(57)【要約】  ホルムアルデヒドの発生量自体が少ないシートたばこを製造することができるシートたばこの製造方法を提供することを目的とする。糖含有量が１５０００μｇ／ｇ以上であり、かつグルタミン含有量に対する糖含有量の比率（糖含有量／グルタミン含有量）が７０以下であるたばこ原料を準備する準備工程、前記準備工程で準備したたばこ原料から水による抽出液を得る抽出工程、前記抽出工程で得られた抽出液を７５〜１００℃で２０〜３６０分間加熱する加熱工程、前記抽出工程で得られた残渣をシートに成形する成形工程、並びに前記加熱工程を経た抽出液を前記成形工程で得られたシートに接触させる加香工程を含む製造方法により、ホルムアルデヒドの発生量の少ないシートたばこを製造することができる。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
糖含有量が１５０００μｇ／ｇ以上であり、かつグルタミン含有量に対する糖含有量の比率（糖含有量／グルタミン含有量）が７０以下であるたばこ原料を準備する準備工程、前記準備工程で準備したたばこ原料から水を含む抽出溶媒によって抽出液を得る抽出工程、前記抽出工程で得られた抽出液を加熱する加熱工程、前記抽出工程で得られた残渣をシートに成形する成形工程、並びに前記加熱工程を経た抽出液を前記成形工程で得られたシートに接触させる加香工程を含むことを特徴とするシートたばこの製造方法。
【請求項２】
前記加熱工程における加熱温度が７５〜１００℃である、請求項１に記載のシートたばこの製造方法。
【請求項３】
前記加熱工程における加熱時間が２０〜３６０分間である、請求項１又は２に記載のシートたばこの製造方法。
【請求項４】
前記抽出工程で得られた抽出液を濃縮する濃縮工程を含む、請求項１〜３の何れか１項に記載のシートたばこの製造方法。
【請求項５】
前記濃縮工程が、前記抽出液の可溶成分の濃度を３７〜３９質量％に濃縮する工程である、請求項４に記載のシートたばこの製造方法。
【請求項６】
前記加熱工程が大気圧条件下で行われる、請求項１〜５の何れか１項に記載のシートたばこの製造方法。
【請求項７】
全粒子状物質（ＴＰＭ）に対するホルムアルデヒドの発生量の比率（ホルムアルデヒドの質量／ＴＰＭの質量）が０．００２未満のシートたばこを製造する方法である、請求項１〜６の何れか１項に記載のシートたばこの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シートたばこの製造方法に関し、より詳しくはホルムアルデヒドの発生量が少ないシートたばこを製造することができるシートたばこの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
「（再生）シートたばこ」は、たばこの製造過程において発生した葉脈等の細粉や低品質の葉たばこ等を加工して、圧延や抄造によってシート状に成形したものであり、紙巻たばこ（シガレット）等に含まれるたばこ刻みの一部代替品として利用されている。
また、このようなシートたばこの製造過程では、喫味品質を確保するために、予め原料から香味成分（香味抽出液）を抽出しておき、これを成形したシートたばこに添加する処理なども行われている。【０００３】
一方、たばこ製品の燃焼煙には、ホルムアルデヒドが含まれていることが知られている。ホルムアルデヒド等の低級アルデヒド類は、通常の喫煙用フィルターで吸着除去することが難く、フィルターにホルムアルデヒドを選択的に除去するハイドロタルサイト（特許文献１参照）や塩基性ポリペプチド（特許文献２参照）等を添加することが提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】国際公開第２００３／０５６９４７号
【特許文献２】特開２００６−３４１２７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、ホルムアルデヒドの発生量自体が少ないシートたばこを製造することができるシートたばこの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記の課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、シートたばこを製造するにあたり、（１）糖含有量とグルタミン含有量に関して特定の条件を満たすたばこ原料を準備し、（２）たばこ原料から抽出溶媒で抽出した抽出液を加熱処理した上で、成形したシートに添加することによって、ホルムアルデヒドの発生量の少ないシートたばこが得られることを見出し、本発明を完成させた。【０００７】
＜１＞ 糖含有量が１５０００μｇ／ｇ以上であり、かつグルタミン含有量に対する糖含有量の比率（糖含有量／グルタミン含有量）が７０以下であるたばこ原料を準備する準備工程、前記準備工程で準備したたばこ原料から水を含む抽出溶媒によって抽出液を得る抽出工程、前記抽出工程で得られた抽出液を加熱する加熱工程、前記抽出工程で得られた残渣をシートに成形する成形工程、並びに前記加熱工程を経た抽出液を前記成形工程で得られたシートに接触させる加香工程を含むことを特徴とするシートたばこの製造方法。
＜２＞ 前記加熱工程における加熱温度が７５〜１００℃である、＜１＞に記載のシートたばこの製造方法。
＜３＞ 前記加熱工程における加熱時間が２０〜３６０分間である、＜１＞又は＜２＞に記載のシートたばこの製造方法。
＜４＞ 前記抽出工程で得られた抽出液を濃縮する濃縮工程を含む、＜１＞〜＜３＞の何れかに記載のシートたばこの製造方法。
＜５＞ 前記濃縮工程が、前記抽出液の可溶成分の濃度を３７〜３９質量％に濃縮する工程である、＜４＞に記載のシートたばこの製造方法。
＜６＞ 前記加熱工程が大気圧条件下で行われる、＜１＞〜＜５＞の何れかに記載のシートたばこの製造方法。
＜７＞ 全粒子状物質（ＴＰＭ）に対するホルムアルデヒドの発生量の比率（ホルムアルデヒドの質量／ＴＰＭの質量）が０．００２未満のシートたばこを製造する方法である、＜１＞〜＜６＞の何れかに記載のシートたばこの製造方法。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、ホルムアルデヒドの発生量の少ないシートたばこを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明のシートたばこの製造方法の製造フロー例を表した図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明のシートたばこの製造方法の詳細を説明するに当たり、具体例を挙げて説明するが、本発明の趣旨を逸脱しない限り以下の内容に限定されるものではなく、適宜変更して実施することができる。
【００１１】
＜たばこ原料の製造方法＞
本発明の一態様であるシートたばこの製造方法（以下、「本発明の製造方法」と略す場合がある。）は、糖含有量が１５０００μｇ／ｇ以上であり、かつグルタミン含有量に対する糖含有量の比率（糖含有量／グルタミン含有量）が７０以下であるたばこ原料を準備する準備工程（以下、「準備工程」と略す場合がある。）、準備工程で準備したたばこ原料から水を含む抽出溶媒によって抽出液を得る抽出工程（以下、「抽出工程」と略す場合がある。）、抽出工程で得られた抽出液を加熱する加熱工程（以下、「加熱工程」と略す場合がある。）、抽出工程で得られた残渣をシートに成形する成形工程（以下、「成形工程」と略す場合がある。）、並びに加熱工程を経た抽出液を前記成形工程で得られたシートに接触させる加香工程（以下、「加香工程」と略す場合がある。）を含むことを特徴とする。
本発明者らは、ホルムアルデヒドの発生量、特にシートたばこにおけるホルムアルデヒドの発生量を低減すべく検討を重ねた結果、シートたばこを製造するにあたり、（１）糖含有量とグルタミン含有量に関して特定の条件を満たすたばこ原料を準備し、（２）たばこ原料から抽出溶媒によって抽出した抽出液を加熱処理した上で、成形したシートに添加することによって、ホルムアルデヒドの発生量の少ないシートたばこが得られることを見出したのである。
ホルムアルデヒドの発生量が少なくなるメカニズムは、十分に明らかとなっていないが、抽出液を加熱することによって、抽出液内で糖とアミノ酸のアミノカルボニル反応が進行し、ホルムアルデヒドが発生しにくい成分に変性するためであると考えられる（その場合の加熱温度はたばこの香喫味を好ましい状態に維持するという観点で１００℃を超えない温度範囲で行うことが好ましい。）。糖はホルムアルデヒドの発生原因となる成分であると考えられており、この糖の含有量に対するアミノ酸、特にグルタミンの含有量を特定量以上とすることによって、ホルムアルデヒドの発生量の少ないシートたばこになるものと言える。また、本発明に寄与するグルタミンはたばこ原料中に含まれているものであることがたばこ本来の喫味を大きく損なわないという点で好ましい。
なお、「糖含有量が１５０００μｇ／ｇ以上」とは、乾燥たばこ原料質量あたりの糖含有質量を意味し、糖含有量が比較的多く、潜在的にホルムアルデヒドの発生量が多くなり易いたばこ原料であることを表している。即ち、本発明の製造方法は、このようなたばこ原料を使用してホルムアルデヒドの発生量の少ない優れたシートたばこを製造することができる方法なのである。
また、「糖含有量」の「糖」とは、葉たばこに含まれるグルコース、フルクトース、スクロース、マルトース、イノシトールの５糖の総称を意味するものとし、「糖含有量」はこれらの総含有質量を意味するものとする。
また、「糖含有量が１５０００μｇ／ｇ以上」、「グルタミン含有量に対する糖含有量の比率（糖含有量／グルタミン含有量）が７０以下」という条件は、たばこ原料全体の平均値として満たせばよく、準備するたばこ原料が均質で、全ての原料が上記条件を満たす必要はないものとする。
以下、準備工程、抽出工程、加熱工程、加香工程等について詳細に説明する。
【００１２】
（準備工程）
準備工程は、糖含有量が１５０００μｇ／ｇ以上であり、かつグルタミン含有量に対する糖含有量の比率（糖含有量／グルタミン含有量）が７０以下であるたばこ原料を準備する工程であるが、たばこ原料の準備方法は特に限定されず、条件を満たすたばこ原料を選択するほか、条件を満たすようにたばこ原料を配合すること等が挙げられる。
具体的な準備方法としては、「黄色種」や「バーレー種」等の糖含有量やアミノ酸（グルタミン）含有量に関して特徴をもったたばこ原料を配合する方法が挙げられる。「黄色種」は鉄管乾燥法や循環乾燥法により乾燥されるたばこの総称であり、葉たばこは黄色で糖含有量が比較的高いことが知られている。一方、「バーレー種」は、１９５５年に米国のテネシー農業試験場で育成された品種であり、アミノ酸の含有量が比較的高い品種である。即ち、糖含有量が高い「黄色種」とアミノ酸（グルタミン）含有量の高い「バーレー種」の配合比率を調整することによって、「糖含有量が１５０００μｇ／ｇ以上」、「グルタミン含有量に対する糖含有量の比率（糖含有量／グルタミン含有量）が７０以下」という条件を満たしたものを容易に準備することができるのである。また、黄色種とバーレー種以外のたばこ原料を用いてもよいし、たばこ原料はたばこ植物の葉、茎、葉脈、根、花などの部位でもよく、乾燥処理を施した乾葉でもよいし乾燥処理を施されていない生葉でもよく、特に限定はされない。
準備するたばこ原料の糖含有量は、好ましくは１８０００μｇ／ｇ以上、より好ましくは２００００μｇ／ｇ以上であり、通常２０００００μｇ／ｇ以下である。
準備するたばこ原料のグルタミン含有量は、通常２００μｇ／ｇ以上、好ましくは２６０μｇ／ｇ以上であり、通常３０００μｇ／ｇ以下である。
準備する準備するたばこ原料のグルタミン含有量に対する糖含有量（糖含有量／グルタミン含有量）は、好ましくは５０以下、より好ましくは４０以下である。
上記範囲内であると、ホルムアルデヒドの発生量の少ないシートたばこを製造し易くなる。
なお、糖含有量は、例えば粉末状にしたたばこ原料からアセトニトリル水溶液等で成分を抽出し、抽出液をそのまま高速液体クロマトグラフィで分析することにより定量することができる。
また、グルタミン含有量は、例えば粉末状にしたたばこ原料からメタノール水溶液等で成分を抽出し、抽出液をそのまま高速液体クロマトグラフィで分析することにより定量することができる。
【００１３】
（抽出工程）
抽出工程は、準備工程で準備したたばこ原料から水を含む抽出溶媒によって抽出液を得る工程であるが、抽出方法や抽出条件は特に限定されず、目的に応じて公知の内容を適宜選択することができる。
抽出に使用する水を含む抽出溶媒は、水以外の成分としては、無機酸、有機酸、エタノール等のアルコール類等を含むことが挙げられる。
水を含む抽出溶媒の水の含有量は、通常５質量％以上であり、通常１００質量％以下、好ましくは７５質量％以下である。
抽出における設定温度は、通常４０℃以上、好ましくは５０℃以上であり、通常７０℃以下である。上記範囲内であると、喫味品質に優れるシートたばこを製造し易くなる。
【００１４】
（加熱工程）
加熱工程は、抽出工程で得られた抽出液を加熱する工程であるが、加熱方法等は特に限定されず、目的に応じて公知の内容を適宜選択することができる。
抽出液の加熱温度は、好ましくは７５〜１００℃であるが、より好ましくは８０℃以上であり、より好ましくは９０℃以下である。上記範囲内であると、ホルムアルデヒドの発生量の少ないシートたばこを製造し易くなる。
抽出液の加熱時間は、好ましくは２０〜３６０分間であるが、より好ましくは３０分間以上、さらに好ましくは４０分間以上であり、より好ましくは２４０分間以下、さらに好ましくは１２０分間以下である。上記範囲内であると、ホルムアルデヒドの発生量の少ないシートたばこを製造し易くなる。
【００１５】
（成形工程）
成形工程は、抽出工程で得られた残渣をシートに成形する工程であるが、成形方法や成形条件は特に限定されず、目的に応じて公知の内容を適宜選択することができる。
成型方法としては、適宜パルプ等を添加したものを抄造してシートにする抄造法が特に好ましい。
【００１６】
（加香工程）
加香工程は、加熱工程を経た抽出液を成形工程で得られたシートに接触させる工程であるが、接触方法や接触形条件は特に限定されず、目的に応じて公知の内容を適宜選択することができる。
接触方法としては、スプレー塗工、ロール塗工、グラビア塗工等が挙げられ、適宜選択することができる。
【００１７】
（その他の工程）
本発明の製造方法は、前述の準備工程、抽出工程、加熱工程、加香工程を含むものであれば、その他については特に限定されず、シートたばこを製造するために利用される公知の処理工程等を含むものであってもよい。例えば、抽出工程で得られた抽出液を濃縮する濃縮工程、成形工程で得られたシートを乾燥させる乾燥工程、シートを目的の温度及び／又は水含有量に調整する調和工程、加香工程で得られたシートを乾燥させる乾燥工程等を含むことが挙げられる。
なお、濃縮工程は、抽出液の可溶成分の濃度を通常３０〜４５質量％に濃縮するものであり、好ましくは３５質量％以上、より好ましくは３７質量％以上に、好ましくは４０質量％以下、より好ましくは３９質量％以下に濃縮するものである。濃度が濃すぎると、液体の粘度が高くなりハンドリングが難しくなり、濃度が低すぎると反応効率が悪くなってしまう傾向にある。
【００１８】
本発明の製造方法によって製造されるシートたばこの形状、物性等は特に限定されず、目的に応じて適宜選択することができる。
シートたばこの坪量は、通常８０ｇ／ｍ２以上、好ましくは９０ｇ／ｍ２以上であり、通常１６０ｇ／ｍ２以下、好ましくは１５０ｇ／ｍ２以下である。
シートたばこのホルムアルデヒドの発生量は、全粒子状物質（ＴＰＭ）に対する比率（ホルムアルデヒドの質量／ＴＰＭの質量）として、通常０．００２０未満、好ましくは０．００１５以下である。
【実施例】
【００１９】
以下に実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することができる。従って、本発明の範囲は、以下に示す具体例により限定的に解釈されるべきものではない。【００２０】
（実施例）
糖含有量とグルタミンの含有量が異なるラミナや中骨等を集め、適宜配合比率を調整して、下記表１に示すたばこ原料Ａとたばこ原料Ｂを準備した。なお、たばこ原料Ａとたばこ原料Ｂは、それぞれ下記の方法により糖含有量とグルタミン含有量を定量した。【００２１】
＜糖含有量の定量＞
たばこ原料の糖含有量は、以下の操作によって定量した。
アブソリュートミル（ＡＢＳ−Ｗ：大阪ケミカル株式会社製）を用いて、葉たばこからたばこ粉末を作製し、このたばこ粉末１ｇに対して４０ｍＬの抽出溶媒（アセトニトリル：超純水（ＭｉｌｉＱにて製造）＝１：１）を加え、３０分超音波処理を行って糖類を抽出した。ろ過した後の抽出液をそのまま下記の高速液体クロマトグラフィで分析し、定量した。
・分析機器：高速液体クロマトグラフィ−ＲＩ検出器（日本分光）
カラム：ＨＰＬＣ  ＮＨ２カラム（Ｃａｐｃｅｌｌ  ＰａｋＮＨ２  ＵＧ８０、資生堂）
移動相：７５％アセトニトリル（ＮｅＣＮ：蒸留水=７５：２５）【００２２】
＜グルタミン含有量の定量＞
たばこ原料のグルタミン含有量は、以下の操作によって定量した。
アブソリュートミル（ＡＢＳ−Ｗ：大阪ケミカル株式会社製）を用いて、葉たばこからたばこ粉末を作製し、このたばこ粉末１ｇに対して２０ｍＬの抽出溶媒（８０％メタノール（メタノール：超純水（ＭｉｌｉＱにて製造）＝８：２））を加え、３０分超音波処理を行ってアミノ酸類を抽出した。ろ過した後の抽出液をそのまま下記の高速液体クロマトグラフィで分析し、定量した。
・分析機器：高速液体クロマトグラフィ−ダイオードアレイ（ＤＡＤ）検出器（Ａｇｉｌｅｎｔ  １２９０）
カラム：Ａｇｉｌｅｎｔ  ＺＯＲＢＡＸ  Ｅｃｌｉｐｓｅ  ＡＡＡ
移動相Ａ：４０ｍＭりん酸緩衝液
移動相Ｂ：４５％アセトニトリル・４５％メタノール水溶液
グラジエント：有【００２３】
【表１】
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【００２４】
（１）抽出機（ＭＸ−３５０型、三豊加工機社）に、準備したたばこ原料Ａとパルプ（原料中パルプ割合：８％）、また固液比が１：１０となるよう水を投入し、６０℃にて可溶成分を抽出後、スクリュープレス機（丸井工業）により固液を分離した。
（２）得られた抽出液をエバポレーターを使用して濃縮した（濃縮条件：５０℃、可溶成分の濃度：４０％）。
（３）濃縮した抽出液を８５℃で４０分間加熱した。
（４）抽出によって得られた残渣を叩解した後（叩解度：２５０ｍｌ（ＣＳＦ:カナディアン  スタンダード  フリーネス））、成形機によってシートに成形した。
（５）得られたシートをヤンキードライヤーを通過させる（８０℃）ことによって乾燥させた。
（６）加熱した溶液を調和したシートに加香機（サイズプレス）によって接触させた（塗工条件：抽出液成分配合割合４０％−ＤＢ、坪量（最終製品シート重量）１３０ｇ／ｍ２−ＤＢ）
（７）得られたシートをトンネルドライヤーを通過させる（１８０℃）ことによって乾燥させ、裁断機によって裁断した。【００２５】
＜ホルムアルデヒド発生量と全粒子状物質（ＴＰＭ）の測定＞
得られたシートたばこのホルムアルデヒド発生量と全粒子状物質（ＴＰＭ）の測定は、以下の手順に従って行った。
○ホルムアルデヒド発生量
たばこ刻（２００ｍｇ）の入った石英管に３０秒間窒素（１０００ｍＬ／分）を流して内部空気を窒素に置換した後、赤外線ランプ加熱装置内にて、１分間加熱（昇温条件：８００℃／分）し、８００℃に達した時点で加熱を終了させ、１０秒間その状態を保持した。
生成したたばこ煙成分中のホルムアルデヒドを２，４−ジニトロフェニルヒドラジンのアセトニトリル溶液（１２ｍｍｏｌ／Ｌ、リン酸添加により酸性条件下）を入れた２本のインピンジャーを通過させることで捕集した。捕集液をシリンジフィルター（孔径：０．２μｍ、メルクミリポア）にてろ過後、６ｍＬの１％トリズマ溶液に加え定容（１０ｍＬ）した。定容後、高速液体クロマトグラフィ−ダイオードアレイ検出器（ＨＰＬＣ−ＤＡＤ）にて定量した。
・分析機器：高速液体クロマトグラフィ−ダイオードアレイ検出器(Ａｇｉｌｅｎｔ社、Ａｇｉｌｅｎｔ１２９０  Ｉｎｆｉｎｉｔｙ  ＬＣ  システム)
高速液体クロマトグラフィ条件：「ＣＯＲＥＳＴＡ  ＲＥＣＯＭＭＥＮＤＥＤ  ＭＥＴＨＯＤ  Ｎ°７４」参照
１％トリズマ溶液調整方法：「ＣＯＲＥＳＴＡ  ＲＥＣＯＭＭＥＮＤＥＤ  ＭＥＴＨＯＤ  Ｎ°７４」参照【００２６】
○ＴＰＭ（粗タール）
たばこ刻（２００ｍｇ）の入った石英管に３０秒間窒素（１０００ｍＬ／分）を流して内部空気を窒素に置換した後、赤外線ランプ加熱装置内にて、１分間８００℃になるまで加熱（昇温条件：８００℃／分）した。８００℃に達した時点で加熱を終了させ、１０秒間その状態を保持した。たばこの熱分解で生成した粗タールをガラス繊維フィルター上に捕集し、加熱前後のフィルター重量差よりタール量を計量した。
・装置：赤外線ランプ加熱装置（ＵＬＶＡＣ社、型式：ＳＳＡ−Ｅ４５Ｐ）
・ガラス繊維フィルター（ＢＯＲＧＷＡＬＤＴ社、型式：Ｆｉｌｅｒ４４ｍｍφ）
全粒子状物質に対するホルムアルデヒドの発生量の比率を表２に示す。【００２７】
（比較例１）
濃縮した抽出液を加熱しなかった以外、実施例と同様の方法によって、シートたばこを製造し、さらにホルムアルデヒド発生量と全粒子状物質を測定した。全粒子状物質に対するホルムアルデヒドの発生量の比率を表２に示す。【００２８】
（比較例２）
たばこ原料Ａの代わりにたばこ原料Ｂを使用した以外、実施例と同様の方法によって、シートたばこを製造し、さらにホルムアルデヒド発生量と全粒子状物質を測定した。全粒子状物質に対するホルムアルデヒドの発生量の比率を表２に示す。【００２９】
（比較例３）
たばこ原料Ａの代わりにたばこ原料Ｂを使用し、かつ濃縮した抽出液を加熱しなかった以外、実施例と同様の方法によって、シートたばこを製造し、さらにホルムアルデヒド発生量と全粒子状物質を測定した。全粒子状物質に対するホルムアルデヒドの発生量の比率を表２に示す。【００３０】
【表２】
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【産業上の利用可能性】
【００３１】
本発明の製造方法によって得られたシートたばこは、紙巻たばこ、刻みたばこ、葉巻等の様々な喫煙たばこのたばこ刻みの代替品として利用することができる。
【図１】
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【国際調査報告】
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2016203518.tif 000007
2016203518.tif 000008