(57)【要約】  本発明は、ゼオライト材料を製造するための方法、ならびに前記方法に基づいて得られるまたは得られた触媒自体に関する。さらに、本発明は、特に触媒としてゼオライト材料を使用する方法に関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む（式中、Ｙは、四価元素であり、Ｘは、三価元素である）骨格構造を有するゼオライト材料を製造するための方法であって、
（ｉ）ＹＯ２の供給源、任意にＸ２Ｏ３の供給源、および液体溶媒系を含む混合物を製造する工程；
（ｉｉ）（ｉ）で製造された混合物を反応混合物として反応器に供給する工程；
（ｉｉｉ）反応器内の反応混合物を加熱して、ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む骨格構造を有するゼオライト材料を含有する反応した混合物を得る工程；ならびに
（ｉｖ）ゼオライト材料を含有する（ｉｉｉ）で得られた反応した混合物を、反応器からの流出液として回収する工程；
を含み、反応器が、同軸上に配置された内筒および外筒を含むテイラー−クエット反応器である、方法。
【請求項２】
テイラー−クエット反応器が、外筒を固定子として、回転子−固定子構成を有する、請求項２に記載の方法。
【請求項３】
ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む（式中、Ｙは、四価元素であり、Ｘは、三価元素である）骨格構造を有するゼオライト材料を製造するための方法であって、
（ｉ）ＹＯ２の供給源、任意にＸ２Ｏ３の供給源、および液体溶媒系を含む混合物を製造する工程；
（ｉｉ）（ｉ）で製造された混合物を反応混合物として反応器に供給する工程；
（ｉｉｉ）反応器内の反応混合物を加熱して、ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む骨格構造を有するゼオライト材料を含有する反応した混合物を得る工程；ならびに
（ｉｖ）ゼオライト材料を含有する（ｉｉｉ）で得られた反応した混合物を、反応器からの流出液として回収する工程；
を含み、
（ｉｉｉ）において反応混合物は、反応混合物が接触している反応器の外壁に対して反応混合物の流れを作るように剪断にさらされ、
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す場合、反応混合物の流れ方向の速度分布ｖ（ｒ）は、（Ｉ）に基づく条件を満たし：
ｖ（ｒ）≦（（ｖ（ｒ１）−ｖｍｉｎ）・（ｒ／ｒ１））＋ｖｍｉｎ  （Ｉ）
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示す場合、反応混合物の流れ方向の速度分布ｖ（ｒ）は、（ＩＩ）に基づく条件を満たし：
ｖ（ｒ）≧（（ｖ（ｒ１）−ｖｍｉｎ）・（ｒ／ｒ１））＋ｖｍｉｎ  （ＩＩ）
式中、ｒは、反応器内の反応混合物の流れ方向に垂直な反応器空間の断面積上の直線の長さを定義し、前記直線は、混合物と接触している反応器の壁の内面における第１の点（ここで、前記第１の点においてｒ０は０と定義され、ｖはその最小値（ｖｍｉｎ＝ｖ（ｒ０））を示す）から、第２の点（ここで、ｒはｒｍａｘと定義され、ｖはその最大値（ｖｍａｘ＝ｖ（ｒｍａｘ））を示す）まで延び、ｒ１＝ｒｍａｘ／ｘであり、ｘ＝５である、方法。
【請求項４】
直線ｒが、反応混合物と接触している反応器の壁の内面に対して垂直である、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す場合、速度分布の２次導関数ｖ’’（ｒ）は、（ＩＩＩ）に基づく条件を満たし：
ｖ’’（ｒ）≧０  （ＩＩＩ）
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示す場合、速度分布の２次導関数ｖ’’（ｒ）は、（ＩＶ）に基づく条件を満たす：
ｖ’’（ｒ）≦０  （ＩＶ）、
請求項３または４に記載の方法。
【請求項６】
反応器が、同軸上に配置された内筒および外筒を含むテイラー−クエット反応器である、請求項３から５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
（ｉｉｉ）において、反応器の体積の少なくとも一部分Ｐの流動様式が層流である、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
（ｉｉｉ）において、反応混合物を含有する反応器の体積の少なくとも一部分Ｐのレイノルズ数（Ｒｅ）が、２，５００以下である、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
（ｉｉｉ）において、反応混合物を含有する反応器の体積の少なくとも一部分Ｐのテイラー数（Ｔａ）が、（ＩＩＩ）に基づく条件を満たし：
Ｔａ≦（１．５２・Ｒｅ）＋ｎ  （ＩＩＩ）
式中、ｎ≦１０２である、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
混合物が１００〜３００℃の範囲の温度まで加熱される、請求項１から９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
反応混合物を含有する反応器の体積が、５ｃｍ３〜１ｍ３の範囲である、請求項１から１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
（ｉｉｉ）において、反応混合物が自生圧力下で加熱される、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
連続モードおよび／またはバッチモードで行われる、請求項１から１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
請求項１から１３のいずれか一項に記載の方法に基づいて得られるおよび／または得られたゼオライト材料。
【請求項１５】
モレキュラーシーブとして、吸着剤として、イオン交換用に、触媒として、および／または触媒担体として請求項１４に記載のゼオライト材料を使用する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ゼオライト材料を製造するための方法、ならびに前記方法に基づいて得られるまたは得られた触媒自体に関する。さらに、本発明は、特に触媒として、ゼオライト材料を使用する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
単純な出発化合物からのゼオライト材料の合成には、高温および／または高圧などの特別な条件をしばしば必要とする自己組織化の複雑なプロセスが含まれ、このような反応は通常、数日から数週間の長い反応時間の後にゼオライト材料を得るために、自生圧力下で出発原料を加熱する必要がある。したがって、しばしば厳しい反応条件および長い反応時間のために、バッチ合成は、長い間ゼオライト材料を合成するための選択される方法であった。しかしながら、バッチ反応は、特に空間−時間−達成され得る収量のレベルに関して多くの制限を与える。
【０００３】
したがって、改善されたバッチ反応手順ならびにゼオライト材料の合成に使用される古典的なバッチ合成手順に利点を与える代替方法を見出すための努力が注がれてきた。この点に関して調査された１つの方法は、流体試薬が連続的に槽形反応器の上部に導入され、固体反応生成物を含有する流出液が槽形反応器の底部から連続的に除去される、連続撹拌槽形反応器の使用を含む。前記方法は、不連続条件下でバッチ運転の間に反応器を空にする必要性を排除するが、結晶化に必要な反応時間は、長いままである。
【０００４】
その観点から、ゼオライト材料の急速な合成を可能にする反応器形状が考案されてきた。したがって、ＵＳ  ２０１６／０１１５０３９  Ａ１は、外側面積に対して体積の低い比率を示す管形反応器でゼオライトを連続生産するための方法に関する。同様に、Ｌｉｕら  Ａｎｇｅｗ．  Ｃｈｅｍ．  Ｉｎｔ．  Ｅｄ．  ２０１５、５４、５６８３〜５６８７頁は、非常に短い反応時間を使用する高シリカゼオライトＳＳＺ−１３の連続合成を開示している。他方では、Ｊｕ、  Ｊ．ら  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ２００６、１１６、１１５〜１２１頁ならびにＶａｎｄｅｒｍｅｅｒｓｃｈ、Ｔ．ら  Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ  ａｎｄ  Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２０１６、２２６、１３３〜１３９頁は、それぞれ連続フロー反応器構成においてミクロンサイズのＮａＡゼオライトの急速な合成を開示している。Ｌｉｕ、Ｚ．ら  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２０１４、２６、２３２７〜２３３１頁は、結晶性微孔質アルミノホスフェートＡｌＰＯ４−５の超高速連続フロー合成に関する。Ｓｌａｎｇｅｎら  「Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｚｅｏｌｉｔｅｓ  ｕｓｉｎｇ  ａ  Ｔｕｂｕｌａｒ  Ｒｅａｃｔｏｒ」、  １２ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｚｅｏｌｉｔｅ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ、  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  １９９９は、６ｍｍ外径（〜３ｍｍ内径）および可変長の管形反応器におけるＮａＡゼオライト、ＮａＹゼオライト、およびシリカライト−１の連続合成に関する。Ｂｅｂｏｎ、Ｃ．ら  Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ  ａｎｄ  Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２００２、５３、１３〜２０頁は、オートクレーブに含有されているガイドチューブを使用したゼオライトの合成方法に関し、反応混合物は、その軸に沿ってガイドチューブ内に配置されたアルキメデススクリューの助けでガイドチューブを通して運ばれる。
【０００５】
高圧を必要としない反応では、ゼオライトＬＴＡの連続合成に関連するＢｏｎａｃｃｏｒｓｉ，  Ｌ．ら  Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ  ａｎｄ  Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２００８、１１２、４８１〜４９３頁などのマイクロ波補助手順が調査されている。同様に、ＵＳ  ２００１／００５４５４９  Ａ１は、マイクロ波を使用して無機材料を製造するための連続的な方法および装置に関する。
【０００６】
連続撹拌槽および多段反応器の使用を考慮して、反応効率に関してかなりの進歩があったが、反応時間の短縮を考慮して行なわれた進歩は、実験室規模のレベルで適用された反応器形状に限定されている。さらに、反応時間の短縮に関して行なわれた努力は、特にゼオライト合成中に起こる反応混合物のレオロジーの明白な変化により、反応器の目詰まりのために、経済的に実行可能な運転時間に関して極めて制限されたままである。より詳細には、層流の管形反応器で加熱すると、合成ゲルは、通常壁近くの領域で高い剪断速度を示すが、中心に向かう熱伝達の速度が遅いため、一部壁近くの領域における合成ゲルの断熱効果のため、中心はほとんど剪断速度を示さない。結果として、合成ゲルは、壁領域から中心に向かって大きな温度勾配を示し、大きな滞留分布時間が観察される。この状況で生じる合成ゲルの厳しい不均一な処理を考慮して、満足のいく結晶化度を得るためには、非常に長い反応器を使用する必要がある。
【０００７】
したがって、ゼオライト材料の連続合成に関してもたらされた進歩にもかかわらず、反応器内の合成ゲルによって経験する不十分な熱伝達およびその後の不均一な反応条件の問題を回避する方法の必要性が残っている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】ＵＳ  ２０１６／０１１５０３９  Ａ１
【特許文献２】ＵＳ  ２００１／００５４５４９  Ａ１
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】Ｌｉｕら  Ａｎｇｅｗ．  Ｃｈｅｍ．  Ｉｎｔ．  Ｅｄ．  ２０１５、５４、５６８３〜５６８７頁
【非特許文献２】Ｊｕ、  Ｊ．ら  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ２００６、１１６、１１５〜１２１頁
【非特許文献３】Ｖａｎｄｅｒｍｅｅｒｓｃｈ、Ｔ．ら  Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ  ａｎｄ  Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２０１６、２２６、１３３〜１３９頁
【非特許文献４】Ｌｉｕ、Ｚ．ら  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２０１４、２６、２３２７〜２３３１頁
【非特許文献５】Ｓｌａｎｇｅｎら  「Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｚｅｏｌｉｔｅｓ  ｕｓｉｎｇ  ａ  Ｔｕｂｕｌａｒ  Ｒｅａｃｔｏｒ」、  １２ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｚｅｏｌｉｔｅ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ、  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  １９９９
【非特許文献６】Ｂｅｂｏｎ、Ｃ．ら  Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ  ａｎｄ  Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２００２、５３、１３〜２０頁
【非特許文献７】Ｂｏｎａｃｃｏｒｓｉ，  Ｌ．ら  Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ  ａｎｄ  Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２００８、１１２、４８１〜４９３頁
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
したがって本発明の目的は、特に工業規模での、反応器内での合成ゲルの均一な剪断速度および温度勾配を可能にする、ゼオライト材料を製造するための改善された方法を提供することであった。したがって、驚くべきことに、反応器内で特定の速度分布の流動様式を使用することによって、反応混合物が結晶化プロセス中に剪断減粘または剪断増粘レオロジーを示すかどうかに応じて、合成ゲル内の流れの方向の温度および剪断速度勾配に関して改善された均一性を得ることが可能であることがわかった。特に、全く予想外なことに、管形反応器を通る同じ反応混合物の層流によって生成される速度分布と本質的に反対である反応器内の反応混合物の速度分布を生成することによって、特に連続合成方法において、例えば従来のゼオライト材料の合成で負う不均一な結晶化および物質移動のかなりの欠点を回避するために、反応器混合物内の結晶化速度ならびに反応器内の混合物の輸送速度に関して改善された均一性が得られることが発見された。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
したがって、本発明は、ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む（式中、Ｙは、四価元素であり、Ｘは、三価元素である）骨格構造を有するゼオライト材料を製造するための方法であって、
（ｉ）ＹＯ２の供給源、任意にＸ２Ｏ３の供給源、および液体溶媒系を含む混合物を製造する工程；
（ｉｉ）（ｉ）で製造された混合物を反応混合物として反応器に供給する工程；
（ｉｉｉ）反応器内の反応混合物を加熱して、ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む骨格構造を有するゼオライト材料を含有する反応した混合物を得る工程；および
（ｉｖ）ゼオライト材料を含有する（ｉｉｉ）で得られた反応した混合物を、反応器からの流出液として回収する工程；
を含み、
（ｉｉｉ）において反応混合物は、反応混合物が接触している反応器の外壁に対して反応混合物の流れを作るように剪断にさらされ、
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す場合、反応混合物の流れ方向の速度分布ｖ（ｒ）は、（Ｉ）に基づく条件を満たし：
ｖ（ｒ）≦（（ｖ（ｒ１）−ｖｍｉｎ）・（ｒ／ｒ１））＋ｖｍｉｎ  （Ｉ）
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示す場合、反応混合物の流れ方向の速度分布ｖ（ｒ）は、（ＩＩ）に基づく条件を満たし：
ｖ（ｒ）≧（（ｖ（ｒ１）−ｖｍｉｎ）・（ｒ／ｒ１））＋ｖｍｉｎ  （ＩＩ）
式中、ｒは、反応器内の反応混合物の流れ方向に垂直な反応器空間の断面積上の直線の長さを定義し、前記直線は、混合物と接触している反応器の壁の内面における第１の点（ここで、前記第１の点においてｒ０は０と定義され、ｖはその最小値（ｖｍｉｎ＝ｖ（ｒ０））を示す）から、第２の点（ここで、ｒはｒｍａｘと定義され、ｖはその最大値（ｖｍａｘ＝ｖ（ｒｍａｘ））を示す）まで延び、ｒ１＝ｒｍａｘ／ｘであり、ｘ＝５、好ましくはｘ＝４、より好ましくはｘ＝３、より好ましくはｘ＝２．５、より好ましくはｘ＝２、より好ましくはｘ＝１．８、より好ましくはｘ＝１．６、より好ましくはｘ＝１．５、より好ましくはｘ＝１．４、より好ましくはｘ＝１．３、より好ましくはｘ＝１．２、より好ましくはｘ＝１．１、より好ましくはｘ≧１であり、より好ましくはｒ＝ｒｍａｘである、方法に関する。
【００１２】
直線ｒは、好ましくは反応混合物と接触している反応器の壁の内面に対して垂直である。
【００１３】
好ましくは、（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す場合、速度分布の２次導関数ｖ’’（ｒ）は、（ＩＩＩ）に基づく条件を満たし：
ｖ’’（ｒ）≧０  （ＩＩＩ）
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示す場合、速度分布の２次導関数ｖ’’（ｒ）は、（ＩＶ）に基づく条件を満たす：
ｖ’’（ｒ）≦０  （ＩＶ）。
【００１４】
反応混合物が剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す場合、好ましくは反応混合物の流れ方向の速度分布ｖ（ｒ）は、０＜ｒ＜ｒｍａｘでは（Ｖ）に基づく条件を満たし：
ｖ（ｒ）＜（（ｖ（ｒ１）−ｖｍｉｎ）・（ｒ／ｒ１））＋ｖｍｉｎ  （Ｖ）
反応混合物が剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示す場合、反応混合物の流れ方向の速度分布ｖ（ｒ）は、０＜ｒ＜ｒｍａｘでは（ＶＩ）に基づく条件を満たす：
ｖ（ｒ）＞（（ｖ（ｒ１）−ｖｍｉｎ）・（ｒ／ｒ１））＋ｖｍｉｎ  （ＶＩ）。
【００１５】
好ましくは、（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す場合、速度分布の２次導関数ｖ’’（ｒ）は、０＜ｒ＜ｒｍａｘでは（ＶＩＩ）に基づく条件を満たし：
ｖ’’（ｒ）＞０  （ＶＩＩ）
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示す場合、速度分布の２次導関数ｖ’’（ｒ）は、０＜ｒ＜ｒｍａｘでは（ＶＩＩＩ）に基づく条件を満たす：
ｖ’’（ｒ）＜０  （ＶＩＩＩ）。
【００１６】
さらに、それに加えて、本発明は同様に、ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む（式中、Ｙは、四価元素であり、Ｘは、三価元素である）骨格構造を有するゼオライト材料を製造するための方法であって、
（ｉ）ＹＯ２の供給源、任意にＸ２Ｏ３の供給源、および液体溶媒系を含む混合物を製造する工程；
（ｉｉ）（ｉ）で製造された混合物を反応混合物として反応器に供給する工程；
（ｉｉｉ）反応器内の反応混合物を加熱して、ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む骨格構造を有するゼオライト材料を含有する反応した混合物を得る工程；および
（ｉｖ）ゼオライト材料を含有する（ｉｉｉ）で得られた反応した混合物を、反応器からの流出液として回収する工程；
を含み、反応器は、同軸上に配置された内筒および外筒を含むテイラー−クエット反応器である、方法に関する。
【００１７】
（ｉｉｉ）において、好ましくは反応器の体積の少なくとも一部分Ｐの流動様式は層流であり、その部分Ｐは、好ましくは反応器の体積の連続した部分である。好ましくは、（ｉｉｉ）において、反応混合物を含有する反応器の体積の少なくとも一部分Ｐのレイノルズ数（Ｒｅ）は、２，５００以下、より好ましくは２，０００以下、より好ましくは１，５００以下、より好ましくは１，０００以下、より好ましくは５００以下、より好ましくは３００以下、より好ましくは２００以下、より好ましくは１００以下、より好ましくは８０以下、より好ましくは６０以下、より好ましくは４０以下、より好ましくは２０以下、より好ましくは１０以下、より好ましくは５以下、より好ましくは３以下、かつより好ましくは１以下である。用語レイノルズ数（Ｒｅ）は、本明細書では、Ｒｅ＝ｕａｘ・ｄｇａｐ／ｎを表し；式中、ｕａｘは、使用される液体の軸流速度であり、ｎは、動粘度であり、ｄｇａｐは、反応器内のギャップ幅、好ましくは反応器内の回転円筒間のギャップ幅であり；したがって軸状（axial）とは、反応器内の円筒の回転軸と一直線にそろえられたという意味であり、ここで、反応器は、好ましくはテイラー−クエット反応器である。
【００１８】
好ましくは（ｉｉｉ）において、反応混合物を含有する反応器の体積の少なくとも一部分Ｐのテイラー数（Ｔａ）、より好ましくは接線テイラー数は、（ＩＩＩ）に基づく条件を満たし：
Ｔａ≦（１．５２・Ｒｅ）＋ｎ  （ＩＩＩ）
式中、ｎ≦１０２、好ましくは≦１００、より好ましくは≦９８、より好ましくは≦９５、より好ましくは≦９０、より好ましくは≦８０、より好ましくは≦６０、より好ましくは≦４０、より好ましくは≦２０、より好ましくは≦１０、より好ましくは≦５、かつより好ましくは≦１である。用語テイラー数（Ｔａ）は、本明細書では、Ｔａ＝ｒｉ・ｕｉ・ｄｇａｐ／ｎを表し、式中、ｎは、動粘度であり、ｒｉは、内筒の半径であり、ｕｉは、内筒の回転速度であり、ｄｇａｐは、反応器内のギャップ幅、好ましくは反応器内の回転円筒間のギャップ幅であり；ここで、反応器は、好ましくはテイラー−クエット反応器である。接線テイラー数は、本明細書では、反応器、好ましくはテイラー−クエット反応器の回転円筒壁に対する接線流に関してさらに定義されるテイラー数（Ｔａ）を表す。
【００１９】
好ましくは反応器の体積の連続した部分Ｐは、好ましくは反応混合物を含有する反応器の全体積の５〜１００％を占め、より好ましくは反応混合物を含有する反応器の全体積の１０〜９５％、より好ましくは２０〜９０％、より好ましくは３０〜８５％、より好ましくは４０〜８０％、より好ましくは５０〜７５％、かつより好ましくは６０〜７０％を占める。
【００２０】
好ましくは、反応混合物は、剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示し、またはここで反応混合物は、剪断増粘剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示し、ここで好ましくは反応混合物は、剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）をあらわす。
【００２１】
工程（ｉｉｉ）に関して、混合物は、好ましくは１００〜３００℃、より好ましくは１２０〜２８０℃、より好ましくは１４０〜２６０℃、より好ましくは１６０〜２５０℃、より好ましくは１８０〜２４０℃、より好ましくは１９０〜２３０℃、およびより好ましくは２００〜２２０℃の範囲の温度まで加熱される。
【００２２】
反応器に関して、反応混合物を含有する反応器の体積は、好ましくは５ｃｍ３〜１ｍ３、より好ましくは１０ｃｍ３〜１ｍ３、より好ましくは２０ｃｍ３〜０．５ｍ３、より好ましくは３０ｃｍ３〜０．１ｍ３、より好ましくは５０ｃｍ３〜０．０５ｍ３、より好ましくは８０ｃｍ３〜０．０１ｍ３、より好ましくは１００〜５，０００ｃｍ３、より好ましくは１２０〜３，０００ｃｍ３、より好ましくは１５０〜１，０００ｃｍ３、より好ましくは２００〜７００ｃｍ３、より好ましくは２３０〜５００ｃｍ３、およびより好ましくは２５０〜３００ｃｍ３の範囲である。好ましくは、混合物と接触している反応器の壁の内面は、金属材料でできており、ここで、金属材料は、Ｔａ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｍｏ、およびその２種以上の組合せおよび／または合金からなる群から、より好ましくはＴａ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｏ、およびその２種以上の組合せおよび／または合金からなる群から、好ましくはＣｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｏ、およびその２種以上の組合せおよび／または合金からなる群から選択される１種または複数の金属を含み、ここで、好ましくは金属材料は、ニッケル合金、ニッケル−モリブデン合金、およびより好ましくはニッケル−モリブデン−クロム合金を含む。好ましくは、混合物と接触している反応器の壁の内面は、有機ポリマー材料で覆われており、ここで、有機ポリマー材料は、より好ましくはフッ素化ポリアルキレンおよびその２種以上の混合物からなる群から、好ましくは（Ｃ２〜Ｃ３）ポリアルキレンおよびその２種以上の混合物からなる群から、好ましくはフッ素化ポリエチレンおよびその２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数のポリマーを含み、ここで、より好ましくはポリマー材料は、ポリ（テトラフルオロエチレン）を含み、ここで、より好ましくは反応器の内壁は、ポリ（テトラフルオロエチレン）で覆われている。
【００２３】
工程（ｉｉｉ）に関して、好ましくは（ｉｉｉ）では反応混合物は自生圧力下で加熱され、ここで、好ましくは圧力は０．１〜９ＭＰａの範囲、より好ましくは０．５〜７ＭＰａ、より好ましくは０．８〜５ＭＰａ、より好ましくは１．３〜３ＭＰａ、より好ましくは１．４〜２ＭＰａ、より好ましくは１．５〜１．７ＭＰａの範囲である。
【００２４】
反応器は、好ましくは単一の段階からなる。好ましくは、（ｉｉｉ）において反応混合物が反応器を通過する間に、反応混合物は何も添加および／または除去されず、ここでより好ましくは何も添加されず、ここでより好ましくは（ｉｉｉ）において反応混合物が反応器を通過する間に、反応混合物は何も添加されず、かつ何も除去されない。
【００２５】
好ましくは、（ｉｉ）の前に、（ｉ）で製造された混合物を、４０〜１２０℃、より好ましくは５０〜１１０℃、より好ましくは６０〜１０５℃、より好ましくは７０〜１００℃、より好ましくは７５〜９５℃、およびより好ましくは８０〜９０℃の範囲の温度で熟成させる。好ましくは、（ｉ）においてかつ（ｉｉ）の前に、（ｉ）で製造された混合物は、４０℃以上、より好ましくは３５℃以上、より好ましくは３０℃以上の温度まで加熱されず、ここで、より好ましくは、（ｉ）においてかつ（ｉｉ）の前に、（ｉ）で製造された混合物は、加熱工程にかけられない。好ましくは（ｉｉ）の前に、（ｉ）で製造された混合物を、１〜７２ｈ、より好ましくは６〜６２ｈ、より好ましくは１２〜５６ｈ、より好ましくは２４〜５０ｈ、より好ましくは３６〜４４ｈ、およびより好ましくは３８〜４２ｈの範囲の期間熟成させる。
【００２６】
（ｉ）で製造された混合物は、好ましくは（ｉｉ）において反応器に直接供給され、ここで、（ｉｉ）において反応器に供給されている間、（ｉ）で製造された混合物は、好ましくは１００〜３００℃、より好ましくは１００〜２８０℃、より好ましくは１４０〜２６０℃、より好ましくは１６０〜２５０℃、より好ましくは１８０〜２４０℃、より好ましくは１９０〜２３０℃、およびより好ましくは２００〜２２０℃の範囲の温度まで予熱される。
【００２７】
（ｉｖ）における反応した混合物の回収について、これは好ましくは（ｉｉｉ）で反応器を出ていく反応混合物流出液を、１種もしくは複数の溶媒を含む液体で、および／または反応混合物流出液の膨張によって、クエンチすることを含む。好ましくは、クエンチするための液体は、極性プロトン性溶媒およびその混合物からなる群から、
より好ましくはｎ−ブタノール、イソプロパノール、プロパノール、エタノール、メタノール、水、およびその混合物からなる群から、
より好ましくはエタノール、メタノール、水、およびその混合物からなる群から選択される１種または複数の溶媒を含み、
ここで、より好ましくは液体は、水を含み、かつここで、より好ましくは水、好ましくは脱イオン水は液体として使用される。
【００２８】
本発明において、方法は、好ましくは
（ｖ）（ｉｉｉ）または（ｉｖ）で得られたゼオライト材料を単離する工程；
および／または、好ましくはおよび、
（ｖｉ）（ｉｉｉ）、（ｉｖ）または（ｖ）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程；
および／または、好ましくはおよび、
（ｖｉｉ）（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）、または（ｖｉ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程；
および／または、好ましくはおよび、
（ｖｉｉｉ）（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）、（ｖｉ）、または（ｖｉｉ）で得られたゼオライト材料をか焼する工程
をさらに含む。
【００２９】
工程（ｖ）が行われる場合、（ｖ）において好ましくはゼオライト材料は、（ｉｉｉ）または（ｉｖ）から得られた反応した混合物から、ろ過、遠心分離および／またはデカント法を用いて、より好ましくは精密ろ過および／または限外ろ過を用いて単離され、ここで、より好ましくは膜ろ過によって精密ろ過および／または限外ろ過が達成される。（ｖ）でゼオライト材料の単離から得られた上清は、好ましくは（ｉ）および／または（ｉｉ）、より好ましくは（ｉ）に再循環される。
【００３０】
工程（ｖｉｉ）が行われる場合、（ｖｉｉ）において好ましくはゼオライト材料は、（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）、または（ｖｉ）で得られたゼオライト材料のマイクロ波放射および／またはフラッシュ乾燥を用いて乾燥される。
【００３１】
工程（ｖｉｉ）および（ｖｉｉｉ）が行われる場合、（ｖｉｉ）における乾燥および（ｖｉｉｉ）におけるか焼は、好ましくは（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）、または（ｖｉ）で得られたゼオライト材料をか焼する１種または複数の工程によって達成される。
【００３２】
工程（ｖ）が行われる場合、（ｖ）においてゼオライト材料の単離は、好ましくは（ｉｉｉ）または（ｉｖ）で得られたゼオライト材料を噴霧乾燥する工程を含み、
かつ／または
ここで、（ｖｉｉ）においてゼオライト材料の乾燥は、（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）、または（ｖｉ）で得られたゼオライト材料を噴霧乾燥する工程を含む。
【００３３】
工程（ｖｉｉ）が行われる場合、（ｖｉｉ）における乾燥は、好ましくは５０〜２２０℃、より好ましくは７０〜１８０℃、より好ましくは８０〜１５０℃、より好ましくは９０〜１３０℃、より好ましくは１００〜１２５℃、およびより好ましくは１１０〜１２０℃の範囲の温度で行なわれる。
【００３４】
工程（ｖｉｉｉ）が行われる場合、（ｖｉｉｉ）におけるか焼は、好ましくは３００〜８００℃、より好ましくは３５０〜７５０℃、より好ましくは４００〜７２５℃、より好ましくは４５０〜７００℃、より好ましくは５００〜６７５℃、およびより好ましくは５５０〜６５０℃の範囲の温度で行なわれる。
【００３５】
一般に、本発明の方法によれば、種結晶は、その中に含まれる可能性がある。好ましくは、（ｉ）で製造された混合物は、種結晶をさらに含み、ここで、（ｉ）で製造された混合物中の種結晶の量は、好ましくは（ｉ）で製造された混合物に含有されるＹＯ２として計算されたＹの１００質量％に基づいて、０．１〜２０質量％、より好ましくは（ｉ）で製造された混合物に含有されるＹＯ２として計算されたＹの１００質量％に基づいて、０．３〜１０質量％、より好ましくは０．５〜５質量％、より好ましくは１〜３質量％、およびさらにより好ましくは１．５〜２．５質量％の範囲である。好ましくは、種結晶は、その２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＡＦＸ、ＡＮＡ、ＢＥＡ、ＢＥＣ、ＣＡＮ、ＣＨＡ、ＣＤＯ、ＥＭＴ、ＥＲＩ、ＥＵＯ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＨＥＵ、ＩＴＨ、ＩＴＷ、ＫＦＩ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＭＴＮ、ＭＷＷ、ＯＦＦ、ＲＲＯ、ＲＴＨ、ＳＡＶ、ＳＦＷ、ＳＺＲ、およびＴＯＮからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＣＡＮ、ＡＥＩ、ＥＭＴ、ＳＡＶ、ＳＺＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＯＦＦ、ＲＴＨ、ＧＭＥ、ＡＦＸ、ＳＦＷ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＨＥＵ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＡＦＸ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＥＲＩ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＬＥＶ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＡＦＸ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＥＲＩ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＥＲＩ、ＭＦＩ、およびＭＷＷからなる群から、ならびにより好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、およびＭＷＷからなる群から選択される骨格構造を有する１種または複数のゼオライトを含み、ここで、より好ましくは種結晶は、ＣＨＡおよび／またはＡＥＩ骨格構造を有する１種または複数のゼオライトを含む。
【００３６】
一般に、本発明の方法によれば、有機テンプレートは、その中に含まれる可能性がある。好ましくは、（ｉ）で製造された混合物は、１種または複数の有機テンプレートをさらに含む。１種または複数の有機テンプレートは、好ましくはテトラアルキルアンモニウム化合物、１Ｎ−アルキル−３−キヌクリジノール、またはＮ，Ｎ，Ｎ−トリアルキル−ｅｘｏ−アミノノルボルナン、およびその２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは１−アダマンチルトリ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−アンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−（Ｃ５〜Ｃ６）シクロアルキルアンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−Ｎ−ベンジルアンモニウム化合物、およびその２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは１−アダマンチルトリ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−アンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−シクロペンチルアンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−シクロヘキシルアンモニウム化合物、およびその２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは１−アダマンチルトリエチル−アンモニウム化合物、１−アダマンチルジエチル−メチルアルキル−アンモニウム化合物、１−アダマンチルエチル−ジメチル−アンモニウム化合物、１−アダマンチルトリメチル−アンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリエチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジエチル−Ｎ−メチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ−エチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物、およびその２種以上の混合物からなる群から選択され、
ここで、より好ましくは１種または複数の有機テンプレートは、１種または複数の１−アダマンチルトリメチルアンモニウム化合物および／または１種または複数のＮ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物を含み、
ここで、より好ましくは１種または複数の有機テンプレートは、１種または複数のＮ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物を含む。好ましくは、互いに独立してテトラアルキルアンモニウム化合物は塩、より好ましくはハロゲン化物、好ましくは塩化物および／または臭化物、より好ましくは塩化物、水酸化物、硫酸塩、硝酸塩、リン酸塩、酢酸塩、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは塩化物、水酸化物、硫酸塩、およびその２種以上の混合物からなる群から選択される１種もしくは複数の塩であり、ここで、より好ましくは１種または複数のテトラアルキルアンモニウム化合物は、水酸化および／または塩化テトラアルキルアンモニウム、およびさらにより好ましくは水酸化テトラアルキルアンモニウムである。
【００３７】
あるいは、１種または複数の有機テンプレートは、好ましくはテトラアルキルホスホニウム化合物からなる群から、より好ましくはテトラ（Ｃ１〜Ｃ６）アルキルホスホニウム化合物からなる群から、より好ましくはテトラ（Ｃ１〜Ｃ５）アルキルホスホニウム化合物からなる群から、より好ましくはテトラ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルホスホニウム化合物からなる群から、より好ましくはテトラ（Ｃ２〜Ｃ３）アルキルホスホニウム化合物からなる群から、より好ましくはテトラ−メチルホスホニウム化合物、エチルトリメチルホスホニウム化合物、ジエチルジメチルホスホニウム化合物、メチルトリエチルホスホニウム化合物、テトラエチルホスホニウム化合物、およびその２種以上の混合物からなる群から選択され、ここで、より好ましくは１種または複数の有機テンプレートは、テトラエチルホスホニウム化合物からなる群から選択される。
【００３８】
好ましくは、（ｉ）で製造され、（ｉｉｉ）で加熱された混合物は、１種または複数の有機テンプレートを含まない。
【００３９】
本発明において、Ｙは、任意の四価元素であってよい。好ましくは、Ｙは、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、およびその２種以上の組合せからなる群から選択され、Ｙは、より好ましくはＳｉである。一般に、（ｉ）に基づいて、ＹＯ２の任意の適当な供給源を使用することができる。好ましくは、ＹＯ２の供給源は、ヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非晶質固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、メタケイ酸ナトリウム水和物、セスキケイ酸塩、二ケイ酸塩、コロイドシリカ、ケイ酸エステル、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非晶質固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、コロイドシリカ、ケイ酸エステル、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非晶質固体シリカ、シリカゲル、コロイドシリカ、およびその２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数の化合物を含み、ここで、さらにより好ましくはＹＯ２の供給源は、ヒュームドシリカおよび／またはコロイドシリカ、好ましくはコロイドシリカを含む。
【００４０】
本発明において、Ｘは、任意の三価元素であってよい。好ましくは、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、およびその２種以上の組合せからなる群から選択され、Ｘは、より好ましくはＡｌである。一般に、（ｉ）に基づいて、Ｘ２Ｏ３の任意の適当な供給源を使用することができる。好ましくは、Ｘ２Ｏ３の供給源は、アルミナ、アルミン酸塩、アルミニウム塩、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミナ、アルミニウム塩、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミナ、アルミニウムトリ（Ｃ１〜Ｃ５）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、ハロゲン化アルミニウム、好ましくはフッ化および／または塩化および／または臭化アルミニウム、およびより好ましくはフッ化および／または塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、フルオロケイ酸アルミニウム、［Ａｌ１３Ｏ４（ＯＨ）２４（Ｈ２Ｏ）１２］７＋含有塩、アルカリ金属アルミン酸塩、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリ（Ｃ２〜Ｃ４）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、［Ａｌ１３Ｏ４（ＯＨ）２４（Ｈ２Ｏ）１２］７＋含有塩、アルミン酸ナトリウム、アルミン酸カリウム、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリ（Ｃ２〜Ｃ３）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、［Ａｌ１３Ｏ４（ＯＨ）２４（Ｈ２Ｏ）１２］７＋含有塩、アルミン酸ナトリウム、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリプロポキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、硫酸アルミニウム、［Ａｌ１３Ｏ４（ＯＨ）２４（Ｈ２Ｏ）１２］７＋含有塩、アルミン酸ナトリウム、およびその２種以上の混合物からなる群から、ならびにより好ましくはアルミニウムトリプロポキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、硫酸アルミニウム、アルミン酸ナトリウム、およびその２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数の化合物を含む。
【００４１】
好ましくは、（ｉ）で製造された混合物は、ＯＨ−のための少なくとも１つの供給源をさらに含み、ここで、前記ＯＨ−のための少なくとも１つの供給源は、好ましくは金属水酸化物、より好ましくはアルカリ金属Ｍの水酸化物、より好ましくは水酸化ナトリウムおよび／またはカリウム、ならびにより好ましくは水酸化ナトリウムを含む。
【００４２】
ＹＯ２の供給源、任意にＸ２Ｏ３の供給源、および液体溶媒系を含む、（ｉ）で製造された混合物では、（ｉ）で製造された混合物のＹＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比は、特定の制限を受けない。好ましくは、（ｉ）で製造された混合物のＹＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比は、１〜１，０００、より好ましくは２〜５００、より好ましくは４〜２００、より好ましくは５〜１５０、より好ましくは２０〜１００、より好ましくは３０〜８０、より好ましくは４０〜６０、およびさらにより好ましくは４５〜５５の範囲である。
【００４３】
好ましくは、（ｉ）で製造された混合物の液体溶媒系は、１種または複数の溶媒を含み、ここで、液体溶媒系は、好ましくは極性プロトン性溶媒およびその混合物からなる群から、
より好ましくはｎ−ブタノール、イソプロパノール、プロパノール、エタノール、メタノール、水、およびその混合物からなる群から、
より好ましくはエタノール、メタノール、水、およびその混合物からなる群から選択される１種または複数の溶媒を含み、
ここで、より好ましくは液体溶媒系は水を含み、ここで、より好ましくは水、好ましくは脱イオン水は、液体溶媒系として使用されている。好ましくは、（ｉ）において、液体溶媒系は水を含み、ここで、（ｉ）で製造された混合物のＨ２Ｏ：ＹＯ２モル比は、好ましくは１〜４００、より好ましくは１〜３００、より好ましくは２〜２００、より好ましくは２〜１５０、より好ましくは２〜１００、より好ましくは３〜５０、より好ましくは４〜３０、より好ましくは４．５〜２０、より好ましくは５〜１５、より好ましくは５．５〜１２、およびさらにより好ましくは６〜１０の範囲である。
【００４４】
工程（ｉｉｉ）に関して、（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料は、その２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＡＦＸ、ＡＮＡ、ＢＥＡ、ＢＥＣ、ＣＡＮ、ＣＨＡ、ＣＤＯ、ＥＭＴ、ＥＲＩ、ＥＵＯ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＨＥＵ、ＩＴＨ、ＩＴＷ、ＫＦＩ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＭＴＮ、ＭＷＷ、ＯＦＦ、ＲＲＯ、ＲＴＨ、ＳＡＶ、ＳＦＷ、ＳＺＲ、およびＴＯＮからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＣＡＮ、ＡＥＩ、ＥＭＴ、ＳＡＶ、ＳＺＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＯＦＦ、ＲＴＨ、ＧＭＥ、ＡＦＸ、ＳＦＷ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＨＥＵ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＬＥＶ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＧＭＥ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、ならびにより好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、およびＭＷＷからなる群から選択される骨格構造を有することが好ましく、ここで、より好ましくは（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料は、ＣＨＡおよび／またはＢＥＡ骨格構造、好ましくはＣＨＡ骨格構造を有する。
【００４５】
好ましくは、（ｉ）で製造され、（ｉｉｉ）で加熱された混合物は、任意に固相を含有する単一の液相からなる。好ましくは、（ｉｉｉ）において反応器内で加熱された混合物は、機械的に撹拌され、ここで、より好ましくは機械撹拌は、反応器に含有されている可動部分によって達成される。
【００４６】
一般に、本発明の方法によれば、任意の反応器を使用することが可能である。用語「反応器」は、本明細書では、反応混合物を反応させ、それによって反応した混合物を得ると同時に、反応混合物が本発明に基づく速度分布で流れることを可能にする任意の反応器を表す。好ましくは、反応器は、管形反応器であり、より好ましくは反応器は、同軸上に配置された内筒および外筒を含む、テイラー−クエット反応器であり、ここで、テイラー−クエット反応器は、好ましくは外筒を固定子として、回転子−固定子構成を有する。好ましくは、２つの同軸円筒は、互いに対して５〜５，０００ｒｐｍ、より好ましくは１０〜３，０００ｒｐｍ、より好ましくは３０〜２，５００ｒｐｍ、より好ましくは５０〜２，０００ｒｐｍ、より好ましくは１００〜１，５００ｒｐｍ、より好ましくは１５０〜１，２００ｒｐｍ、より好ましくは２００〜１，０００ｒｐｍ、より好ましくは２５０〜８００ｒｐｍ、より好ましくは３００〜７００ｒｐｍ、より好ましくは３５０〜６５０ｒｐｍ、より好ましくは４００〜６００ｒｐｍ、およびより好ましくは４５０〜５５０ｒｐｍの範囲の速度で回転する。好ましくは、２つの同軸円筒間のギャップは、０．３〜５０ｃｍ、より好ましくは０．４〜３０ｃｍ、より好ましくは０．５〜２５ｃｍ、より好ましくは０．６〜２０ｃｍ、より好ましくは０．６〜１５ｃｍ、より好ましくは０．７〜１０ｃｍ、より好ましくは０．７〜５ｃｍ、より好ましくは０．８〜３ｃｍ、より好ましくは０．８〜２ｃｍ、より好ましくは０．９〜１．５ｃｍ、より好ましくは０．９〜１．２ｃｍ、およびより好ましくは１．０〜１．１ｃｍの範囲である。好ましくは、内筒の直径は、０．５〜１００ｃｍ、より好ましくは１〜５０ｃｍ、より好ましくは１．５〜３０ｃｍ、より好ましくは２〜２０ｃｍ、より好ましくは２．５〜１５ｃｍ、より好ましくは３〜１０ｃｍ、より好ましくは３．５〜８ｃｍ、より好ましくは４〜７ｃｍ、より好ましくは４．５〜６ｃｍ、およびより好ましくは５〜５．５ｃｍの範囲である。２つの同軸円筒の長さは、好ましくは５〜５００ｃｍ、より好ましくは８〜３００ｃｍ、より好ましくは１０〜２００ｃｍ、より好ましくは１２〜１５０ｃｍ、より好ましくは１５〜１００ｃｍ、より好ましくは１８〜８０ｃｍ、より好ましくは２０〜５０ｃｍ、より好ましくは２３〜３５ｃｍ、およびより好ましくは２５〜３０ｃｍの範囲である。好ましくは、内筒および／または外筒、より好ましくは外筒は、１２０〜３１０℃、好ましくは１４０〜２９０℃、より好ましくは１６０〜２７０℃、より好ましくは１８０〜２６０℃、より好ましくは２００〜２５０℃、より好ましくは２１０〜２４０℃、およびより好ましくは２２０〜２３０℃の範囲の温度まで加熱される。
【００４７】
一般に、本発明の方法は、連続モードまたはバッチモードで実施することが可能である。好ましくは、（ｉｉ）における混合物の供給および（ｉｖ）における反応した混合物の回収は、連続モードおよび／またはバッチモード、より好ましくは連続モードで行われる。好ましくは、方法は、連続モードおよび／またはバッチモード、より好ましくは連続モードで行われる。（ｉｉ）における混合物の供給および（ｉｖ）における反応した混合物の回収は、好ましくは連続モードで行われ、また液空間速度は、０．３〜２５０ｈ−１、より好ましくは０．５〜１５０ｈ−１、より好ましくは１〜１００ｈ−１、より好ましくは２〜７０ｈ−１、より好ましくは５〜５０ｈ−１、より好ましくは８〜３０ｈ−１、より好ましくは１０〜２０ｈ−１、およびより好ましくは１２〜１４ｈ−１の範囲である。好ましくは、（ｉｉ）において混合物は、少なくとも１ｈ〜１０年の期間、およびより好ましくは６ｈ〜８年、より好ましくは１２ｈ〜７年、より好ましくは１日〜６年、より好ましくは７日〜５年、より好ましくは１５日〜４年、より好ましくは１カ月〜３．５年、より好ましくは２カ月〜３年、より好ましくは４カ月〜２．５年、より好ましくは６カ月〜２年、より好ましくは８カ月〜１８カ月、およびより好ましくは１０〜１４カ月の範囲の期間、反応器に連続的に供給される。
【００４８】
本発明はさらに、本明細書で上述した方法に基づいて得られるおよび／または得られた、ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む（式中、Ｙは、四価元素であり、Ｘは、三価元素である）骨格構造を有するゼオライト材料に関する。
【００４９】
ゼオライト材料の使用目的に応じて、好ましくは（ｉｖ）から得られる材料をそのまま使用することができる。さらに、このゼオライト材料は、１つまたは複数のさらなる後処理工程にかけられることが考えられる。例えば、より好ましくは粉末として得られるゼオライト材料は、押出し、製錠、噴霧などを含むがそれらに限定されない、任意の適切な方法によって、成形品または成形体に適切に加工することができる。好ましくは、成形体は、長方形、三角形、六角形、正方形、楕円形もしくは円形の断面を有していてよく、かつ／または好ましくは星、タブレット、球体、円筒、ひも、または中空筒の形態である。成形体を製造する場合、成形体の使用目的に応じて選択され得る１種または複数の結合剤を使用することができる。可能な結合剤材料には、グラファイト、シリカ、チタニア、ジルコニア、アルミナ、ならびにケイ素、チタンおよびジルコニウムの２種以上の混合酸化物が含まれるが、それだけには限定されない。ゼオライト材料の結合剤に対する質量比は、一般に特定の制限を受けず、例えば、１０：１〜１：１０の範囲となり得る。ゼオライト材料が、例えば、触媒として、または排気ガス流、例えばエンジンの排気ガス流を処理するための触媒成分として、使用されるさらなる例によれば、ゼオライト材料を、ウォールフローフィルターなどの適切な基材上に適用されるウォッシュコートの成分として使用することが可能である。
【００５０】
ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む（式中、Ｙは、四価元素であり、Ｘは、三価元素である）骨格構造を有する本発明のゼオライト材料は、それだけには限らないが、モレキュラーシーブ、吸着剤として、イオン交換用に、触媒として、および／または触媒担体として、好ましくは触媒として、および／または触媒担体として、あるいは１種または複数のそれらを製造するための中間体を含む、考えられるどんな目的にも使用することができる。
【００５１】
本発明は、以下の一連の実施形態ならびに示されている付属物および後方参照から生じる実施形態の組合せによってさらに例示される。特に、実施形態の範囲が言及されている各例において、例えば「実施形態１から４のいずれか一項に記載の方法」のような用語において、この範囲の全ての実施形態は、当業者にとって明示的に開示されることを意味し、すなわち、この用語の表現は、「実施形態１、２、３、および４のいずれか一項に記載の方法」と同義であると当業者によって理解されるべきであることに留意されたい。
【００５２】
１．ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む（式中、Ｙは、四価元素であり、Ｘは、三価元素である）骨格構造を有するゼオライト材料を製造するための方法であって、
（ｉ）ＹＯ２の供給源、任意にＸ２Ｏ３の供給源、および液体溶媒系を含む混合物を製造する工程；
（ｉｉ）（ｉ）で製造された混合物を反応混合物として反応器に供給する工程；
（ｉｉｉ）反応器内の反応混合物を加熱して、ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む骨格構造を有するゼオライト材料を含有する反応した混合物を得る工程；および
（ｉｖ）ゼオライト材料を含有する（ｉｉｉ）で得られた反応した混合物を、反応器からの流出液として回収する工程；
を含み、
（ｉｉｉ）において反応混合物が、反応混合物が接触している反応器の外壁に対して反応混合物の流れを作るように剪断にさらされ、
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す場合、反応混合物の流れ方向の速度分布ｖ（ｒ）は、（Ｉ）に基づく条件を満たし：
ｖ（ｒ）≦（（ｖ（ｒ１）−ｖｍｉｎ）・（ｒ／ｒ１））＋ｖｍｉｎ  （Ｉ）
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示す場合、反応混合物の流れ方向の速度分布ｖ（ｒ）は、（ＩＩ）に基づく条件を満たし：
ｖ（ｒ）≧（（ｖ（ｒ１）−ｖｍｉｎ）・（ｒ／ｒ１））＋ｖｍｉｎ  （ＩＩ）
式中、ｒは、反応器内の反応混合物の流れ方向に垂直な反応器空間の断面積上の直線の長さを定義し、前記直線は、混合物と接触している反応器の壁の内面における第１の点（ここで、前記第１の点においてｒ０は０と定義され、ｖはその最小値（ｖｍｉｎ＝ｖ（ｒ０））を示す）から、第２の点（ここで、ｒはｒｍａｘと定義され、ｖはその最大値（ｖｍａｘ＝ｖ（ｒｍａｘ））を示す）まで延び、ｒ１＝ｒｍａｘ／ｘであり、ｘ＝５、好ましくはｘ＝４、より好ましくはｘ＝３、より好ましくはｘ＝２．５、より好ましくはｘ＝２、より好ましくはｘ＝１．８、より好ましくはｘ＝１．６、より好ましくはｘ＝１．５、より好ましくはｘ＝１．４、より好ましくはｘ＝１．３、より好ましくはｘ＝１．２、より好ましくはｘ＝１．１、より好ましくはｘ≧１であり、より好ましくはｒ＝ｒｍａｘである、方法。
【００５３】
２．直線ｒが、反応混合物と接触している反応器の壁の内面に対して垂直である、実施形態１の方法。
【００５４】
３．（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す場合、速度分布の２次導関数ｖ’’（ｒ）が、（ＩＩＩ）に基づく条件を満たし：
ｖ’’（ｒ）≧０  （ＩＩＩ）
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示す場合、速度分布の２次導関数ｖ’’（ｒ）が、（ＩＶ）に基づく条件を満たす：
ｖ’’（ｒ）≦０  （ＩＶ）、
実施形態１または２の方法。
【００５５】
４．反応混合物が剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す場合、反応混合物の流れ方向の速度分布ｖ（ｒ）が、０＜ｒ＜ｒｍａｘでは（Ｖ）に基づく条件を満たし：
ｖ（ｒ）＜（（ｖ（ｒ１）−ｖｍｉｎ）・（ｒ／ｒ１））＋ｖｍｉｎ  （Ｖ）
反応混合物が剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示す場合、反応混合物の流れ方向の速度分布ｖ（ｒ）が、０＜ｒ＜ｒｍａｘでは（ＶＩ）に基づく条件を満たす：
ｖ（ｒ）＞（（ｖ（ｒ１）−ｖｍｉｎ）・（ｒ／ｒ１））＋ｖｍｉｎ  （ＶＩ）、
実施形態１〜３のいずれかの方法。
【００５６】
５．（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す場合、速度分布の２次導関数ｖ’’（ｒ）が、０＜ｒ＜ｒｍａｘでは（ＶＩＩ）に基づく条件を満たし：
ｖ’’（ｒ）＞０  （ＶＩＩ）
（ｉｉｉ）において反応混合物が剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示す場合、速度分布の２次導関数ｖ’’（ｒ）が、０＜ｒ＜ｒｍａｘでは（ＶＩＩＩ）に基づく条件を満たす：
ｖ’’（ｒ）＜０  （ＶＩＩＩ）、
実施形態４の方法。
【００５７】
６．（ｉｉｉ）において反応器内で加熱された混合物が、機械的に撹拌され、ここで、より好ましくは機械撹拌が、反応器に含有されている可動部分によって達成される、実施形態１〜５のいずれかの方法。
【００５８】
７．反応器が、同軸上に配置された内筒および外筒を含む、テイラー−クエット反応器であり、ここで、テイラー−クエット反応器が、好ましくは外筒を固定子として、回転子−固定子構成を有する、実施形態１〜６のいずれかの方法。
【００５９】
８．２つの同軸円筒が、互いに対して５〜５，０００ｒｐｍ、好ましくは１０〜３，０００ｒｐｍ、より好ましくは３０〜２，５００ｒｐｍ、より好ましくは５０〜２，０００ｒｐｍ、より好ましくは１００〜１，５００ｒｐｍ、より好ましくは１５０〜１，２００ｒｐｍ、より好ましくは２００〜１，０００ｒｐｍ、より好ましくは２５０〜８００ｒｐｍ、より好ましくは３００〜７００ｒｐｍ、より好ましくは３５０〜６５０ｒｐｍ、より好ましくは４００〜６００ｒｐｍ、およびより好ましくは４５０〜５５０ｒｐｍの範囲の速度で回転する、実施形態７の方法。
【００６０】
９．２つの同軸円筒間のギャップが、０．３〜５０ｃｍ、好ましくは０．４〜３０ｃｍ、より好ましくは０．５〜２５ｃｍ、より好ましくは０．６〜２０ｃｍ、より好ましくは０．６〜１５ｃｍ、より好ましくは０．７〜１０ｃｍ、より好ましくは０．７〜５ｃｍ、より好ましくは０．８〜３ｃｍ、より好ましくは０．８〜２ｃｍ、より好ましくは０．９〜１．５ｃｍ、より好ましくは０．９〜１．２ｃｍ、およびより好ましくは１．０〜１．１ｃｍの範囲である、実施形態７または８の方法。
【００６１】
１０．内筒の直径が、０．５〜１００ｃｍ、好ましくは１〜５０ｃｍ、より好ましくは１．５〜３０ｃｍ、より好ましくは２〜２０ｃｍ、より好ましくは２．５〜１５ｃｍ、より好ましくは３〜１０ｃｍ、より好ましくは３．５〜８ｃｍ、より好ましくは４〜７ｃｍ、より好ましくは４．５〜６ｃｍ、およびより好ましくは５〜５．５ｃｍの範囲である、実施形態７〜９のいずれかの方法。
【００６２】
１１．２つの同軸円筒の長さが、５〜５００ｃｍ、好ましくは８〜３００ｃｍ、より好ましくは１０〜２００ｃｍ、より好ましくは１２〜１５０ｃｍ、より好ましくは１５〜１００ｃｍ、より好ましくは１８〜８０ｃｍ、より好ましくは２０〜５０ｃｍ、より好ましくは２３〜３５ｃｍ、およびより好ましくは２５〜３０ｃｍの範囲である、実施形態７〜１０のいずれかの方法。
【００６３】
１２．内筒および／または外筒、好ましくは外筒が、１２０〜３１０℃、好ましくは１４０〜２９０℃、より好ましくは１６０〜２７０℃、より好ましくは１８０〜２６０℃、より好ましくは２００〜２５０℃、より好ましくは２１０〜２４０℃、およびより好ましくは２２０〜２３０℃の範囲の温度まで加熱される、実施形態７〜１１のいずれかの方法。
【００６４】
１３．ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む（式中、Ｙは、四価元素であり、Ｘは、三価元素である）骨格構造を有するゼオライト材料を製造するための方法であって、
（ｉ）ＹＯ２の供給源、任意にＸ２Ｏ３の供給源、および液体溶媒系を含む混合物を製造する工程；
（ｉｉ）（ｉ）で製造された混合物を反応混合物として反応器に供給する工程；
（ｉｉｉ）反応器内の反応混合物を加熱して、ＹＯ２を含み、任意にＸ２Ｏ３を含む骨格構造を有するゼオライト材料を含有する反応した混合物を得る工程；および
（ｉｖ）ゼオライト材料を含有する（ｉｉｉ）で得られた反応した混合物を、反応器からの流出液として回収する工程；
を含み、反応器が、同軸上に配置された内筒および外筒を含むテイラー−クエット反応器である、方法。
【００６５】
１４．テイラー−クエット反応器が、外筒を固定子として、回転子−固定子構成を有する、実施形態１３の方法。
【００６６】
１５．２つの同軸円筒が、互いに対して５〜５，０００ｒｐｍ、好ましくは１０〜３，０００ｒｐｍ、より好ましくは３０〜２，５００ｒｐｍ、より好ましくは５０〜２，０００ｒｐｍ、より好ましくは１００〜１，５００ｒｐｍ、より好ましくは１５０〜１，２００ｒｐｍ、より好ましくは２００〜１，０００ｒｐｍ、より好ましくは２５０〜８００ｒｐｍ、より好ましくは３００〜７００ｒｐｍ、より好ましくは３５０〜６５０ｒｐｍ、より好ましくは４００〜６００ｒｐｍ、およびより好ましくは４５０〜５５０ｒｐｍの範囲の速度で回転する、実施形態１３または１４の方法。
【００６７】
１６．２つの同軸円筒間のギャップが、０．３〜５０ｃｍ、好ましくは０．４〜３０ｃｍ、より好ましくは０．５〜２５ｃｍ、より好ましくは０．６〜２０ｃｍ、より好ましくは０．６〜１５ｃｍ、より好ましくは０．７〜１０ｃｍ、より好ましくは０．７〜５ｃｍ、より好ましくは０．８〜３ｃｍ、より好ましくは０．８〜２ｃｍ、より好ましくは０．９〜１．５ｃｍ、より好ましくは０．９〜１．２ｃｍ、およびより好ましくは１．０〜１．１ｃｍの範囲である、実施形態１３〜１５のいずれかの方法。
【００６８】
１７．内筒の直径が、０．５〜１００ｃｍ、好ましくは、１〜５０ｃｍ、より好ましくは１．５〜３０ｃｍ、より好ましくは２〜２０ｃｍ、より好ましくは２．５〜１５ｃｍ、より好ましくは３〜１０ｃｍ、より好ましくは３．５〜８ｃｍ、より好ましくは４〜７ｃｍ、より好ましくは４．５〜６ｃｍ、およびより好ましくは５〜５．５ｃｍの範囲である、実施形態１３〜１６のいずれかの方法。
【００６９】
１８．２つの同軸円筒の長さが、５〜５００ｃｍ、好ましくは８〜３００ｃｍ、より好ましくは１０〜２００ｃｍ、より好ましくは１２〜１５０ｃｍ、より好ましくは１５〜１００ｃｍ、より好ましくは１８〜８０ｃｍ、より好ましくは２０〜５０ｃｍ、より好ましくは２３〜３５ｃｍ、およびより好ましくは２５〜３０ｃｍの範囲である、実施形態１３〜１７のいずれかの方法。
【００７０】
１９．内筒および／または外筒、好ましくは外筒が、１２０〜３１０℃、好ましくは１４０〜２９０℃、より好ましくは１６０〜２７０℃、より好ましくは１８０〜２６０℃、より好ましくは２００〜２５０℃、より好ましくは２１０〜２４０℃、およびより好ましくは２２０〜２３０℃の範囲の温度まで加熱される、実施形態１３〜１８のいずれかの方法。
【００７１】
２０．（ｉｉｉ）において、反応器の体積の少なくとも一部分Ｐの流動様式が層流であり、その部分Ｐが、好ましくは反応器の体積の連続した部分である、実施形態１〜１９のいずれかの方法。
【００７２】
２１．（ｉｉｉ）において、反応混合物を含有する反応器の体積の少なくとも一部分Ｐのレイノルズ数（Ｒｅ）が、２，５００以下、好ましくは２，０００以下、より好ましくは１，５００以下、より好ましくは１，０００以下、より好ましくは５００以下、より好ましくは３００以下、より好ましくは２００以下、より好ましくは１００以下、より好ましくは８０以下、より好ましくは６０以下、より好ましくは４０以下、より好ましくは２０以下、より好ましくは１０以下、より好ましくは５以下、より好ましくは３以下、かつより好ましくは１以下である、実施形態１〜２０のいずれかの方法。
【００７３】
２２．（ｉｉｉ）において、反応混合物を含有する反応器の体積の少なくとも一部分Ｐのテイラー数（Ｔａ）、好ましくは接線テイラー数が、（ＩＩＩ）に基づく条件を満たし：
Ｔａ≦（１．５２・Ｒｅ）＋ｎ  （ＩＩＩ）
式中、ｎ≦１０２、好ましくは≦１００、より好ましくは≦９８、より好ましくは≦９５、より好ましくは≦９０、より好ましくは≦８０、より好ましくは≦６０、より好ましくは≦４０、より好ましくは≦２０、より好ましくは≦１０、より好ましくは≦５、かつより好ましくは≦１である、実施形態２１の方法。
【００７４】
２３．好ましくは反応器の体積の連続した部分Ｐが、反応混合物を含有する反応器の全体積の５〜１００％を占め、好ましくは反応混合物を含有する反応器の全体積の１０〜９５％、より好ましくは２０〜９０％、より好ましくは３０〜８５％、より好ましくは４０〜８０％、より好ましくは５０〜７５％、かつより好ましくは６０〜７０％を占める、実施形態２０〜２２のいずれかの方法。
【００７５】
２４．反応混合物が、剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示し、またはここで反応混合物が、剪断増粘レオロジー（ダイラタントレオロジー）を示し、ここで好ましくは反応混合物が、剪断減粘レオロジー（擬塑性レオロジー）を示す、実施形態１〜２３のいずれかの方法。
【００７６】
２５．反応混合物が、１００〜３００℃、好ましくは１２０〜２８０℃、より好ましくは１４０〜２６０℃、より好ましくは１６０〜２５０℃、より好ましくは１８０〜２４０℃、より好ましくは１９０〜２３０℃、およびより好ましくは２００〜２２０℃の範囲の温度まで加熱される、実施形態１〜２４のいずれかの方法。
【００７７】
２６．反応混合物を含有する反応器の体積が、５ｃｍ３〜１ｍ３、より好ましくは１０ｃｍ３〜１ｍ３、より好ましくは２０ｃｍ３〜０．５ｍ３、より好ましくは３０ｃｍ３〜０．１ｍ３、より好ましくは５０ｃｍ３〜０．０５ｍ３、より好ましくは８０ｃｍ３〜０．０１ｍ３、より好ましくは１００〜５，０００ｃｍ３、より好ましくは１２０〜３，０００ｃｍ３、より好ましくは１５０〜１，０００ｃｍ３、より好ましくは２００〜７００ｃｍ３、より好ましくは２３０〜５００ｃｍ３、およびより好ましくは２５０〜３００ｃｍ３の範囲である、実施形態１〜２５のいずれかの方法。
【００７８】
２７．混合物と接触している反応器の壁の内面が、金属材料でできており、ここで、金属材料が、Ｔａ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｍｏ、およびその２種以上の組合せおよび／または合金からなる群から、好ましくはＴａ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｏ、およびその２種以上の組合せおよび／または合金からなる群から、好ましくはＣｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｏ、およびその２種以上の組合せおよび／または合金からなる群から選択される１種または複数の金属を含み、ここで、好ましくは金属材料が、ニッケル合金、ニッケル−モリブデン合金、およびより好ましくはニッケル−モリブデン−クロム合金を含む、実施形態１〜２６のいずれかの方法。
【００７９】
２８．混合物と接触している反応器の壁の内面が、有機ポリマー材料で覆われており、ここで、有機ポリマー材料が、好ましくはフッ素化ポリアルキレンおよびその２種以上の混合物からなる群から、好ましくは（Ｃ２〜Ｃ３）ポリアルキレンおよびその２種以上の混合物からなる群から、好ましくはフッ素化ポリエチレンおよびその２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数のポリマーを含み、ここで、より好ましくはポリマー材料が、ポリ（テトラフルオロエチレン）を含み、ここで、より好ましくは反応器の内壁が、ポリ（テトラフルオロエチレン）で覆われている、実施形態１〜２７のいずれかの方法。
【００８０】
２９．（ｉｉｉ）では反応混合物が自生圧力下で加熱され、ここで、好ましくは圧力が０．１〜９ＭＰａの範囲、より好ましくは０．５〜７ＭＰａ、より好ましくは０．８〜５ＭＰａ、より好ましくは１．３〜３ＭＰａ、より好ましくは１．４〜２ＭＰａ、より好ましくは１．５〜１．７ＭＰａの範囲である、実施形態１〜２８のいずれかの方法。
【００８１】
３０．反応器が、単一の段階からなる、実施形態１〜２９のいずれかの方法。
【００８２】
３１．（ｉｉｉ）において反応混合物が反応器を通過する間に、反応混合物が何も添加および／または除去されず、ここで好ましくは何も添加されず、ここでより好ましくは（ｉｉｉ）において反応混合物が反応器を通過する間に、反応混合物が何も添加されず、かつ何も除去されない、実施形態１〜３０のいずれかの方法。
【００８３】
３２．（ｉｉ）の前に、（ｉ）で製造された混合物を、４０〜１２０℃、好ましくは５０〜１１０℃、より好ましくは６０〜１０５℃、より好ましくは７０〜１００℃、より好ましくは７５〜９５℃、およびより好ましくは８０〜９０℃の範囲の温度で熟成させる、実施形態１〜３１のいずれかの方法。
【００８４】
３３．（ｉ）においてかつ（ｉｉ）の前に、（ｉ）で製造された混合物が、４０℃以上、好ましくは３５℃以上、より好ましくは３０℃以上の温度まで加熱されず、ここで、より好ましくは、（ｉ）においてかつ（ｉｉ）の前に、（ｉ）で製造された混合物が、加熱工程にかけられない、実施形態１〜３２のいずれかの方法。
【００８５】
３４．（ｉｉ）の前に、（ｉ）で製造された混合物を、１〜７２ｈ、好ましくは６〜６２ｈ、より好ましくは１２〜５６ｈ、より好ましくは２４〜５０ｈ、より好ましくは３６〜４４ｈ、およびより好ましくは３８〜４２ｈの範囲の期間熟成させる、実施形態１〜３３のいずれかの方法。
【００８６】
３５．（ｉ）で製造された混合物は、（ｉｉ）において反応器に直接供給され、ここで、（ｉｉ）において反応器に供給されている間、（ｉ）で製造された混合物は、好ましくは１００〜３００℃、より好ましくは１００〜２８０℃、より好ましくは１４０〜２６０℃、より好ましくは１６０〜２５０℃、より好ましくは１８０〜２４０℃、より好ましくは１９０〜２３０℃、およびより好ましくは２００〜２２０℃の範囲の温度まで予熱される、実施形態１〜３４のいずれかの方法。
【００８７】
３６．（ｉｖ）における反応した混合物の回収が、（ｉｉｉ）で反応器を出ていく反応混合物流出液を、１種もしくは複数の溶媒を含む液体で、および／または反応混合物流出液の膨張によって、クエンチすることを含む、実施形態１〜３５のいずれかの方法。
【００８８】
３７．クエンチするための液体が、極性プロトン性溶媒およびその混合物からなる群から、
好ましくはｎ−ブタノール、イソプロパノール、プロパノール、エタノール、メタノール、水、およびその混合物からなる群から、
より好ましくはエタノール、メタノール、水、およびその混合物からなる群から選択される１種または複数の溶媒を含み、
ここで、より好ましくは液体が、水を含み、かつここで、より好ましくは水、好ましくは脱イオン水が液体として使用される、実施形態３６の方法。
【００８９】
３８．方法が、
（ｖ）（ｉｉｉ）または（ｉｖ）で得られたゼオライト材料を単離する工程；
および／または、
（ｖｉ）好ましくは（ｉｉｉ）、（ｉｖ）または（ｖ）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程；
および／または、
（ｖｉｉ）好ましくは（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）、または（ｖｉ）で得られたゼオライト材料を乾燥する工程；
および／または、
（ｖｉｉｉ）好ましくは（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）、（ｖｉ）、または（ｖｉｉ）で得られたゼオライト材料をか焼する工程
をさらに含む、実施形態１〜３７のいずれかの方法。
【００９０】
３９．（ｖ）においてゼオライト材料が、（ｉｉｉ）または（ｉｖ）から得られた反応した混合物から、ろ過、遠心分離および／またはデカント法を用いて、より好ましくは精密ろ過および／または限外ろ過を用いて単離され、ここで、より好ましくは膜ろ過によって精密ろ過および／または限外ろ過が達成される、実施形態３８の方法。
【００９１】
４０．（ｖ）でゼオライト材料の単離から得られた上清が、（ｉ）および／または（ｉｉ）、好ましくは（ｉ）に再循環される、実施形態３９の方法。
【００９２】
４１．（ｖｉｉ）においてゼオライト材料が、（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）、または（ｖｉ）で得られたゼオライト材料のマイクロ波放射および／またはフラッシュ乾燥を用いて乾燥される、実施形態３８〜４０のいずれかの方法。
【００９３】
４２．（ｖｉｉ）における乾燥および（ｖｉｉｉ）におけるか焼が、（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）、または（ｖｉ）で得られたゼオライト材料をか焼する１種または複数の工程によって達成される、実施形態３８〜４１のいずれかの方法。
【００９４】
４３．（ｖ）においてゼオライト材料の単離が、（ｉｉｉ）または（ｉｖ）で得られたゼオライト材料を噴霧乾燥する工程を含み、
かつ／または
ここで、（ｖｉｉ）においてゼオライト材料の乾燥が、（ｉｉｉ）、（ｉｖ）、（ｖ）、または（ｖｉ）で得られたゼオライト材料を噴霧乾燥する工程を含む、
実施形態３８の方法。
【００９５】
４４．（ｖｉｉ）における乾燥が、５０〜２２０℃、好ましくは７０〜１８０℃、より好ましくは８０〜１５０℃、より好ましくは９０〜１３０℃、より好ましくは１００〜１２５℃、およびより好ましくは１１０〜１２０℃の範囲の温度で行なわれる、実施形態３８〜４３のいずれかの方法。
【００９６】
４５．（ｖｉｉｉ）におけるか焼が、３００〜８００℃、好ましくは３５０〜７５０℃、より好ましくは４００〜７２５℃、より好ましくは４５０〜７００℃、より好ましくは５００〜６７５℃、およびより好ましくは５５０〜６５０℃の範囲の温度で行なわれる、実施形態３８〜４４のいずれかの方法。
【００９７】
４６．（ｉ）で製造された混合物が、種結晶をさらに含み、ここで、（ｉ）で製造された混合物中の種結晶の量が、（ｉ）で製造された混合物に含有されるＹＯ２として計算されたＹの１００質量％に基づいて、好ましくは０．１〜２０質量％、（ｉ）で製造された混合物に含有されるＹＯ２として計算されたＹの１００質量％に基づいて、好ましくは０．３〜１０質量％、より好ましくは０．５〜５質量％、より好ましくは１〜３質量％、およびさらにより好ましくは１．５〜２．５質量％の範囲である、実施形態１〜４５のいずれかの方法。
【００９８】
４７．種結晶が、その２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＡＦＸ、ＡＮＡ、ＢＥＡ、ＢＥＣ、ＣＡＮ、ＣＨＡ、ＣＤＯ、ＥＭＴ、ＥＲＩ、ＥＵＯ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＨＥＵ、ＩＴＨ、ＩＴＷ、ＫＦＩ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＭＴＮ、ＭＷＷ、ＯＦＦ、ＲＲＯ、ＲＴＨ、ＳＡＶ、ＳＦＷ、ＳＺＲ、およびＴＯＮからなる群から、好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＣＡＮ、ＡＥＩ、ＥＭＴ、ＳＡＶ、ＳＺＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＯＦＦ、ＲＴＨ、ＧＭＥ、ＡＦＸ、ＳＦＷ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＨＥＵ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＡＦＸ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＥＲＩ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＬＥＶ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＡＦＸ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＥＲＩ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＥＲＩ、ＭＦＩ、およびＭＷＷからなる群から、ならびにより好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、およびＭＷＷからなる群から選択される骨格構造を有する１種または複数のゼオライトを含み、ここで、より好ましくは種結晶が、ＣＨＡおよび／またはＡＥＩ骨格構造を有する１種または複数のゼオライトを含む、実施形態４６の方法。
【００９９】
４８．（ｉ）で製造された混合物が、１種または複数の有機テンプレートをさらに含む、実施形態１〜４７のいずれかの方法。
【０１００】
４９．１種または複数の有機テンプレートが、テトラアルキルアンモニウム化合物、１Ｎ−アルキル−３−キヌクリジノール、またはＮ，Ｎ，Ｎ−トリアルキル−ｅｘｏ−アミノノルボルナン、およびその２種以上の混合物からなる群から、
好ましくは１−アダマンチルトリ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−アンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−（Ｃ５〜Ｃ６）シクロアルキルアンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−Ｎ−ベンジルアンモニウム化合物、およびその２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは１−アダマンチルトリ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−アンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−シクロペンチルアンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−シクロヘキシルアンモニウム化合物、およびその２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは１−アダマンチルトリエチル−アンモニウム化合物、１−アダマンチルジエチル−メチルアルキル−アンモニウム化合物、１−アダマンチルエチル−ジメチル−アンモニウム化合物、１−アダマンチルトリメチル−アンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリエチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジエチル−Ｎ−メチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ−エチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物、およびその２種以上の混合物からなる群から選択され、
ここで、より好ましくは１種または複数の有機テンプレートが、１種または複数の１−アダマンチルトリメチル−アンモニウム化合物および／または１種または複数のＮ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物を含み、
ここで、より好ましくは１種または複数の有機テンプレートが、１種または複数のＮ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−シクロヘキシルアンモニウム化合物を含む、実施形態４８の方法。
【０１０１】
５０．１種または複数の有機テンプレートが、テトラアルキルホスホニウム化合物からなる群から、より好ましくはテトラ（Ｃ１〜Ｃ６）アルキルホスホニウム化合物からなる群から、より好ましくはテトラ（Ｃ１〜Ｃ５）アルキルホスホニウム化合物からなる群から、より好ましくはテトラ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルホスホニウム化合物からなる群から、より好ましくはテトラ（Ｃ２〜Ｃ３）アルキルホスホニウム化合物からなる群から、より好ましくはテトラメチルホスホニウム化合物、エチルトリメチルホスホニウム化合物、ジエチルジメチルホスホニウム化合物、メチルトリエチルホスホニウム化合物、テトラエチルホスホニウム化合物、およびその２種以上の混合物からなる群から選択され、ここで、より好ましくは１種または複数の有機テンプレートが、テトラエチルホスホニウム化合物からなる群から選択される、実施形態４８の方法。
【０１０２】
５１．１種または複数の有機テンプレートが独立に、塩、好ましくはハロゲン化物、好ましくは塩化物および／または臭化物、より好ましくは塩化物、水酸化物、硫酸塩、硝酸塩、リン酸塩、酢酸塩、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは塩化物、水酸化物、硫酸塩、およびその２種以上の混合物からなる群から選択される１種もしくは複数の塩であり、ここで、より好ましくは１種もしくは複数のテトラアルキルアンモニウム化合物が、水酸化および／または塩化テトラアルキルアンモニウム、およびさらにより好ましくは水酸化テトラアルキルアンモニウムである、実施形態４９または５０の方法。
【０１０３】
５２．（ｉ）で製造され、（ｉｉｉ）で加熱された混合物が、１種または複数の有機テンプレートを含まない、実施形態１〜４７のいずれかの方法。
【０１０４】
５３．Ｙが、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、およびその２種以上の組合せからなる群から選択され、Ｙが、好ましくはＳｉである、実施形態１〜５２のいずれかの方法。
【０１０５】
５４．ＹＯ２の供給源が、ヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非晶質固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、メタケイ酸ナトリウム水和物、セスキケイ酸塩、二ケイ酸塩、コロイドシリカ、ケイ酸エステル、およびその２種以上の混合物からなる群から、好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非晶質固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、コロイドシリカ、ケイ酸エステル、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非晶質固体シリカ、シリカゲル、コロイドシリカ、およびその２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数の化合物を含み、ここで、さらにより好ましくはＹＯ２の供給源が、ヒュームドシリカおよび／またはコロイドシリカ、好ましくはコロイドシリカを含む、実施形態１〜５３のいずれかの方法。
【０１０６】
５５．Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、およびその２種以上の組合せからなる群から選択され、Ｘが好ましくはＡｌである、実施形態１〜５４のいずれかの方法。
【０１０７】
５６．Ｘ２Ｏ３の供給源が、アルミナ、アルミン酸塩、アルミニウム塩、およびその２種以上の混合物からなる群から、好ましくはアルミナ、アルミニウム塩、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミナ、アルミニウムトリ（Ｃ１〜Ｃ５）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、ハロゲン化アルミニウム、好ましくはフッ化および／または塩化および／または臭化アルミニウム、およびより好ましくはフッ化および／または塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、フルオロケイ酸アルミニウム、［Ａｌ１３Ｏ４（ＯＨ）２４（Ｈ２Ｏ）１２］７＋含有塩、アルカリ金属アルミン酸塩、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリ（Ｃ２〜Ｃ４）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、［Ａｌ１３Ｏ４（ＯＨ）２４（Ｈ２Ｏ）１２］７＋含有塩、アルミン酸ナトリウム、アルミン酸カリウム、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリ（Ｃ２〜Ｃ３）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、［Ａｌ１３Ｏ４（ＯＨ）２４（Ｈ２Ｏ）１２］７＋含有塩、アルミン酸ナトリウム、およびその２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリプロポキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、硫酸アルミニウム、［Ａｌ１３Ｏ４（ＯＨ）２４（Ｈ２Ｏ）１２］７＋含有塩、アルミン酸ナトリウム、およびその２種以上の混合物からなる群から、ならびにより好ましくはアルミニウムトリプロポキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、硫酸アルミニウム、アルミン酸ナトリウム、およびその２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数の化合物を含む、実施形態１〜５５のいずれかの方法。
【０１０８】
５７．（ｉ）で製造された混合物が、ＯＨ−のための少なくとも１つの供給源をさらに含み、ここで、前記ＯＨ−のための少なくとも１つの供給源は、好ましくは金属水酸化物、より好ましくはアルカリ金属Ｍの水酸化物、より好ましくは水酸化ナトリウムおよび／または水酸化カリウム、ならびにより好ましくは水酸化ナトリウムを含む、実施形態１〜５６のいずれかの方法。
【０１０９】
５８．（ｉ）で製造された混合物のＹＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比が、１〜１，０００、好ましくは２〜５００、より好ましくは４〜２００、より好ましくは５〜１５０、より好ましくは２０〜１００、より好ましくは３０〜８０、より好ましくは４０〜６０、およびさらにより好ましくは４５〜５５の範囲である、実施形態１〜５７のいずれかの方法。
【０１１０】
５９．（ｉ）で製造された混合物の液体溶媒系が、１種または複数の溶媒を含み、ここで、液体溶媒系が、好ましくは極性プロトン性溶媒およびその混合物からなる群から、
好ましくはｎ−ブタノール、イソプロパノール、プロパノール、エタノール、メタノール、水、およびその混合物からなる群から、
より好ましくはエタノール、メタノール、水、およびその混合物からなる群から選択される１種または複数の溶媒を含み、
ここで、より好ましくは液体溶媒系が水を含み、ここで、より好ましくは水、好ましくは脱イオン水が液体溶媒系として使用される、実施形態１〜５８のいずれかの方法。
【０１１１】
６０．（ｉ）において、液体溶媒系が水を含み、ここで、（ｉ）で製造された混合物のＨ２Ｏ：ＹＯ２モル比が、好ましくは１〜４００、より好ましくは１〜３００、より好ましくは２〜２００、より好ましくは２〜１５０、より好ましくは２〜１００、より好ましくは３〜５０、より好ましくは４〜３０、より好ましくは４．５〜２０、より好ましくは５〜１５、より好ましくは５．５〜１２、およびさらにより好ましくは６〜１０の範囲である、実施形態１〜５９のいずれかの方法。
【０１１２】
６１．（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料が、その２種以上の混合構造を含めた、ＡＥＩ、ＡＦＸ、ＡＮＡ、ＢＥＡ、ＢＥＣ、ＣＡＮ、ＣＨＡ、ＣＤＯ、ＥＭＴ、ＥＲＩ、ＥＵＯ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＨＥＵ、ＩＴＨ、ＩＴＷ、ＫＦＩ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＭＴＮ、ＭＷＷ、ＯＦＦ、ＲＲＯ、ＲＴＨ、ＳＡＶ、ＳＦＷ、ＳＺＲ、およびＴＯＮからなる群から、好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＣＡＮ、ＡＥＩ、ＥＭＴ、ＳＡＶ、ＳＺＲ、ＫＦＩ、ＥＲＩ、ＯＦＦ、ＲＴＨ、ＧＭＥ、ＡＦＸ、ＳＦＷ、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＨＥＵ、ＬＥＶ、ＭＥＩ、ＭＥＬ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＦＡＵ、ＦＥＲ、ＧＭＥ、ＬＥＶ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、より好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＧＭＥ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、およびＭＷＷからなる群から、ならびにより好ましくはその２種以上の混合構造を含めた、ＢＥＡ、ＣＨＡ、ＭＦＩ、およびＭＷＷからなる群から選択される骨格構造を有しており、ここで、より好ましくは（ｉｉｉ）で得られたゼオライト材料が、ＣＨＡおよび／またはＢＥＡ骨格構造、好ましくはＣＨＡ骨格構造を有する、実施形態１〜６０のいずれかの方法。
【０１１３】
６２．（ｉ）で製造され、（ｉｉｉ）で加熱された混合物が、任意に固相を含有する単一の液相からなる、実施形態１〜６１のいずれかの方法。
【０１１４】
６３．（ｉｉ）における混合物の供給および（ｉｖ）における反応した混合物の回収が、連続モードおよび／またはバッチモード、好ましくは連続モードで行われる、実施形態１〜６２のいずれかの方法。
【０１１５】
６４．方法が、連続モードおよび／またはバッチモード、好ましくは連続モードで行われる、実施形態１〜６３のいずれかの方法。
【０１１６】
６５．（ｉｉ）における混合物の供給および（ｉｖ）における反応した混合物の回収が、連続モードで行われ、また液空間速度が、０．３〜２５０ｈ−１、好ましくは０．５〜１５０ｈ−１、より好ましくは１〜１００ｈ−１、より好ましくは２〜７０ｈ−１、より好ましくは５〜５０ｈ−１、より好ましくは８〜３０ｈ−１、より好ましくは１０〜２０ｈ−１、およびより好ましくは１２〜１４ｈ−１の範囲である、実施形態１〜６４のいずれかの方法。
【０１１７】
６６．（ｉｉ）において混合物が、少なくとも１ｈ〜１０年の期間、および好ましくは６ｈ〜８年、より好ましくは１２ｈ〜７年、より好ましくは１日〜６年、より好ましくは７日〜５年、より好ましくは１５日〜４年、より好ましくは１カ月〜３．５年、より好ましくは２カ月〜３年、より好ましくは４カ月〜２．５年、より好ましくは６カ月〜２年、より好ましくは８カ月〜１８カ月、およびより好ましくは１０〜１４カ月の範囲の期間、反応器に連続的に供給される、実施形態６３〜６５のいずれかの方法。
【０１１８】
６７．実施形態１〜６６のいずれかの方法に基づいて得られるおよび／または得られたゼオライト材料。
【０１１９】
６８．モレキュラーシーブとして、吸着剤として、イオン交換用に、触媒として、および／または触媒担体として、好ましくは触媒として、および／または触媒担体として、実施形態６７に基づくゼオライト材料を使用する方法。
【図面の簡単な説明】
【０１２０】
【図１】テイラー−クエット反応器の一般的な構成を示し、反応混合物の入り口が反応器の右上部分に描写されており、出口が反応器の左下部分に描写されている、図である。図中、矢印は、中空管として描写されている反応器の内部回転子と、回転子と固定子の間の反応器の体積を表示するための透明なシェルとして描写されている外部マントル（固定子）の間のギャップにおける反応混合物の流れの増分方向を示している。図の下部にあるスケールは、シミュレーションに使用される反応器の寸法をメートルで表示する。
【図２】実験セクションでシミュレーションに使用した反応混合物のレオロジーを示し、Ｐａ・ｓにおける粘度が横軸に沿ってプロットされ、ｓ−１における剪断速度が縦軸に沿ってプロットされている図である。図中、剪断速度に依存する粘度挙動の関数が示されている。
【図３】実施例１のシミュレーションためのテイラー−クエット反応器内の反応混合物の速度等高線を示し、図のスケールは、速度をｍ・ｓ−１で示し、０〜０．６１７７ｍ・ｓ−１の範囲である、図である。図の下部にあるスケールは、シミュレーションに使用される反応器の寸法をメートルで表示する。
【図４】実施例１のシミュレーションのためのテイラー−クエット反応器内の反応混合物の温度等高線を示し、図のスケールは、ケルビン度（Ｋ）における温度を示し、３００〜５００Ｋの範囲である、図である。図の下部にあるスケールは、シミュレーションに使用される反応器の寸法をメートルで表示する。
【図５】実施例２のシミュレーションためのテイラー−クエット反応器内の反応混合物の速度等高線を示し、図のスケールは、速度をｍ・ｓ−１で示し、０〜０．７６１６ｍ・ｓ−１の範囲である、図である。図の下部にあるスケールは、シミュレーションに使用される反応器の寸法をメートルで表示する。
【図６】実施例２のシミュレーションのためのテイラー−クエット反応器内の反応混合物の温度等高線を示し、図のスケールは、ケルビン度（Ｋ）における温度を示し、３００〜５００Ｋの範囲である、図である。図の下部にあるスケールは、シミュレーションに使用される反応器の寸法をメートルで表示する。
【図７】実施例３のシミュレーションためのテイラー−クエット反応器内の反応混合物の速度等高線を示し、図のスケールは、速度をｍ・ｓ−１で示し、０．８２９６５ｍ・ｓ−１の範囲である、図である。図の下部にあるスケールは、シミュレーションに使用される反応器の寸法をメートルで表示する。
【図８】実施例３のシミュレーションのためのテイラー−クエット反応器内の反応混合物の温度等高線を示し、図のスケールは、ケルビン度（Ｋ）における温度を示し、３００〜５００Ｋの範囲である、図である。図の下部にあるスケールは、シミュレーションに使用される反応器の寸法をメートルで表示する。
【図９】参考例１で得られた異なる剪断速度の粘度測定の結果を示す図である。図中、温度測定点は「黒四角」、粘度測定点は「黒丸」で表示され、℃単位での温度値は右横軸に沿ってプロットされ、Ｐａ・ｓ単位での粘度値は、左横軸に沿ってプロットされている。分単位での粘度測定の期間は、縦軸に沿ってプロットされている。凡例では、剪断速度２５０、５００、および７５０ｓ−１の場合の異なる粘度測定点が示されており、剪断速度２５０ｓ−１の場合の測定は、１１９分後に中断され、剪断速度７５０ｓ−１の場合の測定は、１４２分後に中断された。図中の点線は、加熱前の測定開始時の反応混合物の粘度レベルを示す。
【発明を実施するための形態】
【実施例】
【０１２１】
実験セクション
本明細書で説明する実験は、シミュレーションプログラムＡｎｓｙｓ（登録商標）Ｆｌｕｅｎｔ（登録商標）ｖ１７．０．０を用いて行われた。シミュレーションは、図１に示すように、内部回転子と外部固定子を備えたテイラー−クエット反応器構成に基づいており、反応混合物は、反応器の一端（図１の反応器の右上）で導入され、反応器体積内の回転子の周りに同心状に流れ、反応器出口（図１の反応器の左下）にらせん状に落ちた。シミュレーションに使用したパラメーターは、以下のとおりである：
円筒形状：
長さ＝２５ｃｍ
Ｄ内＝５ｃｍ
Ｄ外＝６ｃｍ
体積＝０．０００２７ｍ３、面積＝０．０９ｍ２
標的反応時間：
Ｔａｕ＝５分（３００ｓ）
供給＝０．６ｇ／ｓ（３６ｍｌ／分）
温度：
壁  ５００Ｋ（２２７℃）
供給  ３００Ｋ（２７℃）
圧力降下：１５５０Ｐａ
材料特性（非ニュートン挙動）：
緊硬度指数  １．１
ベキ法則指数（Power-Law Index）  ０．２５２
【０１２２】
シミュレーションで使用した反応混合物の粘度特徴を図２に示す。
【０１２３】
［実施例１］
実施例１：低いテイラー数でのシミュレーション
シミュレーションは、上記の反応構成で行われ、テイラー−クエット反応器の剪断速度は、反応混合物のレイノルズ数（Ｒｅ）がＲｅ＝２．３であり、反応混合物のテイラー数（Ｔａ）がＴａ＝１であるように設定された。シミュレーションに基づいて得られた速度等高線は、図３に示され、温度等高線は図４に示されている。したがって、図３に示したシミュレーションの結果からわかるように、選択された条件下で、反応混合物は、反応器体積の全長に沿って実質的に均一な速度分布を示し、約０・６ｍ・ｓ−１の値であり、実質的に反応器の全長に沿った反応混合物の層流様式を示す。図４に示した温度等高線からわかるように、反応混合物は、約３５０Ｋの温度値を示す上部入口領域から約４６０Ｋの値を示す下部出口領域まで、温度が徐々に上昇することを示す。
【０１２４】
［実施例２］
実施例２：高いテイラー数でのシミュレーション
さらなるシミュレーションが上記の反応構成で行われ、テイラー−クエット反応器の剪断速度は、反応混合物のレイノルズ数（Ｒｅ）がＲｅ＝２．６であり、反応混合物のテイラー数（Ｔａ）がＴａ＝１１１であるように設定された。シミュレーションに基づいて得られた速度等高線は、図５に示され、温度等高線は図６に示されている。したがって、図５に示したシミュレーションの結果からわかるように、選択された条件下で、反応混合物は、反応器体積の長さに沿って不規則な速度分布を示し、速度は、０．４ｍ・ｓ−１の値と約０．７ｍ・ｓ−１の値の間で規則正しく振動する。実施例１で得られた結果とは対照的に、前記速度等高線は、反応器の全長に沿った反応混合物の乱流様式が実質的にではないにしても少なくとも断続的であることを示す。さらに、図６に示した温度等高線からわかるように、実施例１で得られた結果とは対照的に、これらのシミュレーション条件下では、温度勾配が実質的に得られない可能性があり、温度は、反応器体積の全長に沿って約５００Ｋである。
【０１２５】
［実施例３］
実施例３：水溶液からゲルへの反応混合物の変化のシミュレーション
追加のシミュレーションを実施し、反応混合物のレオロジーは、前駆体化合物を含有する水溶液またはスラリーからのゼオライト材料の結晶化の過程で通常生じる、水溶液のレオロジーからゲルのレオロジーへの遷移をシミュレートするために変化する。特に、入口端から反応器体積の最初の３分の１までは水溶液に典型的なレオロジーを示し、反応器の出口までの反応器体積の最後の３分の２ではゲルに典型的なレオロジーを示すように、レオロジーをシミュレートした。このために、反応器体積の最初の３分の１では、反応混合物の加熱は適用されず、出口までの最後の３分の２だけに加熱が適用された。さらに、反応混合物の供給および回転速度は、６０ｍｌ／分まで増大させた。
【０１２６】
したがって、図７に示したシミュレーションの結果からわかるように、選択された条件下で、反応混合物は、反応器体積の最初の３分の１に沿って不規則な速度分布を示し、速度は、約０．２ｍ・ｓ−１の値と約０．８ｍ・ｓ−１の値の間で規則正しく振動し、したがって乱流様式が実質的ではないにしても少なくとも断続的であることを示す。しかしながら前記速度等高線は、約０．４５ｍ・ｓ−１の値で一定となるために減少し、次いで出口までの反応器体積残りの長さ全体にわたって観察され、反応器体積の部分内の層流様式を再度示す。さらに、図８に示した温度等高線からわかるように、反応器長さの最初の３分の１は加熱されず、したがって３００Ｋの温度を示し、それは反応混合物が反応器に入る前の温度である。反応混合物が加熱されている反応器長さの最後の３分の２では、２番目の３分の１は、約４８０Ｋの値まで徐々に増大することを示し、次いで前記温度は、反応器長さの最後の３分の１から出口まで維持される。したがって、反応器体積の最後の３分の２の反応混合物は、実施例１で得られた結果に似た速度および温度等高線を示す。
【０１２７】
［参考例１］
参考例１：斜方沸石を生成するための反応混合物で行なわれる粘度測定
Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチルシクロヘキシルアンモニウムヒドロキシドを使用して斜方沸石を合成するための反応混合物を、ＷＯ  ２０１３／１８２９７４  Ａ１に記載されているように製造した。前記反応混合物の粘度特徴は、次いで、反応条件下で測定し、その場合混合物を内筒形状の加圧セル（ＤＧ３５、１２／ＰＲ）を使用した回転粘度計（Ａｎｔｏｎ  Ｐａａｒ、Ｐｈｙｓｉｃａ  ＭＣＲ３０１）に入れた。反応混合物の試料を測定セルに入れた後、それを窒素ガスで８バールの圧力まで加圧した。次に粘度を測定し、試料を室温から毎分２℃の反応速度で１７０℃まで加熱し、その温度を一定に保持した。３つの試料は、それぞれの剪断速度、２５０ｓ−１、５００ｓ−１、および７５０ｓ−１で測定され、剪断速度２５０ｓ−１の測定は１１９分後に中断され、剪断速度７５０ｓ−１の測定は１４２分後に中断され、また剪断速度５００ｓ−１は３００分後に中断された。測定の結果は、図９に示されている。したがって、結果からわかるように、粘度は、最初の加熱段階で徐々に低減し、最高温度に達すると、かなり急激に増大し、次に結晶化反応の最後まで横ばいになり、そこでさらにかなりの粘度の増大が観察される。
【０１２８】
したがって、反応混合物の結晶化の粘度測定は、実施例３でシミュレートしたゼオライト材料の製造中の反応混合物のレオロジーの発展を裏付ける。
【０１２９】
引用された先行技術文献：
−  ＵＳ  ２０１６／０１１５０３９  Ａ１
−  Ｌｉｕら  Ａｎｇｅｗ．  Ｃｈｅｍ．  Ｉｎｔ．  Ｅｄ．  ２０１５、５４、５６８３〜５６８７頁
−  Ｊｕ、  Ｊ．ら  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ２００６、１１６、１１５〜１２１頁
−  Ｖａｎｄｅｒｍｅｅｒｓｃｈ、Ｔ．ら  Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ  ａｎｄ  Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２０１６、２２６、１３３〜１３９頁
−  Ｌｉｕ、Ｚ．ら  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２０１４、２６、２３２７〜２３３１頁
−  Ｓｌａｎｇｅｎら  「Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｚｅｏｌｉｔｅｓ  ｕｓｉｎｇ  ａ  Ｔｕｂｕｌａｒ  Ｒｅａｃｔｏｒ」、  １２ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｚｅｏｌｉｔｅ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ、  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  １９９９
−  Ｂｏｎａｃｃｏｒｓｉ，  Ｌ．ら  Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ  ａｎｄ  Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２００８、１１２、４８１〜４９３頁
−  ＵＳ  ２００１／００５４５４９  Ａ１
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
2021504277.tif 000009
【図９】
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【国際調査報告】
2021504277.tif 000011
2021504277.tif 000012
2021504277.tif 000013
2021504277.tif 000014
2021504277.tif 000015