(57)【要約】  本発明の目的は、高い保存安定性を有し、かつ有機ＥＬ素子等の被塗布物上に、凹凸やハジキ等が少なく、表面の平滑性が高い硬化物層を形成できる面封止材を提供することである。本発明の有機ＥＬ素子用の面封止材は、（Ｂ）１分子内にカチオン重合性官能基を有し、かつ下記式（１）：−（Ｒ−Ｏ）ｎ−で表される構造（Ｒは、炭素原子数２〜５のアルキレン基を表し；ｎは、１〜１５０の整数を表す）を有するカチオン重合性化合物と、（Ｃ）熱カチオン重合開始剤と、（Ｄ）レベリング剤とを含む。
2016092816.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ｂ）１分子内にカチオン重合性官能基を有し、かつ下記式（１）で表される構造を有するカチオン重合性化合物と、
式（１）：−（Ｒ−Ｏ）ｎ−
（上記式（１）中、
Ｒは、炭素原子数２〜５のアルキレン基を表し、
ｎは、１〜１５０の整数を表す）
（Ｃ）熱カチオン重合開始剤と、
（Ｄ）レベリング剤とを含む、有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項２】
前記（Ｂ）成分における前記式（１）のＲがエチレン基であり、かつｎが２以上である、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項３】
前記（Ｂ）成分の重量平均分子量が２５０〜１００００である、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項４】
（Ａ１）１分子内に２以上のカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物（ただし、前記（Ｂ）成分を除く）をさらに含む、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項５】
前記（Ａ１）成分が、ビスフェノール構造を有する、請求項４に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項６】
前記（Ａ１）成分１００質量部に対して、
前記（Ｂ）成分を０．１〜１２０質量部含む、請求項４に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項７】
前記（Ａ１）成分と前記（Ｂ）成分の合計１００質量部に対して、
前記（Ｃ）成分を０．１〜５質量部と、
前記（Ｄ）成分を０．０１〜１質量部とを含む、請求項４に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項８】
前記（Ｂ）成分が、（Ｂ１）１分子内に２以上のカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物であり、
（Ａ）１分子内にカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物（ただし、前記（Ｂ）成分を除く）をさらに含んでもよい、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項９】
前記（Ｂ１）成分が、ビスフェノール構造を有する、請求項８に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項１０】
前記（Ｂ１）成分１００質量部に対して、
前記（Ａ）成分を０．１〜１２０質量部含む、請求項８に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項１１】
前記（Ｂ１）成分と前記（Ａ）成分の合計１００質量部に対して、
前記（Ｃ）成分を０．１〜５質量部と、
前記（Ｄ）成分を０．０１〜１質量部とを含む、請求項８に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項１２】
前記（Ｄ）成分が、シリコーン系ポリマー及びアクリレート系ポリマーからなる群より選ばれる一以上である、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項１３】
前記カチオン重合性官能基が、エポキシ基、オキセタニル基及びビニルエーテル基からなる群より選ばれる一以上である、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項１４】
前記（Ｃ）成分が、オニウム塩である、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項１５】
Ｅ型粘度計で測定された２５℃、２．５ｒｐｍにおける粘度が５０〜３００００ｍＰａ・ｓである、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項１６】
シート状に成形されている、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
【請求項１７】
請求項１に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材の硬化物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子用の面封止材及びその硬化物に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、液晶のバックライトや、自発光型の薄型表示デバイスとして用いられている。しかしながら、有機ＥＬ素子は、水分や酸素に触れると極めて劣化しやすい。具体的には、金属電極と有機物ＥＬ層との界面が水分の影響で剥離したり、金属が酸化して高抵抗化したり、有機物自体が水分によって変質したりしやすい。それにより、有機ＥＬ素子が発光しなくなったり、輝度が低下したりすることがある。【０００３】
有機ＥＬ素子を、水分や酸素から保護する方法の一つとして、有機ＥＬ素子を透明な樹脂層で面封止する方法がある。この方法では、例えば有機ＥＬ素子上に、硬化性樹脂組成物を塗布した後、光硬化又は熱硬化させて、有機ＥＬ素子を面封止する。このようにして用いられる硬化性樹脂組成物として、例えば光カチオン重合性化合物、光カチオン重合開始剤、及びエーテル結合を有する化合物（硬化制御剤）を含む光硬化性樹脂組成物（例えば特許文献１）や；エポキシ化合物、ポリエステル樹脂、及びルイス酸化合物を含む有機ＥＬ素子封止用樹脂組成物（例えば特許文献２）等が提案されている。【０００４】
その他の用途に用いられる硬化性樹脂組成物として、脂環式エポキシ化合物（Ａ）、モノアリルジグリシジルイソシアヌレート化合物（Ｂ）、レベリング剤（Ｃ）、硬化剤（Ｄ）、及び硬化促進剤（Ｆ）を含む硬化性エポキシ樹脂組成物も知られている（例えば特許文献３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−２３１９５７号公報
【特許文献２】特開２０１４−２８７５号公報
【特許文献３】特開２０１３−１８９２１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
前述の通り、有機ＥＬ素子の面封止は、面封止材を有機ＥＬ素子上に塗布した後、硬化させて行う。硬化は、光硬化又は加熱硬化でありうるが、素子が光によって劣化する場合は、加熱硬化であることが望まれる。ところが、特許文献１及び２に示されるような従来の面封止材は、塗布した後、加熱硬化する過程；特に加熱硬化過程において、塗膜表面に凸凹やハジキが生じやすく、硬化物層表面の平滑性が損なわれやすいという問題があった。【０００７】
有機ＥＬ素子を封止する面封止材の硬化物層表面の平滑性が低いと、例えば硬化物層の凸凹がレンズのように作用し、有機ＥＬ素子から取り出される光が面内で不均一になりやすい。また、硬化物層上に無機薄膜等のバリア膜を形成する際に、ピンホール等の欠陥を生じやすく、十分なバリア性が得られにくい。【０００８】
また、面封止材は、高い保存安定性を有することも求められる。【０００９】
これに対して特許文献３に示される硬化性樹脂組成物は、そもそも有機ＥＬ素子の面封止材として用いられるものではなく、硬化物層表面の平滑性と保存安定性を両立するものでもなかった。【００１０】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、高い保存安定性を有し、かつ有機ＥＬ素子等の被塗布物上に、凹凸やハジキ等が少なく、表面の平滑性が高い硬化物層を形成できる面封止材を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
［１］  （Ｂ）１分子内にカチオン重合性官能基を有し、かつ下記式（１）で表される構造を有するカチオン重合性化合物と、
式（１）：−（Ｒ−Ｏ）ｎ−
（Ｒは、炭素原子数２〜５のアルキレン基を表し；ｎは、１〜１５０の整数を表す）
（Ｃ）熱カチオン重合開始剤と、（Ｄ）レベリング剤とを含む、有機ＥＬ素子用の面封止材。
［２］  前記（Ｂ）成分における前記式（１）のＲがエチレン基であり、かつｎが２以上である、［１］に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［３］  前記（Ｂ）成分の重量平均分子量が２５０〜１００００である、［１］又は［２］に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［４］  （Ａ１）１分子内に２以上のカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物（ただし、前記（Ｂ）成分を除く）をさらに含む、［１］〜［３］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［５］  前記（Ａ１）成分が、ビスフェノール構造を有する、［４］に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［６］  前記（Ａ１）成分１００質量部に対して、前記（Ｂ）成分を０．１〜１２０質量部含む、［４］又は［５］に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［７］  前記（Ａ１）成分と前記（Ｂ）成分の合計１００質量部に対して、前記（Ｃ）成分を０．１〜５質量部、前記（Ｄ）成分を０．０１〜１質量部含む、［４］〜［６］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［８］  前記（Ｂ）成分が、（Ｂ１）１分子内に２以上のカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物であり、（Ａ）１分子内にカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物（ただし、前記（Ｂ）成分を除く）をさらに含んでもよい、［１］〜［３］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［９］  前記（Ｂ１）成分が、ビスフェノール構造を有する、［８］に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［１０］  前記（Ｂ１）成分１００質量部に対して、前記（Ａ）成分を０．１〜１２０質量部含む、［８］又は［９］に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［１１］  前記（Ｂ１）成分と前記（Ａ）成分の合計１００質量部に対して、前記（Ｃ）成分を０．１〜５質量部、前記（Ｄ）成分を０．０１〜１質量部含む、［８］〜［１０］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［１２］  前記（Ｄ）成分が、シリコーン系ポリマー及びアクリレート系ポリマーからなる群より選ばれる一以上である、［１］〜［１１］のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［１３］  前記カチオン重合性官能基が、エポキシ基、オキセタニル基及びビニルエーテル基からなる群より選ばれる一以上である、［１］〜［１２］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［１４］  前記（Ｃ）成分が、オニウム塩である、［１］〜［１３］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［１５］  Ｅ型粘度計で測定された２５℃、２．５ｒｐｍにおける粘度が５０〜３００００ｍＰａ・ｓである、［１］〜［１４］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［１６］  シート状に成形されている、［１］〜［１５］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用の面封止材。
［１７］  ［１］〜［１６］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用の面封止材の硬化物。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、良好な保存安定性を有し、かつ有機ＥＬ素子等の被塗布物上に、凹凸やハジキ等が少なく、表面の平滑性が高い硬化物層を形成できる面封止材を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】有機ＥＬデバイスの一例を示す模式図である。
【図２Ａ】有機ＥＬデバイスの製造プロセスの一例を示す模式図である。
【図２Ｂ】有機ＥＬデバイスの製造プロセスの一例を示す模式図である。
【図２Ｃ】有機ＥＬデバイスの製造プロセスの一例を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明者らは、以前の検討において、（Ａ）カチオン重合性化合物、（ｂ）ポリエーテル化合物、（Ｃ）熱カチオン重合開始剤及び（Ｄ）レベリング剤を含む熱硬化性組成物が、表面平滑性が高い硬化物を与えうることを見出した。特に、分子量が大きい（ｂ）ポリエーテル化合物を含むことで、表面平滑性が高い硬化物が得られやすい。しかしながら、分子量が大きい（ｂ）ポリエーテル化合物は、（Ａ）カチオン重合性化合物との相溶性が低く、十分な保存安定性を有するものではなかった。
【００１５】
これに対して本発明者らは、（ｂ）ポリエーテル化合物又はそれと（Ａ）カチオン重合性化合物の混合物に代えて「（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物」を含有させることで、保存安定性を損なうことなく、硬化物の表面平滑性を良好に高めうることを見出した。
【００１６】
この理由は必ずしも明らかではないが、以下のように考えられる。即ち、加熱硬化時に、（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物中の（ポリ）オキシアルキレン構造部分が、（Ｃ）熱カチオン重合開始剤を捕捉し、（Ａ）カチオン重合性化合物の重合反応又は（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合化合物の重合反応を遅延させる。その間に、（Ｄ）レベリング剤を十分に作用させることができるので、表面平滑性の高い硬化物が得られると考えられる。
【００１７】
さらに、（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物は、（Ａ）カチオン重合性化合物と類似の構造を有するため、（Ａ）カチオン重合性化合物に対して相溶しやすい。また、（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物自体がカチオン重合性化合物として機能するため、それ以外の（Ａ）カチオン重合性化合物をさらに含まなくてもよい。これらの理由により、（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物の（Ａ）カチオン重合性化合物に対する相溶不良及びそれによる析出を抑制し、高い保存安定性を得ることができる。
【００１８】
即ち、本発明の面封止材は、（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物と、（Ｃ）熱カチオン重合開始剤と、（Ｄ）レベリング剤とを含み、必要に応じて（Ｂ）以外の（Ａ）カチオン重合性化合物をさらに含みうる。
【００１９】
１．面封止材
本発明の面封止材は、（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物と、（Ｃ）熱カチオン重合開始剤と、（Ｄ）レベリング剤とを含み、必要に応じて（Ａ）カチオン重合性化合物をさらに含みうる。
【００２０】
＜（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物について＞
（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物は、分子内にカチオン重合性官能基を有し、かつ下記式（１）で表される構造（（ポリ）オキシアルキレン構造）を有する化合物である。
式（１）：−（Ｒ−Ｏ）ｎ−
【００２１】
式（１）のＲは、炭素原子数２〜５のアルキレン基、好ましくは炭素原子数２〜３のアルキレン基を示す。アルキレン基の例には、エチレン基、プロピレン基等が含まれ、好ましくはエチレン基である。
【００２２】
式（１）のｎは、１〜１５０の整数を示し、好ましくは２〜１００の整数であり、より好ましくは２〜２５の整数である。ｎを多くすると、（Ｂ）成分の（ポリ）オキシアルキレン部分が酸素原子の不対電子を内側に向けて多く並ぶため、（Ｃ）熱カチオン重合開始剤の活性種を取り囲みやすい。その立体障害により、（Ｃ）熱カチオン重合開始剤の活性種が、（Ｂ）成分や（Ａ）成分のカチオン重合性化合物と出会う確率を低減させると考えられる。つまり、（Ｃ）熱カチオン重合開始剤の活性種が、最初に（Ｂ）成分や（Ａ）成分等のカチオン重合性化合物と出会うまでに要する時間を適度に長くすることで、その間に（Ｄ）レベリング剤を十分に作用させうると考えられる。
【００２３】
式（１）で表される構造は、１分子内に１つだけ含まれてもよいし、複数含まれてもよい。式（１）で表される構造が１分子内に複数含まれる場合、各構造は、互いに同一であっても、異なってもよい。例えば、（Ｂ）成分は、１分子内に（ポリ）オキシエチレン構造（−ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−）ｎと（ポリ）オキシプロピレン構造（−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−）ｎを含んでもよいし；（ポリ）オキシエチレン構造（−ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−）ｎを２つ以上含んでもよい。また、式（１）で表される構造が１分子内に複数含まれる場合、各ｎは、互いに同一であっても、異なってもよい。
【００２４】
（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物に含まれるカチオン重合性官能基は、エポキシ基、オキセタニル基又はビニルエーテル基であり、好ましくはエポキシ基でありうる。１分子内のカチオン重合性官能基の数は、１又は２以上である。１分子内にカチオン重合性官能基が複数ある場合、それらは互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００２５】
（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物は、好ましくはポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールの、グリシジルエーテル、オキセタニルエーテル又はビニルエーテルでありうる。ポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールは、脂肪族系ポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールであってもよいし；芳香族系ポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールであってもよい。
【００２６】
脂肪族系ポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールの例には、メタノール、エタノール、プロパノール、ラウリルアルコール等の脂肪族アルコールのアルキレンオキサイド（ＡＯ）付加物や；ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリオキシテトラメチレングリコールが含まれる。
【００２７】
芳香族系ポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールの例には、フェノールのアルキレンオキサイド（ＡＯ）付加物や；ビスフェノール類（例えばビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＥ等）のアルキレンオキサイド（ＡＯ）付加物が含まれる。
【００２８】
ポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールのグリシジルエーテルの具体例には、下記式（２）〜（４）で表される化合物が含まれる。式（４）で表される化合物は、好ましくは式（４’）で表される化合物である。
【化１】
2016092816.tif 000003
【００２９】
式（２）のＲ及びｎは、式（１）のＲ及びｎとそれぞれ同様に定義されうる。Ｒ１は、炭素原子数１〜１８のアルキル基又は炭素原子数６〜２０のアリール基でありうる。アルキル基の例には、ラウリル基、メチル基、エチル基、プロピル基等が含まれ；アリール基の例には、フェニル基、ナフチル基等が含まれる。
【００３０】
式（２）で表される化合物の具体例には、フェノール（ＥＯ）ｎグリシジルエーテル、ラウリルアルコール（ＥＯ）ｎグリシジルエーテル等が含まれる。
【００３１】
【化２】
2016092816.tif 000004
【化３】
2016092816.tif 000005
【００３２】
式（３）、（４）及び（４’）のＲ及びｎは、式（１）のＲ及びｎとそれぞれ同様に定義されうる。式（４）及び（４’）のＬは、２価の連結基であり、具体的には−（ＣＨ３）２Ｃ−、−ＣＨ２−、−ＣＨ（ＣＨ３）−等でありうる。式（４）及び（４’）のＲ２は、独立して炭素数が１〜５のアルキル基を示し；ｐは、０〜４の整数を示す。
【００３３】
式（３）で表される化合物の具体例には、エチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジググリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル等が含まれる。式（４）又は（４’）で表される化合物の具体例には、ビスフェノールＡビス（トリエチレングリコールグリシジルエーテル）エーテル等が含まれる。
【００３４】
ポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールのオキセタニルエーテルの具体例には、エチレングリコールジオキセタニルエーテル、ポリエチレングリコールジオキセタニルエーテル、プロピレングリコールジオキセタニルエーテル、ポリプロピレングリコールジオキセタニルエーテル、ビスフェノールＡビス（トリエチレングリコールオキセタニルエーテル）エーテル等が含まれる。
【００３５】
ポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールのビニルエーテルの具体例には、エチレングリコールジビニルエーテル、ポリジエチレングリコールジビニルエーテル、プロピレングリコールジビニルエーテル、ポリプロピレングリコールジビニルエーテル、ビスフェノールＡビス（トリエチレングリコールジビニルエーテル）エーテル等が含まれる。
【００３６】
これらの中でも、良好な重合反応性を有することから、ポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールのグリシジルエーテルが好ましい。（Ａ）カチオン重合性化合物として一般的に用いられるビスフェノール型エポキシ化合物との相溶性が高い点から、芳香族系のポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールのグリシジルエーテルがより好ましく；ビスフェノール構造を有するポリアルキレンオキサイドポリ（モノ）オールのグリシジルエーテルがより好ましく、式（４）又は（４’）で表される化合物がさらに好ましい。
【００３７】
また、重合反応性を高める観点では、（Ｂ１）１分子内に２以上のカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物が好ましい。
【００３８】
（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物の重量平均分子量は、２５０〜１００００であることが好ましく、４００〜１００００であることがより好ましく、４００〜６０００であることがさらに好ましい。（Ｂ）成分の重量平均分子量が一定以上であると、（Ｂ）成分の分子中に（ポリ）オキシアルキレン構造が十分に含まれるため、（Ｃ）熱カチオン重合開始剤のカチオンを十分に捕捉しやすい。その結果、加熱硬化工程における面封止材の流動時間を長くすることができ、その間に（Ｄ）レベリング剤が十分に作用しやすい。（Ｂ）成分の重量平均分子量が一定以下であると、面封止材中での（Ｂ）成分の溶解性の低下や面封止材の粘度の増大を生じにくくしうる。
【００３９】
（Ｂ）成分の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ポリスチレンを標準物質とするゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定される。
【００４０】
（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物のカチオン重合性官能基当量は、２５０〜１５００ｇ／ｅｑであることが好ましい。カチオン重合性官能基当量を一定以下とすることで、重合反応性を損なうことなく、良好な流動性を有しうる。
【００４１】
（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物は、カチオン重合性化合物の主成分であってもよいし；後述する（Ａ）カチオン重合性化合物と組み合わされる副成分であってもよい。
【００４２】
＜（Ａ）カチオン重合性化合物について＞
（Ａ）カチオン重合性化合物は、分子内にカチオン重合性官能基を有する化合物である。ただし、（Ａ）カチオン重合性化合物は、（Ｂ）成分とは異なる化合物であり、ポリオキシアルキレン構造、即ち式（１）で表される構造を有しないものとする。
【００４３】
（Ａ）カチオン重合性化合物に含まれるカチオン重合性官能基は、エポキシ基、オキセタニル基又はビニルエーテル基であり、好ましくはエポキシ基である。１分子内のカチオン重合性官能基の数は、１又は２以上である。１分子内にカチオン重合性官能基が複数ある場合、それらは互いに同一であっても異なっていてもよい。（Ａ）成分に含まれるカチオン重合性官能基は、（Ｂ）成分に含まれるカチオン重合性官能基と同一であっても異なってもよい。
【００４４】
１分子内に１つのエポキシ基を有するエポキシ化合物の例には、パラ−ターシャリーブチルフェニルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル等の芳香族エポキシ化合物；２−エチルヘキシルグリシジルエーテル等の脂肪族エポキシ化合物が含まれる。
【００４５】
１分子内に２以上のエポキシ基を有するエポキシ化合物の例には、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビスフェノールＥ型、ビスフェノールＳ型、ビスフェノールＡＤ型等のビスフェノール型エポキシ化合物；ジフェニルエーテル型エポキシ化合物；フェノールノボラック型、クレゾールノボラック型、ビフェニルノボラック型、ビスフェノールノボラック型、ナフトールノボラック型、トリスフェノールノボラック型、ジシクロペンタジエンノボラック型等のノボラック型エポキシ化合物；ビフェニル型エポキシ化合物；ナフチル型エポキシ化合物；トリフェノールメタン型、トリフェノールエタン型、トリフェノールプロパン型等のトリフェノールアルカン型エポキシ化合物等の芳香族エポキシ化合物；水添ビスフェノールＡ型エポキシ化合物等の脂環式エポキシ化合物；ジシクロペンタジエン型エポキシ化合物、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ化合物等の脂肪族エポキシ化合物が含まれる。
【００４６】
１分子内に２以上のオキセタニル基を有するオキセタニル化合物の例には、１，３−ビス［（３−エチル−３−オキセタニル）メトキシ］ベンゼン、１，４−ビス｛［（３−エチル−３−オキセタニル）メトキシ］メチル｝ベンゼン等の芳香族オキセタン化合物；１，４−ビス｛［（３−エチル−３−オキセタニル）メトキシ］メチル｝シクロヘキサン、４，４’−ビス｛［（３−エチル−３−オキセタニル）メトキシ］メチル｝ビシクロヘキサン等の脂環式オキセタン化合物；ジ［１−エチル（３−オキセタニル）］メチルエーテル、ビス（３−エチル−３−オキセタニルメチル）エーテル、トリメチロールプロパントリス（３−エチル−３−オキセタニルメチル）エーテル、ペンタエリスリトールトリス（３−エチル−３−オキセタニルメチル）エーテル等の脂肪族オキセタン化合物が含まれる。
【００４７】
１分子内に２以上のビニルエーテル基を有するビニルエーテル化合物の例には、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル等の脂環式ビニルエーテル化合物が含まれる。
【００４８】
これらの中でも、重合反応性を高める観点では、（Ａ１）１分子内に２以上のカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物が好ましい。
【００４９】
（Ａ１）１分子内に２以上のカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物は、面封止材の粘度を後述する範囲に調整しやすくする点では、２５℃で液状のカチオン重合性化合物であることが好ましく、被塗布物との接着性が得られやすい点から、１分子内に２以上のエポキシ基を有するエポキシ化合物であることがより好ましい。１分子内に２以上のエポキシ基を有するエポキシ化合物は、硬化物の耐湿性を高めやすいことから、芳香族エポキシ化合物であることが好ましい。
【００５０】
芳香族エポキシ化合物は、ビスフェノール型エポキシ化合物、クレゾールノボラック型エポキシ化合物等が好ましく、ビスフェノール型エポキシ化合物であることがより好ましい。ビスフェノール型エポキシ化合物は、一般式（Ｘ）で表される化合物であることが好ましく、好ましい例には、一般式（Ｘ'）で表される化合物が含まれる。
【化４】
2016092816.tif 000006
【００５１】
一般式（Ｘ）及び（Ｘ’）において、Ｘは、単結合、メチレン基、イソプロピリデン基、−Ｓ−又は−ＳＯ２−を示し；Ｒ１は、独立して炭素数が１〜５のアルキル基を示し；Ｐは、独立して０〜４の整数を示す。
【００５２】
（Ａ）カチオン重合性化合物は、面封止材の粘度を後述する範囲に調整しやすく、塗布又は硬化時に流動性を確保しやすくする点から、低分子量であることが好ましい。具体的には、カチオン重合性化合物の重量平均分子量は、２００〜８００であることが好ましく、３００〜７００であることがより好ましい。（Ａ）成分の重量平均分子量（Ｍｗ）は、前述と同様に測定される。
【００５３】
（Ａ）カチオン重合性化合物のカチオン重合性官能基当量は、１００〜８００ｇ／ｅｑであることが好ましい。
【００５４】
一方、面封止材をシート状に成形しやすくする点では、（Ａ）カチオン重合性化合物は、必要に応じて高分子量のカチオン重合性化合物をさらに含んでもよい。高分子量のカチオン重合性化合物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、３×１０３〜２×１０４であることが好ましく、３×１０３〜７×１０３であることがより好ましい。
【００５５】
＜（Ｂ）成分と（Ａ）成分の組み合わせについて＞
（Ｂ）成分をカチオン重合性化合物の主成分とする場合、重合反応性を高める観点から、（Ｂ）成分は「（Ｂ１）分子内にカチオン重合性官能基を２以上有するカチオン重合性化合物」であることが好ましい。（Ａ）成分をカチオン重合性化合物の主成分とする場合、重合反応性を高める観点から、（Ａ）成分は「（Ａ１）１分子内に２以上のカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物」であることが好ましい。本発明において、「主成分」とは面封止材中で最も質量比が大きい成分をいう。
【００５６】
即ち、面封止材は、（Ａ１）１分子内に２以上のカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物と、（Ｂ）１分子内にカチオン重合性官能基を有し、かつ（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物とを含むか（第１の面封止材）；（Ｂ１）１分子内に２以上のカチオン重合性官能基を有し、かつ（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物と、必要に応じて（Ａ）１分子内にカチオン重合性官能基を有するカチオン重合性化合物とを含むことが好ましい（第２の面封止材）。（Ｂ）成分及び（Ｂ１）成分は、（Ａ）カチオン重合性化合物として一般的に用いられるビスフェノール型エポキシ化合物との相溶性を高める観点から、分子内にビスフェノール構造を有することが好ましい。
【００５７】
（Ｂ）成分の含有量は、（Ｃ）熱カチオン重合開始剤の含有量（モル量）に応じて設定されることが好ましい。具体的には、（Ｂ）成分に対する（Ｃ）熱カチオン重合開始剤の含有割合が過剰量とならないようにすることで、十分な重合遅延効果が得られやすい。
【００５８】
第１の面封止材における（Ｂ）成分の含有割合は、（Ａ１）成分１００質量部に対して０．１〜１００質量部であることが好ましい。（Ｂ）成分がビスフェノール構造を有する場合、（Ｂ）成分の含有割合は、（Ａ１）成分１００質量部に対して１〜１００質量部であることが好ましい。（Ｂ）成分がビスフェノール構造を有しない場合、（Ｂ）成分の含有割合は、（Ａ１）成分１００質量部に対して０．１〜２０質量部であることが好ましい。
【００５９】
（Ｂ）成分の含有量が一定以上であると、（Ｂ）成分のエーテル結合部分によって（Ｃ）熱カチオン重合開始剤のカチオンを十分に捕捉しやすく、（Ｂ）成分や（Ａ）成分等のカチオン重合性化合物の重合反応の遅延効果が得られやすい。その結果、面封止材を十分にレベリングさせやすい。一方、（Ｂ）成分の含有量が一定未満であると、面封止材に十分に溶解させやすく、さらに面封止材を常温で保存した場合に固形化しにくく、面封止材の保存安定性を損ないにくい。
【００６０】
第２の面封止材における（Ａ）成分の含有割合は、（Ｂ１）成分１００質量部に対して０．１〜１００質量部であることが好ましい。
【００６１】
（Ｂ）成分と（Ａ）成分の合計含有量は、硬化反応を十分に行う観点から、面封止材に対して好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、さらに好ましくは８０質量％以上としうる。本発明において「（Ｂ）成分と（Ａ）成分の合計」とは、第１の面封止材では（Ｂ）成分と（Ａ１）成分の合計を意味し；第２の面封止材では（Ｂ１）成分と（Ａ）成分の合計を意味する。
【００６２】
＜（Ｃ）熱カチオン重合開始剤について＞
熱カチオン重合開始剤は、加熱によって重合を開始させるカチオン種を発生する化合物である。熱カチオン重合開始剤は、特に制限されず、硬化条件やカチオン重合性化合物の種類に応じて適宜選択されうる。例えば、カチオン重合性化合物がエポキシ化合物である場合、熱カチオン重合開始剤は、４級アンモニウム塩、ホスホニウム塩等のオニウム塩でありうる。
【００６３】
中でも、面封止材の保存安定性を高めたり、硬化物の着色を抑制したりしうる点から、４級アンモニウム塩が好ましい。４級アンモニウム塩の例には、特定の４級アンモニウムイオンと対アニオンとを有する塩（Ｃ１）が含まれる。
【００６４】
塩（Ｃ１）を構成する４級アンモニウムイオンは、下記式（５）で表されうる。
【化５】
2016092816.tif 000007
【００６５】
式（５）のＲ１、Ｒ２及びＲ３は、それぞれ置換基を有してもよい炭素数１〜１０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数６〜１０のアリール基又は置換基を有してもよい炭素数７〜２０のアラルキル基を示す。特に、Ｒ１、Ｒ２及びＲ３は、それぞれメチル基、フェニル基又はベンジル基であることが好ましい。
【００６６】
Ｒ１、Ｒ２及びＲ３が有しうる置換基は、特に制限されないが、炭素数が１〜１０のアルキル基、炭素数が１〜１０のアルコキシ基、−Ｆ、−Ｃｌ、−Ｂｒ、−Ｉ、−ＮＯ２、−ＣＮ及び下記式（６）で表される基からなる群より選ばれる官能基であることが好ましい。
【化６】
2016092816.tif 000008
【００６７】
式（６）のＲ１３、Ｒ１４及びＲ１５は、それぞれ水素基又は炭素数１〜１０の炭化水素基を示す。これらの中でも、面封止材の保存安定性を高める観点等から、Ｒ１３、Ｒ１４及びＲ１５の全てが炭化水素基であることが好ましい。炭化水素基は、直鎖状、分岐鎖状、又は環状の脂肪族基であってもよく、芳香族であってもよい。
【００６８】
式（５）のＡｒは、置換基を有してもよい炭素数６〜１０のアリール基を示す。Ａｒは、芳香族炭化水素基であることが好ましく、例えばフェニル基、ナフチル基等でありうる。式（５）のＡｒが有しうる置換基は、特に制限されず、式（５）のＲ１、Ｒ２及びＲ３が有しうる置換基と同様のものでありうる。
【００６９】
Ａｒに結合する置換基の結合位置や置換基の数は、特に制限されない。例えば、Ａｒに結合する置換基が電子求引性基；例えば−Ｆ、−Ｃｌ、−Ｂｒ、−Ｉ、−ＮＯ２又は−ＣＮである場合は、式（５）のＡｒとメチレン基との結合位置に対して、メタ位又はパラ位に置換基が結合することが好ましい。この位置に電子求引性基が結合すると、カチオン重合性化合物の硬化反応が促進されやすい。また、Ａｒに結合する電子求引性基の数は、２以下が好ましい。
【００７０】
一方、Ａｒに結合する置換基が電子供与性基；例えばアルキル基、アルコキシ基又は式（６）で表される基である場合は、式（５）のＡｒとメチレン基との結合位置に対してパラ位に置換基が結合することが好ましい。この位置に電子供与性の基が結合すると、カチオン重合性化合物の硬化反応が促進されやすい。Ａｒに結合する置換基が電子供与性基である場合、電子求引性基である場合よりも、カチオン重合性化合物の硬化反応が促進されやすい。
【００７１】
式（５）で表される４級アンモニウムイオンの好ましい例には、下記のイオンが含まれる。
【化７】
2016092816.tif 000009
【００７２】
塩（Ｃ１）を構成する対アニオンの例には、［ＣＦ３ＳＯ３]−、［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］−、[ＰＦ６］−、[ＡｓＦ６］−、［Ｐｈ４Ｂ]−、Ｃｌ−、Ｂｒ−、Ｉ−、［ＯＣ（Ｏ）Ｒ１６］−（Ｒ１６は炭素数１〜１０のアルキル基を表す）、［ＳｂＦ６］−、［Ｂ（Ｃ６Ｆ５）４］−、［Ｂ（Ｃ６Ｈ４ＣＦ３）４］−、［（Ｃ６Ｆ５）２ＢＦ２］−、［Ｃ６Ｆ５ＢＦ３］−又は[Ｂ（Ｃ６Ｈ３Ｆ２）４]−が含まれる。これらの中でも、酸解離定数の逆数の対数（ｐＫａ）が小さいアニオンが好ましい。ｐＫａが小さいほど、塩（Ｃ１）がイオン化しやすく、エポキシ樹脂の硬化反応が促進される。
【００７３】
塩（Ｃ１）の好ましい例には、下記の化合物が含まれる。
【化８】
2016092816.tif 000010
【００７４】
塩（Ｃ１）を一定以上の温度に加熱すると、塩（Ｃ１）の４級アンモニウムイオンのベンジル位のプロトンが脱離して、カチオン重合性化合物のカチオン重合性官能基、例えばエポキシ化合物のエポキシ基にプロトンを供与する。プロトンを供与されたエポキシ化合物は、エポキシ基が開環し、他の複数のエポキシ化合物と重合して硬化する。このように、塩（Ｃ１）は、一定以上の温度に加熱されることで、エポキシ化合物の重合反応を開始しうる。一方、低温では、このような反応が生じにくいため、面封止材の保存安定性を高めることができる。
【００７５】
４級アンモニウムイオンの反応性は、メチレン基に隣接するアリール基の置換基で調整できる。例えば、アリール基の置換基を電子供与性基とすることで、４級アンモニウムイオンの反応性を高めることができる。
【００７６】
（Ｃ）熱カチオン重合開始剤の含有量は、（Ｂ）成分と（Ａ）成分の合計１００質量部に対して０．１〜５質量部であることが好ましく、０．１〜３質量部であることがより好ましい。熱カチオン重合開始剤の含有量が一定以上であると、（Ｂ）成分や（Ａ）成分等のカチオン重合性化合物を十分に硬化させやすい。一方、熱カチオン重合開始剤の含有量が一定以下であると、保管時の面封止材の安定性が損なわれにくいだけでなく、硬化物中の未反応の熱カチオン重合開始剤の残存量を少なくすることができ、硬化物の耐熱性等を損ないにくい。熱カチオン重合開始剤は、一種の化合物のみで構成されてもよく、二種以上の化合物の組み合わせであってもよい。
【００７７】
熱カチオン重合開始剤中のアンモニウムイオンの量と、面封止材に含まれるカチオン重合性官能基の量との比（当量比（熱カチオン重合開始剤中のアンモニウムイオンの数／面封止材中のカチオン重合性官能基の数）×１００）が０．５〜１０％であることが好ましく、より好ましくは０．５〜１％である。
【００７８】
＜（Ｄ）レベリング剤について＞
レベリング剤は、面封止材を加熱硬化させる過程で、面封止材の塗膜表面に配向して塗膜の表面張力を均一化し、ハジキ等を生じにくくし、被塗布物上に濡れ広がりやすくする。そのため、レベリング剤は、下記式を満たすように選択されることが好ましい。
Ｓ＝γｖ−γＡ−γＩ＞０
（Ｓ：拡張係数、γｖ：面封止材の塗膜の表面張力、γＡ：レベリング剤の表面張力、γＩ：面封止材とレベリング剤の界面張力）
【００７９】
レベリング剤は、その表面張力（γＡ）が、加熱硬化工程での面封止材の塗膜の表面張力（γｖ）よりも小さく、面封止材とレベリング剤の界面張力（γＩ）も小さくなるように選択されうる。少ない添加量でも十分なレベリング効果を得るためには、レベリング剤はカチオン重合性化合物と相溶しないことが好ましい。
【００８０】
レベリング剤は、塗膜面の表面張力を調整することで、被塗布物への面封止材の濡れ性を改善し、塗膜面の流動性や消泡性を改善して表面を平滑にすることができ；それらの効果は、わずかな添加量で発現することが多い。そのため、例えばフッ素系ポリマー等と比べて表面改質作用が小さいシリコーン系ポリマーやアクリレート系ポリマーが好ましい。
【００８１】
シリコーン系ポリマーは、下記式で示されるポリジメチルシロキサン由来の構造を有するポリマーであることが好ましい。下記式におけるｎは、２以上であることが好ましく、２〜１４０であることがより好ましい。
【化９】
2016092816.tif 000011
【００８２】
シリコーン系ポリマーの例には、ポリジメチルシロキサン、ポリエーテル変性ポリジメチルシロキサン、ポリメチルアルキルシロキサンが含まれる。
【００８３】
アクリレート系ポリマーは、アクリル酸アルキルエステルを含むモノマーの重合体であることが好ましい。アクリル酸アルキルエステルのアルキル鎖の炭素数は４以上であることが好ましく、６以上であることがより好ましい。アクリル酸アルキルエステルのアルキル鎖の炭素数の上限は、例えば１２でありうる。アクリル酸アルキルエステルの例には、ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート等が含まれる。アクリレート系ポリマーは、フッ素原子を含有しないことが好ましい。アクリル酸アルキルエステルは、一種類であっても、二種類以上であってもよい。
【００８４】
アクリレート系ポリマーの例には、ブチルアクリレートと２−エチルヘキシルアクリレートの共重合体等が含まれる。
【００８５】
シリコーン系ポリマーやアクリレート系ポリマーの分子量は、１０００〜１００００程度としうる。分子量が一定以上であると、レベリング剤が硬化物から染み出しにくくしうる。一方、分子量が一定以下であると、レベリング剤が面封止材の塗膜表面に配向しやすく、十分なレベリング効果が得られやすい。
【００８６】
（Ｄ）レベリング剤の含有量は、（Ｂ）成分と（Ａ）成分の合計１００質量部に対して好ましくは０．０１〜１質量部、より好ましくは０．０５〜０．５質量部でありうる。（Ｄ）レベリング剤の含有量が一定以上であると、面封止材の塗膜表面に十分な量のレベリング剤が配向しやすく、十分なレベリング効果が得られやすい。一方、（Ｄ）レベリング剤の含有量が一定以下であると、（Ｄ）レベリング剤と、（Ｂ）成分や（Ａ）成分等のカチオン重合性化合物との相溶性や硬化物の透明性が損なわれにくい。
【００８７】
＜（Ｅ）その他の成分について＞
面封止材は、本発明の効果を損なわない範囲で、（Ｅ）その他の成分をさらに含んでもよい。その他の成分の例には、前記（Ａ）及び（Ｂ）以外の他の樹脂成分、カップリング剤、充填剤、改質剤、酸化防止剤、安定剤、溶媒等が含まれる。
【００８８】
他の樹脂成分の例には、固体状のカチオン重合性化合物（例えば、固体状のエポキシ樹脂等）、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリウレタン、ポリブタジエン、ポリクロロプレン、ポリエーテル、ポリエステル、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、石油樹脂、キシレン樹脂、ケトン樹脂、セルロース樹脂、フッ素系オリゴマー、シリコン系オリゴマー、ポリスルフィド系オリゴマー等が含まれる。面封止材に含まれる他の樹脂成分は、一種のみであってもよいし、二種以上であってもよい。
【００８９】
カップリング剤の例には、シランカップリング剤、チタン系カップリング剤、ジルコニウム系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤等が含まれる。カップリング剤は、有機ＥＬデバイスの基板等との密着性を高めうる。
【００９０】
シランカップリング剤の例には、１）エポキシ基を有するシランカップリング剤、２）エポキシ基と反応可能な官能基を有するシランカップリング剤及び３）その他のシランカップリング剤が含まれる。シランカップリング剤は、硬化膜中に、低分子量成分を残存させない観点等から、面封止材中のエポキシ樹脂と反応するシランカップリング剤であることが好ましい。エポキシ樹脂と反応するシランカップリング剤は、１）エポキシ基を有するシランカップリング剤、もしくは２）エポキシ基と反応可能な官能基を有するシランカップリング剤であることが好ましい。エポキシ基と反応するとは、エポキシ基と付加反応すること等をいう。
【００９１】
１）エポキシ基を有するシランカップリング剤の例には、γ-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β-（３,４-エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等が含まれる。２）エポキシ基と反応可能な官能基には、１級アミノ基、２級アミノ基等のアミノ基；カルボキシル基等が含まれるほか、エポキシ基と反応可能な官能基に変換される基（例えば、メタクリロイル基、イソシアネート基等）も含まれる。このようなエポキシ基と反応可能な官能基を有するシランカップリング剤の例には、Ｎ-２-（アミノエチル）-３-アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ-２-（アミノエチル）-３-アミノプロピルメチルトリメトキシシラン等が含まれる。３）その他のシランカップリング剤の例には、ビニルトリアセトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン等が含まれる。これらのシランカップリング剤は、面封止材に１種のみ含まれてもよく、２種以上含まれてもよい。
【００９２】
シランカップリング剤の分子量は、８０〜８００であることが好ましい。シランカップリング剤の分子量が８００を超えると、密着性が低下することがある。
【００９３】
シランカップリング剤の含有量は、面封止材１００質量部に対して、０．０５〜３０質量部であることが好ましく、０．１〜２０質量部であることがより好ましく、０．３〜１０質量部であることがさらに好ましい。
【００９４】
充填剤の例には、ガラスビーズ、スチレン系ポリマー粒子、メタクリレート系ポリマー粒子、エチレン系ポリマー粒子、プロピレン系ポリマー粒子等が含まれる。改質剤の例には、重合開始助剤、老化防止剤、界面活性剤、可塑剤等が含まれる。安定剤の例には、紫外線吸収剤、防腐剤、抗菌剤等が含まれる。
【００９５】
酸化防止剤とは、プラズマ照射や日光照射により発生するラジカルを失活させるもの（Ｈｉｎｄｅｒｅｄ  Ａｍｉｎｅ  Ｌｉｇｈｔ  Ｓｔａｂｉｌｉｚｅｒ，  ＨＡＬＳ）や、過酸化物を分解するもの等をいう。酸化防止剤を含む面封止材の硬化物は、変色が抑制されうる。
【００９６】
酸化防止剤の例には、Ｔｉｎｕｖｉｎ１２３（ビス（１−オクチロキシ−２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバシン酸）、Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５（ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバシン酸とメチル  １，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジルセバシン酸との混合物）等が含まれる。
【００９７】
溶剤は、各成分を均一に分散又は溶解させうる。溶剤は、有機溶剤であり、その例には、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン系溶媒；エチレングリコ−ルモノアルキルエーテル、エチレングリコ−ルジアルキルエーテル、プロピレングリコール又はジアルキルエーテル等のエーテル類；Ｎ−メチルピロリドン等の非プロトン性極性溶媒；酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類等が含まれる。
【００９８】
＜面封止材の物性について＞
本発明の面封止材の、Ｅ型粘度計により２５℃、２．５ｒｐｍで測定される粘度は、好ましくは５０〜３００００ｍＰａ・ｓ、より好ましくは１００〜１００００ｍＰａ・ｓ、さらに好ましくは５００〜６０００ｍＰａ・ｓでありうる。面封止材の粘度が上記範囲であると、塗工性（例えばスクリーン印刷性）が高まる。面封止材の粘度は、Ｅ型粘度計（東機産業製  ＲＣ−５００）により、２５℃、２．５ｒｐｍの条件で測定される。
【００９９】
面封止材は、例えばシート状に成形されたものであってもよい。シートの厚みは、用途にもよるが、例えば０．１〜２０μｍ程度としうる。そのような成形物は、例えば面封止材の塗膜を乾燥させて得ることができる。
【０１００】
面封止材の含水率は、０．１質量％以下であることが好ましく、０．０６質量％以下であることがより好ましい。有機ＥＬ素子は水分により劣化しやすい。従って、面封止材の含水率をできるだけ低減することが好ましい。面封止材の含水率は、試料サンプルを約０．１ｇ計量し、カールフィッシャー水分計にて１５０℃に加熱し、その際に発生する水分量を測定することで求められる（固体気化法）。
【０１０１】
面封止材の反応活性発現温度は、面封止する素子の耐熱温度により適宜調整され、７０〜１５０℃であることが好ましく、８０〜１１０℃であることがより好ましく、９０〜１００℃であることがさらに好ましい。反応活性発現温度は、面封止材の硬化可能温度と密接な関係がある。反応活性発現温度が１５０℃以下であれば、面封止材を１５０℃以下で加熱硬化が可能であり、面封止時に、有機ＥＬ素子に影響を及ぼす可能性が少ない。一方、反応活性発現温度が７０℃以上であれば、面封止材の保存時にカチオン重合性化合物（（Ｂ）成分及び（Ａ）成分）の不要な硬化反応が生じにくく、保存安定性が良好となる。
【０１０２】
反応活性発現温度は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）で測定される発熱ピークの立ち上がりの値として測定されうる。反応活性発現温度は、好ましくは（Ｃ）熱カチオン重合開始剤に含まれる４級アンモニウムイオンの構造によって調整されうる。
【０１０３】
面封止材の硬化物は、可視光の透過性が高いことが好ましい。膜厚１０μｍの面封止材を、１００℃で３０分硬化させた硬化膜の、３８０ｎｍの波長の光（可視・紫外光）の平行光線透過率が８０％以上、より好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９５％以上である。平行光線透過率を８０％以上とすると、面封止材の硬化物を介して有機ＥＬ素子が発する光を効率よく取り出すことができる。ただし、面封止材をバックエミッション型の有機ＥＬ素子に用いる場合は、その硬化物の透明性は特に限定されない。硬化物の平行光線透過率は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１３６、ＪＩＳ  Ｋ  ７３６１−１に準拠して、（有）東京電色社製  全自動ヘーズメーター ＴＣ−Ｈ ＩＩＩ ＤＰＫにより測定することができる。
【０１０４】
面封止材は、例えば上記各成分を、不活性ガス環境下で反応活性発現温度よりも低い温度（例えば６０℃以下）で混合する工程を経て製造されうる。各成分の混合は、各成分をフラスコに装入して攪拌する方法や、三本ロールミルで混練する方法等で行うことができる。
【０１０５】
面封止材は、好ましくは有機ＥＬ素子用の面封止材として用いられるが、それ以外にも各種封止材（例えばＬＥＤ素子の封止材や液晶シール剤等）や透明フィル材としても用いることができる。
【０１０６】
２．有機ＥＬデバイス
図１は、有機ＥＬパネルを構成しうる有機ＥＬデバイスの一例を示す模式図である。図１に示されるように、有機ＥＬデバイス２０は、有機ＥＬ素子２４が配置された表示基板２２と、対向基板２６と、少なくとも有機ＥＬ素子２４と対向基板２６との間に配置され、有機ＥＬ素子２４を封止するシール部材２８とを含む。シール部材２８は、有機ＥＬ素子２４の周囲を覆っており（面封止しており）、本発明の面封止材の硬化物で構成される。
【０１０７】
表示基板２２及び対向基板２６は、通常、ガラス基板又は樹脂フィルム等でありうる。表示基板２２と対向基板２６の少なくとも一方は、透明なガラス基板又は透明な樹脂フィルムでありうる。透明な樹脂フィルムの例には、ポリエチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル樹脂のフィルムが含まれる。
【０１０８】
有機ＥＬ素子２４がトップエミッション型である場合、有機ＥＬ素子２４は、表示基板２２側から、画素電極層３０（アルミニウムや銀等からなる）と、有機ＥＬ層３２と、対向電極層３４（ＩＴＯ（インジウムと錫の酸化物）やＩＺＯ（インジウムと亜鉛の酸化物）等からなる）とを含む。画素電極層３０、有機ＥＬ層３２及び対向電極層３４は、真空蒸着やスパッタ等で成膜されうる。
【０１０９】
有機ＥＬデバイスは、例えば、１）基板上に配置された有機ＥＬ素子を準備する工程と、２）有機ＥＬ素子を面封止材で覆う工程と、３）面封止材を加熱硬化させる工程とを経て製造されうる。有機ＥＬ素子を面封止材で覆う工程は、液状の面封止材を塗布するか、固形状（シート状）の面封止材を熱圧着して行うことができる。
【０１１０】
図２Ａ〜２Ｃは、有機ＥＬデバイスの製造プロセスの一例を示す模式図である。有機ＥＬデバイス２０は、１）有機ＥＬ素子２４が積層された表示基板２２を準備する工程（図２Ａ）と、２）本発明の面封止材を有機ＥＬ素子２４上に塗布して面封止材の塗膜２８Ａを形成する工程（図２Ｂ）と、３）面封止材の塗膜２８Ａ上に、対向基板２６を配置し、面封止材の塗膜２８Ａを加熱硬化させてシール部材２８とし、かつ対向基板２６を貼り合わせる工程（図２Ｃ）を経て製造されうる。このようにして、有機ＥＬデバイス２０を得ることができる。
【０１１１】
面封止材の塗布は、スクリーン印刷、ディスペンサー塗布、スリットコーティング、スプレーコーティング等の手法で行うことができる。
【０１１２】
面封止材の加熱硬化は、比較的低い温度で行うことができる。加熱硬化温度は、面封止材中の（Ｃ）熱カチオン重合開始剤が活性化する温度であればよく、７０〜１５０℃が好ましく、より好ましくは８０〜１１０℃であり、さらに好ましくは９０〜１００℃である。加熱硬化温度が７０℃以上であると、十分に（Ｃ）熱カチオン重合開始剤を活性化しやすく、（Ｂ）成分や（Ａ）成分のカチオン重合性化合物を十分に硬化させやすい。加熱硬化温度が１５０℃以下であると、加熱硬化時に有機ＥＬ素子に影響を及ぼす可能性を少なくできる。
【０１１３】
加熱硬化は、例えばオーブンやホットプレートによる加熱等、公知の方法で行うことができる。加熱時間は、１０〜１２０分であることが好ましく、２０〜９０分であることがより好ましく、さらに好ましくは３０〜６０分である。
【０１１４】
シール部材２８の厚みは、有機ＥＬ素子２４を十分に覆うことができる厚みであればよく、例えば０．１〜２０μｍ程度としうる。
【０１１５】
シール部材２８上に、必要に応じてパッシベーション膜をさらに形成してもよい。パッシベーション膜は、シール部材２８の全面を覆うものであってもよく、一部のみを覆うものであってもよい。パッシベーション膜は、例えばプラズマＣＶＤ法で成膜された無機化合物膜でありうる。パッシベーション膜の材質は、透明な無機化合物であることが好ましく、窒化ケイ素、酸化ケイ素、ＳｉＯＮＦ、ＳｉＯＮ等が例示されるが、特に限定されない。パッシベーション膜の厚みは、０．１〜５μｍであることが好ましい。
【０１１６】
本発明の面封止材は、前述の通り、（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物と（Ｄ）レベリング剤とを含むので、面封止材の加熱硬化過程において、面封止材が流動しうる時間を長くすることができる。それにより、面封止材の加熱硬化過程において、（Ｄ）レベリング剤が作用する時間を長くすることができるので、有機ＥＬ素子上に、凸凹やハジキが少なく、表面平滑性が高い硬化物層からなるシール部材を形成することができると考えられる。
【０１１７】
さらに、第１の面封止材では、（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物は、（Ａ）カチオン重合性化合物と類似の構造を有するため、（Ａ）カチオン重合性化合物に対して相溶しやすい。第２の面封止材では、（Ａ）カチオン重合性化合物をさらに含む必要がない。これらのことから、（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物の、（Ａ）カチオン重合性化合物に対する相溶不良及びそれによる析出を抑制し、高い保存安定性を得ることができる。
【実施例】
【０１１８】
以下において、実施例を参照して本発明をより詳細に説明する。これらの実施例によって、本発明の範囲は限定して解釈されない。【０１１９】
１．面封止材の材料
（Ａ）カチオン重合性化合物：
三菱化学（株）製ＹＬ９８３Ｕ：
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（重量平均分子量３３８、エポキシ当量１６５〜１７５ｇ／ｅｑ、Ｅ型粘度（＠２５℃、２．５ｒｐｍ）３０００〜４０００ｍＰａ・ｓ、２官能）【０１２０】
（Ｂ）（ポリ）オキシアルキレン構造を有するカチオン重合性化合物
ナガセケムテックス（株）製デナコールＥＸ−１７１：
ラウリルアルコール（ＥＯ）１５グリシジルエーテル、エポキシ当量９７１ｇ／ｅｑ、単官能、重量平均分子量９７１、式（１）のｎ＝１５、Ｒ＝エチレン基
ナガセケムテックス（株）製デナコールＥＸ−１４５：
フェノール（ＥＯ）５グリシジルエーテル、エポキシ当量４００ｇ／ｅｑ、単官能、重量平均分子量４００、式（１）のｎ＝５、Ｒ＝エチレン基
ナガセケムテックス（株）製デナコールＥＸ−８６１：
ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、エポキシ当量５５１ｇ／ｅｑ、２官能、重量平均分子量１１０２、ｎ＝２２、Ｒ＝エチレン基
新日本理化（株）製リカレジンＢＥＯ−６０Ｅ：
ビスフェノールＡビス（トリエチレングリコールグリシジルエーテル）エーテル、エポキシ当量３４５〜３８５ｇ／ｅｑ、２官能、重量平均分子量６９０〜７７０、ｎ≦５、Ｒ＝エチレン基【０１２１】
（Ｃ）熱カチオン重合開始剤
Ｋｉｎｇ  ｉｎｄｕｓｔｒｙ社製ＣＸＣ−１６１２：
下記式で表される４級アンモニウム塩
【化１０】
2016092816.tif 000012
Ｋｉｎｇ  ｉｎｄｕｓｔｒｙ社製ＣＸＣ−１７３８：
上記式において対イオンを「ＰＦ６−」とした４級アンモニウム塩
Ｋｉｎｇ  ｉｎｄｕｓｔｒｙ社製ＣＸＣ−１８２１：
上記式において対イオンを下記式で表される対イオンとした４級アンモニウム塩
【化１１】
2016092816.tif 000013
【０１２２】
（Ｄ）レベリング剤
楠本化成社製ＬＳ−４６０：シリコーン系ポリマー【０１２３】
（比較用化合物）
ＰＥＧ＃６０００：ポリエチレングリコール、重量平均分子量８４５０【０１２４】
２．面封止材の作製
＜実施例１＞
窒素で置換したフラスコで、（Ａ）成分として１００質量部のエポキシ樹脂（ＹＬ９８３Ｕ）、（Ｂ）成分として２質量部の４級アンモニウム塩（ＣＸＣ−１６１２）、（Ｃ）成分として２質量部のＥＸ−８６１、及び（Ｄ）成分として０．３質量部のレベリング剤（ＬＳ−４６０）を５０℃で攪拌混合して、面封止材を得た。【０１２５】
＜実施例２〜１２＞
組成を表１又は２に示されるように変更した以外は実施例１と同様にして面封止材を得た。【０１２６】
＜比較例１＞
（Ｂ）成分を含有させなかった以外は実施例１と同様にして面封止材を得た。【０１２７】
＜比較例２＞
（Ｃ）成分を含有させなかった以外は実施例１と同様にして面封止材を得た。【０１２８】
＜比較例３〜４＞
（Ｂ）成分の種類と含有量を表２に示されるように変更した以外は実施例１と同様にして面封止材を得た。【０１２９】
得られた面封止材の粘度、保存安定性及び硬化物表面の平滑性を、以下の方法で評価した。実施例１で得られた面封止材については、硬化物の平行光線透過率をさらに測定した。【０１３０】
（粘度）
得られた面封止材の粘度を、Ｅ型粘度計（東機産業製  ＲＣ−５００）を用いて、２５℃、２．５ｒｐｍで測定した。【０１３１】
（保存安定性）
得られた面封止材を所定量採取して−１０℃で７日間保存した。保存後の面封止材を目視観察し、白濁の有無を評価した。保存後の面封止材が白濁せず、保存前と変化がないものを〇；白濁があるものを×とした。白濁は、（Ａ）成分と（Ｂ）成分との相溶性が悪く、（Ｂ）成分が析出したことにより生じると考えられる。【０１３２】
（硬化物層表面の平滑性）
得られた面封止材を、予めオゾン処理によって洗浄したガラス基板（７ｃｍ×７ｃｍ×０．７ｍｍ厚）に、スクリーン印刷機（Screen Printer Model 2200、MITANI製）を用いて印刷した。面封止材の塗布は、乾燥状態で５ｃｍ×５ｃｍ×１０μｍ厚となるように行った。印刷したガラス基板を、１００℃に加熱したホットプレート上で３０分間加熱して、硬化物層を得た。そして、得られた硬化物層を目視観察した。
硬化物層に塗布欠陥（ハジキ）や凸凹がなく、表面が平滑であるものを◎；硬化物層に塗布欠陥（ハジキ）や凸凹が若干あるが、表面が平滑であるものを〇；硬化物層に塗布欠陥（ハジキ）や凸凹があり、表面が平滑でないものを×とした。【０１３３】
（平行光線透過率）
前述の硬化物層表面の平滑性の測定用サンプルの作製方法と同様にして硬化物を得た。得られた硬化物の波長３８０ｎｍにおける平行光線透過率（％）を、（有）東京電色社製  全自動ヘーズメーター ＴＣ−Ｈ ＩＩＩ ＤＰＫにて測定した。リファレンスは、印刷に用いたガラス基板とした。【０１３４】
実施例１〜８の評価結果を表１に示し；実施例９〜１２及び比較例１〜４の評価結果を表２に示す。なお、表中の組成欄の数値の単位は「質量部」である。
【表１】
2016092816.tif 000014
【表２】
2016092816.tif 000015
【０１３５】
表１及び２に示されるように、（Ｂ）成分と（Ｄ）成分の両方を含む実施例１〜１２の面封止材の硬化物層は、いずれも塗布欠陥（ハジキ）や凸凹がなく、表面の平滑性が高いことがわかる。これは、面封止材を加熱硬化させる過程で、（Ｂ）成分中のポリオキシアルキレン構造が、（Ｃ）成分である熱カチオン重合開始剤のカチオンを捕捉し、（Ａ）成分のカチオン重合反応（実施例１〜５、７〜１２）又は（Ｂ）成分のカチオン重合反応（実施例６）を遅延させ、その間に（Ｄ）成分であるレベリング剤を十分に作用させることができたためと考えられる。また、実施例１〜１２の面封止材は、いずれも高い保存安定性を示すことがわかる。【０１３６】
これに対して、（Ｂ）成分と（Ｄ）成分の一方を含まない比較例１及び２の面封止材の硬化物層は、いずれも塗布欠陥（ハジキ）や凸凹があり、表面の平滑性が低いことがわかる。比較例１は（Ｂ）成分を含まないため、重合遅延効果が十分に得られず；比較例２は、（Ｄ）成分を含まないため、いずれも加熱硬化時に面封止材を十分にレベリングできなかったためと考えられる。また、（Ｂ）成分に代えてポリエーテル化合物を含む比較例３及び４の面封止材は、保存安定性が低いことがわかる。これは、ポリエーテル化合物の分子量が大きく、（Ａ）成分に溶解しなかったためと考えられる。【０１３７】
実施例７〜１０の対比から、（Ａ１）成分１００質量部に対する（Ｂ）成分の含有割合を多くすることで、硬化物層表面の平滑性が一層高まることが示される。また、実施例４〜６の対比から、（Ｂ１）成分を主成分として含むことで、硬化物層表面の平滑性が一層高まることが示される。【０１３８】
また、実施例１の面封止材の硬化物の波長３８０ｎｍにおける平行光線透過率は９８％であり、十分に高いことを確認した。【０１３９】
本出願は、２０１４年１２月９日出願の特願２０１４−２４９０３４に基づく優先権を主張する。当該出願明細書および図面に記載された内容は、すべて本願明細書に援用される。
【産業上の利用可能性】
【０１４０】
本発明によれば、高い保存安定性を有し、かつ有機ＥＬ素子等の被塗布物上に、凹凸やハジキ等が少なく、表面の平滑性が高い硬化物層を形成できる面封止材を提供することができる。
【符号の説明】
【０１４１】
２０  有機ＥＬデバイス
２２  表示基板
２４  有機ＥＬ素子
２６  対向基板
２８Ａ  面封止材の塗膜
２８  シール部材
３０  画素電極層
３２  有機ＥＬ層
３４  対向電極層
【図１】
2016092816.tif 000016
【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図２Ｃ】
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【国際調査報告】
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2016092816.tif 000022
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