(57)【要約】  本発明は、例えばカバー等のＬＥＤ照明ユニットで使用される成形部品を製造するために使用される、熱可塑性ポリマー、特にポリカーボネートに基づく組成物におけるスクアラン等の分岐脂肪族炭化水素の使用に関する。本発明によれば、分岐脂肪族炭化水素の使用は、全透過率および３６０〜４６０ｎｍの範囲の透過率を高めることを可能にし、したがって、対応する組成物を、白色ＬＥＤ光源と組み合わせて使用するための成形部品の製造に特に適したものにすることが見出された。さらに、黄変とヘイズが同時に減少することが示された。【特許請求の範囲】
【請求項１】
３６０〜４６０ｎｍの範囲にピーク波長を有するＬＥＤ光源と、以下を含有する透明または半透明の熱可塑性組成物で製造された成形部品とを含んでなる、ＬＥＤ照明ユニット：
ａ）熱可塑性ポリマー、
ｂ）ホスフェート、ホスファイト、ホスホナイト、ホスフィンおよびそれらの混合物からなる群から選択される、１０〜２５００ｐｐｍの１つ以上のリン系熱安定剤、
ｃ）２００ｐｐｍ〜４５００ｐｐｍの１つ以上の分岐脂肪族炭化水素、
ｄ）脂肪酸エステルに基づく１００ｐｐｍ〜４０００ｐｐｍの１つ以上の離型剤、
ここで、ｐｐｍで記載された量は、いずれの場合も熱可塑性ポリマーの総重量に基づくものである。
【請求項２】
前記成分ｃ）の炭化水素に含まれる炭素原子の数が２０〜８０であり、かつメチル基が分岐として存在する、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット。
【請求項３】
鎖中の炭素原子に基づいて、分岐として存在するメチル基の重量分率が１０〜３０重量％である、請求項２に記載のＬＥＤ照明ユニット。
【請求項４】
芳香族ポリカーボネートが熱可塑性ポリマーとして存在する、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット。
【請求項５】
前記成分ｃ）の炭化水素が結合ファルネサンユニットから構築される、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット。
【請求項６】
少なくともスクアランが成分ｃ）として存在する、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット。
【請求項７】
少なくともトリフェニルホスフィンが成分ｂ）の熱安定剤として存在する、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット。
【請求項８】
少なくともグリセロールモノステアレートが成分ｄ）の離型剤として存在する、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット。
【請求項９】
前記組成物がさらに、５０ｐｐｍ〜１０００ｐｐｍの量のフェノール系酸化防止剤を含有する、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット。
【請求項１０】
成分ｂ）の量が２００〜１０００ｐｐｍであり、かつ成分ｄ）の量が１５０〜５００ｐｐｍである、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット。
【請求項１１】
ＬＥＤ照明ユニットから放出される光が、ＤＩＮ  ＥＮ  １２６６５：２００９に従って決定された２５００Ｋ〜７０００Ｋの色温度を有する、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット。
【請求項１２】
以下を含有する、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット：
ａ）芳香族ポリカーボネートが熱可塑性ポリマーとして存在する熱可塑性ポリマー、
ｂ）ホスフェート、ホスファイト、ホスホナイト、ホスフィンおよびそれらの混合物からなる群から選択される、１０〜２５００ｐｐｍの１つ以上のリン系安定剤、
ｃ）２００ｐｐｍ〜４５００ｐｐｍのスクアランが分岐脂肪族炭化水素として存在する１つ以上の分岐脂肪族炭化水素、
ｄ）脂肪酸エステルに基づく１００ｐｐｍ〜４０００ｐｐｍの１つ以上の離型剤、
ｅ）０〜１０００ｐｐｍの１つ以上のフェノール系酸化防止剤、
ｆ）０〜６０００ｐｐｍの１つ以上のＵＶ吸収剤、および
ｇ）０〜５００００ｐｐｍの１つ以上の追加添加剤、
ここで、ｐｐｍで記載された量は、いずれの場合も成分ａ）の熱可塑性ポリマーの総重量に基づくものである。
【請求項１３】
熱可塑性組成物が以下からなる、先行する請求項のいずれか一項に記載のＬＥＤ照明ユニット：
ａ）芳香族ポリカーボネート、
ｂ）ホスフェート、ホスファイト、ホスホナイト、ホスフィンおよびそれらの混合物からなる群から選択される、１０〜２５００ｐｐｍの１つ以上のリン系熱安定剤、
ｃ）スクアランが分岐脂肪族炭化水素として存在する、２００ｐｐｍ〜４５００ｐｐｍの１つ以上の分岐脂肪族炭化水素、
ｄ）脂肪酸エステルに基づく１００ｐｐｍ〜４０００ｐｐｍの１つ以上の離型剤、
ｅ）０〜１０００ｐｐｍの１つ以上のフェノール系酸化防止剤、
ｆ）０ｐｐｍ〜６０００ｐｐｍの１つ以上のＵＶ吸収剤、
ｇ）成分ｅ）とは異なる酸化防止剤、成分ｄ）とは異なる離型剤、難燃剤、抗滴下剤、成分ｂ）とは異なる安定剤、光学的光沢剤、光散乱剤、着色剤からなる群から選択される０〜５０００００ｐｐｍの１つ以上の追加添加剤、
ここで、ｐｐｍで記載された量は、いずれの場合も熱可塑性芳香族ポリカーボネートの総重量に基づくものである。
【請求項１４】
熱可塑性ポリマーに基づく熱可塑性組成物の３６０〜４６０ｎｍの範囲の光透過率を高めるための、分岐脂肪族炭化水素の使用。
【請求項１５】
芳香族ポリカーボネートが熱可塑性ポリマーとして組成物中に存在し、かつスクアランが分岐脂肪族炭化水素として用いられる、請求項１４に記載の使用。
【発明の詳細な説明】
【発明の背景】
【０００１】
本発明は、ＬＥＤ光源、および熱可塑性材料で作られた成形部品、例えばカバーとを含んでなるＬＥＤ照明ユニットに関する。本発明はさらに、３６０〜４６０ｎｍの範囲でカバー材料の光透過率を改善することに関する。
【０００２】
白熱灯は、その発光効率の低さ、および熱の大きな発生、およびまた短い寿命のため不利である。省エネランプははるかにエネルギー効率が高いが、重金属成分、特に水銀による高レベルの環境汚染を伴い、特別な廃棄物として処分する必要がある。従来の照明源およびモジュール、例えば、白熱灯または省エネランプの代替概念が、持続可能性およびエネルギー効率の理由から求められている。
【０００３】
半導体技術は、これらの欠点がなく、さらに長寿命で高いエネルギー効率を備えた代替照明源を（ＬＥＤ、ＯＬＥＤ、またはエレクトロルミネッセンスフィルムの形態で）提供する。光源としての半導体技術の好ましい使用法は、ＬＥＤの使用法である。
【０００４】
ＬＥＤは、寿命が長く、エネルギー消費量が少なく、光の収量が多いため、自動車産業、航空、インテリア照明、ファサードデザインなどの照明源としての使用が増えている。
【０００５】
白熱灯や蛍光灯などの従来の照明手段と比較して、ＬＥＤは異なる発光特性を有する。光線を導くことが必要な用途では、ＬＥＤにレンズまたは光伝導体（ｌｉｇｈｔ  ｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ）を使用する必要があることがよくある。あるいは、またはさらに、光源としてＬＥＤを含んでなる照明手段は、一般に、光源を覆い、光源を保護し、汚れやほこり等の外部の影響から光源を保護するために役立つ透明または半透明のハウジング部分を含んでなる。
【０００６】
ＬＥＤは、半導体材料およびドーピングに依存する波長を有する光を放出し、したがって、ＬＥＤは、赤外線範囲またはＵＶ範囲においてさえ、実質的に単色の光を生成するために使用され得る。
【０００７】
したがって、異なる波長が混ざったものであることが知られている可視の白色光を生成するためには、ＬＥＤの単色光を「変換」する必要があり（例えば、加法混色により）、これは、原則としてさまざまな手段で行うことができる：
１．その組み合わされ、知覚される光の印象が白色である、いわゆるＲＧＢ（赤緑青）モジュールを形成するための、青色ＬＥＤ、赤色ＬＥＤ、および緑色ＬＥＤの組み合わせによる色の混合。
２．ＬＥＤ放射の全部または一部が、例えば、りん光物質を介して他の波長に変換される発光技術を介し、これにより、青色範囲の発光の一部を赤／黄色の光に変換する単一のりん光物質を追加することにより、可視範囲の青色光を放出するＬＥＤから始まる白色光を生成することが可能になる。白色光を生成するこのモードは、コスト上の理由および青色ＬＥＤの効率が高いため、商用用途に適している。あるいは、ＲＧＢモジュールに対応する波長を放出する３つの異なるりん光物質を使用して、ＬＥＤで生成されたＵＶ光から白色光を生成することも可能である。この技術が採用される場合、ＵＶ放射に対する安定性も高い、すなわち、例えば、ＵＶ安定化が提供されている組成物が優先される。
【０００８】
ＬＥＤモジュールの「白」から逸脱した全体的な色の印象を確立するために、上記の光源を必要に応じてさらに変更されていてもよい。この変更は、例えば、
−リン染料と組み合わせる、または
−異なる発光特性を有する追加の光源と組み合わせる
ことにより影響されうる。
【０００９】
照明手段のレンズ、ライトガイド、カバー、またはその他の構成要素に透明または半透明のプラスチックを使用する場合、焦点は、使用される光源からの光に対する安定性にある。これらの照明手段は人間が使用するために考案されているので、光の波長は肉眼で見える範囲にあることが好ましい。可視範囲外の発光は、エネルギーの損失を伴い、したがって光源の効率を低下させる。そのような光源の発光スペクトルに関して、高い色安定性および高い透過率を有する透明または半透明のプラスチック組成物が必要とされている。これは、この範囲のすべての吸収は、材料へのエネルギー入力につながり、長期間にわたり、変色、曇り、場合によってはポリマーの劣化を結果として生じるため、特に、多くのＬＥＤ光源がほとんどの光を放出する３６０〜４６０ｎｍの範囲（青色光）の吸収は低くなければならないことを意味する。熱可塑性ポリマー組成物の場合、前記の構成要素の製造は、複雑な形状を容易に製造できるようにするために、さらに良好な流動性を必要とする。前記の構成要素は、例えば、スナップまたはねじ接続などの統合された要素を介して照明手段のさらなる要素に接続可能であることがしばしば意図され、したがって、良好な機械的強度を必要とする。光学的、幾何学的または他の特性を変えることなく照明手段の使用温度に恒久的に耐えるためには、良好な耐熱性もまた必要である。
【００１０】
照明手段のレンズ、ライトガイド、透明または半透明のカバー、および他の透明または半透明の構成要素は、原則として、非常に多種多様な透明または半透明のポリマーから製造することができる。適切な例には、特に、以下の熱可塑性プラスチックに基づく射出成形可能な透明または半透明の材料が含まれる：コポリカーボネートを含む芳香族ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエステルカーボネート、ポリスチレン（ＰＳ）、スチレン共重合体、ポリエチレン（ＰＥ）およびポリプロピレン（ＰＰ）等のポリアルキレン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）等の芳香族ポリエステル、ＰＥＴ−シクロヘキサンジメタノール共重合体（ＰＥＴＧ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のポリまたはコポリメチルメタクリレート、ポリイミド（ＰＭＭＩ等）、ポリエーテルスルホン、熱可塑性ポリウレタン、環状オレフィンポリマーまたはコポリマー（ＣＯＰまたはＣＯＣ）、またはこれらの混合物が透明または半透明である場合は、記載されている成分の混合物。
【００１１】
前記透明または半透明の材料は、光の色の印象や色温度を変えるために、追加の着色剤と混合されることがしばしばある。
【００１２】
ＥＰ２７９９２００Ａ１は、光透過率を改善するための安定剤およびその他の添加剤について説明している。リン系酸化防止剤やフェノールラジカルスカベンジャー等の特定の安定剤は、光学特性を改善するために長い間使用されてきた。しかしながら、ここでの、透過の改善は非常に限られている。
【００１３】
ＵＳ２０１７／０２１８１９８Ａ１は、光透過率を高めるためのポリカーボネートへのポリオキサメチレンポリオキサプロピレングリコールの添加について説明している。しかしながら、前記グリコールエーテルの温度安定性は限られている。ポリカーボネートで通常されるように高温で処理すると、例えば、金型内に堆積する分解生成物が発生する可能性がある。これらの堆積物は、望ましくないより長い洗浄サイクルをもたらす。したがって、この場合、本発明による組成物は、好ましくは、ポリオキサメチレンポリオキサプロピレングリコールも含まない。
【００１４】
ＬＥＤおよび光導体の用途に有利な色補正成形材料は、ＥＰ２６５２０３１Ａ１に記載されている。しかしながら、前記着色剤組成物は、３６０〜４６０ｎｍの範囲での透過性を減少させる。
【００１５】
本発明は、その目的のために、少なくとも３６０〜４６０ｎｍの範囲での高い光透過率と、対応する無添加のポリカーボネートと比較して低いΔＹ．Ｉ値の形態で表される高い熱安定性を有する、ＬＥＤ用途向けの熱可塑性組成物を提供することである。成形材料は、好ましくは、所望の構成要素、特に比較的複雑な形状を有する構成要素に容易に加工可能であるべきである。
【００１６】
驚くべきことに、リン系熱安定剤および脂肪酸エステルに基づく離型剤（ｄｅｍｏｕｌｄｉｎｇ  ａｇｅｎｔ）と組み合わせて非常に少量の脂肪族炭化水素を添加すると、ポリカーボネートの光透過率および黄色度指数（Ｙ．Ｉ．）の両方が改善されることが見出された。離型剤としてポリカーボネートに脂肪族添加剤を添加することは公知であるため、これは驚くべきことであった。しかしながら、前記の添加剤がＬＥＤ光の透過率を高めることは知られていない。
【００１７】
先行技術は、ＷＯ２００１／００４１９９Ａ１におけるこれらの特定の添加剤の添加について記載しているが、本発明の添加剤の組み合わせについては記載していない。特に３６０〜４６０ｎｍの範囲での光透過率の増加については記載されていない。
【００１８】
本発明の目的は、驚くべきことに、３６０〜４６０ｎｍの範囲のピーク波長を有するＬＥＤ光源と、以下を含有する透明または半透明の熱可塑性組成物で製造された成形部品とを含んでなるＬＥＤ照明ユニットによって達成される。
ａ）好ましくは芳香族ポリカーボネート、特に好ましくは界面プロセスによって生成される芳香族ポリカーボネートを含んでなる、ポリマー混合物を含有する、熱可塑性ポリマー、
ｂ）ホスフェート、ホスファイト、ホスホナイト、ホスフィンおよびそれらの混合物からなる群から選択される、１０〜２５００ｐｐｍの１つ以上のリン系の安定剤、
ｃ）２００〜４５００ｐｐｍの１つ以上の分岐脂肪族炭化水素、
ｄ）脂肪酸エステルに基づく１００〜４０００ｐｐｍの１つ以上の離型剤、
ｅ）０〜１０００ｐｐｍの１つ以上のフェノール系酸化防止剤、
ｆ）０〜６０００ｐｐｍの１つ以上のＵＶ吸収剤、および
ｇ）０〜５０００００ｐｐｍの１つ以上の追加添加剤、
ここで、ｐｐｍで記載された量は、いずれの場合も成分ａ）の熱可塑性ポリマーの総重量に基づくものである。
【００１９】
ＬＥＤ照明ユニットによって放出される光は、好ましくは、ＤＩＮ ＥＮ １２６６５：２００９に従って決定された２５００〜７０００Ｋ、より好ましくは２７００〜６５００Ｋ、さらにより好ましくは３０００〜６０００Ｋの色温度を有する。
【００２０】
本発明の目的は、分岐脂肪族炭化水素、特にスクアランを、１つ以上のリン系熱安定剤および脂肪酸エステルに基づく１つ以上の離型剤と組み合わせて使用して、熱可塑性ポリマーに基づく、熱可塑性組成物の３６０〜４６０ｎｍの範囲の光透過率を高めることによってさらに達成される。用語「に基づく」は、熱可塑性ポリマーが全組成物の少なくとも５０重量％、より好ましくは少なくとも６０重量％、さらにより好ましくは少なくとも７０重量％、さらにより好ましくは少なくとも８０重量％、さらにより好ましくは少なくとも９０重量％、特に好ましくは少なくとも９５重量％を構成することを意味すると理解されるべきである。
【００２１】
成形部品の組成物は、原則として、これらが本発明による組成物に悪影響を及ぼさないという条件で、さらなる成分を含有してもよい。
【００２２】
しかしながら、組成物が、成分ａ）からｇ）に加えて、より好ましくはａ）からｆ）に加えて、特に好ましくは成分ａ）からｄ）に加えて、さらなる成分を含有しない場合が好ましい。
【００２３】
本発明の文脈において、「透明な組成物」は、ＩＳＯ  １３４６８−２：２００６に従って４ｍｍの厚さで測定された３６０〜７８０ｎｍの範囲の透過率を少なくとも８５％、好ましくは少なくとも８６％、特に好ましくは少なくとも８８％、およびＡＳＴＭ  Ｄ１００３：２０１３に従って２０ｍｍの層の厚さで決定された２．０％未満、好ましくは１．５％未満、より好ましくは１．０％未満、特に好ましくは０．８％未満の曇り（clouding）有するものである。本発明の文脈において、「半透明」は、ＩＳＯ  １３４６８−２：２００６に従って４ｍｍの厚さで測定された３６０〜７８０ｎｍの範囲の透過率を８４％未満および２０％超、より好ましくは８０％未満および５０％超、および／またはＡＳＴＭ  Ｄ１００３：２０１３に従って２０ｍｍの層の厚さで決定された９８％超の曇りを有する組成物を意味すると理解されるべきである。
【００２４】
「ＬＥＤ照明ユニット」は、ここでは、機械的に接合された個々の部品のパッケージという狭義の意味だけでなく、機能的な意味で（単に）接合されてユニットを形成する個々の部品の単なる組み合わせとしても広く使用される。しかしながら、機械的に結合された組み合わせは同様に関係していてもよい。
【００２５】
本発明の文脈において、「ＬＥＤ光源」は、２００〜３０００ｎｍの範囲で放出される強度の７０％超がスペクトルの可視領域内にある放射特性、を有する光を放出する光源を意味すると理解されるべきである。本発明の文脈において、可視領域は、３６０〜７８０ｎｍの波長範囲として定義される。強度の５％未満が３６０  ｎｍ未満の範囲にある場合は、特に好ましい。３６０〜５００ｎｍの範囲を考慮すると、本発明の文脈におけるＬＥＤ光は、その強度に関してピーク波長、すなわち、最大強度の波長が３６０〜４６０ｎｍ、より好ましくは４００〜４６０ｎｍ、特に好ましくは４３０〜４６０ｎｍ、あるいは特に好ましくは４００〜４０５ｎｍである。ピーク波長を決定するために、放射線に相当するパラメータ、たとえば放射線フラックスがスペクトル分解能で測定され、デカルト座標系でプロットされている。ｙ軸には放射相当パラメータがプロットされ、ｘ軸には波長がプロットされている。この曲線の絶対最大値は「ピーク波長」である（ＤＩＮ  ５０３１−１（１９８２）による定義）。用語「〜（“ｆｒｏｍ  ．．．  ｔｏ”）」には、指定されたしきい値が含まれる。「ＬＥＤ光」は、好ましくは、半値全幅が６０ｎｍ以下、より好ましくは４５ｎｍ以下、さらにより好ましくは３０ｎｍ以下の狭い発光幅を有し、単色光が特に好ましい。半値全幅は、強度の半分での発光ピークの全幅である。
【００２６】
そのような発光特性は、とりわけ、光源として半導体またはレーザーを使用することにより達成される。今日、半導体技術は、例えば、ＬＥＤ（発光ダイオード）、有機ＬＥＤ（ＯＬＥＤ）、エレクトロルミネッセンスフィルムで頻繁に使用されている。
【００２７】
「成形部品」は、単層要素のみを意味するものとしてのみ理解されるべきでない。対応する組成物で製造された成形部品を含む場合、多層システムもまた企図される。本発明に従って記載された成形部品の片側または両側に、追加の引っかき耐性層が特に存在していてもよい。存在していてもよい多層物品は、用語「成形部品」と同一視されるべきではない。したがって、本発明はさらに、より具体的に定義された組成物からなる層を含んでなる多層物品を含んでなる対応するＬＥＤ照明ユニットに関する。
【００２８】
成分ａ
熱可塑性ポリマーａ）は、好ましくは、ホモポリカーボネートまたはコポリカーボネートのいずれかである芳香族ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエステルカーボネート、ポリスチレン（ＰＳ）、スチレンコポリマー、ポリエチレン（ＰＥ）およびポリプロピレン（ＰＰ）等のポリアルキレン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）およびポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）等の芳香族ポリエステル、ＰＥＴ−シクロヘキサンジメタノールコポリマー（ＰＥＴＧ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のポリまたはコポリメチルメタクリレート、ポリイミド（例ＰＭＭＩ）、ポリエーテルスルホン、熱可塑性ポリウレタン、環状オレフィンポリマーまたはコポリマー（ＣＯＰまたはＣＯＣ）であり、より好ましくは芳香族（ホモ）ポリカーボネート、芳香族コポリカーボネート、芳香族ポリエステル、環状オレフィンポリマーまたはコポリマーまたはポリメチルメタクリレート、またはこれらの混合物が透明または半透明であるという条件で、同じタイプまたは異なるタイプの記載された成分の混合物である。成分ａ）の熱可塑性ポリマーは、特に好ましくは芳香族ポリカーボネートであり、このタイプの２つ以上の代表物、例えば２つの異なる芳香族コポリカーボネートまたは２つの異なる芳香族ホモポリカーボネートの混合物もまた関係していてもよい。成分ａ）が異なるタイプの熱可塑性ポリマーの混合物である場合、好ましくはポリカーボネートとＰＭＭＡまたはポリエステルとの混合物である。しかしながら、芳香族ポリカーボネートのみが熱可塑性ポリマーとして存在する場合、非常に好ましい。
【００２９】
一つの実施形態は、成分ａ）として、全組成物に基づいて２重量％未満、好ましくは１重量％未満、より好ましくは０．５重量％未満、さらにより好ましくは０．１５〜０．２５重量％、特に好ましくは、０．０８〜０．１２重量％のＰＭＭＡを含んでなる、芳香族ポリカーボネートとＰＭＭＡの混合物を含有し、ここで前記ＰＭＭＡは、好ましくは、１．０ｍｌ／分の流速で、ポリスチレン標準品および溶離液としてテトラヒドロフランを使用するゲル浸透クロマトグラフィーによって決定されるモル重量が４００００ｇ／モル未満である。
【００３０】
本発明の文脈において、用語ポリカーボネートは、ホモポリカーボネートおよびコポリカーボネートの両方を含んでなる。ポリカーボネートは、公知の意味で直鎖または分岐鎖であってもよい。本発明の文脈で「ポリカーボネート」に言及する場合、これは、明示的に言及されていなくても、常に芳香族ポリカーボネートを意味すると理解されるべきである。
【００３１】
ポリカーボネートは、ジフェノール、炭酸誘導体、場合により連鎖停止剤および分岐剤から公知の方法で製造される。
【００３２】
ポリカーボネートの製造に関する詳細は、過去約40年にわたる多くの特許文献に開示されている。ここでは、例えば、Ｓｃｈｎｅｌｌ、「Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ」、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｒｅｖｉｅｗｓ、９巻、Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ、ニューヨーク、ロンドン、シドニー、１９６４、Ｄ．Ｆｒｅｉｔａｇ、Ｕ．Ｇｒｉｇｏ、Ｐ．Ｒ．Ｍｕｌｌｅｒ、Ｎｏｕｖｅｒｔｎｅ、ＢＡＹＥＲ  ＡＧ、「Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ」、Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ、１１巻、第２版、１９８８、６４８〜７１８頁、および最後に、Ｄｒｅｓ．Ｕ．Ｇｒｉｇｏ、Ｋ．Ｋｉｒｃｈｎｅｒ、およびＰ．Ｒ．Ｍｕｌｌｅｒ、「ポリカーボネート［ポリカーボネート］」、Ｂｅｃｋｅｒ／Ｂｒａｕｎ、Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−ハンドブック［プラスチックハンドブック］、第３／１巻、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリエステル、セルロースエステル［ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリエステル、セルロースエステル］、Ｃａｒｌ  Ｈａｎｓｅｒ  Ｖｅｒｌａｇ  Ｍｕｎｉｃｈ、Ｖｉｅｎｎａ  １９９２、１１７〜２９９頁を参照してもよい。
【００３３】
ポリカーボネートの製造に適したジヒドロキシアリール化合物は、例えば、ヒドロキノン、レゾルシノール、ジヒドロキシジフェニル、ビス（ヒドロキシフェニル）アルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）シクロアルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（ヒドロキシフェニル）ケトン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホキシド、アルファ−アルファ’−ビス（ヒドロキシフェニル）ジイソプロピルベンゼン、イサチンまたはフェノールフタレインの誘導体に由来するフタルイミジン、およびそれらの環アルキル化、環アリール化および環ハロゲン化化合物である。
【００３４】
好ましいジヒドロキシアリール化合物は、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルエタン、１，３−ビス［２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−プロピル］ベンゼン（ビスフェノールＭ）、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−クロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）スルホン、２，４−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、２，２−ビス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，３−ビス［２−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−プロピル］ベンゼンおよび１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（ビスフェノールＴＭＣ）および式（Ｉ）〜（ＩＩＩ）のビスフェノールである。
【化１】
2021530832.tif 000002
ここで、Ｒ’は、それぞれの場合において、Ｃ１〜Ｃ４−アルキルラジカル、アラルキルラジカルまたはアリールラジカル、好ましくはメチルラジカルまたはフェニルラジカル、最も好ましくはメチルラジカルを表す。
【００３５】
特に好ましいジヒドロキシアリール化合物は、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルエタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンおよび１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（ビスフェノールＴＭＣ）、および式（Ｉ）、（ＩＩ）および／または（ＩＩＩ）のジヒドロキシアリール化合物である。
【００３６】
これらおよび他の適切なジヒドロキシアリール化合物は、例えば、ＵＳ２９９９８３５Ａ、ＵＳ３１４８１７２Ａ、ＵＳ２９９１２７３Ａ、ＵＳ３２７１３６７Ａ、ＵＳ４９８２０１４Ａ、およびＵＳ２９９９８４６Ａにおいて、ドイツ公開公報１５７０７０３Ａ、２０６３０５０Ａ、２０３６０５２Ａ、２２１１９５６Ａおよび３８３２３９６Ａにおいて、フランス特許明細書１５６１５１８Ａ１において、Ｈ．Ｓｃｈｎｅｌｌによる論文、「Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ」、Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ、Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ  １９６４、ｐｐ２８ｆｆおよびｐｐ１０２ｆｆにおいて、ならびに「Ｄ．Ｇ．ルグラン、Ｊ．Ｔ．Ｂｅｎｄｌｅｒ、「Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」、Ｍａｒｃｅｌ  Ｄｅｋｋｅｒ  Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ  ２０００、ｐｐ７２ｆｆに記載されている。
【００３７】
ホモポリカーボネートの場合、１つのジフェノールのみが用いられ、コポリカーボネートの場合、２つ以上のジフェノールが用いられる。
【００３８】
適切な炭酸誘導体の例には、ホスゲンまたは炭酸ジフェニルが含まれる。
【００３９】
ポリカーボネートの製造に用いられる適切な連鎖停止剤には、モノフェノールおよびモノカルボン酸の両方が含まれる。適切なモノフェノールは、例えば、フェノール自体、クレゾール等のアルキルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、クミルフェノール、ｐ−ｎ−オクチルフェノール、ｐ−イソオクチルフェノール、ｐ−ｎ−ノニルフェノールおよびｐ−イソノニルフェノール、ｐ−クロロフェノール等のハロフェノール、２，４−ジクロロフェノール、ｐ−ブロモフェノールおよび２，４，６−トリブロモフェノール、２，４，６−トリヨードフェノール、ｐ−ヨードフェノールおよびそれらの混合物である。
【００４０】
さらに、好ましい連鎖停止剤は、直鎖または分岐鎖のＣ１〜Ｃ３０アルキルラジカルで一置換または多置換されているフェノールであり、好ましくは非置換であるか、またはｔｅｒｔ−ブチルで置換されている。特に好ましい連鎖停止剤は、フェノール、クミルフェノールおよび／またはｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールである。
【００４１】
さらに、適切なモノカルボン酸は、安息香酸、アルキル安息香酸およびハロ安息香酸である。
【００４２】
用いられる連鎖停止剤の量は、それぞれの場合に用いられるジフェノールのモルに基づいて、好ましくは０．１〜５モル％である。連鎖停止剤の添加は、カルボン酸誘導体との反応の前、最中、または後に実施されてもよい。
【００４３】
適切な分岐剤は、ポリカーボネート化学で知られている三官能性以上の化合物、特に３つ以上のフェノール性ＯＨ基を有するものである。
【００４４】
適切な分岐剤は、例えば、フロログルシノール、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ（４−ヒドロキシフェニル）−２−ヘプテン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン、１，３，５−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリ（４−ヒドロキシフェニル）エタン、トリ（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス［４，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキシル］プロパン、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェノール、２，６−ビス（２−ヒドロキシ−５’−メチルベンジル）−４−メチルフェノール、２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）プロパン、ヘキサ−（４−（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェニル）オルトテレフタレート、テトラ（４−ヒドロキシフェニル）メタン、テトラ（４−（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェノキシ）メタンおよび１，４−ビス（（４’、４”−ジヒドロキシトリフェニル）メチル）ベンゼンおよび２，４−ジヒドロキシ安息香酸、トリメシン酸、塩化シアンおよび３，３−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−オキソ−２，３−ジヒドロインドールである。
【００４５】
任意の使用のため分岐剤の量は、それぞれの場合に使用されるフェノールのモル数に基づいて、好ましくは０．０５〜２．００モル％である。
【００４６】
分岐剤は、最初にアルカリ性水溶液中のジフェノールと連鎖停止剤を充填するか、またはホスゲン化の前に有機溶媒に溶解して添加することができる。エステル交換プロセスの場合、分岐剤はジフェノールと一緒に用いられる。本発明による組成物中に存在する芳香族ポリカーボネートは、好ましくは、界面プロセスによって製造される。
【００４７】
直鎖ポリカーボネートを用いることが好ましい。
【００４８】
本発明の芳香族ポリカーボネートは、好ましくは、重量平均分子量Ｍｗが１５０００〜２５０００ｇ／モル、好ましくは１５０００〜２４０００ｇ／モル、より好ましくは１６０００〜２３５００ｇ／モル、さらにより、特に好ましくは１８０００〜２２５００ｇ／モルである。この値は、溶離液としてジクロロメタンを使用する、ゲル浸透クロマトグラフィーによる測定、ＰＳＳ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｔａｎｄａｒｄｓ  Ｓｅｒｖｉｃｅ  ＧｍｂＨ、ドイツの既知のモル重量分布の直鎖ポリカーボネート（ビスフェノールＡとホスゲンで作られたもの）を用いるＣｕｒｒｅｎｔａ  ＧｍｂＨ＆Ｃｏ．ＯＨＧ、レバークーゼンの方法２３０１−０２５７５０２−０９Ｄ（ドイツ語２００９年版）による較正に適用される。較正の溶離液も同様にジクロロメタンである。架橋スチレンジビニルベンゼン樹脂のカラムの組み合わせ。分析カラムの直径：７．５ｍｍ；長さ：３００ｍｍ。カラム材料の粒径：３μｍ〜２０μｍ。溶液の濃度：０．２重量％。流量：１．０ｍｌ／分、溶液の温度：３０℃。屈折率（ＲＩ）検出器を使用して検出。
【００４９】
ＩＳＯ１１３３：２０１２−０３に従って３００℃および１．２ｋｇで測定された芳香族ポリカーボネートのＭＶＲ値は、好ましくは１４〜７０ｃｍ３／（１０分）、より好ましくは１８〜６５ｃｍ３／（１０分）である。
【００５０】
報告されているＭＷおよびＭＶＲ値は、組成物全体に存在する芳香族ポリカーボネートに基づく。
【００５１】
特に好ましいポリカーボネートは、ビスフェノールＡに基づくホモポリカーボネート、１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンに基づくホモポリカーボネート、および２つのモノマーであるビスフェノールＡおよび１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンに基づくコポリカーボネートである。
【００５２】
成分ｂ
適切なリン系安定剤には、とりわけ、ホスフェート、ホスファイト、ホスホナイト、ホスフィンおよびそれらの混合物の群から選択される熱安定剤が含まれる。これらのサブグループの１つからの異なる化合物、たとえば２つのホスホナイトの混合物を用いることも可能である。
【００５３】
適切なリン系安定剤の例には、トリフェニルホスファイト、ジフェニルアルキルホスファイト、フェニルジアルキルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリラウリルホスファイト、トリオクタデシルホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（Ｉｒｇａｆｏｓ（商標）１６８）、ジイソデシルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ジイソデシルオキシペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４，６−トリス（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル））ペンタエリスリトールジホスファイト、トリステアリルソルビトールトリホスファイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、６−イソオクチルオキシ−２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−１２Ｈ−ジベンゾ［ｄ、ｇ］−１，３，２−ジオキサホスホシン、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）メチルホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルホスファイト、６−フルオロ−２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−１２−メチル−ジベンゾ［ｄ、ｇ］−１，３，２−ジオキサホスホシン、２，２’，２”−ニトリロ［トリエチルトリス（３，３’，５，５’−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−１，１’−ビフェニル−２，２’−ジイル）ホスファイト］、２−エチルヘキシル（３，３’，５，５’−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−１，１’−ビフェニル−２，２’−ジイル）ホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト（ＰＥＰ−３６）、５−ブチル−５−エチル−２−（２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノキシ）−１，３，２−ジオキサホスフィラン、トリフェニルホスフィン（ＴＰＰ）、トリアルキルフェニルホスフィン、ビスジフェニルホスフィノエタンまたはトリナフチルホスフィンが含まれる。トリフェニルホスフィン（ＴＰＰ）、Ｉｒｇａｆｏｓ（商標）１６８（トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト）、ＰＥＰ−３６（ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト）またはトリス（ノニルフェニル）ホスファイト、またはそれらの混合物を用いることが特に好ましい。リン含有安定剤として、単独でまたは組み合わせて非常に特に好ましいのは、トリフェニルホスフィンである。
【００５４】
本発明の文脈におけるホスフェート安定剤は、例えば、式（Ｉ）のホスフェートである。
【化２】
2021530832.tif 000003
ここで、ラジカルＲ１は、互いに独立して、分岐アルキルラジカルおよび／または置換されていてもよいアルキルラジカルを表し、アルキルラジカルは、好ましくはＣ１〜Ｃ１８−アルキルラジカル、より好ましくはＣ１〜Ｃ８−アルキルラジカルである。アリールラジカルは、好ましくは、直鎖Ｃ１〜Ｃ８−アルキル、分岐Ｃ１〜Ｃ８−アルキル、またはクミルで置換され、ここで、置換基は同一または異なっていてもよいが、同一の置換基が好ましい。アリールラジカルが２位および４位、または２位、４位および６位で置換されている場合が好ましい。これらの位置のｔｅｒｔ−ブチル置換基が特に好ましい。すべてのＲ１が同一である場合がより好ましい。トリイソオクチルホスフェートをリン系安定剤として代替的または追加的に用いる場合が好ましい。
【００５５】
組成物中のリン系安定剤の総量は、成分ａ）の熱可塑性ポリマーの総重量に基づいて、１０〜２５００ｐｐｍ、好ましくは２０〜２０００ｐｐｍ、より好ましくは１００〜１５００ｐｐｍ、特に好ましくは２００〜１０００ｐｐｍ、非常に特に好ましくは２００〜３００ｐｐｍである。
【００５６】
成分ｃ
成分ｃは１つ以上の分岐脂肪族炭化水素である。これらは天然または合成起源である。炭化水素は、好ましくは、ペンダントアルキル基、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソブチルまたはブチル基、特に好ましくはメチル基を有する。本発明に従って用いられる成分ｃの炭化水素中に存在する炭素原子の数は、好ましくは２０〜８０、より好ましくは２５〜４０である。
【００５７】
メチル基が分岐として存在する場合、メチル基の炭素原子は、好ましくは１０〜３０重量％の全分子に基づく重量分率を有する。
【００５８】
成分ｃの炭化水素は、好ましくは、正式にまたは実際の合成によって、水素化ポリテルペン、より好ましくはイソプレン単位から、５０〜１００モル％の範囲で構築される。水素化イソプロペン単位の割合は、成分ｃの化合物の全分子に基づいて、より好ましくは９０モル％超であり、さらにより好ましくは９５モル％超である。
【００５９】
イソプレンに加えて正式に存在する、または実際に用いられるコモノマーは、ゴム製造およびポリオレフィン化学、特に２，３−ジメチルブタジエン、ブタジエン、プロペンおよび／またはイソブテンで一般的なものである。
【００６０】
同時に両方の結合タイプが生じてもよい、「ヘッドツーヘッド（ｈｅａｄ  ｔｏ  ｈｅａｄ）」または「ヘッドツーテール（ｈｅａｄ  ｔｏ  ｔａｉｌ）」または「テールツーテール（ｔａｉｌ  ｔｏ  ｔａｉｌ）」結合を介した残りの二重結合が飽和する前に、純粋に算術的にイソプレンから形成されるような飽和脂肪族が特に優先される。炭化水素が結合ファルネサンユニット、特に「テールツーテール」結合ファルネサンユニットから構築され、特にスクアラン、水素化リコピンまたはオクタメチルドトリアコンタンである場合が非常に特に好ましい。
【００６１】
本発明に従って用いられる組成物中の成分ｃがスクアラン（２，６，１０，１５，１９，２３−ヘキサメチルテトラコサン）を含んでなる場合が非常に特に好ましい。成分c）がスクアランの場合が非常に好ましい。
【００６２】
成分ｃの総量は、成分ａの熱可塑性ポリマーの総重量に基づいて、２００〜４５００ｐｐｍ、好ましくは４０００ｐｐｍまで、より好ましくは３５００ｐｐｍまで、さらにより好ましくは４００〜３０００ｐｐｍであり、特に好ましくは５００〜２５００ｐｐｍであり、特に好ましくは１０００〜２０００ｐｐｍである。
【００６３】
成分ｄ
成分ｄは脂肪酸エステルに基づく離型剤である。前記離型剤は、特にペンタエリスリトールテトラステアレートおよびグリセロールモノステアレートである。好ましくは、離型剤として存在するのは、脂肪酸のグリセリンエステル、より好ましくはグリセリンモノエステルである。離型剤としてモノステアリン酸グリセリルが存在する場合が特に好ましい。成分ｄのこれらの好ましい代表物に加えて、脂肪酸エステルに基づくさらなる離型剤が本発明による組成物中に存在しない場合が非常に特に好ましい。
【００６４】
用語「脂肪酸エステルに基づく」は、化合物が単一の脂肪酸エステルのみに基づくことを意味するように厳密に理解されるべきではない。重要なのは、離型剤が脂肪酸エステルに基づくことだけであり、これらはまた、異なる脂肪酸エステルの混合物であってもよい。
【００６５】
成分ｄ）の総量は、成分ａの熱可塑性ポリマーの総重量に基づいて、１００〜４０００ｐｐｍであり、好ましくは１２０〜１０００ｐｐｍであり、より好ましくは１５０〜８００ｐｐｍであり、さらにより好ましくは１５０〜５００ｐｐｍである。
【００６６】
成分ｅ
フェノール系抗酸化剤は、場合により、最大１０００ｐｐｍ、好ましくは５０〜８００ｐｐｍ、より好ましくは７５〜７００ｐｐｍ、さらにより好ましくは１００〜５００ｐｐｍの量で用いられてもよく、例えば、アルキル化モノフェノール、アルキル化チオアルキルフェノールヒドロキノンおよびアルキル化ヒドロキノンである。Ｉｒｇａｎｏｘ（商標）１０１０（ペンタエリスリトール−３−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）プロピオネート；ＣＡＳ番号：６６８３−１９−８）および／またはＩｒｇａｎｏｘ１０７６（商標）（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−（オクタデカノキシカルボニルエチル）フェノール；ＣＡＳ番号：２０８２−７９−３））を用いることが好ましい。Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６（商標）（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−（オクタデカノキシカルボニルエチル）フェノール）を用いることが特に好ましい。
【００６７】
本発明の特定の実施態様において、成分ｂのホスフィン化合物は、成分ｂのホスファイトまたは成分ｅのフェノール性抗酸化剤または２つの最後に挙げられた化合物の混合物と組み合わせて用いられる。
【００６８】
特に好ましい実施態様では、成分ｂおよびｅの安定剤系は、トリフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィンおよびＩｒｇａｎｏｘ（商標）１０７６またはＩｒｇａｎｏｘ（商標）１０１０等のフェノール系酸化防止剤との混合物、および／またはフェノール系酸化防止剤およびホスファイトの組み合わせからなり、好ましくはＩｒｇａｎｏｘ（商標）１０７６およびＩｒｇａｎｏｘ（商標）１０１０およびＩｒｇａｆｏｓ（商標）１６８またはＰＥＰ−３６の混合物からなる。さらに特に好ましい実施態様では、安定剤系は、ホスフィン、ホスファイト、およびフェノール系酸化防止剤、例えば、トリフェニルホスフィン、Ｉｒｇａｎｏｘ（商標）１０７６およびＩｒｇａｆｏｓ（商標）１６８からなる。
【００６９】
成分ｆ
本発明の成分ｆとしてのＵＶ吸収剤は、４００ｎｍ未満で可能な最低の透過率および４００ｎｍを超える可能な最高の透過率を有する化合物である。前記化合物およびそれらの生成は、文献から知られており、例えば、ＥＰ０８３９６２３Ａ１、ＷＯ１９９６／１５１０２Ａ２およびＥＰ０５００４９６Ａ１に記載されている。本発明による組成物での使用に好ましい紫外線吸収剤は、ベンゾトリアゾール、特にヒドロキシベンゾトリアゾール、トリアジン、ベンゾフェノンおよび／またはアリール化シアノアクリレートである。
【００７０】
以下の紫外線吸収剤、２−（３’、５’−ビス（１，１−ジメチルベンジル）−２’−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール（Ｔｉｎｕｖｉｎ（商標）２３４、ＢＡＳＦ  ＳＥ、Ｌｕｄ−ｗｉｇｓｈａｆｅｎ）、２−（２’−ヒドロキシ−５’−（ｔｅｒｔ−オクチル）フェニル）ベンゾトリアゾール（Ｔｉｎｕｖｉｎ（商標）３２９、ＢＡＳＦ  ＳＥ、Ｌｕｄ−ｗｉｇｓｈａｆｅｎ）、ビス（３−（２Ｈ−ベンゾトリアゾリル）−２−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−オクチル）メタン、（Ｔｉｎｕｖｉｎ（商標）３６０、ＢＡＳＦ  ＳＥ、Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ）等のヒドロキシベンゾトリアゾール、（２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−（ヘキシルオキシ）フェノール（Ｔｉｎｕｖｉｎ（商標）１５７７、ＢＡＳＦ  ＳＥ  、Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ）、ベンゾフェノン２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン（Ｃｈｉｍａｓｏｒｂ（商標）２２、ＢＡＳＦ  ＳＥ、Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ）または２−ヒドロキシ−４−（オクチルオキシ）ベンゾフェノン（Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ（商標）８１、ＢＡＳＦ  ＳＥ、Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ）、２−シアノ−３，３−ジフェニル−２−プロペン酸、２，２−ビス［［（２−シアノ−１−オキソ−３，３−ジフェニル−２−プロペニル）オキシ］メチル］−１，３−プロパンジイルエステル（９Ｃｌ）（Ｕｖｉｎｕｌ  （商標）３０３０、ＢＡＳＦ  ＳＥ  Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ）、２−［２−ヒドロキシ−４−（２−エチルヘキシル）オキシ］フェニル−４，６−ジ（４−フェニル）フェニル−１，３，５−トリアジン（ＣＧＸ  ＵＶＡ  ００６、ＢＡＳＦ  ＳＥ、Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ）またはテトラエチル２，２’−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート（Ｈｏｓｔａｖｉｎ（商標）Ｂ−Ｃａｐ、クラリアントＡＧ）が特に適している。これらの紫外線吸収剤の混合物を使用することも可能である。
【００７１】
非常に特に好ましいＵＶ吸収剤は、Ｔｉｎｕｖｉｎ（商標）３６０、Ｔｉｎｕｖｉｎ（商標）３２９、Ｈｏｓｔａｖｉｎ（商標）Ｂキャップ、Ｕｖｉｎｕｌ（商標）３０３０、特に好ましくは、Ｔｉｎｕｖｉｎ（商標）３２９およびＨｏｓｔａｖｉｎ（商標）Ｂキャップである。
【００７２】
ＵＶ吸収剤の総量は、熱可塑性ポリマーの総重量に基づいて、０〜６０００ｐｐｍ、好ましくは５００〜５０００ｐｐｍ、より好ましくは１０００〜２０００ｐｐｍである。
【００７３】
成分ｇ
記載された安定剤に加えて、本発明によるポリマー組成物は、場合により、成分ｇとして例えば、ＥＰ０８３９６２３Ａ１、ＷＯ１９９６／１５１０２Ａ２、ＥＰ０５００４９６Ａ１、または「プラスチック添加剤ハンドブック」、Ｈａｎｓ  Ｚｗｅｉｆｅｌ、第５版２０００、Ｈａｎｓｅｒ  Ｖｅｒｌａｇ、Ｍｕｎｉｃｈに記載されるような通常のポリマー添加剤をさらに含有していてもよい。さらなる通常の添加剤は、成分ｅとは異なる酸化防止剤、成分ｄとは異なる離型剤、難燃剤、抗滴下剤、成分ｂとは異なる安定剤、光学的光沢剤、光散乱剤、着色剤であり、いずれの場合も、それぞれの熱可塑性プラスチックに通常な量である。成分ｇは、添加剤ｂからｆによってまだ記載されていないような成分のみを含むことが理解されよう。
【００７４】
さらなるポリマー添加剤ｇは、好ましくは、０〜５０００００ｐｐｍ、好ましくは１００〜１０００００ｐｐｍ、より好ましくは５００〜５００００ｐｐｍ、特に好ましくは最大３００００ｐｐｍの総量で用いられ、いずれの場合も、成分ａの熱可塑性ポリマーの量に基づく。２つ以上の添加剤の混合物も適する。
【００７５】
本発明による組成物に着色剤を用いる場合、添加された着色剤は、光源の動作中の条件に耐性を有し、例えば、入射光に対して高い耐性を有し、場合により光源の動作中における高温およびその他の一般的な条件に耐性を有することが不可欠であり、および着色剤が、光源の最大発光範囲、つまり、特に３６０〜４６０ｎｍの範囲、または変換範囲において、前記吸収は照明手段の効率、およびすなわち光度をかなり損なうので、基板材料に関連する吸収を有さないことが不可欠である。好ましくは、用いられる着色剤は、Ｍａｃｒｏｌｅｘ（商標）Ｂｌｕｅ  ＲＲ、Ｍａｃｒｏｌｅｘ（商標）Ｖｉｏｌｅｔ  ３Ｒおよび／またはＭａｃｒｏｌｅｘ（商標）Ｒｅｄ  ＥＧである。
【００７６】
さらなる添加剤には、テトラメチレングリコール誘導体がさらに含まれる。
【００７７】
３６０〜４６０ｎｍの範囲のピーク波長を有するＬＥＤ光源と、透明または半透明の、好ましくは透明な熱可塑性組成物で製造された成形部品とを含んでなる、本発明による好ましいＬＥＤ照明ユニットは、前記組成物が以下を含有するものである。
ａ）芳香族ポリカーボネートが熱可塑性ポリマーとして存在する熱可塑性ポリマー、
ｂ）ホスフェート、ホスファイト、ホスホナイト、ホスフィンおよびそれらの混合物からなる群から選択される、１０〜２５００ｐｐｍの１つ以上のリンベースの安定剤、
ｃ）２００〜４５００ｐｐｍの１つ以上の分岐脂肪族炭化水素、
ｄ）脂肪酸エステルに基づく１００〜４０００ｐｐｍの１つ以上の離型剤、
ｅ）０〜１０００ｐｐｍの１つ以上のフェノール系酸化防止剤、
ｆ）０〜６０００ｐｐｍの１つ以上のＵＶ吸収剤、および
ｇ）０〜５０００００ｐｐｍの１つ以上の追加添加剤、
ここで、ｐｐｍで記載された量は、いずれの場合も熱可塑性ポリマーの総重量に基づくものである。
【００７８】
より好ましくは、３６０〜４６０ｎｍの範囲にピーク波長を有するＬＥＤ光源と、以下を含有する透明または半透明の、好ましくは透明な熱可塑性組成物で製造された成形部品とを含んでなる、ＬＥＤ照明ユニットである。
ａ）芳香族ポリカーボネートが熱可塑性ポリマーとして存在する熱可塑性ポリマー、
ｂ）ホスフェート、ホスファイト、ホスホナイト、ホスフィンおよびそれらの混合物からなる群から選択される、１０〜２５００ｐｐｍの１つ以上のリンベースの安定剤、
ｃ）２００〜４５００ｐｐｍの、スクアランが分岐脂肪族炭化水素として存在する１つ以上の分岐脂肪族炭化水素、
ｄ）脂肪酸エステルに基づく１００〜４０００ｐｐｍの１つ以上の離型剤、
ｅ）０〜１０００ｐｐｍの１つ以上のフェノール系酸化防止剤、
ｆ）０〜６０００ｐｐｍの１つ以上のＵＶ吸収剤、および
ｇ）０〜５０００００ｐｐｍの１つ以上の追加添加剤、
ここで、ｐｐｍで記載された量は、いずれの場合も成分ａ）の熱可塑性ポリマーの総重量に基づくものである。
【００７９】
３６０〜４６０ｎｍの範囲にピーク波長を有するＬＥＤ光源と、以下からなる透明または半透明、好ましくは透明な熱可塑性組成物で製造された成形部品とを含んでなる、ＬＥＤ照明ユニットが特に好ましい。
ａ）芳香族ポリカーボネート、
ｂ）ホスフェート、ホスファイト、ホスホナイト、ホスフィンおよびそれらの混合物からなる群から選択される、１０〜２５００ｐｐｍの、成分ｂが好ましくはトリフェニルホスフィンを含んでなる、１つ以上のリンベースの安定剤、
ｃ）２００〜４５００ｐｐｍの、スクアランが分岐脂肪族炭化水素として存在する、１つ以上の分岐脂肪族炭化水素、
ｄ）１００〜４０００ｐｐｍの、成分ｄが好ましくはグリセロールモノステアレートを含んでなる、脂肪酸エステルに基づく１つ以上の離型剤、
ｅ）０〜１０００ｐｐｍの、１つ以上のフェノール系酸化防止剤、
ｆ）０〜６０００ｐｐｍの、１つ以上のＵＶ吸収剤、および
ｇ）成分ｅとは異なる酸化防止剤、難燃剤、抗滴下剤、成分ｂとは異なる安定剤、成分ｄとは異なる離型剤、光学的光沢剤、光散乱剤、着色剤からなる群から選択される、０〜５００００ｐｐｍの、１つ以上の追加添加剤、
ここで、ｐｐｍで記載された量は、いずれの場合も成分ａ）の芳香族ポリカーボネートの総重量に基づくものである。
【００８０】
成形部品がレンズ、ランプカバーおよび／またはライトガイドである場合が特に好ましい。
【００８１】
熱可塑性組成物の十分な流動性、したがって十分に良好な加工性を確保するために、組成物のＭＶＲ値（３００℃および１．２ｋｇでＩＳＯ１１３３：２０１２−０３に従って測定）は、好ましくは１８ｃｍ３／（１０分）〜８０ｃｍ３／（１０分）、より好ましくは２０ｃｍ３／（１０分）〜８０ｃｍ３／（１０分）、さらにより好ましくは３０ｃｍ３／（１０分）〜８０ｃｍ３／（１０分）、および特に好ましくは３２ｃｍ３／（１０分）〜７５ｃｍ３／（１０分）である。
【００８２】
例えば自動車用ヘッドライトのランプカバーまたは部品の良好な機械的安定性のために、厚さ３ｍｍの試験試料を使用して室温でＩＳＯ１７９／１ｅＡ：２０１０に従って測定された熱可塑性成形材料の衝撃強度は、好ましくは少なくとも４０ｋＪ／ｍ２、より好ましくは５０ｋＪ／ｍ２〜１３０ｋＪ／ｍ２、さらにより好ましくは５５ｋＪ／ｍ２〜１２０ｋＪ／ｍ２、特に好ましくは５５ｋＪ／ｍ２〜８０ｋＪ／ｍ２である。
【００８３】
前記材料は、好ましくは、照明ユニットの動作中の高温に耐えるために高い熱安定性を示し、したがってその正確な形状を失わないようにする必要がある。したがって、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ３０６：２０１４（５０Ｎ、１２０℃／ｈ）に従って測定されたビカット軟化温度は、少なくとも１２０℃であることが好ましい。ビカット軟化温度は、より好ましくは１２０〜２２０℃、さらにより好ましくは１３０〜２００℃、特に好ましくは１４０〜１８０℃、非常に特に好ましくは１４０〜１５０℃である。
【００８４】
ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ４８９：１９９９方法Ａに従って測定された前記材料の屈折率は、好ましくは少なくとも１．４００である。屈折率は、より好ましくは１．４５０〜１．６００、さらにより好ましくは１．４８０〜１．５９０、特に好ましくは１．５００〜１．５９０、非常に特に好ましくは１．５５０〜１．５９０である。
【００８５】
ＬＥＤ照明ユニットにおいて本発明に従って用いられるポリマー組成物を製造するための方法は、原則として当業者に知られている。
【００８６】
成分ａ〜ｄおよび場合によりｅ、場合によりｆおよび場合によりｇを含有する本発明に従って用いられるポリマー組成物の製造は、個々の成分の組み合わせ、混合および均質化による一般的に使用される組み込み方法を介して実施され、特に均質化は、好ましくは、剪断力の影響下で溶融物中で起こる。組み合わせおよび混合は、溶融均質化する前に粉末プレミックスを使用して、場合によりもたらされる。本発明による添加剤とのペレット材料またはペレット材料および粉末のプレミックスを使用することも可能である。適切な溶媒中の混合成分の溶液から生成されたプレミックスを使用することも可能であり、均質化は場合により溶液中でもたらされ、次に溶媒が除去される。
【００８７】
ここでは、特に本発明による組成物の添加剤を、公知の方法により、またはマスターバッチとして導入することが可能である。マスターバッチの使用は、存在する任意の着色剤の導入に特に好ましく、特にそれぞれのポリマーマトリックスに基づくマスターバッチが使用される。
【００８８】
組成物は、スクリュー押出機（例えば、ＺＳＫ二軸スクリュー押出機）、ニーダー、またはブラベンダーまたはバンバリーミル等の通常の装置で、組み合わせ、混合され、均質化され、その後押し出されてもよい。押出物は、押出後に冷却および粉砕されてもよい。個々の成分をプレミックスしてから、残りの出発物質を個別におよび／または同様に混合して加えることも可能である。
【００８９】
溶融物中のプレミックスの組み合わせおよび混合は、射出成形機の可塑化ユニットにおいてももたらされてもよい。この場合、溶融物は次の工程で直接成形品に変換される。
【００９０】
成形品の製造には射出成形を使用することが好ましい。これには、成形の自由度が高いという利点がある。
【００９１】
本発明に従って用いられる、記載された組成物で製造された成形部品は、好ましくは、カバー、特に、自動車または他の照明用途におけるＬＥＤライト用のランプカバー、ライトガイドおよび／またはレンズの機能を有し、ＬＥＤライト、特に３６０〜４６０ｍｍのピーク波長を有するＬＥＤ光源と組み合わせた使用が意図されており、それらが高性能ＬＥＤからの光にさらされるという条件で、特に有利である。
【００９２】
可能な成形部品は以下の通りである。
１．必要に応じて光を集束および分配するためのレンズ、およびライトガイド、特にＬＥＤ光源を備え、日中走行用ライトとして使用される自動車用ヘッドライトのガイド、
２．ライトガイド、特にＬＥＤ光源を備え、日中走行用ライトとして使用される自動車用ヘッドライトのガイド、
３．ランプ、例えば、ヘッドライトカバー、インジケーターキャップ、ヘッドライトのその他の光学式要素、
４．家屋やオフィスビルのインテリア用ランプ、およびエクステリア用途のランプ、例えば、街灯、
５．薄型テレビの照明手段、
６．電子機器のディスプレイ用の照明手段、例えば、電卓、携帯電話、
７．ＬＥＤ照明を有するグレージング、ボディパーツ、装飾トリムパーツ等の自動車部品。
【００９３】
成形部品を多層システムとして使用することも重要である。ここで、本発明によるプラスチック組成物は、染色されていないか、または異なって染色されたプラスチックで製造された成形品に１つ以上の層で適用されるか、または１つ以上の層が、プラスチック組成物からなる要素／層に適用される。適用は、成形部品の成形と同時に、または成形直後に、例えば、フィルムインサート成形、共押出しまたは多成分射出成形によって実施されてもよい。しかしながら、適用は、例えばフィルムとのラミネーション、オーバーモールド、または溶液からのコーティングにより、完成した本体に行うことも可能である。多層システムでは、成形部品は、好ましくは、キャリア層、すなわち最も厚い層である。
【００９４】
必要に応じて、成形部品の厚さを薄くしてもよく、これはシート状の用途に有利である。厚さは、例えば、０．５〜１．５ｍｍの範囲であってもよい。しかしながら、厚壁の実施態様はまた、例えば、２〜３ｃｍの厚さを有する厚壁光学系において可能である。電子部品、特にＬＥＤ光源を成形部品のくぼみに直接配置できることには、さまざまな利点がある。これにより、特に電子部品をプラスチック成形部品に正確に配置することが可能となる。
【００９５】
成形品を含んでなる光学部品のくぼみは、１つ以上の電子部品の上面が成形部品の上面と実質的に同一平面で終端するように構成することができる。この配置は、電子構成要素とさらなる構成要素および／または導電体との間の電気的接触が有利な方法で生成され得るという利点がある。
【００９６】
さらに、透明または半透明のプラスチック成形部品は、その表面構造に、例えば、マイクロレンズである、光の追加の制御のための光学的効果を有していてもよい。
【００９７】
集束および効率向上のためのマイクロレンズを含んでなる、上記のプラスチック成形部品の代わりに、プラスチックフィルムを含むプラスチック成形部品に、点光源を含んでなるランプの代わりに「ランプ表面」の印象を作り出すために、拡散特性を提供することもまたよい。
【００９８】
発光顔料、いわゆるりん光物質がこのプラスチック成形品またはこのプラスチックフィルムに組み込まれるか、または適用される場合、例えば青色ＬＥＤが用いられる場合、白色光が生成され得る。したがって、りん光物質の使用により、さまざまな効果を達成することが可能である。
【実施例】
【００９９】
材料
ＰＣ１：Ｃｏｖｅｓｔｒｏ  Ｄｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ  ＡＧの芳香族ポリカーボネート、３００℃、１．２ｋｇの負荷で（ＩＳＯ  １１３３−１：２０１２−０３にしたがって）測定されたＭＶＲは約３３ｃｍ３／（１０分）、ビスフェノールＡに基づいており、ｔｅｒｔ−ブチルフェノールで終端されている。界面プロセスで生成される。ポリカーボネートは、２５０ｐｐｍのトリフェニルホスフィンおよび３００ｐｐｍのモノステアリン酸グリセロールを含有する（それぞれの例の全組成物中のポリカーボネート量に基づく）。例Ｖ１〜Ｖ１２およびＥ１３〜Ｅ１６に使用される。
【０１００】
ＰＣ２：Ｃｏｖｅｓｔｒｏ  Ｄｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ  ＡＧの芳香族ポリカーボネート、３００℃、１．２ｋｇの負荷で（ＩＳＯ  １１３３−１：２０１２−０３にしたがって）測定されたＭＶＲは約３４ｃｍ３／（１０分）、ビスフェノールＡに基づいており、ｔｅｒｔ−ブチルフェノールで終端されている。ポリカーボネートは、２５０ｐｐｍのトリフェニルホスフィンおよび３００ｐｐｍのモノステアリン酸グリセロールを含有する（それぞれの例の全組成物中のポリカーボネート量に基づく）。界面プロセスで生成される。比較例Ｖ１７およびＶ１８に使用される。
【０１０１】
ＰＣ３：Ｃｏｖｅｓｔｒｏ  Ｄｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ  ＡＧの芳香族ポリカーボネート、３００℃、１．２ｋｇの負荷で（ＩＳＯ  １１３３−１：２０１２−０３にしたがって）測定されたＭＶＲは約５５ｃｍ３／（１０分）、ビスフェノールＡに基づいており、ｔｅｒｔ−ブチルフェノールで終端されている。界面プロセスで生成される。ポリカーボネートは、２５０ｐｐｍのモノステアリン酸グリセロールを含有する（それぞれの例の全組成物中のポリカーボネート量に基づく）。
【０１０２】
Ａ１：Ｍｉｔｓｕｂｉｓｈｉ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｕｒｏｐｅ  ＧｍｂＨのＭｅｔａｂｌｅｎ  ＴＰ−００３。フェニル置換メタクリレート−スチレン−アクリロニトリルコポリマーに基づくポリカーボネートの流動補助。
【０１０３】
Ａ２：Ｌａｎｘｅｓｓ  Ｄｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ  ＧｍｂＨのＤｉｓｆｌａｍｏｌｌ（商標）ＴＰ。トリフェニルホスフェート；ＣＡＳ番号１１５−８６−６。
【０１０４】
Ａ３：日本ゼオン株式会社（千代田区）のＺｅｏｎｏｒ（商標）１４２０Ｒ。シクロオレフィンコポリマー（ＣＯＰ）。
【０１０５】
Ａ４：三菱レイヨンのダイアナールＢＲ８７。２５℃でクロロホルムの固有粘度を測定することによりオストワルド粘度計を使用して測定した約２５０００ｇ／ｍｏｌの分子量、および１．４９０の屈折率を有するポリメチルメタクリレート。
【０１０６】
Ａ５：ドイツ、ダルムシュタットのＭｅｒｃｋ  ＫＧａＡのスクアラン。２，６，１０，１５，１９，２３−ヘキサメチルテトラコサン；ＣＡＳ番号１１１−０１−３。
【０１０７】
Ａ６：デュポンのＤｉｍｏｄａｎ（商標）ＨＡＢ  Ｖｅｇ。グリセロールモノステアレート。
【０１０８】
Ａ７：ＢＡＳＦ  ＳＥのトリフェニルホスフィン；ＣＡＳ番号６０３−３５−０。
【０１０９】
手順
光学測定用試料シート（４０ｍｍ×３８ｍｍ×２０ｍｍ）Ｖ１〜Ｖ１２、Ｅ１３〜Ｅ１６を作成するための実験
【０１１０】
ポリカーボネート材料ＰＣ１を乾燥空気乾燥機で１２０℃で３時間乾燥させた。次に、このように乾燥させた材料１０ｋｇを２５リットルの容器に充填し、前に秤量した添加剤を加え、混合物をタンブルミキサーで１０分間混合した。Ｖ１では混合ステップを省略した。
【０１１１】
その後の射出成形において、混合物はクラウスマッファイ８０−３８射出成形機の材料供給ホッパーによって供給され、２６０℃の溶融温度で多層プロセスで射出成形された。４０ｍｍ×３８ｍｍ×２０ｍｍの寸法を有する光学試料シートが射出成形された。
【０１１２】
サイクル時間：プレモールド２１３秒；ポストモールド１４７秒；総サイクル時間：３６０秒。
【０１１３】
光学測定用の試料シート（４０ｍｍｘ３８ｍｍｘ２０ｍｍ）Ｖ１７およびＶ１８を作成するための実験
【０１１４】
ポリカーボネート材料ＰＣ２を乾燥空気乾燥機で１２０℃で３時間乾燥させた。次に、このように乾燥させた材料１０ｋｇを２５リットルの容器に充填し、前に秤量した添加剤を加え、混合物をタンブルミキサーで１０分間混合した。Ｖ１８では混合ステップを省略した。
【０１１５】
その後の射出成形において、混合物はクラウスマッファイ８０−３８射出成形機の材料供給ホッパーによって供給され、２６０℃の溶融温度で多層プロセスで射出成形された。４０ｍｍ×３８ｍｍ×２０ｍｍの寸法を有する光学試料シートを射出成形した。
【０１１６】
サイクル時間：プレモールド２１３秒；ポストモールド１４７秒；総サイクル時間：３６０秒
【０１１７】
化合物１９ＶおよびＥ２０の製造。
【０１１８】
配合は、Ｂｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機で２７５℃の溶融温度および１００ｒｐｍの押出機速度で実施された。
【０１１９】
ＰＣ３ペレット材料を１１０℃で３時間真空乾燥し、添加剤と配合した。粉末混合物を使用して添加剤を分散させた。この目的のために、添加剤をポリカーボネート粉末（Ｃｏｖｅｓｔｒｏ  Ｄｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ  ＡＧの芳香族ポリカーボネート、３００℃、１．２ｋｇの負荷で（ＩＳＯ  １１３３−１：２０１２−０３にしたがって）測定されたＭＶＲは約５５ｃｍ３／（１０分）、ビスフェノールＡに基づいており、ｔｅｒｔ−ブチルフェノールで終端されている）に分散した。この粉末は５重量％の量で加えられる。以下に報告される量が得られるように添加剤を添加した。
【０１２０】
添加剤の量（それぞれの例の全組成物中のポリカーボネートの量に基づく）、
Ｖ１９：２０００ｐｐｍのスクアラン、
Ｅ２０：２５０ｐｐｍのトリフェニルホスフィン（Ａ７）および２０００ｐｐｍのスクアラン。
【０１２１】
Ｖ１９、Ｅ２０用の試験試料（６０ｍｍｘ４０ｍｍｘ４ｍｍ）の製造
【０１２２】
配合されたペレット材料を減圧下、１２０℃で３時間乾燥し、次いで、射出ユニットを備えたアーバーグ３７０射出成形機で、溶融温度２８０℃および成形温度８０℃で処理して、６０ｍｍｘ４０ｍｍｘ４ｍｍ（幅ｘ高さｘ厚さ）の寸法の小さな色試料シートを得た。
【０１２３】
化合物Ｖ２１、Ｅ２２〜Ｅ２４の製造
【０１２４】
配合は、Ｂｅｒｓｔｏｒｆｆ二軸押出機で２７５℃の溶融温度および１００ｒｐｍの押出機速度で実施された。
【０１２５】
ＰＣ１顆粒を真空下、１１０℃で３時間乾燥させ、次いで添加剤と配合した。粉末混合物を使用して添加剤を分散させた。この目的のために、添加剤をポリカーボネート粉末（Ｃｏｖｅｓｔｒｏ  Ｄｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ  ＡＧの芳香族ポリカーボネート、３００℃、１．２ｋｇの負荷で（ＩＳＯ  １１３３−１：２０１２−０３にしたがって）測定されたＭＶＲは約１９ｃｍ３／（１０分）、ビスフェノールＡに基づいており、ｔｅｒｔ−ブチルフェノールで終端されている）に分散した。この粉末は５重量％の量で加えられる。以下に報告される量が得られるように添加剤を添加した。
【０１２６】
添加剤の量（それぞれの例の全組成物中のポリカーボネートの量に基づく）、
Ｖ２１：−、
Ｅ２２：１０００ｐｐｍのスクアラン
Ｅ２３：２０００ｐｐｍのスクアラン
Ｅ２４：３０００ｐｐｍのスクアラン
【０１２７】
決定方法
厚さ４ｍｍの小さい色試料シートと厚さ２０ｍｍの直方体の光学的測定。
【０１２８】
光学測定は、光度計球を備えたＰｅｒｋｉｎ  ＥｌｍｅｒのＬａｍｂｄａ９５０分光光度計を使用して実施された。
【０１２９】
光透過率、黄色度指数、およびヘイズを決定するための同じ方法が、４０ｘ３８ｘ２０ｍｍの直方体および６０ｘ４０ｘ４ｍｍの小さい色試料シートに使用された。
【０１３０】
ＩＳＯ  １３４６８−２：２００６にしたがって、光度計球を備えたＰｅｒｋｉｎ  ＥｌｍｅｒのＬａｍｂｄａ９５０分光光度計で、３６０〜４６０ｎｍの透過率測定（光透過率（Ｔｙ、Ｔ））を実施した（すなわち、拡散透過率および直接透過率の測定による全透過率の決定）。評価は、５ｎｍのステップでの試験によって実施された。
【０１３１】
黄色度指数（Ｙ．Ｉ．）は、光度計球を備えたＰｅｒｋｉｎ  ＥｌｍｅｒのＬａｍｂｄａ９５０分光光度計を用いて、ＡＳＴＭ  Ｅ  ３１３−１５（観測器：１０°／光タイプ：Ｄ６５）に従って決定された。
【０１３２】
ヘイズは、ＡＳＴＭ  Ｄ１００３：２０１３に従って決定された。
【０１３３】
ガラス転移温度Ｔｇは、示差走査熱量計（Ｍｅｔｔｌｅｒ  ＤＳＣ３＋）でＤＳＣを使用し、標準るつぼで１０Ｋ／ｍｉｎ（雰囲気：５０ｍｌ／ｍｉｎの窒素）の加熱速度で０〜２８０℃の温度範囲にわたって測定した。２回目の加熱操作において測定された値が報告された。測定はＩＳＯ１１３５７−２：２０１４−０７に従って実施された。
【０１３４】
【表１】
2021530832.tif 000004
2021530832.tif 000005
【０１３５】
【表２】
2021530832.tif 000006
【０１３６】
【表３】
2021530832.tif 000007
【０１３７】
【表４】
2021530832.tif 000008
【０１３８】
例は、ほとんどの場合、添加剤の添加が総透過率Ｔｙを著しく低下させることを示した（ΔＴｙは負）。ＤＥ６０１１６４９８Ｔ２にも記載されているように、ＰＭＭＡ（Ａ４）を追加するだけで、透過率がわずかに増加する原因となった。しかしながら、３６０〜４６０ｎｍの範囲の透過率が低下した。記載されている用途で通常使用されるＬＥＤは、このスペクトル範囲で最も正確に最大のエネルギーを提供するため、これは特にＬＥＤの用途にとって不利である。この範囲で吸収が大きくなることは、長期的なパフォーマンスの低下をもたらす。
【０１３９】
添加剤Ａ１は流動補助として公知である。流動性の向上により、せん断力が低減されるため、原則として、押出機や射出成形機での熱処理時の損傷を低減することが可能である。したがって、この添加剤を使用しても透過率と黄色度指数の改善が達成できなかったことは驚くべきことであった。
【０１４０】
Ａ３等の低分子量添加剤も同様に流動性を高めることができるが、関連する透過率の範囲の光学特性にプラスの影響を与えることはない。
【０１４１】
添加剤Ａ６と同様に、添加剤Ａ５は離型効果を有する。しかしながら、離型剤としてＡ６をさらに添加しても、有意な効果を有さないか、３８０ｎｍでの透過率が大幅に低下するが、驚くべきことに、少量でもＡ５を使用すると、特に関連する透過率の範囲において、光学特性が向上する。
【０１４２】
本発明の実施例においてのみ、総透過率Ｔｙおよび３６０〜４６０ｎｍの範囲の透過率が増加し、同時に、参照例１Ｖ、すなわちスクアランを含まない対応するポリカーボネート組成物と比較して、黄色度指数およびヘイズも減少する。
【国際調査報告】
2021530832.tif 000009
2021530832.tif 000010
2021530832.tif 000011
2021530832.tif 000012