(57)【要約】  本発明は、特に、核燃料用ジルコニウム合金被覆管再結晶度をＥＢＳＤパターンクオリティ（ＥＢＳＤ  ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）を活用して核燃料用ジルコニウム合金被覆管の再結晶度を測定する方法に関するもので、完全に再結晶した試験片１、再結晶度の測定が必要な部分的に再結晶した試験片２、及びＡｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄ試験片３を電解研磨し、ＳＥＭ電子ビームを前記試験片１乃至試験片３それぞれに一定のスキャン間隔で入射させた後、ＥＢＳＤカメラで後方散乱電子（Ｂａｃｋｓｃａｔｔｅｒｅｄ  ｅｌｅｃｔｒｏｎ）信号を取得するステップ１と、試験片１乃至試験片３から取得した後方散乱電子（Ｂａｃｋｓｃａｔｔｅｒｅｄ  ｅｌｅｃｔｒｏｎ）信号をＥＢＳＤソフトウェアを用いてパターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）値に変換し、パターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）値を特定の範囲の頻度数として算出するステップ２と、試験片２の全体頻度数分布の中で、試験片３の頻度数から外れたパターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）頻度数（Ｂ＋Ｄ）を求め、試験片１の全体頻度数分布の中で、試験片３の頻度数から外れたパターンクオリティ頻度数（Ｄ＋Ｅ）を求めるステップ３と、2021502563.tif 000009の式で試験片２の再結晶度を求めるステップ４とを含んでなることにより、従来のパターンクオリティを用いた再結晶度計算方法よりもさらに正確な再結晶度を求めることができる核燃料用ジルコニウム合金被覆管の再結晶度測定方法を提供する。【選択図】図４
2021502563.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
完全に再結晶した試験片１、再結晶度の測定が必要な部分的に再結晶した試験片２、及びＡｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄ試験片３を電解研磨し、ＳＥＭ電子ビームを前記試験片１乃至試験片３それぞれに一定のスキャン間隔で入射させた後、ＥＢＳＤカメラで後方散乱電子（Ｂａｃｋｓｃａｔｔｅｒｅｄ  ｅｌｅｃｔｒｏｎ）信号を取得するステップ（ステップ１）と、
前記試験片１乃至試験片３から取得した後方散乱電子（Ｂａｃｋｓｃａｔｔｅｒｅｄ  ｅｌｅｃｔｒｏｎ）信号をＥＢＳＤソフトウェアを用いてパターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）値に変換し、パターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）値を特定の範囲の頻度数で算出するステップ（ステップ２）と、
試験片２の全体頻度数分布の中で、試験片３の頻度数から外れたパターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）頻度数（Ｂ＋Ｄ）を求め、試験片１の全体頻度数分布の中で、試験片３の頻度数から外れたパターンクオリティ頻度数（Ｄ＋Ｅ）を求めるステップ（ステップ３）と、
【数５】
2021502563.tif 000008
の式で試験片２の再結晶度を求めるステップ（ステップ４）とを含んでなる、核燃料用ジルコニウム合金被覆管再結晶度の測定方法。
【請求項２】
前記ステップ１における、試験片１乃至試験片３それぞれにＳＥＭ電子ビームが入射する面積は、１００μｍ×１００μｍであることを特徴とする、請求項１に記載の核燃料用ジルコニウム合金被覆管再結晶度の測定方法。
【請求項３】
前記ステップ１における一定のスキャン間隔は２００乃至３００ｎｍであることを特徴とする、請求項１に記載の核燃料用ジルコニウム合金被覆管再結晶度の測定方法。
【請求項４】
前記ステップ２におけるパターンクオリティ値の範囲は１００乃至１０００であることを特徴とする、請求項１に記載の核燃料用ジルコニウム合金被覆管再結晶度の測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属再結晶度の測定方法に関し、特に、核燃料用ジルコニウム合金被覆管再結晶度をＥＢＳＤパターンクオリティ（ＥＢＳＤ  ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）を活用して核燃料用ジルコニウム合金被覆管の再結晶度を測定する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、産業界で使用される金属材質の製品は、最終製品となる前に、最終成形を介して使い道に合う形状に作られ、最終熱処理を介して製品の性能を満足する特性を持つ。
【０００３】
このような製品の特性は、微細組織をなす結晶粒の状態と直接的な関連があるので、冷間加工後に加わる最終熱処理によって誘発される微細組織の変化によって決定される。
【０００４】
よって、製品を生産する観点から、最終熱処理は、製品の材料特性を調節することができる最後の段階である。
【０００５】
製品の特性に栄養を及ぼす最終熱処理効果は、具体的に次のとおり説明することができる。
【０００６】
最終熱処理の冷間加工は、熱的支援を得ていない状態で、短時間で原子の移動を強制することにより、巨視的に微細組織を構成する結晶粒の変形を起こす。
【０００７】
微視的な観点から、結晶粒では、変形のための電位の生成及び移動が始まり、続いた加工による電位密度の上昇は原子間の配列を崩してしまい、結果的には結晶粒と結晶粒界を区別することができないほどに微細組織を無秩序にする。このような加工組織で構成された材料は、それ以上の電位の移動及び生成が不可能なので高い機械的強度を持つが、低い延伸率により熱処理を用いた改善が要求される。
【０００８】
すなわち、熱処理により脆化特性を示す変形結晶粒の内部欠陥を消滅させるか、あるいは新たに生成される無欠陥結晶粒が既存の結晶粒を代替するようにすることにより、材料に軟化特性を加える。
【０００９】
このような現象をそれぞれ回復（Ｒｅｃｏｖｅｒｙ）及び再結晶（Ｒｅｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ）と呼び、一般的に、再結晶は回復に比べて相対的に高い温度で起こる。このような最終製品の特性を左右する熱処理による回復及び再結晶のうち、再結晶は、再結晶度という定量的な割合で表現される。これは、主に一つの材料の挙動を予測することができる熱処理目標または材料の特性因子として使われている。
【００１０】
結局、存在する再結晶粒の全体積に対する割合を再結晶度として表わすことができる。このような割合は機械的強度の比率でも表示される。実際に、産業界では、材料の再結晶度を次の２つの従来の方法を用いて評価する。
【００１１】
第一の方法である再結晶体積分率測定法は、一般的に透過型電子顕微鏡（Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ、以下「ＴＥＭ」）を用いて撮影した微細組織写真を用いる。このとき、一般的な結晶粒サイズ測定と同様に、３次元的な空間を２次元的に測定する方法を用いて、２次元の全体広さ（Ｓｔｏｔａｌ）に対する再結晶粒面積（ＳＲｅｘ）の割合（Ｓｔｏｔａｌ／ＳＲｅｘ）を再結晶度と規定する。
【００１２】
しかし、ＴＥＭ写真の特性上、結晶粒の観察のための撮影可能最大範囲が数十マイクロメートル単位と狭いので、その材料を代表するには不十分な情報であり、再結晶粒と加工結晶粒を判断する基準が曖昧なので、実際の再結晶度値とは少し異なる結果を得る可能性がある。
【００１３】
第二の機械的強度測定法は、一般に降伏強度を用いて計算される。具体的には、加工された材料を熱処理によって完全再結晶させた後、一軸引張試験から得た降伏強度Ｙｍｉｎを再結晶度１００％と設定し、熱処理が施されていない状態の材料降伏強度Ｙｍａｘを再結晶度０％と設定する。したがって、部分的に再結晶した材料の降伏強度Ｙｐは、再結晶度０％と１００％との間に位置するので、Ｙｍａｘからの強度低下がＹｍａｘとＹｍｉｎとの差に比べてどれほど生じたのかがその材料の再結晶度ＸＹ、ｒｅｘとして計算される。計算式は、下記数式１で表される。
【００１４】
【数１】
2021502563.tif 000003
【００１５】
降伏強度は、数多くの結晶粒から起因した結果であるため、微細組織の状態を代表することができる情報である。しかし、再結晶温度Ｔｒｅｘ以下で熱処理された材料の場合、再結晶粒の形成による強度低下ではなく、回復による強度低下が主なるので、実際の再結晶度とはかけ離れた計算結果がもたらされ得る。
【００１６】
一般に、核燃料用ジルコニウム合金被覆管の再結晶温度Ｔｒｅｘは５００℃程度である。実際にジルコニウム合金材の降伏強度の測定による再結晶度モデリングを扱った論文を参照すると、５００℃（Ｔｒｅｘ）以下で熱処理した場合を除いて実験を行ったことが分かる[Hang Tian et al., J. Nucl. Mater. 456 (2015) p.321, Y. I. Jung et al., J. Alloys Comp. 497 (2009) p.423]。
【００１７】
これは、熱的誘起再結晶（Ｒｅｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ）により発生した強度低下ではなく、回復（Ｒｅｃｏｖｅｒｙ）による強度低下により再結晶度モデリングの計算に適さない結果が出るからである。
【００１８】
実際の原子力発電所で使用する核燃料用ジルコニウム合金被覆管の最終熱処理温度は、５００℃以下なので、核燃料メーカーは、ジルコニウム合金被覆管の再結晶度を測定するためにＴＥＭ写真を用いる。一般に、ＴＥＭ写真は、最大数十乗ミクロン範囲の局所部位のみが観察可能なので、熱処理された試験片の代表的な再結晶度を立証するために、多数のＴＥＭ写真撮影が要求される。
【００１９】
韓国登録特許第１０１，４９３，９４４号では、ＥＢＳＤを用いて金属材料の結晶粒内方位広がり（ｉｎｔｒａｇｒａｎｕｌａｒ  ｏｒｉｅｎｔａｔｉｏｎ  ｓｐｒｅａｄ）値を測定して臨界値を選定した後、特定サイズ以上の結晶粒の結晶粒内方位広がり値と比較する過程によって再結晶度が測定される。
【００２０】
米国登録特許第９，００２，４９９号では、ＥＢＳＤを用いて金属材料の結晶粒の方位角測定によって回復程度を決定する方法が提示されている。
【００２１】
従来の登録特許等のように現在までＥＢＳＤを活用した再結晶度測定方法は、結晶粒の結晶学的方位を測定した後、方位角の差により再結晶の有無を判断することができる様々な解析方法を開陳する。また、多くの文献も結晶学的方位に基づいて再結晶粒を判断する方法を報告している。
【００２２】
これらの方法の問題点は、測定結晶粒の再結晶有無を判断するためには基準となる臨界結晶粒内方位広がり値と最小有効結晶粒サイズを基礎実験を介して設定しなければならないということである。つまり、これらの二つの臨界値の設定が間違っている場合、実際材料が持つ再結晶度とは間違った値を得る可能性が存在する。
【００２３】
したがって、回復ではなく再結晶が起こったのか、及びどれほど再結晶度が進んだのかを、多くの試行錯誤を経る精密測定を通じなくても高精度で把握することができる技術が切実に求められる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００２４】
【特許文献１】韓国特許登録第１０−１４９３９４４号明細書（登録日：２０１５年２月１０日）
【特許文献２】米国特許登録第９，００２，４９９号明細書（登録日：２０１５年４月７日）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００２５】
そこで、本発明は、ＥＢＳＤを活用して測定したパターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）値を用いて核燃料用ジルコニウム被覆管の再結晶度を様々な温度範囲で従来の計算方法に比べてより安定かつ正確な計算方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２６】
上記目的を達成するために、本発明に係る被覆管再結晶度の測定方法は、ジルコニウム合金であって、完全に再結晶した試験片１、再結晶度の測定が必要な部分的に再結晶した試験片２、及びＡｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄ試験片３を電解研磨し、ＳＥＭ電子ビームを前記試験片１乃至試験片３それぞれに一定のスキャン間隔で入射させた後、ＥＢＳＤカメラで後方散乱電子（Ｂａｃｋｓｃａｔｔｅｒｅｄ  ｅｌｅｃｔｒｏｎ）信号を取得するステップ（ステップ１）と、前記試験片１乃至試験片３から取得した後方散乱電子（Ｂａｃｋｓｃａｔｔｅｒｅｄ  ｅｌｅｃｔｒｏｎ）信号をＥＢＳＤソフトウェアを用いてパターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）値に変換し、パターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）値を特定の範囲の頻度数として算出するステップ（ステップ２）と、試験片２の全体頻度数分布の中で、試験片３の頻度数から外れたパターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）頻度数（Ｂ＋Ｄ）を求め、試験片１の全体頻度数分布の中で、試験片３の頻度数から外れたパターンクオリティ頻度数（Ｄ＋Ｅ）を求めるステップ（ステップ３）と、
【数２】
2021502563.tif 000004
の式で試験片２の再結晶度を求めるステップ（ステップ４）とを含んでなる。
【００２７】
ここで、前記ステップ１における、試験片１乃至試験片３それぞれにＳＥＭ電子ビームが入射する面積は、好ましくは１００μｍ×１００μｍである。
【００２８】
また、ステップ１における一定のスキャン間隔は、好ましくは２００乃至３００ｎｍである。
【００２９】
また、好ましくは、前記ステップ２におけるパターンクオリティ値の範囲は１００乃至１０００である。
【発明の効果】
【００３０】
本発明に係るＥＢＳＤを用いた核燃料用ジルコニウム被覆管の再結晶度計算方法によって、再結晶温度以下で熱処理が施された場合に回復による強度低下により誘発される機械的強度を活用した不正確な再結晶度計算、及びＴＥＭ写真を活用した場合の局所部位の観察に基づく不十分な再結晶情報取得可能性をすべて補強することができ、従来のパターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）を用いた再結晶度計算方法よりもさらに正確な再結晶度を求めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】任意に熱処理されたジルコニウム被覆管のパターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）を特定の範囲別に分けた後、その頻度数をヒストグラムで表示したグラフである。
【図２】累積頻度数を示した概略的な折れ線グラフであって、各折れ線グラフによって含まれる領域をＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅに分けたグラフである。
【図３ａ】様々な温度で熱処理されたジルコニウム被覆管を実施例を介して測定したパターンクオリティ分布図を３次元ヒストグラムで表したものである。
【図３ｂ】様々な温度で熱処理されたジルコニウム被覆管を実施例を介して測定したパターンクオリティ分布図を２次元折れ線グラフで表したものである。
【図４】数式１乃至３で求めた再結晶度値の折れ線グラフである。
【図５】ＴＥＭを用いて×４，９００倍率で実施例の結晶粒を観察した写真である。
【図６】Ａｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄ、完全再結晶の試験片を基準として５２０、５４０、５６０℃のパターンクオリティ分布図をそれぞれ示す折れ線グラフである。
【発明を実施するための形態】
【００３２】
本発明の実施例で提示される特定の構造乃至機能説明は、本発明の概念による実施例を説明するために例示されたものに過ぎず、本発明の概念による実施例は、様々な形態で実施できる。また、本明細書に説明された実施例に限定されるものと解釈されてはならず、本発明の思想及び技術範囲に含まれるすべての変更物、均等物乃至代替物を含むものと理解されるべきである。
【００３３】
以下、添付図面を参照して本発明について詳細に説明する。
【００３４】
先立って背景技術で説明したように、結晶粒方位角及び最小結晶粒サイズの臨界値の設定による再結晶度測定方法は、正確かつ安定な再結晶度計算が難しい面がある。
【００３５】
したがって、本発明では、再結晶度計算においてパターンクオリティ（ｐａｔｔｅｒｎ  ｑｕａｌｉｔｙ）というＥＢＳＤから得られる値が導入される。
【００３６】
パターンクオリティとは、ＳＥＭの電子ビームが試験片に入射して後方散乱回折（Ｂａｃｋｓｃａｔｔｅｒｅｄ）されて出てくる菊池線（Ｋｉｋｕｃｈｉ  ｌｉｎｅ）の鮮明度値を示し、部分的に再結晶した材料のパターンクオリティ値を、完全に再結晶した試験片とＡｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄ試験片のパターンクオリティ値と比較して再結晶度が計算できる。
【００３７】
パターンクオリティ値の取得による計算方法は、従来の文献［Tarasiuk et al., Acta Mater. 50(2002)p.1467］にも銅合金に限って紹介されたことがある。しかし、その計算方法では、核燃料用ジルコニウム被覆管のパターンクオリティ分布から正確な再結晶度を得ることができないという問題がある。
【００３８】
よって、パターンクオリティを用いた再結晶度計算方法の改善が必要な状況である。
【００３９】
以下、本発明の計算方法を下記のとおり説明し、適切な例を使ってその有効性を証明する。
【００４０】
まず、本発明で使用する走査型電子顕微鏡（Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ、以下「ＳＥＭ」という）内に設置されたＥＢＳＤの特徴について説明する。
【００４１】
材料を構成する原子の配列は、結晶粒ごとに異なる方向に位置しており、ＳＥＭ電子銃から入射した短波長の電子が各結晶粒から回折されて出てき、菊池線としてＥＢＳＤ検出器で認識される。この時、菊池線は自体の計算によって鮮明度を示すパターンクオリティ値として保存される。
【００４２】
菊池線が鮮明であるというのは、原子の配列がそれだけ規則的であるという意味であり、これは、当該測定部位が再結晶して欠陥がないことを示すので、高いパターンクオリティ指数を有する。逆に、加工組織での原子配列は、数多くの欠陥により無秩序に分布しており、入射電子を回折し難くて不鮮明な菊池線が表示されるので、低いパターンクオリティ値が取得される。
【００４３】
発明を特徴づける具体的な再結晶度計算方法を説明するに先立ち、計算入力値として用いられるＥＢＳＤから取得したパターンクオリティ値の取得方法について次のとおり説明することができる。
【００４４】
パターンクオリティ値は、ＳＥＭで観察している材料表面の指定領域内で特定の間隔ずつを移動してスキャンする形式で電子ビームを照射して得た数値結果である。こうして取得したパターンクオリティ値は、指定領域でスキャンされた材料の表面情報を含んでおり、これを入力値として再結晶度を計算する。
【００４５】
図１は任意の材料から得た実際のパターンクオリティ値を任意の範囲別に分け、当該範囲別に頻度数を測定した後、各パターンクオリティ値の分布をヒストグラムで表示している。
【００４６】
図２には任意の材料で再結晶度の異なる頻度数分布傾向が各パターンクオリティ値の最高点を繋いで折れ線型グラフで概略的に表現されており、互いに重複している或いは別々に離れている領域がＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅと表示されている。
【００４７】
図２に示すように、完全再結晶に近く熱処理が施されるほど、パターンクオリティ値は漸次高いパターンクオリティ値へと分布する。
【００４８】
Ｔａｒａｓｉｕｋは、下記数式２の方法でパターンクオリティを入力値として再結晶度（Ｘ）を計算した。
【００４９】
【数３】
2021502563.tif 000005
【００５０】
ここで、図２に示すように、Ｂは部分的に再結晶した試験片のパターンクオリティ分布がＡｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄ試験片と完全再結晶試験片よりは大きい領域の頻度合計を示す。Ｃは３つの条件がオーバーラップする領域での頻度合計を示す。Ｄは完全再結晶よりは小さく、Ａｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄよりは大きい頻度数を持つ部分再結晶パターンクオリティの頻度合計を示す。Ｅは部分再結晶よりも大きい完全再結晶のパターンクオリティ分布領域の頻度合計を示す。総測定頻度数は、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄの頻度数をすべて合わせた数である。
【００５１】
まず、本発明において、ステップ１では、再結晶度を測定すべき核燃料用ジルコニウム被覆管を電解研磨を用いてＥＢＳＤを介してパターンクオリティ値を取得する段階である。この時、使用した被覆管は、真空雰囲気中で４４０、４６０、４８０、５００、５２０、５４０、５６０、５８０℃で８時間熱処理を施し、ＥＢＳＤ測定時にはＡｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄ試験片も一緒に測定した。この時、５８０℃で８時間熱処理された試験片は、完全再結晶基準試験片として活用することができる。
【００５２】
熱処理後、被覆管の軸方向に垂直な面を機械的に研磨し、さらに電解研磨によって美麗な表面を作った。表面の１００（横）×１００（縦）μｍ部位を２５０ｎｍの間隔でスキャンし、試験片当たり１８５，０３１個ずつの後方電子散乱信号を受信した。
本発明において、ステップ２では、測定された各試験片の後方電子散乱信号をＥＢＳＤソフトウェアを活用してパターンクオリティ値に変換した後、特定の区間の範囲でパターンクオリティを分け、区間別に頻度数として累積算出する。この時、最大パターンクオリティ値は６９，６４７であり、各試験片のパターンクオリティ値を１，０００単位ずつに分けて頻度数を算出した。
【００５３】
図３ａ及び図３ｂはすべての熱処理温度で得たパターンクオリティ値を１，０００ずつ区間別に分け、当該区間に累積頻度数を求めた値を３次元ヒストグラムと２次元折れ線グラフに表現した。
【００５４】
本発明において、ステップ３では、Ａｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄ、部分再結晶、完全再結晶したパターンクオリティ分布図から図２のＢ、Ｄ、Ｅ領域に該当する頻度数をそれぞれ求める。
【００５５】
本発明において、ステップ４では、それぞれ求めたＢ、Ｄ、Ｅ領域の頻度数の計算を行う。計算は下記数式３で行われる。
【００５６】
【数４】
2021502563.tif 000006
【００５７】
【表１】
2021502563.tif 000007
【００５８】
表１は本発明の計算方法（数式３）とＴａｒａｓｉｕｋの文献から出てきた方法（数式２）、および背景技術で説明された降伏強度測定値を用いた計算方法（数式１）で求めた再結晶度を一緒に示しており、熱処理温度別にその値を図４に折れ線グラフで示した。また、図５は測定された試験片のＴＥＭ写真を示している。
【００５９】
図５の微細組織写真から類推された再結晶度値は、５２０℃未満で熱処理された試験片の場合、降伏強度から計算された再結晶度ＸＹ、ｒｅｘ値とは大きな偏差を示すことが分かる。しかし、５２０℃以上の再結晶度ＸＹ、ｒｅｘ値は微細組織写真とよく一致する。
【００６０】
図４においてグラフによって熱処理温度の増加に伴って上昇している再結晶度を折れ線グラフから確認することができ、Ｔａｒａｓｉｕｋの式（数式２）と本発明の式（数式３）は各温度でほぼ同じ傾向で再結晶度が変化している。しかし、５４０℃では、数式２の結果が７６．９％であって、数式１と数式３の結果である９４．８、９５．２％よりも１８％ほど低い結果を示す。
【００６１】
５２０℃と５６０℃ではこのような傾向は現れないが、図６の５２０、５４０、５６０℃の分布図を比較することによりその理由を説明することができる。図６の５４０℃では、５２０、５６０℃の場合に比べてＢ頻度数が多く、Ｄ頻度数が少ない。これは、ジルコニウム合金の不均質な再結晶挙動によって発生するが、Ｄ領域の信号を出す異常な（ａｂｎｏｒｍａｌ）成長結晶粒がさらに高い温度で再び小さな結晶粒に再結晶しながらＢ領域の信号を出すためである[G. Kumar et al., J. Nucl. Mater. 466(2015)]。つまり、Ｂ領域の信号を出す結晶粒も再結晶した領域の結晶粒であるが、Ｔａｒａｓｉｕｋの計算方法では、Ｂ部分の再結晶に及ぼす比重を下げて計算するように設定しておいた。
【００６２】
具体的には、Ｔａｒａｓｉｕｋの計算方法において、高いＢ値によって右項が減少して再結晶度値が減少する。すなわち、Ｂ領域が実際には再結晶したにも拘らず、該当式にはＤと同じ比重で計算されなかったため、５４０℃で減少した値を取得した。図５の５４０℃のＴＥＭ写真は、再結晶分率が９０％以上であることが確実に判断される結果であるため、Ｔａｒａｓｉｕｋの計算方法は、ジルコニウム合金被覆管では有効な方法でないと判断される。
【００６３】
したがって、ジルコニウム合金被覆管では、Ｂ領域もＤ領域と同じ比重で再結晶度の計算に使用されるべきである。このため、数式３のように改善された計算式を提示した。
【００６４】
発明の式を介して、Ａｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄのパターンクオリティ分布から外れた完全再結晶パターンクオリティ頻度数（Ｄ＋Ｅ）を分母に置き、部分的に再結晶したパターンクオリティ頻度数がＡｓ−ｄｅｆｏｒｍｅｄから外れた頻度数（Ｂ＋Ｄ）を分子に置くことにより、その割合を百分率で表現したものが再結晶度として計算される。
発明の式は、実施例を介して測定された核燃料用ジルコニウム合金被覆管の再結晶度（Ｘ´）を、特定の温度区間での再結晶度値の減少なしに、すべての温度区間で正確な再結晶度を計算することができる。
【００６５】
以上で説明した本発明は、前述した実施例及び添付図面によって限定されるものではなく、本発明の技術的思想を逸脱することなく、様々な置換、変形及び変更を加え得るのは、本発明の属する技術分野における通常の知識を有する者に明らかであろう。
【図１】
2021502563.tif 000010
【図２】
2021502563.tif 000011
【図３ａ】
2021502563.tif 000012
【図３ｂ】
2021502563.tif 000013
【図４】
2021502563.tif 000014
【図５】
2021502563.tif 000015
【図６】
2021502563.tif 000016
【国際調査報告】
2021502563.tif 000017
2021502563.tif 000018
2021502563.tif 000019
2021502563.tif 000020