(57)【要約】【課題】耐熱性が高く、耐光性が良く、且つ軽い光拡散性成形体を提供すること、またそのような光拡散性成形体を用いてなる画像表示装置を提供すること。【解決手段】比重が０．８５以上、１．０未満であり、ガラス転移温度が１００℃以上であるβ−ピネン重合体からなる光拡散性成形体であって、０．８〜１０ｍｍの厚みを有している。また、そのような光拡散性成形体と光源とを備えて、画像表示装置を構成した。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
比重が０．８５以上、１．０未満であり、且つガラス転移温度が１００℃以上であるβ−ピネン重合体からなる光拡散性成形体であって、厚みが０．８〜１０ｍｍであることを特徴とする光拡散性成形体。
【請求項２】
前記β−ピネン重合体が、水素添加せしめられたものであって、（［水素添加されたオレフィン性二重結合の数］／［水素添加前の重合体中のオレフィン性二重結合の数］）×１００の値が、９５％以上であることを特徴とする請求項１に記載の光拡散性成形体。
【請求項３】
光拡散剤が、配合、含有せしめられていることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の光拡散性成形体。
【請求項４】
前記β−ピネン重合体の屈折率と前記光拡散剤の屈折率との差が、０．００５以上であることを特徴とする請求項３に記載の光拡散性成形体。
【請求項５】
前記β−ピネン重合体の１００質量部に対して、前記光拡散剤の０．０１〜２０質量部が配合せしめられることを特徴とする請求項３又は請求項４に記載の光拡散性成形体。
【請求項６】
光出射面に、光拡散手段が、一体的に設けられていることを特徴とする請求項１乃至請求項５の何れか一つに記載の光拡散性成形体。
【請求項７】
光源と、請求項１乃至請求項６の何れか一つに記載の光拡散性成形体とを備えることを特徴とする画像表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光拡散性成形体及び画像表示装置に係り、特に、バックライト型の液晶表示装置等の画像表示装置に有利に使用される光拡散性成形体と、そのような光拡散性成形体を用いてなる画像表示装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
光拡散性成形体は、入射した光を拡散させて出射するようにした成形品であって、全体を均一に照射したくても、光源との位置関係等により、それが困難である場合等に用いられている。例えば、バックライト型の液晶表示装置（ＬＣＤ）では、光源とディスプレイ裏面との間に、板状の上記成形体（光拡散板）を設置して、液晶の直ぐ近くのバックライト光源からの光が、ディスプレイ表面から均一に出射されるようにして、ディスプレイ上で明暗が生じないようになっている。
【０００３】
そして、従来から、そのような光拡散性成形体としては、ポリメチルメタクリレート樹脂やポリカーボネート樹脂からなる透明基材中に、直径が数μｍ〜数十μｍの透明粒子を分散、含有させて形成したもの（特許文献１参照）や、透明基板の表面に光が拡散する凹凸を付与したもの（特許文献２参照）、又はこれらの組合せが、知られている。
【０００４】
しかしながら、そのようなポリメチルメタクリレート樹脂やポリカーボネート樹脂からなる光拡散性成形体にあっては、耐熱性、光透過率、寸法精度、耐薬品性等の点で必ずしも充分ではなく、また吸水率も高く、加水分解が起こるために、光学特性が変化し易く、色収差もあるという問題を有している。
【０００５】
また、かかる光拡散性成形体には、コスト削減、軽量化のために、より軽い光拡散性成形体の実現が要請されている。而して、それを軽量化するためには、板状成形体の厚みを薄くするか、樹脂自体の比重を小さくする必要があるところ、板状成形体の厚みを薄くする場合においては、板状成形体の強度や剛性を確保するために、自ずと制限があるのが現状である。
【０００６】
一方、光学特性の優れた熱可塑性樹脂としては、脂環式ポリオレフィンや、環状ポリオレフィンが知られている。これらを大別すると、ノルボルネン若しくはジシクロペンタジエン系の開環重合水添体やノルボルネン若しくはジシクロペンタジエンとオレフィンとの付加共重合体（特許文献３参照）、及びビニルシクロヘキサン系重合体（特許文献４参照）に分類される。この中で、ビニルシクロヘキサン系重合体は、高耐熱性、低吸水性、低比重、低複屈折であるものの、側鎖にかさ高い置換基を有しているために、脆く、また耐光性も充分とは言えない問題を内在している。更に、ビニルシクロヘキサン系重合体以外の環状ポリオレフィンは、高耐熱性、低吸水性であるものの、比重が大きく、耐光性も充分ではなかった。
【０００７】
また、低比重な熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレンやポリエチレン等の、所謂ポリオレフィンが知られている（特許文献５参照）が、結晶性であるため透明性が低く、屈折率も小さく、そして耐熱性も充分とは言えない。更に、４−メチルペンテン−１重合体（特許文献６参照）は、比重が小さく、融点は高いものの、屈折率が小さく、結晶性であり、複屈折等の光学性能を満足するものではなかった。
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−１０９８９３号公報
【特許文献２】特開２００５−３１５９９８号公報
【特許文献３】特開２０００−２２１３２８号公報
【特許文献４】特開昭６３−４３９１０号公報
【特許文献５】特開平７−３０６３１９号公報
【特許文献６】特開２００４−１０１６４１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
ここにおいて、本発明は、かかる事情を背景にして為されたものであって、その解決課題とするところは、耐熱性が高く、耐光性が良く、且つ軽い光拡散性成形体を提供することにあり、また、そのような光拡散性成形体を用いてなる画像表示装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
そして、本発明者等は、そのような課題を解決すべく、鋭意検討を重ねた結果、所定のβ−ピネン重合体を用いることによって、目的とする光拡散性成形体やそれを用いた画像表示装置が有利に得られることを見出し、本発明を完成するに至ったのである。
【００１１】
すなわち、本発明は、比重が０．８５以上、１．０未満であり、且つガラス転移温度が１００℃以上であるβ−ピネン重合体からなる光拡散性成形体であって、厚みが０．８〜１０ｍｍであることを特徴とする光拡散性成形体を、その要旨とする。
【００１２】
なお、このような本発明に従う光拡散性成形体の望ましい態様の一つによれば、前記β−ピネン重合体は、水素添加せしめられたものであって、（［水素添加されたオレフィン性二重結合の数］／［水素添加前の重合体中のオレフィン性二重結合の数］）×１００の値が、９５％以上であるものである。
【００１３】
また、本発明に従う光拡散性成形体の有利な態様の一つによれば、そのような光拡散性成形体には、所定の光拡散剤が配合されて、含有せしめられている。そして、そのような本発明に従う光拡散性成形体の好ましい態様の一つによれば、前記β−ピネン重合体の屈折率と前記光拡散剤の屈折率との差は、０．００５以上とされ、また別の好ましい態様の一つによれば、前記β−ピネン重合体の１００質量部に対して、前記光拡散剤の０．０１〜２０質量部が、配合せしめられることとなる。
【００１４】
さらに、本発明に従う光拡散性成形体の他の好ましい態様の一つによれば、その光出射面に、光拡散手段が、一体的に設けられている。
【００１５】
加えて、本発明は、光源と、上述の如き光拡散性成形体とを備えることを特徴とする画像表示装置をも、その要旨とするものである。
【発明の効果】
【００１６】
このような本発明に従う光拡散性成形体やそれを用いた画像表示装置にあっては、光拡散性成形体の形成材料として、所定のβ−ピネン重合体を用いているところから、かかるβ−ピネン重合体の有する優れた特性により、以下の如き効果を奏することが出来る。
【００１７】
（１）光拡散性成形体材料として用いられるβ−ピネン重合体は、比重が小さい重合体であるところから、目的とする光拡散性成形体の重量を、効果的に軽量化することが可能となる。
（２）かかるβ−ピネン重合体は、耐熱性が高く、吸水率が小さいので、光拡散性成形体が光源の熱により変形したり、水の吸脱着により変形したりすることを効果的に防ぐことが出来、映像の画質変化を抑制することが出来る。
（３）本発明に従う光拡散性成形体は、弾性率と耐衝撃性が高度にバランスされているところから、有利に薄型化することが可能である。
（４）本発明に従う光拡散性成形体は、廃棄された後、焼却しても、有害なガスを発生しない特徴を有している。
（５）本発明において用いられるβ−ピネン重合体は、分子量に対する溶融粘度が低いために、より低温で成形することが出来、従って成形体の熱劣化を効果的に抑制することが出来る。
（６）本発明に従う光拡散性成形体は、透明性が高いところから、鮮明な映像を得ることが可能である。
（７）本発明に従う光拡散性成形体は、耐光性が高いために、長時間使用における性能の低下が少ない利点を有している。
（８）本発明において用いられるβ−ピネン重合体は、天然物由来の原料から得ることが可能なため、カーボンニュートラルな材料であり、環境にやさしい特徴を有している。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
ところで、かかる本発明において光拡散性成形体材料として用いられるβ−ピネン重合体は、比重が０．８５以上、１．０未満であり、且つガラス転移温度が１００℃以上であるβ−ピネン重合体である。ここで、本明細書及び特許請求の範囲におけるβ−ピネン重合体とは、重合体（ポリマー）中のβ−ピネンの含有量が５０質量％以上のものをいう。本発明に係る光拡散成形体においては、β−ピネンの含有量が６０質量％以上のβ−ピネン重合体が有利に用いられ、更に有利には、β−ピネンの含有量が７０質量％以上のβ−ピネン重合体が用いられる。
【００１９】
かかるβ−ピネン重合体を製造する際の原料となるβ−ピネンとしては、従来より公知のものが何れも使用可能である。例えば、松や柑橘類等の植物から採取されたものを、精製した後、直接、用い得ることは勿論のこと、植物から採取されたα−ピネン等のテルペン類や石油由来の化合物を用いて、従来より公知の手法（例えば、米国特許第３２７８６２３号明細書に開示の手法）に従って製造されたβ−ピネン等も、用いることが可能である。このような植物由来のβ−ピネンを用いて得られたβ−ピネン重合体は、カーボンニュートラルな材料であり、この点において、本発明に係る光拡散性成形体は、循環型社会の形成や地球温暖化防止に寄与し得るものとなっているのである。
【００２０】
また、本発明で使用されるβ−ピネン重合体は、上記したβ−ピネンの単独重合体であっても、また、β−ピネンと他の共重合可能な単量体の少なくとも１種以上との共重合体であっても、何等差支えない。β−ピネンと共重合可能な単量体としては、カチオン重合性単量体、ラジカル重合性単量体、配位重合性単量体及び植物由来のテルペン類等を挙げることが出来る。
【００２１】
なお、本発明において、β−ピネン重合体を製造する際に用いられる、カチオン重合性単量体、ラジカル重合性単量体及び配位重合性単量体としては、従来より一般的に用いられているものを使用することが可能である。また、植物由来のテルペン類も、カチオン重合法、ラジカル重合法又は配位重合法の何れかの重合法において、重合性単量体として用いることが可能である。具体的には、カチオン重合性単量体としては、イソブチレン、イソプレン、ブタジエン、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−メトキシスチレン、ｐ−ｔ−ブトキシスチレン、インデン、アルキルビニルエーテル、ノルボルネン等を、また、ラジカル重合性単量体としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリレート類；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のニトリル基含有ビニルモノマー；アクリルアミド、メタクリルアミド等のアミド基含有ビニルモノマー；酢酸ビニル、ピバリン酸ビニル、安息香酸ビニル等のビニルエステル類；塩化ビニル、塩化ビニリデン、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、フマル酸エステル、マレイミド等を挙げることが出来る。また、配位重合性単量体としては、エチレン、プロピレン、１−ヘキセン、シクロペンテン、ノルボルネン等を例示することが出来、更に、植物由来のテルペン類としては、ミルセン、アロオシメン、オメシン、α−ピネン、ジペンテン、リモネン、α−フェランドレン、α−テルピネン、γ−テルピネン、２−カレン、３−カレン等を、例示することが出来る。これらの中から、β−ピネンの使用量等に応じて、一種又は二種以上のものが適宜に選択されて用いられることとなる。β−ピネン重合体はカチオン重合法によって有利に得られることから、上述の如き重合性単量体の中でも、特にカチオン重合性単量体が有利に用いられる。
【００２２】
また、上記共重合可能な単量体をβ−ピネンと共重合する場合において、その共重合量は、ポリマー中の０．００１〜５０質量％が好ましく、中でも０．０１〜２０質量％がより好ましく、０．０５〜１０質量％が最も好ましい。なお、その共重合量が多過ぎると、吸水率が増加したり、耐熱性が低下してしまう等の問題を生じるため、好ましくない。
【００２３】
一方、前記した共重合性単量体と共に、或いは前記共重合性単量体に代えて、少量の２官能以上の架橋性の単量体（以下、架橋性単量体という）を共重合することが出来る。かかる架橋性単量体は、重合体を製造する際に、分岐剤若しくは架橋剤として一般的に用いられているが、その使用量を少量とすることにより、所謂、長鎖分岐構造を有し、有機溶媒への不溶部が生じない程度の分子量を有するβ−ピネン重合体が、有利に得られる。本発明において用いられ得る架橋性単量体としては、具体的に、ｍ−ジイソプロペニルベンゼン、ｐ−ジイソプロペニルベンゼン、ｍ−ジビニルベンゼン、ｐ−ジビニルベンゼン、１，４−シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、エチレングリコールジビニルエーテル等の２官能性ビニル化合物を挙げることが出来、それらの中でも、経済性や反応性の観点から、ｍ−ジイソプロペニルベンゼンが、好ましく用いられる。
【００２４】
そのような架橋性単量体をβ−ピネン（及びβ−ピネンと共重合可能な単量体）と共重合する場合に、その共重合量は、ポリマー中の０．００１〜７質量％が好ましく、中でも０．０１〜５質量％がより好ましく、特に０．０５〜４質量％が最も好ましい。その共重合量が多過ぎると、得られるβ−ピネン重合体がゲル状となり、熱可塑性を失ってしまい、好ましくない。
【００２５】
ところで、本発明で使用されるβ−ピネン重合体の重合方法は、特に限定されるものではなく、重合性単量体に適した公知の重合手法を適宜に選択することが出来る。例えば、アニオン重合法、カチオン重合法、ラジカル重合法及び配位重合法のうちの何れかを、選択して用いることが出来るが、一般に、カチオン重合法が採用されることとなる。
【００２６】
なお、カチオン重合法に従って、本発明で使用されるβ−ピネン重合体を得る場合において、その重合触媒としては、公知のカチオン重合触媒が、適宜に用いられる。具体的には、ＢＦ3 、ＢＦ3 ＯＥｔ2 、ＢＢｒ3 、ＢＢｒ3 ＯＥｔ2 、ＡｌＣｌ3 、ＡｌＢｒ3 、ＡｌＩ3 、ＴｉＣｌ4 、ＴｉＢｒ4 、ＴｉＩ4 、ＦｅＣｌ3 、ＦｅＣｌ2 、ＳｎＣｌ2 、ＳｎＣｌ4 、ＷＣｌ6 、ＭｏＣｌ5 、ＳｂＣｌ5 、ＴｅＣｌ2 等の、周期律表３族〜１６族の金属のハロゲン化合物；ＨＦ、ＨＣｌ、ＨＢｒ等の水素酸；Ｈ2 ＳＯ4 、Ｈ3 ＢＯ3 、ＨＣｌＯ4 、ＣＨ3 ＣＯＯＨ、ＣＨ2 ＣｌＣＯＯＨ、ＣＨＣｌ2 ＣＯＯＨ、ＣＣｌ3 ＣＯＯＨ、ＣＦ3 ＣＯＯＨ、パラトルエンスルホン酸、ＣＦ3 ＳＯ3 Ｈ、Ｈ3 ＰＯ4 、Ｐ2 Ｏ5 等のオキソ酸、及びこれらの基を有するイオン交換樹脂等の高分子化合物；燐モリブデン酸、燐タングステン酸等のヘテロポリ酸；ＳｉＯ2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＳｉＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ−ＳｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 −Ａｌ2 Ｏ3 、ＷＯ3 −Ａｌ2 Ｏ3 、Ｚｒ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 、硫酸化ジルコニア、タングステン酸ジルコニア、Ｈ+ 又は希土類元素と交換したゼオライト、活性白土、酸性白土、γ−Ａｌ2 Ｏ3 、Ｐ2 Ｏ5 をケイソウ土に担持させた固体燐酸等の固体酸等を挙げることが出来る。
【００２７】
これらのカチオン重合触媒は、組み合わせて用いても良く、また他の化合物等を重合系に添加しても良い。かかる他の化合物等は、例えばそれを添加することにより触媒の活性を向上させることが出来る化合物等である。そして、金属ハロゲン化合物の酸性化合物としての活性を向上させる化合物の例としては、ＭｅＬｉ、ＥｔＬｉ、ＢｕＬｉ、Ｅｔ2 Ｍｇ、ＥｔＭｇＢｒ、Ｅｔ3 Ａｌ、Ｅｔ2 ＡｌＣｌ、ＥｔＡｌＣｌ2 、Ｅｔ3 Ａｌ2 Ｃｌ3 、（ｉ−Ｂｕ）3 Ａｌ、Ｅｔ2 Ａｌ（ＯＥｔ）、Ｍｅ4 Ｓｎ、Ｅｔ4 Ｓｎ、Ｂｕ4 Ｓｎ、Ｂｕ3 ＳｎＣｌ等の金属アルキル化合物；２−メトキシ−２−フェニルプロパン、ｔ−ブタノール、１，４−ビス（２−メトキシ−２−プロピル）ベンゼン、２−フェニル−２−プロパノール等の、リビングカチオン重合における重合開始剤として用いられる化合物等が、例示される。
【００２８】
また、本発明で使用されるβ−ピネン重合体の重合方法として、溶媒を用いた溶液重合法を用いてもよい。使用可能な溶媒としては、採用される重合法により異なるため、一義的に規定することは困難であるが、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒；ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、デカリン等の脂肪族炭化水素系溶媒；塩化メチル、塩化メチレン、１，２−ジクロロエタン、１，１，２−トリクロロエチレン等のハロゲン化炭化水素系溶媒；エステル、エーテル等の含酸素系溶媒等を挙げることが出来る。なお、反応性を考慮すると、芳香族炭化水素系溶媒、脂肪族炭化水素系溶媒、ハロゲン化炭化水素系溶媒等の使用が、好ましい。これらの溶媒は、単独で使用しても、２種類以上を組み合わせて使用しても良い。
【００２９】
かくの如き溶媒の使用量は特に限定されないが、β−ピネン等の単量体１００質量部に対して、通常１００〜１００００質量部程度、好ましくは１５０〜５０００質量部、より好ましくは２００〜３０００質量部である。この溶媒量が少ないと、重合触媒の均一な混合が困難になるため、反応が不均一となり、均一な重合体が得られなかったり、反応の制御が困難になる。一方、溶媒量が多いと、生産性が低下してしまう問題がある。
【００３０】
そして、重合反応を行う場合、反応温度は通常−８０℃〜１００℃が好ましく、中でも−４０℃〜８０℃がより好ましく、−２０℃〜８０℃が最も好ましい。この反応温度が低過ぎると、反応の進行が遅く、また高過ぎると、反応の制御が困難となり、再現性が得られ難い。
【００３１】
また、重合反応を行うための反応圧力は、特に限定されるものではないが、０．５〜５０気圧が好ましく、０．７〜１０気圧がより好ましい。通常、１気圧前後で、重合反応が行われることとなる。
【００３２】
さらに、重合反応を行う反応時間は、特に限定されず、反応温度、反応圧力等の条件に応じて、収率良く、β−ピネン重合体が得られるように、反応時間を適宜に決定すればよい。通常は０．０１時間〜２４時間程度、好ましくは０．２時間〜１０時間である。
【００３３】
ところで、重合反応によって生成したβ−ピネン重合体は、例えば、再沈殿、加熱下での溶媒除去、減圧下での溶媒除去、水蒸気による溶媒の除去（スチーム・ストリッピング）等の、重合体を溶液から単離する際の通常の操作によって、反応混合物から分離、取得することが出来る。
【００３４】
本発明で使用されるβ−ピネン重合体は、耐光性、耐衝撃性、耐熱性等の観点から、そのオレフィン性二重結合が水素添加されていることが好ましい。そして、この水素添加率としては、一般に９０％以上水素添加されていることが好ましく、中でも９５％以上水素添加されていることがより好ましく、９９％以上水素添加されていることが、最も好ましい。本発明にあっては、前記β−ピネン重合体は、水素添加せしめられたものであって、その水素添加率を示す（［水素添加されたオレフィン性二重結合の数］／［水素添加前の重合体中のオレフィン性二重結合の数］）×１００の値が、９５％以上であることが、望ましいのである。なお、水素添加された重合体における不飽和二重結合（炭素−炭素二重結合）の水素添加率は、ヨウ素価滴定法、赤外分光スペクトル測定、核磁気共鳴スペクトル（1Ｈ−ＮＭＲスペクトル） 測定等の分析手段を用いて、算出することが可能である。
【００３５】
ここにおいて、本発明で使用されるβ−ピネン重合体の水素添加の方法としては、特に限定されず、公知の方法を用いることが出来る。例えば、ウィルキンソン錯体、酢酸コバルト／トリエチルアルミニウム、ニッケルアセチルアセトナート／トリイソブチルアルミニウム等の均一系触媒、ケイソウ土、マグネシア、アルミナ、シリカ、アルミナ−マグネシア、シリカ−マグネシア、シリカ−アルミナ、合成ゼオライト等の担持体に、ニッケル、パラジウム、白金等の触媒金属を担持させた不均一系触媒等による公知の方法を用いることが出来る。
【００３６】
また、かかる水素添加する場合に用いることの出来る溶媒としては、重合体が溶解され、且つ水素添加触媒に不活性な有機溶媒であれば、使用することが可能である。具体的には、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒；ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、デカリン等の脂肪族炭化水素系溶媒；塩化メチル、塩化メチレン、１，２−ジクロロエタン、１，１，２−トリクロロエチレン等のハロゲン化炭化水素系溶媒；エステル、エーテル等の含酸素系溶媒等を用いることが出来る。なお、反応性を考慮すると、芳香族炭化水素系溶媒、脂肪族炭化水素系溶媒等が好ましい。これらの溶媒は、単独で使用しても、２種類以上を組み合わせて使用しても、何等差支えない。
【００３７】
さらに、水素添加反応の反応温度は、使用する水素添加触媒や水素圧力に依存するが、一般に２０℃〜２５０℃程度が好ましく、中でも２５℃〜１５０℃がより好ましく、更には４０℃〜１００℃が最も好ましい。反応温度が低くなり過ぎると、反応が円滑に進行し難く、また反応温度が高過ぎると、副反応や分子量低下が起こり易い。なお、水素圧力としては、好ましくは常圧〜２００ｋｇｆ／ｃｍ2 程度、より好ましくは５〜１００ｋｇｆ／ｃｍ2 を用いることが出来る。この水素圧力が低過ぎると、反応が円滑に進行し難く、また水素圧力が高過ぎると、装置上の制約がかかってしまう。
【００３８】
なお、そのような水素添加反応系中におけるβ−ピネン重合体の濃度は、通常２質量％〜４０質量％程度であり、好ましくは３質量％〜３０質量％、より好ましくは５質量％〜２０質量％である。β−ピネン重合体の濃度が低いと、生産性の低下が起こり易く、好ましくない。また、β−ピネン重合体の濃度が高過ぎると、水素化重合体が析出したり、反応混合物の粘度が高くなり、攪拌が円滑に行い難くなる場合が生じ、好ましくない。
【００３９】
また、水素添加反応の反応時間は、使用する水素添加触媒や水素圧力、反応温度に依存するが、通常、０．１時間〜５０時間程度、好ましくは０．２時間〜２０時間、より好ましくは０．５時間〜１０時間が採用されることとなる。
【００４０】
さらに、水素添加反応後のβ−ピネン重合体は、例えば、再沈殿、加熱下での溶媒除去、減圧下での溶媒除去、水蒸気による溶媒の除去（スチーム・ストリッピング）等の、重合体を溶液から単離する際の通常の操作によって、反応混合物から分離、取得されることとなる。
【００４１】
ところで、本発明で使用されるβ−ピネン重合体の分子量は、重合溶液の粘度や溶融粘度、成形性、光拡散性成形体の強度、耐熱性の観点から、重量平均分子量で３万〜１００万程度であることが好ましく、４万〜５０万がより好ましく、特に６万〜２５万が好ましく、中でも９万〜２０万が最も好ましい。なお、重合体の重量平均分子量は、ポリスチレン換算で求めるゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）や、静的光散乱測定（ＳＬＳ）等の公知の分析手法を用いて、算出することが出来る。
【００４２】
また、本発明で使用されるβ−ピネン重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、光拡散性成形体の使用環境から高い方が好ましく、光源の熱による悪影響を避ける上において、１００℃以上である必要があり、中でも、より好ましくは１１０℃以上である。このガラス転移温度の上限は特に定めないが、２００℃程度であることが望ましい。本発明に用いられるβ−ピネン重合体のような非晶性重合体においては、ガラス転移温度が高過ぎると、高分子の絡み合いが少なくなり、成形品が脆くなる場合があるからである。
【００４３】
さらに、本発明で使用されるβ−ピネン重合体の全光線透過率は、高い方が好ましく、光拡散剤を配合していない状態で、一般に、厚さ：３．２ｍｍの平板状試験片において８０％以上が好ましく、中でも８５％以上がより好ましく、そして９０％以上が最も好ましい。
【００４４】
更にまた、本発明で使用されるβ−ピネン重合体は、寸法安定性の観点から、吸水率が低い方が好ましい。かかるβ−ピネン重合体の吸水率は、６０℃、９０％ＲＨ（相対湿度）雰囲気下に置いたときの飽和吸水率として０．２％以下が好ましく、中でも０．１％以下がより好ましく、特に０．０５％以下が最も好ましい。このような吸水率を与えるβ−ピネン重合体が、有利に選定されることとなる。
【００４５】
このような本発明で使用されるβ−ピネン重合体は、比重が小さいことが特徴である。比重が小さいことで、より軽い光拡散性成形体を得ることが出来るのである。従って、本発明で使用されるβ−ピネン重合体の比重は、０．８５以上、１．０未満である必要があり、特に、０．８５〜０．９８がより好ましい。０．８５よりも小さな比重の重合体を得ることは困難であり、また比重が１．０以上となると、軽量化の目的を充分に達成し得なくなるからである。
【００４６】
なお、本発明に係る光拡散性成形体を成形する為のβ−ピネン重合体には、本発明の目的を損わない範囲において、更に必要に応じて、公知の各種の配合剤が、単独で或いは２種以上を組み合わせて、混合せしめられ得る。
【００４７】
そして、そのような各種配合剤の具体例としては、樹脂工業において通常用いられているものであれば、格別な制限はなく、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、近赤外線吸収剤、染料や顔料等の着色剤、滑剤、可塑剤（柔軟化剤）、帯電防止剤、蛍光増白剤、充填材等の配合剤を挙げることが出来る。
【００４８】
その中で、酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤等が挙げられるが、これらの中でも、フェノール系酸化防止剤が好ましく、アルキル置換フェノール系酸化防止剤が特に好ましい。
【００４９】
ここで用いられるフェノール系酸化防止剤としては、具体的には、従来から公知のものが使用でき、例えば、２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート、２，４−ジ−ｔ−アミル−６−（１−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル）フェニルアクリレート等の特開昭６３−１７９９５３号公報や特開平１−１６８６４３号公報に記載されている如きアクリレート系化合物；オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニルプロピオネート）メタン［即ちペンタエリスリメチル−テトラキス（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルプロピオネート）］、トリエチレングリコールビス（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート）等のアルキル置換フェノール系化合物；６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、４−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、２−オクチルチオ−４，６−ビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−オキシアニリノ）−１，３，５−トリアジン等のトリアジン基含有フェノール系化合物等が挙げられる。
【００５０】
また、リン系酸化防止剤としては、一般の樹脂工業で通常使用されるものであれば、格別な限定はなく、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイド等のモノホスファイト系化合物；４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）、４，４’−イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ−アルキル（Ｃ12〜Ｃ15）ホスファイト）等のジホスファイト系化合物等が挙げられる。これらの中でも、モノホスファイト系化合物が好ましく、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト等が特に好ましい。
【００５１】
更にまた、イオウ系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリル３，３−チオジプロピオネート、ジミリスチル３，３’−チオジプロピオネート、ジステアリル３，３−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル３，３−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラウリル−チオプロピオネート）、３，９−ビス（２−ドデシルチオエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン等を挙げることが出来る。
【００５２】
そして、これらの酸化防止剤は、それぞれ単独で、或いは２種以上を組み合わせて、用いることが出来る。このような酸化防止剤の配合量は、本発明の目的が損なわれない範囲内で適宜に決定されることとなるが、β−ピネン重合体の１００質量部に対して、通常、０．００１〜５質量部程度、好ましくは０．０１〜１質量部の範囲である。
【００５３】
また、紫外線吸収剤としては、例えば、２−（２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）−５−クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、５−クロロ−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤；４−ｔ−ブチルフェニル−２−ヒドロキシベンゾエート、フェニル−２−ヒドロキシベンゾエート、２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、ヘキサデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−メチル−６−（３，４，５，６−テトラヒドロフタルイミジルメチル）フェノール、２−（２−ヒドロキシ−５−ｔ−オクチルフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−４−オクチルフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール等のベンゾエート系紫外線吸収剤；２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸３水和物、２−ヒドロキシ−４−オクチルオキシベンゾフェノン、４−ドデシルオキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、４−ベンジルオキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン等のベンゾフェノン系紫外線吸収剤；エチル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート、２’−エチルヘキシル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート等のアクリレート系紫外線吸収剤；［２，２’−チオビス（４−ｔ−オクチルフェノレート）］−２−エチルヘキシルアミンニッケル等の金属錯体系紫外線吸収剤等を用いることが出来る。
【００５４】
さらに、光安定剤としては、例えば、２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルベンゾエート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロネート、４−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）−１−（２−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）エチル）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン等のヒンダードアミン系光安定剤を挙げることが出来る。
【００５５】
加えて、近赤外線吸収剤としては、例えば、シアニン系近赤外線吸収剤；ピリリウム系近赤外線吸収剤；スクワリリウム系近赤外線吸収剤；クロコニウム系近赤外線吸収剤；アズレニウム系近赤外線吸収剤；フタロシアニン系近赤外線吸収剤；ジチオール金属錯体系近赤外線吸収剤；ナフトキノン系近赤外線吸収剤；アントラキノン系近赤外線吸収剤；インドフェノール系近赤外線吸収剤；アジ系近赤外線吸収剤等が挙げられる。また、市販品の近赤外線吸収剤として、ＳＩＲ−１０３、ＳＩＲ−１１４、ＳＩＲ−１２８、ＳＩＲ−１３０、ＳＩＲ−１３２、ＳＩＲ−１５２、ＳＩＲ−１５９、ＳＩＲ−１６２（以上、三井東圧染料株式会社製）、Ｋａｙａｓｏｒｂ  ＩＲ−７５０、Ｋａｙａｓｏｒｂ  ＩＲＧ−００２、Ｋａｙａｓｏｒｂ  ＩＲＧ−００３、Ｋａｙａｓｏｒｂ  ＩＲ−８２０Ｂ、Ｋａｙａｓｏｒｂ  ＩＲＧ−０２２、Ｋａｙａｓｏｒｂ  ＩＲＧ−０２３、Ｋａｙａｓｏｒｂ  ＣＹ−２、Ｋａｙａｓｏｒｂ  ＣＹ−４、Ｋａｙａｓｏｒｂ  ＣＹ−９（以上、日本化薬株式会社製）等を挙げること出来る。
【００５６】
また、染料としては、用いられるβ−ピネン重合体に均一に分散・溶解するものであれば、特に限定されるものではないが、本発明で用いられるβ−ピネン重合体との相溶性が優るところから、油溶性染料（各種Ｃ．Ｉ．ソルベント染料）が広く用いられる。この油溶性染料の具体例としては、The Society of Dyers and Colourists 社刊の「Ｃｏｌｏｒ  Ｉｎｄｅｘ」、Ｖｏｌ．３に記載されている各種のＣ．Ｉ．ソルベント染料が、挙げられる。
【００５７】
さらに、顔料のうち、有機系顔料としては、例えば、ピグメントレッド３８等のジアリリド系顔料；ピグメントレッド４８：２、ピグメントレッド５３、ピグメントレッド５７：１等のアゾレーキ系顔料；ピグメントレッド１４４、ピグメントレッド１６６、ピグメントレッド２２０、ピグメントレッド２２１、ピグメントレッド２４８等の縮合アゾ系顔料；ピグメントレッド１７１、ピグメントレッド１７５、ピグメントレッド１７６、ピグメントレッド１８５、ピグメントレッド２０８等のベンズイミダゾロン系顔料；ピグメントレッド１２２等のキナクリドン系顔料；ピグメントレッド１４９、ピグメントレッド１７８、ピグメントレッド１７９等のペリレン系顔料；ピグメントレッド１７７等のアントラキノン系顔料が挙げられる。また、無機系顔料としては、例えば、酸化チタン、カーボンブラック、べんがら、クロムレッド、モリブデンレッド、リサージ、酸化鉄等が挙げられる。
【００５８】
なお、本発明において用いられる光拡散性成形体に着色が必要とされるときは、上記した染料と顔料の何れでも、本発明の目的の範囲内で使用することが出来、特に限定されるものではないが、ミクロな光学特性が問題となるような光拡散性成形体の場合には、染料による着色が好ましい。また、紫外線吸収剤が目視では黄色〜赤色の色を示すこともあり、近赤外線吸収剤が目視では黒色の色を示すこともあるため、これらと染料を厳密に区別して使用する必要は無く、また、組み合わせて使用しても、何等差支えない。
【００５９】
また、滑剤としては、脂肪族アルコールのエステル、多価アルコールのエステル或いは部分エステル等の有機化合物や無機微粒子等を用いることが出来る。ここで、有機化合物としては、例えば、グリセリンモノステアレート、グリセリンモノラウレート、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート等が挙げられる。
【００６０】
さらに、他の滑剤としては、一般に無機微粒子を用いることが出来る。ここで、無機微粒子としては、周期律表の１族、２族、４族、６〜１４族元素の酸化物、硫化物、水酸化物、窒化物、ハロゲン化物、炭酸塩、硫酸塩、酢酸塩、燐酸塩、亜燐酸塩、有機カルボン酸塩、珪酸塩、チタン酸塩、硼酸塩及びそれらの含水化物、それらを中心とする複合化合物、天然化合物等の微粒子が挙げられる。
【００６１】
また、可塑剤としては、例えば、トリクレジルフォスフェート、トリキシレニルフォスフェート、トリフェニルフォスフェート、トリエチルフェニルフォスフェート、ジフェニルクレジルフォスフェート、モノフェニルジクレジルフォスフェート、ジフェニルモノキシレニルフォスフェート、モノフェニルジキシレニルフォスフェート、トリブチルフォスフェート、トリエチルフォスフェート等の燐酸トリエステル系可塑剤；フタル酸ジメチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘプチル、フタル酸ジ−ｎ−オクチル、フタル酸ジ−２−エチルヘキシル、フタル酸ジイソノニル、フタル酸オクチルデシル、フタル酸ブチルベンジル等のフタル酸エステル系可塑剤；オレイン酸ブチル、グリセリンモノオレイン酸エステル等の脂肪酸一塩基酸エステル系可塑剤；二価アルコールエステル系可塑剤；オキシ酸エステル系可塑剤等が使用出来るが、これらの中でも、燐酸トリエステル系可塑剤が好ましく、トリクレジルフォスフェート、トリキシレニトリキシレニルフォスフェートが特に好ましい。
【００６２】
さらに、他の可塑剤の具体例として、スクアラン（Ｃ30Ｈ62、Ｍｗ＝４２２．８）、流動パラフィン（ホワイトオイル、ＪＩＳ−Ｋ−２２３１に規定されるＩＳＯ  ＶＧ１０、ＩＳＯ  ＶＧ１５、ＩＳＯ  ＶＧ３２、ＩＳＯ  ＶＧ６８、ＩＳＯ  ＶＧ１００、ＩＳＯ  ＶＧ８及びＩＳＯ  ＶＧ２１等）、ポリイソブテン、水添ポリブタジエン、水添ポリイソプレン等が挙げられる。これらの中でも、スクアラン、流動パラフィン及びポリイソブテンが、好ましく用いられる。
【００６３】
更にまた、帯電防止剤としては、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール等の長鎖アルキルアルコール、グリセリンモノステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート等の多価アルコールの脂肪酸エステル等が挙げられるが、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコールが、特に好ましい。
【００６４】
これらの配合剤は、単独で、又は２種以上を混合して用いることが出来、その混合割合は、本発明の目的を損わない範囲で適宜に選択される。また、上記した配合剤の配合量も、本発明の目的を損わない範囲で適宜に選択されるが、各配合剤につき、β−ピネン重合体の１００質量部に対して、通常、０．００１〜５質量部程度、好ましくは０．０１〜１質量部の範囲である。
【００６５】
そして、かくの如き本発明に係る光拡散性成形体を成形する為のβ−ピネン重合体には、必要に応じて、本発明の目的を損わない範囲において、その他のポリマー成分を配合することも出来る。このその他のポリマーとしては、例えば、ゴム質重合体があり、具体的には、天然ゴム、ポリブタジエンゴム、ポリイソプレンゴム、アクリロニトリル・ブタジエン共重合体ゴム等のジエン系ゴム；スチレン・ブタジエン共重合体ゴム、スチレン・イソプレン共重合体ゴム、スチレン・ブタジエン・イソプレン三元共重合体ゴム；ジエン系ゴムの水素添加物；エチレン・プロピレン共重合体等のエチレン・α−オレフィン共重合体、プロピレン・その他のα−オレフィンの共重合体等の飽和ポリオレフィンゴム；エチレン・プロピレン・ジエン共重合体、α−オレフィン・ジエン共重合体、イソブチレン・イソプレン共重合体、イソブチレン・ジエン共重合体等のα−オレフィン・ジエン系重合体ゴム；ウレタンゴム、シリコーンゴム、ポリエーテル系ゴム、アクリルゴム、プロピレンオキサイドゴム、エチレン・アクリルゴム等の特殊ゴム；スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体ゴム、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体ゴム等の熱可塑性エラストマー；水素添加熱可塑性エラストマー；ウレタン系熱可塑性エラストマー；ポリアミド系熱可塑性エラストマー；１，２−ポリブタジエン系熱可塑性エラストマーを挙げることが出来る。また、その配合量は、本発明の目的を損わない範囲で、適宜に選択されるが、β−ピネン重合体の１００質量部に対して、通常、３〜３０質量部程度、好ましくは５〜２０質量部の範囲である。
【００６６】
ここにおいて、本発明にあっては、その目的とする光拡散性成形体を有利に得るべく、上記したβ−ピネン重合体に対して、従来と同様な光拡散剤が更に配合されて含有せしめられ、そしてその得られた光拡散性組成物を用いて、板状、ブロック状等の所定の形状の成形体が成形されることとなるのである。
【００６７】
なお、そのような本発明に用いられる光拡散剤に関し、その屈折率：ｎＤ（Ｂ１）と、前記β−ピネン重合体の屈折率：ｎＤ（Ａ）との差：ΔｎＤ（＝｜ｎＤ（Ｂ１）−ｎＤ（Ａ）｜）は、通常０．００５以上、好ましくは０．０１以上であることが望ましい。この屈折率差：ΔｎＤが０．３を越えるようになると、全光線透過率が低下し、また０．００５未満では、拡散率が低下する傾向がある。本発明に用いる光拡散剤は、かかる屈折率の条件を満たし、透明なものであれば、その形状等は特に制限されないが、より優れた光拡散効果を得ることが出来る観点から、微粒子状のものが好ましく用いられる。
【００６８】
そして、そのような微粒子状の光拡散剤としては、公知の各種の無機微粒子又は有機微粒子からなるものを挙げることが出来る。その中で、無機微粒子としては、例えば、シリカ粒子、アルミナ粒子、シリカアルミナ粒子、タルク、炭酸バリウム粒子、金属微粒子等が挙げられる。また、ガラス微粒子、金属微粒子、合成樹脂微粒子等のコアとなる微粒子の表面に、酸化ケイ素、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化ジルコニウム等の金属酸化物やＭｇＦ2 等の金属フッ化物等からなる薄膜が形成された微粒子を用いることも出来る。更に、有機微粒子としては、例えば、シリコーン樹脂粒子、アクリル樹脂粒子、ナイロン樹脂粒子、ウレタン樹脂粒子、スチレン樹脂粒子、ポリエチレン樹脂粒子、ポリエステル樹脂粒子等が挙げられる。なお、これら微粒子状の光拡散剤は、上述した屈折率差を満たす限りにおいて、前述した配合剤にて代用することも可能である。
【００６９】
また、それらの微粒子の粒径は特に限定されるものではないが、平均粒径としては、通常０．５〜３０μｍ程度、好ましくは１〜２０μｍ、より好ましくは１〜１５μｍのものが用いられる。その平均粒径が、０．５μｍより小さくなると、光拡散性は増大するが、光透過性が低下し、また３０μｍより大きくなると、光透過性は増大するが、光拡散性が低下して、輝度ムラが生じ易くなる。
【００７０】
さらに、本発明で用いられる微粒子状の光拡散剤は、球状のものが多い程、好ましい。光拡散剤として球状の微粒子を使用した場合には、そのような球状微粒子が一種のレンズとして作用し、一層効果的な光拡散効果を持たせることが出来るのである。ここで、球状とは、微粒子の短径／長径が好ましくは０．６以上、より好ましくは０．８以上、特に好ましくは０．９以上であり、角を有していないものをいう。なお、短径とは、一つの微粒子の最も小さな径をいい、長径とは、同じ微粒子の最も大きな径をいう。ここで用いる微粒子中の球状微粒子の割合は、８０％以上であることが好ましく、９０％以上であることがより好ましく、更に９５％以上であることが特に好ましい。また、短径、長径、平均粒径、角の有無については、顕微鏡写真の映像を元に測定すればよい。球状でないものが多いと、成形時に分散が不均一になったり、配向性を有し、均一な光拡散性の成形品を得ることが困難となる。なお、本発明で用いる光拡散剤は一種類である必要はなく、複数種類を併用して、光透過性と光拡散性を調整することも可能である。
【００７１】
そして、本発明においては、かかる分散させる光拡散剤の屈折率分布や大きさ、分散量等を制御することによって、光の拡散状態を変化させることが出来るため、光の後方散乱を有効に低減させることが出来、全光線透過率の高い光拡散性成形品を得ることが出来る利点を有する。
【００７２】
このような光拡散剤は、β−ピネン重合体の１００質量部に対して、その合計量が、通常、０．０１〜２０質量部、好ましくは０．０５〜１５質量部、特に好ましくは０．１〜１０質量部の範囲内となる割合で、使用されることにより、光線透過率、拡散率、強度、剛性、熱変形温度及び硬度等の特性のバランスの良い、光拡散板の如き光拡散性成形体を有利に得ることが出来るのである。
【００７３】
また、かかる光拡散剤の混合方法としては、公知の方法を適用でき、例えば、各成分を一緒に（配合）して、加熱下に攪拌・混合すればよい。なお、その混合の際には、各成分が劣化しない温度を選択することが重要である。通常、配合対象となるβ−ピネン重合体のガラス転移温度以上、３００℃以下で、混合せしめられることとなる。
【００７４】
なお、本発明に従う光拡散性成形体の成形方法としては、射出成形法、熱プレス成形法、押出成形法、切削加工法等の公知の手法が、適宜に採用される。その中でも、生産性の観点から、射出成形法、熱プレス成形法、押出成形法が、好ましく用いられる。
【００７５】
また、本発明に従う光拡散性成形体は、少なくとも片面にマット模様やレンズ機能を付与した構造であってもよい。このようなマット模様やレンズ機能を付与した構造の如き光拡散手段を光出射面に一体的に設けることによって、前記した光拡散剤を配合させなくても、光拡散性の成形体を得ることが出来るのである。なお、そのようなマット模様、線状又は点状の凹凸構造を有するレンズ機能の形成は、鋳込成形法、射出成形法、熱プレス成形法、押出成形法、切削加工法或いは活性エネルギー線硬化型樹脂を用いる方法等の、通常使用されている方法によって、容易に製造することが出来る。そして、これらマット模様や、レンズ機能の一体的な形成により、光拡散性能を向上し、それによって、光拡散剤が配合せしめられている場合にあっては、かかる光拡散剤の添加量の低減が期待出来るのである。
【００７６】
さらに、本発明に従う光拡散性成形体の厚みとしては、０．８〜１０ｍｍである必要があり、また好ましくは１〜５ｍｍとすることが望ましい。光拡散性成形体の厚みは、薄い方が明るくすることが出来、また軽量化することも出来、且つ経済的となるのであるが、０．８ｍｍ未満では、光拡散性成形体の機械的強度が不足となり、撓み等が生じる問題があり、一方１０ｍｍを超えると、製造が困難となる場合がある。
【００７７】
そして、かくの如くして得られた本発明に従う光拡散性成形体は、例えば特開２００４−１０９８９３号公報、特開２００４−３５４８９２号公報等に示される如く、光拡散板として用いられて、光が板厚方向に透過する構造において、適用されるのである。また、そのような光拡散板を含む照明装置において、その照明する側に、透過型表示素子を配することで、画像表示装置を得ることも出来るのである。
【００７８】
なお、そのような透過型表示素子の代表例としては、液晶パネルが挙げられる。また、ここで、画像表示装置とは、照明装置と表示素子を組み合わせた表示モジュール、更には、この表示モジュールを用いたテレビ、パソコンモニター等の少なくとも画像表示機能を有する機器のことを意味している。
【実施例】
【００７９】
以下に、本発明の幾つかの実施例を示し、本発明を更に具体的に明らかにすることとするが、本発明が、そのような実施例の記載によって、何等の制約をも受けるものでないことは、言うまでもないところである。また、本発明には、以下の実施例の他にも、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々なる変更、修正、改良等を加え得るものであることが、理解されるべきである。
【００８０】
先ず、本発明に従う光拡散性成形体材料として、β−ピネン重合体水素添加物を、以下の如くして合成した。
【００８１】
十分に乾燥させたガラス製コック付フラスコについて、その内部を充分に窒素置換した後、これに、脱水したＮ−ヘキサン：１８４質量部と、脱水した塩化メチレン：２１０質量部と、脱水したジエチルエーテル：０．５質量部とを加え、−７８℃に冷却した。それらの混合物を−７８℃にて撹拌しながら、二塩化エチルアルミニウムのヘキサン溶液（濃度：１．０ｍｏｌ／Ｌ）：７．２質量部を更に加えた。次いで、フラスコ内を−７８℃に保持した状態にて、ｐ−ジクミルクロライドのヘキサン溶液（濃度：０．１ｍｏｌ／Ｌ）：３．０質量部を添加したところ、赤燈色に変化した。その後、直ちに蒸留精製したβ−ピネン：６０質量部を、１時間かけてフラスコ内に添加したところ、次第に濃燈色になり、溶液の粘度が上昇した。β−ピネンの添加終了後、メタノール：３０質量部を添加して、反応を終了させた。フラスコ内に、蒸留水：１００質量部にクエン酸：５質量部を添加してなる水溶液を添加し、５分撹拌した後、水層を抜き取り、蒸留水を加えて水層が中性になるまで洗浄し、アルミ化合物を除去した。得られた有機層をメタノール／アセトン（５０／５０ｖｏｌ％）の混合溶媒：５０００質量部に再沈せしめた後、十分に乾燥して、β−ピネン重合体（Ａ１）：６０質量部を得た。得られたβ−ピネン重合体（Ａ１）の重量平均分子量は１１６，０００、数平均分子量は５１，０００、ガラス転移温度は９５℃であった。
【００８２】
窒素置換した撹拌装置付き耐圧容器に、シクロヘキサン：７０質量部と、上述の如くして得られたβ−ピネン重合体（Ａ１）：３０質量部を加え撹拌することにより、β−ピネン重合体（Ａ１）を完全に溶解した。次いで、水素添加触媒として５％パラジウム担持アルミナ（Ｎ．Ｅ．ＣｈｅｍＣａｔ製）：３０質量部を加え、撹拌して十分に分散させた後、耐圧容器内を十分に水素で置換し、室温下、１０００ｒｐｍで撹拌しながら、１００℃、水素圧４０ｋｇｆ／ｃｍ2 で、６時間反応させた後、常圧に戻した。反応後の溶液をシクロヘキサン２００質量部加えて希釈した後、０．５μｍのテフロン（登録商標）フィルターによりろ過して触媒を分離除去した後、メタノール／アセトン（５０／５０ｖｏｌ％）の混合溶媒：５０００質量部に再沈せしめた後、十分に乾燥して、β−ピネン重合体水素添加物（Ｈ１）：２９質量部を得た。得られたβ−ピネン重合体水素添加物（Ｈ１）の水素添加率を 1Ｈ−ＮＭＲから求めたところ、９９．９％であり、重量平均分子量は１１２，０００、数平均分子量は５０，８００、ガラス転移温度は１３０℃、比重は０．９３０、屈折率は１．５０５であった。
【００８３】
なお、上記した各工程で得られる材料について、また下記の工程で製造される材料について、その物性測定は、以下の如くして行った。
【００８４】
−分子量−
数平均分子量及び重量平均分子量は、何れも、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）による測定に基づき、ポリスチレン換算値で求められたものである。ここでは、ＧＰＣ装置として、東ソー株式会社製のＨＬＣ−８０２０（品番）を用い、カラムとして、東ソー株式会社製のＴＳＫｇｅｌ・ＧＭＨ−Ｍの２本とＧ２０００Ｈの１本とを直列に繋いだものを用いた。
【００８５】
−水素添加率−
1Ｈ−ＮＭＲスペクトルから、原料樹脂のオレフィン性二重結合プロトン（４〜６ｐｐｍ）の減少率（％）により、水素添加率｛（［水素添加されたオレフィン性二重結合の数］／［水素添加前の重合体中のオレフィン性二重結合の数］）×１００（％）｝を求めた。
【００８６】
−ガラス転移温度（Ｔｇ）−
充分に乾燥して、溶媒を除去したサンプルを用いて、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）により、測定した。先ず、サンプルを、窒素１００ｍｌ／分の気流下、２５℃から１０℃／分の昇温速度で２００℃まで加熱して、ＤＳＣカーブを得る。次に、この得られたＤＳＣカーブを用い、図１に示される如く、その中央接線Ｂと転移前のベースラインＣの交点を通り温度軸に対して平行な平行線Ｅと、中央接線Ｂと転移後のベースラインＤの交点を通り温度軸に対して平行な平行線Ｆを引く。本明細書では、この２本の平行線Ｅ、Ｆを２等分する平行線ＧとＤＳＣカーブの交点における温度Ａを、ガラス転移温度（Ｔｇ）とした。また、ここでは、測定装置としては、メトラー・トレド株式会社製のＤＳＣ３０（品番）を用いた。
【００８７】
−全光線透過率及びＨａｚｅ値−
得られた光拡散性成形体について、株式会社村上色彩研究所製のＨＲ−１００（品番）を用いて、ＪＩＳ−Ｋ−７３６１−１に準拠して、測定した。
【００８８】
−吸水率−
プレス成形した、長さ：１４０ｍｍ、幅：６０ｍｍ、厚さ：０．８ｍｍの板を用い、これを、６０℃、９０％ＲＨ雰囲気下に１０日間置き、初期重量からの増加した重量の割合を、吸水率とした。演算式は、以下の通りである。
吸水率（％）＝  重量増加分×１００／初期重量
【００８９】
−屈折率（ｎＤ）−
株式会社アタゴ製のＲＸ−２０００（品番）を用いて、ＪＩＳ−Ｋ−７１４２に準拠して、２５℃で測定した。
【００９０】
−比重−
ＪＩＳ−Ｋ−７１１２：１９９９のＡ法に準じて、測定した。判定基準は、以下の通りである。
○：比重≦１．０
△：１．０＜比重≦１．１
×：１．１＜比重
【００９１】
−耐湿性−
８０℃、９０％ＲＨの条件で、１０００時間の耐久試験を行い、その外観変化を、目視で観察して、以下の評価基準に従って評価した。
○：目視で変化なし
×：白濁又は変形が見られる
【００９２】
−耐光性−
プレス成形した、厚さ：１．０ｍｍの板を用いて、ＡＳＴＭ−Ｇ５３に準じて、１００時間の促進暴露試験を行い、ＹＩ（イエロー・インデックス）の試験前と試験後における黄変度（ΔＹＩ）を測定した。ここでは、紫外線曝露試験機（株式会社東洋精機製作所製ＡＴＬＡＳ−ＵＶＣＯＮ）を用いた。ＹＩの測定は、ＪＩＳ−Ｋ−７１０３に準じて行った。そして、以下の判定基準に従って、評価した。
ΔＹＩ ＝（紫外線暴露１００時間後のＹＩ）−（紫外線暴露前のＹＩ）
○：ΔＹＩ ≦ １    長期の耐光性が非常に良好
×：１ ＜ ΔＹＩ    長期の耐光性が不良
【００９３】
−反りの評価−
押出成形によって得られた、厚さ：２ｍｍの光拡散板を用い、それを、縦：３２５ｍｍ、横：４２０ｍｍに切断し、成形試験片２を得た。次いで、その成形試験片２を、温度：４５℃、相対湿度（ＲＨ）：９５％の条件下で、２００時間調湿した後、図２に示される評価用液晶ＴＶ装置４に組み込み、その後、冷陰極管６を点灯し、レーザー変位計８を用いて、冷陰極管６側への変位、及び／又は透明ガラス１０側への変位を、測定した。なお、図２において、１２は、反射板である。そして、下記基準で、反りの評価をした。
○：透明ガラスＥ側への最大変位が基準値以下のもの・・・反りが小さいと判断
×：透明ガラスＥ側への最大変位が基準値以上もの・・・反りが大きいと判断
【００９４】
−曲げ弾性率−
試験片を用いて、ＪＩＳ−Ｋ−７１７１に準じて、オートグラフ（株式会社島津製作所製）を使用して、２３℃における曲げ弾性率を測定した。その判定基準は、以下の通りである。
○：曲げ弾性率が２５００ＭＰａ以上
×：曲げ弾性率が２５００ＭＰａ未満
【００９５】
−実施例１−
上記で得られた高分子量のβ−ピネン重合体水素添加物（Ｈ１）の１００質量部に対して、シロキサン系重合体粒子（トスパール１２０：ＧＥ東芝シリコーン株式会社製、屈折率：１．４２０、平均粒径：２μｍ）の１．０質量部と、紫外線吸収剤である２−（５−メチル−２ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾールの０．１質量部とを、ヘンシェルミキサーで混合した後、押出機を用いて溶融混練し、そして押出樹脂温度：２５０℃にて、幅：１０００ｍｍ、厚み：２ｍｍの光拡散性成形体（Ｐ１）を得た。
【００９６】
−比較例１−
実施例１のβ−ピネン重合体水素添加物（Ｈ１）の替わりに、脂環式ポリオレフィン系開環重合体水素添加物として、ゼオノア１０６０Ｒ（日本ゼオン株式会社製）を用いた以外、実施例１と同様にして、光拡散性成形体（Ｑ１）を得た。
【００９７】
−比較例２−
実施例１のβ−ピネン重合体水素添加物（Ｈ１）の替わりに、ポリメタクリル酸メチルとして、パラペットＧＨ−Ｓ（株式会社クラレ製）を用いた以外、実施例１と同様にして、光拡散性成形体（Ｑ２）を得た。
【００９８】
これら得られた３種の光拡散性成形体について、上記せる手法に従って、その物性を測定し、その結果を、下記表１に示した。
【００９９】
【表１】
2008217002.tif 000002
【０１００】
かかる表１の結果より明らかな如く、実施例、比較例共に、Ｈａｚｅ値が大きく、光拡散性は良好であるが、比較例のものは、比重が大きく、重い光拡散性成形体であった。一方、実施例１のものは、比重が小さく、軽い光拡散性成形体であり、自重による撓みが少なく、大型の画像表示装置に装着した際の撓みによる画質の低下が少なかった。また、比較例１のものは、吸水性が小さく、水分による寸法安定性は高いものの、耐光性がやや低い結果であった。一方、比較例２のものは、耐光性は良好であったが、吸水性が高く、水分影響により寸法変化が大きく、画像の低下が大きかった。反り試験の結果から、比較例のものは、画像表示装置に装着し、ランプを点灯した際の熱による撓みが大きく、画質の低下を招く結果であった。また、比較例１のものは、曲げ弾性率が低いため、大型の光拡散性成形体シートは自重で撓む結果となった。加えて、本発明に従う実施例１の光拡散性成形体は、曲げ弾性率が高いため、薄くしても、自重で撓み難いことが認められる。
【図面の簡単な説明】
【０１０１】
【図１】実施例におけるガラス転移温度を、ＤＳＣカーブから求める方法を示す説明図である。
【図２】実施例における反りの評価に用いられる装置の概略を示す説明図である。
【符号の説明】
【０１０２】
２  成形試験片                         ４  評価用液晶ＴＶ装置
６  冷陰極管                           ８  レーザー変位計
１０  透明ガラス                       １２  反射板
【図１】
2008217002.tif 000003
【図２】
2008217002.tif 000004