(57)【要約】本出願は、ブルックフィールド粘度および最大プローブ粘着性に関して優れた特性のバランスを有するポリプロピレン樹脂、粘着付与樹脂および可塑剤樹脂を含む接着剤組成物に関する。本出願は、さらに、接着剤組成物を含む物品、および前記物品を製造するための方法に関する。本出願はまた、物品の製造における接着剤組成物の使用に関する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）ポリプロピレン樹脂、
（Ｂ）粘着付与樹脂、
（Ｃ）可塑剤樹脂、
任意に、以下の化合物の１つ以上、好ましくは全て：
（Ｄ）充填剤、
（Ｅ）添加剤
を含み、
接着剤組成物が、ブルックフィールド粘度が１６０℃で６０，０００ｍＰａ・ｓ未満、好ましくは４０，０００ｍＰａ・ｓ未満、より好ましくは３０，０００ｍＰａ・ｓ未満、最も好ましくは２０，０００ｍＰａ・ｓ未満であり、好ましくは下限は、ＡＳＴＭ  Ｄ−３２３６に従って測定して少なくとも４，０００ｍＰａ・ｓであり、最大プローブ粘着性が少なくとも１５０ｋＰａ、好ましくは少なくとも５００ｋＰａ、最も好ましくは少なくとも６００ｋＰａ、好ましくは上限がプローブ粘着性試験プロトコルに従って測定して１，５００ｋＰａ以下、より好ましくは１，１００ｋＰａ以下であり、前記最大プローブ粘着性は、好ましくは５０℃〜１００℃の温度で、より好ましくは６５℃〜８５℃の温度で測定される、
接着剤組成物。
【請求項２】
前記接着剤組成物が未処理ポリプロピレンフィルムである基材と直接接触している場合に、少なくとも５Ｎ／ｍ、より好ましくは少なくとも１５Ｎ／ｍ、最も好ましくは少なくとも２４Ｎ／ｍのＴ剥離強度を有する、請求項１に記載の接着剤組成物。
【請求項３】
前記接着剤組成物が、大気圧プラズマジェット（ＡＰＰＪ）表面処理ポリプロピレンフィルムである基材と直接接触している場合に、少なくとも２０Ｎ／ｍ、より好ましくは少なくとも３０Ｎ／ｍ、最も好ましくは少なくとも５０Ｎ／ｍのＴ剥離強度を有する、請求項１または２に記載の接着剤組成物。
【請求項４】
前記接着剤組成物が、厚さ３００μｍのポリプロピレンフィルムである基材と直接接触している場合に、０．０５〜０．４ＭＰａのシングルラップせん断強度を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項５】
前記接着剤組成物が鋼基材と直接接触している場合に、０．５〜４．０ＭＰａのシングルラップせん断強度を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項６】
軟化点が１６０℃以下、より好ましくは１５５℃以下、最も好ましくは１５０℃以下である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項７】
少なくとも２秒、より好ましくは少なくとも５秒、最も好ましくは少なくとも１０秒の開放時間を有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項８】
前記接着剤組成物が、
（Ａ）１０〜６０重量％、好ましくは２０〜５５重量％、最も好ましくは２５〜５０重量％のポリプロピレン樹脂、
（Ｂ）２０〜９０重量％、好ましくは２５〜６０重量％、最も好ましくは３０〜５０重量％の粘着付与樹脂、
（Ｃ）１．０〜６０重量％、好ましくは５．０〜４５重量％、最も好ましくは１０〜３０重量％の可塑剤樹脂、
（Ｄ）０〜５０重量％、好ましくは０．５〜４０重量％、最も好ましくは１．０〜３０重量％の充填剤、および
（Ｅ）０〜５．０重量％、好ましくは０．１〜４．０重量％、より好ましくは０．１５〜３．０重量％、最も好ましくは０．２〜２．０重量％の添加剤
からなる、請求項１〜７のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項９】
前記粘着付与樹脂（Ｂ）が、ポリテルペン樹脂、ロジン樹脂、ロジンエステル樹脂、Ｃ５〜Ｃ１０脂肪族炭化水素樹脂、芳香族変性脂肪族樹脂またはそれらの混合物からなるリストから、好ましくはポリテルペン樹脂、Ｃ５脂肪族炭化水素樹脂、芳香族変性脂肪族樹脂またはそれらの混合物からなるリストから、さらに好ましくはポリテルペン樹脂、Ｃ５脂肪族炭化水素樹脂またはそれらの混合物からなるリストから選択され、最も好ましくはポリテルペン樹脂である、請求項１〜８のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１０】
前記ポリプロピレン樹脂が、多峰性プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）を含み、プロピレンと、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから選択される１つ以上のコモノマー（複数可）との多峰性ランダムコポリマーであり、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでＩＳＯ  １１３３に従って決定して、メルトフローレートＭＦＲ２が少なくとも５０ｇ／１０分である、請求項１〜９のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１１】
前記ポリプロピレン樹脂が、好ましくは、プロピレンと、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから選択される１つ以上のコモノマー（複数可）との多峰性ランダムコポリマーである多峰性プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）のブレンドを含み、好ましくはそれからなり、メルトフローレートＭＦＲ２が、２３０℃の温度および２．１６ｋｇの荷重でＩＳＯ  １１３３に従って決定して少なくとも５０ｇ／１０分であり、プロピレンコポリマー（ＰＣ）、プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）とは異なり、
ａ）エチレンおよびＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマー、
ｂ）前記プロピレンコポリマー（ＰＣ）中のモノマー単位の総重量に基づいて、４．５〜２０．０重量％の範囲の総コモノマー含有量、
ｃ）ＩＳＯ３０６に従って測定されたビカーＡ温度８０℃超、
ｄ）ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃で測定して、１００〜１０００ＭＰａの範囲の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）、および
ｅ）ＩＳＯ  １１３５７−３に従って測定して、１２０℃〜１６０℃の範囲の溶融温度
を有する、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１２】
前記ポリプロピレン樹脂中の前記プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）および前記プロピレンコポリマー（ＰＣ）の重量比が１：２〜５：１、好ましくは１：１〜４：１、最も好ましくは１．５：１〜３：１である、請求項１１に記載の接着剤組成物。
【請求項１３】
前記可塑剤樹脂（Ｃ）が、ワックス、鉱物系油、石油系油またはそれらの混合物から選択される、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか一項に記載の接着剤組成物と、少なくとも１つの基材とを含む物品であって、前記接着剤組成物が、前記基材の少なくとも１つの表面と直接接触している、物品。
【請求項１５】
物品の製造のための、請求項１〜１３のいずれか一項に記載の接着剤組成物の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ブルックフィールド粘度および最大プローブ粘着性に関して優れた特性のバランスを有するポリプロピレン樹脂、粘着付与樹脂および可塑剤樹脂を含む接着剤組成物に関する。本発明はさらに、接着剤組成物を含む物品、および前記物品を製造するための方法に関する。本発明はまた、物品の製造における接着剤組成物の使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
ホットメルト接着剤組成物は、室温で、加熱すると急速に溶融し、次いで、冷却するとしっかりした接着剤に硬化する固体熱可塑性ベースの接着剤組成物である。ホットメルト接着剤組成物は、ほとんど瞬間接着の可能性を提供し、これは、それを自動化された生産プロセスにおける優れた候補にする。
【０００３】
典型的には、ホットメルト接着剤組成物は、ポリマー樹脂および他の成分、例えば、粘着付与樹脂、可塑剤樹脂、添加剤（複数可）および／または充填剤（複数可）を含む。ホットメルト接着剤組成物に通常使用されるポリマー樹脂は、例えば、ポリオレフィン樹脂（エチレン系またはプロピレン系ポリマー樹脂）、官能化ポリオレフィン樹脂（反応性基を有するエチレンまたはプロピレンコポリマー）、スチレンブロックコポリマー樹脂、エチレン酢酸ビニル樹脂などであり得る。
【０００４】
ホットメルト接着剤組成物の重要な特性は、軟化点、硬度、移動およびブルーミング、変色に対する耐性および他の物質との相溶性を含む。最終用途に応じて、適切なホットメルト接着剤組成物が、当該特定の最終用途のための要件を満たすように選択される。
【０００５】
ホットメルト接着剤組成物を選択する場合、ポリマー樹脂成分の寄与度は、特に凝集特性のために重要である。ポリマー樹脂の役割は、接着剤組成物の骨格を提供し、張力およびせん断、柔軟性、弾性、衝撃特性の両方における強度などの主要な機械的特性、ならびにホットメルト接着剤の耐熱性の基礎を提供することである。凝集特性に加えて、ポリマー樹脂は、ポリマー構造および化学に基づく接着特性に寄与する。ホットメルト接着剤組成物の良好な凝集性および良好な接着性の両方の組み合わせは、特定の用途のために、ならびに結合される基材、結合および実際の接着特性のために、結合の機能および性能のために非常に重要である。
【０００６】
ホットメルト接着剤組成物の接着特性は、一般に、例えば粘着付与樹脂を介して、接着剤組成物中の追加の成分によって実用的に決定される特定の基材／接着剤の組み合わせのためのものである。接着特性は重要である；しかしながら、ポリマー樹脂成分特性に由来する凝集特性は、主に、実用的により一層重要であり、ホットメルト結合剤が、接着された成分の予想される寿命の間に現れる基材の移動および条件に耐久性のある溶液をもたらすことを可能にする。これは、結合が不変に保たれ得、基材／接着剤の組み合わせに基づいて系成分に適合し、構造的完全性を有し、特性が結合が応力およびひずみに分散し、耐えることを可能にし、実際の使用でエネルギー散逸を可能にすることを意味する。当業者は、接着剤内のエネルギーの散逸が、このような接着剤の凝集特性において重要な役割を果たすことを知っており、すなわち、特定の接着剤によって接着された２つの表面を引っ張るか、またはせん断する場合、散逸に寄与することができる力は、通常、基材と接着剤との間の表面エネルギーおよび／または化学結合による力と比較してかなり大きい。したがって、接着剤内のより良好なエネルギー散逸は、より良好な凝集特性をもたらし、次いで、そのような接着剤のより良好な全体的な接着性能（実用的な接着特性）をもたらす。
【０００７】
ホットメルト接着剤組成物は、例えば、使い捨ておむつおよび生理用ナプキンなどの不織材料、例えば、ケースおよびカートンシーリング、製本、瓶ラベリング、木工、織物および感圧用途、例えば、テープ、フィルムおよびラベルなどのパッケージと組み合わせて、多種多様な用途に使用される。
【０００８】
特許文献１は、ポリプロピレン衝撃コポリマー、オレフィン系エラストマー、粘着付与剤、可塑剤、および安定剤または酸化防止剤を含み、接着剤組成物の粘度が１６３℃で２０，０００ｍＰａｓ以下であるホットメルト接着剤組成物を記載する。
【０００９】
特許文献１には、ポリプロピレン衝撃コポリマーを含むホットメルト接着剤組成物が記載されているが、特許請求された発明は、そのようなポリプロピレン衝撃コポリマーの機械的特性に基づくものではない。それは、ポリプロピレン衝撃コポリマー自体が効果的な接着性能を生み出すのに適していないことに言及している。別の欠点は、特許請求されたホットメルト接着剤組成物が、ポリプロピレン衝撃コポリマー以外の多くの成分を含み、それによって、ホットメルト接着剤組成物およびその製造により複雑さが増すことである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】国際公開第２０１４／０１４４９１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
したがって、凝集特性と接着特性との適切な組み合わせを有するホットメルト接着剤組成物として適した接着剤組成物が、依然として必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
従来技術のホットメルト接着剤組成物の欠点は、現在では、以下
（Ａ）ポリプロピレン樹脂、
（Ｂ）粘着付与樹脂、
（Ｃ）可塑剤樹脂、
任意に、以下の化合物の１つ以上、好ましくは全て：
（Ｄ）充填剤、
（Ｅ）添加剤、
を含む接着剤組成物を提供することによって克服されており、接着剤組成物は、ブルックフィールド粘度が１６０℃で６０，０００ｍＰａ・ｓ未満、好ましくは４０，０００ｍＰａ・ｓ未満、より好ましくは３０，０００ｍＰａ・ｓ未満、最も好ましくは２０，０００ｍＰａ・ｓ未満であり、好ましくは下限は、ＡＳＴＭ  Ｄ−３２３６に従って測定して少なくとも４，０００ｍＰａ・ｓであり、最大粘着性が少なくとも１５０ｋＰａ、好ましくは少なくとも５００ｋＰａ、最も好ましくは少なくとも６００ｋＰａ、好ましくは上限が動的レオロジー複合粘度測定に従って測定して１，５００ｋＰａ以下、より好ましくは１，１００ｋＰａ以下であり、最大プローブ粘着性は、好ましくは５０℃〜１００℃の温度で、より好ましくは６５℃〜８５℃の温度で測定される。
【００１３】
上または下で定義される接着剤組成物は、魅力的な温度範囲での高い最大プローブ粘着性、特に１６０℃の温度での低いブルックフィールド溶融粘度、高い剥離強度、高いせん断強度、低い軟化点、および長い開放時間などの凝集および接着特性の改善されたバランスを示すホットメルト接着剤組成物として適切であることが見出された。
【００１４】
本発明は、さらに、上または下に規定される接着剤組成物および少なくとも１つの基材を含む物品に関し、接着剤組成物は、前記基材の少なくとも１つの表面と直接接触している。
【００１５】
さらにまた、本発明は、上または下に定義される物品を製造するための方法に関し、この方法は、少なくとも１つの基材の少なくとも１つの表面上に、上または下に定義される少なくとも１つの接着剤組成物を直接塗布するステップを含む。
【００１６】
さらに、本発明は、物品の製造のための、上または下に定義される接着剤組成物の使用に関する。
【００１７】
最後に、本発明は、ポリプロピレン樹脂（Ａ）を粘着付与樹脂（Ｂ）、可塑剤樹脂（Ｃ）、ならびに充填剤（Ｄ）および添加剤（Ｅ）の１つ以上、好ましくはすべてと組み合わせることによって、上または下に定義される接着剤組成物を調製する方法に関する。
【００１８】
定義
ポリプロピレン樹脂は、上または下に定義される接着剤組成物中に存在する全てのポリマー成分の全体として意味される。ポリプロピレン樹脂は、次いでプロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）である１つのポリマー成分のみからなり得る。しかしながら、ポリプロピレン樹脂は、プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）以外のさらなるポリマー成分を含むことができる。ポリプロピレン樹脂は、ポリプロピレン樹脂の重量の大部分が、プロピレンホモまたはコポリマーから生じることを意味する。
【００１９】
用語「ランダム」は、プロピレンのランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）のコモノマーが、プロピレンのコポリマー内にランダムに分布していることを示す。用語ランダムは、ＩＵＰＡＣ（ポリマー科学における基本用語の用語集；ＩＵＰＡＣ勧告１９９６）に従って理解される。
【００２０】
当業者に知られているように、ランダムコポリマーは、ヘテロ相ポリプロピレンとは異なる。一般に、ヘテロ相ポリプロピレンは、プロピレンホモまたはランダムコポリマーマトリックス成分（１）と、プロピレンのエチレンおよびＣ４〜Ｃ８オレフィンコモノマーの１つ以上とのエラストマーコポリマー成分（２）とを含むプロピレンコポリマーであり、エラストマー（非晶質）コポリマー成分（２）は、前記プロピレンホモまたはランダムコポリマーマトリックスポリマー（１）中に分散されている。
【００２１】
プロピレンホモポリマーは、本質的にプロピレンモノマー単位からなるポリマーである。特に商業的重合プロセス中の不純物のために、プロピレンホモポリマーは、０．１ｍｏｌ％までのコモノマー単位、好ましくは０．０５ｍｏｌ％までのコモノマー単位、および最も好ましくは０．０１ｍｏｌ％までのコモノマー単位を含むことができる。
【００２２】
「多峰性」は、本明細書において、本発明の接着剤組成物中に存在するプロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）が、少なくとも１）ＭＦＲおよび２）コモノマー含有量に関して異なる少なくとも２つのポリマー成分を有することを意味する。
【００２３】
「異なる」とは、本明細書では、ポリマーが、分子量、分子量分布、コモノマーの量などの少なくとも１つの測定可能な特性において異なることを意味する。
【００２４】
以下において、特に記載のない限り、量は重量％で示す。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
接着剤組成物
本発明の接着剤組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ａ）、粘着付与樹脂（Ｂ）および可塑剤樹脂（Ｃ）を含む。任意に、接着剤組成物は、充填剤（Ｄ）および添加剤（Ｅ）の１つ以上、好ましくはすべてをさらに含む。
【００２６】
好ましい実施形態において、本発明の接着剤組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ａ）、粘着付与樹脂（Ｂ）、可塑剤樹脂（Ｃ）、充填剤（Ｄ）および添加剤（Ｅ）を含む。
【００２７】
接着剤組成物は、さらなる成分を含むことができる。
【００２８】
しかしながら、接着剤組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ａ）、粘着付与樹脂（Ｂ）、可塑剤樹脂（Ｃ）、ならびに任意に充填剤（Ｄ）および添加剤（Ｅ）の１つ以上からなることが好ましい。
【００２９】
接着剤組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ａ）、粘着付与樹脂（Ｂ）、可塑剤樹脂（Ｃ）、充填剤（Ｄ）および添加剤（Ｅ）からなることが特に好ましい。
【００３０】
好ましくは、接着剤組成物は、
（Ａ）１０〜６０重量％、好ましくは２０〜５５重量％、最も好ましくは２５〜５０重量％のポリプロピレン樹脂、
（Ｂ）２０〜９０重量％、好ましくは２５〜６０重量％、最も好ましくは３０〜５０重量％の粘着付与樹脂、
（Ｃ）１．０〜６０重量％、好ましくは５．０〜４５重量％、最も好ましくは１０〜３０重量％の可塑剤樹脂、
（Ｄ）０〜５０重量％、好ましくは０．５〜４０重量％、最も好ましくは１．０〜３０重量％の充填剤、および
（Ｅ）０〜５．０重量％、好ましくは０．１〜４．０重量％、より好ましくは０．１５〜３．０重量％、最も好ましくは０．２〜２．０％の添加剤
を含み、より好ましくはそれからなる。
【００３１】
重量パーセントで表される上記の量は、接着剤組成物の総重量に基づく。
【００３２】
接着剤組成物中のポリプロピレン樹脂（Ａ）の量は、好ましくは、接着剤組成物の総重量に対して１０〜６０重量％、より好ましくは２０〜５５重量％、最も好ましくは２５〜５０重量％の範囲である。好適な下限は、１０重量％、好ましくは２０重量％、最も好ましくは２５重量％である。好適な上限は、６０重量％、好ましくは５５重量％、最も好ましくは５０重量％である。
【００３３】
接着剤組成物中の粘着付与樹脂（Ｂ）の量は、好ましくは、接着剤組成物の総重量に対して２０〜９０重量％、より好ましくは２５〜６０重量％、最も好ましくは３０〜５０重量％の範囲である。好適な下限は、２０重量％、好ましくは２５重量％、最も好ましくは３０重量％である。好適な上限は、９０重量％、好ましくは６０重量％、最も好ましくは５０重量％である。
【００３４】
接着剤組成物中の任意の可塑剤樹脂（Ｃ）の量は、好適には、接着剤組成物の総重量に対して、１．０〜６０重量％、より好ましくは５．０〜４５重量％、最も好ましくは１０〜３０重量％の範囲である。好適な下限は、０重量％、好ましくは１．０重量％、より好ましくは５．０重量％、最も好ましくは１０重量％である。好適な上限は、６０重量％、好ましくは４５重量％、最も好ましくは３０重量％である。
【００３５】
接着剤組成物中の充填剤（Ｄ）の量は、好ましくは、接着剤組成物の総重量に対して０〜５０重量％、より好ましくは０．５〜４０重量％、最も好ましくは１．０〜３０重量％の範囲である。好適な下限は、０重量％、好ましくは０．５重量％、最も好ましくは１．０重量％である。好適な上限は、５０重量％、好ましくは４０重量％、最も好ましくは３０重量％である。
【００３６】
接着剤組成物中の添加剤（Ｅ）の量は、好ましくは、接着剤組成物の総重量に対して０〜５．０重量％、より好ましくは０．１〜４．０重量％、さらに好ましくは０．１５〜３．０重量％、最も好ましくは０．２〜２．０重量％の範囲である。好適な下限は、０重量％、好ましくは０．１重量％、より好ましくは０．１５重量％、最も好ましくは０．２重量％である。好適な上限は、５．０重量％、好ましくは４．０重量％、より好ましくは３．０重量％、最も好ましくは２．０重量％である。
【００３７】
本発明による接着剤組成物は、ＡＳＴＭ  Ｄ−３２３６に従って測定した場合、１６０℃で６０，０００ｍＰａ・ｓ未満、好ましくは４０，０００ｍＰａ・ｓ未満、より好ましくは３０，０００ｍＰａ・ｓ未満、最も好ましくは２０，０００ｍＰａ・ｓ未満のブルックフィールド溶融粘度を有する。１６０℃におけるブルックフィールド溶融粘度の下限は、好ましくは少なくとも４，０００ｍＰａ・ｓ、より好ましくは少なくとも７，０００ｍＰａ・ｓ、最も好ましくは少なくとも１０，０００ｍＰａ・ｓである。
【００３８】
本発明による接着剤組成物は、好ましくは、ＡＳＴＭ  Ｄ−３２３６に従って測定して、１５０℃で７５，０００ｍＰａ・ｓ未満、好ましくは５５，０００ｍＰａ・ｓ未満、より好ましくは４０，０００ｍＰａ・ｓ未満、最も好ましくは３０，０００ｍＰａ・ｓ未満のブルックフィールド溶融粘度を有する。１５０℃におけるブルックフィールド溶融粘度の下限は、好ましくは少なくとも７，０００ｍＰａ・ｓ、より好ましくは少なくとも１０，０００ｍＰａ・ｓ、最も好ましくは少なくとも１５，０００ｍＰａ・ｓである。
【００３９】
本発明による接着剤組成物は、好ましくは、ＡＳＴＭ  Ｄ−３２３６に従って測定して、１８０℃で４０，０００ｍＰａ・ｓ未満、好ましくは３０，０００ｍＰａ・ｓ未満、より好ましくは２５，０００ｍＰａ・ｓ未満、最も好ましくは１５，０００ｍＰａ・ｓ未満のブルックフィールド溶融粘度を有する。ブルックフィールド溶融粘度の１８０℃における下限は、好ましくは少なくとも３，０００ｍＰａ・ｓ、より好ましくは少なくとも５，０００ｍＰａ・ｓ、最も好ましくは少なくとも７，０００ｍＰａ・ｓである。
【００４０】
本発明による接着剤組成物は、少なくとも１５０ｋＰａ、好ましくは少なくとも５００ｋＰａ、最も好ましくは少なくとも６００ｋＰａ、好ましくは上限が１５００ｋＰａ以下、より好ましくは１１００ｋＰａ以下の最大プローブ粘着性を有し、最大粘着性は、好ましくは５０℃〜１００℃の温度、より好ましくは６５℃〜８５℃の温度で測定される。
【００４１】
本発明による接着剤組成物は、好ましくは１６０℃以下、より好ましくは１５５℃以下、最も好ましくは１５０℃以下の軟化点を有する。
【００４２】
軟化点は、通常、少なくとも１２０℃である。
【００４３】
本発明による接着剤組成物は、好ましくは少なくとも２秒、より好ましくは少なくとも５秒、最も好ましくは少なくとも１０秒の開放時間を有する。
【００４４】
いくつかの実施形態では、本発明による接着剤組成物は、好ましくは、少なくとも１５秒またはさらに少なくとも２０秒の開放時間を有する。
【００４５】
開放時間は、通常、１００秒以下である。
【００４６】
好ましくは、接着剤組成物は、接着剤組成物が未処理のポリプロピレンフィルムである基材と直接接触している場合、少なくとも５Ｎ／ｍ、より好ましくは少なくとも１５Ｎ／ｍ、最も好ましくは少なくとも２４Ｎ／ｍのＴ剥離強度を有する。
【００４７】
いくつかの実施態様において、Ｔ剥離強度は、少なくとも４０Ｎ／ｍまたはさらに少なくとも１００Ｎ／ｍである。
【００４８】
これにより、Ｔ剥離強度は、通常、３００Ｎ／ｍを超えない。
【００４９】
接着剤組成物が、大気圧プラズマジェット（ＡＰＰＪ）表面処理ポリプロピレンフィルムである基材と直接接触する場合、少なくとも２０Ｎ／ｍ、より好ましくは少なくとも３０Ｎ／ｍ、最も好ましくは少なくとも５０Ｎ／ｍのＴ剥離強度を有することがさらに好ましい。
【００５０】
いくつかの実施態様において、Ｔ剥離強度は、少なくとも１００Ｎ／ｍまたはさらに少なくとも１５０Ｎ／ｍである。
【００５１】
これにより、Ｔ剥離強度は、通常、３５０Ｎ／ｍを超えない。
【００５２】
好ましくは、接着剤組成物が、厚さ３００μｍのポリプロピレンフィルムである基材と直接接触している場合、接着剤組成物は、０．０５〜０．４ＭＰａのシングルラップせん断強度を有する。
【００５３】
好ましくは、接着剤組成物が鋼基材と直接接触している場合、接着剤組成物は、０．５〜４．０ＭＰａのシングルラップせん断強度を有する。
【００５４】
ポリプロピレン樹脂（Ａ）
ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、好ましくは、多峰性プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）を含み、プロピレンと、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから選択される１つ以上のコモノマー（複数可）との多峰性ランダムコポリマーであり、メルトフローレートＭＦＲ２は、２３０℃の温度および２．１６ｋｇの荷重でＩＳＯ  １１３３に従って決定して、少なくとも５０ｇ／１０分である。
【００５５】
任意に、ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、さらなるポリマー成分を含む。
【００５６】
ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）からなることができる。
【００５７】
しかしながら、ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、さらなるポリマー成分を含むことが好ましい。
【００５８】
一実施形態では、ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）と、多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）とは異なるプロピレンコポリマー（ＰＣ）とを含む。
【００５９】
ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）、プロピレンコポリマー（ＰＣ）および追加のポリマー成分を含むことができる。
【００６０】
しかしながら、ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）およびプロピレンコポリマー（ＰＣ）からなることが好ましい。
【００６１】
好ましくは、ポリプロピレン樹脂中の多峰性プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）およびプロピレンコポリマー（ＰＣ）の重量比は、１：２〜５：１、より好ましくは１：１〜１：４、最も好ましくは１．５：１〜３：１である。
【００６２】
ポリプロピレン樹脂中の多峰性プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）の量は、ポリプロピレン樹脂の総重量に対して、好ましくは３０〜８５重量％、より好ましくは５０〜８０重量％、最も好ましくは６０〜７５重量％の範囲である。
【００６３】
ポリプロピレン樹脂中のプロピレンコポリマー（ＰＣ）の量は、ポリプロピレン樹脂の総重量に対して、好ましくは１５〜７０重量％、より好ましくは２０〜５０重量％、最も好ましくは２５〜４０重量％の範囲である。
【００６４】
多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）
多峰性プロピレンランダムコポリマーは、プロピレンと、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから選択される１つ以上のコモノマー（複数可）との多峰性ランダムコポリマーである。
【００６５】
好ましくは、１つ以上のコモノマー（複数可）は、エチレンおよびＣ４〜Ｃ８α−オレフィン、例えばエチレン、１−ブテンおよび／または１−ヘキセンから選択される。特に適切なコモノマー（複数可）は、エチレンおよび１−ブテンである。最も好ましいのはエチレンである。
【００６６】
多峰性プロピレンランダムコポリマーは、好ましくは、多峰性プロピレンランダムコポリマー中のモノマー単位の総重量に対して１．０〜１２重量％、より好ましくは２．０〜８．０重量％、さらに好ましくは２．５〜６．０重量％、最も好ましくは３．０〜６．０重量％のコモノマー含有量を有する。
【００６７】
多峰性プロピレンランダムコポリマーは、２３０℃の温度および２．１６ｋｇの荷重でＩＳＯ  １１３３に従って決定して、少なくとも５０ｇ／１０分、好ましくは少なくとも６０ｇ／１０分、より好ましくは少なくとも７０ｇ／１０分および最も好ましくは少なくとも１００ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２を有する。メルトフローレートＭＦＲ２の上限は、通常５００ｇ／１０分を超えず、好ましくは２５０ｇ／１０分以下、最も好ましくは２２０ｇ／１０分以下である。
【００６８】
プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）は、多峰性、好ましくは二峰性である。これは、プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）が、少なくとも１）ＭＦＲおよび２）コモノマー含有量に関して異なる２つ以上、好ましくは２つのポリマー成分を含むことを意味する。
【００６９】
多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）のポリマー成分の少なくとも１つ、好ましくは少なくとも２つ、最も好ましくは全ては、上記定義のプロピレンランダムコポリマー（複数可）である。
【００７０】
それによって、多峰性プロピレンランダムコポリマーは、それがエラストマー成分を含まないように定義される。
【００７１】
多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）は、好ましくは、ＩＳＯ  ３０６に従って測定して、少なくとも１００℃、より好ましくは少なくとも１１０℃、さらにより好ましくは少なくとも１１５℃、最も好ましくは少なくとも１１８℃のビカーＡ温度を有する。ビカーＡ温度の上限は、通常、１５０℃を超えず、好ましくは１４０℃を超えず、最も好ましくは１３０℃を超えない。
【００７２】
多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）は、好ましくは、ＩＳＯ１１３５７−３に従って測定して、１３０℃〜１７０℃の範囲、より好ましくは１３５℃〜１６０℃の範囲、最も好ましくは１４０℃〜１５０℃の範囲の溶融温度Ｔｍを有する。
【００７３】
多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）は、好ましくは、ＩＳＯ  ５２７−１／２に従って２３℃で測定して、少なくとも５００ＭＰａ、好ましくは少なくとも７００ＭＰａ、さらにより好ましくは少なくとも８５０ＭＰａ、および最も好ましくは少なくとも９００ＭＰａの引張弾性率を有する。引張弾性率の上限は、好ましくは１５００ＭＰａ以下、より好ましくは１２５０ＭＰａ以下である。
【００７４】
さらに、多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）は、好ましくは、ＩＳＯ  ５２７−１／２に従って２３℃で測定して、少なくとも２０ＭＰａ、より好ましくは少なくとも２５ＭＰａ、最も好ましくは少なくとも２８ＭＰａの引張強度を有する。引張強度の上限は、好ましくは５０ＭＰａ以下、より好ましくは４０ＭＰａ以下である。
【００７５】
さらに、多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）は、好ましくは、２３℃でＩＳＯ  ５２７−１／２に従って測定して、破断点伸びが、４００％以下であり、より好ましくは３００％以下であり、さらにより好ましくは２００％以下であり、最も好ましくは１７５％以下である。破断点伸びの下限は、好ましくは少なくとも１００％、より好ましくは少なくとも１２５％である。
【００７６】
多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）は、一般に、組成物の接着特性に寄与しない。
【００７７】
多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）の最大粘着力は、通常２０ｋＰａ以下、好ましくは１０ｋＰａ以下、最も好ましくは１ｋＰａ以下である。
【００７８】
多峰性プロピレンランダムコポリマーの最大粘着性が得られる温度は、好ましくは８０℃〜１５０℃の範囲、好ましくは９５℃〜１３０℃の範囲である。
【００７９】
多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）は、通常、組成物の総重量に対して５〜５０重量％の量で、好ましくは１０〜４０重量％の量で、より好ましくは１５〜３５重量％の量で、最も好ましくは２０〜３５重量％の量で組成物中に存在する。
【００８０】
好ましくは、プロピレンランダムコポリマー（Ａ）は、プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）の異なる画分が直列に連結された異なる重合反応器中で重合される、当技術分野で公知の多段階プロセスで重合される。
【００８１】
多段階プロセスは、直列に連結された２つ以上の重合反応器中で行うことができる。それにより、多段階プロセスは、任意に前重合反応器が先行する２つの重合反応器中で実施されることが好ましい。
【００８２】
重合反応器は、一般に、スラリー反応器および気相反応器、例えば流動床反応器から選択される。
【００８３】
第１の反応器（１ｓｔＲ’）は、好ましくはスラリー反応器（ＳＲ）であり、バルクまたはスラリーにおいて動作する任意の連続的または単純な撹拌バッチタンク反応器またはループ反応器であり得る。バルクは、少なくとも６０％（ｗ／ｗ）のモノマーを含む反応媒体中での重合を意味する。本発明によれば、スラリー反応器（ＳＲ）は、ループ反応器（ＬＲ）であることが好ましい。
【００８４】
第２の反応器（２ｎｄＲ’）、およびあらゆる任意のさらなる反応器は、好ましくは気相反応器（ＧＰＲ）である。このような気相反応器（ＧＰＲ）は、任意の機械的混合または流動床反応器であり得る。好ましくは、気相反応器（ＧＰＲ）は、少なくとも０．２ｍ／秒の気体速度を有する機械的に撹拌された流動床反応器を含む。したがって、気相反応器は、好ましくは機械的撹拌機を備えた流動床型反応器であることが理解される。
【００８５】
したがって、好ましい実施形態では、第１の反応器（１ｓｔＲ’）は、ループ反応器（ＬＲ）と同様に、スラリー反応器（ＳＲ）であり、一方、第２の反応器（２ｎｄＲ’）および任意のさらなる反応器（複数可）は、気相反応器（ＧＰＲ）である。したがって、本発明の方法について、少なくとも２つの重合反応器、すなわち、ループ反応器（ＬＲ）のようなスラリー反応器（ＳＲ）、第１の気相反応器（ＧＰＲ−１）、および任意に少なくとも１つのさらなる気相反応器、好ましくは、ループ反応器（ＬＲ）のようなスラリー反応器（ＳＲ）、および直列に連結された唯１つの第１の気相反応器（ＧＰＲ−１）が使用される。必要に応じて、スラリー反応器（ＳＲ）の前に、前重合反応器を配置する。
【００８６】
好ましい多段階プロセスは、例えばＥＰ０  ８８７  ３７９、ＷＯ９２／１２１８２、ＷＯ２００４／０００８９９、ＷＯ２００４／１１１０９５、ＷＯ９９／２４４７８、ＷＯ９９／２４４７９またはＷＯ００／６８３１５などの特許文献に記載されている、Ｂｏｒｅａｌｉｓ  Ａ／Ｓ、デンマーク（ＢＯＲＳＴＡＲ（登録商標）技術として知られる）によって開発されたような「ループ−気相」プロセスである。
【００８７】
さらに好適なスラリー−気相プロセスは、ＢａｓｅｌｌのＳｐｈｅｒｉｐｏｌ（登録商標）法である。
【００８８】
好ましくは、第１の反応器（第１Ｒ’）、すなわちスラリー反応器（ＳＲ）、例えばループ反応器（ＬＲ）のための条件は、上記で定義されたように、多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）を製造するための本方法において、以下の通りであり得る：
−  温度は、４０〜１１０℃、好ましくは６０〜１００℃、例えば６８〜９５℃の範囲内であり、
−  圧力は、２０バール〜８０バール、好ましくは４０バール〜７０バールの範囲内であり、
−  コモノマーは、当技術分野で公知の方法でコモノマー含有量を制御するために添加され、
−  水素は、それ自体公知の方法でモル質量を制御するために添加することができる。
【００８９】
続いて、第１の反応器（１ｓｔＲ’）からの反応混合物は、第２の反応器（２ｎｄＲ’）、すなわち気相反応器（ＧＰＲ−１）に移送され、それによって、条件は好ましくは以下の通りである：
−  温度は、５０℃〜１３０℃の範囲内、好ましくは６０℃〜１００℃の範囲内であり、
−  圧力は、５バール〜５０バール、好ましくは１５バール〜３５バールの範囲内であり、
−  コモノマーは、当技術分野で公知の方法でコモノマー含有量を制御するために添加され、
−  水素は、それ自体公知の方法でモル質量を制御するために添加することができる。
【００９０】
任意であり、それ以上優先されない反応器（複数可）（３ｒｄＲ’）の状態は、第２の反応器（２ｎｄＲ’）と同様である。
【００９１】
異なる反応器における滞留時間は、多峰性プロピレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ）のプロピレンランダムコポリマー画分の所望の重量比を得るために、当技術分野で公知のように調節される。
【００９２】
所望であれば、重合は、第１の反応器（１ｓｔＲ’）中での、すなわちスラリー反応器（ＳＲ）中での、例えばループ反応器（ＬＲ）中での超臨界条件下、および／または気相反応器（複数可）（ＧＰＲ）における縮合モードとして、公知方法で行われ得る。
【００９３】
好ましくは、この方法はまた、Ｚｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａプロ触媒、外部供与体、および任意に共触媒を含む、後述する触媒系との予備重合を含む。
【００９４】
好ましい実施形態では、予備重合は、液体プロピレン中でバルクスラリー重合として行われ、すなわち、液相は、主にプロピレンを含み、少量の他の反応物質および任意に不活性成分が中に溶解される。
【００９５】
予備重合反応は、典型的には、０℃〜５０℃、好ましくは１０℃〜４５℃、より好ましくは１５℃〜４０℃の温度で行われる。
【００９６】
予備重合反応器内の圧力は重要ではないが、反応混合物を液相に維持するために十分に高くなければならない。したがって、圧力は、２０〜１００バール、例えば３０〜７０バールであってもよい。
【００９７】
触媒成分は、好ましくは全て予備重合ステップに導入される。しかしながら、固体触媒成分（ｉ）と共触媒（ｉｉ）とを別々に供給することができる場合、共触媒の一部のみを予備重合段階に導入し、残りの部分を後続の重合段階に導入することが可能である。このような場合にも、予備重合段階に非常に多くの共触媒を導入して、その中で十分な重合反応が得られるようにする必要がある。
【００９８】
予備重合段階にも他の成分を添加することが可能である。したがって、水素を予備重合段階に添加して、当該技術分野で公知のように、プレポリマーの分子量を制御することができる。さらに、粒子が互いに、または反応器の壁に付着するのを防止するために、帯電防止添加剤を使用することができる。
【００９９】
予備重合条件および反応パラメーターの正確な制御は、当技術分野の技術範囲内である。
【０１００】
プロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）は、以下の存在下で製造されることが好ましい
（ａ）Ｚｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ触媒（ＺＮ−Ｃ）は、チタン化合物（ＴＣ）、マグネシウム化合物（ＭＣ）および内部供与体（ＩＤ）を含み、前記内部供与体（ＩＤ）は非フタル酸エステルであり、
（ｂ）任意に共触媒（Ｃｏ）、および
（ｃ）任意に外部供与体（ＥＤ）。
【０１０１】
本発明で使用される触媒は、固体Ｚｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ触媒（ＺＮ−Ｃ）であり、これは、チタン化合物（ＴＣ）、マグネシウム化合物（ＭＣ）および内部供与体（ＩＤ）を含み、前記内部供与体（ＩＤ）は、非フタル酸エステル、最も好ましくは、以下により詳細に記載されるような非フタル酸ジカルボン酸のジエステルである。したがって、本発明で使用される触媒は、望ましくないフタル化合物を完全に含まない。
【０１０２】
Ｚｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ触媒（ＺＮ−Ｃ）は、得られたような方法によってさらに定義することができる。従って、Ｚｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ触媒（ＺＮ−Ｃ）は、好ましくは、以下のステップを含むプロセスによって得られる；
マグネシウム化合物（ＭＣ）およびアルコールの複合体である少なくとも１つの複合体（Ａ）、ヒドロキシル部分に加えて、ヒドロキシル基とは異なる少なくとも１つのさらなる酸素含有部分（Ａ１）、および任意選択で前記マグネシウム化合物（ＭＣ）と他の酸素含有部分（Ｂ１）を含まないアルコールとの複合体である少なくとも１つの複合体（Ｂ）の溶液を提供し、
前記溶液をチタン化合物（ＴＣ）と組み合わせて、その分散相が５０モル％を超えるマグネシウムを含むエマルジョンを生成し、
前記分散相の液滴を好ましくは５〜２００μｍの平均サイズ範囲内に維持するためにエマルジョンを攪拌し、
分散相の前記液滴を固化させ、
オレフィン重合触媒成分の固化粒子を回収し、
内部ドナー（ＩＤ）は、ステップｃ）の前の任意のステップで添加され、前記内部ドナー（ＩＤ）は、非フタル酸エステルであり、好ましくは、前記内部ドナー（ＩＤ）は、以下により詳細に記載されるように、非フタル酸ジカルボン酸のジエステルである。
【０１０３】
そのようなＺｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ触媒（ＺＮ−Ｃ）をどのようにして得ることができるかについての詳細な説明は、ＷＯ２０１２／００７４３０およびＷＯ２０１４／１８７６８７に開示されている。
【０１０４】
プロピレンコポリマー（ＰＣ）
プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、好ましくは、以下の特性の１つ以上、好ましくは全てを有する：
ａ）エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマー、
ｂ）４．５〜２０．０重量％の範囲の全コモノマー含有量、
ｃ）ＩＳＯ  ３０６に準拠して測定したビカーＡ温度８０℃超、
ｄ）ＩＳＯ  ６７２１−０２およびＩＳＯ  ６７２１−０７に準拠して２３℃で測定した１００〜１０００ＭＰａの範囲の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）、
ｅ）ＩＳＯ  １１３５７−３に準拠して測定した１２０℃〜１６０℃の範囲の溶融温度。
【０１０５】
一般に、プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、プロピレンから誘導される単位と、エチレンおよび／または直鎖もしくは分岐Ｃ４〜Ｃ１２α−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマーとを含む。好ましくは、プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、プロピレン、エチレン、および任意に直鎖または分岐Ｃ４〜Ｃ１２α−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのコモノマーから誘導される単位を含む。より好ましくは、プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、プロピレン、エチレン、および任意に直鎖Ｃ４〜Ｃ１２α−オレフィンからなる群から選択される１つのコモノマーから誘導される単位を含む。さらにより好ましくは、プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、プロピレンから誘導される単位と、少なくともエチレンと、任意に１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセンおよび１−ドデセンからなる群から選択される１つのコモノマーとを含み、１−ブテンおよび１−ヘキセンが好ましい。プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、プロピレン、エチレンおよび１−ブテンから誘導される単位からなることが特に好ましい。
【０１０６】
プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、この文書にさらに記載されているように、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）またはプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）であり得る。
【０１０７】
本発明による組成物に使用するためのプロピレンコポリマー（ＰＣ）は、一般に、重合プロセスにおいて、およびプロピレンコポリマーを製造する当業者に周知の条件下で製造される。プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、プロピレンをコモノマーと、以下にさらに記載される量で共重合することによって製造することができる。一般に、重合触媒が存在する。重合触媒は、典型的には、遷移金属化合物および活性剤を含む。当技術分野で公知の適切な重合触媒には、Ｚｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ触媒およびシングルサイト触媒が含まれる。
【０１０８】
一般に、プロピレンコポリマー（ＰＣ）調製に使用されるＺｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ型触媒は、主成分としてＭｇ、ＴｉおよびＣｌを含む立体特異的な固体の高収率Ｚｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ触媒成分である。一般に、固体触媒成分に加えて、少なくとも１つの共触媒ならびに少なくとも１つの外部供与体が、重合プロセスにおいて使用される。
【０１０９】
触媒の成分は、例えばシリカまたはアルミナなどの無機酸化物などの粒状担体上に担持されてもよい。あるいは、ハロゲン化マグネシウムは、固体支持体を形成し得る。触媒成分は、外部支援に担持されていないが、触媒調製の当業者に周知のように、エマルション凝固法または沈殿法によって調製されることも可能である。
【０１１０】
固体触媒はまた、通常、少なくとも１つの電子供与体（内部電子供与体）および任意にアルミニウムを含む。重合に使用される適切な外部電子供与体は、当該分野で周知であり、エーテル、ケトン、アミン、アルコール、フェノール、ホスフィンおよびシランを含む。
【０１１１】
触媒中の適切なＺｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ触媒および成分の例は、とりわけ、ＷＯ８７／０７６２０、ＷＯ９２／２１７０５、ＷＯ９３／１１１６５、ＷＯ９３／１１１６６、ＷＯ９３／１９１００、ＷＯ９７／３６９３９、ＷＯ９８／１２２３４、ＷＯ９９／３３８４２、ＷＯ０３／０００７５６、ＷＯ０３／０００７５７、ＷＯ０３／０００７５４、ＷＯ０３／０００７５５、ＷＯ２００４／０２９１１２、ＥＰ２６１０２７１、ＷＯ２０１２／００７４３０、ＷＯ９２／１９６５９、ＷＯ９２／１９６５３、ＷＯ９２／１９６５８、ＵＳ４３８２０１９、ＵＳ４４３５５５０、ＵＳ４４６５７８２、ＵＳ４４７３６６０、ＵＳ４５６０６７１、ＵＳ５５３９０６７、ＵＳ５６１８７７１、ＥＰ４５９７５、ＥＰ４５９７６、ＥＰ４５９７７、ＷＯ９５／３２９９４、ＵＳ４１０７４１４、ＵＳ４１８６１０７、ＵＳ４２２６９６３、ＵＳ４３４７１６０、ＵＳ４４７２５２４、ＵＳ４５２２９３０、ＵＳ４５３０９１２、ＵＳ４５３２３１３、ＵＳ４６５７８８２、ＵＳ４５８１３４２、ＵＳ４６５７８８２に記載されている。
【０１１２】
Ｚｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ型触媒を使用する代わりに、重合プロセスにおいてシングルサイト触媒を使用することも可能である。前記シングルサイト型触媒は、メタロセン触媒であることが好ましい。このような触媒は、一般に、少なくとも１つの置換または非置換シクロペンタジエニル、インデニルまたはフルオレニル配位子を含有する遷移金属化合物を含む。好適なメタロセン化合物の例は、とりわけ、ＥＰ６２９６３１、ＥＰ６２９６３２、ＷＯ００／２６２６６、ＷＯ０２／００２５７６、ＷＯ０２／００２５７５、ＷＯ９９／１２９４３、ＷＯ９８／４０３３１、ＥＰ７７６９１３、ＥＰ１０７４５５７およびＷＯ９９／４２４９７に記載されている。
【０１１３】
メタロセン触媒は、一般に、活性剤と一緒に使用される。適当な活性剤は、金属アルキル化合物、特に当技術分野で公知のアルミニウムアルキル化合物である。
【０１１４】
以前に記載されたコモノマーとプロピレンを共重合する方法は、技術水準において公知である。このような重合プロセスは、一般に、少なくとも１つの重合段階を含むが、重合プロセスは、追加の重合段階も含むことができる。各段階での重合は、溶液、スラリー、流動床、バルクまたは気相中で行うことができる。特定の一実施形態では、プロセスは、少なくとも１つのバルク反応器段階および少なくとも１つの気相反応器段階を含み、各段階は、少なくとも１つの反応器を含み、すべての反応器は、カスケードに配置される。１つの特に好ましい実施形態において、重合プロセスは、少なくとも１つのバルク反応器および当該順序で配置された少なくとも１つの気相反応器を含む。いくつかの好ましい重合プロセスにおいて、プロセスは、１つのバルク反応器および少なくとも２つの気相反応器、例えば、２つまたは３つの気相反応器を含む。このプロセスは、前および後反応器をさらに含むことができる。前反応器は、典型的には、前重合反応器を含む。この種のプロセスでは、ポリマーの特定の特性を達成するために、一般に、高い重合温度が使用される。全てのプロセスにおける典型的な温度は、７０℃以上、好ましくは８０℃以上、より好ましくは８５℃以上である。上記のような高い重合温度は、反応器カスケードのいくつかまたは全部の反応器のいずれかに適用することができる。
【０１１５】
好ましいプロセスは、Ｂｏｒｅａｌｉｓによって開発され、ＢＯＲＳＴＡＲ（商標）技術として知られているような「ループ気相」プロセスである。このプロセスの例はＥＰ０８８７３７９、ＷＯ９２／１２１８２、ＷＯ２００４／０００８９９、ＷＯ２００４／１１１０９５、ＷＯ９９／２４４７８、ＷＯ９９／２４４７９およびＷＯ００／６８３１５に記載されている。さらに好ましいプロセスは、Ｓｐｈｅｒｉｐｏｌ（商標）プロセスと呼ばれるスラリー−気相プロセスである。
【０１１６】
プロピレンコポリマー（ＰＣ）中のエチレンおよびＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンに由来する単位の総量は、一般に４．５〜２０．０重量％の範囲、好ましくは５．０〜１９．０重量％の範囲、より好ましくは５．５〜１８．０重量％の範囲である。好適な下限は、４．５重量％、好ましくは５．０重量％、より好ましくは５．５重量％である。好適な上限は、２０．０重量％、好ましくは１９．０重量％、より好ましくは１８．０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。プロピレンコポリマー（ＰＣ）中のエチレンおよびＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンに由来する単位の総量は、プロピレンコポリマー（ＰＣ）中のモノマーの総量に基づいて算出される。
【０１１７】
プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、一般に、８０．０℃超、好ましくは８１℃〜１２５℃の範囲、より好ましくは８５℃〜１１０℃の範囲、さらにより好ましくは９０℃〜１００℃の範囲のビカーＡ温度を有する。プロピレンコポリマー（ＰＣ）についてのビカーＡ温度は、ＩＳＯ  ３０６に従って決定される。
【０１１８】
一般に、プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、貯蔵弾性率（Ｇ’２３）が１００〜１０００ＭＰａの範囲、好ましくは１３０〜７００ＭＰａの範囲、より好ましくは１５０〜６００ＭＰａの範囲である。プロピレンコポリマー（ＰＣ）の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）は、２３℃でＩＳＯ  ６７２１−０２およびＩＳＯ  ６７２１−０７に従って測定される。好適な下限は、１００ＭＰａ、好ましくは１３０ＭＰａ、より好ましくは１５０ＭＰａである。好適な上限は、１，０００ＭＰａ、好ましくは７００ＭＰａ、より好ましくは６００ＭＰａである。範囲の下側および上側の示した値が含まれる。
【０１１９】
プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、一般に、ＩＳＯ  １１３５７−３に従って測定して１２０℃〜１６０℃の範囲、好ましくは１２２℃〜１５５℃の範囲、より好ましくは１２５℃〜１５０℃の範囲の溶融温度を有する。好適な下限は、１２０℃、好ましくは１２２℃、より好ましくは１２５℃である。好適な上限は、１６０℃、好ましくは１５５℃、より好ましくは１５０℃である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１２０】
一般に、プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、メルトフローレート（ＭＦＲ２）が０．５〜５００ｇ／１０分の範囲である。プロピレンコポリマー（ＰＣ）のＭＦＲ２は、ＩＳＯ  １１３３に従って、温度２３０℃で、２．１６ｋｇの荷重下で測定される。プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、ＭＦＲ２が１．０〜４００ｇ／１０分、より好ましくは２．０〜３１０ｇ／１０分、さらに好ましくは３．０〜２５０ｇ／１０分の範囲であることが好ましい。好適な下限は、０．５ｇ／１０分、好ましくは１．０ｇ／１０分、より好ましくは２．０ｇ／１０分、さらに好ましくは３．０ｇ／１０分である。好適な上限は、５００ｇ／１０分、好ましくは４００ｇ／１０分、より好ましくは３１０ｇ／１０分、さらにより好ましくは２５０ｇ／１０分である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１２１】
一般に、プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、引張弾性率（Ｅ）が２００〜１０００ＭＰａの範囲にある。プロピレンコポリマー（ＰＣ）の引張弾性率は、２３℃でＩＳＯ  ５２７−１に従って決定される。プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、引張弾性率が２５０〜９５０ＭＰａの範囲であることが好ましく、２５０〜９００ＭＰａの範囲であることがより好ましい。好適な下限は、２００ＭＰａ、好ましくは２５０ＭＰａである。好適な上限は、１，０００ＭＰａ、好ましくは９５０ＭＰａ、より好ましくは９００ＭＰａである。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１２２】
一実施形態では、プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマーを有するプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）であり、このようなプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、式：
柔軟性＝ＥＡＹ＊１０００００／（ＴＳＹ＊Ｅ）
に従って計算される柔軟性０．８超を有し、
式中：
ＥＡＹは、降伏値での伸びであり、
ＴＳＹは、降伏値での引張強さ、単位ＭＰａであり、
Ｅは、引張弾性率の値、単位ＭＰａである。
【０１２３】
プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ−１）であるマトリックス（Ｍ）を含み、その中にエラストマープロピレンコポリマー（ＥＬ−１）が分散されている。したがって、マトリックス（Ｍ）は、一般に、マトリックス（Ｍ）の一部ではない（微細に）分散された介在物を含有し、前記介在物は、エラストマープロピレンコポリマー（ＥＬ−１）を含有する。介在物という用語は、マトリックス（Ｍ）および介在物が、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）内で異なる相を形成することを示す。本発明によるプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）およびエラストマープロピレンコポリマー（ＥＬ）のみをポリマー成分として含むことが好ましい。言い換えると、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、添加剤を含み得るが、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の総重量に基づいて、５．０重量％を超える、より好ましくは３．０重量％を超えない、最も好ましくは１．０重量％を超えない量の他のポリマーを含まない。このような低量で存在し得る１つの追加のポリマーは、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の調製中に得られる反応副生成物であり得るポリエチレンである。
【０１２４】
一般に、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）、すなわちランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ−１）およびエラストマープロピレンコポリマー（ＥＬ−１）は、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンから選択される、特にエチレンおよびＣ４〜Ｃ８α−オレフィン、例えば１−ブテンおよび／または１−ヘキセンから選択される、プロピレンと共重合可能な少なくとも１つのモノマーを含む。好ましくは、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、エチレン、１−ブテンおよび１−ヘキセンからなる群からのプロピレンと共重合可能な少なくとも１つのモノマーを含み、より好ましくはそれからなる。より好ましくは、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、プロピレンとは別に、エチレンおよび／または１−ブテンから誘導可能な単位を含む。さらにより好ましい実施形態において、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、エチレンおよびプロピレンのみから誘導可能な単位を含む。さらに好ましくは、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）のランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ−１）およびエラストマープロピレンコポリマー（ＥＬ−１）は、エチレンと同様に、同一のコモノマーを含有する。従って、エラストマープロピレンコポリマー（ＥＬ−１）は、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）であるのが好ましく、一方ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ）は、ランダムエチレンプロピレンコポリマーである。
【０１２５】
プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、総コモノマー含有量が４．５〜２０．０重量％の範囲、好ましくは５．５〜２０．０重量％の範囲、より好ましくは６．５〜１８．０重量％の範囲であり得る。好適な下限は、４．５重量％、好ましくは５．５重量％、より好ましくは６．５重量％である。好適な上限は、２０．０重量％、好ましくは１８．０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）中の総コモノマー含有量は、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）中の総モノマー量に基づいて算出される。
【０１２６】
プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、エチレンコモノマー含有量が６．５〜１８．０重量％の範囲、好ましくは７．０〜１７．５重量％の範囲、より好ましくは７．５〜１７．０重量％の範囲である。好適な下限は、６．５重量％、好ましくは７．０重量％、より好ましくは７．５重量％である。好適な上限は、１８．０重量％、好ましくは１７．５重量％、より好ましくは１７．０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）中のエチレンコモノマー含有量は、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）中のモノマーの総量に基づいて算出される。
【０１２７】
プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、式：
柔軟性＝ＥＡＹ＊１０００００／（ＴＳＹ＊Ｅ）
に従って計算される柔軟性０．８超を有し、
式中：
ＥＡＹは、降伏値での伸びであり、
ＴＳＹは、降伏値での引張強さ、単位ＭＰａであり、
Ｅは、引張弾性率の値、単位ＭＰａである。
【０１２８】
プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、０．８超、好ましくは０．８〜２０の範囲、より好ましくは０．９〜１５の範囲の柔軟性を有する。
【０１２９】
プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、−１２℃〜−２℃の範囲、好ましくは−１０℃〜−３℃の範囲のガラス転移温度Ｔｇ１を有する。好適な下限は、−１２℃、好ましくは−１０℃である。好適な上限は、−２℃、好ましくは−３℃である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１３０】
プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、−６５℃〜−２０℃の範囲、好ましくは−６０℃〜−２５℃の範囲、より好ましくは−５８℃〜−３０℃の範囲のガラス転移温度Ｔｇ２を有する。好適な下限は、−６５℃、好ましくは−６０℃、より好ましくは−５８℃である。好適な上限は、−２０℃、好ましくは−２５℃、より好ましくは−３０℃である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１３１】
一般に、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、貯蔵弾性率（Ｇ’２３）が１５０〜４５０ＭＰａの範囲であり、好ましくは１７０〜４００ＭＰａの範囲である。プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）は、２３℃でＩＳＯ  ６７２１−０２およびＩＳＯ  ６７２１−０７に従って決定される。好適な下限は、１５０ＭＰａ、好ましくは１７０ＭＰａである。好適な上限は、４５０ＭＰａ、好ましくは４００ＭＰａである。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１３２】
プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に、ＩＳＯ  １１３５７−３に従って測定して、１３５〜１５５℃の範囲、好ましくは１３７〜１５３℃の範囲の融点を有する。好適な下限は、１３５℃、好ましくは１３７℃である。好適な上限は、１５５℃、好ましくは１５３℃である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１３３】
プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、一般に２００〜１，０００ＭＰａの範囲の引張弾性率（Ｅ）を有する。プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、引張弾性率が２５０〜９５０ＭＰａの範囲であることが好ましく、２５０〜９００ＭＰａの範囲であることがより好ましい。好適な下限は、２００ＭＰａ、好ましくは２５０ＭＰａである。好適な上限は、１０００ＭＰａ、好ましくは９５０ＭＰａ、より好ましくは９００ＭＰａである。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１３４】
一般に、２５℃でＩＳＯ  １６１５２に従って測定されるプロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分は、１５．０〜５０．０重量％の範囲、好ましくは１７．０〜４８．０重量％の範囲、より好ましくは１８．０〜４７．０重量％の範囲である。好適な下限は、１５．０重量％、好ましくは１７．０重量％、より好ましくは１８．０重量％である。好適な上限は、５０．０重量％、好ましくは４８．０重量％、より好ましくは４７．０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１３５】
一般に、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）のキシレン低温可溶性画分（ＸＣＳ）は、固有粘度（ＩＶ）が１．０〜４．５ｄｌ／ｇの範囲、好ましくは１．０〜２．７ｄｌ／ｇの範囲、より好ましくは１．０〜２．０ｄｌ／ｇの範囲である。好適な下限は、１．０ｄｌ／ｇである。好適な上限は、４．５ｄｌ／ｇ、好ましくは２．７ｄｌ／ｇ、より好ましくは２．０ｄｌ／ｇである。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１３６】
一般に、プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、メルトフローレート（ＭＦＲ２）が０．８〜９０ｇ／１０分の範囲である。プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）についてのＭＦＲ２は、ＩＳＯ  １１３３に従って、温度２３０で、２．１６ｋｇの荷重下で測定される。プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）は、ＭＦＲ２が０．８〜４０ｇ／１０分の範囲であることが好ましく、０．８〜２５ｇ／１０分の範囲であることがより好ましく、０．８〜１５ｇ／１０分の範囲であることがさらに好ましい。好適な下限は、０．８ｇ／１０分である。好適な上限は、９０ｇ／１０分、好ましくは４０ｇ／１０分、より好ましくは２５ｇ／１０分、さらにより好ましくは１５ｇ／１０分である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１３７】
別の実施形態では、プロピレンコポリマー（ＰＣ）は、コモノマーとしてエチレンを有し、少なくとも１つがＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンから選択されるプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）であり、このようなプロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、以下を有する：
ａ）−１２℃〜０℃の範囲のガラス転移温度Ｔｇおよび
ｂ）６．０〜１５．０重量％の範囲の全コモノマー含有量。
【０１３８】
プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、プロピレン、エチレンおよび直鎖または分岐Ｃ４〜Ｃ１２α−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマーから誘導される単位を含む。好ましくは、プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、プロピレン、エチレンおよび直鎖Ｃ４〜Ｃ１２α−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのコモノマーから誘導される単位を含む。より好ましくは、プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、プロピレン、エチレンから誘導される単位と、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセンおよび１−ドデセンの直鎖ポリマーからなる群から選択される少なくとも１種のコモノマーとを含み、１−ブテンおよび１−ヘキセンが好ましい。好ましくは、プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、プロピレン、エチレンから誘導される単位、ならびに１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセンおよび１−ドデセンの直鎖ポリマーからなる群から選択される１つのコモノマーからなり、１−ブテンおよび１−ヘキセンが好ましい。プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、プロピレン、エチレンおよびＣ４αオレフィンから誘導される単位からなることが特に好ましい。Ｃ４α−オレフィンは、分岐または直鎖Ｃ４α−オレフィン、好ましくは直鎖Ｃ４α−オレフィン、すなわち１−ブテンであり得る。
【０１３９】
プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のエチレンおよびＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンに由来する単位の総量は、一般に６．０〜１５．０重量％の範囲、好ましくは６．０〜１４．５重量％の範囲、より好ましくは６．０〜１２．０重量％の範囲である。好適な下限は、６．０重量％である。好適な上限は、１５．０重量％、好ましくは１４．５重量％、より好ましくは１２．０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のエチレンおよびＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンに由来する単位の総量は、プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のモノマーの総量に基づいて算出される。
【０１４０】
プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）がプロピレン、エチレンおよびＣ４αオレフィンから誘導される単位からなる特に好ましい実施形態において、Ｃ４αオレフィンは、一般に、分岐または直鎖Ｃ４αオレフィン、好ましくは直鎖Ｃ４αオレフィン、すなわち１−ブテンである：
ａ）プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のエチレン含有量は、一般に０．５〜３．０重量％の範囲、好ましくは０．６〜２．５重量％の範囲、より好ましくは０．８〜２．０重量％の範囲である。好適な下限は、０．５重量％、好ましくは０．６重量％、より好ましくは０．８重量％である。好適な上限は、３．０重量％、好ましくは２．５重量％、より好ましくは２．０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のエチレンに由来する単位の量は、プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のモノマーの総量に基づいて算出される。
ｂ）プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のＣ４αオレフィン含有量は、一般に５．０〜１４．０重量％の範囲、好ましくは５．２〜１３．０重量％の範囲、より好ましくは５．５〜１２．０重量％の範囲である。好適な下限は、５．０重量％、好ましくは５．２重量％、より好ましくは５．５重量％である。好適な上限は、１４．０重量％、好ましくは１３．０重量％、より好ましくは１２．０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のＣ４αオレフィン含有量は、プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）中のモノマーの総量に基づいて算出される。
【０１４１】
プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、一般に、−１２℃〜０℃の範囲、好ましくは−１０℃〜０℃の範囲、より好ましくは−８℃〜−１℃の範囲のガラス転移温度Ｔｇを有する。好適な下限は、−１２℃、好ましくは−１０℃、より好ましくは−８℃である。好適な上限は、０℃、好ましくは−１℃である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１４２】
一般に、プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、貯蔵弾性率（Ｇ’２３）が３００〜６００ＭＰａの範囲、好ましくは３００〜５５０ＭＰａの範囲、より好ましくは３００〜５００ＭＰａの範囲である。プロピレンコポリマー１（ＰＣ−１）の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）は、２３℃でＩＳＯ  ６７２１−０２およびＩＳＯ  ６７２１−０７に従って決定される。好適な下限は、３００ＭＰａである。好適な上限は、６００ＭＰａ、好ましくは５５０ＭＰａ、より好ましくは５００ＭＰａである。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１４３】
プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、一般的に、ＩＳＯ  １１３５７−３に従って測定された溶融温度が１２５℃〜１３５℃の範囲、より好ましくは１２７℃〜１３４℃の範囲、より好ましくは１２９℃〜１３２℃の範囲である。好適な下限は、１２５℃、好ましくは１２７℃、より好ましくは１２９℃である。好適な上限は、１３５℃、好ましくは１３４℃、より好ましくは１３２℃である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１４４】
プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、一般に、５００〜１０００ＭＰａの範囲の引張弾性率（Ｅ）を有する。プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、引張弾性率が５５０〜９５０ＭＰａの範囲であることが好ましく、６００〜９００ＭＰａの範囲であることがより好ましい。好適な下限は、５００ＭＰａ、好ましくは５５０ＭＰａ、より好ましくは６００ＭＰａである。好適な上限は、１，０００ＭＰａ、好ましくは９５０ＭＰａ、より好ましくは９００ＭＰａである。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１４５】
プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、一般に、式：
柔軟性＝ＥＡＹ＊１０００００／（ＴＳＹ＊Ｅ）
に従って計算される柔軟性０．６０超を有し、
式中：
ＥＡＹは、降伏値での伸びであり、
ＴＳＹは、降伏値での引張強さ、単位ＭＰａであり、
Ｅは、引張弾性率の値、単位ＭＰａである。
【０１４６】
プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、一般に、０．６０超、好ましくは０．６５超、より好ましくは０．７０超の柔軟性を有する。
【０１４７】
一般に、プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、メルトフローレート（ＭＦＲ２）が２．０〜５００ｇ／１０分の範囲である。プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）についてのＭＦＲ２は、ＩＳＯ  １１３３に従って、温度２３０℃で、２．１６ｋｇの荷重下で測定される。プロピレンコポリマー２（ＰＣ−２）は、３．０〜４００ｇ／１０分、より好ましくは５．０〜３５０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ２を有することが好ましい。好適な下限は、２．０ｇ／１０分、好ましくは３．０ｇ／１０分、より好ましくは５．０ｇ／１０分である。好適な上限は、５００ｇ／１０分、好ましくは４００ｇ／１０分、より好ましくは３５０ｇ／１０分である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。
【０１４８】
粘着付与樹脂（Ｂ）
接着剤組成物は、粘着付与樹脂（Ｂ）を含む。
【０１４９】
粘着付与樹脂は、一般に、一般的なポリマーと比較して、かなり低分子量の化学化合物またはポリマーである。ポリマーは、天然源から、もしくは化学プロセスから、またはそれらの組み合わせからであり得る。粘着付与樹脂は、一般に、最終組成物の接着性を高める。
【０１５０】
粘着付与樹脂は、選択された炭化水素樹脂またはヘテロ炭化水素樹脂である。ヘテロ炭化水素樹脂は、好ましくはカルボニル基、カルボキシル基またはエステル基の形態のヘテロ原子として酸素を含むことが好ましい。最も好ましくは、ヘテロ炭化水素樹脂は、炭化水素エステル樹脂である。
【０１５１】
粘着付与樹脂は、脂肪族樹脂、芳香族樹脂、脂肪族／芳香族コポリマー樹脂、またはそれらの混合物から選択される。脂肪族樹脂は、非分岐または分岐であり得る直鎖脂肪族樹脂、および脂環式樹脂を網羅する。
【０１５２】
一実施形態では、脂肪族樹脂は、Ｃ５モノマー系樹脂および／またはジシクロペンタジエンモノマー系樹脂を含む。したがって、Ｃ５モノマー系樹脂は、Ｃ５モノマー（複数可）の重合生成物であり、ジシクロペンタジエンモノマー系樹脂は、ジシクロペンタジエンモノマーの重合生成物である。好ましくは、本実施形態において、Ｃ５モノマー系樹脂および／またはジシクロペンタジエンモノマー系樹脂は、成分（Ｂ）のＣ５モノマー系樹脂および／またはジシクロペンタジエンモノマー系樹脂に対して、主成分（５０重量％超、好ましくは６０重量％超、好ましくは８０重量％超）である。
【０１５３】
Ｃ５モノマーは、例えば、１−ペンテン、イソプレン、シクロペンタジエン、もしくは１，３−ペンタジエンモノマー、またはそれらの任意の組み合わせを含むことができる。
【０１５４】
別の実施形態では、脂肪族樹脂は、ペンタンの混合物などのアルカンの混合物を含む。
【０１５５】
さらに別の実施形態では、脂肪族樹脂は、エステル基を含むヘテロ炭化水素樹脂であり、より好ましくは、グリセロールまたはペンタエリスリトールの脂肪族炭化水素エステルである。
【０１５６】
本発明のさらなる実施形態では、芳香族樹脂は、インデン樹脂、クマロン樹脂、スチレン樹脂またはフェノール樹脂、例えば、アルキル−フェノールおよびテルペン−フェノール樹脂、およびそれらの混合物などのＣ９モノマー系樹脂を含む。したがって、Ｃ９モノマー系樹脂は、Ｃ９モノマー（複数可）の重合生成物である。好ましくは、本実施形態では、Ｃ９モノマー系樹脂は、成分（Ｂ）の芳香族樹脂に対して、主成分（５０重量％超、好ましくは６０重量％超、好ましくは８０重量％超）である。
【０１５７】
Ｃ９モノマーは、例えば、インデン、ビニル−トルエン、α−メチルスチレンまたはベータ−メチルスチレンモノマー（複数可）を含むことができる。
【０１５８】
芳香族樹脂は、典型的には、上記のモノマー単位のうちの２つ以上に基づくものであり、例えば、クマロン−インデン樹脂、フェノール変性クマロン−インデン樹脂、アルキル−フェノール樹脂またはテルペン−フェノール樹脂であり得る。
【０１５９】
本発明の１つの好ましい実施形態において、粘着付与樹脂は、テルペン単位、セスキテルペン単位、ジテルペン単位および／またはそれらの混合物の重合から誘導されるポリマーを含み、より好ましくはそれからなる。このような単位は、単環式もしくは二環式単位などの脂肪族もしくは脂環式単位；またはそれらの混合物であり得る。この実施形態の典型的な例は、二環式モノテルペンピネン（β−ピネン）の触媒重合から誘導されるポリテルペン樹脂である。本実施形態の粘着付与樹脂は、天然、例えば植物から得られるか、または合成反応によって製造することができる。
【０１６０】
したがって、本発明のさらに好ましい実施形態では、粘着付与樹脂は、ロジン樹脂または樹脂エステル樹脂（マツ樹脂の固体形態）などのマツ樹脂を含む。好ましいロジンエステル樹脂は、ロジンのグリセロールエステルおよびロジンのペンタエリスリトールエステルから選択される。
【０１６１】
マツ樹脂は、典型的には、主にテルペンおよびその誘導体で構成される混合物である。上述のように、マツ樹脂は、植物由来または合成起源であり得、すなわち、本実施形態のマツ樹脂は、植物から得られ得るか、または合成反応によって生成され得る。本実施形態において、粘着付与樹脂は、好ましくは、ロジン樹脂またはロジンエステル樹脂などのマツ樹脂からなる。
【０１６２】
さらなる実施形態において、粘着付与樹脂は、上記の炭化水素樹脂のいずれかに由来する部分的または完全に水素化された炭化水素樹脂を含む。
【０１６３】
好ましくは、粘着付与樹脂は、上記の炭化水素樹脂のいずれかから誘導される、部分的にまたは完全に水素化された炭化水素樹脂を含み、好ましくはそれからなる。
【０１６４】
特に好ましい粘着付与樹脂は、完全に水素化されている脂肪族Ｃ５モノマー系樹脂である。
【０１６５】
さらなる特に好ましい粘着付与樹脂は、芳香族Ｃ９モノマー系樹脂である。
【０１６６】
さらなる特に好ましい粘着付与樹脂は、ポリテルペン樹脂である。
【０１６７】
粘着付与樹脂は、そのままの炭化水素樹脂の形態、またはマスターバッチの形態であり得、炭化水素樹脂は、担体と混合される。
【０１６８】
粘着付与樹脂は、当技術分野で公知のように、供給業者によって提供されるような安定剤のようなさらなる成分を任意に含むことができる。炭化水素樹脂生成物（Ｂ）としての任意のマスターバッチの担体は、典型的には、成分（Ａ）と相溶性であるポリプロピレンのようなポリマー、例えばポリオレフィンである。
【０１６９】
粘着付与樹脂は、ポリテルペン樹脂、ロジン樹脂、ロジンエステル樹脂、Ｃ５〜Ｃ１０脂肪族炭化水素樹脂、芳香族変性脂肪族樹脂、またはそれらの混合物からなるリストから選択されることが好ましく、ポリテルペン樹脂、Ｃ５脂肪族炭化水素樹脂、芳香族変性脂肪族樹脂、またはそれらの混合物からなるリストから選択されることがより好ましく、ポリテルペン樹脂、Ｃ５脂肪族炭化水素樹脂またはそれらの混合物からなるリストから選択されることがさらに好ましく、ポリテルペン樹脂から選択されることが最も好ましく、全て上または下に定義される通りである。
【０１７０】
粘着付与樹脂は、軟化点が２００℃以下（ＡＳＴＭ−Ｅ２８）であることが好ましく、１８０℃以下であることが好ましい。炭化水素樹脂生成物の炭化水素樹脂の軟化点は、７０℃以上であることが好ましい。
【０１７１】
特定の実施形態では、粘着付与樹脂は、２３℃で液体である。
【０１７２】
粘着付与樹脂は、重量平均分子量が５００〜５０００ｇ／ｍｏｌであることが好ましく、７００〜３０００ｇ／ｍｏｌであることが好ましい。
【０１７３】
粘着付与樹脂は、２００℃で８０〜４００ｍＰａ・ｓの溶融粘度を有することが好ましく、２００℃で１００〜４００ｍＰａ・ｓの溶融粘度を有することがより好ましく、２００℃で１５０〜４００ｍＰａ・ｓの溶融粘度を有することがさらに好ましい。
【０１７４】
粘着付与樹脂は、重量平均分子量が５００〜５０００ｇ／ｍｏｌ、好ましくは７００〜３０００ｇ／ｍｏｌであり、２００℃における溶融粘度が８０〜４００ｍＰａ・ｓであることが好ましく、２００℃における溶融粘度が１００〜４００ｍＰａ・ｓであることがより好ましく、２００℃における溶融粘度が１５０〜４００ｍＰａ・ｓであることがさらに好ましい。
【０１７５】
本発明に係る組成物中に存在する粘着付与樹脂の量は、一般に２０〜９０重量％の範囲、好ましくは２５〜６０重量％の範囲、より好ましくは３０〜５０重量％の範囲である。好適な下限は、２０重量％、好ましくは２５重量％、より好ましくは３０重量％である。好適な上限は、９０重量％、好ましくは６０重量％、より好ましくは５０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。この組成物中の粘着付与樹脂のパーセンテージは、組成物の総量に基づいて計算される。
【０１７６】
可塑剤樹脂
本発明に係る接着剤組成物に含まれる可塑剤樹脂は、鉱物系油、石油系油、液状樹脂、液状エラストマー、ポリブテン、ポリイソブテン、フタル酸可塑剤、安息香酸可塑剤、エポキシ化大豆油、植物油、オレフィンオリゴマー、低分子量ポリマー、固体可塑剤、ワックスおよびそれらのいずれかの混合物から選択することができる。
【０１７７】
適切な可塑剤樹脂は、ワックスおよび鉱油または石油系油およびそれらの混合物から選択される。
【０１７８】
適切なワックスは、微結晶ワックス、ポリエチレンワックスおよびエチレンコポリマーワックスのようなポリオレフィンワックス、パラフィンワックス、アイオノマーワックス、フィッシャー・トロプシュワックス、モンタン系ワックスおよびそれらの混合物から選択される。
【０１７９】
ワックスは、好ましくは３０〜２００℃、より好ましくは４０〜１５０℃の軟化点を有する。
【０１８０】
微結晶ワックスは、好ましくは、１００℃で測定して、５０ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは２５ｍＰａ・ｓ以下、最も好ましくは２０ｍＰａ・ｓ以下、および適当には少なくとも１ｍＰａ・ｓ、好ましくは少なくとも５ｍＰａ・ｓの溶融粘度を有する。
【０１８１】
ポリオレフィンワックス、好ましくはポリエチレンワックスは、１４０℃で決定して、好ましくは４００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは３５０ｍＰａ・ｓ以下、および適当には少なくとも２０ｍＰａ・ｓ、好ましくは少なくとも５０ｍＰａ・ｓの溶融粘度を有する。
【０１８２】
パラフィンワックスは、好ましくは、１００℃で測定して２５ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは１５ｍＰａ・ｓ以下、最も好ましくは１０ｍＰａ・ｓ以下、および適当には少なくとも１ｍＰａ・ｓ、好ましくは少なくとも２ｍＰａ・ｓの溶融粘度を有する。
【０１８３】
好適な油は、石油系油または鉱物系油、好ましくは石油系炭化水素油、より好ましくは石油系飽和炭化水素油である。
【０１８４】
油は、好ましくは、４０℃で測定して１００ｍｍ２／ｓ以下、最も好ましくは７５ｍｍ２／ｓ以下、および適当には少なくとも２５ｍｍ２／ｓ、好ましくは少なくとも５０ｍｍ２／ｓの動粘性率を有する。
【０１８５】
一実施形態では、可塑剤樹脂は、上または下に定義されるワックスからなる。
【０１８６】
別の実施形態では、可塑剤樹脂は、上または下に定義されるワックスおよび油の混合物からなる。
【０１８７】
さらに別の実施形態では、可塑剤樹脂は、上または下に定義される油からなる。
【０１８８】
本発明に係る組成物中に存在する可塑剤樹脂の量は、一般に０〜６０重量％の範囲、好ましくは５．０〜４５重量％の範囲、より好ましくは１０〜３０重量％の範囲である。好適な下限は、０重量％、好ましくは５．０重量％、より好ましくは１０重量％である。好適な上限は、６０重量％、好ましくは４５重量％、より好ましくは３０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。この組成物中の可塑剤樹脂のパーセンテージは、組成物の総量に基づいて計算される。
【０１８９】
充填剤
本発明による接着剤組成物に含まれるのに好適な充填剤の例としては、タルク、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、クレー、カオリン、シリカ、ガラス、ヒュームドシリカ、雲母、珪灰石、長石、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミナ、水和アルミナ、例えばアルミナ三水和物、ガラス微小球、セラミック微小球、木粉、大理石粉、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化アンチモン、酸化亜鉛、硫酸バリウムおよび／または二酸化チタンが挙げられるが、これらに限定されない。ここで、および以下で、鉱物改質剤は、充填剤という用語で構成される。接着剤組成物の当業者は、過度の負担なしに、特定の用途のための組成物中の成分の最も適切な量を容易に決定することができる。
【０１９０】
本発明に係る接着剤組成物中に存在する充填剤の量は、一般に０〜５０重量％の範囲、好ましくは０．５〜４０重量％の範囲、より好ましくは１．０〜３０重量％の範囲である。好適な下限は、０重量％、好ましくは０．５重量％、より好ましくは１．０重量％である。好適な上限は、５０重量％、好ましくは４０重量％、より好ましくは３０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。この接着剤組成物中の充填剤のパーセンテージは、接着剤組成物の総量に基づいて計算される。
【０１９１】
添加剤
本発明に係る接着剤組成物に用いることができる添加剤の例としては、酸化防止剤（例えば、立体障害フェノール、ホスファイト／ホスホナイト、硫黄含有酸化防止剤、アルキルラジカルスカベンジャー、芳香族アミン、ヒンダードアミン安定剤、またはそれらのブレンド）、金属不活性剤（例えば、Ｉｒｇａｎｏｘ（商標）ＭＤ  １０２４）、または紫外線安定剤（例えば、ヒンダードアミン光安定剤）などの安定剤が挙げられるが、これらに限定されない。他の典型的な添加剤は、帯電防止剤または防曇剤（例えば、エトキシル化アミンおよびアミドまたはグリセロールエステル）、酸スカベンジャー（例えば、ステアリン酸Ｃａ）、発泡剤、付着剤（例えば、ポリイソブテン）、潤滑剤および樹脂、核剤（例えば、安息香酸塩、リン系化合物、ソルビトール、ノニトール系化合物またはアミド系化合物）、ならびにスリップ剤およびブロッキング防止剤（例えば、エルカミド、オレアミド、天然シリカおよび合成シリカまたはゼオライト）、ならびにそれらの混合物などの改質剤である。
【０１９２】
本発明による接着剤組成物中に存在する添加剤の量は、一般に０〜５．０重量％の範囲、好ましくは０．１〜４．０重量％の範囲、より好ましくは０．１５〜３．０重量％の範囲、最も好ましくは０．２〜２．０重量％の範囲である。好適な下限は、０重量％、好ましくは０．１重量％、より好ましくは０．１５重量％、最も好ましくは０．２重量％である。好適な上限は、５．０重量％、好ましくは４．０重量％、より好ましくは３．０重量％、最も好ましくは２．０重量％である。範囲の下限および上限の示した値が含まれる。この接着剤組成物中の添加剤のパーセンテージは、接着剤組成物の総量に基づいて計算される。
【０１９３】
プロセス
本発明はまた、ポリプロピレン樹脂（Ａ）を粘着付与樹脂（Ｂ）および可塑化樹脂（Ｃ）、必要に応じて充填剤（Ｄ）および添加剤（Ｅ）の１つ以上、好ましくはすべてと組み合わせることによって、本発明による接着剤組成物を調製する方法に関する。
【０１９４】
本発明の接着剤組成物は、当業者によって公知の技術のいずれかを使用して調製することができる。接着剤組成物調製の例示的な例は、ロータを備えたジャケット付き混合釜内にポリプロピレンコポリマー以外のすべての成分を配置し、その後、１４９〜１９０℃の範囲の温度を適用して、ジャケット付き混合釜内に配置された成分を溶融することを含む混合手順である。この調製ステップで使用される正確な温度は、特定の成分の融点に依存すべきであることが理解されるべきである。ポリプロピレン樹脂のポリマー成分（複数可）は、その後、撹拌下でジャケット付き混合釜に導入され、混合が一貫した均一な混合物が形成されるまで継続するのを可能にする。接着剤組成物の調製は、前記接着剤組成物を保護するために、不活性雰囲気下で、二酸化炭素または窒素などの不活性ガスを使用することによって行うことができる。
【０１９５】
次いで、得られた接着剤組成物を、種々のコーティング技術を使用して基材に適用することができる。コーティング技術の例は、ホットメルトスロットダイコーティング、ホットメルトホイールコーティング、ホットメルトローラーコーティング、メルトブローンコーティングおよびスパイラルスプレーコーティングである。接着剤組成物を基材上に適用する際の適用温度は、接着剤組成物の軟化点より高温であればいずれも適している。材料の軟化点は、材料が低応力下で有意な流れを可能にするのに十分に軟化する温度である。本発明に係る接着剤組成物について、適用温度は、主ポリプロピレンコポリマー成分の融点より高温となるように選択することが好ましい。あるいは、適用温度は、接着剤組成物中で最も融点の高いポリプロピレンコポリマー成分の融点より高温となるように選択することができる。接着剤組成物の好適な適用温度範囲は、そのような接着剤組成物に含まれるプロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）の種類に応じて、１２０〜２２０℃であろう。好ましくは、適用温度は、接着剤組成物中で最も融点の高いプロピレンランダムコポリマー成分の融点より１℃〜３０℃の範囲、より好ましくは２℃〜２５℃の範囲、好ましくは３℃〜２０℃高い範囲であるように選択される。
【０１９６】
基材は、１つ以上の異なる基材材料、例えば、不織材料、ポリマー材料、エラストマー材料、木材、ガラス、紙、カートン、コンクリートおよびセラミック材料製であり得る。基材は、例えば、繊維、フィルム、糸、ストリップ、コーティング、箔、シート、ボード、プレートおよびバンドの形態であり得る。任意の基材材料および任意の基材形態を、２つ以上の基材を一緒に接合するのに役立つ接着剤組成物との可能な任意の組み合わせで使用することができる。
【０１９７】
物品
本発明は、さらに、本発明による接着剤組成物と、少なくとも１つの基材とを含む物品に関し、接着剤組成物は、前記基材の少なくとも１つの表面と直接接触している。
【０１９８】
本発明による接着剤組成物および少なくとも１つの基材を含むこのような物品は、いくつかの用途に使用することができる。このような物品の例示的な用途としては、医療用途、建築用途、不織材料用途、食品または一般包装用途、製本用途、ボトルラベリング用途および感圧用途が挙げられるが、これらに限定されない。
【０１９９】
本発明による接着剤組成物および少なくとも１つの基材を含むこのような物品は、使い捨ておむつ、生理用ナプキン、ベッドパッド、包帯、外科用ドレープ、テープ、フィルム、ラベル、シート（例えば、プラスチック、紙もしくは不織シート）、ボトル（例えば、プラスチックもしくはガラスボトル）、缶、ボード（例えば、厚紙もしくは木製ボード）、ケース、木製部品、本、バッグ、外科用ドレープ、外科用デバイス、医療デバイス、フィルターまたはパッケージ（例えば、箱もしくは容器）から選択することができる。本発明による好ましい物品は、テープ、フィルム、本および医療デバイスである。
【０２００】
好ましくは、物品の基材が未処理のポリプロピレンフィルムである場合、接着剤組成物は、少なくとも５Ｎ／ｍ、より好ましくは少なくとも１５Ｎ／ｍ、最も好ましくは少なくとも２４Ｎ／ｍのＴ剥離強度を有する。
【０２０１】
いくつかの実施態様において、Ｔ剥離強度は、少なくとも４０Ｎ／ｍまたはさらに少なくとも１００Ｎ／ｍである。
【０２０２】
これにより、Ｔ剥離強度は、通常、３００Ｎ／ｍを超えない。
【０２０３】
好ましくは、物品の基材が大気圧プラズマジェット（ＡＰＰＪ）表面処理ポリプロピレンフィルムである場合、接着剤組成物は、少なくとも２０Ｎ／ｍ、より好ましくは少なくとも３０Ｎ／ｍ、最も好ましくは少なくとも５０Ｎ／ｍのＴ剥離強度を有する。
【０２０４】
いくつかの実施態様において、Ｔ剥離強度は、少なくとも１００Ｎ／ｍまたはさらに少なくとも１５０Ｎ／ｍである。
【０２０５】
それにより、Ｔ剥離は、通常、３５０Ｎ／ｍを超えない。
【０２０６】
好ましくは、物品の基材が厚さ３００μｍのポリプロピレンフィルムである場合、接着剤組成物は、０．０５〜０．４ＭＰａのシングルラップせん断強度を有する。
【０２０７】
好ましくは、物品の基材が鋼基材である場合、接着剤組成物は、０．５〜４．０ＭＰａのシングルラップせん断強度を有する。
【０２０８】
本発明はまた、少なくとも１つの基材の少なくとも１つの表面上に本発明による少なくとも１つの接着剤組成物を塗布するステップを少なくとも含む、本発明による物品を製造する方法に関する。
【０２０９】
最後に、本発明は、本発明による物品の製造における本発明による接着剤組成物の使用にも向けられる。
【実施例】
【０２１０】
１，測定方法
用語および決定方法の以下の定義は、別段の定義がない限り、上記の一般的な説明ならびに以下の実施例に適用される。
【０２１１】
ａ）メルトフローレート
メルトフローレート（ＭＦＲ２）はＩＳＯ  １１３３に従って決定され、ｇ／１０分で示される。ＭＦＲ２は、ポリマーの流動性およびしたがって加工性の指標である。メルトフローレートが高ければ高いほど、ポリマーの粘度は低くなる。ポリプロピレンのＭＦＲ２は、２３０℃の温度および２．１６ｋｇの荷重下で測定される。
【０２１２】
ｂ）密度
密度は、ＩＳＯ  １１８３Ｄ  に従って測定される。試料調製は、ＩＳＯ  １８７２−２：２００７に準拠した圧縮成形によって実施される。
【０２１３】
ｃ）コモノマー含有量
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を用いて、ポリマーのコモノマー含有量を定量した。
【０２１４】
ポリ（プロピレン−コ−エチレン）コポリマーのコモノマー含有量定量
定量的１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを、それぞれ１Ｈおよび１３Ｃについて４００．１５および１００．６２ＭＨｚで動作するＢｒｕｋｅｒ  Ａｄｖａｎｃｅ  ＩＩＩ  ４００ＮＭＲ分光計を用いて溶液状態で記録した。全てのスペクトルは、全ての空気圧について窒素ガスを使用して、１２５℃で１３Ｃ最適化１０ｍｍ延長温度プローブヘッドを使用して記録した。約２００ｍｇの物質を、３ｍｌの１，２−テトラクロロエタン−ｄ２（ＴＣＥ−ｄ２）に、クロム−（ＩＩＩ）−アセチルアセトナート（Ｃｒ（ａｃａｃ）３）と共に溶解し、溶媒｛８｝中の緩和剤の６５ｍＭ溶液を得た。均一な溶液を確実にするために、加熱ブロック中での最初の試料調製後に、ＮＭＲチューブを、回転炉中で少なくとも１時間さらに加熱した。磁石中に挿入すると、チューブは１０Ｈｚでスピンされた。この設定は、主に高分解能のために選択され、正確なエチレン含有量定量に定量的に必要であった。最適化された先端角、１ｓリサイクル遅延および双レベルＷＡＬＴＺ１６デカップリングスキーム｛３，４｝を用いて、ＮＯＥなしで標準単一パルス励起を採用した。スペクトル当たり合計６１４４（６ｋ）の過渡現象を得た。
【０２１５】
定量的１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを処理し、独自のコンピュータプログラムを用いて積分から決定された積分と関連する定量的特性を得た。全ての化学シフトは、溶媒の化学シフトを用いて３０．００ｐｐｍでエチレンブロック（ＥＥＥ）の中心メチレン基に間接的に参照した。このアプローチは、この構造単位が存在しない場合でさえ、匹敵する参照を可能にした。エチレンの取り込みに対応する特徴的なシグナルが観察された｛７｝。
【０２１６】
１３Ｃ｛１Ｈ｝スペクトルにおける全スペクトル領域にわたる複数シグナルの積分を通して、Ｗａｎｇ  ｅｔ．ａｌ．｛６｝の方法を用いてコモノマー画分を定量した。この方法は、そのロバストな性質および必要な場合に位置欠損の存在を説明する能力のために選択された。積分領域は、遭遇するコモノマー含有量の全範囲にわたって適用性を増加させるためにわずかに調整された。
【０２１７】
ＰＰＥＰＰ配列中の単離されたエチレンのみが観察されたシステムについては、Ｗａｎｇ  ｅｔ．ａｌ．の方法を改変して、存在しないことが知られている部位の非ゼロ積分の影響を減少させた。このアプローチは、このようなシステムについてのエチレン含有量の過大評価を低減し、絶対エチレン含有量を決定するために使用される部位の数を減少させることによって達成された：
Ｅ＝０．５（Ｓββ＋Ｓβγ＋Ｓβδ＋０．５（Ｓαβ＋Ｓαγ））
【０２１８】
この部位の組を使用することによって、対応する積分方程式は、Ｗａｎｇ  ｅｔ．ａｌ．｛６｝の論文で使用されているのと同じ表記法を使用して以下となる：
Ｅ＝０．５（ＩＨ＋ＩＧ＋０．５（ＩＣ＋ＩＤ））
絶対プロピレン含有量に用いた式は、修正しなかった。
【０２１９】
モル％コモノマー包含は、モル分率から計算した：
Ｅ［ｍｏｌ％］＝１００＊ｆＥ
【０２２０】
重量パーセントコモノマー包含は、モル分率から計算した：
Ｅ［重量％］＝１００＊（ｆＥ＊２８．０６）／（（ｆＥ＊２８．０６）＋（（１−ｆＥ）＊４２．０８））
【０２２１】
参考文献：
１．Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３．
２．Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．，Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．，Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｕｃｌｅｓ  ３０（１９９７）６２５１．
３．Ｚｈｏｕ，Ｚ．，Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．，Ｑｉｕ，Ｘ．，Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．，Ｃｏｎｇ，Ｒ．，Ｔａｈａ，Ａ．，Ｂａｕｇｈ，Ｄ．Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．，Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ．１８７（２００７）２２５．
４．Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．，Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．，Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ  Ｃｏｍｍｕｎ．２００７，２８，１１２８．
５．Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．，Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．，Ｆａｉｔ，Ａ．，Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００，１００，１２５３．
６．Ｗａｎｇ，Ｗ−Ｊ．，Ｚｈｕ，Ｓ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ３３（２０００），１１５７．
７．Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  １７（１９８４），１９５０．
８．Ｓｉｎｇｈ，Ｇ．，Ｋｏｔｈａｒｉ，Ａ．，Ｇｕｐｔａ，Ｖ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｔｅｓｔｉｎｇ  ２８  ５（２００９），４７５．
９．Ｋａｋｕｇｏ，Ｍ．，Ｎａｉｔｏ，Ｙ．，Ｍｉｚｕｎｕｍａ，Ｋ．，Ｍｉｙａｔａｋｅ，Ｔ．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  １５（１９８２）１１５０．
１０．Ｒａｎｄａｌｌ，Ｊ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｓｃｉ．，Ｒｅｖ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．１９８９，Ｃ２９，２０１．
【０２２２】
コモノマー含有量ポリ（プロピレン−コ−エチレン−コ−ブテン）
Ｂｒｕｋｅｒ  Ａｄｖａｎｃｅ  ＩＩＩ  ５００  ＮＭＲ分光計を用いて溶融状態で記録した定量的１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを、それぞれ１Ｈおよび１３Ｃについて５００．１３および１２５．７６ＭＨｚで動作させた。すべてのスペクトルは、すべての空気圧について窒素ガスを使用して、１８０℃で、１３Ｃ最適化７ｍｍマジック角スピニング（ＭＡＳ）プローブヘッドを使用して記録した。約２００ｍｇの材料を、７ｍｍの外径のジルコニアＭＡＳロータに充填し、４．５ｋＨｚで回転させた。この設定は、主に、迅速な同定および正確な定量化に必要な高感度のために選択された｛１、２、６｝。標準単一パルス励起は、短いリサイクル遅れ｛３、１｝およびＲＳ−ＨＥＰ号Ｔデカップリングスキーム｛４、５｝でのＮＯＥを利用して使用された。スペクトル当たり合計１０２４（１ｋ）の過渡現象を得た。
【０２２３】
定量的１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを処理し、積分し、積分から決定した関連する定量的特性。全ての化学シフトは、２１．８５ｐｐｍでのメチルアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）に内部的に参照される。
【０２２４】
位置欠損に対応する特徴的信号は観察されなかった｛１１｝。プロペンの量は、４４．１ｐｐｍにおける主要なＳααメチレン部位に基づいて定量した：
Ｐｔｏｔａｌ＝ＩＳαα
【０２２５】
１−ブテンの包含に対応する特徴的シグナルを観察し、コモノマー含有量を以下の方法で定量した。ＰＰＢＰＰ配列に包含された単離された１−ブテンの量は、コモノマー当たりの報告部位の数を説明するために、４４．１ｐｐｍでのαＢ２部位の積分を使用して定量化された：
Ｂ＝ＩαＢ２／２
【０２２６】
ＰＰＢＢＰＰ配列中に連続的に包含された１−ブテンの量は、コモノマー当たりの報告部位の数を説明するために、４０．５ｐｐｍでのααＢ２部位の整数を使用して定量化した：
ＢＢ＝２＊ＩααＢ２
【０２２７】
総１−ブテン含有量は、単離され、連続的に包含された１−ブテンの合計に基づいて計算した：
Ｂｔｏｔａｌ＝Ｂ＋ＢＢ
【０２２８】
次いで、ポリマー中の１−ブテンの総モル分率を、次のように計算した：
ｆＢ＝（Ｂｔｏｔａｌ／（Ｅｔｏｔａｌ＋Ｐｔｏｔａｌ＋Ｂｔｏｔａｌ）
【０２２９】
エチレンの包含に対応する特徴的シグナルを観察し、コモノマー含有量を以下の方法で定量した。ＰＰＥＰ号Ｐ配列に包含された単離されたエチレンの量を、コモノマー当たりの報告部位の数を説明するために、３７．９ｐｐｍでのＳαγ部位の積分を使用して定量した：
Ｅ＝ＩＳαγ／２
【０２３０】
連続的な包含を示す部位が観察されず、総エチレンコモノマー含有量は、この量のみに基づいて計算された：
Ｅｔｏｔａｌ＝Ｅ
【０２３１】
次いで、ポリマー中のエチレンの総モル分率を、次のように計算した：
ｆＥ＝（Ｅｔｏｔａｌ／（Ｅｔｏｔａｌ＋Ｐｔｏｔａｌ＋Ｂｔｏｔａｌ）
【０２３２】
モルパーセントのコモノマー包含は、モル分率から計算した：
Ｂ［ｍｏｌ％］＝１００＊ｆＢ
Ｅ［ｍｏｌ％］＝１００＊ｆＥ
【０２３３】
重量パーセントのコモノマー包含は、モル分率から計算した：
Ｂ［重量％］＝１００＊（ｆＢ＊５６．１１）／（（ｆＥ＊２８．０５）＋（ｆＢ＊５６．１１）＋（（１−（ｆＥ＋ｆＢ））＊４２．０８））
Ｅ［重量％］＝１００＊（ｆＥ＊２８．０５）／（（ｆＥ＊２８．０５）＋（ｆＢ＊５６．１１）＋（（１−（ｆＥ＋ｆＢ））＊４２．０８））
【０２３４】
参考文献：
１−Ｋｌｉｍｋｅ，Ｋ．，Ｐａｒｋｉｎｓｏｎ，Ｍ．，Ｐｉｅｌ，Ｃ．，Ｋａｍｉｎｓｋｙ，Ｗ．，Ｓｐｉｅｓｓ，Ｈ．Ｗ．，Ｗｉｌｈｅｌｍ，Ｍ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．２００６；２０７：３８２．
２−Ｐａｒｋｉｎｓｏｎ，Ｍ．，Ｋｌｉｍｋｅ，Ｋ．，Ｓｐｉｅｓｓ，Ｈ．Ｗ．，Ｗｉｌｈｅｌｍ，Ｍ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．２００７；２０８：２１２８．
３−Ｐｏｌｌａｒｄ，Ｍ．，Ｋｌｉｍｋｅ，Ｋ．，Ｇｒａｆ，Ｒ．，Ｓｐｉｅｓｓ，Ｈ．Ｗ．，Ｗｉｌｈｅｌｍ，Ｍ．，Ｓｐｅｒｂｅｒ，Ｏ．，Ｐｉｅｌ，Ｃ．，Ｋａｍｉｎｓｋｙ，Ｗ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ２００４；３７：８１３．
４−Ｆｉｌｉｐ，Ｘ．，Ｔｒｉｐｏｎ，Ｃ．，Ｆｉｌｉｐ，Ｃ．，Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｎ．２００５，１７６，２３９．
５−Ｇｒｉｆｆｉｎ，Ｊ．Ｍ．，Ｔｒｉｐｏｎ，Ｃ．，Ｓａｍｏｓｏｎ，Ａ．，Ｆｉｌｉｐ，Ｃ．，およびＢｒｏｗｎ，Ｓ．Ｐ．，Ｍａｇ．Ｒｅｓ．ｉｎ  Ｃｈｅｍ．２００７  ４５，Ｓ１，Ｓ１９８．
６−Ｃａｓｔｉｇｎｏｌｌｅｓ，Ｐ．，Ｇｒａｆ，Ｒ．，Ｐａｒｋｉｎｓｏｎ，Ｍ．，Ｗｉｌｈｅｌｍ，Ｍ．，Ｇａｂｏｒｉｅａｕ，Ｍ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ  ５０（２００９）２３７３．
７−Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３．
８−Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．，Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．，Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｕｃｌｅｓ  ３０（１９９７）６２５１．
９−Ｚｈｏｕ，Ｚ．，Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．，Ｑｉｕ，Ｘ．，Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．，Ｃｏｎｇ，Ｒ．，Ｔａｈａ，Ａ．，Ｂａｕｇｈ，Ｄ．Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．，Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ．１８７（２００７）２２５．
１０−Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．，Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．，Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ  Ｃｏｍｍｕｎ．２００７，２８，１１２８．
１１−Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．，Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．，Ｆａｉｔ，Ａ．，Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００，１００，１２５３．
【０２３５】
ｄ）ＤＳＣ分析
溶融温度（Ｔｍ）および結晶化温度（Ｔｃ）は、５〜１０ｍｇ試料について、ＩＳＯ  １１３５７／３に準拠したＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  Ｑ２０００示差走査熱量測定装置（ＤＳＣ）を用いて測定した。結晶化（Ｔｃ）および溶融温度（Ｔｍ）は、３０℃〜２２５℃の間の１０℃／分の走査速度を有する加熱／冷却／加熱サイクルにおいて得られた。結晶化（Ｔｃ）および溶融（Ｔｍ）温度を、それぞれ冷却サイクルおよび第２加熱サイクルにおける吸熱および発熱のピークとして採用した。
【０２３６】
ｅ）動的機械熱解析（ＤＭＴＡ）
貯蔵弾性率Ｇ’、損失弾性率Ｇ’’およびガラス転移温度Ｔｇを、ＤＭＴＡ解析により測定した。ＤＭＴＡ評価および貯蔵弾性率Ｇ’測定は、ＩＳＯ  ６７２１−０２およびＩＳＯ  ６７２１−０７に従い、加熱速度２℃／分および周波数１Ｈｚを用いて、−１３０℃〜＋１５０℃の温度で圧縮成形した試料についてねじりモードで行った。測定は、Ａｎｔｏｎ  Ｐａａｒ  ＭＣＲ  ３０１装置を用いて行った。圧縮成形試料は、以下の寸法：４０×１０×１ｍｍを有し、ＩＳＯ  １８７２−２：２００７に従って調製される。貯蔵弾性率Ｇ’２３およびＧ’７０は、それぞれ２３℃および７０℃で測定した。
【０２３７】
ｆ）ビカーＡ温度
ビカーＡ温度は、ＩＳＯ  ３０６（Ａ５０）に従って、次の寸法を有する射出成形された試験片を用いて決定される：８０×１０×４ｍｍ。射出成形された試験片は、ＥＮ  ＩＳＯ  １８７３−２に記載されるように調製される。
【０２３８】
ｇ）引張特性
ＩＳＯ  ５２７−２：２０１２に従って調製し、試料厚さ４ｍｍのＩＳＯ  １８７３−２に従って作製した伸び計（方法Ｂ）を用いて、射出成形した試験片、タイプ１Ｂについて、ＩＳＯ  ５２７−１：２０１２／ＩＳＯ  ５２７−２：２０１２に従って２３℃で引張特性、破断点伸び（ＥＡＢ）、降伏点伸び（ＥＡＹ）、破断点引張強さ（ＴＳＢ）および降伏点引張強さ（ＴＳＹ）を測定した。試験速度は、１ｍｍ／分の試験速度で実施された引張弾性率（Ｅ）測定を除いて、５０ｍｍ／分であった。
【０２３９】
ｈ）柔軟性
柔軟性値は、以下の式に従って算出される：
柔軟性＝ＥＡＹ＊１０００００／（ＴＳＹ＊Ｅ）
式中：
ＥＡＹは、降伏値での伸びであり、
ＴＳＹは、降伏値での引張強さ、単位ＭＰａであり、
Ｅは、引張弾性率の値、単位ＭＰａである。
【０２４０】
ｉ）溶融粘度
溶融粘度は、ＡＳＴＭ  Ｄ−３２３６に従って測定される。
【０２４１】
ｊ）ブルックフィールド溶融粘度
ブルックフィールド粘度は、ブルックフィールド  Ｔｈｅｒｍｏｓｅｌ装置（Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ  Ｉｎｃ．Ｓｔｏｕｇｈｔｏｎ，ＵＳＡ）に連結されたブルックフィールド  ＲＤ  ＤＶ−Ｉ粘度計で測定した。ＳＣ４−２７スピンドルを使用した。測定は、ＡＳＴＭ  Ｄ３２３６−８８に従って行った。測定に使用されたせん断速度の範囲は、０．１７〜３４ｓ−１であった。
【０２４２】
測定は、８．４ｇの組成物を円筒状アルミニウム容器に入れ、これをＴｈｅｒｍｏｓｅｌ加熱ユニットに入れて行った。試料が溶融したら、ＳＣ４−２７スピンドルを導入し、温度の安定化のために１５分後に測定を行った。試料当たり３回の反復を行い、平均した。
【０２４３】
１５０℃、１６０℃および１８０℃におけるブルックフィールド粘度を測定した。
【０２４４】
ｋ）プローブ粘着性
試料のプローブ粘着性を、種々の温度で測定した。試料を、同じ寸法を有するステンレス鋼３０４プレート上の二重側テープ（Ｍｉａｒｃｏ，Ｐａｔｅｒｎａ，Ｓｐａｉｎ）によって支持された寸法６ｃｍ×６ｃｍのＰＰフィルム（厚さ：１５０μｍ）片上に配置した。Ｓｃｏｔｃｈテープ（３Ｍ，Ｍｉｎｎｅｓｏｔａ，ＵＳＡ）の３片を、厚さを２００μｍに調節するためにＰＰフィルムの側面上に配置した。１８０℃で溶融した試料約０．１〜０．２ｇを、ＰＰフィルム中の正方形領域上に適用し、均一な溶融が生成するまで、片を１００℃のオーブン中に５分間置いた。次いで、この片をＴｅｆｌｏｎ（登録商標）フィルムで覆い、１００℃で加熱した空気圧プレスＭｕｖｅｒ（Ｆｒａｎｃｉｓｃｏ  Ｍｕｎｏｚ  Ｉｒｌｅｓ  ＣＢ，Ｐｅｔｒｅｒ，Ａｌｉｃａｎｔｅ）に入れ、４ｋｇ／ｃｍ２で１０秒間プレスした。これらの条件下で、試験試料の厚さは、約２００μｍであった。接着剤の厚さは、Ｍｉｎｉｔｅｓｔ  ７３５プローブ（ＥｌｅｋｔｒｏＰｈｙｓｉｋ，Ｃｏｌｏｇｎｅ，Ｇｅｒｍａｎｙ）を用いて測定した。
【０２４５】
試料の粘着性は、恒温室を備えたＴＡ−ＸＴ２ｉテクスチャアナライザー（Ｓｔａｂｌｅ  Ｍｉｃｒｏ  Ｓｙｓｔｅｍｓ，Ｓｕｒｒｅｙ，Ｅｎｇｌａｎｄ）で測定した。測定は、直径３ｍｍの円筒形端部平坦鋼プローブロッドを用いることにより、温度を５℃ステップで上昇させて行った。測定ごとに３回の繰り返しを行い、平均した。
【０２４６】
端部平坦ステンレス鋼円筒プローブを、０．１ｍｍ／ｓの変化率で試料表面に接近させた。プローブが表面と接触すると、１秒間５Ｎの力が加えられ、次いで、プローブが、１０ｍｍ／ｓで試料表面から除去された。粘着性は、ひずみ（ｍｍ）に対する強度（Ｎ）の曲線の最大値で採用した。
【０２４７】
ｌ）せん断強さ
ステンレス鋼３０４／試料／ステンレス鋼３０４およびＰＰフィルム（３００μｍ）／試料／ＰＰフィルム（３００μｍ）接合のシングルラップせん断試験により、せん断応力下での接着を得た。
【０２４８】
ステンレス鋼３０４／試料／ステンレス鋼３０４接合のシングルラップせん断試験：
ステンレス鋼３０４試験片の寸法は、３ｃｍ×１５ｃｍであった。試料を適用した面積は、９００ｍｍ２（３０×３０ｍｍ）であった。接着剤適用前に、油脂および汚染物質を除去するために、ステンレス鋼試験試料を、グリーンＳｃｏｔｃｈ−Ｂｒｉｔｅ精練機（３Ｍ，Ｍｉｎｎｅｓｏｔａ，ＵＳＡ）で粗面化した後、イソプロパノールで洗浄し、溶媒を３０分間蒸発させた。
【０２４９】
接合を作製するために、ホットプレートを１８０℃で加熱し、１つのステンレス鋼試験試料を上に置き、後に０．１５ｇの試料を適用した。接着剤が溶融したら、他方のステンレス鋼試験試料を上面に適用し、２ｋｇの重量（２１．８ｋＰａの圧力）を接合上に１分間置いて、接着接合を得た。
【０２５０】
シングルラップせん断試験は、万能試験機Ｉｎｓｔｒｏｎ  ４４１０（Ｂｕｃｋｉｎｇｈａｍｓｈｉｒｅ，Ｅｎｇｌａｎｄ）において、５ｍｍ／分の引上げ速度を用いて測定した。１つのホットメルトで作製した各接合について５回の複製を行い、平均した。接合の損傷部は、目視により評価した。
【０２５１】
ＰＰフィルム（３００μｍ）／試料／ＰＰフィルム（３００μｍ）接合のシングルラップせん断試験：
ＰＰフィルム試験片の寸法は、３ｃｍ×１０ｃｍであった。ホットメルトが適用された領域は、９００ｍｍ２（３０×３０ｍｍ）であった。接着剤塗布前に、汚染物を除去するために、ＰＰフィルムをイソプロパノールで洗浄し、溶媒を３０分間蒸発させた。０．１５ｇのホットメルトをＰＰフィルム上に置き、５分間、１００の℃でオーブン中に導入した。ホットメルトが完全に溶接された後、もう一方のＰＰフィルムを上に塗布し、Ｍｕｖｅｒ  ５０５６の空気圧プレス（Ｆｒａｎｃｉｓｃｏ  Ｍｕｎｏｚ  Ｉｒｌｅｓ  ＣＢ，Ｐｅｔｒｅｒ，Ａｌｉｃａｎｔｅ）で４ｋｇ／ｃ２および１００℃で１０秒間押圧した。
【０２５２】
シングルラップせん断試験は、万能試験機Ｉｎｓｔｒｏｎ  ４４１０（Ｂｕｃｋｉｎｇｈａｍｓｈｉｒｅ，Ｅｎｇｌａｎｄ）において、５ｍｍ／分の引上げ速度を用いて測定した。１つのホットメルトで作製した各接合について５回の複製を行い、平均した。接合の損傷部は、目視により評価した。
【０２５３】
ｍ）Ｔ剥離試験
剥離応力下での接着力を、ＰＰフィルム／試料／ＰＰフィルム接合のＴ剥離試験によって測定した。寸法３ｃｍ×１４ｃｍの３００μｍ厚のＨＣ２０５ＴＦ  ＰＰフィルム（Ｂｏｒｅａｌｉｓ  ＡＧ，Ｌｉｎｚ，Ａｕｓｔｒｉａ）を、使用した。接着剤を、幅３ｃｍ、長さ１０ｃｍの表面に適用し、Ｔ剥離試験中のプライイングを容易にするために４ｃｍの未接着を残した。接着を最適化するために、ＰＰフィルムを大気圧プラズマジェットで表面処理した。
【０２５４】
ＰＰフィルム基材の表面処理
ＰＰフィルム（３００μｍ）の表面処理は、周波数１７ｋＨｚ、高張力２０ｋＶで動作するＰｌａｓｍａ  Ｔｒｅａｔ  ＧｍｂＨ（Ｓｔｅｉｎｈａｇｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ）の大気圧プラズマジェット（ＡＰＰＪ）デバイスで行った。ＡＰＰＪシステムは、プラズマ種が排出される回転ノズルで終わるトーチを備えている。このシステムは、ＰＰフィルム（３００μｍ）が配置される電子的に速度制御されたプラットフォームを含む。ＰＰフィルム（３００μｍ）試験試料の寸法は、３ｃｍ×１４ｃｍであった。ＡＰＰＪ処理の前に、ＰＰフィルム（３００μｍ）を、油脂および汚染物質を除去するためにイソプロパノールで洗浄した。１０分後、ＰＰフィルム（３００μｍ）を、ＡＰＰＪ装置の鋼板上に置いた。
【０２５５】
非平衡放電空気プラズマを、回転ノズル（１９００ｒｐｍ）の内側の２ｂａｒの圧力（図３．２０ｂ）で発生させ、円形オリフィスを通してＰＰフィルム（３００μｍ）表面に排出した。ＰＰフィルム（３００μｍ）のＡＰＰＪ処理を、２ｍ／分のプラットフォームの速度およびＰＰフィルム（３００μｍ）表面とプラズマトーチノズルとの間の１ｃｍの距離で行った。２回の連続的ＡＰＰＪパスを行った。
【０２５６】
ＰＰフィルム（３００μｍ）のＡＰＰＪ処理の有効性を評価するために、水接触角をＩＬＭＳ  ３７７ゴニオメーター（ＧＢＸ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｂｏｕｒｇ  ｄｅ  Ｐｅａｇｅ，Ｆｒａｎｃｅ）で測定し、液滴形状をＤｉｇｉｄｒｏｐ（登録商標）ソフトウェアで分析した。４μＬの超純水の液滴を、ＰＰフィルム（３００μｍ）表面上に置き、測定前に３０秒間液滴を安定化した。測定は、２５℃および４０％相対湿度で行い、超純水の少なくとも５滴を、同じＰＰフィルム（３００μｍ）表面の種々の帯に置き、液滴の両側で接触角を測定し、結果を平均した。
【０２５７】
ＡＰＰＪ処理ポリオレフィンの耐久性は、疎水性の回収のために制限される。そこで、ＡＰＰＪ処理ＰＰフィルム（３００μｍ）上の水接触角の発生を、ＡＰＰＪ処理後の時間の関数としてモニタリングした。ＡＰＰＪ処理ＰＰフィルム（３００μｍ）上の水接触角は、１５０分（２時間３０分）の間変化しないが、４時間３０分後に突然の増加が生じる。したがって、接着接合は、ＰＰフィルム（３００μｍ）のＡＰＰＪ処理後、２時間３０分未満で作製されなければならない。
【０２５８】
Ｔ剥離接着試験
試料の接着特性を、ＡＰＰＪ処理ＰＰフィルム（３００μｍ）／試料／ＡＰＰＪ処理ＰＰフィルム（３００μｍ）接合のＴ剥離試験を通して評価した。約０．５〜０．７ｇの試料を、３ｃｍ×１０ｃｍのＡＰＰＪ処理ＰＰフィルム（３００μｍ）の領域上に配置した。その後、５分間で１００のオーブンに試料を導入した。次に、他方のＡＰＰＪ処理ＰＰ（３００μｍ）片を、上に適用した。適切なＡＰＰＪ  ＰＰフィルム（３００μｍ）／試料／ＡＰＰＪ処理ＰＰフィルム（３００μｍ）接合を作製するために、それらを、Ｔｅｆｌｏｎ（登録商標）フィルムで覆われた２つのステンレス鋼３０４板（ステンレス鋼板表面上の余分な接着剤の付着を回避するため）の間に配置し、１００℃および４ｋｇ／ｃｍ２で１０秒間、Ｍｕｖｅｒ  ５０５６空気圧プレス（Ｆｒａｎｃｉｓｃｏ  Ｍｕｎｏｚ  Ｉｒｌｅｓ  ＣＢ，Ｐｅｔｒｅｒ，Ａｌｉｃａｎｔｅ）中で押圧した。接合部の接着剤の厚さは、４９〜７３μｍであった。
【０２５９】
Ｔ剥離試験は、万能試験機Ｉｎｓｔｒｏｎ  ４４１１（Ｂｕｃｋｉｎｇｈａｍｓｈｉｒｅ，Ｅｎｇｌａｎｄ）で実施し、引張速度は１５２ｍｍ／分であった。各接合について５回の反復を行い、平均した。接合の損傷部は、目視により評価した。
【０２６０】
ｎ）軟化点
軟化点は、ＡＳＴＭ−Ｅ２８に従って、ＦＰ８３滴点セルを備えたＭｅｔｔｌｅｒ  Ｔｏｌｅｄｏ  ＦＰ９００  Ｔｈｅｒｍｏ  Ｓｙｓｔｅｍ（Ｍｅｔｔｌｅｒ  Ｔｏｌｅｄｏ  ＧｍｂＨ  Ｓｃｈｗｅｒｚｅｎｂａｃｈ、ドイツ）において測定した。
【０２６１】
試料を、直径６．３５ｍｍの小さなカップ状ホルダーに入れた。５℃／分の加熱速度での第１の加熱掃引を行い、その後、試料の軟化点より５℃低温で開始することによって、１℃／分の加熱速度での別の加熱走査を行った。試料当たり３回の反復を行い、平均した。
【０２６２】
ｏ）開放時間
開放時間は、Ａｌｉｃａｎｔｅ大学のＡｄｈｅｓｉｏｎ  ａｎｄ  Ａｄｈｅｓｉｖｅｓ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙで開発された社内手順を使用して測定した。３ｃｍ×７ｃｍの寸法の厚紙片を中央に重ね、重ね合わせた厚紙の表面上に同じ寸法のＰＰフィルム（１５０μｍ）片を貼り付けた。ＰＰまたは試料を円筒状アルミニウム容器に溶融し、これを１８０℃でＴｈｅｒｍｏｓｅｌ加熱ユニットの内側に配置した。５分後、１８０で溶融した約０．１ｇのＰＰまたはホットメルトを、プライドＰＰ／ボール紙面の下部に置き、接合を種々の時間で押圧し、自由に落下させた。開放時間は、接合が開放しない時間として採用した。
【０２６３】
２．実験の部
２．１  組成物の成分
ａ）多峰性プロピレンランダムコポリマー１（Ｒ−ＰＰ−１）
多峰性プロピレンコポリマーを、ループ反応器／気相反応器の組み合わせを有するＢｏｒｓｔａｒパイロットプラントにおいて、例えばＥＰ  ２  ９９９  ７２１のＩＥ−２に記載されているような触媒および重合条件を使用して重合した。ループ反応器中で、エチレン含有量４．０ｍｏｌ％のプロピレン−エチレンランダムコポリマーを重合した。気相重合後の多峰性プロピレン−エチレンランダムコポリマーの全エチレン含有量は、５．２ｍｏｌ％である。気相反応器から出る多峰性プロピレンエチレンランダムコポリマーの粉末は、４０ｇ／１０分のＭＦＲ２を有する。粉末を、酸化防止剤およびペルオキシドＴｒｉｇａｎｏｘ  １０１と一緒に二軸スクリュー押出機中で配合し、それによってビスブレークした。ペルオキシドの量は、１６５ｇ／１０分の最終ＭＦＲ２を得るように適合させた。二峰性プロピレンエチレンランダムコポリマー（ＲＲ−Ｐ−１）のＴｍは１４３℃、Ｈｍは７８Ｊ／ｇ，、Ｔｃは１０１℃および引張弾性率は９００ＭＰａである。
【０２６４】
ｂ）多峰性プロピレンランダムコポリマー２（Ｒ−ＰＰ−２）
第２の多峰性プロピレンランダムコポリマーＲ−ＰＰ−２として、Ｂｏｒｅａｌｉｓ  ＡＧから市販されているＲＪ９０１ＭＯを使用した。ＲＪ９０１ＭＯは、密度９０５ｋｇ／ｍ２、メルトフローレートＭＦＲ２が１１０ｇ／１０分、引張弾性率が１０５０ＭＰａの二峰性プロピレン−エチレンコポリマーである。
【０２６５】
ｃ）プロピレンコポリマー（ＰＣ）
プロピレンコポリマー（ＰＣ）としては、ＷＯ２０１７／０１７１３６の実施例ＩＥ−４に従って製造されたような、マトリックス相としてのプロピレン−エチレンランダムコポリマーおよびその中に分散されたエチレン−プロピレンエラストマー相を有する複素相プロピレンコポリマーが、使用される。
【０２６６】
ｄ）粘着付与樹脂
粘着付与樹脂としては、以下の市販の樹脂が用いられる：
・Ｆｏｒａｌｙｎ  ９０−１０３℃の軟化点を有するグリセロールロジンエステル（水素化）、Ｂｒｕｓｓｅｌｓ，ＢｅｌｇｉｕｍのＥａｓｔｍａｎから市販されている；略号Ｆ９０
・Ｅｓｃｏｒｅｚ  １１０２−１００℃の軟化点を有する脂肪族（Ｃ５）炭化水素樹脂、Ｂｒｕｓｓｅｌｓ，ＢｅｌｇｉｕｍのＥａｓｔｍａｎから市販されている；略号Ｅ１１０２
・Ｐｉｃｃｏｌｙｔｅ  Ｃ１１５、軟化点１１２〜１１８℃のポリテルペン樹脂、Ｂｒｕｓｓｅｌｓ，ＢｅｌｇｉｕｍのＥａｓｔｍａｎから市販されている；略号ＰＣ１１５
・Ｐｉｃｃｏｌｙｔｅ  Ａ１１５−７９０ｇ／ｍｏｌの分子量および１１２〜１１８℃の軟化点を有するポリテルペン樹脂、Ｐｉｎｏｖａ，Ｂｒｕｎｓｗｉｃｋ，ＵＳＡから市販されている；略号Ａ１１５
・Ｐｉｃｃｏｔａｃ  ８０９０−Ｅ（Ｅａｓｔｍａｎ）−重量平均分子量Ｍｗが１９００ｇ／ｍｏｌで、軟化点が８８〜９６℃である芳香族変性脂肪族（Ｃ５／Ｃ９）炭化水素樹脂、Ｂｒｕｓｓｅｌｓ，ＢｅｌｇｉｕｍのＥａｓｔｍａｎから市販されている；略号Ｐ８０９０−Ｅ
・Ｐｉｃｃｏｔａｃ  １０９５−Ｎ（Ｅａｓｔｍａｎ）−重量平均分子量Ｍｗが２０００ｇ／ｍｏｌの脂肪族（Ｃ５）炭化水素樹脂、２３℃で液体であり、Ｅａｓｔｍａｎ，Ｂｒｕｓｓｅｌｓ，Ｂｅｌｇｉｕｍから市販されている；略号Ｐ１０９５−Ｎ
【０２６７】
ｅ）可塑剤樹脂
・Ｉｎｔｅｒ  ３０７８、軟化点７８〜８５℃、１００℃で溶融粘度１２ｍＰａ・ｓの微結晶ワックス。Ｉｂｅｒｃｅｒａｓ  Ｓｐｅｃｉａｔｉｅｓ，Ｍａｄｒｉｄ，Ｓｐａｉｎから市販されている；略号Ｍ
・Ｌｉｃｏｗａｘ  ＰＥ  １３０  ＧＲ、１２７〜１３２℃の軟化点および１４０℃で３５０  ｍＰａ．ｓの溶融粘度を有するポリエチレンワックス、Ｃｌａｒｉａｎｔ，Ｍｕｔｔｅｎｚ，Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄから市販されている；略号ＰＥ−３５０
・Ｌｉｃｏｃｅｎｅ  ＰＥ  ４２０１  Ｐ、軟化点１２５〜１３０℃、１４０℃で溶融粘度６０  ｍＰａ．ｓのポリエチレンワックス、Ｃｌａｒｉａｎｔ，Ｍｕｔｔｅｎｚ，Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄから市販されている；略号ＰＥ−６０
・Ｐｒｉｍｏｌ  ３５２、ホワイトオイル−４０℃における動粘性率が６７ｍｍ２／ｓの液状飽和炭化水素の混合物。ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ，Ｉｒｖｉｎｇ，ＵＳＡから市販されている；略号Ｐ３５２
【０２６８】
ｆ）添加剤
・Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０、酸化防止剤、ＢＡＳＦ  ＳＥから市販されている
【０２６９】
２．２  ホットメルト接着剤組成物の調製
ガラス蓋で覆われたＰｙｒｅｘ（登録商標）ガラスビーカーを、セラミックブランケットで囲まれたホットプレート上に置いた。ガラス蓋の入口の１つを乾燥窒素に接続し、別の１つを撹拌棒に使用し、他の２つの入口を閉じた。ガラスビーカー内部の温度を２００℃（合成全体にわたって一定温度）に設定し、乾燥Ｎ２雰囲気下で６分間維持した。まず、所定量のプロピレンコポリマーおよび酸化防止剤を添加し、乾燥窒素雰囲気下、２００℃で一旦溶融させた後、所定量のランダムコポリマーを添加した。混合物の完全軟化後、所定量の粘着付与剤および可塑剤を添加した。次いで、混合物を、４５分間、８０ｒｐｍ、２００℃で攪拌した。冷却後、ホットメルト接着剤組成物を得た。プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ−１／２）、プロピレンコポリマー（ＰＣ）およびホットメルト接着剤組成物の調製に使用される他の成分のパーセンテージを、表１、２、３および４に列挙する。
【０２７０】
【表１】
2021525825.tif 000002
【０２７１】
【表２】
2021525825.tif 000003
【０２７２】
【表３】
2021525825.tif 000004
【０２７３】
【表４】
2021525825.tif 000005
【０２７４】
２．３  ホットメルト接着剤組成物実施例１〜１８のプローブ粘着性の測定
上記に列挙したホットメルト接着剤組成物実施例１〜１８のプローブ粘着性は、測定方法の下で上述したように測定される。
【０２７５】
ホットメルト接着剤組成物Ｒ−ＰＰ−１／２およびＰＣに使用されるポリプロピレン樹脂の成分は、表５に列挙されるように、以下の最大プローブ粘着性およびＴｍａｘ  ｔａｃｋを有する：
【０２７６】
【表５】
2021525825.tif 000006
【０２７７】
実施例１〜１８のホットメルト接着剤組成物は、表６〜８に列挙されるように、粘着性が生じる以下の最大プローブ粘着性、Ｔｍａｘ  ｔａｃｋおよび温度範囲を有する。これにより、表６には、全体のポリプロピレン樹脂含有量が約３０重量％である実施例１〜６が示されている。表７に、全体のポリプロピレン樹脂含有量が約４０重量％である実施例７〜１１を示す。表８は、それらの可塑剤において異なる実施例８、９および１１〜１５のプローブ粘着性比較を示す。表９は、実施例９および１６〜１８のプローブ粘着性比較を示し、これらは、それらのプロピレンランダムコポリマーにおいて異なる。例１７および１８は、さらに、可塑剤として油を含む。
【０２７８】
【表６】
2021525825.tif 000007
【０２７９】
【表７】
2021525825.tif 000008
【０２８０】
【表８】
2021525825.tif 000009
【０２８１】
【表９】
2021525825.tif 000010
【０２８２】
２．４  ホットメルト接着剤組成物実施例１〜１８のブルックフィールド溶融粘度の測定
上に列挙したホットメルト接着剤組成物実施例１〜６および実施例７〜１１の１５０℃、１６０℃および１８０℃におけるブルックフィールド溶融粘度は、測定方法の下で上に記載し、以下の表１０および１１に列挙するように測定される。
【０２８３】
【表１０】
2021525825.tif 000011
【０２８４】
【表１１】
2021525825.tif 000012
【０２８５】
【表１２】
2021525825.tif 000013
【０２８６】
【表１３】
2021525825.tif 000014
【０２８７】
２．５  ホットメルト接着剤組成物実施例１〜６および１５〜１６のＴ剥離試験
上記の測定方法の下に記載されたポリプロピレンフィルム基材上の上に列挙したホットメルト接着剤組成物実施例１〜６および１５〜１６のＴ剥離強度測定値を、未処理ポリプロピレンフィルム基材について以下の表１４に、およびＡＰＰＪ表面処理ポリプロピレンフィルム基材に関して表１５に列挙する。
【０２８８】
【表１４】
2021525825.tif 000015
【０２８９】
【表１５】
2021525825.tif 000016
【０２９０】
２．６  ホットメルト接着剤組成物実施例１〜１６のせん断強度測定値
測定方法の下で上に記載した、鋼基材上の上に列挙したホットメルト接着剤組成物実施例１〜１６、およびポリプロピレンフィルム基材上の上に列挙したホットメルト接着剤組成物実施例１〜１６のせん断強度測定値を、以下の表１６〜２１に列挙する。
【０２９１】
【表１６】
2021525825.tif 000017
【０２９２】
【表１７】
2021525825.tif 000018
【０２９３】
【表１８】
2021525825.tif 000019
【０２９４】
【表１９】
2021525825.tif 000020
【０２９５】
【表２０】
2021525825.tif 000021
【０２９６】
【表２１】
2021525825.tif 000022
【０２９７】
２．７  ホットメルト接着剤組成物実施例２、４、９、１６〜１８の軟化点の測定
上記に列挙したホットメルト接着剤組成物実施例２、４、９、１６〜１８の軟化点は、測定方法の下で上記のように測定され、以下の表２２に列挙される。
【０２９８】
【表２２】
2021525825.tif 000023
【０２９９】
２．８  ホットメルト接着剤組成物実施例１〜１８の開放時間の測定
上に列挙されたホットメルト接着剤組成物実施例２、４、９、１６〜１８の開放時間は、測定方法の下で上に記載されるように測定され、以下の表２３〜２６に列挙される。
【０３００】
【表２３】
2021525825.tif 000024
【０３０１】
【表２４】
2021525825.tif 000025
【０３０２】
【表２５】
2021525825.tif 000026
【０３０３】
【表２６】
2021525825.tif 000027
【０３０４】
２．９  本発明のホットメルト接着剤組成物の市販または参照のホットメルト接着剤組成物との比較
実施例４、９および１６の本発明のホットメルト接着剤組成物を、以下において、市販のまたは参照のホットメルト接着剤組成物と比較する。
【０３０５】
以下の市販または参照のホットメルト接着剤組成物を試験する：
ＣＥ１  Ｔｅｃｈｎｏｍｅｌｔ  Ｓｕｐｒａ  ３５０ＨＴは、Ｈｅｎｋｅｌ，Ｄｕｅｓｓｅｌｄｏｒｆ，Ｇｅｒｍａｎｙから市販されているポリエチレンをベースとしたホットメルト接着剤組成物である。
ＣＥ２  Ｒｅｐｓｏｌ，Ｍａｄｒｉｄ，Ｓｐａｉｎから市販されている、ＶＡ含有量２７重量％およびＭＦＲ２１５０ｇ／１０分（２，１６ｋｇ、１９０℃）の３９．８重量％エチレン−酢酸ビニル（ＥＶＡ）コポリマーを、９４〜１００℃の軟化点を有する、Ｌｕｒｅｓａ，Ｓｅｇｏｖｉａ，Ｓｐａｉｎから市販されている、安定化ガムロジン粘着付与剤Ｒｅｓｏｅｓｔｅｒ  Ｎ３５の３９．８重量％ペンタエステル、１９．９重量％のＩｎｔｅｒ  ３０７８微結晶ワックス、Ｉｂｅｒｃｅｒａｓ，Ｍａｄｒｉｄ，Ｓｐａｉｎから市販および０．５重量％  Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０と混合した。
ＣＥ３  Ｒｅｐｓｏｌ，Ｍａｄｒｉｄ，Ｓｐａｉｎから市販されている、ＢＡ含有量２７重量％およびＭＦＲ２１５０ｇ／１０分（２，１６ｋｇ、１９０℃）の３９．８重量％エチレン−酢酸ビニル（ＥＶＡ）コポリマーを、９４〜１００℃の軟化点を有する、Ｌｕｒｅｓａ，Ｓｅｇｏｖｉａ，Ｓｐａｉｎから市販されている、安定化ガムロジン粘着付与剤Ｒｅｓｏｅｓｔｅｒ  Ｎ３５の３９．８重量％ペンタエステル、１９．９重量％のＩｎｔｅｒ  ３０７８微結晶ワックス、Ｉｂｅｒｃｅｒａｓ，Ｍａｄｒｉｄ，Ｓｐａｉｎから市販および０．５重量％  Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０と混合した。
ＣＥ４  Ｄｙｎａｓｏｌ，Ｓａｎｔａｎｄｅｒ，Ｓｐａｉｎから市販されている、３０重量％スチレンおよび５ｇ／１０分（５ｋｇ、１９０℃）のＭＦＲ２を有する４９．５重量％スチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）ブロックコポリマーＣａｌｐｒｅｎｅ  ７００を、４０℃で７８ｍｍ２／ｓの動粘性率を有する、３９．６重量％  Ｐ１０９５−Ｎ、９．９重量％ナフテン油Ｎｙｆｌｅｘ  ２２３、Ｎｙｎａｓ，Ｍａｄｒｉｄ，Ｓｐａｉｎから市販、１重量％Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０と混合した。
【０３０６】
以下の表２７〜３３において、粘着性、ブルックフィールド粘度、未処理ポリプロピレンフィルム基材上のＴ剥離強度、鋼基材およびポリプロピレンフィルム基材上のせん断強度、軟化点および開放時間を、比較する。
【０３０７】
【表２７】
2021525825.tif 000028
【０３０８】
【表２８】
2021525825.tif 000029
【０３０９】
【表２９】
2021525825.tif 000030
【０３１０】
【表３０】
2021525825.tif 000031
【０３１１】
【表３１】
2021525825.tif 000032
【０３１２】
【表３２】
2021525825.tif 000033
【０３１３】
【表３３】
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【手続補正書】
【提出日】令和2年4月27日(2020.4.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）多峰性プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）を含むポリプロピレン樹脂、プロピレンと、エチレンおよびＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンから選択される１つ以上のコモノマー（複数可）との多峰性ランダムコポリマーであり、メルトフローレートＭＦＲ２は、２３０℃の温度および２．１６ｋｇの負荷でＩＳＯ１１３３に従って決定して少なくとも５０ｇ／１０分、多峰性プロピレンランダムコポリマーとは異なるプロピレンコポリマー（ＰＣ）、ポリプロピレン樹脂中の多峰性プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）とプロピレンコポリマー（ＰＣ）は１：２〜５：１である、
（Ｂ）ポリテルペン樹脂、Ｃ５〜Ｃ１０脂肪族炭化水素樹脂、芳香族修飾脂肪族樹脂、またはそれらの混合物から選択される粘着付与樹脂、
（Ｃ）微結晶ワックス、パラフィンワックス、イオノマーワックス、フィッシャートロプシュワックス、モンタンベースのワックス、および鉱物または石油ベースの油およびそれらの混合物から選択される可塑剤樹脂、
任意に、以下の化合物の１つ以上、好ましくは全て：
（Ｄ）充填剤、
（Ｅ）添加剤
を含み、
接着剤組成物が、ブルックフィールド粘度が１６０℃で６０，０００ｍＰａ・ｓ未満、好ましくは４０，０００ｍＰａ・ｓ未満、より好ましくは３０，０００ｍＰａ・ｓ未満、最も好ましくは２０，０００ｍＰａ・ｓ未満であり、好ましくは下限は、ＡＳＴＭ  Ｄ−３２３６に従って測定して少なくとも４，０００ｍＰａ・ｓであり、最大プローブ粘着性が少なくとも１５０ｋＰａ、好ましくは少なくとも５００ｋＰａ、最も好ましくは少なくとも６００ｋＰａ、好ましくは上限がプローブ粘着性試験プロトコルに従って測定して１，５００ｋＰａ以下、より好ましくは１，１００ｋＰａ以下であり、前記最大プローブ粘着性は、好ましくは５０℃〜１００℃の温度で、より好ましくは６５℃〜８５℃の温度で測定される、
接着剤組成物。
【請求項２】
前記接着剤組成物が未処理ポリプロピレンフィルムである基材と直接接触している場合に、少なくとも５Ｎ／ｍ、より好ましくは少なくとも１５Ｎ／ｍ、最も好ましくは少なくとも２４Ｎ／ｍのＴ剥離強度を有する、請求項１に記載の接着剤組成物。
【請求項３】
前記接着剤組成物が、大気圧プラズマジェット（ＡＰＰＪ）表面処理ポリプロピレンフィルムである基材と直接接触している場合に、少なくとも２０Ｎ／ｍ、より好ましくは少なくとも３０Ｎ／ｍ、最も好ましくは少なくとも５０Ｎ／ｍのＴ剥離強度を有する、請求項１または２に記載の接着剤組成物。
【請求項４】
前記接着剤組成物が、厚さ３００μｍのポリプロピレンフィルムである基材と直接接触している場合に、０．０５〜０．４ＭＰａのシングルラップせん断強度を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項５】
前記接着剤組成物が鋼基材と直接接触している場合に、０．５〜４．０ＭＰａのシングルラップせん断強度を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項６】
軟化点が１６０℃以下、より好ましくは１５５℃以下、最も好ましくは１５０℃以下である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項７】
少なくとも２秒、より好ましくは少なくとも５秒、最も好ましくは少なくとも１０秒の開放時間を有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項８】
前記接着剤組成物が、
（Ａ）１０〜６０重量％、好ましくは２０〜５５重量％、最も好ましくは２５〜５０重量％のポリプロピレン樹脂、
（Ｂ）２０〜９０重量％、好ましくは２５〜６０重量％、最も好ましくは３０〜５０重量％の粘着付与樹脂、
（Ｃ）１．０〜６０重量％、好ましくは５．０〜４５重量％、最も好ましくは１０〜３０重量％の可塑剤樹脂、
（Ｄ）０〜５０重量％、好ましくは０．５〜４０重量％、最も好ましくは１．０〜３０重量％の充填剤、および
（Ｅ）０〜５．０重量％、好ましくは０．１〜４．０重量％、より好ましくは０．１５〜３．０重量％、最も好ましくは０．２〜２．０重量％の添加剤
からなる、請求項１〜７のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項９】
前記プロピレンコポリマー（ＰＣ）が、
ａ）エチレンおよびＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンから選択される少なくとも１つのコモノマー、
ｂ）前記プロピレンコポリマー（ＰＣ）中のモノマー単位の総重量に基づいて、４．５〜２０．０重量％の範囲の総コモノマー含有量、
ｃ）ＩＳＯ３０６に従って測定されたビカーＡ温度８０℃超、
ｄ）ＩＳＯ６７２１−０２およびＩＳＯ６７２１−０７に従って２３℃で測定して、１００〜１０００ＭＰａの範囲の貯蔵弾性率（Ｇ’２３）、および
ｅ）ＩＳＯ  １１３５７−３に従って測定して、１２０℃〜１６０℃の範囲の溶融温度
を有する、請求項１〜８のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１０】
前記ポリプロピレン樹脂中の前記プロピレンランダムコポリマー（Ｒ−ＰＰ）および前記プロピレンコポリマー（ＰＣ）の重量比が１：１〜４：１、好ましくは１．５：１〜３：１である、請求項１〜９のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１１】
前記可塑剤樹脂（Ｃ）が、ワックス、鉱物系油、石油系油またはそれらの混合物から選択される、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれか一項に記載の接着剤組成物と、少なくとも１つの基材とを含む物品であって、前記接着剤組成物が、前記基材の少なくとも１つの表面と直接接触している、物品。
【請求項１３】
物品の製造のための、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の接着剤組成物の使用。
【国際調査報告】
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