(57)【要約】    半導体デバイスの表面を平坦化するための組成物は、シロキサン、シルセスキオキサン、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、及び／又はポリシロキサン樹脂を含むケイ素系材料と共に、少なくとも１つの溶媒と、触媒と、シロキサン化合物を含む架橋剤と、を含む。  【選択図】図１
2021507031.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
半導体デバイスの表面を平坦化するための組成物であって、
シロキサン、シルセスキオキサン、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、及びポリシロキサン樹脂のうちの少なくとも１つを含むケイ素系材料と、
少なくとも１つの溶媒と、
触媒と、
一般式：
【化１】
2021507031.tif 000008
によるシロキサン化合物を含む架橋剤と、を含み、
式中、Ｒが、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６が、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される、組成物。
【請求項２】
前記架橋剤が、ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン、ビス（トリエトキシシリル）メタン、１，２−ビス（トリエトキシシリル）エタン、及び１−（トリエトキシシリル）−２−（ジエトキシメチルシリル）エタンのうちの少なくとも１つを含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記ケイ素系材料が、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、及びフェニルトリメトキシシランのうちの少なくとも１つを含むモノマーから形成されたポリシロキサン樹脂を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
前記触媒が、テトラメチルアンモニウムアセテート、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラブチルアンモニウムアセテート、セチルトリメチルアンモニウムアセテート、及びテトラメチルアンモニウムニトレートのうちの少なくとも１つを含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項５】
平坦化組成物を製造するための方法であって、
ケイ素系材料を１つ以上の溶媒中に溶解してケイ素系材料溶液を形成することであって、前記ケイ素系材料が、シロキサン、シルセスキオキサン、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、及びポリシロキサン樹脂のうちの少なくとも１つを含む、形成することと、
触媒を前記ケイ素系材料溶液に添加することと、
架橋剤を前記ケイ素系材料溶液に添加することと、を含み、前記架橋剤が、一般式：
【化２】
2021507031.tif 000009
によるシロキサン化合物を含み、
式中、Ｒが、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６が、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される、方法。
【請求項６】
前記架橋剤が、ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン、ビス（トリエトキシシリル）メタン、１，２−ビス（トリエトキシシリル）エタン、及び１−（トリエトキシシリル）−２−（ジエトキシメチルシリル）エタンのうちの少なくとも１つを含む、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記ケイ素系材料が、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、及びフェニルトリメトキシシランのうちの少なくとも１つを含むモノマーから形成されたポリシロキサン樹脂を含む、請求項５に記載の方法。
【請求項８】
前記触媒が、テトラメチルアンモニウムアセテート、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラブチルアンモニウムアセテート、セチルトリメチルアンモニウムアセテート、及びテトラメチルアンモニウムニトレートのうちの少なくとも１つを含む、請求項５に記載の方法。
【請求項９】
半導体デバイス用の平坦化フィルムであって、
ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、及びポリシロキサン樹脂のうちの少なくとも１つを含む硬化ケイ素系ポリマーと、
触媒の残渣と、
架橋剤の残渣と、を含み、前記架橋剤の前記残渣が、一般式：
【化３】
2021507031.tif 000010
によるシロキサン化合物の残渣を含み、
式中、Ｒが、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６が、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される、平坦化フィルム。
【請求項１０】
前記架橋剤の前記残渣が、ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン、ビス（トリエトキシシリル）メタン、１，２−ビス（トリエトキシシリル）エタン、及び１−（トリエトキシシリル）−２−（ジエトキシメチルシリル）エタンのうちの少なくとも１つの残渣を含む、請求項９に記載の平坦化フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、平坦化材料に関し、具体的には、半導体及びディスプレイを製造するための平坦化誘電材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
先進の半導体製造において、例えば、マイクロプロセッサ、メモリデバイス、及び発光ダイオードを採用するディスプレイについては、デバイスの表面上にスピンコーティングされて、デバイス構造間の深い空間又は間隙を充填し、後続のデバイス層処理に適した比較的平坦な表面を提供することができる誘電材料が必要とされている。
【０００３】
６マイクロメートルの深さ又はより深いトレンチを有する先進の半導体デバイスの平坦化を提供する誘電材料の平坦化の改善が望まれている。このような誘電体材料は、４００℃を超える温度にさらされたときでも、このような厚さでの耐亀裂性があることが重要である。また、このような誘電体材料が高い光透過率を有することは、光電子用途にとって重要である。また、誘電材料は、４００℃を超える温度にさらされたとき、熱的に安定であるべきである。
【発明の概要】
【０００４】
半導体デバイス表面を平坦化するための組成物は、ケイ素系材料と、一般式：
【化１】
2021507031.tif 000003
によるシロキサン化合物を含む架橋剤と、を含み、
式中、Ｒは、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６は、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される。
【０００５】
様々な実施形態は、半導体デバイスを平坦化するための組成物に関する。組成物は、ケイ素系材料と、少なくとも１つの溶媒と、触媒と、架橋剤と、を含む。ケイ素系材料は、シロキサン、シルセスキオキサン、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、及びポリシロキサン樹脂のうちの少なくとも１つを含む。架橋剤は、一般式：
【化２】
2021507031.tif 000004
によるシロキサン化合物を含み、
式中、Ｒは、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６は、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される。いくつかの実施形態では、架橋剤は、ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン、ビス（トリエトキシシリル）メタン、１，２−ビス（トリエトキシシリル）エタン、及び１−（トリエトキシシリル）−２−（ジエトキシメチルシリル）エタンのうちの少なくとも１つを含む。いくつかの更なる実施形態では、架橋剤は、ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミンからなる。いくつかの実施形態では、ケイ素系材料は、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、及びフェニルトリメトキシシランのうちの少なくとも１つを含むモノマーから形成されたポリシロキサン樹脂を含む。いくつかの更なる実施形態では、ポリシロキサン樹脂は、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、及びフェニルトリエトキシシランからなるモノマーから形成される。いくつかの実施形態では、架橋剤の濃度は、組成物の０．１重量％〜５重量％である。いくつかの実施形態では、少なくとも１つの溶媒は、乳酸エチル、プロピレングリコールプロピルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エタノール、イソプロピルアルコール、及びｎ−ブチルアセテートのうちの少なくとも１つを含む。いくつかの実施形態では、触媒は、テトラメチルアンモニウムアセテート、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラブチルアンモニウムアセテート、セチルトリメチルアンモニウムアセテート、及びテトラメチルアンモニウムニトレートのうちの少なくとも１つを含む。いくつかの実施形態では、組成物は、界面活性剤を更に含む。
【０００６】
様々な実施形態は、平坦化組成物の製造方法に関する。本方法は、ケイ素系材料を１つ以上の溶媒中に溶解してケイ素系材料溶液を形成することと、触媒をケイ素系材料溶液に添加することと、架橋剤をケイ素系材料溶液に添加することと、を含む。ケイ素系材料は、シロキサン、シルセスキオキサン、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、及びポリシロキサン樹脂のうちの少なくとも１つを含む。架橋剤は、一般式：
【化３】
2021507031.tif 000005
によるシロキサン化合物を含み、
式中、Ｒは、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６は、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される。いくつかの実施形態では、架橋剤は、ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン、ビス（トリエトキシシリル）メタン、１，２−ビス（トリエトキシシリル）エタン、及び１−（トリエトキシシリル）−２−（ジエトキシメチルシリル）エタンのうちの少なくとも１つを含む。いくつかの更なる実施形態では、架橋剤は、ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミンからなる。いくつかの実施形態では、ケイ素系材料は、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、及びフェニルトリメトキシシランのうちの少なくとも１つを含むモノマーから形成されたポリシロキサン樹脂を含む。いくつかの更なる実施形態では、ポリシロキサン樹脂は、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、及びフェニルトリエトキシシランからなるモノマーから形成される。いくつかの実施形態では、触媒は、テトラメチルアンモニウムアセテート、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラブチルアンモニウムアセテート、セチルトリメチルアンモニウムアセテート、及びテトラメチルアンモニウムニトレートのうちの少なくとも１つを含む。いくつかの実施形態では、架橋剤の濃度は、組成物の０．１重量％〜５重量％である。
【０００７】
様々な実施形態は、半導体デバイス用の平坦化フィルムに関する。平坦化フィルムは、硬化ケイ素系ポリマーと、触媒の残渣と、架橋剤の残渣と、を含む。ポリマーは、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、及びポリシロキサン樹脂のうちの少なくとも１つを含む。架橋剤の残渣は、一般式：
【化４】
2021507031.tif 000006
によるシロキサン化合物の残渣を含み、
式中、Ｒは、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６は、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される。いくつかの実施形態では、架橋剤の残渣は、ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン、ビス（トリエトキシシリル）メタン、１，２−ビス（トリエトキシシリル）エタン、及び１−（トリエトキシシリル）−２−（ジエトキシメチルシリル）エタンのうちの少なくとも１つの残渣を含む。いくつかの実施形態では、触媒の残渣は、テトラメチルアンモニウムアセテート、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラブチルアンモニウムアセテート、セチルトリメチルアンモニウムアセテート、及びテトラメチルアンモニウムニトレートのうちの少なくとも１つを含む。いくつかの実施形態では、平坦化フィルムは、６マイクロメートル超である半導体デバイスの一部分にわたるフィルム厚を有する。
【０００８】
添付の図面を考慮して、本発明の実施形態についての以下の記載を参照することによって、本発明の上述及び他の特性、並びにそれらを達成する様式がより明らかになり、本発明自体がより良好に理解されるであろう。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】平坦化される表面微細構造を示す半導体デバイスの一部分の概略断面図である。
【００１０】
【図２】本開示の実施形態による平坦化フィルムによる表面微細構造の平坦化を示す、図１の半導体デバイスの一部分の概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本開示の実施形態は、以下に記載するケイ素系材料及び架橋剤を含む組成物を採用して、マイクロプロセッサ、メモリデバイス、及び発光ダイオードを採用するディスプレイ又は他の種類のディスプレイなどの半導体デバイスの表面上にコーティングし、半導体デバイス表面を平坦化することができる。コーティングは、例えば、スピンコーティング又はスロットコーティングによって適用することができる。本開示の実施形態による硬化組成物によって形成された平坦化フィルムは、４００℃を超える温度にさらされたときでも、６マイクロメートル超の厚さで優れた耐亀裂性を示すことが分かった。本開示の実施形態による硬化組成物によって形成された平坦化フィルムは、高い強度及び高い光透過性を示すことが分かった。本開示の実施形態による硬化組成物によって形成された平坦化フィルムは、４００℃を超える温度にさらされたときに熱的に安定であることも分かった。
【００１２】
図１は、平坦化される表面微細構造を示す半導体デバイスの一部分の概略断面図である。図１は、基板１２及び少なくとも１つの表面特徴部１４を含む半導体デバイス１０を示す。基板１２は、例えば、ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素、アルミニウム、銅、又は半導体デバイスにとって望ましい様々な厚さ及び配置の様々な層内の任意の他の材料を含むことができる。いくつかの実施形態では、表面特徴部１４は、基板１２の中に形成されたトレンチであり得る。
【００１３】
表面特徴部１４は、幅Ｗ及び深さＤを有するものとして記載され得る。いくつかの実施形態では、表面特徴部１４の深さＤは、０．０１マイクロメートル、０．１マイクロメートル、０．５マイクロメートル、又は１マイクロメートルほど浅いか、３マイクロメートル、５マイクロメートル、１０マイクロメートル、１００マイクロメートルほど深くてもよい。いくつかの実施形態では、表面特徴部１４の深さＤは、０．０１マイクロメートル〜１００マイクロメートル、０．１マイクロメートル〜１０マイクロメートル、０．５マイクロメートル〜５マイクロメートル、又は１マイクロメートル〜３マイクロメートルの範囲であり得る。いくつかの実施形態では、表面特徴部１４の幅Ｗは、０．０１マイクロメートル、０．１マイクロメートル、１マイクロメートル、１０マイクロメートルほど小さいか、又は５０マイクロメートル、１００マイクロメートル、５００マイクロメートル、１０００マイクロメートルほど大きくてもよい。いくつかの実施形態では、表面特徴部１４の幅Ｗは、０．０１マイクロメートル〜１０００マイクロメートル、０．１マイクロメートル〜５００マイクロメートル、１マイクロメートル〜１００マイクロメートル、又は１０マイクロメートル〜５０マイクロメートルの範囲であり得る。
【００１４】
図２は、本開示の実施形態による、平坦化フィルム１６による表面特徴部１４の平坦化を示す、図１の半導体デバイス１０の一部分の概略断面図である。図２は、本開示の実施形態による、ケイ素系材料及び架橋剤組成物から平坦化フィルム１６を形成した後の半導体デバイス１０を示す。平坦化フィルム１６は、表面特徴部１４を充填して、実質的に平坦な表面１８を提供し、その上に後続のデバイス層（図示せず）を形成することができる。いくつかの実施形態では、平坦化フィルム１６は、６マイクロメートル超である半導体デバイスの一部分にわたる厚さＴを有することができる。
【００１５】
図１及び図２は、本開示の実施形態による、平坦化フィルム１６を形成することができる一例を示す。本開示の実施形態による平坦化フィルム１６は、導電性、非導電性、及び半導体材料の異なる配置を伴う多くの他の微細構造上で形成することができることが理解される。説明を容易にするために、１つの表面特徴部１４のみを図１及び図２に示す。しかし、実施形態は複数の表面特徴部１４を含み得ることが理解される。
【００１６】
平坦化フィルム１６は、後述のように、例えば、ケイ素系材料、少なくとも１つの溶媒、触媒、及び架橋剤を含む組成物をスピンコーティング又はスロットコーティングにより、半導体デバイス１０の少なくとも一部分をコーティングすることによって形成することができる。いくつかの実施形態では、組成物は、界面活性剤を更に含むことができる。いくつかの実施形態では、組成物は下記のように、ケイ素系材料、少なくとも１つの溶媒、触媒、界面活性剤、及び架橋剤を含む組成物から本質的になる。
【００１７】
いくつかの実施形態では、ケイ素系材料としては、シロキサン、シルセスキオキサン、ポリシロキサン、又はポリシルセスキオキサン、又はこれらの任意の組み合わせを含み得る。いくつかの実施形態では、ケイ素系樹脂としては、例えば、メチルシロキサン、メチルシルセスキオキサン、フェニルシロキサン、フェニルシルセスキオキサン、メチルフェニルシロキサン、メチルフェニルシルセスキオキサン、ジメチルシロキサン、ジフェニルシロキサン、メチルフェニルシロキサン、ポリフェニルシルセスキオキサン、ポリフェニルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサン、ポリメチルフェニルシルセスキオキサン、ポリメチルシロキサン、又はポリメチルシルセスキオキサン、又はこれらの任意の組み合わせを含み得る。
【００１８】
いくつかの実施形態では、ケイ素系材料としては、更に又はあるいは、Ｔｅｃｈｎｅｇｌａｓ（Ｐｅｒｒｙｓｂｕｒｇ，Ｏｈｉｏ）から入手可能なガラス樹脂ポリシロキサン樹脂のうちの１つ以上などの１つ以上のポリシロキサン樹脂を含み得る。いくつかの実施形態では、ポリシロキサン樹脂は、１つ以上のケイ素系モノマーの限定的な加水分解及び縮合反応から形成されたケイ素系オリゴマーである。いくつかの実施形態では、ケイ素系モノマーとしては、メチルトリメトキシシラン（ＭＴＭＯＳ）、メチルトリエトキシシラン（ＭＴＥＯＳ）、ジメチルジエトキシシラン（ＤＭＤＥＯＳ）、フェニルトリエトキシシラン（ＰＴＥＯＳ）、ジメチルジメトキシシラン、若しくはフェニルトリメトキシシラン、又はこれらの任意の組み合わせなどのＳｉ−Ｃ結合を有するオルガノアルコキシシランを含み得る。いくつかの実施形態では、ケイ素系モノマーとしては、テトラエチルオルトケイ酸（ＴＥＯＳ）などのＳｉ−Ｃ結合を欠くオルガノアルコキシシランを含み得る。
【００１９】
いくつかの実施形態では、組成物中のケイ素系材料の濃度は、組成物の総重量の５重量パーセント（重量％）、１０重量％、２０重量％、若しくは３０重量％ほど低いか、又は４０重量％、５０重量％、６０重量％、７０重量％、若しくは８０重量％ほど高いか、又は前述の値のうちのいずれか２つによって定義される任意の範囲内であり得、例えば、いくつかの実施形態では、組成物中のケイ素系材料の濃度は、組成物の総重量の５重量％〜８０重量％、１０重量％〜６０重量％、若しくは２０重量％〜４０重量％の範囲であり得る。
【００２０】
少なくとも１つの溶媒としては、グリコールエーテル、グリコールエーテルアセテート、ｎ−ブチルアセテート、ケトン、又はアルコールなどの単一の溶媒を含み得る。グリコールエーテルとしては、例えば、プロピレングリコールプロピルエーテル又はプロピレングリコールメチルエーテルを含み得る。グリコールエーテルアセテートとしては、例えば、プロピレングリコールメチルエーテルアセテート（ＰＧＭＥＡ）、２−エトキシエチルアセテート、又は２−メトキシエチルアセテートを含み得る。ケトンは、例えば、アセトン又はジエチルケトンを含み得る。アルコールとしては、例えば、イソプロピルアルコール、ブタノール、又はエタノールを含み得る。他の実施形態では、少なくとも１つの溶媒は、前述の溶媒のうちの２つ以上の混合物を含む。
【００２１】
架橋剤は、一般式：
式Ｉ：
【化５】
2021507031.tif 000007
によるシロキサン化合物を含み、
式中、Ｒは、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６は、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される。いくつかの実施形態では、Ｒは、脂肪族基である。
【００２２】
例えば、いくつかの実施形態では、架橋剤としては、ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン、ビス（トリエトキシシリル）メタン、１，２−ビス（トリエトキシシリル）エタン、若しくは１−（トリエトキシシリル）−２−（ジエトキシメチルシリル）エタン、又はこれらの任意の組み合わせであり得る。このような架橋剤は、高分子量鎖と低分子量オリゴマーとを連結する可能性がより大きい、高い官能性を有する。いかなる理論に束縛されることを望むものではないが、上記の架橋剤を含まない場合、高分子量鎖は、直接架橋し、高温曝露後に高い応力を蓄積する剛性構造を生成すると考えられる。更に、十分に結合されていない低分子量オリゴマーは、フィルム中の高い応力の蓄積により、コーティングがより弱く、より亀裂が生じる可能性が高いと考えられる。高官能性架橋剤は、より多くの位置で高分子量鎖と一緒に結合して、更なる強度を提供する一方で、架橋剤の脂肪族含有基は、鎖間に可撓性を提供して、フィルム応力を低減する。高官能性架橋剤はまた、鎖延長剤として作用する低分子量オリゴマーのより多くに結合して、フィルムの分子量を増やし、フィルム強度を高める。したがって、本開示の実施形態による平坦化フィルムは、６マイクロメートルを超える厚さであっても、４００℃を超える温度にさらされた後であっても、亀裂に耐えることが可能である。
【００２３】
いくつかの実施形態では、組成物中の架橋剤の濃度は、組成物の総重量の０．０１重量％、０．１重量％、０．４重量％、０．６重量％、若しくは０．８重量％ほど低いか、又は１重量％、２重量％、３重量％、４重量％、若しくは５重量％ほど高いか、又は前述の値のうちのいずれか２つによって定義される任意の範囲内であり得、例えば、いくつかの実施形態では、組成物中の架橋剤の濃度は、組成物の総重量の０．０１重量％〜５重量％、０．１重量％〜４重量％、０．４重量％〜３重量％、０．６重量％〜２重量％、０．８重量％〜１重量％、又は０．４重量％〜０．８重量％の範囲であり得る。
【００２４】
触媒としては、例えば、テトラメチルアンモニウムアセテート（ＴＭＡＡ）、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド（ＴＭＡＨ）、テトラブチルアンモニウムアセテート（ＴＢＡＡ）、セチルトリメチルアンモニウムアセテート（ＣＴＡＡ）、テトラメチルアンモニウムニトレート（ＴＭＡＮ）、トリフェニルアミン、トリオクチルアミン、トリドデシルアミン、トリエタノールアミン、テトラメチルホスホニウムアセテート、テトラメチルホスホニウムヒドロキシド、トリフェニルホスフィン、トリメチルホスフィン、トリオクチルホスフィン、アミノプロピルトリエトキシシラン、アミノプロピルトリエトキシシラントリフラート、及びこれらの任意の組み合わせを含み得る。このような触媒は、組成物が半導体デバイス１０に適用された後に、熱によって活性化されて、組成物の重合及び架橋を引き起こし、平坦化フィルム１６を形成することができる。
【００２５】
いくつかの実施形態では、組成物は、界面活性剤を更に含むことができる。界面活性剤は、剥離（striations）を更に低減することができ、これは、組成物がより大きい直径の半導体デバイスウェハ又はディスプレイ基板上にスピンコーティングされるとき、特に有用であり得ることが分かった。いくつかの実施形態では、界面活性剤は、ＢＹＫ−Ｃｈｅｍｉｅ（Ｗｅｓｅｌ，Ｇｅｒｍａｎｙ）から入手可能なＢＹＫ（登録商標）−３０６又はＢＹＫ（登録商標）−３０７などのポリエーテル変性ポリジメチルシロキサン界面活性剤であり得る。
【００２６】
いくつかの実施形態では、組成物中の界面活性剤の濃度は、組成物の総重量の０．０１重量％、０．１重量％、０．４重量％、０．６重量％、若しくは０．８重量％ほど低いか、又は１重量％、５重量％、１０重量％、１５重量％、若しくは２０重量％ほど高いか、又は前述の値のうちのいずれか２つによって定義される任意の範囲内であり得、例えば、いくつかの実施形態では、組成物中の界面活性剤の濃度は、組成物の総重量の０．０１重量％〜２０重量％、０．１重量％〜１５重量％、０．４重量％〜１０重量％、０．６重量％〜５重量％、又は０．８重量％〜１重量％の範囲であり得る。
【００２７】
いくつかの実施形態では、組成物は、高温で揮発又は分解して組成物の安定化を助けることができる有機酸を更に含むことができる。いくつかの実施形態では、有機酸としては、トリフルオロ酢酸、ｐ−トルエンスルホン酸、クエン酸、ギ酸、若しくは酢酸、又はこれらの任意の組み合わせを含み得る。いくつかの実施形態では、有機酸の濃度は、組成物の総重量の０．１重量％、０．２重量％、０．３重量％、若しくは０．４重量％ほど小さいか、又は０．５重量％、０．６重量％、０．８重量％、若しくは１重量％ほど大きいか、又は前述の値のうちのいずれか２つによって定義される任意の範囲内であり得、例えば、いくつかの実施形態では、組成物中の有機酸の濃度は、組成物の総重量の０．１重量％〜１重量％、０．２重量％〜０．８重量％、０．３重量％〜０．６重量％、又は０．４重量％〜０．５重量％の範囲であり得る。
【００２８】
本開示の実施形態による平坦化組成物の製造方法は、上記のようなケイ素系材料を提供することと、ケイ素系材料を１つ以上の溶媒中に溶解してケイ素系材料溶液を形成することと、を含み得る。ケイ素系材料の溶解は、ケイ素系材料を１つ以上の溶媒中で１〜４時間混合することによって促進することができる。上記の架橋剤及び上記の触媒は、ケイ素系材料溶液に添加することができる。ケイ素系材料溶液を、もう数時間、例えば３時間撹拌して、組成物を形成することができる。次いで、組成物は、０．１マイクロメートルのフィルタを通して濾過され得る。
【００２９】
使用中、本開示の実施形態による平坦化組成物は、例えばスピンコーティングによって半導体デバイス１０（図１）に適用することができる。次いで、コーティングされたデバイス１０は、約１６０℃〜約１８０℃の範囲の温度で焼成して、少なくとも１つの溶媒の実質的に全てを追い出し、未硬化のフィルムを形成することができる。少なくとも１つの溶媒が実質的に追い出されると、触媒が熱によって活性化され、ケイ素系材料と架橋剤とを重合及び架橋することによってフィルムを硬化し、平坦化フィルム１６を形成することができる。架橋剤及び触媒の残渣は、硬化後に残存し得る。
【００３０】
いくつかの実施形態では、平坦化フィルム１６は、２５０℃、２６０℃、２８０℃、３００℃、若しくは３５０℃ほどの低い温度か、又は４００℃、４１０℃、４２０℃、４３０℃、４４０℃、若しくは４５０℃ほどの高い温度か、又は前述の温度のいずれか２つの間の任意の温度で、硬化され得る。例えば、いくつかの実施形態では、平坦化フィルム１６は、２５０℃〜４５０℃、２６０℃〜４４０℃、２８０℃〜４３０℃、３００℃〜４２０℃、又は３５０℃〜４１０℃の範囲の温度で硬化され得る。
【００３１】
いくつかの実施形態では、平坦化フィルム１８は、ＢＹＫ（登録商標）−３０７などのポリエーテル変性ポリジメチルシロキサン界面活性剤の残渣を含む、上記の実施形態のうちのいずれかによる界面活性剤残渣を更に含み得る。
【００３２】
本発明は、例示的な設計に対するものとして説明したが、本発明は、本開示の趣旨及び範囲内で更に修正することができる。更に、本出願は、本発明が関連する技術分野における既知の又は慣習的な実践に属する本開示からのそのような逸脱を包含することが意図されている。
【実施例】
【００３３】
比較例−ＰＴＳＲＥ５０Ｃ平面化組成物
ＰＴＳＲＥ５０Ｃは、Ｈｏｎｅｙｗｅｌｌ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ（Ｓａｎｔａ  Ｃｌａｒａ，Ｃａｌｉｆｏｒｎｉａ）から入手した平坦化組成物である。ＰＴＳＲＥ５０Ｃは、約０．１５モル％のポリ（ジメチルシロキサン）ブロックと共に、３：１のモル比のポリ（メチルシルセスキオキサン）ブロックとポリ（フェニルシルセスキオキサン）ブロックとを含むポリ（シルセスキオキサン）樹脂を含み、触媒及び界面活性剤を含む平坦化組成物である。
【００３４】
濾過した平坦化組成物を、スピンコーティングによって３つの４インチケイ素ウェハ上に、２つは１，０００ＲＰＭで、１つは７２０ＲＰＭでコーティングした。キャストフィルムを有するウェハを、空気周囲中の連続する２枚のホットプレート（１６０℃の表面温度を有する第１のホットプレート及び１８０℃の表面温度を有する第２のホットプレート）上でそれぞれ６０秒間焼成して、溶媒を蒸発させた。ウェハのそれぞれが、第２のコーティングを受け、それぞれ第１のコーティングと同じ速度で回転させ、上記のようにホットプレート上で再度焼成した。１，０００ＲＰＭでコーティングした２つのウェハのうちの１つ及び７２０ＲＰＭでコーティングしたウェハは、第３のコーティングを受け、それぞれ第１のコーティングと同じ速度で回転させ、上記のようにホットプレート上で再度焼成した。焼成したコーティングの厚さをウェハのそれぞれについて測定し、１，０００ＲＰＭでの二重コーティングについては３４，３６８Å、１，０００ＲＰＭでの三重コーティングについては５２，６４６Å、及び７２０ＲＰＭでの三重コーティングについては６３，９９２Åであることが分かった。焼成したコーティングを有する３つのウェハを、窒素周囲中で、４１０℃で３０分間硬化させた。硬化したコーティングを、光学顕微鏡及び走査電子顕微鏡によって亀裂について検査した。最も薄いコーティングを有するウェハ上では、硬化したコーティングの亀裂は観察されなかった。より厚いコーティングを有する他の２つのウェハ上では、亀裂が観察された。
実施例１−ＧＲ１５０Ｆ／ＧＲ９５０Ｆ平面化組成物
【００３５】
２００ｍＬのフラスコ内で、ＢＫ−Ｃｈｅｍｉｅから入手した１０ｇのＢＹＫ（登録商標）−３０７界面活性剤を９０ｇのエタノールに添加し、室温で１時間撹拌して、１０重量％の界面活性剤溶液を調製した。別の２００ｍＬフラスコ内で、０．５ｇのテトラブチルアンモニウムニトレート（ＴＢＡＡ）触媒を２４．５ｇの脱イオン水に添加し、室温で１時間撹拌し、その後、０．３０５ｇのトリフルオロ酢酸を添加し、混合物をもう１時間撹拌して、２重量％のＴＢＡＡ触媒溶液を調製した。別の２００ｍＬフラスコ内で、１１．４ｇのトリフルオロ酢酸及びＭｏｍｅｎｔｉｖｅ  Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ（Ｗａｔｅｒｆｏｒｄ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ）から入手した３４．１５ｇのＳｉｌｑｕｅｓｔ（登録商標）Ａ−１１７０（ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン）架橋剤を５４．４ｇのＰＧＭＥＡに添加し、室温で１時間撹拌して、架橋剤溶液を調製した。別の２００ｍＬフラスコ内で、Ｔｅｃｈｎｅｇｌａｓ（Ｐｅｒｒｙｓｂｕｒｇ，Ｏｈｉｏ）から入手した４５．０ｇのＧＲ１５０Ｆ樹脂を５５．０ｇのＰＧＭＥＡに添加し、室温で１時間撹拌して、ＧＲ１５０Ｆ樹脂溶液を形成した。ＧＲ１５０は、約０．３モル％のポリ（ジメチルシロキサン）ブロックを有する等モル量のポリ（メチルシルセスキオキサン）ブロック及びポリ（フェニルシルセスキオキサン）ブロックを含むポリ（シルセスキオキサン）樹脂である。別の２００ｍＬフラスコ内で、Ｔｅｃｈｎｅｇｌａｓ（Ｐｅｒｒｙｓｂｕｒｇ，Ｏｈｉｏ）から入手した５０．０ｇのＧＲ９５０Ｆ樹脂を４５．０ｇのＰＧＭＥＡに添加し、室温で１時間撹拌して、ＧＲ９５０Ｆ樹脂溶液を形成した。ＧＲ９５０Ｆは、ポリ（フェニルシルセスキオキサン）樹脂である。別の２００ｍＬフラスコ内で、１．４８ｇの１０重量％界面活性剤溶液、２．２５ｇのＴＢＡＡ触媒溶液、及び０．４５ｇの架橋剤溶液を、２０ｇのＰＧＭＥＡと共に、５０ｇのＧＲ１５０Ｆ溶液及び４５ｇのＧＲ９５０Ｆ溶液に添加し、室温で３時間撹拌して、平坦化組成物を形成した。平坦化組成物を０．１マイクロメートルのフィルタを通して濾過した。
【００３６】
濾過した平坦化組成物を、１，５００回転／分（ＲＰＭ）でスピンコーティングすることにより、４インチケイ素ウェハ上にコーティングした。キャストフィルムを有するウェハを、空気周囲中の連続する２枚のホットプレート（１６０℃の表面温度を有する第１のホットプレート及び１８０℃の表面温度を有する第２のホットプレート）上でそれぞれ６０秒間焼成して、溶媒を蒸発させた。均一なコーティングを得た。
実施例２−ＧＲ６５０Ｆ平面化組成物
【００３７】
１００ｍＬのフラスコ内で、０．５ｇのテトラメチルアンモニウムニトレート（ＴＭＡＮ）触媒を２４．５ｇの脱イオン水に添加し、室温で１時間撹拌して、２重量％のＴＭＡＮ触媒溶液を調製した。別の２００ｍＬフラスコ内で、Ｔｅｃｈｎｅｇｌａｓ（Ｐｅｒｒｙｓｂｕｒｇ，Ｏｈｉｏ）から入手した４５．０ｇのＧＲ６５０Ｆ樹脂を５５．０ｇのＰＧＭＥＡに添加し、室温で１時間撹拌して、ＧＲ６５０Ｆ樹脂溶液を形成した。ＧＲ６５０Ｆは、ポリ（メチルシルセスキオキサン）樹脂である。別の２００ｍＬフラスコ内で、上記のように調製した０．２５ｇの１０重量％界面活性剤溶液、０．０２３ｇのＴＭＡＮ触媒溶液、及び上記のように調製した０．４５ｇの架橋剤溶液を、２０ｇのＧＲ６５０Ｆ樹脂溶液に添加し、室温で３時間撹拌して、平坦化組成物を形成した。平坦化組成物を０．１マイクロメートルのフィルタを通して濾過した。
【００３８】
濾過した平坦化組成物を、１，５００ＲＰＭでスピンコーティングすることにより、４インチケイ素ウェハ上にコーティングした。キャストフィルムを有するウェハを、空気周囲中の連続する２枚のホットプレート（１６０℃の表面温度を有する第１のホットプレート及び１８０℃の表面温度を有する第２のホットプレート）上でそれぞれ６０秒間焼成して、溶媒を蒸発させた。均一なコーティングを得た。
実施例３−ＰＴＳＲＥ５０Ｃ平面化組成物
【００３９】
５０ｍＬフラスコ内で、０．０６ｇのＳｉｌｑｕｅｓｔ（登録商標）Ａ−１１７０（ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン）架橋剤を、２０ｇのＰＴＳＲＥ５０Ｃに添加し、室温で１時間撹拌して、平坦化組成物を形成した。平坦化組成物を０．１マイクロメートルのフィルタを通して濾過した。
【００４０】
濾過した平坦化組成物を、１，０００ＲＰＭでスピンコーティングすることにより、４インチケイ素ウェハ上にコーティングした。キャストフィルムを有するウェハを、空気周囲中の連続する２枚のホットプレート（１６０℃の表面温度を有する第１のホットプレート及び１８０℃の表面温度を有する第２のホットプレート）上でそれぞれ６０秒間焼成して、溶媒を蒸発させた。焼成したコーティングの厚さを測定し、４０，１６４Åであることが分かった。焼成したコーティングを有するウェハを、窒素周囲中で、４１０℃で３０分間硬化させた。硬化したコーティングを、光学顕微鏡及び走査電子顕微鏡によって亀裂について検査した。硬化したコーティングの亀裂は観察されなかった。
実施例４−ＰＴＳＲＥ５０Ｃ平面化組成物
【００４１】
２００ｍＬフラスコ内で、３４．１５ｇのＳｉｌｑｕｅｓｔ（登録商標）Ａ−１１７０（ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン）架橋剤を、１１．４ｇのトリフルオロ酢酸及び５４．５ｇのＰＧＭＥＡを添加し、室温で１時間撹拌して、架橋剤溶液を形成した。１００ｍＬのフラスコ内で、０．６ｇの架橋剤溶液を、２０ｇのＰＴＳＲＥ５０Ｃに添加し、室温で１時間撹拌して、平坦化組成物を形成した。平坦化組成物を０．１マイクロメートルのフィルタを通して濾過した。
【００４２】
濾過した平坦化組成物を、スピンコーティングによって３つの４インチケイ素ウェハ上に、２つは１，５００ＲＰＭで、１つは１，０００ＲＰＭでコーティングした。キャストフィルムを有するウェハを、空気周囲中の連続する２枚のホットプレート（１６０℃の表面温度を有する第１のホットプレート及び１８０℃の表面温度を有する第２のホットプレート）上でそれぞれ６０秒間焼成して、溶媒を蒸発させた。１，５００ＲＰＭでコーティングした２つのウェハのうちの１つ及び１，０００ＲＰＭでコーティングしたウェハは、第２のコーティングを受け、それぞれ第１のコーティングと同じ速度で回転させ、上記のようにホットプレート上で再度焼成した。焼成したコーティングの厚さをウェハのそれぞれについて測定し、１，５００ＲＰＭでの一重コーティングについては１４，１００Å、１，５００ＲＰＭでの二重コーティングについては２７，７２３Å、及び１，０００ＲＰＭでの三重コーティングについては３４，４５１Åであることが分かった。焼成したコーティングを有する３つのウェハを、窒素周囲中で、４１０℃で３０分間硬化させた。硬化したコーティングを、光学顕微鏡及び走査電子顕微鏡によって亀裂について検査した。ウェハのいずれにも、硬化したコーティングの亀裂は観察されなかった。
実施例５−ＰＴＳＲＥ５０Ｃ平面化組成物
【００４３】
１００ｍＬのフラスコ内で、０．０６ｇのＳｉｌｑｕｅｓｔ（登録商標）Ａ−１１７０（ビス−（トリメトキシシリルプロピル）アミン）架橋剤及び１１．４ｇのトリフルオロ酢酸を、２０ｇのＰＴＳＲＥ５０Ｃに添加し、室温で１時間撹拌して、平坦化組成物を形成した。平坦化組成物を０．１マイクロメートルのフィルタを通して濾過した。
【００４４】
濾過した平坦化組成物を、１，０００ＲＰＭでスピンコーティングすることにより、２つの４インチケイ素ウェハ上にコーティングした。キャストフィルムを有するウェハを、空気周囲中の連続する２枚のホットプレート（１６０℃の表面温度を有する第１のホットプレート及び１８０℃の表面温度を有する第２のホットプレート）上でそれぞれ６０秒間焼成して、溶媒を蒸発させた。これらのウェハのうちの一方を、窒素周囲中で、４１０℃で３０分間硬化させ、もう一方を窒素周囲中で、４１０℃で２４時間硬化させた。焼成したコーティングの厚さをウェハのそれぞれについて測定し、３０分間硬化させたウェハについては３１，７４０Å、２４時間硬化させたウェハについては３１，４５６Åであることが分かった。硬化したコーティングを、光学顕微鏡及び走査電子顕微鏡によって亀裂について検査した。３０分間硬化させたウェハ上では、硬化したコーティングの亀裂は観察されなかった。２４時間硬化させたウェハ上では、亀裂が観察された。
実施例６−ＰＴＳＲＥ５０Ｃ平面化組成物
【００４５】
１００ｍＬフラスコ内で、０．０６ｇの１，４−ビス−（トリエトキシシリル）メタン架橋剤を、３０ｇのＰＴＳＲＥ５０Ｃに添加し、室温で１時間撹拌して、平坦化組成物を形成した。平坦化組成物を０．１マイクロメートルのフィルタを通して濾過した。
【００４６】
濾過した平坦化組成物を、１，３００ＲＰＭでスピンコーティングすることにより、３つの４インチケイ素ウェハ上にコーティングした。キャストフィルムを有するウェハを、空気周囲中の連続する２枚のホットプレート（１６０℃の表面温度を有する第１のホットプレート及び１８０℃の表面温度を有する第２のホットプレート）上でそれぞれ６０秒間焼成して、溶媒を蒸発させた。４つのウェハのそれぞれが、上記のように、第２のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。ウェハのうちの３つはそれぞれ、上記のように、第３のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。第３のコーティングを有する３つのウェハのうちの２つは、上記のように、第４のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。第４のコーティングを有する２つのウェハのうちの１つは、上記のように、第５のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。焼成したコーティングの厚さをウェハのそれぞれについて測定し、二重コーティングについては２９，８６３Å、三重コーティングについては４５，８５５Å、四重コーティングについては６１，９９５Å、五重コーティングでは８２，２２９Åであることが分かった。焼成したコーティングを有する４つのウェハを、窒素周囲中で、４１０℃で３０分間硬化させた。硬化したコーティングを、光学顕微鏡及び走査電子顕微鏡によって亀裂について検査した。二重、三重、又は四重のコーティングを有するウェハ上では、硬化コーティングの亀裂は観察されなかった。五重コーティングを有するウェハ上では、硬化したコーティングの亀裂が観察された。
実施例７−ＰＴＳＲＥ５０Ｃ平面化組成物
【００４７】
１００ｍＬフラスコ内で、０．１２ｇの１，４−ビス−（トリエトキシシリル）メタン架橋剤を、３０ｇのＰＴＳＲＥ５０Ｃに添加し、室温で１時間撹拌して、平坦化組成物を形成した。平坦化組成物を０．１マイクロメートルのフィルタを通して濾過した。
【００４８】
濾過した平坦化組成物を、１，３００ＲＰＭでスピンコーティングすることにより、３つの４インチケイ素ウェハ上にコーティングした。キャストフィルムを有するウェハを、空気周囲中の連続する２枚のホットプレート（１６０℃の表面温度を有する第１のホットプレート及び１８０℃の表面温度を有する第２のホットプレート）上でそれぞれ６０秒間焼成して、溶媒を蒸発させた。４つのウェハのそれぞれが、上記のように、第２のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。ウェハのうちの３つはそれぞれ、上記のように、第３のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。第３のコーティングを有する３つのウェハのうちの２つは、上記のように、第４のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。第４のコーティングを有する２つのウェハのうちの１つは、上記のように、第５のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。焼成したコーティングの厚さをウェハのそれぞれについて測定し、二重コーティングについては２９，８６３Å、三重コーティングについては４５，８５５Å、四重コーティングについては６１，９９５Å、五重コーティングでは８２，２２９Åであることが分かった。焼成したコーティングを有する４つのウェハを、窒素周囲中で、４１０℃で３０分間硬化させた。硬化したコーティングを、光学顕微鏡及び走査電子顕微鏡によって亀裂について検査した。二重、三重、又は四重のコーティングを有するウェハ上では、硬化コーティングの亀裂は観察されなかった。五重コーティングを有するウェハ上では、硬化したコーティングの亀裂が観察された。
実施例８−ＰＴＳＲＥ５０Ｃ平面化組成物
【００４９】
１００ｍＬフラスコ内で、０．３０ｇの１，４−ビス−（トリエトキシシリル）メタン架橋剤を、３０ｇのＰＴＳＲＥ５０Ｃに添加し、室温で１時間撹拌して、平坦化組成物を形成した。平坦化組成物を０．１マイクロメートルのフィルタを通して濾過した。
【００５０】
濾過した平坦化組成物を、１，３００ＲＰＭでスピンコーティングすることにより、３つの４インチケイ素ウェハ上にコーティングした。キャストフィルムを有するウェハを、空気周囲中の連続する２枚のホットプレート（１６０℃の表面温度を有する第１のホットプレート及び１８０℃の表面温度を有する第２のホットプレート）上でそれぞれ６０秒間焼成して、溶媒を蒸発させた。４つのウェハのそれぞれが、上記のように、第２のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。ウェハのうちの３つはそれぞれ、上記のように、第３のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。第３のコーティングを有する３つのウェハのうちの２つは、上記のように、第４のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。第４のコーティングを有する２つのウェハのうちの１つは、上記のように、第５のコーティング及びホットプレート焼成を受けた。焼成したコーティングの厚さをウェハのそれぞれについて測定し、二重コーティングについては２９，４４３Å、三重コーティングについては４４，６２８Å、四重コーティングについては５９，９１０Å、五重コーティングでは８０，６７４Åであることが分かった。焼成したコーティングを有する４つのウェハを、窒素周囲中で、４１０℃で３０分間硬化させた。硬化したコーティングを、光学顕微鏡及び走査電子顕微鏡によって亀裂について検査した。二重、三重、又は四重のコーティングを有するウェハ上では、硬化コーティングの亀裂は観察されなかった。五重コーティングを有するウェハ上では、硬化したコーティングの亀裂が観察された。
【図１】
2021507031.tif 000011
【図２】
2021507031.tif 000012
【手続補正書】
【提出日】令和2年8月17日(2020.8.17)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
半導体デバイスの表面を平坦化するための組成物であって、
シロキサン、シルセスキオキサン、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、及びポリシロキサン樹脂のうちの少なくとも１つを含むケイ素系材料と、
少なくとも１つの溶媒と、
触媒と、
一般式：
【化１】
2021507031.tif 000013
によるシロキサン化合物を含む架橋剤と、を含み、
式中、Ｒが、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６が、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される、組成物。
【請求項２】
平坦化組成物を製造するための方法であって、
ケイ素系材料を１つ以上の溶媒中に溶解してケイ素系材料溶液を形成することであって、前記ケイ素系材料が、シロキサン、シルセスキオキサン、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、及びポリシロキサン樹脂のうちの少なくとも１つを含む、形成することと、
触媒を前記ケイ素系材料溶液に添加することと、
架橋剤を前記ケイ素系材料溶液に添加することと、を含み、前記架橋剤が、一般式：
【化２】
2021507031.tif 000014
によるシロキサン化合物を含み、
式中、Ｒが、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６が、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される、方法。
【請求項３】
半導体デバイス用の平坦化フィルムであって、
ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、及びポリシロキサン樹脂のうちの少なくとも１つを含む硬化ケイ素系ポリマーと、
触媒の残渣と、
架橋剤の残渣と、を含み、前記架橋剤の前記残渣が、一般式：
【化３】
2021507031.tif 000015
によるシロキサン化合物の残渣を含み、
式中、Ｒが、脂肪族含有基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６が、各々独立して、Ｈ、又は置換若しくは非置換の炭素を有するアルキル基からなる群から選択される、平坦化フィルム。
【国際調査報告】
2021507031.tif 000016
2021507031.tif 000017