(57)【要約】本発明は、神経障害の治療に有用な化合物を特徴とする。本発明の化合物は、単独でまたは他の薬学的に活性な剤との組み合わせで、神経障害の治療または予防に使用することができる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
式Ｉの構造：
【化１】
2021519263.tif 001096
（式中、
Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレン、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレン、
【化２】
2021519263.tif 001097
であり、
Ｒａは、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルであり、
Ｌ３は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリレンであり、
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、及びＸ４のそれぞれは、独立して、ＮまたはＣＨであり、
Ｌ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレンまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレンであり、
Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである）
を有する化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項２】
Ｌ１が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレン、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレン、
【化３】
2021519263.tif 001098
である、請求項１に記載の化合物。
【請求項３】
Ｌ１が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレンである、請求項２に記載の化合物。
【請求項４】
Ｌ１が、
【化４】
2021519263.tif 001099
である、請求項３に記載の化合物。
【請求項５】
Ｌ１が、
【化５】
2021519263.tif 001100
である、請求項４に記載の化合物。
【請求項６】
Ｌ１が、
【化６】
2021519263.tif 001101
である、請求項５に記載の化合物。
【請求項７】
Ｌ１が、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレンである、請求項２に記載の化合物。
【請求項８】
Ｌ１が、
【化７】
2021519263.tif 001102
である、請求項７に記載の化合物。
【請求項９】
Ｌ１が、
【化８】
2021519263.tif 001103
である、請求項８に記載の化合物。
【請求項１０】
Ｌ１が、
【化９】
2021519263.tif 001104
である、請求項２に記載の化合物。
【請求項１１】
Ｌ１が、
【化１０】
2021519263.tif 001105
である、請求項２に記載の化合物。
【請求項１２】
Ｌ１が、
【化１１】
2021519263.tif 001106
である、請求項１１に記載の化合物。
【請求項１３】
Ｌ１が、
【化１２】
2021519263.tif 001107
である、請求項２に記載の化合物。
【請求項１４】
Ｌ１が、
【化１３】
2021519263.tif 001108
である、請求項１３に記載の化合物。
【請求項１５】
Ｌ１が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレンである、請求項２に記載の化合物。
【請求項１６】
Ｌ１が、
【化１４】
2021519263.tif 001109
である、請求項１５に記載の化合物。
【請求項１７】
Ｌ１が、
【化１５】
2021519263.tif 001110
である、請求項１６に記載の化合物。
【請求項１８】
Ｌ１が、
【化１６】
2021519263.tif 001111
である、請求項１７に記載の化合物。
【請求項１９】
Ｌ２が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルである、請求項１〜１８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２０】
Ｌ２が、
【化１７】
2021519263.tif 001112
であり、式中、Ｒ５は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項１９に記載の化合物。
【請求項２１】
Ｌ２が、
【化１８】
2021519263.tif 001113
である、請求項２０に記載の化合物。
【請求項２２】
Ｌ２が、
【化１９】
2021519263.tif 001114
である、請求項２１に記載の化合物。
【請求項２３】
Ｒ５が、ＨまたはＣＨ３である、請求項１９〜２２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２４】
Ｒ５が、Ｈである、請求項２３に記載の化合物。
【請求項２５】
Ｘ１が、Ｎである、請求項１〜２４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２６】
Ｘ１が、ＣＨである、請求項１〜２４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２７】
Ｘ２が、Ｎである、請求項１〜２６のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２８】
Ｘ２が、ＣＨである、請求項１〜２６のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２９】
Ｘ３が、Ｎである、請求項１〜２８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３０】
Ｘ３が、ＣＨである、請求項１〜２８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３１】
Ｘ４が、ＣＨである、請求項１〜３０のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３２】
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、及びＸ４のうちの多くとも２つが、Ｎである、請求項１〜３１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３３】
前記化合物が、式Ｉａの構造：
【化２０】
2021519263.tif 001115
を有する、請求項１〜３２のいずれか１項に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項３４】
前記化合物が、式Ｉｂの構造：
【化２１】
2021519263.tif 001116
を有する、請求項３３に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項３５】
前記化合物が、式Ｉｃの構造：
【化２２】
2021519263.tif 001117
を有する、請求項３３に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項３６】
前記化合物が、式Ｉｄの構造：
【化２３】
2021519263.tif 001118
を有する、請求項３３に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項３７】
前記化合物が、式Ｉｅの構造：
【化２４】
2021519263.tif 001119
2021519263.tif 001120
を有する、請求項３３に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項３８】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルまたは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである、請求項１〜３７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３９】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである、請求項１〜３８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項４０】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ５ヘテロシクリルである、請求項３９に記載の化合物。
【請求項４１】
Ｒ２が、
【化２５】
2021519263.tif 001121
であり、
式中、ｂ１は、０、１、２、３、または４であり、
ｂ２は、０、１、または２であり、
Ｒ６ａは、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルであり、
Ｒ６ｂは、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルであり、
各Ｒ７は、独立して、ハロまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルであり、
Ｒ８は、
【化２６】
2021519263.tif 001122
である、
請求項４０に記載の化合物。
【請求項４２】
Ｒ６ａが、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項４１に記載の化合物。
【請求項４３】
Ｒ６ａが、Ｈ、
【化２７】
2021519263.tif 001123
である、請求項４２に記載の化合物。
【請求項４４】
Ｒ６ａが、Ｈまたは
【化２８】
2021519263.tif 001124
である、請求項４３に記載の化合物。
【請求項４５】
Ｒ６ｂが、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項４１〜４４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項４６】
Ｒ６ｂが、Ｈ、
【化２９】
2021519263.tif 001125
である、請求項４５に記載の化合物。
【請求項４７】
Ｒ６ｂが、Ｈまたは
【化３０】
2021519263.tif 001126
である、請求項４６に記載の化合物。
【請求項４８】
Ｒ８が、
【化３１】
2021519263.tif 001127
である、請求項４１〜４７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項４９】
各Ｒ７が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、
【化３２】
2021519263.tif 001128
である、請求項４１〜４８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項５０】
各Ｒ７が、独立して、
【化３３】
2021519263.tif 001129
である、請求項４９に記載の化合物。
【請求項５１】
ｂ１が、０である、請求項４１〜５０のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項５２】
ｂ１が、１である、請求項４１〜５０のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項５３】
ｂ２が、０である、請求項４１〜５２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項５４】
ｂ２が、１である、請求項４１〜５２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項５５】
Ｒ２が、
【化３４】
2021519263.tif 001130
である、請求項４１〜５４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項５６】
Ｒ２が、
【化３５】
2021519263.tif 001131
である、請求項４１〜５４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項５７】
Ｒ２が、
【化３６】
2021519263.tif 001132
である、請求項５６に記載の化合物。
【請求項５８】
Ｒ２が、
【化３７】
2021519263.tif 001133
である、請求項５７に記載の化合物。
【請求項５９】
Ｒ２が、
【化３８】
2021519263.tif 001134
である、請求項４１〜５４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項６０】
Ｒ２が、
【化３９】
2021519263.tif 001135
である、請求項４１〜５４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項６１】
Ｒ２が、
【化４０】
2021519263.tif 001136
である、請求項６０に記載の化合物。
【請求項６２】
Ｒ２が、
【化４１】
2021519263.tif 001137
であり、
式中、
ｑ１は、０、１、２、３、４、５、または６であり、
ｑ２は、０、１、２、３、または４であり、
ｑ３は、０、１、または２であり、
各Ｒ２１は、独立して、ヒドロキシル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、もしくは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルであるか、またはＲ２１基のうちの２つは、それぞれが結合している炭素原子と一緒になって、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルもしくは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルを形成するように結合し、
Ｒ２２は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、
請求項４０に記載の化合物。
【請求項６３】
各Ｒ２１が、独立して、
【化４２】
2021519263.tif 001138
である、請求項６２に記載の化合物。
【請求項６４】
Ｒ２２が、Ｈまたは
【化４３】
2021519263.tif 001139
である、請求項６２または６３に記載の化合物。
【請求項６５】
Ｒ２が、
【化４４】
2021519263.tif 001140
である、請求項６２〜６４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項６６】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである、請求項１〜３８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項６７】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ５ヘテロアリールである、請求項６６に記載の化合物。
【請求項６８】
Ｒ２が、
【化４５】
2021519263.tif 001141
であり、
式中、
ｃは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ９は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項６７に記載の化合物。
【請求項６９】
各Ｒ９が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項６８に記載の化合物。
【請求項７０】
各Ｒ９が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化４６】
2021519263.tif 001142
である、請求項６９に記載の化合物。
【請求項７１】
ｃが、０、１、または２である、請求項６８〜７０のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項７２】
Ｒ２が、
【化４７】
2021519263.tif 001143
である、請求項７１に記載の化合物。
【請求項７３】
Ｒ２が、
【化４８】
2021519263.tif 001144
である、請求項７１に記載の化合物。
【請求項７４】
Ｒ２が、
【化４９】
2021519263.tif 001145
である、請求項７１に記載の化合物。
【請求項７５】
Ｒ２が、
【化５０】
2021519263.tif 001146
であり、
式中、
ｄは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１０は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項６７に記載の化合物。
【請求項７６】
各Ｒ１０が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項７５に記載の化合物。
【請求項７７】
各Ｒ１０が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化５１】
2021519263.tif 001147
である、請求項７６に記載の化合物。
【請求項７８】
ｄが、０、１、または２である、請求項７５〜７７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項７９】
Ｒ２が、
【化５２】
2021519263.tif 001148
である、請求項７８に記載の化合物。
【請求項８０】
Ｒ２が、
【化５３】
2021519263.tif 001149
である、請求項７８に記載の化合物。
【請求項８１】
Ｒ２が、
【化５４】
2021519263.tif 001150
である、請求項７８に記載の化合物。
【請求項８２】
Ｒ２が、
【化５５】
2021519263.tif 001151
である、請求項７５〜８１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項８３】
Ｒ２が、
【化５６】
2021519263.tif 001152
であり、
式中、
ｅは、０、１、または２であり、
各Ｒ１１は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｗは、ＣＨまたはＮであり、
Ｙは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ１であり、
ＲＹ１は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ１であり、
ＲＺ１は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、
請求項６７に記載の化合物。
【請求項８４】
各Ｒ１１が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項８３に記載の化合物。
【請求項８５】
各Ｒ１１が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化５７】
2021519263.tif 001153
である、請求項８４に記載の化合物。
【請求項８６】
Ｗが、ＣＨである、請求項８３〜８５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項８７】
Ｗが、Ｎである、請求項８３〜８５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項８８】
Ｙが、ＮＲＹ１である、請求項８３〜８７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項８９】
ＲＹ１が、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項８８に記載の化合物。
【請求項９０】
ＲＹ１が、Ｈである、請求項８９に記載の化合物。
【請求項９１】
ＲＹ１が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項８９に記載の化合物。
【請求項９２】
ＲＹ１が、
【化５８】
2021519263.tif 001154
である、請求項９１に記載の化合物。
【請求項９３】
ＲＹ１が、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項８９に記載の化合物。
【請求項９４】
ＲＹ１が、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルである、請求項９３に記載の化合物。
【請求項９５】
ＲＹ１が、
【化５９】
2021519263.tif 001155
である、請求項９４に記載の化合物。
【請求項９６】
Ｚが、Ｏである、請求項８３〜９５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項９７】
Ｒ２が、
【化６０】
2021519263.tif 001156
である、請求項８３〜９６のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項９８】
ｅが、０または１である、請求項８３〜９７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項９９】
Ｒ２が、
【化６１】
2021519263.tif 001157
である、請求項８３〜９８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１００】
Ｒ２が、
【化６２】
2021519263.tif 001158
である、請求項９９に記載の化合物。
【請求項１０１】
Ｒ２が、
【化６３】
2021519263.tif 001159
である、請求項１００に記載の化合物。
【請求項１０２】
Ｒ２が、
【化６４】
2021519263.tif 001160
である、請求項１０１に記載の化合物。
【請求項１０３】
Ｒ２が、
【化６５】
2021519263.tif 001161
であり、
式中、
Ｒ１２ａは、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙａ及びＹｂのそれぞれは、独立して、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ２であり、
ＲＹ２は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚａは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ２であり、
ＲＺ２は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、
請求項６７に記載の化合物。
【請求項１０４】
Ｒ１２ａが、Ｈである、請求項１０３に記載の化合物。
【請求項１０５】
Ｚａが、Ｏである、請求項１０３または１０４に記載の化合物。
【請求項１０６】
Ｒ２が、
【化６６】
2021519263.tif 001162
である、請求項１０５に記載の化合物。
【請求項１０７】
Ｙａ及びＹｂのそれぞれが、ＮＲＹ２である、請求項１０３〜１０６のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１０８】
ＲＹ２が、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項１０７に記載の化合物。
【請求項１０９】
ＲＹ２が、Ｈ、
【化６７】
2021519263.tif 001163
である、請求項１０８に記載の化合物。
【請求項１１０】
Ｒ２が、
【化６８】
2021519263.tif 001164
であり、
式中、
Ｒ１２ｂは、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｃは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ３であり、
ＲＹ３は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである、
請求項６７に記載の化合物。
【請求項１１１】
Ｒ１２ｂが、Ｈである、請求項１１０に記載の化合物。
【請求項１１２】
Ｙｃが、ＮＲＹ３である、請求項１１０または１１１に記載の化合物。
【請求項１１３】
ＲＹ３が、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項１１２に記載の化合物。
【請求項１１４】
ＲＹ３が、Ｈ、
【化６９】
2021519263.tif 001165
である、請求項１１３に記載の化合物。
【請求項１１５】
Ｒ２が、
【化７０】
2021519263.tif 001166
であり、
式中、
ｆは、０、１、または２であり、
各Ｒ１３は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｄは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ４であり、
ＲＹ４は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである、
請求項６７に記載の化合物。
【請求項１１６】
各Ｒ１３が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項１１５に記載の化合物。
【請求項１１７】
各Ｒ１３が、独立して、ハロ、ＣＮ、または任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項１１６に記載の化合物。
【請求項１１８】
ｆが、０または１である、請求項１１５〜１１７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１１９】
ｆが、０である、請求項１１８に記載の化合物。
【請求項１２０】
Ｙｄが、ＮＲＹ４である、請求項１１５〜１１９のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１２１】
ＲＹ４が、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項１２０に記載の化合物。
【請求項１２２】
ＲＹ４が、Ｈ、
【化７１】
2021519263.tif 001167
である、請求項１２１に記載の化合物。
【請求項１２３】
Ｙｄが、Ｏである、請求項１１５〜１２２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１２４】
Ｒ２が、
【化７２】
2021519263.tif 001168
であり、
式中、
ｇは、０、１、２、３または４であり、
各Ｒ１４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｅは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ５であり、
ＲＹ５は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである、
請求項６７に記載の化合物。
【請求項１２５】
Ｒ１４が、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項１２４に記載の化合物。
【請求項１２６】
Ｒ１４が、ハロ、ＣＮ、または任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項１２５に記載の化合物。
【請求項１２７】
ｇが、０、１、または２である、請求項１２４〜１２６のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１２８】
ｇが、０である、請求項１２７に記載の化合物。
【請求項１２９】
Ｙｅが、ＮＲＹ５である、請求項１２４〜１２８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１３０】
ＲＹ５が、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項１２９に記載の化合物。
【請求項１３１】
ＲＹ５が、
【化７３】
2021519263.tif 001169
である、請求項１３０に記載の化合物。
【請求項１３２】
Ｙｅが、Ｏである、請求項１２４〜１３１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１３３】
Ｙｅが、Ｓである、請求項１２４〜１３１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１３４】
Ｒ２が、
【化７４】
2021519263.tif 001170
である、請求項１１０〜１３３のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１３５】
Ｒ２が、
【化７５】
2021519263.tif 001171
であり、
式中、
Ｘａ、Ｘｂ、Ｘｃ、及びＸｄのそれぞれは、独立して、ＮまたはＣＲ１７であり、
各Ｒ１７は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
ｉは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１５は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項６７に記載の化合物。
【請求項１３６】
各Ｒ１５が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項１３５に記載の化合物。
【請求項１３７】
ｉが、０または１である、請求項１３５または１３６に記載の化合物。
【請求項１３８】
ｉが、０である、請求項１３７に記載の化合物。
【請求項１３９】
Ｒ２が、
【化７６】
2021519263.tif 001172
である、請求項１３５〜１３８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１４０】
Ｒ２が、
【化７７】
2021519263.tif 001173
であり、
式中、
Ｘｅは、ＮまたはＣＲ１８であり、
Ｒ１８は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
ｊは、０、１、または２であり、
各Ｒ１６は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｆ及びＹｇのそれぞれは、独立して、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ６であり、
ＲＹ６は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚｂは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ３であり、
ＲＺ３は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、
請求項６７に記載の化合物。
【請求項１４１】
各Ｒ１６が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項１４０に記載の化合物。
【請求項１４２】
ｊが、０または１である、請求項１４０または１４１に記載の化合物。
【請求項１４３】
ｊが、０である、請求項１４２に記載の化合物。
【請求項１４４】
Ｚが、Ｏである、請求項１４０〜１４３のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１４５】
Ｒ２が、
【化７８】
2021519263.tif 001174
である、請求項１４４に記載の化合物。
【請求項１４６】
Ｒ２が、
【化７９】
2021519263.tif 001175
であり、
式中、
ｏ１は、０、１、２、または３であり、
ｏ２は、０、１、または２であり、
各Ｒ２３は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｒ２４は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、
請求項６７に記載の化合物。
【請求項１４７】
Ｒ２が、
【化８０】
2021519263.tif 001176
である、請求項１４６に記載の化合物。
【請求項１４８】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリールである、請求項１〜３７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１４９】
Ｒ２が、
【化８１】
2021519263.tif 001177
であり、
式中、
ｒは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ２４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項１４８に記載の化合物。
【請求項１５０】
各Ｒ２４が、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項１４９に記載の化合物。
【請求項１５１】
ｒが、０、１、または２である、請求項１４９または１５０に記載の化合物。
【請求項１５２】
Ｒ１が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項１〜１５１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１５３】
Ｒ１が、
【化８２】
2021519263.tif 001178
である、請求項１５２に記載の化合物。
【請求項１５４】
Ｒ１が、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリールである、請求項１〜１５１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１５５】
Ｒ１が、
【化８３】
2021519263.tif 001179
であり、
式中、
Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれは、独立して、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、もしくはＮＨ２であるか、またはＲ３ａ及びＲ３ｂ、Ｒ３ｂ及びＲ３ｃ、Ｒ３ｃ及びＲ３ｄ、もしくはＲ３ｄ及びＲ３ｅは、それぞれが結合している原子と一緒になって、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルもしくは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルを形成するように結合する、
請求項１５４に記載の化合物。
【請求項１５６】
Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれが、独立して、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項１５５に記載の化合物。
【請求項１５７】
Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれが、独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化８４】
2021519263.tif 001180
である、請求項１５６に記載の化合物。
【請求項１５８】
Ｒ１が、
【化８５】
2021519263.tif 001181
である、請求項１５５〜１５７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１５９】
Ｒ１が、
【化８６】
2021519263.tif 001182
である、請求項１５５〜１５８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１６０】
Ｒ１が、
【化８７】
2021519263.tif 001183
である、請求項１５５〜１５９のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１６１】
Ｒ１が、
【化８８】
2021519263.tif 001184
である、請求項１５５〜１６０のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１６２】
Ｒ１が、フェニル、３−フルオロ−フェニル、４−フルオロ−フェニル、３−クロロ−フェニル、４−クロロ−フェニル、２−メトキシ−フェニル、３−メトキシ−フェニル、４−メトキシ−フェニル、３，４−ジ−フルオロ−フェニル、３，４−ジクロロ−フェニル、３，５−ジ−フルオロ−フェニル、３，５−ジクロロ−フェニル、３−クロロ−４−フルオロ−フェニル、４−クロロ−３−フルオロ−フェニル、３−クロロ−４−ニトリル−フェニル、３−ニトリル−４−フルオロ−フェニル、３−トリフルオロメチル−フェニル、４−トリフルオロメチル−フェニル、３−ブロモ−フェニル、３−シクロプロピル−フェニル、３−シアノ−５−フルオロ−フェニル、３−クロロ−５−フルオロ−フェニル、３−クロロ−５−シアノ−フェニル、３−クロロ−５−メトキシ−フェニル、または１，３−ジヒドロイソベンゾフランである、請求項１５４〜１６１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１６３】
Ｒ１が、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項１〜１５１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１６４】
Ｒ１が、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０シクロアルキルである、請求項１６３に記載の化合物。
【請求項１６５】
Ｒ１が、
【化８９】
2021519263.tif 001185
であり、
式中、
ｎ１は、０、１、２、または３であり、
ｎ２は、０、１、２、３、または４であり、
ｎ３は、０、１、２、３、４、または５であり、
ｎ４は、０、１、２、３、４、５、または６であり、
各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項１６４に記載の化合物。
【請求項１６６】
Ｒ１が、
【化９０】
2021519263.tif 001186
である、請求項１６５に記載の化合物。
【請求項１６７】
各Ｒ４が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項１６５または１６６に記載の化合物。
【請求項１６８】
各Ｒ４が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化９１】
2021519263.tif 001187
である、請求項１６７に記載の化合物。
【請求項１６９】
Ｒ１が、任意選択で置換されたシクロアルケニルである、請求項１６３に記載の化合物。
【請求項１７０】
Ｒ１が、
【化９２】
2021519263.tif 001188
であり、
式中、
ｎ５は、０、１、２、３、または４であり、
ｎ６は、０、１、２、３、４、または５であり、
各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項１６９に記載の化合物。
【請求項１７１】
Ｒ１が、
【化９３】
2021519263.tif 001189
である、請求項１７０に記載の化合物。
【請求項１７２】
各Ｒ４が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項１７０または１７１に記載の化合物。
【請求項１７３】
各Ｒ４が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化９４】
2021519263.tif 001190
である、請求項１７２に記載の化合物。
【請求項１７４】
Ｒ１が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアリールである、請求項１〜１５１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１７５】
Ｒ１が、
【化９５】
2021519263.tif 001191
であり、
式中、ｋは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１９は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｈは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ７であり、
ＲＹ７は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである、
請求項１７４に記載の化合物。
【請求項１７６】
各Ｒ１９が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項１７５に記載の化合物。
【請求項１７７】
各Ｒ１９が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、または
【化９６】
2021519263.tif 001192
である、請求項１７６に記載の化合物。
【請求項１７８】
Ｙｈが、Ｓである、請求項１７５〜１７７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１７９】
ｋが、０または１である、請求項１７５〜１７８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１８０】
Ｒ１が、
【化９７】
2021519263.tif 001193
であり、
式中、ｐは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ２０は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項１７４に記載の化合物。
【請求項１８１】
各Ｒ２０が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項１８０に記載の化合物。
【請求項１８２】
各Ｒ２０が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、または
【化９８】
2021519263.tif 001194
である、請求項１８１に記載の化合物。
【請求項１８３】
ｐが、０または１である、請求項１８０〜１８２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１８４】
Ｒ１が、
【化９９】
2021519263.tif 001195
である、請求項１８０〜１８３のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１８５】
Ｒ１が、５−クロロピリジン−３−イル、５−トリフルオロメチル−ピリジン−３−イル、４−トリフルオロメチル−ピリジン−２−イル、５−フルオロピリジン−３−イル、または５−フルオロピリジン−３−イルである、請求項１８０〜１８４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１８６】
式ＩＩの構造：
【化１００】
2021519263.tif 001196
（式中、
Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレン、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレン、
【化１０１】
2021519263.tif 001197
であり、
Ｒａは、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルであり、
Ｌ３は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリレンであり、
Ｘ５及びＸ６のそれぞれは、独立して、ＮまたはＣＨであり、
Ｘ７は、Ｏ、Ｓ、またはＮＲｂであり、
Ｒｂは、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｌ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレンまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレンであり、
Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである）
を有する化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項１８７】
Ｌ１が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレン、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレン、
【化１０２】
2021519263.tif 001198
である、請求項１８６に記載の化合物。
【請求項１８８】
Ｌ１が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレンである、請求項１８７に記載の化合物。
【請求項１８９】
Ｌ１が、
【化１０３】
2021519263.tif 001199
である、請求項１８８に記載の化合物。
【請求項１９０】
Ｌ１が、
【化１０４】
2021519263.tif 001200
である、請求項１８９に記載の化合物。
【請求項１９１】
Ｌ１が、
【化１０５】
2021519263.tif 001201
である、請求項１９０に記載の化合物。
【請求項１９２】
Ｌ１が、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレンである、請求項１８７に記載の化合物。
【請求項１９３】
Ｌ１が、
【化１０６】
2021519263.tif 001202
である、請求項１９２に記載の化合物。
【請求項１９４】
Ｌ１が、
【化１０７】
2021519263.tif 001203
である、請求項１９３に記載の化合物。
【請求項１９５】
Ｌ１が、
【化１０８】
2021519263.tif 001204
である、請求項１８７に記載の化合物。
【請求項１９６】
Ｌ１が、
【化１０９】
2021519263.tif 001205
である、請求項１８７に記載の化合物。
【請求項１９７】
Ｌ１が、
【化１１０】
2021519263.tif 001206
である、請求項１９６に記載の化合物。
【請求項１９８】
Ｌ１が、
【化１１１】
2021519263.tif 001207
である、請求項１８７に記載の化合物。
【請求項１９９】
Ｌ１が、
【化１１２】
2021519263.tif 001208
である、請求項１９８に記載の化合物。
【請求項２００】
Ｌ１が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレンである、請求項１９９に記載の化合物。
【請求項２０１】
Ｌ１が、
【化１１３】
2021519263.tif 001209
である、請求項２００に記載の化合物。
【請求項２０２】
Ｌ１が、
【化１１４】
2021519263.tif 001210
である、請求項２０１に記載の化合物。
【請求項２０３】
Ｌ１が、
【化１１５】
2021519263.tif 001211
である、請求項２０２に記載の化合物。
【請求項２０４】
Ｌ２が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルである、請求項１８６〜２０３のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２０５】
Ｌ２が、
【化１１６】
2021519263.tif 001212
であり、式中、Ｒ５は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項２０４に記載の化合物。
【請求項２０６】
Ｌ２が、
【化１１７】
2021519263.tif 001213
である、請求項２０５に記載の化合物。
【請求項２０７】
Ｌ２が、
【化１１８】
2021519263.tif 001214
である、請求項２０６に記載の化合物。
【請求項２０８】
Ｒ５が、ＨまたはＣＨ３である、請求項２０４〜２０７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２０９】
Ｒ５が、Ｈである、請求項２０８に記載の化合物。
【請求項２１０】
Ｘ５が、ＣＨである、請求項１８６〜２０９のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２１１】
Ｘ５が、Ｎである、請求項１８６〜２０９のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２１２】
Ｘ６が、Ｎである、請求項１８６〜２１１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２１３】
Ｘ７が、Ｓである、請求項１８６〜２１２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２１４】
前記化合物が、式ＩＩａの構造：
【化１１９】
2021519263.tif 001215
を有する、請求項１８６〜２１３のいずれか１項に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項２１５】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルまたは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである、請求項１８６〜２１４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２１６】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである、請求項１８６〜２１５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２１７】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ５ヘテロシクリルである、請求項２１６に記載の化合物。
【請求項２１８】
Ｒ２が、
【化１２０】
2021519263.tif 001216
であり、
式中、ｂ１は、０、１、２、３、または４であり、
ｂ２は、０、１、または２であり、
Ｒ６ａは、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルであり、
Ｒ６ｂは、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルであり、
各Ｒ７は、独立して、ハロまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルであり、
Ｒ８は、
【化１２１】
2021519263.tif 001217
である、
請求項２１７に記載の化合物。
【請求項２１９】
Ｒ６ａが、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項２１８に記載の化合物。
【請求項２２０】
Ｒ６ａが、
【化１２２】
2021519263.tif 001218
である、請求項２１９に記載の化合物。
【請求項２２１】
Ｒ６ａが、Ｈまたは
【化１２３】
2021519263.tif 001219
である、請求項２２０に記載の化合物。
【請求項２２２】
Ｒ６ｂが、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項２１８〜２２１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２２３】
Ｒ６ｂが、
【化１２４】
2021519263.tif 001220
である、請求項２２２に記載の化合物。
【請求項２２４】
Ｒ６ｂが、Ｈまたは
【化１２５】
2021519263.tif 001221
である、請求項２２３に記載の化合物。
【請求項２２５】
Ｒ８が、
【化１２６】
2021519263.tif 001222
である、請求項２１８〜２２４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２２６】
各Ｒ７が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、
【化１２７】
2021519263.tif 001223
である、請求項２１８〜２２５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２２７】
各Ｒ７が、独立して、
【化１２８】
2021519263.tif 001224
である、請求項２２６に記載の化合物。
【請求項２２８】
ｂ１が、０である、請求項２１８〜２２７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２２９】
ｂ１が、１である、請求項２１８〜２２７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２３０】
ｂ２が、０である、請求項２１８〜２２９のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２３１】
ｂ２が、１である、請求項２１８〜２２９のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２３２】
Ｒ２が、
【化１２９】
2021519263.tif 001225
である、請求項２１８〜２３１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２３３】
Ｒ２が、
【化１３０】
2021519263.tif 001226
である、請求項２１８〜２３１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２３４】
Ｒ２が、
【化１３１】
2021519263.tif 001227
である、請求項２３３に記載の化合物。
【請求項２３５】
Ｒ２が、
【化１３２】
2021519263.tif 001228
である、請求項２３４に記載の化合物。
【請求項２３６】
Ｒ２が、
【化１３３】
2021519263.tif 001229
である、請求項２１８〜２３１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２３７】
Ｒ２が、
【化１３４】
2021519263.tif 001230
である、請求項２１８〜２３１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２３８】
Ｒ２が、
【化１３５】
2021519263.tif 001231
である、請求項２３７に記載の化合物。
【請求項２３９】
Ｒ２が、
【化１３６】
2021519263.tif 001232
であり、
式中、
ｑ１は、０、１、２、３、４、５、または６であり、
ｑ２は、０、１、２、３、または４であり、
ｑ３は、０、１、または２であり、
各Ｒ２１は、独立して、ヒドロキシル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、もしくは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルであるか、またはＲ２１基のうちの２つは、それぞれが結合している炭素原子と一緒になって、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルもしくは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルを形成するように結合し、
Ｒ２２は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、
請求項２１７に記載の化合物。
【請求項２４０】
各Ｒ２１が、独立して、
【化１３７】
2021519263.tif 001233
である、請求項２３９に記載の化合物。
【請求項２４１】
Ｒ２２が、Ｈまたは
【化１３８】
2021519263.tif 001234
である、請求項２３９または２４０に記載の化合物。
【請求項２４２】
Ｒ２が、
【化１３９】
2021519263.tif 001235
である、請求項２３９〜２４１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２４３】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである、請求項１８６〜２１５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２４４】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ５ヘテロアリールである、請求項２４３に記載の化合物。
【請求項２４５】
Ｒ２が、
【化１４０】
2021519263.tif 001236
であり、
式中、
ｃは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ９は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項２４４に記載の化合物。
【請求項２４６】
各Ｒ９が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項２４５に記載の化合物。
【請求項２４７】
各Ｒ９が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１４１】
2021519263.tif 001237
である、請求項２４６に記載の化合物。
【請求項２４８】
ｃが、０、１、または２である、請求項２４５〜２４７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２４９】
Ｒ２が、
【化１４２】
2021519263.tif 001238
である、請求項２４８に記載の化合物。
【請求項２５０】
Ｒ２が、
【化１４３】
2021519263.tif 001239
である、請求項２４８に記載の化合物。
【請求項２５１】
Ｒ２が、
【化１４４】
2021519263.tif 001240
である、請求項２４８に記載の化合物。
【請求項２５２】
Ｒ２が、
【化１４５】
2021519263.tif 001241
であり、
式中、
ｄは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１０は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項２４４に記載の化合物。
【請求項２５３】
各Ｒ１０が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項２５２に記載の化合物。
【請求項２５４】
各Ｒ１０が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１４６】
2021519263.tif 001242
である、請求項２５３に記載の化合物。
【請求項２５５】
ｄが、０、１、または２である、請求項２５２〜２５４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２５６】
Ｒ２が、
【化１４７】
2021519263.tif 001243
である、請求項２５５に記載の化合物。
【請求項２５７】
Ｒ２が、
【化１４８】
2021519263.tif 001244
である、請求項２５５に記載の化合物。
【請求項２５８】
Ｒ２が、
【化１４９】
2021519263.tif 001245
請求項２５５に記載の化合物。
【請求項２５９】
Ｒ２が、
【化１５０】
2021519263.tif 001246
である、請求項２５２〜２５８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２６０】
Ｒ２が、
【化１５１】
2021519263.tif 001247
であり、
式中、
ｅは、０、１、または２であり、
各Ｒ１１は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｗは、ＣＨまたはＮであり、
Ｙは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ１であり、
ＲＹ１は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ１であり、
ＲＺ１は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、
請求項２４４に記載の化合物。
【請求項２６１】
各Ｒ１１が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項２６０に記載の化合物。
【請求項２６２】
各Ｒ１１が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１５２】
2021519263.tif 001248
である、請求項２６１に記載の化合物。
【請求項２６３】
Ｗが、ＣＨである、請求項２６０〜２６２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２６４】
Ｗが、Ｎである、請求項２６０〜２６２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２６５】
Ｙが、ＮＲＹ１である、請求項２６０〜２６４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２６６】
ＲＹ１が、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項２６５に記載の化合物。
【請求項２６７】
ＲＹ１が、Ｈである、請求項２６６に記載の化合物。
【請求項２６８】
ＲＹ１が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項２６６に記載の化合物。
【請求項２６９】
ＲＹ１が、
【化１５３】
2021519263.tif 001249
である、請求項２６８に記載の化合物。
【請求項２７０】
ＲＹ１が、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項２６６に記載の化合物。
【請求項２７１】
ＲＹ１が、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルである、請求項２７０に記載の化合物。
【請求項２７２】
ＲＹ１が、
【化１５４】
2021519263.tif 001250
である、請求項２７１に記載の化合物。
【請求項２７３】
Ｚが、Ｏである、請求項２６０〜２７２のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２７４】
Ｒ２が、
【化１５５】
2021519263.tif 001251
である、請求項２６０〜２７３のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２７５】
ｅが、０または１である、請求項２６０〜２７４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２７６】
Ｒ２が、
【化１５６】
2021519263.tif 001252
である、請求項２６０〜２７５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２７７】
Ｒ２が、
【化１５７】
2021519263.tif 001253
である、請求項２７６に記載の化合物。
【請求項２７８】
Ｒ２が、
【化１５８】
2021519263.tif 001254
である、請求項２７７に記載の化合物。
【請求項２７９】
Ｒ２が、
【化１５９】
2021519263.tif 001255
である、請求項２７８に記載の化合物。
【請求項２８０】
Ｒ２が、
【化１６０】
2021519263.tif 001256
であり、
式中、
Ｒ１２ａは、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙａ及びＹｂのそれぞれは、独立して、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ２であり、
ＲＹ２は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚａは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ２であり、
ＲＺ２は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、
請求項２４４に記載の化合物。
【請求項２８１】
Ｒ１２ａが、Ｈである、請求項２８０に記載の化合物。
【請求項２８２】
Ｚａが、Ｏである、請求項２８０または２８１に記載の化合物。
【請求項２８３】
Ｒ２が、
【化１６１】
2021519263.tif 001257
である、請求項２８２に記載の化合物。
【請求項２８４】
Ｙａ及びＹｂのそれぞれが、ＮＲＹ２である、請求項２８０〜２８３のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２８５】
ＲＹ２が、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項２８４に記載の化合物。
【請求項２８６】
ＲＹ２が、Ｈ、
【化１６２】
2021519263.tif 001258
である、請求項２８５に記載の化合物。
【請求項２８７】
Ｒ２が、
【化１６３】
2021519263.tif 001259
であり、
式中、
Ｒ１２ｂは、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｃは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ３であり、
ＲＹ３は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである、
請求項２４４に記載の化合物。
【請求項２８８】
Ｒ１２ｂが、Ｈである、請求項２８７に記載の化合物。
【請求項２８９】
Ｙｃが、ＮＲＹ３である、請求項２８７または２８８に記載の化合物。
【請求項２９０】
ＲＹ３が、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項２８９に記載の化合物。
【請求項２９１】
ＲＹ３が、Ｈ、
【化１６４】
2021519263.tif 001260
である、請求項２９０に記載の化合物。
【請求項２９２】
Ｒ２が、
【化１６５】
2021519263.tif 001261
であり、
式中、
ｆは、０、１、または２であり、
各Ｒ１３は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｄは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ４であり、
ＲＹ４は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである、
請求項２４４に記載の化合物。
【請求項２９３】
各Ｒ１３が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項２９２に記載の化合物。
【請求項２９４】
各Ｒ１３が、独立して、ハロ、ＣＮ、または任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項２９３に記載の化合物。
【請求項２９５】
ｆが、０または１である、請求項２９２〜２９４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２９６】
ｆが、０である、請求項２９５に記載の化合物。
【請求項２９７】
Ｙｄが、ＮＲＹ４である、請求項２９２〜２９６のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項２９８】
ＲＹ４が、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項２９７に記載の化合物。
【請求項２９９】
ＲＹ４が、Ｈ、
【化１６６】
2021519263.tif 001262
である、請求項２９８に記載の化合物。
【請求項３００】
Ｙｄが、Ｏである、請求項２９２〜２９９のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３０１】
Ｒ２が、
【化１６７】
2021519263.tif 001263
であり、
式中、
ｇは、０、１、２、３または４であり、
各Ｒ１４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｅは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ５であり、
ＲＹ５は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである、
請求項２４４に記載の化合物。
【請求項３０２】
Ｒ１４が、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項３０１に記載の化合物。
【請求項３０３】
Ｒ１４が、ハロ、ＣＮ、または任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項３０２に記載の化合物。
【請求項３０４】
ｇが、０、１、または２である、請求項３０１〜３０３のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３０５】
ｇが、０である、請求項３０４に記載の化合物。
【請求項３０６】
Ｙｅが、ＮＲＹ５である、請求項３０１〜３０５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３０７】
ＲＹ５が、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項３０６に記載の化合物。
【請求項３０８】
ＲＹ５が、
【化１６８】
2021519263.tif 001264
である、請求項３０７に記載の化合物。
【請求項３０９】
Ｙｅが、Ｏである、請求項３０１〜３０８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３１０】
Ｙｅが、Ｓである、請求項３０１〜３０８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３１１】
Ｒ２が、
【化１６９】
2021519263.tif 001265
である、請求項２８７〜３１０のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３１２】
Ｒ２が、
【化１７０】
2021519263.tif 001266
であり、
式中、
Ｘａ、Ｘｂ、Ｘｃ、及びＸｄのそれぞれは、独立して、ＮまたはＣＲ１７であり、
各Ｒ１７は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
ｉは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１５は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項２４４に記載の化合物。
【請求項３１３】
各Ｒ１５が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項３１２に記載の化合物。
【請求項３１４】
ｉが、０または１である、請求項３１２または３１３に記載の化合物。
【請求項３１５】
ｉが、０である、請求項３１４に記載の化合物。
【請求項３１６】
Ｒ２が、
【化１７１】
2021519263.tif 001267
である、請求項３１２〜３１５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３１７】
Ｒ２が、
【化１７２】
2021519263.tif 001268
であり、
式中、
Ｘｅは、ＮまたはＣＲ１８であり、
Ｒ１８は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
ｊは、０、１、または２であり、
各Ｒ１６は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｆ及びＹｇのそれぞれは、独立して、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ６であり、
ＲＹ６は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚｂは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ３であり、
ＲＺ３は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、
請求項２４４に記載の化合物。
【請求項３１８】
各Ｒ１６が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項３１７に記載の化合物。
【請求項３１９】
ｊが、０または１である、請求項３１７または３１８に記載の化合物。
【請求項３２０】
ｊが、０である、請求項３１９に記載の化合物。
【請求項３２１】
Ｚが、Ｏである、請求項３１７〜３２０のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３２２】
Ｒ２が、
【化１７３】
2021519263.tif 001269
である、請求項３２１に記載の化合物。
【請求項３２３】
Ｒ２が、
【化１７４】
2021519263.tif 001270
であり、
式中、
ｏ１は、０、１、２、または３であり、
ｏ２は、０、１、または２であり、
各Ｒ２３は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｒ２４は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、
請求項２４４に記載の化合物。
【請求項３２４】
Ｒ２が、
【化１７５】
2021519263.tif 001271
である、請求項３２３に記載の化合物。
【請求項３２５】
Ｒ２が、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリールである、請求項１８６〜２１４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３２６】
Ｒ２が、
【化１７６】
2021519263.tif 001272
であり、
式中、
ｒは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ２４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項３２５に記載の化合物。
【請求項３２７】
各Ｒ２４が、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項３２６に記載の化合物。
【請求項３２８】
ｒが、０、１、または２である、請求項３２６または３２７に記載の化合物。
【請求項３２９】
Ｒ１が、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである、請求項１８６〜３２８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３３０】
Ｒ１が、
【化１７７】
2021519263.tif 001273
である、請求項３２９に記載の化合物。
【請求項３３１】
Ｒ１が、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリールである、請求項１８６〜３２８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３３２】
Ｒ１が、
【化１７８】
2021519263.tif 001274
であり、
式中、
Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれは、独立して、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、もしくはＮＨ２であるか、またはＲ３ａ及びＲ３ｂ、Ｒ３ｂ及びＲ３ｃ、Ｒ３ｃ及びＲ３ｄ、もしくはＲ３ｄ及びＲ３ｅは、それぞれが結合している原子と一緒になって、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルもしくは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルを形成するように結合する、
請求項３３１に記載の化合物。
【請求項３３３】
Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれが、独立して、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項３３２に記載の化合物。
【請求項３３４】
Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれが、独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１７９】
2021519263.tif 001275
である、請求項３３３に記載の化合物。
【請求項３３５】
Ｒ１が、
【化１８０】
2021519263.tif 001276
である、請求項３３２〜３３４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３３６】
Ｒ１が、
【化１８１】
2021519263.tif 001277
である、請求項３３２〜３３５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３３７】
Ｒ１が、
【化１８２】
2021519263.tif 001278
である、請求項３３２〜３３６のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３３８】
Ｒ１が、
【化１８３】
2021519263.tif 001279
である、請求項３３２〜３３７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３３９】
Ｒ１が、フェニル、３−フルオロ−フェニル、４−フルオロ−フェニル、３−クロロ−フェニル、４−クロロ−フェニル、２−メトキシ−フェニル、３−メトキシ−フェニル、４−メトキシ−フェニル、３，４−ジ−フルオロ−フェニル、３，４−ジクロロ−フェニル、３，５−ジ−フルオロ−フェニル、３，５−ジクロロ−フェニル、３−クロロ−４−フルオロ−フェニル、４−クロロ−３−フルオロ−フェニル、３−クロロ−４−ニトリル−フェニル、３−ニトリル−４−フルオロ−フェニル、３−トリフルオロメチル−フェニル、４−トリフルオロメチル−フェニル、３−ブロモ−フェニル、３−シクロプロピル−フェニル、３−シアノ−５−フルオロ−フェニル、３−クロロ−５−フルオロ−フェニル、３−クロロ−５−シアノ−フェニル、３−クロロ−５−メトキシ−フェニル、または１，３−ジヒドロイソベンゾフランである、請求項３３１〜３３８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３４０】
Ｒ１が、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである、請求項１８６〜３２８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３４１】
Ｒ１が、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０シクロアルキルである、請求項３４０に記載の化合物。
【請求項３４２】
Ｒ１が、
【化１８４】
2021519263.tif 001280
であり、
式中、
ｎ１は、０、１、２、または３であり、
ｎ２は、０、１、２、３、または４であり、
ｎ３は、０、１、２、３、４、または５であり、
ｎ４は、０、１、２、３、４、５、または６であり、
各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項３４１に記載の化合物。
【請求項３４３】
Ｒ１が、
【化１８５】
2021519263.tif 001281
である、請求項３４２に記載の化合物。
【請求項３４４】
各Ｒ４が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項３４２または３４３に記載の化合物。
【請求項３４５】
各Ｒ４が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１８６】
2021519263.tif 001282
である、請求項３４４に記載の化合物。
【請求項３４６】
Ｒ１が、任意選択で置換されたシクロアルケニルである、請求項３４０に記載の化合物。
【請求項３４７】
Ｒ１が、
【化１８７】
2021519263.tif 001283
であり、
式中、
ｎ５は、０、１、２、３、または４であり、
ｎ６は、０、１、２、３、４、または５であり、
各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項３４６に記載の化合物。
【請求項３４８】
Ｒ１が、
【化１８８】
2021519263.tif 001284
である、請求項３４７に記載の化合物。
【請求項３４９】
各Ｒ４が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項３４７または３４８に記載の化合物。
【請求項３５０】
各Ｒ４が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１８９】
2021519263.tif 001285
である、請求項３４９に記載の化合物。
【請求項３５１】
Ｒ１が、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアリールである、請求項１８６〜３２８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３５２】
Ｒ１が、
【化１９０】
2021519263.tif 001286
であり、
式中、ｋは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１９は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｈは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ７であり、
ＲＹ７は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである、
請求項３５１に記載の化合物。
【請求項３５３】
各Ｒ１９が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項３５２に記載の化合物。
【請求項３５４】
各Ｒ１９が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、または
【化１９１】
2021519263.tif 001287
である、請求項３５３に記載の化合物。
【請求項３５５】
Ｙｈが、Ｓである、請求項３５２〜３５４のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３５６】
ｋが、０または１である、請求項３５２〜３５５のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３５７】
Ｒ１が、
【化１９２】
2021519263.tif 001288
であり、
式中、ｐは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ２０は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、
請求項３５１に記載の化合物。
【請求項３５８】
各Ｒ２０が、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である、請求項３５７に記載の化合物。
【請求項３５９】
各Ｒ２０が、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、または
【化１９３】
2021519263.tif 001289
である、請求項３５８に記載の化合物。
【請求項３６０】
ｐが、０または１である、請求項３５７〜３５９のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３６１】
Ｒ１が、
【化１９４】
2021519263.tif 001290
である、請求項３５７〜３６０のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３６２】
Ｒ１が、５−クロロピリジン−３−イル、５−トリフルオロメチル−ピリジン−３−イル、４−トリフルオロメチル−ピリジン−２−イル、５−フルオロピリジン−３−イル、または５−フルオロピリジン−３−イルである、請求項３５７〜３６１のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項３６３】
表１中の化合物１〜４７５のいずれか１つの構造を有する、化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項３６４】
表２中の化合物４７６〜６８３のいずれか１つの構造を有する、化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項３６５】
請求項１〜３６４のいずれか１項に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩と、薬学的に許容される賦形剤とを含む、医薬組成物。
【請求項３６６】
神経障害の治療を、それを必要とする対象において行う方法であって、請求項１〜３６４のいずれか１項に記載の化合物、もしくはその薬学的に許容される塩、または請求項３６５に記載の医薬組成物の有効量を投与することを含む、前記方法。
【請求項３６７】
タンパク質に関連する細胞の毒性を阻害する方法であって、請求項１〜３６４のいずれか１項に記載の化合物、または請求項３６５に記載の医薬組成物の有効量を投与することを含む、前記方法。
【請求項３６８】
前記毒性が、α−シヌクレイン関連毒性である、請求項３６７に記載の方法。
【請求項３６９】
前記毒性が、ＡｐｏＥ４関連毒性である、請求項３６７に記載の方法。
【請求項３７０】
前記細胞が、哺乳動物の神経細胞である、請求項３６７〜３６９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項３７１】
ステアロイル−ＣｏＡデサチュラーゼ（ＳＣＤ）関連障害の治療を、それを必要とする対象において行う方法であって、請求項１〜３６４のいずれか１項に記載の化合物、もしくはその薬学的に許容される塩、または請求項３６５に記載の医薬組成物の有効量を投与することを含む、前記方法。
【請求項３７２】
前記ＳＣＤ関連障害が、ＳＣＤ５関連障害である、請求項３７１に記載の方法。
【請求項３７３】
請求項１〜３６４のいずれか１項に記載の化合物、もしくはその薬学的に許容される塩、または請求項３６５に記載の医薬組成物の有効量を細胞と接触させることを含む、ＳＣＤ５を阻害する方法。
【請求項３７４】
請求項１〜３６４のいずれか１項に記載の化合物、もしくはその薬学的に許容される塩、または請求項３６５に記載の医薬組成物の有効量を細胞と接触させることを含む、ＳＣＤ１を阻害する方法。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
パーキンソン病（ＰＤ）及びアルツハイマー病（ＡＤ）などの一般的な進行性神経障害に対して奏効する疾患修飾療法を創出できないのは、疾患を引き起こす分子変動についての理解が不十分であることに加えて、安定したモデル系の蓄積が限定されていることが一因となっている。多くの方面で、これらの障害の進行を止めることができる薬剤を見出すための進歩がなされている。しかしながら、全てではないが、これらの疾患の多くに対する現在の治療法によってもたらされる軽減はわずかである。したがって、神経変性疾患の経過に変化を与え得る治療法の開発が求められている。より一般的には、このような疾患に苦しむ人々の生活の質を改善するために、神経変性疾患を治療するためのより良い方法及び組成物が必要とされている。
【発明の概要】
【０００２】
一態様において、本開示は、式Ｉの構造：
【化１】
2021519263.tif 000002
（式中、
Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレン、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレン、
【化２】
2021519263.tif 000003
であり、
Ｒａは、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルであり、
Ｌ３は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリレンであり、
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、及びＸ４のそれぞれは、独立して、ＮまたはＣＨであり、
Ｌ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレンまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレンであり、
Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである）を有する化合物、またはその薬学的に許容される塩を特徴とする。
【０００３】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレン、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレン、
【化３】
2021519263.tif 000004
である。
【０００４】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレンである。
【０００５】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化４】
2021519263.tif 000005
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化５】
2021519263.tif 000006
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化６】
2021519263.tif 000007
である。
【０００６】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレンである。
【０００７】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化７】
2021519263.tif 000008
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化８】
2021519263.tif 000009
である。
【０００８】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化９】
2021519263.tif 000010
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１０】
2021519263.tif 000011
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１１】
2021519263.tif 000012
である。
【０００９】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１２】
2021519263.tif 000013
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１３】
2021519263.tif 000014
である。
【００１０】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレンである。
【００１１】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１４】
2021519263.tif 000015
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１５】
2021519263.tif 000016
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１６】
2021519263.tif 000017
である。
【００１２】
いくつかの実施形態において、Ｌ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルである。
【００１３】
いくつかの実施形態において、Ｌ２は、
【化１７】
2021519263.tif 000018
であり、式中、Ｒ５は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【００１４】
いくつかの実施形態において、Ｌ２は、
【化１８】
2021519263.tif 000019
である。いくつかの実施形態において、Ｌ２は、
【化１９】
2021519263.tif 000020
である。
【００１５】
いくつかの実施形態において、Ｒ５は、ＨまたはＣＨ３である。いくつかの実施形態において、Ｒ５は、Ｈである。
【００１６】
いくつかの実施形態において、Ｘ１は、Ｎである。いくつかの実施形態において、Ｘ１は、ＣＨである。
【００１７】
いくつかの実施形態において、Ｘ２は、Ｎである。いくつかの実施形態において、Ｘ２は、ＣＨである。
【００１８】
いくつかの実施形態において、Ｘ３は、Ｎである。いくつかの実施形態において、Ｘ３は、ＣＨである。
【００１９】
いくつかの実施形態において、Ｘ４は、Ｎである。いくつかの実施形態において、Ｘ４は、ＣＨである。
【００２０】
いくつかの実施形態において、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、及びＸ４のうちの多くとも２つは、Ｎである。
【００２１】
いくつかの実施形態において、化合物は、式Ｉａの構造：
【化２０】
2021519263.tif 000021
またはその薬学的に許容される塩を有する。
【００２２】
いくつかの実施形態において、化合物は、式Ｉｂの構造：
【化２１】
2021519263.tif 000022
またはその薬学的に許容される塩を有する。
【００２３】
いくつかの実施形態において、化合物は、式Ｉｃの構造：
【化２２】
2021519263.tif 000023
またはその薬学的に許容される塩を有する。
【００２４】
いくつかの実施形態において、化合物は、式Ｉｄの構造：
【化２３】
2021519263.tif 000024
またはその薬学的に許容される塩を有する。
【００２５】
いくつかの実施形態において、化合物は、式Ｉｅの構造：
【化２４】
2021519263.tif 000025
またはその薬学的に許容される塩を有する。
【００２６】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである。
【００２７】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである。
【００２８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルまたは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである。
【００２９】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである。
【００３０】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ５ヘテロシクリルである。
【００３１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化２５】
2021519263.tif 000026
であり、
式中、ｂ１は、０、１、２、３、または４であり、
ｂ２は、０、１、または２であり、
Ｒ６ａは、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルであり、
Ｒ６ｂは、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルであり、
各Ｒ７は、独立して、ハロまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルであり、
Ｒ８は、
【化２６】
2021519263.tif 000027
である。
【００３２】
いくつかの実施形態において、Ｒ６ａは、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【００３３】
いくつかの実施形態において、Ｒ６ａは、Ｈ、
【化２７】
2021519263.tif 000028
である。いくつかの実施形態において、Ｒ６ａは、Ｈまたは
【化２８】
2021519263.tif 000029
である。
【００３４】
いくつかの実施形態において、Ｒ６ｂは、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【００３５】
いくつかの実施形態において、Ｒ６ｂは、Ｈ、
【化２９】
2021519263.tif 000030
である。
【００３６】
いくつかの実施形態において、Ｒ６ｂは、Ｈまたは
【化３０】
2021519263.tif 000031
である。
【００３７】
いくつかの実施形態において、Ｒ８は、
【化３１】
2021519263.tif 000032
である。
【００３８】
いくつかの実施形態において、各Ｒ７は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、
【化３２】
2021519263.tif 000033
である。いくつかの実施形態において、各Ｒ７は、独立して、
【化３３】
2021519263.tif 000034
である。
【００３９】
いくつかの実施形態において、ｂ１は、０または１である。いくつかの実施形態において、ｂ１は、０である。いくつかの実施形態において、ｂ１は、１である。
【００４０】
いくつかの実施形態において、ｂ２は、０または１である。いくつかの実施形態において、ｂ２は、０である。いくつかの実施形態において、ｂ２は、１である。
【００４１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化３４】
2021519263.tif 000035
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化３５】
2021519263.tif 000036
である。いくつかの実施形態において、
【化３６】
2021519263.tif 000037
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化３７】
2021519263.tif 000038
である。
【００４２】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化３８】
2021519263.tif 000039
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化３９】
2021519263.tif 000040
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化４０】
2021519263.tif 000041
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化４１】
2021519263.tif 000042
である。
【００４３】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化４２】
2021519263.tif 000043
であり、
式中、
ｑ１は、０、１、２、３、４、５、または６であり、
ｑ２は、０、１、２、３、または４であり、
ｑ３は、０、１、または２であり、
各Ｒ２１は、独立して、ヒドロキシル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、もしくは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルであるか、またはＲ２１基のうちの２つは、それぞれが結合している炭素原子と一緒になって、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルもしくは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルを形成するように結合し、
Ｒ２２は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【００４４】
いくつかの実施形態において、各Ｒ２１は、独立して、
【化４３】
2021519263.tif 000044
である。
【００４５】
いくつかの実施形態において、Ｒ２２は、Ｈまたは
【化４４】
2021519263.tif 000045
である。
【００４６】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化４５】
2021519263.tif 000046
である。
【００４７】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである。
【００４８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ５ヘテロアリールである。
【００４９】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化４６】
2021519263.tif 000047
であり、
式中、
ｃは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ９は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【００５０】
いくつかの実施形態において、各Ｒ９は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【００５１】
いくつかの実施形態において、各Ｒ９は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化４７】
2021519263.tif 000048
である。
【００５２】
いくつかの実施形態において、ｃは、０、１、または２である。いくつかの実施形態において、ｃは、０である。いくつかの実施形態において、ｃは、１である。いくつかの実施形態において、ｃは、２である。
【００５３】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化４８】
2021519263.tif 000049
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化４９】
2021519263.tif 000050
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化５０】
2021519263.tif 000051
である。
【００５４】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化５１】
2021519263.tif 000052
であり、
式中、
ｄは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１０は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【００５５】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１０は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【００５６】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１０は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化５２】
2021519263.tif 000053
である。
【００５７】
いくつかの実施形態において、ｄは、０、１、または２である。いくつかの実施形態において、ｄは、０である。いくつかの実施形態において、ｄは、１である。いくつかの実施形態において、ｄは、２である。
【００５８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化５３】
2021519263.tif 000054
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化５４】
2021519263.tif 000055
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化５５】
2021519263.tif 000056
である。
【００５９】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化５６】
2021519263.tif 000057
である。
【００６０】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化５７】
2021519263.tif 000058
であり、
式中、
ｅは、０、１、または２であり、
各Ｒ１１は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｗは、ＣＨまたはＮであり、
Ｙは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ１であり、
ＲＹ１は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ１であり、
ＲＺ１は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【００６１】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１１は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【００６２】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１１は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化５８】
2021519263.tif 000059
である。
【００６３】
いくつかの実施形態において、Ｗは、ＣＨである。いくつかの実施形態において、Ｗは、Ｎである。
【００６４】
いくつかの実施形態において、Ｙは、ＮＲＹ１である。
【００６５】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【００６６】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、Ｈである。いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【００６７】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、
【化５９】
2021519263.tif 000060
である。
【００６８】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【００６９】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルである。
【００７０】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、
【化６０】
2021519263.tif 000061
である。
【００７１】
いくつかの実施形態において、Ｚは、Ｏである。
【００７２】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化６１】
2021519263.tif 000062
である。
【００７３】
いくつかの実施形態において、ｅは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｅは、０である。いくつかの実施形態において、ｅは、１である。
【００７４】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化６２】
2021519263.tif 000063
である。
【００７５】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化６３】
2021519263.tif 000064
である。
【００７６】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化６４】
2021519263.tif 000065
である。
【００７７】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化６５】
2021519263.tif 000066
である。
【００７８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化６６】
2021519263.tif 000067
であり、
式中、
Ｒ１２ａは、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙａ及びＹｂのそれぞれは、独立して、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ２であり、
ＲＹ２は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚａは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ２であり、
ＲＺ２は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【００７９】
いくつかの実施形態において、Ｒ１２ａは、Ｈである。
【００８０】
いくつかの実施形態において、Ｚａは、Ｏである。
【００８１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化６７】
2021519263.tif 000068
である。
【００８２】
いくつかの実施形態において、Ｙａ及びＹｂのそれぞれは、ＮＲＹ２である。
【００８３】
いくつかの実施形態において、ＲＹ２は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【００８４】
いくつかの実施形態において、ＲＹ２は、Ｈ、
【化６８】
2021519263.tif 000069
である。
【００８５】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化６９】
2021519263.tif 000070
であり、
式中、
Ｒ１２ｂは、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｃは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ３であり、
ＲＹ３は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである。
【００８６】
いくつかの実施形態において、Ｒ１２ｂは、Ｈである。
【００８７】
いくつかの実施形態において、Ｙｃは、ＮＲＹ３である。
【００８８】
いくつかの実施形態において、ＲＹ３は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【００８９】
いくつかの実施形態において、ＲＹ３は、Ｈ、
【化７０】
2021519263.tif 000071
である。
【００９０】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化７１】
2021519263.tif 000072
であり、
式中、
ｆは、０、１、または２であり、
各Ｒ１３は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｄは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ４であり、
ＲＹ４は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである。
【００９１】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１３は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【００９２】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１３は、独立して、ハロ、ＣＮ、または任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【００９３】
いくつかの実施形態において、ｆは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｆは、０である。いくつかの実施形態において、ｆは、１である。
【００９４】
いくつかの実施形態において、Ｙｄは、ＮＲＹ４である。
【００９５】
いくつかの実施形態において、ＲＹ４は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【００９６】
いくつかの実施形態において、ＲＹ４は、Ｈ、
【化７２】
2021519263.tif 000073
である。
【００９７】
いくつかの実施形態において、Ｙｄは、Ｏである。
【００９８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化７３】
2021519263.tif 000074
であり、
式中、
ｇは、０、１、２、３または４であり、
各Ｒ１４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｅは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ５であり、
ＲＹ５は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである。
【００９９】
いくつかの実施形態において、Ｒ１４は、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１００】
いくつかの実施形態において、Ｒ１４は、ハロ、ＣＮ、または任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０１０１】
いくつかの実施形態において、ｇは、０、１、または２である。いくつかの実施形態において、ｇは、０である。いくつかの実施形態において、ｇは、１である。いくつかの実施形態において、ｇは、２である。
【０１０２】
いくつかの実施形態において、Ｙｅは、ＮＲＹ５である。
【０１０３】
いくつかの実施形態において、ＲＹ５は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【０１０４】
いくつかの実施形態において、ＲＹ５は、
【化７４】
2021519263.tif 000075
である。
【０１０５】
いくつかの実施形態において、Ｙｅは、Ｏである。いくつかの実施形態において、Ｙｅは、Ｓである。
【０１０６】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化７５】
2021519263.tif 000076
である。
【０１０７】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化７６】
2021519263.tif 000077
であり、
式中、
Ｘａ、Ｘｂ、Ｘｃ、及びＸｄのそれぞれは、独立して、ＮまたはＣＲ１７であり、
各Ｒ１７は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
ｉは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１５は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１０８】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１５は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１０９】
いくつかの実施形態において、ｉは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｉは、０である。いくつかの実施形態において、ｉは、１である。
【０１１０】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化７７】
2021519263.tif 000078
である。
【０１１１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化７８】
2021519263.tif 000079
であり、
式中、
Ｘｅは、ＮまたはＣＲ１８であり、
Ｒ１８は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
ｊは、０、１、または２であり、
各Ｒ１６は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｆ及びＹｇのそれぞれは、独立して、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ６であり、
ＲＹ６は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚｂは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ３であり、
ＲＺ３は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０１１２】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１６は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１１３】
いくつかの実施形態において、ｊは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｊは、０である。いくつかの実施形態において、ｊは、１である。
【０１１４】
いくつかの実施形態において、Ｚは、Ｏである。
【０１１５】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化７９】
2021519263.tif 000080
である。
【０１１６】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化８０】
2021519263.tif 000081
であり、
式中、
ｏ１は、０、１、２、または３であり、
ｏ２は、０、１、または２であり、
各Ｒ２３は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｒ２４は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０１１７】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化８１】
2021519263.tif 000082
である。
【０１１８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリールである。
【０１１９】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化８２】
2021519263.tif 000083
であり、
式中、
ｒは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ２４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、任意選択で置換されたスルホン、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１２０】
いくつかの実施形態において、各Ｒ２４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１２１】
いくつかの実施形態において、各Ｒ２４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１２２】
いくつかの実施形態において、ｒは、０、１、または２である。いくつかの実施形態において、ｒは、０である。いくつかの実施形態において、ｒは、１である。いくつかの実施形態において、ｒは、２である。
【０１２３】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルである。
【０１２４】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化８３】
2021519263.tif 000084
であり、式中、Ｒ２５は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルである。
【０１２５】
いくつかの実施形態において、Ｒ２５は、
【化８４】
2021519263.tif 000085
である。
【０１２６】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０１２７】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化８５】
2021519263.tif 000086
である。
【０１２８】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリールである。
【０１２９】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化８６】
2021519263.tif 000087
であり、
式中、
Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれは、独立して、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、もしくはＮＨ２であるか、またはＲ３ａ及びＲ３ｂ、Ｒ３ｂ及びＲ３ｃ、Ｒ３ｃ及びＲ３ｄ、もしくはＲ３ｄ及びＲ３ｅは、それぞれが結合している原子と一緒になって、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルもしくは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルを形成するように結合する。
【０１３０】
いくつかの実施形態において、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれは、独立して、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１３１】
いくつかの実施形態において、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれは、独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化８７】
2021519263.tif 000088
である。
【０１３２】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化８８】
2021519263.tif 000089
である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化８９】
2021519263.tif 000090
である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化９０】
2021519263.tif 000091
である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化９１】
2021519263.tif 000092
である。
【０１３３】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、フェニル、３−フルオロ−フェニル、４−フルオロ−フェニル、３−クロロ−フェニル、４−クロロ−フェニル、２−メトキシ−フェニル、３−メトキシ−フェニル、４−メトキシ−フェニル、３，４−ジ−フルオロ−フェニル、３，４−ジクロロ−フェニル、３，５−ジ−フルオロ−フェニル、３，５−ジクロロ−フェニル、３−クロロ−４−フルオロ−フェニル、４−クロロ−３−フルオロ−フェニル、３−クロロ−４−ニトリル−フェニル、３−ニトリル−４−フルオロ−フェニル、３−トリフルオロメチル−フェニル、４−トリフルオロメチル−フェニル、３−ブロモ−フェニル、３−シクロプロピル−フェニル、３−シアノ−５−フルオロ−フェニル、３−クロロ−５−フルオロ−フェニル、３−クロロ−５−シアノ−フェニル、３−クロロ−５−メトキシ−フェニル、または１，３−ジヒドロイソベンゾフランである。
【０１３４】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【０１３５】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０シクロアルキルである。
【０１３６】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化９２】
2021519263.tif 000093
であり、
式中、
ｎ１は、０、１、２、または３であり、
ｎ２は、０、１、２、３、または４であり、
ｎ３は、０、１、２、３、４、または５であり、
ｎ４は、０、１、２、３、４、５、または６であり、
各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１３７】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化９３】
2021519263.tif 000094
である。
【０１３８】
いくつかの実施形態において、各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１３９】
いくつかの実施形態において、各Ｒ４は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化９４】
2021519263.tif 000095
である。
【０１４０】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたシクロアルケニルである。
【０１４１】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化９５】
2021519263.tif 000096
であり、
式中、
ｎ５は、０、１、２、３、または４であり、
ｎ６は、０、１、２、３、４、または５であり、
各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１４２】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化９６】
2021519263.tif 000097
である。
【０１４３】
いくつかの実施形態において、各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１４４】
いくつかの実施形態において、各Ｒ４は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化９７】
2021519263.tif 000098
である。
【０１４５】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアリールである。
【０１４６】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化９８】
2021519263.tif 000099
であり、
式中、ｋは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１９は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｈは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ７であり、
ＲＹ７は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである。
【０１４７】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１９は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１４８】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１９は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、または
【化９９】
2021519263.tif 000100
である。
【０１４９】
いくつかの実施形態において、Ｙｈは、Ｓである。
【０１５０】
いくつかの実施形態において、ｋは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｋは、０である。いくつかの実施形態において、ｋは、１である。
【０１５１】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１００】
2021519263.tif 000101
であり、
式中、ｐは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ２０は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１５２】
いくつかの実施形態において、各Ｒ２０は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０１５３】
いくつかの実施形態において、各Ｒ２０は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、または
【化１０１】
2021519263.tif 000102
である。
【０１５４】
いくつかの実施形態において、ｐは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｐは、０である。いくつかの実施形態において、ｐは、１である。
【０１５５】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１０２】
2021519263.tif 000103
である。
【０１５６】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、５−クロロピリジン−３−イル、５−トリフルオロメチル−ピリジン−３−イル、４−トリフルオロメチル−ピリジン−２−イル、５−フルオロピリジン−３−イル、または５−フルオロピリジン−３−イルである。
【０１５７】
一態様において、本開示は、式ＩＩの構造：
【０１５８】
【化１０３】
2021519263.tif 000104
（式中、
Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレン、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレン、
【化１０４】
2021519263.tif 000105
であり、
Ｒａは、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルであり、
Ｌ３は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリレンであり、
Ｘ５及びＸ６のそれぞれは、独立して、ＮまたはＣＨであり、
Ｘ７は、Ｏ、Ｓ、またはＮＲｂであり、
Ｒｂは、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｌ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレンまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレンであり、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである）を有する化合物、またはその薬学的に許容される塩を特徴とする。
【０１５９】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレン、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレン、
【化１０５】
2021519263.tif 000106
である。
【０１６０】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキレン、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニレン、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルキニレンである。
【０１６１】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１０６】
2021519263.tif 000107
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１０７】
2021519263.tif 000108
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１０８】
2021519263.tif 000109
である。
【０１６２】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリレンである。
【０１６３】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１０９】
2021519263.tif 000110
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１１０】
2021519263.tif 000111
である。
【０１６４】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１１１】
2021519263.tif 000112
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１１２】
2021519263.tif 000113
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１１３】
2021519263.tif 000114
である。
【０１６５】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１１４】
2021519263.tif 000115
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１１５】
2021519263.tif 000116
である。
【０１６６】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキレンである。
【０１６７】
いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１１６】
2021519263.tif 000117
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１１７】
2021519263.tif 000118
である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、
【化１１８】
2021519263.tif 000119
である。
【０１６８】
いくつかの実施形態において、Ｌ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルである。
【０１６９】
いくつかの実施形態において、Ｌ２は、
【化１１９】
2021519263.tif 000120
であり、式中、Ｒ５は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０１７０】
いくつかの実施形態において、Ｌ２は、
【化１２０】
2021519263.tif 000121
である。いくつかの実施形態において、Ｌ２は、
【化１２１】
2021519263.tif 000122
である。
【０１７１】
いくつかの実施形態において、Ｒ５は、ＨまたはＣＨ３である。いくつかの実施形態において、Ｒ５は、Ｈである。
【０１７２】
いくつかの実施形態において、Ｘ５は、ＣＨである。いくつかの実施形態において、Ｘ５は、Ｎである。
【０１７３】
いくつかの実施形態において、Ｘ６は、ＣＨである。いくつかの実施形態において、Ｘ６は、Ｎである。
【０１７４】
いくつかの実施形態において、Ｘ７は、Ｓである。
【０１７５】
いくつかの実施形態において、化合物は、式ＩＩａの構造：
【化１２２】
2021519263.tif 000123
またはその薬学的に許容される塩を有する。
【０１７６】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである。
【０１７７】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである。
【０１７８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルまたは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである。
【０１７９】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである。
【０１８０】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ５ヘテロシクリルである。
【０１８１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１２３】
2021519263.tif 000124
であり、
式中、ｂ１は、０、１、２、３、または４であり、
ｂ２は、０、１、または２であり、
Ｒ６ａは、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルであり、
Ｒ６ｂは、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルであり、
各Ｒ７は、独立して、ハロまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルであり、
Ｒ８は、
【化１２４】
2021519263.tif 000125
である。
【０１８２】
いくつかの実施形態において、Ｒ６ａは、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０１８３】
いくつかの実施形態において、Ｒ６ａは、Ｈ、
【化１２５】
2021519263.tif 000126
である。いくつかの実施形態において、Ｒ６ａは、Ｈまたは
【化１２６】
2021519263.tif 000127
である。
【０１８４】
いくつかの実施形態において、Ｒ６ｂは、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０１８５】
いくつかの実施形態において、Ｒ６ｂは、Ｈ、
【化１２７】
2021519263.tif 000128
である。
【０１８６】
いくつかの実施形態において、Ｒ６ｂは、Ｈまたは
【化１２８】
2021519263.tif 000129
である。
【０１８７】
いくつかの実施形態において、Ｒ８は、
【化１２９】
2021519263.tif 000130
である。
【０１８８】
いくつかの実施形態において、各Ｒ７は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、
【化１３０】
2021519263.tif 000131
である。いくつかの実施形態において、各Ｒ７は、独立して、
【化１３１】
2021519263.tif 000132
である。
【０１８９】
いくつかの実施形態において、ｂ１は、０または１である。いくつかの実施形態において、ｂ１は、０である。いくつかの実施形態において、ｂ１は、１である。
【０１９０】
いくつかの実施形態において、ｂ２は、０または１である。いくつかの実施形態において、ｂ２は、０である。いくつかの実施形態において、ｂ２は、１である。
【０１９１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１３２】
2021519263.tif 000133
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１３３】
2021519263.tif 000134
である。いくつかの実施形態において、
【化１３４】
2021519263.tif 000135
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１３５】
2021519263.tif 000136
である。
【０１９２】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１３６】
2021519263.tif 000137
である。
【０１９３】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１３７】
2021519263.tif 000138
である。
【０１９４】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１３８】
2021519263.tif 000139
である。
【０１９５】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１３９】
2021519263.tif 000140
である。
【０１９６】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１４０】
2021519263.tif 000141
であり、
式中、
ｑ１は、０、１、２、３、４、５、または６であり、
ｑ２は、０、１、２、３、または４であり、
ｑ３は、０、１、または２であり、
各Ｒ２１は、独立して、ヒドロキシル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、もしくは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルであるか、またはＲ２１基のうちの２つは、それぞれが結合している炭素原子と一緒になって、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルもしくは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルを形成するように結合し、
Ｒ２２は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０１９７】
いくつかの実施形態において、各Ｒ２１は、独立して、
【化１４１】
2021519263.tif 000142
である。
【０１９８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２２は、Ｈまたは
【化１４２】
2021519263.tif 000143
である。
【０１９９】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１４３】
2021519263.tif 000144
である。
【０２００】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリールである。
【０２０１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ５ヘテロアリールである。
【０２０２】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１４４】
2021519263.tif 000145
であり、
式中、
ｃは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ９は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２０３】
いくつかの実施形態において、各Ｒ９は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２０４】
いくつかの実施形態において、各Ｒ９は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１４５】
2021519263.tif 000146
である。
【０２０５】
いくつかの実施形態において、ｃは、０、１、または２である。いくつかの実施形態において、ｃは、０である。いくつかの実施形態において、ｃは、１である。いくつかの実施形態において、ｃは、２である。
【０２０６】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１４６】
2021519263.tif 000147
である。いくつかの実施形態において、
Ｒ２は、
【化１４７】
2021519263.tif 000148
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１４８】
2021519263.tif 000149
である。
【０２０７】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１４９】
2021519263.tif 000150
であり、
式中、
ｄは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１０は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２０８】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１０は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２０９】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１０は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１５０】
2021519263.tif 000151
である。
【０２１０】
いくつかの実施形態において、ｄは、０、１、または２である。いくつかの実施形態において、ｄは、０である。いくつかの実施形態において、ｄは、１である。いくつかの実施形態において、ｄは、２である。
【０２１１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１５１】
2021519263.tif 000152
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１５２】
2021519263.tif 000153
である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１５３】
2021519263.tif 000154
である。
【０２１２】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１５４】
2021519263.tif 000155
である。
【０２１３】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１５５】
2021519263.tif 000156
であり、
式中、
ｅは、０、１、または２であり、
各Ｒ１１は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｗは、ＣＨまたはＮであり、
Ｙは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ１であり、
ＲＹ１は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ１であり、
ＲＺ１は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０２１４】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１１は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２１５】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１１は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１５６】
2021519263.tif 000157
である。
【０２１６】
いくつかの実施形態において、Ｗは、ＣＨである。いくつかの実施形態において、Ｗは、Ｎである。
【０２１７】
いくつかの実施形態において、Ｙは、ＮＲＹ１である。
【０２１８】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【０２１９】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、Ｈである。いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０２２０】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、
【化１５７】
2021519263.tif 000158
である。
【０２２１】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【０２２２】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ６カルボシクリルである。
【０２２３】
いくつかの実施形態において、ＲＹ１は、
【化１５８】
2021519263.tif 000159
である。
【０２２４】
いくつかの実施形態において、Ｚは、Ｏである。
【０２２５】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１５９】
2021519263.tif 000160
である。
【０２２６】
いくつかの実施形態において、ｅは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｅは、０である。いくつかの実施形態において、ｅは、１である。
【０２２７】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１６０】
2021519263.tif 000161
である。
【０２２８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１６１】
2021519263.tif 000162
である。
【０２２９】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１６２】
2021519263.tif 000163
である。
【０２３０】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１６３】
2021519263.tif 000164
である。
【０２３１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１６４】
2021519263.tif 000165
であり、
式中、
Ｒ１２ａは、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙａ及びＹｂのそれぞれは、独立して、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ２であり、
ＲＹ２は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚａは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ２であり、
ＲＺ２は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０２３２】
いくつかの実施形態において、Ｒ１２ａは、Ｈである。
【０２３３】
いくつかの実施形態において、Ｚａは、Ｏである。
【０２３４】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１６５】
2021519263.tif 000166
である。
【０２３５】
いくつかの実施形態において、Ｙａ及びＹｂのそれぞれは、ＮＲＹ２である。
【０２３６】
いくつかの実施形態において、ＲＹ２は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【０２３７】
いくつかの実施形態において、ＲＹ２は、Ｈ、
【化１６６】
2021519263.tif 000167
である。
【０２３８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１６７】
2021519263.tif 000168
であり、
式中、
Ｒ１２ｂは、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｃは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ３であり、
ＲＹ３は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである。
【０２３９】
いくつかの実施形態において、Ｒ１２ｂは、Ｈである。
【０２４０】
いくつかの実施形態において、Ｙｃは、ＮＲＹ３である。
【０２４１】
いくつかの実施形態において、ＲＹ３は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【０２４２】
いくつかの実施形態において、ＲＹ３は、Ｈ、
【化１６８】
2021519263.tif 000169
である。
【０２４３】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１６９】
2021519263.tif 000170
であり、
式中、
ｆは、０、１、または２であり、
各Ｒ１３は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｄは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ４であり、
ＲＹ４は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである。
【０２４４】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１３は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２４５】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１３は、独立して、ハロ、ＣＮ、または任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０２４６】
いくつかの実施形態において、ｆは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｆは、０である。いくつかの実施形態において、ｆは、１である。
【０２４７】
いくつかの実施形態において、Ｙｄは、ＮＲＹ４である。
【０２４８】
いくつかの実施形態において、ＲＹ４は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【０２４９】
いくつかの実施形態において、ＲＹ４は、Ｈ、
【化１７０】
2021519263.tif 000171
である。
【０２５０】
いくつかの実施形態において、Ｙｄは、Ｏである。
【０２５１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１７１】
2021519263.tif 000172
であり、
式中、
ｇは、０、１、２、３または４であり、
各Ｒ１４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケニル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｅは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ５であり、
ＲＹ５は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである。
【０２５２】
いくつかの実施形態において、Ｒ１４は、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２５３】
いくつかの実施形態において、Ｒ１４は、ハロ、ＣＮ、または任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０２５４】
いくつかの実施形態において、ｇは、０、１、または２である。いくつかの実施形態において、ｇは、０である。いくつかの実施形態において、ｇは、１である。いくつかの実施形態において、ｇは、２である。
【０２５５】
いくつかの実施形態において、Ｙｅは、ＮＲＹ５である。
【０２５６】
いくつかの実施形態において、ＲＹ５は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、または任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【０２５７】
いくつかの実施形態において、ＲＹ５は、
【化１７２】
2021519263.tif 000173
である。
【０２５８】
いくつかの実施形態において、Ｙｅは、Ｏである。いくつかの実施形態において、Ｙｅは、Ｓである。
【０２５９】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１７３】
2021519263.tif 000174
である。
【０２６０】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１７４】
2021519263.tif 000175
であり、
式中、
Ｘａ、Ｘｂ、Ｘｃ、及びＸｄのそれぞれは、独立して、ＮまたはＣＲ１７であり、
各Ｒ１７は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
ｉは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１５は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２６１】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１５は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２６２】
いくつかの実施形態において、ｉは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｉは、０である。いくつかの実施形態において、ｉは、１である。
【０２６３】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１７５】
2021519263.tif 000176
である。
【０２６４】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１７６】
2021519263.tif 000177
であり、
式中、
Ｘｅは、ＮまたはＣＲ１８であり、
Ｒ１８は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
ｊは、０、１、または２であり、
各Ｒ１６は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｆ及びＹｇのそれぞれは、独立して、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ６であり、
ＲＹ６は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルであり、
Ｚｂは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＺ３であり、
ＲＺ３は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０２６５】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１６は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２６６】
いくつかの実施形態において、ｊは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｊは、０である。いくつかの実施形態において、ｊは、１である。
【０２６７】
いくつかの実施形態において、Ｚは、Ｏである。
【０２６８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１７７】
2021519263.tif 000178
である。
【０２６９】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１７８】
2021519263.tif 000179
であり、
式中、
ｏ１は、０、１、２、または３であり、
ｏ２は、０、１、または２であり、
各Ｒ２３は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｒ２４は、Ｈまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０２７０】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１７９】
2021519263.tif 000180
である。
【０２７１】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリールである。
【０２７２】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１８０】
2021519263.tif 000181
であり、
式中、
ｒは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ２４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、任意選択で置換されたスルホン、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２７３】
いくつかの実施形態において、各Ｒ２４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２７４】
いくつかの実施形態において、各Ｒ２４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２７５】
いくつかの実施形態において、ｒは、０、１、または２である。いくつかの実施形態において、ｒは、０である。いくつかの実施形態において、ｒは、１である。いくつかの実施形態において、ｒは、２である。
【０２７６】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルである。
【０２７７】
いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化１８１】
2021519263.tif 000182
であり、式中、Ｒ２５は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルまたは任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキルである。
【０２７８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２５は、
【化１８２】
2021519263.tif 000183
である。
【０２７９】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルである。
【０２８０】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１８３】
2021519263.tif 000184
である。
【０２８１】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリールである。
【０２８２】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１８４】
2021519263.tif 000185
であり、
式中、
Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれは、独立して、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、もしくはＮＨ２であるか、またはＲ３ａ及びＲ３ｂ、Ｒ３ｂ及びＲ３ｃ、Ｒ３ｃ及びＲ３ｄ、もしくはＲ３ｄ及びＲ３ｅは、それぞれが結合している原子と一緒になって、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルもしくは任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルを形成するように結合する。
【０２８３】
いくつかの実施形態において、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれは、独立して、Ｈ、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２８４】
いくつかの実施形態において、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃ、Ｒ３ｄ、及びＲ３ｅのそれぞれは、独立して、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１８５】
2021519263.tif 000186
である。
【０２８５】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１８６】
2021519263.tif 000187
である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１８７】
2021519263.tif 000188
である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１８８】
2021519263.tif 000189
である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１８９】
2021519263.tif 000190
である。
【０２８６】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、フェニル、３−フルオロ−フェニル、４−フルオロ−フェニル、３−クロロ−フェニル、４−クロロ−フェニル、２−メトキシ−フェニル、３−メトキシ−フェニル、４−メトキシ−フェニル、３，４−ジ−フルオロ−フェニル、３，４−ジクロロ−フェニル、３，５−ジ−フルオロ−フェニル、３，５−ジクロロ−フェニル、３−クロロ−４−フルオロ−フェニル、４−クロロ−３−フルオロ−フェニル、３−クロロ−４−ニトリル−フェニル、３−ニトリル−４−フルオロ−フェニル、３−トリフルオロメチル−フェニル、４−トリフルオロメチル−フェニル、３−ブロモ−フェニル、３−シクロプロピル−フェニル、３−シアノ−５−フルオロ−フェニル、３−クロロ−５−フルオロ−フェニル、３−クロロ−５−シアノ−フェニル、３−クロロ−５−メトキシ−フェニル、または１，３−ジヒドロイソベンゾフランである。
【０２８７】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリルである。
【０２８８】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０シクロアルキルである。
【０２８９】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１９０】
2021519263.tif 000191
であり、
式中、
ｎ１は、０、１、２、または３であり、
ｎ２は、０、１、２、３、または４であり、
ｎ３は、０、１、２、３、４、または５であり、
ｎ４は、０、１、２、３、４、５、または６であり、
各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２９０】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１９１】
2021519263.tif 000192
である。
【０２９１】
いくつかの実施形態において、各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２９２】
いくつかの実施形態において、各Ｒ４は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１９２】
2021519263.tif 000193
である。
【０２９３】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたシクロアルケニルである。
【０２９４】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１９３】
2021519263.tif 000194
であり、
式中、
ｎ５は、０、１、２、３、または４であり、
ｎ６は、０、１、２、３、４、または５であり、
各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２９５】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１９４】
2021519263.tif 000195
である。
【０２９６】
いくつかの実施形態において、各Ｒ４は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０２９７】
いくつかの実施形態において、各Ｒ４は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、
【化１９５】
2021519263.tif 000196
である。
【０２９８】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアリールである。
【０２９９】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１９６】
2021519263.tif 000197
であり、
式中、ｋは、０、１、２、または３であり、
各Ｒ１９は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２であり、
Ｙｈは、Ｏ、Ｓ、またはＮＲＹ７であり、
ＲＹ７は、Ｈ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、または任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリルである。
【０３００】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１９は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０３０１】
いくつかの実施形態において、各Ｒ１９は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、または
【化１９７】
2021519263.tif 000198
である。
【０３０２】
いくつかの実施形態において、Ｙｈは、Ｓである。
【０３０３】
いくつかの実施形態において、ｋは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｋは、０である。いくつかの実施形態において、ｋは、１である。
【０３０４】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化１９８】
2021519263.tif 000199
であり、
式中、ｐは、０、１、２、３、または４であり、
各Ｒ２０は、独立して、ハロ、ＣＮ、ＮＯ２、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６ヘテロアルケニル、任意選択で置換されたＣ３〜Ｃ１０カルボシクリル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、任意選択で置換されたＣ６〜Ｃ１０アリール、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０３０５】
いくつかの実施形態において、各Ｒ２０は、独立して、ハロ、ＣＮ、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、任意選択で置換されたＣ２〜Ｃ６アルケン、任意選択で置換されたＣ１〜Ｃ６ヘテロアルキル、ＳＨ、ＯＨ、またはＮＨ２である。
【０３０６】
いくつかの実施形態において、各Ｒ２０は、独立して、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、または
【化１９９】
2021519263.tif 000200
である。
【０３０７】
いくつかの実施形態において、ｐは、０または１である。いくつかの実施形態において、ｐは、０である。いくつかの実施形態において、ｐは、１である。
【０３０８】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、
【化２００】
2021519263.tif 000201
である。
【０３０９】
いくつかの実施形態において、Ｒ１は、５−クロロピリジン−３−イル、５−トリフルオロメチル−ピリジン−３−イル、４−トリフルオロメチル−ピリジン−２−イル、５−フルオロピリジン−３−イル、または５−フルオロピリジン−３−イルである。
【０３１０】
別の態様において、本開示は、表１及び表２中の化合物１〜６８３のいずれか１つの構造を有する、化合物、またはその薬学的に許容される塩を特徴とする。いくつかの実施形態において、化合物は、表１中の化合物１〜４７５のいずれか１つである。いくつかの実施形態において、化合物は、表２中の化合物４７６〜６８３のいずれか１つである。
【０３１１】
いくつかの実施形態において、化合物は、表１中の化合物４０、４１、４６、４８、５３、５６、５７、５９、６６、７４〜７６、７９、８９、９１、９４、９５、９９、１１１〜１１４、１１６、１１９、１２１、１２２、１２５、１２８、１３１、１３２、１３４、１３７、１４０、１４２、１４４、１４６、１４８、１４９、１５０、２０２、２０７、２１６、２３６、２３９、２４２〜２４４、２４８、２９０、２９２、３１１、３１５、３１６、３２１、３２８〜３３１、３６６、３７１、及び３７５のいずれか１つである。いくつかの実施形態において、化合物は、表１中の化合物５６、７６、９１、９４、１１１、１１２、１１４、１１６、１１９、１２２、１２５、１３１、１３２、１３７、１４４、１４８、１５０、２３６、２４２〜２４４、２９０、３１５、３１６、３２１、及び３７５のいずれか１つである。いくつかの実施形態において、化合物は、表２中の化合物４８４、４９４〜４９７、５００〜５０３、５０６、５２６、５２８、５３２、５４０、５４２、５４３、５４７、５５５、５５６、５５９、５６２、５６７、５７１、５７２、５７５、５８０、６０３、６１６、６２６、６２７、６４２〜６４４、６５７、６６１、６６８、６７６、及び６７９のいずれか１つである。いくつかの実施形態において、化合物は、表２中の化合物４９４、４９７、５０１、５０３、５３２、５５９、５６７、５７２、５８０、６０３、６５７、及び６６８のいずれか１つである。
【０３１２】
いくつかの実施形態において、化合物は、表１中の化合物１〜２００、２３８〜３０５、３１０〜３１６、３１８〜３２１、３２３〜３３５、３３７〜３３９、３４２、３４４〜３４６、３４８、３４９、３５１、３５２、３５４〜３７６、３７９、３８１〜３８４、３８７、３９１〜３９３、３９６、３９７、４０１〜４０３、４１０〜４１２、４１５、４１７、４１８、４２１、４２３、４２５〜４２９、４３３、４３５〜４５６、４５８〜４６０、４６３、４６７〜４７２、４７４、及び４７５ならびに表２中の４７６〜６８３のいずれか１つである。いくつかの実施形態において、化合物は、表１中の化合物１〜２００、２３８〜３０５、３１０〜３１６、３１８〜３２１、３２３〜３３５、３３７〜３３９、３４２、３４４〜３４６、３４８、３４９、３５１、３５２、３５４〜３７６、３７９、３８１〜３８４、３８７、３９１〜３９３、３９６、３９７、４０１〜４０３、４１０〜４１２、４１５、４１７、４１８、４２１、４２３、４２５〜４２９、４３３、４３５〜４５６、４５８〜４６０、４６３、４６７〜４７２、４７４、及び４７５のいずれか１つである。いくつかの実施形態において、化合物は、表２中の化合物４７６〜６８１及び６８３のいずれか１つである。いくつかの実施形態において、化合物は、表１中の化合物２０１〜２３７、３１７、３４０、３４１、３４３、３４５〜３４７、３５０、３５３、３７７、３７８、３８０、３８５、３８６、３８８〜３９０、３９８〜４００、４０４〜４０９、４１３、４１４、４１６、４１９、４２０、４２２、４２４、４３０、４３１、４６１、４６２、４６４〜４６６、及び４７３のいずれか１つである。いくつかの実施形態において、化合物は、表１中の化合物３０５〜３０９、３２２、３３６、３９４、４３２、４３４、及び４５７のいずれか１つである。いくつかの実施形態において、化合物は、表１中の化合物３０５〜３０９のいずれか１つである。
【０３１３】
本明細書で使用される場合、「化合物」は、「化合物」を指す。
【表１】
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【表２】
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【０３１４】
一態様において、本開示は、前述の化合物のうちのいずれかの化合物、またはその薬学的に許容される塩と、薬学的に許容される賦形剤とを含む、医薬組成物を特徴とする。
【０３１５】
いくつかの実施形態において、医薬組成物は、式Ｉまたは式ＩＩの化合物と、薬学的に許容される賦形剤とを含む。
【０３１６】
一態様において、本開示は、神経障害の治療を、それを必要とする対象において行う方法であって、前述の化合物のうちのいずれかまたはその医薬組成物の有効量を投与することを含む、方法を特徴とする。
【０３１７】
一態様において、本開示は、タンパク質に関連する細胞の毒性を阻害する方法であって、前述の化合物のうちのいずれかまたはその医薬組成物の有効量を投与することを含む、方法を特徴とする。
【０３１８】
いくつかの実施形態において、毒性は、α−シヌクレイン関連毒性である。いくつかの実施形態において、毒性は、ＡｐｏＥ４関連毒性である。
【０３１９】
いくつかの実施形態において、細胞は、哺乳動物の神経細胞である。
【０３２０】
一態様において、本開示は、ステアロイル−ＣｏＡデサチュラーゼ（ＳＣＤ）関連障害の治療を、それを必要とする対象において行う方法であって、前述の化合物のうちのいずれか、もしくはその薬学的に許容される塩、またはその医薬組成物の有効量を投与することを含む、方法を特徴とする。
【０３２１】
非限定的な例示的なＳＣＤ関連障害には、代謝障害（例えば、糖尿病（例えば、Ｉ型糖尿病及びＩＩ型糖尿病）、高血糖症、メタボリックシンドローム、肥満症、脂質障害、脂肪肝、非アルコール性脂肪性肝炎（ＮＡＳＨ）、非アルコール性脂肪性肝疾患（ＮＡＦＬＤ）、及び高血圧）、がん、心臓血管疾患、脳血管疾患、腎臓疾患、肝臓疾患、皮膚障害（例えば、挫瘡（例えば、尋常性挫瘡））、中枢神経系（ＣＮＳ）障害、認知症、多発性硬化症、統合失調症、軽度認知機能障害、アルツハイマー病、脳アミロイド血管症、及びダウン症候群に関連する認知症が挙げられるが、これらに限定されない。
【０３２２】
いくつかの実施形態において、ＳＣＤ関連障害は、ＳＣＤ１関連障害である。
【０３２３】
いくつかの実施形態において、ＳＣＤ関連障害は、ＳＣＤ５関連障害である。
【０３２４】
一態様において、本開示は、ＳＣＤ５を阻害する方法であって、前述の化合物のうちのいずれか、もしくはその薬学的に許容される塩、またはその医薬組成物の有効量を細胞と接触させることを含む、方法を特徴とする。
【０３２５】
一態様において、本開示は、ＳＣＤ１を阻害する方法であって、前述の化合物のうちのいずれか、もしくはその薬学的に許容される塩、またはその医薬組成物の有効量を細胞と接触させることを含む、方法を特徴とする。
【０３２６】
化学用語
本明細書で採用される用語は、特定の実施形態を記載することを目的としており、限定を意図するものではないことを理解されたい。
【０３２７】
当業者であれば、本明細書に記載される特定の化合物が、１つ以上の異なる異性体（例えば、立体異性体、幾何異性体、互変異性体）及び／または同位体（例えば、１つ以上の原子を当該原子の異なる同位体で置換したもの、例えば、水素を重水素で置換したもの）の形態で存在し得ることを理解するであろう。特に指示がない限り、または文脈から明らかでない限り、図示される構造は、そのような異性体または同位体の任意の形態を個々または組み合わせで表すものと理解され得る。
【０３２８】
いくつかの実施形態において、本明細書で図示される１つ以上の化合物は、異なる互変異性体で存在し得る。文脈から明らかなように、明示的に除外されない限り、当該化合物への言及は、そのような互変異性体の全てを包含する。いくつかの実施形態において、互変異性体は、単結合が隣接する二重結合と入れ替わることと、それに伴うプロトンの移動から生じる。特定の実施形態において、互変異性体は、参照形態と同じ実験式及び総電荷を有する異性体プロトン化状態である、プロトトロピー互変異性体であり得る。プロトトロピー互変異性体の部分の例は、ケトン−エノールペア、アミド−イミド酸ペア、ラクタム−ラクチムペア、アミド−イミド酸ペア、エナミン−イミンペア、及びプロトンが複素環式系の２つ以上の位置を占有し得る環状形態、例えば、１Ｈ−及び３Ｈ−イミダゾール、１Ｈ−、２Ｈ−及び４Ｈ−１，２，４−トリアゾール、１Ｈ−及び２Ｈ−イソインドール、ならびに１Ｈ−及び２Ｈ−ピラゾールである。いくつかの実施形態において、互変異性体は、平衡状態であり得るか、または適切な置換によって１つの形態に立体的にロックされ得る。特定の実施形態において、互変異性体は、アセタール相互変換、例えば、以下のスキームに例示される相互変換から生じる。
【化２０１】
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【０３２９】
当業者であれば、いくつかの実施形態において、本明細書に記載される化合物の同位体が、本発明に従って調製及び／または利用され得ることを理解するであろう。「同位体」は、同じ原子番号を有するが、原子核内の中性子数が異なることから異なる質量数を有する原子を指す。例えば、水素の同位体は、トリチウム及び重水素を含む。いくつかの実施形態において、同位体置換（例えば、重水素による水素の置換）は、代謝及び／またはキラル中心のラセミ化速度などの分子の物理化学的特性を変更し得る。
【０３３０】
当該技術分野で知られているように、多くの化学実体（特に、多くの有機分子及び／または多くの小分子）は、例えば、アモルファス形態及び／または結晶形態など（例えば、多形、水和物、溶媒和物など）の多種多様な固体形態を取り得る。いくつかの実施形態において、そのような実体は、任意の固体形態を含む、任意の形態で利用することができる。いくつかの実施形態において、そのような実体は、特定の形態、例えば、特定の固体形態で利用することができる。
【０３３１】
いくつかの実施形態において、本明細書で記載される及び／または図示される化合物は、塩の形態で提供及び／または利用され得る。
【０３３２】
特定の実施形態において、本明細書で記載される及び／または図示される化合物は、水和物または溶媒和物の形態で提供及び／または利用され得る。
【０３３３】
本明細書の様々な箇所において、本開示の化合物の置換基は、群または範囲で開示される。本開示は、そのような群または範囲の要素のあらゆる個々の部分的組み合わせを含むことが具体的に意図される。例えば、「Ｃ１〜Ｃ６アルキル」という用語は、具体的に、メチル、エチル、Ｃ３アルキル、Ｃ４アルキル、Ｃ５アルキル、及びＣ６アルキルを個々に開示することが意図される。更に、化合物が複数の位置を含み、その位置の置換基が群または範囲で開示されている場合、特に指定のない限り、本開示は、各位置に各要素のあらゆる個々の部分的組み合わせを含有する個々の化合物及び化合物の群（例えば、属及び亜属）を網羅することが意図される。
【０３３４】
「任意選択で置換されたＸ」（例えば、任意選択で置換されたアルキル）という形態の文言は、本明細書中、「Ｘ（式中、Ｘは、任意選択で置換される）」（例えば、「アルキル（当該アルキルは、任意選択で置換される」）と同等であることが意図される。特徴「Ｘ」（例えば、アルキル）自体が任意選択であることを意味するものではない。
【０３３５】
「アシル」という用語は、本明細書で使用される場合、本明細書で定義されるカルボニル基を介して親分子基に結合されている水素または本明細書で定義されるアルキル基を表し、ホルミル（すなわち、カルボキシアルデヒド基）、アセチル、トリフルオロアセチル、プロピオニル、及びブタノイルによって例示される。例示的な非置換アシル基は、１〜６個、１〜１１個、または１〜２１個の炭素を含む。
【０３３６】
「アルキル」という用語は、本明細書で使用される場合、１〜２０個の炭素原子（例えば、１〜１６個の炭素原子、１〜１０個の炭素原子、または１〜６個の炭素原子）の分枝鎖または直鎖の一価飽和脂肪族炭化水素ラジカルを指す。アルキレンは、二価のアルキル基である。
【０３３７】
「アルケニル」という用語は、本明細書で使用される場合、単独または他の基との組み合わせにおいて、炭素−炭素二重結合を有し、２〜２０個の炭素原子（例えば、２〜１６個の炭素原子、２〜１０個の炭素原子、２〜６、または２個の炭素原子）を有する、直鎖または分枝鎖の炭化水素残基を指す。
【０３３８】
「アルキニル」という用語は、本明細書で使用される場合、単独または他の基との組み合わせにおいて、炭素−炭素三重結合を有し、２〜２０個の炭素原子（例えば、２〜１６個の炭素原子、２〜１０個の炭素原子、２〜６個、または２個の炭素原子）を有する、直鎖または分枝鎖の炭化水素残基を指す。
【０３３９】
「アミノ」という用語は、本明細書で使用される場合、−Ｎ（ＲＮ１）２を表し、式中、各ＲＮ１は、独立して、Ｈ、ＯＨ、ＮＯ２、Ｎ（ＲＮ２）２、ＳＯ２ＯＲＮ２、ＳＯ２ＲＮ２、ＳＯＲＮ２、Ｎ−保護基、アルキル、アルコキシ、アリール、アリールアルキル、シクロアルキル、アシル（例えば、アセチル、トリフルオロアセチル、または本明細書に記載される他のもの）であり、これらの列挙されるＲＮ１基のそれぞれは、任意選択で置換され得るか、または２つのＲＮ１が結合してアルキレンもしくはヘテロアルキレンを形成し、各ＲＮ２は、独立して、Ｈ、アルキル、またはアリールである。本発明のアミノ基は、非置換アミノ（すなわち、−ＮＨ２）または置換アミノ（すなわち、−Ｎ（ＲＮ１）２）であり得る。
【０３４０】
「アリール」という用語は、本明細書で使用される場合、少なくとも１つの芳香環を有する、６〜１２個の炭素原子の芳香族のモノまたはポリ炭素環式ラジカルを指す。かかる基の例には、フェニル、ナフチル、１，２，３，４−テトラヒドロナフチル、１，２−ジヒドロナフチル、インダニル、及び１Ｈ−インデニルが挙げられるが、これらに限定されない。
【０３４１】
「アリールアルキル」という用語は、本明細書で使用される場合、アリール基で置換されたアルキル基を表す。例示的な非置換アリールアルキル基は、７〜３０個の炭素、例えば、ベンジル及びフェネチル（例えば、７〜１６個または７〜２０個の炭素、例えば、Ｃ１〜Ｃ６アルキルＣ６〜１０アリール、Ｃ１〜Ｃ１０アルキルＣ６〜１０アリール、またはＣ１〜Ｃ２０アルキルＣ６〜１０アリール）である。いくつかの実施形態において、アキル及びアリールはそれぞれ、個々の基について本明細書で定義される１、２、３、または４個の置換基で更に置換され得る。
【０３４２】
「アジド」という用語は、本明細書で使用される場合、−Ｎ３基を表す。
【０３４３】
「シアノ」という用語は、本明細書で使用される場合、ＣＮ基を表す。
【０３４４】
「カルボシクリル」という用語は、本明細書で使用される場合、環が炭素原子によって形成される、非芳香族Ｃ３〜Ｃ１２の単環式、二環式、または三環式の構造を指す。カルボシクリル構造は、シクロアルキル基及び不飽和カルボシクリルラジカルを含む。
【０３４５】
「シクロアルキル」という用語は、本明細書で使用される場合、２〜１０個、好ましくは、３〜６個の炭素原子の飽和非芳香族の一価のモノまたはポリ炭素環式ラジカルを指す。本用語は、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル、ノルボルニル、及びアダマンチルなどのラジカルによって更に例示される。
【０３４６】
「ハロ」という用語は、本明細書で使用される場合、フッ素（フルオロ）、塩素（クロロ）、臭素（ブロモ）、またはヨウ素（ヨード）ラジカルを意味する。
【０３４７】
「ヘテロアルキル」という用語は、本明細書で使用される場合、構成炭素原子のうちの１つ以上が窒素、酸素、または硫黄によって置き換えられている、本明細書で定義されるアルキル基を指す。いくつかの実施形態において、ヘテロアルキル基は、アルキル基について本明細書で記載される１、２、３、または４個の置換基で更に置換され得る。ヘテロアルキル基の例は、「アルコキシ」であり、これは、本明細書で使用される場合、アルキル−Ｏ−（例えば、メトキシ及びエトキシ）を指す。ヘテロアルキレンは、二価のヘテロアルキル基である。
【０３４８】
「ヘテロアルケニル」という用語は、本明細書で使用される場合、構成炭素原子のうちの１つ以上が窒素、酸素、または硫黄によって置き換えられている、本明細書で定義されるアルケニル基を指す。いくつかの実施形態において、ヘテロアルケニル基は、アルケニル基について本明細書で記載される１、２、３、または４個の置換基で更に置換され得る。ヘテロアルケニル基の例は、「アルケノキシ」であり、これは、本明細書で使用される場合、アルケニル−Ｏ−を指す。ヘテロアルケニレンは、二価のヘテロアルケニル基である。
【０３４９】
「ヘテロアルキニル」という用語は、本明細書で使用される場合、構成炭素原子のうちの１つ以上が窒素、酸素、または硫黄によって置き換えられている、本明細書で定義されるアルキニル基を指す。いくつかの実施形態において、ヘテロアルキニル基は、アルキニル基について本明細書で記載される１、２、３、または４個の置換基で更に置換され得る。ヘテロアルキニル基の例は、「アルキノキシ」であり、本明細書で使用される場合、アルキニル−Ｏ−を指す。ヘテロアルキニレンは、二価のヘテロアルキニル基である。
【０３５０】
「ヘテロアリール」という用語は、本明細書で使用される場合、Ｎ、Ｏ、及びＳから選択される１、２、または３つの環ヘテロ原子を含有し、残りの環原子がＣである、少なくとも１つの芳香環を有する、５〜１２個の原子の芳香族の単環または多環式ラジカルを指す。ヘテロアリール基の１つまたは２つの環炭素原子は、カルボニル基で置き換えられ得る。ヘテロアリール基の例は、ピリジル、ピラゾイル、ベンゾオキサゾリル、ベンゾイミダゾリル、ベンゾチアゾリル、イミダゾリル、オキサキソリル、及びチアゾリルである。
【０３５１】
「ヘテロアリールアルキル」という用語は、本明細書で使用される場合、ヘテロアリール基で置換されたアルキル基を表す。例示的な非置換ヘテロアリールアルキル基は、７〜３０個の炭素（例えば、７〜１６個または７〜２０個の炭素、例えば、Ｃ１〜Ｃ６アルキルＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、Ｃ１〜Ｃ１０アルキルＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール、またはＣ１〜Ｃ２０アルキルＣ２〜Ｃ９ヘテロアリール）である。いくつかの実施形態において、アキル及びヘテロアリールはそれぞれ、個々の基について本明細書で定義される１、２、３、または４個の置換基で更に置換され得る。
【０３５２】
「ヘテロシクリル」という用語は、本明細書で使用される場合、Ｎ、ＯまたはＳから選択される１、２、３、または４つの環ヘテロ原子を含有し、環が芳香族ではない、少なくとも１つの環を有する、３〜１２個の原子を有する単環または多環式ラジカルを示す。ヘテロシクリル基の例には、モルホリニル、チオモルホリニル、フリル、ピペラジニル、ピペリジニル、ピラニル、ピロリジニル、テトラヒドロピラニル、テトラヒドロフラニル、及び１，３−ジオキサニルが挙げられるが、これらに限定されない。
【０３５３】
「ヘテロシクリルアルキル」という用語は、本明細書で使用される場合、ヘテロシクリル基で置換されたアルキル基を表す。例示的な非置換ヘテロシクリルアルキル基は、７〜３０個の炭素（例えば、７〜１６個または７〜２０個の炭素、例えば、Ｃ１〜Ｃ６アルキルＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、Ｃ１〜Ｃ１０アルキルＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル、またはＣ１〜Ｃ２０アルキルＣ２〜Ｃ９ヘテロシクリル）である。いくつかの実施形態において、アキル及びヘテロシクリルはそれぞれ、個々の基について本明細書で定義される１、２、３、または４個の置換基で更に置換され得る。
【０３５４】
「ヒドロキシル」という用語は、本明細書で使用される場合、−ＯＨ基を表す。
【０３５５】
「Ｎ−保護基」という用語は、本明細書で使用される場合、合成手順中にアミノ基を望ましくない反応から保護することを意図した基を表す。一般に使用されるＮ−保護基は、Ｇｒｅｅｎｅ，“Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，”  ３ｒｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ（Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９９９）に開示されている。Ｎ−保護基には、アシル基、アリーロイル基、またはカルバミル基、例えば、ホルミル、アセチル、プロピオニル、ピバロイル、ｔ−ブチルアセチル、２−クロロアセチル、２−ブロモアセチル、トリフルオロアセチル、トリクロロアセチル、フタリル、ｏ−ニトロフェノキシアセチル、α−クロロブチリル、ベンゾイル、４−クロロベンゾイル、４−ブロモベンゾイル、４−ニトロベンゾイル、ならびにキラル補助剤、例えば、保護または非保護のＤ、ＬまたはＤ、Ｌ−アミノ酸、例えば、アラニン、ロイシン、及びフェニルアラニン；スルホニル含有基、例えば、ベンゼンスルホニル、及びｐ−トルエンスルホニル；カルバメート形成基、例えば、ベンジルオキシカルボニル、ｐ−クロロベンジルオキシカルボニル、ｐ−メトキシベンジルオキシカルボニル、ｐ−ニトロベンジルオキシカルボニル、２−ニトロベンジルオキシカルボニル、ｐ−ブロモベンジルオキシカルボニル、３，４−ジメトキシベンジルオキシカルボニル、３，５−ジメトキシベンジルオキシカルボニル、２，４−ジメトキシベンジルオキシカルボニル、４−メトキシベンジルオキシカルボニル、２−ニトロ−４，５−ジメトキシベンジルオキシカルボニル、３，４，５−トリメトキシベンジルオキシカルボニル、１−（ｐ−ビフェニリル）−１−メチルエトキシカルボニル、α，α−ジメチル−３，５−ジメトキシベンジルオキシカルボニル、ベンズヒドリルオキシカルボニル、ｔ−ブチルオキシカルボニル、ジイソプロピルメトキシカルボニル、イソプロピルオキシカルボニル、エトキシカルボニル、メトキシカルボニル、アリルオキシカルボニル、２，２，２，−トリクロロエトキシカルボニル、フェノキシカルボニル、４−ニトロフェノキシカルボニル、フルオレニル−９−メトキシカルボニル、シクロペンチルオキシカルボニル、アダマンチルオキシカルボニル、シクロヘキシルオキシカルボニル、及びフェニルチオカルボニル、アリールアルキル基、例えば、ベンジル、トリフェニルメチル、及びベンジルオキシメチル、ならびにシリル基、例えば、トリメチルシリルが含まれる。好ましいＮ−保護基は、ａｌｌｏｃ、ホルミル、アセチル、ベンゾイル、ピバロイル、ｔ−ブチルアセチル、アラニル、フェニルスルホニル、ベンジル、ｔ−ブチルオキシカルボニル（Ｂｏｃ）、及びベンジルオキシカルボニル（Ｃｂｚ）である。
【０３５６】
「ニトロ」という用語は、本明細書で使用される場合、ＮＯ２基を表す。
【０３５７】
「チオール」という用語は、本明細書で使用される場合、−ＳＨ基を表す。
【０３５８】
アルキル、アルケニル、アルキニル、ヘテロアルキル、ヘテロアルケニル、ヘテロアルキニル、カルボシクリル（例えば、シクロアルキル）、アリール、ヘテロアリール、及びヘテロシクリルの各基は、置換されていても、非置換であってもよい。置換されている場合、特に指定のない限り、１〜４個の置換基が存在し得る。置換基には、例えば、アリール（例えば、置換及び非置換のフェニル）、カルボシクリル（例えば、置換及び非置換のシクロアルキル）、ハロ（例えば、フルオロ）、ヒドロキシル、ヘテロアルキル（例えば、置換及び非置換のメトキシ、エトキシ、またはチオアルコキシ）、ヘテロアリール、ヘテロシクリル、アミノ（例えば、ＮＨ２またはモノまたはジアルキルアミノ）、アジド、シアノ、ニトロ、またはチオールが含まれる。アリール、カルボシクリル（例えば、シクロアルキル）、ヘテロアリール、及びヘテロシクリルの各基もまた、アルキル（非置換アルキル及びアリールアルキル（例えば、置換及び非置換のベンジル）などの置換アルキル）で置換されていてもよい。
【０３５９】
本発明の化合物は、１つ以上の不斉炭素原子を有し得、光学的に純粋なエナンチオマー、例えば、ラセミ体などのエナンチオマーの混合物、光学的に純粋なジアステレオマー、ジアステレオマーの混合物、ジアステレオマーのラセミ体またはジアステレオマーのラセミ体の混合物の形態で存在し得る。光学的に活性な形態は、例えば、ラセミ体の分割によって、不斉合成または不斉クロマトグラフィー（キラル吸着剤または溶離液を用いるクロマトグラフィー）によって得ることができる。すなわち、本開示の化合物のいくつかは、様々な立体異性体の形態で存在し得る。立体異性体は、その空間配置のみが異なる化合物である。エナンチオマーは、最も一般的には、キラル中心として作用する非対称的に置換された炭素原子を含有することから、その鏡像が重なり合わない立体異性体のペアである。「エナンチオマー」は、互いの鏡像であり、重なり合わない一対の分子のうちの１つを意味する。ジアステレオマーは、最も一般的には、２つ以上の非対称的に置換された炭素原子を含有し、１つ以上のキラル炭素原子の周りの置換基の配置を表すため、鏡像は関係しない立体異性体である。化合物のエナンチオマーは、例えば、キラルクロマトグラフィー及びそれに基づく分割方法などのよく知られた１つ以上の技術及び方法を使用して、例えば、ラセミ体からエナンチオマーを分割することによって、調製することができる。ラセミ混合物から本明細書に記載される化合物のエナンチオマーを分割する適切な技術及び／または方法は、当業者によって容易に決定され得る。「ラセミ体」または「ラセミ混合物」は、２つのエナンチオマーを含有する化合物であり、そのような混合物は、光学活性を示さない。すなわち、偏光面を回転させない。「幾何異性体」は、炭素−炭素二重結合、シクロアルキル環、または架橋二環式系に関して、置換基原子の向きが異なる異性体を意味する。炭素−炭素二重結合のそれぞれの側にある原子（Ｈ以外）は、Ｅ（置換基が炭素−炭素二重結合の反対側にある）またはＺ（置換基が同じ側に向いている）の配置であり得る。「Ｒ」、「Ｓ」、「Ｓ＊」、「Ｒ＊」、「Ｅ」、「Ｚ」、「ｃｉｓ」、及び「ｔｒａｎｓ」、は、コア分子に対する配置を示す。本開示の化合物のいくつかは、アトロプ異性体の形態で存在し得る。アトロプ異性体は、単結合の回転障害から生じる立体異性体であり、回転に対するその立体ゆがみ障壁は、配座異性体の単離を可能にするほど高いものである。本発明の化合物は、いずれかの異性体に特異的な合成によって個々の異性体として調製してもよいし、または異性体混合物から分割してもよい。従来の分割技術には、光学的に活性な酸を使用して、異性体ペアの各異性体の遊離塩基の塩を形成すること（続いて、分別結晶及び遊離塩基の再生を行う）、光学的に活性なアミンを使用して、異性体ペアの各異性体の酸形態の塩を形成すること（続いて、分別結晶及び遊離酸の再生を行う）、光学的に純粋な酸、アミンもしくはアルコールを使用して、異性体ペアの異性体のそれぞれのエステルもしくはアミドを形成すること（続いて、クロマトグラフィーによる分離及びキラル補助剤の除去を行う）、またはよく知られている各種クロマトグラフ法を使用して、出発物質もしくは最終生成物のいずれかの異性体混合物を分割することが含まれる。開示される化合物の立体化学が構造によって名付けられるまたは図示される場合、その名付けられたまたは図示された立体異性体は、他の立体異性体に対して、少なくとも６０重量％、７０重量％、８０重量％、９０重量％、９９重量％または９９．９重量％）である。単一のエナンチオマーが構造によって名付けられるまたは図示される場合、その名付けられたまたは図示されたエナンチオマーは、少なくとも６０重量％、７０重量％、８０重量％、９０重量％、９９重量％または９９．９重量％光学的に純粋である。単一のジアステレオマーが構造によって名付けられるまたは図示される場合、その名付けられたまたは図示されたジアステレオマーは、少なくとも６０重量％、７０重量％、８０重量％、９０重量％、９９重量％または９９．９重量％純粋である。光学純度パーセントは、エナンチオマーの重量の比、またはエナンチオマーの重量とその光学異性体の重量を合わせたものに対する比である。ジアステレオマーの重量による純度は、１つのジアステレオマーの重量の比、または全てのジアステレオマーの重量に対する比である。開示される化合物の立体化学が構造によって名付けられるまたは図示される場合、その名付けられたまたは図示された立体異性体は、他の立体異性体に対して、モル分率で、少なくとも６０％、７０％、８０％、９０％、９９％または９９．９％純粋である。単一のエナンチオマーが構造によって名付けられるまたは図示される場合、その名付けられたまたは図示されたエナンチオマーは、モル分率で、少なくとも６０％、７０％、８０％、９０％、９９％または９９．９％純粋である。単一のジアステレオマーが構造によって名付けられるまたは図示される場合、その名付けられたまたは図示されたジアステレオマーは、モル分率で、少なくとも６０％、７０％、８０％、９０％、９９％または９９．９％純粋である。モル分率による純度パーセントは、エナンチオマーのモル数の比、またはエナンチオマーのモル数とその光学異性体のモル数を合わせたものに対する比である。同様に、モル分率による純度パーセントは、ジアステレオマーのモル数の比、またはジアステレオマーのモル数とその異性体のモル数を合わせたものに対する比である。開示される化合物が、立体化学を示すことなく構造によって名付けられるかまたは図示され、化合物が少なくとも１つのキラル中心を有する場合、その名称または構造は、対応する光学異性体を含まない化合物のエナンチオマー、化合物のラセミ混合物、または１つのエナンチオマーがその対応する光学異性体よりも多い混合物のいずれかを包含するものと理解されるべきである。開示される化合物が、立体化学を示すことなく構造によって名付けられるかまたは図示され、２つ以上のキラル中心を有する場合、その名称または構造は、他のジアステレオマーを含まないジアステレオマー、他のジアステレオマーペアを含まない多数のジアステレオマー、ジアステレオマーの混合物、ジアステレオマーペアの混合物、１つのジアステレオマーが他のジアステレオマー（複数可）よりも多いジアステレオマーの混合物、または１つ以上のジアステレオマーが他のジアステレオマーよりも多いジアステレオマーの混合物を包含するものと理解されるべきである。本発明は、これらの形態の全てを包含する。
【０３６０】
定義
本出願において、特に文脈から明らかでない限り、（ｉ）「ａ」という用語は、「少なくとも１つの」を意味するものと理解され得、（ｉｉ）「または」という用語は、「及び／または」を意味するものと理解され得、（ｉｉｉ）「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」及び「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」という用語は、項目化された構成要素またはステップを、それ自体が提示されているか、または１つ以上の追加の構成要素もしくはステップとともに提示されているかにかかわらず、包含するものと理解され得、（ｉｖ）「約」及び「およそ」という用語は、当業者によって理解され得る標準偏差を許容するものと理解され得、（ｖ）範囲が提供される場合、端点も含まれる。
【０３６１】
本明細書で使用される場合、「投与」という用語は、組成物（例えば、化合物、複合体または本明細書に記載される化合物もしくは複合体を含む調製物）を対象または系に投与することを指す。動物対象（例えば、ヒト）への投与は、任意の適切な経路によってなされ得る。例えば、いくつかの実施形態において、投与は、気管支（気管支滴下注入によるものを含む）、口腔粘膜、経腸、皮内（ｉｎｔｅｒｄｅｒｍａｌ）、動脈内、皮内（ｉｎｔｒａｄｅｒｍａｌ）、胃内、髄内、筋肉内、鼻腔内、腹腔内、髄腔内、静脈内、脳室内、粘膜、経鼻、経口、経直腸、皮下、舌下、局所、気管（気管内注入によるものを含む）、経皮、膣及び硝子体であり得る。
【０３６２】
本明細書で使用される場合、「動物」という用語は、動物界の任意の一員を指す。いくつかの実施形態において、「動物」は、あらゆる発達段階のヒトを指す。いくつかの実施形態において、「動物」は、あらゆる発達段階の非ヒト動物を指す。いくつかの実施形態において、非ヒト動物は、哺乳動物（例えば、げっ歯類、マウス、ラット、ウサギ、サル、イヌ、ネコ、ヒツジ、ウシ、霊長類、及び／またはブタ）である。いくつかの実施形態において、動物には、哺乳類、鳥類、爬虫類、両生類、魚類及び／または蠕虫が含まれるが、これらに限定されない。いくつかの実施形態において、動物は、トランスジェニック動物、遺伝子操作された動物、及び／またはクローンであってもよい。
【０３６３】
本明細書で使用される場合、「およそ」という用語は、及び「約」という用語は、その関連する文脈に応じて、当業者によって理解され得る通常の統計的偏差を包含することがそれぞれ意図される。特定の実施形態において、「およそ」または「約」という用語は、別の指定がない限りまたは文脈から明らかでない限り（例えば、当該数値が取り得る値の１００％を超える場合を除き）、記載された値のいずれかの方向（より大きい方向または小さい方向）の２５％、２０％、１９％、１８％、１７％、１６％、１５％、１４％、１３％、１２％、１１％、１０％、９％、８％、７％、６％、５％、４％、３％、２％、１％、またはそれ以下の範囲内に含まれる値の範囲をそれぞれ指す。
【０３６４】
２つの事象または実体が互いに「関連する」とは、当該用語が本明細書で使用される場合、一方の存在、レベル及び／または形態が他方のものと関係する場合である。例えば、特定の実体（例えば、ポリペプチド）は、その存在、レベル及び／または形態が特定の疾患、障害、または状態の発生率及び／または感受性と相関する場合（例えば、関連する集団全体にわたって）、その疾患、障害、または状態に関連すると考えられる。
【０３６５】
本発明の方法の実施において、本発明の化合物のいずれか１つまたは本発明の化合物のいずれかの組み合わせまたはその薬学的に許容される塩の「有効量」は、単独または組み合わせのいずれかで、当該技術分野において知られている通常の許容される方法のいずれかを介して投与される。
【０３６６】
本明細書で使用される場合、「併用療法」という用語は、対象が同時に２つ以上の治療薬に曝露される状況を指す。いくつかの実施形態において、２つ以上の化合物は、同時投与され得、いくつかの実施形態において、かかる化合物は、逐次投与され得、いくつかの実施形態において、かかる化合物は、重複する投与レジメンで投与される。
【０３６７】
本明細書で使用される場合、「剤形」という用語は、対象に投与するための、活性化合物（例えば、治療薬または診断薬）の物理的に別個の単位を指す。各単位には、所定量の活性剤が含有される。いくつかの実施形態において、かかる量は、関連する集団に投与された場合に、所望の結果または有益な結果と相関すると決定付けられた投与レジメン（すなわち、治療投与レジメン）に従って投与するのに適切な単位投薬量の量（またはその分割総量）である。当業者であれば、特定の対象に投与される治療用組成物または化合物の総量は、１名以上の主治医によって決定され、複数の剤形の投与を伴い得ることを理解されよう。
【０３６８】
本明細書で使用される場合、「投与レジメン」という用語は、典型的には期間を空けて対象に個別に投与される一連の単位用量（典型的に、１より多い）を指す。いくつかの実施形態において、所与の治療用化合物は、推奨される投与レジメンを有し、１以上の用量を伴い得る。いくつかの実施形態において、投与レジメンは、複数の用量を含み、そのそれぞれには、互いに同じ長さの期間が空けられ、いくつかの実施形態において、投与レジメンは、複数の用量を含み、個々の用量間には少なくとも２つの異なる期間が空けられる。いくつかの実施形態において、投与レジメン内の用量は全て同じ単位用量の量である。いくつかの実施形態において、投与レジメン内の異なる用量は、異なる量である。いくつかの実施形態において、投与レジメンは、第１の用量の量の第１の用量と、続いて、第１の用量の量とは異なる第２の用量の量の１つ以上の追加の用量を含む。いくつかの実施形態において、投与レジメンは、第１の用量の量の第１の用量と、続いて、第１の用量の量と同じ第２の用量の量の１以上の追加の用量を含む。いくつかの実施形態において、投与レジメンは、関連する集団全体に投与された場合の所望の結果または有益な結果と相関する（すなわち、治療投与レジメンである）。
【０３６９】
「医薬組成物」という用語は、本明細書で使用される場合、哺乳動物における疾患の治療のための治療レジメンの一部として、薬学的に許容される賦形剤とともに製剤化され、政府規制機関の承認によって製剤化または販売される、本明細書に記載される化合物を含有する組成物を表す。医薬組成物は、例えば、単位剤形の経口投与用（例えば、錠剤、カプセル剤、カプレット剤、ジェルキャップ剤、またはシロップ剤）、局所投与用（例えば、クリーム剤、ゲル剤、ローション剤、または軟膏剤として）、静脈内投与用（例えば、静脈内使用に好適な溶媒系中の粒子状塞栓を含まない無菌溶液として）、または任意の他の薬学的に許容される製剤に製剤化され得る。
【０３７０】
「薬学的に許容される賦形剤」は、本明細書で使用される場合、患者に実質的に無毒性及び非炎症性の性質を有する、本明細書に記載される化合物以外の任意の成分（例えば、活性化合物を懸濁または溶解することが可能なビヒクル）を指す。賦形剤には、例えば、粘着防止剤、抗酸化剤、結合剤、コーティング剤、圧縮助剤、崩壊剤、色素（着色料）、皮膚軟化剤、乳化剤、充填剤（希釈剤）、皮膜形成剤またはコーティング剤、風味料、香料、滑剤（流動促進剤）、滑沢剤、保存剤、印刷インク、吸着剤、懸濁化剤または分散剤、甘味料及び水和水が含まれ得る。例示的な賦形剤には、ブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム（二塩基性）、ステアリン酸カルシウム、クロスカルメロース、架橋型ポリビニルピロリドン、クエン酸、クロスポビドン、システイン、エチルセルロース、ゼラチン、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ラクトース、ステアリン酸マグネシウム、マルチトール、マンニトール、メチオニン、メチルセルロース、メチルパラベン、微結晶セルロース、ポリエチレングリコール、ポリビニルピロリドン、ポビドン、α化デンプン、プロピルパラベン、パルミチン酸レチニル、セラック、二酸化ケイ素、カルボキシメチルセルロースナトリウム、クエン酸ナトリウム、デンプングリコール酸ナトリウム、ソルビトール、デンプン（トウモロコシ）、ステアリン酸、スクロース、タルク、二酸化チタン、ビタミンＡ、ビタミンＥ、ビタミンＣ、及びキシリトールが挙げられるが、これらに限定されない。
【０３７１】
本明細書で使用される場合、「薬学的に許容される塩」という用語は、式（Ｉ）の化合物の任意の薬学的に許容される塩を意味する。例えば、本明細書に記載される化合物のいずれかの薬学的に許容される塩には、適切な医学的判断の範囲内で、過度の毒性、刺激、アレルギー反応を伴うことなく、ヒト及び動物の組織との接触に使用するのに好適であり、かつ妥当な利益／リスク比に見合うものが含まれる。薬学的に許容される塩は、当該技術分野においてよく知られている。例えば、薬学的に許容される塩は、Ｂｅｒｇｅ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ  ６６：１−１９，１９７７  ａｎｄ  ｉｎ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓａｌｔｓ：Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ，Ｓｅｌｅｃｔｉｏｎ，ａｎｄ  Ｕｓｅ，（Ｅｄｓ．Ｐ．Ｈ．Ｓｔａｈｌ  ａｎｄ  Ｃ．Ｇ．Ｗｅｒｍｕｔｈ），Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ，２００８に記載されている。塩は、本明細書に記載される化合物の最終的な単離及び精製中にｉｎ  ｓｉｔｕで調製することができ、または遊離塩基性基を好適な有機酸と反応させることによって別個に調製することができる。
【０３７２】
本発明の化合物は、薬学的に許容される塩として調製することが可能なように、イオン性基を有し得る。これらの塩は、無機酸もしくは有機酸を伴う酸付加塩であってもよいし、または塩は、本発明の化合物の酸性形態の場合、無機塩基または有機塩基から調製されてもよい。多くの場合、化合物は、薬学的に許容される酸または塩基の付加生成物として調製される薬学的に許容される塩として調製または使用される。好適な薬学的に許容される酸及び塩基、ならびに適切な塩の調製方法は、当該技術分野においてよく知られている。塩は、無機及び有機の酸及び塩基を含む、薬学的に許容される無毒性の酸及び塩基から調製され得る。
【０３７３】
「純粋」という用語は、実質的に純粋であるか、または不必要な成分（例えば、他の化合物及び／または他の細胞可溶化物の他の構成要素）、物質の汚染、混合または不完全性を含まないことを意味する。
【０３７４】
代表的な酸付加塩には、酢酸塩、アジピン酸塩、アルギン酸塩、アスコルビン酸塩、アスパラギン酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、安息香酸塩、硫酸水素塩、ホウ酸塩、酪酸塩、ショウノウ酸塩、カンファースルホン酸塩、クエン酸塩、シクロペンタンプロピオン酸塩、ジグルコン酸塩、ドデシル硫酸塩、エタンスルホン酸塩、フマル酸塩、グルコヘプトン酸塩、グリセロリン酸塩、ヘミ硫酸塩、ヘプトン酸塩、ヘキサン酸塩、臭化水素酸塩、塩酸塩、ヨウ化水素酸塩、２−ヒドロキシ−エタンスルホン酸塩、ラクトビオン酸塩、乳酸塩、ラウリン酸塩、ラウリル硫酸塩、リンゴ酸塩、マレイン酸塩、マロン酸塩、メタンスルホン酸塩、２−ナフタレンスルホン酸塩、ニコチン酸塩、硝酸塩、オレイン酸塩、シュウ酸塩、パルミチン酸塩、パモ酸塩、ペクチン酸塩、過硫酸塩、３−フェニルプロピオン酸塩、リン酸塩、ピクリン酸塩、ピバル酸塩、プロピオン酸塩、ステアリン酸塩、コハク酸塩、硫酸塩、酒石酸塩、チオシアン酸塩、トルエンスルホン酸塩、ウンデカン酸塩、及び吉草酸塩が含まれる。代表的なアルカリ金属またはアルカリ土類金属の塩には、ナトリウム、リチウム、カリウム、カルシウム、及びマグネシウム、ならびに無毒性アンモニウム、四級アンモニウム、及びアミンカチオン、限定するものではないが、例えば、アンモニウム、テトラメチルアンモニウム、テトラエチルアンモニウム、メチルアミン、ジメチルアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、及びエチルアミンが含まれる。
【０３７５】
本明細書で使用される場合、「ステアロイル−ＣｏＡデサチュラーゼ（ＳＣＤ）関連障害」という用語は、ＳＣＤタンパク質に関連する及び／またはＳＣＤタンパク質によって少なくとも部分的に媒介される、好ましくない生理学的状態、障害、または疾患を指す。いくつかの場合において、ＳＣＤ関連障害は、過剰なＳＣＤのレベル及び／または活性に関連する。ＳＣＤは、パルミトイル−ＣｏＡ及びステアロイル−ＣｏＡなどの飽和脂肪酸のＣ９−Ｃ１０位置に二重結合を導入し、これらをパルミトレオイル−ＣｏＡ及びオレオイル−ＣｏＡにそれぞれ変換する。ＳＣＤ遺伝子の１つであるＳＣＤ１は、ヒトの場合、ＳＣＤ１及びＳＣＤ５の２つのアイソフォームがあることが特徴である。ＳＣＤ関連障害は、ＳＣＤ１及び／またはＳＣＤ５に関連し得、及び／または当該タンパク質によって少なくとも部分的に媒介され得る。例示的なＳＣＤ関連障害には、ＳＣＤ関連障害には、代謝障害（例えば、糖尿病（例えば、Ｉ型糖尿病及びＩＩ型糖尿病）、高血糖症、メタボリックシンドローム、肥満症、脂質障害、脂肪肝、非アルコール性脂肪性肝炎（ＮＡＳＨ）、非アルコール性脂肪性肝疾患（ＮＡＦＬＤ）、及び高血圧）、がん、心臓血管疾患、脳血管疾患、腎臓疾患、肝臓疾患、皮膚障害（例えば、挫瘡（例えば、尋常性挫瘡））、中枢神経系（ＣＮＳ）障害、認知症、多発性硬化症、統合失調症、軽度認知機能障害、アルツハイマー病、脳アミロイド血管症、及びダウン症候群に関連する認知症が挙げられるが、これらに限定されない。追加のＳＣＤ関連障害は、本明細書に記載されるか、または当該技術分野において知られている。
【０３７６】
本明細書で使用される場合、「対象」という用語は、本発明にかかる組成物が、例えば、実験、診断、予防、及び／または治療の目的で投与され得る生体を指す。典型的な対象には、任意の動物（例えば、マウス、ラット、ウサギ、非ヒト霊長類及びヒトなどの哺乳類）が含まれる。対象は、特定の疾患または状態について、治療を求めているか、もしくは必要としているか、治療が必要であるか、治療を受けているか、将来治療を受けるか、または訓練を受けた専門家によるケアを受けているヒトもしくは動物であり得る。
【０３７７】
本明細書で使用される場合、「治療する」、「治療される」、または「治療すること」という用語は、治療的処置と予防的または防止的措置の両方を意味し、その目的は、好ましくない生理学的状態、障害、または疾患を防止することもしくは減速（軽減）させること、または有益な臨床結果または所望の臨床結果を得ることである。有益な臨床結果もしくは所望の臨床結果には、症状の緩和；状態、障害、もしくは疾患の程度の低減；状態、障害、もしくは疾患の状態の安定化（すなわち、悪化しないこと）；状態、障害、もしくは疾患の発症の遅延もしくは進行の鈍化；検出が可能か不可能かにかかわらず、状態、障害、もしくは疾患状態の改善もしくは寛解（部分的であれ完全であれ）；患者が必ずしも認識可能ではないが、少なくとも１つの測定可能な物理的パラメーターの改善；または状態、障害、もしくは疾患の強化もしくは改善が含まれるが、これらに限定されない。治療には、過剰なレベルの副作用なく、臨床的に有意な応答を引き出すことが含まれる。治療にはまた、治療を受けていない場合に予測される生存期間と比較して生存期間が長くなることが含まれる。
【０３７８】
「治療レジメン」は、関連する集団全体への投与が所望の治療結果または有益な治療結果と相関する投与レジメンを指す。
【０３７９】
「治療上有効な量」という用語は、治療投与レジメンに従って、疾患、障害、及び／または状態を患っているまたは感受性のある集団に投与された場合、その疾患、障害、及び／または状態を治療するのに十分な量を意味する。いくつかの実施形態において、治療上有効な量は、疾患、障害、及び／または状態の１つ以上の症状の発生率及び／または重症度を減少させ、及び／またはその発症を遅延させるものである。当業者であれば、「治療上有効な量」という用語が、実際には、特定の個体で成功した治療が達成されることを必要としないことを理解するであろう。むしろ、治療上有効な量は、かかる治療を必要とする患者に投与された場合に、かなりの数の対象において特定の所望の薬理学的応答をもたらす量であり得る。事実、特定の対象が「治療上有効な量」に対して「不応性」であり得ることが特に理解される。一例を挙げるとすれば、不応性の対象は、バイオアベイラビリティが低く、そのため、臨床効果が得られない場合がある。いくつかの実施形態において、治療上有効な量への言及は、１つ以上の特定の組織（例えば、疾患、障害または状態から影響を受けた組織）内または体液（例えば、血液、唾液、血清、汗、涙、尿など）中で測定される量への言及であってもよい。当業者であれば、いくつかの実施形態において、治療上有効な量は、単一用量で製剤化及び／または投与され得ることを理解するであろう。いくつかの実施形態において、治療上有効な量は、例えば、投与レジメンの一部として、複数の用量で製剤化及び／または投与され得る。
【発明を実施するための形態】
【０３８０】
本発明は、例えば、神経細胞などの細胞におけるα−シヌクレイン毒性を阻害することによって、または神経細胞などの細胞においてＳＣＤ５及び／またはＳＣＤ１を阻害することによって、神経障害を治療するのに有用な化合物を特徴とする。本明細書に記載される例示的な化合物には、式Ｉまたは式ＩＩ：
【化２０２】
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に従った構造を有する化合物またはその薬学的に許容される塩が挙げられる。
【０３８１】
いくつかの実施形態において、化合物は、表１中の化合物１〜４７５のいずれか１つの構造を有する。いくつかの実施形態において、化合物は、表２中の化合物４７６〜６８３のいずれか１つの構造を有する。
【０３８２】
他の実施形態、ならびにこれらの化合物の合成または製造のための例示的な方法は、本明細書に記載される。
【０３８３】
薬学的使用
本明細書に記載される化合物は、本発明の方法において有用であり、理論に拘束されるものではないが、本化合物は、細胞内でのタンパク質の凝集、例えば、α−シヌクレインの凝集によって引き起こされる毒性を阻害する能力を介してその望ましい作用を発揮すると考えられる。
【０３８４】
本発明の別の態様は、神経変性疾患などの神経障害を治療及び／または予防することを、それを必要とする対象において行う方法に関する。神経変性疾患の病理学は、罹患患者の脳組織内に封入体が存在することによって特徴付けられ得る。
【０３８５】
特定の実施形態において、本発明の方法によって治療及び／または予防され得る神経障害には、アレキサンダー病、アルパース病ＡＤ、筋萎縮性側索硬化症、毛細血管拡張性運動失調症、カナヴァン病、コケイン症候群、皮質基底核変性症、クロイツフェルト・ヤコブ病、ハンチントン病、ケネディ病、クラッベ病、レビー小体認知症、マシャド・ジョセフ病、多発性硬化症、ＰＤ、ペリツェウス−メルツバッハー病、ピック病、原発性側索硬化症、レフサム病、サンドホフ病、シルダー病、スティール・リチャードソン・オルゼウスキー病、脊髄癆、及びギラン・バレー症候群が含まれるが、これらに限定されない。
【０３８６】
本明細書に記載される化合物は、ＳＣＤ１及び／またはＳＣＤ５を含むステアロイル−ＣｏＡデサチュラーゼ（ＳＣＤ）の阻害剤として有用である。ＳＣＤ阻害剤は、ＳＣＤ関連障害を治療及び／または予防する方法に有用であることが当該技術分野において知られている。ＳＣＤ関連障害は、例えば、米国特許第８，１４８，３７８号、ならびに国際特許出願公開第ＷＯ２０１１／０４７４８１号、第ＷＯ２０１０／１１２５２０号、第ＷＯ２０１０／０４５３７４号、第ＷＯ２０１０／０２８７６１号、第ＷＯ２００９１５０１９６号、及び第ＷＯ２００９／１０６９９１号に記載されている。したがって、本発明の別の態様は、ＳＣＤ関連障害を治療及び／または予防することを、それを必要とする対象において行う方法に関する。
【０３８７】
ＳＣＤ関連障害には、代謝障害（例えば、インスリン抵抗性、真性糖尿病（例えば、Ｉ型糖尿病、ＩＩ型糖尿病、インスリン非依存型真性糖尿病、妊娠糖尿病、及び糖尿病性合併症（例えば、糖尿病性末梢性ニューロパチー、糖尿病性ネフロパシー、糖尿病性網膜症、糖尿病性大血管障害、糖尿病の血管合併症、及び糖尿病性動脈硬化症））、高血糖症、メタボリックシンドローム、高インスリン血症、糖不耐性、耐糖能異常、体重障害（例えば、肥満症（例えば、腹部肥満）、過体重、悪液質、ボディマスインデックス、及び食欲不振症）、脂質障害（例えば、脂質レベルの異常（例えば、脂質レベルの上昇、例えば、血漿中）、脂質異常症（例えば、糖尿病性脂質異常症）、混合型脂質異常症、高脂血症、高トリグリセリド血症、低アルファリポタンパク血症、高ベータリポタンパク血症、アテローム性動脈硬化症、高コレステロール血症（例えば、家族性高コレステロール血症）、低ＨＤＬ、高ＬＤＬ、肝臓中の脂質蓄積に関連する疾患、家族性組織球細網症、リポタンパク質リパーゼ欠損症、多価不飽和脂肪酸（ＰＵＦＡ）障害、脂肪酸不飽和指数（例えば、１８：１／１８：０の比の脂肪酸、または他の脂肪酸）、及び脂質代謝異常症）、血漿リポタンパク質異常障害、膵臓ベータ細胞の再生障害、脂肪肝、非アルコール性脂肪性肝炎（ＮＡＳＨ）、非アルコール性脂肪性肝疾患（ＮＡＦＬＤ）、高血圧、及びマイクロアルブミン血症、レプチン関連疾患、高レプチン血症、食欲障害、必須脂肪酸欠乏症、及び薬物療法に関連する有害な体重増加）が含まれる。
【０３８８】
追加のＳＣＤ関連障害には、固形腫瘍または血液悪性腫瘍（例えば、食道癌、膵癌、子宮内膜癌、腎臓癌、肝細胞癌、甲状腺癌、胆嚢癌、前立腺癌、白血病（例えば、リンパ腫及び骨髄腫）、ＥＮＴ関連癌、脳癌、結腸癌、直腸癌、大腸癌、卵巣癌、子宮癌、乳癌、皮膚癌、及び前立腺癌）、新生組織形成、悪性腫瘍、転移、腫瘍（良性または悪性）、発がん、及び肝細胞癌を含む、がんが含まれる。
【０３８９】
更なるＳＣＤ関連障害には、心血管疾患（例えば、心疾患、アテローム性動脈硬化症、高血圧、脂肪血症、脂質異常症、高血圧、マイクロアルブミン血症、高尿酸血症、高コレステロール血症、高脂血症、高トリグリセリド血症、動脈硬化症、冠動脈疾患、心筋梗塞、糖尿病の血管合併症、及び糖尿病性動脈硬化症）、炎症、副鼻腔炎、喘息、膵炎、変形性関節炎、リウマチ様関節炎、肝炎（例えば、性的肝炎）、マイボーム腺炎、嚢胞性線維症、月経前症候群、骨粗鬆症、血栓症、心血管系リスク、体重減少、狭心症、高血圧、虚血、心虚血、再灌流傷害、血管形成再狭窄、不妊症、肝疾患（例えば、脂肪肝、肝硬変、非アルコール性脂肪性肝炎、肝線維症、及びＣ型肝炎関連脂肪症）、腎臓疾患（例えば、尿細管間質性線維症、腎臓脂質蓄積、糸球体硬化症、及びタンパク尿）、変形性関節症（例えば、膝の変形性関節症）、胃食道疾患、睡眠時無呼吸症、腎性骨ジストロフィーの二次性副甲状腺機能亢進症、末梢血管疾患、脳血管疾患（例えば、脳卒中、虚血性発作及び一過性脳虚血発作（ＴｌＡ）、ならびに虚血性網膜症）、アンドロゲン過剰症、悪性症候群、錐体外路症状、高尿酸血症、凝固性亢進、症候群Ｘ、白内障、多嚢胞性卵巣症候群、呼吸異常、睡眠呼吸障害、下背部痛、痛風、胆石症、ミオパシー、脂質ミオパシー（例えば、カルニチンパルミトイルトランスフェラーゼ欠損症（ＣＰＴ  ＩまたはＣＰＴ  ＩＩ））、自己免疫疾患（例えば、狼瘡、宿主対移植片拒絶反応、及び臓器移植拒絶反応）、喘息、炎症性腸疾患、ネフロパシー、網膜症、赤血球性肝性プロトポルフィリン症、鉄過剰症、及び遺伝性ヘモクロマトーシスが含まれる。
【０３９０】
また更なるＳＣＤ関連障害には、中枢神経系（ＣＮＳ）障害、認知症、統合失調症、軽度認知機能障害、アルツハイマー病、脳アミロイド血管症、ダウン症候群に関連する認知症、他の神経変性疾患、精神障害、眼疾患、免疫障害、多発性硬化症、ニューロパチー、及びうつ病が含まれる。
【０３９１】
追加のＳＣＤ関連障害には、皮膚障害（例えば、挫瘡（例えば、尋常性挫瘡）、乾癬、多毛症、酒さ、脂漏性皮膚、脂性皮膚（脂漏症と同義）、脂漏性皮膚炎、過剰脂漏症、湿疹、瘢痕ケロイド、皮膚の老化、粘膜からの生成または分泌に関連する疾患、皺、十分な皮膚の張りの欠如、十分な皮膚の保湿の欠如、不十分な皮脂分泌、油毛症、てかりのある皮膚、脂っぽい皮膚、脂っぽい毛髪、及び均衡の取れていない脂質によって引き起こされる他の皮膚状態）が含まれる。
【０３９２】
ＳＣＤ関連障害は、ウイルス性疾患もしくは感染症である疾患もしくは状態、またはそれらに関する疾患もしくは状態も含み得る。
【０３９３】
いくつかの実施形態において、ＳＣＤ関連障害は、挫瘡（例えば、尋常性挫瘡）である。いくつかの実施形態において、ＳＣＤ関連障害は、糖尿病（例えば、不十分な血糖管理を有する糖尿病を含むＩＩ型糖尿病）である。いくつかの実施形態において、ＳＣＤ関連障害は、非アルコール性脂肪性肝疾患（ＮＡＦＬＤ）である。いくつかの実施形態において、ＳＣＤ関連障害は、非アルコール性脂肪性肝炎（ＮＡＳＨ）である。いくつかの実施形態において、ＳＣＤ関連障害は、がんである。いくつかの実施形態において、ＳＣＤ関連障害は、肥満症である。いくつかの実施形態において、ＳＣＤ関連障害は、メタボリックシンドローム（例えば、脂質異常症、肥満症、インスリン抵抗性、高血圧、マイクロアルブミン血症、高尿酸血症、及び凝固性亢進）、症候群Ｘ、糖尿病、インスリン抵抗性、耐糖能低下、インスリン非依存型真性糖尿病、ＩＩ型糖尿病、Ｉ型糖尿病、糖尿病性合併症、体重障害（例えば、肥満症、過体重、悪液質、及び食欲不振症）、体重減少、ボディマスインデックス、レプチン関連疾患、または皮膚障害（例えば、湿疹、挫瘡、乾癬、及び瘢痕ケロイド）である。いくつかの実施形態において、ＳＣＤ関連障害は、糖尿病、メタボリックシンドローム、インスリン抵抗性、肥満症、心血管障害、ＣＮＳ障害、統合失調症、またはアルツハイマー病である。
【０３９４】
配合製剤及びその使用
本発明の化合物は、１つ以上の治療薬と組み合わせることができる。具体的に、治療薬は、本明細書に記載される任意の神経障害を治療するものまたは予防的に治療するものであり得る。
【０３９５】
併用療法
本発明の化合物は、単独で、または神経障害もしくはそれに関連する症状を治療する他の薬剤と組み合わせて、または任意の神経障害を治療、予防、及び／またはそのリスクを軽減する他の種類の治療と組み合わせて、使用することができる。併用治療において、治療用化合物のうちの１つ以上の投薬量は、単独で投与される場合の標準的な投薬量から減少させてもよい。例えば、用量は、薬物の組み合わせ及び順列から経験的に決定されてもよいし、またはアイソボログラム解析によって推定されてもよい（例えば、Ｂｌａｃｋ  ｅｔ  ａｌ．，Ｎｅｕｒｏｌｏｇｙ  ６５：Ｓ３−Ｓ６、２００５）。この場合、組み合わせたときの化合物の投薬量は、治療効果をもたらすものであるべきである。
【０３９６】
医薬組成物
本発明の化合物は、好ましくは、ｉｎ  ｖｉｖｏ投与に好適な生物学的適合性のある形態で、ヒト対象への投与のための医薬組成物に製剤化される。したがって、別の態様において、本発明は、好適な希釈剤、担体、または賦形剤との混合で、本発明の化合物を含む、医薬組成物を提供する。
【０３９７】
本発明の化合物は、遊離塩基の形態、塩、溶媒和物の形態、プロドラッグとして、使用され得る。全ての形態が本発明の範囲内である。本発明の方法に従って、記載される化合物またはその塩、溶媒和物、もしくはプロドラッグは、当業者に理解されるように、選択された投与経路に応じた様々な形態で患者に投与され得る。本発明の化合物は、例えば、経口、非経口、口腔粘膜、舌下、経鼻、経直腸、パッチ、ポンプ、または経皮投与によって投与され得、それに応じて医薬組成物が製剤化され得る。非経口投与には、静脈内、腹腔内、皮下、筋肉内、経上皮、経鼻、肺内、髄腔内、経直腸、及び局所の投与経路が含まれる。非経口投与は、選択された期間にわたる連続注入によるものであってもよい。
【０３９８】
本発明の化合物は、例えば、不活性希釈剤もしくは吸収可能な食用担体とともに経口投与されてもよいし、またはハードシェルもしくはソフトシェルのゼラチンカプセル剤中に封入されてもよいし、または圧縮されて錠剤にされてもよいし、または食事の食物とともに直接取り込まれてもよい。経口治療投与の場合、本発明の化合物は、賦形剤とともに組み込まれ、摂取可能な錠剤、バッカル錠、トローチ剤、カプセル剤、エリキシル剤、懸濁剤、シロップ剤、及びカシェ剤の形態で使用され得る。
【０３９９】
本発明の化合物は、非経口的に投与されてもよい。本発明の化合物の液剤は、ヒドロキシプロピルセルロースなどの界面活性剤と適切に混合された水中で調製することができる。分散剤もまた、グリセロール、液体ポリエチレングリコール、ＤＭＳＯ及びその混合物中で、アルコールありまたはなしで、ならびに油中で調製することができる。これらの調製物は、通常の保存条件及び使用条件下で、微生物の発育を阻止するための保存剤を含有し得る。好適な製剤の選択及び調製のための従来の手順及び成分は、例えば、Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ（２００３，２０ｔｈ  ｅｄ．）及びＴｈｅ  Ｕｎｉｔｅｄ  Ｓｔａｔｅｓ  Ｐｈａｒｍａｃｏｐｅｉａ：Ｔｈｅ  Ｎａｔｉｏｎａｌ  Ｆｏｒｍｕｌａｒｙ（ＵＳＰ  ２４  ＮＦ１９）（１９９９年に出版）に記載されている。
【０４００】
注射用途に好適な薬学的形態は、注射用無菌溶液または分散液を即時調製するための無菌水溶液または分散液及び無菌粉末を含む。全ての場合において、当該形態は、無菌でなければならず、注射器を介して容易に投与できる程度に流動性である必要がある。
【０４０１】
経鼻投与のための組成物は、エアゾール剤、滴剤、ゲル剤、及び散剤として簡便に製剤化され得る。エアゾール製剤は、典型的に、生理学的に許容される水性溶媒または非水性溶媒中の活性物質の溶液または微細懸濁液を含み、通常、噴霧装置とともに使用するためのカートリッジまたはレフィルの形態を取り得る密封容器中、無菌形態で、単回用量または複数回用量の量で提供される。あるいは、密封容器は、使用後に捨てることが意図された、単回用量の鼻吸入器または定量弁を備えたエアゾールディスペンサーなどの一体型ディスペンサー装置であってもよい。剤形がエアゾールディスペンサーを含む場合、圧縮空気などの圧縮ガスまたはフルオロクロロ炭化水素などの有機噴射剤であり得る、噴射剤を含有する。エアゾール剤形はまた、ポンプ型噴霧器の形態を取ることもできる。
【０４０２】
口腔粘膜または舌下投与に好適な組成物には、錠剤、ロゼンジ剤、及びトローチ剤が含まれ、この場合、有効成分は、糖、アラビアゴム、トラガカント、ゼラチン、及びグリセリンなどの担体とともに製剤化される。経直腸投与のための組成物は、簡便には、カカオ脂などの従来の坐剤基剤を含有する坐剤の形態である。
【０４０３】
本発明の化合物は、単独で、または本明細書に示される薬学的に許容される担体と組み合わせて、動物、例えば、ヒトに投与され得、その割合は、化合物の溶解性及び化学的性質、選択された投与経路、ならびに標準的な薬学実務によって決定される。
【０４０４】
投薬量
本発明の化合物及び／または本発明の化合物を含む組成物の投薬量は、例えば、化合物の薬力学特性；投与方法；レシピエントの年齢、健康、及び体重；症状の性質及び程度；治療の頻度、及び併用治療の種類（ある場合）；ならびに治療される動物における化合物のクリアランス率などの多くの因子に応じて変わり得る。当業者であれば、上記の因子に基づいて、適切な投薬量を決定することができる。本発明の化合物は、最初に好適な投薬量で投与され得るが、必要であれば、臨床応答に応じて調整されてもよい。一般に、満足のいく結果は、本発明の化合物が、例えば、０．０５ｍｇ〜３０００ｍｇ（固体形態として測定）の１日の投薬量でヒトに投与される場合に、得ることができる。用量範囲としては、例えば、１０〜１０００ｍｇ（例えば、５０〜８００ｍｇ）が挙げられる。いくつかの実施形態において、５０、１００、１５０、２００、２５０、３００、３５０、４００、４５０、５００、５５０、６００、６５０、７００、７５０、８００、８５０、９００、９５０、または１０００ｍｇの化合物が投与される。好ましい用量範囲としては、例えば、０．０５〜１５ｍｇ／ｋｇまたは０．５〜１５ｍｇ／ｋｇが挙げられる。
【０４０５】
あるいは、投薬量は、患者の体重を用いて算出することができる。例えば、患者に投与される化合物、またはその医薬組成物の用量は、０．１〜５０ｍｇ／ｋｇ（例えば、０．２５〜２５ｍｇ／ｋｇ）の範囲であり得る。例示的な非限定的な実施形態において、用量は、０．５〜５．０ｍｇ／ｋｇ（例えば、０．５、１．０、１．５、２．０、２．５、３．０、３．５、４．０、４．５、または５．０ｍｇ／ｋｇ）または５．０〜２０ｍｇ／ｋｇ（例えば、５．５、６．０、６．５、７．０、７．５、８．０、８．５、９．０、９．５、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、または２０ｍｇ／ｋｇ）の範囲であり得る。
【実施例】
【０４０６】
本発明の化合物の合成は、以下に示される１〜１３の一般スキームのうちの１つ以上に従って合成することができる。以下の一般スキームに示される変数は、式Ｉ、ＩＩ、ＩＩＩ、及びＩＶについて定義されるとおりである。
【０４０７】
一般スキーム１
【化２０３】
2021519263.tif 000255
適切に置換されたアルファ−ハロアルデヒドＩ（Ｘａは、ＣｌまたはＢｒなどのハロ）を尿素またはチオ尿素ＩＩと縮合させると、適切な５員複素環ＩＩＩ（式中、Ｙは、ＯまたはＳのいずれかである）を得ることができる。このアミンを酸ＩＶと様々な条件下でカップリングさせると、所望のアミドＶを得ることができる。
【０４０８】
一般スキーム２
【化２０４】
2021519263.tif 000256
適切に置換されたアルコールＩをＩＩなどのハロ化された複素環と塩基性条件下（例えば、炭酸セシウム）で反応させると、エーテル中間体ＩＩＩを得ることができる。アミン３を酸ＩＶとカップリングさせると、所望の複素環式化合物Ｖが得られる。
【０４０９】
一般スキーム３
【化２０５】
2021519263.tif 000257
アミンＩを酸ＩＩと様々なカップリング条件下でカップリングさせると、所望の付加化合物ＩＩＩが得られる。
【０４１０】
一般スキーム４
【化２０６】
2021519263.tif 000258
適切に置換されたアルデヒドまたはケトンＩを複素環ＩＩ（式中、Ｘｃは、Ｈまたはハライド、通常ブロミドである）で塩基性条件下（例えば、ｎ−ブチルリチウム）でアルキル化させると、アルコール中間体ＩＩＩを得ることができる。様々な酸性条件下（例えば、トリフルオロ酢酸）でＩＩＩを脱保護して、アミンＩＶを得る。このアミンＩＶを酸Ｖに様々なカップリング条件下でカップリングさせると、所望の化合物ＶＩが得られる。あるいは、強い酸性条件下でＩＶを脱酸素化して中間体ＶＩＩを得、これを酸Ｖと様々なカップリング条件下でカップリングさせると、アミドＶＩＩＩを得ることができる。
【０４１１】
一般スキーム５
【化２０７】
2021519263.tif 000259
適切に置換されたハロゲン化物Ｉを適切に置換されたボロン酸エステルＩＩまたは酸ＩＩＩと金属触媒条件下で反応させると、アミン中間体ＩＶを得ることができる。アミンＩＶを適切に置換された酸Ｖと様々なカップリング条件下でカップリングさせると、アミドＶＩが得られる。
【０４１２】
一般スキーム６
【化２０８】
2021519263.tif 000260
二酸Ｉを適切に置換されたヒドラジンＩＩと縮合させて、置換された酸ＩＩＩを得る。これを適切に置換されたアミンＩＶと様々なカップリング条件下（例えば、ＨＡＴＵ）でカップリングさせると、アミドＶが得られる。
【０４１３】
一般スキーム７
【化２０９】
2021519263.tif 000261
適切に置換された酸Ｉをアミノチオ尿素ＩＩと縮合させて、適切に置換されたチアジアゾール異性体ＩＩＩを得る。アミンＩＩＩを適切に置換された酸ＩＶと様々なカップリング条件下（例えば、ＨＡＴＵ）で反応させると、アミドＶが得られる。
【０４１４】
一般スキーム８
【化２１０】
2021519263.tif 000262
ピリジンＩをアルキルハライドで塩基性条件下（例えば、炭酸カリウム）でアルキル化して、２つの位置異性体ＩＩ及びＩＩＩを得る。アルキル化されたアミドＩＩＩを様々な条件下で加水分解して、酸ＩＶを得る。続けて、これを適切に置換されたアミンＶと様々なカップリング条件下（例えば、ＨＡＴＵ）でカップリングさせると、アミドＶＩが得られる。
【０４１５】
一般スキーム９
【化２１１】
2021519263.tif 000263
適切に置換されたフェノールＩＩを塩基性条件下でピリジンＩでアルキル化して、エーテルＩＩＩを得る。ニトロ基を鉄の存在下で除去して、アミン中間体ＩＶを得る。ＩＶを適切に置換された酸Ｖと様々なカップリング条件下でカップリングさせると、ＶＩが得られる。
【０４１６】
一般スキーム１０
【化２１２】
2021519263.tif 000264
適切に置換されたハロゲン化物Ｉを適切に置換されたボロン酸エステルＩＩと金属触媒条件下で反応させると、アミン中間体ＩＩＩを得ることができる。アミンＩＩＩをカルバミン酸基（例えば、Ｂｏｃ）で標準的な条件下で保護して、アミン中間体ＩＶを得る。メシル酸塩ＶをアミンＩＶで置換して生成物ＶＩを得、これを標準的な酸性条件下で脱保護すると、アミンＶＩＩが得られる。
【０４１７】
一般スキーム１１
【化２１３】
2021519263.tif 000265
エステルＩを様々なアルキルハロゲン化物ＩＩ（式中、Ｘｃは、ハライド、通常、Ｂｒである）とカップリングさせると、アルキル化されたピリダジノンＩＩＩを得ることができる。エステルを塩基性条件下（通常、水酸化リチウム）で加水分解して、酸中間体ＩＶを得る。酸ＩＶを適切に置換されたアミンＶと様々なペプチドカップリング条件下でカップリングさせると、アミドＶＩが得られる。
【０４１８】
一般スキーム１２
【化２１４】
2021519263.tif 000266
適切に置換されたハロゲン化物Ｉ（式中、Ｘｃは、典型的に臭素である）をアルデヒドＩＩと塩基性条件下（例えば、ｎ−ブチルリチウム）で反応させて、アルコールＩＩＩを得る。ＰＭＢ基及びＢｏｃ基をグローバル脱保護して、アミンＩＶを得、これを適切に置換された酸Ｖと様々なカップリング条件下で反応させると、アミドＶＩを得ることができる。
【０４１９】
一般スキーム１３
【化２１５】
2021519263.tif 000267
適切に置換されたハロゲン化物Ｉ（通常、Ｘは、ブロミドである）を亜鉛酸塩ＩＩに変換する。二塩化物ＩＩＩを亜鉛酸塩ＩＩと金属触媒条件下でカップリングさせて、塩化物ＩＶを得る。ＩＶを適切に置換されたアミドＶと金属触媒条件下で反応させると、アミドＶＩが得られる。
【０４２０】
実施例１．Ｎ−（４−（３−フルオロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１）の調製
【化２１６】
2021519263.tif 000268
【０４２１】
ステップ１：４−（３−フルオロベンジル）アニリンの調製
【化２１７】
2021519263.tif 000269
１−（ブロモメチル）−３−フルオロベンゼン（２．０ｇ、１０．６ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）アニリン（２．３３ｇ、１０．４ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（２．９３ｇ、２１．３ｍｍｏｌ）アセトニトリル（６０ｍＬ）及び水（１０ｍＬ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）−ジクロロメタン（０．８６８ｇ、１．０６ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に再調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。カラムクロマトグラフィー（シリカゲル、（石油エーテル／酢酸エチル＝４／１）によって精製することで、４−（３−フルオロベンジル）アニリン（０．８００ｇ、３．９８ｍｍｏｌ、３８．３％）を赤色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２０２．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４２２】
ステップ２：Ｎ−（４−（３−フルオロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２１８】
2021519263.tif 000270
室温のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２４８ｇ、１．９２ｍｍｏｌ）の溶液に、［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（３６６ｍｇ、０．９６２ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の４−（３−フルオロベンジル）アニリン（０．１２９ｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応混合物を２０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、粗製物質をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（４−（３−フルオロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０６４３ｇ、０．１９２ｍｍｏｌ、３０％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．９５  （ｓ，  １Ｈ），  ７．６６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３３  （ｔ，  Ｊ  ＝  ３．８Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５Ｈｚ，  ２Ｈ），  ６．９９−７．０８  （ｍ，  ３Ｈ），  ３．９２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５Ｈｚ，  １Ｈ），  ２．４８−２．５０  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３４０．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４２３】
実施例２．Ｎ−（４−（３−クロロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２）の調製
【化２１９】
2021519263.tif 000271
【０４２４】
ステップ１：４−（３−クロロベンジル）アニリンの調製
【化２２０】
2021519263.tif 000272
アセトニトリル（１６ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−クロロベンゼン（２．０ｇ、９．８１ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）アニリン（２．１５ｇ、９．８１ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（２．７１ｇ、１９．６ｍｍｏｌ）の溶液に、１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン−パラジウム（ＩＩ）ジクロリドジクロロメタン（０．８００ｇ、０．９８１ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、スラリーを１Ｎ塩化水素水溶液でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、４−（３−クロロベンジル）アニリンを黄色の油として得た（０．８００ｇ、粗製物）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４２５】
ステップ２：Ｎ−（４−（３−クロロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２２１】
2021519263.tif 000273
２０℃で、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３６６ｇ、０．９６２ｍｍｏｌ）を、１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２４８ｇ、１．９２ｍｍｏｌ）及びテトラヒドロフラン（５ｍＬ）の混合物に加えた。反応物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の４−（３−クロロベンジル）アニリン（０．１３９ｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応溶液を２０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（４−（３−クロロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０８１２ｇ、０．２３１ｍｍｏｌ、３６％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．９４  （ｓ，  １Ｈ），  ７．６６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２０−７．３２  （ｍ，  ６Ｈ），  ３．９１  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．７  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．４８−２．５２  （ｍ，  ２Ｈ）．ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５６．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４２６】
実施例３．Ｎ−（４−（３−クロロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３）の調製
【化２２２】
2021519263.tif 000274
【０４２７】
ステップ１：４−（３−クロロベンジル）アニリンの調製
【化２２３】
2021519263.tif 000275
アセトニトリル（１６ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−クロロベンゼン（２．０ｇ、９．８１ｍｍｏｌ）、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）アニリン（２．１５ｇ、９．８１ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（２．７１ｇ、１９．６ｍｍｏｌ）の溶液に、１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン錯体（０．８００ｇ、０．９８１ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、スラリーを１Ｎ塩化水素水溶液でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、４−（３−クロロベンジル）アニリン（０．８００ｇ、粗製物）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４２８】
ステップ２：１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸の調製
【化２２４】
2021519263.tif 000276
水（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．３５０ｇ、２．０８ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化ナトリウム（１６６ｍｇ、４．１６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を６０℃まで加熱し、１時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去して、粗製物１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸を白色固体として得た（０．３３０ｇ、粗製物）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １５５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４２９】
ステップ３：Ｎ−（４−（３−クロロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２２５】
2021519263.tif 000277
２０℃のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２５２ｇ、１．９４７ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３７０ｇ、０．９７４ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の４−（３−クロロベンジル）アニリン（０．１４１ｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応溶液を２０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（４−（３−クロロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０８９９ｇ、０．２４７ｍｍｏｌ、３８％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．２３  （ｓ，  １Ｈ），  ７．９２  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．２１−７．３２  （ｍ，  ６Ｈ），  ７．０６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９３  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７９  （ｓ，  ３Ｈ），  ３．３２  （ｓ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４３０】
実施例４．Ｎ−（４−（３−フルオロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（４）の調製
【化２２６】
2021519263.tif 000278
【０４３１】
ステップ１：Ｎ−（４−（３−フルオロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２２７】
2021519263.tif 000279
２０℃のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２５２ｇ、１．９５ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３７０ｇ、０．９７４ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の４−（３−フルオロベンジル）アニリン（０．１３０ｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。溶液を２０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、得られたスラリーをジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（４−（３−フルオロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．１９５ｇ、０．５７１ｍｍｏｌ、８８％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．２３  （ｓ，  １Ｈ），  ７．９２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．３３  （ｍ，  １Ｈ），  ７．２４  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０．４  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．０１  （ｍ，  ４Ｈ），  ３．９４  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７９  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３３８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４３２】
実施例５．Ｎ−（４−（３−フルオロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（５）の調製
【化２２８】
2021519263.tif 000280
【０４３３】
ステップ１：Ｎ−（４−（３−フルオロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化２２９】
2021519263.tif 000281
２０℃のピリジン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１５０ｇ、０．９８ｍｍｏｌ）、４−（３−フルオロベンジル）アニリン（０．１９７ｇ、０．９８ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（Ｖ）（０．４４６ｇ、２．９４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、得られた固体をジクロロメタン（１０．０ｍＬ）中に溶解し、ジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（４−（３−フルオロベンジル）フェニル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（９０．２ｍｇ、２７％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．９２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．４９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９５−７．９７  （ｍ，  １Ｈ），  ７．６１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．３１−７．４８  （ｍ，  １Ｈ），  ７．２１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ６．９９−７．０６  （ｍ，  ３Ｈ），  ６．４５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９３  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５１  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３３７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４３４】
実施例６．Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロ−３−カルボキサミド（６）の調製
【化２３０】
2021519263.tif 000282
【０４３５】
ステップ１：５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２３１】
2021519263.tif 000283
窒素雰囲気下のアセトニトリル（４０ｍＬ）及び水（１０ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−フルオロベンゼン（０．４００ｇ、２．１２ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．４６７ｇ、２．１２ｍｍｏｌ）、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．１５４ｇ、０．２１ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（０．５８６ｇ、４．２４ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で３時間加熱した。混合物を室温まで冷却し、減圧下で濃縮した。得られた残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２５６ｇ、１．２７ｍｍｏｌ、６０％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２０３．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４３６】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２３２】
2021519263.tif 000284
Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの合成は、実施例１９に報告される合成手順に従った。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μＭカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０６４９ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ、４５．４％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．９８  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８２  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３７−７．３３  （ｍ，  １Ｈ），  ７．１３−７．１１  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．０６−７．０２  （ｍ，  １Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５３  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３４１．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４３７】
実施例７．Ｎ−（５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（７）の調製
【化２３３】
2021519263.tif 000285
【０４３８】
ステップ１：５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２３４】
2021519263.tif 000286
５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの合成は、実施例６に報告される合成手順に従った。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２３０ｇ、０．９７ｍｍｏｌ、５５％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４３９】
ステップ２：Ｎ−（５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２３５】
2021519263.tif 000287
Ｎ−（５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの合成は、実施例１９に報告される合成手順に従った。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０６０６ｇ、０．１６ｍｍｏｌ、３８．１％、）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．８７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８２  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．５２  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ７．５  Ｈｚ  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３７−７．３３  （ｍ，  １Ｈ），  ７．３０−７．２７  （ｍ，  １Ｈ），  ３．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５３  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４４０】
実施例８．Ｎ−（５−（３−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（８）の調製
【化２３６】
2021519263.tif 000288
【０４４１】
ステップ１：３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）ベンゾニトリルの調製
【化２３７】
2021519263.tif 000289
窒素下のテトラヒドロフラン（８ｍＬ）及び水（２ｍＬ）中の３−（クロロメチル）ベンゾニトリル（０．５００ｇ、３．３１ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．９４８ｇ、４．３０ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（０．９１３ｇ、６．６２ｍｍｏｌ）の混合物に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．３８２ｇ、０．３３１ｍｍｏｌ）を加えた。次いで、反応物を８０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、水相を１Ｎ塩化水素溶液でｐＨ＝１〜３に調整した。次いで、水層を酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出し、廃棄した。次いで、水相を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）ベンゾニトリル（０．４００ｇ、粗製物）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１０．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４４２】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２３８】
2021519263.tif 000290
２０℃のジクロロメタン（２ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１５０ｇ、０．９６１ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化オキサリル（１ｍＬ）を加えた。反応物を室温で０．５時間攪拌し、真空下で濃縮した。粗製固体をジクロロメタン（４．０ｍＬ）中に溶解し、ジクロロメタン（５．０ｍＬ）中の３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）ベンゾニトリル（０．２０１ｇ、０．９６１ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（０．２９１ｇ、２．８８３ｍｍｏｌ）の混合物に滴下した。混合物を更に０．５時間攪拌し、溶媒を減圧下で除去した。残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０１６２ｇ、０．０４８ｍｍｏｌ、５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７４  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３２−８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０２−８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６２−７．７９  （ｍ，  ４Ｈ），  ７．５１−７．５４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８３−２．８６  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２−２．５４  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３４８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４４３】
実施例９．１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（９）の調製
【化２３９】
2021519263.tif 000291
【０４４４】
ステップ１：５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２４０】
2021519263.tif 000292
テトラヒドロフラン（８ｍＬ）及び水（２ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−４−（トリフルオロメチル）ベンゼン（０．５００ｇ、２．１ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．４６３ｇ、２．１ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．５７９ｇ、４．２ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．２４２ｇ、０．２１ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミン（０．３１０ｇ、粗製物）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２５３．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４４５】
ステップ２：１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２４１】
2021519263.tif 000293
２０℃のジクロロメタン（２ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化オキサリル（１ｍＬ）を加えた。反応物を２０℃で０．５時間攪拌し、真空下で濃縮した。粗製物固体をジクロロメタン（４ｍＬ）中に溶解し、ジクロロメタン（５．０ｍＬ）中の５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１６２ｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（０．１９４ｇ、１．９２ｍｍｏｌ）の混合物に滴下した。反応物を２０℃で２０分間攪拌し、真空下で濃縮した。粗製試料を分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝２：１）によって精製して、１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０３０８ｇ、０．０７６９ｍｍｏｌ、１２％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７２−７．７４  （ｍ，  １Ｈ），  ７．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．４  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．４９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ４．０６  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２−２．５４  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３９１．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４４６】
実施例１０．Ｎ−（５−（３−シアノ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１０）の調製
【化２４２】
2021519263.tif 000294
【０４４７】
ステップ１：５−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−２−フルオロベンゾニトリルの調製
【化２４３】
2021519263.tif 000295
テトラヒドロフラン（８ｍＬ）及び水（２ｍＬ）中の５−（ブロモメチル）−２−フルオロベンゾニトリル（０．５００ｇ、２．３５ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．５１７ｇ、２．３５ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．６４８ｇ、４．７０ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．２７１ｇ、０．２３４ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−２−フルオロベンゾニトリル（４３０ｍｇ、粗製物）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ  ２２８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４４８】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−シアノ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２４４】
2021519263.tif 000296
２０℃のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１５０ｇ、０．９６１ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．３７３ｇ、２．８８ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．５４８ｇ、１．４４ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の５−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−２−フルオロベンゾニトリル（０．２１８ｇ、０．９６１ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。溶液を２０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。分取ＴＬＣ（ジクロロメタン）によって精製することで、所望の生成物を白色固体として得た（０．０６７２ｇ、０．１８３ｍｍｏｌ、１９％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ４．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６８−７．７５  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．４７  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．００  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．６  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２−２．５４  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６６．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４４９】
実施例１１．Ｎ−（５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１１）の調製
【化２４５】
2021519263.tif 000297
【０４５０】
ステップ１：５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２４６】
2021519263.tif 000298
窒素下のテトラヒドロフラン（８ｍＬ）及び水（２ｍＬ）中の４−（ブロモメチル）−１−クロロ−２−フルオロベンゼン（０．５００ｇ、２．２５ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．４９６ｇ、２．２５ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．６２１ｇ、４．５１ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．２６０ｇ、０．２２５ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２５０ｇ、粗製物）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．更に精製することなく、次のステップに使用した。
【０４５１】
ステップ２：Ｎ−（５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２４７】
2021519263.tif 000299
２０℃のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１５０ｇ、０．９６１ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．３７３ｇ、２．８８ｍｍｏｌ）の混合物に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．５４８ｇ、１．４４ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の５−（４−クロロ−３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２２７ｇ、０．９６１ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。溶液を２０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。分取ＴＬＣ（ジクロロメタン）によって精製することで、所望の生成物を白色固体として得た（０．０５１５ｇ、０．１３７ｍｍｏｌ、１４．３％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３０−８．３０  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７２−７．７４  （ｍ，  １Ｈ），  ７．５０−７．５３  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３５−７．３７  （ｍ，  １Ｈ），  ７．１４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８３  （ｔ，  Ｊ  ＝  １０．８  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２−２．５４  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４５２】
実施例１２．Ｎ−（５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１２）の調製
【化２４８】
2021519263.tif 000300
【０４５３】
ステップ１：５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２４９】
2021519263.tif 000301
アセトニトリル（１０ｍＬ）及び水（２．５ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−４−クロロベンゼン（０．４１０ｇ、２ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．５２８ｇ、２．４ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．５５２ｇ、４ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．１６３ｇ、０．２ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を８０℃で１時間攪拌した。反応混合物を濾過し、濾液を酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出し、１Ｎ塩化水素（１０ｍＬ×３）で洗浄した。次いで、水相を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝７に中和し、酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出し、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（２５０ｍｇ、粗製物）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１８．９  ［Ｍ＋Ｈ］＋．追加で精製することなく、次のステップに直接使用した。
【０４５４】
ステップ２：Ｎ−（５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２５０】
2021519263.tif 000302
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（４ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１７０ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３７１ｇ、０．９７５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（２５２ｍｇ、１．９５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で２時間攪拌した。反応溶液を氷水にゆっくり加え、沈殿物を濾過した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０６１３ｇ、０．１７２ｍｍｏｌ２６．５％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．８７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２９  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７５，  ７．７４  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ３．４，  ３．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３７（ｔ，  Ｊ  ＝  ３．２  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．２８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ５．６  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．９６  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４５５】
実施例１３．Ｎ−（５−ベンジルピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１３）の調製
【化２５１】
2021519263.tif 000303
【０４５６】
ステップ１：５−ベンジルピリジン−２−アミンの調製
【化２５２】
2021519263.tif 000304
室温のアセトニトリル（１５ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中の臭化ベンジル（０．４７１ｇ、２．７６ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．７２８ｇ、３．３１ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．７６２ｇ、５．５２ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．２２５ｇ、０．２７６ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。次いで、混合物を８０℃で２時間攪拌した。反応物を濾過し、濾液を酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出し、１Ｎ塩化水素水溶液（１０ｍＬ×３）で洗浄した。次いで、水相を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝７に中和し、酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出し、ブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−ベンジルピリジン−２−アミンを黄色の油として得た（０．２００ｇ、粗製物）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １８５．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．追加で精製することなく、次のステップに直接使用した。
【０４５７】
ステップ２：Ｎ−（５−ベンジルピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２５３】
2021519263.tif 000305
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、５−ベンジルピリジン−２−アミン（０．１４４ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３７１ｇ、０．９７５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２５１ｇ、１．９５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間攪拌した。反応溶液を氷水中にゆっくり注ぎ入れ、得られた沈殿物を濾過した。粗製固体を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、（０．０５４５ｇ、０．１６９ｍｍｏｌ、２６％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２８  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２１，  ７．０１  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ４．２，  ４．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３２−７．２８  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．２６  （ｔ，  Ｊ  ＝  ４．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．２２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９５  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３５  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．２  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ５．６  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３２３．２．  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４５８】
実施例１４．１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（（４−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１４）の調製
【化２５４】
2021519263.tif 000306
【０４５９】
ステップ１：（４−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）メタノールの調製
【化２５５】
2021519263.tif 000307
−７８℃の無水トルエン（２０ｍＬ）中の２−ブロモ−４−（トリフルオロメチル）ピリジン（１．５ｇ、６．６４ｍｍｏｌ）の溶液に、ｎ−ブチルリチウム（３．３ｍＬ、８．３０ｍｍｏｌ、２．５Ｍ）を窒素下で滴下した。添加後、反応物を−７８℃で１０分間攪拌し、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（０．７７ｍＬ、９．９５ｍｍｏｌ）を−７８℃で滴下し、−７８℃で１０分間攪拌した後、水素化ホウ素ナトリウム（０．５ｇ、１３．３ｍｍｏｌ）及びメタノール（３．７５ｍＬ）を加えた。反応物を室温まで温め、１時間攪拌した。反応物を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、（４−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）メタノール（１．１ｇ、６．２１ｍｍｏｌ、９４％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  １７８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４６０】
ステップ２：２−（クロロメチル）−４−（トリフルオロメチル）ピリジンの調製
【化２５６】
2021519263.tif 000308
ジクロロメタン（２５ｍＬ）中の（４−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）メタノール（１．１ｇ、６．２１ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化チオニル（２ｍＬ）を室温で滴下した。反応物を６０℃で２時間攪拌し、濃縮した。残渣をジクロロメタン／水（２０ｍＬ／２０ｍＬ）で希釈し、炭酸水素ナトリウム水溶液で中和し、ジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、２−（クロロメチル）−４−（トリフルオロメチル）ピリジン（０．６４ｇ、３．２８ｍｍｏｌ、５３％）を黄色の油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ８．７８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ５Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７５  （ｓ，  １Ｈ），  ７．５０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ４．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．７７  （ｓ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １９６．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４６１】
ステップ３：５−（（４−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）メチル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２５７】
2021519263.tif 000309
１，４−ジオキサン（１２ｍＬ）中の２−（クロロメチル）−４−（トリフルオロメチル）ピリジン（０．３４ｇ、１．７４ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．４６ｇ、２．０９ｍｍｏｌ）、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．１３ｇ、０．１７ｍｍｏｌ）及び炭酸セシウム（１．１ｇ、３．４８ｍｍｏｌ）の混合物をマイクロ波中１００℃で４５分間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。残渣を酢酸エチル／水（２０ｍＬ／２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料をカラムクロマトグラフィー（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０ｇシリカゲル、ジクロロメタン中のメタノール／ジクロロメタン＝１：８（メタノール中０．５％  ７Ｎアンモニア含有）を３０％〜４０％で用いて溶出）によって精製して、５−（（４−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）メチル）ピリジン−２−アミン（０．１７ｇ、０．６７ｍｍｏｌ、３８．６％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２５４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４６２】
ステップ４：１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（（４−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２５８】
2021519263.tif 000310
５−（（４−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）メチル）ピリジン−２−アミン（０．１５ｇ、０．５９ｍｍｏｌ）を使用して、実施例２１３と同じ手順に従った。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（（４−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０９０ｇ、０．２３ｍｍｏｌ、３９％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．７８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６５−７．８０  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．６３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ４．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．２４  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５３  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３９２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４６３】
実施例１５．Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１５）の調製
【化２５９】
2021519263.tif 000311
【０４６４】
ステップ１：５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２６０】
2021519263.tif 000312
窒素雰囲気下のアセトニトリル（４．００ｍＬ）及び水（１．００ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−クロロベンゼン（０．１５７ｇ、０．７７ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．２２０ｇ、１．００ｍｍｏｌ）、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）−ジクロロメタン（０．０６３ｇ、０．０７７ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（０．２１３ｇ、１．５４ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃まで１時間加熱した。混合物を減圧下で濃縮し、残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１３７ｇ、０．６３ｍｍｏｌ、８１．６％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４６５】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２６１】
2021519263.tif 000313
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５．００ｍＬ）中の５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１３０ｇ、０．６０ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１１３ｇ、０．７２ｍｍｏｌ）及び１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．２７４ｇ、０．７２ｍｍｏｌ）の攪拌溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２３２ｇ、１．８０ｍｍｏｌ）を加えた。添加後、反応混合物を室温で２時間攪拌した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ  １９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０４０ｇ、０．１１ｍｍｏｌ、１８．７％）を灰色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３０  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．９  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７３  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．４０  −  ７．０７  （ｍ，  ４Ｈ），  ３．９６  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５７．１．  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４６６】
実施例１６．Ｎ−（４−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１６）の調製
【化２６２】
2021519263.tif 000314
【０４６７】
ステップ１：４−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化２６３】
2021519263.tif 000315
無水Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（７．５ｍＬ）中の４−ブロモピリジン−２−イルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．３０１ｇ、１．１０ｍｍｏｌ）、４，４，４’，４’，５，５，５’，５’−オクタメチル−２，２’−ビ（１，３，２−ジオキサボロラン）（０．３０９ｇ、１．２２ｍｍｏｌ）、酢酸カリウム（０．３５６ｇ、３．３６ｍｍｏｌ）及び［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）−ジクロロメタン（０．０４８ｇ、０．０６６ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下、８０℃で３時間攪拌した。室温まで冷却したら、１−（ブロモメチル）−３−クロロベンゼン（０．１５０ｇ、０．７３ｍｍｏｌ、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）−ジクロロメタン（０．０４８ｇ、０．０６６ｍｍｏｌ）、炭酸ナトリウム（０．０５８３ｇ、５．５ｍｍｏｌ）及び水（２．５ｍＬ）を加えた。混合物を、窒素雰囲気下、８５℃で２時間攪拌した。反応物を減圧下で濃縮し、残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、４−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２ステップで０．０３６ｇ、０．１１ｍｍｏｌ、１０．３％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３１９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４６８】
ステップ２：４−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−塩化アンモニウムの調製
【化２６４】
2021519263.tif 000316
塩化水素（２ｍＬ、１，４−ジオキサン中４Ｍ）中の４−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．０３６ｇ、０．１１ｍｍｏｌ）の溶液を５０℃で２時間攪拌した。濃縮すると、化合物４−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−塩化アンモニウム（０．０２７ｇ、０．１０６ｍｍｏｌ、９６．４％）が白色固体として得られ、これを、更に精製することなく、次のステップに使用した。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４６９】
ステップ３：Ｎ−（４−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２６５】
2021519263.tif 000317
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１．５０ｍＬ）中の４−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−塩化アンモニウム（０．０２７ｇ、０．１０６ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．０２０ｇ、０．１２７ｍｍｏｌ）及び１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．０４８ｇ、０．１２７ｍｍｏｌ）の攪拌溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．０４１ｇ、０．３１８ｍｍｏｌ）を加えた。添加後、反応混合物を室温で２時間攪拌した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ  １９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、Ｎ−（４−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０１１ｇ、０．０３ｍｍｏｌ、２９．２％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ５．１  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９９  （ｓ，  １Ｈ），  ７．３６  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．７  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．３３  −  ７．２７  （ｍ，  １Ｈ），  ７．２４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．１０  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ５．１，  １．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０３  （ｓ，  ２Ｈ），  ２．８４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．６５  −  ２．３８  （ｍ，  ５Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４７０】
実施例１７．Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１７）の調製
【化２６６】
2021519263.tif 000318
【０４７１】
ステップ１：５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２６７】
2021519263.tif 000319
アセトニトリル（１０ｍＬ）及び水（２．５ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−４−フルオロベンゼン（０．３７８ｇ、２ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．５２８ｇ、２．４ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（０．５５２ｇ、４ｍｍｏｌ）の混合物に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．１６３ｇ、０．２ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。混合物を８０℃で２時間攪拌した後、濾過した。濾液を酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出し、１Ｎ塩化水素水溶液（１０ｍＬ×３）で洗浄した。次いで、水相を炭酸水素ナトリウム水溶液で中和し、酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２５０ｇ、粗製物）を褐色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２０３．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．追加で精製することなく、次のステップに使用する。
【０４７２】
ステップ２：Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２６８】
2021519263.tif 000320
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１５８ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３７１ｇ、０．９７５ｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２５１ｇ、１．９５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間攪拌した。反応混合物を氷水にゆっくり加え、得られた沈殿物を濾過した。粗製固体を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ  １９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０７７７ｇ、０．２２９ｍｍｏｌ、３５．２％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７６  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７０  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ４．４，  ４．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３７−７．２７  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．１５−７．０９  （ｍ，  ２Ｈ），  ３．９４  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３５  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．６  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３４１．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４７３】
実施例１８．１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１８）の調製
【化２６９】
2021519263.tif 000321
【０４７４】
ステップ１：５−（３−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２７０】
2021519263.tif 000322
室温のアセトニトリル（９ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−（トリフルオロメチル）ベンゼン（０．４０６ｇ、１．７ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．４１１ｇ、１．８７ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．４６９ｇ、３．４ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．１３９ｇ、０．１７ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を８０℃で１．５時間攪拌した。反応混合物を濾過し、濾液を酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層を１Ｎ塩化水素（３０ｍＬ×２）で洗浄した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液で中和し、次いで、酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（３−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミンを油として得た（０．２３０ｇ、粗製物）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２５３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．追加で精製することなく、次のステップに使用した。
【０４７５】
ステップ２：１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２７１】
2021519263.tif 000323
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、５−（３−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１４４ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３７１ｇ、０．９７５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２５２ｇ、１．９５ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間攪拌した。反応混合物を氷水中に注ぎ入れ、沈殿物を濾過した。粗製固体を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ  １９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０６６５ｇ、２５．２％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．８０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ３．４，  ３．６Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６５  （ｓ，  １Ｈ），  ７．５９−７．５４  （ｍ，  ３Ｈ），  ４．０７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３５  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．６  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３９１．１．  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４７６】
実施例１９．Ｎ−（５−（（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１９）の調製
【化２７２】
2021519263.tif 000324
【０４７７】
ステップ１：５−（ブロモメチル）−１，３−ジヒドロイソベンゾフランの調製
【化２７３】
2021519263.tif 000325
ジクロロメタン（３６ｍＬ）中の（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メタノール（０．９００ｇ、６ｍｍｏｌ）の溶液に、四臭化炭素（２．７８ｇ、８．４ｍｍｏｌ）及びトリフェニルホスフィン（２．２ｇ、８．４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で２時間攪拌した。濃縮し、カラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝４／１）で精製することで、５−（ブロモメチル）−１，３−ジヒドロイソベンゾフランを白色固体として得た（１．１ｇ、８６．６％）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１５．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．次のステップに直接使用した。
【０４７８】
ステップ２：５−（（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メチル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２７４】
2021519263.tif 000326
８０℃のアセトニトリル（１２ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の５−（ブロモメチル）−１，３−ジヒドロイソベンゾフラン（０．５３０ｇ、２．５ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．６６０ｇ、３ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（０．６９０ｇ、５ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．２０４ｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を８０℃で２時間攪拌した後、酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。カラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１：２）で精製することで、５−（（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メチル）ピリジン−２−アミン（０．３７０ｇ、１．６４ｍｍｏｌ、６５．５％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２２７．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４７９】
ステップ３：Ｎ−（５−（（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２７５】
2021519263.tif 000327
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、５−（（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メチル）ピリジン−２−アミン（０．１５９ｇ、０．７０４ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３６５ｇ、０．９６ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２４８ｍｇ、１．９２ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１７時間攪拌した。得られた沈殿物を濾過し、メタノール及び水で洗浄し、続いて、凍結乾燥して、Ｎ−（５−（（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０７５７ｇ、０．２０８ｍｍｏｌ、３２．５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．９  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７０  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．１７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ４．９５  （ｓ，  ４Ｈ），  ３．９６  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．３  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４８０】
実施例２０．Ｎ−（５−（３，４−ジクロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２０）の調製
【化２７６】
2021519263.tif 000328
【０４８１】
ステップ１：５−（３，４−ジクロロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２７７】
2021519263.tif 000329
アセトニトリル（１５ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中の４−（ブロモメチル）−１，２−ジクロロベンゼン（０．７２０ｇ、３ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．７２６ｍｇ、３．３ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．８２８ｍｇ、６ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．２４５ｍｇ、０．３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を８０℃で２時間攪拌した。反応混合物を濾過し、酢酸エチル（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（３，４−ジクロロベンジル）ピリジン−２−アミンを褐色の油として得た（０．３８０ｇ、１．５ｍｍｏｌ、５０％）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２５３．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４８２】
ステップ２：Ｎ−（５−（３，４−ジクロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２７８】
2021519263.tif 000330
テトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、５−（３，４−ジクロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１７８ｇ、０．７ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３６５ｇ、０．９６ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２４８ｇ、１．９２ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１７時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ１９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、Ｎ−（５−（３，４−ジクロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．１２８ｇ、０．３２６ｍｍｏｌ、５１％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．８２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３１  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７７  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．５６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ５．８  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．２６  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．３，  １．９  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９６  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．０  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３９１．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４８３】
実施例２１．Ｎ−（５−（（５−クロロチオフェン−２−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２１）の調製
【化２７９】
2021519263.tif 000331
【０４８４】
ステップ１：５−（（５−クロロチオフェン−２−イル）メチル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２８０】
2021519263.tif 000332
アセトニトリル（２４ｍＬ）及び水（６ｍＬ）中の２−クロロ−５−（クロロメチル）チオフェン（０．８３０ｇ、５ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．２１ｇ、５．５ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（１．３８ｇ、１０ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．４０８ｇ、０．５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を８０℃で２時間攪拌し、次いで、酢酸エチル（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（８０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝２／１）によって精製して、５−（（５−クロロチオフェン−２−イル）メチル）ピリジン−２−アミンを褐色固体として得た（０．６００ｇ、２．２４ｍｍｏｌ、４４．８％）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２２５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４８５】
ステップ２：Ｎ−（５−（（５−クロロチオフェン−２−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２８１】
2021519263.tif 000333
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１７３ｇ、０．７７ｍｍｏｌ）、５−（（５−クロロチオフェン−２−イル）メチル）ピリジン−２−アミン（０．１００ｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３６５ｇ、０．９６ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２４８ｇ、１．９２ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１７時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ  １９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、Ｎ−（５−（（５−クロロチオフェン−２−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０７８７ｇ、０．２１８ｍｍｏｌ、３４％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７９  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７６  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．９６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ３．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．８１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ３．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．１２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．３  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４８６】
実施例２２．Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２２）の調製
【化２８２】
2021519263.tif 000334
【０４８７】
ステップ１：５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２８３】
2021519263.tif 000335
室温のアセトニトリル（２４ｍＬ）及び水（６ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３，５−ジフルオロベンゼン（１．０ｇ、４．８３ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．２８ｇ、５．８ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１．３３ｇ、９．６６ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．３９４ｇ、０．４８３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を８０℃で２時間攪拌した後、酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。カラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製することで、−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．７００ｇ、３．１９ｍｍｏｌ、６６％）を褐色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１１．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４８８】
ステップ２：Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２８４】
2021519263.tif 000336
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３．５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１２５ｇ、０．８ｍｍｏｌ）、５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２１１ｇ、０．９６ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．４５６ｇ、１．２ｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．３１０ｇ、２．４ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間攪拌した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．１２０ｇ、０．３３６ｍｍｏｌ、４２％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７５  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０８  −  ７．０２  （ｍ，  ３Ｈ），  ３．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．０  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５９．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４８９】
実施例２３．Ｎ−（５−（３−シクロプロピルベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２３）の調製
【化２８５】
2021519263.tif 000337
【０４９０】
ステップ１：５−（３−ブロモベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２８６】
2021519263.tif 000338
１−ブロモ−３−（ブロモメチル）ベンゼン（２．２ｇ、８．８７ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（２．２ｇ、１０．０ｍｍｏｌ）、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）・ジクロロメタン錯体（０．３６１ｇ、０．４４ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（２．４５ｇ、１７．７ｍｍｏｌ）、アセトニトリル（８０ｍＬ）及び水（１６ｍＬ）の混合物を、窒素下、８０℃で２時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（１５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、化合物５−（３−ブロモベンジル）ピリジン−２−アミン（１．６ｇ、６．１０ｍｍｏｌ、６８．８％）を薄黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２６３．０／２６５．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４９１】
ステップ２：５−（３−シクロプロピルベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２８７】
2021519263.tif 000339
トルエン（６０ｍＬ）及び水（１５ｍＬ）中の５−（３−ブロモベンジル）ピリジン−２−アミン（０．８００ｇ、３．０５ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（０．７８７ｇ、９．１５ｍｍｏｌ）、酢酸パラジウム（ＩＩ）（０．０６７ｇ、０．３ｍｍｏｌ）、トリシクロヘキシルホスフィンテトラフルオロボラート（０．２２０ｇ、０．６ｍｍｏｌ）、リン酸カリウム（１．３ｇ、６．１ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下、１１０℃で１６時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（１５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／２）によって精製して、５−（３−シクロプロピルベンジル）ピリジン−２−アミン（０．３５０ｇ、０．１５６ｍｍｏｌ、５１％）を灰色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２２５．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４９２】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−シクロプロピルベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２８８】
2021519263.tif 000340
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（６ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．２０８ｇ、１．３３ｍｍｏｌ）、５−（３−シクロプロピルベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２９８ｇ、１．３３ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．７６０ｇ、２．０ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．５１６ｇ、３．９９ｍｍｏｌ）の混合物を室温で１６時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（８０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝３／１）によって精製して、Ｎ−（５−（３−シクロプロピルベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．１３４ｇ、０．３７１ｍｍｏｌ、２７．９％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ．  ９．６９  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６９  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ２．０，  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．１６  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．９９  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．８８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．８９  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  １．８９−１．８４  （ｍ，  １Ｈ），  ０．９３−０．９０  （ｍ，  ２Ｈ），  ０．６５−０．６２  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６３．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４９３】
実施例２４．Ｎ−（５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２４）の調製
【化２８９】
2021519263.tif 000341
【０４９４】
ステップ１：１−（ブロモメチル）−３−クロロ−５−メトキシベンゼンの調製
【化２９０】
2021519263.tif 000342
０℃のジエチルエーテル（２０ｍＬ）中の（３−クロロ−５−メトキシフェニル）メタノール（２．０ｇ、１１．６ｍｍｏｌ）の溶液に、三臭化リン（０．５ｍＬ）を加えた。反応混合物を０℃で２時間攪拌した。反応物を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（１５０ｍＬ）中に注ぎ入れ、酢酸エチル（２００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、１−（ブロモメチル）−３−クロロ−５−メトキシベンゼン（２．１５ｇ、９．１６ｍｍｏｌ、７９％）を薄黄色の固体として得た。追加で精製することなく、次のステップに直接使用した。
【０４９５】
ステップ２：５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化２９１】
2021519263.tif 000343
５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの合成は、実施例２３と同様の手順に従い、５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（１．１ｇ、４．４ｍｍｏｌ、７９％）をオレンジ色の固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２４９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４９６】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化２９２】
2021519263.tif 000344
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）中の５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（０．３００ｍｇ、１．２ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１８８ｇ、１．２ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．６８４ｇ、１．８ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．４６５ｇ、３．６ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れた。形成された沈殿物を濾過し、酢酸エチル（２５ｍＬ）で洗浄し、真空下で乾燥させて、Ｎ−（５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０６３８ｇ、０．１６５ｍｍｏｌ、１３．７％）をオフホワイトの固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ．  ９．７２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３１  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ９．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７４  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ２．０，  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．９０−６．８４  （ｍ，  ３Ｈ），  ３．９１  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７５  （ｓ，  ３Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０４９７】
実施例２５．Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（２５）の調製
【化２９３】
2021519263.tif 000345
【０４９８】
ステップ１：３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリルの調製
【化２９４】
2021519263.tif 000346
アセトニトリル（２０ｍＬ）中の３−フルオロ−５−メチルベンゾニトリル（２．０ｇ、１４．８ｍｍｏｌ）、Ｎ−ブロモスクシンイミド（２．８５ｇ、１６．３ｍｍｏｌ）、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオニトリル）（２４２ｍｇ、１．４８ｍｍｏｌ）の混合物を還流下で３時間攪拌した。混合物を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）によって精製して、３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリル（１．５５ｇ、６．９６ｍｍｏｌ、４７％）を薄黄色の油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ    ７．５１  （ｓ，  １Ｈ），  ７．４０  （ｄｔ，  Ｊ  ＝  ２．０，  ９．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３３  （ｄｔ，  Ｊ  ＝  １．５，  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．４５  （ｓ，  ２Ｈ）．
【０４９９】
ステップ２：３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリルの調製
【化２９５】
2021519263.tif 000347
１，４−ジオキサン（４０ｍＬ）中の３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリル（１．０ｇ、４．６８ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．０３ｇ、４．６８ｍｍｏｌ）、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）・ジクロロメタン錯体（０．３８０ｇ、０．４６８ｍｍｏｌ）、炭酸セシウム（３．０４ｇ、９．３６ｍｍｏｌ）の混合物を１００℃で３時間攪拌した。混合物を濃縮し、粗製物質をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリル（０．７２０ｇ、３．１４ｍｍｏｌ、６７％）を褐色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２２８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５００】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化２９６】
2021519263.tif 000348
０℃のピリジン（１０ｍＬ）中の３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリル（０．３５０ｇ、１．５４ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１７０ｇ、１．１１ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（Ｖ）（０．４ｍＬ）を滴下した。反応混合物を室温で２時間攪拌した。混合物を砕いた氷中に注ぎ入れ、酢酸エチル（１００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、酢酸エチル中１０％メタノール）によって精製し、得られた固体をメタノール（４ｍＬ）で洗浄した。灰色固体（０．０７０ｇ）を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３カルボキサミド（０．０１９ｇ、０．０５２ｍｍｏｌ、３．４％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ．  １０．５５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９８  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ３．０，  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７５−７．６８  （ｍ、３Ｈ），  ７．５８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０３  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５０１】
実施例２６．Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２６）の調製
【化２９７】
2021519263.tif 000349
【０５０２】
ステップ１：３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリルの調製
【化２９８】
2021519263.tif 000350
アセトニトリル（２０ｍＬ）中の３−フルオロ−５−メチルベンゾニトリル（２．０ｇ、１４．８ｍｍｏｌ）、Ｎ−ブロモスクシンイミド（２．８５ｇ、１６．３ｍｍｏｌ）、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオニトリル）（０．２４２ｇ、１．４８ｍｍｏｌ）の混合物を還流下で３時間攪拌した。混合物を濃縮した。粗製試料をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）によって精製して、３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリル（１．５５ｇ、６．９６ｍｍｏｌ、４７％）を薄黄色の油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ．    ７．５１  （ｓ，  １Ｈ），  ７．４０  （ｄｔ，  Ｊ  ＝  ２．０，  ９．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３３  （ｄｔ，  Ｊ  ＝  １．５，  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．４５  （ｓ，  ２Ｈ）．
【０５０３】
ステップ２：３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリルの調製
【化２９９】
2021519263.tif 000351
１，４−ジオキサン（４０ｍＬ）中の３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリル（１．０ｇ、４．６８ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．０３ｇ、４．６８ｍｍｏｌ）、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）・ジクロロメタン錯体（０．３８０ｇ、０．４６８ｍｍｏｌ）、炭酸セシウム（３．０４ｇ、９．３６ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下、１００℃で３時間攪拌した。混合物を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、化合物３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリル（０．７２０ｇ、０．３１４ｍｍｏｌ、６７％）を褐色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２２８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５０４】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３００】
2021519263.tif 000352
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．２１０ｇ、１．３４ｍｍｏｌ）、３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリル（０．３００ｇ、１．３２ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．７５０ｇ、１．９７ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．５１０ｇ、３．９５ｍｍｏｌ）の混合物を室温で１時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（８０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、１３０ｍｇの白色固体を得た。この試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０７５５ｇ、０．２０６ｍｍｏｌ、１３．４％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ．  ９．７３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３４  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７７  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  １．５，  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７１−６．６８  （ｍ、２Ｈ），  ７．５７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０３  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３５  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６６．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５０５】
実施例２７．Ｎ−（５−（３−ブロモベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２７）の調製
【化３０１】
2021519263.tif 000353
【０５０６】
ステップ１：５−（３−ブロモベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３０２】
2021519263.tif 000354
５−（３−ブロモベンジル）ピリジン−２−アミンの合成は、実施例２５と同様の手順に従った。化合物５−（３−ブロモベンジル）ピリジン−２−アミン（０．５００ｇ、１．９ｍｍｏｌ、３７％）が褐色の油として得られた。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２６３．０／２６５．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５０７】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−ブロモベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３０３】
2021519263.tif 000355
テトラヒドロフラン（８ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．２００ｇ、１．２８ｍｍｏｌ）５−（３−ブロモベンジル）ピリジン−２−アミン（０．４００ｇ、１．５２ｍｍｏｌ）、４−（４，６ージメトキシ−１，３，５−トリアジン−２−イル）−４−メチルモルホリニウムクロリド（０．４４７ｇ、１．５２ｍｍｏｌ）、４−メチルモルホリン（０．４６０ｇ、４．５６ｍｍｏｌ）の混合物を室温で１時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（１５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製し、次いで、１００ｍｇを最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（３−ブロモベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０３４７ｇ、０．０８６ｍｍｏｌ、５．７％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ．  ９．７２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７３  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ２．０，  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．４９  （ｓ，  １Ｈ），  ７．４２−７．４０  （ｍ、１Ｈ），  ７．２８−７．２７  （ｍ、２Ｈ），  ３．９６  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ４０１．０／４０３．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５０８】
実施例２８．Ｎ−（５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２８）の調製
【化３０４】
2021519263.tif 000356
【０５０９】
ステップ１：５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３０５】
2021519263.tif 000357
１，４−ジオキサン（７２ｍＬ）及び水（２４ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−クロロ−５−フルオロベンゼン（３．０ｇ、１３．４ｍｍｏｌ）及び５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３−ジオキソラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（３．５４ｇ、１６．１ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（３．７１ｇ、２６．８ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（１．１０ｇ、１．３４ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。混合物を１００℃で３時間攪拌した。反応物を水（２００ｍＬ）でクエンチし、混合物を酢酸エチル（１５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製物質をカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル、１００／０〜６０／１００）によって精製して、５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（２．５ｇ、１０．６ｍｍｏｌ、７９％）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋：
【０５１０】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３０６】
2021519263.tif 000358
０℃のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３０ｍＬ）中の５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（２．３ｇ、９．７２ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（２．２８ｇ、１４．６ｍｍｏｌ）及び１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（７．３９ｇ、１９．４ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（５．０２ｇ、３８．９ｍｍｏｌ）を窒素下で滴下した。混合物を室温で２時間攪拌した後、水中に注ぎ入れ、濾過して、粗生成物を得た。粗製残渣をエタノール（２２０ｍＬ）から再結晶させて、Ｎ−（５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２．２ｇ、５．９３ｍｍｏｌ、６１％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３６−８．３３  （ｍ、１Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７７  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  ２．４  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ８．５  Ｈｚ  １Ｈ），  ７．２４−７．２８  （ｍ、２Ｈ），  ７．１７  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９８  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５４−２．５１  （ｍ、２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５１１】
実施例２９．１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２９）の調製
【化３０７】
2021519263.tif 000359
【０５１２】
ステップ１：５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３０８】
2021519263.tif 000360
テトラヒドロフラン（１２ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の５−（ブロモメチル）−１，２，３−トリフルオロベンゼン（１．０ｇ、４．４７ｍｍｏｌ）、６−アミノピリジン−３−イルボロン酸（０．６１７ｇ、４．４７ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１．２３ｇ、８．９４ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．５１６ｇ、０．４４７ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、黄色の油として得た（０．３００ｇ、粗製物）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３９．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５１３】
ステップ２：１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３０９】
2021519263.tif 000361
２０℃のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２４８ｇ、１．９２ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３６６ｇ、０．９６２ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１５３ｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応混合物を２０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、粗製残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．１２６ｇ、０．３３３ｍｍｏｌ、５２％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７４−７．７７  （ｍ、１Ｈ），  ７．２６−７．３０  （ｍ、２Ｈ），  ３．９５  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７７．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５１４】
実施例３０．Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３０）の調製
【化３１０】
2021519263.tif 000362
【０５１５】
ステップ１：５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３１１】
2021519263.tif 000363
１，４−ジオキサン（９ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−メトキシベンゼン（０．３６２ｇ、１．８ｍｍｏｌ）及び５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３−ジオキソラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．４８０ｇ、２．１６ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（０．４９８ｇ、３．６ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（１３２ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物をマイクロ波中１００℃で３０分間攪拌した。反応が完了したら、水（５０ｍＬ）を加え、混合物を酢酸エチル（８０ｍＬ×３）で抽出した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をシリカゲルカラム（石油エーテル／酢酸エチル、１／１〜０／１）によって精製して、５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２８５ｇ、１．３３ｍｍｏｌ、７４％）を褐色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５１６】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３１２】
2021519263.tif 000364
０℃のジクロロメタン（３０ｍＬ）中の５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（０．０８６ｇ、０．４ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．０６３ｇ、０．４ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（０．４０４ｇ、４ｍｍｏｌ）の溶液に、プロピルホスホン酸無水物（１．２７ｇ、２ｍｍｏｌ）を窒素下でゆっくり加えた。反応物をジクロロメタン（５０ｍＬ）で希釈し、水（３０ｍＬ×２）で洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物を分取ＴＬＣ（ジクロロメタン：メタノール中７Ｎアンモニア＝３０／１）によって精製して、Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０８５７ｇ、０．２４４ｍｍｏｌ、６１％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２８−８．２９  （ｍ、１Ｈ），  ８．０２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７１  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  ２．０  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ８．４  Ｈｚ  １Ｈ），  ７．２２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ９．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．７６−６．８４  （ｍ、３Ｈ），  ３．９１  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７３  （ｓ，  ３Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５０−２．５５  （ｍ、２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５１７】
実施例３１．Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３１）の調製
【化３１３】
2021519263.tif 000365
【０５１８】
ステップ１：Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド  ５−（３，５−ジクロロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３１４】
2021519263.tif 000366
１，４−ジオキサン（９ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３，５−ジクロロベンゼン（０．４８０ｇ、２．０ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３−ジオキソラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．５３４ｇ、２．４ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（０．５５３ｇ、４．０ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．１４７ｇ、０．２ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物をマイクロ波中１００℃で０．５時間攪拌した。水（５０ｍＬ）を加え、混合物を酢酸エチル（８０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。カラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル、１／１〜１／２）によって精製することで、Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド  ５−（３，５−ジクロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．４５８ｇ、１．８ｍｍｏｌ、９０％）を褐色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２５３．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５１９】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３１５】
2021519263.tif 000367
０℃のジクロロメタン（１５ｍＬ）中の５−（３，５−ジクロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．０７６ｇ、０．３ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．０４７ｇ、０．３ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（０．３０３ｇ、３ｍｍｏｌ）の溶液に、プロピルホスホン酸無水物（０．９５５ｇ、１．５ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応物をジクロロメタン（５０ｍＬ）で希釈し、水（３０ｍＬ×２）で洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。分取ＴＬＣ（ジクロロメタン：メタノール中７Ｎアンモニア＝３０／１）によって精製することで、Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０５４７ｇ、０．１４１ｍｍｏｌ、４７％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７６  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  １．６  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．４６  （ｓ，  １Ｈ），  ７．３８  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５１−２．５５  （ｍ、２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３９０．９  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５２０】
実施例３２．Ｎ−（５−（３−（ジフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３２）の調製
【化３１６】
2021519263.tif 000368
【０５２１】
ステップ１：２−クロロ−５−（３−（ジフルオロメチル）ベンジル）ピリジンの調製
【化３１７】
2021519263.tif 000369
アセトニトリル（７０ｍＬ）及び水（１０ｍＬ）中の（３−（ジフルオロメチル）フェニル）ボロン酸（０．４０５ｇ、２．５ｍｍｏｌ）及び２−クロロ−５−（クロロメチル）ピリジン（０．４３０ｇ、２．５ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（０．６９１ｇ、５ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．２０４ｇ、０．２５ｍｍｏｌ）をアルゴン下で加えた。混合物を５０℃で１時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、水（５０ｍＬ）を加えた。水層を酢酸エチル（８０ｍＬ×３）で抽出し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製物質をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１２／１）によって精製して、２−クロロ−５−（３−（ジフルオロメチル）ベンジル）ピリジン（０．３９７ｇ、１．４５ｍｍｏｌ、５８％）を無色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２５４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５２２】
ステップ２：５−（３−（ジフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３１８】
2021519263.tif 000370
テトラヒドロフラン（４０ｍＬ）中の２−クロロ−５−（３−（ジフルオロメチル）ベンジル）ピリジン（０．３１９ｇ、１．２６ｍｍｏｌ）の溶液に、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（０．１１５ｇ、０．１２６ｍｍｏｌ）及びＸ−Ｐｈｏｓ（０．１２０ｇ、０．２５２ｍｍｏｌ）を順に加え、続いて、リチウムビス（トリメチルシリル）アミド（３．８ｍＬ、３．８ｍｍｏｌ）を加えた。反応容器を７０℃まで加熱し、１時間攪拌した後、水でクエンチし、ジクロロメタン（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール中アンモニア（７Ｎ）＝４０／１）によって精製して、５−（３−（ジフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミン（０．４１０ｇ、０．７８１ｍｍｏｌ、６２％）を黄色の油として得た。（ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ２３５．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５２３】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−（ジフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３１９】
2021519263.tif 000371
室温のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１２５ｇ、０．８ｍｍｏｌ）及び１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．２２８ｇ、０．６ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．１５５ｇ、１．２ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。混合物を室温で３０分間攪拌した後、５−（３−（ジフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１８８ｇ、０．４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を５０℃で１６時間攪拌した。反応混合物を室温まで冷却し、酢酸エチル（１００ｍＬ）で希釈した。合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ×３）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−（ジフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．１０２ｇ、０．２２ｍｍｏｌ、５５％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７３  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  ２．０  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．４１−７．４７  （ｍ、４Ｈ），  ７．００  （ｔ，  Ｊ  ＝  ５６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０３  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６２  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５１−２．５４  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：    ３７３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５２４】
実施例３３．Ｎ−（５−（３−クロロ−４−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３３）の調製
【化３２０】
2021519263.tif 000372
【０５２５】
ステップ１：４−（ブロモメチル）−２−クロロベンゾニトリルの調製
【化３２１】
2021519263.tif 000373
アセトニトリル（７０ｍＬ）中の２−クロロ−４−メチルベンゾニトリル（１．０６ｇ、７ｍｍｏｌ）及びＮ−ブロモスクシンイミド（１．３７ｇ、７．７ｍｍｏｌ）の溶液に、２，２−アゾビス（２−メチルプロピオニトリル（０．２３０ｇ、１．４ｍｍｏｌ）をアルゴン下で加えた。混合物を８０℃で２０時間攪拌した。反応混合物を濾過し、酢酸エチル（８０ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮し、得られた粗製物質をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）によって精製して、４−（ブロモメチル）−２−クロロベンゾニトリルを薄黄色の固体として得た（０．６６１ｇ、２．８７ｍｍｏｌ、４１％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ７．６７−７．６９  （ｍ，  １Ｈ），  ７．５７−７．５８  （ｍ，  １Ｈ），  ７．４１  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  １．５  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．４５４  （ｓ，  ２Ｈ）．
【０５２６】
ステップ２：４−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−２−クロロベンゾニトリルの調製
【化３２２】
2021519263.tif 000374
１，４−ジオキサン（９ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の４−（ブロモメチル）−２−クロロベンゾニトリル（０．４６１ｇ、２ｍｍｏｌ）及び５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３−ジオキソラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．５３４ｇ、２．４ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（０．５６３ｇ、４ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．１４７ｇ、０．２ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物をマイクロ波中１００℃で４０分間攪拌した。反応物を水（５０ｍＬ）で希釈し、水層を酢酸エチル（８０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル、１：１〜０：１）によって精製して、４−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−２−クロロベンゾニトリルを黄色固体として得た（０．２６３ｇ、１．０８ｍｍｏｌ、５４％）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２４４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５２７】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−クロロ−４−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３２３】
2021519263.tif 000375
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．０５２ｇ、０．３３ｍｍｏｌ）及び１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．１７１ｇ、０．４５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．１１６ｇ、０．９ｍｍｏｌ）を、窒素下、室温で加えた。混合物を室温で３０分間攪拌した後、４−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−２−クロロベンゾニトリル（０．０７３ｇ、０．３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１６時間攪拌した。反応混合物を酢酸エチル（８０ｍＬ）で希釈し、ブライン（４０ｍＬ×３）で洗浄した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製物質を分取ＴＬＣ（ジクロロメタン：メタノール中アンモニア（７Ｎ）＝４０／１）によって精製して、Ｎ−（５−（３−クロロ−４−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０７３６ｇ、０．１０６ｍｍｏｌ、３２％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３４  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７６  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  ２．０  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７２  （ｓ，  １Ｈ），  ７．４６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５１−２．５４  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５２８】
実施例３４．Ｎ−（５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３４）の調製
【化３２４】
2021519263.tif 000376
【０５２９】
ステップ１：２−クロロ−５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジンの調製
【化３２５】
2021519263.tif 000377
水（３０ｍＬ）及びアセトニトリル（１２０ｍＬ）中の２−クロロ−５−（クロロメチル）ピリジン（６．３８ｇ、３９．６５ｍｍｏｌ）、シクロヘキセニルボロン酸（５ｇ、３９．６５ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（１１ｇ、７９．３ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリドジクロロメタン付加物（３．２３ｇ、３．９７ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を５０℃まで加熱し、１時間攪拌した後、揮発性物質を減圧下で除去した。水層をジクロロメタン（５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）によって精製して、２−クロロ−５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン（５．３ｇ、２５．６ｍｍｏｌ、６５％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２０８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５３０】
ステップ２：５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−イルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化３２６】
2021519263.tif 000378
１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の２−クロロ−５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン（０．９ｇ、４．３５ｍｍｏｌ）、カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（５０９ｍｇ、４．３５ｍｍｏｌ）、ＸａｎｔＰｈｏｓ（３７７ｍｇ、０．６５３ｍｍｏｌ）及び炭酸セシウム（２．８３ｇ、８．７ｍｍｏｌ）の溶液に、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（４０１ｍｇ、０．４３５ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を１００℃まで加熱し、３時間攪拌した。固体を濾過し、濾液を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）によって精製して、５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−イルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．６ｇ、２．０８ｍｍｏｌ、４８％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２８９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５３１】
ステップ３：５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−塩化アンモニウムの調製
【化３２７】
2021519263.tif 000379
塩酸／１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中の５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−イルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．３ｇ、１．０４ｍｍｏｌ）の溶液を６０℃まで加熱し、１時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去して、塩酸塩である５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−アミン（０．２ｇ、０．９ｍｍｏｌ、８６％、粗製物）を白色固体として得、これを、精製することなく、次のステップに使用した。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １８９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５３２】
ステップ４：Ｎ−（５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３２８】
2021519263.tif 000380
２０℃のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（１００ｍｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）及びジイソプロピルエチルアミン（２４９ｍｇ、１．９２３ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（３６６ｍｇ、０．９６２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−塩化アンモニウム（１４４ｍｇ、０．６４１ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応溶液を９０℃まで加熱し、１時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１３．６ｍｇ、０．０４２ｍｍｏｌ、６％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．７０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．１６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ４．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６４  （ｑ，  Ｊ  ＝  ４．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ５．４４  （ｓ，  １Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ３．２１  （ｓ，  ２Ｈ），  ２．８６  （ｔ，  Ｊ  ＝  １０．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５３−２．５５  （ｍ，  ２Ｈ），  １．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  １．８２  （ｓ，  ２Ｈ），  １．４８−１．５４  （ｍ，  ４Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３２７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５３３】
実施例３５．Ｎ−（５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３５）の調製
【化３２９】
2021519263.tif 000381
【０５３４】
ステップ１：５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３３０】
2021519263.tif 000382
テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）及び水（５ｍＬ）中の４−（ブロモメチル）−１，２−ジフルオロベンゼン（２．０ｇ、９．７１ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（２．１４ｇ、９．７１ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（２．７ｇ、１９．４２ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１．１２ｇ、０．９７１ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、水層を約１Ｎ塩酸でｐＨ＝１に調整した。水層を酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した後、炭酸水素ナトリウム水溶液を加えて、ｐＨ＝８〜１０に調整した。水層をジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール＝２０／１）によって精製して、５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミンを黄色の油として得た（８００ｍｇ、３．６４ｍｍｏｌ、３７％）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２２１．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５３５】
ステップ２：１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸の調製
【化３３１】
2021519263.tif 000383
水（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．１５０ｇ、０．８９２ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化ナトリウム（７１ｍｇ、１．７８５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を６０℃まで加熱し、１時間攪拌した。反応溶液を１Ｎ塩酸で処理してｐＨ値を３〜５に調整した後、全ての揮発性物質を除去して、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸を白色固体として得た（１１０ｍｇ、粗製物）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １５５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５３６】
ステップ３：Ｎ−（５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３３２】
2021519263.tif 000384
２０℃のテトラヒドロフラン（４ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（１００ｍｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）及びジイソプロピルエチルアミン（２５２ｍｇ、１．９４７ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（３７０ｍｇ、０．９７４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（１４３ｍｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応溶液を２０℃で４時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール＝２０／１）によって精製して、Ｎ−（５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１３０．３ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ、５５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  トリフルオロ酢酸−ｄ）  δ  ８．７５−８．８４  （ｍ，  ３Ｈ），  ８．３０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６５−７．６７  （ｍ，  １Ｈ），  ７．４７−７．５２  （ｍ，  ２Ｈ），  ４．６４  （ｓ，  ２Ｈ），  ４．５４  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５３７】
実施例３６．Ｎ−（５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３６）の調製
【化３３３】
2021519263.tif 000385
【０５３８】
ステップ１：５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３３４】
2021519263.tif 000386
テトラヒドロフラン（１２ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−４−クロロベンゼン（１．０ｇ、４．９０ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．０８ｇ、４．９０ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１．３５ｇ、９．８０ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．５６６ｇ、０．４９ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、水相を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製物質をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．５５ｇ、２．５２ｍｍｏｌ、５１％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５３９】
ステップ２：Ｎ−（６−（３−クロロベンジル）ピリダジン−３−イル）−６−オキソ−１−プロピル−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３３５】
2021519263.tif 000387
２０℃のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）、ジイソプロピルエチルアミン（０．１６８ｇ、１．２９８ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（３７０ｍｇ、０．９７４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１４２ｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応溶液を２０℃で４時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、粗製残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）を介して精製して、Ｎ−（５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（９４．２ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ、４１％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０７−８．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９３−７．９５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７１−７．７３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２８−７．３７  （ｍ，  ４Ｈ），  ７．０６−７．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９６  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７８  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５４０】
実施例３７．Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３７）の調製
【化３３６】
2021519263.tif 000388
【０５４１】
ステップ１：Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３３７】
2021519263.tif 000389
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（８ｍＬ）中の５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（２００ｍｇ、０．９ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（１３９ｍｇ、０．９ｍｍｏｌ）、２−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（５１３ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（３４９ｍｇ、２．７ｍｍｏｌ）の混合物を室温で１時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れた。形成された沈殿物を濾過によって回収し、得られた固体をメタノール（２０ｍＬ）で洗浄して、Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．１３４ｇ、０．３８ｍｍｏｌ、４２％）を灰色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０７  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９３  （ｄ，  Ｊ  ＝  １２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７６  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  １０．５，  ３．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０８−７．０２  （ｍ，  ４Ｈ），  ３．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７７  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５４２】
実施例３８．Ｎ−（５−（シクロヘキシルメチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３８）の調製
【化３３８】
2021519263.tif 000390
【０５４３】
ステップ１：２−クロロ−５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジンの調製
【化３３９】
2021519263.tif 000391
水（３０ｍＬ）及びアセトニトリル（１２０ｍＬ）中の２−クロロ−５−（クロロメチル）ピリジン（６．３８ｇ、３９．７ｍｍｏｌ）、シクロヘキセニルボロン酸（５ｇ、３９．７ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（１１ｇ、７９．３ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリドジクロロメタン付加物（３．２３ｇ、３．９７ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を５０℃まで加熱し、１時間攪拌した後、揮発性物質を減圧下で除去した。水層をジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）によって精製して、２−クロロ−５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン（５．３ｇ、２５．６ｍｍｏｌ、６５％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２０８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５４４】
ステップ２：５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−イルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化３４０】
2021519263.tif 000392
１，４−ジオキサン（６０ｍＬ）中の２−クロロ−５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン（５．２ｇ、２５．１ｍｍｏｌ）、カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２．９４ｇ、２５．１ｍｍｏｌ）、ＸａｎｔＰｈｏｓ（２．２ｇ、３．７７ｍｍｏｌ）及び炭酸セシウム（１６．４ｇ、５０．２ｍｍｏｌ）の溶液に、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（２．３ｇ、２．５１ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を１００℃まで加熱し、３時間攪拌した。固体を濾過し、濾液を濃縮し、カラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）によって精製して、５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−イルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２．４ｇ、８．３２ｍｍｏｌ、３３％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２８９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５４５】
ステップ３：５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−塩化アンモニウムの調製
【化３４１】
2021519263.tif 000393
塩酸／１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中の５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−イルカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（２．４ｇ、８．３２ｍｍｏｌ）の溶液を６０℃まで加熱し、１時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去して、５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−塩化アンモニウム（１．５ｇ、６．６９ｍｍｏｌ、８０％、粗製物）を白色固体として得、これを、更に精製することなく、次のステップに使用した。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １８９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５４６】
ステップ４：５−（シクロヘキシルメチル）ピリジン−２−塩化アンモニウムの調製
【化３４２】
2021519263.tif 000394
メタノール（１０ｍＬ）中の５−（シクロヘキセニルメチル）ピリジン−２−塩化アンモニウム（１．５ｇ、６．６９ｍｍｏｌ）の溶液に、パラジウム活性炭素（４５０ｍｇ）を窒素下で加えた。反応混合物を、水素下、４０℃まで加熱し、１２時間攪拌した。固体を濾去し、濾液を濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、塩酸塩である５−（シクロヘキシルメチル）ピリジン−２−アミン（０．４００ｇ、１．７７ｍｍｏｌ、２６％、粗製物）を褐色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １９１．３  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５４７】
ステップ５：Ｎ−（５−（シクロヘキシルメチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３４３】
2021519263.tif 000395
２０℃のテトラヒドロフラン（４ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（６９ｍｇ、０．４４６ｍｍｏｌ）及びジイソプロピルエチルアミン（１７３ｍｇ、１．３４ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（２５４ｍｇ、０．６６９ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の５−（シクロヘキシルメチル）ピリジン−２−塩化アンモニウム（１００ｍｇ、０．４４６ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応溶液を９０℃まで加熱し、１時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（シクロヘキシルメチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３５．８ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ、２５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．０８  （ｓ，  １Ｈ），  ８．１８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ４．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６８  （ｑ，  Ｊ  ＝  ４．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．７９  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．４６−２．４８  （ｍ，  ２Ｈ），  １．５９−１．６７  （ｍ，  ５Ｈ），  １．４８−１．５１  （ｍ，  １Ｈ），  １．１０−１．２３  （ｍ，  ３Ｈ），  ０．８８−０．９７  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３２７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５４８】
実施例３９．１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（３９）の調製
【化３４４】
2021519263.tif 000396
【０５４９】
ステップ１：５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３４５】
2021519263.tif 000397
アセトニトリル（３２ｍＬ）及び水（８ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−４−（トリフルオロメチル）ベンゼン（１．６ｇ、６．７ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．７７ｇ、８ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（１．８５ｇ、１３．４ｍｍｏｌ）の溶液に、１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン−パラジウム（ＩＩ）ジクロリドジクロロメタン錯体（０．１４７ｇ、０．６７ｍｍｏｌ）をアルゴン下で加えた。反応混合物を８０℃で２時間攪拌した。反応溶液を酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、ジクロロメタン／メタノール＝１００／１）によって精製して、５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミン（１．２ｇ、４．８ｍｍｏｌ、７１％）を色の付いた油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２５３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５５０】
ステップ２：１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３４６】
2021519263.tif 000398
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３．５ｍＬ）中の５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１９４ｇ、０．７７ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１５４ｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、２−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（０．３６５ｇ、０．９６ｍｍｏｌ）及びエチルジイソプロピルアミン（０．２４８ｇ、１．９２ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間攪拌した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液であった）によって精製して、１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０９１２ｇ、０．２４ｍｍｏｌ、３７．２％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．１  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７６  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．４９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．０７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７６  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８９．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５５１】
実施例４０．Ｎ−（５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（４０）の調製
【化３４７】
2021519263.tif 000399
【０５５２】
ステップ１：５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３４８】
2021519263.tif 000400
１，４−ジオキサン（４５ｍＬ）及び水（１５ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−クロロ−５−フルオロベンゼン（２．２３ｇ、１０ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３−ジオキソラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（２．６７ｇ、１２ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（２．７６ｇ、２０ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．７３２ｇ、１．０ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を１００℃で２時間攪拌した。揮発性物質を濃縮し、水（５０ｍＬ）を加えた。水層を酢酸エチル（８０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル、１：１〜０：１）によって精製して、５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（１．９ｇ、８．１ｍｍｏｌ、８１％）を褐色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５５３】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３４９】
2021519263.tif 000401
室温のトルエン（５ｍＬ）中の５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２８５ｇ、１．２ｍｍｏｌ）の溶液に、トリメチルアルミニウム（０．６ｍＬ、１．２ｍｍｏｌ、トルエン中２Ｍ）をアルゴン下でゆっくり加えた。反応混合物を室温で１時間攪拌した後、トルエン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．１６８ｇ、１．０ｍｍｏｌ）を加えた。得られた溶液を１００℃まで加熱し、２時間攪拌した。反応混合物をメタノール及び２Ｎ塩酸水溶液でクエンチした。揮発性物質を圧力下で除去し、水（２０ｍＬ）を加えた。水層をジクロロメタン（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．１５１ｇ、０．４１ｍｍｏｌ、４１％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３５  （ｄ，  Ｊ  ＝２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９４  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７７  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  ２．０  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２４−７．２８  （ｍ，２Ｈ），  ７．１５−７．１８（ｍ，  １Ｈ），  ７．０６  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９８  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７８  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５５４】
実施例４１．１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（４１）の調製
【化３５０】
2021519263.tif 000402
【０５５５】
ステップ１：５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３５１】
2021519263.tif 000403
窒素下のテトラヒドロフラン（１６ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中の５−（ブロモメチル）−１，２，３−トリフルオロベンゼン（１．０ｇ、４．４７ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．９８３ｇ、４．４７ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１．２３ｇ、８．９４ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．５１６ｇ、０．４４７ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．７５０ｇ、粗製物）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３９．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．更に精製することなく、次のステップに使用した。
【０５５６】
ステップ２：１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸の調製
【化３５２】
2021519263.tif 000404
水（２ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．２００ｇ、１．１９ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化ナトリウム（０．０９５ｇ、２．３８ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を６０℃まで加熱し、１時間攪拌した。水層を１Ｎ塩化水素水溶液でｐＨ＝３〜５に調整した。混合溶液を濃縮乾固させて、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸を白色固体として得た（０．１３０ｇ、粗製物）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １５５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５５７】
ステップ３：１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３５３】
2021519263.tif 000405
２０℃のテトラヒドロフラン（４ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２５２ｇ、１．９５ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３７０ｇ、０．９７４ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１５４ｇ、０．６４９ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。溶液を２０℃で１６時間攪拌し、揮発性物質を減圧下で除去した。粗製残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０６４ｇ、０．１６９ｍｍｏｌ、２６％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７６−７．７９  （ｍ，  １Ｈ），  ７．２７−７．３１  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．０６−７．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  １２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９６  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７９  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５５８】
実施例４２．Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（４２）の調製
【化３５４】
2021519263.tif 000406
【０５５９】
ステップ１：３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリルの調製
【化３５５】
2021519263.tif 000407
３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリルの合成は、実施例２５と同様の手順に従った。化合物３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリル（１７．０ｇ、７９．４ｍｍｏｌ、１０７％）が無色の油として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ７．５１  （ｓ，  １Ｈ），  ７．３８  （ｄｔ，  Ｊ  ＝  ２．５，  １１．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３２  （ｄｔ，  Ｊ  ＝  １．５，  １０．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．４５  （ｓ，  ２Ｈ）．
【０５６０】
ステップ２：３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリルの調製
【化３５６】
2021519263.tif 000408
３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリルの合成は、実施例２３と同様の手順に従った。化合物３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリル（０．８００ｇ、３．５０ｍｍｏｌ、５０％）が薄黄色の油として得られた。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２２８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５６１】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化３５７】
2021519263.tif 000409
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．２０３ｇ、１．３２ｍｍｏｌ）、３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリル（０．３００ｇ、１．３２ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．７５２ｇ、１．９８ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．５１１ｇ、３．９６ｍｍｏｌ）の混合物を室温で２時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れた。形成された沈殿物を濾過によって回収し、メタノール（２５ｍＬ）で洗浄して、Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．１９８ｇ、０．５４５ｍｍｏｌ、４１％）をオフホワイトの固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  トリフルオロ酢酸−ｄ）  δ．  ８．９１−８．８８  （ｍ，  ２Ｈ），  ８．７８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ４．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９９−７．９４  （ｍ，  ３Ｈ），  ７．８６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．８０  （ｓ，  ２Ｈ），  ４．５７  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６４．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５６２】
実施例４３．Ｎ−（５−（３−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（４３）の調製
【化３５８】
2021519263.tif 000410
【０５６３】
ステップ１：３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）ベンゾニトリルの調製
【化３５９】
2021519263.tif 000411
アセトニトリル（２４ｍＬ）及び水（６ｍＬ）中の３−（ブロモメチル）ベンゾニトリル（０．９８０ｇ、５ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．２１ｇ、５．５ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１．３８ｇ、１０ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．４０８ｇ、０．５ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を８０℃で２時間攪拌した。反応混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出し、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、（ジクロロメタン：メタノール＝１３／１）によって精製して、３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）ベンゾニトリル（０．９００ｇ、４．３１ｍｍｏｌ、８６．１％）を褐色の液体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１０．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５６４】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３６０】
2021519263.tif 000412
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）ベンゾニトリル（０．１６３ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３７１ｇ、０．９７５ｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２５２ｇ、１．９５ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１７時間攪拌した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０７３８ｇ、０．１７４ｍｍｏｌ、２６．７％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７８  −  ７．７３  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．７０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．９  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．５３  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０３  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７８  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３４６．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５６５】
実施例４４．Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（４４）の調製
【化３６１】
2021519263.tif 000413
【０５６６】
ステップ１：５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３６２】
2021519263.tif 000414
室温のアセトニトリル（２４ｍＬ）及び水（６ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−メトキシベンゼン（１．００ｇ、５．００ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．２１ｇ、５．５０ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１．３８ｇ、１０．０ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．４０８ｇ、０．５００ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を８０℃で２時間攪拌した。反応混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出し、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、（ジクロロメタン／メタノール＝１３／１）によって精製して、５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンを褐色液体として得た（０．７４０ｇ、３．４６ｍｍｏｌ、６９．２％）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１５．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５６７】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３６３】
2021519263.tif 000415
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１６７ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３７１ｇ、０．９７５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２５２ｇ、１．９５ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間攪拌した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０７８７ｇ、０．２２１ｍｍｏｌ、３４％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ８．３１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．８４  −  ６．７７  （ｍ，  ３Ｈ），  ３．９３  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７８  （ｓ，  ３Ｈ），  ３．７２  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５１．１［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５６８】
実施例４５．Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（４５）の調製
【化３６４】
2021519263.tif 000416
【０５６９】
ステップ１：Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３６５】
2021519263.tif 000417
Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの合成は、実施例４３に報告される合成手順に従った。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０２０６ｇ、０．０６ｍｍｏｌ、１４．３％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．２１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７８  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３８−７．３３  （ｍ，  １Ｈ），  ７．１４−７．０２  （ｍ，  ３Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７９  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３３９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５７０】
実施例４６．Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（４６）の調製
【化３６６】
2021519263.tif 000418
【０５７１】
ステップ１：５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３６７】
2021519263.tif 000419
テトラヒドロフラン（８ｍＬ）及び水（２ｍＬ）中の４−（ブロモメチル）−１−クロロ−２−フルオロベンゼン（０．５００ｇ、２．２５ｍｍｏｌ）、６−アミノピリジン−３−イルボロン酸（０．３１１ｇ、２．２５ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．６２１ｇ、４．５１ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．２６０ｇ、０．２２５ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンを黄色の油として得た。（０．３００ｇ、粗製物）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．追加で精製することなく、次のステップに使用した。
【０５７２】
ステップ２：１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸の調製
【化３６８】
2021519263.tif 000420
水（１．５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．２００ｇ、１．１９ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化ナトリウム（０．０９５ｇ、２．３８ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を６０℃まで加熱し、１時間攪拌した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、全ての揮発性物質を除去して、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１３０ｇ、粗製物）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １５５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．更に精製することなく、次のステップに使用した。
【０５７３】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３６９】
2021519263.tif 000421
２０℃のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１３０ｇ、０．８４４ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．３２７ｇ、２．５３ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．４８１ｇ、１．２３ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１９９ｇ、０．８４４ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応混合物を２０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。分取ＨＰＬＣによって精製することで、Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０２６２ｇ、０．０７０ｍｍｏｌ、８．３％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１４  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３４  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９５（ｄ，  Ｊ  ＝  ７．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７５−７．７７  （ｍ，  １Ｈ），  ７．５２−７．５４  （ｍ，  １Ｈ），  ７．３３−７．３５  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７９  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７３．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５７４】
実施例４７．Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（４７）の調製
【化３７０】
2021519263.tif 000422
【０５７５】
ステップ１：１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸の調製
【化３７１】
2021519263.tif 000423
水（１．２ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．１００ｇ、０．６０ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化ナトリウム（０．０４８ｇ、１．２０ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を６０℃で１時間攪拌した。室温まで冷却したら、塩化水素（１Ｎ、１．２ｍＬ）を加え、水相を酢酸エチル（２０ｍＬ×５）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．０４５ｇ、０．２９ｍｍｏｌ、４８．７％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：    １５５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．追加で精製することなく、次のステップに直接使用した。
【０５７６】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３７２】
2021519263.tif 000424
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２．００ｍＬ）中の５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．０７６ｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．０４５ｇ、０．２９ｍｍｏｌ）及び１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．１３３ｇ、０．３５ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．１１２ｇ、０．８７ｍｍｏｌ）を加えた。添加後、反応混合物を室温で２時間攪拌した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ１９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０１０ｇ、０．０２８ｍｍｏｌ、９．７４％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３４  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７６  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．１  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．４４  −  ７．３１  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．２６  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  １６．１，  ７．９  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９８  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７９  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５５．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５７７】
実施例４８．Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（４８）の調製
【化３７３】
2021519263.tif 000425
【０５７８】
ステップ１：Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化３７４】
2021519263.tif 000426
０℃のジクロロメタン（３０ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１５３ｇ、１ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２滴）及び塩化オキサリル（０．６３５ｇ、５ｍｍｏｌ）を滴下した。反応物を２時間かけて室温まで温めた後、濃縮した。粗製固体をジクロロメタン（５ｍＬ）中に溶解し、０℃のピリジン（６ｍＬ）中の５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２６２ｇ、１．２ｍｍｏｌ）の溶液に加え、反応混合物を２時間かけて室温まで温めた。反応物を氷水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（６０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ  １９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０４６ｇ、０．１３ｍｍｏｌ、１３％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５９    （ｓ，  １Ｈ），  ８．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．１  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９８  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ４．８  Ｈｚ，  ４．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７２  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．６，  ２．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．２８−７．２３  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５７９】
実施例４９．Ｎ−（５−（３−フルオロ−４−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（４９）の調製
【化３７５】
2021519263.tif 000427
【０５８０】
ステップ１：５−（３−フルオロ−４−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３７６】
2021519263.tif 000428
アセトニトリル（１７ｍＬ）及び水（４．２ｍＬ）中の４−（ブロモメチル）−２−フルオロ−１−メトキシベンゼン（０．７６７ｇ、３．５０ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．８４７ｇ、３．６８ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．９６６ｇ、７．００ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（０．２８６ｇ、０．３５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を８０℃で３時間攪拌した後、濾過し、酢酸エチル（８０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（８０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝２／３）によって精製して、５−（３−フルオロ−４−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンを褐色の油として得た（０．３８０ｇ、１．２７ｍｍｏｌ、３６．４％）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３３．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５８１】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−フルオロ−４−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化３７７】
2021519263.tif 000429
０℃のピリジン（４．３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．０８６ｇ、０．５６ｍｍｏｌ）及び５−（３−フルオロ−４−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１３０ｇ、０．５６ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（Ｖ）（０．２５７ｇ、１．６８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２時間かけて室温まで温めた。反応混合物を氷水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（３０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−フルオロ−４−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．００５８ｇ、０．０１２３ｍｍｏｌ、２．２％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．２７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．１  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９８  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．５，  ２．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６６  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．６，  ２．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．１４  −  ７．０７  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．０２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．８８  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７９  （ｓ，  ３Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６８．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５８２】
実施例５０．Ｎ−（５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（５０）の調製
【化３７８】
2021519263.tif 000430
【０５８３】
ステップ１：１−（ブロモメチル）−３−クロロ−５−メトキシベンゼンの調製
【化３７９】
2021519263.tif 000431
０℃のジエチルエーテル（２０ｍＬ）中の（３−クロロ−５−メトキシフェニル）メタノール（２．０ｇ、１１．６ｍｍｏｌ）の溶液に、三臭化リン（０．５ｍＬ）を加えた。混合物を０℃で２時間攪拌した。反応混合物を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（１５０ｍＬ）中に注ぎ入れ、酢酸エチル（２００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、１−（ブロモメチル）−３−クロロ−５−メトキシベンゼン（２．１５ｇ、９．１６ｍｍｏｌ、７９％）を薄黄色の固体として得た。追加で精製することなく、次のステップに直接使用した。
【０５８４】
ステップ２：５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３８０】
2021519263.tif 000432
５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの合成は、実施例２３と同様の手順に従い、５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（１．１ｇ、４．４０ｍｍｏｌ、７９％）をオレンジ色の固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２４９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５８５】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化３８１】
2021519263.tif 000433
塩化チオニル（１５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．２００ｇ、１．３ｍｍｏｌ）の溶液を８０℃で１時間攪拌した。懸濁液が澄明になったら、揮発性物質を減圧下で除去した。粗製残渣をジクロロメタン（５ｍＬ）中に溶解し、ジクロロメタン（５ｍＬ）中の５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２４８ｇ、１．０ｍｍｏｌ）及びピリジン（０．２４０ｇ、３．０ｍｍｏｌ）の溶液に０℃でゆっくり加えた。得られた混合物を室温で更に２時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れ、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、酢酸エチル中１０％メタノール）によって精製して、２５０ｍｇの褐色の油を得た。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（３−クロロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．１４８ｇ、０．３８６ｍｍｏｌ、３８．６％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ．  １０．５９  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９８  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ３．０，  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７３  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ２．５，  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．９０−６．８４  （ｍ，  ３Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７５  （ｓ，  ３Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５８６】
実施例５１．Ｎ−（５−（３−クロロ−５−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（５１）の調製
【化３８２】
2021519263.tif 000434
【０５８７】
ステップ１：３−クロロ−５−メチルベンゾニトリルの調製
【化３８３】
2021519263.tif 000435
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１５ｍＬ）中の１−ブロモ−３−クロロ−５−メチルベンゼン（２．０ｇ、１０．０ｍｍｏｌ）、シアン化亜鉛（０．７００ｇ、６．０ｍｍｏｌ）、１，１’−フェロセンジイル−ビス（ジフェニルホスフィン）（１．１ｇ、２．０ｍｍｏｌ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（０．９００ｇ、１．０ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素下、１１０℃で５時間攪拌した。反応物を水中に注ぎ入れ、水層を酢酸エチル（２００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝６０／１）によって精製して、３−クロロ−５−メチルベンゾニトリル（１．４ｇ、９．２ｍｍｏｌ、９２％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ．    ７．４６  （ｓ，  １Ｈ），  ７．４２  （ｓ，  １Ｈ），  ７．３７  （ｍ，  １Ｈ），  ２．４０  （ｓ，  ３Ｈ）．
【０５８８】
ステップ２：３−（ブロモメチル）−５−クロロベンゾニトリルの調製
【化３８４】
2021519263.tif 000436
３−（ブロモメチル）−５−クロロベンゾニトリルの合成は、実施例２５と同様の手順に従った。生成物３−（ブロモメチル）−５−クロロベンゾニトリル（０．８００ｇ、３．４７ｍｍｏｌ、４８％）が黄色固体として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ．  ７．６４  （ｍ，  １Ｈ），  ７．５９  （ｍ，  ２Ｈ），  ４．４４  （ｓ，  ２Ｈ）．
【０５８９】
ステップ３：３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−クロロベンゾニトリルの調製
【化３８５】
2021519263.tif 000437
３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−クロロベンゾニトリルの合成は、実施例２３と同様の手順に従った。生成物３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−クロロベンゾニトリル（０．１９０ｇ、純度５６％；２６０ｍｇ、純度７９％）が黄色の油として得られた。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２４４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５９０】
ステップ４：Ｎ−（５−（３−クロロ−５−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化３８６】
2021519263.tif 000438
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）中の３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−クロロベンゾニトリル（０．１９０ｇ（純度５６％）、０．４３ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１２２ｇ、０．７８ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．４４５ｇ、１．１７ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．３０２ｇ、２．３４ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１６時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れた。形成された沈殿物を濾過によって回収し、キラル分取ＨＰＬＣによって精製して、化合物Ｎ−（５−（３−クロロ−５−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０７９４ｇ、０．２０８ｍｍｏｌ、４５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ．  ９．７３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８９  （ｓ，  １Ｈ），  ７．８０−７．７６  （ｍ，  ３Ｈ），  ４．０２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．３６  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．８５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ２．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８２．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５９１】
実施例５２．Ｎ−（５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（５２）の調製
【化３８７】
2021519263.tif 000439
【０５９２】
ステップ１：１−（ブロモメチル）−３−フルオロ−５−メトキシベンゼンの調製
【化３８８】
2021519263.tif 000440
（３−フルオロ−５−メトキシフェニル）メタノール（１．５ｇ、６．８８ｍｍｏｌ）、４０％臭化水素（６ｍＬ）及びトルエン（１０ｍＬ）の溶液を室温で３日間攪拌した。反応混合物を水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（１６０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１６／１）によって精製して、１−（ブロモメチル）−３−フルオロ−５−メトキシベンゼン（１．７ｇ、５．５７ｍｍｏｌ、８１％）を薄黄色の油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ６．７４−６．７１  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．５８−６．５５  （ｍ，  １Ｈ），  ４．４２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．８２  （ｓ，  ３Ｈ）．
【０５９３】
ステップ２：５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３８９】
2021519263.tif 000441
５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの合成は、実施例２５と同様の手順に従った。生成物５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（０．６００ｇ、２．５７ｍｍｏｌ、７０％）が褐色の油として得られた。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５９４】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化３９０】
2021519263.tif 000442
Ｎ−（５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの合成は、実施例２５と同様の手順に従った。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．０７０４ｇ、０．１９１ｍｍｏｌ、１２．８％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．６０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４−７．９７  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．７３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．７１−６．６８  （ｍ，  ３Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７４  （ｓ，  ３Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）    ｍ／ｚ：  ３６８．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５９５】
実施例５３．Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（５３）の調製
【化３９１】
2021519263.tif 000443
【０５９６】
ステップ１：５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３９２】
2021519263.tif 000444
テトラヒドロフラン（４８ｍＬ）及び水（１２ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−４−フルオロベンゼン（３．０ｇ、１６．０ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（３．５１ｇ、１６．０ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（４．４ｇ、３１．９ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１．８４ｇ、１．６０ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。カラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製することで、５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（１．８ｇ、８．９６ｍｍｏｌ、５６％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２０３．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５９７】
ステップ２：Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化３９３】
2021519263.tif 000445
２０℃のピリジン（８ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．２００ｇ、１．３１ｍｍｏｌ）、５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２６４ｇ、１．３１ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（Ｖ）（０．５９５ｇ、３．９２１ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間攪拌した。溶媒を減圧下で除去し、粗製固体をジクロロメタン（１０．０ｍＬ）中に溶解し、ジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドを薄黄色の固体として得た（０．１７０ｇ、０．５０３ｍｍｏｌ、３８．４％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．６２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２９  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３０  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．１２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．３  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ６．４４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．９５  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３３８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０５９８】
実施例５４．Ｎ−（５−（４−フルオロ−３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（５４）の調製
【化３９４】
2021519263.tif 000446
【０５９９】
ステップ１：５−（４−フルオロ−３−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３９５】
2021519263.tif 000447
アセトニトリル（２０．０ｍＬ）及び水（５．００ｍＬ）中の４−（ブロモメチル）−１−フルオロ−２−メトキシベンゼン（０．５ｇ、２．２９ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．５６ｇ、２．５２ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．６３ｇ、４．５９ｍｍｏｌ）及び［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．１９ｇ、０．２３ｍｍｏｌ）の混合物を、窒素雰囲気下、８０℃で２時間攪拌した。反応混合物を室温まで冷却し、濾過した。濾液を減圧下で濃縮し、残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、５−（４−フルオロ−３−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（０．３０ｇ、１．２９ｍｍｏｌ、５６．３％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６００】
ステップ２：Ｎ−（５−（４−フルオロ−３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化３９６】
2021519263.tif 000448
ピリジン（４．０ｍＬ）中の５−（４−フルオロ−３−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２０ｇ、０．８６ｍｍｏｌ）、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１５ｇ、０．９５ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（Ｖ）（０．０６８１ｇ、０．８６ｍｍｏｌ）を０℃で滴下した。反応混合物を室温まで温め、１時間攪拌した。反応混合物を水（２０ｍＬ）でクエンチし、水層を酢酸エチル（２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機層を水（１０ｍＬ×２）及びブライン（１０ｍＬ×２）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（４−フルオロ−３−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．０３２４ｇ、０．０９ｍｍｏｌ、１０．５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０７  −  ７．９２  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．７０  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．６，  ２．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．１７  −  ７．０２  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．８３  −  ６．７１  （ｍ，  １Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．８２  （ｓ，  ３Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６８．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６０１】
実施例５５．Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（５５）の調製
【化３９７】
2021519263.tif 000449
【０６０２】
ステップ１：５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化３９８】
2021519263.tif 000450
室温のテトラヒドロフラン（７５ｍＬ）及び水（１９ｍＬ）中の５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（５．０ｇ、２２．７２ｍｍｏｌ）の溶液に、１−（ブロモメチル）−３−フルオロベンゼン（４．３０ｇ、２２．７ｍｍｏｌ）、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（２．６３ｇ、２．２７ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（６．２７ｇ、４５．４ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を８０℃で２時間攪拌し、次いで、室温まで冷却し、水（１００ｍＬ）で希釈した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を４Ｎ塩化水素でｐＨ＝２〜３に酸性化し、酢酸エチル（８０ｍＬ×２）で抽出した。次いで、水層を炭酸ナトリウム水溶液でｐＨ＝９〜１０に調整し、ジクロロメタン（８０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（４．４ｇ、２１．８ｍｍｏｌ、９５．７％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２０３．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６０３】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化３９９】
2021519263.tif 000451
塩化チオニル（３０ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（６．００ｇ、３９．２ｍｍｏｌ）の懸濁液を８０℃まで１時間加熱した。濃縮し、真空下で乾燥させたら、残渣を無水テトラヒドロフラン（６０ｍＬ）中に溶解した。この溶液を、無水テトラヒドロフラン（６０ｍＬ）中の５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（６．００ｇ、３０．２ｍｍｏｌ）及びピリジン（７．２０ｍＬ、９０．５ｍｍｏｌ）の混合物に、０℃で１５分かけて滴下した。反応混合物を室温まで温め、２時間攪拌した。白色固体の沈殿物を濾過によって回収し、濾過ケーキをエタノール（６０ｍＬ）及びｔｅｒｔ−ブチルメチルエーテル（６０ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮し、得られた固体をエタノール（６０ｍＬ）及びｔｅｒｔ−ブチルメチルエーテル（６０ｍＬ）で洗浄した。合わせた固体を真空下で乾燥させて、粗製物のＮ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（７．３ｇ）を得た。粗製物質（７．３ｇ）をエタノール（１．１０Ｌ）中に８０℃で溶解した。濾過したら、濾液を約３００ｍＬまで濃縮して、室温まで冷却した。固体を濾過によって回収し、濾過ケーキをエタノール（５０ｍＬ）及びｔｅｒｔ−ブチルメチルエーテル（５０ｍＬ）で洗浄した。白色固体を真空下で乾燥させて、Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（５．０５ｇ、１５．０ｍｍｏｌ、４９．７％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １１．４７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．９１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３６  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．１２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０６  −  ７．９４  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．４２  −  ７．２８  （ｍ，  １Ｈ），  ７．１４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．６  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．０５  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．０，  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．４７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０４  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５２  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３３８．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６０４】
実施例５６．１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（５６）の調製
【化４００】
2021519263.tif 000452
【０６０５】
ステップ１：１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４０１】
2021519263.tif 000453
２０℃のピリジン（４ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６５３ｍｍｏｌ）、５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１５５ｇ、０．６５３ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（Ｖ）（０．２９７ｇ、１．９６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１時間攪拌した。溶媒を減圧下で除去し、固体をジクロロメタン（１０．０ｍＬ）中に溶解した。得られた溶液をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（３，４，５−トリフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドを薄黄色の固体として得た（０．０２８６ｇ、ｍｍｏｌ、０．０７８ｍｍｏｌ、１２％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５６  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９７−８．０６  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．７１−７．７３  （ｍ，  １Ｈ），  ７．２７−７．３０  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．４２−６．４４  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９５  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）．    ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７４．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６０６】
実施例５７．５−（３−クロロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−イル）ピコリンアミド（５７）の調製
【化４０２】
2021519263.tif 000454
【０６０７】
ステップ１：５−（３−クロロベンジル）ピコリン酸メチルの調製
【化４０３】
2021519263.tif 000455
室温のアセトニトリル（８０．０ｍＬ）及び水（２０ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−クロロベンゼン（１．５６ｇ、７．６０ｍｍｏｌ）の溶液に、炭酸カリウム（２．１０ｇ、１５．２ｍｍｏｌ）、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．４３４ｇ、０．５３２ｍｍｏｌ）及び５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピコリン酸メチル（２．０ｇ、７．６０ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を８０℃で３時間攪拌し、室温まで冷却し、水（２００ｍＬ）で希釈した。水層を酢酸エチル（８０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、酢酸エチル／石油エーテル＝１／３）によって精製して、５−（３−クロロベンジル）ピコリン酸メチル（１．３ｇ、４．９７ｍｍｏｌ、６５．４％）を褐色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２６２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６０８】
ステップ２：（５−（３−クロロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−イル）ピコリンアミドの調製
【化４０４】
2021519263.tif 000456
無水１，４−ジオキサン（８ｍＬ）中の５−アミノ−１−メチルピリジン−２（１Ｈ）−オン（０．２００ｇ、１．６６ｍｍｏｌ）の溶液に、トリメチルアルミニウム（０．８１ｍＬ、１．６２ｍｍｏｌ、トルエン中２Ｍ）を窒素下で加えた。反応混合物を室温で１時間攪拌した後、１，４−ジオキサン（３．０ｍＬ）中の５−（３−クロロベンジル）ピコリン酸メチル（０．１０６ｇ、０．４０４ｍｍｏｌ）を加え、１００℃で１６時間攪拌した。混合物を室温まで冷却し、水（１００ｍＬ）でクエンチした。水層を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ  １９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、（５−（３−クロロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−イル）ピコリンアミド（０．１０１ｇ、０．２８５ｍｍｏｌ、７０．５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．４７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９０  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．０，  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７７  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．５，  ３．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．４０  （ｓ，  １Ｈ），  ７．３５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３０−７．２７  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．４２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．１２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．４４  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６０９】
実施例５８．Ｎ−（５−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（５８）の調製
【化４０５】
2021519263.tif 000457
【０６１０】
ステップ１：２−クロロ−５−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）ピリジンの調製
【化４０６】
2021519263.tif 000458
１，４−ジオキサン（５０ｍＬ）中の２−クロロ−５−（クロロメチル）ピリジン（１ｇ、６．２１ｍｍｏｌ）、６−メトキシピリジン−３−イルボロン酸（１．１２ｇ、７．４５ｍｍｏｌ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（０．２８ｇ、０．３１ｍｍｏｌ）、１，３−ビス（２，４，６−トリメチルフェニル）イミダゾリウムクロリド（０．２１ｇ、０．６２ｍｍｏｌ）及び炭酸セシウム（４ｇ、１２．４２ｍｍｏｌ）の混合物を排気し、アルゴン（３ｘ）を充填し、９０℃で１６時間攪拌した。反応物を冷却し、酢酸エチル（３０ｍＬ）で希釈し、シリカゲルのパッドに通して濾過し、濃縮した。残渣をＣｏｍｂｉ−Ｆｌａｓｈ（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０ｇシリカゲル、酢酸エチル／石油エーテルを２０％〜３０％で用いて溶出）によって精製して、２−クロロ−５−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）ピリジン（０．８５ｇ、３．６３ｍｍｏｌ、５８．６％）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６１１】
ステップ２：５−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）ピリジン−２−アミンの調製
【化４０７】
2021519263.tif 000459
無水テトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の２−クロロ−５−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）ピリジン（０．５ｇ、２．１３ｍｍｏｌ）の溶液を排気し、窒素（２ｘ）を充填し、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（０．１９ｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（０．２ｇ、０．４２ｍｍｏｌ）及び１Ｍリチウムビス（トリメチルシリル）アミドテトラヒドロフラン溶液（６．４ｍＬ、６．４ｍｍｏｌ）を投入した。混合物を再度排気し、窒素（２ｘ）を充填し、７０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を濃縮し、粗製残渣Ｃｏｍｂｉ−Ｆｌａｓｈ（Ｂｉｏｔａｇｅ、４０ｇシリカゲル、メタノール／ジクロロメタン＝１／１０（メタノール中０．５％  ７Ｎアンモニア含有）を３０％〜４０％で用いて溶出）によって精製して、５−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）ピリジン−２−アミン（０．２２ｇ、１．０２ｍｍｏｌ、４８％）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１６．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６１２】
ステップ３：１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボニルクロリドの調製
【化４０８】
2021519263.tif 000460
１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．６ｇ、３．９２ｍｍｏｌ）及び塩化チオニル（５ｍＬ）の混合物を８０℃で１時間攪拌した。反応混合物を濃縮して、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボニルクロリド（０．６ｇ、粗製物）を白色固体として得た。更に精製することなく、次のステップに直接使用した。
【０６１３】
ステップ４：Ｎ−（５−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４０９】
2021519263.tif 000461
０℃のテトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中の５−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）ピリジン−２−アミン（０．１７ｇ、０．７９ｍｍｏｌ）の溶液に、ピリジン（０．２ｍＬ、２．３７ｍＬ）を加え、続いて、１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボニルクロリド（０．２ｇ、１．１９ｍｍｏｌ）を小分けにして加えた。反応混合物を室温で１６時間攪拌した。別分量の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボニルクロリド（０．１ｇ、０．７９ｍｍｏｌ）を加え、反応物を３０℃で５時間攪拌した。反応混合物を水（２０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．０８８ｇ、０．２５ｍｍｏｌ、３２％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６５  （ｄ，  １Ｈ，  Ｊ  ＝  ２．８  Ｈｚ），  ８．２７  （ｄ，  １Ｈ，  Ｊ  ＝  ２  Ｈｚ），  ８．１０  （ｄ，  １Ｈ，  Ｊ  ＝  ２  Ｈｚ），  ８．０４  （ｄ，  １Ｈ，  Ｊ  ＝  ８．８  Ｈｚ），  ７．９７  （ｄｄ，  １Ｈ，  Ｊ＝２．８  Ｈｚ，  ９．６  Ｈｚ），  ７．６５  （ｄｄ，  １Ｈ，  Ｊ  ＝  ２．４  Ｈｚ，  ８．４  Ｈｚ），  ７．５６  （ｄｄ，  １Ｈ，  Ｊ  ＝  ２．４  Ｈｚ，  ８．４  Ｈｚ），  ６．７５  （  ｄ，  １Ｈ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  ６．４２  （ｄ，  １Ｈ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ），  ３．８８  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．００  （ｓ，  ３Ｈ），  ３．４８  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５１．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６１４】
実施例５９．Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（５９）の調製
【化４１０】
2021519263.tif 000462
【０６１５】
ステップ１：５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化４１１】
2021519263.tif 000463
１，４−ジオキサン（２４０ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３，５−ジフルオロベンゼン（１０．４ｇ、５０．２ｍｍｏｌ）及び５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１２．２ｇ、５５．２６ｍｍｏｌ）の溶液に、水（８０ｍＬ）中の炭酸カリウム（１３．９ｇ、１００ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応混合物を窒素で１分間脱気した後、１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン−パラジウム（ＩＩ）ジクロリドジクロロメタン錯体（２．０４ｇ、２．５０ｍｍｏｌ）を加え、混合物を窒素で１分間脱気した。反応混合物を９０℃で２時間攪拌し、濃縮し、水（２５０ｍＬ）で希釈した。水層を酢酸エチル（３００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、酢酸エチル、次いで、ジクロロメタン：酢酸エチル＝２：１）によって精製して、化合物５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（８．０２ｇ、３６．４ｍｍｏｌ、７２％）を淡黄色の固体として得た。淡黄色の固体（４．６ｇ）をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、ジクロロメタン：メタノール中アンモニア（７Ｎ）＝２０／１）によって再精製して、５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（４．４ｇ、２０ｍｍｏｌ、９５％）を淡黄色の固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２２１．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６１６】
ステップ２：Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４１２】
2021519263.tif 000464
塩化チオニル（４０ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（４．０ｇ、２６ｍｍｏｌ）の懸濁液を８０℃まで１時間加熱した。濃縮し、真空下で乾燥させたら、残渣を無水テトラヒドロフラン（１００ｍＬ）中に溶解し、室温の無水テトラヒドロフラン（５０ｍＬ）中の５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（４．４ｇ、２０ｍｍｏｌ）及びピリジン（８．０ｇ、１００ｍｍｏｌ）の混合物に１時間かけて加えた。反応混合物を室温で２０時間攪拌した。反応溶液から黄色固体が沈殿し、これを濾過によって回収した。濾過ケーキをエタノール（５０ｍＬ）及びｔｅｒｔ−ブチルメチルエーテル（５０ｍＬ）で洗浄した。濾液を濃縮し、残渣をエタノール（２０ｍＬ）及びｔｅｒｔ−ブチルメチルエーテル（２０ｍＬ）で洗浄した。両方の固体を合わせ、真空下で乾燥させて、粗製物Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（４．１ｇ）を得、これを、１１０℃のエタノール（５００ｍＬ）中に溶解した。濾過したら、濾液を室温まで冷却した。固体を濾過によって回収し、ケーキをエタノール（５０ｍＬ）及びｔｅｒｔ−ブチルメチルエーテル（５０ｍＬ）で洗浄した。オフホワイトの固体を水中で３時間スラリー化した後、濾過し、真空下で乾燥させて、Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（２．９ｇ、８．１７ｍｍｏｌ、４１％）をオフホワイトの固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６６  （ｄ，  Ｊ  ＝２．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３１  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９７  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  ２．４  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７１  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  ２．４  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ８．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０２−７．０８  （ｍ，  ３Ｈ），  ６．４２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９６  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．４９  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５６．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６１７】
実施例６０．Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（６０）の調製
【化４１３】
2021519263.tif 000465
【０６１８】
ステップ１：５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化４１４】
2021519263.tif 000466
１，４−ジオキサン（３０ｍＬ）及び水（１０ｍＬ）中の４−（ブロモメチル）−２−クロロ−１−フルオロベンゼン（１．１２ｇ、５ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３−ジオキソラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．３４ｇ、６ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（１．３８ｇ、１０ｍｍｏｌ）の溶液に、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．３６６ｇ、０．５ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を１００℃で２時間攪拌した。反応混合物を濃縮し、水（５０ｍＬ）を加えた。水相を酢酸エチル（８０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル、１／１〜０／１）によって精製して、５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（８７０ｍｇ、７４％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６１９】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４１５】
2021519263.tif 000467
室温のピリジン（４ｍＬ）中の５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１４２ｇ、０．６ｍｍｏｌ）及び１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．０９２ｇ、０．６ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（０．２７６ｇ、１．８ｍｍｏｌ）をアルゴン下でゆっくり加えた。反応混合物を室温で１．５時間攪拌した。反応混合物を濃縮し、水（３０ｍＬ）を加えた。水層をジクロロメタン（３０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（ＢｏｓｔｏｎＣ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（１４．３ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ、６．５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６５  （ｄ，  Ｊ  ＝２．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９６  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  ２．８  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６８  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  ２．４  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．５１  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝  ２．０  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝  ６．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３２  −  ７．３６  （ｍ，  １Ｈ），  ７．２５  −  ７．２９  （ｍ，  １Ｈ），  ６．４２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９４  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．４８  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７２．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６２０】
実施例６１．Ｎ−（５−（３−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（６１）の調製
【化４１６】
2021519263.tif 000468
【０６２１】
ステップ１：Ｎ−（５−（３−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４１７】
2021519263.tif 000469
塩化チオニル（４ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１８４ｇ、１．２ｍｍｏｌ）の懸濁液を８５℃で１時間攪拌した。反応混合物を濃縮し、ジクロロメタン（６ｍＬ）中に溶解し、０℃のピリジン（６ｍＬ）中の３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）ベンゾニトリル（０．２０９ｇ、１ｍｍｏｌ）の溶液に加えた。反応混合物を０℃〜室温で２時間攪拌し、氷水中に注ぎ入れた。水層をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液であった）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−シアノベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．１５９ｇ、０．４６ｍｍｏｌ、４６％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．６１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ３．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９８  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．５，  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７８  （ｓ，  １Ｈ），  ７．７４  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．５２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３４５．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６２２】
実施例６２．Ｎ−（５−（（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（６２）の調製
【化４１８】
2021519263.tif 000470
【０６２３】
ステップ１：Ｎ−（５−（（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４１９】
2021519263.tif 000471
塩化チオニル（３ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．０８１ｇ、０．５３１ｍｍｏｌ）の懸濁液を、窒素下、８０℃で０．５時間攪拌した。反応混合物を濃縮し、ジクロロメタン（３ｍＬ）中に溶解し、０℃のピリジン（３ｍＬ）中の５−（（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メチル）ピリジン−２−アミン（０．１００ｇ、０．４４２ｍｍｏｌ）の溶液に加えた。次いで、反応混合物を０℃〜室温で２時間攪拌した。反応溶液を氷水中に注ぎ入れ、ジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）を介して精製して、Ｎ−（５−（（１，３−ジヒドロイソベンゾフラン−５−イル）メチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．０８８５ｇ、０．２４５ｍｍｏｌ、５５．３％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．６１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．２９  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９７  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．６，  ２．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７０  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．８，  ２．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．１７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．９５  （ｓ，  ４Ｈ），  ３．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６２４】
実施例６３．１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（６３）の調製
【化４２０】
2021519263.tif 000472
【０６２５】
ステップ１：１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４２１】
2021519263.tif 000473
塩化チオニル（４ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１８４ｇ、１．２ｍｍｏｌ）の懸濁液を、窒素下、８０℃で０．５時間攪拌した。反応混合物を濃縮し、ジクロロメタン（６ｍＬ）中に溶解し、０℃のピリジン（６ｍＬ）中の５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２５２ｇ、１ｍｍｏｌ）の溶液に加えた。反応混合物を室温で２時間攪拌し、氷水中に注ぎ入れた。水層をジクロロメタン（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液であった）を介して精製して、１−メチル−６−オキソ−Ｎ−（５−（４−（トリフルオロメチル）ベンジル）ピリジン−２−イル）−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．１９５５ｇ、０．５１ｍｍｏｌ、５０．５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．６０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９７  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．６，  ２．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７２  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．８，  ２．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．４９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０７  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６２６】
実施例６４．Ｎ−（５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（６４）の調製
【化４２２】
2021519263.tif 000474
【０６２７】
ステップ１：Ｎ−（５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４２３】
2021519263.tif 000475
２０℃のピリジン（４ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６５３ｍｍｏｌ）、５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１４２ｇ、０．６５３ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（０．２９７ｇ、１．９６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２０℃で２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。粗製固体をジクロロメタン（１０．０ｍＬ）中に溶解し、ジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物を加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液であった）を介して精製して、Ｎ−（５−（４−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（２９．６ｍｇ、０．０８４ｍｍｏｌ、１３％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６６−８．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．２８  （ｓ，  １Ｈ），  ７．９６−８．０５  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．６６−７．６９  （ｑ，  Ｊ  ＝  ３．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２７−７．３８  （ｍ，  ４Ｈ），  ６．４２−６．４４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９５  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６２８】
実施例６５．Ｎ−（５−（シクロヘキシルメチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（６５）の調製
【化４２４】
2021519263.tif 000476
【０６２９】
ステップ１：Ｎ−（５−（シクロヘキシルメチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４２５】
2021519263.tif 000477
２０℃のジクロロメタン（５ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（８０ｍｇ、０．５２６ｍｍｏｌ）の溶液に、塩化チオニル（５ｍＬ）を加えた。反応混合物を９０℃まで加熱し、０．５時間還流した。揮発性物質を減圧下で除去し、固体をジクロロメタン（２ｍＬ）中に溶解し、ジクロロメタン（５ｍＬ）中の５−（シクロヘキシルメチル）ピリジン−２−アミン（５０ｍｇ、０．２６３ｍｍｏｌ）及びピリジン（６２ｍｇ、０．７８９ｍｍｏｌ）の溶液に加えた。反応溶液を２０℃で２時間攪拌した。反応混合物をジクロロメタン（５０ｍＬ）と水（５０ｍＬ）に分割した。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（シクロヘキシルメチル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（２５．６ｍｇ、０．０７９ｍｍｏｌ、３０％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５６  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ４．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．１６  （ｓ，  ２Ｈ），  ８．０２  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６４−７．６７  （ｍ，  １Ｈ），  ６．４４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．４６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  １．５９−１．６７  （ｍ，  ５Ｈ），  １．４９−１．５１  （ｍ，  １Ｈ），  １．１０−１．２９  （ｍ，  ３Ｈ），  ０．８８−０．９６  （ｍ，  ２Ｈ）  ；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３２６．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６３０】
実施例６６．Ｎ−（５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（６６）の調製
【化４２６】
2021519263.tif 000478
【０６３１】
ステップ１：Ｎ−（５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４２７】
2021519263.tif 000479
２０℃のピリジン（４ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（１００ｍｇ、０．６５３ｍｍｏｌ）及び５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（１４４ｍｇ、０．６５３ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（２９７ｍｇ、１．９６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２０℃で４時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、得られた粗製固体をジクロロメタン（１０．０ｍＬ）中に溶解し、ジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（３９．８ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ、１７％）を薄黄色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５６  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６９−７．７２  （ｍ，  １Ｈ），  ７．３３−７．４０  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．１０−７．１３  （ｍ，  １Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９５  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．５０  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５６．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６３２】
実施例６７．Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（６７）の調製
【化４２８】
2021519263.tif 000480
【０６３３】
ステップ１：１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸の調製
【化４２９】
2021519263.tif 000481
テトラヒドロフラン（５ｍＬ）及び水（１．５ｍＬ）中の１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．６３７ｇ、３．５ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化ナトリウム（０．２８０ｇ、７ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間攪拌した後、１Ｎ塩化水素水溶液でｐＨ＝６に中和した。混合物を濃縮して、１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸を白色固体として得た（０．９００ｇ、粗製物）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １６９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．追加で精製することなく、次のステップに使用した。
【０６３４】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４３０】
2021519263.tif 000482
テトラヒドロフラン（４ｍＬ）中の１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６ｍｍｏｌ）、５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１５７ｇ、０．７５ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３４２ｇ、０．９ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２３２ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ  １９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０５０ｇ、０．１３６ｍｍｏｌ、２２．６％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．２３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ４．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７８  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ４．２，  ４．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３６−７．３２  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．２８−７．２３  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．０７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．２４−４．１８  （ｍ，  ２Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ），  １．３５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．２  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ３６９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６３５】
実施例６８．１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（６８）の調製
【化４３１】
2021519263.tif 000483
【０６３６】
ステップ１：１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４３２】
2021519263.tif 000484
テトラヒドロフラン（４ｍＬ）中の１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（１２０ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）、５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（１６２ｍｇ、０．８６ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（４０５ｍｇ、１．０６５ｍｏｌ）及びＮ−Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（２７５ｍｇ、２．１３ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｓｕｎｆｉｒｅ  ｐｒｅｐ  Ｃ１８  １０μｍ  ＯＢＤ  １９＊２５０ｍｍ；移動相：［水（０．０５％トリフルオロ酢酸）−アセトニトリル］；Ｂ％：６０％〜８８％、１５分）を介して精製して、１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０９７３ｇ、０．２７５ｍｍｏｌ、３８．８％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．２１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９３  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７７  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ４．２，  ４．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３７−７．３２  （ｍ，  １Ｈ），  ７．１３−７．０１  （ｍ，  ４Ｈ），  ４．２３−４．１８  （ｍ，  ２Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ），  １．３４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．２  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６３７】
実施例６９．Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（６９）の調製
【化４３３】
2021519263.tif 000485
【０６３８】
ステップ１：３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリルの調製
【化４３４】
2021519263.tif 000486
３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリルの合成は、実施例２５と同様の手順を使用して実施した。生成物３−（ブロモメチル）−５−フルオロベンゾニトリル（１７．０ｇ、７９．４ｍｍｏｌ、１０７％）が無色の油として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ７．５１  （ｓ，  １Ｈ），  ７．３８  （ｄｔ，  Ｊ  ＝  ２．５，  １１．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３２  （ｄｔ，  Ｊ  ＝  １．５，  １０．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．４５  （ｓ，  ２Ｈ）．
【０６３９】
ステップ２：３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリルの調製
【化４３５】
2021519263.tif 000487
３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリルの合成は、実施例２３と同様の手順に従った。生成物３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリル（８００ｍｇ、３．５ｍｍｏｌ、５０％）が薄黄色の油として得られた。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２２８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６４０】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４３６】
2021519263.tif 000488
Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの合成は、実施例４２と同様の手順に従った。化合物Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．１８０ｇ、０．４７８ｍｍｏｌ、４３．４％）がオフホワイトの固体として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１９  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８０  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ２．５，  ９．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７２−７．６９  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．５８  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．２０  （ｑ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ４．０５  （ｓ，  ２Ｈ），  １．３５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６４１】
実施例７０．Ｎ−（５−（３，４−ジクロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（７０）の調製
【化４３７】
2021519263.tif 000489
【０６４２】
ステップ１：Ｎ−（５−（３，４−ジクロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４３８】
2021519263.tif 000490
テトラヒドロフラン（４ｍＬ）中の１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１２７ｇ、０．７５ｍｍｏｌ）、５−（３，４−ジクロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２３０ｇ、０．９０ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．４２７ｇ、１．１２５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２９０ｇ、２．２５ｍｍｏｌ）の溶液を室温で１６時間攪拌した。次いで、反応混合物を濃縮し、粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３，４−ジクロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０６７９ｇ、０．１４１１８．８％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．２０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７６  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．５７  （ｔ，  Ｊ  ＝  ５．４  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．２７  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．３，  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．２１  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．２  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ），  １．３４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．２  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ４０３．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６４３】
実施例７１．Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１−プロピル−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（７１）の調製
【化４３９】
2021519263.tif 000491
【０６４４】
ステップ１：６−オキソ−１−プロピル−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチルの調製
【化４４０】
2021519263.tif 000492
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１５．０ｍＬ）中の６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（１．０ｇ、６．４９ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（２．６８ｇ、１９．５ｍｍｏｌ）の溶液に、１−ヨードプロパン（１．６５ｇ、９．７４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を６０℃まで加熱し、３時間攪拌した。反応溶液を酢酸エチル（５０ｍＬ）中に溶解し、水（５０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製物質をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、６−オキソ−１−プロピル−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．７００ｇ、３．５７ｍｍｏｌ、５５％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １９７．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６４５】
ステップ２：６−オキソ−１−プロピル−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸の調製
【化４４１】
2021519263.tif 000493
水酸化ナトリウム（８１．６ｍｇ、２．０４ｍｍｏｌ）を６−オキソ−１−プロピル−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（２００ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）、テトラヒドロフラン（４ｍＬ）及び水（２ｍＬ）の混合物に加えた後、反応物を６０℃まで加熱し、１時間攪拌した。１Ｎ塩酸を加えてｐＨ値を３〜５に調整した後、全ての溶媒を除去して、粗製物６−オキソ−１−プロピル−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（２００ｍｇ、粗製物）を得た。
【０６４６】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１−プロピル−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４４２】
2021519263.tif 000494
２０℃の６−オキソ−１−プロピル−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１２０ｇ、０．６５９ｍｍｏｌ）、ジイソプロピルエチルアミン（０．２５５ｇ、１．９７７ｍｍｏｌ）及びテトラヒドロフラン（５ｍＬ）の混合物に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３７６ｇ、０．６５９ｍｍｏｌ）を加えた。反応溶液を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の６−（３−クロロベンジル）ピリダジン−３−アミン（０．１４４ｇ、０．６５９ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応溶液を２０℃で１６時間攪拌した。溶媒を減圧下で除去し、残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液であった）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１−プロピル−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１７８．０ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ、７４％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１６  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３４  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０８−８．１０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９２−７．９５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７５−７．７８  （ｍ，  １Ｈ），  ７．３２−７．３６  （ｍ，  １Ｈ），  ７．０４−７．１４  （ｍ，  ４Ｈ），  ４．１２−４．１６  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．２  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ），  １．７８−１．８４  （ｑ，  Ｊ  ＝  ７．４  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ０．９０−０．９４  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．４  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６４７】
実施例７２．Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（７２）の調製
【化４４３】
2021519263.tif 000495
【０６４８】
ステップ１：１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチルの調製
【化４４４】
2021519263.tif 000496
室温のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１５．０ｍＬ）中の６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（１．０ｇ、６．４９ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（２．６８ｇ、１９．４７ｍｍｏｌ）の溶液に、２−ヨードプロパン（１．６５ｇ、９．７４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を６０℃まで加熱し、１時間攪拌した。反応混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ）中に溶解し、水（５０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって精製して、１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチルを白色固体として（０．５００ｇ、２．５５ｍｍｏｌ、３９％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １９７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６４９】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４４５】
2021519263.tif 000497
２０℃のトルエン（１０ｍＬ）中の５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２０６ｇ、１．０２ｍｍｏｌ）の溶液に、トリメチルアルミニウム（０．５ｍＬ、１．０２ｍｍｏｌ、トルエン中２Ｍ）をアルゴン下で加えた。反応混合物を２０℃で１時間攪拌した後、トルエン（５ｍＬ）中の１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．１００ｇ、０．５１ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応溶液を１００℃で２時間攪拌した。溶媒を減圧下で除去し、残渣を１Ｎ塩酸（５ｍＬ）及びメタノール（２０ｍＬ）の混合物で処理した。揮発性物質を減圧下で除去し、粗生成物をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）中に溶解した。有機層を分離し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液であった）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．０８３２ｇ、０．２３ｍｍｏｌ、４５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０７−８．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９１−７．９４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７４−７．７７  （ｍ，  １Ｈ），  ７．３２−７．３８  （ｍ，  １Ｈ），  ７．０１−７．１３  （ｍ，  ４Ｈ），  ５．１５−５．１９  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ），  １．３８−１．４０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．４  Ｈｚ，  ６Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６５０】
実施例７３．Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（７３）の調製
【化４４６】
2021519263.tif 000498
【０６５１】
ステップ１：Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４４７】
2021519263.tif 000499
２０℃のトルエン（１５ｍＬ）中の５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２２２ｇ、１．０２ｍｍｏｌ）の溶液に、トリメチルアルミニウム（０．５ｍＬ、１．０２ｍｍｏｌ、トルエン中２Ｍ）をアルゴン下で加えた。反応混合物を２０℃で１時間攪拌した後、トルエン（１５ｍＬ）中の１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．１００ｇ、０．５１ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応溶液を１００℃で２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、残渣を水（５０ｍＬ）でクエンチし、ジクロロメタン（５０ｍＬ）で抽出した。有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液であった）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（１０７．８ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ、５５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３６  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０７−８．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９２−７．９４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７５−７．７７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２３−７．３５  （ｍ，  ４Ｈ），  ７．０５−７．０７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ５．１６−５．１９  （ｔ，  Ｊ  ＝  ６．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ），  １．３９−１．４０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．８  Ｈｚ，  ６Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６５２】
実施例７４．Ｎ−（５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（７４）の調製
【化４４８】
2021519263.tif 000500
【０６５３】
ステップ１：Ｎ−（５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４４９】
2021519263.tif 000501
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３．５ｍＬ）中の１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１２６ｇ、０．７ｍｍｏｌ）、５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１９８ｇ、０．８４ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．４００ｇ、１．０５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２７１ｇ、２．１ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間攪拌した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（０．１０４ｇ、０．２６２ｍｍｏｌ、３７．４％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７８  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３０  −  ７．２２  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．１７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．１０  −  ４．０６  （ｍ，  １Ｈ），  ４．００  （ｓ，  ２Ｈ），  １．２８  −  １．２４  （ｍ，  ２Ｈ），  １．０４  −  １．００  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３９９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６５４】
実施例７５．１−シクロプロピル−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（７５）の調製
【化４５０】
2021519263.tif 000502
【０６５５】
ステップ１：１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチルの調製
【化４５１】
2021519263.tif 000503
６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．４００ｇ、２．５９ｍｍｏｌ）をシクロプロピルボロン酸（０．４４４ｇ、５．１８ｍｍｏｌ）及び酢酸銅（ＩＩ）（０．９４０ｇ、５．１８ｍｍｏｌ）と合わせ、１，２−ジクロロエタン（８．６３ｍＬ）中に懸濁した。トリエチルアミン（１．４３ｍＬ、１０．３ｍｍｏｌ）及びピリジン（１．０４ｍＬ、１２．９ｍｍｏｌ）を加えた。真空と窒素ガスのサイクルを３回繰り返すことによって、反応物を脱気した。８０℃で１６時間攪拌した。室温まで冷却し、飽和塩化アンモニウム水溶液（１５ｍＬ）でクエンチした。ジクロロメタン（１０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。反応物をカラムクロマトグラフィー（４０ｇのシリカゲルに通して０〜１００％酢酸エチル／ヘキサンで溶出）によって精製して、１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチルを黄色固体として得た（１５５ｍｇ、０．７９８ｍｍｏｌ、３１％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （３００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ７．９９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．１０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．４３  −  ４．２６  （ｍ，  １Ｈ），  ４．１１  （ｓ，  ３Ｈ），  １．４９  −  １．１９  （ｍ，  ４Ｈ）．
【０６５６】
ステップ２：１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸の調製
【化４５２】
2021519263.tif 000504
１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸メチル（０．１３５ｇ、０．６９５１ｍｍｏｌ）をテトラヒドロフラン（２．０ｍＬ）中に溶解し、水酸化リチウム水和物（０．０８７ｇ、２．０８ｍｍｏｌ）及び水（０．５ｍＬ）を加えた。室温で１６時間攪拌した。反応をＬＣ／ＭＳによってモニターした。完了したら、酸性（ｐＨ約３）になるまで１０％塩酸水溶液（７ｍＬ）でクエンチした。酢酸エチル（１５ｍＬ）で抽出した。ブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、次いで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸をベージュの固体として得た（８０ｍｇ、０．４４４ｍｍｏｌ、６４％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （３００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ７．９０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．２４  −  ４．０８  （ｍ，  １Ｈ），  １．２６  −  １．０９  （ｍ，  ４Ｈ）．
【０６５７】
ステップ３：１−シクロプロピル−Ｎ−｛５−［（３−フルオロフェニル）メチル］ピリジン−２−イル｝−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４５３】
2021519263.tif 000505
２５ｍＬ丸底フラスコ中で、５−［（３−フルオロフェニル）メチル］ピリジン−２−アミン（０．０７６ｇ、０．３７５８ｍｍｏｌ）を、１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．０６８ｇ、０．３７５８ｍｍｏｌ）及び１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．１２１ｇ、０．３７５８ｍｍｏｌ）と合わせた。ジクロロメタン（４ｍＬ）中に懸濁し、エチルビス（プロパン−２−イル）アミン（９８．１μＬ、０．５６３７ｍｍｏｌ）を加えた。室温で１６時間攪拌した。反応物を濃縮して、溶媒を除去した。反応物をカラムクロマトグラフィー（２４ｇのシリカゲルに通して０〜１００％酢酸エチル／ヘキサンで溶出）によって精製して、１−シクロプロピル−Ｎ−｛５−［（３−フルオロフェニル）メチル］ピリジン−２−イル｝−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（４８ｍｇ、０．１３２ｍｍｏｌ、３５％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （３００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ９．２７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３０  −  ８．２０  （ｍ，  ２Ｈ），  ８．０３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．５７  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．６，  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．１４  −  ６．８５  （ｍ，  ４Ｈ），  ４．２０  −  ４．０４  （ｍ，  １Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ），  １．２７  −  １．１０  （ｍ，  ４Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６５．５    ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６５８】
実施例７６．Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（７６）の調製
【化４５４】
2021519263.tif 000506
【０６５９】
ステップ１：５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化４５５】
2021519263.tif 000507
室温のアセトニトリル（２４ｍＬ）及び水（６ｍＬ）中の４−（ブロモメチル）−２−クロロ−１−フルオロベンゼン（１．１２ｇ、５ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．３２ｇ、６ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（１．３８ｇ、１０ｍｍｏｌ）の溶液に、１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン−パラジウム（ＩＩ）ジクロリドジクロロメタン錯体（０．４０８ｇ、０．５ｍｍｏｌ）をアルゴン下で加えた。反応混合物を８０℃で２時間攪拌した。反応混合物を酢酸エチル（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝２／３）によって精製して、５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．８ｇ、３．４ｍｍｏｌ、６７．８％）を褐色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６６０】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４５６】
2021519263.tif 000508
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３．５ｍＬ）中の５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１９８ｇ、０．８４ｍｍｏｌ）、１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．１２６ｇ、０．７ｍｍｏｌ）、２−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（４００ｍｇ、１．０５ｍｍｏｌ）及びエチルジイソプロピルアミン（２７１ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）の溶液を室温で２時間攪拌した。
【０６６１】
粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液であった）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−シクロプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（７１．４ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ、２５．７％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９０  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７４  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．５１  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ７．５，  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３５  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２９  −  ７．２６  （ｍ，  １Ｈ），  ７．０６  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．１０  −  ４．０７  （ｍ，  １Ｈ），  ３．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  １．２８  −  １．２３  （ｍ，  ２Ｈ），  １．０４  −  １．００  （ｍ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３９９．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６６２】
実施例７７．１−（シクロプロピルメチル）−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（７７）の調製
【化４５７】
2021519263.tif 000509
【０６６３】
ステップ１：５−［（３−フルオロフェニル）メチル］ピリジン−２−アミンの調製
【化４５８】
2021519263.tif 000510
４０ｍＬ反応バイアル中で、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（０．５００ｇ、２．２７ｍｍｏｌ）、リン酸三カリウム（０．７２１ｇ、３．４０ｍｍｏｌ）及びビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．０８０ｇ、０．１１３５ｍｍｏｌ）を合わせた。テトラヒドロフラン（３．０ｍＬ）及び水（１．０ｍＬ）を加え、１−（ブロモメチル）−３−フルオロベンゼン（２７８μＬ、２．２７ｍｍｏｌ）を加えた。真空と窒素ガスのサイクルを３回繰り返すことによって、反応物を脱気した。反応物を７５℃で１６時間加熱した。反応物を室温まで冷却し、酢酸エチル（１５ｍＬ）で希釈した。有機層を水（１０ｍＬ）で洗浄し、次いで、ブライン（１０ｍＬ）で洗浄した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。反応物をカラムクロマトグラフィー（２４ｇのシリカゲルに通して０〜１００％酢酸エチル／ヘキサンで溶出）によって精製して、５−［（３−フルオロフェニル）メチル］ピリジン−２−アミン（３３ｍｇ、０．１６３ｍｍｏｌ、７％）を黄色の油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （３００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ８．３１  −  ８．１７  （ｍ，  ２Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０２  −  ６．８７  （ｍ，  ２Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ）．
【０６６４】
ステップ２：１−（シクロプロピルメチル）−Ｎ−｛５−［（３−フルオロフェニル）メチル］ピリジン−２−イル｝−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミドの調製
【化４５９】
2021519263.tif 000511
５−［（３−フルオロフェニル）メチル］ピリジン−２−アミン（０．０３３ｇ、０．１６３１ｍｍｏｌ）を塩化メチレン（２．０ｍＬ）中に溶解し、１−（シクロプロピルメチル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボン酸（０．０３２ｇ、０．１６３１ｍｍｏｌ）、［ビス（ジメチルアミノ）メチリデン］（｛３Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−３−イル｝）オキシダニウム；テトラフルオロボラヌイド（０．０５３ｍｇ、０．１６３１ｍｍｏｌ）及びエチルビス（プロパン−２−イル）アミン（４２．５μＬ、０．２４４６ｍｍｏｌ）を加えた。室温で１６時間攪拌した。反応物をカラムクロマトグラフィー（１２ｇのシリカゲルに通して０〜１００％酢酸エチル／ヘキサンで溶出）によって直接精製して、１−（シクロプロピルメチル）−Ｎ−｛５−［（３−フルオロフェニル）メチル］ピリジン−２−イル｝−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−カルボキサミド（２９ｍｇ、０．０７７ｍｍｏｌ、４７％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （３００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ８．３８  −  ８．２１  （ｍ，  ２Ｈ），  ８．０６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６３  −  ７．５０  （ｍ，  １Ｈ），  ７．２８  （ｓ，  ２Ｈ），  ７．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．７  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．９７  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．１  Ｈｚ，  ３Ｈ），  ４．１３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．３  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．９９  （ｓ，  ２Ｈ），  １．４３  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ０．６１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．７  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ０．５０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ５．１  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３７９．３  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６６５】
実施例７８．１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（７８）の調製
【化４６０】
2021519263.tif 000512
【０６６６】
ステップ１：１−（ブロモメチル）−３−フルオロ−５−メトキシベンゼンの調製
【化４６１】
2021519263.tif 000513
０℃のエチルエーテル（３０ｍＬ）中の（３−フルオロ−５−メトキシフェニル）メタノール（２．０ｇ、１２．８ｍｍｏｌ）の溶液に、三臭化リン（１．０ｍＬ）をゆっくり加えた。反応混合物を室温で２時間攪拌した。混合物を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液（１５０ｍＬ）でクエンチした。水層を酢酸エチル（２００ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、１−（ブロモメチル）−３−フルオロ−５−メトキシベンゼン（１．５ｇ、６．８８ｍｍｏｌ、５３％、粗製物）を薄黄色の油として得た。追加で精製することなく、次のステップに直接使用した。
【０６６７】
ステップ２：５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化４６２】
2021519263.tif 000514
アセトニトリル（６０ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−フルオロ−５−メトキシベンゼン（１．５ｇ、６．８８ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１．５１ｇ、６．８８ｍｍｏｌ）の攪拌溶液に、水（２０ｍＬ）中の炭酸カリウム（１．９ｇ、１３．７６ｍｍｏｌ）の溶液を加え、続いて、１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン−パラジウム（ＩＩ）ジクロリドジクロロメタン錯体（２８０ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。混合物を８０℃で２時間攪拌した。反応溶液を水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（１５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を濃縮し、粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／２）によって精製して、５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（０．９ｇ、３．８８ｍｍｏｌ、５６％）を赤色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２３３．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６６８】
ステップ３：１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸メチルの調製
【化４６３】
2021519263.tif 000515
アセトニトリル（４００ｍＬ）中の６−ヒドロキシニコチン酸メチル（１０．０ｇ、６５．３ｍｍｏｌ）、ヨードエタン（１０．１ｇ、６５．３ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１８．０ｇ、１３０．６ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で１６時間攪拌した。沈殿物を濾去し、濾液を濃縮した。粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝４／１〜１／１）によって精製して、１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸メチル（８．７ｇ、４８．１ｍｍｏｌ、７３％）を薄黄色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ８．１９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８２  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．５，  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．５２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０３  （ｑ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．８６  （ｓ，  ３Ｈ），  １．３９  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １８２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６６９】
ステップ４：１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸の調製
【化４６４】
2021519263.tif 000516
テトラヒドロフラン（１００ｍＬ）及び水（３０ｍＬ）中の１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸メチル（５．４ｇ、２９．８ｍｍｏｌ）、水酸化リチウム水和物（６．２６ｇ、１４９．１ｍｍｏｌ）の混合物を室温で２時間攪拌した。混合物を希釈塩化水素酸でｐＨ＝１〜２に酸性化し、酢酸エチル／テトラヒドロフラン（２００ｍＬ／５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機相を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（４．７ｇ、２８．１４ｍｍｏｌ、９４％）をオフホワイトの固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １６８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．追加で精製することなく、次のステップに直接使用した。
【０６７０】
ステップ５：１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４６５】
2021519263.tif 000517
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（８ｍＬ）中の５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−アミン（２３２ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）、１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（１６７ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）、２−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（５７０ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（３９０ｍｇ、３．０ｍｍｏｌ）の混合物を室温で０．５時間攪拌し、９０℃で２時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（２００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。粗製残渣をはじめにカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）によって、次に、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロ−５−メトキシベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．０５９４ｇ、０．１６ｍｍｏｌ、１６％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．６１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６４（ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３１（ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９４  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．０，  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７０  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．０，  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．７１−６．６５  （ｍ，  ３Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９７  （ｑ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．９１  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７４  （ｓ，  ３Ｈ），  １．２８  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６７１】
実施例７９．５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−イル）ピコリンアミド（７９）の調製
【化４６６】
2021519263.tif 000518
【０６７２】
ステップ１：５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピコリン酸メチルの調製
【化４６７】
2021519263.tif 000519
室温のアセトニトリル（２０ｍＬ）及び水（５ｍＬ）中の５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピコリンメチル（１．０ｇ、３．８ｍｍｏｌ）の溶液に、炭酸カリウム（１．０５ｇ、７．６ｍｍｏｌ）、１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセンパラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．３１０ｇ、０．３８ｍｍｏｌ）及び１−（ブロモメチル）−３−クロロ−５−フルオロベンゼン（０．８５０ｇ、３．８ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を８０℃で３時間攪拌した。反応溶液を室温まで冷却し、水（２００ｍＬ）で希釈し、水層を酢酸エチル（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗生成物をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝３／１）によって精製して、５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピコリン酸メチル（０．５５０ｇ、１．９７ｍｍｏｌ、５２％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２８０．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６７３】
ステップ２：５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピコリン酸リチウムの調製
【化４６８】
2021519263.tif 000520
室温のテトラヒドロフラン（２．０ｍＬ）、メタノール（２．０ｍＬ）及び水（１．０ｍＬ）の混合物中の５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピコリン酸メチル（０．５５０ｇ、１．９７ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化リチウム（０．０８３ｇ、１．９７ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間攪拌した後、濃縮して、５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピコリン酸リチウム（０．６１０ｇ、１．９７ｍｍｏｌ、粗製物）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２６６．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．追加で精製することなく、次のステップに直接使用した。
【０６７４】
ステップ３：１−エチル−５−ニトロピリジン−２（１Ｈ）−オンの調製
【化４６９】
2021519263.tif 000521
室温のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（６０ｍＬ）中の５−ニトロピリジン−２（１Ｈ）−オン（３．０ｇ、２１．４１ｍｍｏｌ）の溶液に、炭酸カリウム（５．９１ｇ、４２．８ｍｍｏｌ）及びヨードエタン（４．３５ｇ、２７．８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で５時間攪拌した後、水（２００ｍＬ）で希釈した。水相を酢酸エチル（１００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料をカラムクロマトグラフィー（石油エーテル／酢酸エチル＝２／１）によって精製して、１−エチル−５−ニトロピリジン−２（１Ｈ）−オン（２．３ｇ、１３．７ｍｍｏｌ、６４％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １６９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６７５】
ステップ４：５−アミノ−１−エチルピリジン−２（１Ｈ）−オンの調製
【化４７０】
2021519263.tif 000522
室温のエタノール（１５ｍＬ）及びテトラヒドロフラン（１５ｍＬ）中の１−エチル−５−ニトロピリジン−２（１Ｈ）−オン（１．０ｇ、５．９５ｍｍｏｌ）の溶液に、酢酸（５．０ｍＬ）及び鉄（１．６７ｇ、２９．８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２時間還流した後、室温まで冷却し、濃縮して、残渣を得た。残渣を飽和炭酸ナトリウム水溶液（１０ｍＬ）で処理し、エタノール（８０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、５−アミノ−１−エチルピリジン−２（１Ｈ）−オン（０．３２０ｇ、２．３１ｍｍｏｌ、３９％）を無色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １３９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６７６】
ステップ５：５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−イル）ピコリンアミドの調製
【化４７１】
2021519263.tif 000523
室温のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（６ｍＬ）中の５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）ピコリン酸リチウム（０．２００ｇ、０．７４ｍｍｏｌ）の溶液に、５−アミノ−１−エチルピリジン−２（１Ｈ）−オン（０．１２９ｇ、０．７４ｍｍｏｌ）、２−（７−アザ−１Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−イル）−１，１，３，３−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（０．３６４ｇ、０．９６ｍｍｏｌ）及びピリジン（０．２９１ｇ、３．６８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１６時間攪拌した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）を介して精製して、５−（３−クロロ−５−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−イル）ピコリンアミド（０．０６５ｇ、０．１７ｍｍｏｌ、２３％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．４９  （ｓ，  １Ｈ），  ８．７０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３３  （ｄ，  Ｊ  ＝２．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９２  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝１．６  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７７  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝２．８  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝１０．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３０  （ｄ，  Ｊ  ＝４．８  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．２２  （ｄ，  Ｊ  ＝９．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．４１（ｄ，  Ｊ  ＝９．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．１３  （ｓ，  ２Ｈ）  ３．９２  （ｑ，  Ｊ  ＝７．２  Ｈｚ，  ２Ｈ），  １．２２  （ｔ，  Ｊ  ＝７．２  Ｈｚ，  ４Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８６．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６７７】
実施例８０．１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（８０）の調製
【化４７２】
2021519263.tif 000524
【０６７８】
ステップ１：５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化４７３】
2021519263.tif 000525
窒素下のテトラヒドロフラン（１２ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−フルオロベンゼン（１．０ｇ、５．３２ｍｍｏｌ）、６−アミノピリジン−３−イルボロン酸（０．７３４ｇ、５．３２ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１．４７ｇ、１０．６ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．６１４ｇ、０．５３２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンを黄色の油として得た（０．５５ｇ）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２０３．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６７９】
ステップ２：１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４７４】
2021519263.tif 000526
２０℃のピリジン（４ｍＬ）中の１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１５０ｇ、０．８９９ｍｍｏｌ）、５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１８１ｇ、０．８９９ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（Ｖ）（０．４１０ｇ、２．７０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間攪拌した。溶媒を減圧下で除去した。得られた固体をジクロロメタン（１０．０ｍＬ）中に溶解し、ジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物を加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．０７５０ｇ、０．２１６ｍｍｏｌ、２４％）を薄黄色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．６５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９３−７．９５  （ｍ，  １Ｈ），  ７．７０−７．７３  （ｍ，  １Ｈ），  ７．３５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．０４−７．１３  （ｍ，  ３Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９５−３．９９  （ｍ，  ４Ｈ），  １．２７  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．２Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６８０】
実施例８１．１−エチル−Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（８１）の調製
【化４７５】
2021519263.tif 000527
【０６８１】
ステップ１：５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化４７６】
2021519263.tif 000528
窒素下のテトラヒドロフラン（１２ｍＬ）及び水（３ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−４−フルオロベンゼン（１．０ｇ、５．３２ｍｍｏｌ）、６−アミノピリジン−３−イルボロン酸（０．７３５ｇ、５．３２ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１．４７ｇ、１０．６ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．６１４ｇ、０．５３２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．３５ｇ、粗製物）を黄色の油として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２０３．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．更に精製することなく、次のステップに使用した。
【０６８２】
ステップ２：１−エチル−Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４７７】
2021519263.tif 000529
２０℃のピリジン（４ｍＬ）中の１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１５０ｇ、０．８９９ｍｍｏｌ）、５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１８１ｇ、０．８９９ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（Ｖ）（４１０ｍｇ、２．６９７ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、固体をジクロロメタン（１０．０ｍＬ）中に溶解し、ジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、１−エチル−Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドを薄黄色の固体として得た（０．０３４０ｇ、０．０９９ｍｍｏｌ、１１％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５９  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．２８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９３−７．９５  （ｍ，  １Ｈ），  ７．６５−７．６７  （ｍ，  １Ｈ），  ７．２８−７．３１  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．１１−７．１５  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．４２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９４−３．９９  （ｍ，  ４Ｈ），  １．２７  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６８３】
実施例８２．Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（８２）の調製
【化４７８】
2021519263.tif 000530
【０６８４】
ステップ１：Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４７９】
2021519263.tif 000531
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．２ｇ、０．８５ｍｍｏｌ）、１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１７ｇ、１．０２ｍｍｏｌ）及び１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３９ｇ、１．０２ｍｍｏｌ）の溶液に、トリエチルアミン（０．２６ｇ、２．５３ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を９０℃で２時間攪拌し、次いで、室温まで冷却した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロ−４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．０７３３ｇ、０．１９ｍｍｏｌ、２２．４％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．６８  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９４  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７３  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．５２  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ７．２，  ２．１  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．４０  −  ７．２３  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０３  −  ３．９０  （ｍ，  ４Ｈ），  １．２８  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．１  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８６．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６８５】
実施例８３．Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（８３）の調製
【化４８０】
2021519263.tif 000532
【０６８６】
ステップ１：１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸メチルの調製
【化４８１】
2021519263.tif 000533
アセトニトリル（４５０ｍＬ）中の６−ヒドロキシニコチン酸メチル（１０．０ｇ、６５．３ｍｍｏｌ）、２−ヨードプロパン（１１．１ｇ、６５．３ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１８．０ｇ、１３０．６ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で１６時間攪拌した。沈殿物を濾過し、濾液を濃縮した。粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝４／１〜１／１）によって精製して、１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸メチル（６．５ｇ、３３．３ｍｍｏｌ、５１％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ８．２３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ３．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８２  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．０，  ３．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．５４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ５．２８−５．２３  （ｍ，  １Ｈ），  ３．８８  （ｓ，  ３Ｈ），  １．４１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ６．５  Ｈｚ，  ６Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １９６．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６８７】
ステップ２：１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸の調製
【化４８２】
2021519263.tif 000534
テトラヒドロフラン（１００ｍＬ）及び水（２５ｍＬ）中の１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸メチル（４．０ｇ、２０．５ｍｍｏｌ）、水酸化リチウム水和物（４．３ｇ、１０２．５ｍｍｏｌ）の混合物を室温で２時間攪拌した。反応溶液を希釈塩酸でｐＨ＝１〜２に酸性化し、水層を酢酸エチル／テトラヒドロフラン（２００ｍＬ／５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機相を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（３．５ｇ、１９．３ｍｍｏｌ、９４．３％）をオフホワイトの固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １８２．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．追加で精製することなく、次のステップに直接使用した。
【０６８８】
ステップ３：Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４８３】
2021519263.tif 000535
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）中の５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（２１８ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）、１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（１８１ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）、２−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（５７０ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）、Ｎ−Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（３９０ｍｇ、３．０ｍｍｏｌ）の混合物を室温で０．５時間攪拌し、９０℃で２時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れ、水層を酢酸エチル（１５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。粗製残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／１）及び分取ＨＰＬＣ（粗製試料を最小限のＮ−Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラムにロードした。移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−イソプロピル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．０５６ｇ、０．１５ｍｍｏｌ、１４．６％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．８３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．５８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９２  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．０，  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６９  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．０，  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３６−７．３３  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．２８−７．２３  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．４４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ５．０９−５．０３  （ｍ，  １Ｈ），  ３．９７  （ｓ，  ２Ｈ），  １．３７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ６Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３８２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６８９】
実施例８４．Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（８４）の調製
【化４８４】
2021519263.tif 000536
【０６９０】
ステップ１：Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４８５】
2021519263.tif 000537
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．６０ｍｍｏｌ）、５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１５７ｇ、０．７２ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３４２ｇ、０．９ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．２３２ｇ、１．８ｍｍｏｌ）の溶液を９０℃で１時間攪拌した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドを白色固体として得た（０．０５６ｇ、０．１５３ｍｍｏｌ、２５．５％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．７０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９５  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．５，  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７３  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．６，  ２．１  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３４−７．３２  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．２８−７．２３  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．４４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９９  −  ３．９５  （ｍ，  ４Ｈ），  １．２８  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．１  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３６８．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６９１】
実施例８５．１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（８５）の調製
【化４８６】
2021519263.tif 000538
【０６９２】
ステップ１：１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸メチルの調製
【化４８７】
2021519263.tif 000539
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１５０ｍＬ）中の６−ヒドロキシニコチン酸メチル（１５．３ｇ、１００ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（２７．６ｇ、２００ｍｍｏｌ）の混合物を室温で１０分間攪拌した後、ヨードエタン（１７．２ｇ、１１０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で更に４時間攪拌し、水（５００ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（４００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機相をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝９／１〜１／１）によって精製して、１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸メチル（６．０ｇ、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドの残留物を含有）をオレンジ色の油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  クロロホルム−ｄ）  δ  ８．２２  （ｄ，  Ｊ  ＝  ３．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８３  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  １２．０，  ３．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．５２  （ｄ，  Ｊ  ＝  １２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０４  （ｑ，  Ｊ  ＝  ９．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．８６（ｓ，  ３Ｈ），  １．３８  （ｔ，  Ｊ  ＝  ９．０  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  １８２．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６９３】
ステップ２：１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸の調製
【化４８８】
2021519263.tif 000540
テトラヒドロフラン（６０ｍＬ）及び水（１５ｍＬ）中の１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸メチル（５．８ｇ、３２．０ｍｍｏｌ）、水酸化リチウム（６．７２ｇ、１６０．０ｍｍｏｌ）の混合物を室温で２時間攪拌した。有機物を減圧下で除去した。水相を希釈塩化水素水溶液でｐＨ＝１〜２に酸性化し、２−メチルフラン（２００ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機相を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（２．８ｇ、５２．３％）を薄黄色の固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １２．８０  （ｂｓ，  １Ｈ），  ８．４７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７７  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．５，  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．４０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９９  （ｑ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  １．２３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ７．０  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １６８．１    ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６９４】
ステップ３：１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミドの調製
【化４８９】
2021519263.tif 000541
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３ｍＬ）中の１−エチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボン酸（０．０９８ｇ、０．５９ｍｍｏｌ）、５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１２０ｇ、０．５９ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．３４２ｇ、０．９００ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．１５５ｇ、１．２ｍｍｏｌ）の混合物を室温で１時間攪拌し、次いで、９０℃で１時間攪拌した。混合物を水中に注ぎ入れ、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機相を濃縮した。残渣をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝１／４）によって精製し、次いで、分取ＨＰＬＣによって２回（１回目：試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製した。２回目：粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）精製して、化合物１−エチル−Ｎ−（５−（３−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリジン−３−カルボキサミド（０．０１７９ｇ、０．０５０７ｍｍｏｌ、８．６％）を灰色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．６５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．３１  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９４  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ９．５，  ３．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７１  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３５  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  １４．０，  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．１３−７．１０  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．０４  （ｔｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ６．４３  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９９−３．９５  （ｍ，  ４Ｈ），  １．２８  （ｔ，  Ｊ  ＝  ７．５  Ｈｚ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５２．２  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６９５】
実施例８６．５−（３−クロロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミド（８６）の調製
【化４９０】
2021519263.tif 000542
【０６９６】
ステップ１：５−（３−クロロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミドの調製
【化４９１】
2021519263.tif 000543
室温の無水トルエン（８ｍＬ）中の６−アミノ−２−メチル−４，５−ジヒドロピリダジン−３（２Ｈ）−オン（０．１２７ｇ、１．０ｍｍｏｌ）の溶液に、トリメチルアルミニウム（０．５０ｍＬ、１．０ｍｍｏｌ、トルエン中２Ｍ）を窒素下で加えた。反応混合物を室温で１時間攪拌した後、５−（３−クロロベンジル）ピコリン酸メチル（０．１３０ｇ、０．５０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１００℃で１６時間攪拌した。反応溶液を室温まで冷却し、水（１００ｍＬ）でクエンチした。水層を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）を介して精製して、５−（３−クロロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミド（３５．０ｍｇ、０．１ｍｍｏｌ、２０％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１５  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６６  （ｄ，  Ｊ  ＝１．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９２  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝２．０  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．４０  （ｓ，  １Ｈ），  ７．３７−７．３３  （ｍ，  １Ｈ），  ７．３０−７．２６  （ｍ，  ２Ｈ），  ４．１２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．２１  （ｔ，  Ｊ  ＝８．０  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．１７  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．４８  （ｔ，  Ｊ  ＝８．０  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６９７】
実施例８７．５−（３，４−ジフルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミド（８７）の調製
【化４９２】
2021519263.tif 000544
【０６９８】
ステップ１：５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピコリン酸メチルの調製
【化４９３】
2021519263.tif 000545
室温のアセトニトリル（２０ｍＬ）及び水（５ｍＬ）中の５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピコリン酸メチル（１．０ｇ、３．８ｍｍｏｌ）の溶液に、炭酸カリウム（１．０４ｇ、７．６ｍｍｏｌ）、１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセンパラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．３１０ｇ、０．３８ｍｍｏｌ）及び４−（ブロモメチル）−１，２−ジフルオロベンゼン（０．７８７ｇ、３．８ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を８０℃で３時間攪拌した。反応溶液を室温まで冷却し、水（２００ｍＬ）で希釈した。水層を酢酸エチル（８０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料をカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝３／１）によって精製して、５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピコリン酸メチル（０．６１０ｇ、２．３１ｍｍｏｌ、６１％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２６４．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０６９９】
ステップ２：５−（３，４−ジフルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミドの調製
【化４９４】
2021519263.tif 000546
室温の無水トルエン（１２ｍＬ）中の６−アミノ−２−メチル−４，５−ジヒドロピリダジン−３（２Ｈ）−オン（０．２０４ｇ、１．６ｍｍｏｌ）の溶液に、トリメチルアルミニウム（０．８ｍＬ、１．６ｍｍｏｌ、トルエン中２Ｍ）を窒素下で加えた。反応混合物を室温で１時間攪拌した後、５−（３−フルオロベンジル）ピコリン酸メチル（０．２１０ｇ、０．８０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１００℃で１６時間攪拌した。反応溶液を室温まで冷却し、水（２００ｍＬ）で希釈した。水層を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）を介して精製して、５−（３，４−ジフルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミド（３２ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ、１１％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６５  （ｄ，  Ｊ  ＝１．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０４  （ｄ，  Ｊ  ＝８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９２  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝２．０  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．４４−７．３５  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．１６−７．１４  （ｍ，  １Ｈ），  ４．１０  （ｓ，  ２Ｈ）  ３．２１  （ｔ，  Ｊ  ＝７．５  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．１７  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．４８  （ｔ，  Ｊ  ＝８．０  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７００】
実施例８８．５−（３−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミド（８８）の調製
【化４９５】
2021519263.tif 000547
【０７０１】
ステップ１：５−（３−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミドの調製
【化４９６】
2021519263.tif 000548
室温の無水トルエン（８ｍＬ）中の６−アミノ−２−メチルピリダジン−３（２Ｈ）−オン（０．１３３ｇ、１．０６ｍｍｏｌ）の溶液に、トリメチルアルミニウム（０．５３ｍＬ、１．０ｍｍｏｌ、トルエン中２Ｍ）を窒素下で加えた。反応混合物を室温で１時間攪拌した後、５−（３−フルオロベンジル）ピコリン酸メチル（０．１３０ｇ、０．５３ｍｍｏｌ）を加え、１００℃で１６時間攪拌した。反応溶液を室温まで冷却し、水（１００ｍＬ）でクエンチした。水層を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）を介して精製して、５−（３−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミド（０．０８７ｇ、０．２６ｍｍｏｌ、４９％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．３７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６８  （ｄ，  Ｊ  ＝１．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０９−８．０６  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．９３  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝２．０  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３９−７．３４  （ｍ，  １Ｈ），  ７．１９−７．０８  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．０７−７．０４  （ｍ，  ２Ｈ），  ４．１３  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．６１  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３３９．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７０２】
実施例８９．５−（３−クロロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミド（８９）の調製
【化４９７】
2021519263.tif 000549
【０７０３】
ステップ１：５−（３−クロロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミドの調製
【化４９８】
2021519263.tif 000550
室温の無水トルエン（８ｍＬ）中の６−アミノ−２−メチルピリダジン−３（２Ｈ）−オン（０．１２５ｇ、１．０ｍｍｏｌ）の溶液に、トリメチルアルミニウム（０．５ｍＬ、１．０ｍｍｏｌ、トルエン中２Ｍ）を窒素下で加えた。反応混合物を室温で１時間攪拌した後、５−（３−フルオロベンジル）ピコリン酸メチル（０．１３０ｇ、０．５０ｍｍｏｌ）を加え、１００℃で１６時間攪拌した。反応混合物を室温まで冷却し、水（１００ｍＬ）でクエンチした。水層を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）を介して精製して、５−（３−クロロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，６−ジヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミド（０．０５０ｇ、０．１４ｍｍｏｌ、２８％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．０３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６９  （ｄ，  Ｊ  ＝１．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０９−８．０６  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．９３  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝２．０  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．４１  （ｓ，  １Ｈ），  ７．３５  （ｔ，  Ｊ  ＝８．０  Ｈｚ  ，  １Ｈ），  ７．３０−７．２７  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝１０．０  Ｈｚ  ，  １Ｈ），  ４．１３  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．６１  （ｓ，  ３Ｈ）．ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３５５．０  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７０４】
実施例９０．５−（３−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミド（９０）の調製
【化４９９】
2021519263.tif 000551
【０７０５】
ステップ１：（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチルの調製
【化５００】
2021519263.tif 000552
室温のトルエン（１５０ｍＬ）中の１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−カルボン酸（６．０ｇ、３８．４ｍｍｏｌ）の溶液に、２−メチルプロパン−２−オール（２８．５ｇ、３８４ｍｍｏｌ）、ジフェニルホスホリルアジド（１２．７ｇ、４６．１ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（４．３ｇ、４２．３ｍｍｏｌ）を順に加えた。反応混合物を１００℃で１６時間攪拌し、室温まで冷却し、濃縮した。カラムクロマトグラフィー（シリカゲル、石油エーテル／酢酸エチル＝３／１）を通して精製することで、（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（６．１ｇ、２６．８ｍｍｏｌ、６９．９％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２２８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７０６】
ステップ２：６−アミノ−２−メチル−４，５−ジヒドロピリダジン−３（２Ｈ）−オンの調製
【化５０１】
2021519263.tif 000553
室温のジクロロメタン（１０ｍＬ）中の（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル（０．５００ｇ、２．２０ｍｍｏｌ）の溶液に、トリフルオロ酢酸（１０ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で５時間攪拌した。混合物を濃縮し、残渣を水（２００ｍＬ）で希釈し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、６−アミノ−２−メチル−４，５−ジヒドロピリダジン−３（２Ｈ）−オン（０．２００ｇ、１．５７ｍｍｏｌ、７１．４％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  １２８．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７０７】
ステップ３：５−（３−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミドの調製
【化５０２】
2021519263.tif 000554
０℃の無水トルエン（１５ｍＬ）中の６−アミノ−２−メチル−４，５−ジヒドロピリダジン−３（２Ｈ）−オン（０．１６６ｇ、１．３ｍｍｏｌ）の溶液に、トリメチルアルミニウム（０．６５ｍＬ、トルエン中２Ｍ）を窒素下で加えた。混合物を室温で２時間攪拌した後、５−（３−フルオロベンジル）ピコリン酸メチル（０．２４５ｇ、１．０ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を１００℃で１６時間攪拌した。反応混合物を氷水（３０ｍＬ）でクエンチし、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、５−（３−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−６−オキソ−１，４，５，６−テトラヒドロピリダジン−３−イル）ピコリンアミド（０．１７０ｇ、０．５０ｍｍｏｌ、５０．０％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．１７  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６６  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０５  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９３  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．０，  １．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３８−７．３４  （ｍ，  １Ｈ），  ７．１８−７．１３  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．０７−７．０４  （ｍ，  １Ｈ），  ４．１３  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．２１  （ｔ，  Ｊ  ＝  ８．２  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ３．１７  （ｓ，  ３Ｈ），  ２．４８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．２  Ｈｚ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３４１．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７０８】
実施例９１．Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（９１）の調製
【化５０３】
2021519263.tif 000555
【０７０９】
ステップ１：５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミンの調製
【化５０４】
2021519263.tif 000556
テトラヒドロフラン（４０ｍＬ）及び水（１０ｍＬ）中の１−（ブロモメチル）−３−クロロベンゼン（１０．０ｇ、４９．０ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−アミン（１０．８ｇ、４９．０ｍｍｏｌ）、炭酸カリウム（１３．５ｇ、９８．１ｍｍｏｌ）の溶液に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（５．６５ｇ、４．９ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。反応混合物を９０℃まで加熱し、２時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去した。水層を１Ｎ塩化水素でｐＨ＝１〜３に酸性化し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で抽出した。次いで、水層を炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝８〜１０に調整し、ジクロロメタン（５０ｍＬ×２）で抽出した。合わせたジクロロメタン層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミンを黄色の油として得た。（８．０ｇ、粗製物）。ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ２１９．１ ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７１０】
ステップ２：Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミドの調製
【化５０５】
2021519263.tif 000557
２０℃のテトラヒドロフラン（４ｍＬ）中の１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸（０．１００ｇ、０．７９３ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．３０７ｇ、２．３８ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．４５２ｇ、１．１９ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１７３ｇ、０．７９３ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。溶液を２０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（０．０９２７ｇ、０．２８５ｍｍｏｌ、３６％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．５１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２９  （ｓ，  １Ｈ），  ８．１０  （ｄ，  Ｊ  ＝  １０．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．７１−７．７４  （ｍ，  １Ｈ），  ７．２３−７．３５  （ｍ，  ４Ｈ），  ６．８４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ３．９６  （ｓ，  ５Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３２７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７１１】
実施例９２．Ｎ−（５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（９２）の調製
【化５０６】
2021519263.tif 000558
【０７１２】
ステップ１：Ｎ−（５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミドの調製
【化５０７】
2021519263.tif 000559
無水Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（４．００ｍＬ）中の５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１００ｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸（０．０４８ｇ、０．３８ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．１７３ｇ、０．４５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．１４７ｇ、１．１４ｍｍｏｌ）の混合物を２０℃で２時間攪拌した。反応混合物を酢酸エチル（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層を水（５０ｍＬ）、ブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３，４−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（０．０２５８ｇ、０．０８ｍｍｏｌ、２１％）を白色固体として得た。［Ｍ＋Ｈ］＋．１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．０３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８８  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ２４．１，  ５．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．５６  −  ７．２３  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．２３  −  ７．０１  （ｍ，  １Ｈ），  ６．８７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．１４  −  ３．７７  （ｍ，  ５Ｈ）  ；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３２９．１
【０７１３】
実施例９３．Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（９３）の調製
【化５０８】
2021519263.tif 000560
【０７１４】
ステップ１：Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミドの調製
【化５０９】
2021519263.tif 000561
無水Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（４．００ｍＬ）中の５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１００ｇ、０．５０ｍｍｏｌ）、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸（０．０６９ｇ、０．５５ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．２３２ｇ、０．６１ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（２１３ｍｇ、１．６５ｍｍｏｌ）の混合物を２０℃で２時間攪拌した。反応物を水で希釈し、酢酸エチル（２０ｍＬ×２）で抽出した。合わせた有機層を水（５０ｍＬ）及びブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）によって精製して、Ｎ−（５−（４−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（０．０４３７ｇ、０．１４ｍｍｏｌ、２８％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．５０  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２６  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．１  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．８８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６９  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３０  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ５．６  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．２２  −  ７．０４  （ｍ，  ２Ｈ），  ６．８４  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．３  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．１０  −  ３．７３  （ｍ，  ５Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３１１．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７１５】
実施例９４．Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（９４）の調製
【化５１０】
2021519263.tif 000562
【０７１６】
ステップ１：Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミドの調製
【化５１１】
2021519263.tif 000563
２０℃のピリジン（４ｍＬ）中の１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボン酸（０．１００ｇ、０．７９３ｍｍｏｌ）、５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１７３ｇ、０．７９３ｍｍｏｌ）の溶液に、オキシ塩化リン（０．３６１ｇ、２．３８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、固体をジクロロメタン（１０．０ｍＬ）中に溶解した。得られた溶液をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動はアセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液であった）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−クロロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−カルボキサミド（０．０５０４ｇ、０．１５ｍｍｏｌ、１９％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．５３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．４２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．２９−８．２９  （ｄ，  Ｊ  ＝  ２．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．１２  （ｓ，  １Ｈ），  ８．０６−８．０８  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６９−７．７２  （ｑ，  Ｊ  ＝  ３．６  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．２３−７．３５  （ｍ，  ４Ｈ），  ３．９６  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．８８  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３２７．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７１７】
実施例９５．５−（３−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピコリンアミド（９５）の調製
【化５１２】
2021519263.tif 000564
【０７１８】
ステップ１：５−（３−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピコリンアミドの調製
【化５１３】
2021519263.tif 000565
室温の無水トルエン（１２ｍＬ）中の１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−アミン（０．１５９ｇ、１．６３ｍｍｏｌ）の溶液に、トリメチルアルミニウム（０．８２ｍＬ、１．６３ｍｍｏｌ、トルエン中２Ｍ）を窒素下で加えた。反応混合物を室温で１時間攪拌した後、５−（３−フルオロベンジル）ピコリン酸メチル（０．２００ｇ、０．８２ｍｍｏｌ）を加え、１００℃で１６時間攪拌した。反応混合物を室温まで冷却し、水（２００ｍＬ）で希釈した。水相を酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出した。合わせた有機層をブライン（１００ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；移動相はアセトニトリル／１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液であった）を介して精製して、５−（３−フルオロベンジル）−Ｎ−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピコリンアミド（９５．０ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ、３７％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （５００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．３３  （ｓ，  １Ｈ），  ８．６５  （ｄ，  Ｊ  ＝２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．０６  （ｄ，  Ｊ  ＝８．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９１  （ｄｄ，  Ｊ１  ＝２．５  Ｈｚ，  Ｊ２  ＝８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．６４  （ｄ，  Ｊ  ＝２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．３８−７．３４  （ｍ，  １Ｈ），  ７．１９−７．１４  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．０７−７．０２  （ｍ，  １Ｈ），  ６．６０  （ｄ，  Ｊ  ＝２．０  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．１１  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．７７  （ｓ，  ３Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３１１．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７１９】
実施例９６．Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（９６）の調製
【化５１４】
2021519263.tif 000566
【０７２０】
ステップ１：Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミドの調製
【化５１５】
2021519263.tif 000567
２０℃のテトラヒドロフラン（４．０ｍＬ）中の１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸（５０ｍｇ、０．３９７ｍｍｏｌ）及びジイソプロピルエチルアミン（１５４ｍｇ、１．１９ｍｍｏｌ）の溶液に、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（２２６ｍｇ、０．５９５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２０分間攪拌した後、テトラヒドロフラン（１．０ｍＬ）中の３−（（６−アミノピリジン−３−イル）メチル）−５−フルオロベンゾニトリル（９０ｍｇ、０．３９７ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応溶液を２０℃で１６時間攪拌した。揮発性物質を減圧下で除去し、粗製残渣をジクロロメタン（５０ｍＬ）及び水（５０ｍＬ）の混合物に加えた。合わせた有機層を回収し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３−シアノ−５−フルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミドを白色固体として得た（２９．３ｍｇ、０．０８７ｍｍｏｌ、２２％）。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  １０．４８  （ｓ，  １Ｈ），  ８．４１  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．１０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．９  Ｈｚ，  ２Ｈ），  ７．７７  −  ７．６６  （ｍ，  ２Ｈ），  ７．５７  （ｄ，  Ｊ  ＝  ９．４  Ｈｚ，  １Ｈ），  ４．０２  （ｓ，  ２Ｈ），  ３．８７  （ｓ，  ２Ｈ）；ＬＣＭＳ  （ＥＳＩ）  ｍ／ｚ：  ３３６．１  ［Ｍ＋Ｈ］＋．
【０７２１】
実施例９７．Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（９７）の調製
【化５１６】
2021519263.tif 000568
【０７２２】
ステップ１：Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミドの調製
【化５１７】
2021519263.tif 000569
無水Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（４．００ｍＬ）中の５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−アミン（０．１００ｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、１−エチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボン酸（０．０５３ｇ、０．３８ｍｍｏｌ）、１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート（０．１７３ｇ、０．４５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．１４７ｇ、１．１４ｍｍｏｌ）の混合物を２０℃で２時間攪拌した。反応溶液を酢酸エチル（２０ｍＬ×２０）で抽出した。合わせた有機層を水（５０ｍＬ）及びブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、真空下で濃縮した。粗製試料を最小限のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド中に溶解し、分取ＨＰＬＣ（Ｂｏｓｔｏｎ  Ｃ１８  ２１＊２５０ｍｍ  １０μｍカラム；アセトニトリル／０．０１％トリフルオロ酢酸水溶液）を介して精製して、Ｎ−（５−（３，５−ジフルオロベンジル）ピリジン−２−イル）−１−エチル−１Ｈ−ピラゾール−３−カルボキサミド（０．０３０４ｇ、０．０９ｍｍｏｌ、２３％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ  （４００  ＭＨｚ，  ジメチルスルホキシド−ｄ６）  δ  ９．６８  （ｓ，  １Ｈ），  ８．３２  （ｄ，  Ｊ  ＝  １．８  Ｈｚ，  １Ｈ），  ８．１０  （ｄ，  Ｊ  ＝  ８．５  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．９４  （ｓ，  １Ｈ），  ７．７９  （ｄｄ，  Ｊ  ＝  ８．５，  ２．２  Ｈｚ，  １Ｈ），  ７．１３  −  ６．９５  （ｍ，  ３Ｈ），  ６．８５  （ｄ，  Ｊ  ＝  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