(57)【要約】  有機ＥＬ素子の伝搬光の割合を維持しながら、反射層もしくは反射電極と発光層との間に配される低屈折率層の膜厚を低減することのできる有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置を提供する。一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層２０３を含む有機層１０２とを有し、前記電極の一方は、有機層１０２側から透明電極１０３と発光層２０３よりも屈折率の低い低屈折率層１０４と反射層１０５とが積層されて形成され、低屈折率層１０４の屈折率は１．４以下である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層を含む有機層とを有する有機ＥＬ素子であって、
前記電極の一方は、前記有機層側から電極層と前記発光層よりも屈折率の低い低屈折率層と反射層とが積層されて形成され、前記低屈折率層の屈折率は１．４以下であることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記有機ＥＬ素子は、前記発光層よりも屈折率の低い別途の低屈折率層を有し、前記発光層は、前記低屈折率層と前記別途の低屈折率層との間に配置されていることを特徴とする、請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記低屈折率層の膜厚は、３０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内であることを特徴とする、請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層を含む有機層とを有する有機ＥＬ素子であって、
前記電極の一方は、前記有機層側から前記発光層よりも屈折率の低く且つ導電性が付与された低屈折率層と反射電極層とが積層されて形成され、前記低屈折率層の屈折率は１．４以下であることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項５】
前記低屈折率層の平均シート抵抗値は１０００Ω／□以下であることを特徴とする、請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
前記有機ＥＬ素子は、前記発光層よりも屈折率の低い別途の低屈折率層を有し、前記発光層は、前記低屈折率層と前記別途の低屈折率層との間に配置されていることを特徴とする、請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項７】
前記低屈折率層の膜厚は、３０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内であることを特徴とする、請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項８】
請求項１に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の他方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
【請求項９】
前記基板の前記有機ＥＬ素子側及び／又は前記有機ＥＬ素子側とは反対側に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項８に記載の有機ＥＬ照明装置。
【請求項１０】
請求項１に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の一方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
【請求項１１】
前記有機ＥＬ素子の他方の電極の表面に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１０に記載の有機ＥＬ照明装置。
【請求項１２】
請求項４に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の他方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
【請求項１３】
前記基板の前記有機ＥＬ素子側及び／又は前記有機ＥＬ素子側とは反対側に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１２に記載の有機ＥＬ照明装置。
【請求項１４】
請求項４に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の一方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
【請求項１５】
前記有機ＥＬ素子の他方の電極の表面に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１４に記載の有機ＥＬ照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ照明装置は、薄膜で自発光を特徴とした有機ＥＬ素子を画素として用いた照明装置である。【０００３】
このような有機ＥＬ照明装置の従来技術として、図１０に示すボトムエミッション型の照明装置が知られている。【０００４】
図１０に示す照明装置Ｌは、一対の電極Ａ、Ｂと、前記電極Ａ、Ｂの間に配置された有機化合物層Ｃ（例えば、正孔注入層Ｃ１と正孔輸送層Ｃ２と発光層Ｃ３と電子輸送層Ｃ４と電子注入層Ｃ５とが積層されて形成）とを有する有機ＥＬ素子Ｓが基板Ｋ上に配置された装置である。【０００５】
ところで、図１０に示す従来の照明装置Ｌにおいては、エバネッセントモード（表面プラズモンモードともいう）と称される減衰モード（図１１参照）によって、有機ＥＬ素子Ｓから発生するエネルギーのうち、伝搬光の割合が低下することが知られている。例えば、図１２に示すように、反射電極Ｂに対する発光層Ｃ３の位置（発光位置）が５０ｎｍである場合には、外部モードと基板モードと薄膜モードによってそれぞれ約２０％、約３４％、約４％、すなわち有機ＥＬ素子Ｓから発生したエネルギーの約５８％が伝搬光として取り扱え、当該有機ＥＬ素子Ｓから空気中に取り出すことができるものの、エバネッセントモードによって有機ＥＬ素子Ｓから発生したエネルギーの約４２％は当該有機ＥＬ素子Ｓ中で失われてしまうことが本発明者等によって確認されている。このような従来の照明装置Ｌにおいては、発光位置を大きくすることによってその伝搬光の割合を高めることができるものの、そのように発光位置を大きくすると、反射電極Ｂと発光層Ｃ３との間の電圧が上昇するといった問題や製造コストが高騰するといった問題が生じ得る。【０００６】
特許文献１には、発光効率及び色純度の向上を目的とした発光装置が開示されている。【０００７】
特許文献１に開示されている発光装置は、一対の透明電極と、前記透明電極の間に配置された発光層を含む有機化合物層とを有する有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子の光取り出し面とは逆側の透明電極が、前記有機化合物層よりも屈折率が高く、前記有機ＥＬ素子の光取り出し面とは逆側に、有機化合物層よりも屈折率が低い低屈折率層と反射膜とを有機化合物層側からこの順で有し、導波光を取り出す光取り出し構造が発光層と同一平面上に設けられている装置である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１３−０１２３７８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献１に開示されている発光装置によれば、導波光が発光装置内を反射を繰り返しながら伝搬して光取り出し層に入射し、光取り出し層に入射した導波光が反射・散乱・回折等によって伝搬角度を変換することで、導波光の一部を空気中に取り出すことができる。【００１０】
しかしながら、特許文献１に開示されている発光装置においては、低屈折率層の屈折率が規定されておらず、例えば、有機ＥＬ素子の青色発光において低屈折率層の膜厚が１００ｎｍから４００ｎｍの範囲内であり、その緑色発光において低屈折率層の膜厚が３００ｎｍから４００ｎｍの範囲内であり、発光位置に相当する低屈折率層の膜厚が比較的大きいため、反射電極と発光層との間の電圧が上昇するといった問題や製造コストが高騰するといった問題が残存し得る。【００１１】
本発明は、前記問題に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、有機ＥＬ素子の伝搬光の割合を維持しながら、反射層もしくは反射電極と発光層との間に配される低屈折率層の膜厚を低減することのできる有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記する課題を解決するために、本発明に係る有機ＥＬ素子は、一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層を含む有機層とを有する有機ＥＬ素子であって、前記電極の一方は、前記有機層側から電極層と前記発光層よりも屈折率の低い低屈折率層と反射層とが積層されて形成され、前記低屈折率層の屈折率は１．４以下であることを特徴としている。【００１３】
また、本発明に係る有機ＥＬ素子の他の形態は、一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層を含む有機層とを有する有機ＥＬ素子であって、前記電極の一方は、前記有機層側から前記発光層よりも屈折率の低く且つ導電性が付与された低屈折率層と反射電極層とが積層されて形成され、前記低屈折率層の屈折率は１．４以下であることを特徴としている。【００１４】
また、本発明に係る有機ＥＬ照明装置は、前記有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、前記基板に前記有機ＥＬ素子の他方の電極が対向配置されていることを特徴としている。【００１５】
また、本発明に係る有機ＥＬ照明装置の他の形態は、前記有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、前記基板に、前記有機ＥＬ素子の一方の電極が対向配置されていることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、反射層もしくは反射電極層と発光層との間に配される低屈折率層の屈折率を１．４以下に規定することによって、有機ＥＬ素子の伝搬光の割合を維持しながら低屈折率層の膜厚を低減でき、反射層と発光層との間の電圧の上昇を抑制することができ、かつ製造コストの高騰を抑制することができる。【００１７】
上記した以外の課題、構成及び効果は、以下の実施形態の説明により明らかにされる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態１の全体構成を示す縦断面図。
【図２】本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態２の全体構成を示す縦断面図。
【図３】本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態３の全体構成を示す縦断面図。
【図４】本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態４の全体構成を示す縦断面図。
【図５】本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態５の全体構成を示す縦断面図。
【図６】実施例１の解析用モデルによる有機ＥＬ素子の波数ベクトルと発光モードの関係を示す図。
【図７】実施例１の解析用モデルによる低屈折率層の屈折率とエネルギーモード分布の関係を示す図。
【図８】実施例１の解析用モデルによる低屈折率層の膜厚とエネルギーモード分布の関係を示す図。
【図９】実施例４の解析用モデルによる正孔注入層の屈折率とエネルギーモード分布の関係を示す図。
【図１０】従来の有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置を示す縦断面図。
【図１１】従来の有機ＥＬ素子の波数ベクトルと発光モードの関係を示す図。
【図１２】従来の有機ＥＬ照明装置の発光位置とエネルギーモード分布の関係を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態について、図面を参照して説明する。
【００２０】
（実施形態１）
図１は、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態１の全体構成を示したものであり、基板１００側から有機ＥＬ素子１０の発光を取出すボトムエミッション型の有機ＥＬ照明装置１を示したものである。
【００２１】
図示する有機ＥＬ照明装置１は、主に、有機ＥＬ素子１０と該有機ＥＬ素子１０が載置固定される基板１００とを有し、有機ＥＬ素子１０と基板１００との間、特に基板１００の有機ＥＬ素子１０側に、有機ＥＬ素子１０に閉じ込められる光を取出す光取出し層１０６が設けられている。また、有機ＥＬ素子１０と光取出し層１０６との間であって、光取出し層１０６の有機ＥＬ素子１０側には、有機ＥＬ素子１０と光取出し層１０６とを円滑に接続するための平坦化層１２０が設けられている。この平滑化層１２０は、例えば、光取出し層１０６の表面粗さＲａが５ｎｍ以上の場合に設けられる。
【００２２】
有機ＥＬ素子１０は、主に、透明電極１０１からなる陽極（他方の電極）と、透明電極１０３を含む陰極（一方の電極）１１０と、陽極と陰極との間に配置される有機層１０２とを有し、前記有機ＥＬ素子１０の陽極（透明電極１０１）が前記基板１００に対向配置されている。
【００２３】
陰極１１０は、有機層１２０側から透明電極（電極層）１０３と低屈折率層１０４と反射層１０５とが積層されて形成されている。
【００２４】
なお、有機ＥＬ照明装置１は、不図示の封止基板や補助配線、配置駆動回路、筐体などを更に有しており、陰極を構成する透明電極１０３と陽極を構成する透明電極１０１とが補助配線を介して接続されている。
【００２５】
以下、有機ＥＬ照明装置１を構成する各構成要素について詳述する。
【００２６】
［基板］
基板１００の形成素材としては、例えば、ガラス、プラスチック等の素材を適用することができる。また、有機ＥＬ照明装置１がボトムエミッション型である場合には、基板１００は透明であるが、有機ＥＬ照明装置１が後述するトップエミッション型（図５参照）である場合には、基板１００は透明であっても不透明であってもよい。透明な基板１００の形成素材としては、例えば、ガラス、石英、透明樹脂フィルム等が挙げられる。
【００２７】
また、リジットな基板よりもフレキシブルな基板の方が、デザイン性や軽量効果が大きく発現されることから、基板１００の形成素材としては、有機ＥＬ素子１０に柔軟性を付与し得る可撓性を備えた樹脂フィルムが適用されることが好ましい。このような樹脂フィルムの形成素材としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（商品名：ＪＳＲ社製）あるいはアペル（商品名：三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。
【００２８】
また、上記樹脂フィルムの表面には、無機物や有機物の被膜またはその双方からなるハイブリッド被膜が形成されていてもよく、そのような樹脂フィルムは、例えば、ＪＩＳ Ｋ ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が０．０１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のバリア性フィルムであることが好ましく、ＪＩＳ Ｋ ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が０．００１ｃｍ３／（ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ）以下、且つ、上記水蒸気透過度が０．００１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下の高バリア性フィルムであることがより好ましく、上記水蒸気透過度が０．００００１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下であることが更に好ましい。
【００２９】
このようなバリア性被膜の形成素材は、有機ＥＬ素子１０の劣化を招く因子（水分や酸素等）の浸入を抑制する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等が挙げられる。更に、この被膜の脆弱性を改良するために、被膜は無機物と有機物の積層構造を有することが好ましい。前記無機物と有機物の積層順については特に制限はないが、双方を交互に複数回積層させることが好ましい。
【００３０】
上記バリア性被膜の形成方法としては、特に制限はないが、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を適用することができる。
【００３１】
なお、有機ＥＬ照明装置１がトップエミッション型（図５参照）である場合に採用し得る不透明な基板の形成素材としては、例えば、アルミニウムやステンレス等の金属、不透明な樹脂、セラミック等が挙げられる。
【００３２】
［光取出し層］
光取出し層１０６としては、散乱微粒子による光取出し層とマイクロレンズアレイやピラミッド等の構造物による光取出し層が存在する。本実施形態において、光取出し層１０６は、有機ＥＬ素子１０内に閉じ込められた光を取出すために用いられることから、上記散乱微粒子による光取出し層と構造物による光取出し層による効果の相違は無く、双方とも適用することができる。
【００３３】
前者の微粒子を分散させた光取出し層は、主にマトリクスと微粒子からなり、このマトリクスは、有機化合物及び必要に応じて有機化合物の平均屈折率を高めるためのナノ粒子等（散乱に寄与しないサイズのナノ粒子等）からなる。このようにマトリクスの平均屈折率を高めて当該光取出し層を透明電極等に当接配置することで、より多くの光を光取出し層１０６に導入することができる。
【００３４】
上記光取出し層１０６を構成するマトリクスの形成素材としては、例えば、電離線硬化性樹脂や熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等が挙げられ、具体的には、アクリレート樹脂（エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、アクリルアクリレート、エーテルアクリレート）等のラジカル重合型モノマーもしくはオリゴマー、エポキシ樹脂等が挙げられる。ここで、電離線としては、例えば、紫外線、可視光、赤外線、電子線が挙げられる。
【００３５】
また、上記マトリクスには、必要に応じて開始剤を添加してもよい。このような開始剤としては、例えば、ＵＶラジカル発生剤（チバ・スペシャリティ・ケミカル社製イルガキュア９０７、同１２７、同１９２等）、過酸化ベンゾイル等が挙げられる。
【００３６】
また、マトリクスの別の樹脂成分としては、例えば、脂肪族系（例えば、ポリオレフィン）樹脂、ウレタン系樹脂等が挙げられ、この樹脂成分の屈折率は、好ましくは１．４〜１．８５、より好ましくは１．７〜１．８である。このような屈折率を有することで、より多くの光を光取出し層１０６のマトリクス中に取り込んで光取出し効率を高めることができる。
【００３７】
ここで、光取出し層１０６内の散乱微粒子は、可視光の領域で光の吸収のない若しくは少ない粒子（吸収率が通常３０％以下）であることが好ましい。そのような散乱微粒子の形成素材としては、例えば、酸化チタン（屈折率：２.５以上２.７以下）、酸化ジルコニウム（屈折率：２.４）、チタン酸バリウム（屈折率：２.４）、チタン酸ストロンチウム（屈折率：２.３７）、酸化ビスマス（屈折率：２.４５）等が挙げられ、これらの素材を一種単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。これらの散乱微粒子の形成素材のうち、特に、無機物からなる素材が好ましく、上記した酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、酸化ビスマス等が好ましい。更に、上記微粒子は、マトリックス中の空隙によって形成してもよい。また、上記微粒子の粒子サイズは、１００ｎｍ以上、好ましくは２００ｎｍ以上であり、通常１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下である。
【００３８】
このような光取出し層１０６は、通常、マトリックス前駆体に透明な微粒子を分散させた塗布液を基板１００に塗布することで形成される。なお、塗布液中の透明な微粒子の含有量は、形成される光取出し層においてＭｉｅ散乱が多重散乱するように調整される。この塗布液の塗布方法としては、例えば、スピンコート、ディップコート、ダイコート、キャスト、スプレーコート、グラビアコート等が適用され、特に、塗膜の均質性の観点から、スピンコート、ディップコート、ダイコート等が適用される。
【００３９】
なお、光取出し層１０６の膜厚は、２μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましい。その膜厚が２μｍよりも薄い場合には、散乱微粒子を十分な濃度で混合することが難しく、２０μｍよりも厚い場合には、均一な塗膜を形成することが困難となる。
【００４０】
また、後者のマイクロレンズアレイやピラミッド等の構造物による光取出し層においては、発光波長以上である１μｍから１００μｍ程度の構造物をその一面に配置する必要がある。その構造物の底辺の長さをｄ、底辺からの高さをｈとすると、外部へ取り出す光量を高めるために、そのアスペクト比ｈ／ｄは０．２から２までの範囲内であることが好ましい。
【００４１】
なお、有機ＥＬ照明装置１が例えばディスプレイ等のデバイス構造を採用する場合には、この光取出し層１０６を省略することができる。
【００４２】
［透明電極（陽極側）］
陽極を形成する透明電極１０１は、有機層１０２に正孔（ホール）を注入するための電極であり、この透明電極１０１の素材としては、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料等が適用され、特に、仕事関数が４ｅＶ以上の電極材料が好適に適用される。このような電極材料としては、例えば、Ａｕ（金）等の金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウムチンオキサイド）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウムジンクオキサイド）等の導電性透明材料等が挙げられる。また、これら電極材料の形成方法としては、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法、塗布法等が適用され、これにより、透明電極１０１を薄膜として形成することができる。
【００４３】
なお、透明電極１０１の光透過率は８０％以上であることが好ましい。また、透明電極１０１の平均シート抵抗値は数百Ω／□（スクエア）以下であることが好ましく、１００Ω／□以下であることがより好ましい。更に、透明電極１０１の膜厚は、電極（陽極）の透明性や導電性等を上記のように規定するため、材料により異なるが、２０〜４００ｎｍであることが好ましく、２０〜２００ｎｍであることが望ましい。
【００４４】
［有機層］
有機層１０２は、図１に示すように、透明電極１０１側から正孔注入層２０１、正孔輸送層２０２、発光層２０３、電子輸送層２０４、電子注入層２０５が積層されて形成されている。
【００４５】
なお、有機層１０２は、発光層２０３のみの単層構造で形成してもよいし、発光層２０３と正孔注入層２０１、正孔輸送層２０２、電子輸送層２０４及び電子注入層２０５の少なくとも一層とを含む多層構造で形成してもよい。また、正孔注入層２０１と正孔輸送層２０２、正孔輸送層２０２と発光層２０３、発光層２０３と電子輸送層２０４、電子輸送層２０４と電子注入層２０５はそれぞれ当接配置してもよいし、各層の間に上記した他の層を介在させて配置してもよい。すなわち、正孔注入層２０１、正孔輸送層２０２、発光層２０３、電子輸送層２０４、電子注入層２０５の積層順は適宜変更することができる。
【００４６】
＜正孔注入層＞
正孔注入層２０１は、透明電極（陽極）１０１と正孔輸送層２０２との注入障壁を減少させるための層であり、適当なイオン化ポテンシャルを有する材料から形成される。また、正孔注入層２０１は、下地となる透明電極１０１の表面の凹凸を埋める役割も果たすことが望ましい。このような正孔注入層２０１の形成素材としては、例えば、銅フタロシアニン、スターバーストアミン化合物、ポリアニリン、ポリチオフェン、酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等が挙げられる。なお、この正孔注入層２０１は適宜省略することができる。
【００４７】
＜正孔輸送層＞
正孔輸送層２０２は、透明電極１０１から正孔を輸送して発光層２０３へ注入するための層であり、正孔移動度の高い正孔輸送性材料から形成されることが好ましい。また、正孔輸送層２０２は、化学的に安定で、イオン化ポテンシャルが小さく、電子親和力が小さく、且つガラス転移温度が高いことが望ましい。このような正孔輸送層２０２の形成素材としては、例えば、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１’−ビフェニル］−４，４’ジアミン（ＴＰＤ）、４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、４，４’，４’’−トリ（Ｎ−カルバゾリル）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１，３，５−トリス［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）フェニルアミノ］ベンゼン（ｐ−ＤＰＡ−ＴＤＡＢ）、４，４’，４’’−トリス（Ｎ−カルバゾール）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１，３，５−トリス［Ｎ，Ｎ−ビス（２−メチルフェニル）−アミノ］−ベンゼン（ｏ−ＭＴＤＡＢ）、１，３，５−トリス［Ｎ，Ｎ−ビス（３−メチルフェニル）−アミノ］−ベンゼン（ｍ−ＭＴＤＡＢ）、１，３，５−トリス［Ｎ，Ｎ−ビス（４−メチルフェニル）−アミノ］−ベンゼン（ｐ−ＭＴＤＡＢ）、４，４’，４’’−トリス［１−ナフチル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（１−ＴＮＡＴＡ）、４，４’，４’’−トリス［２−ナフチル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（２−ＴＮＡＴＡ）、４，４’，４’’−トリス［ビフェニル−４−イル−（３−メチルフェニル）アミノ］トリフェニルアミン（ｐ−ＰＭＴＤＡＴＡ）、４，４’，４’’−トリス［９，９−ジメチルフルオレン−２−イル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（ＴＦＡＴＡ）、４，４’，４’’−トリス（Ｎ−カルバゾイル）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１，３，５−トリス−［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）フェニルアミノ］ベンゼン（ｐ−ＤＰＡ−ＴＤＡＢ）、１，３，５−トリス｛４−［メチルフェニル（フェニル）アミノ］フェニル｝ベンゼン（ＭＴＤＡＰＢ）、Ｎ，Ｎ’−ジ（ビフェニル−４−イル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン（ｐ−ＢＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（９，９−ジメチルフルオレン−２−イル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルフルオレン−２，７−ジアミン（ＰＦＦＡ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（９，９−ジメチルフルオレン−２−イル）−［１，１−ビフェニル］−４，４’−ジアミン（ＦＦＤ）、（ＮＤＡ）ＰＰ、４−４’−ビス［Ｎ，Ｎ’−（３−トリル）アミノ］−３−３’−ジメチルビフェニル（ＨＭＴＰＤ）等が挙げられ、これらを一種単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。
【００４８】
また、透明電極（陽極）１０１と正孔輸送層２０２との注入障壁を低下させたり、電気伝導性を向上させるために、正孔輸送層２０２の正孔輸送性材料に酸化剤を含有してもよい。このような酸化剤としては、例えば、塩化第二鉄、塩化アンモニウム、塩化ガリウム、塩化インジウム、五塩化アンチモン等のルイス酸化合物、トリニトロフルオレン等の電子受容性化合物、正孔注入材料として挙げられる酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等を適用することができ、これらを一種単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。
【００４９】
＜発光層＞
発光層２０３は、ホスト分子とドーパント分子とを含んでいる。この発光層２０３に用いる発光性有機化合物としては、任意のものを挙げることができ、例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチルベンゼン誘導体、ジスチルアリーレン（ＤＳＡ）誘導体、及び、これらの発光性有機化合物を分子内に含有するもの等が挙げられる。また、これらの化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、三重項状態からの燐光発光が可能な材料、及びこれらの材料からなる基を分子内の一部に有する化合物も好適に用いることができる。
【００５０】
＜電子輸送層＞
電子輸送層２０４は、陰極１１０（特に透明電極１０３）から電子を輸送して発光層２０３へ注入するための層であり、電子移動度の高い電子輸送性材料から形成されることが好ましい。このような電子輸送層２０４の形成素材としては、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム、オキサジアゾール誘導体、シロール誘導体、亜鉛ベンゾチアゾール錯体、バソキュプロイン（ＢＣＰ）等が挙げられ、これらを一種単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。
【００５１】
また、透明電極１０３と電子輸送層２０４との注入障壁を低下させたり、電気伝導性を向上させるために、電子輸送層１０４の電子輸送性材料に還元剤を含有してもよい。このような還元剤としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類酸化物、希土類酸化物、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類ハロゲン化物、希土類ハロゲン化物、アルカリ金属や芳香族化合物等で形成される錯体等を適用することができ、特に、セシウム（Ｃｓ）、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）、カリウム（Ｋ）等のアルカリ金属を適用することが好ましく、これらの材料を一種単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。
【００５２】
＜電子注入層＞
電子注入層２０５は、発光層２０３への電子注入効率を高めるための層であり、例えば、弗化リチウム、弗化マグネシウム、弗化カルシウム、弗化ストロンチウム、弗化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等から形成され、これらの材料を一種単独で使用して形成してもよいし、二種以上を併用して形成してもよい。なお、この電子注入層２０５は適宜省略することができる。
【００５３】
［透明電極（陰極側）］
陰極１１０を形成する透明電極１０３は、有機層１０２に電子を注入するための電極であり、この透明電極１０３の素材としては、仕事関数の小さい電極材料が好適に適用される。このような電極材料としては、例えば、ＩＴＯ（インジウムチンオキサイド）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウムジンクオキサイド）等の導電性透明材料や、グラフェン等が挙げられる。これら電極材料の形成方法としては、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法、塗布法等が適用され、これにより、透明電極１０３を薄膜として形成することができる。
【００５４】
透明電極１０１と同様に、透明電極１０３の光透過率は８０％以上であることが好ましい。また、透明電極１０３の平均シート抵抗値は数百Ω／□以下であることが好ましく、１００Ω／□以下であることがより好ましい。更に、透明電極１０３の膜厚は、電極（陰極）の透明性や導電性等を上記のように規定するため、材料により異なるが、２０〜４００ｎｍであることが好ましく、２０〜２００ｎｍであることが望ましい。
【００５５】
［低屈折率層］
低屈折率層１０４は、反射層１０５と発光層２０３との表面プラズモンカップリングを抑制するための層であり、この低屈折率層１０４の形成素材としては、例えば、メソポーラスシリカや電離線硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等が挙げられる。この低屈折率層１０４の屈折率は、有機層１０２（特に発光層２０３）の屈折率（例えば１．８）よりも低く、後述するように、好ましくは１．４以下、より好ましくは１．３以下である。なお、例えば低屈折率層１０４にナノ粒子サイズの空隙を設けることによって、低屈折率層１０４の屈折率を低減することもでき、現状の製法によれば、１．２〜１．４程度の屈折率が得られることが本発明者等によって確認されている。
【００５６】
このような低屈折率層１０４は、通常、上記素材を含む塗布液を有機層１０２に塗布することで形成される。この塗布液の塗布方法としては、例えば、スピンコート、ディップコート、ダイコート、キャスト、スプレーコート、グラビアコート等が適用され、特に、塗膜の均質性の観点から、スピンコート、ディップコート、ダイコートが好適に適用される。
【００５７】
なお、低屈折率層１０４の膜厚は、後述するように３０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが好ましく、４０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが望ましい。その膜厚が３０ｎｍよりも薄い場合には、表面プラズモンカップリングが増加して光取出し率が急激に減少したり、均一な塗膜を形成することが難しくなる。また、その膜厚が１００ｎｍよりも厚い場合には、均一な塗膜を形成することが困難となる。
【００５８】
［反射層（もしくは反射電極）］
反射層１０５は、反射率の高い材料を適用することで光取出し効率を高めることができ、例えば銀（Ａｇ）等の金属から形成される。
【００５９】
また、反射層１０５が有機層１０２に電子を注入する電極としても用いられる場合（反射電極という）（図３参照）には、仕事関数の小さい金属（例えば仕事関数が５ｅＶ以下の金属）、合金、電気伝導性化合物、及びこれらの混合物からなる電極材料が適用される。このような電極材料としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、希土類等や、これらと他の金属との合金等が挙げられ、具体的には、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／Ａｌ２Ｏ３混合物、Ａｌ／ＬｉＦ混合物等が挙げられる。また、このような反射電極の形成方法としては、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法等を適用することができ、これにより、この反射電極を薄膜として形成することができる。
【００６０】
前記反射電極の光透過率は１０％以下であることが好ましい。また、この反射電極の膜厚は、反射電極の光透過率等を上記のように規定するため、材料により異なるが、通常５００ｎｍ以下であるが好ましく、１００から２００ｎｍまでの範囲内であることが望ましい。
【００６１】
［封止基板］
封止基板（図１では不図示、図５参照）としては、例えば、ソーダライムガラスや無アルカリガラス等からなる透明ガラス板、アクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）樹脂、シクロオレフィン樹脂、オレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ナイロン樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂等からなる透明プラスチック板等が適用され、特に、適切なガスバリア膜を有するプラスチック基板が適用されることが好ましい。封止基板は、光透過性であればよく、無色透明であってもよいし、多少着色されていてもよいが、３８０ｎｍ〜７８０ｎｍの波長範囲の光を透過させることが望ましい。
【００６２】
［補助配線］
補助配線（不図示）は、透明電極１０１、１０３上に１μｍ〜２０μｍの幅でライン上に配置することで、発光した光を反射させると共に、電極同士の抵抗を低減するものである。この補助配線は、反射率が高く且つ抵抗値が低い金属や合金からなる材料から形成されることが好ましく、このような材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、これらと他の金属との合金等が挙げられ、例えば、銀、アルミニウム、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／Ａｌ２Ｏ３混合物、Ａｌ／ＬｉＦ混合物等が挙げられる。この補助配線の形成方法法としては、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法や印刷法等を適用することができ、これにより、この補助配線を薄膜として形成することができる。なお、前記補助配線の光透過率は１０％以下であることが好ましい。
【００６３】
本実施形態１によれば、反射層１０５と発光層２０３との間に当該発光層２０３よりも屈折率の低い低屈折率層１０４、特に屈折率が１．４以下である低屈折率層１０４を設けることによって、有機ＥＬ素子１０の伝搬光の割合（光取出し効率）を維持しながら低屈折率層１０４の膜厚を低減でき、反射層１０５と発光層２０３との間の電圧の上昇を抑制することができ、且つ製造コストの高騰を抑制することができる。
【００６４】
（実施形態２）
図２は、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態２の全体構成を示したものである。図２に示す実施形態２の有機ＥＬ照明装置１Ａは、上記する実施形態１の有機ＥＬ照明装置１に対して光取出し層の配置構成が相違しており、その他の構成は実施形態１とほぼ同様である。したがって、実施形態１と同様の構成については、同様の符号を付してその詳細な説明は省略する。
【００６５】
本実施形態２では、光取出し層１０６Ａが、基板１００Ａと空気層との間、即ち基板１００Ａの有機ＥＬ素子１０Ａ側とは反対側に設けられ、有機ＥＬ素子１０Ａの透明電極１０１Ａが基板１００Ａと当接するように当該有機ＥＬ素子１０Ａが基板１００Ａに載置固定されている。
【００６６】
このように、本実施形態２では、光取出し層１０６Ａが基板１００Ａの有機ＥＬ素子１０Ａ側とは反対側に設けられている場合であっても、上記する実施形態１と同様、反射層１０５Ａと発光層２０３Ａとの間に当該発光層２０３Ａよりも屈折率の低い低屈折率層１０４Ａ、特に屈折率が１．４以下である低屈折率層１０４Ａを設けることによって、有機ＥＬ素子１０Ａの光取出し効率を維持しながら低屈折率層１０４Ａの膜厚を低減することができる。
【００６７】
なお、本実施形態２では、光取出し層１０６Ａが基板１００Ａの有機ＥＬ素子１０Ａ側とは反対側に設けられ、有機ＥＬ素子１０Ａと基板１００Ａとが直接的に接続され、平坦化層が省略されている。
【００６８】
（実施形態３）
図３は、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態３の全体構成を示したものである。図３に示す実施形態３の有機ＥＬ照明装置１Ｂは、上記する実施形態２の有機ＥＬ照明装置１Ａに対して陰極側の透明電極及び反射層の配置構成が相違しており、その他の構成は実施形態２とほぼ同様である。したがって、実施形態２と同様の構成については、同様の符号を付してその詳細な説明は省略する。
【００６９】
本実施形態３では、反射層が有機層に電子を注入する電極としても用いられ（このような反射層を反射電極という）、有機ＥＬ素子１０Ｂは、主に、透明電極１０１Ｂからなる陽極（他方の電極）と、反射電極１０５Ｂを含む陰極（一方の電極）１１０Ｂと、陽極と陰極との間に配置される有機層１０２Ｂとを有している。
【００７０】
陰極１１０Ｂは、有機層１２０Ｂ側から低屈折率層１０４Ｂと反射電極（反射電極層）１０３Ｂとが積層されて形成されている。
【００７１】
ここで、低屈折率層１０４Ｂは、一般に導電性が低いため、本実施形態３では、有機層１２０Ｂと反射電極１０３Ｂとの間に配置される低屈折率層１０４Ｂに導電性物質であるカーボンナノチューブやグラフェン等を添加することにより導電性を付与している。このような低屈折率層１０４Ｂの平均シート抵抗値は、好ましくは１０００Ω／□以下である。
【００７２】
このように、本実施形態３では、有機層１２０Ｂと反射電極１０３Ｂとの間に導電性を付与した低屈折率層１０４Ｂを配置することによって、有機ＥＬ照明装置１Ｂを安定して動作させながら、有機ＥＬ素子１０Ｂの光取出し効率を維持し且つ低屈折率層１０４Ｂの膜厚を低減することができる。
【００７３】
（実施形態４）
図４は、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態４の全体構成を示したものである。図４に示す実施形態４の有機ＥＬ照明装置１Ｃは、上記する実施形態１の有機ＥＬ照明装置１に対して有機層の正孔注入層の構成が相違しており、その他の構成は実施形態１とほぼ同様である。したがって、実施形態１と同様の構成については、同様の符号を付してその詳細な説明は省略する。
【００７４】
有機層を形成する正孔注入層は、一般に発光層と同等の屈折率を有しているが、本実施形態４では、有機層１０２Ｃを形成する正孔注入層（別途の低屈折率層）２０１Ｃの屈折率が、発光層２０３Ｃ等の屈折率よりも低くなっている。
【００７５】
このように、本実施形態４では、発光層２０３Ｃに対して両側に当該発光層２０３Ｃよりも屈折率の低い低屈折率層１０４Ｂと正孔注入層２０１Ｃを配置し、低屈折率層１０４Ｂと正孔注入層（別途の低屈折率層）２０１Ｃとで発光層２０３Ｃを挟持することで、キャビティ効果により発光層２０３Ｃからの発光が基板モードから外部モードに変換されるため、例えば光取出し層１０６Ｃを省略した場合であっても、高い光取出し効率を確保することができる。
【００７６】
なお、上記する実施形態４では、有機層１０２Ｃを形成する正孔注入層２０１Ｃの屈折率を発光層２０３Ｃ等の屈折率よりも低くする形態について説明したが、発光層２０３Ｃに対して両側に当該発光層２０３Ｃよりも屈折率の低い低屈折率層が配置されれば、低屈折率層を配置する位置は適宜変更することができる。
【００７７】
（実施形態５）
図５は、本発明に係る有機ＥＬ素子及びそれを用いた有機ＥＬ照明装置の実施形態５の全体構成を示したものである。図５に示す実施形態５の有機ＥＬ照明装置１Ｄは、上記する実施形態１〜４の有機ＥＬ照明装置に対して基板側とは反対側から有機ＥＬ素子の発光を取出すトップエミッション型を採用した点が相違しており、その他の構成は実施形態１〜４とほぼ同様である。したがって、実施形態１〜４と同様の構成については、同様の符号を付してその詳細な説明は省略する。
【００７８】
図示する有機ＥＬ照明装置１Ｄは、主に、有機ＥＬ素子１０Ｄと該有機ＥＬ素子１０Ｄが載置固定される基板１００Ｄとを有し、有機ＥＬ素子１０Ｄの表面、特に有機ＥＬ素子１０Ｄの透明電極１０１Ｄの表面に光取出し層１０６Ｄが設けられている。また、光取出し層１０６Ｄに表面には封止基板１０７Ｄが配置されている。
【００７９】
有機ＥＬ素子１０Ｄは、主に、透明電極１０１Ｄからなる陽極（他方の電極）と、透明電極１０３Ｄを含む陰極（一方の電極）１１０Ｄと、陽極と陰極との間に配置される有機層１０２Ｄとを有し、前記有機ＥＬ素子１０Ｄの陰極１１０Ｄが前記基板１００Ｄに対向配置されている。
【００８０】
陰極１１０Ｄは、有機層１２０Ｄ側から透明電極（電極層）１０３Ｄと低屈折率層１０４Ｄと反射層１０５Ｄとが積層されて形成されており、前記反射層１０５Ｄが基板１００Ｄに当接配置されている。
【００８１】
この有機ＥＬ照明装置１Ｄの作製方法の一例を概説すると、まず、１．１ｍｍの厚さを有する５０ｍｍ角のガラス製の基板１００Ｄを用意する。次いで、その基板１００Ｄ上にアルミニウム（Ａｌ）を幅が２ｍｍ、厚さが１５０ｎｍとなるように約１ｎｍ／ｓの蒸着速度でマスク蒸着して反射層１０５Ｄを形成する。
【００８２】
次いで、反射層１０５Ｄ上にメソポーラスシリカ層を膜厚が５０ｎｍとなるように塗布して低屈折率層１０４Ｄを形成し、その低屈折率層１０４Ｄ上にスパッタリング法によりＩＴＯを成膜して透明電極１０３Ｄを形成する。なお、前記低屈折率層１０４Ｄの屈折率は、有機層１０２Ｄ（特に発光層２０３Ｄ）の屈折率（例えば１．８）よりも低く、後述するように、好ましくは１．４以下、より好ましくは１．３以下である。
【００８３】
次に、その透明電極１０３Ｄ上に、ジスチリルビフェニル誘導体（出光興産社製「ＤＰＶＢｉ」）の末端にカルバゾリル基を有するＤＳＡ誘導体（出光興産社製「ＢＣｚＶＢｉ」）をドープした層を厚さが２０ｎｍとなるように形成した青色発光層、α−ＮＰＤにルブレン（アクロス社製）をドープした層を厚さが１０ｎｍとなるように形成した黄色発光層、ルブレンにピロメテンホウ素錯体をドーピングした層を厚さが１０ｎｍとなるように形成した赤色発光層を積層した発光層２０３Ｄを形成する（図５に示す電子輸送層２０４Ｄと電子注入層２０５Ｄは省略）。次いで、１．３３×１０−４Ｐａの減圧下で、その発光層２０３Ｄ上に、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（株式会社同仁化学研究所製：α−ＮＰＤ）を厚さが３０ｎｍとなるように０．１〜０．２ｎｍ／ｓの蒸着速度で蒸着して正孔輸送層２０２Ｄを形成する（図５に示す正孔注入層２０１Ｄは省略）。
【００８４】
次に、その正孔輸送層２０２Ｄ上に、スパッタリング法によりＩＺＯを幅が２ｍｍの帯状となるようにマスクを用いて成膜して透明電極１０３Ｄを形成する。
【００８５】
次に、その透明電極１０３上に、透明樹脂層等のマトリクス（分散媒）に光散乱機能を有する微粒子を分散させた光取出し層１０６Ｄを形成する。なお、光取出し層１０６Ｄ内の散乱微粒子としては、例えば、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｔａ２Ｏ３、ＺｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＺｒＳｉＯ４、ＢａＴｉＯ３、ＳｒＴｉＯ３を主成分とした無機粒子や、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂等の有機粒子等を適用することができる。これらの散乱微粒子のうち、特に無機粒子が好ましく、中でもＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＢａＴｉＯ３、ＳｒＴｉＯ３、からなる粒子が好ましい。
【００８６】
次に、上記有機ＥＬ素子１０Ｄや光取出し層１０６Ｄを形成した基板１００Ｄを大気に曝すことなく、高純度の窒素ガスを循環させて高露点を保持した封止室に移動させる。また、この封止室に封止基板１０７Ｄを導入し、封止基板１０７Ｄのエッジ部分にシールディスペンサ装置を用いてシール用の光硬化樹脂を描画し、封止基板１０７Ｄの光取出し層１０６Ｄと貼り合わせられる側面に、エポキシ樹脂製の封止材料（例えば、波長５８７．６ｎｍにおける屈折率が約１．５）を塗布する。
【００８７】
そして、前記封止室内にある真空貼り合わせ装置に基板１００Ｄと封止基板１０７Ｄを導入し、基板１００Ｄ上の光取出し層１０６Ｄに封止基板１０７Ｄを貼り合せて圧着させ、有機ＥＬ素子１０Ｄ全体にＵＶ光が照射されないように遮光板を配置した状態で、封止基板１０７Ｄ側からＵＶ光を照射して光硬化樹脂を硬化させる。
【００８８】
このように作製したトップエミッション型の有機ＥＬ照明装置１Ｄにおいても、上記する実施形態１〜４と同様、反射層１０５Ｄと発光層２０３Ｄとの間に、発光層２０３Ｄよりも屈折率の低い低屈折率層１０４Ｄ、特に屈折率が１．４以下である低屈折率層１０４Ｄを設けることによって、有機ＥＬ素子１０Ｄの光取出し効率を維持しながら低屈折率層１０４Ｄの膜厚を低減でき、反射層１０５Ｄと発光層２０３Ｄとの間の電圧の上昇を抑制することができ、且つ製造コストの高騰を抑制することができる。
【００８９】
なお、本実施形態５では、主に陰極側に透明電極１０３Ｄ及び反射層１０５Ｄを用いる形態について説明したが、陰極側に反射電極を用いる場合（反射層が有機層に電子を注入する電極として用いられる場合）（実施形態３参照）においても同様の形態を有することができる。
【００９０】
｛有機ＥＬ照明装置の光取出し効率を測定した解析とその結果｝
本発明者等は、上記した実施形態１〜５のそれぞれに対応する解析用モデル（実施例１〜５）を作成し、各解析用モデルに対して低屈折率層の屈折率や膜厚を変化させた際のエネルギーモード分布解析を実施した。
【００９１】
なお、実施例１〜５では、上記した実施形態１〜５に対して電子注入層と電子輸送層を省略し、低屈折率層の厚さを調整することで発光位置（反射層もしくは反射電極に対する発光層の位置）を調整した。
【００９２】
（実施例１）
実施例１は、上記した実施形態１に対応する解析用モデルである。また、図６は、実施例１の解析用モデルによる有機ＥＬ素子の波数ベクトルと発光モードの関係を示す図であり、図７は、低屈折率層の屈折率とエネルギーモード分布の関係を示す図であり、図８は、低屈折率層の膜厚とエネルギーモード分布の関係を示す図である。
【００９３】
上記したように、従来の有機ＥＬ照明装置（図１０参照）では、表面プラズモンとのカップリング強度に相当するエバネッセントモードの大きなピークが観測された（図１１参照）。また、そのエバネッセントモードにより、発光位置が小さくなるに従って非伝搬光（有機ＥＬ素子から外部に取り出すことのできない光）の割合が大きくなり、伝搬光（有機ＥＬ素子から外部に取り出すことのできる光）が減少し、発行位置が２００ｎｍ程度で伝搬光の割合（光取出し効率）が９５％程度を確保し得ることが確認された。
【００９４】
一方で、実施例１の解析用モデルでは、反射層と発光層との間に当該発光層よりも屈折率の低い低屈折率層、特に屈折率が１．４以下である低屈折率層を設けたことにより、図６（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）に示すように、エバネッセントモードの大きなピークがほとんど観測されなかった。
【００９５】
具体的には、図７（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）に示すように、低屈折率層の屈折率が１．４以下である場合に、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が５％以下であり、伝搬光の割合（光取出し効率）が９５％以上（従来の有機ＥＬ照明装置で確保し得る光取出し効率）であることが確認された。すなわち、光取出し層を使用した場合には、実施例１の解析用モデルでは、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約１．７倍の光取出し効率を達成し得ることが実証された。
【００９６】
なお、低屈折率層の屈折率が１．５である場合に光取出し効率が９０％程度であり、低屈折率層の屈折率が有機層と同等の１．８である場合に光取出し効率が７０％程度であることが確認された。
【００９７】
また、実施例１の解析用モデルでは、図８（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３の場合）に示すように、低屈折率層の膜厚が薄い領域であっても、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が小さく、伝搬光の割合（光取出し効率）が高いことが確認された。具体的には、低屈折率層の膜厚が３０ｎｍ以上である場合に、伝搬光の割合（光取出し効率）が９５％以上であることが確認された。
【００９８】
また、低屈折率層の膜厚が４０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内である場合には、外部モードで取り出すことのできる光の割合が約４０％以上であることが確認された。すなわち、従来の有機ＥＬ照明装置（発行位置が５０ｎｍの場合）では、光取出し層を使用しない場合に外部モードで取り出すことのできる光の割合が約２０％程度である一方で、実施例１の解析用モデルでは、低屈折率層の膜厚が４０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内において外部モードで取り出すことのできる光の割合が約４０％以上となることが確認された。よって、光取出し層を使用した場合に、実施例１の解析用モデルは、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約２倍の光取出し効率および電力効率（ｌｍ／Ｗ）を達成し得ることが実証された。これにより、例えばディスプレイ等の光取出し層を使用しないデバイス構造を採用する場合であっても、低屈折率層の膜厚が４０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内である場合には、従来の有機ＥＬ照明装置よりも光取出し効率を効果的に高めることができることが実証された。
【００９９】
（実施例２）
実施例２は、上記した実施形態２に対応する解析用モデルである。
【０１００】
実施例２の解析用モデルでは、実施例１の解析用モデルと同様、低屈折率層の屈折率が１．４以下である場合に、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が低減され、伝搬光の割合（光取出し効率）が高められることが確認された。また、低屈折率層の膜厚が薄い領域であっても、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が小さく、伝搬光の割合（光取出し効率）が高いことが確認された。
【０１０１】
なお、本発明者等は、光取出し層を基板の有機ＥＬ素子側及び有機ＥＬ素子側とは反対側の双方に設けた場合にも、同様の効果が得られることを解析や実験により確認している。
【０１０２】
（実施例３）
実施例３は、上記した実施形態３に対応する解析用モデルである。
【０１０３】
本発明者等は、エネルギーモード分布解析を実施するに当たり、１００００時間の通電試験を行い、導電性物質を添加した低屈折率層のシート抵抗値を変化させた際の有機ＥＬ照明装置の動作を確認した。
【０１０４】
その結果、平均シート抵抗値が１０００Ω／□以下の領域で、１００００時間の通電試験において電圧増加が１０％程度に抑制され、有機ＥＬ照明装置が安定して動作することが確認された。なお、シート抵抗値が１０００Ω／□を超えた領域では、通電試験による電圧増加が２０％以上となり、有機ＥＬ照明装置の動作が不安定となることが確認された。
【０１０５】
そして、本発明者等は、平均シート抵抗値が１０００Ω／□である場合の実施例３の解析用モデルに対して低屈折率層の屈折率や膜厚を変化させた際のエネルギーモード分布解析を実施した。
【０１０６】
その結果、実施例３の解析用モデルでは、実施例１の解析用モデルと同様、低屈折率層の屈折率が１．４以下である場合に、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が低減され、伝搬光の割合（光取出し効率）が高められることが確認された。また、低屈折率層の膜厚が薄い領域であっても、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が小さく、伝搬光の割合（光取出し効率）が高いことが確認された。
【０１０７】
また、光取出し層を使用した場合には、実施例３の解析用モデル（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）では、実施例１の解析用モデルと同様、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約１．７倍の光取出し効率を達成し得ることが確認された。
【０１０８】
また、光取出し層を使用しない場合、実施例３の解析用モデル（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）では、実施例１の解析用モデルと同様、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約２倍の光取出し効率および電力効率（ｌｍ／Ｗ）を達成し得ることが実証された。
【０１０９】
なお、本発明者等は、光取出し層を基板の有機ＥＬ素子側、すなわち基板と透明電極の間に配置した場合にも同様の効果が得られることを解析や実験により確認している。
【０１１０】
（実施例４）
実施例４は、上記した実施形態４に対応する解析用モデルである。また、図９は、実施例４の解析用モデルによる正孔注入層（別途の低屈折率層）の屈折率とエネルギーモード分布の関係を示す図である。
【０１１１】
実施例４の解析用モデルでは、図９（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）に示すように、光取出し層を使用しない場合に外部モードで取り出すことのできる光の割合が、正孔注入層の屈折率が１．６である場合に４０％程度であり、正孔注入層の屈折率が１．３である場合に５０％程度であることが確認された。すなわち、実施例４の解析用モデルは、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約２．５倍の光取出し効率および電力効率（ｌｍ／Ｗ）を達成し得ることが実証された。
【０１１２】
また、光取出し層を使用した場合には、実施例４の解析用モデルは、図９に示すように、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約１．７倍の光取出し効率を達成し得ることが実証された。
【０１１３】
（実施例５）
実施例５は、上記した実施形態５に対応する解析用モデルである。
【０１１４】
実施例５の解析用モデルでは、実施例１の解析用モデルと同様、低屈折率層の屈折率が１．４以下である場合に、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が低減され、伝搬光の割合（光取出し効率）が高められることが確認された。また、低屈折率層の膜厚が薄い領域であっても、エバネッセントモードによる非伝搬光の割合が小さく、伝搬光の割合（光取出し効率）が高いことが確認された。
【０１１５】
また、光取出し層を使用した場合には、実施例５の解析用モデル（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）では、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約１．７倍の光取出し効率を達成し得ることが確認された。
【０１１６】
また、光取出し層を使用しない場合、実施例５の解析用モデル（有機層の屈折率が１．８、低屈折率層の屈折率が１．３、低屈折率層の膜厚が６５ｎｍの場合）では、外部モードで取り出すことのできる光の割合が約４０％以上となり、実施例１の解析用モデルと同様、従来の有機ＥＬ照明装置と比較して約２倍の光取出し効率および電力効率（ｌｍ／Ｗ）を達成し得ることが実証された。
【０１１７】
なお、上記した実施形態１〜５において、構成要素に関する数等（個数、数値、量、範囲等を含む）に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されるものではなく、特定の数以上であっても以下であってもよい。また、上記した実施形態１〜５において、構成要素等の形状や位置関係等に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかにそうでないと考えられる場合等を除き、実質的にその形状等に近似または類似するもの等を含むものとする。
【０１１８】
なお、本発明は上記した実施形態１〜５に限定されるものではなく、様々な変形形態が含まれる。例えば、上記した実施形態１〜５は本発明を分かりやすく説明するために詳細に説明したものであり、必ずしも説明した全ての構成を備えるものに限定されるものではない。また、ある実施形態の構成の一部を他の実施形態の構成に置き換えることが可能であり、また、ある実施形態の構成に他の実施形態の構成を加えることも可能である。また、各実施形態の構成の一部について、他の構成の追加・削除・置換をすることが可能である。
【符号の説明】
【０１１９】
１      有機ＥＬ照明装置
１０    有機ＥＬ素子
１００  基板
１０１  透明電極（陽極）（他方の電極）
１０２  有機層
１０３  透明電極（電極層）
１０４  低屈折率層
１０５  反射層
１０５Ｂ  反射電極（反射電極層）
１０６  光取出し層
１０７Ｄ  封止基板
１１０  陰極（一方の電極）
１２０  平滑化層
２０１  正孔注入層
２０１Ｃ  正孔注入層（別途の低屈折率層）
２０２  正孔輸送層
２０３  発光層
２０４  電子輸送層
２０５  電子注入層
【図１】
2015004811.tif 000003
【図２】
2015004811.tif 000004
【図３】
2015004811.tif 000005
【図４】
2015004811.tif 000006
【図５】
2015004811.tif 000007
【図６】
2015004811.tif 000008
【図７】
2015004811.tif 000009
【図８】
2015004811.tif 000010
【図９】
2015004811.tif 000011
【図１０】
2015004811.tif 000012
【図１１】
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【図１２】
2015004811.tif 000014
【手続補正書】
【提出日】平成25年12月10日(2013.12.10)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層を含む有機層とを有する有機ＥＬ素子であって、
前記電極の一方は、前記有機層側から電極層と前記発光層よりも屈折率の低い低屈折率層と反射層とが積層されて形成され、前記低屈折率層の屈折率は１．４以下であり、前記低屈折率層の膜厚は３０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内であることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記有機ＥＬ素子は、前記発光層よりも屈折率の低い別途の低屈折率層を有し、前記発光層は、前記低屈折率層と前記別途の低屈折率層との間に配置されていることを特徴とする、請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記低屈折率層の膜厚は、４０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内であることを特徴とする、請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
一対の電極と、該電極の間に配置され且つ発光層を含む有機層とを有する有機ＥＬ素子であって、
前記電極の一方は、前記有機層側から前記発光層よりも屈折率の低く且つ導電性が付与された低屈折率層と反射電極層とが積層されて形成され、前記低屈折率層の屈折率は１．４以下であり、前記低屈折率層の膜厚は３０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内であることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項５】
前記低屈折率層の平均シート抵抗値は１０００Ω／□以下であることを特徴とする、請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
前記有機ＥＬ素子は、前記発光層よりも屈折率の低い別途の低屈折率層を有し、前記発光層は、前記低屈折率層と前記別途の低屈折率層との間に配置されていることを特徴とする、請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項７】
前記低屈折率層の膜厚は、４０ｎｍから１００ｎｍまでの範囲内であることを特徴とする、請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項８】
請求項１に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の他方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
【請求項９】
前記基板の前記有機ＥＬ素子側及び／又は前記有機ＥＬ素子側とは反対側に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項８に記載の有機ＥＬ照明装置。
【請求項１０】
請求項１に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の一方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
【請求項１１】
前記有機ＥＬ素子の他方の電極の表面に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１０に記載の有機ＥＬ照明装置。
【請求項１２】
請求項４に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の他方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
【請求項１３】
前記基板の前記有機ＥＬ素子側及び／又は前記有機ＥＬ素子側とは反対側に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１２に記載の有機ＥＬ照明装置。
【請求項１４】
請求項４に記載の有機ＥＬ素子と、該有機ＥＬ素子が載置固定される基板とを有する有機ＥＬ照明装置であって、
前記基板に前記有機ＥＬ素子の一方の電極が対向配置されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
【請求項１５】
前記有機ＥＬ素子の他方の電極の表面に光取出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１４に記載の有機ＥＬ照明装置。
【国際調査報告】
2015004811.tif 000015
2015004811.tif 000016
2015004811.tif 000017