(57)【要約】  軽水炉および重水炉に使用する改良型事故耐性燃料について説明する。当該燃料は、クロムまたはクロム合金被膜（１８）を有するジルコニウム合金被覆（１２）と、当該ジルコニウム合金被覆（１２）と当該被膜（１８）の間に位置し、モリブデン、タンタル、タングステンおよびニオブから構成される随意的な中間層（２０）と、Ｕ３Ｓｉ２またはＵＮから構成される燃料ペレット（１４）と、当該燃料ペレット（１４）に混入されているか、または当該燃料ペレット（１４）の表面に被膜（２２）として施された、ＵＢ２またはＺｒＢ２のような１００〜１００００ｐｐｍのホウ素含有一体型燃料可燃性吸収材とを含む。
2021501335.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
軽水炉および重水炉向けの事故耐性燃料棒（１０）であって、
Ｕ３Ｓｉ２およびＵＮから成る群より選択したペレット（１４）状の原子燃料と、
ホウ素含有燃料一体型可燃性吸収材と、
当該原子燃料および当該一体型燃料可燃性吸収材を収容するためのジルコニウム含有被覆（１２）材であって、被膜（１８）が施されたジルコニウム含有被覆（１２）材と
を具備する事故耐性燃料棒（１０）。
【請求項２】
前記被覆（１２）材と前記被膜（１８）の間に位置する中間層（２０）をさらに具備する、請求項１の燃料棒（１０）。
【請求項３】
前記中間層（２０）の厚さが１〜２０ミクロンである、請求項２の燃料棒（１０）。
【請求項４】
前記中間層（２０）がモリブデン、タンタル、タングステンおよびニオブから作られている、請求項２の燃料棒（１０）。
【請求項５】
前記中間層（２０）は、前記被覆（１２）材にホットスプレー法によって施されている、請求項２の燃料棒（１０）。
【請求項６】
前記ホットスプレー法がプラズマアーク法である、請求項５の燃料棒（１０）。
【請求項７】
前記被膜はクロムおよびクロム合金から成る群より選択される、請求項１の燃料棒。
【請求項８】
前記クロム合金がＦｅＣｒＡｌおよびＦｅＣｒＡｌＹから成る群より選択される、請求項７の燃料棒。
【請求項９】
前記被膜（１８）の厚さが５〜５０ミクロンである、請求項１の燃料棒（１０）。
【請求項１０】
前記被膜（１８）が前記被覆（１２）材にコールドスプレー法によって施されている、請求項１の燃料棒（１０）。
【請求項１１】
前記一体型燃料可燃性吸収材がＵＢ２およびＺｒＢ２から成る群より選択される、請求項１の燃料棒（１０）。
【請求項１２】
前記一体型燃料可燃性吸収材が前記ペレット（１４）中の前記原子燃料に混入されている、請求項１の燃料棒（１０）。
【請求項１３】
前記ペレット（１４）の前記一体型燃料可燃性吸収材の濃度が１００ｐｐｍ〜１００００ｐｐｍの範囲である、請求項１２の燃料棒（１０）。
【請求項１４】
前記一体型燃料可燃性吸収材が前記燃料ペレット（１４）の表面に被膜（２２）として施されている、請求項１の燃料棒（１０）。
【請求項１５】
前記一体型可燃性吸収材のＢ−１０同位体濃度が１％〜９０％の範囲である、請求項１の燃料棒（１０）。
【請求項１６】
前記一体型可燃性吸収材は成分比率が０％〜１００％のＵＢｘを伴うＵＢ２であり、ここにｘは０〜１２の範囲の整数または小数であることを特徴とする、請求項１の燃料棒（１０）。
【請求項１７】
前記原子燃料が理論密度の８０％〜９９％の密度を有するＵ３Ｓｉ２である、請求項１の燃料棒（１０）。
【請求項１８】
前記ペレット（１４）が、ＵおよびＳｉを含有するＵ３Ｓｉ２以外の成分を０％〜１００％の範囲でさらに含む、請求項１７の燃料棒（１０）。
【請求項１９】
前記原子燃料がＵＮより成り、ここに窒素は天然窒素および１５Ｎ同位体濃縮窒素から選択され、当該ＵＮが理論密度の８０％〜９９％の密度を有することを特徴とする、請求項１の燃料棒（１０）。
【請求項２０】
前記ペレット（１４）が、ＵおよびＮを含有するＵＮ以外の成分を０％〜１００％の範囲でさらに含む、請求項１９の燃料棒（１０）。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
政府の権利に関する陳述
本発明は、エネルギー省との契約第ＤＥ−ＮＥ０００８２２２号に基づく政府支援の下でなされたものである。米国政府は、本発明に対して一定の権利を有している。
【０００２】
本発明は原子燃料に関し、具体的には、軽水炉および重水炉に使用する事故耐性燃料に関する。
【背景技術】
【０００３】
原子燃料として使用する核分裂性物質には、二酸化ウラン（ＵＯ２）、二酸化プルトニウム（ＰｕＯ２）、窒化ウラン（ＵＮ）（天然窒素または１５Ｎ同位体濃縮窒素を使用）および／または二ケイ化三ウラン（Ｕ３Ｓｉ２）があり、典型的にはペレット状である。燃料棒は、核分裂性物質を被覆の内部に封じ込めたもので、被覆は管体のような細長い構造が好ましく、被覆管内には積層した複数のペレットが収まっている。典型的な燃料棒は、最上端と最下端が端部キャップで密封され、燃料棒の一方の端部の被覆管内には燃料ペレットを積層状態に保つ付勢ばねまたは他の装置が配置されている。燃料棒は、原子炉内において、高い核分裂率を維持するに十分な中性子束を炉心内に発生させ、大量のエネルギーが熱として放出されるように、アレイ状に配列されている。
【０００４】
ＵＯ２は現在、原子燃料として広く使用されている。Ｕ３Ｓｉ２は、水と蒸気によって酸化されやすいが、事故耐性燃料（ＡＴＦ）システム用として好ましい燃料物質である。Ｕ３Ｓｉ２は、高密度（１２．２ｇｍ／ｃｍ３）で、熱伝導率が非常に高く（ＵＯ２の最大５倍）、融点は１６６５℃である。しかし、その用途は今日まで、アルミニウムの厚い被覆に覆われるためＵ３Ｓｉ２が冷却材に曝される可能性がほとんど無く、一体型燃料可燃性吸収材（ＩＦＢＡ）が燃料の必要な構成材料ではない、試験炉のプロトタイプ新型燃料棒に限定されてきた。
【０００５】
事故耐性を実現するために、原子燃料の構成材料は、燃料集合体への冷却材注入量が最小であるとの仮定のもとで燃料温度が約１７００℃になり得る事故を想定して設計される。原子燃料は、被膜を施したジルコニウム合金被覆との組み合わせで使われてきた。被膜付きジルコニウム合金被覆は、核分裂性物質の耐用期間中、ペレットが膨張するとそれに応じて膨張できるため、熱伝達を妨げる主因であるペレットと被覆の間の隙間を小さく保つことにより、あらゆる過渡的条件下で燃料の中心線温度を融点未満に維持することができる。不測の出力過渡変動時における燃料の中心線溶融の問題は、Ｕ３Ｓｉ２の非常に高い熱伝導率によって解決されるので、Ｕ３Ｓｉ２の融点が比較的低いことは問題とならない。
【０００６】
「設計基準外」事故のような過酷な条件下では、金属被覆は、１０９３℃を超える高温蒸気と発熱反応する可能性がある。原子燃料を保護するこのようなジルコニウム金属被覆は、原子炉の温度が最高で１２０４℃に達する「冷却材喪失」事故が起こると強度が低下し、燃料棒内の核分裂生成ガスにより膨張する可能性がある。
【０００７】
２種以上の固体の混合物（例えば合金）の融点は、構成成分の相対比率に依存する。混合物の融点が可能な限り低くなる構成比率の固体には、融点の低い共融混合物が形成される。合金を比較的低い融点が原因で意図しない問題が起こりうる状況で使用する場合、共融混合物の形成を防止するか、共融混合物の形成による望ましくない影響を極力抑えるのが理想的である。
【０００８】
Ｚｒ被覆の保護および強化を図るための方策の1つはＺｒ合金に被膜を施すことであるが、共融混合物の形成は、被膜付きＺｒ合金被覆にとって問題となる可能性がある。例えばＣｒ被膜を施こしたＺｒ合金被覆は、Ｚｒ被覆のみの場合に比べて温度耐性が当初は３００℃上昇するが、Ｃｒ被膜とＺｒ合金被覆の間に液体共融層が形成されるため、この耐性が向上する代償として被覆の強度が低下し、それに伴って被膜付き被覆の融点が低下し、燃料が冷却材喪失事故の影響を受けやすくなる。
【０００９】
Ｕ３Ｓｉ２を商用原子力発電に使用するのであれば、小規模な試験の用途では考慮に入れる必要のなかった問題に対処する必要がある。
【発明の概要】
【００１０】
以下の概要は、本願において開示する実施態様に特有のいくつかの革新的な特徴を理解しやすくするためのものであり、完全な記述を意図するものではない。これらの実施態様のさまざまな局面を完全に理解するには、本願の明細書、請求項および要約書の全体を総合的にとらえる必要がある。
【００１１】
本願では、軽水炉および重水炉に使用する改良型事故耐性燃料棒について説明する。当該燃料棒は、さまざまな局面において、Ｕ３Ｓｉ２およびＵＮから成る群より選択したペレット状の原子燃料と、ホウ素含有一体型燃料可燃性吸収材と、当該原子燃料および当該一体型燃料可燃性吸収材を収容するジルコニウム含有被覆材とを含む。当該被覆材には被膜を施すことができる。当該被膜は、ＣｒまたはＣｒ合金から成る群より選択するとよい。Ｃｒ合金は、ＦｅＣｒＡｌおよびＦｅＣｒＡｌＹでよい。
【００１２】
当該燃料棒の或る特定の局面において、当該被覆材と当該被膜の間には中間層が位置する。当該中間層の厚さは１〜２０ミクロンでよい。中間層は、Ｍｏ、Ｔａ、ＷおよびＮｂから成る群より選択すればよい。
【００１３】
当該中間層は、プラズマアーク法などのホットスプレー法またはコールドスプレー法によって当該被覆材の外面に施すことができる。
【００１４】
さまざまな局面において、当該被膜の厚さは５〜５０ミクロンであり、当該被膜は、コールドスプレー法によって当該被覆材に施すか、または中間層が含まれる実施態様では中間層に施してもよい。
【００１５】
当該一体型燃料可燃性吸収材は、ＵＢ２およびＺｒＢ２から成る群より選択することができ、或る特定の局面では、当該ペレット中の当該原子燃料に混入することができる。当該燃料ペレット中に混入する当該可燃性吸収材の濃度は、１００ｐｐｍ〜１００００ｐｐｍでよい。当該一体型可燃性吸収材がＵＢ２の場合、０％〜１００％の範囲のＵＢｘ成分が存在してもよい。ここに、ｘは０〜１２以上の範囲の整数または小数である。すなわち、当該吸収材の大部分がＵＢ２以外の相でもよい。他の特定の局面では、当該可燃性吸収材を当該燃料ペレットの外面上に被膜として施してもよい。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
添付の図面を参照することにより、本発明の特徴と利点の理解が深まるであろう。
【００１７】
【図１Ａ】被膜を施した被覆管内に被膜を施した燃料ペレットの積層体を収容する燃料棒の側面断面図である。
【００１８】
【図１Ｂ】図１Ａの線１Ｂ−１Ｂに沿う燃料棒および燃料ペレットの断面図である。
【００１９】
【図２Ａ】被膜との間に中間層が位置する被覆管内に被膜を施していない燃料ペレットの積層体を収容する燃料棒の側面断面図である。
【００２０】
【図２Ｂ】図２Ａの線２Ｂ−２Ｂに沿う燃料棒および燃料ペレットの断面図である。
【００２１】
【図３】ニオブ（Ｎｂ）とジルコニウム（Ｚｒ）の組み合わせの相対原子濃度（％）に対する共融温度範囲を示す状態図である。この状態図の水平軸はＮｂとＺｒの相対濃度、垂直軸は温度を表す。共融点は液相（Ｌ）と固相（ＮｂとＺｒの両方から成る）の境界点であり、ＮｂとＺｒで構成されうるあらゆる合金の最も低い融点を意味する。
【００２２】
【図４】ニオブ（Ｎｂ）とクロム（Ｃｒ）の組み合わせの相対原子濃度（％）に対する共融温度範囲を示す状態図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
本願に使用する「ａ」、「ａｎ」および「ｔｈｅ」に先導される単数形は、文脈からそうでないことが明らかでない限り、複数形をも包含する。したがって、本願に使用する冠詞「ａ」および「ａｎ」は、１つまたは複数の（すなわち、少なくとも１つの）冠詞の文法上における対象物を表す。例として、「ａｎｅｌｅｍｅｎｔ」は１つの要素または複数の要素を意味する。
【００２４】
非限定的な例として、本願で使用する頂部、底部、左、右、下方、上方、前、後ろ、およびそれらの変形例などの方向性を示唆する語句は、添付図面に示す要素の幾何学的配置に関連し、特段の記載がない限り、本願の特許請求の範囲を限定するものではない。
【００２５】
特許請求の範囲を含み、本願では、特段の指示がない限り、量、値または特性を表すあらゆる数字は、すべての場合において「約」という用語により修飾されると理解されたい。したがって、数字と一緒に「約」という用語が明示されていない場合でも、数字の前に「約」という語があるものと読み替えることができる。したがって、別段の指示がない限り、以下の説明に記載されるすべての数値パラメータは、本発明による組成物および方法で得ようとする所望の特性に応じて変わる可能性がある。最低限のこととして、また均等論の適用を特許請求の範囲に限定する意図はないが、本願に記載された各数値パラメータは、少なくとも、報告された有効数字の数を勘案し、通常の丸め手法を適用して解釈するべきである。
【００２６】
また、本願に記述するあらゆる数値範囲は、そこに内包されるすべての断片的部分を含むものとする。例えば、「１〜１０」という範囲は、記述した最小値１と最大値１０との間（最小値と最大値を内包）のあらゆる断片的部分を含むことを意図している。すなわち、最小値は１以上、最大値は１０以下である。
【００２７】
本発明の改良型燃料は、軽水炉および重水炉での使用に適している。沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）と加圧水型原子炉（ＰＷＲ）を含む、通常の水を冷却材に用いる軽水炉（ＬＷＲ）は、米国で最も一般的に使用されている炉型である。重水炉（ＨＷＲ）は、冷却材および／または減速材として重水すなわち重水素酸化物（Ｄ２Ｏ）を使用する。加圧水型原子炉の場合と同様に、重水冷却材は、沸騰させずに高温まで加熱できるよう加圧状態に保たれる。
【００２８】
添付図面を参照して、本発明の改良型事故耐性燃料棒１０は、被膜を施したジルコニウム被覆１２、Ｕ３Ｓｉ２またはＵＮ燃料ペレット１４、および一体型可燃性吸収材としてのＵＢ２やＺｒＢ２のようなホウ素含有材料の各々の長所を組み合わせたものである。被覆１２の内面は、隙間１６によって燃料ペレット１４から隔たっている。さまざまな局面において、被覆１２はジルコニウムまたはジルコニウム合金より成る。一体型燃料可燃性吸収材は、図１Ｂに示すように燃料ペレット１４上の被膜２２として提供するか、または、図２Ｂに示すようにペレット１４中の核分裂性物質に混入してもよい。
【００２９】
Ｕ３Ｓｉ２は、ペレットと被覆の間の初期の隙間１６を小さくできることから、被膜を施したジルコニウム合金被覆と併用すると特に有利である。これは、供用期間中に燃料の燃焼度の増加によりペレット１４が膨らむと被膜を施したジルコニウム被覆１２が膨張できることと、被膜を施した被覆１２が燃料使用期間の初期にいつのまにか燃料に接触していることによる。Ｕ３Ｓｉ２製造工程のいくつかの反応において、Ｕ３Ｓｉ２以外の成分が形成されることがある。したがって、ペレット１４の完成品は、ＵとＳｉを含有するＵ３Ｓｉ２以外の成分を０％〜１００％の範囲で含む。さまざまな局面において、Ｕ３Ｓｉ２燃料は、理論密度の８０％〜９９％の密度を有する。Ｕ３Ｓｉ２の密度は１２．２ｇ／ｃｍ３である。Ｕ３Ｓｉ２燃料ペレットの密度は、９．７６ｇ／ｃｍ３〜１２．０８ｇ／ｃｍ３の範囲である。
【００３０】
代替となりうるＵＮ燃料の窒素成分は、天然窒素および１５Ｎ同位体濃縮窒素のうちの一方かまたは両方を組み合わせたものである。ＵＮ燃料は、理論密度の８０％〜９９％の密度を有する。ＵＮの密度はＵ３Ｓｉ２よりも高い。したがって、ペレット１４の完成品は、ＵとＮを含有するＵＮ以外の成分を０％〜１００％の範囲で含む。
【００３１】
さまざまな局面において、被覆１２のジルコニウム合金は、参照により関連部分が本願に組み込まれている米国特許第４，６４９，０２３号に開示された手順に従って製造される被膜付きＺＩＲＬＯ（登録商標）である。ＺＩＲＬＯ（登録商標）は、重量比でニオブが０．５〜２．０％、スズが０．７〜１．５％、鉄が０．０７〜０．１４％、ニッケルおよびクロムのうちの少なくとも１つが０．０３〜０．１４％、鉄、ニッケルおよびクロムの合計が少なくとも０．１２％、炭素が最大２２０ｐｐｍ、および残りが本質的にジルコニウムから成る合金である。この合金は、０．０３〜０．０８％のクロムと０．０３〜０．０８％のニッケルを含むのが好ましい。当業者であれば、所望の用途に適した他のジルコニウム合金を使用できることを理解するであろう。或る特定の局面において、Ｚｒ合金被覆は概して、重量比０．２〜１．５％のニオブ、重量比０．０１〜０．６％の鉄、重量比０．０〜０．８％のスズ、重量比０．０〜０．５％のクロム、重量比０．０〜０．３％の銅、重量比０．０〜０．３％のバナジウム、重量比０．０〜０．１％のニッケルを含み、残りが重量比９７％以上のジルコニウムおよび不純物であるＺｒ系合金のＡＸＩＯＭ（登録商標）で製造することができる。或る特定の局面において、Ｚｒ合金は、重量比０．４〜１．５％のニオブ、重量比０．４〜０．８％のスズ、重量比０．０５〜０．３％の鉄、重量比０．０〜０．５％のクロムを含み、残りが重量比９７％以上のジルコニウムおよび不純物を含むことがある。例えば、本願に参照により援用されている米国特許第９，２８４，６２９号および第９，７２５，７９１号を参照のこと。
【００３２】
一体型燃料可燃性吸収材は、ＵＢ２またはＺｒＢ２でよい。ＵＢ２は高密度（１２．７ｇ／ｃｍ３）、高融点（２４３０℃）であるが、水と反応するため燃料として使用できない。ホウ素は天然で安定同位体Ｂ−１０およびＢ−１１として存在し、天然ホウ素は約８０％がＢ−１１、約２０％がＢ−１０である。Ｂ−１０同位体は、中性子断面積が非常に大きく、炉心内に多量のＵＢ２が存在すると原子炉を起動できないため、燃料中に多量には使用できない。したがって、ＵＢ２を燃料に使用するとしても、Ｂ−１０の大部分を（残存量が僅々約１００〜１０００ｐｐｍになるまで）取り除く必要がある。これを行うと燃料コストが上がり、ＵＯ２やＵ３Ｓｉ２との関連で不経済である。ホウ素を燃料一体型可燃性吸収材として使用するときは、ＵＢ２またはＺｒＢ２の形態で燃料ペレットの外側にごく微量にスプレーして、被膜２２を形成させる。ＺｒＢ２は、ＵＢ２と同様に、焼結プロセス時に酸素（例えばＵＯ２を核分裂性物質として使用する場合はＵＯ２中の酸素）と反応してＢＯｘ（ｘは異なる相を表す数字）を形成し、ペレット１４からホウ素を追い出すことが知られている。ＵＢ２の製造工程で、他の成分が形成されることがある。一体型可燃性吸収材がＵＢ２の場合は、存在する０％〜１００％の範囲のＵＢｘ成分のｘは０〜１２以上の範囲の整数または小数であり、例えばＵＢ１．５、ＵＢ４、ＵＢ６、ＵＢ１２などの相が挙げられる。
【００３３】
本願の燃料システムは、ホウ素含有成分を核分裂性物質粉末に添加して燃料ペレット１４を形成するため、すべてのペレットの外部表面にホウ素化合物をスプレーして非常に薄い均一な被膜を形成する場合に比べて大幅なコスト削減になる。本願に記述するホウ素含有燃料一体型可燃性吸収材は、Ｕ３Ｓｉ２を核分裂性物質に使用した場合は、このＵ３Ｓｉ２と相互作用しない。したがって、ペレットを形成する前に燃料一体型可燃性吸収材をＵ３Ｓｉ２粉末に直接添加して、焼結することができるが、この方法は、従来使用されてきたスプレー法に比べると、大幅なコスト削減になるだけでなく、高い均一性が得られるため品質が向上する。この方法は、より多くのＵＢ２およびＺｒＢ２をペレットに添加できるため、被膜の厚さを最小にするために必要であったＢ−１０同位体の濃縮が不要となり、さらなる有意なコスト削減効果が得られる。本願の燃料システムに使用されるホウ素含有燃料一体型可燃性吸収材のＢ−１０同位体濃度は、１％〜９０％でよい。ＵＢ２はまた、密度が非常に高いので、その添加率を大きくしてもＵ３Ｓｉ２ペレット全体のウラン密度に有意な影響はない。
【００３４】
図２Ａ、２Ｂを参照して、燃料棒１０は被膜１８の付いたジルコニウム合金被覆１２を使用するが、被膜１８と中間層２０が付いた方が望ましい。中間層の厚さは１〜２０ミクロンでよい。被膜は、ＣｒおよびＣｒ合金から成る群より選択すればよい。Ｃｒ合金は、例えばＦｅＣｒＡｌまたはＦｅＣｒＡｌＹでよい。
【００３５】
中間層は、Ｍｏ、Ｔａ、ＷおよびＮｂから成る群より選択できる。
【００３６】
例えば中間層がＮｂの場合、漏洩故障率が非常に低くなり、設計基準外事故時の非常に高い温度（約１７００℃）に対する耐性が得られる。被膜１８としての外層を硬質のＣｒまたはＣｒ合金にすると、漏洩故障率が非常に低く抑えられるので、水に感応しやすいＵ３Ｓｉ２、ならびにＵＢ２またはＺｒＢ２を使用することができる。Ｕ３Ｓｉ２は、優れた運転経済性をもたらす高密度と、良好な原子炉操作性を得るために必要な高熱伝導率と、そこそこの融点を提供する。
【００３７】
さまざまな局面において、ペレット１４は被膜２２の有無にかかわらず、中間層２０と外層１８の両方を有する被覆１２と組み合わせることができる。さまざまな局面において、ペレット１４は被膜２２の有無にかかわらず、被膜１８はあるが中間層２０のない被覆１２と組み合わせることができる。
【００３８】
或る特定の実施態様において、本願に記述する、被膜付きジルコニウム合金被覆に収められ、ホウ素含有一体型燃料可燃性吸収材を有するＵ３Ｓｉ２燃料は、各構成要素の長所を活かしたものである。Ｕ３Ｓｉ２燃料は、動作温度が低く、熱伝導率が高く、密度が高い。被膜を施したＺｒ被覆１２は、分解温度が高いためＵ３Ｓｉ２燃料を保護する。ＵＢ２かＺｒＢ２であるホウ素含有一体型可燃性吸収材の融点とホウ素濃度は、通常運転時の性能を最適化すると共に、現用のＵＯ２燃料とＺｒ被覆を組み合わせた原子燃料に比べて事故耐性の高い燃料を提供する。
【００３９】
本願に記述する改良型燃料棒１０は、Ｕ３Ｓｉ２、被膜付きＺｒ被覆およびＵＢ２またはＺｒＢ２が有する最良の特徴を活かして、各々の固有の欠点を克服するものである。例えば、現用の金属被覆にＵ３Ｓｉ２燃料およびＵＢ２一体型燃料可燃性吸収材を使用すると、被覆の漏洩率が比較的高く、冷却材との間で許容できない反応が起きると燃料棒の破損が生じるので、うまくいかない。ＣｒまたはＣｒ合金の被膜を施した被覆１２をＭｏ、Ｔａ、ＷまたはＮｂの中間層２０と用いると、非常に硬い被覆の共晶融点が非常に高くなるため、燃料漏洩の可能性が劇的に低下するとともに、現用のＣｒ被膜だけの場合に比べて燃料の温度耐性が３００℃以上高くなる。図３は、ＺｒとＮｂの組み合わせの共晶に関する状態図である。この状態図の水平軸はＮｂとＺｒの相対濃度、垂直軸は温度を表す。共融点は液相（Ｌ）と固相（ＮｂとＺｒの両方から成る）の境界点であり、ＮｂとＺｒで構成されうるあらゆる合金の最も低い融点を意味する。
【００４０】
図４は、ＮｂとＣｒの組み合わせの共晶に関する状態図である。この状態図の水平軸はＮｂとＣｒの相対濃度、垂直軸は温度を表す。共融点は液相（Ｌ）と固相（ＮｂとＣｒの両方から成る）の境界点であり、ＮｂとＣｒで構成されうるあらゆる合金の最も低い融点を意味する。
【００４１】
ＵＢ２またはＺｒＢ２のようなホウ素含有一体型燃料可燃性吸収材を使用すると、Ｕ３Ｓｉ２の高密度が故の高い初装荷反応度を抑制することが可能となる。これは、ホウ素をＵ３Ｓｉ２に添加する低コストのやり方で実現するが、さまざまな局面では、ペレット形成前に十分なホウ素をＵ３Ｓｉ２粉末に添加する。また、Ｕ３Ｓｉ２はＵＢ２やＺｒＢ２と反応しないので、別のさまざまな局面では、焼結に先立って、ホウ素含有一体型燃料可燃性吸収材の粒子をＵ３Ｓｉ２粉末に添加することができる。
【００４２】
本願に記述する管体、棒、スラグおよびペレットは、当業者に知られた任意の方法で機械加工または形成すればよい。サイズ、構成、および本願に記載したような他の性質、さらには原子力産業で関連性が知られているその他の特性に関しては許容差が小さいため、精密な製造法を使用すべきである。
【００４３】
燃料ペレット１４は、他の商業分野で既知のペレット製造方法によって形成できる。例えば、粉末状または粒子状のＵ３Ｓｉ２燃料を、まず粒径分布と表面積が比較的均一になるように粒子を均質化してからペレット状にする。粉末状または粒子状の例えばＵＢ２またはＺｒＢ２のような燃料一体型可燃性吸収材だけでなく、或る特定の局面では、潤滑剤や細孔形成剤のような他の添加剤も加えられる。Ｕ３Ｓｉ２ペレットにおける一体型燃料可燃性吸収材の濃度は１００ｐｐｍ〜１００００ｐｐｍであり、さまざまな局面において約１０００ｐｐｍである。
【００４４】
Ｕ３Ｓｉ２およびホウ素含有一体型燃料可燃性吸収材粒子からのペレットの形成は、所望の「未焼」密度および強度が得られるように、粒子混合物を市販の適当な機械式または液圧式プレスで圧縮することにより行う。
【００４５】
基本的なプレスは単動式のダイプラテンが組み込まれているが、最も複雑な様式のプレスは、「複数レベルの」部品を形成できるように複動式のプラテンを具備する。プレスは、広範囲にわたる加圧能力に応じて選択可能である。粉末を圧縮して、所望のコンパクトなペレットにするために必要な加圧能力は、部品の投影表面積と、粉末の圧縮特性によって決まる荷重係数との積によって求められる。
【００４６】
プロセスを開始するに当たって、ダイに粒子混合物を充填する。ダイ充填速度は、主に粒子の流動性に基づく。
【００４７】
ダイを充填したら、パンチを粒子の方へ移動させる。パンチが粒子に圧力をかけて圧縮し、ダイの幾何学形状にする。或る特定のペレット形成プロセスでは、ダイに供給した粒子に数百ＭＰａの荷重をかけて二軸圧縮し、円柱形ペレットを形成する。
【００４８】
圧縮したペレット１４を、加熱炉内の制御された雰囲気（通常はアルゴンを含む）中で加熱して焼結する。加熱温度は、焼結する材料によって異なる。焼結は、圧縮時に粒子に形成された機械的結合をより強固な結合に変換してペレットの強度を大幅に高めることにより、未焼ペレットを固める熱的プロセスである。圧縮および焼結済みペレットを冷却し、所望の寸法に機械加工する。例示的なペレットの直径は約１センチメートルまたはそれより若干小さく、長さは１センチメートルまたはそれより若干大きい。
【００４９】
或る特定の局面では、一体型燃料可燃性吸収材を、ペレット１４中の核分裂性物質に混入するのではなく、ペレット１４の外部表面上に被膜２２として施す。ペレット１４の表面にＵＢ２またはＺｒＢ２を塗布するには、スプレー法や他の被膜方法など、既知の任意の方法を用いるとよい。
【００５０】
一体型燃料可燃性吸収材の被膜を施した、または一体型燃料可燃性吸収材を混入した燃料ペレット１４は、ＺｒまたはＺｒ合金の被覆１２の中に積層する。被覆１２には、Ｃｒ被膜１８が施してあるが、この被膜形成は、例えばコールドスプレー法などの熱的付着法により行うことができる。２つの層のうち、最初にＮｂ中間層２０をＺｒ被覆１２に付着させ、研削し研磨したあと、Ｃｒ外層１８を付着させ、そのあと研削し研磨すればよい。中間層２０は、陰極アーク物理蒸着のような物理蒸着法や、プラズマアーク溶射法のようなホットスプレー法によって付着することができる。
【００５１】
陰極アーク蒸着では、原料物質と成膜対象基材を真空付着チェンバ内に置く。当該チェンバには、比較的少量のガスだけが入っている。直流（ＤＣ）電源の負のリード線を原料物質（「陰極」）に接続し、正のリード線を陽極に接続する。多くの場合、正のリード線を付着チェンバに接続するため、当該チェンバは陽極となる。電気アークにより、陰極標的から材料物質を気化させる。その後、気化した材料物質が基材上で凝縮し、所望の層が形成される。
【００５２】
コールドスプレー法では、キャリアガスを加熱器に供給し、そこで、ノズルを通過するとき膨張した後のキャリアガスを所望の温度値（例えば１００〜５００℃）に保たれるように十分な温度に加熱する。さまざまな局面において、キャリアガスは、例えば５．０ＭＰａの圧力で２００〜１２００℃の温度に予熱すればよい。或る特定の局面において、キャリアガスは２００〜１０００℃の温度に予熱する。また、或る特定の局面で３００〜９００℃の温度に、他の局面では５００〜８００℃の温度に予熱する。この温度は、キャリアとして使用する特定のガスのジュール・トムソン冷却係数によって変わる。ガスの圧力が変化して膨張または圧縮する際にガスが冷却するかどうかは、ジュール・トムソン係数の値による。ジュール・トムソン係数が正の値であれば、キャリアガスは冷却するので、コールドスプレー法の性能に影響を及ぼす可能性のある過度な冷却が起こらないように、キャリアガスを予熱する必要がある。当業者は、過度な冷却を防止するために、周知の計算法を用いて加熱する度合いを決めることができる。例えば、キャリアガスがＮ２の場合、入口温度が１３０℃であれば、ジュール・トムソン係数は０．１℃／バールである。初期圧力が１０バール（約１４６．９ｐｓｉａ）、最終圧力が１バール（約１４．６９ｐｓｉａ）のガスを１３０℃で管体に衝突させる場合は、約９バール×０．１℃／バール（すなわち約０．９℃）高い１３０．９℃にガスを予熱する必要がある。
【００５３】
例えば、キャリアガスとしてヘリウムを用いる場合のガスの温度は、圧力３．０〜４．０ＭＰａにおいて４５０℃であるのが好ましい。また、窒素のキャリアガスの温度は、圧力５．０ＭＰａで１１００℃であるが、圧力が３．０〜４．０ＭＰａであれば６００〜８００℃でよい。当業者であれば、使用する機器の種類によって温度および圧力の変数が変わり、機器を改造することによって温度、圧力および体積のパラメータを調節できることを理解するであろう。
【００５４】
キャリアガスに適しているのは不活性ガスまたは非反応性ガスであり、特に、Ｃｒ粒子やＮｂ中間層または被膜を施すＺｒ基材と反応しないガスである。キャリアガスの例として、窒素（Ｎ２）、水素（Ｈ２）、アルゴン（Ａｒ）、二酸化炭素（ＣＯ２）、ヘリウム（Ｈｅ）が挙げられる。
【００５５】
キャリアガスの選択にはかなりの自由度がある。混合ガスを使用してもよい。ガスの選択は物理的特性と経済性の双方の制約を受ける。例えば、分子量の小さいガスは速度を大きくできるが、速度を最大にすることは、粒子の跳ね返りによって付着する粒子数が少なくなるので避けるべきである。
【００５６】
例示的なコールドスプレー法において、導管を介して加熱器に送り込まれる高圧ガスは、そこで急速に、実質的には瞬時に加熱される。所望の温度に加熱されたガスは、銃のような器具に向かう。ホッパーに保持された所望の被膜材粒子（ここではＣｒ）は放出後、銃のような器具に向かい、圧縮ガス噴流によってノズルを強制的に通過せしめられた後、棒状または管状の基材へ向かう。スプレーされたＣｒ粒子は棒または管体の表面に付着し、その粒子より成る被膜を形成する。
【００５７】
この方法は、被膜１８の付着後にさらに当該被膜を焼鈍するステップを含むことができる。焼鈍は、被膜を施した管体の機械的性質と微細構造を改変させる。焼鈍では、被膜を２００〜８００℃の範囲で、好ましくは３５０〜６５０℃の範囲で加熱する。
【００５８】
被膜を施した基材は、被膜形成または焼鈍ステップの後、より平滑な表面に仕上げるために、研削、もみ革磨き、研磨、または他の任意公知の手法で処理してもよい。
【００５９】
本発明をいくつかの例に基づいて説明してきたが、いずれの例も、すべての点において制限的ではなく例示的なものである。したがって、本発明は、詳細な実施態様において、通常の技量を有する当業者が本願の説明から導くことができる多くの変形例が可能である。
【００６０】
本願で言及したすべての特許、特許出願、刊行物または他の開示資料は、各々の参考文献が参照により明示的に本願に組み込まれるように、その全体が参照により本願に組み込まれる。本願で参照により組み込まれると述べられるすべての参考文献およびあらゆる資料またはそれらの一部分は、本願に記載された既存の定義、言明または他の開示資料と矛盾しない範囲でのみ本願に組み込まれる。したがって、本願に記載の開示事項は、必要な範囲において、それと矛盾する、参照により本願に組み込まれた資料に取って代わり、本願に明示的に記載された開示事項が決定権をもつ。
【００６１】
本発明を、さまざまな例示的な実施態様を参照して説明してきた。本願に記載の実施態様は、開示された発明のさまざまな実施態様のさまざまな詳細度の例示的な特徴を示すものとして理解されたい。したがって、特に断らない限り、可能な範囲において、開示した実施態様における１つ以上の特徴、要素、構成部品、成分、構造物、モジュールおよび／または局面は、本発明の範囲から逸脱することなく、当該開示した実施態様における他の１つ以上の特徴、要素、構成部品、成分、構造物、モジュールおよび／または局面との間で、複合、分割、置換えおよび／または再構成が可能であることを理解されたい。したがって、通常の技量を有する当業者であれば、本発明の範囲から逸脱することなく、例示的な実施態様のいずれにおいてもさまざまな置換え、変更または組み合わせが可能であることを理解するであろう。当業者はまた、本願を検討すれば、本願に記載された本発明のさまざまな実施態様に対する多くの均等物を認識するだろう。あるいは単に定常的な実験を用いてかかる均等物を確認できるであろう。したがって、本発明は、さまざまな実施態様の説明によってではなく、特許請求の範囲によって限定される。
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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