(57)【要約】  本発明の熱可塑性樹脂フィルムは、熱可塑性樹脂を含む基層および熱可塑性樹脂を含むヒートシール層を少なくとも有し、ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の融点が、前記基層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い熱可塑性樹脂フィルムであって、ヒートシール層表面のコア部のレベル差Ｒｋが１．２〜９．０μｍであり、ヒートシール層表面のＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３附属書１に準じて測定される十点平均粗さＲｚjisとコア部のレベル差Ｒｋとの比Ｒｚjis／Ｒｋが２．０〜９．０である。
2016133012.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂を含む基層および熱可塑性樹脂を含むヒートシール層を少なくとも有し、前記ヒートシール層が、前記基層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い融点を有する熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂フィルムであって、
前記ヒートシール層表面のＩＳＯ  １３５６５−２：１９９６に準じて測定されるコア部のレベル差Ｒｋが１．２〜９．０μｍであり、前記ヒートシール層表面のＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３附属書１に準じて測定される十点平均粗さＲｚjisとコア部のレベル差Ｒｋとの比Ｒｚjis／Ｒｋが２．０〜９．０であることを特徴とする熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項２】
前記ヒートシール層表面のＩＳＯ  １３５６５−２：１９９６に準じて測定されるコア部の負荷長さ率Ｍｒ１が３．７〜１５．０％である請求項１に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項３】
前記ヒートシール層表面のＪＩＳ  Ｐ  ８１５５：２０１０に準じて測定される王研式平滑度が１０００〜１００００秒である請求項１に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項４】
前記基層および前記ヒートシール層との間に中間層を有し、該中間層が熱可塑性樹脂を４０〜８５質量％及び無機微細粉末を１５〜６０質量％含み、前記中間層が含む熱可塑性樹脂の融点が、前記基層が含む熱可塑性樹脂の融点以下である請求項１〜３のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項５】
前記ヒートシール層が微細フィラーを１５〜５０質量％含む請求項１〜４のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項６】
前記ヒートシール層が、アスペクト比が１〜１．５である微細フィラーと、アスペクト比が１．５より大きく１０以下である無機微細粉末とを含む請求項５に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項７】
前記ヒートシール層が２種類以上の熱可塑性樹脂を含み、それら熱可塑性樹脂のうち、熱可塑性樹脂の合計質量に対する含有率（質量％）で、含有率が最も大きい成分（Ａ）と、前記成分（Ａ）の次に含有率が大きい成分（Ｂ）とが互いに非相溶性であり、かつ、成分（Ａ）の含有率と成分（Ｂ）の含有率との比［成分（Ａ）の含有率／成分（Ｂ）の含有率］が８０／２０〜５５／４５である請求項１〜６のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項８】
前記成分（Ｂ）の融点が前記成分（Ａ）の融点よりも高く、前記成分（Ｂ）の融点と前記成分（Ａ）の融点との差が２０〜１１０℃である請求項７に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
【請求項９】
請求項４に記載の熱可塑性樹脂フィルムを製造する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法であって、
熱可塑性樹脂及び無機微細粉末を含む基層用樹脂組成物を成形してフィルムを得る成形工程と、
前記フィルムの上に、熱可塑性樹脂及び無機微細粉末を含む第１樹脂層を形成する第１樹脂層形成工程と、
前記第１樹脂層の上に、熱可塑性樹脂を含む第２樹脂層を形成する第２樹脂層形成工程と、
前記フィルム、前記第１樹脂層および前記第２樹脂層を有する積層体を少なくとも１軸方向に延伸する積層体延伸工程と、を含み、かつ、
前記第１樹脂層が含む熱可塑性樹脂として、その融点が、前記基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点以下である熱可塑性樹脂を用い、
前記第２樹脂層が含む熱可塑性樹脂として、その融点が、前記基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い熱可塑性樹脂を用いる熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１０】
前記第１樹脂層が含む熱可塑性樹脂として、その融点が、前記第２樹脂層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも高い熱可塑性樹脂を用い、
前記積層体延伸工程で、前記第２樹脂層が含む熱可塑性樹脂の融点より高く、前記第１樹脂層が含む熱可塑性樹脂の融点より低い温度で前記積層体を延伸する請求項９に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１１】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムを製造する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法であって、
熱可塑性樹脂及び無機微細粉末を含む基層用樹脂組成物を成形してフィルムを得る成形工程と、
前記フィルムを少なくとも１軸方向に延伸して延伸フィルムを得る延伸工程と、
前記延伸フィルムの上に、熱可塑性樹脂を含む樹脂層を形成する樹脂層形成工程と、
前記樹脂層表面にエンボス加工を行うエンボス加工工程と、を含み、かつ、
前記樹脂層が含む熱可塑性樹脂として、その融点が、前記基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い熱可塑性樹脂を用いる熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１２】
請求項８に記載の熱可塑性樹脂フィルムを製造する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法であって、
熱可塑性樹脂を含む基層用樹脂組成物を成形してフィルムを得る成形工程と、
前記フィルムの上に、熱可塑性樹脂を含む樹脂層を形成する樹脂層形成工程と、
前記フィルムおよび前記樹脂層を有する積層体を少なくとも１軸方向に延伸する積層体延伸工程と、を含み、かつ、
前記樹脂層が含む熱可塑性樹脂として、下記条件（ａ）〜（ｃ）を満たす成分（Ａ）と成分（Ｂ）を含有する熱可塑性樹脂の混合物を用い、
前記積層体延伸工程で、前記成分（Ａ）の融点より高く、前記成分（Ｂ）の融点より低い温度で前記積層体を延伸する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
（ａ）前記樹脂層が含む熱可塑性樹脂のうち、前記樹脂層の固形分全量に対する含有率（質量％）で、含有率が最も大きいものが成分（Ａ）であり、前記成分（Ａ）の次に含有率が大きいものが成分（Ｂ）であり、成分（Ａ）の含有率と成分（Ｂ）の含有率との比［成分（Ａ）の含有率／成分（Ｂ）の含有率］が、８０／２０〜５５／４５であること
（ｂ）成分（Ａ）の融点が、前記基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低く、成分（Ａ）と成分（Ｂ）が互いに非相溶性であること
（ｃ）成分（Ｂ）の融点が成分（Ａ）の融点よりも高く、成分（Ｂ）の融点と成分（Ａ）の融点との差が２０〜１１０℃であること
【請求項１３】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルムを含むインモールド成形用ラベル。
【請求項１４】
前記熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール層表面と反対側の面に印刷情報を有する請求項１３に記載のインモールド成形用ラベル。
【請求項１５】
請求項１３または１４に記載のインモールド成形用ラベルと、前記インモールド成形用ラベルが貼着されたプラスチック容器を有するラベル付きプラスチック容器。
【請求項１６】
プラスチック容器をブロー成形すると同時に、請求項１３または１４に記載のインモールド成形用ラベルを前記プラスチック容器に貼着する工程を含むラベル付きプラスチック容器の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えばインモールド成形用ラベルに用いられる熱可塑性樹脂フィルムおよびこれを用いたラベル付きプラスチック容器に関する。特に、文字や記号、画像等の情報をフロント面に良好に印刷することができるとともに、インモールドラベルプロセスに供された成形用樹脂に、ブリスターの発生を抑えて高い接着強度で接着することができる熱可塑性樹脂フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
プラスチック容器は昨今、多種多様な液体（例えば食用油、液体調味料、飲料、酒類、台所用洗剤、衣料用洗剤、洗髪剤、整髪剤、液体石鹸、消毒用アルコール、自動車用オイル、自動車用洗剤、農薬、殺虫剤、除草剤など）を入れてこれを流通し、陳列し、購入し、保管し、使用するために、多種多様なサイズや形状のものが使用されている。
一般にこれらのプラスチック容器は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリアミドなどの樹脂を用いた単層、または複数の樹脂の層を持つものとして、ブロー成形などによって製造される。
またこれらのプラスチック容器には、その内容物を特定するために、商品名その他の情報を含むラベルが設けられる。これらのラベルは多くの場合、紙材に感圧粘着剤層を設けて、或いは熱収縮性のフィルムを用いて、形成された後のプラスチック容器上に設けられているが、ラベルはプラスチック容器の成形と同時に同容器上に設けることも可能である。
一般に、ラベルを金型内に導入しておき、金型内でプラスチック容器を成形すると同時に同容器上にラベルを設ける方法をインモールドラベルプロセスという。このインモールドラベルプロセスは容器成形後のラベル貼りや成形品の仕掛かり保管の必要がないことから、省力化や仕掛かり品保管スペースの削減が可能であり、即座に出荷できるメリットがある。このインモールラベルプロセスに用いられるラベル（インモールド成形用ラベル）としては、通常、熱可塑性樹脂を主成分とする基層の上に、熱融着性を有するヒートシール層が形成された積層構成の熱可塑性樹脂フィルムが用いられる。この熱可塑性樹脂フィルムでは、ヒートシール層の基層と反対側の面（バック面）がプラスチック容器に熱融着するヒートシール面とされ、基層のヒートシール層と反対側の面（フロント面）が文字や画像等の情報が印刷される印刷面とされる。【０００３】
インモールドラベルプロセスにおいては成形前の樹脂とインモールドラベルとの間の空気が逃げにくいと、成形後のラベルとプラスチック容器との間に空気が残って、ラベルの接着強度の低下やブリスターと称する外観不良を引き起こすことがある。
そこで、インモールドラベルのプラスチック容器に接着する側の面（ヒートシール面）に凹凸をつけて空気の流路を作ることが行われてきた。
例えば、特許文献１には、正グラビアと逆グラビアのエンボスパターン、エンボスのドット形状およびエンボスの線数を比較検討して、ラベルの接着強度が高くブリスターを生じないエンボスパターンを見出したことが開示されている。
また、特許文献２では公知のエンボスパターンのパラメーターを比較したうえで、特定のパターンで突起列が並ぶ構造を、ヒートシール層のラミネート工程においてエンボスする方法で得たことが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平３−２６０６８９号公報
【特許文献２】特開２０１２−１５５１５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところが、従来のヒートシール面にエンボスパターンが形成されたインモールドラベルでは、フロント面に印刷を行ったときに、ヒートシール面のエンボスパターンが印刷面に現れることがあった。これはインモールドラベルの製造過程で、ラベルの材料となる熱可塑性樹脂フィルムが積み重ねられることにより、熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール面のエンボスパターンが隣り合う熱可塑性樹脂フィルムのフロント面に強く押し当てられ、フロント面にへこみ（凹凸形状の転写）が生じることで起きていることが判明した。
そこで本発明者らは、このような従来技術の課題を解決するために、ヒートシール面に空気流路を形成しうる複数の凹凸を有するとともに、積み重ねられたときにヒートシール面の凹凸形状がフロント面に転写され難い熱可塑性樹脂フィルムを提供することを目的として検討を進めた。また、そのような熱可塑性樹脂フィルムを用いることにより、そのフロント面に画像や文字等の情報を良好に印刷することができるとともに、インモールドラベルプロセスに供された成形用樹脂にブリスターの発生を抑えて高い接着強度で接着することができるインモールド成形用ラベル、およびそのインモールド成形用ラベルが貼着されたラベル付きプラスチック容器を提供することを目的として検討を進めた。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らが鋭意検討を進めた結果、熱可塑性樹脂フィルムにおいて、ヒートシール面に空気流路を形成しうる複数の凹凸を付与しつつ、積み重ねたときにヒートシール面の凹凸形状がフロント面に転写されることを抑えるためには、積み重ねたときに接触するヒートシール面とフロント面の接触面積を制御することが重要であることを見出した。そして、ヒートシール面のコア部のレベル差Ｒｋと、十点平均粗さＲｚjisとコア部のレベル差Ｒｋとの比Ｒｚｊｉｓ／Ｒｋを特定の範囲に規定することにより、ヒートシール面において、凹凸による空気排出作用と凹凸形状の転写抑制とが両立する表面性状が実現し、印刷性、接着強度、接着後の外観のいずれにおいても優れた熱可塑性樹脂フィルムが得られるとの知見を得るに至った。
即ち本発明は、以下の構成を有する。
［１］
熱可塑性樹脂を含む基層および熱可塑性樹脂を含むヒートシール層を少なくとも有し、前記ヒートシール層が、前記基層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い融点を有する熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂フィルムであって、
前記ヒートシール層表面のＩＳＯ  １３５６５−２：１９９６に準じて測定されるコア部のレベル差Ｒｋが１．２〜９．０μｍであり、前記ヒートシール層表面のＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３附属書１に準じて測定される十点平均粗さＲｚjisとコア部のレベル差Ｒｋとの比Ｒｚjis／Ｒｋが２．０〜９．０であることを特徴とする熱可塑性樹脂フィルム。
［２］
前記ヒートシール層表面のＩＳＯ  １３５６５−２：１９９６に準じて測定されるコア部の負荷長さ率Ｍｒ１が３．７〜１５．０％である［１］に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
［３］
前記ヒートシール層表面のＪＩＳ  Ｐ  ８１５５：２０１０に準じて測定される王研式平滑度が１０００〜１００００秒である［１］に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
［４］
前記基層および前記ヒートシール層との間に中間層を有し、該中間層が熱可塑性樹脂を４０〜８５質量％及び無機微細粉末を１５〜６０質量％含み、前記中間層が含む熱可塑性樹脂の融点が、前記基層が含む熱可塑性樹脂の融点以下である［１］〜［３］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルム。
［５］
前記ヒートシール層が微細フィラーを１５〜５０質量％含む［１］〜［４］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルム。
［６］
前記ヒートシール層が、アスペクト比が１〜１．５である微細フィラーと、アスペクト比が１．５より大きく１０以下の微細フィラーとを含む［５］に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
［７］
前記ヒートシール層が２種類以上の熱可塑性樹脂を含み、それら熱可塑性樹脂のうち、熱可塑性樹脂の合計質量に対する含有率（質量％）で、含有率が最も大きい成分（Ａ）と、前記成分（Ａ）の次に含有率が大きい成分（Ｂ）とが互いに非相溶性であり、かつ、成分（Ａ）の含有率と成分（Ｂ）の含有率との比［成分（Ａ）の含有率／成分（Ｂ）の含有率］が８０／２０〜２０／８０である［１］〜［６］のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂フィルム。
［８］
前記成分（Ｂ）の融点が前記成分（Ａ）の融点よりも高く、前記成分（Ｂ）の融点と前記成分（Ａ）の融点との差が２０〜１１０℃である［７］に記載の熱可塑性樹脂フィルム。【０００７】
［９］
［４］に記載の熱可塑性樹脂フィルムを製造する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法であって、
熱可塑性樹脂及び無機微細粉末を含む基層用樹脂組成物を成形してフィルムを得る成形工程と、
前記フィルムの上に、熱可塑性樹脂及び無機微細粉末を含む第１樹脂層を形成する第１樹脂層形成工程と、
前記第１樹脂層の上に、熱可塑性樹脂を含む第２樹脂層を形成する第２樹脂層形成工程と、
前記フィルム、前記第１樹脂層および前記第２樹脂層を有する積層体を少なくとも１軸方向に延伸する積層体延伸工程と、を含み、かつ、
前記第１樹脂層が含む熱可塑性樹脂として、その融点が、前記基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点以下である熱可塑性樹脂を用い、
前記第２樹脂層が含む熱可塑性樹脂として、その融点が、前記基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い熱可塑性樹脂を用いる熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
［１０］
前記第１樹脂層が含む熱可塑性樹脂として、その融点が、前記第２樹脂層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも高い熱可塑性樹脂を用い、
前記積層体延伸工程で、前記第２樹脂層が含む熱可塑性樹脂の融点より高く、前記第１樹脂層が含む熱可塑性樹脂の融点より低い温度で前記積層体を延伸する［９］に記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
［１１］
［１］〜［４］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムを製造する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法であって、
熱可塑性樹脂及び無機微細粉末を含む基層用樹脂組成物を成形してフィルムを得る成形工程と、
前記フィルムを少なくとも１軸方向に延伸して延伸フィルムを得る延伸工程と、
前記延伸フィルムの上に、熱可塑性樹脂を含む樹脂層を形成する樹脂層形成工程と、
前記樹脂層表面にエンボス加工を行うエンボス加工工程と、を含み、かつ、
前記樹脂層が含む熱可塑性樹脂として、その融点が、前記基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い熱可塑性樹脂を用いる熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
［１２］
［８］に記載の熱可塑性樹脂フィルムを製造する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法であって、
熱可塑性樹脂を含む基層用樹脂組成物を成形してフィルムを得る成形工程と、
前記フィルムの上に、熱可塑性樹脂を含む樹脂層を形成する樹脂層形成工程と、
前記フィルムおよび前記樹脂層を有する積層体を少なくとも１軸方向に延伸する積層体延伸工程と、を含み、かつ、
前記樹脂層が含む熱可塑性樹脂として、下記条件（ａ）〜（ｃ）を満たす成分（Ａ）と成分（Ｂ）を含有する熱可塑性樹脂の混合物を用い、
前記積層体延伸工程で、前記成分（Ａ）の融点より高く、前記成分（Ｂ）の融点より低い温度で前記積層体を延伸する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
（ａ）前記樹脂層が含む熱可塑性樹脂のうち、前記樹脂層の固形分全量に対する含有率（質量％）で、含有率が最も大きいものが成分（Ａ）であり、前記成分（Ａ）の次に含有率が大きいものが成分（Ｂ）であり、成分（Ａ）の含有率と成分（Ｂ）の含有率との比［成分（Ａ）の含有率／成分（Ｂ）の含有率］が、８０／２０〜２０／８０であること
（ｂ）成分（Ａ）の融点が、前記基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低く、成分（Ａ）と成分（Ｂ）が互いに非相溶性であること
（ｃ）成分（Ｂ）の融点が成分（Ａ）の融点よりも高く、成分（Ｂ）の融点と成分（Ａ）の融点との差が２０〜１１０℃であること【０００８】
［１３］
［１］〜［８］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムを含むインモールド成形用ラベル。
［１４］
前記熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール層表面と反対側の面に印刷情報を有する［１３］に記載のインモールド成形用ラベル。
［１５］
［１３］または［１４］に記載のインモールド成形用ラベルと、前記インモールド成形用ラベルが貼着されたプラスチック容器を有するラベル付きプラスチック容器。
［１６］
プラスチック容器をブロー成形すると同時に、［１３］または［１４］に記載のインモールド成形用ラベルを前記プラスチック容器に貼着する工程を含むラベル付きプラスチック容器の製造方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、ヒートシール面に空気流路を形成しうる複数の凹凸を有するとともに、積み重ねたときにヒートシール面の凹凸形状がフロント面に転写され難い熱可塑性樹脂フィルムを得ることができる。この熱活性樹脂フィルムを裁断して得たインモールド成形用ラベルは、フロント面への凹凸形状の転写が抑えられているため、文字や画像等の情報をフロント面に良好に印刷することができる。また、このインモールド成形用ラベルは、ヒートシール面に空気流路を形成しうる複数の凹凸を有するため、インモールドラベルプロセスに供された成形用樹脂に、ブリスターの発生を抑えて高い接着強度で接着することができる。したがって、このインモールド成形用ラベルが貼着されたラベル付きプラスチック容器は、ラベルが剥がれ難く、また、ラベル部分において良好な外観を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】コア部のレベル差Ｒｋと十点平均粗さＲｚjisとを求めるための平滑化粗さ曲線と負荷曲線の一例を示す図である。
【図２】本発明の実施例１における負荷曲線を示す図である。
【図３】本発明の別の実施例５における負荷曲線を示す図である。
【図４】本発明の比較例１における負荷曲線を示す図である。
【図５】本発明の別の比較例２における負荷曲線を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下において、発明の実施の形態を通じて本発明を説明するが、以下の実施形態は特許請求の範囲にかかる発明を限定するものではない。また、実施形態の中で説明されている特徴の組み合わせの全てが発明の解決手段に必須であるとは限らない。なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。また、本明細書において「主成分」というときは、対象とする物質が主成分たる物質を質量基準で最も多く含有することを言う。
【００１２】
＜＜熱可塑性樹脂フィルム＞＞
本発明の熱可塑性樹脂フィルムは、熱可塑性樹脂を含む基層と、熱可塑性樹脂を含むヒートシール層を少なくとも有する。ここで、ヒートシール層は、基層の熱可塑性樹脂よりも融点が低い熱可塑性樹脂を含む。
なお、以下の説明では、熱可塑性樹脂フィルムにおいて、基層のヒートシール層と反対側の表面を「フロント面」または「印刷面」と言い、ヒートシール層の基層と反対側の面を「バック面」、「ヒートシール層表面」または「ヒートシール面」と言うことがある。
また、本発明において、基層、ヒートシール層および後述する中間層が含む熱可塑性樹脂の「融点」は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１：１９８７「プラスチックの転移温度測定方法」に従いＤＳＣ（示差走査熱量測定）で測定される融解ピーク温度のことをいう。
本発明では、ヒートシール層表面のコア部のレベル差Ｒｋが１．２〜９．０μｍであり、ヒートシール層表面の十点平均粗さＲｚjisとコア部のレベル差Ｒｋとの比Ｒｚjis／Ｒｋが２．０〜９．０であることを特徴とする。
ヒートシール層表面のＲｋおよびＲｚjis／Ｒｋが上記の範囲にある熱可塑性樹脂フィルムは、インモールドラベルプロセスの際、ヒートシール層表面の凹凸が空気流路を形成し、ヒートシール層表面と成形用樹脂との間から空気が効率よく排出される。これにより、この熱可塑性樹脂フィルムと成形用樹脂とを、ブリスターの発生を抑えて高い接着強度で接着することができる。また、熱可塑性樹脂フィルムを積み重ねたときに、ヒートシール層表面の凹凸形状がフロント面に転写することが抑えられ、フロント面に印刷した印刷像に凹凸パターンが現れ難い。このため、この熱可塑性樹脂フィルムは、印刷情報を良好に付与することができる。
以下において、本発明で規定するＲｋおよびＲｚjis／Ｒｋ、その他の表面性状パラメーターについて詳細に説明する。
【００１３】
＜熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール層の表面性状＞
［コア部のレベル差Ｒｋについて］
本発明における「コア部のレベル差Ｒｋ」は、ＩＳＯ  １３５６５−２：１９９６およびＪＩＳ  Ｂ０６７１−２：２００２「製品の幾何特性仕様（ＧＰＳ）−形体−第２部：円筒及び円すいの測得中心線，測得中心面並びに測得形体の局部寸法」で規定する粗さ曲線の突出山部高さと突出谷部深さの間のコア部のレベル差(core roughness depth)である。
コア部のレベル差Ｒｋは、平滑化粗さ曲線および負荷曲線を用いて求められる表面性状パラメーターである。コア部のレベル差Ｒｋの求め方を、図１を参照しながら説明する。図１（ａ）は、ヒートシール面の平滑化粗さ曲線の一例であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）の平滑化粗さ曲線から求めた負荷曲線である。ただし、本発明におけるヒートシール面の平滑化粗さ曲線および負荷曲線は、図１（ａ）、（ｂ）に示すパターンに限るものではない。
コア部のレベル差Ｒｋを求めるには、平滑化粗さ曲線から負荷曲線を求め、その負荷曲線上で等価直線を引く。ここで、負荷曲線の横軸は、平滑化粗さ曲線を、ある高さで水平方向に切断したときの切断位置における、実体部分と空隙部分のうちの実体部分の割合（基準長さに対する実体部分の累積長さの割合（％）：負荷長さ率）を示し、縦軸は高さを示す。等価直線は、負荷長さ率の差ΔＭｒを４０％にして引いた負荷曲線の割線（かっせん）が、最も緩い傾斜となる直線である。この直線が負荷長さ率０％と１００％の位置で縦軸と交わる二つの高さ位置の間がコア部となり、この二つの高さ位置の差がコア部のレベル差Ｒｋとなる。通常、Ｒｋが大きい値である程、表面の主たる凹部（コア部の凹部）の容積が大きいことを意味する。また、等価直線が負荷長さ率０％の位置で縦軸と交わる位置（コア部の最上部）より高い部分が突出山部である。測定面からみて突出山部が占める面積の割合はＭｒ１で表される。
すなわち、ヒートシール面のコア部のレベル差Ｒｋが大きくなれば、空気流路を形成しうるキャビティの容積が大きくなり、インモールドラベルプロセスにおいて熱可塑性樹脂フィルムと成形用樹脂との間の空気の排出性が向上すると考えられる。このような点から、本発明では、ヒートシール面のコア部のレベル差Ｒｋを１．２μｍ以上に規定する。コア部のレベル差Ｒｋは、１．５μｍ以上が好ましく、２．５μｍ以上がより好ましく、３．０μｍ以上がさらに好ましい。一方、Ｒｋが大きくなりすぎると、Ｍｒ１が減少し、突出山部の面積が測定面積に対し相対的に減少することになる。そのため、熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール面と成形前の樹脂との接触面積が減少し、接着強度が低くなる可能性がある。従って、本発明では、ラベル付きプラスチック容器におけるラベル（熱可塑性樹脂フィルム）の接着強度を高くする観点から、ヒートシール層表面のコア部のレベル差Ｒｋを９．０μｍ以下に規定する。コア部のレベル差Ｒｋは、８．５μｍ以下が好ましく、８．０μｍ以下がより好ましい。
【００１４】
［十点平均粗さＲｚjis、Ｒｚjis／Ｒｋについて］
本発明における「十点平均粗さＲｚjis」は、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３「製品の幾何特性仕様（ＧＰＳ）−表面性状：輪郭曲線方式−用語，定義及び表面性状パラメーター」附属書１で規定する十点平均粗さ(ten point height of roughness profile)である。すなわち、粗さ曲線からその平均線の方向に基準長さだけを抜き取り、この抜き取り部分の平均線から縦倍率の方向に測定した、最も高い山頂から５番目までの山頂の標高（Ｙｐ）の絶対値と、最も低い谷底から５番目までの谷底の標高（Ｙｖ）の絶対値との和を求め、この値を５で除してマイクロメートル（μｍ）で表したものをいう。通常、Ｒｚjisが大きい値である程、より深い凹部（より高い凸部）を表面に有することを意味する。
したがって、ヒートシール面の十点平均粗さＲｚjisが大きくなれば、空気流路を形成しうるキャビティが深くなるため、インモールドラベルプロセスにおいて熱可塑性樹脂フィルムと成形用樹脂との間の空気の排出性が向上することが期待できる。このような点から、ヒートシール面の十点平均粗さＲｚjisは、９．０μｍ以上が好ましく、１５μｍ以上がより好ましい。一方、ヒートシール面の十点平均粗さＲｚjisが大きすぎると、熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール面と成形前の樹脂との接触面積が減少し、接着強度が低くなる可能性がある。従って、ラベル付きプラスチック容器におけるラベル（熱可塑性樹脂フィルム）の接着強度を高くする観点から、ヒートシール面の平均粗さＲｚjisは３０μｍ以下が好ましく、２５μｍ以下がより好ましい。
ところが、キャビティが深くても、キャビティの幅が狭ければ十分な空気の排出性が得られないことが判明した。キャビティの幅の指標が前述のＲｋである。一方、熱可塑性樹脂フィルム同士をヒートシール面とフロント面が接するように重ねあわせて荷重をかけた場合、ヒートシール面の突起部とフロント面との接触面積が小さいと、その接触部分にかかる圧力が高くなり、ヒートシール面の突起部の形状（凹凸形状）がフロント面に転写されやすくなると考えられる。よって、ヒートシール面の凹凸形状がフロント面に転写されることを抑えるためには、ヒートシール面の突起部とフロント面の接触面積を評価する指標が必要になる。その指標の１つがＲｚjis／Ｒｋであり、指標のもう１つがＭｒ１である。
ここで、Ｒｚjis／Ｒｋは、コア部の高さに対する突出山部の高さの比率であり、コア部の高さＲｋが一定のとき、Ｒｚjis／Ｒｋが大きくなれば、突出山部の底面積は変化なく、突出山部の高さが高くなり、突出山部が急峻な傾斜を有することを意味する。ここで突出山部の面積は後述のＭｒ１に相当する。すなわち、キャビティの幅を広げるためには突出山部の底面積を狭くするほうが良いことから、Ｒｚjis／Ｒｋが大きいほうが、ヒートシール面と樹脂との間の空気の排出性が向上する傾向がある。一方、ヒートシール面とフロント面との接触面積を広くするためには突出山部の傾斜が急峻でないほうがよいことから、Ｒｚjis／Ｒｋが小さいほうが、ヒートシール面の凹凸形状がフロント面に転写しにくくなる傾向がある。
以上の点から、本発明においてはＲｚjis／Ｒｋは２．０以上であり、３．０以上が好ましく、４．０以上がより好ましい。また、Ｒｚjis／Ｒｋは９．０以下であり、８．０以下が好ましく、７．０以下がより好ましい。これにより、熱可塑性樹脂フィルムを積み重ねたときに、ヒートシール面の凹凸形状がフロント面に転写されることが抑えられるとともに、インモールドラベルプロセスにおいて、熱可塑性樹脂フィルムと成形用樹脂との間から空気が効率よく排出され、熱可塑性樹脂フィルムと成形用樹脂を、ブリスターの発生を抑えて高い接着強度で接着することが可能になる。
【００１５】
（コア部の負荷長さ率Ｍｒ１について）
本明細書中において「コア部の負荷長さ率Ｍｒ１」とは、ＩＳＯ  １３５６５−２：１９９６で規定するコア部の負荷長さ率(material portion)である。図１（ｂ）に示すように、コア部の負荷長さ率Ｍｒ１は、突出山部とコア部の分離線と負荷曲線の交点の負荷長さ率を表す。また、Ｍｒ１は上述の通り、突出山部が測定面積に占める割合ととらえることができる。したがって、キャビティの容積を大きくするためにはＭｒ１が小さいほうがよく、ヒートシール面とフロント面との接触面積を広くするためには、Ｍｒ１が大きいほうがよい。
ヒートシール面のコア部の負荷長さ率Ｍｒ１は３．７％以上であることが好ましく、５．０％以上であることがより好ましく、８．０％以上であることがさらに好ましい。また、ヒートシール面のコア部の負荷長さ率Ｍｒ１は１５．０％以下であることが好ましく、１２．０％以下であることがより好ましく、１０．０％以下であることがさらに好ましい。ヒートシール面のコア部の負荷長さ率Ｍｒ１が上記の範囲であることにより、熱可塑性樹脂フィルムを積み重ねたときに、フロント面への凹凸形状の転写がより確実に抑えられるとともに、インモールドプロセスにおいて、熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール面と成形用樹脂との間の空気がより効率よく排出されるようになる。
【００１６】
ＩＳＯ  １３５６５−２：１９９６に規定されるＲｋおよびＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３附属書１に規定されるＲｚjisを測定することができる機器としては、Ｚｙｇｏ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製の非接触表面形状測定機、株式会社小坂研究所製の高精度微細形状測定機、または株式会社キーエンス製のレーザー顕微鏡、株式会社東京精密製の表面粗さ測定機などが挙げられる。測定方法の詳細については、後述の実施例を参照することができる。
【００１７】
［その他の表面性状］
（平滑度）
本明細書中において「平滑度」とは、ＪＩＳ  Ｐ  ８１５５：２０１０で規定する王研式平滑度(Oken smoothness)である。
ヒートシール面の平滑度は、１０００秒以上であることが好ましく、２０００秒以上であることがより好ましく、３０００秒以上であることがさらに好ましい。また、ヒートシール面の平滑度は、１００００秒以下であることが好ましく、９０００秒以下であることがより好ましく、６０００秒以下であることがさらに好ましい。ヒートシール面の平滑度が上記の範囲であることにより、熱可塑性樹脂フィルムを積み重ねたときに、フロント面への凹凸形状の転写がより確実に抑えられるとともに、インモールドプロセスにおいて、熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール面と成形用樹脂との間の空気がより効率よく排出されるようになる。
【００１８】
［表面性状の制御］
ヒートシール面のＲｋ、Ｒｚjis／Ｒｋ、その他の表面性状パラメーターを本発明で規定する範囲や好ましい範囲に調整する方法としては、（１）ヒートシール層に微細フィラーを添加し、その粒径や添加量を制御する方法、（２）エンボスロールを用いてヒートシール層表面にエンボスを賦形する方法、（３）基層とヒートシール層の間に、ミクロボイドを有する中間層を設け、そのミクロボイドにヒートシール層の熱可塑性樹脂を溶け落ちさせてヒートシール面に凹部を形成する方法、（４）ヒートシール層の熱可塑性樹脂として相溶性のない組み合わせの熱可塑性樹脂を配合してヒートシール層の表面に凹凸を形成する方法等が挙げられ、２つ以上の方法を組み合わせて表面性状を制御してもよい。
これらの方法の詳細については、熱可塑性樹脂フィルムの製造方法の欄および実施例を参照することができる。
【００１９】
＜熱可塑性樹脂フィルムの層構成および製造方法＞
本発明の熱可塑性樹脂フィルムは、熱可塑性樹脂を含む基層および熱可塑性樹脂を含むヒートシール層を少なくとも有するものであり、基層とヒートシール層のみから構成されていてもよいし、この他の層を含んでいてもよい。
具体的な層構成として、基層とヒートシール層との間に中間層を有するタイプ（Ａタイプ）、基層とヒートシール層とを有し、該ヒートシール層に特定形状のエンボス加工等が施されているタイプ（Ｂタイプ）、基層とヒートシール層とを有し、該ヒートシール層が特定の組成を有するタイプ（Ｃタイプ）を例示することができる。
【００２０】
［Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルム］
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムは、基層およびヒートシール層と、基層とヒートシール層の間に設けられた中間層を有する。
【００２１】
（中間層）
中間層は、熱可塑性樹脂を４０〜８５質量％と、微細フィラーを１５〜６０質量％含む。ここで、中間層が含む熱可塑性樹脂の融点は、基層が含む熱可塑性樹脂の融点以下である。
中間層の熱可塑性樹脂としては、後述の基層が含んでよい熱可塑性樹脂から選択してもよく、後述のヒートシール層が含んでよい熱可塑性樹脂から選択してもよい。ただし、中間層が含む熱可塑性樹脂の融点が基層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低くなるように選択する。これらは１種類を単独で用いてもよいし、２種以上混合して用いることもできる。
また、中間層が含む熱可塑性樹脂は、インモールドラベルプロセス時及びラベルの使用時に基層と中間層との層間剥離およびヒートシール層と中間層との層間剥離を起こしにくくする観点から、基層で選択した熱可塑性樹脂およびヒートシール層で選択した熱可塑性樹脂の両方と接着性の高い熱可塑性樹脂を使用することが好ましい。
【００２２】
中間層が含む熱可塑性樹脂の融点は、ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の融点より高いことが好ましく、２０℃以上高いことがより好ましく、３０℃以上高いことが更に好ましい。さらに、中間層が含む熱可塑性樹脂の融点がヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも高く、且つ、後述する積層体延伸工程をヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の融点より高くかつ中間層が含む熱可塑性樹脂の融点より低い温度で行った場合、中間層に生じたミクロボイドに、ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂が溶け落ちることによって、バック面に凹部を形成することが容易になる。
【００２３】
中間層において、固形分全量に対する熱可塑性樹脂の含有量は、インモールドラベルプロセスにおいて、熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール面と成形用樹脂との間の空気排出性を向上させる観点から４０質量％以上であることが好ましい。一方、熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール面と成形前の樹脂との接触面積を稼ぐ観点から、中間層における熱可塑性樹脂の含有量は、８５質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることがより好ましく、６０質量％以下であることがさらに好ましい。
【００２４】
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有する中間層はミクロボイドを生成する核となる微細フィラーを含んでいることが好ましい。これにより、微細フィラーの粒子径や含有量を制御することにより、ヒートシール面のＲｋ、Ｒｚｊis／Ｒｋ、その他の表面性状パラメーターを適正な範囲に調整することが可能になる。微細フィラーとしては、無機微細粉末や有機フィラーが挙げられる。
無機微細粉末としては、中間層を多孔質化させることができるものであれば、その種類は特に限定されない。無機微細粉末の具体例としては、重質炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、焼成クレイ、タルク、珪藻土、白土、硫酸バリウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化チタン、チタン酸バリウム、シリカ、アルミナ、ゼオライト、マイカ、セリサイト、ベントナイト、セピオライト、バーミキュライト、ドロマイト、ワラストナイト、ガラスファイバーなどが挙げられる。またこれらを脂肪酸、高分子界面活性剤、帯電防止剤等で表面処理したものも挙げられる。なかでも重質炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、焼成クレイ、タルクが、空孔成形性が良く安価なために好ましい。
有機フィラーとしては、中間層が含む熱可塑性樹脂と非相溶であり、融点ないしガラス転移温度が該熱可塑性樹脂よりも高く、加えて該熱可塑性樹脂の溶融混練条件下で微分散するものが好ましい。有機フィラーを構成する樹脂の具体例としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアミド、ポリカーボネート、ナイロン−６、ナイロン−６，６、環状ポリオレフィン、ポリスチレン、ポリメタクリレート、ポリエチレンスルフィド、ポリフェニレンスルフィド、ポリイミド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリメチルメタクリレート、ポリ−４−メチル−１−ペンテン、環状オレフィンの単独重合体、環状オレフィンとエチレンとの共重合体などが挙げられる。さらにこれらの樹脂を架橋しておいて用いることもできる。またはメラミン樹脂のような熱硬化性樹脂の微粉末を用いてもよい。
【００２５】
無機微細粉末および有機フィラーは、これらの中から１種を選択して単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。２種以上を組合せる場合は無機微細粉末と有機フィラーの組合せであってもよい。
これらの中でも、ミクロボイドの数及びサイズを自由にコントロールする観点から無機微細粉末を選択することが好ましい。
【００２６】
無機微細粉末の平均粒子径および有機フィラーの平均分散粒子径は、熱可塑性樹脂との混合の容易さや空孔成形性から０．０１μｍ以上が好ましく、０．１μｍ以上がより好ましく、０．５μｍ以上が更に好ましい。一方、インモールドラベルプロセスにおいて、熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール面と、成形前の樹脂との接触面積を稼ぐ観点から、無機微細粉末の平均粒子径および有機フィラーの平均分散粒子径は、３０μｍ以下が好ましく、１５μｍ以下がより好ましく、５μｍ以下が更に好ましい。
ここで、「無機微細粉末の平均粒子径」とは、粒子計測装置、例えば、レーザー回折式粒子計測装置「マイクロトラック」（株式会社日機装製、商品名）により測定した累積で５０％にあたる粒子径（累積５０％粒径）のことをいう。また、「有機フィラーの平均分散粒子径」とは、溶融混練と分散により熱可塑性樹脂中に分散した有機フィラーの粒子径（平均分散粒子径）に対応し、熱可塑性樹脂フィルムの切断面の電子顕微鏡観察により粒子の少なくとも１０個の最大径を測定しその平均値を粒子径として求めたもののことをいう。
【００２７】
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有する中間層には、必要に応じて公知の添加剤を任意に添加することができる。該添加剤としては、酸化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、無機微細粉末の分散剤、高級脂肪酸金属塩などの滑剤、高級脂肪酸アミドなどのアンチブロッキング剤、染料、顔料、可塑剤、結晶核剤、離型剤、難燃剤などのものが挙げられる。
酸化防止剤を添加する場合は、立体障害フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、またはアミン系酸化防止剤等を通常０．００１〜１質量％の範囲内で使用することができる。光安定剤を使用する場合は、立体障害アミン系光安定剤、ベンゾトリアゾール系光安定剤、またはベンゾフェノン系光安定剤を通常０．００１〜１質量％の範囲内で使用することができる。分散剤や滑剤は、例えば無機微細粉末を分散させる目的で使用する。具体的には、シランカップリング剤、オレイン酸やステアリン酸等の高級脂肪酸、金属石鹸、ポリ（メタ）アクリル酸ないしはそれらの塩等を通常０．０１〜４質量％の範囲内で使用することができる。これらは、熱可塑性樹脂フィルムからなるインモールド成形用ラベルの印刷性やヒートシール性を阻害しない範囲で添加することが好ましい。
【００２８】
（基層）
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有する基層は、熱可塑性樹脂フィルムにおいてヒートシール層の支持体となるとともに、熱可塑性樹脂フィルムに機械強度や剛度等を与える。これにより、熱可塑性樹脂フィルムをインモールド成形用ラベルとして用いるときに、印刷時や金型へのラベル挿入時に必要なコシを付与し、更に耐水性、耐薬品性、必要に応じて印刷性、不透明性、軽量性、帯電防止性等を付与するものである。
【００２９】
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有する基層は熱可塑性樹脂を含む。基層に用いるのに好適な熱可塑性樹脂としては、後述のオレフィン系樹脂；ポリエステル系樹脂；ナイロン−６、ナイロン−６，６、ナイロン−６，１０、ナイロン−６，１２等のポリアミド系樹脂；ポリカーボネート、アタクティックポリスチレン、シンジオタクティックポリスチレン等のスチレン系樹脂；ポリフェニレンスルフィドが挙げられる。これらは１種類を単独で用いてもよいし、２種以上混合して用いることもできる。
【００３０】
これらの熱可塑性樹脂の中でもポリオレフィン系樹脂またはポリエステル系樹脂を用いることが好ましく、ポリオレフィン系樹脂を用いることがより好ましい。
ポリエステル系樹脂としてはポリエチレンテレフタレートやその共重合体、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、脂肪族ポリエステル等が挙げられる。
ポリオレフィン系樹脂としては、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、プロピレン系樹脂、ポリ−４−メチル−１−ペンテン、エチレン−環状オレフィン共重合体等が挙げられる。また、エチレン、プロピレン、ブチレン、ヘキセン、オクテン、ブタジエン、イソプレン、クロロプレン、メチル−１−ペンテンなどのオレフィン類の単独重合体、およびこれらオレフィン類の２種類以上からなる共重合体が挙げられる。また、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体の金属塩（アイオノマー）、エチレン・アクリル酸アルキルエステル共重合体、エチレン・メタクリル酸アルキルエステル共重合体（アルキル基の炭素数は１〜８が好ましい）、マレイン酸変性ポリエチレン、マレイン酸変性ポリプロピレン等の官能基含有ポリオレフィン系樹脂が挙げられる。
更にこれらのポリオレフィン系樹脂の中でも、フィルム成形性、防湿性、機械的強度、コストの観点からプロピレン系樹脂が好ましく用いられる。プロピレン系樹脂としては、例えばプロピレンを単独重合させたアイソタクティックないしはシンジオタクティック、および様々な立体規則性を有するホモポリプロピレンを挙げることができる。またプロピレンを主体とし、これとエチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン等のα−オレフィンとを共重合させた様々な立体規則性を有するプロピレン系共重合体を挙げることができる。プロピレン系共重合体は２元系でも３元系以上の多元系でもよく、またランダム共重合体でもブロック共重合体でもよい。  また、基層が含む熱可塑性樹脂としては、インモールドラベルプロセス時、及びラベルの使用時に基層と中間層との層間剥離を起こしにくくする観点から、中間層で選択した熱可塑性樹脂に対する接着性の高い熱可塑性樹脂を使用することが好ましい。
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有する基層には、必要に応じて上記中間層の項で列挙した無機微細粉末や有機フィラー、公知の添加剤を任意に添加することができる。
【００３１】
基層において、固形分全量に対する熱可塑性樹脂の含有量は、熱可塑性樹脂フィルムの成形性や機械強度を向上させる観点から、４０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましく、６０質量％以上であることがさらに好ましい。一方、熱可塑性樹脂フィルムに不透明性、軽量性を与える観点から、基層における熱可塑性樹脂の含有量は、９０質量％以下であることが好ましく、８５質量％以下であることがより好ましく、８０質量％以下であることがさらに好ましい。
【００３２】
基層は異なる機能を発現する層を有して複層構成になっていてもよい。こうした機能を発現する層としては、白色度、不透明度、軽量化のための低密度層、ダイスから押し出して成形するときの異物の発生を抑制したり中間層との接着力を高くしたりするためのスキン層、印刷インキの定着性に優れ、熱可塑性樹脂フィルムのフロント面に設けられる印刷適性層等が挙げられる。
【００３３】
（ヒートシール層）
ヒートシール層は、中間層の基層と反対側の表面（バック面側の表面）上に設けられている、熱可塑性樹脂を主成分とする層である。ヒートシール層は、熱可塑性樹脂フィルムと他の樹脂とを接合する接着剤の働きを有するものである。
ヒートシール層は、基層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い熱可塑性樹脂を含む。ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の融点は、基層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも１０℃以上低いことが好ましく、２０℃以上低いことがより好ましく、３０℃以上低いことがさらに好ましい。また、上記のように、ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の融点は、中間層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低いことが好ましい。
ヒートシール層に用いるのに好適な熱可塑性樹脂としては、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸アルキルエステル共重合体（アルキル基の炭素数は１〜８）、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体の金属塩（例えばＺｎ、Ａｌ、Ｌｉ、Ｋ、Ｎａから選択される金属との塩）等の樹脂が挙げられる。
また熱可塑性樹脂としては、分子内に炭素２〜２０個を有するα−オレフィンから選択された少なくとも２種以上のコモノマーを共重合して得られるα−オレフィンのランダム共重合体またはブロック共重合体が挙げられる。
炭素２〜２０個のα−オレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、メチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ペンテン、エチル−１−ペンテン、トリメチル−１−ブテン、メチルエチル−１−ブテン、１−オクテン、１−ヘプテン、メチル−１−ペンテン、エチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ヘキセン、プロピル−１−ヘプテン、メチルエチル−１−ヘプテン、トリメチル−１−ペンテン、プロピル−１−ペンテン、ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、オクタデセン等が挙げられる。これらの中でも共重合のしやすさ、経済性などの観点から、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましい。
これらの中でも、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、メタロセン触媒を用いて共重合したエチレン系共重合体が好ましい。
ヒートシール層に用いる熱可塑性樹脂は、１種類を単独で使用してもよいし、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。
【００３４】
熱可塑性樹脂がエチレンとα−オレフィンとのランダム共重合体である場合、たとえばインモールド成形時のショットサイクルを早くする観点から、メタロセン触媒を用いて共重合されたエチレン・α−オレフィン共重合体を用いることが好ましい。
エチレン・α−オレフィン共重合体を合成する際の触媒としては、メタロセン触媒、特にメタロセン・アルモキサン触媒、または、例えば、国際公開公報ＷＯ９２／０１７２３号公報等に開示されているようなメタロセン化合物と、メタロセン化合物と反応して安定なアニオンをなす化合物からなる触媒が好ましい。
【００３５】
ヒートシール層において、固形分全量に対する熱可塑性樹脂の含有量は、接着性を高める観点から、５０質量％以上であることが好ましく、６５質量％以上であることがより好ましく、８０質量％以上であることがさらに好ましい。また、ヒートシール層において、固形分の全量が熱可塑性樹脂であってもよい。
【００３６】
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層には、印刷給排紙性などハンドリングの観点から、ヒートシール性能に影響を及ぼさない範囲で帯電防止剤を配合することができる。ヒートシール層に配合するのに好適な帯電防止剤としては、１〜３級アミンまたは４級アンモニウム塩構造を有する化合物、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン、ポリエチレングリコール、ポリエチレンオキシド等の完全脂肪酸エステル又は部分脂肪酸エステルが挙げられる。
また、ヒートシール層に練り込んで使用し、徐々に表面に移行して帯電防止効果を発現する観点から低分子型の帯電防止剤を使用することができる。また、低濃度で持続的に帯電防止効果を発現する観点から高分子型の帯電防止剤を使用することができる。また、低分子型の帯電防止剤と高分子型の帯電防止剤を併用することもできる。
帯電防止剤の配合率は、ヒートシール層の固形分全量に対して、帯電防止剤の所定の性能を発揮する観点から、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．０５質量％以上であることがより好ましい。一方、インモールド成形用ラベルをプラスチック容器に貼着した場合の接着強度を確保する観点から、帯電防止剤の配合率は、ヒートシール層の固形分全量に対して、３質量％以下であることが好ましく、２質量％以下であることがより好ましく、１質量％以下であることが更に好ましい。
帯電防止剤の添加方法としては、ヒートシール層用の樹脂組成物に直接配合する方法、ヒートシール層に用いる熱可塑性樹脂と相溶性のある熱可塑性樹脂に帯電防止剤を高濃度で配合して得たマスターバッチをヒートシール層用の樹脂組成物に配合する方法が挙げられる。
【００３７】
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層には、アンチブロッキング剤を配合することができる。配合するのに好適なアンチブロッキング剤としては、乳化重合法、分散重合法、懸濁重合法、シード重合法等を用いて調製されたポリマー微粒子；シリカ、アルミナ、合成ゼオライト等の無機微粒子；Ｎ，Ｎ'−エチレンビスステアリン酸アミド、Ｎ，Ｎ'−エチレンビスオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、オレイン酸アミド、ステアリン酸アミド、べへニン酸アミド等の脂肪酸アミドが挙げられる。これらの中でも熱可塑性樹脂フィルムを重ね合せた時に、そのヒートシール層の上に重ねられた熱可塑性樹脂フィルムのフロント面を傷つけにくいポリマー微粒子または脂肪酸アミドが好ましい。また、これらのアンチブロッキング剤は、１種類を単独で使用してもよいし、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。
【００３８】
アンチブロッキング剤の配合率は、ヒートシール層の固形分全量に対して、アンチブロッキング剤の所定の性能を発揮する観点から、０．０５質量％以上であることが好ましく、０．５質量％以上であることがより好ましい。一方、インモールド成形用ラベルをプラスチック容器に貼着した場合の接着強度を確保する観点から、アンチブロッキング剤の配合率は、ヒートシール層の固形分全量に対して３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることが更に好ましい。
アンチブロッキング剤の添加方法としては、ヒートシール層用の樹脂組成物に直接配合する方法、ヒートシール層に用いる熱可塑性樹脂と相溶性のある熱可塑性樹脂にアンチブロッキング剤を高濃度で配合して得たマスターバッチをヒートシール層用の樹脂組成物に配合する方法が挙げられる。
【００３９】
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層には、必要に応じて上記中間層の項で列挙した公知の添加剤を任意に添加することができる。
これらの添加剤の配合率は、添加剤の所定の性能を発揮する観点から、ヒートシール層の固形分全量に対して０．０５質量％以上であることが好ましく、０．５質量％以上であることがより好ましい。一方、この熱可塑性樹脂フィルムからなるインモールド成形用ラベルをプラスチック容器に貼着した場合の接着強度を確保する観点から、添加剤の配合率は、ヒートシール層中の固形分全量に対して７．５質量％以下であることが好ましく、５質量％以下であることがより好ましく、３質量％以下であることが更に好ましい。
【００４０】
［Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法］
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムは、熱可塑性樹脂及び無機微細粉末を含む基層用樹脂組成物を成形してフィルムを得る成形工程と、フィルムの上に、熱可塑性樹脂及び無機微細粉末を含む第１樹脂層を形成する第１樹脂層形成工程と、第１樹脂層の上に、熱可塑性樹脂を含む第２樹脂層を形成する第２樹脂層形成工程と、フィルムと第１樹脂層と第２樹脂層とを有する積層体を、少なくとも１軸方向に延伸する積層体延伸工程を用いて製造することができる。ここで、第１樹脂層が含む熱可塑性樹脂の融点は、基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点以下であり、第２樹脂層が含む熱可塑性樹脂の融点は、基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い温度である。また、この製造方法で得られる熱可塑性樹脂フィルムにおいて、基層用樹脂組成物を成形して得たフィルムに由来する層は「基層」に対応し、第１樹脂層に由来する層は「中間層」に対応し、第２樹脂層に由来する層は「ヒートシール層」に対応する。
フィルムに用いる材料、第１樹脂層に用いる材料、第２樹脂層に用いる材料の説明については、上記の基層の材料、中間層の材料、ヒートシール層の材料についての説明をそれぞれ参照することができる。
ここで、この熱可塑性樹脂フィルムの製造方法では、さらに、第１樹脂層（中間層）が含む熱可塑性樹脂の融点が第２樹脂層（ヒートシール層）が含む熱可塑性樹脂の融点よりも高くなるように材料を選択し、且つ、積層体延伸工程を、ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の融点より高くかつ中間層が含む熱可塑性樹脂の融点より低い温度で行うと、中間層にミクロボイドを生じさせるとともに、ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂が該ミクロボイド中に溶け落ちることによって、バック面に多数の凹部を形成することができる。これにより、ヒートシール層表面のＲｋとＲｚjis／Ｒｋを、容易に本発明で規定する範囲に調整することができる。
【００４１】
各工程で用いるフィルムの成形方法や積層方法、延伸方法としては、公知の種々の要素技術を単独でもしくは組み合わせて用いることができ、特に限定されない。
フィルムの成形技術としては、例えば、スクリュー型押出機に接続された単層または多層のＴダイ、Ｉダイなどにより溶融状態の樹脂組成物をシート状に押し出すキャスト成形、カレンダー成形、圧延成形、インフレーション成形などを用いることができる。
このとき成形するフィルムは、単層構造であってもよく、２層構造、３層構造以上の多層構造のものであってもよい。例えば基層の多層化により機械特性の向上や、筆記性、耐擦過性、２次加工適性等の様々な機能の付加が可能となる。
フィルムの積層技術としては、種々の接着剤を使用したドライラミネート方式、ウェットラミネート方式および溶融ラミネート方式や、フィードブロック、マルチマニホールドを使用した多層ダイス方式（共押出方式）や、複数のダイスを使用する押出しラミネーション方式や、種々のコーターを使用した塗工方法等が挙げられる。また、多層ダイスと押出しラミネーションを組み合わせて使用することも可能である。
【００４２】
延伸技術としては、ロール群の周速差を利用したロール間縦延伸法、テンターオーブンを利用した横延伸法、これらを組み合わせた逐次二軸延伸法などが使用できる。また、ロールの圧力による圧延法、テンターオーブンとパンタグラフの組み合わせによる同時二軸延伸法、テンターオーブンとリニアモーターの組み合わせによる同時二軸延伸法などが使用できる。更には、スクリュー型押出機に接続された円形ダイを使用して溶融樹脂をチューブ状に押し出し成形した後、これに空気を吹き込む同時二軸延伸（インフレーション成形）法などが使用できる。
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムは、中間層（第１樹脂層）とヒートシール層（第２樹脂層）とが積層された後に少なくとも１軸方向に延伸されている。基層／中間層／ヒートシール層の延伸軸数は、２軸／１軸／１軸、１軸／２軸／２軸、２軸／２軸／１軸、２軸／２軸／２軸であっても良い。また、各層を積層する前に個別に延伸しておいてもよいし、積層した後にまとめて延伸してもよい。また、延伸した層を積層後に再び延伸しても差し支えない。
これらの中でも多層ダイの中で基層／中間層／ヒートシール層を積層してフィルムに成形し、これを１軸または２軸方向に延伸する方法、基層となる単層または複層の無延伸フィルムに、中間層およびヒートシール層を同時又は順次積層し、さらに１軸または２軸延伸する方法、または基層となる単層または複層の１軸延伸フィルムに、中間層およびヒートシール層を同時又は順次積層し、さらに１軸２軸延伸する方法が好ましい。
【００４３】
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムの延伸温度は、中間層にミクロボイドを生成させる観点から、中間層に用いられる熱可塑性樹脂が非結晶性樹脂の場合には、該熱可塑性樹脂のガラス転移点以上の温度であることが好ましい。また、中間層に用いられる熱可塑性樹脂が結晶性樹脂の場合には、該熱可塑性樹脂の非結晶部分のガラス転移点以上で結晶部分の融点より低いことが好ましい。一方、ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂を該ミクロボイド中に溶け落ちさせる観点から、延伸温度は、ヒートシール層に用いられる熱可塑性樹脂の結晶部分の融点より高いことが好ましい。例えば、中間層に用いられる熱可塑性樹脂がプロピレンの単独重合体（ガラス転移点約−２０℃、融点１５５〜１６７℃）であり、ヒートシール層に用いられる熱可塑性樹脂が高密度ポリエチレン（融点１２１〜１３６℃）である場合は１２３〜１６５℃が好適である。
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムを延伸する場合の延伸速度は、特に限定されるものではないが、熱可塑性樹脂フィルムの安定した延伸成形のために２０〜３５０ｍ／分の範囲内であることが好ましい。また延伸倍率は、熱可塑性樹脂フィルムに用いられる熱可塑性樹脂の延伸特性などを考慮して適宜決定される。例えば、熱可塑性樹脂フィルムに用いられる熱可塑性樹脂がプロピレンの単独重合体またはその共重合体である場合は、熱可塑性樹脂フィルムを一方向に延伸する場合の延伸倍率は、約１．５〜１２倍が好ましく、２〜１０倍がより好ましい。また、二軸延伸する場合の延伸倍率は、面積延伸倍率で１．５〜６０倍が好ましく、４〜５０倍がより好ましい。
【００４４】
Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法では、さらにヒートシール層表面にエンボス加工を施す工程を行い、ヒートシール面の表面性状を制御するようにしてもよい。エンボス加工についての説明は、［Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法］で用いるエンボス加工についての説明を参照することができる。
【００４５】
［Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルム］
Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムは、熱可塑性樹脂を含む基層および熱可塑性樹脂を含むヒートシール層を少なくとも有し、ヒートシール層表面にエンボス加工が施されることにより、ヒートシール面のコア部のレベル差Ｒｋと、十点平均粗さＲｚjisとコア部のレベル差Ｒｋとの比Ｒｚjis／Ｒｋが本発明で規定する範囲に調整されている。
【００４６】
（基層）
Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有する基層は、熱可塑性樹脂フィルムにおいてヒートシール層の支持体となるとともに、熱可塑性樹脂フィルムに機械強度や剛度等を与える。これにより、熱可塑性樹脂フィルムをインモールド成形用ラベルとして用いるときに、印刷時や金型へのラベル挿入時に必要なコシを付与し、更に耐水性、耐薬品性、必要に応じて印刷性、不透明性、軽量性、帯電防止性等を付与するものである。
【００４７】
基層は熱可塑性樹脂を含む。熱可塑性樹脂として好適な樹脂としては特に制限されないが、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムの項で列挙した種類の熱可塑性樹脂を使用できる。これらの熱可塑性樹脂の中でもポリオレフィン系樹脂またはポリエステル系樹脂を用いることが好ましく、ポリオレフィン系樹脂を用いることがより好ましい。これらは１種類を単独で用いてもよいし、２種以上混合して用いることもできる。
基層における熱可塑性樹脂の含有量は、基層の固形分全量に対して、フィルム成形性の観点から３０質量％以上であることが好ましく、４５質量％以上であることがより好ましく、６０質量％以上であることが更に好ましい。またその上限は１００質量％であってよい。Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムは、基層における熱可塑性樹脂の含有量を比較的高く設定することにより、透明熱可塑性樹脂フィルムとして好適に使用しうる。熱可塑性樹脂フィルムに白色性、不透明性、軽量性を付与する場合は、基層における熱可塑性樹脂の含有量は９０質量％以下が好ましく、８５質量％以下がより好ましく、８０質量％以下がさらに好ましい。
【００４８】
基層は、無機微細粉末および有機フィラー等の微細フィラーを含んでいてもよい。
微細フィラーとしては、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有する中間層の項で説明した種類が挙げられる。なかでも空孔成形性が良く安価である観点から、重質炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、焼成クレイ、タルクが好ましい。またインモールド成形用ラベルの白色化および不透明化の観点から酸化チタンが好ましい。
【００４９】
無機微細粉末の平均粒子径および有機フィラーの平均分散粒子径は、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有する中間層の項における説明と同様である。
基層は異なる機能を発現する層を有して複層構成になっていてもよい。こうした機能を発現する層としては、白色度、不透明度、軽量化のための低密度層、ダイスから押し出して成形するときの異物の発生を抑制したり中間層との接着力を高くしたりするためのスキン層、印刷インキの定着性に優れ、熱可塑性樹脂フィルムのフロント面に設けられる印刷適性層等が挙げられる。
【００５０】
（ヒートシール層）
ヒートシール層は、基層の一方の面（バック面側の表面）上に設けられている、熱可塑性樹脂を主成分とする層である。ヒートシール層は、熱可塑性樹脂フィルムと他の樹脂とを接合する接着剤の働きを有するものである。ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂は、基層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低いものである。ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の融点は、基層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも１０℃以上低いことが好ましく、２０℃以上低いことがより好ましく、３０℃以上低いことがさらに好ましい。
ヒートシール層に用いるのに好適な熱可塑性樹脂は、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層の項における説明が参照できる。
これらの中でも、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、メタロセン触媒を用いて共重合したエチレン系共重合体が好ましい。
ヒートシール層に用いる熱可塑性樹脂は、１種類を単独で使用してもよいし、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。
【００５１】
ヒートシール層において、固形分全量に対する熱可塑性樹脂の含有量は、接着性を高める観点から、５０質量％以上であることが好ましく、６５質量％以上であることがより好ましく、８０質量％以上であることがさらに好ましい。また、ヒートシール層において、固形分の全量が熱可塑性樹脂であってもよい。
【００５２】
Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層には、印刷給排紙性などハンドリングの観点から、ヒートシール性能に影響を及ぼさない範囲で帯電防止剤を配合することができる。ヒートシール層に配合するのに好適な帯電防止剤の種類、その配合率、および配合方法は、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層の項における説明が参照できる。
【００５３】
Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層には、アンチブロッキング剤を配合することができる。ヒートシール層に配合するのに好適なアンチブロッキング剤の種類、その配合率、および配合方法は、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層の項における説明が参照できる。
【００５４】
Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層には、公知の各種添加剤を配合することができる。ヒートシール層に配合するのに好適な添加剤の種類、その配合率、および配合方法は、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層の項における説明が参照できる。
【００５５】
［Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法］
Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムは、熱可塑性樹脂及び無機微細粉末を含む基層用樹脂組成物を成形してフィルムを得る成形工程と、フィルムの上に、熱可塑性樹脂を含む樹脂層を形成する樹脂層形成工程と、必要に応じてフィルムを少なくとも１軸方向に延伸して延伸フィルムを得る延伸工程と、樹脂層表面にエンボス加工を行うエンボス加工工程を用いて製造することができる。「延伸工程」は、「フィルムを得る成形工程」と「樹脂層形成工程」の間で行ってもよく、「樹脂層形成工程」と「エンボス加工工程」の間で行ってもよく、「エンボス加工工程」の後に行ってもよい。
ここで、樹脂層が含む熱可塑性樹脂の融点は、基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い温度である。また、この製造方法で得られる熱可塑性樹脂フィルムにおいて、基層用樹脂組成物を成形して得たフィルムに由来する層は「基層」に対応し、樹脂層に由来する層は「ヒートシール層」に対応する。
フィルムに用いる材料および樹脂層に用いる材料の説明については、上記の基層の材料、ヒートシール層の材料についての説明をそれぞれ参照することができる。
従来の技術では、バック面におけるＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３附属書１に規定されるＲｚjis（十点平均粗さ）が３〜３０μｍであることが好ましいとされてきた。しかしながら、Ｒｚjisをこの範囲内とした熱可塑性樹脂フィルムをインモールド成形に使用した場合、熱可塑性樹脂フィルムと成形用樹脂との間の空気排出性が不十分であり、ブリスターが生じることがあった。本発明では、ＲｋおよびＲｚjis／Ｒｋを特定の範囲にするようなエンボス加工方法を採用する。
【００５６】
基層となるフィルムは、熱可塑性樹脂または熱可塑性樹脂組成物を製膜し、所望のフィルムとすることで得られる。基層は、上述の通り熱可塑性樹脂に微細フィラーおよび公知の添加剤等を任意に配合したものを製膜したものであってもよい。
【００５７】
基層となるフィルムの成形方法としては、公知の種々の要素技術を単独でもしくは組み合わせて使用することができ、その成形方法は特に限定されない。
フィルムの成形技術としては、例えば、スクリュー型押出機に接続された単層または多層のＴダイ、Ｉダイなどにより溶融状態の樹脂組成物をシート状に押し出すキャスト成形、カレンダー成形、圧延成形、インフレーション成形などを用いることができる。
このとき成形するフィルムは、単層構造であってもよく、２層構造、３層構造以上の多層構造のものであってもよい。例えば基層の多層化により機械特性の向上や、筆記性、耐擦過性、２次加工適性等の様々な機能の付加が可能となる。
フィルム（樹脂層）の積層技術としては、種々の接着剤を使用したドライラミネート方式、ウェットラミネート方式および溶融ラミネート方式や、フィードブロック、マルチマニホールドを使用した多層ダイス方式（共押出方式）や、複数のダイスを使用する押出しラミネーション方式や、種々のコーターを使用した塗工方法等が挙げられる。また、多層ダイスと押出しラミネーションを組み合わせて使用することも可能である。
【００５８】
延伸技術としては、ロール群の周速差を利用したロール間縦延伸法、テンターオーブンを利用した横延伸法、これらを組み合わせた逐次二軸延伸法などが使用できる。また、ロールの圧力による圧延法、テンターオーブンとパンタグラフの組み合わせによる同時二軸延伸法、テンターオーブンとリニアモーターの組み合わせによる同時二軸延伸法などが使用できる。更には、スクリュー型押出機に接続された円形ダイを使用して溶融樹脂をチューブ状に押し出し成形した後、これに空気を吹き込む同時二軸延伸（インフレーション成形）法などが使用できる。
基層となるフィルムが複数の層から構成される場合は、機械強度が高く、厚みの均一性に優れる観点から、少なくともその一層が少なくとも１軸方向に延伸されていることが好ましい。基層となるフィルム各層の延伸軸数は、１軸／１軸、１軸／２軸、２軸／１軸、１軸／１軸／２軸、１軸／２軸／１軸、２軸／１軸／１軸、１軸／２軸／２軸、２軸／２軸／１軸、２軸／２軸／２軸等を選択できる。複数層を延伸する場合は、各層を積層する前に個別に延伸しておいてもよいし、積層した後にまとめて延伸してもよい。また、延伸した層を積層後に再び延伸しても差し支えない。
延伸温度、延伸速度および延伸倍率は、基層となるフィルムに含まれる熱可塑性樹脂に好適な条件で行う限り特に限定されない。例えば熱可塑性樹脂がプロピレンの単独重合体（融点１５５〜１６７℃）である場合は１００〜１６６℃が好適であり、高密度ポリエチレン（融点１２１〜１３６℃）である場合は７０〜１３５℃が好適である。延伸速度は、２０〜３５０ｍ／分の範囲が好適である。延伸倍率は、例えば、熱可塑性樹脂がプロピレンの単独重合体またはその共重合体である場合に、同フィルムを一方向に延伸する場合の延伸倍率は、約１．５〜１２倍が好適であり、二軸延伸する場合の延伸倍率は、面積延伸倍率で１．５〜６０倍が好適である。
【００５９】
Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムを製造する際、ヒートシール層となる樹脂層の表面（ヒートシール面）をエンボス加工する方法としては、延伸フィルム上に樹脂層を積層するのと同時にエンボス模様を施した冷却ロールを用いて樹脂層表面を賦形する方法、延伸フィルムの上に樹脂層を積層成形しておき、その後、樹脂層表面を再加熱してエンボスを賦形する方法が挙げられる。
冷却ロールのエンボス模様としては、２．５４ｃｍ（１インチ）当りの線密度として、バック面の空気排出の観点から２０線以上が好ましく、３０線以上がより好ましく、５０線以上が更に好ましい。また、印刷面にエンボスパターンが現れにくくする観点から、１５００線以下が好ましく、１２００線以下がより好ましく、１０００線以下が更に好ましい。また、エンボスの深さとしては、インモールドラベルプロセスにおいて、熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール面と成形用樹脂との間から効率よく空気を排出させる観点から５μｍ以上が好ましく、１０μｍ以上がより好ましく、１５μｍ以上が更に好ましい。一方、熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール面と成形前の樹脂との接触面積を確保する観点から、エンボスの深さは、５０μｍ以下が好ましく、３０μｍ以下がより好ましく、２５μｍ以下がより好ましい。
また、ヒートシール層となる樹脂層にエンボスを賦形した後、加熱延伸することもできる。ただし、ヒートシール層のＲｋおよびＲｚjis／Ｒｋを上記範囲に容易に調整するためには、エンボス賦形後に加熱延伸しない場合に比べて、エンボスロールの線数は上記範囲の中で高めを選択することが好ましく、エンボスの深さは上記範囲の中で深めを選択することが好ましい。
また、Ｒｋが一定の条件では、ヒートシール層に凹エンボス賦形してもよいが、ヒートシール層に凸エンボスを賦形した方が、Ｒｚjis／Ｒｋが比較的高くなって上記範囲内に容易に調整できる観点から好ましい。
【００６０】
［Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルム］
Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムは、熱可塑性樹脂を含む基層および熱可塑性樹脂を含むヒートシール層を少なくとも有し、該ヒートシール層が特定の組成を有することにより、ヒートシール面のコア部のレベル差Ｒｋと、十点平均粗さＲｚjisとコア部のレベル差Ｒｋとの比Ｒｚjis／Ｒｋが本発明で規定する範囲に調整されている。ここで、熱可塑性樹脂を含む基層および該基層を構成する各成分の好ましい範囲と具体例は、［Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルム］における基層と同様であり、その対応する記載を参照することができる。また、Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムも、Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムと同様に、基層における熱可塑性樹脂の含有量を比較的高く設定することにより、透明熱可塑性樹脂フィルムとして好適に使用しうる。
【００６１】
（ヒートシール層）
ヒートシール層は、基層の一方の面（バック面側の表面）上に設けられている、熱可塑性樹脂を主成分とする層である。ヒートシール層は、熱可塑性樹脂フィルムと他の樹脂とを接合する接着剤の働きを有するものである。ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂は、基層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低いものである。ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の融点は、基層が含む熱可塑性樹脂の融点よりも１０℃以上低いことが好ましく、２０℃以上低いことがより好ましく、３０℃以上低いことがさらに好ましい。
Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムでは、そのヒートシール層の例として、(i)熱可塑性樹脂と微細フィラーを含有するヒートシール層と、(ii)互いに非相溶性である少なくとも２種類の熱可塑性樹脂を含有するヒートシール層を挙げることができる。
以下において、これらのヒートシール層についてそれぞれ説明する。
(i) 熱可塑性樹脂と微細フィラーを含有するヒートシール層
このヒートシール層に用いるのに好適な熱可塑性樹脂は、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層の項における説明が参照できる。
これらの中でも、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、メタロセン触媒を用いて共重合したエチレン系共重合体が好ましい。
ヒートシール層に用いる熱可塑性樹脂は、１種類を単独で使用してもよいし、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。
【００６２】
このヒートシール層は、その表面に凹凸を付与するため、無機微細粉末および有機フィラー等の微細フィラーを含む。微細フィラーとしては、ヒートシール層に凹凸を付与することができるものであれば、その種類は特に限定されない。その具体例として、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有する中間層の項で説明した種類と同様のものが挙げられる。無機微細粉末としては、凹凸賦形性が良く安価である観点から、重質炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、アルミナ、シリカ、ゼオライト、酸化チタンが好ましい。有機フィラーについては、長径と短径の比率（アスペクト比）を比較的自由に設定できるため、上記の中間層の項で例示した有機フィラーを、いずれも好ましく用いることができる。無機微細粉末および有機フィラーは、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。２種以上を組み合わせる場合は、無機微細粉末と有機フィラーの組合せであってもよいが、無機微細粉末または有機フィラーのいずれか一方を用いることが好ましい。
微細フィラーは、アスペクト比が１〜１．５のものと、アスペクト比が１．５より大きく１０以下のものを組み合わせて使用することが好ましい。微細フィラーとして、アスペクト比が１〜１．５のもののみを使用した場合は、Ｒｋの増加よりＲｚjisの増加が顕著で、Ｒｚjis／Ｒｋが増大しやすい傾向がある。一方、アスペクト比が１．５より大きく１０以下のもののみを使用した場合は、Ｒｚjisの増加よりＲｋの増加が顕著で、Ｒｚjis／Ｒｋが減少しやすい傾向がある。微細フィラーとして、アスペクト比が１〜１．５のものと、アスペクト比が１．５より大きく１０以下のものとを併用することにより、Ｒｚjis／Ｒｋを本発明で規定する所定範囲に容易に調整することができる。なお、微細フィラーとしてアスペクト比が１０を超えるものを使用すると、Ｒｋが増加しにくく、Ｒｚjisも増加しにくい傾向がある。
本明細書中において「アスペクト比」とは、走査型電子顕微鏡による画像解析で観察領域の中央付近に存在する任意の２０個の粒子を選択し、個々の粒子の長径を短径で除した値を求め、２０個の値を加法平均した値のことを言う。
アスペクト比が１〜１．５である無機微細粉末の市販品として、Ｃｕｂｅ５０ＫＡＳ（いずれも備北粉化工業社製）を挙げることができ、アスペクト比が１．５より大きく１０以下である無機微細粉末の市販品として、ソフトン＃１８００、ソフトン＃１０００、ＢＦ１００、ＢＦ２００、（いずれも備北粉化工業社製）を挙げることができる。
【００６３】
微細フィラーの配合率は、Ｒｋを所定の範囲に調整する観点から、ヒートシール層の固形分全量に対して、１５質量％以上であることが好ましく、２０質量％以上であることがより好ましい。一方、インモールド成形用ラベルとしてプラスチック容器に貼着した場合の接着強度を確保する観点から、微細フィラーの配合率は、ヒートシール層の固形分全量に対して、６０質量％以下であることが好ましく、５０質量％以下であることがより好ましい。ここで、無機微細粉末と有機フィラーを併用する場合には、それらの合計量が上記範囲の配合率となるように各配合量を設定することが好ましい。
【００６４】
無機微細粉末の平均粒子径および有機フィラーの平均分散粒子径は、熱可塑性樹脂との混合の容易さからは、１〜１０μｍが好ましい。加えて、ＲｋやＲｚjis／Ｒｋを所定の範囲に調整する観点から、無機微細粉末の平均粒子径および有機フィラーの平均分散粒子径は、２〜７μｍがより好ましく、３〜６μｍがさらに好ましい。また、無機微細粉末および有機フィラーをヒートシール層から脱落させず、かつＲｋやＲｚjis／Ｒｋを所定の範囲に調整する観点から、無機微細粉末の平均粒子径および有機フィラーの平均分散粒子径は、Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層の厚みに対して５０％〜１０００％であることが好ましく、１００〜５００％であることがより好ましい。ここで、「無機微細粉末の平均粒子径」および「有機フィラーの平均分散粒子径」の定義は、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムの中間層の項で説明した通りである。
【００６５】
(ii)互いに非相溶性である少なくとも２種類の熱可塑性樹脂を含有するヒートシール層
次に、互いに非相溶性である少なくとも２種類の熱可塑性樹脂を含有するヒートシール層について説明する。
このヒートシール層は、ヒートシール層の表面に凹凸を付与するため、互いに非相溶性である少なくとも２種類の熱可塑性樹脂を含有する。互いに非相溶性である２種類以上の熱可塑性樹脂を混合して加熱溶融した後、冷却固化すると、その冷却固化の過程において、各熱可塑性樹脂の熱収縮率の差によって、自発的に凹凸のある表面が形成される。このヒートシール層では、こうした機構により表面に凹凸が付与され、ＲｋやＲｚjis／Ｒｋを本発明で規定する範囲に調整することができる。
ここで、「互いに非相溶性である」とは、上記熱可塑性樹脂の混合物のＤＳＣ（示差走査熱量測定）において、各熱可塑性樹脂の融解ピークがそれぞれ独立に観察される組み合わせのことをいう。
互いに非相溶性である少なくとも２種類の熱可塑性樹脂の組み合わせは、互いに非相溶性である２種類の熱可塑性樹脂の組み合わせであってもよいし、互いに非相溶性である３種類以上の熱可塑性樹脂の組み合わせであってもよい。ここで言う「互いに非相溶性である３種類以上の熱可塑性樹脂の組み合わせ」は、各熱可塑性樹脂が、他の熱可塑性樹脂の少なくとも１種に対して非相溶性であればよく、全ての熱可塑性樹脂に対して非相溶性である必要はない。
互いに非相溶性である熱可塑性樹脂の組み合わせとして、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン等のエチレン系樹脂の場合は、プロピレン単独重合体、（プロピレン−エチレン）ランダム共重合体等との組み合わせが挙げられる。また、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸アルキルエステル共重合体、エチレン・α−オレフィン共重合体等のエチレン系共重合体の場合は、プロピレン単独重合体等との組み合わせが挙げられる。
なお、ヒートシール層の熱可塑性樹脂は、互いに非相溶性である熱可塑性樹脂のみで構成されていてもよいし、互いに非相溶性である熱可塑性樹脂の他に、いずれの熱可塑性樹脂に対しても相溶性を有する熱可塑性樹脂（相溶性樹脂）を含んでいてもよい。ただし、相溶性樹脂の含有率は、互いに非相溶性である熱可塑性樹脂よりも小さいことが好ましい。相溶性樹脂としては、例えばＡタイプの熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール層の項で例示した熱可塑性樹脂の中から選択することができる。
また、このヒートシール層では、互いに非相溶性である熱可塑性樹脂のうち、該ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の合計質量に対する含有率（質量％）で、含有率が最も大きい成分以外は、その融点が基層が含む熱可塑性樹脂の融点以上であってもよい。
【００６６】
ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂のうち互いに非相溶性であるものは、該ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂の合計質量に対する含有率（質量％）で、含有率が最も大きい成分と、その次に含有率が大きい成分であることが好ましい。これにより、ヒートシール層のＲｋやＲｚjis／Ｒｋを、容易に所定の範囲に調整することができる。以下の説明では、上記の含有率が最も大きい熱可塑性樹脂の成分と、その次に含有率が大きい熱可塑性樹脂の成分が互いに非相溶性である場合、含有率が最も大きい方の成分を「成分（Ａ）」といい、その次に含有率が大きい成分を「成分（Ｂ）」と言う。
成分（Ａ）と成分（Ｂ）の含有率の比［成分（Ａ）の含有率／成分（Ｂ）の含有率］は、ＲｋやＲｚjis／Ｒｋを所定の範囲に調整する観点から、８０／２０〜５５／４５であることが好ましく、３０／７０〜５５／４５であることがより好ましく、４０／６０〜５５／４５であることがさらに好ましい。
また、ＲｋやＲｚjis／Ｒｋを所定の範囲に調整する観点から、成分（Ｂ）の融点は、成分（Ａ）の融点よりも高いことが好ましく、成分（Ｂ）の融点と成分（Ａ）の融点との差が２０〜１１０℃であることがより好ましく、４０〜９０℃であることがさらに好ましい。具体的には、成分（Ａ）の融点は、６０〜１４０℃であることが好ましく、７０〜１２０℃であることがより好ましい。また、成分（Ｂ）の融点は、１００〜２００℃であることが好ましく、１２０〜１８０℃であることがより好ましい。
成分（Ａ）および成分（Ｂ）の組み合わせは、上記の「互いに非相溶性である熱可塑性樹脂の組み合わせ」から適宜選択することができる。これらのうち、例えば、成分（Ａ）が直鎖状低密度ポリエチレンであり、成分（Ｂ）がプロピレン単独重合体である場合は、Ｒｋの増加よりＲｚjisの増加が顕著で、Ｒｚjis／Ｒｋが増大しやすい傾向がある。また、成分（Ａ）が直鎖状低密度ポリエチレンであり、成分（Ｂ）が（プロピレン−エチレン）ランダム共重合体である場合は、Ｒｚjisの増加よりＲｋの増加が顕著で、Ｒｚjis／Ｒｋが減少しやすい傾向がある。こうした傾向を考慮して、成分（Ａ）および成分（Ｂ）を選択することが好ましい。
【００６７】
上記の互いに非相溶性である少なくとも２種類の熱可塑性樹脂を含有するヒートシール層は、無機微細粉末および有機フィラー等の微細フィラーを含有していてもよい。これにより、ＲｋおよびＲｚjis／Ｒｋを所定の範囲に調整することがより容易になり好ましい。
たとえば成分（Ａ）が直鎖状低密度ポリエチレンであり、成分（Ｂ）が（プロピレン−エチレン）ランダム共重合体である場合、アスペクト比が１〜１．５である微細フィラーを、ヒートシール層の固形分全量に対して０．５〜５質量％添加することが好ましく、０．８〜３質量％添加することがより好ましい。成分（Ａ）および成分（Ｂ）と、アスペクト比が１〜１．５である微細フィラーを組み合わせることにより、成分（Ａ）と成分（Ｂ）を含み、微細フィラーを含有していないヒートシール層や、アスペクト比が１〜１．５の微細フィラーを含んでいるが、成分（Ａ）に成分（Ｂ）を組み合わせていないヒートシール層に比べて、Ｒｋが増加し、Ｒｚjis／Ｒｋも増加する傾向がある。これにより、成分（Ａ）と成分（Ｂ）のような、互いに非相溶性である少なくとも２種類の熱可塑性樹脂の使用やアスペクト比が１〜１．５の微細フィラーの添加だけでは得られない、顕著な効果が得られる。
また、成分（Ａ）が直鎖状低密度ポリエチレンであり、成分（Ｂ）が（プロピレン−エチレン）ランダム共重合体である場合、アスペクト比が１．５より大きく１０以下である微細フィラーを、ヒートシール層の固形分全量に対して１０〜３５質量％添加することが好ましく、１５〜３０質量％添加することがより好ましい。
【００６８】
Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層には、公知の各種添加剤を配合することができる。ヒートシール層に配合するのに好適な添加剤の種類、その配合率、および配合方法は、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムが有するヒートシール層の項における説明が参照できる。
【００６９】
［Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法］
Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムは、熱可塑性樹脂及び無機微細粉末を含む基層用樹脂組成物を成形してフィルムを得る成形工程と、フィルムの上に、熱可塑性樹脂を含む樹脂層を形成する樹脂層形成工程と、必要に応じてフィルムを少なくとも１軸方向に延伸して延伸フィルムを得る延伸工程を用いて製造することができる。ここで、樹脂層が含む上記成分（Ａ）の熱可塑性樹脂の融点は、基層用樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂の融点よりも低い温度である。また、この製造方法で得られる熱可塑性樹脂フィルムにおいて、基層用樹脂組成物を成形して得たフィルムに由来する層は「基層」に対応し、樹脂層に由来する層は「ヒートシール層」に対応する。
ヒートシール層として、微細フィラーを含有するものを形成する場合には、熱可塑性樹脂と微細フィラーを含む樹脂組成物を用いて樹脂層を形成し、ヒートシール層として、互いに非相溶性である少なくとも２種類の熱可塑性樹脂を含有するものを形成する場合には、樹脂層の熱可塑性樹脂として、互いに非相溶性である少なくとも２種類の熱可塑性樹脂を含有するものを使用する。フィルムに用いる材料および樹脂層に用いる材料の説明については、上記の基層の材料、ヒートシール層の材料についての説明をそれぞれ参照することができ、樹脂層の熱可塑性樹脂には、上記の成分（Ａ）および成分（Ｂ）に相当するものを用いることが好ましい。
従来の技術では、バック面におけるＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３附属書１に規定されるＲｚjis（十点平均粗さ）が３〜３０μｍであることが好ましいとされてきた。しかしながら、Ｒｚjisをこの範囲内とした熱可塑性樹脂フィルムをインモールド成形に使用した場合、熱可塑性樹脂フィルムと成形用樹脂との間の空気排出性が不十分であり、ブリスターが生じることがあった。本発明では、ＲｋおよびＲｚjis／Ｒｋを特定の範囲にするようなヒートシール層の組成を採用する。
【００７０】
基層となるフィルムの成形方法、フィルム（樹脂層）の積層技術の説明は［Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法］を参照することができる。
Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムを製造する際、ヒートシール層の表面に凹凸を付与するため、熱可塑性樹脂に微細フィラーを配合する場合、ヒートシール層となる樹脂層を積層成形したのちに延伸するほうが好ましい。延伸によって微細フィラーの形状がヒートシール層となる樹脂層の表面（ヒートシール面）により反映されやすい。また、樹脂層を延伸する場合、無延伸の場合に比べて微細フィラーの量が少なくてもＲｋおよびＲｚjis／Ｒｋを特定の範囲に調整しやすく、インモールド成形用ラベルをプラスチック容器に貼着した場合の接着強度が低下しにくい効果がある。
基層となるフィルムの成形方法、フィルム（樹脂層）の延伸温度、延伸速度および延伸倍率および延伸技術の説明もまた［Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法］を参照することができる。
同様に、ヒートシール層に含まれる熱可塑性樹脂を非相溶性の２成分以上の樹脂の組み合わせとする場合、無延伸であっても自発的に凹凸のある表面を形成することが出来るが、ヒートシール層となる樹脂層を積層成形したのちに延伸するほうが好ましい。延伸を組み合わせることによって凹凸がヒートシール層となる樹脂層の表面（ヒートシール面）に強調されやすい。このとき、成分Ｂが海島構造の島となることから、延伸温度は成分（Ａ）の融点より高く、成分（Ｂ）の融点より低いことが好ましい。
【００７１】
［熱可塑性樹脂フィルムの物性］
（厚さ）
熱可塑性樹脂フィルムの厚さは、ＪＩＳ  Ｋ７１３０：１９９９「プラスチック−フィルム及びシート−厚さ測定方法」に従って測定する。熱可塑性樹脂フィルムをインモールド成形用ラベルに用いる場合、その厚さは、インモールド成形用ラベルに充分なコシを与えて、印刷時や金型挿入時のトラブルを抑制する観点から、３０μｍ以上であることが好ましく、４０μｍ以上であることがより好ましく、５０μｍ以上であることがさらに好ましい。また、大型ボトル容器における耐落下性の観点から、熱可塑性樹脂フィルムの厚さは、２００μｍ以下であることが好ましく、１５０μｍ以下であることがより好ましく、１００μｍ以下であることがより好ましい。
【００７２】
（密度）
熱可塑性樹脂フィルムの密度は、ＪＩＳ  Ｐ８１２４：２０１１「紙及び板紙−坪量の測定方法」に基づいて測定して得た坪量を、熱可塑性樹脂フィルムの厚さで割った値として求める。熱可塑性樹脂フィルムの厚さの測定方法については、上記の（厚さ）の欄に記載された測定方法を参照することができる。
熱可塑性樹脂フィルムをインモールド成形用ラベルに用いる場合、熱可塑性樹脂フィルムの密度は、インモールド成形用ラベルに充分なコシを与えて、印刷時や金型挿入時のトラブルを生じにくくする観点から、０．６ｇ／ｃｍ3以上であることが好ましく、０．６５ｇ／ｃｍ3以上であることがより好ましく、０．７ｇ／ｃｍ3以上であることがさらに好ましい。また、インモールド成形用ラベルを軽量化する観点から、熱可塑性樹脂フィルムの密度は、０．９５ｇ／ｃｍ3以下であることが好ましく、０．９ｇ／ｃｍ3以下であることがより好ましく、０．８５ｇ／ｃｍ3以下であることがさらに好ましい。熱可塑性樹脂フィルムをインモールド成形用ラベルとして使用するとき、成形後のラベルの外観にオレンジピールと称する模様が現れることがあるが、オレンジピールがデザインとして不要である場合、熱可塑性樹脂フィルムの密度として、上記範囲の中で高めの値（０．８ｇ／ｃｍ3以上）を選択すればよく、オレンジピールがデザインとして必要である場合、上記範囲の中で低めの値（０．８ｇ／ｃｍ3未満）を選択すればよい。
【００７３】
（表面抵抗率）
表面抵抗率は、２３℃、相対湿度５０％の条件下で、ＪＩＳ  Ｋ−６９１１：１９９５「熱硬化性プラスチック一般試験方法」に準拠し、２重リング法の電極を用いて測定される抵抗率である。
熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール層表面と反対側の面（フロント面）の表面抵抗率は１×１０8Ω以上であることが好ましく、５×１０8Ω以上であることがより好ましく、１×１０9Ω以上であることがさらに好ましい。また、熱可塑性樹脂フィルムのフロント面の表面抵抗率は、１×１０12Ω以下であることが好ましく、５×１０11Ω以下であることが好ましく、１×１０11Ω以下であることがさらに好ましい。これにより、熱可塑性樹脂フィルムの印刷時、ラベル製造時、インモールド成形時にフィルム又はラベルが２枚以上重なって搬送されること（重送）が抑制されるとともに、帯電インサーターを用いてインモールド成形用金型にラベルを装填するときにラベルの落下が起こりにくくなる。
【００７４】
＜＜インモールド成形用ラベル＞＞
本発明のインモールド成形用ラベルは、本発明の熱可塑性樹脂フィルムを含む。熱可塑性樹脂フィルムの説明については、上記の＜＜熱可塑性樹脂フィルム＞＞の欄に記載された説明を参照することができる。
［印刷］
本発明のインモールド成形用ラベルは、そのフロント面にバーコード、製造元、販売会社名、キャラクター、商品名、使用方法などを印刷することができる。この場合、インモールド成形用ラベルに供する熱可塑性樹脂フィルムのフロント面には印刷適性を付与することが好ましい。その方法としては、コロナ放電等の表面酸化処理や、インキ定着性に優れた物質の塗布などの表面処理が挙げられる。印刷には、グラビア印刷、オフセット印刷、フレキソ印刷、シール印刷、スクリーン印刷などの手法を採用することができる。
従来の熱可塑性樹脂フィルムからなるインモールド成形用ラベルは、バック面が有するエンボス形状がフロント面に強く転写されているため、フロント面にベタ印刷を行うとエンボスパターンが目立って現れる傾向があった。これに対して、本発明の熱可塑性樹脂フィルムを用いるインモールド成形用ラベルでは、印刷面にエンボスパターンが全く現れないか現れても目立たず、印刷情報を良好に付与することができる。
【００７５】
［打抜加工］
インモールド成形用ラベルは、本発明の熱可塑性樹脂フィルムを打抜加工により必要な形状寸法に分離することで得ることができる。ラベルに印刷情報を付与する場合、打抜加工は、印刷を行う前の熱可塑性樹脂フィルムに行ってもよいし、印刷を行った後の熱可塑性樹脂フィルムに行ってもよいが、印刷を行った後の熱可塑性樹脂フィルムに行われることが多い。打抜加工されたインモールド成形用ラベルは、プラスチック容器表面の全面に貼着されるものであってもよいし、一部に貼着される部分的なものであってもよい。例えば、インモールド成形用ラベルはインジェクション成形により付型されるカップ状のプラスチック容器の側面をぐるりと取巻くブランクラベルとして用いるものであってもよいし、中空成形により付型されるボトル状のプラスチック容器の表面および裏面に貼着されるラベルとして用いるものであってもよい。
【００７６】
＜＜ラベル付きプラスチック容器およびその製造方法＞＞
本発明のラベル付きプラスチック容器は、本発明のモールド成形用ラベルと、モールド成形用ラベルが貼着されたプラスチック容器本体を有する。
モールド成形用ラベルの説明については、上記の＜＜モールド成形用ラベル＞＞についての説明を参照することができる。
【００７７】
［プラスチック容器］
プラスチック容器の材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やその共重合体などのポリエステル系樹脂；ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）などのポリオレフィン系樹脂；ポリカーボネート樹脂等を挙げることができる。なかでも、ブロー成形し易い樹脂であることから、ポリエステル系樹脂またはポリオレフィン系樹脂を用いることが好ましい。また、これらの熱可塑性樹脂を主成分とする熱可塑性樹脂組成物を使用することが好ましい。
【００７８】
プラスチック容器の胴体は、断面が真円であってもよく、楕円形や矩形であっても構わない。断面が矩形である場合は角が曲率を有するものであることが好ましい。強度の点からは、胴体の断面は真円か真円に近い楕円形であることが好ましく、真円であることが最も好ましい。
【００７９】
［インモールド成形（ラベル付きプラスチック容器の製造方法）］
インモールド成形用ラベルをプラスチック容器に貼着する方法としては、中空成形、インジェクション成形、差圧成形等のプロセスにおいて、成形と同時にインモールド成形用ラべルを樹脂に接着する方法が挙げられる。
例えば中空成形では、インモールド成形用ラベルを、成形金型の少なくとも一つの金型のキャビティ内にラベルのバック面が金型のキャビティ側（フロント面が金型に接するよう）に向くように配置した後、吸引や静電気により金型内壁に固定する。次いで容器成形材料となる樹脂のパリソンまたはプリフォームの溶融物が金型間に導かれ、型締めした後に常法により中空成形され、該ラベルがプラスチック容器の外壁に一体に融着されたラベル付きプラスチック容器が成形される。
また例えばインジェクション成形では、インモールド成形用ラベルを、雌金型のキャビティ内にラベルのバック面が金型のキャビティ側に向くよう（フロント面が金型に接するよう）に配置した後、吸引や静電気により金型内壁に固定し、型締めした後に、容器成形材料となる樹脂の溶融物を金型内に射出し容器成形して、該ラベルがプラスチック容器の外壁に一体に融着されたラベル付きプラスチック容器が成形される。
また例えば差圧成形では、インモールド成形用ラベルを、差圧成形金型の下雌金型のキャビティ内にラベルのバック面が金型のキャビティ側に向くよう（フロント面が金型に接するよう）に設置した後、吸引や静電気により金型内壁に固定する。次いで容器成形材料となる樹脂シートの溶融物が下雌金型の上方に導かれ、常法により差圧成形され、該ラベルがプラスチック容器の外壁に一体に融着されたラベル付きプラスチック容器が成形される。差圧成形は、真空成形、圧空成形のいずれも採用できるが、一般には両者を併用し、かつプラグアシストを利用した差圧成形が好ましい。
本発明のインモールド成形用ラベルは、容器の樹脂温度が低温で成形する際のプラスチック中空成形やインジェクション成形に用いるものとして、特に有用である。
【００８０】
［接着強度］
プラスチック容器本体とラベルとの間の接着強度はＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−３：１９９９「接着剤−はく離接着強さ試験方法−第３部：Ｔ形はく離」に従って測定する。ブリスターが生じない状況下では、上記接着強度は２Ｎ／１５ｍｍ以上が好ましく、４Ｎ／１５ｍｍ以上が好ましく、６Ｎ／１５ｍｍ以上が更に好ましい。
【実施例】
【００８１】
以下に実施例および比較例を挙げて本発明の特徴をさらに具体的に説明する。
以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順等は、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することができる。したがって、本発明の範囲は以下に示す具体例により限定的に解釈されるべきものではない。【００８２】
［評価方法］
（厚さ）
熱可塑性樹脂フィルムの厚さは、ＪＩＳ  Ｋ７１３０：１９９９に基づき、定圧厚さ測定器（株式会社テクロック製、「ＰＧ−０１Ｊ」）を用いて測定した。【００８３】
（坪量）
熱可塑性樹脂フィルムの坪量は、ＪＩＳ  Ｐ８１２４：２０１１「紙及び板紙−坪量の測定方法」に基づき、１００ｍｍ×１００ｍｍサイズに打抜いたサンプルを電子天秤で秤量して測定した。【００８４】
（密度）
熱可塑性樹脂フィルムの密度は、上記で得た坪量を、上記で得た厚みで割った値として求めた。【００８５】
（王研式平滑度）
熱可塑性樹脂フィルムの王研式平滑度をＪＩＳ  Ｐ  ８１５５：２０１０「紙及び板紙−平滑度試験方法−王研法」に従って、デジタル王研式透気度、平滑度試験機（旭精工株式会社製「ＥＹＯ−５５−１Ｍ」）で測定した。【００８６】
（十点平均粗さＲｚｊｉｓ）
熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール層表面の表面粗さＲｚｊｉｓをＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３附属書１に従って、表面粗さ測定機（株式会社東京精密製、「ＳＵＲＦＣＯＭ  １５００ＤＸ」）を用いて、（５０ｍｍ×５０ｍｍ）に断裁したラベルのヒートシール面を測定長さ３０ｍｍで測定した。【００８７】
（微細フィラーのアスペクト比）
熱可塑性樹脂フィルムをミクロトーム（Ｌｅｉｃａ  Ｂｉｏｓｙｓｔｅｍｓ製、「ＲＭ２２６５」）を用いて切断して測定用サンプルを作成し、走査型電子顕微鏡（（株）トプコン製、「ＳＭ−２００」）を用いて、加速電圧１０ｋＶで熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール層断面の観察像を得た。次に画像解析装置（（株）ニレコ製、「ＬＵＺＥＸ  ＡＰ」）を用いて、観察領域から任意に２０個の粒子を選択し、個々の粒子について最大径と最小径を求め、最大径を最小径で除した値を当該粒子のアスペクト比とし、２０個の粒子のアスペクト比の値を平均して、微細フィラーのアスペクト比とした。【００８８】
（算術平均粗さＲａ、コア部のレベル差Ｒｋ、突出山部高さＲｐｋ、突出谷部深さＲｖｋ）
熱可塑性樹脂フィルムのヒートシール層表面の表面形状をＩＳＯ  １３５６５−１：１９９６に従い非接触３次元表面形状粗さ測定器（Ｚｙｇｏ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製、「ＮｅｗＶｉｅｗ５０１０」）を用いて、面方向の３次元表面形状を、測定面積：２ｍｍ×２ｍｍ、対物レンズ：２０倍、１４μｍ以下の波長をカットする条件下で測定を行い、ＩＳＯ  １３５６５−２：１９９６に従って解析ソフト（Ｚｙｇｏ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製、「ＭｅｔｒｏＰｒｏ」）を用いて解析して求めた。【００８９】
（印刷評価）
各実施例、比較例で得られたインモールド成形用ラベルを小割スリット処理し、これの片面にフレキソ印刷機（太陽機械製作所株式会社製、「ＴＣＬ」）、および紫外線硬化型フレキソインキ（Ｔ＆Ｋ ＴＯＫＡ株式会社製、「ＵＶフレキソＣＦ」）を用いて、温度２３℃、相対湿度５０％の環境下で、商品名、製造元、販売会社名、使用方法、注意事項等の文字情報およびバーコードや意匠を含む図柄を、６０ｍ／分の速度にて４色印刷を施した。次いでこれを紫外線照射器（アイグラフィック株式会社製、メタルハライド灯、１００Ｗ／ｃｍ、１灯）の下を６０ｍ／分の速度にて通過させて印刷面のインキを乾燥させて、フレキソ印刷物を得た。
適性評価（目視）：
◎：良好（ルーペ観察で外観不良は見られない）
○：良好（ルーペ観察で文字の輪郭に揺らぎが見られる）
△：可（ルーペ観察で文字の輪郭に欠損が見られる）
×：不良（目視観察で白抜けが見られる）【００９０】
（インモールド適性評価）
各実施例または比較例から得たインモールド成形用ラベルを、横１２０ｍｍ、縦１５０ｍｍの矩形に打抜加工してラベル付きプラスチック容器の製造に用いるラベルとした。
このラベルを３Ｌの内容量のボトルを成型できるブロー成形用金型の一方にヒートシール層がキャビティ側に向くように配置し、吸引を利用して金型上に固定した後、金型間に高密度ポリエチレン（日本ポリエチレン株式会社製、「ノバテックＨＤ  ＨＢ４２０Ｒ」、ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９）＝０．２ｇ／１０分、融解ピーク温度（ＪＩＳ  Ｋ７１２１：２０１２）＝１３３℃、結晶化ピーク温度（ＪＩＳ  Ｋ７１２１：２０１２）＝１１５℃、密度（ＪＩＳ  Ｋ７１１２：１９９９）＝０．９５６ｇ／ｃｍ3）を１６０℃で溶融してパリソン状に押出し、ラベルが貼着する部分のパリソンを１６０℃に設定した。次いで金型を型締めした後、４．２ｋｇ／ｃｍ2の圧空をパリソン内に供給し、１６秒間パリソンを膨張させて金型に密着させて容器状とするとともにラベルと融着させ、次いで、金型内で成型物を冷却し、型開きをしてラベル付きプラスチック容器を得た。この際、金型冷却温度は２０℃、ショットサイクル時間は３８秒／回とし、ラベル付きプラスチック容器の外観評価と接着強度の評価を実施した。【００９１】
（接着強度評価）
ラベル付きプラスチック容器を２３℃、相対湿度５０％の環境下に１週間保管した後、ＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−３：１９９９に従い、ラベル付きプラスチック容器のラベル貼着部分を１５ｍｍ幅の短冊状に切り取り、ラベルと容器との間の接着強度を、引張試験機（株式会社島津製作所製、「オートグラフＡＧＳ−Ｄ型」）を用い、３００ｍｍ／ｍｉｎの引張速度でＴ字剥離することにより求めた。
適性評価（目視）：
◎：良好（外観不良は見られない）
○：良好（若干の外観不良が発生するが、剥離は見られない）
△：可（オレンジピールが発生するが、剥離は見られず、実用上問題ない）
×：不良（ブリスターや位置ずれによる外観不良が発生する）【００９２】
［熱可塑性樹脂フィルム（Ｉ）の製造例］
実施例および比較例にて熱可塑性樹脂フィルムの製造に用いた原料を表１にまとめて示す。【００９３】
【表１】
2016133012.tif 000003
【００９４】
実施例および比較例にて熱可塑性樹脂フィルムの製造における配合、延伸条件および得られた熱可塑性樹脂フィルムの物性を表２にまとめて示す。【００９５】
【表２】
2016133012.tif 000004
【００９６】
（実施例１）
表１に記載のＰＰ１を８３質量％、ＣＡ１を１６質量％、ＴＩＯを１質量％の割合で混合した基層用材料を、２５０℃に設定した押出機にて溶融混練した後、２５０℃に設定したＴダイに供給し、シート状に押し出し、これを冷却ロールにて約６０℃まで冷却して無延伸シートを得た。次いでこの無延伸シートを、シート表面の温度が１４０℃になるよう熱ロールで再加熱した後、ロール群の周速差を利用して縦方向に４倍延伸し、冷却ロールにてシート表面の温度が約６０℃になるまで冷却して４倍延伸シートを得た。
次いで表１に記載のＰＰ２を２５質量％、ＰＰ３を１４質量％、ＣＡ１を６０質量％、ＴＩＯを１質量％の割合で混合した中間層用材料と、表１記載のＰＥ２からなるヒートシール層材料とを、２３０℃に設定した別の２台の押出機にて溶融混練した後、２３０℃に設定したＴダイよりシート状に押し出し、上記４倍延伸シートに積層し、基層／中間層／ヒートシール層の３層構造を有する積層シートを得た。
次いでこの積層シートを、テンターオーブンを用いてシート表面の温度が１６０℃になるように再加熱した後、テンターを用いて横方向に９倍延伸し、更に１７０℃に調整した熱セットゾーンによりアニーリング処理を行い、冷却ロールにて約６０℃まで冷却し、耳部をスリットして３層構造の２軸延伸樹脂フィルムを得た。
次いでこれをガイドロールでコロナ放電処理器に導き、基層側の表面に５０Ｗ・分／ｍ2の処理量でコロナ放電処理を施し、巻き取り機で巻き取って、これを熱可塑性樹脂フィルムとした。
得られた熱可塑性樹脂フィルムの負荷曲線を図２に示す。得られた熱可塑性樹脂フィルムは、厚さ７６μｍ、密度０．８１ｇ／ｃｍ3、平滑度５６６４秒、表面粗さパラメーターはそれぞれＲａ１．３３μｍ、Ｒｚjis１７．６３μｍ、Ｒｋ３．７９μｍ、Ｒｐｋ１．２４μｍ、Ｒｖｋ２．６４μｍ、Ｒｚjis／Ｒｋ４．６５であった。【００９７】
（実施例２〜１０、比較例２〜４）
実施例１において、基層用材料、中間層用材料、ヒートシール層材料、縦延伸温度、横延伸温度を表２記載の通り変更したこと以外は実施例１と同様にして熱可塑性樹脂フィルムを得た。これらの熱可塑性樹脂フィルムの厚さ、密度、平滑度、表面粗さの各パラメーターは表１の通りであった。実施例５の熱可塑性樹脂フィルムの負荷曲線を図３に示す。また、比較例２の熱可塑性樹脂フィルムの負荷曲線を図５に示す。【００９８】
（実施例１１、比較例１）
表１に記載の材料を表２に記載の割合で混合した基層用材料と、中間層用材料とをそれぞれ２５０℃に設定した別の２台の押出機にて溶融混練した後、２５０℃に設定したＴダイに供給し、Ｔダイ内で積層してシート状に押し出し、これを冷却ロールにて約６０℃まで冷却して無延伸シートを得た。次いでこの無延伸シートを、表２に記載の縦延伸温度に再加熱した後、ロール群の周速差を利用して縦方向に表２記載の倍率で延伸し、冷却ロールにて約６０℃まで冷却して延伸シートを得た。
次いでヒートシール層用材料のＰＥ１を、２３０℃に設定した押出機にて溶融混練した後、２３０℃に設定したＴダイよりシート状に押し出し、４倍延伸シートの中間層側表面に積層し、＃１５０線のグラビアエンボスを付形した金属冷却ロールとマット調ゴムロールとの間にヒートシール層側が金属冷却ロールに接するように導き、挟圧して両者を接合しながらヒートシール層側にエンボスパターンを転写し、冷却ロールにて冷却して、基層／中間層／ヒートシール層の３層構造を有する積層シートを得た。
次いでこの積層シートを、テンターオーブンを用いて表２に記載の横延伸条件に再加熱した後、テンターを用いて横方向に９倍延伸した後、更に１６０℃に調整した熱セットゾーンによりアニーリング処理を行い、冷却ロールにて約６０℃まで冷却し、耳部をスリットして３層構造の２軸延伸樹脂フィルムを得た。
次いでこれをガイドロールでコロナ放電処理器に導き、基層側の表面に５０Ｗ・分／ｍ2の処理量でコロナ放電処理を施し、巻き取り機で巻き取ってこれを熱可塑性樹脂フィルムとした。
これらの熱可塑性樹脂フィルムの厚さ、密度、平滑度、表面粗さの各パラメーターは表２に記載の通りであった。比較例１の熱可塑性樹脂フィルムの負荷曲線を図４に示す。【００９９】
（実施例１２、１３）
表１に記載のＰＰ１を７３質量％、ＣＡ１を２２質量％、ＴＩＯを５質量％の割合で混合した基層用材料と、ＰＰ２を９９質量％、ＣＡ１を１質量％の割合で混合した中間層用材料とを、それぞれ２５０℃に設定した押出機にて溶融混練した後、２５０℃に設定したＴダイに供給し、Ｔダイ内で積層してシート状に押し出し、これを冷却ロールにて約６０℃まで冷却して無延伸シートを得た。次いでこの無延伸シートを、表２に記載の縦延伸温度に再加熱した後、ロール群の周速差を利用して縦方向に５倍延伸した。
続いて、テンターオーブンを用いて表２に記載の横延伸条件に再加熱した後、テンターを用いて横方向に８倍延伸した後、更に１６０℃に調整した熱セットゾーンによりアニーリング処理を行い、冷却ロールにて約６０℃まで冷却し、耳部をスリットして、基層／中間層の２層構造を有する積層２軸延伸シートを得た。
次いで表１に記載のＰＥ１からなるヒートシール層樹脂を、２３０℃に設定した押出機にて溶融混練した後、２３０℃に設定したＴダイよりシート状に押し出し、上記積層２軸延伸シートの中間層側表面に積層し、＃２５線、深さ２５μｍのグラビアエンボスを付形した金属冷却ロールとマット調ゴムロールとの間に導き、挟圧して両者を接合しながらヒートシール層側にエンボスパターンを転写し、冷却ロールにて冷却して、基層／中間層／ヒートシール層の３層構造を有する積層シートを得た。
次いで積層シートをガイドロールでコロナ放電処理器に導き、基層側の表面に５０Ｗ・分／ｍ2の処理量でコロナ放電処理を施し、巻き取り機で巻き取って、これを熱可塑性樹脂フィルムとした。
これらの熱可塑性樹脂フィルムの厚さ、密度、平滑度、表面粗さの各パラメーターは表２に記載の通りであった。【０１００】
（実施例１４）
表１に記載のＰＰ１からなる基層用材料を、２１０℃に設定した押出機にて溶融混練した後、２５０℃に設定したＴダイに供給し、Ｔダイからシート状に押し出し、これを冷却ロールにて約６０℃まで冷却して無延伸シートを得た。次いでこの無延伸シートを、１４０℃に再加熱した後、ロール群の周速差を利用して縦方向に４倍延伸した。
続いて、テンターオーブンを用いて１５５℃に再加熱した後、テンターを用いて横方向に９倍延伸した後、更に１６０℃に調整した熱セットゾーンによりアニーリング処理を行い、冷却ロールにて約６０℃まで冷却し、耳部をスリットして、基層の透明２軸延伸シートを得た。
次いで表１に記載のＰＥ１からなるヒートシール層樹脂を、２３０℃に設定した押出機にて溶融混練した後、２３０℃に設定したＴダイよりシート状に押し出し、上記の透明２軸延伸シートの片面に積層し、＃２５線、深さ２５μｍのグラビアエンボスを付形した金属冷却ロールとマット調ゴムロールとの間に導き、挟圧して両者を接合しながらヒートシール層側にエンボスパターンを転写し、冷却ロールにて冷却して、基層／ヒートシール層の２層構造を有する積層シートを得た。
次いで積層シートをガイドロールでコロナ放電処理器に導き、基層側の表面に５０Ｗ・分／ｍ2の処理量でコロナ放電処理を施し、巻き取り機で巻き取って、これを熱可塑性樹脂フィルムとした。
この熱可塑性樹脂フィルムの厚さ、密度、平滑度、表面粗さの各パラメーターは表２に記載の通りであった。【０１０１】
（実施例１５）
表１に記載のＰＰ１を７３質量％、ＣＡ１を２２質量％、ＴＩＯを５質量％の割合で混合した基層用材料と、ＰＰ２を９９質量％、ＣＡ１を１質量％の割合で混合した中間層用材料とを、それぞれ２５０℃に設定した押出機にて溶融混練した後、２５０℃に設定したＴダイに供給し、Ｔダイ内で積層してシート状に押し出し、これを冷却ロールにて約６０℃まで冷却して無延伸シートを得た。次いでこの無延伸シートを、表２に記載の縦延伸温度に再加熱した後、ロール群の周速差を利用して縦方向に５倍延伸した。
続いて、テンターオーブンを用いて表２に記載の横延伸条件に再加熱した後、テンターを用いて横方向に８倍延伸した後、更に１６０℃に調整した熱セットゾーンによりアニーリング処理を行い、冷却ロールにて約６０℃まで冷却し、耳部をスリットして、基層／中間層の２層構造を有する積層２軸延伸シートを得た。
次いで表１に記載のＰＥ３を７６質量％、ＣＡ２を１８質量％、ＣＡ５を６質量％の割合で混合したヒートシール層樹脂を、２４０℃に設定した押出機にて溶融混練した後、２３０℃に設定したＴダイよりシート状に押し出し、上記積層２軸延伸シートの中間層側表面に積層し、冷却ロールにて冷却して、基層／中間層／ヒートシール層の３層構造を有する積層シートを得た。
次いで積層シートをガイドロールでコロナ放電処理器に導き、基層側の表面に５０Ｗ・分／ｍ2の処理量でコロナ放電処理を施し、巻き取り機で巻き取って、これを熱可塑性樹脂フィルムとした。
これらの熱可塑性樹脂フィルムの厚さ、密度、平滑度、表面粗さの各パラメーターは表２に記載の通りであった。【０１０２】
（実施例１６〜１８、比較例５〜８）
表１に記載のＰＰ１からなる基層用材料を、２１０℃に設定した押出機にて溶融混練した後、２５０℃に設定したＴダイに供給し、Ｔダイからシート状に押し出し、これを冷却ロールにて約６０℃まで冷却して無延伸シートを得た。次いでこの無延伸シートを、１４０℃に再加熱した後、ロール群の周速差を利用して縦方向に４倍延伸した。
続いて、テンターオーブンを用いて１５５℃に再加熱した後、テンターを用いて横方向に９倍延伸した後、更に１６０℃に調整した熱セットゾーンによりアニーリング処理を行い、冷却ロールにて約６０℃まで冷却し、耳部をスリットして、基層の透明２軸延伸シートを得た。
次いで表１に記載のＰＥ３、ＰＥ３と非相溶の樹脂としてＰＰ３またはＰＰ４、無機微細粉末としてＣＡ２またはＣＡ５をそれぞれ表２記載の割合で混合したヒートシール層樹脂を、２３０℃に設定した押出機にて溶融混練した後、２３０℃に設定したＴダイよりシート状に押し出し、上記の透明２軸延伸シートの片面に積層し、冷却ロールにて冷却して、基層／ヒートシール層の２層構造を有する積層シートを得た。
次いで積層シートをガイドロールでコロナ放電処理器に導き、基層側の表面に５０Ｗ・分／ｍ2の処理量でコロナ放電処理を施し、巻き取り機で巻き取って、これを熱可塑性樹脂フィルムとした。
これらの熱可塑性樹脂フィルムの厚さ、密度、平滑度、表面粗さの各パラメーターは表２に記載の通りであった。【０１０３】
各実施例及び各比較例で得られた熱可塑性樹脂フィルムをフレキソ印刷、打ち抜いて得たラベルの印刷面表面の評価、さらにラベルを用いて得たラベル付きプラスチック容器のラベル部の外観評価結果を表３にまとめて示す。【０１０４】
【表３】
2016133012.tif 000005
【０１０５】
表２および表３によれば、実施例１〜１８の熱可塑性樹脂フィルムは、ヒートシール層表面のＲｋが１．２〜９．０μｍであり、Ｒｚjis／Ｒｋが２．０〜９．０である。該熱可塑性樹脂フィルムをフレキソ印刷して得たインモールド成形用ラベルの表面評価で白抜けがなく、該インモールド成形用ラベルを貼着してなるラベル付きプラスチック容器のラベル部外観評価でブリスターや位置ずれによる外観不良が発生しなかった。
ヒートシール層表面のＲｋが９．０μｍを超える比較例１では、Ｒｋが７．１μｍの実施例１２やＲｋが８．５μｍの実施例１３に比べて、接着強度が低下する傾向があった。これはラベルのヒートシール面と成形前の樹脂との接触面積が減ったためと考えられる。一方、ヒートシール層表面のＲｋが１．２μｍより小さい比較例２、３、５〜８では、ラベル付きプラスチック容器のラベル部外観評価でブリスターが生じた。これは、空気排出のためのキャビティが浅く、空気の排出性が不良になったためと考えられる。
また、Ｒｋが適正な範囲内であり、Ｒｚjis／Ｒｋが９．０を超える比較例４は、ラベル付きプラスチック容器のラベル部外観評価でブリスターが生じた。これは、狭いキャビティが多数存在し、空気の排出性が不良になったためと考えられる。一方、Ｒｋが９．０を超え、Ｒｚjis／Ｒｋが２．０より小さい比較例１では、フレキソ印刷して得たインモールド成形用ラベルの表面評価で白抜けが生じた。これは、キャビティが広くなった代わりに隣り合う熱可塑性樹脂フィルムの接触面積が狭くなり、ヒートシール層の突起部の転写が起こりやすくなったためと考えられる。【０１０６】
少なくとも熱可塑性樹脂を含む基層および熱可塑性樹脂を含むヒートシール層を有する熱可塑性樹脂フィルムの製造において、ヒートシール層表面のＲｋが１．２〜９．０μｍであり、Ｒｚjis／Ｒｋが２．０〜９．０である表面を作る方法は、いくつかの方法がある。
実施例１〜８は、中間層に大きなミクロボイドを多数生じせしめ、該ミクロボイドに、ヒートシール層が含む熱可塑性樹脂が溶け落ちることによって、バック面に凹部を形成することを企図したもの（Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルム）である。Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法は、基層の無機微細粉末含有量より中間層の無機微細粉末含有量を増加する方法（実施例７）、中間層が含有する熱可塑性樹脂の融点を基層が含有する熱可塑性樹脂の融点より低くする方法（実施例８）、および前記２つの方法を組み合わせる方法（実施例１〜６）があることを示している。
また、実施例１２〜１４は、延伸したフィルムにヒートシール層を積層する際にエンボスロールを用いてエンボスを賦形する方法（Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルム）である。Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法は、不透明基材（実施例１２、１３）、透明基材（実施例１４）の両方に適用できることを示している。
また、実施例１５〜１８は、ヒートシールを構成する樹脂組成物が特殊な配合で、製造過程でヒートシール層表面に自発的に凹凸を生じさせる方法（Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルム）である。
Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法は、まずヒートシール層に無機微細粉末を配合する方法（実施例１５）がある。比較例５及び６と対比すれば、無機微細粉末の配合量を適正化することと、アスペクト比が１〜１．５の粒子とアスペクト比が１．５より大きく１０以下の粒子とを併用することが良いことが示唆される。また、無機微細粉末の一部または全部を有機フィラーに変更してもアスペクト比が１〜１．５の粒子として扱えばよいことも示唆される。Ｒｋが下限値に近いと、Ｒｚjis／Ｒｋが上限値に近くなりやすい傾向がある。
また、Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムの製造方法には、ヒートシール層に含まれる熱可塑性樹脂を非相溶性の２成分以上の樹脂の組み合わせとする方法（実施例１６、１７）がある。さらにヒートシール層に無機微細粉末を配合する方法との併用（実施例１８）もあるが、実施例１８と比較例５、６とを対比すると、非相溶性の樹脂と無機微粉末の配合とを併用するほうがＲｋとＲｚjis／Ｒｋとを調節しやすいことがわかる。【０１０７】
他の実施例は上記のＡ〜Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムの特徴を組み合わせることができることを示す。
実施例９、１０は、中間層に無機フィラーを比較的多量に配合する、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムの特徴と、ヒートシール層に無機微細粉末を添加する、Ｃタイプの熱可塑性樹脂フィルムの特徴とを併用した方法である。
また、実施例１１は、中間層に無機フィラーを比較的多量に配合する、Ａタイプの熱可塑性樹脂フィルムの特徴と、延伸したフィルムにヒートシール層を積層する際にエンボスロールを用いてエンボスを賦形する、Ｂタイプの熱可塑性樹脂フィルムの特徴とを併用した方法であり、エンボス法と延伸を組み合わるとＲｋおよびＲｚjis／Ｒｋを好ましい範囲に調整しやすいことを示している。
【産業上の利用可能性】
【０１０８】
本発明によれば、ラベルのハンドリング性向上による印刷時の吸排紙トラブル、バック面のエンボスパターン転写によるフロント面の印刷品質トラブル、ラベル付きプラスチック容器のブリスター発生を抑制することができることから歩留まりが改善され、生産の効率化を図ることが出来る。本発明の効果は、大容量のインモールド成形用ラベル付きプラスチック容器の製造工程及びブロー成形容器の製造工程において効果が高い。また、本発明のインモールド成形用ラベルのフロント面は良好な印刷適性を有するため、アイキャッチ効果が高い印刷を施すことができる。得られたラベル付きプラスチック容器は、多種多様な液体（例えば食用油、液体調味料、飲料、酒類、台所用洗剤、衣料用洗剤、洗髪剤、整髪剤、液体石鹸、消毒用アルコール、自動車用オイル、自動車用洗剤、農薬、殺虫剤、除草剤など）の貯蔵・運搬及び販売用の陳列に適する。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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