(57)【要約】  合わせガラスの曲げ剛性を高めることができ、かつ合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂を含み、周波数０．５Ｈｚで測定した１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率の最小値が３ＭＰａ以上であり、周波数０．５Ｈｚで測定した２０℃におけるせん断貯蔵弾性率の、周波数０．５Ｈｚで測定した−３０℃におけるせん断貯蔵弾性率に対する比が０．０１以上かつ０．８以下であり、ガラス転移温度が−２０℃以上、０℃以下に存在し、−２０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
単層の合わせガラス用中間膜であって、
熱可塑性樹脂を含み、
周波数０．５Ｈｚで測定した１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率の最小値が３ＭＰａ以上であり、
周波数０．５Ｈｚで測定した２０℃におけるせん断貯蔵弾性率の、周波数０．５Ｈｚで測定した−３０℃におけるせん断貯蔵弾性率に対する比が０．０１以上かつ０．８以下であり、ガラス転移温度が−２０℃以上、０℃以下に存在し、−２０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が２０重量％以上である、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記ポリビニルアセタ−ル樹脂が、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂である、請求項２又は３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
周波数０．５Ｈｚで測定した１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率の最大値が５００ＭＰａ以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂を含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂の含有量が１５重量％以上である、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂が、アクリル重合体である、請求項６又は７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
厚みが３ｍｍ以下である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
厚みが１．６ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、
前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【請求項１３】
前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、
前記第１のガラス板の厚みが１．６ｍｍ以下である、請求項１２に記載の合わせガラス。
【請求項１４】
前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、
前記第２の合わせガラス部材が第２のガラス板であり、
前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である、請求項１２又は１３に記載の合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。【０００４】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。【０００５】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。【０００６】
下記の特許文献２には、３３℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。特許文献２では、上記ポリマー層が、厚みが４．０ｍｍ以下であるガラス板の間に配置されることが記載されている。【０００７】
下記の特許文献３には、ポリビニルアセタール（Ａ）、少なくとも１種の可塑剤（Ｂ）、フュームドシリカ（Ｃ）及び少なくとも１種の塩基性化合物（Ｄ）を含む中間膜が開示されている。この中間膜では、フュームドシリカ（Ｃ）と可塑化ポリビニルアセタール（Ａ＋Ｂ）との屈折率の差が０．０１５以下であり、重量比Ｃ／（Ａ＋Ｂ）が２．７／１００〜６０／１００である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【特許文献２】ＵＳ２０１３／０２３６７１１Ａ１
【特許文献３】ＷＯ２００８／１２２６０８Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献１〜３に記載のような従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、曲げ剛性が低いことがある。このため、例えば合わせガラスが窓ガラスとして、自動車のサイドドアに使用される場合には、合わせガラスを固定する枠がなく、合わせガラスの剛性が低いことに起因する撓みが原因で、窓ガラスの開閉に支障をきたすことがある。【００１０】
また、近年、合わせガラスを軽量化するために、ガラス板の厚みを薄くすることが求められている。２つのガラス板の間に中間膜が挟み込まれた合わせガラスにおいて、ガラス板の厚みを薄くすると、曲げ剛性を充分に高く維持することが極めて困難であるという問題がある。【００１１】
例えば、ガラス板の厚みが薄くても、中間膜に起因して合わせガラスの曲げ剛性を高めることができれば、合わせガラスを軽量化することができる。合わせガラスが軽量であると、合わせガラスに用いる材料の量を少なくすることができ、環境負荷を低減することができる。さらに、軽量である合わせガラスを自動車に用いると、燃費を向上させることができ、結果として環境負荷を低減することができる。【００１２】
なお、特許文献３では、引張強度などの力学特性が改善されることが記載されている。しかし、一般に引張強度と曲げ剛性とは異なる。引張強度をある程度高めることができたとしても、曲げ剛性を十分に高めることができないことがある。【００１３】
また、中間膜を用いた合わせガラスでは、曲げ剛性が高いことに加えて、遮音性も高いことが望まれる。特許文献３では、引張強度を高めることができたとしても、遮音性が十分に高くならない。特に、厚みが薄いガラス板と、ガラス転移温度が低い遮音層を備える中間膜とを組み合わせることで、合わせガラスの曲げ剛性が不足するという課題は何ら示唆されていない。【００１４】
本発明の目的は、合わせガラスの曲げ剛性を高めることができ、かつ合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明の広い局面によれば、単層の合わせガラス用中間膜であって、熱可塑性樹脂を含み、周波数０．５Ｈｚで測定した１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率の最小値が３ＭＰａ以上であり、周波数０．５Ｈｚで測定した２０℃におけるせん断貯蔵弾性率の、周波数０．５Ｈｚで測定した−３０℃におけるせん断貯蔵弾性率に対する比が０．０１以上かつ０．８以下であり、ガラス転移温度が−２０℃以上、０℃以下に存在し、−２０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上である、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。【００１６】
前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。前記熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が２０重量％以上であることが好ましい。前記ポリビニルアセタ−ル樹脂が、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。【００１７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、周波数０．５Ｈｚで測定した１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率の最大値が５００ＭＰａ以下である。【００１８】
前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことも好ましい。前記熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂の含有量が１５重量％以上であることが好ましい。前記熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂が、アクリル重合体であることが好ましい。【００１９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、厚みが３ｍｍ以下である。【００２０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる。【００２１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である。【００２２】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。【００２３】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、前記第１のガラス板の厚みが１．６ｍｍ以下である。【００２４】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、前記第２の合わせガラス部材が第２のガラス板であり、前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である。
【発明の効果】
【００２５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、単層の合わせガラス用中間膜であり、周波数０．５Ｈｚで測定した１０℃以上、４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率の最小値が３ＭＰａ以上であり、周波数０．５Ｈｚで測定した２０℃におけるせん断貯蔵弾性率の、周波数０．５Ｈｚで測定した−３０℃におけるせん断貯蔵弾性率に対する比が０．０１以上かつ０．８以下であり、ガラス転移温度が−２０℃以上、０℃以下に存在し、−２０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上であるので、中間膜を用いた合わせガラスの曲げ剛性を高めることができ、かつ合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、曲げ剛性の測定方法を説明するための模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、単層の合わせガラス用中間膜である。本発明に係る中間膜において、周波数０．５Ｈｚにおいて、１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率（Ｇ’（１０〜４０℃））を測定する。本発明に係る中間膜では、周波数０．５Ｈｚで測定した１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率（Ｇ’（１０〜４０℃））の最小値が３ＭＰａ以上である。
【００２９】
さらに、本発明に係る中間膜では、周波数０．５Ｈｚで測定した２０℃におけるせん断貯蔵弾性率（Ｇ’（２０℃））の、周波数０．５Ｈｚで測定した−３０℃におけるせん断貯蔵弾性率（Ｇ’（−３０℃））に対する比（Ｇ’（２０℃）／Ｇ’（−３０℃））が０．０１以上かつ０．８以下である。
【００３０】
さらに、本発明に係る中間膜では、ガラス転移温度が−２０℃以上、０℃以下に存在し、−２０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上である。
【００３１】
本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、中間膜を用いた合わせガラスの曲げ剛性を高めることができる。また、合わせガラスを得るために、中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されることが多い。第１のガラス板の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。また、第１のガラス板と第２のガラス板との双方の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。なお、第１のガラス板と第２のガラス板との双方の厚みが厚いと、合わせガラスの曲げ剛性はより一層高くなる。
【００３２】
また、従来の中間膜では、高温及び低温を含む広い温度範囲に渡り、曲げ剛性を十分に高めることは困難である。例えば、高温での曲げ剛性が高くても、低温での曲げ剛性が低かったり、低温での曲げ剛性が高くても、高温での曲げ剛性が低かったりする。これに対して、本発明では、広い温度範囲（例えば、２３℃、４０℃）に渡り、曲げ剛性を高めることができる。
【００３３】
さらに、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、中間膜を用いた合わせガラスの遮音性を高めることができる。本発明では、音周波数３，０００Ｈｚ付近での遮音性を高めることができ、４，０００Ｈｚ付近での遮音性も高めることができる。
【００３４】
本発明では、中間膜が、多層の中間膜ではなく、単層の中間膜であり、単層の中間膜の曲げ剛性及び遮音性の双方を効果的に高めることができる。
【００３５】
ところで、中間膜を得るために、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）が再利用されることがある。中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）としては、中間膜の製造工程で発生する中間膜の両端の不要部分（耳）、合わせガラスの製造工程で発生する中間膜の周囲の不要部分（トリム）、合わせガラスの製造工程にて発生した合わせガラスの不良品からガラス板を分離し、除去して得られる合わせガラス用中間膜、並びに使用済の車両及び老朽化した建築物を解体することで得られた合わせガラスから、ガラス板を分離し、除去して得られる中間膜等が挙げられる。なお、中間膜の製造工程で発生する不要となった中間膜も、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料に相当する。
【００３６】
本発明に係る中間膜が、単層であることによって、中間膜材料を再利用することができ、リサイクル性を高めることができる。リサイクル前後で同等の物性を発現させることができる。
【００３７】
上記せん断貯蔵弾性率は、以下のようにして測定される。
【００３８】
ＭＥＴＲＡＶＩＢ社製の動的粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、せん断貯蔵弾性率を測定する。中間膜を長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０〜２００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数０．５Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定することが好ましい。
【００３９】
せん断貯蔵弾性率（Ｇ’（１０〜４０℃））の最小値は３ＭＰａ以上であり、好ましくは５ＭＰａ以上、より好ましくは１０ＭＰａ以上である。上記最小値が上記下限以上であると、曲げ剛性が効果的に高くなる。
【００４０】
周波数０．５Ｈｚで測定した１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率（Ｇ’（１０〜４０℃）の最大値は、好ましくは７００ＭＰａ以下、より好ましくは５００ＭＰａ以下、更に好ましくは４５０ＭＰａ以下、特に好ましくは４００ＭＰａ以下である。上記最大値が上記上限以下であると、遮音性がより一層良好になる。
【００４１】
上記比（Ｇ’（２０℃）／Ｇ’（−３０℃））は０．０１以上、好ましくは０．０１５以上、より好ましくは０．０２以上である。上記比が上記下限以上であると、曲げ剛性及び遮音性が効果的に高くなる。
【００４２】
上記比（Ｇ’（２０℃）／Ｇ’（−３０℃））は、好ましくは０．８以下、より好ましくは０．７以下、更に好ましくは０．６以下、特に好ましくは０．５以下である。上記比が上記上限以下であると、遮音性が良好になる。
【００４３】
中間膜の第１の表面及び第２の表面はそれぞれ、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。
【００４４】
上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは３．５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第１のガラス板と厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第２のガラス板とを用いて、上記第１のガラス板と上記第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るためにより好適に用いられる。
【００４５】
以下、本発明に係る中間膜を構成する各成分の詳細を説明する。
【００４６】
（樹脂）
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリアクリル樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。上記熱可塑性樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００４７】
上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂又はアクリル重合体を含むことがより好ましい。この好ましい態様では、熱可塑性樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。曲げ剛性と遮音性とを効果的に高めることができるので、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂と、アクリル重合体との双方を含むことも好ましい。上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが更に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の使用により、強靭性が効果的に高くなり、耐貫通性がより一層高くなる。
【００４８】
曲げ剛性及び遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタ−ル樹脂は、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００４９】
上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂とを含んでいてもよい。上記中間膜は、アクリル重合体以外の熱可塑性樹脂と、アクリル重合体とを含んでいてもよい。上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことも好ましい。上記熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂は、アクリル重合体であることが好ましい。アクリル重合体の使用により、曲げ剛性及び遮音性が効果的に高くなる。
【００５０】
上記アクリル重合体は、（メタ）アクリル酸、及び、（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の重合体であることが好ましい。上記アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
【００５１】
上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは特に限定されない。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ−プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、ポリ（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、ポリ（メタ）アクリル酸グリシジル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル、ポリ（メタ）アクリル酸プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸２−エチルオクチル、ポリ（メタ）アクリル酸ノニル、ポリ（メタ）アクリル酸イソノニル、ポリ（メタ）アクリル酸デシル、ポリ（メタ）アクリル酸イソデシル、ポリ（メタ）アクリル酸ラウリル、ポリ（メタ）アクリル酸イソテトラデシル、ポリ（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、及びポリ（メタ）アクリル酸ベンジル等が挙げられる。なかでも、動的粘弾性スペクトルにおいて、損失正接の極大値を示す温度を適度な範囲内に容易に制御することができることから、ポリアクリル酸エステルが好ましく、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ｎ−ブチル、ポリアクリル酸２−エチルヘキシル又はポリアクリル酸オクチルがより好ましい。さらに、上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルが極性基を有することで、水素結合により中間膜とガラスとの接着力や、合わせガラスの曲げ剛性をより一層高めることができる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルとを混合して用いる場合、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルとの親和性を高める観点から、上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルが極性基を有することが好ましい。曲げ剛性をより一層高める観点からは、上記アクリル重合体の材料（重合前成分）は、ポリ（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、又はポリ（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチルを含むこと好ましい。また、これらの好ましいポリ（メタ）アクリル酸エステルの使用により、中間膜の生産性と中間膜の特性のバランスとがより一層良好になる。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５２】
上記熱可塑性樹脂は架橋構造を有してもよい。上記熱可塑性樹脂が架橋構造を有することにより、せん断貯蔵弾性率を制御でき、優れた可撓性と高い強度とを併せ持つ中間膜を作製することができる。上記熱可塑性樹脂を架橋させる方法としては、樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法、樹脂のポリマー構造中に存在する官能基に対して反応する官能基を２つ以上有する架橋剤を用いて架橋させる方法、過酸化物等の水素引き抜き能を有するラジカル発生剤を用いてポリマーを架橋させる方法、並びに電子線照射により架橋させる方法等が挙げられる。なかでも、せん断貯蔵弾性率を制御しやすく、中間膜の生産性が高くなることから、樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法が好適である。
【００５３】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
【００５４】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは８００以上、更に好ましくは１５００以上、特に好ましくは２０００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性と曲げ剛性とがより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００５５】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００５６】
上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は２〜１０であることが好ましく、２〜５であることがより好ましく、２、３又は４であることが更に好ましい。また、上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が２又は４であることが好ましく、この場合には、ポリビニルアセタール樹脂の生産が効率的である。
【００５７】
上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドがより好ましく、アセトアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５８】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００５９】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００６０】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤や他の熱可塑性樹脂との相溶性が高くなり、遮音性をより一層高めることができる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００６１】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００６２】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤や他の熱可塑性樹脂との相溶性が高くなり、遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００６３】
上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
【００６４】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【００６５】
上記熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは２０重量％以上、更に好ましくは２５重量％以上、好ましくは１００重量％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上であると、曲げ剛性が効果的に高くなる。上記熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、９０重量％以下であってもよく、７５重量％以下であってもよい。
【００６６】
上記熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂の含有量及びアクリル重合体の含有量はそれぞれ、好ましくは１５重量％以上、より好ましくは２０重量％以上、更に好ましくは２５重量％以上、好ましくは１００重量％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂及びアクリル重合体の含有量が上記下限以上であると、曲げ剛性及び遮音性が効果的に高くなり、リサイクル性も高めることができ、リサイクル時の押出機にて分子切断が起こり難く、リサイクル後の曲げ剛性の低下を抑えることができる。上記熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂の含有量及びアクリル重合体の含有量はそれぞれ、９０重量％以下であってもよく、８０重量％以下であってもよく、７０重量％以下であってもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂の含有量及びアクリル重合体の含有量が７０重量％以下であると、リサイクル性をより一層高めることができる。
【００６７】
（可塑剤）
中間膜の接着力及び耐貫通性をより一層高める観点からは、上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。中間膜に含まれている熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂を含む場合に、中間膜は、可塑剤を含むことが特に好ましい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６８】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００６９】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００７０】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００７１】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００７２】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００７３】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【００７４】
【化１】
2016158694.tif 000003
【００７５】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【００７６】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
【００７７】
上記可塑剤の含有量は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂１００重量部（熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である場合には、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部）に対して、上記可塑剤の含有量は、好ましくは２重量部以上、より好ましくは５重量部以上、更に好ましくは１０重量部以上、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは６０重量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び遮音性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。
【００７８】
（遮熱性化合物）
上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７９】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８０】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【００８１】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【００８２】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【００８３】
上記中間膜１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【００８４】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８５】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【００８６】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【００８７】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【００８８】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【００８９】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【００９０】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【００９１】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【００９２】
上記中間膜１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【００９３】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９４】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【００９５】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【００９６】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【００９７】
上記中間膜におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性をより一層良好に制御できる。
【００９８】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９９】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１００】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤等が挙げられる。
【０１０１】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１０２】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１０３】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１０４】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール構造を有する紫外線吸収剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１０５】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１０６】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１０７】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１０８】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１０９】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１１０】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１１１】
期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記中間膜１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記中間膜１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１１２】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１３】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１１４】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１１５】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１１６】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１１７】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１１８】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１１９】
（他の成分）
上記中間膜は、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、フィラー、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２０】
せん断貯蔵弾性率を好適な範囲に制御するために、中間膜は、フィラーを含んでいてもよい。上記フィラーとしては、炭酸カルシウム粒子、及びシリカ粒子等が挙げられる。曲げ剛性及を効果的に高め、透明性の低下を効果的に抑える観点からは、シリカ粒子が好ましい。
【０１２１】
上記中間膜１００重量％中、上記フィラーの含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは５重量％以上、更に好ましくは１０重量部以上、好ましくは９５重量％以下、より好ましくは９０重量％以下である。
【０１２２】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２．０ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１２３】
本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。
【０１２４】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１２５】
（合わせガラス）
図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１２６】
図１に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、単層であり、第１の層である。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１２７】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１２８】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１２９】
上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
【０１３０】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
【０１３１】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１３２】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１３３】
本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの厚みが薄くても、合わせガラスの曲げ剛性を高く維持することができる。合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりする観点からは、上記ガラス板の厚みは、好ましくは２ｍｍ以下、より好ましくは１．８ｍｍ以下、より一層好ましくは１．６ｍｍ以下、より一層好ましくは１．５ｍｍ以下、更に好ましくは１．４ｍｍ以下、更に好ましくは１．３ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．０ｍｍ以下、特に好ましくは０．７ｍｍ以下である。合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりする観点からは、上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は、好ましくは３．５ｍｍ以下、より好ましくは３．２ｍｍ以下、更に好ましくは３ｍｍ以下、特に好ましくは２．８ｍｍ以下である。
【０１３４】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
【０１３５】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０１３６】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１３７】
以下の材料を用意した。
【０１３８】
（熱可塑性樹脂）
下記の表１，２に示すポリビニルアセタール樹脂を適宜用いた。用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数２のアセトアルデヒド又は炭素数４のｎ−ブチルアルデヒドが用いられている。
【０１３９】
ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。また、アセタールの種類がアセトアセタールである場合には、アセタール化度は、同様に、アセチル化度、水酸基の含有率を測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度及び水酸基の含有率を引くことにより、算出した。
【０１４０】
また、下記の表１〜３に示すアクリル重合体を適宜用いた。下記の表１〜３に示すアクリル重合体は、アクリル酸エチルと、アクリル酸ブチルと、アクリル酸２−ヒドロキシエチルと、アクリル酸ベンジルとを下記の表１〜３に示す含有量で含む重合成分を重合させたアクリル重合体である。
【０１４１】
（添加剤）
シリカ粒子（東ソー・シリカ社製「ＢＺ−４００」）
【０１４２】
（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
【０１４３】
（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
【０１４４】
（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０１４５】
（実施例１）
中間膜を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、シリカ粒子６０重量部と、可塑剤（３ＧＯ）７５重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、中間膜を形成するための組成物を得た。
【０１４６】
中間膜の作製：
中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、単層の中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
【０１４７】
合わせガラスＡの作製（曲げ剛性測定用）：
得られた中間膜を縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアアガラス、縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍ）を用意した。この２つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２６６０Ｐａ（２０ｔｏｒｒ）の真空度で２０分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に９０℃で３０分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａ（１２ｋｇ／ｃｍ２）の条件で２０分間圧着を行い、合わせガラスＡを得た。
【０１４８】
合わせガラスＢの作製（遮音性測定用）：
得られた中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアガラス、縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスＢを得た。
【０１４９】
（実施例２〜１２及び比較例１〜６）
中間膜を形成するための組成物に用いる樹脂、及び可塑剤の種類と配合量とを下記の表１〜３に示すように設定したこと、並びに中間膜、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の厚みを下記の表１〜３に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例２〜１２及び比較例１〜６では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１と同様の配合量（ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合した。
【０１５０】
（評価）
（１）せん断貯蔵弾性率
せん断貯蔵弾性率は、以下のようにして評価した。
【０１５１】
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、せん断貯蔵弾性率を測定した。中間膜を長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０〜２００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数０．５Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定した。
【０１５２】
１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率（Ｇ’（１０〜４０℃））の最小値が示す温度と、最大値が示す温度とを評価した。また、１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率（Ｇ’（１０〜４０℃））の最小値と、最大値とを評価した。さらに、２０℃におけるせん断貯蔵弾性率（Ｇ’（２０℃））と、−３０℃におけるせん断貯蔵弾性率（Ｇ’（−３０℃））とを評価し、比（Ｇ’（２０℃）／Ｇ’（−３０℃））を求めた。
【０１５３】
（２）ガラス転移温度Ｔｇ：
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、せん断貯蔵弾性率を測定した。中間膜を長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０〜２００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数０．５Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定した。得られた粘弾性スペクトルで、損失正接（ｔａｎδ）が−２０℃から０℃にピークがある場合はピーク温度を、ない場合は「なし」と記載した。
【０１５４】
（３）−２０℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値
−２０℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値を評価した。具体的には、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、ＭＥＴＲＡＶＩＢ社製の動的粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、せん断貯蔵弾性率を測定した。中間膜を長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０〜２００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数０．５Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定した。得られた粘弾性スペクトルで、損失正接（ｔａｎδ）が−２０℃から０℃にピークがある場合はピーク値（最大値）を記載した。
【０１５５】
（４）曲げ剛性
得られた合わせガラスＡを用いて、曲げ剛性を評価した。
【０１５６】
図２に模式的に示す試験方法で、曲げ剛性を評価した。測定装置としては、３点曲げ試験治具を備えたオリエンテック社製のＵＴＡ−５００を使用した。測定条件としては、測定温度２３℃（２３℃±３℃）又は４０℃（４０℃±３℃）、距離Ｄ１は１２ｃｍ、距離Ｄ２は２０ｃｍとし、変位速度１ｍｍ／分でＦの方向に合わせガラスに変形を加え、１．５ｍｍの変位を加えたときの応力を測定し、曲げ剛性を算出した。曲げ剛性を以下の基準で判定した。曲げ剛性の数値が高いほど、曲げ剛性に優れる。
【０１５７】
［曲げ剛性の判定基準］
○○：５０Ｎ／ｍｍ以上
○：４５Ｎ／ｍｍ以上、５０Ｎ／ｍｍ未満
×：４５Ｎ／ｍｍ未満
【０１５８】
（５）遮音性
得られた合わせガラスＢをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー  ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
【０１５９】
このようにして得られた損失係数と合わせガラスＢとの共振周波数との比から、２０℃における音周波数（Ｈｚ）と音響透過損失（ｄＢ）との関係を示すグラフを作成し、音周波数３，０００Ｈｚ付近と４，０００Ｈｚ付近とにおける極小の音響透過損失（ＴＬ値）を求めた。このＴＬ値が高いほど、遮音性が高くなる。遮音性を下記の基準で判定した。
【０１６０】
［遮音性の判定基準］
○○：ＴＬ値が３５ｄＢ以上
○：ＴＬ値が３０ｄＢ以上、３５ｄＢ未満
×：ＴＬ値が３０ｄＢ未満
【０１６１】
（６）リサイクル後の評価について
中間膜の製造工程で発生する不要となった中間膜を回収した。回収した膜を原料として用い、押出し機で中間膜を製造した。得られた中間膜を用いて、上記の評価（４），（５）と同様の方法で、リサイクル後の曲げ剛性と遮音性を評価した。
【０１６２】
詳細及び結果を下記の表１〜３に示す。なお、下記の表１〜３では、熱可塑性樹脂、可塑剤、及び添加剤であるシリカ粒子以外の配合成分の記載は省略した。
【０１６３】
【表１】
2016158694.tif 000004
【０１６４】
【表２】
2016158694.tif 000005
【０１６５】
【表３】
2016158694.tif 000006
【０１６６】
単層の中間膜は、中間膜のリサイクル材料として用いることができる。実施例では、単層の中間膜であるため、リサイクル可能であった。
【符号の説明】
【０１６７】
１１…中間膜（単層、第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
【図１】
2016158694.tif 000007
【図２】
2016158694.tif 000008
【手続補正書】
【提出日】平成28年12月7日(2016.12.7)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
単層の合わせガラス用中間膜であって、
熱可塑性樹脂として、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂を含み、
周波数０．５Ｈｚで測定した１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率の最小値が３ＭＰａ以上であり、
周波数０．５Ｈｚで測定した２０℃におけるせん断貯蔵弾性率の、周波数０．５Ｈｚで測定した−３０℃におけるせん断貯蔵弾性率に対する比が０．０１以上かつ０．８以下であり、ガラス転移温度が−２０℃以上、０℃以下に存在し、−２０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１以上である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
熱可塑性樹脂として、ポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
合わせガラス用中間膜に含まれる熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が２０重量％以上である、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記ポリビニルアセタ−ル樹脂が、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂である、請求項２又は３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
周波数０．５Ｈｚで測定した１０℃以上４０℃以下の温度領域でのせん断貯蔵弾性率の最大値が５００ＭＰａ以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
合わせガラス用中間膜に含まれる熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂の含有量が１５重量％以上である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂が、アクリル重合体である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
厚みが３ｍｍ以下である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
厚みが１．６ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、
前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【請求項１２】
前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、
前記第１のガラス板の厚みが１．６ｍｍ以下である、請求項１１に記載の合わせガラス。
【請求項１３】
前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、
前記第２の合わせガラス部材が第２のガラス板であり、
前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である、請求項１１又は１２に記載の合わせガラス。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことも好ましい。前記熱可塑性樹脂の全体１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂の含有量が１５重量％以上であることが好ましい。前記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂が、アクリル重合体であることが好ましい。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂とを含んでいてもよい。上記中間膜は、アクリル重合体以外の熱可塑性樹脂と、アクリル重合体とを含んでいてもよい。上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことも好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂は、アクリル重合体であることが好ましい。アクリル重合体の使用により、曲げ剛性及び遮音性が効果的に高くなる。
【国際調査報告】
2016158694.tif 000009
2016158694.tif 000010
2016158694.tif 000011
2016158694.tif 000012