(57)【要約】  金属成分とフラックスとを含む金属ペーストを用意する。金属成分は第１金属粉末と第２金属粉末とからなる。第１金属粉末はＳｎである。第２金属粉末はＣｕＮｉ合金である。次に、金属ペーストを温度プロファイルに従って、リフロー装置を用いて加熱する。加熱により金属ペーストが温度Ｔ１に達すると、第１金属粉末が溶融する。温度Ｔ１は、第１金属Ｓｎの融点以上のピーク温度である。次に、金属ペーストを、温度Ｔ１よりも低い温度Ｔ２で、時間ｔ１よりも長い時間ｔ２、加熱する。これにより、第１金属Ｓｎと第２金属ＣｕＮｉ合金との金属間化合物の生成反応を促進させる。
2016039057.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１金属の粉末と、前記第１金属と反応して金属間化合物を生成し得る第２金属の粉末と、を含む混合物を、  前記第１金属の融点以上の温度Ｔ１まで時間ｔ１、加熱し、前記第１金属の粉末を溶融させる第１加熱工程と、  前記第１金属の融点よりも低い温度Ｔ２で、前記時間ｔ１よりも長い時間ｔ２、加熱し、前記第１金属と前記第２金属との金属間化合物の生成反応を促進させる第２加熱工程と、を有する、金属間化合物の生成方法。
【請求項２】
Ｓｎの粉末と、ＣｕＮｉ合金の粉末と、を含む混合物を、  加熱開始から２５０℃以上３００℃以下の範囲内の温度まで時間ｔ１、加熱し、前記Ｓｎの粉末を溶融させる第１加熱工程と、  １８０℃以上２３０℃以下の範囲内の温度で、前記時間ｔ１よりも長い時間ｔ２、加熱し、前記Ｓｎと前記ＣｕＮｉ合金との金属間化合物の生成反応を促進させる第２加熱工程と、を有する、金属間化合物の生成方法。
【請求項３】
前記時間ｔ１は、６０秒以上１２０秒未満の範囲内であり、  前記時間ｔ２は、１２０秒以上４００秒未満の範囲内である、請求項２に記載の金属間化合物の生成方法。
【請求項４】
前記混合物は、ロジンと活性剤を含むフラックス成分をさらに含む、請求項１から３のいずれか１項に記載の金属間化合物の生成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、第１金属と第２金属とを含む混合物を加熱することで生成する金属間化合物の生成方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】  従来、第１金属と第１金属と反応して金属間化合物を生成し得る第２金属とを含む混合物を加熱する、金属間化合物の生成方法が知られている。例えば特許文献１には、ソルダペースト（混合物）を加熱することで生成する金属間化合物の接合構造および接合方法が開示されている。ソルダペーストは、Ｓｎ粉末とＣｕＮｉ合金粉末を含む金属成分と、ロジンと活性剤を含むフラックス成分と、を含んでいる。【０００３】  特許文献１の接合方法では、ソルダペーストを、プリント配線基板上に設けられたランド上に設け、積層セラミックコンデンサを、ソルダペーストを介してランド上にマウントした後、リフロー装置を用いて、図６に示す温度プロファイルで加熱している。図６に示す温度プロファイルでは、Ｓｎ粉末の融点以下の温度で長時間予熱した後、Ｓｎ粉末の融点（２３１．９℃）以上の温度で本加熱を行っている。【０００４】  ソルダペーストに含まれるＳｎ粉末とＣｕＮｉ合金粉末とは、加熱されると、液相拡散接合（以下、「ＴＬＰ接合：Transient Liquid Phase Diffusion Bonding」）をともない、ＣｕＮｉＳｎ系の金属間化合物を生成する。【０００５】  これにより、金属間化合物を主相とする接合部材は、プリント配線基板上に設けられたランドと、積層セラミックコンデンサに設けられた外部電極とを接合する。ＣｕＮｉＳｎ系の金属間化合物は、高い融点（例えば４００℃以上）を有する。【０００６】  このように、Ｓｎ粉末とＣｕＮｉ合金粉末を含むソルダペーストは、ＴＬＰ接合をともない、耐熱性の高い金属間化合物を主相とする接合部材となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】国際公開第２０１１／０２７６５９号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】  しかしながら、特許文献１のソルダペーストを図６に示すように長時間加熱すると、ソルダペースト中のフラックス成分が熱分解し、大量のガスが発生する。その結果、金属間化合物を主相とする接合部材中に大量のボイド（気泡）が発生しやすく、接合強度が低下する傾向がある。また、金属間化合物を形成する際、ＳｎとＣｕＮｉ合金の相互拡散の不均衡により、金属間化合物近傍にボイドが発生するときがある。【０００９】  一方、ソルダペーストの加熱時間が短い場合、金属間化合物の生成反応が十分に進行せず、耐熱性が低い未反応のＳｎが大量に残留する傾向がある。【００１０】  本発明の目的は、緻密かつ耐熱性の高い金属間化合物を生成できる金属間化合物の生成方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】  本発明の金属間化合物の生成方法は、第１加熱工程と、第２加熱工程と、を有する。【００１２】  第１加熱工程では、第１金属の粉末と、第１金属と反応して金属間化合物を生成し得る第２金属の粉末と、を含む混合物を、第１金属の融点以上の温度Ｔ１まで時間ｔ１、加熱し、第１金属の粉末を溶融させる。【００１３】  第２加熱工程では、第１加熱工程で第１金属の粉末が溶融した混合物を、温度Ｔ１よりも低い温度Ｔ２で、時間ｔ１よりも長い時間ｔ２、加熱し、第１金属と第２金属との金属間化合物の生成反応を促進させる。【００１４】  この生成方法において、第１金属は、例えばＳｎである。Ｓｎは純金属であることが好ましいが、Ｓｎを主成分とするものであればよい。第２金属は、例えばＣｕＮｉ合金である。金属間化合物は例えば、Ｃｕ、ＮｉおよびＳｎからなる群より選ばれる少なくとも２種を含んだ合金である。第１金属がＳｎであり、第２金属がＣｕＮｉ合金である場合、温度Ｔ１は、２５０℃以上３００℃以下の範囲内であることが好ましい。第２金属がＣｕＮｉ合金である場合、温度Ｔ２は、１８０℃以上２３０℃以下の範囲内であることが好ましい。また、時間ｔ１は、６０秒以上１２０秒未満の範囲内であり、時間ｔ２は、１２０秒以上４００秒未満の範囲内であることが好ましい。【００１５】  この生成方法は、第１加熱工程によって第１金属の融点以上の温度まで短時間で一気に加熱して第１金属を溶融させ、第２金属の粉末の周囲に第１金属の溶融物を濡れ広がらせる。その後、第２加熱工程によって第１金属と第２金属との金属間化合物の生成反応を低温にて長時間促進する。【００１６】  フラックス成分によるガス発生は２４０℃以上の高温で生じやすいため、ガス発生は主に第１加熱工程で生じる。このとき、Ｓｎの大部分が溶融し、流動可能であるため、ガスを接合部材から排出することが可能である。【００１７】  さらに、第２加熱工程では低温加熱であるため、フラックス成分によるガス発生を抑え、金属間化合物を生成することができる。また、穏やかに合金化反応することにより、金属間化合物の形成に伴うボイド発生を低減することができる。よって、この生成方法で生成された金属間化合物部材は、ボイドの少ない緻密な構造を有する。【００１８】  また、この生成方法は、第１金属と第２金属との未接触部位を低減することができるため、金属間化合物の生成反応が十分に進行することが可能であり、結果として、耐熱性が低い未反応の第１金属が殆ど残留しない。【００１９】  したがって、この生成方法によれば、緻密かつ耐熱性の高い金属間化合物を生成できる。【００２０】  また、混合物は、ロジンと活性剤を含むフラックス成分をさらに含むことが好ましい。【００２１】  この生成方法では、フラックス成分が接合対象物や金属粉末の表面の酸化被膜を除去する機能を果たす。
【発明の効果】
【００２２】  本発明によれば、緻密かつ耐熱性の高い金属間化合物を生成できる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の実施形態に係る金属間化合物の生成方法で生成される金属間化合物の生成過程を模式的に示す断面図である。
【図２】本発明の実施形態に係る金属間化合物の生成方法で行われる加熱工程の温度プロファイルを示す図である。
【図３】実験において、基板上に金属ペーストを介してマウントされたコンデンサを示す断面図である。
【図４】図２に示す温度プロファイルに従って加熱工程を経た後における、コンデンサ品と基板との接合部分を示す拡大断面図である。
【図５】本発明の実施形態の比較例に係る温度プロファイルに従って加熱工程を経た後における、コンデンサと基板との接合部分を示す拡大断面図である。
【図６】特許文献１の接合方法で行われるリフローの温度プロファイルを示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】  以下、本発明の実施形態に係る金属間化合物の生成方法について説明する。
【００２５】  図１は、本発明の実施形態に係る金属間化合物の生成方法で生成される金属間化合物の生成過程を模式的に示す断面図である。図２は、本発明の実施形態に係る金属間化合物の生成方法で行われる加熱工程の温度プロファイルを示す図である。
【００２６】  まず、金属ペースト１０５を用意する。金属ペースト１０５は、図１（Ａ）に示すように、例えば、第１接合対象物１０１と第２接合対象物１０２とを接合するために用いられる。ここで、金属ペースト１０５は、本発明の混合物に相当する。
【００２７】  第１接合対象物１０１は、例えば、配管、ナット、及び積層セラミックコンデンサ等の電子部品である。第２接合対象物１０２は、例えば、配管に貼付する補修用シート、ナットに嵌めるボルト、及び電子部品を実装するプリント配線基板である。
【００２８】  金属ペースト１０５は、金属成分１１０とフラックス１０８とを含む。金属成分１１０は、フラックス１０８中に均一に分散している。金属成分１１０は、Ｓｎ系金属からなる第１金属粉末１０６と、Ｓｎ系金属よりも融点の高いＣｕ系金属からなる第２金属粉末１０７と、からなる。
【００２９】  第１金属粉末１０６の材料は、Ｓｎである。
【００３０】  第２金属粉末１０７の材料は、金属ペースト１０５の加熱によって溶融する第１金属粉末１０６と反応し、金属間化合物を生成し得るものである。本実施形態において、第２金属粉末１０７の材料は、ＣｕＮｉ合金である。また、金属間化合物は、Ｃｕ、ＮｉおよびＳｎからなる群より選ばれる少なくとも２種を含んだ合金である。金属間化合物は例えば、ＣｕＮｉＳｎ合金である。ＳｎとＣｕＮｉ合金とが反応することによって生成される金属間化合物は具体的に、例えば（Ｃｕ，Ｎｉ）６Ｓｎ５、Ｃｕ４Ｎｉ２Ｓｎ５、Ｃｕ５ＮｉＳｎ５、（Ｃｕ，Ｎｉ）３Ｓｎ、Ｃｕ２ＮｉＳｎ、ＣｕＮｉ２Ｓｎ等である。
【００３１】  次に、フラックス１０８は、ロジン、溶剤、チキソ剤、活性剤などを含む。フラックス１０８は、接合対象物や金属粉末の表面の酸化被膜を除去する機能を果たす。
【００３２】  ロジンは例えば、ロジンを変性した変性ロジン及びロジンなどの誘導体からなるロジン系樹脂、その誘導体からなる合成樹脂、またはこれらの混合体などである。
【００３３】  溶剤は例えば、アルコール、ケトン、エステル、エーテル、芳香族系、炭化水素類などである。
【００３４】  チキソ剤は例えば、硬化ヒマシ油、カルナバワックス、アミド類、ヒドロキシ脂肪酸類、ジベンジリデンソルビトール、ビス（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトール類、蜜蝋、ステアリン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸エチレンビスアミドなどである。
【００３５】  また、活性剤は例えば、アミンのハロゲン化水素酸塩、有機ハロゲン化合物、有機酸、有機アミン、多価アルコールなどである。
【００３６】  次に、図１（Ｃ）に示す接合構造１００を得るため、図１（Ａ）に示すように、第１接合対象物１０１と第２接合対象物１０２との間に、金属ペースト１０５を付与する。
【００３７】  次に、図１（Ａ）に示した常温の金属ペースト１０５を、図２に示す温度プロファイルに従って、例えばリフロー装置を用いて加熱する。
【００３８】  加熱により金属ペースト１０５が温度Ｔ１に達すると、第１金属粉末１０６が、図１（Ｂ）に示すように溶融する。温度Ｔ１は、第１金属Ｓｎの融点（２３１．９℃）以上のピーク温度である。フラックス１０８に含まれる溶剤等は、加熱を開始してから、時間ｔ１が経過するまでの間に、蒸散する。
【００３９】  なお、詳細を後述するが、温度Ｔ１は、例えば２５０℃以上３００℃以下の温度であることが好ましい。また、時間ｔ１は、例えば６０秒以上１２０秒未満の時間であることが好ましい。時間ｔ１−ａは、加熱を開始してから、試料接合部の温度が温度Ｔ１に達するまでの時間である。温度Ｔ１に達した後、温度Ｔ１で加熱時間ｔ１−ｂ保持しても構わないが、この場合、時間ｔ１は時間ｔ１−ａと時間ｔ１−ｂの合計時間となる。
【００４０】  次に、図１（Ｂ）に示す状態の金属ペースト１０５を、図２に示すように、温度Ｔ１よりも低い温度Ｔ２で、時間ｔ１よりも長い時間ｔ２、加熱する。これにより、第１金属Ｓｎと第２金属ＣｕＮｉ合金との金属間化合物の生成反応を促進させる。この生成反応は、固相拡散反応である。
【００４１】  この金属間化合物は、前述したように、Ｃｕ、ＮｉおよびＳｎからなる群より選ばれる少なくとも２種を含んだ合金である。金属間化合物は例えば、ＣｕＮｉＳｎ合金である。ＳｎとＣｕＮｉ合金とが反応することによって生成される金属間化合物は具体的に、例えば（Ｃｕ，Ｎｉ）６Ｓｎ５、Ｃｕ４Ｎｉ２Ｓｎ５、Ｃｕ５ＮｉＳｎ５、（Ｃｕ，Ｎｉ）３Ｓｎ、Ｃｕ２ＮｉＳｎ、ＣｕＮｉ２Ｓｎ等である。金属間化合物の融点は、３００℃以上、さらには４００℃以上である。
【００４２】  なお、詳細を後述するが、温度Ｔ２は、前述の固相拡散反応が起こる温度範囲に設定することが好ましい。温度Ｔ２は、例えば１８０℃以上２３０℃以下の温度である。また、時間ｔ２は、例えば１２０秒以上４００秒未満の時間である。時間ｔ２は、温度Ｔ１の温度下降開始から、温度Ｔ２以下になるまでの時間である。
【００４３】  このように、金属ペースト１０５では比較的低温で拡散反応が進行し、金属ペースト１０５に含まれる第１金属Ｓｎと第２金属ＣｕＮｉ合金とが金属間化合物となっていく。これにより、金属ペースト１０５は、金属間化合物部材１０４となる。図１（Ｃ）において、金属間化合物からなる金属間化合物相１０９が図示されている。
【００４４】  次に、図２に示すように、時間ｔ２の後、リフロー装置は加熱を停止する。そのため、金属間化合物部材１０４は常温（例えば２０℃）まで自然冷却していく。
【００４５】  この結果、金属間化合物部材１０４が第１接合対象物１０１と第２接合対象物１０２とを接合する接合構造１００が得られる。金属間化合物は、高い融点（例えば４００℃以上）を有する。そのため、金属間化合物部材１０４は、高い耐熱性を有する。
【００４６】  ここで、図２に示す温度プロファイルでは、図６に示すようなＳｎの融点以下の温度で長時間の予熱を行わず、本加熱を行っている。すなわち、本実施形態の生成方法は、Ｓｎの融点以上の温度まで短時間で一気に加熱して第１金属Ｓｎを溶融させ、第２金属ＣｕＮｉ合金に濡れ広がらせてから、第１金属Ｓｎと第２金属ＣｕＮｉ合金との金属間化合物の生成反応を低温にて長時間促進している。
【００４７】  そのため、本実施形態の生成方法は、フラックス成分１０８によるガスの発生を抑え、金属間化合物部材１０４中にボイド（気泡）が発生することを抑制できる。よって、本実施形態の生成方法で生成された金属間化合物部材１０４は、ボイドの少ない緻密な構造を有する。この結果、例えば、金属間化合物部材１０４で接合された第１接合対象物１０１と第２接合対象物１０２との接合強度が高くなる。
【００４８】  また、本実施形態の生成方法では、金属間化合物の生成反応が十分に進行するため、耐熱性が低い未反応のＳｎが殆ど残留しない。
【００４９】  したがって、本実施形態の生成方法によれば、緻密かつ耐熱性の高い金属間化合物を生成できる。
【００５０】  次に、加熱温度と加熱時間を変えて複数の試料を作製し、ボイド率と残留成分とを評価した実験例について詳述する。加熱時間ｔ１−ａを一定にし、加熱温度を変えて作製した各試料のボイド率と残留成分とを評価した結果を表１に示す。また、加熱温度を一定にし、加熱時間を変えて作製した各試料のボイド率と残留成分とを評価した結果を表２に示す。
【００５１】  なお、表１と表２では、温度Ｔ１をＴ１、温度Ｔ２をＴ２、時間ｔ１をｔ１、時間ｔ１−ａをｔ１−ａ、時間ｔ１−ｂをｔ１−ｂ、時間ｔ２をｔ２、と省略して表記している。試料１〜１５は、本発明の実施形態である生成方法で生成された金属間化合物部材である。一方、試料５１〜５７は、本発明の実施形態の比較例に係る生成方法で生成された金属間化合物部材である。
【００５２】
【表１】
2016039057.tif 000003
【００５３】
【表２】
2016039057.tif 000004
【００５４】《金属ペースト組成》  金属ペーストは、平均粒径（Ｄ５０）５μｍのＳｎ粉末を５４重量部、平均粒径（Ｄ５０）１５μｍのＣｕＮｉ粉末を３６重量部、ロジンを４重量部、活性剤（アジピン酸)を２重量部、有機溶剤（ジエチレングリコールモノヘキシルエーテル）を４重量部、を混合することにより作製した。
【００５５】《試料作製》  図３は、本実験において、基板上に金属ペーストを介して実装されたコンデンサを示す断面図である。図３は、表１及び表２に示す複数の試料のうちの１つの試料を作製した際の様子を示している。
【００５６】  上記組成の金属ペーストを、メタルマスクを用いて、サイズ１０ｍｍ×５０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍの基板に印刷した。基板は無酸素Ｃｕ基板を用いた。メタルマスクの開口径は１．５ｍｍ×１．５ｍｍ、厚さは１００μｍとした。
【００５７】  印刷した金属ペースト上に、ＮｉめっきおよびＳｎめっきを外部電極に施したコンデンサをマウントした後、リフロー装置を用いて加熱した。コンデンサは、サイズ１．６ｍｍ×０．８ｍｍ×０．８ｍｍのものを用いた。
【００５８】  なお、図３では、基板Ｐに印刷した金属ペースト１１１、１１２上にマウントされたコンデンサ１５０が示されている。コンデンサ１５０は、複数のセラミック層を積層して形成された積層体１５５と、積層体１５５の両端部に設けられた外部電極１５１、１５２とを有する。
【００５９】  リフロー装置による加熱工程を経た後、金属ペーストは、金属間化合物部材である試料１〜１５、５１〜５７となる。この金属間化合物部材は基板とコンデンサとを接合する。
【００６０】  ここで、リフロー装置の加熱条件は表１では、Ｔ１を２４０℃〜３００℃、Ｔ２を１６０℃〜２６０℃、ｔ１−ａを９０ｓｅｃ、ｔ１−ｂを０ｓｅｃ〜２１０ｓｅｃ、ｔ２を０ｓｅｃ〜２１０ｓｅｃ、とした。また、リフロー装置の加熱条件は表２では、Ｔ１を２６０℃、Ｔ２を２１０℃、ｔ１−ａを６０ｓｅｃ〜９０ｓｅｃ、ｔ１−ｂを０ｓｅｃ〜３０ｓｅｃ、ｔ２を６０ｓｅｃ〜４００ｓｅｃ、とした。
【００６１】  また、リフロー装置の加熱条件において表１と表２のいずれにおいても、５０℃〜Ｔ１までの昇温速度は１．４〜３．５℃／ｓｅｃ、Ｔ１からＴ２に徐冷されるときの冷却速度は１．０〜３．５℃／ｓｅｃ、とした。また、リフロー装置は、表１と表２のいずれにおいても窒素雰囲気中（酸素濃度１０００ｐｐｍ以下）で加熱を行った。
【００６２】《ボイド率評価》  各試料をエポキシ樹脂に埋め込み、断面研磨後、金属顕微鏡を用いて接合体の断面を観察した。接合体の断面写真より、コンデンサの外部電極の直下となる接合部分の断面におけるボイド量を定量化した。これから、コンデンサと接続する接合体に対するボイド量の割合をボイド率として評価した。
【００６３】  ここで、ボイド率が０〜１０％の場合を◎（優）、１０％を超え、２０％以下の場合を○（可）、２０％より大きい場合を×（不可）と評価した。
【００６４】  図４は、図２に示す温度プロファイルに従って加熱工程を経た後における、コンデンサ１５０と基板Ｐとの接合部分を示す拡大断面図である。図５は、本発明の実施形態の比較例に係る温度プロファイルに従って加熱工程を経た後における、コンデンサ１５０と基板Ｐとの接合部分を示す拡大断面図である。
【００６５】  ここで、図４は、表１及び表２に示す複数の試料のうちの試料３を撮影した写真を示している。図５は、表１及び表２に示す複数の試料のうちの試料５４を撮影した写真を示している。
【００６６】  図４では、ボイドを殆ど含まない緻密な金属間化合物部材１２１が示されている。図５では、大量のボイド１８０を含む金属間化合物部材１２２が示されている。
【００６７】《残留成分評価》  反応生成物である金属間化合物部材を約１０ｍｇ切り取り、測定温度３０℃〜３００℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、Ｎ２雰囲気、リファレンスＡｌ２Ｏ３の条件で示差走査熱量測定（ＤＳＣ測定）を行った。
【００６８】  得られたＤＳＣチャートの第１金属Ｓｎ成分の溶融温度における溶融吸熱ピークの吸熱量から、残留した第１金属Ｓｎの成分量を定量化した。これから金属成分全体に対する第１金属Ｓｎ成分の割合を第１金属の残留成分率として評価した。
【００６９】  ここで、第１金属の残留成分率が０〜１０体積％の場合を◎（優）、１０体積％を超え、２０体積％以下の場合を○（可）、２０体積％より大きい場合を×（不可）と評価した。
【００７０】《総合判定》  前記ボイド率評価および前記残留成分評価より、総合判定を行った。ここで、前記ボイド率評価、前記残留成分評価のいずれも◎の場合を◎（優）と評価した。前記ボイド率評価、前記残留成分評価のどちらか一方が◎、かつ、もう一方が○の場合を○（良）と評価した。前記ボイド率評価、前記残留成分評価のどちらか一方が×の場合を×（不可）と評価した。
【００７１】  実験により、試料５１〜５３では、表１に示すように、第１金属Ｓｎが大量に残留することが明らかとなった。
【００７２】  このような結果となった第１の理由は、試料５１、５２ではＴ１の温度が低いため、第１金属Ｓｎが十分に溶融・流動できず、第２金属ＣｕＮｉ合金に濡れなかったためであると考えられる。また、このような結果となった第２の理由は、試料５１、５３ではＴ２の温度が低いため、第１金属と第２金属との金属間化合物の生成反応が十分に進行しなかったためであると考えられる。
【００７３】  次に、実験により、試料５４では、表１に示すように、大量のボイドが発生することが明らかとなった。このような結果となった理由は、ｔ１が長いため、金属ペースト中のフラックス成分（ロジン、活性剤）の熱分解により、大量のガスが発生したためであると考えられる。
【００７４】  一方、複数の試料１〜８では、表１に示すように、拡散反応が適正に進行し、金属間化合物部材が生成されたことが明らかとなった。
【００７５】  このような結果となった理由は、Ｔ１の温度が高いため第１金属Ｓｎが十分に溶融・流動でき、Ｔ２の温度が好適な範囲にあるため、金属ペースト中のフラックス成分（ロジン、活性剤）の熱分解によるガスが殆ど発生せず、第１金属と第２金属との金属間化合物の生成反応が十分に進行したためであると考えられる。
【００７６】  なお、Ｔ１の温度が３００℃より高い場合、すなわちＴ１の温度が高すぎる場合、金属ペースト中のフラックス成分（ロジン、活性剤）の熱分解により、大量のガスが発生すると同時に、金属間化合物の生成も進行するため、発生したガスが接合体内部から抜け出ることができずボイドが発生すると考えられる。
【００７７】  次に、実験により、試料５５、５６では、表２に示すように、第１金属Ｓｎが大量に残留することが明らかとなった。このような結果となった理由は、ｔ２が短いため、第１金属と第２金属との反応が十分に進行しなかったためであると考えられる。
【００７８】  次に、実験により、試料５７では、表２に示すように、大量のボイドが発生することが明らかとなった。このような結果となった理由は、ｔ１が長いため、金属ペースト中のフラックス成分（ロジン、活性剤）の熱分解により、大量のガスが発生したためであると考えられる。
【００７９】  一方、複数の試料９〜１５では、表２に示すように、拡散反応が適正に進行し、金属間化合物部材が生成されたことが明らかとなった。
【００８０】  このような結果となった理由は、ｔ１が好適な範囲にあるため、金属ペースト中のフラックス成分（ロジン、活性剤）の熱分解によるガスが殆ど発生せず、ｔ２が長いため、第１金属と第２金属との金属間化合物の生成反応が十分に進行しためであると考えられる。
【００８１】  なお、ｔ１が６０秒より短い場合、すなわちｔ１が短すぎる場合、第１金属Ｓｎが十分に溶融・流動できず、第１金属Ｓｎが大量に残留すると考えられる。
【００８２】  また、金属間化合物の生成反応は、ｔ２が長い方が十分に進行するため望ましいが、生産設備能力および生産効率を考慮すると、ｔ２は、１２０秒以上４００秒未満の範囲内であることがより好ましい。
【００８３】  以上より、Ｔ１、Ｔ２、ｔ１、ｔ２は、次の範囲内であることが好ましいことが明らかとなった。すなわち、温度Ｔ１は、２５０℃以上３００℃以下の範囲内であり、温度Ｔ２は、１８０℃以上２３０℃以下の範囲内であり、時間ｔ１は、６０秒以上１２０秒未満の範囲内であり、温度ｔ２は、１２０秒以上４００秒未満の範囲内であることが好ましいことが明らかとなった。温度Ｔ２は、２００℃以上２３０℃以下の温度であることがより好ましいことが明らかとなった。
【００８４】  したがって、本実施形態の生成方法によれば、緻密かつ耐熱性の高い金属間化合物を生成できる。
【００８５】《他の実施形態》  なお、本実施形態において本発明の混合物に相当する金属ペースト１０５は、ペーストの形態であるが、これに限るものではない。実施の際、混合物は、たとえばシート状の固体やパテ状の形態であってもよい。
【００８６】  また、本実施形態において第１金属粉末１０６の材料は、Ｓｎ単体であるが、これに限るものではない。実施の際は、第１金属粉末１０６の材料は、Ｓｎを含む合金（具体的にはＣｕ、Ｎｉ、Ａｇ、Ａｕ、Ｓｂ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｉｎ、Ｇｅ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｐｄ、Ｓｉ、Ｓｒ、ＴｅおよびＰからなる群より選ばれる少なくとも１種とＳｎとを含む合金）であってもよい。
【００８７】  また、本実施形態において第２金属粉末１０７の材料は、ＣｕＮｉ合金であるが、これに限るものではない。実施の際は、第２金属粉末１０７の材料は例えば、ＣｕＮｉ合金、ＣｕＭｎ合金、ＣｕＡｌ合金、ＣｕＣｒ合金、及びＡｇＰｄ合金等からなる群より選ばれる１種または複数種の粉末であってもよい。
【００８８】  ここで、固相拡散反応を利用する場合、材料に適した熱処理条件（温度および時間）を設定すればよい。
【００８９】  また、以上に示した実施形態の加熱工程において、熱風加熱以外に遠赤外線加熱や高周波誘導加熱を行ってもよい。さらに、治具等を用いて、チップを上部から加圧しながら加熱してもよい。
【００９０】  最後に、前記実施形態の説明は、すべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上述の実施形態ではなく、特許請求の範囲によって示される。さらに、本発明の範囲には、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【符号の説明】
【００９１】１００…接合構造１０１…第１接合対象物１０２…第２接合対象物１０４…接合材１０５…金属ペースト１０６…第１金属粉末１０７…第２金属粉末１０８…フラックス１０９…金属間化合物相１１０…金属成分１１１、１１２…金属ペースト１２１、１２２…金属間化合物部材１５０…コンデンサ１５１…外部電極１５５…積層体１８０…ボイドＰ…基板
【図１】
2016039057.tif 000005
【図２】
2016039057.tif 000006
【図３】
2016039057.tif 000007
【図４】
2016039057.tif 000008
【図５】
2016039057.tif 000009
【図６】
2016039057.tif 000010
【国際調査報告】
2016039057.tif 000011
2016039057.tif 000012
2016039057.tif 000013
2016039057.tif 000014
2016039057.tif 000015