(57)【要約】  合わせガラスの曲げ剛性、遮音性及び長期接着安定性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下であり、かつ１０℃でのせん断貯蔵等価弾性率を３０℃でのせん断貯蔵等価弾性率で除した値が１以上、１０以下であり、ガラス転移温度が−２５℃以上、０℃以下に存在し、−５０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上、１以下である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下であり、
１０℃でのせん断貯蔵等価弾性率を３０℃でのせん断貯蔵等価弾性率で除した値が１以上、１０以下であり、
ガラス転移温度が−２５℃以上、０℃以下に存在し、
−５０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上、１以下である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
ガラス転移温度が−２０℃以上に存在する、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
重量平均分子量が１０００００以上、１３０００００以下である樹脂を含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
−５０℃以上０℃以下の温度領域のうちの１０％以上の温度領域で、ｔａｎδが０．１以上である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、４００ＭＰａ以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
ポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記ポリビニルアセタール樹脂が、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂である、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
アクリル重合体を含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂を含む、請求項６又は７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
アクリル重合体を含む、請求項６又は７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
厚みが３ｍｍ以下である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
厚みが１．６ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、
前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【請求項１５】
前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、
前記第１のガラス板の厚みが１．６ｍｍ以下である、請求項１４に記載の合わせガラス。
【請求項１６】
前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、
前記第２の合わせガラス部材が第２のガラス板であり、
前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である、請求項１４又は１５に記載の合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。【０００４】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。【０００５】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。【０００６】
下記の特許文献２には、３３℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。特許文献２では、上記ポリマー層が、厚みが４．０ｍｍ以下であるガラス板の間に配置されることが記載されている。【０００７】
下記の特許文献３には、ポリビニルアセタール（Ａ）、少なくとも１種の可塑剤（Ｂ）、フュームドシリカ（Ｃ）及び少なくとも１種の塩基性化合物（Ｄ）を含む中間膜が開示されている。この中間膜では、フュームドシリカ（Ｃ）と可塑化ポリビニルアセタール（Ａ＋Ｂ）との屈折率の差が０．０１５以下であり、重量比Ｃ／（Ａ＋Ｂ）が２．７／１００〜６０／１００である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【特許文献２】ＵＳ２０１３／０２３６７１１Ａ１
【特許文献３】ＷＯ２００８／１２２６０８Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献１〜３に記載のような従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、曲げ剛性が低いことがある。このため、例えば合わせガラスが窓ガラスとして、自動車のサイドドアに使用される場合には、合わせガラスを固定する枠がなく、合わせガラスの剛性が低いことに起因する撓みが原因で、窓ガラスの開閉に支障をきたすことがある。【００１０】
また、近年、合わせガラスを軽量化するために、ガラス板の厚みを薄くすることが求められている。２つのガラス板の間に中間膜が挟み込まれた合わせガラスにおいて、ガラス板の厚みを薄くすると、曲げ剛性を充分に高く維持することが極めて困難であるという問題がある。【００１１】
例えば、ガラス板の厚みが薄くても、中間膜に起因して合わせガラスの曲げ剛性を高めることができれば、合わせガラスを軽量化することができる。合わせガラスが軽量であると、合わせガラスに用いる材料の量を少なくすることができ、環境負荷を低減することができる。さらに、軽量である合わせガラスを自動車に用いると、燃費を向上させることができ、結果として環境負荷を低減することができる。【００１２】
なお、特許文献３では、引張強度などの力学特性が改善されることが記載されている。しかし、一般に引張強度と曲げ剛性とは異なる。引張強度をある程度高めることができたとしても、曲げ剛性を十分に高めることができないことがある。【００１３】
また、中間膜を用いた合わせガラスでは、曲げ剛性が高いことに加えて、遮音性も高いことが望まれる。特許文献３では、引張強度を高めることができたとしても、遮音性が十分に高くならない。特に、厚みが薄いガラス板と、ガラス転移温度が低い遮音層を備える中間膜とを組み合わせることで、合わせガラスの曲げ剛性が不足するという課題は何ら示唆されていない。【００１４】
また、従来の中間膜を保管すると、中間膜同士が自着し、取扱性が低下することがあり、長期接着安定性が低いことがある。【００１５】
本発明の目的は、合わせガラスの曲げ剛性、遮音性及び長期接着安定性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明の広い局面によれば、０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下であり、１０℃でのせん断貯蔵等価弾性率を３０℃でのせん断貯蔵等価弾性率で除した値が１以上、１０以下であり、ガラス転移温度が−２５℃以上、０℃以下に存在し、−５０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上、１以下である、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。【００１７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、ガラス転移温度が−２０℃以上に存在する。【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、重量平均分子量が１０００００以上、１３０００００以下である樹脂を含む。【００１９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、−５０℃以上０℃以下の温度領域のうちの１０％以上の温度領域で、ｔａｎδが０．１以上である。【００２０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、４００ＭＰａ以下である。【００２１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂を含む。【００２２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリビニルアセタール樹脂が、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂である。【００２３】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、アクリル重合体を含む。【００２４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂とを含む。【００２５】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、アクリル重合体とを含む。【００２６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、厚みが３ｍｍ以下である。【００２７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる。【００２８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である。【００２９】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。【００３０】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、前記第１のガラス板の厚みが１．６ｍｍ以下である。【００３１】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、前記第２の合わせガラス部材が第２のガラス板であり、前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である。
【発明の効果】
【００３２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下であり、かつ１０℃でのせん断貯蔵等価弾性率を３０℃でのせん断貯蔵等価弾性率で除した値が１以上、１０以下であり、ガラス転移温度が−２５℃以上、０℃以下に存在し、−５０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上、１以下であるので、中間膜を用いた合わせガラスの曲げ剛性、遮音性及び長期接着安定性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図５】図５は、曲げ剛性の測定方法を説明するための模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００３４】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００３５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。
【００３６】
本発明に係る中間膜において、周波数１Ｈｚにて０℃以上３０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵等価弾性率を測定する。本発明に係る中間膜では、０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、上記せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下である。
【００３７】
さらに、本発明に係る中間膜では、１０℃でのせん断貯蔵等価弾性率を３０℃でのせん断貯蔵等価弾性率で除した値（１０℃でのせん断貯蔵等価弾性率／３０℃でのせん断貯蔵等価弾性率）が１以上、１０以下である。
【００３８】
さらに、本発明に係る中間膜では、ガラス転移温度が−２５℃以上、０℃以下に存在する。さらに、本発明に係る中間膜では、−５０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上、１以下である。
【００３９】
本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、中間膜を用いた合わせガラスの曲げ剛性を高めることができる。また、合わせガラスを得るために、中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されることが多い。第１のガラス板の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。また、第１のガラス板と第２のガラス板との双方の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。なお、第１のガラス板と第２のガラス板との双方の厚みが厚いと、合わせガラスの曲げ剛性はより一層高くなる。
【００４０】
さらに、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、中間膜を用いた合わせガラスの遮音性も高めることができる。
【００４１】
さらに、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、耐貫通性に優れた合わせガラスを得ることができる。
【００４２】
湾曲した合わせガラスを得ることなどを目的として、中間膜は、曲げガラスに適用されることがある。本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、中間膜の曲げ合わせ性を高めることができる。曲げ合わせ性とは、曲げガラスに合わせる時の合わせやすさを意味する。
【００４３】
さらに、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、中間膜を保管しても、中間膜同士が自着し難く、長期間にわたり良好な取扱性を維持することができ、長期接着安定性を高めることができる。
【００４４】
せん断貯蔵等価弾性率は、多層体を単層とみなした時のせん断貯蔵弾性率のことを示す。なお、単層の場合は、単層のせん断貯蔵弾性率のことを示す。せん断貯蔵等価弾性率は、層間で滑らない場合、例えば、中間膜を構成する層構成のまま、一般的な動的粘弾性測定方法にてせん断貯蔵弾性率を測定することにより、測定することができる。
【００４５】
上記せん断貯蔵等価弾性率を測定する方法としては、中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０℃から１００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定することが好ましい。
【００４６】
また、せん断貯蔵等価弾性率Ｇ’＊は以下の式（Ｘ）により求められる。
【００４７】
Ｇ’＊＝（Σｉａｉ）／（Σｉａｉ／Ｇ’ｉ）  …式（Ｘ）
【００４８】
上記式（Ｘ）中のＧ’ｉは中間膜におけるｉ層目のせん断貯蔵弾性率を示し、ａｉは中間膜におけるｉ層目の厚みを示す。Σｉはｉ層の数値の和を計算することを意味する。
【００４９】
０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、上記せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下であることで、高い曲げ剛性と、高い遮音性との双方を達成することができる。特に、合わせガラスが汎用される温度条件で、高い曲げ剛性と、高い遮音性との双方を両立することができる。
【００５０】
せん断貯蔵等価弾性率が低いと、曲げ剛性が低くなる傾向がある。せん断貯蔵等価弾性率が高いと、コインシデンス周波数が低周波数側になるため、耳で感度よく音が認識され、遮音性が悪くなる傾向があり、更に柔軟性が低下し、耐貫通性及び曲げ合わせ特性も低下する傾向がある。さらに、せん断貯蔵等価弾性率が低いと、自着性が高くなるため、長期接着安定性が悪くなり、性能を安定して発揮しなくなる可能性がある。
【００５１】
曲げ剛性と遮音性とをより一層高める観点からは、０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、上記せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、４００ＭＰａ以下であることが好ましい。
【００５２】
上記値（１０℃でのせん断貯蔵等価弾性率／３０℃でのせん断貯蔵等価弾性率）は１以上、好ましくは１．１以上、より好ましくは２以上、１０以下、好ましくは９以下、より好ましくは５以下である。上記値が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスが汎用される温度条件で、曲げ剛性がより一層高くなり、遮音性がより一層高くなる。
【００５３】
本発明に係る中間膜では、ガラス転移温度が−２５℃以上、０℃以下に存在することが好ましい。本発明に係る中間膜では、ガラス転移温度が−２０℃以上、０℃以下に存在することがより好ましい。ガラス転移温度が上記下限以上及び上記上限以下であると、時間温度換算則よりコインシデンス周波数に対応する温度とすることができ、遮音性を改善することができる。また、早い速度に対応可能になるため、高速の衝撃のエネルギー吸収性が高くなり、耐貫通性が向上する。
【００５４】
上記ガラス転移温度を測定する方法として、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０℃から１００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。
【００５５】
−５０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値は０．１以上、好ましくは０．１１以上、１以下、好ましくは０．８以下、より好ましくは０．６以下である。ｔａｎδの最大値が上記下限以上であると、エネルギー損失能が高くなるため、遮音性、耐貫通性、及び曲げ合わせ性が効果的に高くなる。ｔａｎδの最大値が上記上限以下であると、せん断貯蔵等価弾性率が適度に高くなり、曲げ剛性及び耐貫通性が効果的に高くなる。また、ｔａｎδの最大値が上記上限以下であると、長期接着安定性が効果的に高くなる。
【００５６】
−５０℃以上０℃以下の温度領域のうちの１０％以上の温度領域で、ｔａｎδが０．１以上であることが好ましい。この場合には、低温から室温（２３℃）までの温度領域における遮音性が効果的に高くなる。
【００５７】
上記中間膜は、２層以上の構造を有していてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第２の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層を備える場合に、上記第１の層の第１の表面側に、上記第１の層が配置される。
【００５８】
上記中間膜は、３層以上の構造を有していてもよく、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第３の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層及び上記第３の層を備える場合に、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。
【００５９】
上記第２の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第２の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。上記第１の層の第１の表面（上記第２の層側の表面）とは反対の第２の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であってもよい。上記第１の層に積層されるガラス板の厚み好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。上記第３の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第３の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。
【００６０】
上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは３．５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第１のガラス板と厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第２のガラス板とを用いて、上記第１のガラス板と上記第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るためにより好適に用いられる。
【００６１】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００６２】
図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。
【００６３】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【００６４】
なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００６５】
図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。
【００６６】
図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
【００６７】
以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００６８】
（樹脂）
中間膜、上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層は、樹脂を含むことが好ましい。上記樹脂としては、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂が挙げられる。
【００６９】
上記樹脂の重量平均分子量は、好ましくは３００００以上、より好ましくは１０００００以上、更に好ましくは１２００００以上、好ましくは１５０００００以下、より好ましくは１３０００００以下、更に好ましくは１２０００００以下、特に好ましくは７５０００００以下、最も好ましくは４５００００以下である。上記重量平均分子量が上記下限以上及び上記上限以下であると、押出成形により中間膜を容易に得ることができ、更にせん断貯蔵等価弾性率が適度になり、曲げ合わせ性や発泡抑制性がより一層良好になる。
【００７０】
上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されるポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
【００７１】
上記樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂、アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体であることが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂又はアクリル重合体であることがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂であることが更に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の使用により、強靭性が効果的に高くなり、耐貫通性がより一層高くなる。上記熱可塑性樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されていてもよい。
【００７２】
剛性、遮音性、耐貫通性、曲げ合わせ性、及び長期接着安定性を効果的に高くする観点からは、上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂又はアクリル重合体を含むことが好ましい。この場合に、ポリビニルアセタール樹脂とアクリル重合体との内の一方のみを用いてもよく、双方を用いてもよい。剛性、遮音性、耐貫通性、曲げ合わせ性、及び長期接着安定性を効果的に高くする観点からは、中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、アクリル重合体を含むことが好ましい。
【００７３】
上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂とを含んでいてもよい。上記中間膜は、アクリル重合体以外の熱可塑性樹脂と、アクリル重合体とを含んでいてもよい。上記熱可塑性樹脂を２種以上併用する場合の組み合わせとしては、上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂とアクリル重合体とを含むことが特に好ましい。上記熱可塑性樹脂を２種以上併用した場合には性能バランスを容易に調整することができ、剛性、遮音性、耐貫通性、曲げ合わせ性、及び長期接着安定性を効果的に高くすることができる。特に、ポリビニルアセタール樹脂とアクリル重合体との組み合わせにより、上記性能をさらに高くすることができる。
【００７４】
剛性、遮音性、耐貫通性、曲げ合わせ性、及び長期接着安定性を効果的に高くする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。本明細書において、ポリビニルアセタール樹脂には、アセトアセタール化された樹脂が含まれる。
【００７５】
上記樹脂は、極性基を有することが好ましく、水酸基を有することが好ましい。このような基の存在により、中間膜は強靭となるだけでなく、中間膜と合わせガラス部材との接着性がより一層高くなり、曲げ剛性及び耐貫通性がより一層高くなる。
【００７６】
上記アクリル重合体は、（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の重合体であることが好ましい。上記アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
【００７７】
上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは特に限定されない。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ−プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、ポリ（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、ポリ（メタ）アクリル酸グリシジル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル、ポリ（メタ）アクリル酸プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸２−エチルオクチル、ポリ（メタ）アクリル酸ノニル、ポリ（メタ）アクリル酸イソノニル、ポリ（メタ）アクリル酸デシル、ポリ（メタ）アクリル酸イソデシル、ポリ（メタ）アクリル酸ラウリル、ポリ（メタ）アクリル酸イソテトラデシル、ポリ（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、及びポリ（メタ）アクリル酸ベンジル等が挙げられる。また、極性基を有する（メタ）アクリル酸、及び、（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、及び（メタ）アクリル酸グリシジル等が挙げられる。なかでも、動的粘弾性スペクトルにおいて、損失正接の極大値を示す温度を適度な範囲内に容易に制御することができることから、ポリアクリル酸エステルが好ましく、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ｎ−ブチル、ポリアクリル酸２−エチルヘキシル又はポリアクリル酸オクチルがより好ましい。これらの好ましいポリ（メタ）アクリル酸エステルの使用により、中間膜の生産性と中間膜の特性のバランスとがより一層良好になる。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７８】
上記熱可塑性樹脂は架橋構造を有してもよい。上記熱可塑性樹脂が架橋構造を有することにより、せん断貯蔵等価弾性率を制御でき、優れた可撓性と高い強度とを併せ持つ中間膜を作製することができる。上記熱可塑性樹脂を架橋させる方法としては、樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法、樹脂のポリマー構造中に存在する官能基に対して反応する官能基を２つ以上有する架橋剤を用いて架橋させる方法、過酸化物等の水素引き抜き能を有するラジカル発生剤を用いてポリマーを架橋させる方法、並びに電子線照射により架橋させる方法等が挙げられる。なかでも、せん断貯蔵等価弾性率を制御しやすく、中間膜の生産性が高くなることから、樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法が好適である。
【００７９】
上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよいが、遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８０】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリアクリル樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００８１】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
【００８２】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性と曲げ剛性とがより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００８３】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００８４】
上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は２〜１０であることが好ましく、２〜５であることがより好ましく、２、３又は４であることが更に好ましい。また、上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が２又は４であることが好ましく、この場合には、ポリビニルアセタール樹脂の生産が効率的である。
【００８５】
上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドがより好ましく、アセトアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）を単層の中間膜の一部として用いる場合には、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、曲げ剛性がより一層高くなり、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）を多層の中間膜の一部として用いる場合には特に、この水酸基の含有率の下限及び上限を満足することが好ましい。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２８モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２８モル％以下である中間膜を用いた合わせガラスは曲げ剛性が低くなる傾向にあるが、本発明の構成によって、曲げ剛性を顕著に改善できる。
【００８８】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、曲げ剛性がより一層高くなり、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８９】
遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。
【００９０】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００９１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤や他の熱可塑性樹脂との相溶性が高くなり、遮音性や耐貫通性により一層優れ、長期間に渡り性能がより一層安定する。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。
【００９２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００９３】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００９４】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００９５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００９６】
上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
【００９７】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【００９８】
合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度（ａ）が８モル％未満であり、かつアセタール化度（ａ）が６５モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。
【００９９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％未満、好ましくは７．９モル％以下、より好ましくは７．８モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは６モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．７モル％以上、特に好ましくは１モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が０．１モル％以上、８モル％未満であると、耐貫通性により一層優れ、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。アセチル化度（ａ）は５モル％以上であってもよく、１モル％以上であってもよい。
【０１００】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６４モル％以上、好ましくは６５モル％以上、より好ましくは６６モル％以上、更に好ましくは６７モル％以上、更に一層好ましくは６７．５モル％以上、特に好ましくは６８モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８４モル％以下、更に好ましくは８３モル％以下、特に好ましくは８２モル％以下である。アセタール化度（ａ）は７５モル％以下であってもよい。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１０１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６モル％以下、更に好ましくは３５モル％以下、特に好ましくは３４モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、長期接着安定性により一層優れ、上記第１の層と上記第２の層とが直接積層されている場合、上記第１の層に対する上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。水酸基の含有率（ａ）は、３１モル％以下であってもよく、３０モル％以下であってもよく、２９モル％以下であってもよく、２８モル％以下であってもよい。
【０１０２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％以上、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１０３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは７８モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７２モル％以下、特に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１０４】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、上記第１の層と上記第２の層とが直接積層されている場合、上記第１の層に対する上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【０１０５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【０１０６】
（可塑剤）
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０７】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【０１０８】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【０１０９】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【０１１０】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１１１】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１１２】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【０１１３】
【化１】
2016158695.tif 000003
【０１１４】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【０１１５】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
【０１１６】
上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）、並びに上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下、更に好ましくは３２重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１１７】
上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は、好ましくは１重量部以上、より好ましくは３重量部以上、更に好ましくは５重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）は、５０重量部以上であってもよく、５５重量部以上であってもよく、６０重量部以上であってもよい。
【０１１８】
上記中間膜が２層以上である場合には、合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。特に、上記含有量（１）が５５重量部以上である中間膜を用いた合わせガラスは曲げ剛性が低くなる傾向にあるが、本発明の構成により、曲げ剛性を顕著に改善できる。
【０１１９】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。
【０１２０】
（遮熱性化合物）
上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２１】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２２】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１２３】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【０１２４】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【０１２５】
上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【０１２６】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２７】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【０１２８】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１２９】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【０１３０】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【０１３１】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【０１３２】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【０１３３】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１３４】
上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【０１３５】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３６】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【０１３７】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【０１３８】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１３９】
上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
【０１４０】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４１】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１４２】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤等が挙げられる。
【０１４３】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１４４】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１４５】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１４６】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１４７】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１４８】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１４９】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１５０】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１５１】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１５２】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１５３】
期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１５４】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１５５】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１５６】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１５７】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１５８】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１５９】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１６０】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１６１】
（他の成分）
上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、フィラー、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６２】
せん断貯蔵等価弾性率を好適な範囲に制御するために、中間膜、第１の層、第２の層及び第３の層は、フィラーを含んでいてもよい。上記フィラーとしては、炭酸カルシウム粒子、及びシリカ粒子等が挙げられる。曲げ剛性及を効果的に高め、透明性の低下を効果的に抑える観点からは、シリカ粒子が好ましい。
【０１６３】
フィラーを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記フィラーの含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは５重量％以上、更に好ましくは１０重量部以上、好ましくは６０重量％以下、より好ましくは５０重量％以下である。
【０１６４】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１６５】
中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０３５Ｔ以上、より好ましくは０．０６２５Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、特に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。
【０１６６】
上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
【０１６７】
上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
【０１６８】
本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１６９】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１７０】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１７１】
（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１７２】
図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１７３】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１７４】
図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１７５】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１７６】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１７７】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１７８】
上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
【０１７９】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
【０１８０】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１８１】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１８２】
本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの厚みが薄くても、合わせガラスの曲げ剛性を高く維持することができる。合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりする観点からは、上記ガラス板の厚みは、好ましくは２ｍｍ以下、より好ましくは１．８ｍｍ以下、より一層好ましくは１．６ｍｍ以下、より一層好ましくは１．５ｍｍ以下、更に好ましくは１．４ｍｍ以下、更に好ましくは１．３ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．０ｍｍ以下、特に好ましくは０．７ｍｍ以下である。合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりする観点からは、上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は、好ましくは３．５ｍｍ以下、より好ましくは３．２ｍｍ以下、更に好ましくは３ｍｍ以下、特に好ましくは２．８ｍｍ以下である。
【０１８３】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【０１８４】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０１８５】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１８６】
以下の材料を用意した。
【０１８７】
（樹脂）
下記の表１〜４に示すポリビニルアセタール樹脂を適宜用いた。用いたポリビニルアセタール樹脂については、実施例２０〜２２以外では、アセタール化に、炭素数４のｎ−ブチルアルデヒドが用いられており、ポリビニルブチラール樹脂が用いられている。実施例２０〜２２では、アセタール化に、炭素数２のアセトアルデヒドが用いられており、ポリビニルアセトアセタール樹脂が用いられている。
【０１８８】
ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。また、アセタールの種類がアセトアセタールである場合には、アセタール化度は、同様に、アセチル化度、水酸基の含有率を測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度及び水酸基の含有率を引くことにより、算出した。
【０１８９】
また、下記の表１〜４に示すアクリル重合体を適宜用いた。下記の表１〜４に示すアクリル重合体は、アクリル酸エチルと、アクリル酸ブチルと、アクリル酸ベンジルと、アクリル酸２−ヒドロキシエチルと、アクリル酸２−エチルヘキシルとを下記の表１〜４に示す含有量で含む重合成分を重合させたアクリル重合体である。
【０１９０】
（添加剤）
シリカ粒子（東ソー・シリカ社製「ＢＺ−４００」ＢＥＴ法による比表面積４５０ｍ２／ｇ）
【０１９１】
（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
【０１９２】
（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
【０１９３】
（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０１９４】
（実施例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）７０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０１９５】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）２０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０１９６】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み８００μｍ）／第１の層（厚み６０μｍ）／第３の層（厚み８００μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み１６６０μｍ）を作製した。
【０１９７】
合わせガラスＡの作製（曲げ剛性測定用）：
得られた中間膜を縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍ）を用意した。この２つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２６６０Ｐａ（２０ｔｏｒｒ）の真空度で２０分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に９０℃で３０分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａ（１２ｋｇ／ｃｍ２）の条件で２０分間圧着を行い、合わせガラスＡを得た。
【０１９８】
合わせガラスＢの作製（遮音性測定用）：
得られた中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスＢを得た。
【０１９９】
合わせガラスＣの作製（耐貫通性試験用）：
得られた中間膜を縦１５ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦１５ｃｍ×横１５ｃｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスＣを得た。
【０２００】
中間膜、ＰＥＴ積層体の作製（曲げ合わせ試験用）：
得られた中間膜を縦５ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。同じ大きさの５０マイクロメートルの離型処理が施されていないＰＥＴフィルムを１枚用意した。このＰＥＴフィルムと、得られた中間膜を積層し、積層体を得た。得られた積層体を、オートクレーブ中で、９０℃で３０分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａ（１２ｋｇ／ｃｍ２）の条件で２０分間圧着を行い、積層体Ａを得た。
【０２０１】
（実施例２〜４及び比較例１〜３）
第１の層を形成するための組成物に用いる樹脂、可塑剤の種類と配合量、及び添加剤の種類と配合量とを下記の表１に示すように設定したこと、第２の層及び第３の層を形成するための組成物に用いる樹脂、及び可塑剤の種類と配合量とを下記の表１に示すように設定したこと、並びに第１の層、第２の層、第３の層、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の厚みを下記の表１に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例２〜４及び比較例１〜３では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１と同様の配合量（（熱可塑性樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合した。
【０２０２】
（実施例５）
中間膜を形成するための組成物の作製： 
下記の表２に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、下記の表２に示す種類のポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂（アクリル重合体）１００重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、中間膜を形成するための組成物を得た。
【０２０３】
中間膜の作製：
中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、単層の中間膜（厚み７６０μｍ）を作製した。
【０２０４】
（実施例６〜２２及び比較例４〜６）
中間膜を形成するための組成物に用いる樹脂、及び可塑剤の種類と配合量とを下記の表２に示すように設定したこと、並びに中間膜、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の厚みを下記の表２に示すように設定したこと、並びに中間膜、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の厚みを下記の表２に示すように設定したこと以外は実施例５と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例６〜２２及び比較例４〜６では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１と同様の配合量（熱可塑性樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合した。
【０２０５】
（評価）
（０）重量平均分子量
中間膜に用いた樹脂の重量平均分子量を、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定した。
【０２０６】
（１）等価粘弾性
せん断貯蔵等価弾性率：
周波数１Ｈｚにて、０℃以上３０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵等価弾性率を測定した。具体的には、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、中間膜を長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０℃から１００℃まで、周波数１Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定を行った。各層間の滑りによる測定不具合がない場合には、せん断貯蔵等価弾性率を以下の基準で判定した。不具合がある場合には、各層の粘弾性を上記の方法で測定し、計算によりせん断貯蔵等価弾性率を算出した。せん断貯蔵等価弾性率を以下の基準で判定した。
【０２０７】
［せん断貯蔵等価弾性率の判定基準］
○○：０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、４００ＭＰａ以下である
○：○○の基準に相当せず、かつ、０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵等価弾性率が１０ＭＰａ以上、５００ＭＰａ以下である
×：○○及び○の基準に相当しない
【０２０８】
また、値（１０℃でのせん断貯蔵等価弾性率／３０℃でのせん断貯蔵等価弾性率）を求めた。下記の表では、せん断貯蔵等価弾性率の除した値（１０℃−３０℃）として記載した。
【０２０９】
ガラス転移温度Ｔｇ：
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、中間膜を長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０℃から１００℃まで、周波数１Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定を行った。得られた粘弾性スペクトルで、損失正接が−２５℃から０℃にピークがある場合はピーク温度を、ない場合は「なし」と記載した。
【０２１０】
−２５℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値、及び−５０℃以上０℃以下の温度領域でのｔａｎδ：
−２５℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値を評価した。具体的には、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、中間膜を長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０℃から１００℃まで、周波数１Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定を行った。得られた粘弾性スペクトルで、損失正接が−２５℃から０℃にピークがある場合はピーク値を記載した。
【０２１１】
また、−５０℃以上０℃以下の温度領域のうちの１０％以上の温度領域で、ｔａｎδが０．１以上であるか否かを評価しｔａｎδを以下の基準で判定した。
【０２１２】
［ｔａｎδの判定基準］
○：−５０℃以上０℃以下の温度領域のうちの１０％以上の温度領域で、ｔａｎδが０．１以上である
△：−５０℃以上０℃以下の温度領域のうちの５％以上、１０％未満の温度領域で、ｔａｎδが０．１以上である
×：○及び△の基準に相当しない
【０２１３】
（２）曲げ剛性
得られた合わせガラスＡを用いて、曲げ剛性を評価した。
【０２１４】
図５に模式的に示す試験方法で、曲げ剛性を評価した。測定装置としては、３点曲げ試験治具を備えたオリエンテック社製のＵＴＡ−５００を使用した。測定条件としては、測定温度１０℃（１０℃±３℃）、又は２０℃（２０±３℃）、距離Ｄ１は１２ｃｍ、距離Ｄ２は２０ｃｍとし、変位速度１ｍｍ／分でＦの方向に合わせガラスに変形を加え、１．５ｍｍの変位を加えたときの応力を測定し、曲げ剛性を算出した。曲げ剛性を以下の基準で判定した。曲げ剛性の数値が高いほど、曲げ剛性に優れる。
【０２１５】
［曲げ剛性の判定基準］
○：曲げ剛性が５０Ｎ／ｍｍ以上
△：曲げ剛性が４５Ｎ／ｍｍ以上、５０Ｎ／ｍｍ未満
×：曲げ剛性が４５Ｎ／ｍｍ未満
【０２１６】
（３）遮音性
得られた合わせガラスＢをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー  ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
【０２１７】
このようにして得られた損失係数と合わせガラスＢとの共振周波数との比から、１０℃及び２０℃における音周波数（Ｈｚ）と音響透過損失（ｄＢ）との関係を示すグラフを作成し、音周波数３，０００Ｈｚ付近における極小の音響透過損失（ＴＬ値）を求めた。このＴＬ値が高いほど、遮音性が高くなる。遮音性を下記の基準で判定した。
【０２１８】
［遮音性の判定基準］
○：ＴＬ値が３５ｄＢ以上
△：ＴＬ値が３０ｄＢ以上、３５ｄＢ未満
×：ＴＬ値が３０ｄＢ未満
【０２１９】
（４）耐貫通性
得られた合わせガラスＣを、表面温度が２０℃となるように調整した。次いで、１．５ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、２５ｃｍずつ高くし、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性（最大高さ）を評価した。耐貫通性を以下の基準で判定した。
【０２２０】
［耐貫通性の判定基準］
○：２ｍの高さでも合格
×：２ｍ未満で不合格
【０２２１】
（５）長期接着安定性
得られた中間膜を２３℃で３０日間保管した。保管前後で、下記の自着力の測定を行った。
【０２２２】
自着力の測定：
２３℃及び湿度５０％ＲＨの条件下で、中間膜から試料（幅１０ｍｍ×長さ１００ｍｍ）を２枚切り出した。２枚の中間膜を重なるように位置合わせした後、２ｋｇのローラーを試料上で長さ方向に２往復させ、圧着し、試験片を得た。得られた試験片の片側に両面テープを貼り、その両面テープを介してＳＵＳ製の固定板に試験片を固定した。剥離速度５００ｍｍ／分で１８０度剥離試験を行い、剥離強度を測定した。長期接着安定性を下記の基準で判定した。
【０２２３】
［長期接着安定性の判定基準］
○：保管後の剥離強度が保管前の剥離強度の±１０％の範囲内
×：○の基準に相当しない
【０２２４】
（６）曲げ合わせ性
得られた積層体Ａを用いて、曲げ合わせ性を評価した。
【０２２５】
図５に模式的に示す試験方法で、曲げ合わせ性を評価した。測定装置としては、３点曲げ試験治具を備えたオリエンテック社製のＵＴＡ−５００を使用した。測定条件としては、測定温度２０℃（２０±３℃）、距離Ｄ１は３ｃｍ、距離Ｄ２は５ｃｍとし、変位速度１ｍｍ／分でＦの方向に合わせガラスに変形を加え、１ｍｍの変位を加えたときの応力を測定し、曲げ合わせ性を評価した。曲げ合わせ性を以下の基準で判定した。
【０２２６】
［曲げ合わせ性の判定基準］
○：曲げ合わせ性の応力が３Ｎ／ｍｍ未満
△：曲げ合わせ性の応力が３Ｎ／ｍｍ以上、３．５Ｎ／ｍｍ未満
×：曲げ合わせ性の応力が３．５Ｎ／ｍｍ以上
【０２２７】
詳細及び結果を下記の表１〜４に示す。なお、下記の表１〜４では、樹脂、可塑剤、及び添加剤であるシリカ粒子以外の配合成分の記載は省略した。
【０２２８】
【表１】
2016158695.tif 000004
【０２２９】
【表２】
2016158695.tif 000005
【０２３０】
【表３】
2016158695.tif 000006
【０２３１】
【表４】
2016158695.tif 000007
【符号の説明】
【０２３２】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス
【図１】
2016158695.tif 000008
【図２】
2016158695.tif 000009
【図３】
2016158695.tif 000010
【図４】
2016158695.tif 000011
【図５】
2016158695.tif 000012
【国際調査報告】
2016158695.tif 000013
2016158695.tif 000014