(57)【要約】【課題】優れた耐食性を有すると共に、良好な磁気特性を併せ持つＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供すること。【解決手段】Ｒ２  Ｔ１４Ｂ結晶粒を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であって、隣り合う２つ以上の前記Ｒ２  Ｔ１４Ｂ結晶粒によって形成された粒界中に、前記Ｒ２  Ｔ１４Ｂ結晶粒内よりも、Ｒ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの濃度がともに高いＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を有することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。【選択図】図１
2015020180.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であって、
隣り合う２つ以上の前記Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒によって形成された粒界中に、前記Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒内よりも、Ｒ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの濃度がともに高いＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を有することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項２】
請求項１記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を備える回転機。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類元素（Ｒ）、ＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする少なくとも１種以上の遷移金属元素（Ｔ）およびホウ素（Ｂ）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石、および、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を備える回転機に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｒ−Ｔ−Ｂ（Ｒは１種以上の希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを含む１種以上の遷移金属元素）系焼結磁石は優れた磁気特性を有するものの、主成分として酸化され易い希土類元素を含有していることから耐食性が低い傾向にある。【０００３】
そのため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の耐食性を向上させるために、一般的には磁石素体の表面上に樹脂塗装やめっき等の表面処理を施して使用されることが多い。一方で、磁石素体の添加元素や内部構造を変えることにより、磁石素体そのものの耐食性を向上させる取り組みも行われている。磁石素体そのものの耐食性を向上させることは、表面処理後の製品の信頼性を高める上で極めて重要であり、またそれにより樹脂塗装やめっきよりも簡易な表面処理の適用が可能となることで、製品のコストを低減できるというメリットもある。【０００４】
従来、たとえば、特許文献１では、永久磁石合金中の炭素含有量を０．０４質量％以下に減らすことで、非磁性Ｒリッチ相中の希土類元素と炭素との金属間化合物Ｒ−Ｃを１．０質量％以下に抑制し、磁石の耐食性を向上させる技術が提案されている。また、特許文献２では、Ｒリッチ相中のＣｏ濃度を５質量％〜１２質量％とすることで、耐食性を改善する技術が提案されている。【０００５】
しかしながら、従来から用いられているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、使用環境における水蒸気などの水がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中のＲを酸化して水素を発生し、その水素を粒界中のＲリッチ相が吸収することで、Ｒリッチ相の腐食が進行し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性が低下してしまう。【０００６】
また、特許文献１で提案されているように、磁石合金中の炭素含有量を０．０４質量％以下に減らすためには、磁場中で成形する際に磁場配向性を向上させるために加える潤滑剤の添加量を大幅に減らす必要がある。そのため、成形体中の磁粉の配向度が低下し、焼結後の残留磁束密度Ｂｒが低下してしまい、十分な磁気特性を有する磁石が得られない。【０００７】
また、特許文献２で提案されているように、Ｒリッチ相中のＣｏ濃度を増加させるためには、原料組成のＣｏ添加量を多くする必要がある。しかし、Ｃｏは主相であるＲ２Ｔ１４Ｂ相へもＦｅを置換する形で入るため、Ｒリッチ相のみのＣｏ濃度を増加させることはできず、Ｒリッチ相で必要とされる以上のＣｏを添加する必要がある。そのため、高価なＣｏの使用量が増えることで製品コストが上昇すると共に、主相中のＦｅが必要以上にＣｏで置換されることにより磁気特性が低下してしまう。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平４−３３０７０２号公報
【特許文献２】特開平４−６８０６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、このような実状に鑑みてなされ、その目的は、優れた耐食性を有すると共に、良好な磁気特性を併せ持つＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石、及びそれを備える回転機を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するために、本発明者らは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の腐食のメカニズムについて鋭意研究をした。その結果、まず使用環境下の水蒸気などの水とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中のＲとによる腐食反応により発生する水素（Ｈ２）がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中の粒界に存在するＲリッチ相に吸蔵されることにより、Ｒリッチ相の水酸化物への変化が加速される。そして、Ｒリッチ相への水素の吸蔵およびＲリッチ相の水酸化物への変化に伴うＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の体積膨張によってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主相を構成する結晶粒（主相粒子）がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石から脱落し、Ｒの腐食が加速度的にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部に進行していくことを発見した。【００１１】
そこで、本発明者らは、粒界の水素吸蔵を抑制する方法について鋭意研究し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内の隣り合う２つ以上のＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒によって形成された粒界（特に、隣り合う３つ以上のＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒によって形成された三重点）中に、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒内よりも希土類（Ｒ）、ガリウム（Ｇａ）、コバルト（Ｃｏ）、銅（Ｃｕ）および窒素（Ｎ）の濃度が何れも高いＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を形成することにより、粒界への水素吸蔵は抑制でき、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の耐食性を大幅に向上できると共に、良好な磁気特性を有することができることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて完成されたものである。【００１２】
すなわち、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、
Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒を有し、
隣り合う２つ以上の前記Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒によって形成された粒界中に、前記Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒内よりも、Ｒ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの濃度がともに高いＲ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を有することを特徴とする。【００１３】
Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部とは、粒界中に存在する、Ｒ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの濃度がともにＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒内よりも高い領域であり、隣り合う２つ以上の結晶粒によって形成される粒界中に存在する。【００１４】
本発明では、粒界中にＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を有することで、腐食反応で発生する水素の粒界への吸蔵を効果的に抑制し、Ｒの腐食の内部進行を抑制することができ、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の耐食性を大幅に向上できると共に、良好な磁気特性を有することができる。なお、Ｒリッチ相とは、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒よりＲは多いが、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの内の少なくともＮに関しては、Ｒ２  Ｔ１４Ｂ結晶粒と同等以下程度にしか含まない粒界相として定義される。【００１５】
本発明は更に、上記本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を備える回転機を提供する。本発明の回転機は、上記本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を備えることから、高湿度等の過酷な条件で使用されても、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の錆等の発生による腐食が少ないため、長期間にわたって優れた性能を発揮することができる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、優れた耐食性を有するとともに、良好な磁気特性を併せ持つＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。また、本発明によれば、そのようなＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を備えることにより、高温高湿環境でも長期間に亘って優れた性能を維持することが可能な回転機を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】図１は、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の複数のＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒によって形成された粒界付近の反射電子像を模式的に示す図である。
【図２】図２は、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造する方法の一例を示すフローチャートである。
【図３】図３は、回転機の一実施形態の構成を簡略に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明を、図面に示す実施形態に基づき説明する。
【００１９】
＜Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石＞
本発明の実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の実施形態について説明する。図１に示すように、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒から成る粒子（主相）２を有し、隣り合う２つ以上の粒子２によって形成された粒界中に、前記Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒内よりも、Ｒ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの濃度がともに高いＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を有する。
【００２０】
粒界とは、２つのＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒によって形成される二粒子粒界４と、隣り合う３つ以上のＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒によって形成される三重点６とを含むものである。また、Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部とは、隣り合う２つ以上の結晶粒によって形成される粒界中に存在し、Ｒ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの各濃度がともにＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒内よりも高い領域である。Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部には、Ｒ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎが主な成分として含まれていれば、これら以外の成分が含まれていてもよい。
【００２１】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金を用いて形成される焼結体である。本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、結晶粒の組成がＲ２Ｔ１４Ｂ（Ｒは希土類元素の少なくとも１種を表し、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを含む１種以上の遷移金属元素を表し、ＢはＢまたはＢおよびＣを表す）という組成式で表されるＲ２Ｔ１４Ｂ化合物を含む主相と、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物よりＲを多く含む粒界とを有する。
【００２２】
Ｒは、希土類元素の少なくとも１種を表す。希土類元素とは、長周期型周期表の第３族に属するＳｃとＹとランタノイド元素とのことをいう。ランタノイド元素には、例えば、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ等が含まれる。希土類元素は、軽希土類および重希土類に分類され、重希土類元素（以下、ＲＨともいう）とは、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕをいい、軽希土類元素（以下、ＲＬともいう）はそれ以外の希土類元素である。本実施形態においては、製造コストおよび磁気特性の観点から、Ｒは、ＲＬ（Ｎｄ、Ｐｒの何れか一方または両方を少なくとも含む希土類元素）を含むものが好ましい。さらに磁気特性を向上させる観点からＲＬ（Ｎｄ、Ｐｒの何れか一方または両方を少なくとも含む希土類元素）とＲＨ（Ｄｙ、Ｔｂのいずれか一方または両方を少なくとも含む希土類元素）の両方を含んでもよい。
【００２３】
本実施形態では、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅおよびＣｏを含む１種以上の遷移金属元素を示すものである。Ｔは、Ｆｅ単独であってもよく、Ｆｅの一部がＣｏで置換されていてもよい。Ｆｅの一部をＣｏに置換する場合、磁気特性を低下させることなく温度特性を向上させることができる。
【００２４】
ＦｅまたはＦｅおよびＣｏ以外の遷移金属元素としては、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗなどが挙げられる。また、Ｔは、遷移金属元素以外に、例えば、Ａｌ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｂｉ、Ｓｎなどの元素の少なくとも１種の元素を更に含んでいてもよい。
【００２５】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においては、Ｂは、Ｂの一部を炭素（Ｃ）に置換することができる。この場合、磁石の製造が容易となるほか、製造コストの低減も図れるようになる。また、Ｃの置換量は、磁気特性に実質的に影響しない量とする。
【００２６】
また、その他、不可避的にＯ、Ｃ、Ｃａ等が混入してもよい。これらはそれぞれ０．５質量％程度以下の量で含有されていてもよい。
【００２７】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主相は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒であり、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒はＲ２Ｔ１４Ｂ型の正方晶からなる結晶構造を有するものである。また、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒の平均粒子径は、通常１μｍ〜３０μｍ程度である。
【００２８】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界は、少なくとも、Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を含み、Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部の他に、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒よりＲの濃度が高いＲリッチ相や、ホウ素（Ｂ）の濃度が高いＢリッチ相などを含んでいてもよい。
【００２９】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＲの含有量は、２５質量％以上３５質量％以下であり、好ましくは２９．５質量％以上３３質量％以下、より好ましくは２９．５質量％以上３２質量％以下である。Ｒの含有量が２５質量％未満では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主相となるＲ２Ｔ１４Ｂ化合物の生成が十分ではない。このため、軟磁性を持つα−Ｆｅなどが析出し、磁気特性が低下する可能性がある。また、Ｒの含有量が３５質量％を超えると、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主相となるＲ２Ｔ１４Ｂ化合物の体積比率が減少し、磁気特性が低下する可能性があり、また、耐食性も低下する傾向にある。
【００３０】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＢの含有量は、０．５質量％以上１．５質量％以下であり、好ましくは０．７質量％以上１．２質量％以下であり、より好ましいＢの量は０．７５質量％以上０．９５質量％以下である。Ｂの含有量が０．５質量％未満となると保磁力ＨｃＪが低下する傾向がある。また、Ｂの含有量が１．５質量％を超えると、残留磁束密度Ｂｒが低下する傾向がある。特に、Ｂの含有量が０．７５質量％以上０．９５％質量％以下の範囲にあるときに、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が形成されやすくなる。
【００３１】
Ｔは、上述の通り、Ｆｅ、またはＦｅおよびＣｏを含む１種以上の遷移金属元素を示すものである。本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＦｅの含有量は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の構成要素における実質的な残部であり、Ｆｅの一部がＣｏで置換してもよい。Ｃｏの含有量は０．３質量％以上３．０質量％以下の範囲が好ましく、１．０質量％以上２．０質量％以下とすることがより好ましい。Ｃｏの含有量が３．０質量％を超えると、残留磁束密度が低下する傾向がある。また、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が高価となる傾向がある。また、Ｃｏの含有量が０．３質量％未満となるとＲ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を形成しにくく、耐食性が低下する傾向にある。特に、Ｃｏの含有量が０．３質量％以上３．０％質量％以下の範囲にあるときに、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が形成しやすくなる。ＦｅまたはＦｅおよびＣｏ以外の遷移金属元素としては、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗなどが挙げられる。また、Ｔは、遷移金属元素以外に、例えば、Ａｌ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｂｉ、Ｓｎなどの元素の少なくとも１種の元素を更に含んでいてもよい。
【００３２】
本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においては、Ｃｕが含まれることになり、Ｃｕの含有量は、好ましくは０．０１〜１．５質量％、さらに好ましくは０．０５〜１．５質量％である。Ｃｕを含有することにより、得られる磁石の高保磁力化、高耐食性化、温度特性の改善が可能となる。Ｃｕの含有量が１．５質量％を超えると、残留磁束密度が低下する傾向がある。また、Ｃｕの含有量が０．０１質量％未満となるとＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を形成しにくく、耐食性が低下する傾向にある。特に、Ｃｕの含有量が０．０５質量％以上１．５％質量％以下の範囲にあるときに、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が形成されやすくなる。
【００３３】
本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においては、Ｇａが含まれることになり、Ｇａの含有量は、好ましくは０．０１〜１．５質量％、さらに好ましくは０．１〜１．０質量％である。Ｇａを含有することにより、得られる磁石の高保磁力化、高耐食性化、温度特性の改善が可能となる。Ｇａの含有量が１．５質量％を超えると、残留磁束密度が低下する傾向がある。また、Ｇａの含有量が０．１質量％未満となるとＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を形成しにくく、耐食性が低下する傾向にある。特に、Ｇａの含有量が０．１質量％以上１．０％質量％以下の範囲にあるときに、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が形成されやすくなる。
【００３４】
本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においては、Ａｌを含有することが好ましい。Ａｌを含有させることにより、得られる磁石の高保磁力化、高耐食性化、温度特性の改善が可能となる。Ａｌの含有量は０．０３質量％以上０．６質量％以下であるのが好ましく、０．０５質量％以上０．２５質量％以下がより好ましい。
【００３５】
本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においては、必要に応じてＺｒを含有させてもよい。Ｚｒを含有させることにより、焼結時の粒成長を抑制し、焼結温度幅を改善することが可能となる。Ｚｒを含有させる場合、Ｚｒの含有量は０．０１質量％以上１．５質量％以下であることが好ましい。
【００３６】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においては、一定量の酸素（Ｏ）を含んでもよい。一定量とは、他のパラメータ等で変化し適量決定されるが、酸素量は、耐食性の観点から、５００ｐｐｍ以上が好ましい。また、磁気特性の観点から、酸素量は、好ましくは２５００ｐｐｍ以下、より好ましくは、２０００ｐｐｍ以下である。
【００３７】
また、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中には、炭素（Ｃ）が含まれても良く、その炭素量は、他のパラメータ等によって変化し適量決定されるが、炭素量が増えると磁気特性は低下する。
【００３８】
また、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中の窒素（Ｎ）量は、好ましくは１００〜２０００ｐｐｍ、さらに好ましくは２００〜１０００ｐｐｍ、特に好ましくは３００〜８００ｐｐｍである。窒素量がこの範囲にあるとき、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が形成しやすくなる。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中の窒素（Ｎ）の添加方法は、特に限定されないが、たとえば後述するように、所定濃度の窒素ガス雰囲気下で原料合金を熱処理することにより導入しても良い。あるいは粉砕助剤として、窒素を含む助剤などを用いたり、その他、原料合金の処理剤として、窒素を含む物を用いることで、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中の粒界に窒素を導入してもよい。
【００３９】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中の酸素量、炭素量、窒素量の測定方法は、従来より一般的に知られている方法を用いることができる。酸素量は、例えば、不活性ガス融解−非分散型赤外線吸収法により測定され、炭素量は、例えば、酸素気流中燃焼−赤外線吸収法により測定され、窒素量は、例えば、不活性ガス融解−熱伝導度法により測定される。
【００４０】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、粒界のＲ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部は、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部におけるＮの原子数が、Ｒ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの原子数の和に対して１〜１３％であることが好ましい。このような比率でＮを含むＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が存在することにより、水とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中のＲとによる腐食反応により発生する水素が内部のＲリッチ相へ吸蔵されていくことを効果的に抑制し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の腐食の内部への進行を抑制することができると共に、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は良好な磁気特性を有することができる。
【００４１】
また、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部におけるＧａの原子数は、Ｒ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの原子数の和に対して７〜１６％、Ｃｏの原子数は、Ｒ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの原子数の和に対して１〜９％、Ｃｕの原子数は、Ｒ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの原子数の和に対して４〜８％、であることが好ましい。このような比率で各元素を含むＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が存在することにより、水とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中のＲとによる腐食反応により発生する水素が内部のＲリッチ相へ吸蔵されていくことを効果的に抑制し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の腐食の内部への進行を抑制することができると共に、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は良好な磁気特性を有することができる。
【００４２】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、粒界中に、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒内よりも、Ｒ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの濃度がともに高いＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を有する。なお、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部は、上述の通り、主に、Ｒ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎで構成されているが、これら以外の成分が含まれていてもよい。
【００４３】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、粒界中に、Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が形成される。Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が形成されないＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、使用環境における水蒸気などによる水に起因した腐食反応で発生する水素の粒界への吸蔵を十分に抑制できなくなり、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の耐食性が低下する。
【００４４】
本実施形態では、粒界中に、Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が形成されることで、使用環境における水蒸気などによる水がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内に侵入してＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中のＲと反応して発生した水素が粒界全体に吸蔵されるのを効果的に抑制し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の腐食が内部に進行することを抑制することができると共に、良好な磁気特性を有することができる。
【００４５】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の腐食の進行は、使用環境下の水蒸気などによる水とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中のＲとによる腐食反応で発生する水素が、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中の粒界に存在するＲリッチ相に吸蔵されることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の腐食が加速度的にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部に進行していく。
【００４６】
すなわち、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の腐食は、以下のようなプロセスで進行すると考えられる。まず、粒界に存在するＲリッチ相は酸化されやすいことから、粒界に存在するＲリッチ相のＲが使用環境下の水蒸気などによる水により酸化されてＲは腐食され、水酸化物に変わり、その過程で水素を発生する。
２Ｒ  ＋  ６Ｈ２  Ｏ  →  ２Ｒ（ＯＨ）３  ＋３Ｈ２    ・・・（Ｉ）
【００４７】
次に、この発生した水素が、腐食されていないＲリッチ相に吸蔵される。
２Ｒ  ＋  ｘＨ２    →  ２ＲＨｘ  ・・・（ＩＩ）
【００４８】
そして、水素吸蔵することでＲリッチ相がより腐食され易くなると共に、水素吸蔵されたＲリッチ相と水とによる腐食反応により、Ｒリッチ相に吸蔵された量以上の水素を発生する。
２ＲＨｘ  ＋  ６Ｈ２  Ｏ  →  ２Ｒ（ＯＨ）３  ＋  （３＋ｘ）Ｈ２  …（ＩＩＩ）
【００４９】
上記（Ｉ）〜（ＩＩＩ）の連鎖反応によりＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の腐食がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部に進行していき、Ｒリッチ相がＲ水酸化物、Ｒ水素化物に変化していく。この変化に伴う体積膨張によって応力が蓄積され、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主相を構成する結晶粒（主相粒子）の脱落に至る。そして、主相の結晶粒の脱落によって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の新生面が現れ、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の腐食はさらにＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部に進行していく。
【００５０】
そこで、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、粒界、特に三重点に、Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を有し、この濃縮部は、水素を吸蔵しにくいため、腐食反応により発生する水素が内部のＲリッチ相へ吸蔵されていくことを防ぐことができ、上記プロセスによる腐食の内部への進行を抑制できる。また、Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部はＲリッチ相と比較して酸化され難いため、腐食による水素発生自体も抑制することができる。そのため、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の耐食性を大幅に向上することができる。また、本実施形態では、粒界中にＲリッチ相が存在していてもよい。粒界中にＲリッチ相が存在していてもＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を有することによって内部のＲリッチ相へ水素が吸蔵されていくことを効果的に防ぐことができるため、十分耐食性を向上することが可能である。
【００５１】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、例えば後述するように、主に主相を形成するＲ−Ｔ−Ｂ系原料合金（第１合金）以外に、主に粒界相を形成する第２合金を添加し、製造プロセスにおける雰囲気中の窒素濃度等の製造条件を制御することにより製造することができる。あるいは、必要に応じて窒素源となる原料を添加しても良い。
【００５２】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界に形成されるＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部は、以下のようにして生成されていると考えられる。すなわち、第２合金中に存在するＲ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕと窒素が、粗粉砕工程、および／または焼結工程などで化合物を形成し、Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部という形で粒界に現れると考えられる。
【００５３】
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、一般的には任意の形状に加工されて使用される。本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の形状は特に限定されるものではなく、例えば、直方体、六面体、平板状、四角柱などの柱状、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の断面形状がＣ型の円筒状等の任意の形状とすることができる。四角柱としては、たとえば、底面が長方形の四角柱、底面が正方形の四角柱であってもよい。
【００５４】
また、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石には、当該磁石を加工して着磁した磁石製品と、当該磁石を着磁していない磁石製品との両方が含まれる。
【００５５】
＜Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法＞
上述したような構成を有する本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造する方法の一例について図面を用いて説明する。図２は、本発明の実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造する方法の一例を示すフローチャートである。図２に示すように、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造する方法は、以下の工程を有する。
【００５６】
（ａ）第１合金と第２合金とを準備する合金準備工程（ステップＳ１１）
（ｂ）第１合金と第２合金とを粉砕する粉砕工程（ステップＳ１２）
（ｃ）第１合金粉末と第２合金粉末とを混合する混合工程（ステップＳ１３）
（ｄ）混合した混合粉末を成形する成形工程（ステップＳ１４）
（ｅ）成形体を焼結し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得る焼結工程（ステップＳ１５）
（ｆ）Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を時効処理する時効処理工程（ステップＳ１６）
（ｇ）Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を冷却する冷却工程（ステップＳ１７）
（ｈ）Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を加工する加工工程（ステップＳ１８）
（ｉ）Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界中に重希土類元素を拡散させる粒界拡散工程（ステップＳ１９）
（ｊ）Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に表面処理する表面処理工程（ステップＳ２０）
【００５７】
［合金準備工程：ステップＳ１１］
本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石における主に主相を構成するもととなる組成の合金（第１合金）と粒界相を構成するもととなる組成の合金（第２合金）とを準備する（合金準備工程（ステップＳ１１））。合金準備工程（ステップＳ１１）では、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成に対応する原料金属を、真空またはＡｒガスなどの不活性ガス雰囲気中で溶解した後、これを用いて鋳造を行うことによって所望の組成を有する第１合金および第２合金を作製する。なお、本実施形態では、第１合金と第２合金との２合金を混合して原料粉末を作製する２合金法の場合について説明するが、第１合金と第２合金をわけずに単独の合金を使用する１合金法でもよい。
【００５８】
原料金属としては、例えば、希土類金属あるいは希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金や化合物等を使用することができる。原料金属を鋳造する鋳造方法は、例えばインゴット鋳造法やストリップキャスト法やブックモールド法や遠心鋳造法などである。得られた原料合金は、凝固偏析がある場合は必要に応じて均質化処理を行う。原料合金の均質化処理を行う際は、真空または不活性ガス雰囲気の下、７００℃以上１５００℃以下の温度で１時間以上保持して行う。これにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用合金は融解されて均質化される。
【００５９】
［粉砕工程：ステップＳ１２］
第１合金および第２合金が作製された後、第１合金および第２合金を粉砕する（粉砕工程（ステップＳ１２））。粉砕工程（ステップＳ１２）では、第１合金および第２合金が作製された後、これらの第１合金および第２合金を別々に粉砕して粉末とする。なお、第１合金および第２合金を共に粉砕してもよい。
【００６０】
粉砕工程（ステップＳ１２）は、粒径が数百μｍ〜数ｍｍ程度になるまで粉砕する粗粉砕工程（ステップＳ１２−１）と、粒径が数μｍ程度になるまで微粉砕する微粉砕工程（ステップＳ１２−２）とがある。
【００６１】
（粗粉砕工程：ステップＳ１２−１）
第１合金および第２合金を各々粒径が数百μｍ〜数ｍｍ程度になるまで粗粉砕する（粗粉砕工程（ステップＳ１２−１））。これにより、第１合金および第２合金の粗粉砕粉末を得る。粗粉砕は、第１合金および第２合金に水素を吸蔵させた後、異なる相間の水素吸蔵量の相違に基づいて水素を放出させ、脱水素を行なうことで自己崩壊的な粉砕を生じさせる（水素吸蔵粉砕）ことによって行うことができる。
【００６２】
Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部の形成に必要な窒素の添加量は、第２合金の水素吸蔵粉砕において、脱水素処理時の雰囲気の窒素ガス濃度を調節することにより、制御することができる。最適な窒素ガス濃度は原料合金の組成等により変化するが、好ましくは１５０ｐｐｍ以上、さらに好ましくは２００ｐｐｍ以上、特に好ましくは３００ｐｐｍ以上とする。なお、第１合金の水素吸蔵粉砕においては、窒素ガス濃度は、好ましくは１５０ｐｐｍよりも小さく、さらに好ましくは１００ｐｐｍ以下、特に好ましくは５０ｐｐｍ以下である。
【００６３】
なお、粗粉砕工程（ステップＳ１２−１）は、上記のように水素吸蔵粉砕を用いる以外に、不活性ガス雰囲気中にて、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等の粗粉砕機を用いて行うようにしてもよい。
【００６４】
また、高い磁気特性を得るために、粉砕工程（ステップＳ１２）から焼結工程（ステップＳ１５）までの各工程の雰囲気は、低酸素濃度とすることが好ましい。酸素濃度は、各製造工程における雰囲気の制御等により調節される。各製造工程の酸素濃度が高いと第１合金および第２合金の粉末中の希土類元素が酸化してＲ酸化物が生成されてしまい、焼結中に還元されずＲ酸化物の形でそのまま粒界に析出し、得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＢｒが低下する。そのため、例えば、各工程の酸素の濃度を１００ｐｐｍ以下とすることが好ましい。
【００６５】
（微粉砕工程：ステップＳ１２−２）
第１合金および第２合金を粗粉砕した後、得られた第１合金および第２合金の粗粉砕粉末を平均粒子径が数μｍ程度になるまで微粉砕する（微粉砕工程（ステップＳ１２−２））。これにより、第１合金および第２合金の微粉砕粉末を得る。粗粉砕した粉末を更に微粉砕することで、好ましくは１μｍ以上１０μｍ以下、より好ましくは３μｍ以上５μｍ以下の粒子を有する微粉砕粉末を得ることができる。
【００６６】
なお、本実施形態においては、第１合金および第２合金を別々に粉砕して微粉砕粉末を得るようにしているが、微粉砕工程（ステップＳ１２−２）において第１合金および第２合金の粗粉砕粉末を混合してから微粉砕粉末を得るようにしてもよい。
【００６７】
微粉砕は、粉砕時間等の条件を適宜調整しながら、ジェットミル、ボールミル、振動ミル、湿式アトライター等の微粉砕機を用いて粗粉砕した粉末の更なる粉砕を行なうことで実施される。ジェットミルは、高圧の不活性ガス（たとえば、Ｎ２ガス）を狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により第１合金および第２合金の粗粉砕粉末を加速して第１合金および第２合金の粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットまたは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。
【００６８】
第１合金および第２合金の粗粉砕粉末を微粉砕する際、ステアリン酸亜鉛、オレイン酸アミド等の粉砕助剤を添加することにより、成形時に配向性の高い微粉砕粉末を得ることができる。
【００６９】
［混合工程：ステップＳ１３］
第１合金および第２合金を微粉砕した後、各々の微粉砕粉末を低酸素雰囲気で混合する（混合工程（ステップＳ１３））。これにより、混合粉末が得られる。低酸素雰囲気は、例えば、Ｎ２  ガス、Ａｒガス雰囲気など不活性ガス雰囲気として形成する。第１合金粉末および第２合金粉末の配合比率は、質量比で８０対２０以上９７対３以下とするのが好ましく、より好ましくは質量比で９０対１０以上９７対３以下である。
【００７０】
また、粉砕工程（ステップＳ１２）において、第１合金および第２合金を一緒に粉砕する場合の配合比率も、第１合金および第２合金を別々に粉砕する場合と同様に、第１合金粉末および第２合金粉末の配合比率は、質量比で８０対２０以上９７対３以下とするのが好ましく、より好ましくは質量比で９０対１０以上９７対３以下である。
【００７１】
本実施形態では、第１合金および第２合金は、相互に、合金組成が異なることが好ましい。たとえば第１合金に比較して、第２合金は、Ｇａ、Ｃｕ、Ｃｏが多く含まれる。
【００７２】
第２合金に含まれるＧａの質量％は、好ましくは０．２％〜２０％、さらに好ましくは０．５％〜１０％である。第１合金はＧａを含んでも含まなくてもかまわないが、第１合金にＧａを含む場合、第１合金に含まれるＧａの質量％は、０．３％以下であることが好ましい。第２合金に含まれるＣｏの質量％は、好ましくは１％〜８０％、さらに好ましくは３％〜６０％である第１合金はＣｏを含んでも含まなくてもかまわないが、第１合金にＣｏを含む場合、第１合金に含まれるＣｏの質量％は、２％以下であることが好ましい。第２合金に含まれるＣｕの質量％は、好ましくは０．２％〜２０％、さらに好ましくは０．５％〜１０％である。第１合金はＣｕを含んでも含まなくてもかまわないが、第１合金にＣｕを含む場合、第１合金に含まれるＣｕの質量％は、１．０％以下であることが好ましい。
【００７３】
［成形工程：ステップＳ１４］
第１合金粉末と第２合金粉末とを混合した後、混合粉末を目的の形状に成形する（成形工程（ステップＳ１４））。成形工程（ステップＳ１４）では、第１合金粉末および第２合金粉末の混合粉末を、電磁石に抱かれた金型内に充填して加圧することによって、混合粉末を任意の形状に成形する。このとき、磁場を印加しながら行い、磁場印加によって原料粉末に所定の配向を生じさせ、結晶軸を配向させた状態で磁場中成形する。これにより成形体が得られる。得られる成形体は、特定方向に配向するので、より磁性の強い異方性を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られる。
【００７４】
成形時の加圧は、３０ＭＰａ〜３００ＭＰａで行うことが好ましい。印加する磁場は、９５０ｋＡ／ｍ〜１６００ｋＡ／ｍであることが好ましい。印加する磁場は静磁場に限定されず、パルス状磁場とすることもできる。また、静磁場とパルス状磁場を併用することもできる。
【００７５】
なお、成形方法としては、上記のように混合粉末をそのまま成形する乾式成形のほか、原料粉末を油等の溶媒に分散させたスラリーを成形する湿式成形を適用することもできる。
【００７６】
混合粉末を成形して得られる成形体の形状は特に限定されるものではなく、例えば直方体、平板状、柱状、リング状等、所望とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の形状に応じて任意の形状とすることができる。
【００７７】
［焼結工程：ステップＳ１５］
磁場中で成形し、目的の形状に成形して得られた成形体を真空または不活性ガス雰囲気中で焼結し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得る（焼結工程（ステップＳ１５））。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、成形体に対して、例えば、真空中または不活性ガスの存在下、１０００℃以上１２００℃以下で１時間以上４８時間以下で加熱する処理を行うことにより焼結する。これにより、混合粉末が液相焼結を生じ、主相の体積比率が向上したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石の焼結体）が得られる。成形体を焼結した後は、生産効率を向上させる観点から焼結体は急冷することが好ましい。
【００７８】
［時効処理工程：ステップＳ１６］
成形体を焼結した後、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を時効処理する（時効処理工程（ステップＳ１６））。焼結後、得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を焼結時よりも低い温度で保持することなどによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に時効処理を施す。時効処理は、例えば、７００℃以上９００℃以下の温度で１０分から６時間、更に５００℃から７００℃の温度で１０分から６時間加熱する２段階加熱や、６００℃付近の温度で１０分から６時間加熱する１段階加熱等、時効処理を施す回数に応じて適宜処理条件を調整する。このような時効処理によって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性を向上させることができる。また、時効処理工程（ステップＳ１６）は加工工程（ステップＳ１８）や粒界拡散工程（ステップＳ１９）の後に行ってもよい。
【００７９】
［冷却工程：ステップＳ１７］
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に時効処理を施した後、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石はＡｒガス雰囲気中で急冷を行う（冷却工程（ステップＳ１７））。これにより、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。冷却速度は、特に限定されるものではなく、３０℃／ｍｉｎ以上とするのが好ましい。
【００８０】
［加工工程：ステップＳ１８］
得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、必要に応じて所望の形状に加工してもよい（加工工程：ステップＳ１８）。加工方法は、例えば切断、研削などの形状加工や、バレル研磨などの面取り加工などが挙げられる。
【００８１】
［粒界拡散工程：ステップＳ１９］
加工されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界に対して、さらに重希土類元素を拡散させる工程を有してもよい（粒界拡散工程：ステップＳ１９）。粒界拡散は、塗布または蒸着等により重希土類元素を含む化合物をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に付着させた後、熱処理を行うことや、重希土類元素の蒸気を含む雰囲気中でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して熱処理を行うことにより、実施することができる。これにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の保磁力をさらに向上させることができる。
【００８２】
［表面処理工程：ステップＳ２０］
以上の工程により得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、めっきや樹脂被膜や酸化処理、化成処理などの表面処理を施してもよい（表面処理工程（ステップＳ２０））。これにより、耐食性をさらに向上させることができる。
【００８３】
なお、本実施形態では、加工工程（ステップＳ１８）、粒界拡散工程（ステップＳ１９）、表面処理工程（ステップＳ２０）を行っているが、これらの各工程は必ずしも行う必要はない。
【００８４】
このように、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造し、処理を終了する。また、着磁させることで、磁石製品が得られる。
【００８５】
以上のようにして得られる本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、粒界中にＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部を有することから、優れた耐食性を有すると共に、良好な磁気特性を有する。
【００８６】
このようにして得られる本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、モータなど回転機用の磁石に用いた場合、耐食性が高いため長期に渡って使用することができ、信頼性の高いＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、例えば、ロータ表面に磁石を取り付けた表面磁石型（Ｓｕｒｆａｃｅ  Ｐｅｒｍａｎｅｎｔ  Ｍａｇｎｅｔ：ＳＰＭ）回転機、インナーロータ型のブラシレスモータのような内部磁石埋込型（Ｉｎｔｅｒｉｏｒ  Ｐｅｒｍａｎｅｎｔ  Ｍａｇｎｅｔ：ＩＰＭ）回転機、ＰＲＭ（Ｐｅｒｍａｎｅｎｔ  ｍａｇｎｅｔ  Ｒｅｌｕｃｔａｎｃｅ  Ｍｏｔｏｒ）などの磁石として好適に用いられる。具体的には、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ハードディスクドライブのハードディスク回転駆動用スピンドルモータやボイスコイルモータ、電気自動車やハイブリッドカー用モータ、自動車の電動パワーステアリング用モータ、工作機械のサーボモータ、携帯電話のバイブレータ用モータ、プリンタ用モータ、発電機用モータ等の用途として好適に用いられる。
【００８７】
＜回転機＞
次に、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を回転機に用いた好適な実施形態について説明する。ここでは、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石をＳＰＭ回転機に適用した一例について説明する。図３は、ＳＰＭ回転機の一実施形態の構成を簡略に示す断面図であり、図３に示すように、ＳＰＭ回転機１０は、ハウジング１１内に、円柱状のロータ１２と、円筒状のステータ１３と、回転軸１４とを有する。回転軸１４はロータ１２の横断面の中心を貫通している。
【００８８】
ロータ１２は、鉄材等からなる円柱状のロータコア（鉄芯）１５と、そのロータコア１５の外周面に所定間隔で設けられた複数の永久磁石１６と、永久磁石１６を収容する複数の磁石挿入スロット１７とを有する。永久磁石１６には本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が用いられる。この永久磁石１６は、ロータ１２の円周方向に沿って各々の磁石挿入スロット１７内にＮ極とＳ極が交互に並ぶように複数設けられている。これによって、円周方向に沿って隣り合う永久磁石１６は、ロータ１２の径方向に沿って互いに逆の方向の磁力線を発生する。
【００８９】
ステータ１３は、その筒壁（周壁）の内部の周方向にロータ１２の外周面に沿って所定間隔で設けられた複数のステータコア１８とスロットル１９とを有している。この複数のステータコア１８はステータ１３の中心に向けてロータ１２に対向するように設けられる。また、各々のスロットル１９内にはコイル２０が巻装されている。永久磁石１６とステータコア１８とは互いに対向するように設けられている。
【００９０】
ロータ１２は、回転軸１４と共にステータ１３内の空間内で回動可能に設けられている。ステータ１３は電磁気的作用によってロータ１２にトルクを与え、ロータ１２は円周方向に回転する。
【００９１】
ＳＰＭ回転機１０は、永久磁石１６として本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を用いている。永久磁石１６は、耐食性を有しつつ高い磁気特性を有するため、ＳＰＭ回転機１０は、回転機のトルク特性など回転機の性能を向上させることができ、長期間に亘って高出力を有することができ、信頼性に優れる。
【００９２】
なお、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内で種々に改変することができる。
【実施例】
【００９３】
以下、実施例により発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。【００９４】
（実施例１）
まず、表１に示す磁石組成Ｉを有する焼結磁石が得られるように、ストリップキャスティング法により原料合金を準備した。原料合金としては、主に磁石の主相を形成する第１合金Ａと、主に粒界を形成する第２合金ａの２種類を、表１に示す組成でそれぞれ作製して準備した。なお、表１（後述する表２も同様）では、ｂａｌ．は、各合金の全体組成を１００質量％とした場合の残りを示し、（Ｔ．ＲＥ）は、希土類の合計質量％を示す。【００９５】
【表１】
2015020180.tif 000003
【００９６】
次いで、これらの原料合金に対してそれぞれ室温で水素を吸蔵させた後、第１合金は、Ａｒ雰囲気下で、第２合金は、３００ｐｐｍの窒素ガスを含んだＡｒ雰囲気下で、それぞれ６００℃、１時間の脱水素を行う水素粉砕処理（粗粉砕）を行った。特に、第２合金を窒素ガスを含んだＡｒ雰囲気下で水素粉砕処理することにより、第２合金と窒素とを反応させた。【００９７】
なお、本実施例では、この水素粉砕処理から焼結までの各工程（微粉砕および成形）を、５０ｐｐｍ未満の酸素濃度のＡｒ雰囲気下で行った（以下の実施例および比較例において同じ）。【００９８】
次に、それぞれの合金に対して、水素粉砕後微粉砕を行う前に粗粉砕粉末に粉砕助剤として、ステアリン酸亜鉛０．１質量％を添加し、ナウタミキサを用いて混合した。その後、ジェットミルを用いて微粉砕を行い、平均粒径が４．０μｍ程度の微粉砕粉末とした。【００９９】
その後、ナウタミキサを用いて、第１合金の微粉砕粉末と第２合金の微粉砕粉末を９５：５の重量割合で混合し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の原料粉末である混合粉末を調製した。【０１００】
得られた混合粉末を、電磁石中に配置された金型内に充填し、１２００ｋＡ／ｍの磁場を印加しながら１２０ＭＰａの圧力を加える磁場中成形を行い、成形体を得た。【０１０１】
その後、得られた成形体を、真空中１０６０℃で４時間保持して焼結した後、急冷して、表１に示す磁石組成１を有する焼結体（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石）を得た。そして、得られた焼結体を、８５０℃で１時間、および、５４０℃で２時間（ともにＡｒ雰囲気下）の２段階の時効処理を施し、実施例１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１０２】
（実施例２）
表２に示す磁石組成ＩＩを有する焼結磁石が得られるように、原料合金として、表２に示す組成の第２合金ｂを用いた以外は、実施例１と同様にして、実施例２のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１０３】
【表２】
2015020180.tif 000004
【０１０４】
（比較例１）
第２合金を、窒素ガスを含まないＡｒ雰囲気下で水素粉砕処理した以外は、実施例１と同様にして、比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１０５】
＜評価＞
［組成分析］
実施例１、２および比較例１で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、蛍光Ｘ線分析法および誘導結合プラズマ質量分析法（ＩＣＰ−ＭＳ法）により組成分析した。その結果、いずれのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石も仕込み組成（表１および２にそれぞれ示す組成）と略一致していることが確認できた。【０１０６】
［組織評価］
実施例１、２および比較例１で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、断面の表面をイオンミリングで削り、最表面の酸化等の影響を除いた後、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の断面をＥＰＭＡ（電子線マイクロアナライザー：Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｐｒｏｂｅ  Ｍｉｃｒｏ  Ａｎａｌｙｚｅｒ）で元素分布を観察し、分析した。具体的には、５０μｍ角の領域について、Ｎｄ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、およびＮの各元素のマッピング分析を行い、Ｎｄ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、およびＮの各元素が主相粒よりも濃く分布する部分を観察した。【０１０７】
その結果、実施例１、２のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、粒界に、Ｎｄ，Ｇａ，Ｃｏ，Ｃｕ、Ｎの各元素の濃度が主相結晶粒内よりも濃く分布する部分（Ｒ−Ｇａ―Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部）が存在することが確認された。しかし、比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界には、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部は確認できなかった。【０１０８】
さらに、粒界にＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が観察された実施例１、２のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石については、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部（５点）と、主相の粒内（１点）についてそれぞれ、ＥＰＭＡでの定量分析を行った。結果を表３に示す。【０１０９】
なお、表中の組成比とは、Ｎｄ，Ｆｅ，Ｇａ，Ｃｏ，Ｃｕ，Ｎの原子数の合計を１００としたときの各元素の割合である。【０１１０】
【表３】
2015020180.tif 000005
【０１１１】
表３に示すように、ＥＰＭＡでの定量分析においても、実施例１、２のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界中には、Ｎｄ，Ｇａ，Ｃｏ，Ｃｕ、Ｎの各元素の濃度が主相結晶粒内よりも濃く分布する部分（Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部）が存在することが確認された。【０１１２】
［磁気特性］
実施例１、２および比較例１で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性をＢ−Ｈトレーサーを用いて測定した。磁気特性として、残留磁束密度Ｂｒと保磁力ＨｃＪとを測定した。結果を表４に示す。【０１１３】
［耐食性］
実施例１、２および比較例１で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を、１３ｍｍ×８ｍｍ×２ｍｍの板状に加工した。この板状磁石を１２０℃、２気圧、相対湿度１００％の飽和水蒸気雰囲気中に２００時間放置し、腐食による重量減少量を評価した。結果を表４に示す。【０１１４】
【表４】
2015020180.tif 000006
【０１１５】
表４に示されるように、実施例１、２のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と同等の磁気特性を有するとともに、いずれも比較例１の磁石と比較して、大幅に耐食性が向上していることが確認された。【０１１６】
（実施例３）
表５に示す磁石組成ＩＩＩ  を有する焼結磁石が得られるように、原料合金として、表５に示す組成の第１合金Ｃおよび第２合金ｃを用いた以外は、実施例１と同様にして、実施例３のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１１７】
【表５】
2015020180.tif 000007
【０１１８】
（実施例４）
表６に示す磁石組成ＩＶを有する焼結磁石が得られるように、原料合金として、表６に示す組成の第１合金Ｄおよび第２合金ｄを用いた以外は、実施例１と同様にして、実施例４のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１１９】
【表６】
2015020180.tif 000008
【０１２０】
（実施例５）
表７に示す磁石組成Ｖを有する焼結磁石が得られるように、原料合金として、表７に示す組成の第１合金Ｅおよび第２合金ｅを用いた以外は、実施例１と同様にして、実施例５のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１２１】
【表７】
2015020180.tif 000009
【０１２２】
（実施例６）
表８に示す磁石組成ＶＩを有する焼結磁石が得られるように、原料合金として、表８に示す組成の第１合金Ｆおよび第２合金ｆを用いた以外は、実施例１と同様にして、実施例６のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１２３】
【表８】
2015020180.tif 000010
【０１２４】
（比較例２）
第２合金ｃを、窒素ガスを含まないＡｒ雰囲気下で水素粉砕処理した以外は、実施例３と同様にして、比較例２のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１２５】
（比較例３）
第２合金ｄを、窒素ガスを含まないＡｒ雰囲気下で水素粉砕処理した以外は、実施例４と同様にして、比較例３のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１２６】
（比較例４）
第２合金ｅを、窒素ガスを含まないＡｒ雰囲気下で水素粉砕処理した以外は、実施例５と同様にして、比較例４のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１２７】
（比較例５）
第２合金ｆを、窒素ガスを含まないＡｒ雰囲気下で水素粉砕処理した以外は、実施例６と同様にして、比較例５のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。【０１２８】
＜評価＞
［組成分析］
実施例３〜６および比較例２〜５で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、蛍光Ｘ線分析法および誘導結合プラズマ質量分析法（ＩＣＰ−ＭＳ法）により組成分析した。その結果、いずれのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石も仕込み組成（表５〜表８にそれぞれ示す組成）と略一致していることが確認できた。【０１２９】
［組織評価］
実施例３〜６および比較例２〜５で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、断面の表面をイオンミリングで削り、最表面の酸化等の影響を除いた後、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の断面をＥＰＭＡ（電子線マイクロアナライザー：Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｐｒｏｂｅ  Ｍｉｃｒｏ  Ａｎａｌｙｚｅｒ）で元素分布を観察し、分析した。具体的には、５０μｍ角の領域について、Ｎｄ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、およびＮの各元素のマッピング分析を行い、Ｎｄ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、およびＮの各元素が主相粒よりも濃く分布する部分を観察した。【０１３０】
その結果、実施例３〜６のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、粒界に、Ｎｄ，Ｇａ，Ｃｏ，Ｃｕ、Ｎの各元素の濃度が主相結晶粒内よりも濃く分布する部分（Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部）が存在することが確認された。しかし、比較例２〜５のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界には、Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部は確認できなかった。【０１３１】
さらに、粒界にＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部が観察された実施例３〜６のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石については、さらにＲ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部（５点）と、主相の粒内（１点）についてそれぞれ、ＥＰＭＡでの定量分析を行った。結果を表９に示す。【０１３２】
なお、表中の組成比とは、Ｎｄ，Ｐｒ，Ｄｙ，Ｆｅ，Ｇａ，Ｃｏ，Ｃｕ，Ｎの原子数の合計を１００としたときの各元素の割合である。【０１３３】
【表９】
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【０１３４】
表９に示すように、ＥＰＭＡでの定量分析においても、実施例３〜６のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界中には、Ｒ（Ｎｄ＋Ｐｒ＋Ｄｙの合計），Ｇａ，Ｃｏ，Ｃｕ、Ｎの各元素の濃度が主相結晶粒内よりも濃く分布する部分（Ｒ−Ｇａ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｎ濃縮部）が存在することが確認された。【０１３５】
［磁気特性］
実施例３〜６および比較例２〜５で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性を、Ｂ−Ｈトレーサーを用いて測定した。磁気特性として、残留磁束密度Ｂｒと保磁力ＨｃＪとを測定した。結果を表１０に示す。【０１３６】
［耐食性］
実施例３〜６および比較例２〜５で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を、１３ｍｍ×８ｍｍ×２ｍｍの板状に加工した。この板状磁石を１２０℃、２気圧、相対湿度１００％の飽和水蒸気雰囲気中に２００時間放置し、腐食による重量減少量を評価した。結果を表１０に示す。【０１３７】
【表１０】
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【０１３８】
表１０に示されるように、実施例３〜６のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、比較例２〜５のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と同等の磁気特性を有するとともに、いずれも比較例２〜５の磁石とそれぞれ比較して、大幅に耐食性が向上していることが確認された。
【符号の説明】
【０１３９】
２  粒子（主相）
４  ２粒子粒界
６  三重点
１０  ＳＰＭ回転機
１１  ハウジング
１２  ロータ
１３  ステータ
１４  回転軸
１５  ロータコア（鉄芯）
１６  永久磁石
１７  磁石挿入スロット
１８  ステータコア
１９  スロットル
２０  コイル
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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