(57)【要約】  多孔質ポリマーネットワーク構造と、ポリマーネットワーク構造内に分散された複数の粒子と、を含むポリマーマトリックス複合体の製造方法であって、  熱可塑性ポリマー、熱可塑性ポリマーが可溶性である溶媒、及び複数の粒子を組み合わせて、スラリーを供給することと、  スラリーを物品に形成することと、  スラリー中の溶媒の重量に基づいて、溶媒の少なくとも９０重量パーセントを保持する環境において物品を加熱することと、  溶媒からの熱可塑性ポリマーの相分離を誘起して、ポリマーマトリックス複合体を供給することと、  を含む、製造方法。
2021503525.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多孔質ポリマーネットワーク構造と、前記ポリマーネットワーク構造内に分散された複数の粒子と、を含むポリマーマトリックス複合体の製造方法であって、
熱可塑性ポリマー、溶媒、及び複数の熱伝導性粒子を組み合わせて、スラリーを供給することと、
前記スラリーを物品に形成することと、
前記物品中の前記溶媒の重量に基づいて、前記物品中の前記溶媒の少なくとも９０重量パーセントを保持する環境において前記物品を加熱し、前記熱可塑性ポリマーの総重量に基づいて、前記熱可塑性ポリマーの少なくとも５０重量パーセントを可溶化することと、
前記溶媒からの前記熱可塑性ポリマーの相分離を誘起して、前記ポリマーマトリックス複合体を供給することと、
を含む、製造方法。
【請求項２】
前記溶媒からの前記熱可塑性ポリマーの相分離を誘起した後、前記形成された物品から前記溶媒の少なくとも一部を除去することを更に含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記形成された物品中の前記溶媒の重量に基づいて、前記溶媒の少なくとも９０重量パーセントが除去され、前記形成された物品中の前記溶媒の重量に基づいて、前記溶媒の少なくとも９０重量パーセントの前記溶媒を除去する前に、前記形成された物品が第１の体積を有し、前記形成された物品中の前記溶媒の重量に基づいて、前記溶媒の少なくとも９０重量パーセントを除去した後、前記形成された物品が第２の体積を有し、前記第１の体積と第２の体積との間の差が１０パーセント未満である、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記物品が第１主面及び第２主面を有し、端部が前記第１主面及び第２主面に垂直であり、前記端部が前記溶媒除去中、無拘束である、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記形成された相分離物品が、前記溶媒除去後、少なくとも５パーセントの空孔度を有する、請求項３又は４に記載の方法。
【請求項６】
前記形成された物品から溶媒が除去されない、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記相分離を誘起することが、熱誘起相分離のうちの少なくとも１つを含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記スラリー中の前記ポリマーが融点を有し、前記溶媒が沸点を有し、組み合わせることが、前記スラリー中の前記ポリマーの前記融点未満、かつ前記溶媒の前記沸点未満で実施される、請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
前記スラリー中の前記ポリマーが融点を有し、前記相分離を誘起することが、前記スラリー中の前記ポリマーの前記融点未満で実施される、請求項１〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
前記ポリマーマトリックス複合体を延伸すること又は圧縮することのうちの少なくとも１つを更に含む、請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
圧縮力を付与することと同時に、前記ポリマーマトリックス複合体に振動エネルギーを付与することを更に含む、請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記ポリマーマトリックス複合体が、０．０５〜１０ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有する、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
前記ポリマーマトリックス複合体が、少なくとも５パーセントの空孔度を有する、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
前記粒子が、音響活性粒子である、請求項１〜１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
前記音響活性粒子が、音響活性金属酸化物粒子を含む、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記粒子が、軟磁性粒子である、請求項１〜１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
前記多孔質ポリマーネットワーク構造が、ポリアクリロニトリル、ポリウレタン、ポリエステル、ポリアミド、ポリエーテル、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリオレフィン、スチレン若しくはスチレン系のランダムコポリマー及びブロックコポリマー、塩素化ポリマー、フッ素化ポリマー、又はエチレンとクロロトリフルオロエチレンとのコポリマーのうちの少なくとも１つを含む、請求項１〜１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
前記多孔質ポリマーネットワーク構造が、複数の相互連結モルフォロジーを含む、請求項１〜１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９】
前記多孔質ポリマーネットワーク構造が、５×１０４〜１×１０７ｇ／ｍｏｌの範囲の数平均分子量を有するポリマーを含み、前記ポリマーマトリックス複合体が、５０〜７０００マイクロメートルの範囲の厚さを有するシートの形態である、請求項１〜１８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２０】
前記多孔質ポリマーネットワーク構造が、混和性熱可塑性ポリマー溶媒溶液の誘起相分離によって生成される、請求項１〜１９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２１】
前記誘起相分離が、熱誘起相分離である、請求項２０に記載のポリマーマトリックス複合体。
【請求項２２】
前記粒子が、前記ポリマーマトリックス複合体の総重量に基づいて、１５〜９９重量パーセントの範囲の重量分率で存在する、請求項１〜２０のいずれか一項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、２０１７年１１月１６日に出願された米国特許仮出願第６２／５８７０５３号の利益を主張するものであり、その出願の開示の全容が、参照により本明細書に組み込まれる。
【背景技術】
【０００２】
典型的には、従来の粒子充填複合体（高密度ポリマーフィルム、接着剤など）において得ることができる最大粒子充填量は、粒子及び結合剤の体積に基づいて、約４０〜６０体積％以下である。従来の粒子充填複合体に６０体積％超の粒子を組み込むことは、典型的には、このような高粒子充填材料が、コーティング若しくは押出法によって加工することができず、及び／又は得られる複合体が非常に脆くなるため、達成可能ではない。従来の複合体ではまた、典型的には、粒子表面への接近を防止し、起こり得る粒子と粒子との接触を最小化する結合剤により、粒子を完全に封入する。
【０００３】
超高分子量ポリエチレン（ＵＨＭＷＰＥ）及び超高分子量ポリプロピレン（ＵＨＭＷＰＰ）などの高分子量ポリマーは、優れた分子の絡み合い及び靱性をもたらすので望ましい。しかし、ＵＨＭＷＰＥ（すなわち、分子量が平均１，０００，０００超のポリエチレン）などのポリマーは、押出により加工することが困難になりやすい。溶融状態であっても、ＵＨＭＷＰＥは比較的高い粘度を有し、成形にかなりの機械的作業を必要とする。ＵＨＭＷＰＥの溶融加工に必要な機械的作業では、ポリマーを剪断し、ポリマー分子量を低下させる。ＵＨＭＷＰＥの溶融加工では、典型的には、加工助剤として、溶媒、通常は炭化水素（例えば、鉱油、デカリン、又はケロシン）の使用を必要とする。長鎖ポリエチレン分子の機械的引き裂きは、押出装置を用いて加工するとき、加工助剤を添加しても起こることがある。高充填量のポリマー溶融物中の粒子を組み込むことにより、供給、混合、剪断、粘度、及び摩耗などの押出加工の問題が更に増幅される。したがって、従来の方法は、粒子充填量が高い物品を作製する能力に限界がある。
【０００４】
高粒子充填量物品の製造を可能にする改善された方法及びプロセスが望まれている。
【発明の概要】
【０００５】
本開示は、多孔質ポリマーネットワーク構造と、ポリマーネットワーク構造内に分散された複数の粒子と、を含むポリマーマトリックス複合体の製造方法であって、
熱可塑性ポリマー、溶媒、及び複数の熱伝導性粒子を組み合わせて（例えば、混合又はブレンドして）、スラリーを供給することと、
スラリーを物品（例えば、層）に形成することと、
物品中の溶媒の重量に基づいて、物品中の溶媒の少なくとも９０重量パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも９１、９２、９３、９４、９５、９６、９７、９８、９９、又は更には少なくとも９９．５重量パーセント）を保持する環境において物品を加熱し、熱可塑性ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０重量パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、９６、９７、９８、９９、又は更には１００重量パーセント）を可溶化することと、
溶媒からの熱可塑性ポリマーの相分離を誘起して、ポリマーマトリックス複合体を供給することと、
を含む、製造方法について記載する。
【０００６】
本明細書で使用する場合、「混和性」は、物質が全ての割合で混合（すなわち、任意の濃度で互いに完全に溶解）して、溶液を形成する能力を指し、いくつかの溶媒ポリマー系については、ポリマーが溶媒と混和するために、熱が必要な場合もある。対照的に、かなりの割合で溶液を形成しない場合、物質は非混和性である。例えば、ブタノンは水に著しく可溶であるが、これらの２種の溶媒は、全ての割合で可溶ではないため、混和性ではない。
【０００７】
本明細書で使用する場合、「相分離」は、（例えば、温度の変化によって）連続三次元ポリマーマトリックス複合体に変換される均質なポリマー溶媒溶液中に、粒子が均一に拡散するプロセスを指す。所望の物品は、ポリマーが溶媒と混和性になる前に形成され、相分離は熱誘起相分離（thermally induced phase separation、ＴＩＰＳ）プロセスである。
【０００８】
ＴＩＰＳプロセスにおいては、高温を使用して非溶媒をポリマーの溶媒とし、次いで温度を下げて、溶媒をポリマーの非溶媒に戻す。効果的には、高温溶媒は、熱が十分に除去され、その溶媒和容量を失うと、孔形成剤となる。ＴＩＰＳプロセスにおいて使用する溶媒は、揮発性であっても、不揮発性であってもよい。
【０００９】
驚くべきことに、本明細書に記載する方法を用いてポリマーマトリックス複合体を製造するため、粒子充填量が比較的高いことによって、溶媒を加熱してポリマーと混和性になった場合にその形態を維持する、層に成形することができるスラリーを作製することが可能になる。使用する溶媒は通常、揮発性であり、後に蒸発させる。
【００１０】
典型的には、従来の粒子充填複合体（高密度ポリマーフィルム、接着剤等）において達成することができる最大粒子充填量は、粒子及び結合剤の体積に基づいて、約４０〜６０体積％以下である。従来の粒子充填複合体に６０体積％超の粒子を組み込むことは、典型的には、このような高粒子充填材料が、コーティング若しくは押出法によって加工することができず、及び／又は得られる複合体が非常に脆くなるため、達成可能ではない。従来の複合体はまた、典型的には、粒子表面への接近を防止し、起こり得る粒子と粒子との接触を最小化する結合剤によって、粒子を完全に封入する。典型的には、粒子充填複合体からの応答（例えば熱的、電気的、化学的、生物学的）は、粒子充填量とともに増加し、より高い粒子充填量が望ましいものになる。驚くべきことに、本明細書に記載する方法によって得られる、高レベルの溶媒及び相分離モルフォロジーでは、比較的少量の高分子量結合剤による、比較的高い粒子充填量が可能になる。多貫通孔質（through−porous）の相分離モルフォロジーによって、比較的低い粒子濃度から比較的高い粒子濃度において、サンプルが通気性であることも可能になる。高粒子充填量はまた、相分離中に形成し得る薄い非多孔質ポリマー層の形成を、最小化するのにも役立つ。更に、本明細書に記載する方法を用いて調製されたポリマーマトリックス複合体は、比較的可撓性であり、粒子が脱落しない傾向がある。理論に束縛されるものではないが、本明細書に記載する方法を用いて調製されたポリマーマトリックス複合体の実施形態の別の利点は、粒子が結合剤によって完全にはコーティングされていないことであると考えられ、これによって、結合剤の多孔質の性質により、マスキングがない、高度の粒子表面接触が可能になる。層の圧縮により、粒子と粒子との接触を著しく向上させることができることに留意されたい。高分子量結合剤はまた、高温（例えば１３５℃）においてであっても、溶媒の非存在下、容易には流動しない。
【００１１】
本明細書に記載する方法の実施形態により、所望の有用な物品に加工する、比較的高い粒子充填量をもたらすことができる。本明細書に記載する方法の実施形態により提供される、比較的高充填の物品の実施形態により、充填剤粒子との結合剤接触を比較的少なくし、比較的高多孔質の物品をもたらすことができる。このような開口性により、従来の粒子結合系中に存在するマスキング効果を著しく低下させることができ、また、比較的高表面活性の粒子又は多孔質物品中の活性粒子の液体又は気体への曝露を促進することができる。
【００１２】
本明細書に記載する方法により製造されたポリマーマトリックス複合体の実施形態は、例えば、熱伝導性又は絶縁性フィルム、音活性デバイス、電気伝導性デバイス、電気絶縁デバイス、高誘電効率を有する電気絶縁デバイス、磁気透過性媒体、物理的膨張性媒体、吸収性媒体、フィルタ、モノリス、超低密度（剛性又は可撓性）媒体、触媒担体、クロマトグラフィー媒体、センサ、インジケータ、発光媒体、吸熱媒体、及び耐火材料に有用である。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体の概略図である。
【００１４】
【図２】本明細書に記載する別の例示的なポリマーマトリックス複合体の概略図である。
【００１５】
【図３】本明細書に記載する別の例示的なポリマーマトリックス複合体の概略図である。
【００１６】
【図４】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１、２、３、４、５、８、及び１０）の、断面の走査型電子顕微鏡（scanning electron microscope、ＳＥＭ）写真である。
【００１７】
【図５】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１、２、３、４、５、８、及び１０）の、断面の走査型電子顕微鏡（scanning electron microscope、ＳＥＭ）写真である。
【００１８】
【図６】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１、２、３、４、５、８、及び１０）の、断面の走査型電子顕微鏡（scanning electron microscope、ＳＥＭ）写真である。
【００１９】
【図７】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１、２、３、４、５、８、及び１０）の、断面の走査型電子顕微鏡（scanning electron microscope、ＳＥＭ）写真である。
【００２０】
【図８】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１、２、３、４、５、８、及び１０）の、断面の走査型電子顕微鏡（scanning electron microscope、ＳＥＭ）写真である。
【００２１】
【図９】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１、２、３、４、５、８、及び１０）の、断面の走査型電子顕微鏡（scanning electron microscope、ＳＥＭ）写真である。
【００２２】
【図１０】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１、２、３、４、５、８、及び１０）の、断面の走査型電子顕微鏡（scanning electron microscope、ＳＥＭ）写真である。
【００２３】
【図１１】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１２、１３、及び１４）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００２４】
【図１２】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１２、１３、及び１４）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００２５】
【図１３】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１２、１３、及び１４）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００２６】
【図１４】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１５、１６、及び１７）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００２７】
【図１５Ａ】本明細書に記載する例示的な未膨張ポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１５、１６、及び１７）の、上面図のデジタル光学カメラ写真である。
【００２８】
【図１５Ｂ】本明細書に記載する例示的な膨張ポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１５、１６、及び１７）の、上面図のデジタル光学カメラ写真である。
【００２９】
【図１６】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１５、１６、及び１７）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００３０】
【図１７Ａ】本明細書に記載する例示的な未膨張ポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１５、１６、及び１７）の、上面図のデジタル光学カメラ写真である。
【００３１】
【図１７Ｂ】本明細書に記載する例示的な膨張ポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１５、１６、及び１７）の、上面図のデジタル光学カメラ写真である。
【００３２】
【図１８】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１５、１６、及び１７）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００３３】
【図１９Ａ】本明細書に記載する例示的な未膨張ポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１５、１６、及び１７）の、上面図のデジタル光学カメラ写真である。
【００３４】
【図１９Ｂ】本明細書に記載する例示的な膨張ポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例１５、１６、及び１７）の、上面図のデジタル光学カメラ写真である。
【００３５】
【図２０Ａ】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例１８）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００３６】
【図２０Ｂ】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例１８）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００３７】
【図２１Ａ】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例１９）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００３８】
【図２１Ｂ】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例１９）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００３９】
【図２２】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例２０）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００４０】
【図２３】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例２１）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００４１】
【図２４】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例２２）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真を示す概略図である。
【００４２】
【図２５】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例３４）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真を示す概略図である。
【００４３】
【図２６】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例３５）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真を示す概略図である。
【００４４】
【図２７】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例３８及び３９）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００４５】
【図２８】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例３８及び３９）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００４６】
【図２９】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例４２、４３、４４、及び４５）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００４７】
【図３０Ａ】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例４２、４３、４４、及び４５）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００４８】
【図３０Ｂ】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例４２、４３、４４、及び４５）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００４９】
【図３１】本明細書に記載するポリマーマトリックス複合体（実施例４３）のディスクを１００ｍＬの水に入れた後の、吸水のデジタル画像である。
【００５０】
【図３２】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例４２、４３、４４、及び４５）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００５１】
【図３３】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例４２、４３、４４、及び４５）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００５２】
【図３４】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例４６、４７、４８、及び４９）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００５３】
【図３５】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例４６、４７、４８、及び４９）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００５４】
【図３６】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例４６、４７、４８、及び４９）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００５５】
【図３７】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（それぞれ、実施例４６、４７、４８、及び４９）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【００５６】
【図３８】本明細書に記載するポリマーマトリックス複合体の、音響活性粒子を含む、音圧レベル（ＳＰＬ）を求めるための試験構成の概略図である。
【００５７】
【図３９】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例５０）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真を示す概略図である。
【００５８】
【図４０】本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体（実施例５３）の、断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００５９】
本開示は、多孔質ポリマーネットワーク構造と、ポリマーネットワーク構造内に分散された複数の粒子と、を含むポリマーマトリックス複合体の製造方法であって、
熱可塑性ポリマー、溶媒、及び複数の粒子を組み合わせて（例えば、混合又はブレンドして）、スラリーを供給することと、
スラリーを物品（例えば、層）に形成することと、
物品中の溶媒の重量に基づいて、物品中の溶媒の少なくとも９０重量％（いくつかの実施形態においては、少なくとも９１、９２、９３、９４、９５、９６、９７、９８、９９、又は更には少なくとも９９．５重量％）を保持する環境において物品を加熱し、熱可塑性ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０重量％（いくつかの実施形態においては、少なくとも５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、９６、９７、９８、９９、又は更には１００重量％）を可溶化することと、
溶媒からの熱可塑性ポリマーの相分離を誘起して、ポリマーマトリックス複合体を供給することと、
を含む、製造方法について記載する。
【００６０】
いくつかの実施形態において、ポリマーネットワーク構造は、少なくとも１種の熱可塑性ポリマーを含む、本質的にこれらからなる、又はこれらからなる場合がある。例示的な熱可塑性ポリマーとしては、ポリウレタン、ポリエステル（例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート及びポリ乳酸）、ポリアミド（例えば、ナイロン６、ナイロン６，６及びポリペプチド）、ポリエーテル（例えば、ポリエチレンオキシド及びポリプロピレンオキシド）、ポリカーボネート（例えば、ビスフェノール−Ａ−ポリカーボネート）、ポリイミド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリアクリレート（例えば、アクリレート官能基を含有するモノマーの付加重合から形成される熱可塑性ポリマー）、ポリメタクリレート（例えば、メタクリレート官能基を含有するモノマーの付加重合から形成される熱可塑性ポリマー）、ポリオレフィン（例えば、ポリエチレン及びポリプロピレン）、スチレン及びスチレン系のランダムコポリマー及びブロックコポリマー、塩素化ポリマー（例えば、ポリ塩化ビニル）、フッ素化ポリマー（例えば、ポリフッ化ビニリデン；テトラフルオロエチレンと、ヘキサフルオロプロピレンと、フッ化ビニリデンとのコポリマー；エチレンと、テトラフルオロエチレンと、ヘキサフルオロプロピレンとのコポリマー；並びにポリテトラフルオロエチレン）、並びにエチレンとクロロトリフルオロエチレンとのコポリマーが挙げられる。いくつかの実施形態において、熱可塑性ポリマーとしては、ホモポリマー、又はコポリマー（例えば、ブロックコポリマー若しくはランダムコポリマー）が挙げられる。いくつかの実施形態において、熱可塑性ポリマーは、少なくとも２種類の熱可塑性ポリマーの混合物（例えば、ポリエチレンとポリプロピレンとの混合物、又はポリエチレンとポリアクリレートとの混合物）を含む。いくつかの実施形態において、ポリマーは、ポリエチレン（例えば、超高分子量ポリエチレン）、ポリプロピレン（例えば、超高分子量ポリプロピレン）、ポリ乳酸、ポリ（エチレン−ｃｏ−クロロトリフルオロエチレン）、及びポリフッ化ビニリデンのうちの少なくとも１つであってよい。いくつかの実施形態において、熱可塑性ポリマーは、単一の熱可塑性ポリマーである（すなわち、少なくとも２種類の熱可塑性ポリマーの混合物ではない）。いくつかの実施形態において、熱可塑性ポリマーは、ポリエチレン（例えば、超高分子量ポリエチレン）から本質的になる、又はポリエチレンからなる。
【００６１】
いくつかの実施形態において、本明細書に記載するポリマーマトリックス複合体を製造するために使用する熱可塑性ポリマーは、１０００マイクロメートル未満（いくつかの実施形態においては、１〜１０、１０〜３０、３０〜１００、１００〜２００、２００〜５００、５００〜１０００マイクロメートルの範囲）の粒径を有する粒子である。
【００６２】
いくつかの実施形態において、多孔質ポリマーネットワーク構造は、ポリアクリロニトリル、ポリウレタン、ポリエステル、ポリアミド、ポリエーテル、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリオレフィン、スチレン若しくはスチレン系のランダムコポリマー及びブロックコポリマー、塩素化ポリマー、フッ素化ポリマー、又はエチレンとクロロトリフルオロエチレンとのコポリマーのうちの少なくとも１つを含む。いくつかの実施形態において、多孔質ポリマーネットワーク構造は、５×１０４〜１×１０７ｇ／ｍｏｌの範囲（いくつかの実施形態においては、１×１０６〜８×１０６、２×１０６〜６×１０６、又は更には３×１０６〜５×１０６ｇ／ｍｏｌの範囲）の数平均分子量を有するポリマーを含む。本開示の目的のため、数平均分子量は、当該技術分野において既知の技術（例えば、ゲル浸透クロマトグラフィー（gel permeation chromatography、ＧＰＣ））によって測定することができる。ＧＰＣは、熱可塑性ポリマーに対する好適な溶媒中、分子量分布の狭いポリマー標準（例えば、分子量分布の狭いポリスチレン標準）の使用を伴って、実施され得る。熱可塑性ポリマーは、概ね、部分的に結晶質であることを特徴とし、融点を示す。いくつかの実施形態において、熱可塑性ポリマーは、１２０〜３５０℃の範囲（いくつかの実施形態においては、１２０〜３００、１２０〜２５０、又は更には１２０〜２００℃の範囲）に融点を有し得る。熱可塑性ポリマーの融点は、当該技術分野において既知の技術（例えば、５〜１０ｍｇのサンプルによって、サンプルが窒素雰囲気下にある間、１０℃／分の加熱走査速度で実施される、示差走査熱量測定（differential scanning calorimetry、ＤＳＣ）試験におけるオンセット温度の測定）によって測定することができる。
【００６３】
いくつかの実施形態において、ポリマーネットワーク構造は連続ネットワーク構造である（すなわち、ポリマー相は、空隙間に相互連結を形成し、構造全体にわたって延びている連続的な空隙又は孔を有する、オープンセルである構造を含む）。いくつかの実施形態において、ポリマーネットワーク構造のうちの少なくとも２体積パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも５、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、９５、又は更には１００体積パーセント）は、ポリマーの連続ネットワーク構造であり得る。本開示の目的のため、粒子から構成されるポリマーマトリックス複合体の体積の一部は、ポリマーネットワーク構造の一部分であるとは考えないことに留意されたい。いくつかの実施形態において、ポリマーネットワークは、相互連結された粒子のネットワークを形成する、２つの粒子の間に延びている。
【００６４】
溶媒（例えば、第１の溶媒）は、混和性ポリマー溶媒溶液を形成するように選択される。溶媒は、少なくとも２種の個々の溶媒のブレンドであってもよい。いくつかの実施形態において、ポリマーがポリオレフィン（例えば、ポリエチレン及びポリプロピレンのうちの少なくとも１つ）である場合、溶媒は、例えば、鉱油、テトラリン、デカリン、オルトジクロロベンゼン、シクロヘキサン−トルエン混合物、ドデカン、パラフィン油／ワックス、ケロシン、イソパラフィン流体、ｐ−キシレン／シクロヘキサン混合物（１／１  重量／重量）、カンフェン、１，２，４トリクロロベンゼン、オクタン、オレンジ油、植物油、ヒマシ油、又はパーム核油のうちの少なくとも１つであり得る。いくつかの実施形態において、ポリマーがポリフッ化ビニリデンである場合、溶媒は、例えば、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、又は１，２，３トリアセトキシプロパンのうちの少なくとも１つであり得る。溶媒は、例えば、蒸発によって除去され得る。高蒸気圧溶媒が、この除去方法に特に適している。しかしながら、第１の溶媒が低い蒸気圧を有する場合、蒸気圧の高い第２の溶媒によって第１の溶媒を抽出し、続いて、第２の溶媒の蒸発を行うことが望ましい場合がある。例えば、いくつかの実施形態において、鉱油を第１の溶媒として使用する場合、高温（例えば、約６０℃）のイソプロパノール、又はメチルノナフルオロブチルエーテル（Ｃ４Ｆ９ＯＣＨ３）と、エチルノナフルオロブチルエーテル（Ｃ４Ｆ９ＯＣ２Ｈ５）と、ｔｒａｎｓ−１，２−ジクロロエチレンとのブレンド（例えば、３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮから商品名「ＮＯＶＥＣ  ７２ＤＥ」で入手可能）を第２の溶媒として使用して、第１の溶媒を抽出し、続いて、第２の溶媒の蒸発を行うことができる。いくつかの実施形態において、植物油又はパーム核油のうちの少なくとも１つを第１の溶媒として使用する場合、高温（例えば、約６０℃）のイソプロパノールを第２の溶媒として使用することができる。いくつかの実施形態において、エチレンカーボネートを第１の溶媒として使用する場合、水を第２の溶媒として使用することができる。
【００６５】
いくつかの実施形態において、追加の機能性を付与するために、又は加工助剤として作用するための、少量の他の添加剤をポリマーマトリックス複合体に添加することができる。これらとしては、粘度調整剤（例えば、ヒュームドシリカ、ブロックコポリマー、及びワックス）、可塑剤、熱安定剤（例えば、ＢＡＳＦ（Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ）から商品名「ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０」で入手可能なものなど）、抗微生物剤（例えば、銀及び第四級アンモニウム）、難燃剤、酸化防止剤、染料、顔料、又は紫外線（ultraviolet、ＵＶ）安定剤が挙げられる。
【００６６】
典型的には、スラリーを連続的に混合又はブレンドして、溶媒からポリマー及び／又は粒子の、沈降又は分離を防止又は低減する。いくつかの実施形態において、捕捉された空気を除去するため、当該技術分野において既知の技術を使用して、スラリーを脱気する。
【００６７】
ナイフコーティング、ロールコーティング（例えば、画定されたニップに通すロールコーティング）、及び適切な寸法又はプロファイルを有する任意の数の異なるダイを通してコーティングすることを含む、当該技術分野において既知の技術を使用して、スラリーを物品に形成することができる。
【００６８】
本明細書に記載する方法のいくつかの実施形態において、組み合わせることは、ポリマーの融点未満、かつ溶媒の沸点未満の温度で実施される。
【００６９】
本明細書に記載する方法のいくつかの実施形態において、加熱することは、混和性熱可塑性ポリマー溶媒溶液の融点を超え、かつ溶媒の沸点未満の少なくとも１つの温度で実施される。
【００７０】
本明細書に記載する方法のいくつかの実施形態において、相分離を誘起することは、スラリー中のポリマーの融点未満の少なくとも１つの温度で実施される。束縛されることを望むものではないが、いくつかの実施形態において、ポリマーと混和性のブレンドを製造するために使用する溶媒は、ポリマー中の融点降下を生じ得ると考えられる。本明細書に記載する融点は、ポリマー溶媒系の任意の融点降下未満のものを含む。
【００７１】
本明細書に記載する方法のいくつかの実施形態において、ポリマーネットワーク構造は、相分離中に形成され得る。いくつかの実施形態において、ポリマーネットワーク構造は、混和性熱可塑性ポリマー溶媒溶液の誘起相分離によってもたらされる。いくつかの実施形態において、相分離は、（例えば、加熱中に使用した温度より低い温度に急冷することによる熱誘起相分離（ＴＩＰＳ）によって）熱的に誘起される。冷却は、例えば、空気中、液体中、又は固体界面上でもたらすことができ、相分離を制御するために変動させてもよい。ポリマーネットワーク構造は、本来的に多孔質であってもよい（すなわち、孔を有してもよい）。孔の構造は開口されていてもよく、これにより、ポリマーネットワーク構造の内側領域からポリマーネットワーク構造の外表面への流体連通、及び／又はポリマーネットワーク構造の第１の表面と反対側にあるポリマーネットワーク構造の第２の表面との間の流体連通が可能になる。
【００７２】
本明細書に記載する方法のいくつかの実施形態において、溶媒とポリマーとの重量比は、少なくとも９：１である。いくつかの実施形態において、粒子とポリマーとの体積比は、少なくとも９：１である。いくつかの実施形態において、製造を容易にするため、室温で層を形成することが望ましい場合がある。典型的には、相分離を用いた層の形成中、比較的小さい孔は、溶媒抽出中に特に崩壊しやすい。本明細書に記載する方法によって達成可能な、比較的高い粒子のポリマーへの充填量は、孔の崩壊を低減させ、より均一で欠陥のないポリマーマトリックス複合体を供給し得る。
【００７３】
本明細書に記載するように製造されたポリマーマトリックス複合体のいくつかの実施形態において、粒子は、ポリマーマトリックス複合体の総重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、１５〜９９、２５〜９８、５０〜９８、７５〜９８又は更には９３〜９７重量パーセントの範囲）で存在するものであり、例えば使用される特定の粒子に応じて変化し得る。
【００７４】
ポリマーネットワーク構造は、多孔質ポリマーネットワーク、又は多孔質相分離ポリマーネットワークとして記載され得る。概ね、多孔質ポリマーネットワーク（製造時）は、複数の相互連結モルフォロジー（例えば、フィブリル、ノジュール、ノード、オープンセル、クローズドセル、葉状レース（leafy lace）、ストランド、ノード、球体、又はハニカムのうちの少なくとも１つ）を含む、相互連結多孔質ポリマーネットワーク構造を含む。相互連結ポリマー構造は、粒子の表面に直接接着し、粒子の結合剤として作用し得る。この点に関して、隣接する粒子（例えば、粒子又は凝集粒子）同士の間の空間は、固体マトリックス材料とは対照的に、ポリマー構造を含んでもよく、それにより所望の空孔度を提供する。
【００７５】
いくつかの実施形態において、ポリマーネットワーク構造は、ポリマーフィブリルの相互連結ネットワークを含む三次元網状構造を含み得る。いくつかの実施形態において、個々のフィブリルは、１０ｎｍ〜１００ｎｍの範囲（いくつかの実施形態においては、１００ｎｍ〜５００ｎｍ、又は更には５００ｎｍ〜５マイクロメートルの範囲）の平均幅を有する。
【００７６】
いくつかの実施形態において、粒子は、ポリマーネットワーク構造内に拡散しており、その結果、粒子の個々の単位（例えば、個々の粒子又は個々の凝集粒子）の外表面は大部分が、ポリマーネットワーク構造による接触又はコーティングをされていない。この点に関して、いくつかの実施形態において、個々の粒子の外表面に関する、ポリマーネットワーク構造の平均百分率面積被覆（すなわち、ポリマーネットワーク構造と直接接触している外表面積の百分率）は、個々の粒子の外表面の総表面積に基づいて、５０パーセント以下（いくつかの実施形態においては、４０、３０、２５、２０、１０、５、又は更には１パーセント以下）である。
【００７７】
いくつかの実施形態において、ポリマーネットワーク構造は、内部の空孔に浸透しておらず、又は個々の粒子（例えば、個々の粒子又は個々の凝集粒子）の内表面の領域は大部分が、ポリマーネットワーク構造による接触又はコーティングをされていない。
【００７８】
例示的な粒子としては、音響活性粒子、軟磁性粒子、熱伝導性粒子、断熱性粒子、発泡性粒子（intumescent particle）、機能性粒子、誘電体粒子、インジケータ粒子、極性溶媒可溶性粒子、極性溶媒膨潤性粒子、又は吸熱粒子が挙げられる。
【００７９】
音響活性粒子
本明細書で使用する場合、「音響活性粒子」は、材料が、それに衝突するか又はそれを通って伝播する、時間につれ変化する圧力波（例えば、音波）と相互作用して、当該材料を含む音発生デバイス（例えば、ラウドスピーカー）の共振周波数及び／又は音圧レベルの出力の変化に現れる波特性（例えば周波数、波長、振幅、速度）を変化させることができるものを指す。変化については、本明細書のそれぞれ、「インピーダンス試験」（以下の実施例を参照されたい）及び「音圧レベル（ＳＰＬ）試験」（以下の実施例を参照されたい）と命名した試験方法にしたがって測定することができる。本明細書で使用する場合、「音響活性」材料は、インピーダンス試験又は音圧レベル（ＳＰＬ）試験にしたがって、１ｃｍ３の背面容積を有するラウドスピーカーシステムの共振周波数（Ｆ０）を少なくとも１０Ｈｚ低下させる材料、又は１ｃｍ３の背面容積を有するラウドスピーカーシステムの音圧レベル（ＳＰＬ）を２００〜５００Ｈｚの周波数範囲にわたって平均化して少なくとも０．１ｄＢ改善する材料である。
【００８０】
いくつかの実施形態において、音響活性粒子は、音響活性粒子及びポリマーの総重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、５０〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、７０〜９８、８０〜９５、又は更には９４〜９８重量パーセントの範囲）でポリマーマトリックス複合体中に存在する。
【００８１】
例示的な音響活性粒子としては、モレキュラーシーブ、フラーレン、及びカーボンナノチューブ、並びに金属酸化物（例えば、シリカ（ＳｉＯ２）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、ジルコニア（ＺｒＯ３）、マグネシア（ＭｇＯ）、及び黒色酸化鉄（Ｆｅ３Ｏ４））を含む粒子が挙げられる。いくつかの実施形態において、音響活性材料は、ゼオライト及び活性炭を含まない組成、又は実質的に含まない組成を有してもよい。
【００８２】
いくつかの実施形態において、音響活性材料は、内部空孔度を有し得る。本明細書で使用する場合、「内部空孔度」は、音響活性材料粒子又は音響活性材料の凝集物内の連続又は不連続な空隙容積を指すことがある。空隙容積は、音響活性材料粒子の表面若しくは音響活性材料粒子の凝集物を横断してもよく、又は音響活性材料粒子若しくは音響活性材料粒子の凝集物内に完全に入ってもよい。空隙容積は、大気圧、大気圧より低い圧力、又は大気圧より高い圧力で、空気又は別の気体若しくは気体の混合物で充填されてもよい。いくつかの実施形態において、音響活性材料は、１ｎｍ〜１００マイクロメートルの範囲の平均孔径を有してもよい。いくつかの実施形態において、活性材料の孔径は二峰性分布を有してもよく、小さな孔は１〜１００ナノメートルの範囲であり、大きな粒子間孔は、１００ｎｍ〜１００マイクロメートルの範囲である。断面の撮像（例えば、光学顕微鏡、走査型電子顕微鏡又は原子間力顕微鏡）及び適切なソフトウェア、例えば、ＩｍａｇｅＪソフトウェア（例えば、ｈｔｔｐ：／／ｉｍａｇｅｊ．ｎｅｔにてオンラインで入手可能なオープンソースソフトウェア）を使用した画像解析を含む、従来の孔径分析技術を使用して、孔径及び孔径分布を統計的に分析することができる。また、Ｘ線マイクロトモグラフィ及び水銀ポロシメトリ−を使用して、孔径及び／又は孔径分布を分析することができる。いくつかの実施形態において、音響活性材料は、５０超ｍ２／ｇ（いくつかの実施形態においては５００ｍ２／ｇ超、いくつかの実施形態においては、５０〜１０００、３００〜１０００、５００〜１０００、又は更には３００〜５００ｍ２／ｇの範囲）の比表面積を有することができる。Ｂｒｕｎａｕｅｒ−Ｅｍｍｅｔｔ−Ｔｅｌｌｅｒ（ＢＥＴ）表面積又は油吸収を含む、従来の比表面積分析技術を使用して、比表面積を統計的に分析することができる。
【００８３】
いくつかの実施形態において、音響活性材料は、疎水性である。材料を表面処理又は改質して、他の親水性材料に疎水性を付与してもよい。いくつかの実施形態において、表面処理剤（surface treatment）としては、シラン又はフッ素系表面処理剤が挙げられる。いくつかの実施形態において、疎水性表面処理剤は、活性表面部位の消耗を最小限に抑えるとともに、疎水性をなお付与する濃度で適用される。いくつかの実施形態において、疎水性表面処理剤は、当該表面部位及び測定された表面積の理論的分布にしたがって計算された活性表面部位の総数に基づいて、又はＯ２化学吸着、アルコールの吸収、若しくは当業者に既知の同様の技術によって測定された活性表面部位の総数に基づいて、活性表面部位の０．１〜１０パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、０．１〜５、０．１〜３、又は更には０．５〜３パーセントの範囲）に付着する。本明細書で使用する場合、用語「活性表面部位」は、修飾化学物質（例えば、孤立酸素原子）にイオン結合又は共有結合するために利用可能な、音響活性材料の表面上の化学的部位を指す。
【００８４】
いくつかの実施形態において、音響活性材料は、電気絶縁性であってもよい（すなわち、少なくとも１×１０１０Ω・ｍの抵抗率を有してもよい）。
【００８５】
いくつかの実施形態において、音響活性粒子は、１００ｎｍ〜２０マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、５００ｎｍ〜１０マイクロメートル、１００ｎｍ〜２マイクロメートル、５００ｎｍ〜２マイクロメートル、１マイクロメートル〜１０マイクロメートル、又は更には１マイクロメートル〜５マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。いくつかの実施形態において、音響活性材料は、例えば、凝集力、無機結合剤、又は有機結合剤により一緒に結合した、複数のより小さな粒子から構成される凝集粒子の形態であってもよい。
【００８６】
音響活性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、例えば、音響デバイス（例えば、スピーカー又はマイクロホン）の一部として、電子デバイス（例えば、携帯電話、タブレット、及びノートパソコン）に有用である。ポリマーマトリックス複合体の実施形態では、空洞の共振周波数が例えば約５０Ｈｚ〜約１５００Ｈｚの範囲内にある場合に、この共振周波数を低下させることが可能である。いくつかの実施形態において、ポリマーマトリックス複合体は、例えば、電気絶縁性であり疎水性であってもよいフィルム又はマットの形態で、空洞に存在してもよい。ポリマーマトリックス複合体はまた、例えば、医療デバイス、自動車用デバイス、並びにヘッドセットなどの通信デバイス及びオーディオビデオデバイスにおける音響活性材料として使用することもできる。更なる詳細については、例えば、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、２０１７年６月１４日に出願された、米国特許出願番号第６２／５１９，５６０号を有する仮出願を参照されたい。
【００８７】
軟強磁性粒子
本明細書で使用する場合、「軟強磁性粒子」は、磁場指向性材料を指す。強磁性粒子材料を説明する際の「軟（質）」という用語は、当該技術分野におけるその従来の意味を有し、非磁性材料が、磁場内（例えば、弱い磁場内）に置かれたときに、磁気を帯びる能力に関する。軟強磁性粒子材料の誘導された磁気は、磁場が取り除かれると、実質的に消滅する（すなわち、材料は、適用される磁場において可逆的な磁性を呈する）。いくつかの実施形態において、軟磁性粒子材料の保磁力Ｈｃは、１０００Ａ／ｍ以下（いくつかの実施形態においては、１〜１０００Ａ／ｍの範囲（いくつかの実施形態においては、１０〜１０００、又は更には３０〜１０００Ａ／ｍの範囲））である。軟強磁性材料は、狭いヒステリシスループを有することができる（すなわち、３００ｍＴ超（いくつかの実施形態においては、５００ｍＴ、又は更には１．０Ｔ）の高い磁気飽和誘導、１００μ０超（いくつかの実施形態においては、１０００μ０超、又は更には１０，０００μ０）の高い透磁率（μ０は真空の透磁率、すなわち４π×１０−７Ｈ／ｍ）、及び適用された磁場の軟強磁性粒子への動作周波数での許容可能な侵入に十分に低い伝導度と共に、上記に示したような低い値の保磁力）。この許容可能な伝導度の最大レベルは、粒子内の放射線の皮膜深さに依存し、ほとんどの場合、軟強磁性粒子の厚さの約２倍未満にする必要がある。皮膜深さ、δは、（全てのＭＫＳ単位を使用して、及びジーメンス／ｍ単位でのフレークの伝導度に等しいσにより））、メートル単位で計算することができる。
【数１】
2021503525.tif 000003
【００８８】
いくつかの実施形態において、軟強磁性粒子は、軟強磁性粒子及びポリマーの総重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、５０〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、７０〜９８、８０〜９５、又は更には９４〜９８重量パーセントの範囲）でポリマーマトリックス複合体中に存在する。
【００８９】
いくつかの実施形態において、軟強磁性粒子材料としては、鉄、Ｆｅ−Ｃｒ合金、Ｆｅ−Ｓｉ合金（例えば、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ（例えば、ＴｉａｎＪｉｎ  Ｅｃｏｔｅｃｈ  Ｔｒａｄｅ  Ｃｏ．，Ｌｔｄ．（Ｔｉａｎｊｉｎ，Ｃｈｉｎａ）から「ＳＥＮＤＵＳＴ」の商品名で入手可能）、及びＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ）、ＦｅＣｏＢ、Ｆｅ系非晶質合金、ナノ結晶質Ｆｅ系酸化物、ナノ結晶質Ｆｅ系窒化物、ニッケル系合金（例えば、Ｎｉ−Ｆｅ合金及びＮｉ−Ｓｉ合金）、ＣｏＮｂＺｒ、又はホウ素系非晶質合金のうちの少なくとも１つが挙げられる。
【００９０】
いくつかの実施形態において、軟強磁性粒子材料は、フレークの形状である。フレークは、第１主面及び第２主面を有し、かつ第１主面及び第２主面のうちの少なくとも１つに対して実質的に垂直な厚さを有する、不規則な形状の板状構造とみなすことができる。いくつかの実施形態において、軟強磁性粒子材料は、軟強磁性粒子フレーク材料であり、各フレークは、第１主面と、フレークの第１主面に対して垂直な最大厚さＴと、を有する。いくつかの実施形態において、軟強磁性粒子フレーク材料は、メジアン径Ｄ５０（長さ寸法Ｌに関する）及び最大厚さＴによって特徴付けることができる。いくつかの実施形態において、軟強磁性粒子材料は、異方性軟強磁性粒子材料であり得る。異方性軟強磁性粒子のアスペクト比は、例えば、粒径分析によって求めたメジアン径Ｄ５０を、例えば、画像解析によって求めた異方性粒子の最大厚さで割ったものとして定義することができる。特定の群の軟強磁性粒子材料に関して、最大厚さの値は、中央（メジアン）値Ｔｍとすることができる。比Ｄ５０：Ｔｍは、メジアンアスペクト比である。いくつかの実施形態において、メジアンアスペクト比Ｄ５０：Ｔｍは、５：１〜１０００：１の範囲（いくつかの実施形態においては、１０：１〜１０００：１、２０：１〜１０００：１、５：１〜５００：１、１０：１〜５００：１、２０：１〜５００：１、５：１〜２００：１、１０：１〜２００：１、又は更には２０：１〜２００：１の範囲）である。
【００９１】
いくつかの実施形態において、ポリマー複合体の断面画像で観察され測定されるフレークの画像長さＬｉをフレークの長さとすることができ、ポリマー複合体の断面画像で観察され測定されるフレークの画像厚さＴｉをフレークの最大厚さとすることができる。画像は、例えば、光学顕微鏡写真であっても走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真であってもよい。特定の群の軟強磁性粒子フレークに関して、Ｌｉ及びＴｉの値は、標準的な統計解析法を使用したフレークのサブセットの平均値Ｌｉａ（平均画像長さ）及び平均値Ｔｉａ（平均画像厚さ）とすることができる。いくつかの実施形態において、Ｌｉａ／Ｔｉａは、５：１〜１０００：１、１０：１〜１０００：１、２０：１〜１０００：１、５：１〜５００：１、１０：１〜５００：１、２０：１〜５００：１、５：１〜２００：１、１０：１〜２００：１、又は更には２０：１〜２００：１の範囲である。
【００９２】
いくつかの実施形態において、Ｄ５０は、５〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜１０００、５〜５００、５〜２００、１０〜５０００、１０〜１０００、１０〜５００、１０〜２００、２５〜５０００、２５〜１０００、２５〜５００、又は更には２５〜２００マイクロメートルの範囲）である。
【００９３】
いくつかの実施形態において、軟強磁性粒子フレーク材料のフレークは、メジアン径Ｄ５０を有し、熱可塑性ポリマーネットワーク構造は、平均孔径Ｐを有し、Ｄ５０＞２Ｐである。いくつかの実施形態において、Ｄ５０は２５マイクロメートル〜５０００マイクロメートルの範囲、Ｐは５０ナノメートル〜２５マイクロメートル及びＤ５０＞２Ｐである（いくつかの実施形態においては、Ｄ５０は１０マイクロメートル〜５０００マイクロメートルの範囲、Ｐは５０ナノメートル〜２５マイクロメートルの範囲及びＤ５０＞２Ｐであり；また、Ｄ５０は２５マイクロメートル〜５０００マイクロメートルの範囲、Ｐは５０ナノメートル〜２５マイクロメートルの範囲及びＤ５０＞４Ｐであり；Ｄ５０は１０マイクロメートル〜５０００マイクロメートルの範囲、Ｐは５０ナノメートル〜２５マイクロメートルの範囲及びＤ５０＞４Ｐであり；Ｄ５０は２５マイクロメートル〜５０００マイクロメートルの範囲、Ｐは５０ナノメートル〜２５マイクロメートルの範囲及びＤ５０＞６Ｐであり；又は更には、Ｄ５０は１０マイクロメートル〜５０００マイクロメートルの範囲、Ｐは５０ナノメートル〜２５マイクロメートルの範囲及びＤ５０＞６Ｐである）。
【００９４】
軟磁性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、例えば、無線出力変化用途、又は磁場を高感度電子構成要素及び電池から遠ざけるか若しくは近づけない必要がある任意の他の電子用途に有用である。更なる詳細については、例えば、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、２０１６年１２月１９日に出願された、米国特許出願番号第１５／３８２，８３４号を有する出願、２０１８年６月２１日に公開された、米国特許出願公開第２０１８／０１７４７２３号を参照されたい。
【００９５】
熱伝導性粒子
本明細書で使用する場合、「熱伝導性粒子」は、２Ｗ／（ｍ＊Ｋ）超の熱伝導率を有する粒子を指す。いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子は、熱伝導性粒子及びポリマーの重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、１５〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、２５〜９８、５０〜９８、７５〜９８、又は更には９３〜９７重量パーセントの範囲）でポリマーマトリックス複合体中に存在する。
【００９６】
例示的な熱伝導性粒子としては、金属、半導体、及びセラミックスが挙げられる。例示的な熱伝導性粒子は、アルミニウム、銅、銀、黒鉛、ダイヤモンド、ＳｉＣ、Ｓｉ３Ｎ４、ＡｌＮ、ＢｅＯ、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、水酸化アルミニウム、オキシ水酸化アルミニウム、六方晶窒化ホウ素（ｈ−ＢＮ）、立方晶窒化ホウ素（ｃ−ＢＮ）、ＺｎＯ、天然アルミノケイ酸塩、又は合成アルミノケイ酸塩のうちの少なくとも１つを含む。
【００９７】
熱伝導性粒子の例示的なサイズは、数百ナノメートル〜数百マイクロメートルのサイズの範囲である。熱伝導性粒子の例示的な形状としては、不規則、板状、針状、球状の形状、及び凝集形態が挙げられる。凝集物は、例えば、数マイクロメートルから最大数ミリメートルを含むサイズの範囲であり得る。粒子は、例えば、最適な集積密度を可能にし得る、多峰性サイズ分布を有するように混合してもよい。
【００９８】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子は、非電気伝導性粒子（例えば、窒化ホウ素、アルミニウム三水和物、炭化ケイ素を含むセラミック粒子並びに金属酸化物（例えば、酸化アルミニウム及び酸化鉄））を含む。
【００９９】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子は、電気伝導性粒子（例えば、アルミニウム、銅、ニッケル、及び金を含む金属粒子）を含む。
【０１００】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子は、１００ｎｍ〜２ｍｍの範囲（いくつかの実施形態においては、２００ｎｍ〜１０００ｎｍの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０１０１】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子は、二峰性又は三峰性分布を有する。粒子の多峰性分布により、より高い充填効率、改善された粒子と粒子との接触、ひいては改善された熱伝導性をもたらすことができる。
【０１０２】
熱伝導性粒子を含む製造時のポリマーマトリックス複合体（すなわち、いずれの圧縮又は他の形成後高密度化前のもの）は、典型的には、少なくとも０．３ｇ／ｍ３（いくつかの実施形態においては、少なくとも０．４、０．５、１、２、３、又は更には少なくとも４ｇ／ｍ３、いくつかの実施形態においては、０．３〜７、１〜６、２〜５、又は更には３〜４ｇ／ｍ３の範囲）の密度を有する。
【０１０３】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子を含むポリマーマトリックス複合体の熱伝導率は、ポリマーマトリックス複合体を圧縮することにより、ポリマーマトリックス複合体の密度が増加することによって改善する。いくつかの実施形態において、圧縮は、高温（例えば、ポリマーマトリックスのガラス転移温度より高い温度、又は更には、いくつかの実施形態においては、ポリマーマトリックスの融点よりも高い温度）で行うことができる。いくつかの実施形態において、圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、少なくとも１ｇ／ｍ３（いくつかの実施形態においては、少なくとも２、３、４、５、６、７、８、９、又は更には少なくとも１０ｇ／ｍ３、いくつかの実施形態においては、１〜１０、１〜９、３〜８、又は更には４〜７ｇ／ｍ３の範囲）の密度を有する。
【０１０４】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子を含むポリマーマトリックス複合体の熱伝導率は、ポリマーマトリックス複合体を圧縮することにより、ポリマーマトリックス複合体の密度が増加することによって改善する。いくつかの実施形態において、圧縮は、高温（例えば、ポリマーマトリックスのガラス転移温度より高い温度、又は更には、いくつかの実施形態においては、ポリマーマトリックスの融点よりも高い温度）で行うことができる。いくつかの実施形態において、圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、少なくとも１ｇ／ｍ３（いくつかの実施形態においては、少なくとも２、３、４、５、６、７、８、９、又は更には少なくとも１０ｇ／ｍ３、いくつかの実施形態においては、１〜１０、１〜９、３〜８、又は更には４〜７ｇ／ｍ３の範囲）の密度を有する。
【０１０５】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、８０パーセント未満（いくつかの実施形態においては、０〜８０、０〜７０、０〜６０、１０〜８０、１０〜７０、１０〜６０、１０〜５０、１０〜４０、１０〜３０、又は更には５〜２０パーセントの範囲）の空孔度を有する。
【０１０６】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、５０〜７０００マイクロメートルの範囲の厚さを有する層の形態であり、厚さは、層の基部から延びるいずれの突出部の高さも除外する。
【０１０７】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子を含む圧縮されたポリマーマトリックス複合体の密度は、圧縮後、少なくとも１ｇ／ｍ３（いくつかの実施形態においては、少なくとも２、３、４、５、６、７、８、９、又は更には少なくとも１０ｇ／ｍ３、いくつかの実施形態においては、１〜１０、１〜９、３〜８、又は更には４〜７ｇ／ｍ３の範囲）である。
【０１０８】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子を含むポリマーマトリックス複合体の圧縮により、その密度及び熱伝導率は、粒子と粒子との接触が増加することによって、増加する。銅などの伝導性粒子を使用する場合、粒子と粒子との接触の増加は、圧縮の増加の関数として、電気抵抗の減少により測定することができる。いくつかの実施形態において、未圧縮ポリマーマトリックス複合体の電気抵抗は、１４メガオームから少なくとも１００メガオームまでの範囲である。いくつかの実施形態において、圧縮されたポリマーマトリックス複合体の電気抵抗は、０．５〜〜１３，０００オームの範囲である。いくつかの実施形態において、ポリマーマトリックス複合体の圧縮により、その電気抵抗は減少する（いくつかの実施形態においては、少なくとも８×１０９パーセント（いくつかの実施形態においては、２．５×１０９パーセント））。
【０１０９】
圧縮により密度は増加し、熱伝導性粒子を含むポリマーマトリックス複合体の絶縁空気体積（又は空孔度）が本質的に減少し、ひいては熱伝導率が増加する。同様に、熱伝導性粒子による粒子と粒子との接触の増加は、熱伝導率の増加により測定することができる。
【０１１０】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子を含む未圧縮ポリマーマトリックスの厚さ方向（through−plane）の熱伝導率は０．２〜０．８Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の範囲であり、面内方向（in−plane）の熱伝導率は０．７３〜２．５Ｗ／（ｍ＊Ｋ）である。いくつかの実施形態において、圧縮されたポリマーマトリックス複合体の熱伝導率は、厚さ方向で０．４〜１１．４Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の範囲、面内方向で０．８７〜７４Ｗ／（ｍ＊Ｋ）である。
【０１１１】
いくつかの実施形態において、熱伝導性粒子を含むポリマーマトリックス複合体の圧縮により、その熱伝導率は、厚さ方向で少なくとも２５パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも１００、１０００、２０００、３０００、又は更には少なくとも３５００パーセント）、及び面内方向で少なくとも８４パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも１０００、２０００、３０００、４０００、５０００、又は更には少なくとも５４００パーセント）増加する。
【０１１２】
熱伝導性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、例えば、熱界面材料（例えば、電子デバイス（例えば、電池、モータ、冷蔵庫、回路基板、太陽電池、及びヒータ）における熱伝導体）として有用である。本明細書に記載するプロセスにより作製された熱伝導性粒子を含むポリマーマトリックス複合体に関する更なる詳細については、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、２０１７年１１月１６日に出願された、米国特許仮出願番号第６２／５８７０３１号を有する同時係属出願もまた参照されたい。
【０１１３】
断熱性粒子
本明細書で使用する場合、「断熱性粒子」は、０．１Ｗ／（ｍ＊Ｋ）以下の熱伝導率を有する粒子を指す。いくつかの実施形態において、断熱性粒子は、断熱性粒子及びポリマーの総重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、１５〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜９８、５０〜９８、７５〜９８、又は更には８４〜９１重量パーセントの範囲）でポリマーマトリックス複合体中に存在する。
【０１１４】
例示的な断熱性粒子としては、セラミックス（ガラス、結晶質セラミックス、及びガラスセラミックスを含む）、ポリマー、及び金属が挙げられる。例示的な断熱性粒子は、セラミックス（例えば、グラスバブルズ）、バーミキュライト、パーライト、セライト、エアロゲル、又はポリマーのうちの少なくとも１つを含む。
【０１１５】
断熱性粒子の例示的なサイズは、数百ナノメートル〜数千マイクロメートルのサイズの範囲である。断熱性粒子の例示的な形状としては、不規則、板状、針状、球状の形状、及び凝集形態が挙げられる。凝集物は、例えば、数マイクロメートルから最大数ミリメートルを含むサイズの範囲であり得る。いくつかの実施形態において、断熱性粒子は、断熱をより良好にするよう、より多くの空気を捕捉するための中空、気泡、又は多孔質材料の形態である。
【０１１６】
いくつかの実施形態において、断熱性粒子は、１００ｎｍ〜２ｍｍの範囲（いくつかの実施形態においては、１５マイクロメートル〜１２５マイクロメートル、又は更には３０マイクロメートル〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０１１７】
いくつかの実施形態において、断熱性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、少なくとも２５パーセント（いくつかの実施形態においては、２５〜５０、３０〜６０、又は更には４０〜９０パーセントの範囲）の空孔度を有する。
【０１１８】
いくつかの実施形態において、断熱性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、５０〜７０００マイクロメートルの範囲の厚さを有する層の形態であり、厚さは、層の基部から延びるいずれの突出部の高さも除外する。
【０１１９】
断熱性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、例えば、ジャケット、冷蔵庫、及びパイプコーティングに有用である。本明細書に記載するプロセスにより作製された断熱性粒子を含むポリマーマトリックス複合体に関する更なる詳細については、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、２０１７年１１月１６日に出願された、米国特許仮出願番号第６２／５８７０３５号を有する同時係属出願もまた参照されたい。
【０１２０】
発泡性粒子
本明細書で使用する場合、「発泡性粒子」は、熱に曝露されたときに膨潤する粒子を指す。熱へ曝露されると、粒子体積が増加し、粒子密度が減少する。粒子体積及び密度の変化は、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、ＡＳＴＭ規格Ｅ２７８６（２０１５）にしたがって試験することができる。
【０１２１】
いくつかの実施形態において、発泡性粒子は、発泡性粒子及びポリマーの総重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、１５〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、２５〜９８、５０〜９８、７５〜９８、又は更には９３〜９７重量パーセントの範囲）でポリマーマトリックス複合体中に存在する。
【０１２２】
発泡性粒子は、それらの活性化温度より高い熱への曝露の結果として、体積を著しく増加させることができるポリマー又は無機材料のうちの少なくとも１つの形態をとることが可能である。例示的な発泡性粒子は、ケイ酸ナトリウム、インターカレート黒鉛、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ポリリン酸アンモニウム、粘土、又はバーミキュライトのうちの少なくとも１つを含む。
【０１２３】
発泡性粒子の選択は、例えば、所望の最終用途に応じて異なり得る。例えば、約５００℃の温度では、未膨張バーミキュライト材料が望ましく、その理由は、それらが、典型的には、例えば、膨張する金属ハウジングと触媒コンバータ内のモノリスとの間の膨張する間隙を充填するように、約３００〜約３４０℃の範囲の温度で膨張し始めるためである。約５００℃未満での使用（例えば、ディーゼルモノリス又は粒子フィルタにおける使用）に関しては、膨張性黒鉛、又は膨張性黒鉛と未膨張バーミキュライト材料との混合物が望ましく、これは、膨張性黒鉛が、典型的には約２１０℃で膨張又は発泡し始めるためである。処理されたバーミキュライトも有用であり、典型的には約２９０℃の温度で膨張する。
【０１２４】
有用な発泡性材料としてはまた、未膨張バーミキュライト鉱石、処理された未膨張バーミキュライト鉱石、部分的に脱水されたバーミキュライト鉱石、膨張性黒鉛（例えば、膨張性黒鉛フレーク、例えばＵＣＡＲ  Ｃａｒｂｏｎ  Ｃｏ．，Ｉｎｃ．（Ｃｌｅｖｅｌａｎｄ，ＯＨ）から商品名「ＦＯＩＬ  ＧＲＡＤＥ  ３３８−５Ｏ」で入手可能）、未膨張バーミキュライト鉱石で処理された及び／又は未処理の膨張性黒鉛の混合物、加工された膨張性ケイ酸ナトリウム（例えば、不溶性ケイ酸ナトリウム、例えば３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮ）から商品名「ＥＸＰＡＮＴＲＯＬ」で入手可能）、並びにこれらの混合物が挙げられる。
【０１２５】
処理された未膨張バーミキュライトフレーク又は鉱石としては、イオン交換塩（例えば、リン酸二水素アンモニウム、硝酸アンモニウム、塩化アンモニウム、塩化カリウム、及び当該技術分野において既知の他の好適な化合物）でイオン交換することなどの加工によって処理された未膨張バーミキュライトが挙げられる。
【０１２６】
ポリマーマトリックス複合体に組み込まれた発泡性材料の量及び種類は、製品のコストに著しく寄与し得る。未膨張バーミキュライトなどの未処理性発泡性材料は、概して、処理された発泡性材料よりも安価であるが、異なる発泡温度及び量並びに膨張速度をもたらし得る。
【０１２７】
いくつかの実施形態において、発泡性粒子は、容易な剥離をもたらす層状構造を有する。粒子の個々の層内で、流体（例えば、硫酸）を導入し、層の表面にしっかりと保持（インターカレート）することができる。このような材料が熱に曝露されるとき、層内に保持された流体は膨張する。流体の膨張により、個々の層が押され、それらが更に分離（剥離）する。この挙動の観察された結果は、バルクフィルムの体積膨張である。膨張度、及び膨張が起こる温度は、例えば、層にインターカレートされた流体の種類に依存する。
【０１２８】
いくつかの実施形態において、発泡性材料は、固相及び気相の両方を含むように転移する、主に固相である粒子である。例えば、発泡性粒子は、加熱されたときに揮発する表面吸着種を含有することがある。このような粒子の例としては、水に関連するもの（例えば、硫酸カルシウム脱水物）が挙げられる。この種類の材料が加熱されると、粒子の表面に付随する水分子の一部が吸着種から気相に変化する。吸着された種の放出により、粒子を含むポリマーマトリックス複合体の体積変化をもたらす。生成した蒸気は、周囲のマトリックスを押し、構造の体積を増加させる。
【０１２９】
いくつかの実施形態において、発泡性粒子は、第１及び第２の異なる（すなわち、異なる活性化温度、組成及び／又はミクロ構造の）発泡性粒子を含む。いくつかの実施形態において、第１の発泡性粒子は、ケイ酸ナトリウム、インターカレート黒鉛、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ポリリン酸アンモニウム、粘土、又はバーミキュライトのうちの少なくとも１つを含む。いくつかの実施形態において、第２の発泡性粒子は、ケイ酸ナトリウム、インターカレート黒鉛、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ポリリン酸アンモニウム、粘土、又はバーミキュライトのうちの少なくとも１つを含む。２つの異なる発泡性粒子の種類を組み合わせることにより、より広い熱活性化範囲をもたらすことができ、より低いオンセット温度でより大きな膨張を可能にすることができる。
【０１３０】
いくつかの実施形態において、第１の発泡性粒子は、５００ｎｍ〜７０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、７０マイクロメートル〜３００マイクロメートル、３００マイクロメートル〜８００マイクロメートル、８００マイクロメートル〜１５００マイクロメートル、又は更には１５００マイクロメートル〜７０００マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。いくつかの実施形態において、第２の発泡性粒子は、５００ｎｍ〜１５００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、７０マイクロメートル〜３００マイクロメートル、３００マイクロメートル〜８００マイクロメートル、又は更には１５００マイクロメートル〜７０００マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０１３１】
いくつかの実施形態において、第１及び第２の発泡性粒子の総重量に基づいて、第１の発泡性粒子は、１５〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、２５〜９８、５０〜９８、７５〜９８、又は更には９３〜９７重量パーセントの範囲）で存在し、第２の発泡性粒子は、１５〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、２５〜９８、５０〜９８、７５〜９８、又は更には９３〜９７重量パーセントの範囲）で存在する。
【０１３２】
発泡性粒子の例示的なサイズは、数百ナノメートル〜数千マイクロメートルのサイズの範囲である。発泡性粒子の例示的な形状としては、不規則、及び板状の形状、並びに凝集形態が挙げられる。凝集物は、例えば、数マイクロメートルから最大数ミリメートルを含むサイズの範囲であり得る。粒子は、例えば、最適な集積密度を可能にし得る、多峰性サイズ分布を有するように混合してもよい。
【０１３３】
発泡性粒子を含む製造時のポリマーマトリックス複合体（すなわち、いずれの圧縮又は他の形成後高密度化よりも前のもの）は、典型的には、少なくとも０．３ｇ／ｃｍ３（いくつかの実施形態においては、０．３〜２．３、０．３〜２．１、０．３〜１．５、又は更には０．３〜１ｇ／ｃｍ３の範囲）の密度を有する。
【０１３４】
いくつかの実施形態において、発泡性粒子を含む圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、少なくとも０．３ｇ／ｃｍ３（いくつかの実施形態においては、０．３〜２．３、０．３〜２．１、０．３〜１．５、又は更には０．３〜１ｇ／ｃｍ３の範囲）の密度を有する。
【０１３５】
いくつかの実施形態において、発泡性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、少なくとも５パーセント（いくつかの実施形態においては、１０〜８０、２０〜７０、又は更には３０〜６０パーセントの範囲）の空孔度を有する。
【０１３６】
いくつかの実施形態において、発泡性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、５０〜１１０００マイクロメートルの範囲の厚さを有する層の形態であり、厚さは、層の基部から延びるいずれの突出部の高さも除外する。
【０１３７】
発泡性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、例えば、充填剤、熱活性化ヒューズ、及び消火デバイスとして有用である。消火デバイス全般の更なる詳細については、例えば、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第６，８２０，３８２号（Ｃｈａｍｂｅｒｓら）を参照されたい。充填剤全般の更なる詳細については、例えば、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第６，４５８，４１８号（Ｌａｎｇｅｒら）及び同第８，０８０，２１０号（ｈｏｒｎｂａｃｋ３世）（Ｃｈａｍｂｅｒｓら）を参照されたい。本明細書に記載するプロセスにより作製された発泡性粒子を含むポリマーマトリックス複合体に関する更なる詳細については、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、２０１７年１１月１６日に出願された、米国特許仮出願番号第６２／５８７０３９号を有する同時係属出願もまた参照されたい。
【０１３８】
機能性粒子
本明細書で使用する場合、「機能性粒子」は、粒子の吸収、吸着、錯化、触媒反応、分離、又は粒子に対する試薬機能のうちの少なくとも１つを提供することが可能な、少なくとも１つの官能基Ｇを含む粒子を指す。
【０１３９】
機能性粒子は、官能基Ｇの存在により、それらが接触する流体又は気体内に存在する標的種と相互作用することが可能である。粒子は、それらに意図される最終用途「機能」に応じて、有機若しくは無機、多孔質若しくは非多孔質、及び球状若しくは非球状、又はこれらの組み合わせであってもよい。粒子は、典型的にはポリマーであるが、必ずしもそうとは限らない（例えば、それらは金属であってもガラスであってもよい）。官能基Ｇは、粒子表面に直接結合してもよく、又は粒子に順に結合したリンカー基に結合してもよい。基Ｇは、その合成中に粒子に組み込まれてもよく、又は当該技術分野において周知の様々な方法によって、その調製後に粒子に結合してもよい。
【０１４０】
いくつかの実施形態において、機能性粒子は、機能性粒子及びポリマーの総重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜９９、１０〜９９、５〜９８、１０〜９８、２５〜９８、５０〜９８、６０〜９８、７０〜９８、８０〜９８、９０〜９８、９３〜９８、又は更には９５〜９８重量パーセントの範囲）でポリマーマトリックス複合体中に存在する。
【０１４１】
例示的な機能性粒子としては、クロマトグラフィー粒子（例えば、化学種又は生物種の精製に有用なもの）が挙げられる。例示的なクロマトグラフィー粒子としては、イオン交換、親和性、逆相、順相、サイズ排除、マルチモード、疎水性相互作用、金属親和性、金属キレート、及びキラル分離に使用することができる官能基を含む有機及び無機粒子が挙げられる。クロマトグラフィー粒子を含む例示的な機能性粒子は、例えば、Ｂｉｏ−Ｒａｄ（Ｈｅｒｃｕｌｅｓ，ＣＡ）から（例えば、商品名「ＵＮＯＳＰＨＥＲＥ」、「ＡＦＦＩＧＥＬ」、「ＡＦＦＩ−ＰＲＥＰ」、「ＭＡＣＲＯ−ＰＲＥＰ」、「ＣＦＴ」及び「ＣＨＴ」で）、ＧＥ  Ｈｅａｌｔｈｃａｒｅ（Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，ＰＡ）から（例えば、商品名「ＣＡＰＴＯ」、「ＨＩＴＲＡＰ」、「ＭＡＢＳＥＬＥＣＴ」、「ＳＥＰＨＡＣＲＹＬ」、「ＳＥＰＨＡＤＥＸ」、「ＳＥＰＨＡＲＯＳＥ」、「ＳＵＰＥＲＤＥＸ」及び「ＳＵＰＥＲＯＳＥ」で）、Ｍｉｌｌｉｐｏｒｅ  Ｓｉｇｍａ（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，ＭＯ）から（例えば、商品名「ＥＳＨＭＵＮＯ」、「ＰＲＯＳＥＰ」、「ＦＲＡＣＴＯＧＥＬ」、「ＰＨＡＲＭＰＲＥＰ」、「ＬＩＣＨＲＯＰＲＥＰ」及び「ＦＬＯＲＩＳＩＬ」、並びに標準的なシリカゲル及びアルミナ粒子で）、トーソー・バイオサイエンス（東京）から（例えば、商品名「ＴＳＫＧＥＬ」及び「ＴＯＹＯＰＥＡＲＬ」で）、Ｐａｌｌ，Ｐｏｒｔ（Ｗａｓｈｉｎｇｔｏｎ，ＮＹ）から（例えば、商品名「ＨＹＰＥＲＤ」、「ＨＹＰＥＲＣＥＬ」、「ＫＡＮＥＫＡ」、「ＴＲＩＳＡＣＲＹＬ」及び「ＵＬＴＲＡＧＥＬ」で）、三菱ケミカル（東京）から（例えば、商品名「ＤＩＡＩＯＮ」で）、並びにＴｈｅｒｍｏ−Ｆｉｓｈｅｒ（Ｗａｌｔｈａｍ，ＭＡ）から（例えば、商品名「ＰＯＲＯＳ」、「ＣＡＰＴＵＲＥＳＥＬＥＣＴ」及び「ＵＬＴＲＡＬＩＮＫ」で）入手可能である。
【０１４２】
クロマトグラフィー粒子はまた、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、当該技術分野において既知の技術（例えば、米国特許第５，２９２，８４０号（Ｈｅｉｌｍａｎｎら）、同第６，３７９，９５２号（Ｒａｓｍｕｓｓｅｎら）、同第７，６７４，８３５号（Ｒａｓｍｕｓｓｅｎら）、同第７，６７４，８３６号（Ｒａｓｍｕｓｓｅｎら）、同第８，３６７，１９８号（Ｗｉｃｋｅｒｔら）、同第８，５９２，４９３号（Ｓｈａｎｎｏｎら）、同第８，７１０，１１１号（Ｗｉｃｋｅｒｔら）、同第９，０１８，２６７号（Ｓｈａｎｎｏｎら）及び同第９，０５６，３１６号（Ｌａｗｓｏｎらを参照されたい）により作製することもできる。例示的な機能性粒子としてはまた、直接共有結合反応性の粒子が挙げられる（例えば、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第５，９９３，９３５号（Ｒａｓｍｕｓｓｅｎら）を参照されたい）。
【０１４３】
例示的な機能性粒子としてはまた、防汚用途に有用な、保水性の両性イオンゲル電解質機能化粒子が挙げられる。機能化粒子を、正電荷種及び負電荷種の両方でグラフト化し、高分子電解質検体を形成することができる。
【０１４４】
例示的な機能性粒子としてはまた、堆積ナノ金触媒を特徴とする高表面積触媒粒子が挙げられる。高表面積ＴｉＯ２粒子上に堆積したナノ金により触媒反応すると、一酸化炭素は二酸化炭素に、水素は水に、並びにホルムアルデヒドは二酸化炭素及び水になる。
【０１４５】
例示的な機能性粒子としてはまた、一酸化炭素を二酸化炭素に優先的に酸化する、堆積したナノ金触媒を特徴とする低表面積触媒粒子が挙げられる。このような選択的反応はメタノール再生に有用であり、その場合、ＣＯを酸化するが、Ｈ２を酸化しないこと（例えば、燃料電池用）が望ましい（例えば、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第８，３１４，０４６号（Ｂｒａｄｙら）及び同第７，９５５，５７０号（Ｉｎｓｌｅｙら）を参照されたい）。
【０１４６】
例示的な機能性粒子としてはまた、抗菌特性を有するナノ銀又はナノ銀コーティング粒子が挙げられる。これらはまた、硫化水素の存在下で黒色になることにより、インジケータとしても機能することができる。
【０１４７】
他の例示的な機能性粒子としては、グアニジン官能性粒子が挙げられる。グアニジン官能性粒子は、高いイオン強度の存在下であってもイオン相互作用を維持するので、生物種を捕捉するのに有用である。有用なグアニジン官能性粒子としては、グアニジン官能性シランから調製されたもの（例えば、米国特許第９，６５７，０３８号（Ｇｒｉｅｓｇｒａｂｅｒら）、米国特許出願公開第２０１８／００３８８６２号（Ｋｉｓｈｉｒｓａｇｅｒら）、２０１８年２月８日公開を参照されたい）、並びにグアニジン官能性ポリエチレンイミンＧ−ＰＥＩを架橋することにより調製されたもの（例えば、その開示が参照により組み込まれる、米国特許出願公開第２０１７／００４９９２６号（Ｌａｎｇｅｒ−Ａｎｄｅｒｓｏｎら）を参照されたい）が挙げられる。
【０１４８】
機能性粒子が多孔質であるこれらの実施形態において、１〜２０マイクロメートルのサイズ範囲の平均粒径を有する粒子を使用することが有利なことがあり、これは、標的種が拡散して官能基Ｇと接触するのに必要な滞留時間を短縮しやすいためである。
【０１４９】
機能性粒子の例示的なサイズは、数百ナノメートル〜数百マイクロメートルのサイズの範囲である。機能性粒子の例示的な形状としては、不規則、板状、針状、球状の形状、及び凝集形態が挙げられる。凝集物は、例えば、数マイクロメートルから最大数ミリメートルを含むサイズの範囲であり得る。
【０１５０】
いくつかの実施形態において、機能性粒子は、０．１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、１〜５００、１〜１２０、４０〜２００、又は更には５〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。内部空孔度を有する粒子は、精製のためにより活性なＧ部位の表面積及びポテンシャルの増加により、非常に望ましいことがある。このような大きな孔のマクロ粒子の例としては、例えば、米国特許第６，４２３，６６６号（Ｌｉａｏら）に記載されているものが挙げられる。容量は、イオン交換粒子上に吸着され得る帯電材料の量を測定することにより求めることができる。大きな孔のマクロ粒子を使用する利点は、濾過中の流束増大及び滞留時間短縮であり得る。
【０１５１】
いくつかの実施形態において、機能性粒子は、混合モード分離媒体を生成する第１及び第２の異なる機能性粒子（すなわち、疎水性相互作用又はカチオン性若しくはアニオン性又は親和性）を含む。いくつかの実施形態において、第１の機能性粒子は、アミノ（メタ）アクリレートモノマー若しくはその誘導体に由来するコーティング又は粒子を含み、第２の機能性粒子は、トリプトファン、フェニルアラニン、及びロイシンのアミノ酸で見出される疎水性官能基を含む。いくつかの実施形態において、第１の機能性粒子は陰イオン交換粒子を含み、第２の機能性粒子は陽イオン交換粒子を含む。いくつかの実施形態において、混合モード官能基は、同じ粒子上にコーティング又は重合され得る。いくつかの実施形態において、弱塩基、強塩基、弱塩基の塩、強塩基の塩、又はこれらの組み合わせを含むイオン性モノマーを、イオン交換粒子の調製に使用することができる。混合モード媒体は、場合により、１つのみのモードの相互作用による媒体よりも、標的種に対する保持又は分離能力の増大をもたらすことができる。２つ以上の異なる機能性粒子が、２つ以上の異なる標的種との相互作用に同時に使用される場合がある。
【０１５２】
いくつかの実施形態において、第１の機能性粒子は、０．１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、１〜５００、１〜１２０、４０〜２００、又は更には５〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有し、第２の機能性粒子は、０．１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、１〜５００、１〜１２０、４０〜２００、又は更には５〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０１５３】
いくつかの実施形態において、第１及び第２の機能性粒子の総重量に基づいて、第１の機能性粒子は、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜９９、１０〜９９、５〜９８、１０〜９８、２５〜９８、５０〜９８、６０〜９８、７０〜９８、８０〜９８、９０〜９８、９３〜９８、又は更には９５〜９８重量パーセントの範囲）で存在し、第２の発泡性粒子は、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜９９、１０〜９９、５〜９８、１０〜９８、２５〜９８、５０〜９８、６０〜９８、７０〜９８、８０〜９８、９０〜９８、９３〜９８、又は更には９５〜９８重量パーセントの範囲）で存在する。
【０１５４】
いくつかの実施形態において、機能性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、非機能性粒子（すなわち、機能性粒子ではないもの）を更に含む。いくつかの実施形態において、非機能性粒子は、スペーサーとして用いるポリアミド粒子（例えば、Ａｒｋｅｍａ，Ｉｎｃ．（Ｋｉｎｇ  ｏｆ  Ｐｒｕｓｓｉａ，ＰＡ）から商品名「Ｏｒｇａｓｏｌ」で入手可能）を含み、加熱又は乾燥工程からの孔崩壊を防止する、ポリマー結合剤を溶解するのに必要な炭化水素希釈剤又は熱の影響を受けやすい粒子での加熱又は乾燥工程からの孔崩壊を防止する。非機能性粒子は、典型的には、流体又は気体流のうちの少なくとも１つからの標的部位の除去に関与しない。
【０１５５】
いくつかの実施形態において、非機能性粒子は、０．１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、１〜５００、１〜１２０、４０〜２００、又は更には５〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０１５６】
いくつかの実施形態において、非機能性粒子は、ポリマーマトリックス複合体における機能性粒子の総重量に基づいて、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜９９、１０〜９９、５〜９８、１０〜９８、２５〜９８、５０〜９８、６０〜９８、７０〜９８、８０〜９８、９０〜９８、９３〜９８、又は更には９５〜９８重量パーセントの範囲）で存在する。
【０１５７】
いくつかの実施形態において、機能性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、実施例に記載する「通気抵抗試験」により測定したとき、２５℃で、３００秒／５０ｃｍ３／５００マイクロメートル未満（いくつかの実施形態においては、２５０秒／５０ｃｍ３／５００マイクロメートル未満、２００秒／５０ｃｍ３／５００マイクロメートル、１００秒／５０ｃｍ３／５００マイクロメートル、５０秒／５０ｃｍ３／５００マイクロメートル、２５秒／５０ｃｍ３／５００マイクロメートル、２０秒／５０ｃｍ３／５００マイクロメートル、１５秒／５０ｃｍ３／５００マイクロメートル、１０秒／５０ｃｍ３／５００マイクロメートル、又は更には５秒／５０ｃｍ３／５００マイクロメートル未満）の通気抵抗を有する。
【０１５８】
いくつかの実施形態において、機能性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、少なくとも０．１ｇ／ｃｍ３の範囲（いくつかの実施形態においては、少なくとも０．１５、０．２、０．２５、０．５、又は更には少なくとも１ｇ／ｃｍ３、いくつかの実施形態においては、０．１〜２、０．１〜１．５、０．１〜１、又は更には０．１〜０．５ｇ／ｃｍ３の範囲）の密度を有する。
【０１５９】
いくつかの実施形態において、機能性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、少なくとも５パーセント（いくつかの実施形態においては、５〜９０、１０〜９０、２０〜８０、又は更には３０〜６０パーセントの範囲）の空孔度を有する。
【０１６０】
いくつかの実施形態において、機能性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、少なくとも１ｍ２／ｇ（いくつかの実施形態においては、少なくとも５、１０、１５、２０、３０、４０、又は更には少なくとも５０ｍ２／ｇ、いくつかの実施形態においては、５０〜５００、又は更には２００〜８００ｍ２／ｇの範囲）の表面積を有する。より広い表面積の利点は、結合容量の増加であり得る。比較的広い利用可能表面積を有する例示的な粒子としては、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第７，５８２，６８４号（Ｒａｓｍｍｕｓｅｎら）で報告されているものが挙げられる。
【０１６１】
機能性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、例えば、フィルタ若しくは精製デバイスとして（例えば、吸収剤として、吸着剤として、錯化剤として、酵素若しくは他のタンパク質担持担体として）、又はクロマトグラフィー物品として有用である。機能性粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、特定の用途に応じて、再利用可能であっても使い切りであってもよい。本明細書に記載するプロセスにより作製された機能性粒子を含むポリマーマトリックス複合体に関する更なる詳細については、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、２０１７年１１月１６日に出願された、同時係属の米国特許仮出願番号第６２／５８７０４１号もまた参照されたい。
【０１６２】
誘電体粒子
本明細書で使用する場合、「誘電体粒子」は、１．２〜１８００の固有比誘電率を有する粒子を指す。
【０１６３】
いくつかの実施形態において、誘電体粒子は、誘電体粒子及びポリマーの総重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、５〜９８重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、１０〜９８、２０〜９８、２５〜９８、５０〜９８、７５〜９８、８０〜９８、９０〜９８、又は更には９５〜９８重量パーセントの範囲）でポリマーマトリックス複合体中に存在する。
【０１６４】
例示的な誘電体粒子としては、無機粒子、又は金属及び金属酸化物でコーティングされた（いくつかの実施形態においては、アルミニウム及び酸化アルミニウムでコーティングされた）ガラスミクロスフェア若しくは気泡が挙げられる。例示的な誘電体粒子としては、チタン酸バリウム、アルミナ、チタニア、又はＣａＣｕ３Ｔｉ４Ｏ１２のうちの少なくとも１つを含む、無機（例えば、セラミック）誘電体粒子が挙げられる。
【０１６５】
誘電体粒子の例示的なサイズは、数十ナノメートル〜数百マイクロメートルのサイズの範囲である。誘電体粒子の例示的な形状としては、不規則、板状、針状、球状の形状、及び凝集形態が挙げられる。凝集物は、例えば、数マイクロメートルから最大数ミリメートルを含むサイズの範囲であり得る。粒子は、例えば、最適な集積密度を可能にし得る、多峰性サイズ分布を有するように混合してもよい。
【０１６６】
いくつかの実施形態において、誘電体粒子は、１０ｎｍ〜１２０マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、５０ｎｍ〜１００ｎｍ、１５マイクロメートル〜１２５マイクロメートル、又は更には３０マイクロメートル〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０１６７】
いくつかの実施形態において、誘電体粒子は、二峰性又は三峰性分布を有する。粒子の多峰性分布により、より高い充填効率、改善された粒子と粒子との接触をもたらすことができる。
【０１６８】
理論に束縛されるものではないが、ポリマーマトリックスの比誘電率に対する充填剤の効果は、複合則により予測することができる（例えば、Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓ  ｆｏｒ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｓ，Ｏｓｗａｌｄ  ｅｔ  ａｌ．，ｐｐ．４９４−４９６，２０１２を参照されたい）。
【数２】
2021503525.tif 000004
式中、Φは、マトリックス中の誘電体粒子の体積分率であり、εｅｆｆ、εｍ及びεＰは、それぞれ、ポリマーマトリックス複合体、ポリマーマトリックス、及び誘電体粒子の比誘電率である。
【０１６９】
誘電体粒子を含む製造時のポリマーマトリックス複合体（すなわち、いずれの圧縮又は他の形成後高密度化よりも前のもの）は、典型的には、０．０５〜６ｇ／ｃｍ３の範囲（いくつかの実施形態においては、０．０５〜３、０．０５〜２．５、０．０５〜２、０．０５〜１、又は更には０．０５〜０．２ｇ／ｃｍ３の範囲）の密度を有する。
【０１７０】
いくつかの実施形態において、誘電体粒子を含む圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、少なくとも１ｇ／ｃｍ３（いくつかの実施形態においては、少なくとも４、又は更には少なくとも６ｇ／ｃｍ３、いくつかの実施形態においては、１〜６、又は更には４〜６ｇ／ｃｍ３の範囲）の密度を有する。
【０１７１】
いくつかの実施形態において、誘電体粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、少なくとも５パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも１０、２０、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、又は更には少なくとも９０パーセント、いくつかの実施形態においては、２５〜９０パーセントの範囲）の空孔度を有する。
【０１７２】
誘電体粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、例えば、電界絶縁体として有用である。本明細書に記載するプロセスにより作製された誘電体粒子を含むポリマーマトリックス複合体に関する更なる詳細については、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、２０１７年１１月１６日に出願された、米国特許仮出願番号第６２／５８７０４５号を有する同時係属出願もまた参照されたい。
【０１７３】
インジケータ粒子
本明細書で使用する場合、「インジケータ粒子」は、刺激因子（例えば、水分、ｐＨ、タンパク質、温度、圧力、又は気体）への曝露後に、光学的、紫外線（ＵＶ）、赤外線（ＩＲ）、機械的、化学的、又は電気的特性のうちの少なくとも１つに検出可能な変化をもたらす粒子を指す。
【０１７４】
いくつかの実施形態において、インジケータ粒子は、インジケータ粒子及びポリマーの総重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜９９、１０〜９９、５〜９８、１０〜９８、２５〜９８、５０〜９８、６０〜９８、７０〜９８、８０〜９８、９０〜９８、９３〜９８、又は更には９５〜９８重量パーセントの範囲）でポリマーマトリックス複合体中に存在する。
【０１７５】
例示的なインジケータ粒子としては、色変化粒子（例えば、フェノールフタレイン（ｐＨインジケータ））、塩（例えば、塩化コバルト（水分インジケータ）、硫酸銅（ＩＩ）（タンパク質インジケータ）、酢酸鉛（硫化水素気体検出剤））、金属（例えば、銀（硫化水素気体検出剤））、金属コーティング粒子（例えば、銀コーティング粒子（硫化水素気体検出剤））、ゼオライト、及び活性炭（化学吸収、続いて高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）を使用する分析測定、及び定量化のためのガスクロマトグラフィー（ＧＣ））が挙げられる。色の変化は、通常の可視光条件下で目に見える場合もあれば、可視光条件外、例えばＵＶ条件下で目に見える場合もある。例えば、いくつかの色変化インジケータにより、紫外線下でのみ目に見える蛍光が生じる。
【０１７６】
インジケータ粒子の例示的なサイズは、数百ナノメートル〜数百マイクロメートルのサイズの範囲である。インジケータ粒子の例示的な形状としては、不規則、板状、針状、球状の形状、及び凝集形態が挙げられる。凝集物は、例えば、数マイクロメートルから最大数ミリメートルを含むサイズの範囲であり得る。
【０１７７】
いくつかの実施形態において、インジケータ粒子は、１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜１００、１０〜５０、又は更には２０〜４０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０１７８】
いくつかの実施形態において、インジケータ粒子は、第１及び第２の異なる（すなわち、異なる組成若しくはミクロ構造、又は粒径の）インジケータ粒子を含む。用途（例えば、異なるｐＨ範囲に基づいて異なる色応答を有することが望ましいｐＨの測定）に応じてより広い検出範囲を可能にするために、異なるインジケータ粒子が望ましいことがある。いくつかの実施形態において、インジケータは、複数の検体（例えば、防毒マスク用の実用寿命終了（end−of−service−life）のインジケータとして使用するための有機蒸気及び酸の気体）からの曝露に応答することが望ましい。
【０１７９】
いくつかの実施形態において、第１のインジケータ粒子は、色変化粒子（例えば、フェノールフタレイン（ｐＨインジケータ））、塩（例えば、塩化コバルト（水分インジケータ）、硫酸銅（ＩＩ）（タンパク質インジケータ）、酢酸鉛（硫化水素気体検出剤））、金属（例えば、銀（硫化水素気体検出剤）、金属コーティング粒子（例えば、銀コーティング粒子（硫化水素気体検出剤））、ゼオライト、及び活性炭（化学吸収）を含み、第２のインジケータ粒子は、色変化粒子（例えば、フェノールフタレイン（ｐＨインジケータ））、塩（例えば、塩化コバルト（水分インジケータ）、硫酸銅（ＩＩ）（タンパク質インジケータ）、金属（例えば、銀（硫化水素気体検出剤）、金属コーティング粒子（例えば、銀コーティング粒子（硫化水素気体検出剤））、ゼオライト、及び活性炭（化学吸収）を含む。
【０１８０】
いくつかの実施形態において、第１のインジケータ粒子は、１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜１００、１０〜５０、又は更には２０〜４０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有し、第２のインジケータ粒子は、１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜１００、１０〜５０、又は更には２０〜４０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０１８１】
いくつかの実施形態において、第１及び第２のインジケータ粒子の総重量に基づいて、第１のインジケータ粒子は、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜９９、１０〜９９、５〜９８、１０〜９８、２５〜９８、５０〜９８、６０〜９８、７０〜９８、８０〜９８、９０〜９８、９３〜９８、又は更には９５〜９８重量パーセントの範囲）で存在し、第２のインジケータ粒子は、９９〜１重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、９５〜１、９０〜１、９５〜２、９０〜２、７５〜２、５０〜２、４０〜２、３０〜２、２０〜２、１０〜２、７〜２、又は更には５〜２重量パーセントの範囲）で存在する。
【０１８２】
いくつかの実施形態において、インジケータ粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、非インジケータ粒子を更に含む。いくつかの実施形態において、非インジケータ粒子は、曝露後に検出可能な変化をもたらさない、無機又は有機材料のうちの少なくとも１つを含む。非インジケータ粒子をスペーサーとして使用して、加熱又は乾燥工程からの孔崩壊を防止することができる。これらはまた、インジケータ粒子の応答を希薄化するために使用することもできる。これらはまた、形成中に粘度を増加させるために増粘剤として機能することもできる。
【０１８３】
いくつかの実施形態において、非インジケータ粒子は、０．００５〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、０．００５〜５００、０．１〜２００、又は更には５〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０１８４】
いくつかの実施形態において、非インジケータ粒子は、ポリマーマトリックス複合体の総重量に基づいて、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、１〜９０、１〜５０、１〜２０、又は更には１〜１０重量パーセントの範囲）の重量分率で存在する。
【０１８５】
インジケータ粒子を含む製造時のポリマーマトリックス複合体（すなわち、いずれの圧縮又は他の形成後高密度化よりも前のもの）は、典型的には、０．０５〜４ｇ／ｃｍ３の範囲（いくつかの実施形態においては、０．０５〜３、０．０５〜２．５、０．０５〜２、０．０５〜１、又は更には０．０５〜０．２ｇ／ｃｍ３の範囲）の密度を有する。
【０１８６】
いくつかの実施形態において、インジケータ粒子を含む圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、少なくとも１ｇ／ｃｍ３（いくつかの実施形態においては、少なくとも４、又は更には少なくとも６ｇ／ｃｍ３、いくつかの実施形態においては、１〜６、又は更には４〜６ｇ／ｃｍ３の範囲）の密度を有する。
【０１８７】
いくつかの実施形態において、インジケータ粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、少なくとも５パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも１０、２０、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、又は更には少なくとも９０パーセント、いくつかの実施形態においては、２５〜９０パーセントの範囲）の空孔度を有する。
【０１８８】
インジケータ粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、例えば、センサ（例えば、防毒マスク用の実用寿命終了のインジケータ、タンパク質検出、ｐＨ測定、圧力感知、又は水分センサ）として有用である。本明細書に記載するプロセスにより作製されたインジケータ粒子を含むポリマーマトリックス複合体に関する更なる詳細については、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、２０１７年１１月１６日に出願された、同時係属の米国特許仮出願番号第６２／５８７０４６号もまた参照されたい。
【０１８９】
極性溶媒可溶性粒子及び極性溶媒膨潤性粒子
本明細書で使用する場合、「可溶性粒子」は、完全に水溶性である粒子、又は少なくともヒドロゲルを形成する粒子を指す。可溶性粒子はまた、部分的にのみ水溶性（すなわち、２０℃で少なくとも７５重量パーセントの水溶性）であってもよい。本明細書で使用する場合、「膨潤性粒子」は、水に曝露されたときに、架橋する粒子、又はヒドロゲルを形成する粒子を指す。例えば、脱イオン水及び蒸留水中で、膨潤性粒子は、その重量の最大３００倍（それ自体の体積の３０〜６０倍）を吸収することができ、最大９９．９％の液体になることができる。イオン性溶液中では、吸収性は、その重量の約５０倍まで低下することがある。総吸収性及び膨潤容量は、ゲルを作製するために使用される架橋剤の種類及び程度により制御される。低密度の架橋膨潤性粒子は、概して、より高い吸収容量を有し、より大きな程度まで膨潤する。高密度の架橋膨潤性ポリマー粒子は、より低い吸収容量を示し、あまり膨潤しないが、粒子ゲル強度はより堅く、適度な圧力下であっても粒子形状を維持することができる。
【０１９０】
いくつかの実施形態において、一部の粒子は可溶性でないことがあるが、温度又はｐＨの変化とともに可溶性となることがある。ポリマーマトリックス複合体中の一部の粒子はまた、イオンメタセシス反応、化学反応、又は界面活性剤との接触から溶解度が変化することがある。
【０１９１】
いくつかの実施形態において、ナノ粒子は、ナノ粒子自体が可溶性になり得ない場合であっても、ナノ粒子を含有する可溶性又は膨潤性粒子から放出され得る。
【０１９２】
いくつかの実施形態において、極性溶媒可溶性粒子又は極性溶媒膨潤性粒子のうちの少なくとも１つは、可溶性粒子のうちの少なくとも１つ又は可溶性粒子及びポリマーの総重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、２５〜９８、５０〜９８、６０〜９８、７０〜９８、８０〜９８、９３〜９８、又は更には９５〜９８重量パーセントの範囲）でポリマーマトリックス複合体中に存在する。
【０１９３】
例示的な可溶性粒子としては、水溶性の樹脂、塩、無機及び有機材料が挙げられる。例示的な可溶性粒子は、アミノ酸、タンパク質、塩、炭水化物、水溶性ポリマー、医薬品、芳香剤、染料、ビタミン、肥料、農薬、洗剤、潤滑剤、吸収剤（例えば、超吸収剤）、ヒドロゲル、凝固剤、消毒剤、凝集剤、腐食防止剤、栄養素、酸、又は塩基のうちの少なくとも１つを含む。
【０１９４】
例示的な極性溶媒膨潤性粒子としては、様々な架橋密度を有する吸収性及び超吸収性ポリマー並びに塩が挙げられる。例示的な極性溶媒膨潤性粒子は、ポリアクリロニトリルのデンプングラフト化コポリマー、ポリ（アクリル酸）、部分ナトリウム塩−グラフト−ポリ（エチレンオキシド）、ポリアクリルアミドコポリマー、エチレン無水マレイン酸コポリマー、架橋カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコールコポリマー、架橋ポリエチレンオキシドを含む。
【０１９５】
可溶性粒子又は膨潤性粒子の例示的なサイズは、数百ナノメートル〜数百マイクロメートルのサイズの範囲である。可溶性粒子又は膨潤性粒子の例示的な形状としては、不規則、板状、針状、球状の形状、及び凝集形態が挙げられる。凝集物は、例えば、数マイクロメートルから最大数ミリメートルを含むサイズの範囲であり得る。
【０１９６】
いくつかの実施形態において、可溶性粒子又は膨潤性粒子は、０．１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、１〜５００、１〜１２０、４０〜２００、又は更には５〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０１９７】
いくつかの実施形態において、可溶性粒子又は膨潤性粒子のうちの少なくとも１つは、第１及び第２の、異なる種類の（例えば、可溶性塩及び膨潤性ヒドロゲルの）粒子を含む。２種類以上の粒子を有することが有利なことがあり、例えば、包帯を用いて、体液を吸収する膨潤性ヒドロゲル粒子と、創傷を滅菌する消毒剤などの第２の可溶性粒子と、を有することが望まれる場合がある。
【０１９８】
いくつかの実施形態において、第１の可溶性粒子は、アミノ酸、タンパク質、塩、炭水化物、水溶性ポリマー、医薬品、芳香剤、染料、ビタミン、肥料、農薬、洗剤、潤滑剤、吸収剤、凝固剤、凝集剤、腐食防止剤、栄養剤、酸、又は塩基のうちの少なくとも１つを含み、第２の異なる可溶性粒子は、アミノ酸、タンパク質、塩、炭水化物、水溶性ポリマー、医薬品、芳香剤、染料、ビタミン、肥料、農薬、洗剤、潤滑剤、吸収剤、凝固剤、凝集剤、腐食防止剤、栄養素、酸、又は塩基のうちの少なくとも１つを含む。
【０１９９】
いくつかの実施形態において、第１の膨潤性粒子は、吸収剤（例えば、超吸収剤）又はヒドロゲルのうちの少なくとも１つを含み、第２の異なる膨潤性粒子は、吸収剤（例えば、超吸収剤）又はヒドロゲルのうちの少なくとも１つを含む。
【０２００】
いくつかの実施形態において、第１の可溶性粒子は、アミノ酸、タンパク質、塩、炭水化物、水溶性ポリマー、医薬品、芳香剤、染料、ビタミン、肥料、農薬、洗剤、潤滑剤、吸収剤、凝固剤、凝集剤、腐食防止剤、栄養素、酸、又は塩基のうちの少なくとも１つを含み、第２の異なる膨潤性粒子は、吸収剤（例えば、超吸収剤）、又はヒドロゲルのうちの少なくとも１つを含む。
【０２０１】
いくつかの実施形態において、第１の可溶性粒子又は膨潤性粒子は、０．１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、１〜５００、１〜１２０、４０〜２００、又は更には５〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有し、第２の可溶性粒子は、０．１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、１〜５００、１〜１２０、４０〜２００、又は更には５〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０２０２】
いくつかの実施形態において、第１及び第２のインジケータ粒子の総重量に基づいて、第１の可溶性粒子は、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、２５〜９８、５０〜９８、６０〜９８、７０〜９８、８０〜９８、９３〜９８、又は更には９５〜９８重量パーセントの範囲）で存在し、第２の可溶性粒子は、１〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、２５〜９８、５０〜９８、６０〜９８、７０〜９８、８０〜９８、９３〜９８、又は更には９５〜９８重量パーセントの範囲）で存在する。
【０２０３】
いくつかの実施形態において、極性溶媒可溶性粒子又は極性溶媒膨潤性粒子のうちの少なくとも１つを含むポリマーマトリックス複合体は、非可溶性及び非膨潤性の両方である粒子を更に含む。いくつかの実施形態において、非可溶性／非膨潤性粒子は、ナノ粒子のうちの少なくとも１つ、例えば、タンパク質、生物学的標識、及び医薬品のうちの少なくとも１つを含む。例えば、より大きな可溶性粒子内に小さな非水溶性粒子を捕捉して、送達機構として機能させることが望ましいことがある。可溶性粒子が溶解するにつれ、非可溶性ナノ粒子が放出される。
【０２０４】
いくつかの実施形態において、非可溶性／非膨潤性粒子は、０．１〜５０００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、１〜５００、１〜１２０、４０〜２００、又は更には５〜６０マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。多孔質粒子は、例えば、中空、凝集、管状、及びロッドを含む、様々な形状のうちのいずれであってもよい。いくつかの実施形態において、多孔質粒子は、メソ多孔質からマクロ多孔質までの範囲の孔を有し、少なくとも１ｍ２／ｇの表面積を有する。
【０２０５】
極性溶媒可溶性粒子又は極性溶媒膨潤性粒子のうちの少なくとも１つを含む製造時のポリマーマトリックス複合体（すなわち、いずれの圧縮又は他の形成後高密度化前のもの）は、典型的には、少なくとも０．５ｇ／ｍ３（いくつかの実施形態においては、少なくとも０．５、１．０、２．０、３．０、又は更には少なくとも４ｇ／ｍ３、いくつかの実施形態においては、０．５〜４、０．５〜３、０．５〜２、又は更には０．５〜１．０ｇ／ｍ３の範囲）の密度を有する。
【０２０６】
いくつかの実施形態において、極性溶媒可溶性粒子又は極性溶媒膨潤性粒子のうちの少なくとも１つを含むポリマーマトリックス複合体は、少なくとも５パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも１０、２０、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、又は更には少なくとも９０パーセント、いくつかの実施形態においては、２５〜９０パーセントの範囲）の空孔度を有する。
【０２０７】
極性溶媒可溶性粒子又は極性溶媒膨潤性粒子のうちの少なくとも１つを含むポリマーマトリックス複合体は、例えば、ポリマーマトリックス複合体を含む送達デバイスに有用であり、可溶性粒子又は膨潤性粒子のうちの少なくとも１つは、剤の材料（例えば、活性剤又は放出剤（又は放出性剤）のうちの少なくとも１つ）、例えば、少なくアミノ酸、タンパク質、塩、炭水化物、水溶性ポリマー、医薬品、芳香剤、染料、ビタミン、肥料、農薬、洗剤、界面活性剤、潤滑剤、吸収剤（例えば、超吸収剤）、ヒドロゲル、凝固剤、凝集剤、腐食防止剤、栄養素、酸、塩基、消毒剤、インジケータマーカーのうちの少なくとも１つを含み、又は微生物増殖培地として機能する。極性溶媒可溶性粒子又は極性溶媒膨潤性粒子のうちの少なくとも１つを含むポリマーマトリックス複合体は、十分に用途が広く、独立型媒体として使用される、又はデバイスに適合される。
【０２０８】
具体的には、極性溶媒可溶性粒子又は極性溶媒膨潤性粒子のうちの少なくとも１つを含むポリマーマトリックス複合体によると、２つ以上の機能（例えば、細胞の培養成長のための、検体、栄養素、インジケータ、又は構造）が多孔質膜層中に存在可能である。更に、極性溶媒可溶性粒子又は極性溶媒膨潤性粒子のうちの少なくとも１つを含むポリマーマトリックス複合体の実施形態によると、創傷の包帯に使用するための消毒剤などの流体及び放出成分の吸収が可能である。例えばポリマーマトリックス複合体に埋め込まれた、組み合わせた７５％の硝酸銀及び２５％の硝酸カリウム粒子により、化学反応が引き起こされ、組織を焼灼し、出血創傷と接触した際に細菌を死滅させる。
【０２０９】
極性溶媒可溶性粒子又は極性溶媒膨潤性粒子のうちの少なくとも１つを含むポリマーマトリックス複合体中の硝酸銀粒子の他の使用としては、ハロゲン化物を引き抜くために通常使用されるイオンを導入することが挙げられる：
Ａｇ＋（ａｑ）＋Ｘ−（ａｑ）  →  ＡｇＸ（ｓ）
式中、Ｘ−は、、Ｃｌ−、Ｂｒ−、又はＩ−である。
沈殿の色は、ハロゲン化物により、白色（塩化銀）、淡黄色／クリーム色（臭化銀）、黄色（ヨウ化銀）と変化する。
【０２１０】
高分子量グレードの水溶性樹脂（Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ））から商品名「ＵＣＡＲＦＬＯＣ」又は「ＰＯＬＹＯＸ」で入手可能なものなど）から製造されたポリマーマトリックス複合体は、多くのコロイド状材料に効果的に吸着し、効率的な凝集剤として機能し得る。粒子は、シリカ、粘土、酸化炭粉、リグニン、及び紙粉を含む、様々な材料に対して高い親和性を示し得る。本明細書に記載するプロセスによって作製された極性溶媒可溶性粒子又は極性溶媒膨潤性粒子のうちの少なくとも１つを含むポリマーマトリックス複合体に関する更なる詳細については、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、２０１７年１１月１６日に出願された、同時係属の米国特許仮出願番号第６２／５８７０４８号もまた参照されたい。
【０２１１】
吸熱粒子
本明細書で使用する場合、「吸熱粒子」は結合水を含む粒子を指し、結合水は少なくとも９０℃の温度において脱着する。
【０２１２】
いくつかの実施形態において、吸熱粒子は、吸熱粒子及びポリマーの総重量（いずれの溶媒も除く）に基づいて、１５〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、１５〜９９、２５〜９８、５０〜９８、７５〜９８、又は更には９３〜９７重量パーセントの範囲）で、吸熱粒子を含むポリマーマトリックス複合体中に存在する。
【０２１３】
例示的な吸熱粒子は、加熱した際に固相と気相との両方に転移して、熱の吸収をもたらす固相を含む吸熱材料を構成する。いくつかの実施形態において、吸収時に粒子が分解する。「吸熱材料」は、典型的には、水和した水を放出することによって、熱を吸収する相変化（すなわち、液体から気体）を経由することによって、又は反応が正味の熱の吸収を要する他の化学変化を起こすことによって、熱を吸収する化合物を指す。典型的には、吸熱粒子は、少なくとも２００Ｊ／ｇの吸熱量を有する。例示的な吸熱粒子は、重炭酸ナトリウム、硫酸カルシウム二水和物、アルミニウム三水和物、硫酸マグネシウム八水和物、シュウ酸アンモニウム、又はケイ酸ナトリウムのうちの少なくとも１つを含む。
【０２１４】
吸熱粒子の例示的なサイズは、数百ナノメートル〜数百マイクロメートルのサイズの範囲である。吸熱粒子の例示的な形状としては、不規則、板状、針状、球状の形状、及び凝集形態が挙げられる。凝集物は、例えば、数マイクロメートルから最大数ミリメートルを含むサイズの範囲であり得る。粒子は、例えば、最適な集積密度を可能にし得る、多峰性サイズ分布を有するように混合してもよい。
【０２１５】
いくつかの実施形態において、吸熱粒子は、３００ｎｍ〜７００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、５〜３００、５〜１５０、又は更には１〜３００マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０２１６】
いくつかの実施形態において、吸熱粒子は、第１及び第２の異なる（すなわち、異なる組成若しくはミクロ構造、又は粒径の）吸熱粒子を含む。いくつかの実施形態において、第１の吸熱粒子は、重炭酸ナトリウム、硫酸カルシウム二水和物、アルミニウム三水和物、硫酸マグネシウム八水和物、シュウ酸アンモニウム、又はケイ酸ナトリウムを含み、第２の吸熱粒子は、重炭酸ナトリウム、硫酸カルシウム二水和物、アルミニウム三水和物、硫酸マグネシウム八水和物、シュウ酸アンモニウム、又はケイ酸ナトリウムを含む。
【０２１７】
いくつかの実施形態において、第１の吸熱粒子は、３００ｎｍ〜７００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、５マイクロメートル〜３００マイクロメートル、５マイクロメートル〜１５０マイクロメートル、又は更には１マイクロメートル〜３００マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有し、第２の吸熱粒子は、３００ｎｍ〜７００マイクロメートルの範囲（いくつかの実施形態においては、５マイクロメートル〜３００マイクロメートル、５マイクロメートル〜１５０マイクロメートル、又は更には１マイクロメートル〜３００マイクロメートルの範囲）の平均粒径（最長寸法の平均長さ）を有する。
【０２１８】
いくつかの実施形態において、吸熱粒子は、１５〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、２５〜９８、５０〜９８、７５〜９８、又は更には９３〜９７重量パーセントの範囲）で存在し、第２の吸熱粒子は、第１及び第２の吸熱粒子の総重量に基づいて、１５〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、２５〜９８、５０〜９８、７５〜９８、又は更には９３〜９７重量パーセントの範囲）で存在する。
【０２１９】
吸熱粒子を含む製造時のポリマーマトリックス複合体（すなわち、いずれの圧縮よりも前）は、典型的には、少なくとも０．３ｇ／ｃｍ３（いくつかの実施形態においては、０．３〜２、０．３〜１．５、又は更には０．３〜１ｇ／ｃｍ３の範囲）の密度を有する。
【０２２０】
いくつかの実施形態において、圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、密度０．３〜２．５、又は更には１．５〜４ｇ／ｃｍ３を有する。
【０２２１】
いくつかの実施形態において、吸熱粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、少なくとも５パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも１０、２０、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、又は更には少なくとも９０パーセント、いくつかの実施形態においては、２５〜９０パーセントの範囲）の空孔度を有する。
【０２２２】
吸熱粒子を含むポリマーマトリックス複合体は、例えば、充填剤、熱エネルギー吸収剤、及び受動電池安全部品として有用である。本明細書に記載するプロセスにより作製された吸熱粒子を含むポリマーマトリックス複合体に関する更なる詳細については、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、２０１７年１１月１６日に出願された、同時係属の米国特許仮出願番号第６２／５８７０５４号もまた参照されたい。
【０２２３】
いくつかの実施形態において、ポリマーマトリックス複合体によって吸収されるエネルギーは、ポリマーマトリックス複合体を圧縮することにより、ポリマーマトリックス複合体の密度が増加することによって改善する。
【０２２４】
いくつかの実施形態において、本明細書に記載する方法は、溶媒からの熱可塑性ポリマーの相分離を誘起した後、形成された物品から溶媒の少なくとも一部（いくつかの実施形態においては、形成された物品中の溶媒の重量に基づいて、溶媒の少なくとも５、１０、１５、２０、２５、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、９６、９７、９８、９９、９９．５、又は更には１００重量パーセント）を除去することを更に含む。
【０２２５】
本明細書に記載する方法のいくつかの実施形態において、形成された物品中の溶媒の重量に基づいて、溶媒の少なくとも９０重量パーセントが除去され、形成された物品中の溶媒の重量に基づいて、溶媒の少なくとも９０重量パーセントを除去する前に、形成された物品は第１の体積を有し、形成された物品中の溶媒の重量に基づいて、溶媒の少なくとも９０重量パーセントを除去した後、形成された物品は第２の体積を有し、第１の体積と第２の体積との間の差（すなわち、（第１の体積マイナス第２の体積）を第１の体積で除算し、１００をかける）は１０パーセント未満（いくつかの実施形態においては、９、８、７、６、５、４、３、２、１、０．７５、０．５パーセント未満、又は更には０．３パーセント未満）である。揮発性溶媒は、例えば、ポリマーマトリックス複合体の少なくとも１つの主面から溶媒を蒸発させることによって、ポリマーマトリックス複合体から除去することができる。蒸発は、例えば、熱、真空、又は空気流のうちの少なくとも１つを加えることによって、支援することができる。可燃性溶媒の蒸発は、溶媒定格（solvent rated）オーブンにおいて、達成することができる。しかしながら、第１の溶媒が低い蒸気圧を有する場合、蒸気圧の高い第２の溶媒を使用して第１の溶媒を抽出し、続いて、第２の溶媒の蒸発を行うことができる。例えば、いくつかの実施形態において、鉱油を第１の溶媒として使用する場合、高温（例えば、約６０℃）のイソプロパノール、又はメチルノナフルオロブチルエーテル（Ｃ４Ｆ９ＯＣＨ３）と、エチルノナフルオロブチルエーテル（Ｃ４Ｆ９ＯＣ２Ｈ５）と、ｔｒａｎｓ−１，２−ジクロロエチレンとのブレンド（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮ）から商品名「ＮＯＶＥＣ  ７２ＤＥ」で入手可能）を第２の溶媒として使用して、第１の溶媒を抽出し、続いて、第２の溶媒の蒸発を行うことができる。いくつかの実施形態において、植物油又はパーム核油のうちの少なくとも１つを第１の溶媒として使用する場合、高温（例えば、約６０℃）のイソプロパノールを第２の溶媒として使用することができる。いくつかの実施形態において、エチレンカーボネートを第１の溶媒として使用する場合、水を第２の溶媒として使用することができる。
【０２２６】
本方法のいくつかの実施形態において、物品は第１主面及び第２主面を有し、端部は第１主面及び第２主面に垂直であり、端部は溶媒除去中、無拘束である（すなわち、抽出中の拘束を必要とせず、又は延伸しない）。これは、例えば、オーブン内で拘束することなく、層の一部を乾燥させることによって行うことができる。連続乾燥は、例えば、ベルト上に支持された層の部分を、オーブンを通して搬送する際に乾燥させることによって達成することができる。あるいは、不揮発性溶媒の除去を促進するため、例えば、層の部分を、相溶性の揮発性溶媒の浴を通して連続的に搬送することによって、溶媒を交換し、続いて層を拘束することなく乾燥させることができる。しかしながら、全ての不揮発性溶媒を、溶媒交換中に層から除去する必要はない。少量の不揮発性溶媒は残存し、ポリマーに可塑剤として作用し得る。
【０２２７】
本方法のいくつかの実施形態において、形成された相分離物品は、溶媒の除去後、少なくとも５パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも１０、２０、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、又は更には少なくとも９０パーセント、いくつかの実施形態においては、２５〜９０パーセントの範囲）の空孔度を有する。この空孔度は、溶媒からのポリマーの相分離によって生じ、ポリマーマトリックス複合体における孔は溶媒で充填されるため、当初は未充填の空隙を残さない。溶媒が完全に又は部分的に除去された後、又は物品が延伸された後、ポリマーマトリックス複合体における空隙の空間が曝露される。粒子対粒子相互作用は、溶媒乾燥プロセスに由来する毛細管が誘起する陰圧によって、多孔質ポリマーマトリックス複合体の崩壊又は変形を最小化することができる。
【０２２８】
本方法のいくつかの実施形態において、形成された物品から（溶媒からの熱可塑性ポリマーの相分離を誘起した後であっても）溶媒が除去されない。これは、例えば、不揮発性溶媒（例えば、鉱油又はワックス）を使用し、抽出／蒸発工程を完了させないことによって達成することができる。溶媒含有複合体に未充填の空孔度が必要である場合、それらを任意に、ポリマー及び溶媒マトリックス内の孔を開口するために延伸することができる。
【０２２９】
本明細書に記載する方法のいくつかの実施形態において、相分離を誘起することは、熱誘起相分離を含む。熱誘起相分離（固体液体又は液体液体のいずれか）の場合、相分離は、ブレンドをその融点未満に冷却することによって誘起される。冷却は、例えば、空気中、液体中、又は固体界面上でもたらすことができ、相分離を制御するために変動させてもよい。
【０２３０】
相分離を誘起した後、形成されたポリマーネットワーク構造を、例えば、ポリマーマトリックス複合体の通気抵抗を調整するため、延伸しても圧縮してもよい。いくつかの実施形態において、本方法は、ポリマーマトリックス複合体を延伸すること又は圧縮することのうちの少なくとも１つを更に含む。ポリマーマトリックス複合体を延伸すること又は圧縮することは、当該技術分野において既知である、従来のカレンダー加工法又はテンター加工法によって達成され得る。
【０２３１】
ネットワーク構造が少なくとも圧縮力によって塑性変形するいくつかの実施形態において、圧縮力の付与中に、振動エネルギーが付与されてもよい。これらの実施形態のいくつかにおいて、ポリマー複合体は、不定の長さのストリップの形態であり、圧縮力を付与する工程は、ストリップがニップを通過する際に行われる。かかるニップを通過する際に引張荷重が適用されてもよい。例えば、ニップは、少なくとも一方が振動エネルギーを付与する２つのローラーの間、少なくとも一方が振動エネルギーを付与するローラーとバーとの間、又は少なくとも一方が振動エネルギーを付与する２つのバーの間に形成され得る。圧縮力及び振動エネルギーの付与は、連続的なロールツーロール方式、又はステップアンドリピート方式で達成することができる。他の実施形態において、圧縮力を付与する工程は、例えば、少なくとも一方が振動エネルギーを付与するプレートと圧盤との間の、個別の層に対して行われる。いくつかの実施形態において、振動エネルギーは超音波の範囲（例えば、２０ｋＨｚ）であるが、他の範囲が好適であると考えられる。ネットワーク構造を塑性変形させることに関する更なる詳細については、その開示が参照により組み込まれる、米国特許出願公開第２０１８／０１７４７２３号（Ａｃｈａｒｙａら）、２０１８年６月２１日公開を参照されたい。
【０２３２】
いくつかの実施形態において、本明細書に記載する方法により製造されたポリマーマトリックス複合体は、０．０５〜１０ｇ／ｃｍ３の範囲（いくつかの実施形態においては、１〜１０、０．５〜２、又は更には３〜６ｇ／ｃｍ３の範囲）の密度を有する。
【０２３３】
いくつかの実施形態において、本明細書に記載する方法により製造されたポリマーマトリックス複合体である、ポリマーマトリックス複合体は、少なくとも５パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも１０、１５、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、又は更には少なくとも９０パーセント、いくつかの実施形態においては、２０〜９０パーセントの範囲）の空孔度を有する。
【０２３４】
いくつかの実施形態において、ポリマーマトリックス複合体の粒子は、５０〜７０００マイクロメートルの範囲の厚さを有する層の形態であり、厚さは、層の基部から延びるいずれの突出部の高さも除外する。
【０２３５】
いくつかの実施形態において、本明細書に記載する方法により製造されたポリマーマトリックス複合体は、破断することなく、０．５ｍｍ（いくつかの実施形態においては、０．６ｍｍ、０．７ｍｍ、０．８ｍｍ、０．９ｍｍ、１ｍｍ、２ｍｍ、３ｍｍ、４ｍｍ、５ｍｍ、１ｃｍ、５ｃｍ、１０ｃｍ、２５ｃｍ、５０ｃｍ、又は更には１メートル）のロッドに巻き付けることができる。
【０２３６】
いくつかの実施形態において、本明細書に記載するポリマーマトリックス複合体は、互いに反対側にある第１主面及び平面状の第２主面を有する。いくつかの実施形態において、本明細書に記載するポリマーマトリックス複合体は、互いに反対側にある第１主面及び第２主面を有し、第１主面は非平面状（例えば、湾曲状、又は間に平面状の面がない突出部）である。図１を参照すると、本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体１００は、互いに反対側にある第１主面１０１及び第２主面１０２を有する。第１主面１０１は非平面状である。
【０２３７】
平面状及び非平面状の主面を、例えば、パターン化された基材（例えば、ライナー、ベルト、押型、又は工具）上にスラリーをコーティングすることによって提供して、加熱による溶媒の蒸発及びポリマーの活性化を防止することができる。あるいは、例えば、溶媒が除去される前に、かつ／又は後、相分離が生じた後、パターン化された工具でフィルムを成型又は成形することによって、構造を形成することができる。
【０２３８】
いくつかの実施形態において、本明細書に記載するポリマーマトリックス複合体は、第１主面から外向きに延びた第１突出部を有し、いくつかの実施形態において、第２主面から外向きに延びた第２突出部を有する。いくつかの実施形態において、第１突出部は第１主面と一体であり、いくつかの実施形態において、第２突出部は第２主面と一体である。例示的な突出部は、柱、レール、フック、角錐、連続レール、連続多方向レール、半球、円筒、又はマルチローブ円筒のうちの少なくとも１つを含む。いくつかの実施形態において、突出部は、円、正方形、矩形、三角形、五角形、他の多角形、正弦波、ヘリンボーン、又はマルチローブのうちの少なくとも１つの断面を有する。図２を参照すると、本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体２００は、第１主面２０１から外向きに延びた第１突出部２０５、及び第２主面２０２から外向きに延びた第２突出部２０６を有する。
【０２３９】
突出部を、例えば、パターン化された基材（例えば、ライナー、ベルト、押型、又は工具）間にスラリーをコーティングすることによって提供して、加熱による溶媒の蒸発及びポリマーの活性化を防止することができる。あるいは、例えば、溶媒が除去される前に、かつ／又は後、相分離が生じた後、パターン化された工具の間にフィルムを成型又は成形することによって、構造を形成することができる。
【０２４０】
いくつかの実施形態において、本明細書に記載するポリマーマトリックス複合体は、第１主面内に延びた第１窪みを有し、いくつかの実施形態において、第２主面内に延びた第２窪みを有する。例示的な窪みは、溝、スロット、反転角錐、穴（貫通穴若しくは止まり穴を含む）、又はへこみのうちの少なくとも１つを含む。図３を参照すると、本明細書に記載する例示的なポリマーマトリックス複合体３００は、第１主面３０１内に延びた第１窪み３０７、及び第２主面３０２内に延びた第２窪み３０８を有する。
【０２４１】
窪みを、例えば、パターン化された基材（例えば、ライナー、ベルト、押型、又は工具）間にスラリーをコーティングすることによって提供して、加熱による溶媒の蒸発及びポリマーの活性化を防止することができる。あるいは、例えば、溶媒が除去される前に、かつ／又は後、相分離が生じた後、パターン化された工具の間にフィルムを成型又は成形することによって、構造を形成することができる。
【０２４２】
いくつかの実施形態において、本明細書に記載するポリマーマトリックス複合体は、補強材（例えば、ポリマーマトリックス複合体に、その中で部分的に、及び／又はその中に付着している）を更に含む。例示的な補強材としては、繊維、ストランド、不織布、織布材料、布地、メッシュ、及びフィルムが挙げられる。補強材は、例えば、熱で、接着剤で、又は超音波でポリマーマトリックス複合体に積層することができる。補強材は、例えば、コーティングプロセス中に、ポリマーマトリックス複合体内に埋め込むことができる。補強材は、例えば、複合体の主面同士の間、１つの主面上、又は両面上にあり得る。２つ以上の種類の補強材を使用することもできる。
【０２４３】
本明細書に記載する方法のいくつかの実施形態において、多孔質ポリマーネットワーク構造は、混和性熱可塑性ポリマー溶媒溶液の誘起相分離によって生成される。本明細書に記載する方法のいくつかの実施形態において、誘起相分離は、熱誘起相分離を含む。
例示的実施形態
１．  多孔質ポリマーネットワーク構造と、ポリマーネットワーク構造内に分散された複数の粒子と、を含むポリマーマトリックス複合体の製造方法であって、
熱可塑性ポリマー、溶媒、及び複数の熱伝導性粒子を組み合わせて（例えば、混合又はブレンドして）、スラリーを供給することと、
スラリーを物品（例えば、層）に形成することと、
物品中の溶媒の重量に基づいて、物品中の溶媒の少なくとも９０重量パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも９１、９２、９３、９４、９５、９６、９７、９８、９９、又は更には少なくとも９９．５重量パーセント）を保持する環境において物品を加熱し、熱可塑性ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０重量パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、９６、９７、９８、９９、又は更には１００重量パーセント）を可溶化することと、
溶媒からの熱可塑性ポリマーの相分離を誘起して、ポリマーマトリックス複合体を供給することと、
を含む、製造方法。
２．  溶媒からの熱可塑性ポリマーの相分離を誘起した後、形成された物品から溶媒の少なくとも一部（いくつかの実施形態においては、形成された物品中の溶媒の重量に基づいて、溶媒の少なくとも５、１０、１５、２０、２５、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、９６、９７、９８、９９、９９．５、又は更には１００重量パーセント）を除去することを更に含む、例示的実施形態１に記載の方法。
３．  形成された物品中の溶媒の重量に基づいて、溶媒の少なくとも９０重量パーセントが除去され、形成された物品中の溶媒の重量に基づいて、溶媒の少なくとも９０重量パーセントの溶媒を除去する前に、形成された物品が第１の体積を有し、形成された物品中の溶媒の重量に基づいて、溶媒の少なくとも９０重量パーセントを除去した後、形成された物品が第２の体積を有し、第１の体積と第２の体積との間の差（すなわち、（第１の体積マイナス第２の体積）を第１の体積で除算し、１００をかける）が１０パーセント未満（いくつかの実施形態においては、９、８、７、６、５、４、３、２、１、０．７５、０．５パーセント未満、又は更には０．３パーセント未満）である、例示的実施形態２に記載の方法。
４．  物品が第１主面及び第２主面を有し、端部が第１主面及び第２主面に垂直であり、端部が溶媒除去中、無拘束である、例示的実施形態３に記載の方法。
５．  形成された相分離物品が、溶媒の除去後、少なくとも５パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも１０、２０、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、又は更には少なくとも９０パーセント、いくつかの実施形態においては、２５〜９０パーセントの範囲）の空孔度を有する、例示的実施形態１〜４のいずれか１つに記載の方法。
６．  形成された物品から（溶媒からの熱可塑性ポリマーの相分離を誘起した後であっても）溶媒が除去されない、例示的実施形態１に記載の方法。
７．  相分離を誘起することが、熱誘起相分離を含む、例示的実施形態１〜６のいずれか１つに記載の方法。
８．  スラリー中のポリマーが融点を有し、溶媒が沸点を有し、組み合わせることが、スラリー中のポリマーの融点未満、かつ溶媒の沸点未満で実施される、例示的実施形態１〜７のいずれか１つに記載の方法。
９．  スラリー中のポリマーが融点を有し、相分離を誘起することが、スラリー中のポリマーの融点未満で実施される、例示的実施形態１〜８のいずれか１つに記載の方法。
１０．  ポリマーマトリックス複合体を延伸すること又は圧縮することのうちの少なくとも１つを更に含む、例示的実施形態１〜９のいずれか１つに記載の方法。
１１．  圧縮力を付与することと同時に、ポリマーマトリックス複合体に振動エネルギーを付与することを更に含む、例示的実施形態１〜９のいずれか１つに記載の方法。
１２．  ポリマーマトリックス複合体が、０．０５〜１０ｇ／ｃｍ３の範囲（いくつかの実施形態においては、１〜１０、０．５〜２、又は更には３〜６ｇ／ｃｍ３の範囲）の密度を有する、例示的実施形態１〜１１のいずれか１つに記載の方法。
１３．  ポリマーマトリックス複合体が、少なくとも５パーセント（いくつかの実施形態においては、少なくとも１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、又は更には少なくとも９０パーセント、いくつかの実施形態においては、２０〜９０パーセントの範囲）の空孔度を有する、例示的実施形態１〜１２のいずれか１つに記載の方法。
１４．  粒子が、音響活性粒子である、例示的実施形態１〜１３のいずれか１つに記載の方法。
１５．  音響活性粒子が、音響活性金属酸化物粒子を含む、例示的実施形態１４に記載の方法。
１６．  粒子が、軟磁性粒子である、例示的実施形態１〜１３のいずれか１つに記載の方法。
１７．  多孔質ポリマーネットワーク構造が、ポリアクリロニトリル、ポリウレタン、ポリエステル、ポリアミド、ポリエーテル、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリオレフィン、スチレン若しくはスチレン系のランダムコポリマー及びブロックコポリマー、塩素化ポリマー、フッ素化ポリマー、又はエチレンとクロロトリフルオロエチレンとのコポリマーのうちの少なくとも１つを含む、例示的実施形態１〜１６のいずれか１つに記載の方法。
１８．  多孔質ポリマーネットワーク構造が、複数の相互連結モルフォロジー（例えば、フィブリル、ノジュール、ノード、オープンセル、クローズドセル、葉状レース、ストランド、ノード、球体、又はハニカムのうちの少なくとも１つ）を含む、例示的実施形態１〜１７のいずれか１つに記載の方法。
１９．  多孔質ポリマーネットワーク構造が、５×１０４〜１×１０７ｇ／ｍｏｌの範囲（いくつかの実施形態においては、１×１０６〜８×１０６、２×１０６〜６×１０６、又は更には３×１０６〜５×１０６ｇ／ｍｏｌの範囲）の数平均分子量を有するポリマーを含む、例示的実施形態１〜１８のいずれか１つに記載の方法。
２０．  ポリマーマトリックス複合体が、５０〜７０００マイクロメートルの範囲の厚さを有する層の形態である、例示的実施形態１〜１９のいずれか１つに記載の方法。
２１．  多孔質ポリマーネットワーク構造が、混和性熱可塑性ポリマー溶媒溶液の誘起相分離によって生成される、例示的実施形態１〜２０のいずれか１つに記載の方法。
２２．  誘起相分離が、熱誘起相分離である、例示的実施形態２１に記載の方法。
２３．  粒子が、ポリマーマトリックス複合体の総重量に基づいて、１５〜９９重量パーセントの範囲（いくつかの実施形態においては、２５〜９８、５０〜９８、７５〜９８、又は更には９３〜９７重量パーセントの範囲）の重量分率で存在する、例示的実施形態１〜２２のいずれか１つに記載の方法。
２４．  ポリマーマトリックス複合体が、互いに反対側にある第１主面及び平面状の第２主面を有する、例示的実施形態１〜２３のいずれか１つに記載の方法。
２５．  ポリマーマトリックス複合体が、互いに反対側にある第１主面及び第２主面を有し、第１主面が非平面状（例えば、湾曲状、又は間に平面状の面がない突出部）である、例示的実施形態１〜２４のいずれか１つに記載の方法。
２６．  第１主面が、第１主面から外向きに延びた第１突出部を有する、例示的実施形態２４又は２５に記載の方法。いくつかの実施形態において、突出部は、第１主面と一体である。
２７．  第１突出部が、柱、レール、フック、角錐、連続レール、連続多方向レール、半球、円筒、又はマルチローブ円筒のうちの少なくとも１つである、例示的実施形態２６に記載の方法。
２８．  第１主面が、第１主面内に延びた第１窪みを有する、例示的実施形態２４〜２７のいずれか１つに記載の方法。
２９．  第１窪みが、溝、スロット、反転角錐、穴（貫通穴若しくは止まり穴を含む）、又はへこみのうちの少なくとも１つである、例示的実施形態２８に記載の方法。
３０．  第２主面が、第２主面から外向きに延びた第２突出部を有する、例示的実施形態２６〜２９のいずれか１つに記載の方法。
３１．  第２突出部が、柱、レール、フック、角錐、連続レール、連続多方向レール、半球、円筒、又はマルチローブ円筒のうちの少なくとも１つである、例示的実施形態３０に記載の方法。
３２．  第２主面が、第２主面内に延びた第２窪みを有する、例示的実施形態２６〜３１のいずれか１つに記載の方法。
３３．  第２窪みが、溝、スロット、反転角錐、穴（貫通穴若しくは止まり穴を含む）、又はへこみのうちの少なくとも１つである、例示的実施形態３２に記載の方法。
３４．  ポリマーマトリックス複合体は、破断することなく、０．５ｍｍ（いくつかの実施形態においては、０．６ｍｍ、０．７ｍｍ、０．８ｍｍ、０．９ｍｍ、１ｍｍ、２ｍｍ、３ｍｍ、４ｍｍ、５ｍｍ、１ｃｍ、５ｃｍ、１０ｃｍ、２５ｃｍ、５０ｃｍ、又は更には１メートル）のロッドに巻き付けることができる、例示的実施形態１〜３３のいずれか１つに記載の方法。
３５．  ポリマーマトリックス複合体が、粘度調整剤（例えば、ヒュームドシリカ、ブロックコポリマー、及びワックス）、可塑剤、熱安定剤（例えば、ＢＡＳＦ（Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ）から商品名「ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０」で入手可能なものなど）、抗微生物剤（例えば、銀及び第四級アンモニウム）、難燃剤、酸化防止剤、染料、顔料、又は紫外線（ＵＶ）安定剤のうちの少なくとも１つを含む、例示的実施形態１〜３４のいずれか１つに記載の方法。
【０２４４】
本発明の利点及び実施形態を以降の実施例によって更に説明するが、これらの実施例において述べられる特定の材料及びそれらの量、並びに他の条件及び詳細は、本発明を不当に制限するものと解釈されるべきではない。全ての部及び百分率は、別段の指示のない限り、重量に基づく。
【実施例】
【０２４５】
試験方法
インピーダンス試験の方法
共振周波数は、０．９３ｃｍ３の空洞に接続されたＫｎｏｗｌｅｓ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ  ２４０３−２６０−００００１  １１×１５×３．５ｍｍのスピーカー（Ｋｎｏｗｌｅｓ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ（Ｉｔａｓｃａ，ＩＬ）から入手）の、標準的Ｔｈｉｅｌｅ−Ｓｍａｌｌパラメーター解析（Ｓｍａｌｌ，Ｒ．Ｈ．，「Ｃｌｏｓｅｄ−Ｂｏｘ  Ｌｏｕｄｓｐｅａｋｅｒ  Ｓｙｓｔｅｍｓ」，Ｊ．Ａｕｄｉｏ  Ｅｎｇ．Ｓｏｃ．，ｖｏｌ．２０，ｐｐ．７９８−８０８（１９７２年１２月）に記載されているとおり）を使用して得た。聴取試験システム（Ｄａｙｔｏｎ  Ａｕｄｉｏ（Ｓｐｒｉｎｇｂｏｒｏ，ＯＨ）から商品名「Ａ  ＤＡＴＳ  Ｖ２」で入手）をスピーカーに取り付け操作して、聴取範囲（すなわち、２０〜２０，０００Ｈｚ）の周波数の関数としてインピーダンスを収集した。共振周波数は、インピーダンスがピークに達した周波数として特定した。共振周波数は、未充填の０．９３ｃｍ３の空洞と接したスピーカーについて収集したものであり、これを、試験材料で充填した空洞でのシステム共振と比較した。共振周波数シフトは、空のスピーカーモジュールの共振周波数から、充填されたスピーカーモジュールの共振周波数を差し引くことによって計算した。正の値の共振周波数シフトは、共振周波数の低下（すなわち、より低い周波数へのシフト）を指す。
【０２４６】
音圧レベル（ＳＰＬ）試験の方法
音圧レベル（ＳＰＬ）応答は、０．９３ｃｍ３の空洞に接続されたスピーカー（Ｋｎｏｗｌｅｓ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ（Ｉｔａｓｃａ，ＩＬ）から入手したモデル２４０３−２６０−００００１）を駆動することによって得た。駆動電圧は、１００〜３２００Ｈｚの帯域制限チャープの形態で供給され、約４００ｍＶｍｓであった。電圧プロファイルは、試験した各材料について同一であり、Ｎａｔｉｏｎａｌ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ（Ａｕｓｔｉｎ，ＴＸ）から商品名「ＬＡＢＶＩＥＷ２０１６」で入手したソフトウェアを用いるＰＣによって生成し、これにはＮａｔｉｏｎａｌ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓから商品名「Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｓｉｇｎａｌ  Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  Ｔｏｏｌｋｉｔ  Ｔｉｍｅ−Ｓｅｒｉｅｓ  Ａｎａｌｙｓｉｓ」（Ｍｏｄｅｌ  ＮＩ−ＵＳＢ−４４３１）で入手したモジュール（２４ビットのＡｎａｌｏｇ  Ｉ／Ｏ  ＤＡＱ）に基づく手順を使用し、低ノイズ／歪聴取増幅器（Ａｕｄｉｏｅｎｇｉｎｅ（Ａｕｓｔｉｎ，ＴＸ）から商品名「Ａｕｄｉｏｅｎｇｉｎｅ」（Ｍｏｄｅｌ  Ｎ２２）で入手）により増幅した。また、このシステムを使用して、固定具から約２．５４ｃｍに位置決めしたコンデンサマイクロホン（Ｍｏｄｅｌ４２ＡＢ：Ｇ．Ｒ．Ａ．Ｓ．Ｓｏｕｎｄ＆Ｖｉｂｒａｔｉｏｎ（Ｔｗｉｎｓｂｕｒｇ，ＯＨ）から商品名「Ｇ．Ｒ．Ａ．Ｓ」で入手）から、ＳＰＬを記録した。試験構成の概略を、図３８に示す。空の空洞を有するスピーカーモジュールについてＳＰＬ曲線を最初に収集し、次いで、試験材料により空洞を充填している同じスピーカーモジュールについてＳＰＬ曲線を収集することによって、平均ＳＰＬ改善値を計算した。空のスピーカーモジュールについて得たＳＰＬ曲線を、充填されたスピーカーモジュールについて得たＳＰＬ曲線から差し引き、平均ＳＰＬ差を３００〜３５０Ｈｚの範囲にわたって計算した。
【０２４７】
通気抵抗試験
タイマー（Ｇｕｒｌｅｙ  Ｐｒｅｃｉｓｉｏｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓから、Ｍｏｄｅｌ  ４３２０として入手）を有する透気度試験機（Ｇｕｒｌｅｙ  Ｐｒｅｃｉｓｉｏｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｔｒｏｙ，ＮＹから、Ｍｏｄｅｌ  ４１１０として入手）を使用して、通気抵抗を測定した。サンプルを試験機に留めた。タイマー及びフォトアイをリセットし、シリンダを解放し、４．８８インチ（１２．４ｃｍ）の水の一定の力（１２１５Ｎ／ｍ２）で、１平方インチ（６．５ｃｍ２）の円に空気を通過させた。５０ｃｍ３の空気が通過するまでの時間を記録した。いくつかの場合において、通気抵抗については、マイクロメートル単位のフィルム厚さで除算し、５００マイクロメートルを乗じることによって、５００マイクロメートルの厚さのフィルムの通気抵抗に正規化した。フィルム厚さは、「密度及び空孔度の方法」の項で以下に記載されるように測定した。
【０２４８】
バブルポイント圧力試験
バブルポイント圧力は、多孔質膜における最大孔を特性評価するために、一般に使用される技術である。直径４７ｍｍのディスクを切り出し、サンプルを鉱油に浸漬して、サンプルの孔を十分に充填し、湿潤させた。次いで、湿潤サンプルをホルダ（４７ｍｍ、Ｐａｌｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，Ｐｏｒｔ  Ｗａｓｈｉｎｇｔｏｎ，ＮＹから、ステンレスホルダ部品＃２２２０）に配置した。サンプルの上部の圧力を、圧力制御装置を使用してゆっくりと上昇させ、ガス流量計によって下部のガス流を測定した。ベースライン流速からの大幅な流れの増加があった時点で、圧力を記録した。これは、１平方インチ当たりのポンド（ｐｓｉ）（センチメートル水銀、ｃｍ  Ｈｇ、又はパスカル、Ｐａ）のバブルポイント圧力として報告した。この技術は、ＡＳＴＭ  Ｆ３１６−０３（２００６）、「Ｓｔａｎｄａｒｄ  Ｔｅｓｔ  Ｍｅｔｈｏｄｓ  ｆｏｒ  Ｐｏｒｅ  Ｓｉｚｅ  Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ  ｏｆ  Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｆｉｌｔｅｒｓ  ｂｙ  Ｂｕｂｂｌｅ  Ｐｏｉｎｔ  ａｎｄ  Ｍｅａｎ  Ｆｌｏｗ  Ｐｏｒｅ  Ｔｅｓｔ」の修正であり、その開示は参照により本明細書に組み込まれ、バブルポイント圧力に達した時点を定量化する自動圧力制御装置及び流量計を含むものである。以下の式を用いて、ＡＳＴＭに準拠して孔径を計算した。
【数３】
2021503525.tif 000005
【０２４９】
圧力がｐｓｉの単位によるものであったため、０．４１５の係数が含まれた。鉱油については、３４．７ダイン／ｃｍの表面張力を使用した。
【０２５０】
密度及び空孔度試験
サンプルの密度は、直径４７ｍｍのディスクを切り出し、好適な分解能（典型的には、０．０００１グラム）の化学天秤上でディスクを秤量し、７．３ｐｓｉ（５０．３ＫＰａ）の死重量及び直径０．６３インチ（１．６ｃｍ）の平金敷を有し、約３秒の滞留時間（dwell time）及び±０．０００１インチの分解能を有する厚さ計（Ｔｅｓｔｉｎｇ  Ｍａｃｈｉｎｅｓ，Ｉｎｃ．，Ｎｅｗ  Ｃａｓｔｌｅ，ＤＥから、Ｍｏｄｅｌ  ４９−７０として入手）でディスクの厚さを測定することによって、その開示内容は参照により本明細書に組み込まれる、ＡＳＴＭ  Ｆ−１３１５−１７（２０１７）、「Ｓｔａｎｄａｒｄ  Ｔｅｓｔ  Ｍｅｔｈｏｄ  ｆｏｒ  Ｄｅｎｓｉｔｙ  ｏｆ  ａ  Ｓｈｅｅｔ  Ｇａｓｋｅｔ  Ｍａｔｅｒｉａｌ」と同様の方法を使用して計算した。次いで、サンプルの厚さ及び直径から計算した体積で質量を除算することによって、密度を計算した。ポリマーマトリックス複合体の成分の既知の密度及び重量分率を用いて、ポリマーマトリックス複合体の理論密度を、混合則によって計算した。理論密度及び測定密度を使用して、空孔度を以下のように計算した。
【数４】
2021503525.tif 000006
【０２５１】
熱伝導率試験
光フラッシュ熱物性分析器（Ｎｅｔｚｓｃｈ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  Ｎｏｒｔｈ  Ａｍｅｒｉｃａ  ＬＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ，ＭＡ）製の「ＨＹＰＥＲＦＬＡＳＨ  ＬＦＡ  ４６７」から入手）を使用して、その開示が参照により組み込まれるＡＳＴＭ  Ｅ１４６１（２０１３）に従ってフラッシュ分析法を使用して直接熱拡散率測定を行う。各サンプルセットは、拡散率測定の制御方法として機能する参照サンプル（Ｐｏｃｏ  Ｇｒａｐｈｉｔｅ（Ｄｅｃａｔｕｒ，ＴＸ）から商品名「ＡＸＭ−５Ｑ  ＰＯＣＯ  ＧＲＡＰＨＩＴＥ」で入手）を含んだ。サンプルの光衝突側及び検出側を３〜５マイクロメートルのスプレー黒鉛（Ｍｉｒａｃｌｅ  Ｐｏｗｅｒ  Ｐｒｏｄｕｃｔｓ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｃｌｅｖｅｌａｎｄ，ＯＨ）から商品名「ＤＧＦ  １２３  ＤＲＹ  ＧＲＡＰＨＩＴＥ  ＦＩＬＭ  ＳＰＲＡＹ」で入手）の層でコーティングして、試験するサンプルについて表面の浸透率及び吸光率を正規化した。「ショット」と呼ばれる単一の測定では、ＩｎＳｂ  Ｉｒ検出器上の電圧で測定した場合、光の短持続時間パルス（キセノンフラッシュランプ、２３０Ｖ  持続時間１５マイクロ秒）をサンプルの片側に衝突させ、サンプルの反対側のサーモグラム（測定温度の時間トレース）を記録した。拡散率は、厚さ方向及び面内方向の異方性と面内方向での熱損失とについてＣｏｗａｎ  Ｐｌｕｓ  Ｐｕｌｓｅ  Ｃｏｒｒｅｃｔｉｏｎモデルに対するサーモグラムの当てはめから計算し、熱容量は、ＤＳＣ（示差走査熱量測定）機器（ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ（Ｎｅｗ  Ｃａｓｔｌｅ，ＤＥ）から商品名「「Ｑ２０００ＤＳＣ」」で入手）を使用して、その開示が参照により組み込まれるＡＳＴＭ  Ｅ１２６９（２０１１）「Ｑｕａｓｉ−Ｉｓｏｔｈｅｒｍａｌ  Ｍｏｄｅｒａｔｅｄ  ＤＳＣ」にしたがい、ＤＳＣによって計算した。サファイアをＤＳＣの参照として使用した。厚さ方向の拡散率は、Ｃｏｗａｎ法に加えて有限パルス幅補正を使用して計算し、面内方向の拡散率は、ソフトウェア（Ｎｅｔｚｓｃｈ（Ｓｅｌｂ，Ｇｅｒｍａｎｙ）から商品名「Ｐｒｏｔｅｕｓ」で入手）の助けを借りて等方性モデルを使用した。各サンプルについて５回のショットを、２５℃で得た。測定された密度（ρ）（２．５４ｃｍ（１インチ）のディスクからの幾何学形状）、比熱容量（ｃｐ）（示差走査熱量測定による）、及び（α）拡散率の積により、熱伝導率を得た。すなわち、
【数５】
2021503525.tif 000007
【０２５２】
電気抵抗試験
電気抵抗は、導電率計（ＷａｖｅＴｅｋ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｓａｎ  Ｄｉｅｇｏ，ＣＡ）から商品名「ＷＡＶＥＴＥＫ  ＤＭ２５ＸＴ」で入手）を使用して測定した。測定器のプローブを、紙のシート上に配置した２７ｍｍ直径のディスクの縁部上に置き、５秒間平衡化させた。得られた抵抗（オーム）を記録した。
【０２５３】
断熱試験
サンプルを、熱流計（ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｗａｔｅｒｓ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｎｅｗ  Ｃａｓｔｌｅ，ＤＥ）から商品名「ＬＡＳＥＲＣＯＭＰ  ＦＯＸ  ５０  ＨＥＡＴ  ＦＬＯＷ  ＭＥＴＥＲ」で入手）の測定チャンバに入れた。装置により、サンプルチャンバ内に留めたサンプル厚さを記録した。平衡熱流測定値は、７０℃の上部プレート温度及び５０℃の下部プレート温度で得た。次いで、得られた平衡熱伝導率を、熱流計ソフトウェアによって計算し、Ｗ／（ｍ＊Ｋ）として報告した。
【０２５４】
誘電試験
サンプルを、２つの金メッキ電極の間に配置した。正極は直径２．５４ｃｍ（１インチ）であり、接地電極は直径５．１ｃｍ（２インチ）であった。良好な接触のために、１４００グラムの重りを電極に置く。正極を正極端子に接続し、接地電極をインダクタンス−静電容量−抵抗（ＬＣＲ）測定器（Ｔｅｎｍａ（東京）からＭｏｄｅｌ７２−９６０として入手）の負極端子に接続した。周波数を１ｋＨｚで選択し、静電容量をｐＦ（ピコファラッド）でディスプレイから直接記録した。
【０２５５】
比誘電率（Ｋ）を、測定された静電容量（Ｃ）から以下の式を用いて計算した：
【数６】
2021503525.tif 000008
式中、ｄは測定器のサンプルの厚さであり、Ａは平方メートル単位の断面面積、及びｅ０＝８．８５ｐＦ／ｍ、自由空間の誘電率であった。
【０２５６】
吸熱量試験
示差走査熱量計（Ｓｈｉｍａｄｚｕ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｃｏｌｕｍｂｉａ，ＭＤから商品名「ＤＴＧ−６０ＡＨ  ＴＧＡ／ＤＴＡ」で入手）を使用して、材料の吸熱特性を測定した。インジウム粉末参照を使用して、１０℃／分で実行し、事前にユニットを較正した。サンプル測定は、２０ｍＬ／分の窒素流下、１０℃／分の傾斜速度で行った。１０ミリグラムのサンプルを銅パンに入れ、サンプル測定を非密封条件において実施した。吸熱量の応答を記録した。曲線下面積の積分によって、複合体構造についての単位重量当たりのエネルギー除去量（Ｊ／ｇ）の計算が可能になる。
【０２５７】
体積膨張試験
４．５ｃｍ×１．７ｃｍ×厚さ（ｃｍ）の開始サンプルを、カミソリ刃を使用して切り出した。サンプルを、２５０℃の平衡温度に達した従来の実験室オーブンに入れた。サンプルをオーブンに１５分間入れた。サンプルを取り出し、放冷し、再測定した。次いで、測定された寸法のサンプルを使用して、膨張前後の体積の変化を計算した。
【０２５８】
磁気試験
Ｉ．静的磁気特性−磁気試験Ｉ
磁気測定の前に、ポリマー複合体のサンプルを６ｍｍのディスクに切り出した。振動サンプル磁力計（Ｌａｋｅ  Ｓｈｏｒｅ  Ｃｒｙｏｔｒｏｎｉｃｓ（Ｗｅｓｔｅｒｖｉｌｌｅ，ＯＨ）から７４００−Ｓとして入手）を使用して、磁気ヒステリシスループ（Ｍ−Ｈ曲線）を記録した。磁場Ｈをサンプルの平面に適用した。磁場範囲をＨ＝±４ｋＯｅに設定し、飽和磁化Ｍｓを完全飽和（｜Ｈ｜＝４ｋＯｅ）で測定した。磁場Ｈは、０．１４Ｏｅの工程で測定し、保磁力場Ｈｃは、Ｍ＝０に隣接するＭ−Ｈ曲線上の６つの点に基づいた線形フィッティングにより、Ｍ＝０の近傍で特定した。
【０２５９】
ＩＩ．動的磁気特性−磁気試験ＩＩ
ポリマー複合体のサンプルを、外径１８ｍｍ及び内径５ｍｍのトロイドに切り出した。磁気試験固定具（Ｋｅｙｓｉｇｈｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ（Ｓａｎｔａ  Ｃｌａｒａ，ＣＡ）から１６４５４Ａとして入手）及びインピーダンス測定器（Ｋｅｙｓｉｇｈｔ  ＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓからＥ４９９０Ａとして入手）を使用して、比透磁率μｒの実部及び虚部を測定した。１６４５４Ａ用マニュアルに従って、データを解析した。
【０２６０】
実施例１
１２０ｍＬ（４オンス）ガラスジャーに、３グラムの超高分子量ポリエチレン（ＵＨＭＷＰＥ）（Ｃｅｌａｎｅｓｅ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｉｒｖｉｎｇ，ＴＸ）から商品名「ＧＵＲ−２１２６」で入手）、及び５６．７グラムの窒化ホウ素（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮ）から商品名「３Ｍ  ＢＯＲＯＮ  ＮＩＴＲＩＤＥ  ＣＯＯＬＩＮＧ  ＦＩＬＬＥＲ  ＡＧＧＬＯＭＥＲＡＴＥＳ５０」で入手）を投入し、７０％強度で１分間、音響ミキサ（Ｒｅｓｏｄｙｎ  Ｉｎｃ．（Ｂｕｔｔｅ，ＭＴ）から商品名「ＬＡＢＲＡＭ  ＲＥＳＯＮＡＴＡＣＯＵＳＴＩＣ  ＭＩＸＥＲ」で入手）によって振盪した。７１．７グラムの低臭気ケロシン（Ａｌｆａ  Ａｅｓａｒ（Ｗａｒｄ  Ｈｉｌｌ，ＭＡ）から入手）をこの混合物に添加し、均一なスラリーを得るまで、スパチュラによって手動で撹拌した。スラリーを、スコップによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ポリエチレンテレフタレート（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｔｅｒｅｐｈｔｈａｌａｔｅ、ＰＥＴ）ライナー（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙから商品名「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」で入手）に適用し、次いで３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）を上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、３６ミル（９１４．４マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを使用することにより、ＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ノッチバーレールは、ＰＥＴライナーよりも幅広であり、３０ミル（７６２マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。ノッチバーの下向きの圧力を増加させた漸進的な複数回パスを使用し、スラリーを平らにした。挟まれている形成したスラリーをアルミニウムトレイに置き、実験室オーブン（Ｄｅｓｐａｔｃｈ（Ｍｉｎｎｅａｐｏｌｉｓ，ＭＮ）から商品名「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」で入手）に、１３５℃（２７５°Ｆ）において５分間入れ、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥが溶媒に溶解して単相を形成することが可能になる）。活性化された、挟まれている形成したスラリーを有するトレイをオーブンから取り出し、周囲温度（約２５℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部及び下部のライナーを両方とも取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に戻し、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１００℃（２１５°Ｆ）で１時間挿入した。蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０２６１】
図４を参照すると、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（ＦＥＩ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｈｉｌｌｓｂｏｒｏ，ＯＲ）から商品名「ＰＨＥＮＯＭ」で入手）で撮影した、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。断面サンプルは、液体窒素凍結割断に続いて、スパッタコーター（Ｑｕｏｒｕｍ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ（Ｌａｕｇｈｔｏｎ  Ｅａｓｔ  Ｓｕｓｓｅｘ，Ｅｎｇｌａｎｄ）から商品名「ＥＭＩＴＥＣＨ  Ｋ５５０Ｘ」で入手）による金スパッタコーティングを行うことによって調製した。
【０２６２】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２３．７ミル（６０３マイクロメートル）の厚さであり、０．５２４ｇ／ｃｍ３の測定密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、７５．２％の空孔度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、４秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度（「通気抵抗試験」によって求めた）、２．２マイクロメートルの孔径（「バブルポイント圧力試験」によって求めた）を有し、０．８１８Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量（「熱伝導率試験」によって求めた）、３．４４０ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率、２．３９８ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率（「熱伝導率試験」によって求めた）、及び１．４７５Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率、１．０２８Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率平面（「熱伝導率試験」によって求めた）を有していた。
【０２６３】
実施例２
実施例２は、実施例１のポリマーマトリックス複合体から打ち抜いた直径２７ｍｍのディスクであった。ディスクを２つの剥離ライナーの間に配置し、次いで２枚の板金プレートの間に配置した。サンプルを、油圧プレス（Ｗａｂａｓｈ  ＭＰＩ（Ｗａｂａｓｈ，ＩＮ）から商品名「ＷＡＢＡＳＨ−ＧＥＮＥＳＩＳ  ＭＯＤＥＬ  Ｇ３０Ｈ−１５−ＬＰ」で入手）にて、６８０４キログラム（７．５トン）の圧力下、周囲温度（約２５℃）で１５秒間、圧縮した。
【０２６４】
図５を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０２６５】
得られた高密度化ポリマーマトリックス複合体を、実施例１に記載のように試験した。高密度化ポリマーマトリックス複合体は、６．５ミル（１６５マイクロメートル）の厚さであり、１．５４７ｇ／ｃｍ３の測定密度、２４．３％の空孔度を有し、０．８５０Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量、７．３４７ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率、１６．７７７ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率、並びに９．６５７Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率及び２２．０５１Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率を有していた。
【０２６６】
実施例３
ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上にコーティングされたスラリーが、１．２５グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、２３．７４グラムの酸化アルミニウム（日本製鉄（兵庫県姫路市）から商品名「ＡＬＵＭＩＮＵＭ  ＯＸＩＤＥ  ＴＲＩＭＯＤＡＬ  ＳＰＨＥＲＩＣＡＬ  ＴＡ６Ｔ１」で入手）、及び８グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例２について記載したように実施例３を調製し、試験した。
【０２６７】
図６を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０２６８】
得られた圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、２１．７ミル（５５１マイクロメートル）の厚さであり、２．３５１ｇ／ｃｍ３の密度、３５．７％の空孔度、０．８３３Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量、０．５６３ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率及び１．４８９ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率、並びに１．１２２Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率及び２．１０１Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率を有していた。
【０２６９】
実施例４
スラリーが、０．６２８グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、１１．８６グラムの水酸化アルミニウム（Ｊ．Ｍ．Ｈｕｂｅｒ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ａｔｌａｎｔａ，ＧＡ）から商品名「ＭＯＬＤＸ  Ａ１１０」で入手）、及び８グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例２について記載したように実施例４を調製し、試験した。
【０２７０】
図７を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０２７１】
得られた圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、１６．０ミル（４０６．４マイクロメートル）の厚さであり、１．６９５ｇ／ｃｍ３の測定密度、２９．７％の空孔度、１．１９１Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量、１．００６ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率及び２．２２８ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率、並びに２．０３１Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率及び４．４９７Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率を有していた。
【０２７２】
実施例５
スラリーが、０．６２８グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、１１．８７グラムの炭化ケイ素（Ｅｌｅｃｔｒｏ  Ａｂｒａｓｉｖｅｓ（Ｂｕｆｆａｌｏ，ＮＹ）から商品名「ＥＬＥＣＴＲＯＣＡＲＢ  ８００Ｗ  ＢＬＡＣＫ  ＳＩＣ」で入手）、及び９．１５グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例２について記載したように実施例５を調製し、試験した。
【０２７３】
図８を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０２７４】
得られた圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、１８．０ミル（４５７．２マイクロメートル）の厚さであり、１．５１８ｇ／ｃｍ３の測定密度、５０．８％の空孔度、０．６８１Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量、０．４４９ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率及び１．９６９ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率、並びに０．４７７Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率及び２．０９４Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率を有していた。
【０２７５】
実施例６
スラリーが、０．６２８グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、１１．８５グラムの炭化ケイ素（Ｅｌｅｃｔｒｏ  Ａｂｒａｓｉｖｅｓ（Ｂｕｆｆａｌｏ，ＮＹ）から商品名「ＥＬＥＣＴＲＯＣＡＲＢ  １２００／Ｆ  ＢＬＡＣＫ  ＳＩＣ」で入手）、及び９．０グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例１に記載したように実施例６を調製し、試験した。
【０２７６】
得られた未圧縮ポリマーマトリックス複合体は、２９．２ミル（７４１．７マイクロメートル）の厚さであり、１．０３６ｇ／ｃｍ３の密度、６７．２％の空孔度、１６．２秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、０．６４３Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量、０．３１２ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率及び１．４４４ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率、並びに０．２０８Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率及び０．９６２Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率を有していた。
【０２７７】
実施例７
実施例２に記載のように圧縮したことを除いて、実施例６に記載のように実施例７を調製し、試験した。
【０２７８】
得られた圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、１５．８ミル（４０１．３マイクロメートル）の厚さであり、１．５４６ｇ／ｃｍ３の密度、５１．１％の空孔度、０．６７８Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量、０．３９ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率及び３．６２３ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率、並びに０．４０９Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率及び３．８０２Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率を有していた。
【０２７９】
実施例８
スラリーが、１．５グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、７０グラムの銅（Ａｌｄｒｉｃｈ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，ＭＯ）から商品名「ＣＯＰＰＥＲ  ＰＯＷＤＥＲ，ＤＥＮＤＲＩＤＩＣ，３ＭＩＣＲＯＮ，９９．７％」で入手）、及び３６グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例１に記載したように実施例８を調製し、試験した。
【０２８０】
図９を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０２８１】
得られた未圧縮ポリマーマトリックス複合体は、３１．２ミル（７９２．５マイクロメートル）の厚さであり、１．５３５ｇ／ｃｍ３の密度、７９．９％の空孔度、４．８秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、２．１マイクロメートルの孔径、０．３９２Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量、０．５３０ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率及び２．２４０ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率、０．３１９Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率及び１．３４８Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率、並びに１４メガオームの電気抵抗（「電気抵抗試験」によって求めた）を有していた。
【０２８２】
実施例９
実施例２に記載のように圧縮したことを除いて、実施例８に記載のように実施例９を調製し、試験し、ただし、２４５°Ｆ（１１８℃）で３０秒間、圧力を２７，２１５キログラム（３０トン）まで高くした。
【０２８３】
得られた圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、７．４ミル（１８８．０マイクロメートル）の厚さであり、６．００３ｇ／ｃｍ３の密度、１７．９％の空孔度、０．３９２Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量、４．７２３ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率及び３０．０４７ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率、１１．３５７Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率及び７０．７１８Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率、並びに０．５Ωの電気抵抗を有していた。
【０２８４】
実施例１０
スラリーが、１．５グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、５５ｇの合成ダイヤモンド（ＬＡＮＤＳ  Ｓｕｐｅｒａｂｒａｓｉｖｅｓ  Ｃｏ．（Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，ＮＹ）から商品名「ＬＳ−ＭＡ０  ＳＹＮＴＨＥＴＩＣ  ＭＥＴＡＬ  ＢＯＮＤ  ＤＩＡＭＯＮＤ  ＰＯＷＤＥＲ，ＵＮＣＯＡＴＥＤ，１００／１２０ＭＥＳＨ」で入手）、５５グラムの合成ダイヤモンド（ＬＡＮＤＳ  Ｓｕｐｅｒａｂｒａｓｉｖｅｓ  Ｃｏ．から商品名「ＬＳ−ＭＡ０  ＳＹＮＴＨＥＴＩＣ  ＭＥＴＡＬ  ＢＯＮＤ  ＤＩＡＭＯＮＤ  ＰＯＷＤＥＲ，ＵＮＣＯＡＴＥＤ，１２０／１４０ＭＥＳＨ」で入手）、及び２１グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例１に記載のように実施例１０を調製し、試験した。
【０２８５】
図１０を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０２８６】
得られた未圧縮ポリマーマトリックス複合体は、３３．７ミル（８５６マイクロメートル）の厚さであり、２．０５２ｇ／ｃｍ３の密度、３５．５％の空孔度、１４．２秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、６．０マイクロメートルの孔径、０．５２５Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量、０．６０４ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率及び２．３３１ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率、並びに０．６５１Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率及び２．５１１Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率を有していた。
【０２８７】
実施例１１
実施例２に記載のように圧縮したことを除いて、実施例１０に記載のように実施例１１を調製し、試験し、ただし、２４５°Ｆ（１１８℃）で３０秒間、圧力を２７，２１５キログラム（３０トン）まで高くした。
【０２８８】
得られた圧縮されたポリマーマトリックス複合体は、２７．６ミル（７１０マイクロメートル）の厚さであり、２．０５２ｇ／ｃｍ３の密度、２７．５％の空孔度、０．５２５Ｊ／Ｋ／ｇの比熱容量、０．９８６ｍｍ２／ｓの厚さ方向熱拡散率及び２．２１１ｍｍ２／ｓの面内方向熱拡散率、並びに１．０６５Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の厚さ方向熱伝導率及び２．３８２Ｗ／（ｍ＊Ｋ）の面内方向熱伝導率を有していた。
【０２８９】
実施例１２
１２０ｍＬ（４オンス）ガラスジャーに、１．５グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、及び１５グラムのグラスバブルズ（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮ）から商品名「３Ｍ  Ｓ６０  ＧＬＡＳＳ  ＢＵＢＢＬＥＳ」で入手）を投入し、７０％強度で１分間、音響ミキサ（「ＬＡＢＲＡＭ  ＲＥＳＯＮＡＴＡＣＯＵＳＴＩＣ  ＭＩＸＥＲ」）によって振盪した。１７．５グラムの低臭気物をこの混合物に添加し、均一なスラリーを得るまで、スパチュラによって手動で撹拌した。スラリーを、スコップによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）に適用し、次いで３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）を上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、３６ミル（９１４．４マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを使用することにより、ＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ノッチバーレールは、ＰＥＴライナーよりも幅広であり、約３０ミル（７６２マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。ノッチバーの下向きの圧力を増加させた漸進的な複数回パスを使用し、スラリーを平らにした。挟まれている形成したスラリーをアルミニウムトレイに置き、実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１３５℃（２７５°Ｆ）において５分間入れ、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥが溶媒に溶解して単相を形成することが可能になる）。活性化された、挟まれている形成したスラリーを有するトレイをオーブンから取り出し、周囲温度（約２５℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部及び下部のライナーを両方とも取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に戻し、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１００℃（２１５°Ｆ）で１時間挿入した。蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０２９０】
図１１を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０２９１】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３０．４ミル（７７０マイクロメートル）の厚さであり、０．３３ｇ／ｃｍ３の密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、４７．９％の空孔度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、及び２０．２秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度（「通気抵抗試験」によって求めた）を有していた。熱伝導率は、５８０マイクロメートルの厚さにて０．０９５Ｗ／（ｍ＊Ｋ）（「断熱試験」によって求めた）であった。
【０２９２】
実施例１３
スラリーが、２グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、３５．５グラムのシリカゲル（Ａｌｆａ  Ａｅｓａｒ（Ｗａｒｄ  Ｈｉｌｌ，ＭＡ）から商品名「ＳＩＬＩＣＡ  ＧＥＬ  ６０，０．０３６−０．０７１ＭＭ，Ｌ１４００４」で入手）、及び６１グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例１２に記載したように実施例１３を調製し、試験した。
【０２９３】
図１２を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０２９４】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３４ミル（８６３．６マイクロメートル）の厚さであり、０．４１９６ｇ／ｃｍ３の密度、８２．６％の空孔度、８．０マイクロメートルの孔径（「バブルポイント圧力」によって求めた）、及び５．９秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度を有していた。熱伝導率は、７４０マイクロメートルの厚さにて０．１０１１Ｗ／（ｍ＊Ｋ）であった。
【０２９５】
実施例１４
スラリーが、３グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、３５．５グラムの未膨張バーミキュライト（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙから商品名「ＶＥＲＭＩＣＵＬＩＴＥ  ＴＹＰＥ  Ｄ」で入手）、及び３０グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例１２に記載したように実施例１４を調製し、試験した。
【０２９６】
図１３を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０２９７】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３４ミル（８６３．６マイクロメートル）の厚さであり、１．０５ｇ／ｃｍ３の密度、５２．７％の空孔度、１０．３マイクロメートルの孔径、及び１２９．２秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度を有していた。熱伝導率は、７４０マイクロメートルの厚さにて０．１２１７Ｗ／（ｍ＊Ｋ）であった。
【０２９８】
実施例１５
１２０ｍＬ（４オンス）ガラスジャーに、１．４９グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、及び２０．０１グラムのインターカレート結晶質黒鉛（ＧｒａｆＴｅｃｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｈｏｌｄｉｎｇｓ  Ｉｎｃ．（Ｉｎｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅ，ＯＨ）から商品名「ＧＲＡＦＧＵＡＲＤ  １６０−５０Ｎ」で入手）を投入し、７０％強度で１分間、音響ミキサ（「ＬＡＢＲＡＭ  ＲＥＳＯＮＡＴＡＣＯＵＳＴＩＣ  ＭＩＸＥＲ」）によって振盪した。１４グラムの低臭気ケロシンをこの混合物に添加し、均一なスラリーを得るまで、スパチュラによって手動で撹拌した。スラリーを、スコップによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）に適用し、次いで３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）を上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、３６ミル（９１４．４マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを使用することにより、ＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ノッチバーレールは、ＰＥＴライナーよりも幅広であり、３０ミル（７６２マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。ノッチバーの下向きの圧力を増加させた漸進的な複数回パスを使用し、スラリーを平らにした。挟まれている形成したスラリーをアルミニウムトレイに置き、実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１３５℃（２７５°Ｆ）において５分間入れ、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥが溶媒に溶解して単相を形成することが可能になる）。活性化された、挟まれている形成したスラリーを有するトレイをオーブンから取り出し、周囲温度（約２５℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部及び下部のライナーを両方とも取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に戻し、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１００℃（２１５°Ｆ）で１時間挿入した。蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０２９９】
図１４を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３００】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３０．９ミル（７８４．９マイクロメートル）の厚さであり、０．８５５６ｇ／ｃｍ３の測定密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、５８．２％の空孔度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、及び６１５ｍｍ３の体積（「体積膨張試験」によって求めた）を有していた。
【０３０１】
次いで、得られたフィルムを、２５０℃の平衡温度に達した実験室オーブンに１５分間入れた。これにより、インターカレート結晶質黒鉛が膨張した。得られた体積膨張は、６３．５倍（「体積膨張試験」によって求めた）になった。
【０３０２】
図１５Ａ（膨張前）及び図１５Ｂ（膨張後）を参照すると、光学カメラで撮影した、ポリマーマトリックス複合体の上面図のデジタル写真である。
【０３０３】
実施例１６
スラリーが、１．５グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、２０．０４グラムの膨張性黒鉛（Ａｓｂｕｒｙ  Ｃａｒｂｏｎｓ，Ｉｎｃ．（Ａｓｂｕｒｙ，ＮＪ）から商品名「ＡＳＢＵＲＹ３７７２」で入手）、及び１９グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例１５に記載したように実施例１６を調製し、試験した。
【０３０４】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３７．６ミル（９５５マイクロメートル）の厚さであり、０．７１０ｇ／ｃｍ３の密度、６５．５％の空孔度、及び７６５ｍｍ３の体積を有していた。
【０３０５】
図１６を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）デジタル画像が示されている。
【０３０６】
次いで、得られたフィルムを、２５０℃の平衡温度に達した実験室オーブンに１５分間入れた。これにより、インターカレート結晶質黒鉛が膨張した。得られた体積膨張は、２０．６倍になった。
【０３０７】
図１７Ａ（膨張前）及び図１７Ｂ（膨張後）を参照すると、光学カメラで撮影した、ポリマーマトリックス複合体の上面図のデジタル写真である。
【０３０８】
実施例１７
実施例１７は、実施例１５に記載したように調製し、試験しスラリーが、３グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、３５．５グラムの膨張性バーミキュライト（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙから、商品名「ＴＹＰＥ  Ｄ  ＶＥＲＭＩＣＵＬＩＴＥ」で入手）、及び３０グラムの低臭気ケロシンであった。
【０３０９】
図８を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）デジタル画像が示されている。
【０３１０】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３３．８ミル（８５８．５マイクロメートル）の厚さであり、１．０４５ｇ／ｃｍ３の密度、５２．７の空孔度、及び６６１ｍｍ３の体積を有していた。
【０３１１】
次いで、得られたフィルムを、３５０℃の平衡温度に達した実験室オーブンに１５分間入れた。これにより、インターカレート結晶質黒鉛が膨張した。得られた体積膨張は、５．６倍になった。
【０３１２】
図１９Ａ（膨張前）及び図１９Ｂ（膨張後）を参照すると、光学カメラで撮影した、ポリマーマトリックス複合体の上面図のデジタル写真である。
【０３１３】
実施例１８
１２０ｍＬ（４オンス）ガラスジャーに、１．５グラムのＵＨＭＷＰＥ、及び１５．０グラムの機能性アズラクトン粒子（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙから商品名「ＥＭＰＨＡＺＥ  ＡＢ−１  ＢＥＡＤＳ」で入手）を投入し、７０％強度で１分間、音響ミキサ（「ＬＡＢＲＡＭ  ＲＥＳＯＮＡＴＡＣＯＵＳＴＩＣ  ＭＩＸＥＲ」）によって振盪した。４７．０グラムの低臭気ケロシンをこの混合物に添加し、均一なスラリーを得るまで、スパチュラによって手動で撹拌した。スラリーを、スコップによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）に適用し、次いで３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）を上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、３６ミル（９１４．４マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを使用することにより、ＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ノッチバーレールは、ＰＥＴライナーよりも幅広であり、約３０ミル（７６２マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。ノッチバーの下向きの圧力を増加させた漸進的な複数回パスを使用し、スラリーを平らにした。挟まれている形成したスラリーをアルミニウムトレイに置き、実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１３５℃（２７５°Ｆ）において５分間入れ、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥが溶媒に溶解して単相を形成することが可能になる）。活性化された、挟まれている形成したスラリーを有するトレイをオーブンから取り出し、周囲温度（約２５℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部及び下部のライナーを両方とも取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に戻し、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１００℃（２１５°Ｆ）で１時間挿入した。溶媒蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０３１４】
図２０Ａ及び図２０Ｂを参照すると、ＳＥＭで撮影した、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。示されたアズラクトン機能性粒子は、多孔質である。粒子の内部空孔度からの面積を含む表面積は、約３５０ｍ２／グラムであった。
【０３１５】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３３．９ミル（０．８６ミリメートル）の厚さであり、０．２９ｇ／ｃｍ３の密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、１０．３マイクロメートルの孔径（「バブルポイント圧力試験」によって求めた）を有し、４．５秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度（「通気抵抗試験」によって求めた）を有していた。
【０３１６】
実施例１９
機能性アズラクトン粒子（「ＥＭＰＨＡＺＥ  ＡＢ−１  ＢＥＡＤＳ」）を、３０グラムのジェットミル処理された架橋グアニル化ポリエチレンイミン（Ｇ−ＰＥＩ）（その開示が参照により本明細書に組み込まれる、米国特許出願公開第２０１７／００４９９２６号（Ｌａｎｇｅｒ−Ａｎｄｅｒｓｏｎら）の実施例に記載されるように調製）と置き換え、１５グラムの５マイクロメートルポリアミド（Ａｒｋｅｍａ（Ｋｉｎｇ  ｏｆ  Ｐｒｕｓｓｉａ，ＰＡ）から商品名「ＯＲＧＡＳＯＬ」で入手）粒子を添加し、２５グラムの低臭気ケロシンを使用したことを除いて、実施例１８について記載したように実施例１９を調製した。
【０３１７】
図２１Ａ及び図２１Ｂを参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）デジタル画像が示されている。元の機能性Ｇ−ＰＥＩ粒子は、そもそも多孔質ではなかった。より大きく暗いジェットミル処理されたＧ−ＰＥＩ粒子は、マトリックス中に分散し、相分離プロセス中に少なくとも部分的に溶解又は膨潤し、より小さな白色のポリアミド充填剤粒子によって示されるように分離されている。
【０３１８】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３０．０ミル（０．７６ミリメートル）の厚さ、及び６．３マイクロメートルの孔径であった。
【０３１９】
複合体のディスクを試験検体の溶液中で終夜インキュベートすることにより、ポリマーマトリックス複合体サンプルを、静的タンパク質結合容量について分析した。ポリマーマトリックス複合シートから直径６ｍｍのディスクをダイ打抜きすることによって、各ディスクを調製した。２５ミリモルのトリス（ヒドロキシメチル）アミノメタン（ＴＲＩＳ）緩衝液（５０ミリモルＮａＣｌ、ｐＨ８．０）において約３．０ｍｇ／ｍＬの濃度のウシ血清アルブミン（ＢＳＡ）チャレンジ溶液（Ｓｉｇｍａ  Ａｌｄｒｉｃｈ（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，ＭＯ）からカタログ番号Ａ−７９０６として入手）４．５ｍＬと共に、５ｍＬ遠心管に各ディスクを入れた。管に蓋をし、回転ミキサ（Ｔｈｅｒｍａｌ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ（Ｗａｌｔｈａｍ，ＭＡ）から商品名「ＬＡＢＱＵＡＫＥ」で入手）にて終夜（１４時間）混転させた。上清溶液を、２８０ｎｍのＵＶ−ＶＩＳ分光計を用いて分析した（バックグラウンド補正を３２５ｎｍで適用）。各基質の静的結合容量を、出発ＢＳＡ溶液の吸収と比較することによって決定し、結果を、ｍｇ単位の結合ＢＳＡ／ｃｍ３単位の複合体体積で計算した。３つのディスクを異なる２日の各々で分析した。ＢＳＡ結合容量（６つの測定値の平均）は、１３３ｍｇ／ｃｍ３であった。
【０３２０】
実施例２０
機能性アズラクトン粒子（「ＥＭＰＨＡＺＥ  ＡＢ−１  ＢＥＡＤＳ」）を、５グラムの低密度グラスバブルズ（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙから商品名「３Ｍ  ＧＬＡＳＳ  ＢＵＢＢＬＥＳ  Ｋ１」で入手）と置き換え、これは、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第８，６９８，３９４号（ＭｃＣｕｔｃｈｅｏｎら）の実施例における記載にしたがって作製されたナノ銀のパターンコーティングを有するものであったこと、及び２３グラムの低臭気ケロシンを使用したことを除いて、実施例１８について記載したように実施例２０を調製した。
【０３２１】
図２２を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）デジタル画像が示されている。ＳＥＭは、コーティングされたグラスバブルズ周囲の葉状レースのポリマーマトリックス構造を示している。
【０３２２】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２９．６ミル（０．７５ミリメートル）の厚さであり、０．０９ｇ／ｃｍ３の密度、４．１マイクロメートルの孔径、及び５．９秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度を有していた。
【０３２３】
実施例２１
機能性アズラクトン粒子を、２５グラムのグアニル化パーライト粒子（Ｓｉｇｍａ  Ａｌｄｒｉｃｈ  Ｃｏｒｐ．（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，ＭＯ）から商品名「ＰＥＲＬＩＴＥ４１０６」で入手、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、国際公開第２０１６／１４９２３３号（Ｇｒｉｅｓｇｒａｂｅｒら）、２０１６年９月２２日公開の実施例１に記載のように調製）と置き換え、４０グラムの低臭気ケロシンを使用したことを除いて、実施例１８について記載したように実施例２１を調製した。
【０３２４】
図２３を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）デジタル画像が示されている。
【０３２５】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２９．１ミル（０．７４ミリメートル）の厚さであり、０．４９ｇ／ｃｍ３の密度、１０．３マイクロメートルの孔径、及び５．９秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度を有していた。
【０３２６】
実施例２２
１２０ｍＬ（４オンス）ガラスジャーに、１．５グラムのＵＨＭＷＰＥ、及び１５グラムのアルミニウムと酸化アルミニウムとでコーティングされたグラスバブルズ（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙから商品名「３Ｍ  ＳＣＯＴＣＨＬＩＴＥ  Ｓ６０  ＧＬＡＳＳ  ＢＵＢＢＬＥＳ」で入手したグラスバブルズ）を投入し、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第８，６９８，３９４号（ＭｃＣｕｔｃｈｅｏｎら）の実施例について記載されているようにコーティングし、７０％強度で１分間、音響ミキサ（「ＬＡＢＲＡＭ  ＲＥＳＯＮＡＴＡＣＯＵＳＴＩＣ  ＭＩＸＥＲ」）によって振盪した。１７．５グラムの低臭気ケロシンをこの混合物に添加し、均一なスラリーを得るまで、スパチュラによって手動で撹拌した。スラリーを、スコップによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）に適用し、次いで３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナーを上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、３６ミル（９１４．４マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを使用することにより、ＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ノッチバーレールは、ＰＥＴライナーよりも幅広であり、３０ミル（７６２マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。ノッチバーの下向きの圧力を増加させた漸進的な複数回パスを使用し、スラリーを平らにした。挟まれている形成したスラリーをアルミニウムトレイに置き、実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１３５℃（２７５°Ｆ）において５分間入れ、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥが溶媒に溶解して単相を形成することが可能になる）。活性化された、挟まれている形成したスラリーを有するトレイをオーブンから取り出し、周囲温度（約２５℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部及び下部のライナーを両方とも取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に戻し、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１００℃（２１５°Ｆ）で１時間挿入した。蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０３２７】
図２４を参照すると、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で撮影した、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３２８】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３２．５ミル（８２６マイクロメートル）の厚さであり、０．３６ｇ／ｃｍ３の測定密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、４２．９％の空孔度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、２８．８マイクロメートルの孔径（「バブリングポイント圧力試験」によって求めた）、２８．８マイクロメートルの孔径（「バブリングポイント圧力試験」によって求めた）、２１．１秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度（「通気抵抗試験」によって求めた）、９２ピコファラドの静電容量（「誘電試験」によって求めた）、及び１７．０の比誘電率（「誘電試験」によって求めた）を有していた。第１の５つの実施例の誘電特性評価データを、以下の表１に報告した。
【表１】
2021503525.tif 000009
【０３２９】
実施例２３
コーティングされたグラスバブルズの２５重量％を、未コーティンググラスバブルズ（「３Ｍ  ＳＣＯＴＣＨＬＩＴＥ  Ｓ６０  ＧＬＡＳＳ  ＢＵＢＢＬＥＳ」）と置き換えたことを除いて、実施例２２に記載したように実施例２３を調製し、試験した。
【０３３０】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３２．０ミル（８１３マイクロメートル）の厚さであり、０．３６ｇ／ｃｍ３の測定密度、４２．９％の空孔度、３６マイクロメートルの孔径、５２．１秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、及び１３．６の比誘電率を有していた。実施例２３の誘電特性評価データを、上記の表１に報告している。
【０３３１】
実施例２４
コーティングされたグラスバブルズの５０重量％を、未コーティンググラスバブルズ（「３Ｍ  ＳＣＯＴＣＨＬＩＴＥ  Ｓ６０  ＧＬＡＳＳ  ＢＵＢＢＬＥＳ」）と置き換えたことを除いて、実施例２２に記載したように実施例２４を調製し、試験した。
【０３３２】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３０．９ミル（７８５マイクロメートル）の厚さであり、０．３６ｇ／ｃｍ３の測定密度、４２．９％の空孔度、１２マイクロメートルの孔径、５６．８秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、及び８．８の比誘電率を有していた。実施例２４の誘電特性評価データを、上記の表１に報告している。
【０３３３】
実施例２５
コーティングされたグラスバブルズの７５重量％を、未コーティンググラスバブルズ（「３Ｍ  ＳＣＯＴＣＨＬＩＴＥ  Ｓ６０  ＧＬＡＳＳ  ＢＵＢＢＬＥＳ」）と置き換えたことを除いて、実施例２２に記載したように実施例２５を調製し、試験した。
【０３３４】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２８．７ミル（７２９マイクロメートル）の厚さであり、０．３５ｇ／ｃｍ３の測定密度、４４．４％の空孔度、４８マイクロメートルの孔径、２６．４秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、及び６．７５の比誘電率を有していた。実施例２５の誘電特性評価データを、上記の表１に報告している。
【０３３５】
実施例２６
誘電体粒子の全てが、未コーティンググラスバブルズ（「３Ｍ  ＳＣＯＴＣＨＬＩＴＥ  Ｓ６０  ＧＬＡＳＳ  ＢＵＢＢＬＥＳ」）であったことを除いて、実施例２２に記載したように実施例２６を調製し、試験した。
【０３３６】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３０．４ミル（７７２マイクロメートル）の厚さであり、０．３３ｇ／ｃｍ３の測定密度、４７．９％の空孔度、６．９マイクロメートルの孔径、２０．２秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、及び７．３の比誘電率を有していた。実施例２６の誘電特性評価データを、上記の表１に報告している。
【０３３７】
実施例２７〜３１
コーティングされたグラスバブルズを、チタン酸バリウム（ＧＦＳ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｃｏｌｕｍｂｕｓ，ＯＨ）から商品名「９９％ＢａＴｉＯ３  Ａ０８８２」で入手）と置き換え、未コーティンググラスバブルズを、６０マイクロメートルポリアミド粒子（Ａｒｋｅｍａから商品名「ＯＲＧＡＳＯＬ２００２  ＥＳ６  ＮＡＴ３」で入手）と置き換えたことを除いて、実施例２２〜２６について記載したように実施例２７〜３１を調製した。ジャー内の結合剤、粒子、及び希釈剤（スラリー）の総重量も、粒子の、体積及び湿潤特性の変化を考慮して調整した。ポリマー結合剤、粒子、及び希釈剤の重量を、以下の表２に示す。
【表２】
2021503525.tif 000010
【０３３８】
誘電測定値及びポリマーマトリックス複合体からの結果を、打ち抜きした４７ｍｍディスクから表２（上記）に記録した。
【０３３９】
表２（上記）にて作製及び試験したサンプルを、次に、油圧プレス（「ＷＡＢＡＳＨ−ＧＥＮＥＳＩＳ  ＭＯＤＥＬ  Ｇ３０Ｈ−１５−ＬＰ」）にて、鋼板間の２７．２１５キログラム（３０トン）の圧力で、周囲温度（約２５℃）で３０秒間圧縮した。厚さ及び比誘電率を再度測定し、以下の表３に記録した。
【表３】
2021503525.tif 000011
【０３４０】
実施例３２及び３３
チタン酸バリウム濃度を以下の表４に示すように高くしたことを除いて、実施例２７について記載したように実施例３２及び３３を調製し、試験した。
【表４】
2021503525.tif 000012
【０３４１】
実施例３４
低臭気ケロシンの重量を、鉱油（Ｂｒｅｎｎｔａｇ  Ｇｒｅａｔ  Ｌａｋｅｓ  Ｉｎｃ．（Ｗａｕｗａｔｏｓａ，ＷＩ）から商品名「ＫＡＹＤＯＬ」（製品番号６３７７６０）で入手）と置き換えたことを除いて、実施例２２について記載したように実施例３４を調製した。蒸発工程の前に、イソプロピルアルコールを用いて、鉱油を交換した。
【０３４２】
図２５を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３４３】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３３．１．０ミル（８４１マイクロメートル）の厚さ、及び５０．５秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度であった。
【０３４４】
実施例３５
使用したＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）の重量が２１グラムであり、低臭気ケロシンが２１グラムであったことを除き、実施例２２について記載したように実施例３５を調製した。
【０３４５】
図２６を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３４６】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３３．０ミル（８３８マイクロメートル）の厚さであった。
【０３４７】
実施例３６
１２０ｍＬ（４オンス）のガラスジャーに、１．５グラムのＵＨＭＷＰＥ、及び７４．０グラムの硫酸カルシウム乾燥剤粒子（Ｗ．Ａ．Ｈａｍｍｏｎｄ  Ｄｒｉｅｒｉｔｅ  Ｃｏｍｐａｎｙ  ＬＴＤ（Ｘｅｎｉａ，ＯＨ）から商品名「Ｄｒｉｅｒｉｔｅ  Ｄｅｓｉｃｃａｎｔ−Ａｎｈｙｄｒｏｕｓ  Ｉｎｄｉｃａｔｉｎｇ  Ｄｒｉｅｒｉｔｅ」（整理番号２３００１）で入手）を投入し、乳鉢及び乳棒を用いて手作業で粉末に砕き、音響ミキサ（「ＬＡＢＲＡＭ  ＲＥＳＯＮＡＴＡＣＯＵＳＴＩＣ  ＭＩＸＥＲ」）により７０％強度で１分間振盪した。２５．０グラムの低臭気ケロシンをこの混合物に添加し、均一なスラリーを得るまで、スパチュラによって手動で撹拌した。スラリーを、スコップによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）に適用し、次いで３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）を上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、７６ミル（１９３０マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを使用することにより、ＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ノッチバーレールは、ＰＥＴライナーよりも幅広であり、約７０ミル（１９３０マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。ノッチバーの下向きの圧力を増加させた漸進的な複数回パスを使用し、スラリーを平らにした。挟まれている形成したスラリーをアルミニウムトレイに置き、実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１３５℃（２７５°Ｆ）において５分間入れ、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥが溶媒に溶解して単相を形成することが可能になる）。活性化された、挟まれている形成したスラリーを有するトレイをオーブンから取り出し、周囲温度（約２５℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部及び下部のライナーを両方とも取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に戻し、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１００℃（２１５°Ｆ）で１時間挿入した。溶媒蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０３４８】
得られたポリマーマトリックス複合体は、６９．４ミル（１．７６ミリメートル）の厚さであり、溶媒蒸発直後（いずれの周囲水分も吸収させる前）に１．１８ｇ／ｃｍ３の密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）を有し、密度は、周囲湿度で平衡化させた後、１．２６ｇ／ｃｍ３であり、密度は、液体の水に完全に漬けた後、１．３８ｇ／ｃｍ３であり、及びポリマーマトリックス複合体は、溶媒蒸発直後に３８．６秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度（「通気抵抗試験」によって求めた）を有していた。
【０３４９】
ポリマーマトリックス複合層フィルムは、乾燥時に淡青色であり、周囲湿度で平衡化され、最終的に液体の水に漬けた後、白色からピンク色がかった色相に変わった。このポリマーマトリックス複合体の水分吸収及び色変化は、乾燥及び再湿潤時に可逆的であった。
【０３５０】
実施例３７
硫酸カルシウム乾燥剤粒子（「Ｄｒｉｅｒｉｔｅ  Ｄｅｓｉｃｃａｎｔ−Ａｎｈｙｄｒｏｕｓ  Ｉｎｄｉｃａｔｉｎｇ  Ｄｒｉｅｒｉｔｅ」）を、２３．０グラムのアミノ酸Ｌ−リジン一塩酸塩粒子（Ｓｉｇｍａ（Ｓａｉｎｔ  Ｌｏｕｉｓ，ＭＯ）から商品名「Ｌ−ＬＹＳＩＮＥ  ＭＯＮＯＨＹＤＲＯＣＨＬＯＲＩＤＥ，Ｌ−５６２６」で入手）と置き換え、２グラムのフェノールフタレイン粒子（ＥＭＤ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｉｎｃ．（Ｇｉｂｂｓｔｏｗｎ，ＮＪ）から商品名「ＰＨＥＮＯＰＨＴＨＡＬＥＩＮ，ＰＸ０５２０−１」で入手）を添加し、２４グラムの低臭気ケロシンを使用して、スラリーを作製したことを除いて、実施例３６について記載したように実施例３７を調製した。ノッチバーの間隙を、３６ミル（９１４．４マイクロメートル）に設定した。
【０３５１】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３１．１ミル（０．７９ミリメートル）の厚さであった。ポリマーマトリックス複合体は、０．６２ｇ／ｃｍ３の密度、４．２マイクロメートルの孔径（「バブルポイント圧力試験」によって求めた）、及び１９．０秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、空気を有していた。
【０３５２】
ポリマーマトリックス複合層は白色であり、ｐＨ８超（０．１Ｎ水酸化カリウム）で水に曝露したときに赤色の色相に変わった。
【０３５３】
実施例３８
２０．０グラムのアミノ酸Ｌ−リジン一塩酸塩粒子（「Ｌ−ＬＹＳＩＮＥ  ＭＯＮＯＨＹＤＲＯＣＨＬＯＲＩＤＥ，Ｌ−５６２６」）を使用し、フェノールフタレイン粒子を省いたことを除いて、実施例３６について記載したように実施例３８を調製した。２６グラムのケロシンを使用して、スラリーを作製した。
【０３５４】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２９．６ミル（０．７５ミリメートル）の厚さであった。ポリマーマトリックス複合体は、０．６２ｇ／ｃｍ３の密度、及び２１．０秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、空気を有していた。
【０３５５】
図２７を参照すると、葉状レースの結合剤４０１、フェノールフタレイン４０２、及びＬ−リジン一塩酸塩４０３による、実施例３８のポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３５６】
ポリマーマトリックス複合層は白色であり、ｐＨ８超で水に曝露したときに色が変化しなかった。
【０３５７】
実施例３９
硫酸カルシウム乾燥剤粒子（「Ｄｒｉｅｒｉｔｅ  Ｄｅｓｉｃｃａｎｔ−Ａｎｈｙｄｒｏｕｓ  Ｉｎｄｉｃａｔｉｎｇ  Ｄｒｉｅｒｉｔｅ」）を、８．０グラムの低密度グラスバブルズ（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙから商品名「３Ｍ  ＧＬＡＳＳ  ＢＵＢＢＬＥＳ  Ｋ１」で入手）と置き換え、その開示が参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第８，６９８，３９４号（ＭｃＣｕｔｃｈｅｏｎら）の実施例について記載されたようにコーティングし、４２グラムの低臭気ケロシンを使用したことを除いて、実施例３６ついて記載したように実施例３９を調製した。ノッチバーの間隙を、３６ミル（９１４．４マイクロメートル）に設定した。
【０３５８】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２９．６ミル（０．７５ミリメートル）の厚さであった。ポリマーマトリックス複合体は、０．０９ｇ／ｃｍ３の密度、４．１マイクロメートルの孔径、及び５．９秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、空気を有していた。
【０３５９】
図２８を参照すると、実施例３９によるポリマーマトリックス複合体の断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）デジタル画像が示されている。
【０３６０】
実施例４０
硫酸カルシウム乾燥剤粒子（「Ｄｒｉｅｒｉｔｅ  Ｄｅｓｉｃｃａｎｔ−Ａｎｈｙｄｒｏｕｓ  Ｉｎｄｉｃａｔｉｎｇ  Ｄｒｉｅｒｉｔｅ」）を、１１７．０グラムの硫化亜鉛リン光粒子（Ｕｎｉｔｅｄ  Ｍｉｎｅｒａｌ＆Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｌｙｎｄｈｕｒｓｔ，ＮＪ）から商品名「ＮＡＴＵＲＡＬ  ＧＲＥＥＮ  ＥＭＩＴＴＩＮＧ  ６ＳＳＵ」で入手）と置き換え、３０グラムのケロシンを使用したことを除いて、実施例３５について記載したように実施例４０を調製した。ノッチバーの間隙を、３６ミル（９１４．４マイクロメートル）に設定した。
【０３６１】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３４．１ミル（０．８７ミリメートル）の厚さであった。ポリマーマトリックス複合体は、１．８５ｇ／ｃｍ３の密度、及び３．０秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、空気を有していた。
【０３６２】
得られたポリマーマトリックス複合体を、通常の職場の光に曝露した。次に、光を消し、サンプルが発光した。
【０３６３】
実施例４１
湿式樹脂結合不織布ウェブ（Ｍｉｄｗｅｓｔ  Ｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｃｉｎｃｉｎｎａｔｉ，ＯＨ）から商品名「ＵＮＩＢＬＥＮＤ１３５で入手）を下部のライナーに置き、スラリーを不織布に吸収させ、上部のライナーを除去した後に平滑な上部面を残したことを除いて、実施例４０について記載したように実施例４１を調製した。ポリマーマトリックス複合体の下部面は、スラリーがにじみ出る際に、不織布の跡からの経路であった。
【０３６４】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３４．６ミル（０．８８ミリメートル）の厚さであった。ポリマーマトリックス複合体は、１．３７ｇ／ｃｍ３の密度、及び７．１秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、空気を有していた。
【０３６５】
実施例４２
１２０ｍＬ（４オンス）ガラスジャーに、１．５グラムのＵＨＭＷＰＥ、及び２０．０グラムのアミノ酸Ｌ−リジン一塩酸塩粒子（Ｓｉｇｍａ（Ｓａｉｎｔ  Ｌｏｕｉｓ，ＭＯ）から商品名「Ｌ−５６２６」で入手）を投入し、７０％強度で１分間、音響ミキサ（「ＬＡＢＲＡＭ  ＲＥＳＯＮＡＴＡＣＯＵＳＴＩＣ  ＭＩＸＥＲ」）によって振盪した。２６．０グラムの低臭気物をこの混合物に添加し、均一なスラリーを得るまで、スパチュラによって手動で撹拌した。スラリーを、スコップによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）に適用し、次いで３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナーを上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、３６ミル（９１４マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを使用することにより、ＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ノッチバーレールは、ＰＥＴライナーよりも幅広であり、約３０ミル（９１４マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。ノッチバーの下向きの圧力を増加させた漸進的な複数回パスを使用し、スラリーを平らにした。挟まれている形成したスラリーをアルミニウムトレイに置き、実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１３５℃（２７５°Ｆ）において５分間入れ、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥが溶媒に溶解して単相を形成することが可能になる）。活性化された、挟まれている形成したスラリーを有するトレイをオーブンから取り出し、周囲温度（約２５℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部及び下部のライナーを両方とも取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に戻し、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１００℃（２１５°Ｆ）で１時間挿入した。溶媒蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０３６６】
図２９を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３６７】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２９．６ミル（０．７５ミリメートル）の厚さであり、０．６２ｇ／ｃｍ３の密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、４．２マイクロメートルの孔径（「バブルポイント圧力試験」によって求めた）、及び２１．０秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度（「通気抵抗試験」によって求めた）を有していた。
【０３６８】
実施例４３
アミノ酸Ｌ−リジン一塩酸塩粒子を、３０グラムのポリ（アクリル酸）、部分ナトリウム塩−グラフト−ポリ（エチレンオキシド）（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手）と置き換え、２５グラムの低臭気ケロシンを使用したことを除いて、実施例４２について記載したように実施例４３を作製した。ノッチバーの間隙を、５０ミル（１．２７ｍｍ）に設定した。
【０３６９】
得られたポリマーマトリックス複合体は、４５．０ミル（０．７６ミリメートル）の厚さであった。ポリマーマトリックス複合体の密度は、０．７８ｇ／ｃｍ３であった。図３０Ａ及び図３０Ｂを参照すると、超高分子量ポリエチレンのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）の断面のＳＥＭデジタル画像であり、２０グラムの低臭気ケロシンを使用していた。
【０３７０】
図３２を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３７１】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３６．７ミル（０．９３ミリメートル）の厚さであった。ポリマーマトリックス複合体は、密度が１．１４ｇ／ｃｍ３密度であり、７．３秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、空気を有していた。空孔度は６６．４％（「密度及び気孔率試験」によって求めた）と計算され、孔径は５．５マイクロメートル（「バブルポイント圧力試験」によって求めた）であった。
【０３７２】
実施例４５
無水硫酸銅（ＩＩ）粒子を、４５グラムの硫酸銅（ＩＩ）五水和物（ＡＣＳ、９８．０〜１０２．０％  結晶質、１４１７８、Ａｌｆａ  Ａｅｓａｒから入手）と置き換えたことを除いて、実施例４４について記載したように実施例４５を作製した。
【０３７３】
図３３を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３７４】
得られたポリマーマトリックス複合体は、４０．６ミル（１．０３ミリメートル）の厚さであり、１．０６ｇ／ｃｍ３の密度を有し、１０．８秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度、空気を有していた。空孔度は５１．６％と計算され、孔径は５．０マイクロメートルであった。
【０３７５】
実施例４６
１２０ｍＬ（４オンス）ガラスジャーに、１．７５グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、及び２３．２グラムの硫酸カルシウム二水和物（Ａｅｓａｒから商品名「ＣＡＬＣＩＵＭ  ＳＵＬＦＡＴＥ  ＤＩＨＹＤＲＡＴＥ，ＡＣＳ，９８．０−１０２．０％  ＰＯＷＤＥＲ，３６７００」で入手）を投入し、７０％強度で１分間、音響ミキサ（「ＬＡＢＲＡＭ  ＲＥＳＯＮＡＴＡＣＯＵＳＴＩＣ  ＭＩＸＥＲ」）によって振盪した。２３グラムの低臭気ケロシンをこの混合物に添加し、均一なスラリーを得るまで、スパチュラによって手動で撹拌した。スラリーを、スコップによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）に適用し、次いで３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）を上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、３６ミル（９１４．４マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを使用することにより、ＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ノッチバーレールは、ＰＥＴライナーよりも幅広であり、３０ミル（７６２マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。ノッチバーの下向きの圧力を増加させた漸進的な複数回パスを使用し、スラリーを平らにした。挟まれている形成したスラリーをアルミニウムトレイに置き、実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１３５℃（２７５°Ｆ）において５分間入れ、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥが溶媒に溶解して単相を形成することが可能になる）。活性化された、挟まれている形成したスラリーを有するトレイをオーブンから取り出し、周囲温度（約２５℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部及び下部のライナーを両方とも取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に戻し、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１００℃（２１５°Ｆ）で１時間挿入した。蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０３７６】
図３４を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３７７】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３１．２ミル（７９２．５マイクロメートル）の厚さであり、０．８７３ｇ／ｃｍ３の測定密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、５８．４％の空孔度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、２２３秒／５０ｃｍ３のガーレー通気抵抗（「通気抵抗試験試験」によって求めた）、１．９マイクロメートルのバブルポイント孔径（「バブルポイント圧力試験」によって求めた）、及び４６１Ｊ／ｇのエネルギー除去（「吸熱試験」によって求めた）を有していた。
【０３７８】
実施例４７
スラリーが、３．５グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、４６．５グラムの重炭酸ナトリウム（Ｍａｃｒｏｎ  Ｆｉｎｅ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｃｅｎｔｅｒ  Ｖａｌｌｅｙ，ＰＡ）から商品名「ＳＯＤＩＵＭ  ＢＩＣＡＲＢＯＮＡＴＥ，７４１２−１２」で入手）、及び１９．５グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例４６について記載したように実施例４７を調製し、試験した。
【０３７９】
図３５を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３８０】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２７．６ミル（７０１マイクロメートル）の厚さであり、０．６６４ｇ／ｃｍ３の密度、６７％の空孔度、５８秒／５０ｃｍ３のガーレー通気抵抗、３．３マイクロメートルのバブルポイント孔径、及び７０４Ｊ／ｇのエネルギー除去を有していた。
【０３８１】
実施例４８
スラリーが、１．７５グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、２３．２５グラムの硫酸カルシウム二水和物（Ｕ．Ｓ．Ｇｙｐｓｕｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｃｈｉｃａｇｏ，ＩＬ）から商品名「ＴＥＲＲＡ  ＡＬＢＡ  ＮＯ．１，ＣＡＬＣＩＵＭ  ＳＵＬＦＡＴＥ」で入手）、及び１７．５グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例４６に記載したように実施例４８を調製し、試験した。
【０３８２】
図３６を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３８３】
得られたポリマーマトリックス複合体は、４５．４ミル（１１５３マイクロメートル）の厚さであり、０．７７２９ｇ／ｃｍ３の密度、６４．２％の空孔度、２３４秒／５０ｃｍ３のガーレー通気抵抗、１．９マイクロメートルのバブルポイント孔径、及び２１１Ｊ／ｇのエネルギー除去を有していた。
【０３８４】
実施例４９
スラリーが、３．５グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、４６．５グラムのアルミニウム三水和物（Ｈｕｂｅｒ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，Ａｔｌａｎｔａ，ＧＡから商品名「ＳＢ３０  ＡＬＵＭＩＮＵＭ  ＴＲＩＨＹＤＲＡＴＥ」で入手）、及び２５グラムの低臭気ケロシンであったことを除いて、実施例４６に記載したように実施例４９を調製し、試験した。
【０３８５】
図３７を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３８６】
得られたポリマーマトリックス複合体は、４６．５ミル（１１８１マイクロメートル）の厚さであり、０．９９５ｇ／ｃｍ３の密度、５４．３％の空孔度、１秒／５０ｃｍ３のガーレー通気抵抗、２４マイクロメートルのバブルポイント孔径、及び７６１Ｊ／ｇのエネルギー除去を有していた。
【０３８７】
実施例５０
１ガロン（３．８リットル）缶に、２２グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、及び４７１グラムの磁性金属フレーク（メイト（岡山県）から商品名「ＳＥＮＤＵＳＴ  ＳＰ−３Ｂ」で入手）を投入し、ミキサ（ＩＮＤＣＯ  Ｉｎｃ．（Ｎｅｗ  Ａｌｂａｎｙ，ＩＮ）から商品名「ＭＩＸ−ＭＡＳＴＥＲ５」で入手）にて１時間混転させた。５０７グラムの低臭気ケロシンをこの混合物に添加し、均一なスラリーを得るまで、スパチュラによって手動で撹拌した。スラリーを、スコップによって室温（約２５℃）で、厚さ３ミル（７５マイクロメートル）、幅１２インチ（３０．５ｃｍ）の熱安定化ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）に適用し、次いで厚さ３ミル（７５マイクロメートル）、幅１２インチ（３０．５ｃｍ）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）を適用して、スラリーを挟んだ。次いで、４０ミル（１０１６マイクロメートル）の間隙に設定したニップローラを通して搬送することにより、動いているＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ＰＥＴライナーを、巻取りスタンドから２．３ｋｇ（５ポンド）の張力で引っ張り、約３５ミル（８８９マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。挟まれている形成したスラリーを、５フィート／分（１．５メートル／分）の速度で、高さ調節可能なノズル（Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｓｙｓｔｅｍｓ  Ｉｎｃ．（Ｇｒｅｅｎ  Ｂａｙ，ＷＩ）から入手）を有する、空気浮上で１３５℃（２７５°Ｆ）に設定した、４ゾーン、長さ２７フィート（８．２メートル）の気体加熱対流式オーブンを通して搬送し、活性化した（すなわち、ＵＨＭＷＰＥを溶媒に溶解させた）。活性化された、挟まれている形成したスラリーをオーブンから搬送し、周囲温度（約２５℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部及び下部のライナーを両方とも取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体のサンプルを、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に置き、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１００℃（２１５°Ｆ）で１時間挿入した。蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０３８８】
図３９を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３８９】
得られたポリマーマトリックス複合体は、３４．５ミル（８７５マイクロメートル）の厚さであり、０．７７ｇ／ｃｍ３の測定密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、８３．１％の空孔度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、４．５秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度（「通気抵抗試験試験」によって求めた）、１メガヘルツで１２．４の比透磁率（「磁性試験ＩＩ」によって求めた）、０．１テスラの飽和誘導（「磁性試験Ｉ」によって求めた）、及び０．９２エルステッド（７３．２アンペア／メートル）の保持力（「磁性試験Ｉ」によって求めた）を有していた。
【０３９０】
実施例５１
ポリマーマトリックス複合体の直径１８ｍｍの片を打ち抜いて、２つの剥離ライナーの間に配置し、次いで２枚の板金プレートの間に配置したことを除いて、実施例５０について記載のように実施例５１を調製し、試験した。サンプルを、油圧プレス（Ｗａｂａｓｈ  ＭＰＩ（「ＷＡＢＡＳＨ−ＧＥＮＥＳＩＳ  ＭＯＤＥＬ  Ｇ３０Ｈ−１５−ＬＰ」）にて、９０７２キログラム（１０トン）の圧力下、周囲温度（約２５℃）で１５秒間、圧縮した。
【０３９１】
得られたポリマーマトリックス複合体は、７．５ミル（１９０マイクロメートル）の厚さであり、３．５ｇ／ｃｍ３の測定密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、１メガヘルツで７５．０の比透磁率、０．５テスラの飽和誘導、及び４．４エルステッド（３５０アンペア／メートル）の保磁力を有していた。
【０３９２】
実施例５２
アルミナ粒子（ＵＯＰ  ＬＬＣ（Ｄｅｓ  Ｐｌａｉｎｅｓ，ＩＬ）から商品名「ＶＥＲＳＡＬ  Ｖ−２５０」で入手）を、アルミナるつぼ内に入れ、それらを予熱したキルン（Ｐａｒａｇｏｎ  Ｉｎｄｕｓｔｒｙ（Ｍｅｓｑｕｉｔｅ，ＴＸ）から商品名「ＤＲＡＧＯＮ２４」で入手）にて７５０℃で１時間加熱することによって熱処理し、その後、それらを取り出し、放冷した。次いで、熱処理した粒子を、以下のようにシラン処理した。機械的撹拌に適した１２Ｌ丸底フラスコを窒素で不活性にし、熱電対制御された加熱マントルに、４８００グラムの脱イオン水及び１２００グラムのエタノール（ＪＴ  Ｂａｋｅｒ（Ｃｅｎｔｅｒ  Ｖａｌｌｅｙ，ＰＡ）から入手）を投入した。穏やかに撹拌しながら、１５００グラムの熱処理アルミナ粒子をゆっくり添加して、均一なスラリーを形成した。得られた混合物のｐＨを、１．０ＮのＮａＯＨ（ＶＷＲ（Ｒａｎｄｎｏｒ，ＰＡ）から入手）を用いてｐＨ９〜１０に調整した。次いで、２６．０３グラムのイソオクチルシラン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ（Ｍｕｎｉｃｈ，Ｇｅｒｍａｎｙ）から「ＳＩＬＲＥＳ  ＢＳ１３１６」として入手）を、混合物に添加した。混合物を、８０℃まで１６時間、撹拌しながら加熱した。混合物を冷却し、ブフナー漏斗を用いる濾過により、固体を回収した。固体を３８０グラムのエタノールで洗浄し、次いで、アルミニウムパンに移した。固体を、オーブンにて１４０℃で終夜乾燥させた。
【０３９３】
高速ミキサ（ＦｌａｃｋＴｅｋ，Ｉｎｃ．から商品名「ＳＰＥＥＤＭＩＸＥＲ  ＤＡＣ６００．２ＶＡＣ−Ｐ」で入手）用のプラスチック混合カップ（ＦｌａｃｋＴｅｋ，Ｉｎｃ．（Ｌａｎｄｒｕｍ，ＳＣ  Ｉｎｃ）から商品名「ＭＡＸ６０  ＣＵＰ」で入手）に、１．３グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）、及び２１．７グラムのパラフィン（Ｂｒｅｎｎｔａｇ  Ｇｒｅａｔ  Ｌａｋｅｓ，Ｉｎｃ．（Ｗａｕｗａｔｏｓａ，ＷＩ）から商品名「ＩＳＯＰＡＲ  Ｇ」で入手）を投入し、１０００ｒｐｍで１５秒間混合し、続いて２２００ｒｐｍで１２０秒間混合した。
【０３９４】
８グラムのシラン処理アルミナ粒子を、プラスチック混合カップ（「ＭＡＸ６０  ＣＵＰ」）にゆっくりと添加し、均一なスラリーが得られるまで、スパチュラによって手動で撹拌した。次いで、プラスチック混合カップ内のスラリー（「ＭＡＸ６０  ＣＵＰ」）（通気式の蓋を適用）に、高速ミキサにて、８００ｒｐｍで１５秒間、７２０トルにて運転し、続いて８００ｒｐｍで１８０秒間、３０トルにて運転した。混合後、スラリーを、スコップによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）に適用し、次いで３ミル（７５マイクロメートル）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）を上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、３０ミル（７６２マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを使用することにより、ＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ノッチバーレールは、ＰＥＴライナーよりも幅広であり、２４ミル（６１０マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。ノッチバーの下向きの圧力を増加させた漸進的な複数回パスを使用し、スラリーを平らにした。挟まれている形成したスラリーをアルミニウムトレイに置き、実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１３５℃（２７５°Ｆ）において５分間入れ、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥが溶媒に溶解して単相を形成することが可能になる）。活性化された、挟まれている形成したスラリーを有するトレイをオーブンから取り出し、周囲温度（約２５℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部及び下部のライナーを両方とも取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に戻し、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１０７℃（２２５°Ｆ）で２時間１０分間、挿入した。蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０３９５】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２１．６ミル（５４９マイクロメートル）の厚さであり、０．３２ｇ／ｃｍ３の測定密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、９１％の空孔度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、７．７秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度（「通気抵抗試験試験」によって求めた）、及び２．８マイクロメートルの孔径（「バブルポイント試験」によって求めた）、２６１ヘルツの共振周波数シフト（「インピーダンス試験の方法」によって求めた）、及び２．６６デシベルの音圧レベル（「音圧レベル（ＳＰＬ）試験の方法」によって求めた）を有していた。
【０３９６】
次いで、得られたポリマーマトリックス複合体を、８５℃及び相対湿度８５％に１０日間曝露した。次いで、サンプルを音響性能について再試験すると、１９０ヘルツのレジデンス周波数シフト（「インピーダンス試験の方法」によって求めた）、及び２．６５デシベルの音圧レベル（「音圧レベル（ＳＰＬ）試験」によって求めた）を有していた。
【０３９７】
実施例５３
１ガロン（３．８リットル）の金属缶に、１２２９グラムのパラフィン（「ＩＳＯＰＡＲ  Ｇ」）を投入した。パラフィン（「ＩＳＯＰＡＲ  Ｇ」）をエアミキサでゆっくり撹拌するとともに、５４．５グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）を完全に組み込み、次いで、更に撹拌しながら、４００グラムのシラン処理した熱処理アルミナ（実施例５２に記載したように作製）をこの混合物に添加し、均一なスラリーが得られるまで、エアミキサで撹拌した。缶を密封し、１３インチ（３３ｃｍ）の高容量実験室ジャーミル（Ｃｏｌｅ−Ｐａｒｍｅｒ（Ｖｅｒｎｏｎ  Ｈｉｌｌｓ，ＩＬ）から入手）を使用して、１０ｒｐｍで終夜ゆっくりとロール処理に供した。次いで、スラリーを缶から取り出し、２リットル丸底ガラス反応器フラスコに入れ、反応フラスコヘッドで覆い、留めた。取り出したスラリーを、撹拌棒を取り付けた電動式エアミキサにてフラスコ内で激しく撹拌し、−０．６バールの真空下で５分間保持した。次いで、スラリーを、蠕動ポンプ及びホースによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）、幅１２インチ（３０．５ｃｍ）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）にストランドとして連続的に適用し、次いで３ミル（７５マイクロメートル）、幅１２インチ（３０．５ｃｍ）の熱安定化（ＰＥＴ）ライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）を上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、３１ミル（７８７マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを通して搬送することにより、動いているＰＥＴライナーの間にスラリー（ストランドとして形成）を広げた。ライナーを、巻取りスタンドから５ポンド（２．３ｋｇ）の張力で引っ張り、約２５ミル（６３５マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。挟まれている形成されたスラリーを、５フィート／分（１．５メートル／分）の速度にて、１３５℃（２７５°Ｆ）で空気浮上オーブンを通して（実施例５０に記載したように）搬送し、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥを溶媒に溶解させた）。活性化された、挟まれている形成したスラリーをオーブンから搬送し、１６０°Ｆ（７１℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部のライナーを取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、５フィート／分（１．５メートル／分）にて、２２０°Ｆ（１０４℃）で空気浮上オーブンを通して搬送した。次いで、ポリマーマトリックス複合体から連続的に作製されたサンプルをライナーから取り出し、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に置き、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１０７℃（２２５°Ｆ）で２時間挿入した。蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０３９８】
図４０を参照すると、ポリマーマトリックス複合体の断面のＳＥＭデジタル画像が示されている。
【０３９９】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２９．６ミル（７５２マイクロメートル）の厚さであり、０．３３ｇ／ｃｍ３の測定密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、９０％の空孔度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、１２．９秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度（「通気抵抗試験試験」によって求めた）、及び１．６マイクロメートルの孔径（「バブルポイント試験」によって求めた）、１２５．８ヘルツのレジデンス周波数シフト（「インピーダンス試験の方法」によって求めた）、及び１．５７デシベルの音圧レベル（「音圧レベル（ＳＰＬ）試験の方法」によって求めた）を有していた。
【０４００】
次いで、得られたポリマーマトリックス複合体を、６５℃及び相対湿度９０％に５日間曝露した。次いで、サンプルを音響性能について再試験すると、１１８．４ヘルツのレジデンス周波数シフト（「インピーダンス試験の方法」によって求めた）、及び１．６２デシベルの音圧レベル（「音圧レベル（ＳＰＬ）試験」によって求めた）を有していた。
【０４０１】
実施例５４
１ガロン（３．８リットル）の金属缶に、１１９６グラムのパラフィン（「ＩＳＯＰＡＲ  Ｇ」）を投入した。パラフィンをエアミキサでゆっくり撹拌するとともに、６５．１グラムのＵＨＭＷＰＥ（「ＧＵＲ−２１２６」）を完全に組み込み、次いで、更に撹拌しながら、４００グラムのシラン処理した熱処理アルミナ（実施例５２に記載したように作製）を添加した。缶を密封し１３インチ（３３ｃｍ）の高容量実験室用ジャーミルにて終夜ゆっくりとロール処理に供した。
【０４０２】
次いで、スラリーを缶から取り出し、２リットルガラス反応器に入れた。取り出したスラリーを、撹拌棒によるエアミキサにて激しく撹拌し、−０．６バールの真空下で５分間保持した。スラリーを、蠕動ポンプ及びホースによって室温（約２５℃）で、３ミル（７５マイクロメートル）、幅１２インチ（３０．５ｃｍ）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）に連続ストランドとしてポンプ送りし、次いで３ミル（７５マイクロメートル）、幅１２インチ（３０．５ｃｍ）の熱安定化ＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）を上部に適用して、スラリーを挟んだ。次いで、３１ミル（７８７マイクロメートル）の間隙に設定したノッチバーを通して搬送することにより、動いているＰＥＴライナーの間にスラリーを広げた。ＰＥＴライナーを、巻取りスタンドから５ポンド（２．３ｋｇ）の張力で引っ張り、約２５ミル（６３５マイクロメートル）の有効湿潤フィルム厚さを得た。挟まれている形成されたスラリーを、５フィート／分の速度にて、１３５℃（２７５°Ｆ）で空気浮上オーブンを通して（実施例５０に記載したように）搬送し、活性化させた（すなわち、ＵＨＭＷＰＥを溶媒に溶解させた）。活性化された、挟まれている形成したスラリーをオーブンから搬送し、１６０°Ｆ（７１℃）まで空気冷却し、溶媒充填ポリマーマトリックス複合体を形成した。上部のライナーを取り外し、ポリマーマトリックス複合体を空気に曝露した。次いで、ポリマーマトリックス複合体を、５フィート／分（１．５メートル／分）にて、２２０°Ｆ（１０４℃）で空気浮上オーブンを通して搬送した。次いで、ポリマーマトリックス複合体のサンプルをライナーから取り出し、トレイのＰＥＴライナー（「ＣＯＡＴＥＤ  ＰＥＴ  ＲＯＬＬ＃３３７１６０２０５００」）上に置き、トレイを実験室オーブン（「ＤＥＳＰＡＴＣＨ  ＲＦＤ１−４２−２Ｅ」）に、１０７℃（２２５°Ｆ）で２時間挿入した。蒸発後、ポリマーマトリックス複合体をオーブンから取り出し、周囲温度まで放冷し、特性評価した。
【０４０３】
得られたポリマーマトリックス複合体は、２７．７ミル（７０４マイクロメートル）の厚さであり、０．２５４ｇ／ｃｍ３の測定密度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、９２．５％の空孔度（「密度及び空孔度試験」によって求めた）、２．７秒／５０ｃｍ３のガーレー通気度（「通気抵抗試験試験」によって求めた）、及び２．３マイクロメートルの孔径（「バブルポイント試験」によって求めた）、１３３．９ヘルツのレジデンス周波数シフト（「インピーダンス試験の方法」によって求めた）、及び２．０７デシベルの音圧レベル（「音圧レベル（ＳＰＬ）試験の方法」によって求めた）を有していた。
【０４０４】
次いで、得られたポリマーマトリックス複合体を、６５℃及び相対湿度９０％に５日間曝露した。次いで、サンプルを音響性能について再試験すると、９６．９ヘルツのレジデンス周波数シフト（「インピーダンス試験の方法」によって求めた）、及び１．３６デシベルの音圧レベル（「音圧レベル（ＳＰＬ）試験」によって求めた）を有していた。
【０４０５】
本発明の範囲及び趣旨から逸脱しない、本開示の予測可能な修正及び変更は、当業者にとって自明であろう。本発明は、例示目的のために本出願に記載されている実施形態に限定されるものではない。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５Ａ】
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【図１５Ｂ】
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【図１６】
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【図１７Ａ】
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【図１７Ｂ】
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【図１８】
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【図１９Ａ】
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【図１９Ｂ】
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【図２０Ａ】
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【図２０Ｂ】
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【図２１Ａ】
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【図２１Ｂ】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０Ａ】
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【図３０Ｂ】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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【図４０】
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【国際調査報告】
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