(57)【要約】発明は、血漿カリクレインのインヒビターとして有用であり、インヒビターとして望ましい特性を示す化合物及び組成物を提供する。いくつかの態様において、本開示は、血漿カリクレインに結合し、その活性を効率的に阻害する多数の化合物の開発に少なくとも部分的に基づく。従って、ｐＫａｌを標的とするため、及び／またはｐＫａｌにより媒介される疾患または障害を処置するための化合物及びその使用が本明細書において提供される。
2021517893.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）：
【化３６０】
2021517893.tif 000369
の化合物またはその薬学的に許容される塩であって、
式中、
ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリーレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリレン、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリーレンから選択され、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されており、
各ＲＡは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリル、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されており、
各ＲＢは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｌは、−ＱＣ（Ｒ）２−、−Ｃ（Ｒ）２Ｑ−、−ＱＣ（Ｑ）−、−Ｃ（Ｑ）Ｑ−、−Ｃ（Ｒ）２ＱＣ（Ｏ）−、及び−Ｃ（Ｏ）ＱＣ（Ｒ）２−から選択され、各Ｑは、独立して、Ｏ、Ｎ（Ｒ）、または（Ｓ）からなる群から選択される、結合価が許す場合、一価または二価の基であり、
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、及びＲ４は、水素及びＣ１〜６脂肪族から独立して選択され、
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成しており、
但し、前記化合物は、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド以外である、前記化合物またはその薬学的に許容される塩。
【請求項２】
前記化合物が、式（ＩＶ）：
【化３６１】
2021517893.tif 000370
のものまたはその薬学的に許容される塩であって、
式中、
ＣｙＡは、酸素または窒素から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡは０〜３個のＲＡ基で置換されており、
Ｌは、−ＮＣ（Ｏ）−及び−Ｃ（Ｏ）Ｎ−から選択され、
Ｒ６、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ７は、−Ｆ、−Ｃｌ、または−Ｂｒであり、
Ｗ４は、炭素または窒素であり、
Ｒ１０及びＲ１１は、それぞれ任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ１３は、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ２〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１４は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ３〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、請求項１に記載の化合物。
【請求項３】
前記化合物が、式（Ｖ）：
【化３６２】
2021517893.tif 000371
のものまたはその薬学的に許容される塩であって、
式中、
ＣｙＡは、１〜４個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡが３個の窒素を含む場合、ＣｙＡは
【化３６３】
2021517893.tif 000372
ではなく、
Ｌは、−ＮＣ（Ｏ）−及び−Ｃ（Ｏ）Ｎ−から選択され、
Ｒ６、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ７は、−Ｆ、−Ｃｌ、または−Ｂｒであり、
Ｒ１０は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１１は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１３は、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはフェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３もしくは５〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１４は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ３〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項４】
Ｌが、以下：
【化３６４】
2021517893.tif 000373
【化３６５】
2021517893.tif 000374
からなる群から選択され、
式中、＃は、ＣｙＡへの結合点を表す、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項５】
前記化合物が、式（ＩＩ）：
【化３６６】
2021517893.tif 000375
のもの
またはその薬学的に許容される塩であって、
式中、
ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリーレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリレン、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリーレンから選択され、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されており、
各ＲＡは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリル、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されており、
各ＲＢは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ１及びＲ２は、水素及びＣ１〜６脂肪族から独立して選択され、
Ｒ６及びＲ７は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成しており、
但し、前記化合物は、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド以外である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項６】
ＣｙＡが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＡが、０〜４個のＲＡ基で置換されている、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項７】
ＣｙＡが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡが、０〜２個のＲＡ基で置換されている、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項８】
ＣｙＡが、以下：
【化３６７】
2021517893.tif 000376
からなる群から選択され、
式中、＊は、Ｌへの結合点を表す、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項９】
前記化合物が、式（ＩＩＩ−ａ）〜（ＩＩＩ−ｄ）：
【化３６８】
2021517893.tif 000377
【化３６９】
2021517893.tif 000378
のものまたはその薬学的に許容される塩であって、
式中、
各ＲＡは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリル、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されており、
各ＲＢは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ１及びＲ２は、水素及びＣ１〜６脂肪族から独立して選択され、
Ｒ６及びＲ７は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１０】
ＣｙＢが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールであり、ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されている、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１１】
ＣｙＢが、
【化３７０】
2021517893.tif 000379
であり、
式中、
Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３、及びＷ４は、炭素及び窒素から独立して選択され、
Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、及びＲ１４は、それぞれ炭素原子に結合している場合、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択されるＲＢの出現に相当し、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１２】
ＣｙＢが、以下：
【化３７１】
2021517893.tif 000380
からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１３】
ＣｙＢが、
【化３７２】
2021517893.tif 000381
であり、
式中、
Ｗ２は、炭素、窒素、酸素、及び硫黄から選択され、
Ｗ１、Ｗ３、及びＷ４は、炭素及び窒素から独立して選択され、
Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、及びＲ１４は、それぞれ炭素原子に結合している場合、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択されるＲＢの出現に相当し、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１４】
ＣｙＢが、以下：
【化３７３】
2021517893.tif 000382
からなる群から選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１５】
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、及びＲ９が、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｎ（Ｒ）２、−ＯＲ、またはＣ１〜６脂肪族、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、各Ｒが、独立して、水素またはＣ１〜６脂肪族である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１６】
Ｒ６が、水素またはハロゲンから選択される、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１７】
前記化合物が、表１に示される化合物Ｉ−１〜Ｉ−３０３のいずれかまたはその薬学的に許容される塩である、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１８】
前述の化合物のいずれかを含み、薬学的に許容される賦形剤を更に含む、医薬組成物。
【請求項１９】
先行請求項のいずれか１項に記載の化合物または組成物を使用する、血漿カリクレインにより媒介される疾患または障害を処置する方法。
【請求項２０】
遺伝性血管浮腫または糖尿病黄斑浮腫の処置を必要とする患者に、先行請求項のいずれか１項に記載の化合物を投与することを含む、遺伝性血管浮腫または糖尿病黄斑浮腫を処置する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
血漿カリクレイン（ｐＫａｌ）は、凝固因子ＸＩＩａによってその触媒活性型に変換され、生得的な炎症反応及び内因性の血液凝固カスケードに寄与する、血液中のセリンプロテアーゼチモーゲンである。インビボでのこの経路の活性化を導くメカニズムには、活性化血小板から放出されるポリリン酸との相互作用及びｐＫａｌの主な生理的インヒビターであるＣ１インヒビター（Ｃ１−ＩＮＨ）の欠乏が含まれる。高分子量キニノーゲンのｐＫａｌによって媒介される切断は、強力な血管拡張因子かつ炎症促進性ノナペプチドであるブラジキニン（ＢＫ）を生成し、これがブラジキニン２受容体を活性化する。その後のカルボキシペプチダーゼによるＢＫの切断は、ｄｅｓ−Ａｒｇ９−ＢＫを生成し、これがＢ１受容体を活性化する。Ｂ１及びＢ２受容体は、血管、グリア、及び神経細胞型によって発現され、神経節細胞層ならびに内核層及び外核層において最大レベルの網膜発現が検出される。Ｂ１及びＢ２受容体の活性化は、血管拡張を引き起こし、血管透過性を増加させる。
【背景技術】
【０００２】
ｐＫａｌは、手、足、顔、腹、尿生殖路、及び喉頭を冒す有痛性の予測不可能な反復性の炎症発作によって特徴付けられる常染色体優性疾患である遺伝性血管浮腫（ＨＡＥ）などの多数の障害にも関連付けられる。ＨＡＥの有病率は、不確定であるが、５０，０００人当たり約１症例であると推定され、人種群間の公知の差はない。ＨＡＥは、血液中のｐＫａｌ、ブラジキニン、及び他のセリンプロテアーゼを阻害するＣ１−ＩＮＨの欠損（Ｉ型）または機能不全（ＩＩ型）によって引き起こされる。遺伝性血管浮腫（ＨＡＥ）を有する個体は、Ｃ１−ＩＮＨを欠損しており、その結果、過剰なブラジキニンの生成を起こし、次に、このことが、有痛性、消耗性、かつ潜在的に致死性の腫脹発作を引き起こす。処置されないままだと、ＨＡＥは、主に上気道閉塞により４０％という高い死亡率をもたらし得る。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００３】
本開示は、血漿カリクレインに結合し、その活性を効率的に阻害する多数の化合物の開発に少なくとも部分的に基づく。従って、ｐＫａｌを標的とするため、及び／またはｐＫａｌにより媒介される疾患または障害を処置するための化合物及びその使用が本明細書において提供される。
【０００４】
幾つかの実施形態では、本発明は、式（Ｉ）：
【化１】
2021517893.tif 000003
の化合物またはその薬学的に許容される塩を提供し、式中、ＣｙＡ、ＣｙＢ、Ｌ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、及びＲ９の各々は、本明細書におけるクラス及びサブクラスにおいて定義及び記載される。ある種の実施形態では、本発明は、本明細書におけるクラス及びサブクラスにおいて定義及び記載される、式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物を提供する。
【０００５】
幾つかの実施形態では、本発明は、式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物の使用方法も提供する。
【発明を実施するための形態】
【０００６】
Ａ．定義
本発明の化合物には、一般に上記に記載されるもの、ならびに本明細書において開示されるクラス、サブクラス、及び化学種によって更に例示されるものが含まれる。本明細書で使用する場合、以下の定義が、特に明記しない限り適用されるものとする。本発明の目的のために、化学元素は、ｔｈｅ  Ｐｅｒｉｏｄｉｃ  Ｔａｂｌｅ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｅｌｅｍｅｎｔｓ，ＣＡＳ  ｖｅｒｓｉｏｎ，Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ，７５ｔｈ  Ｅｄ．に従って識別される。加えて、有機化学の一般的原理は、“Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ”，Ｔｈｏｍａｓ  Ｓｏｒｒｅｌｌ，Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  Ｂｏｏｋｓ，Ｓａｕｓａｌｉｔｏ：１９９９、及び“Ｍａｒｃｈ'ｓ  Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ”，５ｔｈ  Ｅｄ．，Ｅｄ．：Ｓｍｉｔｈ，Ｍ．Ｂ．ａｎｄ  Ｍａｒｃｈ，Ｊ．，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ：２００１に記載されており、これらの全内容が参照により本明細書に組み込まれる。
【０００７】
本明細書において使用される略語は、化学及び生物学分野の範囲内でのそれらの通常の意味を有する。本明細書において記載される化学構造及び式は、化学分野において公知の化学原子価の標準規則に従って構築される。
【０００８】
本明細書で使用する場合、用語「脂肪族」または「脂肪族基」は、完全に飽和であり得るか、もしくは１個以上の不飽和単位を含有し得る、直鎖（すなわち、非分岐）もしくは分岐鎖の、置換されたもしくは非置換の炭化水素鎖、または完全に飽和であるか、もしくは１個以上の不飽和単位を含有する、単環式炭化水素もしくは二環式炭化水素であるが、芳香族ではない（本明細書において、「カルボシクリル（ｃａｒｂｏｃｙｃｌｙｌ）」、「脂環式」、または「シクロアルキル」）とも称される）、分子の残部への単一の結合点を有するものを意味する。特に明記しない限り、脂肪族基は、１〜６個の脂肪族炭素原子を含有する。幾つかの実施形態では、脂肪族基は、１〜５個の脂肪族炭素原子を含有する。幾つかの実施形態では、脂肪族基は、１〜４個の脂肪族炭素原子を含有する。幾つかの実施形態では、脂肪族基は、１〜３個の脂肪族炭素原子を含有し、更なる他の実施形態では、脂肪族基は、１〜２個の脂肪族炭素原子を含有する。幾つかの実施形態では、「脂環式」（または「カルボシクリル（ｃａｒｂｏｃｙｃｌｙｌ）」もしくは「シクロアルキル」）は、完全に飽和であるか、または１個以上の不飽和単位を含有する単環式Ｃ３〜Ｃ７炭化水素であるが、芳香族ではなく、分子の残部への単一の結合点を有するものを指す。好適な脂肪族基としては、直鎖または分枝鎖の、置換されたまたは非置換のアルキル、アルケニル、アルキニル基、及びそれらのハイブリッド、例えば、（シクロアルキル）アルキル、（シクロアルケニル）アルキル、または（シクロアルキル）アルケニルが挙げられるが、これらに限定されない。
【０００９】
用語「ヘテロ原子」は、１個以上の酸素、硫黄、窒素、リンまたはケイ素（窒素、硫黄、リン、もしくはケイ素の任意の酸化形態；任意の塩基性窒素の四級化形態；または複素環の置換可能な窒素、例えば、Ｎ（３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピロリルにおけるような）、ＮＨ（ピロリジニルにおけるような）、またはＮＲ＋（Ｎ置換されたピロリジニルにおけるような）を含む）を意味する。
【００１０】
本明細書で使用する場合、用語「不飽和」は、部分が１個以上の不飽和単位を有することを意味する。
【００１１】
用語「アルキレン」は、二価アルキル基を指す。「アルキレン鎖」は、ポリメチレン基、すなわち、−（ＣＨ２）ｎ−であり、式中、ｎは、正の整数であり、好ましくは１〜６、１〜４、１〜３、１〜２、または２〜３である。置換されたアルキレン鎖は、１個以上のメチレン基水素原子が置換基で置き換えられているポリメチレン基である。好適な置換基としては、置換された脂肪族基について以下に記載されるものが挙げられる。
【００１２】
用語「ハロゲン」は、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、またはＩを意味する。
【００１３】
用語「アリール」は、合計５〜１０個の環員を有する単環系及び二環系を指し、ここで、この系の少なくとも１個の環が芳香族であり、この系の各環が３〜７個の環員を有する。用語「アリール」は、用語「アリール環」と互換的に使用され得る。幾つかの実施形態では、８〜１０員の二環式アリール基は、任意に置換されたナフチル環である。本発明のある種の実施形態では、「アリール」は、フェニル、ビフェニル、ナフチル、アントラシルなどが含まれるが、これらに限定されない、１個以上の置換基を有し得る芳香族環系を指す。本明細書で使用される場合、用語「アリール」の範囲内には、芳香族環が、１個以上の非芳香族環に縮合している基、例えば、インダニル、フタルイミジル、ナフタルイミジル、フェナントリジニル、またはテトラヒドロナフチルなども含まれる。
【００１４】
用語「ヘテロアリール」及び「ヘテロアル−（ｈｅｔｅｒｏａｒ−）」は、５〜１０個の環原子、好ましくは５、６、または９個の環原子を有し、環状配置で共有される６、１０、または１４個のπ電子を有し、炭素原子に加えて、１〜５個のヘテロ原子を有する基を指す。ヘテロアリール基としては、限定されるものではないが、チエニル、フラニル、ピロリル、イミダゾリル、ピラゾリル、トリアゾリル、テトラゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、オキサジアゾリル、チアゾリル、イソチアゾリル、チアジアゾリル、ピリジル、ピリダジニル、ピリミジニル、ピラジニル、インドリジニル、プリニル、ナフチリジニル、及びプテリジニルが挙げられる。本明細書で使用する場合、用語「ヘテロアリール」及び「ヘテロアル−（ｈｅｔｅｒｏａｒ−）」には、芳香族複素環が、１個以上のアリール環、脂環式環、またはヘテロシクリル環に縮合している基であって、ラジカルまたは結合点が芳香族複素環上にあるものも含まれる。非限定的な例としては、インドリル、イソインドリル、ベンゾチエニル、ベンゾフラニル、ジベンゾフラニル、インダゾリル、ベンズイミダゾリル、ベンゾチアゾリル、キノリル、イソキノリル、シンノリニル、フタラジニル、キナゾリニル、キノキサリニル、４Ｈ−キノリジニル、カルバゾリル、アクリジニル、フェナジニル、フェノチアジニル、フェノキサジニル、テトラヒドロキノリニル、テトラヒドロイソキノリニル、及びピリド［２，３−ｂ］−１，４−オキサジン−３（４Ｈ）−オンが挙げられる。ヘテロアリール基は、単環式または二環式であり得る。用語「ヘテロアリール」は、用語「ヘテロアリール環」、「ヘテロアリール基」または「複素環式芳香族」と互換的に使用され得、これらの用語のいずれも任意に置換されている環が含まれる。
【００１５】
本明細書で使用する場合、用語「ヘテロシクリル」、「複素環式ラジカル」、及び「複素環」は互換的に使用され、飽和または部分的に不飽和のいずれかであり、炭素原子に加えて、１個以上、好ましくは１〜４個の上記に定義したヘテロ原子を有する、安定した５〜７員の単環式または７〜１０員の二環式複素環部分を指す。この文脈において、環原子に関して使用される場合、用語「窒素」には、置換された窒素が含まれる。一例として、酸素、硫黄、または窒素から選択される０〜３個のヘテロ原子を有する、飽和または部分的に不飽和の環では、窒素は、Ｎ（３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピロリルにおけるような）、ＮＨ（ピロリジニルにおけるような）、または＋ＮＲ（Ｎ置換されたピロリジニルにおけるような）であり得る。
【００１６】
複素環は、そのペンダント基に、任意のヘテロ原子または炭素原子で結合され得、これは安定した構造をもたらし、環原子のいずれかは、任意に置換され得る。かかる飽和または部分的に不飽和の複素環式ラジカルの例としては、限定されるものではないが、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロチオフェニル、ピロリジニル、ピペリジニル、ピロリニル、テトラヒドロキノリニル、テトラヒドロイソキノリニル、デカヒドロキノリニル、オキサゾリジニル、ピペラジニル、ジオキサニル、ジオキソラニル、ジアゼピニル、オキサゼピニル、チアゼピニル、モルホリニル、及びキヌクリジニルが挙げられる。用語「ヘテロシクリル」、「ヘテロシクリル環」、「複素環基」、「複素環部分」、及び「複素環式ラジカル」は、本明細書において互換的に使用され、インドリニル、３Ｈ−インドリル、クロマニル、フェナントリジニル、またはテトラヒドロキノリニルなどの、ヘテロシクリル環が１個以上のアリール、ヘテロアリール、または脂環式環に縮合している基であって、ラジカルまたは結合点がヘテロシクリル環上にあるものも含まれる。ヘテロシクリル基は、単環式または二環式であり得る。用語「ヘテロシクリルアルキル」は、ヘテロシクリルにより置換されたアルキル基を指し、ここで、アルキル及びヘテロシクリル部分は独立して任意に置換されている。
【００１７】
本明細書で使用する場合、用語「部分的に不飽和」は、少なくとも１つの二重または三重結合を含む環部分を指す。用語「部分的に不飽和」は、複数の不飽和部位を有する環を包含することを意図するが、本明細書において定義されるようなアリールまたはヘテロアリール部分が含まれることを意図しない。
【００１８】
本明細書で使用する場合、かつ特に明記しない限り、接尾辞「−エン」は、二価の基を表現するために使用される。従って、上記の用語のいずれも、その部分の二価のバージョンを記載するために接尾辞「−エン」で修飾され得る。例えば、二価炭素環は「カルボシクリレン」であり、二価アリール環は「アリーレン」であり、二価ベンゼン環は「フェニレン」であり、二価ヘテロ環は「ヘテロシクリレン」であり、二価ヘテロアリール環は「ヘテロアリーレン」であり、二価アルキル鎖は「アルキレン」であり、二価アルケニル鎖は「アルケニレン」であり、二価アルキニル鎖は「アルキニレン」である、などである。
【００１９】
本明細書に記載されるように、本発明の化合物は、明記される場合、「任意に置換された」部分を含有し得る。一般に、用語「任意に」の後であるかどうかに関わらず、用語「置換された」は、指定された部分の１個以上の水素が、好適な置換基で置き換えられていることを意味する。特に明記しない限り、「任意に置換された」基は、当該基の各置換可能な位置に好適な置換基を有し得、任意の所与の構造における２つ以上の位置が、指定された基から選択される２個以上の置換基で置換され得る場合、置換基は、全ての位置で同一であっても、異なっていてもよい。本発明により想定される置換基の組み合わせは、好ましくは、安定した、または化学的に可能な化合物の形成をもたらすものである。用語「安定した」は、本明細書で使用する場合、化合物であって、それらの生成、検出、ならびにある種の実施形態では、それらの回収、精製、及び本明細書において開示される１つ以上の目的のためのそれらの使用を可能にする条件に供される場合に、実質的に変化しない当該化合物を指す。
【００２０】
「任意に置換された」基の置換可能な炭素原子上の好適な一価の置換基は、独立して、ハロゲン；−（ＣＨ２）０〜４Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°；−Ｏ（ＣＨ２）０〜４Ｒ°、−Ｏ（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−Ｏ（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＣＨ（ＯＲ°）２；−（ＣＨ２）０〜４ＳＲ°；Ｒ°で置換されていてもよい−（ＣＨ２）０〜４Ｐｈ；Ｒ°で置換されていてもよい−（ＣＨ２）０〜４Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ；Ｒ°で置換されていてもよい−ＣＨ＝ＣＨＰｈ；Ｒ°で置換されていてもよい−（ＣＨ２）０〜４Ｏ（ＣＨ２）０〜１−ピリジル；−ＮＯ２；−ＣＮ；−Ｎ３；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｓ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｓ）ＮＲ°２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（Ｓ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＳｉＲ°３；−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）Ｒ°；−ＯＣ（Ｏ）（ＣＨ２）０〜４ＳＲ°、−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＳＣ（Ｏ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｓ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｓ）ＳＲ°；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ°、−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＯＲ°）Ｒ°；−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（Ｏ）ＣＨ２Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（ＮＯＲ°）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４ＳＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＳ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ°２；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｓ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｎ（ＯＲ°）Ｒ°；−Ｃ（ＮＨ）ＮＲ°２；−Ｐ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｐ（Ｏ）Ｒ°２；−ＯＰ（Ｏ）Ｒ°２；−ＯＰ（Ｏ）（ＯＲ°）２；ＳｉＲ°３；−（Ｃ１〜４直鎖または分枝鎖アルキレン）Ｏ−Ｎ（Ｒ°）２；または−（Ｃ１〜４直鎖または分枝鎖アルキレン）Ｃ（Ｏ）Ｏ−Ｎ（Ｒ°）２であり、式中、各Ｒ°は、以下で定義されるように置換されていてもよく、独立して、水素、Ｃ１〜６脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、−ＣＨ２−（５〜６員のヘテロアリール環）、または窒素、酸素、もしくは硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、もしくはアリール環であるか、あるいは上記の定義に関わらず、Ｒ°の２回の独立した出現は、それらの間に入っている原子（複数可）と共に、窒素、酸素、または硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する３〜１２員の飽和、部分的に不飽和の、またはアリール単環式もしくは二環式環を形成し、これは下記で定義されるように置換されていてもよい。
【００２１】
Ｒ°上の好適な一価置換基（またはＲ°の２回の独立した出現が起こることによって、それらの間に入っている原子と共に形成された環）は、独立して、ハロゲン、−（ＣＨ２）０〜２Ｒ●、−（ハロＲ●）、−（ＣＨ２）０〜２ＯＨ、−（ＣＨ２）０〜２ＯＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＣＨ（ＯＲ●）２；−Ｏ（ハロＲ●）、−ＣＮ、−Ｎ３、−（ＣＨ２）０〜２Ｃ（Ｏ）Ｒ●、−（ＣＨ２）０〜２Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−（ＣＨ２）０〜２Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＳＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＳＨ、−（ＣＨ２）０〜２ＮＨ２、−（ＣＨ２）０〜２ＮＨＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＮＲ●２、−ＮＯ２、−ＳｉＲ●３、−ＯＳｉＲ●３、−Ｃ（Ｏ）ＳＲ●、−（Ｃ１〜４直鎖または分枝鎖アルキレン）Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、または−ＳＳＲ●であり、式中、各Ｒ●は、非置換であるか、または「ハロ」が先行する場合、１個以上のハロゲンのみで置換されており、Ｃ１〜４脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、または窒素、酸素、もしくは硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、もしくはアリール環から独立して選択される。Ｒ°の飽和炭素原子上の好適な二価置換基としては、＝Ｏ及び＝Ｓが挙げられる。
【００２２】
「任意に置換された」基の飽和炭素原子上の好適な二価置換基としては、以下：＝Ｏ、＝Ｓ、＝ＮＮＲ＊２、＝ＮＮＨＣ（Ｏ）Ｒ＊、＝ＮＮＨＣ（Ｏ）ＯＲ＊、＝ＮＮＨＳ（Ｏ）２Ｒ＊、＝ＮＲ＊、＝ＮＯＲ＊、−Ｏ（Ｃ（Ｒ＊２））２〜３Ｏ−、または−Ｓ（Ｃ（Ｒ＊２））２〜３Ｓ−が挙げられ、式中、独立して出現する各Ｒ＊は、水素、以下で定義されるように置換されていてもよいＣ１〜６脂肪族、または窒素、酸素、もしくは硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する非置換の５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、もしくはアリール環から選択される。「任意に置換された」基の近接する置換可能な炭素に結合している好適な二価置換基としては、−Ｏ（ＣＲ＊２）２〜３Ｏ−が挙げられ、式中、独立して出現する各Ｒ＊は、水素、以下で定義されるように置換されていてもよいＣ１〜６脂肪族、または窒素、酸素、もしくは硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する非置換の５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、もしくはアリール環から選択される。
【００２３】
Ｒ＊の脂肪族基上の好適な置換基としては、ハロゲン、−Ｒ●、−（ハロＲ●）、−ＯＨ、−ＯＲ●、−Ｏ（ハロＲ●）、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、−ＮＨ２、−ＮＨＲ●、−ＮＲ●２、または−ＮＯ２が挙げられ、式中、各Ｒ●は、非置換であるか、または「ハロ」が先行する場合、１個以上のハロゲンのみで置換されており、独立して、Ｃ１〜４脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、または窒素、酸素、もしくは硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、もしくはアリール環である。
【００２４】
「任意に置換された」基の置換可能な窒素上の好適な置換基としては、−Ｒ†、−ＮＲ†２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ†、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ†、−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）Ｒ†、−Ｃ（Ｏ）ＣＨ２Ｃ（Ｏ）Ｒ†、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ†、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ†２、−Ｃ（Ｓ）ＮＲ†２、−Ｃ（ＮＨ）ＮＲ†２、または−Ｎ（Ｒ†）Ｓ（Ｏ）２Ｒ†が挙げられ、式中、各Ｒ†は、独立して、水素、以下で定義されるように置換されていてもよいＣ１〜６脂肪族、非置換の−ＯＰｈ、または窒素、酸素、もしくは硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する非置換の５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、もしくはアリール環であるか、あるいは上記の定義に関わらず、Ｒ†の２回の独立した出現は、それらの間に入っている原子（複数可）と共に、窒素、酸素、または硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する非置換の３〜１２員の飽和、部分的に不飽和の、またはアリール単環式もしくは二環式環を形成する。
【００２５】
Ｒ†の脂肪族基上の好適な置換基は、独立して、ハロゲン、−Ｒ●、−（ハロＲ●）、−ＯＨ、−ＯＲ●、−Ｏ（ハロＲ●）、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、−ＮＨ２、−ＮＨＲ●、−ＮＲ●２、または−ＮＯ２であり、式中、各Ｒ●は、非置換であるか、または「ハロ」が先行する場合、１個以上のハロゲンのみで置換されており、独立して、Ｃ１〜４脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、または窒素、酸素、もしくは硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、もしくはアリール環である。
【００２６】
本明細書で使用する場合、用語「薬学的に許容される塩」は、健全な医学的判断の範囲内で、過度の毒性、刺激、アレルギー応答などを伴わずに、ヒト及び下等動物の組織と接触させて使用するのに好適であり、妥当な利益／リスク比に見合う塩を指す。薬学的に許容される塩は、当該技術分野において周知である。例えば、Ｓ．Ｍ．Ｂｅｒｇｅらは、参照により本明細書に組み込まれる、Ｊ．Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，１９７７，６６，１−１９において薬学的に許容される塩を詳細に記載している。
【００２７】
ある種の実施形態では、化合物の中性形態は、塩を塩基または酸と接触させ、従来の方法で親化合物を単離することにより再生される。幾つかの実施形態では、化合物の親形態は、極性溶媒における溶解性などの特定の物理的性質が種々の塩形態とは異なる。
【００２８】
特に明記しない限り、本明細書において記載される構造は、当該構造の全ての異性体（例えば、エナンチオマー、ジアステレオマー、及び幾何（または立体配座））形態；例えば、各不斉中心についてのＲ配置及びＳ配置、（Ｚ）及び（Ｅ）二重結合異性体、ならびに（Ｚ）及び（Ｅ）立体配座異性体が含まれることも意味する。従って、本発明の化合物の単一の立体化学異性体、ならびにエナンチオマー混合物、ジアステレオマー混合物、及び幾何（または立体配座）混合物が、本発明の範囲内である。特に明記しない限り、本発明の化合物の全ての互変異性形態が、本発明の範囲内である。加えて、特に明記しない限り、本明細書において記載される構造は、１個以上の同位体濃縮された原子が存在することのみが異なる化合物が含まれることも意味する。例えば、重水素もしくは三重水素による水素の置き換え、または１３Ｃ濃縮炭素もしくは１４Ｃ濃縮炭素による炭素の置き換えを含む、本発明の構造を有する化合物は、本発明の範囲内である。かかる化合物は、例えば、生物学的アッセイにおける分析ツールとして、プローブとして、または本発明による治療薬として有用である。
【００２９】
本明細書で使用する場合、用語「オキソ」は、炭素原子に二重結合しており、これにより、カルボニルを形成する、酸素を意味する。
【００３０】
記号「
【化２】
2021517893.tif 000004
」は、未知の立体化学または混合立体化学を示すための結合として使用される場合を除き、化学部分の、分子または化学式の残部への結合点を示す。
【００３１】
冠詞「ａ」及び「ａｎ」は、冠詞の文法的対象のうちの１つまたは２つ以上（すなわち、少なくとも１つ）を指すために本明細書において使用される。一例として、「元素（ａｎ  ｅｌｅｍｅｎｔ）」は、１個の元素または２個以上の元素を意味する。
【００３２】
「投与計画」（または「最適治療計画」）は、その用語が本明細書で使用される場合、典型的に一定時間を隔てて、対象に個別に投与される単位用量（典型的に２つ以上）のセットである。幾つかの実施形態では、所与の治療薬は、１回以上の用量を必要とする、推奨される投与計画を有する。幾つかの実施形態では、投与計画は、各々がお互いに同じ長さの期間隔てられている複数の用量から構成され、幾つかの実施形態では、投与計画は、複数の用量から構成され、少なくとも２つの異なる期間で個々の用量が隔てられている。
【００３３】
文脈から理解されるように、「参照」試料または対象は、関連性比較を可能にするほど関心対象の特定の試料または対象と十分に類似する試料または対象である。幾つかの実施形態では、参照試料に関する情報は、特定の試料に関する情報と同時に取得される。幾つかの実施形態では、参照試料に関する情報は、病歴である。幾つかの実施形態では、参照試料に関する情報は、例えば、コンピュータ可読媒体に保存される。幾つかの実施形態では、関心対象の特定の試料の参照試料との比較は、参照物質と比較した関心対象の特定の試料との同一性、類似性、またはその相違を確立する。
【００３４】
本明細書で使用する場合、用語「試料」は、本明細書で記載されるように、関心対象の供給源から取得されるかまたはそれに由来する生体試料を指す。幾つかの実施形態では、関心対象の供給源には、動物またはヒトなどの生物が含まれる。幾つかの実施形態では、生体試料には、生物組織または生体液が含まれる。幾つかの実施形態では、生体試料は、骨髄；血液、例えば、全血；血液細胞；腹水；組織もしくは微細針生検試料；細胞含有体液；遊離浮遊核酸；痰；唾液；尿；脳脊髄液、腹膜液；胸膜液；糞便；リンパ液；婦人科体液（ｇｙｎｅｃｏｌｏｇｉｃａｌ  ｆｌｕｉｄｓ）；皮膚スワブ；膣スワブ；口腔スワブ；鼻スワブ；乳管洗浄液もしくは気管支肺胞洗浄液などの洗液もしくは洗浄液；吸引液；擦過標本；骨髄標本；組織生検標本；外科標本；糞便、他の体液、分泌物、及び／または排泄物；及び／またはそれらに由来する細胞などであり得るか、またはそれらを含み得る。幾つかの実施形態では、生体試料は、対象から取得される細胞であるかまたはそれを含む。幾つかの実施形態では、取得された細胞は、試料が取得される対象由来の細胞であるかまたはそれを含む。幾つかの実施形態では、試料は、任意の適切な手段によって関心対象の供給源から直接に取得される「一次試料」である。例えば、幾つかの実施形態では、一次生体試料は、生検（例えば、穿刺吸引または組織生検）、外科手術、体液（例えば、血液（例えば、全血）、リンパ液、糞便など）の収集などからなる群から選択される方法によって取得される。幾つかの実施形態では、文脈から明らかであるように、用語「試料」は、一次試料を処理することによって（例えば、一次試料の１つ以上の成分を除去することによって、及び／または１つ以上の薬剤を添加することによって）、取得される調製物を指す。例えば、半透膜を使用した濾過。かかる「処理された試料」は、例えば、試料から抽出されたかあるいは一次試料を、例えば、ｍＲＮＡの増幅または逆転写、特定の成分の単離及び／または精製などの技術に供することによって取得された核酸またはタンパク質を含み得る。
【００３５】
本明細書で使用する場合、語句「治療薬」は、治療効果を有し、及び／または対象に投与された場合に、所望の生物学的及び／または薬理学的効果を誘発する任意の薬剤を指す。
【００３６】
本明細書で使用する場合、用語「治療上有効量」は、任意の医学的処置に適用可能な妥当な利益／リスク比で、処置される対象に治療効果を与える治療薬の量を指す。治療効果は、客観的（すなわち、幾つかの試験またはマーカーによって測定可能である）または主観的（すなわち、対象が効果の徴候を示すか、または効果を感じる）であり得る。特に、「治療上有効量」は、所望の疾患または状態を処置、改善、または予防するのに有効な、あるいは例えば、当該疾患に関連する症状を改善すること、当該疾患の発症を予防もしくは遅延させること、及び／または当該疾患の症状の重症度もしくは頻度をも軽減することによって検出可能な治療効果または予防効果を示すのに有効な、治療薬の量を指す。治療上有効量は、一般に、複数の単位用量から構成され得る投与計画で投与される。任意の特定の治療薬について、治療上有効量（及び／または有効な投与計画内での適切な単位用量）は、例えば、投与経路、他の医薬品との組み合わせに応じて異なり得る。また、任意の特定の対象に特異的な治療上有効量（及び／または単位用量）は、処置されている障害及び障害の重症度；使用される特定の治療薬の活性；使用される特定の組成物；対象の年齢、体重、健康状態、性別、及び食事；使用される特定の治療薬の投与時間、投与経路、及び／または排出もしくは代謝速度；処置期間；ならびに医学分野において公知の類似の因子を含む種々の因子に依存し得る。
【００３７】
本明細書で使用する場合、用語「処置」（同様に「処置する」または「処置すること」）は、特定の疾患、障害、及び／または状態の１つ以上の症状、特徴、及び／または原因を、部分的または完全に、軽減し、改善し、緩和し、阻害し、それらの発症を遅延させ、それらの重症度を低減し、及び／またはそれらの発生率を低減する物質（例えば、提供される組成物）の任意の投与を指す。かかる処置は、関連する疾患、障害、及び／または状態の徴候を示さない対象のもの、及び／または当該疾患、障害、及び／または状態の初期徴候のみを示す対象のものであり得る。代替的にまたは追加的に、かかる処置は、関連する疾患、障害、及び／または状態の１つ以上の確立された徴候を示す対象のものであり得る。幾つかの実施形態では、処置は、関連する疾患、障害、及び／または状態に罹患していると診断された対象のものであり得る。幾つかの実施形態では、処置は、関連する疾患、障害、及び／または状態の発症リスクの増加と統計的に相関する１つ以上の感受性因子を有することが既知の対象のものであり得る。
【００３８】
Ｂ．化合物
幾つかの実施形態では、提供される化合物は、式（Ｉ）：
【化３】
2021517893.tif 000005
のものまたはその薬学的に許容される塩であり、
式中、
ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリーレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリレン、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリーレンから選択され、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されており、
各ＲＡは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリル、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されており、
各ＲＢは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｌは、−ＱＣ（Ｒ）２−、−Ｃ（Ｒ）２Ｑ−、−ＱＣ（Ｑ）−、−Ｃ（Ｑ）Ｑ−、−Ｃ（Ｒ）２ＱＣ（Ｏ）−、及び−Ｃ（Ｏ）ＱＣ（Ｒ）２−から選択され、各Ｑは、独立して、Ｏ、Ｎ（Ｒ）、または（Ｓ）からなる群から選択される、結合価が許す場合、一価または二価の基であり、
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、及びＲ４は、水素及びＣ１〜６脂肪族から独立して選択され、
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成しており、
但し、当該化合物は、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド以外である。
【００３９】
幾つかの実施形態では、提供される化合物またはその薬学的に許容される塩は、式（Ｉ）の構造を有し、但し、ＣｙＡは、ピリジンジイル以外の基であり、当該化合物は、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド以外である。
【００４０】
幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリーレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリレン、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリーレンから選択され、ここで、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されている。
【００４１】
幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリーレン、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリーレンから選択され、ここで、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されている。
【００４２】
幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリーレンである。
【００４３】
幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する６員のヘテロアリーレンであり、ここで、ＣｙＡは、０〜３個のＲＡ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、１個の窒素を有する６員のヘテロアリーレンであり、ここで、ＣｙＡは、０〜３個のＲＡ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、ピリジンジイルである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、以下：
【化４】
2021517893.tif 000006
のいずれかから選択され、
式中、＊は、Ｌへの結合点を表す。
【００４４】
幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５員のヘテロアリーレンであり、ここで、ＣｙＡは、０〜２個のＲＡ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、０〜３個のＲＡ基で置換されたピロールジイルである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、０〜２個のＲＡ基で置換されたピラゾールジイルである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、０〜１個のＲＡ基で置換されたトリアゾールジイルである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、０〜１個のＲＡ基で置換されたチアゾールジイルである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、非置換のテトラゾールジイルである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、非置換のオキサジアゾールジイルである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、非置換のチアジアゾールジイルである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、０〜２個のＲＡ基で置換されたイミダゾールジイルである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、０〜１個のＲＡ基で置換されたオキサゾールジイルである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、０〜１個のＲＡ基で置換されたイソオキサゾールジイルである。
【００４５】
幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリーレンであり、ここで、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する９員の二環式ヘテロアリーレンであり、ここで、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、２個の窒素を有する９員の二環式ヘテロアリーレンであり、ここで、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されたピロロピリジンジイルである。
【００４６】
幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、以下：
【化５】
2021517893.tif 000007
【化６】
2021517893.tif 000008
からなる群から選択され、
式中、＊は、Ｌへの結合点を表す。
【００４７】
幾つかの実施形態では、各ＲＡは、Ｃ１〜６脂肪族、３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基から独立して選択される。
【００４８】
幾つかの実施形態では、任意に置換されたＲＡ基上の置換基は、独立して、ハロゲン、（ＣＨ２）０〜４Ｒ°、−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°；及び−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°であり、ここで、各Ｒ°は、独立して、水素、Ｃ１〜６脂肪族、または窒素、酸素、もしくは硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、もしくはアリール環である。
【００４９】
幾つかの実施形態では、ＲＡの１つの例は、ハロゲンで置換されたＣ１〜６脂肪族である。
【００５０】
幾つかの実施形態では、ＲＡの１つの例は、−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°で置換されたＣ１〜６脂肪族であり、ここで、Ｒ°は、水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【００５１】
幾つかの実施形態では、ＲＡの１つの例は、−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°で置換されたＣ１〜６脂肪族であり、ここで、Ｒ°は、水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【００５２】
幾つかの実施形態では、ＲＡの１つの例は、窒素、酸素、または硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、またはアリール環で置換されたＣ１〜６脂肪族である。
【００５３】
幾つかの実施形態では、ＲＡの１つの例は、任意に置換された３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである。幾つかの実施形態では、ＲＡの１つの例は、任意に置換されたシクロプロピルである。幾つかの実施形態では、ＲＡの１つの例は、−（ＣＨ２）０−４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°で置換されたシクロプロピルであり、Ｒ°は、水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【００５４】
幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、フェニル、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ここで、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、フェニル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ここで、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されている。
【００５５】
幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールであり、ここで、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されている。
【００５６】
幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する９員の二環式ヘテロアリールであり、ここで、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、２〜３個の窒素を有する９員の二環式ヘテロアリールであり、ここで、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されたイミダゾピリジニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されたピラゾロピリジニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜４個のＲＢ基で置換されたピロロピリジニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜４個のＲＢ基で置換されたトリアゾロピリジニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜４個のＲＢ基で置換されたイミダゾピリミジニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜４個のＲＢ基で置換されたイミダゾピリダジニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されたインドリジニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜４個のＲＢ基で置換されたピラゾロピリミジニル基である。
【００５７】
幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されたインドリル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されたベンゾフラニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜４個のＲＢ基で置換されたピラゾロピリミジニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜４個のＲＢ基で置換されたベンズイミダゾリル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜４個のＲＢ基で置換されたチエノピリジニル基である。
【００５８】
幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、以下：
【化７】
2021517893.tif 000009
からなる群から選択される。
【００５９】
幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する１０員の二環式ヘテロアリールであり、ここで、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、１個の窒素を有する１０員の二環式ヘテロアリールであり、ここで、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されている。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されたキノロニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されたキノキサリニル基である。幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、以下：
【化８】
2021517893.tif 000010
からなる群から選択される。
【００６０】
幾つかの実施形態では、各ＲＢは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）２、−ＯＲ、またはＣ１〜６脂肪族、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基から独立して選択され、ここで、各Ｒは、独立して、水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【００６１】
幾つかの実施形態では、任意に置換されたＲＢ基上の置換基は、ハロゲン、−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°、−Ｏ（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°、−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°、及び−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）２から独立して選択され、ここで、各Ｒ°は、独立して、水素、Ｃ１〜６脂肪族であるか、あるいはＲ°の２回の独立した出現は、それらの間に入っている原子（複数可）と共に、窒素、酸素、または硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する任意に置換された３〜１２員の飽和、部分的に不飽和の、またはアリール単環式もしくは二環式環を形成し、これは更に置換されていてもよい。
【００６２】
幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、ハロゲンである。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−ＣＮである。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−Ｃ（Ｏ）Ｒであり、ここで、Ｒは水素またはＣ１〜６脂肪族である。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−Ｃ（Ｏ）２Ｒであり、ここで、Ｒは水素またはＣ１〜６脂肪族である。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−Ｎ（Ｒ）２であり、ここで、Ｒは水素またはＣ１〜６脂肪族である。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−ＯＲであり、ここで、Ｒは水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【００６３】
幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°で置換されたＣ１〜６脂肪族であり、ここで、Ｒ°は水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【００６４】
幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−Ｏ（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°で置換されたＣ１〜６脂肪族であり、ここで、Ｒ°は水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【００６５】
幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°で置換されたＣ１〜６脂肪族であり、ここで、Ｒ°は水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【００６６】
幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、任意に置換された３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、任意に置換されたシクロプロピルである。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°で置換されたシクロプロピルであり、Ｒ°は水素またはＣ１〜６脂肪族である。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°で置換されたシクロプロピルであり、Ｒ°は水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【００６７】
幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する任意に置換された３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルである。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、１個の酸素を有する任意に置換された４員の飽和単環式ヘテロシクリルである。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、１個の酸素を有し、−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°で置換された４員の飽和単環式ヘテロシクリルであり、ここで、Ｒ°は水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【００６８】
幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）２で置換されたＣ１〜６脂肪族であり、ここで、Ｒ°の２回の独立した出現は、それらの間に入っている原子（複数可）と共に、窒素、酸素、または硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する任意に置換された３〜１２員の飽和、部分的に不飽和の、またはアリール単環式もしくは二環式環を形成し、これは更に置換されていてもよい。幾つかの実施形態では、ＲＢの１つの例は、−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）２で置換されたＣ１〜６脂肪族であり、ここで、Ｒ°の２回の独立した出現は、それらの間に入っている原子（複数可）と共に、任意に置換され、＝Ｏで更に置換された５員の飽和単環を形成する。
【００６９】
幾つかの実施形態では、Ｌは、−ＱＣ（Ｒ）２−、−Ｃ（Ｒ）２Ｑ−、−Ｃ（Ｑ）Ｑ−、または−Ｃ（Ｒ）２ＱＣ（Ｏ）−から選択され、ここで、Ｑは、独立して、Ｏ、Ｎ（Ｒ）、または（Ｓ）から選択される、結合価が許す場合、一価または二価の基である。幾つかの実施形態では、Ｌは、−ＱＣ（Ｒ）２−、−Ｃ（Ｒ）２Ｑ−、−Ｃ（Ｑ）Ｑ−、または−Ｃ（Ｒ）２ＱＣ（Ｏ）−から選択され、ここで、Ｑは、独立して、ＯまたはＮ（Ｒ）から選択される、結合価が許す場合、一価または二価の基である。幾つかの実施形態では、Ｌは、以下：
【化９】
2021517893.tif 000011
からなる群から選択され、
式中、＃はＣｙＡへの結合点を表す。
幾つかの実施形態では、Ｌは、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）−である。幾つかの実施形態では、Ｌは、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｈ）−である。
【００７０】
幾つかの実施形態では、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｎ（Ｒ）２、−ＯＲ、またはＣ１〜６脂肪族、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、ここで、各Ｒは、独立して、水素またはＣ１〜６脂肪族である。幾つかの実施形態では、Ｒ５、Ｒ８、及びＲ９は、水素である。
【００７１】
幾つかの実施形態では、Ｒ６は、水素またはハロゲンから選択される。幾つかの実施形態では、Ｒ６は、水素である。幾つかの実施形態では、Ｒ６は、ハロゲンである。幾つかの実施形態では、Ｒ６は、Ｆである。幾つかの実施形態では、Ｒ６は、Ｃｌである。幾つかの実施形態では、Ｒ６は、Ｂｒである。幾つかの実施形態では、Ｒ６は、Ｉである。
【００７２】
幾つかの実施形態では、Ｒ７は、ハロゲンまたは任意に置換されたＣ１〜６脂肪族から選択される。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、ハロゲンである。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、Ｆである。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、Ｃｌである。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、Ｂｒである。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、Ｉである。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、任意に置換されたＣ１〜６脂肪族である。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、任意に置換されたＣ１〜５脂肪族である。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、任意に置換されたＣ１〜４脂肪族である。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、任意に置換されたＣ１〜３脂肪族である。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、任意に置換されたＣ１〜２脂肪族である。幾つかの実施形態では、Ｒ７は、アルキニルである。
【００７３】
幾つかの実施形態では、提供される化合物は、式（ＩＩ）：
【化１０】
2021517893.tif 000012
のものまたはその薬学的に許容される塩であり、式中、ＣｙＡ、ＣｙＢ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ６、及びＲ７の各々は、本明細書におけるクラス及びサブクラスにおいて定義及び記載され、
但し、当該化合物は、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド以外である。
【００７４】
特に明記しない限り、または式（ＩＩ）の前述の定義によって禁止されない限り、上記で定義され、本明細書におけるクラス及びサブクラスにおいて記載された可変部分ＣｙＡ、ＣｙＢ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ６、及びＲ７の実施形態もまた、単独及び組み合わせの両方で、式（ＩＩ）の化合物に適用されることが理解されよう。
【００７５】
幾つかの実施形態では、提供される化合物またはその薬学的に許容される塩は、式（ＩＩ）の構造を有し、但し、ＣｙＡはピリジンジイル以外の基であり、当該化合物は、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６イル）メチル）イソニコチンアミド以外である。
【００７６】
幾つかの実施形態では、提供される化合物またはその薬学的に許容される塩は、式（ＩＩＩ−ａ）、式（ＩＩＩ−ｂ）、式（ＩＩＩ−ｃ）、式（ＩＩＩ−ｄ）、
【化１１】
2021517893.tif 000013
の構造を有し、
式中、ＲＡ、ＣｙＢ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ６、及びＲ７の各々は、本明細書におけるクラス及びサブクラスにおいて定義及び記載される。
【００７７】
特に明記しない限り、または式（ＩＩＩ）の前述の定義によって禁止されない限り、上記で定義され、本明細書におけるクラス及びサブクラスにおいて記載された可変部分ＲＡ、ＣｙＢ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ６、及びＲ７の実施形態もまた、単独及び組み合わせの両方で、式（ＩＩＩ−ａ）、式（ＩＩＩ−ｂ）、式（ＩＩＩ−ｃ）、及び式（ＩＩＩ−ｄ）の化合物に適用されることが理解されよう。
【００７８】
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ−ａ）、（ＩＩＩ−ｂ）、（ＩＩＩ−ｃ）、及び（ＩＩＩ−ｄ）の幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、
【化１２】
2021517893.tif 000014
であり、
式中、
Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３、及びＷ４は、炭素及び窒素から独立して選択され、
Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、及びＲ１４は、それぞれ炭素原子に結合している場合、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択されるＲＢの出現に相当し、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している。
【００７９】
幾つかの実施形態では、Ｗ１は窒素であり、Ｗ２、Ｗ３、及びＷ４は炭素である。幾つかの実施形態では、Ｗ２は窒素であり、Ｗ１、Ｗ３、及びＷ４は炭素である。幾つかの実施形態では、Ｗ２及びＷ３は窒素であり、Ｗ１及びＷ４は炭素である。幾つかの実施形態では、Ｗ２及びＷ４は窒素であり、Ｗ１及びＷ３は炭素である。
【００８０】
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ−ａ）、（ＩＩＩ−ｂ）、（ＩＩＩ−ｃ）、及び（ＩＩＩ−ｄ）の幾つかの実施形態では、ＣｙＢは、
【化１３】
2021517893.tif 000015
であり、
式中、
Ｗ２は、炭素、窒素、酸素、及び硫黄から選択され、
Ｗ１、Ｗ３、及びＷ４は、炭素及び窒素から独立して選択され、
Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、及びＲ１４は、それぞれ炭素原子に結合している場合、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択されるＲＢの出現に相当し、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している。
【００８１】
幾つかの実施形態では、提供される化合物は、式（ＩＶ）：
【化１４】
2021517893.tif 000016
のものまたはその薬学的に許容される塩であり、
式中、
ＣｙＡは、酸素または窒素から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡは０〜３個のＲＡ基で置換されており、
各ＲＡは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｌは、−ＮＣ（Ｏ）−及び−Ｃ（Ｏ）Ｎ−から選択され、
Ｒ６、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ７は、−Ｆ、−Ｃｌ、または−Ｂｒであり、
Ｗ４は、炭素または窒素であり、
Ｒ１０及びＲ１１は、それぞれ任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ１３は、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ２〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１４は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ３〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している。
【００８２】
幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、酸素または窒素から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５員のヘテロアリーレンである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、１〜４個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、１〜４個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンであり、ここで、ＣｙＡが３個の窒素を含む場合、それは１，２，４−トリアゾールジイルではない。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、１〜３個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、１〜２個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、１個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、２個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、３個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンである。幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、４個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンである。
【００８３】
幾つかの実施形態では、ＣｙＡは、以下：
【化１５】
2021517893.tif 000017
からなる群から選択され、
式中、＊は、Ｌへの結合点を表す。
【００８４】
幾つかの実施形態では、Ｗ４は、炭素である。幾つかの実施形態では、Ｗ４は、窒素である。
【００８５】
幾つかの実施形態では、Ｒ１１は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択される。
【００８６】
幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはフェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択される。
【００８７】
幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、ハロゲン、任意に置換されたＣ１〜６脂肪族、及び任意に置換された３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルから選択される。
【００８８】
幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、ハロゲンである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、−Ｆである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、−Ｃｌである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、−Ｂｒである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、−Ｉである。
【００８９】
幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換されたＣ１〜６脂肪族である。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換されたＣ１〜５脂肪族である。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換されたＣ１〜４脂肪族である。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換されたＣ１〜３脂肪族である。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換されたＣ１〜２脂肪族である。
【００９０】
幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換された３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換された３または５〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換された７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換された６員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換された５員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換された４員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換された３員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである。幾つかの実施形態では、Ｒ１３は、任意に置換されたシクロプロピルである。
【００９１】
幾つかの実施形態では、提供される化合物は、式（Ｖ）：
【化１６】
2021517893.tif 000018
のものまたはその薬学的に許容される塩であり、
式中、
ＣｙＡは、１〜４個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡが３個の窒素を含む場合、それは
【化１７】
2021517893.tif 000019
ではなく、
Ｌは、−ＮＣ（Ｏ）−及び−Ｃ（Ｏ）Ｎ−から選択され、
Ｒ６、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ７は、−Ｆ、−Ｃｌ、または−Ｂｒであり、
Ｒ１０は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１１は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１３は、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはフェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３もしくは５〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１４は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ３〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している。
【００９２】
幾つかの実施形態では、提供される化合物は、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−クロロ−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−イソプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（１−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（６−メトキシイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５，６−ジメチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（５−ブロモイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−ブロモ−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−クロロ−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）チアゾール−５−カルボキサミド、１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ヨードイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、（Ｚ）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（プロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、Ｎ−（（６−アミノイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ
［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シアノイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シアノイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（５−アミノ−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−メトキシイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸メチル、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−エチニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−エチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イルメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−チアジアゾール−２−カルボキサミド、２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸エチル、２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸、３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸、Ｎ−（１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−（メチルアミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−エチニルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸メチル、３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−５−イル）プロパン酸メチル、Ｎ−（（７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（５−アミノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（５−アミノ−８−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル−ｄ２）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−カルボン酸メチル、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸エチル、Ｎ−（２−（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−カルボン酸、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−エチニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）アクリル酸エチル、３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸エチル、３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（モルホリノメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエトキシ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１
Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（８−アセチル−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−ヒドロキシプロパン−２−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、２−（２−（（４−（（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸エチル、２−（２−（（４−（（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−ヒドロキシプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−テトラゾール−５−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、２−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−オキソピロリジン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル、１−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−（１−（ヒドロキシメチル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ビニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−ヒドロキシ−３−メチルブチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、２−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−ヒドロキシオキセタン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ’−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−Ｎ−シアノ−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシイミドアミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、３−（（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、及びＮ−（（７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１−（（５，６−ジメチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（オキセタン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−テトラゾール−５−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシ（オキセタン−３−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−メトキシイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−６−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１
，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−ヒドロキシオキセタン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、１−（（８−（（１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、２−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸エチル、２−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（メチルスルホニル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−４Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−カルボキサミド、３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−２，２−ジメチルプロパン酸エチル、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸エチル、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸エチル、２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−フルオロオキセタン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−２，２−ジメチルプロパン酸エチル、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（オキセタン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−２，２−ジメチルプロパン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−クロロ−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−モルホリノイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）イソオキサゾール−３−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，２，４−オキサジアゾール−３−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（１Ｈ−テトラゾール−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（４Ｈ−１，２，４−トリアゾール−４−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−ホルミルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（（８−（３−アミノ−３−オキソプロピル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−（２−シアノエチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（オキセタン−３−イルメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（（６−クロロ−８−（オキセタン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６，７−ジクロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルチエノ［２，３−ｂ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−３−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，２，４−オキサジアゾール−５−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルベンゾフラン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−
トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸、１−（（８−（２−（１Ｈ−テトラゾール−５−イル）エチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）オキサゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−クロロベンゾフラン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−オキソテトラヒドロフラン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（（８−（（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−オキソピロリジン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（（８−ブロモ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−２，２−ジメチルプロパン酸エチル、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−２，２−ジメチルプロパン酸、２−（（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）オキシ）酢酸エチル、２−（（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）オキシ）酢酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリミジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、５−（（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボン酸エチル、１−（（８−（（１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピル−３−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−インドール−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、２−（（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）オキシ）−２−メチルプロパン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（１−フルオロエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（（８−（（１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（オキセタン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−オキソオキサゾリジン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルベンゾ［ｂ］チオフェン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルベンゾフラン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メチル）シクロペンタン−１−カルボン酸メチル、１−（（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メチル）シクロペンタン−１−カルボン酸、１−（（２−（（４−（（（７−クロロ−８−エトキシイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メチル）シクロペンタン−１−カルボン酸、１−（（６−クロロ−１Ｈ−インドール−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、２−（（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）オキシ）−２−メチルプロパン酸エチル、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−２−フルオロプロパン酸メチル、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−２−フルオロプロパン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（イソオキサゾール−４−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（２−（（４−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチルカルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−１Ｈ−イミダゾール−４−カルボン酸、３−（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−３−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）プロパン酸エチル、３−（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−３−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）プロパン酸、３−（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−３−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）プロパン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルベンゾ［ｂ］チオフェン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピル−７−（トリフルオロメチル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−
２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピル−１Ｈ−インドール−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピル−１−メチル−１Ｈ−インドール−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−クロロベンゾ［ｂ］チオフェン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−１Ｈ−インドール−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピル−１Ｈ−ベンゾ［ｄ］イミダゾール−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−（２−シアノ−２−メチルプロピル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メチル−２−（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）プロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−３−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパン酸エチル、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロパン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（１−エチル−５，６−ジオキソ−５，６−ジヒドロ−１，２，４−トリアジン−４（１Ｈ）−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）ジフルオロメチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド、２−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−５−シクロプロピル−１Ｈ−インドール−１−イル）酢酸、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−２−メチルプロパン酸エチル、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−２−メチルプロパン酸、２−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−５−シクロプロピル−１Ｈ−インドール−１−イル）酢酸メチル、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（５，６−ジオキソ−５，６−ジヒドロ−１，２，４−トリアジン−４（１Ｈ）−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、４−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）−４Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−カルボン酸エチル、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−メチル−４Ｈ−１，２，４−トリアゾール−４−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−オキサ−６−アザスピロ［３．３］ヘプタン−６−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−５−シクロプロピル−１Ｈ−インドール−１−イル）プロパン酸エチル、３−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−５−シクロプロピル−１Ｈ−インドール−１−イル）プロパン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３，５−ジメチル−４Ｈ−１，２，４−トリアゾール−４−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、４−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−５−シクロプロピル−１Ｈ−インドール−１−イル）安息香酸メチル、１−（（５−クロロ−７−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルインドリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メチルチアゾール−５−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、４−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−５−シクロプロピル−１Ｈ−インドール−１−イル）安息香酸、４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−カルボン酸エチル、４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−イミダゾール−２−カルボン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピル−７−（２−オキソピロリジン−１−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（チアゾール−５−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、４−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）モルホリン−２−カルボン酸、１−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−８−イル）アゼチジン−３−カルボン酸メチル、１−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−８−イル）アゼチジン−３−カルボン酸、１−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−８−イル）ピロリジン−３−カルボン酸メチル、１−（２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−８−イル）ピロリジン−３−カルボン酸、２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルインドリジン−３−カルボン酸エチル、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（１，２，３−トリメチル−１Ｈ−インドール−５−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキ
サミド、４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピロール−２−カルボン酸メチル、４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピロール−２−カルボン酸、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−カルボキサミド、２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピル−１Ｈ−インドール−３−カルボン酸メチル、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシ（３−（ヒドロキシメチル）オキセタン−３−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−シアノ−３−シクロプロピルキノリン−６−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、２−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピル−１Ｈ−インドール−３−カルボン酸、６−（（４−（（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）メチル）−３−シクロプロピルキノリン−８−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピロール−３−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−６−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（１−（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシ（オキセタン−３−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（１−（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシ（オキセタン−３−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（（Ｎ−（２，２，２−トリフルオロエチル）スルファモイル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イルメチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−テトラゾール−５−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イルメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イルメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イルメチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イルメチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−テトラゾール−５−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イルメチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イルメチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（キノキサリン−６−イルメチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（キノキサリン−６−イルメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、１−（（８−（４Ｈ−１，２，４−トリアゾール−４−イル）イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ピロリジン−１−イルメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−（オキセタン−３−イルメチル）イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イルメチル）−１Ｈ−イミダゾール−４−カルボキサミド、１−（（８−（アミノメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（（２−（ジメチルアミノ）エトキシ）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（（（３，３，３−トリフルオロ−２−ヒドロキシプロピル）アミノ）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（（２−ヒドロキシエトキシ）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、１−（（８−（（２−アミノエトキシ）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド、またはそれらの薬学的に許容される塩からなる群から選択される。
【００９３】
Ｃ．医薬組成物
別の態様では、本発明は、式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物、または薬学的に許容される賦形剤（例えば、担体）と組み合わされた式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物を含む医薬組成物を提供する。
【００９４】
医薬組成物は、本明細書において開示されるインヒビターの光学異性体、ジアステレオマー、または薬学的に許容される塩を含む。医薬組成物に含まれる式（Ｉ）〜（ＩＩＩ−ｄ）の化合物は、上記のように担体部分に共有結合され得る。あるいは、医薬組成物に含まれる式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物は、担体部分に共有結合されない。
【００９５】
本明細書で使用する場合、「薬学的に許容される担体」は、医薬品賦形剤、例えば、活性薬剤と有害な反応を起こさない、経腸または非経口適用に好適な、薬学的、生理学的に許容される有機または無機担体物質を指す。好適な薬学的に許容される担体としては、水、塩溶液（例えば、リンガー液）、アルコール、油、ゼラチン、及びラクトース、アミロース、またはデンプンなどの炭水化物、脂肪酸エステル、ヒドロキシメチルセルロース、ならびにポリビニルピロリジンが挙げられる。かかる調製物は滅菌され得、必要に応じて、補助剤、例えば、本発明の化合物と有害な反応を起こさない滑沢剤、防腐剤、安定剤、湿潤剤、乳化剤、浸透圧に影響を与えるための塩、緩衝剤、着色剤、及び／または芳香剤などと混合され得る。
【００９６】
本発明の化合物は、単独で投与され得るか、または同時投与され得る。同時投与は、化合物を、個別にまたは組み合わせて（２種以上の化合物）、同時または連続投与することを含むことを意図する。また調製物は、必要に応じて、（例えば代謝分解を低減するために）他の作用物質と組み合わされ得る。
【００９７】
幾つかの実施形態では、本明細書に記載されるような被検薬剤が、当業者に公知の方法及び提供される化合物について本明細書に記載される方法による投与のための医薬組成物に組み込まれ得る。
【００９８】
Ｄ．製剤
本発明の化合物は、多種多様な経口、非経口、及び局所投与剤形に調製され得、多種多様な経口、非経口、及び局所投与剤形で投与され得る。従って、本発明の化合物は、注射によって（例えば、静脈内、筋肉内、皮内、皮下、十二指腸内、または腹腔内に）投与され得る。また、本明細書に記載の化合物は、吸入によって、例えば、鼻腔内に投与され得る。加えて、本発明の化合物は、経皮的に投与され得る。複数の投与経路（例えば、筋肉内、経口、経皮）が、本発明の化合物を投与するために使用され得ることも想定される。従って、本発明は、薬学的に許容される担体または賦形剤及び１種以上の本発明の化合物を含む医薬組成物も提供する。
【００９９】
本発明の化合物から医薬組成物を調製するために、薬学的に許容される担体は、固体または液体であり得る。固形調製物としては、粉末、錠剤、丸剤、カプセル、カシェ剤、坐剤、及び分散性顆粒が挙げられる。固体担体は、希釈剤、香味剤、結合剤、防腐剤、錠剤崩壊剤または封入材料としても機能し得る１種以上の物質であり得る。
【０１００】
粉末では、担体は、微粉化された活性成分との混合物中の微粉化固体である。錠剤では、活性成分は、必要な結合特性を有する担体と好適な比率で混合され、所望の形状及びサイズに圧縮される。
【０１０１】
粉末及び錠剤は、好ましくは５％〜７０％の活性化合物を含有する。好適な担体は、炭酸マグネシウム、ステアリン酸マグネシウム、タルク、糖、ラクトース、ペクチン、デキストリン、デンプン、ゼラチン、トラガカント、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロースナトリウム、低融点ワックス、ココアバターなどである。用語「調製物」は、活性成分が他の担体と共に、またはそれ無しに担体によって囲まれており、これにより担体が活性成分と会合しているカプセルを提供する担体としての封入材料との活性化合物の配合物が含まれることを意図する。同様に、カシェ剤及び舐剤が含まれる。錠剤、粉末、カプセル、丸剤、カシェ剤、及び舐剤は、経口投与に好適な固体剤形として使用され得る。
【０１０２】
坐剤を調製するために、低融点ワックス、例えば脂肪酸グリセリドまたはココアバターの混合物が最初に融解され、活性成分は撹拌などによりその中に均一に分散される。次いで、融解された均一混合物は、簡便なサイズの型中に注がれて、放冷され、これにより固化される。
【０１０３】
液体形態の調製物としては、溶液、懸濁液、及びエマルション、例えば、水または水／プロピレングリコール溶液が挙げられる。非経口注射剤の場合、液体調製物は、ポリエチレングリコール水溶液の液剤に製剤化され得る。
【０１０４】
非経口適用が必要とされるか、または望ましい場合、本発明の化合物に特に好適な混合物は、注射可能な無菌溶液、好ましくは油性または水性溶液、及び懸濁液、エマルション、または坐剤が含まれる挿入物である。特に、非経口適用のための担体としては、デキストロースの水溶液、生理食塩水、純水、エタノール、グリセロール、プロピレングリコール、落花生油、ゴマ油、ポリオキシエチレンブロックポリマーなどが挙げられる。アンプルは、簡便な単位用量である。また本発明の化合物は、リポソームに組み込まれ得るか、または経皮ポンプもしくはパッチを介して投与され得る。本発明に使用するのに好適な医薬混合物としては、例えば、Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ（１７ｔｈ  Ｅｄ．，Ｍａｃｋ  Ｐｕｂ．Ｃｏ．，Ｅａｓｔｏｎ，ＰＡ）及びＷＯ９６／０５３０９に記載されるものが挙げられ、これらの両方の教示は参照により本明細書に組み込まれる。
【０１０５】
経口使用に好適な水溶液は、活性成分を水に溶解させ、所望される場合、好適な着色剤、香味料、安定剤、及び増粘剤を添加することにより調製され得る。経口使用に好適な水性懸濁液は、微粉化された活性成分を粘性材料、例えば、天然または合成ガム、樹脂、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロースナトリウム、及び他の周知の懸濁剤と共に水中に分散させることにより作製され得る。
【０１０６】
使用する直前に経口投与用の液体調製物に変換されることを意図する固体調製物も含まれる。かかる液体形態としては、溶液、懸濁液、及びエマルションが挙げられる。これらの調製物は、活性成分に加えて、着色剤、香味料、安定剤、緩衝剤、人工及び天然甘味料、分散剤、増粘剤、溶解剤などを含有し得る。
【０１０７】
医薬調製物は、好ましくは単位剤形である。かかる形態において、調製物は、活性成分を適切な量で含有する単位用量に細分割される。単位剤形は、包装された調製物であり得、包装品は個別の量の調製物、例えば、包装された錠剤、カプセル、及びバイアルまたはアンプル中の粉末を含有する。単位剤形は、カプセル、錠剤、カシェ剤、もしくは舐剤それのみであり得、またはこれらのいずれかの適切な数が包装された形態であり得る。
【０１０８】
単位用量調製物中の活性成分の量は、当該活性成分の特定の用途及び効力に応じて０．１ｍｇ〜１００００ｍｇ、より一般的には１．０ｍｇ〜１０００ｍｇ、最も一般的には１０ｍｇ〜５００ｍｇに変更または調整され得る。組成物は、必要に応じて、他の適合可能な治療薬も含有し得る。
【０１０９】
幾つかの化合物は、水への制限された溶解度を有し得、従って、組成物中の界面活性剤または他の適切な共溶媒を必要とし得る。かかる共溶媒としては、以下が挙げられる：ポリソルベート２０、６０、及び８０；プルロニック（登録商標）Ｆ−６８、Ｆ−８４、及びＰ−１０３；シクロデキストリン；ならびにポリオキシル３５ヒマシ油。かかる共溶媒は、通常、約０．０１重量％〜約２重量％の間のレベルで用いられる。
【０１１０】
製剤を分配する際の変動性を低下させるため、製剤である懸濁液もしくはエマルションの成分の物理的分離を減少させるため、及び／またはその他の点で製剤を改善するために、単純な水溶液よりも大きな粘度が望ましい場合がある。かかる粘度上昇剤としては、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、コンドロイチン硫酸及びその塩、ヒアルロン酸及びその塩、ならびに前述のものの組み合わせが挙げられる。かかる薬剤は、通常、約０．０１重量％〜約２重量％の間のレベルで用いられる。
【０１１１】
本発明の組成物は、徐放性及び／または快適性を与える成分を追加的に含み得る。かかる成分としては、高分子量のアニオン性粘液模倣ポリマー、ゲル化多糖類、及び微粉化薬物担体基質が挙げられる。これらの成分は、米国特許第４，９１１，９２０号；同第５，４０３，８４１号；同第５，２１２，１６２号；及び同第４，８６１，７６０号においてより詳細に説明されている。これらの特許の全ての内容は、参照によりその全体が全ての目的のために本明細書に組み込まれる。
【０１１２】
Ｅ．有効な投与量
本発明により提供される医薬組成物には、活性成分が治療上有効量、すなわちその使用目的を達成するのに有効な量で含有される組成物が含まれる。特定用途に有効な実際の量は、とりわけ治療される状態に依存する。例えばＨＡＥを処置する方法において投与される場合、かかる組成物は、望ましい結果（例えば、対象においてｐＫａｌを阻害すること、及び／またはブラジキニンの量を減少させること）を達成するのに有効な活性成分の量を含有する。
【０１１３】
投与される化合物の投与量及び頻度（単回用量または複数回用量）は、投与経路；レシピエントのサイズ、年齢、性別、健康状態、体重、体格指数、及び食事；処置される疾患（例えば、ｐＫａｌ阻害に応答する疾患）の症状の性質及び程度；他の疾患または他の健康に関連する問題の存在；併用処置の種類；ならびに任意の疾患または処置計画による合併症を含む種々の因子に応じて異なり得る。他の治療計画または薬剤が、本発明の方法及び化合物と共に使用され得る。
【０１１４】
任意の提供される化合物または被検薬剤について、治療上有効量は、まず最初に細胞培養アッセイにより決定され得る。標的濃度は、例えば、記載される方法を使用して測定されるように、ｐＫａｌ酵素活性を減少させることができる活性化合物（複数可）の濃度である。
【０１１５】
ヒトにおいて使用される治療上有効量は、動物モデルから決定され得る。例えば、ヒト用の用量は、動物において有効であることが分かった濃度を達成するように製剤化され得る。ヒトでの投与量は、上述のように、ｐＫａｌ阻害をモニタリングし、投与量を上方または下方に調整することにより、調整され得る。
【０１１６】
投用量は、患者の要求及び用いられる化合物に応じて異なり得る。本発明との関係において、患者に投与される用量は、時間の経過と共に患者における有益な治療応答をもたらすのに十分でなければならない。用量のサイズは、任意の有害な副作用の存在、性質、及び程度によっても決定される。一般に、処置は、化合物の最適用量よりも少ない、より低い投与量で開始される。その後、投与量は、状況下での最適な効果に達するまで、少しずつ増やされる。幾つかの実施形態において、用量範囲は０．００１〜１０ｗ／ｖ％である。幾つかの実施形態において、用量範囲は０．１〜５ｗ／ｖ％である。
【０１１７】
投与量及び間隔は、投与される化合物の、処置される特定の臨床的適応症に有効なレベルを提供するように、個別に調整され得る。これにより、個々の疾患状態の重症度に見合う治療計画が提供される。
【０１１８】
Ｆ．処置方法
本開示は、医薬品に使用するための化合物を提供する。本開示は、ｐＫａｌにより媒介される疾患及び状態の処置に有益である、ｐＫａｌの活性を阻害するための本明細書に記載の任意の化合物の使用を更に提供する。ｐＫａｌにより媒介される例示的な障害としては、浮腫が挙げられ、これは、小血管が漏れやすくなり、周辺組織に体液を放出した際の炎症または傷害に起因する、対象の全身またはその一部における腫脹を指す。幾つかの実施例では、浮腫は、ＨＡＥである。他の例では、浮腫は、眼（例えば、糖尿病黄斑浮腫（ＤＭＥ））で発生する。本開示は、ｐＫａｌの活性を阻害する方法を提供する。ある種の実施形態では、本出願は、本明細書に記載の化合物のいずれかを試料、例えば、生体試料中のｐＫａｌ分子と接触させることによるインビトロでｐＫａｌの活性を阻害する方法を提供する。ある種の実施形態では、本出願は、処置を必要とする対象に本明細書に記載の化合物のいずれかの有効量を好適な経路により送達することによるインビボでｐＫａｌの活性を阻害する方法を提供する。
【０１１９】
ある種の実施形態では、上記方法は、投与する必要がある対象（例えば、浮腫を有するヒト患者などの対象）に、本明細書に記載の化合物のいずれかまたはその薬学的に許容される塩を投与することを含む。ある種の実施形態では、上記方法は、式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは組成物を、それらを必要とする対象に投与することを含む。幾つかの実施形態では、上記方法は、式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物または薬学的に許容される塩を含む医薬組成物を、それらを必要とする対象に投与することを含む。
【０１２０】
ある種の実施形態では、本明細書に記載される方法のいずれかにより処置される対象は、浮腫、例えば、ＨＡＥまたは糖尿病黄斑浮腫（ＤＭＥ）を有するか、有すると疑われるか、またはそのリスクがあるヒト患者である。浮腫を有する対象は、定型的な医学的検査、例えば、臨床検査により同定され得る。浮腫を有することが疑われる対象は、疾患／障害の１つ以上の症状を示し得る。浮腫のリスクがある対象は、疾患に関連するリスク因子のうちの１つ以上、例えば、ＨＡＥについてＣ１−ＩＮＨの欠乏を有する対象であり得る。
【０１２１】
ある種の実施形態では、ＨＡＥ発作に罹患しているヒト患者におけるＨＡＥの１つ以上の症状を軽減する方法が本明細書において提供される。かかる患者は、定型的な医学的手順により同定され得る。提供される化合物のうちの１種以上の有効量が、好適な経路、例えば、本明細書に記載されるものによりヒト患者に投与され得る。本明細書に記載の化合物は、単独で使用され得るか、または他の抗ＨＡＥ薬剤、例えば、Ｃ１エステラーゼインヒビター（例えば、Ｃｉｎｒｙｚｅ（登録商標）またはＢｅｒｉｎｅｒｔ（登録商標））、ｐＫａｌインヒビター（例えば、エカランチドまたはラナデルマブ）、もしくはブラジキニンＢ２受容体アンタゴニスト（例えば、Ｆｉｒａｚｙｒ（登録商標））と組み合わせて使用され得る。
【０１２２】
他の実施形態では、鎮静期にあるヒトＨＡＥ患者のＨＡＥ発作のリスクを低減する方法が本明細書において提供される。かかる患者は、ＨＡＥ発作の病歴を含む様々な因子に基づいて同定され得る。本発明の化合物のうちの１種以上の有効量が、好適な経路、例えば、本明細書に記載されるものによりヒト患者に投与され得る。本明細書に記載の化合物は、単独で使用され得るか、または他の抗ＨＡＥ薬剤、例えば、Ｃ１エステラーゼインヒビター（例えば、Ｃｉｎｒｙｚｅ（登録商標）またはＢｅｒｉｎｅｒｔ（登録商標））、ｐＫａｌインヒビター（例えば、エカランチドまたはラナデルマブ）、もしくはブラジキニンＢ２受容体アンタゴニスト（例えば、Ｆｉｒａｚｙｒ（登録商標））と組み合わせて使用され得る。
【０１２３】
更なる他の実施形態では、本明細書に記載の化合物のうちの１種以上を用いたＨＡＥ発作のリスクを有するヒト患者におけるＨＡＥの予防処置が、本明細書において提供される。かかる予防処置に好適な患者は、ＨＡＥ発作の病歴を有するヒト対象（例えば、１ヵ月当たり２回超の発作を経験しているヒト対象）であり得る。あるいは、予防処置に好適な患者は、ＨＡＥ発作歴を有さないが、ＨＡＥの１つ以上のリスク因子（例えば、家族歴、Ｃ１−ＩＮＨ遺伝子の遺伝的欠陥など）を有するヒト対象であり得る。かかる予防処置は、本明細書に記載の化合物を唯一の活性薬剤として必要とし得るか、または追加の抗ＨＡＥ薬剤、例えば、本明細書に記載されるものを必要とし得る。
【０１２４】
ある種の実施形態では、対象（例えば、ヒト患者）の眼における浮腫を予防または低減するための方法が、本明細書において提供される。幾つかの実施例では、ヒト患者は、糖尿病黄斑浮腫（ＤＭＥ）を有するか、有する疑いがあるか、またはそのリスクがある糖尿病患者である。ＤＭＥは、黄斑内の血管からの体液の漏出に起因する、糖尿病における網膜層の腫脹、新血管新生、血管漏出、及び網膜肥厚によって特徴付けられる増殖型の糖尿病網膜症である。この方法を実施するために、本明細書に記載の化合物のうちの１種以上またはその薬学的に許容される塩の有効量が、処置が必要とされる対象の眼に送達され得る。例えば、本発明の化合物は、眼内注射剤または硝子体内注射によって送達され得る。対象は、本明細書に記載される化合物を、唯一の活性薬剤として、またはＤＭＥの別の処置法と組み合わせてのいずれかで用いて処置され得る。ＤＭＥの処置法の非限定的な例としては、レーザー光凝固術、ステロイド、ＶＥＧＦ経路を標的とする薬剤（例えば、Ｌｕｃｅｎｔｉｓ（登録商標）（ラニビズマブ）またはＥｙｌｅａ（登録商標）（アフリベルセプト））、及び／または抗ＰＤＧＦ薬剤が挙げられる。
【０１２５】
ある種の実施形態では、本明細書において開示される方法は、式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくはそれらの組成物の有効量を対象に投与することを含む。幾つかの実施形態では、有効量は、治療上有効量である。幾つかの実施形態では、有効量は、予防上有効量である。
【０１２６】
ある種の実施形態では、処置される対象は、動物である。動物は、いずれの性別のものであってもよく、どの発達段階であってもよい。ある種の実施形態では、対象は、哺乳動物である。ある種の実施形態では、処置される対象は、ヒトである。ある種の実施形態では、対象は、家畜化された動物、例えば、イヌ、ネコ、ウシ、ブタ、ウマ、ヒツジ、またはヤギである。ある種の実施形態では、対象は、伴侶動物、例えば、イヌまたはネコである。ある種の実施形態では、対象は、家畜動物、例えば、ウシ、ブタ、ウマ、ヒツジ、またはヤギである。ある種の実施形態では、対象は、動物園の動物である。別の実施形態では、対象は、研究動物、例えば、げっ歯動物（例えば、マウス、ラット）、イヌ、ブタ、または非ヒト霊長類である。ある種の実施形態では、動物は、遺伝子操作された動物である。ある種の実施形態では、動物は、トランスジェニック動物である。
【０１２７】
本明細書において記載されるある種の方法は、１種以上の追加の医薬品（複数可）を、本明細書に記載の化合物と組み合わせて投与することを含み得る。追加の医薬品（複数可）は、式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物と同時に、または式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物と異なる時間に投与され得る。例えば、式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物及び任意の追加の医薬品（複数可）は、同一の投与スケジュールまたは異なる投与スケジュールであり得る。式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物の全てのまたは一部の用量は、追加の医薬品の全てもしくは一部の用量の前に、追加の医薬品の全てもしくは一部の用量の後に、追加の医薬品の投与スケジュール内で、またはそれらの組み合わせで投与され得る。式（Ｉ）〜（Ｖ）の化合物及び追加の医薬品の投与タイミングは、追加の医薬品によって異なり得る。
【０１２８】
ある種の実施形態では、追加の医薬品は、浮腫、例えば、ＨＡＥまたはＤＭＥの処置において有用な薬剤を含む。かかる薬剤の例は、本明細書において提供される。
【０１２９】
以下の番号付けられた実施形態は、限定するものではないが、本開示のある種の態様の例示である。
１．式（Ｉ）：
【化１８】
2021517893.tif 000020
の化合物またはその薬学的に許容される塩であって、
式中、
ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリーレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリレン、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリーレンから選択され、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されており、
各ＲＡは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリル、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されており、
各ＲＢは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｌは、−ＱＣ（Ｒ）２−、−Ｃ（Ｒ）２Ｑ−、−ＱＣ（Ｑ）−、−Ｃ（Ｑ）Ｑ−、−Ｃ（Ｒ）２ＱＣ（Ｏ）−、及び−Ｃ（Ｏ）ＱＣ（Ｒ）２−から選択され、各Ｑは、独立して、Ｏ、Ｎ（Ｒ）、または（Ｓ）からなる群から選択される、結合価が許す場合、一価または二価の基であり、
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、及びＲ４は、水素及びＣ１〜６脂肪族から独立して選択され、
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成しており、
但し、前記化合物は、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド以外である、前記化合物またはその薬学的に許容される塩。
【０１３０】
２．前記化合物が、式（ＩＶ）：
【化１９】
2021517893.tif 000021
のものまたはその薬学的に許容される塩であり、
式中、
ＣｙＡは、酸素または窒素から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡは０〜３個のＲＡ基で置換されており、
Ｌは、−ＮＣ（Ｏ）−及び−Ｃ（Ｏ）Ｎ−から選択され、
Ｒ６、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ７は、−Ｆ、−Ｃｌ、または−Ｂｒであり、
Ｗ４は、炭素または窒素であり、
Ｒ１０及びＲ１１は、それぞれ任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ１３は、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ２〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１４は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ３〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、実施形態１に記載の化合物。
【０１３１】
３．前記化合物が、式（Ｖ）：
【化２０】
2021517893.tif 000022
のものまたはその薬学的に許容される塩であり、
式中、
ＣｙＡは、１〜４個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡが３個の窒素を含む場合、ＣｙＡは
【化２１】
2021517893.tif 000023
ではなく、
Ｌは、−ＮＣ（Ｏ）−及び−Ｃ（Ｏ）Ｎ−から選択され、
Ｒ６、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ７は、−Ｆ、−Ｃｌ、または−Ｂｒであり、
Ｒ１０は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１１は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１３は、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはフェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３もしくは５〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
Ｒ１４は、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ３〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１３２】
４．Ｌが、−ＱＣ（Ｒ）２−、−Ｃ（Ｒ）２Ｑ−、−Ｃ（Ｑ）Ｑ−、または−Ｃ（Ｒ）２ＱＣ（Ｏ）−から選択され、Ｑが、独立して、ＯまたはＮ（Ｒ）から選択される、結合価が許す場合、一価または二価の基である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１３３】
５．Ｌが、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）−である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１３４】
６．Ｌが、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｈ）−である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。Ｌが、以下：
【化２２】
2021517893.tif 000024
からなる群から選択され、
式中、＃がＣｙＡへの結合点を表す、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１３５】
７．Ｌが、以下：
【化２３】
2021517893.tif 000025
からなる群から選択され、
式中、＃がＣｙＡへの結合点を表す、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１３６】
８．Ｌが、
【化２４】
2021517893.tif 000026
であり、
式中、＃がＣｙＡへの結合点を表す、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１３７】
９．Ｒ３及びＲ４が水素である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１３８】
１０．前記化合物が、式（ＩＩ）：
【化２５】
2021517893.tif 000027
のものまたはその薬学的に許容される塩であり、
式中、
ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリーレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリレン、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリーレンから選択され、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されており、
各ＲＡは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリル、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されており、
各ＲＢは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ１及びＲ２は、水素及びＣ１〜６脂肪族から独立して選択され、
Ｒ６及びＲ７は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成しており、
但し、前記化合物は、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド以外である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１３９】
１１．ＣｙＡがピリジンジイル以外の基であり、前記化合物が、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド以外である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１４０】
１２．ＣｙＡが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＡが、０〜４個のＲＡ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１４１】
１３．ＣｙＡが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する６員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡが、０〜３個のＲＡ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１４２】
１４．ＣｙＡが、１個の窒素を有する６員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡが、０〜３個のＲＡ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１４３】
１５．ＣｙＡが、
【化２６】
2021517893.tif 000028
のいずれかから選択され、
式中、＊は、Ｌへの結合点を表す、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１４４】
１６．ＣｙＡが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリーレンであり、ＣｙＡが、０〜４個のＲＡ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１４５】
１７．ＣｙＡが、２個の窒素を有する９員の二環式ヘテロアリーレンであり、ＣｙＡが、０〜４個のＲＡ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１４６】
１８．ＣｙＡが、０〜４個のＲＡ基で置換されたピロロピリジンジイルである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１４７】
１９．ＣｙＡが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡが、０〜２個のＲＡ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１４８】
２０．ＣｙＡが、０〜３個のＲＡ基で置換されたピロールジイル、０〜２個のＲＡ基で置換されたピラゾールジイル、０〜１個のＲＡ基で置換されたトリアゾールジイル、０〜１個のＲＡ基で置換されたチアゾールジイル、０〜２個のＲＡ基で置換されたイミダゾールジイル、０〜１個のＲＡ基で置換されたオキサゾールジイル、０〜１個のＲＡ基で置換されたイソオキサゾールジイル、非置換のテトラゾールジイル、非置換のオキサジアゾールジイル、及び非置換のチアジアゾールジイルからなる群から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１４９】
２１．ＣｙＡが、以下：
【化２７】
2021517893.tif 000029
【化２８】
2021517893.tif 000030
からなる群から選択され、
式中、＊は、Ｌへの結合点を表す、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１５０】
２２．ＣｙＡが、酸素または窒素から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５員のヘテロアリーレンである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１５１】
２３．ＣｙＡが、１〜４個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１５２】
２４．ＣｙＡが、１〜４個の窒素を有する５員のヘテロアリーレンであり、ＣｙＡが３個の窒素を含む場合、それが１，２，４−トリアゾールジイルではない、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１５３】
２５．ＣｙＡが、以下：
【化２９】
2021517893.tif 000031
からなる群から選択され、
式中、＊は、Ｌへの結合点を表す、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１５４】
２６．前記化合物が、式（ＩＩＩ−ａ）〜（ＩＩＩ−ｄ）：
【化３０】
2021517893.tif 000032
【化３１】
2021517893.tif 000033
のものまたはその薬学的に許容される塩であり、
式中、
各ＲＡは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリル、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されており、
各ＲＢは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｒ１及びＲ２は、水素及びＣ１〜６脂肪族から独立して選択され、
Ｒ６及びＲ７は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１５５】
２７．ＣｙＢが、フェニル、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１５６】
２８．ＣｙＢが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールであり、ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１５７】
２９．ＣｙＢが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する１０員の二環式ヘテロアリールであり、ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１５８】
３０．ＣｙＢが、１個の窒素を有する１０員の二環式ヘテロアリールであり、ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１５９】
３１．ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されたキノロニル基及び０〜５個のＲＢ基で置換されたキノキサリニル基からなる群から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１６０】
３２．ＣｙＢが、以下：
【化３２】
2021517893.tif 000034
からなる群から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１６１】
３３．ＣｙＢが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する９員の二環式ヘテロアリールであり、ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１６２】
３４．ＣｙＢが、
【化３３】
2021517893.tif 000035
であり、
式中、
Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３、及びＷ４は、炭素及び窒素から独立して選択され、
Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、及びＲ１４は、それぞれ炭素原子に結合している場合、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択されるＲＢの出現に相当し、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１６３】
３５．Ｗ４が炭素である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１６４】
３６．Ｗ４が窒素である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１６５】
３７．Ｗ１が窒素であり、Ｗ２、Ｗ３、及びＷ４が炭素である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１６６】
３８．Ｗ２が窒素であり、Ｗ１、Ｗ３、及びＷ４が炭素である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１６７】
３９．窒素ならびにＷ１及びＷ４が炭素である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１６８】
４０．Ｗ２及びＷ４が窒素であり、Ｗ１及びＷ３が炭素である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１６９】
４１．ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されたイミダゾピリジニル、０〜５個のＲＢ基で置換されたピラゾロピリジニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたピロロピリジニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたトリアゾロピリジニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたイミダゾピリミジニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたイミダゾピリダジニル、０〜５個のＲＢ基で置換されたインドリジニル、及び０〜４個のＲＢ基で置換されたピラゾロピリミジニルからなる群から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１７０】
４２．ＣｙＢが、以下：
【化３４】
2021517893.tif 000036
からなる群から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１７１】
４３．ＣｙＢが、
【化３５】
2021517893.tif 000037
であり、
式中、
Ｗ２は、炭素、窒素、酸素、及び硫黄から選択され、
Ｗ１、Ｗ３、及びＷ４は、炭素及び窒素から独立して選択され、
Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、及びＲ１４は、それぞれ炭素原子に結合している場合、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択されるＲＢの出現に相当し、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１７２】
４４．ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されたインドリル、０〜５個のＲＢ基で置換されたベンゾフラニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたベンズイミダゾリル、及び０〜４個のＲＢ基で置換されたチエノピリジニルからなる群から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１７３】
４５．ＣｙＢが、以下：
【化３６】
2021517893.tif 000038
からなる群から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１７４】
４６．各ＲＡが、Ｃ１〜６脂肪族、３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基から独立して選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１７５】
４７．任意に置換されたＲＡ基上の置換基が、独立して、ハロゲン、（ＣＨ２）０〜４Ｒ°、−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°；及び−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°であり、各Ｒ°が、独立して、水素、Ｃ１〜６脂肪族、または窒素、酸素、もしくは硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、もしくはアリール環である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１７６】
４８．ＲＡの１つの例が、ハロゲンで置換されたＣ１〜６脂肪族である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１７７】
４９．ＲＡの１つの例が、−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°で置換されたＣ１〜６脂肪族であり、Ｒ°が水素またはＣ１〜６脂肪族である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１７８】
５０．ＲＡの１つの例が、−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°で置換されたＣ１〜６脂肪族であり、Ｒ°が水素またはＣ１〜６脂肪族である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１７９】
５１．ＲＡの１つの例が、窒素、酸素、または硫黄から独立して選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和環、部分的不飽和環、またはアリール環で置換されたＣ１〜６脂肪族である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１８０】
５２．ＲＡの１つの例が、任意に置換された３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。幾つかの実施形態では、ＲＡの１つの例は、任意に置換されたシクロプロピルである。幾つかの実施形態では、ＲＡの１つの例は、−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°で置換されたシクロプロピルであり、Ｒ°は、水素またはＣ１〜６脂肪族である。
【０１８１】
５３．Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、及びＲ９が、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｎ（Ｒ）２、−ＯＲ、またはＣ１〜６脂肪族、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、各Ｒが、独立して、水素またはＣ１〜６脂肪族である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１８２】
５４．Ｒ５、Ｒ８、及びＲ９が水素である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１８３】
５５．Ｒ６が、水素またはハロゲンから選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１８４】
５６．Ｒ６が水素である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１８５】
５７．Ｒ６がハロゲンである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１８６】
５８．Ｒ６が、−Ｆである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１８７】
５９．Ｒ６が、−Ｃｌである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１８８】
６０．Ｒ６が、−Ｂｒである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１８９】
６１．Ｒ７が、ハロゲンまたは任意に置換されたＣ１〜６脂肪族から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１９０】
６２．Ｒ７がハロゲンである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１９１】
６３．Ｒ７が、−Ｆである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１９２】
６４．Ｒ７が、−Ｃｌである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１９３】
６５．Ｒ７が、−Ｂｒである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１９４】
６６．Ｒ７が、任意に置換されたＣ１〜６脂肪族である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１９５】
６７．Ｒ１１が、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１９６】
６８．Ｒ１３が、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはフェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１９７】
６９．Ｒ１３が、ハロゲン、任意に置換されたＣ１〜６脂肪族、及び任意に置換された３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルから選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１９８】
７０．Ｒ１３がハロゲンである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０１９９】
７１．Ｒ１３が、任意に置換されたＣ１〜６脂肪族である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２００】
７２．Ｒ１３が、任意に置換された３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２０１】
７３．Ｒ１３が、任意に置換された３または５〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２０２】
７４．Ｒ１３が、任意に置換されたシクロプロピルである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２０３】
７５．前記化合物が、化合物Ｉ−１〜Ｉ−３０３のいずれかまたはその薬学的に許容される塩である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２０４】
７６．前述の化合物のいずれかを含む医薬組成物。
【０２０５】
７７．薬学的に許容される賦形剤を更に含む、前述の化合物のいずれかを含む前記医薬組成物。
【０２０６】
７８．前記組成物が、経口投与に好適である、実施形態７６〜７７のいずれか１項に記載の医薬組成物。
【０２０７】
７９．前記組成物が、注射による投与に好適である、実施形態７６〜７７のいずれか１項に記載の医薬組成物。
【０２０８】
８０．先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物または組成物を使用する、血漿カリクレインにより媒介される疾患または障害を処置する方法。
【０２０９】
８１．前記疾患または障害が、遺伝性血管浮腫または糖尿病黄斑浮腫である、実施形態８０に記載の方法。
【０２１０】
８２．遺伝性血管浮腫または糖尿病黄斑浮腫の処置を必要とする患者に、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物を投与することを含む、遺伝性血管浮腫または糖尿病黄斑浮腫を処置する方法。
【０２１１】
以下の番号付けられた実施形態もまた、限定するものではないが、本開示のある種の態様の例示である。
８３．式（Ｉ）：
【化３７】
2021517893.tif 000039
の化合物またはその薬学的に許容される塩であって、
式中、
ＣｙＡは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリーレン、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリレン、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリーレンから選択され、ＣｙＡは、０〜４個のＲＡ基で置換されており、
各ＲＡは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
ＣｙＢは、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリル、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の飽和または部分的に不飽和の二環式ヘテロシクリル、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＢは、０〜５個のＲＢ基で置換されており、
各ＲＢは、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
Ｌは、−ＱＣ（Ｒ）２−、−Ｃ（Ｒ）２Ｑ−、−ＱＣ（Ｑ）−、−Ｃ（Ｑ）Ｑ−、−Ｃ（Ｒ）２ＱＣ（Ｏ）−、及び−Ｃ（Ｏ）ＱＣ（Ｒ）２−から選択され、各Ｑは、独立して、Ｏ、Ｎ（Ｒ）、または（Ｓ）からなる群から選択される、結合価が許す場合、一価または二価の基であり、
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、及びＲ４は、水素及びＣ１〜６脂肪族から独立して選択され、
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、及びＲ９は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択され、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成しており、
但し、前記化合物は、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド以外である、前記化合物またはその薬学的に許容される塩。
【０２１２】
８４．前記化合物が、式（ＩＩ）：
【化３８】
2021517893.tif 000040
のものまたはその薬学的に許容される塩である、実施形態８３に記載の化合物。
【０２１３】
８５．ＣｙＡがピリジンジイル以外の基であり、前記化合物が、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド以外である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２１４】
８６．ＣｙＡが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールから選択され、ＣｙＡが、０〜４個のＲＡ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２１５】
８７．ＣｙＡが、０〜４個のＲＡで置換されたピロロピリジンジイル、０〜２個のＲＡ基で置換されたピラゾールジイル、０〜１個のＲＡ基で置換されたトリアゾールジイル、０〜１個のＲＡ基で置換されたチアゾールジイル、０〜２個のＲＡ基で置換されたイミダゾールジイル、０〜１個のＲＡ基で置換されたオキサゾールジイル、０〜１個のＲＡ基で置換されたイソオキサゾールジイル、非置換のテトラゾールジイル、非置換のオキサジアゾールジイル、及び非置換のチアジアゾールジイルからなる群から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２１６】
８８．ＣｙＡが、以下：
【化３９】
2021517893.tif 000041
からなる群から選択され、
式中、＊は、Ｌへの結合点を表す、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２１７】
８９．前記化合物が、以下：
【化４０】
2021517893.tif 000042
からなる群から選択される構造を有する、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物またはそれらの薬学的に許容される塩。
【０２１８】
９０．ＣｙＢが、酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜５個のヘテロ原子を有する７〜１０員の二環式ヘテロアリールであり、ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されている、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２１９】
９１．ＣｙＢが、
【化４１】
2021517893.tif 000043
であり、
式中、
Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３、及びＷ４は、炭素及び窒素から独立して選択され、
Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、及びＲ１４は、それぞれ炭素原子に結合している場合、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択されるＲＢの出現に相当し、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２２０】
９２．ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されたイミダゾピリジニル、０〜５個のＲＢ基で置換されたピラゾロピリジニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたピロロピリジニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたトリアゾロピリジニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたイミダゾピリミジニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたイミダゾピリダジニル、０〜５個のＲＢ基で置換されたインドリジニル、及び０〜４個のＲＢ基で置換されたピラゾロピリミジニルからなる群から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２２１】
９３．ＣｙＢが、以下：
【化４２】
2021517893.tif 000044
からなる群から選択される、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２２２】
９４．ＣｙＢが、
【化４３】
2021517893.tif 000045
であり、
式中、
Ｗ２は、炭素、窒素、酸素、及び硫黄から選択され、
Ｗ１、Ｗ３、及びＷ４は、炭素及び窒素から独立して選択され、
Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、及びＲ１４は、それぞれ炭素原子に結合している場合、任意に存在し、存在する場合、ハロゲン、−ＣＮ、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＮＯ２、−Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−ＳＲ、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）２、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）２、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基、から独立して選択されるＲＢの出現に相当し、
各Ｒは、独立して、水素、−ＣＮ、またはＣ１〜６脂肪族、フェニル、酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリール、３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式カルボシクリル、及び酸素、窒素、もしくは硫黄から選択される１〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和もしくは部分的に不飽和の単環式ヘテロシクリルから選択される任意に置換された基であるか、
あるいは同一の炭素または窒素上の２個のＲ基は、それらの間に入っている原子と共にまとめられて、酸素、窒素、または硫黄から選択される０〜２個のヘテロ原子を有する３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環、及び酸素、窒素、または硫黄から選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員のヘテロアリールから選択される環を形成している、実施形態８３〜９０のいずれか１項に記載の化合物。
【０２２３】
９５．ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されたインドリル、０〜５個のＲＢ基で置換されたベンゾフラニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたピラゾロピリミジニル、０〜４個のＲＢ基で置換されたベンズイミダゾリル、及び０〜４個のＲＢ基で置換されたチエノピリジニルからなる群から選択される、実施形態８３〜９０及び９４のいずれか１項に記載の化合物。
【０２２４】
９６．ＣｙＢが、以下：
【化４４】
2021517893.tif 000046
からなる群から選択される、実施形態８３〜９０及び９４〜９５のいずれか１項に記載の化合物。
【０２２５】
９７．ＣｙＢが、０〜５個のＲＢ基で置換されたキノロニル基である、実施形態８３〜９０のいずれか１項に記載の化合物。
【０２２６】
９８．ＣｙＢが、
【化４５】
2021517893.tif 000047
である、実施形態８３〜９０及び９７のいずれか１項に記載の化合物。
【０２２７】
９９．Ｌが−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）−であるか、またはＬが−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｈ）−である、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２２８】
１００．Ｒ６がハロゲンである、先行実施形態のいずれか１項に記載の化合物。
【０２２９】
１０１．Ｒ１３が、ハロゲン、任意に置換されたＣ１〜６脂肪族、及び任意に置換された３〜７員の飽和または部分的に不飽和の単環式カルボシクリルから選択される、実施形態９１または９４に記載の化合物。
【０２３０】
１０２．Ｒ１３が、任意に置換されたシクロプロピルである、実施形態９１または９４に記載の化合物。
【０２３１】
１０３．前述の化合物のいずれかを含む医薬組成物。
【０２３２】
１０４．薬学的に許容される賦形剤を更に含む実施形態１０３に記載の医薬組成物。
【０２３３】
１０５．前記組成物が経口投与に好適である、実施形態１０３〜１０４のいずれか１項に記載の医薬組成物。
【０２３４】
１０６．前記組成物が注射による投与に好適である、実施形態１０３〜１０４のいずれか１項に記載の医薬組成物。
【０２３５】
１０７．実施形態８３〜１０２のいずれか１項に記載の化合物または実施形態１０３〜１０６のいずれか１項に記載の組成物を使用する、血漿カリクレインにより媒介される疾患または障害を処置する方法。
【０２３６】
１０８．前記疾患または障害が、遺伝性血管浮腫または糖尿病黄斑浮腫である、実施形態２７に記載の方法。
【０２３７】
１０９．遺伝性血管浮腫または糖尿病黄斑浮腫の処置を必要とする患者に、実施形態８３〜１０２のいずれか１項に記載の化合物または実施形態１０３〜１０６のいずれか１項に記載の組成物を投与することを含む、遺伝性血管浮腫または糖尿病黄斑浮腫を処置する方法。
【実施例】
【０２３８】
実施例１
スキーム１
【化４６】
2021517893.tif 000048
１−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチルの合成。３−クロロ−６−（クロロメチル）キノリン（２００ｍｇ、０．９５ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（１．２ｇ、０．９５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（９３０ｍｇ、２．８５ｍｍｏｌ）のＭｅＣＮ（５ｍＬ）中混合物を、７０℃で１時間撹拌した。水を添加し、ＥｔＯＡｃで抽出し、合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルカラム（ＥＡ／ＰＥ＝１／１０）により精製して、１−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（２００ｍｇ、収率：７８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３０２．１。
【０２３９】
１−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（２００ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ（１５８ｍｇ、６．６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（５ｍＬ）中混合物を、１００℃で一晩撹拌した。水を添加し、１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって混合物のｐＨ値を４〜５に調整した。次いで、混合物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機層を濃縮して、１−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１５０ｍｇ、収率：７２％）を白色固体として得、これを更に精製せずに次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８８．０。
【０２４０】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１）の合成。１−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５０ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（３７ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、ならびにＨＡＴＵ（９８ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（６６ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２ｍＬ）中混合物を、室温で一晩撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機層を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１７．３ｍｇ、収率：２０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４５１．１。純度：９９．４９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．８８ （ｄ，Ｊ ＝ ２．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．６４−８．５８ （ｍ， ２Ｈ）， ８．３６−８．３１ （ｍ， ３Ｈ）， ８．０３ （ｄ， Ｊ ＝ ８．７ Ｈｚ， １Ｈ），７．９４ （ｓ， １Ｈ）， ７．８０ （ｄ， Ｊ ＝ ８．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．６５ （ｄ， Ｊ ＝ ８．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６７ （ｄｄ， Ｊ ＝７．４， １．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．５６ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５７ （ｄ， Ｊ ＝ ５．４ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０２４１】
実施例２
スキーム２
【化４７】
2021517893.tif 000049
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドの合成。（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（２．５ｇ、１１．５２ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（９２０ｍｇ、８．２３ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（３．９ｇ、１０．２９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３００ｍＬ）中混合物に、ＤＩＰＥＡ（７．３ｍＬ、４１．１４ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応混合物を、室温で１４時間撹拌した。次いで、反応物を濃縮して、大部分のＤＭＦを除去し、残留物をＨ２Ｏ（１５０ｍＬ）中に注ぎ込むと、褐色固体が析出した。沈殿物を濾過し、濾過したケーキをＤＣＭと共にトリチュレートし、乾燥して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドを得、これを更に精製せずに次のステップに使用した（２ｇ、収率：８８％）。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２７６．２。
【０２４２】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−２）の合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２ｇ、７．２７ｍｍｏｌ）、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１．９６ｇ、９．４５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（７．１ｇ、２１．８１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５０ｍＬ）中混合物を、５０℃で１４時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２００ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドを白色固体として得た（１．５ｇ、収率：４６％）。ＬＣＭＳｍ／ｚ： ４４６．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋、ｔＲ＝１．０４０分、純度：９８．６％（２１４ｎｍ）、９７．４％（２５４ｎｍ）。１ＨＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２−８．２９ （ｍ， ３Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ），７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ）， ７．７１ （ｓ， １Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．００−６．９８ （ｍ，１Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９１（ｄｄｄ， Ｊ ＝ １３．５， ８．４， ５．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ０．９９−０．８７ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７７−０．６１ （ｍ， ２Ｈ）。
【０２４３】
実施例３
スキーム３
【化４８】
2021517893.tif 000050
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド（Ｉ−３）の合成。２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチン酸（６０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（４４ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１１５ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（８ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（７７ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（３−クロロキノリン−６−イル）メチル）イソニコチンアミド（２０ｍｇ、収率：２２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６２．０。純度：９８．３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．２７−９．２４（ｍ， １Ｈ）， ８．８４−８．８１ （ｍ， １Ｈ）， ８．６２ （ｄ， Ｊ ＝ ５．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．５１ （ｓ， １Ｈ）， ８．３８−８．２６ （ｍ，２Ｈ）， ７．９７ （ｄ， Ｊ ＝ ８．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．９０−７．６９ （ｍ， ４Ｈ）， ７．６２ （ｄ， Ｊ ＝ ４．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６６（ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ４．６４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．３５ （ｓ， ２Ｈ）。
【０２４４】
実施例４
スキーム４
【化４９】
2021517893.tif 000051
（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチルの合成。（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（３００ｍｇ、１．６５ｍｍｏｌ）、Ｂｏｃ２Ｏ（５３７ｍｇ、２．４ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（１．０６ｇ、８．２５ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（４０ｍＬ）中混合物を、室温で１２時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）でクエンチし、ＤＣＭ（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝１／１）により精製して、（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２１０ｍｇ、収率：４５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８２．２。
【０２４５】
（（７−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチルの合成。シールドチューブ中の（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２１０ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）、２，４，６−トリメチル−１，３，５，２，４，６−トリオキサトリボリナン（１８８ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（８７ｍｇ、０．０７５ｍｍｏｌ）、及びＫ２ＣＯ３（３１０ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）のジオキサン／Ｈ２Ｏ（１０ｍＬ／１ｍＬ）中混合物を、１００℃で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、（（７−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１５０ｍｇ、収率：７７％）を淡黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２６２．３。
【０２４６】
（７−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩の合成。（（７−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（１５０ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（３ｍＬ）中溶液に、ＨＣｌ（ＭｅＯＨ中４Ｍの溶液、３ｍＬ）を添加した。得られた反応物を室温で２時間撹拌した。反応物を減圧下で濃縮して、（７−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（９５ｍｇ、収率：８５％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６２．２。
【０２４７】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１３６ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、（７−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（９５ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（２３８ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１５ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（３１０ｍｇ、２．４ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２５ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２１ｍｇ、収率：１０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４２６．２。純度：９６．４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４７ （ｓ，１Ｈ）， ８．３９−８．０４ （ｍ， ５Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７１ （ｓ， １Ｈ）， ７．４０−７．３５ （ｍ， ２Ｈ）， ６．９９ （ｄ，Ｊ ＝ ９．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．４５ （ｄ， Ｊ ＝ ７．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ４．５ Ｈｚ， ２Ｈ），２．２０ （ｓ， ３Ｈ）， １．９５−１．８８ （ｍ， １Ｈ）， ０．９３−０．９０ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６８−０．６３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０２４８】
実施例５
スキーム５
【化５０】
2021517893.tif 000052
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−５）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１５４ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（１２０ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（３１０ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（４ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（２１０ｍｇ、１．６３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２４ｍｇ、収率：９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９０．１。純度：９８．２４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５７ （ｔ，Ｊ ＝ ８．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｄ， Ｊ ＝ ４．２ Ｈｚ， ２Ｈ）， ８．２４ （ｄ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ），７．９５ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７１ （ｓ， １Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９９ （ｄ， Ｊ ＝９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７２ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， １．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ，２Ｈ），１．９８−１．８７ （ｍ， １Ｈ）， １．０１−０．７６ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７６−０．５５ （ｍ， ２Ｈ）。
【０２４９】
実施例６
スキーム６
【化５１】
2021517893.tif 000053
（（メシチルスルホニル）オキシ）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチルの合成。ヒドロキシカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（３ｇ、２２．５ｍｍｏｌ）及び２，４，６−トリメチルベンゼンスルホニルクロリド（４．９ｇ、２２．５ｍｍｏｌ）のＭＴＢＥ（１００ｍＬ）中混合物に、Ｅｔ３Ｎ（２．４３ｇ、２４．０ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物を０℃で２時間撹拌した。反応混合物を、濾過し、ＭＴＢＥで洗浄した。濾液を濃縮して、（（メシチルスルホニル）オキシ）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（７．１ｇ、収率：１００％）を淡黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｎａ］＋： ３３８．１。
【０２５０】
Ｏ−（メシチルスルホニル）ヒドロキシルアミンの合成。（（メシチルスルホニル）オキシ）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５．９ｇ、１８．７１ｍｍｏｌ）のＴＦＡ（２０ｍＬ）中混合物を、０℃で２時間撹拌した。反応混合物を、Ｈ２Ｏ（１５０ｍＬ）中に注ぎ込み、３０分間撹拌した。沈殿物を集め、乾燥して、Ｏ−（メシチルスルホニル）ヒドロキシルアミン（２．２ｇ、収率：５５％）を白色固体として得、これを更に精製せずに次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２１６．２。
【０２５１】
５−シクロプロピルピリジン−２−アミンの合成。５−ブロモピリジン−２−アミン（４ｇ、２３．１２ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（２．９８ｇ、３４．６８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（１３０ｍｇ、０．５７８ｍｍｏｌ）、トリシクロヘキシルホスフィン（３２４ｍｇ、１．１６ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（１７．１８ｇ、８０．９２ｍｍｏｌ）のトルエン（１００ｍＬ）及びＨ２Ｏ（１０ｍＬ）中混合物を、９０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濾過し、ＥｔＯＡｃでリンスした。合わせた濾液をＨ２Ｏ（１５０ｍＬ×１）及びブライン（１５０ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（２．７６ｇ、収率：８９％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １３５．２。
【０２５２】
５−シクロプロピル−２−イミノピリジン−１（２Ｈ）−アミン＝２，４，６−トリメチルベンゼンスルホナートの合成。Ｏ−（メシチルスルホニル）ヒドロキシルアミン（２．２ｇ、１０．２２ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（４０ｍＬ）中撹拌溶液に、５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（１．３７ｇ、１０．２２ｍｍｏｌ）を４回に分けて０℃で添加した。混合物を０℃で１０分間撹拌し、室温まで暖め、１時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、減圧下で乾燥して、５−シクロプロピル−２−イミノピリジン−１（２Ｈ）−アミン＝２，４，６−トリメチルベンゼンスルホナート（３．５７ｇ、収率：１００％）を淡褐色のシロップとして得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １５０．２。
【０２５３】
６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチルの合成。５−シクロプロピル−２−イミノピリジン−１（２Ｈ）−アミン＝２，４，６−トリメチルベンゼンスルホナート（３．５７ｇ、１０．２２ｍｍｏｌ）のピリジン（３０ｍＬ）中撹拌溶液に、２−クロロ−２−オキソ酢酸エチル（２．７９ｇ、２０．４４ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を１００℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）中に溶解し、Ｈ２Ｏ（１００ｍＬ×１）、ブライン（１００ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（１．１ｇ、収率：４７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３２．１。
【０２５４】
（６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メタノールの合成。６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（３００ｍｇ、１．３０ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中撹拌溶液に、ＮａＢＨ４（２４６ｍｇ、６．５ｍｍｏｌ）を０℃で少しずつ添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＮＨ４Ｃｌ水溶液でクエンチした。ＭｅＯＨを除去し、反応物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機成分をブライン（８０ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、（６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（２１０ｍｇ、収率：８５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９０．２。
【０２５５】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジンの合成。（６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（１１０ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（５ｍＬ）中撹拌溶液に、ＳＯＣｌ２（６９０ｍｇ、５．８ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物を室温で１時間撹拌した。次いで、反応混合物を濃縮し、残留物をＥｔＯＡｃ（６０ｍＬ）中に溶解し、ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ×１）、ブライン（５０ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン（１１５ｍｇ、収率：９６％）を黄色固体として得、これを更に精製せずに次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０８．１。
【０２５６】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−６）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン（１５．８ｍｇ、０．０７６２ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、０．０７２５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（３５ｍｇ、０．１０９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）中に注ぎ込み、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（６０ｍＬ×３）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝５／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１５ｍｇ、収率：４７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４７．１。純度：９９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．７３ （ｓ， １Ｈ），８．６２ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１ （ｄ， Ｊ ＝ ７．９ Ｈｚ， ３Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．８０ （ｄ， Ｊ ＝ ０．９Ｈｚ， １Ｈ）， ７．６６ （ｄ， Ｊ ＝ ９．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．４２ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．２， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄｄ， Ｊ ＝７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．５６ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５７ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．０３ （ｍ， １Ｈ）， ０．９７ （ｍ，２Ｈ）， ０．７８ （ｍ， ２Ｈ）。
【０２５７】
実施例７
スキーム７
【化５２】
2021517893.tif 000054
６−クロロ−２−（クロロメチル）−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。（６−クロロ−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（６０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中溶液に、ＳＯＣｌ２（１ｍＬ）を室温で添加した。得られた反応物を４５℃で２時間撹拌した。溶液を蒸発させて、６−クロロ−２−（クロロメチル）−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（５０ｍｇ、粗製物）を淡黄色固体として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２１５．２。
【０２５８】
１−（（６−クロロ−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−７）の合成。６−クロロ−２−（クロロメチル）−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（５０ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液に、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４１ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（１４６ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を反応物に添加し、次いで、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（６−クロロ−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４０ｍｇ、収率：５８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４５４．１。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ， Ｊ＝ ５．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２３ （ｓ， １Ｈ）， ７．９２ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８（ｓ， １Ｈ）， ７．４７ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．３４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ，１Ｈ）， ５．４４ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．６６ （ｓ， ３Ｈ）。
【０２５９】
実施例８
スキーム８
【化５３】
2021517893.tif 000055
（７−イソプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノールの合成。７−イソプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（２００ｍｇ、０．８６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（４ｍＬ）中溶液に、ＬｉＡｌＨ４（６５．５ｍｇ、１．７２ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で４時間撹拌した。反応物を飽和Ｎａ２ＳＯ４（水溶液）でクエンチし、濾過し、濃縮し、シリカゲルカラム（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、（７−イソプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（１３０ｍｇ、８０％）を褐色の液体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９１．２。
【０２６０】
２−（クロロメチル）−７−イソプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。（７−イソプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（１９０ｍｇ、１ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中溶液に、ＳＯＣｌ２（２ｍＬ）を添加した。得られた反応物を５０℃で２時間撹拌した。反応物を減圧下で濃縮して、２−（クロロメチル）−７−イソプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２２０ｍｇの粗製物）を得、これを更に精製せずに次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０９．２。
【０２６１】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−イソプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−８）の合成。２−（クロロメチル）−７−イソプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（４６ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３８ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（１４２ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（８ｍＬ）中混合物を、８０℃で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（１５ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−イソプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１５ｍｇ、２４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４８．２。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ， Ｊ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｍ， ３Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７７ （ｍ， ２Ｈ）， ７．４３ （ｄ，Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．２１ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９（ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．９６−２．８０ （ｍ， １Ｈ）， １．２２ （ｄ， Ｊ ＝ ６．９ Ｈｚ， ６Ｈ）。
【０２６２】
実施例９
スキーム９
【化５４】
2021517893.tif 000056
（５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノールの合成。５−クロロ−６−メチルピリジン−２−アミン（５６８ｍｇ、４．０ｍｍｏｌ）、３−ブロモ−２−オキソプロパン酸エチル（１．２ｇ、６．０ｍｍｏｌ）の無水ＥｔＯＨ（１０ｍＬ）中溶液を、８０℃で８時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、６−クロロ−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（８００ｍｇ、収率：８４．０％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３９．１。
【０２６３】
（５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノールの合成。６−クロロ−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（２４０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）の無水ＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液に、ＬｉＡｌＨ４（１１５ｍｇ、３．０ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと添加した。反応混合物を室温で５時間撹拌し、次いで、Ｎａ２ＳＯ４・１０Ｈ２Ｏでクエンチした。混合物を濾過し、濾液をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮して、（５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（１５０ｍｇ、収率：９２％）を黄色油として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６３．１。
【０２６４】
２−（クロロメチル）−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。（５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（１５０ｍｇ、０．９２５ｍｍｏｌ）の無水ＤＣＭ（５ｍＬ）中溶液に、ＳＯＣｌ２（０．５ｍＬ）を室温で添加した。混合物を４０℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮して、粗製の２−（クロロメチル）−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１４０ｍｇ、収率：９４．６％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １８１．２。
【０２６５】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−９）の合成。２−（クロロメチル）−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（１１０ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、反応物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１１．５ｍｇ、収率：２５％）を淡黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４２０．１。純度：９７．４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２３ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， ２Ｈ）， ７．４１（ｄ， Ｊ ＝ ９．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．２４−７．２０ （ｍ， １Ｈ）， ６．７８ （ｄ， Ｊ ＝ ６．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝７．５， １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４３ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．５６ （ｓ， ３Ｈ）。
【０２６６】
実施例１０
スキーム１０
【化５５】
2021517893.tif 000057
１−（（６−（プロパ−１−エン−２−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。１−（（６−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（６００ｍｇ、１．９７ｍｍｏｌ）、４，４，５，５−テトラメチル−２−（プロパ−１−エン−２−イル）−１，３，２−ジオキサボロラン（６６２ｍｇ、３．９４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（１６０ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（１．２５ｇ、５．９１ｍｍｏｌ）のジオキサン／Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ／２ｍＬ）中混合物を、１１５℃で２４時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣ（クロマトグラフィーカラム：Ｇｅｍｉｎｉ−Ｃ１８  １５０×２１．２ｍｍ、５ｕｍ、移動相：アセトニトリル−Ｈ２Ｏ（０．１％ＦＡ）、勾配：１０〜２０）により精製して、１−（（６−（プロパ−１−エン−２−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４５０ｍｇ、収率：７３％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１１．２。
【０２６７】
１−（（６−（１−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。Ｚｎ（Ｅｔ）２（１．９ｍＬ、ヘキサン中の１Ｍ溶液、１．９ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（４ｍＬ）中溶液に、ＴＦＡ（１ｍＬのＤＣＭ中２２０ｍｇ、１．９ｍｍｏｌ）を滴下漏斗を用いて０℃で添加した。得られた反応物を０℃で２０分間撹拌した。次いで、ＣＨ２Ｉ２（２ｍＬのＤＣＭ中５０９ｍｇ、１．９ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で添加した。更に２０分間撹拌した後、１−（（６−（プロパ−１−エン−２−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１ｍＬ）中溶液を添加した。得られた反応物を室温に暖め、１６時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）でクエンチし、ＤＣＭ（２５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５／１）により精製して、１−（（６−（１−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１７ｍｇ、収率：３３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２５．１。
【０２６８】
１−（（６−（１−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−（１−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１７ｍｇ、０．０５２ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ（４ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／２ｍＬ／１ｍＬ）中混合物を、７０℃で２時間撹拌した。反応物のｐＨを４に調整し、Ｈ２Ｏ（５ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。次いで、合わせた有機層を減圧下で濃縮して、１−（（６−（１−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１５ｍｇ、収率：９８％）を黄色油として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２９７．１。
【０２６９】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（１−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１０）の合成。１−（（６−（１−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１５ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（１３ｇ、０．０６ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（２８ｍｇ、０．０７５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（３２ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（１５ｍＬ）を反応物に添加し、次いで、ＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（１−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（７．５ｍｇ、収率：３３％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６０．２。純度：９３．５％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．２７−８．２５（ｍ， ２Ｈ）， ８．１６ （ｄ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．１２ （ｓ， １Ｈ）， ７．９１ （ｓ， １Ｈ）， ７．７３−７．７２ （ｍ， ２Ｈ），７．４０ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．２６ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６２ （ｄ， Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４４（ｓ， ２Ｈ）， ４．６８ （ｓ， ２Ｈ）， １．４１ （ｓ， ３Ｈ）， ０．９０−０．８７ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７８−０．７６ （ｍ， ２Ｈ）。
【０２７０】
実施例１１
スキーム１１
【化５６】
2021517893.tif 000058
６−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジンの合成。６−クロロピリダジン−３−アミン（５ｇ、３９ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（２０ｇ、１５６ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（５０ｍＬ）中溶液を、９０℃で４時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝５／１）により精製して、目的の生成物である６−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン（２．６ｇ、収率：３３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０２．２。
【０２７１】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１１）の合成。６−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン（５０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（６６ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（１６０ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、目的の化合物であるＮ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２９．５ｍｇ、収率：２７％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４１．１。純度：９８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｓ， １Ｈ），８．３１ （ｓ， ３Ｈ）， ８．２５ （ｓ， １Ｈ）， ８．１７ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ），７．７８ （ｓ， １Ｈ），７．３８ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４７ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５６ （ｄ， Ｊ ＝ ５．０Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０２７２】
実施例１２
スキーム１２
【化５７】
2021517893.tif 000059
２−（クロロメチル）−７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（１２６ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中溶液に、ＳＯＣｌ２（２ｍＬ）を添加した。得られた反応物を４５℃で４時間撹拌した。反応物を減圧下で濃縮して、２−（クロロメチル）−７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１５０ｍｇの粗製物）を得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０７．２。
【０２７３】
１−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（クロロメチル）−７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（前のステップの０．１５ｇ粗製物）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１２６ｍｇ、０．９ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（１．１７ｇ、３．６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（８ｍＬ）中混合物を、８０℃で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（１５ｍＬ）を反応物に添加し、次いで、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１００ｍｇ、３６％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１１．２。
【０２７４】
１−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（６００ｍｇ、１．９４ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ（２７０ｍｇ、１１．６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（６ｍＬ／６ｍＬ／４ｍＬ）中混合物を、８０℃で２時間撹拌した。反応物のｐＨを約５に調整すると、黄色固体が析出した。混合物を濾過し、固体を乾燥して、１−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５５０ｍｇ、収率：１００％）を褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８３．１。
【０２７５】
１−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（６−メトキシイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１２）の合成。１−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２３ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、（７−メトキシイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（１４ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（４５．６ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（３０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で一晩撹拌した。Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）を反応物に添加し、次いで、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（６−メトキシイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３０ｍｇ、収率：８５％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４２．１。純度：９８．３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．２２ （ｓ，１Ｈ）， ８．１５ （ｓ， １Ｈ）， ８．１２ （ｓ， １Ｈ）， ８．０６ （ｄ， Ｊ ＝ ７．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．９４ （ｓ， １Ｈ）， ７．７３ （ｓ，１Ｈ）， ７．４１ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９０ （ｓ， １Ｈ）， ６．４１ （ｄｄ，Ｊ ＝ ７．６， ２．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４６ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６９ （ｓ， ２Ｈ）， ３．８１ （ｓ， ３Ｈ）， ２．０５−１．８３ （ｍ， １Ｈ），１．０７−０．９２ （ｍ， ２Ｈ）， ０．８６−０．６３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０２７６】
実施例１３
スキーム１３
【化５８】
2021517893.tif 000060
６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチルの合成。５−シクロプロピル−６−メチルピリジン−２−アミン（１．３ｇ、８．７８ｍｍｏｌ）、３−ブロモ−２−オキソプロパン酸エチル（３．５ｇ、１７．５７ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（３０ｍＬ）中混合物を、９０℃で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（１５０ｍｇ、収率：７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４５．１。
【０２７７】
（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノールの合成。６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（１１０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）の無水ＴＨＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＬｉＡｌＨ４（５０ｍｇ、１．１２ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと添加した。混合物を室温で１時間撹拌した後、これをＮａ２ＳＯ４・１０Ｈ２Ｏでクエンチした。混合物を濾過し、濾液をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５／１）により精製して、（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（５０ｍｇ、収率：５５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０３．１。
【０２７８】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（５０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の無水ＤＣＭ（２．５ｍＬ）中溶液に、ＳＯＣｌ２（０．５ｍＬ）を室温で添加した。混合物を４０℃で１時間撹拌した。混合物を濃縮して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（５０ｍｇ、収率：９０．９％）を黄色油として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２１．２。
【０２７９】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１３）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２５ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（１１０ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、５０℃で２時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１７ｍｇ、収率：３３．７％）を淡黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６０．２。純度：９９．５％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５７ （ｓ，１Ｈ）， ８．３０ （ｄ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７７ （ｓ， ２Ｈ）， ７．３３ （ｄ，Ｊ ＝ ９．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９７ （ｄ， Ｊ ＝ ８．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄ， Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４０ （ｓ， ２Ｈ），４．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．６４ （ｓ， ３Ｈ）， ２．０２ （ｓ， １Ｈ）， ０．９４ （ｄ， Ｊ ＝ ８．２ Ｈｚ， ２Ｈ），０．６４ （ｓ， ２Ｈ）。
【０２８０】
実施例１４
スキーム１４
【化５９】
2021517893.tif 000061
１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（６５ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４５ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（２４５ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、５０℃で２時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（６５ｍｇ、収率：６７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２５．１。
【０２８１】
１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（６５ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（２５ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ（１ｍＬ／１ｍＬ／０．５ｍＬ）中溶液を、８０℃で１時間撹拌した。１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって混合物のｐＨを４に調整した。水（１０ｍＬ）を添加し、反応物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５９ｍｇ、収率：９９．７％）を黄色油として得、これを更に精製することなく次のステップに直接使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２９７．１。
【０２８２】
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１４）の合成。１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５９ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（７０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１２０ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（０．１ｍＬ、０．６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（４ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、反応物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４２．２ｍｇ、収率：４１．９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０４．１。純度：９３．５％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５７ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， １Ｈ）， ８．２７−８．１７ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９４ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７７（ｓ， １Ｈ）， ７．３３ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９７ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７１ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４，１．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４１ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．６４ （ｓ， ３Ｈ）， ２．０１−１．９８ （ｍ，１Ｈ）， ０．９４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ８．４， １．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ０．７４−０．５８ （ｍ， ２Ｈ）。
【０２８３】
実施例１５
スキーム１５
【化６０】
2021517893.tif 000062
６−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジンの合成。６−クロロピリダジン−３−アミン（２０．０ｇ、１５５．０ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（４９．２ｇ、３８７．５ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（２００ｍＬ）中溶液を、８０℃で４時間撹拌した。次いで、反応混合物を濃縮し、Ｈ２Ｏ（３００ｍＬ×３）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製して、目的の生成物である６−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン（１７．０ｇ、収率：５４％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０２．１。
【０２８４】
１−（（６−クロロイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。６−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン（１０．０ｇ、４９．５ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（６．２ｇ、４４．５ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（４８．４ｇ、１４８．５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２００ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。大部分のＤＭＦを濃縮し、残留物をＨ２Ｏ（３００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ：ＰＥ＝２：１）により精製して、所望の化合物である１−（（６−クロロイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１０．０ｇ、収率：６５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３０６．１。
【０２８５】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチルの合成。１−（（６−クロロイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１０．０ｇ、３２ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（４．２ｇ、４９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（７１８．４ｍｇ、３．２ｍｍｏｌ）、ＳＰｈｏｓ（１．３ｇ、３．２ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（２１．０ｇ、９６ｍｍｏｌ）のＴｏｌ／Ｈ２Ｏ（１００ｍＬ／１０ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ：ＰＥ＝２：１）により精製して、所望の化合物である１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（９．８ｇ、収率：１００％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１２．２。
【０２８６】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（９．８ｇ、３２．０ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ（１．５ｇ、６４．０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（８０ｍＬ／８０ｍＬ／８０ｍＬ）中溶液を、８０℃で２時間撹拌した。次いで、反応混合物を濃縮し、Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈した。１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって、溶液のｐＨを５に調整した。固体が沈殿し、これを濾過して、所望の化合物である１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（９．５ｇ、収率：１０４．６％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８４．１。
【０２８７】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１５）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（９．５ｇ、３３．５ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（９．５ｇ、４３．５ｍｍｏｌ）、ＥＤＣＩ（７．７ｇ、４０．２ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（５．４ｇ、４０．２ｍｍｏｌ）、及びＴＥＡ（１０．１ｇ、１３．９ｍＬ、１００．５ｍｍｏｌ）の無水ＤＣＭ（８００ｍＬ）中溶液を、室温で一晩撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（５００ｍＬ×３）で希釈し、ＤＣＭ（１Ｌ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製して、所望の化合物であるＮ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（６．１ｇ、収率：４０．９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４７．１。純度：９９．０５％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８−８．５５（ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３０−８．２８ （ｍ， Ｊ ＝ ７．５， ０．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ８．２１ （ｓ， １Ｈ）， ８．０７ （ｓ，１Ｈ）， ７．９１ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．８４ （ｓ， １Ｈ）， ７．７７−７．７６ （ｍ， １Ｈ）， ７．０８ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６３ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４０ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ），２．５０−２．１４ （ｍ， Ｊ ＝ ９．０， ４．１ Ｈｚ， １Ｈ）， １．０７−１．０３ （ｍ， Ｊ ＝ ６．０， ４．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， ０．９７−０．９３（ｍ， ２Ｈ）。
【０２８８】
実施例１６
スキーム１６
【化６１】
2021517893.tif 000063
５−シクロプロピル−４−メチルピリジン−２−アミンの合成。５−ブロモ−４−メチルピリジン−２−アミン（２ｇ、１０．７ｍｍｏｌ）のトルエン／Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ／５ｍＬ）中溶液に、シクロプロピルボロン酸（１．３６ｇ、１６．０ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（２４０ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）、ＳＰｈｏｓ（４３９ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（６．８ｇ、３２．１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を窒素下にて９５℃で１２時間撹拌し、次いで、ＤＣＭ（２００ｍＬ）で希釈し、Ｈ２Ｏ及びブラインで洗浄し、濃縮して、粗製残留物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１／１）により精製して、５−シクロプロピル−４−メチルピリジン−２−アミンを黄色固体として得た（４ｇ、収率：９０％）。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １４９．２。
【０２８９】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−シクロプロピル−４−メチルピリジン−２−アミン（２００ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（５１４ｍｇ、４．０５ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた反応物を８５℃で２時間撹拌した。溶液をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）でクエンチし、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによってｐＨ８に調整し、次いで、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１／１）により精製して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１５０ｍｇ、収率：５１％）を淡黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２１．２。
【０２９０】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１７）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（５５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（４ｍＬ）中溶液に、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４５ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（１５６ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率：２７％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６０．１。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ，１Ｈ）， ８．３５−８．２７ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２３ （ｓ， １Ｈ）， ８．１９ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９−７．７４ （ｍ，１Ｈ）， ７．６６ （ｓ， １Ｈ）， ７．３０ （ｓ， １Ｈ）， ６．６６−６．６３ （ｍ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．４２ （ｓ， ３Ｈ）， １．８８−１．８２ （ｍ， １Ｈ）， ０．９４−０．８４ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６２−０．５４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０２９１】
実施例１７
スキーム１７
【化６２】
2021517893.tif 000064
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１７）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（５０ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（４ｍＬ）中溶液に、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４８ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（１４７ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２２ｍｇ、収率：２９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０６．１。純度：９１．６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８−８．５５（ｍ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， １Ｈ）， ８．２４ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．１９−８．１７ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９５ （ｓ， １Ｈ），７．８４ （ｓ， １Ｈ）， ７．６２ （ｓ， １Ｈ）， ７．２６ （ｓ， １Ｈ）， ６．７３−６．７０ （ｍ， １Ｈ）， ５．３５ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４（ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．４０ （ｓ， ３Ｈ）， １．８５−１．８１ （ｍ， １Ｈ）， ０．８９−０．８７ （ｍ， ２Ｈ）， ０．５８−０．５６（ｍ， ２Ｈ）。
【０２９２】
実施例１８
スキーム１８
【化６３】
2021517893.tif 000065
２−（クロロメチル）−６−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−アミン（５００ｍｇ、３．１ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１．２ｇ、９．３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１５ｍＬ）中溶液を、９５℃で１３時間撹拌した。反応物をＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝１／２）により精製して、２−（クロロメチル）−６−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３５０ｍｇ、収率：４８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３５．２。
【０２９３】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１８）の合成。２−（クロロメチル）−６−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２００ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２３４ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（８３１ｍｇ、２．５５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、５５℃で２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄して、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２５ｍｇ、収率：６．２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７４．２。純度：９９．７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．９９ （ｓ，１Ｈ）， ８．２７ （ｓ， １Ｈ）， ８．１９−８．１７ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９３ （ｓ， ２Ｈ）， ７．７５ （ｓ， １Ｈ）， ７．６６ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５Ｈｚ， １Ｈ）， ７．５０ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．５， １．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６３ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．５２ （ｓ，２Ｈ）， ４．７０ （ｓ， ２Ｈ）。
【０２９４】
実施例１９
スキーム１９
【化６４】
2021517893.tif 000066
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１９）の合成。２−（クロロメチル）−６−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２００ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２７１ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（８３１ｍｇ、２．５５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、５５℃で２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（トリフルオロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４０ｍｇ、収率：９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１８．０。純度：９４．１４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．９９ （ｓ，１Ｈ）， ８．２７ （ｓ， １Ｈ）， ８．１９ （ｓ， １Ｈ）， ８．１１ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．９４ （ｓ， ３Ｈ）， ７．６６ （ｄ，Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．５０ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７５−６．６７ （ｍ， １Ｈ）， ５．５２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．７０（ｓ， ２Ｈ）。
【０２９５】
実施例２０
スキーム２０
【化６５】
2021517893.tif 000067
５−シクロプロピル−４−フルオロピリジン−２−アミンの合成。５−ブロモ−４−フルオロピリジン−２−アミン（１ｇ、５．２ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（６７５ｍｇ、７．９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＡｃＯ）２（１１６ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）、ＰＣｙ３（２８０ｍｇ、１ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（３．３ｇ、１５．６ｍｍｏｌ）のトルエン／Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ／５ｍＬ）中混合物を、シールドチューブ中でＮ２下、１０５℃で１２時間撹拌した。反応物を濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝１／１）により精製して、５−シクロプロピル−４−フルオロピリジン−２−アミン（５００ｍｇ、収率：６４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １５３．２。
【０２９６】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−シクロプロピル−４−フルオロピリジン−２−アミン（５００ｍｇ、３．３ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１．２５ｇ、９．９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３０ｍＬ）中混合物を、９５℃で１３時間撹拌した。ＮａＨＣＯ３水溶液を加えることによって反応物のｐＨを９に調整し、次いで、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝３／１）により精製して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１５０ｍｇ、収率：２０％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２５．１。
【０２９７】
１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１５０ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１０３ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（６５５ｍｇ、２．０１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、５５℃で２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１００ｍｇ、収率：４５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２９．２。
【０２９８】
１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１００ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（４ｍＬ／４ｍＬ／２ｍＬ）中溶液に、ＬｉＯＨ（２２ｍｇ、０．９１ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を８０℃で１．５時間撹拌した。大部分の溶媒を除去した。残留物のｐＨを約５に調整すると、黄色固体が析出した。混合物を濾過し、固体を乾燥して、１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（７５ｍｇ、収率：８１％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３０１．１。
【０２９９】
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−２０）の合成。１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（３５ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（３５ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（６８ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（７７ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１９ｍｇ、収率：３２％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０８．１。純度：９０．５％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．２６ （ｓ，１Ｈ）， ８．１８ （ｄ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．１３ （ｓ， １Ｈ）， ８．１０ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．９２ （ｓ，１Ｈ）， ７．９１ （ｓ， １Ｈ）， ７．６７ （ｓ， １Ｈ）， ７．１２ （ｄ， Ｊ ＝ １０．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７２ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ，１Ｈ）， ５．４１ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６８ （ｓ， ２Ｈ）， ２．０４−１．８７ （ｍ， １Ｈ）， １．０２−０．９７ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７６−０．７２（ｍ， ２Ｈ）。
【０３００】
実施例２１
スキーム２１
【化６６】
2021517893.tif 000068
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−２１）の合成。１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（３５ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（２８ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（６８ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（７７ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製し、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−７−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率：３２％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６４．１。純度：９４．８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．２５ （ｓ，１Ｈ）， ８．１９−８．１２ （ｍ， ３Ｈ）， ７．９０ （ｓ， １Ｈ）， ７．７３ （ｓ， １Ｈ）， ７．６８ （ｓ， １Ｈ）， ７．１３ （ｄ， Ｊ ＝ １０．３Ｈｚ， ２Ｈ）， ６．６２ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４１ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６８ （ｓ， ２Ｈ）， １．３７ （ｄｄ， Ｊ＝ ６．７， ３．３ Ｈｚ， １Ｈ）， １．０２−０．９７ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７５−０．７１ （ｍ， ２Ｈ）。
【０３０１】
実施例２２
スキーム２２
【化６７】
2021517893.tif 000069
６−シクロプロピルピリジン−２−アミンの合成。２−アミノ−６−ブロモピリジン（１．０ｇ、５．７５ｍｍｏｌ）のトルエン／Ｈ２Ｏ（１５ｍＬ／３ｍＬ）中溶液に、シクロプロピルボロン酸（１．９８ｇ、２３ｍｍｏｌ）、パラジウム二酢酸塩（１３４ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）、２−ジシクロヘキシルホスフィノ−２'，６−ジメトキシビフェニル（２４０ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）、及びリン酸カリウム（４．２４ｇ、２０．１２ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を９０℃で１６時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、６−シクロプロピルピリジン−２−アミン（６２１ｍｇ、収率：８１％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １３５．２。
【０３０２】
２−（クロロメチル）−５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−シクロプロピルピリミジン−２−アミン（６００ｍｇ、４．５ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（２．２ｇ、１８．０ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を８０℃で２．５時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、２−（クロロメチル）−５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３００ｍｇ、収率：３３％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０７．１。
【０３０３】
１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（クロロメチル）−５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１５０ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）中溶液に、炭酸セシウム（９４９ｍｇ、２．９２ｍｍｏｌ）及び１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１０２ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を室温で３時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２２０ｍｇ、収率：８０％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１１．２。
【０３０４】
１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２１０ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（３ｍＬ／３ｍＬ／１．５ｍＬ）混合溶媒中溶液に、水酸化リチウム（８２ｍｇ、３．３９ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を８０℃で１．５時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、ＨＣｌ溶液を添加することによって混合物のｐＨを４〜５に調整した。次いで、混合物をＤＣＭ（３×３０ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮して、１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１４０ｍｇ、収率：６０％）を得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８３．１。
【０３０５】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−２２）の合成。１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６７ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（１１６ｍｇ、０．３０５ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１６ｍｇ、０．１２５ｍｍｏｌ）、及び（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（４４ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を室温で添加した。反応物を室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３６ｍｇ、収率：３０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４６．２。純度：９８．７４。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３４−８．２６ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２５ （ｓ， １Ｈ）， ８．０２ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８（ｓ， １Ｈ）， ７．４１ （ｄ， Ｊ ＝ ９．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．２４−７．１４ （ｍ， １Ｈ）， ６．７２−６．６１ （ｍ， ２Ｈ）， ５．４５ （ｓ，２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．１８ （ｓ， １Ｈ）， １．１３−１．１．０２ （ｍ， ２Ｈ）， ０．８３−０．７４ （ｍ，， ２Ｈ）。
【０３０６】
実施例２３
スキーム２３
【化６８】
2021517893.tif 000070
６−クロロ−５−シクロプロピルピリジン−２−アミンの合成。５−ブロモ−６−クロロピリジン−２−アミン（３ｇ、１４ｍｍｏｌ）及びシクロプロピルボロン酸（２．４ｇ、２８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（３１３．６ｍｇ、１．４ｍｍｏｌ）、トリシクロヘキシルホスフィン（７８４ｍｇ、２．８ｍｍｏｌ）、ならびにＫ３ＰＯ４（５．９ｇ、２８ｍｍｏｌ）のジオキサン／Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ／２０ｍＬ）中混合物を、シールドチューブ中でＮ２下、１００℃で１６時間撹拌した。反応物を濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝５／１）により精製して、６−クロロ−５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（２．４ｇ、収率：９８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６９．２。
【０３０７】
５−クロロ−２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。６−クロロ−５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（２．４ｇ、１４．２ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（７．１６ｇ、５６．８ｍｍｏｌ）のエタノール（３０ｍＬ）中混合物を、７８℃で１６時間撹拌した。混合物を飽和ＮａＨＣＯ３（５０ｍＬ）でクエンチし、ＤＣＭ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、フラッシュカラムシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５／１）により精製して、５−クロロ−２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１．８ｇ、収率：５３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４１．１。
【０３０８】
１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。５−クロロ−２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（８００ｍｇ、３．３３ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液に、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（５１２．４ｍｇ、３．６６ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（３．２５ｇ、１０ｍｍｏｌ）を添加した。次いで、反応混合物をＮ２雰囲気下、５５℃で１６時間撹拌した。混合物を室温に冷却し、Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ×２）で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、減圧下で濃縮した。残留物をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（８７０ｍｇ、収率：７６％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３４５．２。
【０３０９】
１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（３００ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５ｍＬ）及びＨ２Ｏ（５ｍＬ）中溶液に、ＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（１１０ｍｇ、２．６２ｍｍｏｌ）を添加し、次いで、反応混合物を５０℃で１６時間撹拌した。溶媒を除去し、１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって残留物のｐＨを約５に調整すると、黄色固体が析出した。混合物を濾過し、固体を乾燥して、１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１７５ｍｇ、収率：６４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１７．１。
【０３１０】
１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−２３）の合成。１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１００ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（６９．４ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１８２ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（１２４ｍｇ、０．９６ｍｍｏｌ）を添加し、反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ×２）で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、減圧下で濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１５ｍｇ、収率：９．８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４８０．１。純度：９０．３７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ−ｄ６）： δ ８．５８（ｔ， Ｊ ＝ ５．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３０ （ｄ， Ｊ ＝ ６．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ８．２４ （ｓ， １Ｈ）， ７．９２ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６（ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ）， ７．５０ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９８ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４（ｄ， Ｊ ＝ ７．５， １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４６ （ｄ， Ｊ ＝ ９．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ，２Ｈ）， ２．１９−２．０６（ｍ， １Ｈ）， １．０３ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７８ （ｍ， ２Ｈ）。
【０３１１】
実施例２４
スキーム２４
【化６９】
2021517893.tif 000071
４−クロロ−５−シクロプロピルピリジン−２−アミンの合成。５−ブロモ−４−クロロピリジン−２−アミン（３．２４ｇ、１５．６ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（２．０１ｇ、２３．４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（３５０ｍｇ、１．５６ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（６．６２ｇ、３１．２ｍｍｏｌ）、及びＰＣｙ３（８７５ｍｇ、３．１２ｍｍｏｌ）のトルエン（４０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（５ｍＬ）中混合物を、８０℃で一晩撹拌した。水（１００ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機成分を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝２：３〜１０：１）により精製して、４−クロロ−５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（１．８９ｇ、収率：１８．７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６９．１。
【０３１２】
７−クロロ−２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。４−クロロ−５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（１．２ｇ、７．１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２０ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１．８ｇ、１４．２ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を１００℃で２時間撹拌した後、Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１：１０〜３：７）により精製して、７−クロロ−２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（６７４ｍｇ、収率：３８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４１．１。
【０３１３】
１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。７−クロロ−２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（４８０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（６８９ｍｇ、４．９２ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（２．４ｇ、７．３８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、６０℃で３時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝７：３〜１０：１）により精製して、１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（３９０ｍｇ、収率：５７％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３４５．１。
【０３１４】
１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２００ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）のエタノール／ＴＨＦ／Ｈ２Ｏ（３ｍＬ／３ｍＬ／１．５ｍＬ）中溶液に、ＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（９７ｍｇ、２．３２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を６５℃で３時間撹拌した。次いで、混合物を濃縮し、次いで、Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈した。１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって水層のｐＨを４に調整し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、粗製の１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２３０ｍｇ）を白色固体として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１７．１。
【０３１５】
１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−２４）の合成。粗製の１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２３０ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（６５．１ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（２７８ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（３７５ｍｇ、２．９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝８：１）により精製して、１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１１．１ｍｇ、収率：７．７％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４８０．０。純度：９８．１５％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４０ （ｓ， １Ｈ）， ８．３１−８．３０ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８（ｓ， １Ｈ）， ７．７２ （ｓ， １Ｈ）， ７．６８ （ｓ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， １．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４０ （ｓ， ２Ｈ），４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９８−１．９４ （ｍ， １Ｈ）， ０．９５−０．９４ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６６−０．６５ （ｍ， ２Ｈ）。
【０３１６】
実施例２５
スキーム２５
【化７０】
2021517893.tif 000072
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−２５）の合成。粗製の１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２３０ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（６７．８ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（２７８ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（３７５ｍｇ、２．９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝８：１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３１．５ｍｇ、収率：２０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５２４．０。純度：９７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８−８．５７ （ｍ，１Ｈ）， ８．３９ （ｓ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， １Ｈ）， ８．２３−８．２０ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９４ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ），７．６９ （ｄ， Ｊ ＝ １３．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ６．７２−６．７１ （ｍ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４ （ｓ， ２Ｈ）， １．９５−１．９３（ｍ， １Ｈ）， ０．９４−０．９３ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６５−０．６４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０３１７】
実施例２６
スキーム２６
【化７１】
2021517893.tif 000073
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５，６−ジメチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−２６）の合成。１−（（５，６−ジメチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５４ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（１１４ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１２９ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）、及び（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５２．４ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）を室温で添加した。反応物を室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５，６−ジメチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（９．７ｍｇ、収率：１０．２％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７８．１。純度：９０．３３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， １Ｈ）， ８．２８−８．１８ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９５ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７６（ｓ， １Ｈ）， ７．３３ （ｄ， Ｊ ＝ ９．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７６−６．６７ （ｍ， １Ｈ），５．４０ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．４９ （ｓ， ３Ｈ）， ２．２９ （ｓ， ３Ｈ）。
【０３１８】
実施例２７
スキーム２７
【化７２】
2021517893.tif 000074
５−ブロモ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。６−ブロモピリジン−２−アミン（８００ｍｇ、４．６ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（３．０５ｇ、２４．０ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を９０℃で２．５時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、５−ブロモ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（６００ｍｇ、収率：５３％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４５．０。
【０３１９】
１−（（５−ブロモイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。５−ブロモ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２００ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中溶液に、炭酸セシウム（１．１ｇ、３．２８ｍｍｏｌ）及び１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１１５ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を室温で２時間撹拌し、次いで、Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２３６ｍｇ、収率：８３％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３４９．０。
【０３２０】
１−（（５−ブロモイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２３６ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／Ｈ２Ｏ（３ｍＬ／３ｍＬ）の混合物中溶液に、水酸化リチウム（８２ｍｇ、３．４ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を８０℃で２時間撹拌した。ＴＨＦを蒸発させ、１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによってＨ２Ｏ相のｐＨを５に調整した。得られた固体沈殿物を濾過して、１−（（５−ブロモイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１３１ｍｇ、収率：６０％）を得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２１．０。
【０３２１】
１−（（５−ブロモイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−２７）の合成。１−（（５−ブロモイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６５ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（１１６ｍｇ、０．３０５ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１３１ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）、及び（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（４４ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）を室温で添加した。反応物を室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣにより精製して、１−（（５−ブロモイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４１ｍｇ、収率：３７％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４８４．０。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６０ （ｔ， Ｊ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３９ （ｓ， １Ｈ）， ８．３２ （ｄ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．２６ （ｓ， １Ｈ）， ７．９７ （ｓ， １Ｈ），７．８８ （ｓ， １Ｈ）， ７．８１ （ｓ， １Ｈ）， ７．６１ （ｄ， Ｊ ＝ ８．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．３３ （ｄ， Ｊ ＝ ７．２ Ｈｚ， １Ｈ），７．３１−７．２１ （ｍ， Ｊ ＝ ８．７， ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７２−６．６３ （ｍ， １Ｈ）， ５．４８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５７ （ｄ， Ｊ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０３２２】
実施例２８
スキーム２８
【化７３】
2021517893.tif 000075
６−ブロモ−２−（クロロメチル）−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−ブロモ−４−メチルピリジン−２−アミン（１０００ｍｇ、５．３７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１５ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（２．０４ｇ、１６．１ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた反応物を８５℃で２時間撹拌した。溶液をＨ２Ｏ（４０ｍＬ）でクエンチし、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによって混合物のｐＨを８に調整した。次いで、得られた混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルカラム（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１／１）を用いて精製して、６−ブロモ−２−（クロロメチル）−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（５００ｍｇ、収率：３６％）を淡黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２５９．２。
【０３２３】
１−（（６−ブロモ−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−２８）の合成。６−ブロモ−２−（クロロメチル）−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（５６ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（１４０ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（６−ブロモ−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２２ｍｇ、収率：３２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９８．０。純度：９８．７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．８９ （ｓ，１Ｈ）， ８．６０−８．５７ （ｍ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２２ （ｓ， １Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ，１Ｈ）， ７．７２ （ｓ， １Ｈ）， ７．５１ （ｓ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４０ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．３６ （ｓ， ３Ｈ）。
【０３２４】
実施例２９
スキーム２９
【化７４】
2021517893.tif 000076
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミドの合成。１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボン酸（１００ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）、７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（１６０ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（２９０ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（０．３２ｍＬ、１．８６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（６０ｍｇ、収率：３０％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２６．１。
【０３２５】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミド（Ｉ−２９）の合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミド（５０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（４０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（１２５ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で４時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミド（９．１ｍｇ、収率：１２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９６．１。純度：８６．０％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．０６ （ｔ，Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４３ （ｄ， Ｊ ＝ ４．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４０−８．２５ （ｍ， ４Ｈ）， ８．１４ （ｄ， Ｊ ＝ ８．３ Ｈｚ，１Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７３ （ｓ， １Ｈ）， ７．３７ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．２６ （ｄｄ， Ｊ ＝ ８．３， ４．７Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９７ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６６ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．５９ （ｓ， ２Ｈ），４．７７ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９６−１．８１ （ｍ， １Ｈ）， ０．９６−０．８３ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７３−０．５６ （ｍ， ２Ｈ）。
【０３２６】
実施例３０
スキーム３０
【化７５】
2021517893.tif 000077
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミドの合成。１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボン酸（１００ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）、７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（１９０ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（３５０ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（０．３２ｍＬ、１．８６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミド（６０ｍｇ、収率：２０％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３７０．１。
【０３２７】
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミド（Ｉ−３０）の合成。Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミド（６０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（４０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（１２５ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で４時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−３−カルボキサミド（１３．０ｍｇ、収率：１５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５４０．１。純度：８９．１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．０６ （ｔ，Ｊ ＝ ６．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４３ （ｄ， Ｊ ＝ ３．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３６ （ｄ， Ｊ ＝ ５．４ Ｈｚ， ２Ｈ）， ８．３１−８．２２ （ｍ，２Ｈ）， ８．１４ （ｄ， Ｊ ＝ ８．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．０４ （ｓ， １Ｈ）， ７．７３ （ｓ， １Ｈ）， ７．３７ （ｄ， Ｊ ＝ ９．２ Ｈｚ，１Ｈ）， ７．２６ （ｄｄ， Ｊ ＝ ８．３， ４．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９７ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．８１−６．６７ （ｍ， １Ｈ），５．５９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．７７ （ｄ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．８９ （ｄ， Ｊ ＝ ５．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ０．９６−０．８４ （ｍ，２Ｈ）， ０．６４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．１ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０３２８】
実施例３１
スキーム３１
【化７６】
2021517893.tif 000078
２−（（ジメチルアミノ）メチレン）−４−メトキシ−３−オキソブタン酸メチルの合成。４−メトキシ−３−オキソブタン酸メチル（５００ｍｇ、３．４２ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ−ＤＭＡ（４１０ｍｇ、３．４２ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、１１０℃で１０時間撹拌した。混合物を濃縮して、２−（（ジメチルアミノ）メチレン）−４−メトキシ−３−オキソブタン酸メチル（６００ｍｇ、収率：８７％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０２．１。
【０３２９】
３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチルの合成。２−（（ジメチルアミノ）メチレン）−４−メトキシ−３−オキソブタン酸メチル（６００ｍｇ、３．０ｍｍｏｌ）、Ｎ２Ｈ４・Ｈ２Ｏ（０．１５ｍＬ、３．０ｍｍｏｌ）、及びＡｃＯＨ（０．２１ｍＬ、３．６ｍｍｏｌ）の無水ＥｔＯＨ（１０ｍＬ）中溶液を、還流させながら１２時間撹拌した。混合物を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝３０／１）により精製して、３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（４００ｍｇ、収率：７８％）を褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １７１．１。
【０３３０】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル及び１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチルの合成。３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（１００ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１５０ｍｇ、０．７０ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（４８０ｍｇ、１．４８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で１６時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５／１）により精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（１００ｍｇ、収率：５０．０％）を淡黄色固体として（ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３４１．１）、及び１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（５０ｍｇ、収率：２５．０％）を淡黄色固体として（ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３４１．１）得た。
【０３３１】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（１００ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（４０ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／２ｍＬ／１ｍＬ）中溶液を、７０℃で１時間撹拌した。溶媒を蒸発させ、１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって残留物のｐＨ値を５に調整した。得られた固体沈殿物を濾過して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（９０ｍｇ、収率：９４．７％）を黄色油として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２７．１。
【０３３２】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−３１）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（４５ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（３６ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１０５ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（０．１ｍＬ、０．４１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１９．６ｍｇ、収率：２９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９０．１。純度：９７．６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４９ （ｓ，１Ｈ）， ８．４１−８．２８ （ｍ， ３Ｈ）， ８．２３ （ｓ， １Ｈ）， ７．９０ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９ （ｓ， １Ｈ）， ７．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ９．０Ｈｚ， １Ｈ）， ７．２９ （ｓ， １Ｈ）， ６．６６ （ｄ， Ｊ ＝ ６．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４６ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５７ （ｄ， Ｊ ＝ ５．２Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．５３ （ｓ， ２Ｈ）， ３．２０ （ｓ， ３Ｈ）， １．９９ （ｓ， １Ｈ）， ０．９７ （ｄ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ０．７１（ｄ， Ｊ ＝ ５．４ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０３３３】
実施例３２
スキーム３２
【化７７】
2021517893.tif 000079
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（５０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（２０ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／２ｍＬ／１ｍＬ）中溶液を、７０℃で１時間撹拌した。溶媒を蒸発させ、１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって残留物のｐＨを５に調整した。固体が沈殿し、これを濾過して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（４５ｍｇ、収率：９４．７％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２７．１。
【０３３４】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−３２）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（４５ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（３６ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１０５ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（０．１ｍＬ、０．４１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（メトキシメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４０．０ｍｇ、収率：５９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９０．１。純度：９９．２％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６７ （ｓ，１Ｈ）， ８．５８ （ｓ， １Ｈ）， ８．４４−８．２７ （ｍ， ２Ｈ）， ８．０２ （ｓ， １Ｈ）， ７．９４ （ｓ， １Ｈ）， ７．８１ （ｓ， １Ｈ），７．６７ （ｓ， １Ｈ）， ７．５２ （ｓ， １Ｈ）， ６．６７ （ｄ， Ｊ ＝ ７．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．５８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．９５ （ｓ， ２Ｈ），４．６０ （ｄ， Ｊ ＝ ５．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．２５ （ｓ， ３Ｈ）， ２．０５ （ｄ， Ｊ ＝ １６．１ Ｈｚ， １Ｈ）， １．０４ （ｔ， Ｊ ＝１８．０ Ｈｚ， ２Ｈ）， ０．７４ （ｓ， ２Ｈ）。
【０３３５】
実施例３３
スキーム３３
【化７８】
2021517893.tif 000080
３，４−ジクロロピコリンアミドの合成。２，２，６，６−テトラメチルピペリジン（５．２ｇ、３７．２ｍｍｏｌ）の０℃のジエチルエーテル（８０ｍＬ）中溶液に、ｎ−ＢｕＬｉ（２．４Ｍ、１５．５ｍＬ、３７．２ｍｍｏｌ）を滴加した。得られた溶液を０℃で０．５時間撹拌し、−７８℃で０．５時間撹拌した。次いで、この混合物に、３，４−ジクロロピリジン（５ｇ、３３．８ｍｍｏｌ）のジエチルエーテル（１０ｍＬ）中溶液をゆっくりと滴加した。得られた混合物を−７８℃で２時間撹拌した後、イソシアノトリメチルシラン（５．８３ｇ、５０．７ｍｍｏｌ）を添加した。添加後、冷却浴を取り除き、反応混合物を１時間かけて室温に暖めた。反応混合物を２５℃で１６時間撹拌し、Ｈ２Ｏ（１００ｍＬ）を添加し、酢酸エチル（１００ｍＬ×３）で抽出し、ブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、ＭｇＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮した。残留物を２０ｍＬのジエチルエーテル中に懸濁させ、超音波処理した。固体を濾過により集め、最小量のジエチルエーテルで洗浄して、３，４−ジクロロピコリンアミド（２．３ｇ、収率：３５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９１．１。
【０３３６】
３，４−ジクロロピコリノニトリルの合成。３，４−ジクロロピコリンアミド（５００ｍｇ、２．６３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２０ｍＬ）中溶液に、ＰＯＣｌ３（２．４ｇ、１５．７９ｍｍｏｌ）を０℃で滴加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌し、飽和ＮａＨＣＯ３（水溶液、１２０ｍＬ）を添加し、反応混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を、ブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、３，４−ジクロロピコリノニトリル（４２０ｍｇ、収率：９３％）を褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １７３．０。
【０３３７】
（３，４−ジクロロピリジン−２−イル）メタンアミンの合成。ＬｉＡｌＨ４（１１０ｍｇ、２．９ｍｍｏｌ）の無水ＴＨＦ（３ｍＬ）中混合物に、ＴＨＦ中の３，４−ジクロロピコリノニトリル（２００ｍｇ、１．１６ｍｍｏｌ）を−７８℃で添加した。混合物を−７８℃で３０分間撹拌し、−４０℃で３０分間撹拌した。混合物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、（３，４−ジクロロピリジン−２−イル）メタンアミン（１００ｍｇ、収率：４９％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １７７．０。
【０３３８】
Ｎ−（（３，４−ジクロロピリジン−２−イル）メチル）ホルムアミドの合成。（３，４−ジクロロピリジン−２−イル）メタンアミン（１００ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）のＨＣＯＯＨ（２ｍＬ）中混合物を、９０℃で３時間撹拌し、次いで、濃縮して、粗製物を得た。粗製物を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（３，４−ジクロロピリジン−２−イル）メチル）ホルムアミド（７０ｍｇ、収率：６０％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０５．１。
【０３３９】
７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジンの合成。Ｎ−（（３，４−ジクロロピリジン−２−イル）メチル）ホルムアミド（７０ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）のＰＯＣｌ３（２ｍＬ）中混合物を、３時間１００℃で撹拌した。次いで、ＰＯＣｌ３を濃縮し、Ｈ２Ｏ（１０ｍＬ）を添加し、続いて、飽和Ｎａ２ＣＯ３（２０ｍＬ）を添加した。混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ＊３）で抽出し、合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＰＥ／ＥＡ＝１／２）により精製して、７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン（４０ｍｇ、収率：６３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １８７．０。
【０３４０】
７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒドの合成。７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン（１００ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（０．２ｍＬ）中溶液に、ＰＯＣｌ３（１２３ｍｇ、０．８１ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物を１００℃で１時間撹拌し、次いで、冷却し、氷Ｈ２Ｏ中に注ぎ込んだ。混合物をＮＨ４ＯＨで塩基化し、ＤＣＭ（５０ｍＬ×３）で抽出し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒド（２５ｍｇ、収率：２２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２１５．０。
【０３４１】
Ｎ−（（７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミドの合成。７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒド（２５ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）及び２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（１７ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）の無水ＴＨＦ（２ｍＬ）中混合物に、テトラエトキシチタン（８０ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を７５℃で１６時間撹拌し、次いで、２５℃まで冷却した。ＮａＢＨ４（１８ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）を添加し、２５℃で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、Ｎ−（（７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（３７ｍｇ、収率：１００％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２０．０。
【０３４２】
（７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミンの合成。Ｎ−（（７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（３７ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）及びジオキサン中のＨＣｌ（１ｍＬ、４Ｍ）の混合物を、２５℃で３時間撹拌した。得られた混合物を濃縮して、（７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（２５ｍｇ、収率：８４％）を黄色固体として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ−１６］： １９９．０。
【０３４３】
Ｎ−（（７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−３３）の合成。（７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（２５ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）及び１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２５ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（２ｍＬ）中混合物に、ＤＩＰＥＡ（６４ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（７６ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機相をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣにより精製して（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）、Ｎ−（（７，８−ジクロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１３．３ｍｇ、収率：３０％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４５４．１。純度：９６．７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４４ （ｓ，１Ｈ）， ８．３５ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２−８．２７ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２２ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７６（ｓ， １Ｈ）， ７．４１ （ｄ， Ｊ ＝ ９．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１１ （ｄ， Ｊ ＝ ９．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．８３ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ，１Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．８０ （ｄ， Ｊ ＝ ４．９ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．２５ （ｓ， ３Ｈ）。
【０３４４】
実施例３４
スキーム３４
【化７９】
2021517893.tif 000081
５−クロロ−６−エチルピリジン−２−アミンの合成。６−エチルピリジン−２−アミン（１．０ｇ、８．２０ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（１６ｍＬ）中溶液に、ＮＣＳ（１．０９ｇ、８．２ｍｍｏｌ）を−１０℃で添加し、−１０℃で２時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×５０ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、５−クロロ−６−エチルピリジン−２−アミン（５００ｍｇ、収率：３９％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １５７．１。
【０３４５】
６−クロロ−２−（クロロメチル）−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−クロロ−６−エチルピリジン−２−アミン（５００ｍｇ、３．２ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１．６２ｇ、１２．８ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を９０℃で２．５時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによって約ｐＨ９に調整し、次いで、酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、６−クロロ−２−（クロロメチル）−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３９０ｍｇ、収率：３７％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２９．１。
【０３４６】
１−（（６−クロロ−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。６−クロロ−２−（クロロメチル）−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２５０ｍｇ、１．１１ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中溶液に、炭酸セシウム（１．８０ｇ、３．３３ｍｍｏｌ）及び１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１５５ｍｇ、１．１１ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、１−（（６−クロロ−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（３６０ｍｇ、収率：８７％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３３３．１。
【０３４７】
１−（（６−クロロ−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−クロロ−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４３６ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（３ｍＬ／３ｍＬ／１ｍＬ）混合溶媒中溶液に、水酸化リチウム（１２６ｍｇ、５．３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を８５℃で１．５時間撹拌し、Ｈ２Ｏ（１５ｍＬ）で希釈した。次いで、１ＭのＨＣｌを添加することによって混合物のｐＨを５に調整し、次いで、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（５／１、３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、１−（（６−クロロ−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２００ｍｇ、収率：５０％）を得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３０５．１。
【０３４８】
１−（（６−クロロ−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−３４）の合成。１−（（６−クロロ−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６５ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（１２０ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１３５ｍｇ、１．０５ｍｍｏｌ）、及び（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（４６ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）を室温で添加した。反応物を室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４１ｍｇ、収率：３８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６８．０。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ，１Ｈ）， ８．３４−８．２６ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２４ （ｓ， １Ｈ）， ８．１０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ），７．４６ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．３４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６９−６．６０ （ｍ， １Ｈ）， ５．４３ （ｓ，２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．２０−３．１０ （ｍ ， ２Ｈ）， １．２０ （ｔ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， ３Ｈ）。
【０３４９】
実施例３５
スキーム３５
【化８０】
2021517893.tif 000082
４−クロロ−３−メチルピリジン＝１−オキシドの合成。４−クロロ−３−メチルピリジン（５ｇ、３０．６ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（１００ｍＬ）中溶液に、ｍ−ＣＰＢＡ（１０．８ｇ、５８．９ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を室温で３時間撹拌した。混合物をＤＣＭ（３００ｍＬ）で希釈し、続いて、飽和ＮａＨＣＯ３（３００ｍＬ）で希釈した。次いで、混合物をＤＣＭ（３００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５／１）により精製して、４−クロロ−３−メチルピリジン＝１−オキシド（２．４３ｇ、収率：５５．４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １４４．２。
【０３５０】
４−クロロ−３−メチルピコリノニトリルの合成。４−クロロ−３−メチルピリジン＝１−オキシド（２．４３ｇ、１７．０ｍｍｏｌ）、ジメチルカルバミン酸クロリド（１．９２ｇ、１７．９ｍｍｏｌ）、及びＴＭＳＣＮ（２．０２ｇ、２０．４ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（４５ｍＬ）中溶液に、Ｅｔ３Ｎ（４．７ｍＬ、３４ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を１００℃で３時間撹拌した。次いで、反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液（２００ｍＬ）で０℃にてクエンチし、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１０）により精製して、４−クロロ−３−メチルピコリノニトリル（１．８７ｇ、収率：７２％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １５３．１。
【０３５１】
（４−クロロ−３−メチルピリジン−２−イル）メタンアミンの合成。４−クロロ−３−メチルピコリノニトリル（１．７ｇ、１１ｍｍｏｌ）の無水ＴＨＦ（６ｍＬ）中溶液に、ＢＨ３−ＴＨＦ（１Ｍ、２７．５ｍＬ）を０℃で添加した。混合物を０℃で１時間撹拌し、次いで、室温で一晩撹拌した。混合物をＭｅＯＨでクエンチし、室温で１時間撹拌し、次いで、濃縮して、（４−クロロ−３−メチルピリジン−２−イル）メタンアミン（２．１ｇ、粗製物）を黄色固体として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １８５．１。
【０３５２】
Ｎ−（（４−クロロ−３−メチルピリジン−２−イル）メチル）ホルムアミドの合成。４−クロロ−３−メチルピコリノニトリル（２．１ｇ、１３．５ｍｍｏｌ）及びギ酸（２０ｍＬ）の溶液を、８０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、Ｎ−（（４−クロロ−３−メチルピリジン−２−イル）メチル）ホルムアミド（１．３ｇ、収率：５４％）を褐色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １８５．１。
【０３５３】
７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジンの合成。Ｎ−（（４−クロロ−３−メチルピリジン−２−イル）メチル）ホルムアミド（１．３ｇ、７ｍｍｏｌ）及びＰＯＣｌ３（２２ｍＬ）の溶液を、１１０℃で２時間撹拌した。ＰＯＣｌ３を減圧下で除去した。水を添加し、続いて、Ｎａ２ＣＯ３（水溶液）を添加した。混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン（７００ｍｇ、収率：６０％）を褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６７．１。
【０３５４】
７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒドの合成。７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン（６６０ｍｇ、３．９６ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（２８９．４ｍｇ、３．９６ｍｍｏｌ）のＰＯＣｌ３（５ｍＬ）中混合物を、１００℃で１時間撹拌した。次いで、反応混合物を氷Ｈ２Ｏ中に注ぎ込んだ。ＮＨ４ＯＨ溶液を添加して、ｐＨを約８に調整し、次いで、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒド（１６５ｍｇ、収率：２１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９５．１。
【０３５５】
Ｎ−（（７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミドの合成。７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒド（１５４ｍｇ、０．８ｍｍｏｌ）、２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（１１６．３５ｍｇ、０．９６ｍｍｏｌ）、及びＴｉ（ＯＥｔ）４（０．５８ｍＬ、２．８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中混合物を、８０℃で一晩撹拌した。室温に冷却した後、ＮａＢＨ４（１５１．３２ｍｇ、４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＣＨ３ＯＨ＝１０：１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（８７ｍｇ、収率：３６％）を黄色固体として（ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３００）、及び（１３１ｍｇ、収率：３６％）を黄色固体として（ＥＳＩ−ＭＳ ［Ｍ＋１３］＋： ３１２）得た。
【０３５６】
（７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミンの合成。Ｎ−（（７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（１８７ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＯＨ（８ｍＬ）中溶液に、ＨＣｌ（ジオキサン中４Ｍ、８ｍＬ）を添加した。混合物を室温で１．５時間撹拌した。次いで、濃縮して、（７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（１６８ｍｇ、粗製物）を白色固体として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ−１６］＋： １７９．１。
【０３５７】
Ｎ−（（７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−３５）の合成。（７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（４４ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５７ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１６７．２ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（１１３．５ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で１．５時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機相をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロ−８−メチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２７ｍｇ、収率：２８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３４．１。純度：９９．４２％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．３３ （ｔ，Ｊ ＝ ４．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．２６ （ｓ， ２Ｈ）， ８．１７ （ｓ， １Ｈ）， ８．１３ （ｄ， Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．８１ （ｓ，１Ｈ）， ７．７２ （ｓ， １Ｈ）， ７．３６ （ｄ， Ｊ ＝ ９．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．０８ （ｄ， Ｊ ＝ ９．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．５９ （ｄ，Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３３ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６２ （ｄ， Ｊ ＝ ４．９ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．５１ （ｓ， ３Ｈ）， ２．１９ （ｓ，３Ｈ）。
【０３５８】
実施例３６
スキーム３６
【化８１】
2021517893.tif 000083
６−ブロモ−７−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−ブロモ−４−クロロピリジン−２−アミン（１．６７ｇ、９．９ｍｍｏｌ）、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（２．５ｇ、１９．８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１５ｍＬ）中混合物を、９０℃で５時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによって約ｐＨ９に調整し、酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝７：１）により精製して、６−ブロモ−７−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（９００ｍｇ、収率：３２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２７８．９。
【０３５９】
１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。６−ブロモ−７−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（５６０ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（５６０ｍｇ、４．０ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（１．９５ｇ、６．０ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、６０℃で３時間撹拌した。得られた混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１０：１〜７：１３）により精製して、１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４００ｍｇ、収率：５２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３８３．０。
【０３６０】
１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２１６ｍｇ、０．５６ｍｍｏｌ）のエタノール（３ｍＬ）、ＴＨＦ（３ｍＬ）、及びＨ２Ｏ（１．５ｍＬ）中溶液に、ＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（９５ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を６５℃で３時間撹拌した。大部分の溶媒を濃縮し、１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって残留物をｐＨ４に調整した。得られた沈殿物を濾過して、１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１９０ｍｇ、収率：９５％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３５５．０。
【０３６１】
１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−３６）の合成。１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（９５ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（５５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１９０ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（９７ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（４ｍＬ）中混合物を、３時間室温で撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝８：１）により精製して、１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４９．２ｍｇ、収率：３８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１７．９。純度：９６．３４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．０６ （ｓ，１Ｈ）， ８．５８ （ｓ， １Ｈ）， ８．３０−８．２２ （ｍ， ３Ｈ）， ７．９２−７．７７ （ｍ， ４Ｈ）， ６．６４ （ｓ， １Ｈ）， ５．４２ （ｓ，２Ｈ）， ４．５４ （ｓ， ２Ｈ）。
【０３６２】
実施例３７
スキーム３７
【化８２】
2021517893.tif 000084
１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−３７）の合成。１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（９５ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（５６ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１９０ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（９７ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（４ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝８：１）により精製して、１−（（６−ブロモ−７−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４３．３ｍｇ、収率：３１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５６１．９。純度：９０％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．０６ （ｓ， １Ｈ）， ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ４．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， １Ｈ）， ８．２３−８．２２ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９４−７．９３ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ），７．８０ （ｓ， １Ｈ）， ６．７１ （ｄ， Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４３ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．３ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０３６３】
実施例３８
スキーム３８
【化８３】
2021517893.tif 000085
２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）酢酸エチルの合成。５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（３ｇ、２２．４ｍｍｏｌ）及び４−クロロ−３−オキソブタン酸エチル（１１ｇ、６７．２ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（１５０ｍＬ）中混合物を、９０℃で１５時間撹拌した。ＮａＨＣＯ３（４Ｍ、５０ｍＬ）を用いて反応物のｐＨを８〜９に調整し、ＥｔＯＡｃ（７０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）酢酸エチル（３．６ｇ、収率：７２％）を黒色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２５．２。
【０３６４】
２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセトアミドの合成。シールドチューブ中の２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）酢酸エチル（３．６ｇ、１６ｍｍｏｌ）のＮＨ３（ＭｅＯＨ中の７Ｍ溶液、５０ｍＬ）中溶液を、６０℃で１２時間撹拌した。反応物を濃縮して、２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセトアミドを得、これを更に精製することなく黄色油として次のステップに使用した（３．４ｇ、収率：９９％）。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２１６．２。
【０３６５】
２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エタンチオアミドの合成。２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセトアミド（３．４ｇ、１５．８ｍｍｏｌ）のジオキサン（５０ｍＬ）中溶液に、ローソン試薬（６．３ｇ、１５．８ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。得られた混合物を室温で６時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（７０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エタンチオアミド（３ｇ、収率：８２％）を黄色油として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３２．２。
【０３６６】
２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）チアゾール−５−カルボン酸エチルの合成。２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エタンチオアミド（７００ｍｇ、３．１ｍｍｏｌ）、ピリジン（４８０ｍｇ、６．２ｍｍｏｌ）、及び２−クロロ−３−オキソプロパン酸エチル（６７８ｍｇ、４．６５ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（２５ｍＬ）中混合物を、６５℃で１４時間撹拌した。反応物を濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）チアゾール−５−カルボン酸エチル（１０５ｍｇ、収率：１０．７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２７．１。
【０３６７】
２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）チアゾール−５−カルボン酸の合成。２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）チアゾール−５−カルボン酸エチル（１０５ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ（２３ｍｇ、０．９６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／２ｍＬ／１ｍＬ）中混合物を、８０℃で２時間撹拌した。１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって反応物のｐＨ値を４に調整し、次いで、濃縮して、粗製物を得、これを更に精製することなく次のステップに使用した（１０５ｍｇ、粗製物収率：１００％）。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３００．２。
【０３６８】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）チアゾール−５−カルボキサミド（Ｉ−３８）の合成。２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）チアゾール−５−カルボン酸（１０５ｍｇ、直前のステップの粗製物）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（１６０ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（２２６ｍｇ、１．７５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間撹拌し、次いで、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（９９ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を室温で１２時間撹拌した。水（２５ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）チアゾール−５−カルボキサミドを白色固体として得た（１５ｍｇ、収率：９．３％）。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６３．１。純度：９８．５％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．３０−８．２７（ｍ， ２Ｈ）， ８．１９−８．１６ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８１ （ｓ， １Ｈ）， ７．７３ （ｓ， １Ｈ）， ７．４９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ），７．３０ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６３ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ４．７０ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５３（ｓ， ２Ｈ）， １．９９−１．９７ （ｍ， １Ｈ）， １．１１−１．００ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７７−０．７４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０３６９】
実施例３９
スキーム３９
【化８４】
2021517893.tif 000086
６−ブロモ−５−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−ブロモ−６−クロロピリジン−２−アミン（１．３８ｇ、６．６５ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（３．３５ｇ、２６．６１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２０ｍＬ）中混合物を、９５℃で４時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（１５０ｍＬ）でクエンチし、続いて、飽和ＮａＨＣＯ３溶液（２０ｍＬ）を添加し、次いで、混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１５０ｍＬ×２）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、ＥｔＯＡｃと共にトリチュレートすることによって精製して、６−ブロモ−５−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（４８０ｍｇ、２６％）を淡褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２７９．０。
【０３７０】
１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。６−ブロモ−５−クロロ−２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３８０ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１９０ｍｇ、１．３６ｍｍｏｌ）、及びＣｓＣＯ３（６６３ｍｇ、２．０４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、５０℃で４時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（８０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／４）により精製して、１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４００ｍｇ、収率：７７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３８３．０。
【０３７１】
１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（３５０ｍｇ、０．９１２ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（３０７ｍｇ、７．３０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（２ｍＬ）中混合物を、４０℃で１６時間撹拌した。大部分の溶媒を除去し、残留物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）で希釈した。ＨＣｌ（１Ｍ）を添加することによって混合物のｐＨ値を４〜５に調整した。沈殿物を集め、乾燥して、１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２８５ｍｇ、収率：８８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３５４．９。
【０３７２】
１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−３９）の合成。１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（８０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（９２ｍｇ、０．２４２ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（８５ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で１０分間撹拌した。（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（４８ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）を添加し、室温で１時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ／ＴＨＦ（４０ｍＬ×３、５／１（ｖ／ｖ））で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ×３）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝７／１）により精製して、１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５０ｍｇ、収率：４３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１８．０。純度：９９．２３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３３−８．２８ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２５ （ｓ， １Ｈ）， ８．０２ （ｓ， １Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８−７．７７（ｍ， １Ｈ）， ７．６２−７．５５ （ｍ， ２Ｈ）， ６．６６−６．６３ （ｍ， １Ｈ）， ５．４７ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ，２Ｈ）。
【０３７３】
実施例４０
スキーム４０
【化８５】
2021517893.tif 000087
１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４０）の合成。１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（７０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（８２ｍｇ、０．２１７ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（７６ｍｇ、０．５９１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で１０分間撹拌した。（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５２ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）を添加し、室温で１時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ／ＴＨＦ（４０ｍＬ×３、５／１（ｖ／ｖ））で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ×３）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝７／１）により精製して、１−（（６−ブロモ−５−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４０ｍｇ、収率：３６％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５６１．９。純度：９２．５４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ， １Ｈ）， ８．２６−８．２２ （ｍ， ２Ｈ）， ８．０２ （ｓ， １Ｈ）， ７．９５ （ｓ， １Ｈ）， ７．８７（ｓ， １Ｈ）， ７．６１−７．５５ （ｍ， ２Ｈ）， ６．７２ （ｄ， Ｊ ＝ ８．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４７ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０３７４】
実施例４１
スキーム４１
【化８６】
2021517893.tif 000088
１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。１−（（７−ブロモイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１２０ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）、２−（２，２−ジメチルシクロプロピル）−４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン（０．３３ｇ、１．７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（８ｍｇ、０．０３４）、ＰＣｙ３（１０ｍｇ、０．０３４ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（２２０ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン（３ｍＬ）及びＨ２Ｏ（１ｍＬ）中混合物を、マイクロ波下、１００℃で７時間撹拌した。反応物をセライトを通して濾過し、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（１０／１、３０ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６０ｍｇ、７０％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３３９．１。
【０３７５】
１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６１ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ（２７．６ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（３ｍＬ／３ｍＬ／２ｍＬ）中混合物を、８０℃で２時間撹拌した。反応物のｐＨ値を約５に調整すると、黄色固体が析出した。固体を濾過し、濾過ケーキを乾燥して、１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５０ｍｇ、収率：８９％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１１．１。
【０３７６】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４１）の合成。１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５５ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（３８ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１０１ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１５ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（１８７ｍｇ、１．５５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１２．３ｍｇ、収率：１０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７４．１。純度：９４．０％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．２７ （ｄ，Ｊ ＝ ２．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ８．２０−８．１５ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９３ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７４ （ｍ， １Ｈ）， ７．５２−７．４７（ｍ， ２Ｈ）， ６．６８−６．６０ （ｍ， １Ｈ）， ５．５２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６９ （ｓ， ２Ｈ）， １．９５−１．８８ （ｍ， １Ｈ）， １．２６（ｓ， ３Ｈ）， ０．８９ （ｓ， １Ｈ）， ０．８８ （ｄ， Ｊ ＝ ２．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ０．８３ （ｓ， ３Ｈ）。
【０３７７】
２−（２，２−ジメチルシクロプロピル）−４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロランの合成。４，４，５，５−テトラメチル−２−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）−１，３，２−ジオキサボロラン（１００ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）のトルエン（５ｍＬ）中溶液に、ＣＨ２Ｉ２（０．４２ｇ、１．５４ｍｍｏｌ）を０℃で滴加した。得られた反応物を５５℃で一晩撹拌した。反応物を濾過し、ＤＣＭ（１０ｍＬ）で洗浄した。粗生成物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、２−（２，２−ジメチルシクロプロピル）−４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン（２００ｍｇの粗製物）を得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９７．１。
【０３７８】
実施例４２
スキーム４２
【化８７】
2021517893.tif 000089
１−（（７−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。シールドチューブ中の１−（（７−ブロモイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２００ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）、４，４，５，５−テトラメチル−２−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）−１，３，２−ジオキサボロラン（２０７ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（４２、０．０５７ｍｇ）、及びＫ３ＰＯ４（３６４ｍｇ、１．７２ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（１ｍＬ）中溶液を、マイクロ波下、１００℃で３時間撹拌した。反応物をセライトを通して濾過し、ＥｔＯＡｃで洗浄した。濾液を濃縮し、シリカゲル（ＰＥ／ＥＡ＝１：２）により精製して、１−（（７−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２００ｍｇ、９０％）を褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２５．１。
【０３７９】
１−（（７−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（７−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ（２７ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（３ｍＬ／３ｍＬ／２ｍＬ）中混合物を、８０℃で２時間撹拌した。１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって反応物のｐＨ値を約５に調整すると、固体が沈殿した。固体を濾過し、濾過ケーキを乾燥して、１−（（７−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５０ｍｇ、収率：８９％）を褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２９７．１。
【０３８０】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４２）の合成。１−（（７−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５３ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（３８ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１０１ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１５ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（２００ｍｇ、１．５５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を添加し、反応混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−（２−メチルプロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３０ｍｇ、収率：３６％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６０．１。純度：９５．２％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．３５ （ｓ，１Ｈ）， ８．２８ （ｓ， １Ｈ）， ８．１８−８．４６ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９４ （ｓ， １Ｈ）， ７．９０ （ｓ， １Ｈ）， ７．７４ （ｓ， １Ｈ），７．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．４９−７．３８ （ｍ， １Ｈ）， ６．６３ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．２２（ｓ， １Ｈ）， ５．５４ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６９ （ｓ， ２Ｈ）， １．９５ （ｓ， ３Ｈ）， １．８８ （ｓ， ３Ｈ）。
【０３８１】
実施例４３
スキーム４３
【化８８】
2021517893.tif 000090
（Ｚ）−（５−（プロパ−１−エン−１−イル）ピリジン−２−イル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチルの合成。（５−ブロモピリジン−２−イル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２．７３ｇ、１０ｍｍｏｌ）、４，４，４'，４'，５，５，５'，５'−オクタメチル−２，２'−ビ（１，３，２−ジオキサボロラン）（３．８１ｇ、１５ｍｍｏｌ）、及びＫＯＡｃ（３．０ｇ、３０ｍｍｏｌ）のジオキサン（３０ｍＬ）中混合物に、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（８８１ｍｇ、１ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を１００℃で１６時間撹拌した。冷却後、（Ｚ）−１−ブロモプロパ−１−エン（３．６ｇ、３０ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（６．４ｇ、２０ｍｍｏｌ）、及びＰｄ（ＰＰｈ３）４（５００ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を１００℃で更に１６時間撹拌した。水（１００ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／２）により精製して、（Ｚ）−（５−（プロパ−１−エン−１−イル）ピリジン−２−イル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２３０ｍｇ、収率：１０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３５．１。
【０３８２】
５−（２−メチルシクロプロピル）ピリジン−２−アミンの合成。ＺｎＥｔ２（１Ｍ、１０ｍｍＬ）のＤＣＭ（２０ｍＬ）中溶液に、ＴＦＡ（１．１４ｇ、１０ｍｍｏｌ）を添加し、続いて、ＣＨ２Ｉ２（２．６８ｇ、１０ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を０℃で１０分間撹拌した後、（Ｚ）−（５−（プロパ−１−エン−１−イル）ピリジン−２−イル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２３０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、５−（２−メチルシクロプロピル）ピリジン−２−アミン（６０ｍｇ、収率：１２％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １４９．１。
【０３８３】
２−（クロロメチル）−６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−（２−メチルシクロプロピル）ピリジン−２−アミン（６００ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（２０６ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を９０℃で２時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、２−（クロロメチル）−６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（４０ｍｇ、収率：７９％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２１．１。
【０３８４】
１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（クロロメチル）−６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（４０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）及び１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（３０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＣｓＣＯ３（１１８ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＭｅＯＨ／ＤＣＭ＝１／１０）により精製して、１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（３０ｍｇ、収率：５０％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２５．１。
【０３８５】
１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−（（１Ｓ，２Ｒ）−２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（３０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／２ｍＬ／１ｍＬ）混合溶媒中溶液に、ＮａＯＨ（４Ｍ、０．１ｍＬ、０．４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を還流させながら３時間撹拌した。大部分の溶媒を除去し、残留物をＨ２Ｏ（３ｍＬ）で希釈し、ＨＣｌ水溶液（１Ｍ）を添加することによって混合物のｐＨ値を４〜５に調整した。混合物をフリーズドライして、１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（粗製物、４０ｍｇ）を黄色固体として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２９７．１。
【０３８６】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４３）の合成。１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（４０ｍｇ、直前のステップの粗製物）及び（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（４４ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（１ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（１０６ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（９０ｍｇ、０．７ｍｍｏｌ）を室温で添加した。反応物を室温で３時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（２５ｍｇ、収率：２ステップで５４％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６０．１。純度：９１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ， Ｊ＝ ５．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ３Ｈ）， ８．２３ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ）， ７．７３（ｓ， １Ｈ）， ７．４０ （ｄ， Ｊ ＝ ９．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１４ （ｄ， Ｊ ＝ ８．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５，１．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．０２ （ｄｄ， Ｊ ＝ １４．３， ８．６ Ｈｚ，１Ｈ）， １．１８−１．０７ （ｍ， １Ｈ）， １．０４−０．８８ （ｍ， １Ｈ）， ０．７５ （ｄ， Ｊ ＝ ６．２ Ｈｚ， ３Ｈ）， ０．６０ （ｄｄ， Ｊ＝ １０．５， ５．２ Ｈｚ， １Ｈ）。
【０３８７】
実施例４４
スキーム４４
【化８９】
2021517893.tif 000091
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４４）の合成。１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（４０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）及び（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５２ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（１０６ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（９０ｍｇ、０．７ｍｍｏｌ）を室温で添加した。反応物を室温で３時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（２−メチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２５．５ｍｇ、収率：３７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０４．１。純度：９１．５３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， ２Ｈ）， ８．２６−８．１９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．００−７．９２ （ｍ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ），７．７３ （ｓ， １Ｈ）， ７．４０ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．３， １．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７２ （ｄｄ，Ｊ ＝ ７．４， １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．０２ （ｄｄ， Ｊ ＝ １４．４，８．４ Ｈｚ， １Ｈ）， １．１８−１．１１ （ｍ， １Ｈ）， ０．９９−０．９３ （ｍ， １Ｈ）， ０．７５ （ｄ， Ｊ ＝ ６．２ Ｈｚ， ３Ｈ）， ０．６０（ｄｄ， Ｊ ＝ １０．７， ５．５ Ｈｚ， １Ｈ）。
【０３８８】
実施例４５
スキーム４５
【化９０】
2021517893.tif 000092
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ヨードイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４５）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、（７−ヨードイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（９９ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１２０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（８１ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２５ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ヨードイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率：１８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５３８．０。純度：９７．４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５６ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ， １Ｈ）， ８．２９ （ｓ， １Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ）， ８．１３ （ｓ， １Ｈ）， ８．１２−８．０８（ｍ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７１ （ｓ， １Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９９ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．３，１．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７８ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．３， １．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ，２Ｈ）， １．９４−１．８８ （ｍ， １Ｈ）， ０．９６−０．８５ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７１−０．５８ （ｍ， ２Ｈ）。
【０３８９】
実施例４６
スキーム４６
【化９１】
2021517893.tif 000093
２−（クロロメチル）−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。６−エチルピリジン−２−アミン（１ｇ、８．２ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（４．７ｇ、３６．９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液を、９０℃で３時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２：ＭｅＯＨ＝２０：１）により精製して、目的の生成物である２−（クロロメチル）−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（４５０ｍｇ、収率：２８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９５．１。
【０３９０】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４６）の合成。２−（クロロメチル）−５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（６０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド、及びＣｓ２ＣＯ３（３０３ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液を、２時間室温で撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、所望の化合物であるＮ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−エチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１６ｍｇ、収率：１２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３４．１。純度：９８．９０％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ８．３３−８．２７ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２３ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｄ， Ｊ ＝ ６．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．８０−７．７５（ｍ， １Ｈ）， ７．４２ （ｄ， Ｊ ＝ ９．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．２９−７．２１ （ｍ， １Ｈ）， ６．７８−６．７３ （ｍ， １Ｈ）， ６．６７−６．６１（ｍ， １Ｈ）， ５．４２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．９５−２．８６ ｍ， ２Ｈ）， １．３６−１．２７ （ｍ，３Ｈ）。
【０３９１】
実施例４７
スキーム４７
【化９２】
2021517893.tif 000094
（Ｚ）−１−（（６−（プロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。（Ｚ）−１−（（６−（プロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１５０ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）及びＮａＯＨ（４０ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／１ｍＬ）中混合物を、５０℃で３時間撹拌した。出発物質が消費されるまで、反応物をＬＣＭＳによりモニタリングした。１ＭのＨＣｌ水溶液溶液を添加することによって混合物のｐＨ値を２〜３に調整し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、（Ｚ）−１−（（６−（プロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６５ｍｇ、４８％収率）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８３．０。
【０３９２】
（Ｚ）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（プロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４７）の合成。１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６５ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物に、（５−クロロ−２Ｈ−インダゾール−３−イル）メタンアミン塩酸塩（１００ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１５０ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１３３ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を室温で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＥＡ／ＰＥ＝１／５）により精製して、（Ｚ）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−（プロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（９．３ｍｇ、収率：６．２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４６．１。純度：９５．３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６０ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．５０ （ｓ， １Ｈ）， ８．３８−８．２６ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２４ （ｓ， １Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．８０（ｄ， Ｊ ＝ １４．２ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．４８ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．２２ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄｄ，Ｊ ＝ ７．４， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．３５ （ｄ， Ｊ ＝ １１．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．８４ （ｔｄ， Ｊ ＝ １４．４， ７．１ Ｈｚ， １Ｈ），５．４２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５６ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．８７ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．２， １．６ Ｈｚ， ３Ｈ）。
【０３９３】
実施例４８
スキーム４８
【化９３】
2021517893.tif 000095
５−シクロプロピルピリジン−２−アミンの合成。５−ブロモピリジン−２−アミン（５ｇ、２９．１ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（３．７５ｇ、４３．６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（６５１ｍｇ、２．９１ｍｍｏｌ）、ＳＰｈｏｓ（１．１９ｇ、２．９１ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（１８．５ｇ、８７．３ｍｍｏｌ）のトルエン／Ｈ２Ｏ（１００ｍＬ／１０ｍＬ）中溶液を、窒素下、９５℃で１２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）でクエンチし、ＤＣＭ（２００ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製残留物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１／１）により精製して、５−シクロプロピルピリジン−２−アミンを黄色固体として得た（３．８ｇ、９７．４％収率）。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １３５．２。
【０３９４】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−シクロプロピル−４−メチルピリジン−２−アミン（５００ｍｇ、３．７０ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１４０９ｍｇ、１１．１ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた反応物を８５℃で２時間撹拌した。溶液をＨ２Ｏ（６０ｍＬ）でクエンチし、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによってｐＨ８に調整し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１／１）により精製して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−７−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３００ｍｇ、収率：３９％）を淡黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０７．２。
【０３９５】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２ｇ、９．７０ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２０ｍＬ）中溶液に、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（９０６ｍｇ、６．４６ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（６．３２ｇ、１９．３８ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（１５０ｍＬ）を反応物に添加し、次いで、混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１．５ｇ、収率：７５％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１１．２。
【０３９６】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１．２ｇ、３．８７ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（２０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（１０ｍＬ）中溶液に、ＬｉＯＨ（４６４ｍｇ、１９．３５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。大部分のＴＨＦを除去し、ＨＣｌ（１Ｍ）を添加することによってｐＨを４〜５に調整した。得られた沈殿物を集め、乾燥して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸を白色固体として得た（１．０ｇ、収率：９１％）。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８３．２。
【０３９７】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４８）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、（７−シクロプロピルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（５９ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１２０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（８１ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−シクロプロピルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率：２１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４５２．２。純度：９９．８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４７ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ， １Ｈ）， ８．２１ （ｓ， １Ｈ）， ８．１６−８．１４ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７１（ｓ， １Ｈ）， ７．４０−７．３８ （ｍ， １Ｈ）， ７．３２ （ｓ， １Ｈ）， ７．００−６．９７ （ｍ， １Ｈ）， ６．３２−６．３０ （ｍ， １Ｈ），５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９５−１．７８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．９５−０．８３ （ｍ， ４Ｈ）， ０．７０−０．６０（ｍ， ４Ｈ）。
【０３９８】
実施例４９
スキーム４９
【化９４】
2021517893.tif 000096
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−４９）の合成。１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５６ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５５ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１０２ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（１９９ｍｇ、１．５５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（７−（２，２−ジメチルシクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１７．５ｍｇ、収率：１８．８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１８．１。純度：９１．２５％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．８５ （ｓ，１Ｈ）， ８．５３ （ｓ， １Ｈ）， ８．３０ （ｓ， １Ｈ）， ８．２４ （ｄ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．１１ （ｓ， ２Ｈ）， ７．９８ （ｓ，１Ｈ）， ７．８７ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．３， １．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．７５ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９８ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５，１．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．６８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．７７ （ｓ， ２Ｈ）， ２．０３−１．９８ （ｍ， １Ｈ）， １．２９ （ｓ， ３Ｈ）， １．００−０．９３（ｍ， ２Ｈ）， ０．８５ （ｓ， ３Ｈ）。
【０３９９】
実施例５０
スキーム５０
【化９５】
2021517893.tif 000097
４−シクロプロピルピリジンの合成。４−ブロモピリジン（５ｇ、２５．７１ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（２．５ｇ、２８．２８ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（１０．６ｇ、７７．１３ｍｍｏｌ）、及びＰｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（２．１ｇ、２．５７ｍｍｏｌ）のジオキサン（８０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（１６ｍＬ）中混合物を、Ｎ２下で１６時間還流した。反応混合物をセライトで濾過し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）で洗浄した。溶媒を蒸発させ、残留物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、黄色油を得、これをシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、４−シクロプロピルピリジン（２．７７４ｇ、収率：９１．５％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １２０．１。
【０４００】
１−アミノ−４−シクロプロピルピリジン−１−イウム＝２，４，６−トリメチルベンゼンスルホナートの合成。４−シクロプロピルピリジン（１．５ｇ、１２．６１ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（５ｍＬ）中溶液に、Ｏ−（メシチルスルホニル）ヒドロキシルアミン（２．７ｇ、１２．６１ｍｍｏｌ）を０℃で添加し、次いで、反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮して、１−アミノ−４−シクロプロピルピリジン−１−イウム＝２，４，６−トリメチルベンゼンスルホナート（４．２ｇ、収率：１００％）を得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １３５．１。
【０４０１】
５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２，３−ジカルボン酸ジメチルの合成。１−アミノ−４−シクロプロピルピリジン−１−イウム＝２，６−ジメチルベンゼンスルホナート（４．２ｇ、１２．６ｍｍｏｌ）及びブタ−２−インジオン酸ジメチル（３．６ｇ、２５．２２ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＣＮ（６０ｍＬ）中溶液に、ＤＢＵ（３．８ｇ、２５．２２ｍｍｏｌ）を０℃で３０分かけて添加した。次いで、得られた混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝２／１）により精製して、５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２，３−ジカルボン酸ジメチル（２．５ｇ、収率：７２．４％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２７５．１。
【０４０２】
５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−カルボン酸の合成。５−シクロプロピルピラゾロ［１、５−ａ］ピリジン−２，３−ジカルボン酸ジメチル（１．５ｇ、５．４７ｍｍｏｌ）及び５０％のＨ２ＳＯ４のジオキサン（８ｍＬ）中混合物を、８５℃で５時間加熱した。水（２０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝１／１）により精製して、５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−カルボン酸（６００ｍｇ、収率：５４．０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０３．１。
【０４０３】
（５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メタノールの合成。５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−カルボン酸（２０２ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液に、ＬｉＡＨ４（１．５ｍＬ、１Ｍ）を０℃で添加し、反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、次いで、室温に暖め、４時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）によりクエンチし、これは沈殿をもたらした。濾液を濃縮して、（５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（１４０ｍｇ、収率：７４．５％）を黄色油として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １８９．１。
【０４０４】
２−（クロロメチル）−５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジンの合成。（５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（１４０ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）及びＳＯＣｌ２（３ｍＬ）の混合物を、５０℃で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮して、粗生成物である２−（クロロメチル）−５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン（２００ｍｇ、粗製物）を黒色油として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０７．１。
【０４０５】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−５０）の合成。２−（クロロメチル）−５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン（３０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４２ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（２００ｍｇ、０．６１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、５０℃で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、白色固体として生成物を得た（２．２ｍｇ、収率：３．３％）。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４６．７。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６２−８．５０（ｍ， ２Ｈ）， ８．４７ （ｄ， Ｊ ＝ ８．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ， ２Ｈ）， ８．３０ （ｓ， １Ｈ）， ８．２３ （ｓ， １Ｈ）， ７．８７（ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ）， ７．３２ （ｓ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄ， Ｊ ＝ ８．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．５７ （ｄｄ， Ｊ ＝ ８．０，２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．２７ （ｓ， １Ｈ）， ５．４５ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ４．０ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９９−１．９３ （ｍ，１Ｈ）， １．０２−０．９５ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７８−０．７０ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４０６】
実施例５１
スキーム５１
【化９６】
2021517893.tif 000098
５−シクロプロピルピリジン−２−アミンの合成。５−ブロモピリジン−２−アミン（５０ｇ、２９０ｍｍｏｌ）のトルエン／Ｈ２Ｏ（７００ｍＬ／７０ｍＬ）中溶液に、シクロプロピルボロン酸（３７．４ｇ、４３５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（６．４９ｇ、２９．０ｍｍｏｌ）、ＳＰｈｏｓ（１２．８ｇ、２９．０ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（１８４．４ｇ、８７０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を窒素下、９５℃で１４時間撹拌した。次いで、混合物を減圧下で濃縮した。水（４００ｍＬ）を添加し、混合物をＤＣＭ（５００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１／１）により精製して、５−シクロプロピルピリジン−２−アミンを黄色固体として得た（３８ｇ、収率：９７％）。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １３５．２。
【０４０７】
２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）酢酸エチルの合成。５−シクロプロピル−４−メチルピリジン−２−アミン（３０ｇ、２２３．９ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（４００ｍＬ）中溶液に、４−クロロ−３−オキソブタン酸エチル（１１０ｇ、６７１．７ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた混合物を９０℃で１６時間撹拌し、次いで、減圧下で濃縮した。Ｈ２Ｏ（５００ｍＬ）を添加し、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによって混合物のｐＨ値を８に調整し、次いで、混合物をＥｔＯＡｃ（４００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）酢酸エチル（４０ｇ、純粋でない）を黒色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４５．２。
【０４０８】
２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセトヒドラジドの合成。２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）酢酸エチル（４０ｇ、純粋でない）及びＮ２Ｈ４−Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）のＥｔＯＨ（３００ｍＬ）中混合物を、８５℃で１２時間撹拌した。次いで、混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセトヒドラジド（１７．１ｇ、収率：２ステップで３１．５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３１．１。
【０４０９】
２−（２−（２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセチル）ヒドラジニル）−２−オキソ酢酸エチルの合成。２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセトヒドラジド（１７ｇ、７３．９ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（３８ｍＬ、２２２ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（３００ｍＬ）中溶液に、２−クロロ−２−オキソ酢酸エチル（１５ｇ、１１１ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。水（２００ｍＬ）を添加し、混合物をＤＣＭ（２００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（２−（２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセチル）ヒドラジニル）−２−オキソ酢酸エチル（１７ｇ、収率：７０％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３３１．１。
【０４１０】
５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボン酸エチルの合成。２−（２−（２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセチル）ヒドラジニル）−２−オキソ酢酸エチル（１７ｇ、５１．５ｍｍｏｌ）及びＥｔ３Ｎ（１４ｍＬ、２ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（３００ｍＬ）中溶液に、ＴｓＣｌ（１１．８ｇ、６１．８ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（５０ｍＬ）中溶液を室温で添加した。反応混合物をこの温度で１６時間撹拌した。水（２００ｍＬ）を添加し、混合物をＤＣＭ（２００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（クロロメチル）−５−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（８．２ｇ、収率：５１％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１３．２。
【０４１１】
５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボン酸リチウムの合成。５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボン酸エチル（８．０ｇ、２５．６ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（２．１ｇ、５１．２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ／５０ｍＬ／５０ｍＬ）混合溶媒中溶液を、室温で２時間撹拌した。ＴＨＦ及びメタノールを減圧下、２０℃で除去し、残ったＨ２Ｏ相を凍結乾燥して、５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボン酸リチウム（７．４ｇ、収率：１００％）を黄色固体として得た。この物質を更に精製することなく次のステップに直接使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８５．１。
【０４１２】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド（Ｉ−５１）の合成。５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボン酸リチウム（７ｇ、２４ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（６．２８ｇ、２８．８ｍｍｏｌ）、ＥＤＣＩ（９．２ｇ、４８ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（６．４８ｇ、４８ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（１２ｍＬ、７２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１００ｍＬ）中混合物を、２０℃で４８時間撹拌した。混合物を濃縮して、ＤＭＦを除去し、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（３００ｍＬ、１０／１（ｖ／ｖ））で希釈し、Ｈ２Ｏ（１００ｍＬ×２）で洗浄した。有機層を分離し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、次いで、メタノールと共にトリチュレートして、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド（３．１ｇ、収率：２８．７％）を淡黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４８．２。純度：９９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．７３ （ｔ， Ｊ＝ ５．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２−８．２９ （ｍ， ３Ｈ）， ７．８３ （ｄ， Ｊ ＝ １．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．７９ （ｓ， １Ｈ）， ７．３７ （ｄ，Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９８ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６７ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ），４．６２ （ｄ， Ｊ ＝ ５．９ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．４２ （ｓ， ２Ｈ）， １．９８−１．８５ （ｍ， １Ｈ）， ０．９７−０．８５ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７５−０．５９（ｍ， ２Ｈ）。
【０４１３】
実施例５２
スキーム５２
【化９７】
2021517893.tif 000099
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド（Ｉ−５２）の合成。５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボン酸（５０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５５ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、ＥＤＣＩ（７０ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（５０ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（０．１ｍＬ、０．５３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、５０℃で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボキサミド（３．０ｍｇ、収率：３．５％）を淡黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９２．１。純度：９６．８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．７３ （ｔ，Ｊ ＝ ５．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ， ２Ｈ）， ８．２５ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．００ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９ （ｓ，１Ｈ）， ７．３７ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９８ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．３， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４，１．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ４．６２ （ｄ， Ｊ ＝ ５．９ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．４２ （ｓ， ２Ｈ）， １．９５−１．８９ （ｍ， １Ｈ）， ０．９９−０．８２（ｍ， ２Ｈ）， ０．６８−０．６６ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４１４】
実施例５３
スキーム５３
【化９８】
2021517893.tif 000100
Ｎ−（（６−アミノイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−５３）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、１−（アミノメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−６−アミン（５１ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１２０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（８１ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２５ｍＬ）を添加し、反応物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（６−アミノイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１０ｍｇ、収率：１１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４２７．２。純度：９２．３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４７ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ， １Ｈ）， ８．２１ （ｓ， １Ｈ）， ８．１６−８．１４ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７１（ｓ， １Ｈ）， ７．４０−７．３８ （ｍ， １Ｈ）， ７．３２ （ｓ， １Ｈ）， ７．００−６．９７ （ｍ， １Ｈ）， ６．３２−６．３０ （ｍ， １Ｈ），５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９５−１．７８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．９５−０．８３ （ｍ， ４Ｈ）， ０．７０−０．６０（ｍ， ４Ｈ）。
【０４１５】
実施例５４
スキーム５４
【化９９】
2021517893.tif 000101
６−アミノピコリノニトリルの合成。６−ブロモピリジン−２−アミン（５００ｍｇ、２．９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液に、Ｚｎ（ＣＮ）２（４８０ｍｇ、４．１ｍｍｏｌ）及びテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（３３５ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を窒素下、８０℃で３時間撹拌した。反応混合物をセライトを通して濾過し、濾液をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、６−アミノピコリノニトリル（２５０ｍｇ、収率：７２％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １２０．１。
【０４１６】
２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−カルボニトリルの合成。６−アミノピコリノニトリル（２００ｍｇ、１．６７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１．０ｇ、８．３３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を９０℃で２．５時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製して、２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−カルボニトリル（１５０ｍｇ、収率：４７％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９２．０。
【０４１７】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シアノイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−５４）の合成。２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−カルボニトリル（４４ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、炭酸セシウム（２２４ｍｇ、０．６９ｍｍｏｌ）及びＮ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（６３ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シアノイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１２．７ｍｇ、収率：１２．８％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３１．１。純度：９９．０８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ，Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３４−８．２６ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２６ （ｓ， １Ｈ）， ８．１４ （ｓ， １Ｈ）， ７．９４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．１Ｈｚ， １Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．８４−７．７９ （ｍ， １Ｈ）， ７．７９−７．７７ （ｍ， １Ｈ）， ７．４１−７．３５ （ｍ， １Ｈ），６．６７−６．６２ （ｍ， １Ｈ）， ５．５０ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５６ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０４１８】
実施例５５
スキーム５５
【化１００】
2021517893.tif 000102
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シアノイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−７５）の合成。２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−カルボニトリル（４９ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、炭酸セシウム（２５０ｍｇ、０．７７ｍｍｏｌ）及びＮ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（８３ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×３０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シアノイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２１ｍｇ、収率：１７％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７５．１。純度：９７．７３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ， １Ｈ）， ８．２６ （ｓ， １Ｈ）， ８．２６−８．２２ （ｍ， １Ｈ）， ８．１４ （ｓ， １Ｈ）， ７．９７−７．９２（ｍ， ２Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．８３−７．７９ （ｍ， １Ｈ）， ７．４１−７．３５ （ｍ， １Ｈ）， ６．７４−６．７０ （ｍ， １Ｈ），５．５０ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０４１９】
実施例５６
スキーム５６
【化１０１】
2021517893.tif 000103
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−５６）の合成。２−（クロロメチル）−５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン（３０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４８ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（２００ｍｇ、０．６１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、５０℃で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−シクロプロピルピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１０ｍｇ、収率：１３％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９０．０。純度：８６．７７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６２−８．５５（ｍ， １Ｈ）， ８．４７ （ｄ， Ｊ ＝ ８．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ， １Ｈ）， ８．２５ （ｄ， Ｊ ＝ ０．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．２３（ｓ， １Ｈ）， ７．９５ （ｄ， Ｊ ＝ １．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．３２ （ｓ， １Ｈ）， ６．７２ （ｄｄ， Ｊ ＝ ８．０，２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．５７ （ｄｄ， Ｊ ＝ ８．０， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．２７ （ｓ， １Ｈ）， ５．４５ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ，Ｊ ＝ ４．０ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．００−１．９０ （ｍ， １Ｈ）， １．０３−０．９２ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７８−０．７０ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４２０】
実施例５７
スキーム５７
【化１０２】
2021517893.tif 000104
１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。５−クロロ−２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１９０ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２２１ｍｇ、１．５８ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（７６９ｍｇ、２．３６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（６ｍＬ）中混合物を、６０℃で３時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝２：３〜１０：１）により精製して、１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２２０ｍｇ、収率：６４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３４５．２。
【０４２１】
１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２２０ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）のエタノール／ＴＨＦ／Ｈ２Ｏ（３ｍＬ／３ｍＬ／１．５ｍＬ）混合溶媒中溶液に、ＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（１０７ｍｇ、２．５５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を６０℃で３時間撹拌した。大部分の溶媒を除去し、残留物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）で希釈し、ＨＣｌ水溶液（１Ｍ）を添加することによって混合物のｐＨ値を４〜５に調整した。溶液をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×４）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１６０ｍｇ、収率：８０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１７．２。
【０４２２】
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−５７）の合成。１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６３．２ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５２．４ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１９０ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（７７．５ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝８：１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−クロロ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１９．９ｍｇ、収率：１９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５２４．１。純度：９２．４４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， １Ｈ）， ８．２４−８．２２ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９４−７．８６ （ｍ， ３Ｈ）， ７．４９ （ｄ， Ｊ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９７ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７１ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， １．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４５ （ｓ，２Ｈ）， ４．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．１４−２．０９ （ｍ １Ｈ）， １．０３−１．０ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７８−０．７４ （ｍ，２Ｈ）。
【０４２３】
実施例５８
スキーム５８
【化１０３】
2021517893.tif 000105
２−アミノ−４−クロロピリジン＝１−オキシドの合成。４−クロロピリジン−２−アミン（５．１４ｇ、４０ｍｍｏｌ）の０℃のＤＣＭ（２００ｍＬ）中溶液に、ｍ−ＣＰＢＡをゆっくりと添加した。反応混合物を室温で４時間撹拌した。水（１００ｍＬ）を添加し、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによって混合物のｐＨを８に調整した。次いで、Ｈ２Ｏ層をＤＣＭ／ＣＨ３ＯＨ（１０：１、１００ｍＬ×５）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、２−アミノ−４−クロロピリジン＝１−オキシド（３．４ｇ、収率：６１％）を黄色固体として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １４５．１。
【０４２４】
６−アミノ−４−クロロピコリノニトリルの合成。２−アミノ−４−クロロピリジン＝１−オキシド（１．７４ｇ、１２ｍｍｏｌ）、ＴＭＳＣＮ（２４ｍＬ、１９２ｍｍｏｌ）、及びＴＥＡ（２６ｍＬ、１９２ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＣＮ（２０ｍＬ）中混合物を、シールドチューブ中で１０５℃にて一晩撹拌した。ＮａＨＣＯ３飽和水溶液を添加して、ｐＨを８に調整し、次いで、ＤＣＭ（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／４）により精製して、６−アミノ−４−クロロピコリノニトリル（１．１６ｇ、収率：６３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １５４．１。
【０４２５】
６−（アミノメチル）−４−クロロピリジン−２−アミンの合成。６−アミノ−４−クロロピコリノニトリル（１．１６ｇ、７．６ｍｍｏｌ）の無水ＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液に、ＢＨ３（ＴＨＦ中１Ｍ、１９ｍＬ）を滴加した。混合物を室温で一晩撹拌した。次いで、混合物をＣＨ３ＯＨでクエンチし、室温で１時間撹拌した。次いで、得られた混合物を濃縮して、６−（アミノメチル）−４−クロロピリジン−２−アミン（１．１８ｇ、収率：９９％）を黄色固体として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １５８．１。
【０４２６】
Ｎ−（（６−アミノ−４−クロロピリジン−２−イル）メチル）ホルムアミドの合成。６−（アミノメチル）−４−クロロピリジン−２−アミン（１．１８ｇ、７．５ｍｍｏｌ）、ＨＣＯＯＨ（２０ｍＬ）、及びＥｔＯＨ（２０ｍＬ）の溶液を、８０℃で２時間撹拌した。溶媒を濃縮し、Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）を添加し、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液を添加することによって混合物のｐＨを８に調整した。次いで、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×５）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、Ｎ−（（６−アミノ−４−クロロピリジン−２−イル）メチル）ホルムアミド（１．０５ｇ、収率：７５％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １８６．１。
【０４２７】
７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−アミンの合成。Ｎ−（（６−アミノ−４−クロロピリジン−２−イル）メチル）ホルムアミド（１．６ｇ、８．６ｍｍｏｌ）のＰＯＣｌ３（１５ｍＬ）中溶液を、１２０℃で２時間撹拌した。溶媒を濃縮し、残留物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈した。飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによって混合物のｐＨを８に調整し、次いで、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機成分を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＣＨ３ＯＨ＝１０／１）により精製して、７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−アミン（３．４ｇ、収率：６１％）を灰色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６８．１。
【０４２８】
Ｎ'−（７−クロロ−１−ホルミルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムイミドアミドの合成。７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−アミン（１５５ｍｇ、０．９２ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（２０３ｍｇ、２．７６ｍｍｏｌ）、及びＰＯＣｌ３（３ｍＬ）の混合物を、６０℃で１時間撹拌した。次いで、反応混合物を氷Ｈ２Ｏ中に注ぎ込み、ＮＨ４ＯＨを添加して、ｐＨを約８に調整した。得られた混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×５）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、Ｎ'−（７−クロロ−１−ホルミルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムイミドアミド（２２０ｍｇ、収率：９６％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２５１．１。
【０４２９】
５−アミノ−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒドの合成。Ｎ'−（７−クロロ−１−ホルミルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−イル）−Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムイミドアミド（２２０ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）、ＣＨ３ＯＨ（５ｍＬ）及びＫＯＨ水溶液（５Ｍ、１ｍＬ）の混合物を、室温で一晩撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＣＨ３ＯＨ＝９／１）により精製して、５−アミノ−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒド（５０ｍｇ、収率：２９％）を橙色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９６．１。
【０４３０】
Ｎ−（（５−アミノ−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミドの合成。５−アミノ−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒド（２２ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（１５．７ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）、及びＴｉ（ＯＥｔ）４（０．１２ｍＬ、０．５５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（０．２ｍＬ）中混合物を、８０℃で一晩撹拌した。室温に冷却した後、ＮａＢＨ４（２０．８ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で３時間撹拌した。水（１０ｍＬ）及びＥｔＯＡｃ（１０ｍＬ）を添加し、混合物を濾過した。濾液をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＣＨ３ＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（５−アミノ−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（１０ｍｇ、収率：３０％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１３．１。
【０４３１】
１−（アミノメチル）−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−アミンの合成。Ｎ−（（５−アミノ−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（４８ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＯＨ（２ｍＬ）中溶液に、ＨＣｌ（ジオキサン中４Ｍ、０．２５ｍＬ）を添加した。混合物を室温で１時間撹拌し、次いで、濃縮して、１−（アミノメチル）−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−アミン（３１ｍｇ、収率：９９％）を黄色固体として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ−１６］＋： １８０．１。
【０４３２】
Ｎ−（（５−アミノ−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−５８）の合成。１−（アミノメチル）−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−５−アミン（２２ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２８ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（８４ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（４３ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加し、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（３０ｍＬ×３、１０／１（ｖ／ｖ））で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＣＨ３ＯＨ＝６／１）により精製して、Ｎ−（（５−アミノ−７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（９ｍｇ、収率：９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３５．２。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５０ （ｔ， Ｊ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， １Ｈ）， ８．２７ （ｓ， １Ｈ）， ８．２１ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７５ （ｓ，１Ｈ）， ７．４１ （ｄ， Ｊ ＝ ９．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１０ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．２， １．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．０３ （ｄ， Ｊ ＝ １．３Ｈｚ， １Ｈ）， ６．８４ （ｓ， ２Ｈ）， ５．６４ （ｄ， Ｊ ＝ １．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５３ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．２４ （ｓ， ３Ｈ）。
【０４３３】
実施例５９
スキーム５９
【化１０４】
2021517893.tif 000106
６−フルオロピリジン−２−アミンの合成。６−フルオロピリジン−２−アミン（３ｇ、２６．８ｍｍｏｌ）及びＮ−ブロモスクシンイミド（５．２５ｇ、２９．５ｍｍｏｌ）の無水ＣＨ３ＣＮ（２０ｍＬ）中混合物を、０℃で２時間撹拌した。水（１００ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／５）により精製して、５−ブロモ−６−フルオロピリジン−２−アミン（４．３１ｇ、収率：８４．２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９１．０。
【０４３４】
５−シクロプロピル−６−フルオロピリジン−２−アミンの合成。５−ブロモ−６−フルオロピリジン−２−アミン（３．０ｇ、１５．８ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（２．０４ｍｇ、２３．７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（３５４ｍｇ、１．５８ｍｍｏｌ）、ＰＣｙ３（８８６．２ｍｇ、３．１６ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（６．７ｇ、３１．６ｍｍｏｌ）のジオキサン／Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ／３ｍＬ）中溶液を、１００℃で１６時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、目的の化合物である５−シクロプロピル−６−フルオロピリジン−２−アミン（黄色油、２．２ｇ）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １５３．２。
【０４３５】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−シクロプロピル−６−フルオロピリジン−２−アミン（１．５ｇ、１０ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（３．８ｇ、３０ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（１５ｍＬ）中溶液を、９０℃で２．５時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝５：１）により精製して、目的の生成物である２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３２５ｍｇ、収率：１５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２５．１。
【０４３６】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−５９）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２２ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２８ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（９８ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（２ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５／１）により精製して、目的の化合物であるＮ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１７ｍｇ、収率：３３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４６．２；［Ｍ／２＋Ｈ］＋： ２３２．７。純度：９７．８０％。１Ｈ ＮＭＲ（４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５７ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３０−８．２８ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２１ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５（ｄ， Ｊ ＝ ３．３ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．７６−７．７６ （ｍ， １Ｈ）， ７．３３ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．０４−７．００ （ｍ，１Ｈ）， ６．６３ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４１ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．０４−２．００（ｍ， １Ｈ）， ０．９７−０．９４ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７６−０．７２ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４３７】
実施例６０
スキーム６０
【化１０５】
2021517893.tif 000107
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−６０）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２２ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３２ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（９８ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（２ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５／１）により精製して、目的の化合物であるＮ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−フルオロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１１ｍｇ、収率：２２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０８．１；［Ｍ／２＋Ｈ］＋： ２５４．７。純度：９１．６３％。１Ｈ ＮＭＲ（４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， １Ｈ）， ８．２５−８．２２ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９５（ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｄ， Ｊ ＝ ３．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．３４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．０３ （ｔ， Ｊ ＝ ８．８ Ｈｚ，１Ｈ）， ６．７２ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４３ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．０５−２．０１（ｍ， １Ｈ）， ０．９８−０．９５ （ｍ， ２Ｈ）， ０．８２−０．６５ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４３８】
実施例６１
スキーム６１
【化１０６】
2021517893.tif 000108
５−シクロブチル−２−メトキシピリジンの合成。５−ブロモ−２−メトキシピリジン（４．０ｇ、２１．２７ｍｍｏｌ）、シクロブチルボロン酸（２．３４ｇ、２３．４０ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１．５５ｇ、２．１３ｍｍｏｌ）、及びＮａ２ＣＯ３（２．９３ｇ、２７．６５ｍｍｏｌ）のトルエン（１００ｍＬ）及びＨ２Ｏ（２０ｍＬ）中混合物を、１００℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で希釈し、濾過した。濾液をＨ２Ｏ（１００ｍＬ×１）及びブライン（１００ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／６０）により精製して、５−シクロブチル−２−メトキシピリジン（１．５ｇ、収率：４３％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６４．２。
【０４３９】
５−シクロブチルピリジン−２（１Ｈ）−オンの合成。５−シクロブチル−２−メトキシピリジン（１．５ｇ、９．１９ｍｍｏｌ）及びＨＢｒ（１５ｍＬ、Ｈ２Ｏ中４０％（ｖ／ｖ））のＥｔＯＨ（６ｍＬ）中混合物を、８０℃で４８時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、濃縮し、ＮａＨＣＯ３水溶液で中和して、ｐＨを７に調整し、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（６０ｍＬ×３、１０／１（ｖ／ｖ））で抽出した。合わせた有機成分をブライン（１５０ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ）により精製して、５−シクロブチルピリジン−２（１Ｈ）−オン（２６０ｍｇ、収率：１９％）を黄色のシロップとして得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １５０．２。
【０４４０】
２−クロロ−５−シクロブチルピリジンの合成。５−シクロブチルピリジン−２（１Ｈ）−オン（２６０ｍｇ、１．７４ｍｍｏｌ）のＰＯＣｌ３（３ｍＬ）中溶液を、マイクロ波下、１３０℃で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）に溶解し、ＮａＨＣＯ３水溶液（５０ｍＬ×１）及びブライン（５０ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、次いで、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／５０）により精製して、２−クロロ−５−シクロブチルピリジン（２５０ｍｇ、収率：８６％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６８．１。
【０４４１】
Ｎ−（５−シクロブチルピリジン−２−イル）−１，１−ジフェニルメタンイミンの合成。２−クロロ−５−シクロブチルピリジン（２２０ｍｇ、１．３１ｍｍｏｌ）、ジフェニルメタンイミン（３５７ｍｇ、１．９７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１２０ｍｇ、０．１３１ｍｍｏｌ）、ＢＩＮＡＰ（１６３ｍｇ、０．２６２ｍｍｏｌ）、及びｔ−ＢｕＯＮａ（３１５ｍｇ、３．２８ｍｍｏｌ）のトルエン（８ｍＬ）中混合物を、１００℃で１６時間撹拌した。次いで、反応混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）中に希釈し、濾過した。濾液をＨ２Ｏ（５０ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／８）により精製して、Ｎ−（５−シクロブチルピリジン−２−イル）−１，１−ジフェニルメタンイミン（１３０ｍｇ、収率：３２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１３．２。
【０４４２】
５−シクロブチルピリジン−２−アミンの合成。Ｎ−（５−シクロブチルピリジン−２−イル）−１，１−ジフェニルメタンイミン（１３０ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）及びＨＣｌ（２ｍＬ、２Ｍ）のＴＨＦ（４ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。反応混合物を濃縮した。水（２０ｍＬ）を添加し、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液を添加することによって混合物のｐＨを９に調整した。この得られた混合物をＤＣＭ／ＭｅＯＨ（５０ｍＬ×３、１０／１（ｖ／ｖ））で抽出した。合わせた有機成分をブライン（１００ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＥＡ）により精製して、５−シクロブチルピリジン−２−アミン（３５ｍｇ、収率：５７％）を黄色のシロップとして得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １４９．２。
【０４４３】
６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチルの合成。５−シクロブチルピリジン−２−アミン（２８ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）及び３−ブロモ−２−オキソプロパン酸エチル（４１ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（５ｍＬ）中混合物を、加熱還流し、１８時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ）に溶解し、ＮａＨＣＯ３水溶液（２０ｍＬ×１）及びブライン（２０ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ）により精製して、６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（１５ｍｇ、収率：３３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４５．２。
【０４４４】
（６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノールの合成。ＬｉＡｌＨ４（１９ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（２ｍＬ）中撹拌溶液に、６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸（１５ｍｇ、０．０６１ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１ｍＬ）中溶液を−７８℃で滴加した。混合物を−７８℃で３０分間撹拌した。次いで、反応混合物をＮａ２ＳＯ４・１０Ｈ２Ｏでクエンチし、濾過した。濾液をＴＨＦ（１０ｍＬ）で洗浄し、濃縮して、（６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（８ｍｇ、収率：６４％）を黄色固体として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０３．２。
【０４４５】
２−（クロロメチル）−６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。（６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（８ｍｇ、０．０３９ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１ｍＬ）中撹拌溶液に、ＤＣＭ（０．５ｍＬ）中のＳＯＣｌ２（４７ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮して、２−（クロロメチル）−６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１０ｍｇ、収率：１００％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２１．１。
【０４４６】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−６１）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１０ｍｇ、０．０４５ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１２ｍｇ、０．０４５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（３０ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ／ＴＨＦ（１５ｍＬ×３、５／１（ｖ／ｖ））で抽出した。合わせた有機層をブライン（４０ｍＬ×３）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロブチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（８ｍｇ、収率：３８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６０．２。純度：９５．５８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５７ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３４ （ｓ， １Ｈ）， ８．３０ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７７ （ｍ，２Ｈ）， ７．４４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１８ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．３， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４，２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．５０ （ｍ， １Ｈ）， ２．２８ （ｍ， ２Ｈ），２．０４ （ｍ， ３Ｈ）， １．８３ （ｍ， １Ｈ）。
【０４４７】
実施例６２
スキーム６２
【化１０７】
2021517893.tif 000109
２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−カルボン酸エチルの合成。６−アミノピコリン酸エチル（１６６ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（６３０ｍｇ、５．０ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、９５℃で６時間撹拌した。水（１００ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−カルボン酸エチル（７０ｍｇ、収率：２９％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３９．１。
【０４４８】
２−（（４−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチルカルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−カルボン酸エチルの合成。２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−カルボン酸エチル（７０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（８０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（２７０ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で４時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（（４−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチルカルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−カルボン酸エチル（９０ｍｇ、収率：６５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７８．１。
【０４４９】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−６２）の合成。２−（（４−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチルカルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−カルボン酸エチル（３０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）の無水ＴＨＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＬｉＡｌＨ４（７ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）を０℃で添加し、混合物を０℃で１０分間撹拌した。水（１０ｍＬ）を添加して、反応をクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１６．５ｍｇ、収率：６３．５％）を淡黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３６．１。純度：９５．３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｓ，１Ｈ）， ８．３０ （ｄ， Ｊ ＝ ６．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ８．２３ （ｓ， １Ｈ）， ７．８４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．７８ （ｓ，１Ｈ）， ７．４７ （ｄ， Ｊ ＝ ９．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．３３−７．２０ （ｍ， １Ｈ）， ６．９１ （ｄ， Ｊ ＝ ６．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４（ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．６７ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４４ （ｓ， ２Ｈ）， ４．７１ （ｄ， Ｊ ＝５．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０４５０】
実施例６３
スキーム６３
【化１０８】
2021517893.tif 000110
２−（クロロメチル）−５−メトキシイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。６−メトキシピリジン−２−アミン（５００ｍｇ、４．１ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（２．５８ｇ、２０．５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液を、９０℃で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＭｅＯＨ＝３／１）により精製して、目的の生成物である２−（クロロメチル）−５−メトキシイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２００ｍｇ、収率：２５％）を褐色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９７．１。
【０４５１】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−メトキシイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−６３）の合成。２−（クロロメチル）−５−メトキシイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３６ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（２３５ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、目的の化合物であるＮ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−メトキシイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率：２８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３６．１。純度：９６．０％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２−８．２７ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２２ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ）， ７．６６（ｓ， １Ｈ）， ７．３３−７．２７ （ｍ， １Ｈ）， ７．１４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６６−６．６２ （ｍ， １Ｈ）， ６．３５ （ｄ，Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４１ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．０７ （ｓ， ３Ｈ）。
【０４５２】
実施例６４
スキーム６４
【化１０９】
2021517893.tif 000111
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−６４）の合成。１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１２８ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（１４１ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（２８５ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（３２３ｍｇ、２．５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２５ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ×４）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−メチルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５５ｍｇ、収率：２６％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４２０．１。純度：９６．６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｓ，１Ｈ）， ８．３５−８．３０ （ｍ， ４Ｈ）， ８．２２ （ｓ， １Ｈ）， ７．８９ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８−７．７６ （ｍ， ２Ｈ）， ７．４１ （ｄ，Ｊ ＝ ９．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１１ （ｄ， Ｊ ＝ ９．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄ， Ｊ ＝ ６．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ），４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．２ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．２５ （ｓ， ３Ｈ）。
【０４５３】
実施例６５
スキーム６５
【化１１０】
2021517893.tif 000112
３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチルの合成。酢酸ベンジル（１．５ｇ、１０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液に、ＬＤＡ（１Ｍ、１５ｍｍｏｌ）を−７８℃で添加し、１時間撹拌した（溶液Ａ）。４−メトキシ−４−オキソブタン酸（１．５８ｇ、１２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液に、ＣＤＩ（１．９４ｇ、１２ｍｍｏｌ）を添加し、室温で３０分間撹拌した（溶液Ｂ）。溶液Ｂを溶液Ａに−７８℃で添加し、更に２時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ（１００ｍＬ）を添加して、反応物をクエンチし、反応混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機成分を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１０）により精製して、３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチル（５００ｍｇ、収率：１９％）を無色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２６５．１。
【０４５４】
（Ｅ）−２−（（ジメチルアミノ）メチレン）−３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチルの合成。３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチル（４９０ｍｇ、１．８６ｍｍｏｌ）のＤＭＦＤＭＡ（４４３ｍｇ、３．７２ｍｍｏｌ）中溶液を、８０℃まで２時間加熱した。得られた混合物を濃縮して、（Ｅ）−２−（（ジメチルアミノ）メチレン）−３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチル（６００ｍｇ、粗製物）を黄色油として得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２０．１。
【０４５５】
３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。（Ｅ）−２−（（ジメチルアミノ）メチレン）−３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチル（６００ｍｇ、１．８６ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（６ｍＬ）中溶液に、ヒドラジン塩酸塩（２５５ｍｇ、３．７２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。反応物を濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（３８４ｍｇ、収率：２ステップで６４％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８９．１。
【０４５６】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（９０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）及び２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（７８ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＣｓＣＯ３（３０２ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（ＭｅＯＨ／ＤＣＭ＝１／１５）により精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（７０ｍｇ、収率：５０％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４５９．１。
【０４５７】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（１００ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、３０ｍｇ）を添加した。混合物をＨ２下、室温で３時間撹拌した。混合物を濾過し、濃縮して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６７ｍｇ、８３％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３６９．１。
【０４５８】
３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸メチル（Ｉ−６５）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（８０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）及び（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５６ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（４ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（１２５ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（１１４ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）を室温で添加した。反応物を室温で３時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。粗製残留物を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸メチル（７０ｍｇ、収率：６１％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５３２．２。純度：９５．２％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５３ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ０．３Ｈ）， ８．４３−８．３８ （ｍ， ０．７Ｈ）， ８．３６−８．２７ （ｍ， ３Ｈ）， ８．１５ （ｓ， ０．７Ｈ）， ７．９２（ｓ， ０．３Ｈ）， ７．８４−７．６７ （ｍ， １．７５Ｈ）， ７．５８ （ｓ， ０．３Ｈ）， ７．４０−７．３５ （ｍ， １Ｈ）， ７．０３−６．９３ （ｍ，１Ｈ）， ６．６６−６．６３ （ｍ， １Ｈ）， ５．４２ （ｓ， ０．６Ｈ）， ５．２８ （ｓ， １．４Ｈ）， ４．６４−４．４７ （ｍ， ２Ｈ）， ３．５７−３．５６（ｍ， ３Ｈ）， ３．２９−３．１９ （ｍ， ０．６Ｈ）， ３．１７−２．９９ （ｍ， １．４Ｈ）， ２．７４−２．５５ （ｍ， ２Ｈ）， １．９７−１．８４（ｍ， １Ｈ）， ０．９４−０．８９ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６８−０．６４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４５９】
実施例６６
スキーム６６
【化１１１】
2021517893.tif 000113
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−エチニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−６６）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６８ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、（７−エチニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（５０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１８３ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（９３ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、目的の化合物である１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−エチニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４０ｍｇ、収率：３８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３６．２。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ， Ｊ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３４−８．３１ （ｍ，２Ｈ）， ８．２６−８．２２ （ｍ １Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８８ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６（ｓ， １Ｈ）， ７．７１ （ｓ， １Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．０１−６．９７ （ｍ， １Ｈ）， ６．５９−６．５５ （ｍ，１Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５８ （ｄ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．２６ （ｓ， １Ｈ）， １．９５−１．８８ （ｍ， １Ｈ）， ０．９３−０．８８（ｍ， ２Ｈ）， ０．６８−０．６４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４６０】
実施例６７
スキーム６７
【化１１２】
2021517893.tif 000114
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−エチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−６７）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６４ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、（７−エチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（４９ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１７５ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（９０ｍｇ、０．６９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、目的の化合物である１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−エチルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５０ｍｇ、収率：４９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４０．２。純度：９７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４７ （ｔ， Ｊ＝ ５．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ， １Ｈ）， ８．２２−８．１６ （ｍ， ３Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７１ （ｓ， １Ｈ）， ７．４２−７．３２（ｍ， ２Ｈ）， ７．０１−６．９６ （ｍ， １Ｈ）， ６．５２−６．４８ （ｍ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５６ （ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ，２Ｈ）， ３．３３−３．２９ （ｍ， ２Ｈ）， １．９４−１．８８ （ｍ， １Ｈ）， １．１４ （ｔ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， ３Ｈ）， ０．９３−０．８８ （ｍ，２Ｈ）， ０．６９−０．６３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４６１】
実施例６８
スキーム６８
【化１１３】
2021517893.tif 000115
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−６８）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（４８ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（４５ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１３４ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（６５ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＭｅＯＨ＝８／１）により精製して、目的の化合物であるＮ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率：２４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９１．１。純度：９３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５６ （ｔ， Ｊ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， １Ｈ）， ８．２６−８．１９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．０８ （ｓ， １Ｈ）， ７．９６−７．９０ （ｍ， ２Ｈ），７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．０９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７４−６．６９ （ｍ， １Ｈ）， ５．４１ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４ （ｄ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．２０−２．１４ （ｍ， １Ｈ）， １．０９−１．０３ （ｍ， ２Ｈ）， ０．９９−０．９３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４６２】
実施例６９
スキーム６９
【化１１４】
2021517893.tif 000116
２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。ピリジン−２−アミン（６００ｍｇ、６．４ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（４．０ｇ、３２．０ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、９５℃で６時間撹拌した。水（１００ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（８０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（８０ｍｇ、収率：７．５％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６７．１。
【０４６３】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イルメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−６９）の合成。２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（８０ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１３０ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（４６９ｍｇ、１．４４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イルメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２７ｍｇ、収率：１４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４０６．２。純度：９９．６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．５１ （ｄ， Ｊ ＝ ６．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３０ （ｄ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， ８．２３ （ｓ， １Ｈ），７．８５ （ｄ， Ｊ ＝ １４．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ）， ７．４９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．２７−７．１８ （ｍ，１Ｈ）， ６．８７ （ｔ， Ｊ ＝ ６．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５（ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０４６４】
実施例７０
スキーム７０
【化１１５】
2021517893.tif 000117
５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−チアジアゾール−２−カルボン酸エチルの合成。２−（２−（２−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセチル）ヒドラジニル）−２−オキソ酢酸エチル（３３０ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）及びローソン試薬（６００ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＣＮ（２０ｍＬ）中混合物を、Ｎ２下、５０℃で１６時間撹拌した。混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−チアジアゾール−２−カルボン酸エチル（２８０ｍｇ、収率：８５．４％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２９．１。
【０４６５】
５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−チアジアゾール−２−カルボン酸リチウムの合成。５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−チアジアゾール−２−カルボン酸エチル（２８０ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（７０ｍｇ、１．７０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／２ｍＬ／２ｍＬ）中溶液を、５０℃で２時間撹拌した。混合物を濃縮して、５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−チアジアゾール−２−カルボン酸リチウム（３２０ｍｇ、粗製物）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３０１．１。
【０４６６】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−チアジアゾール−２−カルボキサミド（Ｉ−７０）の合成。５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−チアジアゾール−２−カルボン酸（１００ｍｇ、粗製物）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（７２ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、ＥＤＣＩ（１３０ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（９０ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（０．２ｍＬ、０．９９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（４ｍＬ）中混合物を、５０℃で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−５−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−チアジアゾール−２−カルボキサミド（１２．１ｍｇ、収率：７．９％）を淡黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６４．１。純度：９５．４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．６２ （ｔ，Ｊ ＝ ５．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４０ （ｓ， １Ｈ）， ８．３５−８．２６ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９１−７．８０ （ｍ， ２Ｈ）， ７．４９ （ｄ， Ｊ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１３ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６７ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ４．７４−４．４８（ｍ， ４Ｈ）， １．９９−１．９３ （ｍ， １Ｈ）， １．００−０．８８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７１−０．６９ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４６７】
実施例７１
スキーム７１
【化１１６】
2021517893.tif 000118
２−アミノ−５−ブロモニコチン酸エチルの合成。２−アミノニコチン酸エチル（５００ｍｇ、３．００ｍｍｏｌ）の無水ＭｅＣＮ（２０ｍＬ）中溶液に、ＮＢＳ（６４３ｍｇ、３．６ｍｍｏｌ）を室温でゆっくりと添加した。得られた混合物を室温で１時間撹拌した。次いで、反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、２−アミノ−５−ブロモニコチン酸エチル（７００ｍｇ、収率：９５．２％）の粗生成物を白色固体として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４５．０。
【０４６８】
２−アミノ−５−シクロプロピルニコチン酸エチルの合成。２−アミノ−５−ブロモニコチン酸エチル（７００ｍｇ、２．８５ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（７２８ｍｇ、８．５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（１４０ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（３ｇ、１４．２ｍｍｏｌ）、及びＰＣｙ３（０．３ｇ、１．１４ｍｍｏｌ）のジオキサン／Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ／５ｍＬ）中混合物を、Ｎ２中にて９５℃で１２時間撹拌した。得られた混合物を、Ｈ２Ｏ（４０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをＰＥ／ＥＡ（１／１）を用いたシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、２−アミノ−５−シクロプロピルニコチン酸エチル（５００ｍｇ、８６％収率）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０７．１。純度：９５％。
【０４６９】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸エチルの合成。２−アミノ−５−シクロプロピルニコチン酸エチル（５００ｍｇ、１．９４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（９８６ｍｇ、７７．７ｍｍｏｌ）を９５℃で３時間かけて添加した。水（５０ｍＬ）を添加し、ＮａＨＣＯ３で反応物のｐＨを８に調整し、次いで、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＰＥ＝１／２）により精製して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸エチル（５５０ｍｇ、収率：６５．３％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２７８．７。純度：９０％。
【０４７０】
２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸エチル（Ｉ−７１）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸エチル（１７３ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物に、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１３８ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（４０６ｍｇ、１．２５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を室温で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸エチル（１０ｍｇ、収率：３．２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１８．２。純度：９１．３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６３−８．４９（ｍ， ２Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２１ （ｓ， １Ｈ）， ７．８９ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｄ， Ｊ ＝ １．９ Ｈｚ， １Ｈ），７．７５ （ｓ， １Ｈ）， ７．６０ （ｄ， Ｊ ＝ １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４５ （ｓ，２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．３３ （ｑ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．０３−１．９６ （ｍ， １Ｈ）， １．３１（ｔ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ３Ｈ）， １．００−０．８６ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７５−０．５９ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４７１】
実施例７２
スキーム７２
【化１１７】
2021517893.tif 000119
２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸（Ｉ−７２）の合成。２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸エチル（４０ｍｇ、０．０７７ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ／ＴＨＦ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／２ｍＬ／１ｍＬ）中溶液に、ＮａＯＨ（０．５ｍＬ、１Ｍ）を添加し、次いで、反応物を室温で１時間撹拌した。大部分の溶媒を除去し、残留物をＨ２Ｏ（３ｍＬ）で希釈した。ＨＣｌ水溶液（１Ｍ）を添加することによって混合物のｐＨを４〜５に調整した。得られた混合物を濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸（９．７ｍｇ、２６％収率）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９０．１。純度：９７．９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６６−８．５４（ｍ， ２Ｈ）， ８．３４−８．２７ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２５ （ｓ， １Ｈ）， ７．９０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８４ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９−７．７４（ｍ， １Ｈ）， ７．７０ （ｄ， Ｊ ＝ １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４９ （ｓ， ２Ｈ），４．５６ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．０８−２．００ （ｍ， １Ｈ）， ０．９９−０．９４ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７４−０．７０ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４７２】
実施例７３
スキーム７３
【化１１８】
2021517893.tif 000120
３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸（Ｉ−７３）の合成。３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸メチル（５３ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／０．５ｍＬ）中溶液に、ＮａＯＨ水溶液（４Ｍ、０．１ｍＬ）を添加した。反応物を室温で４時間撹拌した。ＨＣｌ（１Ｍ）を添加することによって混合物のｐＨを４に調整した。混合物を濃縮した後、粗生成物を分取ＨＰＬＣにより精製して、３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸（４０ｍｇ、収率：７７％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１８．１。純度：９７．７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．３１ （ｓ，２Ｈ）， ８．３７−８．２４ （ｍ， ３Ｈ）， ８．０３ （ｓ， １Ｈ）， ７．８０ （ｄ， Ｊ ＝ １．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．７１ （ｓ， １Ｈ）， ７．３９（ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９９ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６３ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ，１Ｈ）， ５．２８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５３ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．８９ （ｔ， Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．４３ （ｔ，Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９５−１．８８ （ｓ， １Ｈ）， ０．９６−０．８５ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６８−０．６４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４７３】
実施例７４
スキーム７４
【化１１９】
2021517893.tif 000121
１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エタン−１−オールの合成。７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒド（５５０ｍｇ、２．４６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液に、臭化メチルマグネシウム（４．１ｍＬ、１２．３ｍｍｏｌ）を−６０℃で添加した。混合物を−６０℃で２時間撹拌した。ＬＣＭＳにより出発物質が完全に消費されたことを確認した。飽和塩化アンモニウム溶液（３０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を飽和食塩水で洗浄し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィー（０〜２０％の酢酸エチル／石油エーテル）により精製して、１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エタン−１−オール（３００ｍｇ、収率：５１％）を褐色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４１．０。
【０４７４】
１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エタン−１−オンの合成。１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エタン−１−オール（２９０ｍｇ、１．２ｍＬ）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中溶液に、デス・マーチン（１．０ｇ、２．４ｍｍｏｌ）を０℃で添加し、次いで、反応混合物を室温に暖め、２時間撹拌した。飽和炭酸水素ナトリウム溶液（４０ｍＬ）を添加し、混合物をＤＣＭ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を飽和食塩水で洗浄し、濃縮した。残留物をフラッシュカラムクロマトグラフィー（０〜１５％の酢酸エチル／石油エーテル）により精製して、１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エタン−１−オン（１５０ｍｇ、収率：５２％）を褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３９．０。
【０４７５】
Ｎ−（１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミドの合成。１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エタン−１−オン（１５０ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）及び２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（９２ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５ｍＬ）中混合物に、チタン酸テトラエチル（４２９ｍｇ、１．９０ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を８０℃で１８時間撹拌し、室温に冷却した。水素化ホウ素ナトリウム（１２０ｍｇ、３．１５ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を室温で２時間撹拌した。飽和塩化アンモニウム溶液（３０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、フラッシュカラムクロマトグラフィー（０〜１５％の酢酸エチル／石油エーテル）により精製して、Ｎ−（１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（４０ｍｇ、収率：１８．５％）を褐色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３４４．０。
【０４７６】
１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エタン−１−アミン塩酸塩の合成。Ｎ−（１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（４０ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）のＨＣｌ／ＭｅＯＨ（５ｍＬ、４Ｍ）中混合物を、室温で２時間撹拌し、濃縮して、１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エタン−１−アミン塩酸塩（３０ｍｇ、収率：９４％）を得、これを次のステップに直接使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４０．０。
【０４７７】
Ｎ−（１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−７４）の合成。１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エタン−１−アミン塩酸塩（３０ｍｇ、粗製物）及び１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２０ｍｇ、０．０４２ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（２４ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（１６ｍｇ、０．１２５ｍｍｏｌ）を室温で添加した。反応物を室温で１８時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（１−（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４．４ｍｇ、収率：２１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０４．１。純度：９８．４９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４１ （ｄ，Ｊ ＝ ８．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３３ （ｓ， １Ｈ）， ８．３１ （ｓ， １Ｈ）， ８．２７−８．１９ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８９−７．８５ （ｍ， ２Ｈ），７．７２ （ｓ， １Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．０２−６．９７ （ｍ， １Ｈ）， ６．７２−６．６７ （ｍ， １Ｈ）， ５．４９−５．４０（ｍ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， １．９６−１．８７ ｍ， １Ｈ）， １．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ７．０ Ｈｚ， ３Ｈ）， ０．９４−０．８８ （ｍ，２Ｈ）， ０．６９−０．６３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４７８】
実施例７５
スキーム７５
【化１２０】
2021517893.tif 000122
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−７５）の合成。２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸エチル（４０ｍｇ、０．０７４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＤＩＢＡＬ−Ｈ（０．５ｍＬ、１Ｍ）を添加し、混合物を室温で１時間撹拌した。反応物を飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液（１０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２６．４ｍｇ、収率７５％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７６．２。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ， Ｊ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２１−８．１９ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ），７．６９ （ｓ， １Ｈ）， ７．００ （ｓ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ５．３２ （ｔ，Ｊ ＝ ３．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ４．７４ （ｄ， Ｊ ＝ ３．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９７−１．９０ （ｍ，１Ｈ）， ０．９７−０．８６ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７０−０．６０ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４７９】
実施例７６
スキーム７６
【化１２１】
2021517893.tif 000123
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−７６）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン（４０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（６１ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、Ｃｓ２ＣＯ３（２４８ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝１０／１）により精製して、目的の化合物であるＮ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２５ｍｇ、収率：２７％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９１．１。純度：９６．３９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６９ （ｄ，Ｊ ＝ ２．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．５９ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４１ （ｄ， Ｊ ＝ ２．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ， １Ｈ），８．２７−８．２０ （ｍ ２Ｈ）， ７．９５ （ｄ， Ｊ ＝ ０．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．６３ （ｓ， １Ｈ）， ６．７５−６．６９（ｍ， １Ｈ）， ５．４３ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．０２−１．９３ （ｍ， １Ｈ）， １．０２−０．９２ （ｍ，２Ｈ）， ０．７９−０．７０ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４８０】
実施例７７
スキーム７７
【化１２２】
2021517893.tif 000124
５−アミノイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチルの合成。ピリジン−２，６−ジアミン（１．０９ｇ、１０ｍｍｏｌ）、３−ブロモ−２−オキソプロパン酸エチル（１．６２ｇ、８．３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、９０℃で３時間撹拌した。混合物を濃縮して、粗製の５−アミノイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（２．７ｇ、収率：１００％）を黒色固体として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０６．２。
【０４８１】
（Ｅ）−５−（（（ジメチルアミノ）メチレン）アミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチルの合成。５−アミノイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（１．７ｇ、粗製物）及びＤＭＦ−ＤＭＡ（５ｍＬ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、５０℃で３時間撹拌した。混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＭｅＯＨ／ＤＣＭ＝１／１０）により精製して、（Ｅ）−５−（（（ジメチルアミノ）メチレン）アミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（３０７ｍｇ、収率：１４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２６１．２。
【０４８２】
（５−（メチルアミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノールの合成。（Ｅ）−５−（（（ジメチルアミノ）メチレン）アミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルボン酸エチル（２１７ｍｇ、０．８３ｍｍｏｌ）及びＮａＢＨ４（３１４ｍｇ、８．３ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中混合物を、６０℃で一晩撹拌した。次いで、１ＭのＨＣｌ溶液で混合物をクエンチし、濾過した。濾液を濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＭｅＯＨ／ＤＣＭ＝１／３）により精製して、（５−（メチルアミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（５２ｍｇ、収率：３５％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １７８．２。
【０４８３】
メタンスルホン酸（５−（メチルアミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチルの合成。（５−（メチルアミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（３２ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（７０ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液に、メタンスルホニルクロリド（５０．４ｍｇ、２．４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、メタンスルホン酸（５−（メチルアミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチルを得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２５６．２。
【０４８４】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−（メチルアミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−７７）の合成。メタンスルホン酸（５−（メチルアミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル（４５．９ｍｇ、粗製物）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（５９６ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、５０℃で３時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（５−（メチルアミノ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５．２ｍｇ、収率：６．６％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３５．２。純度：９６．２１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２２ （ｓ， １Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９−７．７８ （ｍ， １Ｈ），７．７０ （ｓ， １Ｈ）， ７．２０−７．１６ （ｍ， １Ｈ）， ６．８０−６．７７ （ｍ， ２Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ），５．８０ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４０ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．８６ （ｄ， Ｊ ＝ ４．６Ｈｚ， ３Ｈ）。
【０４８５】
実施例７８
スキーム７８
【化１２３】
2021517893.tif 000125
（Ｚ）−２−（シクロプロパンカルボニル）−３−（ジメチルアミノ）アクリル酸メチルの合成。３−シクロプロピル−３−オキソプロピオン酸メチルエステル（５ｇ、３５ｍｍｏｌ）のトルエン（２０ｍＬ）中混合物に、ＤＭＦ−ＤＭＡ（８ｍＬ、３６．７５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を１１０℃で１６時間加熱した。室温に冷却した後、混合物を濃縮して、粗製の２−シクロプロパンカルボニル−３−ジメチルアミノ−アクリル酸メチルエステル（５．３ｇ、収率：７７％）を白色固体として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９８．１。
【０４８６】
３−シクロプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチルの合成。（Ｚ）−２−（シクロプロパンカルボニル）−３−（ジメチルアミノ）アクリル酸メチル（５．３ｇ、２７ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（２０ｍＬ）中溶液に、ヒドラジン水和物（４ｍＬ）を滴加した。反応混合物をＮ２雰囲気下、７０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濃縮して、残留物を得、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝５／１）により精製して、３−シクロプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（２．９ｇ、収率６５％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６７．１。
【０４８７】
３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチルの合成。３−シクロプロピル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（２００ｍｇ、１．２０ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２４８ｍｇ、１．２０ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（１．１７ｇ、３．６ｍｍｏｌ）を添加した。次いで、反応混合物をＮ２雰囲気下、５５℃で１６時間撹拌した。室温に冷却した後、反応物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、残留物を得、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ／メタノール＝１０／１）により精製して、３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（３９０ｍｇ、収率９６％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３３７．４。
【０４８８】
３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸メチル（３００ｍｇ、０．８９ｍｍｏｌ）のメタノール（５ｍＬ）及びＨ２Ｏ（５ｍＬ）中溶液に、ＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（１８７ｍｇ、４．４５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を５０℃で１６時間撹拌した。大部分の溶媒を除去し、残留物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）で希釈し、ＨＣｌ（１Ｍ）を添加することによって混合物のｐＨ値を４〜５に調整した。沈殿物を集め、乾燥して、３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２３０ｍｇ、収率８０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２３．１。
【０４８９】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−７８）の合成。３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１１０ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（１４８ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１９４ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（１３２ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ×２）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、残留物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４７ｍｇ、収率：２９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４８６．２。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ−ｄ６）： δ ８．３４−８．２９（ｍ， ４Ｈ）， ８．０７ （ｓ， １Ｈ）， ７．８３−７．７２ （ｍ， １Ｈ）， ７．７０ （ｓ， １Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ），６．９９ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．２４ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５３（ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．７１−２．６０ （ｍ， １Ｈ）， １．９７−１．８６ （ｍ， １Ｈ）， ０．９５−０．８８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．８５−０．７９（ｍ， ２Ｈ）， ０．７６−０．７２ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６８−０．６４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４９０】
実施例７９
スキーム７９
【化１２４】
2021517893.tif 000126
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−エチニルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−７９）。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−５−（（トリメチルシリル）エチニル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）及びＮ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２７．５ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（４ｍＬ）中溶液に、Ｃｓ２ＣＯ３（１７４ｍｇ、０．８ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を室温で４時間撹拌した。反応混合物を濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−５−エチニルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（７．７ｍｇ、収率：１６．７％）を蒼白色の固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７０．１。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ） ８．５８ （ｔ， Ｊ ＝５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３３−８．２７ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２２ （ｓ， １Ｈ）， ７．９０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．８０−７．７４（ｍ， １Ｈ）， ７．５４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．８１ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６７−６．６２ （ｍ， １Ｈ），５．４６−５．４２ （ｍ， ３Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．３０−２．２２ （ｍ， １Ｈ）， １．１２−１．０１ （ｍ， ２Ｈ），０．８５−０．７５ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４９１】
実施例８０
スキーム８０
【化１２５】
2021517893.tif 000127
５−シクロプロピルピリジン−２−アミンの合成。５−ブロモピリジン−２−アミン（１００ｇ、５８５ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（６０ｇ、７０１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＡｃＯ）２（６．５ｇ、２９ｍｍｏｌ）、ＳＰｈｏｓ（２４ｇ、５８．５ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（３７２ｇ、１．７５５ｍｏｌ）のトルエン／Ｈ２Ｏ（１．２Ｌ／０．１２Ｌ）中混合物を、Ｎ２下、９０℃で１４時間撹拌した。反応物を減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝１／２）により精製して、５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（６１ｇ、収率：７８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １３５．１。
【０４９２】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（６１ｇ、４５５ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１７２ｇ、１３６５ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（１Ｌ）中混合物を、９５℃で１３時間撹拌した。反応物を濃縮して、ＥｔＯＨを除去した。ＮａＨＣＯ３水溶液を加えることによって残留物のｐＨを９に調整し、ＥｔＯＡｃ（１Ｌ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ）により精製して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（４０ｇ、収率：４２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０７．１。
【０４９３】
２−（アジドメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（４０ｇ、１９３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（６００ｍＬ）中溶液に、ＮａＮ３（１８．８ｇ、２９０ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で２時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（５００ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝２／１）により精製して、２−（アジドメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３５ｇ、収率：８５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２１４．１。
【０４９４】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（アジドメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（３５ｇ、１６３．５ｍｍｏｌ）、プロピオル酸エチル（１７．６ｇ、１８０ｍｍｏｌ）、ＣｕＳＯ４（２．６ｇ、１６．３５ｍｍｏｌ）、及びアスコルビン酸ナトリウム（３．３ｇ、１６．３５ｍｍｏｌ）のＨ２Ｏ／ｔ−ＢｕＯＨ（１５０ｍＬ／１５０ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。３時間後に黄色固体が沈殿し、混合物を濾過した。ケーキを乾燥して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチル（２９ｇ、収率：５７％）を黄色固体として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１２．１。
【０４９５】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチル（２９ｇ、９３．２ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ（６．７ｇ、２７９．６ｍｍｏｌ、５０ｍＬのＨ２Ｏ中溶液）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ（１５０ｍＬ／１５０ｍＬ）中混合物を、５０℃で２時間撹拌した。反応物を濃縮して、大部分の溶媒を除去した。２ＮのＨＣｌにより残留物のｐＨを４に調整すると、淡紅色固体が析出した。混合物を濾過し、濾過ケーキは乾燥して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸（２０ｇ、７７％）を淡紅色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８４．１。
【０４９６】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−８０）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸（１０ｇ、３５．３ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（９．２ｇ、４２．４ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（６．６７ｇ、４９．４２ｍｍｏｌ）、及びＥＤＣＩ（９．５ｇ、４９．４２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５００ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（３１．３ｍＬ、１７６．５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を室温で１４時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（１Ｌ）中に注ぎ込むと、黄色固体が析出した。混合物を濾過し、ケーキを乾燥して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド（７．２ｇ、収率：４５．９％）を白色固体として得た。ＨＰＬＣ純度：９９．０９％（２１４ｎｍ）、９９．１８％（２５４ｎｍ）。ＬＣＭＳｍ／ｚ： ４４７．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋、ｔＲ ＝ １．０９８ （分）。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ，ＤＭＳＯ）： δ ８．９１ （ｔ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．５６ （ｓ， １Ｈ）， ８．３４ （ｓ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ），７．８４−７．８２ （ｍ， ２Ｈ）， ７．４０ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．０１ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４（ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．７２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６２ （ｄ， Ｊ ＝ ５．９ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９５−１．８９ （ｍ，１Ｈ）， ０．９４−０．８９ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６９−０．６５ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４９７】
実施例８１
スキーム８１
【化１２６】
2021517893.tif 000128
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドの合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（８０ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（５ｍＬ）中溶液に、ＳＯＣｌ２（０．５ｍＬ、１．７ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと添加した。得られた混合物を室温で２時間撹拌した。反応物を減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＰＥ＝２／１）により精製して、２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸メチル（２０ｍｇ、収率：２４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９４．２。
【０４９８】
２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸メチル（Ｉ−８１）の合成。２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸メチル（４０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）２Ｃｌ２（２０ｍｇ、０．０１６ｍｍｏｌ）、ＴＥＡ（０．５ｍＬ、０．４ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１５ｍＬ）中混合物を、ＣＯ雰囲気下、５５℃で３時間撹拌した。出発物質が消費されるまで、反応物をＬＣＭＳによりモニタリングした。反応物を減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸メチル（２２．７ｍｇ、５５％収率）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１８．１。純度：９５．６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３４−８．２８ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２５ （ｄ， Ｊ ＝ １．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．１８ （ｓ， １Ｈ）， ７．８７（ｓ， １Ｈ）， ７．８０−７．７４ （ｍ， １Ｈ）， ７．６６ （ｓ， １Ｈ）， ６．９４ （ｄ， Ｊ ＝ １．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ＝ ７．４， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．８９ （ｓ， ２Ｈ）， ３．５７ （ｓ，３Ｈ）， １．９４−１．８７ （ｍ， １Ｈ）， ０．９４−０．８９ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６９−０．６０ （ｍ， ２Ｈ）。
【０４９９】
実施例８２
スキーム８２
【化１２７】
2021517893.tif 000129
３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチルの合成。酢酸ベンジル（１．５ｇ、１０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液に、ＬＤＡ（１Ｍ、１５ｍｍｏｌ）を−７８℃で添加し、１時間撹拌した（溶液Ａ）。４−メトキシ−４−オキソブタン酸（１．５８ｇ、１２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液に、ＣＤＩ（１．９４ｇ、１２ｍｍｏｌ）を添加し、室温で３０分間撹拌した（溶液Ｂ）。溶液Ｂを溶液Ａに−７８℃で添加し、更に２時間撹拌した。飽和ＮＨ４Ｃｌ（１００ｍＬ）を添加して、反応物をクエンチし、反応混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機成分を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１０）により精製して、３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチル（５００ｍｇ、収率：１９％）を無色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２６５．１。
【０５００】
（Ｅ）−２−（（ジメチルアミノ）メチレン）−３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチルの合成。３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチル（４９０ｍｇ、１．８６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ−ＤＭＡ（４４３ｍｇ、３．７２ｍｍｏｌ）中溶液を、８０℃まで２時間加熱し、次いで、濃縮して、（Ｅ）−２−（（ジメチルアミノ）メチレン）−３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチル（６００ｍｇ、粗製物）を黄色油として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２０．１。
【０５０１】
３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。（Ｅ）−２−（（ジメチルアミノ）メチレン）−３−オキソヘキサン二酸１−ベンジル６−メチル（６００ｍｇ、１．８６ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（６ｍＬ）中溶液に、ヒドラジン塩酸塩（２５５ｍｇ、３．７２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。反応物を濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（３８４ｍｇ、収率：２ステップで６４％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８９．１。
【０５０２】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（９０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）及び２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（７８ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、Ｃｓ２ＣＯ３（３０２ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（３×５０ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、溶媒を減圧下で蒸発させて、残留物を得、これを分取ＴＬＣ（ＭｅＯＨ／ＤＣＭ＝１／１５）により精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（３０ｍｇ、収率：２０％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４５９．１。
【０５０３】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（１００ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、３０ｍｇ）を添加した。混合物をＨ２下、室温で３時間撹拌した。反応物を濾過し、濃縮して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６７ｍｇ、８３％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３６９．１。
【０５０４】
３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−５−イル）プロパン酸メチル（Ｉ−８２）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−５−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（８０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）及び（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（４８ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（４ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（１２５ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（１１４ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）を室温で添加した。反応物を３時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。有機層をブライン（８０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−５−イル）プロパン酸メチル（１５．４ｍｇ、収率：１３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５３２．２。純度：９８．７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．７０−８．５４（ｍ， ２Ｈ）， ８．４８ （ｓ， １Ｈ）， ８．３４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ０．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．０４−８．０１ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８７−７．７９（ｍ， １Ｈ）， ７．７４ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．６２ （ｄ， Ｊ ＝ ９．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７２ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５，２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．６６ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６１ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．５８ （ｓ， ３Ｈ）， ３．３３−３．２４ （ｍ，２Ｈ）， ２．６９−２．５９ （ｍ， ２Ｈ）， ２．１３−１．９７ （ｍ， １Ｈ）， １．０９−０．９７ （ｍ， ２Ｈ）， ０．８１−０．６９ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５０５】
実施例８３
スキーム８３
【化１２８】
2021517893.tif 000130
Ｎ−（（４−ブロモピリジン−２−イル）メチル）−２，２−ジフルオロアセトアミドの合成。（４−ブロモピリジン−２−イル）メタンアミン（５００ｍｇ、２．６７ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１．７ｇ、１３．４ｍｍｏｌ）、及び２，２−ジフルオロ酢酸（２５６ｍｇ、２．６７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物に、ＨＡＴＵ（２．０ｇ、５．３４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。水（１００ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機成分をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／２）により精製して、Ｎ−（（４−ブロモピリジン−２−イル）メチル）−２，２−ジフルオロアセトアミド（４００ｍｇ、収率：５６％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２６５．０。
【０５０６】
７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジンの合成。Ｎ−（（４−ブロモピリジン−２−イル）メチル）−２，２−ジフルオロアセトアミド（４００ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＣＮ（１０ｍＬ）中溶液に、ＰＯＢｒ３（２．２ｇ、７．５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を３時間加熱還流した。室温に冷却した後、Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×４）で抽出した。有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／２）により精製して、７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン（１８０ｍｇ、収率：４９％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４７．０。
【０５０７】
７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒドの合成。７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン（１８０ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＰＯＣｌ３（２２３ｍｇ、１．４６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を１００℃で１時間撹拌した。室温に冷却した後、Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。有機相をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／２）により精製して、７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒド（１００ｍｇ、収率：５０％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２７５．０。
【０５０８】
Ｎ−（（７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミドの合成。７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−カルバルデヒド（１００ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）及び２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（６５ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５ｍＬ）中溶液に、Ｔｉ（Ｏｉ−Ｐｒ）４（３０５ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を３時間還流した。室温に冷却した後、ＮａＢＨ４（６９ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で５時間撹拌した。次いで、反応物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）でクエンチし、混合物を酢酸エチル（３×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、残留物を得、これを分取ＴＬＣ（ＭｅＯＨ／ＤＣＭ＝１／２５）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（１００ｍｇ、収率：７３％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３８０．０。
【０５０９】
（７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミンの合成。Ｎ−（（７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−メチルプロパン−２−スルフィンアミド（１００ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）のＨＣｌ（ＭｅＯＨ中の４Ｍ溶液、５ｍＬ）中混合物を、室温で１時間撹拌した。反応物を濃縮して、（７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（６０ｍｇ、８３％）を白色固体として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２７６．０。
【０５１０】
Ｎ−（（７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−８３）の合成。（７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（４０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）及び１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（４９ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＨＡＴＵ（８３ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（７５ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）を室温で添加した。反応物を室温で５時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ×３）で抽出した。有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗生成物を得、これを分取ＨＰＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモ−３−（ジフルオロメチル）イミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（６ｍｇ、収率：８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５４０．１。純度：７１．３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４６ （ｓ， １Ｈ）， ８．３３ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．２５ （ｓ， １Ｈ）， ８．１８ （ｓ，１Ｈ）， ７．９０−７．８７ （ｍ， ２Ｈ）， ７．６１−７．４８ （ｍ， ２Ｈ）， ７．２５ （ｄ， Ｊ ＝ ８．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．００ （ｄｄ， Ｊ＝ ７．５， １．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５９ （ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９９−１．９４ （ｍ， １Ｈ）， １．０６−０．８６（ｍ， ２Ｈ）， ０．７２−０．６９ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５１１】
実施例８４
スキーム８４
【化１２９】
2021517893.tif 000131
６−クロロ−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸の合成。２，５−ジクロロピリジン−３−アミン（２．０ｇ、１２．２７ｍｍｏｌ）、２−オキソプロパン酸（３．２４ｇ、３６．８１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（５５１ｍｇ、２．４５ｍｍｏｌ）、ＰＰｈ３（２．５７ｇ、９．８２ｍｍｏｌ）、及びＥｔ３Ｎ（４．９７ｇ、４９．０８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３０ｍＬ）中混合物を、１００℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝５／１）により精製して、６−クロロ−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸（２．４１ｇ、収率：１００％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９７．０。
【０５１２】
６−クロロ−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸メチルの合成。６−クロロ−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸（２．４１ｇ、１２．２７ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（８０ｍＬ）中撹拌溶液に、ＳＯＣｌ２（４．３８ｇ、３６．８１ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を８０℃で５時間撹拌した。反応混合物を濃縮して、残留物を得、これをＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）中に溶解し、ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）及びブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／５）により精製して、６−クロロ−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸メチル（１．０ｇ、収率：３９％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２１１．１。
【０５１３】
６−クロロ−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸メチルの合成。ＮａＨ（４２ｍｇ、１．０４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（４ｍＬ）中撹拌溶液に、６−クロロ−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸（２００ｍｇ、０．９５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１ｍＬ）中溶液を０℃で添加した。２０分間の撹拌後、これにＴｓＣｌ（１９９ｍｇ、１．０４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１ｍＬ）中溶液を０℃で添加した。得られた混合物を０℃で更に２時間撹拌した。反応混合物を１ＭのＨＣｌでクエンチし、Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機成分をＮａＨＣＯ３（２０ｍＬ）、ブライン（８０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／５）により精製して、６−クロロ−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸メチル（２４０ｍｇ、収率：６９％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３６５．１。
【０５１４】
６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸メチルの合成。６−クロロ−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸メチル（２４０ｍｇ、０．６５８ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（１７０ｍｇ、１．９７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（１５ｍｇ、０．０６５８ｍｍｏｌ）、トリシクロヘキシルホスフィン（３７ｍｇ、０．１３２ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（４８９ｍｇ、２．３０ｍｍｏｌ）のトルエン（１０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（２ｍＬ）中混合物を、１００℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濾過し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）で洗浄した。合わせた濾液をＨ２Ｏ（５０ｍＬ×１）及びブライン（５０ｍＬ×１）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／３）により精製して、６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸メチル（１８０ｍｇ、収率：７４％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３７１．１。
【０５１５】
（６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−イル）メタノールの合成。ＬｉＡｌＨ４（７４ｍｇ、１．９４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５ｍＬ）中撹拌溶液に、６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−カルボン酸メチル（１８０ｍｇ、０．４８６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１ｍＬ）中溶液を−７８℃で滴加した。混合物を−７８℃で２時間撹拌した。反応混合物をＮａ２ＳＯ４・１０Ｈ２Ｏでクエンチし、濾過した。濾液を濃縮し、乾燥して、（６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−イル）メタノール（１０５ｍｇ、収率：６３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３４３．１。
【０５１６】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジンの合成。（６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−イル）メタノール（１０５ｍｇ、０．３０７ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中撹拌溶液に、ＳＯＣｌ２（１８２ｍｇ、１．５３ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１ｍＬ）中溶液を０℃で滴加した。混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮して、残留物を得、これをＥｔＯＡｃ（４０ｍＬ）中に溶解し、ＮａＨＣＯ３（４０ｍＬ）及びブライン（４０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、減圧下で乾燥して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン（１１０ｍｇ、収率：９９％）を黄色のシロップとして得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３６１．１。
【０５１７】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン（１１０ｍｇ、０．３０５ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（７０ｍｇ、０．２５４ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（２４８ｍｇ、０．７６２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、５０℃で２時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（４０ｍＬ）中に注ぎ込み、ＥｔＯＡｃ／ＴＨＦ（５０ｍＬ×３、５／１（ｖ／ｖ））で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３８ｍｇ、収率：２５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ６００．１。
【０５１８】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−８４）の合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−１−トシル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３５ｍｇ、０．０５８３ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（３０７ｍｇ、７．３０ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／０．５ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。反応物を減圧下で濃縮して、ＭｅＯＨを除去した。残留物をＨ２Ｏ（１５ｍＬ）中に希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機成分をブライン（９０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝７／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１２ｍｇ、収率：４６％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４６．０。純度：９７．５６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ １１．２２ （ｓ，１Ｈ）， ８．５９ （ｔ， Ｊ ＝ ５．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３０ （ｍ， ２Ｈ）， ８．１８ （ｄ， Ｊ ＝ ２０．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．９０ （ｓ，１Ｈ）， ７．７７ （ｓ， １Ｈ）， ７．２８ （ｓ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄ， Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．４５ （ｓ， １Ｈ）， ５．４７ （ｓ，２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．０１ （ｍ， １Ｈ）， ０．９６ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６８ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５１９】
実施例８５
スキーム８５
【化１３０】
2021517893.tif 000132
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−８５）の合成。３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５４ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（９１ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（６２ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ×２）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−３−シクロプロピル−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３０ｍｇ、収率：３６％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５３２．２。純度：９９．１２％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ−ｄ６）： δ ８．３３（ｍ， ３Ｈ）， ８．２４ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．０７ （ｓ， １Ｈ）， ７．９４ （ｄ， Ｊ ＝ ０．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．７０（ｓ， １Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９９ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７１ （ｄｄ， Ｊ ＝７．４， １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．２４ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５３ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．６７−２．６１ （ｍ， １Ｈ）， １．９３−１．８８（ｍ， １Ｈ）， ０．９４−０．８９ （ｍ， ２Ｈ）， ０．８５−０．８０ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７５−０．７３ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６９−０．６４ （ｍ，２Ｈ）。
【０５２０】
実施例８６
スキーム８６
【化１３１】
2021517893.tif 000133
２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸（Ｉ−８６）の合成。２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸メチル（５０ｍｇ、０．０９６ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（３ｍＬ）中溶液に、ＮａＯＨ（３ｍＬ、Ｈ２Ｏ中の１Ｍ溶液）を添加した。得られた反応物を室温で１時間撹拌した。ＨＣｌ（１Ｍ、３ｍＬ）を添加し、反応物を濃縮して、粗生成物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸（１６．６ｍｇ、３５％収率）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０４．１。純度：９７．１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６４ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３０−８．２８ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２３ （ｓ， １Ｈ）， ８．１０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８（ｓ， １Ｈ）， ７．６１ （ｓ， １Ｈ）， ６．８４ （ｓ， １Ｈ）， ６．６３ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ），４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．５１ （ｓ， ２Ｈ）， １．８７−１．８１ （ｍ， １Ｈ）， ０．８９−０．８３ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６２−０．５６（ｍ， ２Ｈ）。
【０５２１】
実施例８７
スキーム８７
【化１３２】
2021517893.tif 000134
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−８７）の合成。２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸メチル（２０ｍｇ、０．０３９ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ（３ｍＬ／１ｍＬ）中溶液に、ＬｉＢＨ４（４．２５ｍｇ、０．１９５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３ｍＬ）でクエンチし、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（７．１ｍｇ、３７％収率）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９０．２。純度：９９．６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３４−８．２８ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２０−８．１２ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９−７．７３ （ｍ，１Ｈ）， ７．６５ （ｓ， １Ｈ）， ６．８４ （ｓ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．７８（ｔ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．７４−３．７０ （ｍ， ２Ｈ）， ２．９６ （ｔ， Ｊ ＝ ６．７Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９１−１．８５ （ｍ， １Ｈ）， ０．９２−０．７９ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６７−０．６３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５２２】
実施例８８
１−（（５−アミノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−８８）の合成については実施例８９を参照のこと。
【化１３３】
2021517893.tif 000135
【０５２３】
実施例８９
スキーム８８
【化１３４】
2021517893.tif 000136
３−ヨードピリジン−２，６−ジアミンの合成。３−ヨードピリジン−２，６−ジアミン（５．０ｇ、４５．９ｍｍｏｌ）の２−メチルテトラヒドロフラン（３５ｍＬ）中溶液に、Ｋ２ＣＯ３（６．７ｇ、４８．２ｍｍｏｌ）を添加し、続いて、Ｉ２（１２．２ｇ、４８．２ｍｍｏｌ）の２−メチルテトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中溶液を０．５時間かけて滴加した。得られた反応物を室温で５時間撹拌した。水（１００ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層を減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、３−ヨードピリジン−２，６−ジアミン（８．５ｇ、収率：７８．７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３６．０。
【０５２４】
３−シクロプロピルピリジン−２，６−ジアミンの合成。３−ヨードピリジン−２，６−ジアミン（２．０ｇ、８．５ｍｍｏｌ）及びシクロプロピルボロン酸（２．２ｇ、２５．５ｍｍｏｌ）のトルエン／Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ／３ｍＬ）中溶液に、Ｋ３ＰＯ４（６．３ｇ、２９．８ｍｍｏｌ）、ＳＰｈｏｓ（１．０ｇ、２．６ｍｍｏｌ）、及びＰｄ（ＯＡｃ）２（０．３ｇ、１．３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物をＮ２雰囲気下、９０℃で１６時間撹拌した。水（１００ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、３−シクロプロピルピリジン−２，６−ジアミン（０．７８ｇ、収率：６１．９％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １５０．３。
【０５２５】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−アミン及び２−（クロロメチル）−８−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−アミンの合成。３−シクロプロピルピリジン−２，６−ジアミン（０．４８ｇ、３．２２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（２．０４ｇ、１６．１ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を９０℃で１６時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−アミン及び２−（クロロメチル）−８−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−アミン（０．１８ｇ、収率：１６．４％）の混合物を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２２．３。
【０５２６】
１−（（５−アミノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−８８）及び１−（（５−アミノ−８−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−８９）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−アミン及び２−（クロロメチル）−８−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−５−アミン（８０ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）及びＮ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（９９ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（４ｍＬ）中混合物に、Ｃｓ２ＣＯ３（２３４ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で８時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、１−（（５−アミノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１６．４ｍｇ、収率：１０．０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６１．２。純度：９９．５％。また、１−（（５−アミノ−８−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４．１ｍｇ、収率：２．５％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６１．１。純度：９５．３％。１−（（５−アミノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド。１ＨＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３７−８．１３ （ｍ， ３Ｈ）， ７．８２ （ｄ， Ｊ ＝３１．９ Ｈｚ， ３Ｈ）， ６．９２ （ｄ， Ｊ ＝ ９．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７４−６．５８ （ｍ， ２Ｈ）， ６．４１ （ｓ， ２Ｈ）， ５．３６ （ｓ，２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．７６ （ｍ， １Ｈ）， ０．８８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．５１ （ｔ， Ｊ ＝ ４．７ Ｈｚ，２Ｈ）。１−（（５−アミノ−８−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド。１ＨＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６０ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３０ （ｄ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．２２（ｓ， １Ｈ）， ７．８９ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９ （ｓ， １Ｈ）， ７．６５ （ｓ， １Ｈ）， ６．８４−６．５９ （ｍ， ２Ｈ）， ６．２８ （ｓ， ２Ｈ），５．８５ （���， Ｊ ＝ ７．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．２３ （ｍ， １Ｈ），０．９２−０．７９ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７２ （ｍ， １Ｈ）。
【０５２７】
実施例９０
スキーム８９
【化１３５】
2021517893.tif 000137
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル−ｄ２）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−９０）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６５ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタン−ｄ２−アミン塩酸塩（５０ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１１４ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１５ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（１４８ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２５ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル−ｄ２）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率：１９％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４８．２。純度：９５．１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５６ （ｓ，１Ｈ）， ８．３２−８．２９ （ｍ， ３Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ）， ７．７１ （ｓ， １Ｈ），７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．７１−６．５８ （ｍ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ，２Ｈ）， １．９１ （ｄｄｄ， Ｊ ＝ １３．３， ８．６， ５．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ０．９１ （ｑ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ０．６６ （ｑ， Ｊ＝ ５．０ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０５２８】
実施例９１
スキーム９０
【化１３６】
2021517893.tif 000138
２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−カルボン酸メチルの合成。６−アミノニコチン酸メチル（１．２０ｇ、７．８８ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（２．０ｇ、１５．７７ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、９０℃まで加熱し、３時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（６０ｍＬ）中に注ぎ込み、ＮａＨＣＯ３水溶液を加えることによってｐＨを９に調整し、ＥｔＯＡｃ（６０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機成分をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、カラムクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＰＥ＝１：１）により精製して、２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−カルボン酸メチル（５７０ｍｇ、３２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２５．１。
【０５２９】
２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−カルボン酸メチル（Ｉ−９１）の合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１００ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、２−（クロロメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−カルボン酸メチル（９０ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（２３５ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、２時間５０℃で撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）中に注ぎ込むと、固体が沈殿し、これを濾過して、粗生成物を得、これをカラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製して、２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−カルボン酸メチル（７０ｍｇ、４２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６４．１。純度：９９．３９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．３２ （ｓ，１Ｈ）， ８．５９ （ｔ， Ｊ ＝ ５．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．２９ （ｍ， ３Ｈ）， ８．０１ （ｓ， １Ｈ）， ７．８８ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９ （ｓ，１Ｈ）， ７．６０ （ｄｄ， Ｊ ＝ ２５．５， ９．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ６．６５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， １．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４６ （ｓ， ２Ｈ），４．５６ （ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．８７ （ｓ， ３Ｈ）。
【０５３０】
実施例９２
スキーム９１
【化１３７】
2021517893.tif 000139
２−アミノ−５−シクロプロピルニコチノニトリルの合成。２−アミノ−５−ブロモニコチノニトリル（１ｇ、５．１ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（６４７ｍｇ、７．６ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（３．７８ｇ、１７．８５ｍｍｏｌ）のトルエン／Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ／２ｍＬ）中混合物に、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（１１４ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）及びＳＰｈｏｓ（２０９ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を９５℃で１６時間撹拌した。反応物を室温に冷却し、反応残留物を濾過した。濾液を濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝４／１）により精製して、２−アミノ−５−シクロプロピルニコチノニトリル（５７０ｍｇ、収率：７１％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６０．１。
【０５３１】
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボニトリルの合成。２−アミノ−５−シクロプロピルニコチノニトリル（５７０ｍｇ、３．５８ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（２０ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１．３７ｇ、１０．７５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を８５℃で１６時間撹拌した。反応物を濃縮し、残留物をＮａＨＣＯ３（水溶液、２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝２／１）により精製して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボニトリル（５００ｍｇ、収率：５８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３２．１。
【０５３２】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−９２）の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボニトリル（８０ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物に、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（９５ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（３３８ｍｇ、１．０４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。次いで、Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３４．５ｍｇ、収率：２１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７１．１。純度：９８．６７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６７ （ｄ，Ｊ ＝ １．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．６０ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２４ （ｓ， １Ｈ）， ７．８７（ｄ， Ｊ ＝ １３．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．７８ （ｔ， Ｊ ＝ １．９ Ｈｚ， ２Ｈ）， ６．６５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ），５．４７ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５６ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９９−１．９５ （ｍ， １Ｈ）， ０．９７−０．９３ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７７−０．７３（ｍ， ２Ｈ）。
【０５３３】
実施例９３
スキーム９２
【化１３８】
2021517893.tif 000140
３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸エチル（Ｉ−９３）の合成。３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸（２０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（４ｍＬ）中溶液に、ＳＯＣｌ２（０．５ｍＬ）を添加した。反応物を室温で２時間撹拌した。濃縮後、粗生成物を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、３−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）プロパン酸エチル（１３ｍｇ、収率：５７％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５４６．２。純度：８９．６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．２３ （ｓ，１Ｈ）， ８．１７−８．１１ （ｍ， ２Ｈ）， ８．０１ （ｄ， Ｊ ＝ ３．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．７１ （ｄ， Ｊ ＝ ０．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．６６（ｓ， １Ｈ）， ７．３５ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．０７ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６０ （ｄｄ， Ｊ ＝７．５， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３３ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６５ （ｓ， ２Ｈ）， ４．０３ （ｑ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．１５ （ｔ，Ｊ ＝ ７．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．６９ （ｔ， Ｊ ＝ ７．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９５−１．８９ （ｍ， １Ｈ）， １．１４ （ｔ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ，３Ｈ）， １．０１−０．９０ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７２−０．６６ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５３４】
実施例９４
スキーム９３
【化１３９】
2021517893.tif 000141
Ｎ−（２−（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−９４）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６０ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、２−（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エタンアミン（６０ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（９０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（０．１ｍＬ、０．５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、室温で１６時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）を反応に添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（２−（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）エチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３１ｍｇ、収率：３３．８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６０．１。純度：１００．０％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．３４ （ｓ，１Ｈ）， ８．２９ （ｓ， １Ｈ）， ８．２６ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．１４ （ｓ， ２Ｈ）， ７．７６ （ｄ， Ｊ ＝ ２２．４ Ｈｚ，２Ｈ）， ７．６０ （ｄ， Ｊ ＝ ０．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．４０ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．００ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．７Ｈｚ， １Ｈ）， ６．５７ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ３．４４ （ｄｄ， Ｊ ＝ １３．２， ６．９ Ｈｚ，３Ｈ）， ２．９５ （ｔ， Ｊ ＝ ７．２ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．０１−１．７７ （ｍ， １Ｈ）， １．００−０．７６ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７５−０．５４ （ｍ，２Ｈ）。
【０５３５】
実施例９５
スキーム９４
【化１４０】
2021517893.tif 000142
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン（４０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（６０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（２４８ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（４０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、目的の化合物である１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４００ｍｇ、収率：６７％）を得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３６１．１。
【０５３６】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４００ｍｇ、１．１１ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ（２３３ｍｇ、５．５５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（１０ｍＬ／１０ｍＬ／５ｍＬ）中溶液を、室温で３時間撹拌した。大部分の溶媒を濃縮し、１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって残留物のｐＨを４に調整した。固体が沈殿し、これを濾過して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（３００ｍｇ、収率：８１％）を褐色固体として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３３３．１。
【０５３７】
Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−９５）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６５ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１４９ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（７６ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（２５ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをカラムクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥＡ＝１０／１）により精製して、目的の化合物であるＮ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１８ｍｇ、収率：１８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５４０．１。純度：９８．４８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．７７ （ｓ，１Ｈ）， ８．６６ （ｓ， １Ｈ）， ８．４８ （ｓ， １Ｈ）， ８．３９ （ｓ， １Ｈ）， ８．２６ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．１４ （ｓ，１Ｈ）， ７．９７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７３ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．５８ （ｄ， Ｊ ＝ ８．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．３８ （ｔ，Ｊ ＝ ５３．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ６．８３−６．７６ （ｍ， １Ｈ）， ５．６９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５９ （ｓ， ２Ｈ）， ２．１１−２．０２ （ｍ， １Ｈ），１．０７−０．９８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．８２−０．７２ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５３８】
実施例９６
スキーム９５
【化１４１】
2021517893.tif 000143
２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−カルボン酸（Ｉ−９６）の合成。２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−カルボン酸メチル（３５ｍｇ、０．０７５ｍｍｏｌ）のメタノール（２ｍＬ）、ＴＨＦ（２ｍＬ）、及びＨ２Ｏ（１ｍＬ）中溶液に、水酸化リチウム一水和物（４４ｍｇ、１．０５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を４０℃で１時間撹拌した。１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって残留物のｐＨ値を４に調整した。得られた混合物を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−カルボン酸（２５ｍｇ、７４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２５．１。純度：９３．０６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ １３．１５ （ｓ，１Ｈ）， ９．２５ （ｓ， １Ｈ）， ８．５９ （ｔ， Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２５ （ｓ， １Ｈ）， ７．９８ （ｓ，１Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９ （ｓ， １Ｈ）， ７．５９ （ｍ， ２Ｈ）， ６．６５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４５（ｓ， ２Ｈ）， ４．５６ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）。
【０５３９】
実施例９７
スキーム９６
【化１４２】
2021517893.tif 000144
Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−９７）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（８４ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１２０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＤＩＰＥＡ（８１ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応物を室温で１２時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２５ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率：１９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０８．１。純度：９８．９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４６ （ｄ，Ｊ ＝ ２．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４２ （ｔ， Ｊ ＝ ４．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３３ （ｓ， １Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ）， ８．１４ （ｄ，Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．８４ （ｓ， １Ｈ）， ７．７２ （ｓ， １Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９９ （ｄ，Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．８２ （ｔ， Ｊ ＝ ６．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６２ （ｄ， Ｊ ＝ ５．２ Ｈｚ， ２Ｈ），１．９４−１．８８ （ｍ， １Ｈ）， ０．９５−０．８７ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７１−０．６１ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５４０】
実施例９８
スキーム９７
【化１４３】
2021517893.tif 000145
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−エチニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−９８）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６６ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、（７−エチニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（４７ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１７５ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（８９ｍｇ、０．６９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−エチニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１０ｍｇ、収率：１０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３７．２。純度：９７．５１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６１ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４８ （ｓ， １Ｈ）， ８．２７ （ｄ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．２２ （ｓ， １Ｈ）， ８．１０ （ｓ，１Ｈ）， ７．９６−７．９１ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．１１ （ｔ， Ｊ ＝ ７．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６３ （ｄ， Ｊ ＝ ７．３Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６０ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．３０ （ｓ， １Ｈ）， ２．２２−２．１３ （ｍ， １Ｈ），１．１０−１．０３ （ｍ， ２Ｈ）， １．００−０．９４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５４１】
実施例９９
スキーム９８
【化１４４】
2021517893.tif 000146
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリミジン（４０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（６０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（２４８ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（４０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、目的の化合物である１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４００ｍｇ、収率：６７％）を褐色油として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３６１．１。
【０５４２】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４００ｍｇ、１．１１ｍｍｏｌ）及びＬｉＯＨ（２３３ｍｇ、５．５５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（１０ｍＬ／１０ｍＬ／５ｍＬ）中溶液を、室温で３時間撹拌した。大部分の溶媒を濃縮し、１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって残留物のｐＨを４に調整した。固体が沈殿し、これを濾過して、目的の化合物である１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（３００ｍｇ、収率：８１％）を褐色固体として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３３３．２。
【０５４３】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−９９）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６５ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（４１ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１４９ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（７６ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液を、室温で２時間撹拌した。次いで、反応混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これをカラムクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、目的の化合物であるＮ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（ジフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１８ｍｇ、収率：１８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９６．２。純度：９１．４３％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６１ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４８ （ｓ， １Ｈ）， ８．２７ （ｄ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．２２ （ｓ， １Ｈ）， ８．１０ （ｓ，１Ｈ）， ７．９６−７．９１ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８５ （ｓ， １Ｈ）， ７．１１ （ｔ， Ｊ ＝ ７．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６３ （ｄ， Ｊ ＝ ７．３Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６０ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．３０ （ｓ， １Ｈ）， ２．２２−２．１３ （ｍ， １Ｈ），１．１０−１．０３ （ｍ， ２Ｈ）， １．００−０．９４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５４４】
実施例１００
スキーム９９
【化１４５】
2021517893.tif 000147
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドの合成。（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メタノール（３７０ｍｇ、１．５６ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物に、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４３０ｍｇ、１．５６ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（１．５３ｇ、４．６８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。次いで、Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４００ｍｇ、収率：５３．８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７６．２。
【０５４５】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−ホルミルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドの合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４００ｍｇ、０．８４ｍｍｏｌ）のＤＭＳＯ（１０ｍＬ）中混合物に、２−ヨードキシ安息香酸（４７２ｍｇ、１．６８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を４０℃で４時間撹拌した。次いで、Ｈ２Ｏ（８０ｍＬ）を添加し、沈殿物を濾過し、乾燥して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−ホルミルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２００ｍｇ、収率：５０％）を白色固体として得、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７４．１。
【０５４６】
３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）アクリル酸エチル（Ｉ−１００ａ）の合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−ホルミルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２００ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）の無水ＴＨＦ（８ｍＬ）中混合物に、（トリフェニルホスホラニリデン）酢酸エチル（１５２ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物を２５℃で６時間撹拌し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）アクリル酸エチル（１２０ｍｇ、収率：５２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５４４．２。純度：９３．１２％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ） δ ８．５９ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４３−８．４２ （ｍ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２２ （ｓ， １Ｈ）， ７．９０ （ｓ， １Ｈ），７．７９−７．７５ （ｍ， ３Ｈ）， ７．６４−７．６０ （ｍ， １Ｈ）， ７．４４−７．４３ （ｍ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．１Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４７ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．２０ （ｑ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９５−１．９１（ｍ， １Ｈ）， １．２７ （ｔ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ３Ｈ）， ０．９４−０．９１ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７６−０．７２ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５４７】
３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸エチル（Ｉ−１００ｂ）の合成。３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）アクリル酸エチル（１２０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（５ｍＬ）中混合物に、ＣｕＣｌ（４３ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）及びＮａＢＨ４（２５ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸エチル（１１０ｍｇ、収率：９１％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５４６．２。純度：９９．１１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ，Ｊ ＝ ５．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２０−８．１９ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８８ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ），７．６６ （ｓ， １Ｈ）， ６．８２ （ｓ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４０ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．０４ （ｑ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．０７ （ｔ， Ｊ ＝ ７．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．７７ （ｔ， Ｊ＝ ７．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９０−１．８４ （ｍ， １Ｈ）， １．１４ （ｔ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ３Ｈ）， ０．９２−０．８７ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６６−０．６２（ｍ， ２Ｈ）。
【０５４８】
３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸（Ｉ−１００ｃ）の合成。３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸エチル（４０ｍｇ、０．０７ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（１ｍＬ／１ｍＬ／１ｍＬ）中混合物に、ＬｉＯＨ（５．３ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で６時間撹拌した。１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって残留物のｐＨを４に調整した。混合物を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸（１４ｍｇ、収率：３７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１８．２。純度：９９．１８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ） δ １２．１８ （ｓ，１Ｈ）， ８．５９ （ｔ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２０−８．１８ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８８ （ｓ， １Ｈ），７．７８ （ｓ， １Ｈ）， ７．６５ （ｓ， １Ｈ）， ６．８２ （ｓ， １Ｈ）， ６．６６−６．６３ （ｍ， １Ｈ）， ５．４０ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５（ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．０４ （ｔ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．６９ （ｔ， Ｊ ＝ ７．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．８９−１．８５（ｍ， １Ｈ）， ０．９０−０．８８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６６−０．６４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５４９】
実施例１０１
スキーム１００
【化１４６】
2021517893.tif 000148
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドの合成。（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メタノール（３７０ｍｇ、１．５６ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物に、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４３０ｍｇ、１．５６ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（１．５３ｇ、４．６８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。次いで、Ｈ２Ｏ（１００ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４００ｍｇ、収率：５３．９％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７６．１。
【０５５０】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドの合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（２ｍＬ）中混合物に、ＳＯＣｌ２（０．５ｍＬ）を添加した。混合物を２５℃で３時間撹拌した。次いで、反応混合物を濃縮して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５０ｍｇ、収率：９６％）を黄色固体として得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９４．１。
【０５５１】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（モルホリノメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１０１）の合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物に、モルホリン（１７．６ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（１６３ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝８／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（モルホリノメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１１．６ｍｇ、収率：２１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５４５．２。純度：９９．１５％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２２−８．１９ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７７ （ｍ， １Ｈ），７．６８ （ｓ， １Ｈ）， ６．９９ （ｓ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．７５ （ｓ， ２Ｈ）， ３．６０−３．５８ （ｍ， ４Ｈ）， ２．４４ （ｓ， ４Ｈ）， １．９６−１．８９ （ｍ， １Ｈ），０．９４−０．８９ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６６−０．６２ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５５２】
実施例１０２
スキーム１０１
【化１４７】
2021517893.tif 000149
３−ブロモ−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。３−ブロモ−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（５４７ｍｇ、２．５ｍｍｏｌ）及びＮａＨ（１５０ｍｇ、３．７５ｍｍｏｌ、油中６０％）のＮ２下のＴＨＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＳＥＭＣｌ（４５８ｍｇ、２．７５ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、３−ブロモ−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルを黄色油（８７３ｍｇ、収率：９９％）かつＮ１及びＮ２位置異性体の混合物として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３５０．１。
【０５５３】
３−（３−ヒドロキシオキセタン−３−イル）−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。３−ブロモ−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（６１５ｍｇ、１．７６ｍｍｏｌ）のＮ２下のＴＨＦ（８ｍＬ）中溶液に、ＢｕＬｉ（０．９ｍＬ、２．１１ｍｍｏｌ、ヘキサン中の２．４Ｍ溶液）を−７８℃で添加した。次いで、オキセタン−３−オン（２．１ｍＬ、３５．２ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を室温に暖め、２時間撹拌した。反応混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液（２０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをフラッシュカラムクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１）により精製して、３−（３−ヒドロキシオキセタン−３−イル）−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１６９ｍｇ、収率：２８％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３４３．２。
【０５５４】
３−（３−（（（メチルチオ）カルボノチオイル）オキシ）オキセタン−３−イル）−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。ＮａＨ（５４ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ、油中６０％）のＴＨＦ（１ｍＬ）中混合物に、３−（３−ヒドロキシオキセタン−３−イル）−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（３０６ｍｇ、０．８９ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（０．５ｍＬ）中溶液を０℃で滴加した。得られた溶液を０℃で３０分間撹拌した。次いで、ＣＳ２（１０２ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（０．５ｍＬ）中溶液を、反応物に０℃で滴加した。得られた溶液を０℃で更に１時間撹拌した。上記の混合物に、ヨードメタン（１９０ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（０．５ｍＬ）中溶液を０℃で滴加した。得られた溶液を０℃で１時間撹拌し、次いで、ＮＨ４Ｃｌ水溶液（１０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、３−（３−（（（メチルチオ）カルボノチオイル）オキシ）オキセタン−３−イル）−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（３８５ｍｇの粗製物）を黄色油として得、これを更に精製せずに次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３３．１。
【０５５５】
３−（オキセタン−３−イル）−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。３−（３−（（（メチルチオ）カルボノチオイル）オキシ）オキセタン−３−イル）−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（前のステップの３８５ｍｇ粗製物）のトルエン（１０ｍＬ）中溶液に、Ｂｕ３ＳｎＨ（３１１ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）及びＡＩＢＮ（２９ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を１２０℃で３時間撹拌した。反応物を室温に冷却し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルカラム（ＰＥ／ＥＡ＝５／１）により精製して、３−（オキセタン−３−イル）−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２０４ｍｇ、収率：７０％）を黄色油として単離した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２７．２。
【０５５６】
３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。ＴＢＡＦ（３．２ｍＬ、３．１３ｍｍｏｌ、ＴＨＦ中の１Ｍ溶液）の溶液に、３−（オキセタン−３−イル）−１−（（２−（トリメチルシリル）エトキシ）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２０４ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を９０℃で８時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２５ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３５ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮した。残留物をシリカゲルカラム（ＰＥ／ＥＡ＝１／２）により精製して、３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（８１ｍｇ、収率：６６％）を白色固体として単離した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １９７．２。
【０５５７】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（５０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（６３ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（２４５ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、残留物を得、これをシリカゲルカラム（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（９０ｍｇ、収率：９８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３６７．２。
【０５５８】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４５ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／２ｍＬ／１ｍＬ）中溶液に、ＬｉＯＨ（１０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を５０℃で３時間撹拌した。混合物をフリーズドライして、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸をリチウム塩として得（５０ｍｇの粗製物）、これを精製することなく次のステップで使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３３９．２。
【０５５９】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１０２）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（前のステップの５０ｍｇ粗製物）のＤＭＦ（３ｍＬ）中溶液に、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（２２ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（９１ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（４７ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で１４時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、残留物を得た。残留物をフラッシュシリカゲルカラム（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝８／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−３−（オキセタン−３−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３４．８ｍｇ、収率：５８％）を白色固体として単離した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０２．１。純度：９７．１０％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４３ （ｔ，Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３４ （ｓ， １Ｈ）， ８．３０−８．２９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２１ （ｓ， １Ｈ）， ７．７７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７４（ｄ， Ｊ ＝ １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．００ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４（ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３６ （ｓ， ２Ｈ）， ４．８３− ４．８２ （ｍ， Ｊ ＝ ８．４， ２Ｈ）， ４．７１−４．６８（ｍ， ２Ｈ）， ４．６０−４．５４ （ｍ， １Ｈ）， ４．５０ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９５−１．８８ （ｍ， １Ｈ）， ０．９４−０．８９（ｍ， ２Ｈ）， ０．６８−０．６４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５６０】
実施例１０３
スキーム１０２
【化１４８】
2021517893.tif 000150
１−（（８−（（２−メトキシエトキシ）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。１−（（８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２００ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中混合物に、４−メチルベンゼンスルホン酸２−メトキシエチル（１．４ｇ、５．９ｍｍｏｌ）及びＮａＨ（２５ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を６０℃で１２時間撹拌した。次いで、反応をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得た。粗製物を分取ＴＬＣ（ＰＥ／ＥＡ＝３／１）により精製して、１−（（８−（（２−メトキシエトキシ）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１５８ｍｇ、収率：７０％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３８５．１。
【０５６１】
１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエトキシ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエトキシ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１５８ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（５ｍＬ）中混合物に、Ｈ２Ｏ（２ｍＬ）中のＮａＯＨ（６４ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を５０℃で３時間撹拌した。反応物のｐＨ値を２〜３に調整した。得られた混合物を濃縮して、１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエトキシ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２１０ｍｇ、粗製物）を白色固体として得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３５７．１。
【０５６２】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエトキシ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１０３）の合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエトキシ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２１０ｍｇ、直前のステップの粗製物）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物に、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（１２６ｍｇ、０．５８ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１４６ｍｇ、１．４５ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１．６７ｇ、０．４４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエトキシ）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２８．７ｍｇ、収率：２ステップで１３％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５３４．２。純度：９８．１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６９ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．６２ （ｓ， １Ｈ）， ８．５７ （ｓ， １Ｈ）， ８．３６ （ｄ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２ （ｓ，１Ｈ）， ８．１１ （ｓ， １Ｈ）， ７．９７ （ｓ， １Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．６４ （ｓ， １Ｈ）， ６．７７ （ｄ， Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ，１Ｈ）， ５．６３ （ｓ， ２Ｈ）， ４．７８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６１ （ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．６３−３．５６ （ｍ， ２Ｈ）， ３．５３−３．３７（ｍ， ２Ｈ）， ３．２０ （ｓ， ３Ｈ）， ２．１０−２．０４ （ｍ， １Ｈ）， １．０６−１．０２ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７９−０．７５ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５６３】
実施例１０４
スキーム１０３
【化１４９】
2021517893.tif 000151
１−（（８−アセチル−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１０４ａ）の合成。２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボン酸エチル（１５０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５ｍＬ）中混合物に、ＣＨ３ＭｇＢｒ（ＴＨＦ中１Ｍ、１．４５ｍＬ、１．４５ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物をＮ２下、０℃で３時間撹拌した。反応物を飽和ＮＨ４Ｃｌ（水溶液、３ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、１−（（８−アセチル−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１．５ｍｇ、収率：１．０５％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４８８．２。純度：９５．１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．８５ （ｓ，１Ｈ）， ８．７２ （ｄ， Ｊ ＝ １．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４５ （ｄ， Ｊ ＝ １．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３４−８．３０ （ｍ， ２Ｈ）， ８．０６（ｓ， １Ｈ）， ７．９８ （ｓ， １Ｈ）， ７．９２ （ｓ， １Ｈ）， ６．８９ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， １．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．７１ （ｓ， ２Ｈ），４．７７ （ｓ， ２Ｈ）， ２．７８ （ｓ， ３Ｈ）， ２．２２−２．１７ （ｍ， １Ｈ）， １．２０−１．１２ （ｍ， ２Ｈ）， １．０１−０．８７ （ｍ，２Ｈ）。
【０５６４】
上記の反応物から、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−ヒドロキシプロパン−２−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１０４ｂ）も白色固体として単離した（３．８ｍｇ、収率：２．６％）。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０４．２。純度：９８．１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．１５ （ｓ，１Ｈ）， ８．０６−８．０５ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９８ （ｓ， １Ｈ）， ７．８２ （ｓ， １Ｈ）， ７．６３ （ｓ， １Ｈ）， ７．５５ （ｓ， １Ｈ），７．０６ （ｓ， １Ｈ）， ６．５５−６．４９ （ｍ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５８ （ｓ， ２Ｈ）， １．８７−１．７９ （ｍ， １Ｈ），１．５８ （ｓ， ６Ｈ）， ０．９１−０．８３ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６５−０．５８ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５６５】
実施例１０５
スキーム１０４
【化１５０】
2021517893.tif 000152
２−（２−（（４−（（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸エチル（Ｉ−１０５）の合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（２−エトキシ−２−オキソエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１５０ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物に、（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（２３５ｍｇ、０．８４ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１５０ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（２４０ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を添加し、反応物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、２−（２−（（４−（（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸（２１．６ｍｇ、収率：１０．２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９４．１。純度：９７．７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６１ （ｓ，１Ｈ）， ８．４９−８．４７ （ｍ， ２Ｈ）， ８．３０ （ｓ， １Ｈ）， ８．１５ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．０８ （ｓ， １Ｈ）， ７．９６（ｓ， １Ｈ）， ７．５６ （ｓ， １Ｈ）， ６．８４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．２， ６．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．６２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６４ （ｄ， Ｊ＝ ５．２ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．１１−４．０６ （ｍ， ４Ｈ）， ２．０７−２．００ （ｍ， １Ｈ）， １．１６ （ｔ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ３Ｈ）， １．０６−１．０１（ｍ， ２Ｈ）， ０．７７−０．７３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５６６】
実施例１０６
スキーム１０５
【化１５１】
2021517893.tif 000153
２−（２−（（４−（（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸（Ｉ−１０６）の合成。２−（２−（（４−（（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸エチル（２０ｍｇ、０．０３４ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（２ｍＬ）中溶液に、Ｈ２Ｏ（１ｍＬ）中のＮａＯＨ（４ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。混合物のｐＨを２〜３に調整した。得られた混合物を濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、２−（２−（（４−（（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸（７．１ｍｇ、収率：３７％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５６６．１。純度：９２．９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４８−８．３８（ｍ， ２Ｈ）， ８．３６ （ｓ， １Ｈ）， ８．２０−８．１８ （ｍ， ２Ｈ）， ８．１４ （ｄ， Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ），７．６５ （ｓ， １Ｈ）， ６．９１ （ｓ， １Ｈ）， ６．８２ （ｔ， Ｊ ＝ ６．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６２ （ｄ， Ｊ ＝４．９ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．７２ （ｓ， ２Ｈ）， １．９０−１．８６ （ｍ， １Ｈ）， ０．９３−０．８５ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６６−０．６１ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５６７】
実施例１０７
スキーム１０６
【化１５２】
2021517893.tif 000154
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−ヒドロキシプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１０７）の合成。３−（２−（（４−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチルカルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸エチル（３５ｍｇ、０．０６４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ（５ｍＬ／０．５ｍＬ）中溶液に、ＬｉＢＨ４（７ｍｇ、０．３２１ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。得られた反応物を室温で４時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（１５ｍＬ）を反応物に添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−ヒドロキシプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１０ｍｇ、収率：３１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０４．２。純度：９７．９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３２−８．２８ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２２−８．１５ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８８ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ），７．６４ （ｓ， １Ｈ）， ６．８０ （ｓ， １Ｈ）， ６．６６−６．６２ （ｍ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５７−４．５２ （ｍ， ３Ｈ），３．４４−３．９２ （ｍ， ２Ｈ）， ２．８８−２．７８ （ｍ， ２Ｈ）， １．９４−１．７７ （ｍ， ３Ｈ）， ０．９２−０．８７ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６９−０．５９（ｍ， ２Ｈ）。
【０５６８】
実施例１０８
スキーム１０７
【化１５３】
2021517893.tif 000155
Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１０８）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（４６ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（７６ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（１０３ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（４ｍＬ）中混合物を、室温で１時間撹拌した。次いで、（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（４０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を室温で更に１時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、残留物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−ブロモ−８−フルオロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（８ｍｇ、収率：９．７％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０９．１。純度：９８．２７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４６ （ｄ，Ｊ ＝ ２．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．４０ （ｔ， Ｊ ＝ ５．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ）， ８．１４ （ｄ， Ｊ ＝ ７．４ Ｈｚ， １Ｈ），８．１０ （ｓ， １Ｈ）， ７．９３ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．８３ （ｓ， １Ｈ）， ７．１１ （ｄ， Ｊ ＝ ９．５ Ｈｚ， １Ｈ），６．８５−６．７９ （ｍ， １Ｈ）， ５．４２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６２ （ｄ， Ｊ ＝ ５．２ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．２２−２．１３ （ｍ， １Ｈ）， １．１２−１．０３（ｍ， ２Ｈ）， １．００−０．９４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５６９】
実施例１０９
スキーム１０８
【化１５４】
2021517893.tif 000156
２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸エチルの合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（２−エトキシ−２−オキソエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１５０ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物に、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（１０７ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（０．４９ｍＬ、３ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（２３４ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈して、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸エチル（７０ｍｇ、収率：３２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５３２．１。
【０５７０】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１０９）の合成。２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）酢酸エチル（７０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５ｍＬ）中混合物に、ＣＨ３ＭｇＢｒ（ＴＨＦ中１Ｍ、０．６５ｍＬ、０．６５ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物をＮ２下、０℃で３時間撹拌した。反応物をＮＨ４Ｃｌ（１０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５．４ｍｇ、収率：８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１８．２。純度：９９．１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｓ， １Ｈ）， ８．３２−８．３０（ｍ， ２Ｈ）， ８．１８ （ｄ， Ｊ ＝ ８．３ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．８８ （ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｓ， １Ｈ）， ７．６５ （ｓ， １Ｈ）， ６．９０（ｓ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄ， Ｊ ＝ ７．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ５．２４ （ｓ， １Ｈ）， ４．５６ （ｄ， Ｊ ＝ ５．２Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．９８ （ｓ， ２Ｈ）， １．９２−１．８５ （ｍ， １Ｈ）， １．０６ （ｓ， ６Ｈ）， ０．９４−０．８８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６７−０．６２（ｍ， ２Ｈ）。
【０５７１】
実施例１１０
スキーム１０９
【化１５５】
2021517893.tif 000157
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（３２０ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（９０６ｍｇ、７．１４ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（５ｍＬ）中混合物を、９０℃で１８時間撹拌した。ＮａＨＣＯ３飽和水溶液（２０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝２／１）により精製して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２００ｍｇ、収率：４１％）を褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０７．１。
【０５７２】
２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−テトラゾール−５−カルボン酸の合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１０４ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、１Ｈ−テトラゾール−５−カルボン酸エチル（７１ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（９７８ｍｇ、３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、５５℃で６時間撹拌した。室温に冷却した後、Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。１ＭのＨＣｌ水溶液を添加することによってＨ２Ｏ層のｐＨ値を５〜６に調整し、次いで、フリーズドライして、２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−テトラゾール−５−カルボン酸（７１ｍｇ、収率：５０％）を黄色固体として得た。これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８５．１。
【０５７３】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−テトラゾール−５−カルボキサミド（Ｉ−１０９）の合成。２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−テトラゾール−５−カルボン酸（７１ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（３６ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１９０ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（９７ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２／ＣＨ３ＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−テトラゾール−５−カルボキサミド（２０．２ｍｇ、収率：２３％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４８．１。純度：９８．４８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．４４ （ｔ，Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３６ （ｓ， １Ｈ）， ８．３１−８．３０ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９４ （ｓ， １Ｈ）， ７．８３ （ｓ， １Ｈ）， ７．３８（ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．０１ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．０ Ｈｚ，１Ｈ）， ６．０６ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６４ （ｄ， Ｊ ＝ ５．９ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９６−１．８９ （ｍ， １Ｈ）， １．０２−０．８４ （ｍ， ２Ｈ），０．８３−０．５７ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５７４】
実施例１１１
スキーム１１０
【化１５６】
2021517893.tif 000158
２−（アジドメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジンの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン（９００ｍｇ、４．３３ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＮａＮ３（６３１ｍｇ、９．７１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、及び濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＰＥ＝４０％）により精製して、２−（アジドメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン（７３５ｍｇ、収率：７９％）を暗赤色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２１５．２。
【０５７５】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（アジドメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン（７３０ｍｇ、３．４１ｍｍｏｌ）及びプロピオル酸エチル（５０１．４２ｍｇ、５．１１ｍｍｏｌ）のｔ−ＢｕＯＨ／Ｈ２Ｏ（５ｍＬ／５ｍＬ）混合物中溶液に、ＣｕＳＯ４（５４３．８５ｍｇ、３．４１ｍｍｏｌ）及びアスコルビン酸ナトリウム（６７５．０５ｍｇ、３．４１ｍｍｏｌ）を添加した。次いで、混合物を室温で２時間撹拌した。混合物を濃縮し、フラッシュシリカゲルクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＰＥ＝１０％）により精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチル（６００ｍｇ、収率：５６．４４％）を赤色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１３．２。
【０５７６】
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチル（１００ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／２ｍＬ／１ｍＬ）混合物中溶液に、ＬｉＯＨ（１５．３３ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を５０℃まで２時間加熱した。次いで、混合物をフリーズドライして、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸（１１０ｍｇ、粗製物）を白色固体として得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８５．１。
【０５７７】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１１１）の合成。１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸（３０ｍｇ、前のステップの粗製物）のＤＭＦ（２ｍＬ）中溶液に、ＥＤＣＩ（３０．３５ｍｇ、０．１５８ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（２１．３９ｍｇ、０．１５８ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（６８．２０ｍｇ、０．５２８ｍｍｏｌ）、及び（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（１９．１７ｍｇ、０．１０６ｍｍｏｌ）を添加した。次いで、混合物を室温で１６時間撹拌した。水（１５ｍＬ）を添加し、混合物を酢酸エチル（２５ｍＬ×４）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、粗生成物を得、これを分取ＴＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド（２８ｍｇ、収率：５９．０９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４８．２。純度：９６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．９１ （ｔ， Ｊ＝ ５．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．５７ （ｓ， １Ｈ）， ８．３３−８．２７ （ｍ， ２Ｈ）， ８．１９ （ｓ， １Ｈ）， ７．９３ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ，１Ｈ）， ７．８３ （ｓ， １Ｈ）， ７．１０ （ｄ， Ｊ ＝ ９．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６７−６．６２ （ｍ， １Ｈ）， ５．７５ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６１（ｄ， Ｊ ＝ ５．９ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．２２−２．１３ （ｍ， １Ｈ）， １．１２−１．０２ （ｍ， ２Ｈ）， １．００−０．９４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５７８】
実施例１１２
スキーム１１１
【化１５７】
2021517893.tif 000159
２−（アジドメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボニトリルの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボニトリル（１００ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（２ｍＬ）中混合物に、ＮａＮ３（３９ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で３時間撹拌した。次いで、Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＥＡ／ＰＥ＝３／２）により精製して、２−（アジドメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボニトリル（７０ｍｇ、収率：６８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３９．２。
【０５７９】
１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（アジドメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−カルボニトリル（７０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、ＣｕＳＯ４（２４ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、アスコルビン酸ナトリウム（３０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）のｔ−ＢｕＯＨ／Ｈ２Ｏ（３／３ｍＬ）中混合物に、プロピオル酸エチル（４３ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌し、次いで、濃縮して、粗生成物を得た。ＰＥ／ＥＡ（１０ｍＬ／１ｍＬ）を添加し、２５℃で５分間撹拌し、固体を濾過し、ＰＥで洗浄して、１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチル（９５ｍｇ、収率：９６％）を黄色固体とし得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３３７．２。
【０５８０】
１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチル（９５ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／Ｈ２Ｏ（４ｍＬ／２ｍＬ）中混合物に、ＮａＯＨ（３４ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。１ＭのＨＣｌで混合物のｐＨを５に調整し、次いで、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸（７０ｍｇ、収率：８０％）を灰色の固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３０９．２。
【０５８１】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１１２）の合成。１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸（６０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン（４２ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（５４ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）、ＥＤＣＩ（７５ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物に、ＤＩＰＥＡ（１２６ｍｇ、０．９８ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗生成物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド（５３．７ｍｇ、収率：５８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７２．１。純度：９９．５４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．９４ （ｓ， １Ｈ）， ８．６９−８．６０（ｍ， ２Ｈ）， ８．３１−８．３０ （ｍ， ２Ｈ）， ７．９９ （ｓ， １Ｈ）， ７．８４−７．８０ （ｍ， ２Ｈ）， ６．６５ （ｓ， １Ｈ）， ５．８１（ｓ， ２Ｈ）， ４．６３ （ｓ， ２Ｈ）， １．９８−１．９７ （ｍ， １Ｈ）， ０．９６−０．９５ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７６−０．７５ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５８２】
実施例１１３
スキーム１１２
【化１５８】
2021517893.tif 000160
１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジルの合成。１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（６ｇ、５３．５３ｍｍｏｌ）、ＰＭＢＣｌ（１８．４ｇ、１１７．７６ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（５２．３ｍｇ、１６０．５９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１００ｍＬ）中溶液を、室温で１６時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（６００ｍＬ）中に注ぎ込み、ＥｔＯＡｃ（５００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮した。粗生成物をシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／５）により精製して、１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジル（９．８ｇ、収率：５２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３５３．２。
【０５８３】
５−ホルミル−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジルの合成。１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジル（９．８ｇ、２７．８１ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１００ｍＬ）中溶液に、ＬＤＡ（４１．７ｍＬ、４１．７ｍｍｏｌ）を−７８℃で１０分かけて滴加した。５分間撹拌後、ＤＭＦ（１２．２ｇ、１６７．８６ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を−７８℃で更に１０分間撹拌した。反応物を飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（１００ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／３）により精製して、５−ホルミル−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジル（４．９ｇ、収率：４４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４０３．１。
【０５８４】
（Ｅ）−５−（３−エトキシ−３−オキソプロパ−１−エン−１−イル）−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジルの合成。５−ホルミル−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジル（４．９ｇ、１２．８８ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１００ｍＬ）中溶液に、２−（トリフェニル−ｌ５−ホスファニリデン）酢酸エチル（５．８３ｇ、１６．７４ｍｍｏｌ）を０℃で少しずつ添加した。混合物を室温で１６時間撹拌した。水（２００ｍＬ）を添加し、混合物をＤＣＭ（２００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／３）により精製して、（Ｅ）−５−（３−エトキシ−３−オキソプロパ−１−エン−１−イル）−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジル（５．７ｇ、９８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４５１．２。
【０５８５】
５−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジルの合成。ＮａＨ（１０２ｍｇ、２．６８ｍｍｏｌ）のＤＭＳＯ（１０ｍＬ）中懸濁液に、ヨウ化トリメチルスルホキソニウム（９６７ｍｇ、４．３９ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を室温で１０分間撹拌した。次いで、（Ｅ）−５−（３−エトキシ−３−オキソプロパ−１−エン−１−イル）−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジル（１．１ｇ、２．４４ｍｍｏｌ）のＤＭＳＯ／ＴＨＦ（６ｍＬ、１／１（ｖ／ｖ））中溶液を添加した。得られた混合物を室温で１６時間撹拌した。反応混合物をＮＨ４Ｃｌ水溶液（１００ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／２）により精製して、５−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジル（１．１ｇ、収率：９７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６５．２。
【０５８６】
３−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。５−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）−１−（４−メトキシベンジル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸４−メトキシベンジル（１．１ｇ、２．３７ｍｍｏｌ）のＴＦＡ（１０ｍＬ）中溶液を、５０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）中に希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３を添加することによってｐＨを６〜７に調整し、次いで、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／３）により精製して、３−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２３０ｍｇ、収率：４３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２５．１。
【０５８７】
２−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチルの合成。３−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（２３０ｍｇ、１．０３ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（３３７ｍｇ、１．５４５ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（４３１ｍｇ、１．１３３ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（３９９ｍｇ、３．０９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、室温で１６時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（１２０ｍＬ）中に注ぎ込み、ＥｔＯＡｃ／ＴＨＦ（８０ｍＬ×３、５／１（ｖ／ｖ））で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝２０／１）により精製して、２−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル（１５０ｍｇ、収率：３８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３８８．１。
【０５８８】
２−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル（Ｉ−１１３）の合成。２−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル（１５０ｍｇ、０．３８７ｍｍｏｌ）、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（９６ｍｇ、０．４６４ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（１８９ｍｇ、０．５８１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（６ｍＬ）中混合物を、５０℃で５時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝８／１）により精製して、２−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル（１１０ｍｇ、収率：５１％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５５８．２。純度：９５．７６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４５ （ｔ，Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３５−８．２８ （ｍ， ３Ｈ）， ８．１４ （ｓ， １Ｈ）， ７．７５ （ｍ， ２Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３Ｈｚ， １Ｈ）， ６．９９ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．２７ （ｓ，２Ｈ）， ４．５３ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．０８ （ｑ， Ｊ ＝ ７．０ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．２２−３．１６ （ｍ， １Ｈ）， ２．０１−１．９５（ｍ， １Ｈ）， １．９１ （ｍ， １Ｈ）， １．４１−１．３２ （ｍ， ２Ｈ）， １．１８ （ｔ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ３Ｈ）， ０．９４−０．８８ （ｍ，２Ｈ）， ０．６９−０．６３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５８９】
実施例１１４
スキーム１１３
【化１５９】
2021517893.tif 000161
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−オキソピロリジン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１１４）の合成。１−（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）ピロリジン−２−オン（２５ｍｇ、０．０８７ｍｍｏｌ）、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２６ｍｇ、０．０９５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（７０ｍｇ、０．２１６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−オキソピロリジン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（１６．２ｍｇ、収率：３５％）を得白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５２９．２。純度：９９．４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．３０ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２６ （ｄ， Ｊ ＝ １．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．１９ （ｓ， １Ｈ）， ７．８９（ｓ， １Ｈ）， ７．７８ （ｄ， Ｊ ＝ １．２ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．７１ （ｓ， １Ｈ）， ７．１６ （ｄ， Ｊ ＝ １．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６５（ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４１ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．１０ （ｔ， Ｊ ＝７．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．４５ （ｔ， Ｊ ＝ ８．２ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．１４−２．０３ （ｍ， ２Ｈ）， １．９５−１．８８ （ｍ， １Ｈ）， ０．９８−０．８９（ｍ， ２Ｈ）， ０．６８−０．５９ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５９０】
実施例１１５
スキーム１１４
【化１６０】
2021517893.tif 000162
１−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル（Ｉ−１１５）の合成。１−（（８−（１−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１０８ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（８９ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１７４ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（２０５ｍｇ、０．５４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈して、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、１−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル（１３．４ｍｇ、収率：８．９％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５５８．２。純度：９８．１％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．２５ （ｓ，１Ｈ）， ８．１５ （ｄ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．０９ （ｄ， Ｊ ＝ ２．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．９１ （ｓ， １Ｈ）， ７．７３ （ｓ，１Ｈ）， ７．６７ （ｓ， １Ｈ）， ７．０２ （ｄ， Ｊ ＝ １．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６１ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， １．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４４（ｓ， ２Ｈ）， ４．６７ （ｓ， ２Ｈ）， ３．９７ （ｑ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９１ （ｄｄｄ， Ｊ ＝ １３．５， ８．５， ５．２ Ｈｚ，１Ｈ）， １．６８ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．２， ４．２ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．２５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．２， ４．２ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．０５−０．８６ （ｍ，５Ｈ）， ０．７５−０．６２ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５９１】
実施例１１６
スキーム１１５
【化１６１】
2021517893.tif 000163
１−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸（Ｉ−１１６）の合成。１−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル（５０ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（２ｍＬ）中混合物に、Ｈ２Ｏ（１ｍＬ）中のＮａＯＨ（６．４ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。１ＭのＨＣｌ溶液を添加することによって残留物のｐＨを４に調整した。次いで、混合物を濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、１−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸（２１．６ｍｇ、収率：４５％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５３０．２。純度：９６．５％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．２５ （ｓ，１Ｈ）， ８．１６ （ｄ， Ｊ ＝ ７．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．１１ （ｓ， ２Ｈ）， ７．９１ （ｓ， １Ｈ）， ７．７３ （ｓ， １Ｈ）， ７．６７ （ｓ，１Ｈ）， ７．０９ （ｄ， Ｊ ＝ １．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６２ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４６ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６７（ｓ， ２Ｈ）， １．９３ （ｄｄｄ， Ｊ ＝ １３．５， ８．４， ５．１ Ｈｚ， １Ｈ）， １．７２ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．１， ４．１ Ｈｚ， ２Ｈ），１．２５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．２， ４．２ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．０１−０．９１ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７８−０．６６ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５９２】
実施例１１７
スキーム１１６
【化１６２】
2021517893.tif 000164
１−（（８−（１−（ヒドロキシメチル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。１−（（８−（１−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（２６６ｍｇ、０．６ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ（５ｍＬ／０．５ｍＬ）中混合物に、ＬｉＢＨ４（１３６ｍｇ、６ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。混合物を０℃で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ：１０／１）により精製して、１−（（８−（１−（ヒドロキシメチル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（９４ｍｇ、収率：３８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４０３．１。
【０５９３】
１−（（８−（１−（ヒドロキシメチル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４カルボン酸の合成。１−（（８−（１−（ヒドロキシメチル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（９４ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（３ｍＬ）中混合物に、Ｐｄ／Ｃ（３０ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）を添加した。混合物をＨ２下、室温で３時間撹拌した。反応物を濾過し、減圧下で濃縮して、１−（（８−（１−（ヒドロキシメチル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（７０ｍｇ、収率：９７％）を白色固体として得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３１３．１。
【０５９４】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−（１−（ヒドロキシメチル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１１７）の合成。１−（（８−（１−（ヒドロキシメチル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（７０ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（８７．２ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１２９ｍｇ、１ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１５２ｍｇ、０．４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈して、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（８−（１−（ヒドロキシメチル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２６ｍｇ、収率：２３％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１６．２。純度：９７．０％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．２４ （ｓ，１Ｈ）， ８．１７−８．０９ （ｍ， ２Ｈ）， ８．０４ （ｓ， １Ｈ）， ７．９０ （ｄ， Ｊ ＝ ９．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．７２ （ｓ， １Ｈ）， ７．６５（ｓ， １Ｈ）， ６．９９ （ｄ， Ｊ ＝ １．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６０ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， １．９ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４６ （ｓ， ２Ｈ），４．６７ （ｓ， ２Ｈ）， ３．７１ （ｓ， ２Ｈ）， １．８９ （ｄｄｄ， Ｊ ＝ １３．４， ８．５， ５．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ０．９８−０．８４ （ｍ，６Ｈ）， ０．７２−０．６４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５９５】
実施例１１８
スキーム１１７
【化１６３】
2021517893.tif 000165
１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ビニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１１８）の合成。Ｎ−（（７−ブロモイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、４，４，５，５−テトラメチル−２−ビニル−１，３，２−ジオキサボロラン（１７ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（２３ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）のジオキサン／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／０．５ｍＬ）中混合物を、１００℃で２時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、酢酸エチル（３０ｍＬ＊３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣにより精製して、１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（（７−ビニルイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３４ｍｇ、収率：７５％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４３８．２。純度：９３．１９％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ） δ ８．５２ （ｔ， Ｊ ＝ ５．５ Ｈｚ，１Ｈ）， ８．３２ （ｓ， １Ｈ）， ８．２７ （ｓ， １Ｈ）， ８．２５−８．１７ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８６ （ｓ， １Ｈ）， ７．７１ （ｓ， １Ｈ），７．５５ （ｓ， １Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．０２−６．９６ （ｍ， １Ｈ）， ６．９４−６．８８ （ｍ， １Ｈ）， ６．６８−６．５７（ｍ， １Ｈ）， ５．７７ （ｄ， Ｊ ＝ １７．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３８ （ｓ， ２Ｈ）， ５．２６ （ｄ， Ｊ ＝ １１．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ４．５７（ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９６−１．８７ （ｍ， １Ｈ）， ０．９４−０．８８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６９−０．６３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５９６】
実施例１１９
スキーム１１８
【化１６４】
2021517893.tif 000166
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−ヒドロキシ−３−メチルブチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１１９）の合成。３−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）プロパン酸エチル（３５ｍｇ、０．０６４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（３ｍＬ）中溶液に、ＭｅＭｇＢｒ（０．３２ｍＬ、ＴＨＦ中の１．０Ｍ溶液、０．３２ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと添加した。反応物を０℃で２時間撹拌し、ＮＨ４Ｃｌ水溶液（１５ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗生成物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−ヒドロキシ−３−メチルブチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率：５８．８％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５３２．２。純度：９５．７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．６０ （ｓ，１Ｈ）， ８．３２−８．３０ （ｍ， ２Ｈ）， ８．１８ （ｄ， Ｊ ＝ １８．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ７．８９ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９ （ｓ， １Ｈ）， ７．６３（ｓ， １Ｈ）， ６．８０ （ｓ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．５ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４１ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５６ （ｓ， ２Ｈ）， ４．３１（ｓ， １Ｈ）， ２．８７ （ｓ， ２Ｈ）， ２．００−１．８５ （ｍ， １Ｈ）， １．７５ （ｓ， ２Ｈ）， １．１６ （ｓ， ６Ｈ）， １．００−０．８５（ｍ， ２Ｈ）， ０．７２−０．６３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５９７】
実施例１２０
スキーム１１９
【化１６５】
2021517893.tif 000167
２−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸（Ｉ−１２０）の合成。２−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル（８０ｍｇ、０．１４３ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ／ＴＨＦ／Ｈ２Ｏ（３ｍＬ／３ｍＬ／２ｍＬ）中溶液に、水酸化リチウム一水和物（３０ｍｇ、０．７１７ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を４０℃で１時間撹拌した。大部分の溶媒を除去し、残留物をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）で希釈した。ＨＣｌ水溶液（１Ｍ）を添加することによって混合物のｐＨを４〜５に調整し、ＤＣＭ／ＭｅＯＨ（３０ｍＬ×３、１０／１）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸（６ｍｇ、収率：８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５３０．２。純度：９５．６４％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ １２．１６ （ｓ，１Ｈ）， ８．４３ （ｔ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３９−８．２６ （ｍ， ３Ｈ）， ８．１３ （ｓ， １Ｈ）， ７．７５ （ｍ， ２Ｈ）， ７．３９（ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．００ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ，１Ｈ）， ５．２７ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６０−４．４８ （ｍ， ２Ｈ）， ３．２１−３．１３ （ｍ， １Ｈ）， １．９６−１．８５ （ｍ， ２Ｈ）， １．３６−１．２９（ｍ， ２Ｈ）， ０．９１ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７２−０．６３ （ｍ， ２Ｈ）。
【０５９８】
実施例１２１
スキーム１２０
【化１６６】
2021517893.tif 000168
２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸メチルの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２００ｍｇ、０．９７ｍｍｏｌ）の無水ＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物に、２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸メチル（１３５ｍｇ、１．０６ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（９４９ｍｇ、２．９１ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。次いで、Ｈ２Ｏ（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗生成物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸メチル（９０ｍｇ、収率：３１％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２９８．１。
【０５９９】
２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸の合成。２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸メチル（９０ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／Ｈ２Ｏ（３ｍＬ／２ｍＬ）中混合物に、ＮａＯＨ（３６ｍｇ、０．９ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌し、１ＭのＨＣｌを添加することによって混合物のｐＨを５に調整した。次いで、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸（８０ｍｇ、収率：９３％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２８４．０。
【０６００】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１２１）の合成。２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸（６０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５４ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（５７ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）、ＥＤＣＩ（８１ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物に、ＤＩＰＥＡ（１３５ｍｇ、１．０４ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を２５℃で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗生成物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−２−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド（３９．１ｍｇ、収率：４１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４４７．１。純度：９９．５７％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．９０ （ｔ，Ｊ ＝ ５．８ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３１−８．３０ （ｍ， ３Ｈ）， ８．１５ （ｓ， １Ｈ）， ７．８３−７．８２ （ｍ， １Ｈ）， ７．７７ （ｓ， １Ｈ），７．３９ ＝ ７．３６ （ｍ， １Ｈ）， ７．００−６．９８ （ｍ， １Ｈ）， ６．６６−６．６４ （ｍ， １Ｈ）， ５．７４ （ｓ， ２Ｈ）， ４．６０ （ｄ，Ｊ ＝ ５．９ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９５−１．８８ （ｍ， １Ｈ）， ０．９４−０．８９ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６８−０．６４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０６０１】
実施例１２２
スキーム１２１
【化１６７】
2021517893.tif 000169
３−（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）オキセタン−３−オールの合成。３−（２−アミノ−５−シクロプロピルピリジン−３−イル）オキセタン−３−オール（８００ｍｇ、３．８８ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（１０ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１．４８ｇ、１１．６ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた反応混合物を８５℃で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによってｐＨを８に調整した。次いで、混合物をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１／１）により精製して、３−（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）オキセタン−３−オール（９００ｍｇ、収率：８３％）を淡黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２７９．２。
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−ヒドロキシオキセタン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１２２）の合成。３−（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）オキセタン−３−オール（９０ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（６０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（２１５ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）を室温で添加した。得られた反応混合物を、室温で１２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗生成物を得、これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−ヒドロキシオキセタン−３−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（２０ｍｇ、収率：１２％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５１８．１。純度：９７．８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｓ，１Ｈ）， ８．３３−８．２６ （ｍ， ３Ｈ）， ８．２０ （ｓ， １Ｈ）， ７．９０ （ｓ， １Ｈ）， ７．８１−７．７５ （ｍ， １Ｈ）， ７．６６ （ｓ，１Ｈ）， ７．０６ （ｄ， Ｊ ＝ １．６ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６７−６．６２ （ｍ， １Ｈ）， ６．４４ （ｓ， １Ｈ）， ５．４３ （ｓ， ２Ｈ）， ５．２３（ｄ， Ｊ ＝ ６．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．６３ （ｄ， Ｊ ＝ ６．５ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， １．９８−１．９１（ｍ， １Ｈ）， ０．９５−０．８８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７０−０．６４ （ｍ， ２Ｈ）。
【０６０２】
実施例１２３
スキーム１２２
【化１６８】
2021517893.tif 000170
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボチオアミドの合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（４００ｍｇ、０．９ｍｍｏｌ）及びローソン試薬（５４４ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＣＮ（１０ｍＬ）中混合物を、９０℃で１６時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、次いで、濾過して、粗生成物（４００ｍｇ、収率：９６．６％）を白色固体として得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６２．１。
【０６０３】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルビミドチオ酸メチルの合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボチオアミド（４４０ｍｇ、０．９５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中溶液に、ＮａＨ（７６ｍｇ、１．９ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を０℃で３０分間撹拌した。次いで、ＭｅＩ（２０３ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ）を添加した。得られた反応混合物を、室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルビミドチオ酸メチル（２５０ｍｇ、粗製物）を得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７６．２。
【０６０４】
Ｎ'−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−Ｎ−シアノ−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシイミドアミド（Ｉ−１２３）の合成。Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルビミドチオ酸メチル（２５０ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）及びＮＨ２ＣＮ（８８ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、９０℃で２時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮した。粗生成物を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、Ｎ'−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−Ｎ−シアノ−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキシイミドアミド（５ｍｇ、収率：２％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７０．２。純度：９０．０２％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．４５ （ｓ，１Ｈ）， ８．３０ （ｓ， １Ｈ）， ８．２１−８．１８ （ｍ， ２Ｈ）， ８．１２ （ｓ， １Ｈ）， ７．７７−７．７４ （ｍ， ２Ｈ）， ７．４５ （ｄ，Ｊ ＝ ８ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１４ （ｔ， Ｊ ＝ １２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６７ （ｍ， １Ｈ）， ５．５２ （ｓ， ２Ｈ）， ４．７６ （ｓ， ２Ｈ），１．９６−１．９２ （ｍ， １Ｈ）， ０．９９−０．９６ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７３−０．７０ （ｓ， ２Ｈ）。
【０６０５】
実施例１２４
スキーム１２３
【化１６９】
2021517893.tif 000171
２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。５−シクロプロピルピリジン−２−アミン（３．３ｇ、２５ｍｍｏｌ、１．０当量）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１２．４ｇ、９９ｍｍｏｌ、４．０当量）のＥｔＯＨ（６０ｍＬ）中混合物を、８５℃で１６時間撹拌した。溶媒を減圧下で除去した。水（１００ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（２００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝５：３）により精製して、２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１．８ｇ、収率：３４．９％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０７．１。
【０６０６】
（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノールの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１．８ｇ、８．７ｍｍｏｌ）及びＮａＨＣＯ３（５ｍＬ、飽和水溶液）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液を、１００℃で１６時間撹拌した。次いで、水（５０ｍＬ）を添加し、混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（１．４５ｇ、粗製物）を得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １８９．１。
【０６０７】
６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルバルデヒドの合成。（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メタノール（１．４５ｇ、前のステップの粗製物）及びＩＢＸ（４．３ｇ、１５．４ｍｍｏｌ、２．０当量）のＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ）中混合物を、８０℃で１６時間還流した。次いで、Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）により抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＰＥ：ＥＡ＝２：１）により精製して、６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルバルデヒド（７８０ｍｇ、収率：２ステップで４８％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １８７．１。
【０６０８】
１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エタン−１−オールの合成。６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−カルバルデヒド（７５０ｍｇ、４．０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中溶液に、ＭｅＭｇＢｒ（２ｍＬ、６．０ｍｍｏｌ）を０℃で滴加した。反応混合物を０℃で３時間撹拌した。次いで、反応混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液（１０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）により抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製して、１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エタン−１−オール（７２５ｍｇ、収率：８９．７％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０３．２。
【０６０９】
メタンスルホン酸１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチルの合成。１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エタン−１−オール（７２５ｍｇ、３．５ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１．３５ｇ、１０．５ｍｍｏｌ）、及びＭｓＣｌ（５１９ｍｇ、４．５５ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（２０ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。水（２０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濾過し、濃縮して、粗製化合物（９８０ｍｇ、粗製物）を得、これを次のステップに直接使用した。
【０６１０】
２−（１−アジドエチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジンの合成。メタンスルホン酸１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル（９８０ｍｇ、前のステップの粗製物）及びＮａＮ３（６８０ｍｇ、１０．５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗生成物を得、これを分取ＴＬＣ（ＰＥ：ＥＡ＝２：１）により精製して、２−（１−アジドエチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２２５ｍｇ、収率：２ステップで２８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２８．２。
【０６１１】
１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチルの合成。ｔ−ＢｕＯＨ（１０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（１０ｍＬ）の混合物中の２−（１−アジドエチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（２２５ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）、プロピオル酸エチル（１０７．０ｍｇ、１．０９ｍｍｏｌ）、ＣｕＳＯ４（１７３ｍｇ、１．０９ｍｍｏｌ）、及びアスコルビン酸ナトリウム（２００ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）の混合物を、室温で１６時間撹拌した。固体が沈殿し、これを濾過して、１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチル（２５０ｍｇ、収率：７７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３２６．２。
【０６１２】
１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸の合成。１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸エチル（２５０ｍｇ、０．７７ｍｍｏｌ）及びＮａＯＨ（１１１ｍｇ、２．７７ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（５ｍＬ）中混合物を、５０℃で３時間撹拌した。大部分の溶媒を除去し、残留物をＨ２Ｏ（５ｍＬ）で希釈した。ＨＣｌ水溶液（１Ｍ）を添加することによって混合物のｐＨを４〜５に調整した。沈殿物を集め、乾燥して、１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸（１５０ｍｇ、６５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２９８．１。
【０６１３】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１２４）の合成。１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボン酸（１５０ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（１３２ｍｇ、０．６１ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（１３８ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）、ＥＤＣＩ（１９６ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（３２９ｍｇ、２．５５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で１６時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１０：１）により精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（１−（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）エチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−カルボキサミド（１０ｍｇ、収率：４％）を得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４６１．２。純度：１００％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＭｅＯＤ）： δ ８．３５ （ｓ， １Ｈ），８．３０ （ｓ， １Ｈ）， ８．１８−８．１５ （ｍ， ２Ｈ）， ７．７６ （ｓ， ２Ｈ）， ７．３７ （ｄ， Ｊ ＝ ８．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ７．１０ （ｄ，Ｊ ＝ ８ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６１ （ｄ， Ｊ ＝ ８．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．１２−６．０７ （ｍ， １Ｈ）， ４．７５ （ｓ， ２Ｈ）， ２．０２ （ｄ，Ｊ ＝ ８．０ Ｈｚ， ３Ｈ）， １．９６−１．９０ （ｍ， １Ｈ）， ０．９９−０．９５ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７２−０．６９ （ｓ， ２Ｈ）。
【０６１４】
実施例１２５
スキーム１２４
【化１７０】
2021517893.tif 000172
２−アミノ−５−ブロモニコチン酸エチルの合成。２−アミノニコチン酸エチル（２５ｇ、１５０．４４ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＣＮ（５００ｍＬ）中溶液に、ＮＢＳ（３２．１ｇ、１８０．５ｍｍｏｌ）を０℃で３０分かけて少しずつ添加した。混合物を室温に暖め、２時間撹拌した。反応混合物を濃縮した。残留物をＮａＨＣＯ３水溶液（３００ｍＬ）で洗浄し、ＥｔＯＡｃ（３００ｍＬ×３）で抽出し、合わせた有機層を濃縮して、２−アミノ−５−ブロモニコチン酸エチル（３６．９ｇ、収率：１００％）を黄色固体として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２４５．１。
【０６１５】
２−アミノ−５−シクロプロピルニコチン酸エチルの合成。トルエン（２００ｍＬ）及びＨ２Ｏ（４０ｍＬ）の混合物中の２−アミノ−５−ブロモニコチン酸エチル（１４．７ｇ、６０．１８ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（７．７５ｇ、９０．２７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（１．３５ｇ、６．０１８ｍｍｏｌ）、ＳＰｈｏｓ（４．９４ｇ、１２．０４ｍｍｏｌ）、及びＫ３ＰＯ４（４４．７ｇ、２１０．５８ｍｍｏｌ）の混合物を、１００℃で１６時間撹拌した。反応混合物をセライトを通して濾過し、濾液をＥＡ（１００ｍＬ）で洗浄し、濃縮した。粗生成物をシリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／５）により精製して、２−アミノ−５−シクロプロピルニコチン酸エチル（６．０ｇ、収率：４８％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２０７．１。
【０６１６】
（２−アミノ−５−シクロプロピルピリジン−３−イル）メタノールの合成。ＬｉＡｌＨ４（２．２１ｇ、５８．２ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１２０ｍＬ）中撹拌懸濁液に、２−アミノ−５−シクロプロピルニコチン酸エチル（６．０ｇ、２９．１ｍｍｏｌ）の溶液を０℃で滴加した。混合物を０℃で２時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（２．２ｍＬ）、１５％（ｖ／ｖ）のＮａＯＨ水溶液（２．２ｍＬ）、及びＨ２Ｏ（６．６ｍＬ）でクエンチした。混合物を０℃で３０分間撹拌し、室温で２時間撹拌した。濾過し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で洗浄した。濾液を乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ）により精製して、（２−アミノ−５−シクロプロピルピリジン−３−イル）メタノール（４．４ｇ、収率：９２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １６５．２。
【０６１７】
（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メタノールの合成。（２−アミノ−５−シクロプロピルピリジン−３−イル）メタノール（２ｇ、１２．１８ｍｍｏｌ）及び１，３−ジクロロプロパン−２−オン（４．６ｇ、３６．５４ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２０ｍＬ）中混合物を、８５℃で１６時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（１５０ｍＬ）中に注ぎ込み、ＮａＨＣＯ３水溶液でｐＨ８に調整し、次いで、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／２）により精製して、（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メタノール（９１３ｍｇ、３２％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３７．１。
【０６１８】
１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メタノール（７３０ｍｇ、３．０８ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（６２４ｍｇ、３．０８ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（１．５ｇ、４．６２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１０ｍＬ）中混合物を、室温で１６時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）中に注ぎ込み、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／１）により精製して、１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（１．１ｇ、収率：８９％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４０３．２。
【０６１９】
１−（（８−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（１．１ｇ、２．７３ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中溶液に、ＳＯＣｌ２（１．６３ｍｇ、１３．６７ｍｍｏｌ）を０℃で滴加した。混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物を濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）中に溶解し、ＮａＨＣＯ３（１００ｍＬ）及びブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、減圧下で乾燥して、１−（（８−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（１．１５ｇ、収率：１００％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４２１．１。
【０６２０】
１−（（６−シクロプロピル−８−（２−エトキシ−２−オキソエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。１−（（８−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（１．１５ｇ、２．７３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２００ｍｇ、０．２７３ｍｍｏｌ）、及びＥｔ３Ｎ（８２９ｍｇ、８．１９ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（２０ｍＬ）中混合物を、還流させながらＣＯ下で１６時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）中に溶解し、濾過し、濾液をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）及びブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／３）により精製して、１−（（６−シクロプロピル−８−（２−エトキシ−２−オキソエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（８００ｍｇ、収率：６４％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４５９．２。
【０６２１】
１−（（６−シクロプロピル−８−（２−ヒドロキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（２−エトキシ−２−オキソエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（５００ｍｇ、１．０９ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（１０ｍＬ）及びＭｅＯＨ（１ｍＬ）中溶液に、ＬｉＢＨ４（１１９ｍｇ、５．４５ｍｍｏｌ）を０℃で少しずつ添加した。混合物を室温で２時間撹拌した。反応混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌ水溶液（１０ｍＬ）でクエンチし、Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）で希釈した。混合物をＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ）により精製して、１−（（６−シクロプロピル−８−（２−ヒドロキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（２７０ｍｇ、収率：５９％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４１７．２。
【０６２２】
１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（２−ヒドロキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（２５０ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（６ｍＬ）中溶液に、ＮａＨ（４８ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）を０℃で添加した。３０分間撹拌後、ＴＨＦ（１ｍＬ）中のＭｅＩ（１７０ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を室温で３．５時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＥＡ／ＰＥ＝１／２）により精製して、１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（７０ｍｇ、収率：２７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４１７．２。
【０６２３】
１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（７０ｍｇ、０．１６３ｍｍｏｌ）、及びＰｄ／Ｃ（３０ｍｇ）のＭｅＯＨ（５ｍＬ）中混合物を、Ｈ２（バルーン）下、室温で２時間撹拌した。反応混合物を濾過し、濾液を濃縮して、１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５５ｍｇ、収率：１００％）を黄色固体として得、これを更に精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３４１．２。
【０６２４】
Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１２５）の合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（９０ｍｇ、０．２６４ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（１１０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（１０２ｍｇ、０．７９２ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（４ｍＬ）中混合物を、室温で１０分間撹拌した。（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（５８ｍｇ、０．２６４ｍｍｏｌ）を添加し、室温で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮し、分取ＨＰＬＣにより精製して、Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピル−８−（２−メトキシエチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（３０ｍｇ、収率：２３％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５０４．２。純度：９７．９８％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５８ （ｔ，Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ８．３４−８．２７ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２２−８．１５ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７９−７．７５ （ｍ，１Ｈ）， ７．６５ （ｓ， １Ｈ）， ６．８６ （ｓ， １Ｈ）， ６．６４ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３９ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５５（ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．６７ （ｔ， Ｊ ＝ ６．８ Ｈｚ， ２Ｈ）， ３．２１ （ｓ， ３Ｈ）， ３．０４ （ｔ， Ｊ ＝ ６．８ Ｈｚ，２Ｈ）， １．８８ （ｍ， １Ｈ）， ０．９０ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６７−０．６２ （ｍ， ２Ｈ）。
【０６２５】
実施例１２６
スキーム１２５
【化１７１】
2021517893.tif 000173
４−クロロ−２−（エトキシメチレン）−３−オキソブタン酸エチルの合成。４−クロロ−３−オキソブタン酸エチル（８ｍＬ、５９ｍｍｏｌ）、トリエトキシメタン（５９ｍＬ）、及びＡｃ２Ｏ（２５ｍＬ）の溶液を、１２０℃で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、ｎ−ヘプタンを残留物に添加した。固体が沈殿し、これを濾過して、４−クロロ−２−（エトキシメチレン）−３−オキソブタン酸エチル（６ｇ、収率：４６％）を黄色固体として得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２２１．２。
【０６２６】
３−（クロロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。４−クロロ−２−（エトキシメチレン）−３−オキソブタン酸エチル（３ｇ、１３．６ｍｍｏｌ）のｔ−ＢｕＯＭｅ（２０ｍＬ）中溶液に、Ｎ２Ｈ４（３ｍＬ）を添加した。反応混合物を室温で３０分間撹拌した。Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲル（ＰＥ／ＥＡ＝１０／１）により精製して、３−（クロロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１．７ｇ、収率：６６．５％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １８９．１。
【０６２７】
３−（シアノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。ＣＨ３ＣＮ（２０ｍＬ）及びＨ２Ｏの混合物（３ｍＬ）中のＮａＣＮ（３９０ｍｇ、８．０ｍｍｏｌ）の溶液に、３−（クロロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（５０７ｍｇ、２．７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗生成物を得、これをＣ−１８逆相カラムクロマトグラフィーにより精製して、３−（シアノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（２００ｍｇ、収率：４１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： １８０．２。
【０６２８】
３−（シアノメチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン（１０３ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、３−（シアノメチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（９０ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（４８９ｍｇ、３ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。反応混合物をＨ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２：ＣＨ３ＯＨ＝１０：１）により精製して、３−（シアノメチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（５５ｍｇ、収率：３１％）を褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３５０．２。
【０６２９】
３−（（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチルの合成。３−（シアノメチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（４６０ｍｇ、１．３２ｍｍｏｌ）、ＮａＮ３（４２８ｍｇ、６．５８ｍｍｏｌ）、ＮＨ４Ｃｌ（３５２ｍｇ、６．５８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、シールドチューブ中で１３０℃にて６時間撹拌した。水（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×４）で抽出した。合わせた有機層を濃縮して、３−（（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１２１ｍｇ、収率：２３％）を褐色固体として得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３９３．２。
【０６３０】
３−（（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。ＴＨＦ／ＥｔＯＨ／Ｈ２Ｏ（２ｍＬ／２ｍＬ／１ｍＬ）の混合物中の３−（（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸エチル（１２１ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）の溶液に、ＬｉＯＨ・Ｈ２Ｏ（２６ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を６０℃で８時間撹拌した。２ＭのＨＣｌ水溶液を添加することによって混合物のｐＨを６に調整し、濾過して、３−（（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（９６ｍｇ、収率：８５％）を褐色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３６５．１。
【０６３１】
３−（（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（Ｉ−１２６）の合成。３−（（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（４０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（２４ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（２８ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、ＥＤＣＩ（４０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、及びＤＩＰＥＡ（７２ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（２ｍＬ）中混合物を、室温で１８時間撹拌した。水（１５ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。Ｈ２Ｏ層を濃縮して、粗生成物を得、これを分取ＨＰＬＣにより精製して、３−（（２Ｈ−テトラゾール−５−イル）メチル）−Ｎ−（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）−１−（（６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（９．９ｍｇ、収率：１７％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５２８．１。純度：９８．１６％。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ９．０８ （ｓ，１Ｈ）， ８．３２−８．２８ （ｍ， ３Ｈ）， ８．１７ （ｓ， １Ｈ）， ７．７６−７．７５ （ｍ， ２Ｈ）， ７．３９ （ｄ， Ｊ ＝ ９．３ Ｈｚ， １Ｈ），６．９９ （ｄｄ， Ｊ ＝ ９．４， １．７ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６３ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．４， ２．０ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．３０ （ｓ， ２Ｈ）， ４．５４（ｄ， Ｊ ＝ ５．６ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．３６ （ｓ， ２Ｈ）， １．９５−１．８８ （ｍ， １Ｈ）， ０．９３−０．８８ （ｍ， ２Ｈ）， ０．６８−０．６４（ｍ， ２Ｈ）。
【０６３２】
実施例１２７
スキーム１２６
【化１７２】
2021517893.tif 000174
（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メタノールの合成。（２−アミノ−５−シクロプロピルピリジン−３−イル）メタノール（４．８ｇ、２９ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（３０ｍＬ）中溶液に、１，３−ジクロロプロパン−２−オン（１４．８ｇ、１１７ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を９５℃で３時間撹拌した。反応物をＮａＨＣＯ３水溶液（１５０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（１５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＥｔＯＡｃ／ＰＥ＝１／２）により精製して、（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メタノール（３．５ｇ、収率：５１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２３７．１。
【０６３３】
１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。（２−（クロロメチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）メタノール（３．５ｇ、１４．６５ｍｍｏｌ）、１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（２．８ｇ、１４．７ｍｍｏｌ）、及びＣｓ２ＣＯ３（１１．９ｇ、３６．６ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（１５ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（１００ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製し、１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（３．１６ｇ、収率：５４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４０３．１。
【０６３４】
１−（（６−シクロプロピル−８−ホルミルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（ヒドロキシメチル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（３．１６ｇ、７．９ｍｍｏｌ）及びＩＢＸ（４．４ｇ、１５．７ｍｍｏｌ）のＤＭＳＯ（１５ｍＬ）中混合物を、４０℃で４時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（６０ｍＬ）でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、１−（（６−シクロプロピル−８−ホルミルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（１．４８ｇ、収率：４７％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４０１．１。
【０６３５】
（Ｚ）−１−（（６−シクロプロピル−８−（３−エトキシ−３−オキソプロパ−１−エン−１−イル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。１−（（６−シクロプロピル−８−ホルミルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（１．４８ｇ、３．７ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（３０ｍＬ）中溶液に、２−（トリフェニル−１５−ホスファニリデン）酢酸エチル（１．４２ｇ、４１ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を室温で６時間撹拌した。反応物を減圧下で濃縮し、粗製物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１５／１）により精製して、１−（（６−シクロプロピル−８−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（８９０ｍｇ、収率：５１％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４７１．１。
【０６３６】
１−（（６−シクロプロピル−８−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジルの合成。ＮａＨ（６８．４ｍｇ、２．８５ｍｍｏｌ）のＤＭＳＯ（１０ｍＬ）中懸濁液に、ヨウ化トリメチルスルホキソニウム（９６７ｍｇ、４．３９ｍｍｏｌ）を室温で添加した。混合物を室温で１０分間撹拌した。次いで、１−（（６−シクロプロピル−８−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（８９０ｍｇ、１．９ｍｍｏｌ）のＤＭＳＯ（３ｍＬ）中溶液を添加した。混合物を室温で６時間撹拌した。Ｈ２Ｏ（５０ｍＬ）を添加し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得、これをシリカゲルカラム（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ：１０／１）を使用して精製して、１−（（６−シクロプロピル−８−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸ベンジル（５４５ｍｇ、収率：５９％）を黄色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４８５．１。
【０６３７】
１−（（６−シクロプロピル−８−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸の合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（５４５ｍｇ、１．１３ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中混合物に、Ｐｄ／Ｃ（１００ｍｇ）を添加した。混合物を室温で３時間撹拌した。反応物を濾過し、減圧下で濃縮して、１−（（６−シクロプロピル−８−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（３５４ｍｇ、収率：８０％）を黄色固体として得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ４９５．１。
【０６３８】
２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル（Ｉ−１２７）の合成。１−（（６−シクロプロピル−８−（２−（エトキシカルボニル）シクロプロピル）イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（３５４ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）、（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メタンアミン塩酸塩（１８８ｍｇ、０．８６ｍｍｏｌ）、ＤＩＰＥＡ（１ｍＬ、７．５ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（４１０ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を、室温で３時間撹拌した。反応物をＨ２Ｏ（３０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、減圧下で濃縮して、粗製物を得た。これを分取ＴＬＣ（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（２−（（４−（（（７−クロロイミダゾ［１，５−ａ］ピリジン−１−イル）メチル）カルバモイル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−８−イル）シクロプロパン−１−カルボン酸エチル（１７．５ｍｇ、収率：４．４％）を白色固体として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ５５８．２。１Ｈ ＮＭＲ （４００ ＭＨｚ， ＤＭＳＯ）： δ ８．５９ （ｔ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ，１Ｈ）， ８．３５−８．２６ （ｍ， ２Ｈ）， ８．２３−８．１４ （ｍ， ２Ｈ）， ７．８８ （ｓ， １Ｈ）， ７．８１−７．７４ （ｍ， １Ｈ）， ７．６６（ｓ， １Ｈ）， ６．７３ （ｄ， Ｊ ＝ １．４ Ｈｚ， １Ｈ）， ６．６５ （ｄｄ， Ｊ ＝ ７．５， ２．１ Ｈｚ， １Ｈ）， ５．４０ （ｓ， ２Ｈ），４．５５ （ｄ， Ｊ ＝ ５．７ Ｈｚ， ２Ｈ）， ４．０９ （ｑ， Ｊ ＝ ７．１ Ｈｚ， ２Ｈ）， ２．８４−２．７９ （ｍ， １Ｈ）， ２．４４−２．３７（ｍ， １Ｈ）， １．８９−１．８２ （ｍ， １Ｈ）， １．７６−１．７３ （ｍ， １Ｈ）， １．４９−１．４１ （ｍ， １Ｈ）， １．１９ （ｔ， Ｊ ＝ ７．１Ｈｚ， ３Ｈ）， ０．９０−０．８５ （ｍ， ２Ｈ）， ０．７２−０．６２ （ｍ， ２Ｈ）。
【０６３９】
実施例１２８
スキーム１２７
【化１７３】
2021517893.tif 000175
２−（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）酢酸エチルの合成。２−アミノ−５−シクロプロピルニコチノニトリル（１．５ｇ、９．４ｍｍｏｌ）のＥｔＯＨ（３０ｍＬ）中溶液に、４−クロロ−３−オキソブタン酸エチル（４．０ｇ、２８．２ｍｍｏｌ）を室温で添加し、得られた混合物を還流させながら１６時間撹拌した。飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加することによって約ｐＨ８に調整した混合物に、水（１００ｍＬ）を添加した。次いで、混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥し、濃縮して、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）酢酸エチル（１．４ｇ、収率：５５％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２７０．１。
【０６４０】
２−（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセトヒドラジドの合成。２−（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）酢酸エチル（１．４ｇ、５．２ｍｍｏｌ）及びＮ２Ｈ４・Ｈ２Ｏ（２ｍＬ）のＥｔＯＨ（１０ｍＬ）中混合物を、室温で１２時間撹拌した。次いで、混合物を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）により精製して、２−（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセトヒドラジド（１．３ｇ、収率：９８％）を黄色固体として得、これを精製することなく次のステップに使用した。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ２５６．１。
【０６４１】
２−（２−（２−（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセチル）ヒドラジニル）−２−オキソ酢酸エチルの合成。２−（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセトヒドラジド（７００ｍｇ、２．７ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（１．０５ｇ、８．１ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（２０ｍＬ）中溶液に、２−クロロ−２−オキソ酢酸エチル（５６１ｍｇ、４．１ｍｍｏｌ）を０℃でゆっくりと添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＤＣＭ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を濃縮し、粗生成物を得、これをシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝１０／１）、２−（２−（２−（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセチル）ヒドラジニル）−２−オキソ酢酸エチル（５００ｍｇ、収率：５０％）を黄色油として得た。ＥＳＩ−ＭＳ［Ｍ＋Ｈ］＋： ３５６．１。
【０６４２】
５−（（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）メチル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−カルボン酸エチルの合成。２−（２−（２−（８−シアノ−６−シクロプロピルイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−２−イル）アセチル）ヒドラジニル）−２−オキソ酢酸エチル（５００ｍｇ、１．４ｍｍｏｌ）及びＥｔ３Ｎ（４２６ｍｇ、４．２ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中溶液に、ＴｓＣｌ（４００ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（５ｍＬ）中溶液を室温で添加し、混合物をこの温度で１６時間撹拌した。水（３０ｍＬ）を添加し、混合物をＤＣＭ（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上臣뺹蟧鞁胣莿룧鞁臣膀닧龔裦ꦉ苣鞾胣鎁苣銂苣ꪃ苣늂菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯꒼볯궼볯궼뷯꾼볯鶼볯邼볯醼볯ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣閼裢袼볯颼裢랂苣躃裢隼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ苣龃菣뺂볯醼볯銼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯貼볯銈苣궂苣뢂苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꮂ菣鲃菣뢅苣膃菣袼볯邼볯趽뷯膀迥螎볯钼볯薼볯銂믩늉닦ꢁ臣ꚁ뻥龁胣ꖼ볯ꦼ裢궼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰볯ₚ볯鎼볯躼볯芀㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖 閼裢袼볯颼裢랂苣躃裢隼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ苣龃菣뺂볯醼볯銼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯貼볯銈苣궂苣뢂苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꮂ菣鲃菣뢅菣膃苣ꂃ臣袐裦芀볯銈볯袼볯銈苣ꊂ菣銈볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢銼裢ꒂ菣覼菣膃菣覼裢醼볯鎼볯钼裢ꪂ苣떂苣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩ꢂ菣ꮃ볯銼볯邼뷯螽胣邼볯閼볯趽뷯辽뷯覼迥뎁볯覽볯ꢼ볯钼볯趽뷯膀볯躼볯趽뷯辽뷯覼臣뒼볯ꚼ볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯袼볯趽볯込볯趽볯覼럦袐觧궸뫦늶苣膀껥ꦸ臣醼駦鎖鋦貋臣龁胣뒼볯ꚼ苣莿룧鞁胣议臣龁볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼鯧銂蟥邵매ꖇ臣ꚁ胣閼裢袼볯颼裢랂苣躃裢隼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ苣龃菣뺂볯醼볯銼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯貼볯銈苣궂苣뢂苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꮂ菣鲃菣뢅菣膃苣ꂃ볯銼볯邼뷯螽胣鞲ꏨꦉ볯銂뗨늉鯥鎽臣鞁臣鞾胣鎁苣銂鯦ꮁ닧붣臣讂臣ꢁ臣辁곦꺁苣蚃菣鞃臣뒛軦뾽铧鞁臣芀볯뎼볯銈볯뎼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵骼鎼볯邼볯醼胣ં䐼噉邀볯隼볯钼胣㲑䐯噉ਾ†볯銈볯袼볯銈苣궃菣ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼菣膃菣覼裢閼裢袼볯颼裢랂苣躃裢隼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ苣龃菣뺂볯醼볯銼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣���볯銈볯貼볯貼볯銈苣궂苣뢂苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯ꦼ裢醼볯颼볯꺁郥邈胣閼裢袼볯颼裢랂苣躃裢隼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ苣龃菣뺂볯醼볯銼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯貼볯銈苣궂苣뢂苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꮂ菣鲃菣뢅菣膃苣ꂃ볯醼볯邼뷯螽胣邼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣袼볯銈苣궃菣ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼菣뾂菣ꊂ菣뎃ꇥ뢅ꇥ袼볯銼뷯螽胣邼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼胣ꖼ볯ꎼ볯袼볯銼볯趽뷯膀볯躼볯钼뷯趽뷯貽볯膀볯꾼볯뒼볯颼볯趽뷯膀볯躼볯钼뷯趽뷯貽볯膀迥뎁볯ꦼ볯ꖼ볯袼볯邼볯趽뷯膀볯躼볯趽뷯辽뷯覼臣꒼볯ꚼ볯閼뷯겼볯궸럦袐觧銂胣꒮룦ꞁ볯颼駦鎖鋦貋臣龁胣랷郥ꦉ苣꒼볯궼볯궼뷯꾼볯袼볯邼뷯겼胣醼볯込볯袼뷯込뷯覼볯ꞁ룥袇臣膀볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯銼볯趽볯覼臣鞴뗦鞁臣芀鳦龩뇥銂裥ꊛ臣膀볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢룤ꞁ매ꖇ臣膀룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣鞲铧邈觧銂뻥膀臣貂苣랂菣ꮂ苣ꮃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼볯ꎼ볯込볯薽볯ꢼ볯醼볯込볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀볯銈볯袼볯銈苣궃菣ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼菣膃菣覼裢閼裢袼볯颼裢랂苣躃裢隼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ苣龃菣뺂볯醼볯銼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯貼볯銈苣궂苣뢂苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯銼볯趽뷯膀迥螎볯醼볯薼볯銂믩늉鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀볯뎼볯銈볯뎼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵骼钼볯鎼볯醼胣钴뫥骼볯隼볯銼볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨볯궼볯₲볯钼볯邼궼볯骽볯₌볯궼볯꾼볯骼츠₴볯躼볯鞼袼뷯貼볯₪볯₝볯躼볯ₗ볯骽볯₌볯ꢼ볯貼颼볯隼볯ₙ볯蒽볯₌볯₪볯₝볯躼볯ₔ볯骽볯₌볯ꢼ볯貼颼볯钼볯ₘ볯鎽볯₌볯ꢼ볯貼颼볯鎼볯銈볯躼볯隼袼뷯貼銼볯覼볯₌볯躼볯邼볯鎽볯₌볯ꢼ볯貼鞼볯颼볯ₓ볯蒽볯₌볯₪볯₝볯躼볯ₙ볯骽볯₌볯ꢼ볯貼鞼볯鞼볯ₗ볯蒽볯₌볯₪볯₝볯躼볯ₖ볯骽볯₌볯ꢼ볯貼隼볯隼볯ₗ볯蒽뷯貼ꪼ鶼鞼볯钼볯銼볯醼ꢼ뷯貼醼볯覼볯₌볯躼볯鎼袼뷯貼ꪼ鶼閼볯颼ꢼ뷯貼銼볯覼볯₌볯躼볯銼袼뷯貼銼볯覼볯₌볯躼볯醼裢醼볯馼볯ₕ볯趽볯₌볯ꢼ볯貼邼볯馼볯銈볯躼볯醼볯趽볯₌볯ꢼ볯貼邼볯颼볯銈볯躼볯銼袼뷯貼銼볯覼胣ં䐼噉邀볯隼볯閼胣㲑䐯噉ਾ껥붖뻤醼볯馼戼㹲릂苣벃菣醼볯颼戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鞼볯���醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔱㜱㤸⸳楴≦㈾㈰㔱㜱㤸⸳楴쉦゠〰㜱㰶愯㰾䐯噉ਾ㰊牢ਾ†볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣钃菣龃苣뎃裢銼裢ꊂ菣뎃臣袐裦芀볯銈菣궃菣钃菣龃苣뎃裢銼裢ꊂ菣뎃볯醼볯邼뷯膀볯躼볯閼뷯趽뷯貽볯꺁苣ꪂ苣떂菣込볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯銼볯趽볯込볯趽볯覼룤뚺뛦ꮁ胣랂苣궃菣궃菣ꮃ菣궃菣뢅볯醼볯馼볯螽胣銼볯趽뷯辽뷯覼胣貺藩뢅菣ꦃ苣Ꚃ菣袼볯鎼볯趽뷯膀볯躼볯鎼뷯趽뷯貽볯膀菣ꪃ苣꾂菣颃苣랂菣鮃苣閃苣뎃볯鎼볯銼뷯螽胣醼볯醼볯趽뷯辽뷯覼胣誏臣ꪃ菣뢅苣ꪃ苣ꂃ볯钼볯銼볯螽胣銼볯躼볯銼뷯趽뷯貽볯銂럦ꂊ臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣馼볯莄臣醼볯芙雩릒详鞁臣芀迥鲿觧銂볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯銼볯趽볯覼臣貸蟩鞁胣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ볯鎼韃볯邼뷯겼볯ꞁ諦몇臣龁胣袐苣鮁臣覜ꧦ꒱苣隃菣ꒂ菣ꞁ듦蒵臣膀蓧뒰ꇧ뢅菣袃菣Ꚃ菣誸臣뺹蟧鞁胣莿룧鞁臣芀껦馕觧銂菣ꦃ菣랂菣ꮂ菣ꂃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣閼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣龃菣袼볯邼볯趽뷯膀迥螎볯馼볯薼볯銂뻥龁胣ꖼ볯ꦼ裢궼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰볯ₚ볯鎼볯躼볯芀㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖 銼裢袼苣궃菣ꆃ菣ꮃ볯銈볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ菣뢂菣꺁郥邈胣閼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣龃菣袼볯邼볯趽뷯膀볯躼볯钼뷯趽뷯貽볯꺁볯궼볯袼볯趽볯覼룤뚺뛦ꮁ胣醼볯鎼裢뢂苣궃菣鞃菣醃菣銈볯銈苣뎃볯銼볯鞼볯螽胣銼볯躼볯趽뷯辽뷯覼苣뮷諥鞁臣芀뻥覂苣龁럦袐觧銂볯邼蓢ꞁ볯躼볯芙雩릒详鞁臣芀迥鲿럦袐觧銂볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯閼볯趽볯覼臣貸蟩鞁胣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ볯鎼韃볯邼뷯겼볯ꞁ諦몇臣龁胣覜ꧦ꒱苣隃菣ꒂ菣ꞁ듦蒵臣膀蓧뒰ꇧ뢅菣袃菣Ꚃ菣誸臣뺹蟧鞁胣莿룧鞁臣芀껦馕觧銂菣ꦃ菣랂菣ꮂ菣ꂃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣銼裢袼苣궃菣ꆃ菣ꮃ볯銈볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ菣뢂菣袼볯邼뷯螽胣躏軧骼볯薼볯銂뻥龁胣ꖼ볯ꦼ裢궼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰볯ₚ볯邼볯躼볯芀㰊䥄㹖胣邼볯钼볯醀⼼䥄㹖 꺼裢袼볯鞼裢꾂菣궃苣龃菣뺂볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯銈볯袼볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢钼裢ꮂ菣鲃苣떂���覃볯ꦼ裢醼볯馼볯꺁郥邈胣銼裢袼苣궃菣ꆃ菣ꮃ볯銈볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ菣뢂菣袼볯閼뷯螽胣邼볯鎼볯趽뷯辽뷯覼臣꒼볯ꚼ볯銼뷯겼볯궸뫦늶臣膀苧뢅苣랂苣ꂃ볯銼볯钼뷯螽胣邼볯鞼볯趽뷯辽뷯覼胣꺼裢袼볯鞼裢꾂菣궃苣龃菣뺂볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢钼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯馼볯趽뷯膀볯躼볯隼뷯趽뷯貽볯銂럦ꂊ臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯袼볯邼뷯겼볯ꞁ룥袇臣膀藩뢅苣膃菣袼볯쎓鎼볯趽볯覼臣붊蟥鞁臣芀鳦龩뇥銂菣ꦃ苣뎃臣鞴뗦鞁胣ꆄ냦ꮡ藩誃菣ꪃ苣ꂃ룤ꞁ매ꖇ臣膀뿦꺸臣龁胣议闧ꦉ苣蚈迥ꢼ볯겼볯ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣꺼裢袼볯鞼裢꾂菣궃苣龃菣뺂볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯銈볯袼볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢钼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯醼볯趽뷯膀迥螎볯醼볯薼볯銂駧늉鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀볯뎼볯銈볯뎼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵骼钼볯鞼볯醼胣钴뫥骼볯颼볯隼볯薼胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ꺼볯늼袼볯邼볯ₐ볯ꢼ뷯貼꒼볯뎼볯覼볯ₚ듎颼볯隼볯ₙ볯蒽볯ꪼ鶼銼볯邼ꢼ뷯貼醼볯覼볯₌볯躼볯邼袼뷯貼ꪼ鶼閼볯颼ꢼ뷯貼醼볯覼볯₌볯躼볯醼袼뷯貼ꪼ鶼銼볯鎼ꢼ뷯貼醼볯覼볯₌볯躼볯邼袼뷯貼ꪼ볯₝볯躼볯ₒ볯骽볯₌볯ꢼ볯貼颼볯銼볯ₔ볯鎽볯₌볯ꢼ볯貼鞼볯颼볯ₘ볯鎽볯₌볯ꢼ볯貼鞼볯鞼볯ₘ볯鎽볯₌볯ꢼ볯貼鞼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噉ਾ†볯銈볯袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃苣龃菣뺂볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯銈볯袼볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣銈볯銈볯銼볯銈菣袃菣뺂菣ꮃ裢閼裢ꒂ菣覼苣龃菣뺂볯醼볯銼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣龃菣袼볯銈볯鞼볯覼臣袐裦芀볯銈볯袼볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣銈볯銈볯銼볯銈菣袃菣뺂菣ꮃ裢閼裢ꒂ菣覼苣龃菣뺂볯醼볯銼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩袼볯閼볯趽뷯膀볯躼볯醼뷯趽뷯貽볯膀볯鞼裢꾂菣궃裢颼裢閃菣ꪂ菣ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼���뾂菣ꊂ菣뎃ꇥ뢅ꇥ袼볯馼볯趽뷯膀볯躼볯醼뷯趽뷯貽볯膀볯ꆼ볯떼볯钼볯钼뷯螽胣醼볯邼뷯趽뷯貽볯꺁볯궼볯袼볯趽볯覼룤뚺뛦ꮁ胣꒼볯낼볯ꆼ볯钼볯颼뷯螽胣鎼볯閼뷯趽뷯貽볯銂럦ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣銼볯莄臣醼볯芙雩릒详鞁臣貾胣뚺ꫥ銂뿦꺸臣膀裥随볯낼볯ꎼ臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀볯銈볯袼볯銈苣궃菣銈볯銈菣ꮃ苣궃苣龃菣뺂볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯銈볯袼볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣銈볯銈볯銼볯銈菣袃菣뺂菣ꮃ裢閼裢ꒂ菣覼苣龃菣뺂볯醼볯銼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣龃菣袼볯閼볯隼뷯螽胣躏軧骼볯躼볯薼볯銂駧늉鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀볯뎼볯銈볯뎼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵骼閼볯鎼볯醼胣钴뫥骼볯鞼볯醼볯袼볯醼볯躽뷯覼胣馼볯躼볯钼볯銼볯钼뷯趽볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨볯궼볯₲볯钼볯邼궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼颼볯颼볯ₘ볯鎽볯₌볯ꢼ볯貼颼볯隼볯ₘ볯钽볯₌볯₪볯₝볯躼볯ₔ볯骽볯₌볯ꢼ볯貼颼볯隼볯ₐ볯鎽볯₌볯ꢼ볯貼颼볯钼볯ₓ볯蒽볯ꪼ鶼銼볯钼ꢼ뷯貼醼볯覼볯₌볯躼볯馼袼뷯貼ꪼ鶼鞼볯钼ꢼ뷯貼醼볯覼볯₌볯躼볯钼袼뷯貼醼볯覼볯₌볯躼볯邼袼뷯貼醼볯覼볯₌볯躼볯馼裢隼볯鞼볯袼뷯貼醼볯覼볯₌볯躼볯鎼袼뷯貼銼볯覼볯₌볯躼볯邼袼뷯貼ꪼ鶼閼볯閼ꢼ뷯貼銼볯覼볯₌볯躼볯隼裢銼볯邼볯ₕ볯趽볯₌볯ꢼ볯貼醼볯邼볯銈볯躼볯隼袼뷯貼볯ꢼ볯貼邼볯颼볯銈볯躼볯钼袼뷯貼銼볯覼胣ં䐼噉邀볯颼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ껥붖뻤醼볯閼戼㹲릂苣벃菣醼볯钼戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯銼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔱㜱㤸⸳楴≦㈾㈰㔱㜱㤸⸳楴쉦゠〰㈲㰲愯㰾䐯噉ਾ㰊牢ਾ†볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣钃菣뢂菣꺁郥邈胣钼裢隃菣ꊃ菣ꪃ苣뎃ꇥ뢅ꇥ袼볯醼뷯膀볯邼볯趽뷯辽뷯覼胣랂苣궃菣궃菣ꮃ菣궃菣뢅볯醼볯躼볯螽胣醼볯銼뷯趽뷯貽볯膀볯蒽볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯蒽뷯邽뷯覼볯鎼볯馼볯螽胣閼볯钼뷯趽뷯貽볯膀迥뎁볯㲫畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯钼볯鞼볯螽胣鎼볯钼뷯趽뷯貽볯꺁볯貼볯銈苣ꪂ苣떂菣袼볯邼볯趽볯覼迥뎁볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯閼볯趽볯覼룤랷郥ꦉ苣膀볯㲮畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵许胣馼볯莄臣醼볯芙雩릒详鞁臣芀迥鲿럦袐觧���苣ꦃ苣袃苣骀臣ꚁ뿦躁臣膀볯貼볯銈苣ꪂ苣떂菣銂駩뮎臣龁胣议闧ꦉ苣ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯袼볯邼볯趽볯覼臣貸蟩鞁胣ꖼ뷯꾼볯莽볯醼볯邼뷯겼韃볯覼臣붊蟥鞁臣芀郥辂臣龁鳦龩裦蚈苣隃菣ꒂ菣袼볯邼볯趽볯쎬醼볯ꞁ듦蒵臣膀볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢룤ꞁ매ꖇ臣膀뿦꺸臣膀苣ꪃ苣늂菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯ꖼ뷯꾼볯莽볯낼볯鶼볯込볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣钃菣뢂菣袼볯邼뷯膀迥螎볯鞼볯薼볯銂럦邤觨릲臣鞁臣鞾臣芀볯뎼볯銈볯뎼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵骼醼볯邼볯銼胣ં䐼噉邀볯颼볯颼胣㲑䐯噉ਾ†볯銈苣龃菣銈볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣钃菣뢂菣銈볯銈苣Ꚃ菣鶼볯貼볯貼볯銈菣ꪃ菣膃菣馃菣벂菣릂菣鮃菣벃菣꺁郥邈胣钼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꪃ苣뎃볯颼볯鞼뷯膀볯鎼뷯趽뷯貽볯꺁볯ꎼ볯袼볯邼볯趽볯覼룤릒详뚺뛦ꮁ胣꾼裢袼菣랂菣ꮃ苣ꮃ菣讃菣覼菣覃菣궂苣ꮃ苣龃菣袼볯閼볯鞼뷯膀볯鎼뷯趽뷯貽볯꺁볯ꎼ볯袼볯邼뷯겼볯궸뫦늶苣邼蓢ꞁ苣ꎁ臣誂臣뮷諥鞁臣芀럦袐觧銂볯莄臣醼볯蚈雩릒详鞁胣꒮룦ꮁ髦膂胣銼駦鎖鋦貋臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣莿룧鞁胣鮸鳥许臣뺹蟧鞁臣膀볯銈苣龃菣銈볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣钃菣뢂菣銈볯銈苣Ꚃ菣鶼볯貼볯貼볯銈菣ꪃ菣膃菣馃菣벂菣릂菣鮃菣벃菣袼볯钼볯钼뷯膀迥螎볯醼볯邼볯覼苣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣ꖼ볯ꦼ裢궼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰볯ₚ볯鎼볯躼볯芀㰊䥄㹖胣邼볯銼볯醀⼼䥄㹖 閼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꦃ苣궃볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯貼볯銈苣ꮂ菣鲃菣뢅苣ꆃ菣ꮃ臣袐裦芀볯銈苣龃菣銈볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣钃菣뢂菣銈볯銈苣Ꚃ菣鶼볯貼볯貼볯銈菣ꪃ菣膃菣馃菣벂菣릂菣鮃菣벃菣袼볯钼볯钼뷯膀볯鎼뷯趽뷯貽볯誏臣隃苣銈볯銈苣뎃苣ꪂ菣뢅苣ꆃ菣ꮃ볯銼볯躼볯閼뷯膀볯钼볯趽뷯辽뷯覼臣ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ볯銼볯邼뷯겼볯궸鋦貋뫦늶臣膀볯ꊼ볯袼볯銼볯銼볯螽胣醼볯隼뷯趽뷯貽볯銂볯莄臣뒻諥鞁臣芀럦袐觧銂껥ꦸ臣醼볯芙雩릒详鞁胣鞼볯莄臣銼駦鎖鋦貋臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣莿룧鞁臣膀苣ꪃ苣늂菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯ꖼ볯込볯ꖼ볯醼볯鎼볯ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣閼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꦃ苣궃볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯貼볯銈苣ꮂ菣鲃菣뢅苣ꆃ菣ꮃ볯隼볯邼뷯膀迥螎볯鎼볯薼볯銂믩늉鯥鎽臣鞁臣���鞾臣芀볯뎼볯銈볯뎼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵骼銼볯閼볯醼胣ં䐼噉邀볯颼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣钃菣뺂菣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢銼裢ꮂ菣鲃菣뢅臣袐裦芀볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣钃菣뺂菣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢銼볯鎼裢뢂苣ꮃ菣뎃藩뢂菣膃菣袼볯螽胣銼볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯꺁볯邼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯鎼볯趽볯覼迥뎁볯貼볯銈苣ꪂ苣떂菣袼볯邼뷯겼볯궸럦袐觧銂胣颼볯莄臣閼駦鎖鋦貋臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯袼볯邼볯趽볯覼룤ꮁ돦躁뻨뾁胣ꖼ뷯꾼볯莽볯궼뷯꾼볯袼볯邼볯醼胣醼볯邼뷯겼韃볯覼臣붊蟥鞁臣芀郥辂臣龁鳦龩裦蚈苣隃菣ꒂ菣袼볯邼볯趽볯쎬醼볯ꞁ듦蒵臣膀볯膽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢룤ꞁ매ꖇ臣膀뿦꺸臣膀룦Ꞝ룤ꞁ매ꖇ臣ꚁ胣閼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꦃ苣궃볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩袼볯躼볯螽胣躏軧骼볯醼볯覼苣ꆷꓨ늉鯥鎽臣鞁臣鞾臣芀볯뎼볯銈볯뎼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵骼銼볯鎼볯醼胣ં䐼噉邀볯颼볯醼胣㲑䐯噉ਾ†볯閼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꦃ苣궃볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ苣躃菣ꮃ臣袐裦芀볯覽볯貽볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵袼볯颼볯趽뷯膀볯邼볯鞼볯趽뷯辽뷯覼臣뒼볯ꚼ볯钼볯趽볯覼룤릒详뢇뿦늶臣膀볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣钃菣뺂菣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢銼裢ꮂ菣鲃菣뢅볯醼볯钼뷯膀볯躼볯銼뷯趽뷯貽볯꺁볯ꢼ볯袼볯邼뷯겼볯궸뫦늶苣邼蓢ꞁ믦ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯芙雩릒详鞁臣芀볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼볯醼뷯겼볯膀볯閼볯꺁볯膽볯ꢼ냦뚺뛦袼볯趽볯覼胣誏臣ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯袼볯趽볯覼苣뮷諥馁苣鎁臣ꮁ苣誂迥鲿럦袐觧銂苣ꢂ菣膃臣龁胣랷郥ꦉ苣邼蓢ꞁ볯邼裥鎖鋦貋臣膀곦蒁臣膀뿦躁臣膀뿦늶苣莿룧鞁胣랂菣ꮂ苣ꮃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼볯ꆼ볯낼볯鶼볯込볯覼臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀볯閼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꦃ苣궃볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ苣躃菣ꮃ볯鎼볯邼뷯螽胣躏軧骼볯鞼볯覼苣蒻觨몛뷤ꢁ臣ꚁ뻥龁胣ꖼ볯ꦼ裢궼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰볯ₚ볯颼볯躼볯芀㰊䥄㹖胣邼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 銼裢袼苣궃菣ꆃ菣ꮃ볯���銈볯銈苣꾂菣鞃菣钃菣钃菣뺂菣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃臣袐裦芀볯閼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꦃ苣궃볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ苣躃菣ꮃ볯鎼볯邼뷯螽胣醼볯颼볯趽뷯辽뷯覼臣꒼볯궼볯醼볯趽볯覼룤릒详뚺뛦ꮁ胣뎼볯ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵袼볯躼볯醼뷯膀볯颼볯隼뷯趽뷯貽볯銂볯莄臣뮷諥鞁臣芀럦袐觧銂껥ꦸ臣隼駦鎖鋦貋臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣莿룧鞁臣膀볯銈볯꾂菣궃菣膃菣覼裢閼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꦃ苣궃볯醼볯閼裢膽볯钃菣뢂菣袼볯閼볯趽뷯膀迥螎볯馼볯薼볯銂믩늉鯥鎽臣鞁臣鞾胣鎁苣銂닧붣臣讂臣ꢁ臣辁곦꺁苣蚃菣鞃臣뾽铧鞁臣芀볯뎼볯銈볯뎼볯궼볯ꢼ볯㲽畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵骼銼볯鞼볯醼胣ં䐼噉邀볯颼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†볯銈볯ꊂ苣覃菣膃菣覼裢閼裢랂苣궃菣궃菣ꮃ菣ꦃ苣궃볯醼볯閼裢膽볯钃菣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