(57)【要約】耐湿熱性、耐熱性に優れ、高温恒湿下の使用に長期間耐えるだけでなく、加工性に優れた、モーター電気絶縁用ポリエステルフィルムを提供する。下記（１）から（３）の要件を満たす二軸配向ポリエステルフィルムである。（１）フィルムを構成するポリエステル樹脂組成物が有機粒子を含有しており、その含有量がフィルムを構成するポリエステル樹脂組成物全体に対して１重量％以上５重量％以下であること。（２）前記有機粒子が、２５℃以上２９０℃以下の範囲において状態変化せず、かつ、アスペクト比（長径／短径）が２以上７以下であり、かつ、長径が２μｍ以上１０μｍ以下であること。（３）フィルムの空隙率が５％以下であること。
2015098432.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記（１）から（３）の要件を満たす二軸配向ポリエステルフィルム。
（１）フィルムを構成するポリエステル樹脂組成物が有機粒子を含有しており、その含有量がフィルムを構成するポリエステル樹脂組成物全体に対して１重量％以上５重量％以下であること。
（２）前記有機粒子が、２５℃以上２９０℃以下の範囲において状態変化がなく、かつ、アスペクト比（長径／短径）が２以上７以下であり、かつ、長径が２μｍ以上１０μｍ以下であること。
（３）フィルムの空隙率が５％以下であること。
【請求項２】
クッション率が１０％以上である請求項１に記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項３】
前記有機粒子が、ジメチルポリシロキサンを主たる構成成分とするシリコーン粒子である請求項１または２に記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項４】
前記有機粒子が、デュロメーター  タイプＡを用いて求められる硬度が、３０以上８０以下である請求項１から３のいずれかに記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項５】
９００ｎｍ以上２５００ｎｍ以下の波長領域における平均反射率が３５％以上である請求項１から４のいずれかに記載の軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項６】
白度が２０％以上、ヘイズが８０％以上である請求項１から５のいずれかに記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項７】
モーター配線の電気絶縁用途に用いられる請求項１から６のいずれかに記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項８】
エアコン用のコンプレッサモーターに用いられる請求項１から６のいずれかに記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項９】
請求項１から６のいずれかに記載のフィルムを用いた太陽電池用バックシート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、耐熱性および耐湿熱性が良好であり、かつ加工性に優れた二軸配向ポリエステルフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエステル樹脂、特にポリエチレンテレフタレート（以下ＰＥＴと略すことがある）や、ポリエチレン２，６−ナフタレンジカルボキシレート（以下ＰＥＮを略すことがある）などは機械特性、熱特性、耐薬品性、電気特性、成形性に優れ、様々な用途に用いられている。そのポリエステルをフィルム化したポリエステルフィルム、中でも二軸配向ポリエステルフィルムは、その優れた機械的特性、電気的特性などから、太陽電池バックシート、給湯器モーター用電気絶縁材料や、ハイブリッド車などに使用されるカーエアコンモーター用電気絶縁材料や駆動モーター用電気絶縁材料、磁気記録材料や、コンデンサ用材料、包装材料、建築材料、写真用途、グラフィック用途、感熱転写用途などの各種工業材料として使用されている。【０００３】
これらの用途のうち、電気絶縁材料（例えばエアコン用のコンプレッサモーター）用途に用いる場合、冷媒の圧縮・膨張に伴って高温となる環境下で使用されるため、ポリエステル樹脂の中でも耐熱性に優れたＰＥＮが用いられることが多かった（特許文献１、２）。しかし、ＰＥＮは、その剛直な分子構造から加工性が悪く、加工時にフィルムが割れる問題が発生する。そのため、かかる問題を解決するためには、特別な加工工程が必要となる（特許文献３）。よって、耐熱性と加工性を両立させたポリエステルフィルムの必要性は非常に高い。また、電気絶縁材料として太陽電池のバックシート（ＢＳ）に用いる場合には、長期使用に耐えられるよう、高温高湿条件の下でも加水分解による劣化を起こさない、いわゆる耐湿熱性も要求されている。【０００４】
加えて、近年、環境側面から、エアコン用の冷媒としてハイドロクロロフルオロカーボン（ＨＣＦＣ）に代わりハイドロフルオロカーボン（ＨＦＣ）の普及が進んでいる（特許文献４）。ＨＦＣに代表される冷媒Ｒ３２は、その熱的特性から、コンプレッサの使用環境温度が従来よりも高温となることが指摘されており、エアコン用のコンプレッサモーター用途に使用されるフィルムに対する耐熱性の要求が高まっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平９−３００４５２号公報
【特許文献２】特開２００７−９９９７１号公報
【特許文献３】特開平６−３３５９６０号公報
【特許文献４】特表２０１１−５２５２０４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上述した、特許文献３に記載の方法で得られたポリエステルフィルムは、耐熱性に優れるものの、満足する加工性が得られるものではない。また、特別な加工工程が必要となるため歩留まりの悪化がおこる課題がある。【０００７】
本発明の課題は、かかる従来技術の背景に鑑み、耐熱性、耐湿熱性に優れ、かつ加工性に優れたフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記課題を解決するために、本発明は以下の構成をとる。すなわち、
［Ｉ］下記（１）から（３）の要件を満たす二軸配向ポリエステルフィルム。
（１）フィルムを構成するポリエステル樹脂組成物が有機粒子を含有しており、その含有量がフィルムを構成するポリエステル樹脂組成物全体に対して１重量％以上５重量％以下であること。
（２）前記有機粒子が、２５℃以上２９０℃以下の範囲において状態変化せず、かつ、アスペクト比（長径／短径）が２以上７以下であり、かつ、長径が２μｍ以上１０μｍ以下であること。
（３）フィルムの空隙率が５％以下であること。
［ＩＩ］クッション率が１０％以上である［Ｉ］に記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
［ＩＩＩ］前記有機粒子が、ジメチルポリシロキサンを主たる構成成分とするシリコーン粒子である［Ｉ］または［ＩＩ］に記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
［ＩＶ］前記有機粒子が、デュロメーター  タイプＡを用いて求められる硬度が、３０以上８０以下である［Ｉ］から［ＩＩＩ］のいずれかに記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
［Ｖ］９００ｎｍ以上２５００ｎｍ以下の波長領域における平均反射率が３５％以上である［Ｉ］から［ＩＶ］のいずれかに記載の軸配向ポリエステルフィルム。
［ＶＩ］白度が２０％以上、ヘイズが８０％以上である［Ｉ］から［Ｖ］のいずれかに記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
［ＶＩＩ］モーター配線の電気絶縁用途に用いられる［Ｉ］から［ＶＩ］のいずれかに記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
［ＶＩＩＩ］エアコン用のコンプレッサモーターに用いられる［Ｉ］から［ＶＩ］のいずれかに記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
［ＩＸ］［Ｉ］から［ＶＩ］のいずれかに記載のフィルムを用いた太陽電池用バックシート。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、耐熱性、耐湿熱性、加工性に優れた二軸配向ポリエステルフィルムを提供することができる。本発明により得られるフィルムは、高温高湿度条件下においても物性の低下が抑制されるため、エアコンコンプレッサモーター、太陽電池バックシートなどの電気絶縁部材として用いた場合でも長期間の使用に耐える二軸配向ポリエステルフィルムを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】フィルムの断面を観察したときに観測される有機粒子の形状を模式的に示したものである。
【図２】フィルムの断面を観察したときに観測される有機粒子の形状を模式的に示したものである。
【図３】フィルムの断面を観察したときに観測される有機粒子の形状を模式的に示したものである。
【図４】フィルムの断面を観察したときに観測される有機粒子の形状を模式的に示したものである。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下に具体例を挙げつつ、本発明について詳細に説明する。
【００１２】
本発明におけるポリエステルフィルムは、二軸配向されたポリエステルフィルムである必要がある。
【００１３】
ここでいうポリエステルは、ジカルボン酸構成成分とジオール構成成分を有してなるものである。なお、本明細書内において、構成成分とはポリエステルを加水分解することで得ることが可能な最小単位のことを示す。
【００１４】
かかるポリエステルを構成するジカルボン酸構成成分としては、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、ダイマー酸、エイコサンジオン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、メチルマロン酸、エチルマロン酸等の脂肪族ジカルボン酸類、アダマンタンジカルボン酸、ノルボルネンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、デカリンジカルボン酸、などの脂環族ジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，８−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、フェニルエンダンジカルボン酸、アントラセンジカルボン酸、フェナントレンジカルボン酸、９，９’−ビス（４−カルボキシフェニル）フルオレン酸等芳香族ジカルボン酸などのジカルボン酸、もしくはそのエステル誘導体が挙げられるがこれらに限定されない。
【００１５】
また、かかるポリエステルを構成するジオール構成成分としては、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール等の脂肪族ジオール類、シクロヘキサンジメタノール、スピログリコールなどの脂環式ジオール類、ビスフェノールＡ、１，３―ベンゼンジメタノール，１，４−ベンセンジメタノール、９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン、芳香族ジオール類等のジオール、上述のジオールが複数個連なったものなどが例としてあげられるがこれらに限定されない。
【００１６】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、下記（１）から（３）を満たすことが必要である。
（１）フィルムを構成するポリエステル樹脂組成物が有機粒子を含有しており、その含有量がフィルムを構成するポリエステル樹脂組成物全体に対して１重量％以上５重量％以下であること。
（２）前記有機粒子が、２５℃以上２９０℃以下の範囲で状態変化せず、かつ、アスペクト比（長径／短径）が２以上７以下であり、かつ、長径が２μｍ以上１０μｍ以下であること。
（３）フィルムの空隙率が５％以下であること。
【００１７】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを構成するポリエステル樹脂組成物は有機粒子を含有しており、フィルムを構成するポリエステル樹脂組成物全体に対する有機粒子の含有量は、１重量％以上５重量％以下である必要がある。有機粒子の含有量が１重量％に満たないと、充分な耐熱性、耐湿熱性、加工性を付与することができない。含有量が５重量％を超えると、耐熱性、耐湿熱性に優れたフィルムとすることができない。
【００１８】
また、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを構成するポリエステル樹脂組成物が含有する有機粒子は、２５℃以上２９０℃以下の範囲で状態変化しない必要がある。ここでいう状態変化しないとは、ＪＩＳ  Ｋ７１２１（１９９９）に準じ、２０℃／分の昇温速度である温度からある温度まで昇温を行って、示差走査熱量測定チャート（縦軸を熱エネルギー、横軸を温度とする）を得た場合に、５Ｊ／ｇを超える吸熱ピーク、５Ｊ／ｇを超える発熱ピーク、およびガラス転移点のいずれも持たないことをいう。すなわち、２５℃以上２９０℃以下の範囲で状態変化しないとは、２０℃／分の昇温速度で、２５℃から２９０℃まで昇温を行って示差走査熱量測定チャート（縦軸を熱エネルギー、横軸を温度とする）を得た場合に、５Ｊ／ｇを超える吸熱ピーク、５Ｊ／ｇを超える発熱ピーク、およびガラス転移点のいずれも持たないことをいう。
【００１９】
ここでいうピークとは、ピークの半値幅が１℃以上４５℃以下であるもののことをいう。
【００２０】
ポリエステルから二軸配向ポリエステルフィルムを得る場合、一般的には溶融押出法が用いられる。ポリエステルの融点は、室温以上３００℃以下である。該有機粒子が２５℃以上３００℃以下で状態変化しない場合、有機粒子をポリエステル樹脂組成物に含有せしめ、溶融押出してフィルムを得た場合に、ポリエステルフィルム中に該有機粒子が粒子としての形状を保ったまま存在させることが可能となる。有機粒子を形状を保ったままポリエステル樹脂中に存在せしめることにより、ポリエステルフィルムに高い耐熱性、耐湿熱性、加工性を付与せしめることが可能となる。一方、有機粒子が２５℃以上２９０℃以下で状態変化を起こす場合、ポリエステルを溶融押出した場合、有機粒子は粒子としての形状を保つことができず、ポリエステルフィルムに耐熱性、耐湿熱性、加工性を付与する効果を得ることができない。有機粒子が状態変化を起こさないより好ましい範囲は、２５℃以上３００℃以下、より好ましくは２５℃以上３１０℃以下である。
【００２１】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを構成するポリエステル樹脂組成物が含有する有機粒子のアスペクト比（長径／短径）が２以上７以下であり、かつ、長径が２μｍ以上１０μｍ以下であることが必要である。
【００２２】
有機粒子のアスペクト比、長径は以下の方法により求めることができる。
１．ミクロトームを用いて、フィルム断面を厚み方向に潰すことなく、フィルム面方向に対して垂直に切断する。
２．次いで切断した断面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて観察し、５０００倍に拡大観察した画像を得る。なお、観察場所はポリエステルフィルム内において無作為に定めるものとするが、画像の上下方向がフィルムの厚み方向と、画像の左右方向がフィルム面方向とそれぞれ平行になるようにするものとする。
３．画像中の有機粒子について１つずつ短径と長径を求める。以下、図１〜３を用いて説明する。図１〜３において、分散体１の長径とは、フィルム面方向に平行な方向における分散体の一端（フィルム面方向と平行な方向における分散体の最左端）２から、もう一方の一端（フィルム面方向と平行な方向における分散体の最右端）３までを、線分４で結んだときの線分４の長さである。ここで、線分４はフィルム面方向と必ずしも平行になる必要はない（図２、図３を参照）。また、短径とは線分４の中点５を通り、かつ線分４と垂直な線上にある分散体の一端（上端）６からもう一方の一端（下端）７までを線分８で結んだときの線分８の長さである。ここで、線分８は中点５を必ずしも含む必要はない（図３参照）。
【００２３】
本願においては、前記の通りに、長径、短径を定義する。そのため、例えば、フィルム中に図４に示すような有機粒子を含有している場合、長径（線分４）よりも、短径（線分８）が長くなることもありうる。
４．長径を短径で除した値（長径／短径）を当該分散体におけるアスペクト比とする。
５．画像中の他の有機粒子についても同様にアスペクト比を求める。但し、計測対象とするのは、有機粒子の全体が画像内に収まっているものに限る。
６．フィルム面方向として、フィルム幅方向に平行な方向、フィルム幅方向に平行な方向から時計回りに４５°回転させた方向、フィルム幅方向に平行な方向から時計回りに９０°回転させた方向（フィルム長手方向と平行な方向）、フィルム幅方向に平行な方向から時計回りに１３５°回転させた方向それぞれについて、切断場所を無作為に変更し、１．から５．までの手順を１０回ずつ行う。４０回の測定の平均値から有機粒子のアスペクト比（長径／短径）および長径を算出する。フィルム幅方向が不明な場合は、フィルム端部に平行または略平行な方向をフィルム幅方向とする。
７．フィルムを構成するポリエステル樹脂組成物が、有機粒子の他に無機粒子を含有するような場合は、エネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）によってＳＥＭ観察画像と同じ部分の組成マッピングを行い、有機粒子の大きさのみ計測する。
【００２４】
フィルムを構成するポリエステル樹脂組成物に含有する有機粒子のアスペクト比を２以上７以下とする方法は、特に限定されるものではない。例えば、フィルム成形時に加わる力によって変形しない程度に硬度が高く、かつ、アスペクト比が２以上７以下の有機粒子をフィルムの原料となるポリエステル樹脂組成物に添加する方法や、デュロメーター  タイプＡを用いて求められる硬度が３０以上８０以下である有機粒子をフィルムの原料となるポリエステル樹脂組成物に添加し、後述する方法で、有機粒子を含有するポリエステル樹脂組成物を二軸延伸する方法などが挙げられる。後述する方法でポリエステル樹脂組成物を二軸延伸することにより、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムに含有される有機粒子は、フィルム平面方向に長軸を持つ楕円体として分散することとなる。後述する方法でポリエステル樹脂組成物を二軸延伸する方法を採用する場合、ポリエステル樹脂組成物に添加する有機粒子の粒径（体積球相当径のｄ５０（メディアン径））は、２μｍ以上１５μｍ以下であることが、有機粒子のアスペクト比、長径を制御する観点、また製膜性の観点から好ましい。
【００２５】
ポリエステルフィルムをモーター配線の電気絶縁部材として使用する場合、使用形状に合わせたフィルム断裁、折り曲げの加工が必要となる。該加工時にはフィルムに応力がかかり、特に断裁時にはカッターの刃先によって狭い範囲に大きな力がかかることとなる。このとき、フィルムが硬い場合、狭い範囲に集中した力をフィルムが吸収しきれず、余剰な力によってフィルムが割れることがある。フィルムに有機粒子が存在する場合、断裁時にカッターによって与えられる力は、比較的柔らかい有機粒子によって一旦吸収され、次に有機粒子の周囲へ分散し、さらにフィルムを構成するポリエステル樹脂へと伝わる。このため、有機粒子を含有しない場合や有機粒子ではなく無機粒子を含有している場合に比べて、フィルム全体に応力が分散するため、フィルムの割れが起こりにくくなる。特に、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムに含有される有機粒子のように、有機粒子がフィルム平面方向に長軸を持つ楕円体として分散して存在する場合、応力の分散が効率的に起こり、フィルム断裁時の割れを効果的に抑制することができる。アスペクト比が２に満たない場合、応力の分散が起こらず、フィルムの割れを抑制することができない。アスペクト比が７を超える場合、フィルムにカッターの刃が入りにくくなり、加工性に劣る。
【００２６】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを構成するポリエステル樹脂組成物に含有される有機粒子は、前記方法によって測定される長径が、２μｍ以上１０μｍ以下である必要がある。長径が２μｍに満たない場合、断裁時の応力の分散が局所的にしか起こらないため、フィルムの割れを抑制することができない。長径が１０μｍを超えると、有機粒子同士の干渉が起こり、延伸時の破断の原因となる。
【００２７】
また、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムにおいて、有機粒子が上述のアスペクト比、粒径を満たす場合、フィルムの耐熱性、耐湿熱性を向上せしめることも可能となる。一般的に、ポリエステル樹脂組成物が高温下、または高湿下に置かれた場合、ポリエステルの分子鎖が切断され、脆化が起こる。ポリエステル樹脂組成物がフィルム形状である場合、脆化が進行すると、フィルムが破断しやすい状態となり、結果として破断強度が低下する。ここでいう破断強度は、ＡＳＴＭ−Ｄ８８２（１９９７）に基づいた引っ張り試験によって得られる値であり、フィルムの脆化の指標となるものである。引っ張り試験時には、フィルムに応力がかかり、この応力にフィルムが耐えられなくなった際にフィルムが破断に至る。本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、フィルムを構成するポリエステル樹脂組成物中に、特定形状を有する有機粒子を含有するため、応力が加えられたときに、その応力を分散することが可能となる。特に、フィルムが高温下、高湿下にさらされた場合でもフィルムの破断強度を向上せしめることができ、フィルムの耐熱性、耐湿熱性を向上せしめることができる。
【００２８】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの空隙率は、５％以下である必要がある。本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの空隙率は、以下のように求める。
Ａ．前記有機粒子のアスペクト比、長径の測定方法における２．で得られる画像中におけるフィルム断面の面積を計測し、これをＡとする。
Ｂ．画像中に存在する全ての空隙の面積を計測し、総面積をＢとする。ここで、計測対象とするのは、気泡の全体が画像内に収まっているものに限らず、画像内に一部のみが現われている空隙も含むものとする。
Ｃ．ＢをＡで除し（Ｂ／Ａ）、それに１００を乗じることにより、ポリエステルフィルムにおける空隙率（％）を算出する。
Ｄ．前記６．より得られる計４０枚の画像についても同様の計測・計算を行ない、各々の画像で求められた空隙率（％）の相加平均値を求め、当該相加平均値を当該ポリエステルフィルムの空隙率（％）とする。
【００２９】
フィルムに空隙が存在する場合、空隙が断裁時の応力を吸収する役目を果たす一方、フィルムに空隙が存在する場合、高温または高湿下に置かれた場合、熱または水分がフィルムの空隙に入り込み、外部分からフィルムの脆化を進行せしめる。フィルムの空隙率が５％を超えると、耐熱性、耐湿熱性が悪化する。フィルムの空隙率が１〜３％の範囲であると、高い耐熱性、耐湿熱性を維持したまま、加工性が特に良好となるため好ましい。フィルムの空隙率を前記の範囲とする方法は、有機粒子の含有量および長径を上述の範囲とすることや、含有する有機粒子の硬度を低くすることが挙げられる。特に、有機粒子の硬度が低い場合、ポリエステル樹脂組成物を二軸延伸してフィルムとする場合、延伸時にポリエステル樹脂組成物に追随して変形するため、空隙率が大きくなるのを抑制でき、空隙率を上述の範囲とすることが容易となる。
【００３０】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムのクッション率は１０％以上であることが好ましい。本発明においてクッション率とは、フィルムに５００ｇの荷重を加えたときのフィルム厚みの変化量を表すものであり、後述する測定方法により求められる。フィルムのクッション率が高いほど、フィルムにかかる力が分散しやすいため、断裁加工時の割れを抑制することができる。好ましくは１５％以上、さらに好ましくは２０％以上である。フィルムのクッション率は、フィルム中の空隙率を高くすること、含有する有機粒子の硬度を低くすること、有機粒子の含有量を多くすることにより、高くすることができる。
【００３１】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを構成するポリエステル樹脂組成物に含有される有機粒子は、ジメチルポリシロキサンを主たる構成成分とするシリコーン粒子であることが好ましい。ここでいう主たる構成成分とは、有機粒子を構成する成分のうち、９０ｍｏｌ％を超えるものをいう。有機粒子を該構成とすることにより、有機粒子を、２５℃以上２９０℃以上の範囲で状態変化しないものとすることができ、ポリエステル樹脂組成物中に粒子の形状を維持したまま分散させることができる。また、ジメチルポリシロキサンを主たる構成成分とする有機粒子は、熱重量測定にて求められる５重量％重量減量温度が３００℃以上である。そのため、ポリエステル樹脂組成物を高温で成形する場合においても、含有量の変化が小さく、また、粒子形状を保つことができる。とくに機械特性に優れるポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートは、融点が高いため、成形温度が２８０℃を超える高温となるが、そのような温度で溶融押出成形する場合でも、粒子の含有量、粒子形状を保つことができるため好ましい。
【００３２】
本発明における有機粒子の硬度は、デュロメーター  タイプＡを用いて求められる硬度が３０以上８０以下であることが好ましい。なお、前記の硬度は、ＪＩＳ  Ｋ  ６２５３（２０１２年）に基づいて、求められる。該範囲は、一般的に有機粒子がゴムのような弾性を発現する領域である。粒子の硬度を該領域とすることで、有機粒子がフィルムにかかる力を分散させる能力が向上し、耐熱性、耐湿熱性、加工性が向上するため好ましい。また、フィルム延伸時にフィルムの変形に追随し、フィルム空隙率が大きくなりすぎないため好ましい。
【００３３】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、９００ｎｍ以上２５００ｎｍ以下の波長領域における平均反射率は、３５％以上であることが好ましい。本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを太陽電池バックシートとして用いる場合、太陽電池発電セルの背面に位置する本発明の二軸配向ポリエステルフィルムが赤外線領域にあたる９００ｎｍ以上２５００ｎｍ以下の波長領域の光を反射すると、太陽電池の発電効率が向上させることが可能となる。９００ｎｍ以上２５００ｎｍ以下の波長領域における平均反射率は、好ましくは５０％以上、より好ましくは７０％以上である。前記波長領域における平均反射率は、フィルムに含有させる有機粒子として赤外反射能のあるシリコーン粒子を用いること、有機粒子の含有量を多くすることにより、高くすることができる。
【００３４】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの白度は２０％以上、ヘイズは８０％以上であることが好ましい。フィルムの白度とヘイズを該範囲とすることで、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムをモーター配線の電気絶縁部材として用いる場合、視認性が向上するため好ましく、また、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを太陽電池バックシートとして用いる場合、該範囲とすることで配線などを隠蔽することができ、視認性が向上するため好ましい。より好ましくは、白度は４０％以上、ヘイズは９０％以上である。白度、ヘイズは、フィルムを構成するポリエステル樹脂と屈折率が異なる有機粒子を含有すること、有機粒子の含有量を多くすることによって高くすることができる。特に、シリコーン粒子の屈折率は１．５未満であり、ポリエステル樹脂としてポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートを選択する場合、該粒子を少量添加した場合でも白度、ヘイズが高くなるため好ましい。
【００３５】
本発明のフィルムは、高温条件下で使用された後でも電気絶縁性が保持されるため、モーター配線の電気絶縁用途に好ましく用いられる。特に、フィルムを温度１８０℃で５００時間処理した後の絶縁破壊電圧の保持率が９０％以上であると、モーター配線の電気絶縁用途として好適に用いることができる。絶縁破壊電圧の保持率の求め方については後述する。
【００３６】
次に、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの製造方法について、ポリエチレンテレフタレートフィルムを例に挙げて説明するが、本発明は、かかる例によって得られる物のみに限定して解釈されるものではない。
【００３７】
本発明に用いられるポリエステルを得る方法としては、常法による重合方法が採用できる。例えば、テレフタル酸等のジカルボン酸成分またはその誘導体と、エチレングリコール等のジオール成分とを公知の方法でエステル交換反応あるいはエステル化反応させた後、溶融重合反応を行うことによって得ることができる。また、必要に応じ、溶融重合反応で得られたポリエステルを、ポリエステルの融点温度以下にて、固相重合反応を行っても良い。
【００３８】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを構成するポリエステルに有機粒子を含有させる手法としては、ポリエステルフィルムを製造する任意の段階において、従来公知の方法を用いることができる。例えば、エチレングリコールまたは水などに分散させた有機粒子のスラリーとポリエステルの原料とを混合しエステル化反応あるいはエステル交換反応を行ってもよく、エステル化あるいはエステル交換反応終了後にエチレングリコールまたは水などに分散させた有機粒子のスラリーを添加してもよい。また、ポリエステルフィルムを構成するポリエステル原料と有機粒子とを溶融混練機を用いて溶融混練せしめても良い。中でもポリエステルフィルムを構成するポリエステル原料と有機粒子とを溶融混練せしめる手段が好ましい。また、ポリエステルフィルムを構成するポリエステルと同一のポリエステルに、予め高濃度で有機粒子を溶融混練せしめたマスターバッチを作製し、必要に応じて希釈するマスターバッチ法も好ましく用いられる。一般的に、有機粒子を用いる場合、化合物同士が凝集し、フィルム中に均一に分散させることが困難となる。予め有機粒子を溶融混練せしめたマスターバッチを作製し、さらにそのマスターバッチを用いて、フィルムを構成するポリエステル樹脂と溶融混練せしめることにより、該有機粒子をフィルム中により均一に分散させることができるため好ましい。さらに、該有機粒子がフィルム中により均一に分散することにより、製膜性が向上するだけでなく、耐熱性、耐湿熱性、加工性などのフィルムの性能も向上するため好ましい。
【００３９】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、従来公知の製造方法で得ることが出来るが、延伸、熱処理工程を以下の条件で製造することにより、ポリエステルフィルム中の有機粒子の形状を容易に上述の範囲とできるため好ましい。
【００４０】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、有機粒子の添加方法としてマスターバッチ法を採用する場合、上述の方法で得られるポリエステルに予め添加剤を高濃度で溶融混練したマスターバッチと、上述の方法で得られるポリエステルとを必要に応じて乾燥した後、押出機内で加熱溶融し、口金から冷却したキャストドラム上に押し出してシート状に加工する方法（溶融キャスト法）を使用することができる。その他の方法として、原料を溶媒に溶解させ、その溶液を口金からキャストドラム、エンドレスベルト等の支持体上に押し出して膜状とし、次いでかかる膜層から溶媒を乾燥除去させてシート状に加工する方法（溶液キャスト法）等も使用することができる。
【００４１】
フィルムを溶融キャスト法により製造する場合、ポリエステルフィルムを構成する原料を溶融せしめたのち口金に導き、口金からキャストドラム上に押し出してシート状に加工する方法が好適に用いられる。該シートは、表面温度１０℃以上４０℃以下に冷却されたドラム上で静電気により密着冷却固化し、未延伸シートを作製する。この未延伸シートを二軸延伸する事により本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを得ることができる。
【００４２】
押出機での溶融押出する際は、窒素雰囲気下で溶融させ、押出機へのチップ供給から、口金で押出されるまでの時間は短い程良く、目安としては３０分以下、より好ましくは１５分以下、更に好ましくは５分以下とすることが、末端カルボキシル基量増加抑制の点から、また溶融押出によるポリエスエル固有粘度の低下を抑制する観点から好ましい。本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを構成する樹脂の末端カルボキシル基量は、耐湿熱性を向上させる観点から、１８ｅｑ．／ｔ（当量／ｔ）以下であることが好ましい。また、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを構成するポリエステルの固有粘度は、耐熱性の観点から０．６５ｄｌ／ｇ以上が好ましく、より好ましくは０．７０ｄｌ／ｇ以上である。押出機で溶融押出する際の押出機の温度は、有機粒子の形状、物性を維持するため、好ましくは３００℃未満、より好ましくは２９０℃未満である。
【００４３】
前記得られた未延伸シートは、（４）の条件にて２軸延伸することが好ましい。
（４）下記（ｉ）式を満たす温度Ｔ１ｎにて、フィルムの長手方向（ＭＤ）とフィルムの幅方向（ＴＤ）に面積倍率１１倍以上に二軸延伸する。
（ｉ）Ｔｇ１≦Ｔ１ｎ≦Ｔｇ１＋３０℃
Ｔｇ１：ポリエステルフィルムを構成するポリエステル樹脂のガラス転移温度（℃）
二軸延伸する方法としては、フィルムの長手方向（ＭＤ）とフィルムの幅方向（フィルムの長手方向に垂直な方向、ＴＤ）の延伸とを分離して行う逐次二軸延伸方法の他に、長手方向と幅方向の延伸を同時に行う同時二軸延伸方法が挙げられる。
【００４４】
延伸温度（Ｔ１ｎ）がＴｇ１以下である場合、延伸することができない。また、Ｔ１ｎがＴｇ１＋３０℃を超える場合、フィルムに配向を付与することができない。
【００４５】
本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの好ましい様態は、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムに含有される有機粒子が、上述のアスペクト比をもつことである。一般的に、ポリエステルフィルムを上述の方法で延伸する場合、フィルム厚み方向へ圧縮する力が働く。ポリエステルフィルムが有機粒子を含有する場合、延伸時にフィルムに働く力によって有機粒子を厚み方向へ圧延し、ＭＤ方向、ＴＤ方向へ長径を持つ楕円体とすることが可能となる。
【００４６】
延伸時の面積倍率は、含有する有機粒子の種類、硬度によって、適宜設定することができる。本発明において、有機粒子のアスペクト比を大きくするためには、フィルム延伸時の面積倍率を１１倍以上とすることが好ましい。一方、面積倍率を上げるとアスペクト比は大きくなるが、アスペクト比を一定以上大きくならないようにするため、フィルム延伸時の面積倍率は１６倍以下であることが好ましい。フィルム延伸時の面積倍率が１６倍を超える場合、アスペクト比が大きくなりすぎることに加え、有機粒子を起点とした破れが起こる場合もある。
【００４７】
次に、得られた二軸延伸フィルムの結晶配向を完了させて、平面性と寸法安定性を付与するために、Ｔｇ１以上、ポリエステルフィルムを構成する樹脂の融点未満の温度で１秒間以上３０秒間以下の熱処理を行ない、均一に徐冷後、室温まで冷却することによって、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムが得られる。
【００４８】
本発明により得られるフィルムは、加工性に優れる上、高温高湿度条件下においても物性の低下が抑制されるため、ＨＦＣなどを冷媒として用いた、コンプレッサの使用環境温度が従来よりも高温となるモーターの電気絶縁部材、特にエアコン用のコンプレッサモーター用途に好適に用いることができる。また、太陽電池バックシートとして好適に用いることができる。
［特性の評価方法］
Ａ．ポリエステルフィルムの末端カルボキシル基量
Ｍａｕｌｉｃｅの方法に準じて以下の条件によって測定する（文献Ｍ．Ｊ．Ｍａｕｌｉｃｅ， Ｆ． Ｈｕｉｚｉｎｇａ， Ａｎａｌ．Ｃｈｉｍ．Ａｃｔａ，２２  ３６３（１９６０））。ポリエステル樹脂組成物２ｇをｏ−クレゾール／クロロホルム（重量比７／３）５０ｍＬに温度１５０℃にて溶解し、０．０５ＮのＫＯＨ／メタノール溶液によって滴定し、末端カルボキシル基量を測定し、ｅｑ．／ポリエステル１ｔの値で示す。なお、滴定時の指示薬はフェノールレッドを用いて、黄緑色から淡紅色に変化したところを滴定の終点とする。不溶物が存在する場合、不溶物を濾過した後の濾液を測定に供する。また、不溶物を乾燥した後の重量を測定し、該重量ポリエステル樹脂組成物の重量から除いた値を試料の量として、末端カルボキシル基量を算出する。
【００４９】
Ｂ．ポリエステル樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ１）
ＪＩＳ  Ｋ７１２１（１９９９）に準じて、セイコー電子工業（株）製示差走査熱量測定装置”ロボットＤＳＣ−ＲＤＣ２２０”を、データ解析にはディスクセッション”ＳＳＣ／５２００”を用いて、下記の要領にて、測定を実施する。
サンプルパンに試料を５ｍｇ秤量し、試料を２５℃から３００℃まで２０℃／分の昇温速度で加熱し（１ｓｔＲＵＮ）、その状態で５分間保持し、次いで２５℃以下となるよう急冷する。直ちに引き続いて、再度２５℃から２０℃／分の昇温速度で３００℃まで昇温を行って測定を行い、２ｎｄＲＵＮの示差走査熱量測定チャート（縦軸を熱エネルギー、横軸を温度とする）を得る。当該２ｎｄＲＵＮの示差走査熱量測定チャートにおいて、ガラス転移の階段状の変化部分において、各ベースラインの延長した直線から縦軸方向に等距離にある直線とガラス転移の階段状の変化部分の曲線とが交わる点から求める。２以上のガラス転移の階段状の変化部分が観測される場合は、それぞれについて、ガラス転移温度を求め、それらの温度を平均した値を試料のガラス転移温度（Ｔｇ１）（℃）とする。
【００５０】
Ｃ．ポリエステル樹脂の融点（Ｔｍ１）
ＪＩＳ  Ｋ７１２２（１９９９）に準じて、セイコー電子工業（株）製示差走査熱量測定装置”ロボットＤＳＣ−ＲＤＣ２２０”を、データ解析にはディスクセッション”ＳＳＣ／５２００”を用いて、下記の要領にて、測定を実施する。
サンプルパンに試料を５ｍｇ秤量し、試料を２５℃から３００℃まで２０℃／分の昇温速度で加熱し（１ｓｔＲＵＮ）、その状態で５分間保持し、次いで２５℃以下となるよう急冷する。直ちに引き続いて、再度２５℃から２０℃／分の昇温速度で３００℃まで昇温を行って、２ｎｄＲＵＮの示差走査熱量測定チャート（縦軸を熱エネルギー、横軸を温度とする）を得る。当該２ｎｄＲｕｎの示差走査熱量測定チャートの、吸熱ピークである結晶融解ピークにおけるピークトップの温度を求め、これをＴｍ１（℃）とする。２以上の結晶融解ピークが観測される場合は、最も温度が低いピークトップの温度をＴｍ１（℃）とする。
【００５１】
Ｄ．ポリエステルフィルムの耐湿熱性、太陽電池バックシートの耐湿熱性
試料（ポリエステルフィルムまたは太陽電池バックシート）を１ｃｍ×２０ｃｍの大きさに、長辺がフィルムの長手方向・幅方向に平行となるようにそれぞれ切り出し、ＡＳＴＭ−Ｄ８８２（１９９７）に基づいて、チャック間５ｃｍ、引っ張り速度３００ｍｍ／分にて引っ張ったときの破断強度を測定する。なお、サンプル数はｎ＝５とし、また、フィルムの長手方向、幅方向のそれぞれについて測定した後、それらの平均値を求め、これをフィルムの破断強度Ｓ０とする。
次に、同様に切り出したフィルムを、タバイエスペック（株）製プレッシャークッカーにて、温度１２５℃、相対湿度１００％ＲＨの高湿熱条件下にて処理を行った後、破断強度を測定する。なお、測定はｎ＝５とし、フィルムの長手方向、幅方向のそれぞれについて測定し、その平均値を破断強度Ｓ１とする。得られた破断強度Ｓ０，Ｓ１を用いて、次の（ａ）式により強度保持率を算出する。処理時間を１時間ずつ変更し、強度保持率が５０％以下となる処理時間を強度半減期とする。
（ａ）  強度保持率（％）＝Ｓ１／Ｓ０×１００
得られた強度半減期から、フィルムの耐湿熱性を以下のように判定した。
強度半減期が６０時間以上の場合：Ａ
強度半減期が５０時間以上６０時間未満の場合：Ｂ
強度半減期が４０時間以上５０時間未満の場合：Ｃ
強度半減期が４０時間未満の場合：Ｄ
Ａ、Ｂ、Ｃが良好であり、その中でもＡが最も優れている。
【００５２】
Ｅ．有機粒子のジメチルポリシロキサンの構成割合（ｍｏｌ％）
Ｃｈｅｍａｇｎｅｔｉｃｓ社製固体核磁気共鳴測定装置（型番ＣＭＸ−３００）を用い、２９Ｓｉ−ＮＭＲスペクトル、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルをＤＤ法（ｄｉｐｏｌｅ  ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ法）により測定する。ジメチルポリシロキサンの２９Ｓｉ、１３Ｃのピーク面積から、有機粒子におけるジメチルポリシロキサンの占める割合を算出し、ジメチルポリシロキサンの構成割合（ｍｏｌ％）とする。
【００５３】
Ｆ．ポリエステルフィルムの耐熱性
前記Ｄ．項に基づき、フィルムの破断強度Ｓ０を求める。次に、同様に切り出したフィルムを、タバイエスペック（株）製ギアオーブンにて、温度１８０℃の高温条件下にて乾熱処理を行った後、破断強度を測定する。なお、測定はｎ＝５とし、フィルムの長手方向、幅方向のそれぞれについて測定し、その平均値を破断強度Ｓ２とする。得られた破断強度Ｓ０，Ｓ２を用いて、次の（ｂ）式により強度保持率を算出する。処理時間を１時間ずつ変更し、強度保持率が５０％以下となる処理時間を強度半減期とする。
（ｂ）  強度保持率（％）＝Ｓ２／Ｓ０×１００
得られた強度半減期から、フィルムの耐熱性を以下のように判定した。
強度半減期が５５０時間以上の場合：Ａ
強度半減期が４５０時間以上５５０時間未満の場合：Ｂ
強度半減期が３５０時間以上４５０時間未満の場合：Ｃ
強度半減期が３５０時間未満の場合：Ｄ
Ａ、Ｂ、Ｃが良好であり、その中でもＡが最も優れている。
【００５４】
Ｇ．ポリエステルフィルムの厚み（μｍ）
フィルム厚みは、ダイヤルゲージを用い、ＪＩＳ Ｋ７１３０（１９９２年）Ａ−２法に準じて、フィルムを１０枚重ねた状態で任意の５ヶ所について厚さを測定した。その平均値を１０で除してフィルム厚みとした。
【００５５】
Ｈ．ポリエステルフィルムの打ち抜き性
高分子計器（株）製試験片打抜機を用い、ＪＩＳ  Ｋ−６２５１に記載の５号型ダンベル形状にフィルムを打ち抜く。フィルムを１枚ずつ打ち抜き、１０枚打ち抜いた際に端面に、割れ、または、剥がれが起きている枚数Ｍを数え、打ち抜き性を評価する。
０≦Ｍ≦１：打ち抜き性Ａ
１＜Ｍ≦２：打ち抜き性Ｂ
２＜Ｍ≦３：打ち抜き性Ｃ
３＜Ｍ：打ち抜き性Ｄ
Ａが最も優れ、Ｄが最も劣っている。
【００５６】
Ｉ．ポリエステルフィルムの固有粘度ＩＶ
オルトクロロフェノール１００ｍｌにポリエステル樹脂組成物を溶解させ（溶液濃度Ｃ＝１．２ｇ／ｄｌ）、その溶液の２５℃での粘度を、オストワルド粘度計を用いて測定する。また、同様に溶媒の粘度を測定する。得られた溶液粘度、溶媒粘度を用いて、下記（ｃ）式により、［η］（ｄｌ／ｇ）を算出し、得られた値でもって固有粘度（ＩＶ）とする。
（ｃ）ηｓｐ／Ｃ＝［η］＋Ｋ［η］２・Ｃ
（ここで、ηｓｐ＝（溶液粘度（ｄｌ／ｇ）／溶媒粘度（ｄｌ／ｇ））―１、Ｋはハギンス定数（０．３４３とする）である。）。
なお、測定試料を溶解させた溶液に不溶物がある場合は、以下の方法を用いて測定を行った。
ｉ）オルトクロロフェノール１００ｍＬに測定試料を溶解させ、溶液濃度が１．２ｍｇ／ｍＬよりも濃い溶液を作成する。ここで、オルトクロロフェノールに供した測定試料の重量を測定試料重量とする。
ｉｉ）次に、不溶物を含む溶液を濾過し、不溶物の重量測定と、濾過後の濾液の体積測定を行う。
ｉｉｉ）濾過後の濾液にオルトクロロフェノールを追加して、（測定試料重量（ｇ）−不溶物の重量（ｇ））／（濾過後の濾液の体積（ｍＬ）＋追加したオルトクロロフェノールの体積（ｍＬ））が、１．２ｇ／１００ｍＬとなるように調整する。
（例えば、測定試料重量２．０ｇ／溶液体積１００ｍＬの濃厚溶液を作成したときに、該溶液を濾過したときの不溶物の重量が０．２ｇ、濾過後の濾液の体積が９９ｍＬであった場合は、オルトクロロフェノールを５１ｍＬ追加する調整を実施する。（（２．０ｇ−０．２ｇ）／（９９ｍＬ＋５１ｍＬ）＝１．２ｇ／ｍＬ））
ｉｖ）ｉｉｉ）で得られた溶液を用いて、２５℃での粘度をオストワルド粘度計を用いて測定し、得られた溶液粘度、溶媒粘度を用いて、前記式（ｃ）により、［η］を算出し、得られた値をもって固有粘度ＩＶとする。
【００５７】
Ｊ．ポリエステルフィルムの断面観察（有機粒子のアスペクト比、長径）
断面観察は、（株）日立ハイテクノロジーズ製走査型電子顕微鏡Ｓ−３０００Ｎおよびそれに付属するエネルギー分散型Ｘ線分析装置にて観察を行う。
有機粒子のアスペクト比、長径は以下の方法により求める。
０．フィルムを構成するポリエステル樹脂組成物が、有機粒子の他に無機粒子を含有するような場合は、エネルギー分散型Ｘ線分光法（ＥＤＸ）によってＳＥＭ観察画像と同じ部分の組成マッピングを行い、有機粒子の大きさのみ計測する。
１．ミクロトームを用いて、フィルム断面を厚み方向に潰すことなく、フィルム面方向に対して垂直に切断する。
２．次いで切断した断面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて観察し、５０００倍に拡大観察した画像を得る。なお、観察場所はポリエステルフィルム内において無作為に定めるものとするが、画像の上下方向がフィルムの厚み方向と、画像の左右方向がフィルム面方向とそれぞれ平行になるようにするものとする。
３．画像中の有機粒子について１つずつ短径と長径を求める。
４．長径を短径で除した値（長径／短径）を当該分散体におけるアスペクト比とする。
５．画像中の他の有機粒子についても同様にアスペクト比を求める。但し、計測対象とするのは、有機粒子の全体が画像内に収まっているものに限る。
６．フィルム面方向として、フィルム幅方向に平行な方向、フィルム幅方向に平行な方向から時計回りに４５°回転させた方向、フィルム幅方向に平行な方向から時計回りに９０°回転させた方向（フィルム長手方向と平行な方向）、フィルム幅方向に平行な方向から時計回りに１３５°回転させた方向それぞれについて、切断場所を無作為に変更し、１．から５．までの手順を１０回ずつ行う。４０回の測定の平均値から有機粒子のアスペクト比（長径／短径）および長径を算出する。フィルム幅方向が不明な場合は、フィルム端部に平行または略平行な方向をフィルム幅方向とする。
【００５８】
Ｋ．ポリエステルフィルムの空隙率（％）
前記Ｈ．項で得られた画像ファイルを、プラネトロン（株）製画像処理ソフトＩｍａｇｅ−Ｐｒｏ  Ｐｌｕｓ  ｖｅｒ．４を用いて開き、画像解析を行う。前記Ｈ．項で得られる画像をグレースケールで表示することにより、空隙部分は黒色となる。該ソフトにて黒色部分の面積をカウントし、空隙の総面積Ｂとして、フィルムの空隙率を算出する。
【００５９】
Ｌ．ポリエステルフィルムのクッション率（％）
ダイヤルゲージ式厚み計（ＪＩＳ Ｂ ７５０３（１９９７）、ＰＥＡＣＯＣＫ社製ＵＰＲＩＧＨＴ ＤＩＡＬ ＧＡＵＧＥ（０．００１×２ｍｍ）、Ｎｏ．２５、測定子５ｍｍφ平型）を、ダイヤルゲージスタンド（Ｎｏ．７００１ＤＧＳ−Ｍ）に設置する。これより得られるフィルム厚み（ｄ０）を測定する。さらに、ダイヤルゲージ押さえ部分に５００ｇ重の荷重をかけた時の厚み（ｄ５００）を測定し、クッション率を下記（ｄ）式により算出する。
（ｄ）クッション率（％）＝｛（ｄ０−ｄ５００）／ｄ０｝×１００
同じサンプルについて同様の測定を５回行い、得られたクッション率の平均値を当該サンプルのクッション率とする。
【００６０】
Ｍ．ポリエステルフィルムの有機粒子含有量（重量％）
有機粒子がオルトクロロフェノールに溶解する場合、フィルムを構成するポリエステル樹脂のみ溶解する溶媒を適宜選択する。例として、ヘキサフルオロイソプロパノールが挙げられる。
ＪＩＳ  Ｋ６８１３に基づき、以下の通り求める。試料を秤量し、重さをｍ０とする。該試料をオルトクロロフェノールに溶解させ、不要物のみ濾過して採取し、乾燥した後の重量をｍ１とする。不要物を試料ボートに乗せ、あらかじめ４５０℃に加熱した円筒形電気炉にて窒素雰囲気下において４５分間加熱する。窒素雰囲気下で試料ボートを１０分間放冷した後、デシケータに移して室温まで放冷後、重さを秤量し、ｍ２とする。
有機粒子の含有量（重量％）は以下の（ｅ）式で算出する。この試行を５回行い、算術平均を以て含有量（重量％）とする。
（ｅ）（ｍ１−ｍ２）／ｍ０×１００
Ｎ．有機粒子の硬度
ＪＩＳ  Ｋ  ６２５３（２０１２）に基づき、デュロメーター  タイプＡ（高分子計器（株）製アスカーゴム硬度計Ａ型）にて測定する。測定装置の針形状の大きさに合わせて粒子を成型し、測定に供する。測定値が９０を超える場合は、デュロメーター  タイプＡの測定上限以上とした。
【００６１】
Ｏ．有機粒子の状態変化
ポリエステルフィルム中から有機粒子のみを取り出す方法として、以下（イ）から（ハ）をこの順で行う方法が挙げられる。
（イ）ポリエステルフィルムをオルトクロロフェノール、ヘキサフルオロイソプロパノールなどの溶媒に溶解し、ポリエステル樹脂を溶媒中に溶出させる。
（ロ）（イ）で得られる液体から、不溶物のみろ過して抽出し、（イ）で用いた溶媒にて洗浄する。
（ハ）得られるろ過物をエタノールで洗浄し、６０℃で２時間真空下で乾燥する。
ＪＩＳ  Ｋ７１２１（１９９９）に準じて、セイコー電子工業（株）製示差走査熱量測定装置”ロボットＤＳＣ−ＲＤＣ２２０”を、データ解析にはディスクセッション”ＳＳＣ／５２００”を用いて、下記の要領にて、測定を実施する。
サンプルパンに試料を５ｍｇ秤量し、試料を２５℃から３５０℃まで２０℃／分の昇温速度で加熱し、示差走査熱量測定チャート（縦軸を熱エネルギー、横軸を温度とする）を得る。当該示差走査熱量測定チャートにおいて、（ｉ）ガラス転移が観察される場合、（ｉｉ）５Ｊ／ｇ以上の発熱ピークが観察される場合、（ｉｉｉ）５Ｊ／ｇ以上の吸熱ピークが観察される場合、のいずれか一つでも観察された場合、有機粒子に状態変化があるものとする。（ｉ）の場合は、各ベースラインの延長した直線から縦軸方向に等距離にある直線とガラス転移の階段状の変化部分の曲線とが交わる点から求める温度、（ｉｉ）、（ｉｉｉ）の場合はピークトップの温度を求める。
半値幅は次のようにして求める。上述のようにして得られる示差走査熱量測定チャートにおいて、ベースラインより上に凸（発熱側）または下に凸（吸熱側）のカーブが得られた場合、カーブの頂点からグラフ縦軸に平行な直線を引き、該直線とベースラインとの交点を得る。頂点と該交点を結ぶ線分の中点を通り、ベースラインと平行な直線を引き、該直線と、チャートのカーブとの交点の長さ（℃）を算出する。この幅が１℃以上４５℃以下である場合、上に凸または下に凸のカーブを発熱ピークまたは吸熱ピークと判定する。
測定温度範囲内において、（ｉ）（ｉｉ）（ｉｉｉ）のいずれかが観測された温度を、状態変化が起こった温度とした。
【００６２】
Ｐ．ポリエステルフィルムの電気特性
試料を測定片の形状（１００ｍｍ×１００ｍｍ）に切り出し、ＪＩＳ  Ｃ２１１０−２項に従って絶縁破壊電圧を測定し、得られた値をＶ０（Ｖ）とする。また、試料をタバイエスペック（株）製ギアオーブンにて、温度１８０℃の高温条件下にて５００時間乾熱処理を行った後、測定片の形状に切り出して同様の測定を行い、得られた値をＶ１（Ｖ）とする。下記（ｆ）式により、絶縁破壊電圧保持率を求める。測定はｎ＝３で行い、保持率の平均値から、熱負荷がかけられた後の電気絶縁保持性（電気特性）を評価する。
（ｆ）保持率（％）＝Ｖ１／Ｖ０×１００
得られた保持率から、以下のように判定する。
保持率が９８％以上：Ａ
保持率が９５％以上９８％未満：Ｂ
保持率が９０％以上９５％未満：Ｃ
保持率が９０％未満、もしくは測定中に試料が破壊され、測定不可能なもの：Ｄ
Ａ、Ｂ、Ｃが電気特性に優れている。
Ｑ．ポリエステルフィルムの白度（％）
ＪＩＳ  Ｌ  １０１５（１９９９）８．１７項ｂ）２波長法によって求める。（株）島津製作所製ＵＶ−２６０を用いて測定する。波長４５０ｎｍの反射率Ｂ（％）および波長５５０ｎｍの波長Ｇ（％）の値を用い、以下の式（ｇ）から求める。
（ｇ）白度（％）＝４Ｂ（％）−３Ｇ（％）
Ｒ．ポリエステルフィルムのヘイズ（％）
ＪＩＳ  Ｋ  ７１３６（１９９９）に基づき、日本電色工業（株）製ヘーズメーターＮＤＨ５０００を用いて測定する。
Ｓ．ポリエステルフィルムの平均反射率（％）
日立製作所製 分光光度計（Ｕ−３４１０ Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍａｔｅｒ）にφ６０積分球１３０−０６３２（（株）日立製作所）および１０°傾斜スペーサーを取り付け反射率を測定する。バンドパスは２ｎｍ／ｓｅｒｖｏとし、ゲインは３と設定し、９００ｎｍ〜２５００ｎｍの範囲を１２０ｎｍ／ｍｉｎ．の走査速度で１ｎｍ毎に反射率を測定し、各波長の反射率の平均値を求め、ポリエステルフィルムの平均反射率とする。反射率を基準化するため、標準反射板として装置付属の酸化アルミニウム板を用いる。
【実施例】
【００６３】
以下、本発明について実施例を挙げて説明するが、本発明は必ずしもこれらに限定されるものではない。【００６４】
［ＰＥＴ−Ａ、ＰＥＴ−Ｂの製造］
テレフタル酸およびエチレングリコールから、三酸化アンチモンを触媒として、常法により重合を行い、ＰＥＴ−Ｂを得た。得られたＰＥＴ−Ｂのガラス転移温度は８１℃、融点は２５５℃、固有粘度は０．６８ｄｌ／ｇ、末端カルボキシル基量は２０ｅｑ．／ｔであった。次に、ＰＥＴ−Ｂを常法により固相重合せしめ、ＰＥＴ−Ａを得た。得られたＰＥＴ−Ａのガラス転移温度は８２℃、融点は２５５℃、固有粘度は０．８５ｄｌ／ｇ、末端カルボキシル基量は１１ｅｑ．／ｔであった。【００６５】
［ＰＥＮ−Ａの製造］
２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチルおよびエチレングリコールから、酢酸マンガンを触媒として、エステル交換反応を実施した。エステル交換反応終了後、三酸化アンチモンを触媒として常法によりＰＥＮ−Ａを得た。得られたＰＥＮ−Ａのガラス転移温度は１２４℃、融点は２６５℃、固有粘度は０．６６ｄｌ／ｇ、末端カルボキシル基濃度は１７ｅｑ．／ｔであった。【００６６】
［ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−１の製造］
ＰＥＴ−Ａ８０重量部、有機粒子として信越化学工業（株）製シリコーンパウダーＫＭＰ６０５（粒径２μｍ）  ２０重量部をベントした押出機に投入し、２８０℃にて該押出機内で溶融混練せしめ、ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−１を作製した。【００６７】
［ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−２の製造］
ＰＥＴ−Ａ８０重量部、有機粒子として信越化学工業（株）製シリコーンパウダーＫＭＰ６００（粒径５μｍ）  ２０重量部をベントした押出機に投入し、２８０℃にて該押出機内で溶融混練せしめ、ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−２を作製した。【００６８】
［ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−３の製造］
ＰＥＴ−Ａ８０重量部、有機粒子として信越化学工業（株）製シリコーンパウダーＫＭＰ６０１（粒径１２μｍ）  ２０重量部をベントした押出機に投入し、２８０℃にて該押出機内で溶融混練せしめ、ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−３を作製した。【００６９】
［ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−４の製造］
ＰＥＴ−Ａ８０重量部、有機粒子として信越化学工業（株）製シリコーンパウダーＸ−５２−７０３０（粒径０．８μｍ）  ２０重量部をベントした押出機に投入し、２８０℃にて該押出機内で溶融混練せしめ、ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−４を作製した。【００７０】
［ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−５の製造］
ＰＥＴ−Ａ８０重量部、有機粒子として三菱レイヨン（株）製メタブレンＳ２００１（ポリテトラフルオロエチレンのアクリル変性物）  ２０重量部をベントした押出機に投入し、２７０℃にて該押出機内で溶融混練せしめ、ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−４を作製した。ＭＢ−４は押出中に樹脂の劣化が激しく、収率が悪かった。【００７１】
［ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−６の製造］
ＰＥＴ−Ａ８０重量部、有機粒子として信越化学工業（株）製シリコーンパウダーＫＭＰ６０２（粒径３０μｍ）  ２０重量部をベントした押出機に投入し、２８０℃にて該押出機内で溶融混練せしめ、ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−６を作製した。【００７２】
［ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−７の製造］
ＰＥＴ−Ａ８０重量部、有機粒子として日本触媒（株）製エポスターＭＡ１００４（ポリメタクリル酸メチル系化合物）（粒径４μｍ）  ２０重量部をベントした押出機に投入し、２８０℃にて該押出機内で溶融混練せしめ、ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−７を作製した。【００７３】
［ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−２’の製造］
ＰＥＮ−Ａ８０重量部、有機粒子として信越化学工業（株）製シリコーンパウダーＫＭＰ６００  ２０重量部をベントした押出機に投入し、２８０℃にて該押出機内で溶融混練せしめ、ポリエステル樹脂組成物ＭＢ−２を作製した。【００７４】
（実施例１）
ＰＥＴ−Ａ８７．５重量部、ＭＢ−１  １２．５重量部をブレンドし、１６０℃で２時間真空乾燥した後押出機に投入し、２８０℃にて溶融せしめた。溶融せしめた原料をキャスティングドラム状に押し出し、ポリエステル樹脂のシートを作製した。続いて該シートを加熱したロール群で予熱した後、９５℃の温度で長手方向（ＭＤ方向）に３．３倍延伸を行った後、２５℃の温度のロール群で冷却して一軸延伸フィルムを得た。得られた一軸延伸フィルムの両端をクリップで把持しながらテンター内の１１０℃の温度の加熱ゾーンで長手方向に直角な幅方向（ＴＤ方向）に３．４倍延伸した。さらに引き続いて、テンター内の熱処理ゾーンで２００℃の温度で１０秒間の熱処理を施し、さらに２００℃の温度で４％幅方向に弛緩処理を行った。次いで、冷却ゾーンで均一に徐冷後、巻き取って、厚さ２５０μｍのポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの各特性を表に示す。耐熱性、耐湿熱性、加工性に優れたフィルムであることが分かった。【００７５】
次に、得られたポリエステルフィルムを巻き出して金属ロールで搬送し市販のポリエステル系接着剤主剤ＬＸ７０３ＶＬとポリイソシアネート硬化剤ＫＲ９０（いずれも大日本インキ化学工業（株）製）を重量比で１５：１に混合した接着剤（乾燥重量４ｇ／ｍ２ ）を塗布し、ガスバリアフィルムであるアルミナ透明蒸着フィルム（東レフィルム加工（株）製バリアロックス（登録商標）、１２μｍ厚）とドライラミネートし、太陽電池用バックシートとした。得られたバックシートの特性を表に示す。耐湿熱性に優れることがわかった。【００７６】
（実施例２〜１４）
使用するポリエステル樹脂組成物を、実施例２，３、９〜１１ではＭＢ−１、実施例４〜６、１２〜１４ではＭＢ−２、実施例７、８ではＭＢ−３を用い、ポリエステルフィルムの組成、延伸倍率を表に記載の通りに変更した以外は、実施例１と同様にしてポリエステルフィルム、太陽電池バックシートを作製した。特性を表に示す。実施例１と同様、耐熱性、耐湿熱性、加工性に優れることがわかった。特に、有機粒子の長径、有機粒子のアスペクト比が大きくなるにつれ、ポリエステルフィルムの加工性、耐熱性、耐湿熱性が良好になることがわかった。【００７７】
（実施例１５〜１７）
ＰＥＮ−Ａ８７．５重量部、ＭＢ−２’１２．５重量部とし、押出機の温度を２９０℃とした以外は、実施例１と同様にしてポリエステルフィルム、太陽電池バックシートを作製した。特性を表に示す。加工性、耐熱性、耐湿熱性に優れることがわかった。【００７８】
（実施例１８〜２３）
使用するポリエステル樹脂組成物をＭＢ−２とし、フィルムの延伸倍率、フィルムの厚みを表に記載の通りにした以外は実施例１と同様にしてポリエステルフィルム、太陽電池バックシートを作製した。特性を表に示す。加工性、耐熱性、耐湿熱性に優れることがわかった。【００７９】
（実施例２４〜２６）
使用するポリエステル樹脂組成物をＭＢ−７とし、フィルムの延伸倍率、フィルムの厚みを表に記載の通りにした以外は実施例１と同様にしてポリエステルフィルム、太陽電池バックシートを作製した。特性を表に示す。加工性、耐熱性、耐湿熱性に優れることがわかった。【００８０】
（比較例１〜７、９〜１２）
ポリエステル樹脂組成物として、比較例１〜３ではＭＢ−４を、比較例４、９ではＭＢ−１を、比較例５、１０〜１２ではＭＢ−２を、比較例６ではＭＢ−６を用い、表の記載の通りの有機粒子含有量、延伸倍率、厚みとした以外は、実施例１と同様にしてポリエステルフィルム、太陽電池バックシートを作製した。各特性を表に示す。【００８１】
比較例１〜３では有機粒子の長径が小さいため、耐熱性、耐湿熱性、加工性に劣ることがわかった。比較例４〜６では、アスペクト比が小さいため、耐熱性、耐湿熱性、加工性に劣ることがわかった。比較例７では有機粒子の長径が１０μｍを超えるため、延伸によってフィルムに空隙が多く生じ、耐熱性、耐湿熱性、加工性に劣る。比較例９〜１２では、有機粒子含有量が１重量％に満たないため、耐熱性、耐湿熱性、加工性に劣る。【００８２】
（比較例８）
ポリエステル樹脂組成物としてＭＢ−６を用い、表の記載の通りの有機粒子含有量、延伸倍率とした以外は、実施例１と同様にして製膜を試みたが、製膜中に破れが多発し、ポリエステルフィルムを得ることができなかった。【００８３】
（比較例１３）
ポリエステル樹脂組成物としてＭＢ−２を用い、表の記載の通りの有機粒子含有量、延伸倍率とした以外は、実施例１と同様にして製膜を試みたが、製膜中に破れが多発し、ポリエステルフィルムを得ることができなかった。【００８４】
（比較例１４）
有機粒子として、１２０℃常圧下で５時間乾燥せしめたポリカーボネート（ＰＣ）２．５重量部、１６０℃真空下で２時間乾燥せしめたＰＥＴ−Ａ９７．５重量部をブレンドし、２８０℃の押出機に投入し、実施例１と同様にしてポリエステルフィルム、太陽電池バックシートを得た。各特性を表に示す。ＰＣは２５０℃に状態変化点を有しているため、粒子として独立した形状を保っておらず、耐熱性、耐湿熱性、加工性に劣るフィルムであった。【００８５】
（比較例１５）
ポリエステル樹脂組成物としてＭＢ−５  １２．５重量部、ＰＥＴ−Ａ９７．５重量部を押出機に投入し、押出温度を２７０℃とした以外は実施例１と同様にしてポリエステルフィルムの製膜を試みた。有機粒子が２８０℃に状態変化点（熱分解温度）を有しており、押出温度と熱分解温度が近いため、押出中に有機粒子を含むポリエステル樹脂が劣化し、フィルムとすることができなかった。【００８６】
【表１】
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【００８７】
【表２】
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【００８８】
【表３】
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【００８９】
【表４】
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【００９０】
【表５】
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【００９１】
【表６】
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【００９２】
【表７】
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【００９３】
【表８】
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【００９４】
【表９】
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【００９５】
【表１０】
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【００９６】
ＰＣ  ポリカーボネート
ＰＥＮ  ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート
ＰＥＴ  ポリエチレンテレフタレート
表中、−は測定不可能なことを表す。
【産業上の利用可能性】
【００９７】
本発明のポリエステルフィルムは、耐熱性、耐湿熱性、加工性に優れ、高温高湿度条件下においても物性の低下が抑制されるため、エアコンコンプレッサモーター、太陽電池バックシートなどの電気絶縁部材として好適に用いることができる。
【符号の説明】
【００９８】
１  有機粒子
２  フィルム平面方向と平行な方向における有機粒子の一端（左端）
３  フィルム平面方向と平行な方向における有機粒子のもう一方の一端（右端）
４  有機粒子の一端（左端）２と有機粒子のもう一方の一端（右端）３を結んだ線分（長径）
５  線分４の中点
６  中点５を通り、かつ線分４と垂直な線上にある有機粒子の一端（上端）
７  中点５を通り、かつ線分４と垂直な線上にある有機粒子のもう一方の一端（下端）
８  有機粒子の一端（上端）６と有機粒子のもう一方の一端（下端）７を結んだ線分（短径）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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