(57)【要約】  基材と、前記基材上に形成された粘着層とを備え、前記粘着層が、アクリル系重合体を含むアクリル系粘着組成物、及び、光散乱粒子を含み、前記アクリル系重合体が、芳香環含有モノマー（ａ１）４０重量％〜９３重量％、及び、水酸基含有モノマー（ａ２）７重量％〜６０重量％を含む共重合成分［Ｉ］の共重合体であり、前記アクリル系重合体の重量平均分子量が、２０万以下であり、前記光散乱粒子の前記粘着層に対する体積濃度Ｖが、３％〜３５％であり、前記アクリル系粘着組成物の屈折率が、１．５２〜１．６７であり、前記光散乱粒子の屈折率が、１．４〜１．４９である、光学積層体。
2016129486.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材と、前記基材上に形成された粘着層とを備え、
前記粘着層が、アクリル系重合体を含むアクリル系粘着組成物、及び、光散乱粒子を含み、
前記アクリル系重合体が、芳香環含有モノマー（ａ１）４０重量％〜９３重量％、及び、水酸基含有モノマー（ａ２）７重量％〜６０重量％を含む共重合成分［Ｉ］の共重合体であり、
前記アクリル系重合体の重量平均分子量が、２０万以下であり、
前記光散乱粒子の前記粘着層に対する体積濃度Ｖが、３％〜３５％であり、
前記アクリル系粘着組成物の屈折率が、１．５２〜１．６７であり、
前記光散乱粒子の屈折率が、１．４〜１．４９である、光学積層体。
【請求項２】
前記光散乱粒子が、シリコーン粒子又はアクリル粒子である、請求項１記載の光学積層体。
【請求項３】
前記粘着層に含まれる前記光散乱粒子のうち、少なくとも体積で１／４の粒子の粒子径が、０．１μｍ〜１μｍである、請求項１又は２記載の光学積層体。
【請求項４】
前記光散乱粒子の平均粒子径が、０．１μｍ〜１μｍであり、
前記粘着層の厚さをＤ１、光散乱の平均自由工程をＬ１とするとき、Ｄ１／Ｌ１が、１〜６である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の光学積層体。
【請求項５】
前記粘着層とは反対側の前記基材の面が、凹凸構造を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の光学積層体。
【請求項６】
前記基材が単層構造を有し、
前記凹凸構造の最大高さをＲｙとし、前記基材の厚さをＤ２とするとき、０．０５＜Ｒｙ／Ｄ２＜０．２５である、請求項５記載の光学積層体。
【請求項７】
有機エレクトロルミネッセンス素子の一方の側に配置される、請求項１〜６のいずれか一項に記載の光学積層体。
【請求項８】
基材及び粘着層を備える光学積層体の製造方法であって、
アクリル系重合体及び光散乱粒子を含む塗布液の膜を、前記基材上に形成する工程と、
前記塗布液の膜を硬化させて、前記粘着層を得る工程とを含み、
前記アクリル系重合体が、芳香環含有モノマー（ａ１）４０重量％〜９３重量％、及び、水酸基含有モノマー（ａ２）７重量％〜６０重量％を含む共重合成分［Ｉ］の共重合体であり、
前記アクリル系重合体の重量平均分子量が、２０万以下であり、
前記光散乱粒子の前記粘着層に対する体積濃度Ｖが、３％〜３５％であり、
前記光散乱粒子の屈折率が、１．４〜１．４９であり、
前記粘着層中の前記光散乱粒子以外の成分としてのアクリル系粘着組成物の屈折率が、１．５２〜１．６７である、光学積層体の製造方法。
【請求項９】
基材及び粘着層を備える光学積層体の製造方法であって、
アクリル系重合体及び光散乱粒子を含む塗布液の膜を形成する工程と、
前記塗布液の膜を硬化させて、前記粘着層を得る工程と、
前記粘着層と前記基材とを貼り合わせる工程とを含み、
前記アクリル系重合体が、芳香環含有モノマー（ａ１）４０重量％〜９３重量％、及び、水酸基含有モノマー（ａ２）７重量％〜６０重量％を含む共重合成分［Ｉ］の共重合体であり、
前記アクリル系重合体の重量平均分子量が、２０万以下であり、
前記光散乱粒子の前記粘着層に対する体積濃度Ｖが、３％〜３５％であり、
前記光散乱粒子の屈折率が、１．４〜１．４９であり、
前記粘着層中の前記光散乱粒子以外の成分としてのアクリル系粘着組成物の屈折率が、１．５２〜１．６７である、光学積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、基材及び粘着層を備える光学積層体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
複数層の電極間に発光層を設け、電気的に発光を得る有機エレクトロルミネッセンス素子は、高発光効率、低電圧駆動、軽量、低コスト等の優れた特性を有する。以下、有機エレクトロルミネッセンス素子を、適宜「有機ＥＬ素子」と呼ぶことがある。前記のような有機ＥＬ素子の優れた特性を活かすために、有機ＥＬ素子を用いて、平面型照明、液晶表示装置用バックライト装置等の光源装置を開発することが試みられている。【０００３】
有機ＥＬ素子を光源装置に利用する場合、有機ＥＬ素子の出光面に光学フィルムを設けることが求められることがある。例えば、有機ＥＬ素子の発光層自体は発光効率が高いものの、発光装置が備える層間の屈折率差等の条件によっては、光が前記の層を透過して出光するまでの間の光の損失が大きくなりうる。そこで、このような光の損失を低減するために、有機ＥＬ素子の出光面に、適切な凹凸構造を有する光学フィルムを設けることが求められることがある（特許文献１参照）。【０００４】
前記のような光学フィルムは、通常、適切な粘着剤を用いて、有機ＥＬ素子の出光面に設けられる。例えば、光学フィルムの片面に粘着剤からなる粘着層を設けて光学積層体を用意し、この光学積層体の粘着層側の面を有機ＥＬ素子の出光面に貼り合わせることで所望の光源装置を製造しうる。このような光源装置では、有機ＥＬ素子の発光層で発生した光は、粘着層及び光学フィルムを通って出光する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際公開第２０１２／００２２６０号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
前記のように、凹凸構造を有する光学フィルムを用いれば、光源装置内での光の損失を抑えて、光取出効率を向上させることが可能である。しかし、本発明者の検討によれば、光取出効率を効果的に向上させるための凹凸構造の形状には制約があり、このような制約の範囲内で凹凸構造を形成しようとした場合、光学フィルムの厚みを薄くすることが難しくなったり、光学フィルムを製造するための工程数が増えたりすることがある。また、光源装置のデザイン上の制約から凹凸構造を有さない光学フィルムが求められる場合、従来の技術では、光取出効率の向上が難しかった。このような事情から、必ずしも光取出効率の向上のための凹凸構造を有する光学フィルムを用いなくても、光取出効率に優れた光源装置を得ることが可能な光学積層体の開発が求められる。【０００７】
本発明は前記の課題に鑑みて創案されたもので、光取出効率に優れた光源装置を得ることが可能な新たな光学積層体及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は前記課題を解決するべく鋭意検討した。その結果、特定のアクリル系重合体を含むアクリル系粘着組成物と特定の光散乱粒子とを組み合わせて含む粘着層を用いれば、光取出効率に優れた光源装置が得られる光学積層体を実現できることを見い出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は以下の通りである。【０００９】
〔１〕  基材と、前記基材上に形成された粘着層とを備え、
前記粘着層が、アクリル系重合体を含むアクリル系粘着組成物、及び、光散乱粒子を含み、
前記アクリル系重合体が、芳香環含有モノマー（ａ１）４０重量％〜９３重量％、及び、水酸基含有モノマー（ａ２）７重量％〜６０重量％を含む共重合成分［Ｉ］の共重合体であり、
前記アクリル系重合体の重量平均分子量が、２０万以下であり、
前記光散乱粒子の前記粘着層に対する体積濃度Ｖが、３％〜３５％であり、
前記アクリル系粘着組成物の屈折率が、１．５２〜１．６７であり、
前記光散乱粒子の屈折率が、１．４〜１．４９である、光学積層体。
〔２〕  前記光散乱粒子が、シリコーン粒子又はアクリル粒子である、〔１〕記載の光学積層体。
〔３〕  前記粘着層に含まれる前記光散乱粒子のうち、少なくとも体積で１／４の粒子の粒子径が、０．１μｍ〜１μｍである、〔１〕又は〔２〕記載の光学積層体。
〔４〕  前記光散乱粒子の平均粒子径が、０．１μｍ〜１μｍであり、
前記粘着層の厚さをＤ１、光散乱の平均自由工程をＬ１とするとき、Ｄ１／Ｌ１が、１〜６である、〔１〕〜〔３〕のいずれか一項に記載の光学積層体。
〔５〕  前記粘着層とは反対側の前記基材の面が、凹凸構造を有する、〔１〕〜〔４〕のいずれか一項に記載の光学積層体。
〔６〕  前記基材が単層構造を有し、
前記凹凸構造の最大高さをＲｙとし、前記基材の厚さをＤ２とするとき、０．０５＜Ｒｙ／Ｄ２＜０．２５である、〔５〕記載の光学積層体。
〔７〕  有機エレクトロルミネッセンス素子の一方の側に配置される、〔１〕〜〔６〕のいずれか一項に記載の光学積層体。
〔８〕  基材及び粘着層を備える光学積層体の製造方法であって、
アクリル系重合体及び光散乱粒子を含む塗布液の膜を、前記基材上に形成する工程と、
前記塗布液の膜を硬化させて、前記粘着層を得る工程とを含み、
前記アクリル系重合体が、芳香環含有モノマー（ａ１）４０重量％〜９３重量％、及び、水酸基含有モノマー（ａ２）７重量％〜６０重量％を含む共重合成分［Ｉ］の共重合体であり、
前記アクリル系重合体の重量平均分子量が、２０万以下であり、
前記光散乱粒子の前記粘着層に対する体積濃度Ｖが、３％〜３５％であり、
前記光散乱粒子の屈折率が、１．４〜１．４９であり、
前記粘着層中の前記光散乱粒子以外の成分としてのアクリル系粘着組成物の屈折率が、１．５２〜１．６７である、光学積層体の製造方法。
〔９〕  基材及び粘着層を備える光学積層体の製造方法であって、
アクリル系重合体及び光散乱粒子を含む塗布液の膜を形成する工程と、
前記塗布液の膜を硬化させて、前記粘着層を得る工程と、
前記粘着層と前記基材とを貼り合わせる工程とを含み、
前記アクリル系重合体が、芳香環含有モノマー（ａ１）４０重量％〜９３重量％、及び、水酸基含有モノマー（ａ２）７重量％〜６０重量％を含む共重合成分［Ｉ］の共重合体であり、
前記アクリル系重合体の重量平均分子量が、２０万以下であり、
前記光散乱粒子の前記粘着層に対する体積濃度Ｖが、３％〜３５％であり、
前記光散乱粒子の屈折率が、１．４〜１．４９であり、
前記粘着層中の前記光散乱粒子以外の成分としてのアクリル系粘着組成物の屈折率が、１．５２〜１．６７である、光学積層体の製造方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、光取出効率に優れた光源装置を得ることが可能な光学積層体及びその製造方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る光学積層体を厚み方向に平行な平面で切った断面を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、ある例に係る粘着層の平均自由行程と当該粘着層に含まれる光散乱粒子の粒子径との関係を示すグラフである。
【図３】図３は、本発明の一実施形態に係る光学積層体を備えた光源装置の一例を厚み方向に平行な平面で切った断面を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、参考例１で得られた光散乱粒子の濃度と比Ｄ１／Ｌ１との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、実施形態及び例示物を示して本発明について詳細に説明する。ただし、本発明は以下に説明する実施形態及び例示物に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
【００１３】
以下の説明において、「溶媒」とは、別に断らない限り、その中に溶質が溶解される、溶液を構成する媒体のみならず、その中に分散物が分散される、懸濁液（スラリーを含む）を構成する媒体をも含む用語として用いられる。
【００１４】
以下の説明において、ある物質と他のある物質との「相溶性」とは、別に断らない限り、それらの物質と、必要に応じて溶媒とを混合して溶液又は懸濁液とした際に、これらがゲル化又は分離を起こさず均質な状態を保つ性質をいう。
【００１５】
以下の説明において、粒子の平均粒子径とは、別に断らない限り、体積平均粒子径のことを指す。体積平均粒子径は、レーザー回折法で測定された粒子径分布において小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径である。測定装置としては、動的光散乱式粒度分布分析装置（日機装株式会社製  Ｎａｎｏｔｒａｃ  Ｗａｖｅ−ＥＸ１５０）を用いうる。
【００１６】
以下の説明において、別に断らない限り、（メタ）アクリルとはアクリル及びメタクリルを包含する用語であり、（メタ）アクリロイルとはアクリロイル及びメタクリロイルを包含する用語であり、（メタ）アクリレートとはアクリレート及びメタクリレートを包含する用語であり、アクリル系重合体とは（メタ）アクリル系モノマーを少なくとも１種類含有するモノマー成分を重合して得られる重合体を意味し、（メタ）アクリル系モノマーとは（メタ）アクリル酸及び（メタ）アクリレートを包含する用語である。
【００１７】
［１．光学積層体の概要］
図１は、本発明の一実施形態に係る光学積層体を厚み方向に平行な平面で切った断面を模式的に示す断面図である。
図１に示すように、本実施形態に係る光学積層体１００は、基材１１０と、この基材１１０上に形成された粘着層１２０とを備える。粘着層１２０は、アクリル系粘着組成物１２１及び光散乱粒子１２２を含む。通常、このような光学積層体１００は、基材１１０とは反対側の粘着層１２０の面１２０Ｄで、任意の部材に粘着しうる。また、粘着層１２０とは反対側の基材１１０の面１１０Ｕは、凹凸構造を有していてもよい。この実施形態では、エンボス加工処理によって形成された複数の窪み１１１を有することにより、基材１１０の面１１０Ｕが凹凸構造を有する例を示す。
【００１８】
［２．基材］
基材を構成する材料としては、通常は透明の樹脂を用いる。樹脂が「透明」であるとは、光学部材として用いるのに適した程度の光線透過率を樹脂が有する意味である。通常、光学積層体が備える部材（即ち、基材、粘着層及び任意の層）は、光学積層体全体として８０％以上の全光線透過率を有するように設けられる。
【００１９】
樹脂としては、熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。熱可塑性樹脂からなる基材は、エンボス加工処理によって凹凸構造を容易に形成できる。熱可塑性樹脂としては、熱可塑性を有する重合体を含む樹脂を用いうる。熱可塑性を有する重合体としては、ポリエチレンナフタート、ポリエチレンテレフタレート、ボリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート／イソフタレート共重合体等のポリエステル；ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン等のポリオレフィン；ノルボルネン系重合体、単環の環状オレフィン系重合体、環状共役ジエン系重合体、及び、これらの水素添加物等のポリシクロオレフィン；ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化エチレン等のポリフッ化エチレン；ナイロン６、ナイロン６，６等のポリアミド；ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニル／酢酸ビニル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリビニルアルコール、ビニロン等のビニル重合体；三酢酸セルロース、セロファン等のセルロース系ポリマー；ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸エチル、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ブチル等のアクリル系ポリマー；ポリスチレン；ポリカーボネート；ポリアリレート；ポリイミド等を挙げることができる。中でも、ポリエステル及びポリシクロオレフィンが好ましく、ポリシクロオレフィンが特に好ましい。ポリシクロオレフィンを含む基材としては、例えば、日本ゼオン社製「ゼオノアフィルム」等を用いうる。また、これらの重合体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で用いてもよい。
【００２０】
前記の重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、光学積層体の使用目的に応じて適宜選定でき、好ましくは１０，０００以上、より好ましくは１５，０００以上、特に好ましくは２０，０００以上であり、好ましくは１００，０００以下、より好ましくは８０，０００以下、特に好ましくは５０，０００以下である。重量平均分子量がこのような範囲にあるときに、基材の機械的強度および成型加工性が高度にバランスされる。
【００２１】
前記の重合体の分子量分布（重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ））は、好ましくは１．２以上、より好ましくは１．５以上、特に好ましくは１．８以上であり、好ましくは３．５以下、より好ましくは３．０以下、特に好ましくは２．７以下である。分子量分布を前記下限値以上にすることにより、重合体の生産性を高め、製造コストを抑制できる。また、分子量分布を前記上限値以下にすることにより、低分子成分の量が小さくなるので、高温曝露時の緩和を抑制して、光学積層体の安定性を高めることができる。
【００２２】
ここで、前記の重量平均分子量及び数平均分子量は、溶媒としてシクロヘキサンを用いたゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーにより、ポリイソプレン又はポリスチレン換算の値として測定しうる。また、測定の際、試料がシクロヘキサンに溶解しない場合には、溶媒としてトルエンを用いてもよい。
【００２３】
樹脂における重合体の割合は、好ましくは５０重量％〜１００重量％であり、より好ましくは７０重量％〜１００重量％、更に好ましくは８０重量％〜１００重量％、特に好ましくは９０重量％〜１００重量％である。
【００２４】
また、樹脂は、本発明の効果を著しく損なわない限り、重合体以外に任意の成分を含んでいてもよい。その任意の成分の例を挙げると、顔料、染料等の着色剤；可塑剤；蛍光増白剤；分散剤；熱安定剤；光安定剤；紫外線吸収剤；帯電防止剤；酸化防止剤；滑剤；界面活性剤などの添加剤が挙げられる。これらの成分は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００２５】
樹脂のガラス転移温度は、光学積層体の使用目的に応じて適宜選択しうるが、好ましくは７０℃以上、より好ましくは８０℃以上であり、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１５０℃以下である。ガラス転移温度が、前記範囲の下限値以上であることにより高温下における光学積層体の耐久性を良好にでき、また、上限値以下であることにより凹凸構造の形成を容易に行うことができる。
【００２６】
基材の材料としての樹脂の屈折率は、好ましくは１．５３以上、より好ましくは１．６０以上である。また、前記樹脂の屈折率は、粘着層に含まれるアクリル系粘着組成物の屈折率以上であることが好ましい。さらに、樹脂の屈折率とアクリル系粘着組成物の屈折率との差は、好ましくは０．０５以下、より好ましくは０．０２以下である。基材の材料としての樹脂の屈折率を前記の範囲に収めることにより、基材と粘着層との界面での光のロスを減らすことができ、本発明の光学積層体を有機ＥＬ素子に設けた場合に光取出効率を効果的に高めることができる。
【００２７】
基材としては、通常、フィルムを用いる。この際、基材は、１層からなる単層構造のフィルムであってもよく、２層以上を備える複層構造のフィルムであってもよい。
【００２８】
基材の厚みＤ２（図１参照）は、光学積層体の用途に応じて設定しうる。基材がフィルムである場合、当該基材の厚みＤ２は、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上、特に好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、特に好ましくは７５μｍ以下である。
【００２９】
粘着層とは反対側の基材の面は、凹凸構造を有していてもよい。前記の凹凸構造は、図１に示す窪み１１１のように周囲よりも凹んだ凹部を含んでいてもよく、周囲よりも突出した凸部を含んでいてもよく、凹部及び凸部を組み合わせて含んでいてもよい。このように基材の面が凹凸構造を有することにより、粘着層とは反対側の基材の面の光沢を抑制することができる。そのため、光学積層体の見た目上の質感（マット感等）を調整できる。ここでマット感とは、光沢が抑えられた見た目上の質感のことをいう。また、凹凸構造によって基材の面のデザインを自由に設定できるので、光学積層体の美観を改善することができる。さらに、凹凸構造を適切に形成した場合には、この凹凸構造を有する面を通した光の取出効率を更に向上させることが可能である。
【００３０】
凹凸構造に含まれる凹部又は凸部の形状は、例えば点状、線状、面状等の任意の形状に設定しうる。また、点状の凹部又は凸部の形状は、例えば、角錐形状、円錐形状、球面の一部の形状などとしうる。さらに、線状の凹部又は凸部の形状は、例えば、直線状、曲線状などとしうる。凹凸構造には、通常、凹部又は凸部が複数含まれる。これら複数の凹部及び凸部の形状は、同じでもよく、異なっていてもよい。これらの中でも、凹凸構造に含まれる凹部又は凸部としては、点状のものが好ましい。
【００３１】
凹凸構造の最大高さＲｙ（図１参照）は、基材の厚さＤ２との間に、所定の関係を満たすことが好ましい。具体的には、Ｒｙ／Ｄ２が、好ましくは０．０５より大きく、より好ましくは０．０７以上、特に好ましくは０．１以上であり、好ましくは０．２５未満、より好ましくは０．２３以下、特に好ましくは０．２以下である。ここで、凹凸構造の最大高さＲｙとは、凹凸構造に含まれる凹部の深さ及び凸部の高さのうち、最大の値をいう。凹凸構造の最大高さＲｙを前記のようにすることによって、凹凸構造を有する面の光沢を抑制して、光学積層体の美観を向上させることができる。また、凹凸構造の最大高さＲｙを前記のようにすることによって、凹凸構造をエンボス加工処理によって容易に形成できる。
【００３２】
前記のように、基材は、２以上の層を備える複層構造を有していてもよい。例えば、粘着層に近い層（支持層）と凹凸構造を有する層（凹凸構造層）とを備える複層構造を基材が有する場合、光取出効率の向上のための凹凸構造の形状を精密に形成しやすい点で有利である。しかし、本発明の光学積層体では粘着層による光散乱によって十分に光取出効率の向上を実現できる。そのため、粘着層による光取出効率の向上という効果を活用する観点では、図１に示すように、基材１１０は１層のみからなる単層構造を有することが好ましい。このような単層構造の光学積層体は、層の数が多くなって基材の厚みが厚くなることを抑制でき、また、凹凸構造の形成のための手間が多くなることを抑制できる。さらに、基材が単層構造を有する場合、Ｒｙ／Ｄ２を前記の範囲に収めることが、特に好ましい。これにより、基材の厚みを薄くしながら、エンボス加工処理によって凹凸構造を基材に容易に形成することができる。
【００３３】
凹凸構造に含まれる凹部又は凸部のピッチＰ（図１参照）は、好ましくは２０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上、特に好ましくは２００μｍ以上であり、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下、特に好ましくは１ｍｍ以下である。凹部又は凸部のピッチＰを前記の範囲に収めることにより、凹凸構造を有する基材の面での光沢を抑制して、光学積層体の美観を向上させ易い。
【００３４】
凹凸構造に含まれる凹部又は凸部の幅Ｗ（図１参照）は、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは２５μｍ以上、特に好ましくは５０μｍ以上であり、好ましくは１．５ｍｍ以下、より好ましくは０．７５ｍｍ以下、特に好ましくは０．５ｍｍ以下である。凹部又は凸部の幅Ｗを前記の範囲に収めることにより、凹凸構造を有する基材の面での光沢を抑制して、光学積層体の美観を向上させ易い。
【００３５】
凹凸構造が複数の凹部及び凸部を含む場合、これら複数の凹部及び凸部の寸法は、同じでもよく、異なっていてもよい。
【００３６】
基材の製造方法は、任意である。例えば、熱可塑性樹脂から基材を製造する場合は、溶融成形法、溶液流延法などの成形方法によって樹脂をフィルム状に成形することにより、基材を製造しうる。溶融成形法は、さらに詳細には、例えば、押出成形法、プレス成形法、インフレーション成形法、射出成形法、ブロー成形法、延伸成形法などの方法に分類できる。これらの方法の中でも、機械強度及び表面精度に優れた基材を得るためには、押出成形法、インフレーション成形法及びプレス成形法が好ましい。中でも、効率良く簡単に基材を製造するためには、押出成形法が特に好ましい。
【００３７】
また、基材の製造方法は、基材に延伸処理を施す工程を含んでいてもよい。これにより、基材として延伸フィルムを得ることができるので、基材に多様な光学的物性及び機械的物性を発現させることができる。延伸方法としては、例えば長尺のフィルムを延伸する場合、ロールの周速の差を利用してフィルムを長手方向に一軸延伸する方法、テンター延伸機を用いてフィルムを幅方向に一軸延伸する方法、などの一軸延伸法；フィルムを長手方向及び幅方向に同時に延伸する同時二軸延伸法、フィルムを長手方向及び幅方向の一方に延伸した後で他方に延伸する逐次二軸延伸法、などの二軸延伸法；テンター延伸機を用いた斜め方向への延伸方法；などが挙げられる。ここで斜め方向とは、フィルムの幅方向に平行でも垂直でもない方向を表す。また、長尺のフィルムとは、幅に対して、通常５倍以上の長さを有するフィルムをいい、好ましくは１０倍以上の長さを有するフィルムをいい、具体的にはロール状に巻き取られて保管又は運搬される程度の長さを有するフィルムをいう。
【００３８】
基材の製造方法は、基材の面に凹凸構造を形成する工程を含んでいてもよい。凹凸構造の形成方法は、任意である。例えば、特許文献１記載のように紫外線硬化性樹脂及び型を用いて凹凸構造層を形成したり、レーザー光の照射によって凹凸構造を形成したりしてもよい。特に、凹凸構造は、エンボス加工処理によって形成することが好ましい。
【００３９】
エンボス加工処理では、一般に、基材を加熱した状態で基材の面に型を押圧して、前記面に凹凸構造を形成する。型としては、粘着層とは反対側の基材の面に形成したい凹凸構造に対応した凹凸形状を有する面を備えた部材を用いうる。型の具体例を挙げると、所望の凹凸形状を周面に有するロール又はドラムが挙げられる。前記の型で基材を押圧することにより、型の凹凸形状を基材の面に転写して、所望の凹凸構造を基材の面に形成することができる。
【００４０】
型で基材を押圧する際には、粘着層とは反対側の基材の面を押圧しうる型と、粘着層側の基材の面を押圧しうる支持具との間に基材を挟んで、押圧を行ってもよい。支持具としては、粘着層側の基材の面の形状に応じた面を備えた部材を用いうる。通常は、粘着層側の基材の面は平面に形成されるので、支持具の面の形状は、平坦面又は滑らかな曲面に設定される。支持具の具体例を挙げると、滑らかな周面を有するロール又はドラムが挙げられる。これにより、基材の厚みが薄くても凹凸構造を安定して形成することができる。
【００４１】
エンボス加工処理において、基材を加熱する方法は任意である。例えば、型又は支持具を加熱して、この加熱された型または支持具によって基材を加熱してもよい。また、例えば、型または支持具とは別に用意したヒーターによって基材を加熱してもよい。通常、エンボス加工処理においては、基材は当該基材に含まれる樹脂のガラス転移温度以上の温度に加熱された状態で、型によって押圧される。
【００４２】
エンボス加工処理によれば、型で押圧するだけで基材に凹凸構造を形成できるため、製造方法が簡単であり、コストを抑制することができる。また、厚みの薄い基材であっても凹凸構造を容易に形成できる。一般に、厚みの薄い基材にはエンボス加工処理によって深い凹部を形成することは難しいが、前記「Ｒｙ／Ｄ２」が前記の範囲に収まる程度の凹部であれば、エンボス加工処理による形成が容易である。そのため、厚みの薄い基材を採用することが可能となるので、光学積層体全体の厚みを例えば５０μｍ以下と薄くすることが期待できる。さらに、特許文献１記載のような紫外線硬化性樹脂は硬化後の可撓性が低い傾向があったのでフレキシブルな基材を得ることが困難であったが、エンボス加工処理によれば、フレキシブルな基材を実現することが可能である。
【００４３】
粘着層側の基材の面は、通常、平面として形成される。ところが、前記のように粘着層とは反対側の面にエンボス加工処理によって凹凸構造を形成した場合、粘着層側の基材の面には小さい起伏が形成され、平滑性が低下することがある。本発明者の検討によれば、この起伏は、エンボス加工処理の後で基材が冷却される時に生じる基材の収縮によって生じていると推察される。従来の高屈折率の粘着層では、高屈折化をするために、ジルコニア等の無機酸化物粒子を大量に含有させていることから粘着層が固くなり、このように起伏のある面で基材と光学密着させることは、難しかった。しかし、本発明に係る粘着層は、無機酸化物粒子を含まないか無機酸化物粒子の量が少なくても高屈折率を実現できるため、粘着層が固くなりすぎず、基材と粘着層との光学密着を容易に実現することが可能である。
【００４４】
［３．粘着層］
粘着層は、アクリル系粘着組成物及び光散乱粒子を含む層である。通常、粘着層は、アクリル系粘着組成物及び光散乱粒子のみからなる。したがって、通常は、粘着層に含まれる成分のうち、光散乱粒子以外の成分としての組成物が、アクリル系粘着組成物である。粘着層において、光散乱粒子はアクリル系粘着組成物中に分散しており、粘着層を透過する光はアクリル系粘着組成物と光散乱粒子との界面で反射される。この反射によって粘着層内で光が散乱されるので、本発明の光学積層体を有機ＥＬ素子に設けた場合に光取出効率を向上させることができる。また、粘着層は粘着性を有するので、基材とは反対側の粘着層の面を任意の部材に貼り合わせることにより、光学積層体を任意の部材と貼り合わせることができる。
【００４５】
［３．１．アクリル系粘着組成物］
アクリル系粘着組成物は、アクリル系重合体を含み、必要に応じて任意の成分を含みうる。アクリル系粘着組成物は、通常、粘着層においてバインダーとして機能できる。したがって、アクリル系粘着組成物の作用によって、粘着層は粘着性を発現しうる。また、アクリル系粘着組成物の作用によって、光散乱粒子は粘着層に保持されうる。
【００４６】
［３．１．１．アクリル系重合体］
アクリル系重合体は、芳香環含有モノマー（ａ１）及び水酸基含有モノマー（ａ２）を含む共重合成分［Ｉ］の共重合体である。また、前記の共重合成分［Ｉ］は、必要に応じて、（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）、及び、任意の共重合性モノマー（ａ４）を含みうる。このアクリル系重合体は、高い屈折率を有しうる。したがって、アクリル系重合体を含むアクリル系粘着組成物の屈折率を容易に高くできる。
【００４７】
芳香環含有モノマー（ａ１）は、１つの分子内に１つ以上の芳香環及び１つ以上のエチレン性不飽和基を有する化合物である。
エチレン性不飽和基を含有する官能基としては、例えば、（メタ）アクリロイル基、クロトノイル基、ビニル基、アリル基等が挙げられ、中でも反応性に優れる点で（メタ）アクリロイル基が好ましい。
【００４８】
前記芳香環としては、例えば、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、ビフェニル環、フルオレン環等が挙げられる。芳香環含有モノマー（ａ１）の１分子当たりの芳香環の個数は、１つでもよく、複数個でもよい。芳香環含有モノマー（ａ１）は、粘着物性のバランスが取れる点では、１分子当たり芳香環を１つ含有する化合物であることが好ましく、効率良く、粘着層の屈折率及び複屈折を制御できる点では、１分子当たり芳香環を２つ含有する化合物であることが好ましい。
このような芳香環含有モノマー（ａ１）は、（メタ）アクリル系モノマーであることが好ましい。
【００４９】
芳香環含有モノマー（ａ１）としては、例えば、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸ベンジルオキシエチル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチル、（メタ）アクリル酸フェノキシジエチレングリコール、エチレンオキサイド変性（メタ）アクリル酸クレゾール、エチレンオキサイド変性（メタ）アクリル酸ノニルフェノール、（メタ）アクリル酸ビフェニルオキシエチルエステル、スチレン等が挙げられる。中でも（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチルが特に好ましい。芳香環含有モノマー（ａ１）は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５０】
共重合成分［Ｉ］における芳香環含有モノマー（ａ１）の量は、共重合成分［Ｉ］全体を１００重量％として、通常４０重量％以上、好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは５５重量％以上、特に好ましくは６０重量％以上であり、通常９３重量％以下、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８５重量％以下である。芳香環含有モノマー（ａ１）の量を、前記範囲の下限値以上にすることによりアクリル系粘着組成物の屈折率を十分に高くでき、また、上限値以下にすることによりアクリル系粘着組成物の粘着性を良好にできる。
【００５１】
水酸基含有モノマー（ａ２）は、水酸基を含有するモノマーであり、中でも水酸基を含油する（メタ）アクリル系モノマーが好ましい。
水酸基含有モノマー（ａ２）としては、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、５−ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレート、６−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、８−ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート等のアクリル酸ヒドロキシアルキルエステル；カプロラクトン変性２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等のカプロラクトン変性モノマー；ジエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール（メタ）アクリレート等のオキシアルキレン変性モノマー；２−アクリロイロキシエチル２−ヒドロキシエチルフタル酸、Ｎ−メチロール（メタ）アクリルアミド、ヒドロキシエチルアクリルアミド等の１級水酸基含有モノマー；２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−クロロ２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等の２級水酸基含有モノマー；２，２−ジメチル２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等の３級水酸基含有モノマーを挙げることができる。水酸基含有モノマー（ａ２）は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５２】
水酸基含有モノマー（ａ２）の中でも、架橋剤との反応性に優れる点で、１級水酸基含有モノマーが好ましい。更に、分子鎖末端に水酸基を有するモノマーが、より優れた帯電防止性能を示しやすく、好ましい。さらには、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートを使用することが、ジ（メタ）アクリレート等の不純物が少なく、製造しやすい点で特に好ましい。
【００５３】
水酸基含有モノマー（ａ２）としては、不純物であるジ（メタ）アクリレートの含有割合が少ないことが好ましい。具体的には、水酸基含有モノマー（ａ２）のジ（メタ）アクリレートの含有割合は、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．２重量％以下、更に好ましくは０．１％重量以下である。
特に好ましい水酸基含有モノマー（ａ２）としては、２−ヒドロキシエチルアクリレート及び２−ヒドロキシプロピルアクリレートが挙げられる。
【００５４】
共重合成分［Ｉ］における水酸基含有モノマー（ａ２）の量は、共重合成分［Ｉ］全体を１００重量％として、通常７重量％以上、好ましくは１０重量％以上であり、通常６０重量％以下、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、特に好ましくは３５重量％以下である。水酸基含有モノマー（ａ２）の量を、前記範囲の下限値以上にすることにより、アクリル系重合体と粒子（例えば、光散乱粒子及び無機酸化物粒子）との相溶性を良好にできるので、粘着層における粒子の分散性を良好にできる。また、水酸基含有モノマー（ａ２）の量を、前記範囲の上限値以下にすることにより、芳香環含有モノマー（ａ１）の量を相対的に多くして、アクリル系粘着組成物の屈折率を高くできる。
【００５５】
また、芳香環含有モノマー（ａ１）と水酸基含有モノマー（ａ２）との重量比（ａ１）：（ａ２）は、好ましくは９３：７〜４０：６０、より好ましくは９０：１０〜５０：５０、さらに好ましくは８５：１５〜６０：４０である。水酸基含有モノマー（ａ２）に対する芳香環含有モノマー（ａ１）の量を前記のように多くすることで、アクリル系粘着組成物の屈折率を効果的に高くできる。また、水酸基含有モノマー（ａ２）に対する芳香環含有モノマー（ａ１）の量を前記のように少なくすることで、アクリル系重合体と粒子（例えば、光散乱粒子及び無機酸化物粒子）との相溶性を良好にできるので、粘着層における粒子の分散性を良好にできる。
【００５６】
（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）としては、当該（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）が有するアルキル基の炭素原子数が、所定範囲に収まるものが好ましい。具体的には、前記アルキル基の炭素原子数は、好ましくは１以上、より好ましくは４以上であり、好ましくは２０以下、より好ましくは１２以下、特に好ましくは８以下である。
【００５７】
（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）としては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉｓｏ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート等が挙げられる。（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５８】
（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）の中でも、共重合性、粘着物性、取り扱い性、及び、原料入手しやすさの点で、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート及び２−エチルヘキシル（メタ）アクリレートが好ましい。さらに、耐久性に優れる点で、ｎ−ブチル（メタ）アクリレートが特に好ましい。
【００５９】
共重合成分［Ｉ］における（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）の量は、共重合成分［Ｉ］全体を１００重量％として、好ましくは０〜４０重量％、より好ましくは０〜３５重量％、更に好ましくは０〜３０重量％である。このような範囲で（メタ）アクリル酸エステル系モノマー（ａ３）を用いることにより、粘着層の粘着性を効果的に高めることができる。
【００６０】
任意の共重合性モノマー（ａ４）としては、前記のモノマー（ａ１）〜（ａ３）以外のモノマーが挙げられ、例えば、カルボキシル基含有モノマー、アミノ基含有モノマー、アセトアセチル基含有モノマー、イソシアネート基含有モノマー、グリシジル基含有モノマー等の、官能基含有モノマーが挙げられる。
【００６１】
カルボキシル基含有モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸、アクリル酸ダイマー、クロトン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、グルタコン酸、イタコン酸、アクリルアミドＮ−グリコール酸、ケイ皮酸等が挙げられ、中でも（メタ）アクリル酸が好ましい。
【００６２】
アミノ基含有モノマーとしては、例えば、ｔ−ブチルアミノエチル（メタ）アクリレート、エチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００６３】
アセトアセチル基含有モノマーとしては、例えば、２−（アセトアセトキシ）エチル（メタ）アクリレート、アリルアセトアセテート等が挙げられる。
【００６４】
イソシアネート基含有モノマーとしては、例えば、２−アクリロイルオキシエチルイソシアネート、２−メタクリロイルオキシエチルイソシアネート、及び、これらのアルキレンオキサイド付加物等が挙げられる。
【００６５】
グリシジル基含有モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸アリルグリシジル等が挙げられる。
【００６６】
また、アクリル系重合体を高分子量化させたい場合、任意の共重合性モノマー（ａ４）として、エチレン性不飽和基を二つ以上有する化合物を用いてもよい。エチレン性不飽和基を二つ以上有する化合物としては、例えば、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼン等が挙げられる。
【００６７】
任意の共重合性モノマー（ａ４）として、カルボキシル基含有モノマー等の酸性基含有モノマーを用いてもよい。ただし、耐腐食性の観点から、任意の共重合性モノマー（ａ４）としては酸性基含有モノマーを用いないことが好ましい。
【００６８】
任意の共重合性モノマー（ａ４）の例としては、更に、２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、３−メトキシブチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシジプロピレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、オクトキシポリエチレングリコール−ポリプロピレングリコール−モノ（メタ）アクリレート、ラウロキシポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ステアロキシポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート等のアルコキシ基およびオキシアルキレン基を含有するモノマー；メトキシメチル（メタ）アクリルアミド、エトキシメチル（メタ）アクリルアミド、プロポキシメチル（メタ）アクリルアミド、イソプロポキシメチル（メタ）アクリルアミド、ｎ−ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド、イソブトキシメチル（メタ）アクリルアミド等のアルコキシアルキル（メタ）アクリルアミド系モノマー；（メタ）アクリロイルモルホリン、ジメチル（メタ）アクリルアミド、ジエチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリルアミドＮ−メチロール（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド系モノマー；アクリロニトリル、メタクリロニトリル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、アルキルビニルエーテル、ビニルトルエン、ビニルピリジン、ビニルピロリドン、イタコン酸ジアルキルエステル、フマル酸ジアルキルエステル、アリルアルコール、アクリルクロライド、メチルビニルケトン、Ｎ−アクリルアミドメチルトリメチルアンモニウムクロライド、アリルトリメチルアンモニウムクロライド、ジメチルアリルビニルケトン等が挙げられる。
任意の共重合性モノマー（ａ４）は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００６９】
共重合成分［Ｉ］における任意の共重合性モノマー（ａ４）の量は、共重合成分［Ｉ］全体を１００重量％として、好ましくは０〜４０重量％、より好ましくは０〜３０重量％、さらに好ましくは０〜２０重量％である。このような範囲で任意の共重合性モノマー（ａ４）を用いることにより、芳香環含有モノマー（ａ１）の量を相対的に多くしてアクリル系粘着組成物の屈折率を効果的に高くできる。
【００７０】
アクリル系重合体の重量平均分子量は、通常２０万以下、好ましくは１８万以下、より好ましくは１６万以下、特に好ましくは１５万以下である。アクリル系重合体の重量平均分子量を前記範囲の上限値以下にすることにより、アクリル系重合体と粒子（例えば、光散乱粒子及び無機酸化物粒子）との相溶性を良好にできるので、粘着層における粒子の分散性を良好にできる。アクリル系重合体の重量平均分子量は、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であり、通常１万以上である。
【００７１】
アクリル系重合体の分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）は、好ましくは１０以下、より好ましくは８以下、さらに好ましくは６以下、特に好ましくは５以下である。アクリル系重合体の分子量分布を前記範囲の上限値以下にすることにより、粘着層の耐久性を良好にできる。アクリル系重合体の分子量分布の下限は任意であるが、製造の限界の点から、通常１．１以上である。
【００７２】
アクリル系重合体の重量平均分子量及び数平均分子量は、高速液体クロマトグラフィー（日本Ｗａｔｅｒｓ社製「Ｗａｔｅｒｓ  ２６９５（本体）」と「Ｗａｔｅｒｓ  ２４１４（検出器）」）に、カラム：Ｓｈｏｄｅｘ  ＧＰＣ  ＫＦ−８０６Ｌ（排除限界分子量：２×１０７、分離範囲：１００〜２×１０７、理論段数：１０，０００段／本、充填剤材質：スチレン−ジビニルベンゼン共重合体、充填剤粒径：１０μｍ）の３本直列を用いることにより測定されうる。また、前記の重量平均分子量及び数平均分子量は、標準ポリスチレン分子量換算により求めうる。
【００７３】
アクリル系重合体のガラス転移温度は、好ましくは−７０℃以上、より好ましくは−５０℃以上、特に好ましくは−４０℃以上であり、好ましくは１０℃以下、より好ましくは５℃以下、特に好ましくは０℃以下である。アクリル系重合体のガラス転移温度を、前記範囲の下限値以上にすることにより粘着層の耐熱性を高めることができ、前記範囲の上限値以下にすることにより粘着層の粘着力が高くなりすぎることを抑制できる。
【００７４】
共重合体であるアクリル系重合体のガラス転移温度は、下記（１）に示すＦｏｘの式より算出されうる。
１／Ｔｇ＝Ｗａ／Ｔｇａ＋Ｗｂ／Ｔｇｂ＋・・・Ｗｎ／Ｔｇｎ    （１）
Ｔｇ：共重合体のガラス転移温度（Ｋ）
Ｔｇａ：モノマーＡのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）
Ｗａ：モノマーＡの重量分率
Ｔｇｂ：モノマーＢのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）
Ｗｂ：モノマーＢの重量分率
Ｔｇｎ：モノマーＮのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）
Ｗｎ：モノマーＮの重量分率
（Ｗａ＋Ｗｂ＋・・・＋Ｗｎ＝１）
【００７５】
アクリル系重合体の製造方法としては、所望のアクリル系重合体が得られうる任意の方法を採用しうる。通常、アクリル系重合体は、芳香環含有モノマー（ａ１）及び水酸基含有モノマー（ａ２）、並びに、必要に応じて用いうる（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）及び任意の共重合性モノマー（ａ４）といったモノマー成分を重合することによって製造しうる。重合にあたっては、例えば、溶液ラジカル重合、懸濁重合、塊状重合、乳化重合などの重合方法を採用しうる。中でも、溶液ラジカル重合が好ましい。
【００７６】
重合条件は、重合反応を進行させうる適切な条件を採用しうる。例えば、有機溶媒中に、芳香環含有モノマー（ａ１）、水酸基含有モノマー（ａ２）、（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー（ａ３）及び任意の共重合性モノマー（ａ４）を含む重合モノマー、並びに、重合開始剤を混合あるいは滴下し、ラジカル重合を行うことにより、アクリル系重合体を製造しうる。前記の重合は、還流状態あるいは５０℃〜９０℃の条件下で行いうる。また、前記の重合の重合時間は、通常、２時間〜２０時間である。
【００７７】
かかる重合に用いられる有機溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素溶媒；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル溶媒；ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール等の脂肪族アルコール溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン溶媒等が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００７８】
かかる重合に用いられる重合開始剤としては、例えば、アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスジメチルバレロニトリル等のアゾ系重合開始剤；ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等の過酸化物系重合開始剤；等が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００７９】
アクリル系粘着組成物におけるアクリル系重合体の量は、アクリル系粘着組成物全体を１００重量％として、好ましくは６５重量％〜１００重量％、より好ましくは８０重量％〜１００重量％、特に好ましくは８５重量％〜１００重量％である。アクリル系重合体の量を前記のように大きくすることにより、アクリル系粘着組成物の粘着性及び屈折率の両方を効果的に高くできる。
【００８０】
［３．１．２．任意の成分］
アクリル系粘着組成物は、前述したアクリル系重合体に組み合わせて、更に任意の成分を含みうる。
【００８１】
（無機酸化物粒子）
例えば、アクリル系粘着組成物は、無機酸化物粒子を含みうる。無機酸化物粒子は、比較的屈折率が高い。そのため、無機酸化物粒子を用いることにより、アクリル系粘着組成物の屈折率を更に高めることができる。
【００８２】
無機酸化物粒子は、無機酸化物を含む粒子である。無機酸化物としては、例えば金属酸化物及び非金属酸化物が挙げられ、特に金属酸化物が好ましい。中でも、無機酸化物粒子は、金属酸化物と、その表面を修飾する、反応性官能基を有する有機物とを含む粒子が好ましく、より具体的には、金属酸化物の粒子と、当該粒子の表面を修飾する、反応性官能基を有する有機物とを含む被覆粒子（以下適宜「反応性修飾金属酸化物粒子」ということがある。）が好ましい。反応性官能基は、金属酸化物と、水素結合等の相互作用を有した状態にあってもよいし、そのような状態になく別物質と相互作用できる状態にあってもよい。
【００８３】
金属酸化物としては、一般的に樹脂にフィラーとして使用されうる金属酸化物が好ましい。金属酸化物の具体例としては、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２：ジルコニア）、酸化チタン（ＴｉＯ２：チタニア）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３：アルミナ）、酸化鉄（Ｆｅ２Ｏ３、Ｆｅ３Ｏ４）、酸化銅（ＣｕＯ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３：イットリア）、酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）、酸化モリブデン（ＭｏＯ３、ＭｏＯ２）、酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５、ＴａＯ２）、酸化タングステン（ＷＯ３、ＷＯ２）、酸化鉛（ＰｂＯ）、酸化ビスマス（Ｂｉ２Ｏ３）、酸化セリウム（ＣｅＯ２：セリア）、酸化アンチモン（Ｓｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ５）、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、フッ素ドープ酸化錫（ＦＴＯ）、リンドープ酸化錫（ＰＴＯ）、アンチモン酸亜鉛（ＡＺＯ）、インジウムドープ酸化亜鉛（ＩＺＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛等が挙げられる。
【００８４】
非金属酸化物としては、一般的に樹脂にフィラーとして使用されうる非金属酸化物が好ましい。非金属酸化物の具体例としては、酸化ケイ素（ＳｉＯ２：シリカ）、酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）等が挙げられる。
【００８５】
前記の金属酸化物及び非金属酸化物等の無機酸化物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００８６】
これらの無機酸化物の中でも、屈折率が高いものが好ましく、具体的には屈折率が１．５以上のものが好ましい。このように屈折率が高い無機酸化物を用いることにより、アクリル系粘着組成物中の無機酸化物粒子の量を少なくできる。そのため、アクリル系粘着組成物の粘着性を高めたり、アクリル系粘着組成物を柔軟にしたりできる。高屈折率の無機酸化物としては、例えば、酸化チタン（屈折率：２．３〜２．７）、チタン酸カリウム（屈折率：２．６８）、酸化ジルコニウム（屈折率：２．０５〜２．４）、及び、酸化亜鉛（屈折率：２．０１〜２．０３）が挙げられる。これらの中でも、高屈折率のアクリル系粘着組成物が得られ易いので、酸化ジルコニウム及び酸化チタンが好ましい。
【００８７】
反応性官能基を有する有機物における反応性官能基としては、例えば、水酸基、リン酸基、カルボキシル基、アミノ基、アルコキシ基、イソシアネート基、酸ハライド、酸無水物、グリシジル基、クロロシラン基、及びアルコキシシラン基が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００８８】
反応性官能基を有する有機物としては、イソシアネート基を有する有機物が、金属酸化物と周囲の物質との安定性を向上させうるため、好ましい。イソシアネート基を有する有機物の例としては、アクリロキシメチルイソシアネート、メタクリロキシメチルイソシアネート、アクリロキシエチルイソシアネート、メタクリロキシエチルイソシアネート、アクリロキシプロピルイソシアネート、メタクリロキシプロピルイソシアネート、１，１−ビス（アクリロキシメチル）エチルイソシアネートが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００８９】
反応性修飾金属酸化物粒子において、反応性官能基を有する有機物の割合は、金属酸化物１００重量部に対して、好ましくは１重量部〜４０重量部である。
【００９０】
無機酸化物粒子の体積平均粒子径は、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは１０ｎｍ以上、特に好ましくは２０ｎｍ以上であり、好ましくは５０ｎｍ以下、より好ましくは４０ｎｍ以下、特に好ましくは３０ｎｍ以下である。無機酸化物粒子の体積平均粒子径を前記の範囲に収めることにより、着色が少なく光透過率の高い粘着層を得ることができ、且つ、粒子の分散が容易となる。無機酸化物粒子が凝集して二次粒子又はそれ以上の高次粒子を構成する場合、前記の平均粒子径の範囲は、一次粒子径の範囲としうる。
【００９１】
無機酸化物粒子の態様としては、例えば、微粒子粉体、ペースト、またはゾルを挙げることができる。中でも、無機酸化物粒子は、ゾルの態様であることが好ましい。
【００９２】
無機酸化物粒子の製造方法は任意である。例えば、反応性修飾金属酸化物粒子は、金属酸化物の粒子、反応性官能基を有する有機物、有機溶媒及び必要に応じて使用しうる任意の添加剤を、混合し、さらに得られた混合組成物に必要に応じて超音波処理等の処理を施すことにより、有機溶媒中に粒子が分散した懸濁液として得ることができる。
【００９３】
有機溶媒の例としては、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、アセトン、シクロヘキサノン等のケトン溶媒；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素溶媒；メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ｎ−ブタノール、ｉｓｏ−ブタノール等のアルコール溶媒；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル等のエーテル溶媒；酢酸エチル、酢酸ブチル、乳酸エチル、γ−ブチロラクトン、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート等のエステル溶媒；ジメチルフォルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド溶媒が挙げられる。有機溶媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００９４】
任意の添加剤としては、例えば、金属キレート剤が挙げられる。任意の添加剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００９５】
反応性修飾金属酸化物粒子を、有機溶媒中に粒子が分散した懸濁液として得る場合、溶媒の量などの条件を調整し、当該懸濁液中に、反応性修飾金属酸化物粒子が１重量％〜５０重量％含まれるよう調整することが好ましい。こうして得られた懸濁液は、そのままアクリル系粘着組成物の製造に供することができるので、アクリル系粘着組成物の製造を簡便に行うことができる。
【００９６】
前記の混合組成物の調製に際し、ビーズミル等の混合装置により、各成分を混合することが好ましい。かかる混合により、二次粒子又はそれ以上の高次粒子を一次粒子レベルに粉砕し、一次粒子の状態で表面を処理することができる。その結果、金属酸化物粒子に均一な表面処理を施すことができる。
【００９７】
混合組成物に、必要に応じて更に超音波処理を施してもよい。超音波処理は、超音波洗浄機、超音波ホモジナイザー、超音波分散機等の超音波処理装置を用いて行いうる。かかる処理により、良好な懸濁液を得ることができる。
【００９８】
反応性修飾金属酸化物粒子としては、市販の粒子をそのまま用いてもよい。当該市販の粒子は、溶媒及び添加剤等の成分を含むスラリーとして提供される場合があるが、かかる成分をそのまま含んだスラリーの状態で、アクリル系粘着組成物の材料として用いうる。金属酸化物としてＺｒＯ２を含む反応性修飾金属酸化物粒子のスラリーの例としては、商品名「ＮＡＮＯＮ５  ＺＲ−０１０」（株式会社ソーラー製、溶媒：メチルエチルケトン、粒子含有割合３０％、表面を修飾する反応性官能基を有する有機物：重合性官能基を有するイソシアネート、体積平均粒子径１５ｎｍ）を挙げることができる。金属酸化物としてＴｉＯ２を含む反応性修飾金属酸化物粒子のスラリーの例としては、商品名「ＮＯＤ−７４２ＧＴＦ」（ナガセケムテックス株式会社製、溶媒：ポリエチレングリコールモノメチルエーテル、粒子含有割合３０％、体積平均粒子径４８ｎｍ）を挙げることができる。
【００９９】
アクリル系粘着組成物における無機酸化物粒子の割合は、アクリル系重合体１００重量部に対して、好ましくは３０重量部以上、より好ましくは４０重量部以上、特に好ましくは５０重量部以上であり、好ましくは１３０重量部以下、より好ましくは１２０重量部以下、特に好ましくは１１０重量部以下である。無機酸化物粒子の量を、前記範囲の下限値以上にすることによりアクリル系粘着組成物の屈折率を効果的に高めることができ、前記範囲の上限値以下にすることによりアクリル系粘着組成物の粘着性及び柔軟性を効果的に高めることができる。ただし、粘着層の形成を容易にしたり、粘着層と基材との光学密着を容易にしたりして、光学積層体の製造を容易に行う観点からは、アクリル系粘着組成物における無機酸化物粒子の量は少ないことが好ましく、アクリル系粘着組成物は無機酸化物粒子を含まないことが特に好ましい。
【０１００】
（架橋剤）
例えば、アクリル系粘着組成物は、架橋剤を含みうる。架橋剤を用いることにより、アクリル系重合体間を架橋させて、粘着層にある程度の硬さとして耐久性を付与することができる。
【０１０１】
架橋剤としては、例えば、イソシアネート系架橋剤、エポキシ系架橋剤、アジリジン系架橋剤、メラミン系架橋剤、アルデヒド系架橋剤、アミン系架橋剤、金属キレート系架橋剤等の、化学架橋を形成しうる架橋剤；多官能アクリレート系架橋剤等の、物理架橋を形成しうる架橋剤；が挙げられる。これらの中でも、水酸基と反応しうる架橋剤が好ましく、イソシアネート系架橋剤及び金属キレート系架橋剤がより好ましい。更には、基材と粘着層との密着性を向上させる点、及び、アクリル系重合体との反応性の点で、イソシアネート系架橋剤が特に好ましい。
【０１０２】
イソシアネート系架橋剤としては、例えば、２，４−トリレンジイソシアネート、２，６−トリレンジイソシアネート、水素化トリレンジイソシアネート、１，３−キシレンジイソシアネート、１，４−キシリレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、ジフェニルメタン−４，４−ジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、１，３−ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサン、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、１，５−ナフタレンジイソシアネート、トリフェニルメタントリイソシアネート；これらのポリイソシアネート化合物とトリメチロールプロパン等のポリオール化合物とのアダクト体；これらのポリイソシアネート化合物のビュレット体；これらのポリイソシアネート化合物のイソシアヌレート体；などが挙げられる。
【０１０３】
金属キレート系架橋剤としては、例えば、アルミニウム、鉄、銅、亜鉛、スズ、チタン、ニッケル、アンチモン、マグネシウム、パナジウム、クロム、ジルコニウム等の多価金属の、アセチルアセトン又はアセトアセチルエステル配位化合物等が挙げられる。
【０１０４】
架橋剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【０１０５】
架橋剤の量は、アクリル系重合体１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０２重量部以上、特に好ましくは０．０３重量部以上であり、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１５重量部以下、特に好ましくは１０重量部以下である。架橋剤の量を、前記範囲の下限値以上にすることにより凝集力を高めて粘着層の耐久性を効果的に高めることができ、上限値以下にすることにより粘着層の柔軟性及び粘着性を良好にし易い。
【０１０６】
（可塑剤）
例えば、アクリル系粘着組成物は、可塑剤を含みうる。可塑剤を用いることにより、アクリル系粘着組成物の粘度を低くできるので、粘着層の粘着性を良好に保持できる。通常、アクリル系粘着組成物は、前記の無機酸化物粒子を含むと粘度が高くなり、その結果、粘着性が低下する傾向がある。これに対し、アクリル系粘着組成物が無機酸化物粒子と組み合わせて可塑剤を含む場合には、粘着層の粘着性を良好に保持できるので、高い屈折率と高い粘着性とを両立させることが可能である。
【０１０７】
可塑剤の融点は、好ましくは−７０℃以上、より好ましくは−６０℃以上であり、好ましくは０℃以下、より好ましくは−１０℃以下である。可塑剤の融点がこの範囲内であると、アクリル系粘着組成物に含まれる各成分の相溶性を良好にできる。また、糊残りを抑制しながら、粘着層の粘着性を適度な範囲に収めることができる。ここで糊残りとは、光学積層体を任意の部材に貼り合わせた後で当該光学積層体を任意の部材から剥がした場合に、任意の部材へアクリル系粘着組成物が残留する現象をいう。
【０１０８】
可塑剤としては、例えば、ポリブテン、ビニルエーテル類、ポリエーテル（ポリアルキレンオキシド及び官能化ポリアルキレンオキシドを含む）、エステル類、ポリオール（例えば、グリセリン）、石油樹脂、水添石油樹脂、及び、スチレン系化合物（例えばα−メチルスチレン）が挙げられる。中でも、アクリル系重合体との混和性が良好で且つ屈折率が比較的高いことから、エステル類が好ましく、安息香酸系及びフタル酸系などの芳香族環含有エステルが特に好ましい。
【０１０９】
可塑剤として用いうる安息香酸エステルとしては、例えば、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ベンジルベンゾエート、及び、１，４−シクロヘキサンジメタノールジベンゾエートが挙げられる。特に好ましい安息香酸エステル系可塑剤としては、例えば、ジプロピレングリコールジベンゾエート、及びベンジルベンゾエートが挙げられる。また、前記フタル酸エステルとしては、例えば、ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジシクロヘキシルフタレート、及びエチルフタリルエチルグリコレートが挙げられる。可塑剤の市販品の例としては、商品名「ＢＥＮＺＯＦＬＥＸ  ９−８８ＳＧ」（イーストマン社製）、商品名「α−メチルスチレン」（三菱化学株式会社製）が挙げられる。
【０１１０】
可塑剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【０１１１】
可塑剤の量は、アクリル系重合体１００重量部に対して、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上であり、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１５重量部以下である。
【０１１２】
（シランカップリング剤）
例えば、アクリル系粘着組成物は、シランカップリング剤を含みうる。シランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、及び３−イソシアネートプロピルトリエトキシシランが挙げられる。市販のシランカップリング剤の例としては、商品名「ＫＢＭ−８０３」（信越化学工業株式会社製）を挙げることができる。
【０１１３】
シランカップリング剤は、１種類を単独で用いてもよく、種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【０１１４】
シランカップリング剤の量は、アクリル系重合体１００重量部に対して、好ましくは０．０５重量部以上、より好ましくは０．１重量部以上であり、好ましくは５重量部以下、より好ましくは３重量部以下である。
【０１１５】
（その他の添加剤）
アクリル系粘着組成物は、上述した成分以外の添加剤を含みうる。このような添加剤としては、例えば、帯電防止剤；上述した以外の粘着剤；ウレタン樹脂、ロジン、ロジンエステル、水添ロジンエステル、フェノール樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、脂肪族系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、スチレン系樹脂、キシレン系樹脂等の粘着付与剤；着色剤；充填剤；老化防止剤；紫外線吸収剤；機能性色素；紫外線あるいは放射線照射により呈色あるいは変色を起こしうる化合物；などが挙げられる。さらに、前記添加剤の他にも、アクリル系粘着組成物の構成成分の製造原料に含まれる不純物等の成分が、アクリル系粘着組成物に少量含まれていてもよい。これらの成分の量は、所望する物性が得られるように適切に設定しうる。
【０１１６】
［３．１．３．アクリル系粘着組成物の物性］
アクリル系粘着組成物の屈折率は、通常１．５２以上、好ましくは１．５３以上、より好ましくは１．５４以上であり、通常１．６７以下、好ましくは１．６６以下、より好ましくは１．６５以下、特に好ましくは１．６４以下である。アクリル系粘着組成物の屈折率を前記範囲の下限値以上にすることにより、光学積層体を有機ＥＬ素子に設けた場合の光取出効率を効果的に向上させることができる。さらに、光散乱粒子の量を多くしなくても光取出効率を向上させられるので、粘着層の粘着性を高めることができる。また、アクリル系粘着組成物の屈折率を前記範囲の上限値以下にすることにより、無機酸化物粒子の量を少なくできるので、粘着層を柔軟にできる。
屈折率の測定は、エリプソメーター（ジェー・エー・ウーラム・ジャパン株式会社製「Ｍ−２０００」）により行いうる。
【０１１７】
アクリル系粘着組成物は、粘着性を有するので、粘着剤として機能しうる。ここで「粘着剤」とは、２３℃における剪断貯蔵弾性率が１ＭＰａ未満であり、常温で粘着性を示すものをいう。このような粘着剤は、圧力を加えることにより粘着が可能な感圧式の粘着剤であり、加熱による劣化等の影響を、光学積層体と貼り合わせられる部材に及ぼすことなく貼り合わせができる。
【０１１８】
［３．２．光散乱粒子］
光散乱粒子は、光を散乱させうる粒子である。この光散乱粒子により、粘着層を通る光を散乱させることができる。そのため、本発明の光学積層体を有機ＥＬ素子に設けた場合に光取出効率を向上させることができる。
【０１１９】
光散乱粒子としては、アクリル系粘着組成物よりも低い所定の屈折率を有する粒子を用いる。光散乱粒子の具体的な屈折率は、通常１．４以上、好ましくは１．４１以上、より好ましくは１．４２以上であり、通常１．４９以下、好ましくは１．４８以下、より好ましくは１．４７以下である。光散乱粒子の屈折率が前記の範囲に収まっていると、光散乱粒子とアクリル系粘着組成物との界面において光を効果的に反射させられるので、粘着層において光を十分に散乱させることができる。
【０１２０】
光散乱粒子の材料としては、無機材料を用いてもよく、有機材料を用いてもよい。中でも、光散乱粒子の材料としては、有機材料を用いることが好ましい。通常、粘着層は、粘着層を製造するのに適した塗布液を用いて製造される。この塗布液において、光散乱粒子は沈降しやすく、中でも比重の重い無機材料からなる光散乱粒子は、特に沈降を生じやすい。これに対し、有機材料からなる光散乱粒子は沈降を生じにくい。そのため、粘着層における光散乱粒子の分散性を高めることができる。また、このように光散乱粒子の分散性が良好である場合、粘着層において粘着性等の特性を安定して発現させ易い。
【０１２１】
光散乱粒子の材料として用いうる有機材料の好ましい例としては、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、及びポリスチレン樹脂等の樹脂が挙げられる。中でも、分散が容易であり、且つ、分散後に沈降を生じ難いので、シリコーン樹脂及びアクリル樹脂が好ましい。したがって、光散乱粒子としては、シリコーン樹脂からなるシリコーン粒子又はアクリル樹脂からなるアクリル粒子を用いることが好ましい。
【０１２２】
光散乱粒子の例を商品名で挙げると、シリコーン樹脂からなる光散乱粒子としては、例えば、商品名「ＸＣ−９９」（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製、体積平均粒子径０．７μｍ）が挙げられる。また、アクリル樹脂からなる光散乱粒子としては、例えば、商品名「ＭＰシリーズ」（綜研化学社製、体積平均粒子径０．８μｍ）が挙げられる。さらに、ポリスチレン樹脂からなる光散乱粒子としては、例えば、商品名「ＳＸシリーズ」（綜研化学社製、体積平均粒子径３．５μｍ）が挙げられる。
光散乱粒子は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【０１２３】
光散乱粒子の体積平均粒子径は、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．３μｍ以上、特に好ましくは０．４μｍ以上であり、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは０．９μｍ以下である。光散乱粒子の体積平均粒子径を前記範囲の下限値以上にすることにより、散乱させるべき光の波長よりも光散乱粒子の粒子径を安定して大きくできるので、光散乱粒子によって可視光を安定して散乱させることができる。また、光散乱粒子の体積平均粒子径を前記範囲の上限値以下にすることにより、粒子径を小さくできるので、光散乱粒子に当たった光をより広範な範囲に反射させることができ、それにより可視光の効率的な散乱が可能になる。
【０１２４】
さらに、粘着層に含まれる光散乱粒子のうち、少なくとも体積で１／４の粒子の粒子径は、０．１μｍ〜１μｍの範囲に収まることが好ましい。より詳しくは、粘着層に含まれる光散乱粒子のうち、好ましくは２５体積％以上、より好ましくは３５体積％以上、特に好ましくは５０体積％以上の粒子は、０．１μｍ〜１μｍの粒子径を有することが好ましい。０．１μｍ〜１μｍの粒子径を有する光散乱粒子は、表面積が大きいので、光の散乱を効果的に行うことができる。そのため、本発明の光学積層体を有機ＥＬ素子に設けた場合に光取出効率を効果的に向上させることができる。また、１μｍ以上の粒子径を有する光散乱粒子を粘着層が多く含む場合、粘着層のヘイズを大きくできるので、粘着層を通して反対側を見通し難くできる。そのため、本発明の光学積層体を有機ＥＬ素子に設けた場合に、有機ＥＬ素子の配線及び反射電極を見え難くできるので、美観を向上させることができる。
【０１２５】
光散乱粒子の粘着層に対する体積濃度Ｖは、粘着層全体の体積を１００％として、通常３％以上、好ましくは４％以上、より好ましくは５％以上であり、通常３５％以下、好ましくは３０％以下、より好ましくは２５％以下である。光散乱粒子の体積濃度Ｖを、前記範囲の下限値以上にすることにより光の散乱を大きくでき、前記範囲の上限値以下にすることによりアクリル系重合体と光散乱粒子との相溶性を良好にして光散乱粒子の分散性を向上させることができる。そのため、光散乱粒子の体積濃度Ｖを前記範囲に収めることにより、本発明の光学積層体を有機ＥＬ素子に設けた場合に光取出効率を効果的に高めることができる。
【０１２６】
［３．３．粘着層の属性及び寸法］
粘着層の厚さを「Ｄ１」、粘着層の光散乱の平均自由工程を「Ｌ１」とするとき、比「Ｄ１／Ｌ１」は、好ましくは１以上、より好ましくは１．２以上、特に好ましくは１．４以上であり、好ましくは６以下、より好ましくは５．５以下、特に好ましくは５以下である。前記の比Ｄ１／Ｌ１は、粘着層を透過する光が光散乱粒子の表面で平均何回反射されるかを表す。比Ｄ１／Ｌ１を前記の範囲に収めることにより、本発明の光学積層体を有機ＥＬ素子に設けた場合に、光取出効率を効果的に高めることができる。
【０１２７】
一般に、ある粘着組成物及び当該粘着組成物中に分散する光散乱粒子を含む粘着層における光散乱の平均自由行程Ｌ１は、「平均自由行程Ｌ１＝１／（光散乱粒子の数密度×散乱断面積）」で算出される。
【０１２８】
光散乱粒子の数密度は、単位体積当たりの光散乱粒子の数である。光散乱粒子の数密度の計算には、通常、光散乱粒子の１個当たりの体積の値を用いる。光散乱粒子の１個当たりの体積の値を求める場合、光散乱粒子の粒子径を用いる場合がある。一般に、光散乱粒子の粒子径には分布があるため、光散乱粒子の数密度の計算に用いる粒子径としては、光散乱粒子の体積平均粒子径を代表値として用いうる。また、光散乱粒子の１個当たりの体積の値の計算の簡単化のため、光散乱粒子の形状は、球と仮定して計算しうる。
【０１２９】
散乱断面積は、ミー散乱理論（ＭＩＥ  ＴＨＥＯＲＹ）により求めうる。ミー散乱理論は、一様な屈折率を有する媒体（マトリックス）中に、該媒体と異なる屈折率を有する球形粒子が存在するケースについて、マックスウェルの電磁方程式の解を求めたものである。球形粒子が光散乱粒子に相当し、媒体が粘着組成物に相当する。この理論によると、前記の散乱断面積は「散乱断面積＝散乱効率Ｋ（α）×球形粒子の実断面積πｒ２」で算出される。
【０１３０】
ここで、散乱光の角度に依存した強度分布Ｉ（α，θ）は、下記（２）式で表わされる。また、散乱効率Ｋ（α）は、下記（３）式で表わされる。さらに、αは、下記（４）式で表わされ、媒体中での光の波長λで規格化された球形粒子の半径ｒに相当する量である。角度θは散乱角であり、入射光の進行方向と同一方向をθ＝１８０°にとる。また、（２）式中のｉ１及びｉ２は、（５）式で表わされる。そして、（３）式〜（５）式中の下添字ν付のａ及びｂは、（６）式で表わされる。上添字１及び下添字νを付したＰ（ｃｏｓθ）は、Ｌｅｇｅｎｄｒｅの多項式からなる。下添字ν付のａ及びｂは、１次及び２次のＲｅｃａｔｔｉ−Ｂｅｓｓｅｌ関数Ψｖ及びζｖ（但し、ｖは、下添字νを意味する）とその導関数とからなる。ｍは、マトリックスを基準にした球形粒子の相対屈折率であり、ｍ＝ｎｓｃａｔｔｅｒ／ｎｍａｔｒｉｘである。ｎｓｃａｔｔｅｒは、球状粒子の屈折率を表す。また、ｎｍａｔｒｉｘは、媒体の屈折率を表す。
【０１３１】
【数１】
2016129486.tif 000003
【０１３２】
【数２】
2016129486.tif 000004
【０１３３】
【数３】
2016129486.tif 000005
【０１３４】
【数４】
2016129486.tif 000006
【０１３５】
【数５】
2016129486.tif 000007
【０１３６】
例えば、屈折率１．５６の粘着組成物、及び、光散乱粒子として屈折率１．４３のシリコーン粒子を略１０．６重量％（８体積％）含む粘着層の平均自由行程Ｌ１を、真空中での波長５５０ｎｍの光に対して前記の方法で計算すると、図２のようになる。図２に示す例では、粘着層における光散乱粒子の体積濃度Ｖを一定として、光散乱粒子の粒子径を２００ｎｍ、６００ｎｍ、１０００ｎｍ、１５００ｎｍ及び２０００ｎｍに変化させた時の平均自由行程Ｌ１を示している。また、計算に当たって、光散乱粒子の数密度［個／ｍｍ３］は、粘着組成物の比重を１ｇ／ｃｍ３、光散乱粒子の比重を１．３２ｇ／ｃｍ３として計算した。さらに、光散乱粒子の形状は、球で仮定した。このように光散乱粒子の形状を球と仮定することは、実際の光散乱粒子の形状が球に近い場合に適用可能である。さらに、実際の光散乱粒子の形状が球に近い形状でない場合でも、平均自由行程Ｌ１と光散乱粒子の粒子径の傾向は大きさの問題であるため、同様の傾向を示すと考えられる。
【０１３７】
粘着層の厚みＤ１は、好ましくは３μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、特に好ましくは１０μｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下、特に好ましくは２５０μｍ以下である。粘着層の厚みＤ１を前記範囲の下限値以上にすることにより、粘着層によって十分に光を散乱することができる。また、粘着層の厚みＤ１を前記範囲の上限値以下にすることにより、粘着層の面状を容易に平らにできる。
【０１３８】
粘着層の全光線透過率は、好ましくは８０％以上、より好ましくは８５％以上である。全光線透過率の測定は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１３６によって行いうる。
【０１３９】
粘着層の対ガラス密着性は、好ましくは５Ｎ／２５ｍｍ以上、より好ましくは７.５Ｎ／２５ｍｍ以上である。粘着層の対ガラス密着性がこのように高いことにより、光学積層体を有機ＥＬ素子に強力に粘着させることができる。粘着層の対ガラス密着性の上限は、特に制限はないが、通常３０Ｎ／２５ｍｍ以下である。粘着層の対ガラス密着性の測定は、ＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−１によって行いうる。
【０１４０】
［３．４．粘着層の製造方法］
粘着層の製造方法としては、所望の粘着層が得られる任意の方法を採用しうる。通常は、アクリル系重合体及び光散乱粒子を含む塗布液の膜を形成する工程と、前記塗布液の膜を硬化させて粘着層を得る工程とを含む製造方法によって、粘着層を製造する。
【０１４１】
前記の塗布液は、粘着層形成用の塗布液であって、粘着層に含まれる成分を含む。したがって、粘着層は、アクリル系重合体及び光散乱粒子を含み、必要に応じて無機酸化物粒子、架橋剤、可塑剤及びシランカップリング剤等の任意の成分を含みうる。さらに、塗布液は、溶媒を含んでいてもよい。
【０１４２】
溶媒としては、アクリル系重合体を溶解しうる溶媒を用いうる。溶媒の例としては、酢酸メチル、酢酸エチル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル等のエステル系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン系溶媒；トルエン、キシレン等の芳香族系溶媒；メタノール、エタノール、プロピルアルコール等のアルコール系溶媒；が挙げられる。これらの中でも、溶解性、乾燥性及び価格の点から、酢酸エチル及びメチルエチルケトンが好ましい。また、溶媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【０１４３】
ところで、粘着層に含まれる成分（即ち、アクリル系重合体、光散乱粒子及び任意の成分等の成分）は、溶液又は懸濁液として用意されることがありえる。例えば、溶媒を用いる製造方法によって前記の成分を製造した場合、並びに、前記の成分として市販品を購入した場合などには、前記の成分を含む溶液又は懸濁液として、前記の成分が用意されることがある。このような場合、粘着層形成用の塗布液の調製のために前記の溶液又は懸濁液をそのまま配合してもよい。この際には、溶液又は懸濁液に含まれる溶媒を、粘着層形成用の塗布液の溶媒の一部又は全部として用いうる。
【０１４４】
溶媒の量は、通常、塗布液の固形分濃度を所望の濃度に調整しうるように設定する。塗布液の固形分濃度は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、特に好ましくは２０重量％以上であり、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、特に好ましくは７５重量％以下である。ここで、ある液体の固形分とは、その液体の乾燥を経て残留する物質のことをいう。
【０１４５】
２５℃における塗布液の粘度は、好ましくは２０，０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは１８，０００ｍＰａ・ｓ以下、特に好ましくは１５，０００ｍＰａ・ｓ以下であり、好ましくは１００ｍＰａ・ｓ以上である。塗布液の粘度をこのように低くすることにより、塗工筋の発生を抑制できるので、塗布液の膜を均一に形成することが容易である。ここで、粘度の測定は、ＪＩＳ  Ｚ８８０３（２０１１）の９．単一円筒形回転粘度計による粘度測定方法に準じて行いうる。
【０１４６】
塗布液を用意した後で、前記の塗布液の膜を形成する工程を行う。通常は、適切な支持面に塗布液を塗布することにより、塗布液の膜を形成する。塗布方法としては、例えば、ロールコーティング、ダイコーティング、グラビアコーティング、コンマコーティング、スクリーン印刷等の方法を用いうる。本発明に係る光学積層体では、粘着層におけるアクリル系重合体と粒子との相溶性が良好であり、且つ、粒子の量を少なくできる。そのため、塗布液を均一に塗布することが簡単であるので、粘着層における欠陥（局所的な突起又は窪み）の発生を抑制できる。
【０１４７】
塗布液の膜を形成した後で、この塗布液の膜を硬化させて粘着層を得る工程を行う。通常は、塗布液の膜を乾燥させることで塗布液の膜を硬化させて、粘着層を得る。乾燥は、通常、加熱乾燥によって行う。具体的な乾燥条件は、所望の粘着層が得られる範囲で任意に設定しうる。乾燥温度は、好ましくは５０℃以上、より好ましくは６０℃以上、更に好ましくは６５℃以上、特に好ましくは７０℃以上であり、好ましくは２５０℃以下、より好ましくは１５０℃以下、更に好ましくは１２０℃以下、特に好ましくは９５℃以下である。また、乾燥時間は、好ましくは１０秒〜１０分である。
【０１４８】
また、粘着層の製造方法は、上述した工程に組み合わせて更に任意の工程を含んでいてもよい。
例えば、架橋剤を用いる場合には、塗布液の膜を硬化させて粘着層を得た後で、エージング処理工程を行うことが好ましい。このエージング処理工程を行うことにより、粘着層の粘着物性のバランスをとることができる。エージング処理の温度条件は、通常、室温〜７０℃である。また、エージング処理の処理時間は、通常、１日〜３０日である。具体例としては、２３℃で１日〜２０日間、２３℃で３〜１０日間、４０℃で１日〜７日間等の条件で行ないうる。本発明では、エージング処理を施す前の層及びエージング処理後の層を、区別せず「粘着層」という。
【０１４９】
［４．任意の層］
本発明の光学積層体は、基材及び粘着層に組み合わせて、更に任意の層を備えていてもよい。
例えば、粘着層の基材とは反対側に、剥離可能なセパレーターフィルム層が設けられていてもよい。このようなセパレーターフィルム層を設けることにより、粘着層を保護したり、光学積層体の巻き取りを容易にしたりできる。
【０１５０】
また、例えば、基材の粘着層とは反対側に、光拡散層を設けてもよい。光拡散層は、光拡散性を有する材料を含む層である。光拡散層を設けることにより、光拡散層を透過する光を拡散させて光の光路を変化させることができる。これにより、光路長を長くして、光の取り出し効率をより高めることができる。
【０１５１】
さらに、例えば、基材の粘着層とは反対側に、紫外線吸収層を設けてもよい。これにより、基材及び粘着層、並びに、光学積層体を貼り合わせられた有機ＥＬ素子に含まれる有機材料の紫外線による劣化を抑制することができる。
【０１５２】
［５．光学積層体の用途等］
本発明の光学積層体は、粘着層が高い粘着性を有する。そのため、粘着層の表面を任意の部材に貼り合わせることにより、光学積層体を前記部材に粘着させることができる。また、本発明の光学積層体において、粘着層は、当該粘着層を透過する光を散乱させることができる。そのため、本発明の光学積層体は、有機ＥＬ素子の一方の側に配置することにより、当該有機ＥＬ素子内の発光層で生じた光の光取出効率を高めることができる。したがって、本発明の光学積層体は、有機ＥＬ素子と組み合わせて光源装置を製造する用途に用いて好適である。
【０１５３】
粘着層が光を散乱させうる光散乱粒子を含むので、本発明の光学積層体は、ヘイズを有する。光学積層体の具体的なヘイズは、光学積層体の用途に応じて適切に設定しうる。具体的には、光学積層体のヘイズは、好ましくは２０％以上、より好ましくは４０％以上、特に好ましくは７０％以上であり、好ましくは９９％以下、より好ましくは９７％以下、特に好ましくは９５％以下である。このようなヘイズを有することにより、光学積層体を有機ＥＬ素子に設けた場合に、有機ＥＬ素子の配線及び反射電極を見え難くできるので、美観を向上させることができる。
【０１５４】
［６．光学積層体の製造方法］
光学積層体の製造方法は、所望の光学積層体が得られる限り、任意である。
例えば、光学積層体は、基材の表面を支持面として用いて上述した方法で粘着層を製造することによって、製造しうる。この場合、粘着層形成用の塗布液の膜を基材上に形成する工程と、この塗布液の膜を硬化させて粘着層を得る工程とを含む第一の製造方法により、光学積層体を製造しうる。
【０１５５】
また、例えば、光学積層体は、上述した方法で粘着層を製造した後で、製造された粘着層を基材と貼り合わせることによって、製造しうる。この場合、粘着層形成用の塗布液の膜を形成する工程と、この塗布液の膜を硬化させて粘着層を得る工程と、この粘着層と基材とを貼り合わせる工程とを含む第二の製造方法により、光学積層体を製造しうる。
【０１５６】
特に、塗布液に含まれる溶媒、塗布液の膜の乾燥のための熱、及び、活性エネルギー線の照射等の要因によって、粘着層を製造する工程で基材が劣化する可能性がある場合には、第二の製造方法によって光学積層体を製造することが好ましい。このような第二の製造方法の具体例を挙げると、シリコーン等を塗布されて離型性を有する面を備えたセパレーターフィルム層の前記面に塗布液を塗布し、乾燥して粘着層を得て、この粘着層を基材に貼り合わせて光学積層体を得る方法が挙げられる。このような方法は、例えば基材にエンボス加工処理を施した場合のように、粘着層と貼り合わせる基材の面の平滑性が低くても、上述した粘着層であれば実施可能である。
【０１５７】
［７．光源装置］
本発明の光学積層体を有機ＥＬ素子の一方の側に配置することにより、光源装置が得られる。通常は、光学積層体の粘着層側の面を有機ＥＬ素子の出光面に貼り合わせて、光源装置を製造する。
【０１５８】
図３は、本発明の一実施形態に係る光学積層体を備えた光源装置の一例を厚み方向に平行な平面で切った断面を模式的に示す断面図である。
図３に示すように、光源装置２００は、有機ＥＬ素子３００及び光学積層体１００を備える。
【０１５９】
有機ＥＬ素子３００は、基板層３１０、透明電極層３２０、発光層３３０、電極層３４０及び封止層３５０をこの順に備え、透明電極層３２０及び電極層３４０から電圧を印加されることにより発光層３３０が光を生じうる。
【０１６０】
通常、このような有機ＥＬ素子３００は、透明電極層３２０、発光層３３０及び電極層３４０等の各層を、スパッタリング等の層形成方法によって基板層３１０上に順次形成し、封止層３５０でこれらの層を封止することにより製造しうる。このような基板層３１０としては、ガラス板が用いられることが多い。このガラス板の屈折率は、一般的な樹脂よりも高い傾向がある。
【０１６１】
光学積層体１００は、基材１１０とは反対側の粘着層１２０の面１２０Ｄを有機ＥＬ素子３００の出光面３００Ｕに貼り合わせられている。そのため、発光層３３０で生じた光は、透明電極層３２０、基板層３１０、粘着層１２０及び基材１１０をこの順に透過して、面１１０Ｕを通って出光する。ここで、本実施形態に係る粘着層１２０は、光散乱粒子１２２を含むので、粘着層１２０において光を散乱させることができる。したがって、本実施形態に示す光源装置２００によれば、光学積層体１００を通した光の取り出しを効率的に行うことができる。
【０１６２】
仮に粘着層１２０に含まれる粘着組成物の屈折率が低いと、基板層３１０と粘着層１２０との間の屈折率差が大きくなり、基板層３１０と粘着層１２０との界面において光が反射して光取出効率の低下を生じる可能性がある。しかし、本実施形態に係る粘着層１２０が含むアクリル系粘着組成物が高い屈折率を有するので、基板層３１０と粘着層１２０との間の屈折率差を小さくできる。そのため、基板層３１０と粘着層１２０との界面での反射が抑制されるので、本実施形態に係る光源装置２００では、光取出効率が更に高くなっている。
【０１６３】
前記のような光源装置は、例えば、照明器具及びバックライト装置等の用途に用いうる。照明器具は、前記の光源装置を光源として有し、さらに、光源を保持する部材、電力を供給する回路等の任意の構成要素を含みうる。バックライト装置は、前記の光源装置を光源として有し、さらに、筐体、電力を供給する回路、出光する光をさらに均一にするための拡散板、拡散シート、プリズムシート等の任意の構成要素を含みうる。バックライト装置の用途は、液晶表示装置等、画素を制御して画像を表示させる表示装置、並びに、看板等の固定された画像を表示させる表示装置のバックライトとして用いうる。
【実施例】
【０１６４】
以下、実施例を示して本発明について具体的に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施例に限定されるものでは無く、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
以下の実施例及び比較例において、材料の量を表す「％」及び「部」は、別に断らない限り、重量基準である。また、実施例及び比較例中の操作は、別に断らない限り常温常圧の環境下で行った。
さらに、以下の実施例及び比較例において、粘着層における光散乱の平均自由行程の計算は、真空中での波長５５０ｎｍの光に対して、ミー散乱理論を用いた前述の方法によって行った。【０１６５】
［実施例１］
（アクリル系重合体（Ａ−１）の製造）
ベンジルアクリレート（ａ１）７０部、２−ヒドロキシエチルアクリレート（ａ２）１５部及びブチルアクリレート（ａ３）１５部に、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０．１６部を溶解させた混合物（Ｘ）を用意した。【０１６６】
温度計、攪拌機、滴下ロート及び還流冷却器を備えた反応器内に、メチルエチルケトン２８部及びトルエン８部を仕込み、攪拌しながら昇温した。反応器内の温度が９０℃になった後で、前記の混合物（Ｘ）を反応器中に２時間にわたって滴下した。さらに、酢酸エチル２部にＡＩＢＮ０．０６部を溶解させた重合触媒液を、重合途中に反応器内に逐次追加しながら７時間重合させて、アクリル系重合体（Ａ−１）の溶液（固形分濃度６５．１％、粘度１３００ｍＰａ・ｓ（２５℃））を得た。アクリル系重合体（Ａ−１）の重量平均分子量は１０５，０００、数平均分子量は３６，０００、分子量分布は２．９２、ガラス転移温度は−８．３℃であった。【０１６７】
（粘着組成物の屈折率の測定）
アクリル系重合体（Ａ−１）の溶液を固形分で１００部と、トリメチロールプロパンのトリレンジイソシアネート付加物の５５％酢酸エチル溶液（日本ポリウレタン社製「コロネートＬ−５５Ｅ」）０．３部とを混合して、塗布液を製造した。この塗布液を、ポリエステル系の離型シートの片面に、乾燥後の厚みが３０μｍになるように塗布し、１００℃で４分間乾燥して、分析用粘着層を形成した。前記離型シートとは反対側の分析用粘着層の面に、別のポリエステル系の離型シートを貼り合わせ、４０℃の条件下で１０日間エージングさせた。これにより、離型シート、粘着層及び離型シートをこの順に備える分析用積層体を得た。この分析用積層体を用いて分析用粘着層の屈折率を測定したところ、１．５４であった。【０１６８】
（光学積層体の製造）
前述したアクリル系重合体（Ａ−１）の溶液を、固形分で１００重量部に相当する量を採った。こうして採ったアクリル系重合体（Ａ−１）の溶液に対し、光散乱粒子（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアル社製「ＸＣ−９９」、体積平均粒子径を０．７μｍに調整されたシリコーン粒子、屈折率１．４３）６重量部を加え、１５分攪拌した。この溶液に、更にトリメチロールプロパンのトリレンジイソシアネート付加物の５５％酢酸エチル溶液（日本ポリウレタン社製「コロネートＬ−５５Ｅ」）０．３部を配合し、１５分間撹拌して、粘着層形成用の塗布液を得た。この塗布液を、基材としてのポリエチレンテレフタレートフィルム（東レ社製「Ｕ３４」、厚み１００μｍ）の片面に、乾燥後の厚みが６０μｍとなるように塗布し、８０℃で５分乾燥して、粘着層を形成した。その後、基材とは反対側の粘着層の面に、ポリエステル系の離型シートを貼り合わせ、８０℃の条件下で１４日間エージングさせた。これにより、離型シート、粘着層及び基材をこの順に備える光学積層体を得た。比重を考慮して計算したところ、粘着層での光散乱粒子の体積濃度Ｖは５％であった。【０１６９】
このようにして得られた光学積層体の離型シート側の面を観察して、粘着層の欠陥を調べた。粘着層に欠陥が形成された部分では、離型シートの表面に局所的な窪み又は突起が形成される。観察された窪み又は突起の数が少ない場合（１ｍ２当たりの欠陥が１００個未満である場合）は「良」と判定し、窪み又は突起の数が多い場合（１ｍ２当たりの欠陥が１００個以上である場合）は「不良」と判定した。【０１７０】
また、粘着層のＤ１／Ｌ１の値をミー散乱理論（ＭＩＥ  ＴＨＥＯＲＹ）により求めた。また、光学積層体のヘイズの測定を行った。【０１７１】
さらに、市販の有機ＥＬ素子を用意し、この有機ＥＬ素子の全光束を測定した。
また、前記の光学積層体から離型シートを剥がし、基材とは反対側の粘着層の面を有機ＥＬ素子の出光面に貼り合わせて、光源装置を得た。そして、この光源装置の全光束を測定した。
光源装置の全光束を、光学積層体を備えない有機ＥＬ素子の全光束で割ることにより、光取出効率を計算した。こうして求められた光取出効率は、光学積層体を備えていない有機ＥＬ素子の全光束を「１．００」とした場合の光源装置の全光束の大きさを表す。【０１７２】
［実施例２〜６、比較例１及び比較例２］
粘着層の厚み、及び、光散乱粒子の体積濃度Ｖを表１に示すように変更した。以上の事項以外は実施例１と同様にして、光学積層体の製造及び評価を行った。【０１７３】
［実施例１〜６、比較例１及び比較例２の結果］
実施例１〜６、比較例１及び比較例２の結果を、下記の表１に示す。【０１７４】
【表１】
2016129486.tif 000008
【０１７５】
［実施例７］
アクリル系重合体（Ａ−１）の溶液を、固形分で１００重量部採った。こうして採ったアクリル系重合体（Ａ−１）の溶液に対し、無機酸化物粒子（ソーラー社製「ＮＡＮＯＮ５  ＺＲ−０１０」、体積平均粒子径１５ｎｍ）１３０重量部、可塑剤（イーストマン社製「ＢＥＮＺＯＦＬＥＸ  ９−８８ＳＧ」、融点−３０℃）１４重量部、及び、光散乱粒子（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアル社製「ＸＣ−９９」、体積平均粒子径を０．７μｍに調整されたシリコーン粒子、屈折率１．４３）２６重量部を加え、１５分攪拌して、分散した光散乱粒子を含む溶液を得た。ここで使用した光散乱粒子の量は、比重を考慮して計算したところ、後に形成される粘着層での光散乱粒子の体積濃度Ｖが１５％となる量である。この溶液に、更にトリメチロールプロパンのトリレンジイソシアネート付加物の５５％酢酸エチル溶液（日本ポリウレタン社製、「コロネートＬ−５５Ｅ」）０．３部を配合し、１５分間撹拌して、塗布液を得た。
粘着層を形成するための塗布液として、このようにして製造された塗布液を用いた。また、粘着層の厚みを、２０μｍに変更した。以上の事項以外は実施例１と同様にして、光学積層体の製造及び評価を行った。結果を表２に示す。また、表２には、対比のため、実施例２の結果も示す。【０１７６】
【表２】
2016129486.tif 000009
【０１７７】
［実施例８］
フェノキシエチルアクリレート（ａ１）７０部、２−ヒドロキシエチルアクリレート（ａ２）１５部及びブチルアクリレート（ａ３）１５部に、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ））０．１６部を溶解させた混合物（Ｙ）を用意した。
温度計、攪拌機、滴下ロート及び還流冷却器を備えた反応器内に、メチルエチルケトン２８部及びトルエン８部を仕込み、攪拌しながら昇温した。反応器内の温度が９０℃になった後で、前記の混合物（Ｙ）を反応器中に２時間にわたって滴下した。さらに、酢酸エチル２部にＡＩＢＮ０．０６部を溶解させた重合触媒液を、重合途中に反応器内に逐次追加しながら７時間重合させ、アクリル系重合体（Ａ−２）の溶液（固形分濃度６５．０％、粘度１１００ｍＰａ・ｓ（２５℃））を得た。アクリル系重合体（Ａ−２）の重量平均分子量は１０８，０００、数平均分子量は４１，７００、分子量分布は２．５９、ガラス転移温度は−２６．６℃であった。
アクリル系重合体（Ａ−１）の溶液の代わりに、前記のアクリル系重合体（Ａ−２）の溶液を用いた。また、粘着層の厚みを、２０μｍに変更した。さらに、光散乱粒子の量を、体積濃度Ｖが１５％になるように変更した。以上の事項以外は実施例１と同様にして、光学積層体の製造及び評価を行った。結果を表３に示す。また、表３には、対比のため、実施例２の結果も示す。【０１７８】
【表３】
2016129486.tif 000010
【０１７９】
［実施例９］
光散乱粒子として、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアル社製「ＸＣ−９９」（体積平均粒子径を０．７μｍに調整されたシリコーン粒子、屈折率１．４３）を単独で用いる代わりに、前記モメンティブ・パフォーマンス・マテリアル社製「ＸＣ−９９」（体積平均粒子径を０．７μｍに調整されたシリコーン粒子、屈折率１．４３）とモメンティブ・パフォーマンス・マテリアル社製「トスパール１２０」（体積平均粒子径を２μｍに調整されたシリコーン粒子、屈折率１．４３）とを組み合わせて用いた。これらの光散乱粒子の量は、製造される粘着層における光散乱粒子の体積濃度Ｖ１及びＶ２が下記表４に示す値になるように調整した。ここで、Ｖ１は体積平均粒子径０．７μｍの光散乱粒子の体積濃度を表し、Ｖ２は体積平均粒子径２μｍの光散乱粒子の体積濃度を表す。
また、粘着層の厚みを、２０μｍに変更した。
以上の事項以外は実施例１と同様にして、光学積層体の製造及び評価を行った。結果を表４に示す。また、表４には、対比のため、実施例３及び４の結果も示す。表４において、「粒子（０．７μｍ）」とは、体積平均粒子径が０．７μｍの光散乱粒子を示す。また、表４において、「粒子（２μｍ）」とは、体積平均粒子径が２μｍの光散乱粒子を示す。表４から分かるように、少なくとも体積で１／４の粒子の粒子径を０．１μｍ〜１μｍの範囲に収めることにより、少ない光散乱粒子の体積濃度Ｖで光取出効率の向上とヘイズの向上を両立できるので、有機ＥＬ素子の反射電極を隠ぺいする効果が得られる。【０１８０】
【表４】
2016129486.tif 000011
【０１８１】
［実施例１０〜１２及び比較例３］
アクリル系重合体（Ａ−１）の固形分１００重量部に対する無機酸化物粒子（ソーラー社製「ＮＡＮＯＮ５  ＺＲ−０１０」、体積平均粒子径１５ｎｍ）の量を、２３重量部に変更した。
また、粘着層の厚み、及び、光散乱粒子の体積濃度Ｖを下記表５に示すように変更した。
以上の事項以外は実施例７と同様にして、光学積層体の製造及び評価を行った。結果を表５に示す。【０１８２】
【表５】
2016129486.tif 000012
【０１８３】
［実施例１３〜１５］
実施例１０と同様の、粘着層形成用の塗布液を用意した。この塗布液を、ポリエチレンテレフタレート製の離型シートの片面に、乾燥後の厚みが４０μｍとなるように塗布し、８０℃で５分乾燥して、粘着層を形成した。
また、ポリエチレンテレフタレートフィルム（厚み３８μｍ）を用意し、このフィルムの片面に、熱エンボス加工処理によって、表６に示す最大高さ（深さ）Ｒｙを有する点状の窪みを約１ｍｍピッチで形成し、基材を得た。
離型シートとは反対側の粘着層の面と、基材の窪みが形成されたのとは反対側の面とを貼り合わせ、８０℃の条件下で１４日間エージングさせた。これにより、離型シート、粘着層及び基材をこの順に備える光学積層体を得た。
こうして得られた光学積層体の評価を、実施例１と同様に行った。また、光学積層体の基材側の面を観察して、マット感を評価した。光沢が抑えられているものを「良」と判定し、光沢が見えるものを「不良」と判定した。結果を表６に示す。また、表６には、対比のため、実施例１０の結果も示す。【０１８４】
【表６】
2016129486.tif 000013
【０１８５】
［参考例１］
光散乱粒子及び粘着組成物を含む粘着層の厚みＤ１と光散乱の平均自由行程Ｌ１との比Ｄ１／Ｌ１を、屈折率ｎが１．４８又は１．５６の粘着組成物を用いた場合それぞれについて、図４に示す。この際、層の厚み２０μｍ、光散乱粒子の平均粒子径０．７μｍ、光散乱粒子の屈折率１．４３とした。
図４から、屈折率の高い粘着組成物を使う方が、少ない量の光散乱粒子によって大きなＤ１／Ｌ１の値を得ることができることが分かる。よって、屈折率の高い粘着組成物を用いると、所望のＤ１／Ｌ１を得ることが容易になり、結果として光取出効率を向上させることが容易になることが分かる。
【符号の説明】
【０１８６】
１００  光学積層体
１１０  基材
１１１  窪み
１２０  粘着層
１２１  アクリル系粘着組成物
１２２  光散乱粒子
２００  光源装置
３００  有機ＥＬ素子
３１０  基板層
３２０  透明電極層
３３０  発光層
３４０  電極層
３５０  封止層
【図１】
2016129486.tif 000014
【図２】
2016129486.tif 000015
【図３】
2016129486.tif 000016
【図４】
2016129486.tif 000017
【国際調査報告】
2016129486.tif 000018
2016129486.tif 000019
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