(57)【要約】（Ａ）数平均分子量１２，０００〜７０，０００である熱可塑性ポリエステル樹脂５０〜９０重量％、（Ｂ）固定炭素量９８質量％以上、且つアスペクト比２１以上である鱗片状黒鉛１０〜５０重量％を含有し、比重１．４〜１．７、面方向の熱伝導率１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性樹脂組成物の射出成形品を含み、熱伝導性、成形加工性、フォギング性、金属や樹脂との超音波溶着性等に優れ、軽量、且つ安価に製造可能な自動車用ＬＥＤヒートシンク。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一部または全部が熱伝導性樹脂組成物の射出成形により形成されたＬＥＤモジュールを冷却するためのヒートシンクであって、
前記熱伝導性樹脂組成物が、（Ａ）数平均分子量が１２，０００〜７０，０００である熱可塑性ポリエステル樹脂５０〜９０重量％、および（Ｂ）固定炭素量が９８質量％以上、且つアスペクト比が２１以上である鱗片状黒鉛１０〜５０重量％を少なくとも含有し、比重１．４〜１．７、且つ１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の面方向の熱伝導率を有する樹脂組成物であることを特徴とする自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項２】
前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンク中に含まれる鱗片状黒鉛（Ｂ）の体積平均粒子径が１〜５００μｍであることを特徴とする、請求項１に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項３】
前記熱伝導性樹脂組成物が溶融混練によって製造され、溶融混練前の鱗片状黒鉛の体積平均粒子径が１〜７００μｍ、固定炭素量が９８質量％以上、アスペクト比が２１以上であることを特徴とする、請求項１、又は２に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項４】
前記熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）が、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、及びポリエステル−ポリエーテル共重合体からなる群より選択される１種以上のものであることを特徴とする、請求項１〜３の何れか１項に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項５】
前記熱伝導性樹脂組成物の厚み方向の熱伝導率が０．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることを特徴とする、請求項１〜４の何れか１項に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項６】
前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの一部が良熱伝導体金属又は炭素材料の何れか一方である、請求項１〜５の何れか１項に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項７】
良熱伝導体金属と前記熱伝導性樹脂組成物により形成された自動車ＬＥＤランプヒートシンクが、インサート成形、超音波溶着、または熱融着によって、前記熱伝導性樹脂組成物からなるヒートシンクの受熱面部に、前記良熱伝導体金属を接合固定してなる、請求項１〜５の何れか１項に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項８】
前記良熱伝導体金属は、アルミニウム、銅、マグネシウム及びこれらの合金からなる群より選ばれる金属であり、熱伝導率４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の物質である、請求項６または７に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項９】
前記炭素材料は、グラファイトシートであって、面方向の熱伝導率が５００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である、請求項６に記載の自動車用ＬＥＤヒートシンク。
【請求項１０】
前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、０．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のサーマルインターフェイスマテリアルを用いたものであって、前記良熱伝導体金属／前記サーマルインターフェイスマテリアル／前記熱伝導性樹脂組成物より構成される、請求項６〜９の何れか１項に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項１１】
前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの一部が絶縁性を有する樹脂を含む樹脂組成物で構成されることを特徴とする、請求項１〜１０の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項１２】
前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの射出成形用金型内のゲート厚みに対して、該ヒートシンクの基盤部の厚み比（基盤部厚み／ゲート厚み）が２以上であることを特徴とする、請求項１〜１１の何れか１項に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項１３】
前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンクのゲート痕が、２つ以上であることを特徴とする、請求項１〜１２の何れか１項に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【請求項１４】
請求項１〜１３の何れか１項に記載の自動車用ＬＥＤリアランプヒートシンク。
【請求項１５】
請求項１〜１３の何れか１項に記載の自動車用ＬＥＤフロントランプヒートシンク。
【請求項１６】
請求項１〜１３の何れか１項に記載の自動車用ＬＥＤヘッドランプヒートシンク。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性樹脂を用いた自動車用ＬＥＤランプヒートシンクに関するものである。さらに詳しくは、金属に比べて低比重であり、軽量化・省エネルギーに貢献し得る、自動車用ＬＥＤランプヒートシンクに関する。
【背景技術】
【０００２】
電気・電子機器の小型化、高集積化に伴い、実装部品の発熱や使用環境の高温化が顕著となり、構成部材の放熱性向上に対する要求が高くなっている。特に自動車部材やハイパワーＬＥＤの放熱は現在熱伝導率の高い金属やセラミックスからなる部材が用いられている。また、放熱用部材の１つである従来の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクには、汎用樹脂やアルミニウム等の高熱伝導性を有する金属等が用いられていた。しかし、汎用樹脂の場合、熱伝導性が低く、ＬＥＤモジュールを十分に冷却できない問題があった。また、アルミニウム等の金属の場合、高比重であり、放熱性を高めるための後処理工程も必要となる。また、ダイキャストや押出成形によって製造されるため、形状の自由度が低い、製造コストが高い、金型の耐久性が悪い、等という課題があった。そのため、高熱伝導性、軽量化、優れた成形加工性を有し、安価に製造できる樹脂材料が求められている。【０００３】
樹脂に熱伝導性を付与させる方法として、黒鉛等の高熱伝導性フィラーを添加させる方法が開示されている。【０００４】
特許文献１には、アスペクト比１０〜２０、重量平均粒子径１０〜２００μｍ、固定炭素量９８質量％以上である特定の黒鉛粒子を熱可塑性樹脂に添加することで熱伝導性に優れた樹脂組成物について開示されている。【０００５】
特許文献２には、熱可塑性樹脂と、７０％以上の粒子のアスペクト比が３以下である黒鉛粉末とを含む導電性樹脂組成物が開示されている。【０００６】
特許文献３には、熱可塑性樹脂と、金属、無機物、カーボン繊維、グラファイトから選ばれる１種以上のフィラーと、を含有する熱伝導性樹脂と、高熱伝導性の金属又は炭素材料と、を組み合わせたＬＥＤランプヒートシンクについて開示されている。しかしながら、上記技術では熱伝導性を付与させるために黒鉛やその他のフィラーを高充填させる必要があり、流動性が極度に低下し、場合によっては成形が困難となる課題があった。また、自動車用ＬＥＤランプヒートシンクにおいて、高温に晒された際にランプレンズが曇らないことが必要物性として挙げられ、低フォギング性が要求されるが、これらの点は上記各特許文献には全く記載されていない。また、金属や樹脂等の材料と熱伝導性樹脂を複合させる際の超音波溶着性についても記載されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特許第５２２５５５８号
【特許文献２】特開２００１−６０４１３号公報
【特許文献３】特開２０１１−６１１５７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、熱伝導性、成形加工性、フォギング性、金属や樹脂との超音波溶着性に優れ、軽量、且つ安価に製造可能な自動車用ＬＥＤランプヒートシンクを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、特定の熱可塑性ポリエステルに特定の形状を有する黒鉛を含有する熱伝導性樹脂組成物が、熱伝導性、成形加工性、低フォギング性、金属や樹脂との超音波溶着性に優れ、自動車用ＬＥＤランプヒートシンクに適していることを見出し、本発明を完成するに至った。【００１０】
即ち、本発明は、下記１）〜１６）である。
１）一部または全部が熱伝導性樹脂組成物の射出成形により形成されたＬＥＤモジュールを冷却するためのヒートシンクであって、前記熱伝導性樹脂組成物が、（Ａ）数平均分子量が１２，０００〜７０，０００である熱可塑性ポリエステル樹脂（以下、単に「熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）」と称することがある。）５０〜９０重量％、および（Ｂ）固定炭素量が９８質量％以上、且つアスペクト比が２１以上である鱗片状黒鉛（以下、単に「鱗片状黒鉛（Ｂ）」と称することがある。）１０〜５０重量％を少なくとも含有し、比重１．４〜１．７、且つ１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の面方向の熱伝導率を有する樹脂組成物であることを特徴とする自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
２）前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンク中に含まれる鱗片状黒鉛（Ｂ）の体積平均粒子径が１〜５００μｍであることを特徴とする、１）に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
３）前記熱伝導性樹脂組成物が溶融混練によって製造され、溶融混練前の鱗片状黒鉛の体積平均粒子径が１〜７００μｍ、固定炭素量が９８質量％以上、アスペクト比が２１以上であることを特徴とする、１）、又は２）に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
４）前記熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）が、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、及びポリエステル−ポリエーテル共重合体からなる群より選択される１種以上のものであることを特徴とする、１）〜３）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
５）前記熱伝導性樹脂組成物の厚み方向の熱伝導率が０．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることを特徴とする、１）〜４）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
６）前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの一部が良熱伝導体金属又は炭素材料の何れか一方である、１）〜５）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
７）前記良熱伝導体金属と熱伝導性樹脂組成物により形成された自動車用ＬＥＤランプヒートシンクが、インサート成形、超音波溶着、または熱融着によって、熱伝導性樹脂組成物からなるヒートシンクの受熱面部に、良熱伝導体金属を接合固定してなる、１）〜５）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
８）前記良熱伝導体金属は、アルミニウム、銅、マグネシウム及びこれらの合金からなる群より選ばれる金属であり、熱伝導率４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の物質である、６）または７）に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
９）炭素材料は、グラファイトシートであって、面方向の熱伝導率が５００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である、６）に記載の自動車用ＬＥＤヒートシンク。
１０）前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、０．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のサーマルインターフェイスマテリアルを用いたものであって、良熱伝導体金属／サーマルインターフェイスマテリアル／熱伝導性樹脂組成物より構成される、１）〜９）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
１１）前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの一部が絶縁性を有する樹脂を含む樹脂組成物で構成されることを特徴とする、１）〜１０）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
１２）前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの射出成形用金型内のゲート厚みに対して、該ヒートシンクの基盤部の厚み比（基盤部厚み／ゲート厚み）が２以上であることを特徴とする、１）〜１１）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
１３）前記自動車用ＬＥＤランプヒートシンクのゲート痕が、２つ以上であることを特徴とする、１）〜１２）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
１４）１）〜１３）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤリアランプヒートシンク。
１５）１）〜１３）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤフロントランプヒートシンク。
１６）１）〜１３）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤヘッドランプヒートシンク。【００１１】
なお、上記１）〜１６）の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、例えば、次のように言い換えることができる。
１）熱伝導性樹脂組成物の射出成形体からなる部材を含む自動車用ＬＥＤランプヒートシンクであって、該記熱伝導性樹脂組成物は、（Ａ）数平均分子量が１２，０００〜７０，０００である熱可塑性ポリエステル樹脂５０〜９０重量％、および（Ｂ）固定炭素量が９８質量％以上、且つアスペクト比が２１以上である鱗片状黒鉛１０〜５０重量％を含有し、比重１．４〜１．７、且つ面方向の熱伝導率１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることを特徴とする自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
２）鱗片状黒鉛（Ｂ）の体積平均粒子径が１〜５００μｍである、１）に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
３）熱伝導性樹脂組成物は溶融混練物であり、溶融混練前の鱗片状黒鉛の体積平均粒子径が１〜７００μｍ、固定炭素量が９８質量％以上、アスペクト比が２１以上である、１）又は２）に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
４）熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）が、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、及びポリエステル−ポリエーテル共重合体からなる群より選択される１種以上である、１）〜３）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
５）熱伝導性樹脂組成物の厚み方向の熱伝導率が０．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である、１）〜４）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
６）金属及び炭素材料から選ばれる少なくとも１種の良熱伝導体からなる部材をさらに含む、１）〜５）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
７）熱伝導性樹脂組成物の射出成形体からなる部材であるヒートシンクの受熱面部と、良熱伝導体からなる部材との、インサート成形、超音波溶着または熱融着による接合体である、１）〜５）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
８）金属は、アルミニウム、銅、マグネシウム及びこれらの合金からなる群より選ばれる少なくとも１種であって、熱伝導率４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である、６）または７）に記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
９）炭素材料は、面方向の熱伝導率５００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のグラファイトシートである、６）に記載の自動車用ＬＥＤヒートシンク。
１０）熱伝導率０．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のサーマルインターフェイスマテリアルからなる熱伝導層を更に含み、該熱伝導層が、熱伝導性樹脂組成物の射出成形体からなる部材と、良熱伝導体からなる部材との間に介在する、６）〜９）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
１１）絶縁性材料からなる部材をさらに含む、１）〜１０）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
１２）自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの射出成形用金型内に熱伝導性樹脂組成物を注入するゲートの厚みと、該自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの基盤部の厚みとの比（基盤部厚み／ゲート厚み）が２以上である、１）〜１１）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
１３）２つ以上のゲート痕を有する、１）〜１２）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
１４）リアランプに用いられる、１）〜１３）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
１５）フロントランプに用いられる、１）〜１３）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
１６）ヘッドランプに用いられる、１）〜１３）の何れかに記載の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、特定の熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）と、特定の黒鉛粒子（Ｂ）とを含有することにより、熱伝導性、成形加工性（流動性）、金属や樹脂との超音波溶着性に優れ、軽量化でき、且つ安価に製造できる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの代表的な形態の斜視図
【図２】本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの代表的な形態の断面図
【図３】本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの他の代表的な形態の斜視図
【図４】本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの他の代表的な形態の断面図
【図５】本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの他の代表的な形態の斜視図
【図６】本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの他の代表的な形態の断面図
【図７】本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの他の代表的な形態の上面図
【図８】本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの別の代表的な形態の断面図
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、後述する熱伝導性樹脂組成物により一部または全部が射出成形により形成され、ＬＥＤ（発光ダイオード）モジュールを冷却するために使用するヒートシンクであり、一部にフィンが設置されているものであれば全て該当する。
【００１５】
すなわち、本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンク（以下、単に「ヒートシンク」と称することがある。）は、その一部又は全部が、後述する熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）と鱗片状黒鉛（Ｂ）とを含む熱伝導性樹脂組成物（以下、単に「樹脂組成物」と称することがある。）の射出成形品からなる。より具体的には、該熱伝導性樹脂組成物を溶融混練し、得られた溶融混練物をそのまま射出成形し、又は該溶融混練物をペレット化した後、得られたペレットを用いて射出成形することにより、所望形状の射出成形品が得られ、該射出成形品を本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの一部又は全部として用いる。
【００１６】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、各種自動車用ＬＥＤランプに用いることができる。自動車用ＬＥＤランプは大別すると内装用ランプ、外装用ランプがあり、例えば、内装用ランプとしてルームランプ、マップランプ、外装ランプとしてリアランプ、フロントランプ、ヘッドランプが挙げられる。具体的には、リアランプとしては、テールランプ、ストップランプ、リアターンシグナルランプ、リアフォグランプ、ハイマウントストップランプ、バックランプ、ナンバープレートランプ、フロントランプとしては、フロントフォグランプ、フロントターンシグナルランプ、フロントポジショニングランプ、サイドターンシグナルランプ、デイランプ、ファッションランプ等が挙げられる。これら自動車用ＬＥＤランプの中でも高輝度のＬＥＤモジュールが用いられ、放熱性が求められる観点より、リアランプ、フロントランプ、ヘッドランプが好適であり、より好ましくはテールランプ、ストップランプ、フォグランプ、ポジショニングランプ、ターンシグナルランプ、デイランプ、ヘッドランプである。
【００１７】
自動車用ＬＥＤランプのＬＥＤ１つ当りの消費電力は、用途によって異なっており、また、ＬＥＤモジュールは複数用いられる場合がある。一般的にリアランプやフロントランプには０．１〜１５ＷのＬＥＤモジュールが用いられ、好ましくは０．１〜１０Ｗ、より好ましくは、０．１〜８Ｗ、さらに好ましくは０．１〜５Ｗ、とくに好ましくは０．１〜３Ｗが用いられる。また、ヘッドランプには１Ｗ以上のＬＥＤモジュールが用いられ、好ましくは５〜４０Ｗであり、より好ましくは１０〜３０Ｗであり、さらに好ましくは１０〜２５Ｗであり、とくに好ましくは１０〜２０Ｗが用いられる。
【００１８】
本発明の熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）として、非晶性半芳香族ポリエステルや非晶性全芳香族ポリエステルなどの非晶性ポリエステル系樹脂、結晶性半芳香族ポリエステルや結晶性全芳香族ポリエステルなどの結晶性ポリエステル系樹脂等が挙げられ、これら熱可塑性ポリエステルは、１種類以上組み合わせて用いてもよい。
【００１９】
さらに熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）の中でも、樹脂の一部あるいは全部が結晶性あるいは液晶性を有する熱可塑性樹脂であることが、得られた樹脂組成物の熱伝導率が高くなる傾向がある点や、鱗片状黒鉛（Ｂ）を樹脂中に含有させることが容易である点から好ましい。これら結晶性あるいは液晶性を有する熱可塑性樹脂は、樹脂全体が結晶性であっても、ブロックあるいはグラフト共重合体樹脂の分子中における特定ブロックのみが結晶性や液晶性であるなど、樹脂の一部のみが結晶性あるいは液晶性であってもよい。樹脂の結晶化度には特に制限はない。また熱可塑性樹脂として、非晶性樹脂と結晶性あるいは液晶性樹脂とのポリマーアロイを用いることもできる。樹脂の結晶化度には特に制限はない。
【００２０】
樹脂の一部あるいは全部が結晶性あるいは液晶性を有する熱可塑性樹脂の中には、結晶化させることが可能であっても、単独で用いたり特定の成形加工条件で成形したりすることにより場合によっては非晶性を示す樹脂もある。このような樹脂を用いる場合には、延伸処理や後結晶化処理をするなど成形加工方法を工夫したりすることにより、樹脂の一部あるいは全体を結晶化させることができる場合もある。
【００２１】
結晶性ポリエステルの具体例としてはポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリ１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレートおよびポリエチレン−１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボキシレートなどのほか、ポリエチレンイソフタレート／テレフタレート、ポリブチレンテレフタレート／イソフタレート、ポリブチレンテレフタレート／デカンジカルボキシレートおよびポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート／イソフタレート、ポリエステル／ポリエーテルなどの結晶性共重合ポリエステル等が挙げられる。
【００２２】
前記ポリエステル／ポリエーテル（以降ポリエステル−ポリエーテル共重合体という）は、成形性、及び耐熱性の観点から、芳香族ポリエステル単位５０〜８０重量％、及び下記一般式（１）で表され、後述する変性ポリエーテル単位２０〜５０重量％からなる重合体であることが好ましく、より好ましくは芳香族ポリエステル単位６０〜８０重量％、及び前記変性ポリエーテル単位２０〜４０重量％からなる重合体である。
【００２３】
【化１】
2016035680.tif 000003
【００２４】
（式（１）中、−Ａ−は、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＣＯ−、炭素数１〜２０のアルキレン基、または炭素数６〜２０のアルキリデン基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、およびＲ８は、いずれも水素原子、ハロゲン原子、または炭素数１〜５の１価の炭化水素基であり、Ｒ９、Ｒ１０はいずれも炭素数１〜５の２価の炭化水素基であり、それらはそれぞれ同一であっても異なっていても良い。ｍおよびｎはオキシアルキレン単位の繰り返し単位数を示し、２≦ｍ＋ｎ≦５０である。）
【００２５】
ポリエステル−ポリエーテル共重合体の製造方法は、アンチモン化合物、場合によってゲルマニウム化合物を添加した触媒を用いて、（１）芳香族ジカルボン酸、ジオール、変性ポリエーテルの三者の直接エステル化法、（２）芳香族ジカルボン酸ジアルキル、ジオール、変性ポリエーテル、及び／又は、変性ポリエーテルのエステルの三者のエステル交換法、（３）芳香族ジカルボン酸ジアルキル、ジオールのエステル交換中、又は、エステル交換後に変性ポリエーテルを加えて、重縮合する方法、（４）高分子の芳香族ポリエステルを用い、変性ポリエーテルと混合後、溶融減圧下でエステル交換する方法等が挙げられ、これらに限定されるものではないが、原料組成コントロール性の観点から、前記（４）の製造方法が好ましい。
【００２６】
このような本発明に係る触媒として用いられるアンチモン化合物としては、三酸化アンチモン、五酸化アンチモン、酢酸アンチモン、アンチモングリコキサイド等が挙げられ、これらは単独又は２種以上組み合わせて用いられる。これらのアンチモン化合物の中では、三酸化アンチモンが特に好ましい。重合時に投入するアンチモン化合物触媒量は、反応速度の観点、及び経済的観点から、モノマー化合物又は原料樹脂の合計量の５０〜２０００重量ｐｐｍとするのが好ましく、より好ましくは１００〜１０００重量ｐｐｍとすることである。
【００２７】
前記触媒として用いられるゲルマニウム化合物としては、二酸化ゲルマニウム等のゲルマニウム酸化物、ゲルマニウムテトラエトキシド、ゲルマニウムテトライソプロポキシド等のゲルマニウムアルコキシド、水酸化ゲルマニウム及びゲルマニウムのアルカリ金属塩、ゲルマニウムグリコレート、塩化ゲルマニウム、酢酸ゲルマニウム等が挙げられ、これらは単独又は２種以上組み合わせて用いられる。これらのゲルマニウム化合物の中では、二酸化ゲルマニウムが特に好ましい。重合時に投入する二酸化ゲルマニウム触媒量は、反応速度の観点、及び経済的観点から、樹脂量の５０〜２０００重量ｐｐｍとするのが好ましく、より好ましくは１００〜１０００重量ｐｐｍとすることである。
【００２８】
前記（１）の製造方法で用いられる芳香族ジカルボン酸は、特にテレフタル酸が好ましく、その他イソフタル酸、ジフエニルジカルボン酸、ジフエノキシエタンジカルボン酸等が例示される。これら芳香族ジカルボン酸の他に、少ない割合（１５％以下）のオキシ安息香酸等の他の芳香族オキシカルボン酸、あるいは、アジピン酸、セバチン酸、シクロヘキサン１・４−ジカルボン酸等の脂肪族、又は肪環族ジカルボン酸を併用してもよい。
【００２９】
前記（１）〜（３）の製造方法で用いられるジオールは、エステル単位を形成する低分子量グリコール成分であり、炭素数２〜１０の低分子量グリコール、例えば、エチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、ヘキサンジオール、デカンジオール、シクロヘキサンジメタノール等である。特にエチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコールが、入手のし易さの点から好ましい。
【００３０】
前記（２）及び（３）の製造方法で用いられる芳香族ジカルボン酸ジアルキルのアルキル基としては、メチル基がエステル交換反応性の観点から好ましい。
【００３１】
前記（４）の製造方法で用いられる高分子の芳香族ポリエステルの溶液粘度としては、得られる成形品の耐衝撃性、耐薬品性や成形加工性の観点から、フェノール／テトラクロロエタン＝１／１（重量比）混合溶媒中、２５℃で濃度０．５ｇ／ｄｌにおける対数粘度（ＩＶ）が０．３〜２．０、さらには０．５〜１．５の範囲のものが好ましい。
【００３２】
（芳香族ポリエステル単位）
ポリエステル−ポリエーテル共重合体における芳香族ポリエステル単位は、芳香族ジカルボン酸またはそのエステル形成性誘導体とジオールまたはそのエステル形成性誘導体とから得られる重合体ないし共重合体であって、通常、交互重縮合体であり、好ましくは、ポリエチレンテレフタレート単位、ポリブチレンテレプタレート単位、及びポリプロピレンテレフタレート単位からなる群から選ばれる１種以上である。
【００３３】
前記芳香族ポリエステル単位の好ましい具体例としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート共重合体、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート共重合体、ポリプロピレンテレフタレート、あるいはポリプロピレンテレフタレート共重合体が挙げられ、より好ましくは、ポリエチレンテレフタレート単位、ポリブチレンテレフタレート、及びポリプロピレンテレフタレート単位よりなる群から選ばれる１種以上である。
【００３４】
（変性ポリエーテル単位）
ポリエステル−ポリエーテル共重合体における変性ポリエーテル単位は、前記一般式（１）で表される単位であり、一般式（１）中のオキシアルキレン単位の繰り返し単位数ｍ、ｎにつき、（ｍ＋ｎ）の数平均は、好ましくは２〜５０であり、より好ましくは１０〜５０であり、さらに好ましくは１８〜５０である。
【００３５】
【化２】
2016035680.tif 000004
【００３６】
（式（１）中、−Ａ−、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、ｍおよびｎはいずれも前記に同じ。）
【００３７】
前記変性ポリエーテル単位は、入手のし易さの観点から、好ましくは下記一般式（２）で表される単位であり、（ｍ＋ｎ）が２の場合の式量は３１４、（ｍ＋ｎ）が５０の場合の式量は２４２６である。従って、一般式（２）で表される単位を分子として本発明に係るポリエステル−ポリエーテル共重合体に導入する場合の好ましい分子量は３１６〜２４３０であり、より好ましくは６７０〜２４３０であり、さらに好ましくは１０２０〜２４３０であり、さらに好ましくは、１３３０〜２０００である。
【００３８】
【化３】
2016035680.tif 000005
【００３９】
（式（２）中、ｍ及びｎは前記に同じ。）
【００４０】
これら結晶性ポリエステルの中でも、成形加工性や機械的特性などの観点から、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリ１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリエステル−ポリエーテル共重合体等を用いることが好ましく、安価且つ容易に入手できるという観点より、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエステル−ポリエーテル共重合体がより好ましく、超音波溶着性に優れるという観点よりポリエチレンテレフタレート、ポリエステル−ポリエーテル共重合体がさらに好ましい。
【００４１】
本発明の数平均分子量とは、ポリスチレンを標準とし、ｐ−クロロフェノールとトルエンの体積比３：８混合溶媒に２．５重量％濃度となるように溶解して調製した溶液を用いて高温ＧＰＣ（Ｖｉｓｃｏｔｅｋ：３５０  ＨＴ−ＧＰＣ  Ｓｙｓｔｅｍ）にてカラム温度８０℃、検出器を示差屈折計（ＲＩ）として測定した値である。
【００４２】
前記ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエステル−ポリエーテル共重合体の数平均分子量は１２，０００〜７０，０００であることが好ましく、１５，０００〜６０，０００であることがより好ましく、１８，０００〜５５，０００であることがさらに好ましく、２０，０００〜４０，０００であることがとくに好ましい。１２，０００未満の場合、機械強度が低くなる場合があり、７０，０００より大きい場合は成形が困難となる場合がある。本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）、鱗片状黒鉛（Ｂ）、その他成分を溶融混練によって製造された後、射出成形によって作製される。本発明でいう数平均分子量は、溶融混練、成形加工前後のいずれでもよいが、成形加工後が好ましい。
【００４３】
本発明の熱伝導性樹脂組成物１００重量％とした場合に、本発明に用いる熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）の含有量は５０〜９０重量％で、好ましくは５０〜８０重量％であり、さらに好ましくは５０〜７５重量％である。熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）が５０重量％未満の場合、金属や他の樹脂と複合させる際、超音波溶着性や熱融着性が低下する場合があり、９０重量％を超える場合、優れた熱伝導性を発現できない場合がある。
【００４４】
本発明に用いる鱗片状黒鉛（Ｂ）は、特定の物性を有する黒鉛粒子である。固定炭素量は９８質量％以上、好ましくは９８．５質量％以上、より好ましくは９９質量％以上である。固定炭素量が９８質量％未満の場合、熱伝導率が低下する。上記固定炭素量は、ＪＩＳ  Ｍ８５１１に準じて測定することができる。上記固定炭素量は、溶融混練、成形加工前後で変化しないとものとする。
【００４５】
アスペクト比は、成形体中において２１以上である。アスペクト比の上限については、高ければ高い程よく、特に限定されないが、上限値を設定するのであれば、好ましい範囲は１，００００以下であり、より好ましい範囲は５,０００以下であり、さらに好ましくは３,０００以下である。鱗片状黒鉛（Ｂ）のアスペクト比は、面方向の最大径と最小厚みとの比（面方向の最大径／最少厚み）として求められ、電子顕微鏡等により、例えば任意に選択した１００個の鱗片状黒鉛粒子の面方向の最大径及び最小厚みを測定し、得られた各測定値の算術平均値を求めることにより算出することができる。
【００４６】
本発明に用いられる鱗片状黒鉛（Ｂ）は、天然黒鉛及び人造黒鉛のいずれでもよく、組み合わせて併用してもよいが、安価に入手できるという観点で天然黒鉛が好ましい。さらに、α−黒鉛及びβ−黒鉛のいずれでもよく、これらを組み合わせてもよい。
【００４７】
本発明に用いる黒鉛として本発明の物性を著しく損なわない範囲で、その他の粒子径、形状、特性を有する黒鉛を併用して用いてもよい。黒鉛の具体的な形状としては、繊維状、塊状、土状、球状等が挙げられる。
【００４８】
本発明の熱伝導性樹脂組成物１００重量％とした場合、鱗片状黒鉛（Ｂ）の含有量は、１０〜５０重量％で、好ましくは２０〜５０重量％であり、さらに好ましくは２５〜５０重量％である。
【００４９】
すなわち、本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクに用いられる熱伝導性樹脂組成物は、熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）を５０〜９０重量％（好ましくは５０〜８０重量％、さらに好ましくは５０〜７５重量％）含有し、かつ鱗片状黒鉛（Ｂ）を１０〜５０重量％（好ましくは２０〜５０重量％、さらに好ましくは２５〜５０重量％）含有する。
【００５０】
本発明の熱伝導性樹脂組成物の比重は、１．４〜１．７であり、より好ましくは１．５〜１．７である。比重が１．４未満の場合、熱伝導性が十分発現されず、放熱性が不十分になる場合がある。
【００５１】
本発明でいう「面方向の熱伝導率」とは、成形体を作製する際に溶融樹脂が流動する方向に対する熱伝導率のことを示す。また、樹脂流動方向に対して垂直方向の熱伝導率を「厚み方向の熱伝導率」という。本発明の熱伝導性樹脂組成物の面方向の熱伝導率は１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、好ましくは、３Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、より好ましくは５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、さらに好ましくは８Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である。上限値は特に限定されず、高ければ高い程よい。
【００５２】
本発明の熱伝導性樹脂組成物の厚み方向の熱伝導率は特に限定されず、高ければ高い程よい。下限値を設定するのであれば、好ましくは０．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、より好ましくは０．８Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、さらに好ましくは１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であり、特に好ましくは１．２Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である。
【００５３】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、射出成形によって形成され、そのヒートシンク中に含まれる黒鉛の体積平均粒子径は、特に限定されないが、好ましくは１〜５００μｍ、より好ましくは１０〜３００μｍ、さらに好ましくは２０〜２００μｍ、特に好ましくは４０〜１００μｍである。体積平均粒子径が１μｍ未満である場合、樹脂組成物の熱伝導性が低下する場合がある。また、粒子径は大きい程、熱伝導率、成形加工性は向上する傾向にあるが、５００μｍを超える場合、樹脂組成物の強度が低下する場合がある。体積平均粒子径は、レーザー回折法、光散乱法等により測定することができる。
【００５４】
粒度分布については特に限定されないが、限定するのであれば、粒度分布を測定して得られた累積体積がそれぞれ２０、８０％であるときの粒子径Ｄ２０及びＤ８０の比Ｄ８０／Ｄ２０の比が好ましくは１〜２０であり、より好ましくは１〜１０、さらに好ましくは１〜５である。
【００５５】
本発明の熱伝導性樹脂組成物において、溶融混練前の鱗片状黒鉛の体積平均粒子径は、大きければ大きい程よく、好ましくは１〜７００μｍであり、より好ましくは１０〜６５０μｍであり、さらに好ましくは４０〜５００μｍであり、特に好ましくは２０１〜４０μｍである。また、アスペクト比は、好ましくは２１以上である。アスペクト比の上限については、高ければ高い程よく、特に限定されないが、上限値を設定するのであれば、好ましい範囲は３,０００以下であり、より好ましい範囲は１,０００以下であり、さらに好ましくは５００以下である。一般的に、溶融混練や成形加工の際に黒鉛は破砕される傾向にあるため、溶融混練前の黒鉛の体積平均粒子径が大きい程、溶融混練や成形加工後の黒鉛の体積平均粒子径は大きく保持され、熱伝導率や成形加工性が向上する。
【００５６】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、全面、もしくは内部全体に本発明の熱伝導性樹脂組成物が用いられる必要はなく、放熱性を高めるために部分的に金属や炭素材料等の良熱伝導体を複合させてもよい。これらの設置箇所は特に限定されないが、ＬＥＤモジュールの熱を良熱伝導体で拡散させた後、熱伝導性樹脂で構成されたヒートシンクによって放熱させることが効率よく放熱できるという観点で、ヒートシンクの受熱面部に設置することが好ましい。
【００５７】
すなわち、本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、熱伝導性樹脂組成物の射出成形体である部材（以下、「熱伝導性樹脂部材」と称することがある。）のみからなる第１形態、熱伝導性樹脂部材、及び良熱伝導体からなる部材（以下、「良熱伝導性部材」と称することがある。）を含む第２形態、熱伝導性樹脂部材、良熱伝導性部材、及びサーマルインターフェイスマテリアルからなる熱伝導層を含む第３形態などを含む。さらに、第１〜第３形態は、それぞれ、絶縁材料からなる絶縁部材を含むことができる。なお、良熱伝導性部材としては、例えば、金属製部材及び炭素製部材よりなる群から選ばれる少なくとも１種を使用できる。
【００５８】
金属製部材の材質は特に制限されないが、アルミニウム及びこれを含む合金（アルミニウム合金）、銅及びこれを含む合金（黄銅、青銅、アルミ黄銅等）、ニッケル、クロム、チタン、鉄、コバルト、スズ、亜鉛、パラジウム、銀、ステンレス、マグネシウム及びこれを含む合金（マグネシウム合金）、マンガン等が挙げられる。これら金属の中でも、４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の熱伝導率を有し、容易に入手できるという観点より、アルミニウム、銅、マグネシウム及びこれらの合金が好ましい。金属製部材を構成する金属は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて使用できる。
【００５９】
炭素製部材を構成する炭素材料としては、グラファイトシート、炭素繊維複合材料等が挙げられるが、高熱伝導性を有するという点で、グラファイトシートが好ましい。グラファイトシートの面方向の熱伝導率は特に限定されないが、高ければ高い程よい。好ましくは５００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、より好ましくは１,０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、さらに好ましくは１,３００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の熱伝導率を有するグラファイトシートが好ましい。
【００６０】
上記良熱伝導体金属、及び炭素材料からなる良熱伝導性部材の厚みは、特に限定されないが、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、さらに好ましくは１ｍｍ以下である。炭素材料の中でも、グラファイトシートの場合、好ましくは５００μｍ以下であり、よりこのましくは２００μｍ以下であり、さらに好ましくは１００μｍ以下である。厚みが薄い程、軽量化できるため好ましい。
【００６１】
上記良熱伝導体からなる良熱伝導性部材の形状は、特に限定されないが、平板状、曲板状、棒状、筒状、塊状等が挙げられ、これらの組み合わせからなる構造体であってもよい。また、貫通穴、折り曲げ部等を有してもよい。
【００６２】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクが、熱伝導性樹脂部材（以下、「樹脂成形部」と称することがある。）と良熱伝導性部材とを一体化した第２形態、もしくは第３形態である場合、本発明の樹脂成形部の、良熱伝導性部材と接合される表面（受熱面部）の形状は、特に限定されないが、平板、曲面、凹凸面、尖状部等が挙げられる。本発明では、得られるヒートシンクの熱伝導性ひいては放熱性をより一層高める観点から、熱伝導性樹脂部材を良熱伝導性部材に接合固定して一体化することが好ましい。
【００６３】
良熱伝導性部材が金属製部材である場合、これら樹脂成形部が形成される金属製部材の表面は、金属製部材と樹脂成形部との接着強度、密着性の観点から表面処理がなされたものであってもよい。表面処理方法は、特に限定されないが、例えば、特殊薬液や物理的研磨による微細粗化、陽極酸化や有機化合物による皮膜の形成、接着剤等によるプライマーコート等が挙げられる。金属表面処理の例としては、特許第４５２７１９６号や特許第５３０２３１５号に記載の金属表面処理技術等が挙げられる。
【００６４】
樹脂成形部と良熱伝導性部材との一体化は、例えば、接合固定により行なわれる。接合固定する方法としては、インサート成形、接着剤、振動溶着、超音波溶着、熱融着等によって接合させる方法が挙げられる。これらの接合方法の中で、安定生産性や安価に製造できるという観点で、インサート成形、超音波溶着、熱融着、振動溶着による接合方法が好ましく、成形サイクルを安定して生産できるという点で、ヒートシンクを成形した後に良熱伝導体からなる部材を接合させる超音波溶着、熱融着、振動溶着がより好ましい。
【００６５】
振動溶着は１００〜３００Ｈｚ程度が好ましく、超音波溶着の場合は１０〜５０ｋＨｚが好ましい。また総振動回数は振動溶着の場合３００〜１００００回が好ましく、超音波振動の場合は１万〜１５万回が好ましい。
【００６６】
本発明の第３形態の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、樹脂成形部と良熱伝導性部材との間に、サーマルインターフェイスマテリアルからなる熱伝導層を介在させている。本発明でいうサーマルインターフェイスマテリアルとは、２つの材料間の空隙を埋める、もしくは密着させるために用いる材料で、熱伝導性を有した材料のことを示す。良熱伝導体金属製部材とヒートシンクの主要部分を構成する樹脂成形部を複合させる際、サーマルインターフェイスマテリアルを用いて良熱伝導体金属製部材とヒートシンクの主要部分を構成する樹脂成形部の空隙を埋めることで放熱性を向上させることができる。サーマルインターフェイスマテリアルは、特に限定されず、熱伝導率についても限定されないが、放熱性の観点より０．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の熱伝導性を有するサーマルインターフェイスマテリアルが好ましい。
【００６７】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、絶縁性を付与させるために、セラミックスや絶縁性を有する樹脂、及び樹脂組成物よりなる群から選ばれる少なくとも１種の材料からなる絶縁部材を部分的に複合させてもよく、安価に絶縁性を付与できるという点で、絶縁性を有する樹脂、及び樹脂組成物が好ましい。複合させる方法としては、特に限定されないが、インサート成形や二色成形等の一体成形による方法や、絶縁部材のみを別途作製した後、接着剤、振動溶着、超音波溶着、熱融着等によって複合させる方法等が挙げられる。
【００６８】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの形状は、特に限定されず、代表的な形態を図１、２などに示す。図１は斜視図、図２は断面図である。図１及び図２に示す自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、ほぼ方形板状の基盤部３と、複数のフィンからなるフィン部４と、を有し、複数のフィンはそれぞれ基盤部３の一方の表面に対して互いに離隔しながら垂下し、かつ基盤部３から離れるほどその厚みが薄くなるように構成されている。そして、該ヒートシンクにおける基盤部３の他方の表面のほぼ中央に回路基板２を介してＬＥＤモジュール１を設置し、これらを電源（不図示）と結線することにより、自動車用ＬＥＤランプが構成される。なお、基盤部３の平面形状は方形に限定されず、例えば、長方形、円形、楕円形、三角形、五角形以上の多角形等、任意の形状とすることができる。
【００６９】
すなわち、図１及び図２に示す自動車用ＬＥＤランプは、ＬＥＤモジュール１／ヒートシンクの基盤部３／ヒートシンクのフィン部４という形態になっており、ヒートシンクの基盤部３の厚み方向の熱伝導率を高めることで、ＬＥＤモジュール１の熱をフィン部４に効率よく伝え、放熱性を向上できるため、以下に示す形状にヒートシンクを設計することが好ましい。ヒートシンクの厚みに対して狭いゲートからヒートシンク射出成形用金型キャビティ内に熱伝導性樹脂組成物の溶融物を流入させること、即ち、金型内のゲート厚みに対する該ヒートシンクの厚み比（ヒートシンク厚み／ゲート厚み比）が２以上となる条件で設計することが好ましく、より好ましくは３以上であり、さらに好ましくは５以上である。ここでいうゲート厚みとは、ゲート径も含む。また、ここでいうヒートシンクの厚みとは、フィン部以外の厚みを示し、特に限定されないが、好ましく基盤部３の厚みである。ヒートシンク厚み／ゲート厚み比が２以上であることで、鱗片状黒鉛（Ｂ）やその他の熱伝導性フィラーを成形体（樹脂成形部）の厚み方向に配向させることができ、ヒートシンクの厚み方向の熱伝導率がより効率的に高められる。
【００７０】
ゲートの種類は特に限定されず、例えばダイレクトゲート、サイドゲート、ピンポイントゲート、フィルムゲート、ディスクゲート、リングゲート、ファンゲート、タブゲート、サブマリンゲート、ホットランナーゲートが挙げられるが、フィラーの配向を成形体厚み方向により配向させやすいという観点で、ピンポイントゲート、フィルムゲートなどが好ましい。
【００７１】
ゲートの設置箇所は特に限定されないが、放熱性、成形性の観点より金型内におけるフィン部４の成形予定領域以外の箇所にゲートを設置することが好ましい。
【００７２】
ゲート口の数は特に限定されないが、放熱性、成形性の観点より２つ以上が好ましい。ゲート数が２つ以上の場合、樹脂が充填される際に発生するウェルド部の厚み方向の熱伝導率を高めることができ、ＬＥＤモジュールの熱をフィンに効率よく伝えることができる。２つ以上設置する場合、成形性の観点よりヒートシンクに対してできるだけ対照的な箇所に設置することが好ましい。
【００７３】
自動車用ＬＥＤランプヒートシンクの大きさは、特に限定されないが、使用するランプ用途の種類によって、ＬＥＤの消費電力が異なり、放熱させるために必要なヒートシンクの大きさは異なる。リアランプ用ヒートシンクにおける最長の辺の長さは１００ｍｍ以下であり、好ましくは７０ｍｍ以下であり、より好ましくは５０ｍｍ以下であり、さらに好ましくは４０ｍｍ以下である。フロントランプ用ヒートシンクにおける最長の辺の長さは２００ｍｍ以下であり、好ましくは１２０ｍｍ以下であり、より好ましくは８０ｍｍ以下であり、さらに好ましくは５０ｍｍ以下である。ヘッドランプ用ヒートシンクにおける最長の辺の長さは３００ｍｍ以下であり、好ましくは２００ｍｍ以下であり、より好ましくは１００ｍｍ以下であり、さらに好ましくは８０ｍｍ以下である。
【００７４】
ヒートシンクサイズが小さくなるにつれて、軽量化できるが、ヒートシンクに要求される放熱性は高くなるため、形状の自由度が要求される。そのため、優れた成形性を有する本発明の熱可塑性樹脂組成物（熱伝導性樹脂組成物）が好適であり、ヒートシンクサイズが小さいリアランプ用途が好適である。
【００７５】
ヒートシンクの基盤部３の厚みは、特に限定されないが、１０ｍｍ以下、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、さらに好ましくは２ｍｍ以下である。１０ｍｍを超える場合、ＬＥＤモジュールの熱を効率よくヒートシンクのフィンに伝えられない場合がある。ヒートシンクのフィン部４の高さは、特に限定されないが、放熱性を向上できるという観点で、高さは高い程好ましい。その場合、フィン部４の面方向の熱伝導率は基盤部の面方向の熱伝導率より高い程好ましく、それを実施するための形状として、ヒートシンクの基盤部３の厚みに対するヒートシンクのフィン部４の厚み比（フィンの厚み／基盤部の厚み）は、１以下が好ましい。フィンの厚みが均一でない場合、フィンの根元部の厚みとして、上記厚み比を算出する。
【００７６】
また、図３及び図４に示す熱伝導性樹脂部材は、ゲート痕５を有する。ゲート痕５は、金型における基盤部の端面側の形成予定領域にゲートを配置することにより形成されるものである。また、図５〜７に示す熱伝導性樹脂部材は、図１及び図２に示す熱伝導性樹脂部材において、基盤部のフィン部が設けられた表面とは反対側の表面に、回路基板や熱伝導性部材などの形状に対応する空間形状を有する凹部６と、凹部６の一方向の両端辺から立設され、回路基板や熱伝導性部材などを固定するための突出部であるリブ７と、を有することを特徴とする。例えば、凹部６に回路基板や熱伝導性部材を設置した後、リブ７をかしめることにより、回路基板や熱伝導性部材を確実に固定することができる。図８に示すＬＥＤモジュールは、図１及び図２に示すＬＥＤモジュールにおいて、回路基板２と基盤部３との間に良熱伝導体金属製部材８が介在するものである。
【００７７】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、耐熱性に優れており、１．８２ＭＰａの荷重下での荷重撓み温度（ＨＤＴ）は１２０℃以上であり、好ましくは１３０℃以上であり、より好ましくは１５０℃以上である。ＬＥＤの輝度が上がるにつれて、ＬＥＤ自体の温度は上昇傾向にあり、ＨＤＴは１２０℃以上が必要となる。
【００７８】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、長期耐熱性に優れている。自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、高温下で長期的に使用される場合があるため、長期耐熱性が高い程好ましい。ここでいう長期耐熱性は、大気中、１５０℃雰囲気下、２０００時間放置させた場合の曲げ強度保持率（２０００時間放置後の曲げ強度／初期の曲げ強度）をいい、曲げ強度保持率は、好ましくは６０％以上であり、より好ましくは７０％以上であり、さらに好ましくは７５％以上である。
【００７９】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、放射率に優れる。本発明でいう放射率は、放射率測定器を用いて成形体の放射率を測定して得られ、０．６５以上であり、好ましくは０．７以上であり、より好ましくは０．７５以上である。
【００８０】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、電磁波シールド性にも優れており、１００ＭＨｚの周波数における電磁波シールド効果は、５ｄＢ以上であり、好ましくは１０ｄＢ以上であり、より好ましくは１５〜６０ｄＢである。
【００８１】
次に、本発明で用いる熱伝導性樹脂組成物における、熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）及び鱗片状黒鉛（Ｂ）以外の任意成分について説明する。該任意成分には、例えば、鱗片状黒鉛（Ｂ）以外の熱伝導性フィラー、鱗片状黒鉛（Ｂ）及びそれ以外の熱伝導性フィラーを除く充填剤、熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）以外の合成樹脂、補強剤、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、老化防止剤、ね増粘剤、離型剤、可塑剤、カップリング剤、難燃剤、耐炎剤、着色剤、着色剤、その他の助剤等の樹脂添加剤等から選ばれる１種又は２種以上が挙げられる。これらの任意成分は、本発明で用いられる熱伝導性樹脂組成物の好ましい特性を損なわない範囲で用いられる。以下、各任意成分について更に詳しく説明する。
【００８２】
本発明に用いる鱗片状黒鉛（Ｂ）とともに、その他の熱伝導性フィラーを組み合わせて用いてもよい。フィラーの形状については、特に限定されず、例えば鱗片状、繊維状、フレーク状、板状、球状、粒子状、微粒子状、ナノ粒子、凝集粒子状、チューブ状、ナノチューブ状、ワイヤ状、ロッド状、不定形、ラグビーボール状、六面体状、大粒子と微小粒子とが複合化した複合粒子状、液体等種々の形状が挙げられる。具体的には、アルミニウム、ニッケル等の金属フィラー、液相線温度３００℃以上、かつ固相線温度１５０℃以上２５０℃以下の低融点合金、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、酸化ベリリウム、酸化銅、亜酸化銅等の金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素等の金属窒化物、炭化ケイ素等の金属炭化物、炭酸マグネシウムなどの金属炭酸塩、ダイヤモンド等の絶縁性炭素材料、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物、アルミナ、窒化ホウ素、ガラス繊維、炭素繊維、チタン酸カリウムウイスカー、窒化珪素繊維、カーボンナノチューブ、タルク、ウォラストナイトが挙げられる。熱伝導性フィラーの添加量としては特に限定されないが、添加量が増加するにつれて、熱伝導性を向上させることができる。上記無機フィラーは天然物であってもよいし、合成されたものであってもよい。天然物の場合、産地等には特に限定はなく、適宜選択することができる。
【００８３】
本発明の樹脂組成物には、前記の熱伝導性フィラー以外にも、その目的に応じて公知の充填剤を広く使用することができる。熱伝導性フィラー以外の充填剤としては、例えばケイソウ土粉、塩基性ケイ酸マグネシウム、焼成クレイ、微粉末シリカ、石英粉末、結晶シリカ、カオリン、三酸化アンチモン、微粉末マイカ、二硫化モリブデン、ロックウール、セラミック繊維、アスベスト等の無機質繊維、及び、ガラス繊維、ガラスパウダー、ガラスクロス、溶融シリカ等のガラス製充填剤が挙げられる。これら充填剤を用いることで、例えば熱伝導性、機械強度、または耐摩耗性など樹脂組成物を応用する上で好ましい特性を向上させることが可能となる。さらに必要に応じて紙、パルプ、木材、ポリアミド繊維、アラミド繊維、ボロン繊維等の合成繊維、ポリオレフィン粉末等の樹脂粉末、等の有機充填剤を併用して配合することができる。
【００８４】
本発明に用いるフィラーは、樹脂とフィラーとの界面の接着性を高めたり、作業性を容易にしたりするため、シラン処理剤やステアリン酸やアクリル系モノマー等の各種表面処理剤で表面処理がなされたものであってもよい。表面処理剤としては特に限定されず、例えばシランカップリング剤、チタネートカップリング剤等従来公知のものを使用することができる。中でも、エポキシシラン等のエポキシ基含有シランカップリング剤、及び、アミノシラン等のアミノ基含有シランカップリング剤、ポリオキシエチレンシラン等が樹脂の物性を低下させることが少ないため好ましい。フィラーの表面処理方法としては特に限定されず、通常の処理方法を利用できる。
【００８５】
本発明の熱伝導性樹脂組成物には、エポキシ樹脂、ポリオレフィン樹脂、ビスマレイミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエーテル樹脂、フェノール樹脂、シリコーン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、フッ素樹脂、アクリル樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、ウレタン樹脂等いかなる公知の樹脂とアロイ化させてもよい。
【００８６】
本発明の熱伝導性樹脂組成物には、上記樹脂やフィラー以外の添加剤として、さらに目的に応じて他のいかなる成分、例えば、補強剤、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、老化防止剤増粘剤、離型剤、可塑剤、カップリング剤、難燃剤、耐炎剤、着色剤、着色剤、その他の助剤等を本発明の効果を失わない範囲で、添加することができる。これらの添加剤の使用量は、熱可塑性樹脂１００重量部に対し、合計で０〜２０重量部の範囲であることが好ましい。上記熱安定剤としては、ホスファイト類、ヒンダードフェノール類、チオエーテル類等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００８７】
上記酸化防止剤としては、ホスファイト類、ヒンダードアミン類、ハイドロキノン類、ヒンダードフェノール類、硫黄含有化合物等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００８８】
上記紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン類、ベンゾトリアゾール類、サリチル酸エステル類、金属錯塩類等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００８９】
上記難燃剤としては、有機系難燃剤、無機系難燃剤、反応系難燃剤等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００９０】
有機系難燃剤としては、臭素化エポキシ系化合物、臭素化アルキルトリアジン化合物、臭素化ビスフェノール系エポキシ樹脂、臭素化ビスフェノール系フェノキシ樹脂、臭素化ビスフェノール系ポリカーボネート樹脂、臭素化ポリスチレン樹脂、臭素化架橋ポリスチレン樹脂、臭素化ビスフェノールシアヌレート樹脂、臭素化ポリフェニレンエーテル、臭素化ビスマレイミド、デカブロモジフェニルオキサイド、テトラブロモビスフェノールＡ及びそのオリゴマー等のハロゲン系難燃剤；トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリプロピルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリペンチルホスフェート、トキヘキシルホスフェート、トリシクロヘキシルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリキシレニルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、ジクレジルフェニルホスフェート、ジメチルエチルホスフェート、メチルジブチルホスフェート、エチルジプロピルホスフェート、ヒドロキシフェニルジフェニルホスフェート等のリン酸エステルやこれらを各種置換基で変性した化合物、各種の縮合型のリン酸エステル化合物、リン元素及び窒素元素を含むホスファゼン誘導体等のリン系難燃剤；ポリテトラフルオロエチレン等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００９１】
無機系難燃剤としては、水酸化アルミニウム、酸化アンチモン、水酸化マグネシウム、ホウ酸亜鉛、ジルコニウム系、モリブデン系、スズ酸亜鉛、グアニジン塩、シリコーン系、ホスファゼン系化合物等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００９２】
反応系難燃剤としては、テトラブロモビスフェノールＡ、ジブロモフェノールグリシジルエーテル、臭素化芳香族トリアジン、トリブロモフェノール、テトラブロモフタレート、テトラクロロ無水フタル酸、ジブロモネオペンチルグリコール、ポリ（ペンタブロモベンジルポリアクリレート）、クロレンド酸（ヘット酸）、無水クロレンド酸（無水ヘット酸）、臭素化フェノールグリシジルエーテル、ジブロモクレジルグリシジルエーテル、下記一般式（３）（式中、ｎは２〜２０の整数である）で表される有機りん系難燃剤等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００９３】
尚、本発明の組成物に難燃剤を含有させる場合には、難燃助剤を用いることが好ましい。この難燃助剤としては、三酸化二アンチモン、四酸化二アンチモン、五酸化二アンチモン、アンチモン酸ナトリウム、酒石酸アンチモン等のアンチモン化合物や、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、水和アルミナ、酸化ジルコニウム、ポリリン酸アンモニウム、酸化スズ、酸化鉄等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。また、難燃性を改良するために、シリコーンオイルを配合することができる。
【００９４】
【化４】
2016035680.tif 000006
【００９５】
上記老化防止剤としては、例えば、ナフチルアミン系化合物、ジフェニルアミン系化合物、ｐ−フェニレンジアミン系化合物、キノリン系化合物、ヒドロキノン誘導体系化合物、モノフェノール系化合物、ビスフェノール系化合物、トリスフェノール系化合物、ポリフェノール系化合物、チオビスフェノール系化合物、ヒンダードフェノール系化合物、亜リン酸エステル系化合物、イミダゾール系化合物、ジチオカルバミン酸ニッケル塩系化合物、リン酸系化合物等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００９６】
上記可塑剤としては、ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、ジイソブチルフタレート、ジオクチルフタレート、ブチルオクチルフタレート、ジ−（２−エチルヘキシル）フタレート、ジイソオクチルフタレート、ジイソデシルフタレート等のフタル酸エステル類；ジメチルアジペート、ジイソブチルアジペート、ジ−（２−エチルヘキシル）アジペート、ジイソオクチルアジペート、ジイソデシルアジペート、オクチルデシルアジペート、ジ−（２−エチルヘキシル）アゼレート、ジイソオクチルアゼレート、ジイソブチルアゼレート、ジブチルセバケート、ジ−（２−エチルヘキシル）セバケート、ジイソオクチルセバケート等の脂肪酸エステル類；トリメリット酸イソデシルエステル、トリメリット酸オクチルエステル、トリメリット酸ｎ−オクチルエステル、トリメリット酸イソノニルエステル等のトリメリット酸エステル類；ジ−（２−エチルヘキシル）フマレート、ジエチレングリコールモノオレート、グリセリルモノリシノレート、トリラウリルホスフェート、トリステアリルホスフェート、トリ−（２−エチルヘキシル）ホスフェート、エポキシ化大豆油、ポリエーテルエステル等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００９７】
上記抗菌剤としては、銀系ゼオライト、銀−亜鉛系ゼオライト等のゼオライト系抗菌剤、錯体化銀−シリカゲル等のシリカゲル系抗菌剤、ガラス系抗菌剤、リン酸カルシウム系抗菌剤、リン酸ジルコニウム系抗菌剤、銀−ケイ酸アルミン酸マグネシウム等のケイ酸塩系抗菌剤、酸化チタン系抗菌剤、セラミック系抗菌剤、ウィスカー系抗菌剤等の無機系抗菌剤；ホルムアルデヒド放出剤、ハロゲン化芳香族化合物、ロードプロパルギル誘導体、チオシアナト化合物、イソチアゾリノン誘導体、トリハロメチルチオ化合物、第四級アンモニウム塩、ビグアニド化合物、アルデヒド類、フェノール類、ピリジンオキシド、カルバニリド、ジフェニルエーテル、カルボン酸、有機金属化合物等の有機系抗菌剤；無機・有機ハイブリッド抗菌剤；天然抗菌剤等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００９８】
上記着色剤としては、有機染料、無機顔料、有機顔料等が挙げられる。これらは、１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００９９】
本発明の熱可塑性樹脂組成物（熱伝導性樹脂組成物）の製造方法としては特に限定されるものではない。例えば、上述した成分や添加剤等を乾燥させた後、単軸、２軸等の押出機のような溶融混練機にて溶融混練することにより、溶融混練物として製造することができる。混練温度は、熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）の種類に応じて選択される。また、配合成分が液体である場合は、液体供給ポンプ等を用いて溶融混練機に途中添加して製造することもできる。
【実施例】
【０１００】
次に、本発明の熱伝導性樹脂組成物について、製造例、実施例及び比較例を挙げさらに詳細に説明するが、本発明はかかる実施例のみに制限されるものではない。【０１０１】
樹脂組成物の調製に用いる原料成分を以下に示す。
熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）：
ポリエチレンテレフタレート（Ａ−１）：三菱化学社製  ノバペックス  ＰＢＫＩＩ（商品名）、数平均分子量２８,０００
ポリエチレンテレフタレート（Ａ−２）：三菱化学社製  ＧＳ−１００（商品名）、数平均分子量２２,５００
ポリエチレンテレフタレート（Ａ−３）クラレ社製  ＫＳ７１０Ｂ−８Ｓ（商品名）、数平均分子量６１,０００
ポリエステル−ポリエーテル共重合体（Ａ−４）：
ポリエステル−ポリエーテル共重合体（Ａ−４）としては、以下の方法で製造したものを使用した。【０１０２】
即ち、攪拌機、ガス排出出口を備えた反応器に、アンチモン系触媒で製造されたアンチモン金属濃度２００重量ｐｐｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）（ＩＶ＝０．６５のもの）７０重量部、以下で説明するビスオール１８ＥＮであるポリエーテル３０重量部、ＰＥＴ及びポリエーテルの合計量に対して１６０ｐｐｍとなる三酸化アンチモン、及び酸化防止剤（チバ・スペシャリティーケミカルズ製のイルガノックス１０１０）０．２重量部を仕込んだ後、２７０℃で２時間保持した後、真空ポンプで減圧し、１ｔｏｒｒ、３時間保持後とりだし、ポリエステル−ポリエーテル共重合体（Ａ−４）を得た。得られたポリエステル−ポリエーテル共重合体（Ａ−４）の数平均分子量は、２５,４００であった。【０１０３】
前記ビスオール１８ＥＮは、前記一般式（２）の構造における（ｍ＋ｎ）の数平均が１８のものである。
熱可塑性ポリアミド樹脂：ナイロン６、ユニチカ社製  Ａ１０２０ＢＲＬ（商品名）【０１０４】
鱗片状黒鉛（Ｂ）：
鱗片状黒鉛（Ｂ−１）：中越黒鉛工業所社製  ＣＰＢ−８０（商品名）、体積平均粒子径３００μｍ、固定炭素量９９．９％、アスペクト比１００
鱗片状黒鉛（Ｂ−２）：中越黒鉛工業所社製  ＢＦ−４０ＡＫ（商品名）、体積平均粒子径５０μｍ、固定炭素量９９．９％、アスペクト比３０
鱗片状黒鉛（Ｂ−３）：中越黒鉛工業所社製  ＭＤ−１００Ｃ（商品名）、体積平均粒子径１７０μｍ、固定炭素量９３．６％、アスペクト比８０
補強剤（Ｃ）：
ガラス繊維：日本電気硝子株式会社製Ｔ１８７Ｈ／ＰＬ（商品名）、単体での熱伝導率１．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）、繊維直径１３μｍ、数平均繊維長３．０ｍｍ【０１０５】
［評価方法］
成形加工条件：
評価するために使用する成形体の成形加工温度は、使用する熱可塑性樹脂によって異なり、表１に示す成形加工温度で射出成形を行った。また、射出速度１５０ｍｍ／ｓ、射出圧力１５０ＭＰａに固定して成形を行った。【０１０６】
黒鉛の体積平均粒子径：
マイクロトラック粒度分布測定装置（日機装社製  ＭＩＣＲＯＴＲＡＣ  ＭＴ３３００ＥＸＩＩ）を用いて、水溶媒中に黒鉛粒子を投入し、６０秒間超音波振動させた後、測定を行った。成形加工後の黒鉛粒子の体積平均粒子径については、得られた熱伝導性樹脂組成物のペレットを、射出成形機［東洋機械金属（株）製、Ｓｉ−３０ＩＶ］を用いて、図３、４に示すヒートシンク（ゲート径：φ１ｍｍ）を作製し、６２０℃で１時間焼成させた後、ヒートシンク中に含まれる黒鉛粒子のみを取り出し、測定を行った。【０１０７】
黒鉛のアスペクト比：
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（日本電子社製  ＪＳＭ−６０６０ＬＡ）を用いて、黒鉛粒子１００個の面方向の最長径及び最小厚みを測定し、得られた測定値の各平均値を用いて算出した。成形加工後の黒鉛粒子のアスペクト比については、図３、４に示すヒートシンクを用いて同様の方法で算出した。【０１０８】
数平均分子量：
射出成形によって作製した図３、４のヒートシンクの一部を、ｐ−クロロフェノール（東京化成工業製）とトルエンの体積比３：８混合溶媒に０．２５重量％濃度となるように溶解させた後、熱可塑性樹脂のみを抽出し、試料を調製した。標準物質はポリスチレンとし、同様の試料溶液を調製した。高温ＧＰＣ（Ｖｉｓｃｏｔｅｋ社製  ３５０  ＨＴ−ＧＰＣ  Ｓｙｓｔｅｍ）にてカラム温度：８０℃、流速１．００ｍＬ／ｍｉｎの条件で測定した。検出器としては、示差屈折計（ＲＩ）を使用した。【０１０９】
押出混練温度：
熱伝導性樹脂組成物は、押出溶融混練によって作製されるが、その際の押出混練温度は熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）によって異なり、表１に示す押出バレル温度で押出混練を行った。【０１１０】
熱伝導率：
得られた熱伝導性樹脂組成物のペレットを用いて、射出成形機[東洋機械金属（株）製、Ｓｉ−１５ＩＶ]にて、φ２６ｍｍ×１ｍｍ厚の成形体を作製し、ＡＳＴＭ  Ｅ１４６１規格に準拠して、レーザーフラッシュ法熱伝導率測定装置（ＮＥＴＺＳＣＨ社製  ＬＦＡ４４７）により、室温大気中における面方向と厚み方向の熱伝導率を測定した。【０１１１】
ヒートシンクの熱伝導率：
射出成形によって、図３ 、４に示すヒートシンクであって、ゲート痕５の断面形状が異なる以外は同じ形状及び同じ寸法である２種類のヒートシンク（１）、（２）を作製した。得られたヒートシンクの基盤部３の厚み方向の熱伝導率を測定した。
ヒートシンク（１）のゲート痕５の断面形状：φ１ｍｍのほぼ円形
ヒートシンク（２）のゲート痕５の断面形状：２ｍｍ×２ｍｍのほぼ正方形【０１１２】
比重：
φ２６ｍｍ×１ｍｍ厚の成形体を用いて、ＩＳＯ１１８３規格に準拠して、水中置換法にて比重を測定した。【０１１３】
成形加工性：
得られた熱伝導性樹脂組成物のペレットを、射出成形機［東洋機械金属（株）製、Ｓｉ−３０ＩＶ］を用いて、熱伝導性樹脂組成物中に含まれる熱可塑性樹脂の種類に合わせて、表１に示す成形温度、金型温度にし、射出圧力１５０ＭＰａ、射出速度１５０ｍｍ／ｓでスパイラル状の成形体（１０ｍｍ幅×１ｍｍ厚、ピッチ５ｍｍ）における流動長を測定し、次のように成形性を判断した。○：流動長が１２０ｍｍ以上、△：流動長が８０〜１２０ｍｍ、×：流動長が８０ｍｍ未満【０１１４】
耐熱性：
ＨＤＴ（高荷重）射出成形機[東洋機械金属（株）製、Ｓｉ−３０ＩＶ]にて、８０ｍｍ×４０ｍｍ×４ｍｍ厚みの試験片を作製し、ＩＳＯ７５規格に準拠して測定した。【０１１５】
長期耐熱性：
小型高温チャンバー（ＥＳＰＥＣ社製、ＳＴ−１２０）を用いて、試験片を大気中、１５０℃雰囲気下で２０００時間放置した。試験前後の試験片の曲げ強度をＩＳＯ１７８に準拠して測定し、曲げ強度保持率（２０００時間放置後の曲げ強度／初期の曲げ強度）を算出した。【０１１６】
放射率：
放射率測定器（ジャパンセンサー社製  ＴＳＳ−５Ｘ）を用いて、８０ｍｍ×４０ｍｍ×４ｍｍ厚みの成形体の放射率を測定した。【０１１７】
フォギング性：
射出成形によって作製したφ２６ｍｍ×１ｍｍ厚のサンプルを、２３℃、湿度５０％雰囲気下で１週間放置させた後、ガラス管（外径８０ｍｍ×高さ１８０ｍｍ、開口部の外径６０ｍｍ）の中に、サンプルを３枚いれ、ガラス管開口上にガラス板を載せ、ガラス管とガラス板間の隙間を埋めるためラップでシールをした。このガラス管を１２０℃のオイルバスに２４時間浸け、この際に発生したガスをガラス板に付着させた。その後、このガラス板を濁度計（日本電色工業社製ＮＤＨ−３００Ａ）にてヘイズ値（曇り）を測定し、次のようにフォギング性の判定をした。○：ヘイズ値が５％未満、△：ヘイズ値が５〜１０％、×：ヘイズ値が１０％以上。ヘイズ値は小さいほど曇りが少なくフォギング性に優れており、ヘイズ値が大きいほどガラスが曇り、フォギング性に劣る。【０１１８】
超音波溶着性：
図５〜７に示す形状のヒートシンク（４０×４０×４０ｍｍ）を作製し、ヒートシンクの上面部にアルミ板（２０×２０、厚み１ｍｍ）を設置した。超音波溶着機（エマソン社製  ２０００Ｘｄｔ）を用いて、２０ｋＨｚの超音波振動を振幅設定値８０％で３秒間かけリブ部７を溶着させ、超音波溶着性を次のようにして判定した。○：溶着部にバリの発生がない、×：溶着部にバリの発生があり、バリ部を爪で擦ると屑が発生する。【０１１９】
【表１】
2016035680.tif 000007
【０１２０】
［実施例１〜８］
熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ−１）〜（Ａ−４）を、熱風乾燥機を用いて１４０℃で４時間乾燥し、表２に示された重量比率となるように混合したものを準備した。これに、フェノール系安定剤（株式会社ＡＤＥＫＡ製ＡＯ−６０）およびリン系酸化防止剤（株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＰＥＰ−３６）を樹脂組成物１００重量部に対してそれぞれ０．３重量部加えた。この混合物を、株式会社テクノベル製２５ｍｍ同方向回転完全噛合型二軸押出機ＭＦＵ２５ＴＷ−６０ＨＧ−ＮＨ−１３００を用いて、吐出量２０ｋｇ／ｈ、スクリュー回転数１５０ｒｐｍ、押出バレル温度を表１に示す温度に設定して溶融混練することで、樹脂組成物のペレットを得た。
得られた樹脂組成物のペレットを射出成形によって、各成形体を作製し、各種評価した。ヒートシンク中に含まれる黒鉛粒子の体積平均粒子径とアスペクト比、及び各種物性値を表２に示す。【０１２１】
［比較例１］
表３に示す配合処方に変更した以外は、実施例１と同様にした。ヒートシンク中に含まれる黒鉛粒子の体積平均粒子径とアスペクト比、及び各種物性値を表３に示す。【０１２２】
［比較例２］
熱可塑性ポリエステル樹脂を熱可塑性ポリアミド樹脂に変更し、熱風乾燥機を用いて１２０℃で６時間乾燥し、表３に示された重量比率となるように混合したものを準備した。押出バレル温度、射出成形条件を変更した点以外は、実施例１と同様にした。ヒートシンク中に含まれる黒鉛粒子の体積平均粒子径とアスペクト比、及び各種物性値を表３に示す。【０１２３】
【表２】
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【０１２４】
【表３】
2016035680.tif 000009
【０１２５】
実施例３と比較例１の結果より、同量の黒鉛を含有させた場合、実施例で使用した黒鉛の固定炭素量９８％以上であることで、熱伝導率、成形加工性が高くなっていることが分かる。また、実施例と比較例２を比較して、実施例の熱伝導性樹脂組成物はフォギング性、超音波溶着性に優れていることが言える。実施例３と実施例７より、溶融混練前の黒鉛の体積平均粒子径が大きい程、成形体中に含まれる黒鉛粒子の体積平均粒子径が大きくなり、熱伝導性、成形加工性が向上していることが言える。実施例３と実施例８の結果より、ヒートシンク厚み／ゲート厚み比が２以上であることで、ヒートシンクの基盤部の厚み方向の熱伝導率が向上していることが言える。このことより、ＬＥＤモジュールの熱を効率よくフィン部に伝えられるため、ＬＥＤモジュールの温度をより効果的に低減させることができる。【０１２６】
本発明の自動車用ＬＥＤランプヒートシンクは、優れた熱伝導性、成形加工性、低比重を有するため、熱伝導性が高い金属等の代替にすることができ、軽量化や形状の自由度が高く、容易、且つ安価に製造することができる。また、低フォギング性、超音波溶着性に優れており、ランプレンズの曇りも少なく、他基材との複合化も容易のでき、用途に合わせて物性を向上させることができる。また、本発明の熱伝導性樹脂組成物は、電磁シールド性にも優れており、電磁遮..性が要求される用途にも好適である。以上のことから、自動車用ＬＥＤランプヒートシンク用途に好適である。
【符号の説明】
【０１２７】
１  ＬＥＤモジュール
２  回路基板
３  ヒートシンクの基盤部
４  ヒートシンクのフィン
５  ゲート
６  ヒートシンク上面部
７  リブ
８  良熱伝導体金属製部材
【図１】
2016035680.tif 000010
【図２】
2016035680.tif 000011
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【国際調査報告】
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