(57)【要約】  本発明の目的は、炭化ケイ素や窒化ホウ素などのセラミックス微粒子を、有機溶媒などの分散媒に分散することができる新規のセラミックス微粒子分散剤を提供することである。  本発明のセラミックス微粒子分散剤は、以下のブロックコポリマーを含有する。式〔Ｉ〕（Ｒ１１は、水素原子またはアルキル基を示し、Ｘ１は、−ＮＨ−または−Ｏ−を示し、Ｙ１は、二価の連結基を示し、Ｒ１２〜Ｒ１４は、それぞれ独立に、アルキル基、アリールアルキル基またはヘテロアリールアルキル基を示し、Ｚ−はカウンターアニオンを示す。）で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ａ）と、式〔III〕（Ｒ３１は、水素原子またはアルキル基を示し、Ｘ３は、−ＮＨ−または−Ｏ−を示し、Ｒ３２は、アルキル基、アリールアルキル基またはヘテロアリールアルキル基を示す。）で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ｂ）を含むブロックポリマー（ただし、酸性基を含まない）【化１】2016170760.tif 000021
2016170760.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式〔Ｉ〕
【化１】
2016170760.tif 000017
（式〔Ｉ〕中、Ｒ１１は、水素原子またはアルキル基を示し、Ｘ１は、−ＮＨ−または−Ｏ−を示し、Ｙ１は、二価の連結基を示し、Ｒ１２〜Ｒ１４は、それぞれ独立に、アルキル基、アリールアルキル基またはヘテロアリールアルキル基を示し、Ｚ−はカウンターアニオンを示す。）で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ａ）と、式〔III〕
【化２】
2016170760.tif 000018
（式〔III〕中、Ｒ３１は、水素原子またはアルキル基を示し、Ｘ３は、−ＮＨ−または−Ｏ−を示し、Ｒ３２は、アルキル基、アリールアルキル基またはヘテロアリールアルキル基を示す。）で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ｂ）を含むブロックポリマー（ただし、酸性基を含まない）を含有するセラミックス微粒子分散剤。
【請求項２】
ブロック鎖（Ａ）が、さらに、式〔ＩＩ〕
【化３】
2016170760.tif 000019
（式〔ＩＩ〕中、Ｒ２１は、水素原子またはアルキル基を示し、Ｘ２は、−ＮＨ−または−Ｏ−を示し、Ｙ２は、二価の連結基を示し、Ｒ２２、Ｒ２３は、それぞれ独立に、アルキル基、アリールアルキル基またはヘテロアリールアルキル基を示す。）で表される繰り返し単位を含む請求項１に記載のセラミックス微粒子分散剤。
【請求項３】
ブロック鎖（Ｂ）が、さらに、式〔ＩＶ〕
【化４】
2016170760.tif 000020
（式〔ＩＶ〕中、Ｒ４１は、水素原子またはアルキル基を示し、Ｘ４は、−ＮＨ−または−Ｏ−を示し、Ｒ４２は、アルキレン基を示し、ｍは、１〜１００のいずれかの整数を示し、Ｒ４３は、水素原子またはアルキル基を示す。）で表される繰り返し単位を含む請求項１に記載のセラミックス微粒子分散剤。
【請求項４】
セラミックス微粒子が窒化ホウ素微粒子または炭化ケイ素微粒子である請求項１〜３いずれか１項に記載のセラミックス微粒子分散剤。
【請求項５】
請求項１〜４いずれか１項に記載のセラミックス微粒子分散剤と、分散媒と、セラミックス微粒子とを含有する組成物。
【請求項６】
分散媒が、熱可塑性樹脂である請求項５に記載の組成物。
【請求項７】
さらに、加硫剤を含む請求項５に記載の組成物。
【請求項８】
請求項７に記載の組成物を加熱成形してなるシート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、新規のセラミックス微粒子分散剤、セラミックス微粒子分散組成物、およびセラミックス微粒子分散シートに関する。
本願は、２０１５年４月２１日に出願された日本国特許出願第２０１５−０８６６７５号、２０１５年１１月５日に出願された日本国特許出願第２０１５−２１７３７０号に対し優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
様々な分野において、微粒子化した物質を樹脂や溶媒に均一に分散させた材料が求められている。物質を微粒子化すると、一般に凝集体を形成するため、微粒子を樹脂や溶媒に分散させる際には、何らかの方法で凝集体を解砕する必要がある。凝集体を解砕する方法としては、機械的分散や界面化学的方法などがある。界面化学的方法の一つとして、高分子分散剤を用いる方法が知られている。【０００３】
従来から、様々な高分子分散剤が提案されている。例えば、特許文献１では、３級アミノ基を有する繰り返し単位及び４級アンモニウム塩基を有する繰り返し単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の繰り返し単位を含む重合体からなるブロック鎖（Ａ）と、ポリオキシアルキレン鎖を有する繰り返し単位及び酸性基を有する繰り返し単位を含む共重合体からなるブロック鎖（Ｂ）とを含有する共重合体が提案されている。当該共重合体は、塗料、印刷インク、インクジェットインク、カラーフィルタ用顔料分散物等における顔料分散に有用であると記載されている。【０００４】
特許文献２では、３級アミノ基を有する繰り返し単位及び４級アンモニウム塩基を有する繰り返し単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の繰り返し単位を含むブロック鎖（Ａ）と、酸性基を有する繰り返し単位及び下記式（Ｉ）
【化１】
2016170760.tif 000003
（式中、Ｒ１は、水素原子又はＣ１〜Ｃ３アルキル基を表し、Ｒ２は、脂肪族炭化水素基又は脂環式炭化水素基を表す。）で表される繰り返し単位を含むブロック鎖（Ｂ）とを含有し、式（Ｉ）で表される繰り返し単位の共重合割合がブロック鎖（Ｂ）中９０質量％以上である共重合体が提案されている。当該共重合体は、塗料、印刷インク、インクジェットインク、カラーフィルタ用顔料分散物等における顔料分散に有用であると記載されている。【０００５】
特許文献３では、３級アミノ基を有する繰り返し単位及び４級アンモニウム塩基を有する繰り返し単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の繰り返し単位を含むブロック鎖（Ａ）と、下記式（Ｉ）（式中、Ｒ１は、水素原子等を表し、Ｒ２及びＲ３は、それぞれ独立に、水素原子等を表し、Ｑは、置換基としてアルキル基を有していてもよい含酸素飽和ヘテロ環基等を表し、ｎは、０〜６のいずれかの整数を表す。）で表される繰り返し単位と、下記式（ＩＩ）（式中、Ｒ４は、水素原子等を表し、Ｒ５は、飽和脂肪族炭化水素基等を表す。）で表される繰り返し単位を含むブロック鎖（Ｂ）を含有し、上記式（ＩＩ）で表される繰り返し単位の共重合割合が、上記式（Ｉ）で表される繰り返し単位を除くブロック鎖（Ｂ）中９０重量％以上である共重合体が提案されている。当該共重合体は、塗料、印刷インク、インクジェット用インク、カラーフィルター用顔料分散物等における各種の有機顔料の分散を始め、金属酸化物、金属水酸化物、金属炭酸塩、金属硫酸塩、金属ケイ酸塩、金属窒化物等の無機粒子の分散やカーボンナノチューブの分散に有用であると記載されている。
【化２】
2016170760.tif 000004
【０００６】
特許文献４では、３級アミノ基を有する繰り返し単位及び４級アンモニウム塩構造を有する繰り返し単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の繰り返し単位を含む重合体ブロック（ａ）と、架橋性官能基を有する繰り返し単位及び光による酸化で生成するラジカルを捕捉する機能を有する構造を有する繰り返し単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の繰り返し単位を含む重合体ブロック（ｂ）とを含有するブロック共重合体からなる無機粒子用分散剤が提案されている。【０００７】
近年、電子機器類の小型化や高性能化に伴って、電子工業に用いられる部材に対しても小型化や高性能化が求められている。前記部材の製造工程において、微粒子化したセラミックス粒子を水や各種溶媒に分散させる必要がある。しかし、セラミックス粒子の粒子径が小さくなればなるほど、分散が困難になってきている。セラミックス微粒子のなかでも、特に、窒化ホウ素微粒子や炭化ケイ素微粒子は分散が困難である。特許文献５では、ローター・ステーター式ホモジナイザーを用いて、炭化ケイ素などの微粒子を分散する機械的分散方法が提案されている。しかし、窒化ホウ素微粒子や炭化ケイ素微粒子を良好に分散することができる高分子分散剤は、知られていなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】ＷＯ２０１１／１２９０７８
【特許文献２】ＷＯ２０１２／００１９４５
【特許文献３】ＷＯ２０１２／０６３４３５
【特許文献４】ＷＯ２０１４／１０９３０８
【特許文献５】ＷＯ２０１４／１３２４４５
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、炭化ケイ素や窒化ホウ素などのセラミックス微粒子を、有機溶媒などの分散媒に分散することができる新規のセラミックス微粒子分散剤を提供することである。また、本発明の目的は、前記のセラミックス微粒子分散剤とセラミックス微粒子と分散媒を含有する組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するために検討を重ねた結果、以下の態様を包含する本発明を完成するに至った。【００１１】
（１）式〔Ｉ〕
【化３】
2016170760.tif 000005
（式〔Ｉ〕中、Ｒ１１は、水素原子またはアルキル基を示し、Ｘ１は、−ＮＨ−または−Ｏ−を示し、Ｙ１は、二価の連結基を示し、Ｒ１２〜Ｒ１４は、それぞれ独立に、アルキル基、アリールアルキル基またはヘテロアリールアルキル基を示し、Ｚ−はカウンターアニオンを示す。）で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ａ）と、式〔III〕
【化４】
2016170760.tif 000006
（式〔III〕中、Ｒ３１は、水素原子またはアルキル基を示し、Ｘ３は、−ＮＨ−または−Ｏ−を示し、Ｒ３２は、アルキル基、アリールアルキル基またはヘテロアリールアルキル基を示す。）で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ｂ）を含むブロックポリマー（ただし、酸性基を含まない）を含有するセラミックス微粒子分散剤。
（２）ブロック鎖（Ａ）が、さらに、式〔ＩＩ〕
【化５】
2016170760.tif 000007
（式〔ＩＩ〕中、Ｒ２１は、水素原子またはアルキル基を示し、Ｘ２は、−ＮＨ−または−Ｏ−を示し、Ｙ２は、二価の連結基を示し、Ｒ２２、Ｒ２３は、それぞれ独立に、アルキル基、アリールアルキル基またはヘテロアリールアルキル基を示す。）で表される繰り返し単位を含む（１）に記載のセラミックス微粒子分散剤。
（３）ブロック鎖（Ｂ）が、さらに、式〔ＩＶ〕
【化６】
2016170760.tif 000008
（式〔ＩＶ〕中、Ｒ４１は、水素原子またはアルキル基を示し、Ｘ４は、−ＮＨ−または−Ｏ−を示し、Ｒ４２は、アルキレン基を示し、ｍは、１〜１００のいずれかの整数を示し、Ｒ４３は、水素原子またはアルキル基を示す。）で表される繰り返し単位を含む（１）に記載のセラミックス微粒子分散剤。
（４）セラミックス微粒子が窒化ホウ素微粒子または炭化ケイ素微粒子である（１）〜（３）のいずれか１項に記載のセラミックス微粒子分散剤。
（５）（１）〜（４）のいずれか１項に記載のセラミックス微粒子分散剤と、分散媒と、セラミックス微粒子とを含有する組成物。
（６）分散媒が、熱可塑性樹脂である（５）に記載の組成物。
（７）さらに、加硫剤を含む（５）に記載の組成物、及び
（８）（７）に記載の組成物を加熱成形してなるシート。
【発明の効果】
【００１２】
本発明のセラミックス微粒子分散剤は、炭化ケイ素や窒化ホウ素などのセラミックス微粒子を分散媒に分散することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
（セラミックス微粒子分散剤）
本発明のセラミックス微粒子分散剤は、以下で説明するブロック鎖（Ａ）およびブロック鎖（Ｂ）を、それぞれ少なくとも１個含有するブロックポリマーからなるものである。
また、本発明のブロックポリマーは、−ＣＯＯＨ基、−ＳＯ３Ｈ基、−ＰＯ（ＯＨ）２基などの酸性基を有しない。
【００１４】
本発明におけるブロックポリマーは、数平均分子量（Ｍｎ）が、好ましくは２，０００〜２００，０００、より好ましくは２，０００〜５０，０００、さらに好ましくは３，０００〜２０，０００である。また、本発明に係るブロックポリマーの分子量分布は、重量平均分子量／数平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ）の比で、好ましくは１．０〜２．５、より好ましくは１．０〜２．０である。
なお、重量平均分子量および数平均分子量はＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドを溶媒とするゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）にて測定したデータを標準ポリメタクリル酸メチルの分子量に基づいて換算した値である。
【００１５】
本発明のブロックポリマーは、ブロック鎖（Ａ）およびブロック鎖（Ｂ）以外に他のブロック鎖を含有していてもよいが、本発明のブロックポリマー中のブロック鎖（Ａ）及び（Ｂ）の総含有量は、通常、１〜１００重量％、好ましくは１０〜１００重量％、特に好ましくは、１００重量％である。  ブロック鎖（Ａ）とブロック鎖（Ｂ）との重量比は、特に制限はないが、好ましくは５／９５〜９５／５である。
【００１６】
（ブロック鎖（Ａ））
ブロック鎖（Ａ）は、式〔Ｉ〕で表される繰り返し単位を有するものである。
【化７】
2016170760.tif 000009
【００１７】
式〔Ｉ〕中、Ｒ１１は、水素原子またはアルキル基を表す。
Ｒ１１におけるアルキル基としては、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｓ−ブチル、ｉ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシルなどの炭素数１〜６の基を挙げることができる。
【００１８】
式〔Ｉ〕中、Ｘ１は、−ＮＨ−または−Ｏ−を表す。
【００１９】
式〔Ｉ〕中、Ｙ１は、二価の連結基を表す。
Ｙ１における二価の連結基としては、アルキレン基、アルキレン−Ｏ−アルキレン基などを挙げることができる。
アルキレン基としては、メチレン、エチレン、プロパン−１，３−ジイル、プロパン−１，２−ジイル、ブタン−１，４−ジイル、ブタン−２，３−ジイル、ペンタン−１，５−ジイル、ペンタン−１，４−ジイル、２−メチルブタン−１，４−ジイル、ヘキサン−１，６−ジイル、オクタン−１，８−ジイル、デカン−１，１０−ジイルなどの炭素数１〜１０の基が挙げられる。
アルキレン−Ｏ−アルキレン基とは、アルキレン基とアルキレン基が−Ｏ−結合を介して結合している基を意味する。アルキレン−Ｏ−アルキレン基としては、エチレン−Ｏ−エチレン基、エチレン−Ｏ−トリメチレン基などの炭素数２〜１０の基を挙げることができる。
【００２０】
Ｒ１２〜Ｒ１４は、それぞれ独立に、アルキル基、アリールアルキル基、またはヘテロアリールアルキル基を表す。
Ｒ１２〜Ｒ１４におけるアルキル基としては、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｓ−ブチル、ｉ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシルなどの炭素数１〜６の基を挙げることができる。
Ｒ１２〜Ｒ１４におけるアリールアルキル基としては、ベンジル基、フェネチル基、３−フェニルプロピル基などの炭素数６〜１０のアリール基と炭素数１〜６のアルキル基の結合した基を挙げることができる。
Ｒ１２〜Ｒ１４におけるヘテロアリールアルキル基としては、ピリジン−２−イルメチル基、ピリジン−３−イルメチル基、ピリジン−４−イルメチル基などの、ヘテロ原子としてＮ、Ｏ又はＳを少なくとも１個有し、員数が５〜１０のヘテロアリール基と炭素数１〜６のアルキル基の結合した基を挙げることができる。
【００２１】
Ｚ−は、カウンターアニオンを表す。
カウンターアニオンとしては、Ｃｌ−、Ｂｒ−、Ｉ−、ＣｌＯ４−、ＢＦ４−、ＣＨ３ＣＯＯ−、ＰＦ６−などが挙げられる。
【００２２】
ブロック鎖（Ａ）に含まれる式〔Ｉ〕で表される繰り返し単位の割合は、ブロック鎖（Ａ）の総重量に対して、好ましくは１０〜１００重量％であり、より好ましくは５０〜１００重量％である。ブロック鎖（Ａ）に含まれる式〔Ｉ〕で表される繰り返し単位の割合が１０重量％より小さいと、分散性能が低下する傾向がある。
【００２３】
前記式〔Ｉ〕で表される繰り返し単位以外の繰り返し単位としては、次式〔ＩＩ〕で表される繰り返し単位を挙げることができる。
【化８】
2016170760.tif 000010
【００２４】
式〔ＩＩ〕中、Ｒ２１は、水素原子またはアルキル基を表す。
Ｒ２１におけるアルキル基としては、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｓ−ブチル、ｉ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシルなどの炭素数１〜６の基を挙げることができる。
【００２５】
式〔ＩＩ〕中、Ｘ２は、−ＮＨ−または−Ｏ−を表す。
【００２６】
式〔ＩＩ〕中、Ｙ２は、二価の連結基を表す。
Ｙ２における二価の連結基としては、アルキレン基、アルキレン−Ｏ−アルキレン基などを挙げることができる。
アルキレン基としては、メチレン、エチレン、プロパン−１，３−ジイル、プロパン−１，２−ジイル、ブタン−１，４−ジイル、ブタン−２，３−ジイル、ペンタン−１，５−ジイル、ペンタン−１，４−ジイル、２−メチルブタン−１，４−ジイル、ヘキサン−１，６−ジイル、オクタン−１，８−ジイル、デカン−１，１０−ジイルなどの炭素数１〜１０の基が挙げられる。
アルキレン−Ｏ−アルキレン基とは、アルキレン基とアルキレン基が−Ｏ−を介して結合している基を意味する。アルキレン−Ｏ−アルキレン基としては、エチレン−Ｏ−エチレン基、エチレン−Ｏ−トリメチレン基などの炭素数２〜１０の基を挙げることができる。
【００２７】
Ｒ２２、Ｒ２３は、それぞれ独立に、アルキル基、アリールアルキル基、またはヘテロアリールアルキル基を表す。
Ｒ２２、Ｒ２３におけるアルキル基としては、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｓ−ブチル、ｉ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシルなどの炭素数１〜６の基を挙げることができる。
Ｒ２２、Ｒ２３におけるアリールアルキル基としては、ベンジル基、フェネチル基、３−フェニルプロピル基などの炭素数６〜１０のアリール基と炭素数１〜６のアルキル基の結合した基を挙げることができる。
Ｒ２２、Ｒ２３におけるヘテロアリールアルキル基としては、ピリジン−２−イルメチル基、ピリジン−３−イルメチル基、ピリジン−４−イルメチル基などの、ヘテロ原子としてＮ、Ｏ又はＳを少なくとも１個有し、員数が５〜１０のヘテロアリール基と炭素数１〜６のアルキル基の結合した基を挙げることができる。
【００２８】
（ブロック鎖（Ｂ））
ブロック鎖（Ｂ）は、式〔III〕で表される繰り返し単位を有するものである。
ブロック鎖（Ｂ）に含まれる式〔III〕で表される繰り返し単位の割合は、ブロック鎖（Ｂ）の総重量に対して、好ましくは０．１〜１００重量％であり、より好ましくは１０〜１００重量％である。
【化９】
2016170760.tif 000011
【００２９】
式〔III〕中、Ｒ３１は、水素原子またはアルキル基を表す。
Ｒ３１におけるアルキル基としては、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｓ−ブチル、ｉ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシルなどの炭素数１〜６の基を挙げることができる。
【００３０】
式〔III〕中、Ｘ３は、−ＮＨ−または−Ｏ−を表す。
【００３１】
式〔III〕中、Ｒ３２は、アルキル基、アリールアルキル基またはヘテロアリールアルキル基を表す。
Ｒ３２におけるアルキル基としては、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｓ−ブチル、ｉ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシルなどの炭素数１〜６の基を挙げることができる。
Ｒ３２におけるアリールアルキル基としては、ベンジル基、フェネチル基、３−フェニルプロピル基などの炭素数６〜１０のアリール基と炭素数１〜６のアルキル基の結合した基を挙げることができる。
Ｒ３２におけるヘテロアリールアルキル基としては、ピリジン−２−イルメチル基、ピリジン−３−イルメチル基、ピリジン−４−イルメチル基などの、ヘテロ原子としてＮ、Ｏ又はＳを少なくとも１個有し、員数が５〜１０のヘテロアリール基と炭素数１〜６のアルキル基の結合した基を挙げることができる。
【００３２】
前記式〔III〕で表される繰り返し単位以外の繰り返し単位としては、次式〔ＩＶ〕で表される繰り返し単位を挙げることができる。
【化１０】
2016170760.tif 000012
【００３３】
式〔ＩＶ〕中、Ｒ４１は、水素原子またはアルキル基を表す。
Ｒ４１におけるアルキル基としては、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｓ−ブチル、ｉ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシルなどの炭素数１〜６の基を挙げることができる。
【００３４】
式〔ＩＶ〕中、Ｘ４は、−ＮＨ−または−Ｏ−を表す。
【００３５】
式〔ＩＶ〕中、Ｒ４２は、アルキレン基を表す。
Ｒ４２におけるアルキレン基としては、メチレン、エチレン、プロパン−１，３−ジイル、プロパン−１，２−ジイル、ブタン−１，４−ジイル、ブタン−２，３−ジイル、ペンタン−１，５−ジイル、ペンタン−１，４−ジイル、２−メチルブタン−１，４−ジイル、ヘキサン−１，６−ジイル、オクタン−１，８−ジイル、デカン−１，１０−ジイルなどの炭素数１〜１０の基が挙げられる。
アルキレン−Ｏ−アルキレン基とは、アルキレン基とアルキレン基が−Ｏ−結合を介して結合している基を意味する。アルキレン−Ｏ−アルキレン基としては、エチレン−Ｏ−エチレン基、エチレン−Ｏ−トリメチレン基などの炭素数２〜１０の基を挙げることができる。
【００３６】
式〔ＩＶ〕中、ｍは、１〜１００のいずれかの整数を表す。
【００３７】
式〔ＩＶ〕中、Ｒ４３は、水素原子またはアルキル基を表す。
Ｒ４３におけるアルキル基としては、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｓ−ブチル、ｉ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシルなどの炭素数１〜６の基を挙げることができる。
【００３８】
（ブロック鎖（Ａ）及び（Ｂ）中の他の含有し得る繰り返し単位、並びに他の含有し得るブロック中の繰り返し単位）
ブロック鎖（Ａ）及び（Ｂ）中の他の含有しうる繰り返し単位、及び他の含有し得るブロック中の繰り返し単位としては、上記以外の（メタ）アクリル酸系モノマー、芳香族ビニル系モノマー、共役ジエン系モノマー等由来の繰り返し単位が挙げられる。
上記繰り返し単位の原料となる（メタ）アクリル酸系モノマー、芳香族ビニル系モノマー、共役ジエン系モノマーとしては以下のものが例示される。
（メタ）アクリル酸系モノマーとしては、（メタ）アクリル酸；（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｉ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｉ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｓ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルへキシル、（メタ）アクリル酸１−エチルシクロヘキシル、（メタ）アクリル酸ベンジル等の（メタ）アクリル酸エステル化合物；２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（エチレングリコールの単位数は２〜１００）（メタ）アクリレート、エトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート等を例示することができ、これらは１種単独で、あるいは２種以上混合して、用いることができる。
【００３９】
芳香族ビニル系モノマーとしては、スチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−ｔ−ブトキシスチレン、ｍ−ｔ−ブトキシスチレン、ｐ−（１−エトキシエトキシ）スチレン、２，４−ジメチルスチレン、ビニルアニリン、ビニル安息香酸、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン、２−ビニルピリジン、４−ビニルピリジン、２−ビニルキノリン、４−ビニルキノリン、２−ビニルチオフェン、４−ビニルチオフェン等のヘテロアリール化合物等を挙げることができ、これらは１種単独で、あるいは２種以上混合して、用いることができる。
【００４０】
共役ジエン系モノマーとしては、１，３−ブタジエン、イソプレン、２−エチル−１，３−ブタジエン、２−ｔ−ブチル−１，３−ブタジエン、２−フェニル−１，３−ブタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−ペンタジエン、３−メチル−１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン、２−メチル−１，３−オクタジエン、４，５−ジエチル−１，３−オクタジエン、３−ブチル−１，３−オクタジエン、１，３−シクロペンタジエン、１，３−シクロヘキサジエン、１，３−シクロオクタジエン、１，３−トリシクロデカジエン、ミルセン、クロロプレン等を挙げることができ、これらは１種単独で、あるいは２種以上混合して、用いることができる。
【００４１】
（セラミックス微粒子分散剤の製造方法）
本発明のセラミックス微粒子分散剤の製造方法を、以下説明する。
【００４２】
（１）式〔Ｉ〕で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ａ）と、式〔III〕で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ｂ）を含むブロックポリマーの製造方法
式〔Ｉｍ〕で表される化合物を公知のリビング重合法で重合し、反応系内に式〔IIIｍ〕で表される化合物を添加して公知のリビング重合法を行うことにより製造することができる。
【００４３】
【化１１】
2016170760.tif 000013
式〔Ｉｍ〕中の、Ｒ１１、Ｘ１、Ｙ１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４は、式〔Ｉ〕中のＲ１１、Ｘ１、Ｙ１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４と同様である。
【００４４】
【化１２】
2016170760.tif 000014
式〔IIIｍ〕中の、Ｒ３１、Ｘ３、Ｒ３２は、式〔III〕中のＲ３１、Ｘ３、Ｒ３２と同様である。
得られたブロックポリマーは、一般的な精製方法で精製することができる。
【００４５】
（２）式〔Ｉ〕で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ａ）と、式〔III〕で表される繰り返し単位および式〔ＩＶ〕で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ｂ）を含むブロックポリマーの製造方法
前記式〔Ｉｍ〕で表される化合物を公知のリビング重合法で重合し、反応系内に前記式〔IIIｍ〕で表される化合物および下記式〔ＩＶｍ〕で表される化合物を添加して公知のリビング重合を行うことにより製造することができる。
【００４６】
【化１３】
2016170760.tif 000015
式〔ＩＶｍ〕中の、Ｒ４１、Ｘ４、Ｒ４２、Ｒ４３は、式〔ＩＶ〕中のＲ４１、Ｘ４、Ｒ４２、Ｒ４３と同様である。
得られたブロックポリマーは、一般的な精製方法で精製することができる。
【００４７】
（３）式〔Ｉ〕で表される繰り返し単位および式〔ＩＩ〕で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ａ）と、式〔III〕で表される繰り返し単位および式〔ＩＶ〕で表される繰り返し単位を有するブロック鎖（Ｂ）を含むブロックポリマーの製造方法
まず、下記式〔ＩＩｍ〕で表される化合物を公知のリビング重合法で重合し、反応系内に前記式〔IIIｍ〕で表される化合物および前記式〔ＩＶｍ〕で表される化合物を添加して公知のリビング重合を行う。次いで、得られたポリマー中の３級アミノ基の一部を公知の手法により４級化することにより製造することができる。
【００４８】
【化１４】
2016170760.tif 000016
【００４９】
式〔ＩＩｍ〕中の、Ｒ２１、Ｘ２、Ｙ２、Ｒ２２、Ｒ２３は、式〔ＩＩ〕中のＲ２１、Ｘ２、Ｙ２、Ｒ２２、Ｒ２３と同様である。
【００５０】
上記式〔Ｉ〕〜〔ＩＶ〕以外の繰り返し単位や、他のブロック鎖を含む場合も、上記方法に準じて原料となる化合物を追加してリビング重合することができる。
公知のリビング重合方法としては、リビングアニオン重合法やリビングカチオン重合法を挙げることができる。
公知の４級化方法としては、４級化剤を用いる４級化方法を挙げることができる。
４級化剤としては、塩化ベンジル、臭化ベンジル、ヨウ化ベンジル等や、塩化メチル、塩化エチル、臭化メチル、ヨウ化メチル、硫酸ジメチル、硫酸ジエチル、硫酸ジ−ｎ−プロピルなど一般的な４級化剤を挙げることができる。
得られたブロックポリマーは、一般的な精製方法で精製することができる。
【００５１】
上記のようにして得られるブロックポリマーは、そのままで、あるいは、溶媒に溶解又は分散してセラミックス微粒子分散剤として使用することができる。
溶媒としては、水；ヘキサン、デカン、ドデカン、テトラデカンなどの脂肪族炭化水素溶媒；シクロヘキサンなどの脂環式炭化水素溶媒；トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン系溶媒；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、プロピレングリコールメチルエーテルアセテートなどのエステル系溶媒；メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリンなどのアルコール系溶媒；テトラヒドロフラン、ジオキサン、エチレングリコールモノメチルエーテル（メチルセロソルブ）、エチレングリコールモノエチルエーテル（エチルセロソルブ）、エチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルセロソルブ）、１−メトキシ−２−プロパノールなどのエーテル系溶媒などを挙げることができる。溶媒は、１種単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。用いられる溶媒の量は、適正な分散剤粘度などの観点から適宜設定することができる。本発明の分散剤に含まれ得る溶媒の量は、好ましくは５〜９５重量％である。
本発明のセラミックス微粒子分散剤は、分散媒にセラミックス微粒子を均一に分散するのに好適である。
【００５２】
（セラミックス微粒子分散組成物）
本発明の組成物は、セラミックス微粒子と、本発明のセラミックス微粒子分散剤と、分散媒とを含むものである。本発明の組成物においては、セラミックス微粒子が分散媒に均一に分散していることが好ましい。
【００５３】
（セラミックス微粒子）
本発明のセラミックス微粒子分散剤で分散することができるセラミックス微粒子の種類は特に限定されないが、炭化ケイ素（ＳｉＣ）微粒子、窒化ホウ素（ＢＮ）微粒子であるのが好ましく、窒化ホウ素（ＢＮ）微粒子であるのがより好ましい。セラミックス微粒子の中でも、炭化ケイ素微粒子や窒化ホウ素微粒子は、分散媒中に均一に分散させることが特に困難な微粒子であるため、本発明のセラミックス微粒子分散剤は有用である。
【００５４】
セラミックス微粒子の一次粒子径は、特に限定されないが、好ましくは１０００ｎｍ以下、より好ましくは５００ｎｍ以下である。
【００５５】
本発明の組成物に含まれるセラミックス微粒子の量は、好ましくは１〜９０重量％、より好ましくは５〜５０重量％であり、さらに好ましくは５〜３０重量％である。また、本発明の組成物に使用される本発明に係るセラミックス微粒子分散剤の量は、セラミックス微粒子１００重量部に対して、好ましくは１〜２００重量部、より好ましくは１〜１００重量部、さらに好ましくは１〜５０重量部である。
【００５６】
（分散媒）
本発明の組成物においては、分散媒として、液体のものまたは固体のものを用いることができる。
液体分散媒としては、水；ヘキサン、デカン、ドデカン、テトラデカンなどの脂肪族炭化水素溶媒；シクロヘキサンなどの脂環式炭化水素溶媒；トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン系溶媒；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、酢酸イソブチルなどのエステル系溶媒；メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリンなどのアルコール系溶媒；テトラヒドロフラン、ジオキサン、エチレングリコールモノメチルエーテル（メチルセロソルブ）、エチレングリコールモノエチルエーテル（エチルセロソルブ）、エチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルセロソルブ）などのエーテル系溶媒などを挙げることができる。これら液体分散媒は、１種単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。
本発明の組成物に用いられる液体分散媒の量は、適正な組成物粘度などの観点から適宜設定することができる。本発明の組成物に含まれ得る液体分散媒の量は、好ましくは５〜９５重量％である。        
【００５７】
固体分散媒としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂などを挙げることができる。なお、本発明においては光硬化性樹脂および熱硬化性樹脂を硬化性成分と呼ぶことがある。本発明においては硬化性成分を固体分散媒として用いて硬化性組成物とすることもできる。        
【００５８】
熱可塑性樹脂としては、シリコーン樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル 、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレン、ポリ酢酸ビニル、フッ素樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、変性ポリフェニレンエーテル、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、環状ポリオレフィン、ポリフェニレンスルファイド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、非晶ポリアリレート、液晶ポリマー、ポリエーテルエーテルケトン、熱可塑性ポリイミド、ポリアミドイミドなどが挙げられる。熱可塑性樹脂は加熱融解させて、または溶媒に溶解させて、セラミック微粒子およびセラミック微粒子用分散剤と混練または混合することができる。
【００５９】
熱可塑性樹脂を含む組成物は、さらに加硫剤を含有していてもよい。加硫剤としては、ベンゾイルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｐ−メチルベンゾイルパーオキサイドなどを挙げることができる。
本発明のセラミックス微粒子分散剤と、熱可塑性樹脂と、加硫剤と、セラミックス微粒子を含む分散組成物を加熱成形することにより、シート状材料を製造することができる。加熱成形する条件は、熱可塑性樹脂やセラミックス微粒子の性質などに合わせて適宜条件を設定することができる。
【００６０】
熱硬化性樹脂は熱を加えることによって液体から固体に変化するものである。熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、 不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂、ポリウレタン、熱硬化性ポリイミド、などが挙げられる。また、熱硬化性樹脂として、モノマーおよび必要に応じてオリゴマーと、熱重合開始剤とを少なくとも含有するものが挙げられる。      
【００６１】
また、光硬化性樹脂は、光（紫外線など）を照射することによって液体から固体に変化するものである。光硬化性樹脂として、例えば、モノマーおよび必要に応じてオリゴマーと、光重合開始剤とを少なくとも含有するものが挙げられる。
【００６２】
光硬化性樹脂または熱硬化性樹脂において用いられるモノマーまたはオリゴマーとしては、単官能（メタ）アクリレート系モノマー、スチレン、アクリロニトリルなどのモノエチレン性不飽和化合物；ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、トリエチレンジ（メタ）アクリレート、ＰＥＧ＃２００ジ（メタ）アクリレート、ＰＥＧ＃４００ジ（メタ）アクリレート、ＰＥＧ＃６００ジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルジ（メタ）アクリレート、ジメチロルトリシクロデカンジ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールプロパンテトラアクリレートなどの多官能（メタ）アクリレート系モノマー；ウレタン（メタ）アクリレート；エポキシ（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
これらのうち、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールプロパンテトラアクリレートなどの多官能（メタ）アクリレート系モノマーが好ましい。また、これらは１種単独で、または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００６３】
重合開始剤としては、光の照射によって重合反応を開始させるもの（光重合開始剤）と加熱によって重合反応を開始させるもの（熱重合開始剤）とがある。重合開始剤の具体例としては、有機過酸化物、イミダゾール誘導体、ビスイミダゾール誘導体、Ｎ−アリールグリシン誘導体、有機アジド化合物、チタノセン類、アルミナート錯体、Ｎ−アルコキシピリジニウム塩、チオキサントン誘導体などが挙げられる。
有機過酸化物としては、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイド、ｐ−メンタンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイドなどのハイドロパーオキサイド類；ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシデカノエートなどのパーオキシエステル類；１，５−ジ−ｔ−ブチルパーオキシ−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンなどのパーオキシケタール類；アセト酢酸エチルパーオキサイドなどのケトンパーオキサイド類；過酸化ベンゾイルなどのジアシルパーオキサイド類が挙げられる。
その他、ベンゾイン、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、２，２−ジエトキシアセトフェノン、２，２−ジメトキシフェニルアセトフェノン、２−エチルアントラキノン、１，３−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルジオキシカルボニル）ベンゾフェノン、４，４’−テトラキス（ｔｅｒｔ−ブチルジオキシカルボニル）ベンゾフェノン、３−フェニル−５−イソオキサゾロン、２−メルカプトベンズイミダゾール、ビス（２，４，５−トリフェニル）イミダゾール、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン（商品名イルガキュア６５１、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製）、１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン（商品名イルガキュア１８４、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製）、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタン−１−オン（商品名イルガキュア３６９、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製）、ビス（２，４−シクロペンタジエン−１−イル）−ビス（２，６−ジフルオロ−３−（１Ｈ−ピロール−１−イル）−フェニル）チタニウム）（商品名イルガキュア７８４、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製）、ジクミルペルオキシド、ｔ−ブチルペルベンゾアート、ｔ−ブチルペロキシヘキシン−３などが挙げられる。これら重合開始剤は、１種単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。        
【００６４】
本発明に係る組成物は、各成分を適宜混合することにより調製することができる。
【００６５】
［実施例］
以下実施例を用いて本発明を詳細に説明するが、本発明の技術的範囲はこれらの例示に限定されるものではない。
【００６６】
＜分散剤の製造＞
（実施例１−１）
１０００ｍＬフラスコにテトラヒドロフラン３００ｇ、塩化リチウム０．３ｇを加え、−６０℃まで冷却した。ｎ−ブチルリチウム９．５ｇ（１５．４重量％濃度ヘキサン溶液）を加えた後、さらに、ジイソプロピルアミン２．１ｇを加えて１０分間撹拌した。反応系内に、メタクリル酸Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（以下、ＤＭＡＥＭＡと略す）２３．２ｇを５分間かけて滴下した後、１５分間撹拌した。一部をサンプリングし、ＧＣ測定によりモノマー消失を確認した。反応系内に、メタクリル酸ブチル（以下、ＢＭＡと略す）５３．５ｇを３０分間かけて滴下した。一部をサンプリングし、ＧＣ測定によりモノマー消失を確認した後、メタノール２．０ｇを加えて反応を停止した。
得られたブロックポリマーを、ＧＰＣ（移動相Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ＰＭＭＡスタンダード）で分析したところ、重量平均分子量（Ｍｗ）は５５００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．２４であった。
反応液を酢酸エチルで希釈し、三回水洗後、プロピレングリコールメチルエーテルアセテート（以下、ＰＧＭＥＡと略す）で溶媒置換した。ＤＭＡＥＭＡに対して０．８当量の塩化ベンジル（以下、ＢｚＣｌと略す）を加えた。さらに、ＰＧＭＥＡと１−メトキシ−２−プロパノール（以下、ＰＧＭＥと略す）の重量比が７対３である混合溶液を、ブロックポリマーの濃度が３５重量％になるように加えた。その後、８０℃で５時間熟成し、分散剤Ａを得た。
【００６７】
（実施例２−１）
５００ｍＬフラスコにテトラヒドロフラン１９０ｇ、塩化リチウム０．３ｇを加え、−６０℃まで冷却した。ｎ−ブチルリチウム５．８ｇ（１５．４重量％濃度ヘキサン溶液）を加えた後、さらに、ジイソプロピルアミン１．１ｇを加えて１０分間撹拌した。反応系内に、ＤＭＡＥＭＡ１５．１ｇを５分間かけて滴下した後、１５分間撹拌した。一部をサンプリングし、ＧＣ測定によりモノマー消失を確認した。反応系内に、ＢＭＡ１７．１ｇと、メトキシポリエチレングリコールモノメタクリレート（ＰＭＥ−２００  日油株式会社製）(以下、ＰＥＧＭＡと略すことがある)１７．１ｇの混合物を３０分間かけて滴下した。一部をサンプリングし、ＧＣ測定によりモノマー消失を確認した後、メタノール１．５ｇを加えて反応を停止した。
得られたブロックポリマーを、ＧＰＣ（移動相Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ＰＭＭＡスタンダード）で分析したところ、重量平均分子量（Ｍｗ）は５６００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．２０であった。
反応液を酢酸エチルで希釈し、三回水洗後、ＰＧＭＥＡで溶媒置換した。ＤＭＡＥＭＡに対して０．８当量のＢｚＣｌを加えた。さらに、ＰＧＭＥＡとＰＧＭＥの重量比が７対３である混合溶液を、ブロックポリマーの濃度が３５重量％になるように加えた。その後、８０℃で５時間熟成し、分散剤Ｂを得た。
【００６８】
＜組成物の製造＞
【００６９】
（実施例１−２）
窒化ホウ素粒子（昭和電工株式会社製、ＵＨＰ−Ｓ１）９重量部と、実施例１−１で得られた分散剤Ａ２．７重量部と、メチルエチルケトン８８．３重量部を混合した。該混合液を分散機に入れ、下記の条件で分散を行い、組成物Ａを得た。分散開始後、一定時間ごとに、窒化ホウ素粒子の平均粒子径を下記の条件で測定した。分散開始後２時間で、平均粒子径は一定となった。分散開始後２時間の時点における窒化ホウ素微粒子の平均粒子径は、４７０ｎｍであった。
[分散条件]
分散機：アイメックス株式会社製  ＲＢＭ型バッチ式レディーミル
回転数：１５００ｒｐｍ
スラリー量：３０ｇ
分散ビーズ充填量：ジルコニアビーズ（ビーズ径０．１ｍｍ）９０ｇ
[平均粒子径の測定条件]
組成物からサンプリングした分散液を、メチルエチルケトンにより１０倍希釈した後、粒子径分析装置（マルバーン社製、ゼータサイザーナノＳ）を用いて平均粒子径を測定した。
【００７０】
（実施例２−２）
実施例１−１で得られた分散剤Ａのかわりに、実施例２−１で得られた分散剤Ｂを使用する以外は、実施例１−２と同様にして組成物Ｂを得た。分散開始後、一定時間ごとに、窒化ホウ素粒子の平均粒子径を下記の条件で測定した。分散開始後２時間で、平均粒子径は一定となった。分散開始後２時間の時点における窒化ホウ素微粒子の平均粒子径は、４２０ｎｍであった。
【００７１】
（実施例３）
実施例２−２で得られた組成物Ｂ（２５０重量部、窒化ホウ素粒子を２２．５重量部含む）と、シリコーン樹脂（１００重量部：ＫＥ−９７１−Ｕ  信越化学工業社製）と、加硫剤（２重量部：Ｃ−８  信越化学工業社製）を電気熱式高温ロール機（池田機械工業社製）に投入した。５０℃にて１時間混練し、組成物Ｃを得た。得られた組成物Ｃを１７０℃にて、１０分間、プレス成形し、膜厚１ｍｍのシートを得た。得られたシートの熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は、０．４６５であった。
【００７２】
（熱伝導率の測定方法）
熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は、水中置換法を用いて測定した密度（ｋｇ／ｍ３）と、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定した比熱（ｊ／ｋｇ・Ｋ）と、レーザーフラッシュ法熱物性測定装置により測定した熱拡散率（ｍ２／Ｓ）の乗算により算出することができる。
【００７３】
（実施例４）
実施例２−２で得られた組成物Ｂ（５００重量部、窒化ホウ素粒子を４５重量部含む）と、シリコーン樹脂（１００重量部：ＫＥ−９７１−Ｕ  信越化学工業社製）と、加硫剤（２重量部：Ｃ−８  信越化学工業社製）を電気熱式高温ロール機（池田機械工業社製）に投入した。５０℃にて１時間混練し、組成物Ｄを得た。得られた組成物を１７０℃にて、１０分間、プレス成形し、膜厚１ｍｍのシートを得た。得られたシートの熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は、０．６１２であった。
【００７４】
（比較例１）
窒化ホウ素粒子（昭和電工株式会社製、ＵＨＰ−Ｓ１）２５重量部と、シリコーン樹脂（１００重量部：ＫＥ−９７１−Ｕ  信越化学工業社製）と、加硫剤（２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２重量部：Ｃ−８  信越化学工業社製）を電気熱式高温ロール機（池田機械工業社製）に投入した。５０℃にて１時間混練し、組成物を得た。得られた組成物を１７０℃にて、１０分間、プレス成形し、膜厚１ｍｍのシートを得た。得られたシートの熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は、０．４５７であった。
【００７５】
（比較例２）
窒化ホウ素粒子（昭和電工株式会社製、ＵＨＰ−Ｓ１）５０重量部と、シリコーン樹脂（１００重量部：ＫＥ−９７１−Ｕ  信越化学工業社製）と、加硫剤（２重量部：Ｃ−８  信越化学工業社製）を電気熱式高温ロール機（池田機械工業社製）に投入した。５０℃にて１時間混練し、組成物を得た。得られた組成物を１７０℃にて、１０分間、プレス成形し、膜厚１ｍｍのシートを得た。得られたシートの熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は、０．５５２であった。
【国際調査報告】
2016170760.tif 000022
2016170760.tif 000023
2016170760.tif 000024
2016170760.tif 000025
2016170760.tif 000026