(57)【要約】本発明は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含む第１の材料の第１の外側部分と、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤を含む第２の材料の第２の内側部分と、を含み、第１の部分は第２の部分を実質的に囲む混練可能な接着性シーラント組成物、およびそれを作製する方法に関する。
2021501228.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
混練可能な接着性シーラント組成物であって、
第１の材料の第１の、外側の、長手方向部分と、
第２の材料の第２の、内側の、長手方向部分と、を含み、
前記第１の長手方向部分は、前記第２の長手方向部分の長さに沿って、前記第２の長手方向部分を実質的に囲み、
前記第１の材料は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含み、前記第２の材料は、前記未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤を含み、
前記組成物を混練して実質的に均質な混合物を形成すると、前記第１の材料および前記第２の材料が反応して前記ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させ、それにより接着性シーラントを形成する、混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項２】
前記硬化剤は、前記未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物の約５０〜約１５０％を硬化させるのに十分な量で存在する、請求項１に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項３】
前記第１の材料および／または前記第２の材料の前記長手方向部分は、円形、楕円形、矩形または正方形の断面を有する、請求項１または２に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項４】
前記第１の材料の前記長手方向部分および前記第２の材料の前記長手方向部分は、それぞれ約１０ｍｍ２〜約５００ｍｍ２の面積を有する断面を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項５】
前記混練可能な接着性シーラント組成物の幅は、約５ｍｍ〜約５０ｍｍである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項６】
前記混練可能な接着性シーラント組成物は、テープとして提供される、請求項１〜５のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項７】
前記混練可能な接着性シーラント組成物は、スティックとして提供される、請求項１〜５のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項８】
前記混練可能な接着性シーラント組成物は、保護コーティング、ケーシングまたはフィルムで囲まれる、請求項１〜７のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項９】
前記未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物は、未硬化のエポキシ樹脂を含む、請求項１〜８のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項１０】
前記硬化剤は、ポリメルカプタンアミン硬化剤を含む、請求項１〜９のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項１１】
前記混練可能な接着性シーラント組成物の長さに沿って、１つまたは複数の横方向の折り目または切り込み（必要に応じて、穿孔された）を設け、前記混練可能な接着性シーラント組成物を２つ以上のセグメントに分割する、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項１２】
ａ）前記折り目または切り込みは、各セグメントが実質的に同じ形状を有するように、規則的に間隔を空けられる、または
ｂ）前記折り目または切り込みは、２つ以上の形状のセグメントが存在するように、不規則に間隔を空けられる、
請求項１１に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項１３】
混練可能な接着性シーラント組成物であって、
第１の材料の１つまたは複数の外側のエンベロープと、
前記第１の材料によって囲まれる前記第１の材料の前記１つまたは複数のエンベロープ内に封入された第２の内側の材料と、を含み、
前記第１の材料は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含み、前記第２の材料は、前記未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤を含み、
前記組成物を混練して実質的に均質な混合物を形成すると、前記第１の材料および前記第２の材料が反応して前記ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させ、それにより接着性シーラントを形成する、混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項１４】
請求項２〜１０のいずれか一項に記載の特徴を含む、請求項１３に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項１５】
前記混練可能な接着性シーラント組成物は、テープとして提供される、請求項１３または１４に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項１６】
前記組成物は、前記第１の材料の２つ以上の外側のエンベロープを含む、請求項１３〜１５のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項１７】
ａ）各エンベロープは実質的に同じ形状である、または
ｂ）エンベロープの複数の形状が存在する、請求項１６に記載の混練可能な接着性シーラント組成物。
【請求項１８】
混練可能な接着性シーラント組成物を製造するための方法であって、
未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含む第１の材料、および前記未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤を含む第２の材料を供給することと、
請求項１〜１７のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物を形成するために前記第１の材料および前記第２の材料を共押出しすることと、を含む、方法。
【請求項１９】
前記第１の材料および前記第２の材料は、スクリュー押出機を使用して共押出しされる、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記方法はさらに、押し出された前記混練可能な接着性シーラント組成物を保護コーティング、ケーシングまたはフィルムで覆う工程を含む、請求項１８または１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記第１の材料および前記第２の材料は、矩形の断面を有するダイを通して共押出しされ、テープとして提供される混練可能な接着性シーラント組成物を形成する、請求項１８〜２０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２２】
前記混練可能な接着性シーラント組成物を平坦化してテープを形成する工程をさらに含む、請求項１８〜２１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２３】
前記混練可能な接着性シーラント組成物の長さに沿って１つまたは複数の横方向の折り目または切り込みを作製し、前記混練可能な接着性シーラント組成物を２つ以上のセグメントに分割する工程をさらに含む、請求項１８〜２２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２４】
接着剤としての、または表面、例えば石材、セラミック、金属、木材、もしくはプラスチックの表面のメンテナンスもしくは修理における、請求項１〜１８のいずれか一項に記載の混練可能な接着性シーラント組成物の使用。
【請求項２５】
実施例または添付の図のうちの１つもしくは複数を参照して、もしくは例示される、本明細書に実質的に記載される、混練可能な接着性シーラント組成物、方法、または使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、混練可能な接着性シーラント組成物およびそれを製造するための方法に関する。このタイプの混練可能な接着性シーラント組成物は、接着剤として、および表面のメンテナンスまたは修理において有用である。
【背景技術】
【０００２】
室温で急速に硬化されて硬化することができる材料は、様々な産業用および消費者用途で、例えばシーラントおよび接着剤として、実用的用途の材料である。興味深いシーラントの１つの形態は、他の形態のシーラントと比較して使い易さとパッケージングの利点があるため、共押出しエポキシテープである。
【０００３】
公知のエポキシテープ、例えば米国特許第３，８３７，９８１号に開示されているものであって、その内容は参照によりその全体が本明細書に組み込まれる、公知のエポキシテープは硬化剤組成物の細長い部分と側部と側部とが平行な関係にあるリボンとして、未硬化エポキシの細長い部分を有する。材料の２つの細長い部分を混合して均一な混合物を形成する場合、接着性シーラントが形成される。これは、例えば接着剤の用途または表面の修理もしくはメンテナンスに適用または使用されることができる。接着性シーラントはパテ状のような粘度があり、接着剤またはシーラントとして使用される場合、エポキシ樹脂の硬化に必要な時間の間、支持または固定手段がなくても、塗布される場所にとどまって物体を保持する固有の能力がある。
【０００４】
同様の速硬化性エポキシテープが英国特許第２，０９７，４０１号に開示され、その内容全体は参照により本明細書に組み込まれる。
しかし、これらの速硬化共押出しエポキシテープは、一般的に空気に非常に敏感に反応するため、貯蔵性が制限されている。したがって、速硬化接着性シーラント、例えば改善された貯蔵寿命および安定性を有するエポキシ接着性シーラントが必要とされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】米国特許第３，８３７，９８１号明細書
【特許文献２】英国特許第２，０９７，４０１号明細書
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００６】
出願人は、当技術分野で現在公知の共押出し接着性シーラント組成物と比較した場合、改善された貯蔵寿命および安定性を有する新規の共押出し混練可能な接着性シーラント組成物を開発した。この混練可能な接着性シーラント組成物は、接着性シーラントを形成するために使用されることができ、接着性シーラントの接着特性は、当該分野で公知の組成物と比較して、長期にわたってよりよく維持され、貯蔵される。
【０００７】
本発明の第１の態様によれば、混練可能な接着性シーラント組成物は、
第１の材料の第１の、外側の、長手方向部分と、
第２の材料の第２の、内側の、長手方向部分と、を含み、
第１の長手方向部分は、第２の長手方向部分の長さに沿って、第２の長手方向部分を実質的に囲み、
第１の材料は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含み、第２の材料は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤を含み、
組成物を混練して実質的に均質な混合物を形成すると、第１および第２の材料が反応してポリマーまたは樹脂組成物を硬化させ、それにより接着性シーラントを形成する。
【０００８】
第１の態様の混練可能な接着性シーラント組成物に、有利には、混練可能な接着性シーラント組成物の長さに沿って、１つまたは複数の横方向の折り目または切り込み（必要に応じて、穿孔された横方向の折り目または切り込み）を設けることができ、混練可能な接着性シーラント組成物を２つ以上のセグメントに分割することができる。折り目または切り込みは、各セグメントが実質的に同じ形状を有するように規則的に間隔を空けられてもよい。または、複数の形状のセグメントが存在するように、折り目または切り込みは不規則に間隔を空けられてもよい。
【０００９】
本発明の第２の態様では、混練可能な接着性シーラント組成物は、
第１の材料の１つまたは複数の外側のエンベロープと、
第１の材料によって囲まれる第１の材料の１つまたは複数のエンベロープ内に封入された第２の内側の材料と、を含み、
第１の材料は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含み、第２の材料は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤を含み、
組成物を混練して実質的に均質な混合物を形成すると、第１および第２の材料が反応してポリマーまたは樹脂組成物を硬化させ、それにより接着性シーラントを形成する。
【００１０】
第２の態様の混練可能な接着性シーラント組成物は、テープとして提供されてもよい。第２の態様の混練可能な接着性シーラント組成物は、第１の材料の２つ以上の外側のエンベロープを含むことができる。各エンベロープは、実質的に同じ形状を有してもよく、またはエンベロープの複数の形状が存在してもよい。
【００１１】
第３の態様では、本発明は、混練可能な接着性シーラント組成物を製造するための方法であって、
未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含む第１の材料、および未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤を含む第２の材料を供給することと、
混練可能な接着性シーラント組成物を形成するために第１および第２の材料を共押出しすることであって、混練可能な接着性シーラント組成物は、
第１の材料の第１の、外側の、長手方向部分と、
第２の材料の第２の、内側の、長手方向部分と、を含み、
第１の長手方向部分は、第２の長手方向部分の長さに沿って第２の長手方向部分を実質的に囲む、共押出しすることと、を含み、
組成物を混練して実質的に均質な混合物を形成すると、第１および第２の材料が反応してポリマーまたは樹脂組成物を硬化させ、それにより接着性シーラントを形成する、方法を提供する。
【００１２】
第１および第２の材料は、有利には、矩形の断面を有するダイを通して共押出しされ、テープとして提供される混練可能な接着性シーラント組成物を形成することができる。
【００１３】
方法は、有利には、混練可能な接着性シーラント組成物の長さに沿って１つまたは複数の横方向の折り目または切り込みを作製し、混練可能な接着性シーラント組成物を本発明の第１または第２の態様に従って２つ以上のセグメントに分割する工程をさらに含む。
【００１４】
第４の態様では、本発明は、接着剤として、および／または表面、例えば石材、セラミック、金属、木材、もしくはプラスチックの表面のメンテナンスもしくは修理において、本明細書に記載の混練可能な接着性シーラント組成物の使用を提供する。組成物は、本明細書に記載されるように混合（すなわち、混練）されて、実質的に均質な混合物を形成し、そして、混合物は、接着されるべき表面または複数の表面に塗布されることができる。
【００１５】
本発明の第１の態様の混練可能な接着性シーラント組成物に関して本明細書で論じられる特徴は、必要な変更を加えて、本明細書に記載の使用および方法を含む本発明の他のすべての態様に当てはまる。
【００１６】
発明の詳細な説明
本発明は、第１の材料の第１の長手方向部分、および第２の材料の第２の長手方向部分を含む混練可能な接着性シーラント組成物を提供する。
【００１７】
第１の材料は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含む。第２の材料は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤を含む。このような組成物は、特に組成物が速硬化系の一部である場合、空気に敏感に反応する可能性がある。本発明は、前駆体組成物の安定性を改善することを目的とし、第２の材料を保護することによってこれを行うことができる。したがって、第１の部分は、第２の部分の長さに沿って第２の部分を実質的に囲み、保護外層を提供する。
【００１８】
本発明はまた、第１の材料の１つまたは複数の長手方向エンベロープ、および第１の材料によって実質的に囲まれる第１の材料のエンベロープ内に封入された第２の材料を備える、混練可能な接着性シーラント組成物を提供する。
【００１９】
未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物は、重合、さらに重合および／もしくは架橋して接着剤および／もしくはシーラントとして作用することができるポリマー、プレポリマーならびに／またはモノマーを含む組成物であってよい。本発明の文脈において、これらのプロセスは一般的に「硬化」と呼ばれる。
【００２０】
硬化剤を未硬化の反応性ポリマーと組み合わせて、通常は混練によって実質的に均質な混合物を形成することができ、第１および第２の材料が反応してポリマーまたは樹脂組成物を硬化させ、それにより接着性シーラントを形成する。例えば、硬化剤は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物の約５０〜約１５０％を硬化させるのに十分な量で存在することができる。好ましくは、硬化剤は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物の約７５〜約１２５％、好ましくは約８０〜約１２０％、好ましくは約９０〜約１１０％、好ましくは約１００％を硬化させるのに十分な量で存在することができる。もちろん、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる薬剤が、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物の１００％を超えて硬化させるのに十分な量で提供される場合、それは単に化学量論的過剰で提供されることが理解されるであろう。
【００２１】
第１および第２の材料は、任意の適切な方法によって一緒に混合されてもよいが、好ましくは、便宜上、それらは手でまたは機械的支援を用いて一緒に混練されてもよい。したがって、本発明の接着性シーラント組成物は混練可能である。混合することにより、第１および第２の材料がその場で反応して硬化させることができる。したがって、本発明の混練可能な接着性シーラント組成物は、接着性シーラントの前駆体と考えることができる。
【００２２】
本発明で使用する未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物は、例えば、エポキシ樹脂であってよい。エポキシ樹脂は、エポキシ基を含む特定の種類の反応性プレポリマーおよびポリマーである。エポキシ樹脂は、多官能性アミン、酸、酸無水物、フェノール、アルコール、およびチオールを含む広範囲の硬化剤と反応および／または架橋することができる。これらの硬化剤は、硬化剤（ｈａｒｄｅｎｅｒ）または硬化剤（ｃｕｒａｔｉｖｅ）として知られている場合があり、架橋反応は硬化として知られている。本発明で使用することができる例示的なエポキシ樹脂は、米国特許第３，８３７，９８１号および英国特許第２，０９７，４０１号に記載されている。
【００２３】
本発明の組成物に使用されることができる反応性ポリマーまたは樹脂の別の例としては、有機過酸化物硬化剤を用いたフリーラジカル重合によって硬化されることができるスチレン樹脂、感湿性の有機スズ架橋硬化剤で硬化されることができるシリコーン接着剤樹脂、アミンまたはポリアルコール硬化剤により硬化されることができるポリイソシアネート樹脂、ポリアルコールまたはポリシラノール硬化剤で硬化されるシリル末端ポリエーテル樹脂（ＳＴＰＥ）、チオール硬化剤で硬化されるアルケン樹脂、アミン硬化剤で硬化したアクリル樹脂およびメタクリル樹脂、ならびに当業者に公知であるようなもの等、が挙げられる。
【００２４】
第２の材料は、本明細書に記載の架橋反応によって未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる１つまたは複数の硬化剤を含む。例えば、エポキシ樹脂を硬化させるために使用することができる例示的な硬化剤としては、アミンで促進されたポリアミドおよびポリメルカプタンが挙げられる。第２の材料は、未硬化の反応性ポリマーを重合または硬化させることができる１つまたは複数の硬化剤を含むことができる。
【００２５】
公知のように、特定のエポキシ樹脂は特定の硬化剤と、異なって反応する。特定のポリアミド硬化剤を変えることにより、および／またはポリアミド硬化剤の量を変えることにより、エポキシ樹脂の完全な硬化に必要な時間を変えることができる。エポキシ樹脂の高速硬化、すなわちエポキシ樹脂と硬化組成物を組み合わせて実質的に均質な混合物を形成した時から約１０分以内に完了する硬化をもたらすことが期待できる硬化剤は、液体ポリメルカプタンポリマーおよび促進剤、例えばアミノフェノールを含んでもよく、それらは、大気との相互作用の結果としてエポキシ樹脂の硬化を引き起こすそれらの能力を徐々に失うように分解される。室温の速硬化エポキシ樹脂接着性シーラントは、主な硬化剤としてポリメルカプタンのみを使用して配合されることができ、約５〜約１０分以内に硬化する。硬化剤が促進剤ならびにポリメルカプタンポリマーを含む場合、硬化が５分以内に起こる接着性シーラントを配合することができる。
【００２６】
当業者によって理解されるように、硬化が行われることができる温度は、使用される特定の材料に依存することになる。典型的には、硬化は、好ましくは周囲温度（すなわち、２０℃土１０℃、好ましくは室温、すなわち約２０℃）で行われる。硬化時間は変動するが、接着性シーラントを形成するのに十分な硬化は約３０分、好ましくは約２０分、好ましくは約１０分以内に行われることが好ましい。
【００２７】
場合によっては、特に速い硬化時間（例えば、約５分未満）が望ましい。これは、例えば、エポキシ樹脂、および硬化剤の組み合わせ、例えばアミン（例えば、アミノフェノール）と組み合わせた液体ポリメルカプタンポリマーを使用することにより達成されることができる。有用なアミンは、Ｅｖｏｎｉｋから市販されている商品名Ａｎｃａｍｉｎｅ（登録商標）  Ｋ５４、（２，４，６−トリ（ジメチルアミノメチル）フェノール）である。ポリメルカプタンポリマーとアミノフェノールとを、約２０：１〜約４：１、好ましくは約２０：１〜約５：１、好ましくは約６：１の重量比で組み合わせることができる。あるいは、ポリメルカプタンまたはアミノフェノール成分を単独で用いて、エポキシ樹脂の硬化をもたらすことができる。アミノフェノール硬化剤は、好ましくは、所望の１０分以内に室温で急速硬化をもたらすのに十分な量でのみ使用される。これは、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を重合または硬化させることができる薬剤が５重量％以下のアミノフェノール成分を含有する場合に達成されることができる。
【００２８】
ポリメルカプタンポリマーおよびアミノフェノールの速硬化性硬化剤は、比較的低粘度の液体であり、それらは上記のように空気に敏感に反応する化合物である。これらの成分は、本発明の混練可能な接着性シーラント組成物においてそれらを成分と組み合わせることにより有用となり、混練可能なパテ状の製品を形成するために必要な物理的特性を有する組成物を提供する。したがって、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を重合または硬化させることができる薬剤は、様々な充填剤、可塑剤、着色剤および他の特別な目的の成分と混合されることができる。好ましい実施形態では、低粘度液体速硬化性硬化剤は、高粘度ポリアミド樹脂またはポリアミド樹脂のブレンドと、約１：１〜約１０：１、好ましくは約１：１〜約２：１の重量比で組み合わされ、そして、不活性担体、例えばタルク（すなわち、Ｈ２Ｍｇ３（ＳｉＯ３）４）を用いて、押し出し可能な混練可能なパテ状組成物を形成する。
【００２９】
（未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含む）第１の材料および（硬化剤を含む）第２の材料は、例えば充填剤、可塑剤、および着色剤から選択される追加成分をさらに含み、本発明の接着性シーラントを構成する長手方向部分を形成するために押し出されることができるパテ状組成物を形成することができる。この目的のための有用な充填剤には、タルクおよび粉末アルミナが含まれる。これらのような充填剤は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物および硬化剤に、テープ形態での押し出しに好適な物理的特性をもたらす。充填剤は、容易に押し出されることができるパテ状の塊を製造するのに十分な量で組み込まれる。粉末タルク、例えばＩｍｅｒｙｓ  Ｔａｌｃから市販されているＭｉｓｔｒｏｎ（登録商標）Ｖａｐｏｒは、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物および硬化剤を含む取り扱いが容易なパテ状の塊をもたらすため、特に好ましい充填剤である。この充填剤で調製されるパテ状の製品は、他の充填剤で調製される組成物よりも手に付着する傾向が少ない。他の有用な充填剤には、ガラス粒子（例えば、二酸化ケイ素微小球）が含まれる。有用な可塑剤には、より柔軟な硬化物をもたらすのに役立つ樹脂状ポリオールおよび他の薬剤が含まれる。
【００３０】
必要に応じて、様々な着色剤は第１および／または第２の材料に含まれることができる。有用な着色剤には、白色を提供する二酸化チタン、黒色にはカーボンブラック、およびその他の色には様々な有機および無機顔料のような顔料が含まれる。第１の材料および第２の材料のそれぞれの長手方向部分は、完全かつ徹底的な混合の指標として機能するように、対照的な色のものであることが望ましい。例えば、第１および第２の材料バンドが対照的な色のものである場合、混合物が均一な色になるまで混合を続けるだけで、実質的に均質な混合物がいつ得られたかを容易に判断できる。
【００３１】
さらに、硬化反応中に外観を変化させる着色剤および染料も、完全な混合および同様に反応の別の指標として使用できる。米国特許第４１６００６４号は、本発明のエポキシ樹脂と組み合わせることができ、エポキシ樹脂に潜在的な一時的な色であり、硬化剤の色と対照的な色を付与するのに有効である着色剤、特に染料を開示しており、その内容全体は参照により本明細書に組み込まれる。着色されたエポキシ樹脂と硬化剤は、組み合わされると実質的に均一に着色された混合物を形成し、均一に着色された混合物の潜在的に一時的な色は、エポキシ樹脂の硬化により本質的に無色または白色になる。本発明で使用することができる別の好適な着色剤は、欧州特許出願第２５６２２１０号に記載されており、その内容は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。
【００３２】
混練可能な接着性シーラント組成物は、約５〜約４０重量％の未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物、および約５〜約４０％の硬化剤を含むことができる。硬化剤は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物の約５０〜約１５０％を硬化させるのに十分な量で組成物中に存在する必要がある。混練可能な接着性シーラント組成物は、最大約８０重量％の充填剤、および／または最大約２５重量％の可塑剤もしくは着色剤、および／または最大約５重量％のアミンをさらに含むことができる。
【００３３】
ポリマーまたは樹脂組成物および硬化剤の相対配合比は、それぞれの十分な量が存在し、混合時に接着性シーラントの形成を可能にするならば、大きく変動する可能性がある。例として、混練可能な接着性シーラント組成物は、約５〜約４０重量％のエポキシ樹脂、約５〜約４０重量％の硬化剤、約２０〜約８０重量％の充填剤、最大約５重量％のアミン（例えば、アミノフェノール）、および最大約２５重量％の可塑剤または着色剤を含むことができる。例えば、第１の材料は、約１０〜約８０重量％のエポキシ樹脂および約２０〜約８０重量％の充填剤、ならびに最大約２５重量％の可塑剤または着色剤を含むことができる。第２の材料は、約１０〜約８０％の硬化剤、約２０〜約８０重量％の充填剤、最大約５重量％のアミン（例えば、アミノフェノール）、および最大約２５重量％の可塑剤または着色剤を含むことができる。
【００３４】
例えば、第１の材料は、約５〜約８０重量％（例えば、約１０〜約８０、好ましくは約１０〜約６０重量％）のエポキシ樹脂（例えば、（７００Ｄａの数平均分子量を有する）、ビスフェノール−Ａ−（エピクロロヒドリン）エポキシ樹脂）、約２５〜約６０重量％（例えば、約３０〜約６０重量％）のタルク充填剤、および最大約２５重量％の二酸化ケイ素微小球充填剤を含むことができる。第２の材料は、約１０〜約８０重量％（例えば、約１０〜約６０重量％）のエポキシ硬化剤、約２５〜約６０重量％（例えば、約３０〜約６０重量％）のタルク充填剤、ならびに最大約２５重量％の二酸化ケイ素微小球充填剤および最大約５重量％のフェノール（例えば、アミノフェノールまたは２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール）を含むことができる。第１および第２の材料は、最大約５重量％の二酸化チタン、最大約１重量％の３，６−ジアキサオクタンエチレンジアミン、および最大約２５重量％のジイソデシルフタレートをさらに含むことができる。
【００３５】
本発明の混練可能な接着性シーラント組成物が接着性シーラントを形成するために用いられる場合、組成物中の各長手方向部分のほぼ等しい長さ／体積（化学量論が可能である場合）で作製されることが好ましい組成物の任意の所望の量が選択され、周囲条件下で一緒に混練されて均質な混合物を形成する。
【００３６】
当業者によって理解されるように、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物の約１００％を硬化させるのに十分な（すなわち、実質的に化学量論と等しい）量で組成物中に存在する場合、組成物の長さあたりの第１の材料および第２の材料のそれぞれの体積は、好ましくはほぼ等しくてもよい。これにより、第１および第２の材料の実質的に等しい部分（例えば、長さ／体積）を組み合わせて接着性シーラントを形成することが可能になる。
【００３７】
第１の材料の第１の長手方向部分および／または第２の材料の第２の長手方向部分は、任意の好適な断面を有すことができるが、円形または楕円形の断面を有することが好ましい。あるいは、第１の材料の第１の長手方向部分および／または第２の材料の第２の長手方向部分は、正方形または矩形の断面を有してもよい。
【００３８】
混練可能な接着性シーラント組成物は、スティックの形態、例えば実質的に円筒形または矩形の形状で提供されてもよい。あるいは、混練可能な接着性シーラント組成物は、テープまたはシートの形態で提供されてもよい。
【００３９】
混練可能な接着性シーラント組成物は、保護コーティングまたはケーシング、例えばフィルムによって囲まれていてもよい。保護フィルムは、例えば、任意の好適なプラスチックまたは紙材料（例えば、シリコーン被覆ポリエチレン）から形成されることができる。理解されるように、組成物がテープとして提供される場合、組成物の可撓性が重要であるため、保護フィルムも好ましくは可撓性である。保護コーティングまたはケーシングは、混練可能な接着性シーラント組成物を保護するために、空気に対して実質的に不透過性であることが好ましい。
【００４０】
混練可能な接着性シーラント組成物は、使用に都合のよい任意の寸法とすることができる。混練可能な接着性シーラント組成物の幅は、好ましくは約２．５ｍｍ〜約５０ｍｍとすることができる。当業者に明らかであるように、組成物の幅は、第１および第２の長手方向部分に対して垂直に取られる。混練可能な接着性シーラント組成物がスティックである場合、組成物は、約５〜約５０ｍｍ、好ましくは約８〜約４０ｍｍの幅を有することができる。混練可能な接着性シーラント組成物がテープである場合、組成物は、約１５〜約２５ｍｍの第１の幅、および第１の幅に対して９０°の約２．５〜約７．５ｍｍの第２の幅（すなわち、厚さ）を有することができる。第１の材料の第１の長手方向部分および第２の材料の第２の長手方向部分は、それぞれ約１０ｍｍ２から約１０００ｍｍ２の面積を有する断面を有することができる。
【００４１】
混練可能な接着性シーラント組成物の長さに沿って１つまたは複数の横方向の折り目または切り込み線を設けて、分離を助けることができる。これらの折り目または切り込み線は、組成物の長さに垂直に設けられ、混練可能な接着性シーラントを２つ以上のセグメント（サシェと呼ばれることもある）に分割することができる。折り目または切り込みは、混練可能な接着性シーラント組成物の全幅または断面を貫通するべきではなく、混練可能な接着性シーラント組成物のセグメントの容易な分離を助ける、セグメント間に材料の薄いストリップを残す必要がある。混練可能な接着性シーラント組成物のそのようなセグメントまたはサシェは、本発明の第２の態様による混練可能な接着性シーラント組成物のエンベロープであることができる。これは、ユーザーによって選択されることができる、組成物の予め分けられた単位用量を作製するという利点を有する。
【００４２】
各単位用量（すなわち、各セグメントまたはサシェ）は、道具、例えばナイフまたははさみを使用する必要なしにユーザーによってバルクの混練可能な接着性シーラント組成物から有利に分離されることができる。好ましくは、折り目または切り込み線は、個々のセグメントまたはサシュがユーザーによってバルク材料から容易に分離されるように、手で容易に分離されることが好ましい。したがって、折り目または切り込みは、好ましくはユーザーが混練可能な接着性シーラント組成物の各セグメントを手で、例えば単にバルクからセグメントを引き裂くことによって分離できる十分な寸法であることが有利である。折り目または切り込みの穿孔は、ユーザーによるセグメントの分離をより容易にすることができる。
【００４３】
このような折り目または切り込みを設けることは、折り目または切り込みを設けずに、道具、例えばナイフを使用して混練可能な接着性シーラント組成物のセグメントを単純に切断することと比較して、混練可能な接着性シーラント組成物の分離可能なセグメントを提供するために有利である。折り目または切り込みを設けることなくナイフで単純に切断する場合、内部の第２の材料はカット端で露出したままになる。これは、混練可能な接着性シーラント組成物の安定性に悪影響を及ぼす可能性がある。折り目または切り込み線が設けられている場合、第２の材料は実質的に第１の材料内に収容される。
【００４４】
折り目または切り込み線は、セグメントまたはサシェ間の材料の薄いストリップが第１の材料から形成され、第２の材料が第１の材料によって囲まれたままになるように配置されることができる。したがって、折り目または切り込み線は、第２の材料の長手方向部分が不連続であるようにすることができる。これは、組成物の各セグメントが、第１の材料内に実質的に密封された第２の材料を収容するという利点を有し、そのため、セグメントが（好ましくはユーザーによって手で）分離される場合、第２の材料は第１の材料内に実質的に封入されたままで、空気にさらされない。一般的に、第２の材料で提供される未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる薬剤は空気に敏感に反応し、そのため、各セグメントの第１の材料内に第２の材料が密封される配置により混練可能な接着性シーラント組成物の安定性が向上する。折り目または切り込み線は、セグメント間の分離をさらに助けるために、セグメント間に材料の穿孔された、あるいは他の方法で脆弱にされたストリップを形成してもよい。
【００４５】
したがって、第１の材料の外層は、それが、硬化して接着を形成する未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物であり、かつ内部の第２の材料の保護層としても機能する、２つの機能を有することができる。
【００４６】
好ましくは、これらの折り目または切り込み線は、混練可能な接着性シーラント組成物がテープの形態である場合に設けられる。これは、折り目または切り込み線がテープまたはシートの折りたたみ能力を改善するので、組成物の貯蔵を改善することができる。テープが保護フィルムで覆われる場合、各セグメントまたはサシェが保護フィルムで覆われ、保護フィルムがセグメントまたはサシェを覆ったまま、バルクテープから分離されることができるように、保護フィルムに折り目または切り込み線を設けることもできる。
【００４７】
混練可能な接着性シーラント組成物が、第１の材料の１つまたは複数の長手方向エンベロープ、および第１の材料によって囲まれる第１の材料のエンベロープ内に封入された第２の材料として提供される場合、１つまたは複数の長手方向のエンベロープは、好ましくは互いに繋がり、好ましくは端と端とを平行に縦に繋いだ配置もしくは側部と側部とを平行に横に繋いだ配置、またはその両方でエンベロープのシートを形成する。エンベロープは、第１の材料の薄いストリップによって繋がっていてもよい。これにより、混練可能な接着性シーラント組成物のエンベロープを簡単に分離することができる。これは、ユーザーが選択することができる、組成物の予め分けられた単位用量を作製するという利点を有する。したがって、組成物の１つまたは複数の長手方向エンベロープのそれぞれは、前記前駆体の単位用量と見なされることができる。材料のこの薄いストリップは、組成物のユーザーによるセグメントの分離を助けるために、穿孔されるか、あるいは他の方法で脆弱にされてもよい。
【００４８】
好ましくは、１つまたは複数のエンベロープは、好ましくは端と端とを繋いで配置される一連の少なくとも２、少なくとも３、少なくとも４、少なくとも５、少なくとも１０のエンベロープで提供され、いくつかの容易に分離可能な単位用量を含む混練可能な接着性シーラント組成物のテープを形成する。
【００４９】
混練可能な接着性シーラント組成物（好ましくは組成物がテープである場合）が上記に開示されるセグメント、サシェまたはエンベロープを備える場合、これにより混練可能な接着性シーラント組成物の単位用量の製造を可能にし、内部の第２の材料は空気暴露から保護される。これらは、追加のパッケージング構成要素を使用せずに、簡単に製造されることができる。したがって、本発明は、折り目または切り込みの繰り返し距離を調整することにより、個々のピースの長さを容易に変更できるようにしながら、パッケージング廃棄物および複雑さを低減することができる。単一の混練可能な接着性シーラント組成物内にいくつかの異なる長さの単位用量を含む混練可能な接着性シーラント組成物の提供も想定されている。これにより、ユーザーへの適応性が向上する。
【００５０】
本発明の混練可能な接着性シーラント組成物を製造するための方法は、
未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含む第１の材料、および未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を硬化させることができる硬化剤を含む第２の材料を提供することであって、硬化剤は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物と組み合わされる場合、実質的に均質な混合物を形成する、提供することと、
混練可能な接着性シーラント組成物を形成するために第１および第２の材料を共押出しすることであって、混練可能な接着性シーラント組成物は、
第１の材料の第１の（外側の）長手方向部分と、
第２の材料の第２の（内側の）長手方向部分と、を含み、
第１の長手方向部分は、第２の長手方向部分の長さに沿って第２の長手方向部分を実質的に取り囲む、共押出しすることと、を含み、
組成物を混練して実質的に均質な混合物を形成すると、第１および第２の材料が反応してポリマーまたは樹脂組成物を硬化させ、それにより接着性シーラントを形成する。
【００５１】
第１および第２の材料は、例えば米国特許第３，８３７，９８１号および英国特許第２，０９７，４０１号に開示されているような、当技術分野で公知の任意の押出技術を使用して、本発明の混練可能な接着性シーラント組成物を形成するために共押出しされてもよい。好ましくは、第１および第２の材料を共押出しして、スクリュー押出機を使用して混練可能な接着性シーラント組成物を形成する。押出しダイを選択して、組成物の断面積のサイズを制御することができる。好ましくは、ダイは、円筒形の組成物を形成するために使用されることができる円形の内部断面（本明細書では円形ダイと呼ばれる）を有する。あるいは、ダイは、矩形の断面、または任意の他の好適な形状を有してもよい。当業者によって理解されるように、ダイインサートは、ダイの内部断面を提供するために使用されることができる。ダイ（またはダイインサート）の内部断面は、押し出される混練可能な接着性シーラントの形状を提供する。
【００５２】
この方法は、本明細書に記載されるように、押し出された混練可能な接着性シーラントを保護コーティング、フィルムまたはケーシングで覆う工程をさらに含むことができる。
【００５３】
必要な長さの組成物が押し出されると、押し出された組成物を切断して、所望の長さの混練可能な接着性シーラント組成物を製造することができる。組成物は、例えば、フライホイールまたはロータリーカッターを使用して切断されることができる。
【００５４】
混練可能な接着性シーラント組成物をテープの形態で製造することが望まれる場合、方法は、押し出された組成物を平坦化してテープを形成する工程をさらに含むことができる。例えば、組成物は、本明細書に記載されているように円筒の形態で押し出され、次いで、例えば平坦化ローラーで平坦化される。
【００５５】
あるいは、特に有利な実施形態では、矩形の内部断面を有するダイを通して組成物を押し出して、さらに平坦化する必要なしにテープを形成することができる。これにより、押し出し後に機械的な力を加える必要がない。
【００５６】
方法は、本明細書に記載されるように、混練可能な接着性シーラントの長さに沿って１つまたは複数の横方向の折り目、切り込み、または切り取りを入れて、混練可能な接着性シーラントを２つ以上のセグメント、サシェまたはエンベロープに分割する工程をさらに含むことができる。折り目、切り込み、または切り取りは、ユーザーが希望するセグメントサイズを提供するための任意のブレードの向きで、ダイ、プレス、またはローラーカッターを使用して作製されることができる。カッター内のブレードの位置は、（３つ以上の折り目、切り込み、または切り取りが作られる場合）折り目、切り込み、または切り取りの繰り返し距離が変化するように、ユーザーによって変更されることができる。例えば、混練可能な接着性シーラント組成物テープに、非対称のブレード方向を有するダイカッターを使用して、複数のサイズのセグメントを設けることができる。
【００５７】
折り目または切り込みは、第１の材料の薄い層がセグメント間に残り、それらを互いに繋げるようなものであることが好ましい。これにより、例えば、本発明の第２の態様に従って、第１の材料によって囲まれるエンベロープ内に設けられた第２の材料を有する第１の材料の２つ以上の長手方向のエンベロープを含む、混練可能な接着性シーラント組成物が形成される。折り目または切り込みの繰り返し距離を変えることにより、いくつかの異なる長さの単位用量を含む混練可能な接着性シーラント組成物は提供されることができる。例えば、セグメントまたはエンベロープは、独立して、約１０〜約１０〜約２００ｍｍ、好ましくは約２５〜約１００ｍｍの長さを有することができる。
【００５８】
折り目、切り込み、または切り取りを有する混練可能な接着性シーラント組成物の組み合わせは、混練可能な接着性シーラント組成物がテープである場合、特に有利である。
【００５９】
本発明の接着性シーラント前駆体組成物を使用するために、好ましくは実質的に等しい長さ（化学量論が可能である場合）を備える第１の材料および第２の材料を含む組成物の一部が選択され、第１および第２の材料は一緒に混合される（すなわち、混練される）。
【００６０】
実質的な硬化は、未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物と硬化剤とが組み合わされて実質的に均質な混合物を形成するときから約１０分以内に室温で達成されることができるため、本発明の混練可能な接着性シーラント組成物が接着性シーラントを形成するために使用される場合、得られるパテ状接着性シーラントは、比較的短い貯蔵寿命を有する可能性があり、したがって、かなり迅速に使用される必要がある。手で混合した後、製品がその意図された用途のために作業可能である都合の良い期間がなければならない。したがって、製品は通常、手で作業が不可能になる時点までの実質的な硬化の発生が、最初の混合から最大約３０分間発生しない、そして通常、混合時から約５〜約３０分、好ましくは約５〜約１０分で発生するように配合される。この点は、デュロメーター硬さ（ショアＡ）が少なくとも１０であることを特徴とする。製品は、混合の時間から１０分以内に少なくとも６０のショアＡに達する可能性があり、したがって、非常に急速な、室温硬化の接着性シーラントである可能性がある。デュロメーター硬さは、ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０に記載されているＰＴＣ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  Ｍｏｄｅｌ  ３０６Ｌ  Ｓｈｏｒｅ  Ａ  Ｄｕｒｏｍｅｔｅｒを使用して測定されることができる。例えば、硬さは、針を表面内に押し付けるように試料の表面にデュロメーターを押し付けることにより測定されることができる。針が表面内に移動する距離は、ダイヤル目盛に関連する。メータを表面に５秒間押し付けながら測定値を取得できる。
【００６１】
本発明による前駆体組成物から形成される混合物は、第１および第２の材料の最初の混合時から、有用で強靭な固体の接着まで、約３０分以内に実質的に硬化することができることが好ましい。組成物から形成される接着は、優れた接着性−シーラント特性を有し、様々な材料、例えば石材、セラミック、木材、金属などの材料などを接着するために、および／または、様々な表面、例えば石材、セラミック、木材、金属などの表面の修理またはメンテナンスのために利用されることができる。組成物は水中で有利に硬化し、海洋環境で有用であることができる。
ここで、添付の図面を参照して、本開示の態様および原理を例示するために、非限定的な例として実施形態を説明する。
【図面の簡単な説明】
【００６２】
【図１】本発明の混練可能な接着性シーラント組成物の円筒形スティックの側面図である。
【図２】ａ）本発明の混練可能な接着性シーラント組成物のテープの側面図およびｂ）図２ａ）の点線によって切り取られたテープの断面である。
【図３ａ】組成物を経時的に貯蔵した混練可能な接着性シーラント組成物の接着性能を示すグラフである。
【図３ｂ】組成物を経時的に貯蔵した混練可能な接着性シーラント組成物の接着性能を示すグラフである。
【図４ａ】組成物を経時的に貯蔵した混練可能な接着性シーラント組成物の接着性能を示すグラフである。
【図４ｂ】組成物を経時的に貯蔵した混練可能な接着性シーラント組成物の接着性能を示すグラフである。
【図５ａ】組成物を経時的に貯蔵した混練可能な接着性シーラント組成物の接着性能を示すグラフである。
【図５ｂ】組成物を経時的に貯蔵した混練可能な接着性シーラント組成物の接着性能を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００６３】
図１を参照すると、円筒形スティックとして提供される混練可能な接着性シーラント組成物１００が提供される。混練可能な接着性シーラントは、円形のダイを通して押し出される。第１の材料１０１の第１の長手方向部分は、第２の材料１０２の第２の長手方向部分の半径方向外側に設けられ、第２の材料の長手方向部分が第２の材料の長手方向部分によってその長さに沿って囲まれる。この配置は、空気に敏感に反応する第２の材料を空気から保護する。
【００６４】
図２を参照すると、テープをいくつかのセグメントまたはエンベロープ２０２に分割するために、テープの長さに沿って横方向の折り目２０１を有するテープとして提供される混練可能な接着性シーラント組成物２００が提供される。図２ａ）は、円形のダイを通して押し出され、平坦化ローラーを通過させることにより平坦化されてテープを製造する混練可能な接着性シーラント組成物２００を示す。あるいは、混練可能な接着性シーラント組成物２００は、矩形のダイを通して押し出されて平坦化する必要性を避けることができる。第１の材料１０１の長手方向部分は、テープの形態で第２の材料１０２の長手方向部分を囲み、テープに対して外層を提供する。
【００６５】
図２ｂ）は、図２ａ）の点線に沿って切り取られた切り口を示し、第１の材料１０１のバンドが第２の材料１０２のバンドを囲む配置を例示する。
【実施例】
【００６６】
試料の製造
例示的な製造手順
未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を含む第１の材料、および未硬化の反応性ポリマーまたは樹脂組成物を重合または硬化させることができる薬剤を含む第２の材料を含む本発明による二成分混練可能な接着性シーラント組成物は、押出機（例えば、Ｔｈｅ  Ｂｏｎｎｏｔ  Ｃｏｍｐａｎｙから販売されているスクリュー押出機）を使用して製造されることができる。ピストンまたはラム押出機を使用して、混練可能な接着性シーラント組成物を製造することもできる。
【００６７】
第１の材料は、３５〜５０重量％のタルク充填剤、最大２５重量％の二酸化ケイ素微小球充填剤、５〜３５重量％の（７００Ｄａの数平均分子量を有する）ビスフェノール−Ａ−（エピクロロヒドリン）エポキシ樹脂、最大５重量％の二酸化チタン、および最大２．５重量％のジイソデシルフタレートを含む。
【００６８】
第２の材料は、１０〜８０（好ましくは約１０〜約６０）重量％のポリメルカプタンエポキシ硬化剤、３５〜５０重量％のタルク充填剤、最大２５重量％の二酸化ケイ素微小球充填剤、最大１重量％の３，６−ジアキサオクタンエチレンジアミン、０．１〜１５重量％（好ましくは０．５〜３重量％）のアミノフェノールまたは２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、および最大２．５重量％のジイソデシルフタレートを含む。
【００６９】
第１および第２の材料は、矩形のダイヘッドを通して共押出しされて、２成分同心同軸テープ組成物が得られた。組成物を保護バリアプラスチックフィルム上に押し出した。押し出された組成物を、Ｆｌｙｗｈｅｅｌ  Ｃｕｔｔｅｒ（Ｇｏｏｄｍａｎ）を使用して切断した。保護フィルムの第２層を、押し出された組成物の上に塗布した。その後、取り扱いと仕上げを改善するために製品を約１０℃未満に冷却した。
【００７０】
次に、ダイカッターを使用して組成物および保護フィルムに切り込みを入れて、繋がった組成物の個々の使用セグメントのシートを作成する穿孔されたストリップを形成し、それは次にパッケージングのために所定の最終長さにさらに切断された。
【００７１】
混練可能な接着性シーラントの安定性
以下の実験は、本発明の混練可能な接着性シーラント組成物の劣化速度を、当該技術分野で公知の共押出しエポキシテープと比較して定量化する。混練可能な接着性シーラント組成物の劣化に対する温度とエージングの影響を測定するために、ラップ剪断接着力を選択した。ラップ剪断接着力は、接着剤システムの主要な性能特性であり、通常直面する劣化の挙動に敏感である。
【００７２】
試料の製造
本発明による２セットの混練可能な接着性シーラント組成物（配合物ブルーテープ１およびブルーテープ２）が調査された。第１および第２の材料のそれぞれのバッチは、ダブルアームニーダーミキサーで作製された。同じバッチの材料を使用して、異なる寸法の混練可能な接着性シーラント組成物を形成するために、異なるダイ構成を使用する共押出しによって本発明のすべての試料を作製した。
【００７３】
混練可能な接着性シーラント組成物を作製するために、第１および第２の材料のそれぞれのバッチを同じ共押出しシステムに供給した。２つの異なるダイ構成が使用された。第１のダイは公称直径１２．５ミリメートル（ｍｍ）の円で、２番目のダイは公称幅２０ｍｍ、高さ５ｍｍの矩形であった。
【００７４】
矩形のダイを押出しシステムに取り付けて、追加の下流成形することなしに、実質的に一次元の混練可能な接着性シーラント組成物を製造した。この製品は、以下ではネイティブテープと呼ばれる。
【００７５】
円形のダイもまた、本発明を例示する目的で使用された。円形のダイでは、混練可能な接着性シーラント組成物は、公称直径１２．５ｍｍの円筒であった。円筒状押出物を平坦化ローラーに通して、公称幅２０ｍｍのテープが作製された。この製品は、以下ではフラットテープと呼ばれる。
【００７６】
試料調整
調製後、ネイティブテープ製品は周囲の実験室条件（２０℃±２℃）で貯蔵された。さらに、これらのそれぞれの試料は、実験の期間中、５０℃のオーブン内に貯蔵された。周囲条件下およびオーブン内で貯蔵された製品は、製造後１週間以内、その後は２週間ごとに評価された。
【００７７】
テストボンドの準備
かみそりの刃を使用して断面で製品を切断することにより、分析のために各製品から試料を採取した。各試料は、材料が均一な色になるまで、そしてさらに１分間混練することにより混合した。次に、混合した試料を使用して、公称１００ｍｍ×２５ｍｍ×１．５ｍｍのＱ−Ｌａｂｓが提供する２つの金属テストパネル間に２つのオーバーラップボンドを作製した。試験パネルをイソプロピルアルコールで洗浄し、糸くずの出ない布で拭いた。混合した試料を、各試験パネルの起毛仕上げ側の一端に塗布した。２つの公称長さ３ｍｍのＡＷＧ２４鋼線が、パネルの１つに塗布された製品内に埋め込まれた。もう一方のパネルを上からプレスして、オーバーラップボンドを作製した。ボンドは、２つのＰｏｎｙ  ３２０１  Ｏｎｅ−Ｉｎｃｈ  Ｓｔｅｅｌ  Ｓｐｒｉｎｇ  Ｃｌａｍｐを使用して所定の位置に固定された。固定プロセスの間、余分な製品がボンドから絞り出されて廃棄された。このボンド構造により、厚さ０．５ｍｍの公称２５ｍｍ×１２．５ｍｍのボンドが作製された。各試験片が完成した時間を記録した。
【００７８】
調査される各製品を３回サンプリングし、各試料を使用して２つのボンドを作製した。周囲条件で貯蔵された製品およびオーブンで貯蔵された製品のそれぞれに対して合計６つのボンドが作製された。
【００７９】
テストボンドの評価
周囲条件（２０℃±２℃）で２４±２時間硬化させた後、５０００重量ポンド能力のロードセルを用いたＴｉｎｅｏｕｓ  Ｏｌｓｅｎ  Ｈ２５ＫＳユニバーサルテストフレームを使用して、接合した試料のボンド強度を評価した。試料は、ＡＳＴＭ法Ｄ１００２に従って、０．０５インチ／分の特定のクロスヘッド速度で評価された。試料ボンドは、破損するまで引張応力で引っ張られた。観察された極限応力はボンド強度として記録された。
【００８０】
データの分析
収集されたデータを分析して、周囲条件でおよび５０℃オーブン内で貯蔵された製品の劣化速度を測定した。示される劣化モデルは、性能と経過時間の間の線形関係を仮定する。このモデルについて以下に説明する。
【００８１】
最も単純なケースでは、劣化の速度は時間とともに一定である。
【数１】
2021501228.tif 000003
【００８２】
ここで、ｙは調査される性能特性（この場合は接着力）、ｔは時間、ｋは定数である。
【００８３】
組成物は何年もの耐用年数を有する可能性があり、室温の劣化速度は線形ではない可能性があるため、所望の程度の精度で劣化速度を測定するのに望ましくなく長時間がかかる可能性がある。ほとんどの場合、速度定数は温度の関数である。場合によっては、反応速度ｋはアレニウスの挙動に従う：
【数２】
2021501228.tif 000004
【００８４】
ここで、Ａは頻度因子、Ｅａは活性化エネルギー、Ｒは気体法則定数、Ｔは絶対温度である。
【００８５】
この関係を用いると、高温での劣化速度を使用して、周囲温度の劣化速度の精度を向上させることができる。このような場合、劣化の調査は繰り返し行われ、劣化を正確にモデル化するのに十分なデータが収集されるまで実験が行われる。
【００８６】
調査の結果を図３ａおよび３ｂに示す。ブルーテープ１の場合、ネイティブテープ（図３ｂ）の５０℃（熱加速エージング）での劣化速度は接着強度で、フラットテープ（図３ａ）の１日あたり８．３ｐｓｉの速度と比較して、１日あたり４．９ｐｓｉである。
【００８７】
長期にわたって観察された平均ボンド接着力は、ネイティブテープ類の、本発明の混練可能な接着性シーラント組成物から作製された混練可能な接着性シーラントが、より遅い速度で劣化することを示す。具体的には、ブルーテープ１の場合、これらの平均劣化速度は、ネイティブテープから作製された接着性シーラントが４０％より安定していることを示す。ブルーテープ２のデータも同様の傾向を示す。
【００８８】
長期エージング
ブルーテープ１およびブルーテープ２の両方の配合物の平均ボンド接着力は、長期間にわたって観察され、これらの結果は、ブルーテープ１については図４（図４ａ−フラットテープ、図４ｂ−ネイティブテープ）、およびブルーテープ１については図５（図５ａ−フラットテープ、図５ｂ−ネイティブテープ）に示される。
【００８９】
ブルーテープ１の場合、ネイティブテープは、フラットテープと比較して、５０℃（熱加速エージング）で劣化速度が３５％、２０℃で３２％の改善を示した（表１）。
【００９０】
【表１】
2021501228.tif 000005
【００９１】
ブルーテープ２の場合、ネイティブテープは、フラットテープと比較して、５０℃（熱加速エージング）で９５％、２０℃で８４％の劣化速度の改善を示した（表２）。
【００９２】
【表２】
2021501228.tif 000006
【００９３】
本明細書の説明および特許請求の範囲全体を通して、単語「備える」および「含む」、ならびに単語、例えば「備える（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」および「備える（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」の変形は、「含むがこれらに限定されない」ことを意味し、他の構成要素を除外することを意図しない（および除外しない）。
【００９４】
本発明の前述の実施形態への変形が、依然として本発明の範囲内にある間に行われることができることが理解されるであろう。本明細書に開示された各特徴は、特に明記しない限り、同じ、同等の、または同様の目的を果たす別の特徴によって置き換られることができる。したがって、特に明記しない限り、開示された各特徴は、一連の一般的な同等なまたは同様の特徴のほんの一例にすぎない。
【００９５】
本明細書に開示された特徴のすべては、このような特徴および／または工程の少なくとも一部が相互に排他的である組み合わせを除いて、任意の組み合わせで組み合わせることができる。特に、本発明の好ましい特徴は、本発明のすべての態様に適用可能であり、任意の組み合わせで使用されることができる。同様に、必須ではない組み合わせで説明される特徴は、別々に（組み合わせではなく）使用されることができる。
【００９６】
上述の特徴、特に好ましい実施形態の特徴の多くは、それ自体で発明であり、本発明の実施形態の一部としてではないことが理解されるであろう。現在特許請求の範囲に記載のあらゆる発明に加えて、またはそれに代わって、これらの特徴について独立した保護を求めることができる。
【００９７】
本発明の好ましい実施形態が本明細書に示され、説明されてきたが、このような実施形態が例としてのみ提供されていることは当業者には明らかであろう。当業者は、本発明から逸脱することなく、多数の変形、変更、および置換に想到するであろう。本明細書に記載されている本発明の実施形態の様々な代替案が、本発明を実施する際に使用されることができること、およびこれらの特許請求の範囲内の方法および構造ならびにそれらの等価物は、それによってカバーされることは言うまでもない。
【図１】
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【図２】
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【図３ａ】
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【図３ｂ】
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【図４ａ】
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【図４ｂ】
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【図５ａ】
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【図５ｂ】
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【国際調査報告】
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