(57)【要約】  発生器で生成された溶離液の放射化学的純度を分析するシステムが提供される。該システムは、遮蔽金属で作製される溶出検出器を備える。溶出検出器は、溶離溶液、及び発生器内に含まれる溶出可能な同位体の流れのための流路テンプレートと、発生器及び発生器から排出される溶離液を同時に監視する監視デバイスとを収容する。発生器は、テクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）発生器であり、溶出可能な同位体は、Ｔｃ−９９ｍ発生器内のカラムの充填層に含まれ得る。テクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）発生器又はカラムで生成される溶離液の、放射化学的純度を分析する方法も提供される。
2021528642.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発生器で生成された溶離液の放射化学的純度を分析するシステムであって、
遮蔽金属で構成される溶出検出器であって、前記溶出検出器は、溶離溶液を流す流路テンプレート、及び前記発生器に含まれる溶出可能な同位体を収容する溶出検出器と、
前記発生器及び前記発生器から排出される前記溶離液を同時に監視する監視デバイスと
を備える、システム。
【請求項２】
前記発生器は、テクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）発生器である、請求項１に記載のシステム。
【請求項３】
前記溶出可能な同位体は、前記Ｔｃ−９９ｍ発生器内のカラムの充填層に含まれている、請求項２に記載のシステム。
【請求項４】
前記溶出可能な同位体は、Ｔｃ−９９ｍ、別の放射性核種、又はその両方を含む懸濁液に含まれている、請求項１に記載のシステム。
【請求項５】
前記監視デバイスは、前記カラムの前記充填層を監視する、請求項３に記載のシステム。
【請求項６】
前記流路テンプレートは、溶離液、フィルタ、液溜め、未使用の溶出溶液を有する再補充可能な容器、ポンプ、組込型流れ検出器、ガンマ検出器、及びその組合せからなる群から選択される構成要素を備える、請求項１に記載のシステム。
【請求項７】
前記溶出検出器は、遮蔽壁を備える、請求項１に記載のシステム。
【請求項８】
前記遮蔽壁は、前記遮蔽金属からなる、請求項７に記載のシステム。
【請求項９】
前記遮蔽金属は、タングステン、鉛、鋼、及びその組合せからなる群から選択される、請求項１に記載のシステム。
【請求項１０】
前記溶出検出器は、出力デバイスと通信可能に接続される、請求項１に記載のシステム。
【請求項１１】
前記流路テンプレートは、遮蔽金属からなる、請求項１に記載のシステム。
【請求項１２】
前記流路テンプレートは、検出器位置を有する、請求項１に記載のシステム。
【請求項１３】
前記組込型流れ検出器は、充填層、濾材に入る前又は後の溶離液、及びその組合せを監視するために配置される、請求項６に記載のシステム。
【請求項１４】
前記溶出可能な同位体は、Ｍｏ−９９である、請求項１に記載のシステム。
【請求項１５】
発生器で生成された溶離液の放射化学的純度を分析する方法であって、
遮蔽金属で構成される溶出検出器を備えるステップであって、前記溶出検出器は、流路テンプレート、及び前記発生器に含まれる溶出可能な同位体を収容するステップと、
前記溶出可能な同位体を含む前記発生器に溶出させるステップと、
前記発生器及び前記発生器から排出される溶離液を同時に監視するステップと
を含む、方法。
【請求項１６】
前記発生器は、テクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）発生器である、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記溶出可能な同位体は、前記Ｔｃ−９９ｍ発生器内のカラムの充填層に含まれている、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記流路テンプレートは、溶離液、フィルタ、液溜め、未使用の溶出溶液を有する再補充可能な容器、ポンプ、組込型流れ検出器、ガンマ検出器、及びその組合せからなる群から選択される構成要素を備える、請求項１５に記載の方法。
【請求項１９】
溶出させるステップは、一定量の溶出溶液を用いて行われる、請求項１５に記載の方法。
【請求項２０】
前記一定量の溶出溶液は、生理食塩水、脱イオン水、別の水性の液体、非水性の液体、又はその組合せである、請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記一定量の溶出溶液は、Ｔｃ−９９ｍ発生器内のカラムの充填層を徐々に通過する、請求項１９に記載の方法。
【請求項２２】
ガンマ分光法を用いて、Ｔｃ及びＭｏ含有量の増分体積を測定するステップをさらに含む、請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
前記ガンマ検出器を使用して、溶離液をリアルタイムで測定する、請求項１８に記載の方法。
【請求項２４】
前記溶離液を、フィルタ・カラムに１回又は複数回通過させるステップをさらに含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項２５】
ガンマ分光法を用いて、リアルタイムでカウントするステップをさらに含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項２６】
汚染物質を測定するステップをさらに含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項２７】
Ｔｃ−９９ｍの除去又は交換について測定するために、前記ガンマ検出器を最初の溶出カラムに配置するステップをさらに含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項２８】
カウントされるべき前記溶離液の最終的な全量を収集するステップをさらに含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項２９】
前記溶出可能な同位体は、Ｍｏ−９９である、請求項１５に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この出願は、米国特許商標庁に２０１８年６月２０日に出願された米国仮特許出願第６２／６８７，６１２号の優先権を主張する、米国特許商標庁に２０１９年６月１９日に出願された米国非仮特許出願第１６／４４５，３０５号の優先権を主張する。該出願の開示は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
この発明は、概して、溶出効率及び放射線純度を評価する発生器、システム、及び方法に関し、より詳細には、順次の体積測定のガンマ・カウントによって、Ｔｃ−９９ｍ発生器の溶出効率及び放射線純度を評価するシステム及び方法に関する。
【背景技術】
【０００３】
既知のカウント及び放射線定量化方法には課題がある。かかる課題には、高放射能サンプルを取り扱う必要性、及び「ホットな」放射性物質の測定及び搬送終了時にサンプルを廃棄物除去する必要性が含まれる。放射性物質の取扱いに関する課題は、健康上のリスクをもたらす、放射線業務従事者に対する固有の線量である。
【０００４】
多くの場合、高圧液体クロマトグラフィ（ＨＰＬＣ：Ｈｉｇｈ  Ｐｒｅｓｓｕｒｅ  Ｌｉｑｕｉｄ  Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ）技法が使用される。かかる技法の欠点には、放射性サンプルに伴う固有の課題が含まれる。たとえば、放射線耐性に欠ける多くの材料を避けるよう注意する必要がある。チューブは放射性フィールドで劣化する可能性があり、ＨＰＬＣで使用される一般的なカラムは、放射線分解などの懸念があるため、高放射線フィールドでは使用できない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
したがって、既存の方法でこうした課題を克服するシステム及び方法が必要である。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の一実施例では、発生器で生成された溶離液の放射化学的純度を分析するシステムが提供される。該システムは、遮蔽金属で構成される溶出検出器を備える。溶出検出器は、発生器内に含まれる溶離溶液及び溶出可能な同位体の流れのための流路テンプレートと、発生器及び発生器から排出される溶離液を同時に監視する監視デバイスとを収容する。
【０００７】
本発明の一実施例では、発生器で生成された溶離液の放射化学的純度を分析する方法が提供される。溶出検出器は、流路テンプレートと、発生器内に含まれる溶出可能な同位体とを収容する。該方法は、遮蔽金属で構成される溶出検出器を備えるステップと、溶出可能な同位体を含む発生器に溶出させるステップと、発生器及び発生器から排出される溶離液を同時に監視するステップとを含む。
【０００８】
本発明の一実施例では、発生器は、テクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）発生器である。
【０００９】
本発明の一実施例では、溶出可能な同位体は、Ｔｃ−９９ｍ発生器内のカラムの充填層に含まれている。
【００１０】
本発明の一実施例では、溶出可能な同位体は、Ｍｏ−９９である。
【００１１】
本発明の別の適用可能な領域は、これ以降で提示される詳細な説明から明らかとなろう。詳細な説明及び特定の実例は、本発明の好ましい実施例を示しているが、例示のみを目的とすることを意図し、本発明の範囲を限定することを意図しないことを理解されたい。
【００１２】
本発明は、詳細な説明及び必ずしも原寸に比例しない添付図面から、より完全に理解されるようになるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】溶出効率及び放射線純度を評価する、全体的な検出システムの図である。
【図２】図１の検出システムの流路テンプレートの図である。
【図３】図２の流路テンプレートと共に使用する、流路プロセスの概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の実施例の以下の説明は、本質的には単に例示的なものであり、決して本発明、その用途、又は使用法を限定することを意図しない。以下の説明は、本発明の有効な開示を提供する目的で、ただ単に実例として本明細書に提示されているが、本発明の範囲又は大意を限定するものではない。
【００１５】
本発明は、テクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）発生器からの溶離液の放射化学的特性を定量化する方法について説明する。一定量の生理食塩水を、徐々に（一度にＸｍＬずつ）溶出物質に通す。生理食塩水は、溶出物質と密接に接触し、Ｍｏ−９９を含む他の放射性物質と共に目的のＴｃ−９９ｍを含み、カラムから排出される。ガンマ分光法を用いて、Ｔｃ及びＭｏ含有量について、順次のそれぞれの体積が測定される。ガンマ検出器の位置を変更して、溶出中に溶離液をリアルタイムで測定できる。次いで、溶離液をフィルタ・カラムに通し、再びガンマ分光法を用いてリアルタイムでカウントし、汚染物質を測定する。さらに、Ｔｃ−９９ｍの除去又は交換について測定するために、ガンマ検出器が最初の溶出カラムに配置される。溶離液の最終的な全量が収集され、通常どおりにカウントされ得る。
【００１６】
図を参照すると、図１は、本発明の全体的な検出システム１０の図である。本発明の検出システム１０の目的の中には、発生器、好ましくはテクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）発生器で生成された溶離液の放射化学的純度を分析することがある。したがって、検出システム１０は、未使用の溶出溶液を含む又は除く、システムの構成要素を封じ込むよう設計された、溶出検出器２０と呼ばれる遮蔽された装置を備える。図１に示されるように、検出システム１０は、溶出検出器２０を備える。溶出検出器２０は、遮蔽金属で構成されることが好ましい。図１に示されるように、溶出検出器２０は、遮蔽金属からなる遮蔽壁２５を備える。溶出検出器２０は、任意の形状で形成され得るか、又は任意のサイズであり得る。遮蔽金属は、タングステンであることが好ましい。しかし、遮蔽金属の他の非限定的な実例には、とりわけ、鉛、鋼が含まれるが、それに限定されるものではない。溶出検出器は、出力デバイス４０に通信可能に接続されている。接続は、たとえば、無線接続又は電気接続であり得る。出力デバイス４０は、選挙検出器２０によって生成されたデータを表示又は出力する。出力デバイス４０によって出力されるデータの非限定的な実例は、溶出効率、経時的な溶出効率、時間ゼロでのカラムの実際の放射能の量などの、測定基準及び測定値である。
【００１７】
図２は、図１の検出システム１０の溶出検出器２０の流路テンプレート３０の図である。溶出検出器２０は、流路テンプレート３０を収容する。流路テンプレート３０は、遮蔽金属からなることが好ましい。遮蔽金属は、タングステンであることが好ましい。しかし、遮蔽金属の他の非限定的な実例には、とりわけ、鉛、鋼が含まれるが、それに限定されるものではない。
【００１８】
本明細書で論じられるように、流路テンプレート３０は、検出システムの一部である。図示のように、流路テンプレート３０は、円形の切欠きで示される検出器位置５０を有する。流路テンプレート３０はまた、溝及び／又は管６０を有し得る。流路テンプレート３０は、図２に長方形の切欠きとして示される、溶離液、フィルタ、液溜め、又はその組合せなどの、１つ又は複数の構成要素７０を有し得る。流路テンプレート３０は、独特の幾何形状を有し、より小型の設計、より優れた検出器の幾何形状の安定性、及び「ホットセル」内でのより適切な配置を可能にする。流路テンプレート３０及びその中の構成要素７０の幾何形状は、変更でき、本発明の範囲内にあり得る。
【００１９】
様々な構成要素７０が、流路テンプレート３０に挿入される。構成要素の実例は、未使用の溶出溶液を有する再補充可能な容器である。デバイス１２０は、充填層及び／又は濾材を格納する容器又はカラムであり得る。かかる容器は、測定が完了すると簡単に交換できる。構成要素の別の実例は、ポンプである。ポンプは、装置を通る流れの制御を可能にするために存在し得る。検出器システム１０内での測定を自動化するために、ガンマ検出器、並びに静電容量及び／又は導電率モニタを含むがこれらに限定されない組込型流れ検出器などの、構成要素が存在し得る。充填層、排出されて濾材に入る前の溶離液、濾材から排出後の溶離液、又はその組合せを監視するために、１つ又は複数の組込型流れ検出器が戦略的に配置されることが好ましい。流路テンプレート３０の流路は、無駄な空間（空所）が限られている。
【００２０】
図３は、図２の流路テンプレート３０内の溶出溶液の流れに関する、流路プロセスの概略図１００を示す。図３に示されるように、生理食塩水、脱イオン水、及び／又は他の水性若しくは非水性の液体からなる一定量の溶出溶液１１０は、充填層、又はＴｃ−９９ｍ及び／若しくはＭｏ−９９を含むがそれに限定されない他の当該の放射性核種を含む懸濁液を有する、カラムなどのデバイス１２０を通過する。充填層の質量に対する溶出溶液１１０の容積の比率は増減できるが、１００ミリリットル（ｍＬ）が最適である。測定機器１３０は、デバイス１２０の入口と出口の間の圧力を測定する。溶出溶液１１０及び充填層は、検出可能な粒子又は光子を減衰させて放出する、Ｔｃ−９９ｍ及び／又は他の放射性化学核種を含む。流路は、戦略的に監視される。当該の放射性の核種の濃度を判定する検出器１４０及び／又は静電容量スイッチ１５０は、カラム、カラムの出口、フィルタ・カラム、及び／又はフィルタ・カラムの出口であり得る、デバイス１２０の隣に配置される。溶液が充填層（溶離液と呼ばれる）から排出されるとき、検出器１４０及びポンプ２１０のシリンジへのトリガが同時に起こると、自動化されたカウント及び検出シーケンスがトリガされることになる。
【００２１】
流れがポンプから始まるときはいつでも、電子出力が生成される。このトリガは、検出器の背景雑音を低減するために、（ＡＮＤゲートを使用して）溶離液からの検出信号と同時に使用される。溶離液をカラムから引き込むために、真空源が使用される。
【００２２】
溶液は、ポンプで制御される既知の流量を有するポンプを用いて、システム全体にわたって引き込まれるか又は押し出されている。ポンプは、システム全体にわたって溶液を引き込む（すなわち、真空にする）ために、図３に示されるように位置し得るか、又は押し出すために、システムの先頭へ再配置され得る。差圧（ｄＰ：ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ｐｒｅｓｓｕｒｅ）センサは、全体的な構成要素の性能データを収集するために、流路構成要素（すなわち、カラム及びフィルタ）の間に位置している。検出器及び静電容量センサは、一緒に使用される。検出器は、実際の同位体／放射能データを収集している。静電容量スイッチは、いつ溶液がセンサに到着したか、そしていつ検出信号が監視に有効となるかの指標をもたらす。カラムの溶出性能は変動する可能性があり、フィルタは溶離液に影響を与えることがあるので、システムを通過する際の溶離液を特徴づけるための検出器／静電容量センサが、システム全体にわたって複数の場所に配置され得る。システムの最後に配置される荷重計は、必ずしも必要ではないが、経時的な流量を監視し、システムに導入された溶出溶液の総量に対する溶離液の最終的な収集量を測定するための、別の方法である。また、いつプロセスが完了し、最終的な検出器のカウントをトリガする必要があるかを識別するためにも使用できる。
【００２３】
図３に示されるように、溶離液は、フィルタ１６０を通過できる。測定機器１７０は、フィルタ１６０の入口と出口の間の圧力を測定する。溶離液は、検出器１８０及び静電容量スイッチ１９０を通過する。流量計２００は、溶離液の流量を測定する。溶離液は、次いで、ポンプ２１０を通過し、検出器２３０と通信している溶離液収集部２２０まで進む。溶離液収集部は、検出器システム全体にわたるすべてを収集することができ、カウントされるべき溶離液の最終的な全量がセル２４０内に収集される。
【００２４】
溶出溶液１１０が各検出器位置を通過するとき、Ｔｃ−９９ｍ、Ｍｏ−９９、及び他の放射性同位体の量が自動的に検出及び定量化され、以下の測定値及び測定基準すなわち、とりわけ、充填層の放射能の量、濾過前の溶離液の放射線の組成、濾過後の溶離液の放射線の組成、濾過効率、溶離液の溶出効率を提示する。
【００２５】
遮蔽は、鋼、タングステン、鉛、又は他のものなどの様々な金属及び材料から作製できる。遮蔽は、検出器の幾何形状が変わらないように、厳しい公差に機械加工された溶出経路を備えたヒンジ方式で独自に設計されている。充填層及び／又はフィルタ・カラムは、分析するために、遠隔マニピュレータを用いて取り外し、新しい材料と交換できる。溶出溶液は、遮蔽材の外側に離れて配置することもできる。
【００２６】
検出器１４０、１８０、２３０は、ＮａＩ（Ｔｌ）又はゲルマニウム結晶で構成でき、単一又はマルチチャネル信号について分析できる。ＮａＩ及びＧｅは、低から中程度の放射能量検出器の使用に特に好適である。ガス比例及びガスイオン化検出器は、高い放射能量に対して使用できる。ガス比例計数管（ｐｒｏｐｏｒｔｉｏｎａｌ  ｃｏｕｎｔｅｒ）、ガスイオン化検出器、又は他の好適なガス・ベースの検出器は、その実施態様において電子のパイルアップが低減される限り、利用できる。カラムの放射能の量に応じて、検出システム１０が最適化されることになる。たとえば、低から中程度の放射能の量では、ガス比例計数管、ＮａＩ（Ｔｌ）光電管、又はＧｅ検出器が使用されるであろう。高い放射能量では、シンチレーション・ドープ・マイクロチャネル・プレート検出器（ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｉｏｎ  ｄｏｐｅｄ  ｍｉｃｒｏｃｈａｎｎｅｌ  ｐｌａｔｅ  ｄｅｔｅｃｔｏｒ）又はピクセル化されたＬａＢｒ３：Ｃｅ  Ｓｉ−ＡＰＤベースのシステムのいずれかが利用されるであろう。
【００２７】
本発明の方法に伴う、多くの利点がある。本発明の方法は、他のカウント及び放射線定量化方法に見られる以前の課題を解決する。本発明のシステム及び方法のかかる利点の非網羅的なリストは、利点の中でもとりわけ、複数の溶出及び濾過ステップのために、高放射能サンプルを取り扱う必要性をなくすこと、カラムの放射能と溶離液の放射能との、リアルタイムでの同時定量化を可能にすること、プレフィルタ及びポストフィルタの両方について、溶離液の効率的なバッチ・テストを可能にすること、溶離液の量に対するＴｃ−９９ｍ核種の放射能量を効率的に最適化する研究によって、発生器の特性を明らかにできること、「ホットセル」又は他の封じ込めデバイスの内側又は外側で、さらなる遮蔽を必要とせずに遠隔操作すること、「ホットな」材料を除去して搬送する必要性をなくすこと、入口の圧力の変化が溶出効率にどのように影響するかを研究できること、体系的な測定のために、溶離液の流量を制御すること、並びにＨＰＬＣ技法が不要であること、である。
【００２８】
検出システムの構成要素は、変更することができ、それに限定されるものではないが、充填層を取り囲む検出器のアレイを含め、それでもなお本発明の範囲内にある。かかるシステムでは、粉末とチャネリングとの不均一性を調査できる。かかるシステムには、ピクセル化されたＬａＢｒ３：Ｃｅ  Ｓｉ−ＡＰＤベースのシステムが含まれる可能性が最も高い。検出器は、Ｔｃだけでなく、ベータ・エミッタ及び／又はアルファ・エミッタをカウントするよう修正できる。
【００２９】
本発明の一実施例では、テクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）発生器で生成された溶離液の放射化学的純度を分析する方法が提供される。該方法は、溶出可能な同位体を含むカラムの充填層に連続的に溶出させるステップと、溶離液がカラムから排出されるときに充填層及び溶離液を同時に監視するステップとを含む。該方法は、溶出可能な同位体を含むカラムの充填層に連続的に溶出させるステップと、溶離液が濾材から排出されるときに溶離液を同時に監視するステップとを含む。該方法は、装置を通る流量を監視しながら、上記のすべてを同時に監視するステップを含み得る。
【００３０】
本発明の一実施例では、検出システム、流路テンプレート、及び方法は、品質保証及び／又は品質管理、溶離溶液及び／又は化学物質の分離を含むがこれらに限定されない、他の用途に使用できる。
【００３１】
したがって、本発明は、幅広い有用性及び応用が可能であることが、当業者によって容易に理解されよう。本明細書に記載のもの以外の、本発明の多くの実施例及び適合形態ばかりでなく、多くの変形形態、修正形態、及び均等な配置構成も、本発明の大意又は範囲から逸脱することなく、本発明及びその前述の説明から明らかになるか、又はそれらによって合理的に示唆されるであろう。したがって、本発明は、その好ましい実施例に関連して本明細書で詳細に説明されてきたが、この開示は、本発明の例示的且つ代表的なものにすぎず、単に本発明の完全且つ有効な開示を提供する目的で行われていることを理解されたい。前述の開示は、本発明を制限する、又はさもなければ、他の任意のかかる実施例、適合形態、変形形態、修正形態、及び同等物の配置構成を除外すると意図又は解釈されるものではない。
【図１】
2021528642.tif 000003
【図２】
2021528642.tif 000004
【図３】
2021528642.tif 000005
【国際調査報告】
2021528642.tif 000006