【事件の表示】
　平成　９年特許願第　９７７６８号「チタン含有セラミックス薄膜の製造方法及び圧電素子」拒絶査定不服審判事件〔平成１０年１０月２７日出願公開、特開平１０−２８７９８３〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　本願は、平成９年４月１５日に出願されたものであって、平成１６年５月２４日付けで拒絶査定がなされ、これに対し、平成１６年７月１日付けで審判請求がなされると共に、手続補正がなされたものである。
　
ＩＩ．平成１６年７月１日付け手続補正についての補正却下の決定
　
［補正却下の決定の結論］
　平成１６年７月１日付け手続補正を却下する。
　
［理由］
　上記手続補正は、特許請求の範囲について、次の（１）〜（３）の補正事項を含んでいる。
（１）旧請求項４、１３を削除する。
（２）旧請求項１〜３、５〜１２、１４〜１８を、それぞれ、新請求項１、２、６〜１３、１５〜２０に補正する。
（３）新請求項３〜５、１４を新設する。
　
　上記補正事項について検討するに、上記（３）の補正事項は、引用形式で記載された請求項を独立形式の請求項に変更する等により已むを得ず請求項を増加するものではなく、補正前の請求項に対応しない請求項を新設して請求項を増加するものである。
　してみれば、上記（３）の補正事項は、特許法第１７条の２第４項各号に掲げるいずれの目的にも該当しない。
　したがって、上記（３）の補正事項を含む上記手続補正は、特許法第１７条の２第４項の規定に違反するものであるから、特許法第１５９条第１項の規定により読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下されるべきものである。
　
ＩＩＩ．本願発明について
１．本願発明
　前記したとおり平成１６年７月１日付け手続補正は却下されたから、本願の請求項１〜１８に係る発明は、平成１６年４月３０日付け手続補正により補正された明細書の特許請求の範囲の請求項１〜１８に記載された事項により特定されるものと認められるところ、請求項１に係る発明は、次のとおりのものである（以下、「本願発明１」という）。
「（１）基板上にチタン化合物層を形成する工程と、
（２）前記チタン化合物層上に非晶質状のセラミックス前駆動体膜を形成する工程と、
（３）前記非晶質状のセラミックス前駆体膜を結晶化させて（１１１）面に配向したペロブスカイト型鉛化合物膜を形成する工程とからなることを特徴とするチタン含有セラミックス薄膜の製造方法。」
　
２．引用例と主な記載事項
　原査定の拒絶理由に引用された本出願前に頒布された刊行物である特開平８−２２２７１１号公報（以下、「引用例」という）には、次の事項が記載されている。
（１ａ）「【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、強誘電体キャパシタ（特に、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ）膜を有する半導体メモリセルのキャパシタ）と、強誘電体キャパシタ及び強誘電体膜の形成方法に関するものである。」
（１ｂ）「【００２６】・・・図１の強誘電体キャパシタＣＡＰの基本的な下部電極、強誘電体膜を、例えばＳｉウエハ上のＳｉＯ２層を下地層として、その上に形成する方法を図２について説明する。まず、工程１において、熱酸化したＳｉウエハ上にＳｉＯ２層２１を膜厚１００ｎｍに成長させ、この上に膜厚２００ｎｍのＴｉＮ薄膜２０を反応性スパッタ法によって形成した。
【００２７】次いで、工程２において、工程１で形成したＴｉＮ薄膜２０上に膜厚２００ｎｍのＰｔ薄膜６を電子線加熱方式の蒸着法によって形成した。
【００２８】次いで、工程３において、工程２で形成したＰｔ薄膜６上にＴｉＯ２ターゲットを用いたＲＦスパッタリング法により膜厚２ｎｍ相当のＴｉＯＸ３１を堆積させた。・・・
【００２９】工程１から工程３において作製したＴｉＯＸ／Ｐｔ／ＴｉＮ構造が核付けしたＰｔ電極である。このＰｔ薄膜表面に堆積させたＴｉＯＸがＰＺＴ結晶の核として働く。
【００３０】次いで、工程４において、膜厚２００ｎｍの非晶質状態のＰＺＴ薄膜１７’をゾル−ゲル法により形成した。非晶質薄膜の形成温度は４８０℃（１０分間、空気中）であった。・・・
【００３１】次いで、工程５において、工程４で形成した非晶質ＰＺＴ薄膜１７’を大気中で６００℃、１０分間焼結した。この焼結処理によってＰＺＴは結晶化し、ペロブスカイト構造の強誘電体薄膜１７になる。この結晶化の際に、非晶質ＰＺＴ１７’とＰｔ６との界面のＴｉＯＸ３１がＰＺＴの核密度を増加させ、緻密な構造の薄膜１７を形成させる。」
　
３．対比・判断
３−１．引用例記載の発明
　引用例の上記（１ａ）には、「本発明は、強誘電体キャパシタ（特に、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ）膜を有する半導体メモリセルのキャパシタ）と、強誘電体キャパシタ及び強誘電体膜の形成方法に関するものである。」と記載され、また、同（１ｂ）には、該強誘電体膜の形成方法について、熱酸化したＳｉウエハ上にＳｉＯ２を成長させ、その上にＴｉＮ薄膜を形成し、ＴｉＮ薄膜上にＰｔ薄膜を形成し、次いで、ＴｉＯＸを堆積し、その上に非晶質状態のＰＺＴ薄膜をゾル−ゲル法により形成し、ＰＺＴを焼結することにより結晶化し、ペロブスカイト構造の強誘電体薄膜とする旨が記載されている。してみれば、これらの記載事項を整理すると、引用例には、
　「熱酸化したＳｉウエハ上にＳｉＯ２を成長させ、その上にＴｉＮ薄膜を形成し、ＴｉＮ薄膜上にＰｔ薄膜を形成し、次いでＴｉＯＸを堆積し、その上に非晶質状態のＰＺＴ薄膜を形成し、ＰＺＴを焼結することにより結晶化し、ペロブスカイト構造の強誘電体薄膜とする、強誘電体膜の形成方法。」
という発明（以下、「引用例発明」という）が記載されていると認められる。
　
３−２．本願発明１と引用例発明との対比
　本願発明１と引用例発明とを対比すると、
（１）引用例発明における「強誘電体膜」は、ＴｉＯＸなどＴｉ化合物層を有するＰＺＴ薄膜であるから、本願発明１の「チタン含有セラミックス薄膜」に相当するといえる。
（２）引用例発明における「Ｓｉウエハ」は、この上にＰＺＴ薄膜を形成するための、いわゆる「基板」といえるものであるから、本願発明１における「チタン含有セラミックス薄膜」を形成するための「基板」に相当するといえる。
（３）引用例発明における「Ｐｔ薄膜を形成したＳｉウエハ」上に堆積される「ＴｉＯＸ」は、本願発明１における「チタン化合物層」に相当するといえる。
（４）引用例発明における「非晶質状態のＰＺＴ薄膜」は、加熱焼成により結晶化するものであるから、本願発明１における「非晶質状のセラミックス前駆体膜」に相当するといえる。
（５）引用例発明における「ペロブスカイト構造」のＰＺＴ薄膜は、本願発明１における「ペロブスカイト型鉛化合物膜」に相当するといえる。
　以上の（１）〜（５）の事項を勘案すると、両者は、
　「ａ）基板上にチタン化合物層を形成する工程と、
ｂ）前記チタン化合物層上に非晶質状のセラミックス前駆体膜を形成する工程と、
ｃ）前記非晶質状のセラミックス前駆体膜を結晶化させてペロブスカイト型鉛化合物膜を形成する工程とからなるチタン含有セラミックス薄膜の製造方法。」
である点で一致するが、次の点で相違している。
相違点：
　本願発明１では、「ペロブスカイト型鉛化合物膜」が「（１１１）面に配向した」ものであるのに対し、引用例発明では、それが不明である点
　
３−３．相違点の検討
　本願明細書の次の（摘示Ａ）、（摘示Ｂ）等の記載からみて、本願発明１においては、基板上にチタン化合物層を形成してからその上に非晶質状のセラミックス前駆動体膜を形成してこれを結晶化させると、チタン化合物層が結晶成長開始点として作用して、基板側（近傍）に高密度な結晶核が生成し、基板側から表面層に向かって垂直方向に結晶成長が進むため、結晶化したペロブスカイト型鉛化合物膜は、（１１１）面に配向したものになると認められる。
　　　（摘示Ａ）：「【０００９】（実施例１）シリコンウエハー（・・・）上にスパッタによりＰｔを厚み０．２μｍ形成させたものを用意し、・・・基板とした。一方、酢酸鉛及びチタニウムテトライソプロポキシドを所定濃度含有するゾル溶液を調整し、ゾル溶液１とした。
【００１０】用意した前記基板のＰｔ膜の上に更に・・・厚さ約５ｎｍチタン（Ｔｉ）層を形成させ、その上に・・・ゾル溶液１の塗布、乾燥、脱脂を・・・繰り返し、総膜厚は約１．０μｍの非晶質膜とした。これを電気炉で大気雰囲気中５００℃にて３０分間焼成を行い結晶化を行った（試料１）。一方、比較のため・・・基板上にＴｉ層を形成せずに直接Ｐｔ上にゾル溶液１をスピンコートで塗布し、得られた厚さ約１．０μｍの非晶質膜を５００℃電気炉内にて大気雰囲気中３０分間の焼成を行い結晶化させた（比較例１）。
【００１１】試料１、比較例１ともＸ線回折による結晶解析の結果、基板上にペロブスカイト型ＰｂＴｉＯ3（ＰＴ）薄膜が得られていることがわかった。更に両者の結晶配向性を調べるため、ＰＴ（１１１）面に対してＸ線回折のロッキングカーブの測定を行った。試料面に対するＸ線入射角をθとし、θからのずれをΔω（Δθ）と表記する。試料１では、Δω（Δθ）＝±１０°の範囲内で（１１１）面からの回折強度を測定したところ、Δω＝０°を中心に半値幅約１°の非常に鋭いピークが観測された（図１）。これより、試料１では、非常に配向性の強いＰＴ膜が得られたことがわかる。これは、最初に基板上に形成したＴｉ層が結晶成長開始点として作用し、基板側から表面層に向かって垂直方向に結晶成長が進んだためと考えられる。一方比較例１では、Δω（Δθ）＝±１０°の範囲内で（１１１）面からの回折強度はほぼ一定であり、このＰＴ膜はランダム配向をもった多結晶膜であることがわかった（図２）。試料１と比較例１ではこのように結晶構造面で顕著な差異が認められた。」
　　　（摘示Ｂ）：「【００１３】（実施例２）シリコンウエハー（・・・）上に・・・Ｐｔを厚み０．２μｍ形成させたものを用意し、・・・基板とした。一方、酢酸鉛、ジルコニウムアセチルアセトナート及びチタニウムテトライソプロポキシドを所定濃度含有するゾル溶液を調整し、ゾル溶液１とした。
【００１４】用意した前記基板のＰｔ膜の上に更に・・・厚さ約５ｎｍ酸化チタン（ＴｉＯ2）層を形成させ、その上に・・・ゾル溶液１の塗布、乾燥、脱脂を・・・繰り返し、総膜厚は約１．０μｍの非晶質膜とした。これを・・・酸素雰囲気中８００℃にて１分間焼成を行い結晶化を行った（試料１）。一方、比較のため・・・基板上にＴｉＯ2層を形成せずに直接Ｐｔ上にゾル溶液１をスピンコートで塗布し、得られた厚さ約１．０μｍの非晶質膜を８００℃ＲＴＡにて酸素雰囲気中１分間の焼成を行い結晶化させた（比較例１）。
【００１５】以上により得られた試料１と比較例１の結晶化膜を各々Ｘ線回折により分析を行ったところペロブスカイト型Ｐｂ（Ｚｒ0.5、Ｔｉ0.5）Ｏ3（ＰＺＴ）であることが判明した。
【００１６】・・・
【００１７】・・・前述の実施例１と同様に結晶配向性をＸ線ロッキングカーブ測定により調べたところ、試料１のＰＺＴ（１１１）面の法線ベクトルが基板垂直方向に配向しているのに対し、比較例１ではランダム配向であった。このような結晶構造の違いが圧電特性の差となって現れるものと考えられる。
【００１８】以上本実施例に示したように、基板上に酸化チタン（ＴｉＯ2）層を形成してからその上に非晶質層を形成してこれを結晶化させると、基板側（近傍）に高密度な結晶核が生成し、基板垂直方向（膜厚方向）に向かって一方向に結晶成長が進み結晶化が完結すると考えられる。・・・」
　
　これに対し、引用例発明においても、基板上にＴｉＯＸ層（チタン化合物層）を形成してからその上に非晶質状のＰＺＴ薄膜（セラミックス前駆動体膜）を形成して、このＰＺＴ薄膜を結晶化させるものであり、しかも、引用例の上記（１ｂ）の段落【００２９】には、基板上に形成したＴｉＯＸ（チタン化合物）がＰＴＺ結晶の核として働く旨が記載されているから、本願発明１と同様に、チタン化合物層が結晶成長開始点として作用して、基板側（近傍）に高密度な結晶核が生成し、基板側から表面層に向かって垂直方向に結晶成長が進み、結晶化したペロブスカイト型鉛化合物膜は、（１１１）面に配向するものと認められる。
　してみれば、上記相違点は実質的な相違とはいえないから、本願発明１は、引用例に記載された発明というべきである。
　
４．むすび
　以上のとおりであるから、本願発明１は、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
　したがって、本願は、他の発明について検討するまでもなく、拒絶されるべきである。
　よって、結論のとおり審決する。