(57)【要約】  割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータの製造方法及び中性子モデレータを提供する。フッ化マグネシウム焼結体の製造方法は、フッ化マグネシウム粉末材を金型にタッピング充填を行う粉体充填工程Ｓ１と、充填されたフッ化マグネシウム粉末材を、パルスを通電しながら焼結するパルス通電焼結を行い、フッ化マグネシウム焼結体（中間体）を得る中間体焼結（パルス通電焼結）工程Ｓ２と、を含む。
2015111586.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
フッ化マグネシウム焼結体の製造方法であって、
フッ化マグネシウム粉末材を金型にタッピング充填を行う粉体充填工程と
前記粉体充填工程で充填された前記フッ化マグネシウム粉末材を、パルスを通電しながら焼結するパルス通電焼結を行い、フッ化マグネシウム焼結体を得るパルス通電焼結工程と、
を含むことを特徴とするフッ化マグネシウム焼結体の製造方法。
【請求項２】
前記粉体充填工程において、フッ化マグネシウム粉末材が９９質量％以上の高純度材であり、残部が不可避不純物を含む、請求項１に記載のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法。
【請求項３】
請求項１乃至請求項２に記載のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法で製造された複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を複数準備する準備工程と、
前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を積層し、接合して、中性子モデレータを製造する積層工程と、
を含む中性子モデレータの製造方法。
【請求項４】
前記積層工程は、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を中間体とした場合、前記中間体にさらに機械加工工程により孔開け加工を行った第２中間積層体を少なくとも１つ積層する、請求項３に記載の中性子モデレータの製造方法。
【請求項５】
前記積層工程では、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を中間体とした場合、前記中間体に機械加工工程により外周にテーパ加工を行った第３中間積層体を少なくとも１つ積層する、請求項４に記載の中性子モデレータの製造方法。
【請求項６】
前記積層工程では、前記第１中間積層体、前記第２中間積層体及び前記第３中間積層体を積層することにより、中性子モデレータを製造する請求項５に記載の中性子モデレータの製造方法。
【請求項７】
中性子を減速させる中性子モデレータであって、
複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体が積層される中間積層体を含むことを特徴とする中性子モデレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、主に中性子捕捉療法に用いられる中性子モデレータ及びその製造方法、中性子モデレータとして最適なフッ化マグネシウム焼結体の製造方法、に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、ホウ素中性子捕捉治療をはじめとする、選択的ガン治療用モデレータとして用いられる中性子減速材については、様々な材料が検討されてきた。例えば、フッ化リチウム、フッ化アルミニウムおよびフッ化マグネシウムなどがあげられるが、特にフッ化マグネシウムは、中性子線を１０ｋｅＶ以下のエネルギーに減速させる機能が良好であるため、中性子減速材として最適な材料として知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００４−２３３１６８号公報
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】Optimizing  the  OSU-ABNS  Base  Moderator  Assembly  Materials  for  BNCT  B.  Khorsandia*,  T.  E.  Blue  a  Nuclear  Engineering  Program,  The  Ohio  State  University,  Columbus,  OH  43210,  USA
【非特許文献２】Accelerator-Based  source  of  epithermal  neutrons  for  neutron  capture  therapy.  Kononov  O  E,  Kononov  V  N,  Solov’EV  A  N,  Bokhovko  M  V  At  Energy  Vol.97  No.3,  PP626-631
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上述した特許文献１に記載の技術では、フッ化リチウムを中性子減速材にする。しかしながら、特許文献１に記載の技術では、リチウムはレアメタルの一種であり、製造コストが課題となっている。【０００６】
このため、非特許文献１に記載の技術では、１０ｋｅＶ以下のエネルギー領域まで減速させる中性子減速機能としてフッ化マグネシウムが優れているとされている。また、非特許文献２に記載の技術では、フッ化マグネシウムとポリテトラフルオロエチレンを組み合わせた減速材の記載がある。【０００７】
中性子モデレータとして、中性子減速性能を高めるため、ポリテトラフルオロエチレンを使用せずフッ化マグネシウムだけで製造するには、フッ化マグネシウムを焼結体にすることが適切である。中性子モデレータは、所定の大きさがあり、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウムの焼結体を得ることが望まれている。【０００８】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータの製造方法及び中性子モデレータを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法は、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法であって、フッ化マグネシウム粉末材を金型にタッピング充填を行う粉体充填工程と前記粉体充填工程で充填された前記フッ化マグネシウム粉末材を、パルスを通電しながら焼結するパルス通電焼結を行い、フッ化マグネシウム焼結体を得るパルス通電焼結工程と、を含むことを特徴とする。【００１０】
この製造方法により、粒径分布にバラつきの少ない、粒径成長を抑制した焼結体となり、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めることができる。【００１１】
本発明の望ましい態様として、前記粉体充填工程において、フッ化マグネシウム粉末材が９９質量％以上の高純度材であり、残部が不可避不純物を含む。これにより、フッ化マグネシウム焼結体は、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、フッ化マグネシウム焼結体は、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。【００１２】
上述した課題を解決し、目的を達成するために、中性子モデレータの製造方法は、上述したフッ化マグネシウム焼結体の製造方法で製造された複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を複数準備する準備工程と、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を積層し、接合して、中性子モデレータを製造する積層工程と、を含む。これにより、厚みの大きなフッ化マグネシウム焼結体を焼結する必要がなくなることから、中性子モデレータの内部で相対密度が低下する可能性を低減できる。【００１３】
本発明の望ましい態様として、前記積層工程は、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を中間体とした場合、前記中間体にさらに機械加工工程により孔開け加工を行った第２中間積層体を少なくとも１つ積層することが好ましい。この製造方法により、加工性の悪い円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を精度よく孔開け加工することができる。【００１４】
本発明の望ましい態様として、前記積層工程では、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を中間体とした場合、前記中間体に機械加工工程により外周にテーパ加工を行った第３中間積層体を少なくとも１つ積層する、ことが好ましい。この製造方法により、割れ又は欠けが外周に生じやすいフッ化マグネシウム焼結体を円盤状で加工することで、精度よくテーパ加工することができる。【００１５】
本発明の望ましい態様として、前記積層工程では、前記第１中間積層体、前記第２中間積層体及び前記第３中間積層体を積層することにより、中性子モデレータを製造することが好ましい。これにより、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体による中性子モデレータを得ることができる。【００１６】
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明の中性子モデレータは、中性子を減速させる中性子モデレータであって、複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体が積層される中間積層体を含むことを特徴とする。【００１７】
この中性子モデレータは、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体により、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、中性子モデレータは、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体により、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータの製造方法及び中性子モデレータを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、本実施形態に係る中性子モデレータを備える中性子源発生装置を説明する説明図である。
【図２】図２は、本実施形態に係る中性子モデレータの斜視図である。
【図３】図３は、図２の側面図である。
【図４】図４は、図２の上面図である。
【図５】図５は、図３に示すＡ−Ａ断面の断面図である。
【図６】図６は、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図７】図７は、通電パルス焼結装置を模式的に示す模式図である。
【図８】図８は、本実施形態に係る円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の側面図である。
【図９】図９は、図８の上面図である。
【図１０】図１０は、本実施形態に係る第１中間積層体の積層体の積層状態を説明するための説明図である。
【図１１】図１１は、本実施形態に係る第１中間積層体を示す模式図である。
【図１２】図１２は、本実施形態に係る第２中間積層体の積層体の積層状態を説明するための説明図である。
【図１３】図１３は、本実施形態に係る第２中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。
【図１４】図１４は、本実施形態に係る第２中間積層体を示す模式図である。
【図１５】図１５は、本実施形態に係る第３中間積層体の積層体の積層状態を説明するための説明図である。
【図１６】図１６は、本実施形態に係る第３中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。
【図１７】図１７は、本実施形態に係る第３中間積層体を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
本発明を実施するための形態（実施形態）につき、図面を参照しつつ詳細に説明する。以下の実施形態に記載した内容により本発明が限定されるものではない。また、以下に記載した構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のものが含まれる。さらに、以下に記載した構成要素は適宜組み合わせることが可能である。
【００２１】
（中性子源発生装置）
図１は、本実施形態に係る中性子モデレータを備える中性子源発生装置を説明する説明図である。図１に示すように、中性子源発生装置は、加速器１００と、ビームトランスポート２５と、ベンディング磁石２６と、ターゲットユニット２０とを備えている。
【００２２】
加速器１００は、陽子を加速するための装置であり、上流側から下流側に向けて順番にイオン源２１、低エネルギービーム輸送系（ＬＥＢＴ）２２、加速管２３がそれぞれ配置されている。イオン源２１は、陽子をプラスイオンにする装置である。低エネルギービーム輸送系２２は、イオン源２１と加速管２３とのインターフェースである。
【００２３】
ビームトランスポート２５は、加速器１００で加速された陽子をターゲットユニット２０まで導くためのビーム通路である。ビームトランスポート２５は、ベンディング磁石２６を介して、加速された陽子の進行方向を任意の位置に配置されるターゲットユニット２０に導くように、変更している。このように、ベンディング磁石２６は、加速器１００によって加速された陽子の進行方向を曲げるためのものである。ビームトランスポート２５は、ベンディング磁石２６を介さずに、加速器１００で加速された陽子をターゲットユニット２０まで導いてもよい。
【００２４】
ターゲットユニット２０は、陽子とターゲット２７の反応により中性子を発生させる装置である。ターゲットユニット２０は、ターゲット２７と、中性子モデレータ１と、中性子反射体２９と、照射部２８とを備えている。
【００２５】
ターゲット２７は、銅などの支持体（基板）に蒸着によって金属リチウムの薄膜などのターゲット材料を形成して構成されている。この実施の形態で示されるターゲット２７は、内壁面（内表面）にリチウムの薄膜が施されたコーン状のターゲットである。ターゲット材料は、この形状に限定されない。例えば、表面にリチウムの薄膜が施されたプレート状のターゲットなど、あらゆる形状のターゲットでもよい。また、ターゲット材料は、他のターゲット材料、例えばベリリウムなどでもよい。中性子モデレータ１は、ターゲット２７で発生した中性子を減速するための中性子減速材である。
【００２６】
中性子反射体２９は、ターゲットユニット２０外に不要な中性子を放出しないため、鉛などで、ターゲット２７及び中性子モデレータ１の周囲を覆っている。照射部２８は、中性子モデレータ１で減速した中性子を放出する開口である。
【００２７】
近年、癌細胞を選択的に死滅させる中性子捕捉療法が研究され、原子炉施設において臨床実施されている。図１に示す中性子源発生装置は、原子炉を用いないで中性子を得ることができる。中性子捕捉療法は、熱中性子などと核反応を起こしやすい物質、例えば、非放射性同位元素であるホウ素−１０（Ｂ−１０）を含有する化合物を薬剤化し、あらかじめそれを人体に投与し、癌の存在領域、すなわち正常細胞と混在する癌細胞のみに取り込ませておく。中性子捕捉療法は、図１に示す中性子源発生装置で、人体に影響の少ないエネルギーの中性子（熱中性子や熱外中性子）を癌の部位に照射し、癌細胞のみを選択的に抑制する癌治療法である。
【００２８】
中性子モデレータ１は、人体に影響の少ないエネルギーの中性子（熱中性子や熱外中性子）とするために、放出された中性子を１０ｋｅＶ以下のエネルギー領域に中性子を減速させる必要がある。本実施形態の中性子モデレータ１は、フッ化マグネシウムで中性子を減速するので、２０ｋｅＶ以下のエネルギー領域における中性子減速性能が高い。
【００２９】
再発がん治療の放射線として中性子の有効なエネルギーは、一般的に０．５ｅＶ以上１０ｋｅＶ以下であり、０．５ｅＶより小さい場合は、生体の皮膚表面の正常組織に影響を与えやすく、１０ｋｅＶを超えると、人体内部の癌組織以外の正常組織への影響が大きくなる。本実施形態の中性子モデレータ１は、重水製のモデレータと比較して、重水製のモデレータよりも０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、本実施形態の中性子モデレータ１は、ポリテトラフルオロエチレン製のモデレータと比較して、ポリテトラフルオロエチレン製のモデレータよりも１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。
【００３０】
本実施形態の中性子モデレータ１として、フッ化マグネシウムで所定の通過断面積を得るようにするには、フッ化マグネシウムを焼結体にすることが好ましい。しかしながら、フッ化マグネシウムの焼結体は、本実施形態の中性子モデレータ１として有効な大きさにしようとすると、割れ又は欠けなど焼結状態の品質を保つために工夫が必要であることが分かった。以下、中性子モデレータ１について、図２から図１７を用いて詳細に説明する。
【００３１】
（中性子モデレータ）
図２は、本実施形態に係る中性子モデレータの斜視図である。図３は、図２の側面図である。図４は、図３の上面図である。図５は、図３に示すＡ−Ａ断面の断面図である。中性子モデレータ１は、図３に示すように、図１に示すターゲット２７側を上面１Ａ、照射部２８側を下面１Ｂ、外周１Ｐを有する略円柱体である。図３に示すように、中性子モデレータ１の厚みを図１に示すターゲット２７から照射部２８に向かう中性子の通過方向の厚みＬとした場合、中性子モデレータ１は、直径Ｄに対する厚みＬの比（厚みＬ／直径Ｄ）が１８０％以上であることが多い。このような中性子モデレータ１の形状を一体で焼結した場合、加圧状態の不均一性から、中性子モデレータ１の内部で相対密度が低下する可能性がある。中性子モデレータ１の相対密度の不均一性は、中性子の減速に影響を与える可能性がある。また、中性子モデレータ１は、大型サイズ（特に直径（φ）１５０ｍｍ以上）である場合、外周部に割れ又は欠けが発生する可能性がある。
【００３２】
また、図４及び図５に示すように、中性子モデレータ１の上面１Ａには、図１に示すターゲット２７が挿入される、凹部２７Ｈのテーパ面１Ｃを備えている。また、図３に示すように、中性子モデレータ１の下面１Ｂの直径ｄは、外周１Ｐの直径Ｄよりも小さくなるように、下面１Ｂ側に直径が小さくなる外周のテーパ面１Ｔを備えている。中性子モデレータ１は、テーパ面１Ｃ及びテーパ面１Ｔの面積が大きいと形状を精度よく加工することが難しい。
【００３３】
以上の観点から、発明者らは放電プラズマ焼結(ＳＰＳ：ｓｐａｒｋ  ｐｌａｓｍａ  Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）又はパルス通電焼結とよばれる固体圧縮焼結法を応用することで、割れが少なく、歩留まり率の高いフッ化マグネシウム焼結体の製造方法について鋭意検討し、本実施形態を発案するに至った。
【００３４】
図６は、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法を説明するためのフローチャートである。図７は、通電パルス焼結装置を模式的に示す模式図である。図６に示すように、本実施形態に係る焼結体の製造方法は、粉体充填工程Ｓ１と、中間体焼結工程Ｓ２とを含む。本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、第１中間積層体の積層工程Ｓ３と、孔開け加工工程Ｓ４と、第２中間積層体の積層工程Ｓ５と、外周テーパ加工工程Ｓ６と、第３中間積層体の積層工程Ｓ７と、中性子モデレータの組み立て工程Ｓ８とを含む。
【００３５】
図７に示すように、放電プラズマ焼結装置３０は、内部雰囲気を真空又はＡｒ、窒素ガス雰囲気にガス置換できるチャンバ−Ｖと、グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰと、グラファイトスペーサーＧＳと、通電加圧軸と、直流パルス電源Ｅとを備えている。グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰ、グラファイトスペーサーＧＳおよび通電加圧軸とは、導電性のある材料、例えばステンレスなどで形成されている。
【００３６】
直流パルス電源Ｅは、グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰと、通電加圧軸とを通じて、グラファイトダイＧＤ内のフッ化マグネシウム粉体ＭにＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流を印加することができる。
【００３７】
本実施形態に係る焼結体の製造方法は、粉体充填工程Ｓ１において、フッ化マグネシウム粉体を用意し、タッピングによる粉体充填を行う。
【００３８】
本実施形態に係る焼結体の製造方法は、中間体焼結工程Ｓ２において、パルスを通電しながら焼結するパルス通電焼結される。ここで、グラファイトダイＧＤの中のフッ化マグネシウム粉体は、グラファイトパンチＧＰと通電加圧軸で加圧される圧力Ｐで円盤状に圧縮される。図８は、本実施形態に係る円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の側面図である。図９は、図８の上面図である。本実施形態に係るフッ化マグネシウム焼結体ｄｓは、例えば厚みｔ、直径Ｄｔの円盤（扁平円筒体）である。直径Ｄｔに対する厚みｔは、８％以上１５％以下であることがより好ましい。これにより、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓは、割れ又は欠けを抑制することができる。
【００３９】
次に、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、第１中間積層体の積層工程Ｓ３において、複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを中間体として製造して準備した上で、第１中間積層体の積層工程Ｓ３で積層し、厚み方向に接合する。
【００４０】
図１０は、本実施形態に係る第１中間積層体の積層体の積層状態を説明するための説明図である。図１１は、本実施形態に係る第１中間積層体を示す模式図である。図１０に示すように、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの厚みは、すべて同じでなくてもよい。例えば、上面になる円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの１つは、表面２ａを切削加工して、上面２Ａまで表面を削りこんでもよい。また、下面になる円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの１つは、表面２ｂを切削加工して、下面２Ｂまで表面を削りこんでもよい。以上により、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、図１１に示す第１中間積層体２を製造する。この第１中間積層体２は円柱形状になる。
【００４１】
次に、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、孔開け加工工程Ｓ４において、複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの上面の中央部分を孔開け加工する。図１２は、本実施形態に係る第２中間積層体の積層体の積層状態を説明するための説明図である。図１３は、本実施形態に係る第２中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。図１４は、本実施形態に係る第２中間積層体を示す模式図である。
【００４２】
本実施形態では、図１２に示すようにテーパ面１Ｃの表面をなめらかに形成する必要がある。ここで図１３に示すように、本実施形態の機械加工工程は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの１つに対して、ドリル４０を自転させながら螺旋状に公転させ、テーパ面１Ｃを孔開け加工していく。フッ化マグネシウム焼結体ｄｓは、割れ又は欠けを抑制するため、一方の表面より孔開けして削り込む場合、ドリル４０が他方の面を貫通する直前に割れ又は欠けが発生しやすい。このため、切削装置は、フッ化マグネシウム焼結体ｄｓのドリル４０を他方の面を貫通させる直前に螺旋状の公転をやめて、厚み方向に直線的に動かすことが好ましい。このため、図１２に示すように、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓのテーパ面１Ｃ及び下面３Ｂと連続的かつ鉛直な方向に延びる鉛直内壁３Ｓをつくることができ、テーパ面１Ｃの最終加工部分の厚みが確保されることで、割れ又は欠けを抑制することができる。
【００４３】
次に、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、孔開け加工工程Ｓ４において孔開け加工された、複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを中間体として製造して準備した上で、第２中間積層体の積層工程Ｓ５で積層し、厚み方向に接合する。
【００４４】
図１２に示すように、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの厚みは、すべて同じでなくてもよい。例えば、上面になる円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの１つは、表面３ａを切削加工して、上面３Ａまで表面を削りこんで、テーパ面１Ｃの縁の周囲に突部３Ｑを残してもよい。以上により、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、図１４に示す第２中間積層体３を製造する。この第２中間積層体３の外径形状は円筒形状になる。テーパ面１Ｃの角度αは、積層される円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの順序を考慮しつつ、一定の角度としていくことが好ましい。
【００４５】
次に、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、外周テーパ加工工程Ｓ６において、複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの外周部分をテーパ加工する。図１５は、本実施形態に係る第３中間積層体の積層体の積層状態を説明するための説明図である。図１６は、本実施形態に係る第３中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。図１７は、本実施形態に係る第３中間積層体を示す模式図である。
【００４６】
本実施形態では、図１５に示すようにテーパ面１Ｔの表面をなめらかに形成する必要がある。ここで図１６に示すように、本実施形態の機械加工工程は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの１つに対して、外周外側からドリル４０を押し付けて、テーパ面１Ｔを加工していく。フッ化マグネシウム焼結体ｄｓは、図１５に示すように、円柱部分４Ｓを残してもよい。テーパ面１Ｔの角度βは、積層される円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの順序を考慮しつつ、一定の角度としていくことが好ましい。
【００４７】
次に、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、外周テーパ加工工程Ｓ６において外周にテーパ加工を行った、複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを中間体として製造して準備した上で、第３中間積層体の積層工程Ｓ７で積層し、厚み方向に接合する。
【００４８】
本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、図１７に示す第３中間積層体４を製造する。この第３中間積層体４の外径形状は、上面４Ａ、下面４Ｂ、及びテーパ面１Ｔを備える略円錐形状になる。
【００４９】
以上により、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、中性子モデレータの組み立て工程Ｓ８において、第１中間積層体２の上面２Ａと第２中間積層体３の下面３Ｂとを接合する。第２中間積層体３の上面３Ａが中性子モデレータの上面１Ａになる。また、第１中間積層体２の下面２Ｂと第３中間積層体４の上面４Ａとを接合する。第３中間積層体４の下面４Ｂが中性子モデレータの下面１Ｂになる。第１中間積層体２、第２中間積層体３及び第３中間積層体４は、積層されることにより、中性子モデレータ１が製造される。
【００５０】
以上説明したように、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法は、フッ化マグネシウム粉末材を金型にタッピング充填を行う粉体充填工程Ｓ１と、充填されたフッ化マグネシウム粉末材を、パルスを通電しながら焼結するパルス通電焼結を行い、フッ化マグネシウム焼結体（中間体）を得る中間体焼結（パルス通電焼結）工程Ｓ２と、を含む。この製造方法により、フッ化マグネシウム焼結体ｄｓは、粒径分布にバラつきの少ない、粒径成長を抑制した焼結体となり、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めることができる。
【００５１】
粉体充填工程Ｓ１において充填されるフッ化マグネシウム粉末材は、９９質量％以上の高純度材であり、残部が不可避不純物を含んでもよい。これにより、フッ化マグネシウム焼結体ｄｓは、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、フッ化マグネシウム焼結体ｄｓは、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。
【００５２】
中性子モデレータの製造方法は、上述したフッ化マグネシウム焼結体の製造方法で製造された複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを複数準備する準備工程と、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを積層し、接合して、中性子モデレータ１を製造する積層工程と、を含む。これにより、厚みの大きなフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを焼結する必要がなくなることから、中性子モデレータ１の内部で相対密度が低下する可能性を低減できる。
【００５３】
中性子モデレータ１は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを第１中間積層体２とした場合、中間体のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓにさらに機械加工工程により孔開け加工を行った積層体を少なくとも１つ積層している第２中間積層体３を含む。この製造方法により、加工性の悪い円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを薄くしているので、個々のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを貫通する孔の精度が向上する。
【００５４】
中性子モデレータ１は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを第１中間積層体とした場合、中間体のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓに機械加工工程により外周にテーパ加工を行った積層体を少なくとも１つ積層している第３中間積層体４を含む。この製造方法により、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを薄くしているので、割れ又は欠けが外周に生じやすいフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの加工精度が向上する。
【００５５】
中性子モデレータ１は、複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓが積層される第１中間積層体２を含む。この中性子モデレータ１は、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体ｄｓにより、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、中性子モデレータ１は、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体ｄｓにより、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。
【００５６】
中性子モデレータ１は、第１中間積層体２、第２中間積層体３及び第３中間積層体４が積層されているので、第１中間積層体２、第２中間積層体３及び第３中間積層体４のどの積層体でも中性子の減速性能が均一になる。
【００５７】
（実施例）
試料は、純度９９％以上のフッ化マグネシウム粉末（森田化学工業製）を、内容積が焼結直径φ（ｍｍ）×厚さ（ｍｍ）となる金型の容器に充填し、タッピング充填を行った。
【００５８】
次いで、試料は、フッ化マグネシウム粉末を充填した容器を、放電プラズマ焼結装置にセットし、焼結雰囲気を減圧により真空の雰囲気中とした。加圧条件は、一定の加圧条件及び可変（表１中矢印の順序で順に変更）の条件で、割れの有無を確認した。通電条件は、各実施例、各比較例で同一とし、最大電流出力１８０００Ａ程度のパルス通電とした。昇温速度は、１℃／分（ｍｉｎ）以上１５℃／分以下の範囲で、保持温度にフッ化マグネシウム粉末が達するまで加熱を行った。保持温度は、６３０℃以上９００℃以下の範囲で加熱を行った。保持時間は、１５分以上２４０分以下の範囲で設定した。割れの有無を調査し、割れのなしの試料を実施例１から実施例１３とし、割れのありの試料を比較例１から比較例１２とした。
【００５９】
実施例の知見によれば、昇温速度は、１℃／分以上７℃／分以下とすることが好ましい。金型の昇温速度が７℃／分よりも大きいと、フッ化マグネシウムの焼結体の内外の温度差が大きくなり、結晶粒径にバラつきができやすくなり、割れが生じやすくなる。逆に昇温速度は、７℃／分以下であれば、フッ化マグネシウム焼結体の粒径成長に大きな差が生じない程度にフッ化マグネシウム焼結体の温度を上昇させていくことができる。このため、焼結体の割れを抑制することができる。また昇温速度は、１℃／分よりも小さいと、加熱に時間がかかり製造速度・効率が低下してしまう。
【００６０】
実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム粉末においては、９９．０％以上の高純濃度の粉末であれば特に限定されるものではなく、例えば一般的にカチオン交換基がマグネシウムであるカチオン交換樹脂にフッ化水素酸を加え、得られたフッ化マグネシウム粒子を分離・粉砕したもの等、汎用なフッ化マグネシウム粉末を用いることができる。
【００６１】
実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法における加圧条件は、２０ＭＰａ前後が好ましい。加圧条件が２０ＭＰａより低いと、フッ化マグネシウム粉末体の十分な圧縮が行えず粉末の間隙が大きくなり、フッ化マグネシウム焼結体の割れを引き起こす原因となる。また加圧条件が２０ＭＰａよりも大きい場合、フッ化マグネシウム焼結体の外周部の破損が生じやすくなる可能性がある。加圧条件が２０ＭＰａよりも大きい場合、フッ化マグネシウム焼結体の寸法が大きくなると、装置の性能上大きな圧力を加えることが困難になるという製造装置の仕様上の課題が発生する。また、加圧条件は、一定にした方が、焼結体の結晶構造が均一になりやすく、焼結を行う際の加圧は一定とするのが好ましい。
【００６２】
実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法における保持温度は、６５０〜８００℃が好ましい。保持温度が６５０℃よりも小さいと、結晶粒を均一にするために保持時間を長くしなければならず、逆に保持温度が８００℃よりも大きいと、それ以上の効果が認められず飽和状態となるためコスト性が低下する。
【００６３】
実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法における焼結後の金型加熱保持時間は、４５分以上保持することが好ましい。また保持時間は、１８０分を超えても効果はそれほど変わらなくなり飽和状態となるため、製造コストが増加してしまう可能性がある。
【００６４】
実施例の知見によれば、相対密度は、相対密度９９％以上にすることができる。
【符号の説明】
【００６５】
１  中性子モデレータ
２  第１中間積層体
３  第２中間積層体
４  第３中間積層体
２０  ターゲットユニット
２１  イオン源
２２  低エネルギービーム輸送系
２３  加速管
２５  ビームトランスポート
２６  ベンディング磁石
２７  ターゲット
２８  照射部
２９  中性子反射体
３０  放電プラズマ焼結装置
４０  ドリル
１００  加速器
ｄｓ  フッ化マグネシウム焼結体
Ｅ  直流パルス電源
ＧＤ  グラファイトダイ
ＧＰ  グラファイトパンチ
ＧＳ  グラファイトスペーサー
【図１】
2015111586.tif 000003
【図２】
2015111586.tif 000004
【図３】
2015111586.tif 000005
【図４】
2015111586.tif 000006
【図５】
2015111586.tif 000007
【図６】
2015111586.tif 000008
【図７】
2015111586.tif 000009
【図８】
2015111586.tif 000010
【図９】
2015111586.tif 000011
【図１０】
2015111586.tif 000012
【図１１】
2015111586.tif 000013
【図１２】
2015111586.tif 000014
【図１３】
2015111586.tif 000015
【図１４】
2015111586.tif 000016
【図１５】
2015111586.tif 000017
【図１６】
2015111586.tif 000018
【図１７】
2015111586.tif 000019
【手続補正書】
【提出日】平成28年7月13日(2016.7.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
フッ化マグネシウム焼結体の製造方法であって、
フッ化マグネシウム粉末材を金型にタッピング充填を行う粉体充填工程と、
前記粉体充填工程で充填された前記フッ化マグネシウム粉末材を、加圧とパルス通電の加熱とによって、フッ化マグネシウム焼結体を得るパルス通電焼結工程と、
を含むことを特徴とするフッ化マグネシウム焼結体の製造方法。
【請求項２】
前記粉体充填工程において、フッ化マグネシウム粉末材が９９質量％以上の高純度材であり、残部が不可避不純物を含む、請求項１に記載のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法で製造された複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を複数準備する準備工程と、
前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を積層し、接合して、中性子モデレータを製造する積層工程と、
を含む中性子モデレータの製造方法。
【請求項４】
前記積層工程は、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を中間体とした場合、前記中間体にさらに機械加工工程により孔開け加工を行った第２中間積層体を少なくとも１つ積層する、請求項３に記載の中性子モデレータの製造方法。
【請求項５】
前記積層工程では、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を中間体とした場合、前記中間体に機械加工工程により外周にテーパ加工を行った第３中間積層体を少なくとも１つ積層する、請求項４に記載の中性子モデレータの製造方法。
【請求項６】
前記積層工程では、前記中間体を積層させた第１中間積層体、前記第２中間積層体及び前記第３中間積層体を積層することにより、中性子モデレータを製造する請求項５に記載の中性子モデレータの製造方法。 
【請求項７】
中性子を減速させる中性子モデレータであって、
複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体が積層される中間積層体を含むことを特徴とする中性子モデレータ。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法は、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法であって、フッ化マグネシウム粉末材を金型にタッピング充填を行う粉体充填工程と、前記粉体充填工程で充填された前記フッ化マグネシウム粉末材を、加圧とパルス通電の加熱とによって、フッ化マグネシウム焼結体を得るパルス通電焼結工程と、を含むことを特徴とする。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
本発明の望ましい態様として、前記積層工程では、前記中間体を積層させた第１中間積層体、前記第２中間積層体及び前記第３中間積層体を積層することにより、中性子モデレータを製造することが好ましい。これにより、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体による中性子モデレータを得ることができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
【図１】図１は、本実施形態に係る中性子モデレータを備える中性子源発生装置を説明する説明図である。
【図２】図２は、本実施形態に係る中性子モデレータの斜視図である。
【図３】図３は、図２の側面図である。
【図４】図４は、図２の上面図である。
【図５】図５は、図３に示すＡ−Ａ断面の断面図である。
【図６】図６は、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図７】図７は、通電パルス焼結装置を模式的に示す模式図である。
【図８】図８は、本実施形態に係る円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の側面図である。
【図９】図９は、図８の上面図である。
【図１０】図１０は、本実施形態に係る第１中間積層体の中間体の積層状態を説明するための説明図である。
【図１１】図１１は、本実施形態に係る第１中間積層体を示す模式図である。
【図１２】図１２は、本実施形態に係る第２中間積層体の中間体の積層状態を説明するための説明図である。
【図１３】図１３は、本実施形態に係る第２中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。
【図１４】図１４は、本実施形態に係る第２中間積層体を示す模式図である。
【図１５】図１５は、本実施形態に係る第３中間積層体の中間体の積層状態を説明するための説明図である。
【図１６】図１６は、本実施形態に係る第３中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。
【図１７】図１７は、本実施形態に係る第３中間積層体を示す模式図である。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
本実施形態の中性子モデレータ１として、フッ化マグネシウムで所定の通過断面積を得るようにするには、フッ化マグネシウムを焼結体にすることが好ましい。しかしながら、フッ化マグネシウムの焼結体は、本実施形態の中性子モデレータ１として有効な大きさにしようとすると、割れ又は欠けを抑制するなど焼結状態の品質を保つために工夫が必要であることが分かった。以下、中性子モデレータ１について、図２から図１７を用いて詳細に説明する。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
図１０は、本実施形態に係る第１中間積層体の中間体の積層状態を説明するための説明図である。図１１は、本実施形態に係る第１中間積層体を示す模式図である。図１０に示すように、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの厚みは、すべて同じでなくてもよい。例えば、上面になる円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの１つは、表面２ａを切削加工して、上面２Ａまで表面を削りこんでもよい。また、下面になる円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの１つは、表面２ｂを切削加工して、下面２Ｂまで表面を削りこんでもよい。以上により、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、図１１に示す第１中間積層体２を製造する。この第１中間積層体２は円柱形状になる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４１】
次に、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、孔開け加工工程Ｓ４において、複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの上面の中央部分を孔開け加工する。図１２は、本実施形態に係る第２中間積層体の中間体の積層状態を説明するための説明図である。図１３は、本実施形態に係る第２中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。図１４は、本実施形態に係る第２中間積層体を示す模式図である。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４２】
本実施形態では、図１２に示すようにテーパ面１Ｃの表面をなめらかに形成する必要がある。ここで図１３に示すように、本実施形態の機械加工工程は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの１つに対して、ドリル４０を自転させながら螺旋状に公転させ、テーパ面１Ｃを孔開け加工していく。フッ化マグネシウム焼結体ｄｓは、一方の表面より孔開けして削り込む場合、ドリル４０が他方の面を貫通する直前に割れ又は欠けが発生しやすい。このため、切削装置は、フッ化マグネシウム焼結体ｄｓのドリル４０を他方の面を貫通させる直前に螺旋状の公転をやめて、厚み方向に直線的に動かすことが好ましい。このため、図１２に示すように、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓのテーパ面１Ｃ及び下面３Ｂと連続的かつ鉛直な方向に延びる鉛直内壁３Ｓをつくることができ、テーパ面１Ｃの最終加工部分の厚みが確保されることで、割れ又は欠けを抑制することができる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４５】
次に、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、外周テーパ加工工程Ｓ６において、複数の円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの外周部分をテーパ加工する。図１５は、本実施形態に係る第３中間積層体の中間体の積層状態を説明するための説明図である。図１６は、本実施形態に係る第３中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。図１７は、本実施形態に係る第３中間積層体を示す模式図である。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４８】
本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、図１７に示す第３中間積層体４を製造する。この第３中間積層体４の外径形状は、上面４Ａ、下面４Ｂ、及びテーパ面１Ｔを備える略円錐台形状になる。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５３】
中性子モデレータ１は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓが積層された第１中間積層体２とした場合、フッ化マグネシウム焼結体ｄｓにさらに機械加工工程により孔開け加工を行った中間体を少なくとも１つ積層している第２中間積層体３を含む。この製造方法により、加工性の悪い円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを薄くしているので、個々のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを貫通する孔の精度が向上する。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
中性子モデレータ１は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓが積層された第１中間積層体とした場合、フッ化マグネシウム焼結体ｄｓに機械加工工程により外周にテーパ加工を行った中間体を少なくとも１つ積層している第３中間積層体４を含む。この製造方法により、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓを薄くしているので、割れ又は欠けが外周に生じやすいフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの加工精度が向上する。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５７】
（実施例）
試料は、純度９９％以上のフッ化マグネシウム粉末（森田化学工業製）を、内容積が直径φ（ｍｍ）×厚さ（ｍｍ）となる金型の容器に充填し、タッピング充填を行った。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５８】
次いで、試料は、フッ化マグネシウム粉末を充填した容器を、通電パルス焼結装置にセットし、焼結雰囲気を減圧により真空の雰囲気中とした。加圧条件は、一定の加圧条件及び可変の条件で、割れの有無を確認した。通電条件は、各実施例、各比較例で同一とし、最大電流出力１８０００Ａ程度のパルス通電とした。昇温速度は、１℃／分（ｍｉｎ）以上１５℃／分以下の範囲で、保持温度にフッ化マグネシウム粉末が達するまで加熱を行った。保持温度は、６３０℃以上９００℃以下の範囲で加熱を行った。保持時間は、１５分以上２４０分以下の範囲で設定した。割れの有無を調査し、割れのなしの試料を実施例とし、割れのありの試料を比較例とした。
【国際調査報告】
2015111586.tif 000020
2015111586.tif 000021
2015111586.tif 000022
2015111586.tif 000023