(57)【要約】  透明性、遮熱性及び強靭性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含有する複数の第１の熱可塑性樹脂層と、熱可塑性樹脂を含有する複数の第２の熱可塑性樹脂層とを備え、複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層とが厚み方向に交互に積層された多層構造を有し、前記第１の熱可塑性樹脂層と前記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．１以上であり、複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数が５００層以上である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含有する複数の第１の熱可塑性樹脂層と、熱可塑性樹脂を含有する複数の第２の熱可塑性樹脂層とを備え、
前記第１の熱可塑性樹脂層と前記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．１以上であり、
複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層とが厚み方向に交互に積層されており、
複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数が５００層以上である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
複数の前記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下であり、
複数の前記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層と、片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第１の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第２の熱可塑性樹脂層とが、厚み方向に合計で２０層以上交互に積層された多層構造部分を含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
入射光の反射率が、入射波長３５０ｎｍ〜８００ｎｍにおいて２０％以下であり、かつ入射波長８００ｎｍ〜２５００ｎｍにおいて５０％以上である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスとして、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより得られる合わせガラスが知られている。【０００３】
近年、自動車用及び建築物用の合わせガラスにおいて、遮熱性を高める要望が高まっている。光線のなかでも、波長が７８０ｎｍ以上である赤外線のエネルギー量は、紫外線のエネルギー量の約１０％程度であり、小さい。しかしながら、赤外線の熱的作用は大きく、赤外線が物質に吸収されると、温度上昇が生じる。このため、赤外線は、熱線と呼ばれている。【０００４】
自動車のフロントガラスやサイドガラス、建物のガラス窓やガラスドアにおいて、入射される熱的作用が大きい赤外線を遮断すれば、遮熱性が高まり、自動車や建物の内部の温度上昇を抑えることが可能である。そこで、赤外線を効果的に遮断する方法が検討されている。【０００５】
熱的作用が大きい赤外線を効果的に遮断するガラスとして、例えば、熱線カットガラスが知られている。この熱線カットガラスは、太陽光を直接遮断することを目的として、金属蒸着又はスパッタリング加工等によって、ガラス板の表面に金属／金属酸化物の多層コーティングを行うことで得られる。多層コーティング膜では、耐擦傷性が低く、耐薬品性にも劣る。このため、従来、例えば、合わせガラスを得るために、ガラス板と可塑化ポリビニルブチラール樹脂膜等の中間膜との間に、多層コーティング膜を配置して、合わせガラスを得る方法が採用されている。【０００６】
しかしながら、多層コーティング膜が配置された合わせガラスは高価であり、また、多層コーティング膜に起因して可視光透過率が低くなって透明性が損なわれたり、多層コーティング膜を構成する材料が可視光領域に吸収を有するために着色が生じたりするという問題がある。さらに、多層コーティング膜と中間膜との接着性が低下して、中間膜の剥離や白化が生じることがある。【０００７】
一方で、特許文献１及び特許文献２には、金属及び／又は金属酸化物を薄膜コーティグ又は蒸着したポリエステルフィルムを、可塑化ポリビニルブチラール樹脂膜の間に配置した合わせガラスが開示されている。【０００８】
また、可視光を透過しかつ赤外線を遮断する中間膜として、無機粒子などの熱線吸収材料を分散させた中間膜が知られている。特許文献３には、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）又はアンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）などの遮熱性を有する金属酸化物粒子を分散させた合わせガラス用中間膜が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開昭５７−１０６５４３号公報
【特許文献２】特開昭６４−３６４４２号公報
【特許文献３】ＷＯ０１／２５１６２Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
特許文献１，２に記載の合わせガラスでは、可塑化ポリビニルブチラール樹脂膜とポリエステルフィルムとの間の界面で剥離が起こりやすい。このため、合わせガラスを一体化された複合材料として使用する際に重要な接着性に問題がある。【００１１】
特許文献３に記載の中間膜を用いた合わせガラスでは、遮熱性が十分に高くならないことがあり、更に光の照射により黄色に変色して、可視光透過率が低下することがある。このため、可視光透過率の下限規制がある自動車用フロントガラスに合わせガラスを使う際に問題が生じることが予想される。さらに、ポリビニルブチラール樹脂のような柔軟性及び靭性が高い樹脂により形成された中間膜では、添加された粒子の影響により強靭性や接着性などの力学特性が低下しやすく、中間膜の重要な特性である安全性が損なわれることがある。【００１２】
本発明の目的は、透明性、遮熱性及び強靭性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含有する複数の第１の熱可塑性樹脂層と、熱可塑性樹脂を含有する複数の第２の熱可塑性樹脂層とを備え、前記第１の熱可塑性樹脂層と前記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．１以上であり、複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層とが厚み方向に交互に積層されており、複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数が５００層以上である、合わせガラス用中間膜が提供される。【００１４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、複数の前記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下であり、複数の前記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下である。【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層と、片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第１の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第２の熱可塑性樹脂層とが、厚み方向に合計で２０層以上交互に積層された多層構造部分を含む。【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、入射光の反射率が、入射波長３５０ｎｍ〜８００ｎｍにおいて２０％以下であり、かつ入射波長８００ｎｍ〜２５００ｎｍにおいて５０％以上である。【００１７】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含有する複数の第１の熱可塑性樹脂層と、熱可塑性樹脂を含有する複数の第２の熱可塑性樹脂層とを備えており、上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．１以上であり、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層と複数の上記第２の熱可塑性樹脂層とが厚み方向に交互に積層されており、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層と複数の上記第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数が５００層以上であるので、透明性、遮熱性及び強靭性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を示す部分切欠断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を示す部分切欠断面図である。
【図３】図３は、本発明の第３の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を示す部分切欠断面図である。
【図４】図４は、本発明の第４の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を示す部分切欠断面図である。
【図５】図５は、図１に示す中間膜を備える合わせガラスを示す部分切欠断面図である。
【図６】図６は、図３に示す中間膜を備える合わせガラスを示す部分切欠断面図である。
【図７】図７は、実施例１で得られた中間膜を構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図８】図８は、実施例２で得られた中間膜を構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図９】図９は、実施例３で得られた中間膜を構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図１０】図１０は、実施例４で得られた中間膜を構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図１１】図１１は、実施例５で得られた中間膜を構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図１２】図１２は、比較例２で得られた中間膜を構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図１３】図１３は、比較例３で得られた中間膜を構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図１４】図１４は、比較例４で得られた中間膜を構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図１５】図１５は、比較例５で得られた中間膜を構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図１６】図１６は、比較例６で得られた中間膜を構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図１７】図１７は、引裂き試験の評価に用いた直角形試験片の形状を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２１】
［合わせガラス用中間膜］
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と略記することがある）は、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含有する複数の第１の熱可塑性樹脂層と、熱可塑性樹脂を含有する複数の第２の熱可塑性樹脂層とを備える。本発明に係る中間膜では、上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．１以上である。本発明に係る中間膜では、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層と複数の上記第２の熱可塑性樹脂層とが厚み方向に交互に積層されている。従って、本発明に係る中間膜は、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層と複数の上記第２の熱可塑性樹脂層とが厚み方向に交互に積層された多層構造を有する。本発明に係る中間膜では、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層と複数の上記第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数が５００層以上である。
【００２２】
本発明に係る中間膜では、上述した構成が備えられているので、中間膜及び中間膜を備える合わせガラスの透明性、遮熱性及び強靭性を高めることができる。
【００２３】
上記第１の熱可塑性樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率はそれぞれ、例えば、以下の方法により測定できる。
【００２４】
上記第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料を、二軸スクリュー式押出機に供給して溶融混錬し、Ｔダイに導入して拡幅し、開口部から吐出し、冷却固化し、厚み３８０μｍの熱可塑性樹脂シートを得る。上記熱可塑性樹脂シートの幅方向中央部分において幅１０ｍｍ及び長さ３０ｍｍのシート片を切り出す。次に、アッベ屈折計（ＥＲＭＡ社製「ＥＲ−７ＭＷ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１４２に準拠して、２３℃でＤ線（波長５８９．３ｎｍ）を照射することにより、シート片の屈折率ｎＤを測定し、固有屈折率とする。同様の方法により、第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が測定される。
【００２５】
上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率と、上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率との差の絶対値は０．１以上であればよい。上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が、上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率よりも高くてもよい。上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が、上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率よりも高くてもよい。
【００２６】
上記固有屈折率の差の絶対値が大きいほど、中間膜の積層構造が同じであるときに、遮熱性がより一層高くなる。上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率と、上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率との差の絶対値は好ましくは０．１１以上、より好ましくは０．１２以上である。
【００２７】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
【００２８】
（第１の実施形態）
図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００２９】
図１に示す中間膜１は、複数の第１の熱可塑性樹脂層２１と、複数の第２の熱可塑性樹脂層３１とが、厚み方向に交互に５００層以上積層されて構成されている積層体２である。図１では、図示の便宜上、第１の熱可塑性樹脂層２１と、第２の熱可塑性樹脂層３１との合計の厚み方向における積層数は約２０層であるが、第１の熱可塑性樹脂層と、第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数は、実際には５００層以上である。
【００３０】
第１の熱可塑性樹脂層２１と第２の熱可塑性樹脂層３１とは、中間膜１及び積層体２の厚み方向に積層されている。複数の第１の熱可塑性樹脂層２１の組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。複数の第１の熱可塑性樹脂層２１の組成は同一であることが好ましい。複数の第２の熱可塑性樹脂層３１の組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。複数の第２の熱可塑性樹脂層３１の組成は同一であることが好ましい。
【００３１】
上記第１の熱可塑性樹脂層の組成が異なったり、上記第２の熱可塑性樹脂層の組成が異なったりする場合に、上記固有屈折率の関係に関しては、第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率差の絶対値の最小値が０．１以上であればよい。
【００３２】
中間膜１では、複数の第１の熱可塑性樹脂層２１と、複数の第２の熱可塑性樹脂層３１とは、厚み方向に交互に積層されている。中間膜１は、第１の熱可塑性樹脂層２１が２つの第２の熱可塑性樹脂層３１に挟み込まれた部分を有する。中間膜１は、第２の熱可塑性樹脂層３１が２つの第１の熱可塑性樹脂層２１に挟み込まれた部分を有する。このように、第１の熱可塑性樹脂層２１と第２の熱可塑性樹脂層３１とが、厚み方向に交互に積層された多層構造を有することによって、中間膜の強靭性及び遮熱性が高くなる。
【００３３】
上記中間膜は、上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層と上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層がこの順で積層された部分を有することが好ましく、この部分を複数有することが好ましい。
【００３４】
合計で５００層以上積層されている第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の全てが連続して交互に積層されている必要はない。第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層が交互に積層された多層構造を部分的に有していれば、中間膜の強靭性及び遮熱性が高くなる。例えば、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層が交互に連続して２５０層積層された積層体を２つ用意し、２つの該積層体の間に他の層を配置することによって、他の層を介して第１の熱可塑性樹脂層と第２の熱可塑性樹脂層とを厚み方向に合計で５００層積層した場合でも、本発明の効果が得られ、この場合も本発明に含まれる。
【００３５】
また、第１の熱可塑性樹脂層が連続する部分があってもよく、第２の熱可塑性樹脂層が連続する部分があってもよい。中間膜の強靭性及び遮熱性をより一層高める観点からは、合計で５００層以上積層されている第１の熱可塑性樹脂層の全て及び第２の熱可塑性樹脂層の全てが、厚み方向に連続して交互に積層されていることが好ましい。
【００３６】
合計で５００層以上積層されている第１の熱可塑性樹脂層の全て及び第２の熱可塑性樹脂層の全てが、厚み方向に連続して交互に積層されていない場合に、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層は合計で、厚み方向に交互に連続して２０層以上積層されていることが好ましく、４０層以上積層されていることがより好ましい。
【００３７】
複数の上記第１の熱可塑性樹脂層の厚みは同一であってもよく、異なっていてもよい。また、複数の上記第２の熱可塑性樹脂層の厚みは、同一であってもよく、異なっていてもよい。さらに、上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との厚みは、同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００３８】
図１に示す中間膜１において、複数の第１の熱可塑性樹脂層２１の厚みは、それぞれ異なっており、厚み方向に連続的に変化している。同様に、複数の第２の熱可塑性樹脂層３１の厚みは、それぞれ異なっており、厚み方向に連続的に変化している。このように互いに厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層が積層されていることが好ましい。互いに厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層が積層されていれば、中間膜の遮熱性がより一層高くなる。中間膜の遮熱性が更に一層高くなることから、互いに厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層が２０層以上積層されていることが好ましく、４０層以上積層されていることがより好ましい。
【００３９】
また、中間膜の遮熱性が更に一層高くなることから、中間膜は、片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層と、片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第１の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第２の熱可塑性樹脂層とが、厚み方向に合計で２０層以上交互に積層された多層構造部分を有することが好ましく、中間膜は、厚み方向に合計で４０層以上交互に積層された多層構造部分を有することがより好ましい。
【００４０】
この場合に、第１の熱可塑性樹脂層の片側の表面のみに上記第２の熱可塑性樹脂層が接していれば、「片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層」は、「片側の表面に接している１つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層」を意味する。第１の熱可塑性樹脂層の両側の表面に上記第２の熱可塑性樹脂層が接していれば、「片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層」は、「両側の表面に接している２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層」を意味する。「片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層」についても同様である。
【００４１】
中間膜１を用いて合わせガラスを作製する場合、積層体２の第１の表面２ａは、合わせガラス部材が積層される表面であり、積層体２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂは、合わせガラス部材が積層される表面である。
【００４２】
（第２の実施形態）
図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００４３】
図２に示す中間膜１２は、第１の熱可塑性樹脂層２１と第２の熱可塑性樹脂層３１とが合計で厚み方向に交互に約２０層積層されたユニット１１が、厚み方向に２５個以上積層された積層体３である。なお、図２では、図示の便宜上、ユニット１１が約３個積層されているが、実際には、ユニット１１は２５個以上積層されており、結果として第１の熱可塑性樹脂層２１及び第２の熱可塑性樹脂層３１は、厚み方向に合計５００層以上積層されている。
【００４４】
２５個以上積層される複数のユニット１１の形状は、同じであってもよく、異なっていてもよい。図２に示す中間膜１２において、ユニット１１を構成する複数の第１の熱可塑性樹脂層２１及び複数の第２の熱可塑性樹脂層３１の各厚みは、中間膜１２及びユニット１１の厚み方向に連続的に変化している。他に、複数の第１の熱可塑性樹脂層及び複数の第２の熱可塑性樹脂層の各厚みが全て同じであるユニットが存在していてもよい。
【００４５】
同じユニット１１内の他の第１の熱可塑性樹脂層２１の全て及び第２の熱可塑性樹脂層３１の全てと厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層２１と、同じユニット１１内の第１の熱可塑性樹脂層２１の全て及び他の第２の熱可塑性樹脂層３１の全てと厚みが異なる第２の熱可塑性樹脂層３１の合計の積層数は、好ましくは２０層以上である。
【００４６】
中間膜１２を用いて合わせガラスを作製する場合には、積層体３の第１の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であり、積層体３の第１の表面３ａとは反対の第２の表面３ｂは、合わせガラス部材が積層される表面である。
【００４７】
（第３の実施形態）
図３に、本発明の第３の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００４８】
図３に示す中間膜１３は、図１に示す積層体２と、積層体２の第１の表面２ａに積層された第３の層４１と、積層体２の第２の表面２ｂに積層された第４の層４２とを備える。第３の層４１及び第４の層４２はそれぞれ表面層である。第３の層４１と第４の層４２との組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。１つの第３の層４１が、積層体２の第１の表面２ａのみに積層されていてもよく、第２の表面２ｂに第４の層４２が積層されていなくてもよい。第３の層４１及び第４の層４２の２つの層が、積層体２の第１の表面２ａと第２の表面２ｂとに１層ずつ積層されていることが好ましい。
【００４９】
第３の層４１の積層体２側とは反対の外側の表面４１ａに、図示しないが、エンボスが形成されている。外側の表面４１ａは、必ずしもエンボスが形成されていなくてもよい。第４の層４２の積層体２側と反対の外側の表面４２ａに、図示しないが、エンボスが形成されている。外側の表面４２ａは、必ずしもエンボスが形成されていなくてもよい。
【００５０】
中間膜１３を用いて合わせガラスを作製する場合には、第３の層４１の外側の表面４１ａは、合わせガラス部材が積層される表面であり、第４の層４２の外側の表面４２ａは、合わせガラス部材が積層される表面である。
【００５１】
（第４の実施形態）
図４に、本発明の第４の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００５２】
図４に示す中間膜１４は、図２に示す積層体３と、積層体３の第１の表面３ａに積層された第３の層４１と、積層体３の第２の表面３ｂに積層された第４の層４２とを備える。第３の層４１及び第４の層４２はそれぞれ表面層である。第３の層４１と第４の層４２との組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。１つの第３の層４１が、積層体３の第１の表面３ａのみに積層されていてもよく、第２の表面３ｂに第４の層４２が積層されていなくてもよい。第３の層４１及び第４の層４２の２つの層が、積層体３の第１の表面３ａと第２の表面３ｂとに１層ずつ積層されていることが好ましい。
【００５３】
第３の層４１の積層体３側とは反対の外側の表面４１ａに、図示しないが、エンボスが形成されている。外側の表面４１ａは、必ずしもエンボスが形成されていなくてもよい。第４の層４２の積層体３側と反対の外側の表面４２ａに、図示しないが、エンボスが形成されている。外側の表面４２ａは、必ずしもエンボスが形成されていなくてもよい。
【００５４】
中間膜１４を用いて合わせガラスを作製する場合、第３の層４１の外側の表面４１ａは、合わせガラス部材が積層される表面であり、第４の層４２の外側の表面４２ａは、合わせガラス部材が積層される表面である。
【００５５】
第３の実施形態及び第４の実施形態のように、第３の層を設けることによって、更に第３の層と第４の層とを設けることによって、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各厚みよりも第３の層又は第４の層の厚みを厚くすることができ、第３の層又は第４の層の外側の表面にエンボスを容易に形成できる。但し、第３の層又は第４の層の各厚みは、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各厚みよりも必ずしも厚くなくてもよい。エンボス加工を施す方法としては、リップエンボス法及びロールエンボス法等が挙げられる。
【００５６】
上記第３の層及び上記第４の層の各材料としては、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂及びポリビニルアセタール樹脂等が挙げられる。合わせガラスの耐衝撃性がより一層高くなることから、上記第３の層及び上記第４の層はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂を含有することが好ましく、ポリビニルブチラール樹脂を含有することがより好ましい。
【００５７】
以下、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の他の詳細を説明する。
【００５８】
（第１の熱可塑性樹脂層）
上記第１の熱可塑性樹脂層は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含有する。
【００５９】
第１の熱可塑性樹脂層に含まれるポリビニルアセタール樹脂：
上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれるポリビニルアセタール樹脂は、上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．１以上となるように適宜選択される。上記ポリビニルアセタール樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６０】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより得られる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６１】
上記ＰＶＡは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ＰＶＡのけん化度は、一般に、７０〜９９．９モル％の範囲内である。上記ＰＶＡのけん化度は、好ましくは８０モル％以上、好ましくは９９．８モル％以下である。
【００６２】
上記ポリビニルアセタール樹脂の平均重合度は特に限定されない。成形性、成膜性及び各種の物性の発現を考慮すると、上記ＰＶＡの平均重合度は好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは３０００以下、更に好ましくは２５００以下、特に好ましくは２３００以下である。上記平均重合度が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の強靭性がより一層高くなり、合わせガラスの耐貫通性及び衝撃エネルギー吸収性がより一層高くなり、中間膜の成形性及び成膜性がより一層高くなり、合わせガラスの加工性がより一層高くなる。
【００６３】
上記ＰＶＡの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００６４】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般に、炭素数が１〜１０であるアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ベンズアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド及びｎ−デシルアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド又はｎ−ヘキシルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６５】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、アセタール化時に２種類以上のアルデヒドを併用した共ポリビニルアセタール樹脂であってもよい。
【００６６】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着性がより一層高くなる。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、かつ中間膜の取扱い性が高くなる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率を高くすることで、上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率を高くすることができる。
【００６７】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。
【００６８】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下、特に好ましくは１０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の耐湿性がより一層高くなる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度を高くすることで、上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率を低くすることができる。
【００６９】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００７０】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は好ましくは４０モル％以上、より好ましくは５０モル％以上、更に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度を高くすることで、上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率を高くすることができる。
【００７１】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。
【００７２】
上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル化度（アセチル基量）と水酸基の含有率（ビニルアルコール量）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。
【００７３】
上記ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合には、上記アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」又はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法による測定が好ましい。
【００７４】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましく、ＰＶＡをｎ−ブチルアルデヒドによりブチラール化することにより得られるポリビニルブチラール樹脂であることがより好ましい。
【００７５】
第１の熱可塑性樹脂層に含まれる可塑剤：
上記第１の熱可塑性樹脂層において、ポリビニルアセタール樹脂に可塑剤を添加することで、中間膜の成形性、柔軟性及び強靭性が高くなる。さらに、第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率よりも高い場合に、ポリビニルアセタール樹脂に可塑剤を添加することで、第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率を低くして、第１の熱可塑性樹脂層と第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値をより一層大きくすることができ、中間膜の透明性及び遮熱性をより一層高めることができる。この効果を得るために、第１の熱可塑性樹脂層が可塑剤を含み、かつ第２の熱可塑性樹脂層が可塑剤を含まないか、又は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層がそれぞれ可塑剤を含み、かつ第１の熱可塑性樹脂層に含まれるポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対する可塑剤の含有量が、第２の熱可塑性樹脂層に含まれる熱可塑性樹脂１００質量部に対する可塑剤の含有量よりも多いことが好ましい。
【００７６】
複数の上記第１の熱可塑性樹脂層は、複数の上記第２の熱可塑性樹脂層と交互に積層されるために、上記可塑剤の分子量は低いことが好ましい。分子量が比較的低い可塑剤であれば、第１の熱可塑性樹脂層から第２の熱可塑性樹脂層への可塑剤の移行を抑制することができ、中間膜の表面に可塑剤が移行し難い。このため、分子量が比較的低い可塑剤の使用により、ブリードアウトが抑えられる。この結果、可塑剤が合わせガラス部材と中間膜との接着力を低下させ難く、中間膜の透明性がより一層高くなる。
【００７７】
上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７８】
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００７９】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００８０】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００８１】
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００８２】
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００８３】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤を含むことが好ましい。このジエステル可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００８４】
【化１】
2015147218.tif 000003
【００８５】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【００８６】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも１種を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。
【００８７】
上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して、上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記可塑剤の含有量は好ましくは２０質量部以上、より好ましくは２５質量部以上、更に好ましくは３０質量部以上、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは８０質量部以下、更に好ましくは６０質量部以下、特に好ましくは５５質量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂の可塑化効果がより一層大きくなり、中間膜の成形性がより一層高くなり、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトがより一層生じ難くなり、中間膜の透明性がより一層高くなる。
【００８８】
上記第２の熱可塑性樹脂層は、可塑剤を含まないことが好ましい。但し、上記第２の熱可塑性樹脂層は、可塑剤を含んでいてもよい。上記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる上記熱可塑性樹脂１００質量部に対して、上記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる上記可塑剤の含有量は好ましくは３０質量部未満、より好ましくは２５質量部未満、更に好ましくは２０質量部未満、更に一層好ましくは１５質量部未満、特に好ましくは１０質量部未満、最も好ましくは５質量部未満である。
【００８９】
（第２の熱可塑性樹脂層）
上記第２の熱可塑性樹脂層は、熱可塑性樹脂を含有する。
【００９０】
第２の熱可塑性樹脂層に含まれる熱可塑性樹脂：
上記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる熱可塑性樹脂は、上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．１以上となるように適宜選択される。上記熱可塑性樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９１】
上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率よりも０．１以上高い場合に、上記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる上記熱可塑性樹脂は、上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の固有屈折率よりも低い固有屈折率を有する熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の固有屈折率よりも低い固有屈折率を有する熱可塑性樹脂しては、例えば、フッ素樹脂が挙げられる。上記フッ素樹脂としては、ポリテトラフルオロエチレン等が挙げられる。
【００９２】
上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率よりも０．１以上高い場合に、上記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる上記熱可塑性樹脂は、上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の固有屈折率よりも高い固有屈折率を有する熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の固有屈折率よりも高い固有屈折率を有する熱可塑性樹脂としては、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、アセチルセルロース樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、環状オレフィン樹脂及びスチレン−ブタジエン共重合体樹脂等が挙げられる。固有屈折率が比較的高いことから、ポリスチレン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂又はスチレン−ブタジエン共重合体樹脂が好ましく、ポリスチレン樹脂、ポリエステル樹脂又はポリカーボネート樹脂がより好ましい。
【００９３】
（他の成分）
上記第１の熱可塑性樹脂層、上記第２の熱可塑性樹脂層、上記第３の層及び上記第４の層はそれぞれ、必要に応じて、酸化防止剤（老化防止剤）、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、接着力調整剤、耐湿剤、滑剤、着色剤、熱線反射剤、熱線吸収剤、帯電防止剤及び難燃剤等の各種添加剤を含有していてもよい。上記添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９４】
（中間膜の他の詳細）
上記中間膜の製造方法は特に限定されず、従来公知の方法を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂層を形成するための材料を押出機に供給して溶融混練し、押出機の先端に取り付けられた金型からフィルム状に押出した後、静電印荷キャスト法、タッチロール法、又はエアーナイフキャスト法により、冷却ロール上で冷却固化し、長尺状の膜に成膜する溶融押出法を用いることができる。他にも、上記熱可塑性樹脂層を形成するための材料を有機溶媒に溶解させた溶液を、ドラム又は無端ベルト等の上に流延した後、有機溶媒を蒸発させて、長尺状の膜に成膜する溶液流延法等の成形法を用いることができる。製造が容易であり、製造コストが低いことから、溶融押出法が好ましい。
【００９５】
上記中間膜の製造方法としては、複数の上記第１の熱可塑性樹脂及び複数の上記第２の熱可塑性樹脂層を厚み方向に積層する中間膜の製造方法であって、熱可塑性樹脂を、溶融押出法により溶融混練し、積層拡張してフィルム状に成形し、溶融樹脂積層体（以下、樹脂積層体と略記して記載することがある）を得る第１の工程と、上記溶融樹脂積層体をダイ開口部から吐出して、冷却ロールにより冷却して、中間膜を得る第２の工程とを有する中間膜の製造方法が挙げられる。
【００９６】
上記第１の工程は、熱可塑性樹脂を溶融押出法により溶融混練した後、積層してから拡張するか、又は拡張してから積層することによりフィルム状に成形し、溶融樹脂積層体を得る工程である。
【００９７】
上記溶融押出法に関しては、膜を成形するためにダイリップ開口部を細長い形状とする必要があるので、Ｔダイ成形法が好ましい。上記Ｔダイ成形法において、上記Ｔダイには、樹脂流入部及びマニホールドが設けられる。上記マニホールドは、樹脂流入部よりも幅方向に長く、樹脂流入部に接続された構造を有する。上記樹脂流入部から供給された樹脂は、マニホールド内で幅方向に拡大するように流れた後、ダイ開口部のリップランドへと輸送される。
【００９８】
上記溶融押出法としては、熱可塑性樹脂層を形成するための材料を膜に成形して積層し、樹脂積層体を形成する溶融押出方法が挙げられる。この溶融押出方法として、共押出法が挙げられる。上記共押出法は、複数の材料を個別の成形機より溶融状態で押出しした後、金型に導入し、金型内外で溶融状態のまま積層する方法である。上記共押出法は、押出された材料を積層するタイミングや成形精度によって、フィードブロック方式、マルチマニホールド方式、マルチスロットダイ方式及びスタティックミキサー方式など数種類の方式に大別される。多くの熱可塑性樹脂層を高精度に積層する観点からは、上記フィードブロック方式が好ましい。
【００９９】
上記フィードブロック方式では、樹脂流入部で２種類以上の材料を積層状態として、フラットダイのマニホールドに供給し、マニホールド内で積層状態を維持しながら幅方向を拡大させて、ダイリップ開口部から積層状態で吐出する方式である。上記フィードブロック方式では、積層される熱可塑性樹脂層ごとにマニホールドを設ける必要が無いので、他の方式に比べてフラットダイの構造を簡単にすることが可能であり、従って操業性やメンテナンス性に優れる。
【０１００】
フィードブロックは、主に、複数の上流側流路と、合流部と、下流側流路とを有する。上記上流側流路から流入する複数の材料を、上記フィードブロック内の合流部において、材料（樹脂）を複数の流路に導入して分割し、かつ分割された材料が交互に積層されるように、流路を交互に配置して厚み方向に積層状態に合流させ、合流した積層体を、下流側流路から下流側の流路アダプタやフラットダイ等に流出させて積層構造体を成形する。
【０１０１】
上記中間膜に含まれる複数の上記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが、７００ｎｍ以下であることが好ましく、５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下であることがより好ましい。さらに、上記中間膜に含まれる上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが、７００ｎｍ以下であることが好ましく、５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下であることがより好ましい。上記第１の熱可塑性樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが７００ｎｍ以下であったり、５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下であったりすると、中間膜内に存在する多層構造により、可視光及び赤外線を波長に応じて選択的に反射又は透過させることが可能になり、透明性及び遮熱性により一層優れた中間膜が得られる。上記中間膜に含まれる複数の上記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みはより好ましくは９０ｎｍ以上、より好ましくは３５０ｎｍ以下である。さらに、上記中間膜に含まれる上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みはより好ましくは９０ｎｍ以上、より好ましくは３５０ｎｍ以下である。
【０１０２】
上記中間膜では、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが７００ｎｍ以下又は５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下であり、複数の上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが７００ｎｍ以下又は５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下であり、かつ、互いに厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層が合計で２０層以上存在することがより好ましい。さらに、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが７００ｎｍ以下又は５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下であり、複数の上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが７００ｎｍ以下又は５０ｎｍ以上、７００ｎｍ以下であり、かつ、片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層と、片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第１の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第２の熱可塑性樹脂層とが、厚み方向に合計で、２０層以上交互に積層された多層構造部分を含むことが好ましい。これらの好ましい中間膜では、中間膜を構成する第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の厚みが異なるために、広い範囲の光波長に対する反射特性が発現し、特に赤外線を広帯域の波長に対して反射させることが可能となり、透明性及び遮熱性により一層優れた中間膜が得られる。
【０１０３】
第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の厚みを異ならせるために、上記フィードブロック内合流部の樹脂流路を２０個以上備え、かつ樹脂流路の幅が互いに異なることが好ましい。なお、流路幅の比は、得られる中間膜における層の厚み比に対応する。従って、流路幅は所望の層の厚み及び光学特性に応じて適宣設定される。
【０１０４】
上記溶融樹脂積層体を、５００層以上の積層数とする方法としては、特に限定されないが、例えば多層用ブロックを用いる方法が挙げられる。上記多層用ブロックとして、上記フィードブロック内で合流し得られた樹脂積層体を、樹脂積層体の表面と垂直方向であり、かつ、製造時の樹脂積層体の流れ方向と平行方向に分割し、分割された樹脂積層体を厚み方向に再び積層し、これを繰り返すことにより、より多くの層を有する樹脂積層体を得ることが可能な流路ブロックを用いることができる。
【０１０５】
上記共押出法を用いる場合には、熱可塑性樹脂層を形成する材料の組成や、該材料に含まれる熱可塑性樹脂の種類、目的とする層の厚み及び膜幅並びに成形環境や操業性等を考慮して、適宜その設備仕様、手法及び条件を選択できる。
【０１０６】
上記熱可塑性樹脂が非晶性熱可塑性樹脂である場合に、非晶性熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇとする。上記工程（１）において、熱可塑性樹脂層を形成するための材料を溶融混練する温度は、好ましくは（Ｔｇ＋５０）以上、好ましくは（Ｔｇ＋２００）℃以下である。上記温度で溶融混練することにより、押出成形時の樹脂流動性が良好になり、厚みや長さなどの寸法精度に優れた中間膜が得られる。
【０１０７】
上記Ｔｇは、示差走査熱量計（ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製「ＤＳＣ２９２０  Ｍｏｄｕｌａｔｅｄ  ＤＳＣ」）を用い、下記の温度プログラム条件において測定される最終昇温時のガラス転移温度である。
【０１０８】
温度プログラム条件：
室温（２３℃）から５０℃まで、１０℃／分で昇温して、５０℃で５分間保持する。５０℃から２００℃まで、１０℃／分で昇温して、２００℃で５分間保持する。２００℃から−５０℃まで、１０℃／分で降温して、−５０℃で５分間保持する。−５０℃から２００℃まで、１０℃／分で昇温して、２００℃で５分間保持する。
【０１０９】
上述した第１の工程により、溶融樹脂積層体が形成される。
【０１１０】
上記第１の工程は、上記溶融樹脂積層体をダイ開口部から吐出し、冷却ロールにより冷却して中間膜を得る工程である。上記溶融樹脂積層体を上記冷却ロールにより冷却する方法としては、特に限定されないが、静電印荷キャスト法、タッチロール法及びエアーナイフキャスト法が挙げられる。上記第２の工程では、上記樹脂積層体が冷却ロール上で冷却固化され、長尺状の中間膜に成形される。
【０１１１】
上記第２の工程では、上記溶融樹脂積層体を急冷することにより、中間膜が成形され、実質的に分子が無配向の中間膜を得ることが可能である。上記熱可塑性樹脂が非晶性熱可塑性樹脂である場合に、非晶性熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇとする。上記冷却ロールの表面温度は、好ましくは（Ｔｇ−１５０）℃以上、好ましくは（Ｔｇ）℃以下である。
【０１１２】
上述した第２の工程により、上記中間膜が形成される。
【０１１３】
上記中間膜の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の厚み方向における積層数の合計は、５００層以上である。上記積層数が５００層以上であることによって、赤外線の反射に寄与する層界面数が多くなることで、合わせガラスの赤外線の反射性がより一層高くなり、遮熱性及び透明性により一層優れた中間膜が得られる。これらの性能をより一層良好に発現させる観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂層の厚み方向の積層数の合計は、好ましくは５５０層以上、より好ましくは６５０層以上である。
【０１１４】
上記中間膜の厚みは、特に限定されない。上記中間膜の厚みは、合わせガラスの耐貫通性と相関がある。通常、上記中間膜の厚みが厚いほど、合わせガラスの耐貫通性が高くなる傾向がある。従って、合わせガラスとして最小限必要な耐衝撃性、耐貫通性、更には透明性や経済性等を考慮すると、実用的には、上記中間膜の厚みは、好ましくは０．０５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下である。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記中間膜の厚みはより好ましくは０．１ｍｍ以上、更に好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは１．５ｍｍ以下、より好ましくは１．０ｍｍ以下である。
【０１１５】
上記中間膜の入射光の反射率は、入射波長３５０〜８００ｎｍにおいて、好ましくは２０％以下、より好ましくは１０％以下である。上記中間膜の入射光の反射率は、入射波長８００〜２５００ｎｍにおいて、好ましくは５０％以上、より好ましくは８０％以上である。入射光の反射率が上記の好ましい値を満足すると、合わせガラスの赤外線反射性及び可視光透過性がより一層良好になり、遮熱性及び透明性により一層優れた中間膜が得られる。上記入射光の反射率の測定方法は、特に限定されないが、以下の手順に従って測定されることが好ましい。得られる多層フィルムの表面を、♯４００のサンドペーパーで研磨した後、黒色塗料を塗布し測定片を得る。日立ハイテクノロジー社製「Ｕ−４１００」を用いて、温度２３℃及び湿度５０％の条件で、上記測定片の非研磨面より、波長３５０〜２５００ｎｍの光を入射角５°で入射し、波長１ｎｍピッチで反射率を測定する。得られた反射率データより算出した、波長３５０〜８００ｎｍにおける測定データの平均値を反射率とする。
【０１１６】
上記中間膜の２３℃での引裂エネルギーは好ましくは０．０５Ｊ／ｍｍ２以上である。上記引裂エネルギーが上記下限以上であると、合わせガラスの耐衝撃性及び耐貫通性がより一層高くなり、車両用途及び建築用途に合わせガラスをより一層好適に用いることができる。
【０１１７】
［合わせガラス］
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、合わせガラスを得るために用いられる。
【０１１８】
図５に、図１に示す中間膜１を用いた合わせガラスの一例を模式的に部分切欠断面図で示す。
【０１１９】
図５に示す合わせガラス１５は、第１の合わせガラス部材５１と、第２の合わせガラス部材５２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材５１と第２の合わせガラス部材５２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１２０】
第１の合わせガラス部材５１は、中間膜１である積層体２の第１の表面２ａに積層されている。第２の合わせガラス部材５２は、中間膜１である積層体２の第２の表面２ｂに積層されている。従って、合わせガラス１５は、第１の合わせガラス部材５１と、中間膜１である積層体２と、第２の合わせガラス部材５２とがこの順で積層されて構成されている。
【０１２１】
図６に、図３に示す中間膜１３を用いた合わせガラスの一例を模式的に部分切欠断面図で示す。
【０１２２】
図６に示す合わせガラス１６は、第１の合わせガラス部材５１と、第２の合わせガラス部材５２と、中間膜１３とを備える。中間膜１３は、第３の層４１と積層体２と第４の層４２とを有する。中間膜１３は、第１の合わせガラス部材５１と、第２の合わせガラス部材５２の間に配置されており、挟み込まれている。
【０１２３】
第１の合わせガラス部材５１は、第３の層４１の外側の表面４１ａに積層されている。第２の合わせガラス部材５２は、第４の層４２の外側の表面４２ａに積層されている。従って、合わせガラス１６は、第１の合わせガラス部材５１と、第３の層４１と、積層体２と、第４の層４２と、第２の合わせガラス部材５２とがこの順で積層されて構成されている。
【０１２４】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が配置されている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が配置されている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材はそれぞれガラス板又はＰＥＴフィルムであることが好ましく、合わせガラスは、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材のうちの少なくとも一方としてガラス板を備えることが好ましい。
【０１２５】
上記ガラス板は、無機ガラス板であってもよく、有機ガラス板であってもよい。上記ガラス板の具体例としては、特に限定されないが、フロート板ガラス、磨き板ガラス、平板ガラス、曲板ガラス、並板ガラス、型板ガラス、金網入り型板ガラス及び着色ガラスなどの無機ガラスや、ポリカーボネート系樹脂やポリメチルメタクリレート系樹脂などにより形成された有機ガラス等が挙げられる。
【０１２６】
上記合わせガラスの製造方法として、通常の合わせガラスの場合と同様の製造方法を採用可能である。例えば、上記合わせガラスを得るために、予備圧着と本圧着とを行う。例えば、予備圧着は、２つの合わせガラス部材の間に中間膜が挟み込まれた積層体をニップロールに通し、温度約５０〜１００℃、圧力約０．２〜１ＭＰａの条件で脱気しながら予備圧着する方法（扱き脱気法）、並びに、２つの合わせガラス部材の間に中間膜が挟み込まれた積層体をゴムバッグに入れ、ゴムバッグを排気系に接続して、温度約６０〜１００℃、圧力約１〜５０Ｐａの条件で予備圧着する方法（減圧脱気法）等により行われる。次いで、予備圧着された積層体を、常法によりオートクレーブを用いて、又は、プレスを用いて、温度約１２０〜１７０℃、圧力約０．２〜１５ＭＰａの条件で本圧着することにより、合わせガラスが得られる。
【０１２７】
上記合わせガラスは、例えば、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス等や、航空機や電車などの乗り物のガラス部位、建築物のガラス部位等に好適に用いることができる。また、上記合わせガラスは、他の無機膜もしくは有機膜と積層して用いることにより、例えば遮音性を付与した遮音性合わせガラスなどの機能性合わせガラスとして用いることもできる。さらに、上記中間膜は、ガラス以外の剛性体、例えば、金属や無機材料等と積層することにより制振素材として用いることもできる。
【０１２８】
合わせガラスのヘーズ値は、好ましくは３％以下、より好ましくは２％以下、より一層好ましくは１％以下、更に好ましくは０．５％以下、特に好ましくは０．４％以下である。合わせガラスのヘーズ値は、ＪＩＳ  Ｋ７３１６に準拠して測定できる。
【０１２９】
以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明を具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。
【０１３０】
（実施例１）
ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．３モル％、アセチル化度０．７モル％、ブチラール化度６９モル％）１００質量部と、可塑剤であるトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘサノエート４０質量部と、接着力調整剤である酢酸マグネシウム／２−エチル酪酸マグネシウムの質量比１：１の混合物を得られる中間膜中でマグネシウム量が５０ｐｐｍになる量とを、二軸スクリュー式押出成形機Ｉに供給して溶融混練し、第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料（固有屈折率＝１．４８０９）を得た。
【０１３１】
同時にポリエチレンテレフタレート樹脂（ポリエステル樹脂、相対粘度１．３８、固有屈折率＝１．６０５２）を、二軸押出成形機Ｉに併設した二軸スクリュー押出成形機ＩＩ（シリンダー径Ｄ＝３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝４５）に供給して溶融混練し、第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料を得た。
【０１３２】
上記第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料及び上記第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料をそれぞれ、フィードパイプを介して２１層のフィードブロック（以下、「ＦＢ」と記載することがある）に輸送し、ＦＢ内でこれらを合流させて樹脂積層体を得た。
【０１３３】
合流した第１の熱可塑性樹脂層の層数が１１層、合流した第２の熱可塑性樹脂層の層数が１０層となるように、かつ第１の熱可塑性樹脂層１１層と第２の熱可塑性樹脂層１０層とを厚み方向に交互に合計２１層積層して、樹脂積層体を作製した。
【０１３４】
さらに、上記ＦＢの下流部に、２分割して積層可能な多層用ブロックを合計５セット取付け、上記樹脂積層体（積層数２１層）３２個を、厚み方向に積層することにより積層数の合計を６７２層として、Ｔダイに導入して拡幅し、ダイリップ開口部から吐出させて溶融樹脂積層体を得た。上記Ｔダイは、ストレート型マニホールドを備え、かつ、ダイリップ開口部が長方形であり、その長手幅が１５００ｍｍで、かつ長手方向に対する垂直方向の幅が２．５ｍｍであった。
【０１３５】
上記溶融樹脂積層体を、Ｔダイのダイリップ開口部から、クロムメッキを施し２０℃に温度調整された冷却ロール上に、引取速度１０ｍ／分で溶融押出しして、冷却固化させてシート状に連続成膜した。スリット工程で膜端部を、膜中心から左右対称に設置したシェア刃でスリットして除去した。巻取張力７０Ｎ／ｍ幅で塩化ビニル樹脂製コアにロール状に、中間膜を巻取った。このようにして、幅方向での平均厚みが１４７μｍである中間膜を作製した。
【０１３６】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図７に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１３７】
（実施例２）
第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリビニルブチラール樹脂を、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度２３００、水酸基の含有率２４モル％、アセチル化度１５モル％、ブチラール化度６１モル％）に変更して、第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料の固有屈折率を１．４７５９に変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。
【０１３８】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図８に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１３９】
（実施例３）
合流した第１の熱可塑性樹脂層の層数を２１層、合流した第２の熱可塑性樹脂層の層数を２０層となるように、かつ第１の熱可塑性樹脂層２１層と第２の熱可塑性樹脂層２０層とを厚み方向に交互に合計４１層積層したこと、並びに多層用ブロックを合計４セット取付け、上記樹脂積層体（４１層）を、厚み方向に１６個積層することにより積層数の合計を６５６層に変更したこと以外は実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが１７５μｍである中間膜を得た。
【０１４０】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図９に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット１６個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１４１】
（実施例４）
合流した第１の熱可塑性樹脂層の層数を１８層、合流した第２の熱可塑性樹脂層の層数を１７層となるように、かつ第１の熱可塑性樹脂層１８層と第２の熱可塑性樹脂層１７層とを厚み方向に交互に合計３５層積層したこと、並びに多層用ブロックを合計４セット取付け、上記樹脂積層体（３５層）を、厚み方向に１６個積層することにより積層数の合計を５６０層に変更したこと以外は実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが１８７μｍである中間膜を得た。
【０１４２】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図１０に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット１６個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１４３】
（実施例５）
第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリエチレンテレフタレート樹脂を、ポリカーボネート樹脂（帝人化成社製「パンライト１２２５Ｌ」、固有屈折率＝１．５９５１）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。
【０１４４】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図１１に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１４５】
（実施例６）
第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いる可塑剤の含有量を４０質量部から２５質量部に変更して、第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料の固有屈折率を１．４７１５に変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。
【０１４６】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図７に示す厚みと同じになるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１４７】
（実施例７）
第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いる可塑剤の含有量を４０質量部から５５質量部に変更して、第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料の固有屈折率を１．４９５３に変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。
【０１４８】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図７に示す厚みと同じになるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１４９】
（実施例８）
第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリビニルブチラール樹脂を、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度２０００、水酸基の含有率３５．４モル％、アセチル化度０．６モル％、ブチラール化度６４モル％）に変更して、第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料の固有屈折率を１．４７５５に変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。
【０１５０】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図７に示す厚みと同じになるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１５１】
（実施例９）
第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリビニルブチラール樹脂を、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度２４００、水酸基の含有率３６モル％、アセチル化度２モル％、ブチラール化度６２モル％）に変更して、第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料の固有屈折率を１．４８７４に変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。
【０１５２】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図７に示す厚みと同じになるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１５３】
（実施例１０）
第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリエチレンテレフタレート樹脂を、ポリスチレン樹脂（東洋スチレン社製「トーヨースチロールＨＲＭ２６」、固有屈折率＝１．５９８０）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。
【０１５４】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図７に示す厚みと同じになるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１５５】
（実施例１１）
第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリエチレンテレフタレート樹脂を、スチレン−ブタジエン共重合体樹脂（電気化学工業社製「クリアレン５３０Ｌ」、固有屈折率＝１．５８４７）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。
【０１５６】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図７に示す厚みと同じになるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１５７】
（比較例１）
押出機ＩＩ、ＦＢ及び多層用ブロックを使用せず、押出機Ｉのみで単層の中間膜を得たこと以外は、実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが１５５μｍである中間膜を作製した。
【０１５８】
（比較例２）
上記第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に、可塑剤を用いずに、第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料の固有屈折率を１．４６９２に変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。この結果、第１の熱可塑性樹脂層の屈折率と第２の熱可塑性樹脂層との屈折率の差の絶対値は、０．１未満であった。
【０１５９】
（比較例３）
多層用ブロックを合計３セット取付け、上記樹脂積層体（２１層）を、厚み方向に８個積層することにより積層数の合計を１６８層に変更したこと以外は実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが１５４μｍである中間膜を得た。
【０１６０】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図１３に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット８個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１６１】
（比較例４）
多層用ブロックを合計３セット取付け、上記樹脂積層体（４１層）を、厚み方向に８個積層することにより積層数の合計を３２８層に変更したこと以外は実施例３と同様にして、幅方向での平均厚みが３６８μｍである中間膜を得た。
【０１６２】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図１４に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット８個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１６３】
（比較例５）
第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリエチレンテレフタレート樹脂を、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂（三井・デュポンポリケミカル社製「エバフレックス、ＥＶ５６０」、固有屈折率＝１．４９５９）に変更したこと以外は、実施例１と同様にして中間膜を得た。
【０１６４】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図１５に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１６５】
（比較例６）
第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリエチレンテレフタレート樹脂を、ポリメチルメタクリレート樹脂（クラレ社製「パラペットＨＲ−Ｌ、固有屈折率＝１．４９０２」）に変更したこと以外は、実施例１と同様にして中間膜を得た。
【０１６６】
得られた中間膜は、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図１６に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１６７】
（評価）
第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率、第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率、ユニット中の第１の熱可塑性樹脂層の厚み、ユニット中の第２の熱可塑性樹脂層の厚み、ヘーズ値、反射率及び引裂エネルギーの評価方法は以下の通りである。
【０１６８】
（１）固有屈折率
第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料を二軸スクリュー式押出機に供給して溶融混錬し、Ｔダイに導入して拡幅し、開口部から吐出し、クロムメッキを施し２０℃に温度調整された冷却ロール上に、引取速度１０ｍ／分で溶融押出しして冷却固化させて、厚み３８０μｍのシート状の熱可塑性樹脂シートを得た。得られた熱可塑性樹脂シートの幅方向中央部分より幅１０ｍｍ及び長さ３０ｍｍのシート片を切り出した。アッベ屈折計（ＥＲＭＡ社製「ＥＲ−７ＭＷ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１４２に準拠して、２３℃でＤ線（波長５８９．３ｎｍ）を照射することにより、シート片の屈折率ｎＤを測定し、第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率とした。また、同様の方法により第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率を測定した。
【０１６９】
（２）中間膜の積層数及び１つのユニット当たりの１層当たりの厚み
上記中間膜の幅方向中央部分を、ミクロトームにより長手方向に平行に切断し、中間膜の断面を露出させた。該断面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（日立製作所社製「Ｓ−４８００」）又はデジタルマイクロスコープ（キーエンス社製「ＶＨＸ−２００」）を用いて観察して、画像撮影し、断面の幅方向中心部の拡大画像を得た。
【０１７０】
得られた画像から、断面に存在する全ての層の数（積層数）を評価した。
【０１７１】
また、得られた画像から任意のユニットを選択し、上記ＳＥＭ又は上記デジタルマイクロスコープ付属の計測機能を用いて、該ユニット内の全ての層の厚みを各々測定し、得られた測定値を散布図上に上記ユニット内の積層順番にしたがってプロットし、ユニット内の厚み分布（図７〜１６）とし、更にユニット内の最大および最小の層の厚みを下記の表１に示した。なお、断面観察および画像撮影において、実施例１〜１１及び比較例２，４〜６では上記ＳＥＭを用い、比較例１，３では上記マイクロスコープを用いた。
【０１７２】
（３）ヘーズ値
得られた中間膜を、縦３０ｍｍ×横３２０ｍｍに切り出した。次に、２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３０５ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
【０１７３】
ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ−ＨＩＩＩ  ＰＤＫ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準拠して、得られた合わせガラスのヘーズ値を測定した。
【０１７４】
（４）反射率
得られた中間膜の表面を、♯４００のサンドペーパーで研磨した後、黒色塗料を塗布し測定片を得た。日立ハイテクノロジー社製「Ｕ−４１００」を用いて、温度２３℃及び湿度５０％の条件で、上記測定片の非研磨面より、波長３５０〜２５００ｎｍの光を入射角５°で入射し、波長１ｎｍピッチで反射率を測定した。得られた反射率データより算出した、波長３５０〜８００ｎｍにおける測定データの平均値、及び波長８００〜２５００ｎｍにおける測定データの平均値を、反射率とした。
【０１７５】
（５）引裂エネルギー
ダンベルカッターを用いて、実施例１〜１１及び比較例１〜６で得られた合わせガラス用中間膜を切り抜き、図１７に示す形状の直角形試験片を用意した。ＪＩＳ  Ｋ  ７１２８に指定された方法に準拠し、Ａ＆Ｄ社製「テンシロン  ＲＴＧ−１３１０」を用いて、上記試験片の引裂き試験を行ない、２３℃及び引張速度５００ｍｍ／分で測定を行い、得られた引裂力−歪み曲線より、引裂エネルギーを算出した。
【０１７６】
詳細及び結果を下記の表１に示す。下記の表１において、「ＰＶＢ」は、ポリビニルブチラール樹脂を示し、「ＰＣ樹脂」はポリカーボネート樹脂を示し、「ＥＶＡ樹脂」はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂を示し、「ＰＭＭＡ樹脂」はポリメチルメタクリレート樹脂を示す。なお、実施例２〜１１及び比較例１〜６では、実施例１と同様に、接着力調整剤である酢酸マグネシウム／２−エチル酪酸マグネシウムの質量比１：１の混合物を、得られる中間膜中でマグネシウム量が５０ｐｐｍになる量で用いている。表１では、接着力調整剤の配合量の記載は省略した。
【０１７７】
【表１】
2015147218.tif 000004
【符号の説明】
【０１７８】
１，１２，１３，１４…中間膜
２，３…積層体
２ａ，３ａ…積層体の第１の表面
２ｂ，３ｂ…積層体の第２の表面
１１…ユニット
１５，１６…合わせガラス
２１…第１の熱可塑性樹脂層
３１…第２の熱可塑性樹脂層
４１…第３の層
４１ａ…第３の層の外側の表面
４２…第４の層
４２ａ…第４の層の外側の表面
５１…第１の合わせガラス部材
５２…第２の合わせガラス部材
【図１】
2015147218.tif 000005
【図２】
2015147218.tif 000006
【図３】
2015147218.tif 000007
【図４】
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【図５】
2015147218.tif 000009
【図６】
2015147218.tif 000010
【図７】
2015147218.tif 000011
【図８】
2015147218.tif 000012
【図９】
2015147218.tif 000013
【図１０】
2015147218.tif 000014
【図１１】
2015147218.tif 000015
【図１２】
2015147218.tif 000016
【図１３】
2015147218.tif 000017
【図１４】
2015147218.tif 000018
【図１５】
2015147218.tif 000019
【図１６】
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【図１７】
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【国際調査報告】
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