(57)【要約】【課題】発熱を伴う液相反応に対する反応温度の制御性能に優れた反応温度制御方法と、その反応温度制御方法に適した反応装置とを提供すること。【解決手段】液相で発熱を伴う反応をさせるための液相反応槽２と、反応液２２を液相反応槽２の外部を通って循環させるための反応系循環路（反応液取出ライン５，反応液回収ライン６）と、反応系循環路の途中に介在される熱交換器（第１熱交換器）７と、熱交換器７内に気液平衡状態の熱媒を循環させるための熱媒循環路（第１熱媒供給ライン８，第１熱媒回収ライン９）と、反応器内の反応系の温度に基づいて、熱媒循環路内の圧力を制御するための制御手段（温度センサ１０，第１熱媒排出制御弁１１，第１熱媒補充制御弁１２）と、を備える反応装置１において、液相反応槽２に対して外部循環または還流させている途中の反応液を、気液平衡状態の熱媒により除熱し、かつ、反応液の温度を、熱媒の圧力により制御する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応器内において液相の発熱反応に関与する反応系を、前記反応器に対して外部循環または還流させ、外部循環または還流途中の反応系を気液平衡状態の熱媒により除熱し、かつ、前記反応器内の反応系の温度を、前記熱媒の圧力により制御することを特徴とする、反応温度制御方法。
【請求項２】
前記液相の発熱反応が、液相での発熱を伴う気液接触反応であることを特徴とする、請求項１に記載の反応温度制御方法。
【請求項３】
前記反応系の反応液を、前記反応器に対して外部循環させ、外部循環途中の反応液を気液平衡状態の第１熱媒により除熱し、
前記反応系の蒸気を、前記反応器に対して還流させ、還流途中の蒸気を気液平衡状態の第２熱媒により除熱し、
前記第１熱媒の圧力および前記第２熱媒の圧力を、それぞれ独立して調整することにより、前記反応器内の反応系の温度を制御することを特徴とする、請求項２に記載の反応温度制御方法。
【請求項４】
液相で発熱を伴う反応をさせるための反応器と、
前記反応器内において液相の発熱反応に関与する反応系を、前記反応器の外部を通って、再び前記反応器内に循環させるための反応系循環路と、
前記反応系循環路の途中に介在される熱交換器と、
前記熱交換器に対し、気液平衡状態の熱媒を循環させるための熱媒循環路と、
前記反応器内の反応系の温度に基づいて、前記熱媒循環路内の圧力を制御するための制御手段と、を備えていることを特徴とする、反応装置。
【請求項５】
前記反応系が、前記反応器内の反応液であることを特徴とする、請求項４に記載の反応装置。
【請求項６】
前記反応系が、前記反応器内の蒸気であることを特徴とする、請求項４に記載の反応装置。
【請求項７】
前記反応系循環路として、前記反応器内の反応液を、前記反応器の外部を通って、再び前記反応器内に循環させるための反応液循環路と、前記反応器内の蒸気を、前記反応器の外部を通って、再び前記反応器内に循環させるための還流路とを備え、
前記熱交換器として、前記反応液循環路の途中に介在される第１熱交換器と、前記還流路の途中に介在される第２熱交換器とを備え、
前記熱媒循環路として、前記第１熱交換器に対し、気液平衡状態の第１熱媒を循環させるための第１熱媒循環路と、前記第２熱交換器に対し、気液平衡状態の第２熱媒を循環させるための第２熱媒循環路とを備え、
前記制御手段として、前記第１熱媒循環路内の圧力を制御するための第１制御手段と、前記第２熱媒循環路内の圧力を調整するための第２制御手段とを備えていることを特徴とする、請求項４に記載の反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応温度制御方法および反応装置に関し、詳しくは、発熱を伴う液相反応で反応器内の温度を制御するための反応温度制御方法と、この方法により発熱を伴う液相反応の反応温度を制御するための反応装置と、に関する。
【背景技術】
【０００２】
発熱を伴う液相反応においては、効率よく反応させるために、反応器内での反応に関与する反応系の温度を所定の温度領域に調整し、反応温度を適度な範囲に制御することが必要である。
発熱を伴う液相反応の反応温度を制御するための除熱操作には、冷却水などを用いた顕熱による除熱よりも、水蒸気などを用いた潜熱による除熱の方が、熱媒に貯蔵できる熱量が多いことから好適である。また、潜熱による除熱の場合は、単位熱量あたりの熱媒使用量を削減することができ、さらに、例えば、水蒸気などの熱媒を他の設備の熱源に利用できるなど、熱量の有効利用を図ることもできる。
【０００３】
水蒸気の潜熱により除熱する反応装置として、特許文献１には、触媒反応器と、この触媒反応器の外面に飽和状態の水または水蒸気が流れる流路と、上記飽和状態の水または水蒸気を流路に導入する導入手段と、上記飽和状態の水または水蒸気の圧力を変更する圧力変更手段を備える触媒反応装置が記載されている。また、特許文献２には、気化冷却によって動作する少なくとも１つの反応ゾーンと、循環冷却によって動作する少なくとも１つの反応ゾーンと、場合によってはそのほかのゾーンとを持ち、気化冷却によって動作する反応ゾーンが第１の反応ゾーンを形成し、この反応ゾーンに、気化冷却により動作するもう１つの反応ゾーン、または循環冷却により動作する１つの反応ゾーンが接続されていることを特徴とする、発熱気相反応を行う多槽型ジャケット管反応装置が記載されている。
【０００４】
これら反応装置によれば、触媒反応器の外面や、多槽型ジャケット管反応装置のジャケットを流れる熱媒（例えば、飽和状態の水または水蒸気）の飽和蒸気圧を変動させて、熱媒の温度を調整することで、上記反応装置内での反応温度を制御することができる。
また、反応温度を制御するための除熱操作の他の例としては、例えば、反応装置内の反応系を、反応器に対して外部循環または還流させつつ、外部循環または還流途中に熱交換器などにより除熱する、いわゆる外部循環除熱または還流除熱が挙げられる。
【特許文献１】特開２００１−８７６４４号公報
【特許文献２】特表２００６−５１３８３９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかるに、除熱操作における除熱量の制御因子としては、例えば、熱媒と反応装置内の反応系との伝熱面積の増減、熱伝達率の増減、熱媒と反応装置内の反応系との温度差の増減などが挙げられる。
しかしながら、特許文献１および２に記載の反応装置のように、ジャケットなどによって反応装置の外面で除熱する場合には、上記した伝熱面積や熱伝達率の増減を制御することが困難である。このため、反応温度の制御幅が小さくなり、除熱量の制御性能が低いという不具合が生じる。
【０００６】
また、除熱操作が外部循環除熱である場合においても、伝熱面積や熱伝達率の増減によって除熱量を制御することは困難である。なお、外部循環除熱の場合には、例えば、反応系の循環量の増減によって除熱量を制御することが考えられる。しかしながら、外部循環量の変動に伴う反応系の組成変化や、外部循環後の反応系内での温度の不均一化の観点より、反応系の外部循環量には制限が生じるため、この場合においても、反応温度の制御幅が小さくなり、反応温度の制御性能が低いという不具合が生じる。
【０００７】
本発明の目的は、発熱を伴う液相反応に対する反応温度の制御性能に優れた反応温度制御方法と、その反応温度制御方法に適した反応装置とを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、本発明の反応温度制御方法は、反応器内において液相の発熱反応に関与する反応系を、前記反応器に対して外部循環または還流させ、外部循環または還流途中の反応系を気液平衡状態の熱媒により除熱し、かつ、前記反応器内の反応系の温度を、前記熱媒の圧力により制御することを特徴としている。
この反応温度制御方法では、熱媒が気液平衡状態の飽和蒸気であることから、反応系の除熱を、熱媒の潜熱によってすることができる。また、この反応温度制御方法では、熱媒の圧力（飽和蒸気圧）を調整することで、気液平衡状態にある熱媒の温度（飽和温度）を適宜調整することができる。このため、この反応温度制御方法によれば、熱媒と反応装置内の反応系との温度差の増減を、熱媒の圧力により制御し、反応系の除熱量を適切に設定することができる。
【０００９】
本発明の反応温度制御方法においては、前記液相の発熱反応を、液相での発熱を伴う気液接触反応とすることができる。
本発明の反応温度制御方法では、前記反応系の反応液を、前記反応器に対して外部循環させ、外部循環途中の反応液を気液平衡状態の第１熱媒により除熱し、前記反応系の蒸気を、前記反応器に対して還流させ、還流途中の蒸気を気液平衡状態の第２熱媒により除熱し、前記第１熱媒の圧力および前記第２熱媒の圧力を、それぞれ独立して調整することにより、前記反応器内の反応系の温度を制御することが好適である。
【００１０】
この場合、反応系の反応液を外部循環させて除熱する処理と、反応系の蒸気を還流させて除熱する処理と、の２つの処理により、反応温度を制御することができる。それゆえ、反応温度の制御に必要な除熱量を、上記２つの処理に分担させることで、一方の除熱処理に対する過剰な負担を軽減することができる。
本発明の反応装置は、液相で発熱を伴う反応をさせるための反応器と、前記反応器内において液相の発熱反応に関与する反応系を、前記反応器の外部を通って、再び前記反応器内に循環させるための反応系循環路と、前記反応系循環路の途中に介在される熱交換器と、前記熱交換器に対し、気液平衡状態の熱媒を循環させるための熱媒循環路と、前記反応器内の反応系の温度に基づいて、前記熱媒循環路内の圧力を制御するための制御手段と、を備えていることを特徴としている。
【００１１】
この反応装置では、反応器内において液相の発熱反応に関与する反応系が、反応器の外部を通る反応系循環路で循環され、反応系循環路の途中に介在される熱交換器で除熱される。
さらに、この反応装置では、熱交換器内に循環させる熱媒として、気液平衡状態の飽和蒸気が用いられている。この熱媒の温度（飽和温度）は、熱媒循環路内での圧力（飽和蒸気圧）が制御手段によって制御されることで、適宜調整され、これにより、熱媒と反応装置内の反応系との温度差の増減が、適宜調整される。しかも、熱媒の圧力は、温度計測手段により測定された反応系の温度の計測結果に基づいて制御されることから、反応系の温度に合わせて、熱媒と反応装置内の反応系との温度差を適宜設定することができ、反応系に対する除熱量、ひいては、反応器内での反応温度を適切に制御することができる。
【００１２】
本発明の反応装置においては、前記反応系が、前記反応器内の反応液であってもよく、前記反応器内の蒸気であってもよい。
本発明の反応装置は、前記反応系循環路として、前記反応器内の反応液を、前記反応器の外部を通って、再び前記反応器内に循環させるための反応液循環路と、前記反応器内の蒸気を、前記反応器の外部を通って、再び前記反応器内に循環させるための還流路とを備え、前記熱交換器として、前記反応液循環路の途中に介在される第１熱交換器と、前記還流路の途中に介在される第２熱交換器とを備え、前記熱媒循環路として、前記第１熱交換器に対し、気液平衡状態の第１熱媒を循環させるための第１熱媒循環路と、前記第２熱交換器に対し、気液平衡状態の第２熱媒を循環させるための第２熱媒循環路と、を備え、前記制御手段として、前記第１熱媒循環路内の圧力を調整するための第１制御手段と、前記第２熱媒循環路内の圧力を調整するための第２制御手段とを備えていることが好適である。
【００１３】
この場合、反応系の反応液を反応液循環路で循環させ、第１熱交換器で除熱する処理と、反応系の蒸気を還流路で循環させ、第２熱交換器で除熱する処理と、の２つの処理により、反応温度を制御することができる。それゆえ、反応温度の制御に必要な除熱量を、第１熱交換器と第２熱交換器との２つの熱交換器での除熱処理に分担させ、これにより、一方の熱交換器への過剰な負担を軽減することができる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の反応温度制御方法および反応装置によれば、熱媒の圧力を調整することで、熱媒の温度を適宜調整し、熱交換量を適切に制御することが可能となり、その結果、発熱を伴う液相反応の反応温度を適切に制御することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
図１は、本発明の反応装置の一実施形態を示す概略装置構成図、図２は、本発明の反応装置の他の実施形態を示す概略装置構成図、図３は、本発明の反応装置のさらに他の実施形態を示す概略装置構成図である。
そこで、まず、図１を参照しつつ、本発明の反応温度制御方法および反応装置について説明する。
【００１６】
図１において、この反応装置１は、例えば、原料ガスとして水素ガスなどが用いられる各種水素添加反応などに、有効に適用することのできる反応装置であって、反応器としての液相反応槽２と、原料ガス供給ライン３と、原料液供給ライン４と、反応液循環路（第１反応系循環路）としての反応液取出ライン５および反応液回収ライン６と、第１熱交換器７と、第１熱媒循環路としての第１熱媒供給ライン８および第１熱媒回収ライン９と、第１制御手段および第２制御手段としての温度センサ１０と、第１制御手段としての第１熱媒排出制御弁１１と、還流路（第２反応系循環路）としての蒸気取出ライン１３および還流ライン１４と、第２熱交換器１５と、第２熱媒循環路としての第２熱媒供給ライン１６および第２熱媒回収ライン１７と、第２制御手段としての第２熱媒排出制御弁１８と、を備えている。
【００１７】
液相反応槽２は、液相において発熱反応させることができる反応槽であれば、特に限定されない。例えば、図示の液相反応槽２は、液相において、気液接触により発熱反応させることができる反応槽であって、攪拌翼２０を備える耐圧性の通気攪拌槽などから構成される。
原料ガス供給ライン３は、その下流側端部が、攪拌翼２０の下方であって、液相反応槽２の底部内に配置されている。原料ガス供給ライン３の下流側端部には、ノズル（もしくは、スパージャ）２１が設けられている。また、この原料ガス供給ライン３の上流側端部には、水素ガスなどの原料ガス源が接続されている。
【００１８】
原料液供給ライン４は、その下流側端部が、液相反応槽２内に配置されている。また、この原料液供給ライン４の上流側端部には、ニトロベンゼンなどの原料液源が接続されている。
図１において、反応液取出ライン５と、反応液回収ライン６とは、液相反応槽２内の反応液２２を、液相反応槽２の外部を通って、再び液相反応槽２内に循環させるための反応液循環路（第１反応系循環路）を形成する。この反応液循環路の途中には、反応液循環路内の反応液２２を除熱するための第１熱交換器７が介在される。
【００１９】
反応液取出ライン５は、その上流側端部が、液相反応槽２の底部に接続されており、その下流側端部が、第１熱交換器７に接続されている。
反応液回収ライン６は、その上流側端部が、第１熱交換器７に接続されており、その下流側端部が、液相反応槽２の鉛直方向上部側に接続されている。
第１熱交換器７は、反応液取出ライン５と反応液回収ライン６との間に介在されている。この第１熱交換器７は、反応液循環路内を循環する反応液２２を、熱交換により除熱させることができる熱交換器である。
【００２０】
反応液取出ライン５の途中には、反応液循環用のポンプ２３が介在されている。このポンプ２３は、液相反応槽２から反応液取出ライン５に取り込まれた反応液２２を、第１熱交換器７へと送り込む。第１熱交換器７へと送り込まれた反応液２２は、第１熱交換器７内で除熱後、反応液回収ライン６を経て、液相反応槽２内へと送り込まれる。こうして、液相反応槽２内の反応液２２が、第１熱交換器７を通って、反応液循環路内を循環する。
【００２１】
図１において、第１熱媒供給ライン８と、第１熱媒回収ライン９とは、第１熱交換器７に対し、気液平衡状態の第１熱媒を循環させるための第１熱媒循環路を形成する。この第１熱媒循環路の途中には、第１気液分離槽２４が介在される。
第１熱媒供給ライン８は、その上流側端部が、第１気液分離槽２４の底部に接続されており、その下流側端部が、第１熱交換器７に接続されている。
【００２２】
第１熱媒回収ライン９は、その上流側端部が、第１熱交換器７に接続されており、その下流側端部が、第１気液分離槽２４の鉛直方向上方側に接続されている。
第１気液分離槽２４は、第１熱媒供給ライン８と第１熱媒回収ライン９との間に接続されている。この第１気液分離槽２４は、第１熱媒を、蒸気（気体状態）と液（液体状態）とに分離させ得るものであれば、特に制限されず、例えば、円筒型圧力容器などから構成される。
【００２３】
第１熱媒供給ライン８の途中には、第１熱媒循環用のポンプ２５が介在されている。このポンプ２５は、第１気液分離槽２４から第１熱媒供給ライン８に取り込まれた第１熱媒を、第１熱交換器７へと送り込む。
第１熱交換器７へと送り込まれた第１熱媒は、第１熱交換器７内で反応液２２の除熱に用いられ、その後、第１熱媒回収ライン９を経て、第１気液分離槽２４へと送り込まれる。こうして、第１熱媒が、第１熱交換器７を通って、第１熱媒循環路内を循環し、反応液２２を除熱する。
【００２４】
第１熱媒供給ライン８および第１熱媒回収ライン９での第１熱媒の循環は、ポンプ２５による強制循環に限定されず、例えば、サーモサイフォン効果による自然循環であってもよい。
第１熱媒としては、第１熱交換器７内にて求められる反応液２２の除熱量に合わせて、かつ、熱媒の飽和蒸気圧を考慮しつつ、選択される。第１熱媒の具体例としては、各種の熱媒が挙げられ、特に限定されないが、例えば、水、アルコール類、エーテル類、脂肪族炭化水素類、芳香族炭化水素類などが挙げられる。これら熱媒は、単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。
【００２５】
第１熱媒供給ライン８から第１熱交換器７内に導入された第１熱媒は、第１熱交換器７内で反応液２２を除熱した後、第１熱媒回収ライン９で回収され、第１気液分離槽２４内に流入される。
図１において、温度センサ１０と、第１熱媒排出制御弁１１とは、第１熱媒循環路内の第１熱媒の温度を制御するための第１制御手段を形成する。
【００２６】
温度センサ１０は、液相反応槽２内に配置され、液相反応槽２内の反応液２２の温度を検知するためのセンサと、このセンサにより計測された反応液２２の温度に基づいて、第１熱媒排出制御弁１１の開閉または開度や、後述する第２熱媒排出制御弁１８の開閉または開度を制御するための制御部（ＣＰＵ）と、を備えている。
第１熱媒排出制御弁１１は、第１熱媒循環路からの第１熱媒の排出を制御するための制御弁であって、第１熱媒循環路に接続されている。図１に示す反応装置１では、第１気液分離槽２４の頂部に第１熱媒排出ライン２６が接続されており、この第１熱媒排出ライン２６の途中に、第１熱媒排出制御弁１１が介在されている。
【００２７】
第１熱媒排出ライン２６は、第１熱媒を、第１熱媒循環路外へ排出するためのラインである。この第１熱媒排出ライン２６から第１熱媒循環路外への第１熱媒の除去は、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）により、第１熱媒排出制御弁１１の開閉や開度を調整することによって制御される。
第１熱媒の温度は、第１熱媒排出制御弁１１の開閉や開度を適宜調整することにより、調節される。すなわち、液相反応槽２内の反応液２２の温度の計測結果に基づき、第１熱媒排出制御弁１１の開閉または開度が、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）によって調整されると、第１熱媒の排出が制御され、これにより、第１熱媒循環路内の圧力が適宜調整される。さらに、第１熱媒循環路内の圧力に合わせて、第１熱媒の温度が調整される。
【００２８】
第１熱媒循環路内では、第１熱媒が気液平衡状態に保たれているため、第１熱媒循環路内の圧力は、第１熱媒排出制御弁１１の開閉および開度を調整することにより、適宜調節できる。具体的には、例えば、第１熱媒補充制御弁１２を閉じた状態で、第１熱媒排出制御弁１１を開き、第１熱媒を、第１熱媒排出ライン２６から第１熱媒循環路外へ排出することにより、第１熱媒循環路内の圧力および第１熱媒の温度が低下する。
【００２９】
第１熱媒は、液相反応槽２内での発熱反応により加温された反応液２２の除熱に用いられているため、通常、第１熱媒循環路を循環するごとに、その温度が上昇する。それゆえ、第１熱媒の温度を、反応液２２の除熱に適した温度に設定するには、上記のように、第１熱媒排出制御弁１１を開いて、第１熱媒循環路から第１熱媒を排出すればよい。
また、第１熱媒の温度を維持するには、第１熱媒排出制御弁１１の開度を調整して、第１熱媒の排出量を適宜調整すればよい。
【００３０】
なお、第１気液分離槽２４の底部に接続された第１熱媒供給ライン８の途中には、第１熱媒補充ライン２７が接続されており、この第１熱媒補充ライン２７の途中に、第１熱媒循環路内への第１熱媒の補充を制御するための第１熱媒補充制御弁１２が介在されている。この第１熱媒補充ライン２７から第１熱媒循環路内への第１熱媒の補充は、第１熱媒補充制御弁１２の開閉や開度を調整することによって制御される。
【００３１】
第１熱媒排出制御弁１１の開閉および開度は、上述のとおり、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）によって調整される。具体的には、液相反応槽２内の反応液２２の温度の計測結果に基づいて、第１熱交換器７において必要な除熱量を決定し、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）で、第１熱媒排出制御弁１１の開閉および開度を調整することにより、第１熱媒の圧力および温度が、第１熱交換器７での除熱量に合わせて調節される。
【００３２】
上述のとおり、第１熱媒の温度は、第１熱媒排出制御弁１１の開閉および開度を、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）で調整し、第１熱媒循環路内で気液平衡状態となっている第１熱媒の圧力を調整することにより、制御される。また、こうして第１熱媒の温度を制御することにより、第１熱交換器７での除熱量が調節される。
それゆえ、図１に示す反応装置１によれば、反応液循環路を通って液相反応槽２に対して外部循環される反応液２２を、その外部循環途中の第１熱交換器７において、除熱することができ、さらに、その除熱量を、ひいては、除熱後の液相反応槽２内の反応液の温度を、第１熱媒の圧力を調整することにより、制御することができる。
【００３３】
図１において、蒸気取出ライン１３と、還流ライン１４とは、液相反応槽２内の蒸気を、液相反応槽２の外部を通って、再び液相反応槽２内に循環させるための還流路（第２反応系循環路）を形成する。また、この還流路の途中には、還流路内の蒸気を除熱するための第２熱交換器１５が介在される。
蒸気取出ライン１３は、その上流側端部が、液相反応槽２の頂部に接続されており、その下流側端部が、第２熱交換器１５に接続されている。
【００３４】
還流ライン１４は、その上流側端部が、第２熱交換器１５に接続されており、その下流側端部が、液相反応槽２の鉛直方向上部側に接続されている。
第２熱交換器１５は、蒸気取出ライン１３と還流ライン１４との間に介在されている。この第２熱交換器１５は、還流路内を循環する蒸気を、熱交換により除熱させることができる熱交換器である。
【００３５】
液相反応槽２中の蒸気は、蒸気取出ライン１３に取り込まれ、第２熱交換器１５内で除熱された後、後述する反応生成物排出ライン３２への排出分と分離され、還流ライン１４を経て、液相反応槽２内へと戻る。これにより、液相反応槽２中の蒸気が、第２熱交換器１５を通って、還流路内を循環する。
図１において、第２熱媒供給ライン１６と、第２熱媒回収ライン１７とは、第２熱交換器１５に対し、気液平衡状態の第２熱媒を循環させるための第２熱媒循環路を形成する。また、この第２熱媒循環路の途中には、第２気液分離槽２８が介在される。
【００３６】
第２熱媒供給ライン１６は、その上流側端部が、第２気液分離槽２８の底部に接続されており、その下流側端部が、第２熱交換器１５に接続されている。
第２熱媒回収ライン１７は、その上流側端部が、第２熱交換器１５に接続されており、その下流側端部が、第２気液分離槽２８の鉛直方向上方側に接続されている。
第２気液分離槽２８は、第２熱媒供給ライン１６と第２熱媒回収ライン１７との間に接続されている。この第２気液分離槽２８は、第２熱媒を、蒸気（気体状態）と液（液体状態）とに分離させ得るものであれば、特に制限されず、例えば、円筒型圧力容器などから構成される。
【００３７】
第２熱媒供給ライン１６の途中には、第２熱媒循環用のポンプ２９が介在されている。このポンプ２９は、第２気液分離槽２８から第２熱媒供給ライン１６に取り込まれた第２熱媒を、第２熱交換器１５へと送り込む。
第２熱交換器１５へと送り込まれた第２熱媒は、第２熱交換器１５内で蒸気の除熱に用いられ、その後、第２熱媒回収ライン１７を経て、第２気液分離槽２８へと送り込まれる。こうして、第２熱媒が、第２熱交換器１５を通って、第２熱媒循環路内を循環し、蒸気を除熱する。
【００３８】
第２熱媒供給ライン１６および第２熱媒回収ライン１７での第２熱媒の循環は、ポンプ２９による強制循環に限定されず、例えば、サーモサイフォン効果による自然循環であってもよい。
第２熱媒としては、第２熱交換器１５内にて求められる蒸気の除熱量に合わせて、かつ、熱媒の飽和蒸気圧を考慮しつつ、選択される。第２熱媒の具体例としては、第１熱媒と同様のものが挙げられ、上記例示の熱媒は、単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。
【００３９】
第２熱媒供給ライン１６から第２熱交換器１５内に導入された第２熱媒は、第２熱交換器１５内で蒸気を除熱した後、第２熱媒回収ライン１７で回収され、第２気液分離槽２８内に流入される。
図１において、温度センサ１０と、第２熱媒排出制御弁１８とは、第２熱媒循環路内の第２熱媒の温度を制御するための第２制御手段を形成する。
【００４０】
温度センサ１０は、上記したのと同様であり、液相反応槽２内に配置され、液相反応槽２内の反応液２２の温度を検知するためのセンサと、このセンサにより計測された反応液２２の温度に基づいて、第２熱媒排出制御弁１８の開閉または開度や、第１熱媒排出制御弁１１の開閉または開度を制御するための制御部（ＣＰＵ）と、を備えている。
第２熱媒排出制御弁１８は、第２熱媒循環路からの第２熱媒の排出を制御するための制御弁であって、第２熱媒循環路に接続されている。図１に示す反応装置１では、第２気液分離槽２８の頂部に第２熱媒排出ライン３０が接続されており、この第２熱媒排出ライン３０の途中に、第２熱媒排出制御弁１８が介在されている。
【００４１】
第２熱媒排出ライン３０は、第２熱媒を、第２熱媒循環路外へ排出するためのラインである。この熱媒排出ライン３０から第２熱媒循環路外への第２熱媒の除去は、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）により、第２熱媒排出制御弁１８の開閉や開度を調整することによって制御される。
第２熱媒の温度は、第２熱媒排出制御弁１８の開閉や開度を適宜調整することにより、調節される。すなわち、液相反応槽２内の反応液２２の温度の計測結果に基づき、第２熱媒排出制御弁１８の開閉または開度が、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）によって調整されると、第２熱媒の排出が制御され、これにより、第２熱媒循環路内の圧力が適宜調整される。さらに、第２熱媒循環路内の圧力に合わせて、第２熱媒の温度が調整される。
【００４２】
第２熱媒循環路内では、第２熱媒が気液平衡状態に保たれているため、第２熱媒循環路内の圧力は、第２熱媒排出制御弁１８の開閉および開度を調整することにより、適宜調節できる。具体的には、例えば、第２熱媒補充制御弁１９を閉じた状態で、第２熱媒排出制御弁１８を開き、第２熱媒を、第２熱媒排出ライン３０から第２熱媒循環路外へ排出することにより、第２熱媒循環路内の圧力および第２熱媒の温度が低下する。
【００４３】
第２熱媒は、液相反応槽２内での発熱反応により加温された蒸気の除熱、還流に用いられているため、通常、第２熱媒循環路を循環するごとに、その温度が上昇する。それゆえ、第２熱媒の温度を、蒸気の除熱、還流に適した温度に設定するには、上記のように、第２熱媒排出制御弁１８を開いて、第２熱媒循環路から第２熱媒を排出すればよい。
また、第２熱媒の温度を維持するには、第２熱媒排出制御弁１８の開度を調整して、第２熱媒の排出量を適宜調整すればよい。
【００４４】
なお、第２気液分離槽２８の底部に接続された第２熱媒供給ライン１６の途中には、第２熱媒補充ライン３１が接続されており、この第２熱媒補充ライン３１の途中に、第２熱媒循環路内への第２熱媒の補充を制御するための第２熱媒補充制御弁１９が介在されている。この第２熱媒補充ライン３１から第２熱媒循環路内への第２熱媒の補充は、第２熱媒補充制御弁１９の開閉や開度を調整することによって制御される。
【００４５】
第２熱媒排出制御弁１８の開閉および開度は、上述のとおり、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）によって調整される。具体的には、液相反応槽２内の反応液２２の温度の計測結果に基づいて、第２熱交換器１５において必要な除熱量を決定し、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）で、第２熱媒排出制御弁１８の開閉および開度を調整することにより、第２熱媒の圧力および温度が、第２熱交換器１５での除熱量に合わせて調節される。
【００４６】
上述のとおり、第２熱媒の温度は、第２熱媒排出制御弁１８の開閉および開度を、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）で調整し、第２熱媒循環路内で気液平衡状態となっている第２熱媒の圧力を調整することにより、制御される。また、こうして第２熱媒の温度を制御することにより、第２熱交換器１５での除熱量が調節される。
それゆえ、図１に示す反応装置１によれば、還流路を通って液相反応槽２に対して還流される蒸気を、その還流途中の第２熱交換器１５において、除熱することができ、さらに、その除熱量を、ひいては、除熱後の液相反応槽２内の反応液の温度を、第２熱媒の圧力を調整することにより、制御することができる。
【００４７】
また、図１に示す反応装置１では、第１制御手段による第１熱媒の圧力および温度の制御と、第２制御手段による第２熱媒の圧力および温度の制御とを、それぞれ独立してすることができる。
例えば、液相反応槽２内の反応液の温度を低下させるには、第１熱媒排出制御弁１１の開度の調整により、第１熱媒循環路内の圧力を低下させる操作と、第２熱媒排出制御弁１８の開度の調整により、第２熱媒循環路内の圧力を低下させる操作と、の両方の操作を実行してもよく、各上記操作のいずれか一方のみを実行してもよく、いずれか一方の操作を優先的に実行し、他方の操作を補助的に実行してもよい。
【００４８】
一方、液相反応槽２内の反応液の温度を維持し、または上昇させるには、第１熱媒排出制御弁１１の開閉または開度の調整により、第１熱媒循環路内の圧力を維持させまたは上昇させる操作と、第２熱媒排出制御弁１８の開閉または開度の調整により、第２熱媒循環路内の圧力を維持させまたは上昇させる操作と、の両方の操作を実行してもよく、各上記操作のいずれか一方のみを実行してもよく、いずれか一方の操作を優先的に実行し、他方の操作を補助的に実行してもよい。
【００４９】
また、第１制御手段による第１熱媒の圧力および温度の制御と、第２制御手段による第２熱媒の圧力および温度の制御とは、第１熱交換器７における除熱の負担の程度と、第２熱交換器１５における除熱の負担の程度とを比較考量した結果に基づいて、適宜調整すればよい。
図１において、第２熱交換器１５の還流ライン１４側には、反応生成物排出ライン３２が接続されている。また、この反応生成物排出ライン３２の下流側端部には、気相反応槽３３が接続されており、さらに、気相反応槽３３には、反応生成物取出ライン３４が接続されている。
【００５０】
液相反応槽２内の反応生成物は、未反応の反応原料や未反応の原料ガスとともに、蒸気として、蒸気供給ライン１３に取り込まれ、第２熱交換器１５で除熱された後、その一部（液相反応槽２への還流分）が、還流ライン１４を経て、液相反応槽２内へ戻される。一方、他の一部（気相反応槽３３への排出分）は、第２熱交換器１５から、反応生成物排出ライン３２に取り込まれて、気相反応槽３３に送り込まれる。
【００５１】
気相反応槽３３では、反応生成物排出ライン３２から送り込まれた未反応の反応原料と、未反応の原料ガスとが、気相において接触反応される。こうして、反応原料と原料ガスとが、完全に反応され、反応生成物が反応生成物取出ライン３４から取り出される。
図１に示す反応装置１において、反応生成物排出ライン３２上には、反応生成物排出ライン３２内を通る反応生成物の温度を検知し、第２熱媒循環路内の第２熱媒の温度を制御するための第３の制御手段としての温度センサ３５が設けられている。この温度センサ３５は、第２熱媒排出制御弁１８および第２熱媒補充制御弁１９とともに、第２熱媒循環路内の第２熱媒の温度を制御するための第３制御手段を形成する。
【００５２】
温度センサ３５は、反応生成物排出ライン３２の途中に介在され、反応生成物排出ライン３２を通る反応生成物の温度を検知するためのセンサと、このセンサにより計測された反応生成物の温度に基づいて、第２熱媒排出制御弁１８の開閉または開度を制御するための制御部（ＣＰＵ）と、を備えている。
第２熱媒の温度は、上述のように、液相反応槽２内の反応液２２の温度の計測結果に基づいて、第２熱媒循環路内の圧力を調整することにより、制御される。一方で、このような制御とは別に、反応生成物排出ライン３２を通過する反応生成物の温度の計測結果に基づいて、温度センサ３５の制御部（ＣＰＵ）により、第２熱媒排出制御弁１８や第２熱媒補充制御弁１９の開閉または開度を調整し、第２熱媒循環路内の圧力を調整することによっても、制御することができる。
【００５３】
例えば、反応生成物排出ライン３２内を通過する反応生成物の温度が高いときは、反応生成物中での高沸点不純物の含有割合が高くなるおそれがあり、逆に、反応生成物排出ライン３２内を通過する反応生成物の温度が低いときは、反応生成物中での未反応原料の含有割合が高くなるおそれがある。そこで、このような場合には、反応生成物排出ライン３２内を通過する反応生成物の温度に合わせて、温度センサ３５の制御部（ＣＰＵ）により、第２熱媒排出制御弁１８や第２熱媒補充制御弁１９の開閉または開度を調整することで、第２熱交換器１５内での除熱量を調整し、反応生成物排出ライン３２内を通過する反応生成物の温度を制御することができる。
【００５４】
次に、図１に示す反応装置１により、原料ガスと原料液とを、液相において気液接触により発熱反応させる本発明の反応方法の一実施形態について説明する。
この方法では、液相反応槽２に予め溶媒および触媒が仕込まれており、原料ガス供給ライン３のノズル２１から、液相反応槽２内へ原料ガスを供給するとともに、原料液供給ライン４から、液相反応槽２内へ原料液を供給する。
【００５５】
より具体的には、例えば、アニリンの製造においては、溶媒として、例えば、反応生成物であるアニリンが用いられ、触媒として、例えば、パラジウム／活性炭、パラジウム−白金／活性炭などの固体触媒が用いられる。また、原料ガスとして、例えば、水素ガスが用いられ、原料液として、例えば、ニトロベンゼンが用いられる。
溶媒の供給量は、反応負荷によって適宜決定され、触媒の供給量は、液相（すなわち、溶媒と原料液との合計）に対し、例えば、０．０１〜２．０重量％の範囲で設定される。
【００５６】
また、原料液と原料ガスとの供給比は、原料液に対して原料ガスが過剰となる割合であり、例えば、原料液１モルに対し、化学量論的に１．５〜５モル倍の原料ガスが供給される。この場合には、原料ガスが化学量論的に０．５〜４モル倍過剰となる。
液相反応槽２での反応条件は、例えば、反応温度（すなわち、反応液（溶媒、原料液および反応生成物の混合液））の温度が、１５０〜２５０℃であり、反応圧力（すなわち、液相反応槽２内の圧力）が、０．３〜１．５ＭＰａ−Ｇである。
【００５７】
そして、液相反応槽２では、攪拌翼２０の攪拌により、原料液（ニトロベンゼン）と、過剰の原料ガス（水素ガス）とが、液相中で完全混合されることにより気液接触して、発熱反応により反応生成物（アニリンおよび水）が生成される。生成した反応生成物および未反応の原料液の一部は、未反応の原料ガスに同伴され、蒸気として、蒸気取出ライン１３を通って、反応生成物排出ライン３２へ排出される。
【００５８】
なお、液相反応槽２における反応において、反応液の反応生成物への転化率が１００％に近づくと、逐次反応による不純物の生成が促進されるため、この液相反応槽２における反応では、反応液の反応生成物への転化率が、８０〜９９．９％に抑制される。
この方法では、液相反応槽２における反応液２２の温度が温度センサ１０で管理される。この温度センサ１０は、反応液２２の温度に応じて、第１熱媒循環路上での熱交換器７における除熱や、第２熱媒循環路上での熱交換器１５における除熱を、適切な程度に調節するため、第１熱媒排出制御弁１１および第２熱媒排出制御弁１８の開閉または開度を適宜調整する。
【００５９】
液相反応槽２内の反応温度を１５０〜２５０℃に設定するには、第１熱媒循環路内の第１熱媒や第２熱媒循環路内の第２熱媒の温度（気液平衡状態の熱媒の温度）を、１００〜２５０℃、好ましくは、１４０〜２４０℃の範囲に設定し、かつ、液相反応槽２内の反応温度Ｔ0と第１熱媒または第２熱媒の温度Ｔ1との差（Ｔ0−Ｔ1）が、１５０℃以内、好ましくは、１００℃以内となるように設定する。
【００６０】
例えば、熱媒が、水−水蒸気混合相である場合には、気液平衡状態の熱媒の温度を１４０〜２４０℃の範囲に設定するために、熱媒の圧力を０．２６〜３．２４ＭＰａ−Ｇの範囲に設定すればよい。熱媒の圧力の圧力は、第１熱媒補充制御弁１２や第２熱媒補充制御弁１９を閉じた状態で、第１熱媒排出制御弁１１や第２熱媒排出制御弁１８を開くことにより、低下する。
【００６１】
なお、液相反応槽２内の反応圧力は、例えば、液相反応槽２内に供給される原料ガスの量などで調整すればよい。
上記のように、第１熱媒循環路内や第２熱媒循環路内での熱媒の温度を調整し、各熱交換器７，１５での除熱量を管理（調整）すれば、液相反応槽２内での反応温度を適切な範囲に調節し、反応生成物中への高沸点不純物の混入を高度に抑制することができる。
【００６２】
次に、液相反応槽２から蒸気取出ライン１３へと取り込まれた気体状態の反応生成物や未反応の原料ガスは、第２熱交換器１５内で除熱された後、液相反応槽２への還流分と分離されて、反応生成物排出ライン３２から気相反応槽３３内へ導入される。
気相反応槽３３には、予め、例えば、銅−クロム系触媒などの触媒が充填されており、また、反応温度が、例えば、１００〜２４５℃に保持されている。
【００６３】
気相反応槽３３内へ導入された未反応の原料液の一部（気体状態）および未反応の原料ガスは、気相反応して、気体状態の反応生成物が生成される。これによって、気相中において、反応液の反応生成物への転化率が、実質的に１００％となる。
上記の説明では、本発明の反応を、ニトロベンゼンを反応原料として、水素添加によりアニリンを製造するための反応として説明したが、上記のような反応装置１や、後述する図２および図３に示す反応装置３６，３８は、上記反応への適用に限定されず、例えば、ニトロベンゼンなどのニトロ基含有芳香族化合物を反応原料として、水素添加により、アニリンなどの芳香族アミンを製造するための反応や、ベンゼンなどの芳香族炭化水素を反応原料として、水素添加により、シクロヘキサンなどのシクロアルカンを製造するための反応などにも適用することができる。
【００６４】
要するに、本発明の反応方法や、本発明の反応装置は、気液接触による液相反応において、反応生成物を過剰の原料ガスとともに蒸気として排出するプロセスであれば、いずれのものにでも適用することができる。
また、上記の説明では、第１熱交換器や第２熱交換器内を循環する熱媒を、水−水蒸気混合相として説明したが、熱媒の種類はこれに限定されず、上記した各種の熱媒を適用することができる。
【００６５】
図１に示す反応装置１では、反応系の除熱のために、反応系循環路として、反応液循環路（第１反応系循環路）と、還流路（第２反応系循環路）との２つの循環路を備えており、この２つの反応系循環路のそれぞれに、熱媒を供給するための２つの熱媒循環路（第１熱媒循環路および第２熱媒循環路）を備えている。
一方、図２に示す反応装置３６は、反応系の除熱のために、反応系循環路としての反応液循環路と、この反応液循環路に熱媒を供給するための熱媒循環路とを備えており、図３に示す反応装置３８は、反応系の除熱のために、反応系循環路としての還流路と、この還流路に熱媒を供給するための熱媒循環路とを備えている。
【００６６】
そこで、次に、図２および図３を参照しつつ、本発明の反応温度制御方法および反応装置について説明する。
なお、以下の説明において、図１に示す反応装置１と同一または同種の部分には、同一の符号を示す。また、同一または同種の部分の説明については、省略する場合がある。
図２において、この反応装置３６は、例えば、原料ガスとして水素ガスなどが用いられる各種水素添加反応などに、有効に適用することのできる反応装置であって、反応器としての液相反応槽２と、原料ガス供給ライン３と、原料液供給ライン４と、反応系循環路としての反応液取出ライン５および反応液回収ライン６と、熱交換器７と、熱媒循環路としての熱媒供給ライン８および熱媒回収ライン９と、制御手段としての温度センサ１０、熱媒排出制御弁１１および熱媒補充制御弁１２と、を備えている。
【００６７】
図２において、反応液取出ライン５と反応液回収ライン６とは、液相反応槽２内の反応液２２を、液相反応槽２の外部を通って、再び液相反応槽２内に循環させるための反応液循環路（反応系循環路）を形成する。
熱交換器７は、図１に示す反応装置１における第１熱交換器７と同様である。この熱交換器７は、反応液取出ライン５と反応液回収ライン６との間に介在されている。
【００６８】
図２において、熱媒供給ライン８と、熱媒回収ライン９とは、熱交換器７に対し、気液平衡状態の熱媒を循環させるための熱媒循環路を形成する。この熱媒循環路は、図１に示す反応装置１における第１熱媒循環路と同様である。
気液分離槽２４から熱媒供給ライン８に取り込まれ、熱媒循環用のポンプ２５によって熱交換器７へ送り込まれた熱媒は、熱交換器７内で反応液２２の除熱に用いられ、その後、熱媒回収ライン９を経て、気液分離槽２４へと回収される。こうして、熱媒が、熱交換器７を通って、熱媒循環路内を循環し、反応液２２を除熱する。
【００６９】
熱媒としては、熱交換器７内にて求められる反応液２２の除熱量に合わせて、かつ、熱媒の飽和蒸気圧を考慮しつつ、選択される。熱媒の具体例としては、上述の第１熱媒と同様のものが挙げられ、上記例示の熱媒は、単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。
図２において、温度センサ１０と、熱媒排出制御弁１１とは、熱媒循環路内の熱媒の温度を制御するための制御手段を形成する。この制御手段は、図１に示す反応装置１における第１制御手段と同様である。なお、熱媒排出制御弁１１および熱媒補充制御弁１２は、それぞれ図１に示す反応装置１における第１熱媒排出制御弁１１および第１熱媒補充制御弁１２と同様である。
【００７０】
熱媒の温度は、熱媒排出制御弁１１の開閉や開度を適宜調整することにより、調整される。すなわち、液相反応槽２内の反応液２２の温度の計測結果に基づき、熱媒排出制御弁１１の開閉または開度が、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）によって調整されると、熱媒の排出が制御され、これにより、熱媒循環路内の圧力が適宜調整される。さらに、熱媒循環路内の圧力に合わせて、熱媒の温度が調整される。
【００７１】
熱媒循環路内では、熱媒が気液平衡状態に保たれているため、熱媒循環路内の圧力は、熱媒排出制御弁１１の開閉および開度を調整することにより、適宜調節できる。具体的には、例えば、熱媒補充制御弁１２を閉じた状態で、熱媒排出制御弁１１を開き、熱媒を、熱媒排出ライン２６から熱媒循環路外へ排出することにより、熱媒循環路内の圧力および熱媒の温度が低下する。
【００７２】
熱媒排出制御弁１１の開閉および開度は、上述のとおり、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）によって調整される。具体的には、液相反応槽２内の反応液２２の温度の計測結果に基づき、熱交換器７において必要な除熱量を決定し、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）で、熱媒排出制御弁１１の開閉および開度を調整することにより、熱媒の温度が、熱交換器７での除熱量に合わせて調節される。
【００７３】
上述のとおり、熱媒の温度は、熱媒排出制御弁１１の開閉および開度を、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）で調整し、熱媒循環路内で気液平衡状態となっている熱媒の圧力を調整することにより、制御される。また、こうして熱媒の温度を制御することにより、熱交換器７での除熱量が調節される。
それゆえ、図２に示す反応装置３６によれば、反応液循環路を通って液相反応槽２に対して外部循環される反応液２２を、その外部循環途中の熱交換器７において、除熱することができ、さらに、その除熱量を、ひいては、除熱後の液相反応槽２内の反応液の温度を、熱媒の圧力を調整することにより、制御することができる。
【００７４】
図２において、反応生成物排出ライン３７は、その上流側端部が、液相反応槽２の頂部に接続されている。また、反応生成物排出ライン３２の下流側端部は、気相反応槽３３に接続されており、液相反応槽２から反応生成物排出ライン３２に取り込まれた反応生成物を気相反応槽３３に送り込む。
気相反応槽３３および反応生成物取出ライン３４は、いずれも図１に示す反応装置１と同様である。気相反応槽３３では、反応生成物排出ライン３２に取り込まれた反応生成物中の未反応原料と、原料ガスとが、液相において反応される。こうして完全に反応された反応生成物は、反応生成物取出ライン３４から取り出される。
【００７５】
図３において、この反応装置３８は、例えば、原料ガスとして水素ガスなどが用いられる各種水素添加反応などに、有効に適用することのできる反応装置であって、反応器としての液相反応槽２と、原料ガス供給ライン３と、原料液供給ライン４と、反応系循環路としての蒸気取出ライン１３および還流ライン１４と、熱交換器１５と、熱媒循環路としての熱媒供給ライン１６および熱媒回収ライン１７と、制御手段としての温度センサ１０、熱媒排出制御弁１８および熱媒補充制御弁１９と、を備えている。
【００７６】
図３において、蒸気取出ライン１３と還流ライン１４とは、液相反応槽２内の蒸気を、液相反応槽２の外部を通って、再び液相反応槽２内に循環させるための還流路（反応系循環路）を形成する。
熱交換器１５は、図１に示す反応装置１における第２熱交換器１５と同様である。この熱交換器１５は、蒸気取出ライン１３と還流ライン１４との間に介在されている。
【００７７】
図３において、熱媒供給ライン１６と、熱媒回収ライン１７とは、熱交換器１５に対し、気液平衡状態の熱媒を循環させるための熱媒循環路を形成している。この熱媒循環路は、図１に示す反応装置１における第２熱媒循環路と同様である。
気液分離槽２８から熱媒供給ライン１６に取り込まれ、熱媒循環用のポンプ２９によって熱交換器１５へ送り込まれた熱媒は、熱交換器１５内での蒸気の除熱に用いられ、その後、熱媒回収ライン１７を経て、気液分離槽２８へと回収される。こうして、熱媒が、熱交換器１５を通って、熱媒循環路内を循環し、蒸気を除熱する。
【００７８】
熱媒としては、熱交換器１５内にて求められる蒸気の除熱量に合わせて、かつ、熱媒の飽和蒸気圧を考慮しつつ、選択される。熱媒の具体例としては、上述の第１熱媒と同様のものが挙げられ、上記例示の熱媒は、単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。
図３において、温度センサ１０と、熱媒排出制御弁１８とは、熱媒循環路内の熱媒の温度を制御するための制御手段を形成する。この制御手段は、図１に示す反応装置１における第２制御手段と同様である。なお、熱媒排出制御弁１８および熱媒補充制御弁１９は、それぞれ図１に示す反応装置１における第２熱媒排出制御弁１８および第２熱媒補充制御弁１９と同様である。
【００７９】
熱媒の温度は、熱媒排出制御弁１８の開閉や開度を適宜調整することにより、調整される。すなわち、液相反応槽２内の反応液２２の温度の計測結果に基づき、熱媒排出制御弁１８の開閉または開度が、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）によって調整されると、熱媒の排出が制御され、これにより、熱媒循環路内の圧力が調整される。さらに、熱媒循環路内の圧力に合わせて、熱媒の温度が調整される。
【００８０】
熱媒循環路内では、熱媒が気液平衡状態に保たれているため、熱媒循環路内の圧力は、熱媒排出制御弁１８の開閉および開度を調整することにより、適宜調節できる。具体的には、例えば、熱媒補充制御弁１９を閉じた状態で、熱媒排出制御弁１８を開き、熱媒を、熱媒排出ライン３０から熱媒循環路外へ排出することにより、熱媒循環路内の圧力および熱媒の温度が低下する。
【００８１】
熱媒排出制御弁１８の開閉および開度は、上述のとおり、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）によって調整される。具体的には、液相反応槽２内の反応液２２の温度の計測結果に基づき、熱交換器７において必要な除熱量を決定し、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）で、熱媒排出制御弁１８の開閉および開度を調整することにより、熱媒の温度が、熱交換器１５での除熱量に合わせて調節される。
【００８２】
上述のとおり、熱媒の温度は、熱媒排出制御弁１８の開閉および開度を、温度センサ１０の制御部（ＣＰＵ）で調整し、熱媒循環路内で気液平衡状態となっている熱媒の圧力を調整することにより、制御される。また、こうして熱媒の温度を制御することにより、熱交換器１５での除熱量が調節される。
それゆえ、図３に示す反応装置３８によれば、反応液循環路を通って液相反応槽２に対して還流される蒸気を、その還流途中の熱交換器１５において、除熱することができ、さらに、その除熱量を、ひいては、除熱後の液相反応槽２内の反応液の温度を、熱媒の圧力を調整することにより、制御することができる。
【００８３】
図３において、反応生成物排出ライン３２は、その上流側端部が、液相反応槽２の頂部に接続されている。また、反応生成物排出ライン３２の下流側端部は、気相反応槽３３に接続されており、液相反応槽２から反応生成物排出ライン３２に取り込まれた反応生成物を気相反応槽３３に送り込む。
気相反応槽３３および反応生成物取出ライン３４は、いずれも図１に示す反応装置１と同様である。気相反応槽３３では、反応生成物排出ライン３２に取り込まれた反応生成物中の未反応原料と、原料ガスとが、液相において反応される。こうして完全に反応された反応生成物は、反応生成物取出ライン３４から取り出される。
【実施例】
【００８４】
次に、実施例を挙げて本発明を説明するが、本発明は、下記の実施例によって限定されるものではない。
実施例１
反応温度制御の有効性を確認するために、ダイナミックシミュレーションによるニトロベンゼンの水素添加によるアニリンの製造についての反応器の解析を実施した。
【００８５】
シミュレーションに用いるモデルとして、図１に示す反応装置１における液相反応槽２での反応に、フラッシュ計算が可能な完全混合型反応器モデルを採用した。また、上記反応装置１における気相反応槽３３での反応に、気液混相の押出流れ反応器モデルを採用した。
液相反応槽２（全容積１００ｍ3）中に、反応液４５ｍ3が保持され、原料液（ニトロベンゼン）が２００００ｋｇ／ｈで供給される条件でシミュレーションした結果、反応温度２１６℃、液相反応槽２内の全圧０．７ＭＰａ−Ｇの条件を一定に保つための原料ガス（水素ガス）の供給量は、９９０ｋｇ／ｈであり、液相反応槽２の反応液の液面を安定に保つための原料ガスの循環量は、２４４０ｋｇ／ｈであった。
【００８６】
また、液相反応槽２内での反応液の温度（２１６℃）を一定に保つための第１熱媒循環路内での第１熱媒の蒸気圧力は、１．６ＭＰａ−Ｇであった。
液相反応槽２内での反応液の温度を、第１熱媒循環路内での第１熱媒の蒸気圧力で制御し、その蒸気圧力の上限を１．８５ＭＰａ−Ｇ、下限を１．３５ＭＰａ−Ｇとした場合の制御性を、ダイナミックシミュレーションにより確認した。
【００８７】
液相反応槽２内での反応液の設定温度を、初期値より＋５℃に変更する際のダイナミックシミュレーション結果を、図４（ａ）および図４（ｂ）に示し、初期値より−５℃に変更する際のダイナミックシミュレーション結果を、図５（ａ）および図５（ｂ）に示す。
図４（ａ）中、（ｉ）は、反応液の温度設定値（℃）を示し、（ｉｉ）は、シミュレーションされた反応液の温度（℃）を示し、（ｉｉｉ）は、反応液温度の操作出力ＭＶ（％）を示し、（ｉｖ）は、シミュレーションされた第１熱媒の温度（℃）を示す。また、図４（ｂ）中、（ｖ）は、第１熱媒圧力の操作出力ＭＶ（％）を示し、（ｖｉ）は、シミュレーションされた第１熱媒の圧力（ＭＰａ−Ｇ）を示す。
【００８８】
一方、図５（ａ）中、（ｉ）は、反応液の温度設定値（℃）を示し、（ｉｉ）は、シミュレーションされた反応液の温度（℃）を示し、（ｉｉｉ）は、反応液温度の操作出力ＭＶ（％）を示し、（ｉｖ）は、シミュレーションされた第１熱媒の温度（℃）を示す。また、図５（ｂ）中、（ｖ）は、第１熱媒圧力の操作出力ＭＶ（％）を示し、（ｖｉ）は、シミュレーションされた第１熱媒の圧力（ＭＰａ−Ｇ）を示す。
【００８９】
上記シミュレーションの結果、図４（ａ）および（ｂ）、図５（ａ）および（ｂ）に示すように、いずれの場合も、良好な応答性を確認することができた。
本発明は、以上の記載に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載した事項の範囲において、種々の設計変更を施すことが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００９０】
【図１】図１は、本発明の反応装置の一実施形態を示す概略装置構成図である。
【図２】図２は、本発明の反応装置の他の実施形態を示す概略装置構成図である。
【図３】図３は、本発明の反応装置のさらに他の実施形態を示す概略装置構成図である。
【図４】図４（ａ）および図４（ｂ）は、実施例１での設定値変更幅＋５℃のときの反応温度制御のダイナミックシミュレーション結果を示すグラフである。
【図５】図５（ａ）および図５（ｂ）は、実施例１での設定値変更幅−５℃のときの反応温度制御のダイナミックシミュレーション結果を示すグラフである。
【符号の説明】
【００９１】
１，３６，３８  反応装置
２  液相反応槽（反応器）
７  熱交換器（第１熱交換器）
１５  熱交換器（第２熱交換器）
２２  反応液
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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