの上澄み液として取り分ける静置分離法などがある。このような分級処理で得られる第２のスラリーは、溶媒中に微粒子が分散した状態である。
【００２２】
最後に、ステップＳ４に示すように、第２のスラリーから微粒子を回収する。具体的には、微粒子を、微粒子に対する溶媒の量が少なく、粒子濃度が高い濃縮スラリーの状態として回収する。濃縮スラリーの粒子濃度は、例えば、０．５％〜１８％程度とする。濃縮スラリーに有機ビヒクル及び有機溶剤を加えて混合することにより導電ペーストを作製することができる。
【００２３】
ところで、ステップＳ３に示した分級処理において微粒子を精度良く取り分けるには、予め、第１のスラリー中の溶媒の量を増やし、第１のスラリーの粒子濃度を十分に低くしておかなければならない。例えば、粒径が０．８μｍ未満の微粒子を取り分けようとする場合、第１のスラリーの粒子濃度を、０．５％〜８％程度まで下げておく必要がある。
【００２４】
ただ、分級処理での精度向上のため第１のスラリーの粒子濃度を低くすると、分級処理で得られる第２のスラリーの粒子濃度も低くなる。例えば、第１のスラリーの粒子濃度を上記範囲まで下げた場合、第２のスラリーの粒子濃度は０．１％〜５％程度となる。このため、ステップＳ４に示した回収処理では、如何にして、粒子濃度の低い第２のスラリーから、微粒子を、濃縮スラリーの状態として回収するのかという問題が生じる。本発明に係る粒子回収装置は、このような問題に鑑みて考え出されたものである。
【００２５】
図２は、本発明の一実施形態に係る粒子回収装置を上から見た図、図３は、図２の３−３線に沿った断面を示す図である。図２及び図３に示された粒子回収装置は、シュート集合体１と、回転駆動手段２と、スラリー供給手段３と、磁力発生手段４と、溶媒受け手段５と、粒子受け手段６とを備える。
【００２６】
シュート集合体１は、回転軸Ｚ１の周りに回転可能なように設けられ、軸体１０と、８つのシュート１１とを含んで構成されている。シュート１１は、回転軸Ｚ１の周りで互いに一定の角度をおいて放射状となるように、軸体１０に取り付けられている。更に、シュート１１は、それぞれ、回転軸Ｚ１に対して傾斜している。図示実施形態の場合、シュート１１の個数が８つなので、隣り合うシュート間の角度は４５度に設定されている。シュートの個数としては、２以上の任意の数を選択することができ、例えば、２つだけでもよい。
【００２７】
シュート１１は、それぞれ、シュート入口７１と、シュート出口７２と、シュート入口７１からシュート出口７２まで延びる底部内面７３とを有する。図示の構成では、シュート１１は、シュート入口７１がシュート集合体１の中央部に位置し、シュート出口７２がシュート集合体１の周縁部に位置するように、軸体１０に取り付けられている。更に、隣り合うシュートのシュート入口７１同士が、仕切り７４によって仕切られている。図示の構成と異なり、シュートを、シュート入口がシュート集合体の周縁部に位置し、シュート出口がシュート集合体の中央部に位置するように、軸体に取り付けた構成も可能である。シュート１１は、磁気を帯びないような非磁性材料、例えばステンレス材（ＳＵＳ３０４）から構成される。
【００２８】
シュート１１の断面形状の一例を図４（ａ）に示し、別の例を図４（ｂ）に示す。図４（ａ）及び（ｂ）には、シュート１１を、シュート入口７１からシュート出口７２に向かう方向に垂直な平面で切断したときの断面が示されている。図４（ａ）に示されたシュート断面の場合、底部内面７３は、相対する２つの側部内面７４、７５の間で、ほぼ平らに延びた形状となっている。また、図４（ｂ）に示されたシュート断面の場合、底部内面７３は、下側に向かってＵ字状に湾曲した形状となっている。
【００２９】
再び、図２及び図３に戻る。回転駆動手段２は、回転軸Ｚ１の周りでシュート集合体１を、必要な回転量だけ回転させる役割を担う。このような回転駆動手段２は、制御された回転量を生じさせる装置、例えば、電気モーターなどの電動機から構成することができる。回転駆動手段２は、固定具２１を介してベース９１に固定されている。図示では、回転駆動手段２は、回転軸Ｚ１を鉛直方向Ｚ０に対して傾斜角θ１だけ傾斜させる態様でベース９１に固定されているが、図示と異なり、回転軸Ｚ１を鉛直方向Ｚ０に一致させる態様でベース９１に固定されていてもよい。
【００３０】
更に、回転駆動手段２は、回転軸Ｚ１の周りを巡って、シュート１１を位置させるための８つの回転位置Ｐ１〜Ｐ８を与えるように制御される。このような制御は、例えば、マイクロコンピューターなどの制御手段によって行うことができる。
【００３１】
スラリー供給手段３は、シュート１１に第２のスラリーを供給するための手段である。具体的には、スラリー供給手段３は、第２のスラリーを貯えるためのタンク３１と、タンク３１からの第２のスラリーをシュート１１に流し込むためのノズル３２と、タンク３１及びノズル３２の間に設けられる弁３３とを含んで構成されている。図示実施形態の場合、スラリー供給手段３は、第２のスラリーの供給を、回転位置Ｐ２〜Ｐ８にあるシュート１１には行わず、回転位置Ｐ１にあるシュート１１のみに行う構成となっている。具体的には、ノズル３２の先端が、回転位置Ｐ１にあるシュート１１のシュート入口７１からみて、その上方に位置するように固定されている。
【００３２】
磁力発生手段４は、シュート１１の底部内面７３に磁界を印加して、第２のスラリー中の微粒子をシュート１１の底部内面７３に吸着させるとともに、余分な溶媒をシュート１１から流し出す役割を担う。図示実施形態の場合、磁力発生手段４は、回転位置Ｐ４〜Ｐ８にあるシュート１１には磁界を印加せず、回転位置Ｐ１〜Ｐ３にあるシュート１１のみに磁界を印加する構成となっている。具体的には、磁力発生手段４は、フェライト磁石などの永久磁石からなり、シュート集合体１とは別体として設けられている。そして、永久磁石でなる磁力発生手段４は、シュート集合体１の下で回転位置Ｐ１から回転位置Ｐ３まで延びた態様で、固定具４１を介してベース９１に固定されている。磁力発生手段４として電磁石を採用してもよい。
【００３３】
溶媒受け手段５は、シュート１１から流し出される溶媒を受ける役割を担う。図示実施形態の場合、溶媒受け手段５は、開口部５１を有する容器から構成されており、固定具５２を介してベース９１に固定されている。そして、開口部５１が、回転位置Ｐ１〜Ｐ３にあるシュート１１のシュート出口７２からみてその下方に位置するように形成されている。溶媒受け手段５は、シュート１１のシュート出口７２から流し出される溶媒を受けるものであればよく、必ずしも、容器でなくてもよい。例えば、溶媒受け手段５として、漏斗を採用してもよい。
【００３４】
粒子受け手段６は、シュート１１から流し出される微粒子を受ける役割を担う。図示実施形態の場合、粒子受け手段６は、開口部６１を有する容器から構成されており、固定具６２を介してベース９１に固定されている。そして、開口部６１が、回転位置Ｐ４〜Ｐ８にあるシュート１１のシュート出口７２からみてその下方に位置するように形成されている。先の溶媒受け手段５と同様に、粒子受け手段６として、漏斗を採用してもよい。
【００３５】
回転位置Ｐ１〜Ｐ８の役割について説明すると、まず、回転位置Ｐ１が、シュート１１に第２のスラリーを供給するスラリー供給位置として用いられる。更に、この回転位置Ｐ１に加えて回転位置Ｐ２、Ｐ３が、シュート１１から、第２のスラリーに含まれていた溶媒を排出する溶媒排出位置として用いられる。最後に、残りの回転位置Ｐ４〜Ｐ８が、シュート１１から、第２のスラリーに含まれていた微粒子を排出する粒子排出位置として用いられる。
【００３６】
次に、上述した粒子回収装置を用いた微粒子の回収方法について説明する。まず、矢印Ａ１で示されるようにシュート集合体１を一ピッチだけ回転させた後、一定の停止期間をおくという動作を繰り返すように回転駆動手段２を制御する。シュート集合体１を一ピッチだけ回転させるとは、シュート１１がそれぞれ現在の回転位置からその隣の回転位置に進むまで、例えば、回転位置Ｐ１にあるシュートが回転位置Ｐ２に進むまで、シュート集合体１を回転させることを指す。図示実施形態の場合、一ピッチは角度にして４５度である。
【００３７】
また、それぞれのシュート１１が回転位置Ｐ１にくるたびごとに、スラリー供給手段３を用いて、そのシュート１１に第２のスラリーを供給する。
【００３８】
一つのシュート１１が回転位置Ｐ１に位置した後、回転位置Ｐ２〜Ｐ７を巡って回転位置Ｐ８に戻るまでについて説明する。
【００３９】
まず、シュート１１を回転位置Ｐ１に位置させたとき、シュート１１のシュート入口７１に第２のスラリーを供給する。シュート１１の内部で第２のスラリーは、重力に従い、底部内面７３上をシュート出口７２に向かって流れていく。
【００４０】
更に回転位置Ｐ１では、シュート１１の底部内面７３に磁力発生手段４からの磁力を印加するので、第２のスラリーが底部内面７３上を流れていく間に、第２のスラリー中の微粒子が、磁力によって底部内面７３に吸着される。一方で、溶媒は、そのまま、底部内面７３上を流れてシュート出口７２から排出される。よって、余分な溶媒を排出することで、第２のスラリーの粒子濃度を高く、濃縮した状態にすることができる。
【００４１】
次に、このシュート１１を、順に回転位置Ｐ２、Ｐ３に進ませる。回転位置Ｐ２、Ｐ３では、シュート１１に磁力を印加する一方で、第２のスラリーを新たに供給しないので、微粒子をシュート１１の底部内面７３に吸着させた状態で、溶媒を更に排出することができる。よって、第２のスラリーを、より濃縮した状態にすることができる。
【００４２】
次に、このシュート１１を回転位置Ｐ４に進ませる。回転位置Ｐ４では、シュート１１は、磁力発生手段４から遠ざかった状態となるので、底部内面７３に印加されていた磁力は低下する。この結果、微粒子は、底部内面７３に吸着されていた状態から解放され、重力に従って底部内面７３上を流れていき、シュート出口７２から排出される。よって、微粒子を濃縮スラリーの状態として回収することができる。
【００４３】
次に、このシュート１１を、順に回転位置Ｐ５〜Ｐ８に進ませる。回転位置Ｐ５〜Ｐ８でも、回転位置Ｐ４と同様、底部内面７３に印加されていた磁力は低下したままであるので、シュート１１内部に残っていた微粒子を排出することができる。
【００４４】
最後に、このシュート１１を回転位置Ｐ１に戻す。シュート１１が回転位置Ｐ１に戻されるたびに、上述したスラリー供給動作、溶媒排出動作及び粒子排出動作が繰り返される。
【００４５】
更に、シュート１１相互間の関係でみると、複数のシュート１１が回転軸Ｚ１の周りに放射状に配置されてシュート集合体１を構成しており、このシュート集合体１を回転軸Ｚ１の周りで回転させるので、次々に、スラリー供給動作、溶媒排出動作及び粒子排出動作を行なうことが可能となる。例えば、回転位置Ｐ１では、それぞれのシュート１１がくるたびごとに第２のスラリーの供給を行うことができ、スラリーの供給動作を止める必要はない。
【００４６】
また、一つのシュート１１で溶媒排出動作を行なうと同時に、別のシュート１１で粒子排出動作を行なうことが可能となる。例えば、回転位置Ｐ２にあるシュート１１で溶媒排出動作を行なうと同時に、回転位置Ｐ４にあるシュート１１で粒子排出動作を行うことができる。よって、第２のスラリーからの微粒子の回収処理を効率良く進めることができる。
【００４７】
図示の粒子回収装置では、シュート集合体１を回転させるための回転軸Ｚ１が、鉛直方向Ｚ０に対して傾斜しているので、一つのシュート１１が順に回転位置Ｐ１〜Ｐ８を進んでいく間に、そのシュート１１の、水平面９２に対する傾斜角θ２は変化していく。よって、回転位置Ｐ１〜Ｐ８で要求される条件に合わせてシュート１１の傾斜角θ２を変化させることが可能となる。
【００４８】
具体的には、シュート１１の傾斜角θ２は、回転位置Ｐ１で最小となるように設定されている。回転位置Ｐ１は、シュート１１に第２のスラリーを供給するスラリー供給位置である。スラリー供給位置である回転位置Ｐ１においてシュート１１の傾斜角θ２を最小とすることで、シュート１１内部で第２のスラリーをゆっくりと流すことができる。これは、第２のスラリーに含まれる微粒子を、そのままシュート出口７２から排出させることなく、底部内面７３に吸着させるのに役立つ。
【００４９】
また、シュート１１の傾斜角θ２は、回転位置Ｐ５で最大となるように設定されている。回転位置Ｐ５は、第２のスラリーに含まれていた微粒子を排出する粒子排出位置である。粒子排出位置において、微粒子は濃縮スラリーの状態となっており、スラリー自体の粘度のせいで、流れが悪くなりがちであるが、シュート１１の傾斜角θ２を最大とすることで、微粒子を、シュート１１内部で滞らせることなく排出させることができる。回転位置Ｐ５でシュート１１の傾斜角θ２を最大とする代わりに、別の粒子排出位置である回転位置Ｐ４、Ｐ６〜Ｐ８の何れかでシュート１１の傾斜角θ２を最大としてもよい。
【００５０】
上述した微粒子の回収方法では、シュート集合体１を一ピッチだけ回転させた後、一定の停止期間をおくという動作を繰り返すように回転駆動手段２を制御しているが、このような制御態様に限定されることはない。例えば、停止期間をおく代わりに、シュート集合体１をゆっくりと連続的に回転させるといった制御態様でも、同様なスラリー供給動作、溶媒排出動作及び粒子排出動作を行なうことができるので、微粒子を効率良く回収することができる。
【００５１】
以上、実施形態を参照して本発明の内容を具体的に説明したが、本発明の基本的技術思想及び教示に基づいて、当業者であれば、種々の変形態様を採り得ることは自明である。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】粒子製造方法の一例を示すフローチャートである。
【図２】本発明の一実施形態に係る粒子回収装置を上から見た図である。
【図３】図２の３−３線に沿った断面を示す図である。
【図４】シュートの断面形状の例を示す図である。
【符号の説明】
【００５３】
１                シュート集合体
２                回転駆動手段
３                スラリー供給手段
４                磁力発生手段
５                溶媒受け手段
６                粒子受け手段
１１              シュート
【図１】
2008155158.tif 000003
【図２】
2008155158.tif 000004
【図３】
2008155158.tif 000005
【図４】
2008155158.tif 000006