(57)【要約】  本発明の化合物の製造方法は、化合物を製造するための２槽以上の反応槽と、上流の反応槽から下流の反応槽に反応液を送る反応液送り管とを備える連続槽型反応装置を用いる、化合物の製造方法であって、前記反応液送り管内を流れる前記反応液のレイノルズ数を１８００〜２２０００にすることを特徴とする。また、本発明の化合物の製造システムは、前記化合物の製造方法に用いられ、前記反応槽の少なくとも１槽が可搬式コンテナに収容されてなる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
化合物を製造するための２槽以上の反応槽と、上流の反応槽から下流の反応槽に反応液を送る反応液送り管とを備える連続槽型反応装置を用いる、化合物の製造方法であって、
前記反応液送り管内を流れる前記反応液のレイノルズ数を１８００〜２２０００にする、化合物の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の化合物の製造方法に用いられる化合物の製造システムであって、前記反応槽の少なくとも１槽が可搬式コンテナに収容されてなる、化合物の製造システム。
【請求項３】
可搬式コンテナに少なくとも１槽の反応槽が収容されている場合であって、
前記可搬式コンテナに収容されている前記少なくとも１槽の反応槽が占める体積の合計が、前記可搬式コンテナの内容積の１／６〜３／５である、請求項２に記載の化合物の製造システム。
【請求項４】
請求項２に記載の化合物の製造システムを用い、前記可搬式コンテナの内容積（ｍ３）を、前記可搬式コンテナに収容されている反応槽内を流れる反応液の流量（ｍ３／時間）で除した値が、５〜７０時間である、請求項１に記載の化合物の製造方法。
【請求項５】
前記反応槽が収容された可搬式コンテナの上に、別の可搬式コンテナが設置されてなる、請求項２又は３に記載の化合物の製造システム。
【請求項６】
請求項１に記載の化合物の製造方法を用いたアクリルアミドの製造方法であって、前記反応槽の少なくとも１槽にアクリロニトリル含有液を供給する工程と、前記反応槽の少なくとも１槽に原料水を供給する工程と、前記反応槽の少なくとも１槽に生体触媒の水性分散液を供給する工程とを有する、アクリルアミドの製造方法。
【請求項７】
可搬式コンテナに収容される反応槽の容積が６．４ｍ３〜２２．９ｍ３である、請求項２に記載の化合物の製造システム。
【請求項８】
化合物がアミド化合物である、請求項２に記載の化合物の製造システム。
【請求項９】
化合物がアクリルアミドである、請求項２に記載の化合物の製造システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、化合物の製造方法及び前記製造方法に用いられる化合物の製造システムに関する。
本願は、２０１４年７月１０日に、日本に出願された特願２０１４−１４２６８８号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
生体触媒を利用して目的の化合物を製造する方法は、反応条件が穏和であること、副生物が少なく反応生成物の純度が高いこと、製造プロセスを簡略化できること等の利点があるため、多くの化合物の製造に用いられている。例えば、アクリルアミド等のアミド化合物の製造においては、アクリロニトリル等のニトリル化合物をアミド化合物に変換する酵素であるニトリルヒドラターゼが発見されて以来、前記酵素を利用したアミド化合物の製造が広く行われている。【０００３】
さらに最近では、ニトリルヒドラターゼを利用した連続反応によるアクリルアミドの製造が行われている。連続反応によるアクリルアミドの製造方法の一例としては、特許文献１に記載された、低コスト、省エネルギー及び低環境負荷を目的としたアクリルアミドの製造方法が挙げられる。同文献には、ニトリルヒドラターゼを利用した連続反応によるアクリルアミドの製造において、所定の撹拌動力及び所定のフルード数の条件下で酵素反応を行うことが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】国際公開第０９／１１３６５４号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
一般的な課題であるスペースの制約の観点から、ニトリルヒドラターゼを利用した連続反応によるアクリルアミドの製造においても、生産効率を向上させることにより、省スペース化が図られることが、さらに望まれている。
そこで本発明は、生産効率を向上させることにより（低下させずに）、省スペース化が図られた、連続反応による化合物の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者等は、鋭意検討の結果、反応液送り管内を流れる反応液のレイノルズ数を所定の範囲とすることにより、前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は以下の構成を備える。
［１］化合物を製造するための２槽以上の反応槽と、上流の反応槽から下流の反応槽に反応液を送る反応液送り管とを備える連続槽型反応装置を用いる、化合物の製造方法であって、前記反応液送り管内を流れる前記反応液のレイノルズ数を１８００〜２２０００にする、化合物の製造方法。
［２］［１］に記載の化合物の製造方法に用いられる化合物の製造システムであって、前記反応槽の少なくとも１槽が可搬式コンテナに収容されてなる、化合物の製造システム。
［３］可搬式コンテナに少なくとも１槽の反応槽が収容されている場合であって、前記可搬式コンテナに収容されている前記少なくとも１槽の反応槽が占める体積の合計が、前記可搬式コンテナの内容積の１／６〜３／５である、［２］に記載の化合物の製造システム。
［４］［２］に記載の化合物の製造システムを用い、前記可搬式コンテナの内容積（ｍ３）を、前記可搬式コンテナに収容されている反応槽内を流れる反応液の流量（ｍ３／時間）で除した値が、５〜７０時間である、［１］に記載の化合物の製造方法。
［５］前記反応槽が収容された可搬式コンテナの上に、別の可搬式コンテナが設置されてなる、［２］又は［３］に記載の化合物の製造システム。
［６］［１］に記載の化合物の製造方法を用いたアクリルアミドの製造方法であって、前記反応槽の少なくとも１槽にアクリロニトリル含有液を供給する工程と、前記反応槽の少なくとも１槽に原料水を供給する工程と、前記反応槽の少なくとも１槽に生体触媒の水性分散液を供給する工程とを有する、アクリルアミドの製造方法。
［７］可搬式コンテナに収容される反応槽の容積が６．４ｍ３〜２２．９ｍ３である、［２］に記載の化合物の製造システム。
［８］化合物がアミド化合物である、［２］に記載の化合物の製造システム。
［９］化合物がアクリルアミドである、［２］に記載の化合物の製造システム。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、生産効率を低下させずに、省スペース化が図られた、連続反応による化合物の製造方法を提供できる。さらに、本発明の製造システムは、需要があるところへ搬出することができ、短期間で化合物の工業的製造を開始できる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の化合物の製造方法で用いる一態様の連続槽型反応装置の断面概略図を示す。
【図２】本発明の化合物の製造方法で用いる他の態様の化合物の製造システムの断面概略図を示す。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
＜化合物の製造方法の一態様＞
以下、本発明の化合物の製造方法の一態様として、図１を用いて、連続槽型反応装置１を用いた、生体触媒の存在下で、原料であるアクリロニトリルを水和して、アクリルアミドを生成する態様を説明する。
【００１０】
［連続槽型反応装置］
図１に示す連続槽型反応装置１は、化合物を製造するための８槽の反応槽１０を備える。また、前記連続槽型反応装置１は、前記反応槽１０にアクリロニトリル含有液を供給するアクリロニトリル供給管２１、前記反応槽１０に生体触媒の水性分散液を供給する触媒供給管２２、及び前記反応槽１０に原料水を供給する原料水供給管２３を備える。さらに、前記連続槽型反応装置１は、前記反応槽１０内の反応液のｐＨを制御する目的で、酸又はアルカリを供給する酸・アルカリ液供給管２５を備えていてもよい。
また、前記連続槽型反応装置１は、前記アクリロニトリル含有液、前記生体触媒の水性分散液、及び前記原料水を混合した反応液を撹拌する撹拌翼２４を備える。また、前記連続槽型反応装置１は、前記反応槽１０のうち上流にある反応槽から下流にある反応槽に前記反応液を送る反応液送り管２６を備える。また、前記連続槽型反応装置１は、前記反応槽１０のうち最下流の反応槽からアクリルアミド含有水溶液を採取する反応生成物採取管２７を備える。
反応液送り管２６及び反応生成物採取管２７内における送液は、上流の反応槽の液面の高さと下流の反応槽の液面の高さとの間における差（以下、単に「液面差」という。）をつけることによる位置エネルギーを利用して行ってもよく、送液ポンプによる圧力エネルギーを利用して行ってもよい。連続槽型反応装置１の簡略化、製造における省エネルギー化を図る点から、位置エネルギーを利用して行うのが好ましい。
以下、連続槽型反応装置１の各構成について詳述する。
【００１１】
（反応槽）
反応槽１０は、さらに、アクリロニトリル供給管２１、触媒供給管２２、原料水供給管２３、及び酸・アルカリ液供給管２５のうち少なくともいずれかの管を備える反応槽１１、反応生成物採取管２７を備える反応槽１２、これらいずれの管も備えない反応槽１３に分類される。反応槽１１は、通常、反応液の流れの上流側に位置する。また、反応槽１２は、通常、反応液の流れの下流側に位置し、最下流に位置するのが好ましい。また、反応槽１３は、反応槽１０が３槽以上である場合に設置されることがあり、設置される場合、通常、反応液の流れにおいて反応槽１１と反応槽１２の中間に位置する。
なお、反応槽１０は、槽内の反応液の液面を測定する液面センサを備えていてもよい。
また、反応槽１０の各反応槽は、それぞれが独立した反応槽であってもよく、より大きな反応槽を仕切りにより分けた反応槽であってもよい。仕切りにより分けた反応槽である場合、本態様では、仕切りで分けられたそれぞれの空間を１槽と数える。
また、反応槽１０は、２槽以上あり、すべてが連結していればよい。反応槽１０は、少なくとも一部の反応槽が直列に連結していればよく、並列に連結する反応槽があってもよい。
【００１２】
反応槽１０の材質は、反応液により腐食しないものであれば特に限定されないが、ステンレス鋼等が好ましい。
反応槽１０の形状は、撹拌翼２４によって反応槽内の反応液が撹拌されるものであれば特に限定されず、例えば、立方体型、直方体型、円筒型等が挙げられる。
反応槽１０の容積は、特には限定されず、連続槽型反応装置１の規模等に応じて適宜選択することができる。例えば、反応槽を可搬式コンテナに収容して用いる場合には、後述するような容積を選択することができる。反応槽１０の形状及び容量は、１槽毎又は２槽以上毎に可搬式コンテナに収容可能であるように設定されるのが好ましい。
アクリルアミド水溶液の製造を連続反応により行う場合は、反応器への反応原料（例えば、生体触媒の水分散体、原料水、及びアクリロニトリル含有液）の連続的又は間歇的な導入と、反応器からの反応混合物（例えば、生成したアクリルアミドを含む）の連続的又は間歇的な取り出しを行いながら、反応器内の反応混合物を全量抜き出すことなく連続的にアクリルアミド水溶液を製造する。
【００１３】
（アクリロニトリル供給管及び原料水供給管）
本態様では、反応槽にアクリロニトリル含有液を供給する工程及び原料水を供給する工程を有する。これらの工程は、それぞれアクリロニトリル供給管２１及び原料水供給管２３を用いて行われる。
アクリロニトリル供給管２１の材質は、アクリロニトリル含有液により腐食しないものであれば特に限定されない。アクリロニトリル供給管２１の材質は、例えば、ステンレス鋼等が好ましい。
アクリロニトリル供給管２１の内径は、１〜５ｃｍが好ましい。アクリロニトリル供給管２１の内径が前記下限値以上であれば、アクリロニトリル含有液を効率よく供給でき、一方、前記上限値以下であれば、省スペース化がさらに図られる。
原料水供給管２３の内径は、２〜１０ｃｍが好ましい。原料水供給管２３の内径が前記下限値以上であれば、原料水供給管２３内における圧力損失を低減でき、一方、前記上限値以下であれば、省スペース化がさらに図られる。
【００１４】
アクリロニトリル供給管２１と原料水供給管２３は、アクリルアミド生産量を制御するため、それぞれアクリロニトリル供給流量調節手段（例えば、アクリロニトリル供給流量調節ユニット）と原料水供給流量調節手段（例えば、原料水供給流量調節ユニット）を有するのが好ましい。これらの調節手段としては、流量調節弁を用いる方法（例えば、流量調節弁を有するユニット）、送液ポンプの動力を制御する方法（例えば、送液ポンプの動力を制御するユニット）等が挙げられる。これらの調節手段の方式は、オーバーフローにより反応生成物採取管２７から流出するアクリルアミド水溶液の流量とこれらの調節手段とを連動させ、反応生成物採取管２７から流出するアクリルアミド水溶液の流量が所定の範囲となるように自動制御させる方式でもよい。
アクリロニトリル供給管２１におけるアクリロニトリル供給口２８は、反応槽１１内でアクリロニトリルが部分的に高濃度にならないようにするため、撹拌翼２４近辺にあるのが好ましい。
【００１５】
（触媒供給管）
本態様では、反応槽に生体触媒の水性分散液を供給する工程を有する。前記工程は、触媒供給管２２を用いて行われる。
触媒供給管２２の材質は、生体触媒の水性分散液により腐食しないものであれば特に限定されない。触媒供給管２２の材質は、例えば、ステンレス鋼等が好ましい。
触媒供給管２２の内径は、０．４〜３ｃｍが好ましい。触媒供給管２２の内径が前記下限値以上であれば、生体触媒が長時間配管内に滞留することによる経時的な酵素の失活を抑制できる。一方、前記上限値以下であれば、省スペース化がさらに図られる。触媒供給管２２は、アクリロニトリルからアクリルアミドへの反応率を制御するために、触媒供給流量調節手段を有するのが好ましい。触媒供給流量調節手段（例えば、触媒供給流量調節ユニット）としては、流量調節弁を用いる方法（流量調節弁を有するユニット）、送液ポンプの動力を制御する方法（例えば、送液ポンプの動力を制御するユニット）等が挙げられる。触媒供給流量調節手段の方式は、反応生成物採取管２７から流出するアクリルアミド水溶液中のアクリルアミドの濃度及び必要によりアクリロニトリルの濃度と、前記調節触媒供給流量調節手段とを連動させ、アクリロニトリルからアクリルアミドへの反応率が所定の範囲となるように自動制御させる方式でもよい。
本発明において、反応終了後の（反応生成物採取管２７から流出する）アクリルアミド水溶液中のアクリルアミド濃度は、アクリルアミド水溶液の質量に対して３０〜６５質量％とすることが好ましく、３５〜６０質量％がより好ましく、４０〜５５％がさらに好ましい。
前記アクリルアミド濃度が６５質量％よりも高い場合、常温近くでアクリルアミドの結晶が析出しやすくなるため、加熱装置が必要となり設備コストが増加するだけでなく、温度管理などの操作性が複雑化する。したがって、本発明におけるアクリルアミド水溶液のアクリルアミド濃度は、常温近くでもアクリルアミドの結晶が析出することのない範囲であるかぎり特に限定されないが、好ましくは６５質量％以下、より好ましくは６０質量％以下、最も好ましくは５５質量％以下である。
一方、アクリルアミド濃度が３０質量％よりも低いと、貯蔵や保管に用いるタンク容積が過大となったり、輸送コストが増大して、工業的には経済的に不利となる。したがって、アクリルアミド水溶液のアクリルアミド濃度は、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは３５質量％以上、最も好ましくは４０質量％以上である。
アクリルアミド水溶液中の未反応のアクリロニトリルの濃度は、２００ｐｐｍ以下であることが好ましく、１００ｐｐｍ以下であることがより好ましい。
アクリルアミド水溶液中の未反応アクリロニトリル濃度を２００ｐｐｍ以下とすることにより、アクリルアミドを重合して得られるアクリルアミド系重合体の品質を向上させることができ、また、アクリロニトリルからアクリルアミドへの変換収率が高いということなので、工業的にも好ましい。
アクリルアミド水溶液中の未反応アクリロニトリル濃度を２００ｐｐｍ以下とするには、反応槽に供給する生体触媒の供給量等を適宜、調整すればよい。例えば、反応生成物採取管２７より採取したアクリルアミド水溶液中の未反応アクリロニトリル濃度が２００ｐｐｍよりも高ければ、反応槽に供給する生体触媒の供給量を増加させればよい。
触媒供給管２２における生体触媒供給口２９は、反応槽１０内で生体触媒が部分的に高濃度にならないようにするため、撹拌翼２４近辺にあるのが好ましいが、反応液面上部より添加してもよい。
【００１６】
（撹拌翼）
撹拌翼２４の材質は、反応液により腐食せず、所定の撹拌動力が得られるものであれば特に限定されない。撹拌翼２４の材質としては、例えば、ステンレス鋼等が好ましい。また、撹拌動力については、後述の反応条件で説明する。
撹拌翼２４の形状は、特に限定されず、例えば、パドル、ディスクタービン、プロペラ、ヘリカルリボン、アンカー、ファウドラー及びファンタービン等が挙げられる。
【００１７】
（反応液送り管）
反応液送り管２６の材質は、反応液により腐食しないものであれば特に限定されない。反応液送り管２６の材質としても、例えば、ステンレス鋼等が好ましい。
反応液送り管２６の内径については、後述の「反応条件」の項で説明する。
反応液送り管２６は、反応液中の酵素を産生した菌体等の固形物等の滞留を防ぐ点から、反応液の上流側が高くなるように傾斜を設けるのが好ましい。
【００１８】
（反応生成物採取管）
反応生成物採取管２７の材質は、アクリルアミド含有水溶液により腐食しないものであれば特に限定されない。反応生成物採取管２７の材質としては、例えば、ステンレス鋼等が好ましい。
反応生成物採取管２７の内径は、５〜２０ｃｍが好ましい。反応生成物採取管２７の内径が前記下限値以上であれば、反応液の送液に大きな動力を必要とせず、アクリルアミド含有水溶液の採取流量を確保できる。一方、反応生成物採取管２７の内径が前記上限値以下であれば、省スペース化がさらに図られる。
【００１９】
［アクリロニトリル含有液］
アクリロニトリル含有液は、特に限定されず、市販のものを用いてもよく、製造したものを用いてもよい。反応の際の生体触媒の消費量を低減させるために、アクリロニトリル中のシアン濃度が３ｐｐｍ以下であるアクリロニトリル含有液が好ましい。
アクリロニトリル含有液中のアクリロニトリルの濃度は、アクリロニトリル含有液に対して、９０質量％以上であることが好ましく、９５質量％以上であることがより好ましい。
アクリロニトリル含有液中のアクリロニトリル濃度を９０質量％以上とすることにより、アクリロニトリル中の不純物の量も少なく、アクリロニトリル含有液を水和して生成させたアクリルアミド水溶液中の不純物も少なくなり、アクリルアミド水溶液の品質が向上する。
【００２０】
［生体触媒の水性分散液］
生体触媒には、目的とする反応を触媒する酵素を含有する動物細胞、植物細胞、細胞小器官、菌体（生菌体又は死滅体）若しくはその処理物が含まれる。処理物としては、細胞から抽出された粗酵素又は精製酵素、さらに動物細胞、植物細胞、細胞小器官、菌体（生菌体又は死滅体）又は酵素自体を包括法、架橋法、担体結合法等で固定化したもの等が挙げられる。
【００２１】
ここで、包括法とは、菌体又は酵素を高分子ゲルの微細な格子の中に包み込むか、半透膜性の高分子の皮膜によって被覆する方法である。また、架橋法とは、酵素を２個又はそれ以上の官能基を持った試薬（多官能性架橋剤）で架橋する方法である。また、担体結合法とは、水不溶性の担体に酵素を結合させる方法である。
【００２２】
酵素を産生する菌としては、例えば、ノカルディア（Nocardia）属、コリネバクテリウム（Corynebacterium）属、バチルス（Bacillus）属、シュードモナス（Pseudomonas）属、ミクロコッカス（Micrococcus）属、ロドコッカス（Rhodococcus）属、アシネトバクター（Acinetobacter）属、キサントバクター（Xanthobacter）属、ストレプトマイセス（Streptomyces）属、リゾビウム（Rhizobium）属、クレブシエラ（Klebsiella）属、エンテロバクター（Enterobavter）属、エルウィニア（Erwinia）属、エアロモナス（Aeromonas）属、シトロバクター（Citrobacter）属、アクロモバクター（Achromobacter）属、アグロバクテリウム（Agrobacterium）属及びシュードノカルディア（Pseudonocardia）属等に属する微生物等が挙げられる。
これらの中でも、ロドコッカス属に属する微生物等が好ましい。ロドコッカス属に属する微生物の種類は限定されず、例えば、ロドコッカス・ロドクロウス（Rhodococcus rhodochrous）Ｊ１株（受託番号  ＦＥＲＭ  ＢＰ−１４７８として、独立行政法人  産業技術総合研究所  特許生物寄託センター（日本国茨城県つくば市東１丁目１番地１中央第６）に１９８７年９月１８日に寄託されている）等がより好ましい。
本発明で使用される微生物としては、上記の微生物だけでなく、これらの微性物から遺伝子を改変したものも使用することができる。遺伝子改変の方法や種類については、所望の化合物が生成できれば限定されない。
酵素としては、所望の化合物を生成することができる酵素であれば特には限定されず、例えば、前記微生物が産生するニトリルヒドラターゼが好ましい。
【００２３】
生体触媒の使用量は、用いる生体触媒の種類、形態によっても異なるが、反応器中に導入する生体触媒の活性が、反応温度１０℃で乾燥菌体１ｍｇ当たり５０〜５００Ｕ（ユニット）程度となるように調整することが好ましい。ここで、「Ｕ（ユニット）」とは、１分間にアクリロニトリルからアクリルアミドを１μｍｏｌ生成させる酵素活性を意味し、製造に用いるアクリロニトリルを用いて測定した値である。
生体触媒の水性分散体中の生体触媒の濃度は、生体触媒の水性分散体に対し、１〜２０質量％であることが好ましく、５〜１５質量％であることが好ましい。
水性分散体中の生体触媒の濃度を１％以上とすることにより、触媒を生体触媒の水性分散液貯蔵槽３２の容積を小さくすることができ、製造装置のコンパクト化が図れる。一方、水性分散体中の生体触媒の濃度が２０％以下とすることにより、生体触媒の水性分散体液の粘度を抑制することができ、送液に大きなエネルギーを要しないため、省エネ化を図ることができる。
なお水性分散体とは、溶媒中に生体触媒が分散したものをいう。溶媒としては水が挙げられる。原料水と同じものを使用してもよい。
【００２４】
［原料水］
原料水は、アクリルアミドを生成する際に、アクリロニトリルとの水和反応に利用されるものである。原料水としては、水、又は酸若しくは塩類等を水に溶解した水溶液等が挙げられる。酸としては、リン酸、酢酸、クエン酸、又はホウ酸等が挙げられる。塩類としては、前記酸のナトリウム塩、カリウム塩、又はアンモニウム塩等が挙げられる。原料水の具体例としては、特に限定されるものではないが、例えば純水、市水、水道水等の水；トリス緩衝液、リン酸緩衝液、酢酸緩衝液、クエン酸緩衝液、ホウ酸緩衝液等の緩衝液などが挙げられる。原料水のｐＨ（２５℃）は、５〜９が好ましい。
【００２５】
反応槽に供給するアクリロニトリル含有液と原料水の比率は、［アクリロニトリル含有液の体積］／［原料水の体積］で表して、０．４〜１．２であることが好ましい。
［アクリロニトリル含有液の体積］／［原料水の体積］の値を０．４以上とすることにより、アクリロニトリルを水和して生成させるアクリルアミド水溶液の濃度を容易に３０％以上とすることができる。一方、［アクリロニトリル含有液の体積］／［原料水の体積］の値を１．２以下とすることにより、アクリロニトリルを水和して生成させるアクリルアミド水溶液の濃度を容易に６５％以下に抑制することができる。
反応槽に供給するアクリロニトリル含有液と生体触媒の水性分散液の比率は、［アクリロニトリル含有液の体積］／［生体触媒の水性分散液の体積］で表して、５０〜８００であることが好ましい。
［アクリロニトリル含有液の体積］／［生体触媒の水性分散液の体積］の値を５０以上とすることにより、生体触媒の使用量を抑制することができ、多量の生体触媒由来の不純物がアクリルアミド水溶液に混入しアクリルアミド水溶液の品質が低下するのを防ぐことができる。一方、［アクリロニトリル含有液の体積］／［生体触媒の水性分散液の体積］の値を８００以下とすることにより生体触媒の使用量が少なくなり、アクリルアミド水溶液中の未反応アクリロニトリルの濃度を２００ｐｐｍ未満に抑制することができる。
【００２６】
［反応条件］
本態様のアクリルアミドの製造方法は、反応液送り管２６内を流れる反応液のレイノルズ数が所定の範囲内で行われる。また、反応槽１０における反応液の温度及び撹拌動力は適宜設定される。
【００２７】
（レイノルズ数）
本態様において、反応液送り管２６内を流れる反応液のレイノルズ数は１８００〜２２０００である。前記レイノルズ数は、２０００〜２００００が好ましく、３０００〜１５０００がより好ましく、５０００〜１００００がさらに好ましい。
レイノルズ数が前記下限値以上であれば、アクリルアミドの生産効率を向上させることができ、さらには、反応液送り管２６内における反応混合物の滞留の防止、アクリルアミドの着色の抑制、重合し易いアクリルアミドの重合の防止が図られるため、生産したアクリルアミドの品質を高めることができる。一方、レイノルズ数が前記上限値以下であれば、上流側の反応槽１０と下流側の反応槽１０間の反応液の液面差がより小さくなり、反応槽１０内の正味の反応容積がより大きくなるため、連続槽型反応装置１の省スペース化、反応効率の向上が図られる。
【００２８】
レイノルズ数（Ｒｅ）は、下式により求められる。
Ｒｅ＝Ｖ×ｄ×ρ／μ
Ｒｅ：レイノルズ数
Ｖ：反応液送り管２６内における反応液の流速（ｍ／ｓ）
ｄ：反応液送り管２６の内径（ｍ）
ρ：反応液の密度（ｋｇ／ｍ３）
μ：反応液の粘度（Ｐａ・ｓ）
【００２９】
ここで、反応液の密度と反応液の粘度は反応液の温度等により変化し得るが、生体触媒の至適温度を維持することから、反応液の温度を大きく変化させることは難しいため、反応液の密度と反応液の粘度を人為的に大きく変動させることは難しい。したがって、本態様における反応液送り管２６内を流れる反応液のレイノルズ数は、主として、反応液送り管２６内における反応液の流速、及び反応液送り管２６の内径により調整される。
なお、通常、反応液の密度は１．０〜１．２ｋｇ／ｍ３が好ましく、また、反応液の粘度は１．５〜５Ｐａ・ｓが好ましい。
本願明細書において、密度の測定は、比重瓶による測定、液中ひょう量法による測定、浮きひょうによる測定、振動式密度計による測定、磁気浮上式密度計による測定等の方法を用いることができる。粘度は、毛細管粘度計法、回転粘度計法等の方法で測定することができる。
【００３０】
反応液送り管２６内における反応液の流速：
反応液送り管２６内における反応液の流速の調節は、送液ポンプや流量調節弁を使用してもよく、これらを使用しなくてもよい。送液ポンプを使用することにより、反応液に圧力エネルギーを発生させて、反応液送り管２６内における反応液の流速を高くすることができる。しかし、省エネルギー、省スペース、コスト抑制、装置の簡易化の点から、送液ポンプを使わずに流速を調節するのが好ましい。
反応液の流速としては、０．１〜１．５ｍ／ｓが好ましく、０．５〜１．１ｍ／ｓがより好ましい。
また、流量は、差圧式流量計、電磁式流量計、面積式流量計、超音波式流量計、羽根車式流量計、熱式流量計、コリオリ式流量計、容積式流量計、渦式流量計、タービン式流量計、ピトー管式流量計等を用いて測定することができ、測定した流量を反応液送り管２６の断面積で除して反応液の流速を求めることができる。
【００３１】
送液ポンプを使わない場合、位置エネルギーを利用して、上流の反応槽から下流の反応槽への反応液の流れを生じさせる。具体的には、上流の反応槽の液面を下流の反応槽の液面よりも高く維持すれば、反応液送り管２６内における反応液に下流方向への流れが生じる（図１の点線と各反応槽１０の液面を参照のこと）。
反応液送り管２６内における反応液の流速は、液面差をより大きくすればより速くなり、液面差をより小さくすればより遅くなる。液面差は、反応槽１１へのアクリロニトリル含有液の供給流量、生体触媒の水性分散液の供給流量、原料水の供給流量、又は反応液送り管の内径を調節することに適宜制御される。
同じ形状で同じ内容量の反応槽を用いる場合、下流の反応槽を上流の反応槽よりも低い位置に設置すれば、反応槽１０内の反応容積をより大きくできるため、省スペース化、反応効率の向上がさらに図られる。
【００３２】
本態様においては、省スペース化をさらに図る点から、液面差をより小さくし、反応槽１０内の反応容積をより大きくするのが好ましい。
具体的には、直接連結された２つの反応槽における液面差は、０．０５〜１０ｃｍが好ましく、０．０８〜５ｃｍがより好ましく、０．１〜３ｃｍがさらに好ましい。
また、最上流の反応槽と最下流の反応槽間の液面差は、０．１〜８０ｃｍが好ましく、０．３〜５０ｃｍがより好ましく、０．５〜２０ｃｍがさらに好ましい。
液面差が前記下限値以上であれば、位置エネルギーにより上流側の反応槽１０から下流側の反応槽１０へ反応液を送ることができる。また、反応液送り管２６内における反応液の流速が速くなり、充分なレイノルズ数が得られるため、反応液送り管２６内の反応液の滞留を抑制できる。一方、液面差が前記上限値以下であれば、前記流速が速くなり過ぎず、レイノルズ数が高くなり過ぎないため充分な反応容積を確保できる。
【００３３】
反応液送り管２６の内径：
反応液送り管２６は円筒状であることが好ましく、反応液送り管２６の内径は、２〜８０ｍが好ましく、３〜５０ｍがより好ましく、５〜３０ｍがさらに好ましい。反応液送り管２６の内径が前記下限値以上であれば、送液ポンプによる圧力エネルギーを用いずに所望のレイノルズ数が得られ、また、液面差をより小さくできる。一方、反応液送り管２６の内径が前記上限値以下であれば、反応槽１０内の反応容積をより大きくできるため、省スペース化、反応効率の向上がさらに図られる。
なお、反応液送り管２６が円筒状でない場合、前記内径には等価直径を用いることができる。等価直径は下記の計算式により算出することができる。
Ｄｅ＝４Ａｆ／Ｗｐ  [ｍ]
Ｄｅ：等価直径  [ｍ]
Ａｆ：流路断面積[ｍ２]
Ｗｐ:濡れ縁長さ[ｍ]  
反応槽１０の内容積に対する反応液送り管２６の内径は、３〜３０ｃｍ／ｍ３が好ましく、５〜１５ｃｍ／ｍ３がより好ましい。反応槽１０の内容積に対する反応液送り管２６の内径が前記下限値以上であれば、送液ポンプによる圧力エネルギーを用いずに所望のレイノルズ数が得られ、また、液面差をより小さくできる。一方、反応液送り管２６の内径が前記上限値以下であれば、省スペース化がさらに図られる。
【００３４】
（反応液の温度）
反応液の温度は、１５〜４０℃であることが好ましく、２０〜３５℃であることがより好ましい。反応液の温度が前記下限値以上であれば、生体触媒の反応活性を充分に高くしやすい。一方、反応液の温度が前記上限値以下であれば、生体触媒の失活を防げる。
【００３５】
（撹拌動力）
上記撹拌翼２４による、反応液の単位体積あたりの撹拌動力は、０．０８〜０．７ｋＷ／ｍ３が好ましく、０．０９〜０．６ｋＷ／ｍ３がより好ましく、０．１〜０．４ｋＷ／ｍ３がさらに好ましい。
撹拌動力が前記下限値以上であれば、アクリロニトリルと生体触媒の接触や分散性が良好になり、アクリロニトリルからアクリルアミドへの変換効率が高くなる。また、反応槽１０内の伝熱性能低下が抑制でき、反応液の温度制御性が良好となり、冷却器のエネルギー消費量が低くなる。一方、撹拌動力が前記上限値以下であれば、生体触媒の劣化が抑えられ、アクリロニトリルからアクリルアミドへの触媒反応効率が高くなる。
【００３６】
＜化合物の製造方法の他の態様＞
［化合物の製造システム］
以下、本発明の化合物の製造方法の他の態様として、図２を用いて、化合物の製造システム２を説明する。
図２に示される製造システム２は、上記連続槽型反応装置１が有する構成の他に、アルカリ液貯蔵槽３１、生体触媒の水性分散液貯蔵槽３２、可搬式コンテナ３３、アルカリ液供給管３４、触媒供給管３５、アクリロニトリル供給管３６、原料水供給管３７、及びモータ３８を備える。
なお、製造システム２における上記連続槽型反応装置１が有する構成と同じ構成については、上述のアクリルアミドの製造方法の一態様と同じであり、説明を省略する。また、図２において、図１に示した構成と同じ構成については、図１と同じ符号を付す。
以下、図２におけるアルカリ液貯蔵槽３１、生体触媒の水性分散液貯蔵槽３２、及び可搬式コンテナ３３について詳述する。
【００３７】
（アルカリ液貯蔵槽）
アルカリ液貯蔵槽３１は、反応槽１０内の反応液のｐＨを制御するためのアルカリ液を貯蔵する槽である。図２の態様では、アルカリ液貯蔵槽３１に貯蔵されるアルカリ液は、アルカリ液供給管３４を通じて、２つの反応槽１１に供給される。
アルカリ液貯蔵槽３１の材質は、アルカリ液により腐食しないものであれば特に限定されない。アルカリ液貯蔵槽３１の材質は、例えば、ステンレス鋼等が好ましい。
アルカリ液貯蔵槽３１の容量は、処理速度に従い適宜設定されるが、１槽毎又は２槽以上毎に可搬式コンテナ３３に収容可能である容量が好ましい。
【００３８】
（生体触媒の水性分散液貯蔵槽）
生体触媒の水性分散液貯蔵槽３２は、生体触媒の水性分散液を貯蔵する槽である。アクリルアミドの製造の際には、生体触媒の水性分散液貯蔵槽３２に貯蔵される生体触媒の水性分散液は、触媒供給管３５を通じて、反応槽１０のいずれかに送られる。図２の態様では、生体触媒の水性分散液は、最も上流側の反応槽１０にのみ供給される。
生体触媒の水性分散液貯蔵槽３２の材質は、生体触媒により腐食しないものであれば特に限定されない。生体触媒の水性分散液貯蔵槽３２の材質は、例えば、ステンレス鋼等を使用することができる。
生体触媒の水性分散液貯蔵槽３２の容量は、処理速度に従い適宜設定されるが、１槽毎又は２槽以上毎に可搬式コンテナ３３に収容可能である容量が好ましい。
【００３９】
（可搬式コンテナ）
可搬式コンテナ３３は、反応槽１０、アルカリ液貯蔵槽３１、及び生体触媒の水性分散液貯蔵槽３２を収容し、搬送するために用いる。可搬式コンテナ３３は、必要に応じて、アクリルアミドの精製装置を収容し、搬送するために用いる。
可搬式コンテナ３３は、反応槽１０、アルカリ液貯蔵槽３１、及び生体触媒の水性分散液貯蔵槽３２のうち、いずれか１槽以上を収容していればよい。可搬式コンテナ３３は、少なくとも１槽の反応槽１０を収容しているのが好ましい。
また、各可搬式コンテナに収容される反応槽１０の容積は、６．４ｍ３〜２２．９ｍ３とするのが好ましく、７．７〜１９．２ｍ３とするのがより好ましく、１１．５〜１５．３ｍ３とするのがさらに好ましい。可搬式コンテナに収容される反応槽の容積は、６．４ｍ３以上とすることにより、スペースに対する生産効率をより向上させることができる。可搬式コンテナに収容される反応槽の容積は、２２．９ｍ３以下とすることにより、可搬式コンテナ内での操作性やメンテナンス性が向上するという効果が得られる。
前記反応槽１０の容積は、反応槽１０が複数の可搬式コンテナに収容される場合、それぞれの可搬式コンテナ内の反応槽１０の容積を意味する。
また、本態様の化合物の製造システム２において、可搬式コンテナ３３は１個のみでもよく、２個以上あってもよい。可搬式コンテナ３３が２個以上ある場合には、アクリルアミドの製造の際、前記可搬式コンテナ３３は平置きで用いてもよく、積重ねて用いてもよい。
省エネルギーの観点から、送液ポンプを使わずに、位置エネルギーを利用してアクリロニトリル含有液、生体触媒の水性分散液、反応液等を送液することが好ましい。省スペース化の観点から、可搬式コンテナ３３は、図２に示すように積重ねて用いるのが好ましい。また、撹拌翼２４を回転させるモータ３８を、積重ねた上側の可搬式コンテナ３３の中に設置すれば、反応槽１０の上に直接設置する場合に比べ、反応槽１０の容積拡大及びメンテナンスが容易となる。
【００４０】
可搬式コンテナ３３の大きさは、上述のいずれかの槽を収容できる大きさであって搬送可能であれば特に制限されないが、トレーラー、貨物列車、船舶等で搬送できる規格化された可搬式コンテナであることが好ましい。例えば、ＩＳＯ６６８により規格化された可搬式コンテナ等が挙げられる。具体的なサイズとしては、幅、高さ、奥行がそれぞれ約２．４ｍ、約２．９ｍ、約１３ｍの可搬式コンテナ等が挙げられ、具体的な規格例としては、２０フィートコンテナ、４０フィートコンテナ、４５フィートコンテナ等が挙げられる。
各可搬式コンテナ３３内で反応槽が占める体積（複数の反応槽が各可搬式コンテナに収容されている場合は、その複数の反応槽が占める体積の合計）は、各可搬式コンテナ３３の内容積の１／６〜３／５が好ましく、１／４〜１／２がより好ましい。各可搬式コンテナ３３内で反応槽が占める体積が前記下限値以上であれば、スペースに対する生産効率がより向上する。一方、各可搬式コンテナ３３内で反応槽が占める体積が前記上限値以下であれば、操作スペースを充分に確保できる。
【００４１】
アクリルアミドの製造において、可搬式コンテナの内容積（ｍ３）を、前記可搬式コンテナに収容されている反応槽内を流れる反応液の流量（ｍ３／時間）で除した値は、５〜７０時間が好ましく、１５〜６５時間がより好ましい。前記値が前記下限値以上であれば、より充分な濃度のアクリルアミド含有水溶液が得られ、さらに、得られたアクリルアミド含有水溶液中の未反応のアクリロニトリルの濃度がより低減されるためアクリルアミド含有水溶液の品質がより向上する。一方、前記値が前記上限値以下であれば、スペースに対する生産効率がより向上する。なお、流量の測定方法は、前述した通りである。
【００４２】
［生成される化合物］
本発明の化合物の製造方法は、反応液送り管内を流れる反応液のレイノルズ数を所定の範囲とすることにより、生産効率を低下させずに、省スペース化が図られる点に特徴がある。したがって、本発明の化合物の製造方法で生成される化合物は、上述したアクリルアミドに限られず、工業的に製造されることが知られている他の化合物であってもよい。
本発明の化合物の製造方法が適用される化合物は、化学反応により生成される化合物であれば特に制限されないが、生体触媒下の化学反応により生成される化合物が好ましい。
生成される具体的な化合物としては、分子内にアミド基を有するアミド化合物が挙げられ、具体的には、アクリルアミド、ニコチンアミド、５−シアノバレロアミド及びメタクリルアミド等のアクリル化合物が挙げられる。中でも、アクリルアミドが好ましい。
これらを生成する原料としては、アクリロニトリル、３−シアノピリジン、１，４−ジシアノブタン、メタクリロニトリル等が挙げられる。なかでも、アクリロニトリルが好ましい。
【００４３】
＜本発明による作用効果＞
以上、本発明によれば、生産効率を低下させずに、省スペース化が図られた、連続反応による化合物の製造方法を提供できる。さらに、本発明の製造システムは、需要があるところへ搬出することができ、短期間で化合物の工業的製造を開始できる。
【００４４】
本発明の化合物の製造方法に用いる反応槽は、省スペース化、すなわち小型化が図られていることから、可搬式コンテナに収容することもできる。そして、前記可搬式コンテナは、反応槽を収容したまま、トレーラー、貨物列車、船舶等で搬送できる。そのため、本発明の化合物の製造システムは、需要がある場所に適時搬入して使用でき、需要が無くなったら搬出し、次に需要がある場所に搬送できる。
また、化合物の製造システムは、反応槽を可搬式コンテナに収容したまま前記可搬式コンテナを適宜配置して、コンテナ間を配管するだけで完成する。そのため、化合物の工業的な製造を開始するにあたって、連続槽型反応装置の設置に基礎工事が必要ではないため、建設期間を短縮化でき、建設コストを抑えられる。
【００４５】
本発明の化合物の製造システムにおいては、反応槽を収容した可搬式コンテナを積重ねて用いれば、さらに省スペース化が図れる。
反応プロセスにおいてより上流側に位置する槽を収容した可搬式コンテナをより上に積重ねれば、送液ポンプを使わずに、位置エネルギーを利用して反応液を送液することができるため、省エネルギー化も図れる。
【００４６】
化合物の製造方法を行う予定の事業者であって、反応槽を有していない事業者であれば、本発明の化合物の製造方法に用いる連続槽型反応装置又は製造システムを、建設コスト、建設期間をかけずに新設し、本発明の化合物の製造方法を実施できる。また、すでに連続槽型反応装置を有する事業者であれば、適宜反応槽や反応液の送り管の増設や交換等を行い、本発明の化合物の製造方法を実施できる。
【実施例】
【００４７】
以下に実施例を用いて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。【００４８】
＜実施例１＞
［生体触媒の調整］
ニトリルヒドラターゼ活性を有するロドコッカス・ロドクロウス（Rhodococcus rhodochrous）Ｊ１株（受託番号  ＦＥＲＭ  ＢＰ−１４７８として、独立行政法人  産業技術総合研究所  特許生物寄託センター（日本国茨城県つくば市東１丁目１番地１中央第６）に１９８７年９月１８日に寄託されている）を、グルコースの２質量％、尿素の１質量％、ペプトンの０．５質量％、酵母エキスの０．３質量％、塩化コバルト６水和物の０．０１質量％を含む培地（ｐＨ７．０）で、３０℃好気的条件下で培養した。
培養後、遠心分離器を用い集菌した。次いで、０．１質量％アクリル酸ナトリウム水溶液（ｐＨ７．０）に菌体を懸濁して再度遠心分離器を用い集菌する洗浄操作を５回行った。次いで、菌体を０．１質量％アクリル酸ナトリウム水溶液（ｐＨ７．０）に懸濁して、乾燥菌体１５質量％の菌体懸濁液となるように調整した。菌体懸濁液は、幅、高さ、奥行がそれぞれ２．５ｍ、２．５ｍ、６ｍの可搬式コンテナ内の生体触媒の水性分散液貯蔵槽に移し、下記反応まで５℃に冷蔵し、下記反応の際に生体触媒の水性分散液として用いた。【００４９】
［アクリロニトリルからアクリルアミドへの反応］
反応は、図２に示す製造システムを用いて行った。
具体的には、内容積２ｍ３のＳＵＳ製反応槽（幅１．３ｍ×奥行１．３ｍ×高さ１．３ｍ）を、内径５ｃｍ、長さ１ｍの反応液送り管で直列に連結し、各反応槽内に撹拌翼（パドルタイプ、翼径４５ｃｍ）を設けた連続槽型反応装置を用いて行った。反応槽は、上述の生体触媒の水性分散液貯蔵槽が収容された可搬式コンテナとは別の幅、高さ、奥行がそれぞれ２．５ｍ、２．５ｍ、６ｍの可搬式コンテナ２個に、それぞれ４槽ずつ収容し、８槽を直列に連結させた。一つのコンテナに占める反応槽（４槽）の割合は、２３％とした。反応槽は、反応液の上流側から第１槽、第２槽、第３槽、第４槽、第５槽、第６槽、第７槽、第８槽（以下、第８槽を「最下流反応槽」という。）と称した。
第１槽には、アクリロニトリル供給管、原料水供給管、触媒供給管、及びアルカリ液供給管を設けた。第２槽には、アクリロニトリル供給管及びアルカリ液供給管を設けた。第３槽及び第４槽には、アクリロニトリル供給管のみを設けた。最下流反応槽には、オーバーフロー式の反応生成物採取管を設けた。【００５０】
本実施例では、前記可搬式コンテナ内の生体触媒の水性分散液貯蔵槽に冷蔵された生体触媒の水性分散液が、触媒供給管を通じて、第１槽に供給された。
本実施例では、前記生体触媒の水性分散液貯蔵槽を収容した前記可搬式コンテナ内に、アルカリ液貯蔵槽も収容した。そして、前記アルカリ液貯蔵槽に貯蔵されたアルカリ液は、アルカリ液供給管を通じて、第１槽及び第２槽に供給された。
また、可搬式コンテナ外に設置したアクリロニトリル貯蔵槽に貯蔵されたアクリロニトリル水溶液が、アクリロニトリル供給管を通じて、第１槽〜第４槽に供給された。
また、可搬式コンテナ外に設置した原料水貯蔵槽に貯蔵された原料水が、原料水供給管を通じて、第１槽に供給された。【００５１】
本実施例では、反応開始前に、予め１．８ｍ３の５０質量％アクリルアミド水溶液を、第１槽〜第７槽に導入した。
反応は、アクリロニトリル水溶液（濃度９９．６質量％、三菱レイヨン社製）と、原料水と、生体触媒の水性分散液とを、第１槽〜第４槽の反応槽への総供給流量比（アクリロニトリル水溶液：原料水：生体触媒の水性分散液）として１．００：１．３２：０．０１で供給して開始した。本実施例では、これらアクリロニトリル水溶液、原料水、及び生体触媒の水性分散液の流量の総和を原料供給量とした。各反応液送り管内のレイノルズ数が、２０００〜２５００となるように、前記原料供給流量を調整した。
可搬式コンテナの内容積（ｍ３）を、可搬式コンテナに収容されている反応槽内を流れる反応液の流量（ｍ３／時間）で除した値は、約５０時間とした。
反応中、第１〜第４反応槽内の反応混合物のｐＨが７．０となるように、アルカリ液貯蔵槽から２質量％水酸化ナトリウム水溶液を添加して調整した。生体触媒の水性分散液及び２質量％水酸化ナトリウム水溶液の供給の際の送液は、送液ポンプを用いず、生体触媒の水性分散液貯蔵槽とアルカリ液貯蔵槽とを収容した可搬式コンテナを第１槽〜第４槽を収容した可搬式コンテナの上に積重ねることで得た位置エネルギーにより行った。また、第１槽の反応液の液面の高さが、内容積の約９割を占めるように運転した。
反応は、反応液の温度が２５℃、撹拌動力が０．２ｋＷ／ｍ３の条件で行った。
反応中、第１槽と第２槽の反応槽間の液面差は５ｍｍ以下であった。
また、本条件で反応を開始してから１時間の間、オーバーフロー式の反応生成物採取管から流出したアクリルアミド水溶液の流量は、原料供給量の９９％以上であった。【００５２】
反応生成物採取管から流出したアクリルアミド含有水溶液中のアクリルアミドの濃度は、デジタル屈折計（アタゴ社製）を用いて測定した。また、同水溶液中の未反応のアクリロニトリルの濃度は、ガスクロマトグラフィー（カラム：Ｗａｔｅｒｓ社製  ＰｏｒａＰａｃｋ−ＰＳ、１ｍ、１８０℃、キャリアガス：ヘリウム、検出器：ＦＩＤ）を用いて測定した。
反応生成物採取管から流出したアクリルアミド含有水溶液中のアクリルアミドの濃度は５０質量％以上、未反応のアクリロニトリルの濃度は１００ｐｐｍ未満であることが、アクリルアミドの品質上望ましい。
本実施例では、反応生成物採取管から流出したアクリルアミド含有水溶液中のアクリルアミドの濃度が５０．５質量％、アクリロニトリルの濃度が１０ｐｐｍ以下で、反応開始から３週間以上安定して運転できた。【００５３】
＜実施例２＞
原料供給流量を、各反応液送り管内を流れる反応液のレイノルズ数が５０００〜５５００になるように調節した以外は、実施例１と同様にして、アクリルアミド含有水溶液を採取し、濃度を測定した。
可搬式コンテナの内容積（ｍ３）を、可搬式コンテナに収容されている反応槽内を流れる反応液の流量（ｍ３／時間）で除した値は、約２０時間とした。
なお、反応中、第１槽と第２槽の反応槽間の液面差は１０〜２０ｍｍであった。
また、本条件で反応を開始してから１時間の間、オーバーフロー式の反応生成物採取管から流出したアクリルアミド水溶液の流量は、原料供給量の９５％以上であった。
本実施例では、反応生成物採取管から流出したアクリルアミド含有水溶液中のアクリルアミドの濃度が５０．４質量％、アクリロニトリルの濃度が１０ｐｐｍ以下で、反応開始から３週間以上安定して運転できた。【００５４】
＜実施例３＞
原料供給流量を、各反応液送り管内を流れる反応液のレイノルズ数が１００００〜１１０００になるように調節した以外は、実施例１と同様にして、アクリルアミド含有水溶液を採取し、濃度を測定した。
可搬式コンテナの内容積（ｍ３）を、可搬式コンテナに収容されている反応槽内を流れる反応液の流量（ｍ３／時間）で除した値は、約１０時間とした。
なお、反応中、第１槽と第２槽の反応槽間の液面差は３０〜４５ｍｍであった。
また、本条件で反応を開始してから１時間の間、オーバーフロー式の反応生成物採取管から流出したアクリルアミド水溶液の流量は、原料供給量の９３％以上であった。
本実施例では、反応生成物採取管から流出したアクリルアミド含有水溶液中のアクリルアミドの濃度が５０．３質量％、アクリロニトリル濃度が２５ｐｐｍで、反応開始から３週間以上安定して運転できた。【００５５】
＜実施例４＞
原料供給流量を、各反応液送り管内を流れる反応液のレイノルズ数が１８０００〜２００００になるように調節した以外は、実施例１と同様にして、アクリルアミド含有水溶液を採取し、濃度を測定した。
可搬式コンテナの内容積（ｍ３）を、可搬式コンテナに収容されている反応槽内を流れる反応液の流量（ｍ３／時間）で除した値は、約５時間とした。
なお、反応中、第１槽と第２槽の反応槽間の液面差は９０〜１００ｍｍであった。
また、本条件で反応を開始してから１時間の間、オーバーフロー式の反応生成物採取管から流出したアクリルアミド水溶液の流量は、原料供給量の９０％以上であった。
本実施例では、反応生成物採取管から流出したアクリルアミド含有水溶液中のアクリルアミドの濃度が５０．１質量％、アクリロニトリル濃度が５０ｐｐｍで、反応開始から３週間以上安定して運転できた。【００５６】
＜比較例１＞
原料供給流量を、各反応液送り管内を流れる反応液のレイノルズ数が１０００〜１５００になるように調節した以外は、実施例１と同様にして、アクリルアミド含有水溶液を採取し、濃度を測定した。
可搬式コンテナの内容積（ｍ３）を、可搬式コンテナに収容されている反応槽内を流れる反応液の流量（ｍ３／時間）で除した値は、約１００時間とした。
なお、反応中、第１槽と第２槽の反応槽間の液面差は１０ｍｍ以下であった。
また、本条件で反応を開始してから１時間の間、オーバーフロー式の反応生成物採取管から流出したアクリルアミド水溶液の流量は、原料供給量の９９％以上であった。
本比較例では、反応生成物採取管から流出したアクリルアミド含有水溶液中のアクリルアミドの濃度が５０．５質量％であり、アクリロニトリル濃度が１０ｐｐｍ以下であった。しかし、反応開始後３日後には、反応液送り管内に生体触媒の沈降が生じた。また、反応生成物採取管から流出したアクリルアミド水溶液は、薄黄色に着色し、微量のポップコーン状のアクリルアミドポリマーが混在していた。【００５７】
＜比較例２＞
原料供給流量を、各反応液送り管内を流れる反応液のレイノルズ数が２３０００〜２５０００になるように調節した以外は、実施例１と同様にして、アクリルアミド含有水溶液を採取し、濃度を測定した。
可搬式コンテナの内容積（ｍ３）を、可搬式コンテナに収容されている反応槽内を流れる反応液の流量（ｍ３／時間）で除した値は、約４時間とした。
なお、反応中、第１槽と第２槽の反応槽間の液面差は２００ｍｍ以上であった。
また、本条件で反応を開始してから１時間の間、オーバーフロー式の反応生成物採取管から流出したアクリルアミド水溶液の流量は、原料供給量の７０％以下であった。そして、第１槽内の反応液が、反応槽の内容積の９８％以上まで達した。
さらに、反応生成物採取管から流出したアクリルアミド含有水溶液中のアクリルアミドの濃度が４９．５質量％、アクリロニトリル濃度が２０００ｐｐｍ以上であった。
本比較例では、反応生成物採取管から流出するアクリルアミド水溶液中のアクリルアミド濃度及びアクリロニトリル濃度が、品質上望ましい範囲にならず、また、第１槽の反応槽の反応液が溢流するおそれが生じたため、反応開始から１時間後に運転を中止した。
【産業上の利用可能性】
【００５８】
本発明によれば、生産効率を低下させずに、省スペース化が図られた、連続反応による化合物の製造方法を提供できる。さらに、本発明の製造システムは、需要があるところへ搬出することができ、短期間で化合物の工業的製造を開始できる。
【符号の説明】
【００５９】
１．連続槽型反応装置；
２．製造システム；
１０〜１３．反応槽；
２１，３６．アクリロニトリル供給管；
２２，３５．触媒供給管；
２３，３７．原料水供給管；
２４．撹拌翼；
２５．酸・アルカリ液供給管；
２６．反応液送り管；
２７．反応生成物採取管；
２８．アクリロニトリル供給口；
２９．生体触媒供給口；
３１．アルカリ液貯蔵槽；
３２．生体触媒の水性分散液貯蔵槽；
３３．可搬式コンテナ；
３４．アルカリ液供給管；
３８．モータ
【図１】
2016006556.tif 000002
【図２】
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【国際調査報告】
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2016006556.tif 000005