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　特願２００２−７７４８０「燃料油に含まれる硫黄化合物の酸化脱硫方法」拒絶査定不服審判事件〔平成１５年９月２５日出願公開、特開２００３−２６８３８５〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
１．手続の経緯
　本願は、平成１４年３月２０日の出願であって、平成１７年５月１６日付けで拒絶査定がなされ、平成１７年６月２３日に拒絶査定に対する審判請求がなされるとともに、同日に手続補正書が提出され、平成１８年５月１０日付けで拒絶理由通知がなされ、平成１８年７月１４日に意見書が提出され、平成１８年７月３１日付けで前記の手続補正書に対する補正の却下の決定がなされるとともに、平成１８年７月３１日付けで拒絶理由通知がなされ、平成１８年９月２７日に意見書が提出されるとともに、同日に手続補正書が提出された。
　　
２．本願発明
　本願の請求項１〜５に係る発明は、平成１８年９月２７日の手続補正書により補正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲に記載された事項により特定されるとおりのものであるところ、請求項１に係る発明（以下、同項記載の発明を「本願発明」という。）は、下記のとおりである。
「【請求項１】硫黄化合物を含有する燃料油を、燃料油に対して１／１０〜１０ｖ／ｖ（容積比）の割合で極性有機溶媒の存在下に、遷移金属触媒の固定化量をイオン交換体に対して１×１０−４〜１ mol／gの割合で、イオン交換体に固定した遷移金属触媒と接触させて、酸化剤で処理し、得られる硫黄化合物酸化物を分離・除去することを特徴とする燃料油の酸化脱硫方法。」　
　　
３．刊行物及び刊行物の記載事項
　刊行物１：特開２００１−３５４９７８号公報
　刊行物２：特開２００１−１５１７４８号公報
　刊行物３：特開平７−１７３１１４号公報　　 
 　 
　刊行物１には以下の事項が記載されている。 
摘示(1-1)『【請求項１】硫黄化合物を含有する燃料油を、極性有機溶剤と遷移金属触媒の存在下、酸化剤で処理することを特徴とする燃料油の酸化脱硫方法。 
【請求項２】酸化剤が過酸化水素であることを特徴とする請求項１記載の燃料油の酸化脱硫方法。 
【請求項３】硫黄化合物が有機硫黄化合物であることを特徴とする請求項１又は２記載の燃料油の酸化脱硫方法。 
【請求項４】有機硫黄化合物がジベンゾチオフェン類であることを特徴とする請求項１乃至３何れか記載の燃料油の酸化脱硫方法。 
【請求項５】極性有機溶剤がアセトニトリルであることを特徴とする請求項１乃至４何れか記載の燃料油の酸化脱硫方法。』（請求項１〜５） 
　
摘示(1-2)『【００２０】極性有機溶媒は、燃料中に含まれる硫黄化合物特に有機硫黄化合物およびその酸化生成物の抽出溶媒として機能する。・・・硫黄化合物の酸化反応が、かかる極性有機溶媒中で選択的に進行し、燃料油の主成分である炭化水素類の酸化反応が抑制されることから、硫黄化合物の酸化選択性が著しく向上する。・・・燃料油に対して・・・好ましくは１／１０〜１０ｖ／ｖの割合で添加される。』（段落００２０） 　　
　　
摘示(1-3)『【００２５】反応終了後、酸化反応生成物を分離する。有機硫黄化合物は酸化されることにより、酸素と結合した有機硫黄酸化物に変換される。… 
【００２６】生成した有機硫黄酸化物は、抽出および吸着等、各種の分離操作を用いて除去することが出来る。』（段落００２５〜００２６） 
　　
摘示(1-4)『実施例１ 
内容積２５０ｃｃのガラス製反応器中に、りんタングステン酸１０ｍｇ（H3[PW12O40]水和物、遷移金属触媒）をとり、３０％過酸化水素水溶液１ｍｌ（硫黄化合物に対して２０倍モル量程度）を添加後、撹拌し、さらに、アセトニトリル５０ｍｌを添加する。しかる後、モデル燃料油として調整したジベンゾチオフェン（ＤＢＴ、有機硫黄化合物）のｎ−オクタン溶液５０ｍｌ（ＤＢＴ濃度、１０ｍＭ）を、反応器中に入れる。反応器に還流冷却器を設置後、反応器を６０℃に保たれている水浴中に浸し、反応器内の液体をマグネチックスターラーで攪拌しながら、酸化反応を行った。ジベンゾチオフェンの酸化反応は、アセトニトリル相中で速やかに進行した。反応生成物を、ガスクロマトグラフイーおよび液体クロマトグラフィー分析した結果、主反応生成物が、ジベンゾチオフェンスルホンであることを確認した。結果を以下に記す表１に示した。反応開始後２時間経過後の反応原料の反応率は１００％であった。また、ジベンゾチオフェンスルホンの収率は９７モル％であった。』（段落００２９）
　　 
摘示(1-5)『実施例４ 
基質である硫黄化合物に関し、実施例１で用いられているＤＢＴを４，６−ジメチルジベンゾチオフェン（ＤＭＤＢＴ）に変更し、その他は実施例１と同じ条件下に酸化反応を繰り返した。結果を以下に記す表１に示した。
実施例５
遷移金属触媒、および、３０％過酸化水素水溶液の使用量に関し、実施例１で用いられている量を変更し、その他の条件は実施例１と同じ条件下に、酸化反応を行った。・・・
実施例６
ｎ−オクタンとアセトニトリルとの溶媒比に関し、実施例５で用いられている量を変更し、その他の条件は実施例５と同じ条件下に、酸化反応を行った。結果を以下に記す表１に示した。』（段落００３２〜００３４） 
　　
摘示(1-6)『 
  　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　 』（段落００３６　表１）
　　 
摘示(1-7)『実施例８ 
燃料油として、深度脱硫軽油（硫黄分，566ppm）１００ｍｌを用い、反応時間を３時間とした他は、実施例１と同じ条件下に酸化反応を行った。反応終了後、アセトニトリルを分液した処理油を、水洗および脱水し、アルミナ吸着処理後、硫黄分を分析した。結果を以下に記す表２に示した。反応処理後の硫黄分が207ppm（脱硫率，63%）へと大きく低下したことから、深度脱硫軽油の場合にも、本発明による酸化脱硫法が有効に作用することが確認できた。』（段落００３７） 
　　
摘示(1-8)『実施例１０〜１２ 
軽油とアセトニトリルとの溶媒比を変更した他は、実施例８と同じ条件下に、酸化反応を繰り返した。結果を以下に記す表２に示した。』（段落００４１）
 　
摘示(1-9)『 
  　　　　　　　　　　　　　　　　　　 』（段落００４３　表２） 
 　 
　刊行物２には以下の事項が記載されている。 
摘示(2-1)『【請求項７】燃料油中に含まれる有機硫黄化合物を、光増感触媒の存在下に光照射を行いつつ、酸素又は酸素含有ガスにより酸化することにより、生成する有機硫黄酸化物を燃料油中から分離・除去することを特徴とする燃料油の酸化脱硫方法。 
【請求項８】燃料油にさらに溶剤を含むことを特徴とする請求項７記載の燃料油の酸化脱硫方法。』（請求項７〜８） 
　　　
摘示(2-2)『本発明は、有機化合物に含まれる有機硫黄化合物の酸化方法及び燃料油の酸化脱硫方法に関する。』（段落０００１） 
　　　
摘示(2-3)『酸化反応に先立って、処理しようとする燃料油に、適度な極性を有する溶媒を添加することが有効である。添加する量は適宜その量を定めて用いられる。用いる溶媒は、対象とする燃料油と任意の割合で混合するものでも、また、場合によっては混合しないものでもよい。』（段落００１３） 
　　　
摘示(2-4)『光増感剤は、分子中に適当な官能基を付与することにより、イオン結合、共有結合および物理吸着等を利用して、粉状、粒状、膜状、繊維状および管状等の有機物および無機物の固体上に固定化して用いることが出来る。このような光増感剤の固定化は、反応液中への光増感剤の混入を防止し、反応液中からの光増感剤の回収を容易にするとともに、繰り返し使用も可能にすることなどから、工業的プロセスへの応用において重要である。イオン結合による固定化の具体例としては、陰イオン交換樹脂上へのアントラキノン−２−スルホン酸の固定化、塩基性アルミナ上へのアントラキノン−２−スルホン酸の固定化等を挙げることが出来る。』（段落００１４、４頁右欄４６行〜５頁左欄８行） 
 　 
　刊行物３には以下の事項が記載されている。 
摘示(3-1)『２〜４個の炭素原子を有する一般式（Ｉ）…で示されるアルキレンオキシドとアンモニアを、液相で、希土類元素が無機質耐火性担体に担持された触媒の存在下、反応させることを特徴とする一般式（ＩＩ）…で示されるアルカノールアミンの製造方法。』（請求項１） 
　　　
摘示(3-2)『本発明に係る触媒の活性成分としては、希土類元素が用いられる。…本発明の触媒の担体としては、比表面積が１〜５００ｍ2／ｇの、無機質耐火性のものであればよく、公知の種々の担体たとえば天然物（珪藻土、軽石、粘土など）、単独酸化物（シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニアなど）、複合酸化物（シリカアルミナ、チタニアシリカ、ジルコニアシリカ、ペロブスカイトなど）、無機耐火物（炭化珪素、窒化ケイ素、グラファイトなど）、無機のイオン交換体（ＳＡＰＯ、ＭｅＡＰＯ、メタロシリケート、層状粘土化合物など）などが使用できる。 
 　担持方法はイオン交換法、含浸法、混練法などを用いることができる。』（段落００１７〜００１９）
　　　　
摘示(3-3)『イオン交換法とは担体を可溶性希土類元素溶液に投入し、イオン交換体の交換サイトにあるアルカリ金属イオンなどを希土類元素でイオン交換した後、溶液と分離して担持する方法である。希土類元素を担体上に均一に担持するためにはイオン交換法が便利である。イオン交換法では担体には無機のイオン交換体を用いる。無機のイオン交換体としてはたとえばＳＡＰＯ、ＭｅＡＰＯ、メタロシリケート、層状粘土化合物などが挙げられる。』（段落００２２）
　　　 
摘示(3-4)『坦持率は・・・０．５〜５０重量％、好ましくは１〜３０重量％の範囲が用いられる。』（段落００２７） 
 　 
４．対比・判断 
　刊行物１の請求項１には、「硫黄化合物を含有する燃料油を、極性有機溶剤と遷移金属触媒の存在下、酸化剤で処理する燃料油の酸化脱硫方法。」と記載されている。（以下、「刊行物１の発明」という。）［摘示(1-1)］ 
 　 
　本願発明と刊行物１の発明とを対比する。
　刊行物１の発明の「極性有機溶剤」は、本願発明の「極性有機溶媒」に相当し、刊行物１の発明の「遷移金属触媒の存在下」は、本願発明の「遷移金属触媒と接触」に相当するから、本願発明と刊行物１の発明とは、「硫黄化合物を含有する燃料油を、極性有機溶媒の存在下に、遷移金属触媒と接触させて、酸化剤で処理する燃料油の酸化脱硫方法」である点で一致し、極性有機溶媒の燃料油に対する仕込み割合について、本願発明は数値をもって特定しているのに対し、刊行物１の発明では特定していない点で相違し（以下、「相違点１」という。）、遷移金属触媒について、本願発明はイオン交換体に対して特定の固定化量で固定した遷移金属触媒を使用するのに対して、刊行物１の発明は固定していない点で相違し（以下、「相違点２」という。）、酸化剤で処理後の硫黄化合物について、本願発明は「得られる硫黄化合物酸化物を分離・除去するのに対し、刊行物１の発明は記載がされていない点（以下、「相違点３」という。）で相違する。 
 　 
　相違点１について検討する。
　刊行物１には、極性有機溶媒の使用量について、燃料油に対して、「好ましくは１／１０〜１０ｖ／ｖの割合で添加される」との記載がある。［摘示(1-2)］
　そうしてみると、極性有機溶媒の使用量について、刊行物１の請求項に記載がされていないだけで、実質的相違点ではない。
　　　
　相違点２について検討する。 
　刊行物２に記載される発明は、本願発明と同じく、有機硫黄化合物を含有する燃料油の酸化脱硫方法に関するものであるところ［摘示(2-1)、摘示(2-2)］、刊行物２には、酸化脱硫に使用する光増感触媒をイオン結合により坦体（固体）へ固定化して用いること及び固定化の具体例として陰イオン交換樹脂、塩基性アルミナ坦体への固定が記載されていることから［摘示(2-4)］、刊行物２に記載される触媒もイオン交換体に固定されているものである。
　また、刊行物２には、触媒の固定化により、反応液中への触媒の混入を防止し、反応液中からの回収を容易にして触媒の繰り返し使用を可能にし、工業的プロセスへの応用において重要である旨のことも記載されている。［摘示(2-4)］
　さらに、刊行物３の記載「触媒の活性成分としては、希土類元素が用いられる・・・本発明の触媒の坦体として・・・無機のイオン交換体・・・などが使用できる。」［摘示(3-2)］にもみられるように、遷移金属触媒をイオン交換体に坦持することも公知の技術である。 
　ところで、本願発明の触媒固定化の目的は、本願明細書の詳細な説明の段落【０００９】によれば、「遷移金属触媒使用量の低減を可能とし、酸化脱硫処理後の反応液からの触媒除去を容易とし、処理油の精製および硫黄酸化物の分離・除去を効果的に進めるため」とある。
　それらの目的とする事項は、触媒固定化によりもたらされる事項として周知の事項である。しかも、前述したように、本願発明と同じく硫黄化合物を含有する燃料油を酸化脱硫する技術においても触媒の固定化は行われており（刊行物２）、さらに、遷移金属触媒についても行われている（刊行物３）以上、上記の目的のために、刊行物１の発明の硫黄化合物を含有する燃料油を酸化脱硫するための遷移金属触媒を固定化してみることは、刊行物２及び３に記載される事項に基づいて、当業者が容易に着想できることである。
　なお、この点について、請求人は、１８年９月２７日の意見書で、「均一系触媒を固定して用いますと、不均一系触媒になります。不均一系触媒を用いますと、不均一系触媒は有機溶媒になじんで意図する触媒作用を果たすかということは不明なことであり、阻害要因になると考えます。」と主張している（３頁１〜６行参照）。
　しかし、刊行物２、３からみると、上記したように、遷移金属触媒においても、また、硫黄化合物を含有する燃料油を酸化脱硫する方法においても、触媒を固定化することが知られている以上、不均一系になることが固定化を着想するうえでの阻害要因になるとは考えられない。
　
　また、遷移金属触媒と坦体であるイオン交換体の割合について、刊行物３には、０．５〜５０重量％と記載されている。［摘示(3-4)］
　仮にこの遷移金属触媒が本願発明の実施例１で使用している「りんタングステン酸」であるとすると、その分子量は２８８２であることから、遷移金属触媒のイオン交換体に対する割合は、０．０１７３５×１０−４〜１．７３５×１０−４mol/gと換算される。そして、上記の換算された遷移金属触媒坦持率の数値範囲は、本願発明の遷移金属触媒の固定化量の割合の数値範囲と重複する。
　そうすると、本願発明の遷移金属触媒の固定化量の割合は、刊行物３に記載される上記の換算された遷移金属触媒坦持率の数値範囲を参考にして、本願発明の遷移金属触媒の固定化量の割合を最適化するために検討することで、当業者が容易に決めることができた数値範囲であると考えられる。
　また、本願発明の遷移金属触媒の固定化量の割合の数値範囲は、本願明細書の詳細な説明の段落【００２１】の、「イオン交換体上への遷移金属触媒の固定化量に特に制限はないが、・・・好ましくは１×１０−４〜１mol/の割合で添加される。」からみると、その数値範囲の上限値及び下限値に臨界的意義があるものではなく、固定化に当たり当然設定しなければならない数値を最適な数値とするべく検討して設定したものであり、当業者が容易になしえた設計的事項である。そうすると、本願発明で「イオン交換体上への遷移金属触媒の固定化量を１×１０−４〜１mol/の割合」とすることも当業者が容易に導き出せたことである。
　なお、この点について、請求人は、１８年９月２７日の意見書で、「燃料油に対して１／１０〜１０ｖ／ｖ（容積比）の割合の極性有機溶媒の存在下に、酸化剤で処理し、得られる硫黄化合物酸化物を分離・除去することを特徴とする燃料油の酸化脱硫方法。」において、「遷移金属触媒の固定化量をイオン交換体に対して1×10−４ 〜1 mol／gの割合で、イオン交換体に固定した遷移金属触媒」を用いることを規定することはできない旨の主張をしている（２頁３７〜４２行参照）。
　しかしながら、上記したところであるが、イオン交換体に固定した遷移金属触媒を使用するのであれば、遷移金属触媒の固定化量の設定は必須のことであり、しかも、本願発明の遷移金属触媒の固定化量の割合の数値範囲は、刊行物３に記載される換算された遷移金属触媒坦持率の数値範囲と重複する数値範囲であり、さらに、本願発明の燃料油の酸化脱硫方法において、1×10−４ 〜1 mol／gと特定したことにより予測せざる効果が奏されているものともいえない以上、相違点２は当業者が容易に着想し得たものであって、請求人の主張は当を得た主張ではない。
　　 
　相違点３について検討する。 
　刊行物１には、燃料油中の硫黄化合物の酸化脱硫生成物について、「有機硫黄化合物は酸化されることにより、酸素と結合した有機硫黄酸化物に変換され、各種の分離操作を用いて除去することが出来る。」と記載されている。［摘示(1-3)］
　そうしてみると、燃料油中の硫黄化合物の酸化脱硫生成物について、刊行物１には、その請求項に記載がされていないだけで、実質的相違点ではない。
　　 
　つぎに、本願発明の効果について検討する。 
　本願発明の効果は、明細書の記載からみて、難脱硫性化合物を除去できるものであること（段落【００３８】）（以下、「第１の効果」という。）、触媒の分離・回収操作を非常に簡略化することができること（段落【００２６】）（以下、「第２の効果」という。）にあると認められる。 
　まず、本願発明の第１の効果について検討する。 
　刊行物１の実施例１、４及び６では、（固定化していない）遷移金属触媒によってモデル燃料油の有機硫黄化合物を１００％酸化反応させたこと［摘示(1-4)〜(1-6)］、同実施例１１では、（固定化していない）遷移金属触媒によって深度脱硫軽油の硫黄分を２７ｐｐｍにまで除去したこと［摘示(1-7)〜(1-9)］が記載されており、これは、本願の実施例１〜４と同等の効果である。よって、本願発明の第１の効果は、刊行物１から予測される範囲内のものである。 
　ところで、本願の実施例１〜４では、遷移金属触媒添加量が濃度１０ｍＭの水溶液１０ｍＬであり、刊行物１の発明の実施例１、４、６又は１１では、遷移金属触媒添加量が１０ｍｇであるが、前者の添加量をｍｇに換算すれば下記のとおり、２８８ｍｇである。そうすると、使用した触媒の添加量当りの効果という見方をすると、むしろ、本願発明のほうが、刊行物１の発明よりも触媒を多量に用いており、触媒使用量の点からしても、本願発明に効果があるとすることはできない。 
 　　（Ｈ３［ＰＷ１２Ｏ４０］）の分子量：２８８２ 
 　　濃度１０ｍＭの水溶液１０ｍＬのｍｇ換算： 
 　　　２８８２×１０／１０００×１０／１０００＝０．２８８２ｇ 
 　　　　＝２８８．２ｍｇ 
　つぎに、本願発明の第２の効果について検討する。 
　刊行物２には、触媒の固定化について、反応液中への触媒の混入を防止し、反応液中からの触媒の回収を容易にするとともに、繰り返し使用も可能にすることなどから、工業的プロセスへの応用において重要である旨、記載されており［摘示(2-4)］、本願発明の第２の効果と同等である。 
 　 
　以上のとおり、本願発明は、その発明を特定する事項の結びつきによって予測せざる効果が奏されているものとはいえないので、本願発明は刊行物１〜３に基づいて当業者が容易に着想できた発明である。
　　　
５．結論 　　
　以上のとおりであるから、本願請求項１に係る発明は、本願出願前に頒布された刊行物である引用例１〜３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。したがって、他の請求項については言及するまでもなく本願は拒絶すべきものである。
　よって、結論のとおり審決する。