(57)【要約】【課題】冷媒冷却装置及び方法において、対象の冷媒として±１℃の温度制御性を簡易な構成により実現可能にする。【解決手段】低温液体を貯蔵した貯槽１と、被冷却物を冷却する冷媒を入れた容器２と、低温液体の液化ガスと冷媒との間で熱エネルギーを交換する熱交換器３と、貯槽１の低温液体又はその液化ガスを熱交換器３に供給する供給管路１０と、供給管路１０に設けられた弁手段６と、熱交換器３から液化ガスを系外へ排出する排管路１１と、熱交換器３に供給する低温液体又はその液化ガスの供給、或いは供給量を弁手段６の弁開閉、或いは弁開度を制御する制御手段７を備えた冷媒冷却装置において、制御手段７は排管路１１のうち、容器内の排管部分１１ａに設けられた温度センサ８を有し、該温度センサ８で検出される排管路１１を流れる使用済み液化ガスの検出温度に基づいて弁手段６を制御して冷媒を設定温度に維持可能にすることを特徴としている【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体窒素等の低温液体を貯蔵した貯槽と、被冷却物を冷却する冷媒を入れた容器と、前記低温液体の液化ガスと前記冷媒との間で熱エネルギーを交換する熱交換器と、前記貯槽の低温液体ないしはその液化ガスを前記熱交換器に供給する供給管路と、前記供給管路に設けられた弁手段と、前記熱交換器から前記液化ガスを系外へ排出する排管路と、前記熱交換器に供給する低温液体ないしはその液化ガスの供給、或いは供給量を前記弁手段の弁開閉、或いは弁開度を制御する制御手段を備えた冷媒冷却装置において、
前記制御手段は、前記排管路のうち、前記容器内の排管部分に設けられた温度センサを有し、該温度センサで検出される排管路を流れる使用済み液化ガスの検出温度に基づいて前記弁手段を制御して前記冷媒を設定温度に維持可能にすることを特徴とする冷媒冷却装置。
【請求項２】
前記熱交換器はコイル状ないしは渦巻き状に巻かれた液化ガス用管路を有していることを特徴とする請求項１に記載の冷媒冷却装置。
【請求項３】
前記管路は、銅管からなると共に、銅管内面に管長手方向に沿って形成された複数の溝を有していることを特徴とする請求項２に記載の冷媒冷却装置。
【請求項４】
請求項１から３の何れかに記載の冷媒冷却装置を用いて、液体窒素の液化ガスと被冷却物を冷却する冷媒とを熱交換器により熱交換させて前記冷媒を一定温度に保つことを特徴とする冷媒冷却方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、特に、低温反応などのための冷却源として用いられる冷媒を、液体窒素等の低温液体を気化する際の寒冷を利用して目的の設定温度に冷却する冷媒冷却装置及び方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、物質を設定温度に冷却したり、化学反応を低い設定温度で行う場合は、冷媒（低温冷媒としてはメタノール，エタノール，アセトン，塩化メチレン等）が多く用いられる。その冷媒は、冷凍機で冷却される以外に寒剤で冷却される。また、冷媒を冷凍機では困難な低温、例えば−５０℃以下に冷却するための寒剤としては、ドライアイスや各種の低温液化ガス、例えば液体窒素、液体酸素、液体空気等が用いられている。【０００３】
図５（ａ）及び（ｂ）は前記冷媒を寒剤により冷却する冷媒冷却装置として、特許文献１に開示された２つの装置構造を示している。各装置の基本は、低温液体を貯蔵した貯槽１、被冷却物を冷却する冷媒を入れたタンクないしは容器２、低温液体の液化ガスと冷媒との間で熱エネルギーを交換する熱交換器５、貯槽１の低温液体ないしはその液化ガスを熱交換器５に供給する供給管路１０、供給管路に設けられた弁手段（切換弁）Ｖ1、熱交換器５から液化ガスを系外へ排出する排管路１２、熱交換器５に供給する低温液体ないしはその液化ガスの供給、或いは供給量を弁手段Ｖ1の弁開閉を制御する制御手段（ＴＩＣ：温度指示調節計）３を備えている。また、符号４は、貯槽１と管路１１により連通された液体窒素用蒸発器である。管路１１には弁手段Ｖ1と同様に制御手段３からの信号により作動する弁手段（切換弁）Ｖ2を有している。弁手段Ｖ2と蒸発器４との間の管路１１には、熱交換器５の排出側管路１２が連通されている。【０００４】
図５（ａ）の装置構造では、熱交換器５が容器２内に配設されていると共に、制御手段３が容器２内の冷媒の温度を温度センサで検出し、該検出温度に基づいて弁手段Ｖ1を開又は閉に制御して冷媒を設定温度に冷却する。一方、図５（ｂ）の装置構造では、熱交換器５が容器２外に付設されていて容器２内の冷媒をポンプＰにより熱交換器５に循環させると共に、制御手段３が容器２内の冷媒の温度を温度センサで検出し、該検出温度に基づいて弁手段Ｖ1を開又は閉に制御して冷媒を設定温度に冷却する。【０００５】
より具体的には、低温液体が液体窒素の例だと、貯槽１から送られた液体窒素は、熱交換器５により冷媒と熱交換して冷媒（二塩化メタン）を冷却する。その冷媒が所定温度まで冷却されると、制御手段３である温度指示調節計が作動して、弁手段Ｖ1，Ｖ2を作動、つまり弁手段Ｖ1を閉じ、弁手段Ｖ2を開き、液体窒素は直に蒸発器４に供給され、そこで気化されて使用先である系外へ送られる。一方、冷媒は容器２外で冷却用に用いられ、再び容器２に戻される。容器２の冷媒温度が上昇すれば、再び制御手段３が作動して、弁手段Ｖ1が開、弁手段Ｖ2が閉となり、貯槽１の液体窒素が容器２内、又は容器２外の熱交換器５を介して冷媒を設定温度まで冷却することになる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】実公昭６０−４０４９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記冷媒冷却装置において、制御手段は容器内の冷媒の温度を温度センサにより検出し、該検出温度に基づいて弁手段を弁開閉したり、弁開度を調整制御するようにしていた。この制御方法は、冷却対象である冷媒の温度を直に検出し、該検出温度に基づいて供給管路側の弁手段を制御することは妥当なものとして考えられていた（例えば特開平９−４９５４号公報の温度制御方法）。【０００８】
本発明者らは図１に示されるような冷媒冷却装置を使用して、容器内の媒体の温度を制御する方法として上記従来方法を検証してきた結果、本発明の比較例として示した図３（ｂ）のごとく冷媒の温度として、±１℃の温度制御性を達成することは難しいことが分かった。そこで、本発明の目的は、冷媒冷却装置及び方法において、対象の冷媒として±１℃の温度制御性を簡易な構成により実現可能にし、それにより品質を向上し用途拡大に寄与することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するために、請求項１の本発明は、液体窒素等の低温液体を貯蔵した貯槽と、被冷却物を冷却する冷媒を入れた容器と、前記低温液体の液化ガスと前記冷媒との間で熱エネルギーを交換する熱交換器と、前記貯槽の低温液体ないしはその液化ガスを前記熱交換器に供給する供給管路と、前記供給管路に設けられた弁手段と、前記熱交換器から前記液化ガスを系外へ排出する排管路と、前記熱交換器に供給する低温液体ないしはその液化ガスの供給、或いは供給量を前記弁手段の弁開閉、或いは弁開度を制御する制御手段を備えた冷媒冷却装置において、前記制御手段は、前記排管路のうち、前記容器内の排管部分に設けられた温度センサを有し、該温度センサで検出される排管路を流れる使用済み液化ガスの検出温度に基づいて前記弁手段を制御して前記冷媒を設定温度に維持可能にすることを特徴としている。【００１０】
図１に示した本発明の構成例において、熱交換器３は図１や図５（ａ）のごとく冷媒を入れた容器内に設ける構成に限られず、図５（ｂ）のごとく容器外に配設して容器内の冷媒をポンプ等により循環する構成でもよい。弁手段６は、開と閉とを切り換える安価な切換弁、弁開度を調整する高価な流量調整弁の何れであってもよい。排管路１１から排出される使用済み液化ガスは、空気中に排気する構成、図５に例示されるごとく貯槽に管路及び弁手段を介して連通された蒸発器から使用箇所へ移送する構成でもよい。なお、本発明の冷媒を入れた容器は、図１に例示されるごとく容器内の冷媒に反応器等の被冷却物を浸漬して冷却する構成、容器内の冷媒を循環式に反応器や蒸発缶（例えば特許第４６６６３４７号公報図１や図２、特許第４６７９１９９号公報図２を参照）などに送って冷却する構成の何れであってもよい。【００１１】
以上の本発明は次のように具体化されることがより好ましい。
（ア）前記熱交換器は、請求項２のごとくコイル状ないしは渦巻き状に巻かれた液化ガス用管路を有している構成である。
（イ）前記管路は、請求項３のごとく銅管からなると共に、銅管内面に管長手方向に沿って形成された複数の溝を有している構成である。
（ウ）請求項４の冷媒冷却方法は、請求項１から３の何れかに記載の冷媒冷却装置を用いて、液体窒素の液化ガスと被冷却物を冷却する冷媒とを熱交換器により熱交換させて前記冷媒を一定温度に保つことを特徴としている。
【発明の効果】
【００１２】
請求項１の発明では、制御手段が排管路のうち、容器内の排管部分に設けられた温度センサを有し、該温度センサで検出される排管路を流れる使用済み液化ガスの検出温度に基づいて供給管路に付設された弁手段を開・閉制御したり、弁開度を制御して冷媒を設定温度に維持するように制御すると、図３（ａ）に例示されるごとく対象の冷媒として、±１℃の温度制御性を容易に実現でき、それにより冷媒品質を向上できる。【００１３】
請求項２の発明では、熱交換器がコイル状ないしは渦巻き状に巻かれた液化ガス用管路、つまり一般的に用いられている汎用品であるため簡易性を維持できる。【００１４】
請求項３の発明では、前記管路が銅管からなると共に、銅管内面に管長手方向に沿って形成された複数の溝を有しているため、図４の比較から明らかなごとく平滑管に比べて遠心力による飛沫分離及び伝熱係数増大の機能によって液体窒素等の低温液体の利用効率を向上できる。【００１５】
請求項４の発明では、冷媒冷却方法として以上の利点を具備でき、低温液体として液体窒素を用いるので冷媒を０〜−１２０℃までの任意の温度で、かつ±１℃の自動温度制御性が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】形態例の冷媒冷却装置を模式的に示す構成図である。
【図２】（ａ）は図１のＡ部拡大図、（ｂ）は図１の排管路のうち、容器内にある配管部分の断面図である。
【図３】（ａ）及び（ｂ）は本発明の制御手段と従来の制御手段により制御したときの熱媒体温度と時間との関係を示すグラフである。
【図４】（ａ）及び（ｂ）は図１の熱交換器を形成している管路として、平滑管と溝付き管を使用したときの冷却能力を調べたときのグラフである。
【図５】（ａ）及び（ｂ）は特許文献１の２つの構造を示している。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
（装置構造）図１の冷媒冷却装置は、寒剤ないしは低温液体として液体窒素を貯蔵した貯槽１と、被冷却物４を冷却する冷媒を入れた容器２と、液体窒素の液化ガスと冷媒との間で熱エネルギーを交換する熱交換器３と、貯槽１の液体窒素ないしはその液化ガスを熱交換器３に供給する供給管路１０と、供給管路１０に設けられた弁手段５，６と、熱交換器３から液化ガスを系外へ排出する排管路１１と、熱交換器３に供給する液体窒素ないしはその液化ガスの供給、或いは供給量を弁手段６の弁開閉にて制御する制御部７を備えている。そして、要部は、制御部７が排管路１１のうち、容器２内の排管部分１１ａに設けられた温度センサ８ａを有し、該温度センサ８ａで検出される排管路１１を流れる使用済み液化ガス（窒素ガス）の検出温度に基づいて弁手段６を制御して容器２内の冷媒を設定温度に維持可能にする構成にある。
【００１８】
貯槽１は、自加圧型容器と称されているもので、液体窒素を貯蔵したタンク１Ａが外側の保護槽１Ｂに高真空を保って配置されている。タンク１Ａは、補給口１０ａと加圧管１４及び放出管１５などを有している。そして、構造的には、ガス放出弁１６を閉じ、加圧弁１７を開けると、液体窒素が加圧管１４内で蒸発し、内圧が上がって内部の液体窒素を供給管路１０側へ押し出すようになっている。液体窒素の汲み出しを止めるには、ガス放出弁１６を開け、加圧弁１７と弁手段５である液取出用切換弁とを閉じる。ガス放出弁１６は普段は開けておく。また、タンク１Ａには、内圧を示す圧力計１９、内圧が過剰に上昇したときにガスを放出する安全弁１８ａ，１８ｂなどが付設されている。符号１３は台車である。
【００１９】
容器２は、冷媒及び熱交換器３を内空間に収容する大きさの本体２０と、本体２０の上開口を閉じる上カバー２１と、上カバー２１に設けられた扉２２からなる。本体２０には断熱材２４が外周壁に装着されている。扉２２は、上カバー２１に設けられた開口を開閉することで、本体２０内の冷媒内に被冷却物４を出し入れ可能にする。本体２０内には、熱交換器３が複数の支持材２３などに保持した状態で設置されている。
【００２０】
熱交換器３は、熱伝導に優れている銅製のパイプをコイル状ないしは渦巻き状に巻いた液化ガス用管路３０を有している。管路３０の内周面には、図２（ｂ）に示されるごとく管長手方向に沿って延びている溝３１が周囲を等分するよう複数設けられている。熱交換器３を構成している管路３０の入口側は、貯槽側タンク１Ａの液体窒素を供給する供給管路１０の対応端と連結されている。管路３０の出口側は排管路１１の対応端と連結されている。
【００２１】
供給管路１０及び排管路１１は、上カバー２１を共に貫通して容器内外に配置されている。供給管路１０は、タンク１Ａ側に設けられた弁手段５である液取出用切換弁と、それよりも下流側に設けられて制御部７からの信号により作動する弁手段６とを有している。弁手段６は、開と閉とを切り換える切換弁の例であるが、弁開度を可変調整する流量調整弁に代えてもよい。
【００２２】
排管路１１は、使用済みの窒素ガスを排気する管路であるが、図５のような処理系を介して使用箇所へ送るようにしてもよい。排管路１１のうち、容器２内にある排管部分１１ａの内側には温度センサ８ａが付設されている。この温度センサ８ａは、排管部分１１ａを流れる使用済みの窒素ガスの温度を検出し、それを制御部７に送信するようになっている。
【００２３】
すなわち、制御部７は、温度センサ８ａで検出される排管部分１１ａを流れる使用済み窒素ガスの検出温度に基づいて弁手段６として切換弁を用いたときは開閉を制御したり、或いは、弁手段６として流量調整弁を用いたときは弁開度を制御する。制御機器としては、市販品の温度指示調節計などを用いることができる。後述の実施例では、日曹エンジニアリング株式会社製の温度指示調節計を用いた。
【００２４】
以上の冷媒冷却装置は、被冷却物４として、図２（ａ）に示されるごとく管型流通式混合装置や低温反応試験用反応瓶を容器２内の冷媒中に不図示の保持部材などを介して浸漬支持した状態で設定温度に冷却することを想定している。同図の反応瓶には、瓶内の反応溶液を混ぜる攪拌機９、温度を検出する温度センサ８ｃなどが付設されている。但し、使い方はこれに限られず、例えば、容器２で設定温度に冷却した冷媒をポンプ等により他の使用箇所に循環式に供給することでもよい。
【００２５】
（実施例１）図３は以上の冷媒冷却装置を使用し、冷媒としてハイドロフルオロエーテル（以下、これを熱媒体という）を用いてその温度を制御する方法として、試験で得られた下記表１の時間経過と熱媒体温度との関係をグラフに示したものである。（ａ）は本発明の制御手段にて制御したときの試験結果、（ｂ）は従来の制御手段にて制御したときの試験結果を示している。（ａ）及び（ｂ）の各グラフは、温度制御性の優劣を判断する上で、横軸に時間（ｍｉｎ）を、縦軸に実側された熱媒体温度（℃）をプロットしている。
【００２６】
この試験例において、熱媒体は容器２として攪拌槽に充填し、熱交換器３として上記したコイル状に巻いた管路を用い、弁手段６として切換弁を使用した。また、制御部７として温度指示調節計を使用し、容器２内の熱媒体が設定温度ＴＳ＝−１２０°に保たれるよう設定したときのものである。本発明の温度制御は、排管部分１１ａに付設された温度センサ８ａで検出した排管部分１１ａを流れる使用済み窒素ガスの検出温度に基づいて、温度指示調節計が弁手段６である切換弁に信号を送り切換弁を開又は閉に自動制御した。これに対し、従来の温度制御は、図１に示した容器２内に設けられたセンサ８ｂで検出した容器２内の冷媒の検出温度に基づいて、温度指示調節計が弁手段６である切換弁に信号を送り切換弁を開又は閉に自動制御した。
【００２７】
ここで、従来の温度制御は、熱媒体の設定温度ＴＳ（℃）、熱媒体の温度ＴＥ（℃）、温度差を△Ｔ（℃）＝ＴＥ−ＴＳとする。そして、△Ｔの値により液体窒素ないしはその液化ガス（以下、これを寒剤という）の流量としては、△Ｔが大きい場合は寒剤の流量を大きくする。△Ｔが小さい場合は寒剤の流量を小さくする。△Ｔ≦０の場合は寒剤の流量を止める。また、切換弁（開閉弁）の場合は△Ｔの値により開閉時間で調整する。流量調整弁の場合は△Ｔの値により弁開度で調整する。
【００２８】
図３（ｂ）は以上の従来の考え方に従って寒剤として液体窒素を用いたときの結果である。この結果からは、目的とする±１℃の温度制御性を達成することは容易でないことが分かる。なお、±１℃の温度制御性を達成することは容易でない原因としては次のように考えられる。液化窒素による冷却は潜熱及び気化ガス顕熱を用いて行われるので、熱交換器３の管路３０内に存在する冷却熱量Ｑｃ（潜熱及び顕熱）を考慮ないしは反映した制御が必要となる。すなわち、△Ｔの検出と共にＱｃを考慮した弁開閉操作を行うことが必要となるが、次の事情から実際は容易でない。第１に、ＴＳが低くなるとＱｃは大きくなるので、これを考慮した△Ｔの検出と弁開閉操作方法が更に必要となる。第２に、液化窒素圧力に変動がある場合はＱｃも変動するので温度制御性に影響する。
【００２９】
これに対し、本発明の温度制御は、熱媒体の設定温度ＴＳ（℃）、液体窒素の使用済み窒素ガスつまり排管部分１１ａを流れる窒素ガスの温度ＴＶ（℃）、温度差を△Ｔ（℃）＝ＴＶ−ＴＳとする。例として、切換弁（開閉弁）だと、△Ｔ＞０の場合は弁開とする。△Ｔ≦０の場合は弁閉とする。
【００３０】
図３（ａ）は以上の本発明の考え方に従って寒剤として液体窒素を用いたときの結果であり、目的とする±１℃の温度制御性を得ることが分かる。この達成要因としては、気化した窒素ガスの管路３０及び排管路１１の管内滞留時間は０．２秒程度である。これにより、窒素ガスの温度ＴＶは、応答性の速いＱｃ指標となると共に、ＴＶの検出で弁開閉操作することは結果的にＱｃ制御に繋がる操作になるためと考えられる。
【００３１】
【表１】
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【００３２】
（実施例２）図４は以上の冷媒冷却装置を使用し、冷却能力を調べた試験つまり熱交換器３の管路３０として通常の銅製の平滑管を使用して場合と、図２（ｂ）の銅製の溝付き管を使用した場合で得られた下記表２の時間経過と温度との関係を冷却能力曲線として示したものである。（ａ）及び（ｂ）の各冷却能力曲線は、冷却能力を評価する上で、横軸に時間（ｍｉｎ）を、縦軸に温度（℃）をプロットしている。
【００３３】
この試験では、熱媒体はエタノールであり、エタノール２．６ｋｇを実施例１と同じく容器２として攪拌槽に充填した。また、液体窒素は、平滑管の場合は供給速度４．９５ｋｇ／ｈｒで、溝付き管の場合は供給速度８．６７ｋｇ／ｈｒで流したときのものである。この試験結果では、各冷却能力曲線から分かるごとく、溝付き管の方は平滑管に比較して、応答性が数段向上されると共に、以下のように算出される液体窒素利用効率も優れている。これは、溝付き管だと、遠心力による飛沫分離及び伝熱係数増大の機能があるためと推察される。
【００３４】
液体窒素利用効率は次のように定義した。エタノールの冷却熱量Ａは（最終冷却時の温度−開始時の温度）×比熱（０．５２ｋcal／ｋｇ／℃）×エタノール量で求められる。液体窒素の熱量Ｂは潜熱（４７．６のｋcal／ｋｇ）＋（最終冷却時の温度−気化温度（−１９６℃）×比熱（０．２５ｋcal／ｋｇ／℃）×液体窒素の供給量で求められる。そして、液体窒素利用効率＝（エタノールの冷却熱量Ａ／液体窒素の熱量Ｂ）×１００より算出。その結果は、液体窒素の利用効率は、平滑管では７６．６％（液体窒素供給速度４．９５ｋｇ／ｈｒ）、溝付き管では８７．４％（液体窒素供給速度８．６７ｋｇ／ｈｒ）であった。
【００３５】
【表２】
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【００３６】
なお、本発明は、請求項で特定される構成を備えておればよく、細部は形態例などを参考にして変更したり展開可能なものである。その一例として、装置構造としては低温液体は液体窒素に限られず、冷媒又は熱冷媒はエタノール以外でも差し支えない。
【符号の説明】
【００３７】
１・・・低温液体を貯蔵した貯槽（１Ａはタンク、１Ｂは保護槽）
２・・・冷媒を入れた容器（２０は本体、２１は上カバー、２２は扉）
３・・・熱交換器（３０は管路）
４・・・被冷却物
５・・・切換弁
６・・・切換弁（弁手段）
７・・・制御部（制御手段）
８ａ，８ｂ，８ｃ・・・温度センサ
１０・・・供給管路
１１・・・排管路（１１ａは容器内にある排管部分）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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