(57)【要約】  接合体１は、第一部材２と、第一部材２と異なる素材の第二部材３とが、接合層４を介して接合されており、第一部材２と接合層４との接合界面の断面の１３μｍの範囲に、空隙面積が１．５×１０−３μｍ２以上の気泡が１００個以下である。
2015022933.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一部材と、前記第一部材と異なる素材の第二部材とが、接合層を介して接合されており、
前記第一部材と前記接合層との接合界面の断面の１３μｍの範囲に、空隙面積が１．５×１０−３μｍ２以上の気泡が１００個以下である、
接合体。
【請求項２】
前記接合層は、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が８００ＭＰａ以上２４００ＭＰａ以下である、
請求項１に記載の接合体。
【請求項３】
前記接合層は、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が１２００ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下である、
請求項２に記載の接合体。
【請求項４】
前記接合層は、エラストマー成分を５重量％以上７５重量％以下含有する、
請求項１〜３の何れか一項に記載の接合体。
【請求項５】
前記エラストマーは、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が５０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下である、
請求項４に記載の接合体。
【請求項６】
第一部材と、前記第一部材と異なる素材の第二部材と、を接合する接合方法であって、
前記第一部材の前記第二部材と接合される接合面に、前記第一部材と前記第二部材とを接合するための接合層を射出成形により一体的に積層する射出成形工程と、
前記射出成形工程の後に、前記第二部材を前記接合層に接合する接合工程と、
を備える接合方法。
【請求項７】
前記接合工程は、溶着により前記第二部材を前記接合層に接合する、
請求項６に記載の接合方法。
【請求項８】
前記射出成形工程において、前記第一部材の前記接合面に細孔を形成する表面処理工程を更に備える、
請求項６又は７に記載の接合方法。
【請求項９】
前記第一部材は、金属及びガラスの何れか一方で形成し、
前記第二部材は、樹脂で形成する、
請求項６〜８の何れか一項に記載の接合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、第一部材と、前記第一部材と異なる素材の第二部材と、が接合された接合体及びその接合方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、金属と樹脂とを接合する方法として、特許文献１に記載された接合方法がある。この接合方法は、ポリマーのレーザ接合用シートを金属の第一部材と樹脂の第二部材との間に挟み、レーザ光の照射によりレーザ接合用シートを溶融させて第一部材と第二部材とを接合し、製造する方法である。これにより、レーザ接合用シートを介して第一部材と第二部材とが接合された接合体が得られる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第４７７１３８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、レーザ溶着により金属の第一部材と樹脂の第二部材とを溶着すると、金属の第一部材の表面に形成された細孔などの隙間にレーザ接合用シートの材料が入り込まずに、当該隙間に空隙が残る。このため、第一部材と第二部材との接合強度が十分に得られない可能性がある。【０００５】
また、特許文献１記載の接合方法では、レーザ接合用シートは平面シート状であることから、第一部材と第二部材との接合面が立体的な三次元形状である場合には対応できず、形状自由度が極めて小さい。更に、レーザ接合用シートは、単に第一部材と第二部材との間に挟まれるだけであるため、レーザ溶着用シートの位置保持性が低く、品質安定性の向上には限界がある。しかも、第一部材と第二部材との接合面の形状に合わせてレーザ接合用シートを作製する必要があるため、レーザ接合用シートの作製に多くの廃棄端材が発生するとともに、レーザ接合用シートの加工費がかかる。【０００６】
そこで本発明は、接合強度の向上が図れる接合体及び接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る接合体は、第一部材と、前記第一部材と異なる素材の第二部材とが、接合層を介して接合されており、第一部材２と接合層４との接合界面の断面の１３μｍの範囲に、空隙面積が１．５×１０−３μｍ２以上の気泡が１００個以下である。【０００８】
本発明に係る接合体では、第一部材２と接合層４との接合界面の断面の１３μｍの範囲に、空隙面積が１．５×１０−３μｍ２以上の気泡が１００個以下であるため、第一部材と第二部材との接合強度の向上が図れる。【０００９】
この場合、接合層は、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が８００ＭＰａ以上２４００ＭＰａ以下としてもよく、更に、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が１２００ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下としてもよい。２３℃で吸水状態が絶乾状態における接合層の引張弾性率が８００ＭＰａ未満だと、第一部材と接合層の接合強度が低く、２３℃で吸水状態が絶乾状態における接合層の引張弾性率が２４００ＭＰａよりも高いと、接合層の線膨張緩和効果が低くなる。このため、２３℃における接合層の引張弾性率を８００ＭＰａ以上２４００ＭＰａ以下とすることで、第一部材と接合層の接合強度を高めつつ、接合層の線膨張緩和効果を高めることができる。【００１０】
また、接合層は、エラストマー成分を５重量％以上７５重量％以下含有してもよい。エラストマー成分が５重量％未満だと、接合層の線膨張緩和効果が低くなり、エラストマー成分が７５重量％よりも高いと、第一部材と接合層の結合強度が低くなる。このため、接合層のエラストマー成分を５重量％以上７５重量％以下とすることで、第一部材と接合層の接合強度を高めつつ、接合層の線膨張緩和効果を高めることができる。【００１１】
また、エラストマーは、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が５０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下としてもよい。これにより、第一部材と接合層の接合強度を更に高めつつ、接合層の線膨張緩和効果を更に高めることができる。この場合、エラストマーとしては、例えば、スチレン系エラストマー、オレフィン系エラストマー、エンプラ系エラストマー、ポリエステル系エラストマー等が挙げられる。【００１２】
本発明に係る接合方法は、第一部材と、第一部材と異なる素材の第二部材と、を接合する接合方法であって、第一部材の第二部材と接合される接合面に、第一部材と第二部材とを接合するための接合層を射出成形により一体的に積層する射出成形工程と、射出成形工程の後に、第二部材を接合層に接合する接合工程と、を備える。【００１３】
本発明に係る接合方法によれば、接合層の射出成形により第一部材の接合面に接合層を一体的に積層するため、レーザ溶着により第一部材と接合層とを接合した場合に比べて、第一部材の表面に形成された細孔などの隙間に接合層が入り込み易くなり、当該隙間が残り難くなる。その結果、第一部材と接合層との接合界面に発生する気泡の数を減らすことができる。このため、接合層を介して第一部材と第二部材とが接合された接合体において、第一部材と第二部材と接合強度の向上が図れる。更に、射出成形工程において第一部材に接合層を射出成形により一体的に積層するため、第一部材と第二部材との接合面が立体的な三次元形状であっても、第一部材の第二部材と接合される接合面に接合層を形成することができる。これにより、接合工程により第一部材と第二部材とを適切に接合することができる。また、射出成形された接合層は、特許文献１のレーザ接合用シートのように第一部材に対してずれないため、接合品質の安定性を図ることができる。しかも、接合層を必要な部位にのみ形成することができ、特許文献１のようにレーザ接合用シートの廃棄端材や加工費が発生しないため、コストダウンが図れる。【００１４】
この場合、接合工程は、溶着により第二部材を接合層に接合するものとしてもよい。これにより、第一部材と第二部材とを適切に接合することができる。なお、溶着としては、レーザ溶着、熱板溶着、振動溶着、超音波溶着等が挙げられ、この中でも、レーザ溶着が好ましい。【００１５】
また、射出成形工程において、第一部材の接合面に細孔を形成する表面処理工程を更に備えてもよい。これにより、第一部材に対する接合層の接合強度が向上する。特に、射出成形工程では、射出成形により接合層が溶融した状態で接合面に形成された細孔に入り込むため、第一部材に対する接合層の接合強度が更に向上する。【００１６】
また、第一部材は、金属及びガラスの何れか一方で形成し、第二部材は、樹脂で形成してもよい。これにより、金属又はガラスに樹脂を適切に接合することができる。しかも、金属及びガラスは樹脂よりも接合層が接合されにくいが、金属又はガラスに対して接合層を射出成形することで、金属又はガラスに対して接合層を強固に接合させることができる。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、接合強度の向上が図れる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】実施形態に係る接合方法を示すフローチャートである。
【図２】第一部材、第二部材及び接合層の関係を示す斜視図である。
【図３】射出成形工程におけるインサート成形の状態を示す断面図である。
【図４】接合面の形状例を示す斜視図である。
【図５】実施形態に係る接合体を示す模式図である。
【図６】実施例１〜１１及び比較例１，２の接合体を示す断面図である。
【図７】レーザ溶着条件を示す図である。
【図８】実施例１〜１１及び比較例１，２の試験結果を示す図である。
【図９】実施例１２〜１４の接合体を示す断面図である。
【図１０】実施例１２〜１４の試験結果を示す図である。
【図１１】気泡数のカウント方法を説明するための模式図である。
【図１２】図１１の一部拡大図である。
【図１３】ヒートショック試験の方法を説明するための模式図である。
【図１４】参考例１及び比較例３の試験結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、図面を参照して、本発明に係る接合体及び接合方法の好適な実施形態について詳細に説明する。本実施形態に係る接合体は、第一部材と、第一部材と異なる素材の第二部材とが、接合層を介して接合された接合体である。本実施形態に係る接合方法は、本実施形態に係る接合体を製造する方法であって、第一部材と、第一部材と異なる素材の第二部材と、を接合層により接合する接合方法である。なお、全図中、同一又は相当部分には同一符号を付すこととする。
【００２０】
図１は、実施形態に係る接合方法を示すフローチャートである。図１に示すように、本実施形態に係る接合方法は、まず、第一部材の第二部材と接合される接合面に、第一部材と第二部材とを接合するための接合層を、射出成形により一体的に積層する射出成形工程（ステップＳ１）を行う。射出成形工程（ステップＳ１）において行う射出成形方法としては、特に制限されるものではなく、例えば、第一部材が金属、ガラス又はセラミックで構成されている場合は、インサート成形を採用することができ、第一部材が樹脂で構成されている場合は、二色成形を採用することができる。但し、射出成形の手法はこれらに限定されるものではなく、様々な射出成形の手法を採用することができる。第一部材の第二部材と接合される接合面は、通常、完全な平面ではないため、微細な隙間が形成されている。第一部材が金属、ガラス又はセラミックで構成されている場合は、第一部材の第二部材と接合される接合面に細孔を形成することが好ましい。この細孔は、第一部材の第二部材と接合される接合面に隙間を形成するものであって、第一部材（接合面）に対する接合層の接合強度を更に高めるためのものである。細孔の形成は、如何なる処理により行ってもよく、例えば、アルマイト処理やレーザ照射により行うことができる。なお、射出成形工程（ステップＳ１）により接合面に接合層が射出成形されたものを接合層形成体という。
【００２１】
次に、第二部材を接合層に接合する接合工程（ステップＳ２）を行う。なお、接合工程（ステップＳ２）により接合層に第二部材が接合されたものを接合体という。接合工程（ステップＳ２）において行う接合方法としては、特に制限されるものではなく、例えば、溶着を採用することができる。溶着としては、レーザ溶着、熱板溶着、振動溶着、超音波溶着等が挙げられ、この中でも、レーザ溶着が好ましい。この場合、例えば、第二部材が金属、ガラス又はセラミックで構成されている場合は、接合層を溶融して第二部材に接合層を形成することができ、第二部材が樹脂で構成されている場合は、接合層及び第二部材の何れを溶融して第二部材を接合層に接合してもよく、接合層及び第二部材の双方を溶融して第二部材を接合層に接合してもよい。但し、接合方法は溶着に限定されるものではなく、様々な接合方法を採用することができる。また、第二部材が金属、ガラス又はセラミックで構成されている場合は、第二部材の接合層と接合される接合面に細孔を形成することが好ましい。この細孔は、第二部材（接合面）に対する接合層の接合強度を高めるためのものである。細孔の形成は、如何なる処理により行ってもよく、例えば、アルマイト処理やレーザ照射により行うことができる。なお、接合工程（ステップＳ２）により接合層を介して第一部材と第二部材とが接合されたものを接合体という。
【００２２】
図５は、実施形態に係る接合体を示す模式図である。図５に示すように、本実施形態に係る接合体１は、第一部材２と、第一部材２と異なる素材の第二部材３とが、接合層４を介して接合された接合体である。詳しく説明すると、接合体１は、第一部材２の第二部材３と接合される接合面２ａに接合層４が射出成形により一体的に積層されており、接合層４に第二部材３が接合されている。接合層４と第二部材３とは、溶着により接合されている。
【００２３】
そして、第一部材２と接合層４との接合界面の断面の１３μｍの範囲に、空隙面積が１．５×１０−３μｍ２以上の気泡が１００個以下となっている。この場合、当該気泡は、８０個以下であることが好ましく、６０個以下であることがより好ましく、４０個以下であることが更に好ましい。
【００２４】
ここで、気泡の数の算出方法について説明する。まず、接合体１を各層方向に株式会社日立ハイテクノロジーズ製、ＩＭ４０００を用いてブロードイオン加工して、第一部材２と第二部材３との接合方向αにおける断面試料を作成する。そして、この断面試料を、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡：Scanning Electron Microscope）により観察する。観察条件としては、例えば、日立ハイテクノロジーズ製Ｓ−４７００  加速電圧２．０ｋＶ  撮影倍率１０．０ｋとすることができる。次に、このＳＥＭ画像（写真）のうち、第一部材２と接合層４との接合界面の断面の１３μｍの範囲を抽出する。次に、抽出した範囲において、空隙面積が１．５×１０−３μｍ２以上となる気泡の数を数える。なお、ＳＥＭで加速電圧２．０ｋＶ  撮影倍率１０．０ｋの条件で拡大した場合に視認できる空隙のサイズが、１．５×１０−３μｍ２以上である。本実施形態に係る接合体１では、このようにして数えた気泡の数が、１００個以下となっている。なお、本実施形態に係る接合体１は、例えば、上述した接合方法により製造することができる。
【００２５】
第一部材２の素材としては、特に制限されるものではなく、金属、ガラス、セラミック、樹脂等の様々な素材のものを用いることができる。例えば、接合工程（ステップＳ２）において第一部材２側からレーザ光を照射することにより接合層４と第二部材３とをレーザ溶着する場合は、第一部材２として、レーザ光に対して透過性を有する素材のものを用いることが好ましい。
【００２６】
第二部材３の素材としては、第一部材２と異なる素材であれば特に制限されるものではなく、金属、ガラス、セラミック、樹脂等の様々な素材のものを用いることができる。例えば、接合工程（ステップＳ２）において第二部材３側からレーザ光を照射することにより接合層４と第二部材３とをレーザ溶着する場合は、第二部材３として、レーザ光に対して透過性を有する素材のものを用いることが好ましい。
【００２７】
接合層４の素材（「接合層材」ともいう。）としては、第一部材２と第二部材３とを接合することができれば特に制限されるものではなく、様々な接合素材のものを用いることができる。例えば、接合工程（ステップＳ２）において接合層４と第二部材３とをレーザ溶着する場合は、接合層４として、レーザの照射により溶融する素材のものを用いることが好ましい。
【００２８】
接合層４は、例えば、エラストマー成分を５重量％以上７５重量％以下含有することができる。この場合、エラストマー成分を１０重量％以上７０重量％以下とすることが好ましく、１５重量％以上６５重量％以下とすることがより好ましく、２０重量％以上６０重量％以下とすることが更に好ましい。エラストマー成分が７５重量％よりも高いと（ゴム成分が多すぎると）、流動性が低くなることにより第一部材２の細孔（隙間）に入り込みにくくなって、第一部材と接合層の接合強度が低くなる。このため、接合層のエラストマー成分を７５重量％以下とすることで、流動性が高まることにより第一部材２の細孔（隙間）に入り込み易くなり、第一部材と接合層の接合強度を高めることができる。一方、エラストマー成分が５重量％未満だと（ゴム成分が少なすぎると）、接合層の線膨張緩和効果が低くなる。このため、接合層のエラストマー成分を５重量％以上とすることで、接合層の線膨張緩和効果を高めることができる。
【００２９】
接合層４に含有させるエラストマーとしては、例えば、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が５０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下のエラストマーとしてもよい。ここで、吸水状態が絶乾状態とは、水分率が０．１％以下の状態をいう。これにより、第一部材と接合層の接合強度を更に高めつつ、接合層の線膨張緩和効果を更に高めることができる。この場合、接合層４に含有させるエラストマーとしては、例えば、スチレン系エラストマー、オレフィン系エラストマー、エンプラ系エラストマー、ポリエステル系エラストマー等が挙げられる。
【００３０】
また、高い接合強度を維持する観点から、接合層４の２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率は、８００ＭＰａ以上２４００ＭＰａ以下とすることができる。この場合、接合層４の２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率は、１２００ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下であることが好ましく、１６００ＭＰａ以上１９００ＭＰａ以下であることがより好ましい。接合層４の２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が８００ＭＰａ未満だと、第一部材と接合層の接合強度が低く、２３℃で吸水状態が絶乾状態における接合層の引張弾性率が２４００ＭＰａよりも高いと、接合層の線膨張緩和効果が低くなる。
【００３１】
次に、図２及び図３を参照して、本実施形態に係る接合体及び接合方法の具体例として、枡形の金属製容器１２と樹脂製蓋１３とを接合層１４を介して接合した接合体１１を製造する場合について説明する。
【００３２】
図２は、第一部材、第二部材及び接合層の関係を示す斜視図である。図３は、射出成形工程におけるインサート成形の状態を示す断面図である。
【００３３】
まず、上方に開口した枡形の金属製容器１２を用意し（図２（ａ）参照）、アルマイト処理やレーザ照射等により金属製容器１２の上端面１２ａに多数の細孔を形成する。
【００３４】
次に、図３に示すように、金属製容器１２が収容されるとともに、金属製容器１２の上端面１２ａに接合層１４を形成するための接合層形成空間１５が形成された金型１６を用意する。そして、この金型１６に金属製容器１２をセットし（図３（ａ）参照）、接合層を形成する接合層材を加熱溶融して接合層形成空間１５に流し込む（図３（ｂ）参照）。そして、接合層材を冷却硬化させることで、金属製容器１２の上端面１２ａに接合層１４が積層される。このとき、溶融された接合層材は金属製容器１２の上端面１２ａに形成された多数の細孔に入り込む。このため、接合層材が冷却硬化することで、アンカー効果により上端面１２ａに対する接合層１４の接合強度が更に高まる。これにより、上端面１２ａに接合層１４が射出成形された接合層形成体ができる（図２（ｂ）参照）。
【００３５】
次に、金属製容器１２に接合させる樹脂製蓋１３を用意し（図２（ｃ）参照）、レーザ溶着により樹脂製蓋１３を接合層形成体の接合層１４に溶着する。これにより、接合層１４を介して金属製容器１２と樹脂製蓋１３とが強固に接合された接合体１１ができる（図２（ｄ）参照）。
【００３６】
以上説明したように、本実施形態に係る接合体１によれば、第一部材２と第二部材３との接合方向αにおける接合層４の断面において、第一部材２と接合層４との接合界面の断面の１３μｍの範囲に、空隙面積が１．５×１０−３μｍ２以上の気泡が１００個以下であるため、第一部材２と第二部材３との接合強度の向上が図れる。
【００３７】
また、接合層４の２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率を８００ＭＰａ以上２４００ＭＰａ以下とすることで、第一部材と接合層の接合強度を高めつつ、接合層の線膨張緩和効果を高めることができる。
【００３８】
また、接合層は、エラストマー成分を５重量％以上７５重量％以下とすることで、第一部材と接合層の接合強度を高めつつ、接合層の線膨張緩和効果を高めることができる。
【００３９】
また、エラストマーは、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率を５０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下とすることで、第一部材２と接合層４の接合強度を更に高めつつ、接合層４の線膨張緩和効果を更に高めることができる。
【００４０】
本実施形態に係る接合方法によれば、接合層の射出成形により第一部材の接合面に接合層を一体的に積層するため、レーザ溶着により第一部材と接合層とを接合した場合に比べて、第一部材の表面に形成された細孔などの隙間に接合層が入り込み易くなり、当該隙間が残り難くなる。その結果、第一部材と接合層との接合界面に発生する気泡の数を減らすことができる。このため、接合層を介して第一部材と第二部材とが接合された接合体において、第一部材と第二部材と接合強度の向上が図れる。更に、射出成形工程（ステップＳ１）により第一部材に接合層を射出成形するため、第一部材と第二部材との接合面が立体的な三次元形状であっても、第一部材の第二部材と接合される接合面に接合層を形成することができる。これにより、接合工程（ステップＳ２）により第一部材と第二部材とを適切に接合することができる。例えば、図４に示す接合体２１のように、第一部材２２と第二部材２３との接合面が立体的な段状に形成されていたとしても、第一部材２２の接合面２２ａに接合層２４を容易に形成できるため、第一部材２２と第二部材２３とを適切に接合することができる。
【００４１】
また、射出成形された接合層は、特許文献１のレーザ接合用シートのように第一部材に対してずれないため、接合品質の安定性を図ることができる。しかも、接合層を必要な部位にのみ形成することができ、特許文献１のようにレーザ接合用シートの廃棄端材や加工費が発生しないため、コストダウンが図れる。
【００４２】
また、第一部材が金属、ガラス又はセラミックで構成されている場合、第一部材に細孔を形成することで、第一部材に対する接合層の接合強度が向上する。射出成形工程（ステップＳ１）では、射出成形により接合層が溶融した状態で接合面に形成された細孔に入り込むため、第一部材に対する接合層の接合強度が更に向上する。同様に、第二部材が金属、ガラス又はセラミックで構成されている場合、第二部材に細孔を形成することで、第二部材に対する接合層の接合強度が向上する。接合工程（ステップＳ２）において接合層を溶融する場合は、接合層が溶融した状態で接合面に形成された細孔に入り込むため、第二部材に対する接合層の接合強度が更に向上する。
【００４３】
また、金属は樹脂よりも接合層が接合されにくいが、金属の第一部材に対して接合層を射出成形することで、金属の第一部材に対して接合層を強固に接合させることができる。
【００４４】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。
【００４５】
例えば、上記実施形態の具体的な説明では、第一部材を金属で形成し、第二部材を樹脂で形成するものとして説明したが、第一部材及び第二部材は、これらの素材に限定されるものではなく、様々な素材のものを採用することができる。例えば、第一部材をガラスで形成してもよく、また、第一部材を樹脂で形成し、第二部材を金属で形成してもよい。なお、第一部材を樹脂で形成する場合は、二色成形等により第一部材に接合層を形成することができる。
【００４６】
また、上記実施形態では、射出成形工程の前に表面処理工程を行うものとして説明したが、第一部材の接合面に対する接合層の接続強度に問題が無ければ、必ずしもこのような表面処理工程を行う必要はない。
【実施例】
【００４７】
次に、本発明の実施例について説明する。なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。【００４８】
（実施例１〜１１）
第一部材は、金属製の平板とした。第一部材の素材としては、アルミ（ＡＬ５０５２）とアルミ（ＡＤＣ１２）とを用いた。【００４９】
接合層の素材としては、以下のものを用いた。ＰＡ６６（旭化成ケミカルズ株式会社製、商品名：レオナ１２００）を８０質量％と、エラストマー（旭化成ケミカルズ株式会社製、商品名：タフテックＭ１９１８）を２０質量％とを、バレル温度２９０℃に設定した二軸押出機（東芝機械株式会社製、商品名：ＴＥＭ３５）を用いて溶融混練して、得られた熱可塑性材料にレオナ樹脂（旭化成ケミカルズ株式会社製、商品名：２３００ＬＡ３３２９５）を１００倍に希釈して混合させたポリアミド樹脂複合材料（以下「接合材Ａ」という。）と、ＰＡ６６（旭化成ケミカルズ株式会社製、商品名：レオナ１２００）を８０質量％と、エラストマー（旭化成ケミカルズ株式会社製、商品名：タフテックＭ１９１８）を２０質量％とを、バレル温度２９０℃に設定した二軸押出機（東芝機械株式会社製、商品名：ＴＥＭ３５）を用いて溶融混練して、得られたポリアミド樹脂複合材料（以下「接合材Ｂ」という。）と、を用いた。【００５０】
第二部材は、樹脂製のカップ型容器とした。第二部材の素材としては、以下のものを用いた。４００Ｌオートクレーブ中に、４０％ＡＨ塩（アジピン酸とヘキサメチレンジアミンの等モル塩）水溶液にヨウ化カリウム３質量％とヨウ化銅０．１質量％とを仕込み、１．８ＭＰａ加圧下で加熱溶融重合を行った。得られた重合体を冷却固化及び造粒したポリアミド６６を６７質量部と、ガラス繊維３３質量部（日本電気硝子株式会社製、商品名：Ｔ２７５Ｈ）とを、バレル温度２９０℃に設定した二軸押出機（東芝機械株式会社製、商品名：ＴＥＭ３５）を用いて溶融混練して、熱可塑性材料（以下「樹脂材Ａ」という。）を得た。４００Ｌオートクレーブ中に４０％ＡＨ塩（アジピン酸とヘキサメチレンジアミンの等モル塩）水溶液にヨウ化カリウム３質量％とヨウ化銅０．１質量％とを仕込み、１．８ＭＰａ加圧下で加熱溶融重合を行った。得られた重合体を冷却固化及び造粒したポリアミド６６を６４．５質量部と、ガラス繊維３３質量部（日本電気硝子株式会社製、商品名：Ｔ２７５Ｈ）と、レーザ溶着用着色マスターバッチ２．５質量部（オリヱント化学工業株式会社製、商品名：ｅＢＩＮＤ  ＡＣＷ−９８７１）とを、バレル温度２９０℃に設定した二軸押出機（東芝機械株式会社製、商品名：ＴＥＭ３５）を用いて溶融混練して、熱可塑性材料（以下「樹脂材Ｂ」という。）を得た。このようにして得られた樹脂材Ａと樹脂材Ｂとを第二部材の素材として用いた。【００５１】
そして、第一部材の第二部材と接合される接合面にアルマイト処理により細孔を形成し、この第一部材の接合面に接合層を射出成形により一体的に積層し、第二部材と接合層とをレーザ溶着し、図６に示す接合体を作製した。なお、第一部材には、接合体の内部に水を入れるための開口を形成した。【００５２】
アルマイト処理は、金属表面に適当な電流密度下で酸化皮膜を形成することで、得られる酸化皮膜被膜が細孔を形成する処理である。【００５３】
レーザ溶着の条件は、図７のＡ〜Ｃとした。なお、図７において、ＷＤとは、光学系から第一部材の接合面までの距離を言う。【００５４】
そして、接合体の破壊試験を行った。破壊検査は、接合体を破壊試験用治具に取り付け、破壊試験用治具の流入口から水を入れていき、接合体の破壊または水漏れが発生したときの圧力をバースト強度として計測した。試験の結果、バースト圧力１ＭＰａ以上を評価◎、バースト圧力０．１ＭＰａ以上１ＭＰａ未満を評価○、見かけ上接合しているが一部未溶着部がありリークしてしまい０ＭＰａを評価△、未溶着を評価×とした。試験結果を図８に示す。【００５５】
（比較例１，２）
第一部材は、金属製の平板とした。第一部材の素材としては、アルミ（ＡＬ５０５２）とアルミ（ＡＤＣ１２）とを用いた。【００５６】
接合層は、樹脂製のカップ型容器とした。接合層の素材としては、接合材Ａと接合材Ｂとを用いた。【００５７】
第二部材は、樹脂製とした。第二部材の素材としては、樹脂材Ａと樹脂材Ｂとを用いた。【００５８】
そして、第一部材の第二部材と接合される接合面にアルマイト処理により細孔を形成し、この第一部材の接合面に接合層を載置し、第一部材及び第二部材と接合層とをレーザ溶着し、図６に示す接合体を作製した。なお、第一部材には、接合体の内部に水を入れるための開口を形成した。【００５９】
レーザ溶着の条件は、図７のＡ〜Ｃとした。【００６０】
そして、接合体の破壊試験を行った。破壊検査は、接合体を破壊試験用治具に取り付け、破壊試験用治具の流入口から水を入れていき、接合体の破壊または水漏れが発生したときの圧力をバースト強度として計測した。試験の結果、バースト圧力１ＭＰａ以上を評価◎、バースト圧力０．１ＭＰａ以上１ＭＰａ未満を評価○、見かけ上接合しているが一部未溶着部がありリークしてしまい０ＭＰａを評価△、未溶着を評価×とした。試験結果を図８に示す。【００６１】
図８に示すように、比較例１，２では、何れも第一部材と第二部材とが、バースト試験以前に剥離、分離したが、実施例１〜１１では、何れも第一部材と第二部材とが、バースト試験の内圧では剥離又は分離せず、強制的に引き剥がさないと剥離、分離する事は無かった。【００６２】
（実施例１２〜１４）
第一部材は、樹脂製のカップ型容器とした。第一部材の素材としては、樹脂材Ａを用いた。【００６３】
接合層は、樹脂製とした。接合層の素材としては、接合材Ａを用いた。【００６４】
第二部材は、金属製の平板とした。第二部材の素材としては、アルミ（ＡＬ５０５２）を用いた。【００６５】
そして、第一部材と接合層とを二色成形により一体的に積層し、第二部材の第一部材と接合される接合面にアルマイト処理により細孔を形成し、第二部材と接合層とをレーザ溶着し、図９に示す接合体を作製した。なお、第二部材には、接合体の内部に水を入れるための開口を形成した。【００６６】
アルマイト処理は、金属表面に適当な電流密度下で酸化皮膜を形成することで、得られる酸化皮膜被膜が細孔を形成する処理である。【００６７】
レーザ溶着の条件は、図７のＡ〜Ｃとした。【００６８】
そして、接合体の破壊試験を行った。破壊検査は、接合体を破壊試験用治具に取り付け、破壊試験用治具の流入口から水を入れていき、接合体の破壊または水漏れが発生したときの圧力をバースト強度として計測した。試験の結果、バースト圧力１ＭＰａ以上を評価◎、バースト圧力０．１ＭＰａ以上１ＭＰａ未満を評価○、見かけ上接合しているが一部未溶着部がありリークしてしまい０ＭＰａを評価△、未溶着を評価×とした。試験結果を図１０に示す。【００６９】
図１０に示すように、実施例１２〜１４では、何れも第一部材と第二部材とが、バースト試験の内圧では剥離又は分離せず、強制的に引き剥がさないと剥離、分離する事は無かった。【００７０】
（気泡数の評価）
実施例１の接合体と比較例１の接合体を用意した。各接合体について、第一部材と第二部材との接合方向において切断し、この切断面をＳＥＭで観察した。図１１は、気泡数のカウント方法を説明するための模式図である。図１２は、図１１の一部拡大図である。図１１及び図１２に示すように、ＳＥＭ画像（写真）のうち、第一部材２と接合層４との接合界面の断面の１３μｍの範囲を抽出し、この抽出した範囲において、空隙面積が１．５×１０−３μｍ２以上となる気泡の数をカウントした。【００７１】
その結果、比較例１の接合体では、気泡の数が１３４個であったのに対し、実施例１の接合体では、気泡の数が３１個であった。このように、実施例１の接合体では、比較例１の接合体に比べて、接合層における気泡の数が大幅に減っているため、第一部材と第二部材との接合強度が高いことが推認された。【００７２】
（参考例１）
参考例１では、接合体として、第一部材に接合部材を射出成形により一体的に積層したものを用いた。つまり、参考例１の接合体は、第二部材が無く、接合層として接合部材を用いた。【００７３】
図１３に示すように、第一部材は、金属製の細長い平板とし、接合層と接合される端面を２段の段状に形成した。この段状の端面は、段幅を１０ｍｍ、段高さを３ｍｍとした。第一部材の素材としては、アルミ（ＡＬ５０５２）を用いた。接合層の素材としては、弾性率が１９００ＭＰａの接合材Ｂを用いた。そして、第一部材の段状の端面に接合層を射出成形により一体的に積層し、全体として細長い平板の接合体を得た。【００７４】
その後、ヒートショック試験を行った。ヒートショック試験では、まず、第一部材及び接続部材の線膨張を強制的に保持するために、参考例１の接合体を線膨張の少ない金属（ＳＵＳ）に固定した。次に、−３５±５℃×２時間及び１３０±５℃×２時間を１サイクルとして、５０サイクル、１００サイクル及び１５０サイクル行い、その際の引張強度保持率を測定した。引張強度保持率は、０サイクル（実験前の状態）のときの引張強度保持率を１００％とした百分率で表わした。試験結果を図１４に示す。【００７５】
（比較例３）
比較例３では、接合体として、第一部材に接合部材を射出成形により一体的に積層したものを用いた。つまり、比較例３の接合体は、第二部材が無く、接合層として接合部材を用いた。【００７６】
図１３に示すように、第一部材は、金属製の細長い平板とし、接合層と接合される端面を２段の段状に形成した。この段状の端面は、段幅を１０ｍｍ、段高さを３ｍｍとした。第一部材の素材としては、アルミ（ＡＬ５０５２）を用いた。接合層の素材としては、弾性率が９８００ＭＰａの樹脂材Ｂを用いた。そして、第一部材の段状の端面に接合層を射出成形により一体的に積層し、全体として細長い平板の接合体を得た。【００７７】
その後、ヒートショック試験を行った。ヒートショック試験では、まず、第一部材及び接続部材の線膨張を強制的に保持するために、比較例３の接合体を線膨張の少ない金属（ＳＵＳ）に固定した。次に、−３５±５℃×２時間及び１３０±５℃×２時間を１サイクルとして、５０サイクル、１００サイクル及び１５０サイクル行い、その際の引張強度保持率を測定した。引張強度保持率は、０サイクル（実験前の状態）のときの引張強度保持率を１００％とした百分率で表わした。試験結果を図１４に示す。【００７８】
図１４に示すように、比較例３では、５０サイクル経過時には、既に引張強度保持率が０％、つまり第一部材と接続部材とが破断した状態であったが、参考例１では、１５０サイクル経過しても、引張強度保持率が４．３、つまり第一部材と接続部材とが破断していない状態であった。このような結果から、本発明において、接合層に弾性率の低い接合部材を用いる事で過酷な温度サイクル条件においても第一部材と接合層との間の引張強度保持率を維持することが可能であることが分かった。
【符号の説明】
【００７９】
１…接合体、２…第一部材、２ａ…接合面、３…第二部材、４…接合層、１１…接合体、１２…金属製容器（第一部材）、１２ａ…上端面、１３…樹脂製蓋（第二部材）、１４…接合層、１５…接合層形成空間、１６…金型、２１…接合体、２２…第一部材、２２ａ…接合面、２３…第二部材、２４…接合層、α…接合方向。
【図１】
2015022933.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１１】
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【図１２】
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【手続補正書】
【提出日】平成28年1月28日(2016.1.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一部材と、前記第一部材と異なる素材の第二部材とが、接合層を介して接合されており、
前記第一部材と前記接合層との接合界面の断面の１３μｍの範囲に、空隙面積が１．５×１０−３μｍ２以上の気泡が１００個以下である、
接合体。
【請求項２】
前記接合層は、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が８００ＭＰａ以上２４００ＭＰａ以下である、
請求項１に記載の接合体。
【請求項３】
前記接合層は、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が１２００ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下である、
請求項２に記載の接合体。
【請求項４】
前記接合層は、エラストマー成分を５重量％以上７５重量％以下含有する、
請求項１〜３の何れか一項に記載の接合体。
【請求項５】
前記エラストマーは、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が５０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下である、
請求項４に記載の接合体。
【請求項６】
第一部材と、前記第一部材と異なる素材の第二部材と、を接合する接合方法であって、
前記第一部材の前記第二部材と接合される接合面に、前記第一部材と前記第二部材とを接合するための接合層を射出成形により一体的に積層する射出成形工程と、
前記射出成形工程の後に、前記第二部材を前記接合層に接合する接合工程と、
を備える接合方法。
【請求項７】
前記接合工程は、溶着により前記第二部材を前記接合層に接合する、
請求項６に記載の接合方法。
【請求項８】
前記射出成形工程において、前記第一部材の前記接合面に細孔を形成する表面処理工程を更に備える、
請求項６又は７に記載の接合方法。
【請求項９】
前記第一部材は、金属及びガラスの何れか一方で形成し、
前記第二部材は、樹脂で形成する、
請求項６〜８の何れか一項に記載の接合方法。
【請求項１０】
前記接合層は、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が８００ＭＰａ以上２４００ＭＰａ以下である、
請求項６〜９の何れか一項に記載の接合方法。
【手続補正書】
【提出日】平成28年11月7日(2016.11.7)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一部材と、前記第一部材と異なる素材の第二部材とが、接合層を介して接合されており、
前記第一部材と前記接合層との接合界面の断面の１３μｍの範囲に、空隙面積が１．５×１０−３μｍ２以上の気泡が１００個以下であり、
前記接合層は、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が１２００ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下で、エポキシ樹脂を含まない、
接合体。
【請求項２】
前記接合層は、エラストマー成分を５重量％以上７５重量％以下含有する、
請求項１に記載の接合体。
【請求項３】
前記エラストマーは、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が５０ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下である、
請求項２に記載の接合体。
【請求項４】
第一部材と、前記第一部材と異なる素材の第二部材と、を接合する接合方法であって、
前記第一部材の前記第二部材と接合される接合面に、前記第一部材と前記第二部材とを接合するための接合層を射出成形により一体的に積層する射出成形工程と、
前記射出成形工程の後に、前記第二部材を前記接合層に接合する接合工程と、
を備え、
前記接合層は、２３℃で吸水状態が絶乾状態における引張弾性率が１２００ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下で、エポキシ樹脂を含まない、
接合方法。
【請求項５】
前記接合工程は、溶着により前記第二部材を前記接合層に接合する、
請求項４に記載の接合方法。
【請求項６】
前記射出成形工程において、前記第一部材の前記接合面に細孔を形成する表面処理工程を更に備える、
請求項４又は５に記載の接合方法。
【請求項７】
前記第一部材は、金属及びガラスの何れか一方で形成し、
前記第二部材は、樹脂で形成する、
請求項４〜６の何れか一項に記載の接合方法。
【国際調査報告】
2015022933.tif 000017
2015022933.tif 000018
2015022933.tif 000019
2015022933.tif 000020