(57)【要約】  成形品とした場合に、高い力学特性を示し、絞りなどの形状賦形性に優れる、炭素繊維マットを提供することを課題とする。  不連続炭素繊維が単糸状に分散し、前記不連続炭素繊維の配向方向がランダムであり、数平均繊維長（Ｌｎ）が１．５ｍｍ以上１５ｍｍ以下であり、中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の数割合（Ｐａ）が４０％以上９９％以下である、炭素繊維マット。
2016084824.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
不連続炭素繊維が単糸状に分散し、前記不連続炭素繊維の単糸の配向方向がランダムであり、数平均繊維長（Ｌｎ）が１．５ｍｍ以上１５ｍｍ以下であり、中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の単糸の数割合（Ｐａ）が４０％以上９９％以下である、炭素繊維マット。
【請求項２】
前記不連続炭素繊維の単糸の繊維長の変動係数（ＣＶ）が０．１％以上５５％以下である、請求項１に記載の炭素繊維マット。
【請求項３】
前記不連続炭素繊維の単糸の数平均繊維長（Ｌｎ）が２．５ｍｍ以上１０ｍｍ以下である、請求項１または２に記載の炭素繊維マット。
【請求項４】
前記不連続炭素繊維の単糸の中央繊維長（Ｌｃ）の±１ｍｍの範囲にある不連続炭素繊維の単糸の数割合（Ｐｂ）が５０％以上９９％以下である、請求項１から３のいずれかに記載の炭素繊維マット。
【請求項５】
目付が１０ｇ／ｍ２以上５０ｇ／ｍ２以下である、請求項１から４のいずれかに記載の炭素繊維マット。
【請求項６】
請求項１から５のいずれかに記載の炭素繊維マットと、熱可塑樹脂を含む、プリフォーム。
【請求項７】
請求項６に記載のプリフォームを加熱・加圧して得られる、シート材料。
【請求項８】
請求項６に記載のプリフォームまたは請求項７に記載のシート材料を加熱・加圧して得られる、成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、力学特性に優れ、賦形性に優れた成形品を得ることができる炭素繊維マットに関する。具体的には、不連続炭素繊維が単糸状に分散し、前記不連続炭素繊維の配向方向がランダムであり、炭素繊維の数平均繊維長（Ｌｎ）が１．５ｍｍ以上１５ｍｍ以下であり、特定の繊維長分布を有する炭素繊維マットに関する。
【背景技術】
【０００２】
ＣＦＲＰの産業分野での適用が進むに従い、成形加工サイクルが早く生産性に優れる熱可塑性樹脂のマトリックスへの適用が、活発に研究されている。連続繊維を用いたシート材料は、高い力学特性を有する一方で、複雑形状の成形が困難であり、適用できる製品が限られていた。射出成形材料は、複雑形状の成形品を短時間に作製できる反面、力学特性が十分ではなく、構造部材への適用は困難とされていた。これらの背景から、高い力学特性を有し、複雑な形状を成形可能な熱可塑ＣＦＲＰの開発が望まれている。【０００３】
特許文献１には、炭素繊維と熱可塑樹脂からなる成形体であり、炭素繊維のチョップドストランドを部分的に開繊させ、炭素繊維束と炭素繊維単糸が混在したランダムマットからの成形品の製造方法が開示されている。【０００４】
この技術によれば、高い力学特性を示しながら、成形時の材料の流動により複雑な形状が賦形可能な成形品が得られるが、流動に沿って機械特性が大きく変動する問題や、部位によって特性が大きく低下する問題、成形品に反りや捻れといった問題が発生し、従来のプレス成形の課題を解決するに至っていない。【０００５】
一方、特許文献２には、炭素繊維が単糸状に分散し、ランダムに配向した炭素繊維マットと樹脂からなるプリプレグで、構成する炭素繊維の繊維長分布が広い、プリプレグが開示されている。【０００６】
この技術によれば、前記のような大きな流動による問題は発生せず、高い力学特性を示しながら、絞りなどのある程度の複雑系状を有する成形品を得られるが、成形された複雑系状によっては、力学特性が十分に発揮できない場合もあった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１３−４９１５０号公報
【特許文献２】特開２０１０−２３５７７９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、力学特性に優れ、複雑な形状を有する成形品を得るための、炭素繊維マット、プリフォームおよびシート材料を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、以下の構成からなる炭素繊維マット、プリフォームおよびシート材料を見出し、本発明を完成させるに至った。すなわち本発明は、以下の構成からなる。
（１）不連続炭素繊維が単糸状に分散し、前記不連続炭素繊維の単糸の配向方向がランダムであり、数平均繊維長（Ｌｎ）が１．５ｍｍ以上１５ｍｍ以下であり、中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の単糸の数割合（Ｐａ）が４０％以上９９％以下であることを、炭素繊維マット。
（２）前記不連続炭素繊維の単糸の繊維長の変動係数（ＣＶ）が０．１％以上５５％以下である、（１）に記載の炭素繊維マット。
（３）前記不連続炭素繊維の単糸の数平均繊維長（Ｌｎ）が２．５ｍｍ以上１０ｍｍ以下である、（１）から（２）のいずれかに記載の炭素繊維マット。
（４）前記不連続炭素繊維の単糸の中央繊維長（Ｌｃ）の±１ｍｍの範囲にある、不連続炭素繊維の単糸の数割合（Ｐｂ）が５０％以上９９％以下である、（１）から（３）のいずれかに記載の炭素繊維マット。
（５）目付が１０ｇ／ｍ２以上５０ｇ／ｍ２以下である、（１）から（４）のいずれかに記載の炭素繊維マット。
（６）（１）から（５）のいずれかに記載の炭素繊維マットと熱可塑樹脂を含む、プリフォーム。
（７）（６）に記載のプリフォームを加熱・加圧して得られる、シート材料。
（８）（６）に記載のプリフォームまたは（７）に記載のシート材料を加熱・加圧して得られる、成形品。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の炭素繊維マットは、プリプレグを積層する際には積層角度に大きな制約を受けることなく、等方的に力学特性に優れた成形品を得ることができる。また、絞りなどの形状賦形が可能であり、得られた複雑系状も優れた力学特性を示す。【００１１】
このことから、かかるシート材料は自動車、電気・電子部品、家電製品、航空機、旅行鞄または日用品の用途に用いられる部品・部材に好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明における成形品の一例を示す模式図である。
【図２】本発明で用いる炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維の分散状態の一例を示す模式図である。
【図３】実施例および比較例に用いた成形用金型の透視斜視図である。
【図４】実施例および比較例に用いた成形用金型の下金型（凸金型）の簡略図である。
【図５】実施例および比較例に用いた成形用金型の上金型（凹金型）の簡略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明の炭素繊維マットは、不連続炭素繊維が単糸状に分散し、前記不連続炭素繊維の配向方向がランダムであり、数平均繊維長（Ｌｎ）が１．５ｍｍ以上１５ｍｍ以下であり、中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の数割合（Ｐａ）が、４０％以上９９％以下である。
【００１４】
以下に、本発明の炭素繊維マットの構成要素について説明する。
【００１５】
本発明の炭素繊維マットは、不連続炭素繊維の単糸が面状に分散した形態を有するものであり、抄紙マット、カーディングマット、エアレイドマット、などが例示できる。ここで不連続炭素繊維とは、数平均繊維長（Ｌｎ）が１．５ｍｍ以上１５ｍｍ以下の範囲である炭素繊維のことをいう。炭素繊維マットに、かかる形態を有するものを適用することで、形状への賦形性が優れたものとなり、複雑形状の成形が容易となる。
【００１６】
本発明の炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維に用いられる炭素繊維としては、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系、レーヨン系、リグニン系、ピッチ系の炭素繊維や、黒鉛繊維を用いることが好ましい。なかでも、ＰＡＮ系の炭素繊維を用いることがより好ましい。また、これらの炭素繊維は表面処理が施されているものであってもよい。表面処理としては、サイジング剤による処理、結束剤による処理、添加剤の付着処理などがある。
【００１７】
本発明の炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維は、単糸状に分散していることが重要である。ここで単糸状に分散しているとは、不連続炭素繊維が束状で単糸毎に互いに並列して存在するのではなく、単糸毎に離れて存在していることをいう。具体的には、不連続炭素繊維が単糸状に分散した状態として、図２が例示できる。不連続炭素繊維の単糸の分散の状態を表す指標としては、分散率が９０％以上であることが好ましい。分散率が９０％未満の場合、束状の不連続炭素繊維が残存し、炭素繊維マットの強度が低下するおそれがある。さらに分散率が９０％未満の炭素繊維マットを含む成形品は、不連続炭素繊維とマトリックス樹脂界面の面積が減少したり、マトリックス樹脂の含浸が不足して、ボイドが発生したりすることにより、力学特性が低下するおそれがある。かかる観点から、不連続炭素繊維の分散の状態としては、分散率が９６％以上であることがより好ましい。
【００１８】
ここで、不連続炭素繊維の単糸の分散率とは、不連続炭素繊維の単糸と該不連続炭素繊維と接触する別の不連続炭素繊維の単糸とがなす二次元接触角度を、０°から９０°までの鋭角側で計測した際に、１°以上である不連続炭素繊維の単糸の数の割合である。かかる不連続炭素繊維の単糸の分散率は次式により表される。
【００１９】
Ｐ＝ｎ／Ｎ×１００（単位：％）
・Ｐ：分散率
・ｎ：接触角度が１°以上である不連続炭素繊維の単糸の総数
・Ｎ：接触角度を計測した不連続炭素繊維の単糸の総数
ここで、ある不連続炭素繊維の単糸が、複数の不連続炭素繊維と接触している場合には、ｎ（接触角度が１°以上である不連続炭素繊維の単糸の総数）はそれぞれ合算し、Ｎ（不連続炭素繊維の単糸の総数）はのべ本数でカウントし４００以上とする。
【００２０】
二次元接触角度とは、不連続炭素繊維の単糸と該不連続炭素繊維単糸と接触する別の不連続炭素繊維単糸とが、炭素繊維マットと平行な投影面上においてなす角度のことであり、接触する単糸同士が形成する角度のうち、０°以上９０°以下の鋭角側の角度と定義する。
【００２１】
この二次元接触角度について、図面を用いてさらに説明する。図２（ａ）、（ｂ）は本発明で用いる炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維の単糸の分散状態の一例を示す模式図（不連続炭素繊維の単糸のみを模式的に示す）であって、炭素繊維マットの面方向（図２（ａ））および厚み方向（図２（ｂ））から観察した場合の模式図である。図２（ａ）、（ｂ）において、６、７、８、９、１０および１１は、個別の不連続炭素繊維の単糸である。
【００２２】
たとえば、図２（ａ）、（ｂ）中の不連続炭素繊維の単糸６（以降、単に単糸６と記す。他についても同様とする）と接触する単糸との間の二次元接触角度を測定する場合、単糸６は図２（ａ）では単糸７〜１１と交わって観察されるが、図２（ｂ）では単糸６は単糸１０および１１とは接触していない。したがって、基準となる単糸６について、二次元接触角度の評価対象となるのは単糸７〜９であり、単糸６と単糸７、単糸６と単糸８、単糸６と単糸９とがそれぞれなす角度を測定する。単糸６と単糸７とがなす二次元接触角度は、単糸６および単糸７が形成する２つの角度のうち、０°以上９０°以下である鋭角側の角度θである。この場合、単糸６はＮ＝３(単糸７〜９と接触)とカウントし、ｎは単糸７〜９とのなす角度θが１°以上に該当する数（１〜３のいずれか）とカウントする。なお、光学的に図２（ｂ）に対応する断面方向からの個別の不連続炭素繊維の単糸の接触状況を確認することは、サンプル調整の観点から現実的には困難な場合が多い。従って、光学的に分散率の計算に供するｎ及びＮを求める際に、図２（ａ）にあたる炭素繊維マットの面方向の画像のみを用い、当該画像内（すなわち炭素繊維マットの投影面内）において単糸６と交わるは単糸７〜１１を対象として、同様の評価を行って近似値を得、これを分散率として用いても構わないものとする。
【００２３】
また、炭素繊維マット、プリフォームまたはシート材料を構成する不連続炭素繊維の単糸の二次元接触角度を測定する部分としては、特に制限はないが、炭素繊維マット端部を避け、できるだけ中央近辺で、厚み変化がない部分を用いて測定することが好ましい。
【００２４】
具体的に、炭素繊維マットまたはシート材料を構成する不連続炭素繊維の単糸の二次元接触角度を測定する方法に制限はないが、例えば、炭素繊維マットまたはシート材料の表面から不連続炭素繊維の単糸の接触角を観察する方法が例示できる。この場合、表面を研磨して繊維を露出させると、より不連続炭素繊維の単糸を観察しやすくなるため好ましい。また、炭素繊維マットまたはシート材料を薄くスライスし、透過光を利用して不連続炭素繊維の単糸の接触角を観察する方法が例示できる。さらに、炭素繊維マットまたはシート材料をＸ線ＣＴ透過観察して不連続炭素繊維の単糸の配向画像を撮影する方法も例示できる。Ｘ線透過性の高い炭素繊維の場合には、不連続炭素繊維の単糸にトレーサ用の繊維を混合しておく、あるいは不連続炭素繊維の単糸にトレーサ用の薬剤を塗布しておくと、より不連続炭素繊維の単糸を観察しやすくなるため好ましい。
【００２５】
本発明の炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維の単糸の配向方向は、力学特性の等方性の観点からランダムであることが重要である。ここで不連続炭素繊維の単糸の配向方向がランダムであるとは、不連続炭素繊維の単糸の配向方向に規則性がないことをいう。不連続炭素繊維の配向方向の様相を表す指標としては、後述する二次元配向角度度数分布が挙げられる。詳細は後述するが、二次元配向角度度数分布は、配向方向を０°以上１８０°未満の範囲で角度を６分割し、配向方向がそれぞれの分割した角度の範囲である単繊維の本数を相対度数としたものであり、完全に配向方向がランダムである場合には、分割した角度の各範囲の相対度数は、０．１７（＝１／６）となる。かかる相対度数は、最大値が、０．２５未満かつ最小値が０．０９以上であることが好ましい。相対度数の最大値が０．２５以上、または最小値が０．０９未満であると、炭素繊維マットの巻取り性が低下し、生産効率の低下につながるおそれがある。また、そのような炭素繊維マットを含むプリフォームや、シート材料は成形性が低いものとなるおそれがあり、成形品の力学特性の均質性が低下するおそれがある。
【００２６】
本発明の炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維の単糸の二次元配向角度分布の相対度数の最大値および最小値は、次の方法で得ることができる。無作為に選び出す不連続炭素繊維の単糸の本数を４００本以上とすれば、不連続炭素繊維の単糸の二次元配向角度度数分布における３０°刻みの相対度数の最大値および最小値は、それぞれ一定の値となる。また、不連続炭素繊維の二次元配向角度度数分布における３０°刻みの相対度数の最大値および最小値を測定する部分に特に制限はないが、シート材料の端部を避け、できるだけ中央近辺で、厚み変化がない部分を用いて測定することが好ましい。不連続炭素繊維の単糸の二次元配向角度度数分布における３０°刻みの相対度数が全て０．１７であると、炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維の単糸の配向が完全にランダムであることを意味する。二次元配向角度αｉは、任意に設定した１本の基準直線に対して反時計回りの方向の角度を測定し、０°以上１８０°未満の角度のこととした。この配向角度αｉの３０°刻みの相対度数は、次式により求めた。
【００２７】
相対度数の最大値＝ＮＭＡＸ／４００
相対度数の最小値＝ＮＭＩＮ／４００
・αｉ：測定した配向角度（ｉ＝１、２、・・、４００）
・Ｎ３０：配向角度αｉが０°以上３０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎ６０：配向角度αｉが３０°以上６０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎ９０：配向角度αｉが６０°以上９０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎ１２０：配向角度αｉが９０°以上１２０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎ１５０：配向角度αｉが１２０°以上１５０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎ１８０：配向角度αｉが１５０°以上１８０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・ＮＭＡＸ：上記、Ｎ３０〜Ｎ１８０の中の最大値
・ＮＭＩＮ：上記、Ｎ３０〜Ｎ１８０の中の最小値
具体的に、炭素繊維マット、プリフォームまたはシート材料を構成する不連続炭素繊維の単糸二次元配向角度を測定する方法に制限はないが、例えば、炭素繊維マットまたはシート材料の表面から不連続炭素繊維の単糸の配向を観察する方法が例示できる。この場合、表面を研磨して不連続炭素繊維の単糸を露出させると、より不連続炭素繊維の単糸を観察しやすくなるため好ましい。また、炭素繊維マットまたはシート材料を薄くスライスし、透過光を利用して不連続炭素繊維の単糸の配向を観察する方法が例示できる。さらに、炭素繊維マットまたはシート材料をＸ線ＣＴ透過観察して不連続炭素繊維の単糸の配向画像を撮影する方法も例示できる。Ｘ線透過性の高い炭素繊維の場合には、不連続炭素繊維の単糸にトレーサ用の繊維を混合しておく、あるいは不連続炭素繊維の単糸にトレーサ用の薬剤を塗布しておくと、より不連続炭素繊維の単糸を観察しやすくなるため好ましい。
【００２８】
本発明の炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維の単糸の数平均繊維長（Ｌｎ）は、１．５ｍｍ以上１５ｍｍ以下であることが重要である。該数平均繊維長（Ｌｎ）が１．５ｍｍ未満では、炭素繊維による補強効果が低く、そのような炭素繊維マットを用いた場合には成形品の力学特性が低いものとなるおそれがある。一方、該数平均繊維長（Ｌｎ）が１５ｍｍを超える場合は、炭素繊維マットを熱可塑性樹脂と併せて得たプリフォームを積層する工程ないし、当該プリフォームまたはそれを加熱・加圧して得られるシート材料を成形する工程において厚み膨張が大きくなるため、取扱い性が低下するおそれがある。また、該数平均繊維長（Ｌｎ）が１５ｍｍを超える場合は、不連続炭素繊維の単糸の分散性が低くなるために束状となり、そのような炭素繊維マットを用いた場合には、成形品がボイドを含むものとなったり、繊維の屈曲や、絡まりなどが生じ易くなり、成形品の力学特性および耐衝撃性が低下する場合がある。
【００２９】
さらに、本発明の炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維の単糸の数平均繊維長（Ｌｎ）が、２．５ｍｍ以上１０ｍｍ以下であることがより好ましい。該数平均繊維長（Ｌｎ）が２．５ｍｍ以上であると、炭素繊維による補強効果がより高く、かかる炭素繊維マットを用いることでより高い力学特性を有する成形品がえられる。また、該数平均繊維長（Ｌｎ）が１０ｍｍ以下であると、炭素繊維マットを熱可塑性樹脂と併せて得たプリフォームを積層する工程ないし、当該プリフォームまたはそれを加熱・加圧して得られるシート材料を成形する工程において、厚み膨張が小さくなるため、より取扱い性に優れたものとなる。
【００３０】
本発明の炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維の単糸の繊維長の変動係数（ＣＶ）は、０．１％以上５５％以下であることが好ましい。繊維長の変動係数（ＣＶ）は、炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維の単糸の繊維長のバラツキを示す指標であり、規定数の炭素繊維単糸の繊維長を測定し、得られた繊維長の標準偏差（σ）を、数平均繊維長（Ｌｎ）で割ることで算出される。該繊維長の変動係数（ＣＶ）が０．１％以上５５％以下であると、炭素繊維マットを熱可塑性樹脂と併せて得たプリフォームおよびそれを加熱・加圧して得られるシート材料が成形性に優れたものとなるため好ましく、また、それらを用いることにより、力学特性が均質である成形品が得られるため好ましい。
【００３１】
本発明の炭素繊維マット、プリフォームまたはシート材料中の不連続炭素繊維の単糸の数平均繊維長（Ｌｎ）、繊維長の変動係数（ＣＶ）は、以下の方法で測定することができる。炭素繊維マット、プリフォームまたはシート材料の一部を切り出し、バインダーおよびマトリックスを溶解させる溶媒によりバインダーおよびマトリックスを十分溶解させた後、ろ過などの公知の操作により不連続炭素繊維の単糸を分離する。バインダーおよびマトリックスを溶解させる溶媒がない場合は、炭素繊維マット、プリフォームまたはシート材料の一部を切り出し、５００℃の温度で３０分間加熱し、バインダーおよびマトリックスを焼飛ばして不連続炭素繊維の単糸を分離する。分離した不連続炭素繊維の単糸を、無作為に４００本抽出し、光学顕微鏡にてその長さを１μｍ単位まで測定し、繊維長Ｌｉとする。次式により数平均繊維長（Ｌｎ）、繊維長の標準偏差（σ）および繊維長の変動係数（ＣＶ）を求めることができる。
【００３２】
Ｌｎ＝ΣＬｉ／４００（単位：ｍｍ）
σ＝（１／４００・Σ（Ｌｉ−Ｌｎ）２）（１／２）（単位：ｍｍ）
ＣＶ＝σ／Ｌｎ×１００（単位：％）
・Ｌｃ：測定した全ての繊維長（Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３，・・・Ｌ４００）を小さい順に並べたときに中央に位置する値（単位：ｍｍ）
・Ｌｉ：測定した繊維長（ｉ＝１，２，３，・・・４００）（単位：ｍｍ）
本発明の炭素繊維マットは、不連続炭素繊維の単糸の中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の単糸の数割合（Ｐａ）が、４０％以上９９％以下であることが重要である。Ｐａが４０％未満では、炭素繊維マットを熱可塑性樹脂と併せて得たプリフォームおよびそれを加熱・加圧して得られるシート材料を成形する際の成形性や、得られる成形品の力学特性が低いものとなるおそれがある。また、Ｐａを９９％より高くするには、炭素繊維をカットする工程で全ての炭素繊維を同じ長さにカットし、かつ、マット化工程で炭素繊維の折損が全く生じないように種々の条件を設定する必要があり、生産効率が低いものとなるおそれがある。
【００３３】
本発明の炭素繊維マットは、不連続炭素繊維の単糸の中央繊維長（Ｌｃ）の±１ｍｍの範囲にある不連続炭素繊維の単糸の数割合（Ｐｂ）が５０％以上９９％以下であることが好ましい。Ｐｂが５０％以上であると、炭素繊維マットを熱可塑性樹脂と併せて得たプリフォームおよびそれを加熱・加圧して得られるシート材料を成形する際の成形性がより優れたものとなるため好ましく、また、それらから得られる成形品の力学特性がより優れたものとなるため好ましい。また、Ｐｂを９９％より高くするには、炭素繊維をカットする工程で全ての炭素繊維を同じ長さにカットし、かつ、マット化工程で炭素繊維の折損が全く生じないように種々の条件を設定する必要があり、生産効率が低いものとなるおそれがある。
【００３４】
不連続炭素繊維の単糸の中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある炭素繊維の数割合（Ｐａ）、および該中央繊維長（Ｌｃ）の±１ｍｍの範囲にある炭素繊維の数割合（Ｐｂ）は、前記数平均繊維長（Ｌｎ）を求める際に測定する不連続炭素繊維の単糸の繊維長Ｌｉを用いて、下式により算出する。
【００３５】
Ｐａ＝Ｎａ／４００×１００（単位：％）
Ｐｂ＝Ｎｂ／４００×１００（単位：％）
・Ｌｉ：測定した繊維長（ｉ＝１，２，３，・・・４００）（単位：ｍｍ）
・Ｌｃ：測定した全ての繊維長（Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３，・・・Ｌ４００）を小さい順に並べたときに中央に位置する値（単位：ｍｍ）
・Ｎａ：繊維長Ｌｉが（Ｌｃ−０．２Ｌｃ）以上（Ｌｃ＋０．２Ｌｃ）未満の炭素繊維の単糸の本数
・Ｎｂ：繊維長Ｌｉが（Ｌｃ−１）以上（Ｌｃ＋１）未満の炭素繊維の単糸の本数
本発明のプリフォームは、少なくとも本発明の炭素繊維マットと熱可塑性樹脂を含むものであり、成形品に加工される前の状態のものである。本発明のプリフォームを積層した積層体は、直接もしくは二次加工工程を経て、成形工程に供され、成形品に加工される。なお、二次加工工程には特に制限はないが、成形材料を所定のサイズや形状にカットする切削工程、炭素繊維マットと熱可塑性樹脂を接着してプリフォームの取扱性を向上させるボンディング工程、プリフォームからエアを抜く脱泡工程などが例示できる。
【００３６】
本発明のプリフォームを積層体とする場合における積層構成としては、特に制限は無く、力学特性、耐衝撃性、賦形性、または意匠性等の観点から、所望の積層構成を選択できる。例えば、薄層の炭素繊維マットと薄層の熱可塑性樹脂を複数枚ずつ用意し、交互積層したプリフォームを成形することで、熱可塑樹脂が十分に含浸し、力学特性の優れた成形品を得ることができる。また、熱可塑樹脂を最外層に配置したプリフォームを成形することで、表面外観に優れる成形品を得ることができる。得られる成形体の反りの観点からは、厚み方向に対して対称となるように積層する方法が好ましく例示できる。
【００３７】
本発明におけるプリフォームおよびシート材料を構成する熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）樹脂、ポリプロピレン（ＰＰ）樹脂等のポリオレフィン系樹脂や、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリアミド（ＰＡ）樹脂、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂等や、これらの共重合樹脂や変性樹脂、またアロイ等が挙げられる。中でも、得られる成形品の軽量性の観点からはポリプロピレン系樹脂が好ましく、剛性の観点からはポリアミド系樹脂が好ましい。耐熱性の観点からは、ポリフェニレンスルフィド樹脂が好ましく用いられる。
【００３８】
本発明のプリフォームは、炭素繊維マット(第１のシート状材料)および熱可塑樹脂(第２のシート状材料)に加え、特性を損なわない範囲で、第３のシート状材料を含むことができる。第３のシート状材料としては、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とするシート状材料が、接着性の観点から好ましく、例えば、熱可塑性ＵＤプリプレグ、コンパウンドシート、熱可塑性発泡樹脂シート等が挙げられる。
【００３９】
本発明のシート材料は、本発明のプリフォームを加熱し、熱可塑樹脂を溶融させた後、加圧し、熱可塑樹脂を炭素繊維マットに含浸・一体化させることで得られるものである。シート材料の製造方法としては、特に制限は無いが、例えば、金型プレスやオートクレーブ中で高温高圧をかける方法が挙げられる。また、ダブルベルトプレスまたはカレンダーロールなどの装置を用い、シート材料を所望の温度および圧力にかけられる圧着帯域に送り込む方法も挙げられる。このようにして、連続的または半連続的な工程を操作して、シート材料を製造することができる。
【００４０】
本発明のプリフォームまたはシート材料を加熱・加圧して成形し、成形品を得ることができる。
【００４１】
成形品の成形方法については特に制限は無いが、プレス成形が例示される。また、プレス成形の種類は成形品の形状に応じ選択が可能である。ここで、プレス成形とは、加工機械および型、工具その他成形用の治具や副資材等を用いて、プリフォームまたはシート材料の積層体に曲げ、せん断、圧縮等の変形を与えて成形品を得る方法である。成形形態としては、絞り、深絞り、フランジ、コールゲート、エッジカーリング、型打ちなどが例示される。また、プレス成形の方法としては、設備や成形工程でのエネルギー使用量、使用する成形用の治具や副資材等の簡略化、成形圧力、温度の自由度の観点から、金属製の型を用いて成形をおこなう金型プレス法を用いることがより好ましい。
【００４２】
金型プレス法としては、プリフォームまたはシート材料を型内に予め配置しておき、型締とともに加圧、加熱をおこない、次いで型締をおこなったまま、金型の冷却により該プリフォームまたはシート材料の冷却をおこない成形品を得るヒートアンドクール法や、予め該プリフォームまたはシート材料を、マトリックス樹脂の溶融温度以上に、遠赤外線ヒーター、加熱板、高温オーブン、誘電加熱などに例示される加熱装置で加熱し、熱可塑樹脂を溶融、軟化させた状態で、前記成形型の下面となる型の上に配置し、次いで型を閉じて型締を行い、その後加圧冷却する方法であるスタンピング法を採用することができる。
【００４３】
成形性の観点から、本発明の炭素繊維マットの目付は、１０ｇ／ｍ２以上５０ｇ／ｍ２以下であることが好ましい。１０ｇ／ｍ２以上であると炭素繊維マットの強度が高く、破れなどの不具合が無く、取り扱い性がより優れる。５０ｇ／ｍ２以下であると、本発明のプリフォームまたはシート材料を薄層化することができ、リブ、ボス、深絞りや立ち壁等を有する複雑な金型形状に、追従し、外観に優れた成形品を得ることができる。さらに、５０ｇ／ｍ２以下の薄層の炭素繊維マットを多層積層した、プリフォームやシート材料は、成形時に、炭素繊維マット１層と、その上下に配置された炭素繊維マットとの間で、すべりが起こるために、シワや撚りが抑えられ、力学特性および外観に優れる。
【００４４】
本発明の成形品には、その用途に応じて、更に充填材、導電性付与材、難燃剤、顔料、染料、滑剤、離型剤、相溶化剤、分散剤、結晶核剤、可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、着色防止剤、紫外線吸収剤、流動性改質剤、発泡剤、抗菌剤、制振剤、防臭剤、摺動性改質剤、帯電防止剤等を添加しても良い。
【実施例】
【００４５】
＜使用した材料＞
［炭素繊維（ＣＦ）］
ＣＦ−１：炭素繊維
ポリアクリロニトリルを主成分とする重合体から紡糸、焼成処理を行い、総フィラメント数１２０００本の連続炭素繊維を得た。さらに該連続炭素繊維を電解表面処理し、１２０℃の加熱空気中で乾燥して炭素繊維（ＣＦ−１）を得た。この炭素繊維（ＣＦ−１）の特性は次に示す通りであった。【００４６】
密度：１．８ｇ／ｃｍ３
単糸径：７μｍ
引張強度：４．９ＧＰａ
引張弾性率：２３０ＧＰａ    。【００４７】
［バインダー（Ｂ−１）］
バインダーは、日本触媒（株）製“ポリメント”（登録商標）ＳＫ−１０００を固形分濃度１．６ｗｔ％となるよう調整した水分散液を用いた。その物性等は下記の通りである。  【００４８】
構造：アミノアルキレン基を側鎖に有するアクリル系重合体
アミン水素当量：６５０ｇ／ｅｑ
軟化温度：１６０℃
固形分濃度：１．６ｗｔ％    。【００４９】
［炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）］
炭素繊維（ＣＦ−１）をカートリッジカッターで６ｍｍにカットし、不連続炭素繊維であるチョップドファイバーを得た。水と界面活性剤（ナカライテスク（株）製、ポリオキシエチレンラウリルエーテル（商品名））からなる濃度０．１重量％の分散媒を６０リットル作製し、かかる分散媒を抄造装置に投入した。抄造装置は、回転翼付き攪拌機を備えた上部の抄造槽（容量５０リットル）と、下部の貯水槽（容量１０リットル）からなり、抄造槽と貯水槽の間には多孔支持体を設けてある。まず、所望の目付となるように、質量を調整したチョップドファイバーを分散媒中に投入した。次に、攪拌機の正転回転／逆転回転を１０秒毎に切り替える間欠攪拌で、分散液を３分間攪拌し、不連続炭素繊維が分散したスラリーを得た。そして、貯水層からスラリーを吸引し、多孔支持体を介して脱水し、バインダー（Ｂ−１）を付与して、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マットとした。前記炭素繊維マットを熱風乾燥機にて１５０℃、２時間の条件下で乾燥させ、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１を得た。
［炭素繊維マット２（ＣＦＭ−２）］
攪拌機の正転回転／逆転回転を５秒毎に切り替え、意図的に分散率を高くした以外は、炭素繊維マット１と同様にして、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット２を得た。
［炭素繊維マット３（ＣＦＭ−３）］
攪拌機の正転回転／逆転回転を５秒毎に切り替え、かつ分散液を５分間攪拌し、意図的に分散率を高くした以外は、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１と同様にして、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット３を得た。
［炭素繊維マット４（ＣＦＭ−４）］
炭素繊維（ＣＦ−１）をカートリッジカッターで３ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用いた以外は、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１と同様の方法にて、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット４を得た。
［炭素繊維マット５（ＣＦＭ−５）］
炭素繊維（ＣＦ−１）をカートリッジカッターで１０ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用いた以外は、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１と同様の方法にて、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット５を得た。
［炭素繊維マット６（ＣＦＭ−６）］
炭素繊維（ＣＦ−１）をカートリッジカッターで２ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用いた以外は、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１と同様の方法にて、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット６を得た。
［炭素繊維マット７（ＣＦＭ−７）］
炭素繊維（ＣＦ−１）をカートリッジカッターで２０ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用いた以外は、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１と同様の方法にて、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット７を得た。
［炭素繊維マット８（ＣＦＭ−８）］
炭素繊維（ＣＦ−１）をカートリッジカッターで１５ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用い、攪拌機の正転回転のまま１５分間攪拌し、意図的に、中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の数割合を小さくした以外、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１と同様の方法にて、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット８を得た。
［炭素繊維マット９（ＣＦＭ−９）］
炭素繊維（ＣＦ−１）をカートリッジカッターで６ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用い、攪拌機の正転回転のまま１５分間攪拌し、意図的に、中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の数割合を小さくした以外、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１と同様の方法にて、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット９を得た。
［炭素繊維マット１０（ＣＦＭ−１０）］
炭素繊維（ＣＦ−１）をカートリッジカッターで５０ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用い、攪拌機の正転回転のまま１５分間攪拌し、意図的に、中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の数割合を小さくした以外、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１と同様の方法にて、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１０を得た。
［炭素繊維マット１１（ＣＦＭ−１１）］
炭素繊維（ＣＦ−１）をカートリッジカッターで６ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用い、攪拌機の正転回転のまま３０秒間攪拌し、意図的に分散率を低下させた以外、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１と同様の方法にて、目付け１００ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１１を得た。
［炭素繊維マット１２（ＣＦＭ−１２）］
炭素繊維マットの目付けを３３ｇ／ｍ２とした以外は、不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１と同様の方法にて、目付け３３ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１２を得た。
［熱可塑性樹脂フィルム１（ＴＰＦ−１）］
ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー（株）製、“プライムポリプロ”（登録商標）Ｊ７０７Ｇ）を、所定量、ステンレス製の板上に配置し、その上からもう一枚のステンレス製板を重ね、板間には所望の厚みのスペーサーを入れた。プレス温度は２２０℃とし、圧力を１ＭＰａとして５分間保持し、目付１２０ｇ／ｍ２の熱可塑性樹脂フィルム１（ＴＰＦ−１）を得た。
［熱可塑性樹脂フィルム２（ＴＰＦ−２）］
ポリアミド樹脂（東レ（株）製、“アミラン”（登録商標）ＣＭ１０２１Ｔ）を、所定量、ステンレス製の板上に配置し、その上からもう一枚のステンレス製板を重ね、板間には所望の厚みのスペーサーを入れた。プレス温度は２５０℃とし、圧力を１ＭＰａとして５分間保持し、目付１５０ｇ／ｍ２の熱可塑性樹脂フィルム２（ＴＰＦ−２）を得た。
［炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１（ＣＦＲＰ−１）］
炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）１枚と、熱可塑性樹脂シート２（ＴＰＦ−２）２枚との、計３枚を重ね合わせたものを、ステンレス製のツール板にセットして、プレス温度２２０℃、圧力５ＭＰａで５分間プレス加工して、炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート材料１（ＣＦＲＰ−１）を得た。また、シート状の炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１（ＣＦＲＰ−１）の厚みは、０．３３ｍｍのスペーサーを用いることにより０．３３ｍｍに調整した。
［炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート２（ＣＦＲＰ−２）］
炭素繊維マット１２（ＣＦＭ−１２）３枚と、熱可塑性樹脂シート２（ＴＰＦ−２）２枚との、計５枚を重ね合わせたものを、ステンレス製のツール板にセットして、プレス温度２２０℃、圧力５ＭＰａで５分間プレス加工して、炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート材料２（ＣＦＲＰ−２）を得た。また、シート状の炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート２（ＣＦＲＰ−２）の厚みは、０．３３ｍｍのスペーサーを用いることにより０．３３ｍｍに調整した。
＜金型＞
（金型１）成形用金型
図１の箱形成形品を得るための、対向する一対の金型（図３）であり、下記に示す寸法を有する金型を用意した。下金型（凸金型）、上金型(凹金型)の寸法をそれぞれ図４、５に示す。
・図４、図５：Ｗ１；３００ｍｍ、Ｗ２；５０ｍｍ、Ｗ３；２００ｍｍ、Ｗ４；１９５ｍｍ、Ｈ１；２０ｍｍ、Ｈ２；５０ｍｍ、Ｈ３；７０ｍｍ
＜評価・測定方法＞
各実施例で得られる評価基準は次の通りである。【００５０】
（１）不連続炭素繊維の単糸の分散率の測定
炭素繊維マット、プリフォームまたはシート材料を光学顕微鏡にて観察し、無作為に不連続炭素繊維の単糸を選び出し、不連続炭素繊維の単糸と接触する別の不連続炭素繊維の単糸について、二次元接触角度を計測した。二次元接触角度を、０°から９０°までの鋭角側で計測し、二次元接触角度が１°以上である不連続炭素繊維の単糸の数の割合を求めた。  【００５１】
炭素繊維マットまたはシート材料の配向角度分布の測定用試験片としては、端部を避け、できるだけ中央近辺で、厚み変化がない部分を用いた。  【００５２】
Ｐ＝ｎ／Ｎ×１００（単位：％）
・Ｐ：分散率
・ｎ：接触角度が１°以上である不連続炭素繊維（単糸）の総数
・Ｎ：接触角度を計測した不連続炭素繊維（単糸）の総数
ここで、ある不連続炭素繊維の単糸が、複数の不連続炭素繊維と接触している場合には、ｎ（接触角度が１°以上である不連続炭素繊維の単糸の総数）はそれぞれ合算し、Ｎ（不連続炭素繊維の単糸の総数）はのべ本数でカウントし、Ｎは４００本以上とした。【００５３】
（２）不連続炭素繊維の単糸の二次元配向角度分布の相対度数の測定
炭素繊維マット、プリフォームまたはシート材料を光学顕微鏡にて観察し、無作為に４００本の不連続炭素繊維の単糸を選び出した。次に、角度の基準とする基準直線を任意に１本設定し、基準直線に対する選び出した不連続炭素繊維の単糸の配向方向のなす角度（以下、配向角度αｉと略す。）を全て測定した。配向角度αｉは、基準直線に対して反時計回りの方向の角度を測定し、０°以上１８０°未満の角度とした。この配向角度αｉの３０°刻みの相対度数は、下記式により求めた。  【００５４】
炭素繊維マットまたはシート材料を構成する不連続炭素繊維の単糸の二次元配向角度を測定する試験片としては、端部を避け、できるだけ中央近辺で、厚み変化がない部分を用いた。また、必要に応じて炭素繊維マットまたはシート材料の一部を切り出し、切り出した試験片をエポキシ樹脂中に包埋し、不連続炭素繊維の単糸が露出する深さまで、包埋物を研磨し観察用試験片を作製した。  【００５５】
相対度数の最大値＝ＮＭＡＸ／４００
相対度数の最小値＝ＮＭＩＮ／４００
・αｉ：測定した配向角度（ｉ＝１、２、・・、４００）
・Ｎ３０：配向角度αｉが０°以上３０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎ６０：配向角度αｉが３０°以上６０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎ９０：配向角度αｉが６０°以上９０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎ１２０：配向角度αｉが９０°以上１２０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎ１５０：配向角度αｉが１２０°以上１５０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎ１８０：配向角度αｉが１５０°以上１８０°未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・ＮＭＡＸ：上記、Ｎ３０〜Ｎ１８０の中の最大値
・ＮＭＩＮ：上記、Ｎ３０〜Ｎ１８０の中の最小値。【００５６】
（３）不連続炭素繊維の単糸の数平均繊維長（Ｌｎ）、および繊維長の変動係数（ＣＶ）の測定
炭素繊維マット、プリフォームまたはシート材料の一部を切り出し、バインダーおよびマトリックスを溶解させる溶媒によりバインダーおよびマトリックスを十分溶解させた後、ろ過などの公知の操作により不連続炭素繊維と分離した。バインダーおよびマトリックスを溶解させる溶媒がない場合は、シート材料の一部を切り出し、５００℃の温度で３０分間加熱し、バインダーおよびマトリックスを焼飛ばして不連続炭素繊維を分離した。分離した不連続炭素繊維の単糸を、無作為に４００本抽出し、光学顕微鏡にてその長さを１μｍ単位まで測定し、繊維長Ｌｉとした。次式により不連続炭素繊維の単糸の数平均繊維長（Ｌｎ）、および繊維長の変動係数（ＣＶ）を求めた。  【００５７】
Ｌｎ＝ΣＬｉ／４００（単位：ｍｍ）
σ＝（１／４００・Σ（Ｌｉ−Ｌｎ）２）（１／２）（単位：ｍｍ）
ＣＶ＝σ／Ｌｎ×１００（単位：％）
・Ｌｉ：測定した繊維長（ｉ＝１，２，３，・・・４００）（単位：ｍｍ）。【００５８】
（４）不連続炭素繊維の単糸の中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の単糸の数割合（Ｐａ）、および不連続炭素繊維の単糸の中央繊維長（Ｌｃ）の±１ｍｍの範囲にある不連続炭素繊維の単糸の数割合（Ｐｂ）の測定  
上記方法で測定した不連続炭素繊維の単糸の繊維長Ｌｉを用いて、次式より不連続炭素繊維の単糸の中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の単糸の数割合（Ｐａ）、および不連続炭素繊維の単糸の中央繊維長（Ｌｃ）の±１ｍｍの範囲にある不連続炭素繊維の単糸の数割合（Ｐｂ）を求めた。  【００５９】
Ｐａ＝Ｎａ／４００×１００（単位：％）
Ｐｂ＝Ｎｂ／４００×１００（単位：％）
・Ｌｉ：測定した繊維長（ｉ＝１，２，３，・・・４００）（単位：ｍｍ）
・Ｌｃ：測定した全ての繊維長（Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３，・・・Ｌ４００）を小さい順に並べたときに中央に位置する値（単位：ｍｍ）
・Ｎａ：繊維長Ｌｉが（Ｌｃ−０．２Ｌｃ）以上（Ｌｃ＋０．２Ｌｃ）未満の不連続炭素繊維の単糸の本数
・Ｎｂ：繊維長Ｌｉが（Ｌｃ−１）以上（Ｌｃ＋１）未満の不連続炭素繊維の単糸の本数。【００６０】
（５）曲げ強度の評価
ＡＳＴＭ  Ｄ７９０規格（２０１０年改訂）に準拠し、実施例および比較例で作製した成形品の曲げ強度の評価を行った。  【００６１】
実施例または比較例により得られた成形品の天板および立ち壁から、それぞれ、長さ５０±１ｍｍ、幅２５±０．２ｍｍの曲げ試験片を、任意の方向を０°方向とした場合に、０°、９０°方向の２方向について切り出して試験片を作製した。それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、全ての測定値（ｎ＝１０）の平均値を曲げ強度とした。  【００６２】
試験機として“インストロン”（登録商標）万能試験機４２０１型（インストロン社製）を用い、３点曲げ試験冶具（圧子直径１０ｍｍ、支点直径１０ｍｍ）を用いて支持スパンを試験片厚みの１６倍に設定し、曲げ弾性率を測定した。試験片の水分率０．１質量％以下、雰囲気温度２３℃、および湿度５０質量％の条件下において、試験を行った。【００６３】
（６）曲げ強度の変動係数判定
曲げ強度（σｂ）およびその標準偏差（ｓｂ）を用いて、曲げ強度の変動係数（ＣＶｂ）は次式により求めた。  【００６４】
ＣＶｂ＝ｓｂ／σｂ×１００（単位：％）。【００６５】
（７）Ｉｚｏｄ衝撃強度（ノッチ有）の評価
ＡＳＴＭ  Ｄ２５６規格（２０１０年改訂）に準拠し、成形品のＩｚｏｄ衝撃強度（ノッチ有）の評価を行った。  【００６６】
実施例または比較例により得られた成形品の天板および立ち壁から、それぞれ、長さ６２±１ｍｍ、幅１２．７±０．１５ｍｍ、ノッチ角度２２．５°±０．５°、０．２５±０．０５ＲのＩｚｏｄ衝撃強度試験片を、任意の方向を０°方向とした場合に、０°、９０°方向の２方向について切り出して試験片を作製した。それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、全ての測定値（ｎ＝１０）の平均値をＩｚｏｄ衝撃強度（ノッチ有）とした。試験片の水分率０．１質量％以下、雰囲気温度２３℃、および湿度５０質量％の条件下において、試験を行った。【００６７】
（８）Ｉｚｏｄ衝撃強度（ノッチ有）の変動係数判定
衝撃強度（Ｅ）およびその標準偏差（ｓｅ）を用いて、衝撃強度の変動係数（ＣＶｉ）は次式により求めた。  【００６８】
ＣＶｉ＝ｓｅ／Ｅ×１００（単位：％）。【００６９】
（９）成形品の表面外観
図１に示す成形品の天板、角、立ち壁、稜線を目視にて観察し、以下の基準で評価した。Ａ、Ｂが合格であり、Ｃが不合格である。
Ａ：面板にかすれ状の跡、穴あきが無く、優れた表面外観である。
Ｂ：実用上問題はないものの、面板の一部にかすれ状の跡が見られる。
Ｃ：面板に未充填や穴あき、全体的にかすれがある。【００７０】
（実施例１）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）３枚と、熱可塑性樹脂シート１（ＴＰＦ−１）６枚との、計９枚を重ね合わせたプリフォームを、室温のプレス用金型１にセットし、０．１ＭＰａの圧力を負荷した状態で、金型温度を２２０℃まで昇温した。その後、圧力５ＭＰａで５分間プレス成形し、圧力を保ったまま２５℃の室温になるまで自然冷却して成形品を得た。この際、１ｍｍのスペーサーを用いることにより、成形品の厚みを１ｍｍとなるように調整した。得られた成形品の表面外観を観察した後、天板を所定サイズに切り出し、評価に供した。評価結果を表１にまとめて記す。【００７１】
（実施例２）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）に代えて不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット２（ＣＦＭ−２）を使用した以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表１に示す。【００７２】
（実施例３）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）に代えて不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット３（ＣＦＭ−３）を使用した以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表１に示す。【００７３】
（実施例４）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）に代えて不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット４（ＣＦＭ−４）を使用した以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表１に示す。【００７４】
（実施例５）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）に代えて不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット５（ＣＦＭ−５）を使用した以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表１に示す。【００７５】
（実施例６）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）に代えて不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット６（ＣＦＭ−６）を使用した以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表１に示す。【００７６】
（実施例７）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）に代えて不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット７（ＣＦＭ−７）を使用した以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表１に示す。【００７７】
（実施例８）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）３枚と、熱可塑性樹脂シート２（ＴＰＦ−２）６枚との、計９枚を重ね合わせたプリフォームを、室温のプレス用金型１にセットし、０．１ＭＰａの圧力を負荷した状態で、金型温度を２５０℃まで昇温した。その後、圧力５ＭＰａで５分間プレス成形し、圧力を保ったまま２５℃の室温になるまで自然冷却して成形品を得た。この際、１ｍｍのスペーサーを用いることにより、成形品の厚みを１ｍｍとなるように調整した。得られた成形品の表面外観を観察した後、天板を所定サイズに切り出し、評価に供した。評価結果を表１にまとめて記す。【００７８】
（実施例９）
遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中に、炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１（ＣＦＲＰ−１）３枚を個別に配置し、各シートに設置した熱電対の温度が２２０℃に達していることを確認した後、オーブン中で３枚のシートを積層し、プリフォーム１とした。  【００７９】
ついで、予熱したプリフォーム１を、８０℃に予熱したプレス用金型１に配置し、圧力１０ＭＰａで５分間プレス成形し、成形品を得た。この際、成形品の厚みは、１ｍｍのスペーサーを用いることにより、１ｍｍに調整した。得られた成形品の表面外観を観察した後、天板を所定サイズに切り出し、評価に供した。評価結果を表１にまとめて記す。【００８０】
（実施例１０）
炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１（ＣＦＲＰ−１）に代えて炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート２（ＣＦＲＰ−２）を使用した以外は、実施例９と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表１に示す。【００８１】
（比較例１）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）に代えて不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット８（ＣＦＭ−８）を使用した以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表２に示す。【００８２】
（比較例２）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）に代えて不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット９（ＣＦＭ−９）を使用した以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表２に示す。【００８３】
（比較例３）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）に代えて不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１０（ＣＦＭ−１０）を使用した以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表２に示す。【００８４】
（比較例４）
不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１（ＣＦＭ−１）に代えて不連続炭素繊維からなる炭素繊維マット１１（ＣＦＭ−１１）を使用した以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、成形品を得た。特性をまとめて表２に示す。【００８５】
【表１】
2016084824.tif 000003
【００８６】
【表２】
2016084824.tif 000004
【００８７】
以上のように、本発明の範囲内である実施例１〜９においては、力学特性と成形性に優れた成形品を得ることができた。本発明の炭素繊維マットを構成する不連続炭素繊維が単糸状にランダムに分散しており、本明細書本中で定義される、数平均繊維長（Ｌｎ）および中央繊維長（Ｌｃ）の±２０％の範囲にある不連続炭素繊維の数割合（Ｐａ）が規定値を満足するよう調整することにより成し得たものである。【００８８】
さらに、繊維長の変動係数（ＣＶ）、および中央繊維長（Ｌｃ）の±１．０ｍｍの範囲にある不連続炭素繊維の数割合（Ｐｂ）が規定値を満足するよう調整した炭素繊維マットを用いることで、力学特性および形状賦形性により優れた成形品を得ることができた。【００８９】
一方、比較例１〜４においては、力学特性および形状賦形性に優れた成形品を得ることができなかった。比較例１〜３の成形品は力学特性と表面品位に劣り、比較例４は力学特性に劣るものであった。
【産業上の利用可能性】
【００９０】
本発明の炭素繊維マットを用いた成形品は、高い力学特性を示し、絞りなどの形状賦形が可能であり、得られた複雑系状も優れた力学特性を示すことから、種々の用途に展開できる。その中でも自動車・航空機用部品・電気・電子製品部品、旅行鞄に好適に用いることができる。
【符号の説明】
【００９１】
１  箱形成形品
２  箱形成形品の天板
３  箱形成形品の立ち壁
４  箱形成形品の角
５  箱形成形品の稜線
６、７、８、９、１０、１１  不連続炭素繊維（単糸）
１２  成形用金型の凸部の型
１３  成形用金型の凹部の型
θ  二次元接触角
【図１】
2016084824.tif 000005
【図２】
2016084824.tif 000006
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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