(57)【要約】本出願は、ポリエステルアミドを製造するために使用されるモノマー及びモノマー比に基づき、及び反応条件を変化させて調整することが可能な特性を有する、ジオールを含む新規なポリエステルアミドを含む中間膜を開示する。本中間膜は改良された特性を有し、多くの異なる用途において使用することができる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエステルアミド組成物を含み、前記ポリエステルアミド組成物は、
（ａ）脂環式ジアミン、脂肪族ジアミン、又はこれらの組み合わせから誘導されるジアミン残基０．１〜９９モル％を含むジアミン成分；
（ｂ）脂環式ジオール、複数の脂環式ジオールの混合物、又は少なくとも１種類の脂環式ジオールと少なくとも１種類の脂肪族ジオールとの混合物である少なくとも１種類のジオールから誘導されるジオール残基０．１〜９９モル％を含むジオール成分；及び
（ｃ）ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈ、又はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈ（式中、それぞれのシクロアルキルは非置換であるか又は（Ｃ１−３）アルキルによって置換されている）から選択される二酸から誘導される二酸残基０．１〜１００モル％を含む二酸成分；
を含み；
前記二酸成分の総モル％は１００モル％であり、ジオール及びジアミン成分の合計の総モル％は１００モル％である第１の層；並びに
前記第１の層の前記ポリエステルアミド組成物とは異なるポリマー組成物を含む第２の層；
を含む多層中間膜。
【請求項２】
第３の層を更に含み、前記第３の層は第１の層のポリエステルアミド組成物とは異なるポリマー組成物を含み、前記第１の層は前記第２の層と前記第３の層との間である、請求項１に記載の中間膜。
【請求項３】
前記第１の層及び前記第３の層が同じポリエステルアミド組成物を含む、請求項２に記載の中間膜。
【請求項４】
前記第２の層及び前記第３の層が、ポリ（ビニルアセタール）、熱可塑性ウレタン、脂肪族ポリウレタン、ポリ（エチレン−ｃｏ−ビニルアセテート）、ポリ（塩化ビニル）、ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−メタクリレート）、ポリエチレン、ポリオレフィン、シリコーンエラストマー、エポキシ樹脂、エチレンアクリレートエステルコポリマー、ポリ（エチレン−ｃｏ−ブチルアクリレート）、酸コポリマー、セルロースエステル、ポリ塩化ビニル、ナイロン、ポリエステル、ポリアミド、ポリスチレン、ポリスチレンコポリマー、スチレンアクリロニトリルコポリマー、アクリロニトリルブタジエンスチレンコポリマー、ポリ（メチルメタクリレート）、アクリルコポリマー、ポリ（エーテル−イミド）、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリスルホンエーテル、又は芳香族ジヒドロキシ化合物のポリ（エーテル−ケトン）から選択されるポリマーを含む、請求項２又は３に記載の中間膜。
【請求項５】
第３の層を更に含み、前記第３の層はポリエステルアミドを含み、前記第２の層は前記第１の層と前記第３の層との間である、請求項１に記載の中間膜。
【請求項６】
前記第１の層及び前記第３の層が同じポリエステルアミド組成物を含む、請求項５に記載の中間膜。
【請求項７】
前記第２の層が、ポリ（ビニルアセタール）、熱可塑性ウレタン、脂肪族ポリウレタン、ポリ（エチレン−ｃｏ−ビニルアセテート）、ポリ（塩化ビニル）、ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−メタクリレート）、ポリエチレン、ポリオレフィン、シリコーンエラストマー、エポキシ樹脂、エチレンアクリレートエステルコポリマー、ポリ（エチレン−ｃｏ−ブチルアクリレート）、酸コポリマー、セルロースエステル、ポリ塩化ビニル、ナイロン、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリアミド、ポリスチレン、ポリスチレンコポリマー、スチレンアクリロニトリルコポリマー、アクリロニトリルブタジエンスチレンコポリマー、ポリ（メチルメタクリレート）、アクリルコポリマー、ポリ（エーテル−イミド）、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリスルホンエーテル、又は芳香族ジヒドロキシ化合物のポリ（エーテル−ケトン）から選択されるポリマーを含む、請求項５又は６に記載の中間膜。
【請求項８】
前記第２の層が、
（ａ）脂環式ジアミン、脂肪族ジアミン、又はこれらの組み合わせから誘導されるジアミン残基０．１〜９９モル％を含むジアミン成分；
（ｂ）脂環式ジオール、複数の脂環式ジオールの混合物、又は少なくとも１種類の脂環式ジオールと少なくとも１種類の脂肪族ジオールとの混合物である少なくとも１種類のジオールから誘導されるジオール残基０．１〜９９モル％を含むジオール成分；及び
（ｃ）ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈ、又はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈ（式中、それぞれのシクロアルキルは非置換であるか又は（Ｃ１−３）アルキルによって置換されている）から選択される二酸から誘導される二酸残基０．１〜１００モル％を含む二酸成分；
を含み；
前記二酸成分の総モル％は１００モル％であり、ジオール及びジアミン成分の合計の総モル％は１００モル％であるポリエステルアミド組成物を含み；
前記第２の層中の前記ポリエステルアミド組成物は前記第１の層中の前記ポリエステルアミド組成物とは異なる、請求項１に記載の中間膜。
【請求項９】
第３の層を更に含み、前記第３の層は、
（ａ）脂環式ジアミン、脂肪族ジアミン、又はこれらの組み合わせから誘導されるジアミン残基０．１〜９９モル％を含むジアミン成分；
（ｂ）脂環式ジオール、複数の脂環式ジオールの混合物、又は少なくとも１種類の脂環式ジオールと少なくとも１種類の脂肪族ジオールとの混合物である少なくとも１種類のジオールから誘導されるジオール残基０．１〜９９モル％を含むジオール成分；及び
（ｃ）ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈ、又はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈ（式中、それぞれのシクロアルキルは非置換であるか又は（Ｃ１−３）アルキルによって置換されている）から選択される二酸から誘導される二酸残基０．１〜１００モル％を含む二酸成分；
を含み；
前記二酸成分の総モル％は１００モル％であり、ジオール及びジアミン成分の合計の総モル％は１００モル％であるポリエステルアミド組成物であり；
前記第３の層は前記第１の層又は前記第２の層と同じである、請求項８に記載の中間膜。
【請求項１０】
前記ジアミンが、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）、又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）、或いは４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）と４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）との混合物から選択され、前記ジアミンが２０〜７５モル％の量で存在する、請求項１〜９のいずれかに記載の多層中間膜。
【請求項１１】
前記ジオールが、２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、又はポリテトラヒドロフランジオールから選択される、請求項１〜１０のいずれかに記載の多層中間膜。
【請求項１２】
前記二酸が、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ヘプタン二酸、オクタン二酸、ノナン二酸、デカン二酸、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、トリデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オクタデカン二酸、エイコサン二酸、９−［（Ｚ）−ノン−３−エニル］−１０−オクチルノナデカン二酸、９−ノニル−１０−オクチルノナデカン二酸、シクロブタン−１，３−ジカルボン酸、シクロペンタン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘプタン−１，４−ジカルボン酸、シクロオクタン−１，５−ジカルボン酸、又はシクロオクタン−１，４−ジカルボン酸、或いはこれらの２以上の二酸の組み合わせから選択される、請求項１〜１１のいずれかに記載の多層中間膜。
【請求項１３】
前記ポリエステルアミドが、トリメリット酸、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、グリセロール、ペンタエリトリトール、クエン酸、酒石酸、３−ヒドロキシグルタル酸、グリセリンエリトリトール、トレイトール、ジペンタエリトリトール、ソルビトール、無水トリメリット酸、ピロメリット酸二無水物、トリメシン酸、又はジメチロールプロピオン酸から選択される化合物から誘導される分岐剤を更に含み、前記分岐剤は前記ポリエステルアミドの総重量％を基準として約０．０１〜約１０重量％存在する、請求項１〜１０のいずれかに記載の多層中間膜。
【請求項１４】
前記ポリエステルアミドが、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０にしたがって求めて少なくとも約０．７ｄＬ／ｇのインヘレント粘度を有する、請求項１〜１３のいずれかに記載の多層中間膜。
【請求項１５】
前記ポリエステルアミドがシラン添加剤を含む、請求項１〜１４のいずれかに記載の中間膜。
【請求項１６】
前記中間膜をそれぞれ３ｍｍの厚さを有するガラスの２枚のシートの間に積層して積層体を形成した場合に、前記積層体は、ＡＮＳＩ／ＳＡＥ−Ｚ２６．１−１９９６にしたがって７０°Ｆの温度及び３０ミルの中間膜厚さで測定して少なくとも１２フィートの平均破壊高さを有する、請求項１〜１５のいずれかに記載の中間膜。
【請求項１７】
前記第１の層が、ＤＭＴＡにしたがって求めて少なくとも−３５℃のガラス転移温度を有する、請求項１〜１６のいずれかに記載の多層中間膜。
【請求項１８】
前記中間膜が、(ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再確認）−手順Ｂにしたがい、光源Ｃを使用して、０．７６ミリメートルの厚さを有する中間膜について２度の観察角度で測定して）３．０％未満の曇り度を有する、請求項１〜１７のいずれかに記載の多層中間膜。
【請求項１９】
前記中間膜が、(ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再確認）−手順Ｂにしたがい、光源Ｃを使用して、０．７６ミリメートルの厚さを有する中間膜について２度の観察角度で測定して）２．０％未満の曇り度を有する、請求項１〜１８のいずれかに記載の中間膜。
【請求項２０】
第１の基材、請求項１〜１９のいずれかに記載の中間膜、及び第２の基材を含み、前記中間膜は前記第１の基材と前記第２の基材との間である多層パネル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
熱可塑性ポリマーは、例えば、種々の電気、自動車、医療、消費者、工業、及び包装用途などの広範囲の用途において有用である。熱可塑性ポリマーは、熱可塑性ポリマーが種々の有用な物品に容易に溶融加工することができるという点で、熱硬化性プラスチックよりも有利である。
【背景技術】
【０００２】
異なるタイプの熱可塑性ポリマーは、それらを特定の最終用途に望ましいものにする異なる特性を有する。エラストマー熱可塑性ポリマーは、一般に室温より低いガラス転移温度値及び低い弾性率値を有し、これによりそれらは可撓性及び伸縮性を必要とする用途のために好適である。対照的に、硬質の熱可塑性ポリマーは、一般に室温より高いガラス転移温度値及び高い弾性率値を有し、これによりそれらは剛性及び強度を必要とする用途のために好適である。
【０００３】
ポリエステルアミドは、二酸、ジオール、及びジアミンの重縮合から形成される１つの種類の熱可塑性ポリマーである（例えば、ＷＯ−２００８１１２８３３、ＵＳ−５６７２６７６、ＵＳ−２２８１４１５、ＣＡ−２３１７７４７）。ポリエステルアミドは、主としてそれらの優れた耐熱性（ＵＳ−５６７２６７６）、それらの加工しやすさ、及びそれらの生分解性の可能性（例えば、ＷＯ−２００８１１２８３３）のために、強い工業的関心を集めている。
【０００４】
本出願は、モノマー比を調整し、反応条件を変化させることによって調整可能な特性を有する、ＴＭＣＤ及び／又はＣＨＤＭのようなジオールを含む新規なポリエステルアミドを開示する。ポリエステルアミドは、耐化学薬品性、耐ＵＶ性、防湿性、表面エネルギー、耐熱性、機械的特性、光学的特性、及び／又は溶融加工性が重要である種々のエンジニアリングプラスチック用途において有用である。１つのかかる用途としては、ポリマーシート、層、中間膜、又はフィルムが挙げられる。
【０００５】
ポリマーシートは、ガラスの２枚のパネルの間に中間膜をサンドイッチすることによって形成される多層パネルにおける中間膜として使用することができる。かかる積層多層パネルは、一般に「安全ガラス」と呼ばれ、建築用途及び自動車用途の両方において使用されている。安全ガラスパネルにおける中間膜の主要な機能の１つは、ガラスを通して物体を貫通させることなく、パネルへの衝撃から生じるエネルギーを吸収することである。中間膜はまた、加えられた力がガラスを破壊するのに十分である場合に、ガラスが鋭利な片を形成して飛散するのを防止するために、ガラスを結合した状態に保つのにも役立つ。加えて、中間膜は、積層パネルにより高い遮音等級を与え、パネルを通る紫外（ＵＶ）及び／又は赤外（ＩＲ）光の透過を減少させ、色、テクスチャ等を加えることによってその美的魅力を増大させることもできる。
【０００６】
しばしば、中間膜が剛性のような望ましい特性を示す場合には、耐衝撃性又は光学的透明性のような他の望ましいか又は重要な特性を欠くことがある。幾つかの用途においては、安全ガラスパネルは構造部材として使用することができるが、この用途に美的特徴を与えることが必要な場合もある。かかる場合には、最適な光学性能、剛性、及び耐衝撃性は、望ましいだけでなく、必要とされる。残念ながら、従来の中間膜の剛性が増大するにつれて、得られるパネルの耐衝撃性は悪化する。同様に、増大した衝撃強度のために配合された従来の中間膜は、しばしば、優れた構造支持特性を必要とする用途のような多くの用途において求められる必要な剛性を欠いている。
【０００７】
建築用積層ガラスの新興市場は、耐荷重能力のような構造特性を有する中間膜を求めている。かかる中間膜は、EastmanのSaflex（登録商標）DG構造用中間膜であり、これは可塑化ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）から製造されている。一般に、構造用中間膜は標準的なＰＶＢ中間膜よりも剛性の製品であり、このより高い剛性によって、構造用中間膜で製造した積層体がより高い荷重に耐えることが可能になる。或いは、構造用中間膜を使用して、同じ積層体荷重を達成しながら、ガラス厚さの減少を可能にすることができる。
【０００８】
より剛性の中間膜を必要とするより多くの用途（例えば、片面バルコニー積層体、キャノピー、階段、及び支持梁）が出現しているので、より高性能の構造用中間膜が望まれている。しかしながら、商業的に入手できる中間膜の幾つかは、加工性及び／又は機能性の点で欠点を示す。更に、これらの構造用途の多くにおけるガラスの魅力は、ガラスパネルの透明性である。而して、層又は中間膜はまた、それらが組み込まれる構造用ガラス物品の光学特性を妨げてはならない。
【０００９】
加えて、より軽量及び／又はより低コストの積層体が多くの用途のために望ましい。これらのより軽量の積層体は、なお、必要な衝撃保護、透明性、及び他の特性を有するなどの、所望の物理的及び光学的特性を有していなければならない。より軽量の積層体を達成する一つの方法は、ガラスの厚さを減少させることである。しかしながら、ガラスの厚さを過度に減少させると、積層体の剛性が損なわれる可能性がある。その後に、より高い剛性の中間膜を使用して、失われた剛性の一部を回復させ、より軽量の許容可能な積層体を得ることができる。積層体の重量を減少させる別の方法は、ガラスの１以上のパネルを排除し、それらを、積層体の完全性及び望ましい光学特性を維持するために十分に高い剛性の硬質の透明プラスチック板で置き換えることである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】ＷＯ−２００８１１２８３３
【特許文献２】ＵＳ−５６７２６７６
【特許文献３】ＵＳ−２２８１４１５
【特許文献４】ＣＡ−２３１７７４７
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
而して、十分な耐衝撃性をなお与えながら、強度及び剛性を示すポリマー中間膜に対する必要性が存在する。理想的には、かかる中間膜はまた、低い曇り度及び黄変がないなどの望ましい光学特性も示す。望ましくは、これらの中間膜は、建築用途などの広範囲の用途のための多層パネルにおいて使用することができ、構造特性、性能特性、及び美的特性の最適のバランスを提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本出願の一実施形態は、ポリエステルアミド組成物を含み、ポリエステルアミド組成物は、（ａ）脂環式ジアミン、脂肪族ジアミン、又はこれらの組み合わせから誘導されるジアミン残基０．１〜９９モル％を含むジアミン成分；（ｂ）脂環式ジオール、複数の脂環式ジオールの混合物、又は少なくとも１種類の脂環式ジオールと少なくとも１種類の脂肪族ジオールとの混合物である少なくとも１種類のジオールから誘導されるジオール残基０．１〜９９モル％を含むジオール成分；及び（ｃ）ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈ、又はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈ（式中、それぞれのシクロアルキルは非置換であるか又は（Ｃ１−３）アルキルによって置換されている）から選択される二酸から誘導される二酸残基０．１〜１００モル％を含む二酸成分；を含み；二酸成分の総モル％は１００モル％であり、ジオール及びジアミン成分の合計の総モル％は１００モル％である層を含む中間膜に関する。
【００１３】
本出願の別の実施形態は、ポリエステルアミド組成物を含み、ポリエステルアミド組成物は、（ａ）脂環式ジアミン、脂肪族ジアミン、又はこれらの組み合わせから誘導されるジアミン残基０．１〜９９モル％を含むジアミン成分；（ｂ）脂環式ジオール、複数の脂環式ジオールの混合物、又は少なくとも１種類の脂環式ジオールと少なくとも１種類の脂肪族ジオールとの混合物である少なくとも１種類のジオールから誘導されるジオール残基０．１〜９９モル％を含むジオール成分；及び（ｃ）ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈ、又はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈ（式中、それぞれのシクロアルキルは非置換であるか又は（Ｃ１−３）アルキルによって置換されている）から選択される二酸から誘導される二酸残基０．１〜１００モル％を含む二酸成分；を含み；二酸成分の総モル％は１００モル％であり、ジオール及びジアミン成分の合計の総モル％は１００モル％である第１の層；並びに、第１の層のポリエステルアミド組成物とは異なるポリマー組成物を含む第２の層；を含む多層中間膜に関する。
【００１４】
本出願はまた、中間膜を含む多層パネルも開示する。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本明細書及び下記の特許請求の範囲においては、以下の意味を有するように定義される多数の用語が参照される。
単数形の「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は、文脈が明らかに他に示していない限りにおいて複数の指示対象を含む。
【００１６】
「ジオール」は、２つのアルコール官能基を有する化学物質を意味する。例としては、１，４−ブタンジオール、プロピレングリコール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、プロピレン−１，３−ジオールなどが挙げられる。
【００１７】
「ジアミン」は、２つのアミノ官能基を有する化学物質を意味する。例としては、１，６−ジアミノヘキサン、エチレンジアミン、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）、５−アミノ−１，３，３−トリメチルシクロヘキサンメチルアミン、４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）、１，４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサンなどが挙げられる。
【００１８】
「アルカノール」は、アルコール基を含むアルカン又はアルキル基を意味する。例としては、メタノール、エタノール、プロパノール、ブチルアルコールなどが挙げられる。
「二酸」は、２つのカルボン酸基を有する化学物質を意味する。例としては、１，１２−ドデカン二酸、アジピン酸、シクロヘキサンジカルボン酸などが挙げられる。
【００１９】
値は、「約」又は「大凡」の与えられた数値として表現することができる。同様に、範囲は、本明細書においては、「凡そ」１つの特定の値から、及び／又は「凡そ」又は別の特定の値までとして表現することができる。かかる範囲が示される場合は、別の態様は、１つの特定の値から、及び／又は別の特定の値までを含む。同様に、値が近似として表現される場合には、「約」の先行詞を使用することによって、特定の値が別の態様を形成することが理解される。
【００２０】
本明細書において使用される「から選択される」という用語は、「及び」或いは「又は」と共に使用される場合には以下の意味を有する：例えば、Ａ、Ｂ、及びＣから選択される変数とは、変数が、Ａ単独、Ｂ単独、又はＣ単独であり得ることを意味する。例えば、変数Ａ、Ｂ、又はＣは、変数がＡ単独、Ｂ単独、Ｃ単独、Ａ及びＢの組み合わせ、Ｂ及びＣの組み合わせ、Ａ及びＣの組み合わせ、又はＡ、Ｂ、及びＣの組み合わせであり得ることを意味する。
【００２１】
本明細書において使用する「（１つ又は複数の）残基」という用語は、ポリマー、オリゴマー、又は二量体中のモノマー単位又は繰り返し単位を指す。例えば、ポリマーは、以下のモノマー：テレフタル酸（ＴＰＡ）及びシクロヘキシル−１，４−ジメタノール（ＣＨＤＭ）の縮合によって製造することができる。この縮合は、水分子の損失をもたらす。得られるポリマー中の残基は、テレフタル酸及びシクロヘキシル−１，４−ジメタノールのいずれかから誘導される。
【００２２】
【化１】
2021511231.tif 000002
【００２３】
ポリマーは、重合反応中及び重合反応後に、他の反応物質（例えば、エポキシド、イソシアネートなど）によって官能化することもできる。導入された反応物質も残基と考えられる。
【００２４】
「含有する」又は「包含する」という用語は「含む」の用語と同義であると意図され、これは、少なくとも言及された化合物、元素、粒子、又は方法工程などが、組成物又は物品又は方法中に存在することを意味するが、特許請求の範囲において明示的に除外されない限り、他の化合物、材料、粒子、方法工程などが言及されたものと同じ機能を有する場合であっても、他の化合物、触媒、材料、粒子、方法工程などの存在を除外しないことを意味する。
【００２５】
本明細書において使用される「アルキル」という用語は炭化水素置換基を示す。本発明において使用するのに好適なアルキル基は、直鎖、分枝、又は環状であってよく、飽和又は不飽和であってよい。アルキル基中の炭素単位には、例えば（Ｃ１−６）アルキルがしばしば包含される。本発明において使用するのに好適なアルキル基としては、任意の（Ｃ１−２０）、（Ｃ１−１２）、（Ｃ１−５）、又は（Ｃ１−３）アルキル基が挙げられる。種々の実施形態においては、アルキルはＣ１−５直鎖アルキル基であってよい。更に別の実施形態においては、アルキルはＣ１−３直鎖アルキル基であってよい。好適なアルキル基の具体例としては、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ｓｅｃ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ペンチル、ヘキシル、オクチル、デシル、ドデシル、シクロペンチル、及びシクロヘキシル基が挙げられるが、これらに限定されない。本明細書において使用される「アルキレン」という用語は、二価アルキル基を意味する。
【００２６】
「シクロアルキル」は、少なくとも３つの炭素単位を有する環状アルキル基を意味する。シクロアルキル基の中の炭素単位には、例えば（Ｃ３−８）シクロアルキルがしばしば包含される。シクロアルキルの非限定的な例としては、シクロプロピル、シクロブチル、シクロヘキシル、シクロヘプチルなどが挙げられる。
【００２７】
「ビシクロアルキル」は、２つの縮合シクロアルキル環を有する環系を意味する。ビシクロアルキル環系は、橋架又は非橋架であってよい。炭素単位の数を特定することができる（例えばＣ６−１０）。
【００２８】
「ヘテロシクリル」は、Ｎ、Ｏ、及びＳなどの１以上のヘテロ原子を含む非芳香族環系を意味する。存在するヘテロ原子の数及び種類を特定することができる。また、環の寸法を特定することもできる。例としては、２つのＮヘテロ原子を含む６〜８員のヘテロシクリルが挙げられる。ヘテロシクリル基の例としては、ピペリジニル、ピペラジニル、及びピロリジンが挙げられる。
【００２９】
「アモルファス」は、材料が、２０℃／分の通常の傾斜（冷却及び加熱の両方）速度下、窒素雰囲気下において溶融状態（即ち一般に２８０〜３００℃の領域）から冷却すること及び加熱することから構成される走査シーケンスの後（走査によってカバーされる温度範囲は−５０℃〜３００℃である）に動的走査熱量測定(dynamic scanning calorimetry)（ＤＳＣ）による融点を示さないことを意味する。
【００３０】
「半結晶質」は、材料が、２０℃／分の通常の傾斜（冷却及び加熱の両方）速度下、窒素雰囲気下において溶融状態（即ち一般に２８０〜３００℃の領域）から冷却すること及び加熱することから構成される走査シーケンスの後（走査によってカバーされる温度範囲は−５０℃〜３００℃である）にＤＳＣによって検出することができる融点を示すことを意味する。
【００３１】
アルカン二酸：例えばヘプタン二酸、オクタン二酸、ノナン二酸、デカン二酸、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、トリデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オクタデカン二酸、又はエイコサン二酸は、末端カルボン酸又は内部カルボン酸を有していてよい。例えば、ヘプタン二酸は、１，７ヘプタン二酸、１，６−ヘプタン二酸、１，５−ヘプタン二酸、１，４−ヘプタン二酸、２，６−ヘプタン二酸、３，５−ヘプタン二酸などであってよい。アルカン基は、非分岐又は分岐であってよい。例えば、ヘプタン二酸は、２−メチルヘキサン二酸、３−メチルヘキサン二酸、２−エチルペンタン二酸などであってよい。
【００３２】
「エポキシシラン」は、連結基によって接続された少なくとも１つのシラン基及びエポキシ基を有する化学物質を意味する。エポキシシランの非限定的な例は次の通りである：
【００３３】
【化２】
2021511231.tif 000003
【００３４】
エポキシシランのエポキシ基をポリエステルアミドと反応させて、ポリマー中にエポキシシランを導入することができる。エポキシシランはポリマーを合成する反応中に導入することができ、エポキシシランはポリマーを合成した後に添加剤として導入することができ、又はエポキシシランはポリマーから形成された物品の表面上に導入することができる。エポキシシランをポリマー中に導入することによって、ポリマーの特性を変性することができる。例えば、エポキシシランを使用して、種々の表面（例えばガラス表面）へのポリマーの接着性を向上させることができる。エポキシシランの具体例としては、トリメトキシ［２−７−オキサビシクロ［４．１．０］ヘプト−３−イル］エチル］シラン、トリエトキシ［２−７−オキサビシクロ［４．１．０］ヘプト−３−イル］エチル］シラン、（３−グリシジルオキシプロピル）トリメトキシシラン、（３−グリシジルオキシプロピル）トリメトキシシラン、ジエトキシ（３−グリシジルオキシプロピル）メチルシラン、３−グリシドキシプロピルジメチルエトキシシラン、５，６−エポキシヘキシルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【００３５】
「イソシアネートシラン」は、連結基によって接続された少なくとも１つのシラン基及びイソシアネート基を有する化学物質を意味する。イソシアネートシランの非限定的な例は次の通りである：
【００３６】
【化３】
2021511231.tif 000004
【００３７】
イソシアネートシランのイソシアネート基をポリエステルアミドと反応させて、ポリマー中にイソシアネートシランを導入することができる。イソシアネートシランはポリマーを合成する反応中に導入することができ、イソシアネートシランはポリマーを合成した後に添加剤として導入することができ、又はイソシアネートシランはポリマーから形成された物品の表面上に導入することができる。イソシアネートシランをポリマーに導入することによって、ポリマーの特性を変性することができる。例えば、イソシアネートシランを使用して、種々の表面（例えばガラス表面）へのポリマーの接着性を向上させることができる。イソシアネートシランの非限定的な例としては、３−イソシアノト(isocyanoto)プロピルトリメトキシシラン、３−イソシアノトプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【００３８】
物質の組成：
本出願は、（ａ）脂環式ジアミン、脂肪族ジアミン、又はこれらの組合せから誘導されるジオール残基０．１〜９９モル％を含むジアミン成分；（ｂ）脂環式ジオール、複数の脂環式ジオールの混合物、又は脂環式ジオールと脂肪族ジオールとの混合物である少なくとも１種類のジオールから誘導されるジオール残基０．１〜９９モル％を含むジオール成分；及び（ｃ）ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈ、又はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈ（式中、それぞれのシクロアルキルは非置換であるか又は（Ｃ１−３）アルキルによって置換されている）から選択される二酸から誘導される二酸残基０．１〜１００モル％を含む二酸成分；を含み；二酸成分の総モル％は１００モル％であり、ジオール及びジアミン成分の合計の総モル％は１００モル％であるポリエステルアミドを開示する。
【００３９】
一実施形態においては、ポリエステルアミドは、（ａ）ＣＨ２（（Ｃ３−８）シクロアルキル−ＮＨ２）２であるジアミンから誘導されるジアミン残基１〜９９モル％を含むジアミン成分；（ｂ）（Ｃ３−８）シクロアルキルジ（（Ｃ１−３）アルカノール）であるジオールから誘導されるジオール残基１〜９９モル％を含むジオール成分；（ｃ）ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈ、又はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈ（式中、それぞれのシクロアルキルは非置換であるか、又は１〜４つの（Ｃ１−３）アルキルによって置換されている）から選択される二酸から誘導される二酸残基０．１〜１００モル％を含む二酸成分；を含み、二酸成分の総モル％は１００モル％であり、ジオール及びジアミン成分の合計の総モル％は１００モル％である。
【００４０】
一実施形態においては、ポリエステルアミドは、（ａ）ＣＨ２（（Ｃ３−８）シクロアルキル−ＮＨ２）２であるジアミンから誘導されるジアミン残基１〜９９モル％を含むジアミン成分；（ｂ）（Ｃ３−８）シクロアルキルジ（（Ｃ１−３）アルカノール）であるジオールから誘導されるジオール残基１〜９９モル％を含むジオール成分；（ｃ）ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−２０）アルキレン−ＣＯ２Ｈ、又はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈ（式中、それぞれのシクロアルキルは非置換であるか、又は１〜４つの（Ｃ１−３）アルキルによって置換されている）；から選択される二酸から誘導される二酸残基０．１〜１００モル％を含む二酸成分を含み、二酸成分の総モル％は１００モル％であり、ジオール及びジアミン成分の合計の総モル％は１００モル％である。
【００４１】
一実施形態においては、ジオールは、シクロヘキサン−１，４−ジメタノール、シクロヘキサン−１，３−ジメタノール、シクロペンタン−１，３−ジメタノール、シクロブタン−１，３−ジメタノール、シクロヘプタン−１，４−ジメタノール、又はシクロヘキサン−１，４−ジエタノールから選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオール残基は約１５モル％〜約７５モル％存在する。
【００４２】
この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールは、シクロヘキサン−１，４−ジメタノール又はシクロヘキサン−１，３−ジメタノールから選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，３−ジメタノールである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールはシクロブタン−１，３−ジメタノールである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールはシクロヘプタン−１，４−ジメタノールである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジエタノールである。任意のこれらのクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオール残基は、約１５モル％〜約７５モル％存在する。
【００４３】
一実施形態においては、ジオール残基は約５モル％〜約９０モル％存在する。他の実施形態においては、ジオール残基は、約１０モル％〜約９０モル％、約１０モル％〜約８０モル％、約１５モル％〜約３０モル％、約３０モル％〜約５０モル％、又は約５０モル％〜約７０モル％存在する。
【００４４】
一実施形態においては、ジオール成分は、Ｈ−［−Ｏ−ＣＨ２−ＣＨ２−（ＣＨ２）ｎ−］ｍ−ＯＨ（式中、ｎは０〜２の整数であり；ｍは２〜５０の整数である）から誘導されるアルキレングリコール残基を更に含む。この実施形態の１つのクラスにおいては、アルキレングリコール残基は、０．０１〜１０モル％、０．０１〜５モル％、０．０１〜１モル％、０．０１〜０．５モル％、０．０１〜０．１モル％存在する。
【００４５】
一実施形態においては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）、４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）、４，４’−メチレンビス（３−メチルシクロヘキサン−１−アミン）、４−（（４−アミノシクロヘキシル）メチル）−２−メチルシクロヘキサン−１−アミン、４，４’−メチレンビス（２，６−ジメチルシクロヘキサン−１−アミン）、３（４），８（９）−ビス（アミノメチル）トリシクロ［５．２．１．０２，６］デカン、Ｎ−メチルジエタノールアミン、又は１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、或いは２，４，４−トリメチルヘキサンジアミンと２，２，４−トリメチルヘキサンジアミンとの混合物から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミン残基は、約１０モル％〜約９０モル％存在する。
【００４６】
この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは４，４’−メチレンビス（３−メチルシクロヘキサン−１−アミン）である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキサン−１−アミン）である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは４−（（４−アミノシクロヘキシル）メチル）−２−メチルシクロヘキサン−１−アミンである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは４，４’−メチレンビス（２，６−ジメチルシクロヘキサン−１−アミン）である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは３（４），８（９）−ビス（アミノメチル）トリシクロ［５．２．１．０２，６］デカンである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンはＮ−メチルジエタノールアミンである。この実施形態の１つのクラスにおいはて、ジアミンは、２，４，４−トリメチルヘキサンジアミンと２，２，４−トリメチルヘキサンジアミンとの混合物である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサンである。任意のこれらのクラスの１つのサブクラスにおいては、ジアミン残基は約１０モル％〜約８５モル％存在する。
【００４７】
一実施形態においては、ジアミン残基は約５モル％〜約９０モル％存在する。他の実施形態においては、ジアミン残基は、約１０モル％〜約８５モル％、約１０モル％〜約８０モル％、約１５モル％〜約３０モル％、約３０モル％〜約５０モル％、又は約５０モル％〜約７０モル％存在する。
【００４８】
一実施形態においては、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈは約４０モル％〜約７０モル％存在し、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈは約３０モル％〜約６０モル％存在する。一実施形態においては、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈは約５０モル％〜約６０モル％存在し、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈは約４０モル％〜約５０モル％存在する。一実施形態においては、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−２０）アルキレン−ＣＯ２Ｈは約４０モル％〜約７０モル％存在し、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈは約３０モル％〜約６０モル％存在する。一実施形態においては、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−２０）アルキレン−ＣＯ２Ｈは約５０モル％〜約６０モル％存在し、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈは約４０モル％〜約５０モル％存在する。
【００４９】
一実施形態においては、二酸はＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−２０）アルキレン−ＣＯ２Ｈである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。一実施形態においては、二酸はＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。一実施形態においては、二酸はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。
【００５０】
一実施形態においては、二酸は、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ヘプタン二酸、オクタン二酸、ノナン二酸（例えばアゼライン酸）、デカン二酸（例えばセバシン酸）、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、トリデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オクタデカン二酸、エイコサン二酸、９−［（Ｚ）−ノン−３−エニル(non-3-enyl)］−１０−オクチルノナデカン二酸（ダイマー酸）、９−ノニル−１０−オクチルノナデカン二酸（水素化ダイマー酸、Pripol 1009）、シクロブタン−１，３ジカルボン酸、シクロペンタン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘプタン−１，４−ジカルボン酸、シクロオクタン−１，５−ジカルボン酸、又はシクロオクタン−１，４−ジカルボン酸から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。
【００５１】
一実施形態においては、二酸は、アジピン酸、１，１２−ドデカン二酸、アゼライン酸、セバシン酸、１，１８−オクタデカン二酸、９−ノニル−１０−オクチルノナデカン二酸（水素化ダイマー酸、Pripol 1009）、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、又はシクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。このサブクラスの１つのサブクラスにおいては、、アジピン酸又は１，１２−ドデカン二酸は約４０モル％〜約７０モル％存在し、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸は約３０モル％〜約６０モル％存在する。このサブクラスの１つのサブクラスにおいては、アジピン酸又は１，１２−ドデカン二酸は約５０モル％〜約６０モル％存在し、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸は約４０モル％〜約５０モル％存在する。
【００５２】
一実施形態においては、二酸は、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ヘプタン二酸、オクタン二酸、ノナン二酸（例えばアゼライン酸）、デカン二酸（例えばセバシン酸）、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、トリデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オクタデカン二酸、又はエイコサン二酸から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。
【００５３】
一実施形態においては、二酸は、アジピン酸又は１，１２−ドデカン二酸から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。
【００５４】
一実施形態においては、二酸は、シクロブタン−１，３−ジカルボン酸、シクロペンタン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘプタン−１，４−ジカルボン酸、シクロオクタン−１，５−ジカルボン酸、又はシクロオクタン−１，４−ジカルボン酸から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。
【００５５】
一実施形態においては、二酸はシクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。
【００５６】
一実施形態においては、二酸は９−ノニル−１０−オクチルノナデカン二酸（水素化ダイマー酸、Pripol 1009）である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールはシクロヘキサン−１，４−ジメタノールである。
【００５７】
一実施形態においては、ポリエステルアミドは、トリメリット酸、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、グリセロール、ペンタエリトリトール、クエン酸、酒石酸、３−ヒドロキシグルタル酸、グリセリンエリトリトール、トレイトール、ジペンタエリトリトール、ソルビトール、無水トリメリット酸、ピロメリット酸二無水物、トリメシン酸、又はジメチロールプロピオン酸から選択される化合物から誘導される分岐剤残基を更に含む。
【００５８】
この実施形態の１つのクラスにおいては、分岐剤残基は、ポリエステルアミドの総重量％を基準として約０．０１〜約１０重量％存在する。この実施形態の１つのクラスにおいては、分岐剤残基は、ポリエステルアミドの総重量％を基準として約０．００１〜約１０重量％存在する。この実施形態の他のクラスにおいては、分岐剤残基は、ポリエステルアミドの総重量を基準として、約０．０１〜約１０重量％、約０．００１〜約５重量％、約０．００１〜約１重量％、約０．００１〜約０．０５重量％、又は約０．００１〜約０．０１重量％存在する。
【００５９】
分岐モノマーは、ポリエステルアミド反応混合物に加えるか、又は例えば米国特許５，６５４，３４７及び５，６９６，１７６（ポリエステルのための分岐モノマーに関するその開示事項は参照により本明細書に組み込まれる）に記載されているように、濃縮物の形態でポリエステルアミドとブレンドすることができる。
【００６０】
一実施形態においては、ポリエステルアミドは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって求めて約−３０℃〜約２００℃のガラス転移温度を有する。他の実施形態においては、ポリエステルアミドは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって求めて、約−３０℃〜約２０℃、約−２０℃〜約２０℃、約−２０℃〜約０℃、約０℃〜約２００℃、約０℃〜約２０℃、約２０℃〜約９０℃、約４０℃〜約９０℃、約９０℃〜約１３０℃、約１３０℃〜約２００℃、又は約９０℃〜約１９０℃のガラス転移温度を有する。
【００６１】
一実施形態においては、ポリエステルアミドは約０．３ｄＬ／ｇ〜約２．０ｄＬ／ｇ、又はそれ以上のインヘレント粘度を有する。他の実施形態においては、ポリエステルアミドは、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０にしたがって求めて、約０．３ｄＬ／ｇ〜約１．４ｄＬ／ｇ、約０．４ｄＬ／ｇ〜約０．８ｄＬ／ｇ、約０．４ｄＬ／ｇ〜約０．５ｄＬ／ｇ、約０．５ｄＬ／ｇ〜約０．６ｄＬ／ｇ、約０．６ｄＬ／ｇ〜約０．７ｄＬ／ｇ、約０．７ｄＬ／ｇ〜約０．８ｄＬ／ｇ、約０．８ｄＬ／ｇ〜約１．４ｄＬ／ｇ、約０．９ｄＬ／ｇ〜約１．４ｄＬ／ｇ、又は約１．０ｄＬ／ｇ〜約１．４ｄＬ／ｇのインヘレント粘度を有する。他の実施形態においては、ポリエステルアミドは、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０にしたがって求めて、少なくとも約１．０ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．１ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．２ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．３ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．４ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．５ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．６ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．７ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．８ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．９ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．０ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．１ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．２ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．３ｄＬ／ｇ、またはそれ以上のインヘレント粘度を有する。
【００６２】
一実施形態においては、本発明において有用な１種類又は複数のポリエステルアミドの溶融粘度は、回転溶融レオメーター上で２８０℃において１ラジアン／秒で測定して３０，０００ポアズ未満である。別の実施形態においては、本発明において有用な１種類又は複数のポリエステルの溶融粘度は、回転溶融レオメーター上で２８０℃において１ラジアン／秒で測定して、２０，０００ポアズ未満、１０，０００ポアズ未満、９，０００ポアズ未満、８，０００ポアズ未満、７，０００ポアズ未満、６，０００ポアズ未満である。ラジアン／秒における粘度は加工性に関係する。このタイプの通常のポリマーは、それらの加工温度において測定した場合に１ラジアン／秒で測定して１０，０００ポアズ未満の粘度を有する。
【００６３】
また、（ａ）（Ｃ２−２０）アルキルジアミン、ＣＨ２（（Ｃ３−８）シクロアルキル−ＮＨ２）２、Ｈ２Ｎ−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−（Ｃ３−８）シクロアルキルー（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−ＮＨ２、２個の窒素原子を含む６〜８員のヘテロシクリル、又はＨ２Ｎ−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−（Ｃ６−１０）ビシクロアルキル−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−ＮＨ２（ここで、ビシクロアルキルは非橋架又は橋架である）から選択されるジアミンから誘導されるジアミン残基１〜９９モル％を含むジアミン成分；（ｂ）（Ｃ３−８）シクロアルキルジオールであるジオールから誘導されるジオール残基１〜９９モル％を含むジオール成分；（ｃ）ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈ、又はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈ（ここで、それぞれのシクロアルキルは、非置換であるか、又は１〜４個の（Ｃ１−３）アルキルによって置換されている）から選択される二酸から誘導される二酸残基１０〜１００モル％を含む二酸成分；を含み、二酸成分の総モル％は１００モル％であり、ジオール及びジアミン成分の合計の総モル％は１００モル％であるポリエステルアミドも開示される。
【００６４】
一実施形態においては、ポリエステルアミドは、（ａ）（Ｃ２−２０）アルキルジアミン、ＣＨ２（（Ｃ３−８）シクロアルキル−ＮＨ２）２、Ｈ２Ｎ−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−（Ｃ３−８）シクロアルキル−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−ＮＨ２、２個の窒素原子を含む６〜８員のヘテロシクリル、又はＨ２Ｎ−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−（Ｃ６−１０）ビシクロアルキル−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−ＮＨ２（ここで、ビシクロアルキルは非橋架又は橋架である）から選択されるジアミンから誘導されるジアミン残基１〜９９モル％を含むジアミン成分；（ｂ）（Ｃ３−８）シクロアルキルジオールであるジオールから誘導されるジオール残基１〜９９モル％を含むジオール成分；（ｃ）ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−２０）アルキレン−ＣＯ２Ｈ、又はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈ（ここで、それぞれのシクロアルキルは、非置換であるか、又は１〜４個の（Ｃ１−３）アルキルによって置換されている）から選択される二酸から誘導される二酸残基１０〜１００モル％を含む二酸成分；を含み、二酸成分の総モル％は１００モル％であり、ジオール及びジアミン成分の合計の総モル％は１００モル％である。
【００６５】
一実施形態においては、ジオールは、シクロブタン−１，３−ジオール、２，４−ジメチルシクロブタン−１，３−ジオール、２，４−ジエチルシクロブタン−１，３−ジオール、２，２−ジメチルシクロブタン−１，３−ジオール、又は２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールから選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールはシクロブタン−１，３−ジオールである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールは２，４−ジメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールは２，４−ジエチルシクロブタン−１，３−ジオールである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールは２−ジメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。任意のこれらのクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオール残基は約１５モル％〜約６５モル％存在する。
【００６６】
一実施形態においては、ジオール残基は約５モル％〜約９０モル％存在する。別の実施形態においては、ジオール残基は、約１０モル％〜約９０モル％、約１０モル％〜約８０モル％、約１５モル％〜約３０モル％、約３０モル％〜約５０モル％、約５０モル％〜約７０モル％、又は約１５モル％〜約６５モル％存在する。
【００６７】
一実施形態においては、ジオール成分は、Ｈ−［−Ｏ−ＣＨ２−ＣＨ２−（ＣＨ２）ｎ−］ｍ−ＯＨ（ここで、ｎは０〜２の整数であり；ｍは２〜５０の整数である）から誘導されるアルキレングリコール残基を更に含む。この実施形態の１つのクラスにおいては、アルキレングリコール残基は、０．０１〜１０モル％、０．０１〜５モル％、０．０１〜１モル％、０．０１〜０．５モル％、又は０．０１〜０．１モル％存在する。
【００６８】
一実施形態においては、ジアミンは（Ｃ２−２０）アルキルジアミンである。一実施形態においては、ジアミンはＣＨ２（（Ｃ３−８）シクロアルキル−ＮＨ２）２である。一実施形態においては、ジアミンはＨ２Ｎ−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−（Ｃ３−８）シクロアルキル−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−ＮＨ２である。任意の実施形態の１つのクラスにおいては、ジオール残基は約３５モル％〜約８５モル％存在する。
【００６９】
一実施形態においては、ジアミンは、２個の窒素原子を含む６〜８員のヘテロシクリルである。一実施形態においては、ジアミンは、Ｈ２Ｎ−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−（Ｃ６−１０）ビシクロアルキル−（（Ｃ１−３）アルキル）０−１−ＮＨ２（ここで、ビシクロアルキルは非橋架又は橋架である）である。いずれかの実施形態の１つのクラスにおいては、ジオール残基は約３５モル％〜約８５モル％存在する。
【００７０】
一実施形態においては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）、４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）、１，６−ヘキサンジアミン、２，４，５−トリメチル−１，６−ヘキサンジアミン、５−アミノ−１，３，３−トリメチルシクロヘキサンメチルアミン、１，４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、又は２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジアミン、３（４），８（９）−ビス（アミノメチル）トリシクロ［５．２．１．０２，６］デカン、Ｎ−メチルジエタノールアミン、又は２，４，４−トリメチルヘキサンジアミンと２，２，４−トリメチルヘキサンジアミンとの混合物から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは１，６−ヘキサンジアミンである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは２，４，５−トリメチル−１，６−ヘキサンジアミンである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは５−アミノ−１，３，３−トリメチルシクロヘキサンメチルアミンである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは１，４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサンである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジアミンである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは３（４），８（９）−ビス（アミノメチル）トリシクロ［５．２．１．０２，６］デカンである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンはＮ−メチルジエタノールアミンである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、２，４，４−トリメチルヘキサンジアミンと２，２，４−トリメチルヘキサンジアミンとの混合物である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサンである。このクラスの任意の実施形態の１つのサブクラスにおいては、ジオール残基は約３５モル％〜約８５モル％存在する。
【００７１】
一実施形態においては、ジアミン残基は約５モル％〜約９０モル％存在する。他の実施形態においては、ジアミン残基は、約１０モル％〜約９０モル％、約１０モル％〜約８０モル％、約１５モル％〜約３０モル％、約３０モル％〜約５０モル％、約５０モル％〜約７０モル％、約１５モル％〜約６５モル％、又は約３５モル％〜約８５モル％存在する。
【００７２】
一実施形態においては、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈは約４０モル％〜約７０モル％存在し、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈは約３０モル％〜約６０モル％存在する。一実施形態においては、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈは約５０モル％〜約６０モル％存在し、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈは約４０モル％〜約５０モル％存在する。
【００７３】
一実施形態においては、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−２０）アルキレン−ＣＯ２Ｈは約４０モル％〜約７０モル％存在し、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈは約３０モル％〜約６０モル％存在する。一実施形態においては、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−２０）アルキレン−ＣＯ２Ｈは約５０モル％〜約６０モル％存在し、ＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈは約４０モル％〜約５０モル％存在する。
【００７４】
一実施形態においては、二酸はＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−４０）アルキレン−ＣＯ２Ｈである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。
【００７５】
一実施形態においては、二酸はＨＯ２Ｃ−（Ｃ２−２０）アルキレン−ＣＯ２Ｈである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。
【００７６】
一実施形態においては、二酸はＨＯ２Ｃ−（Ｃ３−１０）シクロアルキル−ＣＯ２Ｈである。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。
【００７７】
一実施形態においては、二酸は、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ヘプタン二酸、オクタン二酸、ノナン二酸（例えばアゼライン酸）、デカン二酸（例えばセバシン酸）、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、トリデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オクタデカン二酸、エイコサン二酸、９−［（Ｚ）−ノン−３−エニル］−１０−オクチルノナデカン二酸（ダイマー酸）、９−ノニル−１０−オクチルノナデカン二酸（水素化ダイマー酸、Pripol 1009）、シクロブタン−１，３ジカルボン酸、シクロペンタン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘプタン−１，４−ジカルボン酸、シクロオクタン−１，５−ジカルボン酸、又はシクロオクタン−１，４−ジカルボン酸から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。
【００７８】
一実施形態においては、二酸は、アジピン酸、１，１２−ドデカン二酸、アゼライン酸、セバシン酸、１，１８−オクタデカン二酸、９−ノニル−１０−オクチルノナデカン二酸（水素化ダイマー酸、Pripol 1009）、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、又はシクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。このサブクラスの１つのサブクラスにおいては、アジピン酸又は１，１２−ドデカン二酸は約４０モル％〜約７０モル％存在し、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸は約３０モル％〜約６０モル％存在する。このサブクラスの１つのサブクラスにおいては、アジピン酸又は１，１２−ドデカン二酸は約５０モル％〜約６０モル％存在し、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸は約４０モル％〜約５０モル％存在する。
【００７９】
一実施形態においては、二酸は、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ヘプタン二酸、オクタン二酸、ノナン二酸（例えばアゼライン酸）、デカン二酸（例えばセバシン酸）、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、トリデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オクタデカン二酸、又はエイコサン二酸から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。
【００８０】
一実施形態においては、二酸は、アジピン酸、又は１，１２−ドデカン二酸から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。
【００８１】
一実施形態においては、二酸は、シクロブタン−１，３−ジカルボン酸、シクロペンタン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘプタン−１，４−ジカルボン酸、シクロオクタン−１，５−ジカルボン酸、又はシクロオクタン−１，４−ジカルボン酸から選択される。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。
【００８２】
一実施形態においては、二酸はシクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。
【００８３】
一実施形態においては、二酸は９−ノニル−１０−オクチルノナデカン二酸（水素化ダイマー酸、Pripol 1009）である。この実施形態の１つのクラスにおいては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。このクラスの１つのサブクラスにおいては、ジオールは２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオールである。
【００８４】
一実施形態においては、ポリエステルアミドは、トリメリット酸、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、グリセロール、ペンタエリトリトール、クエン酸、酒石酸、３−ヒドロキシグルタル酸、グリセリンエリトリトール、トレイトール、ジペンタエリトリトール、ソルビトール、無水トリメリット酸、ピロメリット酸二無水物、トリメシン酸、又はジメチロールプロピオン酸から選択される化合物から誘導される分枝剤残基を更に含む。
【００８５】
この実施形態の１つのクラスにおいては、分岐剤残基は、ポリエステルアミドの総重量を基準として約０．００１〜約１０重量％存在する。この実施形態の他のクラスにおいては、分岐剤残基は、ポリエステルアミドの総重量を基準として、約０．０１〜約１０重量％、約０．００１〜約５重量％、約０．００１〜約１重量％、約０．００１〜約０．０５重量％、又は約０．００１〜約０．０１重量％存在する。
【００８６】
分岐モノマーは、ポリエステルアミド反応混合物に加えるか、又は例えば米国特許５，６５４，３４７及び５，６９６，１７６（分岐モノマーに関するその開示事項は参照により本明細書に組み込まれる）に記載されているように、濃縮物の形態でポリエステルアミドとブレンドすることができる。
【００８７】
一実施形態においては、ポリエステルアミドは、エポキシシラン又はイソシアネートシランから誘導されるシラン残基を更に含む。この実施形態の１つのクラスにおいては、シラン残基は、ポリエステルアミドの総重量を基準として約０．００１〜約１０重量％存在する。この実施形態の他のクラスにおいては、シラン残基は、ポリエステルアミドの総重量を基準として、約０．０１〜約１０重量％、約０．００１〜約５重量％、約０．００１〜約１重量％、約０．００１〜約０．０５重量％、又は約０．００１〜約０．０１重量％存在する。
【００８８】
一実施形態においては、ポリエステルアミドは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって求めて約０℃〜約２００℃のガラス転移温度を有する。この実施形態の他のクラスにおいては、ポリエステルアミドは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって求めて、約０℃〜約２０℃、約２０℃〜約９０℃、約４０℃〜約９０℃、約９０℃〜約１３０℃、約１３０℃〜約２００℃、又は約９０℃〜約１９０℃のガラス転移温度を有する。
【００８９】
一実施形態においては、ポリエステルアミドは、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０にしたがって求めて約０．３ｄＬ／ｇ〜約２．０ｄＬ／ｇ、又はそれ以上のインヘレント粘度を有する。この実施形態の他のクラスにおいては、ポリエステルアミドは、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０にしたがって求めて、約０．３ｄＬ／ｇ〜約１．４ｄＬ／ｇ、約０．４ｄＬ／ｇ〜約０．８ｄＬ／ｇ、約０．４ｄＬ／ｇ〜約０．５ｄＬ／ｇ、約０．５ｄＬ／ｇ〜約０．６ｄＬ／ｇ、約０．６ｄＬ／ｇ〜約０．７ｄＬ／ｇ、約０．７ｄＬ／ｇ〜約０．８ｄＬ／ｇ、約０．８ｄＬ／ｇ〜約１．４ｄＬ／ｇ、約０．９ｄＬ／ｇ〜約１．４ｄＬ／ｇ、又は約１．０ｄＬ／ｇ〜約１．４ｄＬ／ｇのインヘレント粘度を有する。他の実施形態においては、ポリエステルアミドは、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０にしたがって求めて、少なくとも約１．０ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．１ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．２ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．３ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．４ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．５ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．６ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．７ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．８ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．９ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．０ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．１ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．２ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．３ｄＬ／ｇ、又はそれ以上のインヘレント粘度を有する。
【００９０】
一実施形態においては、本発明において有用な１種類又は複数のポリエステルの溶融粘度は、回転溶融レオメーター上で２８０℃において１ラジアン／秒で測定して３０，０００ポアズ未満である。別の実施形態においては、本発明において有用な１種類又は複数のポリエステルの溶融粘度は、回転溶融レオメーター上で２８０℃において１ラジアン／秒で測定して、２０，０００ポアズ未満、１０，０００ポアズ未満、９，０００ポアズ未満、８，０００ポアズ未満、７，０００ポアズ未満、又は６，０００ポアズ未満である。ラジアン／秒における粘度は加工性に関係する。通常のポリマーは、それらの加工温度において測定した場合に１ラジアン／秒で測定して１０，０００ポアズ未満の粘度を有する。
【００９１】
組成物：
本出願はまた、本明細書中に開示されるポリエステルアミドを含む組成物にも関する。本組成物には、当業者に公知の添加剤を更に含ませることができる。一実施形態においては、本組成物は、酸化防止剤、着色剤、離型剤、難燃剤、可塑剤、成核剤、ＵＶ安定剤、ＵＶ吸収剤、熱安定剤、ガラス繊維、炭素繊維、フィラー、耐衝撃性改良剤、及びシラン（例えばエポキシシラン又はイソシアネートシラン）から選択される添加剤を更に含む。他の実施形態においては、本組成物は１種類より多い添加剤を含む。
【００９２】
当該技術において周知であり本発明で有用な商業的に入手できる耐衝撃性改良剤の例としては、エチレン−ｃｏ−グリシジルメタクリレートベースの耐衝撃性改良剤、エチレン／プロピレンターポリマーベースの耐衝撃性改良剤、スチレンベースのブロックコポリマー耐衝撃性改良剤、及び種々のアクリルコア／シェルタイプの耐衝撃性改良剤が挙げられるが、これらに限定されない。
【００９３】
熱安定剤は、リン酸、亜リン酸、ホスホン酸、ホスフィン酸、亜ホスホン酸、並びにそれらの種々のエステル及び塩など（しかしながらこれらに限定されない）の、溶融加工中にポリエステルを安定化するのに有効であることが知られている化合物である。エステルは、アルキル、分岐アルキル、置換アルキル、二官能性アルキル、アルキルエーテル、アリール、及び置換アリールであってよい。特定のリン化合物中に存在するエステル基の数は、使用されるリン化合物上に存在するヒドロキシル基の数に基づいて、ゼロから最大許容量まで変化させることができる。
【００９４】
熱安定剤の例としては、トリブチルホスフェート、トリエチルホスフェート、ｔ−ブトキシエチルホスフェート、ｔ−ブチルフェニルジフェニルホスフェート、２−エチルヘキシルジフェニルホスフェート、エチルジメチルホスフェート、イソデシルジフェニルホスフェート、トリラウリルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレシルホスフェート、トリキシレニルホスフェート、ｔ−ブチルフェニルジフェニルホスフェート、レゾルシノールビス（ジフェニルホスフェート）、トリベンジルホスフェート、フェニルエチルホスフェート、トリメチルチオノホスフェート、フェニルエチルチオノホスフェート、ジメチルメチルホスホネート、ジエチルメチルホスホネート、ジエチルペンチルホスホネート、ジラウリルメチルホスホネート、ジフェニルメチルホスホネート、ジベンジルメチルホスホネート、ジフェニルクレシルホスホネート、ジメチルクレシルホスホネート、ジメチルメチルチオノホスホネート、フェニルジフェニルホスフィネート、ベンジルジフェニルホスフィネート、メチルジフェニルホスフィネート、トリメチルホスフィンオキシド、トリフェニルホスフィンオキシド、トリベンジルホスフィンオキシド、４−メチルジフェニルホスフィンオキシド、トリエチルホスファイト、トリブチルホスファイト、トリラウリルホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリベンジルホスファイト、フェニルジエチルホスファイト、フェニルジメチルホスファイト、ベンジルジメチルホスホナイト、ジメチルメチルホスホナイト、ジエチルペンチルホスホナイト、ジフェニルメチルホスホナイト、ジベンジルメチルホスホナイト、ジメチルクレシルホスホナイト、メチルジメチルホスフィナイト、メチルジエチルホスフィナイト、フェニルジフェニルホスフィナイト、メチルジフェニルホスフィナイト、ベンジルジフェニルホスフィナイト、トリフェニルホスフィン、トリベンジルホスフィン、Merpol A、及びメチルジフェニルホスフィンが挙げられる。
【００９５】
また、強化材料も本発明の組成物において有用である。強化材料としては、炭素フィラメント、シリケート、マイカ、クレイ、タルク、二酸化チタン、珪灰石、ガラスフレーク、ガラスビーズ及び繊維、並びにポリマー繊維、及びこれらの組み合わせを挙げることができる。好ましい強化材料はガラスであり、繊維状ガラスフィラメント、ガラスとタルク、ガラスとマイカ、及びガラスとポリマー繊維の混合物を使用することが更に好ましい。
【００９６】
一実施形態においては、本組成物に、本明細書に開示されるもの以外、又は異なるジオール、ジアミン、及び／又は二酸を有するポリエステルアミド、セルロースエステル、ポリ塩化ビニル、ナイロン、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセテート、ポリ（ビニルブチラール）、ポリエステル、ポリアミド、ポリスチレン、ポリスチレンコポリマー、スチレンアクリロニトリルコポリマー、アクリロニトリルブタジエンスチレンコポリマー、ポリ（メチルメタクリレート）、アクリルコポリマー、ポリ（エーテルイミド）、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリスルホンエーテル、又は芳香族ジヒドロキシ化合物のポリ（エーテルケトン）から選択されるポリマーを更に含ませることができる。
【００９７】
この実施形態の１つのクラスにおいては、ポリエステルアミドは、組成物の総重量を基準として約１〜約９９重量％存在し；（ポリエステルアミド以外の）ポリマーは、組成物の総重量を基準として約１〜約９９重量％存在する。この実施形態の１つのクラスにおいては、ポリエステルアミドは、組成物の総重量を基準として約５〜約９５重量％存在し；ポリマーは、組成物の総重量を基準として約５〜約９５重量％存在するが、所望の特性に応じて他の量を使用することができる。
【００９８】
中間膜、シート、及びフィルム：
本出願はまた、本明細書に開示されるポリエステルアミド又は組成物を含む層、中間膜、シート、又はフィルムにも関する。幾つかの実施形態においては、ポリエステルアミドはアモルファスであってよく、一方で他の実施形態においては、ポリエステルアミドは半結晶質であってよい。本明細書に開示されるポリエステルアミド又は組成物を含む層、中間膜、シート、又はフィルムを形成する方法は、当該技術において周知である。かかる層、中間膜、シート、又はフィルムは、本発明の種々の実施形態によるポリエステルアミド又は組成物から、任意の好適な方法を用いて製造することができ、これとしては、押出、共押出、カレンダー加工、圧縮成形、射出成形、及び溶液キャストが挙げられるが、これらに限定されない。
【００９９】
本明細書において使用される「中間膜」という用語は、多層パネルの形成において使用するために好適な単層又は多層ポリマーシートを指す。多層パネルは、通常は、ガラスのような硬質材料から形成することができる２枚の基材の間に中間膜をサンドイッチし、アセンブリを積層して多層積層パネルを形成することによって形成される。多層パネルは、単層又は多層中間膜を使用して形成することができる。本明細書において使用される「層」、「単層」、及び「モノリス型」という用語は、１つの単一のポリマー層から形成される中間膜を指し、一方で「複数層」又は「多層」という用語は、互いに隣接して互いと接触している２以上のポリマー層を有する中間膜を指す。本明細書において使用される「層」及び「中間膜」は互換的に使用することができる。中間膜のそれぞれのポリマー層には、シートに形成された、場合により（１種類又は複数のポリマー樹脂のタイプ及び所望の特性に応じて）１種類以上の可塑剤と組み合わされた１種類以上のポリマー樹脂を含ませることができる。１以上のポリマー層に追加の添加剤を更に含ませることができるが、これらは必須ではない。多層中間膜に関して、特に異なるポリマー又は材料の複数の層に関しては、層を処理して界面接着を向上させることができ、又はシラン含有薬剤のような添加剤を加えて層間の接着を促進又は向上させることができる。２つのポリマー層の間で接着剤の層又はコーティング（例えば結合層）を使用して、層の間、特に異なるポリマーの層の間の接着を向上させることもできる。
【０１００】
本明細書に記載するポリマー層において使用される１種類又は複数のポリマー樹脂には、１種類以上の熱可塑性ポリマー樹脂を含ませることができる。幾つかの実施形態においては、１種類又は複数の熱可塑性樹脂は、ポリマー層の総重量を基準として、少なくとも約２０重量％、少なくとも約２５重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約３５重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約４５重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約５５重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約６５重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約７５重量％、少なくとも約８０重量％、少なくとも約８５重量％、少なくとも約９０重量％、少なくとも約９５重量％、少なくとも約９６重量％、少なくとも約９７重量％、少なくとも約９８重量％、又は少なくとも約９９重量％、或いはそれ以上の量でポリマー層中に存在させることができる。２種類以上の樹脂を存在させる場合、それぞれは、ポリマー層の総重量を基準として、少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約２５重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約３５重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約４５重量％、又は少なくとも約５０重量％の量で存在させることができる。
【０１０１】
幾つかの実施形態においては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）、４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）、３（４），８（９）−ビス（アミノメチル）トリシクロ［５．２．１．０２，６］デカン、Ｎ−メチルジエタノールアミン、２，４，４−トリメチルヘキサンジアミンと２，２，４−トリメチルヘキサンジアミンとの混合物、或いはそれらの混合物から選択される。幾つかの実施形態においては、ジアミンは４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）である。幾つかの実施形態においては、ジアミンは２０〜７５モル％の量で存在する。幾つかの実施形態においては、ジアミンは、２０〜４０モル％、４０〜６０モル％、４５〜５５モル％、４５〜５０モル％、又は少なくとも２０モル％、或いは７５モル％以下の量で存在する。
【０１０２】
幾つかの実施形態においては、ジオールは、２，２，４，４−テトラメチルシクロブタン−１，３−ジオール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、又はポリテトラヒドロフランジオールから選択される。幾つかの実施形態においては、ジオールは１，３−シクロヘキサンジメタノールである。幾つかの実施形態においては、ジオールは１，４−シクロヘキサンジメタノールである。幾つかの実施形態においては、少なくとも２種類のジオールが存在する。幾つかの実施形態においては、ジオールは４０〜８０モル％の量で存在する。幾つかの実施形態においては、ジアミンは、４０〜７０モル％、４０〜６０モル％、５０〜６０モル％、又は５０〜５５モル％の量で存在する。
【０１０３】
幾つかの実施形態においては、二酸は、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ヘプタン二酸、オクタン二酸、ノナン二酸、デカン二酸、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、トリデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オクタデカン二酸、エイコサン二酸、９−［（Ｚ）−ノン−３−エニル］−１０−オクチルノナデカン二酸、９−ノニル−１０−オクチルノナデカン二酸、シクロブタン−１，３−ジカルボン酸、シクロペンタン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘプタン−１，４−ジカルボン酸、シクロオクタン−１，５−ジカルボン酸、又はシクロオクタン−１，４−ジカルボン酸、水素化ダイマー酸、又はそれらの２以上の二酸の混合物から選択される。幾つかの実施形態においては、二酸は、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカン二酸、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸、又は水素化ダイマー酸、或いはそれらの２以上の二酸の混合物から選択される。幾つかの実施形態においては、２種類の二酸が存在する。
【０１０４】
幾つかの実施形態においては、ポリエステルアミドは、トリメリット酸、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、グリセロール、ペンタエリトリトール、クエン酸、酒石酸、３−ヒドロキシグルタル酸、グリセリンエリトリトール、トレイトール、ジペンタエリトリトール、ソルビトール、無水トリメリット酸、ピロメリット酸二無水物、トリメシン酸、又はジメチロールプロピオン酸から選択される化合物から誘導される分岐剤を更に含む。幾つかの実施形態においては、分岐剤は、ポリエステルアミドの総重量％を基準として約０．０１〜約１０重量％存在する。
【０１０５】
幾つかの実施形態においては、ポリエステルアミドは、上記したように、エポキシシラン又はイソシアネートシランのようなシラン添加剤を含む。
幾つかの実施形態においては、中間膜は少なくとも４０℃のガラス転移温度を有する。幾つかの実施形態においては、中間膜は、ＤＭＴＡにしたがって求めて、少なくとも５０℃、少なくとも５５℃、少なくとも６０℃、少なくとも６５℃、少なくとも７０℃、又はそれ以上のガラス転移温度を有する。他の実施形態においては、中間膜は、ＤＭＴＡにしたがって求めて、４０℃未満、３５℃未満、３０℃未満、又は２５℃未満のガラス転移温度値を有する。幾つかの実施形態においては、層又は中間膜は、少なくとも−３５℃、少なくとも０℃、少なくとも５℃、少なくとも１０℃、又はそれ以上のガラス転移温度を有する。
【０１０６】
幾つかの実施形態においては、ポリエステルアミドは、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０にしたがって求めて、少なくとも約０．５ｄＬ／ｇ、少なくとも約０．６ｄＬ／ｇ、少なくとも約０．７ｄＬ／ｇ、少なくとも約０．８ｄＬ／ｇ、少なくとも約０．９ｄＬ／ｇ、又は少なくとも約１．０ｄＬ／ｇのインヘレント粘度を有する。幾つかの実施形態においては、ポリエステルアミドは、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０にしたがって求めて、少なくとも約１．０５ｄＬ／ｇ、少なくとも１．１０ｄＬ／ｇ、少なくとも１．１５ｄＬ／ｇ、少なくとも１．２０ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．３ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．４ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．５ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．６ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．７ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．８ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．９ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．０ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．１ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．２ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．３ｄＬ／ｇ、又はそれ以上のインヘレント粘度を有する。
【０１０７】
幾つかの実施形態においては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）又は４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）から選択される。幾つかの実施形態においては、ジアミンは４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）である。幾つかの実施形態においては、ジアミンは、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）と４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）の混合物である。幾つかの実施形態においては、ジアミンは２０〜６０モル％の量で存在する。
【０１０８】
幾つかの実施形態においては、ジオールは、１，３−シクロヘキサンジメタノール又は１，４−シクロヘキサンジメタノールから選択される。幾つかの実施形態においては、ジオールは１，３−シクロヘキサンジメタノールである。幾つかの実施形態においては、ジオールは１，４−シクロヘキサンジメタノールである。幾つかの実施形態においては、２種類以上のジオールが存在する。幾つかの実施形態においては、ジオールは４０〜８０モル％の量で存在する。
【０１０９】
幾つかの実施形態においては、二酸は、コハク酸、グルタミン酸、アジピン酸、ヘプタン二酸、オクタン二酸、ノナン二酸、デカン二酸、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、トリデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オクタデカン二酸、エイコサン二酸、９−［（Ｚ）−ノン−３−エニル］−１０−オクチルノナデカン二酸、９−ノニル−１０−オクチルノナデカン二酸、シクロブタン−１，３−ジカルボン酸、シクロペンタン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘプタン−１，４−ジカルボン酸、シクロオクタン−１，５−ジカルボン酸、又はシクロオクタン−１，４−ジカルボン酸から選択される。幾つかの実施形態においては、二酸は、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカン二酸、シクロヘキサン−１，３−ジカルボン酸、シクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸、又は水素化ダイマー酸から選択される。幾つかの実施形態においては、２種類以上の二酸が存在する。
【０１１０】
幾つかの実施形態においては、ポリエステルアミドは、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０にしたがって求めて、少なくとも約０．５ｄＬ／ｇ、少なくとも約０．６ｄＬ／ｇ、又は少なくとも約０．７ｄＬ／ｇのインヘレント粘度を有する。幾つかの実施形態においては、ポリエステルアミドは、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０にしたがって求めて、少なくとも約０．８ｄＬ／ｇ、少なくとも約０．９ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．０ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．０５ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．１０ｄＬ／ｇ、少なくとも１．１５ｄＬ／ｇ、少なくとも１．２０ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．３ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．４ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．５ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．６ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．７ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．８ｄＬ／ｇ、少なくとも約１．９ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．０ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．１ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．２ｄＬ／ｇ、少なくとも約２．３ｄＬ／ｇ、又はそれ以上のインヘレント粘度を有する。
【０１１１】
幾つかの実施形態においては、中間膜は、ＤＭＴＡによって測定して少なくとも−３０℃のガラス転移温度を有する。幾つかの実施形態においては、中間膜は、ＤＭＴＡによって測定して、少なくとも−３０℃、少なくとも−２０℃、少なくとも−１０℃、少なくとも０℃、少なくとも５℃、少なくとも１０℃、又は少なくとも１５℃、或いはそれ以上のガラス転移温度を有する。
【０１１２】
ポリエステルアミドを含む層は、中間膜として単独で、又は他の熱可塑性ポリマーを含む層と組み合わせて使用することができる。好適な熱可塑性ポリマーの例としては、ポリビニルアセタールポリマー（ＰＶＡ）（例えば、ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）、又はポリ（ビニルブチラール）の異性体で、ＰＶＢ又はＰＶｉｓｏＢとも呼ばれるポリ（ビニルイソブチラール））、脂肪族ポリウレタン（ＰＵ）、ポリ（エチレン−ｃｏ−ビニルアセテート）（ＥＶＡ）、ポリ（塩化ビニル）（ＰＶＣ）、ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−メタクリレート）、ポリエステル、ポリアミド、ポリエチレン、ポリオレフィン、シリコーンエラストマー、エポキシ樹脂、エチレンアクリレートエステルコポリマー、ポリ（エチレン−ｃｏ−ブチルアクリレート）、及びエチレン／カルボン酸コポリマー及びそのイオノマーのような酸コポリマー、並びに前述の可能性のある熱可塑性樹脂のいずれかから誘導されるもの、上記の組み合わせなどを挙げることができるが、これらに限定されない。ポリウレタンは、異なる硬度を有し得る。代表的なポリウレタンポリマーは、ＡＳＴＭ−Ｄ−２２４０にしたがって８５未満のショアＡ硬度を有する。ポリウレタンポリマーの例は、２０℃未満のガラス転移温度を有する脂肪族イソシアネートポリエーテル系ポリウレタンであるAG8451及びAG5050（Woburn, MAのThermedics Inc.から商業的に入手できる）である。ＥＶＡポリマー（又はコポリマー）は、種々の量のビニルアセテート基を含み得る。望ましいビニルアセテート含量は、一般に約１０〜約９０モル％である。より低いビニルアセテート含量を有するＥＶＡは、低温における遮音のために使用することができる。エチレン／カルボン酸コポリマーは、一般に、１〜２５モル％のカルボン酸含量を有するポリ（エチレン−ｃｏ−メタクリル酸）及びポリ（エチレン−ｃｏ−アクリル酸）である。エチレン／カルボン酸コポリマーのイオノマーは、アルカリ金属（例えばナトリウム）及びアルカリ性金属(alkaline metals)（例えばマグネシウム）の水酸化物、アンモニア、又は亜鉛のような遷移金属の他の水酸化物のような塩基でコポリマーを部分的又は完全に中和することによって得ることができる。好適なイオノマーの例としては、Surlyn（登録商標）イオノマー樹脂（DuPont, Wilmington, Delawareから商業的に入手できる）が挙げられる。幾つかの実施形態においては、熱可塑性ポリマーは、ポリ（ビニルアセタール）樹脂、ポリ（塩化ビニル）、ポリ（エチレン−ｃｏ−ビニル）アセテート、及びポリウレタンからなる群から選択することができ、一方で他の実施形態においては、ポリマーは１種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含んでいてよい。中間膜が１つより多いポリマー層を含む場合には、それぞれの層は同じタイプの熱可塑性ポリマー樹脂を含んでいてよく、又は１以上の層は少なくとも１つの異なるタイプの樹脂を含んでいてよい。
【０１１３】
また、セルロースエステル、ポリ塩化ビニル、ナイロン、ポリエステル、ポリアミド、ポリスチレン、ポリスチレンコポリマー、スチレンアクリロニトリルコポリマー、アクリロニトリルブタジエンスチレンコポリマー、ポリ（メチルメタクリレート）、アクリルコポリマー、ポリ（エーテルイミド）、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリスルホンエーテル、又は芳香族ジヒドロキシ化合物のポリ（エーテルケトン）のような他のタイプのポリマー又はポリマー層を有する層又は中間膜を使用することもできる。
【０１１４】
１以上の層において使用される熱可塑性ポリマー樹脂は、任意の好適な方法によって形成することができる。幾つかの実施形態においては、熱可塑性ポリマー樹脂がポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合、かかる樹脂は、例えば米国特許２，２８２，０５７及び２，２８２，０２６、並びにWade, B. 2016, Vinyl Acetal Polymers, Encyclopedia of Polymer Science & Technology, 1-22（オンライン、著作権2016, John Wiley & Sons, Inc.）に記載されているもののような公知の方法にしたがって、ポリ（ビニルアルコール）を触媒の存在下で１種類以上のアルデヒドでアセタール化することによって形成することができる。得られるポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６にしたがって樹脂のアセタール化％として測定して少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約７５重量％、少なくとも約８０重量％、少なくとも約８５重量％、又は少なくとも約９０重量％の少なくとも１種類のアルデヒドの残基を含み得る。ポリ（ビニルアセタール）樹脂中のアルデヒド残基の総量はアセタール含量として総称することができ、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残りは残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）及び残留エステル基（ビニルアセテート基として）であり、これは下記において更に詳細に議論する。
【０１１５】
好適なポリ（ビニルアセタール）樹脂は任意のアルデヒドの残基を含み得、幾つかの実施形態においては少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドの残基を含み得る。好適なＣ４〜Ｃ８アルデヒドの例としては、例えばｎ−ブチルアルデヒド、ｉ−ブチルアルデヒド（イソブチルアルデヒドとも呼ばれる）、２−メチルバレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、及びこれらの組み合わせを挙げることができる。本明細書に記載する層及び中間膜において使用するポリ（ビニルアセタール）樹脂の１以上は、樹脂のアルデヒド残基の総重量を基準として少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、又は少なくとも約７０重量％の少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドの残基を含み得る。或いは、又は更には、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、約９９重量％以下、約９５重量％以下、約９０重量％以下、約８５重量％以下、約８０重量％以下、約７５重量％以下、約７０重量％以下、又は約６５重量％以下の少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドを含み得る。Ｃ４〜Ｃ８アルデヒドは上記に示した群から選択することができ、或いはこれはｎ−ブチルアルデヒド、ｉ−ブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組合せからなる群から選択することができる。
【０１１６】
種々の実施形態においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、主としてｎ−ブチルアルデヒドの残基を含み、例えば約３０重量％以下、約２０重量％以下、約１０重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含んでいてよいポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）樹脂であってよい。通常は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂中に存在するｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基としては、イソブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組合せを挙げることができる。ポリ（ビニルアセタール）樹脂がポリ（ビニルブチラール）樹脂を含む場合には、樹脂の重量平均分子量は、テトラヒドロフラン中においてCotts及びOuanoの低角レーザー光散乱（ＳＥＣ／ＬＡＬＬＳ）法を用いてサイズ排除クロマトグラフィーによって測定して少なくとも約３０，０００ダルトン、少なくとも約４０，０００ダルトン、少なくとも約５０，０００ダルトン、少なくとも約６５，０００ダルトン、少なくとも約７５，０００ダルトン、少なくとも約８５，０００ダルトン、少なくとも約１００，０００ダルトン、又は少なくとも約１２５，０００ダルトン、及び／又は約５００，０００ダルトン以下、約４５０，０００ダルトン以下、約３００，０００ダルトン以下、約３５０，０００ダルトン以下、約３００，０００ダルトン以下、約２５０，０００ダルトン以下、約２００，０００ダルトン以下、約１７０，０００ダルトン以下、約１６０，０００ダルトン以下、約１５５，０００ダルトン以下、約１５０，０００ダルトン以下、約１４０，０００ダルトン以下、又は約１３５，０００ダルトン以下であってよい。
【０１１７】
一般に、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリ（ビニルアセテート）をポリ（ビニルアルコール）に加水分解し、次にポリ（ビニルアルコール）を１以上の上記のアルデヒドによってアセタール化してポリ（ビニルアセタール）樹脂を形成することによって製造することができる。ポリ（ビニルアセテート）を加水分解するプロセスにおいては、全てのアセテート基がヒドロキシル基に転化する訳ではなく、その結果、残留アセテート基が樹脂上に残留する。同様に、ポリ（ビニルアルコール）をアセタール化するプロセスにおいては、全てのヒドロキシル基がアセタール基に転化する訳ではなく、同様に樹脂上に残留ヒドロキシル基が残留する。その結果、殆どのポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリマー鎖の一部として、残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）、及び残留アセテート基（ビニルアセテート基として）の両方を含む。本明細書において用いる「残留ヒドロキシル含量」及び「残留アセテート含量」という用語は、それぞれ処理が完了した後に樹脂上に残留するヒドロキシル基及びアセテート基の量を指す。残留ヒドロキシル含量及び残留アセテート含量は両方ともポリマー樹脂の重量を基準とする重量％で表され、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６にしたがって測定される。
【０１１８】
また、１以上のポリマー層に、少なくとも１種類の可塑剤を含ませることもできる。存在させる場合には、１以上のポリマー層の可塑剤含量は、樹脂１００部あたり少なくとも約２部（ｐｈｒ）、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約６ｐｈｒ、少なくとも約８ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１５ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、少なくとも約２５ｐｈｒ、少なくとも約３０ｐｈｒ、少なくとも約３５ｐｈｒ、少なくとも約４０ｐｈｒ、少なくとも約４５ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、少なくとも約６５ｐｈｒ、少なくとも約７０ｐｈｒ、少なくとも約７５ｐｈｒ、又は少なくとも約８０ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約１０５ｐｈｒ以下、約１００ｐｈｒ以下、約９５ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、約８５ｐｈｒ以下、約７５ｐｈｒ以下、約７０ｐｈｒ以下、約６５ｐｈｒ以下、約６０ｐｈｒ以下、約５５ｐｈｒ以下、約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下、約４０ｐｈｒ以下、又は約３５ｐｈｒ以下であってよい。幾つかの実施形態においては、１以上のポリマー層は、３５ｐｈｒ以下、約３２ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２７ｐｈｒ以下、約２６ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、約２４ｐｈｒ以下、約２３ｐｈｒ以下、約２２ｐｈｒ以下、約２１ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、約１９ｐｈｒ以下、約１８ｐｈｒ以下、約１７ｐｈｒ以下、約１６ｐｈｒ以下、約１５ｐｈｒ以下、約１４ｐｈｒ以下、約１３ｐｈｒ以下、約１２ｐｈｒ以下、約１１ｐｈｒ以下、又は約１０ｐｈｒ以下の可塑剤含量を有していてよい。
【０１１９】
本明細書において使用いる「樹脂１００部あたりの部」又は「ｐｈｒ」という用語は、重量基準で樹脂１００部あたりに存在する可塑剤の量を指す。例えば、３０ｇの可塑剤を１００ｇの樹脂に加えた場合には、可塑剤含量は３０ｐｈｒである。ポリマー層が２種類以上の樹脂を含む場合には、可塑剤の重量を存在する全樹脂の合計量と比較して樹脂１００部あたりの部を求める。更に、本明細書において層又は中間膜の可塑剤含量が与えられている場合には、これは、他に示していない限りにおいて層又は中間膜を製造するために用いた混合物又は溶融物中の可塑剤の量に関して与えられている。
【０１２０】
本明細書に記載するポリマー層中において任意の好適な可塑剤を用いることができる。可塑剤は、少なくとも約６、及び／又は約３０以下、約２５以下、約２０以下、約１５以下、約１２以下、又は約１０以下の炭素原子の炭化水素セグメントを有していてよい。可塑剤の例としては、中でも多塩基酸又は多価アルコールのエステルが挙げられる。好適な可塑剤のより具体的な例としては、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（４ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、ブチルリシノレエート、ヒマシ油、ジブトキシエチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、トリオクチルホスフェート、ココナツ油脂肪酸のトリエチルグリコールエステル、ポリエチレンオキシドロジン誘導体のフェニルエステル、オイル変性セバシン酸アルキド樹脂、トリクレシルホスフェート、及びこれらの混合物が挙げられるが、これらに限定されない。幾つかの実施形態においては、可塑剤は３ＧＥＨを含んでいてよく、又はこれから構成することができる。可塑剤の他の例としては、ホスフェートエステル、エポキシ化油、固体状態可塑剤、難燃性可塑剤、及びこれらの組み合わせを挙げることができる。
【０１２１】
更に、本発明の１以上のポリマー層に、約１．４６０より高く、又は１．４７０より高く、又は１．４８０より高い屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤を含ませることができる。かかる可塑剤の例としては、多塩基酸又は多価アルコールのエステル、ポリアジペート、エポキシド、フタレート、テレフタレート、ベンゾエート、トルエート、メリテート、及び他の特殊な可塑剤を挙げることができるが、これらに限定されない。更なる例としては、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビス−フェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物が挙げられるが、これらに限定されない。幾つかの実施形態においては、可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、及びこれらの組み合わせからなる群から選択することができる。
【０１２２】
更に、任意の更なるポリマー層にはまた、ポリマー層又は中間膜に特定の特性又は特徴を与えることができる他のタイプの添加剤を含ませることもできる。かかる添加剤としては、接着制御剤（ＡＣＡ）、染料、顔料、安定剤、例えば紫外線安定剤、酸化防止剤、アンチブロッキング剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤、例えばインジウムスズオキシド、アンチモンスズオキシド、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）、及びセシウムタングステンオキシド、加工助剤、流動向上添加剤、滑剤、耐衝撃性改良剤、成核剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、強化添加剤、及びフィラー、並びに上記に記載した任意の添加剤を挙げることができるが、これらに限定されない。かかる添加剤の具体的なタイプ及び量は、特定の層又は中間膜の最終的な特性又は最終用途に基づいて選択することができる。
【０１２３】
本明細書に記載する種々のポリマー層は広範囲のガラス転移温度を示し得る。幾つかの実施形態においては、２以上のポリマー又はポリマー層を含む中間膜は２以上のガラス転移温度を示し得る。ポリマー材料のガラス転移温度（Ｔｇ）は、材料のガラス状態からゴム状態への転移を示す温度である。ポリマー層のガラス転移温度は、以下の手順にしたがって動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）によって求めることができる。ポリマーシートを直径８ミリメートル（ｍｍ）の試料ディスクに成形する。ポリマー試料ディスクを、Rheometrics Dynamic Spectrometer IIの２つの平行プレート試験治具の間に配置する。試料の温度を３℃／分の速度で２０℃から１００℃へ上昇させながら、ポリマー試料ディスクを剪断モードにおいて１ヘルツの振動数で試験する。温度に依存してプロットしたｔａｎδ（減衰）の最大値の位置を用いてガラス転移温度を求める。実験は、この方法が±１℃の範囲内まで再現可能であることを示している。ポリマー層又は中間膜が２以上のポリマー層を含む場合には、層の少なくとも１つは中間膜内の１以上の他のポリマー層と異なるガラス転移温度を有し得る。
【０１２４】
幾つかの実施形態においては、本明細書に記載する中間膜に、少なくとも第１の外側ポリマー層及び第２の外側ポリマー層を含ませることができる。本明細書中で使用する「外側」という用語は、中間膜の最も外側の１つ又は複数の層を指す。通常は、外側ポリマー層は、中間膜を基材に積層する際に基材と接触するように、又は中間膜を使用して多層パネルを形成する際に１対の基材の１つに接触するように構成される。幾つかの実施形態においては、第１及び第２の外側ポリマー層のそれぞれに、本明細書に開示されるそれぞれの第１及び第２の熱可塑性ポリマー樹脂（及び随意的な可塑剤又は他の添加剤）を含ませることができる。幾つかの実施形態においては、第１及び第２の外側ポリマー層のそれぞれに、それぞれ第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び随意的な可塑剤を含ませることができ、樹脂は上記に与えた１以上の範囲内の残留ヒドロキシル含量及び残留アセテート含量を有し得る。同様に、第１及び第２のポリマー層のそれぞれに上記記載のタイプ及び量の少なくとも１種類の可塑剤を含ませることができるので、これらの層も上記記載のガラス転移温度を有し得る。他の実施形態においては、１つ又は複数の層において使用される１種類又は複数のポリマーに応じて、１つ又は複数の外側層はまた、ガラスのような基材への結合を促進するために、接着剤、コーティング、又は結合層を有し得る。
【０１２５】
幾つかの実施形態によれば、第１及び第２の外側ポリマー層は、第１及び第２の外側ポリマー層が中間膜のただ２つの層であるように、互いに隣接して接触させることができる。他の実施形態においては、少なくとも１つ、少なくとも２つ、少なくとも３つ、少なくとも４つ、又は少なくとも５つ、或いはそれ以上のポリマー層を、第１及び第２の外側ポリマー層の間にそれらの少なくとも１つと接触して配置することができる。これらの更なる層は、存在する場合、第１及び第２のポリマー層のそれぞれと同様か又は異なる組成を有していてよく、上記記載のポリマーの１以上を含ませることができる。更に、上記記載のように、１つ又は複数の外側層に、接着剤、コーティング、結合層、又は処理を与えて、ガラスのような基材への結合を促進することもできる。
【０１２６】
１以上の層はまた、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）から形成されるポリマーフィルムのような他の材料から形成することもでき、ポリマーフィルムには、種々の金属、金属酸化物、又は他の非金属材料、若しくは層を含ませることができ、コーティングするか又は他の形態で表面処理することができる。幾つかの実施形態においては、１以上の更なる層に、例えば、ＩＲ減少層、ホログラフ層、フォトクロミック層、エレクトロクロミック層、破裂防止層、ヒートストリップ、アンテナ、日射遮断層、装飾層などをはじめとする機能層を含ませることができる。
【０１２７】
幾つかの実施形態においては、中間膜に、少なくとも第１のポリマー層、第２のポリマー層、及び第３のポリマー層を含ませることができ、第２のポリマー層は、第１のポリマー層と第３のポリマー層との間に、それぞれと接触して配置する。幾つかの実施形態においては、第１及び第３のポリマー層に、上記で詳細に記載したタイプ及び量の少なくとも１種類のポリエステルアミド組成物を含ませることができ、第２の（又は中央）層に、上記記載の異なるポリエステルアミド組成物を含ませることができる。幾つかの実施形態においては、第１及び第３のポリマー層に、上記で詳細に記載したタイプ及び量の少なくとも１種類のポリエステルアミド組成物を含ませることができ、第２の（又は中央）層に、ポリカーボネートのような異なるポリマー樹脂を含ませることができる。幾つかの実施形態においては、第１及び第３のポリマー層に、少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂、及び上記で詳細に記載したタイプ及び量の随意的な可塑剤を含ませることができ、第２の（又は中央）層に、上記記載のポリエステルアミド層を含ませることができる。幾つかの実施形態においては、第１及び第３のポリマー層に、本明細書に開示するポリエステルアミドと異なる少なくとも１種類のポリマー樹脂（即ち、非ポリエステルアミド）を含ませることができ、第２の（又は中央）層に、上記記載のポリエステルアミド層を含ませることができる。所望の特性に応じて、比較的「軟質」（即ち、より低いガラス転移温度）の外側ポリマー層で、「硬質」（即ち、比較的高いガラス転移温度）の内側層をサンドイッチすることができ、これにより、中間膜から形成される多層パネルにおいて増大した剛性及び耐衝撃性の両方が促進される。更なる層を含ませることもできる。
【０１２８】
多層中間膜において３以上の層を使用する場合には、層の幾つかはスキン（又は外側）層と呼ぶことができ、１以上はコア（又は内側）層と呼ぶことができる。本明細書において使用する「スキン層」とは、一般に中間膜の外側層を指し、「１以上のコア層」とは、一般にスキン層の間に配置された１以上の内側層を指す。コア層の少なくとも１つの面は、スキン層の少なくとも１つの面と直接接触させることができ、或いは結合層、コーティング、又は接着剤を介してスキン層と間接的に接触させることができる。
【０１２９】
代表的な多層中間膜の実施形態としては、非ポリエステルアミド／ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド；非ポリエステルアミド／ポリエステルアミド；非ポリエステルアミド／ポリエステルアミド／ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド；非ポリエステルアミド／ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド／ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド；非ポリエステルアミド／ポリエステルアミド／ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド；ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド／ポリエステルアミド；ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド／ポリエステルアミド；ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド／ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド／ポリエステルアミド；又はポリエステルアミド／非ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド／非ポリエステルアミド／ポリエステルアミドが挙げられるが、これらに限定されない。当業者に公知なように、他の実施形態も可能である。１つ又は複数のポリエステル及び非ポリエステルアミド層は、上記記載の任意のポリマー層であってよい。更に、任意の実施形態において、接着剤層又は結合層のような更なるコーティング又は層を、所望に応じて含ませることができる。
【０１３０】
幾つかの実施形態においては、層又は中間膜はモノリス型中間膜である。幾つかの実施形態においては、中間膜は少なくとも２つの層を含む。幾つかの実施形態においては、中間膜は少なくとも３つの層を含み、ここで少なくとも１つの層は上記記載のポリエステルアミドを含む。幾つかの実施形態においては、中間膜は少なくとも３つの層を含み、ここで少なくとも２つの層は上記記載のポリエステルアミドを含む。幾つかの実施形態においては、中間膜は３つより多い層を含み、ここで少なくとも１つの層は上記記載のポリエステルアミドを含む。
【０１３１】
幾つかの実施形態においては、層又は中間膜は、(ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再確認）−手順Ｂにしたがい、光源Ｃを使用して、０．７６ミリメートルの厚さを有する中間膜について２度の観察角度で測定して）５．０未満の曇り度％を有する。幾つかの実施形態においては、層又は中間膜は、(ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再確認）−手順Ｂにしたがい、光源Ｃを使用して、０．７６ミリメートルの厚さを有する中間膜について２度の観察角度で測定して）４．０未満、３．５未満、３．０未満、２．５未満、２．０未満、又は１．５未満の曇り度％を有する。
【０１３２】
幾つかの実施形態においては、層又は中間膜は、ＡＳＴＭ法Ｅ３１３（従前はＤ−１９２５）（光源Ｃ、観察角度２°）にしたがって測定して、優れた色又は黄色度指数ＹＩを有する。幾つかの実施形態においては、層又は中間膜は、ＡＳＴＭ法Ｅ３１３（従前はＤ−１９２５）（光源Ｃ、観察角度２°）にしたがって測定して、２．５未満、２．０未満、１．５未満、又は１．０未満のＹＩを有する。
【０１３３】
本発明の種々の実施形態による層及び中間膜は、従来の中間膜と比較して向上した特性を示すことができる。例えば、建築用途のために使用される比較中間膜とは対照的に、本明細書に記載する中間膜は、好適か又は更に優れた光学特性をなお保持しながら、高い剛性及び良好な衝撃性能の両方を示すことができる。その結果、本明細書に記載する中間膜は、好適な性能並びに美的価値及び特性の両方を維持しながら、種々の圧力、温度変化、及び衝撃に曝される多くの構造用途及び荷重負荷用途において好適に利用することができる。
【０１３４】
本明細書に記載する中間膜は増大した剛性を示すことができる。ポリマー層又は中間膜の剛性は、ＡＳＴＭ−Ｄ４０６５−１２にしたがって５０℃（及び幾つかの場合においては下記に記載する他の温度）において測定されるその剪断貯蔵弾性率（Ｇ’）によって特徴付けることができる。幾つかの実施形態においては、本明細書に記載するポリマー層又は中間膜は、少なくとも約４ＭＰａ、少なくとも約５ＭＰａ、少なくとも約１０ＭＰａ、少なくとも約２０ＭＰａ、少なくとも約３０ＭＰａ、少なくとも約４０ＭＰａ、少なくとも約５０ＭＰａ、少なくとも約６０ＭＰａ、少なくとも約７０ＭＰａ、少なくとも約８０ＭＰａ、少なくとも約９０ＭＰａ、少なくとも約１００ＭＰａ、少なくとも約１１０ＭＰａ、少なくとも約１２０ＭＰａ、少なくとも約１３０ＭＰａ、少なくとも約１４０ＭＰａ、少なくとも約１５０ＭＰａ、少なくとも約１６０ＭＰａ、少なくとも約１７０ＭＰａ、少なくとも約１８０ＭＰａ、少なくとも約１９０ＭＰａ、少なくとも約２００ＭＰａ、少なくとも約２１０ＭＰａ、又は少なくとも約２２０ＭＰａの５０℃における剪断貯蔵弾性率（Ｇ’）を有することができる。特定の上限はないが、実際には層又は中間膜は、５０℃において２５０ＭＰａ程度の高さ、又は更には２８０ＭＰａ程度の高さ、或いはそれ以上の剪断貯蔵弾性率を示すことができる。
【０１３５】
増大した剛性に加えて、本発明の幾つかの実施形態による中間膜は、３０ミルの厚さを有する場合で、厚さ３ｍｍの透明ガラスの２枚のシートの間に積層した場合に、ＡＮＳＩ／ＳＡＥ−Ｚ２６．１−１９９６にしたがって約７０°Ｆ（約２１℃）の温度において測定される中間膜の破壊高さ（又は平均破壊高さ）によって特徴付けられる望ましい耐衝撃性を示すことができる。幾つかの実施形態においては、本明細書に記載する中間膜は、上記記載のように測定して、少なくとも約１２フィート、少なくとも約１２．５フィート、少なくとも約１３フィート、少なくとも約１３．５フィート、少なくとも約１４フィート、少なくとも約１４．５フィート、少なくとも約１５フィート、少なくとも約１５．５フィート、少なくとも約１６フィート、少なくとも約１６．５フィート、少なくとも約１７フィート、少なくとも約１７．５フィート、少なくとも約１８フィート、少なくとも約１８．５フィート、少なくとも約１９フィート、少なくとも約１９．５フィート、少なくとも約２０フィート、少なくとも約２０．５フィート、少なくとも約２１フィート、少なくとも約２１．５フィート、少なくとも約２２フィート、少なくとも約２２．５フィート、少なくとも約２３フィート、少なくとも約２３．５フィート、少なくとも約２４フィート、少なくとも約２４．５フィート、又は少なくとも約２５フィート、少なくとも約２５．５フィート、少なくとも約２６フィート、少なくとも約２６．５フィート、少なくとも約２７フィート、少なくとも約２７．５フィート、少なくとも約２８フィート、又は少なくとも約２８．５フィート、或いはそれ以上の破壊高さを有することができる。破壊高さは他の厚さにおいて測定することもできる。幾つかの実施形態においては、破壊高さがより高いほど、より良好である。
【０１３６】
本明細書において与えられる破壊高さ（又は平均破壊高さ）の値は、２枚の厚さ３ｍｍのガラスのシートの間に積層した既知の厚さ（３０ミル）を有する中間膜を使用して得た。これらのパラメータに関する値の記述は、本明細書に記載する中間膜の厚さ、又は本発明の幾つかの実施形態による多層パネルの構成をいかなるようにも限定することは意図しない。むしろ、これらのパラメータに関する値の記述は、中間膜によって示される平均破壊高さとして測定される耐衝撃性を求めるための明確な試験を与えることを意図しており、試験は既知の厚さにおいて測定し、必要であれば、異なる中間膜を同じ中間膜厚さにおいて比較することができるように、一定の厚さ（例えば３０ミル又は４５ミル）に正規化する。本発明における実施例の多くにおいては、与えられた組成物に関する材料の入手可能性のために１つのみの中間膜を試験した。したがって、与えられるデータは平均破壊高さではなく単に破壊高さである。
【０１３７】
パンメル接着度は、本明細書に開示される中間膜を記述するために使用することができる別のパラメータである。パンメル接着試験は、積層体構造における中間膜へのガラスの接着レベルを測定する。中間膜のガラスへの接着は、ガラス−中間膜構造の耐衝撃性及び長期安定性に大きな影響を与える。この試験では、積層体を０°Ｆ（−１８℃）に冷却するか、又は７０°Ｆ(２１℃）の室温においてコンディショニングし、１ポンド（０．４５ｋｇ）のハンマーを用いて、４５°の角度で鋼板上に手動で衝撃を与える。次に試料を室温にし、次に中間膜に接着していない全ての破壊されたガラスを除去する。中間膜に接着した状態で残留するガラスの量を、標準試料のセットと視覚的に比較する。標準試料は、種々の程度のガラスが中間膜に接着した状態で維持されたスケールに対応する。例えば、ゼロのパンメル基準値においては、中間膜に接着した状態で残留するガラスは実質的にない。他方において、１０のパンメル基準値においては、実質的に１００％のガラスが中間膜に接着した状態で残留する。パンメル値を群分けして、同様の試験片について平均化する。報告される値は、群に関する平均パンメル値、及び個々の表面に関するパンメル接着等級の最大範囲を示す。本明細書に記載する中間膜は、２以上、又は９以下、或いは約２〜約９のパンメル接着等級を有し得る。
【０１３８】
増大した剛性及び衝撃性能に加えて、本発明の幾つかの実施形態による中間膜はまた、最終用途に応じて変化し得る好適な光学特性も示す。明澄度は本明細書に記載する中間膜の光学性能を記述するために使用される１つのパラメーターであり、曇り度値又は％を測定することによって求めることができる。曇り度値は、試料によって散乱した光を入射光に対して定量したものを示す。曇り度値を求めるための試験は、それぞれが３ｍｍの厚さを有する透明ガラスの２枚のシートの間に積層したポリマー試料について曇り度計を用いて行う。
【０１３９】
中間膜を、例えば、透明な窓又は風防ガラスのような高レベルの光学的明澄度が望まれる多層パネルにおいて使用する場合には、中間膜は透明又はほぼ透明であってよい。幾つかの実施形態においては、本発明の中間膜は、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再確認）−手順Ｂにしたがい、光源Ｃを使用して、０．７６ミリメートルの厚さを有する中間膜について２度の観察角度で測定して、約５％未満、約４％未満、約３％未満、約２％未満、又は約１％未満の曇り度値を有することができる。他の実施形態において、曇り度があまり重要でない場合には、中間膜は、例えば少なくとも約２５％、少なくとも約３０％、又は少なくとも約４０％のようなより高い曇り度値を有し得る。
【０１４０】
黄色度指数（ＹＩ）は、光学品質の別の指標である。ポリマーシートの黄色度指数は、２．３ｍｍの透明ガラスの２つの片の間に３０ゲージ（３０ミル又は０．７６ｍｍ）のシート試料を積層（及びオートクレーブ処理）することによって、HunterLab UltraScan XEを用い、ＡＳＴＭ法Ｅ３１３（従前はＤ−１９２５）（光源Ｃ、観察角度２°）にしたがって、可視スペクトルにおける分光測光光透過率から測定する。種々の実施形態においては、中間膜は、ＡＳＴＭ−Ｅ３１３にしたがって、２．５未満、２．０未満、１．５未満、１．０未満、０．７５未満、０．５未満、０．４未満、又は０．３未満の黄色度指数を示すことができる。
【０１４１】
光学性能を求めるために使用される他のパラメーターは可視透過率％（％Ｔｖｉｓ）であり、これはHunter Associates (Reston, VA）から商業的に入手できるHunterLab UltraScan XE上で測定される。この値は、それぞれが３ｍｍの厚さを有する透明ガラス（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）の２枚のシートの間に積層したポリマー試料をを分析することによって得ることができる。幾つかの実施形態において、透明な多層パネルが所望の場合には、本発明の中間膜は、少なくとも約８０％、少なくとも約８１％、少なくとも約８２％、少なくとも約８３％、少なくとも約８４％、少なくとも約８５％、少なくとも約８５．５％、少なくとも約８６％、少なくとも約８６．５％、少なくとも約８７％、少なくとも約８７．５％、又は少なくとも約８８％、少なくとも約８８．５％、或いはそれ以上の可視透過率％を有し得る。
【０１４２】
中間膜の透明性及び／又は曇り度がそれほど重要でない幾つかの実施形態においては、中間膜又はそれから形成されるパネルは、半透明、少なくとも部分的に不透明、又は完全に不透明であってよい。かかるパネルに関する用途の例としては、プライバシーガラス又は他の同様の最終用途が挙げられる。幾つかの実施形態によれば、かかる中間膜は、例えば約３０％より高い曇り度値を有し得る。或いは又は更には、中間膜は、少なくとも約２％、少なくとも約５％、少なくとも約１０％、及び／又は約４０％以下、約３５％以下、又は約３０％以下の可視透過率を有し得る。更に、幾つかの実施形態においては、本明細書に記載する中間膜は、ＡＳＴＭ−Ｅ−１１６４にしたがって測定して、５％より高く、少なくとも約１０％、又は少なくとも約１５％、及び／又は約５０％以下、約４５％以下、又は約４０％以下の反射率（％Ｒ）を有し得る。特定の最終用途に応じて、反射率、透過率、及び曇り度の他の値も可能であり得る。更に、反射率、透過率、及び曇り度のレベルは、例えば、添加剤、着色剤、染料、及び他の同様の成分を含ませることなどの任意の好適な方法にしたがって制御することができる。
【０１４３】
本発明の中間膜は、任意の好適な方法にしたがって形成することができる。代表的な方法としては、溶液キャスト、圧縮成形、射出成形、溶融押出、メルトブロー、及びこれらの組み合わせを挙げることができるが、これらに限定されない。２以上のポリマー層を含む多層中間膜はまた、例えば、共押出、ブローンフィルム、メルトブロー、浸漬コーティング、溶液コーティング、ブレード塗布、パドル塗布、エアナイフ塗布、印刷、粉末コーティング、スプレーコーティング、積層、及びこれらの組み合わせのような任意の好適な方法にしたがって製造することもできる。
【０１４４】
本発明の種々の実施形態によれば、層又は中間膜は、押出又は共押出によって形成することができる。押出プロセスにおいては、１種類以上の熱可塑性樹脂、１種類又は複数の随意的な可塑剤、及び場合によっては上記に記載の１種類以上の添加剤を予め混合し、押出装置中に供給することができる。押出装置は、押出シートを生成させるために熱可塑性組成物に特定のプロファイル形状を与えるように構成される。全体的に上昇した温度及び高粘稠質である押出シートは、次に冷却してポリマーシートを形成することができる。シートを冷却して硬化させたら、それを切断して、その後の中間膜としての貯蔵、輸送、及び／又は使用のために巻き取ることができる。
【０１４５】
共押出は、ポリマー材料の複数の層を同時に押出すプロセスである。一般に、このタイプの押出は、一定の体積の処理量の異なる粘度又は他の特性の複数の異なる熱可塑性樹脂溶融物を、溶融し、共押出ダイを通して供給して所望の最終形態にするために２以上の押出機を用いる。共押出プロセスにおいて押出ダイから排出される複数のポリマー層の厚さは、一般に、押出ダイを通る溶融物の相対速度を調節すること、及びそれぞれの溶融した熱可塑性樹脂材料を処理する個々の押出機の寸法によって制御することができる。
【０１４６】
本発明の種々の実施形態による中間膜の全体的な平均厚さは、少なくとも約１０ミル、少なくとも約１５ミル、少なくとも約２０ミル、少なくとも約２５ミル、少なくとも約３０ミル、少なくとも約３５ミル、少なくとも約４０ミル、少なくとも約４５ミル、少なくとも約５０ミル、少なくとも約５５ミル、少なくとも約６０ミル、少なくとも約６５ミル、少なくとも約７０ミル、少なくとも約７５ミル、少なくとも約８０ミル、少なくとも約８５ミル、少なくとも約９０ミル、又はそれ以上であり得るが、用途及び所望の特性に応じて他の厚さも可能である。中間膜が２つの基材の間に積層されていない場合には、その平均厚さは、ノギス又は他の同等の装置を用いて中間膜の厚さを直接測定することによって求めることができる。中間膜が２つの基材の間に積層されている場合には、その厚さは、多層パネルの総厚さから基材の合計厚さを減じることによって求めることができる。上記は個々の中間膜の厚さに言及しているが、２以上の個々の中間膜を積層するか、又は他の方法で一緒に組み立てて、より厚い厚さを有する複合中間膜を形成することができ、次にこれを、特定の最終用途のために種々のタイプの基材の間に積層することができることを理解すべきである。
【０１４７】
幾つかの実施形態においては、１以上のポリマー層は、所望の特性及び最終用途に応じて、少なくとも約１ミル、少なくとも約２ミル、少なくとも約３ミル、少なくとも約４ミル、少なくとも約５ミル、少なくとも約６ミル、少なくとも約７ミル、少なくとも約８ミル、少なくとも約９ミル、少なくとも約１０ミル、少なくとも約１５ミル、少なくとも約２０ミル、少なくとも約２５ミル、少なくとも約３０ミル、又はそれ以上の平均厚さを有し得る。
【０１４８】
本発明の種々の実施形態による中間膜は、層又は１つ若しくは複数の中間膜、及びその上に中間膜が積層される少なくとも１つの基材を含む多層パネルにおいて使用することができる。任意の好適な基材を使用することができ、幾つかの実施形態においては、ガラス、ポリカーボネート、アクリル樹脂、及びこれらの組み合わせからなる群から選択することができる。一般に、多層パネルにおける基材は、上記に列挙したもののような硬質で概して透明な材料から形成される。しかしながら、他の実施形態においては、多層パネルに、１枚のみの硬質基材、中間膜、及び層又は中間膜の上に配置された少なくとも１枚のポリマーフィルムを含ませて、「二重層」と呼ばれる多層パネルを形成することができる。幾つかの実施形態においては、二重層において用いられる中間膜に多層中間膜を含ませることができ、一方で他の実施形態においては、モノリス型中間膜を使用することができる。他の実施形態においては、２つの硬質基材を有する多層パネル中にポリマーフィルムを含ませることができ、ここでは１つ又は複数のポリマーフィルムは、中間膜の２つの層の間であってよく、例えば中間膜の２つの層の間に封入することができる。本明細書に記載する多層パネルにおいてポリマーフィルムを使用すると、最終パネルの光学特性を向上させることができる一方で、赤外線吸収のような他の性能の改善を与えることもできる。ポリマーフィルムは、フィルム単独では必要な貫通抵抗及びガラス保持特性を与えない点でポリマー層又は中間膜とは異なる。ポリマーフィルムは一般にシートより薄く、一般に０．００１〜０．２５ｍｍの範囲の厚さを有していてよいが、他の厚さを使用することができる。ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）は、ポリマーフィルムを形成するために使用される材料の一例である。好適な二重層構造体の例としては、ガラス／中間膜／フィルム、及びガラス／中間膜／被覆フィルムが挙げられる。ポリマーフィルムを使用することができる二重層ではない他の構造体の例としては、ガラス／中間膜／フィルム／中間膜／ガラス、及びガラス／中間膜／フィルム／多層中間膜／ガラスが挙げられ、ここではポリマーフィルムは上記に記載のように、コーティング又は１つ又は複数の任意の他の機能層を有していてよい。
【０１４９】
幾つかの実施形態においては、層及び中間膜は、例えば一対のガラスシートのような２つの基材を含み、中間膜が２つの基材の間に配置されている多層パネルにおいて使用することができる。アルミナ−シリケートガラス、ホウケイ酸ガラス、石英又は溶融シリカガラス、及びソーダ石灰ガラスのような任意の好適なタイプのガラスを使用して硬質ガラス基材を形成することができる。ガラス基材は、アニーリング、熱強化又は焼入れ、化学強化、エッチング、コーティング、又はイオン交換による強化にかけることができ、或いは、これらの処理の１以上にかけたものであってよい。ガラスそれ自体は、圧延ガラス、フロートガラス、又は厚板ガラスであってよい。ガラスは、金属コーティング、赤外線反射コーティングなどのようなコーティングを有していてよく、又は単に色ガラス又は着色ガラスであってよい。かかる構造体の例は、ガラス／中間膜／ガラスであり、ここでは中間膜には本明細書に記載するモノリス又は多層中間膜を含ませることができる。上記に記載のように、所望であれば構造体に１以上のポリマーフィルムを含ませることもでき、それぞれの中間膜は必要に応じてモノリス又は多層中間膜であってよい。基材の厚さは０．５ｍｍ〜１５ｍｍ、又はそれ以上の範囲であってよく、それぞれのパネルは同じ厚さを有していてよく、又はパネルは異なる厚さを有していてよい。
【０１５０】
通常のガラス積層プロセスは、（１）２つの基材及び１つ又は複数の中間膜を組み立てる工程；（２）ＩＲ放射材又は対流装置によってアセンブリを第１の短い時間加熱する工程；（３）アセンブリを、第１の脱気のために加圧ニップロール中に通す工程；（４）アセンブリを（約６０℃〜約１２０℃のような温度に）短時間加熱して、中間膜の縁部を封止するのに十分な一時的接着をアセンブリに与える工程；（５）アセンブリを第２の加圧ニップロール中に通して、中間膜の縁部を更に封止して更なる取扱いを可能にする工程；及び（６）実際の構造体及び使用する材料に応じて、アセンブリを、（１３５℃〜１５０℃の間のような）適当な温度及び（１５０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇの間のような）圧力において、（約３０〜９０分間のような）適当な時間オートクレーブ処理する工程；を含む。一態様にしたがって上記の工程（２）〜（５）において記載した中間膜−ガラス界面を脱気するための他の方法としては、真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられ、これらの両方とも本明細書に記載する本発明の中間膜を形成するために使用することができる。
【０１５１】
パネルは、例えば自動車、鉄道、船舶、又は航空機の風防ガラス及び窓、建物又はスタジアムにおける構造建築パネル、装飾建築パネル、ハリケーンガラス、防弾ガラス、及び他の同様の用途などの種々の最終用途のために使用することができる。本発明の幾つかの実施形態によるパネルに関して好適な建築用途の例としては、屋内又は屋外の階段又は踊り場、舗道又は歩道の天窓、欄干、カーテンウォール、フローリング、バルコニー、シングルサイドバルコニー、キャノピー、支持梁、ガラスフィン（装飾構造体及び／又は支持構造体であってよい）、支持柱、窓、ドア、天窓、プライバシースクリーン、シャワードア、高層建物及び建物の入口用の窓、輸送用途（例えば、自動車、バス、ジェット機、装甲車両）用の風防ガラス、防弾又は耐弾ガラス、セキュリティガラス（例えば銀行用）、耐ハリケーン又はハリケーン抵抗性ガラス、飛行機のキャノピー、鏡、ソーラーガラスパネル、フラットパネルディスプレイ、及び耐爆風窓を挙げることができるが、これらに限定されない。ガラス積層体は、視覚的に透明、半透明、艶消し、エッチング、又は模様付けすることができる。
【０１５２】
一実施形態においては、中間膜は、本明細書に開示されるポリエステルアミド又はポリエステルアミド組成物を含むポリエステルアミド層を含むモノリス型中間膜である。一実施形態においては、中間膜は、少なくとも本明細書に開示されるポリエステルアミド又はポリエステルアミド組成物を含むポリエステルアミド層を含む多層中間膜である。一実施形態においては、中間膜は、本明細書に開示されるポリエステルアミド又はポリエステルアミド組成物を含む１つより多いポリエステルアミド層を含む多層中間膜である。上記に記載のように、他のポリマー層、接着剤層、結合層、コーティングなどを中間膜内に含ませることができる。
【０１５３】
幾つかの実施形態においては、多層中間膜は、少なくとも１つの非ポリエステルアミド層を更に含む。幾つかの実施形態においては、接着剤コーティングを使用することができ、ここで、接着剤コーティングは、少なくとも部分的に非ポリエステルアミド層とポリエステルアミド層との間に配置する。幾つかの実施形態においては、結合層（例えばＥＶＡ又はＴＰＵ）を層の間で使用することができ、又は多層中間膜の層の間に部分的に配置することができる。幾つかの実施形態においては、多層パネルは、場合により他の層又は中間膜を有する層又は中間膜を含む。
【０１５４】
ポリエステルアミドの製造方法は当該技術において公知である。代表的な方法は、（１）（ｉ）少なくとも１種類のジオール（例えば５〜２５モル％）；及び（ｉｉ）少なくとも１種類の二酸（例えば５０〜７５モル％）；を含む反応混合物を、第１の温度、第１の圧力において、少なくとも１種類の二酸から誘導される１〜２つの残基、及び少なくとも１種類のジオールの１つの残基を含む少なくとも１種類の反応生成物を与えるのに十分な第１の時間、、反応ゾーン中で反応させること；（２）少なくとも１種類の反応生成物を含む反応ゾーンに、少なくとも１種類のジアミン（例えば５〜２５モル％）及び場合により水（例えば２５モル％以下）を加えること；及び（３）１種類又は複数のジアミンを少なくとも１種類の反応生成物と、第２の温度、第２の圧力において、ポリエステルアミドを与えるのに十分な第２の時間反応させること；を含み、ここで、ジオール、二酸、又はジアミンのモル％は、ジオール、二酸、及びジアミンの合計モル数を基準とし、水のモル％は、二酸及び水の合計モル数を基準とする。特性を選択するために所望に応じて、他の量を使用することができる。
【０１５５】
反応時間は、選択される温度、圧力、並びに少なくとも１種類のジオール、少なくとも１種類のジアミン、及び少なくとも１種類の二酸の供給モル比によって定まる。
触媒を用いて１つ又は複数の反応を触媒することができる。使用することができる触媒の例は、チタン、スズ、ガリウム、亜鉛、アンチモン、コバルト、マンガン、ゲルマニウム、アルカリ金属、特にリチウム及びナトリウム、アルカリ土類化合物、アルミニウム化合物、アルミニウム化合物と水酸化リチウム又は水酸化ナトリウムとの組み合わせをベースとする。この実施形態の１つのクラスにおいては、触媒は１〜５００ｐｐｍ存在する。このクラスの１つのサブクラスにおいては、触媒はスズ触媒である。このクラスの１つのサブクラスにおいては、触媒はチタン触媒である。
【実施例】
【０１５６】
本発明を示すために、且つ当業者が本発明を製造及び使用することを可能にするために、以下の実施例を与える。しかしながら、本発明は、これらの実施例に記載された特定の条件又は詳細に限定されないことを理解すべきである。本発明の特許可能な範囲は、特許請求の範囲によって規定され、当業者に想起される他の例を包含し得る。
【０１５７】
略語：
ＡＤはアジピン酸であり；ＡＺはアゼライン酸であり；１，４−ＢＯＤは１，４−ブタンジオールであり；ＤＤＡは１，１２−ドデカン二酸であり；１，４−ＣＨＤＡは１，４−シクロヘキサンジカルボン酸であり；１，３−ＣＨＤＡは１，３−シクロヘキサンジカルボン酸であり；ＥＣＴＭＳはトリメトキシ［２−（７−オキサビシクロ［４．１．０］ヘプト−３−イル）エチル］シランであり；ＧＰＴＭＳは（３−グリシジルオキシプロピル）トリメトキシシランであり；Ｈ２−ダイマーは水素化ダイマー酸（Pripol 1009、登録番号１２７２９０−２２−６）であり；ＭＡＣＭは４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）で、異性体の混合物であり；ＭＤＥＡはＮ−メチルジエタノールアミンであり；ＯＤＡは１，１８−オクタデカン酸であり；ＰＡＣＭは４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）で、異性体の混合物であり；ＰＴＭＧはポリテトラヒドロフランジオールであり；ＳＥはセバシン酸であり；Ｔ９２８はTinuvin 928（２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾル−２−イル）−６−（１−メチル−１−フェニルエチル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノールであり；ＴＣＤＡは３（４）．８（９）−ビス（アミノメチル）トリシクロ［５．２．１．０２．６］デカンであり；ＴＭＣＡは５−アミノ−１，３，３−トリメチルシクロヘキサンメチルアミンであり；ＴＭＰはトリメチロールプロパンであり；ＣＨＤＭＡは１，４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサンであり；１，３−ＣＨＤＭＡは１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサンであり；ＴＭＣＤは２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールであり；ＣＨＤＭは１，４−シクロヘキサンジメタノールであり；ＭＰＭＤは２−メチルペンタメチルジアミンであり；ｍｉｎは分であり；ＴＭＨＤは２，４，４−トリメチルヘキサンジアミンと２，２，４−トリメチルヘキサンジアミンの混合物である。
【０１５８】
インヘレント粘度測定：
本発明において有用な特定のポリマー材料のインヘレント粘度（ＩＶ）は、ＡＳＴＭ−Ｄ２８５７−７０の手順にしたがい、１／２ｍＬの毛細球を有するLab Glass, Inc.のWagner粘度計において、重量基準で６０／４０のフェノール／テトラクロロエタン中約０．５重量％のポリマー濃度を使用して求める。この手順は、ポリマー／溶媒系を１２０℃で１５分間加熱し、溶液を２５℃に冷却し、２５℃における流動時間を測定することによって実施する。ＩＶは、式：
【０１５９】
【化４】
2021511231.tif 000005
【０１６０】
（式中、η：０．５ｇ／１００ｍＬ−溶媒のポリマー濃度での２５℃におけるインヘレント粘度；ｔｓ：試料流動時間；ｔ０：溶媒ブランク流動時間；Ｃ：ポリマー濃度（溶媒１００ｍＬ当たりのグラム））
から計算される。インヘレント粘度の単位は、本出願全体を通してデシリットル／グラムである。
【０１６１】
以下の実施例において、粘度は３０℃においてテトラクロロエタン／フェノール（５０／５０、重量比）中で測定し、次式：
【０１６２】
【化５】
2021511231.tif 000006
【０１６３】
（式中、ηｓｐは比粘度であり、Ｃは濃度である）
にしたがって計算した。
示差走査熱量測定熱分析：
ＤＳＣ実験は、TA Instrument Q2000−ＤＳＣにおいて、冷蔵冷却システムを用いて窒素下で行った。装置の温度及び融解熱は、アダマンタン、鉛、及びインジウムを用いて定期的に較正して検証する。凡その試料をアルミニウムパン内に密封した。試料パンを−５０℃で平衡化した後、２０℃／分の走査速度で２５０℃に加熱した。次に、試料を２５０℃で１分間等温保持して、その熱履歴を除去した。その後、試料パンを２０℃／分の速度で−５０℃に冷却した後、同じ走査速度で２５０℃に再加熱した。第２の加熱走査中にガラス転移温度及び融解ピークの両方が獲得された。
【０１６４】
動的機械熱解析（ＤＭＴＡ）：
ポリマー層のガラス転移温度は、以下の手順にしたがって、動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）によって求めることができる。ポリマーシートを直径８ミリメートル（ｍｍ）の試料ディスクに成形する。ポリマー試料ディスクを、Rheometrics Dynamic Spectrometer IIの２つの平行プレート試験治具の間に配置する。試料の温度を３℃／分の速度で２０℃から１００℃へ上昇させながら、ポリマー試料ディスクを剪断モードにおいて１ヘルツの振動数で試験する。温度に依存してプロットしたｔａｎδ（減衰）の最大値の位置を用いてガラス転移温度を求める。実験は、この方法が±１℃の範囲内で再現可能であることを示している。
【０１６５】
実施例（方法１）：
アジピン酸（４３．８４ｇ、０．３０モル、１０当量）、２，２，４，４−テトラメチルシクロブタンジオール（９．０８ｇ、０．０６モル、２当量）、及びチタンテトライソプロポキシド溶液（イソプロパノール中０．１Ｍ、２．６ｍＬ、０．２６ミリモル）の混合物を、乾燥窒素流下２５０℃において溶融した。温度を２７５℃に徐々に上昇させ、２７５℃において３０分間保持した。その時点で、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）（５７．２２ｇ、０．２４モル、８当量）及び水（３０ｍＬ）を加えた。温度を３００℃に徐々に上昇させた。反応混合物を溶融状態に維持するために、必要に応じて温度を上昇させる。次に、この系を高真空（０．１ｔｏｒｒ）にかけて揮発性物質を除去した。次に、３００℃において９０分間加熱することによって溶融物を重合させて、実施例１を与えた。
【０１６６】
実施例２（方法２）：
１，１２−ドデカン二酸（６９．０９ｇ、０．３モル、１０当量）、２，２，４，４−テトラメチルシクロブタンジオール（２９．８５ｇ、０．２０７モル、６．９当量）、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）（１４．３０ｇ、０．０６モル、２．０６当量）、４，４’−メチレンビスシクロヘキシルアミン（１６．４１ｇ、０．０７８モル、２．６当量）、及びブチルスズトリス−２−エチルヘキサノエート（ブタノール中１．７重量％、１．２６ｍＬ、２００ｐｐｍ）の混合物を、窒素のための入口、金属スターラー、及び短蒸留カラムを備えた５００ｍＬフラスコ中に配置した。フラスコを、乾燥窒素流下において２００℃の溶融金属浴中に浸漬した。１分後、浴温を６０分間かけて２５０℃に、そして６０分間かけて２７５℃に徐々に上昇させた。２７５℃において３０分間保持した後、混合物を、次の１５分間かけて０．５ｔｏｒｒの設定点まで徐々に真空にかけた。溶融物を０．５ｔｏｒｒの設定点において２７５℃に１３０分間保持して、実施例２を得た。
【０１６７】
実施例３（方法３）：
アジピン酸（１４６．１５ｇ、１．０モル、１０当量）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（１０２．４０ｇ、０．７１モル、７．１当量）、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）（７５．２９ｇ、０．３１モル、３．１当量）、及び水（２０ｍＬ）の混合物を、窒素のための入口、金属スターラー、及び短蒸留カラムを備えた１リットルのフラスコ中に配置した。フラスコを、乾燥窒素流下において１８０℃の溶融金属浴中に浸漬した。１分後、浴温を１０分間かけて２１０℃に徐々に上昇させ、２１０℃において３０分間保持した。チタンテトライソプロポキシド溶液（イソプロパノール中０．４７重量％、３．０ｍＬ、５０ｐｐｍ）を、サイドポートを通して加えた。得られた混合物を２５０℃に３０分間、次に２７５℃に１０分間加熱し、２７５℃において４０分間保持した。次の２０分間かけて、０．５トルの設定値まで徐々に真空を印加した。溶融物を０．５ｔｏｒｒの設定点において２７５℃に２７０分間保持して、実施例３を得た。
【０１６８】
実施例４（方法４）：
１，１２−ドデカン二酸（８０．６１ｇ、０．３５モル、１０当量）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（２９．２８ｇ、０．２０３モル、５．５当量）、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）（２０．８６ｇ、０．０８８モル、２．５当量）、４，４’−メチレンビスシクロヘキシルアミン（１４．７３ｇ、０．０７０モル、２．０当量）、及びチタンテトライソプロポキシド（ブタノール中０．９４４重量％、０．４ｍＬ、３０ｐｐｍ）の混合物を、窒素のための入口、金属スターラー、及び短蒸留カラムを備えた５００ｍＬフラスコ中に配置した。フラスコを、乾燥窒素流下において２００℃の溶融金属浴中に浸漬した。１分後、浴温を１８０分間かけて２７５℃に徐々に上昇させた。２７５℃において３０分間保持した後、混合物を次の１５分間かけて０．５ｔｏｒｒの設定点まで徐々に真空にかけた。溶融物を、０．５ｔｏｒｒの設定点において２７５℃に２６０分間保持して、実施例４を得た。
【０１６９】
実施例５（方法５）：
１，４−シクロヘキサンジカルボン酸（１７．２９ｇ、０．１モル、１０当量）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（１１．５４ｇ、０．０８モル、８当量）、１，４−シクロヘキサンビス（メチルアミン）（４．２７ｇ、０．０３モル、３当量）、及びチタンテトライソプロポキシド（イソプロパノール中０．１Ｍ、０．２ｍＬ、２．０×１０−３当量）の混合物を、窒素のための入口、金属スターラー、及び短蒸留カラムを備えた２５０ｍＬフラスコ中に配置した。フラスコを、乾燥窒素流下において２５０℃の溶融金属浴中に浸漬した。２０分後、浴温を３０分間かけて２８０℃に徐々に上昇させた。２８０℃において１分間保持した後、浴温を１０分間かけて３０５℃に更に上昇させて０．５分間保持した。混合物を、次の１５分間かけて０．５ｍｍＨｇの設定点まで徐々に真空にかけた。溶融物を、３０５℃、０．５ｍｍＨｇにおいて８９．５分間保持して、実施例５を得た。
【０１７０】
表１に列挙したポリエステルアミドはＴＭＣＤを含み、表１に示す方法１〜５の１つに基づいて調製した。
【０１７１】
【表１−１】
2021511231.tif 000007
【０１７２】
【表１−２】
2021511231.tif 000008
【０１７３】
【表１−３】
2021511231.tif 000009
【０１７４】
表２に列挙したポリエステルアミドはＣＨＤＭを含み、表２に示す方法１〜５の１つに基づいて調製した。
【０１７５】
【表２−１】
2021511231.tif 000010
【０１７６】
【表２−２】
2021511231.tif 000011
【０１７７】
【表２−３】
2021511231.tif 000012
【０１７８】
【表２−４】
2021511231.tif 000013
【０１７９】
表３は、分岐剤としてＴＭＰを導入したポリエステルアミドを与える。
【０１８０】
【表３−１】
2021511231.tif 000014
【０１８１】
【表３−２】
2021511231.tif 000015
【０１８２】
【表３−３】
2021511231.tif 000016
【０１８３】
実施例１６８（方法６）：
１，１２−ドデカン二酸（９２．１２ｇ、０．４０モル、１０当量）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（３２．３０ｇ、０．２２モル、５．６当量）、４，４’−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）（４４．８２ｇ、０．１９モル、４．７当量）、及びチタンテトライソプロポキシド（ブタノール中０．６４重量％、１．１９ｇ、５０ｐｐｍ）の混合物を、窒素用の入口、金属スターラー、及び短蒸留カラムを備えた５００ｍＬフラスコ中に配置した。フラスコを、乾燥窒素流下において２００℃の溶融金属浴中に浸漬した。１分後、浴温を１８０分間かけて２９０℃に徐々に上昇させた。２９０℃に達した後、トリメトキシ［２−（７−オキサビシクロ［４．１．０］ヘプト−３−イル）エチル］シラン（トルエン中１０ｗｔ％、２．４６ｇ、０．２５％）を、サイドポートを通して加えた。２９０℃において３０分間保持した後、混合物を、次の１５分間かけて０．５ｔｏｒｒの設定点まで徐々に真空にかけた。溶融物を、２９０℃、０．５ｔｏｒｒの設定点において２６０分間保持して、実施例１６８を得た。
【０１８４】
表４は、ガラス接着性を向上させるためにエポキシシランを加えたポリエステルアミドを与える。
【０１８５】
【表４】
2021511231.tif 000017
【０１８６】
表５は、ＵＶ吸収剤を加えたポリエステルアミドを与える。
【０１８７】
【表５】
2021511231.tif 000018
【０１８８】
表６は、ポリエステルアミドを含むＴＭＣＤの幾つかに関するインヘレント粘度及びガラス転移温度を与える。
【０１８９】
【表６】
2021511231.tif 000019
【０１９０】
表７は、ポリエステルアミドを含むＣＨＤＭに関するインヘレント粘度及びガラス転移温度を与える。
【０１９１】
【表７−１】
2021511231.tif 000020
【０１９２】
【表７−２】
2021511231.tif 000021
【０１９３】
表８は、ＴＭＰを含むポリエステルアミドの特性を与える。
【０１９４】
【表８】
2021511231.tif 000022
【０１９５】
表９は、シランと反応させたポリエステルアミドの特性を与える。
【０１９６】
【表９】
2021511231.tif 000023
【０１９７】
表１０は、ＵＶ吸収剤とブレンドしたポリエステルアミドの特性を与える。
【０１９８】
【表１０】
2021511231.tif 000024
【０１９９】
表１１は、選択された比較例（商業的に入手できる材料）のインヘレント粘度及びガラス転移の情報を与える。
【０２００】
【表１１】
2021511231.tif 000025
【０２０１】
中間膜の例：
上記と同じように製造したポリエステルアミド組成物を用いて中間膜シートを製造した。中間膜シートは、種々の組成のポリエステルアミドペレットをプレス又は圧縮成形することによって製造した。ポリエステルアミドシートを形成するために、非粘着性フィルムをステンレス鋼板上に配置した。所望の厚さの正方形のアルミニウムシムを、鋼板の中心のフィルム上に配置した。次に、ポリマーペレットを、アルミニウムシムの中心の非粘着性フィルムの上に、全てのペレットが接触するように配置した。ペレットの上に第２の非粘着性フィルムを配置し、フィルムの上に第２のステンレス鋼板を配置した。
【０２０２】
次に、ポリエステルアミド中間膜シートの幾つかをガラスの間に積層して、当該技術において公知の技術を用いて積層体（又は多層ガラスパネル）を形成した。積層体を作製するために、シートを所望のガラス積層体の寸法に切断し、同じ寸法の２つのガラス片の間に配置してプレラミネートを形成した。次に、プレラミネートを真空バッグ内に配置し、真空を１０〜２０分間引いた（室温において約−２５インチＨｇ）。真空を維持し、バッグがガラスへのポリマーの粘着を確実にするのに十分な温度に達するまで、バッグを予熱したオーブンに配置した。次に、バッグをオーブンから取り出し、真空を解除した。次に、積層体をオートクレーブ処理して、真空バッグの後に存在する残留する閉じ込められた空気を溶解した（２９０°Ｆ及び１８５ｐｓｉにおいて２０分間保持した）。
【０２０３】
使用したポリエステルアミド組成物を以下に記載して示す。中間膜及び積層体（ガラスパネル）を、ガラス転移温度（Ｔｇ、ＤＭＴＡによる）、（種々の温度における）剪断応力係数(shear stress modulus)、破壊高さ、ＹＩ(黄色度指数又は色）、曇り度％、及び幾つかの場合には接着性（圧縮剪断接着性）について試験した。幾つかの場合においては、使用されるポリエステルアミド組成物のインヘレント粘度も示す。結果を下表１２〜２６に示す。実施例番号を示す場合には、実施例は上記で既に使用したものと同じ組成である。
【０２０４】
表１２は、異なるジオール及びジアミンレベルを有するポリエステルアミド組成物を含む種々の中間膜を示す。組成物の幾つかはまた、示される量の分岐剤（ＴＭＰ）も含む。表１２において、６つの異なる配合を試験した。ポリマーのタイプは以下の通りである：全て酸として１００％のＤＤＡを有し、次にＣＨＤＭの量を示し、１種類又は複数のジアミンの量を示し、最後にＴＭＰの量（存在する場合）を示す。使用される配合は、ＤＤＡ５３（ＣＨＤＭ）４７（ＭＡＣＭ）（１００％ＤＤＡ酸、５３％ＣＨＤＭジオール、及び４７％ＭＡＣＭジアミン）；ＤＤＡ５３（ＣＨＤＭ）４７（ＭＡＣＭ）ｘＴＭＰ（表に示されるように、１００％ＤＤＡ酸、５３％ＣＨＤＭジオール、及び４７％ＭＡＣＭジアミン、並びにｘ％ＴＭＰ（ｘはＴＭＰの量である））；ＤＤＡ５０（ＣＨＤＭ）５０（ＭＡＣＭ）ｘＴＭＰ（表に示されるように、１００％ＤＤＡ酸、５０％ＣＨＤＭ、及び５０％ＭＡＣＭジアミン、並びにｘ％ＴＭＰ）；ＤＤＡ４５（ＣＨＤＭ）５５（ＭＡＣＭ）０．１６７ＴＭＰ（１００％ＤＤＡ酸、４５％ＣＨＤＭジオール、及び５５％ＭＡＣＭジアミン、並びに０．１６７％ＴＭＰ）；ＤＤＡ５３（ＣＨＤＭ）３７（ＭＡＣＭ）１０（ＰＡＣＭ）０．２５ＴＭＰ（１００％ＤＤＡ酸、５３％ＣＨＤＭジオール、３７％ＭＡＣＭジアミン、１０％ＰＡＣＭジアミン、及び０．２５％ＴＭＰ）；並びにＤＤＡ５３（ＣＨＤＭ）３７（ＭＡＣＭ）１０（ＰＡＣＭ）０．２５ＴＭＰ（１００％ＤＤＡ酸、５３％ＣＨＤＭジオール、４２％ＭＡＣＭジアミン、５％ＰＡＣＭジアミン、及び０．２５％ＴＭＰ）。
【０２０５】
【表１２】
2021511231.tif 000026
【０２０６】
表１２における結果は、種々のポリエステルアミド組成物を含み、許容され、多くの場合には優れた衝撃性能（破壊高さによって求められる）を有する中間膜を製造することができることを示す。
【０２０７】
表１３は、中間膜において使用した異なる組成物の衝撃性（破壊高さ）を試験するための、異なる量のジアミン及び異なる酸のタイプを有するポリエステルアミド組成物を含む種々の中間膜を示す。組成物の幾つかはまた、示される量の分岐剤（ＴＭＰ）も含む。配合は、酸の量も示すことを除いて表１２について上記したものと同じ呼称を使用する。酸としてＤＤＡのみを使用する例に関しては、酸の量は１００％である。他の酸又は複数の酸の混合物を使用する例に関しては、量は下記に示す通りである。例えば、実施例１１５は、９０（ＳＥ）１０（ＯＤＡ）５７（ＣＨＤＭ）４３（ＭＡＣＭ）０．２５（ＴＭＰ）であり、これは９０％ＳＥ（セバシン酸）、１０％ＯＤＡ酸、５７％ＣＨＤＭジオール、４３％ＭＡＣＭジアミン、及び分岐剤として０．２５％ＴＭＰである。
【０２０８】
【表１３】
2021511231.tif 000027
【０２０９】
表１３は、酸並びにジオール及びジアミンのレベルを変化させた異なるポリエステルアミド組成物から製造した中間膜が、多くの場合は少なくとも１２フィートの破壊高さを有し、幾つかの場合には優れた衝撃性能（破壊高さによって求められる）を有することを示す。
【０２１０】
表１４は、衝撃試験の再現性を試験し、中間膜の衝撃強さに対するＴＭＰの効果を求めるために、ＴＭＰ分岐剤を有するもの及び有しないものの同じ配合物を用いて製造した試料を示す。配合は、酸として１００％ＤＤＡ、ジオールとして５３％ＣＨＤＭ、ジアミンとして４７％ＭＡＣＭ、及び０．２５％ＴＭＰを含んでいた。
【０２１１】
【表１４】
2021511231.tif 000028
【０２１２】
表１４は、０．２５％のＴＭＰを加えるとより安定した破壊高さが与えられることを示す（全ての試料は１８フィートより高い値を有していた）。ＴＭＰを含まない試料については、ほとんどの試料は少なくとも１２フィートであり、多くは１８フィートより高かった。それぞれの試料は実験室規模の反応器バッチとして別々に調製された異なる試料であったので、小数の試料に関するより低い衝撃値は、試料の変動性によるものであり得る。また、ＴＭＰを含む試料のインヘレント粘度は、概してＴＭＰを含まない試料のインヘレント粘度よりも高い。
【０２１３】
表１４はまた、低い曇り度、及び幾つかの場合においては非常に低い曇り度（１％未満）を有する中間膜をポリエステルアミド組成物から製造することができることも示す。表１４は更に、低いＹＩ、及び幾つかの場合においては非常に低いＹＩを有する中間膜をポリエステルアミド組成物から製造することができることを示す。
【０２１４】
表１５は、異なるＭＡＣＭレベルを有するポリエステルアミドから形成された中間膜、並びに商業的に入手できるポリ（ビニルブチラール）中間膜の２つの比較例の、（ＤＭＴＡによる）Ｔｇ及び（３つの異なる温度における）剪断貯蔵弾性率を比較する。ポリマーに関する呼称は上記に記載の通りである。全ての実施例は、酸として１００％のＤＤＡ、ジオールとして示された量のＣＨＤＭ、及びジアミンとして示された量のＭＡＣＭを有する。幾つかの配合はまた、分岐剤としてＴＭＰも含む。
【０２１５】
【表１５】
2021511231.tif 000029
【０２１６】
表１５が示すように、ＭＡＣＭレベルが減少すると、（ＤＭＴＡによる）Ｔｇ及び剪断貯蔵弾性率も減少する。表１５の実施例におけるポリエステルアミド中間膜の５０℃及び６０℃の剪断貯蔵弾性率の値は、比較例ＣＥ１及びＣＥ２のものよりも著しく高い。比較例ＣＥ１及びＣＥ２は、種々の用途において使用されている２種類のポリ（ビニルブチラール）中間膜のRB41建築用中間膜及びDG41構造用中間膜(Eastman Chemical CompanyからSaflex（登録商標）RB41及びDG41中間膜として商業的に入手できる）である。
【０２１７】
表１６は、異なるＭＡＣＭレベル及び酸としてＳＥを有するポリエステルアミドから形成された中間膜の（ＤＭＴＡによる）Ｔｇ及び（３つの異なる温度における）剪断貯蔵弾性率を比較する。ポリマーに関する呼称は上記に記載の通りである。実施例は、酸とし１００％ＳＥ、ジオールとして示された量のＣＨＤＭ、ジアミンとして示された量のＭＡＣＭ、及び０．２５％のＴＭＰを有する。
【０２１８】
【表１６】
2021511231.tif 000030
【０２１９】
表１６は、より低いジオールレベルにおいては、ＤＭＴＡ値はより高く、５０℃及び６０℃における剪断貯蔵弾性率の値も同様であることを示す。表１６の実施例におけるポリエステルアミド中間膜の５０℃及び６０℃の剪断貯蔵弾性率の値は、ポリ（ビニルブチラール中間膜）の比較例ＣＥ１及びＣＥ２のもの（表１５）よりも著しく高い。
【０２２０】
表１７は、異なるレベルのＴＭＰを有するポリエステルアミドから形成された中間膜の（ＤＭＴＡによる）Ｔｇ及び（３つの異なる温度における）剪断貯蔵弾性率を比較する。ポリマーに関する呼称は上記に記載の通りである。実施例は、酸として１００％ＤＤＡ、ジオールとして６０％ＣＨＤＭ、ジアミンとして示された量の４０％ＭＡＣＭ、及び表に示すように０〜０．５０％のＴＭＰを有する。
【０２２１】
【表１７】
2021511231.tif 000031
【０２２２】
表１７は、同じレベルの酸、ジオール、及びジアミン（１００％酸、６０％ジオール、及び４０％ジアミン）を有するポリエステルアミドについて、分岐剤（ＴＭＰ）の量のみを増加させることは、ポリエステルアミドの（ＤＭＴＡによる）Ｔｇ及び剪断貯蔵弾性率に対して少ししか影響を与えないことを示す。
【０２２３】
表１８は、異なる鎖長の酸（ＤＤＡとＳＥ）及び同量のＣＨＤＭ及びＭＡＣＭから製造されたポリエステルアミドを含む中間膜に関するＤＭＴＡ及び剪断貯蔵弾性率を比較する。ポリマーに関する呼称は上記に記載の通りである。
【０２２４】
【表１８】
2021511231.tif 000032
【０２２５】
表１８に示すように、酸の鎖長を１２から１０炭素原子に減少させると、（ＤＭＴＡによる）Ｔｇ及び剪断貯蔵弾性率が増加する。５０℃及び６０℃における剪断弾性率の増加は著しく大きく、これは中間膜が荷重に耐えること及び／又はより高い弾性率を有することが要求される可能性がある積層ガラス用途に有益であろう。
【０２２６】
表１９は、酸としてＳＥ、及びＳＥとＯＤＡの組み合わせから製造されたポリエステルアミドを含む中間膜に関するＤＭＴＡ及び剪断貯蔵弾性率を比較する。ポリマーに関する呼称は上記の通りである。
【０２２７】
【表１９】
2021511231.tif 000033
【０２２８】
表１９に示すように、ＳＥの代わりに１０％ＯＤＡ（１８個の炭素原子を有する長鎖酸）のみを加えると、Ｔｇ（ＤＭＴＡ）、及び全ての温度における剪断貯蔵弾性率が減少する。ＳＥよりも長い炭素鎖の酸であるＯＤＡを導入することによってより多いポリマー鎖の移動度が可能になり、これにより（ＤＭＴＡによる）Ｔｇが低下し、ポリエステルアミドの貯蔵弾性率が減少するという仮説が立てられる。
【０２２９】
表２０は、２種類のジアミンのＭＡＣＭ及びＰＡＣＭのブレンドを種々の量で用い、５３％のＣＨＤＭレベルにおいて、酸としてＤＤＡを用いて製造した中間膜を比較する。呼称は上記に記載の通りである。
【０２３０】
【表２０】
2021511231.tif 000034
【０２３１】
表２０に示すように、ＰＡＣＭレベルが０から３０％に増加すると、２２℃の剪断貯蔵弾性率は減少するが、８０℃の弾性率は著しく増加する。８０℃のような昇温温度における高い弾性率は、高温の気候及び／又は強い太陽光への曝露を伴う種々の中間膜及び積層ガラス用途において有益であり得る。
【０２３２】
表２１は、２種類のジアミンのＭＡＣＭ及びＰＡＣＭのブレンドを用いて製造された中間膜を、ＰＡＣＭのみを有し、５５％のＣＨＤＭレベルにおいて、酸としてＤＤＡを用いた中間膜と比べて比較する。呼称は上記に記載の通りである。
【０２３３】
【表２１】
2021511231.tif 000035
【０２３４】
表２１に示すように、ＰＡＣＭレベルが１０％から４５％に増加すると、８０℃の弾性率に著しい増加がある。（ＤＭＴＡによる）ＴｇはＰＡＣＭレベルが増加するにつれて減少するという事実にもかかわらず、８０℃の弾性率はＰＡＣＭレベルと共に増加する。
【０２３５】
表２２は、種々の組成の幾つかのポリエステルアミドに関するガラスへの接着性のデータを示す。全ての積層体は、（上記記載の積層手順を使用して）３ｍｍのガラスを用いて作製した。ガラスへの接着性は、パンメル法を用いて室温（２１℃）において試験した。
【０２３６】
【表２２】
2021511231.tif 000036
【０２３７】
表２２から、多くのポリエステルアミドはガラスに対して許容可能であるか又は良好な接着性を有するが、他のものはガラスに対して優れた接着性を有することが分かる。（異なる試料に起因し得る）多少の変動性が存在するが、種々の組成のポリエステルアミドがガラスに接着することは明らかである。
【０２３８】
表２３は、１重量％のＧＰＴＭＳシランを加えた場合に、ポリエステルアミド配合物のガラスに対する接着性がどの程度著しく改善されたかを示す。Brabenderミキサーを用い、１７５℃の温度において、ＧＰＴＭＳシランをポリエステルアミド溶融物中に導入した。次に、得られた溶融物を冷却し、プレスして３０ミル（０．７６ｍｍ）のシートにし、上記に記載のように３ｍｍのガラスと積層し、室温（２１℃）においてパンメル接着性に関して試験した。
【０２３９】
【表２３】
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【０２４０】
表２３は、接着促進剤として少量のシラン（ＧＰＴＭＳ）を加えると、ガラスの空気側及びスズ側の両方への接着性が著しく増加したことを示す。
スキン又は外側層として低いＴｇ(６６℃）を有するポリエステルアミド材料、及び内側層又はコア層として高Ｔｇ(約１５０℃）のポリエステルアミド、商業的に入手できるポリエステル、又はプラスチック材料、或いは内側層又はコア層として可塑化セルロースエステル（１６％の３ＧＥＨ可塑剤を有するEastman CAP）を使用して多層（３層）中間膜を作成した。使用した低Ｔｇのポリエステルアミド組成物は、１００（ＤＤＡ）５３（ＣＨＤＭ）４７（ＭＡＣＭ）０．２５（ＴＭＰ）であり、使用した高Ｔｇのポリエステルアミド組成物は、６０（ＤＤＡ）４０（１，３−ＣＨＤＡ）２０（ＴＭＣＤ）８０（ＭＡＣＭ）であった。中間膜を上記記載と同じように積層してガラス積層体を形成した。積層後、積層体を、色（ＹＩ）、曇り度％、圧縮剪断、及び破壊高さに関して試験した。データを下表２４に示す。
【０２４１】
【表２４】
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【０２４２】
表２４におけるデータによって示されるように、本明細書に開示されるポリエステルアミドを多層中間膜においてスキン又は外側層として使用して、優れた曇り度、良好な色、及び／又は良好な衝撃特性を有する中間膜を与えることができる。
【０２４３】
ポリエステルアミド層を外側又はスキン層とし、ポリカーボネートシートを内側又はコア層として使用して、更なる多層中間膜を製造した。ポリカーボネートシートは、厚さ３０ミルの商業的に入手できるシート(Rowland TechnologiesからのRowTecポリカーボネートフィルム）であった。ポリエステルアミドスキン層は、それぞれ厚さ３０ミルで、異なるＭＡＣＭとＣＨＤＭの比を有していた。全てのポリエステルアミド配合物は、二酸として１００％ＤＤＡを有していた。上記記載の呼称を使用すると、ＰＥＡ１はＤＤＡ７２（ＣＨＤＭ）２８（ＭＡＣＭ）であり；ＰＥＡ２はＤＤＡ７５（ＣＨＤＭ）２５（ＭＡＣＭ）であり；ＰＥＡ３はＤＤＡ８０（ＣＨＤＭ）２０（ＭＡＣＭ）であり；ＰＥＡ４はＤＤＡ５７．５（ＣＨＤＭ）４２．５（ＭＡＣＭ）である。
【０２４４】
【表２５】
2021511231.tif 000039
【０２４５】
表２５は、良好で、幾つかの場合においては優れたガラスへの接着性を有する、ポリカーボネートコア及びポリエステルアミドスキン又は外側層を有する多層中間膜を製造することができることを示す。外側又はスキン層としてポリエステルアミド層を使用することにより、ポリカーボネートをガラスの間に積層することが可能である。
【０２４６】
スキン又は外側層として可塑化ＰＶＢ材料（Eastman Chemical Companyから商業的に入手できるRA41又はDG41−ＰＶＢ中間膜）、及び内側又はコア層として高Ｔｇ(約１５０℃）のポリエステルアミド（６０（ＤＤＡ）４０（１，３−ＣＨＤＡ）２０（ＴＭＣＤ）８０（ＭＡＣＭ））を使用して多層（３層）中間膜を作成した。中間膜を上記記載と同じように積層してガラス積層体を形成した。積層後、積層体を、曇り度％及び圧縮剪断に関して試験した。データを下表２６に示す。
【０２４７】
【表２６】
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【０２４８】
表２６におけるデータによって示されるように、本明細書に開示されるポリエステルアミドを多層中間膜におけるコア層として使用して、優れた曇り度及び良好な接着性を有する中間膜を提供することができる。
【０２４９】
本発明は本発明を実施するために企図されるベストモードとして開示される特定の実施形態に限定されず、本発明は添付の特許請求の範囲内にあるすべての実施形態を包含すると意図される。
【０２５０】
更に、本発明の任意の単一の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴は、互換的な場合には、本発明の任意の他の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴と互換的に用いて、本明細書全体にわたって与えられているそれぞれの構成要素に関して規定されている値を有する一態様を形成することができることが理解される。
【国際調査報告】
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