(57)【要約】  本発明は、光源と色変換体とを含む黄色発光素子であって、黄色発光素子の全放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍよりも短い波長範囲で放射される黄色発光素子に関する。本発明はまた、前記黄色発光素子の使用に関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
黄色発光素子であって、
（ｉ）４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する少なくとも１つの青色発光ダイオード、２７００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度を有する少なくとも１つの白色発光ダイオード、またはそれらの組合せから選択される光源と、
（ｉｉ）ポリマーマトリクス中に少なくとも１種の有機蛍光色素およびその混合物を含む少なくとも１つの色変換体と
を含み、前記少なくとも１種の有機蛍光色素は、式（Ｉ）
【化１】
2021518677.tif 000034
［式中、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環の１個以上のＣＨ基は、窒素で置き換えられていてもよく、記号はそれぞれ以下のように定義される：
ｎ１は、式（Ｉ）の各構造単位の０〜（１０−ｐ１）の数であり、ここで、ｐ１は、前記示されるベンゾイミダゾール構造の６員環中の窒素で置き換えられたＣＨ単位の数であり、
Ｘ１は、化学結合、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＮＲ１であり、かつ
Ｒは、脂肪族基、環式脂肪族基、アリール、ヘテロアリールであって、これらの各々は置換基を有していてもよく、
芳香族環もしくはヘテロ芳香族環もしくは環系であって、これらの各々は前記式（Ｉ）の構造単位の他の芳香族環に縮合されており、または
Ｘ１が化学結合でない場合にはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮもしくはＨであり、
ここで、
２つのＲ基は結合して１つの環状基を生じてもよく、
Ｘ１およびＲは、ｎ１＞１の場合、同一であっても異なっていてもよく、
Ｒ１は、それぞれ独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキルであって、その炭素鎖が１つもしくは複数の−Ｏ−、−Ｓ−、−ＣＯ−、−ＳＯ−および／または−ＳＯ２−部分を含んでいてもよく、かつ一置換もしくは多置換であってもよいＣ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキル、一置換もしくは多置換であってもよいアリールまたはヘテロアリールである］の少なくとも１つの構造単位を含み、
ここで、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む前記少なくとも１種の有機蛍光色素は、前記光源により放出された光の少なくとも一部を吸収し、５２０〜５９０ｎｍの範囲の波長を含む光を放出し、かつ前記色変換体中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む前記少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントは、式（Ａ）
２０［％×μｍ］≦ｗ１×ｄ≦１００［％×μｍ］  （Ａ）
［式中、ｗ１は、前記ポリマーの総重量を基準にした前記ポリマーマトリクス中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む前記少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントであり、ｄは、前記色変換体の厚さ（μｍ）である］を満たし、
ここで、前記黄色発光素子の全放出放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍよりも短い波長範囲で放出され、かつ前記黄色発光素子は少なくとも８０ルーメン／ワットの発光効率を有することを特徴とする、黄色発光素子。
【請求項２】
前記黄色発光素子の全放出放射パワーの高くても０．８％が５２０ｎｍよりも短い波長範囲で放出される、請求項１記載の黄色発光素子。
【請求項３】
少なくとも２５％のウォールプラグ効率を有する、請求項１または２記載の黄色発光素子。
【請求項４】
前記光源が２７００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度を有する白色発光ダイオードであり、前記黄色光の発光効率が前記白色発光ダイオードの発光効率の７０％超である、請求項１から３までのいずれか１項記載の黄色発光素子。
【請求項５】
前記黄色発光素子により放出された光スペクトルが、次の式およびパラメーター
（（ｘ−ｈ）ｃｏｓ（Ａ）＋（ｙ−ｋ）ｓｉｎ（Ａ））２／（ａ２）＋（（ｘ−ｈ）ｓｉｎ（Ａ）−（ｙ−ｋ）ｃｏｓ（Ａ））２／（ｂ２）＝１
［式中、ｈ，ｋおよびａ，ｂは、それぞれｘおよびｙ方向の偏移および半軸であり、Ａは、ｘ軸から測定した角度であり、ｈ＝０．５２、ｋ＝０．４６、ａ＝０．２５、ｂ＝０．０３、Ａ＝−４２である］による楕円を有するＣＩＥ  １９３１標準表色系に従った色度座標ｘ，ｙを有することを特徴とする、請求項１から４までのいずれか１項記載の黄色発光素子。
【請求項６】
前記式Ｉの少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素が、式Ｉ−５もしくはＩ−７
【化２】
2021518677.tif 000035
の化合物、または式Ｉ−５とＩ−７の化合物の混合物である、請求項１から５までのいずれか１項記載の黄色発光素子。
【請求項７】
前記色変換体が、以下：
ａ）式（ＩＩ）
【化３】
2021518677.tif 000036
［式中、
Ｒ２１、Ｒ２２は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、Ｃ６〜Ｃ１４−アリール、ヘタリールまたはＣ６〜Ｃ１４−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレンであって、直前の３つの基における（ヘテロ）芳香族環は、非置換であるか、またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルで一置換もしくは多置換されている］のペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸ジイミド化合物；
（ｂ）式（ＩＩＩ）
【化４】
2021518677.tif 000037
［式中、
ｑは、１〜４であり、
Ｒ３０は、非置換であるか、またはハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキルもしくはＣ６〜Ｃ１０−アリールで一置換もしくは多置換されているアリールオキシであり、ここで、Ｒ３０基は、＊で示される位置の１つまたは複数にあり、
Ｒ３１、Ｒ３２は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、Ｃ６〜Ｃ１４−アリール、ヘタリール、またはＣ６〜Ｃ１４−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレンであり、ここで、直前の３つの基における（ヘテロ）芳香族環は、非置換であるか、またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルで一置換もしくは多置換されている］のアリールオキシ置換ペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸ジイミド化合物；
およびその混合物；
ｃ）式（ＩＶ）
【化５】
2021518677.tif 000038
［式中、
Ｒ４３またはＲ４４のうちの一方の基が、互いに独立してシアノであり、他方の基Ｒ４３またはＲ４４が、シアノ、フェニル、４−シアノフェニル、およびＣ１〜Ｃ１０−アルキルからなる群から選択される１、２もしくは３個の置換基を有するフェニルからなる群から選択され、
Ｒ４７、Ｒ４８、Ｒ４９およびＲ４１０は、互いに独立して、水素、シアノ、フェニル、４−シアノフェニル、またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルからなる群から選択される１、２もしくは３個の置換基を有するフェニルである］のコアシアネート化ナフトイルベンゾイミダゾール化合物；
およびその混合物；
ならびに
（ｄ）式（Ｖ）
【化６】
2021518677.tif 000039
［式中、
Ｒ５１およびＲ５２は、互いに独立して、水素、それぞれの場合において非置換もしくは置換されたＣ１〜Ｃ３０−アルキル、ポリアルキレンオキシ、Ｃ１〜Ｃ３０−アルコキシ、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキルチオ、Ｃ３〜Ｃ２０−シクロアルキル、Ｃ３〜Ｃ２０−シクロアルキルオキシ、Ｃ６〜Ｃ２４−アリールおよびＣ６〜Ｃ２４−アリールオキシからなる群から選択され、
Ｒ５３、Ｒ５４、Ｒ５５、Ｒ５６、Ｒ５７、Ｒ５８、Ｒ５９、Ｒ５１０、Ｒ５１１、Ｒ５１２、Ｒ５１３、Ｒ５１４、Ｒ５１５、Ｒ５１６、Ｒ５１７およびＲ５１８は、互いに独立して、水素、ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、メルカプト、ニトロ、−ＮＥ５１Ｅ５２、−ＮＲＡｒ５１ＣＯＲＡ５２、−ＣＯＮＲＡｒ５１ＲＡｒ５２、−ＳＯ２ＮＲＡ５１ＲＡ５２、−ＣＯＯＲＡｒ５１、−ＳＯ３ＲＡｒ５２、それぞれの場合において非置換もしくは置換されたＣ１〜Ｃ３０−アルキル、ポリアルキレンオキシ、Ｃ１〜Ｃ３０−アルコキシ、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキルチオ、Ｃ３〜Ｃ２０−シクロアルキル、Ｃ３〜Ｃ２０−シクロアルコキシ、Ｃ６〜Ｃ２４−アリール、Ｃ６〜Ｃ２４−アリールオキシおよびＣ６〜Ｃ２４−アリールチオからなる群から選択され、
ここで、Ｒ５３とＲ５４、Ｒ５４とＲ５５、Ｒ５５とＲ５６、Ｒ５６とＲ５７、Ｒ５７とＲ５８、Ｒ５８とＲ５９、Ｒ５９とＲ５１０、Ｒ５１１とＲ５１２、Ｒ５１２とＲ５１３、Ｒ５１３とＲ５１４、Ｒ５５とＲ５１５、Ｒ５１５とＲ５１６、Ｒ５１６とＲ５１７および／またはＲ５１７とＲ５１８は、それらが結合しているビフェニル部分の炭素原子と一緒になって、さらに縮合した芳香族もしくは非芳香族の環系を形成してもよく、ここで、縮合した環系は、非置換もしくは置換されており、
ここで、
Ｅ５１およびＥ５２は、互いに独立して、水素、非置換もしくは置換されたＣ１〜Ｃ１８−アルキル、非置換もしくは置換されたＣ２〜Ｃ１８−アルケニル、非置換もしくは置換されたＣ２〜Ｃ１８−アルキニル、非置換もしくは置換されたＣ３〜Ｃ２０−シクロアルキル、または非置換もしくは置換されたＣ６〜Ｃ１０−アリールであり、
ＲＡｒ５１およびＲＡｒ５２は、それぞれ互いに独立して、水素、非置換もしくは置換されたＣ１〜Ｃ１８−アルキル、非置換もしくは置換されたＣ３〜Ｃ２０−シクロアルキル、非置換もしくは置換されたヘテロシクリル、非置換もしくは置換されたＣ６〜Ｃ２０−アリール、または非置換もしくは置換されたヘテロアリールである］の剛直な２，２’−ビフェノキシ架橋を有するペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸ジイミド化合物；
およびその混合物；
からなる群から選択される少なくとも１種の更なる有機蛍光色素（Ａ）およびその混合物を含む、請求項１から６までのいずれか１項記載の黄色発光素子。
【請求項８】
前記少なくとも１種の更なる有機蛍光色素（Ａ）が、式ＩＩの化合物、式ＩＩＩの化合物およびそれらの混合物から選択される、請求項７記載の黄色発光素子。
【請求項９】
前記式ＩＩの化合物における前記基Ｒ２１およびＲ２２が、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、フェニルまたはナフチルから選択され、直前の２つの基の芳香族環は、非置換であるか、または１、２もしくは３個のＣ１〜Ｃ４−アルキル基で置換されている、請求項７または８記載の黄色発光素子。
【請求項１０】
前記式ＩＩＩの化合物において、
Ｒ３０は、非置換のフェノキシ、またはフッ素、塩素、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキルもしくはフェニルから選択される１もしくは２個の同一もしくは異なる置換基で置換されているフェノキシであり、
Ｒ３１、Ｒ３２は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル、２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル）フェニルまたは２，４−ジ（Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル）フェニルから選択され、
ｑは、２、３もしくは４である、請求項７または８記載の黄色発光素子。
【請求項１１】
前記色変換体が、前記少なくとも１種の更なる有機蛍光色素（Ａ）を、式（Ｂ）
５［％×μｍ］≦ｗ２×ｄ≦８０［％×μｍ］  （Ｂ）
［式中、ｗ２は、すべての更なる有機蛍光色素（Ａ）の合算重量と前記ポリマーの総重量を基準にした重量パーセントであり、ｄは、前記色変換体の厚さ（μｍ）である］を満たす量で含む、請求項７から１０までのいずれか１項記載の黄色発光素子。
【請求項１２】
前記ポリマーマトリクスが、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリメタクリレート、ポリビニルピロリドン、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル、ポリブテン、シリコーン、エポキシ樹脂、ポリビニルアルコール、ポリ（エチレンビニルアルコール）コポリマー、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレンアクリロニトリル、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、２，５−フランジカルボン酸ポリエステル、ポリビニルブチレート、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、ポリオキシメチレン、ポリイミド、ポリエーテルイミドまたはそれらの混合物から選択されるポリマーを含み、好ましくは、前記ポリマーは、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンフラノエートからなる、請求項１から１１までのいずれか１項記載の黄色発光素子。
【請求項１３】
前記色変換体が、少なくとも１種の光散乱剤、好ましくは、ポリ（メチルメタクリレート）系の散乱剤、シリコーン系の散乱剤またはＴｉＯ２を含む、請求項１から１２までのいずれか１項記載の黄色発光素子。
【請求項１４】
前記色変換体が、量子ドット、ガーネット、ケイ酸塩、硫化物、窒化物または酸窒化物から選択される少なくとも１種の無機発光材料を含む、請求項１から１３までのいずれか１項記載の黄色発光素子。
【請求項１５】
５２０ｎｍ未満の波長の光に感受性がある材料を扱うための作業空間を照明するための、請求項１から１４までのいずれか１項において定義される黄色発光素子の使用。
【請求項１６】
全放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍ未満のスペクトル範囲内にある黄色光を提供する方法であって、前記方法が、
（ｉ）４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する少なくとも１つの青色発光ダイオード、２７００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度を有する少なくとも１つの白色発光ダイオード、またはそれらの組合せから選択される光源を提供するステップと、
（ｉｉ）ポリマーマトリクス中に少なくとも１種の有機蛍光色素およびその混合物を含む少なくとも１つの色変換体を提供するステップと、
（ｉｉｉ）前記光源により放出された光の少なくとも一部を受光するように前記色変換体を配置するステップと
を含み、前記少なくとも１種の有機蛍光色素は、式（Ｉ）
【化７】
2021518677.tif 000040
［式中、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環の１個以上のＣＨ基は、窒素で置き換えられていてもよく、記号はそれぞれ以下のように定義される：
ｎ１は、前記式（Ｉ）の各構造単位の０〜（１０−ｐ１）の数であり、ここで、ｐ１は、前記示されるベンゾイミダゾール構造の６員環中の窒素で置き換えられたＣＨ単位の数であり、
Ｘ１は、化学結合、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＮＲ１であり、かつ
Ｒは、脂肪族基、環式脂肪族基、アリール、ヘテロアリールであって、これらの各々は置換基を有していてもよく、
芳香族環もしくはヘテロ芳香族環もしくは環系であって、これらの各々は前記式（Ｉ）の構造単位の他の芳香族環に縮合されており、または
Ｘ１が化学結合でない場合にはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮもしくはＨであり、
ここで、
２つのＲ基は結合して１つの環状基を生じてもよく、
Ｘ１およびＲは、ｎ１＞１の場合、同一であっても異なっていてもよく、
Ｒ１は、それぞれ独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキルであって、その炭素鎖が１つもしくは複数の−Ｏ−、−Ｓ−、−ＣＯ−、−ＳＯ−および／または−ＳＯ２−部分を含んでいてもよく、かつ一置換もしくは多置換であってもよいＣ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキル、一置換もしくは多置換であってもよいアリールまたはヘテロアリールである］の少なくとも１つの構造単位を含み、
ここで、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む前記少なくとも１種の有機蛍光色素は、前記光源により放出された光の少なくとも一部を吸収し、５２０〜５９０ｎｍの範囲の波長を含む光を放出することができ、かつ前記色変換体中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む前記少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントは、式（Ａ）
２０［％×μｍ］≦ｗ１×ｄ≦１００［％×μｍ］  （Ａ）
［式中、ｗ１は、前記ポリマーの総重量を基準にした前記ポリマーマトリクス中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む前記少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントであり、ｄは、前記色変換体の厚さ（μｍ）である］を満たす、方法。
【請求項１７】
前記色変換体が、請求項６から１４までのいずれか１項において定義されたものである、請求項１６記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光源と色変換体とを含む黄色発光素子であって、黄色発光素子の全放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍよりも短い波長範囲で放射される黄色発光素子に関する。本発明はまた、５２０ｎｍ未満の波長の光に感受性がある材料を扱う作業空間での前記黄色発光素子の使用と、この黄色発光素子を使用することにより全放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍよりも短いスペクトル域内にある黄色光を提供する方法とに関する。
【０００２】
発明の背景
フォトレジストは、集積回路のフォトリソグラフィー構造化に使用される。通例、市販のフォトレジストは、近紫外（紫外）から可視スペクトルの約４６０ｎｍまでにわたる波長に感受性がある。この感受性は突然に終わりとなるわけではないが、５２０ｎｍ未満の放射を放出しないかまたはほとんど放出しない放射源が、フォトリソグラフィールームの照光に使用するために安全であると考えられている。フォトリソグラフィー用途のためにルームを照光する場合、通常、蛍光ランプまたは発光ダイオード（ＬＥＤ）が使用され、これらは、フォトレジストの取り扱いおよび処理中にフォトレジストの望ましくない重合を避けるために５２０ｎｍ未満のほぼすべての波長を抑制するフィルターで覆われている。これらの照明素子は、青色光をほとんど含まない黄色光を発生させる。フィルターを備えた先行技術の照明素子は、フィルターが５２０ｎｍ未満のスペクトル成分を熱に変換するので、高い効率を達成することができない。したがって、より効率の良い黄色発光素子が強く求められている。
【０００３】
ＬＥＤのスペクトル出力は、ＬＥＤから放出された光を吸収し、それをより長い波長の光に変換することができる有機蛍光色素などの蛍光体材料を含む色変換体を用いて変更することができる。国際公開第２０１２／１６８３９５号は、白色光を生成するために青色ＬＥＤと組み合わせて使用される色変換体について記載している。色変換体は、少なくとも１種のポリマーと少なくとも１種の有機黄色蛍光着色剤とを含み、有機蛍光着色剤は、式（Ａ）
【化１】
2021518677.tif 000002
［式中、構造単位は、同一もしくは異なる置換基で一置換または多置換されていてもよく、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環中の１個以上のＣＨ基は、窒素で置き換えられていてもよい］の少なくとも１つの構造単位を含む。この参考文献はまた、式（Ａ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の蛍光体を赤色有機蛍光体と一緒に含む色変換体について記載している。
【０００４】
国際公開第２０１５／０１９２７０号は、コアシアネート化ナフタレンベンゾイミダゾール化合物、および黄色蛍光色素としての当該化合物の使用、特に白色光を発生させるための色変換体における当該化合物の使用について記載している。
【０００５】
国際公開第２０１７／１２１８３３号は、剛直な２，２’−ビフェノキシ架橋を有するペリレンビスイミド、および色変換体における当該ペリレンビスイミドの使用について記載している。本参考文献はまた、剛直な２，２’−ビフェノキシ架橋を有するペリレンビスイミドと黄色有機蛍光色素とを含む色変換体、および白色光を発生させるための照明素子におけるこれらの色変換体の使用について記載している。
【０００６】
これらの参考文献のいずれにも、５２０ｎｍ未満の波長範囲の光をほとんど放出しない照明素子に使用するための有機蛍光色素を含む色変換体の使用について記載されていない。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、５２０ｎｍ未満の波長の光に感受性がある材料を扱うルームでの使用、特にフォトリソグラフィー用途でのルーム照明に適した照明素子の色変換体に使用するための有機蛍光色素を提供することである。
【０００８】
好ましくは、有機蛍光色素は、以下の特徴のいずれか１つ以上を有しているべきである：
−  青色ＬＥＤから放出された光で励起可能；
−  ５２０ｎｍ超の幅広い発光スペクトル；
−  高いモル消光係数；
−  高い量子収率；
−  青色光および／または白色光照射条件下での高い光安定性；
−  青色光および／または白色光照射条件下での高い熱安定性；
−  水分および酸素に対する高い化学的安定性；
−  良好な押出し加工性；
−  良好な溶液加工性。
【０００９】
驚くべきことに、これらの目的は、（ｉ）青色発光ダイオード（ＬＥＤ）または白色発光ダイオード（ＬＥＤ）またはそれらの組合せから選択される光源と、（ｉｉ）本明細書で定義される式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の蛍光色素を含む色変換体とを含む発光素子によって達成され得ることがわかった。
【００１０】
発明の概要
したがって、本発明の第１の態様は、
（ｉ）４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する少なくとも１つの青色発光ダイオード、２７００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度を有する少なくとも１つの白色発光ダイオード、またはそれらの組合せから選択される光源と、
（ｉｉ）ポリマーマトリクス中に少なくとも１種の有機蛍光色素およびその混合物を含む少なくとも１つの色変換体と
を含む黄色発光素子であって、前記少なくとも１種の有機蛍光色素は、式（Ｉ）
【化２】
2021518677.tif 000003
［式中、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環の１個以上のＣＨ基は、窒素で置き換えられていてもよく、記号はそれぞれ以下のように定義される：
ｎ１は、式（Ｉ）の各構造単位の０〜（１０−ｐ１）の数であり、ここで、ｐ１は、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環中の窒素で置き換えられたＣＨ単位の数であり、
Ｘ１は、化学結合、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＮＲ１であり、かつ
Ｒは、脂肪族基、環式脂肪族基、アリール、ヘテロアリールであって、これらの各々は置換基を有していてもよく、
芳香族環もしくはヘテロ芳香族環もしくは環系であって、これらの各々は式（Ｉ）の構造単位の他の芳香族環に縮合されており、または
Ｘ１が化学結合でない場合にはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮもしくはＨであり、
ここで、
２つのＲ基は結合して１つの環状基を生じてもよく、
Ｘ１およびＲは、ｎ１＞１の場合、同一であっても異なっていてもよく、
Ｒ１は、それぞれ独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキルであって、その炭素鎖が１つもしくは複数の−Ｏ−、−Ｓ−、−ＣＯ−、−ＳＯ−および／または−ＳＯ２−部分を含んでいてもよく、かつ一置換もしくは多置換であってもよいＣ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキル、一置換もしくは多置換であってもよいアリールまたはヘテロアリールである］の少なくとも１つの構造単位を含み、
ここで、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素は、光源により放出された光の少なくとも一部を吸収し、５２０〜５９０ｎｍの範囲の波長を含む光を放出し、かつ色変換体中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントは、式（Ａ）
２０［％×μｍ］≦ｗ１×ｄ≦１００［％×μｍ］  （Ａ）
［式中、ｗ１は、ポリマーの総重量を基準にしたポリマーマトリクス中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントであり、ｄは、色変換体の厚さ（μｍ）である］を満たし、
ここで、黄色発光素子の全放出放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍよりも短い波長範囲で放出され、かつ黄色発光素子は少なくとも８０ルーメン／ワットの発光効率を有することを特徴とする、黄色発光素子に関する。
【００１１】
本発明による黄色発光素子は、好ましくは、フォトリソグラフィー用途のルーム照明に使用される。
【００１２】
本発明の特別な態様は、
（ｉ）光源として、４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色発光ダイオードまたは３０００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度を有する白色発光ダイオードから選択される少なくとも１つの発光ダイオードと、
（ｉｉ）ポリマーマトリクス中に少なくとも１種の有機蛍光色素およびその混合物を含む少なくとも１つの色変換体と
を含む黄色発光素子であって、前記少なくとも１種の有機蛍光色素は、式（Ｉ）
【化３】
2021518677.tif 000004
［式中、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環の１個以上のＣＨ基は、窒素で置き換えられていてもよく、記号はそれぞれ以下のように定義される：
ｎ１は、式（Ｉ）の各構造単位の０〜（１０−ｐ１）の数であり、ここで、ｐ１は、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環中の窒素で置き換えられたＣＨ単位の数であり、
Ｘ１は、化学結合、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＮＲ１であり、かつ
Ｒは、脂肪族基、環式脂肪族基、アリール、ヘテロアリールであって、これらの各々は置換基を有していてもよく、
芳香族環もしくはヘテロ芳香族環もしくは環系であって、これらの各々は式（Ｉ）の構造単位の他の芳香族環に縮合されており、または
Ｘ１が化学結合でない場合にはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮもしくはＨであり、
ここで、
２つのＲ基は結合して１つの環状基を生じてもよく、
Ｘ１およびＲは、ｎ１＞１の場合、同一であっても異なっていてもよく、
Ｒ１は、それぞれ独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキルであって、その炭素鎖が１つもしくは複数の−Ｏ−、−Ｓ−、−ＣＯ−、−ＳＯ−および／または−ＳＯ２−部分を含んでいてもよく、一置換もしくは多置換であってもよいＣ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキル、一置換もしくは多置換であってもよいアリールまたはヘテロアリールである］の少なくとも１つの構造単位を含み、
ここで、黄色発光素子の全放出放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍよりも短い波長範囲で放出される、黄色発光素子に関する。
【００１３】
本発明の第２の態様によれば、５２０ｎｍ未満の波長の光に感受性がある材料を扱うための作業空間を照光するための、本明細書で定義される前記黄色発光素子の使用が提供される。
【００１４】
本発明の第３の態様によれば、全放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍ未満のスペクトル範囲内にある黄色光を提供する方法が提供され、この方法は、
（ｉ）４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する少なくとも１つの青色発光ダイオード、２７００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度を有する少なくとも１つの白色発光ダイオード、またはそれらの組合せから選択される光源を提供するステップと、
（ｉｉ）ポリマーマトリクス中に少なくとも１種の有機蛍光色素およびその混合物を含む少なくとも１つの色変換体を提供するステップと、
（ｉｉｉ）光源により放出された光の少なくとも一部を受光するように色変換体を配置するステップと
を含み、前記少なくとも１種の有機蛍光色素は、式（Ｉ）
【化４】
2021518677.tif 000005
［式中、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環の１個以上のＣＨ基は、窒素で置き換えられていてもよく、記号はそれぞれ以下のように定義される：
ｎ１は、式（Ｉ）の各構造単位の０〜（１０−ｐ１）の数であり、ここで、ｐ１は、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環中の窒素で置き換えられたＣＨ単位の数であり、
Ｘ１は、化学結合、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＮＲ１であり、かつ
Ｒは、脂肪族基、環式脂肪族基、アリール、ヘテロアリールであって、これらの各々は置換基を有していてもよく、
芳香族環もしくはヘテロ芳香族環もしくは環系であって、これらの各々は式（Ｉ）の構造単位の他の芳香族環に縮合されており、または
Ｘ１が化学結合でない場合にはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮもしくはＨであり、
ここで、
２つのＲ基は結合して１つの環状基を生じてもよく、
Ｘ１およびＲは、ｎ１＞１の場合、同一であっても異なっていてもよく、
Ｒ１は、それぞれ独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキルであって、その炭素鎖が１つもしくは複数の−Ｏ−、−Ｓ−、−ＣＯ−、−ＳＯ−および／または−ＳＯ２−部分を含んでいてもよく、かつ一置換もしくは多置換であってもよいＣ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキル、一置換もしくは多置換であってもよいアリールまたはヘテロアリールである］の少なくとも１つの構造単位を含み、
ここで、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素は、光源により放出された光の少なくとも一部を吸収し、５２０〜５９０ｎｍの範囲の波長を含む光を放出することができ、かつ色変換体中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントは、式（Ａ）
２０［％×μｍ］≦ｗ１×ｄ≦１００［％×μｍ］  （Ａ）
［式中、ｗ１は、ポリマーの総重量を基準にしたポリマーマトリクス中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントであり、ｄは、色変換体の厚さ（μｍ）である］を満たす、方法に関する。
【００１５】
本発明の好ましい実施形態は、本明細書および特許請求の範囲に見出すことができる。種々の実施形態の組合せが本発明の範囲内に含まれる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】発光強度と、本発明による発光素子（ＬＤ１）の波長およびフィルターを備えた先行技術の発光素子（ＬＤ２）の波長との関係を示す図である。
【００１７】
本発明の詳細な説明
本明細書に記載される発明は、いくつかの利点を有する：
−  本明細書で定義される黄色発光素子は、有利には、特に半導体製造クリーンルームにおいて、５２０ｎｍ未満の放射に感受性がある材料のためのルーム照光として使用することができる。
−  本明細書で定義される黄色発光素子は、特に、リソグラフィ、プリント回路基板およびマイクロエレクトロニクスの分野において、クリーンルーム（イエロールーム）照光のために使用することができる。
−  本明細書で定義される黄色発光素子は、先行技術の黄色発光素子よりも高い発光効率を有し、ひいてはより低い電気消費量を有する。
−  本明細書で定義される黄色発光素子は、先行技術の素子よりも高いウォールプラグ効率を有する。
【００１８】
本発明による黄色発光素子の利点は、式Ｉの少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素を含む色変換体から生じる。前記蛍光色素は、フィルターが行うように５２０ｎｍ未満の波長を吸収し、それらを熱に変換するのではなく、青色ＬＥＤおよび白色ＬＥＤにより放出された光をそれぞれ吸収し、より長い波長の光に変換することができる。
【００１９】
本発明の文脈では、「蛍光体」という用語は、単一の蛍光体であってもよいし、蛍光体の混合物であってもよい。「蛍光体」という用語は、一次放射によって励起されたときに異なる波長の二次放射を放出する波長変換材料に関する。
【００２０】
本発明の文脈では、「蛍光着色剤」という用語は、特定の波長の光を吸収し、それを別の波長の光に変換することができるすべての材料を含む。有機蛍光着色剤は、有機蛍光顔料または有機蛍光色素であってもよい。
【００２１】
本発明の文脈では、「有機蛍光色素」という用語は、第１の波長で光を吸収し、吸収した波長よりも長い第２の波長で光を放出する有機色素を指す。
【００２２】
本発明の文脈では、「無機発光材料」という用語は、第１の波長で光を吸収し、吸収した光の波長よりも長い第２の波長で光を放出する材料を指す。
【００２３】
本発明の文脈では、「ＬＥＤ」または「発光ダイオード」という用語は、素子を介して電流の流れを生成するためにバイアスをかけたときに発光する活性領域を含む無機半導体層のスタック（「チップ」）と、スタックに取り付けられたコンタクトとを有する素子を指す。
【００２４】
本発明の文脈では、「発光素子」という用語は、ＬＥＤと、ポリマーマトリクス中の少なくとも１種の有機蛍光色素を含む色変換体とを含む素子であって、色変換体は、ＬＥＤからの励起光を受光し、励起光よりも長い波長を有する光を放出するように適合されている素子を指す。
【００２５】
本発明の文脈では、「ポリマーマトリクス」という用語は、有機蛍光色素が分散または分子状に溶解しているポリマーを指す。
【００２６】
本発明の文脈では、「色変換体」という用語は、単に「変換体」とも呼ばれ、特定の波長の光を吸収し、それを第２の（より長い）波長の光に変換することができるすべての物理的素子を意味すると理解される。色変換体は、例えば、照明素子の一部であり、特に青色ＬＥＤを光源として利用する照明素子の一部である。
【００２７】
色変換体とは異なり、光フィルターは、特定の波長範囲の光を選択的に透過させ、残りの光を吸収する。したがって、フィルターは、より短い波長を有する光をより長い波長を有する光に変換することはできない。
【００２８】
量子ドットは、量子力学的特性を示すほど小さい半導体材料でできたナノ結晶のことである。量子ドットは、著しく狭い発光スペクトルを示しており、すなわち、非常に小さいＦＷＨＭ（半値全幅）を有する。量子ドットの色出力は、結晶の大きさを制御することで調整され得る。量子ドットのサイズが小さいほど、量子ドットはより短い波長の光を放出する。
【００２９】
本発明の文脈では、「青色ＬＥＤ」とは、４００〜４８０ｎｍ、好ましくは４２０〜４８０ｎｍ、より好ましくは４４０〜４７５ｎｍ、最も好ましくは４４０〜４６０ｎｍの範囲の発光中心波長を有する電磁スペクトルの青色範囲の光を放出するＬＥＤを意味すると理解される。適切な半導体材料は、炭化ケイ素、セレン化亜鉛、ならびに窒化物、例えば窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）および窒化インジウムガリウム（ＩｎＧａＮ）である。ＬＥＤは、典型的には、そのピーク波長を中心に集中した狭い波長分布を有する。標準的なＩｎＧａＮベースの青色ＬＥＤは、サファイア基板上に作製され、ピーク発光波長は、通常、４４５〜４５５ｎｍを中心にしている。
【００３０】
本発明の文脈では、「青色発光」または「青色光」という用語は、約４００〜４８０ｎｍの範囲の波長を有する光を指す。
【００３１】
本発明の文脈では、「波長を有する」または「波長を含む」という用語は、発光が所定の範囲内の波長を有することを示す。
【００３２】
本発明の文脈では、「白色発光素子」または「白色ＬＥＤ」という用語は、白色光を生成することができる発光素子を指す。「白色光」とは、人間の観察者によって白色として知覚される光を指す。白色光の特定の実施形態は、約８５よりも大きい演色評価数（ＣＲＩ）を有する光を含む。
【００３３】
２７００Ｋ〜３００００Ｋと３０００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度をそれぞれ有する白色発光ダイオードは、２７００Ｋ〜３００００Ｋと３０００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度を有する蛍光体変換型白色ＬＥＤを意味すると理解される。白色発光ダイオードは、典型的には、蛍光体変換型白色ＬＥＤである。蛍光体変換型白色ＬＥＤは、ＬＥＤより放出された放射の一部を吸収し、吸収した波長よりも長い異なる波長（色）の光を再放出する１種または複数のフォトルミネッセンス材料（蛍光体材料）を含む。典型的には、ＬＥＤは青色光を発生させ、蛍光体は青色光の一部を吸収し、黄色光または黄色光および／もしくは赤色光の組合せを再放出する。ＬＥＤにより放出された青色光のうち、蛍光体により吸収されない部分は、蛍光体により放出された光と組み合わされて、人間の観察者には白色に見える光を提供する。蛍光体材料は、無機蛍光体材料および／または有機蛍光体材料（有機蛍光体着色剤もしくは色素とも呼ばれる）であってもよい。現在、蛍光体変換型白色ＬＥＤを実現するための３つの概念がある。１つの概念は、青色発光ＬＥＤチップを蛍光体材料で覆ったりコーティングしたりすることである。蛍光体はＬＥＤチップの表面に空間を介さずに直接塗布されるので、この構成は「蛍光体オンチップ」構成とも呼ばれる。蛍光体オンチップ構成では、蛍光体の熱的安定性および光化学的安定性が非常に高いことが要求される。したがって、最も一般的に使用される蛍光体は、無機物、例えば希土類イオンがドープされた無機酸化物である。最も広く使用されており、市販されている白色ＬＥＤは、セリウムドープイットリウム・アルミニウム・ガーネット（Ｃｅ：ＹＡＧ）蛍光体でコートされたＩｎＧａＮチップからの青色光の発光に基づいている（黄色スペクトル範囲（約５６０ｎｍ）での発光）。Ｃｅ：ＹＡＧの代わりにＢＯＳＥ蛍光体（ＢａＳｒ）２ＳｉＯ２：Ｅｕ２＋などの他の黄色蛍光体を用いてもよいことは自明である。赤色発光の不足を解消するために、黄色無機蛍光体と橙〜赤色無機蛍光体（波長が６００ｎｍより長い）、例えば窒化物蛍光体とのブレンドを用いてもよい。別の概念によれば、蛍光体材料は、青色ＬＥＤチップから一定の距離にあるポリマーマトリクス中に溶解または分散されている。この構造は、「リモート蛍光体」と呼ばれる。リモート蛍光体材料は、青色ＬＥＤ光源から十分な距離を置いて取り付けられているので、光源からの熱は実質的にリモート蛍光体材料を通過しない。したがって、リモート蛍光体材料は、有機物であってもよい。
【００３４】
更なる概念によれば、白色蛍光体変換型ＬＥＤは、青色発光ＬＥＤチップと、無機黄色蛍光体、例えばセリウムドープイットリウムアルミニウムガーネットとを、少なくとも１種の有機蛍光化合物を含む色変換体と組み合わせたものからなる蛍光体オンチップＬＥＤであって、蛍光体オンチップＬＥＤと色変換体とが空間的に距離を置く（リモート蛍光体配置）蛍光体オンチップＬＥＤである。
【００３５】
本発明の文脈では、「黄色発光」または「黄色光」という用語は、５２０ｎｍに等しいかまたはそれよりも長い波長を有する光、すなわち、全スペクトルパワー分布の高くても１％が５２０ｎｍ未満である光を指す。
【００３６】
本発明の文脈では、「黄色発光素子」という用語は、短波長の青色光をほとんど発生させない発光素子、すなわち、全分光パワー分布の高くても１％が５２０ｎｍ以下である光を指す。
【００３７】
本発明の文脈では、「放射パワー」という用語は、光源から全光学波長で放射される単位時間当たりのエネルギー（ｄＱ／ｄｔ）として定義される。放射パワーの単位は、Ｗ（ワット）である。放射パワーは、放射束と呼ばれることもある。分光光度計により積分球を用いて測定される。
【００３８】
本発明の文脈では、「スペクトルパワー分布」（ＳＰＤ）という用語は、特定の光源により生成された光の各波長のパワー（強度）、すなわちスペクトルパワー対波長の分布を記述する。
【００３９】
本発明の文脈では、所与のスペクトル分布Ｆ（λ）の「中心波長」という用語は、次の平均値として定義される：λｃ＝∫λ・Ｆ（λ）ｄλ／∫Ｆ（λ）ｄλ。
【００４０】
本発明の文脈では、「蛍光量子収率（ＱＹ）」という用語は、吸収された光子の数に対する放出された光子の数の比として定義される。
【００４１】
相関色温度（ＣＣＴ）はケルビン単位で測定され、これは典型的には、電気光源から放出された白色光の色の見え方を表す。ＣＣＴは、ＣＩＥ国際規格に準拠して決められる。ＣＣＴが高い白色光は、ＣＣＴが低い白色光に比べて、短波長領域（青色）の強度が相対的に高く、長波長領域（赤色）の強度が相対的に低い。
【００４２】
ＣＩＥ  １９３１標準表色系によれば、色は特定の色曲線にしたがって人間の目で知覚される。標準視感度曲線Ｖλは、人間の目の感度の波長依存性を説明するものである。
【００４３】
電力から光電力への変換効率は、ウォールプラグ効率（ＷＰＥ）と呼ばれる。これは、入力された電力に対する総光出力電力の比として定義される。
【００４４】
光束（ＬＦ）は、光の知覚されるパワーの尺度である。通常、光束は積分球を使用して測定される。可視バンド外の光は寄与しない。
【００４５】
発光効率は、１ワット当たりのルーメンで測定され、光源がどの程度効率的に光を生成するかを示す尺度である。これは、光束を電力で割ったものである。
【００４６】
本発明の文脈では、可視スペクトル域を含む電磁放射も光として指定される。
【００４７】
本明細書および特許請求の範囲で使用される場合に、単数形の「ａ」、「ａｎ」および「ｔｈｅ」は、別段の明確な指示がない限り、複数の指示対象を含む。
【００４８】
本発明の文脈における「実質的に」という語は、「完全に」、「全体として」および「すべて」という単語を包含する。この単語は、９０％以上、例えば９５％以上、特に９９％または１００％の割合を包含する。
【００４９】
この箇所と本明細書全体を通して、化合物または分子部分に関連して使用される接頭辞Ｃｎ〜Ｃｍは、それぞれ、分子部分または化合物が有することができる可能な炭素原子の数の範囲を示す。
【００５０】
「ハロゲン」という用語は、それぞれの場合において、フッ素、臭素、塩素またはヨウ素を示す。
【００５１】
本明細書で使用される「脂肪族基」という用語は、非環式の飽和もしくは不飽和の直鎖もしくは分岐鎖の炭化水素基を指す。通常、脂肪族基は、１〜１００個の炭素原子を有する。脂肪族基の例として、アルキル、アルケニルおよびアルキニルがある。
【００５２】
本明細書で使用される「脂環式基」という用語は、通常３〜２０個の環炭素原子を有する環式の非芳香族飽和もしくは不飽和の炭化水素基を指す。例として、シクロアルカン、シクロアルケンおよびシクロアルキンがある。脂環式基はまた、Ｎ、Ｏ、ＳおよびＳＯ２から選択されるヘテロ原子またはヘテロ原子基を含んでもよい。
【００５３】
本明細書で使用される「アルキル」という用語は、１〜３０個の炭素原子（「Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル」）、１〜１８個の炭素原子（「Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル」）、１〜１２個の炭素原子（「Ｃ１〜Ｃ１２−アルキル」）、１〜８個の炭素原子（「Ｃ１〜Ｃ８−アルキル」）、１〜６個の炭素原子（「Ｃ１〜Ｃ６−アルキル」）、１〜４個の炭素原子（「Ｃ１〜Ｃ４−アルキル」）または１〜２個の炭素原子（「Ｃ１〜Ｃ２−アルキル」）を有する飽和の直鎖もしくは分岐鎖の炭化水素基を指す。Ｃ１〜Ｃ２−アルキルは、メチルまたはエチルである。Ｃ１〜Ｃ４−アルキルはさらに、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、１−メチルプロピル（ｓｅｃ−ブチル）、２−メチルプロピル（イソブチル）または１，１−ジメチルエチル（ｔｅｒｔ−ブチル）である。Ｃ１〜Ｃ６−アルキルはまた、追加的に、例えば、ｎ−ペンチル、１−メチルブチル、２−メチルブチル、３−メチルブチル、２，２−ジメチルプロピル、１−エチルプロピル、１，１−ジメチルプロピル、１，２−ジメチルプロピル、ｎ−ヘキシル、１−メチルペンチル、２−メチルペンチル、３−メチルペンチル、４−メチルペンチル、１，１−ジメチルブチル、１，２−ジメチルブチル、１，３−ジメチルブチル、２，２−ジメチルブチル、２，３−ジメチルブチル、３，３−ジメチルブチル、１−エチルブチル、２−エチルブチル、１，１，２−トリメチルプロピル、１，２，２−トリメチルプロピル、１−エチル−１−メチルプロピルまたは１−エチル−２−メチルプロピルである。Ｃ１〜Ｃ６−アルキルはまた、追加的に、例えば、ｎ−ペンチルまたはｎ−ヘキシルである。
【００５４】
本明細書で使用される「ハロアルキル」という用語は、（上記で規定される）１〜６個の炭素原子（「Ｃ１〜Ｃ６−ハロアルキル」）を有する直鎖または分岐鎖のアルキル基であって、これらの基の水素原子の一部または全部が、上記で規定されるハロゲン原子で置き換えられているアルキル基を指す。例として、クロロメチル、ブロモメチル、ジクロロメチル、トリクロロメチル、フルオロメチル、ジフルオロメチル、トリフルオロメチル、クロロフルオロメチル、ジクロロフルオロメチル、クロロジフルオロメチル、１−クロロエチル、１−ブロモエチル、１−フルオロエチル、２−フルオロエチル、２，２−ジフルオロエチル、２，２，２−トリフルオロエチル、２−クロロ−２−フルオロエチル、２−クロロ−２，２−ジフルオロエチル、２，２−ジクロロ−２−フルオロエチル、２，２，２−トリクロロエチル、ペンタフルオロエチル、１−フルオロプロピル、２−フルオロプロピル、３−フルオロプロピル、１，１−ジフルオロプロピル、２，２−ジフルオロプロピル、１，２−ジフルオロプロピル、３，３−ジフルオロプロピル、３，３，３−トリフルオロプロピル、ヘプタフルオロプロピル、１，１，１−トリフルオロ−２−イル、３−クロロプロピル等が挙げられる。
【００５５】
本明細書で使用される「シクロアルキル」という用語は、通常３〜８個の炭素原子（「Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル」）または３〜６個の炭素原子（「Ｃ３〜Ｃ６−シクロアルキル」）を有する単環式もしくは二環式の飽和炭化水素基を指す。３〜６個の炭素原子を有する単環式基の例には、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチルおよびシクロヘキシルが含まれる。３〜８個の炭素原子を有する単環式基の例には、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチルおよびシクロオクチルが含まれる。７または８個の炭素原子を有する二環式基の例には、ビシクロ［２．２．１］ヘプチル、ビシクロ［３．１．１］ヘプチル、ビシクロ［２．２．２］オクチル、ビシクロ［３．３．０］オクチルおよびビシクロ［３．２．１］オクチルが含まれる。好ましくは、シクロアルキルという用語は、３〜６個の炭素原子を有する単環式の飽和炭化水素基を表す。
【００５６】
本明細書で使用される「アルケニル」という用語は、２〜３０個の炭素原子（「Ｃ２〜Ｃ３０−アルケニル」）、例えば、２〜２０個の炭素原子（「Ｃ２〜Ｃ２０−アルケニル」）または３〜１０個の炭素原子（「Ｃ３〜Ｃ1０−アルケニル」）と、任意の位置に１つの二重結合とを有する直鎖もしくは分岐鎖のヒドロカルビル基、例えば、エテニル、１−プロペニル、２−プロペニル、１−メチルエテニル、１−ブテニル、２−ブテニル、３−ブテニル、１−メチル−１−プロペニル、２−メチル−１−プロペニル、１−メチル−２−プロペニル、２−メチル−２−プロペニルを指す。
【００５７】
本明細書で使用される「アルキニル」という用語は、２〜３０個の炭素原子（「Ｃ２〜Ｃ３０−アルキニル」）、例えば、２〜２０個の炭素原子（「Ｃ２〜Ｃ２０−アルキニル」）または３〜１０個の炭素原子（「Ｃ３〜Ｃ１０−アルキニル」）と、任意の位置に１つの三重結合とを有する直鎖もしくは分岐鎖のヒドロカルビル基、例えば、エチニル、１−プロピニル、２−プロピニル、１−ブチニル、２−ブチニル、３−ブチニル、１−メチル−２−プロピニルを指す。
【００５８】
本明細書で使用される「ヘテロシクリル」という用語は、３、４、５、６、７もしくは８個の環員（Ｃ３〜Ｃ８−ヘテロシクリル）を有する単環式または二環式の飽和または部分的に不飽和の環系であって、環員としての炭素原子の他に、環員としてＯ、Ｎ、Ｓ、ＳＯおよびＳ（Ｏ）２から選択される１、２、３もしくは４個のヘテロ原子またはヘテロ原子含有基を含む環系を指す。
【００５９】
本明細書で使用される「アリール」という用語は、６〜１４個、より好ましくは６〜１０個の炭素原子を有し、いかなる環状ヘテロ原子も含まない、単核、二核または三核（単環式、二環式または三環式）の芳香族ヒドロカルビル基を指す。アリールの例として、特にフェニル、ナフチル、インデニル、フルオレニル、アントラセニル、フェナントレニル、特にフェニルまたはナフチルが挙げられる。
【００６０】
本明細書で使用される「ヘテロアリール（ヘタリール）」という用語は、５〜１４個の環員を有し、そのうちのいくつかは前述のアリールに由来していてもよく、アリール基本骨格中の少なくとも１個の炭素原子がヘテロ原子で置き換えられている、単核、二核または三核（単環式、二環式または三環式）の芳香族環系を指す。好ましいヘテロ原子は、Ｎ、ＯおよびＳである。より好ましくは、ヘテロアリール基は、５〜１３個の環原子を有する。より好ましくは、ヘテロアリール基は、炭素原子の他に、Ｏ、ＳおよびＮから選択される１、２、３または４個のヘテロ原子を環要素として有する。
【００６１】
本明細書で使用される「アルキレン」（またはアルカンジイル）という用語は、それぞれの場合において、上記で定義されるアルキル基であって、炭素骨格の任意の位置にある１個の水素原子が１つの更なる結合部位で置き換えられており、したがって２価の部分を形成するアルキル基を示す。
【００６２】
本明細書で使用される「Ｃ６〜Ｃ１４−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレン」（アラルキルとも呼ばれる）という用語は、本明細書で定義されるように、少なくとも１個の非置換または置換されたアリール基を有するＣ６〜Ｃ１４−アリール置換アルキル基を指す。アラルキル基のアルキル基は、Ｏ、ＳおよびＮＲａから選択される１個または複数の非隣接基で中断されていてもよく、ここで、Ｒａは上記で定義されるとおりである。Ｃ６〜Ｃ１４−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレンは、好ましくはフェニル−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレン、より好ましくはフェニル−Ｃ１〜Ｃ４−アルキレンであり、例えば、ベンジル、１−フェネチル、２−フェネチル、１−フェンプロパ−１−イル、２−フェンプロパ−１−イル、３−フェンプロパ−１−イル、１−フェンブタ−１−イル、２−フェンブタ−１−イル、３−フェンブタ−１−イル、４−フェンブタ−１−イル、１−フェンブタ−２−イル、２−フェンブタ−２−イル、３−フェンブタ−２−イルまたは４−フェンブタ−２−イル、好ましくはベンジルおよび２−フェネチルである。
【００６３】
光源（ｉ）
本発明の一実施形態では、光源は、４００〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤである。
【００６４】
本発明の更なる実施形態では、光源は、２７００〜３００００Ｋ、好ましくは３０００〜３００００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤである。好ましくは、白色ＬＥＤは、３０００〜２００００Ｋの相関色温度を有する。より好ましくは、白色ＬＥＤは、３０００〜１２０００Ｋの相関色温度を有する。例示的な白色ＬＥＤは、４０００〜１２０００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤ、または４５００〜１２０００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤである。白色ＬＥＤは商業的に入手可能である。
【００６５】
好ましくは、本発明の黄色発光素子は、複数のＬＥＤを含み、そのうちすべてが青色ＬＥＤである。同様に好ましくは、本発明の黄色発光素子は、複数のＬＥＤを含み、そのうちすべてが白色ＬＥＤである。同様に好ましくは、本発明の黄色発光素子は、複数のＬＥＤを含み、それらの一部は青色ＬＥＤであり、それらの一部は白色ＬＥＤである。
【００６６】
色変換体（ｉｉ）
色変換体は、光源からの第１の放射の少なくとも一部を吸収するためと、前記第１の放射の第１の波長を第２の放射の第２の波長に変換するために配置されており、ここで、第２の波長は、第１の波長よりも長い。ＬＥＤにより放出された光は、いかなる場合も色変換体を通過しなければならない。
【００６７】
ポリマーマトリクス
好ましくは、ポリマーマトリクスは、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリメタクリレート、ポリビニルピロリドン、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル、ポリブテン、シリコーン、エポキシ樹脂、ポリビニルアルコール、ポリ（エチレンビニルアルコール）コポリマー、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレンアクリロニトリル、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、２，５−フランジカルボン酸ポリエステル、ポリビニルブチレート、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、ポリオキシメチレン、ポリイミド、ポリエーテルイミドまたはそれらの混合物から選択されるポリマーを含む。
【００６８】
好ましくは、ポリマーマトリクスは、実質的に、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリメタクリレート、ポリビニルピロリドン、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル、ポリブテン、シリコーン、エポキシ樹脂、ポリビニルアルコール、ポリ（エチレンビニルアルコール）コポリマー、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレンアクリロニトリル、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、２，５−フランジカルボン酸ポリエステル、ポリビニルブチレート、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、ポリオキシメチレン、ポリイミド、ポリエーテルイミドまたはそれらの混合物からなる。
【００６９】
「シリコーン」という用語は、「（ポリ）シロキサン」という用語としても知られている。
【００７０】
本発明の第１の態様の一実施形態では、ポリマーマトリクスは、透明なポリマーからなるか、または透明なポリマーを含む。本発明の第１の態様の別の実施形態では、ポリマーマトリクスは、不透明なポリマーを含むか、または不透明なポリマーからなる。
【００７１】
特に、ポリマーマトリクス材料は、実質的にまたは完全に、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンフラノエートからなる。
【００７２】
ここでは、ポリスチレンとは、とりわけ、スチレンおよび／またはスチレンの誘導体の重合から生じるすべてのホモポリマーまたはコポリマーを意味すると理解される。スチレンの誘導体は、例えば、アルキルスチレン、例えばα−メチルスチレン、オルト−、メタ−、パラ−メチルスチレン、パラ−ブチルスチレン、特にパラ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、アルコキシスチレン、例えばパラ−メトキシスチレン、パラ−ブトキシスチレン、パラ−ｔｅｒｔ−ブトキシスチレンである。一般に、適切なポリスチレンは、平均分子量Ｍｎが１００００〜１００００００ｇ／ｍｏｌ（ＧＰＣで測定される）、好ましくは２００００〜７５００００ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは３００００〜５０００００ｇ／ｍｏｌである。
【００７３】
本発明の第１の態様の好ましい実施形態では、色変換体のマトリクスは、実質的にもしくは完全にスチレンまたはスチレン誘導体のホモポリマーからなる。より具体的には、ポリマーマトリクス材料は完全にポリスチレンからなる。
【００７４】
本発明の第１の態様の本発明の更なる好ましい実施形態では、ポリマーマトリクス材料は、実質的にまたは完全に、本出願の文脈ではポリスチレンと同様に見なされるスチレンコポリマーからなる。スチレンコポリマーは、更なる成分として、例えば、ブタジエン、アクリロニトリル、無水マレイン酸、ビニルカルバゾール、またはモノマーとしてのアクリル酸、メタクリル酸もしくはイタコン酸のエステルを含み得る。適切なスチレンコポリマーは、一般的に、少なくとも２０重量％、好ましくは少なくとも４０重量％、より好ましくは少なくとも６０重量％のスチレンを含む。別の実施形態では、それらは少なくとも９０重量％のスチレンを含む。
【００７５】
好ましいスチレンコポリマーは、スチレン−アクリロニトリルコポリマー（ＳＡＮ）およびアクリロニトリル−ブタジエン−スチレンコポリマー（ＡＢＳ）、スチレン−１，１’−ジフェニルエテンコポリマー、アクリル酸エステル−スチレン−アクリロニトリルコポリマー（ＡＳＡ）、メチルメタクリレート−アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンコポリマー（ＭＡＢＳ）である。更なる好ましいポリマーは、α−メチルスチレン−アクリロニトリルコポリマー（ＡＭＳＡＮ）である。スチレンホモポリマーもしくはコポリマーは、例えば、フリーラジカル重合、カチオン重合、アニオン重合によって、または有機金属触媒（例えば、チーグラー・ナッタ触媒作用）の影響下で製造することができる。これにより、アイソタクチック、シンジオタクチックもしくはアタクチックなポリスチレンまたはコポリマーが生じ得る。それらは、好ましくはフリーラジカル重合によって製造される。重合は、懸濁重合、乳化重合、溶液重合または塊状重合として実施することができる。適切なポリスチレンの製造は、例えば、Oscar Nuyken, Polystyrenes and Other Aromatic Polyvinyl Compounds, in Kricheldorf, Nuyken, Swift, New York 2005, p.73-150およびその中で引用される参考文献；ならびにElias, Macromolecules, Weinheim 2007, p.269-275に記載されている。
【００７６】
本発明の第１の態様の本発明の別の好ましい実施形態では、ポリマーマトリクス材料は、完全にポリエチレンテレフタレートからなる。ポリエチレンテレフタレートは、エチレングリコールとテレフタル酸との縮合によって得られる。
【００７７】
本発明の第１の態様の本発明の別の好ましい実施形態では、ポリマーマトリクス材料は、実質的にまたは完全にポリカーボネートからなる。より好ましくは、ポリマーマトリクス材料は、完全にポリカーボネートからなる。ポリカーボネートは、炭酸と芳香族または脂肪族のジヒドロキシル化合物とのポリエステルである。好ましいジヒドロキシル化合物は、例えば、メチレンジフェニレンジヒドロキシル化合物、例えばビスフェノールＡである。ポリカーボネートを製造する１つの手段は、界面重合における適切なジヒドロキシル化合物とホスゲンとの反応である。別の手段は、縮合重合における炭酸ジフェニルなどの炭酸のジエステルとの反応である。適切なポリカーボネートの製造は、例えば、Elias, Macromolecules, Weinheim 2007, p.343-347に記載されている。
【００７８】
同様により具体的には、ポリマーマトリクス材料は、実質的にまたは完全に２，５−フランジカルボキシレートポリエステルからなる。２，５−フランジカルボキシレートポリエステルは、（ｉ）脂肪族Ｃ２〜Ｃ２０−ジオールおよび脂環式Ｃ３〜Ｃ２０−ジオールからなる群から選択される少なくとも１種のジオールと、（ｉｉ）２，５−フランジカルボン酸および／またはそのエステル形成誘導体と、（ｉｉｉ）任意選択的に、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、３，４−フランジカルボン酸、テレフタル酸および２，６−ナフタル酸ならびに／またはそれらのエステル形成誘導体との反応によって得ることができる。
【００７９】
適切な脂肪族Ｃ２〜Ｃ２０−ジオールは、好ましくは、線状もしくは分岐状のＣ２〜Ｃ１５−アルカンジオール、特に線状もしくは分岐状のＣ２〜Ｃ１０−アルカンジオール、例えばエタン−１，２−ジオール（エチレングリコール）、プロパン−１，２−ジオール、プロパン−１，３−ジオール（プロピレングリコール）、ブタン−１，３−ジオール、ブタン−１，４−ジオール（ブチレングリコール）、２−メチル−１，３−プロパンジオール、ペンタン−１，５−ジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール（ネオペンチルグリコール）、ヘキサン−１，６−ジオール、ヘプタン−１，７−ジオール、オクタン−１，８−ジオール、ノナン−１，９−ジオール、デカン−１，１０−ジオールなどである。適切な脂環式Ｃ３〜Ｃ２０−ジオールは、好ましくは、Ｃ３〜Ｃ１０−シクロアルキレンジオール、例えば１，２−シクロペンタンジオール、１，３−シクロペンタンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−シクロヘプタンジオールまたは１，４−シクロヘプタンジオールである。他の適切な脂環式Ｃ３〜Ｃ２０−ジオールには、１，３−シクロヘキサンジメタノールおよび１，４−シクロヘキサンジメタノール、または２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、またはそれらの組合せが含まれる。特に好ましいジオールは、Ｃ２〜Ｃ６−アルカンジオール、特にエタン−１，２−ジオール、プロパン−１，２−ジオール、プロパン−１，３−ジオール、ブタン−１，３−ジオール、ブタン−１，４−ジオール、ペンタン−１，５−ジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオールおよびそれらの混合物である。さらに特に好ましいのは、エタン−１，２−ジオールおよびプロパン−１，３−ジオール、特にエタン−１，２−ジオールである。
【００８０】
さらに特に好ましいのは、生物学的に誘導された（「生物由来の」）Ｃ２〜Ｃ１０−アルカンジオール、特にＣ２〜Ｃ６−アルカンジオール、例えばエタン−１，２−ジオールおよびプロパン−１，３−ジオールである。生物由来のエタン−１，２−ジオールは、そこに含まれる炭水化物の変換によってリグノセルロース系バイオマス源から得ることができる。バイオマスからＣ２〜Ｃ１０−アルカンジオールを製造する方法は、当該技術分野において、例えば米国特許出願公開第２０１１／０３０６８０４号明細書から知られている。
【００８１】
好ましくは、ジオール成分（ｉ）は、好ましいものとして言及された１種のジオール、特にエタン−１，２−ジオールのみで構成される。ジオール成分（ｉ）はまた、２、３または４種以上の異なるジオールを含み得る。２、３または４種以上の異なるジオールが使用される場合、好ましいものとして上記に挙げたものが好ましい。この場合、成分（ｉ）の総重量を基準にして、好ましくは、エタン−１，２−ジオールが主成分である。
【００８２】
２，５−フランジカルボン酸のエステル形成誘導体は、特に２，５−フランジカルボン酸のＣ１〜Ｃ１０−ジアルキルエステルである。特に好ましいジエステルは、２，５−フランジカルボン酸のＣ１〜Ｃ６−ジアルキルエステル、特にジメチルエステルおよびジエチルエステルである。成分（ｉｉ）はまた、２，５−フランジカルボン酸の２つ、３つまたは４つ以上の異なるジエステルを含み得る。２，５−フランジカルボン酸は、生物由来の糖から生成することができる。Ｃｏ、Ｍｎおよび／またはＣｅを含む触媒を用いた、５−ヒドロキシメチルフルフラールなどの２，５−二置換フランの空気酸化を使用する２，５−フランジカルボン酸の製造経路が、国際公開第２０１０／１３２７４０号、国際公開第２０１１／０４３６６０号、国際公開第２０１１／０４３６６１号、米国特許出願公開第２０１１／０２８２０２０号明細書、米国特許出願公開第２０１４／０３３６３４９号明細書および国際公開第２０１５／１３７８０４号に最近報告されている。２，５−フランジカルボン酸のジアルキルエステルの製造経路も、例えば国際公開第２０１１／０４３６６１号に記載されている。
【００８３】
好ましくは、ポリマーは、（ｉ）脂肪族Ｃ２〜Ｃ２０−ジオールおよび脂環式Ｃ３〜Ｃ２０−ジオールからなる群から選択される１種のジオールと、（ｉｉ）２，５−フランジカルボン酸または２，５−フランジカルボン酸のジエステルとのみで構成される。
【００８４】
好ましくは、２，５−フランジカルボン酸ポリエステルは、ポリ（エチレン−２，５−フランジカルボキシレート）、ポリ（プロピレン−２，５−フランジカルボキシレート）、ポリ（エチレン−ｃｏ−プロピレン−２，５−フランジカルボキシレート）、ポリ（ブチレン−２，５−フランジカルボキシレート）、ポリ（ペンチレン−２，５−フランジカルボキシレート）、ポリ（ネオペンチレン−２，５−フランジカルボキシレート）およびそれらの混合物からなる群から選択される。特に、本発明による色変換体において使用するためのポリマーマトリクス材料は、ポリ（エチレン−２，５−フランジカルボキシレート）、ポリ（トリメチレン−２，５−フランジカルボキシレート）およびポリ（ブチレン−２，５−フランジカルボキシレート）からなり得るか、またはそれらから実質的になり得る。特に、本発明による色変換体において使用するためのポリマーマトリクス材料は、ポリ（エチレン−２，５−フラン−ジカルボキシレート）からなる。更なる特定の実施形態では、色変換体のポリマーマトリクス材料は、上記に定義される異なる２，５−フランジカルボキシレートポリエステルの混合物（ブレンド）、例えば、ポリ（エチレン−２，５−フランジカルボキシレート）とポリ（プロピレン−２，５−フランジカルボキシレート）とのブレンドを含む。ポリ（プロピレン−２，５−フランジカルボキシレート）は、ポリ（トリメチレン２，５−フランジカルボキシレート）とも呼ばれ、ポリ（ブチレン−２，５−フランジカルボキシレート）は、ポリ（テトラメチレン２，５−フランジカルボキシレート）とも呼ばれ、ポリ（ペンチレン−２，５−フランジカルボキシレート）は、ポリ（ペンタメチレン２，５−フランジカルボキシレート）とも呼ばれる。
【００８５】
同様に、上記に定義される少なくとも１種のジオール成分（ｉ）と、上記に定義される成分（ｉｉ）と、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、３，４−フランジカルボン酸、テレフタル酸および２，６−ナフタル酸ならびに／またはそれらのエステル形成誘導体からなる群から選択される少なくとも１種の更なる二酸またはジエステル成分（ｉｉｉ）とを反応させることにより得ることができる２，５−フランジカルボキシレートポリエステルが適切である。１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、３，４−フランジカルボン酸、テレフタル酸および２，６−ナフタル酸のエステル形成誘導体は、特にＣ１〜Ｃ１０−ジアルキルエステルである。特に好ましいエステルは、Ｃ１〜Ｃ６−ジアルキルエステル、特にジメチルエステルおよびジエチルエステルである。成分（ｉｉ）と成分（ｉｉｉ）との組合せを使用する場合、成分（ｉｉ）は、成分（ｉｉ）と（ｉｉｉ）との総重量に対する主要成分である。例として、ポリ（エチレン−２，５−フランジカルボキシレート−ｃｏ−１，２−シクロヘキサンジカルボキシレート）、ポリ（エチレン−２，５−フランジカルボキシレート−ｃｏ−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレート）、ポリ（エチレン−２，５−フランジカルボキシレート−ｃｏ−テレフタレート）、ポリ（エチレン−２，５−フランジカルボキシレート−ｃｏ−２，６−ナフタレート）またはポリ（エチレン−２，５−フランジカルボキシレート−ｃｏ−３，４−フランジカルボキシレート）、好ましくはポリ（エチレン−２，５−フランジカルボキシレート−ｃｏ−テレフタレート）、ポリ（エチレン−２，５−フランジカルボン酸−ｃｏ−２，６−ナフタレート）またはポリ（エチレン−２，５−フランジカルボキシレート−ｃｏ−３，４−フランジカルボキシレート）がある。
【００８６】
２，５−フランジカルボキシレートポリエステル（Ａ）は、米国特許出願公開第２，５５１，７３１号明細書に記載されているように製造することができる。
【００８７】
特に、ポリマーマトリクスは、完全にポリエチレンフラノエートからなる。
【００８８】
式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む有機蛍光色素
式Ｉの構造単位を含む有機蛍光色素（化合物）は、光源から放出された光を完全にまたは部分的に吸収し、それをより長い波長の形態で再放出する。式Ｉの構造単位を含む有機蛍光色素は、国際公開第２０１２／１６８３９５号から知られている。式Ｉの構造単位を含む有機蛍光色素は、通常、４００〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する青色ＬＥＤまたは２７００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度を有する白色ＬＥＤから生ずる４００〜５００ｎｍの波長範囲の光を吸収する。有利には、それらは５２０〜５９０ｎｍの幅広い発光スペクトルを有する。
【００８９】
式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む好ましい有機蛍光色素は、Ｘ１が単結合であるものである。本発明の色変換体における使用に関して、式（Ｉ）の構造単位を有する色素は、好ましくは、国際公開第２０１２／１６８３９５号、第２８頁の第１４行目〜第３２頁の第５行目および第３３頁の第３行目〜第３７頁の第１０行目に記載されている化合物である。
【００９０】
本発明の好ましい実施形態では、式（Ｉ）の構造単位を有する有機蛍光色素において、（Ｘ１−Ｒ）は、フェニル、ナフチル、アントラセニル、フェナントレニル、ピレニル、ベンゾピレニル、フルオレニル、インダニル、インデニル、テトラリニル、フェノキシであり、これらの各々は、Ｃ１〜Ｃ１２−アルキル、Ｃ１〜Ｃ１２−アルコキシおよびシアノから互いに独立して選択される同一もしくは異なる基で一置換または多置換されていてもよい。ｎ１は、好ましくは２、３、４、５、６、７、８、９または１０である。
【００９１】
より好ましくは、式（Ｉ）の構造単位を有する有機蛍光色素は、式（Ｉ−２）、（Ｉ−３）、（Ｉ−４）、（Ｉ−５）、（Ｉ−６）、（Ｉ−７）、（Ｉ−８）、（Ｉ−９）、（Ｉ−１０）、（Ｉ−１１）、（Ｉ−１２）、（Ｉ−１３）、（Ｉ−１４）、（Ｉ−１５）、（Ｉ−１６）、（Ｉ−１７）、（Ｉ−１８）、（Ｉ−１９）、（Ｉ−２０）、（Ｉ−２１）、（Ｉ−２２）、（Ｉ−２３）、（Ｉ−２４）、（Ｉ−２５）、（Ｉ−２６）、（Ｉ−２７）、（Ｉ−２８）、（Ｉ−２９）、（Ｉ−３０）、（Ｉ−３１）、（Ｉ−３２）、（Ｉ−３３）、（Ｉ−３４）、（Ｉ−３５）、（Ｉ−３６）、（Ｉ−３７）、（Ｉ−３８）、（Ｉ−３９）、（Ｉ−４０）、（Ｉ−４１）、（Ｉ−４２）、（Ｉ−４３）、（Ｉ−４４）、（Ｉ−４５）、（Ｉ−４６）、（Ｉ−４７）、（Ｉ−４８）、（Ｉ−４９）、（Ｉ−５０）、（Ｉ−５１）、（Ｉ−５２）、（Ｉ−５３）、（Ｉ−５４）、（Ｉ−５５）の化合物、またはそれらの混合物
【化５−１】
2021518677.tif 000006
【化５−２】
2021518677.tif 000007
【化５−３】
2021518677.tif 000008
【化５−４】
2021518677.tif 000009
【化５−５】
2021518677.tif 000010
およびそれらの混合物
［式中、ｎ１は、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９または１０からの数であり、
Ｒ１１は、独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキルであって、その炭素鎖が１つもしくは複数の−Ｏ−、−Ｓ−、−ＣＯ−、−ＳＯ−および／または−ＳＯ２−部分を含んでいてもよく、かつ一置換もしくは多置換であってもよいＣ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキル、一置換もしくは多置換であってもよいアリールまたはヘテロアリールである］から選択される。
【００９２】
特に好ましいのは、式（Ｉ−５）、（Ｉ−６）、（Ｉ−７）および（Ｉ−８）の化合物ならびにそれらの混合物である。特に好ましいのは、式（Ｉ−５）および（Ｉ−７）の化合物、特に式（Ｉ−５）の化合物である：
【化６】
2021518677.tif 000011
【００９３】
式Ｉの構造単位を有する有機蛍光色素は、青色ＬＥＤよりも長い波長の光を再放出し、ひいては従来の黄色発光素子に比べて発光効率およびウォールプラグ効率が向上する。５２０ｎｍよりも短い波長を有する光をより長い波長の光に変換することにより、単に５２０ｎｍ未満の波長をカットしただけの従来の黄色照明素子に比べて発光効率およびウォールプラグ効率の向上につながる。
【００９４】
有機蛍光色素（Ａ）
本発明の第１の態様の更なる実施形態では、色変換体は、好ましくは、以下からなる群から選択される少なくとも１種の更なる有機蛍光色素（Ａ）およびその混合物を含む：
ａ）式（ＩＩ）
【化７】
2021518677.tif 000012
［式中、
Ｒ２１、Ｒ２２は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、Ｃ６〜Ｃ１４−アリール、ヘタリールまたはＣ６〜Ｃ１４−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレンであって、直前の３つの基における（ヘテロ）芳香族環は、非置換であるか、またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルで一置換もしくは多置換されている］のペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸ジイミド化合物；
（ｂ）式（ＩＩＩ）
【化８】
2021518677.tif 000013
［式中、
ｑは１〜４であり、
Ｒ３０は、非置換であるか、またはハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキルもしくはＣ６〜Ｃ１０−アリールで一置換もしくは多置換されているアリールオキシであり、ここで、Ｒ３０基は、＊で示される位置の１つまたは複数にあり、
Ｒ３１、Ｒ３２は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキル、Ｃ３〜Ｃ８−シクロアルキル、Ｃ６〜Ｃ１４−アリール、ヘタリールまたはＣ６〜Ｃ１４−アリール−Ｃ１〜Ｃ１０−アルキレンであり、ここで、直前の３つの基における（ヘテロ）芳香族環は、非置換であるか、またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルで一置換もしくは多置換されている］のアリールオキシ置換ペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸ジイミド化合物；
およびその混合物；
ｃ）式（ＩＶ）
【化９】
2021518677.tif 000014
［式中、
Ｒ４３またはＲ４４のうちの一方の基が、互いに独立してシアノであり、他方の基Ｒ４３またはＲ４４が、シアノ、フェニル、４−シアノフェニル、およびＣ１〜Ｃ１０−アルキルからなる群から選択される１、２もしくは３個の置換基を有するフェニルからなる群から選択され、
Ｒ４７、Ｒ４８、Ｒ４９およびＲ４１０は、互いに独立して、水素、シアノ、フェニル、４−シアノフェニル、またはＣ１〜Ｃ１０−アルキルからなる群から選択される１、２もしくは３個の置換基を有するフェニルである］のコアシアネート化ナフトイルベンゾイミダゾール化合物；
およびその混合物；
ならびに
（ｄ）式（Ｖ）
【化１０】
2021518677.tif 000015
［式中、
Ｒ５１およびＲ５２は、互いに独立して、水素、それぞれの場合において非置換もしくは置換されたＣ１〜Ｃ３０−アルキル、ポリアルキレンオキシ、Ｃ１〜Ｃ３０−アルコキシ、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキルチオ、Ｃ３〜Ｃ２０−シクロアルキル、Ｃ３〜Ｃ２０−シクロアルキルオキシ、Ｃ６〜Ｃ２４−アリールおよびＣ６〜Ｃ２４−アリールオキシからなる群から選択され、
Ｒ５３、Ｒ５４、Ｒ５５、Ｒ５６、Ｒ５７、Ｒ５８、Ｒ５９、Ｒ５１０、Ｒ５１１、Ｒ５１２、Ｒ５１３、Ｒ５１４、Ｒ５１５、Ｒ５１６、Ｒ５１７およびＲ５１８は、互いに独立して、水素、ハロゲン、シアノ、ヒドロキシル、メルカプト、ニトロ、−ＮＥ５１Ｅ５２、−ＮＲＡｒ５１ＣＯＲＡ５２、−ＣＯＮＲＡｒ５１ＲＡｒ５２、−ＳＯ２ＮＲＡ５１ＲＡ５２、−ＣＯＯＲＡｒ５１、−ＳＯ３ＲＡｒ５２、それぞれの場合において非置換もしくは置換されたＣ１〜Ｃ３０−アルキル、ポリアルキレンオキシ、Ｃ１〜Ｃ３０−アルコキシ、Ｃ１〜Ｃ３０−アルキルチオ、Ｃ３〜Ｃ２０−シクロアルキル、Ｃ３〜Ｃ２０−シクロアルコキシ、Ｃ６〜Ｃ２４−アリール、Ｃ６〜Ｃ２４−アリールオキシおよびＣ６〜Ｃ２４−アリールチオからなる群から選択され、
ここで、Ｒ５３とＲ５４、Ｒ５４とＲ５５、Ｒ５５とＲ５６、Ｒ５６とＲ５７、Ｒ５７とＲ５８、Ｒ５８とＲ５９、Ｒ５９とＲ５１０、Ｒ５１１とＲ５１２、Ｒ５１２とＲ５１３、Ｒ５１３とＲ５１４、Ｒ５５とＲ５１５、Ｒ５１５とＲ５１６、Ｒ５１６とＲ５１７および／またはＲ５１７とＲ５１８は、それらが結合しているビフェニル部分の炭素原子と一緒になって、さらに縮合した芳香族もしくは非芳香族の環系を形成してもよく、ここで、縮合した環系は、非置換もしくは置換されており、
ここで、
Ｅ５１およびＥ５２は、互いに独立して、水素、非置換もしくは置換されたＣ１〜Ｃ１８−アルキル、非置換もしくは置換されたＣ２〜Ｃ１８−アルケニル、非置換もしくは置換されたＣ２〜Ｃ１８−アルキニル、非置換もしくは置換されたＣ３〜Ｃ２０−シクロアルキル、または非置換もしくは置換されたＣ６〜Ｃ１０−アリールであり、
ＲＡｒ５１およびＲＡｒ５２は、それぞれ互いに独立して、水素、非置換もしくは置換されたＣ１〜Ｃ１８−アルキル、非置換もしくは置換されたＣ３〜Ｃ２０−シクロアルキル、非置換もしくは置換されたヘテロシクリル、非置換もしくは置換されたＣ６〜Ｃ２０−アリール、または非置換もしくは置換されたヘテロアリールである］の剛直な２，２’−ビフェノキシ架橋を有するペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸ジイミド化合物；
およびその混合物；
ならびにそれらの混合物。
【００９５】
少なくとも１種の更なる有機蛍光色素（Ａ）は、光源から放出された光を吸収することができ、かつ／または式Ｉの構造単位を有する有機蛍光色素から放出された光を吸収することができる。少なくとも１種の更なる有機蛍光色素（Ａ）は、好ましくは５２０〜７５０ｎｍ、より好ましくは５２０〜７００ｎｍ、さらにより好ましくは５２０〜６３０ｎｍの波長範囲で発光する。これらの値は、発光スペクトルにおいて最大発光係数を有する波長を指す。
【００９６】
式ＩＩの化合物
式ＩＩの化合物は、当該技術分野において、例えば、米国特許第４，３７９，９３４号明細書または米国特許第４，４４６，３２４号明細書から周知である。それらは、従来のプロセス、例えば、ペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸またはその二無水物をアミンと縮合させることによって製造することができる。
【００９７】
好ましくは、式ＩＩの化合物において、Ｒ２１およびＲ２２は、線状のＣ１〜Ｃ１８アルキル、分岐状のＣ３〜Ｃ１８アルキル、Ｃ４〜Ｃ８−シクロアルキル、Ｃ１〜Ｃ１０アルキルで一置換もしくは多置換されていてもよいフェニルまたはナフチルである。好ましくは、Ｒ２１およびＲ２２は、同じ意味を有する。一実施形態では、式ＩＩにおけるＲ２１およびＲ２２は、国際公開第２００９／０３７２８３号、第１６頁の第１９行目〜第２５頁の第８行目に記載されているように、いわゆる燕尾置換を有する化合物を表す。好ましい実施形態では、Ｒ２１およびＲ２２は、互いに独立して、１−アルキルアルキル、例えば、１−エチルプロピル、１−プロピルブチル、１−ブチルペンチル、１−ペンチルヘキシルまたは１−ヘキシルヘプチルである。より好ましくは、Ｒ２１およびＲ２２は、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキル、フェニルまたはナフチルであって、直前の２つの基の芳香族環は、非置換であるか、または１、２もしくは３個のＣ１〜Ｃ４−アルキル基で置換されている。さらにより好ましくは、式ＩＩにおけるＲ２１およびＲ２２は、２，４−ジ（ｔｅｒｔ−ブチル）フェニル、２，４−ジ（イソプロピル）フェニル、２，６−ジ（ｔｅｒｔ−ブチル）フェニル、２，６−ジ（イソプロピル）フェニル、特に２，６−ジイソプロピルフェニルである。
【００９８】
式ＩＩの好ましい化合物は、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（ＣＡＳ番号：８２９５３−５７−９）である。
【００９９】
式ＩＩＩの化合物
式ＩＩＩのアリールオキシ置換ペリレンイミド化合物は、当技術分野において公知である。式ＩＩＩの化合物の適切な例として、例えば、国際公開第２００７／００６７１７号、特に第１頁の第５行目〜第２２頁の第６行目；米国特許第４，８４５，２２３号明細書、特に第２欄の第５４行目〜第６欄の第５４行目；国際公開第２０１４／１２２５４９号、特に第３頁の第２０行目〜第９頁の第１１行目；欧州特許第３０７２８８７号明細書および国際公開第２０１８／０６５５０２号、特に第３６頁の第１３行目〜第３８頁の第１６行目；国際公開第２０１８／１３４２６３号、特に第２２頁の第１２行目〜第２４頁の第３行目に記載のペリレン誘導体がある。式ＩＩＩの化合物は、通常、赤色の蛍光色素である。好ましいのは、Ｒ３１およびＲ３２が、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル、２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル）フェニルおよび２，４−ジ（Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル）フェニルから選択される式ＩＩＩの化合物である。より好ましくは、Ｒ３１およびＲ３２は同一である。特に好ましくは、Ｒ３１およびＲ３２は、それぞれ２，６−ジイソプロピルフェニルまたは２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルである。Ｒ３０は、好ましくは、非置換のフェノキシ、またはフッ素、塩素、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキルもしくはフェニルから選択される１もしくは２個の同一もしくは異なる置換基で置換されているフェノキシである。好ましくは、ｑは、２、３もしくは４、特に２もしくは４である。
【０１００】
式ＩＩＩの化合物は、例えば、国際公開第２００７／００６７１７号、米国特許第４，８４５，２２３号明細書、および国際公開第２０１４／１２２５４９号に記載されている方法と同じように製造することができる。
【０１０１】
式ＩＩＩの適切な有機蛍光色素は、例えば、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６−ジ（２，６−ジイソプロピルフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，７−ジ（２，６−ジイソプロピルフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６−ジ（ｐ−ｔｅｒｔ−オクチルフェノキシ）ペリレン−３，４；９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，７−ジ（ｐ−ｔｅｒｔ−オクチルフェノキシ）ペリレン−３，４；９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６−ジフェノキシペリレン−３，４；９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，７−ジフェノキシペリレン−３，４；９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６−ジ（２，６−ジフェニルフェノキシ）ペリレン−３，４；９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，７−ジ（２，６−ジフェニルフェノキシ）ペリレン−３，４；９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，７−ジ（２，３−ジフルオロフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラフェノキシペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（２−フェニルフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（２−イソプロピルフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（２−フェニルフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（２，４−ジフェニルフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（３−フルオロフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（３−クロロフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（２，３−ジフルオロフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（２，５−ジフルオロフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（２，６−ジフルオロフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（２，３−ジクロロフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキイシミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（２，６−ジクロロフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラ（２，５−ジクロロフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミドである。
【０１０２】
特に、式ＩＩＩの化合物は、化合物ＩＩＩ−１、ＩＩＩ−２、ＩＩＩ−３、ＩＩＩ−４、ＩＩＩ−５またはＩＩＩ−６およびそれらの混合物から選択される：
【化１１】
2021518677.tif 000016
【０１０３】
特に好ましいのは、式ＩＩＩ−４の化合物、すなわちＮ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラフェノキシペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボキシイミドである。
【０１０４】
式ＩＶの化合物
式ＩＶのコアシアネート化ナフトイルベンゾイミダゾール化合物は、国際公開第２０１５／０１９２７０号から知られている。式ＩＶの化合物の例は、化合物
【化１２−１】
2021518677.tif 000017
【化１２−２】
2021518677.tif 000018
【化１２−３】
2021518677.tif 000019
である。
【０１０５】
式ＩＶの特に適切な化合物は、Ｒ４３またはＲ４４のうちの一方がシアノであり、他方の基Ｒ４３またはＲ４４が、フェニル、４−シアノフェニル、およびＣ１〜Ｃ１０−アルキルからなる群から選択される１、２もしくは３個の置換基を有するフェニルである化合物である。同様に、式ＩＶの特に適切な化合物は、基Ｒ４７、Ｒ４８、Ｒ４９およびＲ４１０のうちの２つがフェニルであり、他方の２つの基Ｒ４７、Ｒ４８、Ｒ４９およびＲ４１０が水素である化合物である。これらの中で、より好ましいのは、化合物ＩＶ−１、ＩＶ−２、ＩＶ−３、ＩＶ−４およびそれらの混合物、特に化合物ＩＶ−１である。同様に、より好ましいのは、化合物ＩＶ−１３、ＩＶ−１４、ＩＶ−１５、ＩＶ−１６およびそれらの混合物、特に化合物ＩＶ−１３である。
【０１０６】
式Ｖの化合物
式Ｖの化合物は、国際公開第２０１７／１２１８３３号の主題である。Ｒ５１およびＲ５２が、互いに独立して、非置換であるか、または１、２もしくは３個のＣ１〜Ｃ６−アルキルで置換されているフェニルからなる群から選択され、かつＲ５３、Ｒ５４、Ｒ５５、Ｒ５６、Ｒ５７、Ｒ５８、Ｒ５９、Ｒ５１０、Ｒ５１１、Ｒ５１２、Ｒ５１３、Ｒ５１４、Ｒ５１５、Ｒ５１６、Ｒ５１７およびＲ５１８がそれぞれ水素である式Ｖの化合物が好ましい。上記に定義される式Ｖの化合物は、好ましくは式Ｖ．１
【化１３】
2021518677.tif 000020
の化合物である。
【０１０７】
好ましくは、色変換体は、黄色発光素子の発光効率および／またはウォールプラグ効率を向上させるために、少なくとも１種の更なる有機蛍光色素（Ａ）、特に、５２０〜６３０ｎｍの波長で発光する蛍光色素を含み、５２０ｎｍ未満の発光を減少させる。
【０１０８】
好ましくは、少なくとも１種の更なる有機蛍光色素（Ａ）は、式ＩＩの化合物、式ＩＩＩの化合物およびそれらの混合物から選択される。
【０１０９】
したがって、本発明の第１の態様の好ましい実施形態によれば、色変換体は、式Ｉの少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の他に、式ＩＩの少なくとも１種の化合物を含む。
【０１１０】
本発明の第１の態様のこの好ましい実施形態によれば、色変換体は、より好ましくは、式Ｉ−５の化合物と、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（式ＩＩＩの化合物）とを含む。
【０１１１】
本発明の第１の態様の別の好ましい実施形態によれば、色変換体は、式Ｉ−７の化合物と、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（式ＩＩＩの化合物）とを含む。
【０１１２】
本発明の第１の態様の別の好ましい実施形態によれば、色変換体は、式Ｉ−５の化合物と、式Ｉ−７の化合物と、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリネテトラカルボン酸ジイミド（式ＩＩの化合物）とを含む。
【０１１３】
本発明の第１の態様の更なる好ましい実施形態によれば、色変換体は、式Ｉの少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の他に、式ＩＩの少なくとも１種の化合物と式ＩＩＩの少なくとも１種の化合物とを含む少なくとも１種の有機蛍光色素を含む。
【０１１４】
本発明の第１の態様のこの好ましい実施形態によれば、色変換体は、より好ましくは、式Ｉ−５の化合物と、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ジイミドと、化合物ＩＩＩ−１、ＩＩＩ−２、ＩＩＩ−３、ＩＩＩ−４、ＩＩＩ−５、ＩＩＩ−６およびそれらの混合物からなる群から選択される式ＩＩＩの化合物、特に式ＩＩＩ−４の化合物とを含む。
【０１１５】
本発明の第１の態様のこの好ましい実施形態によれば、色変換体は、より好ましくは、式Ｉ−７の化合物と、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ジイミドと、化合物ＩＩＩ−１、ＩＩＩ−２、ＩＩＩ−３、ＩＩＩ−４、ＩＩＩ−５、ＩＩＩ−６およびそれらの混合物からなる群から選択される式ＩＩＩの化合物、特に式ＩＩＩ−４の化合物とを含む。
【０１１６】
本発明の第１の態様のこの好ましい実施形態によれば、色変換体は、より好ましくは、式Ｉ−５の化合物と、式Ｉ−７の化合物と、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ジイミドと、化合物ＩＩＩ−１、ＩＩＩ−２、ＩＩＩ−３、ＩＩＩ−４、ＩＩＩ−５、ＩＩＩ−６およびそれらの混合物からなる群から選択される式ＩＩＩの化合物、特に式ＩＩＩ−４の化合物とを含む。
【０１１７】
本発明の第１の態様の特定の実施形態では、上記で定義される式ＩＩ、式ＩＩＩ、式ＩＶ、式ＩＶおよび式Ｖの化合物から選択される少なくとも１種の更なる有機蛍光色素は、ポリマーマトリクス中に埋め込まれている。
【０１１８】
色変換体が２種以上の蛍光色素を含む場合、本発明の一実施形態では、複数の蛍光色素が１つの層の中に互いに並んで存在することが可能である。別の実施形態では、色変換体は、一般的に、１種または複数の蛍光色素を含む複数のポリマー層から構成された多層構造を有する。
【０１１９】
他の添加剤
本発明の第１の態様の更なる好ましい実施形態によれば、色変換体は、散乱剤（散乱体）を含む。
【０１２０】
適切な光散乱剤は、無機白色顔料、例えば、二酸化チタン、硫酸バリウム、リトポン、酸化亜鉛、硫化亜鉛、炭酸カルシウムであって、ＤＩＮ  １３３２０に準拠した平均粒径０．０１〜１０μｍ、好ましくは０．１〜１μｍ、より好ましくは０．１５〜０．４μｍを有する。これらの散乱剤は、典型的には、それぞれの場合において散乱体を含む層のポリマーを基準にして、０．０１〜２．０重量％、好ましくは０．０５〜０．５重量％、より好ましくは０．１〜０．４重量％の量で含まれる。
【０１２１】
適切な光散乱有機剤の例には、ポリ（アクリレート）；ポリ（アルキルメタクリレート）、例えばポリ（メチルメタクリレート）（ＰＭＭＡ）；ポリ（テトラフルオロエチレン）（ＰＴＦＥ）；シリコーン系の散乱剤、例えば、加水分解ポリ（アルキルトリアコキシシラン）、変性二酸化ケイ素ビーズ、例えばポリ（アルキルシルセスキオキサン）、特にポリ（メチルシルセスキオキサン）およびそれらの混合物が含まれる。通常、これらの光散乱剤の大きさ（平均直径−重量平均）は、０．５〜５０μｍ、好ましくは１〜１０μｍの範囲である。これらの散乱剤は、典型的には、ポリマー１００重量部当たり１〜１０重量部の量で含まれる。有用な散乱剤は、例えば、ＰＭＭＡ系の散乱剤３〜５重量％とシリコーン系の散乱剤１．５〜２重量％との混合物である。
【０１２２】
欧州特許出願公開第６３４４４５号明細書に記載されているように、コア／シェル形態を有するビニルアクリレートをベースとするポリマー粒子をＴｉＯ２と組み合わせて含有する光散乱組成物も適している。
【０１２３】
好ましくは、少なくとも１種の散乱剤は、ポリ（メチルメタクリレート）系の散乱剤、シリコーン系の散乱剤またはＴｉＯ２である。同様に好ましくは、散乱剤は、ポリ（メチルシルセスキオキサン）である。
【０１２４】
さらに、色変換体は、無機発光材料または複数の無機発光材料を含んでいてもよい。無機発光材料は、好ましくは、量子ドット、ガーネット、ケイ酸塩、硫化物、窒化物および酸窒化物から選択される。ガーネット、ケイ酸塩、硫化物、窒化物および酸窒化物の適切な例は、以下の表Ｉにまとめられている：
【表１】
2021518677.tif 000021
【０１２５】
適切な量子ドットは、直径が約２０ｎｍ以下の半導体材料のナノ結晶である。量子ドットには、Ｓｉベースのナノ結晶、ＩＩ〜ＶＩ族化合物半導体ナノ結晶、ＩＩＩ〜Ｖ族化合物半導体ナノ結晶、ＩＶ〜ＶＩ族化合物ナノ結晶およびそれらの混合物のうちの１つが含まれ得る。ＩＩ〜ＶＩ族化合物半導体ナノ結晶は、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ、ＣｄＳｅＳ、ＣｄＳｅＴｅ、ＣｄＳＴｅ、ＺｎＳｅＳ、ＺｎＳｅＴｅ、ＺｎＳＴｅ、ＨｇＳｅＳ、ＨｇＳｅＴｅ、ＨｇＳＴｅ、ＣｄＺｎＳ、ＣｄＺｎＳｅ、ＣｄＺｎＴｅ、ＣｄＨｇＳ、ＣｄＨｇＳｅ、ＣｄＨｇＴｅ、ＨｇＺｎＳ、ＨｇＺｎＳｅ、ＨｇｇＺｎＴｅ、ＣｄＺｎＳｅＳ、ＣｄＺｎＳｅＴｅ、ＣｄＺｎＳＴｅ、ＣｄＨｇＳｅＳ、ＣｄＨｇＳｅＴｅ、ＣｄＨｇＳＴｅ、ＨｇＺｎＳｅＳ、ＨｇＺｎＳｅＴｅおよびＨｇＺｎＳＴｅからなる群から選択される１つを含み得る。ＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体ナノ結晶は、ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＡｌＮ、ＡｌＰ、ＡｌＡｓ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＧａＮＰ、ＧａＮＡｓ、ＧａＰＡｓ、ＡｌＮＰ、ＡｌＮＡｓ、ＡｌＰＡｓ、ＩｎＮＰ、ＩｎＮＡｓ、ＩｎＰＡｓ、ＧａＡｌＮＰ、ＧａＡｌＮＡｓ、ＧａＡｌＰＡｓ、ＧａＩｎＮＰ、ＧａＩｎＮＡｓ、ＧａＩｎＰＡｓ、ＩｎＡｌＮＰ、ＩｎＡｌＮＡｓおよびＩｎＡｌＰＡｓからなる群から選択される１つを含み得る。ＩＶ〜ＶＩ化合物半導体ナノ結晶はＳｎＴｅであってもよい。
【０１２６】
量子ドットの形でナノ結晶を合成するために、量子ドットを、有機金属化学蒸着もしくは分子線エピタキシーなどの蒸着によって、または有機溶媒に１種以上の前駆体を加えて結晶を成長させる湿式化学プロセスによって製造してもよい。
【０１２７】
色変換体が無機発光材料を含有する場合、無機発光材料は、無機発光材料と有機蛍光色素との総量を基準にして量が少ない方の成分である。
【０１２８】
好ましくは、色変換体は、いかなる無機発光材料も含まない。適切なマトリクス材料は、更なる構成要素として、難燃剤、酸化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、ラジカル捕捉剤、帯電防止剤などの添加剤を含んでいてもよい。そのような安定剤は、当業者に知られている。
【０１２９】
適切な酸化防止剤またはラジカル捕捉剤は、例えば、フェノール類、特に立体障害フェノール、例えばブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）またはブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、または立体的障害アミン（ＨＡＬＳ）である。この種の安定剤は、例えば、ＢＡＳＦ社からＩｒｇａｎｏｘ（登録商標）の商品名で販売されている。場合によっては、酸化防止剤およびラジカル捕捉剤は、例えば、ＢＡＳＦ社からＩｒｇａｆｏｓ（登録商標）の商品名で販売されているように、ホスファイトまたはホスホナイトなどの二次安定剤によって補うことができる。
【０１３０】
適切な紫外線吸収剤は、例えば、ベンゾトリアゾール類、例えば２−（２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール（ＢＴＺ）、トリアジン類、例えば（２−ヒドロキシフェニル）−ｓ−トリアジン（ＨＰＴ）、ヒドロキシベンゾフェノン（ＢＰ）またはオキサルアニリドである。この種の紫外線吸収剤は、例えば、ＢＡＳＦ社からＵｖｉｎｕｌ（登録商標）の商品名で販売されている。
【０１３１】
好ましくは、ポリマーマトリクスは、いかなる酸化防止剤またはラジカル捕捉剤も含まない。
【０１３２】
一実施形態では、適切なマトリクス材料は、ガラス繊維で機械的に強化されている。
【０１３３】
色変換体は、任意選択的にバッキング層などの更なる構成要素を含み得る。
【０１３４】
バッキング層は、色変換体に機械的安定性を付与するのに役立つ。バッキング層の材料のタイプは、それが透明で、かつ所望の機械的強度を有してさえいれば、重要ではない。バッキング層に適した材料は、例えば、ガラスまたは透明な剛直性有機ポリマー、例えばポリカーボネート、ポリスチレンもしくはポリメタクリレートもしくはポリメチルメタクリレートである。
【０１３５】
バッキング層は、一般的に、０．１ｍｍ〜１０ｍｍ、好ましくは０．２ｍｍ〜５ｍｍ、より好ましくは０．３ｍｍ〜２ｍｍの厚さを有する。
【０１３６】
本発明の一実施形態では、色変換体は、国際公開第２０１２／１５２８１２号に開示されているように、酸素および／または水に対する少なくとも１つのバリア層を有する。バリア層に適したバリア材料の例として、例えば、ガラス、石英、金属酸化物、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３層とＳｉＯ２層との交互の層で構成される多層システム、窒化チタン、ＳｉＯ２／金属酸化物多層材料、ポリビニルアルコール、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリスチレン−アクリロニトリル（ＳＡＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリビニルブチレート（ＰＢＴ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリアミド、ポリオキシメチレン、ポリイミド、ポリエーテルイミド、エポキシ樹脂、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）に由来するポリマーおよびエチレンビニルアルコール（ＥＶＯＨ）に由来するポリマーが挙げられる。
【０１３７】
バリア層の好ましい材料は、ガラス、またはＡｌ２Ｏ３層とＳｉＯ２層との交互の層で構成される多層システムである。
【０１３８】
好ましくは、適切なバリア層は、酸素に対して低い透過性を有する。
【０１３９】
より好ましくは、適切なバリア層は、酸素および水に対して低い透過性を有する。
【０１４０】
上記で定義される式Ｉの構造単位を有する少なくとも１種の有機蛍光色素の濃度は、色変換体のポリマー層の厚さ、ポリマーの種類および選択された光源の関数として設定される。薄いポリマー層が使用される場合、式Ｉの構造単位を有する有機蛍光色素の濃度と、存在する場合には、少なくとも１種の更なる有機蛍光色素の濃度とは、一般的に、厚いポリマー層の場合よりも高い。青色ＬＥＤが光源として使用される場合、式Ｉの構造単位を有する有機蛍光色素の濃度と、存在する場合には、少なくとも１種の更なる有機蛍光色素の濃度とは、白色ＬＥＤが光源として使用される場合に比べて高い。本発明の一実施形態では、色変換体の厚さは、０．００１〜１０ミリメートル、好ましくは０．００１〜５ミリメートル、より好ましくは０．０１〜３ミリメートルである。
【０１４１】
別の実施形態では、色変換体の厚さは、０．２〜５ミリメートル、好ましくは０．３〜３ミリメートル、より好ましくは０．４〜２ミリメートルである。
【０１４２】
別の実施形態では、色変換体の厚さは、２５〜１０００マイクロメートル（μｍ）であり、好ましくは３５〜４００マイクロメートル、特に５０〜３００マイクロメートルである。
【０１４３】
最も好ましい実施形態では、色変換体の厚さは、５０〜２０００μｍ、好ましくは２００〜１５００μｍ、より好ましくは７００〜１２００μｍである。
【０１４４】
発光素子の全放出放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍよりも短い波長範囲で放出される黄色照明を達成するためには、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントと色変換体の厚さとの積が、式（Ａ）
２０［％×μｍ］≦ｗ１×ｄ≦１００［％×μｍ］  （Ａ）
［式中、ｗ１は、ポリマーの総重量を基準にしたポリマーマトリクス中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントであり、ｄは、色変換体の厚さ（μｍ）である］を満たしていなければならない。
【０１４５】
したがって、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントは、通常、ポリマーマトリクス材料１００部当たり０．０１〜２重量部である。好ましくは、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントは、通常、ポリマーマトリクス材料１００部当たり０．０１〜０．３重量部である。
【０１４６】
好ましくは、色変換体は、少なくとも１種の更なる有機蛍光色素を、式（Ｂ）
５［％×μｍ］≦ｗ２×ｄ≦８０［％×μｍ］  （Ｂ）
［式中、ｗ２は、すべての更なる有機蛍光色素（Ａ）の合算重量とポリマーの総重量を基準にした重量パーセントであり、ｄは、色変換体の厚さ（μｍ）である］を満たす量で含む。
【０１４７】
したがって、すべての更なる有機蛍光色素（Ａ）の合算重量の重量パーセントは、通常、ポリマーマトリクス材料１００部当たり０．００２〜１．６重量部である。好ましくは、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントは、ポリマーマトリクス材料１００部当たり０．００２〜１．０重量部、より好ましくはポリマーマトリクス材料１００部当たり０．００２〜０．５重量部、最も好ましくはポリマーマトリクス材料１００部当たり０．００２〜０．２重量部である。
【０１４８】
本発明による黄色発光素子は、５２０ｎｍよりも短い波長範囲に含まれる放射パワーのパーセントが非常に低いことを特徴とする。
【０１４９】
青色ＬＥＤにより放出された放射のうち、５２０ｎｍよりも短い放射パワーの少なくとも９９％が吸収され、その全部または大部分がより長い波長範囲に変換されることで、黄色光が作り出される。白色ＬＥＤにより放出された放射は、２つの波長範囲、すなわち５２０ｎｍよりも短い波長範囲と、５２０ｎｍ以上の波長範囲とを含む。５２０ｎｍよりも短い波長範囲の放射のうち、少なくとも９９％が吸収され、その全部または大部分がより長い波長範囲に変換されることで、黄色光が作り出される。
【０１５０】
色変換体は、押出、印刷、コーティングまたは成形などの異なるプロセスによって製造することができる。
【０１５１】
１つの方法では、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む蛍光色素と、所望される場合には、少なくとも１種の更なる蛍光色素（Ａ）と、所望される場合には、散乱粒子（散乱体）と、他の構成要素とを、押出成形によりポリマー中で混合する。その後、それを溶融加工（押出）して、ポリマーマトリクス中で蛍光材料のフィルム／プレート／射出成形品を製造することができる。
【０１５２】
代替方法では、ポリマーと、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む蛍光色素と、所望される場合には、少なくとも１種の更なる蛍光色素（Ａ）と、所望される場合には、散乱粒子（散乱体）と、他の構成要素とを、適切な溶媒に溶解させてもよい。次いで、得られた溶液／分散液を、ガラスなどの基材上にコートする。溶媒が乾燥した後、基材からフィルムを剥離する。
【０１５３】
別の代替方法では、インクジェット印刷またはスクリーン印刷などの印刷技術を使用して、色変換体を製造することができる。
【０１５４】
色変換体は、任意の所望の幾何学的配置であってもよい。色変換体は、例えば、フィルム、シートまたはプラークの形態であってもよい。同様に、有機蛍光着色剤を含有するマトリクスは、液滴の形態もしくは半球状の形態であってもよく、または凸面および／もしくは凹面、平坦面もしくは球面を有するレンズの形態であってもよい。「鋳込法」とは、ＬＥＤまたはＬＥＤを含むコンポーネントが、有機蛍光着色剤を含むポリマーで完全に埋没されるか、または包囲される実施形態を指す。
【０１５５】
色変換体が１つの層からなるか、またはそれらが積層構造を有する場合、好ましい実施形態では、個々の層は連続しており、かつ穴部または中断部を有しない。
【０１５６】
本発明に従って使用される色変換体は、リモート蛍光体配置で使用される。この場合、色変換体は、ＬＥＤから空間的に分離されている。一般に、ＬＥＤと色変換体の間の距離は、０．１ｃｍ〜５０ｃｍ、好ましくは０．２〜１０ｃｍ、最も好ましくは０．５〜３ｃｍである。色変換体とＬＥＤとの間は、空気、希ガス、窒素または他のガスまたはそれらの混合物などの異なる媒体であってもよい。
【０１５７】
色変換体は、例えば、ＬＥＤの周りに同心円状に配置され得るか、または平面形状を有し得る。色変換体は、例えば、小板、シートまたはフィルムの形をとることができ、液滴の形であるか、または製膜品の形をとることができる。
【０１５８】
黄色発光素子
黄色発光素子は、全放出放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍよりも短い波長範囲で放出されることを特徴とする。
【０１５９】
好ましくは、黄色発光素子の全放出放射パワーのうち、高くても０．８％が５２０ｎｍよりも短い波長範囲で放出されることを特徴とする。
【０１６０】
好ましくは、黄色発光素子は、少なくとも２５％からのウォールプラグ効率を有する。
【０１６１】
好ましくは、光源が２７００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度を有する白色発光ダイオードである場合、黄色光の発光効率は、白色発光ダイオードの発光効率の７０％超、より好ましくは７５％超である。本発明の好ましい実施形態では、本発明による照明素子は、いかなるフィルターも含まない。
【０１６２】
好ましくは、黄色発光素子により放出された光は、次の式およびパラメーターによる楕円を有するＣＩＥ  １９３１標準表色系に従った色度座標ｘ，ｙを有することを特徴とする：
（（ｘ−ｈ）ｃｏｓ（Ａ）＋（ｙ−ｋ）ｓｉｎ（Ａ））２／（ａ２）＋（（ｘ−ｈ）ｓｉｎ（Ａ）−（ｙ−ｋ）ｃｏｓ（Ａ））２／（ｂ２）＝１
［式中、ｈ，ｋおよびａ，ｂは、それぞれｘ，ｙ方向の偏移および半軸であり、Ａは、ｘ軸から測定した角度であり、ｈ＝０．５２、ｋ＝０．４６、ａ＝０．２５、ｂ＝０．０３、Ａ＝−４２である］。
【０１６３】
本発明による黄色発光素子の特に有利な点は、５２０ｎｍよりも短い波長の光に感受性がある材料を扱う作業空間の照明、例えば、安全で再現性のあるレジスト処理を可能にするクリーンルーム内の環境照明にそれを使用できることである。
【０１６４】
したがって、本発明の第２の態様は、５２０ｎｍ未満の波長範囲の光に感受性がある材料を扱うための作業空間を照明するための、上記で定義される黄色発光素子の使用に関する。本発明による黄色照明素子は、青色または白色ＬＥＤから放出された青色光を光源として使用し、黄色発光素子の全放出放射パワーの高くても１％が５２０ｎｍよりも短い波長範囲で放出されるので、マイクロエレクトロニクス製造工場、特にフォトレジスト処理のために有利に使用することができる。
【０１６５】
本発明の第３の態様は、全放射束の高くても１％が５２０ｎｍ未満のスペクトル範囲内にある黄色光を提供するための方法に関するものであり、この方法は、
（ｉ）４００ｎｍ〜４８０ｎｍの発光中心波長を有する少なくとも１つの青色発光ダイオード、２７００Ｋ〜３００００Ｋの相関色温度を有する少なくとも１つの白色発光ダイオード、またはそれらの組合せから選択される光源を提供するステップと、
（ｉｉ）ポリマーマトリクス中に少なくとも１種の有機蛍光色素およびその混合物を含む少なくとも１つの色変換体を提供するステップと、
（ｉｉｉ）光源から放出された光の少なくとも一部を受光するように色変換体を配置するステップと
を含み、前記少なくとも１種の有機蛍光色素は、式（Ｉ）
【化１４】
2021518677.tif 000022
［式中、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環の１個以上のＣＨ基は、窒素で置き換えられていてもよく、記号はそれぞれ以下のように定義される：
ｎ１は、式（Ｉ）の各構造単位の０〜（１０−ｐ１）の数であり、ここで、ｐ１は、示されるベンゾイミダゾール構造の６員環中の窒素で置き換えられたＣＨ単位の数であり、
Ｘ１は、化学結合、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＮＲ１であり、かつ
Ｒは、脂肪族基、環式脂肪族基、アリール、ヘテロアリールであって、これらの各々は置換基を有していてもよく、
芳香族環もしくはヘテロ芳香族環もしくは環系であって、これらの各々は式（Ｉ）の構造単位の他の芳香族環に縮合しており、または
Ｘ１が化学結合でない場合にはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＣＮもしくはＨであり、
ここで、
２つのＲ基は結合して１つの環状基を生じてもよく、
Ｘ１およびＲは、ｎ１＞１の場合、同一であっても異なっていてもよく、
Ｒ１は、それぞれ独立して、水素、Ｃ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキルであって、その炭素鎖が１つもしくは複数の−Ｏ−、−Ｓ−、−ＣＯ−、−ＳＯ−および／または−ＳＯ２−部分を含んでいてもよく、かつ一置換もしくは多置換であってもよいＣ１〜Ｃ１８−アルキルまたはシクロアルキル、一置換もしくは多置換であってもよいアリールまたはヘテロアリールである］の少なくとも１つの構造単位を含み、
ここで、式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素は、光源により放出された光の少なくとも一部を吸収し、５２０〜５９０ｎｍの範囲の波長を含む光を放出し、かつ色変換体中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントは、式（Ａ）
２０［％×μｍ］≦ｗ１×ｄ≦１００［％×μｍ］  （Ａ）
［式中、ｗ１は、ポリマーの総重量を基準にしたポリマーマトリクス中の式（Ｉ）の少なくとも１つの構造単位を含む少なくとも１種の有機蛍光色素の重量パーセントであり、ｄは、色変換体の厚さ（μｍ）である］を満たす。
【０１６６】
光源と色変換体については、上記の内容が参照される。
【０１６７】
色変換体の製造
使用した材料
光源：
ＬＥＤ１：白色ＬＥＤ（Ｌｅｘｔａｒ  ５０００Ｋ  ｔｕｂｅ；管径：２７ｍｍ；管長さ：２ｆｔ（６０．９６ｃｍ）／４ｆｔ（１２１．９２ｃｍ）
ＬＥＤ２：４５０ｎｍの発光を有する青色ＬＥＤ（Ｐｈｉｌｉｐｓ  Ｆｏｒｔｉｍｏ）
ＬＥＤ３：白色ＬＥＤ（東芝４９１８Ｋ）
ＬＥＤ４：白色ＬＥＤ（東芝３０９２Ｋ）
ＬＥＤ５：白色ＬＥＤ、４５２８Ｋ
色変換体：
ＰＣ：ビスフェノールＡとホスゲンとの重縮合物をベースにした透明なポリカーボネート（奇美実業社製ＰＣ１１０またはＦｏｒｍｏｓａ  Ｉｄｅｍｉｔｓｕ社製Ａ２２００またはＣｏｖｅｓｔｒｏ社製Ｍａｋｒｏｌｏｎ  ＬＥＤ  ２２４５）。
二酸化チタン：ＴｉＯ２ルチル顔料：Ｋｒｏｎｏｓ（登録商標）２２３３−Ｋｒｏｎｏｓ社製またはＫｒｏｎｏｓ（登録商標）２２３０
ポリメチルシルセスキオキサン：ＨＳＰ−２００、２μｍ、ＳＡＵ  ａｐｐｌｉｅｄ  ｍａｔｅｒｉａｌｓ，Ｌｔｄ．（台湾）
【０１６８】
色素１：黄色蛍光化合物であって、国際公開第２０１２／１６８３９５号の例１０に記載されているように得られ、続けてクロマトグラフィーで精製した、以下の色素１：
【化１５】
2021518677.tif 000023
化合物である色素１を含む混合物を更なるカラムクロマトグラフィーに供して、純粋な標題化合物を得た。λ最大発光：５３６ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０１６９】
色素２：Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（ＣＡＳ番号：８２９５３−５７−９）であって、以下の色素２：
【化１６】
2021518677.tif 000024
λ最大発光：５４８および５７８ｎｍ（ポリカーボネート中）。
この化合物は市販されている。
【０１７０】
色素３：Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，６，７，１２−テトラフェノキシペリレン−３，４；９，１０−テトラカルボン酸ジイミドであって、ＢＡＳＦ  ＳＥ（ドイツ）から市販されている、以下の色素３：
【化１７】
2021518677.tif 000025
λ最大発光：６１５ｎｍ（ポリカーボネート中）。
【０１７１】
色変換体の製造方法：
色変換体１の製造：
色変換体１の製造のために、ポリカーボネート（ＰＣ１１０）、ＴｉＯ２（Ｋｒｏｎｏｓ（登録商標）２２３３）および表ＩＩに記載の色素を二軸コンパウンダーで混合・配合して均質なペレットにし、乾燥後にＰＣ系染色ペレットをさらに円形状の成形型を用いて管に押出した。押出管の厚さは０．８ｍｍであり、外径は２７ｍｍであった。
【０１７２】
【表２】
2021518677.tif 000026
【０１７３】
色変換体２および３の製造：
色変換体の製造のために、Ｍａｋｒｏｌｏｎポリカーボネート、色素およびＴｉＯ２（Ｋｒｏｎｏｓ  ２２３３）を所望の濃度に従って一緒に押出した（表ＩＩＩを参照）。材料の量は、ポリマーポリカーボネートの量を基準にして重量％で示される。押出成形によりフィルムを製造した。フィルム厚は、色変換体２が２２２μｍ、色変換体３が２７６μｍであった。
【０１７４】
【表３】
2021518677.tif 000027
【０１７５】
色変換体４および５の製造：
色変換体の製造のために、ＰＣ（Ａ２２００）、色素およびＴｉＯ２（Ｋｒｏｎｏｓ  ２２３０）およびポリメチシルセスキオキサンを、それぞれ所望の濃度に従って一緒に押出した（表ＩＶを参照）。材料の量は、ポリマーポリカーボネートの量を基準にして重量％で示される。押出成形によりフィルムを製造した。フィルム厚は、各変換体について８００μｍであった。
【０１７６】
【表４】
2021518677.tif 000028
【０１７７】
照明素子の特性評価
使用した照明素子は以下のとおりである：
照明素子１（ＬＤ１）：
色変換体１を励起するための光源としてＬＥＤ１を用いた。色変換体１（押出管）を２ｆｔ（６０．９６ｃｍ）または４ｆｔ（１２１．９２ｃｍ）の長さに切断し、ＬＥＤ１を色変換体１に挿入して固定した。ＬＥＤ１を点灯させると、ＬＥＤ１の白色光が色変換体１に吸収され、次いで青色光を一切含まない黄色光に変換された。
【０１７８】
照明素子２（ＬＤ２）：蛍光灯Ｏｓｒａｍ  Ｌ１８Ｗ／６２（比較用）
照明素子３（ＬＤ３）：Ｌａｓｅｒ  ｔｅｋ社製Ｙｅｌｌｏｗ  Ｔｕｂｅ（イエローチューブ）、ＬＥＤ  Ｔ８（比較用）
照明素子４（ＬＤ４）：ＨａｐｏＬｉｇｈｔ社製Ｙｅｌｌｏｗ  Ｔｕｂｅ（イエローチューブ）、ＬＥＤ  Ｔ８（比較用）
【０１７９】
この素子の表面から照射された光を、積分球Ｕ−１０００（Ｄ＝１００ｃｍ、ＡＭＡ  Ｏｐｔｉｃｓ社製、台湾）とＣＣＤ分光器ＬＥ−５４００（大塚電子株式会社製、日本）を備えた光度測定ツールを用いて、素子から照射された全光量を測定する光度測定に供した。測定された放射輝度スペクトルは、すべての関連する測光データ、例えばケルビン［Ｋ］でのＣＣＴ（＝相関色温度）、黒体放射（Planck-curve）（ＢＢＬ）からの色点の距離、ルーメン／ワットでの発光効率、ウォールプラグ効率（＝ＷＰＥ）を導き出すために使用した。結果を表Ｖに示す。
【０１８０】
【表５】
2021518677.tif 000029
【０１８１】
表Ｖから、比較光源ＬＤ２、ＬＤ３およびＬＤ４と同様に本発明の光源ＬＤ１も、黒体軌跡から離れすぎて白色として知覚されないことがわかる。さらに、本発明の発光素子は、先行技術の発光素子に比べて、発光効率およびウォールプラグ効率が著しく高い値を示す。特に、本発明の発光素子は、フィルターを使用した先行技術の発光素子ＬＤ２と比較して、発光効率が２４４％高い。
【０１８２】
図１は、ＬＤ１およびＬＤ２が、５２０ｎｍ未満のスペクトル範囲では、ほぼ発光していないことを示している。
【０１８３】
以下の表ＶＩは、波長が望まれない５２０ｎｍ未満の臨界スペクトル範囲における本発明のＬＤ１と比較ＬＤ２の放射パワーを比較する。
【０１８４】
【表６】
2021518677.tif 000030
【０１８５】
表ＶＩから、本発明の発光素子は、先行技術の発光素子ＬＤ２に比べて、５２０ｎｍ未満の放射パワーをより良好に除去していることがわかる。
【０１８６】
色変換体２および３の測定のために、バックライトとしてＬＥＤ２を用いた。この素子の表面から照射された光を、積分球ＩＳＰ５００−１００とＣＣＤ検出器ＣＡＳ１４０ＣＴ−１５６（Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  Ｓｙｓｔｅｍｓ社製、ミュンヘン）を備えた光度測定ツールを用いて、素子から照射された全光量を測定する光度測定に供した。測定された放射輝度スペクトルは、すべての関連する測光データ、例えばケルビン［Ｋ］でのＣＣＴ（＝相関色温度）、黒体放射（Planck-curve）（ＢＢＬ）からの色点の距離、ルーメン／ワットでの発光効率、ウォールプラグ効率（＝ＷＰＥ）を導き出すために使用した。結果を表ＶＩＩに示す。
【０１８７】
【表７】
2021518677.tif 000031
【０１８８】
表ＶＩは、青色光の９９％超が色変換体２と３の両方に吸収されていることを示している。
【０１８９】
色変換体４の測定のために、バックライトとしてＬＥＤ３およびＬＥＤ４を用いた。
【０１９０】
照明素子５（ＬＤ５）：
色変換体４を励起するための光源としてＬＥＤ３を用いた。ＬＥＤ３を点灯させると、ＬＥＤ３の白色光が色変換体４に吸収され、次いで黄色光に変換された。
【０１９１】
照明素子６（ＬＤ６）：
色変換体４を励起するための光源としてＬＥＤ４を用いた。ＬＥＤ４を点灯させると、ＬＥＤ４の白色光が色変換体４に吸収され、次いで黄色光に変換された。
【０１９２】
照明素子７（ＬＤ７）：
色変換体５を励起するための光源としてＬＥＤ５を用いた。ＬＥＤ５を点灯させると、ＬＥＤ５の白色光が色変換体５に吸収され、次いで黄色光に変換された。
【０１９３】
この素子の表面から照射された光を、積分球ＩＳＰ５００−１００とＣＣＤ検出器ＣＡＳ１４０ＣＴ−１５６（Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  Ｓｙｓｔｅｍｓ社製、ミュンヘン）を備えた光度測定ツールを用いて、素子から照射された全光量を測定する光度測定に供した。測定された放射輝度スペクトルは、すべての関連する測光データ、例えばケルビン［Ｋ］でのＣＣＴ（＝相関色温度）、黒体放射（Planck-curve）（ＢＢＬ）からの色点の距離、発光効率およびウォールプラグ効率を導き出すために使用された。結果は、表ＶＩＩＩおよびＩＸに示す。
【０１９４】
【表８】
2021518677.tif 000032
【０１９５】
【表９】
2021518677.tif 000033
【図１】
2021518677.tif 000041
【国際調査報告】
2021518677.tif 000042
2021518677.tif 000043
2021518677.tif 000044