(57)【要約】    固体担体成分は、液状ポリジオルガノシロキサン、エチレン系ポリマー、及びマレイン化エチレン系ポリマーを含む。固体担体成分は、木材プラスチック複合建材などの充填剤入り複合材物品を調製するためのプロセスにおいて有用である。  【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体担体成分であって、
４０重量％〜８０重量％の、（Ａ）ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−１３に従って１９０℃及び２．１６Ｋｇで測定したメルトインデックスが＞２ｇ／１０分のエチレン系ポリマーと、
１０重量％〜＜２５重量％の（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーと、
１０重量％〜＜２５重量％の、（Ｃ）Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  ＤＶ−ＩＩＩコーンプレート型粘度計に＃ＣＰ−５２スピンドルを用いて２５℃、５ＲＰＭで測定した粘度が５，０００ｍＰａ・ｓ〜２５，０００ｍＰａ・ｓであるビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンと、
０〜１０重量％の（Ｄ）充填剤と、
を含み、各重量％は、前記固体担体成分中の全ての出発原料の総重量に基づくものである、
固体担体成分。
【請求項２】
出発原料（Ａ）について、前記メルトインデックスが２．３ｇ／１０分〜１２ｇ／１０分であり、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２−１３に従って測定した密度が０．９１７ｇ／ｃｍ３〜０．９５２ｇ／ｃｍ３であり、出発原料（Ａ）が５０重量％〜７０重量％で存在する、請求項１に記載の固体担体成分。
【請求項３】
出発原料（Ａ）が、エチレンホモポリマー及びエチレン／１−オクテンコポリマーからなる群から選択される、請求項１又は２に記載の固体担体成分。
【請求項４】
出発原料（Ｂ）が、０．１ｇ／１０分〜２５ｇ／１０分のメルトインデックスと、０．２５重量％〜２．５重量％の無水マレイン酸含有量とを有し、出発原料（Ｂ）が１０重量％〜２０重量％で存在する、請求項１に記載の固体担体成分。
【請求項５】
出発原料（Ｃ）が、式
【化１】
2021526171.tif 000013
のビス−ヒドロキシル末端ポリジアルキルシロキサン［式中、各Ｒは、独立して選択される１〜１２個の炭素原子のアルキル基であり、下付き文字ｘは、前記ポリジアルキルシロキサンに５，０００ｍＰａ・ｓ〜１５，０００ｍＰａ・ｓの粘度を与えるのに十分な値を有する］である、請求項１に記載の固体担体成分。
【請求項６】
各Ｒがメチル基であり、出発原料（Ｃ）が１０重量％〜２０重量％で存在する、請求項５に記載の固体担体成分。
【請求項７】
出発原料（Ｄ）が＞０〜１０重量％の量で存在し、出発原料（Ｄ）がタルクを含む、請求項１に記載の固体担体成分。
【請求項８】
前記固体担体成分が、出発原料（Ｄ）の前記充填剤を含まない、請求項１に記載の固体担体成分。
【請求項９】
出発原料（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、及び（Ｄ）の総重量が、合計で前記固体担体成分の１００重量％である、請求項１〜８のいずれか一項に記載の固体担体成分。
【請求項１０】
木材プラスチック複合材物品用の組成物を調製するための方法であって、前記木材プラスチック複合材物品が、
前記組成物に０．５重量％〜４重量％の前記ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンの含有量を与えるのに十分な量の、（ｉ）請求項１〜９のいずれか一項に記載の固体担体成分と、
前記組成物の全重量に基づいて１０重量％〜８０重量％の（ｉｉ）エチレン系ポリマーであって、前記固体担体成分中の出発原料（Ａ）の前記エチレン系ポリマーと同じであっても異なっていてもよい、エチレン系ポリマーと、
前記組成物の全重量に基づいて１０重量％〜８９．５重量％の（ｉｉｉ）リグノセルロース系充填剤と、
を含む、方法。
【請求項１１】
（ｉｉｉ）前記リグノセルロース系充填剤が、木材、植物、農業副産物、穀類の籾殻、サイザル、バガス、麦藁、カポック、ラミー、ヘネケ麻、トウモロコシ繊維若しくはコイア、堅果の殻、亜麻、ジュート、麻、ケナフ、籾殻、マニラ麻、落花生殻、竹、藁、リグニン、デンプン、又はセルロース及びセルロース含有産物、並びにこれらの組み合わせから誘導されるリグノセルロース材料を含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
（ｉｉ）前記エチレン系ポリマーが、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、低密度低分子量ポリエチレン、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されるポリエチレンである、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
（ｉｉ）前記エチレン系ポリマーが、≧５０％のリサイクルポリエチレンを含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
木材プラスチック複合材物品を製造するための、請求項１０〜１３のいずれか一項に記載の方法によって調製された前記組成物の使用。
【請求項１５】
前記木材プラスチック複合材物品が、デッキ材、レール材、フェンス材、サイディング材、トリム材、幅木材、窓枠材、及び床材からなる群から選択され得る建築材料である、請求項１４に記載の使用。
【請求項１６】
固体担体成分であって、
４０重量％〜８０重量％の、（Ａ）ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−１３に従って１９０℃及び２．１６Ｋｇで測定したメルトインデックスが＞２ｇ／１０分のエチレン系ポリマーと、
１０重量％〜２５重量％の（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーと、
１０重量％〜２５重量％の、（Ｃ）Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  ＤＶ−ＩＩＩコーンプレート型粘度計に＃ＣＰ−５２スピンドルを用いて２５℃、５ＲＰＭで測定した粘度が５，０００ｍＰａ・ｓ〜２５，０００ｍＰａ・ｓであるビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンと、
０〜１０重量％の（Ｄ）充填剤と、
を含み、各重量％は、前記固体担体成分中の全ての出発原料の総重量に基づくものである、固体担体成分。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、米国特許法第１１９条（ｅ）に基づき、２０１９年８月７日に出願された米国特許仮出願第６２／８８３６７９号の利益を主張するものである。米国特許仮出願第６２／８８３６７９号は参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
固体担体成分は、液状ポリオルガノシロキサン、エチレン系ポリマー、及びマレイン化エチレン系ポリマーを含む。固体担体成分は、エージング時の液状ポリオルガノシロキサンの固体担体成分外への移動を最小限に抑えるために配合される。
【背景技術】
【０００３】
熱可塑性ポリマー系の添加剤としてポリジメチルシロキサンなどのシリコーン流体を使用することにより、最終用途での取り扱いに課題が生じた。これらのシリコーン流体は、概ね液体及びガムであり、射出成形、異形押出、又はフィルム製造などのプロセスによって製品を製造する際に取り扱いが困難である。これらの種類のプロセスは、概ね、液体又はガムの供給用に構成されていない。この問題に対する一般的な解決策は、完成した優良製造工程の間に、固体として最終配合物にブレンドできるポリマーペレットにシリコーン流体を混合することによって、シリコーンマスターバッチを製造することである。
【０００４】
以前のシリコーンマスターバッチは、分子量が大きければ、製造又は取り扱い中に材料がペレット外へ移動するのを防ぐことができるように、５０，０００ｃＳｔを超える粘度のシリコーン流体を使用していた。
【０００５】
解決される課題
最近の研究では、より低分子量で、より低粘度のシリコーン流体（上記の５０，０００ｃＳｔ超の粘度のシリコーン流体と比較して）を使用することにより、押出プロセスにおいて、押出成形された異形材における剪断関連の欠陥を低減する、トルクを低減する、溶融温度を低下させる及び／若しくは押出成形製品を製造するためのエネルギー要件を低減する、並びに／又は押出機における混合を改善するなどの更なる利点がもたらされ、それによって最終的な配合コスト及び／又は特性を改善できることが示されている。これらの分子量が低い方のシリコーン流体は、分子量が高い方のシリコーン流体よりも優れた利点を提供することが確認されている。しかしながら、これらのより低粘度／低分子量のシリコーン流体は、ペレット製造及び上記の高分子量溶液につながる保管又は取り扱い中のシリコーンの「滲出」（bleeding）の問題を再び生じさせ得る。
【発明の概要】
【０００６】
固体担体成分は、エチレン系ポリマー、マレイン化エチレン系ポリマー、及びヒドロキシル官能性ポリオルガノシロキサンを含む。固体担体成分は、木材プラスチック複合材物品の製造に有用である。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
固体担体成分は：４０％〜８０％の、（Ａ）ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−１３に従って１９０℃及び２．１６ｋｇで測定したメルトインデックスが＞２ｇ／１０分のエチレン系ポリマーと、１０％〜２５％の（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーと、１０％〜２５％の、（Ｃ）粘度が５，０００ｍＰａ・ｓ〜２５，０００ｍＰａ・ｓであるビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンと、０〜１０％の（Ｄ）充填剤と、を含む。あるいは、固体担体成分は、出発原料（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、及び（Ｄ）から本質的になる。あるいは、固体担体成分は、出発原料（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、及び（Ｄ）からなる。あるいは、固体担体成分は、出発原料（Ａ）、（Ｂ）、及び（Ｃ）から本質的になる。あるいは、固体担体成分は、出発原料（Ａ）、（Ｂ）、及び（Ｃ）からなる。
【０００８】
（Ａ）エチレン系ポリマー
上記の固体担体成分は、（Ａ）エチレン系ポリマーを含む。本明細書で使用するとき、「エチレン系」ポリマーは、主要な（すなわち、５０％を超える）モノマー成分としてエチレンモノマーから調製されたポリマーであるが、他のコモノマーも使用されてもよい。「ポリマー」は、同じタイプ又は異なるタイプのモノマーを反応させる（すなわち、重合させる）ことによって調製される高分子化合物を意味し、ホモポリマー及びインターポリマーを含む。「インターポリマー」は、少なくとも２つの異なるモノマータイプの重合によって調製されるポリマーを意味する。インターポリマーという総称には、コポリマー（通常、２つの異なるモノマータイプから調製されたポリマーを指して使用される）、及び２つを超える異なるモノマータイプから調製されたポリマー（例えば、ターポリマー（３つの異なるモノマータイプ）及びテトラポリマー（４つの異なるモノマータイプ））が含まれる。
【０００９】
エチレン系ポリマーは、エチレンホモポリマーであってもよい。本明細書で使用するとき、「ホモポリマー」は、単一のモノマータイプに由来する繰り返し単位を含むポリマーを意味するが、触媒、開始剤、溶媒、及び連鎖移動剤などのホモポリマーを調製する際に使用される他の成分の残渣量を除外しない。
【００１０】
あるいは、エチレン系ポリマーは、インターポリマーの全重量に基づいて、少なくとも１％、あるいは少なくとも５％、あるいは少なくとも１０％、あるいは少なくとも１５％、あるいは少なくとも２０％、あるいは少なくとも２５重量％のα−オレフィン含有量を有するエチレン／アルファ−オレフィン（「α−オレフィン」）インターポリマーであってもよい。これらのインターポリマーは、インターポリマーの全重量に基づいて、５０％未満、あるいは４５％未満、あるいは４０％未満、あるいは３５％未満のα−オレフィン含有量を有し得る。α−オレフィンが用いられる場合、α−オレフィンは、３〜２０個の炭素原子（Ｃ３〜Ｃ２０）を有することができ、直鎖状、分枝状、又は環状α−オレフィンであってもよい。Ｃ３〜２０  α−オレフィンの例としては、プロペン、１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、及び１−オクタデセンが挙げられる。α−オレフィンはまた、シクロヘキサン又はシクロペンタンなどの環状構造を有することもでき、その結果３−シクロヘキシル−１−プロペン（アリルシクロヘキサン）及びビニルシクロヘキサンなどのα−オレフィンが得られる。例示的なエチレン／α−オレフィンインターポリマーとしては、エチレン／プロピレン、エチレン／１−ブテン、エチレン／１−ヘキセン、エチレン／１−オクテン、エチレン／プロピレン／１−オクテン、エチレン／プロピレン／１−ブテン、及びエチレン／１−ブテン／１−オクテンが挙げられる。
【００１１】
エチレン系ポリマーは、１つのエチレン系ポリマー、又は２つ以上のエチレン系ポリマーの組み合わせ（例えば、モノマー組成、モノマー含有量、触媒調製方法、分子量、分子量分布、及び／又は密度が互いに異なる２つ以上のエチレン系ポリマーのブレンド）であり得る。エチレン系ポリマーのブレンドが用いられる場合、ポリマーは、任意の反応器内プロセス又は反応器後プロセスによってブレンドすることができる。
【００１２】
エチレン系ポリマーは、直鎖状低密度ポリエチレン（「ＬＬＤＰＥ」）であってもよい。ＬＬＤＰＥは、概ね、コモノマー（例えば、α−オレフィンモノマー）の不均一分布を有し、かつ短鎖分岐を特徴とするエチレン系ポリマーである。例えば、ＬＬＤＰＥは、上記のものなどのエチレン及びα−オレフィンモノマーのコポリマーであり得る。ＬＬＤＰＥは、０．９１ｇ／ｃｍ３〜０．９４ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有し得る。本明細書に記載のＬＬＤＰＥ及び他のエチレン系ポリマーの密度は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２−１３によって求められる。本明細書での使用に好適なＬＬＤＰＥは、＞２ｇ／１０分、あるいは２．３ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分、あるいは２．３ｇ／１０分〜１２ｇ／１０分、あるいは２．３ｇ／１０分〜６ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有し得る。ＬＬＤＰＥ及び他のエチレン系ポリマーのメルトインデックスは、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−１３に従って１９０℃及び２．１６Ｋｇで求められる。ＬＬＤＰＥは、少なくとも１２４℃、あるいは１２４℃〜１３５℃、あるいは１２４℃〜１３２℃の融解温度を有し得る。ＬＬＤＰＥ及び他のポリエチレン系ポリマーの融解温度は、ＤＳＣによって求められる。
【００１３】
ＬＬＤＰＥは当該技術分野において既知であり、既知の方法によって製造されてもよい。例えば、ＬＬＤＰＥは、チーグラーナッタ触媒系、並びにビス−メタロセンなどのシングルサイト触媒（「ｍ−ＬＬＤＰＥ」と呼ばれることもある）、ポスト−メタロセン触媒、及び拘束幾何触媒を使用して作製されてもよい。ＬＬＤＰＥとしては、直鎖状、実質的に直鎖状又は不均質ポリエチレンコポリマー又はホモポリマーが挙げられる。ＬＬＤＰＥは、ＬＤＰＥよりも短い長鎖分枝を含有してもよく、ＬＬＤＰＥとしては：米国特許第５，２７２，２３６号、米国特許第５，２７８，２７２号及び米国特許第５，５８２，９２３号に更に定義されている実質的に直鎖状のエチレンポリマー；米国特許第３，６４５，９９２号におけるものなどの均一分岐直鎖状エチレンポリマー組成物；及び／又は米国特許第４，０７６，６９８号に開示されているプロセスに従って調製されたものなどの、不均一分岐エチレンポリマーが挙げられる。ＬＬＤＰＥは、当該技術分野において既知の任意の種類の反応器又は反応器構成を使用して、気相、液相若しくはスラリー重合、又はこれらの任意の組み合わせによって製造できる。
【００１４】
あるいは、エチレン系ポリマーは、中密度ポリエチレン（「ＭＤＰＥ」）であってもよい。ＭＤＰＥは、概ね０．９２６〜０．９４０ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有するエチレン系ポリマーである。あるいは、ＭＤＰＥは、０．９３０〜０．９３９ｇ／ｃｍ３の範囲の密度を有し得る。ＭＤＰＥは、＞２ｇ／１０分、あるいは２．３ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分、あるいは２．３ｇ／１０分〜１２ｇ／１０分、あるいは２．３ｇ／１０分〜６ｇ／１０分のＩ２を有し得る。ＭＤＰＥは、少なくとも１２４℃、あるいは１２４℃〜１３５℃、あるいは１２４℃〜１３２℃の融解温度を有し得る。ＭＤＰＥは、クロム又はチーグラーナッタ触媒を使用して、又はメタロセン触媒、拘束幾何触媒、又はシングルサイト触媒を使用して製造されてもよく、典型的には２．５を超えるＭＷＤを有する。
【００１５】
あるいは、エチレン系ポリマーは、高密度ポリエチレン（「ＨＤＰＥ」）であり得る。ＨＤＰＥは、少なくとも０．９４０ｇ／ｃｍ３の密度を有するエチレン系ポリマーである。あるいは、ＨＤＰＥは、＞０．９４０ｇ／ｃｍ３〜０．９７０ｇ／ｃｍ３、あるいは＞０．９４０ｇ／ｃｍ３〜０．９６５ｇ／ｃｍ３、あるいは＞０．９４０〜０．９５２ｇ／ｃｍ３の密度を有し得る。ＨＤＰＥは、少なくとも１２４℃、あるいは１２４℃〜１３５℃、あるいは１２４℃〜１３２℃、あるいは１３０℃〜１３３℃、あるいは１３１℃〜１３２℃の融解温度を有し得る。ＨＤＰＥは、＞２ｇ／１０分、あるいは２．３ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分、あるいは３ｇ／１０分〜１２ｇ／１０分、あるいは４ｇ／１０分〜７ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有し得る。ＨＤＰＥは、ＧＰＣによって測定したとき、１．０〜３０．０、あるいは２．０〜１５．０の多分散指数（「ＰＤＩ」）を有し得る。
【００１６】
本明細書で使用するのに好適なＨＤＰＥは、単峰性であり得る。本明細書で使用するとき、「単峰性」は、そのＧＰＣ曲線が、単一のピークのみを示し、識別可能な第２のピークがなく、又は更にはそのような単一ピークに対して、肩状又は隆起状のピークがない、ＭＷＤを有するＨＤＰＥを意味する。対照的に「二峰性」は、ＧＰＣ曲線中のＭＷＤが、例えば２つピークを有することによって、又は１つの成分が他の成分ポリマーのピークに対して、隆起状、肩状、又は尾状のピークによって示される場合などに、２成分ポリマーの存在を示すことを意味する。ＨＤＰＥは当該技術分野において既知であり、既知の方法によって製造できる。例えば、ＨＤＰＥは、チーグラーナッタ触媒、クロム触媒、又は更にメタロセン触媒を用いて調製できる。
【００１７】
あるいは、出発原料（Ａ）のエチレン系ポリマーは、ＨＤＰＥ、ＭＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されてもよい。あるいは、出発原料（Ａ）のエチレン系ポリマーは、ＨＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されてもよい。あるいは、出発原料（Ａ）のエチレン系ポリマーは、ＨＤＰＥ及びＬＬＤＰＥからなる群から選択されてもよい。あるいは、出発原料（Ａ）のエチレン系ポリマーは、ＨＤＰＥであってもよい。エチレン系ポリマーの調製方法は、当該技術分野において周知である。所望の特性を有するエチレン系ポリマーの調製に関する任意の既知の方法又は今後発見される任意の方法を、エチレン系ポリマーの製造に用いてもよい。好適なＬＬＤＰＥ、ＭＤＰＥ、及びＨＤＰＥは、上記の方法、又はＰＣＴ国際公開第２０１８／０４９５５５号及び米国特許出願公開第２０１９／００２３８９５号及びその中に引用されている参考文献に開示されている方法によって調製できる。本明細書で使用するのに好適なエチレン系ポリマーは、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡ）から市販されており、以下の表２に示すメルトインデックス＞２ｇ／１０分を有するもので例示される。
【００１８】
エチレン系ポリマーは、固体担体成分中の全ての出発原料の総重量に基づいて、４０％〜８０％、あるいは５０％〜８０％、あるいは５０％〜７０％、あるいは５０％〜６０％、あるいは６０％〜７０％の量で固体担体成分中に存在し得る。
【００１９】
（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマー
上記の固体担体成分は、（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーを更に含む。本明細書で使用するとき、用語「マレイン化（された）」は、無水マレイン酸モノマーを組み込むように改質されたポリマー（例えば、エチレン系ポリマー）を示す。無水マレイン酸は、当該技術分野において既知の方法又は今後発見される任意の方法によってエチレン系ポリマーに組み込むことができる。例えば、無水マレイン酸を、エチレン及び他のモノマー（存在する場合）と共重合して、ポリマー主鎖に組み込まれた無水マレイン酸残基を有するインターポリマーを調製することができる。あるいは、無水マレイン酸をエチレン系ポリマーにグラフト重合できる。共重合及びグラフト重合のための技術は、当該技術分野において既知である。
【００２０】
マレイン化エチレン系ポリマーは、その上にグラフトされた無水マレイン酸を有するエチレン系ポリマーであってもよい。マレイン化される前のエチレン系ポリマーは、上記のエチレン系ポリマーのいずれであってもよく、あるいは、マレイン化に使用されるエチレン系ポリマーは、上記エチレン系ポリマーのメルトインデックスよりも低いメルトインデックスを有してもよい。出発エチレン系ポリマーは、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、及び高密度ポリエチレンから選択できる。あるいは、出発エチレン系ポリマーは、高密度ポリエチレンであってもよい。
【００２１】
マレイン化エチレン系ポリマーは、少なくとも０．９２３ｇ／ｃｍ３の密度を有し得る。あるいは、マレイン化エチレン系ポリマーは、０．９２３ｇ／ｃｍ３〜０．９６２ｇ／ｃｍ３、あるいは０．９４０ｇ／ｃｍ３〜０．９６２ｇ／ｃｍ３、あるいは０．９２３ｇ／ｃｍ３〜０．９４０ｇ／ｃｍ３の密度を有し得る。マレイン化エチレン系ポリマーは、０．１ｇ／１０分〜２５ｇ／１０分、あるいは１ｇ／１０分〜２ｇ／１０分、あるいは２ｇ／１０分〜２５ｇ／１０分、あるいは２ｇ／１０分〜１２ｇ／１０分、あるいは３ｇ／１０分〜２５ｇ／１０分、あるいは３ｇ／１０分〜１２ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有し得る。マレイン化エチレン系ポリマーの密度、メルトインデックス、及び融解温度は、エチレン系ポリマーについて本明細書に記載したＡＳＴＭ法を用いて評価されてもよい。マレイン化エチレン系ポリマーは、各々マレイン化エチレン系ポリマーの全重量に基づいて、少なくとも０．２５％、あるいは０．２５％〜２．５％の量、あるいは０．５％〜１．５％の無水マレイン酸含有量を有し得る。無水マレイン酸濃度は滴定法によって測定してもよく、この方法は、乾燥した樹脂を採取して０．０２Ｎ  ＫＯＨで滴定して、無水マレイン酸の量を求める。乾燥したポリマーは、０．３〜０．５グラムのマレイン化エチレン系ポリマーを１５０ｍＬの還流キシレンに溶解することによって滴定を行う。完全に溶解した後、脱イオン水（４滴）を溶液に添加し、溶液を１時間還流する。次に、１％のチモールブルー（数滴）を溶液に添加し、溶液を０．０２Ｎ  ＫＯＨエタノール溶液で、紫色の生成による指示に従い、過滴定する。次いで、０．０５Ｎ  ＨＣｌイソプロパノール溶液を用いて、溶液を黄色の終点まで逆滴定する。
【００２２】
出発原料（Ｂ）に好適なマレイン化エチレン系ポリマーは、ＰＣＴ国際公開第２０１８／０４９５５５号及びその中に引用されている参考文献に開示されている方法などの既知の方法によって調製できる。あるいは、マレイン化エチレン系ポリマーは、エチレン系ポリマー上で無水マレイン酸をグラフト化するプロセスによって調製されてもよく、これらは、とりわけアゾ含有化合物、カルボン酸ペルオキシ酸及びペルオキシエステル、アルキルヒドロペルオキシド、並びにジアルキルペルオキシド及びジアシルペルオキシドなどの開始剤を分解してフリーラジカルを形成することによって開始できる。これらの化合物及びその特性の多くが記載されている（参考文献：Ｊ．Ｂｒａｎｄｅｒｕｐ，Ｅ．Ｉｍｍｅｒｇｕｔ，Ｅ．Ｇｒｕｌｋｅ，ｅｄｓ．「Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ，」４ｔｈ  ｅｄ．，Ｗｉｌｅｙ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９９９，Ｓｅｃｔｉｏｎ  ＩＩ，ｐｐ．１−７６．）。あるいは、開始剤の分解によって形成される種は、酸素系フリーラジカルであってもよい。あるいは、開始剤は、カルボン酸ペルオキシエステル、ペルオキシケタール、ジアルキルペルオキシド、及びジアシルペルオキシドからなる群から選択されてもよい。ポリマーの構造を変更するために一般的に使用される例示的な開始剤は、米国特許第７，８９７，６８９号の第４８欄１３行〜第４９欄２９行の表に記載されている。あるいは、マレイン化エチレン系ポリマーを製造するためのグラフト化プロセスは、熱酸化プロセスによって生成されるフリーラジカルによって開始できる。好適なマレイン化エチレン系ポリマーはＤｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡ）から市販されており、例を以下の表１に示す。
【表１】
2021526171.tif 000002
【００２３】
表１において、無水マレイン酸等価物として分類されるモノマーを組み込んだランダムエチレンコポリマーの融解温度は、ＡＳＴＭ  Ｄ３４１８−１５に従ってＤＳＣにより測定した。非常に高い無水マレイン酸コポリマーグラフトレベルでグラフト化された高密度ポリエチレンの融解温度は、ＤＳＣによって、フィルムを２３０℃で３分間状態調節した後、１０℃／分の速度で−４０℃の温度まで冷却して測定した。フィルムを−４０℃で３分間維持した後、フィルムを１０℃／分の速度で２００℃に加熱した。
【００２４】
マレイン化エチレン系ポリマーは、固体担体成分中の全ての出発原料の総重量に基づいて、１０％〜２５％、あるいは１０％〜＜２５％、あるいは＞１０％〜＜２０％、あるいは１０％〜１５％、あるいは１５％〜２０％、あるいは１０％〜２０％の量で固体担体成分中に存在し得る。
【００２５】
（Ｃ）ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサン
固体担体成分は、（Ｃ）５，０００ｍＰａ・ｓ〜２５，０００ｍＰａ・ｓの粘度を有するビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンを更に含む。粘度は、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  ＤＶ−ＩＩＩコーンプレート型粘度計に＃ＣＰ−５２スピンドルを用いて、２５℃、５ＲＰＭで測定した。ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンは、式：
【化１】
2021526171.tif 000003
［式中、各Ｒは、独立して選択される１〜１８個の炭素原子の一価炭化水素基であり、下付き文字ｘは、ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンに上記の粘度を与えるのに十分な値を有する］を有し得る。あるいは、粘度は、５，０００ｍＰａ・ｓ〜２０，０００ｍＰａ・ｓ、あるいは５，０００ｍＰａ・ｓ〜１５，０００ｍＰａ・ｓ、あるいは６，０００ｍＰａ・ｓ〜１３，５００ｍＰａ・ｓ、あるいは１２，０００ｍＰａ・ｓ〜１５，０００ｍＰａ・ｓ、あるいは５，４００ｍＰａ・ｓ〜６，６００ｍＰａ・ｓ、あるいは５，４００ｍＰａ・ｓ〜１５，０００ｍＰａ・ｓであってもよく、下付き文字ｘの値は、ビスヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンにこの粘度を与えるのに十分である。
【００２６】
あるいは、各Ｒは、１〜１８個の炭素原子、あるいは１〜１２個の炭素原子、あるいは１〜６個の炭素原子、あるいは１〜４個の炭素原子のアルキル基であってもよく、出発原料（Ｃ）はビスヒドロキシル末端ポリジアルキルシロキサンであってもよい。好適なアルキル基としては、メチル、エチル、プロピル（ｎ−プロピル及びイソプロピルを含む）、及びブチル（ｎ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、及びイソ−ブチルを含む）が挙げられる。あるいは、各Ｒはメチルであってもよい。
【００２７】
好適なビス−ヒドロキシ末端ポリジオルガノシロキサンは、適切なオルガノハロシランモノマーの加水分解及び縮合、並びに／又は直鎖状及び環状ポリオルガノシロキサンの平衡反応などの当該技術分野において既知の方法によって調製することができる。ビス−ヒドロキシ末端ポリジオルガノシロキサンは、市販されているビス−ＯＨ末端ポリジメチルシロキサンであってもよい。ビス−ＯＨ末端ポリジメチルシロキサンは、Ｄｏｗ  Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｍｉｄｌａｎｄ，Ｍｉｃｈｉｇａｎ，ＵＳＡ）から市販されている。
【００２８】
ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンは、固体担体成分中の全ての出発原料の総重量に基づいて、１０％〜２５％、あるいは１０％〜＜２５％、あるいは＞１０％〜＜２５％、あるいは１０％〜２０％、あるいは＞１０％〜２０％の量で固体担体成分中に存在し得る。
【００２９】
（Ｄ）充填剤
固体担体成分は、任意に、最大１０％の充填剤を更に含んでもよい。充填剤は、鉱物充填剤であってもよい。好適な充填剤の具体例としては、限定するものではないが、炭酸カルシウム、シリカ、石英、溶融石英、タルク、雲母、粘土、カオリン、珪灰石、長石、水酸化アルミニウム、カーボンブラック、及びグラファイトが挙げられる。充填剤は当該技術分野において既知で、市販されており、例えば、破砕シリカは、Ｕ．Ｓ．Ｓｉｌｉｃａ（Ｂｅｒｋｅｌｅｙ  Ｓｐｒｉｎｇｓ，ＵＳＡ）によってＭＩＮ−Ｕ−ＳＩＬという名称で販売されている。好適な沈降炭酸カルシウムとしては、ＳｏｌｖａｙからのＷｉｎｎｏｆｉｌ（商標）ＳＰＭ、及びＳｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｍｉｎｅｒａｌｓ（Ｑｕｉｎｎｅｓｅｃ，Ｍｉｃｈｉｇａｎ，ＵＳＡ）からのＵｌｔｒａ−ｐｆｌｅｘ（商標）及びＵｌｔｒａ−ｐｆｌｅｘ（商標）１００が挙げられる。
【００３０】
充填剤の形状及び寸法は、特に制限されない。例えば、充填剤は、球形、矩形、卵形、不規則形であってもよく、例えば、粉末、粉、繊維、フレーク、チップ、削り屑、ストランド、スクリム、ウエハー、ウール、藁、粒子、及びこれらの組み合わせの形態であってもよい。寸法及び形状は、典型的には、利用される充填剤の種類、固体担体成分に含まれる他の出発原料の選択に基づいて選択される。
【００３１】
充填剤の選択にかかわらず、充填剤は、未処理でも、前処理されても、以下に記載される任意の充填剤処理剤と共に添加されてもよく、そのように添加された場合、充填剤をその場で（in situ）処理しても、又は充填剤を固体担体成分に組み込む前に処理してもよい。あるいは、充填剤は、固体担体成分中での湿潤又は分散を促進するために表面処理されてもよく、そのように添加された場合、充填剤を組成物中でその場で処理してもよい。
【００３２】
充填剤処理剤は、アルコキシシランなどのシラン、アルコキシ官能性オリゴシロキサン、環状ポリオルガノシロキサン、ジメチルシロキサン若しくはメチルフェニルシロキサンなどのヒドロキシル官能性オリゴシロキサン、有機ケイ素化合物、ステアリン酸、又は脂肪酸を含んでもよい。充填剤処理剤は、単一の充填剤処理剤を含んでもよく、又は類似の若しくは異なる種類の分子から選択された２種以上の充填剤処理剤の組み合わせを含んでもよい。
【００３３】
充填剤処理剤は、アルコキシシランを含んでもよく、これはモノアルコキシシラン、ジ−アルコキシシラン、トリ−アルコキシシラン、又はテトラアルコキシシランであり得る。アルコキシシラン充填剤処理剤の例には、ヘキシルトリメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、テトラデシルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルエチルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリエトキシシラン、及びこれらの組み合わせが挙げられる。特定の態様において、アルコキシシランは、シラザンと組み合わせて使用してもよく、これは、反応性の低いアルコキシシランの表面ヒドロキシルとの反応を触媒する。そのような反応は、１００℃より高温で、高剪断で、アンモニア、メタノール及び水などの揮発性の副生成物を除去しながら、通常実施される。
【００３４】
好適な充填剤処理剤としては、アルコキシシリル官能性アルキルメチルポリシロキサン、又は加水分解性基が、例えばシラザン、アシルオキシ、又はオキシモを含み得る、類似の材料が挙げられる。
【００３５】
アルコキシ官能性オリゴシロキサンもまた充填剤処理剤として使用することができる。アルコキシ官能性オリゴシロキサン及びその調製方法は当該技術分野において概ね知られている。他の充填剤処理剤として、モノ末端封鎖アルコキシ官能性ポリジオルガノシロキサン、すなわち、１つの末端にアルコキシ官能性を有するポリオルガノシロキサンが挙げられる。
【００３６】
あるいは、充填剤処理剤は、シリカ充填剤の処理に一般的に使用される有機ケイ素化合物のいずれかであってよい。有機ケイ素化合物の例としては、メチルトリクロロシラン、ジメチルジクロロシラン、及びトリメチルモノクロロシランなどのオルガノクロロシラン；ヒドロキシ末端封鎖ジメチルシロキサンオリゴマー、水素化ケイ素官能性シロキサン、ヘキサメチルジシロキサン、及びテトラメチルジビニルジシロキサンなどのオルガノシロキサン；ヘキサメチルジシラザン及びヘキサメチルシクロトリシラザンなどのオルガノシラザン；並びにメチル、プロピル、ｎ−ブチル、ｉ−ブチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−オクチル、ｉ−オクチル、ｎ−デシル、ドデシル、テトラデシル、ヘキサデシル、又はオクタデシル置換基を有するアルキルアルコキシシランなどのオルガノアルコキシシランが挙げられる。有機反応性アルコキシシランとしては、アミノ、メタクリルオキシ、ビニル、グリシドキシ、エポキシシクロヘキシル、イソシアヌレート、イソシアナト、メルカプト、スルフィド、ビニル−ベンジル−アミノ、ベンジル−アミノ、又はフェニル−アミノ置換基を挙げることができる。あるいは、充填剤処理剤は、オルガノポリシロキサンを含んでもよい。あるいは、クロロシランなどの特定の充填剤処理剤は、充填剤表面で加水分解され得る。あるいは、充填剤処理剤は、オルガノシロキサンを充填剤の表面に結合する方法として、クラスター化若しくは分散している、又はその両方である、複数の水素結合を利用してもよい。水素結合可能なオルガノシロキサンは、１分子当たり、平均して少なくとも１個の水素結合可能なケイ素結合基を有する。上記基は、複数のヒドロキシル官能性を有する一価有機基又は少なくとも１個のアミノ官能基を有する一価有機基から選択されてもよい。水素結合は、オルガノシロキサンの充填剤への結合の主要形態であってもよい。オルガノシロキサンは、充填剤と共有結合を形成できなくてもよい。水素結合可能なオルガノシロキサンは、糖−シロキサンポリマー、アミノ官能性オルガノシロキサン、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されてもよい。あるいは、水素結合可能なポリオルガノシロキサンは、糖−シロキサンポリマーであってもよい。
【００３７】
あるいは、充填剤処理剤は、オクタデシルメルカプタンなどのアルキルチオール、及び脂肪酸、例えば、オレイン酸、ステアリン酸、チタネート、チタネートカップリング剤、ジルコネートカップリング剤、及びこれらの組み合わせを含んでもよい。当業者であれば、過度の実験を行うことなく、充填剤の分散を助けるための充填剤処理剤を最適化することができるであろう。
【００３８】
充填剤は、単一の充填剤でもよく、又は充填剤の種類、調製方法、処理若しくは表面化学、充填剤組成、充填剤形状、充填剤表面積、平均粒径、又は粒径分布などの少なくとも１つの特性が異なる２種以上の充填剤の組み合わせであってもよい。充填剤は、固体担体成分中の全ての出発原料の総重量に基づいて、０〜１０％、あるいは＞０〜１０％の量で固体担体成分中に含まれてもよい。
【００３９】
固体担体成分の製造方法
固体担体成分は、周囲温度及び圧力（例えば、２５℃及び１気圧）で固体である。固体担体成分は、出発原料を任意の順序で組み合わせることによって形成され得る。固体担体成分は、（Ａ）エチレン系ポリマー、（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマー、（Ｃ）ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサン、及び存在する場合には（Ｄ）充填剤から、例えば好適な混合装置を用いて混合又は剪断下で分散させることで混合組成物を形成することによって調製され得る。例えば、混合組成物は、攪拌器及び／又は混合ブレードを備えた容器内に分散されてもよい。容器は、例えば、バンバリー型、シグマ（Ｚ）ブレード型、又はキャビティ移動型ミキサーなどの内部ミキサーであってもよい。あるいは、又は加えて、混合組成物は、押出機中に分散されるか又は押出機で加工されてもよく、押出機は任意の押出機、例えば、回転及び／又は往復（共混練機）スクリューを備えた単軸押出機、並びに２本以上のスクリューを備えた多軸装置であってもよく、スクリューは、接線型又は部分／完全噛合型に配置され、同方向又は逆方向のいずれかで回転し得る。あるいは、円錐押出機を使用して、本明細書に記載の混合組成物を分散させてもよい。
【００４０】
上記のように調製された固体担体成分は再加工可能であり、後続プロセスで供給するために調製されてもよい。上記のように調製された混合組成物は、例えば、実質的に連続なリボンでもよく、不連続なペレット又は粒子若しくは粉末でもよい。実質的に連続なリボンは、混合組成物を加圧してダイに通し、連続的なストランド又はテープを形成し、それを続いて冷却した後、適切に包装することによって形成できる。あるいは、ストランド又はテープを粉砕してペレット又は粉末を形成してもよい。混合装置はまた、混合装置が押出機であるときに、混合組成物をダイに通して加工するために必要な圧力及び／又は熱を発生してもよく、押出機は、任意の押出機、例えば、ＢＵＳＳ混練機、又は回転及び／若しくは往復（共混練機）スクリューを備えた単軸押出機、並びに２本以上のスクリューを備えた多軸装置であってもよく、該スクリューは接線型又は部分／完全噛合型に配置され、同方向又は逆方向のいずれかで回転し得る。混合組成物を混合及び加圧するために、円錐押出機を使用してもよい。あるいは、混合組成物を混合した後に押出成形に必要な圧力を発生するために、ギアポンプを使用してもよい。混合組成物の不連続形態は、混合組成物の連続リボンを、より短い長さに細断することによって作製され得る。あるいは、混合組成物の大きな塊を、グラインダー又はシュレッダーを使用することによって使用可能なサイズに縮小してもよい。
【００４１】
固体担体成分は、二軸押出機（スクリューが部分噛合又は完全噛合して同時に回転する、あるいは、接線型又は部分若しくは完全噛合型のいずれかに配置されて逆回転する）などの押出機において連続的又は半連続的に実施される方法によって形成されてもよい。あるいは、（Ｃ）ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンは、（Ａ）エチレン系ポリマー及び（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマー（及び任意選択的に（Ｄ）充填剤）と同時に押出機内に配置されてもよい。あるいは、（Ｃ）ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンは、（Ａ）エチレン系ポリマー及び／又は（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーの融解後（かつ、（Ｄ）充填剤を混合組成物に添加する場合には、添加前に）押出機内に配置されてもよい。あるいは、（Ｃ）ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンは、（Ｄ）充填剤（存在する場合）の後、かつ（Ａ）エチレン系ポリマー及び（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーの一方又は両方の前、及び混合組成物が押出機から出る前に、押出機内に配置されてもよい。あるいは、（Ｄ）充填剤は、（Ｃ）ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンと同時に押出機内に配置されてもよく、次いで（Ａ）エチレン系ポリマー及び（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーを押出機内に配置して混合物を得て、温度を、混合物を配合するのに好適な温度まで上昇させてもよい。押出機は、１つ以上のゾーン、例えば１〜３、あるいは１〜１２、あるいは３〜１２、あるいは３〜１０個のゾーンを有してもよく、該ゾーンで出発原料を添加することができる。ゾーンは、異なる温度で加熱されてもよく、運搬、融解、混合、脱気、真空、加圧、及び形成を含む様々な機能的段階を組み込んでもよい。
【００４２】
あるいは、（Ａ）エチレン系ポリマー及び（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーは、押出機の第１のゾーンに配置されてもよく、該ゾーンが（Ａ）エチレン系ポリマー及び／又は（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーの融解温度内で＋／−３０℃で加熱される。出発原料（Ｃ）のビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンは、押出機の第２のゾーン内に配置されてもよく、該ゾーンは（Ａ）エチレン系ポリマー及び／又は（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーの融解温度よりも１０℃〜９０℃高温で加熱される。出発原料（Ｄ）の充填剤は、存在する場合、押出機の第１、第２、又は後続のゾーンのうちの１つ以上に配置されてもよい。あるいは、（Ｄ）充填剤及び（Ｃ）ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンを組み合わせた後、得られた組み合わせを押出機に添加してもよい。上述のように、使用される温度は、典型的には、固体担体成分の出発原料の分解温度よりも低い。混合物は、押出機のダイ中で加圧及び形成する前に、任意の空気、水分又は副生成物を除去するためにストリッピングされてもよい。真空、加圧、及び形成ゾーンは加熱されてもよく、押出機で利用される温度（任意のゾーン及びダイの温度を含む）は、出発原料（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、及び（Ｄ）の分解温度を超えない。出発原料（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、及び（Ｄ）の分解温度は、当業者に理解されるように、その選択に左右される。得られる押出ストランドは、任意の都合のよい手段によって粉砕されて、固体担体成分を形成してもよい。
【００４３】
固体担体成分は、典型的には粒子形態であり、例えば、粒子、ペレット、又は粉末の形態であってもよい。固体担体成分の平均粒径は、所望の特性及びその最終用途の関数である。固体担体成分は粉末であってもよい。あるいは、固体担体成分はペレットであってもよい。ペレットは、典型的には、粉末よりも大きい平均粒径を有する。
【００４４】
使用方法
上記の固体担体成分は、木材プラスチック複合材（ＷＰＣ）物品などの、充填剤入りエチレン系ポリマー複合材物品の調製に有用である。固体担体成分は、ＷＰＣ組成物に使用されてもよく、該組成物をＷＰＣ物品の調製方法に使用できる。ＷＰＣ物品を調製するための方法は：
１）
（ａ）リグノセルロース系充填剤と、
（ｂ）エチレン系ポリマーと、
（ｃ）上記の固体担体成分と、
を含む出発原料を組み合わせ、それによってＷＰＣ組成物を調製する工程と、
２）ＷＰＣ組成物からＷＰＣ物品を形成する工程と、を含む。
【００４５】
出発原料（ａ）リグノセルロース系充填剤
リグノセルロース系充填剤は、リグノセルロース材料を含むか、あるいはリグノセルロース材料から本質的になるか、あるいはリグノセルロース材料からなる。典型的には、リグノセルロース系充填剤はリグノセルロース材料からなる。リグノセルロース系充填剤、並びにリグノセルロース材料は、任意の植物源に由来する任意の物質を含み得る。リグノセルロース系充填剤がリグノセルロース材料から本質的になるか又はリグノセルロース材料からなる場合、リグノセルロース材料はいくらかの水又は水分も含む場合があり、ただし、リグノセルロース材料、並びにリグノセルロース系充填剤は、典型的には乾燥しており、すなわち、リグノセルロース系充填剤が調製、誘導、形成、及び／又は貯蔵される環境中の相対湿度に関連し得る水分以外のいかなる遊離水分も含有しない。同じことが、（ａ）リグノセルロース系充填剤の他の種についても通常当てはまるが、リグノセルロース材料は任意の乾燥又は最終使用前に回収／調製されたときに概していくらかの水分を含むことから、リグノセルロース系充填剤に関して言及する。
【００４６】
リグノセルロース系充填剤は、典型的には、炭水化物ポリマー（例えば、セルロース及び／又はヘミセルロース）を含み、芳香族ポリマー（例えばリグニン）を更に含み得る。リグノセルロース系充填剤は、典型的には天然リグノセルロース材料であり、すなわち合成的に誘導されない。例えば、リグノセルロース系充填剤は、典型的には、木材（堅材、軟材、及び／又は合板）から誘導される。あるいは、又は加えて、リグノセルロース系充填剤は、他の非木材源に由来するリグノセルロース系材料、例えば植物由来のリグノセルロース系材料、又は他の植物由来ポリマー、例えば、農業副産物、穀類の籾殻、サイザル、バガス、麦藁、カポック、ラミー、ヘネケ麻、トウモロコシ繊維若しくはコイア、堅果の殻、亜麻、ジュート、麻、ケナフ、籾殻、マニラ麻、落花生殻、竹、藁、リグニン、デンプン、又はセルロース及びセルロース含有産物、並びにこれらの組み合わせを含んでもよい。
【００４７】
リグノセルロース系充填剤を誘導し得る好適な堅木の具体例としては、限定するものではないが、トネリコ、アスペン、ハコヤナギ、シナノキ、カバ、ブナ、栗、ガム、ニレ、ユーカリ、カエデ、オーク、ポプラ、シカモア、及びこれらの組み合わせが挙げられる。リグノセルロース系充填剤を誘導し得る好適な軟木の具体例としては、限定するものではないが、トウヒ、モミ、アメリカツガ、アメリカカラマツ、カラマツ、マツ、イトスギ、セコイア、及びこれらの組み合わせが挙げられる。異なる堅材の組み合わせ、異なる軟材の組み合わせ、又は堅材と軟材との組み合わせは、リグノセルロース系充填剤として一緒に利用されてもよい。リグノセルロース系充填剤は、バージン、リサイクル品、又はこれらの組み合わせであってもよい。
【００４８】
リグノセルロース系充填剤は、任意の形態及びサイズ、例えば、ナノメートル〜ミリメートルの粒径を有し得る。例えば、リグノセルロース系充填剤は、粉末、パルプ、粉、おがくず、繊維、フレーク、チップ、削り屑、ストランド、スクリム、ウエハー、ウール、藁、粒子、又はこれらの任意の組み合わせを含んでもよい。リグノセルロース系充填剤は、当業者に既知の様々な技術を介して、典型的にはその形態の関数として形成され得る。例えば、リグノセルロース系充填剤は、丸太、枝、工業用木材残留物、又は粗パルプ木材を粉砕することによって調製できる。リグノセルロース系充填剤は、所望の粒径に粉砕され得る。例えば、リグノセルロース系充填剤は、ハンマーミルなどの任意の都合のよい装置で粉砕されてもよく、その結果、混合プロセスでの使用に好適な粒径を有するリグノセルロース系充填剤が得られる。所望の粒径は、典型的には、利用される特定の混合プロセス及びポリマー複合材物品の所望の特性に基づいて、当業者によって選択される。粒径とは、形状にかかわらず、リグノセルロース系充填剤の寸法を意味し、例えば、繊維の形態のときにリグノセルロース系充填剤に関連する寸法を含む。当該技術分野において既知であるように、リグノセルロース系充填剤はペレット化されてもよく、又は他の方法でペレットの形態であってもよく、これは組成物に組み込まれたときに形状及び寸法を実質的に維持してもよく、又は組成物中でより小さい粒子を形成してもよい。
【００４９】
リグノセルロース系充填剤の形状及び寸法も特に制限されない。例えば、リグノセルロース系充填剤は、球形、矩形、卵形、不規則形であってもよく、例えば、粉末、粉、繊維、フレーク、チップ、削り屑、ストランド、スクリム、ウエハー、ウール、藁、粒子、及びこれらの組み合わせの形態であってもよい。寸法及び形状は、典型的には、利用されるリグノセルロース系充填剤の種類、ＷＰＣ組成物に含まれる他の出発原料の選択、及びそれを用いて形成されるＷＰＣ物品の最終用途に基づいて選択される。
【００５０】
リグノセルロース系充填剤は、ＷＰＣ組成物中の全ての出発原料の総重量に基づいて、１０％〜８９．５％、あるいは２０％〜７５％、あるいは３０％〜７０％、あるいは４５％〜６５％の量でＷＰＣ組成物中に存在し得る。典型的には、ＷＰＣ組成物中の（ａ）リグノセルロース系充填剤の相対量を最大化することが望ましく、これは、それを用いて形成されるＷＰＣ物品の望ましい特性が維持又は得られる限り、その全体的なコストを低減する。当業者は、（ａ）リグノセルロース系充填剤の量は、以下に記載するように、コストと得られる特性とのバランス、並びに他の任意の出発原料の存在又は不在など、この目的のために改変され得ることを理解する。
【００５１】
出発原料（ｂ）エチレン系ポリマー
ＷＰＣ組成物中の出発原料（ｂ）は、エチレン系ポリマーである。エチレン系ポリマーは、ＰＣＴ国際公開第２０１８／０４９５５５号及び米国特許出願公開第２０１９／００２３８９５号及びその中に引用されている参考文献に開示されている方法によって調製されたエチレン系ポリマーのいずれかであってもよい。あるいは、エチレン系ポリマーは、固体担体成分中の出発原料（Ａ）について上述したようなエチレン系ポリマーであってもよい。あるいは、エチレン系ポリマーは、ＨＤＰＥ、ＭＤＰＥ、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ＬＬＤＰＥ、非常に低密度のポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＵＬＤＰＥ）、低密度低分子量ポリエチレン（ＬＤＬＭＷＰＥ）、又はこれらの組み合わせから選択されてもよい。Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡ）から市販されている好適なエチレン系ポリマーの例を、以下の表２に示す。
【表２】
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【００５２】
ＷＰＣ組成物に使用するためのエチレン系ポリマーは、バージンポリマー及び／又はリサイクルポリマーを含んでもよい。理論に束縛されるものではないが、エチレン系ポリマーは、≧５０％のリサイクルポリエチレンを含んでもよいと考えられる。リサイクルエチレン系ポリマーは、利用される場合、工業生産の流れから、並びにポストインダストリー及び／又はポストコンシューマーの供給源から供給されてもよい。特定のエチレン系ポリマーの選択、並びにバージンポリマー対リサイクルポリマーの任意の比率は、同時に利用される場合、典型的には、それを用いて形成されるＷＰＣ物品のコスト及び所望の特性の関数である。ＷＰＣ組成物は、ＷＰＣ組成物中の全ての出発原料の総重量に基づいて、１０％〜８０％の（ｂ）エチレン系ポリマーを含有してもよい。ＷＰＣ組成物は、０．５％〜４％、あるいは１％〜４％のビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンの含有量をＷＰＣ組成物に与えるのに十分な量の（ｉ）上記の固体担体成分を含有してもよい。
【００５３】
ＷＰＣ組成物は、任意で、１種以上の追加の出発原料を更に含んでもよい。例えば、１つ以上の出発原料は、（ｄ）出発原料（ａ）のリグノセルロース充填剤とは異なる追加の充填剤、（ｅ）着色剤、（ｆ）発泡剤、（ｇ）ＵＶ安定剤、（ｈ）酸化防止剤、（ｉ）加工助剤、（ｊ）防腐剤、（ｋ）殺生物剤、（ｌ）難燃剤、及び（ｍ）耐衝撃性改良剤からなる群から選択されてもよい。利用される場合、各追加の出発原料は、ＷＰＣ組成物中の全ての出発原料の総重量に基づいて、０超〜３０％の量でＷＰＣ組成物中に存在し得る。ＷＰＣ組成物は、当該技術分野において既知の他のとおり、他の任意の添加剤も含んでもよい。このような添加剤は、例えば、Ｗａｌｋｅｒ，Ｂｅｎｊａｍｉｎ  Ｍ．，ａｎｄ  Ｃｈａｒｌｅｓ  Ｐ．Ｒａｄｅｒ，ｅｄｓ．Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  ｔｈｅｒｍｏｐｌａｓｔｉｃ  ｅｌａｓｔｏｍｅｒｓ．Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ：Ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７９；Ｍｕｒｐｈｙ，Ｊｏｈｎ，ｅｄ．Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ  ｆｏｒ  ｐｌａｓｔｉｃｓ  ｈａｎｄｂｏｏｋ．Ｅｌｓｅｖｉｅｒ，２００１に記載されている。
【００５４】
ＷＰＣ組成物の出発原料を選択する際は、本明細書に記載の特定のいくつかの出発原料が２つ以上の機能を有し得るため、出発原料の種類が重複することがある。例えば、（ｄ）追加の充填剤は、固体担体成分中の出発原料（Ｄ）について上述した充填剤であってもよい。特定のこのような充填剤は、追加の充填剤として、及び着色剤として、更には難燃剤としても有用であり得る（例えば、カーボンブラック）。ＷＰＣ組成物の出発原料を選択する際、各実施形態に選択された出発原料は互いに異なる。
【００５５】
ＷＰＣ組成物は、例えば、好適な混合装置で、混合又は剪断下で形成されてもよい。例えば、ＷＰＣ組成物は、攪拌装置及び／又は混合ブレードを備えた容器内で形成されてもよい。容器は、例えば、バンバリー型、シグマ（Ｚ）ブレード型、又はキャビティ移動型ミキサーなどの内部ミキサーであってもよい。あるいは、又は加えて、ＷＰＣ組成物は、押出機中に形成されるか又は押出機で加工されてもよく、押出機は任意の押出機、例えば、回転及び／又は往復（共混練機）スクリューを備えた単軸押出機、並びに２本以上のスクリューを備えた多軸装置であってもよく、スクリューは、接線型又は部分／完全噛合型に配置され、同方向又は逆方向のいずれかで回転し得る。あるいは、円錐押出機を、本明細書に記載のＷＰＣ組成物の形成に使用してもよい。
【００５６】
上記のＷＰＣ物品の調製方法において、方法はまた、ＷＰＣ組成物からＷＰＣ物品を形成することを含む。ＷＰＣ組成物は、例えば、容器内で調製し、その後容器から取り除いて、別の装置でＷＰＣ物品を形成してもよい。あるいは、同じ装置を利用して、ＷＰＣ組成物を調製し、続いてＷＰＣ物品を形成してもよい。例えば、ＷＰＣ組成物は、押出機内で調製及び／又は混合されてもよく、押出機を利用してＷＰＣ組成物でＷＰＣ物品を形成してもよい。あるいは、ＷＰＣ物品は、例えば、射出成形又はトランスファー成形プロセスを用いた成形によって、形成されてもよい。ＷＰＣ組成物は、独立して形成され、形成後は金型内に配置されてもよい。
【００５７】
上記の方法は、ＷＰＣ組成物からＷＰＣ物品を形成する工程を含み、該工程は、ＷＰＣ組成物を所望の形状に形成することを含み得る。所望の形状は、ＷＰＣ物品の最終用途に依存する。当業者であれば、押出成形用ダイ及び成形用金型を、ＷＰＣ物品の所望の形状に基づいてどのように選択及び作製できるかを理解する。
【００５８】
方法は、二軸押出機（スクリューが部分噛合又は完全噛合して同時に回転する、あるいは、接線型又は部分若しくは完全噛合型のいずれかに配置されて逆回転する）などの押出機において連続的又は半連続的に実施されてもよい。固体担体成分は、（ａ）リグノセルロース系充填剤及び（ｂ）エチレン系ポリマーと同時に押出機内に配置され得る。あるいは、固体担体成分は、（ｂ）エチレン系ポリマーを溶融した後、かつ（ａ）リグノセルロース系充填剤を添加する前に、押出機内に配置されてもよい。あるいは、固体担体成分は、（ａ）リグノセルロース系充填剤及び（ｂ）エチレン系ポリマーの後、かつＷＰＣ物品が押出機から出る前に、押出機内に配置されてもよい。あるいは、（ａ）リグノセルロース系充填剤は、固体担体成分と同時に押出機内に配置されてもよく、そこで加熱されて、（ｃ）固体担体成分中での（ａ）リグノセルロース系充填剤のヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンによる表面処理を起こし、次いで、（ｂ）エチレン系ポリマーを押出機内に配置して混合物を得、温度を、混合物を化合してＷＰＣ物品を形成するのに好適な温度まで上昇させる。押出機は、１つ以上のゾーン、例えば１〜３、又は３〜８、又は１〜１２個のゾーンを有してもよく、該ゾーンで出発原料を添加することができる。ゾーンは、異なる温度で加熱されてもよい。
【００５９】
あるいは、（ｂ）エチレン系ポリマーは、押出機の第１のゾーン内に配置されてもよく、該ゾーンが（ｂ）エチレン系ポリマーの融解温度内で＋／−３０℃で加熱される。固体担体成分は、押出機の第２又はそれ以降のゾーン内に配置されてもよく、該ゾーンは（ｂ）エチレン系ポリマーの融解温度よりも１０℃〜９０℃高温で加熱されてもよい。上述のように、使用される温度は、典型的には、ＷＰＣ組成物の出発原料の分解温度よりも低い。あるいは、押出機のダイも加熱されてもよく、押出機によって利用される温度（任意のゾーン及びダイの温度を含む）は、温度が（ａ）リグノセルロース系充填剤の分解温度を超えないように選択されてもよい。（ａ）リグノセルロース系充填剤の分解温度は、当業者に理解されるように、その選択に左右される。
【００６０】
上記の方法を使用して、ＷＰＣ建築材料などの様々なＷＰＣ物品を製造できる。このようなＷＰＣ建築材料としては、住宅用及び／若しくは商業用建物並びに建築製品及び建築用途、例えば、デッキ材、レール材、サイディング材、フェンス材、窓枠材、床材、トリム材、及び幅木材が挙げられる。
【実施例】
【００６１】
これらの実施例は、当業者に本発明を例示することを目的とするものであり、請求項に記載の本発明の範囲を制限するものとして解釈すべきではない。表３−５の出発原料をこれらの実施例で使用した。
【表３】
2021526171.tif 000005
【００６２】
表３のエチレン系ポリマーは、各々Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｍｉｄｌａｎｄ，Ｍｉｃｈｉｇａｎ，ＵＳＡ）から市販されている。表２では、密度をＡＳＴＭ  Ｄ７９２−１３によって測定し；メルトインデックスは、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−１３によって１９０℃及び２．１６Ｋｇで測定し；融解温度はＤＳＣによって測定した。
【表４】
2021526171.tif 000006
【００６３】
マレイン化エチレン系ポリマーは、両方ともＤｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｍｉｄｌａｎｄ，Ｍｉｃｈｉｇａｎ，ＵＳＡ）から市販されている。表４では、密度をＡＳＴＭ  Ｄ７９２−１３によって測定し；メルトインデックスは、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−１３によって１９０℃及び２．１６Ｋｇで測定し；融解温度はＤＳＣによって測定した。Ｂ−１の融解温度はＡＳＴＭ  Ｄ３４１８−１５に従って測定し、Ｂ−２の融解温度は、ＤＳＣによって、フィルムを２３０℃で３分間状態調節した後、１０℃／分の速度で−４０℃の温度まで冷却して測定した。フィルムを−４０℃で３分間維持した後、フィルムを１０℃／分の速度で２００℃に加熱した。
【表５】
2021526171.tif 000007
【００６４】
表５では、ビス−ヒドロキシル末端ポリジメチルシロキサンは、Ｄｏｗ  Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡ）から市販されている。ビス−ヒドロキシル末端ポリジメチルシロキサンの粘度は、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  ＤＶ−ＩＩＩコーンプレート型粘度計に＃ＣＰ−５２スピンドルを用いて、２５℃、５ＲＰＭで測定した。
【００６５】
この参考例１では、２６ｍｍ二軸押出機を用いてペレット形態の固体担体成分を製造した。出発原料（Ａ）エチレン系ポリマー及び出発原料（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーは、供給口を介して第１のバレルセクションに供給した。使用される場合、出発原料（Ｄ）充填剤（未処理の、１．９μｍの平均粒径を有したタルク）も、供給口を介して第１のバレルセクションに供給した。出発原料（Ｃ）ポリジオルガノシロキサンを、１１個のバレルセクションのうちの４番目で、混合中のスクリューセクション上に注入した。得られた組成物を、一貫性を得るためにＧａｌａ水中ペレタイザを使用してペレット化し、試験用に回収した。全ての試料を室温まで冷却し、いずれの試験前にも最低４８時間エージングした。
【００６６】
この参考例２では、２５ｍｍ二軸押出機を用いてペレット形態の固体担体成分を製造した。出発原料（Ａ）エチレン系ポリマー及び出発原料（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーは、供給口を介して第１のバレルセクションに供給した。使用される場合、出発原料（Ｄ）充填剤：ＣａＣＯ３（未処理の、３μｍの平均粒径を有した炭酸カルシウム）も、供給口を介して第１のバレルセクションに供給した。出発原料（Ｃ）ポリジオルガノシロキサンを、１２個のバレルセクションのうちの４番目で、混合中のスクリューセクション上に注入した。得られた組成物を水浴に完全に浸漬して冷却し、ストランドペレタイザを使用してペレット化した。
この参考例２では、参考例１及び参考例２で調製したペレットからのビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンの滲出を以下のように評価した。アルミニウムパンの表面が濾紙で完全に覆われるが濾紙が曲がらないようにＷｈａｔｍａｎ（商標）＃１濾紙（直径５．５ｃｍ）をライニングした、予め秤量したアルミニウムパンに、各試料（４ｇ）を置いた。ペレットを、濾紙全体に平らに広げて半均一層とした。試料を、室温でベンチ上に、又は該温度で対流式オーブン内に、エージング時間にわたって静置した。エージング後、ペレットを室温で少なくとも４時間静置し、ペレットを２０ｍＬシンチレーションバイアルに入れた。濾紙を秤量して、エージングした濾紙重量を測定した。滲出を以下の式に従って求めた。
【数１】
2021526171.tif 000008
【００６７】
出発原料及びその量を以下の表６及び７に示す。エージング条件及びシロキサン滲出も、以下の表６及び７に報告する。
【表６】
2021526171.tif 000009
【表７】
2021526171.tif 000010
注：比較例１〜８及び実施例９〜３８は参考例１の方法によって作製した。実施例３９〜４２は、
参考例２の方法によって作製した。
【００６８】
産業上の利用可能性
上記の実施例は、ビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンが低滲出である固体担体成分を調製できることを示す。「低滲出」とは、固体担体成分外へ移動するビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンが、参考例２の試験によって測定したときに、２３℃で最大３週間のエージング後に＜０．５％、及び／又は７０℃で少なくとも３週間エージングした後に＜１％であることを意味する。あるいは、「低滲出」はまた、固体担体成分外へ移動するビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンの量が、７０℃で少なくとも２週間エージングした後に＜０．８％であることも意味し得る。
【００６９】
実施例９〜３８は、低滲出の固体担体成分を、４０重量％〜８０重量％の（Ａ）上記のエチレン系ポリマーと、１０重量％〜＜２５重量％の（Ｂ）上記のマレイン化エチレン系ポリマーと、１０重量％〜＜２５重量％の（Ｃ）上記のビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンと、０〜１０重量％の（Ｄ）上記の充填剤と、を用いて調製できることを示した。
【００７０】
比較例１は、メルトインデックスが＜２ｇ／１０分のエチレン系ポリマーを使用した場合、７０℃で４週間エージングした後の滲出が＜１％である固体担体成分を生成できなかったことを示した。しかし、実施例９、１２、１４、１６、１９、及び２０は、マレイン化エチレン系ポリマー及びビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンの各々が同じタイプ及び量である場合、メルトインデックスが≧２．３ｇ／１０分の異なるエチレン系ポリマーを使用して、７０℃で４週間エージングした後の滲出が＜１％である固体担体成分を調製できることを示した。比較例２〜８は、各々≧２５％の量のマレイン化エチレン系ポリマー及びビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンを使用して、参考例２で試験した条件下で低滲出ではない固体担体成分が生成したことを示した。
【００７１】
用語の定義及び用法
本明細書の文脈によって別段の指示がない限り、本明細書における全ての量、比率、及び百分率は、重量によるものであり、冠詞「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は、それぞれ１つ以上を指し；単数形は複数形を含む。発明の概要及び要約書は、参照により本明細書に組み込まれる。「〜を含む（comprising）」、「〜から本質的になる（consisting essentially of）」、及び「〜からなる（consisting of）」の移行句はＭａｎｕａｌ  ｏｆ  Ｐａｔｅｎｔ  Ｅｘａｍｉｎｉｎｇ  Ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ  Ｎｉｎｔｈ  Ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｒｅｖｉｓｉｏｎ  ０８．２０１７，Ｌａｓｔ  Ｒｅｖｉｓｅｄ  Ｊａｎｕａｒｙ  ２０１８のセクション§２１１１．０３  Ｉ．、ＩＩ．、及びＩＩＩに記載されているように使用される。実例を列記する「例えば（for example）」「例えば（e.g.,）」、「例えば（such as）」及び「が挙げられる（including）」の使用は、列記されている例のみに限定しない。したがって、「例えば（for example）」又は「例えば（such as）」は、「例えば、それらに限定されないが（for example, but not limited to）」又は「例えば、それらに限定されないが（such as, but not limited to）」を意味し、他の類似した、又は同等の例を包含する。
本明細書で使用される略語は、表８の定義を有する。
【表８】
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表８−略語
【００７２】
以下の試験方法を使用して、本明細書の出発原料の特性を測定した。
【００７３】
エチレン系ポリマー及びマレイン化エチレン系ポリマーのメルトインデックス（略称Ｉ２又はＩ２）は、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−１３に従って１９０℃及び２．１６Ｋｇで測定した。メルトインデックスの値は、ｇ／１０分単位で報告される。
【００７４】
エチレン系ポリマー及びマレイン化エチレン系ポリマーの試料を、ＡＳＴＭ  Ｄ４７０３に従って密度測定用に調製した。測定は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２−１３，Ｍｅｔｈｏｄ  Ｂに従って、試料をプレスしてから１時間以内に行った。
【００７５】
エチレン系ポリマー及びマレイン化エチレン系ポリマーのピーク融点（融解温度）は、ＤＳＣによって、フィルムを２３０℃で３分間状態調節した後、１０℃／分の速度で−４０℃の温度まで冷却して測定した。フィルムを−４０℃で３分間保持した後、フィルムを１０℃／分の速度で２００℃に加熱した。
【００７６】
「ＭＷＤ」は、重量平均分子量と数平均分子量との比（Ｍｗ／Ｍｎ）として定義される。Ｍｗ及びＭｎは、従来のＧＰＣ法に従って求められる。
【００７７】
ポリジオルガノシロキサンの粘度は、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  ＤＶ−ＩＩＩコーンプレート型粘度計に＃ＣＰ−５２スピンドルを用いて、２５℃、５ＲＰＭで測定した。
【００７８】
本発明は、例示的な様式で説明されており、使用されている用語は限定目的よりも、むしろ説明のための言葉としての性質が意図されているものと理解されるべきである。本明細書で具体的な特徴又は態様の記述が依拠している任意のマーカッシュ群に関して、異なる、特殊な及び／又は不測の結果が、全ての他のマーカッシュ群の要素から独立して、それぞれのマーカッシュ群の各要素から得られる場合がある。マーカッシュ群の各要素は、個々に、及び、又は組み合わされて依拠とされ得、添付の特許請求の範囲内で、特定の実施形態を十分に裏付けることができる。
【００７９】
更に、本発明を説明する際に依拠される任意の範囲及び部分範囲は、独立して及び包括的に、添付の特許請求の範囲内に入り、本明細書にその中の全部及び／又は一部の値が明記されていなくても、そのような値を包含する全範囲を説明及び想到するものと理解される。当業者であれば、列挙された範囲及び部分的範囲が、本発明の様々な実施形態を十分に説明し、可能にし、そのような範囲及び部分的範囲は、更に関連性がある２等分、３等分、４等分、５等分などに描かれ得ることを容易に認識する。ほんの一例として、範囲「１〜１８」は、下から３分の１、すなわち、１〜６、中間の３分の１、すなわち、７〜１２、及び上から３分の１、すなわち、１３〜１８と更に詳述でき、これらは、個別的かつ集合的に添付の特許請求の範囲内であり、添付の特許請求の範囲内の特定の実施形態が個別的及び／又は集合的に依拠することがあり、適切な根拠を提供し得る。更に、範囲を定義する、又は修飾する言葉、例えば「少なくとも」、「超」「未満」「以下」などに関して、そのような言葉は、部分範囲及び／又は上限若しくは下限を含むと理解されるべきである。
本発明の実施形態
【００８０】
第１の実施形態では、ＷＰＣ物品の調製に使用するための固体担体成分は、
４０重量％〜８０重量％の、（Ａ）ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−１３に従って１９０℃及び２．１６Ｋｇで測定したメルトインデックスが＞２ｇ／１０分のエチレン系ポリマーと、
１０重量％〜＜２５重量％の（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーと、
１０重量％〜＜２５重量％の（Ｃ）式
【化２】
2021526171.tif 000012
のビス−ヒドロキシル末端ポリジアルキルシロキサン［式中、各Ｒは、独立して選択される１〜１８個の炭素原子のアルキル基であり、下付き文字ｘは、ポリジアルキルシロキサンに、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  ＤＶ−ＩＩＩコーンプレート型粘度計に＃ＣＰ−５２スピンドルを用いて２５℃、５ＲＰＭで測定した５，０００ｍＰａ・ｓ〜２５，０００ｍＰａ・ｓの粘度を与えるのに十分な値を有する］と、
０〜１０重量％の（Ｄ）充填剤と、
を含み、各重量％は、固体担体成分中の全ての出発原料の総重量に基づくものである。
【００８１】
第２の実施形態では、第１の実施形態の固体担体成分において、高密度ポリエチレンのメルトインデックスは２．３ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分であり、出発原料（Ａ）は５０重量％〜７０重量％で存在する。
【００８２】
第３の実施形態では、第１の実施形態又は第２の実施形態の固体担体成分において、高密度ポリエチレンのメルトインデックスは４．４ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分である。
【００８３】
第４の実施形態では、第１〜第３の実施形態のいずれか１つの固体担体成分において、出発原料（Ｂ）マレイン化エチレン系ポリマーは、１９０℃及び２．１６ＫｇでＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−１３に従って測定したメルトインデックスが２ｇ／１０分〜２５ｇ／１０分であり、無水マレイン酸含有量が０．２５重量％〜２．５重量％であり、出発原料（Ｂ）が１０重量％〜２０重量％で存在する。
【００８４】
第５の実施形態では、第１〜第４の実施形態のいずれか１つにおいて、出発原料（Ｃ）ビス−ヒドロキシル末端ポリジアルキルシロキサンの式において、各Ｒは、独立して選択される１〜１２個の炭素原子のアルキル基であり、下付き文字ｘは、ポリジアルキルシロキサンに５，０００ｍＰａ・ｓ〜１５，０００ｍＰａ・ｓの粘度を与えるのに十分な値を有する。
【００８５】
第６の実施形態では、第４の実施形態の固体担体成分において、各Ｒはメチル基であり、（Ｃ）ポリジアルキルシロキサンは、１０重量％〜２０重量％で存在する。
【００８６】
第７の実施形態では、第１〜第６の実施形態のいずれか１つの固体担体成分において、出発原料（Ｄ）は、＞０〜１０重量％の量で存在し、出発原料（Ｄ）はタルクを含む。
【００８７】
第８の実施形態では、第１〜第６の実施形態のいずれか１つの固体担体成分は、出発原料（Ｄ）充填剤を含まない。
【００８８】
第９の実施形態では、第１〜第７の実施形態のいずれか１つの固体担体成分において、固体担体成分は、出発原料（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、及び（Ｄ）から本質的になる。
【００８９】
第１０の実施形態では、第１〜第６の実施形態のいずれか１つ又は第８の実施形態において、固体担体成分は、出発原料（Ａ）、（Ｂ）、及び（Ｃ）から本質的になる。
【００９０】
第１１の実施形態では、第１０の実施形態の固体担体成分は、出発原料（Ａ）、（Ｂ）、及び（Ｃ）からなる。
【００９１】
第１２の実施形態では、木材プラスチック複合材物品用の組成物を調製するための方法は、
上記組成物に０．５重量％〜４重量％のビス−ヒドロキシル末端ポリジオルガノシロキサンの含有量を与えるのに十分な量の、第１〜第１１の実施形態のいずれか１つ記載の（ｉ）固体担体成分と；
上記組成物の全重量に基づいて１０重量％〜８０重量％の（ｉｉ）エチレン系ポリマーであって、固体担体成分中の出発原料（Ａ）の高密度ポリエチレンと同じであっても異なっていてもよい、エチレン系ポリマーと、
上記組成物の全重量に基づいて１０重量％〜８９．５重量％のリグノセルロース系充填剤と、
を組み合わせることを含む。
【００９２】
第１３の実施形態では、第１２の実施形態の方法において、リグノセルロース系充填剤は、木材、植物、農業副産物、穀類の籾殻、サイザル、バガス、麦藁、カポック、ラミー、ヘネケ麻、トウモロコシ繊維若しくはコイア、堅果の殻、亜麻、ジュート、麻、ケナフ、籾殻、マニラ麻、落花生殻、竹、藁、リグニン、デンプン、又はセルロース及びセルロース含有産物、並びにこれらの組み合わせから誘導されるリグノセルロース材料を含む。
【００９３】
第１４の実施形態では、第１２の実施形態又は第１３の実施形態の方法において、リグノセルロース系充填剤は、１８重量％〜３５重量％の量のリグニンと、６５重量％〜７５重量％の量の炭水化物と、任意に最大１０重量％の量の無機鉱物と、を含む木材充填剤である。
【００９４】
第１５の実施形態では、第１２〜第１４の実施形態のいずれか１つの方法において、リグノセルロース系充填剤は、２９重量％〜５７重量％のα−セルロースを含む木材充填剤である。
【００９５】
第１６の実施形態では、第１２〜第１５の実施形態のいずれか１つの方法において、（ｉｉ）エチレン系ポリマーは、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、低密度低分子量ポリエチレン（ＬＤＬＭＷＰＥ）、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されるポリエチレンである。
【００９６】
第１７の実施形態では、第１２〜第１６の実施形態のいずれか１つの方法において、エチレン系ポリマーは、ＨＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される。
【００９７】
第１８の実施形態では、第１２〜第１７の実施形態のいずれか１つの方法において、エチレン系ポリマーは、≧５０％のリサイクルポリエチレンを含む。
【００９８】
第１９の実施形態では、第１２〜第１８の実施形態のいずれか１つの方法は、組成物から木材プラスチック複合材物品を形成することを更に含む。
【００９９】
第２０の実施形態では、第１９の実施形態の方法において、組成物は、（ｅ）出発原料（ａ）のリグノセルロース系充填剤とは異なる追加の充填剤、（ｆ）着色剤、（ｇ）発泡剤、（ｈ）ＵＶ安定剤、（ｉ）酸化防止剤、（ｊ）加工助剤、（ｋ）防腐剤、（ｌ）殺生物剤、（ｍ）難燃剤、（ｎ）耐衝撃性改良剤、及び（ｏ）これらの２つ以上の組み合わせからなる群から選択される追加の出発原料を更に含む。
【０１００】
第２１の実施形態では、第１９の実施形態又は第２０の実施形態の方法では、木材プラスチック複合材物品は、デッキ材、レール材、フェンス材、サイディング材、床材、トリム材、幅木材、及び窓枠材からなる群から選択される。
【０１０１】
第２２の実施形態では、第２１の実施形態の方法において、木材プラスチック複合材物品は、デッキ材である。
【０１０２】
第２３の実施形態では、第２２の実施形態の方法は、形成後にデッキ材にキャップストック層を加えることを更に含む。
【国際調査報告】
2021526171.tif 000014
2021526171.tif 000015