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　平成　７年特許願第５１１１０６号「幅広い分子量分布を示すポリエチレンの製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成　７年　４月２０日国際公開、ＷＯ９５／１０５４８、平成　８年　５月２８日国内公表、特表平　８−５０４８８３〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
［１］．手続きの経緯
　本願は、平成５年１０月１５日の国際出願であって、平成１４年１月１６日付けで拒絶理由が通知され、その指定期間内である平成１４年７月２４日に意見書及び手続補正書が提出され、更に、平成１４年１０月７日付けで拒絶理由が通知され、その指定期間内である平成１５年４月１４日に意見書及び手続補正書が提出されたが、平成１５年６月２日付けで拒絶査定がなされ、これに対して平成１５年９月８日に審判請求がなされるとともに、平成１５年１０月７日に手続補正書が提出されたものである。
　
［２］．本願発明
　本願の請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は、平成１５年１０月７日に提出された手続補正書によって補正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「直列連結している２個の液体充填ループ反応槽内で、有機マグネシウム化合物とチタン化合物との反応生成物である遷移金属成分（成分Ａ）、有機アルミニウム化合物（成分Ｂ）および任意に１種以上の電子供与体を含む触媒を存在させ、１から１００バールの絶対圧力下５０から１２０℃、好適には６０から１１０℃の温度で、３から１０個の炭素原子を有する１種以上の他のアルファ−アルケンコモノマーを、該アルファ−アルケンコモノマーとエチレンとの合計を１００モル％として、多くとも２０モル％用い、水素で平均分子質量を調節することによってエチレンを共重合させる方法において、該コモノマーの導入を本質的に第一反応槽内で行いそしてこの第一反応槽内の水素濃度を非常に低い濃度にすることにより０．０１から５ｇ／１０’のＨＬＭＩを示すエチレンポリマー類が生じるようにし、そして第二反応槽内の水素圧を非常に高く維持することにより５ｇ／１０’より大きいＨＬＭＩを示すエチレンポリマー類が生じるようにし、且つ、該第一反応槽内の水素濃度を０．００５から０．０７体積％にし、そして第二反応槽内の水素濃度を０．５−２．２体積％にして、この重合を実施することを含む方法。」
　
［３］．拒絶査定の理由についての判断
　（３−１）引用例
　原査定の拒絶の理由（特許法第２９条第２項違反）には次の文献（以下、「引用例」という。）が引用され、引用例には、以下の点が記載されている。
　引用例：特開昭５８−１３６０５号公報
　
（ア）「チーグラー型触媒の存在下にエチレンとα−オレフインとを共重合する方法において、（イ）・・・高活性触媒を用いること　（ロ）極限粘度〔η〕ａ≧２のエチレンと炭素数５以上のα−オレフイン共重合体を３０〜７０％生成せしめるａ工程と、極限粘度〔η〕ｂ０．３〜１．０のエチレンと炭素数５以上のα−オレフイン共重合体を７０〜３０％生成せしめるｂ工程からなること及び　（ハ）上記〔η〕ａと〔η〕ｂとの比〔η〕ａ／〔η〕ｂが４．５〜９．０かつ共重合体の極限粘度〔η〕ｃが２．０〜３．５であることを特徴とするエチレン系共重合体の製造方法。」（特許請求の範囲）                   
（イ）「本件発明は・・・、衝撃強度、耐環境応力亀裂性（以下ＥＳＣＲということがある。）に優れ、かつ成形加工性の高いエチレン系共重合体を効率よく製造する方法を提供することを目的としたものである。」（第２頁右上欄第１５〜２０行）
（ウ）「重合反応は二段階に分けて単一もしくは複数の反応器にて実施し、複数の反応器を用いて行なう場合は第一段の反応帯域で、重合して得られた反応混合物を続いて、第二段の反応帯域に連続して供給する。第一段の反応帯域より第二段の反応帯域への移送は、連絡管を通して行ない、第二段反応帯域からの重合反応混合物の連続的排出による差圧により行なわれる。」（第３頁右下欄第１１〜１８行）
（エ）「（ａ）工程に於いては、〔η〕＞２．０のエチレンと炭素数５以上のα−オレフインとの共重合体を、液相中の水素濃度のエチレン濃度に対する重量比で調節しながら、共重合反応を行なう。この液相中の水素のエチレンに対する濃度比は、一般的に１．０×１０−３（重量比）以下となるような水素の存在下にて行なう。またこの（ａ）工程で作られるエチレンとα−オレフインの共重合体は、〔η〕ａが２．０以上即ち、粘度平均分子量で１２．８×１０４以上の高分子量体で、共重合体中のα−オレフインの含有量は、０．２〜５重量％が一般的で、特に、０．５〜２．５重量％が好ましい。」（第４頁左上欄第１４行〜同頁右上欄第５行）                                      
（オ）「（ｂ）工程に於いては、〔η〕ｂが０．３〜１．０の範囲のエチレンと他のαオレフインとの共重合体を液相に於けるエチレン濃度に対する水素濃度の濃度比を１０〜５０×１０−３（重量比）に保ち、（ａ）工程から流れこむ反応混合物中のα−オレフインを共重合させて行なうか、必要に応じて第二反応帯域にα−オレフインを供給してもよい。
　従って（ｂ）工程においては相対的に低分子量の（ａ）工程で生成するエチレンとα−オレフインとの共重合体のコモノマー含量より低い分岐度の共重合体を生成させることになる。」（第４頁右上欄６〜１６行）
（カ）「重合反応は、５０℃〜１００℃の温度にて、２０分〜１０時間、その圧力は使用する溶媒にもよるが、０．５〜１００ｋｇ／ｃｍ２の圧力下にて実施される。
　反応器のタイプは槽型（ベツセル型）でも環状型（ループ型）でもよい。」（第５頁左上欄第３〜７行）
（キ）「メルトインデックス（以下ＭＩと略す）はＡＳＴＭ−Ｄ−１２３８に基づき、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定し、ハイロードメルトインデックス（以下ＨＬＭＩと略す）は２１．６ｋｇ荷重下での流量（ｇ／１０ｍｉｎ）で表わす。」（第５頁右上欄第１８行〜同頁左下欄第２行）　                                 
（ク）「実施例１
１）触媒調製
　無水塩化アルミニウム４．３７モル、ジフエニルジエトキシシラン３．０６モルをトルエン８ｌとともに２０ｌの反応容器に入れ、６０℃にて攪拌しながら３０分反応後、マグネシウムエチラート８．７５モル（１ｋｇ）を添加後９０℃にて１．５時間反応後４０℃まで冷却し、上澄み液を抜きとり、ｎ−ヘキサンで数回洗浄後、四塩化チタン２．５ｌを添加し、９０℃にて１．５時間反応させた。・・・」（第５頁左下欄第１９行〜同頁右下欄第１２行）
（ケ）「２）二段重合
　内容積２００ｌの第一段重合器に脱水精製したイソブタンを１１７ｌ／ｈｒ、トリイソブチルアルミニウムを１７５ｍｍｏｌ／ｈｒの速度で、前記担持触媒を５．０９ｇ／ｈｒの速度で連続的に供給し、重合器内容物を所要速度で排出しながら、８０℃におい（註：「におい」は「において」の誤記と認める。）エチレンを２１．０ｋｇ／Ｈｒ、ヘキセン−１を０．９１０ｋｇ／Ｈｒの速度で供給し、液相中の水素濃度０．３５×１０−３ｗｔ％、エチレン濃度１．０ｗｔ％、水素の対エチレン濃度比０．３５×１０−３（ｗ／ｗ）、ヘキセン−１の対エチレン濃度比を１．３（ｗ／ｗ）に一定に保ち、全圧４１ｋｇ／ｃｍ２、平均滞留時間を０．８０ｈｒの条件下で液充満の状態で連続的に第一段共重合を行なう。」（第５頁右下欄第１３行〜第６頁左上欄第５行）
（コ）「共重合で生成したエチレン・ヘキセン−１共重合体を含むイソブタンのスラリー（重合体濃度２３重量％、重合体の極限粘度４．８、ヘキセン含有量は１．１重量％、共重合体密度は０．９２９ｇ／ｃｍ３）をそのまま内容積４００ｌの第二段重合器に全量、内径５０ｍｍの連結管を通して、導入し、触媒を追加することなく、イソブタン５５ｌ／ｈｒと水素を供給し、重合器内容物を所要速度で排出しながら、９０℃において、エチレンを２３．７ｋｇ／Ｈｒの速度で供給し、エチレン濃度を１．２０重量％、ヘキセンの対エチレン濃度比を０．６５（ｗ／ｗ）、水素の対エチレン濃度比を３０×１０−３（ｗ／ｗ）に保ち、全圧を４１．０ｋｇ／ｃｍ２、滞留時間を１．０５ｈｒの条件下に第二段重合を行なう。」（第６頁左上欄第６〜１９行）
（サ）「第二段重合器からの排出物は、エチレン重合体混合物３１重量％含み、該重合体の極限粘度〔η〕＝２．６１、ＨＬＭＩは９．４８ｇ／１０ｍｉｎ、コモノマーの１−ヘキセン含量は０．７５重量％であり、エチレン共重合体混合物の密度は０．９５０５ｇ／ｃｍ３であつた。第一段と第二段の重合体の生成割合は４７：５３に相当し、第二段重合器のみで生成しているエチレン共重合体の極限粘度〔η〕は０．６７、１−ヘキセン含量は０．４３重量％であり、その密度は０．９６５ｇ／ｃｍ３に相当する。
　フイルムの衝撃強度は４５８ｋｇ−ｃｍ／ｍｍ、ＭＤ強度１３．２ｋｇ−ｃｍ／ｍｍ２、ＴＤ強度９．１ｋｇ−ｃｍ／ｍｍ２、フイツシユアイは２ケ／ｃｃ、高速成形性は１１５ｍ／ｍｉｎ、と優れ、強度及び流動加工性の優れたフイルムが得られた。」（第６頁左上欄第２０行〜同頁右上欄第１４行）
　
　（３−２）対比・判断
　引用例には、その特許請求の範囲に、チーグラー型触媒の存在下にエチレンとα−オレフインとを共重合する方法であって、（イ）高活性触媒を用い、（ロ）極限粘度〔η〕ａ≧２のエチレンと炭素数５以上のα−オレフイン共重合体を３０〜７０％生成せしめるａ工程と、極限粘度〔η〕ｂ０．３〜１．０のエチレンと炭素数５以上のα−オレフイン共重合体を７０〜３０％生成せしめるｂ工程からなる方法（摘示記載（ア））が記載されており、発明の詳細な説明には、この方法が、衝撃強度、耐環境応力亀裂性（ＥＳＣＲ）に優れ、かつ成形加工性の高いエチレン系共重合体を効率よく製造することを目的とするものであること（摘示記載（イ））、ａ工程においては、液相中の水素のエチレンに対する濃度比を１．０×１０−３（重量比）以下となるように調節しながらエチレンとα−オレフインとの共重合反応を行なって〔η〕ａが２．０以上即ち、粘度平均分子量で１２．８×１０４以上の高分子量体を生成させ、ｂ工程においては、エチレン濃度に対する水素濃度の濃度比を１０〜５０×１０−３（重量比）に保ち、ａ工程から流れこむ反応混合物中のα−オレフインを共重合させて相対的に低分子量の共重合体を生成させること（摘示記載（エ）、（オ））、重合反応に複数の反応器を用いて行なう場合は、第一段の反応帯域より第二段の反応帯域への移送は連絡管を通して行なうこと（摘示記載（ウ））、及び、重合反応に環状型（ループ型）反応器を用い得ること（摘示記載（カ））も記載されている。更に、実施例１には、マグネシウムエチラートと四塩化チタンを原料として含む反応生成物からなる触媒を調製（摘示記載（ク））し、第一段重合器にイソブタン、ブチルアルミニウム及び該触媒を連続的に供給し、８０℃においてエチレンを２１．０ｋｇ／Ｈｒ、ヘキセン−１を０．９１０ｋｇ／Ｈｒの速度で供給し、液相中の水素濃度０．３５×１０−３ｗｔ％、エチレン濃度１．０ｗｔ％、水素の対エチレン濃度比０．３５×１０−３（ｗ／ｗ）、ヘキセン−１の対エチレン濃度比を１．３（ｗ／ｗ）に保ち、全圧４１ｋｇ／ｃｍ２、平均滞留時間を０．８０ｈｒの条件下で液充満の状態で連続的に第一段共重合を行なうこと（摘示記載（ケ））、共重合で生成したエチレン・ヘキセン−１共重合体を含むイソブタンのスラリー（重合体濃度２３重量％、重合体の極限粘度４．８、ヘキセン含有量は１．１重量％、共重合体密度は０．９２９ｇ／ｃｍ３）をそのまま第二段重合器に連結管を通して導入し、触媒を追加することなく、イソブタンと水素を供給し、重合器内容物を所要速度で排出しながら、９０℃において、エチレンを２３．７ｋｇ／Ｈｒの速度で供給し、エチレン濃度を１．２０重量％、ヘキセンの対エチレン濃度比を０．６５（ｗ／ｗ）、水素の対エチレン濃度比を３０×１０−３（ｗ／ｗ）に保ち、全圧を４１．０ｋｇ／ｃｍ２、滞留時間を１．０５ｈｒの条件下に第二段重合を行なうこと（摘示記載（コ））、及び、第二段重合器からの排出物は、エチレン重合体混合物３１重量％含み、該重合体の極限粘度〔η〕＝２．６１、ＨＬＭＩは９．４８ｇ／１０ｍｉｎ、コモノマーの１−ヘキセン含量は０．７５重量％であり、第二段重合器のみで生成しているエチレン共重合体の極限粘度〔η���は０．６７、１−ヘキセン含量は０．４３重量％であって、その密度は０．９６５ｇ／ｃｍ３に相当すること（摘示記載（サ））が記載されている。
　引用例の実施例１に記載された方法において、マグネシウムエチラートと四塩化チタンを原料として含む反応生成物からなる触媒は本願発明における「有機マグネシウム化合物とチタン化合物との反応生成物である遷移金属成分（成分Ａ）」に相当し、これとともに用いるブチルアルミニウムは本願発明における「有機アルミニウム化合物（成分Ｂ）」に相当し、第一段共重合でエチレンと共重合させるヘキセン−１は本願発明における「３から１０個の炭素原子を有する１種以上の他のアルファ−アルケンコモノマー」に該当するものである。また、第一段共重合に用いる第一段重合器及び第二段共重合に用いる第二段重合器は、それぞれ本願発明における「第一反応槽」及び「第二反応槽」に相当するものであり、第一段共重合における温度８０℃、全圧４１ｋｇ／ｃｍ２ という反応条件、及び、第二段共重合における温度９０℃、全圧４１．０ｋｇ／ｃｍ２ という反応条件は、いずれも本願発明における「１から１００バールの絶対圧力下５０から１２０℃」という範囲に含まれるものであって、引用例の実施例１の方法において、液充満の状態で行われる第一段共重合で生成したエチレン・ヘキセン−１共重合体を含むイソブタンのスラリーをそのまま第二段重合器に連結管を通して導入して第二段共重合を行うための第一段重合器及び第二段重合器として、直列連結している２個の液体充填反応槽が用いられることは自明である。更に、引用例の実施例１の方法において、第二段重合器にヘキセン−１を導入することは記載されておらず、発明の詳細な説明の「（ｂ）工程に於いては・・・（ａ）工程から流れこむ反応混合物中のα−オレフインを共重合させて行なう」（摘示記載（オ））との記載からみても、ヘキセン−１の導入は本質的に第一段重合器で行われるものと解される。そして、引用例の発明の詳細な説明には、（ａ）工程（第一段共重合）においては液相中の水素濃度のエチレン濃度に対する重量比で調節しながら共重合反応を行ない、〔η〕ａが２．０以上即ち、粘度平均分子量で１２．８×１０４以上の高分子量体の共重合体を得ること（摘示記載（エ））及び（ｂ）工程（第二段共重合）においては液相におけるエチレン濃度に対する水素濃度の濃度比を１０〜５０×１０−３（重量比）に保ち、相対的に低分子量の共重合体を生成させること（摘示記載（オ））が記載されており、また、実施例１においては、第一段共重合では液相中の水素のエチレンに対する濃度比が相対的に低く、第二段共重合では高く保たれて、第一段共重合では極限粘度４．８、第二段共重合では極限粘度０．６７の共重合体が得られており、極限粘度が高いほど平均分子量が大きいことはよく知られているから、引用例の実施例１の方法においても、水素で共重合体の平均分子質量を調節するものというべきである。
　そうすると、本願発明と引用例の実施例１に記載された発明（以下、「引用発明」という。）とは、ともに、良好な物性と加工性を兼ね備えたエチレン系共重合体の製造方法に係るものであり、
「直列連結している２個の液体充填反応槽内で、有機マグネシウム化合物とチタン化合物との反応生成物である遷移金属成分（成分Ａ）及び有機アルミニウム化合物（成分Ｂ）を含む触媒を存在させ、１から１００バールの絶対圧力下５０から１２０℃の温度で、３から１０個の炭素原子を有する１種以上の他のアルファ−アルケンコモノマーを用い、水素で平均分子質量を調節することによってエチレンを共重合させる方法において、該コモノマーの導入を本質的に第一反応槽内で行い、第一反応槽内の水素濃度を非常に低い濃度に、第二反応槽内の水素圧を非常に高く維持することを含む方法」
である点で一致しているが、本願発明における以下の構成要件について引用例には明示されていない点で、これらの発明の間には相違が認められる。
（あ）液体充填反応槽として「ループ反応槽」を用いる点、
（い）「（１種以上の他のアルファ−アルケンコモノマーを）アルファ−アルケンコモノマーとエチレンとの合計を１００モル％として、多くとも２０モル％用いる」点、
（う）「（第一反応槽内の水素濃度を非常に低い濃度にすることにより）０．０１から５ｇ／１０’のＨＬＭＩを示すエチレンポリマー類が生じるように」する点、
（え）「（第二反応槽内の水素圧を非常に高く維持することにより）５ｇ／１０’より大きいＨＬＭＩを示すエチレンポリマー類が生じるように」する点、
（お）「第一反応槽内の水素濃度を０．００５から０．０７体積％に」する点、及び、
（か）「第二反応槽内の水素濃度を０．５−２．２体積％に」する点
　
　そこで、これらの相違点について以下に検討する。
（ｉ）（あ）の点について
　引用例には、「反応器のタイプは槽型（ベツセル型）でも環状型（ループ型）でもよい」（摘示記載（カ））と記載されており、引用発明における第一段重合器及び第二段重合器としてループ型の反応器、即ちループ反応槽は当然用い得るものであるから、この点は実質的な相違点とはいえない。
　
（ｉｉ）（い）の点について
　引用例の実施例１には、第一段重合器にエチレンを２１．０ｋｇ／Ｈｒ、ヘキセン−１を０．９１０ｋｇ／Ｈｒの速度で供給することが記載されており、第一段重合器に供給されるエチレンとヘキセン−１の合計１００モルに対してヘキセン−１は約１．４モルの割合［〔（０．９１０／８４）／｛（２１．０／２８）＋（０．９１０／８４）｝〕×１００；「２８」及び「８４」は、それぞれエチレン及びヘキセン−１の分子量］である。そして、引用例の実施例１には第二段重合器にエチレンを２３．７ｋｇ／Ｈｒの速度で供給することが記載されておりヘキセン−１を供給することは記載されていないから、第一段重合器及び第二段重合器全体として、エチレンとヘキセン−１の合計１００モルに対するヘキセン−１の供給量は約１．４モル以下であることが明らかであり、このモル比の範囲は、本願発明における（い）の要件を満たすものである。
　
（ｉｉｉ）（う）及び（え）の点について
　引用例には、第一段共重合及び第二段共重合で得られる共重合体についてのＨＬＭＩの測定値は記載されていない。
　しかしながら、実施例１には、第二段重合器からの排出物は極限粘度〔η〕＝２．６１、ＨＬＭＩが９．４８ｇ／１０ｍｉｎであることが記載されており、第二段重合器のみで生成しているエチレン共重合体の極限粘度〔η〕は０．６７であることも記載されている。そして、極限粘度が小さいものほど平均分子量が小さくＨＬＭＩが大きいことは自明であるから、第二段重合器のみで生成しているエチレン共重合体のＨＬＭＩが９．４８ｇ／１０ｍｉｎより大きいことは明らかであり、該エチレン共重合体は「５ｇ／１０’より大きいＨＬＭＩ」という本願発明の（え）の要件を満たすものである。
　また、引用例の発明の詳細な説明には、（ａ）工程（第一段共重合）においては液相中の水素濃度のエチレン濃度に対する重量比で調節しながら共重合反応を行ない、〔η〕ａが２．０以上即ち、粘度平均分子量で１２．８×１０４以上の高分子量体の共重合体を得ること（摘示記載（エ））が記載されており、第一段共重合においては高い平均分子量、即ち、小さいＨＬＭＩの共重合体を得ることが開示されているのであるから、引用発明においても、第一段共重合においては相対的に小さいＨＬＭＩの共重合体を生成させるものであり、そのＨＬＭＩの範囲を本件発明の（う）のように限定することは、当業者が製品に付与すべき物性を勘案して適宜実験的に行い得るものというほかはない。
　なお、この点について審判請求人は審判請求書において、ポリエチレンの場合、粘度［η］（ｄｌ／ｇ）と分子量Ｍｗとの間には
Ｍｗ＝３８２２０・［η］１．４３   （以下、「Ｉ式」という。）
の関係があること、及び、本願発明の第一反応槽で生成される共重合体の「０．０１〜５g／１０’」なるＨＬＭＩは２３６〜７０８［ｋＤａ］の分子量に相当する旨、述べており、これらにしたがえば、引用例の実施例１の方法において第一段共重合により得られる極限粘度４．８の共重合体の平均分子量はＩ式より約３６００００（３６０ｋＤａ）と計算されて、本願発明の（う）の要件を満たすこととなる。
　
（ｉｖ）（お）及び（か）の点について
　引用例の実施例１には、第一段重合器において、液相中の水素濃度を０．３５×１０−３ｗｔ％、エチレン濃度を１．０ｗｔ％、水素の対エチレン濃度比を０．３５×１０−３（ｗ／ｗ）、ヘキセン−１の対エチレン濃度比を１．３（ｗ／ｗ）に保ち、第二段重合器において、エチレン濃度を１．２０重量％、ヘキセン−１の対エチレン濃度比を０．６５（ｗ／ｗ）、水素の対エチレン濃度比を３０×１０−３（ｗ／ｗ）に保つことが記載されている。
　そうすると、第一段重合器における液相中の水素、エチレン、ヘキセン−１及び溶媒であるイソブタンの重量割合は、それぞれ、０．３５×１０−３ｗｔ％、１．０ｗｔ％、１．３ｗｔ％及び９７．６９９３５ｗｔ％となり、これをそれぞれの分子量である２、２８、８４及び５８で除して総モル数に対する水素のモル分率を求めると０．０１％となる。
　同様にして、第二段重合器における総モル数に対する水素のモル分率を求めると１．０％となる。
　そして、モル分率はほぼ体積％に等しいから、引用例の実施例１において、第１段重合器及び第二段重合器における水素濃度はそれぞれ０．０１体積％及び１．０体積％であり、これらはいずれも本願発明における（お）及び（か）の要件を満たすものである。
　
（ｖ）まとめ
　したがって、これらの相違点に格別のものはなく、本願発明は、引用例に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
［４］．むすび
  以上のとおりであるから、本願発明は、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができない。
　よって結論のとおり審決する。