(57)【要約】  本発明は、赤色光・近赤外発光材料およびその調製方法、ならびに該発光材料を含む発光デバイスに関し、該赤色光・近赤外発光材料は、分子式ａＳｃ２Ｏ３．Ｇａ２Ｏ３．ｂＲ２Ｏ３の化合物を含む。ここで、Ｒ元素は、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｙｂ、ＮｄまたはＥｒ元素中の１つまたは２つであり、かつ０．００１≦ａ≦０．６、０．００１≦ｂ≦０．１である。該発光材料は、豊富な波長範囲（紫外線、紫色光または青色光）のスペクトルによって励起され、６５０ｎｍ〜１７００ｎｍの広域スペクトルまたはマルチスペクトル発光を生成でき、高い発光強度を有する。
2021529240.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
赤色光・近赤外発光材料であって、該発光材料は、分子式ａＳｃ２Ｏ３．Ｇａ２Ｏ３．ｂＲ２Ｏ３の化合物を含み、ここで、前記Ｒ元素は、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｙｂ、ＮｄまたはＥｒ元素中の１つまたは２つを含み、かつ０．００１≦ａ≦０．６、０．００１≦ｂ≦０．１であることを特徴とする赤色光・近赤外発光材料。
【請求項２】
前記化合物は、β−Ｇａ２Ｏ３と同じ結晶構造を有する、ことを特徴とする請求項１に記載の赤色光・近赤外発光材料。
【請求項３】
０．１５≦ａ≦０．３５、かつ０．０２≦ｂ≦０．０５であることを特徴とする請求項２に記載の赤色光・近赤外発光材料。
【請求項４】
Ｒ元素はＣｒを含む、ことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の赤色光・近赤外発光材料。
【請求項５】
Ｒ元素はＣｒである、ことを特徴とする請求項４に記載の赤色光・近赤外発光材料。
【請求項６】
Ｒ元素は、Ｃｅ、Ｅｕ、Ｔｂ、Ｂｉ、Ｄｙ、Ｐｒの１つまたは２つをさらに含む、ことを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の赤色光・近赤外発光材料。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の赤色光・近赤外発光材料を調製する方法であって、
分子式の化学量論比に従って、原材料Ｓｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３およびＲ２Ｏ３を秤量するステップと、
上記の原材料を均一に粉砕・混合した後、坩鍋に投入し、１２００〜１６００℃の高温炉内で、空気または窒素雰囲気下で２〜１０時間焼結するステップと、
炉で室温まで冷却し、焼結サンプルを取得するステップと、
前記サンプルをボールミル粉砕・水洗・ふるい分けして、前記赤色光・近赤外発光材料を取得するステップと、を含むことを特徴とする赤色光・近赤外発光材料の調製方法。
【請求項８】
少なくとも励起光源および発光材料を含む発光デバイスであって、前記発光材料は、少なくとも請求項１〜６中のいずれか１項に記載の赤色光・近赤外発光材料を含む、ことを特徴とする発光デバイス。
【請求項９】
励起光源の発光ピーク波長範囲は２５０〜３２０ｎｍ、４００〜５００ｎｍおよび５５０〜７００ｎｍである、ことを特徴とする請求項８に記載の発光デバイス。
【請求項１０】
前記励起光源の発光ピーク波長範囲は４４０〜４７０ｎｍである、ことを特徴とする請求項９に記載の発光デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光材料の分野に関し、具体的には、赤色光・近赤外発光材料、その調製方法、および発光デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、セキュリティ監視、バイオメトリクス、３Ｄセンシング、食品／医療検査の分野での近赤外線の応用が国内外で注目を集めている。特に、６５０ｎｍ〜１０５０ｎｍの広域スペクトルは、水素含有基（Ｏ〜Ｈ、Ｎ〜Ｈ、Ｃ〜Ｈ）振動の周波数倍増および結合周波数特性情報を含む。サンプルの近赤外広域スペクトルをスキャンすることにより、サンプル中の有機分子の水素含有基の特性情報を取得して、食品検査の分野で広く使用することができる。８５０〜１０００ｎｍおよび１４００〜１７００ｎｍの広域スペクトルまたはマルチスペクトルは、医療検査、バイオメトリクス、およびセキュリティ監視の分野に適用できる。
【０００３】
２０１６年以来、オスラムは食品検査用の６５０〜１０５０ｎｍ広域スペクトル近赤外線光源を実現するために、世界で初めてブルーチップ複合近赤外蛍光粉末を市場に公開した。蛍光変換型近赤外技術は急速に発展し、近赤外発光材料は研究のホットスポットになっている。赤色光・近赤外発光材料に関しては、現在、《ＬａＡｌＯ３:Ｍｎ４＋  ａｓ  Ｎｅａｒ―Ｉｎｆｒａｒｅｄ  Ｅｍｉｔｔｉｎｇ  Ｐｅｒｓｉｓｔｅｎｔ  Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ  Ｐｈｏｓｐｈｏｒ  ｆｏｒ  Ｍｅｄｉｃａｌ  Ｉｍａｇｉｎｇ:Ａ  Ｃｈａｒｇｅ  Ｃｏｍｐｅｎｓａｔｉｏｎ  Ｓｔｕｄｙ》（Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ２０１７、１０、１４２２）などの公開レポートがあり、化学組成がＬａＡｌＯ３:Ｍｎ４＋である蛍光粉末が開示されている。紫外線の励起下で、６００ｎｍ〜８００ｎｍ間の赤色発光を生成でき、発光スペクトル範囲が狭く青色光では励起できない。特許《Ｎｅａｒ  ｉｎｆｒａｒｅｄ  ｄｏｐｅｄ  ｐｈｏｓｐｈｏｒｓ  ｈａｖｉｎｇ  ａｎ  ａｌｋａｌｉｎｅ  ｇａｌｌａｔｅ  ｍａｔｒｉｘ》（ＥＰ２４８０６２６Ａ２）には、組成がＬｉＧａＯ２:０．００１Ｃｒ３＋、０．００１Ｎｉ２＋である蛍光粉末が開示されている。紫外線の励起下で１０００ｎｍ〜１５００ｎｍ間の近赤外発光を生成でき、発光スペクトル範囲が狭く、発光強度が低く、該蛍光粉末は残光効果が長く、発光時間が数分続くため、発光デバイスには適していない。《希土類イオンドープＣａＷＯ４蛍光粉末の近赤外部量子調整に関する研究》（太原工学大学の修士論文、李云青、２０１５年）には、化学組成がＣａＷＯ４:１％Ｙｂ３＋である蛍光粉末が開示されている。紫外線の励起下で、９００ｎｍ〜１１００ｎｍの近赤外発光を生成でき、発光スペクトル範囲が狭く、青色光で励起されなく発光強度が低い。《Ｃａ３Ｓｃ２Ｓｉ３Ｏ１２:Ｃｅ３＋、Ｎｄ３＋近赤外蛍光粉末の調製および発光特性》（中国セラミック協会誌、２０１０年第３８卷第１０期）では、青色光の励起下で、蛍光粉末Ｃａ３Ｓｃ２Ｓｉ３Ｏ１２:Ｃｅ３＋、Ｎｄ３＋は８００ｎｍ〜１１００ｎｍ間の近赤外発光を生成できるが、発光強度が低いと考えられている。
【０００４】
全体として、既存の公開特許または非特許文献から、次のことが分かる。１、紫外線、青色光、赤色光源で励起され、特に成熟した青色光源で励起されて強度が高い広域スペクトルまたはマルチスペクトルの赤色光・近赤外発光を生成できる材料はまだない。２、単一の励起光源とパッケージ形式で広域スペクトルまたはマルチスペクトルの赤色光・近赤外発光を生成できるデバイスはまだない。したがって、様々な光源／波長、特に青色光で励起され、広域スペクトルまたはマルチスペクトルの赤色光・近赤外線発光を生成できる高発光強度を備えた材料を開発する必要があり、該材料を使用して作製されるデバイスを近赤外検査技術に応用し、セキュリティ監視、バイオメトリクス、３Ｄセンシング、食品／医療検査の分野にも対応する。
【発明の概要】
【０００５】
（一）発明の目的
本発明が解決しようとする問題は、上記の発光材料の欠陥である。その目的の１つは、赤色光・近赤外発光材料およびその調製方法を提供し、従来の赤色光・近赤外発光材料と比較して、該材料は、豊富な波長範囲（紫外線、紫色光または青色光）のスペクトルによって励起され、６５０ｎｍ〜１７００ｎｍの広域スペクトルまたはマルチスペクトル発光を生成できる。さらに、本発明の別の目的は、単一の励起光源で、本発明の発光材料を使用して６５０ｎｍ〜１７００ｎｍの範囲の赤色光・近赤外発光を生成できるデバイスを提供する。上記の目的を達成するために、本発明は、赤色光・近赤外発光材料およびその調製方法、ならびに該材料を含む発光デバイスを提供する。
【０００６】
（二）技術的解決策
本発明の第１の態様は、赤色光・近赤外発光材料を提供する。該発光材料は、分子式ａＳｃ２Ｏ３．Ｇａ２Ｏ３．ｂＲ２Ｏ３の化合物を含む。ここで、前記Ｒ元素は、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｙｂ、ＮｄまたはＥｒ元素中の１つまたは２つを含み、かつ０．００１≦ａ≦０．６、０．００１≦ｂ≦０．１である。
【０００７】
さらに、前記化合物は、β−Ｇａ２Ｏ３と同じ結晶構造を有する。
【０００８】
さらに、０．１５≦ａ≦０．３５、かつ０．０２≦ｂ≦０．０５である。
【０００９】
さらに、Ｒ元素はＣｒを含む。
【００１０】
さらに、Ｒ元素はＣｒである。
【００１１】
さらに、Ｒ元素は、Ｃｅ、Ｅｕ、Ｔｂ、Ｂｉ、Ｄｙ、Ｐｒの１つまたは２つをさらに含む。
【００１２】
本発明の第２の態様は、前記の赤色光・近赤外発光材料の調製方法を提供し、それは、
分子式の化学量論比に従って、原材料Ｓｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３およびＲ２Ｏ３を秤量するステップと、
上記の原材料を均一に粉砕・混合した後、坩鍋に投入し、１２００〜１６００℃の高温炉内で、空気または窒素雰囲気下で２〜１０時間焼結するステップと、
炉で室温まで冷却し、焼結サンプルを取得するステップと、
前記サンプルをボールミル粉砕、水洗およびふるい分けして、前記赤色光・近赤外発光材料を取得するステップとを、含む。
【００１３】
本発明の第３の態様は、発光デバイスを提供する。それは、少なくとも励起光源および発光材料を含み、前記発光材料は少なくとも上記の赤色光・近赤外発光材料を含む。
さらに、励起光源の発光ピーク波長範囲は２５０〜３２０ｎｍ、４００〜５００ｎｍおよび５５０〜７００ｎｍである。
【００１４】
さらに、前記励起光源の発光ピーク波長範囲は４４０〜４７０ｎｍである。
【００１５】
（三）有益な効果
本発明の上記の技術的解決策は、以下の有益な技術的効果を有する。
１、本発明は、広域スペクトルまたはマルチスペクトルの赤色光・近赤外発光を生成できる高強度の材料および発光デバイスを提供する。
２、該発光材料は、紫外線、青色光、赤色光源によって励起されて広域スペクトルまたはマルチスペクトルを生成できる。
３、該発光材料は、成熟した青色光源によって励起されて高強度の広域スペクトルまたはマルチスペクトル発光を生成し、発光強度が従来の材料よりも高い。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施例１によって得られた発光材料のＸＲＤ回折パターンスペクトル図である。
【図２】本発明の実施例１によって得られた発光材料の励起発光スペクトル図である。
【図３】本発明の実施例２によって得られた発光材料の励起発光スペクトル図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明の目的、技術的解決策および利点をより明確にするために、本発明を、具体的な実施形態と併せて図面を参照して、以下でさらに詳細に説明する。これらの説明は単なる例示であり、本発明の範囲を限定することを意図するものではないことを理解されたい。なお、以下の説明では、本発明の概念を不必要に曖昧にすることを避けるために、周知の構造および技術の説明を省略する。
【００１８】
本発明の第１の態様は、赤色光・近赤外発光材料を提供する。該発光材料は分子式ａＳｃ２Ｏ３．Ｇａ２Ｏ３．ｂＲ２Ｏ３の化合物を含む。ここで、前記Ｒ元素は、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｙｂ、ＮｄまたはＥｒ元素中の１つまたは２つを含み、かつ０．００１≦ａ≦０．６、０．００１≦ｂ≦０．１である。
【００１９】
好ましくは、前記ａＳｃ２Ｏ３．Ｇａ２Ｏ３．ｂＲ２Ｏ３の化合物は、β−Ｇａ２Ｏ３と同じ結晶構造を有する。Ｇａ２Ｏ３にはα、β、γなどの５つのアロトロピック異性体があり、その中で、β−Ｇａ２Ｏ３が最も安定しており、単斜晶系構造を有し、化学的に安定で、カチオンを簡単にドープできる特徴を有する。本発明において、β−Ｇａ２Ｏ３は、遷移金属または希土類金属イオンを導入することにより、赤色光・近赤外の発光を達成することができる。さらに、同じグループの他の元素で置換することにより、スペクトルの調整・制御を実現できる。
【００２０】
好ましくは、赤色光・近赤外発光材料の場合、ａ、ｂのさらなる値の範囲は、０．１５≦ａ≦０．３５、０．０２≦ｂ≦０．０５である。
【００２１】
本発明の赤色光・近赤外発光材料は、β−Ｇａ２Ｏ３が、より大きな原子半径を有し、Ｇａカチオンを置換するＳｃ元素がドープされ、β−Ｇａ２Ｏ３の格子を拡張し、発光中心イオンおよびＯアニオンの結合長が長くなって、結晶場強度の弱化や結晶場分裂を促進し、Ｃｒイオンの広帯域またはマルチスペクトル発光を実現し、且つＳｃイオンの含有量が増えると、スペクトルの長波シフトを実現し、Ｓｃ２Ｏ３含有量が０．１５≦ａ≦０．３５である場合、本発明の発光材料はβ−Ｇａ２Ｏ３構造であり、より高い発光強度を有し、ａが０．１５未満であると発光強度がやや低くなり、ａが０．３５を超えると、不純物層が発生する場合があることを特徴とする。Ｒ２Ｏ３中のＲ元素を発光中心として、組成が０．０２≦ｂ≦０．０５である場合、本発明の発光材料は最も好ましい発光強度を有し、ｂ＜０．０２の場合、発光中心が少なすぎるため、発光強度が低くなり、ｂ＞０．０５の場合、発光中心の濃度が高すぎると濃度消光が発生し、発光強度も低下する。好ましくは、赤色光・近赤外発光材料において、Ｒ元素はＣｒを含む。
【００２２】
好ましくは、赤色光・近赤外発光材料において、Ｒ元素はＣｒである。遷移金属イオンＣｒ３＋はＧａ３＋と同様の半径を有し、Ｇａ３＋のねじれた八面体構造に容易にドープされ、且つＣｒ３＋のエネルギーレベルが結晶場強度の弱化とともに減少する可能性があり、スペクトルの長波シフトおよび幅広いピーク発光を実現し、近赤外の広域スペクトル発光を実現する。
【００２３】
好ましくは、赤色光・近赤外発光材料はまた、Ｃｅ、Ｅｕ、Ｔｂ、Ｂｉ、Ｄｙ、Ｐｒの１つまたは２つを含む。Ｃｅ、Ｅｕ、Ｔｂ、Ｂｉ、Ｄｙ、Ｐｒ元素中１つまたは２つを導入すると、このような元素が発光中心元素Ｒにエネルギー伝達され、より強い赤色光および近赤外発光が得られる。
【００２４】
本発明の第２の態様は、上記の赤色光・近赤外発光材料の調製方法を提供する。この方法は、
分子式の化学量論比に従って、原材料Ｓｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３およびＲ２Ｏ３を秤量するステップと、
上記の原材料を均一に粉砕・混合した後、坩鍋に投入し、温度１３００〜１５００℃の高温炉内で、空気または窒素雰囲気下で２〜１０時間焼結するステップと、
炉で室温まで冷却し、焼結サンプルを取得するステップと、
前記サンプルをボールミル粉砕、水洗およびふるい分けして、前記赤色光・近赤外発光材料を取得するステップと、を含む。
【００２５】
本発明の第３の態様は、発光デバイスを提供する。前記の赤色光・近赤外発光材料を、励起光源と組み合わせて使用することにより、発光デバイスを提供する。好ましくは、発光デバイスにおいて、励起光源の発光ピーク波長範囲は２５０〜３２０ｎｍ、４００〜５００ｎｍ、５５０〜７００ｎｍ、好ましくは４４０〜４７０ｎｍである。
【００２６】
本発明をさらに説明するために、以下、実施例を参照して本発明によって提供される赤色光・近赤外発光材料およびその調製方法を詳細に説明する。これらの実施例は、本発明の技術的解決策を前提として実施され、本発明の特徴および利点をさらに説明するためにこの実施形態および具体的な操作手順を提示するが、本発明の特許請求の範囲を限定するものではなく、本発明の保護範囲も以下の実施例に限定されないことに留意されたい。
【００２７】
以下の実施例で使用されるデバイスおよび試薬はすべて市販されている。
【００２８】
比較例
化学式Ｓｃ０．９８ＢＯ３:０．０２Ｃｒの化学量論比に従って、Ｓｃ２Ｏ３、Ｈ３ＢＯ３およびＣｒ２Ｏ３を正確に秤量し均一に混合して、混合物を取得した。得られた混合物を空気雰囲気下で、１３００℃で８ｈ焼結し、冷却した後、焼結生成物を得た。得られた焼結生成物をふるい分け、水洗などの後処理を行い、近赤外発光材料サンプルを取得した。
【００２９】
得られた近赤外発光材料サンプルに対して４６０ｎｍの励起試験を行った。比較例の発光ピークは８１０ｎｍに位置し、半値幅は１３３ｎｍであり、その相対的な発光強度を１００に設定した。
【００３０】
実施例１
化学式０．２２Ｓｃ２Ｏ３．Ｇａ２Ｏ３．０．０４Ｃｒ２Ｏ３の化学量論比に従って、原材料Ｓｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３およびＣｒ２Ｏ３を正確に秤量し、上記の原材料を均一に粉砕・混合した後、坩鍋に投入し、空気雰囲気下で、高温炉内で、１４５０℃で８時間焼結し、炉で室温まで冷却し、サンプルをボールミル粉砕、水洗およびふるい分けして実施例１の赤色光・近赤外発光材料を得た。実施例１によって得られた発光材料をＸ線回折により分析することにより、図１に示すようなＸ線回折パターンを得た。回折パターンは、全体の回折ピークが小さい角度でわずかにシフトすることを除いて、ＰＤＦカード番号１１〜０３７０のβ−Ｇａ２Ｏ３と同じであり、実施例１の構造はβ−Ｇａ２Ｏ３構造であり、Ｓｃ元素の導入により、Ｓｃがドープされたβ−Ｇａ２Ｏ３の固溶体であり、その格子が拡張し、格子面間の距離が増加していることを示す。
【００３１】
実施例１で得られた発光材料を蛍光分光計で分析し、青色光４６０ｎｍでの励起によりその発光スペクトルを取得した。該材料は青色光の励起下で赤色光・近赤外線スペクトルの広域スペクトル発光を有し、６５０ｎｍ〜１０５０ｎｍに達し、そのピーク波長は７９８ｎｍであり、半値幅は１４１ｎｍであり、７９８ｎｍの発光を監視してその励起スペクトルを取得し、図２に示した。該発光材料は、紫外線、紫色光、青色光および赤色光で効果的に励起され、広範囲の赤色光・近赤外を放出できることが分かる。その相対的な発光強度は３０９であった。
【００３２】
実施例２
化学式０．００１Ｓｃ２Ｏ３．Ｇａ２Ｏ３．０．０４Ｃｒ２Ｏ３の化学量論比に従って、原材料Ｓｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３およびＣｒ２Ｏ３を正確に秤量し、上記の原材料を均一に粉砕・混合した後、坩鍋に投入し、空気雰囲気下で、高温炉内で、１４９０℃で８時間焼結し、炉で室温まで冷却し、サンプルをボールミル粉砕、水洗およびふるい分けして実施例２の赤色光・近赤外発光材料を取得した。
【００３３】
実施例２で得られた発光材料を蛍光分光計で分析し、青色光４６０ｎｍでの励起によりその発光スペクトルを取得した。該材料は青色光の励起下で赤色光・近赤外線スペクトルの広域スペクトル発光を有し、６５０ｎｍ〜９００ｎｍに達し、そのピーク波長は７３４ｎｍであり、半値幅は１２１ｎｍであり、７３４ｎｍ発光を監視してその励起スペクトルを取得し、図３に示した。該発光材料は、紫外線、紫色光、青色光および赤色光によって効果的に励起され、広範囲の赤色光・近赤外を放出できることが分かる。その相対的な発光強度は２４５であった。
【００３４】
実施例３
化学式０．６Ｓｃ２Ｏ３．Ｇａ２Ｏ３．０．０４Ｃｒ２Ｏ３の化学量論比に従って、原材料Ｓｃ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３およびＣｒ２Ｏ３を正確に秤量し、上記の原材料を均一に粉砕・混合した後、坩鍋に投入し、空気雰囲気下で、高温炉内で、１６００℃で８時間焼結し、炉で室温まで冷却し、サンプルをボールミル粉砕、水洗およびふるい分けして実施例３の赤色光・近赤外発光材料を取得した。
【００３５】
実施例３で得られた発光材料を蛍光分光計で分析し、青色光４６０ｎｍでの励起によりその発光スペクトルを取得した。該材料は、青色光の励起下で赤色光・近赤外線スペクトルの広域スペクトル発光を有し、７００ｎｍ〜１０５０ｎｍに達し、そのピーク波長は８３０ｎｍであり、半値幅は１４３ｎｍであり、その相対的な発光強度は２５８であった。
【００３６】
実施例４〜２２に記載の赤色光・近赤外発光材料について、その化合物の組成式をそれぞれ下記表１に示す。各実施例における材料の調製方法は実施例１と同じであり、各実施例の目標化合物の化学式組成に応じて、適切な量の化合物を混合、粉砕し、適切な焼結条件を選択して、必要とする近赤外発光材料を取得すればよい。
【００３７】
各実施例および比較例で調製した発光材料の性能を試験し、比較例および実施例１〜２２の４６０ｎｍでの励起試験結果の発光性を下記表１に示す。
【００３８】
＜表１＞
2021529240.tif 000003
【００３９】
上記の表から分かるように、本発明の発光材料は、青色光の励起下での赤色光・近赤外線の広域スペクトル発光またはマルチスペクトル発光の特性を有し、従来の近赤外発光材料と比較すると、本発明の赤色光・近赤外発光材料はより高い発光強度を有する。
【００４０】
以上のように、本発明は赤色光・近赤外発光材料およびその調製方法、ならびに該発光材料を含む発光デバイスを提供し、該赤色光・近赤外発光材料は、分子式ａＳｃ２Ｏ３．Ｇａ２Ｏ３．ｂＲ２Ｏ３の化合物を含む。ここで、Ｒ元素は、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｙｂ、ＮｄまたはＥｒ元素中の１つまたは２つを含み、かつ０．００１≦ａ≦０．６、０．００１≦ｂ≦０．１である。該発光材料は、豊富な波長範囲（紫外線または紫色光または青色光）のスペクトルで励起されて６５０ｎｍ〜１７００ｎｍの広域スペクトルまたはマルチスペクトル発光を生成でき、より高い発光強度を有する。
【００４１】
なお、本発明の上記の具体的な実施形態は、本発明の原理を例示または説明するために使用され、本発明に対する限定を構成しないことを理解されたい。したがって、本発明の精神および範囲から逸脱することなく行われた修正、等価置換、改良なども、すべて本発明の保護範囲に含まれることに理解されたい。なお、本発明の添付の特許請求の範囲は、添付の請求の範囲および境界、またはそのような範囲および境界の同等の形態に含まれるすべての変更および修正を網羅することを意図している。
【図１】
2021529240.tif 000004
【図２】
2021529240.tif 000005
【図３】
2021529240.tif 000006
【国際調査報告】
2021529240.tif 000007
2021529240.tif 000008
2021529240.tif 000009
2021529240.tif 000010
2021529240.tif 000011