(57)【要約】  基材フィルム（１）とこの基材フィルム（１）の一方面上に触媒インク（８）で形成された触媒層（９）とを有し、触媒層（９）を固体高分子電解質膜（１１）に転写する触媒転写フィルム（１０）において用いられる触媒転写フィルム用の基材フィルム（７）。  触媒転写フィルム用の基材フィルム（７）には、触媒層（９）を目標のパターンに形成するために予め設定した目標エリアの周縁のエリアに、触媒インク（８）と親和性を有さない表面処理材で形成された周縁層（２）が設けられている。
2014148011.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材フィルムと当該基材フィルムの一方面上に触媒インクで形成された触媒層とを有し、前記触媒層を固体高分子電解質膜に転写する触媒転写フィルムにおいて用いられる基材フィルムであって、
前記触媒層を目標のパターンに形成するために予め設定した目標エリアの周縁のエリアに、前記触媒インクと親和性を有さない表面処理材で形成された周縁層を設けたことを特徴とする触媒転写フィルム用の基材フィルム。
【請求項２】
前記表面処理材を、撥水性の表面処理材とすることを特徴とする請求項１に記載の触媒転写フィルム用の基材フィルム。
【請求項３】
前記撥水性の表面処理材を、シランカップリング剤とすることを特徴とする請求項２に記載の触媒転写フィルム用の基材フィルム。
【請求項４】
前記目標エリアの水接触角を１５度以下とするとともに、前記周縁エリアの水接触角を１００度以上とすることを特徴とする請求項２又は３に記載の触媒転写フィルム用の基材フィルム。
【請求項５】
基材フィルムと当該基材フィルムの一方面上に触媒インクで形成された触媒層とを有し、前記触媒層を固体高分子電解質膜に転写する触媒転写フィルムにおいて用いられる基材フィルムを製造する方法であって、
前記触媒インクと親和性を有さない表面処理材を前記基材フィルムの一方面の全面に塗膜した後、前記触媒層を目標のパターンに形成するために予め設定した目標エリアの上の表面処理材を除去する目標エリア形成工程を有することを特徴とする触媒転写フィルム用の基材フィルムの製造方法。
【請求項６】
前記目標エリア形成工程において、前記表面処理材を除去する方法を、前記目標のパターンと同じパターンがその表面に加工形成されたフォトマスクを介して、前記一方面に真空紫外光を照射する方法とすることを特徴とする請求項５に記載の触媒転写フィルム用の基材フィルムの製造方法。
【請求項７】
請求項５又は６に記載の基材フィルムの製造方法によって製造された基材フィルムと、触媒インクで形成された触媒層とを有する触媒転写フィルムの製造方法であって、前記目標エリアに前記触媒インクを滴下する触媒インク滴下工程を有することを特徴とする触媒転写フィルムの製造方法。
【請求項８】
さらに、前記目標エリアの周縁のエリア上の表面処理材を除去する除去工程を有することを特徴とする請求項７に記載の触媒転写フィルムの製造方法。
【請求項９】
前記除去工程において前記表面処理材を除去する方法を、前記周縁エリアに真空紫外光を照射する方法とすることを特徴とする請求項８に記載の触媒転写フィルムの製造方法。
【請求項１０】
請求項７〜９のいずれか一項に記載の触媒転写フィルムの製造方法によって製造された触媒転写フィルムを用いて、電極用の触媒層を固体高分子電解質膜に転写して製造された触媒層付電解質膜。
【請求項１１】
前記固体高分子電解質膜の少なくとも一方面上に形成された前記触媒層の周縁部における最外側の位置と最内側の位置との間隔が、２．０μｍ以下であることを特徴とする請求項１０に記載の触媒層付電解質膜。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子形燃料電池に用いられる触媒転写フィルム用基材フィルム及びその製造方法、この触媒転写フィルム用基材フィルムに電極（アノードまたはカソード）用の触媒層が形成された触媒転写フィルムの製造方法、及び触媒層付電解質膜の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は水素などの燃料と空気などの酸化剤を電気化学的に反応させることにより燃料の化学エネルギーを電気エネルギーに変換して取り出す発電方式である。この発電方式は、発電効率が高く、静粛性に優れ、大気汚染の原因となるＮＯｘ、ＳＯｘ、また地球温暖化の原因となるＣＯ２の排出量が少ない等の利点から、新エネルギーとして期待されている。この燃料電池が適用されている例は、携帯電気機器の長時間電力供給、コジェネレーション用定置型発電温水供給機、燃料電池自動車等があり、用途も規模も多様である。【０００３】
燃料電池の種類は使用する電解質によって、固体高分子形、リン酸形、溶融炭酸塩形、固体酸化物形、アルカリ形等に分類され、それぞれ運転温度が大きく異なり、それに伴い発電規模や利用分野も異なる。
陽イオン交換膜を電解質膜として用いたものは、固体高分子形燃料電池と呼ばれ、燃料電池の中でも比較的低温での動作が可能であり、また、電解質膜の薄膜化により内部抵抗を低減できるため高出力化、コンパクト化が可能であり、車搭載源や家庭据置用電源等への使用が有望視されている。【０００４】
固体高分子形燃料電池は、触媒層付電解質膜（Ｃａｔａｌｙｓｔ    Ｃｏａｔｅｄ    Ｍｅｍｂｒａｎｅ；ＣＣＭ）と呼ばれる、固体高分子の電解質膜の両面に一対の電極触媒層を配置させた接合体を、前記電極の一方に水素を含有する燃料ガスを供給し、前記電極の他方に酸素を含む酸化剤ガスを供給するためのガス流路を形成した一対のセパレータ板で挟持した電池である。この一対のセパレータ板で挟持した電池を単電池セルと呼ぶ。【０００５】
固体高分子形燃料電池は、出力密度の増大と燃料電池全体のコンパクト化を目的として、単電池セルを複数積層（スタック）して用いられる。スタックする枚数は、必要な電力により異なり、一般的な携帯電気機器のポータブル電源では数枚から１０枚程度、コジェネレーション用定置型電気および温水供給機では６０〜９０枚程度、自動車用途では２５０〜４００枚程度である。高出力化をするためにはスタック枚数を増やすことが必要となり、単電池セルのコストが燃料電池全体のコストに大きく影響する。プロセスコストの観点から、部品数が少なく組み立てが容易な触媒層付電解質膜構造が望まれている。【０００６】
触媒層付電解質膜の製造方法の一つとして、転写法と呼ばれる製造方法が注目されている。
この転写法においては、基材フィルム上に触媒層が形成された触媒転写フィルムを作製し、これを電解質膜の両面に触媒が対向する向きに配置してホットプレスを施す。これに続いて、基材フィルムのみを剥離することにより電解質膜上に触媒層を形成し、触媒層付電解質膜を製造する。【０００７】
ところで、触媒層付電解質膜の触媒層の形状（パターン）は、使用用途により様々であり、所望の形状（パターン）の触媒層を形成することが求められている。
特許文献１、特許文献２では、触媒転写フィルムから触媒層を電解質膜に転写する際に、予め所望の形状の触媒層よりも一回り大きいサイズの触媒層が形成された触媒転写フィルムと電解質膜間に所定の開口部を有するマスク材を挟み、転写することにより、所望の形状の触媒層が形成された触媒層付電解質膜を製造している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００８−７７９８４号公報
【特許文献２】特開２００８−７７９８６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、特許文献１、特許文献２では、触媒転写フィルム上に形成された触媒層は、最終的に電解質膜に転写される触媒層のサイズよりも一回り大きく、触媒層のロスが大きくなる。触媒層中には、白金等の貴金属触媒が含有されているため、触媒層のロスにより触媒層付電解質膜の製造コストが上がるという問題がある。
また、特許文献１、特許文献２では、マスク材を介してホットプレスを行うために、マスク材がホットプレスにより損傷する可能性があることから、触媒転写フィルムの基材フィルムに加え、マスク材も副資材となるという問題がある。【００１０】
さらに、特許文献１、特許文献２では、ホットプレス時にマスク材と触媒層が重なるエリアに過剰な力が印加され、電解質膜に損傷を与える可能性があるという問題がある。また、マスク材と触媒層が重なるエリアへの過剰な力の印加を抑制するためにプレス圧力を弱めた場合に、転写不良が生じる可能性があるという問題がある。
本発明は、上記問題を考慮して成し遂げられたものであり、触媒のロス、副資材を抑制した触媒転写フィルム用基材フィルム及びその基材フィルムを用いた触媒転写フィルムを提供するとともに、ホットプレス時に固体高分子電解質膜の損傷を生じさせず、プレス圧力を弱めた場合の転写不良を生じさせない触媒層付電解質膜、並びにこれらの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、上記の課題を解決するために、以下の構成の触媒転写フィルム用基材を採用した。
本発明の第一の態様は、基材フィルムと当該基材フィルムの一方面上に触媒インクで形成された触媒層とを有し、前記触媒層を固体高分子電解質膜に転写する触媒転写フィルムにおいて用いられる基材フィルムであって、前記触媒層を目標のパターンに形成するために予め設定した目標エリアの周縁のエリアに、前記触媒インクと親和性を有さない表面処理材で形成された周縁層を設けたことを特徴とする触媒転写フィルム用の基材フィルムとした。【００１２】
本発明の第二の態様は、前記表面処理材を、撥水性の表面処理材としてもよい。
本発明の第三の態様は、前記撥水性の表面処理材を、シランカップリング剤としてもよい。
本発明の第四の態様は、前記目標エリアの水接触角を１５度以下とするとともに、前記被覆エリアの水接触角を１００度以上としてもよい。【００１３】
本発明の第五の態様は、基材フィルムと当該基材フィルムの一方面上に触媒インクで形成された触媒層とを有し、前記触媒層を固体高分子電解質膜に転写する触媒転写フィルムにおいて用いられる基材フィルムを製造する方法であって、前記触媒インクと親和性を有さない表面処理材を前記基材フィルムの一方面の全面に塗膜した後、前記触媒層を目標のパターンに形成するために予め設定した目標エリアの上の表面処理材を除去する目標エリア形成工程を有することを特徴とする触媒転写フィルム用の基材フィルムの製造方法とした。
本発明の第六の態様は、前記第五の態様における前記目標エリア形成工程において、前記表面処理材を除去する方法を、前記目標のパターンと同じパターンがその表面に加工形成されたフォトマスクを介して、前記一方面に真空紫外光を照射する方法としてもよい。【００１４】
本発明の第七の態様は、前記第五又は第六に記載の基材フィルムの製造方法によって製造された基材フィルムと、触媒インクで形成された触媒層とを有する触媒転写フィルムの製造方法であって、前記目標エリアに前記触媒インクを滴下する触媒インク滴下工程を有する触媒転写フィルムの製造方法とした。
本発明の第八の態様は、前記第七の態様に記載の基材フィルムの製造方法においてさらに、前記目標エリアの周縁のエリア上の表面処理材を除去する除去工程を有してもよい。
本発明の第九の態様は、前記第八に記載の基材フィルムの製造方法における前記除去工程で前記表面処理材を除去する方法を、前記周縁エリアに真空紫外光を照射する方法としてもよい。【００１５】
本発明の第十の態様は、前記第七〜第九のいずれか一つの態様に記載の触媒転写フィルムの製造方法によって製造された触媒転写フィルムを用いて、電極用の触媒層を固体高分子電解質膜に転写して製造された触媒層付電解質膜とした。
本発明の第十一の態様は、前記第十の態様に記載の触媒層付電解質膜であって、前記固体高分子電解質膜の少なくとも一方面上に形成された前記触媒層の周縁部における最外側の位置と最内側の位置との間隔が、２．０μｍ以下である触媒層付電解質膜とした。
【発明の効果】
【００１６】
本発明による触媒転写フィルム用基材フィルムを用いた触媒転写フィルムによれば、副資材となるマスク材を使用することなく所望の形状の触媒層を転写形成できることから、生じる副資材の低減を図ることができる。
また触媒転写フィルムの製造中に、触媒層を形成する際に、触媒インクと親和性があるエリアに触媒インクを塗膜するのみで所望のパターンの触媒層を形成し、廃棄されるインクが無いから、触媒インクのロスが無くなり、製造コストの低減を図ることができる。
さらに、本発明の触媒転写フィルムを用いた触媒層付電解質膜の製造方法によれば、マスク材を介さずに触媒層の転写を行うことから、ホットプレス時に特定の部位への過剰な力の印加を抑制でき、固体高分子電解質膜の損傷を生じさせず、プレス圧力を弱めた場合の転写不良を生じさせることなく触媒層を形成することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の実施形態による触媒転写フィルムの製造方法を工程順に説明するための模式図である。
【図２】本発明の実施形態に係る転写方法による触媒層付電解質膜の製造方法の概要を示す断面図である。
【図３】本発明の実施形態による触媒層付電解質膜を説明するための図である。
【図４】本発明の実施形態による触媒層付電解質膜の周縁部を説明するための、図３中のＣ部分の拡大図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
図１は、本発明の実施形態による触媒転写フィルムの製造方法を工程順に説明するための模式図である。
本実施形態に係る触媒転写フィルムの製造方法は、基材フィルム１上に、触媒インク８と親和性を有し、所望される電極用のパターン（以下「目標のパターン」という。）に触媒層９を形成するために予め設定される親水性エリア５を形成する目標エリア形成工程を有する。この工程を通じて親水性エリア５の周縁のエリアに、触媒インク８と親和性を有さない表面処理剤によって撥水性エリア６が形成される。加えて、本実施形態は、親水性エリア５上に触媒インク８を滴下する触媒インク滴下工程を有し、これによって触媒層９を形成する。さらに加えて、本実施形態は、撥水性エリア６上の表面処理剤を除去する除去工程を有する。上記した親水性エリアが本発明の目標エリアに、また撥水性エリアが本発明の周縁エリアに各々相当する。
【００１９】
まず、表面処理剤で、基材フィルム１の一方の全面を被覆する（図１（ａ´））。本実施形態では表面処理剤としてシランカップリング剤が用いられる。基材フィルム１上は、シランカップリング剤の低表面エネルギーの官能基により撥水化処理される。このように撥水性の表面処理材を用いて周縁層を形成することにより、水溶性インクによる触媒層を精度よくパターニングできる。
基材フィルム１としては、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリアミド（ナイロン）、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレート等の高分子フィルム等を挙げることができる。
【００２０】
表面処理剤としては、触媒インク８と親和性がないものであり、且つ真空紫外光３で除去できるものであれば、特に限定されるものではないが、低表面エネルギーの官能基を有する点でシランカップリング剤が好ましい。またシランカップリング剤の中でも、結合が真空紫外光３で分解され易いフルオロアルキルシランが望ましい。
また、基材フィルム１上に表面処理剤を被覆する方法は、スプレーコーティング、スピンコーティング、化学蒸着法、浸漬法等が挙げられ、特に限定されるものではない。
【００２１】
次に、基材フィルム１の上方に、所定の形状の再利用可能なフォトマスク４を配置して、さらにそのフォトマスク４の上方から真空紫外光３が照射される（図１（ｂ））。このフォトマスク４の表面には、上記目標のパターンと同じパターンが加工形成されるとともに、フォトマスク４は再利用可能とされている。このフォトマスク４を介して基材フィルム１の一方の表面に真空紫外光３が照射されることで、真空紫外光３が照射された表面上のシランカップリング剤のみが分解され、親水性エリア５が形成される（目標エリア形成工程）。また真空紫外光３が照射されない表面上のシランカップリング剤は分解されずにそのまま残り、この残ったエリアが撥水性エリア６を構成する。そして、撥水性エリア６上にはシランカップリング剤による周縁層２が形成されているので、撥水性エリア６の水接触角は親水性エリア５上の水接触角より大きくなり、水接触角が互いに異なる２つのエリアが形成される。このようして、触媒転写フィルム用の基材フィルムを得ることができる（図１（ｂ´））。
【００２２】
真空紫外光の波長は、シランカップリング剤のＳｉ−Ｃの結合が切断できる波長であれば、特に限定されるものではないが、Ｓｉ−Ｃの結合が切断され易いことから１７２ｎｍであることが望ましい。
また、親水性エリア５の水接触角を１５度以下とするとともに前記撥水性エリア６の水接触角を１００度以上とすると、水溶性インクで触媒層をより精度よくパターニングできる。
【００２３】
また上記目標エリア形成工程は、基材フィルム１の全面上にシランカップリング剤を被覆する作業と、その後、目標のパターンに相当する部分のシランカップリング剤のみを除去する作業という、各々が比較的単純な２つの作業からなるので、製造時間を短縮できる。
次に、導電性の触媒担持粒子と高分子電解質と溶媒とを含む触媒インク８を用意し、これを親水性エリア５に滴下する（図１（ｃ）、触媒インク滴下工程）。こうして親水性エリア５上に塗膜を形成し、形成した塗膜中の溶媒を除去して触媒層９を形成する（図１（ｃ´））。
【００２４】
尚、本発明で用いる触媒インク８は、具体的には白金または白金と他の金属（例えばＲｕ、Ｒｈ、Ｍｏ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｆｅ等）とが適宜配合された合金の微粒子（平均粒径は１０ｎｍ以下が望ましい）が表面に担持されたカーボンブラックなどの導電性炭素微粒子（平均粒径：２０〜１００ｎｍ程度）と、パーフルオロスルホン酸樹脂溶液などの高分子溶液とを、シランカップリング剤と親和性が無い溶剤（水など）中で均一に混合して生成される。
【００２５】
次に、真空紫外光３を触媒層９が形成された基材フィルム１上に照射し、基材フィルム１上に残った、前記表面処理剤で形成された周縁層２を分解・除去する（図１（ｄ）、除去工程）。真空紫外光３は、上記のようにシランカップリング剤を分解し易いので好ましい。
以上の工程により、基材フィルム１上から全てのシランカップリング剤が除去され、触媒層９のみが残された触媒転写フィルム１０を得る（図１（ｄ´））。このようにして本実施形態に係る触媒転写フィルムの製造方法が構成される。
【００２６】
図２は、本実施形態に係る触媒層付電解質膜の製造方法の概要を示す断面図である。
本実施形態に係る触媒層付電解質膜の製造方法では、上記のとおり得られた触媒転写フィルム１０を固体高分子電解質膜１１の両面に積層させた後に、プレス用熱盤１２によってホットプレスを実施する。図２中、固体高分子電解質膜１１の一方の面に積層された触媒転写フィルムが、アノード触媒転写フィルム１０１を構成するとともに、その触媒層がアノード触媒層９１を構成する。また他方の面に積層された触媒転写フィルムが、カソード触媒転写フィルム１０２を構成するとともに、その触媒層がカソード触媒層９２を構成する。ホットプレス後に触媒転写フィルム１０と固体高分子電解質膜１１との積層体から、２つの基材フィルム１、１を剥離し、２つの触媒層９１、９２を固体高分子電解質膜１１に転写させ、触媒層付電解質膜を得ることができる。このようにして、本実施形態に係る触媒層付電解質膜の製造方法が構成される。
【００２７】
ホットプレス時の部材の構成は特に限定されるものではないが、アノード触媒層９１が形成されたアノード触媒転写フィルム１０１とカソード触媒層９２が形成されたカソード触媒転写フィルム１０２とが固体高分子電解質膜１１の両面に正対するように配置し、アノード触媒層９１とカソード触媒層９２を同時に固体高分子電解質膜１１に転写することが望ましい。また、ホットプレス時に触媒転写フィルム１０と固体高分子電解質膜１１との積層体と、プレス用熱盤１２の間でホットプレス時に印加される力を均一にするために緩衝材を挿入すると、より高品質な触媒層付電解質膜を得ることができる。
本実施形態に係る触媒転写フィルムの製造方法にあっては、基材フィルム上に触媒インクと親和性が有るエリアと無いエリアがパターン形成され、この親和性が有るエリアに触媒インクを滴下し、この滴下した触媒インクのみを用いて触媒層を形成し、廃棄されるインクが無いから、触媒インクのロス無く、安価に触媒層付電解質膜を製造することができる。
【００２８】
また、本実施形態に係る触媒転写フィルムの製造方法にあっては、所望のパターンの触媒層を形成するために、再利用可能なフォトマスクを使用していることから、副資材を触媒転写フィルムに用いる基材フィルムのみに抑えて、触媒転写フィルムを製造することができる。
さらに、本実施形態に係る触媒転写フィルムを用いた触媒層付電解質膜の製造方法にあっては、触媒層転写の際、ホットプレス時に触媒層形成部位の周縁部に過剰な力が印加されることを防ぐことができ、電解質膜の損傷や、プレス圧力を弱めた場合の転写不良を抑制することができる。
【００２９】
図３は、本発明の実施形態による触媒層付電解質膜を説明するために、触媒層付電解質膜の主面を正面視した上面図又は底面図である。本実施形態による触媒層付電解質膜は、固体高分子電解質膜１１の一方面上にアノード触媒層９１またはカソード触媒層９２が形成されている。本実施形態に係る触媒層付電解質膜の製造方法により形成されたアノード触媒層９１またはカソード触媒層９２の周縁部９３は、アノード触媒層９１またはカソード触媒層９２がフォトマスクの使用により、精度よくパターニングされるので、従来の方法により形成された触媒層の周縁部と比べて、輪郭のはっきりした形状を有する。
【００３０】
図４は、本発明の実施形態による触媒層付電解質膜の周縁部９３を説明するための図３の一部拡大図である。アノード触媒層９１またはカソード触媒層９２の周縁部９３においてはそれぞれの主面を正面視したとき、触媒層の一辺の端部の外方への張り出しが最も外側の位置と、外方への張り出しが最も内側の位置との間隔ｈが、２．０μｍ以下に形成される。
周縁部９３の最外側の位置と最内側の位置との間には、触媒層の理想とする形状の外周線が基準線９４として設定されている。この基準線９４から触媒層９２の外側への長さが最大となる山頂が、図４中の上側の破線で示す周縁部９３の最外側の位置である。また基準線９４から触媒層９２の内側への長さが最大となる谷底が図４中の下側の破線で示す周縁部９３の最内側の位置である。すなわち、最大の山頂と最大の谷底との差が、最外側の位置と最内側の位置との間隔ｈに相当する。この間隔ｈが２．０μｍ以下であるため、触媒層付電解質膜の触媒層の周囲の電解質膜上に燃料ガスを封止するためのガスケットを貼合する際、触媒層の周縁部とガスケットの端部との位置合わせが容易になり、触媒層とガスケットの重なりによる触媒層の面積の減少や電解質膜の露出を抑制することができる。
【００３１】
一方、従来の方法により形成された触媒層の場合、その周縁部を上面から見たときの最大の山頂と最大の谷底との差が、２．０μｍより大きくなるため、触媒層付電解質膜の触媒層の周囲の電解質膜上にガスケットを貼合する際、触媒層の周縁部とガスケットの端部との間に少なくとも２．０μｍより大きい電解質膜の露出部が形成され、触媒層とガスケットとの間のギャップを抑制することができない。
なお、最大の山頂と最大の谷底との差の測定法は特に限定されるものではないが、カメラ等により触媒層の周縁部を画像認識し、測長することにより算出することができる。具体的には、アノード触媒層９１またはカソード触媒層９２の周縁部（例えば、触媒層の一辺）を観察し、設定した基準線９４と最外側の位置との間の間隔と、基準線９４と最内側の位置との間の間隔とを各々測長し、基準線９４からのこれら２つの間隔を足し合わせることで、最大の山頂と最大の谷底との差である間隔ｈを実測する。
【実施例】
【００３２】
以下に、具体的な実施例により本発明の触媒転写フィルムの製造方法を説明する。尚、後述する実施例は本発明の１実施例であり、本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
（表面処理剤を基板フィルムの一方面の全面に被覆する工程）
ポリエチレンテレフタラートフィルム（以下ＰＥＴフィルム）上に波長１７２ｎｍの真空紫外光を照射し、ＰＥＴフィルム表面にヒドロキシル基を形成した。続いて、ＰＥＴフィルム上のヒドロキシル基と、加水分解されたシランカップリング剤とが反応するよう、フルオロアルキル系のシランカップリング剤であるフルオロメトキシシラン（商品名：ＫＢＭ―７１０３、信越化学工業製）と、ヒドロキシル基が形成されたＰＥＴフィルムを１６０℃に加温し、化学蒸着法（Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｖａｐｏｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ法；ＣＶＤ法）によりＰＥＴフィルム上にシランカップリング剤を形成した。【００３３】
（親水性エリア上の表面処理剤を除去する工程）
５０ｍｍ四方の開口部を有し、所定のパターンが表面に加工形成されたフォトマスクを介して、波長１７２ｎｍの真空紫外光をシランカップリング剤が形成されたＰＥＴフィルム上に照射し、シランカップリング剤が分解され、かつ触媒インクと親和性がある親水性エリアと、シランカップリング剤が残存し、かつ触媒インクと親和性が無い撥水性エリアとの２つのエリアをパターン形成した。【００３４】
（触媒層形成工程）
白金担持量が５０％である白金担持カーボン触媒（商品名：ＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ、田中貴金属工業製）と、２０質量％高分子電解質溶液であるＮａｆｉｏｎ（登録商標、デュポン社製）を、溶媒である水と混合した。続いて、遊星ボールミルで分散処理を行い、触媒インクを調整した。
調整した触媒インクを、パターン形成したＰＥＴフィルム上の触媒インクと親和性がある親水性エリアに滴下し、塗膜を形成した後、この塗膜を乾燥させ、触媒層を形成した。このとき、白金担持量はカソード触媒層が約０．５ｍｇ／ｃｍ２、アノード触媒層が約０．３ｍｇ／ｃｍ２となるように調製した。【００３５】
（撥水性エリア上の表面処理剤を除去する除去工程）
触媒層が形成されたＰＥＴフィルム上に波長が１７２ｎｍの真空紫外光を照射し、触媒層周縁部に形成された、触媒インクと親和性が無い撥水エリアのシランカップリング剤を分解・除去し、触媒転写フィルムとした。
次に、２枚の触媒転写フィルムをその両触媒層が正対するように、電解質膜の両面に配置した。電解質膜としては、Ｎａｆｉｏｎ２１１（デュポン社製）を用いた。続いて、１３０℃、６ＭＰａの条件でホットプレスを行い、ＰＥＴフィルムのみを剥がし、触媒層付電解質膜とした。【００３６】
本実施例に係る触媒転写フィルムを用いることにより、触媒インクのロス無く、副資材を触媒転写フィルムの基材フィルムのみに抑制した、触媒層付電解質膜を作製することができた。
作製した触媒層付電解質膜の触媒層の観察を行った所、転写不良は見られなかった。また、作製した触媒層付電解質膜の断面観察を行った所、触媒層形成部位、及び触媒層周縁部位の電解質膜に損傷は見られなかった。
【産業上の利用可能性】
【００３７】
本発明は固体高分子形燃料電池、特に燃料電池自動車や家庭用燃料電池などにおける、固体高分子形燃料電池単セルやスタックに好適に活用することができる。
【符号の説明】
【００３８】
１…基材フィルム
２…周縁層
３…真空紫外光
４…フォトマスク
５…触媒インクと親和性の有るエリア（親水性エリア）
６…触媒インクと親和性が無いエリア（撥水性エリア）
７…触媒転写フィルム用基材フィルム
８…触媒インク
９…触媒層
９１…アノード触媒層
９２…カソード触媒層
９３…周縁部
９４…基準線
１０…触媒転写フィルム
１０１…アノード触媒転写フィルム
１０２…カソード触媒転写フィルム
１１…固体高分子電解質膜
１２…プレス用熱盤
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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