(57)【要約】  所定の周期で凹凸が隣接する成形面を備え、燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する成形型であって、（i）凹凸の上面に円弧状の微細な凹面を有し、かつ、（ii）凹凸の下面に円弧状の微細な凸面を有することを特徴とする燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
2015198825.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
所定の周期で凹凸が隣接する成形面を備え、燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する成形型であって、
（i）凹凸の上面に円弧状の微細な凹面を有し、かつ、
（ii）凹凸の下面に円弧状の微細な凸面を有する
ことを特徴とする燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
【請求項２】
前記円弧状の微細な凹面の深さＤが下記（１）式を満たすことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
０．１・Ｒ＜Ｄ＜Ｒ                      ・・・（１）
Ｒ：凹凸の上面又は下面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径
【請求項３】
前記円弧状の微細な凸面の高さＨが下記（２）式を満たすことを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
０．１・Ｒ＜Ｈ＜Ｒ                      ・・・（２）
Ｒ：凹凸の上面又は下面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径
【請求項４】
前記Ｒが下記（３）式を満たすことを特徴とする請求項２又は３のいずれか１項に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
Ｒ＝α・ｔ                              ・・・（３）
α：定数
ｔ：燃料電池セパレータ用金属薄板の厚さ
【請求項５】
前記燃料電池セパレータ成形用微細成形型がプレス成形金型であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
【請求項６】
前記燃料電池セパレータ成形用微細成形型がロール型であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
【請求項７】
燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する方法において、
（i）上記金属薄板を、断面が所定周期の波状になるようにプレス成形で予成形し、次いで、
（ii）断面が所定周期の波状の金属薄板を、該所定周期と同じ周期で凹凸が隣接する成形面を備える請求項１〜６のいずれか１項に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型を上下の成形型として用いてプレス成形する
ことを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項８】
前記上下の成形型がプレス成形金型であることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項９】
前記上下の成形型がロール型であることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項１０】
請求項７〜９のいずれか１項に記載の燃料電池セパレータの製造方法で製造した、ガス流路断面が鋭角的で、かつ、反りがないことを特徴とする燃料電池セパレータ。
【請求項１１】
前記反りが、下記（４）式で定義する反り指標Ｚで３．０以下であることを特徴とする請求項１０に記載の燃料電池セパレータ。
反り指標Ｚ＝（Ｈｓ／Ｌ）×１００      ・・・（４）
Ｈｓ：反り高さ（ｍｍ）
Ｌ：セパレータ長さ（ｍｍ）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池セパレータ成形用微細成形型、該成形型を用いる燃料電池セパレータの製造方法、及び、燃料電池セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電力を駆動源とする自動車、小規模の発電システムなどに固体高分子型燃料電池が用いられている。その基幹部品は、電極と、燃料ガス（反応ガス）を供給する微細な凹凸形状の流路を有するセパレータである。セパレータは、微細凹凸成形金型を用いて、金属薄板をプレス成形して製造する。【０００３】
セパレータの流路断面は、接触抵抗を低減し、かつ、反応ガス（水素及び空気）を流れ易くするため、凸部の頂部が平坦で、凹部と凸部に共通の縦壁が鉛直で、鋭角的な矩形断面が好適である。【０００４】
通常、セパレータ用の金属薄板として、耐食性と耐久性の点から、チタン薄板や、ステンレス薄板を用いるが、凹凸金型を用いて、金属薄板に、金属薄板の厚さの減少に伴う割れを防止し、かつ、プレス成形後の弾性回復に起因する“反り”を抑制して、上記好適な矩形断面の凹凸（流路）を形成することは技術的に難しく、これまで、凹凸金型を用いて、金属薄板にプレス加工を施し、凹凸（流路）を形成する技術が幾つか提案されている。【０００５】
特許文献１には、塑性変形可能な板材にプレスによって複数の突起を形成する板材のプレス加工方法において、第１のプレス型を用いて突起を形成したい部分に張出し部を形成する第１工程と、第２のプレス型を用いて前記第１工程において形成された前記張出し部の周縁部より前記張出し部の中心に近い内側部分を押圧し、突起を完成させる第２工程とを備える板材のプレス加工方法が提案されている。【０００６】
特許文献１のプレス加工方法においては、突起形成後の板材の反りを抑制することができるが、突起の縦壁を鉛直に形成することは考慮されていないので、突起の頂部が平坦で、突起の縦壁が鉛直で、鋭角状の矩形断面を備える突起を形成することはできない。【０００７】
特許文献２には、周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法において、予備成形として材料を連続的な凸部と凹部の繰り返し断面形状に成形し、その後、最終的な凸部と凹部の繰り返し断面形状に成形する固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法が提案されている。【０００８】
しかし、特許文献２の製造方法において、凸部の頂部を平坦にすることは考慮されていないので、凸部の頂部が平坦で、凹部と凸部に共通の縦壁が鉛直で、鋭角状の矩形断面を形成することはできない。【０００９】
特許文献３には、周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータの製造装置において、凹凸部の縦壁部のクリアランスｃ（ｍｍ）、肩部の半径ｒ（ｍｍ）、溝深さｄ（ｍｍ）、溝周期ｐ（ｍｍ）が、被加工材の板厚ｔ（ｍｍ）を含む所要の関係式を満たす固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置が提案されている。【００１０】
しかし、特許文献３の製造装置を用いても、凸部の頂部が平坦で、凹部と凸部に共通の縦壁が鉛直で、鋭角状の矩形断面を形成することはできない。【００１１】
特許文献４には、表面に導電性介在物が突出するセパレータの素材板に、抜き角５０°以下、内Ｒ０．５ｍｍ以下の断面凹凸状のガス流路を有する燃料電池用金属製セパレータをプレス成形によって製造するにあたり、前記素材板を、張出し部の成形部がＲ形状である金型を用いて、前記ガス流路を、得るべき該ガス流路の表面積の８０％以上の表面積まで張出し成形を行うことにより一次成形し、この後、二次成形によってガス流路を最終形状にプレス成形する燃料電池用金属製セパレータの製造方法が提案されている。【００１２】
しかし、特許文献４の製造方法は、ガス流路の最終形状が不明であり、凸部の頂部が平坦で、凹部と凸部に共通の縦壁が鉛直で、鋭角状の矩形断面を有するガス流路を形成するものではない。【００１３】
特許文献５には、燃料電池の燃料電池セルに積層され、プレスにより成形された凹凸により該燃料電池セルに燃料ガス流路と酸化ガス流路とを形成する金属製セパレータの流路成形方法において、平板状の金属板に縦長の凹凸をプレス加工により形成する第一工程と、第一工程で形成された凹凸の凹部底面を凹部底面の外側面より、また凸部頂面を凸部頂面の外側面より押圧し、凹部底面と凸部頂面とを凹凸の長手方向に沿った凹状の湾曲面に形成する第二工程と、第二工程で形成された凹部底面を凹部底面の内側面より、また凸部頂面の湾曲面を凸部頂面の内側面より押圧し、凹部底面と凸部頂面を平坦面に形成する第三工程と、を備えた金属セパレータの流路成形方法が提案されている。【００１４】
特許文献５の成形方法においては、第一工程での予成形後、第二工程で凸部に湾曲面を形成し、第三工程で該湾曲面を潰して平坦化しているが、潰した跡が表面に残り、面が荒れるので、凸部の頂部が平坦で、凹部と凸部に共通の縦壁が鉛直で、鋭角状の矩形断面を形成することはできない。また、特許文献５の成形方法は、凸部の湾曲面を潰す第三工程が必要となるので、生産性が低い。【００１５】
特許文献６には、厚さが０．０２〜０．５ｍｍの金属ガラス板材を作製し、該金属ガラス板材をガラス遷移温度〜結晶化温度の過冷却液体領域に加熱した状態でプレス加工して、ガス流路となる凹凸を形成し、次いで凹凸を形成した表面に酸化物及び／又は窒化物の膜を形成する固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法が提案されている。【００１６】
特許文献６の製造方法は、金属ガラス製のセパレータの製造方法であり、特許文献６には、頂部の凹み形状のみが図示されている。それ故、特許文献６の製造方法において、凸部の頂部が平坦で、凹部と凸部に共通の縦壁が鉛直で、鋭角状の矩形断面を形成することはできない。【００１７】
特許文献７には、セパレータ材料に凹凸を付して断面波型に成形した後に部分的にコイニングすることで、割れや歪み、そりの発生を抑制するセパレータ製造方法に関する記載がある。【００１８】
特許文献７の製造方法はコイニング工程を断面波型に成形した後に実施しており、１工程目で実施しようとすると断面内の材料流入が止まってしまうため、張力過大となり割れが発生してしまう。そのため、複数工程が必須となり、生産コストが上がってしまう。また、縦壁の角度が鉛直または鉛直に近い鋭角状の矩形断面に適用すると、コイニング成形時に縦壁張力が高まるので、割れが発生することがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１９】
【特許文献１】日本国特開２０００−３１７５３１号公報
【特許文献２】日本国特開２００２−３１３３５４号公報
【特許文献３】日本国特開２００４−２６５８５６号公報
【特許文献４】日本国特開２００５−２４３２５２号公報
【特許文献５】日本国特開２００６−１２０４９７号公報
【特許文献６】日本国特開２００７−０６６８１７号公報
【特許文献７】日本国特開２００７―４８６１６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００２０】
前述したように、セパレータの流路断面は、セパレータと固体高分子膜との接触抵抗を低減し、かつ、反応ガス（水素及び空気）を流れ易くするため、凸部の頂部が平坦で、凹部と凸部に共通の縦壁が鉛直で、鋭角状の矩形断面が好適である。理由は、次の通りである。【００２１】
セパレータは、固体高分子膜と接触し、電極として機能するので、接触抵抗が低いほうが好ましく、そのため、流路（凸部）の頂部は平坦にして、接触面積をできるだけ広く確保する必要がある。【００２２】
セパレータは、流路から反応ガスを均一に供給する機能を備える必要があるので、流路の矩形断面の縦壁を鉛直にし、流路面積をできるだけ広く確保する必要がある。また、燃料電池は積層構造であるので、流路の縦壁をできるだけ鉛直にして、セパレータの圧縮強度を確保し、座屈し難い積層構造を構成する必要がある。【００２３】
しかし、前述したように、凹凸成形型を用いて、金属薄板の厚さの減少に伴う割れを防止し、かつ、プレス成形後の弾性回復に起因する“反り”を抑制して、上記好適な矩形断面の凹凸（流路）を形成することは技術的に難しい。【００２４】
そこで、本発明は、従来技術の現状を踏まえ、凹凸が隣接する成形面を備える成形型を用いて、金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する際、金属薄板の厚さの減少に伴う割れを防止し、かつ、プレス成形後の弾性回復に起因する“反り”を抑制して、凹凸の頂部が平坦で、凹凸に共通の縦壁が鉛直で、断面が鋭角的な凹凸（流路）を形成することを課題とし、該課題を解決する成形型、該成形型を上下成形型として用いる燃料電池セパレータの製造方法、及び、燃料電池セパレータを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２５】
本発明者らは、上記課題を解決する手法について鋭意検討した。その結果、本発明者らは、凹凸が隣接する成形面を備える成形型において、凹凸の上面に円弧状の微細な凹面を形成し、かつ、凹凸の下面に円弧状の微細な凸面を形成し、金属薄板をプレス成形すれば、金属薄板の厚さの減少に伴う割れを防止し、かつ、プレス成形後の弾性回復に起因する“反り”を抑制して、金属薄板に、凸部の頂部が平坦で、かつ、凹部と凸部に共通の縦壁が鉛直で、鋭角的な矩形断面の凹凸（流路）を形成できることを見いだした。【００２６】
本発明は、上記知見に基づいてなされたもので、その要旨は以下のとおりである。【００２７】
［１］所定の周期で凹凸が隣接する成形面を備え、燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する成形型であって、
（i）凹凸の上面に円弧状の微細な凹面を有し、かつ、
（ii）凹凸の下面に円弧状の微細な凸面を有する
ことを特徴とする燃料電池セパレータ成形用微細成形型。【００２８】
［２］前記円弧状の微細な凹面の深さＤが下記（１）式を満たすことを特徴とする前記（１）に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
０．１・Ｒ＜Ｄ＜Ｒ                          ・・・（１）
Ｒ：凹凸の上面又は下面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径【００２９】
［３］前記円弧状の微細な凸面の高さＨが下記（２）式を満たすことを特徴とする前記［１］又は［２］に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
０．１・Ｒ＜Ｈ＜Ｒ                          ・・・（２）
Ｒ：凹凸の上面又は下面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径【００３０】
［４］前記Ｒが下記（３）式を満たすことを特徴とする前記［２］又は［３］のいずれかに記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
Ｒ＝α・ｔ                                  ・・・（３）
α：定数
ｔ：燃料電池セパレータ用金属薄板の厚さ【００３１】
［５］前記燃料電池セパレータ成形用微細成形型がプレス成形金型であることを特徴とする前記［１］〜［４］のいずれかに記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。【００３２】
［６］前記燃料電池セパレータ成形用微細成形型がロール型であることを特徴とする前記［１］〜［４］のいずれかに記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。【００３３】
［７］燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する方法において、
（i）上記金属薄板を、断面が所定周期の波状になるようにプレス成形で予成形し、次いで、
（ii）断面が所定周期の波状の金属薄板を、該所定周期と同じ周期で凹凸が隣接する成形面を備える前記［１］〜［６］のいずれかに記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型を上下の成形型として用いてプレス成形する
ことを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。【００３４】
［８］前記上下の成形型がプレス成形金型であることを特徴とする前記［７］に記載の燃料電池セパレータの製造方法。【００３５】
［９］前記上下の成形型がロール型であることを特徴とする前記［７］に記載の燃料電池セパレータの製造方法。【００３６】
［１０］前記［７］〜［９］のいずれかに記載の燃料電池セパレータの製造方法で製造した、ガス流路断面が鋭角的で、かつ、反りがないことを特徴とする燃料電池セパレータ。【００３７】
［１１］前記反りが、下記（４）式で定義する反り指標Ｚで３．０以下であることを特徴とする［１０］に記載の燃料電池セパレータ。
反り指標Ｚ＝（Ｈｓ／Ｌ）×１００            ・・・（４）
Ｈｓ：反り高さ（ｍｍ）
Ｌ：セパレータ長さ（ｍｍ）
【発明の効果】
【００３８】
本発明によれば、“反り”がなくて、圧縮強度が高く、固体高分子膜との接触抵抗が小さく、かつ、反応ガス（水素及び空気）を均一に供給できる燃料電池セパレータを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】燃料電池セパレータ成形用微細金型の成形面の一態様を示す図である。
【図２】燃料電池セパレータの製造過程における金属薄板の断面の推移を示す図である。（ａ）は、プレス成形（予成形）後の周期ｐの波状断面を示し、（ｂ）は、燃料電池セパレータ用金属薄板の周期ｐの凹凸断面を示す。
【図３】本発明と従来の燃料電池セパレータ用金属薄板の断面を示す図である。（ａ）は、周期ｐ＝１．５ｍｍの波状断面の金属薄板を、凹凸の上面に円弧状の微細な凹面を有し、かつ、凹凸の下面に円弧状の微細な凸面を有する成形面を備える成形型を上下成形型として用いてプレス成形して形成した凹凸断面を示し、（ｂ）は、周期ｐ＝１．５ｍｍの波状断面の金属薄板を、凹凸の上面に円弧状の微細な凹面を有せず、かつ、凹凸の下面に円弧状の微細な凸面を有しない従来の成形面を備える成形型を上下成形型として用いてプレス成形して形成した凹凸断面を示す。
【図４】反り指標の技術的意義を示す図である。
【図５】実施例として製造したセパレータの凹凸断面を示す図であり、（ａ）は比較例、（ｂ）は本発明例を示す。
【発明を実施するための形態】
【００４０】
本発明の燃料電池セパレータ成形用微細成形型（以下「本発明成形型」ということがある。）は、凹凸が隣接する成形面を備え、燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する成形型であって、
（i）凹凸の上面に円弧状の微細な凹面を有し、かつ、
（ii）凹凸の下面に円弧状の微細な凸面を有する
ことを特徴とする。
【００４１】
本発明の燃料電池セパレータの製造方法（以下「本発明製造方法」ということがある。）は、燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する方法において、
（i）上記金属薄板を、断面が所定周期の波状になるようにプレス成形（予成形）し、次いで、
（ii）断面が所定周期の波状の金属薄板を、該所定周期と同じ周期で凹凸が隣接する成形面を備える本発明成形型を上下の成形型として用いてプレス成形する
ことを特徴とする。
【００４２】
本発明の燃料電池セパレータ（以下「本発明セパレータ」ということがある。）は、本発明製造方法で製造したことを特徴とする。
【００４３】
まず、本発明成形型について図面に基づいて説明する。
【００４４】
図１に、燃料電池セパレータ成形用微細成形型（本発明成形型）の成形面の一態様を示す。図１に示すように、成形型の成形面には、燃料電池セパレータ用金属薄板（以下単に「金属薄板」ということがある。）に凹凸状の流路を形成する凹凸が隣接して所定周期で形成されている。即ち、成形型の成形面には、凹凸の上面１と下面２が、肩部４を介して鉛直面３に続く隣接態様で凹凸が、所定周期で形成されている。
【００４５】
そして、成形面の凹凸の上面１には、円弧状の微細な凹面１ａが形成され、かつ、加工面の凹凸の下面２には、同様に、円弧状の微細な凸面２ａが形成されている。この点が、本発明成形型の構造的特徴である。
【００４６】
金属薄板は、特に、特定の燃料電池セパレータ用金属薄板に限定されないが、例えば、チタン薄板、オーステナイト系ステンレス薄鋼板が好ましい。
【００４７】
本発明者らは、断面を波状に予めプレス成形した金属薄板に、図１に示す成形面を有する成形型を上下成形型として用いてプレス加工を施せば、金属薄板の厚さの減少に伴う割れを防止し、かつ、プレス成形後の弾性回復に起因する“反り”を抑制して、金属薄板に、凸部の頂部が平坦で、かつ、凹部と凸部に共通の縦壁が鉛直で、鋭角的な矩形断面の凹凸（流路）を形成できることを見いだした。この点が、本発明成形型の基礎をなす知見である。
【００４８】
本発明者らは、本発明成形型が、金属薄板の厚さの減少に伴う割れを防止し、かつ、プレス成形後の弾性回復に起因する“反り”を抑制して、鋭角的な矩形断面の凹凸（流路）を形成することができる理由について、次のように推察している。
【００４９】
成形面の凹凸の上面に形成された円弧状の微細な凹面、及び、加工面の凹凸の下面に形成された円弧状の微細な凸面が、プレス成形時、金属薄板の塑性流動を縦壁側（肩部）に向くように作用して塑性変形を完了させる。その結果、上下面に均一な圧縮ひずみが付与され、プレス成形後の弾性回復による変形が極力抑制されて、鋭角的な矩形断面の流路を形成することができる。
【００５０】
図１に示す成形面を備える微細成形型（本発明成形型）において、加工面の凹凸の上面に形成する円弧状の微細な凹面の深さＤは下記（１）式を満たすことが好ましい。
０．１・Ｒ＜Ｄ＜Ｒ                          ・・・（１）
Ｒ：凹凸の上面又は下面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径
【００５１】
円弧状の微細な凹面の深さＤが“０．１・Ｒ”以下であると、金属薄板の塑性流動が縦壁側（肩部）に向いて起きず、十分に頂部を平坦化できないため、上記深さＤは“０．１・Ｒ”超とする。より好ましくは“０．２・Ｒ”以上である。
【００５２】
一方、上記深さＤが“Ｒ”以上であると、流路の上面の厚さが不均一になったり、過度に潰されて割れが生じたりするので、上記深さＤは“Ｒ”未満とする。より好ましくは“０．５・Ｒ”以下である。
【００５３】
また、図１に示す加工面を備える微細成形型（本発明成形型）において、加工面の凹凸の下面に形成する円弧状の微細な凸面の高さＨは下記（２）式を満たすことが好ましい。
０．１・Ｒ＜Ｈ＜Ｒ                          ・・・（２）
Ｒ：凹凸の上面又は下面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径
【００５４】
円弧状の微細な凸面の高さＨを上記範囲に規定する理由は、円弧状の微細な凹面の深さＤを上記範囲に規定する理由と同じである。
【００５５】
より好ましい範囲は、円弧状の微細な凹面の深さＤの場合と同じく、０．２・Ｒ＜Ｈ＜０.５・Ｒであり、該範囲に規定する理由も同じである。
【００５６】
上記（１）及び（２）式中のＲ（凹凸の上面又は下面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径）は、肩部の割れ回避や鉛直な縦壁形成の理由から適正な値が存在し、金属薄板の厚さとの関係で、下記（３）式で示す最適範囲が存在することを本発明者らは実験的に確認した。
Ｒ（ｍｍ）＝α・ｔ                          ・・・（３）
α：定数
ｔ：燃料電池セパレータ用金属薄板の厚さ（ｍｍ）
αは、実験的に定まる定数であり、０．５〜１．５である。
【００５７】
金属薄板の厚さは、通常、５０〜２００μｍであるので、Ｒ（ｍｍ）は、（０．５〜１．５）×（０．０５〜０．２）（ｍｍ）の範囲で選択するのが好ましい。αが０．５未満であると、肩部の割れが発生し易く、αが１．５を超えると肩部の丸みが大きくなり鉛直な縦壁が得にくくなる。好ましくは、α≧０．７、α≦１．３である。
【００５８】
なお、本発明成形型は、プレス金型及びロール型のいずれでもよい。
【００５９】
次に、燃料電池セパレータ成形用微細成形型を上下の成形型として用いる燃料電池セパレータの製造方法について説明する。
【００６０】
本発明の燃料電池セパレータの製造方法（以下「本発明製造方法」ということがある。）は、燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する方法において、
（i）上記金属薄板を、断面が所定周期の波状になるようにプレス成形（予成形）し、次いで、
（ii）断面が所定周期の波状の金属薄板を、該所定周期と同じ周期で凹凸が隣接する成形面を備える本発明成形型を上下の成形型として用いてプレス成形する
ことを特徴とする。
【００６１】
図２に、燃料電池セパレータの製造過程における金属薄板の断面の推移を示す。図２（ａ）に、プレス成形（予成形）後の周期Ｐの波状断面を示し、図２（ｂ）に、燃料電池セパレータ用金属薄板の周期Ｐの凹凸断面を示す。
【００６２】
所定周期Ｐの波状の成形面を備える成形型を用いて、燃料電池セパレータ用金属薄板を、図２（ａ）に示す断面になるようにプレス成形（予成形）する。次いで、断面が周期Ｐの波状の金属薄板を、周期Ｐで凹凸が隣接する成形面を備える本発明成形型を上下の成形型として用いてプレス成形する。プレス成形された金属薄板の断面を図２（ｂ）に示す。
【００６３】
ここで、図３に、本発明と従来の燃料電池セパレータ用金属薄板の断面を示す。図３（ａ）に、周期ｐ＝１．５ｍｍの波状断面の金属薄板を、凹凸の上面に円弧状の微細な凹面を有し、かつ、凹凸の下面に円弧状の微細な凸面を有する成形面を備える成形型（本発明成形型）を上下成形型として用いてプレス成形して形成した、高さｈが０．６ｍｍの凹凸断面を示す。
【００６４】
図３（ｂ）に、周期ｐ＝１．５ｍｍの波状断面の金属薄板を、凹凸の上面に円弧状の微細な凹面を有せず、かつ、凹凸の下面に円弧状の微細な凸面を有しない成形面を備える従来の成形型を上下成形型として用いてプレス成形して形成した、高さｈが０．６ｍｍの凹凸断面を示す。
【００６５】
図３（ａ）に示す凹凸断面と、図３（ｂ）に示す凹凸断面を比較すると、図３（ｂ）に示す凹凸断面の上面５ｂが“丸み”を帯びていて、凹凸断面が全体的に鋭角的でないのに対し、図３（ａ）に示す凹凸断面の上面５ａは“平坦”であり、凹凸断面が全体的に鋭角的であることが解る。
【００６６】
本発明成形型を上下成形型として用いて形成した凹凸断面の上面が“平坦”となり、凹凸断面が鋭角的となる理由は、前述したように、本発明成形型において、成形面の凹凸の上面に形成された円弧状の微細な凹面、及び、加工面の凹凸の下面に形成された円弧状の微細な凸面が、プレス成形時、金属薄板の塑性流動を縦壁側（肩部）に向くように作用して塑性変形が完了し、その結果、上下面に均一な圧縮ひずみが付与され、プレス成形後の弾性回復による変形が極力抑制されて、鋭角的な凹凸断面が形成されると推察される。
【００６７】
さらに、成形面の凹凸の上面に形成された円弧状の微細な凹面、及び、加工面の凹凸の下面に形成された円弧状の微細な凸面の作用で、鋭角的な凹凸断面が、金属薄板全体に形成されるので、プレス成形後の弾性回復に起因する“反り”が抑制されると推察される。
【００６８】
次に、本発明セパレータについて説明する。本発明セパレータにおいては、ガス流路の断面が鋭角的な凹凸断面であるので、全体的に“反り”がなく、圧縮強度が高く、固体高分子膜との接触抵抗が小さく、かつ、反応ガス（水素及び空気）を均一に供給することができる。
【００６９】
本発明者らは、本発明セパレータの“反り”を評価するため、下記（４）式で定義する反り指標を導入した。
反り指標Ｚ＝（Ｈｓ／Ｌ）×１００                  ・・・（４）
Ｈｓ：反り高さ（ｍｍ）
Ｌ：セパレータ長さ（ｍｍ）
【００７０】
図４に、反り指標の技術的意義を示す。図４に示すように、一辺の長さＬの反っているセパレータにおいて、凹凸流路の凸面が、セパレータの４端が形成する面（図では、両端を結ぶ線で表示）から離間している最大距離を反り高さＨｓとした。図４から明らかなように、反り指標Ｚは、小さいほど好ましい。
【実施例】
【００７１】
次に、本発明の実施例について説明するが、実施例での条件は、本発明の実施可能性及び効果を確認するために採用した一条件例であり、本発明は、この一条件例に限定されるものではない。本発明は、本発明の要旨を逸脱せず、本発明の目的を達成する限りにおいて、種々の条件を採用し得るものである。【００７２】
（実施例）
通常のプレス成形で、周期１．５ｍｍの波状断面を形成した、厚さ１００μｍのオーステナイト系ステンレス箔に、表１に示す成形金型を上下成形金型として用いてプレス成形を施し、高さ０．６ｍｍの凹凸流路を形成して燃料電池セパレータを製造した。燃料電池セパレータの大きさは２５０ｍｍ×１５０ｍｍとし、凹凸流路部分の大きさは１００ｍｍ×２００ｍｍとした。【００７３】
【表１】
2015198825.tif 000003
【００７４】
燃料電池セパレータの凹凸流路の断面を目視で観察し、さらに、“反り”を反り指標で評価し、Ｚが３．０％以下のものを○とし、３．０％を超えるものを×とした。結果を表２に示す。本例セパレータの長尺方向の大きさは２５０ｍｍであり、反り指数３．０％以下であれば反り高さは７．５ｍｍ以下となる。反り高さ７．５ｍｍ以下であれば、セパレータを、高張力ボルトと、十分剛性のある終端板を用いて積層する際、問題なく組み立てが可能となる。【００７５】
【表２】
2015198825.tif 000004
【００７６】
表２から、発明例では、凹凸断面が鋭角的で“反り”がない燃料電池セパレータが得られていることが解る。なお、凹凸断面の上下面の平坦度及び縦壁の垂直度については、図５に示すようにセパレータの凹凸断面において板厚中心線を描き、その中心線形状で定量的に評価した。平坦度については上下面の平坦部長さＬＦを比較し、本発明例のＬＦが従来例のＬＦに対して約２．５倍の長さとなり、良好な平坦形状を得た。また、縦壁高さについては縦壁部の角度θを比較し、本発明例のθが従来例のθに対して約４度下回り良好な縦壁形状を得た。【００７７】
したがって、本発明セパレータは、固体高分子膜との接触抵抗が小さく、かつ、反応ガスを均一に供給できる燃料電池セパレータである。
【産業上の利用可能性】
【００７８】
前述したように、本発明によれば、“反り”がなく、圧縮強度が高く、固体高分子膜との接触抵抗が小さく、かつ、反応ガスを均一に供給できる燃料電池セパレータを提供することができる。この燃料電池セパレータを用いれば、燃料電池の効率が向上するので、本発明は、電池製造産業において利用可能性が高いものである。
【符号の説明】
【００７９】
１    凹凸の上面
１ａ  円弧状の微細な凹面
２    凹凸の下面
２ａ  円弧状の微細な凸面
３    鉛直面
４    肩部
５ａ、５ｂ  凸部の上面
ｄ    円弧状の微細な凹面の深さ
ｈ    円弧状の微細な凸面の高さ
Ｒ    肩部の曲率半径
Ｈｓ  反り高さ
Ｌ    セパレータ長さ
【図１】
2015198825.tif 000005
【図２】
2015198825.tif 000006
【図３】
2015198825.tif 000007
【図４】
2015198825.tif 000008
【図５】
2015198825.tif 000009
【手続補正書】
【提出日】平成29年1月16日(2017.1.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
所定の周期で凹部と凸部とが隣接する凹凸の成形面を備え、燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する成形型であって、
（i）前記凸部の上面に円弧状の凹面を有し、
（ii）前記凹部の底面に円弧状の凸面を有し、かつ、
前記凹面の深さが前記凹部の底面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径より小さい、及び／又は、前記凸面の高さが前記凸部の上面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径より小さいことを特徴とする燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
【請求項２】
前記円弧状の前記凹面の深さＤが下記（１）式を満たすことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
０．１・Ｒ１＜Ｄ＜Ｒ１                      ・・・（１）
Ｒ１：前記凹部の底面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径
【請求項３】
前記円弧状の前記凸面の高さＨが下記（２）式を満たすことを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
０．１・Ｒ２＜Ｈ＜Ｒ２                      ・・・（２）
Ｒ２：前記凸部の上面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径
【請求項４】
前記Ｒ１が下記（３）式を満たすことを特徴とする請求項２に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
Ｒ１＝α・ｔ                              ・・・（３）
α：定数
ｔ：燃料電池セパレータ用金属薄板の厚さ
【請求項５】
前記Ｒ２が下記（４）式を満たすことを特徴とする請求項３に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
Ｒ２＝α・ｔ ・・・（４）
α：定数
ｔ：燃料電池セパレータ用金属薄板の厚さ
【請求項６】
前記燃料電池セパレータ成形用微細成形型がプレス成形金型であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
【請求項７】
前記燃料電池セパレータ成形用微細成形型がロール型であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
【請求項８】
燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する方法において、
（i）上記金属薄板を、断面が所定周期の波状になるようにプレス成形で予成形し、次いで、
（ii）断面が所定周期の波状の前記金属薄板を、該所定周期と同じ周期で凹凸が隣接する成形面を備える請求項１〜７のいずれか１項に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型を上下の成形型として用いてプレス成形する
ことを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項９】
前記上下の成形型がプレス成形金型であることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項１０】
前記上下の成形型がロール型であることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
［１］所定の周期で凹部と凸部とが隣接する凹凸の成形面を備え、燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する成形型であって、
（i）前記凸部の上面に円弧状の凹面を有し、
（ii）前記凹部の底面に円弧状の凸面を有し、かつ、
前記凹面の深さが前記凹部の底面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径より小さい、及び／又は、前記凸面の高さが前記凸部の上面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径より小さいことを特徴とする燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
［２］前記円弧状の前記凹面の深さＤが下記（１）式を満たすことを特徴とする前記（１）に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
０．１・Ｒ１＜Ｄ＜Ｒ１                          ・・・（１）
Ｒ１：前記凹部の底面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
［３］前記円弧状の前記凸面の高さＨが下記（２）式を満たすことを特徴とする前記［１］又は［２］に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
０．１・Ｒ２＜Ｈ＜Ｒ２                          ・・・（２）
Ｒ２：前記凸部の上面と垂直面を繋ぐ肩部の曲率半径
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
［４］前記Ｒ１が下記（３）式を満たすことを特徴とする前記［２］に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
Ｒ１＝α・ｔ                                  ・・・（３）
α：定数
ｔ：燃料電池セパレータ用金属薄板の厚さ
［５］前記Ｒ２が下記（４）式を満たすことを特徴とする前記［３］に記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
Ｒ２＝α・ｔ ・・・（４）
α：定数
ｔ：燃料電池セパレータ用金属薄板の厚さ
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３１】
［６］前記燃料電池セパレータ成形用微細成形型がプレス成形金型であることを特徴とする前記［１］〜［５］のいずれかに記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
［７］前記燃料電池セパレータ成形用微細成形型がロール型であることを特徴とする前記［１］〜［５］のいずれかに記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
［８］燃料電池セパレータ用金属薄板をプレス成形して燃料電池セパレータを製造する方法において、
（i）上記金属薄板を、断面が所定周期の波状になるようにプレス成形で予成形し、次いで、
（ii）断面が所定周期の波状の前記金属薄板を、該所定周期と同じ周期で凹凸が隣接する成形面を備える前記［１］〜［７］のいずれかに記載の燃料電池セパレータ成形用微細成形型を上下の成形型として用いてプレス成形する
ことを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
［９］前記上下の成形型がプレス成形金型であることを特徴とする前記［８］に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３５】
［１０］前記上下の成形型がロール型であることを特徴とする前記［８］に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３６
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６１】
図２に、燃料電池セパレータの製造過程における金属薄板の断面の推移を示す。図２（ａ）に、プレス成形（予成形）後の周期ｐの波状断面を示し、図２（ｂ）に、燃料電池セパレータ用金属薄板の周期ｐの凹凸断面を示す。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６２】
所定周期ｐの波状の成形面を備える成形型を用いて、燃料電池セパレータ用金属薄板を、図２（ａ）に示す断面になるようにプレス成形（予成形）する。次いで、断面が周期ｐの波状の金属薄板を、周期ｐで凹凸が隣接する成形面を備える本発明成形型を上下の成形型として用いてプレス成形する。プレス成形された金属薄板の断面を図２（ｂ）に示す。
【国際調査報告】
2015198825.tif 000010
2015198825.tif 000011