(57)【要約】【課題】複数の角型電池を加圧して保持することができる組電池において、各電池を均一に加圧することができ、かつ効率良く各電池から放熱させることができる組電池を提供する。【解決手段】複数の角型電池２を厚み方向に積層した組電池において、各電池２間に２枚のプレート３，４を設置し、該２枚のプレート３，４を互いに離れる方向に移動させることにより、各電池２を加圧することを特徴としており、各電池２の積層方向に延びる対向面１１，２１を有する一対の枠部材１０，２０を、各電池２の積層方向と垂直な方向に各電池２を挟むように対向させて配置し、各電池２間の２枚のプレート３，４の間に挿入される楔形のスペーサ１２，２２を対向面にそれぞれ設け、一対の枠部材１０，２０間の間隔を狭めることにより、スペーサ１２，２２を２枚のプレート３，４の間の奥側に進入させて２枚のプレート３，４を互いに離れる方向に移動させ、各電池２を加圧することを特徴としている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の角型電池を厚み方向に積層した組電池において、
各電池間に２枚のプレートを設置し、該２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させることにより、各電池を加圧することを特徴とする組電池。
【請求項２】
前記角型電池が、ラミネートフィルムを外装体としたリチウムイオン電池であることを特徴とする請求項１に記載の組電池。
【請求項３】
前記各電池の積層方向に延びる対向面を有する一対の枠部材を、前記各電池の積層方向と垂直な方向に前記各電池を挟むように対向させて配置し、前記各電池間の前記２枚のプレートの間に挿入される楔形のスペーサを前記対向面にそれぞれ設け、前記一対の枠部材間の間隔を狭めることにより、前記スペーサを前記２枚のプレートの間の奥側に進入させて前記２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させ、前記各電池を加圧することを特徴とする請求項１に記載の組電池。
【請求項４】
前記２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させることにより、前記各電池を加圧するとともに、隣接するプレートとの間で前記各電池を挟持することを特徴とする請求項３に記載の組電池。
【請求項５】
前記一対の枠部材間に複数の連結ロッドを設け、連結ロッドの少なくとも一方端に設けられたねじを締めつけることにより、前記一対の枠部材間の間隔を狭めることを特徴とする請求項３に記載の組電池。
【請求項６】
前記プレートが金属から形成されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の組電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数の角型電池を加圧して保持することができる組電池に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
セパレータを介して複数の電極板を積層し、ラミネートタイプの外装部材に収容して封止した角型リチウムイオン電池を複数組み合わせた組電池は、大きな容量を有し、かつ良好なハイレート特性を有しているため、ロボット、電気自動車、バックアップ電源などに用いられている。
【０００３】
上記のようなラミネートタイプの角型リチウムイオン電池においては、充放電の際に電極板の膨張及び収縮が生じる。電極板の間の距離が増加すると、正極活物質層内及び負極活物質層内における電子伝導性が低下するため、内部抵抗が上昇し、電池容量の低下や、サイクル特性の劣化が生じる。そのため、電極板間の距離が増加しないように、角型リチウムイオン電池を積層した組電池においては、外部から各電池に圧力をかけておくことが好ましい。
【０００４】
特許文献１〜３においては、上記のようなラミネートタイプの角型リチウムイオン電池をプレートもしくはスペーサを介して厚み方向に積層し、積層した電池の両端に拘束プレートを設け、この拘束プレートをベルトもしくは連結ロッドで締めつけることにより、各電池を押圧している。
【０００５】
しかしながら、このような方法で各電池を押圧する場合、各電池に均一な圧力がかかりにくいという問題がある。特に、電池の積層数が多い場合、両端に位置する電池と、中心付近の電池とでは、かかる圧力にムラを生じ易いという問題を生じる。このため、一部の電池において内部抵抗が上昇し、電池容量の低下や、サイクル特性の劣化を生じ易くなる。
【０００６】
また、ハイレート放電時に各電池は発熱するが、従来の組電池の構造では、各電池からの放熱が十分になされず、電池が温度上昇し、運転上限温度に達して放電できなくなる場合があった。
【０００７】
特許文献４においては、複数の扁平型電池を厚み方向に積層し、積層方向の両端に１組のヒートシンクを設け、このヒートシンクを、側面に設置された１組の固定プレートを互いに近接させることにより、互いに近接するように移動して、電池を加圧している。
【０００８】
このような組電池においても、両端のヒートシンクで各電池を押圧しているので、各電池に均一に圧力がかかりにくいという問題がある。また、各電池からの放熱が十分になされず、電池温度が上昇するという問題も解消されない。
【特許文献１】特開２００３−３２３８７４号公報
【特許文献２】特開２００５−２５９５００号公報
【特許文献３】特開２００６−１９６２２２号公報
【特許文献４】特開２００６−４０６９６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、各電池を均一に加圧することができ、かつ効率良く各電池から放熱させることができる角型電池の組電池を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の組電池は、複数の角型電池を厚み方向に積層した組電池において、各電池間に２枚のプレートを設置し、該２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させることにより、各電池を加圧することを特徴としている。
【００１１】
本発明においては、各電池間に２枚のプレートを設置し、該２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させることにより、各電池を加圧している。このため、各電池をほぼ同じ条件で加圧することができ、各電池を均一に加圧することができる。また、各電池間に配置した２枚のプレートを離れる方向に移動させるため、２枚のプレートの間に空間を形成させることができる。このため、この空間部分から放熱することができ、効率良く各電池から放熱させることが可能となる。
【００１２】
また、本発明に従う好ましい実施形態においては、各電池の積層方向に延びる対向面を有する一対の枠部材を、各電池の積層方向と垂直な方向に各電池を挟むように対向させて設置し、各電池間の上記２枚のプレートの間に挿入される楔形のスペーサを上記対向面にそれぞれ設け、一対の枠部材間の間隔を狭めることにより、スペーサを２枚のプレートの間の奥側に進入させて、該２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させ、各電池を加圧している。
【００１３】
楔形のスペーサは、スペーサの先端部を２枚のプレートの間の奥側に進入させることにより、２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させることができる形状を有するものであれば、特に限定されるものではない。楔形のスペーサとしては、例えば、三角柱形状のスペーサが挙げられる。
【００１４】
上記一対の枠部材を用いて、本発明の組電池を構成することにより、各電池を加圧するとともに、各電池を挟持し保持することができる。すなわち、２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させることにより、隣接するプレートとの間で、各電池を加圧するとともに、各電池を挟持することができる。
【００１５】
本発明に従う好ましい実施形態においては、一対の枠部材間の間隔を狭めることにより、スペーサを２枚のプレートの奥側に進入させている。一対の枠部材間の間隔を狭める方法としては、一対の枠部材間に複数の連結ロッドを設け、その連結ロッドの少なくとも一方端に設けられたねじを締めつけることにより、一対の枠部材間の間隔を狭める方法が挙げられる。
【００１６】
本発明によれば、上述のように、各電池間に２枚のプレートを設置し、該２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させる。このため、上述のように、２枚のプレート間に空間が形成され、この空間を利用して外部に放熱することができる。従って、プレートが、熱伝導率の高い材料から形成されていることが好ましい。例えば、ＳＵＳ（ステンレス鋼）、アルミニウム、銅などの金属で形成されていることが好ましい。また、スペーサも、２枚のプレート間に挿入されるものであり、スペーサを通しても熱を放出することが可能であるので、スペーサも、熱伝導率の高い材料から形成されていることが好ましく、例えば、プレートと同様の金属から形成されていることが好ましい。しかしながら、本発明におけるプレート及びスペーサの材質は、金属に限定されるものではなく、樹脂などを用いて形成してもよい。
【００１７】
また、スペーサは、枠部材と一体的に形成されるものであってもよいし、別体のスペーサを枠部材に取り付けたものであってもよい。
【００１８】
本発明におけるプレートは、角型電池の加圧される側面と同等もしくはそれより広い平面部を有することが好ましい。このような平面部を有することにより、電池の側面を均一に加圧することができる。
【００１９】
本発明における角型電池は、セパレータを介して正極と負極とを交互に複数積層した電池であることが好ましい。このような積層型電池においては、各正極に接続された正極タブ及び各負極に接続された負極タブをそれぞれまとめて取り出し、正極タブは正極端子に、負極タブは負極端子に接続される。
【００２０】
また、本発明における角型電池は、ラミネートフィルムなどのフレキシブなフィルムからなる外装体に、積層した正極、負極及びセパレータからなる電極体を挿入し、電解液を外装体内に注入した電池であることが好ましい。
【００２１】
また、本発明における角型電池は、セパレータを介して正極と負極を重ね合わせ、これをスパイラル状に巻き取って電極体とし、この電極体を扁平に押しつぶしたものをラミネートフィルムなどからなる外装体に挿入して作製したものであってもよい。
【００２２】
本発明における角型電池は、プレートによって加圧される対向した側面を有するものであれば、その形状は特に限定されるものではない。
【００２３】
本発明における角型電池として、ラミネートフィルムを外装体としたリチウムイオン電池を用いた場合、本発明の効果を最も顕著に期待することができる。ラミネートフィルムを外装体としたリチウムイオン電池は、充放電により特に膨れ易いものであるので、電池を加圧して電極間距離の増加を抑制する効果が最も顕著に得られる。このため、本発明の効果を最も顕著に期待することができる。しかしながら、本発明はこれに限定されるものではなく、外装体が、金属缶や樹脂ケースから形成されたものや、電池系として、ニッケルカドミウム電池やニッケル水素電池などの他の電池系などであってもよい。
【発明の効果】
【００２４】
本発明においては、積層する各電池間に２枚のプレートを配置し、該２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させることにより、各電池を加圧している。従って、各電池を、ほぼ均等に加圧することができ、各電池において、電極間の距離の増加を抑制する効果をほぼ同程度に得ることができ、電池容量の低下やサイクル特性の劣化を抑制することができる。
【００２５】
また、各電池間に設けられる２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させるので、２枚のプレートの間には空間が形成される。本発明によれば、この空間から電池内で発生した熱を放出することができる。このため、ハイレート放電時に各電池から発生した熱を、外部に効率良く放出することができ、ハイレートの充放電が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
以下、本発明を具体的な実施例により説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００２７】
＜積層ラミネートタイプの角型電池の作製＞
〔正極の作製〕
正極活物質としてのＬｉＣｏＯ２９０重量％と、導電剤としてのカーボンブラック５重量％と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン５重量％と、溶剤としてのＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）とを混合して正極用合剤スラリーを調製した後、この正極用合剤スラリーを正極集電体としてのアルミニウム箔の両面に塗布した。その後、溶剤を乾燥し、ローラーで厚み０．１ｍｍまで圧縮した後、幅９５ｍｍ及び高さ９５ｍｍとなるように切断して正極を作製した。
【００２８】
なお、正極活物質としては、上記のＬｉＣｏＯ２以外に、例えば、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＭｎＯ４あるいはこれらの複合体などを用いてもよい。
【００２９】
〔負極の作製〕
負極活物質としての黒鉛粉末９５重量％と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン５重量％と、溶剤としてのＮＭＰ溶液とを混合して負極用合剤スラリーを調製した後、このスラリーを負極集電体としての銅箔の両面に塗布した。その後、溶剤を乾燥し、ローラーで厚み０．０８ｍｍにまで圧縮した後、幅１００ｍｍ及び高さ１００ｍｍになるように切断して負極を作製した。
【００３０】
なお、上記負極活物質としては、人造黒鉛を用いているが、天然黒鉛やその他の炭素材料も好適に用いられる。
【００３１】
〔集電タブの取り付け〕
上記正極にアルミニウム箔からなる正極タブを、上記負極に銅箔からなる負極タブをそれぞれ超音波溶接により取り付けた。
【００３２】
〔積層電極体の作製〕
正極タブを取り付けた上記正極５０枚と、負極タブを取り付けた上記負極５１枚とを、ポリプロピレン製のセパレータ（１００ｍｍ×１００ｍｍ、厚み３０μｍ）を介して正極タブ及び負極タブが同一辺となる方向で積層した。なお、両端部が負極となるように、正極及び負極を積層した。この積層体に、形状保持のため絶縁テープを巻き付け、積層電極体とした。
【００３３】
〔電解液の作製〕
エチレンカーボネート（ＥＣ）とメチルエチルカーボネート（ＭＥＣ）とを、体積比で３０：７０の割合となるように混合し、この混合溶媒にＬｉＰＦ６が１Ｍ（モル／リットル）となるように溶解して電解液を作製した。
【００３４】
〔積層ラミネート型電池の作製〕
上記の積層電極体を、ラミネートフィルムからなる外装体に挿入し、正極タブ及び負極タブが取り付けられた側の外装体の辺を熱融着し、さらに残りの３辺の内の２辺を熱融着した。次に、熱融着していない１辺側から、外装体内に上記電解液を注入し、注入後熱融着していない１辺を熱融着することにより、外装体を密封し、積層ラミネート型電池を完成した。
【００３５】
図４は、積層ラミネート型電池を示す斜視図である。図４に示すように、積層ラミネート型電池２には、正極端子５及び負極端子６が取り付けられている。正極端子５の先端には、屈曲部５ａが形成されている。負極端子６にも、同様に屈曲部６ａが形成されている。屈曲部５ａと屈曲部６ａは、互いに反対方向に屈曲している。正極端子５は、電池内において積層された各正極の正極タブと超音波溶接により取り付けられている。負極端子６も、同様に電池内において積層された各負極の負極タブと超音波溶接により取り付けられている。
【００３６】
積層ラミネート型電池の幅は、１００ｍｍであり、高さは１１０ｍｍであり、厚みは１２ｍｍである。
【００３７】
＜組電池の作製＞
上記で作製した積層ラミネート型電池を用いて組電池を以下のようにして作製した。
【００３８】
（実施例１）
図１は、実施例１で作製した組電池を示す側面図であり、図２は斜視図である。
【００３９】
図１及び図２に示すように、本実施例の組電池は積層ラミネート型電池２を厚み方向に積層して構成されており、電池２の間には、２枚のプレート３及び４が挿入されている。プレート３及び４は、ＳＵＳ（ステンレス鋼）から形成されており、幅１００ｍｍ、高さ１１５ｍｍ、厚み２ｍｍである。
【００４０】
電池２の積層方向と垂直な方向には、各電池２を挟むように、一対の枠部材１０及び２０が設けられている。枠部材１０及び２０は、互いに対向する対向面１１及び２１を有しており、対向面１１及び２１を対向させるように配置されている。対向面１１及び２１の上には、楔形のスペーサ１２及び２２が設けられている。楔形のスペーサ１２及び２２は、三角柱状の形状を有しており、先端部分をプレート３及び４の間に挿入するように配置されている。
【００４１】
枠部材１０及び２０の幅は、８０ｍｍであり、電池２の積層方向の長さは３００ｍｍであり、厚みは２ｍｍである。枠部材１０及び２０の幅方向の両端部には、台座部１３及び２３が設けられている。台座部１３及び２３の高さは８ｍｍであり、枠部材の厚みは２ｍｍであるので、合計の高さは１０ｍｍとなっている。
【００４２】
スペーサ１２及び２２は、上述のように三角柱の形状を有しており、三角柱の底辺は４ｍｍであり、高さは１０ｍｍである。スペーサ１２及び２２は、二等辺三角形の断面を有している。また、幅方向の長さは８０ｍｍである。隣り合うスペーサとの間隔は、三角柱の頂点間が１８ｍｍとなるように設けられている。
【００４３】
枠部材１０及び２０は、ＳＵＳから形成されている。スペーサ１２及び２２も、ＳＵＳから形成されている。
【００４４】
図２に示すように、電池２は、隣接する電池２との間で、正極端子５及び負極端子６を接続することにより、電気的に直列に接続されている。なお、隣接する電池２においては、正極端子５の屈曲部５ａ及び負極端子６の屈曲部６ａが反対方向に屈曲している。従って、正極端子５の屈曲部５ａに、隣接する電池２の負極端子６の屈曲部６ａが重なるように接続されている。正極端子５と負極端子６の接続は、超音波溶着、抵抗溶接、ねじ止め等により行うことができる。ねじ止めを行う場合には、各端子にボルトを通す穴を開けて、ボルトとナットで固定することができる。直列に接続された電池２の電流は、一方端に位置する電池２の正極端子５と他方端に位置する電池２の負極端子６から取り出せられる。本実施例では、積層する電池２を電気的に直列に接続しているが、電気的に並列に接続してもよい。なお、図１においては、正極端子５及び負極端子６を図示省略している。
【００４５】
図３は、枠部材２０を示す斜視図である。なお、枠部材１０も同様に構成されている。図３に示すように、枠部材２０の電池積層方向の端部には孔２０ａが形成されている。一方の端部に２箇所形成されており、両方の端部で合計４箇所形成されている。この孔に、図１及び図２に示すように、連結ロッド３０を通し、図１に示すように、連結ロッド３０の両端部にねじ部材４１を取り付け、このねじ３１を締めつけることにより、枠部材１０と枠部材２０の間の距離を狭めることができる。なお、図２においては、ねじ部材３１を図示省略している。なお、連結ロッド３０の直径は８ｍｍであり、長さは１３３ｍｍである。連結ロッド３０もＳＵＳから形成されている。ねじ３１を取り付けて、枠部材１０と枠部材２０の間の間隔を狭めることにより、枠部材１０の楔形のスペーサ１２及び枠部材２０の楔形のスペーサ２２を、プレート３とプレート４の間の奥側に進入させることができる。このようにスペーサ１２及び２２を中心側に向って進入させることによって、２枚のプレート３及び４を互いに離れる方向に移動させることができ、プレート３及び４が離れる方向に移動することにより、隣接するプレートとの間で電池２を加圧することができる。
【００４６】
各電池２は、上記のようにして移動するプレート３及び４との間に挟まれ、押圧されることにより、加圧される。各電池２においてほぼ同様の加圧状態で実現することができるため、本実施例の組電池では、電池２に均等な圧力をかけることができ、従来のように端部に位置する電池と中央部に位置する電池とで加圧状態が異なるなどの問題を生じることがない。
【００４７】
また、スペーサ１２及び２２を進入させることにより、プレート３とプレート４との間に空間が形成されるので、この空間から熱を放出することができる。このため、本実施例によれば、電池２内で発生した熱を効率良く放出することできる。従って、ハイレートの充放電が可能となる。また、上述のように、本実施例では、プレート３及びプレート４が金属から形成されているので、電池２内で発生した熱を効率良く伝達し、外部に放出することができる。また、スペーサ１２及び２２並びに枠部材１０及び２０も金属から形成されているので、プレート３及びプレート４からの熱を効率良く伝達し、外部に放出することができる。
【００４８】
本実施例では、スペーサ１２及び２２を同一の寸法形状にしているが、スペーサを設ける場所に応じて、その寸法形状を異ならせてもよい。スペーサの寸法形状等を異ならせることにより、電池２に対する加圧状態を変化させることができる。また、プレート間の空間領域を変化させることができる。従って、特に他の場所よりも放熱を良好にしたい場所には、プレート間の間隔がより広くなるようにプレートの寸法形状を変化させてもよい。
【００４９】
また、上述のように、スペーサの寸法形状は電池の加圧状態にも影響するので、その寸法形状を変化させて、電池への加圧状態を調整することも可能である。
【００５０】
本実施例においては、電池２を１５個積層している。
【００５１】
（比較例１）
上記と同様の積層ラミネート型電池２を用いて、図５に示す比較例の組電池を作製した。図５は側面図であり、各電池２の間には、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）樹脂から形成されたプレート７（幅１００ｍｍ、高さ１１５ｍｍ、厚み５ｍｍ）が配置されている。積層した電池２の両端には、ＳＵＳから形成された加圧プレート（幅１３０ｍｍ、高さ１４０ｍｍ、厚み５ｍｍ）４１及び４２が設けられている。加圧プレート４１及び４２の四隅には孔が形成されており、この孔に通された４本の連結ロッド４０により連結され、連結ロッド４０の両端部に設けられたねじ４３を締めつけることにより、電池２が加圧されている。なお、連結ロッド４０の直径は８ｍｍであり、長さは２９０ｍｍであり、ＳＵＳから形成されている。
【００５２】
なお、この比較例１においても、１５個の電池２を積層させている。
【００５３】
〔電池に対する加圧状態の評価〕
実施例１において、各電池２にかかる圧力の状態を評価するため、電池２の側面とプレート３または４との間に感圧紙（０．２ＭＰａで感応し、圧力がかかっているところが変色する感圧紙）を挿入し、組電池における加圧状態を評価した。また、比較例１においても各電池２にかかる圧力の状態を評価するため、電池２とプレート７との間に感圧紙を挿入し、加圧状態を評価した。
【００５４】
その結果、比較例１においては、組電池の中央部に位置する組電池と、端部に位置する電池とで加圧する圧力に大きな差が認められた。これに対し、実施例１の電池においては、各電池にほぼ同程度の圧力がかかっており、各電池に対し均等に加圧できることが確認された。
【００５５】
〔放熱性の評価〕
（積層ラミネート型電池の評価）
組電池を組み立てる前の積層ラミネート型電池の放熱性について評価した。まず、電池を１Ｃ（１２Ａ）の定電流で充電した後、４．２Ｖの定電圧で充電を行った。その後、１Ｃ（１２Ａ）で放電した時の放電容量は１２Ａｈであった。また、１０Ｃ（１２０Ａ）で放電した時の放電容量は１０．８Ａｈであった。
【００５６】
電池の密閉状態を想定して、厚さ２０ｍｍの断熱材（ガラスウール）で断熱し、１０Ｃで放電した時の電池の温度は、２０℃から６０℃（放電終了時）に上昇した。
【００５７】
（実施例１の組電池の評価）
実施例１の組電池を、密閉した空間に入れ、１Ｃで充電した後、１０Ｃで放電した時の温度上昇を測定した。その結果、電池の温度は２０℃〜５０℃（放電直後）まで上昇した。また、組電池を構成する各電池の温度のばらつきは５℃以内であった。
【００５８】
以上のように、実施例１の組電池においては、その温度上昇が電池単体の断熱状態の場合より小さくなっており、密閉空間に組電池を設置しても、異常温度７０℃まで上昇することがなかった。従って、本発明によれば、効率良く各電池から放熱させることができることがわかる。
【００５９】
上記実施例においては、各電池を１５個積層させているが、本発明の組電池における電池の積層数は、上記実施例に限定されるものではなく、複数個であればよい。
【００６０】
また、上記実施例においては、一対の枠部材を用いて、枠部材の対向面に楔形のスペーサを設け、このスペーサを２枚のプレートの間に挿入することにより、２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させているが、本発明はこれに限定されるものではなく、他の手段によって２枚のプレートを互いに離れる方向に移動させてもよい。
【００６１】
また、本発明におけるプレート及びスペーサの寸法形状及び材質は、上記実施例のものに限定されるものではなく、種々の寸法形状及び種々の材質を用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００６２】
【図１】本発明に従う実施例１の組電池を示す側面図。
【図２】本発明に従う実施例１の組電池を示す斜視図。
【図３】本発明に従う実施例１において用いる枠部材及びスペーサを示す斜視図。
【図４】本発明に従う実施例１の積層ラミネート型電池を示す斜視図。
【図５】比較例の組電池を示す側面図。
【符号の説明】
【００６３】
１…組電池
２…角型電池（積層ラミネート型電池）
３，４…プレート
５…正極端子
５ａ…屈曲部
６…負極端子
６ａ…屈曲部
１０，２０…枠部材
１１，２１…枠部材の対向面
１２，２２…楔形のスペーサ
１３，２３…枠部材の台座部
３０…連結ロッド
３１…ねじ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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