(57)【要約】  ＨＩＣを効果的に低くすることができる合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、ＪＩＳ  Ｒ３２０２に準拠した２枚のクリアガラスの間に中間膜を挟み込んで合わせガラスを得たときに、得られる合わせガラスの２３℃での曲げ弾性率が５０００ＭＰａ以上、１００００ＭＰａ以下である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、
ＪＩＳ  Ｒ３２０２に準拠した２枚のクリアガラスの間に中間膜を挟み込んで合わせガラスを得たときに、得られる合わせガラスの２３℃での曲げ弾性率が５０００ＭＰａ以上、１００００ＭＰａ以下である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、
熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、
熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備え、
前記第２の層が、前記第１の層の一方の表面側に積層されており、
前記第３の層が、前記第１の層の前記一方の表面側とは反対の表面側に積層されている、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第１の層のガラス転移温度が、前記第２の層のガラス転移温度、及び前記第３の層のガラス転移温度より低く、
前記第１の層の厚みは、前記第２の層の厚み、及び前記第３の層の厚みより薄く、
前記第１の層の厚みが１８０μｍ以上であるか、又は、前記第１の層の厚みの、前記第１の層、前記第２の層及び前記第３の層の合計の厚みに対する比が０．１５を超える、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、
熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、
熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備え、
前記第２の層が、前記第１の層の一方の表面側に積層されており、
前記第３の層が、前記第１の層の前記一方の表面側とは反対の表面側に積層されており、
前記第１の層のガラス転移温度が、前記第２の層のガラス転移温度、及び前記第３の層のガラス転移温度より低く、
前記第１の層の厚みは、前記第２の層の厚み、及び前記第３の層の厚みより薄く、
前記第１の層の厚みが１８０μｍ以上であるか、又は、前記第１の層の厚みの、前記第１の層、前記第２の層及び前記第３の層の合計の厚みに対する比が０．１５を超える、合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層中の熱可塑性樹脂、前記第２の層中の熱可塑性樹脂、及び前記第３の層中の熱可塑性樹脂がそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率、及び前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量、及び前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項５又は６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂、前記第２の層中のポリビニルアセタール樹脂、及び前記第３の層中のポリビニルアセタール樹脂がそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂である、請求項５〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第１の層中の可塑剤、前記第２の層中の可塑剤、及び前記第３の層中の可塑剤がそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含む、請求項２〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第１の層の厚みの、前記第１の層、前記第２の層及び前記第３の層の合計の厚みに対する比が０．２以上である、請求項２〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第１の層の厚みの、前記第１の層、前記第２の層及び前記第３の層の合計の厚みに対する比が０．２４以上である、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
合わせガラスを自動車等の車両のフロントガラスに使用する場合には、車両の事故等により、フロントガラスに車両の乗員の頭部が衝突することがある。乗員の頭部がフロントガラスに衝突した場合、乗員がフロントガラスを貫通し、車両の外部に飛び出してしまうことがある。乗員の安全を守るために、乗員の頭部がフロントガラスに衝突したとしても、乗員がフロントガラスを貫通しないことが好ましい。【０００４】
また、各国にて歩行者に対する頭部保護の法規制がスタートし、頭部保護の強化及び脚部の保護規制が追加されてきている。車両と歩行者の衝突に関して、歩行者が致命傷を負う部位で最も多いのが頭部である。日本国内においては、頭部への傷害を数値化する試験方法が定められている。歩行者の頭部がウインドシールド等に衝突したことを想定し、大人の頭部を模擬したダミー（頭部インパクター）を試験機から対象物に発射させ、頭部インパクターが受ける衝撃を測定し、頭部傷害値（ＨＩＣ）として評価している。【０００５】
従来、ＨＩＣが１０００を超えるウインドシールドが多く存在している。一方で、近年、ＨＩＣが１０００以下であるウインドシールドが存在してきていることが公表されている。また、近年、歩行者保護用のエアバックを搭載した車両も開発され、大幅にＨＩＣが低下されている。【０００６】
例えば、下記の特許文献１には、ＨＩＣが１０００以下である合わせガラスが開示されている。また、下記の特許文献２には、衝突体との衝突時に衝突体がガラスから受ける反力を低減することができる合わせガラスが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】ＷＯ２００５／０１８９６９Ａ１
【特許文献２】特開２００５−１１２６９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、ＨＩＣの数値は、十分に低下できたと言える状況ではない。このため、歩行者への車両の衝突時に対して、歩行者への傷害が残る可能性は未だ高いと考えられる。【０００９】
また、特許文献１では、ＨＩＣが１０００以下である合わせガラスが開示されているが、中間膜の多様化によって、特許文献１に記載された構成とは異なる構成で、合わせガラスのＨＩＣを低くすることが求められている。【００１０】
特許文献２では、車室外側に配置される第１のガラス板と、第２のガラス板と、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置された中間膜とが、相互に貼り合わされることにより、合わせガラスが構成されている。その合わせガラスに頭部インパクターを衝突させた時の頭部インパクターの受ける反力が示されている。合わせガラスの場合、頭部インパクターがウインドシールドガラスに衝突したときに、上記反力の波形により、ガラス板の影響で１次ピークの荷重が発生し、その後、中間膜の影響による２次ピークの荷重が発生する。１次ピークの荷重は下げることが難しいが、２次ピークの荷重を下げることはできる。よって、特許文献２では、２次ピークを下げるような中間膜の特性を設定している。【００１１】
しかし、特許文献２に記載のように中間膜の特性を設定した合わせガラスでは、ＨＩＣが効果的に低くならないことがある。【００１２】
本発明の目的は、ＨＩＣを効果的に低くすることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の広い局面によれば、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、ＪＩＳ  Ｒ３２０２に準拠した２枚のクリアガラスの間に中間膜を挟み込んで合わせガラスを得たときに、得られる合わせガラスの２３℃での曲げ弾性率が５０００ＭＰａ以上、１００００ＭＰａ以下である、合わせガラス用中間膜が提供される。【００１４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備え、前記第２の層が、前記第１の層の一方の表面側に積層されており、前記第３の層が、前記第１の層の前記一方の表面側とは反対の表面側に積層されている。【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層のガラス転移温度が、前記第２の層のガラス転移温度、及び前記第３の層のガラス転移温度より低く、前記第１の層の厚みは、前記第２の層の厚み、及び前記第３の層の厚みより薄く、前記第１の層の厚みが１８０μｍ以上であるか、又は、前記第１の層の厚みの、前記第１の層、前記第２の層及び前記第３の層の合計の厚みに対する比が０．１５を超える。【００１６】
本発明の広い局面によれば、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備え、前記第２の層が、前記第１の層の一方の表面側に積層されており、前記第３の層が、前記第１の層の前記一方の表面側とは反対の表面側に積層されており、前記第１の層のガラス転移温度が、前記第２の層のガラス転移温度、及び前記第３の層のガラス転移温度より低く、前記第１の層の厚みは、前記第２の層の厚み、及び前記第３の層の厚みより薄く、前記第１の層の厚みが１８０μｍ以上であるか、又は、前記第１の層の厚みの、前記第１の層、前記第２の層及び前記第３の層の合計の厚みに対する比が０．１５を超える、合わせガラス用中間膜が提供される。【００１７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の熱可塑性樹脂、前記第２の層中の熱可塑性樹脂、及び前記第３の層中の熱可塑性樹脂がそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂である。【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率、及び前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量、及び前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い。【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂、前記第２の層中のポリビニルアセタール樹脂、及び前記第３の層中のポリビニルアセタール樹脂がそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂である。【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の可塑剤、前記第２の層中の可塑剤、及び前記第３の層中の可塑剤がそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含む。【００２２】
前記第１の層の厚みの、前記第１の層、前記第２の層及び前記第３の層の合計の厚みに対する比は好ましくは０．２以上、より好ましくは０．２４以上である。【００２３】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、ＪＩＳ  Ｒ３２０２に準拠した２枚のクリアガラスの間に中間膜を挟み込んで合わせガラスを得たときに、得られる合わせガラスの２３℃での曲げ弾性率が５０００ＭＰａ以上、１００００ＭＰａ以下であるので、ＨＩＣを効果的に低くすることができる。【００２５】
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備え、上記第２の層が、上記第１の層の一方の表面側に積層されており、上記第３の層が、上記第１の層の上記一方の表面側とは反対の表面側に積層されており、上記第１の層のガラス転移温度が、上記第２の層のガラス転移温度、及び上記第３の層のガラス転移温度より低く、上記第１の層の厚みは、上記第２の層の厚み、及び上記第３の層の厚みより薄く、上記第１の層の厚みが１８０μｍ以上であるか、又は、上記第１の層の厚みの、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みに対する比が０．１５を超えるので、ＨＩＣを効果的に低くすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図５】図５は、ＨＩＣ測定装置を説明するため図である。
【図６】図６は、ＨＩＣ測定装置を説明するため図である。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜（本明細書において、「中間膜」と略記することがある）は、好ましくは、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、ＪＩＳ  Ｒ３２０２に準拠した２枚のクリアガラスの間に中間膜を挟み込んで合わせガラスを得たときに、得られる合わせガラスの２３℃での曲げ弾性率が５０００ＭＰａ以上、１００００ＭＰａ以下である。
【００２９】
本発明に係る中間膜は、好ましくは、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備え、上記第２の層が、上記第１の層の一方の表面側に積層されており、上記第３の層が、上記第１の層の上記一方の表面側とは反対の表面側に積層されており、上記第１の層のガラス転移温度が、上記第２の層のガラス転移温度、及び上記第３の層のガラス転移温度より低く、上記第１の層の厚みは、上記第２の層の厚み、及び上記第３の層の厚みより薄く、上記第１の層の厚みが１８０μｍ以上であるか、又は、上記第１の層の厚みの、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みに対する比が０．１５を超える。
【００３０】
本発明では、上述した構成が備えられているので、頭部傷害値（ＨＩＣ）を効果的に低くすることができる。本発明では、乗員及び歩行者が合わせガラスに衝突しても、乗員及び歩行者がダメージを受けにくい。
【００３１】
ＨＩＣをより一層低くする観点からは、上記合わせガラスの曲げ弾性率は好ましくは５５００ＭＰａ以上、より好ましくは７５００ＭＰａ以上、好ましくは９０００ＭＰａ以下、より好ましくは８５００ＭＰａ以下、更に好ましくは８０００ＭＰａ以下である。
【００３２】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
【００３３】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００３４】
図１に示す中間膜１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に積層された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に積層された第３の層４とを備える。第１の層２は、中間層である。第２の層３及び第３の層４は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。
【００３５】
第２の層３の第１の層２側とは反対側の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第３の層４の第１の層２側とは反対側の表面４ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
【００３６】
第１の層２は、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む。第２の層３は、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む。第３の層４は、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む。
【００３７】
多層の中間膜の場合には、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されていればよい。上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることが好ましい。上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることにより、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。さらに、中間膜の両側の表面で、合わせガラス部材などに対する接着性を調整することができる。
【００３８】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００３９】
図２に示す中間膜３１は、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜３１は、第１の層である。中間膜３１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜３１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜３１は、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む。
【００４０】
以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層（単層の中間膜を含む）、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００４１】
（熱可塑性樹脂）
上記中間膜は熱可塑性樹脂を含む。上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂として、従来公知の熱可塑性樹脂を用いることが可能である。上記熱可塑性樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００４２】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００４３】
中間膜中の熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、合わせガラス部材又は他の中間膜に対する本発明に係る合わせガラス用中間膜の接着力がより一層高くなる。上記熱可塑性樹脂（１）は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（２）は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（３）は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００４４】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
【００４５】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１０００以上、特に好ましくは１３００以上、最も好ましくは１５００以上、好ましくは３０００以下、より好ましくは２７００以下、更に好ましくは２４００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００４６】
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、１５００以上、３０００以下であることが特に好ましい。
【００４７】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００４８】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００４９】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１７モル％以上、更に好ましくは１９モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上及び上記下限以下であると、歩行者及び乗員に与えるダメージをより一層低くできる。
【００５１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２８モル％以上、より好ましくは２８．５モル％以上、更に好ましくは２９モル％以上、特に好ましくは２９．５モル％以上、好ましくは３２モル％以下、より好ましくは３１モル％以下、更に好ましくは３０．５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００５２】
ＨＩＣをより一層効果的に低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。ＨＩＣをより一層効果的に低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。
【００５３】
ＨＩＣをより一層効果的に低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは０．５モル％以上、より好ましくは１モル％以上、更に好ましくは１．５モル％以上、特に好ましくは２モル％以上、最も好ましくは３．１モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、最も好ましくは４．８モル％以下である。
【００５４】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００５５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．３モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．７モル％以上、特に好ましくは１．１モル％以上、好ましくは８モル％以下、より好ましくは５モル％以下、更に好ましくは２モル％以下、特に好ましくは１．８モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。
【００５６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．３モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、好ましくは２モル％以下、より好ましくは１．８モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度と異なることが好ましく、０．１モル％以上異なることがより好ましく、０．２モル％以上異なることが更に好ましい。
【００５７】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００５８】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６１．５モル％以上、より好ましくは６１．７モル％以上、更に好ましくは６２モル％以上、好ましくは６９モル％以下、より好ましくは６８．２モル％以下、更に好ましくは６８モル％以下、特に好ましくは６７モル％以下、最も好ましくは６４．９モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００５９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６５モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、更に好ましくは６７．２モル％以上、特に好ましくは６８．１モル％以上、好ましくは７１．７モル％以下、より好ましくは７１．５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００６０】
上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
【００６１】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【００６２】
（可塑剤）
上記中間膜は可塑剤を含む。上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６３】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００６４】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００６５】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００６６】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００６７】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００６８】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【００６９】
【化１】
2016052672.tif 000003
【００７０】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【００７１】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
【００７２】
上記熱可塑性樹脂（１）（上記ポリビニルアセタール樹脂（１））１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、更に好ましくは６０重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、更に好ましくは７５重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなり、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。特に、上記含有量（１）が３５重量部以下であると、合わせガラスの耐貫通性が効果的に高くなる。
【００７３】
上記熱可塑性樹脂（２）（上記ポリビニルアセタール樹脂（２））１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）及び上記熱可塑性樹脂（３）（上記ポリビニルアセタール樹脂（３））１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは３５重量部以上、より好ましくは３７重量部以上、更に好ましくは３８重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下、更に好ましくは４２重量部以下、特に好ましくは４１重量部以下、最も好ましくは３９．９重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【００７４】
ＨＩＣをより一層効果的に低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、合わせガラスの耐貫通性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましい。ＨＩＣをより一層効果的に低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。
【００７５】
ＨＩＣをより一層効果的に低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは２重量部以上、より好ましくは５重量部以上、更に好ましくは８重量部以上、特に好ましくは８．１重量部以上、最も好ましくは９重量部以上である。上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは２２重量部以下、より好ましくは２０重量部以下、更に好ましくは１５重量部以下、特に好ましくは１２重量部以下である。
【００７６】
（他の成分）
上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて酸化防止剤、紫外線遮蔽剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７７】
単層の中間膜である場合に、該中間膜（第１の層）は、接着力調整剤を含むことが好ましい。上記第２の層及び上記第３の層は接着力調整剤を含むことが好ましい。接着力調整剤として、特に限定されないが、例えば、アルカリ金属の塩、アルカリ土類金属の塩又はマグネシウムの塩であることが好ましい。上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の接着力を容易に制御することができることから、接着力調整剤は、マグネシウムの塩又はカリウムの塩であることが好ましく、カルボン酸のマグネシウムの塩又はカルボン酸のカリウムの塩であることがより好ましい。カルボン酸のマグネシウムの塩は特に限定されないが、酢酸マグネシウム、プロピオン酸マグネシウム、２−エチルブタン酸マグネシウム、及び２−エチルヘキサン酸マグネシウム等が挙げられる。上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層中のマグネシウム元素の含有量は２００ｐｐｍ以下であることが好ましく、１５０ｐｐｍ以下であることがより好ましく、１００ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、８０ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。上記マグネシウム元素は、マグネシウムの塩に由来するマグネシウムとして含まれてもよく、ポリビニルアセタールを合成する際に用いる中和剤に由来するマグネシウムとして含まれてもよい。カルボン酸のカリウムの塩は特に限定されないが、ギ酸カリウム、酢酸カリウム、プロピオン酸カリウム、２−エチルブタン酸カリウム、及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層中のカリウム元素の含有量は４００ｐｐｍ以下であることが好ましく、３００ｐｐｍ以下であることがより好ましく、２５０ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、２００ｐｐｍ以下であることが特に好ましく、１８０ｐｐｍ以下であることが最も好ましい。上記カリウム元素は、カリウム塩に由来するカリウムとして含まれてもよく、ポリビニルアセタールを合成する際に用いる中和剤に由来するカリウムとして含まれてもよい。なお、上記カリウム元素や上記マグネシウム元素の含有量は、ＩＣＰ発光分析装置（島津製作所社製「ＩＣＰＥ−９０００」）により測定することができる。
【００７８】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
ＨＩＣをより一層効果的に低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記第１の層のガラス転移温度は、上記第２の層及び上記第３の層のガラス転移温度よりも低いことが好ましい。この場合に、ＨＩＣをより一層効果的に低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記第１の層のガラス転移温度と上記第２の層のガラス転移温度との差の絶対値、及び上記第１の層のガラス転移温度と上記第３の層のガラス転移温度との差の絶対値は好ましくは２５℃以上、３０℃以上、より好ましくは３２℃以上、好ましくは４５℃以下、より好ましくは４３℃以下、更に好ましくは３５℃以下である。
【００７９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【００８０】
中間膜の厚みをＴとする。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第１の層の厚みは、好ましくは０．１４Ｔ以上、より好ましくは０．１６Ｔ以上、好ましくは０．７２Ｔ以下、より好ましくは０．６７Ｔ以下である。
【００８１】
中間膜の柔軟性を高め、中間膜の取扱いを容易にする観点からは、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．１４Ｔ以上、より好ましくは０．１６Ｔ以上、好ましくは０．４３Ｔ以下、より好ましくは０．４２Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【００８２】
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜が上記第２の層と上記第３の層とを備える場合に、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みは、好ましくは０．２８Ｔ以上、より好ましくは０．３３Ｔ以上、好ましくは０．８６Ｔ以下、より好ましくは０．８４Ｔ以下である。また、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【００８３】
ＨＩＣをより一層効果的に低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記第１の層の厚みは、上記第２の層の厚み、及び上記第３の層の厚みよりも薄いことが好ましい。この場合に、上記第１の層の厚みと上記第２の層の厚みとの差の絶対値、及び上記第１の層の厚みと上記第３の層の厚みとの差の絶対値は好ましくは２５μｍ以上、より好ましくは５０μｍ以上、好ましくは３５５μｍ以下、より好ましくは３５０μｍ以下である。
【００８４】
ＨＩＣをより一層低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記第１の層の厚みが、１８０μｍ以上であるか、又は、上記第１の層の厚みの、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みに対する比が０．１５を超えることが好ましい。上記第１の層の厚みが、１８０μｍ以上であってもよく、上記第１の層の厚みの、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みに対する比が０．１５を超えていてもよい。ＨＩＣをより一層低くし、合わせガラスの耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みに対する比は、好ましくは０．２以上、より好ましくは０．２４以上である。上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みに対する比は、好ましくは０．７以下である。
【００８５】
また、合わせガラスを自動車等の車両のフロントガラスに使用する場合、車両の事故等により、フロントガラスに車両の乗員の頭部が衝突することがある。乗員の頭部がフロントガラスに衝突した場合、乗員がフロントガラスを貫通し、車両の外部に飛び出してしまうことがある。乗員の安全を守るために、乗員の頭部がフロントガラスに衝突したとしても乗員がフロントガラスを貫通しないことが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いると、乗員がフロントガラスを貫通することを防止できる。中間膜の厚みが薄くても、乗員がフロントガラスを貫通することを防止できることから、上記第１の層の厚みは上記第２の層又は上記第３の層の厚みよりも薄いことが好ましく、１０μｍ以上薄いことがより好ましく、２０μｍ以上薄いことが特に好ましく、３０μｍ以上薄いことが最も好ましい。同様に、中間膜の厚みが薄くても、乗員がフロントガラスを貫通することを防止できることから、第１の層の厚みは好ましくは５０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上、更に好ましくは１００μｍを超え、特に好ましくは１５０μｍ以上、好ましくは４００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下、特に好ましくは２５０μｍ以下、最も好ましくは２００μｍ以下である。更に、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みは、好ましくは０．６Ｔ以上、より好ましくは０．６５Ｔ以上、更に好ましくは０．７Ｔ以上、好ましくは０．９Ｔ以下、より好ましくは０．８５Ｔ以下、更に好ましくは０．８Ｔ以下である。
【００８６】
本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【００８７】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【００８８】
（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【００８９】
図３に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【００９０】
中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１の第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【００９１】
図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【００９２】
図４に示す合わせガラス４１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜３１とを備える。中間膜３１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。中間膜３１の第１の表面３１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜３１の第１の表面３１ａとは反対の第２の表面３１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【００９３】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明の合わせガラス用中間膜である。
【００９４】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方が、ガラス板であることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。
【００９５】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【００９６】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【００９７】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
【００９８】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。
【００９９】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１００】
以下の実施例及び比較例で用いたポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂に関しては、ブチラール化度（アセタール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
【０１０１】
（実施例１）
第１の層を形成するための組成物Ｘの作製：
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度２３００、水酸基の含有率２２モル％、アセチル化度１３モル％、ブチラール化度６５モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物Ｘを得た。
【０１０２】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙの作製：
可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３９重量部に、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの混合物（酢酸マグネシウムの混合比：２−エチル酪酸マグネシウムとの混合比＝５０重量％：５０重量％）を添加し、混合し、可塑剤溶液とした。なお、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの混合物は、第２の層及び第３の層中のマグネシウム元素の濃度が５０ｐｐｍとなるように調整した。
【０１０３】
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．６モル％、アセチル化度１．０モル％、ブチラール化度６８．４モル％）１００重量部と、可塑剤溶液全量とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙを得た。
【０１０４】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物Ｘと、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙとを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３００μｍ）／第１の層（厚み２００μｍ）／第３の層（厚み３００μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
【０１０５】
合わせガラスの作製：
得られた中間膜（多層）を、縦１１０ｃｍ×横１１０ｃｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦１１０ｃｍ×横１１０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、合わせガラスを得た。
【０１０６】
（実施例２及び比較例１，２）
ポリビニルアセタール樹脂の種類及び含有量、並びに、可塑剤の種類及び含有量を下記の表１に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０１０７】
（実施例３）
可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部に、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの混合物（酢酸マグネシウムの混合比：２−エチル酪酸マグネシウムとの混合比＝５０重量％：５０重量％）を添加し、混合し、可塑剤溶液とした。なお、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの混合物は、第１の層中のマグネシウム元素の濃度が５５ｐｐｍとなるように調整した。
【０１０８】
上記可塑剤溶液と、ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度２３００、水酸基の含有率２２モル％、アセチル化度１３モル％、ブチラール化度６５モル％）１００重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物Ｘを得た。第１の層を形成するための組成物Ｘを単層で押出すことにより、厚み８００μｍの単層の中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。以降は実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０１０９】
（評価）
（０）ガラス転移温度
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ−２００」を用いて、粘弾性を測定した。サンプルは縦８ｍｍ、横５ｍｍで切り出し、せん断モードで５℃／分の昇温速度で−３０℃から１００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪０．０８％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。
【０１１０】
（１）曲げ弾性率
合わせガラスを縦１．５ｃｍ、横１０ｃｍに切断し、サンプル１を作製した。得られたサンプル１を試験片とし、曲げ試験機を用いて、支点間距離８０ｍｍ、測定温度２２．５℃、降下速度を５ｍｍ／ｍｉｎの条件で発生する荷重とたわみとを測定した。曲げ弾性率は以下の式を用いて算出した。
【０１１１】
【数１】
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【０１１２】
（２）ＨＩＣ
合わせガラスを縦５０ｃｍ、横１１０ｃｍに切断し、サンプル２を作製した。図５及び図６に示した構造を有するＨＩＣ測定装置を用いてサンプルのＨＩＣを測定した。図に示すようにＨＩＣ装置は、合わせガラスの外周部分を固定するような構造を有している。頭部インパクターは、金属製のコアに半球状の樹脂製ヘッドスキンが取り付けられている。その中に３軸方向の加速度センサーが備え付けられている。頭部インパクターは、ＮＣＡＰ等自動車の認証試験の「歩行者保護性能試験」にて使用される人体の頭部を模したダミーである。図の装置より、合わせガラス中央に３５ｋｍ／ｈの速度で、頭部インパクターを射出して、合わせガラスに衝突させた。
【０１１３】
ＨＩＣは、下記の式により算出される。式中のａはインパクトヘッドの合成加速度を表し、ｔ２−ｔ１は、時間間隔１５ｍｓとする。具体的な試験方法は、国土交通省発行の「道路運送車両の保安基準：細目告示別添９９  歩行者頭部保護の技術基準」に記載された内容で実施した。
【０１１４】
【数２】
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【０１１５】
結果を下記の表１に示す。
【０１１６】
【表１】
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【符号の説明】
【０１１７】
１…中間膜
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…中間膜
３１ａ…第１の表面
３１ｂ…第２の表面
４１…合わせガラス
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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