(57)【要約】  本明細書では、発熱装置のサーマルインターフェース材料として使用するための組成物を提供する。組成物は、第１パートおよび第２パートを含み、第１パートは、ポリイソブチレン、反応性希釈剤混合物、触媒、および１以上の熱伝導性充填剤を含み、第２パートは、ポリイソブチレン、反応性希釈剤混合物、シリコーンベースの架橋剤、抑制剤、および１以上の熱伝導性充填剤を含む。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリイソブチレン、反応性希釈剤混合物、触媒、および１以上の熱伝導性充填剤を含む第１パート、および
ポリイソブチレン、反応性希釈剤混合物、シリコーンベースの架橋剤、抑制剤、および１以上の熱伝導性充填剤を含む第２パートを含む組成物であって、
反応性希釈剤混合物は、一置換アルケン構造を有する１以上の希釈剤、および多置換アルケン構造を有する１以上の希釈剤を含み、一置換アルケン構造希釈剤の多置換アルケン構造希釈剤に対する比が、約１：１〜約４：１の範囲であり、
第１パートおよび第２パートの熱伝導性充填剤は、組成物の総重量に基づいて約９０重量％以上の量で組成物中に存在する組成物。
【請求項２】
第１パートおよび第２パートの反応性希釈剤混合物が、以下の構造
【化１】
2021535949.tif 000010
（式中、各Ｒ１〜Ｒ４は、Ｈ、約Ｘ〜Ｙの炭素原子を有するアルキル鎖、環が、約Ａ〜Ｂの環原子を有するシクロアルキル環構造、約Ｘ＋１〜Ｙの炭素原子を有するアルケン、アルコール、エステル、または（メタ）アクリレートから独立して選択される。）
のうちの少なくとも１つを有する１以上の希釈剤を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
シリコンベースの架橋剤が、１以上の長いアルキルまたはフェニル側鎖構造を有する各単一分子鎖に少なくとも３つのＳｉ−Ｈ基を有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
シリコンベースの架橋剤が、各単一分子鎖に少なくとも１７個のＳｉ−Ｈ基を有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項５】
シリコンベースの架橋剤が、シロキサンである、請求項１に記載の組成物。
【請求項６】
シリコンベースの架橋剤のポリイソブチレンに対するモル比が、約１：０．４〜約１：１の範囲である、請求項１に記載の組成物。
【請求項７】
ポリイソブチレンの反応性希釈剤混合物に対するモル比が、約１５：１〜約３１：１である、請求項１に記載の組成物。
【請求項８】
触媒が、１０〜１００ｐｐｍの量で含まれる、請求項１に記載の組成物。
【請求項９】
抑制剤が、約１ｐｐｍを超える量で含まれる、請求項１に記載の組成物。
【請求項１０】
触媒が、ヒドロシリル化反応に適した任意の触媒である、請求項１に記載の組成物。
【請求項１１】
触媒が、Ｋａｒｓｔｅｄｔｓ触媒である、請求項１に記載の組成物。
【請求項１２】
抑制剤が、フェノール型抑制剤である、請求項１に記載の組成物。
【請求項１３】
抑制剤が、４−ｔｅｒｔ−ブチルカテコールまたは立体障害のあるフェノール系酸化防止剤を含む、請求項１２に記載の組成物。
【請求項１４】
発熱部品またはヒートシンクと、その上に配置された請求項１に記載の組成物との組み合わせ。
【請求項１５】
室温で硬化した後、組成物が、最大５０℃で０．３％の重量損失を示す、請求項１に記載の組成物。
【請求項１６】
硬化後、組成物が、少なくとも３Ｗ／ｍＫの熱伝導率を示す、請求項１に記載の組成物。
【請求項１７】
硬化後、組成物が、１０００時間サイクル後に−４０℃〜１２５℃の熱衝撃を使用して測定された熱安定性を示す、請求項１に記載の組成物。
【請求項１８】
硬化後、組成物が、４５〜６０の範囲のＳｈｏｒｅＯＯ硬度を示す、請求項１に記載の組成物。
【請求項１９】
発熱部品、ヒートシンク、およびそれらの間に配置された請求項１の組成物を含む電子デバイス。
【請求項２０】
発熱部品とヒートシンクとの間に空気が配置されていない、請求項１９に記載の電子デバイス。
【請求項２１】
組成物が、二成分（２Ｋ）混合システムを介して発熱部品またはヒートシンクに適用される、請求項２０に記載の電子デバイス。
【請求項２２】
発熱部品、ヒートシンク、およびそれらの間に配置された請求項１に記載の組成物を含む電子デバイスであって、
組成物が、
ポリイソブチレン、反応性希釈剤混合物、触媒、および１以上の熱伝導性充填剤を含む第１パート、および
ポリイソブチレン、反応性希釈剤混合物、シリコーンベースの架橋剤、抑制剤、および１以上の熱伝導性充填剤を含む第２パートを含み、  
反応性希釈剤混合物は、一置換アルケン構造を有する１以上の希釈剤、および多置換アルケン構造を有する１以上の希釈剤を含み、一置換アルケン構造希釈剤の多置換アルケン構造希釈剤に対する比が、約１：１〜約４：１の範囲であり、
第１パートおよび第２パートの熱伝導性充填剤は、組成物の総重量に基づいて約９０重量％以上の量で組成物中に存在し、
硬化後、組成物が、４５〜６０の範囲のＳｈｏｒｅＯＯ硬度および少なくとも３Ｗ／ｍＫの熱伝導率を示す電子デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一般に、発熱装置とヒートシンクとの間で伝達される熱を吸収および放散する熱伝導性材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
熱管理材料またはサーマルインターフェース材料は、発熱部品をヒートシンク構造に動作可能に結合するために、電子産業で広く利用されている。最も一般的には、これらのサーマルインターフェース材料は、集積回路（ＩＣ）、中央処理装置（ＣＰＵ）、および他の電子部品などの発熱電子部品に関連して利用される。一般に、発熱部品によって生成された過剰な熱エネルギーは、サーマルインターフェース材料を介してヒートシンク構造に放出され得る。
【０００３】
発熱電子デバイスからヒートシンク構造への熱伝達を最大化するために、サーマルインターフェース材料は、熱伝達を容易にするために２つの要素間の密接な接触を提供する。一般に、シリコーングリースなどの熱伝導性材料のようなペースト、またはシリコーンゴムなどのシート状の熱伝導性材料のいずれかが、サーマルインターフェース材料として利用される。
【０００４】
これらのサーマルインターフェース材料には、使用中に障害となる欠点がある。一般に、これらのサーマルインターフェース材料は、ポリマーマトリックスに熱伝導性充填剤を分散させることによって作られ、多くのサーマルインターフェース材料にはシリコンが含まれている。シリコン含有サーマルインターフェース材料は、ブリーディングとガス放出の問題があるため、デバイスを汚染する可能性がある。シリコンを含まないサーマルインターフェース材料は、熱伝導率が低く、硬度が高いという問題がある。
【０００５】
したがって、取り扱いおよび適用が容易であり、低い熱抵抗、高い熱伝導率、低い硬度を提供し、シリコンのにじみを防止するサーマルインターフェース材料の必要性が残っている。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００６】
発熱電子デバイスのサーマルインターフェース材料として使用するための組成物が提供される。組成物は、第１パートおよび第２パートを含む。第１パートは、ポリイソブチレン、反応性希釈剤混合物、触媒、および１以上の熱伝導性充填剤を含む。第２パートは、ポリイソブチレン、反応性希釈剤混合物、シリコーンベースの架橋剤、抑制剤、および１以上の熱伝導性充填剤を含む。反応性希釈剤混合物は、一置換アルケン構造を有する１以上の希釈剤、および多置換アルケン構造を有する１以上の希釈剤を含み、一置換アルケン構造希釈剤の多置換アルケン構造希釈剤に対する比が、１：１〜４：１の範囲である。熱伝導性充填剤は、組成物の総重量に基づいて、９０重量％以上の量で組成物中に存在することができる。
【０００７】
本発明の別の態様は、発熱部品、ヒートシンク、およびそれらの間に配置された上記の説明によるサーマルインターフェース材料を含む電子デバイスを提供する。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
＜発明の詳細な説明＞
本明細書で提供されるのは、新しい有機ベースのサーマルインターフェイス材料（「ＴＩＭ」）である。既存のＴＩＭ材料と比較して、この新しい材料は、硬化前の粘度が非常に低く、硬化後の硬度が低く、さらに、熱伝導率が高く、充填剤の充填量が多く、熱安定性が高く、熱試験中にブリードや移行がない。さらに、本明細書に開示されるＴＩＭは、取り扱いおよび適用が容易であり、低い熱抵抗を提供する。
【０００９】
本明細書で提供されるサーマルインターフェイス材料は、硬化前に流動性であり、適用後に適所で硬化する第１パートおよび第２パートからなる組成物である。第１パートおよび第２パートを所定の位置で混合して、サーマルインターフェース材料を形成する。以下に詳細に説明するように、第１パートおよび第２パートの適用および／または混合の順序は限定されず、「第１」および「第２」は、全体を通して２つの部分を区別するためにのみ使用される。
【００１０】
組成物の第１パートは、ポリイソブチレン（「ＰＩＢ」）、反応性希釈剤混合物、触媒、および１以上の熱伝導性充填剤を含む。組成物の第２パートは、ポリイソブチレン、反応性希釈剤混合物、シリコーンベースの架橋剤、抑制剤、および１以上の熱伝導性充填剤を含む。
【００１１】
本発明の組成物では、第１パートおよび第２パートの両方でポリイソブチレン（「ＰＩＢ」）が使用される。ポリイソブチレンは、反応性希釈剤混合物と相互作用して、第１パートおよび第２パートのそれぞれの所望の特性をもたらし、したがって全体の組成物の所望の特性をもたらす。
【００１２】
本明細書で使用できるポリイソブチレンには、両端に二重結合を有するイソブチレンのホモポリマーが含まれる。
【００１３】
それらは、ポリブテンおよびブチルゴムと呼ぶこともできる。それらは通常、ポリマー鎖あたり７５％未満の単官能性末端アルファオレフィンを含む。ＰＩＢは、アクリレート、（メタ）アクリレート、スチレン系Ｃ＝Ｃ結合、ジアリル、無水マレイン酸などを含むがこれらに限定されない、任意の他の官能基を末端基として含むことができる。市販のＰＩＢには、ＥＰ２００Ａ、ＥＰ４００Ａ、ＥＰ６００Ａ、Ｏｐｐａｎｏｌ、Ｇｌｉｓｓｏｐａｌ、およびＩｎｄｏｐｏｌが含まれるが、これらに限定されない。さらに、ＰＩＢの重量平均分子量（「ＭＷ」）は、約１，０００〜約９５，０００Ｄａの範囲である。
【００１４】
組成物は、第１パートおよび第２パートの両方に反応性希釈剤混合物をさらに含む。反応性希釈剤混合物は、２つの反応物を含み、そのうちの１つは反応速度が速く、もう１つは、炭素−炭素結合、炭素−酸素結合、炭素−窒素結合、窒素−窒素結合、および窒素−酸素結合などの不飽和２重または３重結合官能基を有する化合物を含むシロキサンを有する反応速度が遅いものである。
【００１５】
具体的には、反応性希釈剤混合物は、一置換アルケン構造を有する１以上の希釈剤（速い反応速度）、および多置換アルケン構造を有する１以上の希釈剤（遅い反応速度）を含む。反応性希釈剤として有用な化合物には、アルケン、アルキン、（メタ）アクリレート、カルボキシレート、イミン、シアノアクリレート、ジアゼン、スルホキシドなどが含まれ得るが、これらに限定されない。
【００１６】
例えば、反応性希釈剤混合物中の一置換希釈剤は、様々な炭素数を有する低粘度の末端オレフィン（１−アルケン）または低粘度を有する単官能性アクリレート／メタクリレートを含むことができる。反応性希釈剤混合物中の多置換希釈剤は、総炭素数が１２〜２４である低粘度の１，１−二置換オレフィンを含むことができる。
特に有用な反応性希釈剤混合物は、以下の構造のうちの少なくとも１つを有する１以上の希釈剤を含む：
【００１７】
【化１】
2021535949.tif 000002
【００１８】
反応性希釈剤混合物は、一置換希釈剤と多置換希釈剤の比率を変えることにより、得られる組成物の特性の調整を可能にする。
【００１９】
例えば、一置換希釈剤と多置換希釈剤との比率を最適化して、組成物の良好な作業寿命を達成することができる。
【００２０】
多置換アルケン構造希釈剤に対する一置換アルケン構造希釈剤の特に有用な比率は、１：１〜４：１の範囲である。
【００２１】
組成物は、様々な反応性を有する複数のアルケニルまたは他の官能基を含むアルケンベースの希釈剤をさらに含み得る。例えば、組成物は、１つの反応性アルケニル基がヒドロシリル化反応に関与し、他の官能基は、ヒドロシリル化反応に関与しないジエンベースの希釈剤を含み得る。
【００２２】
反応性希釈剤混合物に対するポリイソブチレンのモル比は、組成物の硬度を制御するために調整することができる。特に有用な実施形態において、ＰＩＢの反応性希釈剤混合物に対するモル比は、１５：１〜３１：１の範囲である。
【００２３】
本明細書で使用される触媒は、組成物の第１パートに含まれる。触媒は、シリコン含有化合物との反応を開始するために使用される。本明細書で有用な触媒は、ヒドロシリル化、ヒドロアミノ化、ヒドロアクリル化、またはヒドロホスフィン化反応に適していることが一般に知られている任意の触媒であり得る。例えば、触媒は、白金、ロジウム、ルテニウム、パラジウム、オスミウムまたはイリジウム金属またはそれらの有機金属化合物、またはそれらの組み合わせなどの白金族金属触媒であり得る。白金触媒は、塩化白金酸、アルコール修飾塩化白金酸、クロロ白金酸のオレフィン錯体、クロロ白金酸とジビニルテトラメチルジシロキサンの錯体、炭素担体に吸着した白金微粒子、白金黒色、白金アセチルアセトナート、ＰｔＣｂ、ＰｔＣＵ、Ｐｔ（ＣＮ）２に例示される白金ハロゲン化物、エチレン、プロピレンに例示される不飽和化合物と白金ハロゲン化物の錯体、およびオルガノビニルシロキサン、スチレンヘキサメチルジ白金、ＲｈＣｌ３（Ｂｕ２Ｓ）３、Ｓｐｅｉｅｒ触媒、Ｗｉｌｋｉｎｓｏｎ触媒、Ｇｒｕｂｂｓ触媒、Ｋａｒｓｔｅｄｔ触媒から選択することができる。Ｋａｒｓｔｅｄｔ触媒は、ハロゲン化白金またはハロゲン化白金錯体を不飽和オルガノシリコン化合物とそのような錯体のハロゲンが白金原子あたり１つ以下のハロゲン原子に還元されるような反応条件下で反応させることによって調製される。好ましい実施形態では、本明細書で使用される触媒は、Ｋａｒｓｔｅｄｔ触媒であり得る。
【００２４】
Ｋａｒｓｔｅｄｔ触媒の構造を以下に示す。
【化２】
2021535949.tif 000003
【００２５】
使用される触媒がＫａｒｓｔｅｄｔ触媒である場合、それは第１パートに１０〜１００ｐｐｍの量で含まれる。
【００２６】
本発明のＴＩＭは、得られる組成物に所望の特性を提供するために、複数の異なる熱または導電性充填剤のいずれかを含むことができる。
【００２７】
適切な熱伝導性充填剤材料の例には、銀、アルミニウム、銅、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、銀被覆銅、銀被覆アルミニウム、銅被覆アルミニウム、ダイヤモンドなどが含まれる。当業者には明らかである種々の追加の熱伝導性充填材料も使用することができる。
【００２８】
組成物に含まれる充填剤はまた、導電性充填剤であり得る。導電性充填剤は、通常、グラファイト、ダイアモンド、銀、銅から選択されたものである。あるいは、導電性充填剤は、球状アルミナなどのアルミニウムであり得る。
【００２９】
充填剤量を増やすと、熱伝導率が高い、増大した組成物を生成し得る。しかし、サーマルインターフェース材料組成物における充填剤量の増加は、得られる組成物の硬度および粘度を増加させ、それを望ましくないものにする可能性があることが一般に知られている。本発明の組成物は、大量の充填剤量を企図し、硬度および粘度の増加などの充填剤量の増加の典型的な欠点を実現することなく、優れた熱特性をもたらす。特に有用な実施形態では、熱伝導性充填剤は、組成物の総重量に基づいて９０重量％以上の、例えば、９４重量％以上の量で組成物中に存在する。
【００３０】
組成物は、第２パートに架橋剤をさらに含む。例えば、組成物は、シリコーンベースの架橋剤、Ｓｉ−Ｈ基を含む分子、またはチオールベースの架橋剤、Ｓ−Ｈ基を含む分子、またはアミンベースの架橋剤、Ｎ−Ｈ基を含む分子、またはリンベースの架橋剤、またはＰ−Ｈ基を含む分子を含むことができる。シリコンベースの架橋剤は特に有用である。
【００３１】
架橋剤の鎖長は、ヒドロシリル化反応における分子間の距離を変えることができる。したがって、シリコンベースの架橋剤上の分子あたりの鎖長およびＳｉ−Ｈ基数を最適化して、架橋密度を制御することができる。
【００３２】
例えば、シリコンベースの架橋剤は、１つ以上の長いアルキルまたはフェニル側鎖構造を有する各単一分子鎖に少なくとも３つのＳｉ−Ｈ基を含むことができる。特に有用なシリコンベースの架橋剤は、各単一分子鎖に少なくとも１７個のＳｉ−Ｈ基を含む。より具体的には、本出願で使用するためのシリコンベースの架橋剤は、シロキサンであり得る。
【００３３】
シリコンベースの架橋剤とポリイソブチレンのモル比を調整して、組成物の硬度を制御することができる。シリコンベースの架橋剤とポリイソブチレンの特に有用なモル比は、１：０．４〜１：１の範囲である。
【００３４】
本明細書に開示される組成物は、第２パートに抑制剤を含む。使用される抑制剤の種類は、当技術分野で一般に知られている広範囲の抑制剤から選択することができる。例えば、抑制剤は、好ましくは、フェノール型抑制剤またはアニリン型抑制剤であり得る。具体的には、４−ｔｅｒｔ−ブチルカテコール、ＢＨＴ、２−ＢＨＡ、３−ＢＨＡ、Ｇａｌｌａｔｅ、ＢＮＸ１２２５、ＢＮＸ１０１０、Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０などのフェノール抗酸化剤は、本発明の組成物において抑制剤として有用である。
【００３５】
抑制剤は、任意の量で組成物中に存在することができ、例えば、抑制剤は、１ｐｐｍ以上の量で第２パートに含まれ得る。
【００３６】
必要に応じて、レオロジー添加剤も組成物に含むことができる。例えば、レオロジー添加剤を組成物に含めて、組成物の粘度を制御することができ、組成物は、粘度制限のある様々な用途で有用であり得る。
【００３７】
第１パートと第２パートが混合されると、各パートの成分が反応して、本明細書に開示される組成物を生成する。
【００３８】
特に、シリコンベースの架橋剤は、単官能性希釈剤、多官能性希釈剤、およびＰＩＢと反応する。各反応は異なる反応速度で発生し、そのため、各成分の量を変更して、得られる組成物の特性を調整することができる。第１パートと第２パートが混合されるとき、最も速い反応は、単官能性希釈剤とシリコン架橋剤との反応である。この反応により、シリコンベースの架橋剤の水素化ケイ素基が置き換えられる。シリコンベースの架橋剤の水素化ケイ素基が置換されると、反応速度が遅くなり、それによって材料の寿命が延びる。単官能性希釈剤が反応し、水素化ケイ素基が置換されると、粘度を大きく変化させることなく反応性が低下する。次に、ＰＩＢと多官能性希釈剤は、シリコンベースの架橋剤上の残りの水素化シリコン基と反応し始める。以下の合成スキームは、組成物の第１パートと第２パートが混合されるときに起こり得る反応の一例を示す。
【００３９】
【化３】
2021535949.tif 000004
【００４０】
得られた生成物の架橋密度が低下し、それにより最終生成物の硬度が低下する。これにより、粘度や硬度の増加など、充填剤量が多いことに関連するいくつかの一般的な欠点なしに、組成物への充填剤量を増やすことができる。
【００４１】
組成物の第１パートおよび第２パートは、基板上、特に電子デバイスのヒートシンク素子上に別々に分配される。上記のように、第１パートおよび第２パートのそれぞれは、硬化前に流動可能である。第１パートおよび第２パートの粘度は、各成分の量を変えることによってそれぞれ調整することができ、使用されるディスペンサーまたは使用される分配方法に基づいて最適化することができる。例えば、各パートが基材に噴霧される場合、より低い粘度が望ましく、各成分の量を変更して、スプレー塗布を可能にするためにより低い粘度が達成されることを確実にすることができる。特に有用な実施形態では、第１パートおよび第２パートはそれぞれ、硬化前の８５〜９０ｐｓｉで２０ｇ／分を超える流速を有する。
【００４２】
第１パートと第２パートの比率を調整して、全体的な組成物の特性を調整できる。例えば、第１パートの第２パートに対する比率は、体積で約１：１であり得る。
【００４３】
第１パートと第２パートは、第１パートと第２パートの両方が適用されたときに硬化が始まるように、適用時に混合することができる。第１パートおよび第２パートの適用は、任意の順序でまたは同時に行うことができる。ゲル化は、混合物の粘度が増加するように、第１パートと第２パートが混合されると発生し始める可能性がある。ゲル化が始まると、第１パートと第２パートの混合物はそのまま残る。特に有用な実施形態では、組成物は、硬化が始まる前に、８５〜９０ｐｓｉで２０ｇ／分を超える流速を有する。組成物は、室温で硬化して、サーマルインターフェース材料を生成することができる。
【００４４】
混合および硬化後、組成物はサーマルインターフェース材料の適用にとって望ましい特性を有するであろう。具体的には、組成物は、硬度が低く（ＳｈｏｒｅＯＯが０〜８５、具体的には４５〜６０）、３Ｗ／ｍＫを超える導電率を有する。室温で硬化した後、組成物は、熱重量分析（「ＴＧＡ」）で測定して、最大５０℃で０．３％の重量損失を示す。さらに、硬化後、組成物は、１０００時間サイクル後の−４０℃〜１２５℃までの熱衝撃を使用して測定した１２５℃までの熱安定性を示し、導電率の低下は約２％未満である。
【００４５】
本明細書に開示される本発明はまた、発熱部品、ヒートシンク、およびそれらの間に配置された本発明の組成物を含む電子デバイスを企図する。
【００４６】
有用な実施形態では、本明細書に記載の組成物がそれらの間に配置されている場合、発熱部品とヒートシンクとの間に空気は配置されていない。これは、本明細書に記載の材料が非常に良好な湿潤特性を有し、表面の粘度が低いため、組成物が適用されると、発熱部品とヒートシンクの間の空気が押し出され、空気が閉じ込められることはないからである。例えば、本明細書に記載の組成物は、２成分（２Ｋ）混合システムを使用して、発熱成分またはヒートシンクに適用することができる。
【実施例】
【００４７】
＜例１：ＴＩＭ材料の作成＞
本明細書に記載の組成物に係るＴＩＭ材料を作成するために、導電性充填剤（９１〜９４重量％）をシロキサン１（ＧｅｌｅｓｔのＨＰＭ５０２）、ＰＩＢ２（ＫａｎａｋａのＥＰ２００ＡまたはＥＰ４００Ａ）、および単官能性オレフィン３（ＧｅｒｅｓｔのＥＮＥＭ２２３０およびＴＣｌの１−ヘキサデセン）、ヒドロシリル化触媒（Ｋａｒｓｔｅｄｔ触媒）および抑制剤（４−ｔｅｒｔ−ブチルカテコール）の混合物と混合する。混合された材料は、室温で硬化して、以下の反応に従ってサーマルインターフェース材料を与える。
【００４８】
【化４】
2021535949.tif 000005
【００４９】
得られた組成物中のＨＰＭ５０２：ＰＩＢ：希釈剤のモル比は、２：（１．１０８〜２）：（３１．７８４〜３０）である。
【００５０】
サンプルは、望ましい特性についてテストした。８５℃、湿度８５％で１０００時間、サンプルは導電率に変化を示さなかった。ダイナミックヘッドスペースＧＣ／ＭＳ分析では、サンプルはシロキサンガス放出を示さなかった。
【００５１】
さらに、１２５℃で１週間後、ＩＲスペクトルに目に見える変化はなく、１２５℃でのサンプルの熱安定性を示す。
【００５２】
＜例２：硬度制御＞
表１に、硬度制御のテストに使用した組成物を示す。表１の組成物は、上記の例１の組成物と同じ方法で作成した。表１は、組成物に含まれる各成分のモルを示す。
【００５３】
【表１】
2021535949.tif 000006
【００５４】
最初に、配合物Ａ中のポリイソブチレン（ＭＷ＝５０００）、４５〜５０％メチルヒドロシロキサンおよび１−ヘキサデカンを含む樹脂の配合物をベンチマークとして配合した。予想通り、配合物Ａではゲル化は観察されなかった。
【００５５】
配合物Ａの１−ヘキセデセンを配合物Ｂの同じモル比の（１０Ｚ）−１０−イコセンに置き換えると、７５を超えるＳｈｏｒｅＯＯで固いゲル化を示した。配合物Ｂで１−ヘキセデセンを（１０Ｚ）−１０−イコセンに置き換えると、単官能性アルケンの反応速度は、単官能性アルケンの反応速度を遅くすることによって重要な役割を果たしたことを示す。しかし、配合物Ｂで得られたゲルの硬度は、架橋密度が依然として高すぎる可能性があることを示す。
【００５６】
配合物Ｃでは、ポリイソブチレンＭＷ５０００の量が約２５％減少し、量を減らしても良好なゲル化が達成できることがわかった。
【００５７】
配合物Ｄでは、ポリイソブチレンＭＷ５０００の代わりに、高粘度のために一般的に使用されないポリイソブチレンＭＷ１０００を使用した。０．５当量のポリイソブチレンＭＷ１００００を使用しても、得られた樹脂は依然として非常に低い粘度を示し、これは配合物に反応性希釈剤混合物を使用したことで説明できる。鎖長が２倍になると、ポリイソブチレンＭＷ１００００はポリイソブチレンＭＷ５０００よりも架橋密度が低くなるため、硬度が低くなる。
【００５８】
＜例３：ゲル化＞
上記の表１の所望の配合比での１−ヘキセデセンを有し、ゲル化を示さなかった配合物Ａをベンチマークとして使用して、（１０Ｚ）−１０−イコセンを配合物Ｆに加えた。ゲル化は、以下の表２に示すように、はるかに低いＰＩＢ量（２から０．５に低下）の配合物Ｇで達成された。
【００５９】
【表２】
2021535949.tif 000007
【００６０】
７−メチレンペンタデカンは、容易に入手可能であり、（１０Ｚ）−１０−イコセンと同様の構造を有し、炭素数が少ないため、配合物Ｈでも試験した。７−メチレンペンタデカンを含む配合物Ｈもゲル化を示したが、（１０Ｚ）−１０−イコセンよりもわずかに硬度が低く、反応性希釈剤の反応性が架橋密度に影響を与え、材料の最終硬度に寄与することを示している。
【００６１】
＜例４：延長された作業寿命＞
配合物Ｈには７−メチレンペンタデカンが含まれているため、配合物Ｈをベンチマークとして使用すると、配合物Ｉでは１−ヘキサデセンの量を増加した。配合物Ｊで使用された、１−ヘキサデセンと７−メチレンペンタデカンの比率が１：１の場合でも、大幅な寿命の延長は観察されなかった。硬度の増加もまた観察されなかった。しかし、１−ヘキサデセン：７−メチレンペンタデカンの比率を約３：１に増やすと、以下の表３に示すように、配合物Ｋで作業寿命の延長（約２分から約３０分）が観察された。
【００６２】
【表３】
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【００６３】
＜例５：配合物の作業寿命、導電率、充填剤量、硬度、および粘度の結果＞  
【表４】
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【００６４】
上記の表４に示した配合物を、例１に記載の方法に従って混合し、作業寿命、導電率、初期硬度、および粘度を試験した。表４の配合物は、室温で６０分を超える作業寿命、ＡＳＴＭＤ５７４０で３．３Ｗ／ｍＫに達した導電率、６０〜７０ＳｈｏｒｅＯＯでの初期硬度、−８２℃でのＴｇ、４３１℃でのＴｄ、６０ｇ／分より大きい流速を示した。
【国際調査報告】
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