(57)【要約】  個々の半導体光子源、例えば量子ドットの発光周波数を決定論的に同調させる技術が記載されている。光子源を含むフォトニックメンブレンに重ねて、加熱されると形態が変化する材料の膜（例えば、結晶形態と非晶質形態の間で変化を受ける相変化材料）に集束レーザが向けられる。レーザは、膜内に局所的な形態変化を生じさせ、その結果、光子源の発光周波数が変化する。【選択図】１Ａ
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
量子エミッタを同調させる方法であって、
複数の固体量子エミッタを含むフォトニックメンブレンダイオードを提供することと、
前記フォトニックメンブレンダイオード上に材料の膜を堆積させることであって、前記膜は加熱時に形態の変化を受けることと、および
前記膜内の形態の変化を誘発するのに十分なパワーを有するレーザ光のスポットを上記膜上に集束させることとを含み、
前記形態の変化は、前記複数の固体量子エミッタのうちの少なくとも１つの発光周波数の変化を引き起こす、方法。
【請求項２】
前記固体量子エミッタが、量子ドット、ダイヤモンド、炭化ケイ素、および遷移金属ジカルコゲナイドからなる群から選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記固体量子エミッタが量子ドットである、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記膜が、ＧｅＴｅまたはＨｆＯ2を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記膜がＨｆＯ2を含み、前記形態の変化がＨｆＯ2の結晶化を含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記形態の変化が、単一の固体量子エミッタのみの発光周波数の変化を引き起こす、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記複数の固体量子エミッタを本質的に単一の発光周波数を有するように同調させるために、前記発光周波数の変化を測定し、必要に応じて上記の測定する工程および上記の集束させる工程を繰り返す工程をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
量子エミッタを同調させる方法であって、
複数の固体量子エミッタを含むフォトニックメンブレンダイオードと、前記フォトニックメンブレンダイオード上に重ねられた材料の膜とを提供することであって、前記膜は加熱時に形態の変化を受けること、および
前記膜内の形態の変化を誘起するのに十分なパワーを有するレーザ光のスポットを前記膜上に集束させることを含み、
前記形態の変化は、前記複数の固体量子エミッタのうちの１つにおける発光周波数の変化を引き起こす、方法。
【請求項９】
前記固体量子エミッタが、量子ドット、ダイヤモンド、炭化ケイ素、および遷移金属ジカルコゲナイドからなる群から選択される、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記固体量子エミッタが量子ドットである、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記膜がＨｆＯ2を含み、前記形態の変化がＨｆＯ2の結晶化を含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１２】
前記形態の変化が単一の固体量子エミッタのみの発光周波数の変化を生じさせ、前記複数の固体量子エミッタを本質的に単一の発光周波数を有するように同調させるために、発光周波数の変化を測定し、必要に応じて上記の測定する工程および上記の集束させる工程を繰り返す工程をさらに含む、請求項８に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願へのクロスリファレンス
本出願は、２０１８年５月３１日に出願された米国仮特許出願第６２／６７８５３２号の利益を主張し、その全体は、参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
連邦政府主催の研究開発
合衆国政府は、本発明の所有権を有している。ライセンス照会は、米海軍研究所技術移転局（Office of Technology Transfer、US Naval Research Laboratory）、コード１００４、ワシントン，ＤＣ ２０３７５、ＵＳＡ；＋１．２０２．７６７．７２３０；ｔｅｃｈｔｒａｎ@ｎｒｌ.ｎａｖｙ.ｍｉｌ、ＮＣ １０７１７１を参照のこと。
【背景技術】
【０００３】
単一光子エミッタ（ＳＰＥ）は、量子計算、通信、センシングなどのフォトニック量子情報（ＱＩ）技術の中心的構成要素である。量子情報プロトコルは、多数の量子ビット（キュービット（qubits））を必要とし、これは、固体状態ＳＰＥの開発を動機付けている。ＩｎＡｓ／ＧａＡｓ半導体量子ドット（ＱＤ）は現在、最高性能の固体ＳＰＥとして見なされており、記録的な発生率と高い単一光子純度を有している。
【０００４】
区別できない光子を生成することは、ＱＩ技術にとって本質的な能力であるが、これは、エミッタからエミッタへの制御されない周波数変動のために、固体状態ＳＰＥにとって最も重要な基本的課題である。量子ドットに対するこの課題を克服することは、量子情報技術にとって極めて重要な進歩であろう。
【０００５】
固体量子エミッタを特定の周波数に同調させる技術が必要である。
【発明の概要】
【０００６】
本明細書に記載されるのは、量子ドットなどの個々の半導体光子源の発光周波数を決定論的に同調させる技術である。この能力は、フォトニック情報処理の主要な課題を解決し、フォトニックコンピューティング、通信、およびセンシングに使用することができるスケーラブルなオンチップフォトニックネットワークを可能にすることが期待される。
【０００７】
一実施形態では、量子エミッタを同調させる（tuning）方法は、複数の固体量子エミッタを含むフォトニックメンブレンダイオードを提供することと、該フォトニックメンブレンダイオード上に材料の膜を堆積させることであって、この膜は加熱時に形態の変化を受けることと、および、上記膜内の形態の変化を誘発するのに十分なパワーを有するレーザ光のスポットを上記膜上に集束させることとを含み、上記形態の変化は、上記複数の固体量子エミッタのうちの少なくとも１つの発光周波数の変化を引き起こす。
【０００８】
別の実施形態では、量子エミッタを同調させる方法は、複数の固体量子エミッタを含むフォトニックメンブレンダイオードと、該フォトニックメンブレンダイオード上に重ねられた材料の膜とを提供することであって、この膜は加熱時に形態の変化を受けること、および、上記膜内の形態の変化を誘発するのに十分なパワーを有するレーザ光のスポットを上記膜上に集束させることを含み、上記形態の変化は、上記複数の固体量子エミッタのうちの１つにおける発光周波数の変化を引き起こす。
【０００９】
ここで、さらなる例示的な実施形態について説明する。まず、固体エミッタ（例えば量子ドット）を埋め込んだフォトニックメンブレンダイオードを作製しまたは得る。次いで、加熱されると形態が変化する材料の薄膜（例えば、結晶形態と非晶質形態との間で変化する相変化材料）が、フォトニック膜上に堆積される。次に、レーザ光を、局所的な相転移を誘起するのに十分なパワーで、薄膜中の〜１μｍ（またはそれ以上）のスポットに集束させる。露光を繰り返すと、薄膜のより大きな部分が相転移を受けることになり、その結果、歪みが徐々に大きくなり、ＱＤエネルギーがシフトする。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図１Ａおよび１Ｂは、フォトニックメンブレン構造に適用される相変化      膜の２つの実施形態を示す。
【００１１】
【図２】図２Ａおよび２Ｂは、量子ドット（ＱＤ）の同調を示す。
【図３】図２Ｃおよび２Ｄは、量子ドット（ＱＤ）の同調を示す。
【００１２】
【図４】図３は、ＱＤ線幅に対する単一の同調の効果を示す。
【００１３】
【図５】図４は、同じ導波路内の共鳴へのＱＤの同調を示す。
【００１４】
【図６】図５および６は、それぞれ、単一光子結晶導波路における共鳴への２つ      および３つのＱＤの同調を示す。
【００１５】
【図７】図７は、この技術の同調範囲を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
定義
本発明を詳細に説明する前に、本明細書で使用される用語は特定の実施形態を説明するためのものであり、必ずしも限定することを意図するものではないことを理解されたい。本明細書に記載されたものと類似、改変、または同等の多くの方法、構造および材料を、過度の実験なしに本発明の実施に使用することができるが、好ましい方法、構造および材料を本明細書に記載する。本発明の記載及び特許請求項の範囲では、以下の用語は、以下の定義に従って使用される。
【００１７】
本明細書で使用される単数形「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」は、内容が別段の明確な指示をしない限り、複数の指示対象を排除しない。
【００１８】
本明細書で使用される用語「および／または」は、関連する列挙された項目のうちの１つまたは複数の任意の組合せおよびすべての組合せを含む。
【００１９】
本明細書で使用される用語「約」は、記載された数値または範囲と共に使用される場合、記載された値または範囲よりいくらか多いかまたはいくらか少ないことを、記載された値または範囲の±１０％の範囲内で示す。
【００２０】
本明細書で使用される「量子ドット」または「ＱＤ」という用語は、直径が約１ｎｍ以上約１０００ｎｍ以下、またはそれらの間の整数の任意の整数または分数、好ましくは直径が少なくとも約２ｎｍおよび約５０ｎｍ以下、またはそれらの間の整数の任意の整数または分数、より好ましくは直径が少なくとも約２ｎｍおよび約２０ｎｍ以下（例えば、約２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、または２０ｎｍ）の無機半導体微結晶を指す。ＱＤは、その実質的に均一なナノメートルサイズによって特徴付けられ、しばしば、約１０％〜１５％の多分散またはサイズ範囲を示す。ＱＤは、励起時に電磁放射線を放射することができ（すなわち、ＱＤは光子源として動作可能である）、１つまたは複数の第１の半導体材料の「コア」を含み、第２の半導体材料の「シェル」によって囲まれてもよい。半導体シェルによって囲まれたＱＤコアは「コア／シェル」ＱＤと呼ばれる。周囲の「シェル」材料が好ましくはコア材料のバンドギャップエネルギーよりも大きいバンドギャップエネルギーを有し、「コア」基材のそれに近い原子間隔を有するように選択され得る。
【００２１】
量子ドットコアおよび／またはシェルは、ＩＩ−ＶＩ族（ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＵＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ、ＭｇＳ、ＭｇＳｅ、ＭｇＴｅ、ＣａＳ、ＣａＳｅ、ＣａＴｅ、ＳｒＳ、ＳｒＳｅ、ＳｒＴｅ、ＢａＳ、ＢａＳｅ、ＢａＴｅなど）およびＩＩＩ−Ｖ族（ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＳｂ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＩｎＳｂなど）およびＩＶ族（Ｇｅ、Ｓｉなど）材料、ＰｂＳ、ＰｂＳｅ、ならびに合金、またはそれらの混合物を含む半導体材料であり得るが、これらに限定されない。
【００２２】
概要
フォトニックメンブレン構造中に埋め込まれた量子ドットと接触した相変化膜の局所的なレーザ加熱により、量子ドットの同調が行われる。この技術は、多種多様な量子ドットに適用され、所望の発光特性を有するようにそれらを制御可能に同調させることが期待される。
【００２３】
量子ドットは、フォトニックメンブレン構造（例えば、フォトニック結晶や架橋導波路）に埋め込まれており、これをオンチップに集積して分散ネットワークを形成することができる。膜のダイオード構造は、電子または正孔のいずれかを有するＱＤの制御された帯電を可能にし、これを用いてスピンキュービットを生成することができる。
【００２４】
集束レーザを用いて、ＱＤを含むメンブレン構造と接する、相転移を起こし得る材料の薄膜を局所的に加熱する（例えば、ＧｅＴｅは、約１５０℃〜２７０℃で非晶質から結晶への転移を起こし、一方、ＨｆＯ2は、〜４００℃で非晶質から結晶への転移を起こす）。相転移は、容積変化をもたらし、従って、影響を受けた領域の下で圧縮歪をもたらす。加熱レーザの繰り返し露光により相変化材料を徐々に変換することにより、次第により大きな歪を加えることができ、したがって、ＱＤを同調させることができる。したがって、様々な発光周波数で始まるメンブレン構造内のＱＤの集団を、同じ周波数で発光させることができる。
【００２５】
同調は、メンブレン構造内の個々の量子ドットに独立して適用することができる（バッチプロセスにおける複数のＱＤへの無差別な適用を伴う可能性がある他の技法と比較して、それらの個々の差異に関係なく）。実施形態において、ＱＤが所望の発光プロファイルに同調すると、個々のＱＤの発光は、レーザがＱＤに適用されなくなるような、レーザの適用間に測定される。
【００２６】
フォトニックメンブレン構造は、当技術分野で知られている技術、例えば、分子線エピタキシーと電子ビームリソグラフィーとの組み合わせを使用して作製することができる。上記構造上に堆積される位相変化膜は、典型的には、位相変化材料、またはレーザによって加熱されるときに歪みを発揮し得る他の材料の薄膜（約２〜１００ｎｍの厚さ）である。
【００２７】
レーザは、薄膜に相転移を誘起するために温度を上昇させるのに十分な電力で、上記膜上のスポット（例えば、約１ミクロン以上の直径）に集束される。繰り返し暴露は、相転移を受ける薄膜のより大きな面積をもたらし、漸進的により大きな歪みをもたらす。レーザによって影響を受ける領域は、５３２ｎｍのレーザ出力を増加させる（すなわち、温度を増加させる）、試料に対してレーザを移動させる、または５３２ｎｍのレーザのスポットサイズを増加させることによって制御することができる。これらのアプローチの全ては、変換された膜の面積の連続的な増加を可能にし、それは、変換された領域の下側および離れたところで、それぞれ圧縮歪および引張歪の連続的な増加と言い換えられる。得られた圧電ポテンシャルは量子ドット発光周波数を変更させる。
【００２８】
実施形態では、位相変化膜がフォトニックメンブレン構造（図１Ａ）の一方の側に適用され、他の実施形態は上記構造（図１Ｂ）の両側に上記膜を有する。上記膜は、例えばＧｅＴｅまたはＨｆＯ2とすることができる。様々な実施形態では、膜は、非限定的な例として、２ｎｍ〜４０ｎｍの厚さを有することができる
【００２９】
空間選択性をもつＧａＡｓメンブレンダイオードに埋め込まれた個々のＩｎＡｓ量子ドットの発光周波数をシフトさせることができた。約１８０ｎｍのＧａＡｓ膜の表面に、相変化材料（厚さ５０ｎｍ未満のＧｅＴｅ）の薄い非晶質層を堆積させた。５３２ｎｍ連続波（ＣＷ）レーザによる局所加熱は、局所的な非晶質−結晶相転移を誘起した。
【００３０】
結晶化によるＧｅＴｅ体積の減少は、変換領域の下のＧａＡｓメンブレンを横方向に圧縮した。ＧａＡｓメンブレンを２つ以上の側面に固定すると、結晶化したＧｅＴｅから離れた領域に引張歪が生じる。
【００３１】
図２Ａのデータは、加熱レーザパワー（集束対物レンズの前にパワーが測定された）を増加させることによって、１．５μｍ導波路内の単一ＱＤの発光エネルギーを同調し、加熱レーザ露光間で発光を測定した結果を示す。必要なレーザパワーは導波路幅と同様に、導波路上の位置に依存することに留意されたい。図２Ｂは、５３２ｎｍのＣ．Ｗ．レーザの露光時間の関数として、ＱＤ１の陰性トリオンに対する発光エネルギーの非一過性シフトを示す。図２Ｃは、このエネルギーシフトに対応するスペクトルを示す。
【００３２】
同調の空間分解能は図２Ｄに示されており、レーザ加熱部位からの距離の関数として、エネルギー同調のプロットが示されている。これは、導波路に沿った異なる位置に位置するＱＤのスペクトルを記録し、次いで、選択されたＱＤの発光エネルギーを同調させることによって達成された。次に、他のＱＤのスペクトルを再測定した。各ＱＤの相対位置は、５つの異なる例を示して、導波路の光学像におけるレーザの強度に適合させることによって決定される。図２Ｄの点は、標的ＱＤを同調させた後の「バイスタンダー」ＱＤピーク発光エネルギーの変化を示す。ＱＤ位置は、最大ＱＤ発光強度でのプローブレーザの位置を用いて導波路の光学像で同定した。０μｍの位置は、加熱レーザの中心の下のＱＤの位置に対応し、他のＱＤの相対位置が記録された。例えば、挿入ＳＥＭ上の点は、プロット中の円で示されるデータのＱＤ位置に対応する。左端の点は１７３ｍｅＶに同調したＱＤの位置に対応し、その後、他のＱＤのスペクトルシフトを記録し、それらの相対位置に対してプロットした。一般に、加熱レーザスポットの中心から１μｍ以上離れたＱＤでは、非常にわずかなシフトしか観測されなかった。実際、いくつかの例では、第２のＱＤはレーザスポット内にあり、非常にわずかしかシフトしなかった。例えば、図２Ｄの最初の２つの正方形の点は、加熱レーザスポットの中心におけるＱＤのエネルギーシフト（３７．２５ｍｅＶ）がＱＤ＜４００ｎｍ（４．３８ｍｅＶ）よりも８倍大きいことを示す。したがって、適切な条件下では、空間分解能は１μｍ以下であり得ると結論付けることができる。フォトニック結晶導波路に対する空間分解能は類似していることが分かった。
【００３３】
図３のデータは、同調前および２つの同調ステップ後の単一量子ドットの高分解能スペクトルを示す。線幅は変わらず、同調方法が量子ドットの光学的性質に有害でないことを示した。
【００３４】
図４のデータは、同一のフォトニック構造内で複数の量子ドットを独立に同調させる能力を実証する。これは、２つの量子ドットを、＜０．５μｍ離れた共鳴に同調させることによって示される。この図は、図７に示されている長距離同調に加えて、同調分解能が量子ドット発光線幅のオーダーであることを実証している。
【００３５】
図５のデータは、単一のフォトニック結晶導波路内で２つの量子ドットを同調させる例を提供するが、図６は、この技術が同様に単一のフォトニック結晶導波路内で３つの量子ドットにどのように拡張されたかを示している。
【００３６】
図７のデータは、６５ｍｅＶにわたる単一のＱＤ輝線の同調を示す。これは、ＱＤアンサンブルの典型的な不均一分布よりも著しく大きい（挿入図は、典型的なアンサンブルスペクトルと比較したときの、同調曲線に沿った様々な点における選択された単一のＱＤスペクトルを示す）。
【００３７】
この技術は、量子ドットに加えて他の固体量子エミッタにも拡張できると期待される。ダイヤモンドおよび炭化ケイ素における欠陥は、類似のフォトニックアーキテクチャに集積され、歪に敏感であることが示されている２つの顕著な例である。二次元遷移金属ジカルコゲナイド中の単一エミッタは、本発明を適用することができるさらに別の材料クラスである。
【００３８】
利点
マイクロレーザ加工技術はその場で実行することができ、これにより、製造および加工の諸経費が低減され、任意のタイプの量子ドットまたは他の固体状態エミッタ上で動作可能であることが期待される。
【００３９】
周波数同調は、広範囲（＞６０ｍｅＶまたは＞１２００ＧＨｚ）であり、永久的であり、個々の量子ドットは、同じ膜内で同調され得る。さらに、同調は可逆的であり、結晶から非晶質への転移は〜７００℃に加熱し、急速に冷却することによって達成することができ、これはナノ秒以下のレーザパルスで達成することができる。
【００４０】
膜のダイオード構造は、電子または正孔のいずれかを用いてＱＤの制御された帯電を可能にし、これを用いてスピンキュービットを生成することができる。
【００４１】
この技術は固体状態フォトニックネットワークが直面する最も重要な課題の１つに対処し、スケーラブルな固体状態量子ネットワークへの経路を提供するはずである。これは、（１）全不均質ＱＤ線幅（＞６０ｍｅＶ）にわたる広範囲同調、（２）同じフォトニックメンブレン構造（＜１μｍ）において互いに近接する異なるＱＤを同調させることを可能にする空間選択性、および（３）ＱＤを相互共鳴させることを可能にする微同調分解能（〜１μｅＶ）を同時に達成することが今日までに実証されている唯一の技術であると考えられる。
【００４２】
総括所見
本明細書で言及される全ての書類は、その書類が引用された特定物質および方法を開示および記載する目的で、書類により本明細書に組み込まれる。
【００４３】
本発明はその好ましい実施形態に関連して記載されてきたが、特に記載されていない追加、削除、修正、および置換が本発明の趣旨および範囲から逸脱することなく行われ得ることが、当業者によって理解されるのであろう。本明細書で使用される用語は、用語「手段（means）」がそれに関連して明示的に使用されない限り、「ミーンズ・プラス・ファンクション（means-plus-function）」言語であると解釈されるべきではない。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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