(57)【要約】  貼り合わせる前の被着部材形状に合わせて加工する際の裁断加工性、加工後の裁断形状の貼合前の常温下での長期保管安定性、貼合する際に被着部材に損傷を与えない低温溶融性、貼合後の凹凸段差吸収性を備えた粘着剤組成物を提供する。そのため、エチレン−α−オレフィン系共重合体１００重量部に対して、架橋剤が１〜５０重量部および光重合開始剤が０．３〜３重量部を含有しており、ＤＳＣによる結晶融解ピークが３０〜８０℃であることを特徴とする粘着剤組成物を提案する。
2015068558.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）１００重量部に対して、架橋剤（Ｂ）を１〜５０重量部および光重合開始剤（Ｃ）を０．３〜３重量部含有しており、ＤＳＣによる結晶融解ピークが３０〜８０℃であることを特徴とする粘着剤組成物。
【請求項２】
硬化前の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が０．１ｋＰａ以上２０ｋＰａ未満であり、損失正接ｔａｎδが１以上である請求項１に記載の粘着剤組成物。
【請求項３】
硬化前の状態で、温度２０℃、周波数１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が３００ｋＰａ以上５０００ｋＰａ未満である請求項１又は２に記載の粘着剤組成物。
【請求項４】
硬化後の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が２０ｋＰａ以上１０００ｋＰａ未満であり、損失正接ｔａｎδが１未満である請求項１〜３のいずれかに記載の粘着剤組成物。
【請求項５】
全光線透過率が８９％以上であり、ヘイズが３．０％以下である請求項１〜４のいずれかに記載の粘着剤組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の粘着剤組成物から形成された透明封止材。
【請求項７】
請求項６に記載の透明封止材の両面に保護フィルムが積層されてなる構成を備えた透明封止フィルム積層体。
【請求項８】
請求項６に記載の透明封止材の少なくとも片面に光学装置構成部材が積層されてなる構成を備えた光学装置構成用積層体。
【請求項９】
前記光学装置構成部材が、タッチパネル、画像表示パネル、表面保護パネル、位相差フィルム及び偏光フィルムからなる群のうちのいずれか１種類又は２種以上の組み合わせからなるものであることを特徴とする請求項８に記載の画像表示装置構成用積層体。
【請求項１０】
請求項６に記載の透明封止材の少なくとも片面に、太陽電池セル、裏面保護パネル及び表面保護パネルからなる群のうちのいずれか１種類又は２種以上の組み合わせからなる光学装置構成部材が積層されてなる構成を備えた太陽電池モジュール。
【請求項１１】
請求項６に記載の透明封止材の少なくとも片面に、表面保護基板、有機ＥＬ素子及び裏面保護基板からなる群のうちのいずれか１種類又は２種以上の組み合わせからなる光学装置構成部材が積層されてなる構成を備えた有機ＥＬ素子。
【請求項１２】
請求項６に記載の透明封止材の少なくとも片面に、光学装置構成部材を８０℃以下で加熱貼合した後、当該光学装置構成部材側から活性エネルギー線を前記透明封止材に照射することで当該透明封止材を硬化させることを特徴とする光学装置構成用積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
裁断加工性、保管安定性、凹凸段差吸収性、耐湿熱性、耐光性、低誘電特性、耐金属腐食性に優れた粘着剤組成物に関する。特にスマートフォンなどのモバイル端末（ＰＤＡ）、タブレット、パソコン、ゲーム機、テレビ（ＴＶ）、カーナビ、タッチパネル、ペンタブレットなどのような画像表示装置、有機薄膜や色素増感などのような太陽電池モジュールあるいは有機ＥＬ素子の構成部材として好適に使用することができる透明封止材、並びに、これを用いた光学装置積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、画像表示装置の視認性を向上させるために、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、プラズマディスプレイ（ＰＤＰ）、有機エレクトロルミネッセンスディスプレイ（ＯＥＬＤ）、マイクロエレクトロメカニカルシャッターディスプレイ（ＭＥＭＳＤ）、電子ペーパー等の各種画像表示パネルと、その前面側（視認側）に配置する保護パネルやタッチパネル部材との間の空隙を、粘着シートや液状の接着剤等で充填し、入射光や表示画像からの出射光の空気層界面での反射を抑えることが行われている。  【０００３】
このような画像表示装置用構成部材間の空隙に粘着剤を用いて充填する方法として、紫外線硬化性樹脂を含む液状の接着樹脂組成物を該空隙に充填した後、紫外線を照射し硬化せしめる方法が知られている（特許文献１）。
しかし、このような方法では、液を充填する際の作業が煩雑で生産性に劣るばかりか、印刷隠蔽層に隠蔽される部分など、紫外線の到達し難い箇所は接着剤が硬化しないまま、常温で流れたり、はみ出したりして部材を汚染したりするなど、安定した品質を得ることが難しいという課題を抱えていた。【０００４】
また、画像表示装置用構成部材間の空隙を、粘着シートを用いて充填する方法も知られている。例えば特許文献２には、画像表示パネルに保護パネルやタッチパネル等の透明パネルを貼り合わせるのに好適に用いることができる透明粘着シートとして、異なる粘弾性挙動を有する第１粘着層及び第２粘着層をそれぞれ１層以上有し、且つ、これらの層を積層し一体化してなる構成を備えた粘着シートであって、周波数１Ｈｚの温度分散で測定した動的剪断貯蔵弾性率Ｇ’の値が、特定の範囲内であることを特徴とする透明粘着シートが開示されている。【０００５】
特許文献３には、中間樹脂層と、表裏面層としての感圧接着剤層とを有する透明両面粘着シートであって、各層はいずれも、１種類以上の（メタ）アクリル酸エステル系（共）重合体をベース樹脂とする層であり、温度範囲０℃〜１００℃において、周波数１Ｈｚにおける中間樹脂層の貯蔵剪断弾性率が、感圧接着剤層より高く、且つ、シート全体の押込硬度（アスカーＣ２硬度）が１０〜８０であることを特徴とする透明両面粘着シートが開示されている。【０００６】
また、特許文献４には、重量平均分子量が２万から１０万であるウレタン（メタ）アクリレートを主成分とした、未硬化組成物の２５℃における損失正接が１未満であり、かつ未硬化組成物の損失正接が１以上になる温度が８０℃以下であるホットメルトタイプの接着組成物を用いたシートが開示されている。
特許文献５、６には、エチレン−α−オレフィン共重合体を有機過酸化物で加熱硬化させる太陽電池用封止材が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】国際公開２０１０／０２７０４１号パンフレット
【特許文献２】国際公開２０１０／０４４２２９号パンフレット
【特許文献３】国際公開２０１１／１２９２００号パンフレット
【特許文献４】国際公開２０１０／０３８３６６号パンフレット
【特許文献５】特開２０１１−０１２２４６号公報
【特許文献６】特開２０１２−００９７５４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
携帯電話や携帯端末などを中心に画像表示装置の分野では、薄肉化、高精細化に加えて、デザインの多様化が進んでおり、それに伴って新たな課題が生じてきている。例えば、表面保護パネルの周縁部には、枠状に黒色の隠蔽部を印刷するのが従来は一般的であったが、デザインの多様化に伴って、この枠状の隠蔽部を黒色以外の色で形成し、かつ印刷幅を細くした狭額縁化で、筐体サイズの外形寸法を維持したまま、より視認画面の面積をより広くする設計が行われ始めている。黒色以外の色で隠蔽部を形成する場合、黒色以外の色では隠蔽性が低いため、黒色に比べて隠蔽部、すなわち印刷部の高さが細く厚くなる傾向がある。そのため、そのような印刷部を備えた構成部材を貼り合わせるための接着性シートには、大きな印刷段差を吸収して隅々まで充填することができる印刷段差吸収性が求められる。【０００９】
また、印刷部の高さが細く厚くなることによって、画像表示装置の印刷部に接する部分には他の部分に比べて大きな応力が掛かるようになり、歪みを生じて光学特性に悪影響を及ぼす可能性があるため、このような歪みを抑制することも求められる。
このため、接着性シートなどの充填部材には、より高い応力緩和性（流動性）が求められるが、流動性を高めるだけでは接着性シートの貼合前の常温下での長期保管安定性や取り回し時の作業性が損なわれる上に、貼合した積層部材の耐発泡信頼性が低下する可能性がある。【００１０】
しかしながら、前記特許文献２では、透明粘着シートは既に架橋して流動性がないため、凹凸段差吸収性が不十分であった。また、前記特許文献３では、透明両面粘着シートの表裏面層が柔らかく、一定の凹凸段差吸収性を有するものの、中間樹脂層が硬く、凹凸段差吸収性は不十分であった。
前記特許文献４では、常温で固体の非晶性接着組成物であることから、貼り合わせる前の被着部材形状に合わせて裁断加工した後の裁断形状は、常温下で短期間は安定可能であった。しかし、貼合前の常温下での長期保管安定性は不十分であり、実用的には５℃以下などの保冷保管が必要であった。
また、前記特許文献５，６では、有機過酸化物で加熱硬化させるためには１００℃以上の硬化温度が必要であるため、被着部材である画像表示装置や光学装置構成部材に損傷を与える可能性があった。【００１１】
さらに、画像表示装置の軽量薄肉化に伴い、部材の軽量薄肉化のみならず上記部材間の空隙も狭くなる事から、粘着シートなどの部材一体化に用いる充填部材にも更なる薄肉化が求められている。したがって、粘着シートには、従来より更に高い技術水準で印刷段差吸収性と貼合後の信頼性を併せ持つことが求められている。しかし、従来技術ではこれら全てを満たすものがないのが現状であった。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
かかる課題解決のため、本発明は、エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）１００重量部に対して、架橋剤（Ｂ）を１〜５０重量部および光重合開始剤（Ｃ）を０．３〜３重量部含有しており、ＤＳＣによる結晶融解ピークが３０〜８０℃であることを特徴とする粘着剤組成物を提案する。【００１３】
本発明が提案する上記粘着剤組成物は、硬化前の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が０．１ｋＰａ以上２０ｋＰａ未満であり、損失正接ｔａｎδが１以上であることが好ましい。【００１４】
本発明が提案する上記粘着剤組成物は、硬化前の状態で、温度２０℃、周波数１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が３００ｋＰａ以上５０００ｋＰａ未満であることが好ましい。【００１５】
本発明が提案する上記粘着剤組成物は、硬化後の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が２０ｋＰａ以上１０００ｋＰａ未満であり、損失正接ｔａｎδが１未満であることが好ましい。【００１６】
本発明が提案する上記粘着剤組成物はさらに、全光線透過率が８９％以上であり、ヘイズが３．０％以下であるのが好ましい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明が提案する上記粘着剤組成物は、透明封止材として、接着時に被着部材である光学装置構成部材に損傷を与えずに、表面に凹凸のある被着部材の接着に際して、空隙を生じることなく凹凸のある被着部材間の段差を吸収して、被着部材の非接着面側が平滑に仕上がるように貼り合せることができる。また、貼り合わせる前の被着部材形状に合わせて、加工する際の裁断加工性、加工後の裁断形状の貼合前の常温下での長期保管安定性、貼合する際に被着部材に損傷を与えない低温溶融性、貼合後の凹凸段差吸収性、耐久性を付与するための光硬化特性、長期信頼性（耐熱性、耐湿熱性、耐金属腐食性）、および電気特性などの優れた効果を両立することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】実施例において、貼合性を評価するための貼合性試験サンプルであって、且つ、耐熱性を評価するための耐熱性試験サンプルの断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明の粘着剤組成物の実施形態の詳細について説明する。但し、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【００２０】
［粘着剤組成物］
本発明の実施形態の一例に係る粘着剤組成物（「本粘着剤組成物」と称する）は、エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）、架橋剤（Ｂ）および光重合開始剤（Ｃ）を含有するものである。
本粘着剤組成物は、加熱によって溶融流動することで、加熱貼合時に空隙を生じることなく凹凸のある被着部材間の段差を十分吸収して、被着部材の非接着面側が平滑に仕上がるように貼り合せることができる。しかる後に、被着部材越しに活性エネルギー線を照射して硬化させることで、貯蔵弾性率Ｇ’は向上して実用上の耐久性を得ることができ、長期信頼性試験において、再流動、被着部材間のズレ、剥がれ、発泡などの問題を解決できる。
【００２１】
［エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）］
本粘着剤組成物におけるエチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）は、エチレンとα−オレフィンとの共重合体である。
前記エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）は、エチレン鎖に由来する結晶構造を有しており、示差走査熱量計（ＤＳＣ）に基づくその結晶融解ピークが常温（２５℃）以上を有しており、常温において結晶構造が維持されて流動しない高い貯蔵弾性率Ｇ’を保持することが可能である。
よって、加工する際の裁断加工性、加工後の裁断形状の貼合前の常温下での長期保管安定性に優れたものを得ることができる。
【００２２】
エチレンと共重合するα−オレフィンの種類としては、特に限定されるものではない。通常は、当該α−オレフィンとして、炭素数が３〜２０のα−オレフィンが好適に用いられ、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−へキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、３−メチル−ブテン−１、４−メチル−ペンテン−１等が例示される。中でも、工業的な入手のしやすさ、経済性等の観点から、α−オレフィンとして１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンを共重合成分とする共重合体が好ましい。
なお、エチレンと共重合するα−オレフィンは、１種のみを単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００２３】
また、エチレンと共重合するα−オレフィンの含有量は、特に限定されるものではない。当該α−オレフィンの含有量は、共重合に使用するモノマー全体に対して、好ましくは２モル％以上４０モル％以下であり、中でも３モル％以上或いは３０モル％以下、その中でも５モル％以上或いは２５モル％以下であるのがさらに好ましい。
エチレンと共重合するα−オレフィンの含有量が前記範囲内であれば、共重合成分によって結晶性が低減され、透明性（例えば全光線透過率、ヘイズなど）が向上するために好ましい。また、エチレンと共重合するα−オレフィンの含有量が前記範囲内であれば、原料ペレットを作製する場合に、ブロッキングの発生等が抑制されるため好ましい。なお、エチレンと共重合するα−オレフィンの種類及び含有量は、周知の方法、例えば、核磁気共鳴（ＮＭＲ：Nuclear  Magnetic  Resonance）測定装置、その他の機器分析装置で分析することができる。
【００２４】
エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）は、α−オレフィン以外の単量体に基づく単量体単位を含有していてもよい。
前記単量体単位としては、例えば、環状オレフィン、ビニル芳香族化合物（スチレンなど）、ポリエン化合物等が挙げられる。
前記単量体単位の含有量は、エチレン−α−オレフィン共重合体中の全単量体単位を１００モル％とした場合、好ましくは２０モル％以下であり、より好ましくは１５モル％以下である。
また、エチレン−α−オレフィン共重合体の立体構造、分岐、分岐度分布、分子量分布や共重合形式（ランダム、ブロックなど）は、特に制限されるものではない。例えば、長鎖分岐を有する共重合体は、一般に機械物性が良好であり、また、フィルムを成形する際の溶融張力（メルトテンション）が高くなり、カレンダー成形性が向上するなどの利点がある。なお、長鎖分岐を有する当該共重合体は、多官能性モノマーを重合時に系内に少量添加するなどの方法により得ることができる。
【００２５】
エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の結晶融解ピーク温度の上限は、特に限定されるものではない。エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の結晶融解ピーク温度の上限は、透明性や低温柔軟性、貼合適性等を考慮すると、好ましくは１００℃以下、より好ましくは８０℃以下、さらに好ましくは６５℃以下である。また、当該結晶融解ピーク温度の下限は、原料ペレットのブロッキング防止や封止フィルムの室温での形状保持性能などを考慮すると、好ましくは２０℃以上、より好ましくは３０℃以上、さらに好ましくは４０℃以上である。また、結晶融解ピーク温度は複数あってもよい。
【００２６】
エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の結晶融解熱量は、特に限定されるものではない。エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の結晶融解熱量は、好ましくは０〜１００Ｊ／ｇであり、中でも５Ｊ／ｇ以上或いは８０Ｊ／ｇ以下、その中でも１０Ｊ／ｇ以上或いは６５Ｊ／ｇ以下であるのがさらに好ましい。前記範囲内であれば、本粘着剤組成物の柔軟性や透明性（全光線透過率、ヘイズ）などが確保されるため、好ましい。なお、前記結晶融解ピーク温度及び結晶融解熱量は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準じて加熱速度１０℃／分で測定することができる。
【００２７】
エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）のＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０：温度１９０℃、荷重２１．１８Ｎ）は、特に制限されるものではない。エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の当該ＭＦＲは、好ましくは５ｇ／１０ｍｉｎ以上６０ｇ／１０ｍｉｎ以下であり、中でも８ｇ／１０ｍｉｎ以上或いは５０ｇ／１０ｍｉｎ以下であるのがさらに好ましく、その中でも１０ｇ／１０ｍｉｎ以上或いは４５ｇ／１０ｍｉｎ以下であるのが特に好ましい。
【００２８】
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としては、優れた透明性や貼合適性、低温特性等を付与するため、密度が０．８５０〜０．９００ｇ／ｃｍ３のエチレン−α−オレフィン共重合体が好ましく、中でも密度が０．８６０ｇ／ｃｍ３以上或いは０．８８５ｇ／ｃｍ３以下であることがより好ましい。
【００２９】
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としては、上記のエチレン−α−オレフィン共重合体の中でも、結晶性が低く、光の透過率及び柔軟性に優れる観点から、エチレン−α−オレフィンランダム共重合体が更に好ましい。これらは１種のみを単独で用いられてもよく、また２種類以上が混合されて使用されてもよい。
【００３０】
エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の製造方法は、特に限定されるものではなく、公知のエチレン重合用触媒を用いた公知の重合方法が採用できる。公知の重合方法として、例えば、チーグラー・ナッタ型触媒に代表されるマルチサイト触媒や、メタロセン系触媒やポストメタロセン系触媒に代表されるシングルサイト触媒を用いた、スラリー重合法、溶液重合法、気相重合法等、また、ラジカル開始剤を用いた塊状重合法等が挙げられる。本発明においては、重合後の造粒（ペレタイズ）のし易さや原料ペレットのブロッキング防止等の観点から、低分子量の成分が少なく分子量分布の狭い原料が重合できるシングルサイト触媒を用いた重合方法を用いて製造することが好ましい。
【００３１】
前記エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）には、組成や分子量の異なるエチレン−α−オレフィン系共重合体や他の官能基変性エチレン−α−オレフィン系共重合体など結晶融解ピーク、溶融粘度の異なる共重合体を混合させてもよい。
【００３２】
エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）は、変性エチレン−α−オレフィン系共重合体であってもよい。変性エチレン−α−オレフィン共重合体の種類は特に限定されるものではない。例えば、シラン変性エチレン−α−オレフィン、酸変性エチレン−α−オレフィンなどが挙げられる。
【００３３】
前記変性エチレン−α−オレフィン系共重合体の製造方法は、特に限定されるものではない。例えば、シラン変性エチレン−α−オレフィンは、エチレン−α−オレフィン系共重合体、後述するシランカップリング剤及びラジカル発生剤を高温で溶融混合し、グラフト重合することにより得ることができる。また、酸変性エチレン−α−オレフィンは、エチレン−α−オレフィン、無水マレイン酸及びラジカル発生剤を高温で溶融混合し、グラフト重合することにより得ることができる。
【００３４】
［架橋剤（Ｂ）］
架橋剤（Ｂ）は、加熱貼合した後に再流動しないように、被着部材越しに活性エネルギー線を本粘着剤組成物に照射した際に、エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）と架橋反応したり、架橋剤（Ｂ）間でネットワークを形成したりして、硬化後の本粘着剤組成物（「本粘着剤硬化組成物」とも称する）の貯蔵弾性率Ｇ’を向上させることができ、実用上の耐久性を本粘着剤硬化組成物に付与することができ、長期信頼性試験において、再流動、被着部材間のズレ、剥がれ、発泡などの問題を解決できる。
【００３５】
架橋剤（Ｂ）は、特に限定されるものではない。架橋剤（Ｂ）は、エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）との相溶性、粘着剤組成物の透明性、加工後の安定性等を考慮すると、ラジカル架橋反応可能なビニルエステルおよび（メタ）アクリル酸エステルなどの単官能および２官能以上の多官能の架橋剤の中から、直鎖状脂肪族系、環状脂肪族系あるいは芳香族系の架橋剤を選択して用いることが好ましく、その中でも炭素数が６以上の脂肪族系、あるいは環状脂肪族系の架橋剤を用いることがより好ましい。
このような疎水性の高い架橋剤を用いることで、脂肪族の樹脂で疎水性の高いエチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）と混ざりやすくなり、長期保管におけるブリードアウトや相分離、透明性の低下などの粘着剤組成物の変質を抑制することができる。
【００３６】
前記架橋剤（Ｂ）の含有量は、エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）１００重量部に対して１〜５０重量部であるのが好ましく、より好ましくは１〜２０重量部、さらにより好ましくは１〜１０重量部である。架橋剤（Ｂ）を前記範囲で含有することによって、硬化前における粘着剤組成物の十分な形状安定性を有するだけでなく、硬化後における発泡を十分に抑制させることができる。
【００３７】
架橋剤（Ｂ）の具体例としては、イソボルニル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，８−オクタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１０−デカンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１２−ドデカンジオールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート等を挙げることができる。これらの架橋剤は、単一で使用しても、複数種使用してもよい。
架橋剤（Ｂ）を複数種使用する場合、単官能（メタ）アクリレートと多官能（メタ）アクリレートを組み合わせて使用することが好ましい。これにより、活性エネルギー線による硬化時の収縮を抑えたり、エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）との相溶性を高めたりすることが可能である。
【００３８】
［光重合開始剤（Ｃ）］
光重合開始剤（Ｃ）は、本粘着剤組成物を加熱貼合後に被着部材越しに活性エネルギー線を照射した際に、前記架橋剤（Ｂ）をラジカル架橋反応させるためのラジカル発生剤の役割を果たす。
本粘着剤組成物が光重合開始剤（Ｃ）を含有することによって、低温下で短時間に硬化させることできるため、本粘着剤組成物からなる透明封止材を光学装置構成部材と積層する際に、被着部材である光学装置構成部材への損傷を十分回避することができる。
【００３９】
前記光重合開始剤（Ｃ）は、ラジカル発生機構によって大きく２つに分類され、光重合開始剤自身の単結合を開裂分解してラジカルを発生させることができる開裂型光重合開始剤と、光励起した開始剤と系中の水素供与体とが励起錯体を形成し、水素供与体の水素を転移させることができる水素引抜型光重合開始剤とに大別される。
開裂型光重合開始剤は、光照射によってラジカルを発生する際に分解して別の化合物となり、一度励起されると反応開始剤としての機能をもたなくなる。このため、架橋反応終了後の粘着剤組成物中に活性種として残存することがなく、粘着剤組成物に予期せぬ光劣化等をもたらすおそれがないため、好ましい。
他方、水素引抜型光重合開始剤は、紫外線などの活性エネルギー線照射によるラジカル発生反応時に、開裂型光重合開始剤のような分解物を生じないので、反応終了後に揮発成分となりにくく、被着部材へのダメージを低減させることができる点で有用である。
【００４０】
前記開裂型光重合開始剤としては、例えば２,２−ジメトキシ−１,２−ジフェニルエタン−１−オン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−プロパン−１−オン、１−（４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロパン−１−オン、２−ヒロドキシ−１−［４−｛４−（２−ヒドロキシ−２−メチル−プロピオニル）ベンジル｝フェニル］−２−メチル−プロパン−１−オン、オリゴ（２−ヒドロキシ−２−メチル−１−（４−（１−メチルビニル）フェニル）プロパノン）、フェニルグリオキシリック酸メチル、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）ブタン−１−オン、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−（ジメチルアミノ）−２−［（４−メチルフェニル）メチル］−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイドや、それらの誘導体などを挙げることができる。
【００４１】
前記水素引抜型光重合開始剤としては、例えばベンゾフェノン、４−メチル−ベンゾフェノン、２，４，６−トリメチルベンゾフェノン、４−フェニルベンゾフェノン、３，３’−ジメチル−４−メトキシベンゾフェノン、２−ベンゾイル安息香酸メチル、ベンゾイルぎ酸メチル、ビス（２−フェニル−２−オキソ酢酸）オキシビスエチレン、４−（１，３−アクリロイル−１，４，７，１０，１３−ペンタオキソトリデシル）ベンゾフェノン、チオキサントン、２−クロロチオキサントン、３−メチルチオキサントン、２，４−ジメチルチオキサントン、２−メチルアントラキノン、２−エチルアントラキノン、２−ｔｅｒｔ−ブチルアントラキノン、２−アミノアントラキノンやその誘導体などを挙げることができる。
【００４２】
但し、光重合開始剤（Ｃ）として前記に挙げた物質に限定するものではない。光重合開始剤（Ｃ）は、開裂型光重合開始剤及び水素引抜型光重合開始剤のいずれか一種を使用してもよいし、両者を組み合わせて使用してもよい。
【００４３】
前記光重合開始剤（Ｃ）の含有量は、エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）１００重量部に対して０．３〜３重量部であり、好ましくは０．３〜２重量部であり、中でも０．５重量部以上或いは１．５重量部以下であるのがさらに好ましい。光重合開始剤（Ｃ）を前記範囲で含有することによって、活性エネルギー線に対して適度な反応性を有することができる。
【００４４】
［添加剤］
本粘着剤組成物は、必要に応じて種々の添加剤を含有してもよい。
当該添加剤としては、例えば、シランカップリング剤、酸化防止剤、耐候安定剤、加工助剤、造核剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、難燃剤、変色防止剤等が挙げられる。これらの添加剤を単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらのうち、シランカップリング剤、酸化防止剤、耐候安定剤、加工助剤について後述する。
【００４５】
（シランカップリング剤）
シランカップリング剤は、本粘着剤組成物からなる透明封止材を用いる際に、保護材（ガラス、樹脂製のフロントシート、バックシート等）や太陽電池モジュール等に対する接着性を向上させるのに有用であり、例えば、ビニル基、アクリロキシ基、メタクリロキシ基のような不飽和基、アミノ基、エポキシ基等とともに、アルコキシ基のような加水分解可能な官能基を有する化合物が挙げられる。シランカップリング剤の具体例としては、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン等を例示することができる。
中でも、本粘着剤組成物においては、接着性が良好であり、黄変等の変色が少ないこと等の観点から、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランやγ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシランが好ましく用いることができる。前記シランカップリング剤は、１種のみを単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
前記シランカップリング剤の添加量は、本粘着剤組成物１００質量部に対し、好ましくは０．１〜５質量部程度であり、より好ましくは０．２〜３質量部である。また、シランカップリング剤と同様に、有機チタネート化合物等のカップリング剤も有効に活用できる。
【００４６】
（酸化防止剤）
酸化防止剤としては、特に限定されるものではなく、種々の市販品が適用できる。酸化防止剤としては、モノフェノール系、ビスフェノール系、高分子型フェノール系等のフェノール系、硫黄系、ホスファイト系等の各種タイプのものを挙げることができる。
【００４７】
モノフェノール系酸化防止剤としては、例えば、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、ブチル化ヒドロキシアニゾール、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−エチルフェノール、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート等を挙げることができる。
ビスフェノール系酸化防止剤としては、例えば、２，２’−メチレン−ビス−（４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、２，２’−メチレン−ビス−（４−エチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、４，４’−チオビス−（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、３，９−ビス［｛１，１−ジメチル−２−｛β−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝エチル｝２，４，９，１０−テトラオキサスピロ］５，５−ウンデカン等を挙げることができる。
【００４８】
高分子型フェノール系酸化防止剤としては、例えば、１，１，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ビドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス−｛メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキスフェニル）プロピオネート｝メタン、ビス｛（３，３’−ビス−４’−ヒドロキシ−３’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ブチリックアシッド｝グルコールエステル、１，３，５−トリス（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンジル）−ｓ−トリアジン−２，４，６−（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）トリオン、トコフェロール（ビタミンＥ）等を挙げることができる。
【００４９】
硫黄系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリルチオジプロピオネート、ジミリスチルチオジプロピオネート、ジステアリルチオプロピオネート等を挙げることができる。
【００５０】
ホスファイト系酸化防止剤としては、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシル）ホスファイト、サイクリックネオペンタンテトライルビス（オクタデシルホスファイト）、トリス（モノ及び／またはジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ジイソデシルペンタエリスリトールジホスファイト、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナスレン−１０−オキサイド、１０−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナンスレン−１０−オキサイド、１０−デシロキシ−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナンスレン、サイクリックネオペンタンテトライルビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、サイクリックネオペンタンテトライルビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト等を挙げることができる。
【００５１】
本粘着剤組成物においては、酸化防止剤の効果、熱安定性、経済性等の観点から、フェノール系及びホスファイト系の酸化防止剤が好ましく用いられ、両者を組み合わせて用いることが、添加量に対する酸化防止剤としての効果を高めることができるため、さらに好ましい。
【００５２】
酸化防止剤の添加量は、特に限定されるものではないが、本粘着剤組成物１００質量部に対して、好ましくは０．１質量部以上１質量部以下であり、中でも０．２質量部以上或いは０．５質量部以下であるのがさらに好ましい。
【００５３】
（耐候安定剤）
耐候性を付与する耐候安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定化剤が好適に用いられる。ヒンダードアミン系光安定化剤としては、例えば、コハク酸ジメチル−１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［｛６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛｛２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル｝イミノ｝］、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−アミノプロピル）エチレンジアミン−２，４−ビス［Ｎ−ブチル−Ｎ−（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）アミノ］−６−クロロ−１，３，５−トリアジン縮合物、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セパレート、２−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロン酸ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）等を挙げることができる。
【００５４】
耐候安定剤の添加量は、特に限定されるものではないが、本粘着剤組成物１００質量部に対し、好ましくは０．０１質量部以上１質量部以下であり、より好ましくは０．０５質量部以上０．５質量部以下である。
【００５５】
（加工助剤）
加工助剤は、本粘着剤組成物の微粘着性の調整や加熱溶融時の流動調整に用いることができる。例えば、透明性を疎外しない程度でパラフィンオイル、無機系もしくは有機系のナノ微粒子などを適宜選択して添加することが可能である。
【００５６】
［その他の樹脂］
本粘着剤組成物は、諸物性（柔軟性、耐熱性、透明性、接着性等）や成形加工性または経済性等をさらに向上させる目的で、前記（Ａ）以外の樹脂を含むことができる。例えば、官能基を有するポリオレフィン系樹脂、アイオノマー樹脂、粘着付与樹脂、各種エラストマー等が挙げられる。
【００５７】
（官能基を有するポリオレフィン系樹脂）
官能基を有するポリオレフィン系樹脂の種類は特に限定されるものではない。例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、エチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）、エチレン−メチルメタアクリレート共重合体（Ｅ−ＭＭＡ）、エチレン−エチルアクリレート共重合体（Ｅ−ＥＡＡ）、エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体（Ｅ−ＧＭＡ）からなる群から選ばれる少なくとも１種の樹脂であることが好ましい。
【００５８】
本粘着剤組成物において用いることができる、官能基を有するポリオレフィン系樹脂の具体例として、ＥＶＡとしての、日本ポリエチレン（株）製の商品名「ノバテックＥＶＡ（ＮＯＶＡＴＥＣＨ−ＥＶＡ）」、三井・デュポンポリケミカル（株）製の商品名「エバフレックス（ＥＶＡＦＬＥＸ）」、日本ユニカー（株）製の「ＮＵＣ」シリーズ、ＥＶＯＨとしての、日本合成化学（株）製の商品名「ソアノール（ＳＯＡＲＮＯＬ）」、（株）クラレ製の商品名「エバール（ＥＶＡＬ）」、Ｅ−ＭＭＡとしては、住友化学（株）製の商品名「アクリフト（ＡＣＲＹＦＴ）」、Ｅ−ＥＡＡとしての、日本ポリエチレン（株）製の商品名「レクスパール（ＲＥＸＰＥＡＲＬ  ＥＥＡ）」、Ｅ−ＧＭＡとしての、住友化学（株）製の商品名「ボンドファスト（ＢＯＮＤＦＡＳＴ）」等を例示することができる。
【００５９】
（アイオノマー樹脂）
アイオノマー樹脂の種類としては、例えば、イオン架橋性エチレン−メタクリル酸共重合体、あるいはイオン架橋性エチレン−アクリル酸共重合体を挙げることができる。その製造方法は特に限定されるものではないが、例えば、エチレンと、不飽和カルボン酸と、任意成分として他の不飽和化合物からなる共重合体の不飽和カルボン酸成分の少なくとも一部を金属イオンもしくは有機アミンのうち少なくともいずれか一方で中和することにより得ることができる。
また、アイオノマー樹脂は、例えば、エチレンと、不飽和カルボン酸エステルと、任意成分として他の不飽和化合物からなる共重合体の不飽和カルボン酸エステル成分の少なくとも一部を鹸化することによっても得ることができる。具体的には、三井デュポンポリケミカル（株）製の商品名「ハイミラン（ＨＩＭＩＬＡＮ）」等を例示することができる。
【００６０】
（粘着付与樹脂）
粘着付与樹脂としては、例えば、石油樹脂、テルペン樹脂、クマロン−インデン樹脂、ロジン系樹脂、またはそれらの水素添加誘導体等が挙げられる。
前記石油樹脂としては、例えば、シクロペンタジエンまたはその二量体からの脂環式石油樹脂やＣ９成分からの芳香族石油樹脂が例示できる。
前記テルペン樹脂としては、例えば、β−ピネンからのテルペン樹脂やテルペン−フェノール樹脂が例示できる。
前記クマロン−インデン樹脂としては、例えば、クマロン−インデン共重合体、クマロン−インデン−スチレン共重合体が例示できる。
また、前記ロジン系樹脂としては、例えば、ガムロジン、ウッドロジン等のロジン樹脂、グリセリンやペンタエリスリトール等で変性したエステル化ロジン樹脂等が例示できる。
粘着付与樹脂の含有量は、特に限定されるものではない。例えば、透明封止材を構成する樹脂組成物１００質量部に対し、好ましくは２０質量部以下であり、より好ましくは１０質量部以下である。
【００６１】
（各種エラストマー）
各種エラストマーとしては、特に制限されるものではない。スチレン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー等が挙げられる。中でも、透明性や耐加水分解性の観点から、スチレン系エラストマーが好ましい。
前記スチレン系エラストマーとしては、ＳＢＲ（スチレンブタジエンラバー）、ＳＢＳ（スチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体）、ＳＩＳ（スチレン−イソブチレン−スチレンブロック共重合体）、ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体）、ＳＥＢＣ（スチレン−エチレン−ブチレン−エチレンブロック共重合体）、ＨＳＢＲ（水添スチレンブタジエンラバー）等が挙げられる。スチレン含有量は特に制限されるものではないが、耐候性の観点から、エラストマーを構成する全単量体成分に対して、２０モル％以下が好ましい。
【００６２】
［積層構成］
本粘着剤組成物又は本粘着剤硬化組成物から形成される透明封止材は、透明封止層（Ｉ層）を少なくとも１層以上有していればよく、単層構成か積層構成かについては限定されない。単一の組成からなる単層構成にすることで、透明封止層の製膜工程を簡略化することが可能である。
また、組成内容や組成比が異なる他の層（ＩＩ層）を有する積層構成にすることで、透明封止層に要求される各種特性をバランスよく達成させることが可能である。
【００６３】
本粘着剤組成物又は本粘着剤硬化組成物から形成される透明封止材では、前記ＩＩ層は、異種材料と積層してなる積層構成でもよい。例えば、ＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３などの透明無機酸化膜やバリアフィルム、ディスプレイ用位相差フィルムを中間層として積層してなる積層構成や、公知の粘着剤や接着剤を表層に備えた積層構成等が挙げられる。
【００６４】
本粘着剤組成物又は本粘着剤硬化組成物から形成される透明封止材の積層構成としては、Ｉ層／ＩＩ層のような２種２層構成、Ｉ層／ＩＩ層／Ｉ層のような２種３層構成が挙げられる。更に層数としては４層、５層、６層、７層と必要に応じて増やしても良い。中でも、貼合における凹凸段差吸収性の観点から、Ｉ層／ＩＩ層／Ｉ層がより好ましい。
このような積層構成において、Ｉ層とＩＩ層との総厚み比については、Ｉ層／ＩＩ層の値が０．０５〜２０であることが好ましく、中でも０．１以上或いは１５以下であることがより好ましく、中でも０．５以上或いは１２下であることが更に好ましい。Ｉ層／ＩＩ層の値が前記範囲であることによって、貼合における凹凸段差吸収性を十分に確保することができる。
なお、本粘着剤組成物又は本粘着剤硬化組成物から形成される透明封止材は、透明封止材の構成によらず、透明封止材の片面または両面に保護フィルムを積層してなる透明封止フィルム積層体としてもよい。
【００６５】
［本粘着剤組成物の物性］
本粘着剤組成物は、硬化前及び硬化後の状態において、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準じて測定される示差走査熱量計(ＤＳＣ)の昇温過程における結晶融解ピークが３０〜８０℃であることが好ましく、中でも３５℃以上或いは７０℃以下であるのが好ましく、その中でも４０℃以上或いは６５℃以下であるのがさらに好ましい。なお、本粘着剤組成物の硬化前と硬化後とを比べても、結晶融解ピークに差は認められないことを確認している。
【００６６】
本粘着剤組成物の結晶融解ピークは、エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）の結晶構造に由来するものである。本粘着剤組成物の結晶融解ピークが前記温度範囲であることで、常温保存環境では結晶構造が維持されるために流動せず、高い貯蔵弾性率Ｇ’を保持することができる。さらに、被着部材である画像表示装置や光学装置構成部材に損傷を与えない温度範囲で結晶を融解させながら流動させることができるため、凹凸段差を吸収することが可能である。
これに対し、当該結晶融解ピークが３０℃未満では、常温での長期保管あるいは輸送時において、貼合前のシート（ロール品や裁断加工品）の形状安定性が十分に得られず、保冷保管などが必要となる。一方、結晶融解ピークが８０℃より高い温度では、より高温でホットメルト貼合しなければならず、被着部材である画像表示装置や光学装置構成部材に損傷を与える可能性がある。
本粘着剤組成物及び又は本粘着剤硬化組成物において、当該結晶融解ピークを前記範囲に調整するためには、エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）のα−オレフィンの種類や含有量、その一次構造（ランダム性）などを調整するのが好ましい。但し、その方法に限定するものではない。
【００６７】
本粘着剤組成物は、硬化前の状態で、温度２０℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が３００ｋＰａ以上５０００ｋＰａ未満であることが好ましく、中でも５００ｋＰａ以上或いは４０００ｋＰａ以下であるのがさらに好ましく、その中でも７００ｋＰａ以上或いは３５００Ｐａ以下であるのがさらに好ましい。
本粘着剤組成物からからなる透明封止材を用いる際、硬化前の状態で、温度２０℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が３００ｋＰａ以上であることで、透明封止材は常温の長期保管において十分な安定性が得ることができる。一方、硬化前の状態で、温度２０℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が５０００ｋＰａ未満であることで、透明封止材は微粘着性を有するので、貼合時において位置決めなどのハンドリング性を十分に有することができる。
よって、硬化前の状態で、温度２０℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が３００ｋＰａ以上５０００ｋＰａ未満であれば、粘着剤組成物からなる透明封止材を用いる際、常温の長期保管性と微粘着性を有することが可能であり、貼合時の仮止めによる位置決めなどのハンドリングが容易に可能である。
本粘着剤組成物において、温度２０℃、周波数１Ｈｚでの当該貯蔵弾性率Ｇ’を前記範囲に調整するためには、エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の密度や結晶性を調整したり、架橋剤（Ｂ）や光重合開始剤（Ｃ）、あるいはその他の樹脂・添加剤の種類や含有量を変更したりするのが好ましい。但し、その方法に限定するものではない。
【００６８】
本粘着剤組成物は、硬化前の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が０．１ｋＰａ以上２０ｋＰａ未満であることが好ましく、中でも０．３ｋＰａ以上或いは１５ｋＰａ以下であるのがさらに好ましく、その中でも０．５ｋＰａ以上或いは１０ｋＰａ以下であるのがさらに好ましい。
硬化前の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が０．１ｋＰａ以上であれば、本粘着剤組成物が加熱貼合時に流動による被着部材からのオーバーフローを十分に抑制することができる。一方、硬化前の状態で、貯蔵弾性率Ｇ’が２０ｋＰａ未満であれば、十分な凹凸段差吸収性を有し、被着部材の非接着面側が平滑に仕上げることができる。
よって、硬化前の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が０．１ｋＰａ以上２０ｋＰａ未満であることが、被着部材を損傷させることなく、加熱貼合時に空隙を生じることなく凹凸のある被着部材間の段差を十分吸収して、被着部材の非接着面側が平滑に仕上がるように貼り合せることが可能である。
本粘着剤組成物において、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの当該貯蔵弾性率Ｇ’を前記範囲に調整するためには、エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の分子量を調整したり、架橋剤（Ｂ）や光重合開始剤（Ｃ）、あるいはその他の樹脂・添加剤の種類や含有量を変更したりするのが好ましい。但し、その方法に限定するものではない。
【００６９】
本粘着剤組成物は、硬化前の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの損失正接ｔａｎδが１以上であることが好ましく、より好ましくは２以上、更に好ましくは２．５以上である。前記損失正接ｔａｎδの上限値については特に限定されるものではないが、１００以下が好ましい。
硬化前の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの損失正接ｔａｎδが１以上であることで、加熱貼合時に本粘着剤組成物を十分に流動させることが可能であり、加熱貼合時に空隙を生じることなく十分な凹凸段差吸収性を有し、被着部材の非接着面側が平滑に仕上がるように貼り合せることが可能である。
本粘着剤組成物において、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの当該損失正接ｔａｎδを前記範囲に調整するためには、エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の分子量を調整したり、架橋剤（Ｂ）や光重合開始剤（Ｃ）、あるいはその他の樹脂・添加剤の種類や含有量を変更したりするのが好ましい。但し、その方法に限定するものではない。
【００７０】
本粘着剤組成物は、硬化後の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が２０ｋＰａ以上１０００ｋＰａ未満であることが好ましく、中でも５００ｋＰａ以下であるのがさらに好ましく、その中でも３０ｋＰａ以上或いは３００ｋＰａ以下であるのが特に好ましい。
硬化後の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が２０ｋＰａ以上であれば、十分な凝集力が得られる。よって、加熱試験中に再流動して、被着部材間のズレ、剥がれ、発泡が発生を十分に抑制することができる。一方、硬化後の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が１０００ｋＰａ未満であれば、粘着剤組成物として十分な応力緩和や接着力を確保することができる。
よって、硬化後の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの貯蔵弾性率Ｇ’が２０ｋＰａ以上１０００ｋＰａ未満であることで、実用上の耐久性を得ることができ、長期信頼性試験において、再流動、被着部材間のズレ、剥がれ、発泡などの問題を解決できる。
本粘着剤組成物において、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの当該貯蔵弾性率Ｇ’を前記範囲に調整するためには、エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の分子量を調整したり、架橋剤（Ｂ）や光重合開始剤（Ｃ）、あるいはその他の樹脂・添加物の種類や含有量を変更したり、硬化時に与える活性エネルギー線照射量を増加させたりするのが好ましい。但し、その方法に限定するものではない。
【００７１】
本粘着剤組成物は、硬化後の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの損失正接ｔａｎδが１未満であることが好ましく、より好ましくは０．９以下、さらに好ましくは０．８以下である。前記損失正接ｔａｎδの下限については特に限定されるものではないが、０．０１以上が好ましい。硬化後の状態で、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの損失正接ｔａｎδが１未満とすることで、本粘着剤組成物は架橋によって十分に硬化され、実用上の耐熱性を十分に得ることが可能となる。
本粘着剤組成物において、温度１００℃、周波数１Ｈｚでの当該損失正接ｔａｎδを前記範囲に調整するためには、エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の分子量を調整したり、架橋剤（Ｂ）や光重合開始剤（Ｃ）、あるいはその他の樹脂・添加物の種類や含有量を変更したり、硬化時に与える活性エネルギー線照射量を増加させたりするのが好ましい。但し、その方法に限定するものではない。
【００７２】
本粘着剤組成物について、ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１に準じて測定される全光線透過率は８９％以上であることが好ましく、より好ましくは９０％以上、更に好ましくは９１％以上である。
また、ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準じて測定されるヘイズは３．０％以下であることが好ましく、より好ましくは１．５％以下、更に好ましくは０．７％以下である。
前記全光線透過率、前記ヘイズが規定された範囲であることによって、十分な透明性を有することができ、スマートフォンなどのモバイル端末（ＰＤＡ）、タブレット、パソコン、ゲーム機、テレビ（ＴＶ）、カーナビ、タッチパネル、ペンタブレットなどのような画像表示装置、有機薄膜や色素増感などのような太陽電池モジュールあるいは有機ＥＬ素子の構成部材として用いる際に好適である。
本粘着剤組成物において、全光線透過率又はヘイズを前記範囲に調整するためには、エチレン−α−オレフィン共重合体（Ａ）の密度や結晶性を調整したり、架橋剤（Ｂ）や光重合開始剤（Ｃ）、あるいはその他の樹脂・添加物の種類や含有量を変更したりするのが好ましい。但し、その方法に限定するものではない。
【００７３】
［透明封止材］
本粘着剤組成物は、フィルム状に成形して透明封止材を作製し、当該透明封止材を被着体に貼り付けて透明封止層とすることもできる。また、本粘着剤組成物は、塊状に成形して透明封止材を作製することもできるし、また、流動状態の本粘着剤組成物を透明封止材として充填することにより、透明封止層とすることもできる。中でも、光学装置の構成用に使用する場合は、本粘着剤組成物をフィルム状に成形してなる透明封止材を光学装置構成部材と貼り合せるようにする方法が、施工性に優れ、より好ましい。
【００７４】
［透明封止材の製造方法］
本粘着剤組成物から透明封止材を製造する方法としては、公知の方法、例えば単軸押出機、多軸押出機、バンバリーミキサー、ニーダーなどの溶融混合設備を有し、Ｔダイを用いる押出キャスト法、カレンダー法やインフレーション法等を採用することができる。中でも、ハンドリング性や生産性等の面から、押出キャスト法が好適である。
【００７５】
Ｔダイを用いる押出キャスト法での成形温度は、用いる粘着剤組成物の流動特性や製膜性等によって適宜調整されるが、好ましくは８０〜２３０℃、より好ましくは９０〜１６０℃である。
【００７６】
透明封止材の厚みは、特に限定されるものではない。好ましくは０．０１ｍｍ以上、より好ましくは０．０３ｍｍ以上、更に好ましくは０．０５ｍｍ以上である。一方、上限として、好ましくは１ｍｍ以下、より好ましくは０．７ｍｍ以下、更に好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【００７７】
シランカップリング剤、酸化防止剤、耐候安定剤等の各種添加剤は、予め樹脂とともにドライブレンドしてからホッパーに供給してもよいし、予め全ての材料を溶融混合してペレットを作製してから供給してもよいし、添加剤のみを予め樹脂に濃縮したマスターバッチを作製し供給してもよい。
【００７８】
また、透明封止材の片面または両面には、ブロッキング防止や異物付着防止の観点から保護フィルムを積層させることが好ましい。あるいは、必要に応じて、エンボス加工や種々の凹凸（円錐や角錐形状や半球形状など）加工を行ってもよい。また、各種被着部材への接着性を向上させる目的で、表面にコロナ処理、プラズマ処理およびプライマー処理などの各種表面処理を行ってもよい。
【００７９】
［光学装置構成用積層体］
前記透明封止材は、少なくともその片面に光学装置構成部材を積層させることで、光学装置構成用積層体を形成することができ、当該光学装置構成用積層体を用いて光学装置を構成することができる。
例えば、前記透透明封止材と光学装置構成部材とを８０℃以下で加熱貼合して光学装置構成用積層体を形成した後、当該光学装置構成部材側から活性エネルギー線を透明封止材に照射して透明封止材を硬化させることで、光学装置構成用積層体を形成することができる。
【００８０】
照射する活性エネルギー線としては、α線、β線、γ線、中性子線、電子線などの電離性放射線、紫外線、可視光線などが挙げられ、中でも光学装置構成部材へのダメージ抑制や反応制御の観点から紫外線が好適である。また、活性エネルギー線の照射エネルギー、照射時間、照射方法などに関しては特に限定されず、光重合開始剤（Ｃ）を活性化させて、架橋を進行させることで透明封止材を硬化させればよい。
【００８１】
前記光学装置構成部材としては、例えば、タッチパネル、画像表示パネル、表面保護パネル、位相差フィルムおよび偏光フィルムからなる群のうちのいずれか１種類又は２種以上の組み合わせからなるものを挙げることができ、前記光学装置構成用積層体を、画像表示装置構成用積層体として用いて画像表示装置を構成することができる。
【００８２】
また、前記光学装置構成部材として、例えば、太陽電池セル、裏面保護パネルおよび表面保護パネルからなる群のうちいずれか１種類又は２種以上の組み合わせからなるものを挙げることができ、前記光学装置構成用積層体を太陽電池モジュールの構成部材として用いることができる。
【００８３】
また、前記光学装置構成部材として、例えば、表面保護基板、有機ＥＬ素子、裏面保護基板からなる群のうちいずれか１種類又は２種以上の組み合わせからなるものを挙げることができ、前記光学装置構成用積層体を有機ＥＬ素子の構成部材として用いることができる。
【００８４】
［語句の説明］
本明細書において「Ｘ〜Ｙ」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と表現する場合、特にことわらない限り「Ｘ以上Ｙ以下」の意と共に、「好ましくはＸより大きい」或いは「好ましくはＹより小さい」の意も包含する。
また、「Ｘ以上」（Ｘは任意の数字）或いは「Ｙ以下」（Ｙは任意の数字）と表現した場合、「Ｘより大きいことが好ましい」或いは「Ｙ未満であることが好ましい」旨の意図も包含する。
【実施例】
【００８５】
以下、実施例及び比較例によりさらに詳しく説明する。但し、本発明はこれらに限定されるものではない。【００８６】
［実施例１］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としての、エチレン−ブテンランダム共重合体（三井化学社製、タフマーＡ−３５０７０Ｓ、密度：８７０ｋｇ／ｍ３、結晶融解ピーク：５５℃、α−オレフィンの含有量：１４モル％、結晶融解熱量：５３Ｊ／ｇ、ＭＦＲ（１９０℃、２１．１８Ｎ）：３５ｇ／１０ｍｉｎ）１ｋｇに対して、架橋剤（Ｂ）として、１，９−ノナンジオールジアクリレート（大阪有機化学社製、ビスコートＶ＃２６０）を２０ｇ、光重合開始剤（Ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物からなる光重合開始剤（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、エザキュアＴＺＴ）を１５ｇ混合して、粘着剤組成物１を作製した。
保護フィルムとして、剥離処理したポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ダイアホイルＭＲＡ１００、厚さ：１００μｍ）の上に、前記粘着剤組成物１を厚さが１５０μｍとなるようシート状に賦形して２層の透明封止フィルム積層体を得た。更に、前記透明封止フィルム上に保護フィルムとして、剥離処理したポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ダイアホイルＭＲＦ７５、厚さ：７５μｍ）を被覆することで、透明封止フィルムの両面に保護フィルムを積層してなる３層の透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表１に示す。【００８７】
［実施例２］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としての、エチレン−ブテンランダム共重合体（三井化学社製、タフマーＡ−３５０７０Ｓ）１ｋｇ及びシラン変性エチレン−オクテンランダム共重合体（三菱化学社製、リンクロンＳＬ８００Ｎ、密度：８６８ｋｇ／ｍ３、結晶融解ピーク：５５℃、α−オレフィンの含有量：１１モル％、結晶融解熱量：４５Ｊ／ｇ、ＭＦＲ（１９０℃、２１．１８Ｎ）：１．７ｇ／１０ｍｉｎ）５０ｇに対して、架橋剤（Ｂ）として、イソボルニルアクリレート（共栄社化学社製、ライトアクリレートＩＢＸＡ）を３０ｇ、１，９−ノナンジオールジアクリレート（大阪有機化学社製、ビスコートＶ＃２６０）を１０ｇ、光重合開始剤（Ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物からなる光重合開始剤（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、エザキュアＴＺＴ）を１５ｇ混合して、粘着剤組成物２を作製した。
前記粘着剤組成物２を用いて、実施例１と同様の方法により透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表１に示す。【００８８】
［実施例３］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としての、エチレン−オクテンランダム共重合体（ダウ・ケミカル社製、エンゲージ８１３０、密度：８６４ｋｇ／ｍ３、結晶融解ピーク：５６℃、α−オレフィンの含有量：１２モル％、結晶融解熱量：４４Ｊ／ｇ、ＭＦＲ（１９０℃、２１．１８Ｎ）：１３ｇ／１０ｍｉｎ）１ｋｇに対して、架橋剤（Ｂ）として、１，９−ノナンジオールジアクリレート（大阪有機化学社製、ビスコートＶ＃２６０）を３０ｇ、光重合開始剤（Ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物からなる光重合開始剤（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、エザキュアＴＺＴ）を１５ｇ混合して、粘着剤組成物３を作製した。
前記粘着剤組成物３を用いて、実施例１と同様の方法により透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表１に示す。【００８９】
［実施例４］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としての、エチレン−ブテンランダム共重合体（三井化学社製、タフマーＡ−３５０７０Ｓ）５００ｇ及びエチレン−ブテンランダム共重合体（三井化学社製、タフマーＡ−４０５０Ｓ、密度：８６４ｋｇ／ｍ３、結晶融解ピーク：３９℃、α−オレフィンの含有量：１６モル％、結晶融解熱量：４５Ｊ／ｇ、ＭＦＲ（１９０℃、２１．１８Ｎ）：３．６ｇ／１０ｍｉｎ）５００ｇに対して、架橋剤（Ｂ）として、１，９−ノナンジオールジアクリレート（大阪有機化学社製、ビスコートＶ＃２６０）を２０ｇ、光重合開始剤（Ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物からなる光重合開始剤（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、エザキュアＴＺＴ）を１５ｇ混合して、粘着剤組成物４を作製した。
前記粘着剤組成物４を用いて、実施例１と同様の方法により透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表１に示す。【００９０】
［実施例５］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としての、エチレン−オクテンランダム共重合体（ダウ・ケミカル社製、エンゲージ８１３０）１ｋｇ及びシラン変性エチレン−オクテンランダム共重合体（三菱化学社製、リンクロンＳＬ８００Ｎ）５０ｇに対して、架橋剤（Ｂ）として、１，９−ノナンジオールジアクリレート（大阪有機化学社製、ビスコートＶ＃２６０）を２０ｇ、光重合開始剤（Ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物からなる光重合開始剤（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、エザキュアＴＺＴ）を１５ｇ混合して、粘着剤組成物５を作製した。
前記粘着剤組成物５を用いて、実施例１と同様の方法により透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表１に示す。【００９１】
［実施例６］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としての、エチレン−ブテンランダム共重合体（三井化学社製、タフマーＡ−４０５０Ｓ）１ｋｇに対して、架橋剤（Ｂ）として、１，９−ノナンジオールジアクリレート（大阪有機化学社製、ビスコートＶ＃２６０）を２０ｇ、光重合開始剤（Ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物からなる光重合開始剤（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、エザキュアＴＺＴ）を１５ｇ混合して、粘着剤組成物６を作製した。
前記粘着剤組成物６を用いて、実施例１と同様の方法により透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表１に示す。【００９２】
［実施例７］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としての、シラン変性エチレン−オクテンランダム共重合体（三菱化学社製、リンクロンＳＬ８００Ｎ）１ｋｇに対して、架橋剤（Ｂ）として、１，９−ノナンジオールジアクリレート（大阪有機化学社製、ビスコートＶ＃２６０）を２０ｇ、光重合開始剤（Ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物からなる光重合開始剤（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、エザキュアＴＺＴ）を１５ｇ混合して、粘着剤組成物７を作製した。
前記粘着剤組成物７を用いて、実施例１と同様の方法により透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表１に示す。【００９３】
［比較例１］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としての、エチレン−オクテンブロック共重合体（ダウ・ケミカル社製、インフューズ９８１７、密度：８７７ｋｇ／ｍ３、融点：１２０℃、ＭＦＲ（１９０℃、２１．１８Ｎ）：１５ｇ／１０ｍｉｎ）１ｋｇ及びシラン変性エチレン−オクテンランダム共重合体（三菱化学社製、リンクロンＳＬ８００Ｎ）５０ｇに対して、架橋剤（Ｂ）として、１，９−ノナンジオールジアクリレート（大阪有機化学社製、ビスコートＶ＃２６０）を２０ｇ、光重合開始剤（Ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物からなる光重合開始剤（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、エザキュアＴＺＴ）を１５ｇ混合して、粘着剤組成物８を作製した。
前記粘着剤組成物８を用いて、実施例１と同様の方法により透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表２に示す。【００９４】
［比較例２］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）としての、エチレン−ブテンランダム共重合体（三井化学社製、タフマーＡ−３５０７０Ｓ）１ｋｇに対して、架橋剤（Ｂ）として、１，９−ノナンジオールジアクリレート（大阪有機化学社製、ビスコートＶ＃２６０）を２０ｇ、光重合開始剤（Ｃ）の代替として、熱重合開始剤であるｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルカーボネート（アルケマ吉富社製、ルペロックスＴＢＥＣ、１分間半減期温度：１６６℃）を１５ｇ混合して、粘着剤組成物９を作製した。
前記粘着剤組成物９を用いて、実施例１と同様の方法により透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表２に示す。【００９５】
［比較例３］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）の代替として、カーボネート骨格を有するポリウレタンアクリレート（根上工業社製、ＵＮ５５００）を１ｋｇに対して、光重合開始剤（Ｃ）として、１−シクロヘキシルフェニルケトン（ＢＡＳＦ社製、Ｉｒｇａｃｕｒｅ１８４）を２０ｇ混合して、粘着剤組成物１０を作製した。
前記粘着剤組成物１０を用いて、実施例１と同様の方法により透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表２に示す。【００９６】
［比較例４］
エチレン−α−オレフィン系共重合体（Ａ）の代替として、２−エチルヘキシルアクリレート７７質量部、酢酸ビニル１９質量部及びアクリル酸４質量部をランダム共重合させてなるアクリル酸エステル共重合体（重量平均分子量：４０万）を１ｋｇに対して、架橋剤（Ｂ）として、イソシアヌル酸εカプロラクタム変性トリアクリレートを５０ｇ、光重合開始剤（Ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物からなる光重合開始剤（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、エザキュアＴＺＴ）を２０ｇ混合して、粘着剤組成物１１を作製した。
保護フィルムとして、剥離処理したポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ダイアホイルＭＲＡ１００、厚さ：１００μｍ）の上に、前記粘着剤組成物１１を厚さが１５０μｍとなるようシート状に賦形して２層の透明封止フィルム積層体を得た。更に、前記透明封止フィルムの上に保護フィルムとして、剥離処理したポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ダイアホイルＭＲＦ７５、厚さ：７５μｍ）を被覆した。その後、前記ポリエチレンテレフタレートフィルム越しに、両面から高圧水銀ランプにて１０００ｍＪの紫外線を照射して架橋させることで、透明封止フィルムの両面に保護フィルムを積層させた３層の透明封止フィルム積層体を作製した。この透明封止フィルムに関する物性は表２に示す。【００９７】
＜評価＞
（結晶融解ピーク）
示差走査熱量計（パーキンエルマー社製、商品名：Ｐｙｒｉｓ１  ＤＳＣ）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準じて、粘着剤組成物または透明封止フィルムを加熱速度が１０℃／分で−５０℃から１８０℃まで昇温させ、１８０℃で５分間保持した後、冷却速度が１０℃／分で−５０℃まで降温させ、再度、加熱速度が１０℃／分で１８０℃まで昇温した時に測定されたサーモグラムから結晶融解ピーク温度を求めた。なお、本実施例では、硬化前の状態での粘着剤組成物の結晶融解ピークを測定した。【００９８】
（貯蔵弾性率Ｇ’）
硬化前の貯蔵弾性率は、実施例及び比較例で作成した透明封止フィルムを１〜２ｍｍの厚さになるように積層したものを直径２０ｍｍの円状に打ち抜いたものを測定試料とした。レオメータ（英弘精機株式会社製、ＭＡＲＳ）を用いて、粘着治具：Φ２５ｍｍパラレルプレート、歪み：０．５％、周波数：１Ｈｚ、温度：−５０〜２００℃、昇温速度：３℃／ｍｉｎの条件で、−５０℃〜２００℃を測定し、得られたデータから２０℃、１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’および損失正接ｔａｎδを求めた。
硬化後の貯蔵弾性率は、実施例及び比較例で作成した透明封止フィルムを、剥離フィルムを積層した状態で高圧水銀ランプを用いて紫外線を３６５ｎｍの積算光量が２０００ｍＪ／ｃｍ２となるよう照射して透明封止フィルムを硬化した。２３℃５０％ＲＨで１５時間以上養生したものを１〜２ｍｍの厚さになるように積層して、測定試料とした。レオメータ（英弘精機株式会社製「ＭＡＲＳ」）を用いて、粘着治具：Φ２５ｍｍパラレルプレート、歪み：０．５％、周波数：１Ｈｚ、温度：−５０〜２００℃、昇温速度：３℃／ｍｉｎの条件で、−５０℃〜２００℃までを測定し、得られたデータから２０℃、１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’および損失正接ｔａｎδを求めた。【００９９】
（加工適性）
実施例及び比較例で作成した透明封止フィルム積層体を、保護フィルムを積層したままトムソン打抜機を用いて５０ｍｍ×８０ｍｍのトムソン刃で１００枚カットし、端部の形状を観察して、以下の評価基準に基づいて評価した。
○：透明封止フィルム積層体端部の潰れや保護フィルムの浮きが１０枚未満。
×：透明封止フィルム積層体端部の潰れや保護フィルムの浮きが１０枚以上。【０１００】
（全光線透過率、ヘイズ）
前記加工適性にて裁断した透明封止フィルム積層体の保護フィルムを順次剥がして、透明封止フィルムの両面にソーダライムガラス（８２ｍｍ×５３ｍｍ×０．５ｍｍ厚）をロール貼合した。貼合品にオートクレーブ処理（８０℃，ゲージ圧：０．２ＭＰａ，２０分）を施して仕上げ貼着し、光学特性測定サンプルとした。前記光学特性測定サンプルについて、ヘイズメーター（日本電色工業株式会社製、ＮＤＨ５０００）を用いてＪＩＳ  Ｋ７３６１−１に準じて全光線透過率を、ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準じてヘイズをそれぞれ測定した。【０１０１】
（保管安定性）
前記加工適性で裁断した透明封止フィルム積層体を１００ｍｍ×１００ｍｍ×３ｍｍのガラス板間に挟むように積層し、天面のガラス板に１ｋｇの錘を乗せて４０℃で１５時間養生した後の状態を観察して、以下の評価基準に基づいて評価した。
○：透明封止フィルム積層体端部の潰れ、保護フィルムから粘着剤組成物のはみ出しがなし。
×：透明封止フィルム積層体端部の潰れ、保護フィルムから粘着剤組成物のはみ出しがあり。【０１０２】
（貼合性）
前記加工適性で裁断した透明封止フィルム積層体の片面の保護フィルムを剥がして露出した透明封止フィルムを、周縁部５ｍｍに厚さ８０μｍの印刷を施したソーダライムガラス（８２ｍｍ×５３ｍｍ×０．５ｍｍ厚）の印刷面に、透明封止フィルムの４辺が印刷段差にかかるようにして真空ラミネーター（日清紡メカトロニクス株式会社製、型番：ＰＶＬ０５０５Ｓ）を用いて、温度：８０℃、プレス時間：５分、プレス圧力：０．０４ＭＰａの条件でプレス貼合した。続いて、残る保護フィルムを剥がして、ＰＭＭＡ板（三菱レイヨン株式会社製、商品名：ＭＲ２００、厚さ０．８ｍｍ）を、真空ラミネーターを用いて、温度：８０℃、プレス時間：１分、プレス圧力：０．０４ＭＰａの条件でプレス貼合した後、オートクレーブ処理（８０℃、ゲージ圧：０．２ＭＰａ、２０分）を施して仕上げ貼着して、貼合性試験サンプルを作製した。前記貼合性試験サンプルを目視観察して、以下の評価基準に基づいて評価した。
○：気泡がなく、平滑に貼合されたもの。
△：光に当ててよく観察すると、印刷段差付近にわずかな凹凸ムラがみられるものの、気泡がなく、ほぼ平滑に貼合されたもの。
×：印刷段差近傍で透明封止フィルムが浮いたり、歪んで凹凸ムラが見えたりしたもの。【０１０３】
（耐熱性）
前記貼合性試験で「○」もしくは「△」と評価した貼合性試験サンプルを、高圧水銀ランプを用いて３６５ｎｍの紫外線を積算光量が２０００ｍＪ／ｃｍ２となるよう照射して透明封止フィルムを硬化させ、２３℃５０％ＲＨで１５時間養生したものを耐熱性試験サンプルとした。前記耐熱性試験サンプルを８０℃で３日間加熱して、発泡、剥離、透明封止フィルムのはみ出しの有無を観察して、以下の評価基準に基づいて評価した。
○：発泡、剥離、透明封止フィルムのはみ出しのいずれも観察されなかったもの
×：発泡、剥離、透明封止フィルムのはみ出しのいずれかが観察されたもの【０１０４】
【表１】
2015068558.tif 000003
【０１０５】
【表２】
2015068558.tif 000004
【０１０６】
実施例１〜７で作製した透明封止フィルムは、硬化前の状態で、温度２０℃、周波数１Ｈｚにおける貯蔵弾性率Ｇ’が高いことから、加工適性やハンドリング性に優れ、未架橋にもかかわらず優れた長期保管安定性を有した。中でも、実施例１〜５で作製した透明封止フィルムは、硬化前の状態で、１００℃における高い流動性を有するため、優れた凹凸段差吸収性を有することができた。
これに対し、比較例１で作製した透明封止フィルムは、粘着剤組成物の結晶融解ピークが高いために、貼合温度にて十分な流動性が得られず、貼合性が劣るものであった。
比較例２で作製した透明封止フィルムは、光重合開始剤（Ｃ）の代替として熱重合開始剤を用いたため、貼合温度にて十分に熱架橋できず耐熱性に劣るものであった。
比較例３で作製した透明封止フィルムは、粘着剤組成物の結晶融解ピークを持たないことから、透明封止フィルム積層体端部の潰れや粘着剤組成物のはみ出しなど、加工適性や保管安定性に劣るものであった。
また、比較例４は透明封止フィルムの作製時に事前に架橋処理を施したため、貼合温度にて十分な流動性が得られず貼合性に劣るものであった。
【符号の説明】
【０１０７】
１  ソーダライムガラス
２  印刷部
３  透明封止フィルム
４  ＰＭＭＡ板
【図１】
2015068558.tif 000005
【国際調査報告】
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