(57)【要約】  本発明は、上段（３）、中段（１）、下段（３）の装置部を有し、垂直配置の少なくとも一対の電極（４，５）が前記中段装置部（１）に設置され、全ての前記電極が導電性の固体状充填物（２６）に設置され、前記上段および下段の装置部は１０５Ｓ／ｍから１０８Ｓ／ｍの比導電率を有し、前記中段装置部は前記固体状充填物に対して電気的に絶縁されている、吸熱反応を行うための電気加熱可能な充填耐圧装置において、前記上段および下段の装置部は前記中段装置部から電気的に絶縁され、上段の前記電極が前記上段装置部を介して接続され、下段の前記電極が前記下段装置を介して接続され、あるいは前記電極はそれぞれこれら装置部に電気的に接触している１つ以上の接続要素（１０，１６）を介して接続され、前記上段および下段の電極の断面積の、それぞれの導電性接続要素の断面積に対する比、あるいは接続要素を使用しない場合、前記上段および下段の電極の断面積の、それぞれの前記導電性装置部の断面積に対する比が、０．１から１０である装置に関する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
上段（３）、中段（１）、下段（３）の装置部を有し、垂直配置の少なくとも一対の電極（４，５）が前記中段装置部に設置され、全ての前記電極が導電性の固体状充填物（２６）に設置され、前記上段および下段の装置部は１０５Ｓ／ｍから１０８Ｓ／ｍの比導電率を有し、前記中段装置部は前記固体状充填物に対して電気的に絶縁されている、吸熱反応を行うための電気加熱可能な充填耐圧装置において、
前記上段および下段の装置部は前記中段装置部から電気的に絶縁され、上段の前記電極が前記上段装置部を介して接続され、下段の前記電極が前記下段装置を介して接続され、あるいは前記電極はそれぞれこれら装置部に電気的に接触している１つ以上の接続要素（１０，１６）を介して接続され、前記上段および下段の電極の断面積の、それぞれの導電性接続要素の断面積に対する比、あるいは接続要素を使用しない場合、前記上段および下段の電極の断面積の、それぞれの前記導電性装置部の断面積に対する比が、０．１から１０である、装置。
【請求項２】
前記上段および下段の電極の断面積の、それぞれの導電性接続要素の断面積に対する比、あるいは接続要素を使用しない場合、前記上段および下段の電極の断面積の、それぞれの前記導電性装置部の断面積に対する比が、０．３から３である、請求項１に記載の装置。
【請求項３】
前記接続要素の断面積の、前記固体状充填物の断面積に対する比が０．００１から０．２であり、および／または、前記導電性の上段または下段の装置部の断面積の、前記固体状充填物の断面積に対する比が０．００１から０．２である、請求項１または２に記載の装置。
【請求項４】
前記電極が星形に配置された２から３０本のバーを有するスポーク形態の電極グリッドとして構成される、請求項１〜３のうちの少なくとも１項に記載の装置。
【請求項５】
電極バーが、それらの外側端部で、少なくとも１つの接続要素に接続され、あるいは上段又は下段装置部を介して接続され、この接続が、個々の前記電極バーの位置決めのための唯一の固定支持である、請求項１〜４のうちの少なくとも１項に記載の装置。
【請求項６】
前記上段電極の温度が少なくとも３５０℃である、請求項１〜５のうちの少なくとも１項に記載の装置。
【請求項７】
前記上段及び下段の装置部がフードとして構成され、前記中段装置部から取り外し可能である、請求項１〜６のうちの少なくとも１項に記載の装置。
【請求項８】
前記電極と前記接続要素の間の導電接触面が０．１ｃｍ２と１００００ｃｍ２の間である、請求項１〜７のうちの少なくとも１項に記載の装置。
【請求項９】
前記固体状充填物の上端と前記上段電極の電極下端の間の垂直距離が１０ｍｍから５０００ｍｍであり、前記下段電極の電極上端とガス状反応物のフィードの間の垂直距離が１０ｍｍから５０００ｍｍである、請求項１〜８のうちの少なくとも１項に記載の装置。
【請求項１０】
前記電極の断面ブロッキングが１％と２０％の間である、請求項１〜９のうちの少なくとも１項に記載の装置。
【請求項１１】
前記電極バーは、それぞれそれへ固定された１から１００の電極プレートを有し、前記装置の断面をグリッドセルに分割し、前記グリッドセルの等価直径は１０ｍｍと２０００ｍｍの間である、請求項１〜１０のうちの少なくとも１項に記載の装置。
【請求項１２】
前記上段および／または下段の装置部がツインシェル設計であり、内側シェルが導電性接続要素であり、外側シェルが前記内側シェルから電気的に絶縁されている、請求項１〜１１のうちの少なくとも１項に記載の装置。
【請求項１３】
請求項１から１２の少なくとも１項に記載の装置において、吸熱気相又は気体−固体プロセスを実施する方法。
【請求項１４】
前記導電性固体状充填物が向流移動床として実行される、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記固体状充填物の上端において、ガス状生成物流と固体粒子のフィード流の出口温度の差が０Ｋから５００Ｋであり、前記固体状充填物の下端において、固体生成物流とガス状フィード流の出口温度の差が０Ｋから５００Ｋである、請求項１３又は１４に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、上段、中段及び下段の装置部に分割可能な吸熱反応を行うための加熱可能な充填された装置に関し、そこでは、上段及び下段の装置部は、中段の装置部から電気的に絶縁されており、上段及び下段の装置部において耐圧装置シェルを介して接続された少なくとも一対の垂直配列の電極を有し、中段の装置部の側壁から電気的に絶縁された導電性固体状充填物を有している。
【背景技術】
【０００２】
高度な吸熱反応は、しばしば、化学工業における価値創造連鎖の始まり、例えば、鉱油留分の分解において、天然ガス又はナフサの改質、プロパンの脱水素、メタンのベンゼンへの脱水素芳香族化、又は炭化水素の熱分解である。５００°Ｃから１７００°Ｃの間の温度が、工業的生産及び経済的利益の達成のために必要である。この主な理由は平衡変換の熱力学的限界にある。
【０００３】
吸熱高温反応は、工業的実施に対して２つの主要な課題を提示する：第１に、必要な反応温度での高出力密度の熱の導入と、第２に、生成物流と反応物流の間の熱の統合されたリサイクルである。熱の統合リサイクルは、反応物／生成物の保存温度と必要反応温度との間の、温度差を最小のエネルギー消費で架けわたすことができる。
【０００４】
従来技術によれば、流動床反応器は、吸熱処理の熱統合伝導に使用される（Ｌｅｖｅｎｓｐｉｅｌ，Ｏ．（１９８８），Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ’ｓ  ｇｒａｎｄ  ａｄｖｅｎｔｕｒｅ．Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｓｃｉｅｎｃｅ，４３（７），１４２７〜１４３５頁）。吸熱反応への熱供給については、種々の概念が採用されている。
【０００５】
ＵＳ２００２／０００７５９４は、水素及び炭素質生成物の並行調製のための方法を開示しており、該方法では、天然ガスが反応空間に導入され、炭素リッチな固体の存在下で熱分解される。ＵＳ２００２／０００７５９４は、炭素質固体が、熱分解のために反応空間とは別の反応器内で加熱されることを開示している。加熱は、炭化水素又は水素の燃焼で形成される燃焼ガスによって行われる。続いて、加熱された固体が反応空間に導入される。
【０００６】
熱担体として固体を使用することの欠点は、固体が分離された燃焼室で反応の温度レベルを超えて加熱され、そして燃焼室と反応室の間で循環されなければならないことである。高温の固体の取り扱いは、反応器及び制御装置に非常な熱的及び機械的ストレスをもたらす。さらに、固体状粒子の流量は、反応の熱要求に結びついており、断面を横切る質量流の均一な分布は、最適な熱統合を達成するための必要条件である。その結果、ガス流と固体流の間の比率は狭い範囲内でのみ調整されることができる。
【０００７】
ＷＯ２０１３／００４３９８は、反応空間の外で熱担体のための熱エネルギーを生成し、分解反応、および／またはこの反応の生成物に対して不活性なガス状熱担体を使用することを開示している。１つの欠点は、固体状粒子の流量が熱統合の要求に結びついていることである。さらに、分解反応の生成物流が、逆反応が起こり得る温度低下領域を通過する。
【０００８】
先行技術（例えば、ＵＳ６，３３１，２８３）はまた、吸熱反応に必要な熱が、同じ反応空間内の発熱性の付随する反応を介して生成される自己熱の方法を開示している。これらの自己熱の方法の欠点は、煙ガスによるガス状生成物による汚染、例えば炭化水素熱分解の場合、Ｃ含有成分による水素リッチ生成物流への巻き込みである。さらに不利な点は、生成物の収率の損失である：炭化水素熱分解の場合、熱分解炭素の実質的な損失である。
【０００９】
さらに、熱は、例えば、復熱手段（例えば、ＥＰ  １５  １６  ８２０６）によって、又はヒートパイプ（例えば、ＵＳ４，３７２，３７７）を介して、発熱反応チャンバから吸熱反応チャンバに間接的に伝達され得る。この概念の欠点は、ガスケット及び熱応力の回避に高い材料関連及び構造上の要求を課す反応チャンバの高温部の複雑な内部構造である。さらに、これらの内部構造は固体の流れを妨害する。この概念のさらなる問題は、伝熱面の汚れである：例えば、炭化水素熱分解の場合には、高温表面に優先的に起こる熱分解炭素の堆積である。
【００１０】
ＵＳ２，９８２，６２２は、不活性材料で構成された移動床での炭化水素の熱分解を記載している。熱分解に必要な１２００℃の温度は、電気加熱によって達成される。ＵＳ２，９８２，６２２の２つの図では、電極は水平に配置されている。垂直配置の可能性は明細書に開示されている。ＵＳ２，９８２，６２２の図から、電極ブッシュが反応器の高温領域にあることが推論され得る。これは複数の欠点を結果として生じる：第１に、電極ブッシングは、実質的な熱損失を引き起こす可能性のある熱ブリッジを形成すること、第２に、ブッシングは、異なる熱膨張を有する層、すなわち鋼製の反応器壁及び鉱物材料製の断熱層を通って案内される必要があるため、それ自体が機械的に要求が厳しいことである。その結果、ブッシングは高い曲げモーメントを受ける可能性がある。さらに、電極ブッシングは高い熱安定性を有していなければならず、したがって、材料の一定の電気抵抗を受け入れることが必要である；典型的には、グラファイトが使用される。
【００１１】
ＵＳ２，７９９，６４０は、必要なエネルギーが電気的に供給される流動床反応器でのアセチレン調製を記載している。電極は、水平又は垂直配置であってもよい。垂直配置の場合、リング状のクモの巣のような電極グリッドが開示されている。垂直配置が反応器空間全体にわたって電流の良好な分布を確かにすることが記載されている。ＵＳ２，７９９，６４０の図から、電極ブッシュが、電極の水平配置の場合と垂直配置の場合の両方において、反応器の高温領域にあることが推論される。
【００１２】
ＡＴ１７５２４３は、オーブンシャフト内に存在するバルク材料に電流を伝達するための垂直配置の２つの電極を有する電気炉を記載しており、そこでは、上段電極は、内部冷却される水平ビーム状の中空体として設計され、バルク材料充填物内に配置されている。この開示においても、電極ブッシングは、反応器の高温領域にあり、レンガで裏打ちされた反応器蓋を通っている。
【００１３】
ＣＨ２７８５８０は、シャフト炉内に存在するバルク材料に電流を伝達するために垂直に配置された２つの環状電極を有するシャフト炉を開示しており、そこでは、上段電極はバルク材料充填物内に配置され、下段電極はガス入口スタブの真上に配置されている。この開示においても、電極ブッシングは、反応器の高温領域にあり、レンガで裏打ちされた反応器の側壁を通っている。
【００１４】
ＵＳ３，２５９，５６５は、炭化水素の熱分解のための電気加熱の流動床反応器を開示している。この文献は、電極の幾何学的配置及び構造についての詳細を開示していない。ＵＳ３，２５９，５６５の図２は、反応器の側壁を通る電気供給線のブッシングを示している。したがって、このソリューションは、さらに上述した欠点に悩まされている。
【００１５】
電極の水平配置の実質的な利点は、電極が反応器の断面を塞がないことである。さらに、水平配置の場合には、垂直に分割された電極は、電流、したがって、加熱出力を、流れ方向に制御されたやり方で分配することができる。
【００１６】
垂直配置の利点は、反応器の大きな断面積を横切る流れの分布、及び流れ方向の電位線の平行配列、及び反応器の高さ全体にわたる一定の流量の選択が含まれる。
【００１７】
ＵＳ５，９０３，５９１、ＵＳ５，４０６，５８２及びＵＳ５，９７４，０７６は、環境圧力で運転され、上下に配置される２つ以上のゾーンで構成される管状反応器内の炭素の活性化又は再生のための装置及び方法を記載している。炭素は、反応器に接続された充填漏斗を介して上端で最上段ゾーンに導入され、その後、漏斗状の分配器を介してそれぞれ次のゾーンに導かれる。反応器は、電流が充填漏斗を介して最上段ゾーンに導かれ、漏斗状の分配器を介して中間のゾーンに導かれることにより、電気的に加熱される。充填漏斗、接続要素、及び電極については、詳細は記載されていない。ＵＳ５，９０３，５９１は、したがって、反応器の高温領域における電極ブッシングと、低温領域における外側充填漏斗を介する二次元端部の両方を開示している。本発明の欠点は、電流が電極だけでなく、充填漏斗の壁を介しても炭素床に分配されることである。さらなる欠点は、電流誘導ハウジングへの電極の接続が、電気エネルギーの熱エネルギーへの不要な散逸をもたらす追加の通路抵抗を生じることである。さらに、接続要素における材料の遷移は、電極の機械的安定性の弱点を構成する。最後に、ブロック状のグラファイト電極の断面ブロッキングは、反応器断面を横切る固体流れの不均等な分割をもたらす。
【００１８】
ＵＳ５，９４６，３４２は、電気に加熱された移動床における活性炭の調製及び活性化について記載している。ＵＳ５，９４６，３４２の図３は、５０％を超える高い断面ブロッキングを有する環状構成の電極を示している。電極は、炭素で構成され、活性炭の流れ方向に平行な点まで延びる端部を有する。電極の接触接続の具体的な方法は記載されていない；ＵＳ５，９４６，３４２の図３から、接触接続が反応器フードを介していないことは明らかである。
【００１９】
ＵＳ７，２８８，５０３は同様に、電気的に加熱された固定床での活性炭の調製及び活性化を記載している。ロッド電極が使用され；電極のブッシングは蓋を通っており、電極は蓋から絶縁されている（ＵＳ７，２８８，５０３の図３を参照）。
【００２０】
ＤＥ  １０２  ３６  ０１９  Ａ１は、反応器の断面を完全に満たし、反応器の内壁及び任意で互いから電気的に絶縁された１つ以上の加熱ブロックを備えた、吸熱反応を実行するための反応器を記載しており、加熱ブロックは、連続気泡発泡体から形成されている。電極の接触接続の方法は記載されていない。
【００２１】
電気加熱の多くの利点：
（ｉ）  加熱出力は、全温度範囲全体にわたって実質的に一定であり、熱担体の温度によって制限されない、
（ｉｉ）  燃料及び熱担体を不要にすることは、反応器の構造を簡素化し、反応ゾーン周辺の対応する物質流れを計量するための制御回路が不要となる。また、異物によるプロセス流の汚染／希釈が除外される。これは、反応器の運転信頼性を向上させる、
（ｉｉｉ）  加熱出力は、内部構造がない、すなわち非構造断面を有する単純な反応器に導入することができる。これは、信頼性の高いスケーリングを確実にする、
（ｉｖ）  加熱は局所的にエミッションフリーである。ＣＯ２フリーの再生可能なソースを使用する場合、加熱は完全にエミッションフリーになる、
にもかかわらず、加熱の問題における決定的かつ重大な欠点は、これまでのところ、電気エネルギーが化石エネルギー担体に比べてコストが高いということである。しかし、エネルギー革命により、この欠点は今後数年で解消されるはずである。
【００２２】
さらに、高温での吸熱気相反応又は気固系反応の実行のための充填された反応器における電気エネルギーの効率的な導入及び均一な分配のための反応器の概念がこれまでかけていた。引用された先行技術に示されている反応器シェルを介した電極接触接続のアプローチは、実施上非実用的であることが見出されている。第一に、反応器の高温領域における電気的接続のブッシングは非常に複雑であり、故障しやすい。第二に、電源への電極の接触接続は、実質的に点接続である。この特徴は複数の欠点を有しており：電流は充填物の断面にわたって不均一に分配される。さらに、電極の電気的接触接続を達成する接続要素は、小さい断面積を有し、したがって、高い電気抵抗を有する。結果として、導入された電力のかなりの部分が、特にグラファイトで構成されている場合、接続要素と電極自体で散逸してしまう。その結果、電気エネルギーが反応器充填物内で適切に利用されない。加えて、接続要素及び／又は電極を特別に冷却する必要があり、それは高価で複雑な装置構成を必要とする。第三に、電極とそれに付随する接続要素の構造は規模拡張可能ではない：このため、断面積が小さい試験反応器での作動条件は、断面積が大きい産業用装置を表象するものではない。
【００２３】
産業界では、現在、電気加熱は、いくつかの大規模なプロセス：例えば、導電性炭素粒子で構成された流動床反応器で１３００℃から１６００℃の温度でアンモニアと炭化水素からシアン化水素を生成する化学気相反応や、２０００℃から２３００℃の間の温度で溶融還元炉での炭化カルシウムの調製、でのみ使用されている。ＵＳ３，１５７，４６８の図２は、電極ごとに１つの電極ブッシングを有する、垂直配置のロッド状の電極を備えたシアン化水素反応器を示している。Ｕｌｌｍａｎｎの“Ｃａｌｃｉｕｍ  Ｃａｒｂｉｄｅ”の章では、予焼成された炭素電極又は自己焼成されたゼーダーベルク（Ｓｏｅｄｅｒｂｅｒｇ）電極について言及されている。先行技術で慣用されているタイプは、ゼーダーベルク型中空電極である。電極は、三相交流電流で作動し、その周辺の冷却クランプによって接触接続されている。炭素は、炭化カルシウム調製における反応物であるため、電極は消費され、交換する必要がある。これらの設計の欠点は、反応器ハウジングを通して個々の電極の複雑なブッシングであり、これは、各ブッシングが個別に密封され、電気的に接触接続され、電極の制御された軸方向移動を可能にしなければならないからである。さらに、必要とされるブッシングの数は、反応器の断面積に比例して増加する。
【００２４】
産業用反応器では、中心軸と反応器シェルとの間に５００Ｋを超える温度差が生じる可能性がある。所与の運転条件の下では、ワンピース設計を有し、円周に堅く取り付けられる電極グリッドの開示された構成は、破損する可能性がある。
【００２５】
現在のところ、気相中の吸熱反応又は気固反応を実行するための、商業運転の電気的に加熱された充填反応器は存在しない。
【００２６】
ほとんどの従来行われている高温プロセスは、加熱炉により加熱される。これらのプロセスは経済的に機能するためにエネルギーエクスポートに依存しており：プロセスで発生する熱の約５０％のみが実際に吸熱反応に利用される。このように、完全な熱統合はまだ遠い目標である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００２７】
【特許文献１】ＵＳ２００２／０００７５９４
【特許文献２】ＷＯ２０１３／００４３９８
【特許文献３】ＵＳ６，３３１，２８３
【特許文献４】ＥＰ  １５  １６  ８２０６
【特許文献５】ＵＳ４，３７２，３７７
【特許文献６】ＵＳ２，９８２，６２２
【特許文献７】ＵＳ２，７９９，６４０
【特許文献８】ＡＴ１７５２４３
【特許文献９】ＣＨ２７８５８０
【特許文献１０】ＵＳ３，２５９，５６５
【特許文献１１】ＵＳ５，９０３，５９１
【特許文献１２】ＵＳ５，４０６，５８２
【特許文献１３】ＵＳ５，９７４，０７６
【特許文献１４】ＵＳ５，９４６，３４２
【特許文献１５】ＵＳ７，２８８，５０３
【特許文献１６】ＤＥ  １０２  ３６  ０１９  Ａ１
【特許文献１７】ＵＳ３，１５７，４６８
【非特許文献】
【００２８】
【非特許文献１】Ｌｅｖｅｎｓｐｉｅｌ，Ｏ．（１９８８），Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ’ｓ  ｇｒａｎｄ  ａｄｖｅｎｔｕｒｅ．Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｓｃｉｅｎｃｅ，４３（７），１４２７〜１４３５頁
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００２９】
したがって、本発明の一つの目的は、充填された吸熱高温プロセスのクラスのための、適応性があり、規模拡張性があり、電気的に加熱された装置の概念、特に耐圧反応器の概念を示すことであった。さらなる目的は、装置の加熱ゾーン、特に反応器の加熱ゾーンに低損失で電気エネルギーを導入することであった。これは、装置に導入された電力の有利にも９９％以上が加熱ゾーンで放出されることを意味する。さらなる目的は、加熱ゾーンの全長にわたって最大の均一性で電流を流すことであった：これにより、充填物をほぼ均一に加熱し、その結果、線形の変換プロファイルを達成することができる。さらなる目的は、最大の熱統合を有する充填装置、特に充填反応器を示すことであった。さらなる目的は、断面積が小さい試験反応器での試みが、産業用装置、特に産業用反応器を表象することであった。さらに、電気的に加熱される装置、特に電気的に加熱可能な反応器は、一般的な装置の観点で単純な構成である必要があった。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
驚くべきことに、上段（３）、中段（１）及び下段（３）の装置部を有し、少なくとも一対の電極（４，５）が垂直配置で中段装置部（１）に設置／配設され、全電極が導電性固体状充填物（２６）内に配設／埋設され、上段及び下段の装置部が１０５Ｓ／ｍ〜１０８Ｓ／ｍの比導電率を有し、中段装置部が固体状充填物に対して電気的に絶縁されている、電気加熱可能な充填耐圧装置、特に反応器を実証することが可能であり、そこでは、上段及び下段の装置部が中段装置部から電気的に絶縁され、上段電極が上段装置部を介して接続され、下段電極が下段装置部を介して接続され、あるいは、電極はそれぞれこれら装置部と電気接触された１つ以上の接続要素（１０，１６）を介して、上段電極及び／又は、好ましくは及び、下段電極の断面積と、それぞれの導電接続要素の断面積の比、接続要素を使用しない場合は、上段電極及び／又は、好ましくは及び、下段電極の断面積と、それぞれの導電性装置部の断面積の比が０．１から１０である。
【００３１】
本発明の装置は、以下で「反応器」としても参照される。
【００３２】
本出願における「耐圧装置」は、その内部と環境との間の圧力差が０．５バールを超える圧力差に耐える装置を意味するものと理解される。
【００３３】
本出願における「フード」は、耐圧反応器シェルの端部を意味するものと理解される。
【００３４】
本出願における「接続要素」は、フードへの導電接続であって、フードの接続点から電極に電流を伝導させる装置の構成要素を意味するものと理解される。接続要素の一例は、反応器フードに固定されたスカートである（図１ａ参照）。
【００３５】
接続要素は、有利には、固体状充填物の外周に配置される。接続要素の明確な断面積、すなわち接続要素によって囲まれた面積は、有利には固体状充填物の断面積の９０％よりも大きく、好ましくは９５％よりも大きく、特に好ましくは９８％よりも大きい。より好ましくは、円周方向の接続要素は、固体状充填物の境界と同一平面である。有利には、接続要素は、円筒形又はプリズム形である。有利には、接続要素は、水平方向において、固体状充填物の断面積の１０％未満、好ましくは５％未満、特に２％未満をカバーする；より好ましくは、接続要素は、固体状充填物に水平方向に突出しない。有利には、接続要素は、電極と同じ材料からなる。
【００３６】
本出願における「接続要素の断面」は、接続要素と、接続要素と交差する最小面積成分を有する任意の水平面の間の交差領域を意味するものと理解される（図１ｂ参照）。
【００３７】
本出願における「電極の断面」は、電極と、電極に接触接続された導電接続要素との間の交差領域を意味すると理解される（図１ｃ参照）。
【００３８】
本出願における「上段又は下段の装置部の断面」は、上段又は下段の装置部と、これらの装置部と交差する最小の面積成分を有する任意の水平面の間の交差領域を意味すると理解される（図１ｂの接続要素と同様）。本出願における「電気的に絶縁された」とは、固体状充填物と反応器の中段部の側壁との間、及び例えばフードなどの上段及び下段装置部と反応器の中段部の側壁との間の、規格ＤＩＮ  ＶＤＥ  ０１００−６００：２０１７−０６（公開日２０１７−０６）に従って測定された、１ｋΩより大きい、好ましくは１００ｋΩより大きい、特に１ＭΩより大きいオーム抵抗を意味すると理解される。本出願における「反応器の側壁」は、反応器シェル（１）の本質的に垂直に整列した部分を意味すると理解される。側壁に沿って、反応器を通る水平断面は、本質的に同じ面積成分（固体状充填物の断面積）を有する。
【００３９】
上段電極及び／又は下段電極の断面積、好ましくは上段電極及び下段電極の断面積の、それぞれの導電接続要素の断面積に対する比率は、有利には０．１から１０、好ましくは０．３から３、特に好ましくは０．５から２である。有利には、電極の断面積（例えば、グリッド状の電極の全電極バーの断面積）は、０．１ｃｍ２から１００００ｃｍ２、好ましくは１ｃｍ２から５０００ｃｍ２、特に１０ｃｍ２から１０００ｃｍ２の範囲である。有利には、導電接続要素の断面積は、０．１ｃｍ２から１００００ｃｍ２、好ましくは１ｃｍ２から５０００ｃｍ２、特に１０ｃｍ２から１０００ｃｍ２の範囲である。比率（断面積電極（上段）／断面積接続要素（上段））及び（断面積電極（下段）／断面積接続要素（下段））の計算は、それぞれ図２２及び図２３に示されている。
【００４０】
接続要素を使用しない場合（電極と上段又は下段の接続部の間で）、上段電極及び／又は下段電極の断面積、好ましくは上段電極及び下段電極の断面積の、それぞれの導電装置部の断面積に対する比は、有利には０．１から１０、好ましくは０．３から３、特に０．５から２である。有利には、電極の断面積は、０．１ｃｍ２から１００００ｃｍ２、好ましくは１ｃｍ２から５０００ｃｍ２、特に１０ｃｍ２１０００ｃｍ２の範囲である。有利には、上段及び／又は下段装置部の断面積は、０．１ｃｍ２から１００００ｃｍ２、好ましくは１ｃｍ２から５０００ｃｍ２、特に１０ｃｍ２から１０００ｃｍ２の範囲にある。
【００４１】
有利には、上段装置部と下段装置部との間、例えば２つの反応器フードの間に、１ボルトから１００００ボルト、好ましくは１０ボルトから５０００ボルト、より好ましくは５０ボルトから１０００ボルトの電位差（電圧）が印加される。フード間の電界強度は、有利には１Ｖ／ｍから１０００００Ｖ／ｍ、好ましくは１０Ｖ／ｍから１００００Ｖ／ｍ、さらに好ましくは５０Ｖ／ｍから５，０００Ｖ／ｍ、特に好ましくは１００Ｖ／ｍから１０００Ｖ／ｍである。
【００４２】
固体状充填物の比電気伝導率は、有利には０．００１Ｓ／ｃｍから１００Ｓ／ｃｍ、好ましくは０．０１Ｓ／ｃｍから１０Ｓ／ｃｍ、特に０．０５Ｓ／ｃｍから５Ｓ／ｃｍである。
【００４３】
これにより、有利には、０．０１Ａ／ｃｍ２から１００Ａ／ｃｍ２、好ましくは０．０５Ａ／ｃｍ２から５０Ａ／ｃｍ２、特に０．１Ａ／ｃｍ２から１０Ａ／ｃｍ２の固体状充填物における電流密度をもたらす。
【００４４】
反応器は、有利には、複数のゾーンに分割されている。有利には、下から上に向かって以下のように配置されている：粒子のための出口、ガス入口（１２）、下段伝熱ゾーン、下段電極（５）、加熱ゾーン、任意にサイドドロー（１９）を有する上段電極（４）、上段伝熱ゾーン、ガス状生成物流（７）のための出口、及び粒子流（６）のためのフィード。下段伝熱ゾーンは、ガス入口の上端と下段電極の上端の間の垂直ゾーンである。上段伝熱ゾーンは、上段電極の下端と固体状充填物の上端との間の垂直ゾーンである。反応器断面の任意の点における加熱ゾーンは、上段電極の下端と下段電極の上端との間の垂直距離として定義される。
【００４５】
有利には、上段電極の底部側と下段電極の頂部側は、反応器断面全体にわたって水平である。従って、加熱ゾーンの長さ、特に電極間のゾーンの長さは、有利には、反応器断面全体にわたって均一である。加熱反応器断面積は、有利には０．００５ｍ２から２００ｍ２、好ましくは０．０５ｍ２から１００ｍ２、より好ましくは０．２ｍ２から５０ｍ２、特に好ましくは１ｍ２から２０ｍ２である。加熱ゾーンの長さは、有利には０．１ｍから１００ｍの間、好ましくは０．２ｍから５０ｍの間、より好ましくは０．５ｍから２０ｍの間、特に好ましくは１ｍから１０ｍの間である。加熱ゾーンの等価直径に対する長さの比は、有利には０．０１から１００、好ましくは０．０５から２０、より好ましくは０．１から１０、最も好ましくは０．２から５である。
【００４６】
電極は、有利には固体状充填物内に配置される（図１及び図２参照）。固体状充填物の上端（バンクの場合には最低点）と電極プレートの下端、又は電極プレートを使用しない場合には、上段電極の電極バーの下端との間の垂直距離は、有利には１０ｍｍから５０００ｍｍ、好ましくは１００ｍｍから３０００ｍｍ、さらに好ましくは２００ｍｍから２０００ｍｍである。この部分は、有利には、固体状充填物の全高の１％から５０％、好ましくは２％から２０％、より好ましくは５％から３０％である。
【００４７】
下段電極の電極プレートの上端とガス状反応物のためのフィードとの間の垂直距離は、有利には１０ｍｍから５０００ｍｍ、好ましくは１００ｍｍから３０００ｍｍ、さらに好ましくは２００ｍｍから２０００ｍｍである。この部分は、有利には、固体状充填物の全高さの１％から５０％、好ましくは２％から２０％、より好ましくは５％から３０％である。
【００４８】
粒子流のフィード（６）と固体状充填物の上端との間の垂直距離は、有利には５０ｍｍから５０００ｍｍ、好ましくは１００ｍｍから３０００ｍｍ、より好ましくは２０ｍｍから２０００ｍｍである。
【００４９】
電極は、当業者に知られているあらゆる形態をとることができる。例として、電極は、グリッド（図１２、図１３、図１４）又はロッド（図１６）の形態をとる。
【００５０】
ロッドが使用される場合、所定の点まで伸長する電極ロッドが特に有利である。好ましくは、上段電極ロッド及び下段電極ロッドは、加熱ゾーンに向かってそばの点まで延びている。先端は、円錐形（図１６ａ）又は楔形（図１６ｂ）であってもよい。これに対応して、ロッドの先端は、点又は線の形をしていてもよい。図１７は、ロッド電極を備えた本発明の反応器の図を示している。図１８は、上段反応器フードの詳細図を示している。例えば、ＵＳ３，１５７，４６８又はＵＳ７，２８８，５０３とは対照的に、ロッド電極は、フードに導電性接続され、フードを介してフードと共に電力が供給される。
【００５１】
好ましくは、電極はグリッドの形態をとる。グリッドの形態については、様々な構成のバリエーションが考えられ、例えば、有利には規則的な多角形で構成されるハニカム形態のグリッド（図１２ａ）、平行バーから形成された長方形のグリッド（図１２ｂ）、スポークの形態のグリッド（図１３）、又は同心円状のリングで構成されるグリッド（図１４）などが考えられる。特に好ましいのは、スポークの形態をしたグリッドと同心円状のリングで構成されるグリッドである。
【００５２】
特に好ましいのは、上段又は下段の装置部、例えばフード、又は接続要素、例えば装置部に固定されたスカートの内側に固定されて支持されるグリッド状の電極である。
【００５３】
固定支持は、剛体とその環境の接続を意味し、それによって剛体とその環境との間の相対的な動きがどの方向にも防止されることを意味する。
【００５４】
例えば、スポークの形態のグリッドは、有利には、フード又はそこに固定された接続要素上に吊り下げられる星形に配置されたバーから形成されている（図１３ａ）。「バー」という用語と同様に、従来技術では、「スポーク」、「キャリア」又は「レール」という用語も使用している。
【００５５】
さらなる構成では、スポークの形態のグリッドは、有利には、フード上に懸架され、そこから直交して進む電極プレートを支持する星形に配置されたバーから形成される（図１３ｂ）。「電極プレート」という用語と同様に、従来技術では、「翼」、「フィン」、「サイドレール」又は「サイドバー」という用語も使用されている。
【００５６】
さらなる構成では、グリッドは、有利には、放射状バーを介して接続された同心円状のリングから形成される（図１４ａ、１４ｂ）。ＤＥ６９９１７７６１  Ｔ２［０００４］の定義によれば、グリッドの形状は「フラクタルスケール」である。
【００５７】
電極、すなわち電極バー及び電極プレートは、反応ゾーンの断面をグリッドセルに分割する。反応ゾーンは、固体状充填物で満たされた反応器内のボリュームである。グリッドセルは、電極グリッドによって境界付けられた反応器断面の閉じられた又は凸状の領域セグメントである。例として、図１２ａは、閉領域要素を示しており；これらは、フード（１０）又は（１６）内のハニカム形状のグリッド（４６）の結果として生じる。例えば、図１２ｂでは、セルは、２つの隣接するバー（４６）とフードの対応する円弧部との間の細長片である。図１２〜図１４において、これらの領域は、連続線又は点線で囲まれた個々のグリッドセルである。例として、図１３ａでは、セルは、グリッドの隣接するスポーク（４，５）と、任意に点線の円弧部分又はフード（１０，１６）とによって境界付けられている。例として、図１３ｂでは、セルは、バーの隣接する電極プレート、すなわち対応するバーセグメントと、２つの隣接するグリッド間の点線中心線によって境界付けられている。例として、図１４ａ及び図１４ｂのセルは、隣接するバーと、リング又は反応器フードによって境界付けられている閉領域要素である。
【００５８】
グリッドセルは、以下のパラメータによって特徴付けられている：開放断面積、等価直径、真円度、断面ブロッキング。
【００５９】
本発明において「開放断面積」という用語は、流れが通過することができるセルの断面の面積を意味すると理解される。本発明において用語「等価直径」は、グリッドセルと等しい面積の円の直径を意味すると理解される。本発明において「真円度」という用語は、グリッドセルの端線を完全に取り囲む共通の中心を有する２つのサイクル間のリングの最小幅を意味すると理解される。真円度は、長さ寸法を有する。円の真円度はゼロである。本発明において「断面ブロッキング」という用語は、固体状充填物（反応ゾーン）の合計断面積に基づいて、電極によって覆われている固体状充填物の断面積の割合を意味すると理解される。
【００６０】
グリッドセルの開放断面積は、有利には４ｃｍ２から１００００ｃｍ２、好ましくは２０ｃｍ２から３０００ｃｍ２、より好ましくは１００ｃｍ２から１０００ｃｍ２である。開放断面積は、したがって、反応器の直径に依存せず、グリッドセルの数は反応器の断面積に実質的に比例する。
【００６１】
グリッドセルの等価直径は、有利には１０ｍｍと２０００ｍｍの間、好ましくは２０ｍｍと１０００ｍｍの間、より好ましくは５０ｍｍと５００ｍｍの間である。
【００６２】
グリッドセルの真円度は、有利には１ｃｍと１０ｍの間、好ましくは１ｃｍと２ｍの間、より好ましくは１ｃｍと１ｍの間、特に好ましくは１ｃｍと５０ｃｍの間である。標準化された真円度は、真円度とグリッドセルの等価直径の商として定義される。好ましくは、標準化された真円度は、０以上１００未満、好ましくは０以上１０未満、特に０以上５未満である。例として、図１２ａ、図１２ｂ及び図１３ａの図は、個々のグリッドセルの真円度を示している。
【００６３】
電極の断面ブロッキングは、有利には１％から５０％、好ましくは１％から４０％、より好ましくは１％から３０％、特に好ましくは１％から２０％である。
【００６４】
グリッド状の電極の比表面積、すなわち電極の円周（すなわち反応器の垂直投影における電極とベッドの間の接触線の長さ）とベッドの断面積との間の商は、有利には０．０１から５００ｍ２／ｍ３、好ましくは０．１から１００ｍ２／ｍ３、さらに好ましくは１から５０ｍ２／ｍ３、特に２から２０ｍ２／ｍ３である。
【００６５】
電極、すなわちバー及び電極プレートの材料は、有利には鉄、鋳鉄又は鋼合金、銅又は銅基合金、ニッケル又はニッケル基合金、高融点金属又は高融点金属をベースとした合金、及び／又は導電性セラミックである。より具体的には、バーは、例えばＤＩＮ  ＥＮ１００２７−２（公開日２０１５−０７）に準拠した材料番号１．０４０１、１．４５４１、１．４５７１、１．４８４１、１．４８５２、１．４８７６の鋼合金、例えば材料番号２．４８１６、２．４６４２のニッケル基合金、Ｔｉ特に材料番号３．７０２５、３．７０３５、３．７０１６４、３．７１６５、３．７１９４、３．７２３５の合金で構成されている。高融点金属の中でも、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ又はそれらの合金が特に有利であり；好ましくはＭｏ、Ｗ及び／又はＮｂ又はそれらの合金、特にモリブデン及びタングステン又はそれらの合金である。さらに、バーは、炭化ケイ素及び／又は炭素などのセラミックス、例えばグラファイトで構成されてもよく、セラミックスは、担体又は繊維強化複合材料であってもよい（例えば、セラミックマトリックス化合物、ＣＭＣ、例えば、炭素繊維複合材料、ＣＦＣ）。
【００６６】
有利には、電極の材料は、使用温度に応じて選択される。鋼は、有利には、−５０から１２５０℃、好ましくは−５０から１０００℃、さらに好ましくは−５０から７５０℃、特に−５０から５００℃の温度範囲内で選択される。モリブデンは、有利には−５０から１８００℃、好ましくは−５０から１４００℃、特に−５０から１３００℃の温度範囲内で選択される。炭素繊維強化炭素は、有利には−５０から２０００℃、好ましくは−５０から１６００℃、特に−５０から１３００℃の温度範囲内で選択される。
【００６７】
特定の用途では、電極は複数の材料から構成されていてもよい。複数の材料が使用される場合、電極は、有利には、その高さにわたって異なる材料部分に分割される。異なるゾーンでの材料の選択は、有利には、以下の基準：熱安定性、導電性、コスト、によって導かれる。有利には、異なる材料で作られたセグメントは、互いに圧着又は溶着接合されている。有利には、セグメント間の接続は滑らかである。
【００６８】
電極は、有利には、中実電極又は中空電極として実行されてもよい。有利に設計によって中実電極の場合、電極ロッド、電極バー及び／又は電極プレートは中実体である。有利に設計によって中空電極の場合、電極ロッド、電極バー及び／又は電極プレートは中空体である。電極内の空洞は、有利には、ガス状流を反応ゾーンへ導入するため又はガス状流を反応ゾーンから除去するために利用できるチャネルを形成してもよい。中空電極の壁は、有利には、スロット付きシート、穴あきシート、伸張メタルグリッド又はメッシュ織りから形成される。
【００６９】
図１３ａ及び図１３ｂによるスポーク形態のグリッド電極：スポーク形態のグリッドは、有利には電極バー、有利には２から３０個の電極バー、好ましくは３から２４個の電極バー、特に４から１８個の電極バーを有する。これらの電極バーのそれぞれには、有利には１から１００個の電極プレート、好ましくは２から５０個、特に４から２０個の電極プレートが固定されている。
【００７０】
バーの長さは、有利には１ｃｍから１０００ｃｍの間、好ましくは１０ｃｍから５００ｃｍの間、特に３０ｃｍから３００ｃｍの間である。バーの高さは、有利には１ｃｍから２００ｃｍの間、好ましくは５ｃｍから１００ｃｍの間、特に１０ｃｍから５０ｃｍの間である。バーの厚さ（最も厚いところでの厚さ）は、有利には０．１ｍｍから２００ｍｍの間、好ましくは１ｍｍから１００ｍｍの間である。
【００７１】
バー及び電極プレートの側面形状は、有利には長方形、台形又は三角形（図９、図１０）であるが、他の幾何学的形状、例えば丸みを帯びた形状も考えられる。有利には、上段電極のバー及びプレートの下端部及び下段電極のバー及びプレートの上端部は水平である（図９、図１０）。
【００７２】
バー及び電極プレートの断面は、有利には、レンズ形、菱形、又は六角形である（図１１）。この場合、バーの上端と下端は有利にはある点まで延びている。バー又は電極プレートの上端及び下端（先端部）の厚さは、有利には０．００１ｍｍと１０ｍｍの間、好ましくは０．００１ｍｍと５ｍｍの間、特に０．００１ｍｍと１ｍｍの間である。
【００７３】
上面図におけるバー及び電極プレートの形状は、有利には真っ直ぐであるか、鋸歯状又は波状である。波状の形状は、有利には正弦波状又は長方形形状である（図７）。鋸歯状又は波状の形状の場合、歯又は波の幅は、有利には１ｃｍから２００ｃｍ、好ましくは１ｃｍから１００ｃｍ、さらに好ましくは１ｃｍから５０ｃｍである：歯又は波の高さは有利には１ｍｍから２００ｍｍ、好ましくは１ｍｍから１００ｍｍ、さらに好ましくは１ｍｍから５０ｍｍである。
【００７４】
任意の電極プレートは、バーに接合され、反応器の上面図において、有利にはバーに対して直角に配向されている。有利には、電極プレートは、電極プレートの中間又は一端部のいずれかでバーに接合される。有利には、電極プレートとバーの間の接触面は、電極プレートの位置決めのための唯一の固定支持を構成している。これに対応して、２つの端部が自由であるか、又は１つの端部が自由であり、つまり他の電極プレート又は他のバーとの固定接続を有しない。その結果、電極プレートは熱膨張によって応力のない方式で変形することができる。
【００７５】
バー上の隣接する電極プレートの間の距離は、有利には１から２０００ｍｍ、好ましくは５から１０００ｍｍ、特に１０から５００ｍｍである。
【００７６】
湾曲／非平面の電極プレートの場合、長さは、円周方向の長さを意味すると理解される。電極プレートの長さは、有利には、外側電極リングから反応器の中心に向かって半径にわたって直線的に減少する。有利には、バー上の各プレートの長さは、反応器断面の中心点からの距離に比例する；この場合、電極プレートの長さは、最も外側の電極プレートの長さを意味すると理解される。電極プレートの長さは、有利には１ｃｍから１０００ｃｍ、好ましくは２ｃｍから５００ｃｍ、さらに好ましくは５ｃｍから２００ｃｍ、特に１０ｃｍから１００ｃｍである。電極プレートの高さは、有利には１ｃｍから２００ｃｍ、好ましくは２ｃｍから１００ｃｍ、さらに好ましくは５ｃｍから５０ｃｍ、特に１０ｃｍから５０ｃｍである。バー上の個々の電極プレートの厚さは一定である。電極プレートの厚さ（最も厚い点での厚さ）、グリッドの厚さは、有利には０．１ｍｍから１００ｍｍ、好ましくは１ｍｍから５０ｍｍである。電極プレートの厚さに対する高さの比は、有利には１から５００、好ましくは２から２５０、さらに好ましくは５から１００、特に好ましくは１０から５０である。
【００７７】
スポークの形態のグリッドの場合、反応器内の電極バーは、有利には星形状に延びている。有利には、個々の電極バーは互いに接続されていない。電極バーは、有利には、その外側端部で反応器フードに、又は、反応器フード上の接続要素、例えばスカートに接続されている。有利には、電極バーの他端部は自由であり、つまり、他の電極バーへの固定接続を有しないことを意味する。有利には、電極バーと上段又は下段装置部、例えばフード、又は接続要素、例えばスカートとの間の接触領域は、電極バーの位置決めのための単一固定支持と呼ばれる唯一の固定支持である。これに対応して、電極バーの他方の端部は自由であり、その結果、電極バーは熱膨張によって応力のない方式で変形することができる。
【００７８】
バーと電極プレートの上端と下端は、有利には互いにオフセットされている。バー及びプレートのオフセットされた端部によって、ベッドのよどみにつながり得る節点を回避している。図１５は、例として、下部電極の好ましい変形を示す。それぞれの場合に示されているのは、単一のバーに割り当てられたグリッドセグメントである。図１５ａによる変形例では、電極プレートの上端は、バーの上端よりも高く配置されている。図１５ｂによる変形例では、電極プレートの上端は、バーの上端よりも低く配置されている。電極プレートの上端とバーの上端との間のオフセットは、有利には−５００ｍｍから５００ｍｍ、好ましくは−２００ｍｍから２００ｍｍ、より好ましくは−１００ｍｍから１００ｍｍである。負の値は、電極プレートの上端がバーの上端よりも低く配置されていることを意味している。電極プレートの下端とバーの下端との間のオフセットは、有利には−５００ｍｍから５００ｍｍ、好ましくは−２００ｍｍから２００ｍｍ、より好ましくは−１００ｍｍから１００ｍｍである。負の値は、電極プレートの上端がバーの上端よりも低く配置されていることを意味している。
【００７９】
図１４ａ及び図１４ｂによるフラクタル的にスケール拡張されたグリッド電極：同心リングのグリッド（フラクタル的にスケール拡張された電極）は、有利には、実質的に星形に延びる電極バーと、円弧状セグメントの形態の電極プレートとを有している。バー及び電極プレートの上端及び下端は、有利には、高さに関して互いにオフセットされている。バーは両側で電極プレートに接続されており、電極プレートは一つの円セグメント内で連続しており、例えば図１４ａでは１／４円、及び、図１４ｂでは１／６円である。バーの数は、内側から外側に向かって増加する。外リングのバーは、反応器フードに固定されている。バーの数と配置は次の規則に従う：グリッドのコアは直径２＊ｓを有し、バーを有しておらず、リング１としてカウントされる。さらなるリングの構築のための漸化式は次のとおりである：「リングｉは外径２＊ｉ＊ｓを有し、角度座標全体に均一に分布されたｎ＊ｉ個のバーを有する。すべての偶数のリングでは、バーは時計回りにπ／（ｎ＊ｉ）ｒａｄで回転する。ｓは、リング幅を示す。ｎは自然数であり、漸化の基礎として使用される。リング幅ｓは、有利には１から２０００ｍｍ、好ましくは５から１０００ｍｍ、特に１０から５００ｍｍである。ｎは、有利には２から３０の間の数、好ましくは２から２０の間の数、特に２から１０の間の数である。図１４ａは、基部４を有するグリッドを示し、図１４ｂは、基部６を有するグリッドを示す。一般に、漸化式によってその範囲が拡張可能なグリッド構造は、フラクタル的にスケール拡張された構造と呼ばれる。
【００８０】
フラクタル的にスケール拡張されたグリッドでは、反応器内の電極バーは、有利には、星形に延びる。有利には、円弧状の隣接する電極プレートは、部分的に又はセグメントで互いに接続されていない。グリッドは、したがって、有利には、セグメントに分割され、有利には２から３０個のセグメント、好ましくは２から２０個のセグメントに分割される。外側電極バーは、有利には、その外端部で反応器フード、又は反応器フード上の接続要素、例えばスカートに接続されている。有利には、電極バーと上段又は下段装置部、例えばフード又は接続要素、例えばスカートとの間の接触面は、グリッドセグメントの位置決めのための単一固定支持と呼ばれる唯一の固定支持を構成する。したがって、グリッドセグメントは、熱膨張によって応力のない方式で、すなわち、隣接するグリッドセグメントと接触することなく変形することができる。
【００８１】
反応器ハウジングの上段及び下段部は、有利には、それぞれ、上段電極及び下段電極のための接点を形成する。電極は、有利には、反応器フードとも呼ばれる反応器ハウジングの端部を介して接触接続される（図４及び図５参照）。反応器フードは、有利には、外側に１つ以上の電気接続部（８）及び（１７）、好ましくは１から３個の接続部を有する。
【００８２】
任意に、反応器フードは、したがって、接続要素、例えば、中段反応器部に突出するスカート（１０）、（１６）を有している；「スカート」という用語は、側壁へのシール面（１１），（１８）の内側へのフードの連続部を意味するものと理解される。有利には、電極は、フードのスカートで接続される。反応器フードと電極との間の接触接続は、例えば溶接又ははんだ付けなどの溶着結合、例えばねじ接続又はクランプによる圧着接合、又は例えば相互嵌合、舌部と溝部、又はピンとボルトを介する形態嵌合接合によって実行することができる。好ましい接続のタイプは、電極バーの材料によって決定される。金属電極バーは、好ましくは、フードに溶接又ははんだ付けされる。非金属電極バーは、例えばねじ接続、リベット接続又は接着接合と組み合わされた舌部と溝部接続などの、形態嵌合および圧着または接着の組み合わせによってフードに接続されるのが好ましい。星形及びフラクタル的にスケール拡張されたグリッドの場合、電極バーは、有利には、その外側端部で反応器フード、又は反応器フードのスカートに接合される。
【００８３】
電極と上段又は下段装置部、反応器フード、又はフードに接触接続された接続要素、例えばスカートとの間の接触面積は、有利には０．１ｃｍ２から１００００ｃｍ２の間、好ましくは１ｃｍ２から５０００ｃｍ２の間、特に１０ｃｍ２から１０００ｃｍ２の間である。接続要素、例えばスカートを使用する場合、反応器フードと、フードに接触接続される接続要素との間の接触面積は、有利には０．０５ｃｍ２から２０００００ｃｍ２の間、好ましくは０．５ｃｍ２から５００００ｃｍ２の間、特に５０ｃｍ２から１００００ｃｍ２の間である。
【００８４】
有利には、上段装置部と接続要素との間の接触面の温度は、有利に６００℃以下、好ましくは４５０℃以下、より好ましくは１５０℃以下であり、有利には０から６００℃の範囲、好ましくは１０から４５０℃の範囲である。
【００８５】
接続要素の断面積、例えばスカートの断面積の固体状充填物の断面積に対する比は、有利には０．００１から０．２（０．１％から２０％）、好ましくは０．００２から０．１（０．２％から１０％）、より好ましくは０．５％から５％の範囲である。導電フードの断面積の固体状充填物の断面積に対する比は、有利には０．００１から０．２（０．１％から２０％）、好ましくは０．００２から０．１（０．２％から１０％）、より好ましくは０．００５から０．０５（０．５％から５％）である。
【００８６】
フード−電極ユニットでは、有利には、導入された全電気エネルギーの５％未満、好ましくは２％未満、より好ましくは１％未満、特に０．１％未満が散逸される。好ましくは、散逸エネルギーの範囲は、０％から５％、好ましくは０％から２％、特に好ましくは０％から１％である。その結果、電気エネルギーは、電極間の充填物の加熱に実質的に完全に利用されることができる。「散逸エネルギー」は、ゾーン内のオーム抵抗によって熱エネルギーに変換された電気エネルギーを意味すると理解される。低エネルギー散逸が、フード−電極ユニットの低いオーム抵抗の結果として達成される。フード−電極ユニットの任意の２点間のオーム抵抗は、有利には１０−１２Ωから１０−３Ω、好ましくは、１０−１２Ωから１０−５Ω、特に１０−１２Ωから１０−７Ωである。フード−電極ユニットのオーム抵抗は、フード−電極ユニットの材料と寸法の選択によって達成される。メタン熱分解反応系について、具体的な寸法が実施例に記載されている。
【００８７】
耐圧反応器シェルは、有利には、上段反応器部（１）、中段反応器部（２）、及び下段反応器部（３）から構成される。反応器シェルの好ましい材料は、例えば材料番号１．４５４１、１．４５７１の鋼合金である。上段及び／又は下段装置部の好ましい比導電率は、有利には１０５Ｓ／ｍと１０８Ｓ／ｍの間、好ましくは０．５×１０６Ｓ／ｍと０．５×１０８Ｓ／ｍの間である。外側耐圧反応器シェルの比オーム抵抗率は、有利には１０−８Ωｍと１０−５Ωｍの間、好ましくは２・１０−７Ωｍと２・１０−６Ωｍの間である。
【００８８】
例えば、反応器の上段部及び下段部は、反応器ハウジングの終端を構成する。上段反応器部は、有利には、フードとして構成される。下段反応器部は、同様に、有利には、フード、特に円錐形のフード（固体顆粒のための流出コーンを備えたフード）として構成される。
【００８９】
上段反応器部、有利には反応器フードは、有利には以下の接続部（図４参照）を有する：電気供給部（８）、固形物入口（６）及び任意に分配器（９）（例えばコーン分配器の形態で）、生成物流（７）のための、有利にはガス状生成物流のための１つ以上の出口、センサのための、例えば温度測定、充填レベル測定、濃度測定、圧力測定のためのフィード。
【００９０】
下段反応器部、有利には円錐状反応器フードは、有利には以下の接続部（図５参照）を有する：生成物流（１４）のための、有利には固体生成物流のための出口コーン、下段電極（１７）のための電気供給部、反応物流（１２）のための、好ましくはガス状反応物流のための少なくとも１つの入口、センサのための、例えば温度測定、濃度測定、圧力測定のためのフィード。
【００９１】
反応物流は、又は任意に複数の反応物流は、有利には、一つのリング分配器（１３）、または下段反応器フードの周囲に分配された複数のフィードを介して導入される。そこに接続されたプレート分配器（１２）により、反応物流は、フィード面の断面にわたって均一に分配され得る。上面図の任意のプレート分配器は、有利には、電極と同じ形状を有し、したがって、電極と同じ垂直配置である。あるいは、分配器は複数の単一要素からなり、各単一要素は有利には電極要素の下に設置される。
【００９２】
中段反応器部は、有利には円筒形状又はプリズム形状である（図３参照）。この領域は、有利には、約２０００℃まで、好ましくは約１７００℃まで、好ましくは約１４００℃まで、好ましくは約１２００℃まで熱的に安定である電気絶縁ライニング（２１）で裏打ちされている。この部分は、加熱ゾーンの長さを規定する。中段反応器部の長さは、有利には０．２５ｍと１００ｍの間、好ましくは０．５ｍと５０ｍの間、より好ましくは０．７５ｍと２０ｍの間、特に１ｍと１０ｍの間である。
【００９３】
中段反応器部の上端と固体状充填物の上端との間の垂直距離は、有利には−２０００ｍｍから２０００ｍｍ、好ましくは−１０００ｍｍから１０００ｍｍ、より好ましくは−５００ｍｍから５００ｍｍである。負の値は、中段反応器部の上端部が固体状充填物の上端部よりも低く配置されていることを意味する。中段反応器部の上端部と上段電極の電極プレートの下端部との間の垂直距離は、有利には１０ｍｍから５０００ｍｍ、好ましくは１００ｍｍから３０００ｍｍ、さらに好ましくは２００ｍｍから２０００ｍｍである。下段電極上の電極プレートの上端部とガス状反応物のフィードとの間の垂直距離は、有利には１０ｍｍから５０００ｍｍ、好ましくは１００ｍｍから３０００ｍｍ、さらに好ましくは２００ｍｍから２０００ｍｍである。
【００９４】
電気絶縁は、以下の機能：（ｉ）フードを、反応器の側壁、すなわち反応器シェルの中間部から絶縁すること、及び（ｉｉ）反応器の側壁から床を絶縁すること、を想定している。
【００９５】
典型的には、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、及びアルミニウム、マグネシウム、クロム、シリコンの混合酸化物を有利に含む耐火ロックが、電気絶縁ライニングに使用される（例えば、Ｐａｔｒｉｃｋ  Ｇｅｈｒｅによる論文：Ｋｏｒｒｏｓｉｏｎｓ−ｕｎｄ  ｔｈｅｒｍｏｓｃｈｏｃｋｂｅｓｔａｅｎｄｉｇｅ  Ｆｅｕｅｒｆｅｓｔｍａｔｅｒｉａｌｉｅｎ  ｆｕｅｒ  Ｆｌｕｇｓｔｒｏｍｖｅｒｇａｓｕｎｇｓａｎｌａｇｅｎ  ａｕｆ  Ａｌ２Ｏ３−Ｂａｓｉｓ−Ｗｅｒｋｓｔｏｆｆｅｎｔｗｉｃｋｌｕｎｇ  ｕｎｄ  Ｋｏｒｒｏｓｉｏｎｓｕｎｔｅｒｓｕｃｈｕｎｇｅｎ［Ａｌ２Ｏ３による気流ガス化システム用の耐腐食性および耐熱衝撃性耐火材料−材料開発および腐食の研究］（ＴＵ  Ｆｒｅｉｂｅｒｇ，２０１３）を参照のこと）。
【００９６】
中段反応器部は、有利には、２つのフードに対して電気的に絶縁されている。例えば、電気絶縁性材料（２３）及び（２５）の中間リングが、それぞれの場合にこの目的のために使用され、それは、有利には、中段反応器部と上段反応器フード（１１）又は下段反応器フード（１８）との間で気密に固定される。中間リングは、有利には、エナメル又はプラスチックで覆われた金属、プラスチック、例えばＰＴＦＥ又はＰＥＥＫ、又は気密性セラミックで構成される。あるいは、例えば雲母などの電気絶縁性材料のシールリングが、中段反応器部のフランジと反応器フードとの間に直接固定されてもよい。中間リングの厚さは、有利には２ｍｍから５００ｍｍ、好ましくは３ｍｍから２００ｍｍ、より好ましくは５ｍｍから１００ｍｍである。
【００９７】
有利には、上段及び／又は下段装置部、例えば上段フードは、ツインシェル設計である（図６参照）。フード（４１）の外側シェルは、有利には、内側シェルを構成する上述のフード（３又は３１）を取り囲む。内側シェルは、有利には、導電接続要素である。外側シェルは、有利には、内側シェルから電気的に絶縁されている。外側シェルは、有利には、フランジ（２２又は４２）を介して中段反応器部（１）に接続されている。ガスケットが、有利には、フランジ（４２）と（２２）の間に挿入されている。有利には、ガスケットは、フラットガスケット、レンズガスケット、Ｏリングガスケット、又は溶接リップガスケットである。さらに、外側シェル（４１）は、有利には、フードの内側シェルにつながる接続部（６）、（７）、（８）のためのブッシング（４３）を含んでいる。ブッシングは、有利には、外側シェルを反応器に個別にフランジで取り付けたり、取り外したりすることができるように、取り外し可能である（図１９及び図２０を参照）。
【００９８】
２つのシェルフードを通るブッシングの有利な構成は、当業者に知られており、例えば、ＵＳ７，８４２，８４６  Ｂ２に記載されている。本発明では、ブッシングは、有利には、さらに、内側シェルと外側シェルとの間の電気絶縁設計にある。図１９は、例として、反応器への粒子流れ（６）の進入のためのブッシングを示している。粒子の固体流は、有利には、フランジ（５２）を有する入口管（５８）を通って案内される。入口管は、有利には、金属材料、好ましくは、電気的絶縁層、例えばエナメルで覆われた金属管で構成されている。ブッシングは、有利には、２つの同心円筒状のスタブを含み、外側スタブ（５１）はフードの外側シェルに固定され、内側スタブ（５４）はフードの内側シェルに固定されている。有利には、内側スタブは、長手方向に内側スタブの可撓性を許容するコンペンセータを有している。有利には、内側スタブは、外側スタブの円周よりも小さい外周を有するねじ付きプレートで終わる。外側のスタブは、有利には、装置フランジで終わる。内側フランジと外側フランジは、有利には、中間リング（５３）に対して気密的な方法で固定されている。内側スタブと外側スタブは、有利には互いに電気的に絶縁されている。この目的のために、有利には、金属の中間リングが、一方では入口管のフランジと、他方では外側スタブのフランジ及び内側スタブのねじ付きプレートとの間で、電気絶縁性材料、例えばマイカ又はプラスチックの平形ガスケット（５５）によって固定される。電気絶縁性材料、例えばプラスチック又は酸化セラミックのスリーブ（５７）が、有利には、固定ねじと中間リングとの間に挿入される。
【００９９】
代替的に、中間リングは、電気絶縁性材料、例えばプラスチック、ＰＥＥＫ又は高密度焼結酸化物セラミックから構成されてもよい。あるいは、金属の中間リングは電気絶縁性材料、例えばエナメル又はプラスチックで被覆されていてもよい。有利には、外側スタブに対する中間リングのガスケットは、フラットガスケット、レンズガスケット、Ｏリングガスケット、又は溶接リップガスケットである。
【０１００】
図２０は、例として、フードの内側シェルにつながる給電ワイヤのブッシングを示している。ブッシングは、内側シェル（２）の外側に半田付け又は圧縮されたピン（６３）を備えている。ピンは、ねじ接続又はクランプ接続を介して、電気供給に取り付けられたブッシュ（６４）に接続されている。ブッシュは下端にカラーを支持している。ピンは、電気絶縁性材料のセラミックスリーブ（６５）に緩く挿入されている。スリーブは、有利には酸化セラミックで構成されている。スリーブは好ましくは金属で構成され、エナメルの層で覆われている。セラミックスリーブがかわってパイプスタブ（６１）に挿入されいる。このパイプスタブは、フード（２７）の外側シェルに溶接されている。パイプスタブは、有利には、コンペンセータと溶接フランジを備えている。パイプスタブ（６１）、絶縁スリーブ（６５）及びブッシュ（６４）は、遊離フランジ（６２）によって固定されている。平形ガスケット（６６）は、パイプスタブ（６１）とスリーブ（６５）の間、及びスリーブ（６５）とブッシュ（６４）の間に挿入されている。有利には、平形ガスケットは雲母からなる。あるいは、ガスケットは、Ｏリングガスケットとして設計されてもよい。電気絶縁性材料（６７）、例えばプラスチック又は酸化物セラミックのスリーブ（６７）は、有利には、固定ねじと外側パイプスタブのフランジとの間に挿入される。
【０１０１】
有利には、図６及び図７によるフードの外側シェルは、例えば窒素、アルゴン、二酸化炭素及び／又は水蒸気を含む不活性ガス流の入口（４４）及び出口（４５）のための接続部を含む。不活性ガスは、フードの内側シェルと外側シェルの間のシェル空間をパージする。有利には、シェル空間内の圧力は、反応ゾーンの直ちに隣接する部分の圧力よりもわずかに高いレベルに設定される。シェル空間と反応ゾーンの直に隣接する部分との間の圧力差は、有利には１ｍｂａｒから５００ｍｂａｒ、好ましくは１ｍｂａｒから１００ｍｂａｒ、より好ましくは１ｍｂａｒから５０ｍｂａｒである。この差の調整は当業者には公知であり、例えばＷＯ２０１３０１７６０９  Ａ１に記載されている。
【０１０２】
反応器の寸法は、反応系及び所望の容量に依存する。メタン熱分解反応系については、具体的な寸法が実施例に記載されている。
【０１０３】
本発明の充填反応器は、有利には、導電性材料の固体粒子のランダム床を含む。床は、その高さにわたって均質または構造化されていてもよい。均質な床は、有利には、固定床、移動床又は流動床、特に移動床であってよい。その高さにわたって構造化された床は、有利には、下段部では固定床であり、上段部では流動床である。あるいは、構造化された床は、有利には、下段部では移動床であり、上段部では流動床である。あるいは、固体状充填物は、有利には、例えばハニカムモノリスなどの導電性材料の構造化された内部構造、Ｓｕｌｚｅｒ  Ｍｅｌｌａｐａｋパッキングなどの交差プレート、Ｓｕｌｚｅｒ  ＳＭＸミキサーなどの静的ミキサー、又は遊離粒子などを含む。構造化された内部構造は、好ましくは金属、炭化ケイ素又は炭素を含み、電極間に連続的に導電性の経路を形成する。任意に、構造化された内部構造の中空容積は、全体的に又は部分的に固体粒子で満たされている。固体粒子は、有利には、固定床、移動床、流動床又はトリクル床を形成する。粒子は、有利には、導電性及び／又は電気絶縁性材料で構成されていてもよい。
【０１０４】
有用な熱的に安定な、導電性構造化充填物は、金属及び／又は導電性セラミックス、例えば炭化ケイ素、炭素、及びこれらの物質を含む複合材料で作られた内部構造を含む。
【０１０５】
本出願における「熱統合」は、プロセスにおける物質の高温流と物質の低温流の間の向流熱交換を意味し、その効果は、物質の高温流からの有形熱が物質の低温流を加熱するために利用されることを意味すると理解される。これは、プロセス限界を超える熱流を生じることなく、関係する物質の流れの温度変化を実現する。
【０１０６】
本発明の反応器は、吸熱高温プロセスの熱統合運転モードの実施のための有利な特徴を提供する。これらの特徴は特に、（ｉ）固体粒子流とガス流との間の向流レジーム、及び（ｉｉ）上端部で高温生成ガスと固体粒子の低温流の間の逆熱交換のための伝熱ゾーン、下端部で固体生成物流と低温ガスフィードの間の逆熱交換のための伝熱ゾーンを生じる、反応ゾーン内の加熱ゾーンの位置の調整である。
【０１０７】
熱統合の効率は、伝熱ゾーンにおけるガス状反応媒体と固体反応媒体の熱容量流量の好ましい比率によって、気体と固体状充填物の間の伝熱抵抗が最小化されることによって達成される。熱統合の効率の尺度は、熱統合の効率：η＝（反応ゾーン温度−主流のガス出口温度）／（反応ゾーン温度−固体の入口温度）である。熱統合効率は、有利には６０％以上、好ましくは６５％以上、さらに好ましくは７０％以上、さらに好ましくは８０％以上、さらに好ましくは９０％以上、特に好ましくは９５％以上である。熱統合の効率は、有利には６０％から９９．５％の範囲である。
【０１０８】
伝熱ユニットの長さは、（ｉ）粒子径、熱伝導率、放出係数などのバルク粒子の特性、（ｉｉ）伝導率などの気相の特性、及び（ｉｉｉ）圧力、温度、スループットなどの運転条件、のパラメータによって主として決定される。
【０１０９】
伝熱ゾーンにおける気体と固体状充填物との間の熱交換における伝熱抵抗は、有利には、０．０１から５ｍ、好ましくは０．０２から３ｍ、より好ましくは０．０５から２ｍ、特に０．１から１ｍの熱伝達ユニットの長さ又は伝達ユニットの高さ（ＨＴＵ）を有する。ＨＴＵの定義は、ｈｔｔｐ：／／ｅｌｉｂ．ｕｎｉ  ｓｔｕｔｔｇａｒｔ．ｄｅ／ｂｉｔｓｔｒｅａｍ／１１６８２／２３５０／１／ｄｏｃｕ＿ＦＵ．ｐｄｆの７４ページから採用されている。
【０１１０】
熱容量流量は、生産物の質量流量と物質流れの比熱容量の積である。有利には、ガス状プロセス流と固体プロセス流との間の熱容量流量の比は、０．５から２、好ましくは０．７５から１．５、より好ましくは０．８５から１．２、特に０．９から１．１である。熱容量流量の比率は、フィード流と、任意に、副流のサイドフィード又は除去のサイドドローを介して調整される。
【０１１１】
反応ゾーンの上端、特に固体状充填物の上端において、ガス状生成物流の出口温度と固体状粒子のフィード流の温度との間の差は、有利には０Ｋから５００Ｋ、好ましくは０Ｋから３００Ｋ、さらに好ましくは０Ｋから２００Ｋ、特に好ましくは０Ｋから１００Ｋである。
【０１１２】
反応ゾーンの下端、特に固体生成物流が反応器から引き出される点では、固体生成物流の出口温度とガス状フィード流の温度との間の差は、有利には０Ｋから５００Ｋ、好ましくは０Ｋから３００Ｋ、さらに好ましくは０Ｋから２００Ｋ、特に０Ｋから１００Ｋである。
【０１１３】
中段反応器部は、有利には、横方向の気体サイドドローのための接続部を有している。サイドドローは、有利には、流動床と、流動床から分離され、反応器ハウジング内の別個のオリフィスに接続された反応器内のガス透過領域との間のオリフィスである。反応ゾーンのサイドドローのオリフィスは、有利には、連続的であってもよいし、固定チャネル（１９）によってセグメントに分割されていてもよい。固定チャネル（１９）は、好ましくは、電極バーに組み込まれる。チャネルを組み合わせて、リングコレクタ（２０）を形成することができる。このサイドドローは、有利には、反応ガスの一部を反応ゾーンから引き出すために使用することができる。
【０１１４】
サイドドローは、有利には、加熱ゾーンの上端部の限られた高さの領域である。より好ましくは、上段電極の位置に対するサイドドローの位置は、以下の通りである：上段電極の下端に対するサイドドローの下端の位置は、有利には−２０００から２０００ｍｍ、好ましくは−１０００から１０００ｍｍ、さらに好ましくは−５００から５００ｍｍ、特に好ましくは−５００から０ｍｍである。負の値は、サイドドローの下端が上段電極の下端よりも低いことを意味する。上段電極の下端に対するサイドドローの上端の位置は、有利には−２０００から３０００ｍｍ、好ましくは−１０００から２０００ｍｍ、さらに好ましくは−５００から１０００ｍｍ、特に０から１０００ｍｍである。負の値は、サイドドローの上端が上段電極の下端よりも低いことを意味する。中段反応ゾーンの上端に対するサイドドローの上端の位置は、有利には−３０００から−１００ｍｍ、好ましくは−２０００から−１００ｍｍ、さらに好ましくは−１０００から−１００ｍｍ、特に−５００から−１００ｍｍである。負の値は、サイドドローの上端が中段反応ゾーンの上端よりも低いことを意味する。
【０１１５】
サイドドローを介して案内される全体積流量の割合は、有利には０％から１００％、好ましくは０％から８０％、さらに好ましくは０％から６０％、特に０％から４０％である。
【０１１６】
サイドドローは、上段伝熱ゾーン内のガス状流の熱容量流量を減少させ、それを向流で流れる移動床内で加熱される固体流の熱容量流量に合わせる。サイドドローは、上段伝熱ゾーンの位置、すなわち、移動床の中で最も大きな負の温度勾配を有する点の位置に影響を与える。有利には、上段伝熱ゾーンの位置は、移動床の上端より、有利には、１０から３０００ｍｍ、好ましくは１００から２５００ｍｍ、さらに好ましくは２００から２０００ｍｍ、特に３００から２０００ｍｍの距離だけ下方にある。
【０１１７】
サイドドローの更なる利点は、引き出される流れの温度が最高温度に近いことである。高温であることにより、この流れを様々な方法で効率的に利用することができる。サイドドローからの気体流は、例えば、下流の反応段階での反応ガスとして利用することができる（熱分解／逆水性ガスシフト反応のカップリングを参照）。
【０１１８】
サイドドローのさらなる利点は、電極がより低温の領域で加熱ゾーンの上方にあることである。したがって、加熱ゾーンが非常に高い温度にもかかわらず、より低温の領域でのみ使用可能な電極材料を選択することが可能である。
【０１１９】
生産床の担体材料は、有利には、５００から２０００℃、好ましくは１０００から１８００℃、さらに好ましくは１３００から１８００℃、より好ましくは１５００から１８００℃、特に１６００から１８００℃の範囲内で熱的に安定である。
【０１２０】
生産床の担体材料は、有利には、１０Ｓ／ｃｍから１０５Ｓ／ｃｍの範囲内で導電性である。
【０１２１】
有用な熱的に安定な担体材料、特にメタン熱分解の場合、有利には炭素質材料、例えばコークス、炭化ケイ素及び炭化ホウ素を含む。任意に、担体は、触媒材料で被覆されている。これらの熱担体材料は、その上に堆積された炭素に対して異なる膨張容量を有していてよい。
【０１２２】
顆粒粒子は、規則的及び／又は不規則な幾何学的形状を有している。規則的形状の粒子は、有利には球形又は円筒形である。
【０１２３】
顆粒は、有利には、０．０５から１００ｍｍ、好ましくは０．１から５０ｍｍ、さらに好ましくは０．２から１０ｍｍ、特に好ましくは０．５から５ｍｍの粒径、すなわち特定のメッシュサイズでふるいにかけることによって決定可能な等価直径を有する。
【０１２４】
また、例えば顆粒状の炭素質材料の使用も有利である。本発明における炭素質粒状材料は、有利には、少なくとも５０質量％、好ましくは少なくとも８０質量％、さらに好ましくは少なくとも９０質量％の炭素、特に少なくとも９０質量％の炭素を有する固体粒子からなる材料を意味すると理解される。
【０１２５】
本発明のプロセスでは、多数の異なる炭素質顆粒状材料を使用することが可能である。この種の顆粒状材料は、例えば、主に、木炭、コークス、コークス粉及び／又はそれらの混合物で構成されてよい。さらに、炭素質顆粒状材料は、顆粒状材料の総質量に基づいて０から１５質量％、好ましくは０から５質量％の金属、金属酸化物及び／又はセラミックを含んでもよい。
【０１２６】
本発明の反応器設計の有利な変形例は、直接電気加熱を有する触媒固定床反応器である。図２１は、本発明の反応器の図を示す。反応器は、有利には、複数のゾーンに分割されている。有利には、上から下に向かって配置は以下のようになっている：ガス入口（７３）、上段電極（４）、加熱ゾーン、下段電極（５）、ガス状生成物流の出口（７４）。反応器は、導電性材料のランダム又は構造化された充填物で部分的に満たされている。充填物は触媒ベース（７２）上にあり、この触媒ベースは、接続要素、例えばスカートによって下段反応器フードに固定されている。有利には、上段電極（４）及び下段電極（５）は、それぞれ、固体状充填物の上端及び下端に配置されている。
【０１２７】
「高温プロセス」という用語は、熱分解反応、脱水素反応、特に改質反応を包含する。
【０１２８】
本発明によれば、好ましくは、吸熱高温プロセスは、加熱ゾーンにおける比体積エネルギー消費量が０．５ＭＷ／ｍ３よりも大きく、より好ましくは１ＭＷ／ｍ３よりも大きく、特に２ＭＷ／ｍ３よりも大きいプロセスである。例えば、加熱ゾーンにおけるエネルギー消費量は０．５から１０ＭＷ／ｍ３であってよい。本発明の移動床反応器で、以下の高温反応を行うことが好ましい：
炭化水素を水蒸気及び／又は二酸化炭素で改質することによる合成ガスの調製、炭化水素の熱分解による水素及び熱分解炭素の同時生産。適切な担体材料は、特に、炭素質顆粒、炭化ケイ素含有顆粒、ニッケル含有金属顆粒である。
【０１２９】
メタンとアンモニア、又はプロパンとアンモニアからシアン化水素の調製。適切な担体材料は、特に炭素質顆粒である。
【０１３０】
炭化水素の水蒸気分解によるオレフィンの調製。適切な担体材料は、特に炭素質顆粒、炭化ケイ素含有顆粒である。
【０１３１】
メタンのエチレン、アセチレン及びベンゼンへのカップリング。
【０１３２】
アルカンの触媒脱水素によるオレフィンの調製、例えばプロパンからのプロピレンやブタンからのブテンなど。適切な担体は、特に、脱水素触媒で被覆された炭化ケイ素含有顆粒又は鉄含有成形体である。
【０１３３】
エチルベンゼンの触媒脱水素によるスチレンの調製。適切な担体は、特に、脱水素触媒で被覆された炭化ケイ素含有顆粒又は鉄含有成形体である。
【０１３４】
アルカン又はオレフィンの触媒脱水素によるジオレフィンの調製、例えばブテン又はブタンからのブタジエン。適切な担体は、特に、脱水素触媒で被覆された炭化ケイ素含有顆粒又は鉄含有成形体である。
【０１３５】
アルコールの触媒脱水素によるアルデヒド類、例えばメタノールからの無水ホルムアルデヒド。適切な担体は、特に、銀含有顆粒、又は脱水素触媒で被覆された炭化ケイ素含有顆粒、又は鉄含有成形体である。
【０１３６】
ＣＯ２と炭素からのＢｏｕｄｏｕａｒｄ反応によるＣＯの調製。適切な担体材料は、特に炭素質顆粒である。
【０１３７】
触媒上での触媒水熱分解による水素と酸素の調製。適切な担体材料は、特に、開裂触媒、例えばフェライトで被覆された炭化ケイ素含有又は鉄含有顆粒である。
【０１３８】
本発明のプロセスの好ましい変形については、最高温度の目標値の範囲が表形式で要約されている：
【表１】
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【０１３９】
有利には、上段電極の温度は少なくとも３５０℃、有利には３５０℃から１９００℃の範囲である。
【０１４０】
反応器ハウジングの平らな端部又はそれに固定された接続要素を介して電極を接触接続し、さらに、任意に、電極材料としての高融点金属を使用することで、反応ゾーンへの電流の低損失導入を可能にする。反応器フード及び任意に接続要素の高い断面積と高い比電気伝導率により、そこで消費される電力は無視できるほど小さい。その結果、接続部、この領域のブッシング及び接続部は、複雑な能動的冷却なしに、適度な温度レベルに保たれる。電極の断面積と接続要素の断面積の相互一致する寸法により、固体状充填物の断面にわたる電流の均一な分布が達成される。
【０１４１】
フードの周囲にわたる電極の接触接続、及び任意にグリッド状の電極の形状との組み合わせにより、反応ゾーンへの均一な電流の導入が可能となる。さらに、グリッド状の電極の形状により、小さく均一な領域における反応器の断面の構造化を可能にする。これは、反応器を合理的にスケールアップし、必要な生産能力に適応させるための有益な前提条件を生じる。
【０１４２】
電極の垂直配置は、熱の均一な放出と、反応ゾーンの加熱領域全体の均一な変換プロファイルを可能にする。バー状の電極バー及び関連する電極プレートを有する電極の好ましい実施は、高い機械的安定性を有する。電極のセグメント化及び片側固定は、電極の妨げられない熱膨張を可能にする。
【０１４３】
鋭利な端部を有する電極バーと電極プレートの高度なスリムさとプロファイリングは、移動床内の妨げられない固体状粒子の流れを可能にする。これにより、反応ゾーンの断面全体にわたる均一な運転条件が保証される。
【０１４４】
充填物内の電極の配置は、充填物の電気加熱領域の上と下に、熱の内部リサイクルが達成される２つの規定された熱伝達ゾーンを生じる。
【０１４５】
その結果、反応器は完全な熱統合の前提条件を有する。
【０１４６】
固体状充填物の上端部を中段反応器部に配置した結果、高温ゾーンは、反応器の機械的及び熱的に堅牢な領域内で確実に限られる。
【０１４７】
ハウジングを３つの部分に分割することで、反応器の組立及び解体が容易になる。これにより、摩耗した部品を簡単な方法で交換することが可能になり、反応器の構築に予め製造された反応器の部分を利用することが可能になる。その結果、反応器の経済的実行可能性および製造品質が向上される。
【図面の簡単な説明】
【０１４８】
【図１ａ】直接電気加熱を有する本発明の移動床反応器の図を示す。ａ．反応器を通る縦断面図。
【図１ｂ】ｂ．上段電極の高さにおける反応器の断面図。この図では、接続要素１０の断面が見える。
【図１ｃ】ｃ．上段電極のスカートの展開側面図である。この図では、電極４の断面が見える。
【図２】直接電気加熱を有する本発明の移動床反応器の図を示す。
【図３】反応器ハウジングの中段部の詳細図を示す。
【図４】上段反応器のフードの側面視（上）及び上面視（下）の詳細図を示す。
【図５】下段反応器のフードの側面視（下）及び下面視（上）の詳細図を示す。
【図６】ツインシェル上段反応器フードを有する本発明の反応器の一変形例を示す。
【図７】上段反応器フードの側面視（上）及び上面視（下）の詳細図を示す。
【図８】本発明の上段電極における電極バーの有利な長手方向形態を示す。各場合において同一のプロファイルが下段電極で使用される。
【図９】本発明の上段電極における電極バーの有利な側面形態を示す。バーの底側は水平である。
【図１０】本発明の下段電極におけるバーの有利な側面形態を示す。バーの上側は水平である。
【図１１】グリッド形態の本発明の電極の電極バー及びプレートの有利な断面形態を示す。
【図１２】グリッド形態の電極の有利な上面図を示す。ａ．ハニカム形態のグリッド。セルは、規則的又は不規則的な多角形であってよい。側面の数：３から２０。ｂ．長方形グリッド
【図１３】グリッド形態の電極の好ましい上面図である。ａ．スポーク形態で分割されたグリッド。ｂ．横バーを有するスポーク形態で分割されたグリッド。
【図１４】グリッド形態の電極の特に好ましい上面図を示す。点線はセグメントの境界を示す。ａ．４つのセグメントに分割されたリング形状の「フラクタルスケール」グリッド。ｂ．６つのセグメントに分割されたリング形状の「フラクタルスケール」グリッド。
【図１５】本発明に従って分割されたグリッド形態の電極のセグメントを示しており、反応器フードのスカートに固定された電極バーと、これに直交するように配置されたプレートからなる。ａ）電極バーが底側に突出し、プレートが上側に突出している。ｂ）電極バーが上下方向に突出している。
【図１６】本発明のロッド電極を示す。ａ）端部が円錐形のロッド電極：正面図（左）、側面図（右）、上面図（下）。ｂ）端部が楔形状のロッド電極：正面図（左）、側面図（右）、上面図（下）。
【図１７】ロッド電極による直接電気加熱を有する本発明の移動床反応器の図を示す。
【図１８】ロッド電極を備えた上段反応器フードの側面視（上）及び上面視（下）の詳細図を示す。
【図１９】固体粒子流の入口のための上段フードの外側シェルを通る本発明のブッシングの図を示す。
【図２０】電流用接続レールのための上段フードの外側シェルを通る本発明のブッシングの図を示す。
【図２１】直接電気加熱を有する本発明の固定床反応器の図を示す。
【図２２】上段又は下段電極の断面積（ＡＥＩ）と、それぞれの導電接続要素の断面積（ＡＶＥ）の比の計算を説明するための、本発明の上段又は下段の装置部の手描きスケッチを示す。
【図２３】それぞれの導電接続要素の断面積（ＡＶＥ）に対する電極の断面積（ＡＥＩ）の比の計算を説明するためのＵＳ５，９０３，５９１の図面に類似した電極接続のプロトタイプの手描きスケッチを示す。
【符号の説明】
【０１４９】
１  反応器の中段部
２  反応器上端部／上段反応器フード／上段装置部
３  反応器下端部／下段反応器フード／下段装置部
４  分割された上段電極の電極バー
５  分割された下段電極の電極バー
６  固体粒子流の入口
７  ガス状生成物流の出口
８  上段反応器フード内の電流用接続レール
９  円錐形分配器
１０  電極の接触接続のための上段反応器フード内の接続要素／スカート
１１  上段反応器フードのフランジ
１２  ガス状反応物流のためのプレート分配器
１３  ガス状反応物流のためのリング分配器
１４  円錐状の下段反応器フード
１５  固体生成物流の出口
１６  電極の接触接続のための下段反応器フード内の接続要素／スカート
１７  下段反応器フード内の電流用接続レール
１８  下段反応器フードのフランジ
１９  反応ゾーンからガス状副流を取り出しサイドドローするためのチャネル
２０  サイドドローのためのリングコレクタ
２１  耐火性、電気的・熱的に絶縁性のあるレンガライニングを有する反応器シェルのライニング
２２  反応器シェル上端のフランジ
２３  上段フードのフランジと反応器シェルの間の電気絶縁中間リング
２４  反応器シェル下端のフランジ
２５  上段フードのフランジと反応器シェルの間の電気絶縁中間リング
２６  粒子床／流動床の加熱ゾーン
２７  粒子床／流動床の下段伝熱ゾーン
２８  粒子床／流動床の上段伝熱ゾーン
２９  中段反応器部のハウジング壁
３０  下段反応器フードのハウジング壁
３１  上段反応器フードのハウジング壁
４１  上段反応器フード／上段装置部の外側シェル
４２  上段反応器フード／下段装置部のフランジ
４３  上段反応器フードの外側シェルの電気絶縁された気密性ブッシング
４４  上段フードの内側シェルと外側シェルの間の隙間のためのパージ流の入口
４５  上段フードの内側シェルと外側シェルの間の隙間からのパージ流の出口
４６  反応器フードのスカートに堅固に連続的に取り付けられているグリッド形態の電極グリッドのバー
４７  分割電極の電極バーの一端で固定されたプレート又は横バー
５１  溶接フランジを有する外側シェルのスタブ
５２  溶接フランジを有する接続導管
５３  中間リング
５４  コンペンセータと溶接されたねじ付きプレートを備えた内側シェルのスタブ
５５  フランジ（５１）及び（５２）を中間リング（５３）に接続するためのガスケット
５６  ねじ付きプレート（５４）及び中間リング（５３）の間を接続するためのガスケット
５７  電気絶縁性材料のスリーブ
５８  固体粒子流のための入口管
６１  コンペンセータ及び溶接フランジを備えた外側シェルのスタブ
６２  遊離フランジ
６３  フードの内側シェルからの電流のための接続ピン
６４  （６３）に対応する電流用接続ブッシュ
６５  電気絶縁性材料のスリーブ
６６  フランジ（６１）及び（６２）をスリーブ（６５）に接続するためのガスケット
６７  電気絶縁性材料のスリーブ
７１  反応器ハウジングの上端部／上段反応器フード／皿状端部形態の上段装置部
７２  触媒固定床を担持するための触媒ベース
７３  ガス状反応物流の入口
７４  ガス状生成物流の出口
ＡＥＩ  電極の断面積
ＡＶＥ  接続要素の断面積
ＶＥ  接続要素
Ｈ  フード
Ｄ  シールリング及び絶縁リング
ＳＷ  側壁
ＷＤ  断熱／ライニング
Ｆ１  フードのフランジ
Ｆ２  側壁のフランジ
ＥＩ  電極
Ｔ  ファンネル
ＺＳ  円筒形シャフト
【実施例】
【０１５０】
比較例（ＵＳ５，９４６，３４２に類似）
メタン熱分解は、直接電気加熱により移動床反応器で行われる。ガス状反応物の体積流量は１１０００ｍ３（ＳＴＰ）／ｈである。流れは、６５体積％のメタン、１５体積ｌ％の水素及び約２０体積％の窒素を含む。上段から反応器に導入される固体反応物流は、１１．４５ｔ／ｈである。粒子流は、９９．５％を超える炭素含有率を有するコークスからなる。反応ゾーンの直径は３４００ｍｍ；電気加熱ゾーンの高さは２０００ｍｍである。加熱ゾーンの上端と下端には、グリッド形状のグラファイト電極が配置されており、この電極を介して移動床の固体状充填物に電流が導入される。上段電極の上には、長さ１０００ｍｍの伝熱ゾーンがある。同様に、下段電極の下には、長さ１０００ｍｍの伝熱ゾーンがある。７００００Ａの電流が反応器に導入される。電流の導入は、グラファイト製の１２本の円筒状の電極フィードを介して行われ、電極フィードは、対応する電極の高さに反応器シェルの周囲に渡って均一に星形に配置される。電極フィードは、直径１００ｍｍ、長さ１０００ｍｍである。電極フィードでは、１０００ｋＷが熱に変換される。この電力は必要な処理電力の１２．５％に相当する。失われた電力として、それは処理のエネルギーバランスに悪影響を及ぼす。さらに、熱として散逸した電気エネルギーを除去しなければならない。ここで問題となるのは、電極フィードの比体積変化が６．２ＭＷ／ｍ３であることである。これに対応して、電極フィードの表面での熱流密度は１５４ｋＷ／ｍ２である。この熱流密度は、電極フィードの表面で制御された集中冷却なしでは、１０００Ｋを超える過剰な温度を引き起こす可能性がある。この設定では、９４．２％のメタン変換が達成される。反応器内の最高温度は１２３０℃である。反応器の下端における固体生成物流とガス状反応物流との間の温度差は実質的にゼロであり、反応器の上端におけるガス状生成物流と固体反応物流との間の温度差は３１５Ｋである。余剰熱が適度な温度レベルで得られるので、低い効率でのみ機械的エネルギーに変換され得る。
【０１５１】
発明の実施例：
メタン熱分解は、直接電気加熱により移動床反応器で行われる。ガス状反応物の体積流量は１１０００ｍ３（ＳＴＰ）／ｈである。流れは、６５体積％のメタン、１５体積ｌ％の水素及び約２０体積％の窒素を含む。上段から反応器に導入される固体反応物流は、１３．５ｔ／ｈである。粒子流は、９９．５％を超える炭素含有率を有するコークスからなる。反応ゾーンの直径は３４００ｍｍ；電気加熱ゾーンの高さは２０００ｍｍである。加熱ゾーンの上端と下端には、グリッド形態のモリブデン電極が配置されており、これにより、移動床の固体状充填物に電流が導入される。電極は、サイドバーを備えたスポーク形態の分割グリッドとして設計されている。それは１２本の電極バー（スポーク）と、電極バーあたり８枚の電極プレート（サイドバー）を有している。電極バーの側面形状は、長さ１６００ｍｍ、高さ３００ｍｍの長方形である。電極バーの断面は、図１１に示すように六角形である。電極バーは中空形態として設計されている。電極バーのシェルは、多層メッシュ織（ＨＡＶＥＲ＆ＢＯＥＣＫＥＲ  ＰＯＲＯＳＴＡＲ  ＳＴＡＮＤＡＲＤ  ６ｐｌｙ）で構成されている。電極バーに沿って、電極プレートが２００ｍｍの等間隔で取り付けられている。電極プレートはモリブデンで構成されている。電極プレートは、図１３ｂに示すように、電極バーにまっすぐに、そして中央で固定されている。電極プレートの長さは、内側から外側に向かって増大する。具体的には、電極プレートの長さは、（１７５ｍｍ、２６０ｍｍ、３５０ｍｍ、４４０ｍｍ、５２５ｍｍ、６１０ｍｍ、７００ｍｍ、７９０ｍｍ）である。電極プレートの側面形状は、長方形である。電極プレートの高さは均一な２００ｍｍである。電極は、中実の形態として設計されている。電極プレートの断面は図１１に示すように六角形である；電極プレートの厚さは均一に２０ｍｍである。電流は反応器フードを介して導入される。上段のフードは、皿形鏡板形状で、肉厚２０ｍｍの１．４５４１鋼で構成されている。フードには、長さ１０００ｍｍのモリブデン製の円筒形スカートがねじ止めされている。下段フードは円錐形を有し、肉厚２０ｍｍの１．４５４１鋼で構成されている。フードには、長さ１０００ｍｍのモリブデンの円筒形スカートがねじ止めされている。６７５００Ａの電流が反応器に流される。フードと１２本の電極バーを介した接触接続：熱損失は１９．５ｋＷで、伝達された電力の０．２％に相当する。この電力は、フードを周囲温度より約１００Ｋ高く加熱する結果となり、特別な措置なしで環境に排出することができる。電極バーは、反応ゾーンからの副流のサイドドロー引出しのためのチャネルとしても同時に機能する。この目的のために、電極バーはスカートを通して押され、外側の端部で開放される。すべての電極バーは、サイドドロー引出しのための収集チャネルとして機能するリングチャネルで終わる。その結果、ガス流の１５％が反応ゾーンの加熱ゾーンの上端で引き出される。これらの設定により、９６．５％のメタン転換率が達成される。反応器内の最高温度は１３２０℃である。反応器の下端における固体生成物流とガス状反応物流の温度差は２６Ｋであり、反応器の上端におけるガス状生成物流と固体反応物流の温度差は７５Ｋである。その結果、反応器内で優れた熱統合が達成される。余剰熱は、主に１２７０℃の温度レベルで副流とともに排出される。
【０１５２】
【表２】
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【図１ａ】
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【図１ｂ】
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【図１ｃ】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【国際調査報告】
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