【手続補正書】
【提出日】平成24年4月25日(2012.4.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６７】
本発明を、いくつかの好ましい実施形態に関して、記載してきたが、本発明の範囲はそれらの実施形態よりも広いと考えられ、以下の請求の範囲から確認すべきである。
本発明の実施態様としては下記の態様をあげることができる：
〈１〉下記式によって表される多孔性有機シリカガラスフィルムを製造するための化学気相蒸着方法であって：
式ＳｉｖＯｗＣｘＨｙＦｚ
（式中、ｖ＋ｗ＋ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００原子％、ｖは１０〜３５原子％、ｗは１０〜６５原子％、ｘは５〜３０原子％、ｙは１０〜５０原子％、かつｚは０〜１５原子％である）
下記の工程を含む、化学気相蒸着方法：
基材を真空チャンバー内に提供すること；
真空チャンバー内に、オルガノシラン及びオルガノシロキサンからなる群から選択される少なくとも１種の前駆体、及び前駆体から区別しうるポロゲンを含むガス状試薬を導入すること、ここで、ポロゲンは非分岐構造を有しかつ２以下の不飽和度を有するＣ４〜Ｃ１４環状炭化水素化合物である；
エネルギーを真空チャンバー中のガス状試薬に適用してガス状試薬の反応を誘導し、予備的フィルムを基材上に蒸着させること、ここで、予備的フィルムはホロゲンを含有する；及び
不安定有機物質の実質的全てを予備的フィルムから除去して細孔を有しかつ誘電定数が２．６未満である多孔性フィルムを提供すること。
〈２〉上記誘電定数が２．２未満である、上記〈１〉項に記載の方法。
〈３〉ｖが２０〜３０原子％であり、ｗが２０〜４５原子％であり、ｘが５〜２０原子％であり、ｙが１５〜４０原子％であって、ｚが０である、上記〈１〉項に記載の方法。
〈４〉上記エネルギーがプラズマエネルギーであって、上記ポロゲンが紫外線照射への曝露によって除去される、上記〈１〉項に記載の方法。
〈５〉上記多孔性フィルム中の水素のほとんどが炭素に結合している、上記〈１〉項に記載の方法。
〈６〉上記多孔性フィルムが１．５ｇ／ｍｌ未満の密度を有する、上記〈１〉項に記載の方法。
〈７〉上記細孔が５ｎｍ以下の球体相当直径を有する、上記〈１〉項に記載の方法。
〈８〉上記多孔性フィルムのフーリエ変換赤外（ＦＴＩＲ）スペクトルが、ポロゲン前駆体がないことを除いて上記方法と実質的に同一の方法によって調製された対照フィルムの対照ＦＴＩＲと実質的に同一である、上記〈１〉項に記載の方法。
〈９〉上記多孔性フィルムがＮ２中で４２５℃の等温下で１．０ｗｔ％／時間未満の平均重量損失を有する、上記〈１〉項に記載の方法。
〈１０〉上記多孔性フィルムが空気中で４２５℃の等温下で１．０ｗｔ％／時間未満の平均重量損失を有する、上記〈１〉項に記載の方法。
〈１１〉上記ポロゲンがＣ７〜Ｃ１０環状炭化水素化合物である、上記〈１〉項に記載の方法。
〈１２〉上記ポロゲンがシクロオクタン、シクロヘプタン、シクロオクテン、シクロオクタジエン、シクロヘプテン、及びそれらの混合物からなる群から選択される、上記〈１１〉項に記載の方法。
〈１３〉上記ポロゲンがＣ８環状炭化水素化合物である、上記〈１１〉項に記載の方法。
〈１４〉上記ポロゲンがシクロオクタン、シクロオクテン、及びそれらの混合物からなる群から選択される、上記〈１３〉項に記載の方法。
〈１５〉上記ポロゲンがシクロオクタンである、上記〈１４〉項に記載の方法。
〈１６〉上記オルガノシロキサンがジエトキシメチルシラン（ＤＥＭＳ）である、上記〈１〉項に記載の方法。
〈１７〉上記少なくとも１種の前駆体が下記の式によって表される、上記〈１３〉項に記載の方法：
（ａ）式Ｒ１ｎ（ＯＲ２）ｐ（Ｏ（Ｏ）ＣＲ３）４−（ｎ＋ｐ）Ｓｉ
（式中、Ｒ１は独立に、Ｈ、又はＣ１〜Ｃ４の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ２は独立に、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ３は独立に、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；ｎは１〜３であり；ｐは０〜３である）；
（ｂ）式Ｒ１ｎ（ＯＲ２）ｐ（Ｏ（Ｏ）ＣＲ４）３−ｎ−ｐＳｉ−Ｏ−ＳｉＲ３ｍ（Ｏ（Ｏ）ＣＲ５）ｑ（ＯＲ６）３−ｍ−ｑ
（式中、Ｒ１及びＲ２は独立に、Ｈ、又はＣ１〜Ｃ４の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ２及びＲ６は独立に、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ４及びＲ５は独立に、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；ｎは０〜３であり；ｍは０〜３であり；ｑは０〜３であり；ｐは０〜３であり；ただし、ｎ＋ｍ≧１、ｎ＋ｐ≦３、及びｍ＋ｑ≦３である）；
（ｃ）式Ｒ１ｎ（ＯＲ２）ｐ（Ｏ（Ｏ）ＣＲ４）３−ｎ−ｐＳｉ−ＳｉＲ３ｍ（Ｏ（Ｏ）ＣＲ５）ｑ（ＯＲ６）３−ｍ−ｑ
（式中、Ｒ１及びＲ３は独立に、Ｈ、又はＣ１〜Ｃ４の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ２及びＲ６は独立に、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ４及びＲ５は独立に、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；ｎは０〜３であり；ｍは０〜３であり；ｑは０〜３であり；ｐは０〜３であり；ただし、ｎ＋ｍ≧１、ｎ＋ｐ≦３、及びｍ＋ｑ≦３である）；
（ｄ）式Ｒ１ｎ（ＯＲ２）ｐ（Ｏ（Ｏ）ＣＲ４）３−ｎ−ｐＳｉ−Ｒ７−ＳｉＲ３ｍ（Ｏ（Ｏ）ＣＲ５）ｑ（ＯＲ６）３−ｍ−ｑ
（式中、Ｒ１及びＲ３は独立に、Ｈ、又はＣ１〜Ｃ４の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ２、Ｒ６及びＲ７は独立に、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ４及びＲ５は独立に、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；ｎは０〜３であり；ｍは０〜３であり；ｑは０〜３であり；ｐは０〜３であり；ただし、ｎ＋ｍ≧１、ｎ＋ｐ≦３、及びｍ＋ｑ≦３である）；
（ｅ）式（Ｒ１ｎ（ＯＲ２）ｐ（Ｏ（Ｏ）ＣＲ３）４−（ｎ＋ｐ）Ｓｉ）ｔＣＨ４−ｔ
（式中、Ｒ１は独立に、Ｈ、又はＣ１〜Ｃ４の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ２は独立に、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ３は独立に、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；ｎは１〜３であり；ｐは０〜３であり；ｔは２〜４であり；ただし、ｎ＋ｐ≦４である）；
（ｆ）式（Ｒ１ｎ（ＯＲ２）ｐ（Ｏ（Ｏ）ＣＲ３）４−（ｎ＋ｐ）Ｓｉ）ｔＮＨ３−ｔ
（式中、Ｒ１は独立に、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ４の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ２は独立に、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；Ｒ３は独立に、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ６の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、芳香族の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；ｎは１〜３であり；ｐは０〜３であり、ｔは１〜３であり；ただし、ｎ＋ｐ≦４である）；又は
（ｇ）式（ＯＳｉＲ１Ｒ３）ｘの環状シロキサン
（式中、Ｒ１及びＲ３は独立に、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ４の、直鎖又は分岐鎖の、飽和、一不飽和又は多不飽和の、環状の、部分的に又は完全にフッ素化されている炭化水素であり；ｘは２〜８の整数である）。
〈１８〉上記少なくとも１種の前駆体が、ジエトキシメチルシラン、ジメトキシメチルシラン、ジイソプロポキシメチルシラン、ジ−ｔ−ブトキシメチルシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリイソプロポキシシラン、メチルトリ−ｔ−ブトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジメチルジイソプロポキシシラン、ジメチルジ−ｔ−ブトキシシラン、及びテトラエトキシシランからなる群から選択される、上記〈１４〉項に記載の方法。
〈１９〉上記少なくとも１種の前駆体が、２以下のＳｉ−Ｏ結合を有する第１の有機ケイ素前駆体、及び３以上のＳｉ−Ｏ結合を有する第２の有機ケイ素前駆体の混合物であって、上記混合物が、多孔性フィルムの化学組成を調整するように提供される、上記〈１〉項に記載の方法。
〈２０〉上記ガス状試薬が、ジエトキシメチルシラン及びテトラエトキシシランの混合物を含む、上記〈１〉項に記載の方法。
〈２１〉下記の成分を含有する、組成物：
（ａ）（ｉ）ジエトキシメチルシラン、ジメトキシメチルシラン、ジ−イソプロポキシメチルシラン、ジ−ｔ−ブトキシメチルシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリ−イソプロポキシシラン、メチルトリ−ｔ−ブトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジメチルジ−イソプロポキシシラン、ジメチルジ−ｔ−ブトキシシラン、及びテトラエトキシシラン、トリメチルシラン、テトラメチルシラン、ジエトキシメチルシラン、ジメトキシメチルシラン、ジターシャリーブトキシメチルシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルエトキシシラン、メチルトリアセトキシシラン、メチルジアセトキシシラン、メチルエトキシジシロキサン、ジメチルジアセトキシシラン、ビス（トリメトキシシリル）メタン、ビス（ジメトキシシリル）メタン、テトラエトキシシラン、トリエトキシシラン、及びそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１種の前駆体；及び
（ｉｉ）上記少なくとも１種の前駆体から区別されうるポロゲンであって、シクロオクテン、シクロヘプテン、シクロオクタン、シクロオクタジエン、シクロヘプタン、シクロヘプタジエン、シクロヘプタトリエン、及びそれらの混合物から選択されるポロゲン。
〈２２〉上記ポロゲン及び上記前駆体が、別々の容器に維持されるキットで提供される、上記〈２１〉項に記載の組成物。
〈２３〉上記容器の少なくとも１つが、圧縮可能なステンレス鋼容器である、上記〈２２〉項に記載の組成物。
〈２４〉上記ポロゲン及び上記前駆体が、上記ポロゲン及び上記前駆体を別々に維持するための分離手段を有する単一の容器中に維持さている、上記〈２１〉項に記載の組成物。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の成分を含有する、組成物：
（ｉ）ジエトキシメチルシラン、ジメトキシメチルシラン、ジ−イソプロポキシメチルシラン、ジ−ｔ−ブトキシメチルシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリ−イソプロポキシシラン、メチルトリ−ｔ−ブトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジメチルジ−イソプロポキシシラン、ジメチルジ−ｔ−ブトキシシラン、テトラエトキシシラン、トリメチルシラン、テトラメチルシラン、ジエトキシメチルシラン、ジメトキシメチルシラン、ジターシャリーブトキシメチルシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルエトキシシラン、メチルトリアセトキシシラン、メチルジアセトキシシラン、メチルエトキシジシロキサン、ジメチルジアセトキシシラン、ビス（トリメトキシシリル）メタン、ビス（ジメトキシシリル）メタン、テトラエトキシシラン、トリエトキシシラン、及びそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１種の前駆体；並びに
（ｉｉ）前記少なくとも１種の前駆体から区別されうるポロゲンであって、シクロオクテン、シクロヘプテン、シクロオクタン、シクロオクタジエン、シクロヘプタン、シクロヘプタジエン、シクロヘプタトリエン、及びそれらの混合物から選択されるポロゲン。
【請求項２】
前記ポロゲン及び前記前駆体が、別々の容器に維持されるキットで提供される、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記容器の少なくとも１つが、圧縮可能なステンレス鋼容器である、請求項２に記載の組成物。
【請求項４】
前記ポロゲン及び前記前駆体が、前記ポロゲン及び前記前駆体を別々に維持するための分離手段を有する単一の容器中に維持さている、請求項１に記載の組成物。
【請求項５】
下記式によって表される多孔性有機シリカガラスフィルムを化学気相堆積法によって堆積させるための組成物であって：
式ＳｉｖＯｗＣｘＨｙＦｚ
（式中、ｖ＋ｗ＋ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００原子％、ｖは１０〜３５原子％、ｗは１０〜６５原子％、ｘは５〜３０原子％、ｙは１０〜５０原子％、かつｚは０〜１５原子％である）
オルガノシラン及びオルガノシロキサンからなる群から選択される少なくとも１種の前駆体、及び
非分岐構造を有しかつ２以下の不飽和度を有するＣ４〜Ｃ１４環状炭化水素化合物を含むポロゲン、
を含む、組成物。
【請求項６】
前記ポロゲンがＣ７〜Ｃ１０環状炭化水素化合物である、請求項１に記載の組成物。
【請求項７】
前記ポロゲンが、シクロオクタン、シクロヘプタン、シクロオクテン、シクロオクタジエン、シクロヘプテン、及びそれらの混合物からなる群から選択される、請求項６に記載の組成物。
【請求項８】
前記ポロゲンがＣ８環状炭化水素化合物である、請求項５に記載の組成物。
【請求項９】
前記ポロゲンが、シクロオクタン、シクロオクテン、及びそれらの混合物からなる群から選択される、請求項５に記載の組成物。
【請求項１０】
前記ポロゲンが、シクロオクタンである、請求項９に記載の組成物。
【請求項１１】
前記オルガノシロキサンがジエトキシメチルシラン（ＤＥＭＳ）である、請求項１に記載の組成物。