(57)【要約】  ゲル組成物、特にゲル電解質であって、ｉ）粒子の平均一次粒径が５〜５０ｎｍであり、ＢＥＴ比表面積が４０〜４００ｍ２／ｇであるヒュームドアルミナ粒子；ｉｉ）少なくとも２種の有機溶媒；およびｉｉｉ）リチウム塩を含み、アルミナ粒子の量が、ゲル組成物の全質量を基準として、０．２〜１０質量％である、ゲル組成物、特にゲル電解質。また、ゲル電解質の製造方法、Ｌｉイオン電池およびデバイスも提供される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ゲル組成物、特にゲル電解質であって、
ｉ）粒子の平均一次粒径が５〜５０ｎｍ、好ましくは１０〜３０ｎｍであり、ＢＥＴ比表面積が４０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは５０〜１５０ｍ２／ｇである、ヒュームドアルミナ粒子；
ｉｉ）少なくとも２種の有機溶媒；および
ｉｉｉ）リチウム塩
を含み、
前記ヒュームドアルミナ粒子の量が、前記ゲル組成物の全質量を基準として、０．２〜１０質量％、好ましくは０．５〜８質量％であり、前記ヒュームドアルミナ粒子が、表面修飾されていない、ゲル組成物、特にゲル電解質。
【請求項２】
ゲル電解質の製造方法であって、以下の工程：
１）少なくとも２種の有機溶媒とリチウム塩とを混合して液体混合物を得る工程；および
２）前記液体混合物中にヒュームドアルミナ粒子を分散させて前記ゲル電解質を得る工程
を含み、
前記粒子の平均一次粒径が、５〜５０ｎｍ、好ましくは１０〜３０ｎｍであり、ＢＥＴ比表面積が、４０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは５０〜１５０ｍ２／ｇであり；
前記アルミナ粒子の量は、前記ゲル組成物の全質量を基準として、０．２〜１０質量％、好ましくは０．５〜８質量％であり；
前記アルミナ粒子が、表面修飾されていない、方法。
【請求項３】
前記ゲル電解質または前記ゲル電解質を含むＬｉイオン電池の電気化学的速度性能が改善される、請求項２記載の方法。
【請求項４】
前記アルミナ粒子を、工程１)において混合する前に乾燥させる、請求項２記載の方法。
【請求項５】
請求項２から４までのいずれか１項記載の方法に従って製造された、ゲル電解質。
【請求項６】
請求項１記載のゲル組成物または請求項５記載のゲル電解質を含む、Ｌｉイオン電池。
【請求項７】
請求項６記載のＬｉイオン電池を含む、デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明の属する技術分野
本発明は、Ｌｉイオン電池に関する。より具体的には、本発明は、リチウムイオン電池の性能を向上させることができる新規なゲル電解質に関する。
【０００２】
背景技術
Ｌｉイオン電池は、高い動作電圧、小さいサイズ、高いエネルギー密度、メモリ効果がないこと、長いサイクル寿命などの利点により、現代社会で広く使用されている。有機液体電解質は、概して、現在市販されているリチウムイオン電池に適用されている。しかし一方では、電池の機械的強度が低いために、電解液の潜在的な漏洩によって引き起こされる潜在的な安全上の危険があり、他方では、電解液の低い発火点および沸点は、高温での電解液の蒸発および分解を促進し、有毒な可燃性ガスを発生させ、容易に火災爆発および他の安全上の問題を引き起こす可能性がある。いくつかのポリマー電解質は、液体電解質の不足をある程度緩和するように設計されていたが、室温での導電率が低いために、依然として、その適用にいくつかの制約がある。
【０００３】
Y. Fangら（Y. Fangら、Electrochemistry Communications、第16巻 (2012年)、10〜13頁）には、カルボキシル基で官能化されたシリカナノ構造粒子が開示されており、これは、色素増感太陽電池用の「湿った砂」の電解液を形成するための骨格として使用されている。このようなカルボキシル基で官能化されたナノ構造化シリカ粒子を含有する電解質に基づく電池は、液体デバイスよりも短絡回路光電流が増加するために、優れた性能を示し、カルボキシル基で官能化されたシリカの含有量が１５質量％である場合、１００ｍＶｃｍ−２でのＡＭ１．５照明下で７．１％のエネルギー変換効率を生じる。
【０００４】
H. Xuら（H. Xuら、Journal of Power Sources、第391巻 (2018年)、113〜119頁）には、高安全性高電圧リチウムイオン電池用のタンポポ様シラン−アルミナ粒子を組み込んだハイブリッド電解質が開示されている。電解質では、有機修飾アルミナが使用されている。しかしながら、未修飾アルミナの使用およびその性能は、開示されていない。
【０００５】
欧州特許出願公開第１６０５５３７号明細書には、アルミナを含むゲル電解質を電池において使用することが開示されている。アルミナは好ましくは疎水性である。この特許出願には、このような電池の電気化学速度といった性能は開示されていない。
【０００６】
発明の概要
本発明者らは、驚くべきことに、研究を通じて、ゲル電解質のイオン導電率、ゲル化性能および電気化学的安定性などの物理化学的特性が、ゲル化剤材料の種類、ゲル化剤粒子表面上の反応基、ゲル化剤の粒径分布等を含むいくつかの要因に依存することを見出した。
【０００７】
本発明は、ゲル組成物、特にゲル電解質であって、
ｉ）平均一次粒径が５〜５０ｎｍ、好ましくは１０〜３０ｎｍであり、ＢＥＴ比表面積が４０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは５０〜１５０ｍ２／ｇである、アルミナ粒子；
ｉｉ）少なくとも２種の有機溶媒；および
ｉｉｉ）リチウム塩
を含み、
アルミナ粒子の量が、ゲル組成物の全質量を基準として、０．２〜１０質量％、好ましくは０．５〜８質量％である、ゲル組成物、特にゲル電解質を提供する。
【０００８】
アルミナ粒子の量は、ゲル組成物の全質量を基準として、０．２〜１０質量％、例えば、０．５〜１０質量％、０．６〜１０質量％、０．７〜１０質量％、０．８〜１０質量％、０．９〜１０質量％、１〜１０質量％、０．５〜９質量％、０．６〜９質量％、０．７〜９質量％、０．８〜９質量％、０．９〜９質量％、１〜９質量％、０．５〜８質量％、０．６〜８質量％、０．７〜８質量％、０．８〜８質量％、０．９〜８質量％、１〜８質量％、好ましくは０．５〜８質量％である。
【０００９】
本発明はまた、以下の工程：
１）少なくとも２種の有機溶媒とリチウム塩とを混合して液体混合物を得る工程；および
２）液体混合物中にアルミナ粒子を分散させてゲル電解質を得る工程
を含むゲル電解質の製造方法であって、
粒子の平均一次粒径は、５〜５０ｎｍ、好ましくは１０〜３０ｎｍであり、ＢＥＴ比表面積は、４０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは５０〜１５０ｍ２／ｇであり；
アルミナ粒子の量は、ゲル組成物の全質量を基準として、０．２〜１０質量％、好ましくは０．５〜８質量％である、製造方法も提供する。
【００１０】
工程２）において、分散は、超音波処理または他の従来の分散方法によって実施することができる。
【００１１】
好ましくは、アルミナ粒子は、工程１)で溶媒と混合する前に乾燥される。
【００１２】
いくつかの実施態様では、アルミナ粒子は、真空中で高温、例えば１２０℃超、好ましくは１４０℃超で、一定時間、例えば１２時間乾燥される。次に、乾燥粉末は、不活性ガス雰囲気、例えば含水率１０ｐｐｍ未満のアルゴンガスを有するグローブボックスに移される。
【００１３】
本発明はさらに、上記のゲル電解質の製造方法に従って製造されたゲル電解質を提供する。
【００１４】
本発明はさらに、本発明のゲル組成物をゲル電解質として含む、Ｌｉイオン電池を提供する。
【００１５】
本発明はさらに、本発明のＬｉイオン電池を含むデバイス、特に電気デバイスを提供する。デバイスは、本発明のＬｉイオン電池を電源として利用することができる任意のデバイス、例えば、車両、電話、家電製品、玩具等であり得る。
【００１６】
本発明はさらに、ゲル電解質、またはゲル電解質を含むＬｉイオン電池の電気化学的速度性能を改善するための方法であって、電解質は、アルミナ粒子を含み、
アルミナ粒子の平均一次粒径は、５〜５０ｎｍ、好ましくは１０〜３０ｎｍであり、ＢＥＴ比表面積は、４０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは５０〜１５０ｍ２／ｇであり；
アルミナ粒子の量は、ゲル組成物の全質量を基準として、０．２〜１０質量％、好ましくは０．５〜８質量％である方法を提供する。
【００１７】
本発明はさらに、ゲル電解質または本発明のゲル電解質を含むＬｉイオン電池の電気化学的速度性能を改善するためのアルミナ粒子の使用であって、
アルミナ粒子の平均一次粒径は、５〜５０ｎｍ、好ましくは１０〜３０ｎｍであり、ＢＥＴ比表面積は、４０〜４００ｍ２／ｇ、好ましくは５０〜１５０ｍ２／ｇであり；かつ
アルミナ粒子の量は、ゲル組成物の全質量を基準として、０．２〜１０質量％、好ましくは０．５〜８質量％である使用を提供する。
【００１８】
本発明における有機溶媒は、当該技術分野において慣用のものである。有機溶媒の例としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等が挙げられる。
【００１９】
本発明におけるリチウム塩は、当該技術分野において慣用のものである。リチウム塩の例としては、リチウムヘキサフルオロホスフェート（ＬｉＰＦ６）、リチウムビス２−（トリフルオロメチルスルホニル）イミド（ＬｉＴＦＳＩ）、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４、Ｌｉ２ＳｉＦ６、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ２ＣＦ３）等が挙げられる。
【００２０】
本発明のアルミナ粒子は、ヒュームドアルミナ粒子である。好ましくは、ヒュームドアルミナ粒子は、表面修飾されていない。例えば、商品名ＡＥＲＯＸＩＤＥ（登録商標）Ａｌｕ１３０（Evonik Special Chemicals (上海) Co., Ltd.から市販）のアルミナ粒子。
【００２１】
いくつかの実施形態では、ゲル電解質の製造方法は、以下の通りである：
１）アルミナ粒子を、高温で真空乾燥させ、不活性ガス雰囲気のグローブボックスに移し；
２）電解質の２種の有機溶媒を混合し、次いで、この混合物にリチウム塩を添加し、続いて、１）で得られた予備乾燥粒子を分散させる。
【００２２】
好ましくは、工程２）において、１Ｍのリチウムヘキサフルオロホスフェート（ＬｉＰＦ６）の溶液を、ＥＣ／ＤＭＣ（１：１体積／体積）の混合物と混合し、次いで、工程１）で得られた予備乾燥粒子と混合する。
【００２３】
カソード活物質、アノード活物質、およびセパレータなどの電解質以外の電池材料は、すべて従来型である。例えば、カソードは、集電体と、バインダおよび導電性炭素を内部に有する活物質とから構成され得る。
【００２４】
本発明は、ポリマー電解質の好ましい機械的特性と液体電解質の高い導電率との利点を兼ね備え、Ｌｉイオン電池の安全性、電気化学的速度およびサイクル性能を効果的に改善することができる新規なゲル電解質を提供する。
【００２５】
本発明の他の利点は、詳細な説明を読めば当業者には明らかであろう。
【００２６】
発明の詳細な説明
以下、本発明の内容および効果を詳細に説明するために、本発明を実施例、比較例および関連する図面とともにさらに説明する。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】図１は、実施例１の電解質を示す図である。
【図２】図２は、比較例４の電解質を示す図である。
【図３】図３は、実施例１で製造した電解質の電気化学的安定性ウィンドウ試験の結果を示す。
【図４】図４は、実施例１および比較例１〜３で製造した電解質の電気化学的速度性能試験の結果を示す。
【図５】図５は、実施例１および比較例１で製造した電解質のサイクル性能を示す。
【図６】図６は、実施例１および比較例３で製造した電解質の安定性試験の結果を示す。
【００２８】
Ｌｉイオン電池の調製：
Ｌｉイオン電池を、以下の方法で調製した：
工程ａ）電解質の調製；および
工程ｂ）Ｌｉイオン電池の組み立て。
【００２９】
実施例１
ゲル電解質の調製
ゲル電解質を、以下の方法に従って調製した：
１）１００ｇの表面未修飾アルミナ粒子ＡＥＲＯＸＩＤＥ（登録商標）Ａｌｕ１３０（製造業者：Evonik Special Chemicals (上海) Co., Ltd.、ＢＥＴ表面積：１１０〜１５０ｍ２／ｇ）を、真空（圧力０．１バール）下、１５０℃で１２時間乾燥させ、含水率が１０ｐｐｍ未満のアルゴンの不活性雰囲気下でグローブボックスに移し；
２）電解質ＥＣおよびＤＭＣの２種の溶媒を、１／１（体積／体積）の割合で混合し、次いでＥＣ／ＤＭＣの混合物にリチウムヘキサフルオロホスフェート（ＬｉＰＦ６）を添加し、ＥＣ／ＤＭＣの溶媒混合物中のリチウム塩の１Ｍ溶液を調製し；そして
３）上記の工程２）で調製したＥＣ／ＤＭＣ中の１１．５ｇのＬｉＰＦ６の１Ｍ溶液を、工程１）で得た１ｇの予備乾燥粒子と混合し、続いて１５分間、超音波処理した。
【００３０】
ゲル状の乳白色の電解質を調製した。図１を参照されたい。
【００３１】
粒子の平均一次粒径は、１０〜２０ｎｍであった。アルミナ粒子の量は、ゲル組成物の全質量を基準として８質量％であった。
【００３２】
Ｌｉイオン電池の組み立て：
Ｌｉイオン電池の組み立てを、アルゴンの不活性雰囲気下のグローブボックス内で行った。正極ケース、カソード、セパレータ、アノード、ニッケルフォーム、および負極ケースを、順次組み立て、打錠機により５ＭＰａで圧縮した。組み立てプロセス全体を通して、製造した適量の電解質を、ブレードを用いてアノードとカソードとの間に挟んだ。
【００３３】
実施例２
ゲル電解質を、以下の方法に従って調製した：
１）１００ｇの表面未修飾アルミナ粒子ＡＥＲＯＸＩＤＥ（登録商標）Ａｌｕ１３０（ＢＥＴ表面積は、１１０〜１５０ｍ２／ｇである）を、真空（圧力０．１バール）下、１５０℃で１２時間乾燥させ、含水率が１０ｐｐｍ未満のアルゴンの不活性雰囲気下でグローブボックスに移し；
２）電解質ＥＣおよびＤＭＣの２種の溶媒を、１／１（体積／体積）の割合で混合し、次いでＥＣ／ＤＭＣの混合物にリチウム塩ＬｉＰＦ６を添加し、ＥＣ／ＤＭＣの溶媒混合物中のＬｉＰＦ６の１Ｍ溶液を調製し；そして
３）上記の工程２）で調製したＥＣ／ＤＭＣの混合物中の９．９ｇのＬｉＰＦ６の１Ｍ溶液を、工程１）で得た０．１ｇの予備乾燥粒子と混合し、続いて１５分間、超音波処理した。
【００３４】
ゲル状の乳白色の電解質を調製した。
【００３５】
アルミナ粒子の平均一次粒径は、１０〜２０ｎｍであった。アルミナ粒子の量は、ゲル組成物の全質量を基準として１質量％であった。
【００３６】
実施例１に記載されたのと同様の方法に従ってＬｉイオン電池を組み立てた。
【００３７】
比較例１
液体電解質を、以下の方法に従って調製した：
電解質ＥＣ（エチレンカーボネート）およびＤＭＣ（ジメチルカーボネート）の２種の溶媒を、１／１（体積／体積）の割合で混合した。次いで、リチウム塩ＬｉＰＦ６を、ＥＣ／ＤＭＣの混合物に添加して、ＥＣ／ＤＭＣの溶媒混合物中のＬｉＰＦ６の１Ｍ溶液を調製した。この比較例では、液体電解質として、ＥＣ／ＤＭＣの溶媒混合物中のＬｉＰＦ６の１Ｍ溶液を使用した。
【００３８】
組み立てプロセス全体を通して、カソードとアノードとの間に適量の液体電解質を滴下したことを除いて、実施例１に記載されたのと同様の方法に従ってＬｉイオン電池を組み立てた。
【００３９】
比較例２
１００ｇのトリメトキシシラン修飾ヒュームドシリカ（グレードＡＥＲＯＸＩＤＥ（登録商標）Ａｌｕ  Ｃ  ８０５、Evonik Special Chemicals（上海）Co., Ltd.から市販されている、ＢＥＴ表面積：７０〜１３０ｍ２／ｇ、アルミナ粒子の平均一次粒径：１０〜２０ｎｍ）の粒子を使用したことを除いて、実施例１に記載されたのと同様の方法に従ってゲル電解質を調製した。トリメトキシシラン修飾アルミナ粒子の量は、ゲル組成物の全質量を基準として８質量％であった。
【００４０】
実施例１に記載されたのと同様の方法に従ってＬｉイオン電池を組み立てた。
【００４１】
比較例３
１００ｇの未修飾シリカ粒子（グレードＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）２００、Evonik Special Chemicals（上海）Co., Ltd.から市販、ＢＥＴ表面積：１７５〜２２５ｍ２／ｇ、シリカ粒子の平均一次粒径：１２ｎｍ）を使用し、１ｇの前処理したシリカ粒子を工程２）で調製した２０ｇの溶液中に分散させ、続いて１５分間、超音波処理して、透明なゲル電解質を得たことを除いて、実施例１に記載されたのと同様の方法に従ってゲル電解質を調製した。未修飾シリカ粒子の量は、ゲル電解質の全質量を基準として５質量％であった。
【００４２】
実施例１と同様の方法に従ってＬｉイオン電池を組み立てた。
【００４３】
比較例４
１００ｇのヒュームド法で製造した表面未修飾チタニア粒子（グレードＡＥＲＯＸＩＤＥ（登録商標）ＴｉＯ２  Ｐ  ９０、Evonik Special Chemicals（上海） Co., Ltd.から市販、ＢＥＴ表面積：７０〜１１０ｍ２／ｇ、チタニア粒子の平均一次粒径：１４ｎｍ）を使用したことを除いて、実施例１に記載されたのと同様の方法に従って電解質混合物を調製した。表面未修飾ヒュームドチタニア粒子の量は、最終電解質混合物の全質量を基準として７質量％であった。
【００４４】
工程３）では、１５分間の超音波処理後、工程２）で調製した溶液中にチタニア粒子を均一に分散させたが、ゲルを形成することができず、電解質粘度も上昇しなかった。図２を参照されたい。
【００４５】
電解質のイオン導電率試験
導電率計（Ｍｏｄｅｌ  ＤＤＳ−３０７Ａ、Shanghai INSEA Scientific Instrument Co., Ltd.、中国により製造）を用いて、グローブボックス内で導電率試験を行った。室温で、３ｍｌの調製した電解質をサンプルセルに入れ、導電率計の較正後に試験した。試験中、導電率計の試験電極を完全に浸漬し、値の変動が観測できない場合、測定値を最初に安定モードで記録した。
【表１】
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【００４６】
第１表によれば、実施例１および２の材料の全体のイオン導電率は、比較例１〜３の材料と比較した場合、ほとんど低下しなかったが、電解質の粘度は、粒子と混合した後に顕著に増加した。このことは、調製したゲル電解質が、ポリマー電解質の良好な機械的特性を示すだけでなく、液体電解質の高い導電率をも示すことを意味する。
【００４７】
図４〜６に見られ、以下に詳細に説明されるように、未修飾アルミナ粒子を用いて調製されたゲル電解質が、純粋な液体電解質を含む他の電解質よりも優れていたことが特に注目された。
【００４８】
図２から分かるように、比較例４のヒュームドチタニア粒子は、ゲルを形成することができなかった。このことは、比較例４とは対照的に、実施例１では、超音波または分散処理後に三次元網目構造が形成されることを示唆する。実施例１のヒュームドアルミナ粒子のみが、それらの独特の緩い構造のために、電解質中での水素結合によって三次元網目構造を形成することができた。
【００４９】
電気化学的ウィンドウ試験
調製した実施例１の電解質を、コイン型セルに充填した。このコイン型セルは、リチウム金属シート（Ｌｉ）およびステンレス鋼シート（ＳＳ）を２つの外側カバーとして有し、かつ中央にポリエチレンフィルム（ＰＥ）を内部セパレータとして有するサンドイッチ構造であった。このような構造は、Ｌｉ／ＰＥ／ＳＳと呼ぶことができる。電気化学的安定性ウィンドウ試験は、走査速度０．０００５ｍＶ／ｓで線形掃引ボルタンメトリー（Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｗｏｒｋｓｔａｔｉｏｎ  Ｍｏｄｅｌ  Ｎｏ：ＣＨＩ６００Ｄ、ＣＨ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ、ＵＳＡを使用）を用いて実施した。試験によって得られた結果を図３に示す。
【００５０】
図３は、複合電解質の電気化学的安定性ウィンドウを示す。本発明によるゲル電解質は、約５Ｖ以上の非常に安定な電気化学的ウィンドウを示し、したがって、電流高電圧電極材料系に適用することができた。
【００５１】
電気化学的速度性能試験
電気化学的速度性能とは、電池が規定時間内に放出する定格容量の複数倍を指す。この試験では、異なる電池を組み立て、それぞれ０．１Ｃ、０．２Ｃ、０．３Ｃ、０．４Ｃ、および０．５Ｃを含む様々な放電電流値を用いて速度性能を試験した。結果を図４に示す。
【００５２】
図４から分かるように、低倍率では、異なる電解質中のＬｉイオン電池の放電比容量に有意差はなかった。放電速度が増加すると、充放電容量は概して減少した。非常に驚くべきことに、実施例１および２で調製されたゲル電解質の充放電容量は０．５Ｃであり、比較例１、２、および３の充放電容量よりも顕著に高かった。結論として、本発明の複合電解質は、Ｌｉイオン電池の速度性能を改善するのに有益であった。
【００５３】
電解質のサイクル性能
作用電極として黒鉛を使用した。試験中、定電流サイクルに対する電圧範囲および速度は、それぞれ、０〜１．５Ｖおよび０．２Ｃであった。結果を図５に示す。
【００５４】
比較例１では、充放電容量は、再充電サイクル数の増加とともに徐々に減少し、１５０サイクル後の容量維持率は、７３％に過ぎなかった。実施例１のゲル電解質のサイクル性能は、純粋な液体電解質のサイクル性能より明らかに良好であり、２５０サイクル後の容量保持率は９８％であり、このことは、本発明の実施例１で調製された複合電解質が、Ｌｉイオン電池のサイクル性能に対して顕著に有益な効果を及ぼしたことを意味した。
【００５５】
電解質の安定性試験
実施例１および比較例３の調製した電解質を、不活性ガスで保護したグローブボックス内に３０日間入れ、次いで核磁気試験のために試料を採取し、安定性を確認した。結果を図６に示す。
【００５６】
比較例３では、表面未修飾シリカ粒子を用いて調製した電解質を３０日間放置した後にいくらかの副生成物が現れ、シリカと電解質との間で副反応が多く発生したことを示している。さらに、比較例３のゲル電解質のゲル化現象も徐々に消失した。比較例３と比較して、本発明で選択した未修飾ヒュームドアルミナ粒子は、電解質との良好な相溶性を示し、副生成物はほとんどなかった。
【００５７】
上記のすべての試験結果に基づき、本発明のゲル電解質は、良好な（ゲル）外観特性を示すだけでなく、高いイオン導電率も維持することが実証された。さらに、シリカ粒子をドープした複合電解質と比較して、未修飾ヒュームドアルミナ粒子を用いて本発明により調製した電解質は、安定性の点で明らかな利点を示した。調製した電解質を用いたＬｉイオン電池は、疎水性修飾アルミナ粒子で調製したものでさえ、他の電解質より優れたサイクル性能および速度性能を示した。また、ゲル電解質自体の機械的特性が優れていたため、電池の安全性を向上させることもできた。
【００５８】
本明細書中で使用されるように、「含む（comprise）」などの用語は、本明細書中で使用されるように、特に明記しない限り、「少なくとも含む（including at least）」を意味するオープンな用語である。
【００５９】
本明細書に記載された、すべての参考文献、試験、標準、文書、刊行物などは、参照することにより本明細書に組み込まれる。数値的な制限または範囲が記載されている場合、終点が含まれる。また、数値的な制限または範囲内のすべての値および部分範囲は、明示的に記述されている場合と同様に、具体的に含まれる。
【００６０】
上記の説明は、当業者が本発明を製造および使用することを可能にするために提示されており、また、特定の出願およびその要件に関連して提供されている。好ましい実施形態に対する様々な修正は、当業者には容易に明らかであり、本明細書で定義される一般的な原理は、本発明の精神および範囲から逸脱することなく、他の実施形態および用途に適用することができる。したがって、本発明は、示された実施形態に限定されることを意図するものではなく、本明細書に開示された原理および特徴と整合する最も広い範囲を与えるものである。この点に関して、本発明内の特定の実施形態は、広義に考慮される本発明のすべての利点を示すとは限らない。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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