(57)【要約】  本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールは、筐体と、筐体内に収容された複数の中空糸膜と、中空糸膜の第１端部を開口した状態で束ねる第１ポッティング部と、中空糸膜の第２端部を封止した状態で束ねる第２ポッティング部と、第１ポッティング部を筐体に対して着脱可能に固定する固定部と、第１ポッティング部と筐体との間を液密に封止するシール部と、第２ポッティング部を筐体に対して、着脱可能に、かつ第２ポッティング部と筐体との間を通液可能に保持する保持部と、を備える。
2014175409.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
筐体と、
前記筐体内に収容された複数の中空糸膜と、
前記中空糸膜の第１端部を開口した状態で束ねる第１ポッティング部と、
前記中空糸膜の第２端部を封止した状態で束ねる第２ポッティング部と、
前記第１ポッティング部を前記筐体に対して着脱可能に固定する固定部と、
前記第１ポッティング部と前記筐体との間を液密に封止するシール部と、
前記第２ポッティング部を前記筐体に対して、着脱可能に、かつ前記第２ポッティング部と前記筐体との間を通液可能に保持する保持部と、を備え、
前記第２ポッティング部と前記筐体との間に間隙が設けられ、
前記第２ポッティング部は前記筐体の径方向および軸方向に移動可能であり、
前記保持部は、前記第２ポッティング部の前記筐体に対する軸方向への移動を規制する、カートリッジ式中空糸膜モジュール。
【請求項２】
前記筐体には、前記第２ポッティング部の外周面に対向する位置に、少なくとも１つの第１保持溝が設けられ、
前記第２ポッティング部の外周面には、前記第１保持溝に対向する位置に、少なくとも１つの第２保持溝が設けられ、
前記保持部はピンであり、前記ピンは前記第１保持溝と前記第２保持溝とに挿入される、請求項１に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
【請求項３】
前記筐体には、前記第２ポッティング部の外周面に対向する位置に、第１保持溝が設けられ、
前記第２ポッティング部の外周面には、前記第１保持溝に対向する位置に、第２保持溝が設けられ、
前記保持部は少なくとも１つの切り欠きを有するリング状部材であり、前記リング状部材は前記第１保持溝と前記第２保持溝とに挿入される、請求項１に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
【請求項４】
前記筐体の前記第２ポッティング部の外周面に対向する位置、または前記第２ポッティング部の前記筐体の内周面に対向する位置に、少なくとも１つの保持溝が設けられ、
前記筐体が保持溝を備える場合は、前記第２ポッティング部の前記保持溝に対向する位置に前記保持部が設けられ、
前記第２ポッティング部が保持溝を備える場合は、前記筐体の前記保持溝に対向する位置に前記保持部が設けられ、
前記保持部はピンであり、前記ピンは前記保持溝に挿入される、請求項１に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
【請求項５】
前記第２ポッティング部が前記第１ポッティング部とは反対の方向に移動したときに、前記保持部は、前記第１保持溝および前記第２保持溝に線接触することで前記第２ポッティング部を保持する、請求項２または請求項３に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
【請求項６】
前記第２ポッティング部が前記第１ポッティング部とは反対の方向に移動したときに、前記保持部は、前記保持溝と線接触することで前記第２ポッティング部を保持する、請求項４に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
【請求項７】
前記筐体は、第１留め具を少なくとも１つ備え、
前記第２ポッティング部は、第２留め具を少なくとも１つ備え、
前記保持部は紐状部材であり、前記紐状部材は前記第１留め具と前記第２留め具とを連結する、請求項１に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
【請求項８】
前記第２ポッティング部には、前記第２ポッティング部を前記筐体の軸方向に貫通する少なくとも１つの貫通孔が設けられ、
前記貫通孔のうち少なくとも１つの貫通孔の開口部が、前記第２ポッティング部の第１ポッティング部との対向面において、前記対向面の最も低い部位から高さ３ｍｍ以内の範囲の領域に設けられる、請求項１〜請求項７のいずれか一項に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
【請求項９】
前記第２ポッティング部には、前記第２ポッティング部を前記筐体の軸方向に貫通する少なくとも１つの貫通孔が設けられ、
前記貫通孔の流路面積と、前記第２ポッティング部と前記筐体との間の間隙の流路面積との和が、筐体の断面積の５％以上、３０％以下である、請求項１〜請求項８のいずれか一項に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
【請求項１０】
前記第１ポッティング部の下方に整流筒を備え、整流筒の下端部と前記筐体の間に間隙が設けられる、請求項１〜請求項９のいずれか一項に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水処理分野、発酵工業分野、医薬品製造分野、食品工業分野などで使用するカートリッジ式中空糸膜モジュールに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
微生物や培養細胞の培養を伴う物質生産方法である発酵法は、大きく（１）回分発酵法（Ｂａｔｃｈ発酵法）および流加発酵法（Ｆｅｄ−Ｂａｔｃｈ発酵法）と、（２）連続発酵法とに分類することができる。【０００３】
上記（２）の連続発酵法において、微生物や培養細胞を分離膜でろ過し、ろ過液から化学品を回収すると同時に濃縮液中の微生物や培養細胞を発酵培養液に保持または還流させることにより、発酵培養液中の微生物や培養細胞濃度を高く維持する方法が提案されている。
例えば、分離膜として有機高分子からなる平膜を用いた連続発酵装置において、連続発酵する技術が提案されている（特許文献１参照）。特許文献１の技術は有効に連続発酵できるが、平膜ユニットの設置容積に対する有効膜面積が小さいため、目的化学品をこの技術で製造することに対するコストメリットが十分ではなく、効率化の点で検討の余地があった。【０００４】
上記課題の解決のために、連続発酵装置に用いる分離膜を有機高分子からなる中空糸膜とした、連続発酵技術が提案されている（特許文献２参照）。この技術では、膜ユニットにおいて単位体積あたりの膜面積が大きくとれるため、従来の連続発酵と比べて発酵生産効率は格段に高くなった。【０００５】
さらに中空糸膜を用いた分離膜モジュールとしては、多数本の中空糸膜束が筒状ケースに収納され、少なくとも一方は中空糸膜の端面が開口された状態で、該中空糸膜束の両方の端部が接着剤によって該筒状ケースに固定された一体型モジュールが知られている。また発酵分野など蒸気滅菌が必要な分野では、モジュールのコストを低減するため筒状ケース内にカートリッジを装着して使用するカートリッジ式モジュールが用いられることが多い。カートリッジ式中空糸膜モジュールの形態としては例えば中空糸膜の一方の端部を筒状ケース内に保持し、もう一方の端部を筒状ケースに保持しない状態としたものが提案されている（特許文献３参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】日本国特開２００７−２５２３６７号公報
【特許文献２】日本国特開２００８−２３７１０１号公報
【特許文献３】日本国特開２０１２−１６１２８８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながらこのような構造の中空糸膜モジュールでは、クロスフローろ過時や、エアスクラビング時に流体の流れによって中空糸膜が浮き上がり、膜が折れて損傷する場合があった。クロスフローろ過やエアスクラビングでは、一般的にモジュールの下方向から上方向に向かって流体を流す。そのため流れによる応力が発生し、モジュール下部のポッティング部や中空糸膜を上方向に押し上げる力が働く。ここで中空糸膜の下方の端部が筒状ケースに保持されていない状態だと、中空糸膜が浮き上がり、膜が折れて損傷する場合があった。【０００８】
一方で、中空糸膜モジュールを発酵等の用途に使用する場合、雑菌による汚染を防止するため蒸気滅菌が必要となる。蒸気滅菌の標準的な条件は１２１℃、２０分であり、温度が低下すると滅菌性を確保するのに必要な時間が非常に長くなるため、温度を１２１℃以上に保つことが重要である。蒸気滅菌時にモジュール内でエアの滞留やスチームドレンの滞留が発生すると、昇温不良となり、滅菌性を確保できない場合がある。エアは上向きの袋路空間に滞留しやすく、スチームドレンは下向きの袋路空間に滞留しやすいため、できるだけこのような滞留部を少なくすることが好ましい。【０００９】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、クロスフローろ過時やエアスクラビング時の中空糸膜の浮上を抑制し、さらに蒸気滅菌性を確保したカートリッジ式中空糸膜モジュールを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上述した課題を解決するために、本発明は以下の（１）〜（１０）の構成を有する。
（１）筐体と、前記筐体内に収容された複数の中空糸膜と、前記中空糸膜の第１端部を開口した状態で束ねる第１ポッティング部と、前記中空糸膜の第２端部を封止した状態で束ねる第２ポッティング部と、前記第１ポッティング部を前記筐体に対して着脱可能に固定する固定部と、前記第１ポッティング部と前記筐体との間を液密に封止するシール部と、前記第２ポッティング部を前記筐体に対して、着脱可能に、かつ前記第２ポッティング部と前記筐体との間を通液可能に保持する保持部と、を備え、前記第２ポッティング部と前記筐体との間に間隙が設けられ、前記第２ポッティング部は前記筐体の径方向および軸方向に移動可能であり、前記保持部は、前記第２ポッティング部の前記筐体に対する軸方向への移動を規制する、カートリッジ式中空糸膜モジュール。
（２）前記筐体には、前記第２ポッティング部の外周面に対向する位置に、少なくとも１つの第１保持溝が設けられ、前記第２ポッティング部の外周面には、前記第１保持溝に対向する位置に、少なくとも１つの第２保持溝が設けられ、前記保持部はピンであり、前記ピンは前記第１保持溝と前記第２保持溝とに挿入される、前記（１）に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
（３）前記筐体には、前記第２ポッティング部の外周面に対向する位置に、第１保持溝が設けられ、前記第２ポッティング部の外周面には、前記第１保持溝に対向する位置に、第２保持溝が設けられ、前記保持部は少なくとも１つの切り欠きを有するリング状部材であり、前記リング状部材は前記第１保持溝と前記第２保持溝とに挿入される、前記（１）に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
（４）前記筐体の前記第２ポッティング部の外周面に対向する位置、または前記第２ポッティング部の前記筐体の内周面に対向する位置に、少なくとも１つの保持溝が設けられ、前記筐体が保持溝を備える場合は、前記第２ポッティング部の前記保持溝に対向する位置に前記保持部が設けられ、前記第２ポッティング部が保持溝を備える場合は、前記筐体の前記保持溝に対向する位置に前記保持部が設けられ、前記保持部はピンであり、前記ピンは前記保持溝に挿入される、前記（１）に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
（５）前記第２ポッティング部が前記第１ポッティング部とは反対の方向に移動したときに、前記保持部は、前記第１保持溝および前記第２保持溝に線接触することで前記第２ポッティング部を保持する、前記（２）または（３）に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
（６）前記第２ポッティング部が前記第１ポッティング部とは反対の方向に移動したときに、前記保持部は、前記保持溝と線接触することで前記第２ポッティング部を保持する、前記（４）に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
（７）前記筐体は、第１留め具を少なくとも１つ備え、前記第２ポッティング部は、第２留め具を少なくとも１つ備え、前記保持部は紐状部材であり、前記紐状部材は前記第１留め具と前記第２留め具とを連結する、（１）に記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
（８）前記第２ポッティング部には、前記第２ポッティング部を前記筐体の軸方向に貫通する少なくとも１つの貫通孔が設けられ、前記貫通孔のうち少なくとも１つの貫通孔の開口部が、前記第２ポッティング部の第１ポッティング部との対向面において、前記対向面の最も低い部位から高さ３ｍｍ以内の範囲の領域に設けられる、前記（１）〜（７）のいずれか一つに記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
（９）前記第２ポッティング部には、前記第２ポッティング部を前記筐体の軸方向に貫通する少なくとも１つの貫通孔が設けられ、前記貫通孔の流路面積と、前記第２ポッティング部と前記筐体との間の間隙の流路面積との和が、筐体の断面積の５％以上、３０％以下である、前記（１）〜（８）のいずれか一つに記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
（１０）前記第１ポッティング部の下方に整流筒を備え、整流筒の下端部と前記筐体の間に間隙が設けられる、前記（１）〜（９）のいずれか一つに記載のカートリッジ式中空糸膜モジュール。
【発明の効果】
【００１１】
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールは、クロスフローろ過時やエアスクラビング時の中空糸膜の浮上を抑制し、中空糸膜の損傷を抑制する効果がある。さらに本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールは蒸気滅菌性を確保することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、本発明の第１実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュールの概略縦断面図である。
【図２】図２は、中空糸膜カートリッジの概略断面図である。
【図３】図３は、図１のＡ−Ａ線断面図である。
【図４】図４は、図１のカートリッジ式中空糸膜モジュールの第２ポッティング部の側面図である。
【図５】図５は、図１のカートリッジ式中空糸膜モジュールの保持部付近の拡大図である。
【図６】図６は、図１のカートリッジ式中空糸膜モジュールの保持部付近の拡大図である。
【図７】図７は、図１のカートリッジ式中空糸膜モジュールの保持部付近の拡大図である。
【図８】図８は、本発明の第２実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュールの概略縦断面図である。
【図９】図９は、図８のＢ−Ｂ線断面図である。
【図１０】図１０は、図８のカートリッジ式中空糸膜モジュールの第２ポッティング部の側面図である。
【図１１】図１１は、図８のカートリッジ式中空糸膜モジュールの保持部付近の拡大図である。
【図１２】図１２は、図８のカートリッジ式中空糸膜モジュールの保持部付近の拡大図である。
【図１３】図１３は、本発明の第３実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュールの概略縦断面図である。
【図１４】図１４は、図１３のＣ−Ｃ線断面図である。
【図１５】図１５は、図１３のカートリッジ式中空糸膜モジュールの第２ポッティング部の側面図である。
【図１６】図１６は、図１３のカートリッジ式中空糸膜モジュールの保持部付近の拡大図である。
【図１７】図１７は、図１３のカートリッジ式中空糸膜モジュールの保持部付近の拡大図である。
【図１８】図１８は、本発明の第４実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュールの概略縦断面図である。
【図１９】図１９は、カートリッジ式中空糸膜モジュールの第２ポッティング部の上面図である。
【図２０】図２０は、図１９のＤ−Ｄ線断面図である。
【図２１】図２１は、図１９のＥ−Ｅ線断面図である。
【図２２】図２２は、遠心ポッティング方法を説明する概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下に、本発明の実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュールを図面に基づいて詳細に説明する。尚、本発明において、「上」、「下」は、図面に示す状態に基づいており、便宜的なものであって、原水が流入する側を「下」方向、ろ過液が流出する側を「上」方向とする。通常、中空糸膜モジュールの使用時の姿勢において、上下方向は、図面における上下方向と一致する。
【００１４】
（第１実施形態）
本発明の第１実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａの構成について、図面を参照しながら説明する。図１は、本発明の第１実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａの概略縦断面図であり、図２は、中空糸膜カートリッジ１００の概略断面図である。
【００１５】
本発明の第１実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａは、筐体と、前記筐体内に収容された複数の中空糸膜１と、前記中空糸膜の第１端部を開口した状態で束ねる第１ポッティング部２４と、前記中空糸膜１の第２端部を封止した状態で束ねる第２ポッティング部２５と、前記第１ポッティング部２４を前記筐体に対して着脱可能に固定する固定部と、前記第１ポッティング部２４と前記筐体との間を液密に封止するシール部と、前記第２ポッティング部２５を前記筐体に対して、着脱可能に、かつ前記第２ポッティング部２５と前記筐体との間を通液可能に保持する保持部と、を備えている。
ここで第２ポッティング部２５と筐体の間には、径方向に間隙２６が設けられており、軸方向に間隙２７が設けられている。
なお、「軸方向」とは、図１等に示す筒状ケース３の高さ方向（図１の上下方向）に一致する。また、径方向とは、筐体およびポッティング部２４および２５の径方向である。図９には下部キャップ５および第２端部ケース９の横断面形状を円で示している。上記「径方向」とは、この円の径方向と一致する。
【００１６】
第２ポッティング部２５は筐体の径方向および軸方向に移動可能となっているが、保持部により第２ポッティング部２５の筐体に対する軸方向への移動を規制し、第２ポッティング部２５の可動範囲を一定の範囲内に規制している。つまり保持とは一定の範囲内に移動可能な状態で、第２ポッティング部２５の移動を規制することを意味する。なお、第２ポッティング部２５の径方向の移動については筐体によって規制されている。
【００１７】
ここで第２ポッティング部２５の筐体に対する軸方向の可動範囲は、０．５ｍｍ以上、中空糸膜の有効長の５％以下とすることが好ましく、３％以下とすることがより好ましい。ここで中空糸膜の有効長とは、接着剤で接着されていない、ろ過可能な部分の長さのことである。可動範囲が０．５ｍｍ未満だと保持部と第２ポッティング部２５、または保持部と筐体の間の間隙が少なく、蒸気滅菌時に蒸気が侵入しにくいため滅菌不良が発生する可能性があり、好ましくない。また可動範囲が５％より大きいと中空糸膜が折れ曲がり損傷する可能性があるため好ましくない。
【００１８】
以下、実施形態として示す中空糸膜モジュールは、全て外圧式である。ここで外圧式とは中空糸膜の外側から原水を供給し、中空糸膜の内側（中空部側）に向かってろ過を行うろ過方式のことである。
【００１９】
＜筐体＞
筐体は中空糸膜カートリッジ１００を内部に設置させるものであり、中空状の筒状ケース３と、該筒状ケース３の両端部に設けられた上部キャップ４と下部キャップ５とで構成されている。
図１に示したように、筒状ケース３の上部には、ろ過液出口１１を有する上部キャップ４が、筒状ケース３の下部には、原水流入口１０を有する下部キャップ５がそれぞれ、液密かつ気密に接続されている。上部キャップ４と下部キャップ５を筒状ケース３に接続する方法としては、例えば図１に示したようにガスケット１６を使用し、クランプ等で固定する方法が挙げられる。
【００２０】
筒状ケース３は、その上端および下端に筒状ケース３の全周に亘って鍔部３Ａ，３Ｂを有している。また、筒状ケース３の側部には、上部キャップ４寄りに原水出口１２が設けられている。
【００２１】
上部キャップ４は筒状ケース３の内径と略等しい内径を有し、その上端側が縮径してろ過液出口１１を形成している。上部キャップ４の下端側には、筒状ケース３と接続したときに第１ポッティング部２４の第１端部ケース７を固定する溝を形成するための段部４Ａが上部キャップ４の全周に亘って形成されている。筒状ケース３と上部キャップ４を接続した際に上部キャップ４の下端部が筒状ケース３の上端の鍔部３Ａと当接して前記溝（固定部）が形成され、この溝（固定部）により後述する第１ポッティング部２４の第１端部ケース７の鍔部７Ａを固定する。
【００２２】
下部キャップ５は筒状ケース３の内径と略等しい内径を有し、その下端側が縮径して原水流入口１０を形成している。下部キャップ５の上端側には、筒状ケース３と接続したときに保持部を挿入する窪みを形成するための段部５Ａが複数箇所（第１実施形態では４箇所）に等間隔で形成されている。筒状ケース３と下部キャップ５とが接続されると、下部キャップ５の上端部が筒状ケース３の下端の鍔部３Ｂと当接することで、下部キャップ５の上面と筒状ケース３の鍔部３Ｂの下面との間に第１保持溝１７が形成される。第１実施形態では、この第１保持溝１７には、ピン（保持部）１８が挿入される。
【００２３】
＜中空糸膜モジュール＞
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａは、その筐体内に図２に示す中空糸膜カートリッジ１００を装着する。中空糸膜カートリッジ１００は複数の中空糸膜１を備え、筐体のろ過液出口１１側に配置される第１ポッティング部２４と筐体の原水流入口１０側に配置される第２ポッティング部２５とを有している。
【００２４】
＜第１ポッティング部＞
筐体のろ過液出口１１側に配置される中空糸膜カートリッジ１００の上端側である第１ポッティング部２４は、多数本の中空糸膜１からなる中空糸膜束２の第１端部を接着剤等で接着して第１接着部６を形成し、第１接着部６を第１端部ケース７に収納して構成されている。ここで、中空糸膜束２は、中空糸膜１の上方の端面が開口された状態で束ねられている。第１端部ケース７は円筒状であり、その上端部には第１端部ケース７の全周に亘って鍔部７Ａを有している。第１端部ケース７の鍔部７Ａを筒状ケース３と上部キャップ４とを接続させた際に形成された溝（固定部）に挿入することで、第１ポッティング部２４は、筒状ケース３の上端部に液密かつ気密に固定される。
中空糸膜１の外側から供給された原水は中空糸膜１を透過し、透過したろ過液は中空糸膜１の中空部を通過して該中空糸膜１の開口部から排出される。
第１実施形態では第１端部ケース７を使用しているが、必ずしも第１端部ケース７を使用する必要はなく、第１接着部６のみで第１ポッティング部２４を形成させることもできる。
【００２５】
＜整流筒＞
第１端部ケース７には、その下側（すなわち、原水流入口１０側）に軸方向に延びる複数のスリットを有する筒状の整流筒１４が設けられている。整流筒１４は、スリット部分から通液することができる。整流筒１４は、処理原水の偏流を防ぐ目的で、筐体の原水出口１２周辺に設けられる。カートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａを蒸気滅菌する場合、整流筒の下端部についてもスチームドレンの滞留を防止するため、筒状ケース３との間にスチームドレン排出のための間隙２８を設けることが好ましい。スチームドレンの排出性を向上させるため、間隙２８は、モジュールの径方向に０．５ｍｍ以上設けることが好ましく、１ｍｍ以上とすることがさらに好ましい。間隙２８が０．５ｍｍ未満だとスチームドレンが排出されにくく、昇温不良が発生する可能性がある。供給する蒸気の温度を高くすれば、スチームドレンが滞留しても十分に昇温させることも可能だが、可能な限りスチームドレンの滞留を少なくすることが好ましい。また間隙２８は筒状ケース３の内径の４％以下であることが好ましく、２％以下がより好ましい。間隙２８が筒状ケース３の内径の４％より大きいと、クロスフローろ過時に間隙２８を通る流量が多くなり、中空糸膜モジュールの径方向の中央部付近を通る流量が少なくなるため、クロスフローによる膜の洗浄効率が低下する。
【００２６】
＜第２ポッティング部＞
筐体の原水流入口１０側には、中空糸膜カートリッジ１００の下端側である第２ポッティング部２５が配置されている。中空糸膜１の第２端部が位置する第２ポッティング部２５は後述の＜第２ポッティング部の製作方法＞により作製され、多数本の中空糸膜１からなる中空糸膜束２を接着剤等で接着して第２接着部８を形成し、第２接着部８を第２端部ケース９に収納して構成されている。ここで、中空糸膜１の中空部は接着剤で封止されて開口しない状態となっている。第２端部ケース９は下方に底部を有する円筒状であり、その外径は筐体の内径よりも小さく構成されている。
【００２７】
また、第２ポッティング部２５は筐体の軸方向に貫通する貫通孔１３を有しており、原水の流路の役割を担っている。第２ポッティング部２５の径方向における原水の流路は貫通孔１３と間隙２６であり、貫通孔１３の流路面積と、第２ポッティング部２５と筐体との間の間隙２６の流路面積との和が、筐体（具体的には、筒状ケース３）の断面積の５％以上、３０％以下であることが好ましい。なお、間隙２６に保持部が存在する場合、流路面積は貫通孔１３の断面積と間隙２６の断面積の和から、間隙２６の中で保持部が存在する面積を差し引いた面積となる。
この流路面積（断面積）の合計が筒状ケース３の断面積の５％未満だと、流路面積が少ないためクロスフローろ過の原水通液時の圧力損失が大きくなる。圧力損失が大きいと第２ポッティング部２５を上方向に押し上げる力が大きくなるため、保持部への負荷が大きくなり、保持部が破損する可能性があるため好ましくない。また流路面積が少ないと、原水の流れに偏りが発生しやすくなり、原水の流れによる中空糸膜束の洗浄効果が低下する。一方、断面積の合計が３０％より大きいと、第２ポッティング部２５内で、中空糸膜を充填可能な面積が少なくなる。中空糸膜を充填可能な面積が少なくなると、中空糸膜の充填率（充填密度）が大きくなり、中空糸膜の間に蒸気が侵入しにくくなり、滅菌不良が発生する可能性があるため、好ましくない。
【００２８】
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールは、保持部により第２ポッティング部２５を保持し、クロスフローろ過時やエアスクラビング時に中空糸膜の浮上を抑制することができることが特徴である。
第２端部ケース９には、その外周面に、筐体に形成された第１保持溝１７に対向する位置に凹状の第２保持溝１９が形成されている（図４参照）。筐体には第１保持溝１７が設けられているので、第２保持溝１９を第１保持溝１７と対向させた際に形成される空間に保持部としてピン１８を挿入することができる（図５参照）。つまり、ピン１８は、第１保持溝１７および第２保持溝１９の両方に挿入される。このように構成することにより、ピン１８が第２端部ケース９の位置を一定の範囲内に保持するため、クロスフローろ過時やエアスクラビング時に中空糸膜の浮上を抑制することができる。
またピン１８で第２ポッティング部２５を保持する場合、図３に示すように第２ポッティング部２５と筐体の間の間隙２６について、通液可能な流路を確保することができ、蒸気滅菌時にスチームドレンを排出することができる。
第１実施形態では第２端部ケース９を使用しているが、必ずしも第２端部ケース９を使用する必要はなく、第２接着部８のみで第２ポッティング部２５を形成させることもできる。この場合、第２接着部８の外周面に第２保持溝１９を形成させる。
【００２９】
＜ピンの構成＞
第１実施形態に用いるピン１８は、図５に示したように、中空糸膜カートリッジ１００側に配置されるピン内側上面１８Ａとピン内側下面１８Ｂと、筐体側に配置されるピン外側上面１８Ｃとピン外側下面１８Ｄとを有している。
ピン内側上面１８Ａは、先端部に向けて下降する傾斜面を有している。ピン内側下面１８Ｂとピン外側上面１８Ｃは、第２保持溝１９の底面（底部）１９Ｂと第１保持溝１７の天井面（天井部）１７Ａとそれぞれ平行な平坦面を有している。そして、ピン外側下面１８Ｄは、先端が縮径した鋭角状に形成されている。
【００３０】
＜中空糸膜カートリッジ１００の筐体への取り付け＞
中空糸膜カートリッジ１００を筐体に装着する際は、まず中空糸膜カートリッジ１００を筒状ケース３に挿入し、筒状ケース３の鍔部３Ａの上面に第１ポッティング部２４の第１端部ケース７の鍔部７Ａを保持させる。次に、上部キャップ４の下端部を、ガスケット１６を介して筒状ケース３の鍔部３Ａに当接させ、クランプ等で固定する。
続いて中空糸膜カートリッジ１００の第２ポッティング部２５の第２端部ケース９の第２保持溝１９にピン１８を挿入し、下部キャップ５を接続する。接続方法は上部キャップ４と同様であり、下部キャップ５の上端部を、ガスケット１６を介して筒状ケース３の鍔部３Ｂに当接させ、クランプ等で固定する。
【００３１】
このようにして組み立てられたカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａは、ピン１８が筐体の第１保持溝１７と第２ポッティング部２５の第２端部ケース９の第２保持溝１９とで形成した空間に挿入されるため、第２ポッティング部２５を保持することができる（図５参照）。保持箇所が１箇所のみであると、クロスフローろ過時やエアスクラビング時の水圧によってピン１８が脱落しやすくなるため、ピン１８は２箇所以上設置されることが好ましい（第１実施形態では４箇所）。
【００３２】
＜シール部＞
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａでは、第１ポッティング部２４と筐体との間にシール部が設けられていることで、原水側とろ過液側が液密かつ気密に分離される。図１に示したように、第１ポッティング部２４と筒状ケース３の間にＯリング１５またはガスケットなどのシール材を設置することで原水側とろ過液側を液密かつ気密に分離することができる。Ｏリングやガスケットの材料は特に限定されないが、耐熱性に優れ、酸、アルカリ、塩素などへの耐性も強い材料であればより好ましく用いられる。材料の例としては、フッ素ゴム、シリコーンゴム、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）などを挙げることができる。
【００３３】
またカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａを蒸気滅菌する場合、原水出口１２から蒸気が供給され、発生したスチームドレンは原水流入口１０から排出されるが、モジュール上部に上向きの空間があると、空気が滞留して十分に昇温せず、滅菌不良となることがある。そのため図に示したように第１ポッティング部２４と筒状ケース３の間にＯリング１５を設置し、蒸気の供給部よりも上向きの空間を少なくすることが好ましい。
【００３４】
＜第２ポッティング部と筐体との間隙＞
図３は、図１のＡ−Ａ線断面図である。
カートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａを蒸気滅菌する場合、図１、図３に示したように、第２ポッティング部２５と筐体（すなわち、筒状ケース３と下部キャップ５）の間に間隙２６を設けることが好ましい。間隙２６を設けることで第２ポッティング部２５と筐体の間を通液可能とすることができ、蒸気滅菌時に発生したスチームドレンはこの間隙２６から排出することができる。間隙２６は、第２端部ケース９の外径と筐体の内径を調整することにより所望の間隔とすることができる。スチームドレンの排出性を向上させるため、間隙２６は、モジュールの径方向に０．５ｍｍ以上設けることが好ましく、１ｍｍ以上とすることがさらに好ましい。間隙２６が０．５ｍｍ未満だとスチームドレンが排出されにくく、昇温不良が発生する可能性がある。供給する蒸気の温度を高くすれば、スチームドレンが滞留しても十分に昇温させることも可能だが、可能な限りスチームドレンの滞留を少なくすることが好ましい。また間隙２６は筒状ケース３の内径の４％以下であることが好ましく、２％以下がより好ましい。間隙２６が筒状ケース３の内径の４％より大きいと、クロスフローろ過時に間隙２６を通る流量が多くなり、中空糸膜モジュールの径方向の中央部付近を通る流量が少なくなるため、クロスフローによる膜の洗浄効率が低下する。
また第２ポッティング部２５と下部キャップ５の間で軸方向についても間隙を設けることで、スチームドレンを排出することができる。この間隙についてはスチームドレンの排出性を確保するため０．５ｍｍ以上とすることが好ましく、１ｍｍ以上とすることがさらに好ましい。
例えば第２ポッティング部２５と下部キャップ５の間にＯリングなどのシール材を設置して、第２ポッティング部２５と下部キャップ５の間を液密にシールすると、シール材の上部にスチームドレンが滞留して十分に昇温せず、滅菌不良となることがあるため、好ましくない。
【００３５】
＜カートリッジ式中空糸膜モジュールのクロスフローろ過方法＞
原水は下部キャップ５の原水流入口１０よりカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａ内に流入し、中空糸膜１を透過しなかった原水は、原水出口１２よりカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａの外部に排出される。中空糸膜１の外側から内側に透過したろ過液は、中空糸膜１の中空部を通過して、上部キャップ４のろ過液出口１１よりカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａの外部に排出される。
【００３６】
このように膜面に対して原水を平行に流しながらろ過する方式をクロスフローろ過と呼び、原水中の懸濁物質等が膜面に堆積するのを抑制する効果がある。また、原水出口１２を閉止すれば、原水を全てろ過する全量ろ過を行うこともできる。また原水流入口１０からエアを供給することでエアスクラビングを行い、中空糸膜の洗浄を行うこともできる。流入したエアは原水出口１２から排出される。
このようにクロスフローろ過やエアスクラビングでは流体がモジュール下部の原水流入口１０からモジュール内に流入し、モジュール上部側側面の原水出口１２より排出されるため、上昇流により第２ポッティング部２５および中空糸膜１を上方向に押し上げる力が働く。第２ポッティング部２５が保持されていないと、第２ポッティング部および中空糸膜１が押し上げられて、中空糸膜が折れ曲がり損傷する可能性がある。
【００３７】
＜カートリッジ式中空糸膜モジュールの蒸気滅菌方法＞
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールを発酵等の用途に使用する場合、雑菌による汚染を防止するため蒸気滅菌が必要となる。蒸気滅菌の標準的な条件は１２１℃、２０分であり、温度が低下すると滅菌性を確保するのに必要な時間が非常に長くなるため、温度を１２１℃以上に保つことが重要である。蒸気滅菌時にモジュール内でエアの滞留やスチームドレンの滞留が発生すると、昇温不良となり、滅菌性を確保できない場合がある。エアは上向きの袋路空間に滞留しやすく、スチームドレンは下向きの袋路空間に滞留しやすいため、できるだけこのような滞留部を少なくすることが好ましい。
蒸気滅菌では発生するスチームドレンの排出のため、通常配管の上方向から下方向に向かって蒸気を供給する。カートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａの原水側の領域を蒸気滅菌する場合、原水出口１２から蒸気を供給し、原水流入口１０からスチームドレンを排出すればよい。またカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａのろ過液側の領域を蒸気滅菌する場合、ろ過液出口１１から蒸気を供給し、原水流入口１０からスチームドレンを排出すればよい。このとき第２ポッティング部２５に設けられた貫通孔１３はスチームドレンの排出口の役割も果たす。
【００３８】
＜第２ポッティング部の製作方法＞
中空糸膜１同士を接着剤で束ねることは、ポッティングと呼ばれる。ポッティングの方法としては、遠心力を利用して液状の接着剤を中空糸膜間に浸透させてから硬化させる遠心ポッティング法と、液状の接着剤を定量ポンプまたはヘッドにより送液し自然に流動させることにより中空糸膜間に浸透させてから硬化させる静置ポッティング法とが代表的な方法として挙げられる。
【００３９】
遠心ポッティング法は遠心力により接着剤が中空糸膜間に浸透しやすく、高粘度の接着剤も使用することができる。また遠心ポッティング法を行うと、遠心力の影響で図２０のようにモジュールの中央部に凹みができる。また重力の影響で、図２１のようにポッティング時の上方向と下方向で傾斜が形成される。従って第２接着部上面８Ａ（第２ポッティング部の第１ポッティング部との対向面）において、ポッティング時の上方向に当たる部分が傾斜の下方となる（図１９の点線で囲んだ領域）。従ってモジュール内で発生したスチームドレン２９はポッティング時の上方向に滞留し、昇温不良が発生する可能性がある。
【００４０】
一方、静置ポッティング法では、第２端部ケース９を鉛直方向に立てることで第２接着部上面８Ａを水平にすることもできるし、第２端部ケース９を鉛直方向から傾けた状態でポッティングを行うことで第２接着部上面８Ａに傾斜を形成させることもできる。第２接着部上面８Ａが水平であれば、貫通孔１３の開口部１３Ａが特定の位置になくてもスチームドレン２９を排出させることができる。第２接着部上面８Ａに傾斜が形成された場合、傾斜の下方にスチームドレン２９が滞留し、昇温不良が発生する可能性がある。
供給する蒸気の温度を高くすれば、スチームドレン２９が滞留しても十分に昇温させることも可能だが、可能な限りスチームドレン２９の滞留を少なくすることが好ましい。そのため第２接着部上面８Ａにおいて、傾斜の下方にスチームドレン２９排出のための貫通孔１３の開口部１３Ａを設けることが好ましい。ここで第２接着部上面８Ａの最も低い部位から高さ３ｍｍ以内の範囲の領域に貫通孔１３の開口部１３Ａを設けることが好ましく、高さ１ｍｍ以内の範囲の領域に貫通孔１３の開口部１３Ａを設けることがより好ましく、第２接着部上面８Ａの最も低い部位に貫通孔１３の開口部１３Ａを設けることが最も好ましい。
【００４１】
＜遠心ポッティング方法＞
遠心ポッティング方法の例を図２２に示す。ポッティング用筒状ケース３１（上下に分割可能）に予め接着剤で第１端部側を目止めした中空糸膜束２を挿入し、第１端部側に第１端部ケース７と第１端部用ポッティングキャップ３２を装着し、第２端部側に第２端部ケース９と第２端部用ポッティングキャップ３３を装着する。目止めとは中空糸膜の端部の中空部を接着剤で埋めて硬化させることで、遠心ポッティング時にそれ以上接着剤が中空糸膜の中空部まで侵入するのを防止するために行う。これは中空部の奥側まで接着剤が侵入して硬化すると、ポッティング後に接着部を切断しても中空糸膜が開口せず、通液できなくなるためである。また第２端部ケース９の底面には孔が設けられ、貫通孔形成ピン３４が挿入されている。
これを遠心成型器内に設置し、接着剤投入器３０とチューブ３５をポッティング用筒状ケース３１に接続する。その後遠心成型器を回転させ、接着剤投入器に接着剤を投入すると、遠心力で接着剤が第１端部ケースおよび第２端部ケースへ注入される。接着剤が硬化したら遠心を停止し、両端の第１端部用ポッティングキャップ３２、第２端部用ポッティングキャップ３３、ポッティング用筒状ケースを取り外す。ここで貫通孔形成ピン３４を取り外すと、貫通孔１３が形成される。その後第１端部側については図２２のＦ−Ｆ線で、硬化した接着剤を切断し、中空糸膜１を開口させる。一方第２端部側については中空糸膜１の中空部まで接着剤が侵入して封止されており、通液できない状態となっている。
【００４２】
＜第２ポッティング部浮上時の面接触による保持＞
図６はカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａの第２端部ケース９付近の拡大図である。図６ではクロスフローろ過時やエアスクラビング時に第２ポッティング部２５が浮上した場合（上方移動した場合）の構造を示している。
【００４３】
クロスフローろ過時やエアスクラビング時に筐体の原水流入口１０から原水またはエアが流入すると、第２ポッティング部２５は、図６に示したように、上方向（Ｘ方向）に浮上する。このとき、ピン１８のピン内側下面１８Ｂと第２端部ケース９の第２保持溝１９の底面（底部）１９Ｂが互いに面接触し、ピン１８のピン外側上面１８Ｃと筐体の第１保持溝１７の天井面（天井部）１７Ａが面接触する。これにより、第２ポッティング部２５の上方向への移動が規制される。
線接触と比較すると面接触の方が部材にかかる負担が軽減されるため、クロスフローろ過時やエアスクラビング時に第２ポッティング部２５が浮上した際は、ピン内側下面１８Ｂと第２保持溝１９の底面１９Ｂ、およびピン外側上面１８Ｃと第１保持溝１７の天井面１７Ａをそれぞれ面接触させて第２ポッティング部２５を保持することが好ましい。ここで面接触とは、２つの物体の接触部分が平面になる接触のことであり、接触面積が大きいほど、保持部への単位面積当たりの負荷が小さくなる。接触面積については第２ポッティング部にかかる力を勘案し、十分な強度が確保されるように設定すれば良い。
一方線接触とは、２つの物体の接触部分が１本の線になる接触のことである。ここでは２つの物体の接触部分により形成される線の太さが１ｍｍ以下となるものを線接触とする。
このように構成することにより、第１保持溝１７の天井面１７Ａに接触したピン１８が、一方では第２保持溝１９の底面１９Ｂに係止するので、第２ポッティング部２５の移動が止まり、膜の浮上を抑えることができる。
【００４４】
＜線接触による蒸気滅菌性向上＞
図７はカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａの第２端部ケース９付近の拡大図である。図７では、蒸気滅菌時に第２ポッティング部２５が下降した場合（下方移動した場合）にピン１８で第２ポッティング部２５を支持する場合の構造を示している。第２ポッティング部２５が下降すると中空糸膜が引っ張られて破断する場合があるため、第２ポッティング部２５を支持して、下降を防止することが望ましい。
【００４５】
蒸気滅菌時、筐体の原水出口１２から蒸気を供給し、原水流入口１０から蒸気を排出させると、第２ポッティング部２５は、図７に示したように下方向（Ｙ方向）に移動する。このとき、ピン１８のピン内側上面１８Ａが、第２端部ケース９の第２保持溝１９の天井面（天井部）１９Ａと線接触し、ピン１８のピン外側下面１８Ｄが、筐体の第１保持溝１７の底面（底部）１７Ｂと線接触する。これにより、第２ポッティング部２５の下方向への移動が規制される。
カートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａを蒸気滅菌する際は滅菌性を向上させるため接触面を少なくし、蒸気が侵入するための間隙を設けることが好ましい。図７のようにピン内側上面１８Ａと第２保持溝１９の天井面１９Ａ、またピン外側下面１８Ｄと第１保持溝１７の底面１７Ｂが線接触可能な構造とすれば、接触面を少なくし、蒸気が侵入するための間隙を確保することができる。線接触可能な構造とするためには、保持部または保持溝部に傾斜を設ける方法や、接触部分を鋭角構造、アール構造とする方法など挙げられる。
このように構成することにより、第２保持溝１９の天井面１９Ａに接触したピン１８が、一方では第１保持溝１７の底面１７Ｂに係止するので、第２ポッティング部２５の移動が止まり、膜の下降を抑えることができる。
【００４６】
図７の構造の他、第２保持溝１９の天井面１９Ａに傾斜を設けることでピン内側上面１８Ａと線接触させることもできる。また第１保持溝１７の底面１７Ｂに傾斜を設けることでピン外側下面１８Ｄと線接触させることもできる。
【００４７】
＜保持溝の長さ、間隙＞
本発明において、第１保持溝１７および第２保持溝１９のモジュール径方向の長さは、１ｍｍ以上、２０ｍｍ以下とすることが好ましい。長さが１ｍｍ未満であると第２ポッティング部の保持が困難になる。また長さが２０ｍｍより大きいと、モジュールの蒸気滅菌時にスチームドレンが滞留しやすくなるため好ましくない。
【００４８】
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールを蒸気滅菌する場合、保持部部分の構造は、蒸気が侵入しやすく、スチームドレンが滞留しにくい構造とすることが好ましい。例えばカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａを蒸気滅菌する場合、ピン１８と第２端部ケース９の間、ピン１８と下部キャップ５の間、またピン１８とガスケット１６の間に間隙を設けることが好ましい。モジュールの径方向および軸方向に間隙を設けることで蒸気が侵入しやすくなり、滅菌性を向上させることができる。
【００４９】
＜中空糸膜湾曲＞
またモジュール内が液体で満たされていない場合、中空糸膜の強度が低いと第２接着部８や第２端部ケース９の荷重により中空糸膜１が破断する場合がある。従ってろ過運転に使用するとき以外は、保持部で第２ポッティング部２５を支持することが好ましい。
第２ポッティング部２５を支持するためには、ピン１８のピン内側上面１８Ａが第２保持溝１９の天井面１９Ａに接触し、さらにピン１８のピン外側下面１８Ｄが第１保持溝１７の底面１７Ｂに接触している必要がある。予め中空糸膜を長めにして中空糸膜カートリッジ１００を製作し、下部キャップ５を接続する際に中空糸膜を押し込み、中空糸膜が湾曲した状態で固定すれば、中空糸膜１の弾性により第２ポッティング部２５がモジュール下方向に押され、ピン内側上面１８Ａが第２保持溝１９の天井面１９Ａに接触し、さらにピン外側下面１８Ｄが第１保持溝１７の底面１７Ｂに接触するため、第２ポッティング部２５を支持することができる。ここで中空糸膜１を押し込む長さは、１ｍｍ以上、中空糸膜１の有効長の５％以下とすることが好ましい。１ｍｍ未満であると押し込み長さが不足し、第２ポッティング部を支持することができない可能性がある。また中空糸膜の有効長の５％以上であると膜が折れ曲がって損傷する可能性がある。
【００５０】
（第２実施形態）
図８は、第２実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｂの概略縦断面図であり、図９は図８のＢ−Ｂ線断面図である。尚、第２実施形態の説明において、第１実施形態と同じ部材については同じ符号を付して、その説明は省略する。
【００５１】
第２実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｂでは下部キャップ５に保持部としてのピン１８が設けられている。ピン１８は、図８および図９に示したように、下部キャップ５の内側側面から突出するようにして設けられている。また、第２ポッティング部２５の第２端部ケース９の側面には第２保持溝１９が設けられており、該第２保持溝１９にピン１８を挿入することで第２ポッティング部２５を保持することができる。ピン１８の形成方法は特に限定されないが、例えば切削加工で形成させることもできるし、溶接で形成させることもできる。またピン１８と下部キャップ５にネジ加工を行って接続することもできる。ここでピン内側上面１８Ａは、先端部に向けて下降する傾斜面を有している。ピン内側下面１８Ｂは、第２保持溝１９の天井面（天井部）１９Ａおよび底面（底部）１９Ｂと平行な平坦面を有している。
ピン１８で第２ポッティング部２５を保持する場合、図９に示すように第２ポッティング部２５と筐体の間の間隙２６について、通液可能な流路を確保することができ、蒸気滅菌時にスチームドレンを排出することができる。
【００５２】
＜第２保持溝の構成＞
図１０は図８のカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｂの第２ポッティング部２５の側面図であり、第２端部ケース９の側面に設けられた第２保持溝１９を示している。
第２保持溝１９は、ピン１８の入口となる軸方向に延在する縦溝部１９Ｄと該縦溝部１９Ｄの端部から周方向に延在する横溝部１９Ｅとを有している。横溝部１９Ｅには、前記ピンの脱落防止のための段差１９Ｃが設けられている。
【００５３】
中空糸膜カートリッジ１００を筐体に装着する際は、第１実施形態と同様に、まず中空糸膜カートリッジ１００を筒状ケース３に挿入した後に上部キャップ４を接続して第１ポッティング部２４を固定する。続いて下部キャップ５を接続するが、このとき下部キャップ５に設けられたピン１８を第２保持溝１９の縦溝部１９Ｄに挿入し、周方向にスライドさせる。その後、下部キャップ５を筒状ケース３と接続する。このように取り付けることで、第２保持溝１９の中にピン１８を保持させることができる。
【００５４】
第２実施形態において、カートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｂのろ過運転時に中空糸膜カートリッジ１００が回転すると、ピン１８が第２保持溝１９から脱落する場合があるため、下部キャップ５を３０度以上、より好ましくは６０度以上回転させて固定できるように第２保持溝１９の横溝部１９Ｅの長さを確保することが好ましい。
【００５５】
また、横溝部１９Ｅに段差１９Ｃを設けることで、中空糸膜カートリッジ１００の回転によるピン１８の脱落を防止することができる。段差１９Ｃはカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｂの上方向と下方向に溝を広げることで形成させることができる。段差１９Ｃは少なくとも１つ設けていればよく、ピン１８の脱落防止のために複数設けてもよい。
【００５６】
ろ過運転に使用しないときは、図１２のようにピン内側上面１８Ａを第２保持溝１９の天井面１９Ａに接触させた状態で下部キャップ５を固定すると、ピン１８が段差１９Ｃに引っかかるため、中空糸膜カートリッジ１００の回転を防止でき、ピン１８の第２保持溝１９からの脱落を防止できる。またクロスフローろ過時やエアスクラビング時に第２ポッティング部２５が浮上した場合（上方移動した場合）、図１１のようにピン内側下面１８Ｂが第２保持溝１９の底面１９Ｂに接触するため、ピン１８が段差１９Ｃに引っかかり、中空糸膜カートリッジ１００の回転を防止できる。また、段差１９Ｃは図１０のように複数設けてもよいが、第２保持溝１９の終端以外の段差１９Ｃの、第２端部ケース９の周方向における対向面１９Ｆについては、下部キャップ５の取り付け時にピン１８がスライドしやすいように、ピン１８の進行方向に向かって徐々に溝幅が小さくなるようなテーパー形状とすることが好ましい。
【００５７】
＜面接触による保持＞
図１１はカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｂの第２端部ケース９付近の拡大図である。図１１ではクロスフローろ過時やエアスクラビング時に第２ポッティング部２５が浮上した場合（上方移動した場合）の構造を示している。
【００５８】
クロスフローろ過時やエアスクラビング時に筐体の原水流入口１０から原水またはエアが流入すると、第２ポッティング部２５は、図１１に示したように、上方向（Ｘ方向）に浮上する。
このとき、ピン１８のピン内側下面１８Ｂと第２端部ケース９の第２保持溝１９の底面（底部）１９Ｂが面接触する。これにより、第２ポッティング部２５の上方向への移動が規制される。
線接触と比較すると面接触の方がピン１８と第２保持溝１９の部材にかかる負担が軽減されるため、クロスフローろ過時やエアスクラビング時に第２ポッティング部２５が浮上した際は、ピン内側下面１８Ｂと第２保持溝１９の底面１９Ｂが面接触可能な構造として第２ポッティング部２５を保持することが好ましい。
このように構成することにより、下部キャップ５に設けられたピン１８が、第２保持溝１９の底面１９Ｂに係止するので、第２ポッティング部２５の移動が止まり、膜の浮上を抑えることができる。
【００５９】
＜線接触による蒸気滅菌性向上＞
図１２はカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｂの第２端部ケース９付近の拡大図である。図１２では、蒸気滅菌時に第２ポッティング部２５が下降した場合（下方移動した場合）に、ピン１８で第２ポッティング部２５を支持する場合の構造を示している。第２ポッティング部２５が下降すると中空糸膜が引っ張られて破断する場合があるため、第２ポッティング部２５を支持して、下降を防止することが望ましい。
【００６０】
蒸気滅菌時、筐体の原水出口１２から蒸気を供給し、原水流入口１０から蒸気を排出させると、第２ポッティング部２５は、図１２に示したように下方向（Ｙ方向）に移動する。このとき、ピン１８のピン内側上面１８Ａが第２端部ケース９の第２保持溝１９の天井面（天井部）１９Ａと線接触する。これにより、第２ポッティング部２５の下方向への移動が規制される。
このように構成することにより、下部キャップ５に設けられたピン１８が、第２保持溝１９の天井面１９Ａに係止するので、第２ポッティング部２５の移動が止まり、膜の下降を抑えることができる。
【００６１】
尚、２実施形態では、ピン１８が筐体の内面に設けられた場合について説明したが、第２ポッティング部２５の第２端部ケース９の外周面にピン１８を設け、筐体に保持溝を形成してもよい。
【００６２】
（第３実施形態）＜リング状部材による保持＞
図１３は、第３実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｃの概略縦断面図であり、図１４は図１３のＣ−Ｃ線断面図である。尚、第３実施形態の説明において、第１実施形態と同じ部材については同じ符号を付して、その説明は省略する。
【００６３】
第３実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｃでは、第１実施形態と同様に、第２ポッティング部２５の第２端部ケース９の外周面に対向する位置に第１保持溝１７が設けられ、第２端部ケース９の外周面には第１保持溝１７に対向する位置に第２保持溝１９が設けられている。第３実施形態において、第１保持溝１７は筐体の内周面に連続して形成され、同様に、図１５に示すように、第２保持溝１９は第２端部ケース９の外周面に連続して形成されている。この第１保持溝１７と第２保持溝１９の間にリング２０を挿入することで、第２ポッティング部２５を保持することができる。
【００６４】
＜リング状部材の構成＞
図１４に示したように、リング状部材としてのリング２０は、環状部材であり、分割可能に構成されていることが好ましい。リング２０には蒸気滅菌時にスチームドレンを排出するための切り欠き２０Ｅが複数個設けられており、図１４に示すように第２ポッティング部２５と筐体の間の間隙２６について、通液可能な流路を確保することができ、蒸気滅菌時にスチームドレンを排出することができる。切り欠き２０Ｅは、スチームドレンの排出性を向上させるため、リング２０の端部と下部キャップ５の間、またはリング２０の端部と第２端部ケース９との間の間隙が０．５ｍｍ以上となるように切り欠きを設けることが好ましく、１ｍｍ以上がさらに好ましい。
リング２０の断面形状は、図１６および図１７に示すように、中空糸膜カートリッジ１００側に配置されるリング内側上面２０Ａとリング内側下面２０Ｂと、筐体側に配置されるリング外側上面２０Ｃとリング外側下面２０Ｄとを有している。リング内側上面２０Ａとリング外側下面２０Ｄは、先端部に向けて傾斜面を有し、リング内側下面２０Ｂとリング外側上面２０Ｃは、第２保持溝１９の底面（底部）１９Ｂと第１保持溝１７の天井面（天井部）１７Ａとそれぞれ平行な平坦面を有している。
【００６５】
中空糸膜カートリッジ１００を筐体に装着する際は、第１実施形態と同様に、まず中空糸膜カートリッジ１００を筒状ケース３に挿入した後に上部キャップ４を接続して第１ポッティング部２４を固定する。続いて第２端部ケース９の第２保持溝１９に分割したリング２０を挿入し、下部キャップ５を接続する。このように取り付けることで、リング２０が第１保持溝１７と第２保持溝１９の間に挿入され、第２ポッティング部２５を保持することができる。
【００６６】
＜面接触による保持＞
クロスフローろ過時やエアスクラビング時に浮上した第２ポッティング部２５を保持する場合、すなわち、第２ポッティング部２５が上方向（Ｘ方向）に移動する場合、図１６に示したように、リング２０の内側下面２０Ｂと第２端部ケース９の第２保持溝１９の底面（底部）１９Ｂとが互いに面接触し、リング２０の外側上面２０Ｃと筐体の第１保持溝１７の天井面（天井部）１７Ａが面接触する。
このように構成することにより、第１保持溝１７の天井面１７Ａに接触したリング２０が、一方では第２保持溝１９の底面１９Ｂに係止するので、第２端部ケース９の上方向への移動が止まり、膜の浮上を抑えることができる。
【００６７】
＜線接触による蒸気滅菌性の向上＞
カートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｃを蒸気滅菌する際は接触面を少なくし、蒸気が侵入するための間隙を設けることが好ましい。第３実施形態において、リング２０には切り欠き２０Ｅが設けられているので、カートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｃの蒸気滅菌時にはこの切り欠きからスチームドレンを排出することができる。
蒸気滅菌時にリング２０を用いて第２ポッティング部２５を支持する場合、すなわち、第２ポッティング部２５が下方向（Ｙ方向）に移動した場合、図１７に示したように、リング２０の内側上面２０Ａと第２保持溝１９の天井面１９Ａ、またリング２０の外側下面２０Ｄと第１保持溝１７の底面１７Ｂが線接触する。これにより、第２ポッティング部２５の下方向への移動が規制される。
【００６８】
（第４実施形態）＜紐状部材による保持＞
図１８は、第４実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｄの概略縦断面図である。尚、第４実施形態の説明において、第１実施形態と同じ部材については同じ符号を付して、その説明は省略する。
【００６９】
第４実施形態にかかるカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｄでは、筐体の下部キャップ５の下端部に、第１の保持具として下部キャップフック２３が設けられ、第２ポッティング部２５の第２端部ケース９の底部に、第２の保持具として第２端部ケースフック２２が設けられている。下部キャップフック２３と第２端部ケースフック２２はそれぞれ少なくとも１つ備えていればよい。そして、下部キャップフック２３と第２端部ケースフック２２とをワイヤー２１などの紐状部材で係止している。第４実施形態ではワイヤーを使用しているが、紐状の保持具で固定可能なものであればワイヤー以外のものを使用してもよく、例えば針金、バネ、結束帯などを使用することができる。
【００７０】
中空糸膜カートリッジ１００を筐体に装着する際は、第１実施形態と同様に、まず中空糸膜カートリッジ１００を筒状ケース３に挿入した後に上部キャップ４を接続して第１ポッティング部２４を固定する。続いてワイヤー２１の片端を第２端部ケースフック２２に接続し、さらにワイヤー２１のもう一端を下部キャップフック２３に接続して、その後下部キャップ５を接続する。このように構成することで、ワイヤー２１により第２ポッティング部２５を保持することができる。
【００７１】
図１８に示したように、第２ポッティング部２５と筐体の間には、径方向に間隙２６が設けられており、軸方向に間隙２７が設けられている。カートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｄの蒸気滅菌時にはこの間隙２６および間隙２７からスチームドレンを排出することができる。
【００７２】
＜中空糸膜＞
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールは、分離膜として、中空糸膜を用いる。中空糸膜は一般的に平膜よりも比表面積が大きく、単位時間当たりにろ過できる液量が多いため有利である。中空糸膜の構造としては全体的に孔径が一様な対称膜や、膜の厚み方向で孔径が変化する非対称膜、強度を保持するための支持層と対象物質の分離を行うための分離機能層を有する複合膜などが存在する。
【００７３】
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールで使用する中空糸膜の平均孔径は分離対象によって適宜選択すればよいが、細菌類や真菌類などの微生物や、動物細胞の分離などを目的とする場合、１０ｎｍ以上、２００ｎｍ以下であることが好ましい。平均孔径が１０ｎｍ未満だと透水性が低くなり、２００ｎｍを超えると微生物等が漏洩する可能性がある。本発明での平均孔径とは最も孔径の小さい緻密層の孔径とする。
【００７４】
本発明で使用する分離膜の材質は耐熱性、化学的耐久性などを満たせば特に限定されないが、分離膜は、例えばポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体、エチレン・四フッ化エチレン共重合体などのフッ素系樹脂、セルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレートなどのセルロースエステル、ポリスルホン、ポリエーテルスルホンなどのポリスルホン系樹脂、ポリアクリロニトリル、ポリイミド、ポリエチレン、ポリプロピレンなどの樹脂を含有することができる。特にフッ素系樹脂やポリスルホン系樹脂からなる分離膜は耐熱性、物理的強度、化学的耐久性が高いことから、本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールに好適に用いることができる。
【００７５】
また、本発明で使用する中空糸膜は、フッ素系樹脂やポリスルホン系樹脂に加えて、親水性樹脂をさらに含有してもよい。親水性樹脂によって、分離膜の親水性を高め、膜の透水性を向上させることができる。親水性樹脂は、分離膜に親水性を付与することができる樹脂であればよく、具体的な化合物に限定されるものではないが、例えば、セルロースエステル、脂肪酸ビニルエステル、ビニルピロリドン、エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、ポリメタクリル酸エステル系樹脂及びポリアクリル酸エステル系樹脂などが好適に用いられる。
【００７６】
中空糸膜カートリッジを作製する際は端部ケースに中空糸膜を充填し、接着剤で固定するが、ハンドリングや接着の問題から予め中空糸膜を乾燥させておく。しかし中空糸膜の多くは乾燥により収縮が起こり、透水性が低下するという問題があるため、グリセリン水溶液に浸漬した後で乾燥させたものを用いる。グリセリン水溶液に浸漬した後で乾燥すると、グリセリンが細孔内に残留することで乾燥による収縮を防止することができ、その後エタノールなどの溶媒で浸漬処理を行うことで透水性を回復させることができる。
【００７７】
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールは、蒸気滅菌してから使用することも可能だが、中空糸膜の種類によっては蒸気滅菌により収縮が起こるものがある。そのためモジュール作製後に蒸気滅菌を行うと中空糸膜の収縮により中空糸膜の破断が起こる可能性があるため、予め中空糸膜を蒸気処理し、収縮させておくことが望ましい。一般的に蒸気滅菌は１２１℃以上で実施するため、１２１℃以上の蒸気で前処理を実施しておくことが望ましい。
【００７８】
＜筐体、端部ケース、整流筒、ピン、リング等の材質＞
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールで使用する筐体の材質は耐熱性、化学的耐久性などを満たせば特に限定されないが、例えばポリスルホン系樹脂、ポリテトラフルオロエチレン、ペルフルオロアルコキシフッ素樹脂などのフッ素系樹脂、ポリカーボネート、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルケトン、ステンレス、アルミニウムなどを挙げることができる。また本発明の中空糸膜モジュールで使用する第１および第２端部ケース、整流筒、ピン、リング、第２端部ケースフック並びに下部キャップフックの材質は特に限定されないが、例えば筐体と同様の材料から選択することができる。
【００７９】
＜接着剤＞
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールで使用する接着剤の種類は、接着対象部材との接着強度、耐熱性、化学的耐久性などを満たせば特に限定されないが、例えばエポキシ樹脂やポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂などを使用することができる。
【実施例】
【００８０】
＜クロスフローろ過試験＞
実施例におけるカートリッジ式中空糸膜モジュールのクロスフローろ過試験は次の方法で実施した。
原水タンクからポンプを用いてカートリッジ式中空糸膜モジュールの原水流入口に水を供給した。供給された水は原水出口とろ過液出口から排出させ、原水タンクへ戻した。ここで原水出口からの流量は２０ｍ３／ｈとなるように調整し（膜面線速度０．５ｍ／ｓ）、ろ過液出口からの流量は３００Ｌ／ｈとなるように調整して、１００時間運転を行った。その後中空糸膜カートリッジを取り出し、目視で中空糸膜の折れ曲がり（座屈）が発生していないか確認した。【００８１】
＜蒸気加熱試験＞
実施例におけるカートリッジ式中空糸膜モジュールの蒸気加熱試験は次の方法で実施した。
カートリッジ式中空糸膜モジュールの第２ポッティング部の側面について、筐体の軸方向における上部、中央部、下部に熱電対を設置し、ポリイミドテープで固定した。
また第２接着部上面については膜束内に熱電対を差し込み、接点が第２接着部上面に接触するようにして、熱電対をポリイミドテープで固定した。熱電対は第２接着部上面の最低部付近に３箇所以上設置した。
熱電対の設置後に、中空糸膜モジュール上側の原水出口から１２５℃の水蒸気を供給し、３０分後に温度を測定した。ここで原水流入口の下部にスチームトラップを設置し、蒸気加熱時に発生するスチームドレンを排出した。【００８２】
＜実施例１＞
東レ社製のＰＶＤＦ中空糸膜（ＨＦＳ膜）を６０００本使用し、図１に示すカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａを作製した。中空糸膜カートリッジ１００は静置ポッティングにより作製した。第２ポッティング部２５はピン１８で保持される。ここで筒状ケース３の内径は１５９．０ｍｍであり、第２ポッティング部２５と筐体の径方向の間隙２６は０．５ｍｍ、第２ポッティング部２５と筐体の軸方向の間隙２７は０．５ｍｍとなるように製作した。また第２ポッティング部２５には図３に示す貫通孔１３を形成させた。ここで第２接着部上面８Ａの最低面から高さ３．０ｍｍの部分に貫通孔１３の開口部１３Ａが配置されるように、静置ポッティング時に第２端部ケース９の鉛直方向の傾きを調整して作製した。
このカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａについてクロスフローろ過試験を実施した結果、中空糸膜の折れ曲がりは認められなかった。
またこのカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ａについて蒸気加熱試験を実施した結果、第２ポッティング部側面の最低温度は１２５℃だった。また第２接着部上面の最低温度は１２４℃だった。
実施例１の中空糸膜モジュールの構造を表１に、クロスフローろ過試験および蒸気加熱試験の結果を表２にそれぞれ示す。【００８３】
＜実施例２＞
東レ社製のＰＶＤＦ中空糸膜（ＨＦＳ膜）を６０００本使用し、図８に示すカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｂを作製した。中空糸膜カートリッジ１００は静置ポッティングにより作製した。第２ポッティング部２５は下部キャップ５の内側に設けられたピン１８で保持される。ここで筒状ケース３の内径は１５９．０ｍｍであり、第２ポッティング部２５と筐体の径方向の間隙２６は０．５ｍｍ、第２ポッティング部２５と筐体の軸方向の間隙２７は０．５ｍｍとなるように製作した。また第２ポッティング部２５には図９に示す貫通孔１３を形成させた。ここで第２接着部上面８Ａの最低面から高さ１．０ｍｍの部分に貫通孔１３の開口部１３Ａが配置されるように、静置ポッティング時に第２端部ケース９の鉛直方向の傾きを調整して作製した。
このカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｂについてクロスフローろ過試験を実施した結果、中空糸膜の折れ曲がりは認められなかった。
またこのカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｂについて蒸気加熱試験を実施した結果、第２ポッティング部側面の最低温度は１２５℃だった。また第２接着部上面の最低温度は１２５℃だった。
実施例２の中空糸膜モジュールの構造を表１に、クロスフローろ過試験および蒸気加熱試験の結果を表２にそれぞれ示す。【００８４】
＜実施例３＞
東レ社製のＰＶＤＦ中空糸膜（ＨＦＳ膜）を６０００本使用し、図１３に示すカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｃを作製した。中空糸膜カートリッジ１００は静置ポッティングにより作製した。第２ポッティング部２５は、通液可能な切り欠きを有するリング２０で保持される。ここで筒状ケース３の内径は１５９．０ｍｍであり、第２ポッティング部２５と筐体の径方向の間隙２６は３．０ｍｍ、第２ポッティング部２５と筐体の軸方向の間隙２７は３．０ｍｍとなるように製作した。また第２ポッティング部２５には図９に示す貫通孔１３を形成させた。ここで第２接着部上面８Ａが水平となるように、静置ポッティング時に第２端部ケース９を鉛直方向に立てて作製した。
このカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｃについてクロスフローろ過試験を実施した結果、中空糸膜の折れ曲がりは認められなかった。
またこのカートリッジ式中空糸膜モジュール１０１Ｃについて蒸気加熱試験を実施した結果、第２ポッティング部側面の最低温度は１２５℃だった。また第２接着部上面の最低温度は１２５℃だった。
実施例３の中空糸膜モジュールの構造を表１に、クロスフローろ過試験および蒸気加熱試験の結果を表２にそれぞれ示す。【００８５】
＜比較例１＞
ピン１８を装着しない以外は、実施例１と同様の方法でカートリッジ式中空糸膜モジュールを作製した。
このカートリッジ式中空糸膜モジュールについてクロスフローろ過試験を実施した結果、中空糸膜が流れで押し上げられており、中空糸膜の折れ曲がりが認められた。
またこのカートリッジ式中空糸膜モジュールについて蒸気加熱試験を実施した結果、第２ポッティング部側面の最低温度は１２５℃だった。また第２接着部上面の最低温度は１２４℃だった。
比較例１の中空糸膜モジュールの構造を表１に、クロスフローろ過試験および蒸気加熱試験の結果を表２にそれぞれ示す。【００８６】
＜比較例２＞
リング２０に替わって、切り欠きを有さないリング状弾性部材（シリコーンゴム）で第２ポッティング部２５と筐体の間を液密にシールした以外は、実施例３と同様の方法でカートリッジ式中空糸膜モジュールを作製した。
このカートリッジ式中空糸膜モジュールについてクロスフローろ過試験を実施した結果、中空糸膜の折れ曲がりは認められなかった。
またこのカートリッジ式中空糸膜モジュールについて蒸気加熱試験を実施した結果、リング状弾性部材の上にスチームドレンが滞留したため、第２ポッティング部側面の最低温度は９５℃だった。また第２接着部上面の最低温度は１２５℃だった。
比較例２の中空糸膜モジュールの構造を表１に、クロスフローろ過試験および蒸気加熱試験の結果を表２にそれぞれ示す。【００８７】
【表１】
2014175409.tif 000003
【００８８】
【表２】
2014175409.tif 000004
【００８９】
本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、適宜、変形、改良等が自在である。その他、上述した実施形態における各構成要素の材質、形状、寸法、数値、形態、数、配置場所等は本発明を達成できるものであれば任意であり、限定されない。【００９０】
本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。本出願は、２０１３年４月２５日出願の日本特許出願（特願２０１３−０９２７０１）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
【産業上の利用可能性】
【００９１】
本発明のカートリッジ式中空糸膜モジュールは発酵工業分野、医薬品製造分野、食品工業分野、水処理分野などで使用することができる。
【符号の説明】
【００９２】
１００  中空糸膜カートリッジ
１０１Ａ，１０１Ｂ，１０１Ｃ，１０１Ｄ  カートリッジ式中空糸膜モジュール
１      中空糸膜
２      中空糸膜束
３      筒状ケース
３Ａ，３Ｂ    鍔部
４        上部キャップ
４Ａ    段部
５      下部キャップ
５Ａ    段部
６      第１接着部
７      第１端部ケース
７Ａ    鍔部
８      第２接着部
８Ａ    第２接着部上面
９      第２端部ケース
１０    原水流入口
１１    ろ過液出口
１２    原水出口
１３    貫通孔
１３Ａ  開口部
１４    整流筒
１５    Ｏリング
１６    ガスケット
１７    第１保持溝
１７Ａ  天井面（天井部）
１７Ｂ  底面（底部）
１８    ピン（保持部）
１８Ａ  ピン内側上面
１８Ｂ  ピン内側下面
１８Ｃ  ピン外側上面
１８Ｄ  ピン外側下面
１９    第２保持溝
１９Ａ  天井面（天井部）
１９Ｂ  底面（底部）
１９Ｃ  段差
１９Ｄ  縦溝部
１９Ｅ  横溝部
１９Ｆ  対向面
２０    リング（保持部）
２０Ａ  リング内側上面
２０Ｂ  リング内側下面
２０Ｃ  リング外側上面
２０Ｄ  リング外側下面
２０Ｅ  切り欠き
２１    ワイヤー（保持部）
２２    第２端部ケースフック
２３    下部キャップフック
２４    第１ポッティング部
２５    第２ポッティング部
２６    間隙（第２ポッティング部径方向）
２７    間隙（第２ポッティング部軸方向）
２８    間隙（整流筒径方向）
２９    スチームドレン
３０    接着剤投入器
３１    ポッティング用筒状ケース
３２    第１端部用ポッティングキャップ
３３    第２端部用ポッティングキャップ
３４    貫通孔形成ピン
３５    チューブ
【図１】
2014175409.tif 000005
【図２】
2014175409.tif 000006
【図３】
2014175409.tif 000007
【図４】
2014175409.tif 000008
【図５】
2014175409.tif 000009
【図６】
2014175409.tif 000010
【図７】
2014175409.tif 000011
【図８】
2014175409.tif 000012
【図９】
2014175409.tif 000013
【図１０】
2014175409.tif 000014
【図１１】
2014175409.tif 000015
【図１２】
2014175409.tif 000016
【図１３】
2014175409.tif 000017
【図１４】
2014175409.tif 000018
【図１５】
2014175409.tif 000019
【図１６】
2014175409.tif 000020
【図１７】
2014175409.tif 000021
【図１８】
2014175409.tif 000022
【図１９】
2014175409.tif 000023
【図２０】
2014175409.tif 000024
【図２１】
2014175409.tif 000025
【図２２】
2014175409.tif 000026
【国際調査報告】
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2014175409.tif 000028
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