(57)【要約】  タ  タンタル粉末、タンタル粉末成形体、タンタル粉末焼結体、タンタル陽極、電解コンデンサおよびタンタル粉末に関する調製法。タンタル粉末は、ホウ素元素を含有し、タンタル粉末の比表面積は、４ｍ２／ｇ以上であり；タンタル粉末の比表面積に対するタンタル粉末のホウ素含有量の比は、２〜１６であり；ホウ素含有量は、質量ｐｐｍで計算され、比表面積は、ｍ２／ｇで計算され；タンタル粉末中のρメッシュふるいを通過する粉末は、タンタル粉末の総質量の８５％より多くを占めており、ここで、ρ＝１５０〜１７０であり；そして高いＣＶを有するタンタル粉末は、低い漏れ電流および損失、ならびに良好な成形性を有する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
タンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、ホウ素元素を含有し、かつ前記のタンタル粉末が、４ｍ２／ｇ以上の比表面積を有し；
前記のタンタル粉末が、２〜１６の比表面積に対するホウ素含有量の比を有し、前記のホウ素含有量が、重量によるｐｐｍの単位であり、かつ前記の比表面積が、ｍ２／ｇの単位であり；
ρメッシュを通過できる粉末が、該タンタル粉末の総重量の８５％より多くを占めており、ρ＝１５０〜１７０であるタンタル粉末。
【請求項２】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、該タンタル粉末が、４〜２０ｍ２／ｇの比表面積を有するタンタル粉末。
【請求項３】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、該タンタル粉末が、４〜１６ｍ２／ｇの比表面積を有するタンタル粉末。
【請求項４】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、該タンタル粉末が、４〜１２ｍ２／ｇの比表面積を有するタンタル粉末。
【請求項５】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、２〜１２の比表面積に対するホウ素含有量の比を有するタンタル粉末。
【請求項６】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、２〜８の比表面積に対するホウ素含有量の比を有するタンタル粉末。
【請求項７】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、ρメッシュを通過できる粉末が、前記のタンタル粉末の総重量の９０％より多くを占めているタンタル粉末。
【請求項８】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、ρメッシュを通過できる粉末が、前記のタンタル粉末の総重量の９５％より多くを占めているタンタル粉末。
【請求項９】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、ρ＝１５０であるタンタル粉末。
【請求項１０】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、ρ＝１６０であるタンタル粉末。
【請求項１１】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、ρ＝１７０であるタンタル粉末。
【請求項１２】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、酸素元素および窒素元素を含有し、前記のタンタル粉末が、２〜１６、好ましくは２〜１２、好ましくは２〜１０、好ましくは２〜８の窒素含有量に対する酸素含有量の比を有するタンタル粉末。
【請求項１３】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．４〜２．０μｍ、好ましくは０．４〜１．６μｍ、より好ましくは０．６〜１．２μｍのＦＳＳＳ粒径を有するタンタル粉末。
【請求項１４】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８〜２．０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８〜１．８ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８〜１．６ｇ／ｃｍ３の嵩密度を有するタンタル粉末。
【請求項１５】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、４００メッシュを通過できる粉末が、前記のタンタル粉末の総重量の５０％未満、例えば４０％未満を占めているタンタル粉末。
【請求項１６】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、１７０メッシュを通過できない粉末が、該タンタル粉末の総重量の０．８η〜１．２η；例えば０．９η〜１．１ηを占めており、η  ＝  −４．５５Ｅ−０２ｘ３  ＋  １．３９Ｅ  ＋  ００ｘ２  −  １．４５Ｅ  ＋  ０１ｘ  ＋  ５．７０Ｅ  ＋  ０１であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
【請求項１７】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、１７０メッシュを通過できるが４００メッシュは通過できない粉末が、該タンタル粉末の総重量の０．８ζ〜１．２ζ、例えば０．９ζ〜１．１ζを占め、ζ  ＝  −０．１１ｘ２  −  ０．４０ｘ  ＋  ８２．３３であり、ｘが、ｍ２／ｇでの該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
【請求項１８】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、４００メッシュを通過できる粉末が、該タンタル粉末の総重量の０．８θ〜１．２θ、例えば０．９θ〜１．１θを占め、θおよび該タンタル粉末の比表面積の間の数学的関係が、次の式：θ  ＝  −０．１５ｘ２  ＋  ６．０１ｘ−１７．４４に従い、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
【請求項１９】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、５０００〜５００００ｐｐｍの酸素含有量を有するタンタル粉末。
【請求項２０】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、１０００〜５０００ｐｐｍの窒素含有量を有するタンタル粉末。
【請求項２１】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、１０〜５０ｐｐｍのカリウム含有量を有するタンタル粉末。
【請求項２２】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、２０〜２００ｐｐｍのホウ素含有量を有するタンタル粉末。
【請求項２３】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、１００〜６００ｐｐｍのリン含有量を有するタンタル粉末。
【請求項２４】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８α〜１．２αｐｐｍ（例えば０．９α〜１．１αｐｐｍ）の酸素含有量を有し、α＝−２６．７ｘ３＋８０２．４ｘ２−４４９６．９ｘ＋１６０３８．２であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
【請求項２５】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８β〜１．２βｐｐｍ（例えば０．９β〜１．１βｐｐｍ）の窒素含有量を有し、β＝１９７．１ｘ＋９９５．０であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
【請求項２６】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８γ〜１．２γｐｐｍ（例えば０．９γ〜１．１γｐｐｍ）のホウ素含有量を有し、γ＝−０．４８ｘ３＋１３．９５ｘ２−１０８．８４ｘ＋２７７．２０であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
【請求項２７】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８ε〜１．２εｐｐｍ（例えば０．９ε〜１．１εｐｐｍ）のカリウム含有量を有し、ε＝０．４５ｘ３−１０．４８ｘ２＋７９．９４ｘ−１７３．４３であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
【請求項２８】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８λ〜１．２λ（例えば０．９λ〜１．１λ）の窒素含有量に対する酸素含有量の比を有し、λ  ＝０．６２ｘ＋２．０４であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
【請求項２９】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８χ〜１．２χ、例えば０．９χ〜１．１χ、例えばχの比表面積ｘに対するホウ素含有量の比（ｍ２／ｇ単位）を有し、χ  ＝  −６．１１Ｅ−０２ｘ３  ＋  １．６３Ｅ＋００ｘ２  −  １．２５Ｅ  ＋０１ｘ  ＋  ３．３９Ｅ  ＋０１であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
【請求項３０】
請求項１に記載のタンタル粉末であって、０．８Ψ〜１．２Ψ、例えば０．９Ψ〜１．１Ψ、例えばΨのＦＳＳＳ粒径を有し、Ψ  ＝  −２．２２Ｅ−０３ｘ３  ＋  ４．３９Ｅ−０２ｘ２  −  ２．９３Ｅ−０１ｘ  ＋  １．６４Ｅ＋００であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
【請求項３１】
請求項２４〜３０のいずれか１項に記載のタンタル粉末であって、ｘ  ＝４〜２０、例えばｘ  ＝４〜１２であるタンタル粉末。
【請求項３２】
請求項１〜３１のいずれか１項に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、５ｇ／ｃｍ３の圧縮密度で圧縮されて成形体になり、次いで該成形体が、１０００〜１１５０℃で１０〜２０分間焼結され、８〜１０Ｖで荷電されて陽極が得られ、該陽極が、２０００００〜５８００００μＦＶ／ｇ、好ましくは２２００００〜４５００００μＦＶ／ｇ、好ましくは３０００００〜４０００００μＦＶ／ｇの比静電容量を有するタンタル粉末。
【請求項３３】
タンタル粉末成形体であって、請求項１〜３２のいずれか１項に記載のタンタル粉末を圧縮することにより形成される、例えば４〜６ｇ／ｃｍ３の圧縮比重で圧縮することにより形成されるタンタル粉末成形体。
【請求項３４】
タンタル粉末焼結体であって、請求項３３に記載のタンタル粉末成形体を焼結することにより得られ、
好ましくは、前記の焼結が、タンタル粉末成形体を１０００〜１２００℃で１０〜２０分間焼結することを含むタンタル粉末焼結体。
【請求項３５】
タンタル陽極であって、請求項３４に記載のタンタル粉末焼結体を荷電することにより得られ；
好ましくは、前記の荷電が、該タンタル粉末焼結体を陽極酸化のために酸性溶液中に入れることを含むタンタル陽極。
【請求項３６】
請求項３５に記載のタンタル陽極を含む電解コンデンサ。
【請求項３７】
タンタル粉末を調製するための方法であって、以下の工程：
１）原料タンタル粉末を得て、前記の原料タンタル粉末が、３０〜３００ｐｐｍの量のホウ素を含有し、１〜２０ｍ２／ｇの比表面積を有し；
２）前記のタンタル粉末を造粒して予備凝集粉末を得て、該予備凝集粉末が、１〜１．５ｇ／ｃｍ３の嵩密度を有し；
３）前記の予備凝集粉末に対して（例えば逐次的に）以下の工程：熱処理、ふるい分け、酸素還元処理および窒素ドーピングの１以上を施し；
４）前の工程で得られた粉末に対して（例えば逐次的に）以下の工程：酸洗浄、水洗、乾燥およびふるい分けの１以上を施してタンタル粉末生成物を得る；
を含む方法。
【請求項３８】
請求項３７に記載の方法であって、工程１）が、フッ化タンタル塩を融解した希釈剤中で還元剤で還元して原料タンタル粉末を得ることを含む方法。
【請求項３９】
請求項３７に記載の方法であって、工程２）における前記の造粒が、以下の工程：
該原料タンタル粉末を揮発可能な液体と混合して揮発可能な液体と混合された粉末を得て；
揮発可能な液体と混合された前記の粉末を乾燥させて乾燥粉末を得て；
該乾燥粉末に対して粉砕およびふるい分け処理を施す；
を含み、該ふるい分けのためのふるいが、１２０〜１７０メッシュのメッシュ数を有し、該ふるいを通過する粉末が、予備凝集粉末である方法。
【請求項４０】
請求項３９に記載の方法であって、工程２）において、該乾燥粉末が、粉砕およびふるい分けを施され、該ふるい分けのためのふるいが、１４０〜１６０メッシュのメッシュ数を有する方法。
【請求項４１】
請求項３７に記載の方法であって、工程３）における熱処理が、１０００〜１２００℃の温度で実施される方法。
【請求項４２】
請求項３７に記載の方法であって、工程３）における熱処理が、１０〜３０分間の熱保存時間を有する方法。
【請求項４３】
請求項３７に記載の方法であって、工程３）における熱処理が、非酸化環境において実施される方法。
【請求項４４】
請求項３７に記載の方法であって、該原料タンタル粉末が、０．８α’〜１．２α’ｐｐｍ、例えば０．９α’〜１．１α’ｐｐｍの酸素含有量を有し；α’  ＝  −６８．５ｘ’３  ＋  ２１９７．３ｘ’２  −  １８６１６．４ｘ’  ＋  ６２３０７．８’であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積である方法。
【請求項４５】
請求項３７に記載の方法であって、前記の原料タンタル粉末が、０．８β’〜１．２β’ｐｐｍ、例えば０．９β’〜１．１β’ｐｐｍの窒素含有量を有し；β’  ＝  ９８．１ｘ’  −  ３８８．８であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積である方法。
【請求項４６】
請求項３７に記載の方法であって、前記の原料タンタル粉末が、０．８γ’〜１．２γ’ｐｐｍ、例えば０．９γ’〜１．１γ’ｐｐｍのホウ素含有量を有し；γ’  ＝  ０．２８ｘ’３  −  ４．７２ｘ’２  ＋  ３５．１１ｘ’  −  ４２．０２であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積である方法。
【請求項４７】
請求項３７に記載の方法であって、前記の原料タンタル粉末が、０．８ε’〜１．２ε’ｐｐｍ、例えば０．９ε’〜１．１ε’ｐｐｍのカリウム含有量を有し；ε’  ＝  −９．３９Ｅ−０２ｘ３  ＋  ３．１３Ｅ＋００ｘ２  −  ２．６４Ｅ＋０１ｘ  ＋  ９．４０Ｅ＋０１であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積である方法。
【請求項４８】
請求項３７に記載の方法であって、前記の原料タンタル粉末が、１〜１０ｐｐｍ、例えば３〜５ｐｐｍのナトリウム含有量を有する方法。
【請求項４９】
請求項３７に記載の方法であって、該予備凝集粉末が、０．８τ’〜１．２τ’、例えば０．９τ’〜１．１τ’、さらに例えばτ’の嵩密度を有し、τ’  ＝  −１．３９Ｅ−０３ｘ’２  −  ６．３０Ｅ−０３ｘ’  ＋  １．３９Ｅ＋００であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積である方法。
【請求項５０】
請求項４４〜４９のいずれか１項に記載の方法であって、ｘ’  ＝４〜２０、例えば５〜１３である方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、冶金の分野に関し、特にタンタル粉末及びその調製法に関する。
【背景技術】
【０００２】
タンタル電解コンデンサは、タンタル金属を陽極酸化してコンデンサの表面上で誘電体の役目を果たすタンタル酸化物を形成し、電解質を陰極として使用することにより形成されるコンデンサである。タンタル電解コンデンサは、複数の優秀な性能、例えば高い静電容量、長い運用寿命、高い信頼性、良好な温度および効率特徴、過酷な環境に適応可能であること等を有し、通信設備、コンピューター、自動車用エレクトロニクスおよび国防産業に広く適用されている。自動化、小型化、高速処理および低消費電力に向けた電子組立技術の発展により、タンタルコンデンサの品質に対するより高い要求が、前面に押し出されている。
【発明の概要】
【０００３】
本発明の一側面は、タンタル粉末を提供し、ここで、タンタル粉末は、ホウ素元素を含有し、タンタル粉末は、４ｍ２／ｇ以上の比表面積を有し；
タンタル粉末の比表面積に対するタンタル粉末のホウ素含有量の比は、２〜１６であり、ホウ素含有量は、重量によるｐｐｍの単位で測定され、比表面積は、ｍ２／ｇの単位で測定され；
タンタル粉末の総重量の８５％より多くが、ρメッシュを通過することができ、ρ＝１５０〜１７０である。
【０００４】
一態様において、タンタル粉末は、４〜２０ｍ２／ｇ、例えば５〜１５ｍ２／ｇ、例えば５〜１２ｍ２／ｇ、例えば６、７、８、９、１０、１１ｍ２／ｇの比表面積を有する。
一態様において、タンタル粉末の総重量の８８％より多く、例えば９０％以上、例えば９５％以上が、ρメッシュを通過できる。
【０００５】
一態様において、ρ＝１５０、１６０または１７０である。
一態様において、タンタル粉末の比表面積に対するタンタル粉末のホウ素含有量の比は、２〜１６、例えば３〜１５、例えば４〜１４、例えば５、６、７、８、９、１０、１１、１２または１３である。
【０００６】
一態様において、タンタル粉末は、酸素元素および窒素元素を含有し、タンタル粉末の窒素含有量に対するタンタル粉末の酸素含有量の比は、２〜１６、好ましくは２〜１２、好ましくは２〜１０、好ましくは２〜８である。
【０００７】
一態様において、タンタル粉末は、０．４〜２．０μｍ、好ましくは０．４〜１．６μｍ、より好ましくは０．６〜１．２μｍ、例えば０．５μｍ、０．６μｍ、０．７μｍ、０．８μｍ、０．９μｍ、１．０μｍのＦＳＳＳ粒径を有する。
【０００８】
一態様において、タンタル粉末は、０．８〜２．０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８〜１．８ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８〜１．６ｇ／ｃｍ３の嵩密度を有する。
一態様において、タンタル粉末の実質的に全てが、１００メッシュスクリーンを通過できる。例えば、タンタル粉末の９８重量％より多くが、１００メッシュスクリーンを通過でき、例えば９９重量％より多くが、１００メッシュスクリーンを通過でき、例えば１００重量％より多くが、１００メッシュスクリーンを通過できる。
【０００９】
一態様において、タンタル粉末において、タンタル粉末の総重量の３％〜１５％、例えば４．８５％〜１３．６８％、例えば５．４６％〜７．２２％は、１７０メッシュスクリーンを通過できない。
【００１０】
一態様において、タンタル粉末中の１７０メッシュを通過できるが４００メッシュは通過できない粉末は、タンタル粉末の総重量の６０％〜８０％、例えば６２％〜７８％、例えば６６％〜７４％を占める。
【００１１】
一態様において、タンタル粉末の総重量の４０％未満、例えば３５％未満、例えば３０％未満、例えば２５％未満、例えば２０％未満、例えば１５％未満、例えば１０％未満、例えば５〜４０％、例えば８．８４〜３２．２２％、例えば１９．６８〜２８．４６％が、４００メッシュスクリーンを通過できる。
【００１２】
一態様において、１７０メッシュを通過できない粉末は、タンタル粉末の総重量の０．８η〜１．２η、例えば０．９η〜１．１η、例えばηを占め；η＝  −４．５５Ｅ−０２ｘ３  ＋  １．３９Ｅ  ＋  ００ｘ２  −１．４５Ｅ  ＋０１ｘ  ＋５．７０Ｅ  ＋０１であり、式中、ｘは、ｍ２／ｇでのタンタル粉末の比表面積である。
【００１３】
一態様において、タンタル粉末中の１７０メッシュを通過できるが４００メッシュは通過できない粉末は、タンタル粉末の総重量の０．８ζ〜１．２ζ、例えば０．９ζ〜１．１ζ、例えばζを占め；ζ＝  −０．１１ｘ２  −  ０．４０ｘ  ＋  ８２．３３であり、式中、ｘは、ｍ２／ｇでのタンタル粉末の比表面積である。
【００１４】
一態様において、タンタル粉末中の４００メッシュを通過できる粉末は、タンタル粉末の総重量の０．８θ〜１．２θ、例えば０．９θ〜１．１θ、例えばθを占め；θ＝  −０．１５ｘ２  ＋  ６．０１ｘ  −  １７．４４であり、式中、ｘは、ｍ２／ｇでのタンタル粉末の比表面積である。
【００１５】
一態様において、タンタル粉末は、０．８τ〜１．２τｇ／ｃｍ３、例えば０．９τ〜１．１τｇ／ｃｍ３、例えばτｇ／ｃｍ３の嵩密度を有し、τは、以下のようにタンタル粉末の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）に数学的に関連し：τ＝  −６．１４Ｅ−０３ｘ２  ＋  ２．５３Ｅ−０２ｘ  ＋  １．８２Ｅ  ＋  ００、ｘは、ｍ２／ｇでのタンタル粉末の比表面積である。
【００１６】
一態様において、タンタル粉末は、０．８Ψ〜１．２Ψ、例えば、０．９Ψ〜１．１Ψ、例えばΨのＦＳＳＳ粒径を有し、Ψは、以下のようにタンタル粉末の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）に数学的に関連し：Ψ＝  −２．２２Ｅ−０３ｘ３  ＋  ４．３９Ｅ−０２ｘ２  −  ２．９３Ｅ−０１ｘ  ＋  １．６４Ｅ＋００、ｘは、ｍ２／ｇでのタンタル粉末の比表面積である。
【００１７】
一態様において、タンタル粉末は、５０００〜５００００ｐｐｍ、例えば１００００〜４００００ｐｐｍ、例えば１００００〜３１０００ｐｐｍ、例えば１６５００〜２５７００ｐｐｍの酸素含有量を有する。
【００１８】
一態様において、タンタル粉末は、１０００〜５０００ｐｐｍ、例えば２０００〜４０００ｐｐｍ、例えば２４００〜３３００ｐｐｍ、例えば３０００〜３３００ｐｐｍの窒素含有量を有する。
【００１９】
一態様において、タンタル粉末は、１０〜５０ｐｐｍ、例えば２０〜４０ｐｐｍ、例えば２８〜３４ｐｐｍのカリウム含有量を有する。
一態様において、タンタル粉末は、２０〜２００ｐｐｍ、例えば２０〜１５０ｐｐｍ、例えば２０〜１２０ｐｐｍ、例えば４０〜１２０ｐｐｍのホウ素含有量を有する。
【００２０】
一態様において、タンタル粉末は、１００〜６００ｐｐｍ、例えば２００〜４００ｐｐｍのリン含有量を有する。
一態様において、タンタル粉末は、０．８α〜１．２αｐｐｍ（例えば０．９α〜１．１αｐｐｍ、例えばαｐｐｍ）の酸素含有量を有し、α＝−２６．７ｘ３＋８０２．４ｘ２−４４９６．９ｘ  ＋  １６０３８．２である。
【００２１】
一態様において、タンタル粉末は、０．８β〜１．２βｐｐｍ（例えば０．９β〜１．１βｐｐｍ、例えばβｐｐｍ）の窒素含有量を有し、β＝１９７．１ｘ  ＋  ９９５．０である。
【００２２】
一態様において、タンタル粉末は、０．８γ〜１．２γｐｐｍ（例えば０．９γ〜１．１γｐｐｍ、例えばγｐｐｍ）のホウ素含有量を有し、γ＝−０．４８ｘ３＋１３．９５ｘ２−１０８．８４ｘ  ＋  ２７７．２０である。
【００２３】
一態様において、タンタル粉末の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）に対するタンタル粉末のホウ素含有量の比は、０．８χ〜１．２χ、例えば０．９χ〜１．１χ、例えばχであり、χ＝  −６．１１Ｅ−０２ｘ３  ＋１．６３Ｅ＋００ｘ２  −  １．２５Ｅ＋０１ｘ  ＋３．３９Ｅ  ＋  ０１である。
【００２４】
一態様において、タンタル粉末は、０．８ε〜１．２εｐｐｍ（例えば０．９ε〜１．１εｐｐｍ、例えばεｐｐｍ）のカリウム含有量を有し、ε＝０．４５ｘ３−１０．４８ｘ２＋７９．９４ｘ−１７３．４３である。
【００２５】
一態様において、タンタル粉末は、０．８λ〜１．２λ（例えば０．９λ〜１．１λ、例えばλ）の窒素含有量に対する酸素含有量の比を有し、λ＝  ０．６２ｘ  ＋  ２．０４である。
【００２６】
一態様において、α、β、γ、ε、λは、全て正の数である。
一態様において、ｘは、ｍ２／ｇでのタンタル粉末の比表面積である。
一態様において、ｘは、４〜２０であり、例えばｘは、４〜１２であり、例えばｘは、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８または１９である。
【００２７】
一態様において、タンタル粉末の比静電容量は、２０００００μＦＶ／ｇ以上、例えば２０００００〜５８００００μＦＶ／ｇである。
一態様において、タンタル粉末（例えば３０ｍｇのタンタル粉末）は、５ｇ／ｃｍ３の圧縮密度で圧縮されてタンタル粉末成形体（例えば２ｍｍの直径を有する円筒状タンタル粉末成形体）になり、次いでタンタル粉末成形体は、タンタル粉末焼結体を得るために１０００〜１１５０℃で１０〜２０分間焼結され（好ましくは焼結された後の成形体の収縮は、５〜１０％の範囲である）、次いでタンタル粉末焼結体は、６〜１０Ｖ（例えば８〜１０Ｖ）で荷電され（例えば０．０１重量％リン酸中で荷電され）、２０００００〜５８００００μＦＶ／ｇ、好ましくは２２００００〜４５００００μＦＶ／ｇ、好ましくは３０００００〜４０００００μＦＶ／ｇの比静電容量を有するタンタル陽極が、得られる。
【００２８】
一態様において、タンタル粉末は、５ｇ／ｃｍ３の圧縮密度で圧縮されてタンタル粉末成形体になり、次いでタンタル粉末成形体は、１０００〜１１５０℃で１０〜２０分間焼結されてタンタル粉末焼結体が得られ、次いでタンタル粉末焼結体は、６〜１０Ｖ（例えば８〜１０Ｖ）で荷電され、＜９ｎＡ／μＦＶ、好ましくは＜６ｎＡ／μＦＶ、好ましくは＜３ｎＡ／μＦＶ、好ましくは＜２ｎＡ／μＦＶ、好ましくは＜１ｎＡ／μＦＶ、好ましくは＜０．５ｎＡ／μＦＶの漏れ電流を有するタンタル陽極が、得られる。
【００２９】
一態様において、タンタル粉末は、５ｇ／ｃｍ３の圧縮密度で圧縮されてタンタル粉末成形体になり、次いでタンタル粉末成形体は、１０００〜１１５０℃で１０〜２０分間焼結されてタンタル粉末焼結体が得られ、次いでタンタル粉末焼結体は、６〜１０Ｖ（例えば８〜１０Ｖ）で荷電され、＜１００％、好ましくは＜８０％、好ましくは＜６０％、好ましくは＜４０％の誘電損（ｔａｎδ）を有するタンタル陽極が、得られる。
【００３０】
一態様において、タンタル粉末が１１００〜１１５０℃で２０分間焼結され、１０Ｖで荷電される場合、２０００００〜３５００００μＦＶ／ｇの比静電容量を有するタンタル陽極が、得られる。
【００３１】
一態様において、タンタル粉末が１１００〜１１５０℃で２０分間焼結され、１０Ｖで荷電される場合、０．３〜０．５ｎＡ／μＦＶの漏れ電流を有するタンタル陽極が、得られる。
【００３２】
一態様において、タンタル粉末が１１００〜１１５０℃で２０分間焼結され、１０Ｖで荷電される場合、３０〜５５％の誘電損（ｔａｎδ）を有するタンタル陽極が、得られる。
【００３３】
一態様において、タンタル粉末が１１００〜１１５０℃で１０分間焼結され、８Ｖで荷電される場合、４０００００〜５８００００μＦＶ／ｇの比静電容量を有するタンタル陽極が、得られる。
【００３４】
一態様において、タンタル粉末が１１００〜１１５０℃で１０分間焼結され、８Ｖで荷電される場合、０．７〜２．８ｎＡ／μＦＶの漏れ電流を有するタンタル陽極が、得られる。
【００３５】
一態様において、タンタル粉末が１１００〜１１５０℃で１０分間焼結され、８Ｖで荷電される場合、５５〜６１％の誘電損（ｔａｎδ）を有するタンタル陽極が、得られる。
本開示のさらに別の側面は、本開示のタンタル粉末を圧縮することによって、例えば４〜６ｇ／ｃｍ３の圧縮密度で圧縮することによって得られるタンタル粉末成形体を提供する。
【００３６】
本開示のさらに別の側面は、本開示のタンタル粉末成形体の焼結によって得られるタンタル粉末焼結体を提供する。
一態様において、焼結は、タンタル粉末成形体を１０００〜１２００℃で１０〜２０分間焼結することを含む。
【００３７】
本開示のさらに別の側面は、タンタル粉末焼結体を荷電することによって得られるタンタル陽極を提供する。
一態様において、荷電は、タンタル粉末焼結体を陽極酸化のための酸溶液中に入れることを含む。
【００３８】
一態様において、荷電は、タンタル粉末焼結体を電解質（例えばリン酸、例えば０．０１〜０．１重量％の濃度を有するリン酸）中に入れることによってタンタル粉末焼結体を陽極酸化することを含む。
【００３９】
一態様において、荷電は、タンタル粉末焼結体を６〜１０Ｖ（例えば８〜１０Ｖ）で荷電することを含む。
本開示のさらに別の側面は、本開示のタンタル陽極を含む電解コンデンサを提供する。
【００４０】
本開示のさらに別の側面は、以下の工程を含む、タンタル粉末を調製する方法を提供する：
１）原料タンタル粉末を得て、ここで、原料タンタル粉末は、３０〜３００ｐｐｍの量のホウ素を含有し、１〜２０ｍ２／ｇの比表面積を有し；
２）タンタル粉末を造粒して予備凝集（ｐｒｅ−ａｇｇｌｏｍｅｒａｔｅｄ）粉末を得て、ここで、予備凝集粉末は、１〜１．５ｇ／ｃｍ３の嵩密度を有し；
３）予備凝集粉末に対して以下の工程：熱処理、ふるい分け、酸素還元処理および窒素ドーピングの１以上を（例えば逐次的に）施し；
４）前の工程で得られた粉末に対して以下の工程：酸洗浄、水洗、乾燥およびふるい分けの１以上を（例えば逐次的に）施してタンタル粉末生成物を得る。
【００４１】
一態様において、原料タンタル粉末は、４〜２０ｍ２／ｇ、例えば５〜１５ｍ２／ｇ、例えば５〜１３ｍ２／ｇ、例えば６ｍ２／ｇ、７ｍ２／ｇ、８ｍ２／ｇ、９ｍ２／ｇ、１０ｍ２／ｇ、１１ｍ２／ｇまたは１２ｍ２／ｇの比表面積を有する。
【００４２】
一態様において、工程１）は、フッ化タンタル塩を融解した希釈剤中で還元剤で還元して原料タンタル粉末を得ることを含む。
一態様において、希釈剤は、塩化カリウムおよびフッ化カリウムを含む。
【００４３】
一態様において、希釈剤において、ＫＣｌ：ＫＦ  ＝  １８〜２４：１０〜１２（重量比）である。
一態様において、還元剤は、金属ナトリウムを含む。
【００４４】
一態様において、還元剤は、フッ化タンタル塩の全てを還元するのに実質的に十分な量で使用される。
一態様において、フッ化タンタル塩は、フルオロタンタル酸カリウム（Ｋ２ＴａＦ７）を含む。
【００４５】
一態様において、フッ化タンタル塩（例えばＫ２ＴａＦ７）対希釈剤の質量比は、２〜５：３００〜４００、例えば２．５〜５：３００〜３４０である。
一態様において、希釈剤は、添加剤Ｋ２ＳＯ４も含有する。
【００４６】
一態様において、Ｋ２ＳＯ４対希釈剤の重量比は、４００〜６００：３０００００〜４０００００、または５００〜５５０：３０００００〜３４００００である。
一態様において、希釈剤は、さらにホウ素元素を含む。
【００４７】
一態様において、希釈剤中のホウ素元素対希釈剤の重量比は、１〜５：３０００００〜３４００００、例えば２〜３：３０００００〜３４００００である。
一態様において、希釈剤は、さらにホウ酸を含有し、ホウ酸対希釈剤の重量比は、１８〜２２：３０００００〜４０００００、例えば２０：３０００００〜３４００００である。
【００４８】
一態様において、方法は、さらに還元された生成物に対して以下の工程：粉砕、酸洗浄、水洗、乾燥、およびふるい分けの１以上を施すことを含む。
一態様において、工程２）における造粒は、以下の工程を含む：
原料タンタル粉末を揮発可能な液体と混合して揮発可能な液体と混合された粉末を得て；
揮発可能な液体と混合された粉末を乾燥させ、乾燥粉末を得て；
乾燥粉末を粉砕およびふるい分けし、ここで、ふるい分けに関するふるいのメッシュ数は、１２０〜１７０メッシュであり、ふるいを通過する粉末は、予備凝集粉末である。
【００４９】
一態様において、予備凝集粉末は、０．８τ’〜１．２τ’、例えば０．９τ’〜１．１τ’、さらに例えばτ’の比嵩密度を有し、ここで、τ’は、以下のように原料タンタル粉末の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）に数学的に関連する：
τ’  ＝  −１．３９Ｅ−０３ｘ’２  −  ６．３０Ｅ−０３ｘ’  ＋  １．３９Ｅ＋００、  Ｒ２  ＝  ０．９９３。
【００５０】
一態様において、揮発可能な液体は、水を含む。
一態様において、工程２）において、原料タンタル粉末は、水と４〜６：１（例えば５：１）の重量比で混合される。
【００５１】
一態様において、水は、純水またはドーピング元素を含有する水溶液であることができる。
一態様において、工程２）において、水は、リン元素を含有する。
【００５２】
一態様において、工程２）において、水は、１００〜１０００ｐｐｍのリン酸、例えば３００〜５００ｐｐｍのリン酸を含有する。
一態様において、工程２）において、原料タンタル粉末および水が、混合され、次いで均一に撹拌される。
【００５３】
一態様において、工程２）において、原料タンタル粉末および水が、撹拌バッフルを備えた水タンク中に添加され、撹拌される。
一態様において、工程２）において、撹拌バッフルは、１００〜３００ｒ／分の速度で回転し、２０〜５０分間の撹拌後、タンタル粉末は、取り出されて含水タンタル粉末を得る。
【００５４】
一態様において、工程２）において、乾燥は、８０〜１２０℃の温度の下で実施される。
一態様において、工程２）において、揮発可能な液体と混合された粉末は、真空オーブン中で乾燥される。
【００５５】
一態様において、工程２）において、乾燥は、１０〜２０時間実施される。
一態様において、工程２）において、予備凝集粉末は、１ｇ／ｃｍ３、例えば１〜２ｇ／ｃｍ３、例えば１〜１．５ｇ／ｃｍ３より大きい嵩密度を有する。
【００５６】
一態様において、工程２）において、乾燥粉末は、振動ふるい分けによって造粒される。
一態様において、工程２）において、乾燥粉末は、回転振動およびふるい分けによって造粒される。
【００５７】
一態様において、工程２）において、乾燥粉末は、タンブラー振動およびふるい分けによって造粒される。
一態様において、工程２）において、ふるい分けは、１００〜２００メッシュ（例えば１５０メッシュ）ふるいを用いて実施される。
【００５８】
一態様において、工程３）において、予備凝集粉末は、熱処理、酸素還元処理および窒素ドーピングの工程を逐次的に施される。
一態様において、工程３）において、熱処理は、１０００〜１５００℃、例えば１０００〜１２００℃の温度で実施される。
【００５９】
一態様において、工程３）において、熱処理は、１０〜６０分間、例えば１０〜３０分間の熱保存時間を有する。
一態様において、工程３）において、熱処理は、非酸化環境で実施される。
【００６０】
一態様において、非酸化環境は、真空環境または不活性ガスおよび／もしくは還元ガスを含有する環境である。
一態様において、還元ガスは、金属酸化物を還元することができるガス、例えばタンタル酸化物を還元することができるガスである。
【００６１】
一態様において、工程３）において、熱処理は、真空環境で実施される。
一態様において、熱処理および酸素還元処理の間に、熱処理後に得られた粉末は、粉砕され、８０〜１２０メッシュ（例えば１００メッシュ）ふるいを通してふるいにかけられ、ふるいを通過する粉末が、収集される。
【００６２】
一態様において、工程３）における酸素還元処理は、熱処理後に得られた粉末中にマグネシウム粉末をドープし、次いで加熱する工程を含む。
一態様において、工程３）において、酸素還元処理の間にドープされるマグネシウム粉末の重量は、熱処理後の粉末の重量の４〜６重量％である。
【００６３】
一態様において、工程３）において、酸素還元は、７００〜８００℃の温度で実施される。
一態様において、工程３）において、酸素還元は、アルゴン雰囲気中で実施される。
【００６４】
一態様において、工程３）において、酸素還元後、酸素還元された粉末の温度は、３００〜４５０℃まで下げられ、次いで窒素ドーピング処理が、実施される。
一態様において、工程３）において、窒素ドーピング処理は、窒素含有雰囲気中で酸素還元粉末を加熱する工程を含む。
【００６５】
一態様において、工程３）において、窒素ドーピング処理は、窒素の０．１〜０．１２ＭＰａの圧力の下で実施される。
一態様において、酸洗浄は、熱処理、酸素還元処理および／または窒素ドーピング処理後に得られた粉末を、塩酸および過酸化水素を含有する（例えば１０重量％の塩酸および０．５重量％の過酸化水素を含有する）溶液中に添加し、撹拌および洗浄することを指す。
【００６６】
一態様において、水洗は、酸洗浄後に得られた粉末に脱イオン水を添加し、撹拌し、静置し、次いで液体の上部の層を除去することを指す。上記の操作を１回以上繰り返し、最後に濾過および洗浄のために濾過槽中に粉末を装填し、濾過および洗浄が、流出液の導電率が５μｓ／ｃｍ未満になるまで実施され、洗浄された粉末が、濾過の後に得られる。
【００６７】
一態様において、工程４において、乾燥は、真空乾燥を指し、第２の乾燥したタンタル粉末が、乾燥後に得られる。
一態様において、工程４）において、ふるい分けは、８０〜１２０メッシュ（例えば１００メッシュ）のメッシュ数を有するふるいを用いて実施される。
【００６８】
一態様において、製品の電気的特性に実質的に影響を及ぼす本開示において記載された工程以外の工程またはそれらの組み合わせは、開示された方法の工程の間に含まれない。
一態様において、本発明の方法の工程は、逐次的に実施される。
【００６９】
一態様において、ふるいを通過する粉末は、ふるい分け後に収集される。
一態様において、原料タンタル粉末の酸素含有量は、０．８α’〜１．２α’ｐｐｍ、例えば０．９α’〜１．１α’ｐｐｍ、例えばα’ｐｐｍであり；式中、α’  ＝  −６８．５ｘ’３  ＋  ２１９７．３ｘ’２  −  １８６１６．４ｘ’  ＋  ６２３０７．８であり、ｘ’は、ｍ２／ｇの単位でのタンタル原料粉末の比表面積である。
【００７０】
一態様において、原料タンタル粉末は、０．８β’〜１．２β’ｐｐｍ、例えば０．９β’〜１．１β’ｐｐｍ、例えばβ’ｐｐｍの窒素含有量を有し；式中、β’  ＝  ９８．１ｘ’  −  ３８８．８であり、ｘ’は、ｍ２／ｇの単位での原料タンタル粉末の比表面積である。
【００７１】
一態様において、原料タンタル粉末は、０．８γ’〜１．２γ’ｐｐｍ、例えば０．９γ’〜１．１γ’ｐｐｍ、例えばγ’ｐｐｍのホウ素含有量を有し；式中、γ’  ＝  ０．２８ｘ’３  −  ４．７２ｘ’２  ＋  ３５．１１ｘ’  −  ４２．０２であり、ｘ’は、ｍ２／ｇの単位での原料タンタル粉末の比表面積である。
【００７２】
一態様において、原料タンタル粉末は、０．８ε’〜１．２ε’ｐｐｍ、例えば０．９ε’〜１．１、例えばε’ｐｐｍのカリウム含有量を有し；式中、ε’  ＝  −９．３９Ｅ−０２ｘ３  ＋  ３．１３Ｅ＋００ｘ２  −  ２．６４Ｅ＋０１ｘ  ＋  ９．４０Ｅ＋０１であり、ｘ’は、ｍ２／ｇの単位での原料タンタル粉末の比表面積である。
【００７３】
一態様において、タンタル原料粉末は、１〜１０ｐｐｍ、例えば３〜５ｐｐｍのナトリウム含有量を有する。
一態様において、α’、β’、γ’およびε’は、全て正の数である。
【００７４】
一態様において、ｘ’は、ｍ２／ｇの単位での原料タンタル粉末の比表面積であり、ここで、ｘ’＝４〜２０、例えば５〜１３、例えば６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９または２０である。
【００７５】
一態様において、タンタル粉末は、５ｇ／ｃｍ３の圧縮密度で圧縮されてタンタル粉末成形体になり、次いでタンタル粉末成形体は、１０００〜１１５０℃で１０〜２０分焼結されてタンタル粉末焼結体が得られ、次いでタンタル粉末焼結体は、８〜１０Ｖで荷電され、＜９ｎＡ／μＦＶ、好ましくは＜６ｎＡ／μＦＶ、好ましくは＜３ｎＡ／μＦＶ、好ましくは＜２ｎＡ／μＦＶ、好ましくは＜１ｎＡ／μＦＶ、好ましくは＜０．５ｎＡ／μＦＶの漏れ電流を有する陽極が、得られる。
【００７６】
一態様において、タンタル粉末は、５ｇ／ｃｍ３の圧縮密度で圧縮されてタンタル粉末成形体になり、次いでタンタル粉末成形体は、１０００〜１１５０℃で１０〜２０分間焼結されてタンタル粉末焼結体が得られ、次いでタンタル粉末焼結体は、８〜１０Ｖで荷電され、＜１００％、好ましくは＜６０％、好ましくは＜４０％の誘電損（ｔａｎδ）を有する陽極が、得られる。
【００７７】
一態様において、荷電は、陽極成形体を０．０１重量％の濃度でＨ３ＰＯ４溶液中に入れ、陽極成形体を８Ｖ〜１０Ｖの電圧で荷電して荷電された陽極成形体を形成することを指す。
【００７８】
一態様において、タンタル粉末は、５ｇ／ｃｍ３の圧縮密度で圧縮されて２．２ｍｍ×１．０ｍｍ×１．７ｍｍのタンタル粉末成形体になり、タンタル粉末成形体の表面上には、それが拡大鏡で１０倍の倍率により調べられた際に、亀裂が存在しない。
【００７９】
一態様において、本開示のタンタル粉末は、本開示のタンタル粉末に関する調製法によって調製される。
一態様において、本開示のタンタル粉末に関する調製法は、本開示のタンタル粉末を生成する。
【００８０】
別途明記されない限り、タンタル粉末は、最終タンタル粉末生成物である。
用語の解釈：
明細書全体を通して、単位ｐｐｍは、別途具体的に記載されない限り、重量比に関して表わされる“百万分率”を意味する。
【００８１】
一態様において、ＦＳＳＳ粒径（ＦＳＳＳ／μｍ）は、“金属粉末および関連する化合物のフィッシャー数（ｆｉｓｈｅｒ  ｎｕｍｂｅｒ）に関する試験法”(標準番号ＧＢ／Ｔ３２４９−２００９）において明記されている方法に従って決定される。
【００８２】
一態様において、嵩密度（ＳＢＤ）は、標準“金属粉末。見かけ密度の決定。第１部：ファンネル法”（標準番号ＧＢ／Ｔ１４７９．１−２０１１）において明記されている方法に従って決定される。
【００８３】
一態様において、粒径分布は、標準“金属粉末−乾燥ふるい分けによる粒径の決定”（標準番号ＧＢ／Ｔ１４８０−２０１２）において明記されている方法に従って決定され、試料を採取するプロセスは、標準“粉末冶金目的のための粉末−試料採取”（標準番号ＧＢ／Ｔ５３１４−２０１１）において明記されている方法に従って実施される。
【００８４】
一態様において、タンタル粉末中の元素の検出法は、全て中国国家標準に従って決定され、それは、“ＧＢ／Ｔ１５０７６．８−２００８  タンタルおよびニオブの化学分析のための方法。銅および硫黄含有量の決定”、“ＧＢ／Ｔ１５０７６．９−２００８  タンタルおよびニオブの化学分析のための方法。タンタル中の鉄、クロム、ニッケル、マンガン、チタン、アルミニウム、銅、スズ、鉛およびジルコニウム含有量の決定”“ＧＢ／Ｔ１５０７６．１２−２００８  タンタルおよびニオブの化学分析のための方法。タンタル中のリン含有量の決定”“ＧＢ／Ｔ１５０７６．１４−２００８  タンタルおよびニオブの化学分析のための方法。酸素含有量の決定”“ＧＢ／Ｔ１５０７６．１５−２００８  タンタルおよびニオブの化学分析のための方法。水素含有量の決定”および“ＧＢ／Ｔ１５０７６．１６−２００８  タンタルおよびニオブの化学分析のための方法。ナトリウムおよびカリウム含有量の決定”を含む。
【００８５】
一態様において、タンタル粉末中の不純物の含有量の分析は、中国標準ＧＢ／Ｔ１５０７６．１〜１５０７６．１５に従って決定される。
一態様において、タンタル粉末の物理的特性は、業界標準ＹＳ／Ｔ５７３−２００７において明記されている通りである。
【００８６】
一態様において、粉体の粒径がメッシュ数で表わされる場合、メッシュ数の前の記号“＋”または“−”は、それぞれ対応するメッシュ数を有するふるいを“通過しないこと”または“通過すること”を意味する。例えば、“−１００メッシュ”は、１００メッシュふるいを通過することを意味し、“＋１５０メッシュ”は、１５０メッシュふるいを通過しないことを意味する。従って、“−１００〜＋１５０メッシュ”は、粉末が１００メッシュふるいを通過できたが１５０メッシュふるいは通過できなかったことを示す。
【００８７】
本開示において、一部の数は、科学的記数法を用いて表され、Ｅ＋００は、１００を示し、Ｅ＋０１は、１０１を示し、Ｅ−０１は、１０−１を示し、以下同様である。
本発明の有益な作用
本発明の１以上の態様は、以下の有益な作用の１以上を有することができる：
１）タンタル粉末は、より高い比静電容量を有する；
２）タンタル粉末は、より低い漏れ電流を有する；
３）タンタル粉末は、より低い誘電損（ｔａｎδ）を有する；
４）タンタル粉末は、良好な成形性を有する；
５）タンタル粉末の調製法は、単純である；
６）タンタル粉末の調製法は、低いコストを有する。
【発明を実施するための形態】
【００８８】
本発明の態様は、以下で実施例への参照により詳細に記載されるであろうが、当業者には、以下の実施例が本発明を説明するだけのものであり、本発明の範囲を限定するものと解釈されるべきではないことは、理解されるであろう。具体的な条件が明記されていない実施例は、従来の条件または製造業者によって推奨される条件に従って実施される。特定の製造業者が明記されていない試薬または機器は、商業的に入手可能である全ての従来の製品である。
【実施例】
【００８９】
実施例１
Ｓ１）以下の工程Ｓ１ａ）〜Ｓ１ｃ）を含む原料タンタル粉末の調製
Ｓ１ａ）Ａｋｇの塩化カリウム（ＫＣｌ）、Ｂｋｇのフッ化カリウム（ＫＦ）、Ｃｇの硫酸カリウム（Ｋ２ＳＯ４）およびＤｇのホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）を反応容器中に入れ、温度をＥ℃に上げ、撹拌しながら３０分間保持した。
【００９０】
Ｓ１ｂ）Ｆｋｇのフルオロタンタル酸カリウム（Ｋ２ＴａＦ７）を反応容器中に添加した。温度がＧ℃に戻った後、化学量論比（すなわち、１：５のモル比）の金属ナトリウムをＫ２ＴａＦ７＋５Ｎａ  ＝  Ｔａ  ＋５ＮａＦ＋２ＫＦの化学反応に従って添加し、混合物をある期間の間反応させた。
【００９１】
Ｓ１ｃ）工程１ｂ）を、フルオロタンタル酸カリウムの累積量がＩｋｇになるまでＨ回繰り返した。反応が完了した後、生成物を、それが冷えた後排出し、排出された生成物を粉砕機により粉砕して小片にして、酸洗浄、水洗、乾燥およびふるい分けを施して原料タンタル粉末を得た。原料タンタル粉末の特性が、表２において示されている。
【００９２】
Ｓ２）原料タンタル粉末およびＪｐｐｍのリン酸を含有する脱イオン水を、２００ｒ／分の速度で回転する撹拌バッフルを備えた水タンク中に入れた。３０分間撹拌した後、水を含有する粉末が得られた。水を含有する粉末を真空乾燥オーブンにより８０℃の温度で１６時間の期間の間乾燥させ、乾燥した粉末は、本質的に水を含有していなかった。乾燥した粉末を粉砕し、粉砕された粉末を１５０メッシュのメッシュ数を有する振動ふるいによりふるい分け、ふるい分けの間に余分な水を添加しなかった。ふるい分けられた粉末は、予備凝集粉末であり、予備凝集粉末の嵩密度−ＳＢＤは、１．０〜１．５ｇ／ｃｍ３であった。明細が、表２において示されている。
【００９３】
Ｓ３）予備凝集粉末をるつぼ中に入れ、るつぼを真空熱処理炉中に入れ、１．３３Ｐａ未満の真空度の下でＫ℃に加熱し、温度をＬ分間保持した。熱処理から得られた粉末を、１００メッシュふるいでふるい分け、−１００メッシュの粒径を有する粉末を回収し、そうして熱処理された粉末が得られた。
【００９４】
Ｓ４）マグネシウム粉末をＭ重量％の量で熱処理された粉末中に添加し、次いでそれらをるつぼ中に入れ、るつぼをアルゴンにより保護された反応容器中に入れ、Ｎ℃の温度で３時間維持した。
【００９５】
Ｓ５）前工程における反応容器の温度がＮ℃からＯ℃に低下した後、容器中のガスを、容器中の圧力が０ＭＰａに近づくまで排気した。容器中の圧力が０．１０５ＭＰａに達するまで窒素（Ｎ２）を容器中に充填し、これを４時間維持し、その後、容器を室温まで冷却し、酸素含有ガスを数回断続的に充填することにより不動態化処理を実施し、それにより酸素還元され窒素ドープされた粉末を得た。
【００９６】
Ｓ６）生成物中の不純物、例えば残留するマグネシウム、酸化マグネシウム等を除去するために、酸素還元され窒素ドープされた粉末を、１０重量％塩酸および０．５重量％過酸化水素の混合物中に添加し、２時間撹拌および洗浄し、１５分間静置し、その後、酸を含有する溶液を注ぎ出した。上記の脱イオン水の添加−１０分間撹拌−１５分間静置をもう１回実施し、酸で洗浄された粉末を得た。酸で洗浄された粉末を、濾過および洗浄のためにフィルタータンク中に入れ、ここで、濾液の電気伝導度が５μｓ／ｃｍ未満になるまで脱イオン水を使用した。濾過後、水で洗浄された粉末が得られた。水で洗浄された粉末を乾燥させ、１００メッシュふるいによりふるい分け、タンタル粉末生成物である−１００メッシュの粉末を収集した。
【００９７】
比較例１
比較例１の手順は、以下の工程を除いて、実施例１における手順に類似していた。
Ｓ２）１０：１の重量比の原料タンタル粉末およびＪｐｐｍリン酸を含有する脱イオン水を、撹拌バッフルを備えたタンク中に入れた。撹拌バッフルを、３００ｒ／分の速度で回転させた。３０分間撹拌した後、水を含有するタンタル粉末をタンクから取り出し、次いで脱イオン水をタンタル粉末の重量により１２％の量で噴霧により添加し、噴霧された水を含有する粉末を振動ふるいによりふるい分け、ふるい分けられた湿った粉末を真空乾燥オーブン中で９０℃の温度で１８時間乾燥させ、それにより予備凝集粉末が得られた。
【００９８】
比較例２
比較例２の手順は、以下の工程を除いて、実施例１の手順に類似していた。
Ｓ２）１０：１の重量比の原料タンタル粉末およびＪｐｐｍリン酸を含有する脱イオン水を、撹拌バッフルを備えたタンク中に入れた。撹拌バッフルを、３００ｒ／分の速度で回転させた。３０分間撹拌した後、水を含有するタンタル粉末をタンクから取り出し、次いで脱イオン水をタンタル粉末の重量により１２％の量で噴霧により添加し、噴霧された水を含有する粉末を振動ふるいによりふるい分け、ふるい分けられた湿った粉末を真空乾燥オーブン中で９０℃の温度で１８時間乾燥させ、それにより予備凝集粉末が得られた。
【００９９】
実施例および比較例のタンタル粉末を調製するためのプロセスパラメーターが、表１において示されている。
原料タンタル粉末および予備凝集粉末の化学的および物理的特性が、表２において示されている。
【０１００】
予備凝集粉末およびタンタル粉末生成物の化学的および物理的特性が、表３において示されている。
タンタル粉末生成物の電気的特性が、表４において示されている。
【０１０１】
タンタル粉末の不純物含有量の分析を、中国標準ＧＢ／Ｔ１５０７６．１〜１５０７６．１５の規則に従って実施した。
タンタル粉末の物理的性質を、業界標準ＹＳ／Ｔ５７３−２００７の規則に従って試験した。
【０１０２】
タンタル粉末の電気的特性試験は、３０ｍｇのタンタル粉末生成物を５．０ｇ／ｃｍ３の圧縮密度で圧縮して２ｍｍの直径を有する円筒状タンタル粉末成形体にすることを含んでおり、リード線の役目を果たすタンタル線をタンタル粉末中に予めセットした後、プレスした。タンタル粉末成形体に対して１１００〜１１５０℃で１０〜２０分間の真空焼結を施し、陽極成形体（すなわちタンタル粉末焼結体）を形成した。焼結成形体の収縮率は、５〜１０％以内であった。焼結条件が、表４において示されている。
【０１０３】
陽極成形体を０．０１重量％の濃度を有するＨ３ＰＯ４溶液中に入れ、８Ｖ〜１０Ｖの電圧で荷電して陽極成形体を形成し、荷電電圧は、表４において示されている。比静電容量および誘電損を、１２０Ｈｚの周波数で、室温において３０重量％のＨ２ＳＯ４溶液中にある陽極成形体を用いて測定し、漏れ電流を、０．１重量％のＨ３ＰＯ４溶液中にある陽極成形体を用いて測定した。
【０１０４】
完全に記載されていないタンタル粉末の電気的性能試験に関連する事柄は、中国標準ＧＢ／Ｔ  ３１３７−２００７（タンタル粉末の電気的特性に関する試験法）において見られる。
【０１０５】
高静電容量タンタル粉末の成形性をより直感的に特性付けるため、タンタル粉末を２．２ｍｍ×１．０ｍｍ×１．７ｍｍの大きさを有するタンタル粉末成形体に圧縮し、タンタル粉末成形体を１０倍の倍率を有する電子拡大鏡の下に置き、その表面上に明らかな亀裂が存在するかどうかをチェックするために観察した。亀裂が表面上に存在する場合、タンタル粉末の成形性は不十分であり；そうではなく亀裂が表面上に存在しない場合、タンタル粉末の成形性は良好である。
【０１０６】
【表１】
2021510180.tif 000002
【０１０７】
表１において示されているように、実施例１〜４に関して、ＫＣｌおよびＫＦが、還元反応プロセスにおける希釈剤であった。ホウ酸対希釈剤の重量比は、２０：３０００００〜３４００００であった。Ｋ２ＳＯ４対希釈剤の重量比は、５００〜５５０：３０００００〜３４００００であった。Ｋ２ＴａＦ７対希釈剤の重量比は、２．５〜５：３００〜３４０であった。希釈剤において、ＫＣｌ：ＫＦ  ＝  １８〜２４：１０〜１２（重量比）であった。
【０１０８】
【表２】
2021510180.tif 000003
【０１０９】
表２において示されているように、実施例１〜４の原料タンタル粉末および予備凝集粉末は、以下の関係に従う。
原料タンタル粉末のＯ含有量α’（ｐｐｍ単位）および比表面積ｘ’（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
α’  ＝  −６８．５ｘ’３  ＋  ２１９７．３ｘ’２  −  １８６１６．４ｘ’  ＋  ６２３０７．８、Ｒ２  ＝  １。
【０１１０】
原料タンタル粉末のＮ含有量β’（ｐｐｍ単位）および比表面積ｘ’（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
β’  ＝  ９８．１ｘ’  −  ３８８．８、Ｒ２  ＝  ０．９。
【０１１１】
原料タンタル粉末のＢ含有量ε’（ｐｐｍ単位）および比表面積ｘ’（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
γ’  ＝  ０．２８ｘ’３  −  ４．７２ｘ’２  ＋  ３５．１１ｘ’  −  ４２．０２、Ｒ２  ＝  １。
【０１１２】
原料タンタル粉末のＫ含有量γ’（ｐｐｍ単位）および比表面積ｘ’（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
ε’  ＝  −９．３９Ｅ−０２ｘ３  ＋  ３．１３Ｅ＋００ｘ２  −  ２．６４Ｅ＋０１ｘ  ＋  ９．４０Ｅ＋０１、Ｒ２  ＝  １。
【０１１３】
Ｎａの含有量は、５ｐｐｍ未満である。
予備凝集粉末の嵩密度τ’および原料タンタル粉末の比表面積ｘ’（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
τ’  ＝  −１．３９Ｅ−０３ｘ’２  −  ６．３０Ｅ−０３ｘ’  ＋  １．３９Ｅ＋００、Ｒ２  ＝  ０．９９３。
【０１１４】
【表３】
2021510180.tif 000004
【０１１５】
表３において示されている実施例１〜４のタンタル粉末生成物は、以下の規則に従う：
タンタル粉末のＯ含有量α（ｐｐｍ単位）および比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
α  ＝  −２６．７ｘ３  ＋  ８０２．４ｘ２  −  ４４９６．９ｘ  ＋  １６０３８．２、Ｒ２  ＝  １；
タンタル粉末のＮ含有量β（ｐｐｍ単位）および比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
β  ＝１９７．１ｘ  ＋９９５．０、Ｒ  ＝  １．０；
タンタル粉末のＢ含有量γ（ｐｐｍ単位）および比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
γ  ＝  −０．４８ｘ３  ＋  １３．９５ｘ２  −  １０８．８４ｘ  ＋  ２７７．２０、Ｒ２  ＝  １；
タンタル粉末のＫ含有量ε（ｐｐｍ単位）および比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
ε  ＝  ０．４５ｘ３  −  １０．４８ｘ２  ＋  ７９．９４ｘ  −  １７３．４３、Ｒ２  ＝  １；
タンタル粉末のＮ含有量に対するＯ含有量の比および比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
λ  ＝  ０．６２ｘ  ＋  ２．０４、Ｒ２  ＝  １．００；
タンタル粉末の比表面積ｘに対するＢ含有量の比χおよびタンタル粉末の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
χ  ＝  −６．１１Ｅ−０２ｘ３  ＋  １．６３Ｅ＋００ｘ２  −  １．２５Ｅ＋０１ｘ  ＋  ３．３９Ｅ＋０１、Ｒ２  ＝  １．００；
タンタル粉末の総重量における１７０メッシュを通過しない粉末の百分率ηおよびタンタル粉末の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
η  ＝  −４．５５Ｅ−０２ｘ３  ＋  １．３９Ｅ＋００ｘ２  −  １．４５Ｅ＋０１ｘ  ＋  ５．７０Ｅ＋０１、Ｒ２  ＝  １．００；
タンタル粉末の総重量における１７０メッシュを通過できるが４００メッシュは通過できない粉末の百分率ζおよびタンタル粉末の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
ζ  ＝  −０．１１ｘ２−０．４０ｘ  ＋  ８２．３３、Ｒ  ＝  １．００；
タンタル粉末の総重量における４００メッシュを通過できる粉末の百分率θおよびタンタル粉末の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
θ  ＝  −０．１５ｘ２  ＋  ６．０１ｘ  −  １７．４４、Ｒ２  ＝  １．００；
タンタル粉末の嵩密度τおよび比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
τ  ＝  −６．１４Ｅ−０３ｘ２  ＋  ２．５３Ｅ−０２ｘ  ＋  １．８２Ｅ＋００、Ｒ２  ＝  １．００；
タンタル粉末のＦＳＳＳ粒径Ψおよび比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）の間の数学的関係は、次の式に従う：
Ψ  ＝  −２．２２Ｅ−０３ｘ３  ＋  ４．３９Ｅ−０２ｘ２  −  ２．９３Ｅ−０１ｘ  ＋  １．６４Ｅ＋００、Ｒ２  ＝  １．００。
【０１１６】
【表４】
2021510180.tif 000005
【０１１７】
表４において示されているように：
実施例１〜４のタンタル粉末に関する漏れ電流μ（ｎＡ／μＦＶ）および比静電容量ｚ（μＦＶ／ｇ）の間の関係は、次の式に従う：
μ  ＝  ５．０２Ｅ−１７ｚ３  −  ２．９２Ｅ−１１ｚ２  ＋  ５．６１Ｅ−０６ｚ  −  ３．７２Ｅ−０２、Ｒ２  ＝  １．００。
【０１１８】
表４において示されているように、実施例１〜４のタンタル粉末は、以下の電気的特性を有する。
（１ａ）２００００〜３５０００μＦＶ／ｇの比静電容量を有するタンタル粉末に関して、漏れ電流は、０．３２〜０．４２ｎＡ／μＦＶである。
【０１１９】
（１ｂ）４００００〜６００００μＦＶ／ｇの比静電容量を有するタンタル粉末に関して、漏れ電流は、０．７９〜２．８ｎＡ／μＦＶである。
（２）タンタル粉末の誘電損ｔａｎδは、約３０〜６０％である。
【０１２０】
（３）タンタル粉末成形体は、良好な成形性を有し、それは、タンタル粉末成形体が平滑であり亀裂を有しないことを示している。
対照的に、比較例１〜２のタンタル粉末は、以下の電気的特性を有する：
（１ａ）１５０００〜１７０００μＦＶ／ｇの比静電容量を有するタンタル粉末に関して、漏れ電流は、０．４２ｎＡ／μＦＶである。
【０１２１】
（１ｂ）２００００〜３５０００μＦＶ／ｇの比静電容量を有するタンタル粉末に関して、漏れ電流は、４．９ｎＡ／μＦＶである。
（２）タンタル粉末の誘電損ｔａｎδは、１００〜２００％である。
【０１２２】
（３）亀裂が、タンタル粉末成形体の表面上に存在する。
実施例の結果から、上記の実施例のタンタル粉末が以下の利点の１以上を有することは、明らかである：
（１）比静電容量が高い；
（２）漏れ電流が少ない；
（３）誘電損が小さい；
（４）良好な成形性。
【０１２３】
理論により限定されることなく、タンタル粉末中に添加されるホウ素の含有量を特定の範囲内に制御するためのその後の処理と一緒に還元プロセスの間に反応系に添加されるホウ酸の量を調節することによって、予備凝集および熱処理の技術と組み合わせて、上記の実施例は、高い比静電容量、低い漏れ電流および良好な成形性を有するタンタル粉末を調製する。
【０１２４】
理論により限定されることなく、工程の１以上においてタンタル粉末の組成（例えばホウ素含有量）および構造（例えば粒径分布）を調節することによって、開示された方法は、高い比静電容量、低い漏れ電流および良好な成形性を有するタンタル粉末を調製する。
【０１２５】
本発明の特定の態様が詳細に記載されてきたが、当業者は、それらの詳細の様々な修正および置換が本開示の教示全体を考慮してなされることができ、そのようなバリエーションは本発明の範囲内であることを理解するであろう。本開示の完全な範囲は、添付された特許請求の範囲およびそのあらゆる均等物によって与えられる。
【手続補正書】
【提出日】令和2年8月27日(2020.8.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
タンタル粉末を調製するための方法であって、以下の工程：
１）フッ化タンタル塩を融解した希釈剤中で還元剤で還元して原料タンタル粉末を得て、前記の原料タンタル粉末が、３０〜３００ｐｐｍの量のホウ素を含有し、５〜１３ｍ２／ｇの比表面積を有し；
２）前記のタンタル粉末を造粒して予備凝集粉末を得て、該予備凝集粉末が、１〜１．５ｇ／ｃｍ３の嵩密度を有し、
ここで工程２）における造粒が、該原料タンタル粉末を水と混合して水と混合された粉末を得て、水と混合された粉末を乾燥させて乾燥粉末を得て、該乾燥粉末に対して粉砕およびふるい分け処理を施すことを含み、該ふるい分けのためのふるいが、１２０〜１７０メッシュのメッシュ数を有し、該ふるいを通過する粉末が、予備凝集粉末であり；
３）前記の予備凝集粉末に対して以下の工程：熱処理、ふるい分け、酸素還元処理および窒素ドーピングの１以上を逐次的に施し；
４）前の工程で得られた粉末に対して以下の工程：酸洗浄、水洗、乾燥およびふるい分けの１以上を逐次的に施してタンタル粉末生成物を得る；
を含み、
前記のタンタル粉末生成物が、１００００〜３１０００ｐｐｍの酸素含有量を有し、２０００〜３３００の窒素含有量を有し、１０〜５０ｐｐｍのカリウム含有量を有し、２０〜１５０ｐｐｍのホウ素含有量を有し、２００〜４００ｐｐｍのリン含有量を有し、
前記のタンタル粉末生成物が、５〜１２ｍ２／ｇの比表面積を有し、タンタル粉末生成物の比表面積に対するタンタル粉末生成物のホウ素含有量の比は、４〜１３であり、ホウ素含有量は、重量によるｐｐｍの単位で測定され、比表面積は、ｍ２／ｇの単位で測定され、
タンタル粉末生成物の総重量の８５％より多くが、ρメッシュを通過することができ、ρ＝１５０〜１７０である方法。
【請求項２】
請求項１に記載の方法であって、
該原料タンタル粉末が、０．８α’〜１．２α’ｐｐｍ、例えば０．９α’〜１．１α’ｐｐｍ、例えばα’ｐｐｍの酸素含有量を有し；α’  ＝  −６８．５ｘ’３  ＋  ２１９７．３ｘ’２  −  １８６１６．４ｘ’  ＋  ６２３０７．８であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積であり、
該原料タンタル粉末が、０．８β’〜１．２β’ｐｐｍ、例えば０．９β’〜１．１β’ｐｐｍ、例えばβ’ｐｐｍの窒素含有量を有し；β’  ＝  ９８．１ｘ’  −  ３８８．８であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積であり、
前記の原料タンタル粉末が、０．８γ’〜１．２γ’ｐｐｍ、例えば０．９γ’〜１．１γ’ｐｐｍ、例えばγ’ｐｐｍのホウ素含有量を有し；γ’  ＝  ０．２８ｘ’３  −  ４．７２ｘ’２  ＋  ３５．１１ｘ’  −  ４２．０２であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積であり、
前記の原料タンタル粉末が、０．８ε’〜１．２ε’ｐｐｍ、例えば０．９ε’〜１．１ε’ｐｐｍ、例えばε’ｐｐｍのカリウム含有量を有し；ε’  ＝  −９．３９Ｅ−０２ｘ３  ＋  ３．１３Ｅ＋００ｘ２  −  ２．６４Ｅ＋０１ｘ  ＋  ９．４０Ｅ＋０１であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積であり、
前記の原料タンタル粉末が、１〜１０ｐｐｍ、例えば３〜５ｐｐｍのナトリウム含有量を有し、
α’、β’、γ’およびε’は、全て正の数である方法。
【請求項３】
請求項１に記載の方法であって、
該タンタル粉末生成物が、０．８α〜１．２αｐｐｍ、例えば０．９α〜１．１αｐｐｍ、例えばαｐｐｍの酸素含有量を有し、α＝−２６．７ｘ３＋８０２．４ｘ２−４４９６．９ｘ  ＋  １６０３８．２であり、
該タンタル粉末生成物が、０．８β〜１．２βｐｐｍ、例えば０．９β〜１．１βｐｐｍ、例えばβｐｐｍの窒素含有量を有し、β＝１９７．１ｘ  ＋  ９９５．０であり、
該タンタル粉末生成物が、０．８γ〜１．２γｐｐｍ、例えば０．９γ〜１．１γｐｐｍ、例えばγｐｐｍのホウ素含有量を有し、γ＝−０．４８ｘ３＋１３．９５ｘ２−１０８．８４ｘ  ＋  ２７７．２０であり、
該タンタル粉末生成物の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）に対するタンタル粉末生成物のホウ素含有量の比が、０．８χ〜１．２χ、例えば０．９χ〜１．１χ、例えばχであり、χ＝  −６．１１Ｅ−０２ｘ３  ＋１．６３Ｅ＋００ｘ２  −  １．２５Ｅ＋０１ｘ  ＋３．３９Ｅ  ＋  ０１であり、
該タンタル粉末生成物が、０．８ε〜１．２εｐｐｍ、例えば０．９ε〜１．１εｐｐｍ、例えばεｐｐｍのカリウム含有量を有し、ε＝０．４５ｘ３−１０．４８ｘ２＋７９．９４ｘ−１７３．４３であり、
該タンタル粉末生成物が、０．８λ〜１．２λ、例えば０．９λ〜１．１λ、例えばλの窒素含有量に対する酸素含有量の比を有し、λ＝  ０．６２ｘ  ＋  ２．０４であり、
α、β、γ、ε、λが、全て正の数であり、ｘが、ｍ２／ｇでのタンタル粉末生成物の比表面積である方法。
【請求項４】
請求項１に記載の方法であって、
該タンタル粉末生成物が、０．８τ〜１．２τｇ／ｃｍ３、例えば０．９τ〜１．１τｇ／ｃｍ３、例えばτｇ／ｃｍ３の嵩密度を有し、τは、以下のようにタンタル粉末生成物の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）に数学的に関連し：τ＝  −６．１４Ｅ−０３ｘ２  ＋  ２．５３Ｅ−０２ｘ  ＋  １．８２Ｅ  ＋  ００、ｘは、ｍ２／ｇでのタンタル粉末生成物の比表面積である方法。
【請求項５】
請求項１に記載の方法であって、
該タンタル粉末生成物が、０．８Ψ〜１．２Ψ、例えば、０．９Ψ〜１．１Ψ、例えばΨのＦＳＳＳ粒径を有し、Ψは、以下のようにタンタル粉末生成物の比表面積ｘ（ｍ２／ｇ単位）に数学的に関連し：Ψ＝  −２．２２Ｅ−０３ｘ３  ＋  ４．３９Ｅ−０２ｘ２  −  ２．９３Ｅ−０１ｘ  ＋  １．６４Ｅ＋００、ｘは、ｍ２／ｇでのタンタル粉末生成物の比表面積である方法。
【請求項６】
請求項１に記載の方法であって、
該予備凝集粉末は、０．８τ’〜１．２τ’、例えば０．９τ’〜１．１τ’、さらに例えばτ’の比嵩密度を有し：τ’  ＝  −１．３９Ｅ−０３ｘ’２  −  ６．３０Ｅ−０３ｘ’  ＋  １．３９Ｅ＋００、ｘ’は、ｍ２／ｇの単位での原料タンタル粉末の比表面積である方法。
【請求項７】
請求項１に記載の方法であって、
該タンタル粉末生成物中の１７０メッシュを通過できるが４００メッシュは通過できない粉末は、該タンタル粉末生成物の総重量の６２％〜７８％を占め、
該タンタル粉末生成物の総重量の８．８４％〜３２．２２％が、４００メッシュスクリーンを通過できる方法。
【請求項８】
請求項１に記載の方法であって、工程１）において
該希釈剤は、塩化カリウムおよびフッ化カリウムを含み、
該希釈剤において、フッ化カリウムに対する塩化カリウムの重量比は１８〜２４：１０〜１２であり、
該還元剤は、金属ナトリウムを含み、
該還元剤が、フッ化タンタル塩の全てを還元するのに実質的に十分な量で使用され、
フッ化タンタル塩は、フルオロタンタル酸カリウム（Ｋ２ＴａＦ７）を含み、
該希釈剤に対する該フッ化タンタル塩の重量比は、２〜５：３００〜４００、例えば２．５〜５：３００〜３４０である方法。
【請求項９】
請求項１に記載の方法であって、工程１）において
該希釈剤は、添加剤Ｋ２ＳＯ４も含有し、希釈剤に対するＫ２ＳＯ４の重量比は、４００〜６００：３０００００〜４０００００、または５００〜５５０：３０００００〜３４００００であり、
該希釈剤が、さらにホウ素元素を含み、希釈剤に対する希釈剤中のホウ素の重量比は、１〜５：３０００００〜３４００００、例えば２〜３：３０００００〜３４００００である方法。
【請求項１０】
請求項１に記載の方法であって、工程２）において：
造粒が、原料タンタル粉末を水と混合して水と混合された粉末を得て、水と混合された粉末を乾燥させて乾燥粉末を得て、該乾燥粉末に対して粉砕およびふるい分け処理を施すことを含み、該ふるい分けのためのふるいが、１２０〜１７０メッシュのメッシュ数を有し、該ふるいを通過する粉末が、予備凝集粉末であり、水が、１００〜１０００ｐｐｍのリン酸を含有する方法。
【請求項１１】
請求項１に記載の方法であって、工程３）において：
該熱処理が、非酸化環境で１０００〜１５００℃の温度で実施され、熱処理は、１０〜６０分間の熱保存時間を有し、
該熱処理および該酸素還元処理の間に、熱処理後に得られた粉末は、粉砕され、８０〜１２０メッシュふるいを通してふるいにかけられ、ふるいを通過する粉末が、収集され、
該酸素還元処理が、熱処理後に得られた粉末中にマグネシウム粉末をドープし、次いで加熱する工程を含み、酸素還元処理の間にドープされるマグネシウム粉末の重量は、熱処理後の粉末の重量の４〜６重量％であり、酸素還元は、７００〜８００℃の温度で実施され、
酸素還元後、酸素還元された粉末の温度は、３００〜４５０℃まで下げられ、次いで窒素ドーピング処理が、実施され、窒素ドーピング処理は、窒素含有雰囲気中で酸素還元粉末を加熱する工程を含む方法。
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれかに記載の方法によって調製されたタンタル粉末。
【請求項１３】
タンタル粉末成形体であって、請求項１２に記載のタンタル粉末を圧縮することにより形成される、例えば４〜６ｇ／ｃｍ３の圧縮比重で圧縮することにより形成されるタンタル粉末成形体。
【請求項１４】
タンタル粉末焼結体であって、請求項１３に記載のタンタル粉末成形体を焼結することにより得られ、
好ましくは、前記の焼結が、タンタル粉末成形体を１０００〜１２００℃で１０〜２０分間焼結することを含むタンタル粉末焼結体。
【請求項１５】
タンタル陽極であって、請求項１４に記載のタンタル粉末焼結体を荷電することにより得られ；
好ましくは、前記の荷電が、該タンタル粉末焼結体を陽極酸化のために酸性溶液中に入れることを含むタンタル陽極。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２５】
本発明の特定の態様が詳細に記載されてきたが、当業者は、それらの詳細の様々な修正および置換が本開示の教示全体を考慮してなされることができ、そのようなバリエーションは本発明の範囲内であることを理解するであろう。本開示の完全な範囲は、添付された特許請求の範囲およびそのあらゆる均等物によって与えられる。
本明細書は以下の発明の態様を包含する。
［１］
タンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、ホウ素元素を含有し、かつ前記のタンタル粉末が、４ｍ２／ｇ以上の比表面積を有し；
前記のタンタル粉末が、２〜１６の比表面積に対するホウ素含有量の比を有し、前記のホウ素含有量が、重量によるｐｐｍの単位であり、かつ前記の比表面積が、ｍ２／ｇの単位であり；
ρメッシュを通過できる粉末が、該タンタル粉末の総重量の８５％より多くを占めており、ρ＝１５０〜１７０であるタンタル粉末。
［２］
［１］に記載のタンタル粉末であって、該タンタル粉末が、４〜２０ｍ２／ｇの比表面積を有するタンタル粉末。
［３］
［１］に記載のタンタル粉末であって、該タンタル粉末が、４〜１６ｍ２／ｇの比表面積を有するタンタル粉末。
［４］
［１］に記載のタンタル粉末であって、該タンタル粉末が、４〜１２ｍ２／ｇの比表面積を有するタンタル粉末。
［５］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、２〜１２の比表面積に対するホウ素含有量の比を有するタンタル粉末。
［６］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、２〜８の比表面積に対するホウ素含有量の比を有するタンタル粉末。
［７］
［１］に記載のタンタル粉末であって、ρメッシュを通過できる粉末が、前記のタンタル粉末の総重量の９０％より多くを占めているタンタル粉末。
［８］
［１］に記載のタンタル粉末であって、ρメッシュを通過できる粉末が、前記のタンタル粉末の総重量の９５％より多くを占めているタンタル粉末。
［９］
［１］に記載のタンタル粉末であって、ρ＝１５０であるタンタル粉末。
［１０］
［１］に記載のタンタル粉末であって、ρ＝１６０であるタンタル粉末。
［１１］
［１］に記載のタンタル粉末であって、ρ＝１７０であるタンタル粉末。
［１２］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、酸素元素および窒素元素を含有し、前記のタンタル粉末が、２〜１６、好ましくは２〜１２、好ましくは２〜１０、好ましくは２〜８の窒素含有量に対する酸素含有量の比を有するタンタル粉末。
［１３］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．４〜２．０μｍ、好ましくは０．４〜１．６μｍ、より好ましくは０．６〜１．２μｍのＦＳＳＳ粒径を有するタンタル粉末。
［１４］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８〜２．０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８〜１．８ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８〜１．６ｇ／ｃｍ３の嵩密度を有するタンタル粉末。
［１５］
［１］に記載のタンタル粉末であって、４００メッシュを通過できる粉末が、前記のタンタル粉末の総重量の５０％未満、例えば４０％未満を占めているタンタル粉末。
［１６］
［１］に記載のタンタル粉末であって、１７０メッシュを通過できない粉末が、該タンタル粉末の総重量の０．８η〜１．２η；例えば０．９η〜１．１ηを占めており、η  ＝  −４．５５Ｅ−０２ｘ３  ＋  １．３９Ｅ  ＋  ００ｘ２  −  １．４５Ｅ  ＋  ０１ｘ  ＋  ５．７０Ｅ  ＋  ０１であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
［１７］
［１］に記載のタンタル粉末であって、１７０メッシュを通過できるが４００メッシュは通過できない粉末が、該タンタル粉末の総重量の０．８ζ〜１．２ζ、例えば０．９ζ〜１．１ζを占め、ζ  ＝  −０．１１ｘ２  −  ０．４０ｘ  ＋  ８２．３３であり、ｘが、ｍ２／ｇでの該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
［１８］
［１］に記載のタンタル粉末であって、４００メッシュを通過できる粉末が、該タンタル粉末の総重量の０．８θ〜１．２θ、例えば０．９θ〜１．１θを占め、θおよび該タンタル粉末の比表面積の間の数学的関係が、次の式：θ  ＝  −０．１５ｘ２  ＋  ６．０１ｘ−１７．４４に従い、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
［１９］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、５０００〜５００００ｐｐｍの酸素含有量を有するタンタル粉末。
［２０］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、１０００〜５０００ｐｐｍの窒素含有量を有するタンタル粉末。
［２１］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、１０〜５０ｐｐｍのカリウム含有量を有するタンタル粉末。
［２２］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、２０〜２００ｐｐｍのホウ素含有量を有するタンタル粉末。
［２３］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、１００〜６００ｐｐｍのリン含有量を有するタンタル粉末。
［２４］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８α〜１．２αｐｐｍ（例えば０．９α〜１．１αｐｐｍ）の酸素含有量を有し、α＝−２６．７ｘ３＋８０２．４ｘ２−４４９６．９ｘ＋１６０３８．２であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
［２５］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８β〜１．２βｐｐｍ（例えば０．９β〜１．１βｐｐｍ）の窒素含有量を有し、β＝１９７．１ｘ＋９９５．０であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
［２６］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８γ〜１．２γｐｐｍ（例えば０．９γ〜１．１γｐｐｍ）のホウ素含有量を有し、γ＝−０．４８ｘ３＋１３．９５ｘ２−１０８．８４ｘ＋２７７．２０であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
［２７］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８ε〜１．２εｐｐｍ（例えば０．９ε〜１．１εｐｐｍ）のカリウム含有量を有し、ε＝０．４５ｘ３−１０．４８ｘ２＋７９．９４ｘ−１７３．４３であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
［２８］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８λ〜１．２λ（例えば０．９λ〜１．１λ）の窒素含有量に対する酸素含有量の比を有し、λ  ＝０．６２ｘ＋２．０４であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
［２９］
［１］に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、０．８χ〜１．２χ、例えば０．９χ〜１．１χ、例えばχの比表面積ｘに対するホウ素含有量の比（ｍ２／ｇ単位）を有し、χ  ＝  −６．１１Ｅ−０２ｘ３  ＋  １．６３Ｅ＋００ｘ２  −  １．２５Ｅ  ＋０１ｘ  ＋  ３．３９Ｅ  ＋０１であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
［３０］
［１］に記載のタンタル粉末であって、０．８Ψ〜１．２Ψ、例えば０．９Ψ〜１．１Ψ、例えばΨのＦＳＳＳ粒径を有し、Ψ  ＝  −２．２２Ｅ−０３ｘ３  ＋  ４．３９Ｅ−０２ｘ２  −  ２．９３Ｅ−０１ｘ  ＋  １．６４Ｅ＋００であり、ｘが、ｍ２／ｇの単位での該タンタル粉末の比表面積であるタンタル粉末。
［３１］
［２４］〜［３０］のいずれか１項に記載のタンタル粉末であって、ｘ  ＝４〜２０、例えばｘ  ＝４〜１２であるタンタル粉末。
［３２］
［１］〜［３１］のいずれか１項に記載のタンタル粉末であって、前記のタンタル粉末が、５ｇ／ｃｍ３の圧縮密度で圧縮されて成形体になり、次いで該成形体が、１０００〜１１５０℃で１０〜２０分間焼結され、８〜１０Ｖで荷電されて陽極が得られ、該陽極が、２０００００〜５８００００μＦＶ／ｇ、好ましくは２２００００〜４５００００μＦＶ／ｇ、好ましくは３０００００〜４０００００μＦＶ／ｇの比静電容量を有するタンタル粉末。
［３３］
タンタル粉末成形体であって、［１］〜［３２］のいずれか１項に記載のタンタル粉末を圧縮することにより形成される、例えば４〜６ｇ／ｃｍ３の圧縮比重で圧縮することにより形成されるタンタル粉末成形体。
［３４］
タンタル粉末焼結体であって、［３３］に記載のタンタル粉末成形体を焼結することにより得られ、
好ましくは、前記の焼結が、タンタル粉末成形体を１０００〜１２００℃で１０〜２０分間焼結することを含むタンタル粉末焼結体。
［３５］
タンタル陽極であって、［３４］に記載のタンタル粉末焼結体を荷電することにより得られ；
好ましくは、前記の荷電が、該タンタル粉末焼結体を陽極酸化のために酸性溶液中に入れることを含むタンタル陽極。
［３６］
［３５］に記載のタンタル陽極を含む電解コンデンサ。
［３７］
タンタル粉末を調製するための方法であって、以下の工程：
１）原料タンタル粉末を得て、前記の原料タンタル粉末が、３０〜３００ｐｐｍの量のホウ素を含有し、１〜２０ｍ２／ｇの比表面積を有し；
２）前記のタンタル粉末を造粒して予備凝集粉末を得て、該予備凝集粉末が、１〜１．５ｇ／ｃｍ３の嵩密度を有し；
３）前記の予備凝集粉末に対して（例えば逐次的に）以下の工程：熱処理、ふるい分け、酸素還元処理および窒素ドーピングの１以上を施し；
４）前の工程で得られた粉末に対して（例えば逐次的に）以下の工程：酸洗浄、水洗、乾燥およびふるい分けの１以上を施してタンタル粉末生成物を得る；
を含む方法。
［３８］
［３７］に記載の方法であって、工程１）が、フッ化タンタル塩を融解した希釈剤中で還元剤で還元して原料タンタル粉末を得ることを含む方法。
［３９］
［３７］に記載の方法であって、工程２）における前記の造粒が、以下の工程：
該原料タンタル粉末を揮発可能な液体と混合して揮発可能な液体と混合された粉末を得て；
揮発可能な液体と混合された前記の粉末を乾燥させて乾燥粉末を得て；
該乾燥粉末に対して粉砕およびふるい分け処理を施す；
を含み、該ふるい分けのためのふるいが、１２０〜１７０メッシュのメッシュ数を有し、該ふるいを通過する粉末が、予備凝集粉末である方法。
［４０］
［３９］に記載の方法であって、工程２）において、該乾燥粉末が、粉砕およびふるい分けを施され、該ふるい分けのためのふるいが、１４０〜１６０メッシュのメッシュ数を有する方法。
［４１］
［３７］に記載の方法であって、工程３）における熱処理が、１０００〜１２００℃の温度で実施される方法。
［４２］
［３７］に記載の方法であって、工程３）における熱処理が、１０〜３０分間の熱保存時間を有する方法。
［４３］
［３７］に記載の方法であって、工程３）における熱処理が、非酸化環境において実施される方法。
［４４］
［３７］に記載の方法であって、該原料タンタル粉末が、０．８α’〜１．２α’ｐｐｍ、例えば０．９α’〜１．１α’ｐｐｍの酸素含有量を有し；α’  ＝  −６８．５ｘ’３  ＋  ２１９７．３ｘ’２  −  １８６１６．４ｘ’  ＋  ６２３０７．８’であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積である方法。
［４５］
［３７］に記載の方法であって、前記の原料タンタル粉末が、０．８β’〜１．２β’ｐｐｍ、例えば０．９β’〜１．１β’ｐｐｍの窒素含有量を有し；β’  ＝  ９８．１ｘ’  −  ３８８．８であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積である方法。
［４６］
［３７］に記載の方法であって、前記の原料タンタル粉末が、０．８γ’〜１．２γ’ｐｐｍ、例えば０．９γ’〜１．１γ’ｐｐｍのホウ素含有量を有し；γ’  ＝  ０．２８ｘ’３  −  ４．７２ｘ’２  ＋  ３５．１１ｘ’  −  ４２．０２であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積である方法。
［４７］
［３７］に記載の方法であって、前記の原料タンタル粉末が、０．８ε’〜１．２ε’ｐｐｍ、例えば０．９ε’〜１．１ε’ｐｐｍのカリウム含有量を有し；ε’  ＝  −９．３９Ｅ−０２ｘ３  ＋  ３．１３Ｅ＋００ｘ２  −  ２．６４Ｅ＋０１ｘ  ＋  ９．４０Ｅ＋０１であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積である方法。
［４８］
［３７］に記載の方法であって、前記の原料タンタル粉末が、１〜１０ｐｐｍ、例えば３〜５ｐｐｍのナトリウム含有量を有する方法。
［４９］
［３７］に記載の方法であって、該予備凝集粉末が、０．８τ’〜１．２τ’、例えば０．９τ’〜１．１τ’、さらに例えばτ’の嵩密度を有し、τ’  ＝  −１．３９Ｅ−０３ｘ’２  −  ６．３０Ｅ−０３ｘ’  ＋  １．３９Ｅ＋００であり、ｘ’が、ｍ２／ｇの単位での該原料タンタル粉末の比表面積である方法。
［５０］
［４４］〜［４９］のいずれか１項に記載の方法であって、ｘ’  ＝４〜２０、例えば５〜１３である方法。
【国際調査報告】
2021510180.tif 000006
2021510180.tif 000007
2021510180.tif 000008
2021510180.tif 000009
2021510180.tif 000010
2021510180.tif 000011
2021510180.tif 000012