【手続補正書】
【提出日】平成24年11月1日(2012.11.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板に下部電極を赤色有機ＥＬ素子，緑色有機ＥＬ素子および青色有機ＥＬ素子の各々ごとに形成する工程と、
前記赤色有機ＥＬ素子の下部電極の上層および前記緑色有機ＥＬ素子の下部電極の上層に、第１の正孔輸送層を形成する工程と、
前記第１の正孔輸送層の上に赤色発光層および緑色発光層を形成する工程と、
前記青色有機ＥＬ素子の下部電極の上層に、低分子材料よりなる第２の正孔輸送層を塗布法により形成する工程と、
前記第２の正孔輸送層の上に青色発光層を形成する工程と、
前記赤色発光層，前記緑色発光層および前記青色発光層の上層に、上部電極を形成する工程と
を含む有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【請求項２】
前記青色発光層を低分子材料により形成する
請求項１記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【請求項３】
前記塗布法として、インクジェット法またはノズルコート法を用いる
請求項１または２記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【請求項４】
前記第２の正孔輸送層を、化１に示した一般式（１）で表される有機材料により構成する
請求項１ないし３のいずれか１項に記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【化１】
2011108462.tif 000001
（ただし、一般式（１）中におけるＡ１〜Ａ３は、それぞれ独立に置換あるいは無置換のアリール基または置換あるいは無置換の複素環基を示す。）
【請求項５】
前記青色発光層を、化２に示した一般式（２）で表される化合物により構成する
請求項１ないし４のいずれか１項に記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【化２】
2011108462.tif 000002
（ただし、一般式（２）中において、Ｒ1 〜Ｒ6 はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロキシル基、炭素数２０以下の置換あるいは無置換のカルボニル基、炭素数２０以下の置換あるいは無置換のカルボニルエステル基、炭素数２０以下の置換あるいは無置換のアルキル基、炭素数２０以下の置換あるいは無置換のアルケニル基、炭素数２０以下の置換あるいは無置換のアルコキシル基、シアノ基、ニトロ基、炭素数３０以下の置換あるいは無置換のシリル基，炭素数３０以下の置換あるいは無置換のアリール基、炭素数３０以下の置換あるいは無置換の複素環基、もしくは炭素数３０以下の置換あるいは無置換のアミノ基を示す。）
【請求項６】
前記下部電極を形成したのち、前記第１の正孔輸送層および前記第２の正孔輸送層を形成する前に、正孔注入層を塗布法により形成する工程を更に含む
請求項１ないし５のいずれか１項に記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【請求項７】
前記正孔注入層を、ポリアニリンおよび／またはオリゴアニリン系の材料により構成する
請求項６記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【請求項８】
前記第１の正孔輸送層，前記赤色発光層および前記緑色発光層を高分子材料により塗布法で形成する
請求項１ないし７のいずれか１項に記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【請求項９】
前記第１の正孔輸送層を形成する工程と、前記赤色発光層および前記緑色発光層を形成する工程と、前記第２の正孔輸送層を形成する工程とを、主成分が窒素であり、かつ酸素含有率が０．１ｐｐｍ以上１００ｐｐｍ以下であり、かつ露点が−８０℃以上−４０℃以下の雰囲気で行う
請求項８記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【請求項１０】
前記第１の正孔輸送層を形成する工程と、前記赤色発光層および前記緑色発光層を形成する工程と、前記第２の正孔輸送層を形成する工程とは、
前記第１の正孔輸送層，前記第２の正孔輸送層，前記赤色発光層または前記緑色発光層を構成する有機材料と溶媒または分散媒とを含む溶液または分散液を塗布する工程と、
乾燥により前記溶媒または分散媒を除去して前記第１の正孔輸送層，前記第２の正孔輸送層，前記赤色発光層または前記緑色発光層を形成する工程と、
前記第１の正孔輸送層，前記第２の正孔輸送層，前記赤色発光層または前記緑色発光層を５０℃以上１５０℃以下の温度で加熱する工程と
を含む請求項９記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【請求項１１】
前記青色発光層を、前記赤色有機ＥＬ素子，前記緑色有機ＥＬ素子および前記青色有機ＥＬ素子の共通層として形成する
請求項１ないし１０のいずれか１項に記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【請求項１２】
前記青色発光層を、前記赤色発光層，前記緑色発光層および前記第２の正孔輸送層の上に、蒸着法により形成する
請求項１１記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
【請求項１３】
基板に、赤色有機ＥＬ素子，緑色有機ＥＬ素子および青色有機ＥＬ素子の各々ごとに設けられた下部電極と、
前記赤色有機ＥＬ素子の下部電極の上層および前記緑色有機ＥＬ素子の下部電極の上層に設けられた第１の正孔輸送層と、
前記第１の正孔輸送層の上に設けられた赤色発光層および緑色発光層と、
前記青色有機ＥＬ素子の下部電極の上層に設けられ、低分子材料よりなる第２の正孔輸送層と、
前記第２の正孔輸送層の上に設けられた青色発光層と、
前記赤色発光層，前記緑色発光層および前記青色発光層の上層に設けられた上部電極と
を備えた有機ＥＬ表示装置。
【請求項１４】
前記青色発光層は低分子材料により構成されている
請求項１３記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項１５】
前記第２の正孔輸送層は、化３に示した一般式（１）で表される有機材料により構成されている
請求項１３または１４記載の有機ＥＬ表示装置。
【化３】
2011108462.tif 000003
（ただし、一般式（１）中におけるＡ１〜Ａ３は、それぞれ独立に置換あるいは無置換の
アリール基または置換あるいは無置換の複素環基を示す。）
【請求項１６】
前記青色発光層は、化４に示した一般式（２）で表される化合物により構成されている
請求項１３ないし１５のいずれか１項に記載の有機ＥＬ表示装置。
【化４】
2011108462.tif 000004
（ただし、一般式（２）中において、Ｒ1 〜Ｒ6 はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロキシル基、炭素数２０以下の置換あるいは無置換のカルボニル基、炭素数２０以下の置換あるいは無置換のカルボニルエステル基、炭素数２０以下の置換あるいは無置換のアルキル基、炭素数２０以下の置換あるいは無置換のアルケニル基、炭素数２０以下の置換あるいは無置換のアルコキシル基、シアノ基、ニトロ基、炭素数３０以下の置換あるいは無置換のシリル基，炭素数３０以下の置換あるいは無置換のアリール基、炭素数３０以下の置換あるいは無置換の複素環基、もしくは炭素数３０以下の置換あるいは無置換のアミノ基を示す。）
【請求項１７】
前記下部電極と前記第１の正孔輸送層との間、および前記下部電極と前記第２の正孔輸送層との間に、正孔注入層を更に備えた
請求項１３ないし１６のいずれか１項に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項１８】
前記正孔注入層は、ポリアニリンおよび／またはオリゴアニリン系の材料により構成されている
請求項１７記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項１９】
前記第１の正孔輸送層，前記赤色発光層および前記緑色発光層は高分子材料により構成されている
請求項１３ないし１８のいずれか１項に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項２０】
前記青色発光層は、前記赤色有機ＥＬ素子，前記緑色有機ＥＬ素子および前記青色有機ＥＬ素子の共通層である
請求項１３ないし１９のいずれか１項に記載の有機ＥＬ表示装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
本発明による有機ＥＬ表示装置の製造方法は、以下の（Ａ）〜（Ｆ）の工程を含むものである。
（Ａ）基板に下部電極を赤色有機ＥＬ素子，緑色有機ＥＬ素子および青色有機ＥＬ素子の各々ごとに形成する工程
（Ｂ）赤色有機ＥＬ素子の下部電極の上層および緑色有機ＥＬ素子の下部電極の上層に、第１の正孔輸送層を形成する工程
（Ｃ）第１の正孔輸送層の上に赤色発光層および緑色発光層を形成する工程
（Ｄ）青色有機ＥＬ素子の下部電極の上層に、低分子材料よりなる第２の正孔輸送層を塗布法により形成する工程
（Ｅ）第２の正孔輸送層の上に青色発光層を形成する工程
（Ｆ）赤色発光層，緑色発光層および青色発光層の上層に、上部電極を形成する工程
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
本発明による有機ＥＬ表示装置は、以下の（Ａ）〜（Ｆ）の構成要素を備えたものである。
（Ａ）基板に、赤色有機ＥＬ素子，緑色有機ＥＬ素子および青色有機ＥＬ素子の各々ごとに設けられた下部電極
（Ｂ）赤色有機ＥＬ素子の下部電極の上層および緑色有機ＥＬ素子の下部電極の上層に設けられた第１の正孔輸送層
（Ｃ）第１の正孔輸送層の上に設けられた赤色発光層および緑色発光層
（Ｄ）青色有機ＥＬ素子の下部電極の上層に設けられ、低分子材料よりなる第２の正孔輸送層
（Ｅ）第２の正孔輸送層の上に設けられた青色発光層
（Ｆ）赤色発光層，緑色発光層および青色発光層の上層に設けられた上部電極
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
本発明の有機ＥＬ表示装置では、青色有機ＥＬ素子用の第２の正孔輸送層が低分子材料により構成されているので、低分子材料よりなる青色発光層との界面状態が改善され、青色の発光効率および寿命が向上する。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法、または本発明の有機ＥＬ表示装置によれば、青色有機ＥＬ素子の下部電極の上層に低分子材料よりなる第２の正孔輸送層を塗布法により形成するようにしたので、低分子材料よりなる青色発光層との界面状態を改善し、青色の発光効率および寿命を向上させることが可能になる。よって、赤色有機ＥＬ素子，緑色有機ＥＬ素子および青色有機ＥＬ素子を配列形成してなるカラー有機ＥＬ表示装置のさらなる高発光効率化、長寿命化が可能になる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
下部電極１４は、基板１１に、赤色有機ＥＬ素子１０Ｒ，緑色有機ＥＬ素子１０Ｇ，青色有機ＥＬ素子１０Ｂの各々ごとに設けられている。下部電極１４は、例えば、積層方向の厚み（以下、単に厚みと言う）が１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であり、クロム（Ｃｒ），金（Ａｕ），白金（Ｐｔ），ニッケル（Ｎｉ），銅（Ｃｕ），タングステン（Ｗ）あるいは銀（Ａｇ）などの金属元素の単体または合金が挙げられる。また、下部電極１４は、これらの金属元素の単体または合金よりなる金属膜と、インジウムとスズの酸化物（ＩＴＯ）、ＩｎＺｎＯ（インジウム亜鉛オキシド）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）とアルミニウム（Ａｌ）との合金などの透明導電膜との積層構造を有していてもよい。なお、下部電極１４が陽極として使われる場合には、下部電極１４は正孔注入性の高い材料により構成されていることが望ましい。ただし、アルミニウム（Ａｌ）合金のように、表面の酸化皮膜の存在や、仕事関数が大きくないことによる正孔注入障壁が問題となる材料においても、適切な正孔注入層を設けることによって下部電極１４として使用することが可能である。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３１】
正孔輸送層１６ＢＲ，１６ＢＧの厚みは、素子の全体構成にもよるが、例えば１０ｎｍ〜２００ｎｍであることが好ましく、さらに好ましくは１５ｎｍ〜１５０ｎｍである。
正孔輸送層１６ＢＲ，１６ＢＧを構成する高分子材料としては、有機溶媒に可溶な発光材料、例えば、ポリビニルカルバゾール及びその誘導体、ポリフルオレン及びその誘導体、ポリアニリン及びその誘導体、ポリシラン及びその誘導体、側鎖又は主鎖に芳香族アミン構造を有するポリシロキサン誘導体、ポリチオフェン及びその誘導体、ポリピロール等が使用できる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７３】
そののち、同じく図５（Ａ）に示したように、下部隔壁１５Ａの所定位置、詳しくは画素の発光領域を囲む位置に、上述した感光性樹脂よりなる上部隔壁１５Ｂを形成する。これにより、下部隔壁１５Ａおよび上部隔壁１５Ｂよりなる隔壁１５が形成される（ステップＳ１０２）。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８３】
熱処理においては、溶媒または分散媒を乾燥後、高温で加熱する。塗布する雰囲気や溶媒を乾燥、加熱する雰囲気としては、窒素（Ｎ２）を主成分とする雰囲気中が好ましい。酸素や水分があると、作成された有機ＥＬ表示装置の発光効率や寿命が低下する恐れがある。特に、加熱工程においては、酸素や水分の影響が大きいため、注意が必要である。好ましい酸素濃度は、０．１ｐｐｍ以上１００ｐｐｍ以下が好ましく、５０ｐｐｍ以下であればより好ましい。１００ｐｐｍより多い酸素があると、形成した薄膜の界面が汚染され、得られた有機ＥＬ表示装置の発光効率や寿命が低下する恐れがある。また、０．１ｐｐｍ未満の酸素濃度の場合、素子の特性は問題ないが、現状の量産のプロセスとして、雰囲気を０．１ｐｐｍ未満に保持するための装置コストが多大になる可能性がある。
また、水分については、露点が例えば−８０℃以上−４０℃以下であることが好ましい。更に、−５０℃以下であればより好ましく、−６０℃以下であれば更に好ましい。−４０℃より高い水分があると、形成した薄膜の界面が汚染され、得られた有機ＥＬ表示装置の発光効率や寿命が低下する恐れがある。また、−８０℃未満の水分の場合、素子の特性は問題ないが、現状の量産のプロセスとして、露点を−８０℃未満に保持するための装置コストが多大になる可能性がある。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８６】
具体的には、例えばインクジェット法により、赤色発光層１６ＣＲおよび緑色発光層１６ＣＧの形成材料である高分子ポリマーの溶液または分散液を正孔輸送層１６ＢＲ，１６ＢＧの露出面上に配する。その後、熱処理（乾燥処理）を行うことにより、赤色発光層１６ＣＲおよび緑色発光層１６ＣＧを形成する。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８７】
熱処理においては、溶媒または分散媒を乾燥後、高温で加熱する。塗布する雰囲気や溶媒を乾燥、加熱する雰囲気としては、窒素（Ｎ２）を主成分とする雰囲気中が好ましい。酸素や水分があると、作成された有機ＥＬ表示装置の発光効率や寿命が低下する恐れがある。特に、加熱工程においては、酸素や水分の影響が大きいため、注意が必要である。好ましい酸素濃度は、０．１ｐｐｍ以上１００ｐｐｍ以下が好ましく、５０ｐｐｍ以下であればより好ましい。１００ｐｐｍより多い酸素があると、形成した薄膜の界面が汚染され、得られた有機ＥＬ表示装置の発光効率や寿命が低下する恐れがある。また、０．１ｐｐ
ｍ未満の酸素濃度の場合、素子の特性は問題ないが、現状の量産のプロセスとして、雰囲気を０．１ｐｐｍ未満に保持するための装置コストが多大になる可能性がある。
また、水分については、露点が例えば−８０℃以上−４０℃以下であることが好ましい。更に、−５０℃以下であればより好ましく、−６０℃以下であれば更に好ましい。−４０℃より高い水分があると、形成した薄膜の界面が汚染され、得られた有機ＥＬ表示装置の発光効率や寿命が低下する恐れがある。また、−８０℃未満の水分の場合、素子の特性は問題ないが、現状の量産のプロセスとして、露点をー８０℃未満に保持するための装置コストが多大になる可能性がある。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９６】
上部電極１７を形成したのち、図３に示したように、下地に対して影響を及ぼすことのない程度に、成膜粒子のエネルギーが小さい成膜方法、例えば蒸着法やＣＶＤ法により、保護層２０を形成する。例えば、アモルファス窒化シリコンからなる保護層２０を形成する場合には、ＣＶＤ法によって２〜３μｍの膜厚に形成する。この際、有機層１６の劣化による輝度の低下を防止するため、成膜温度を常温に設定すると共に、保護層２０の剥がれを防止するために膜のストレスが最小になる条件で成膜することが望ましい。