(57)【要約】  シンチレータに閉じ込められた光を効率よく取り出し、シンチレータの出力を増加させる優れた特性の放射線検出器を提供する。放射線入射により発光するシンチレータにおいて、シンチレータにおける発光部の発光を取り出す面に、高屈折粒子を含んだ高屈折率層が形成されており、かつ、高屈折率層表面に、屈折率が高屈折率層の屈折率以下である中間屈折率層が形成されている構成を用い、放射線検出器に上記シンチレータを用いる。
2014128957.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射線入射などのエネルギー注入によりにより発光するシンチレータにおいて、前記シンチレータの発光を取り出す発光部表面に、高屈折粒子を含んだ高屈折率層を形成し、かつ、前記高屈折率層表面に屈折率が前記高屈折率層の屈折率以下である中間屈折率層を形成したことを特徴とするシンチレータ。
【請求項２】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、前記高屈折率層の屈折率が前記発光部の屈折率以上であり、前記中間屈折率層の屈折率が1.0以上で、かつ前記高屈折率層の屈折率以下であることを特徴とするシンチレータ。
【請求項３】
請求項１又は２に記載のシンチレータにおいて、高屈折率層の屈折率が、1.5以上2.0以下であり、中間屈折率層の屈折率が、1.0以上、かつ高屈折率層の屈折率以下であることを特徴とするシンチレータ。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれかに記載のシンチレータにおいて、前記中間屈折率層に前記高屈折粒子が含まれており、該高屈折率粒子の屈折率が1.5以上で、かつ粒径が0.001〜100μmであることを特徴とするシンチレータ。
【請求項５】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、前記高屈折率層に含まれる高屈折率粒子は、前記高屈折率層と屈折率が異なる材料で形成された粒径0.001〜100μmの光散乱粒子からなることを特徴とするシンチレータ。
【請求項６】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、前記高屈折率層内に連続的に形成された構造ピッチ10〜1000nmかつ構造高さ10〜10000nmの突起状構造を有することを特徴とするシンチレータ。
【請求項７】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、前記高屈折率層は、前記シンチレータは前記発光部が表面に形成された基板と、該基板表面に設けた高屈折率層と、前記基板の発光部側表面及び発光出力側表面の両面に連続的に形成された構造ピッチ10〜1000nmかつ構造高さ10〜10000nmの突起状構造を有することを特徴とするシンチレータ。
【請求項８】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、前記高屈折率層に、前記発光部表面に配置されるとともに前記発光部と屈折率が異なる材料により形成された粒径10〜500nmの微少粒子を有することを特徴とするシンチレータ。
【請求項９】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、前記中間屈折率層に、前記高屈折率層表面に設けた前記高屈折率層と屈折率が異なる材料により形成された粒径10〜500nmの微少粒子を有することを特徴とするシンチレータ。
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれかに記載のシンチレータにおいて、前記シンチレータの発光部が、G2O2S:Pr、(Y,Gd)3(Al,Ga)5O12:Ce、CaWO4で表される組成を持つ材料のうち少なくとも一つを使用していることを特徴とするシンチレータ。
【請求項１１】
請求項１乃至９のいずれかに記載のシンチレータにおいて、前記シンチレータの発光部が、GaNを含む薄膜で形成されていることを特徴とするシンチレータ。
【請求項１２】
請求項１乃至９のいずれかに記載のシンチレータにおいて、前記シンチレータの発光部が、Y2SiO5:Ce、YAlO4:Ceで表される組成を持つ材料のうち少なくとも一つを使用していることを特徴とするシンチレータ。
【請求項１３】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、前記シンチレータにおける前記高屈折率粒子または微小粒子が、ZrO2、BaTiO3、TiO2で表される組成を持つ材料のうち少なくとも一つを使用していることを特徴とするシンチレータ。
【請求項１４】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、前記シンチレータにおける高屈折率層、及び中間屈折率層が、少なくとも一部にエポキシ樹脂、もしくはアクリル樹脂を使用していることを特徴とするシンチレータ。
【請求項１５】
請求項１乃至１４のいずれかに記載のシンチレータと、受光素子を有することを特徴とする放射線検出器。
【請求項１６】
請求項１５に記載の放射線検出器であって、前記受光素子として光電子倍増管もしくはフォトダイオードのいずれかを使用していることを特徴とする放射線検出器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電離放射線、ガンマ線、及び電子線などの放射線により発光をするシンチレータと、シンチレータを用いて放射線を検出する放射線検出器に関する。
【背景技術】
【０００２】
シンチレータ及び放射線検出器は、放射線計測が必要な装置に幅広く用いられている。放射線計測を行う装置の一例として、X線を人体などの対象物に照射し、透過したX線の位置及び強度を計測し対象物の断面画像を得るX線CT(Computed Tomography)装置が挙げられる。X線CT装置において、X線の検出は、X線の入射により発光する材料を有するシンチレータと、シンチレータの発光を測定する受光素子を組み合わせたものをアレイ状に並べた検出器を使用している。【０００３】
また、放射線計測を行う装置の他の一例として、電子線をプローブとして試料上に照射し、それに伴って試料より発生する二次電子、もしくは反射電子を検出し、検出された強度からプローブ照射位置に関する情報を得る電子顕微鏡が挙げられる。電子顕微鏡において、電子線の検出は、電子線入射により発光するシンチレータと、シンチレータの発光を測定する受光素子を組み合わせた検出器を使用している。【０００４】
なお、本発明におけるシンチレータとは、放射線の入射を光に変換可能な全てのものをシンチレータとしており、その変換する過程は問わない。また、変換するシンチレータの形状は問わず、粉体を膜状にしたもの、セラミック、単結晶、薄膜などどのような形状でもかまわない。たとえば、放射線により発光する材料を焼結しセラミックにしたものを任意の形状とし、その発光を用いる場合がある。また、粉体の蛍光体材料を基板上に膜状に塗布したものにより、その母体材料に含まれた発光中心からの発光をもちいる場合がある。また、基板上に薄膜を成長させ、その薄膜に放射線が入射することによる発光を用いる場合がある。また、半導体のバルクや薄膜を用いて、そのエキシトン励起による発光を用いる場合がある。【０００５】
近年、検査における低被爆化、高精細化、低ノイズ化、スループット向上などの要求が大きく、シンチレータの大幅な発光出力増が必須となっている。シンチレータの発光出力を増大させる手法は多く提示されているが、多くは発光材料の変更が検討されている。【０００６】
そのような中で、従来例として、シンチレータに樹脂などの層を形成し、良好な特性をもたらす技術が、特許文献１乃至４に開示されている。【０００７】
これらのうち、特許文献１乃至３は、主にシンチレータから受光素子への出力光について、その境界面における反射光を抑制し受光素子へ入射する光量を増加させるものである。また、特許文献４は、境界面における反射光を抑制し受光素子へ入射する光量を増加させるとともにシンチレータ表面に保護層を形成するものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１０−１６９６７４号公報
【特許文献２】特開２００９−１３９３７３号公報
【特許文献３】特開２００９−２１０４１５号公報
【特許文献４】特開２０１０−１４６６６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記引用文献１〜４に記載されたシンチレータでは、発光出力の増加は、主にシンチレータと受光素子間の界面反射を低減することによる効果として得られる。一般的には、シンチレータと受光素子の間は、シンチレータより小さい屈折率を持つ樹脂などによる接合、もしくは間隙を挟み空気等の屈折率による接合となる。シンチレータと樹脂や、空気との屈折率の差異で考えれば、光の界面での反射による損失は多くても数%以下に留まり、界面反射の損失を全く無くすることができたとしても、発光出力増は必要とされる大幅な増加とはならない。さらに、挿入される層の膜質に発光出力が影響され、出力増加が不十分である。【００１０】
本発明は、シンチレータの発光を外部に効率よく取り出し受光素子に入射させることにより、シンチレータの出力を大幅に増やし、優れた特性の放射線検出器を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決するための本発明の特徴は、放射線入射などのエネルギー注入によりにより発光するシンチレータにおいて、前記シンチレータにおける発光部の発光を取り出す面に、高屈折粒子を含んだ高屈折率層が形成されており、かつ、前記高屈折率層表面に、屈折率が前記高屈折率層の屈折率以下である中間屈折率層が形成されている構成である。また、そのような構成のシンチレータを用いる放射線検出器である。【００１２】
本発明の他の特徴は、高屈折率層の屈折率が、前記発光部の屈折率以上であり、中間屈折率層の屈折率が、1.0以上、かつ高屈折率層の屈折率以下とする構成である。また、そのような構成のシンチレータを用いる放射線検出器である。【００１３】
本発明のさらに他の特徴は、高屈折率層の屈折率が、1.5以上2.0以下であり、中間屈折率層の屈折率が、1.0以上、かつ高屈折率層の屈折率以下とする構成である。また、そのような構成のシンチレータを用いる放射線検出器である。【００１４】
本発明のさらに他の特徴は、高屈折率層、及び中間屈折率層の少なくとも一方に高屈折粒子が含まれており、含まれる前記高屈折率粒子の屈折率が1.5以上で、かつ、粒径が粒径0.001〜100μmとする構成である。また、そのような構成のシンチレータを用いる放射線検出器である。  
【発明の効果】
【００１５】
本発明により、シンチレータ及びこれを用いた放射線検出器において、発光部表面にシンチレータ内部の発光をシンチレータ外部に取り出す高屈折率層と中間屈折率層を有する発光抽出層を設け、シンチレータからの光が出力される界面でシンチレータ内に閉じ込められる光を効率よく取り出すことができ、発光出力を大幅に増加することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施例１の放射線検出器を示す模式図。
【図２】本発明の実施例１のシンチレータを示す模式図。
【図３Ａ】本発明の実施例１のシンチレータ特性を示すグラフ。
【図３Ｂ】本発明の実施例１のシンチレータ特性を示すグラフ。
【図４】従来例のシンチレータを示す模式図。
【図５】本発明の実施例２のシンチレータを示す模式図。
【図６】本発明の実施例３のシンチレータを示す模式図。
【図７】本発明の実施例４のシンチレータを示す模式図。
【図８】本発明の実施例５のシンチレータを示す模式図。
【図９】本発明の実施例５の放射線検出器を示す模式図。
【図１０】本発明の実施例６のシンチレータを示す模式図。
【図１１】本発明の実施例６の放射線検出器を示す模式図。
【図１２】本発明の実施例７のシンチレータを示す模式図。
【図１３】本発明の実施例８のシンチレータを示す模式図。
【図１４】本発明の実施例８の応用例のシンチレータを示す模式図。
【図１５】本発明の実施例９のシンチレータを示す模式図。
【図１６】本発明の実施例１０のシンチレータを示す模式図。
【図１７】本発明の実施例１０の放射線検出器を示す模式図。
【図１８】本発明の実施例１１の放射線検出器を示す模式図。
【図１９Ａ】本発明のシンチレータ発光部表面を示す説明図。
【図１９Ｂ】本発明のシンチレータ発光部表面を示す説明図。
【図１９Ｃ】本発明のシンチレータ発光部表面を示す説明図。
【図１９Ｄ】本発明のシンチレータ発光部表面を示す説明図。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、図面等を用いて、本発明の実施形態について説明する。以下の実施形態は本発明の内容の具体例を示すものであり、本発明がこれらの実施形態に限定されるものではなく、本明細書に開示される技術的思想の範囲内において当業者による様々な変更および修正が可能である。また、実施形態を説明するための全図において、同一の機能を有するものは、同一の符号を付け、その繰り返しの説明は省略する。
【００１８】
本明細書でのシンチレータとは、放射線(Ｘ線、電子線、ガンマ線、他)を入射して発光する素子全般を指すものとする。本発明は、蛍光体粉体などの無機粉体を用いたもの、粉体を焼結したセラミック、融液成長による単結晶、電子の入射で発光する半導体素子などのシンチレータにおいて、発光原理や形態によらず適用可能である。本明細書におけるシンチレータは、それらの様々な素子全てを含むものとする。
【００１９】
シンチレータを構成する各層の材料には、従来から使用されている公知のものを適宜使
用することができる。
【００２０】
シンチレータ材には、ＣＷＯ(CaWO4)やＧＯＳ(Gd2O2S:Pr)、ＢＧＯ(Bi4Ge3O12)、ＹＧＡＧ((Y,Gd)3(Ga,Al)5O12:Ce)などのセラミックを用いることができる。セラミックであるのでダイアモンド砥石等による機械加工ができ、小型で高精度なシンチレータ素子が得られる。光反射材の形成も真空製膜や白色の金属化合物粉末と樹脂の混練材の塗布等の方法を取る事ができる。真空蒸着やスパッターでアルミニウム等の薄膜を形成ことや、酸化チタンや亜鉛華、鉛白、硫化亜鉛等の金属化合物の白色粉末をエポキシ樹脂等に混練し、塗布、乾燥させて形成することもできる。また、上記材料の単結晶を用いても同様に使用可能である。
【００２１】
また、別なシンチレータの構成として、シンチレータの発光を透過させる基板上に、シンチレータの材料が塗布された構造を持つものも使用可能である。具体的には、ＹＳＯ(Y2SiO5:Ce) や、ＹＡＧ(Y3Al5O12:Ce)などのシンチレータ材料の粉体を、アクリル樹脂などの基板上に塗布した構造をもつシンチレータである。作製方法の例は、粉体は水沈降法により基板上に膜形状となるように塗布し作製する。寸法の例としては、基板は10φ及び20φの円盤状であり、粉体膜の厚さは10〜40μmの範囲の厚さのものなどが使用可能である。さらに、この粉体膜上に、Alの薄膜を40〜80nmの厚さの範囲で蒸着により形成し、電子入射時の帯電防止としたものが使用可能である。但し、上記の作製方法、形状、及び寸法は一例であり、シンチレータの作製方法、形状、及び寸法は、上記に限らずどのようなものでも本発明において効果がある。
【００２２】
また、別なシンチレータの構成として、Ga1-x-yAlxInyN (但し0≦x＜1、0≦y＜1)で表される組成よりの発光を用いるシンチレータを使用可能である。構造及び作製方法の例は、サファイア基板上にGaNバッファ層を成長させ、その上にGa1-x-yAlxInyNの層を、組成を変えて多数の層を成長させ、さらにその上にキャップ層としてGaNの層を成長させた構造が使用可能である。仕様の例としては、基板は10φの円盤状であり、バッファ層の厚さは1〜10μmの範囲の厚さであり、多層構造はGaInNとGaNが交互に6周期〜30周期の範囲で重なったものであり、その厚さは20nm〜500nmの範囲であり、キャップ層の厚さが10nm〜100nmの範囲のものなどが使用可能である。さらに、この構造上に、Alの薄膜を40〜80nmの厚さの範囲で蒸着により形成し、電子入射時の帯電防止としたものが使用可能である。但し、上記の作製方法、形状、及び寸法は一例であり、シンチレータの作製方法、形状、及び寸法は、上記に限らずどのようなものでも本発明において効果がある。
【００２３】
放射線検出器における受光素子としては、シリコンフォトダイオードやＧａＡｓＰフォトダイオード、Ｇｅフォトダイオードを用いることができる。また、光電子増倍管を使用することができる。シンチレータ材により発光中心波長が異なるので、発光中心波長近傍で高感度な受光素子を選定することが良い。
【００２４】
シンチレータ素子と受光素子の間は、エポキシ樹脂等で密着させた構造が可能である。また、シンチレータの発光の少なくとも一部を透過する材料で作成したライトガイドを介して、受光素子に発光を導光する構造が可能である。ライトガイドの例としては、材質はアクリル樹脂や、石英ガラス等であり、形状は、長さが5〜20cmの範囲で、直径が10φ及び20φの円筒状のものであるものが使用可能である。但し、上記の材質、形状、及び寸法は一例であり、上記に限らずどのような材質、及び形状ものでも本発明において効果がある。
【００２５】
以下本発明を図面を参照しながら実施例に基づいて詳細に説明する。説明を判り易くす
るため、同一の部品、部位には同じ符号を用いている。
【実施例１】
【００２６】
本発明の実施例１のシンチレータについて以下説明する。図１は、実施例１のシンチレータＳの模式図である。シンチレータ発光部１はＧＯＳ(Gd2O2S:Pr)を用いた。シンチレータ発光部１の表面に、放射線による発光を取り出す高屈折率層２を設ける。さらに、中間屈折率層８を設ける。高屈折率層２は、屈折率1.6〜1.8の樹脂で形成した。このような樹脂の例としては、エポキシ樹脂、及びアクリル樹脂などがある。７は受光素子である。【００２７】
高屈折率層２には、高屈折粒子３が分散されている。ここでは、高屈折粒子３として粒径1〜5μm程度のBaTiO3を用いた。高屈折率層２の膜厚は2μｍ〜10μｍの範囲とした。【００２８】
図２は、シンチレータに高屈折率層２及び高屈折粒子３を形成し、受光素子７を接合した放射線検出器Ｄの模式図である。高屈折率層２は樹脂等による層でもよく、間隙として空気層や真空層としてもよい。高屈折粒子３は高屈折率層２の内部で光散乱粒子として機能する。本発明において、高屈折粒子３の粒径は例えば0.001μｍ〜100μｍの範囲のものを用いることができる。【００２９】
図３Ａは高屈折率層２の屈折率と、発光出力の関係を示すグラフである。高屈折率層２の屈折率が高いほど発光出力は増加する。シンチレータＳと受光素子７を中間屈折率層８で固着して接合している。中間屈折率層８の屈折率は1.5前後のものを用いた。中間屈折率層８の層厚はここでは数μｍ以下である。ただし、本発明ではこれに限らず様々な膜厚をとることが可能である。【００３０】
図３Ｂは、本発明の発光出力の高屈折粒子３の重量濃度 (分散粒子濃度) 依存性を示すグラフである。高屈折率層２に分散した高屈折粒子３の重量濃度を変更し、受光素子によって検出された発光出力の変化を調べた。高屈折粒子３の重量濃度は粒子を含む高屈折率層２の重量に対する、高屈折粒子３の重量が占める割合(wt%)によりあらわす。図３Ｂは、従来例の光出力を1とした、相対発光出力の依存性を示している。【００３１】
本発明の発光出力は、高屈折率層２及び高屈折粒子３を形成していない従来例の発光出力を基準として比較した。図３Ｂより、本発明において、適切な分散粒子濃度とした場合、発光出力は従来例の1.7倍近くとなっており、本発明によってシンチレータＳは大幅に発光出力が増加することがわかる。図４は従来例の放射線検出器の模式図である。【００３２】
実施例１の原理を以下に記す。シンチレータ材料は一般的に屈折率が高く、例えばＧＯＳの屈折率は2.2程度である。シンチレータを用いた検出器は、このような高屈折率の発光を効率的に取出し、受光素子に入射させる必要がある。通常、受光素子の表面は、ガラスや樹脂で覆われており、屈折率は一般的に1.5前後である。また、空気や真空の屈折率はほぼ1である。【００３３】
シンチレータの発光は、シンチレータ材料からガラス、樹脂、空気中、または真空中などに取り出され、受光素子に入射する。このとき、光は高い屈折率の材料からそれより低い屈折率の材料に取り出されるが、このような場合は、一定以上の角度の光では全反射が生じて取り出せない。例えば屈折率2.2のＧＯＳから真空中に取り出す場合は、27°程度以上の角度でＧＯＳ内部から真空中へ出ようとする光は、全て全反射となり取り出せない。これを全周で積分すると、取り出せずに全反射する光は全体の95%程度となり、ほとんどの光は取り出せずに内部に閉じ込められる。【００３４】
実施例１の高屈折率層２は、このように従来シンチレータ内部に閉じ込められていた光を取り出すことで、発光出力を増加させる効果を持つ。図２における放射線検出器Ｄにおいて、受光素子との中間屈折率層８が、屈折率1.5の樹脂である場合を例として説明する。中間屈折率層８は、シンチレータ発光部１と高屈折率層２の中間の屈折率を持つ。実施例１では高屈折率層２の屈折率は1.7程度とする。屈折率1.7の高屈折率層２への屈折率2.2のシンチレータ発光部１からの光取り出しは、屈折率1.5の中間屈折率層８へ直接取り出すより大幅に大きい。それは、屈折率差が小さいため全反射角度が大きくなり、全反射する発光が少なくなるためである。【００３５】
このように、高屈折率層２へ取り出された光は多いが、これをさらに中間屈折率層８へ取り出そうとすると、ここでも全反射が生じることになり、そのまま接合すれば最終的に大きな発光出力とはならない。【００３６】
実施例１は、この中間屈折率層８への取出し量を増加させるために、高屈折率層２において、高屈折率層２内にさらに高屈折粒子３を分散させる。このような構成とすることで、高屈折率層２に取り出された光は、高屈折粒子３で散乱し、角度が変化する。その結果、全反射以上の角度の光も、角度が変化し、取出しが可能となる。また、それでも取り出せなかった光は、高屈折率層２内で反射を繰り返す間に、高屈折粒子３で角度が変化し、何回か反射を繰り返す間に取り出せる角度となり、いつかは中間屈折率層８へ取り出せる。もし、高屈折粒子３がない場合は、反射を繰り返しても角度が変化しないため、中間屈折率層８へは取り出せない。このように、高屈折粒子３によって取り出せる光を増加させ、発光出力を大きくすることが、本発明の効果である。【００３７】
ここで、光を散乱させるためには、高屈折粒子３は高屈折率層２と屈折率差があることが必要である。ここで用いた高屈折粒子３のBaTiO3の屈折率は2.4前後であり、高屈折率層２との屈折率差は大きく、効果が大きい。【００３８】
また、高屈折率層の材質は、さまざまなものを用いることができ、理想的なものは、取出したい波長の光に対し透明で、屈折率が十分大きなものである。一方、熱硬化性樹脂や、紫外線硬化樹脂を用いると、製造工程の簡便化を図ることができる。しかし、このような樹脂は、十分に高い屈折率を持たせることは難しい。高屈折率層を得るためには、取出したい光の波長より十分小さい粒径(例えば、可視光に対しては数十nm以下)の高屈折率微粒子を樹脂に混合することで樹脂層の高屈折率化が可能である。このような粒子は、前記した散乱による光取り出しを行う粒子とは別に混合してもよい。このような粒子の材質の例としては、Zr2O3や、BaTiO3の微粒子などが挙げられるが、屈折率が十分高ければ、どのような材料も用いることが可能である。【００３９】
このような手法を用いるとき、屈折率を高くするために、高屈折微粒子を高濃度に混合、例えば体積比で50％以上まで高屈折率微粒子を混合する場合がある。そのとき、樹脂を硬化させる際に樹脂は体積変化が生じるが、高屈折率微粒子はほとんど変化がないため、高屈折率膜にしわなどの表面の荒れが生じることがある。このような表面の荒れは光を取り出す際に散乱などの損失の要因となり不利となる。【００４０】
このような高屈折粒子の荒れが生じた場合に、特に中間屈折率層として、粒子混合の少ない、荒れのない層を形成することによって、光取り出しをさらに改善することが可能である。本発明の中間屈折率層は、このような場合に特に効果が大きい。【００４１】
上記した高屈折率層の例として、図１９Ａ〜１９Ｄに、シンチレータ発光部表面の光学的顕微鏡像を示す。【００４２】
図１９Ａは、高屈折率微粒子を２５体積％含有しし、ｎ＝１．７の高屈折率層とした実施例、図１９Ｂは、高屈折率微粒子を３５体積％含有しｎ＝１．７３の高屈折率層とした実施例、図１９Ｃは、高屈折率微粒子を５５体積％含有しｎ＝１．７６の高屈折率層とした実施例、図１９Ｄは、高屈折率層の表面にｎ＝１．６の中間屈折率層を形成し、高屈折率微粒子を０体積％含有した実施例を示す。これらの光学顕微鏡像で示した例では、高屈折率微粒子として、粒径0.05μm以下のZr2O3粒子を用いているが、本発明では他の材質を用いることも可能である。【００４３】
図１９Ａ→１９Ｃにつれて、高屈折率微粒子の含有量増加に従い、表面の荒れが生じ、膜質が低下している。これに対し、図１９Ｄに示すように表面に中間屈折率層を形成すると、シンチレータ発光部の表面の荒れ、膜質低下を大幅に低減できる。【００４４】
ここで、前記した、本発明における高屈折率層及び中間屈折率層に混合する粒子について、まとめて明記しておく。これらの層には、光散乱を生じさせ光取り出しを行うために、該当する層の屈折率と異なる屈折率を持つ、粒径が100μm以下の粒子を含めることが効果的である。また、これらの層には、屈折率層を高めるために、0.001μm以上の粒径の高屈折率微粒子を混合することが効果的である。【００４５】
また、シンチレータ材料にダイヤモンドカッターなどで溝を加工し、その溝にエポキシ樹脂に二酸化チタン粉末等を混練したものを充填し反射層を形成し、セル状に分割した構造とした場合も、本発明は同様の効果を示した。【００４６】
本実施例で示した屈折率や粒径などの条件は、さまざまな検討の結果により導き出されたものである。これらは、以下に示される本発明の実施例においても同様である。
【実施例２】
【００４７】
本発明の実施例２のシンチレータについて以下説明する。図５は実施例２のシンチレータＳの模式図である。ここでは、高屈折率層２で、高屈折粒子３Ａとして粒径1〜5μm程度のZr2O3を用いた点が実施例１と異なる。その他の構成や仕様は実施例１とほぼ同様である。【００４８】
実施例２のシンチレータを、実施例１と同様に、シンチレータと受光素子を接合し、放射線検出器を構成した。各層の特性などは実施例１に準じる。【００４９】
実施例２の発光出力を調べた結果、実施例１と同様に大幅な光出力の増加が示された。【００５０】
実施例２の効果の原理は実施例１とほぼ同じである。ここで高屈折粒子３ＡであるZr2O3の屈折率は1.9程度であり、高屈折率層２との屈折率差は大きく、十分な効果を持つことが示された。【００５１】
また、シンチレータ材料にダイヤモンドカッターなどで溝を加工し、その溝にエポキシ樹脂に二酸化チタン粉末等を混練したものを充填し反射層として、セル状に分割した構造とした場合も、本発明は同様の効果を示した。
【実施例３】
【００５２】
本発明の実施例３のシンチレータについて以下説明する。図６は、実施例３のシンチレータＳの模式図である。高屈折率層２で、高屈折率層２において、シンチレータ発光部１表面に隣接する高屈折率層２に微小粒子４を配置している点が実施例１と異なる。その他の構成や仕様は実施例１とほぼ同様である。【００５３】
実施例３では、シンチレータ発光部１の表面に微小粒子４を形成した。ここでは、高屈折粒子として微小粒子４に粒径100nmのBaTiO3を用いた。さらに、高屈折率層２は、屈折率1.6〜1.7の樹脂で形成した。このような樹脂の例としては、エポキシ樹脂、及びアクリル樹脂などがある。このシンチレータＳに実施例１と同様に、シンチレータと受光素子を接合し、放射線検出器を構成した。各層の特性などは実施例１に準じる。【００５４】
実施例３の発光出力を調べた結果、実施例１と同様に大幅な光出力の増加が示された。【００５５】
実施例３の原理を以下に記す。実施例３では、シンチレータ発光部１の表面に、微小粒子４を形成したことで、高屈折率層２への光取出しを増加させている。シンチレータ発光部１から高屈折率層２へ光が入射するところで全反射が起こるが、この全反射光は極わずかな距離ながら高屈折率層２への光の浸み出しが生じている。このような光はevanescent光として知られている。シンチレータ発光部１の表面に微小粒子４を形成することで、このevanescent光を散乱させ、高屈折率層２へ取り出すことが可能である。これにより、高屈折率層２へ取り出される光量が増加し、さらに接合層への光量も増加し、受光素子への発光出力も増加する。【００５６】
また、シンチレータ材料にダイヤモンドカッターなどで溝を加工し、その溝にエポキシ樹脂に二酸化チタン粉末等を混練したものを充填し反射層として、セル状に分割した構造とした場合も、本発明は同様の効果を示した。
【実施例４】
【００５７】
本発明の実施例４のシンチレータについて以下説明する。図７は、実施例４のシンチレータＳの模式図である。高屈折率層２において、シンチレータ発光部１表面に突起状構造５を形成している点が実施例１と異なる。製造方法や概略寸法は実施例１と同じである。【００５８】
シンチレータ発光部１表面に構造ピッチ10〜1000nmかつ構造高さ10〜10000nmの突起状構造５が連続的に形成されている。ここでは、ピッチを300〜500nm、構造高さを300〜500nmとした。さらに、高屈折率層２は、屈折率1.6〜1.7の樹脂で形成した。このような樹脂の例としては、エポキシ樹脂、及びアクリル樹脂などがある。シンチレータ発光部と受光素子を接合層で固着し、放射線検出器を得た。接合層の接着層厚は数μｍ以下である。実施例４の光出力の変化を調べた結果、実施例１と同様に大幅な光出力の増加が示された。【００５９】
実施例４の原理を以下に記す。実施例４の所定のサイズで形成した突起状構造は、通常のシンチレータによる発光の波長には、連続的に屈折率が変化した層としての効果を持つ。そのため、急峻な屈折率を持つ界面がなくなり、反射を大幅に低減する。また、光を回折させ、角度を変化させる働きを持つ。そのため、第1の実施例の高屈折粒子のように、全反射による光の閉じ込めを低減することができる。これらにより、高屈折率層２へ取り出される光量が増加し、さらに中間屈折率層８への光量も増加し、受光素子７への発光出力も増加する。【００６０】
また、シンチレータ材料にダイヤモンドカッターなどで溝を加工し、その溝にエポキシ樹脂に二酸化チタン粉末等を混練したものを充填し反射層として、セル状に分割した構造とした場合も、本発明は同様の効果を示した。
【実施例５】
【００６１】
本発明の実施例５のシンチレータについて以下説明する。図８は、実施例５のシンチレータＳの模式図である。高屈折率層２は、基板６と突起状構造５を有する。シンチレータ発光部１が基板６上に形成されており、基板６の両側の表面に突起状構造５を形成している点が実施例１と異なる。製造方法や概略寸法は実施例１と同じである。【００６２】
図９は、図８のシンチレータＳと受光素子７を接合し、受光素子７側に高屈折粒子３を有する高屈折率層２を形成した放射線検出器Ｄの模式図である。【００６３】
図８、９において、シンチレータ発光部１が形成されている基板６の両側の表面に構造ピッチ10〜1000nmかつ構造高さ10〜10000nmの突起状構造５が連続的に形成されている。ここでは、ピッチを300〜500nm、構造高さを300〜500nmとした。さらに、高屈折率層２は、屈折率1.6〜1.7の樹脂で形成した。このような樹脂の例としては、エポキシ樹脂、及びアクリル樹脂などがある。シンチレータＳと受光素子７を中間屈折率層８で固着し、放射線検出器Ｄを得た。中間屈折率層８の接着層厚は数μｍ以下である。【００６４】
実施例５の光出力の変化を調べた結果、実施例１と同様に大幅な光出力の増加が示された。【００６５】
実施例５の原理を以下に記す。実施例５で用いた基板６は、サファイア基板、ガラス基板、石英基板、及び樹脂基板のいずれかを用いた。基板６に、本実施例の所定サイズで形成した突起状構造は、通常のシンチレータによる発光の波長には、連続的な屈折率変化層としての効果を持つ。そのため、急峻な屈折率を持つ界面がなくなり、反射を大幅に低減する。また、光を回折させ、角度を変化させる働きを持つ。そのため、実施例１の高屈折粒子のように、全反射による光の閉じ込めを低減することができる。【００６６】
基板６は、シンチレータ発光部１と一つの面で接合し、また、高屈折率層２に他の面で接合している。基板６の屈折率は、シンチレータ発光部１の屈折率とも、高屈折率層２の屈折率とも異なる場合が多い。そのため、通常は、両方の面で、界面の反射及び全反射による光閉じ込めが生じる。実施例５では、両方の面に上記構造を形成することにより、両方の面での界面反射及び光閉じ込めを低減できる。これらにより、高屈折率層２へ取り出される光量が増加し、さらに中間屈折率層８への光量も増加し、受光素子７への発光出力も増加する。【００６７】
また、シンチレータ材料にダイヤモンドカッターなどで溝を加工し、その溝にエポキシ樹脂に二酸化チタン粉末等を混練したものを充填し反射層として、セル状に分割した構造とした場合も、本発明は同様の効果を示した。
【実施例６】
【００６８】
本発明の実施例６のシンチレータについて以下説明する。図１０は実施例６のシンチレータＳの模式図である。シンチレータ発光部１Ｂの材料をＹＡＧに替えた点が、実施例１と異なる主な点である。高屈折率層２は、屈折率1.6〜1.7の樹脂で形成した。高屈折率層２で、高屈折率層２には高屈折粒子３Ｂが分散されている。ここでは、高屈折粒子３Ｂとして粒径1〜5μm程度のBaTiO3を用いた。高屈折率層２の膜厚は2μｍ〜10μｍの範囲とした。【００６９】
図１１は、シンチレータＳに高屈折率層２及び高屈折粒子３Ｂを形成し、受光素子７を接合した放射線検出器Ｄの模式図である。シンチレータ発光部１と受光素子７を中間屈折率層８で固着して接合している。中間屈折率層８の屈折率は1.5前後のものを用いた。中間屈折率層８の層厚は数μｍ以下である。【００７０】
高屈折率層２に分散した高屈折粒子３の重量濃度を変更し、光出力の変化を調べた結果、実施例１と同様に大幅な光出力の増加が示された。【００７１】
実施例６での原理は、実施例１で説明した原理と同様である。ＹＡＧの屈折率も、1.8〜1.9と高いため、同様の効果により発光強度が増加する。【００７２】
また、シンチレータ材料にダイヤモンドカッターなどで溝を加工し、その溝にエポキシ樹脂に二酸化チタン粉末等を混練したものを充填し反射層として、セル状に分割した構造とした場合も、本発明は同様の効果を示した。
【実施例７】
【００７３】
本発明の実施例７のシンチレータについて以下説明する。図１２は実施例７のシンチレータＳを示す模式図である。シンチレータ発光部１Ｃの材料をGaNを含む量子井戸層による発光素子に替えた点が、実施例４と異なる点である。【００７４】
実施例７のシンチレータ発光部１Ｃの構造及び作製方法として、サファイア基板上にGaNバッファ層を成長させ、その上にGa1-x-yAlxInyNの層を、組成を変えて多数の層を成長させ、さらにその上にキャップ層としてGaNの層を成長させた。【００７５】
サファイヤ基板は10φの円盤状であり、バッファ層の厚さは1〜10μmの範囲の厚さであり、多層構造はGaInNとGaNが交互に6周期〜30周期の範囲で重なったものであり、その厚さは20nm〜500nmの範囲であり、キャップ層の厚さが10nm〜100nmの範囲とした。さらに、この構造上に、Alの薄膜を40〜80nmの厚さの範囲で蒸着により形成し、電子入射時の帯電防止とした。【００７６】
シンチレータ発光部１Ｃ表面、すなわち、上記サファイア基板表面に、構造ピッチ10〜1000nmかつ構造高さ10〜10000nmの突起状構造５が連続的に形成されている。ここでは、ピッチを300〜500nm、構造高さを300〜500nmとした。さらに、高屈折率層２は、屈折率1.6〜1.7の樹脂で形成した。このような樹脂の例としては、エポキシ樹脂、及びアクリル樹脂などがある。【００７７】
シンチレータと受光素子を接合層で固着し、放射線検出器を得た。接合層の接着層厚は数μｍ以下である。本実施例の光出力の変化を調べた結果、実施例１と同様に大幅な光出力の増加が示された。【００７８】
実施例７での発明の原理は、実施例４で説明した原理と同様である。
【実施例８】
【００７９】
本発明の実施例８のシンチレータについて以下説明する。図１３は、実施例８のシンチレータＳの模式図である。高屈折率層２の表面に、微小粒子９を形成している点が実施例３と異なる。その他の構成や仕様は実施例１とほぼ同様である。【００８０】
高屈折率層２の表面に微小粒子９を形成した。ここでは、高屈折粒子として粒径100nmのBaTiO3を用いた。高屈折率層２は、屈折率1.6〜1.7の樹脂で形成した。実施例１と同様に、シンチレータと受光素子を接合し、放射線検出器を構成した。各層の特性などは実施例１に準じる。実施例８の発光出力を調べた結果、実施例１と同様に大幅な光出力の増加が示された。【００８１】
実施例８の原理を以下に記す。実施例８では、高屈折率層２の表面に、微小粒子９を形成したことで、高屈折率層２からの光取出しを増加させている。光取出しが増加する原理は、実施例３と同様である。これにより、高屈折率層２へ取り出された光が、中間屈折率層８へ取り出される光量が増加し、受光素子７への発光出力も増加する。【００８２】
また、このような構造とした場合、微小粒子９はシンチレータ外部にあり、はがれやすいなどの不都合が生じる場合がある。そのような場合には、応用例として図１４に示すように、微小粒子９を保護層１０で覆う構造も可能である。その場合、保護層１０は、中間屈折率層８に屈折率が近い樹脂等で形成すれば効果的である。【００８３】
また、シンチレータ材料にダイヤモンドカッターなどで溝を加工し、その溝にエポキシ樹脂に二酸化チタン粉末等を混練したものを充填し反射層として、セル状に分割した構造とした場合も、本発明は同様の効果を示した。
【実施例９】
【００８４】
本発明の実施例９のシンチレータについて以下説明する。図１５は、実施例９のシンチレータＳの模式図である。高屈折率層２において、高屈折粒子３が分散されており、かつ、シンチレータ発光部表面に、微小粒子４を形成している点が実施例１と異なる点である。その他の構成や仕様は実施例１とほぼ同様である。【００８５】
高屈折率層２は、屈折率1.6〜1.7の樹脂で形成した。このような樹脂の例としては、エポキシ樹脂、及びアクリル樹脂などがある。高屈折率層２には、高屈折粒子３Ｂが分散されている。ここでは、高屈折粒子３として粒径1〜5μm程度のBaTiO3を用いた。高屈折率層２の膜厚は2μｍ〜10μｍの範囲とした。さらに、シンチレータ発光部１の表面に微小粒子４を形成した。ここでは、光散乱粒子として微少粒子４に粒径100nmのBaTiO3を用いた。実施例１と同様に、シンチレータと受光素子を接合し、放射線検出器を構成した。各層の特性などは実施例１に準じる。実施例９の発光出力を調べた結果、実施例１と同様に大幅な光出力の増加が示された。【００８６】
実施例９の原理は、実施例１、及び実施例３の両者の原理を併せ持つものである。【００８７】
また、シンチレータ材料にダイヤモンドカッターなどで溝を加工し、その溝にエポキシ樹脂に二酸化チタン粉末等を混練したものを充填し反射層として、セル状に分割した構造とした場合も、本発明は同様の効果を示した。
【実施例１０】
【００８８】
本発明の実施例１０のシンチレータについて以下説明する。図１６は、実施例１０のシンチレータＳの模式図である。高屈折率層２において、高屈折粒子３が分散されており、かつ、シンチレータ発光部１表面に、微小粒子４を形成しており、かつ、高屈折率層２の表面に、微小粒子９を形成している点が実施例１と異なる。その他の構成や仕様は実施例１とほぼ同様である。１０は保護層である。【００８９】
本発明の実施例１０のシンチレータについて以下説明する。シンチレータ発光部１はＧＯＳ(Gd2O2S:Pr)を用いた。高屈折率層２は、屈折率1.6〜1.7の樹脂で形成した。このような樹脂の例としては、エポキシ樹脂、及びアクリル樹脂などがある。高屈折率層２には、高屈折粒子３Ｂが分散されている。ここでは、高屈折粒子３Ｂとして粒径1〜5μm程度のBaTiO3を用いた。高屈折率層２の膜厚は2μｍ〜10μｍの範囲とした。かつ、シンチレータ発光部１の表面に微小粒子４を形成した。ここでは、光散乱粒子として粒径100nmのBaTiO3を用いた。かつ、高屈折率層２の表面に微小粒子９を形成した。ここでは、光散乱粒子として粒径100nmのBaTiO3を用いた。【００９０】
図１７は、実施例１０のシンチレータＳに受光素子７を接合した放射線検出器Ｄの模式図である。シンチレータと受光素子７を中間屈折率層８で固着して接合している。中間屈折率層８の屈折率は1.5前後のものを用いた。中間屈折率層８の層厚は数μｍ以下である。実施例９の発光出力を調べた結果、実施例１と同様に大幅な光出力の増加が示された。【００９１】
本発明の原理は、実施例１、実施例３、及び実施例８の全ての原理を併せ持つものである。【００９２】
また、シンチレータ材料にダイヤモンドカッターなどで溝を加工し、その溝にエポキシ樹脂に二酸化チタン粉末等を混練したものを充填し反射層として、セル状に分割した構造とした場合も、本発明は同様の効果を示した。
【実施例１１】
【００９３】
本発明の実施例１１のシンチレータＳを有する放射線検出器について以下説明する。図１８は実施例１１の放射線検出器Ｄを示す模式図である。シンチレータ発光部１Ｃの材料をGaNを含む量子井戸層による発光素子を用い、かつ、基板６の両側の表面に突起状構造５を形成している点が実施例７と異なる。また、放射線検出器Ｄにおいて、シンチレータＳと受光素子７の接合を、ライトガイド１１を介して行っている。【００９４】
実施例１１のシンチレータの構造及び作製方法として、サファイア基板上にGaNバッファ層を成長させ、その上にGa1-x-yAlxInyNの層を、組成を変えて多数の層を成長させ、さらにその上にキャップ層としてGaNの層を成長させた。基板は10φの円盤状であり、バッファ層の厚さは1〜10μmの範囲の厚さであり、多層構造はGaInNとGaNが交互に6周期〜30周期の範囲で重なったものであり、その厚さは20nm〜500nmの範囲であり、キャップ層の厚さが10nm〜100nmの範囲とした。さらに、この構造上に、Alの薄膜を40〜80nmの厚さの範囲で蒸着により形成し、電子入射時の帯電防止とした。【００９５】
図１８では、シンチレータＳと受光素子７を、ライトガイド１１を介して接合している。ここで、ライトガイド１１の材質は、ガラス、石英、もしくはアクリル等の樹脂を用いた。形状は、長さが5〜20cmの範囲で、直径が10φの円筒状のものを用いた。【００９６】
シンチレータ発光部が形成されている基板６の両側の表面に構造ピッチ10〜1000nmかつ構造高さ10〜10000nmの突起状構造５が連続的に形成されている。ここでは、ピッチを300〜500nm、構造高さを300〜500nmとした。また、ここでは、高屈折率層２は形成せず、ライトガイド１１の一端に直接シンチレータＳを接合し、もう一端に受光素子７の受光部を接合し、放射線検出器Ｄを得た。【００９７】
受光素子７の光出力の変化を調べた結果、実施例１と同様に大幅な光出力の増加が示された。実施例１１での本発明の原理は、実施例５で説明した原理と同様である。
【符号の説明】
【００９８】
１、１Ｂ、１Ｃ  シンチレータ発光部，２  高折率層，３、３Ａ、３Ｂ  高屈折粒子，４  微小粒子(発光部表面)，５  突起状構造，６  基板，７  受光素子，８  中間屈折率層，９  微小粒子(高屈折率層表面)，１０  保護層，１１  ライトガイド，Ｓ  シンチレータ，Ｄ  放射線検出器
【図１】
2014128957.tif 000003
【図２】
2014128957.tif 000004
【図３Ａ】
2014128957.tif 000005
【図３Ｂ】
2014128957.tif 000006
【図４】
2014128957.tif 000007
【図５】
2014128957.tif 000008
【図６】
2014128957.tif 000009
【図７】
2014128957.tif 000010
【図８】
2014128957.tif 000011
【図９】
2014128957.tif 000012
【図１０】
2014128957.tif 000013
【図１１】
2014128957.tif 000014
【図１２】
2014128957.tif 000015
【図１３】
2014128957.tif 000016
【図１４】
2014128957.tif 000017
【図１５】
2014128957.tif 000018
【図１６】
2014128957.tif 000019
【図１７】
2014128957.tif 000020
【図１８】
2014128957.tif 000021
【図１９Ａ】
2014128957.tif 000022
【図１９Ｂ】
2014128957.tif 000023
【図１９Ｃ】
2014128957.tif 000024
【図１９Ｄ】
2014128957.tif 000025
【手続補正書】
【提出日】平成28年8月18日(2016.8.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射線の入射により発光するシンチレータにおいて、
前記シンチレータの発光を取り出す発光部の表面に、光散乱粒子を含んだ高屈折率層を備え、かつ、前記高屈折率層の表面に、屈折率が前記高屈折率層の屈折率以下である中間屈折率層を備え、
前記光散乱粒子は、前記高屈折率層と屈折率が異なる材料で形成されていることを特徴とするシンチレータ。
【請求項２】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、
前記高屈折率層は、屈折率が前記発光部の屈折率以上であり、
前記中間屈折率層は、屈折率が1.0以上であることを特徴とするシンチレータ。
【請求項３】
請求項１又は２に記載のシンチレータにおいて、
前記高屈折率層は、屈折率が1.5以上2.0以下であり、
前記中間屈折率層は、屈折率が1.0以上であることを特徴とするシンチレータ。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれか１項に記載のシンチレータにおいて、
前記中間屈折率層には、前記光散乱粒子が含まれており、
前記光散乱粒子は、屈折率が1.5以上で、かつ粒径が0.001〜100μmであることを特徴とするシンチレータ。
【請求項５】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、
前記光散乱粒子は、粒径が0.001〜100μmであることを特徴とするシンチレータ。
【請求項６】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、
前記高屈折率層内には、連続的に形成された構造ピッチ10〜1000nmかつ構造高さ10〜10000nmの突起状構造を有することを特徴とするシンチレータ。
【請求項７】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、
前記発光部が一方の表面に形成された基板と、
前記基板の他方の表面に設けられた前記高屈折率層と、
前記基板の両面に連続的に形成された構造ピッチ10〜1000nmかつ構造高さ10〜10000nmの突起状構造を有することを特徴とするシンチレータ。
【請求項８】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、
前記高屈折率層は、前記発光部の表面に配置されるとともに前記発光部と屈折率が異なる材料により形成された粒径10〜500nmの微小粒子を有することを特徴とするシンチレータ。
【請求項９】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、
前記中間屈折率層は、前記高屈折率層の表面に設けられるとともに前記高屈折率層と屈折率が異なる材料により形成された粒径10〜500nmの微小粒子を有することを特徴とするシンチレータ。
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれか１項に記載のシンチレータにおいて、
前記発光部は、Gd2O2S:Pr、(Y,Gd)3(Al,Ga)5O12:Ce、及びCaWO4で表される組成を持つ材料のうち少なくとも一つを含むことを特徴とするシンチレータ。
【請求項１１】
請求項１乃至９のいずれか１項に記載のシンチレータにおいて、
前記発光部は、GaNを含む薄膜で形成されていることを特徴とするシンチレータ。
【請求項１２】
請求項１乃至９のいずれか１項に記載のシンチレータにおいて、
前記発光部は、Y2SiO5:Ce、及びYAlO4:Ceで表される組成を持つ材料のうち少なくとも一つを含むことを特徴とするシンチレータ。
【請求項１３】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、
前記光散乱粒子は、ZrO2、BaTiO3、及びTiO2で表される組成を持つ材料のうち少なくとも一つを含むことを特徴とするシンチレータ。
【請求項１４】
請求項１に記載のシンチレータにおいて、
前記高屈折率層、及び前記中間屈折率層は、少なくとも一部にエポキシ樹脂、又はアクリル樹脂を含むことを特徴とするシンチレータ。
【請求項１５】
請求項１乃至１４のいずれか１項に記載のシンチレータと、受光素子を有することを特徴とする放射線検出器。
【請求項１６】
請求項１５に記載の放射線検出器であって、
前記受光素子は、光電子増倍管又はフォトダイオードであることを特徴とする放射線検出器。
【国際調査報告】
2014128957.tif 000026
2014128957.tif 000027
2014128957.tif 000028
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