(57)【要約】  耐熱性、難燃性を有するだけでなく、吸湿耐熱性にも優れるプリント配線板を実現し得る樹脂組成物の提供を目的とする。当該樹脂組成物は、ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂又はジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂をシアネート化して得られるシアン酸エステル化合物（Ａ）と、エポキシ樹脂（Ｂ）とを含有するプリント配線板用樹脂組成物である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（１）、下記式（２）及び下記式（８）で表される構造からなる群より選ばれる１種以上の構造を有するシアン酸エステル化合物（Ａ）と、エポキシ樹脂（Ｂ）と、を含有する、プリント配線板用樹脂組成物。【化１】
2016158067.tif 000020
（式中、ｋは１以上の整数を示し、ｌは０以上の整数を示す。ｋ及びｌが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。）
【化２】
2016158067.tif 000021
（式中、ｍ及びｎは０以上の整数を示し、少なくともいずれか一方は１以上である。ｍ及びｎが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。）
【化３】
2016158067.tif 000022
（式中、ｍは０以上の整数を示す。ｍが異なる化合物の混合物であってもよい。）
【請求項２】
ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂及びジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂からなる群より選ばれる１種以上の樹脂をシアネート化して得られるシアン酸エステル化合物（Ａ）と、エポキシ樹脂（Ｂ）と、を含有する、プリント配線板用樹脂組成物。
【請求項３】
前記シアン酸エステル化合物（Ａ）が、ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂及びジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂からなる群より選ばれる１種以上の樹脂をシアネート化して得られるものである、請求項１に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項４】
前記樹脂組成物中の樹脂固形分１００質量部に対する、前記シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量が、１〜９０質量部である、請求項１〜３のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項５】
充填材（Ｃ）を更に含有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項６】
前記樹脂組成物中の樹脂固形分１００質量部に対する、前記充填材（Ｃ）の含有量が、５０〜１６００質量部である、請求項５に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項７】
前記シアン酸エステル化合物（Ａ）以外のシアン酸エステル化合物、マレイミド化合物、及びフェノール樹脂からなる群より選ばれる１種以上を更に含有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項８】
前記エポキシ樹脂（Ｂ）が、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、多官能フェノール型エポキシ樹脂及びナフタレン型エポキシ樹脂からなる群より選ばれる１種以上である、請求項１〜７のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項９】
基材と、  該基材に含浸又は塗布された、請求項１〜８のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物と、を備えるプリプレグ。
【請求項１０】
少なくとも１枚以上積層された請求項９に記載のプリプレグと、  該プリプレグの片面又は両面に配された金属箔と、を有する、金属箔張積層板。
【請求項１１】
支持体と、  該支持体の表面に配された、請求項１〜８のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物と、を有する、樹脂複合シート。
【請求項１２】
絶縁層と、前記絶縁層の表面に形成された導体層と、を有し、  前記絶縁層が、請求項１〜８のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物を含む、プリント配線板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、プリント配線板用樹脂組成物及びプリプレグ、並びに、それらの樹脂組成物及び／又はプリプレグを用いた樹脂複合シート、金属箔張積層板及びプリント配線板に関する。
【背景技術】
【０００２】  近年、電子機器や通信機、パーソナルコンピューター等に広く用いられている半導体の高集積化・微細化はますます加速している。これに伴い、プリント配線板に用いられる半導体パッケージ用積層板に求められる諸特性はますます厳しいものとなっている。求められる特性として、例えば、低吸水性、吸湿耐熱性、難燃性、低誘電率、低誘電正接、低熱膨張率、耐熱性、耐薬品性等の特性が挙げられる。しかしながら、これまでのところ、これらの要求特性は必ずしも満足されてきたわけではない。【０００３】  従来、耐熱性や電気特性に優れるプリント配線板用樹脂として、シアン酸エステル化合物が知られており、ビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物と、他の熱硬化性樹脂等とを用いた樹脂組成物がプリント配線板材料等に広く使用されている。ビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物は、電気特性、機械特性及び耐薬品性等に優れた特性を有している。しかしながら、そのシアン酸エステル化合物は、低吸水性、吸湿耐熱性、難燃性、及び耐熱性においては不十分な場合がある。そこで、さらなる諸特性の向上を目的として、構造が異なる種々のシアン酸エステル化合物の検討が行われている。【０００４】  例えば、ビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物と構造が異なる樹脂として、ノボラック型シアン酸エステル化合物がよく使用されている（特許文献１参照）。ところが、このノボラック型シアン酸エステル化合物は硬化不足になりやすく、得られた硬化物の吸水率は大きく、吸湿耐熱性が低下するといった問題がある。そこで、これらの問題を改善する方法として、ノボラック型シアン酸エステル化合物とビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物とのプレポリマー化が提案されている（特許文献２参照）。【０００５】  また、難燃性を改善する方法としては、フッ素化シアン酸エステル化合物を用いたり、シアン酸エステル化合物とハロゲン系化合物とを混合したりプレポリマー化したりすることで、ハロゲン系化合物を樹脂組成物に含有させることが提案されている（特許文献３、４参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平１１−１２４４３３号公報
【特許文献２】特開２０００−１９１７７６号公報
【特許文献３】特許第３０８１９９６号公報
【特許文献４】特開平６−２７１６６９号公報
【発明の概要】
【０００７】  しかしながら、特許文献２に記載のプレポリマー化によって、硬化性については向上しているものの、低吸水性、吸湿耐熱性、及び耐熱性の特性改善についてはまだ不十分である。そのため、シアン酸エステル化合物には、さらなる低吸水性や吸湿耐熱性、及び耐熱性の向上が求められている。また、特許文献３及び４に記載の技術では、ハロゲン系化合物を用いると、燃焼時にダイオキシン等の有害物質が発生する恐れがある。そこで、ハロゲン系化合物を含まずに樹脂組成物の難燃性を向上させることが求められている。
【０００８】  本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、優れた耐熱性及び難燃性を有するだけでなく、吸湿耐熱性にも優れるプリント配線板を実現し得るプリント配線板用樹脂組成物、そのような樹脂組成物を用いたプリプレグ及び樹脂複合シート、並びに該プリプレグを用いた金属箔張積層板及びプリント配線板を提供することを目的とある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】  本発明者らは、上記課題について鋭意検討した結果、所定の樹脂をシアネート化して得られるシアン酸エステル化合物を含有する樹脂組成物をプリント配線板用として用いることにより、優れた耐熱性及び難燃性を実現し、さらに吸湿耐熱性が向上し得ることを見出し、本発明に到達した。すなわち、本発明は下記のとおりである。
【００１０】［１］下記式（１）、下記式（２）及び下記式（８）で表される構造からなる群より選ばれる１種以上の構造を有するシアン酸エステル化合物（Ａ）と、エポキシ樹脂（Ｂ）と、を含有する、プリント配線板用樹脂組成物。【化１】
2016158067.tif 000002
（式中、ｋは１以上の整数を示し、ｌは０以上の整数を示す。ｋ及びｌが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。）
【化２】
2016158067.tif 000003
（式中、ｍ及びｎは０以上の整数を示し、少なくともいずれか一方は１以上である。ｍ及びｎが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。）
【化３】
2016158067.tif 000004
（式中、ｍは０以上の整数を示す。ｍが異なる化合物の混合物であってもよい。）
【００１１】［２］ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂及びジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂からなる群より選ばれる１種以上の樹脂をシアネート化して得られるシアン酸エステル化合物（Ａ）と、エポキシ樹脂（Ｂ）と、を含有する、プリント配線板用樹脂組成物。
【００１２】［３］前記シアン酸エステル化合物（Ａ）が、ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂及びジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂からなる群より選ばれる１種以上の樹脂をシアネート化して得られるものである、［１］に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【００１３】［４］前記樹脂組成物中の樹脂固形分１００質量部に対する、前記シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量が、１〜９０質量部である、［１］〜［３］のいずれか一つに記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【００１４】［５］充填材（Ｃ）を更に含有する、［１］〜［４］のいずれか一つに記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【００１５】［６］前記樹脂組成物中の樹脂固形分１００質量部に対する、前記充填材（Ｃ）の含有量が、５０〜１６００質量部である、［５］に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【００１６】［７］前記シアン酸エステル化合物（Ａ）以外のシアン酸エステル化合物、マレイミド化合物、及びフェノール樹脂からなる群より選ばれる１種以上を更に含有する、［１］〜［６］のいずれか一つに記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【００１７】［８］前記エポキシ樹脂（Ｂ）が、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、多官能フェノール型エポキシ樹脂及びナフタレン型エポキシ樹脂からなる群より選ばれる１種以上である、［１］〜［７］のいずれか一つに記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【００１８】［９］基材と、該基材に含浸又は塗布された、［１］〜［８］のいずれか一つに記載のプリント配線板用樹脂組成物と、を備えるプリプレグ。
【００１９】［１０］少なくとも１枚以上積層された［９］に記載のプリプレグと、該プリプレグの片面又は両面に配された金属箔と、を有する、金属箔張積層板。
【００２０】［１１］支持体と、該支持体の表面に配された、［１］〜［８］のいずれか一つに記載のプリント配線板用樹脂組成物と、を有する、樹脂複合シート。
【００２１】［１２］絶縁層と、前記絶縁層の表面に形成された導体層と、を有し、前記絶縁層が、［１］〜［８］のいずれか一つに記載のプリント配線板用樹脂組成物を含む、プリント配線板。
【発明の効果】
【００２２】  本発明によれば、優れた耐熱性及び難燃性を有するだけでなく、吸湿耐熱性にも優れるプリント配線板を実現し得るプリント配線板用樹脂組成物、そのような樹脂組成物を用いたプリプレグ及び樹脂複合シート、並びに該プリプレグを用いた金属箔張積層板及びプリント配線板を実現することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２３】  以下、本発明を実施するための形態（以下、単に「本実施形態」という。）について、詳細に説明する。なお、以下の本実施形態は、本発明を説明するための例示であり、本発明は本実施形態のみに限定されない。
【００２４】  本実施形態のプリント配線板用樹脂組成物（以下、単に「樹脂組成物」ともいう。）は、ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂及びジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂からなる群より選ばれる１種以上の樹脂（以下、これらを総称して「ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂等」ともいう。）をシアネート化して得られるシアン酸エステル化合物（Ａ）と、エポキシ樹脂（Ｂ）とを含有するものである。
【００２５】  本実施形態において用いられるシアン酸エステル化合物（Ａ）は、ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂等をシアネート化して得られる。
【００２６】  本実施形態において用いられるシアン酸エステル化合物（Ａ）は、下記式（１）、（２）及び（８）で表される構造からなる群より選ばれる１種以上の構造を有するものであってもよく、これらが好ましい。【化４】
2016158067.tif 000005
ここで、式中、ｋは１以上の整数を示し、ｌは０以上の整数を示す。ｋ及びｌが異なる化合物の混合物であってもよい。また、各繰り返し単位の配列は任意である。ｋの上限は特に限定されないが、本発明による作用効果をより有効かつ確実に奏する観点から、２０以下であると好ましい。同様の観点から、ｌの上限は２０以下であると好ましい。
【化５】
2016158067.tif 000006
ここで、式中、ｍ及びｎは０以上の整数を示し、少なくともいずれか一方は１以上である。ｍ及びｎが異なる化合物の混合物であってもよい。また、各繰り返し単位の配列は任意である。ｍの上限は特に限定されないが、本発明による作用効果をより有効かつ確実に奏する観点から、２０以下であると好ましい。同様の観点から、ｎの上限は２０以下であると好ましい。
【化６】
2016158067.tif 000007
ここで、式中、ｍは０以上の整数を示す。ｍが異なる化合物の混合物であってもよい。ｍの上限は特に限定されないが、本発明による作用効果をより有効かつ確実に奏する観点から、２０以下であると好ましい。
【００２７】  本実施形態のシアン酸エステル化合物（Ａ）の重量平均分子量Ｍｗは、特に限定されないが、１００〜５０００であることが好ましく、より好ましくは２００〜３５００であり、更に好ましくは２００〜３０００ある。重量平均分子量Ｍｗは、実施例に記載の方法により測定される。
【００２８】  このような構造を有するシアン酸エステル化合物を用いた樹脂組成物の硬化物は、優れた耐熱性及び難燃性を実現し、さらに吸湿耐熱性も向上する。
【００２９】  本実施形態のシアン酸エステル化合物（Ａ）を得る方法は特に限定されないが、例えば，下記式（３）、（４）及び（９）で表される構造からなる群より選ばれる１種以上の構造を有するナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂等が有するヒドロキシ基をシアネート化する方法が挙げられる。【化７】
2016158067.tif 000008
ここで、式中、ｋは１以上の整数を示し、ｌは０以上の整数を示す。ｋ及びｌが異なる化合物の混合物であってもよい。また、各繰り返し単位の配列は任意である。
【化８】
2016158067.tif 000009
ここで、式中、ｍ及びｎは０以上の整数を示し、少なくともいずれか一方は１以上である。ｍ及びｎが異なる化合物の混合物であってもよい。また、各繰り返し単位の配列は任意である。
【化９】
2016158067.tif 000010
ここで、式中、ｍは０〜２０の整数を示す。ｍが異なる化合物の混合物であってもよい。
【００３０】  上記式（３）、（４）及び（９）で表される構造からなる群より選ばれる１種以上の構造を有する樹脂が有するヒドロキシ基のシアネート化方法は、特に制限されるものではなく、公知の方法を採用することができる。かかる製法の例としては、所望の骨格を有する水酸基含有化合物を入手又は合成し、当該水酸基を公知の手法により修飾してシアネート化する方法が挙げられる。水酸基をシアネート化する手法としては、例えば、Ｉａｎ  Ｈａｍｅｒｔｏｎ，“Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ｏｆ  Ｃｙａｎａｔｅ  Ｅｓｔｅｒ  Ｒｅｓｉｎｓ，”Ｂｌａｃｋｉｅ  Ａｃａｄｅｍｉｃ  ＆  Ｐｒｏｆｅｓｓｉｏｎａｌに記載の手法が挙げられる。
【００３１】  このようにして得られたシアン酸エステル化合物（Ａ）の本実施形態の樹脂組成物における含有量は、所望する特性に応じて適宜設定することができ、特に限定されない。シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分を１００質量部とした場合、１〜９０質量部であると好ましく、１０〜８０質量部であるとより好ましく、２０〜７５質量部であると更に好ましく、３０〜７０質量部であると特に好ましい。ここで、「樹脂組成物中の樹脂固形分」とは、特に断りのない限り、樹脂組成物における、溶剤及び充填材（Ｃ）を除いた成分をいい、樹脂固形分１００質量部とは、樹脂組成物における溶剤及び充填材を除いた成分の合計が１００質量部であることをいうものとする。シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量が上記範囲内にあることにより、樹脂組成物の硬化物が、難燃性、耐熱性及び吸湿耐熱性により優れる傾向にある。
【００３２】  本実施形態におけるエポキシ樹脂（Ｂ）は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂であれば、公知のものを適宜使用することができ、その種類は特に限定されない。エポキシ樹脂（Ｂ）として具体的には、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＥ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、トリグリシジルイソシアヌレート、アラルキルノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、キシレンノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニルノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキルノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキルノボラック型エポキシ樹脂、多官能フェノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ナフタレン骨格変性ノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ポリオール型エポキシ樹脂、リン含有エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジルエステル、ブタジエンなどの二重結合をエポキシ化した化合物、並びに、水酸基含有シリコーン樹脂類とエピクロルヒドリンとの反応により得られる化合物が挙げられる。これらのエポキシ樹脂のなかでは、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、多官能フェノール型エポキシ樹脂、及びナフタレン型エポキシ樹脂が、難燃性及び耐熱性の面で好ましい。これらのエポキシ樹脂は、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００３３】  本実施形態におけるエポキシ樹脂（Ｂ）の含有量は、所望する特性に応じて適宜設定することができ、特に限定されないが、樹脂組成物中の樹脂固形分を１００質量部とした場合、１０〜９９質量部であると好ましく、２０〜９０質量部であるとより好ましく、２５〜８０質量部であると更に好ましく、３０〜７０質量部であると特に好ましい。
【００３４】  本実施形態の樹脂組成物は、充填材（Ｃ）を含有することもできる。充填材（Ｃ）としては、公知のものを適宜使用することができ、その種類は特に限定されない。特に、積層板用途において一般に使用されている充填材を、充填材（Ｃ）として好適に用いることができる。充填材（Ｃ）として具体的には、天然シリカ、溶融シリカ、合成シリカ、アモルファスシリカ、アエロジル、中空シリカ等のシリカ類、ホワイトカーボン、チタンホワイト、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム等の酸化物、窒化ホウ素、凝集窒化ホウ素、窒化ケイ素、窒化炭素等の窒化物、炭化ケイ素等の炭化物、チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム等のチタン酸塩、窒化アルミニウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、亜硫酸カルシウム等の硫酸塩又は亜硫酸塩、水酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム加熱処理品（水酸化アルミニウムを加熱処理し、結晶水の一部を減じたもの）、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム等の金属水酸化物、酸化モリブデンやモリブデン酸亜鉛等のモリブデン化合物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ハイドロタルサイト等の炭酸塩、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸アルミニウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウム等のホウ酸塩、錫酸亜鉛、アルミナ、ギブサイト、ベーマイト、クレー、カオリン、タルク、焼成クレー、焼成カオリン、焼成タルク、マイカ、Ｅ−ガラス、Ａ−ガラス、ＮＥ−ガラス、Ｃ−ガラス、Ｌ−ガラス、Ｄ−ガラス、Ｓ−ガラス、Ｍ−ガラスＧ２０、ガラス短繊維（Ｅガラス、Ｔガラス、Ｄガラス、Ｓガラス、Ｑガラス等のガラス微粉末類を含む。）、中空ガラス、球状ガラスなど無機系の充填材の他、スチレン型、ブタジエン型、アクリル型などのゴムパウダー、コアシェル型のゴムパウダー、並びに、シリコーンレジンパウダー、シリコーンゴムパウダー、シリコーン複合パウダーなど有機系の充填材が挙げられる。これらの充填材は、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００３５】  本実施形態における充填材（Ｃ）の含有量は、所望する特性に応じて適宜設定することができ、特に限定されないが、樹脂組成物中の樹脂固形分を１００質量部とした場合、５０〜１６００質量部であると好ましく、６０〜１０００質量部であるとより好ましく、７０〜５００質量部であると更に好ましく、８０〜２００質量部であると特に好ましい。充填材（Ｃ）の含有量が上記範囲内にあることにより、樹脂組成物の硬化物が、難燃性、耐熱性及び吸湿耐熱性により優れる傾向にある。
【００３６】  ここで無機系の充填材（Ｃ）を樹脂組成物に含有させるにあたり、シランカップリング剤や湿潤分散剤を併用することが好ましい。シランカップリング剤としては、一般に無機物の表面処理に用いられるものを好適に用いることができ、その種類は特に限定されない。シランカップリング剤として、具体的には、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシランなどのアミノシラン系、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどのエポキシシラン系、γ−メタアクリロキシプロピルトリメトキシシラン、ビニルートリ（β−メトキシエトキシ）シランなどのビニルシラン系、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン塩酸塩などのカチオニックシラン系、並びにフェニルシラン系が挙げられる。シランカップリング剤は、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。また、湿潤分散剤としては、一般に塗料用に用いられているものを好適に用いることができ、その種類は特に限定されない。湿潤分散剤として、好ましくは、共重合体ベースの湿潤分散剤が用いられ、市販品であってもよい。市販品の具体例としては、ビックケミー・ジャパン（株）製のＤｉｓｐｅｒｂｙｋ−１１０、１１１、１６１、１８０、ＢＹＫ−Ｗ９９６、ＢＹＫ−Ｗ９０１０、ＢＹＫ−Ｗ９０３、ＢＹＫ−Ｗ９４０（以上、商品名）が挙げられる。湿潤分散剤は、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００３７】  また、本実施形態の樹脂組成物は、必要に応じて、硬化速度を適宜調節するための硬化促進剤を含有していてもよい。この硬化促進剤としては、シアン酸エステル化合物やエポキシ樹脂等の硬化促進剤として一般に使用されているものを好適に用いることができ、その種類は特に限定されない。硬化促進剤の具体例としては、オクチル酸亜鉛、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、ナフテン酸銅、アセチルアセトン鉄、オクチル酸ニッケル、オクチル酸マンガン等の有機金属塩類、フェノール、キシレノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール、オクチルフェノール、ノニルフェノール等のフェノール化合物、１−ブタノール、２−エチルヘキサノール等のアルコール類、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール等のイミダゾール類及びこれらのイミダゾール類のカルボン酸若しくはその酸無水類の付加体等の誘導体、ジシアンジアミド、ベンジルジメチルアミン、４−メチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルベンジルアミン等のアミン類、ホスフィン系化合物、ホスフィンオキサイド系化合物、ホスホニウム塩系化合物、ダイホスフィン系化合物等のリン化合物、エポキシ−イミダゾールアダクト系化合物、ベンゾイルパーオキサイド、ｐ−クロロベンゾイルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ジイソプロピルパーオキシカーボネート、ジ−２−エチルヘキシルパーオキシカーボネート等の過酸化物、及び、アゾビスイソブチロニトリル等のアゾ化合物が挙げられる。これら硬化促進剤（重合触媒）は市販のものを用いてもよく、市販品としては、例えば、アミキュアＰＮ−２３（味の素ファインテクノ社製商品名）、ノバキュアＨＸ−３７２１（旭化成社製商品名）、フジキュアＦＸ−１０００（富士化成工業社製商品名）等が挙げられる。硬化促進剤は、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００３８】  硬化促進剤の使用量は、樹脂の硬化度や樹脂組成物の粘度等を考慮して適宜調整でき、特に限定されない。硬化促進剤の使用量は、樹脂組成物中の樹脂固形分１００質量部に対し、０．００５〜１０質量部であってもよい。
【００３９】  本実施形態の樹脂組成物は、所期の特性が損なわれない範囲において、シアン酸エステル化合物（Ａ）以外のシアン酸エステル化合物（以下、「他のシアン酸エステル化合物」という。）、マレイミド化合物、及びフェノール樹脂からなる群より選ばれる１種以上を更に含有していてもよい。
【００４０】  他のシアン酸エステル化合物としては、シアナト基が少なくとも１個置換された芳香族部分を分子内に有する樹脂であれば特に限定されない。他のシアン酸エステル化合物としては、例えば下記式（５）で表されるものが挙げられる。【化１０】
2016158067.tif 000011
ここで、式中、Ａｒ１は、ベンゼン環、ナフタレン環又は２つのベンゼン環が単結合したものを示し、複数ある場合は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒａは各々独立に水素原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜１２のアリール基、炭素数１〜４のアルコキシ基、又は炭素数１〜６のアルキル基と炭素数６〜１２のアリール基とが結合された基を示す。Ｒａにおける芳香環は置換基を有していてもよく、Ａｒ１及びＲａにおける置換基は任意の位置を選択できる。ｐはＡｒ１に結合するシアナト基の数を示し、各々独立に１〜３の整数である。ｑはＡｒ１に結合するＲａの数を示し、Ａｒ１がベンゼン環の時は４−ｐ、ナフタレン環の時は６−ｐ、２つのベンゼン環が単結合したものの時は８−ｐである。ｔは平均繰り返し数を示し、０〜５０の整数であり、他のシアン酸エステル化合物は、ｔが異なる化合物の混合物であってもよい。Ｘは、複数ある場合は各々独立に、単結合、炭素数１〜５０の２価の有機基（水素原子がヘテロ原子に置換されていてもよい。）、窒素数１〜１０の２価の有機基（例えば−Ｎ−Ｒ−Ｎ−（ここでＲは有機基を示す。））、カルボニル基（−ＣＯ−）、カルボキシ基（−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−）、カルボニルジオキサイド基（−ＯＣ（＝Ｏ）Ｏ−）、スルホニル基（−ＳＯ２−）、２価の硫黄原子又は２価の酸素原子のいずれかを示す。
【００４１】  式（５）のＲａにおけるアルキル基は、直鎖若しくは分枝の鎖状構造、及び、環状構造（例えばシクロアルキル基等）のいずれを有していてもよい。また、式（５）におけるアルキル基及びＲａにおけるアリール基中の水素原子は、フッ素原子、塩素原子等のハロゲン原子、メトキシ基、フェノキシ基等のアルコキシ基、又はシアノ基等で置換されていてもよい。
【００４２】  アルキル基の具体例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、１−エチルプロピル基、２，２−ジメチルプロピル基、シクロペンチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基、及びトリフルオロメチル基が挙げられる。
【００４３】  アリール基の具体例としては、フェニル基、キシリル基、メシチル基、ナフチル基、フェノキシフェニル基、エチルフェニル基、ｏ−，ｍ−又はｐ−フルオロフェニル基、ジクロロフェニル基、ジシアノフェニル基、トリフルオロフェニル基、メトキシフェニル基、及びｏ−，ｍ−又はｐ−トリル基が挙げられる。更にアルコキシ基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキキシ基、ｎ−ブトキシ基、イソブトキシ基、及びｔｅｒｔ−ブトキシ基が挙げられる。  式（５）のＸにおける炭素数１〜５０の２価の有機基の具体例としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基などのアルキレン基、シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基、トリメチルシクロヘキシレン基などのシクロアルキレン基、ビフェニルイルメチレン基、ジメチルメチレン−フェニレン−ジメチルメチレン基、フルオレンジイル基、及びフタリドジイル基等の芳香環を有する２価の有機基が挙げられる。該２価の有機基中の水素原子は、フッ素原子、塩素原子等のハロゲン原子、メトキシ基、フェノキシ基等のアルコキシ基、又はシアノ基等で置換されていてもよい。
【００４４】  式（５）のＸにおける窒素数１〜１０の２価の有機基としては、例えば、−Ｎ−Ｒ−Ｎ−で表される基、イミノ基、及びポリイミド基が挙げられる。
【００４５】  また、式（５）中のＸの有機基として、例えば、下記一般式（６）又は下記一般式（７）で表される構造であるものが挙げられる。【化１１】
2016158067.tif 000012
ここで、式中、Ａｒ２はベンゼンテトライル基、ナフタレンテトライル基又はビフェニルテトライル基を示し、ｕが２以上の場合、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒｂ、Ｒｃ、Ｒｆ、及び、Ｒｇは各々独立に、水素原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜１２のアリール基、トリフルオロメチル基、又はフェノール性ヒドロキシ基を少なくとも１個有するアリール基を示す。Ｒｄ及びＲｅは各々独立に、水素原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜１２のアリール基、炭素数１〜４のアルコキシ基、又はヒドロキシ基を示す。ｕは０〜５の整数を示す。
【化１２】
2016158067.tif 000013
ここで、式中、Ａｒ３はベンゼンテトライル基、ナフタレンテトライル基又はビフェニルテトライル基を示し、ｖが２以上の場合、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒｉ、及びＲｊは各々独立に、水素原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜１２のアリール基、ベンジル基、炭素数１〜４のアルコキシ基、ヒドロキシ基、トリフルオロメチル基、又はシアナト基が少なくとも１個置換されたアリール基を示す。ｖは０〜５の整数を示すが、ｖが異なる化合物の混合物であってもよい。
【００４６】  さらに、式（５）中のＸとしては、下記式で表される２価の基が挙げられる。【化１３】
2016158067.tif 000014
ここで、式中、ｍは４〜７の整数を示す。Ｒは各々独立に、水素原子又は炭素数１〜６のアルキル基を示す。
【００４７】  式（６）のＡｒ２及び式（７）のＡｒ３の具体例としては、式（６）に示す２個の炭素原子、又は式（７）に示す２個の酸素原子が、１，４位又は１，３位に結合するベンゼンテトライル基、上記２個の炭素原子又は２個の酸素原子が、４，４’位、２，４’位、２，２’位、２，３’位、３，３’位、又は３，４’位に結合するビフェニルテトライル基、及び、上記２個の炭素原子又は２個の酸素原子が、２，６位、１，５位、１，６位、１，８位、１，３位、１，４位、又は２，７位に結合するナフタレンテトライル基が挙げられる。  式（６）のＲｂ、Ｒｃ、Ｒｄ、Ｒｅ、Ｒｆ及びＲｇ、並びに式（７）のＲｉ及びＲｊにおけるアルキル基及びアリール基は、上記式（５）におけるものと同義である。
【００４８】  上記式（５）で表されるシアナト基が少なくとも１個置換された芳香族部分を分子内に有する樹脂の具体例としては、シアナトベンゼン、１−シアナト−２−，１−シアナト−３−，又は１−シアナト−４−メチルベンゼン、１−シアナト−２−，１−シアナト−３−，又は１−シアナト−４−メトキシベンゼン、１−シアナト−２，３−，１−シアナト−２，４−，１−シアナト−２，５−，１−シアナト−２，６−，１−シアナト−３，４−又は１−シアナト−３，５−ジメチルベンゼン、シアナトエチルベンゼン、シアナトブチルベンゼン、シアナトオクチルベンゼン、シアナトノニルベンゼン、２−（４−シアナフェニル）−２−フェニルプロパン（４−α−クミルフェノールのシアネート）、１−シアナト−４−シクロヘキシルベンゼン、１−シアナト−４−ビニルベンゼン、１−シアナト−２−又は１−シアナト−３−クロロベンゼン、１−シアナト−２，６−ジクロロベンゼン、１−シアナト−２−メチル−３−クロロベンゼン、シアナトニトロベンゼン、１−シアナト−４−ニトロ−２−エチルベンゼン、１−シアナト−２−メトキシ−４−アリルベンゼン（オイゲノールのシアネート）、メチル（４−シアナトフェニル）スルフィド、１−シアナト−３−トリフルオロメチルベンゼン、４−シアナトビフェニル、１−シアナト−２−又は１−シアナト−４−アセチルベンゼン、４−シアナトベンズアルデヒド、４−シアナト安息香酸メチルエステル、４−シアナト安息香酸フェニルエステル、１−シアナト−４−アセトアミノベンゼン、４−シアナトベンゾフェノン、１−シアナト−２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルベンゼン、１，２−ジシアナトベンゼン、１，３−ジシアナトベンゼン、１，４−ジシアナトベンゼン、１，４−ジシアナト−２−ｔｅｒｔ−ブチルベンゼン、１，４−ジシアナト−２，４−ジメチルベンゼン、１，４−ジシアナト−２，３，４−トリメチルベンゼン、１，３−ジシアナト−２，４，６−トリメチルベンゼン、１，３−ジシアナト−５−メチルベンゼン、１−シアナト又は２−シアナトナフタレン、１−シアナト−４−メトキシナフタレン、２−シアナト−６−メチルナフタレン、２−シアナト−７−メトキシナフタレン、２，２−ジシアナト−１，１−ビナフチル、１，３−，１，４−，１，５−，１，６−，１，７−，２，３−，２，６−又は２，７−ジシアナトシナフタレン、２，２−又は４，４−ジシアナトビフェニル、４，４−ジシアナトオクタフルオロビフェニル、２，４−又は４，４−ジシアナトジフェニルメタン、ビス（４−シアナト−３，５−ジメチルフェニル）メタン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）エタン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−シアナトフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−シアナト−３−メチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（２−シアナト−５−ビフェニルイル）プロパン、２，２−ビス（４−シアナトフェニル）ヘキサフルオロプロパン、２，２−ビス（４−シアナト−３，５−ジメチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）ブタン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）イソブタン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）ペンタン、１，��−ビス（４−シアナトフェニル）−３−メチルブタン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）−２，２−ジメチルプロパン、２，２−ビス（４−シアナトフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−シアナトフェニル）ペンタン、２，２−ビス（４−シアナトフェニル）ヘキサン、２，２−ビス（４−シアナトフェニル）−３−メチルブタン、２，２−ビス（４−シアナトフェニル）−４−メチルペンタン、２，２−ビス（４−シアナトフェニル）−３，３−ジメチルブタン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）ヘキサン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）ヘプタン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）オクタン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）−２−メチルペンタン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）−２−メチルヘキサン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）−２，２−ジメチルペンタン、４，４−ビス（４−シアナトフェニル）−３−メチルヘプタン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）−２−メチルヘプタン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）−２，２−ジメチルヘキサン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）−２，４−ジメチルヘキサン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）−２，２，４−トリメチルペンタン、２，２−ビス（４−シアナトフェニル）−１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパン、ビス（４−シアナトフェニル）フェニルメタン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）−１−フェニルエタン、ビス（４−シアナトフェニル）ビフェニルメタン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）シクロヘキサン、２，２−ビス（４−シアナト−３−イソプロピルフェニル）プロパン、１，１−ビス（３−シクロヘキシル−４−シアナトフェニル）シクロヘキサン、ビス（４−シアナトフェニル）ジフェニルメタン、ビス（４−シアナトフェニル）−２，２−ジクロロエチレン、１，３−ビス［２−（４−シアナトフェニル）−２−プロピル］ベンゼン、１，４−ビス［２−（４−シアナトフェニル）−２−プロピル］ベンゼン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、４−［ビス（４−シアナトフェニル）メチル］ビフェニル、４，４−ジシアナトベンゾフェノン、１，３−ビス（４−シアナトフェニル）−２−プロペン−１−オン、ビス（４−シアナトフェニル）エーテル、ビス（４−シアナトフェニル）スルフィド、ビス（４−シアナトフェニル）スルホン、４−シアナト安息香酸−４−シアナトフェニルエステル（４−シアナトフェニル−４−シアナトベンゾエート）、ビス−（４−シアナトフェニル）カーボネート、１，３−ビス（４−シアナトフェニル）アダマンタン、１，３−ビス（４−シアナトフェニル）−５，７−ジメチルアダマンタン、３，３−ビス（４−シアナトフェニル）イソベンゾフラン−１（３Ｈ）−オン（フェノールフタレインのシアネート）、３，３−ビス（４−シアナト−３−メチルフェニル）イソベンゾフラン−１（３Ｈ）−オン（ｏ−クレゾールフタレインのシアネート）、９，９−ビス（４−シアナトフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４��シアナト−３−メチルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（２−シアナト−５−ビフェニルイル）フルオレン、トリス（４−シアナトフェニル）メタン、１，１，１−トリス（４−シアナトフェニル）エタン、１，１，３−トリス（４−シアナトフェニル）プロパン、α，α，α’−トリス（４−シアナトフェニル）−１−エチル−４−イソプロピルベンゼン、１，１，２，２−テトラキス（４−シアナトフェニル）エタン、テトラキス（４−シアナトフェニル）メタン、２，４，６−トリス（Ｎ−メチル−４−シアナトアニリノ）−１，３，５−トリアジン、２，４−ビス（Ｎ−メチル−４−シアナトアニリノ）−６−（Ｎ−メチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、ビス（Ｎ−４−シアナト−２−メチルフェニル）−４，４−オキシジフタルイミド、ビス（Ｎ−３−シアナト−４−メチルフェニル）−４，４−オキシジフタルイミド、ビス（Ｎ−４−シアナトフェニル）−４，４−オキシジフタルイミド、ビス（Ｎ−４−シアナト−２−メチルフェニル）−４，４−（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタルイミド、トリス（３，５−ジメチル−４−シアナトベンジル）イソシアヌレート、２−フェニル−３，３−ビス（４−シアナトフェニル）フタルイミジン、２−（４−メチルフェニル）−３，３−ビス（４−シアナトフェニル）フタルイミジン、２−フェニル−３，３−ビス（４−シアナト−３−メチルフェニル）フタルイミジン、１−メチル−３，３−ビス（４−シアナトフェニル）インドリン−２−オン、及び２−フェニル−３，３−ビス（４−シアナトフェニル）インドリン−２−オンが挙げられる。また、上記式（５）で表される化合物の別の具体例としては、フェノールノボラック樹脂及びクレゾールノボラック樹脂（公知の方法により、フェノール、アルキル置換フェノール又はハロゲン置換フェノールと、ホルマリンやパラホルムアルデヒドなどのホルムアルデヒド化合物とを、酸性溶液中で反応させたもの）、トリスフェノールノボラック樹脂（ヒドロキシベンズアルデヒドとフェノールとを酸性触媒の存在下に反応させたもの）、フルオレンノボラック樹脂（フルオレノン化合物と９，９−ビス（ヒドロキシアリール）フルオレン類とを酸性触媒の存在下に反応させたもの）、フラン環含有フェノールノボラック樹脂（フルフラールとフェノールとを塩基性触媒の存在下に反応させたもの）、フェノールアラルキル樹脂、クレゾールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂、ビナフトールアラルキル樹脂及びビフェニルアラルキル樹脂（公知の方法により、Ａｒ２−（ＣＨ２Ｙ）２（Ａｒ２はフェニル基を示し、Ｙはハロゲン原子を示す。以下、この段落において同様。）で表されるようなビスハロゲノメチル化合物とフェノール化合物を酸性触媒もしくは無触媒で反応させたものやＡｒ２−（ＣＨ２ＯＲ）２で表されるようなビス（アルコキシメチル）化合物とフェノール化合物とを酸性触媒の存在下に反応させたもの、又は、Ａｒ２−（ＣＨ２ＯＨ）２で表されるようなビス（ヒドロキシメチル）化合物とフェノール化合物を酸性触媒の存在下に反応させたもの、あるいは、芳香族アルデヒド化合物とアラルキル化合物とフェノール化合物とを重縮合させたもの）、フェノール変性キ��レンホルムアルデヒド樹脂（公知の方法により、キシレンホルムアルデヒド樹脂とフェノール化合物とを酸性触媒の存在下に反応させたもの）、変性ナフタレンホルムアルデヒド樹脂（公知の方法により、ナフタレンホルムアルデヒド樹脂とヒドロキシ置換芳香族化合物とを酸性触媒の存在下に反応させたもの）、フェノール変性ジシクロペンタジエン樹脂、ポリナフチレンエーテル構造を有するフェノール樹脂（公知の方法により、フェノール性ヒドロキシ基を１分子中に２つ以上有する多価ヒドロキシナフタレン化合物を、塩基性触媒の存在下に脱水縮合させたもの）等のフェノール樹脂を、上述と同様の方法によりシアネート化したもの、並びにこれらのプレポリマーが挙げられる。これらは、特に制限されるものではない。これらの他のシアン酸エステル化合物は１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００４９】  マレイミド化合物としては、１分子中に１個以上のマレイミド基を有する化合物であれば、一般に公知のものを使用できる。例えば、４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、ビス（３，５−ジメチル−４−マレイミドフェニル）メタン、ビス（３−エチル−５−メチル−４−マレイミドフェニル）メタン、ビス（３，５−ジエチル−４−マレイミドフェニル）メタン、フェニルメタンマレイミド、ｏ−フェニレンビスマレイミド、ｍ−フェニレンビスマレイミド、ｐ−フェニレンビスマレイミド、ｏ−フェニレンビスシトラコンイミド、ｍ−フェニレンビスシトラコンイミド、ｐ−フェニレンビスシトラコンイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）−フェニル）プロパン、３，３−ジメチル−５，５−ジエチル−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、４−メチル−１，３−フェニレンビスマレイミド、１，６−ビスマレイミド−（２，２，４−トリメチル）ヘキサン、４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、４，４−ジフェニルスルフォンビスマレイミド、１，３−ビス（３−マレイミドフェノキシ）ベンゼン、１，３−ビス（４−マレイミドフェノキシ）ベンゼン、４，４−ジフェニルメタンビスシトラコンイミド、２，２−ビス［４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−シトラコンイミドフェニル）メタン、ビス（３−エチル−５−メチル−４−シトラコンイミドフェニル）メタン、ビス（３，５−ジエチル−４−シトラコンイミドフェニル）メタン、ポリフェニルメタンマレイミド、及びこれらマレイミド化合物のプレポリマー、もしくはマレイミド化合物とアミン化合物のプレポリマー等が挙げられるが、特に制限されるものではない。これらのマレイミド化合物は１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００５０】  フェノール樹脂としては、１分子中に２個以上のヒドロキシ基を有するフェノール樹脂であれば、一般に公知のものを使用できる。例えば、ビスフェノールＡ型フェノール樹脂、ビスフェノールＥ型フェノール樹脂、ビスフェノールＦ型フェノール樹脂、ビスフェノールＳ型フェノール樹脂、フェノールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック型フェノール樹脂、グリシジルエステル型フェノール樹脂、アラルキルノボラック型フェノール樹脂、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、多官能フェノール樹脂、ナフトール樹脂、ナフトールノボラック樹脂、多官能ナフトール樹脂、アントラセン型フェノール樹脂、ナフタレン骨格変性ノボラック型フェノール樹脂、フェノールアラルキル型フェノール樹脂、ナフトールアラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、ビフェニル型フェノール樹脂、脂環式フェノール樹脂、ポリオール型フェノール樹脂、リン含有フェノール樹脂、重合性不飽和炭化水素基含有フェノール樹脂及び水酸基含有シリコーン樹脂が挙げられるが、特に制限されるものではない。これらのフェノール樹脂は、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００５１】  さらに本実施形態の樹脂組成物には、所期の特性が損なわれない範囲において、オキセタン樹脂、ベンゾオキサジン化合物及び重合可能な不飽和基を有する化合物からなる群の内、いずれか１種以上を含有していてもよい。
【００５２】  オキセタン樹脂としては、一般に公知のものを使用できる。例えば、オキセタン、２−メチルオキセタン、２，２−ジメチルオキセタン、３−メチルオキセタン、３，３−ジメチルオキセタン等のアルキルオキセタン、３−メチル−３−メトキシメチルオキセタン、３，３−ジ（トリフルオロメチル）パーフルオロオキセタン、２−クロロメチルオキセタン、３，３−ビス（クロロメチル）オキセタン、ビフェニル型オキセタン、ＯＸＴ−１０１（東亞合成製商品名）、ＯＸＴ−１２１（東亞合成製商品名）等が挙げられる、特に制限されるものではない。これらのオキセタン樹脂は、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００５３】  ベンゾオキサジン化合物としては、１分子中に２個以上のジヒドロベンゾオキサジン環を有する化合物であれば、一般に公知のものを用いることができる。例えば、ビスフェノールＡ型ベンゾオキサジンＢＡ−ＢＸＺ（小西化学製商品名）、ビスフェノールＦ型ベンゾオキサジンＢＦ−ＢＸＺ（小西化学製商品名）、ビスフェノールＳ型ベンゾオキサジンＢＳ−ＢＸＺ（小西化学製商品名）、及びフェノールフタレイン型ベンゾオキサジンが挙げられるが、特に制限されるものではない。これらのベンゾオキサジン化合物は、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００５４】  重合可能な不飽和基を有する化合物としては、一般に公知のものを使用できる。例えば、エチレン、プロピレン、スチレン、ジビニルベンゼン、ジビニルビフェニル等のビニル化合物、メチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート等の１価又は多価アルコールの（メタ）アクリレート類、ビスフェノールＡ型エポキシ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＦ型エポキシ（メタ）アクリレート等のエポキシ（メタ）アクリレート類、及びベンゾシクロブテン樹脂が挙げられるが、特に制限されるものではない。これらの不飽和基を有する化合物は、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。なお、上記「（メタ）アクリレート」は、アクリレート及びそれに対応するメタクリレートを包含する概念である。
【００５５】  さらに、本実施形態の樹脂組成物は、所期の特性が損なわれない範囲において、他の熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂及びそのオリゴマー、エラストマー類などの種々の高分子化合物、難燃性化合物、並びに各種添加剤等を併用することができる。これらは一般に使用されているものであれば、特に限定されるものではない。例えば、難燃性化合物の具体例としては、４，４−ジブロモビフェニル等の臭素化合物、リン酸エステル、リン酸メラミン、リン含有エポキシ樹脂、メラミン及びベンゾグアナミンなどの窒素化合物、オキサジン環含有化合物、並びに、シリコーン系化合物が挙げられる。また、各種添加剤としては、例えば、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光重合開始剤、蛍光増白剤、光増感剤、染料、顔料、増粘剤、流動調整剤、滑剤、消泡剤、分散剤、レベリング剤、光沢剤、及び重合禁止剤等が挙げられる。これらは、所望に応じて１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００５６】  なお、本実施形態の樹脂組成物は、必要に応じて、有機溶剤を含有することができる。この場合、本実施形態の樹脂組成物は、上述した各種樹脂成分の少なくとも一部、好ましくは全部が有機溶剤に溶解又は相溶した態様（溶液又はワニス）として用いることができる。有機溶剤としては、上述した各種樹脂成分の少なくとも一部、好ましくは全部を溶解又は相溶可能なものであれば、公知のものを適宜用いることができ、その種類は特に限定されるものではない。有機溶剤として、具体的には、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート等のセロソルブ系溶媒、乳酸エチル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソアミル、乳酸エチル、メトキシプロピオン酸メチル、ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステル系溶媒、ジメチルアセトアミド、ジメチルホルムアミド等のアミド類などの極性溶剤類、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素等の無極性溶剤が挙げられる。これらは、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００５７】  本実施形態の樹脂組成物の調製方法は、シアン酸エステル化合物（Ａ）とエポキシ樹脂（Ｂ）とを含有する樹脂組成物を調製する方法であれば、特に限定されない。例えば、エポキシ樹脂（Ｂ）に充填材（Ｃ）をホモミキサー等で分散させ、そこへシアン酸エステル化合物（Ａ）を配合する方法が挙げられる。さらに、粘度を下げ、ハンドリング性を向上させると共にガラスクロスへとの含浸性を高めるために、樹脂組成物に有機溶媒を添加することが望ましい。
【００５８】  本実施形態の樹脂組成物は、プリプレグ、金属箔張積層板、プリント配線板、及び半導体パッケージの構成材料として用いることができる。例えば、本実施形態の樹脂組成物を溶剤に溶解させた溶液を基材に含浸又は塗布し乾燥することでプリプレグを得ることができる。
【００５９】  また、基材として剥離可能なプラスチックフィルムを用い、本実施形態の樹脂組成物を溶剤に溶解させた溶液を、そのプラスチックフィルムに塗布し乾燥することでビルドアップ用フィルム又はドライフィルムソルダーレジストを得ることができる。ここで、溶剤は、２０℃〜１５０℃の温度で１〜９０分間加熱することで乾燥できる。また、樹脂組成物は溶剤を乾燥しただけの未硬化の状態で使用することもできるし、必要に応じて半硬化（Ｂステージ化）の状態にして使用することもできる。
【００６０】  以下、本実施形態のプリプレグについて詳述する。本実施形態のプリプレグは、基材と、該基材に含浸又は塗布された上記樹脂組成物とを有するものである。本実施形態のプリプレグの製造方法は、本実施形態の樹脂組成物と基材とを組み合わせてプリプレグを製造する方法であれば、特に限定されない。具体的には、本実施形態の樹脂組成物を基材に含浸又は塗布させた後、１２０〜２２０℃の乾燥機中で、２〜１５分程度乾燥させる方法等によって半硬化させることで、本実施形態のプリプレグを製造することができる。このとき、基材に対する樹脂組成物の付着量、すなわち半硬化後のプリプレグの総量に対する樹脂組成物の含有量（充填材（Ｃ）を含む。）は、２０〜９９質量％の範囲であることが好ましい。
【００６１】  本実施形態のプリプレグを製造する際に用いられる基材としては、各種プリント配線板材料に用いられている公知のものであってもよい。そのような基材としては、例えば、Ｅガラス、Ｄガラス、Ｌガラス、Ｓガラス、Ｔガラス、Ｑガラス、ＵＮガラス、ＮＥガラス、球状ガラス等のガラス繊維、クォーツ等のガラス以外の無機繊維、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル等の有機繊維、液晶ポリエステル等の織布が挙げられるが、これらに特に限定されるものではない。基材の形状としては、織布、不織布、ロービング、チョップドストランドマット、及びサーフェシングマット等が知られており、これらのいずれであってもよい。基材は、１種を単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。織布の中では、特に超開繊処理や目詰め処理を施した織布は、寸法安定性の観点から好適である。さらに、エポキシシラン処理、又はアミノシラン処理などのシランカップリング剤などで表面処理したガラス織布は吸湿耐熱性の観点から好ましい。また、液晶ポリエステル織布は、電気特性の面から好ましい。さらに、基材の厚さは、特に限定されないが、積層板用途であれば、０．０１〜０．２ｍｍの範囲が好ましい。
【００６２】  本実施形態の金属箔張積層板は、少なくとも１枚以上積層された上述のプリプレグと、そのプリプレグの片面又は両面に配された金属箔とを有するものである。具体的には、前述のプリプレグ１枚に対して、又はプリプレグを複数枚重ねたものに対して、その片面又は両面に銅やアルミニウムなどの金属箔を配置して、積層成形することにより作製することができる。ここで用いられる金属箔は、プリント配線板材料に用いられているものであれば、特に限定されないが、圧延銅箔及び電解銅箔等の銅箔が好ましい。また、金属箔の厚さは、特に限定されないが、２〜７０μｍであると好ましく、３〜３５μｍであるとより好ましい。成形条件としては、通常のプリント配線板用積層板及び多層板の作製時に用いられる手法を採用できる。例えば、多段プレス機、多段真空プレス機、連続成形機、又はオートクレーブ成形機などを用い、温度１８０〜３５０℃、加熱時間１００〜３００分、面圧２０〜１００ｋｇ／ｃｍ２の条件で積層成形することにより、本実施形態の金属箔張積層板を製造することができる。また、上記のプリプレグと、別途作製した内層用の配線板とを組み合わせて積層成形することにより、多層板を作製することもできる。多層板の製造方法としては、例えば、上述したプリプレグ１枚の両面に３５μｍの銅箔を配置し、上記条件にて積層成形する。その後、内層回路を形成し、この回路に黒化処理を実施して内層回路板を形成する。さらに、この内層回路板と上記のプリプレグとを交互に１枚ずつ配置し、さらに最外層に銅箔を配置して、上記条件にて好ましくは真空下で積層成形する。こうして、多層板を作製することができる。
【００６３】  本実施形態の金属箔張積層板は、更に所定の配線パターンを形成することにより、プリント配線板として好適に用いることができる。プリント配線板は、常法に従って製造することができ、その製造方法は特に限定されない。以下、プリント配線板の製造方法の一例を示す。まず、上述した金属箔張積層板を用意する。次に、金属箔張積層板の表面にエッチング処理を施して内層回路を形成することにより、内層基板を作製する。この内層基板の内層回路表面に、必要に応じて接着強度を高めるための表面処理を施し、次いで、その内層回路表面に上述したプリプレグを所要枚数重ねる。さらに、その外側に外層回路用の金属箔を積層し、加熱加圧して一体成形する。このようにして、内層回路と外層回路用の金属箔との間に、基材及び熱硬化性樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層が形成された多層の積層板が製造される。次いで、この多層の積層板にスルーホールやバイアホール用の穴あけ加工を施した後、この穴の壁面に内層回路と外層回路用の金属箔とを導通させるめっき金属皮膜を形成する。さらに、外層回路用の金属箔にエッチング処理を施して外層回路を形成することで、プリント配線板が製造される。
【００６４】  上記の製造例で得られるプリント配線板は、絶縁層と、この絶縁層の表面に形成された導体層とを有し、絶縁層が上述した本実施形態の樹脂組成物を含む構成となる。すなわち、上述した本実施形態のプリプレグ（基材及びこれに含浸又は塗布された本実施形態の樹脂組成物）、上述した本実施形態の金属箔張積層板の樹脂組成物の層（本実施形態の樹脂組成物からなる層）が、本実施形態の樹脂組成物を含む絶縁層から構成されることになる。
【００６５】  本実施形態の樹脂複合シートは、支持体と、その支持体の表面に配された、上記樹脂組成物とを有するものである。この樹脂複合シートは、上記樹脂組成物を溶剤に溶解させた溶液を支持体に塗布し乾燥することで得ることができる。ここで用いる支持体としては、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体フィルム、並びにこれらのフィルムの表面に離型剤を塗布した離型フィルム、ポリイミドフィルム等の有機系のフィルム基材、銅箔、アルミ箔等の導体箔、ガラス板、ＳＵＳ板、ＦＲＰ等の板状のものが挙げられるが、特に限定されるものではない。塗布方法としては、例えば、本実施形態の樹脂組成物を溶剤に溶解又は相溶させた溶液を、バーコーター、ダイコーター、ドクターブレード、ベーカーアプリケーター等で支持体上に塗布する方法が挙げられる。また、塗布後、さらに乾燥して得られる樹脂複合シートから支持体を剥離又はエッチングすることで、単層シート（樹脂シート）を得ることもできる。なお、上記の本実施形態の樹脂組成物を溶剤に溶解又は相溶させた溶液を、シート状のキャビティを有する金型内に供給し乾燥する等してシート状に成形することで、支持体を用いることなく単層シート（樹脂シート）を得ることもできる。
【００６６】  なお、本実施形態の樹脂複合シート又は単層シートの作製において、溶剤を除去する際の乾燥条件は、特に限定されないが、２０℃〜２００℃の温度で１〜９０分間乾燥させることが好ましい。２０℃以上であると樹脂組成物中への溶剤の残存をより防止でき、２００℃以下であると樹脂組成物の硬化の進行をより抑制することができる。また、本実施形態の樹脂複合シート又は単層シートにおける樹脂層の厚さは、本実施形態の樹脂組成物の溶液の濃度と塗布厚さにより調整することができ、特に限定されない。ただし、その厚さは、０．１〜５００μｍであると好ましい。樹脂層の厚さが５００μｍ以下であると、乾燥時に溶剤が更に残り難くなる。
【実施例】
【００６７】  以下、合成例、実施例及び比較例を示し、本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。【００６８】（水酸基含有芳香族化合物のヒドロキシ基（以下、「ＯＨ基」と表記する。）（ｇ／ｅｑ．）当量の測定）  ＪＩＳ−Ｋ００７０に準拠して、ピリジン−塩化アセチル法により、水酸基含有芳香族化合物のＯＨ基当量（ｇ／ｅｑ．）を求めた。【００６９】（シアン酸エステル化合物の重量平均分子量Ｍｗの測定）  シアン酸エステル化合物１ｇを１００ｇのテトラヒドロフラン（溶媒）に溶解させた溶液１０μＬを、高速液体クロマトグラフィー（株式会社日立ハイテクノロジーズ社製高速液体クロマトグラフ、製品名「ＬａｃｈｒｏｍＥｌｉｔｅ」）に注入し分析を実施した。カラムとして東ソー株式会社製の製品名「ＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨＨＲ−Ｍ」（長さ３０ｃｍ×内径７．８ｍｍ）２本を用い、移動相としてテトラヒドロフランを用いた。カラム内での試料の流速は１ｍＬ／ｍｉｎ．に設定し、検出器としてＲＩ（示差屈折）検出器を用いた。重量平均分子量Ｍｗは、ＧＰＣ法によりポリスチレンを標準物質として求めた。【００７０】（合成例１）ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂のシアン酸エステル化合物１（以下、「ＭＦ２７Ｓ−３−ＣＮ」と略記する。）の合成  下記式（１）及び／又は下記式（２）で表されるＭＦ２７Ｓ−３−ＣＮを後述のようにして合成した。【化１４】
2016158067.tif 000015
ここで、式中、ｋは１〜２０の整数を示し、ｌは０〜２０の整数を示す。ｋ及びｌが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。
【化１５】
2016158067.tif 000016
ここで、式中、ｍ及びｎは０〜２０の整数を示し、少なくともいずれか一方は１以上である。ｍ及びｎが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。
【００７１】＜ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂１（以下、「ＭＦ２７Ｓ−３−ＯＨ」と略記する。）の合成＞  まず、下記式（３）及び／又は下記式（４）で表されるＭＦ２７Ｓ−３−ＯＨを合成した。【化１６】
2016158067.tif 000017
ここで、式中、ｋは１〜２０の整数を示し、ｌは０〜２０の整数を示す。ｋ及びｌが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。
【化１７】
2016158067.tif 000018
ここで、式中、ｍ及びｎは０〜２０の整数を示し、少なくともいずれか一方は１以上である。ｍ及びｎが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。
【００７２】  具体的には、１−ナフトール３７２．０ｇ（２．５８ｍｏｌ）、及び２，７−ジヒドロキシナフタレン１７７．４ｇ（１．１１ｍｏｌ）を反応器内に仕込み、１５０℃で撹拌し溶解した。次いで、その反応器内に、パラトルエンスルホン酸０．１７ｇを加え、１時間かけて１７０℃まで昇温しながら、１，４−ビス（メトキシメチル）ベンゼン２９９．２ｇ（１．８０ｍｏｌ）を滴下した。その後、メタノールと生成する水を反応器から抜き出しながら、そのまま１７０℃で３時間反応させた。反応終了後、反応混合物を混合溶媒（メタキシレン／ＭＩＢＫ＝１／１（体積比））１０００ｇで希釈し、水洗により反応混合物から触媒を取り除いた。さらに、水蒸気蒸留、減圧蒸留により、反応混合物から未反応原料と混合溶媒とを取り除いて、ＭＦ２７Ｓ−３−ＯＨ５９９ｇを得た。得られたＭＦ２７Ｓ−３−ＯＨのＯＨ基当量は１７４ｇ／ｅｑ．であった。【００７３】＜ＭＦ２７Ｓ−３−ＣＮの合成＞  次に、上記方法で得られたＭＦ２７Ｓ−３−ＯＨ５００ｇ（ＯＨ基当量１７４ｇ／ｅｑ．、ＯＨ基換算で２．８７ｍｏｌ、重量平均分子量Ｍｗ７６０）、トリエチルアミン４３６．２ｇ（４．３１ｍｏｌ、ＭＦ２７Ｓ−３−ＯＨのＯＨ基１モルに対して１．５モル）をジクロロメタン３０００ｇに溶解させ、これを溶液１とした。【００７４】  反応器内で塩化シアン３００．３ｇ（４．８９ｍｏｌ、ＭＦ２７Ｓ−３−ＯＨのＯＨ基１モルに対して１．７モル）、ジクロロメタン７００．７ｇ、３６％塩酸４６５．６ｇ（４．６０ｍｏｌ、ＭＦ２７Ｓ−３−ＯＨのＯＨ基１モルに対して１．６モル）、及び水２８８７ｇを混合し、撹拌下、液温−２〜−０．５℃に保ちながら、その反応器に溶液１を７０分かけて注下した。溶液１の注下終了後、反応器内を同温度にて３０分撹拌した後、トリエチルアミン１７４．５ｇ（１．７２ｍｏｌ、ＭＦ２７Ｓ−３−ＯＨのＯＨ基１モルに対して０．６モル）をジクロロメタン１４．６ｇに溶解させた溶液（以下、「溶液２」と表記する。）を２５分かけて反応器に注下した。溶液２の注下終了後、反応器内を同温度にて３０分撹拌して反応を完結させた。【００７５】  その後、反応器内の反応液を静置して有機相と水相とを分離した。得られた有機相を、０．１Ｎ塩酸２Ｌにより洗浄した後、水２０００ｇで６回洗浄した。水洗６回目の廃水の電気伝導度は２０μＳ／ｃｍであり、水による洗浄により、取り除くことが可能なイオン性化合物は十分に取り除いたことを確認した。【００７６】  水洗後の有機相を減圧下で濃縮し、最終的に９０℃で１時間濃縮乾固させて、目的とするシアン酸エステル化合物ＭＦ２７Ｓ−３−ＣＮ（黒紫色粘性物）５７０ｇを得た。得られたＭＦ２７Ｓ−３−ＣＮの重量平均分子量Ｍｗは９８０であった。また、ＭＦ２７Ｓ−３−ＣＮのＩＲスペクトルは２２６４ｃｍ−１にシアナト基の吸収を示し、且つ、ヒドロキシ基の吸収は示さなかった。【００７７】（実施例１）  合成例１により得られたＭＦ２７Ｓ−３−ＣＮ５０質量部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（商品名「ＮＣ−３０００−ＦＨ」、日本化薬（株）製）５０質量部、及び溶融シリカ（商品名「ＳＣ２０５０ＭＢ」、アドマテックス社製）１００質量部を混合して���ニスを得た。このワニスをメチルエチルケトンで希釈した後、厚さ０．１ｍｍのＥガラス織布に含浸塗工し、さらに１５０℃で５分間加熱乾燥して、樹脂含有量５０質量％のプリプレグを得た。【００７８】  得られたプリプレグを４枚又は８枚重ねて１２μｍ厚の電解銅箔（商品名「３ＥＣ−Ｍ３−ＶＬＰ」、三井金属鉱業（株）製）をその積層芳香の両側に配置し、圧力３０ｋｇｆ／ｃｍ２、温度２２０℃で１２０分間の積層成型を行い、絶縁層厚さ０．４ｍｍ又は０．８ｍｍの銅張積層板（金属箔張積層板）を得た。得られた銅張積層板を用いて、ガラス転移温度、難燃性、及び吸湿耐熱性の評価を行った。結果を表１に示す。【００７９】（測定方法及び評価方法）１）ガラス転移温度（Ｔｇ）  得られた銅張積層板（８枚のプリプレグを用いたもの）について、ＪＩＳ  Ｃ６４８１に準拠して、動的粘弾性分析装置（ＴＡインスツルメント製）を用いたＤＭＡ法によりガラス転移温度を測定した。 ２）難燃性  得られた銅張積層板（４枚のプリプレグを用いたもの）について、銅張積層板の銅箔をエッチングにより除去した後に、ＵＬ９４垂直燃焼試験法に準拠して、難燃性を評価した。３）吸湿耐熱性  得られた銅張積層板（４枚のプリプレグを用いたもの）を５０ｍｍ×５０ｍｍに切断し、その片面の半分以外の全銅箔をエッチング除去し試験片を得た。得られた試験片を、プレッシャークッカー試験機（平山製作所製、ＰＣ−３型）により１２１℃、２気圧で５時間処理した後、２６０℃のハンダ中に６０秒浸漬し、その後の外観変化を目視で観察した。試験した全試験片の数に対するフクレが発生した試験片の数の比で吸湿耐熱性を評価した。【００８０】（比較例１）  ＭＦ２７Ｓ−３−ＣＮを５０質量部用いることに代えて、ビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物（商品名「ＣＡ２１０」、三菱ガス化学（株）製）を５０質量部用いたこと以外は、実施例１と同様にして、厚さ０．４ｍｍ又は０．８ｍｍの銅張積層板を得た。得られた銅張積層板の評価結果を表１に示す。【００８１】（比較例２）  ＭＦ２７Ｓ−３−ＣＮを５０質量部用いることに代えて、フェノールノボラック型シアン酸エステル化合物（商品名「Ｐｒｉｍａｓｅｔ  ＰＴ−３０」、ロンザジャパン（株）製）を５０質量部用いたこと以外は、実施例１と同様にして、厚さ０．４ｍｍ又は０．８ｍｍの銅張積層板を得た。得られた銅張積層板の評価結果を表１に示す。【００８２】
【表１】
2016158067.tif 000019
【００８３】  表１から明らかなように、本発明の樹脂組成物を用いることで、優れた耐熱性、難燃性を有するだけでなく、吸湿耐熱性にも優れるプリント配線板が得られるプリプレグ等を実現できることが確認された。【００８４】  本出願は、２０１５年３月３１日出願の日本特許出願（特願２０１５−０７２６９１）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
【産業上の利用可能性】
【００８５】  本発明の樹脂組成物は、電気・電子材料、工作機械材料、航空材料等の各種用途において、例えば、電気絶縁材料、半導体プラスチックパッケージ、封止材料、接着剤、積層材料、レジスト、ビルドアップ積層板材料等として、広く且つ有効に利用可能である。とりわけ、本発明の樹脂組成物は、近年の情報端末機器や通信機器などの高集積・高密度化対応のプリント配線板材料として殊に有効に利用可能である。また、本発明の金属箔張積層板等は、耐熱性及び難燃性を有するだけでなく、吸湿耐熱性にも優れた性能を有するので、その工業的な実用性は極めて高いものとなる。
【手続補正書】
【提出日】平成28年11月25日(2016.11.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（１）、下記式（２）及び下記式（８）で表される構造からなる群より選ばれる１種以上の構造を有するシアン酸エステル化合物（Ａ）と、エポキシ樹脂（Ｂ）と、を含有する、プリント配線板用樹脂組成物。
【化１】
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（式中、ｋは１以上の整数を示し、ｌは０以上の整数を示す。ｋ及びｌが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。）
【化２】
2016158067.tif 000024
（式中、ｍ及びｎは０以上の整数を示し、少なくともいずれか一方は１以上である。ｍ及びｎが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。）
【化３】
2016158067.tif 000025
（式中、ｍは０以上の整数を示し、ｍが異なる化合物の混合物である。）
【請求項２】
ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂及びジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂からなる群より選ばれる１種以上の樹脂をシアネート化して得られるシアン酸エステル化合物（Ａ）と、エポキシ樹脂（Ｂ）と、を含有する、プリント配線板用樹脂組成物。
【請求項３】
前記シアン酸エステル化合物（Ａ）が、ナフトール−ジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂及びジヒドロキシナフタレンアラルキル樹脂からなる群より選ばれる１種以上の樹脂をシアネート化して得られるものである、請求項１に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項４】
前記樹脂組成物中の樹脂固形分１００質量部に対する、前記シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量が、１〜９０質量部である、請求項１〜３のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項５】
充填材（Ｃ）を更に含有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項６】
前記樹脂組成物中の樹脂固形分１００質量部に対する、前記充填材（Ｃ）の含有量が、５０〜１６００質量部である、請求項５に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項７】
前記シアン酸エステル化合物（Ａ）以外のシアン酸エステル化合物、マレイミド化合物、及びフェノール樹脂からなる群より選ばれる１種以上を更に含有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項８】
前記エポキシ樹脂（Ｂ）が、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、多官能フェノール型エポキシ樹脂及びナフタレン型エポキシ樹脂からなる群より選ばれる１種以上である、請求項１〜７のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物。
【請求項９】
基材と、
該基材に含浸又は塗布された、請求項１〜８のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物と、
を備えるプリプレグ。
【請求項１０】
少なくとも１枚以上積層された請求項９に記載のプリプレグと、
該プリプレグの片面又は両面に配された金属箔と、を有する、金属箔張積層板。
【請求項１１】
支持体と、
該支持体の表面に配された、請求項１〜８のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物と、を有する、樹脂複合シート。
【請求項１２】
絶縁層と、前記絶縁層の表面に形成された導体層と、を有し、
前記絶縁層が、請求項１〜８のいずれか一項に記載のプリント配線板用樹脂組成物を含む、プリント配線板。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
［１］下記式（１）、下記式（２）及び下記式（８）で表される構造からなる群より選ばれる１種以上の構造を有するシアン酸エステル化合物（Ａ）と、エポキシ樹脂（Ｂ）と、を含有する、プリント配線板用樹脂組成物。
【化１】
2016158067.tif 000026
（式中、ｋは１以上の整数を示し、ｌは０以上の整数を示す。ｋ及びｌが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。）
【化２】
2016158067.tif 000027
（式中、ｍ及びｎは０以上の整数を示し、少なくともいずれか一方は１以上である。ｍ及びｎが異なる化合物の混合物であってもよい。各繰り返し単位の配列は任意である。）
【化３】
2016158067.tif 000028
（式中、ｍは０以上の整数を示し、ｍが異なる化合物の混合物である。）
【国際調査報告】
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