(57)【要約】  本発明は、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を製造する方法であって、  （１）  １種以上の構造指向剤、及び骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第１のゼオライト材料を含む混合物を調製する工程であり、第１のゼオライト材料が、ＦＥＲ−、ＴＯＮ−、ＭＴＴ−、ＦＡＵ−、ＧＩＳ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、ＭＦＩ−、及びＬＴＡ−型骨格構造からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択される骨格構造を有する、工程と、  （２）  骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料を得るために、工程（１）で得られた混合物を加熱する工程と、  （３）  任意に、工程（２）で得られた第２のゼオライト材料をか焼する工程と、  （４）  任意に、工程（２）又は（３）で得られたゼオライト材料をイオン交換処置に供する工程であり、好ましくはゼオライト骨格に含有される１種以上のイオン性の余剰骨格要素を、Ｈ＋及び／又はＮＨ４＋に対して、より好ましくはＮＨ４＋に対してイオン交換する、工程と、  （５）  工程（２）、（３）又は（４）で得られたゼオライト材料を、６００℃を超え９００℃までの範囲の温度でか焼する工程と、を含み、工程（５）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が、１０体積％未満のＨ２Ｏを含有する、方法に関する。さらに、本発明は、ＡＥＩ型骨格構造そのもの及び本発明の方法により得ることができるＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料と、そこで使用される酸素化物をオレフィンに転化する方法それぞれにも関する。最後に、本発明は、本発明によるＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を、特に触媒として使用する方法に関する。
2021527617.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を製造する方法であって、
（１）  １種以上の構造指向剤、及び骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第１のゼオライト材料を含む混合物を調製する工程であり、前記第１のゼオライト材料が、ＦＥＲ−、ＴＯＮ−、ＭＴＴ−、ＦＡＵ−、ＧＩＳ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、ＭＦＩ−、及びＬＴＡ−型骨格構造からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択される骨格構造を有する、工程と、
（２）  骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料を得るために、工程（１）で得られた前記混合物を加熱する工程と、
（３）  任意に、工程（２）で得られた前記第２のゼオライト材料をか焼する工程と、
（４）  任意に、工程（２）又は（３）で得られた前記ゼオライト材料をイオン交換処置に供する工程と、
（５）  工程（２）、（３）又は（４）で得られた前記ゼオライト材料を、６００℃を超え９００℃までの範囲の温度でか焼する工程と、
を含み、
工程（５）における前記ゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が、１０体積％未満のＨ２Ｏを含有する、方法。
【請求項２】
工程（３）及び／又は（５）における前記ゼオライト材料のか焼を、雰囲気として空気下で行う、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
工程（２）において、前記混合物を、９０℃〜２５０℃の範囲の温度で加熱する、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
工程（２）における加熱を、自己発生圧力下で行う、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
工程（３）における前記ゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が、１〜９９体積％の範囲のＨ２を含有する、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
工程（１）で調製し工程（２）で加熱する前記混合物が、ＯＨ−の少なくとも１種の源をさらに含む、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は互いに独立してアルキルを表し、及びＲ３及びＲ４は共通のアルキル鎖を形成する）を含む、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
前記１種以上の構造指向剤が、１種以上の第４級ホスホニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋−含有化合物（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は互いに独立して、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１〜Ｃ６）アルキルを表す）を含む、請求項１から８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
請求項１から９のいずれか一項に記載の方法により得ることができる及び／又は得られる、ＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料。
【請求項１１】
骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料であって、前記ゼオライト材料のデコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルが、２０５〜２７０℃の範囲の第１のピーク（ピークＩ）及び３００〜４６０℃の範囲の第２のピーク（ピークＩＩ）を示し、ピークＩの積分により０．０７〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、及びピークＩＩの積分により０．２５〜０．４ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる、ゼオライト材料。
【請求項１２】
ピークＩの積分からの前記酸部位の量のピークＩＩの積分からの前記酸部位の量に対する比が０．３５〜０．７である、請求項１１に記載のゼオライト材料。
【請求項１３】
前記ゼオライト材料のＣＯ−ＦＴＩＲスペクトルが、３２９０〜３３１５ｃｍ−１の範囲の第１のピーク、及び３４２０〜３４７０ｃｍ−１の範囲の第２のピークを示し、第２のピークの最大吸光度が第１のピークの最大吸光度より大きい、請求項１１又は１２に記載のゼオライト材料。
【請求項１４】
酸素化物をオレフィンに転化する方法であって、
（Ｉ）  １種以上の酸素化物を含むガス流を提供する工程、
（ＩＩ）  前記ガス流を、請求項１１から１３のいずれか一項に記載のゼオライト材料を含む触媒と接触させる工程
を含む、方法。
【請求項１５】
請求項１１から１３のいずれか一項に記載のゼオライト材料を、分子篩、触媒、触媒担体として、及び／又は吸着材として、使用する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を製造するための方法と、ＡＥＩ型骨格構造そのもの及び本発明の方法により得ることができるＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料とに関する。さらに、本発明は、本発明によるＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を使用して酸素化物（oxygenates）をオレフィンに転化する方法に関する。最後に、本発明は、本発明によるＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を、特に触媒として使用する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
骨格型ＡＥＩを有するゼオライト材料は、産業用途において燃焼排気ガスを処理するための、例えば排気ガス流中の窒素酸化物（ＮＯｘ）を転化するための、触媒又は触媒成分として潜在的に有効であることが知られている。Ｍｏｌｉｎｅｒ，Ｍ．らのＣｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．２０１２，４８、第８２６４〜第８２６６頁は、Ｃｕ−ＳＳＺ−３９と、窒素酸化物ＮＯｘのＳＣＲのためのその使用とに関し、ＳＳＺ−３９は、Ｎ，Ｎ−ジメチル−３、５−ジメチルピペリジニウムカチオンを有機テンプレートとして使用して製造される。Ｍａｒｕｏ，Ｔ．らのＣｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．２０１４，４３、第３０２〜第３０４頁は、テトラエチルホスホニウムカチオンの存在下におけるＦＡＵゼオライトの水熱転化によるＡＥＩゼオライトの合成に関する。Ｍａｒｔｉｎ，Ｎ．らのＣｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．２０１５，５１，１１０３０〜１１０３３は、Ｃｕ−ＳＳＺ−３９の合成及び窒素酸化物ＮＯｘのＳＣＲにおける触媒としてのその使用に関する。前記文書中のＳＳＺ−３９ゼオライトの合成方法に関して、これらには、Ｎ，Ｎ−ジメチル−３，５−ジメチルピペリジニウムカチオンの使用及びテトラエチルホスホニウムカチオンの使用が含まれる。公開されていない国際特許出願ＰＣＴ／ＣＮ２０１６／１１５９３８は、ＳＳＺ−３９などのＡＥＩ型骨格構造を有する材料を含むゼオライト材料を製造する方法に関する。公開されていない国際特許出願ＰＣＴ／ＣＮ２０１７／１１２３４３は、第４級ホスホニウムカチオンを使用したＡＥＩ骨格構造を有するゼオライト材料を調製する方法に関する。
【０００３】
しかしながら、ゼオライト材料は汎用性が高く、特に触媒用途において、広範な用途を見出すことが知られている。
【０００４】
短鎖炭化水素及びその誘導体を製造するための原材料を構成する石油埋蔵量が減少している観点から、そのようなベースの化学物質製造のための代替法の重要性が増している。短鎖炭化水素及びその誘導体を製造するためのそのような代替法では、しばしば非常に特定の触媒をそこで使用して、他の原材料及び／又は化学物質を炭化水素及びその誘導体、例えば特に短鎖オレフィンなどに転化する。このような方法に伴う特定の課題は、反応パラメータの最適な選択だけでなく、より重要なことに、所望の炭化水素又はその誘導体、例えば特にオレフィン性画分への、非常に効率的で選択的な転化を可能にする特定の触媒の使用に依存する。これに関連して、出発物質としてメタノールを用いる方法は特に重要であり、それらの触媒転化によって、通常、炭化水素及びその誘導体、特にオレフィン、パラフィン、及び芳香族の混合物がもたらされる。
【０００５】
よって、このような触媒転化における特定の課題は、用いる触媒の最適化及び微調整（特に、ゼオライト細孔構造、酸型及び強度）、及び可能な限り少ない生成物に対する高い選択性が達成されるようなプロセスアーキテクチャ及びパラメータにある。この理由で、そのような方法はしばしば、方法において特に高い選択性が達成される生成物にちなんで命名される。よって、酸素化物のオレフィンへの転化、及び特に、減少している石油埋蔵量の観点から重要性が増しているメタノールのオレフィンへの転化に対して過去数十年に開発されてきた方法は、メタノール−トゥ−オレフィン−プロセス（メタノールをオレフィンにするためのＭＴＯ法）として指定される。
【０００６】
そのような転化での使用のために見出されている触媒材料の中で、ゼオライト材料は、非常に効率的であることが証明されており、特に、ペンタシル型のゼオライト材料、及びより具体的には、ＭＦＩ−型及びＭＥＬ型骨格構造を有するもの、及びＭＦＩ−ＭＥＬ相互成長型骨格構造を示すようなゼオライトが用いられる。一方で、ＡＥＩ型骨格構造を有するＳＳＺ−３９の製造に関するＵＳ５，９５８，３７０も、メタノールのオレフィンへの触媒転化におけるそれらの使用を記載している。
【０００７】
しかしながら、このような転化に用いられる新規材料、特にこのような反応における所望の生成物に対する触媒活性と選択性とに関して改善を示す新規材料を提供すること、及び長時間にわたって、そして連続法の流れにおいて長時間、高い転化率と高い活性と選択性とを維持することが、必要とされている。
【０００８】
様々な用途のために多数のゼオライト材料が製造されてきたが、既知のゼオライト材料のための新たな用途を見出す必要だけでなく、さらに、及びより重要なことに、その合成及び製造のための改善された方法を提供して、新規で改善された特性を特に触媒分野でもたらす必要が残っている。より具体的には、触媒転化の種類、及び特定の生成物又は所望の生成物のスペクトルに応じてその使用を最適化するために、ゼオライト材料の変動及び微調整を可能にする、新規で改善された方法が必要とされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】国際特許出願ＰＣＴ／ＣＮ２０１６／１１５９３８
【特許文献２】国際特許出願ＰＣＴ／ＣＮ２０１７／１１２３４３
【特許文献３】ＵＳ５，９５８，３７０
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】Ｍｏｌｉｎｅｒ，Ｍ．らのＣｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．２０１２，４８、第８２６４〜第８２６６頁
【非特許文献２】Ｍａｒｕｏ，Ｔ．らのＣｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．２０１４，４３、第３０２〜第３０４頁
【非特許文献３】Ｍａｒｔｉｎ，Ｎ．らのＣｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．２０１５，５１，１１０３０〜１１０３３
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
従って本発明の目的は、特に、酸素化物をオレフィンに転化する方法において、例えばメタノールのオレフィンへの転化において、改善された触媒特性を示す材料をもたらす、ＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を製造するための改善された方法を提供することである。よって、極めて予想外なことに、本発明の方法により得られるＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料は、特定量の酸部位を示し、特に互いに異なる酸部位の量の比を示すことが見出された。特に、驚くべきことに、ＡＥＩ型骨格構造を示す本発明のゼオライト材料は、酸素化物のオレフィンへの転化、及び特にメタノールのＣ２〜Ｃ４オレフィンへの、特にＣ３オレフィンへの転化において、大幅に改善された活性と驚くほど高い選択性との両方を示すことが見出された。
【００１２】
従って、本発明は、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を製造する方法であって、
（１）  １種以上の構造指向剤、及び骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第１のゼオライト材料を含む混合物を調製する工程であり、第１のゼオライト材料が、ＦＥＲ−、ＴＯＮ−、ＭＴＴ−、ＦＡＵ−、ＧＩＳ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、ＭＦＩ−、及びＬＴＡ−型骨格構造からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択される骨格構造を有する、工程と、
（２）  骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料を得るために、工程（１）で得られた混合物を加熱する工程と、
（３）  任意に、工程（２）で得られた第２のゼオライト材料をか焼する工程と、
（４）  任意に、工程（２）又は（３）で得られたゼオライト材料をイオン交換処置に供する工程であり、好ましくはゼオライト骨格に含有される１種以上のイオン性の余剰骨格要素を、Ｈ＋及び／又はＮＨ４＋に対して、より好ましくはＮＨ４＋に対してイオン交換する、工程と、
（５）  工程（２）、（３）又は（４）で得られたゼオライト材料を、６００℃を超え９００℃まで、好ましくは６５０℃から９００℃未満、より好ましくは６５０℃を超え８８０℃まで、より好ましくは７００℃から８７０℃、より好ましくは７００℃を超え８６０℃まで、より好ましくは７５０℃から８５０℃、より好ましくは７５０℃から８５０℃未満、より好ましくは７６０℃から８４０℃、より好ましくは７７０℃から８３０℃、より好ましくは７８０℃から８２０℃、より好ましくは７９０℃から８１０℃、及びより好ましくは７９５℃から８０５℃の範囲の温度でか焼する工程と、
を含み、
工程（５）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が、１０体積％未満のＨ２Ｏ、好ましくは８体積％以下、より好ましくは５体積％以下、より好ましくは３体積％以下、より好ましくは１体積％以下、より好ましくは０．５体積％以下、より好ましくは０．１体積％以下、より好ましくは０．０５体積％以下、より好ましくは０．０１体積％以下、より好ましくは０．００５体積％以下、及びより好ましくは０．００１体積％以下のＨ２Ｏを含有する、方法に関する。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は、実施例１〜４及び比較例１、２の材料に対して行ったＢＥＴ表面積及び細孔容積決定のための窒素吸着／脱着測定の結果を示す。
【図２】図２は、実施例５〜８及び比較例３、４の材料に対して行ったＢＥＴ表面積及び細孔容積決定のための窒素吸着／脱着測定の結果を示す。
【図３】図３は、比較例１、実施例１及び実施例２それぞれからの材料に対して行ったＣＯ−ＦＴＩＲ測定の結果を示す。
【図４】図４は、比較例２、実施例３及び実施例４それぞれからの材料に対して行ったＣＯ−ＦＴＩＲ測定の結果を示す。
【図５】図５は、比較例３、実施例５及び実施例６それぞれからの材料に対して行ったＣＯ−ＦＴＩＲ測定の結果を示す。
【図６】図６は、比較例４、実施例７及び実施例８それぞれからの材料に対して行ったＣＯ−ＦＴＩＲ測定の結果を示す。
【図７】図７は、比較例１、実施例１及び実施例２を使用した実施例９における触媒試験の結果を示す。
【図８】図８は、比較例２、実施例３、及び実施例４を使用した実施例９における触媒試験の結果を示す。
【図９】図９は、比較例３、実施例５及び実施例６を使用した実施例９における触媒試験の結果を示す。
【図１０】図１０は、比較例４、実施例７及び実施例８を使用した実施例９における触媒試験の結果を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
工程（５）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気に関して、工程（５）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が１０体積％未満のＨ２Ｏを含有する限り、特別な制限は適用されない。工程（５）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が、１０体積％未満のＨ２、より好ましくは８体積％以下、より好ましくは５体積％以下、より好ましくは３体積％以下、より好ましくは１体積％以下、より好ましくは０．５体積％以下、より好ましくは０．１体積％以下、より好ましくは０．０５体積％以下、より好ましくは０．０１体積％以下、より好ましくは０．００５体積％以下、及びより好ましくは０．００１体積％以下のＨ２を含有することが好ましい。
【００１５】
工程（３）及び／又は（５）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気に関して、工程（５）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が１０体積％未満のＨ２Ｏを含有する限り、特別な制限は適用されない。よって、工程（３）及び／又は（５）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気は、か焼に適したガス状化合物の任意の組み合わせを含んでよい。工程（３）及び／又は（５）におけるゼオライト材料のか焼は、雰囲気として空気下で行うことが好ましい。より好ましくは、工程（３）及び／又は（５）におけるゼオライト材料のか焼は、雰囲気として窒素及び酸素を含む混合物下で行う。
【００１６】
工程（２）で得られた第２のゼオライト材料の工程（３）におけるか焼を行う条件、例えば温度に関して、特別な制限は適用されない。工程（３）におけるか焼の温度が４００〜８５０℃、より好ましくは４５０〜７００℃、より好ましくは５５０〜６５０℃、及びより好ましくは５７５〜６２５℃の範囲であることが好ましい。
【００１７】
工程（２）で得られた第２のゼオライト材料の工程（３）及び／又は（５）におけるか焼を行う条件、例えば期間に関して、特別な制限は適用されない。工程（３）及び／又は（５）におけるか焼を０．５〜２４時間、より好ましくは１〜１６時間、より好ましくは２〜１２時間、より好ましくは２．５〜９時間、より好ましくは３〜７時間、より好ましくは３．５〜６．５時間、より好ましくは４〜６時間、及びより好ましくは４．５〜５．５時間の範囲の期間で行うことが好ましい。
【００１８】
従って、工程（２）で得られた第２のゼオライト材料の工程（３）におけるか焼は、雰囲気として空気下で、好ましくは４００〜８５０℃、より好ましくは４５０〜７００℃、より好ましくは５５０〜６５０℃、及びより好ましくは５７５〜６２５℃の範囲の温度で、及び好ましくは０．５〜２４時間、より好ましくは１〜１６時間、より好ましくは２〜１２時間、より好ましくは２．５〜９時間、より好ましくは３〜７時間、より好ましくは３．５〜６．５時間、より好ましくは４〜６時間、及びより好ましくは４．５〜５．５時間の範囲の期間で行うことが、特に好ましい。
【００１９】
従って、工程（２）、（３）、又は（４）で得られた第２のゼオライト材料の工程（５）におけるか焼は、１０体積％未満のＨ２、より好ましくは８体積％以下、より好ましくは５体積％以下、より好ましくは３体積％以下、より好ましくは１体積％以下、より好ましくは０．５体積％以下、より好ましくは０．１体積％以下、より好ましくは０．０５体積％以下、より好ましくは０．０１体積％以下、より好ましくは０．００５体積％以下、及びより好ましくは０．００１体積％以下のＨ２を含有する雰囲気下で、好ましくは雰囲気として空気下で、及び好ましくは０．５〜２４時間、より好ましくは１〜１６時間、より好ましくは２〜１２時間、より好ましくは２．５〜９時間、より好ましくは３〜７時間、より好ましくは３．５〜６．５時間、より好ましくは４〜６時間、及びより好ましくは４．５〜５．５時間の範囲の期間で行うことが、特に好ましい。
【００２０】
工程（２）における加熱を行う条件、例えば温度、圧力及び期間に関して、混合物が加熱される限り、特別な制限は適用されない。
【００２１】
工程（２）において混合物を加熱する温度に関して、温度が、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料を得るのに適している限り、特別な制限は適用されない。工程（２）において、混合物を、９０〜２５０℃、より好ましくは１００〜２３０℃、より好ましくは１１０〜２１０℃、より好ましくは１３０〜１９０℃、より好ましくは１４０〜１８０℃、より好ましくは１５０〜１７０℃、及びより好ましくは１５５〜１６５℃の範囲の温度で加熱することが好ましい。
【００２２】
工程（２）における加熱を行う圧力に関して、圧力が、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料を得るのに適している限り、特別な制限は適用されない。工程（２）における加熱は、自己発生圧力下で、より好ましくはソルボサーマル条件下で、より好ましくは水熱条件下で行うことが好ましい。好ましくは、工程（２）における加熱は、耐圧容器中で、より好ましくはオートクレーブ中で行う。
【００２３】
工程（２）において混合物を加熱する期間に関して、期間が、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料を得るのに適している限り、特別な制限は適用されない。混合物を、０．２５〜１２日、好ましくは０．５〜９日、より好ましくは１〜７日、より好ましくは２〜６日、より好ましくは３〜７日、より好ましくは２．５〜５．５日、より好ましくは３〜５日、及びより好ましくは３．５〜４．５日の範囲の期間で加熱することが好ましい。
【００２４】
従って、工程（２）において、混合物を、９０〜２５０℃、より好ましくは１００〜２３０℃、より好ましくは１１０〜２１０℃、より好ましくは１３０〜１９０℃、より好ましくは１４０〜１８０℃、より好ましくは１５０〜１７０℃、及びより好ましくは１５５〜１６５℃の範囲の温度で、好ましくは自己発生圧力下で、より好ましくはソルボサーマル条件下で、より好ましくは水熱条件下で、及び好ましくは０．２５〜１２日、より好ましくは０．５〜９日、より好ましくは１〜７日、より好ましくは２〜６日、より好ましくは３〜７日、より好ましくは２．５〜５．５日、より好ましくは３〜５日、及びより好ましくは３．５〜４．５日の範囲の期間で加熱することが、特に好ましい。
【００２５】
工程（３）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気に関して、特別な制限は適用されない。工程（３）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が、１〜９９体積％、より好ましくは３〜９０体積％、より好ましくは５〜７０体積％、より好ましくは８〜５０体積％、より好ましくは１０〜４０体積％、より好ましくは１３〜３０体積％、より好ましくは１５〜２５体積％、より好ましくは１７〜２３体積％、及びより好ましくは１９〜２１体積％の範囲のＨ２を含有することが好ましい。
【００２６】
工程（３）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が１〜９９体積％の範囲のＨ２を含有している場合、そこに含まれるさらなるガスの点で、特別な制限は適用されない。水素ガス含有雰囲気が、水素ガスに加えて１種以上の不活性ガスをさらに含むことが好ましく、より好ましくは、水素ガス含有雰囲気が、窒素、ヘリウム、ネオン、アルゴン、キセノン、一酸化炭素、二酸化炭素、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは窒素、アルゴン、一酸化炭素、二酸化炭素、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上の不活性ガスをさらに含み、より好ましくは、水素ガス含有雰囲気が、窒素及び／又はアルゴン、及びより好ましくは窒素をさらに含む。
【００２７】
上記開示のように、工程（３）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が１〜９９体積％の範囲のＨ２を含有している場合、雰囲気中に含まれるさらなるガスの点で、特別な制限は適用されない。水素ガス含有雰囲気が、１体積％以下、より好ましくは０．５体積％以下、より好ましくは０．１体積％以下、より好ましくは０．０５体積％以下、より好ましくは０．０１体積％以下、より好ましくは０．００５体積％以下、より好ましくは０．００１体積％以下、より好ましくは０．０００５体積％以下、及びより好ましくは０．０００１体積％以下の酸素ガスを含有することが好ましく、より好ましくは、水素ガス含有雰囲気は、酸素ガスを含有しない。
【００２８】
上記開示のように、工程（１）で調製する混合物は、１種以上の構造指向剤、及び骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第１のゼオライト材料を含み、第１のゼオライト材料は、ＦＥＲ−、ＴＯＮ−、ＭＴＴ−、ＦＡＵ−、ＧＩＳ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、ＭＦＩ−、及びＬＴＡ−型骨格構造からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択される骨格構造を有する。工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、１種以上の構造指向剤（ＳＤＡ）のＳｉＯ２に対するモル比ＳＤＡ：ＳｉＯ２に関して、特別な制限は適用されない。工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、１種以上の構造指向剤（ＳＤＡ）のＳｉＯ２に対するモル比ＳＤＡ：ＳｉＯ２が、０．０１〜２、より好ましくは０．０２〜１．５、より好ましくは０．０３〜１、より好ましくは０．０４〜０．８、より好ましくは０．０６〜０．５、より好ましくは０．０８〜０．３、より好ましくは０．１〜０．３５、より好ましくは０．１２〜０．２５、及びより好ましくは０．１５〜０．２の範囲であることが好ましい。
【００２９】
工程（１）により調製する混合物の化学的及び／又は物理的性質に関して、特別な制限は適用されず、混合物は１種以上のさらなる化合物を含んでよい。１種以上のさらなる化合物に関して、１種以上のさらなる化合物が溶媒として有効であることが好ましい。従って、工程（１）により調製する混合物が１種以上の溶媒を含むことが好ましく、前記１種以上の溶媒は水、より好ましくは蒸留水を好ましくは含み、より好ましくは、工程（１）により調製する混合物中の１種以上の溶媒として水、好ましくは蒸留水が含有される。
【００３０】
工程（１）により調製する混合物が水を含む場合、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、水のＳｉＯ２に対するモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２に関して、特別な制限は適用されない。工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、水のＳｉＯ２に対するモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２が、１〜８０、より好ましくは５〜５０、より好ましくは１０〜３０、及びより好ましくは１５〜２０の範囲であることが好ましい。
【００３１】
骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を製造する方法に関して、ここにさらなる方法工程が、例えば工程（２）及び（３）の間に、含まれてよい。方法が、工程（２）の後かつ工程（３）の前に、
（２ａ）  工程（２）で得られたゼオライト材料を単離する、好ましくはろ過による工程、
及び／又は
（２ｂ）  工程（２）又は（２ａ）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程、
及び／又は
（２ｃ）  工程（２）、（２ａ）又は（２ｂ）で得られたゼオライト材料を乾燥させる工程
のうちの１つ以上をさらに含むことが好ましい。
【００３２】
従って、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を製造する方法が、工程（２）の後かつ工程（３）の前に、
（２ａ）  工程（２）で得られたゼオライト材料を単離する、好ましくはろ過による工程、
及び
（２ｂ）  工程（２ａ）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程、
及び
（２ｃ）  工程（２ｂ）で得られたゼオライト材料を乾燥させる工程
をさらに含むことが、特に好ましい。
【００３３】
Ｘに関して、Ｘが３価元素を表す限り、特別な制限は適用されない。Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択されることが好ましく、Ｘはより好ましくはＡｌ及び／又はＢであり、及びより好ましくはＡｌである。
【００３４】
工程（１）により調製する混合物中に含まれる第１のゼオライト材料に関して、第１のゼオライト材料がその骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む限り、特別な制限は適用されず、第１のゼオライト材料は、ＦＥＲ−、ＴＯＮ−、ＭＴＴ−、ＦＡＵ−、ＧＩＳ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、ＭＦＩ−、及びＬＴＡ−型骨格構造からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択される骨格構造を有する。第１のゼオライト材料が、ＦＡＵ−、ＧＩＳ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、ＭＦＩ−、及びＬＴＡ−型骨格構造からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、より好ましくはＦＡＵ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、及びＭＦＩ−型骨格構造からなる群から、より好ましくはＦＡＵ−、ＢＥＡ−、及びＭＦＩ−型骨格構造からなる群から選択される骨格構造を有することが好ましく、より好ましくは、第１のゼオライト材料は、ＦＡＵ−及び／又はＭＦＩ−型骨格構造を有し、より好ましくは、第１のゼオライト材料は、ＦＡＵ−型骨格構造を有する。
【００３５】
上記開示のように、第１のゼオライト材料は、ＦＥＲ−、ＴＯＮ−、ＭＴＴ−、ＦＡＵ−、ＧＩＳ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、ＭＦＩ−、及びＬＴＡ−型骨格構造からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択される骨格構造を有する。
【００３６】
第１のゼオライト材料がＦＡＵ−型骨格構造を有する場合、第１のゼオライト材料の化学的及び／又は物理的性質に関して、特別な制限は適用されない。第１のゼオライト材料がＦＡＵ−型骨格構造を有することが好ましく、第１のゼオライト材料は、ＺＳＭ−３、フォージャサイト、［Ａｌ−Ｇｅ−Ｏ］−ＦＡＵ、ＣＳＺ−１、ＥＣＲ−３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ−２１０、ＳＡＰＯ−３７、ＺＳＭ−２０、Ｎａ−Ｘ、ＵＳ−Ｙ、Ｎａ−Ｙ、［Ｇａ−Ｇｅ−Ｏ］−ＦＡＵ、Ｌｉ−ＬＳＸ、［Ｇａ−Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ］−ＦＡＵ、及び［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＦＡＵからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、ＺＳＭ−３、フォージャサイト、ＣＳＺ−１、ＥＣＲ−３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ−２１０、ＺＳＭ−２０、Ｎａ−Ｘ、ＵＳ−Ｙ、Ｎａ−Ｙ、及びＬｉ−ＬＳＸからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、フォージャサイト、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、Ｎａ−Ｘ、ＵＳ−Ｙ、及びＮａ−Ｙからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、フォージャサイト、ゼオライトＸ、及びゼオライトＹからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
より好ましくは、第１のゼオライト材料がＦＡＵ−型骨格構造を有し、及びゼオライトＸ及び／又はゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＹを含み、
より好ましくは、第１のゼオライト材料がＦＡＵ−型骨格構造を有し、及びゼオライトＸ及び／又はゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＹである。
【００３７】
第１のゼオライト材料がＭＦＩ−型骨格構造を有する場合、第１のゼオライト材料の化学的及び／又は物理的性質に関して、特別な制限は適用されない。第１のゼオライト材料がＭＦＩ−型骨格構造を有することが好ましく、第１のゼオライト材料は、シリカライト、ＺＳＭ−５、［Ｆｅ−Ｓｉ−Ｏ］−ＭＦＩ、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＭＦＩ、［Ａｓ−Ｓｉ−Ｏ］−ＭＦＩ、ＡＭＳ−１Ｂ、ＡＺ−１、Ｂｏｒ−Ｃ、エンシライト（Encilite）、ボラライトＣ、ＦＺ−１、ＬＺ−１０５、ムチナイト（Mutinaite）、ＮＵ−４、ＮＵ−５、ＴＳ−１、ＴＳＺ、ＴＳＺ−ＩＩＩ、ＴＺ−０１、ＵＳＣ−４、ＵＳＩ−１０８、ＺＢＨ、ＺＫＱ−１Ｂ、ＺＭＱ−ＴＢ、ＭｎＳ−１、及びＦｅＳ−１からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、シリカライト、ＺＳＭ−５、ＡＭＳ−１Ｂ、ＡＺ−１、エンシライト、ＦＺ−１、ＬＺ−１０５、ムチナイト、ＮＵ−４、ＮＵ−５、ＴＳ−１、ＴＳＺ、ＴＳＺ−ＩＩＩ、ＴＺ−０１、ＵＳＣ−４、ＵＳＩ−１０８、ＺＢＨ、ＺＫＱ−１Ｂ、及びＺＭＱ−ＴＢからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
より好ましくは、第１のゼオライト材料がＭＦＩ−型骨格構造を有し、及びシリカライト及び／又はＺＳＭ−５、好ましくはＺＳＭ−５を含み、
より好ましくは、第１のゼオライト材料がＭＦＩ−型骨格構造を有し、及びシリカライト及び／又はＺＳＭ−５、好ましくはＺＳＭ−５である。
【００３８】
第１のゼオライト材料がＢＥＡ−型骨格構造を有する場合、第１のゼオライト材料の化学的及び／又は物理的性質に関して、特別な制限は適用されない。第１のゼオライト材料がＢＥＡ−型骨格構造を有することが好ましく、第１のゼオライト材料は、ゼオライトベータ、ツァーニック沸石（Tschernichite）、［Ｂ−Ｓｉ−Ｏ］−＊ＢＥＡ、ＣＩＴ−６、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−＊ＢＥＡ、ベータ多形Ｂ、ＳＳＺ−２６、ＳＳＺ−３３、ベータ多形Ａ、［Ｔｉ−Ｓｉ−Ｏ］−＊ＢＥＡ、及び純粋シリカベータからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、ゼオライトベータ、ＣＩＴ−６、ベータ多形Ｂ、ＳＳＺ−２６、ＳＳＺ−３３、ベータ多形Ａ、及び純粋シリカベータからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
より好ましくは、ＢＥＡ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ゼオライトベータ、好ましくは有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータを含み、
より好ましくは、第１のゼオライト材料がＢＥＡ−型骨格構造を有し、及びゼオライトベータ、好ましくは有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータである。
【００３９】
第１のゼオライト材料がＧＩＳ−型骨格構造を有する場合、第１のゼオライト材料の化学的及び／又は物理的性質に関して、特別な制限は適用されない。第１のゼオライト材料がＧＩＳ−型骨格構造を有することが好ましく、第１のゼオライト材料は、ゼオライトＰ、ＴＭＡ−ギスモンド沸石、Ｎａ−Ｐ１、アミサイト、ゴビンス沸石、高シリカＮａ−Ｐ、Ｎａ−Ｐ２、ＳＡＰＯ−４３、ギスモンド沸石、ＭＡＰＳＯ−４３、ＭＡＰＳＯ−４３、ガロン沸石、合成アミサイト、合成ガロン沸石、合成ゴビンス沸石、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＧＩＳ、合成Ｃａ−ガロン沸石、低シリカＮａ−Ｐ（ＭＡＰ）、［Ａｌ−Ｇｅ−Ｏ］−ＧＩＳからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、ゼオライトＰ、ＴＭＡ−ギスモンド沸石、Ｎａ−Ｐ１、アミサイト、ゴビンス沸石、高シリカＮａ−Ｐ、Ｎａ−Ｐ２、ギスモンド沸石、ガロン沸石、合成アミサイト、合成ガロン沸石、合成ゴビンス沸石、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＧＩＳ、合成Ｃａ−ガロン沸石、［Ａｌ−Ｇｅ−Ｏ］−ＧＩＳからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、ゼオライトＰ、ＴＭＡ−ギスモンド沸石、Ｎａ−Ｐ１、アミサイト、ゴビンス沸石、高シリカＮａ−Ｐ、Ｎａ−Ｐ２、ギスモンド沸石、ガロン沸石、合成アミサイト、合成ガロン沸石、合成ゴビンス沸石、合成Ｃａ−ガロン沸石からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、ゼオライトＰ、Ｎａ−Ｐ１、高シリカＮａ−Ｐ、Ｎａ−Ｐ２からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
より好ましくは、第１のゼオライト材料はＧＩＳ−型骨格構造を有し、及びゼオライトＰを含み、
より好ましくは、第１のゼオライト材料はＧＩＳ−型骨格構造を有し、及びゼオライトＰである。
【００４０】
第１のゼオライト材料がＭＯＲ−型骨格構造を有する場合、第１のゼオライト材料の化学的及び／又は物理的性質に関して、特別な制限は適用されない。第１のゼオライト材料がＭＯＲ−型骨格構造を有することが好ましく、第１のゼオライト材料は、モルデン沸石、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＭＯＲ、マリコパ石、Ｃａ−Ｑ、ＬＺ−２１１、Ｎａ−Ｄ、ＲＭＡ−１からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
好ましくは、第１のゼオライト材料はＭＯＲ−型骨格構造を有し、及びモルデン沸石を含み、
より好ましくは、第１のゼオライト材料はＭＯＲ−型骨格構造を有し、及びモルデン沸石である。
【００４１】
第１のゼオライト材料がＬＴＡ−型骨格構造を有する場合、第１のゼオライト材料の化学的及び／又は物理的性質に関して、特別な制限は適用されない。第１のゼオライト材料がＬＴＡ−型骨格構造を有することが好ましく、第１のゼオライト材料は、Ｌｉｎｄｅ型Ａ（ゼオライトＡ）、Ａｌｐｈａ、［Ａｌ−Ｇｅ−Ｏ］−ＬＴＡ、Ｎ−Ａ、ＬＺ−２１５、ＳＡＰＯ−４２、ＺＫ−４、ＺＫ−２１、脱水したＬｉｎｄｅ型Ａ（脱水したゼオライトＡ）、ＺＫ−２２、ＩＴＱ−２９、ＵＺＭ−９からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
好ましくは、Ｌｉｎｄｅ型Ａ、Ａｌｐｈａ、Ｎ−Ａ、ＬＺ−２１５、ＳＡＰＯ−４２、ＺＫ−４、ＺＫ−２１、脱水したＬｉｎｄｅ型Ａ、ＺＫ−２２、ＩＴＱ−２９、ＵＺＭ−９からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、Ｌｉｎｄｅ型Ａ、Ａｌｐｈａ、Ｎ−Ａ、ＬＺ−２１５、ＺＫ−４、ＺＫ−２１、脱水したＬｉｎｄｅ型Ａ、ＺＫ−２２、ＩＴＱ−２９、ＵＺＭ−９からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、Ｌｉｎｄｅ型Ａ、Ａｌｐｈａ、Ｎ−Ａ、ＬＺ−２１５、ＺＫ−４、ＺＫ−２１、ＺＫ−２２、ＩＴＱ−２９、ＵＺＭ−９からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択される。
【００４２】
工程（２）で得られた、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料の化学的及び／又は物理的性質に関して、特別な制限は適用されない。工程（２）で得られたＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料は、ＳＳＺ−３９、ＳＡＰＯ−１８、ＳＩＺ−８からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択されることが好ましく、より好ましくは、工程（２）で得られた第２のゼオライト材料はＳＳＺ−３９を含み、及びより好ましくは工程（２）で得られた第２のゼオライト材料はＳＳＺ−３９である。
【００４３】
工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物に関して、混合物が、１種以上の構造指向剤、及び骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第１のゼオライト材料（ここで、第１のゼオライト材料は、ＦＥＲ−、ＴＯＮ−、ＭＴＴ−、ＦＡＵ−、ＧＩＳ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、ＭＦＩ−、及びＬＴＡ−型骨格構造からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択される骨格構造を有する）を含む限り、及びさらに、工程（１）で得られた混合物を加熱したときに、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料が得られる限り、特別な制限は適用されない。従って、工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物は、さらなる化合物、例えばＯＨ−の少なくとも１種の源又はＯＨ−自体を含有してもよい。工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物が、ＯＨ−の少なくとも１種の源をさらに含むことが好ましく、前記ＯＨ−の少なくとも１種の源が、金属ヒドロキシド、より好ましくはアルカリ金属Ｍのヒドロキシド、より好ましくはナトリウムヒドロキシド及び／又はカリウムヒドロキシド、及びより好ましくはナトリウムヒドロキシドを好ましくは含み、より好ましくは、ＯＨ−の少なくとも１種の源はナトリウムヒドロキシドである。
【００４４】
上記開示のように、工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物がＯＨ−の少なくとも１種の源を含む場合、工程（１）で得られた混合物を加熱したときに、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料を得ることができる限り、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、ＯＨ−のＳｉＯ２に対するモル比ＯＨ−：ＳｉＯ２の点で、特別な制限は適用されない。工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、ＯＨ−のＳｉＯ２に対するモル比ＯＨ−：ＳｉＯ２は、０．０１〜１、より好ましくは０．０３〜０．７、より好ましくは０．０５〜０．５、より好ましくは０．１〜０．４５、より好ましくは０．１５〜０．４、より好ましくは０．２〜０．３５、及びより好ましくは０．２５〜０．３の範囲であることが好ましい。
【００４５】
上記開示のように、本発明の方法は、工程（１）における混合物中に１種以上の構造指向剤を含む。工程（１）における混合物中の１種以上の構造指向剤の物理的及び／又は化学的性質に関して、工程（１）で得られた混合物を加熱したときに、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料を得ることができる限り、特別な制限は適用されない。第１の代替法によれば、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は互いに独立してアルキルを表し、及びＲ３及びＲ４は共通のアルキル鎖を形成する）を含むことが好ましい。
【００４６】
上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物を含む場合、Ｒ１及びＲ２が互いに独立してアルキルを表す限り、Ｒ１及びＲ２の点で、特別な制限は適用されない。Ｒ１及びＲ２が互いに独立して、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１〜Ｃ６）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表すことが好ましく、より好ましくは、Ｒ１及びＲ２が互いに独立して、任意に置換されたメチル又はエチル、好ましくは置換されていないメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１及びＲ２が互いに独立して、任意に置換されたメチル、好ましくは置換されていないメチルを表す。
【００４７】
上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物を含む場合、Ｒ３及びＲ４が互いに独立してアルキルを表し、Ｒ３及びＲ４が共通のアルキル鎖を形成する限り、Ｒ３及びＲ４の点で、特別な制限は適用されない。Ｒ３及びＲ４が共通の誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないアルキル鎖、より好ましくは共通の（Ｃ４〜Ｃ８）アルキル鎖、より好ましくは共通の（Ｃ４〜Ｃ７）アルキル鎖、より好ましくは共通の（Ｃ４〜Ｃ６）アルキル鎖を形成することが好ましく、より好ましくは、前記共通のアルキル鎖は、誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないＣ４又はＣ５アルキル鎖、及びより好ましくは、誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないＣ５アルキル鎖である。
【００４８】
従って、好ましくは上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物を含む場合、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は互いに独立してアルキルを表し、Ｒ３及びＲ４は共通のアルキル鎖を形成する）を含み、Ｒ１及びＲ２が互いに独立して、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１〜Ｃ６）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１及びＲ２が互いに独立して、任意に置換されたメチル又はエチル、好ましくは置換されていないメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１及びＲ２が互いに独立して、任意に置換されたメチル、好ましくは置換されていないメチルを表し、及びＲ３及びＲ４が共通の誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないアルキル鎖、より好ましくは共通の（Ｃ４〜Ｃ８）アルキル鎖、より好ましくは共通の（Ｃ４〜Ｃ７）アルキル鎖、より好ましくは共通の（Ｃ４〜Ｃ６）アルキル鎖を形成し、より好ましくは、前記共通のアルキル鎖は、誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないＣ４又はＣ５アルキル鎖、及びより好ましくは誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないＣ５アルキル鎖であることが、特に好ましい。
【００４９】
上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物を含む場合、そこに含まれるアンモニウム化合物の物理的及び／又は化学的性質の点で、特別な制限は適用されない。１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物が、誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないＮ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピペリジニウム化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上のアンモニウム化合物を含むことが好ましく、より好ましくは、１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物は、１種以上のＮ，Ｎ−ジメチル−３，５−ジメチルピペリジニウム化合物及び／又はＮ，Ｎ−ジメチル−２，６−ジメチルピペリジニウム化合物、好ましくは１種以上のＮ，Ｎ−ジメチル−３，５−ジメチルピペリジニウム化合物を含む。
【００５０】
上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物を含む場合、そこに含まれるアンモニウム化合物の物理的及び／又は化学的性質の点で、特別な制限は適用されない。１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物が塩であることが好ましい。より好ましくは、１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物は、ハライド、スルフェート、ニトレート、ホスフェート、アセテート、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは、ブロミド、クロリド、ヒドロキシド、スルフェート、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上の塩であり、より好ましくは、１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物は、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド及び／又はブロミド、及びより好ましくはテトラアルキルアンモニウムヒドロキシドである。
【００５１】
上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物を含む場合、工程（１）により調製する混合物に含まれるさらなる化合物の点で、特別な制限は適用されない。工程（１）により調製する混合物が蒸留水をさらに含むことが好ましく、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、水のＳｉＯ２に対するモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２は、１〜８０、より好ましくは５〜６０、より好ましくは１０〜５０、より好ましくは１５〜４５、より好ましくは２０〜４０、より好ましくは２５〜３５、及びより好ましくは２８〜３２の範囲である。
【００５２】
さらに、上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物を含む場合、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンのＳｉＯ２に対するモル比Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋：ＳｉＯ２の点で、特別な制限は適用されない。工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンのＳｉＯ２に対するモル比Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋：ＳｉＯ２が、０．０１〜１．５、より好ましくは０．０５〜１、より好ましくは０．１〜０．８、より好ましくは０．３〜０．５、より好ましくは０．５〜０．３、より好ましくは０．８〜０．２５、より好ましくは０．１〜０．２、より好ましくは０．１２〜０．１８、及びより好ましくは０．１４〜０．１６の範囲であることが好ましい。
【００５３】
さらに、上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物を含む場合、第１のゼオライト材料の骨格構造のＳｉＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比の点で、特別な制限は適用されない。第１のゼオライト材料の骨格構造が、１〜５０、より好ましくは２〜２５、より好ましくは３．５〜１５、より好ましくは３〜１０、より好ましくは４．５〜８、及びより好ましくは５〜６の範囲のＳｉＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比を示すことが好ましい。
【００５４】
さらに、上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物を含む場合、工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物に含まれるさらなる化合物の点で、特別な制限は適用されない。工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物が、ＯＨ−の少なくとも１種の源をさらに含むことが好ましく、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、ＯＨ−のＳｉＯ２に対するモル比ＯＨ−：ＳｉＯ２は、０．１〜１、より好ましくは０．３〜０．７、より好ましくは０．４〜０．５、及びより好ましくは０．４３〜０．４８の範囲である。
【００５５】
上記開示のように、本発明の方法は、工程（１）における混合物中に１種以上の構造指向剤を含む。工程（１）における混合物中の１種以上の構造指向剤の物理的及び／又は化学的性質に関して、工程（１）で得られた混合物を加熱したときに、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料が得られる限り、特別な制限は適用されない。第２の代替法によれば、１種以上の構造指向剤が、１種以上の第４級ホスホニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋−含有化合物を含むことが好ましく、式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は互いに独立して、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１〜Ｃ６）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ２〜Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、任意に置換されたエチル、好ましくは置換されていないエチルを表す。
【００５６】
上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上の第４級ホスホニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋−含有化合物を含む場合、そこに含まれるアンモニウム化合物の物理的及び／又は化学的性質の点で、特別な制限は適用されない。１種以上の第４級ホスホニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋−含有化合物が塩、より好ましくは、ハライド、好ましくはクロリド及び／又はブロミド、より好ましくはクロリド、ヒドロキシド、サルフェート、ニトレート、ホスフェート、アセテート、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは、クロリド、ヒドロキシド、サルフェート、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上の塩であることが好ましく、より好ましくは、１種以上の第４級ホスホニウムカチオン含有化合物は、ヒドロキシド及び／又はクロリド、及びより好ましくはヒドロキシドである。
【００５７】
上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上の第４級ホスホニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋−含有化合物を含む場合、工程（１）により調製する混合物に含まれるさらなる化合物、例えば水又は蒸留水の点で、特別な制限は適用されない。工程（１）により調製する混合物が蒸留水をさらに含むことが好ましく、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、水のＳｉＯ２に対するモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２は、１〜８０、より好ましくは１．５〜５０、より好ましくは２〜３０、より好ましくは２．５〜１５、より好ましくは３〜１０、より好ましくは３．５〜８、より好ましくは４〜６、及びより好ましくは４．５〜５．５の範囲である。
【００５８】
上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上の第４級ホスホニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋−含有化合物を含む場合、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、１種以上の第４級ホスホニウムカチオンのＳｉＯ２に対するモル比Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋：ＳｉＯ２の点で、特別な制限は適用されない。工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、１種以上の第４級ホスホニウムカチオンのＳｉＯ２に対するモル比Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋：ＳｉＯ２が、０．０１〜２、より好ましくは０．０５〜１．５、より好ましくは０．１〜１、より好ましくは０．３〜０．８、より好ましくは０．５〜０．５、より好ましくは０．８〜０．４、より好ましくは０．１〜０．３５、より好ましくは０．１２〜０．３、より好ましくは０．１５〜０．２５、より好ましくは０．１７〜０．２３、及びより好ましくは０．１９〜０．２１の範囲であることが好ましい。
【００５９】
さらに、上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上の第４級ホスホニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋−含有化合物を含む場合、第１のゼオライト材料の骨格構造の、ＳｉＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比の点で、特別な制限は適用されない。第１のゼオライト材料の骨格構造が、１〜１５０、より好ましくは５〜１００、より好ましくは１０〜７０、より好ましくは１５〜５０、より好ましくは２０〜４０、より好ましくは２５〜３５、及びより好ましくは２８〜３２の範囲のＳｉＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比を示すことが好ましい。
【００６０】
さらに、上記開示のように、１種以上の構造指向剤が１種以上の第４級ホスホニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋−含有化合物を含む場合、工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物に含まれるさらなる化合物、例えばＯＨ−の少なくとも１種の源又はＯＨ−自体の点で、特別な制限は適用されない。工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物が、ＯＨ−の少なくとも１種の源をさらに含むことが好ましい。好ましくは、工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物が、ＯＨ−の少なくとも１種の源をさらに含み、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、ＯＨ−のＳｉＯ２に対するモル比ＯＨ−：ＳｉＯ２が、０．０１〜０．３、より好ましくは０．０３〜０．２、より好ましくは０．０５〜０．１５、及びより好ましくは０．０８〜０．１２の範囲である。
【００６１】
さらに、本発明は、本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られるＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料に関する。
【００６２】
さらに、本発明は、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料に関し、ゼオライト材料が、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルで２０５〜２７０℃の範囲の第１のピーク（ピークＩ）及び３００〜４６０℃の範囲の第２のピーク（ピークＩＩ）を示し、ピークＩの積分により、０．０７〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、及びピークＩＩの積分により、０．２５〜０．４ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる。本発明によれば、アンモニア温度プログラム脱着は、好ましくは実験の項に記載の通り行い、結果を評価する。
【００６３】
好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルに関して、それが２０５〜２７０℃の範囲の第１のピーク（ピークＩ）及び３００〜４６０℃の範囲の第２のピーク（ピークＩＩ）を示す限り、特別な制限は適用されず、ピークＩの積分により、０．０７〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、及びピークＩＩの積分により、０．２５〜０．４ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる。ピークＩが、２０８〜２６０℃、より好ましくは２１０〜２４０℃、より好ましくは２１２〜２３５℃、より好ましくは２１３〜２３０℃、より好ましくは２１４〜２２５℃、より好ましくは２１５〜２２０℃、及びより好ましくは２１６〜２１８℃の範囲であることが好ましく、より好ましくはピークＩは２１７℃である。
【００６４】
さらに、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルに関して、それが２０５〜２７０℃の範囲の第１のピーク（ピークＩ）及び３００〜４６０℃の範囲の第２のピーク（ピークＩＩ）を示す限り、特別な制限は適用されず、ピークＩの積分により、０．０７〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、及びピークＩＩの積分により、０．２５〜０．４ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる。ピークＩの積分により、０．０９〜０．３ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１１〜０．２５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１２〜０．２ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１２５〜０．１７ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１３〜０．１５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られることが好ましい。
【００６５】
従って、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルが、２０５〜２７０℃の範囲の第１のピーク（ピークＩ）及び３００〜４６０℃の範囲の第２のピーク（ピークＩＩ）を示すことが特に好ましく、ピークＩの積分により、０．０７〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、及びピークＩＩの積分により、０．２５〜０．４ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、好ましくはピークＩは２０８〜２６０℃、より好ましくは２１０〜２４０℃、より好ましくは２１２〜２３５℃、より好ましくは２１３〜２３０℃、より好ましくは２１４〜２２５℃、より好ましくは２１５〜２２０℃、及びより好ましくは２１６〜２１８℃の範囲であり、より好ましくは、ピークＩは２１７℃であり、好ましくはピークＩの積分により、０．０９〜０．３ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１１〜０．２５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１２〜０．２ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１２５〜０．１７ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１３〜０．１５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる。
【００６６】
好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルに関して、それが２０５〜２７０℃の範囲の第１のピーク（ピークＩ）及び３００〜４６０℃の範囲の第２のピーク（ピークＩＩ）を示す限り、特別な制限は適用されず、ピークＩの積分により、０．０７〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、及びピークＩＩの積分により、０．２５〜０．４ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる。ピークＩＩが、３１０〜４３０℃、より好ましくは３１５〜４００℃、より好ましくは３２０〜３８０℃、より好ましくは３２５〜３６０℃、より好ましくは３３０〜３５０℃、より好ましくは３３３〜３４５℃、及びより好ましくは３３５〜３４０℃の範囲であることが好ましい。
【００６７】
さらに、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルに関して、それが２０５〜２７０℃の範囲の第１のピーク（ピークＩ）及び３００〜４６０℃の範囲の第２のピーク（ピークＩＩ）を示す限り、特別な制限は適用されず、ピークＩの積分により、０．０７〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、及びピークＩＩの積分により、０．２５〜０．４ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる。ピークＩＩの積分により、０．２８〜０．３７ｍｍｏｌ／ｇ、好ましくは０．３〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．３１〜０．３４ｍｍｏｌ／ｇ、及びより好ましくは０．３２〜０．３３ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られることが好ましい。
【００６８】
従って、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルが、２０５〜２７０℃の範囲の第１のピーク（ピークＩ）及び３００〜４６０℃の範囲の第２のピーク（ピークＩＩ）を示すことが特に好ましく、ピークＩの積分により、０．０７〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、及びピークＩＩの積分により、０．２５〜０．４ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、好ましくはピークＩＩが、３１０〜４３０℃、より好ましくは３１５〜４００℃、より好ましくは３２０〜３８０℃、より好ましくは３２５〜３６０℃、より好ましくは３３０〜３５０℃、より好ましくは３３３〜３４５℃、及びより好ましくは３３５〜３４０℃の範囲であり、好ましくはピークＩの積分により、０．０７〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、及びピークＩＩの積分により、０．２５〜０．４ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる。ピークＩＩの積分により、０．２８〜０．３７ｍｍｏｌ／ｇ、好ましくは０．３〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．３１〜０．３４ｍｍｏｌ／ｇ、及びより好ましくは０．３２〜０．３３ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られることが好ましい。
【００６９】
好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、ピークＩの積分からの酸部位の量のピークＩＩの積分からの酸部位の量に対する比に関して、特別な制限は適用されない。ピークＩの積分からの酸部位の量のピークＩＩの積分からの酸部位の量に対する比が、０．３５〜０．７、より好ましくは０．３８〜０．６、より好ましくは０．４〜０．５、より好ましくは０．４１〜０．４７、より好ましくは０．４２〜０．４５、及びより好ましくは０．４３〜０．４４の範囲であることが好ましい。
【００７０】
さらに、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルに関して、そこに含まれる１つ以上のさらなるピーク、例えば第３のピークの点で、特別な制限は適用されない。ゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルが、１６０〜１７７℃の範囲の第３のピーク（ピークＩＩＩ）をさらに示すことが好ましく、ピークＩＩＩの積分により、０．０５〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる。
【００７１】
さらに、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルに関して、そこに含まれる１つ以上のさらなるピーク、例えば第３のピークの点で、特別な制限は適用されない。ゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルが、１６０〜１７７℃、好ましくは１６３〜１７４℃、より好ましくは１６５〜１７２℃、より好ましくは１６６〜１７１℃、より好ましくは１６７〜１７０℃、及びより好ましくは１６８〜１６９℃の範囲の第３のピーク（ピークＩＩＩ）をさらに示すことが好ましい。
【００７２】
好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルが、第３のピーク（ピークＩＩＩ）を示す場合、ピークＩＩＩの積分の点で、特別な制限は適用されない。ピークＩＩＩの積分により、０．０７〜０．３ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．０９〜０．２５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１〜０．２ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１１〜０．１７ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１１〜０．１５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１２〜０．１４ｍｍｏｌ／ｇ、及びより好ましくは０．１２〜０．１３ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られることが好ましい。
【００７３】
従って、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルが、好ましくは１６０〜１７７℃、好ましくは１６３〜１７４℃、より好ましくは１６５〜１７２℃、より好ましくは１６６〜１７１℃、より好ましくは１６７〜１７０℃、及びより好ましくは１６８〜１６９℃の範囲の第３のピーク（ピークＩＩＩ）を示すことが特に好ましく、ピークＩＩＩの積分により、０．０５〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．０７〜０．３ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．０９〜０．２５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１〜０．２ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１１〜０．１７ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１１〜０．１５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１２〜０．１４ｍｍｏｌ／ｇ、及びより好ましくは０．１２〜０．１３ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる。
【００７４】
本発明のゼオライト材料に関して、そのＣＯ−ＦＴＩＲスペクトルが、３２９０〜３３１５ｃｍ−１の範囲の第１のピーク及び３４２０〜３４７０ｃｍ−１の範囲の第２のピークを示すことがさらに好ましく、第２のピークの最大吸光度は、第１のピークの最大吸光度と等しいか、それより大きい。本発明のゼオライト材料のＣＯ−ＦＴＩＲスペクトルにおける第１のピークに関して、これが３２９０〜３３１５ｃｍ−１、及びより好ましくは３２９５〜３３１０ｃｍ−１、より好ましくは３３００〜３３０６ｃｍ−１、より好ましくは３３０１〜３３０５ｃｍ−１、及びより好ましくは３３０２〜３３０４ｃｍ−１の範囲であることがさらに好ましい。本発明のゼオライト材料のＣＯ−ＦＴＩＲスペクトルにおける第２のピークに関して、これが３４２５〜３４６５ｃｍ−１、より好ましくは３４３０〜３４６０ｃｍ−１、より好ましくは３４３５〜３４５６ｃｍ−１、より好ましくは３４３７〜３４５３ｃｍ−１、及びより好ましくは３４３９〜３４５１ｃｍ−１の範囲であることがさらに好ましい。最後に、第２のピークの最大吸光度が第１のピークの最大吸光度と等しいか、それより大きいことに関して、第２のピークの最大吸光度が、第１のピークの最大吸光度より大きいことがさらに好ましい。
【００７５】
ＣＯ−ＦＴＩＲスペクトルの測定に関して、どのように決定するかについて特別な制限は適用されず、本発明によれば、ＣＯ−ＦＴＩＲスペクトルは、本出願の実験の項に記載の処置により決定することが好ましい。
【００７６】
さらに、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料に関して、それぞれゼオライト材料の骨格構造中にある、ＳｉＯ２のＸ２Ｏ３に対するモル比ＳｉＯ２：Ｘ２Ｏ３の点で、特別な制限は適用されない。それぞれゼオライト材料の骨格構造中にある、ＳｉＯ２のＸ２Ｏ３に対するモル比ＳｉＯ２：Ｘ２Ｏ３が、２〜１５０、より好ましくは４〜１００、より好ましくは８〜５０、より好ましくは１２〜３５、より好ましくは１６〜３０、より好ましくは１８〜２６、及びより好ましくは２０〜２４の範囲であることが好ましい。
【００７７】
さらに、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料に関して、Ｘが３価元素を表す限り、Ｘの点で、特別な制限は適用されない。Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択されることが好ましく、Ｘは好ましくはＡｌ及び／又はＢであり、及びより好ましくはＡｌである。
【００７８】
さらに、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料に関して、ゼオライト材料の化学的及び／又は物理的特性、例えばＢＥＴ表面積の点で、特別な制限は適用されない。ゼオライト材料のＢＥＴ表面積が、４００〜８００ｍ２／ｇ、より好ましくは４５０〜７５０ｍ２／ｇ、より好ましくは５００〜７００ｍ２／ｇ、より好ましくは５５０〜６８０ｍ２／ｇ、より好ましくは６００〜６７０ｍ２／ｇ、及びより好ましくは６３０〜６６０ｍ２／ｇの範囲であることが好ましく、ゼオライト材料のＢＥＴ表面積は、ＩＳＯ９２７７：２０１０により好ましくは決定する。あるいは、ＢＥＴ表面積は、実験の項に記載の処置により決定する。
【００７９】
上記開示のように、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の化学的及び／又は物理的特性の点で、特別な制限は適用されない。ゼオライト材料のマイクロ細孔容積が、０．１〜０．３ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１３〜０．２６ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１５〜０．２４ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１７〜０．２２ｃｍ３／ｇ、及びより好ましくは０．１９〜０．２１ｃｍ３／ｇの範囲であることが好ましく、ゼオライト材料のマイクロ細孔容積は、ＤＩＮ６６１３５−３：２００１−０６によって好ましくは決定する。あるいは、マイクロ細孔容積は、実験の項に記載の処置により決定する。
【００８０】
上記開示のように、好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料の化学的及び／又は物理的特性の点で、特別な制限は適用されない。ゼオライト材料の全細孔容積が、０．３５〜０．５５ｃｍ３／ｇ、好ましくは０．３８〜０．４８ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．４〜０．４５ｃｍ３／ｇ、及びより好ましくは０．４１〜０．４２ｃｍ３／ｇの範囲であることが好ましく、ゼオライト材料の全細孔容積は、ＩＳＯ９２７７：２０１０によって好ましくは決定する。あるいは、全マイクロ細孔容積は、実験の項に記載の処置により決定する。
【００８１】
好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料自体に関して、特別な制限は適用されない。好ましくは本明細書に開示する方法により得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料が、ＳＳＺ−３９、ＳＡＰＯ−１８、及びＳＩＺ−８からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択されることが好ましく、より好ましくは、ゼオライト材料はＳＳＺ−３９を含み、及びより好ましくは、ゼオライト材料はＳＳＺ−３９である。
【００８２】
さらに、本発明は、酸素化物をオレフィンに転化する方法に関し、この方法は、
（Ｉ）  １種以上の酸素化物を含むガス流を提供する工程、
（ＩＩ）  ガス流を、本明細書に開示するゼオライト材料を含む触媒と接触させる工程
を含む。
【００８３】
この方法の工程（Ｉ）において提供するガス流に含有される１種以上の酸素化物に関して、特別な制限は適用されない。工程（Ｉ）において提供するガス流が、脂肪族アルコール、エーテル、カルボニル化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＣ１〜Ｃ６−アルコール、ジ−Ｃ１〜Ｃ３−アルキルエーテル、Ｃ１〜Ｃ６−アルデヒド、Ｃ２〜Ｃ６−ケトン、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＣ１〜Ｃ４−アルコール、ジ−Ｃ１〜Ｃ２−アルキルエーテル、Ｃ１〜Ｃ４−アルデヒド、Ｃ２〜Ｃ４−ケトン、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジ−ｎ−プロピルエーテル、ホルムアルデヒド、ジメチルケトン、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジ−ｎ−プロピルエーテル、ホルムアルデヒド、ジメチルケトン、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテル、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上の酸素化物を含有することが好ましく、より好ましくは、工程（Ｉ）において提供するガス流は、メタノール及び／又はジメチルエーテル、好ましくはメタノールを含む。
【００８４】
工程（Ｉ）において提供するガス流に含有される１種以上の酸素化物の量に関して、特別な制限は適用されない。工程（Ｉ）において提供するガス流が、ガス流の全体積に基づいて３０〜１００体積％、より好ましくは３０〜９９．９体積％、より好ましくは３０〜９９体積％、より好ましくは３０〜９５体積％、より好ましくは３０〜９０体積％、より好ましくは３０〜８０体積％、より好ましくは３０〜７０体積％、より好ましくは３０〜６０体積％、より好ましくは３０〜５０体積％、及びより好ましくは３０〜４５体積％の範囲の量で１種以上の酸素化物を含有することが好ましい。
【００８５】
工程（Ｉ）において提供するガス流に関して、特別な制限は適用されず、さらなる化合物、例えば水がそこに含まれていてよい。第１の代替法によれば、工程（Ｉ）において提供するガス流が、ガス流の全体積に基づいて６０体積％以下のＨ２Ｏを含有することが好ましく、好ましくは工程（Ｉ）において提供するガス流が、５〜６０体積％、より好ましくは１０〜５５体積％、より好ましくは２０〜５０体積％、及びより好ましくは３０〜４５体積％の範囲のＨ２Ｏを含有する。
【００８６】
上記開示のように、工程（Ｉ）において提供するガス流に特別な制限は適用されず、さらなる化合物、例えば水がそこに含まれていてよい。第２の代替法によれば、工程（Ｉ）において提供するガス流が、ガス流の全体積に基づいて５体積％以下、好ましくは３体積％以下、より好ましくは１体積％以下、より好ましくは０．５体積％以下、より好ましくは０．１体積％以下、より好ましくは０．０５体積％以下、より好ましくは０．０１体積％以下、より好ましくは０．００５体積％以下、及びより好ましくは０．００１体積％以下のＨ２Ｏを含有することが好ましい。
【００８７】
工程（ＩＩ）におけるガス流と触媒との接触を行う条件、例えば温度及び／又は期間に関して、特別な制限は適用されない。工程（ＩＩ）におけるガス流と触媒との接触は、２００〜７００℃、より好ましくは２５０〜６５０℃、より好ましくは３００〜６００℃、より好ましくは３５０〜５６０℃、より好ましくは４００〜５４０℃、より好ましくは４３０〜５２０℃、及びより好ましくは４５０〜５００℃の範囲の温度で行うことが好ましい。
【００８８】
上記開示のように、工程（ＩＩ）におけるガス流と触媒との接触を行う条件、例えば温度及び／又は期間の点で、特別な制限は適用されない。工程（ＩＩ）におけるガス流と触媒との接触は、０．１〜１０バール、好ましくは０．３〜７バール、より好ましくは０．５〜５バール、より好ましくは０．７〜３バール、より好ましくは０．８〜２．５バール、より好ましくは０．９〜２．２バール、及びより好ましくは１〜２バールの範囲の圧力で行うことが好ましい。本発明によれば、本出願において定義する圧力とは、絶対圧力を指定し、ガス流が触媒と接触するときの圧力１バールは、常圧１．０３ｋＰａに対応する。
【００８９】
従って、工程（ＩＩ）におけるガス流と触媒との接触を、２００〜７００℃、より好ましくは２５０〜６５０℃、より好ましくは３００〜６００℃、より好ましくは３５０〜５６０℃、より好ましくは４００〜５４０℃、より好ましくは４３０〜５２０℃、及びより好ましくは４５０〜５００℃の範囲の温度で、及び０．１〜１０バール、好ましくは０．３〜７バール、より好ましくは０．５〜５バール、より好ましくは０．７〜３バール、より好ましくは０．８〜２．５バール、より好ましくは０．９〜２．２バール、及びより好ましくは１〜２バールの範囲の圧力で行うことが、特に好ましい。
【００９０】
本明細書に開示する、酸素化物をオレフィンに転化する方法を行うモードに関して、特別な制限は適用されない。方法をバッチ法又は連続モードで行うことが好ましく、より好ましくは、方法を少なくとも部分的に連続モードで行い、より好ましくは、方法を連続モードで行う。
【００９１】
方法を連続モードで行う場合、工程（ＩＩ）におけるガス流の質量時空間速度（ＷＨＳＶ）の点で、特別な制限は適用されない。工程（ＩＩ）におけるガス流の質量時空間速度（ＷＨＳＶ）が、０．５〜５０ｈ−１、好ましくは１〜３０ｈ−１、より好ましくは２〜２０ｈ−１、より好ましくは３〜１５ｈ−１、より好ましくは４〜１０ｈ−１、及びより好ましくは５〜７ｈ−１の範囲であることが好ましい。
【００９２】
さらに、本発明は、本明細書に開示するゼオライト材料を、分子篩、触媒、触媒担体として、及び／又は吸着材として、好ましくは窒素酸化物ＮＯｘの選択的触媒還元（ＳＣＲ）のための触媒として及び／又は触媒担体として、ＮＨ３の酸化のために、特にディーゼルシステムにおけるＮＨ３スリップの酸化のために、Ｎ２Ｏの分解のために、流動接触分解（ＦＣＣ）プロセスにおける添加剤として、及び／又は有機転化反応における触媒として、より好ましくはアルコールのオレフィンへの転化における触媒として及び／又は触媒担体として、及びより好ましくはアルコールのオレフィンへの、好ましくはメタノールのオレフィンへの転化のための触媒として、使用する方法に関する。
【００９３】
以下の実施態様、及び各従属関係及び後方参照によって示される実施態様の組合せによって、本発明をさらに説明する。特に、実施態様の組合せが、例えば、「実施態様１から４のいずれか一項に記載の方法」などの用語の関係で範囲として述べられる各場合において、この範囲におけるあらゆる実施態様は、当業者のために明示的に開示されていることが意図され、すなわち、この用語の語法は、「実施態様１、２、３、及び４のいずれか一項に記載の方法」と同義であるとして当業者に理解されるべきである。よって本発明は、以下の実施態様を含み、これらは、そこで定義された各相互的関係によって示される実施態様の特定の組合せを含む。
【００９４】
１．骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料を製造する方法であって、
（１）  １種以上の構造指向剤、及び骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含む第１のゼオライト材料を含む混合物を調製する工程であり、第１のゼオライト材料が、ＦＥＲ−、ＴＯＮ−、ＭＴＴ−、ＦＡＵ−、ＧＩＳ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、ＭＦＩ−、及びＬＴＡ−型骨格構造からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択される骨格構造を有する、工程と、
（２）  骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３を含むＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料を得るために、工程（１）で得られた混合物を加熱する工程と、
（３）  任意に、工程（２）で得られた第２のゼオライト材料をか焼する工程と、
（４）  任意に、工程（２）又は（３）で得られたゼオライト材料をイオン交換処置に供する工程であり、好ましくはゼオライト骨格に含有される１種以上のイオン性の余剰骨格要素を、Ｈ＋及び／又はＮＨ４＋に対して、より好ましくはＮＨ４＋に対してイオン交換する、工程と、
（５）  工程（２）、（３）又は（４）で得られたゼオライト材料を、６００℃を超え９００℃まで、好ましくは６５０℃から９００℃未満、より好ましくは６５０℃を超え８８０℃まで、より好ましくは７００℃から８７０℃、より好ましくは７００℃を超え８６０℃まで、より好ましくは７５０℃から８５０℃、より好ましくは７５０℃から８５０℃未満、より好ましくは７６０℃から８４０℃、より好ましくは７７０℃から８３０℃、より好ましくは７８０℃から８２０℃、より好ましくは７９０℃から８１０℃、及びより好ましくは７９５℃から８０５℃の範囲の温度でか焼する工程と、
を含み、
工程（５）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が、１０体積％未満のＨ２Ｏ、好ましくは８体積％以下、より好ましくは５体積％以下、より好ましくは３体積％以下、より好ましくは１体積％以下、より好ましくは０．５体積％以下、より好ましくは０．１体積％以下、より好ましくは０．０５体積％以下、より好ましくは０．０１体積％以下、より好ましくは０．００５体積％以下、及びより好ましくは０．００１体積％以下のＨ２Ｏを含有する、方法。
【００９５】
２．  工程（５）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が、１０体積％未満のＨ２、好ましくは８体積％以下、より好ましくは５体積％以下、より好ましくは３体積％以下、より好ましくは１体積％以下、より好ましくは０．５体積％以下、より好ましくは０．１体積％以下、より好ましくは０．０５体積％以下、より好ましくは０．０１体積％以下、より好ましくは０．００５体積％以下、及びより好ましくは０．００１体積％以下のＨ２を含有する、実施態様１に記載の方法。
【００９６】
３．  工程（３）及び／又は（５）におけるゼオライト材料のか焼を、雰囲気として空気下で行う、実施態様１又は２に記載の方法。
【００９７】
４．  工程（３）におけるか焼の温度が４００〜８５０℃、好ましくは４５０〜７００℃、より好ましくは５５０〜６５０℃、及びより好ましくは５７５〜６２５℃の範囲である、実施態様１から３のいずれか一項に記載の方法。
【００９８】
５．  工程（３）及び／又は（５）におけるか焼を０．５〜２４時間、好ましくは１〜１６時間、より好ましくは２〜１２時間、より好ましくは２．５〜９時間、より好ましくは３〜７時間、より好ましくは３．５〜６．５時間、より好ましくは４〜６時間、及びより好ましくは４．５〜５．５時間の範囲の期間で行う、実施態様１から４のいずれか一項に記載の方法。
【００９９】
６．  工程（２）において、混合物を９０〜２５０℃、好ましくは１００〜２３０℃、より好ましくは１１０〜２１０℃、より好ましくは１３０〜１９０℃、より好ましくは１４０〜１８０℃、より好ましくは１５０〜１７０℃、及びより好ましくは１５５〜１６５℃の範囲の温度で加熱する、実施態様１から５のいずれか一項に記載の方法。
【０１００】
７．  工程（２）における加熱を、自己発生圧力下で、好ましくはソルボサーマル条件下で、より好ましくは水熱条件下で行い、好ましくは、工程（２）における加熱を耐圧容器中で、好ましくはオートクレーブ中で行う、実施態様１から６のいずれか一項に記載の方法。
【０１０１】
８．  工程（２）において、混合物を０．２５〜１２日、好ましくは０．５〜９日、より好ましくは１〜７日、より好ましくは２〜６日、より好ましくは３〜７日、より好ましくは２．５〜５．５日、より好ましくは３〜５日、及びより好ましくは３．５〜４．５日の範囲の期間で加熱する、実施態様１から７のいずれか一項に記載の方法。
【０１０２】
９．  工程（３）におけるゼオライト材料のか焼を行う雰囲気が、１〜９９体積％、好ましくは３〜９０体積％、より好ましくは５〜７０体積％、より好ましくは８〜５０体積％、より好ましくは１０〜４０体積％、より好ましくは１３〜３０体積％、より好ましくは１５〜２５体積％、より好ましくは１７〜２３体積％、及びより好ましくは１９〜２１体積％の範囲のＨ２を含有する、実施態様１から８のいずれか一項に記載の方法。
【０１０３】
１０．  水素ガス含有雰囲気が、水素ガスに加えて１種以上の不活性ガスをさらに含み、好ましくは、水素ガス含有雰囲気が、窒素、ヘリウム、ネオン、アルゴン、キセノン、一酸化炭素、二酸化炭素、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは窒素、アルゴン、一酸化炭素、二酸化炭素、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上の不活性ガスをさらに含み、より好ましくは、水素ガス含有雰囲気が、窒素及び／又はアルゴン、及びより好ましくは窒素をさらに含む、実施態様９に記載の方法。
【０１０４】
１１．  水素ガス含有雰囲気が、１体積％以下、好ましくは０．５体積％以下、より好ましくは０．１体積％以下、より好ましくは０．０５体積％以下、より好ましくは０．０１体積％以下、より好ましくは０．００５体積％以下、より好ましくは０．００１体積％以下、より好ましくは０．０００５体積％以下、及びより好ましくは０．０００１体積％以下の酸素ガスを含有することが好ましく、より好ましくは、水素ガス含有雰囲気が酸素ガスを含有しない、実施態様９又は１０のいずれかに記載の方法。
【０１０５】
１２．  工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、１種以上の構造指向剤（ＳＤＡ）のＳｉＯ２に対するモル比ＳＤＡ：ＳｉＯ２が、０．０１〜２、好ましくは０．０２〜１．５、より好ましくは０．０３〜１、より好ましくは０．０４〜０．８、より好ましくは０．０６〜０．５、より好ましくは０．０８〜０．３、より好ましくは０．１〜０．３５、より好ましくは０．１２〜０．２５、及びより好ましくは０．１５〜０．２の範囲である、実施態様１から１１のいずれか一項に記載の方法。
【０１０６】
１３．  工程（１）により調製する混合物が１種以上の溶媒をさらに含み、前記１種以上の溶媒は水、好ましくは蒸留水を好ましくは含み、より好ましくは工程（１）により調製する混合物中の１種以上の溶媒として水、好ましくは蒸留水が含有される、実施態様１から１２のいずれか一項に記載の方法。
【０１０７】
１４．  工程（１）により調製する混合物が水を含み、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、水のＳｉＯ２に対するモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２が、１〜８０、好ましくは５〜５０、より好ましくは１０〜３０、及びより好ましくは１５〜２０の範囲である、実施態様１３に記載の方法。
【０１０８】
１５．  方法が、工程（２）の後かつ工程（３）の前に、
（２ａ）  工程（２）で得られたゼオライト材料を単離する、好ましくはろ過による工程、
及び／又は
（２ｂ）  工程（２）又は（２ａ）で得られたゼオライト材料を洗浄する工程、
及び／又は
（２ｃ）  工程（２）、（２ａ）又は（２ｂ）で得られたゼオライト材料を乾燥させる工程
のうちの１つ以上をさらに含む、実施態様１から１４のいずれか一項に記載の方法。
【０１０９】
１６．  Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｘはより好ましくはＡｌ及び／又はＢであり、及びより好ましくはＡｌである、実施態様１から１５のいずれか一項に記載の方法。
【０１１０】
１７．  第１のゼオライト材料が、ＦＡＵ−、ＧＩＳ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、ＭＦＩ−、及びＬＴＡ−型骨格構造からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、好ましくはＦＡＵ−、ＭＯＲ−、ＢＥＡ−、及びＭＦＩ−型骨格構造からなる群から、より好ましくはＦＡＵ−、ＢＥＡ−、及びＭＦＩ−型骨格構造からなる群から選択される骨格構造を有し、より好ましくは、第１のゼオライト材料が、ＦＡＵ−及び／又はＭＦＩ−型骨格構造を有し、より好ましくは、第１のゼオライト材料が、ＦＡＵ−型骨格構造を有する、実施態様１から１６のいずれか一項に記載の方法。
【０１１１】
１８．  ＦＡＵ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ＺＳＭ−３、フォージャサイト、［Ａｌ−Ｇｅ−Ｏ］−ＦＡＵ、ＣＳＺ−１、ＥＣＲ−３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ−２１０、ＳＡＰＯ−３７、ＺＳＭ−２０、Ｎａ−Ｘ、ＵＳ−Ｙ、Ｎａ−Ｙ、［Ｇａ−Ｇｅ−Ｏ］−ＦＡＵ、Ｌｉ−ＬＳＸ、［Ｇａ−Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ］−ＦＡＵ、及び［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＦＡＵからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
好ましくは、ＺＳＭ−３、フォージャサイト、ＣＳＺ−１、ＥＣＲ−３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ−２１０、ＺＳＭ−２０、Ｎａ−Ｘ、ＵＳ−Ｙ、Ｎａ−Ｙ、及びＬｉ−ＬＳＸからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、フォージャサイト、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、Ｎａ−Ｘ、ＵＳ−Ｙ、及びＮａ−Ｙからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、フォージャサイト、ゼオライトＸ、及びゼオライトＹからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
より好ましくは、ＦＡＵ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ゼオライトＸ及び／又はゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＹを含み、
より好ましくは、ＦＡＵ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ゼオライトＸ及び／又はゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＹである、実施態様１から１７のいずれか一項に記載の方法。
【０１１２】
１９．  ＭＦＩ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、シリカライト、ＺＳＭ−５、［Ｆｅ−Ｓｉ−Ｏ］−ＭＦＩ、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＭＦＩ、［Ａｓ−Ｓｉ−Ｏ］−ＭＦＩ、ＡＭＳ−１Ｂ、ＡＺ−１、Ｂｏｒ−Ｃ、エンシライト、ボラライトＣ、ＦＺ−１、ＬＺ−１０５、ムチナイト、ＮＵ−４、ＮＵ−５、ＴＳ−１、ＴＳＺ、ＴＳＺ−ＩＩＩ、ＴＺ−０１、ＵＳＣ−４、ＵＳＩ−１０８、ＺＢＨ、ＺＫＱ−１Ｂ、ＺＭＱ−ＴＢ、ＭｎＳ−１、及びＦｅＳ−１からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
好ましくは、シリカライト、ＺＳＭ−５、ＡＭＳ−１Ｂ、ＡＺ−１、エンシライト、ＦＺ−１、ＬＺ−１０５、ムチナイト、ＮＵ−４、ＮＵ−５、ＴＳ−１、ＴＳＺ、ＴＳＺ−ＩＩＩ、ＴＺ−０１、ＵＳＣ−４、ＵＳＩ−１０８、ＺＢＨ、ＺＫＱ−１Ｂ、及びＺＭＱ−ＴＢからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
より好ましくは、ＭＦＩ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、シリカライト及び／又はＺＳＭ−５、好ましくはＺＳＭ−５を含み、
より好ましくは、ＭＦＩ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ゼオライトシリカライト及び／又はＺＳＭ−５、好ましくはＺＳＭ−５である、実施態様１から１８のいずれか一項に記載の方法。
【０１１３】
２０．  ＢＥＡ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ゼオライトベータ、ツァーニック沸石、［Ｂ−Ｓｉ−Ｏ］−＊ＢＥＡ、ＣＩＴ−６、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−＊ＢＥＡ、ベータ多形Ｂ、ＳＳＺ−２６、ＳＳＺ−３３、ベータ多形Ａ、［Ｔｉ−Ｓｉ−Ｏ］−＊ＢＥＡ、及び純粋シリカベータからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
好ましくは、ゼオライトベータ、ＣＩＴ−６、ベータ多形Ｂ、ＳＳＺ−２６、ＳＳＺ−３３、ベータ多形Ａ、及び純粋シリカベータからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
より好ましくは、ＢＥＡ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ゼオライトベータ、好ましくは有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータを含み、
より好ましくは、ＢＥＡ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ゼオライトベータ、好ましくは有機テンプレートを用いない合成から得られたゼオライトベータである、実施態様１から１９のいずれか一項に記載の方法。
【０１１４】
２１．  ＧＩＳ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ゼオライトＰ、ＴＭＡ−ギスモンド沸石、Ｎａ−Ｐ１、アミサイト、ゴビンス沸石、高シリカＮａ−Ｐ、Ｎａ−Ｐ２、ＳＡＰＯ−４３、ギスモンド沸石、ＭＡＰＳＯ−４３、ＭＡＰＳＯ−４３、ガロン沸石、合成アミサイト、合成ガロン沸石、合成ゴビンス沸石、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＧＩＳ、合成Ｃａ−ガロン沸石、低シリカＮａ−Ｐ（ＭＡＰ）、［Ａｌ−Ｇｅ−Ｏ］−ＧＩＳからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
好ましくは、ゼオライトＰ、ＴＭＡ−ギスモンド沸石、Ｎａ−Ｐ１、アミサイト、ゴビンス沸石、高シリカＮａ−Ｐ、Ｎａ−Ｐ２、ギスモンド沸石、ガロン沸石、合成アミサイト、合成ガロン沸石、合成ゴビンス沸石、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＧＩＳ、合成Ｃａ−ガロン沸石、［Ａｌ−Ｇｅ−Ｏ］−ＧＩＳからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくはゼオライトＰ、ＴＭＡ−ギスモンド沸石、Ｎａ−Ｐ１、アミサイト、ゴビンス沸石、高シリカＮａ−Ｐ、Ｎａ−Ｐ２、ギスモンド沸石、ガロン沸石、合成アミサイト、合成ガロン沸石、合成ゴビンス沸石、合成Ｃａ−ガロン沸石からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、ゼオライトＰ、Ｎａ−Ｐ１、高シリカＮａ−Ｐ、Ｎａ−Ｐ２からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
より好ましくは、ＧＩＳ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ゼオライトＰを含み、
より好ましくは、ＧＩＳ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ゼオライトＰである、実施態様１から２０のいずれか一項に記載の方法。
【０１１５】
２２．  ＭＯＲ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、モルデン沸石、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＭＯＲ、マリコパ石、Ｃａ−Ｑ、ＬＺ−２１１、Ｎａ−Ｄ、ＲＭＡ−１からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
好ましくは、ＭＯＲ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料がモルデン沸石を含み、
より好ましくは、ＭＯＲ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料がモルデン沸石である、実施態様１から２１のいずれか一項に記載の方法。
【０１１６】
２３．  ＬＴＡ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、Ｌｉｎｄｅ型Ａ（ゼオライトＡ）、Ａｌｐｈａ、［Ａｌ−Ｇｅ−Ｏ］−ＬＴＡ、Ｎ−Ａ、ＬＺ−２１５、ＳＡＰＯ−４２、ＺＫ−４、ＺＫ−２１、脱水したＬｉｎｄｅ型Ａ（脱水したゼオライトＡ）、ＺＫ−２２、ＩＴＱ−２９、ＵＺＭ−９からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
好ましくは、Ｌｉｎｄｅ型Ａ、Ａｌｐｈａ、Ｎ−Ａ、ＬＺ−２１５、ＳＡＰＯ−４２、ＺＫ−４、ＺＫ−２１、脱水したＬｉｎｄｅ型Ａ、ＺＫ−２２、ＩＴＱ−２９、ＵＺＭ−９からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、Ｌｉｎｄｅ型Ａ、Ａｌｐｈａ、Ｎ−Ａ、ＬＺ−２１５、ＺＫ−４、ＺＫ−２１、脱水したＬｉｎｄｅ型Ａ、ＺＫ−２２、ＩＴＱ−２９、ＵＺＭ−９からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
より好ましくは、Ｌｉｎｄｅ型Ａ、Ａｌｐｈａ、Ｎ−Ａ、ＬＺ−２１５、ＺＫ−４、ＺＫ−２１、ＺＫ−２２、ＩＴＱ−２９、ＵＺＭ−９からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、選択される、実施態様１から２２のいずれか一項に記載の方法。
【０１１７】
２４．  ＦＥＲ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、フェリエライト、［Ｇａ−Ｓｉ−Ｏ］−ＦＥＲ、［Ｓｉ−Ｏ］−ＦＥＲ、ＦＵ−９、ＩＳＩ−６、ＮＵ−２３、Ｓｒ−Ｄ、ＺＳＭ−３５、及び［Ｂ−Ｓｉ−Ｏ］−ＦＥＲからなりそれらの２種以上の混合物を含む群から、
好ましくは、フェリエライト、ＦＵ−９、ＩＳＩ−６、ＮＵ−２３、及びＺＳＭ−３５からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、より好ましくは、ＦＥＲ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料がフェリエライトである、実施態様１から２３のいずれか一項に記載の方法。
【０１１８】
２５．  ＴＯＮ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、Ｔｈｅｔａ−１、ＺＳＭ−２２、ＩＳＩ−１、ＫＺ−２、及びＮＵ−１０からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
好ましくは、ＴＯＮ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料がＺＳＭ−２２である、実施態様１から２４のいずれか一項に記載の方法。
【０１１９】
２６．  ＭＴＴ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料が、ＺＳＭ−２３、ＥＵ−１３、ＩＳＩ−４、及びＫＺ−１からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、
好ましくは、ＭＴＴ−型骨格構造を有する第１のゼオライト材料がＺＳＭ−２３である、実施態様１から２５のいずれか一項に記載の方法。
【０１２０】
２７．  工程（２）で得られたＡＥＩ型骨格構造を有する第２のゼオライト材料が、ＳＳＺ−３９、ＳＡＰＯ−１８、ＳＩＺ−８からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、より好ましくは、工程（２）で得られた第２のゼオライト材料がＳＳＺ−３９を含み、及びより好ましくは、工程（２）で得られた第２のゼオライト材料がＳＳＺ−３９である、実施態様１から２６のいずれか一項に記載の方法。
【０１２１】
２８．  工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物が、ＯＨ−の少なくとも１種の源をさらに含み、前記ＯＨ−の少なくとも１種の源が、金属ヒドロキシド、より好ましくはアルカリ金属Ｍのヒドロキシド、より好ましくはナトリウムヒドロキシド及び／又はカリウムヒドロキシド、及びより好ましくはナトリウムヒドロキシドを好ましくは含み、より好ましくは、ＯＨ−の少なくとも１種の源がナトリウムヒドロキシドである、実施態様１から２７のいずれか一項に記載の方法。
【０１２２】
２９．  工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、ＯＨ−のＳｉＯ２に対するモル比ＯＨ−：ＳｉＯ２が、０．０１〜１、好ましくは０．０３〜０．７、より好ましくは０．０５〜０．５、より好ましくは０．１〜０．４５、より好ましくは０．１５〜０．４、より好ましくは０．２〜０．３５、及びより好ましくは０．２５〜０．３の範囲である、実施態様２８に記載の方法。
【０１２３】
３０．  １種以上の構造指向剤が１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は互いに独立してアルキルを表し、及びＲ３及びＲ４は共通のアルキル鎖を形成する）を含む、実施態様１から２９のいずれか一項に記載の方法。
【０１２４】
３１．  Ｒ１及びＲ２が互いに独立して、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１〜Ｃ６）アルキル、好ましくは（Ｃ１〜Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１及びＲ２が互いに独立して、任意に置換されたメチル又はエチル、好ましくは置換されていないメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１及びＲ２が互いに独立して、任意に置換されたメチル、好ましくは置換されていないメチルを表す、実施態様３０に記載の方法。
【０１２５】
３２．  Ｒ３及びＲ４が共通の誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないアルキル鎖、好ましくは共通の（Ｃ４〜Ｃ８）アルキル鎖、より好ましくは共通の（Ｃ４〜Ｃ７）アルキル鎖、より好ましくは共通の（Ｃ４〜Ｃ６）アルキル鎖を形成し、より好ましくは、前記共通のアルキル鎖が、誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないＣ４又はＣ５アルキル鎖、及びより好ましくは誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないＣ５アルキル鎖である、実施態様３０又は３１に記載の方法。
【０１２６】
３３．  １種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物が、誘導体化された又は誘導体化されていない、好ましくは誘導体化されていないＮ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、
好ましくは、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ３）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルヘキサヒドロアゼピニウム化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくは、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−３，５−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキル−２，６−ジ（Ｃ１〜Ｃ２）アルキルピペリジニウム化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上のアンモニウム化合物を含み、より好ましくは、１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物は、１種以上のＮ，Ｎ−ジメチル−３，５−ジメチルピペリジニウム化合物及び／又はＮ，Ｎ−ジメチル−２，６−ジメチルピペリジニウム化合物、好ましくは１種以上のＮ，Ｎ−ジメチル−３，５−ジメチルピペリジニウム化合物を含む、実施態様３０から３２のいずれか一項に記載の方法。
【０１２７】
３４．  １種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物が塩、好ましくは、ハライド、スルフェート、ニトレート、ホスフェート、アセテート、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは、ブロミド、クロリド、ヒドロキシド、スルフェート、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上の塩であり、より好ましくは、１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋−含有化合物が、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド及び／又はブロミド、及びより好ましくはテトラアルキルアンモニウムヒドロキシドである、実施態様３０から３３のいずれか一項に記載の方法。
【０１２８】
３５．  工程（１）により調製する混合物が蒸留水をさらに含み、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、水のＳｉＯ２に対するモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２が、１〜８０、好ましくは５〜６０、より好ましくは１０〜５０、より好ましくは１５〜４５、より好ましくは２０〜４０、より好ましくは２５〜３５、及びより好ましくは２８〜３２の範囲である、実施態様３０から３４のいずれか一項に記載の方法。
【０１２９】
３６．  工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、１種以上のテトラアルキルアンモニウムカチオンのＳｉＯ２に対するモル比Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｎ＋：ＳｉＯ２が、０．０１〜１．５、好ましくは０．０５〜１、より好ましくは０．１〜０．８、より好ましくは０．３〜０．５、より好ましくは０．５〜０．３、より好ましくは０．８〜０．２５、より好ましくは０．１〜０．２、より好ましくは０．１２〜０．１８、及びより好ましくは０．１４〜０．１６の範囲である、実施態様３０から３５のいずれか一項に記載の方法。
【０１３０】
３７．  第１のゼオライト材料の骨格構造が、１〜５０、好ましくは２〜２５、より好ましくは３．５〜１５、より好ましくは３〜１０、より好ましくは４．５〜８、及びより好ましくは５〜６の範囲のＳｉＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比を示す、実施態様３０から３６のいずれか一項に記載の方法。
【０１３１】
３８．  工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物が、ＯＨ−の少なくとも１種の源をさらに含み、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、ＯＨ−のＳｉＯ２に対するモル比ＯＨ−：ＳｉＯ２が、０．１〜１、好ましくは０．３〜０．７、より好ましくは０．４〜０．５、及びより好ましくは０．４３〜０．４８の範囲である、実施態様３０から３７のいずれか一項に記載の方法。
【０１３２】
３９．  １種以上の構造指向剤が、１種以上の第４級ホスホニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋−含有化合物（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は互いに独立して、任意に置換された及び／又は任意に分岐した（Ｃ１〜Ｃ６）アルキル、好ましくは（Ｃ１〜Ｃ５）アルキル、より好ましくは（Ｃ１〜Ｃ４）アルキル、より好ましくは（Ｃ２〜Ｃ３）アルキル、及びより好ましくは任意に置換されたメチル又はエチルを表し、より好ましくは、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、任意に置換されたエチル、好ましくは置換されていないエチルを表す）を含む、実施態様１から２９のいずれか一項に記載の方法。
【０１３３】
４０．  １種以上の第４級ホスホニウムカチオンＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋−含有化合物が塩、好ましくは、ハライド、好ましくはクロリド及び／又はブロミド、より好ましくはクロリド、ヒドロキシド、サルフェート、ニトレート、ホスフェート、アセテート、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは、クロリド、ヒドロキシド、サルフェート、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上の塩であり、より好ましくは、１種以上の第４級ホスホニウムカチオン含有化合物は、ヒドロキシド及び／又はクロリド、及びより好ましくはヒドロキシドである、実施態様３９に記載の方法。
【０１３４】
４１．  工程（１）により調製する混合物が蒸留水をさらに含み、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、水のＳｉＯ２に対するモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２が、１〜８０、好ましくは１．５〜５０、より好ましくは２〜３０、より好ましくは２．５〜１５、より好ましくは３〜１０、より好ましくは３．５〜８、より好ましくは４〜６、及びより好ましくは４．５〜５．５の範囲である、実施態様３９又は４０に記載の方法。
【０１３５】
４２．  工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、１種以上の第４級ホスホニウムカチオンのＳｉＯ２に対するモル比Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４Ｐ＋：ＳｉＯ２が、０．０１〜２、好ましくは０．０５〜１．５、より好ましくは０．１〜１、より好ましくは０．３〜０．８、より好ましくは０．５〜０．５、より好ましくは０．８〜０．４、より好ましくは０．１〜０．３５、より好ましくは０．１２〜０．３、より好ましくは０．１５〜０．２５、より好ましくは０．１７〜０．２３、及びより好ましくは０．１９〜０．２１の範囲である、実施態様３９から４１のいずれか一項に記載の方法。
【０１３６】
４３.  第１のゼオライト材料の骨格構造が、１〜１５０、好ましくは５〜１００、より好ましくは１０〜７０、より好ましくは１５〜５０、より好ましくは２０〜４０、より好ましくは２５〜３５、及びより好ましくは２８〜３２の範囲のＳｉＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比を示す、実施態様３９から４２のいずれか一項に記載の方法。
【０１３７】
４４．  工程（１）で調製し工程（２）で加熱する混合物が、ＯＨ−の少なくとも１種の源をさらに含み、工程（１）により調製する混合物中の第１のゼオライト材料の骨格構造における、ＯＨ−のＳｉＯ２に対するモル比ＯＨ−：ＳｉＯ２が、０．０１〜０．３、好ましくは０．０３〜０．２、より好ましくは０．０５〜０．１５、及びより好ましくは０．０８〜０．１２の範囲である、実施態様３９から４３のいずれか一項に記載の方法。
【０１３８】
４５．  実施態様１から４４のいずれか一項に記載の方法により得ることができる及び／又は得られるＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料。
【０１３９】
４６．  実施態様１から４４のいずれか一項に記載の方法により好ましくは得ることができる及び／又は得られる、骨格構造中にＳｉＯ２及びＸ２Ｏ３（式中、Ｘは３価元素を表す）を含むＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料であって、前記ゼオライト材料のデコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルが、２０５〜２７０℃の範囲の第１のピーク（ピークＩ）及び３００〜４６０℃の範囲の第２のピーク（ピークＩＩ）を示し、ピークＩの積分により、０．０７〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られ、及びピークＩＩの積分により、０．２５〜０．４ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる、ゼオライト材料。
【０１４０】
４７．  ピークＩが２０８〜２６０℃、好ましくは２１０〜２４０℃、より好ましくは２１２〜２３５℃、より好ましくは２１３〜２３０℃、より好ましくは２１４〜２２５℃、より好ましくは２１５〜２２０℃、及びより好ましくは２１６〜２１８℃の範囲であり、より好ましくは、ピークＩは２１７℃である、実施態様４６に記載のゼオライト材料。
【０１４１】
４８．  ピークＩの積分により、０．０９〜０．３ｍｍｏｌ／ｇ、好ましくは０．１１〜０．２５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１２〜０．２ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１２５〜０．１７ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１３〜０．１５ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる、実施態様４６又は４７に記載のゼオライト材料。
【０１４２】
４９．  ピークＩＩが、３１０〜４３０℃、好ましくは３１５〜４００℃、より好ましくは３２０〜３８０℃、より好ましくは３２５〜３６０℃、より好ましくは３３０〜３５０℃、より好ましくは３３３〜３４５℃、及びより好ましくは３３５〜３４０℃の範囲である、実施態様４６から４８のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１４３】
５０．  ピークＩＩの積分により、０．２８〜０．３７ｍｍｏｌ／ｇ、好ましくは０．３〜０．３５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．３１〜０．３４ｍｍｏｌ／ｇ、及びより好ましくは０．３２〜０．３３ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる、実施態様４６から４９のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１４４】
５１．  ピークＩの積分からの酸部位の量のピークＩＩの積分からの酸部位の量に対する比が、０．３５〜０．７、好ましくは０．３８〜０．６、より好ましくは０．４〜０．５、より好ましくは０．４１〜０．４７、より好ましくは０．４２〜０．４５、及びより好ましくは０．４３〜０．４４の範囲である、実施態様４６から５０のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１４５】
５２．  ゼオライト材料の、デコンボリューションしたアンモニア温度プログラム脱着スペクトルが、１６０〜１７７℃、好ましくは１６３〜１７４℃、より好ましくは１６５〜１７２℃、より好ましくは１６６〜１７１℃、より好ましくは１６７〜１７０℃、及びより好ましくは１６８〜１６９℃の範囲の第３のピーク（ピークＩＩＩ）をさらに示す、実施態様４６から５１のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１４６】
５３．  ピークＩＩＩの積分により、０．０７〜０．３ｍｍｏｌ／ｇ、好ましくは０．０９〜０．２５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１〜０．２ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１１〜０．１７ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１１〜０．１５ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．１２〜０．１４ｍｍｏｌ／ｇ、及びより好ましくは０．１２〜０．１３ｍｍｏｌ／ｇの範囲の酸部位の量が得られる、実施態様５２に記載のゼオライト材料。
【０１４７】
５４.  前記ゼオライト材料のＣＯ−ＦＴＩＲスペクトルが、３２９０〜３３１５ｃｍ−１、好ましくは３２９５〜３３１０ｃｍ−１、より好ましくは３３００〜３３０６ｃｍ−１、より好ましくは３３０１〜３３０５ｃｍ−１、及びより好ましくは３３０２〜３３０４ｃｍ−１の範囲の第１のピーク、及び
３４２０〜３４７０ｃｍ−１、より好ましくは３４２５〜３４６５ｃｍ−１、より好ましくは３４３０〜３４６０ｃｍ−１、より好ましくは３４３５〜３４５６ｃｍ−１、より好ましくは３４３７〜３４５３ｃｍ−１、及びより好ましくは３４３９〜３４５１ｃｍ−１の範囲の第２のピークを示し、第２のピークの最大吸光度が第１のピークの最大吸光度と等しいか、それより大きく、好ましくは第２のピークの最大吸光度が、第１のピークの最大吸光度より大きい、実施態様４６から５３のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１４８】
５５．  それぞれゼオライト材料の骨格構造中にある、ＳｉＯ２のＸ２Ｏ３に対するモル比ＳｉＯ２：Ｘ２Ｏ３が、２〜１５０、好ましくは４〜１００、より好ましくは８〜５０、より好ましくは１２〜３５、より好ましくは１６〜３０、より好ましくは１８〜２６、及びより好ましくは２０〜２４の範囲である、実施態様４６から５４のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１４９】
５６．  Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｘが好ましくはＡｌ及び／又はＢであり、及びより好ましくはＡｌである、実施態様４６から５５のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１５０】
５７．  ゼオライト材料のＢＥＴ表面積が、４００〜８００ｍ２／ｇ、好ましくは４５０〜７５０ｍ２／ｇ、より好ましくは５００〜７００ｍ２／ｇ、より好ましくは５５０〜６８０ｍ２／ｇ、より好ましくは６００〜６７０ｍ２／ｇ、及びより好ましくは６３０〜６６０ｍ２／ｇの範囲であり、ゼオライト材料のＢＥＴ表面積が、ＩＳＯ９２７７：２０１０により好ましくは決定される、実施態様４６から５６のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１５１】
５８．  ゼオライト材料のマイクロ細孔容積が、０．１〜０．３ｃｍ３／ｇ、好ましくは０．１３〜０．２６ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１５〜０．２４ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１７〜０．２２ｃｍ３／ｇ、及びより好ましくは０．１９〜０．２１ｃｍ３／ｇの範囲であり、ゼオライト材料のマイクロ細孔容積が、ＤＩＮ６６１３５−３：２００１−０６によって好ましくは決定される、実施態様４６から５７のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１５２】
５９．  ゼオライト材料の全細孔容積が、０．３５〜０．５５ｃｍ３／ｇ、好ましくは０．３８〜０．４８ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．４〜０．４５ｃｍ３／ｇ、及びより好ましくは０．４１〜０．４２ｃｍ３／ｇの範囲であり、ゼオライト材料の全細孔容積が、ＩＳＯ９２７７：２０１０によって好ましくは決定される、実施態様４６から５８のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１５３】
６０．  ＡＥＩ型骨格構造を有するゼオライト材料が、ＳＳＺ−３９、ＳＡＰＯ−１８、及びＳＩＺ−８からなりそれらの２種以上の混合物を含む群から選択され、より好ましくは、ゼオライト材料がＳＳＺ−３９を含み、及びより好ましくは、ゼオライト材料がＳＳＺ−３９である、実施態様４６から５９のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
【０１５４】
６１.  酸素化物をオレフィンに転化する方法であって、
（Ｉ）  １種以上の酸素化物を含むガス流を提供する工程、
（ＩＩ）  前記ガス流を、本明細書に開示するゼオライト材料を含む触媒と接触させる工程
を含む、方法。
【０１５５】
６２．  工程（Ｉ）において提供するガス流が、脂肪族アルコール、エーテル、カルボニル化合物、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくはＣ１〜Ｃ６−アルコール、ジ−Ｃ１〜Ｃ３−アルキルエーテル、Ｃ１〜Ｃ６−アルデヒド、Ｃ２〜Ｃ６−ケトン、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＣ１〜Ｃ４−アルコール、ジ−Ｃ１〜Ｃ２−アルキルエーテル、Ｃ１〜Ｃ４−アルデヒド、Ｃ２〜Ｃ４−ケトン、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジ−ｎ−プロピルエーテル、ホルムアルデヒド、ジメチルケトン、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジ−ｎ−プロピルエーテル、ホルムアルデヒド、ジメチルケトン、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテル、及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種以上の酸素化物を含有し、より好ましくは、工程（Ｉ）において提供するガス流が、メタノール及び／又はジメチルエーテル、好ましくはメタノールを含む、実施態様６１に記載の方法。
【０１５６】
６３．  工程（Ｉ）において提供するガス流が、ガス流の全体積に基づいて３０〜１００体積％、好ましくは３０〜９９．９体積％、より好ましくは３０〜９９体積％、より好ましくは３０〜９５体積％、より好ましくは３０〜９０体積％、より好ましくは３０〜８０体積％、より好ましくは３０〜７０体積％、より好ましくは３０〜６０体積％、より好ましくは３０〜５０体積％、及びより好ましくは３０〜４５体積％の範囲の量で１種以上の酸素化物を含有する、実施態様６１又は６２に記載の方法。
【０１５７】
６４．  工程（Ｉ）において提供するガス流が、ガス流の全体積に基づいて６０体積％以下のＨ２Ｏを含有し、好ましくは工程（Ｉ）において提供するガス流が、５〜６０体積％、より好ましくは１０〜５５体積％、より好ましくは２０〜５０体積％、及びより好ましくは３０〜４５体積％の範囲のＨ２Ｏを含有する、実施態様６１から６３のいずれか一項に記載の方法。
【０１５８】
６５．  工程（Ｉ）において提供するガス流が、ガス流の全体積に基づいて５体積％以下、好ましくは３体積％以下、より好ましくは１体積％以下、より好ましくは０．５体積％以下、より好ましくは０．１体積％以下、より好ましくは０．０５体積％以下、より好ましくは０．０１体積％以下、より好ましくは０．００５体積％以下、及びより好ましくは０．００１体積％以下のＨ２Ｏを含有する、実施態様６１から６４のいずれか一項に記載の方法。
【０１５９】
６６．  工程（ＩＩ）におけるガス流と触媒との接触を、２００〜７００℃、好ましくは２５０〜６５０℃、より好ましくは３００〜６００℃、より好ましくは３５０〜５６０℃、より好ましくは４００〜５４０℃、より好ましくは４３０〜５２０℃、及びより好ましくは４５０〜５００℃の範囲の温度で行う、実施態様６１から６５のいずれか一項に記載の方法。
【０１６０】
６７．  工程（ＩＩ）におけるガス流と触媒との接触を、０．１〜１０バール、好ましくは０．３〜７バール、より好ましくは０．５〜５バール、より好ましくは０．７〜３バール、より好ましくは０．８〜２．５バール、より好ましくは０．９〜２．２バール、及びより好ましくは１〜２バールの範囲の圧力で行う、実施態様６１から６６のいずれか一項に記載の方法。
【０１６１】
６８．  方法をバッチ法又は連続モードで行う、好ましくは、方法を少なくとも部分的に連続モードで行う、より好ましくは、方法を連続モードで行う、実施態様６１から６７のいずれか一項に記載の方法。
【０１６２】
６９．  方法を連続モードで行い、工程（ＩＩ）におけるガス流の質量時空間速度（ＷＨＳＶ）が、０．５〜５０ｈ−１、好ましくは１〜３０ｈ−１、より好ましくは２〜２０ｈ−１、より好ましくは３〜１５ｈ−１、より好ましくは４〜１０ｈ−１、及びより好ましくは５〜７ｈ−１の範囲である、実施態様６８に記載の方法。
【０１６３】
７０．  実施態様４５から６０のいずれか一項に記載のゼオライト材料を、分子篩、触媒、触媒担体として、及び／又は吸着材として、好ましくは窒素酸化物ＮＯｘの選択的接触還元（ＳＣＲ）のための触媒として及び／又は触媒担体として、ＮＨ３の酸化のために、特にディーゼルシステムにおけるＮＨ３スリップの酸化のために、Ｎ２Ｏの分解のために、流動接触分解（ＦＣＣ）プロセスにおける添加剤として、及び／又は有機転化反応における触媒として、より好ましくはアルコールのオレフィンへの転化における触媒として及び／又は触媒担体として、及びより好ましくはアルコールのオレフィンへの、好ましくはメタノールのオレフィンへの転化のための触媒として、使用する方法。
【０１６４】
図面の簡単な説明
図１は、実施例１〜４及び比較例１、２の材料に対して行ったＢＥＴ表面積及びマイクロ細孔容積決定のための窒素吸着／脱着測定の結果を示す。図中、それぞれの材料について、ＩＣＰ−ＡＥＳで得られたＳｉ／Ａｌモル比、ＢＥＴ表面積、Ｐ／Ｐ０＝０．９９の全細孔容積、及びｔ−プロット法で得られたマイクロ細孔容積を示す。
【０１６５】
図２は、実施例５〜８及び比較例３、４の材料に対して行ったＢＥＴ表面積及びマイクロ細孔容積決定のための窒素吸着／脱着測定の結果を示す。図中、それぞれの材料について、ＩＣＰ−ＡＥＳで得られたＳｉ／Ａｌモル比、ＢＥＴ表面積、Ｐ／Ｐ０＝０．９９の全細孔容積、及びｔ−プロット法で得られたマイクロ細孔容積を示す。
【０１６６】
図３は、比較例１、実施例１及び実施例２それぞれからの材料に対して行ったＣＯ−ＦＴＩＲ測定の結果を示す。図中、任意の単位の吸光度を縦軸に沿って示し、ｃｍ−１で表す波数を横軸に沿って示す。
【０１６７】
図４は、比較例２、実施例３及び実施例４それぞれからの材料に対して行ったＣＯ−ＦＴＩＲ測定の結果を示す。図中、任意の単位の吸光度を縦軸に沿って示し、ｃｍ−１で表す波数を横軸に沿って示す。
【０１６８】
図５は、比較例３、実施例５及び実施例６それぞれからの材料に対して行ったＣＯ−ＦＴＩＲ測定の結果を示す。図中、任意の単位の吸光度を縦軸に沿って示し、ｃｍ−１で表す波数を横軸に沿って示す。
【０１６９】
図６は、比較例４、実施例７及び実施例８それぞれからの材料に対して行ったＣＯ−ＦＴＩＲ測定の結果を示す。図中、任意の単位の吸光度を縦軸に沿って示し、ｃｍ−１で表す波数を横軸に沿って示す。
【０１７０】
図７は、触媒ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−６００（比較例１）、ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−７００（実施例１）及びＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−８００（実施例２）を使用した実施例９における触媒試験の結果を示す。図中、％で表す転化率及び選択性を縦軸に沿って示し、時間単位の経過時間を横軸に沿って示し、転化率を、メタノールは記号「○」で、選択性を、エチレンは「●」、プロピレンは「■」、ブタンは「▲」、Ｃ１〜Ｃ４アルカンは
2021527617.tif 000003
Ｃ５以上のアルカンは
2021527617.tif 000004
及びジメチルエーテルは「★」で示す。
【０１７１】
図８は、ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ−６００（比較例２）、ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ−７００（実施例３）、及びＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ−８００（実施例４）を使用した実施例９における触媒試験の結果を示す。図中、％で表す転化率及び選択性を図７のように示す。
【０１７２】
図９は、触媒ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａ−６００（比較例３）、ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａ−７００（実施例５）及びＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａ−８００（実施例６）を使用した実施例９における触媒試験の結果を示す。図中、％で表す転化率及び選択性を図７のように示す。
【０１７３】
図１０は、触媒ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ−６００（比較例４）、ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ−７００（実施例７）及びＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ−８００（実施例８）を使用した実施例９における触媒試験の結果を示す。図中、％で表す転化率及び選択性を図７のように示す。
【実施例】
【０１７４】
試料の特徴付け
誘導結合プラズマ原子発光分光計（ＩＣＰ−ＡＥＳ、島津製作所、ＩＣＰＥ−９０００）で元素分析を行った。
【０１７５】
ＢＥＴ表面積及びマイクロ細孔容積の決定のための窒素吸着／脱着測定
窒素吸着／脱着測定を、Ｂｅｌｓｏｒｐ−ミニＩＩ分析器（ＢＥＬ  Ｊａｐａｎ）で行った。測定の前に、全ての試料を３５０℃で３時間脱気し、ＢＥＴ表面積を０．０１〜０．１のＰ／Ｐ０範囲で計算した。マイクロ細孔容積をｔ−プロット法で計算した。
【０１７６】
ＮＨ３−ＴＰＤ法及びデータ解釈：酸部位の計算及び酸部位の種類
アンモニアの温度プログラム脱着（ＮＨ３−ＴＰＤ）プロファイルをＢＥＬＣＡＴ装置（ＢＥＬ  Ｊａｐａｎ）に記録した。典型的には、２５ｍｇの触媒を、Ｈｅ流（５０ｍＬ／分）中６００℃で１時間前処理し、次いで１００℃に冷却した。ＮＨ３の吸着の前に、試料を１００℃で１時間排出した。約２５００ＰａのＮＨ３を、試料と１００℃で３０分間接触させた。その後続いて試料を排出し、吸着の弱いＮＨ３を同じ温度で３０分間除去した。最後に、試料をＨｅ流（５０ｍＬ／分）中１０℃／分の昇温速度で１００℃から６００℃まで加熱した。脱着したＮＨ３を検査するために熱伝導率検出器（ＴＣＤ）を使用した。
【０１７７】
デコンボリューションの結果から計算した酸量から、ＮＨ３−ＴＰＤプロファイル及び下記の表３及び表４に列挙したピーク最高温度が得られた。ピークＩＩＩは、非酸性ＯＨ基に吸着したＮＨ３及び水素結合によるＮＨ４＋に対応する。ピークＩ及びＩＩは、ブロンステッド酸及びルイス酸部位を含む真の酸部位に吸着したＮＨ３に対応する。酸強度は、ピークの位置（すなわち、ピーク最大温度）により推定することができる。
【０１７８】
ＣＯ  ＦＴ−ＩＲ測定：測定条件の説明及び酸部位の種類及び量の分析
４ｃｍ−１解像度のＴＧＳ検出器を備えたＪａｓｃｏ  ＦＴＩＲ４１００分光計を使用してＦＴＩＲスペクトルを得た。各スペクトルについて６４の走査を収集した。粉末化した試料（〜３０ｍｇ）を直径１ｃｍの自立ディスク中にペレット化し、これをガラスセルに保持した。５００℃で１時間の排出後、バックグラウンドスペクトル取得の前に試料を−１２０℃まで冷却した。次いで、ＣＯをセルにパルスモード様式で導入した（ＩＲセル内の全圧が〜１０００Ｐａに達するまで、最初のパルスが〜５Ｐａ）。各パルス後に平衡圧力に達した後、ＩＲスペクトルを取得した。特に明記しない限り、ＮＯが吸着したものからのバックグラウンドスペクトルの減算に起因するＩＲスペクトルを示す。
【０１７９】
様々な濃度のブロンステッド酸量は、様々なＡＥＩ試料について、それぞれ強酸部位及び中酸部位に関連する〜３３０３及び〜３４５０ｃｍ−１でのバンドの強度に基づいて比較することができる。
【０１８０】
比較例１：第４級アンモニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−６００の合成及び空気中６００℃でのそのか焼
以下のＳＳＺ−３９（Ｎ）の合成は、ＵＳ５，９５８，３７０及びＭ．ＭｏｌｉｎｅｒらのＣｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．２０１２，４８、第８２６４〜８２６６頁に記載の合成法に基づく。
【０１８１】
Ｎ，Ｎ−ジメチル−３，５−ジメチルピペリジニウムヒドロキシド（ＤＭＰＯＨ）の合成
最初に、２４ｇの３，５−ジメチルピペリジン（ＴＣＩ、９８％、シス−トランス混合物）を２２０ｍｌのメタノール（和光、９９．９％）及び４２ｇの炭酸カリウム（和光、９９．５％）と混合した。次いで、１２１ｇのヨウ化メチル（和光、９９．５％）を滴下して加え、得られた混合物を還流下に１日維持した。蒸発させてメタノールを部分的に除去した後、クロロホルムを加えて撹拌し、続いてろ過して炭酸カリウムを除去した。この工程を繰り返し、メタノールと炭酸カリウムを完全に除去した。次いで、エタノールを加えて再結晶させ、ジエチルエーテルを加えてヨウ素塩を沈殿させた。ろ過後、固体生成物を乾燥させて、ヒドロキシドイオン交換樹脂（ＤＩＡＩＯＮ  ＳＡ１０ＡＯＨ、三菱）及び蒸留水と混合した。１日後、樹脂をろ過により除去し、密度が１．０５１ｇ  ｍＬ−１及びモル濃度が１．８１７ＭのＤＭＰＯＨ水溶液を得た。
【０１８２】
ＳＳＺ−３９（Ｎ）の合成
最初に、１２．８５のＤＭＰＯＨ水溶液を１０．９９ｇの８Ｍ  ＮａＯＨ水溶液（和光）及び６２．４２ｇの蒸留水と混合した。次いで、１．３３ｇのＹゼオライト（ＪＲＣ−ＨＹ−５．５、Ｓｉ／Ａｌ２＝５．５、日揮触媒化成）を、１時間撹拌しながら上記の溶液に加えた。次いで、７．９１ｇのヒュームドシリカ（Ｃａｂ−Ｏ−ＳｉｌＭ５、Ｃａｂｏｔ）を混合物に加え、１時間撹拌した。得られたゲルのモル組成は、１のＳｉＯ２：０．０５のＡｌ：０．１５のＤＭＰＯＨ：０．４５のＮａ：３０のＨ２Ｏであった。このように調製した母ゲルを、オートクレーブ中１５０℃で３日間、回転条件下（３０ｒ．ｐ．ｍ．）で結晶化させた。骨格型ＡＥＩを有するゼオライト材料である固体結晶生成物をろ過により回収し、蒸留水で洗浄して、空気下１００℃で一晩乾燥させた。このようにして得られた生成物は、ＩＣＰによる元素分析から決定して、２０のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比を示した。このようにして得られたＳＳＺ−３９（Ｎ）生成物を空気中（「Ａ」）でマッフル炉中６００℃で６時間か焼し、Ｎａ−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａを得た。その後続いて、ＮＨ４ＮＯ３の２．５モル水溶液を使用して、Ｎａ−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−ＡをＮＨ４＋イオン交換した。アンモニウムニトレート溶液：ゼオライトの質量比は１００：１であった。得られた混合物を８０℃で３時間加熱し、続いて固体をろ過した。この処置を１回繰り返して、ＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａを得た。このようにして得られたＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａを空気中でマッフル炉中６００℃で５時間か焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−６００を得た。
【０１８３】
実施例１：第４級アンモニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−７００の合成及びアンモニウムイオン交換後７００℃でのそのか焼
比較例１の方法を繰り返し、イオン交換生成物ＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａを空気中でマッフル炉中７００℃で５時間でか焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−７００を得た。
【０１８４】
実施例２：第４級アンモニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−８００の合成及びアンモニウムイオン交換後８００℃でのそのか焼
比較例１の方法を繰り返し、イオン交換生成物ＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａを空気中でマッフル炉中８００℃で５時間か焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−８００を得た。
【０１８５】
比較例２：第４級アンモニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ−６００の合成及び水素雰囲気中６００℃でのそのか焼
比較例１の方法を繰り返し、ＳＳＺ−３９（Ｎ）生成物を、水素／窒素流（Ｈ２：１５ｍＬ／分、Ｎ２：６０ｍＬ／分）（「Ｈ」）中でマッフル炉中６００℃で６時間か焼し、Ｎａ−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈを得た。
【０１８６】
次いで、比較例１のように、Ｎａ−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈを参照例１に記載のようにＮＨ４＋イオン交換してＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈを得、次いでこれを空気中６００℃で５時間か焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ−６００を得た。
【０１８７】
実施例３：第４級アンモニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ−７００の合成及びアンモニウムイオン交換後７００℃でのそのか焼
比較例２の方法を繰り返し、イオン交換生成物ＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈを空気中でマッフル炉中７００℃で５時間でか焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ−７００を得た。
【０１８８】
実施例４：第４級アンモニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ−８００の合成及びアンモニウムイオン交換後８００℃でのそのか焼
比較例２の方法を繰り返し、イオン交換生成物ＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈを空気中でマッフル炉中８００℃で５時間か焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ−８００を得た。
【０１８９】
比較例３：第４級ホスホニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａの合成及び空気中６００℃でのそのか焼
以下のＳＳＺ−３９（Ｐ）の合成は、Ｔ．ＳａｎｏらのＣｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．２０１４，４３、第３０２頁に記載の合成法に基づく。
【０１９０】
テトラエチルホスホニウムヒドロキシド（ＴＥＰＯＨ）の合成
５０ｇのテトラエチルホスホニウムブロミド（ＴＣＩ、９８％）及び５５ｇのヒドロキシドイオン交換樹脂（ＤＩＡＩＯＮ  ＳＡ１０ＡＯＨ、三菱化学）を蒸留水に混合した。１日後、樹脂をろ過により除去し、密度が１．０７５ｇ  ｍＬ−１及びモル濃度が１．９ＭのＴＥＰＯＨ水溶液を得た。
【０１９１】
ＳＳＺ−３９（Ｐ）の合成
最初に、５ｇのＴＥＰＯＨ水溶液を０．１８ｇのＮａＯＨ（和光、９６％）及び０．４５ｇの蒸留水と混合した。次いで、２．８ｇのＹゼオライト（ＣＢＶ７２０、Ｓｉ／Ａｌ２＝３０、Ｚｅｏｌｙｓｔ）を、１時間撹拌しながら、上記の溶液に加えた。得られたゲルのモル組成は、１のＳｉＯ２：０．０６７のＡｌ：０．２のＴＥＰＯＨ：０．１のＮａＯＨ：５のＨ２Ｏであった。このようにして調製した母ゲルを、オートクレーブ中１７０℃で５日間、回転条件下（４０ｒ．ｐ．ｍ．）で結晶化させた。骨格型ＡＥＩを有するゼオライト材料である固体結晶生成物をろ過により回収し、蒸留水で洗浄して、空気下１００℃で一晩乾燥させた。このようにして得られた生成物は、ＩＣＰによる元素分析から決定して、２４のＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３モル比を示した。このようにして得られたＳＳＺ−３９（Ｐ）生成物を空気中（Ａ）でマッフル炉中６００℃で６時間か焼し、ナトリウム型、Ｎａ−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａを得た。
【０１９２】
その後続いて、比較例１に記載の処理に従い、ＮＨ４ＮＯ３を使用して、Ｎａ−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−ＡをＮＨ４＋イオン交換した。
【０１９３】
このようにして得られたＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａを空気中でマッフル炉中６００℃で５時間か焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａ−６００を得た。
【０１９４】
実施例５：第４級ホスホニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａ−７００の合成及びアンモニウムイオン交換後７００℃でのそのか焼
比較例３の方法を繰り返し、イオン交換生成物ＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａを空気中でマッフル炉中７００℃で５時間か焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａ−７００を得た。
【０１９５】
実施例６：第４級ホスホニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａ−８００の合成及びアンモニウムイオン交換後８００℃でのそのか焼
比較例３の方法を繰り返し、イオン交換生成物ＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａを空気中でマッフル炉中８００℃で５時間か焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａ−８００を得た。
【０１９６】
比較例４：第４級ホスホニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ−６００の合成及び水素雰囲気中６００℃でのそのか焼
比較例３の方法を繰り返し、ＳＳＺ−３９（Ｐ）生成物を、水素／窒素流（Ｈ２：１５ｍＬ／分、Ｎ２：６０ｍＬ／分）（「Ｈ」）中でマッフル炉中６００℃で６時間か焼し、Ｎａ−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈを得た。
【０１９７】
比較例１のように、Ｎａ−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈを参照例１に記載のようにＮＨ４＋イオン交換してＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈを得、次いでこれを空気中６００℃で５時間か焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ−６００を得た。
【０１９８】
実施例７：第４級ホスホニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ−７００の合成及びアンモニウムイオン交換後７００℃でのそのか焼
比較例２の方法を繰り返し、イオン交換生成物ＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈを空気中でマッフル炉中７００℃で５時間でか焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ−７００を得た。
【０１９９】
実施例８：第４級ホスホニウム含有構造指向剤を使用したＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ−８００の合成及びアンモニウムイオン交換後８００℃でのそのか焼
比較例２の方法を繰り返し、イオン交換生成物ＮＨ４＋−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈを空気中でマッフル炉中８００℃で５時間か焼し、Ｈ型、Ｈ−ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ−８００を得た。
【０２００】
実施例９：メタノールのオレフィンへの転化（ＭＴＯ）における触媒試験
メタノールからオレフィンへ（ＭＴＯ）の反応は、固定床反応器を使用して、大気圧下３５０℃で実施した。典型的には、バインダーを含まない５０／８０メッシュのゼオライトペレット５０ｍｇを６ｍｍの石英管状フローマイクロ反応器に装填し、炉内の反応器の中心に配置した。触媒は、反応前に５００℃で１時間Ｈｅを流しながら活性化し、次いで所望の反応温度に冷却した。メタノールの圧力は５ｋＰａに設定した。Ｈｅはキャリアガスとして使用した。メタノールのＷ／Ｆは３３．７ｇ−ｃａｔ＊ｈ＊ｍｏｌ−１に設定した。ＭＴＯ反応により、生成物としてエテン（Ｃ２＝）、プロペン（Ｃ３＝）、ブテン（Ｃ４＝）、パラフィン（Ｃ１〜Ｃ４）、Ｃ５を超える炭化水素、及びジメチルエーテル（ＤＭＥ）が得られた。反応生成物を、ＨＰ−ＰＬＯＴ／Ｑキャピラリーカラム及びＦＩＤ検出器を備えたオンラインガスクロマトグラフ（ＧＣ−２０１４、島津製作所）で分析した。生成物の選択性は、炭素数に基づいて計算した。
【０２０１】
実施例及び比較例の触媒試験実験の結果を、下記の表１及び２に示す。
【０２０２】
表１：実施例１〜４、比較例１及び２の材料を用いて行ったメタノールからオレフィンへの転化試験の結果
【０２０３】
【表１】
2021527617.tif 000005
【０２０４】
有機テンプレート材料を空気中６００℃で除去したＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ触媒に関して、その結果を表１に示す。ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−８００は、高いＣ３＝及びＣ４＝選択性と、長い触媒寿命（９９％を超えるメタノール転化率で１２時間）とを示した。非活性化すると、メタノール転化率はゆっくりと減少した。これは、８００℃の高温で触媒をか焼したときの酸の強度及び量の減少が原因の可能性がある。
【０２０５】
有機テンプレート材料をＨ２／Ｎ２中６００℃で除去したＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ触媒の結果を表１に示す。この触媒の中で、ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ｈ−７００は、ＳＳＺ−３９（Ｎ）−Ａ−７００と比較して、高いＣ３＝及びＣ４＝選択性と、長い触媒寿命（９９％を超えるメタノール転化率で１５時間）とを示した。これは、中酸の量が多いことが原因の可能性がある。
【０２０６】
表２：実施例５〜８、比較例３及び４の材料を用いて行ったメタノールからオレフィンへの転化試験の結果
【０２０７】
【表２】
2021527617.tif 000006
【０２０８】
有機テンプレート材料を空気中６００℃で除去したＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ａ触媒に関して、結果を表２に示す。これらは、高いＣ３＝及びＣ４＝選択性を示したが、触媒寿命は比較的短かった（９９％を超えるメタノール転化率で１〜７時間）。これは、中程度及び強い酸強度を有する酸部位の量が少ないことが原因の可能性がある。
【０２０９】
有機テンプレート材料をＨ２／Ｎ２中６００℃で除去したＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ触媒の結果を表２に示す。この触媒は、長い触媒寿命（９９％を超えるメタノール転化率で最大で１５時間まで）を示したが、ＳＳＺ−３９（Ｐ）−Ｈ−７００又は８００よりも、Ｃ３＝及びＣ４＝選択性が比較的低かった。これは、中酸部位及び強酸部位の量が多いことが原因の可能性がある。
【０２１０】
触媒の酸性特性が触媒の性能に及ぼす影響を調べるため、実施例および比較例により得られた新しい触媒に対してＮＨ３−ＴＰＤ測定を行った。その結果を下記の表３及び４に示す。
【０２１１】
表３：実施例１〜４、比較例１及び２の材料に対して行ったＮＨ３−ＴＰＤ測定（デコンボリューションした脱着プロファイルの温度及び積分値）からのデコンボリューションの結果
【０２１２】
【表３】
2021527617.tif 000007
【０２１３】
表４：実施例５〜８、比較例３及び４の材料に対して行ったＮＨ３−ＴＰＤ測定（デコンボリューションした脱着プロファイルの温度及び積分値）からのデコンボリューションの結果
【０２１４】
【表４】
2021527617.tif 000008
【０２１５】
表３及び表４の結果から分かるように、驚くべきことに、ＳＳＺ−３９（Ｎ）及びＳＳＺ−３９（Ｐ）触媒の酸量及び強度は、か焼雰囲気及び温度を変えることで微調整でき、表１及び２に記載の触媒試験の結果から分かるように、Ｃ３＝及びＣ４＝の選択性と触媒寿命とを大幅に改善させることが見出された。特に、全く予想外なことに、特定の酸部位の量を示し、及び特に互いに様々な酸部位の量の特定の比を示す本発明の方法により得られる本発明のゼオライト材料は、かなり改善された活性と、Ｃ２〜Ｃ４オレフィンに対する、及び特にメタノールのオレフィンへの触媒転化におけるＣ３オレフィンに対する、驚くほど高い選択性との両方を示した。
【０２１６】
引用した先行技術文献のリスト
−  Ｍｏｌｉｎｅｒ，Ｍ．らのＣｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．２０１２，４８、第８２６４〜８２６６頁
−  Ｍａｒｕｏ，Ｔ．らのＣｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．２０１４，４３、第３０２〜第３０４頁
−  Ｍａｒｔｉｎ，Ｎ．らのＣｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．２０１５，５１，１１０３０〜１１０３３
−  公開されていない国際特許出願ＰＣＴ／ＣＮ２０１６／１１１３１４
−  公開されていない国際特許出願ＰＣＴ／ＣＮ２０１７／１１２３４３
−  ＵＳ５，９５８，３７０
【図１】
2021527617.tif 000009
【図２】
2021527617.tif 000010
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2021527617.tif 000014
【図７】
2021527617.tif 000015
【図８】
2021527617.tif 000016
【図９】
2021527617.tif 000017
【図１０】
2021527617.tif 000018
【国際調査報告】
2021527617.tif 000019
2021527617.tif 000020
2021527617.tif 000021