(57)【要約】  成形加工時において優れた成形加工性を有し、さらに成形加工後に得られる成形体において耐衝撃特性と剛性のバランス優れるプリフォーム、シート材料および一体化シート材料を提供する。本発明のプリフォームは、下記に示す（Ａ）および（Ｂ）がそれぞれ積層されていることを特徴とする。（Ａ）熱可塑性樹脂（ａ−１）と該熱可塑性樹脂（ａ−１）同じ種類の熱可塑性樹脂からなる繊維またはテープ（ａ−２）により強化された自己強化シート（Ｂ）不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）と熱可塑性樹脂（ｂ−２）により強化された強化シート
2015098470.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とし、かつ下記に示す（Ａ）および（Ｂ）がそれぞれ積層されていることを特徴とするプリフォーム。
（Ａ）熱可塑性樹脂（ａ−１）と該熱可塑性樹脂（ａ−１）と同じ種類の熱可塑性樹脂からなる繊維またはテープ（ａ−２）により強化された自己強化シート
（Ｂ）不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）と熱可塑性樹脂（ｂ−２）からなる強化シート
【請求項２】
前記強化シート（Ｂ）が、前記不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に前記熱可塑性樹脂（ｂ−２）が含浸されたものである、請求項１に記載のプリフォーム。
【請求項３】
前記不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）が、前記熱可塑性樹脂（ｂ−２）と前記自己強化シート（Ａ）との間に配置されてなる、請求項１に記載のプリフォーム。
【請求項４】
前記強化シート（Ｂ）、および前記自己強化シート（Ａ）が複数積層されてなる、請求項１〜３のいずれかに記載のプリフォーム。
【請求項５】
前記不連続炭素繊維の平均繊維長が５０ｍｍ以下である、請求項１〜４のいずれかに記載のプリフォーム。
【請求項６】
前記ランダムマット（ｂ−１）中の前記不連続炭素繊維の分散率が９０％以上であり、前記不連続炭素繊維の配向角度分布の相対度数の最大値が０．２５未満、かつ最小値が０．０９０以上である、請求項１〜５のいずれかに記載のプリフォーム。
【請求項７】
前記強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）はポリオレフィン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアリーレンスルフィド樹脂およびポリエステル樹脂からなる群から選択されるいずれかの樹脂である、請求項１〜６のいずれかに記載のプリフォーム。
【請求項８】
前記強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）はポリオレフィン系樹脂である、請求項７に記載のプリフォーム。
【請求項９】
前記自己強化シート（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）および繊維またはテープ（ａ−２）はいずれもポリオレフィン系樹脂である、請求項１〜８のいずれかに記載のプリフォーム。
【請求項１０】
前記熱可塑性樹脂（ａ−１）のピーク溶融温度が、前記繊維またはテープ（ａ−２）のピーク溶融温度よりも低い、請求項１〜９のいずれかに記載のプリフォーム。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一つに記載のプリフォームを積層一体化したものであるシート材料。
【請求項１２】
前記強化シート（Ｂ）の厚さが５００μｍ以下である、請求項１１に記載のシート材料。
【請求項１３】
請求項１１に記載のシート材料を複数積層し、一体化したものであるシート材料。
【請求項１４】
前記強化シート（Ｂ）の厚さが５００μｍ以下である、請求項１３に記載のシート材料。
【請求項１５】
請求項１１または１２に記載のシート材料と、第２のシート材料とからなる、一体化シート材料。
【請求項１６】
前記第２のシート材料が熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とするシート材料である、請求項１５に記載の一体化シート材料。
【請求項１７】
請求項１３または１４に記載のシート材料と、第２のシート材料とからなる、一体化シート材料。
【請求項１８】
前記第２のシート材料が熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とするシート材料である、請求項１７に記載の一体化シート材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高い剛性と耐衝撃性を両立し、さらに均質性の高いシート状材料を得ることができるプリフォーム、シート材料および一体化シート材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
繊維強化プラスチック（以下、ＦＲＰ：Ｆｉｂｅｒ  Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ  Ｐｌａｓｔｉｃ）は、軽量で優れた力学特性を有しており、これらのＦＲＰに用いられる強化繊維には、有機繊維や無機繊維などが使用されている。この中でも、比強度、比剛性にとりわけ優れ、抜群の軽量性が得られる観点から炭素繊維が好適に用いられており、炭素繊維強化プラスチック（以下、ＣＦＲＰ：Ｃａｒｂｏｎ  Ｆｉｂｅｒ  Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ  Ｐｌａｓｔｉｃ）は軽量で優れた機械特性を有し、スポーツ用途や航空機用途で高い実績を上げており、近年では、風車ブレード、圧力容器、建築補強材料などの産業分野でも適用が進んでいる。また、軽量化の要求が高まっている自動車用途でも、高い注目を集めている。【０００３】
ＦＲＰの代表的な形態として、シート状材料を積層して得られるプリフォームをプレス成形した成形品が挙げられる。このシート状材料を構成する炭素繊維としては、連続した強化繊維を一方向に配列したもの、または織物加工したものが一般的である。このような強化繊維基材を用いた成形品は、高い剛性と軽量化効果を示す。しかしながら、炭素繊維の補強により脆性破壊を示すようになり、耐衝撃性は不足する場合が多い。一方で、耐衝撃特性を向上させる試みとしては、補強繊維に有機繊維を用いることや、熱可塑性樹脂を特定のものとすることが知られているが、剛性が不足する。【０００４】
非特許文献１には、炭素繊維からなる織物基材と自己残留応力を有する自己強化型熱可塑性樹脂を用いて、炭素繊維強化熱可塑性樹脂の引張ひずみを改善する技術が開示されている。しかしながら本技術は引張ひずみの向上を狙ったものであり、衝撃特性については言及されていない。また、いずれの層も連続繊維で強化されており、絞りや曲面形状の賦形は困難である。【０００５】
また、特許文献１にはアラミド繊維のヤーンと自己補強型の熱可塑性樹脂シートの組み合わせからなるプリフォームを用いることにより、防弾チョッキに必要な耐貫通特性を向上させる技術が開示されている。しかし、本技術はアラミド繊維由来の耐貫通特性に特化していることから、剛性が十分ではなかった。【０００６】
特許文献２では、有機繊維と無機繊維を所定量配合した不織布と、これを樹脂によって複合化させた材料が開示されている。本技術は耐衝撃特性、および剛性は十分であるものの、連続繊維を使用するため、絞りや曲面形状等の賦形性に乏しいものであった。【０００７】
特許文献３には、不連続な強化繊維を用いたマット材料と熱可塑性樹脂を用いて、複雑形状に加工可能なシート材料が開示されている。しかしながら、本技術は不連続な強化繊維をリブやボスなどの形状賦形のために用いており、剛性と靭性のバランスは十分とはいえない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特許第５０１３５４３号公報
【特許文献２】特開２０１２−１３９８４１号公報
【特許文献３】特開平２−２３１１２８号公報
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】I.Taketa  et  al,  Interply  hybrid  composites  with  carbon  fiber  reinforced  polypropylene  and  self-reinforced  polypropylene,  Composites  :  Part  A  41,  927-932(2010)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、かかる背景技術の問題点を鑑み、耐衝撃性と力学特性のバランスに優れ、かつ絞りや曲面形状の賦形が可能な、プリフォーム、シート材料および一体化シート材料を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
前記課題を解決するために、本発明は次のいずれかの構成を採用する。
（１）熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とし、かつ下記に示す（Ａ）および（Ｂ）がそれぞれ積層されていることを特徴とするプリフォーム。
（Ａ）熱可塑性樹脂（ａ−１）と該熱可塑性樹脂（ａ−１）と同じ種類の熱可塑性樹脂からなる繊維またはテープ（ａ−２）により強化された自己強化シート
（Ｂ）不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）と熱可塑性樹脂（ｂ−２）からなる強化シート
（２）前記強化シート（Ｂ）が、前記不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に前記熱可塑性樹脂（ｂ−２）が含浸されたものである、（１）に記載のプリフォーム。
（３）前記不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）が、前記熱可塑性樹脂（ｂ−２）と前記自己強化シート（Ａ）との間に配置されてなる、（１）に記載のプリフォーム。
（４）前記強化シート（Ｂ）、および前記自己強化シート（Ａ）が複数積層されてなる、（１）〜（３）のいずれかに記載のプリフォーム。
（５）前記不連続炭素繊維の平均繊維長が５０ｍｍ以下である、（１）〜（４）のいずれかに記載のプリフォーム。
（６）前記ランダムマット（ｂ−１）中の前記不連続炭素繊維の分散率が９０％以上であり、前記不連続炭素繊維の配向角度分布の相対度数の最大値が０．２５未満、かつ最小値が０．０９０以上である、（１）〜（５）のいずれかに記載のプリフォーム。
（７）前記強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）はポリオレフィン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアリーレンスルフィド樹脂およびポリエステル樹脂からなる群から選択されるいずれかの樹脂である、（１）〜（６）のいずれかに記載のプリフォーム。
（８）前記強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）はポリオレフィン系樹脂である、（７）に記載のプリフォーム。
（９）前記自己強化シート（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）および繊維またはテープ（ａ−２）はいずれもポリオレフィン系樹脂である、（１）〜（８）のいずれかに記載のプリフォーム。
（１０）前記熱可塑性樹脂（ａ−１）のピーク溶融温度が、前記繊維またはテープ（ａ−２）のピーク溶融温度よりも低い、（１）〜（９）のいずれかに記載のプリフォーム。
（１１）（１）〜（１０）のいずれか一つに記載のプリフォームを積層一体化したものであるシート材料。
（１２）前記強化シート（Ｂ）の厚さが５００μｍ以下である、（１１）に記載のシート材料。
（１３）（１１）に記載のシート材料を複数積層し、一体化したものであるシート材料。
（１４）前記強化シート（Ｂ）の厚さが５００μｍ以下である、（１３）に記載のシート材料。
（１５）（１１）または（１２）に記載のシート材料と、第２のシート材料とからなる、一体化シート材料。
（１６）前記第２のシート材料が熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とするシート材料である、（１５）に記載の一体化シート材料。
（１７）（１３）または（１４）に記載のシート材料と、第２のシート材料とからなる、一体化シート材料。
（１８）前記第２のシート材料が熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とするシート材料である、（１７）に記載の一体化シート材料。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に開示されるプリフォーム、シート材料および一体化シート材料は、成形加工時の賦型性に優れ、耐衝撃性と剛性のバランスに優れる。とりわけ、ランダムマット中の不連続炭素繊維の平均繊維長、分散率および配向角度分布を満足することにより、前記特性がより均質となり、製品とした際に、炭素繊維を由来とする剛性の発現方向を考慮しなくとも良い、優れたシート材料および形状賦形された成形品を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は、実施の形態１にかかるプリフォームで使用する強化シートの一例を示す模式図である。
【図２】図２は、実施の形態１にかかるプリフォームの例を示す模式図である。
【図３】図３は、実施の形態１にかかるプリフォームにおける不連続炭素繊維の分散状態の一例を示す模式図である。
【図４】図４は、本実施の形態２のシート材料を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマットと熱可塑性樹脂フィルムからなる強化シート（Ｂ−１）と自己強化シート（Ａ）との積層構成の一例を示す模式図である。
【図５】図５は、本実施の形態２のシート材料を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマットに熱可塑性樹脂フィルムが含浸してなる強化シート（Ｂ−２）と自己強化シート（Ａ）との積層構成の一例を示す模式図である。
【図６】図６は、図４または図５に示す積層構成の強化シート（Ｂ−１）または（Ｂ−２）と、自己強化シート（Ａ）とを一体化してなるシート材料の積層構成を示す模式図である。
【図７】図７は、本実施の形態２のシート材料に接着性樹脂（Ｃ）からなるフィルムを貼付したシート材料を示す模式図である。
【図８】図８は、本実施の形態２の変形例における一体化シート材料の一例を示す模式図である。
【図９】図９は、実施例および比較例にて用いる引張せん断試験片を示す斜視図である。
【図１０】図１０は、実施例における自己強化シート（Ａ）と、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）と熱可塑性樹脂（ｂ−２）からなる強化シート（Ｂ）が積層されてなるプリフォームの模式図である。
【図１１】図１１は、実施例における自己強化シート（Ａ）と、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）と熱可塑性樹脂（ｂ−２）からなる強化シート（Ｂ）が積層されてなるプリフォームの模式図である。
【図１２】図１２は、実施例における最外層にランダムマット（ｂ−１）を配置して積層されたプリフォームの模式図である。
【図１３】図１３は、実施例における最外層に強化シートを構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）を配置して積層されたプリフォームの模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
（実施の形態１）
本発明の実施の形態１は、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とし、かつ下記に示す（Ａ）および（Ｂ）がそれぞれ積層されていることを特徴とするプリフォームである。
（Ａ）熱可塑性樹脂（ａ−１）と該熱可塑性樹脂（ａ−１）と同じ種類の熱可塑性樹脂からなる繊維またはテープ（ａ−２）により強化された自己強化シート
（Ｂ）不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）と熱可塑性樹脂（ｂ−２）からなる強化シート
【００１５】
以下に本実施の形態１にかかるプリフォームについて詳しく説明する。
本実施の形態１のプリフォームを構成する自己強化シート（Ａ）は、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とし、前記マトリックス樹脂として使用する熱可塑性樹脂（ａ−１）と同じ種類の熱可塑性樹脂からなる繊維またはテープ（ａ−２）により強化された自己強化シートである。自己強化とは、非特許文献１に記載されているように、強化繊維とマトリックス樹脂とが同種の樹脂からなる複合材料である。
【００１６】
本実施の形態１に用いられる自己強化シート（Ａ）としては、すでに上市されたものを使用することもできる。Ｐｒｏｐｅｘ  Ｆａｂｒｉｃｓ  ＧｍｂＨ製の“Ｃｕｒｖ”（登録商標）や、Ｌａｎｋｈｏｒｓｔ  Ｐｕｒｅ  Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ  ｂ．ｖ．製の“Ｐｕｒｅ”（登録商標）等が例示される。
【００１７】
また、本実施の形態１を構成する自己強化シート（Ａ）は、熱可塑性樹脂（ａ−１）と繊維またはテープ（ａ−２）からなり、前記熱可塑性樹脂（ａ−１）のピーク融解温度が、繊維またはテープ（ａ−２）よりも低いピーク融解温度を有することが好ましい。熱可塑性樹脂（ａ−１）のピーク融解温度が、繊維またはテープ（ａ−２）よりも低いピーク融解温度を有することにより、繊維またはテープ（ａ−２）を完全に溶融させること無く、マトリックス樹脂である熱可塑性樹脂（ａ−１）と一体化することができる。これにより、繊維またはテープ（ａ−２）の特性を損なうこと無く、自己強化シート（Ａ）を形成することができる。繊維またはテープ（ａ−２）と熱可塑性樹脂（ａ−１）の融解温度の差は、例えば繊維またはテープ（ａ−２）の製造時に、材料である熱可塑性樹脂を延伸配向させ、配向化熱可塑性樹脂からなる繊維またはテープとすることで、付与することができる。
【００１８】
ここで、前記自己強化シート（Ａ）を構成する繊維またはテープ（ａ−２）と熱可塑性樹脂（ａ−１）の各々のピーク融解温度は、次のようにして測定することが出来る。まず、自己強化シート（Ａ）を、繊維またはテープ（ａ−２）と熱可塑性樹脂（ａ−１）とに分離する。分離には、カミソリを用いて、自己強化シート（Ａ）の繊維またはテープ面から、該繊維またはテープ（ａ−２）を剥ぎ取る。その後、ＪＩＳ  Ｋ７１２１（１９８７）に規定される「プラスチックの転移温度測定方法」に準拠して、繊維またはテープ（ａ−２）および熱可塑性樹脂（ａ−１）について、融解温度のピーク値を測定する。測定用の試料は、炉内温度５０℃で制御された真空乾燥機中で２４時間以上乾燥させたものを使用し、示差走査熱量測定装置にて、前記規格による融解温度を得て、ピークトップをピーク融解温度とすることができる。
【００１９】
本実施の形態１にかかる自己強化シート（Ａ）に用いる繊維またはテープ（ａ−２）の形態は、自己強化シート（Ａ）を形成すれば特に限定されるものではないが、例えば、織物や、一方向に引き揃えられた連続繊維布を目止めしたもの等が挙げられる。なかでも、織物は生産性、取扱い性の観点から好ましい。
【００２０】
本実施の形態１にかかる自己強化シート（Ａ）に用いる繊維またはテープ（ａ−２）、および熱可塑性樹脂（ａ−１）は、同じ種類の熱可塑性樹脂であれば限定されるものではないが、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）などの結晶性樹脂や、これらの共重合体および変性体等から選ばれる熱可塑性樹脂が挙げられる。中でも、得られるシート材料の軽量性の観点からはポリプロピレン系樹脂が好ましく、剛性の観点からはポリアミド系樹脂が好ましい。耐熱性の観点からは、ポリアリーレンスルフィドが好ましく用いられる。
【００２１】
自己強化シート（Ａ）に用いられる熱可塑性樹脂（ａ−１）として前記群に例示された熱可塑性樹脂中には、本発明の目的を損なわない範囲で、エラストマーあるいはゴム成分などを添加してもよい。
【００２２】
次に、本実施の形態１にかかる強化シート（Ｂ）について説明する。
本実施の形態１にかかる強化シート（Ｂ）は、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）および熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムから構成される強化シート（Ｂ−１）、または不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムが含浸された強化シート（Ｂ−２）である。ここで、ランダムマット（ｂ−１）とは、ランダム配向した不連続炭素繊維から構成される面状体である。
【００２３】
ここで、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）の形態は、炭素繊維のストランドおよび／または単繊維が面状に分散した形態を指し、チョップドストランドマット、抄紙マット、カーディングマット、エアレイドマット、などが例示できる。ストランドとは、複数本の単繊維が並行に配列して集合したものである。ランダムマット（ｂ−１）の形態において、単繊維の分散状態は、通常、規則性を有しない。かかるランダムマット（ｂ−１）の形態とすることで、成形加工性の指標となる形状への賦形性に優れることから、複雑形状への成形が容易となる。
【００２４】
前記不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）の形態として、より好ましいのは、不連続炭素繊維が略単繊維状に分散した面状体である。ここで、略単繊維状に分散するとは、不連続炭素繊維を構成する不連続な炭素繊維のうち、フィラメント数１００本未満の細繊度ストランドが５０質量％以上含まれることを指す。かかる不連続な炭素繊維が略単繊維状に分散していることで、破壊の起点が均一となることで、安定した剛性を得ることができる。一方、フィラメント数の多い繊維束では、その端部がしばしば破壊の起点となり、剛性および、その信頼性に劣る場合がある。かかる観点から、不連続炭素繊維の７０質量％以上がフィラメント数１００本未満の細繊度ストランドにて存在することが好ましい。
【００２５】
本実施の形態１において、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）を構成する炭素繊維としては、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系、レーヨン系、リグニン系、ピッチ系の炭素繊維や、黒鉛繊維を用いることが好ましい。中でもＰＡＮ系の炭素繊維を用いることがより好ましい。また、これらの繊維に表面処理が施されているものであってもよい。表面処理としては、サイジング剤による処理、結束剤による処理、添加剤の付着処理などがある。
【００２６】
ランダムマット（ｂ−１）を構成する不連続炭素繊維の平均繊維長Ｌｗ（平均繊維長Ｌｗは質量平均繊維長Ｌｗを指す）は、５０ｍｍ以下であることが好ましい。質量平均繊維長Ｌｗを、かかる範囲とすることで、後述するランダムマット（ｂ−１）中の不連続炭素繊維の二次元接触角度の調整が容易となる。
【００２７】
質量平均繊維長Ｌｗは、以下の方法で測定することができる。本実施の形態１のプリフォームから得られるシート状材料、または形状賦形された材料を、溶媒に浸漬して熱可塑性樹脂を溶解、またはシート材料等を加熱し熱可塑性樹脂成分を焼失させて不連続炭素繊維を分離する。分離した不連続炭素繊維から、無作為に４００本を選択し、各炭素繊維の長さＬｉを１０μｍ単位まで計測し、長さを測定した４００本の炭素繊維の質量を１００％としたときの、各炭素繊維の質量分率Ｗｉを用いて質量平均を基に下式により算出する。本実施の形態１にかかるランダムマット（ｂ−１）を構成する不連続炭素繊維の質量平均繊維長Ｌｗは、後述の二次元接触角度の調整が容易になる観点から、好ましくは、５０ｍｍ以下、とりわけ好ましくは、２５ｍｍ以下である。質量平均繊維長Ｌｗは次式で表される。
Ｌｗ＝Σ（Ｌｉ×Ｗｉ）（単位：ｍｍ）
・Ｌｉ：測定した繊維長（ｉ＝１、２、３、・・・４００）（単位：ｍｍ）
・Ｗｉ：繊維長Ｌｉの炭素繊維の質量分率（ｉ＝１、２、３、・・・４００）（単位：質量％）。
【００２８】
本実施の形態１における強化シート（Ｂ）の熱可塑性樹脂（ｂ−２）としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィンや、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）などの結晶性樹脂や、これらの共重合体および変性体等から選ばれる熱可塑性樹脂が挙げられる。中でも、得られるシート材料の軽量性の観点からはポリプロピレン系樹脂が好ましく、剛性の観点からはポリアミド系樹脂が好ましい。耐熱性の観点からは、ポリフェニレンスルフィドが好ましく用いられる。
本実施の形態１のプリフォームにおいて、強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）、および自己強化シート（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）は、特に限定されないが、本実施の形態１のプリフォームを一体成形する際の成形温度において、各熱可塑性樹脂が溶融または軟化することが好ましい。このような樹脂を選択することで、ランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）および（ａ−１）が含浸し、ランダムマット（ｂ―１）を介した層間を形成し、自己強化シート（Ａ）と強化シート（Ｂ）との間に強固な機械的接合を発現することができる。本実施の形態１のプリフォームにおいて、強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）、ならびに自己強化シート（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）および繊維またはテープ（ａ−２）のいずれもがポリオレフィン樹脂であることがとりわけ好ましい。
【００２９】
強化シート（Ｂ）に用いられる熱可塑性樹脂（ｂ−２）として前記群に例示された熱可塑性樹脂には、本発明の目的を損なわない範囲で、エラストマーあるいはゴム成分などを添加してもよい。
【００３０】
自己強化シート（Ａ）および強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）および（ｂ−２）としてポリオレフィン系樹脂を使用する場合、接着性の観点から、反応性官能基を含むことが好ましい。なかでも、カルボキシル基、酸無水物基、水酸基、エポキシ基、アミノ基、カルボジイミド基から選択される少なくとも１種で変性されてなるポリオレフィン系樹脂であることが好ましい。とりわけ好ましくは、酸無水物基で変性されたポリオレフィン系樹脂である。自己強化シート（Ａ）および強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）および（ｂ−２）としてポリアミド系樹脂を使用する場合、融点、および接着性の観点から共重合体を好ましく用いることができる。共重合体の中でも、３元共重合ポリアミド樹脂が好ましい。自己強化シート（Ａ）および強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）および（ｂ−２）として好ましいポリアミド樹脂としては、ポリアミド１２、ポリアミド６１０、ポリアミド６／６６／６１０が挙げられる。とりわけ好ましくは、接着性の観点から、３元共重合体ポリアミド６／６６／６１０である。
【００３１】
本実施の形態１における不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）を製造する方法としては、以下の方法が挙げられる。不連続炭素繊維を空気流にて分散マット化するエアレイド法や炭素繊維を機械的にくし削りながら形成してマット化するカーディング法などの乾式プロセス、炭素繊維を水中にて攪拌して抄紙するラドライト法による湿式プロセスを公知技術として挙げることができる。特に、本発明で用いる不連続炭素繊維はフィラメントの分散に優れることから湿式プロセスで製造することが好ましい。
【００３２】
かかる強化シート（Ｂ）を作製する方法としては、例えば、不連続炭素繊維を予め、単繊維状に分散した不連続炭素繊維からランダムマット（ｂ−１）を製造しておき、得られた不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）にフィルム状の熱可塑性樹脂（ｂ−２）を厚み方向に積層する方法がある。また、積層の構成は、本発明の効果を損なわない範囲であれば、適宜、所望する衝撃特性と剛性のバランスや、使用用途に応じて変更しても良い。例えば、図１−（ａ）に示すように、不連続炭素繊維からなるランダムマット１１に、フィルム状の熱可塑性樹脂１２を重ね合わせて強化シート１３Ａとしても良いし、その逆に、図１−（ｂ）に示すように、フィルム状の熱可塑性樹脂１２に不連続炭素繊維からなるランダムマット１１を重ね合わせて強化シート１３Ｂとしてもよい。また、図１−（ｃ）に示すように、不連続炭素繊維からなるランダムマット１１の厚み方向の両面にフィルム状の熱可塑性樹脂１２を配置して強化シート１３Ｃとしても良い。言い換えれば、強化シート（Ｂ）において、所望する不連続炭素繊維の体積割合にあわせて、フィルム状の熱可塑性樹脂（ｂ−２）が積層されていれば良く、好ましくは、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）へのフィルム状の熱可塑性樹脂（ｂ−２）の含浸性が容易になる観点から、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）とフィルム状の熱可塑性樹脂（ｂ−２）を交互ないし、厚み方向に対称となるように積層する方法が好ましく例示できる。
【００３３】
本実施の形態１にかかる強化シート（Ｂ）の場合には、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に、熱可塑性樹脂（ｂ−２）を含浸させることもできる。含浸させる方法としては、前記不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）を用いて、フィルム状の熱可塑性樹脂（ｂ−２）が溶融ないし軟化する温度以上に加熱された状態で圧力を付与し、溶融した熱可塑性樹脂（ｂ−２）を不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に含浸させることで、本実施の形態１におけるシート状の強化シート（Ｂ−２）を得ることができる。具体的には、図１−（ａ）および図１−（ｂ）に示したように、不連続炭素繊維からなるランダムマット１１の厚み方向の一方の側にフィルム状の熱可塑性樹脂１２を配置した状態で、熱可塑性樹脂１２を溶融する温度に加熱するとともに加圧して含浸させる方法、図１−（ｃ）に示したように、不連続炭素繊維からなるランダムマット１１をフィルム状の熱可塑性樹脂１２で挟み込んだ後に、熱可塑性樹脂１２が溶融する温度にて加圧して含浸させる方法、が例示できる。
【００３４】
ここで強化シート（Ｂ）における、不連続炭素繊維の体積割合は、剛性と耐衝撃性、ならびに成形加工性のバランスの向上の観点から、１０〜４０体積％の範囲であることが好ましい。さらに好ましくは、成形加工性を考慮し、１５〜３０体積％であり、とりわけ好ましくは、１５〜２５体積％である。
【００３５】
また、上記した熱可塑性樹脂（ｂ−２）がランダムマット（ｂ−１）に含浸された強化シート（Ｂ−２）を実現するための設備としては、圧縮成形機、ダブルベルトプレス、カレンダーロールを好適に用いることができる。バッチ式の場合は前者であり、加熱用と冷却用の２機を並列した間欠プレスシステムとすることで生産性の向上が図れる。連続式の場合は後者であって、ロールからロールへの加工を容易におこなうことができ、連続生産性に優れる。
【００３６】
本実施の形態１のプリフォームにおいて、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）が、熱可塑性樹脂（ｂ−２）と自己強化シート（Ａ）の間に配置されてなることが好ましい。このような配置とすることで、熱可塑性樹脂（ｂ−２）と自己強化シート（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）の双方が、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に含浸し、強化シート（Ｂ）と自己強化シート（Ａ）の層間が繊維強化されたシート状材料および形状賦形された材料を得ることが可能となり、シート状材料および形状賦形された材料として高い力学特性を発現しうる。すなわち、層間が不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）を介して一体化されるため、熱可塑性樹脂（ｂ−２）と、自己強化シート（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）および繊維またはテープ（ａ−２）が同じ種類の熱可塑性樹脂でなくても一体化可能である。
【００３７】
本実施の形態１のプリフォームにおいて、自己強化シート（Ａ）および強化シート（Ｂ）が複数積層されてなることが好ましい。例えば、図２−（ａ）に示すような最外層に強化シート１３Ａおよび１３Ｂを、内層に自己強化シート１５が配置されるように積層したプリフォーム１０Ａや、図２−（ｂ）に示すような最外層に自己強化シート１５を、内層に不連続炭素繊維からなるランダムマットに熱可塑性樹脂が含浸された強化シート１３を積層したサンドイッチ構造（３層構造）の積層構成をとるプリフォーム１０Ｂが挙げられる。このときの積層数は、特に限定はされないが、積層工程の作業性の観点から３０層以下が好ましく、より好ましくは２０層以下である。また、図２−（ｃ）に示すように、本実施の形態１のプリフォーム１０Ｃは、強化シート１３Ａおよび/または１３Ｂと自己強化シート１５が交互に積層されている必要はなく、積層の構成は本発明の効果を損なわない範囲であれば、適宜、所望する衝撃特性と剛性のバランスや、使用用途に応じて変更しても良い。例えば、一方の最外層では耐衝撃性を、もう一方の最外層では強度を必要とする場合、図２−（ｄ）に示すように、一方の最外層側に耐衝撃性に優れた自己強化シート１５を配置し、もう一方の最外層に力学特性に優れた強化シート１３Ａを配置した厚み方向に非対称的な積層構成を有するプリフォーム１０Ｄでも良い。得られる成形体の反りの観点からは、厚み方向に対して対称となるように積層する方法が好ましく例示できる。また強化シート（Ｂ）を構成するランダムマット（ｂ−１）および熱可塑性樹脂（ｂ−２）と自己強化シート（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）および繊維またはテープ（ａ−２）の積層構成についても、同様のことが言える。
【００３８】
本実施の形態１にかかるプリフォームにおいて、ランダムマット（ｂ−１）中の不連続炭素繊維の分散率は、９０％以上であることが好ましい。不連続炭素繊維の分散率が９０％以上の場合、炭素繊維のほとんどが単繊維の状態で存在し、炭素繊維が高いアスペクト比を有しつつ均一に存在するため、力学特性および耐衝撃性に優れる。
【００３９】
本実施の形態１において、不連続炭素繊維の分散率とは、不連続炭素繊維の単繊維と該不連続炭素繊維と接触する別の不連続炭素繊維の単繊維とで形成される二次元接触角度を、０°から９０°までの鋭角側で計測した際に、１°以上である炭素繊維の単繊維の数割合である。
【００４０】
この分散率が９０％以上であるということは、炭素繊維の強度・弾性率を有効に活用できることにつながり、力学特性が向上する。また、ランダムマット（ｂ−１）への熱可塑性樹脂（ｂ−２）の含浸が容易となり、ボイドの発生を低下させることができる。より好ましい炭素繊維の分散状態としては、分散率が９６％以上である。
【００４１】
ここで、不連続炭素繊維の二次元接触角度とは、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）における、不連続炭素繊維の単繊維と該不連続炭素繊維と接触する別の不連続炭素繊維の単繊維とで形成される角度のことであり、接触する単繊維同士が形成する角度のうち、０°以上９０°以下の鋭角側の角度と定義する。この二次元接触角度について、図面を用いてさらに説明する。図３−（ａ）、図３−（ｂ）は本発明における一実施態様であって、ランダムマット中の炭素繊維を、面方向（図３−（ａ））および厚み方向（図３−（ｂ））から観察した場合の模式図である。図３−（ａ）、図３−（ｂ）において、１、２、３、４、５、および６は、個別の不連続炭素繊維（単繊維）である。図３−（ａ）、（ｂ）中の単繊維１と接触する単繊維との間の二次元接触角度を測定する場合、単繊維１は図３−（ａ）では単繊維２〜６と交わって観察されるが、図３−（ｂ）では単繊維１は単繊維５および６とは接触していない。したがって、基準となる単繊維１について、二次元接触角度の評価対象となるのは単繊維２〜４であり、単繊維１と単繊維２、単繊維１と単繊維３、単繊維１と単繊維４とがそれぞれなす角度を測定する。単繊維１と単繊維２とがなす二次元接触角度は、単繊維１および単繊維２が形成する２つの角度のうち、０°以上９０°以下の鋭角側の角度θである。繊維分散率は次式により表される。
Ｐ＝ｎ／Ｎ×１００（単位：％）
Ｐ：繊維分散率
ｎ：接触角度が１°以上である炭素繊維の単繊維の総数
Ｎ：接触角度を計測した炭素繊維の単繊維の総数
【００４２】
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維の二次元接触角度を測定する方法に特に制限はないが、材料端部を避け、できるだけ中央近辺で、さらに厚み変化がない部分を用いて測定することが好ましい。
【００４３】
二次元接触角度の測定方法としては、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）、またはランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）を含浸した強化シート（Ｂ−２）に透過光を利用して不連続炭素繊維を観察する方法が例示できる。例えば、強化シート（Ｂ−２）の場合は、薄くスライスすることにより、炭素繊維を観察しやすくすることができ、その表面から炭素繊維を観察する方法が例示できる。この場合、強化シート（Ｂ−２）の表面を研磨して不連続炭素繊維を露出させると、より炭素繊維を観察しやすくなる。
【００４４】
本実施の形態１のプリフォームにおいて、ランダムマット（ｂ−１）を構成する不連続炭素繊維の二次元配向角度分布の相対度数の最大値が０．２５未満、かつ最小値が０．０９０以上であることが、力学特性および耐衝撃特性の均質性の観点から好ましい。不連続炭素繊維の二次元配向角度度数分布の相対度数とは、不連続炭素繊維の二次元配向角度分布を表す指標である。
【００４５】
本実施の形態１において、ランダムマット（ｂ−１）を構成する不連続炭素繊維の二次元配向角度度数分布における３０°刻みの相対度数の最大値および最小値は、次の方法で算出する。不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）、またはランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）を含浸した強化シート（Ｂ−２）中の不連続炭素繊維から無作為に４００本の不連続炭素繊維の単繊維を選び出し、角度の基準とする基準直線を任意に１本設定し、基準直線に対する選び出した炭素繊維の単繊維の配向方向のなす角度（以下、二次元配向角度αｉと略す。）を全て測定する。二次元配向角度αｉは、基準直線に対して反時計回りの方向の角度を測定した、０°以上１８０°未満の角度のこととする。４００本の炭素繊維の単繊維のある基準線からの二次元配向角度αｉを用いて、３０°刻みの炭素繊維の二次元配向角度相対度数分布を作成し、その最大値および最小値を、炭素繊維の二次元配向角度度数分布における３０°刻みの相対度数の最大値および最小値とした。
【００４６】
無作為に選び出す不連続炭素繊維本数を４００本以上とすれば、炭素繊維の二次元配向角度度数分布における３０°刻みの相対度数の最大値および最小値は、ほぼ変化がなくなる。また、不連続炭素繊維の二次元配向角度度数分布における３０°刻みの相対度数の最大値および最小値を測定する部分に特に制限はないが、シート材料の端部を避け、できるだけ中央近辺で、厚み変化がない部分を用いて測定することが好ましい。不連続炭素繊維の二次元配向角度度数分布における３０°刻みの相対度数の最大値および最小値が０．１７であると、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）または強化シート（Ｂ）中の炭素繊維が完全にランダム配置していることを意味する。二次元配向角度αｉは、基準直線に対して反時計回りの方向の角度を測定し、０°以上１８０°未満の角度のこととした。この配向角度αｉの３０°刻みの相対度数は、次式により求めた。
相対度数の最大値＝ＮＭＡＸ／４００
相対度数の最小値＝ＮＭＩＮ／４００
・αｉ：測定した二次元配向角度（ｉ＝１、２、・・、４００）
・Ｎ３０：配向角度αｉが０°以上３０°未満の炭素繊維の本数
・Ｎ６０：配向角度αｉが３０°以上６０°未満の炭素繊維の本数
・Ｎ９０：配向角度αｉが６０°以上９０°未満の炭素繊維の本数
・Ｎ１２０：配向角度αｉが９０°以上１２０°未満の炭素繊維の本数
・Ｎ１５０：配向角度αｉが１２０°以上１５０°未満の炭素繊維の本数
・Ｎ１８０：配向角度αｉが１５０°以上１８０°未満の炭素繊維の本数
・ＮＭＡＸ：上記、Ｎ３０〜Ｎ１８０の中の最大値
・ＮＭＩＮ：上記、Ｎ３０〜Ｎ１８０の中の最小値
【００４７】
具体的に不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）、および不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）が含浸した強化シート（Ｂ−１）から二次元配向角度を測定する方法は、例えば、表面から不連続炭素繊維の配向を観察する方法が例示できる。シート状の強化シート（Ｂ−２）の場合、シート表面を研磨して不連続炭素繊維を露出させることで、より炭素繊維を観察しやすくなるため好ましい。また、前記ランダムマット（ｂ−１）またはシート状の強化シート（Ｂ−２）に透過光を利用して炭素繊維の配向を観察する方法が例示できる。シート状の強化シート（Ｂ−２）の場合は、シートを薄くスライスすることで、より炭素繊維を観察しやすくなるため好ましい。
【００４８】
上記方法で測定が困難な場合には、強化シート（Ｂ−２）中の不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）の構造を崩さないように熱可塑性樹脂（ｂ−２）を除去した後に不連続炭素繊維の配向を観察する方法が例示できる。例えば、強化シート（Ｂ−２）を２枚のステンレス製メッシュに挟み、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）が動かないようにネジなどで固定してから熱可塑性樹脂（ｂ−２）を焼き飛ばし、得られるランダムマット（ｂ−１）を光学顕微鏡で観察して測定することができる。
【００４９】
本実施の形態１のプリフォームを構成する強化シート（Ｂ）が、ランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）が含浸された強化シート（Ｂ−２）である場合、強化シート（Ｂ−２）の厚さは、５００μｍ以下であることが好ましい。強化シート（Ｂ−２）の厚さが５００μｍ以下である場合、本発明のシート材料を成形する際、シート材料の積層構成の自由度が向上し、これによりシート材料の力学特性と耐衝撃性のバランスを調整することができる。より好ましくは、強化シート（Ｂ−２）の厚さは、３００μｍ以下である。
【００５０】
本実施の形態１のプリフォームを、シート状材料および形状賦形された材料に成形する方法としては、例えば、加熱および加圧機構を有するプレス成形法が例示できる。プレス成形法としては、ホットプレス成形、スタンピング成形やヒートアンドクール成形等が例示できるが、これらプレス成形方法のうち、成形サイクルを早めて生産性を高める観点からは、スタンピング成形ないしヒートアンドクール成形が好ましい。
【００５１】
本実施の形態１のプリフォームには、その用途に応じて、更に充填材、導電性付与材、難燃剤、顔料、染料、滑剤、離型剤、相溶化剤、分散剤、結晶核剤、可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、着色防止剤、紫外線吸収剤、流動性改質剤、発泡剤、抗菌剤、制振剤、防臭剤、摺動性改質剤、帯電防止剤等を添加しても良い。
【００５２】
本実施の形態１のプリフォームを用いて成形されたシート状材料および形状賦形された材料は、各種部材、部品の構成要素として用いることができる。例えば、電気、電子機器部品、自動車、二輪車用構造部品、航空機用部品、日用品が挙げられる。力学特性の観点から、本発明のプリフォームを用いて成形されたシート状材料および形状賦形された材料は、自動車内外装、電気・電子機器筐体、日用品に好ましく用いることができる。
【００５３】
（実施の形態２）
本発明の実施の形態２は、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とし、かつ（Ａ）および（Ｂ）がそれぞれ積層一体化されていることを特徴とするシート材料である。
（Ａ）熱可塑性樹脂（ａ−１）と同じ種類の熱可塑性樹脂からなる繊維またはテープ（ａ−２）により強化された自己強化シート
（Ｂ）不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）による強化シート
【００５４】
本実施の形態２のシート材料は、力学特性と耐衝撃性のバランスに優れ、かつ、賦形性に優れる。ここで、本実施の形態２に記載の力学特性とは、弾性率や強度など静的な力学試験から得られる材料の物性値のことを指し、動的な力学試験から得られる耐衝撃性と区別される。
【００５５】
本実施の形態２のシート材料を構成する自己強化シート（Ａ）は、実施の形態１と同様に、熱可塑性樹脂（ａ−１）をマトリックス樹脂とし、前記マトリックス樹脂として使用する熱可塑性樹脂（ａ−１）と同じ種類の熱可塑性樹脂からなる繊維またはテープ（ａ−２）により強化された自己強化シートである。自己強化とは、非特許文献１に記載されているように、強化繊維とマトリックス樹脂とが同種の樹脂からなる複合材料である。
【００５６】
本実施の形態２に用いられる自己強化シート（Ａ）としては、実施の形態１で用いる自己強化シート（Ａ）と同様のものを使用することができる。
【００５７】
本実施の形態２にかかる自己強化シート（Ａ）は、実施の形態１と同様に、繊維またはテープ（ａ−２）と、マトリックス樹脂である熱可塑性樹脂（ａ−１）からなり、前記熱可塑性樹脂（ａ−１）のピーク融解温度が、繊維またはテープ（ａ−２）よりも低いピーク融解温度を有することが好ましい。前記熱可塑性樹脂（ａ−１）のピーク融解温度が、前記繊維またはテープ（ａ−２）よりも低いピーク融解温度を有することにより、繊維またはテープ（ａ−２）を完全に溶融させること無く、マトリックス樹脂である熱可塑性樹脂（ａ−１）と一体化することができる。これにより、繊維またはテープ（ａ−２）の特性を損なうこと無く、自己強化シート（Ａ）を形成することができる。前記繊維またはテープ（ａ−２）と熱可塑性樹脂（ａ−１）の融解温度の差は、例えば繊維またはテープ（ａ−２）の製造時に、材料である熱可塑性樹脂を延伸配向させ、配向化熱可塑性樹脂からなる繊維またはテープとすることで、付与することができる。
【００５８】
自己強化シート（Ａ）を構成する繊維またはテープ（ａ−２）と熱可塑性樹脂（ａ−１）の各々のピーク融解温度は、実施の形態１と同様にして測定することができる。
【００５９】
本実施の形態２にかかる自己強化シート（Ａ）に用いる繊維またはテープ（ａ−２）の形態は、自己強化シート（Ａ）を形成すれば特に限定されるものではないが、例えば、織物や、一方向に引き揃えられた連続繊維布を目止めしたもの等が挙げられる。なかでも、織物は生産性、取扱い性の観点から好ましい。
【００６０】
本実施の形態２にかかる自己強化シート（Ａ）に用いる繊維またはテープ（ａ−２）、および熱可塑性樹脂（ａ−１）は、同じ種類の熱可塑性樹脂であれば限定されるものではないが、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）などの結晶性樹脂や、これらの共重合体および変性体等から選ばれる熱可塑性樹脂が挙げられる。中でも、得られるシート材料の軽量性の観点からはポリプロピレン系樹脂が好ましく、剛性の観点からはポリアミド系樹脂が好ましい。耐熱性の観点からは、ポリアリーレンスルフィドが好ましく用いられる。
【００６１】
自己強化シート（Ａ）に用いられる熱可塑性樹脂として前記群に例示された熱可塑性樹脂中には、本発明の目的を損なわない範囲で、エラストマーあるいはゴム成分などを添加してもよい。
【００６２】
本実施の形態２に係る強化シート（Ｂ）は、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）および熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムから構成される強化シート（Ｂ−１）、または不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムが含浸された強化シート（Ｂ−２）である。不連続炭素繊維としては、連続した炭素繊維をカットしたチョップド炭素繊維を使用することができる。ここで、ランダムマット（ｂ−１）とは、ランダム配向した不連続炭素繊維から構成される面状体である。
【００６３】
ランダムマット（ｂ−１）の形態として、より好ましいのは、不連続炭素繊維が略単繊維状に分散した面状体である。ここで、略単繊維状に分散するとは、ランダムマット（ｂ−１）を構成する不連続炭素繊維のうち、フィラメント数１００本未満のストランドが５０質量％以上含まれることを指す。不連続炭素繊維が略単繊維状に分散していることで、破壊の起点が均一となり、安定した剛性を得ることができる。一方、フィラメント数が１００本以上のストランドでは、その端部がしばしば破壊の起点となり、剛性およびその信頼性に劣る場合がある。かかる観点から、不連続炭素繊維の７０質量％以上がフィラメント数１００本未満のストランドにて存在することが好ましい。
【００６４】
本実施の形態２にかかる強化シート（Ｂ−１）および（Ｂ−２）を構成するランダムマット（ｂ−１）は、不連続炭素繊維のストランドおよび／または単繊維が面状に分散した形態であり、チョップドストランドマット、抄紙マット、カーディングマット、エアレイドマット、などが例示できる。ストランドとは、複数本の単繊維が並行に配列して集合したものである。ランダムマット（ｂ−１）の形態において、ストランドおよび／または単繊維の分散状態は、通常、規則性を有しない。かかるランダムマット（ｂ−１）の形態とすることで、成形加工性の指標となる形状への賦形性に優れることから、複雑形状への成形が容易となる。
【００６５】
本実施の形態２にかかる強化シート（Ｂ−１）および（Ｂ−２）において、ランダムマット（ｂ−１）を構成する炭素繊維および熱可塑性樹脂（ｂ−２）としては、実施の形態１と同様のものを用いることができる。本実施の形態２のシート材料において、強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）、および自己強化シート（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）は、特に限定されないが、シート材料を一体成形する際の成形温度において、各熱可塑性樹脂が溶融または軟化することが好ましい。このような樹脂を選択することで、ランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）および（ａ−１）が含浸し、ランダムマット（ｂ―１）を介した層間を形成し、自己強化シート（Ａ）と強化シート（Ｂ）との間に強固な機械的接合を発現することができる。本実施の形態２のシート材料において、強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）、ならびに自己強化シート（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−１）および繊維またはテープ（ａ−２）のいずれもがポリオレフィン樹脂であることがとりわけ好ましい。
【００６６】
強化シート（Ｂ）に用いられる熱可塑性樹脂（ｂ−２）として前記群に例示された熱可塑性樹脂には、本発明の目的を損なわない範囲で、エラストマーあるいはゴム成分などを添加してもよい。
【００６７】
本実施の形態２の強化シート（Ｂ−１）および（Ｂ−２）に用いる不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）を製造する方法としては、実施の形態１と同様の方法が挙げられる。本実施の形態２で用いる不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）は、フィラメントの分散に優れることから湿式プロセスで製造することが好ましい。
【００６８】
強化シート（Ｂ−１）を作製する場合では、例えば、不連続炭素繊維を予め、単繊維状に分散したランダムマット（ｂ−１）を製造しておき、該ランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムを厚み方向に積層する方法がある。また、積層構成は本発明の効果を損なわない範囲であれば、適宜、所望する耐衝撃特性と剛性のバランスや、使用用途に応じて変更しても良い。例えば、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂フィルム（ｂ−２）を重ね合わせても良いし、その逆に、熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムにより前記ランダムマット（ｂ−１）を重ね合わせてもよい。また、前記ランダムマット（ｂ−１）の厚み方向の両面に熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムを配置しても良い。
【００６９】
一方、本発明の強化シート（Ｂ−２）の場合には、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムを含浸させる。含浸させる方法としては、前記ランダムマット（ｂ−１）に、熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムが溶融ないし軟化する温度以上に加熱された状態で圧力を付与し、溶融した熱可塑性樹脂（ｂ−２）を前記ランダムマット（ｂ−１）に含浸させることで、強化シート（Ｂ−２）を得ることができる。具体的には、前記ランダムマット（ｂ−１）の厚み方向の一方の側に熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムを配置した状態で、熱可塑性樹脂（ｂ−２）を溶融する温度に加熱するとともに加圧して含浸させる方法や、熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムを前記ランダムマット（ｂ−１）の厚み方向の両面に配置して挟み込んだ後に、熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムが溶融する温度にて加熱するとともに圧力を付与する方法が例示できる。
【００７０】
ここで、強化シート（Ｂ−１）および（Ｂ−２）における、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）の体積割合は、剛性と耐衝撃性、ならびに成形加工性のバランスの観点から、１０〜４０体積％の範囲であることが好ましい。さらに好ましくは、１５〜３０体積％であり、とりわけ好ましくは、１５〜２５体積％である。
【００７１】
本実施の形態２は、上述した強化シート（Ｂ−１）および（Ｂ−２）に自己強化シート（Ａ）を積層、一体化することでシート材料とする。図４は、本実施の形態２のシート材料を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマットと熱可塑性樹脂のフィルムからなる強化シート（Ｂ−１）と自己強化シート（Ａ）との積層構成の一例を示す模式図である。図５は、本実施の形態２のシート材料を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマットに熱可塑性樹脂のフィルムが含浸してなる強化シート（Ｂ−２）と自己強化シート（Ａ）との積層構成の一例を示す模式図である。
【００７２】
本実施の形態２のシート材料において、図４に示すように、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）（図４中符号１１で示す）は、積層単位として含まれていれば良く、好ましくは熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルム（図４中符号１２で示す）と近接して配置される。さらに、自己強化シート（Ａ）（図４中符号１５で示す）、ランダムマット（ｂ−１）（図４中符号１１で示す）および熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルム（図４中符号１２で示す）の積層位置は、図４に示すプリフォーム１０Ｌの積層構成に限らず所望する特性バランスに応じて、配置することができる。
【００７３】
本実施の形態２のシート材料において、図５に示すように、不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）に熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムが含浸された強化シート（Ｂ−２）（図５中符号１３で示す）は、積層単位として含まれていれば良く、さらに自己強化シート（Ａ）（図５中符号１５で示す）、および強化シート（Ｂ−２）（図５中符号１３で示す）の積層配置は、図５に示すプリフォーム１０Ｍの積層構成に限らず所望する特性のバランスに応じて、配置することができる。
【００７４】
図４または図５に示す積層構成の強化シート（Ｂ−１）または（Ｂ−２）と、自己強化シート（Ａ）とを一体化することにより、実施の形態２にかかるシート材料２０を得ることができる。図６は、図４または図５示す積層構成の強化シート（Ｂ−１）または（Ｂ−２）と、自己強化シート（Ａ）とを一体化してなるシート材料の積層構成を示す模式図である。本実施の形態２のシート材料２０は、図６に示すように、不連続炭素繊維からなるランダムマットおよび熱可塑性樹脂のフィルムから構成される強化シート１３と、熱可塑性樹脂と繊維またはテープとから構成される自己強化シート１５とが複数積層され、自己強化シート１５を最外層となるよう両面に配置し、その内側に強化シート１３、さらにその内部に３枚の自己強化シート１５が配置されている。図６に示すシート材料２０の積層数は７であるが、これに限定されるものではない。積層数は、積層工程の作業性の観点から３０層以下が好ましく、より好ましくは２０層以下である。強化シート１３と自己強化シート１５は交互に積層されていてもよく、積層の構成は本発明の効果を損なわない範囲であれば、適宜、所望する衝撃特性と剛性のバランスや、使用用途に応じて変更しても良い。例えば、一方の最外層では耐衝撃性を、もう一方の最外層では強度を必要とする場合、一方の最外層側に耐衝撃性に優れた自己強化シート１５を配置し、もう一方の最外層に力学特性に優れた強化シート１３を配置した厚み方向に非対称的な積層構成を有するシート材料としても良い。得られる成形体の反りの観点からは、厚み方向に対して対称となるように積層する方法が好ましく例示できる。
【００７５】
本実施の形態２にかかるシート材料は、強化シート（Ｂ−１）および（Ｂ−２）に自己強化シート（Ａ）を積層、一体化することでシート材料とすることができるが、熱可塑性樹脂（ａ−１）、繊維またはテープ（ａ−２）、ランダムマット（ｂ−１）、熱可塑性樹脂（ｂ−２）を積層し、熱可塑性樹脂（ａ−１）および（ｂ−２）を、繊維またはテープ（ａ−２）およびランダムマット（ｂ−１）に含浸させるプロセスと、シート材料を一体化するプロセスを同時に行ってもよい。また、自己強化シート（Ａ）および強化シート（Ｂ）のマトリックス樹脂として同じ種類の熱可塑性樹脂を使用する場合（熱可塑性樹脂（ａ−１）と（ｂ−２）が同じ場合）、繊維またはテープ（ａ−２）またはランダムマット（ｂ−１）のどちらか一方のみにあらかじめマトリックス樹脂を含浸させ、一体化することもできる。
【００７６】
積層、一体化されたシート材料を実現するための設備としては、圧縮成形機、ダブルベルトプレス、カレンダーロールを好適に用いることができる。バッチ式の場合は前者であり、加熱用と冷却用の２機を並列した間欠プレスシステムとすることで生産性の向上が図れる。連続式の場合は後者であって、ロールからロールへの加工を容易におこなうことができ、連続生産性に優れる。
【００７７】
本実施の形態２に用いられるランダムマット（ｂ−１）を構成する不連続炭素繊維の平均繊維長Ｌｗ（平均繊維長Ｌｗは質量平均繊維長Ｌｗを指す）は、実施の形態１と同様に、５０ｍｍ以下であることが好ましい。平均繊維長Ｌｗを、かかる範囲とすることで、後述するランダムマット（ｂ−１）中の不連続炭素繊維の二次元接触角度の調整が容易となる。
本実施の形態２のシート材料中の不連続炭素繊維の平均繊維長Ｌｗは、実施の形態１と同様の方法で測定することができる。
【００７８】
本実施の形態２にかかるシート材料において、ランダムマット（ｂ−１）中の不連続炭素繊維の分散率は、９０％以上であることが好ましい。不連続炭素繊維の分散率が９０％以上の場合、炭素繊維のほとんどが単繊維の状態で存在し、炭素繊維が高いアスペクト比を有しつつ均一に存在するため、力学特性および耐衝撃性に優れる。より好ましい不連続炭素繊維の分散状態としては、分散率が９６％以上である。
【００７９】
実施の形態２において、不連続炭素繊維の分散率は、不連続炭素繊維の単繊維と該炭素繊維と接触する別の不連続炭素繊維の単繊維とがなす二次元接触角度を、０°から９０°までの鋭角側で計測した際に、１°以上である炭素繊維の単繊維の数割合である。かかる不連続炭素繊維の分散率は次式により表される。
Ｐ＝ｎ／Ｎ×１００（単位：％）
・Ｐ：繊維分散率
・ｎ：接触角度が１°以上である不連続炭素繊維（単繊維）の総数
・Ｎ：接触角度を計測した不連続炭素繊維（単繊維）の総数
【００８０】
二次元接触角度は実施の形態１で定義したとおりであり、実施の形態１に記載の方法により測定することができる。
【００８１】
本実施の形態２のシート材料において、ランダムマット（ｂ−１）を構成する不連続炭素繊維の二次元配向角度分布の相対度数の最大値が、０．２５未満かつ最小値が０．０９０以上であることが、力学特性および耐衝撃特性の均質性の観点から好ましい。不連続炭素繊維の二次元配向角度度数分布の相対度数とは、不連続炭素繊維の二次元配向角度分布を表す指標である。
【００８２】
本実施の形態２のシート材料において、不連続炭素繊維の二次元配向角度分布の相対度数の最大値および最小値は、実施の形態１に記載の方法で算出すればよい。
【００８３】
本実施の形態２のシート材料は、強化シート（Ｂ）の厚さが、５００μｍ以下である場合、シート材料の積層構成の自由度が向上し、かかるシート材料の力学特性と耐衝撃性のバランスがより優れるため好ましい。より好ましくは、前記強化シート（Ｂ）の厚さは、３００μｍ以下である。
【００８４】
本実施の形態２のシート材料には、その用途に応じて、実施の形態１と同様の添加剤を添加することができる。
【００８５】
本実施の形態２のシート材料の積層構成としては、特に制限は無く、力学特性、耐衝撃性、賦形性、または意匠性等の観点から、所望の積層構成を選択できる。例えば、自己強化シート（Ａ）を最外層に配置することで表面外観に優れたシート材料を得ることができる。また、強化シート（Ｂ）を最外層またはその近傍に配置することで、力学特性の中でも剛性に優れたシート材料を得ることができる。また、力学特性と耐衝撃性のバランスの観点から、自己強化シート（Ａ）および強化シート（Ｂ）が複数積層されることが好ましい。
【００８６】
本実施の形態２において、自己強化シート（Ａ）が最外層にあることで意匠性に優れ、また、強化シート（Ｂ）を最外層近傍に配置することで、力学特性の中でも剛性に特に優れたシート材料を得ることができる。
【００８７】
本実施の形態２において、強化シート（Ｂ−１）および（Ｂ−２）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）のフィルムは、本実施の形態２にかかるシート材料に他のシート材料を容易に一体化できる観点から、接着性樹脂（Ｃ）であることが好ましい。また、強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）は、接着性樹脂（Ｃ）が一部配合されることにより接着性を有するものであってもよい。
【００８８】
さらに、接着性樹脂（Ｃ）はシート化して用いてもよい。該接着性樹脂（Ｃ）はシート化することで、強化シート（Ｂ−１）または（Ｂ−２）のいずれかに自己強化シート（Ａ）が積層、一体化されたシート材料の厚み方向の最表面に積層、一体化することができる。接着性樹脂（Ｃ）からなるシートは、シート材料の表面に配置した後に、加熱加圧により一体化すれば良い。
【００８９】
図７は、本実施の形態２のシート材料に接着性樹脂（Ｃ）からなるフィルムを貼付したシート材料を示す模式図である。図７に示すように、接着性樹脂（Ｃ）からなるシート１４は、シート材料２０Ａの最表面に配置される。接着性樹脂（Ｃ）からなるシート１４を最表面に配置することで、シート材料２０Ａは、シート１４を介して他のシート材料を接着可能となる。これら接着性樹脂（Ｃ）は、前記強化シート（Ｂ−１）および（Ｂ−２）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）の融点もしくは軟化点以下であることが、シート材料との一体化の容易さの観点や、強化シート（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂（ｂ−２）と混練する際の接着性樹脂（Ｃ）の分散性の観点から好ましい。
【００９０】
本実施の形態２のシート材料は、他のシート材料との接着性の観点から、シート材料の表面に接着樹脂（Ｃ）からなるシートを一体化して皮膜状となるように貼付したものが好ましい様態として例示できる。
【００９１】
接着性樹脂（Ｃ）として使用される熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリアリーレンスルフィド樹脂やこれらの共重合体、変性体、およびこれらの樹脂を２種類以上ブレンドした樹脂などの樹脂組成物を使用することができ、なかでも、汎用性の観点からポリオレフィン系樹脂、ポリアミド樹脂が好ましい。ポリオレフィン系樹脂では、接着性の観点から反応性官能基を含むことが好ましく、カルボキシル基、酸無水物基、水酸基、エポキシ基、アミノ基、カルボジイミド基から選択される少なくとも１種で変性されてなるポリオレフィン系樹脂であることが好ましい。とりわけ好ましくは、酸無水物基で変性されたポリオレフィン系樹脂である。ポリアミド系樹脂では、マトリックス樹脂の熱可塑性樹脂との融点および、接着性の観点から共重合体を好ましく用いることができる。共重合体の中でも、３元共重合ポリアミド樹脂が好ましい。前記、ポリアミド樹脂としては、ポリアミド１２、ポリアミド６１０、ポリアミド６／６６／６１０、が挙げられる。とりわけ好ましくは、マトリックス樹脂との接着性の観点から、３元共重合体ポリアミド６／６６／６１０である。
【００９２】
本実施の形態２において、熱可塑性樹脂（ｂ−２）が接着性樹脂（Ｃ）であるシート材料、または接着性樹脂（Ｃ）からなるシートが表面に貼付されたシート材料を第１のシート材料とし、別のシート材料である第２のシート材料と一体化することで、一体化シート材料とすることができる。前記一体化シート材料は、接着性樹脂（Ｃ）を使用した前記シート材料を第１の材料とすることで、第１のシート材料の剛性や衝撃特性を継承した一体化シート材料にできるため好ましい。また、形状賦形性に優れる第２のシート材料と一体化すると、より複雑な形状に対応できるため好ましい。第２のシート材料としては、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とするシート材料が、第１のシート材料との接着性の観点から好ましい。
【００９３】
図８は、本実施の形態２の変形例における一体化シート材料の一例を示す模式図である。
図８に示すように、一体化シート材料３０は、接着性樹脂（Ｃ）からなるシート１４を最表面に有するシート材料２０Ａ（第１のシート材料）と、第２のシート材料である他のシート材料１８とが、接着性樹脂（Ｃ）からなるシート１４により接着されてなる。図８に示すように、接着性樹脂（Ｃ）からなるシート１４の配置位置は、シート材料２０Ａにおける最表面のうちの、他のシート材料１８との被着体面に側に配置されることが接着性の観点から好ましい。
【００９４】
ここで、第１のシート材料と第２のシート材料を一体化する方法を例示する。例えば、一体化シート材料を得るために使用できる一般的な手段としては、加熱および加圧機構を有するプレス成形法が例示できる。ホットプレス成形、スタンピング成形やヒートアンドクール成形等がある。これらプレス成形方法のうち、成形サイクルを早めて生産性を高める観点からは、スタンピング成形ないしヒートアンドクール成形が好ましい。
【００９５】
第１のシート材料ないし第２のシート材料を接合させる手段としては、特に限定されない。例えば、第１のシート材料と第２のシート材料とを、別々に予め成形しておき、両者を接合する方法、第１のシート材料を予め作製しておき、第２のシート材料を成形すると同時に両者を接合する方法がある。
【００９６】
ここで、一体化シート材料を得るにあたり、シート材料同士を予め積層して積層体としていてもよい。かかる積層単位は、第１のシート材料を少なくとも１層を含めばよく、その他の積層単位については特に制限はないが、前記したような他の積層単位を含むようにすることで、当該積層単位に基づく各種機能や特性を付与することができる。前記積層体には、本実施の形態２のシート材料に加え、他の積層単位を含むことができる。
【００９７】
本実施の形態２のシート材料、および一体化シート材料は、剛性と耐衝撃特性のバランスに優れることから、各種部材、部品の構成要素として用いることができる。例えば、電気、電子機器部品、自動車、二輪車用構造部品、航空機用部品、日用品が挙げられる。上記力学特性の観点から、本発明の一体化シート材料および成形品は、自動車内外装、電気・電子機器筐体、日用品に好ましく用いることができる。
【実施例】
【００９８】
以下、実施例および比較例により本発明をさらに詳細に説明する。【００９９】
＜評価・測定方法＞
（１）剛性試験
ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０の規格に従い、曲げ弾性率の評価を行ない剛性とした。実施例または比較例により得られたシート状材料から、それぞれ、長さ８０±１ｍｍ、幅２５±０．２ｍｍの曲げ試験片を、任意の方向を０°方向とした場合に、０°、＋４５°、−４５°、９０°方向の４方向について切り出して試験片を作製した。それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、全ての測定値（ｎ＝２０）の平均値を曲げ弾性率とした。
試験機として“インストロン”（登録商標）万能試験機４２０１型（インストロン社製）を用い、３点曲げ試験冶具（圧子直径１０ｍｍ、支点直径１０ｍｍ）を用いて支持スパンを５１．２ｍｍに設定し、クロスヘッド速度１．３７ｍｍ/ｍｉｎで曲げ強度を測定した。試験片の水分率０．１質量％以下、雰囲気温度２３℃、および湿度５０質量％の条件下において、試験を行った。
曲げ弾性率（Ｅｂ）およびその標準偏差（ｓｂ）を用いて、曲げ弾性率の変動係数（ＣＶｂ）を求め、シート状材料の均質性の指標とした。変動係数（ＣＶｂ）は次式により求めた。
ＣＶｂ＝ｓｂ／σｂ×１００（単位：％）【０１００】
（２）衝撃試験
ＡＳＴＭ  Ｄ−２５６規格に従い、ノッチ有りＩｚｏｄ衝撃強度の評価を行った。実施例または比較例により得られたシート状材料から、それぞれ、長さ６２±１ｍｍ、幅１２．７±０．１５ｍｍ、ノッチ角度２２．５°±０．５°、０．２５±０．０５ＲのＩｚｏｄ衝撃強度試験片を、任意の方向を０°方向とした場合に、０°、＋４５°、−４５°、９０°方向の４方向について切り出して試験片を作製した。それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、全ての測定値（ｎ＝２０）の平均値をＩｚｏｄ衝撃強度（ノッチ有）とした。試験片の水分率０．１質量％以下、雰囲気温度２３℃、および湿度５０質量％の条件下において、試験を行った。
ノッチ有りＩｚｏｄ衝撃強度（Ｅ）およびその標準偏差（ｓｅ）を用いて、ノッチ有りＩｚｏｄ強度の変動係数（ＣＶｉ）を求めることにより、シート材の均質性の指標とした。Ｉｚｏｄ強度の変動係数（ＣＶｉ）次式により求めた。
ＣＶｉ＝ｓｅ／Ｅ×１００（単位：％）【０１０１】
（３）強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維の質量平均繊維長（Ｌｗ）の測定
強化シート（Ｂ）の一部を切り出し、５００℃の温度で３０分間加熱し、熱可塑性樹脂（ｂ−２）成分を焼き飛ばして不連続炭素繊維を分離した。分離した炭素繊維を、無作為に４００本抽出し、光学顕微鏡にてその長さを１μｍ単位まで測定し、繊維長さとし、次式により質量平均繊維長（Ｌｗ）を求めた。
Ｌｗ＝Σ（Ｌｉ×Ｗｉ）（単位：ｍｍ）
・Ｌｉ：測定した繊維長（ｉ＝１、２、３、・・・４００）（単位：ｍｍ）
・Ｗｉ：繊維長Ｌｉの炭素繊維の質量分率（ｉ＝１、２、３、・・・４００）（単位：質量％）【０１０２】
（４）ランダム分散した不連続炭素繊維の分散率
実施例または比較例により得られたシート状材料から一部を切り出し、切り出した試験片をエポキシ樹脂中に包埋し、シート状材料の厚み方向における表面を１００μｍの深さまで研磨し観察用試験片を作製した。
前記観察用試験片を光学顕微鏡にて観察し、無作為に１００本の不連続炭素繊維の単繊維を選び出し、該炭素繊維と接触する別の不連続炭素繊維の単繊維すべてについて、二次元接触角度を計測した。二次元接触角度を、０°から９０°までの鋭角側で計測し、二次元接触角度を計測した炭素繊維単繊維の総数から、二次元接触角度が１°以上である不連続炭素繊維の割合を算出した。
Ｐ＝ｎ／Ｎ×１００（単位：％）
Ｐ：繊維分散率
ｎ：接触角度が１°以上である不連続炭素繊維（単繊維）の総数
Ｎ：接触角度を計測した不連続炭素繊維（単繊維）の総数
ｎ：接触角度が１°以上である炭素繊維単繊維数
Ｎ：接触角度を計測した炭素繊維単繊維の総数【０１０３】
（５）ランダムマット（ｂ−１）中の不連続炭素繊維の二次元配向角度分布
実施例または比較例により得られたシート材料から一部を切り出し、切り出した試験片をエポキシ樹脂中に包埋し、シート材料の厚み方向における表面を１００μｍの深さまで研磨し観察用試験片を作製した。
該観察用試験片を光学顕微鏡にて観察し、無作為に４００本の不連続炭素繊維を選び出した。次に、角度の基準とする基準直線を任意に１本設定し、基準直線に対する選び出した不連続炭素繊維の二次元配向方向のなす角度（以下、配向角度αｉと略す。）を全て測定した。配向角度αｉは、基準直線に対して反時計回りの方向の角度を測定し、０°以上１８０°未満の角度とした。この配向角度αｉの３０°刻みの相対度数は、次式により求めた。
相対度数の最大値＝ＮＭＡＸ／４００
相対度数の最小値＝ＮＭＩＮ／４００
αｉ：測定した二次元配向角度（ｉ＝１、２、・・、４００）
・Ｎ３０：配向角度αｉが０°以上３０°未満の炭素繊維の本数
・Ｎ６０：配向角度αｉが３０°以上６０°未満の炭素繊維の本数
・Ｎ９０：配向角度αｉが６０°以上９０°未満の炭素繊維の本数
・Ｎ１２０：配向角度αｉが９０°以上１２０°未満の炭素繊維の本数
・Ｎ１５０：配向角度αｉが１２０°以上１５０°未満の炭素繊維の本数
・Ｎ１８０：配向角度αｉが１５０°以上１８０°未満の炭素繊維の本数
・ＮＭＡＸ：上記、Ｎ３０〜Ｎ１８０の中の最大値
・ＮＭＩＮ：上記、Ｎ３０〜Ｎ１８０の中の最小値【０１０４】
（６）熱可塑性樹脂（ａ−２）および繊維またはテープ（ａ−１）のピーク融解温度
自己強化シート（Ａ）を構成する熱可塑性樹脂（ａ−２）、および繊維またはテープ（ａ−１）のピーク融解温度を次のようにして評価した。まず、自己強化シート（Ａ）を、繊維またはテープ（ａ−１）と熱可塑性樹脂（ａ−２）に分離する。分離には、カミソリを用いて、自己強化シート（Ａ）から該繊維またはテープ層（ａ−２）を剥ぎ取った。その後、ＪＩＳ  Ｋ７１２１（１９８７）に規定される「プラスチックの転移温度測定方法」に準拠して融解温度のピーク値を測定した。測定前に試料の調整として、炉内温度５０℃で制御された真空乾燥機中で２４時間以上乾燥させた。前記試料を、示差走査熱量測定装置（ＮＥＴＺＳＣＨ社製、ＤＳＣ  ２００Ｆ３  Ｍａｉａ）に掛け、前記規格による融解温度を得、ピークトップをピーク融解温度とした。【０１０５】
（７）曲げ弾性率の評価
ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０の規格に準拠し、シート材料の曲げ弾性率の評価を行った。
実施例または比較例により得られたシート材料から、それぞれ、長さ８０±１ｍｍ、幅２５±０．２ｍｍの曲げ試験片を、任意の方向を０°方向とした場合に、０°、＋４５°、−４５°、９０°方向の４方向について切り出して試験片を作製した。それぞれの方向について測定数はｎ＝５とし、全ての測定値（ｎ＝２０）の平均値を曲げ弾性率とした。
試験機として“インストロン”（登録商標）万能試験機４２０１型（インストロン社製）を用い、３点曲げ試験冶具（圧子直径１０ｍｍ、支点直径１０ｍｍ）を用いて支持スパンを試験片厚みの１６倍に設定し、曲げ弾性率を測定した。試験片の水分率０．１質量％以下、雰囲気温度２３℃、および湿度５０質量％の条件下において、試験を行った。【０１０６】
（８）曲げ弾性率の変動係数判定
曲げ強度（σｂ）およびその標準偏差（ｓｂ）を用いて、曲げ強度の変動係数（ＣＶｂ）は次式により求めた。
ＣＶｂ＝ｓｂ／σｂ×１００（単位：％）【０１０７】
（９）一体化シート材料における接合部の引張せん断強度τ２
ＪＩＳ  Ｋ６８５０（１９９９）に規定される「接着剤−剛性被着材の引張せん断接着強さ試験法」を参考して、一体化シート材料における接着部の引張せん断強度τ２の評価をおこなった。本試験における試験片は、実施例または比較例で得られる一体化シート材料（図８における接着界面部、接着剤樹脂（Ｃ）からなるシート１４により接着されたシート材料２０Ａと他のシート材料１８との接着界面部）の平面部分を切り出して使用した図９は、引張せん断試験片の斜視図である。試験片は長さｌの異なる位置にて、試験片両表面から厚さｈの中間深さｈ１／２に到達する幅ｗの切欠き１９が挿入された形状であって、前記中間深さｈ１／２の位置にてシート材料２０Ａと第２のシート材料１８との接合部が形成されている。前記試験片を５本用意し、万能試験機（インストロン社製、万能試験機４２０１型）にて引張試験をおこなった。試験により得られた全てのデータ（ｎ＝５）の平均値を、一体化シート材における接着部の引張せん断強度τ２（ＭＰａ）とした。【０１０８】
＜使用した材料＞
［炭素繊維１］
ポリアクリロニトリルを主成分とする重合体から紡糸、焼成処理を行い、総フィラメント数１２０００本の連続炭素繊維を得た。さらに該連続炭素繊維を電解表面処理し、１２０℃の加熱空気中で乾燥して炭素繊維１を得た。この炭素繊維１の特性は次に示す通りであった。
密度：１．８０ｇ／ｃｍ３
単繊維径：７μｍ
引張強度：４．９ＧＰａ
引張弾性率：２３０ＧＰａ【０１０９】
［不連続炭素繊維からなるランダムマット１（ＣＦＭ−１）］
炭素繊維１をカートリッジカッターで６ｍｍにカットし、チョップドファイバーを得た。水と界面活性剤（ナカライテスク（株）製、ポリオキシエチレンラウリルエーテル（商品名））からなる濃度０．１質量％の分散媒を４０リットル作製し、かかる分散媒を抄造装置に投入した。抄造装置は、回転翼付き攪拌機を備えた上部の抄造槽（容量３０リットル）と、下部の貯水槽（容量１０リットル）からなり、抄造槽と貯水槽の間には多孔支持体を設けてある。まず、かかる分散媒を攪拌機にて空気の微小気泡が発生するまで撹拌した。その後、所望の目付となるように、質量を調整したチョップドファイバーを、空気の微小気泡が分散した分散媒中に投入して攪拌することにより、炭素繊維が分散したスラリーを得た。次いで、貯水層からスラリーを吸引し、多孔支持体を介して脱水して不連続炭素繊維からなるランダムマットとした。前記不連続炭素繊維からなるランダムマットを熱風乾燥機にて１５０℃、２時間の条件下で乾燥させ、目付け５０ｇ／ｍ２の炭素繊維がランダム配向した不連続炭素繊維からなるランダムマット１を得た。【０１１０】
［不連続炭素繊維からなるランダムマット２（ＣＦＭ−２）］
炭素繊維１をカートリッジカッターで２５ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用いた以外は、ランダムマット１と同様の方法にて、目付け５０ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなるランダムマット２を得た。【０１１１】
［不連続炭素繊維からなるランダムマット３（ＣＦＭ−３）］
炭素繊維１をカートリッジカッターで６０ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用いた以外は、ランダムマット１と同様の方法にて、目付け５０ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなるランダムマット３を得た。【０１１２】
［不連続炭素繊維からなるランダムマット４（ＣＦＭ−４）］
炭素繊維１を長さ２５ｍｍにカットし、チョップドファイバーを得た。チョップドファイバーを開綿機に投入して当初の太さの炭素繊維束がほとんど存在しない、綿状の炭素繊維集合体を得た。この炭素繊維集合体を直径６００ｍｍのシリンダーロールを有するカーディング装置（シリンダーロールの回転数は３２０ｒｐｍ、ドッファーの速度は１３ｍ／分）により、意図的に繊維方向をカーディング装置の引き取り方向とし、目付け５０ｇ／ｍ２の不連続炭素素繊維からなるランダムマット４を得た。【０１１３】
［不連続炭素繊維からなるランダムマット５（ＣＦＭ−５）］
炭素繊維１をカートリッジカッターで６ｍｍにカットし、チョップドファイバーを得たこと、および、分散媒に界面活性剤を使用せず、回転翼付き攪拌機の攪拌を弱くして、意図的に繊維分散率を低くした以外は、ランダムマット１と同様にして、目付け５０ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなるランダムマット５を得た。【０１１４】
［不連続炭素繊維からなるランダムマット６（ＣＦＭ−６）］
炭素繊維１をカートリッジカッターで６ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用い、ランダムマット１と同様の方法にて、目付け３５ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなるランダムマット６を得た。【０１１５】
［不連続炭素繊維からなるランダムマット７（ＣＦＭ−７）］
炭素繊維１をカートリッジカッターで２５ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用い、ランダムマット１と同様の方法にて、目付け３５ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなるランダムマット７を得た。【０１１６】
［不連続炭素繊維からなるランダムマット８（ＣＦＭ−８）］
炭素繊維１をカートリッジカッターで６０ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用い、ランダムマット１と同様の方法にて、目付け３５ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなるランダムマット８を得た。【０１１７】
［不連続炭素繊維からなるランダムマット９（ＣＦＭ−９）］
炭素繊維１をカートリッジカッターで６ｍｍにカットしたチョップドファイバーを用い、分散媒に界面活性剤を使用せず、回転翼付き攪拌機の攪拌を弱くして、意図的に繊維分散率を低くした以外は、ランダムマット１と同様にして、目付け３５ｇ／ｍ２の不連続炭素繊維からなるランダムマット９を得た。【０１１８】
［熱可塑性樹脂フィルム１（ＴＰＦ−１）］
未変性ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー（株）製、“プライムポリプロ”（登録商標）Ｊ７０７Ｇ）を用いて、目付１００ｇ／ｍ２の熱可塑性樹脂フィルム１を作製した。【０１１９】
［熱可塑性樹脂フィルム２（ＴＰＦ−２）］
ポリアミド６樹脂（東レ（株）製“アミラン”（登録商標）ＣＭ１０２１Ｔ）からなる目付１２４ｇ／ｍ２の熱可塑性樹脂フィルム２を作製した。【０１２０】
［熱可塑性樹脂フィルム３（ＴＰＦ−３）］
未変性ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー（株）製、“プライムポリプロ”（登録商標）Ｊ７０７Ｇ）９０質量％と、酸変性ポリプロピレン樹脂（三井化学（株）製、“アドマー”（登録商標）ＱＢ５１０）１０質量％とからなるマスターバッチを用いて、目付１００ｇ／ｍ２の熱可塑性樹脂フィルム３を作製した。【０１２１】
［熱可塑性樹脂フィルム４（ＴＰＦ−４）］
ポリアミド６樹脂（東レ（株）製“アミラン”（登録商標）ＣＭ１０２１Ｔ）９０質量％と、ポリアミド６／６６／６１０からなる３元共重合ポリアミド樹脂（東レ（株）製  “アミラン”（登録商標）ＣＭ４０００）１０質量％とからなるマスターバッチを用いて、目付１２４ｇ／ｍ２の熱可塑性樹脂フィルム４を作製した。【０１２２】
［熱可塑性樹脂フィルム５（ＴＰＦ−５）］
未変性ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー（株）製、“プライムポリプロ”（登録商標）Ｊ７０７Ｇ）９７質量％と、酸変性ポリプロピレン樹脂（三井化学（株）製、“アドマー”（登録商標）ＱＢ５１０）３質量％とからなるマスターバッチを用いて、目付１２４ｇ／ｍ２の熱可塑性樹脂フィルム５を作製した。【０１２３】
［熱可塑性樹脂フィルム６（ＴＰＦ−６）］
未変性ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー（株）製、“プライムポリプロ”（登録商標）Ｊ７０７Ｇ）を用いて、目付７０ｇ／ｍ２の熱可塑性樹脂フィルム６を作製した。【０１２４】
［熱可塑性樹脂フィルム７（ＴＰＦ−７）］
ポリアミド６樹脂（東レ（株）製“アミラン”（登録商標）ＣＭ１０２１Ｔ）からなる目付９０ｇ／ｍ２の熱可塑性樹脂フィルム７を作製した。【０１２５】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１（ＣＦＲＰ−１）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−１を図１−（ａ）に示すように[（ＴＰＦ−１）／（ＣＦＭ−１）]となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。前記プリフォームを２００℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いて、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１（ＣＦＲＰ−１）を得た。【０１２６】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート２（ＣＦＲＰ−２）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−２を用いた以外は、ＣＦＲＰ−１と同様の方法にて、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート２（ＣＦＲＰ−２）を得た。【０１２７】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート３（ＣＦＲＰ−３）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−２を用い、２５０℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置したこと以外は、ＣＦＲＰ―１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート３（ＣＦＲＰ−３）を得た。【０１２８】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート４（ＣＦＲＰ−４）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−２を用いた以外は、ＣＦＲＰ−３と同様の方法にて、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート４（ＣＦＲＰ−４）を得た。【０１２９】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート５（ＣＦＲＰ−５）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−３を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート５（ＣＦＲＰ−５）を得た。【０１３０】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート６（ＣＦＲＰ−６）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−４を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―３と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート６（ＣＦＲＰ−６）を得た。【０１３１】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート７（ＣＦＲＰ−７）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−３を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−３を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート７（ＣＦＲＰ−７）を得た。【０１３２】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート８（ＣＦＲＰ−８）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−５を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−１を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート８（ＣＦＲＰ−８）を得た。【０１３３】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート９（ＣＦＲＰ−９）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−４を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−３を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート９（ＣＦＲＰ−９）を得た。【０１３４】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１０（ＣＦＲＰ−１０）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−５を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−３を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１０（ＣＦＲＰ−１０）を得た。【０１３５】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１１（ＣＦＲＰ−１１）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−６を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−６を用い、２２０℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に、厚み調整用の０．１０ｍｍのスペーサーとともに配置して金型を閉じ、５ＭＰａの圧力を付与して、３００秒間保持した以外は、ＣＦＲＰ―１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１１（ＣＦＲＰ−１１）を得た。【０１３６】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１２（ＣＦＲＰ−１２）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−７を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−６を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―１１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１２（ＣＦＲＰ−１２）を得た。【０１３７】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１３（ＣＦＲＰ−１３）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−６を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−７を用い、２５０℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に、厚み調整用の０．１０ｍｍのスペーサーとともに配置して金型を閉じ、５ＭＰａの圧力を付与して、３００秒間保持した以外は、ＣＦＲＰ―３と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１３（ＣＦＲＰ−１３）を得た。【０１３８】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１４（ＣＦＲＰ−１４）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−９を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−６を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―１１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１４（ＣＦＲＰ−１４）を得た。【０１３９】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１５（ＣＦＲＰ−１５）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−８を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−６を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―１１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１５（ＣＦＲＰ−１５）を得た。【０１４０】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１６（ＣＦＲＰ−１６）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−６を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−５を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―３と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１６（ＣＦＲＰ−１６）を得た。【０１４１】
[不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１７（ＣＦＲＰ−１７）]
不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−６を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）としてＴＰＦ−６を用いたこと以外は、ＣＦＲＰ―１１と同様にして、強化シート（Ｂ−２）としてとしての不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート１７（ＣＦＲＰ−１７）を得た。【０１４２】
［接着性樹脂フィルム１（ＭＴＰＦ−１）］
酸変性ポリプロピレン樹脂（三井化学（株）製、“アドマー”（登録商標）ＱＢ５１０）のみを用いて、目付１００ｇ／ｍ２の接着性樹脂フィルム１を作製した。【０１４３】
［接着性樹脂フィルム２（ＭＴＰＦ−２）］
ポリアミド６／６６／６１０からなる３元共重合ポリアミド樹脂（東レ（株）製  “アミラン”（登録商標）ＣＭ４０００）のみを用いて、目付１２４ｇ／ｍ２の接着性樹脂フィルム２を作製した。【０１４４】
［自己強化型熱可塑性樹脂シート１（ＳＲＰＰ−１）］
ポリプロピレン樹脂を用いた、Ｐｒｏｐｅｘ  Ｆａｂｒｉｃｓ  ＧｍｂＨ製  “Ｃｕｒｖ”（登録商標）を使用した。【０１４５】
［自己強化型熱可塑性樹脂シート２（ＳＲＰＡ−１）］
前記熱可塑性樹脂フィルム３であるポリアミド６樹脂を用い、P.J.  Hine,  I.M.  Ward,  Hot  Compaction  of  Woven  Nylon  6,6  Multifilaments,  Journal  of  Applied  Polymer  Science,  Vol.101,  991-997  (2006)を参考にして、自己強化型熱可塑性樹脂シート２を作製した。【０１４６】
［ＰＰコンパウンドシート］
炭素繊維１と熱可塑性樹脂フィルム１（ＴＰＦ−１）の作製に用いたマスターバッチとを、２軸押出機（日本製鋼所（株）製、ＴＥＸ−３０α）を用いてコンパウンドし、繊維含有量２０質量％の射出成形用ペレットを作製した。作製したＰＰコンパウンドを射出成形により、厚み１．０ｍｍの平板状シートを得て、これを第２のシート材料（ＰＰコンパウンドシート）とした。【０１４７】
［ＰＡコンパウンドシート］
炭素繊維１と熱可塑性樹脂フィルム２（ＴＰＦ−２）の作製に用いたマスターバッチとを、２軸押出機（日本製鋼所（株）製、ＴＥＸ−３０α）を用いてコンパウンドし、繊維含有量２０質量％の射出成形用ペレットを作製した。作製したＰＡコンパウンドを射出成形により、厚み１．０ｍｍの平板状シートを得て、これを第２のシート材料（ＰＡコンパウンドシート）とした。【０１４８】
（実施例１）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−１を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた。
次いで、これらの材料を図１０に示すように［（ＳＲＰＰ−１）／（ＴＰＦ−１）／（ＣＦＭ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＭ−１）／（ＴＰＦ−１）／（ＳＲＰＰ−１）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。図１０は、実施例１にかかるプリフォーム１０Ｅの積層構成を示す模式図である。プリフォーム１０Ｅは、図１０に示すように、自己強化シート１５がＳＲＰＰ−１であり、強化シート１３ＡがＴＰＦ−１／ＣＦＭ−１、強化シート１３ＢがＣＦＭ−１／ＴＰＦ−１に相当する。
前記プリフォームを２００℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表１に示す。【０１４９】
（実施例２）
強化シート（Ｂ）として、ＣＦＲＰ−１１、自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＰ−１）／(ＣＦＲＰ−１１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＲＰ−１１）／（ＳＲＰＰ−１）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。前記プリフォームを２２０℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、５ＭＰａの圧力を付与して、３００秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を２５℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表１に示す。【０１５０】
（実施例３）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−２）としてＣＦＭ−２を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）を用いた以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表１に示す。【０１５１】
（実施例４）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−１２を用いた以外は、実施例２と同様の手順および方法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表１に示す。【０１５２】
（実施例５）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−３を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた。
次いで、これらの材料を実施例１と同様に厚み方向に配置することで、プリフォームを得、実施例１と同様の方法にてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表１に示す。【０１５３】
（実施例６）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−２を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＡ−１を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＡ−１）／（ＴＰＦ−２）／（ＣＦＭ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＣＦＭ−１）／（ＴＰＦ−２）／（ＳＲＰＡ−１）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。
前記プリフォームを２５０℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表１に示す。【０１５４】
（実施例７）
自己強化シート（Ａ）としてＳＲＰＡ−１、強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−１３を用い、シート状材料を得る際のプレス成形用金型キャビティ温度を２５０℃とした以外は、実施例２と同様の手順および方法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表１に示す。【０１５５】
（実施例８）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−２を用いた以外は、実施例６と同様の方法にて圧縮成形し、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表２に示す。【０１５６】
（実施例９）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−４を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＡ−１を用いた以外は、実施例６と同様に、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表２に示す。【０１５７】
（実施例１０）
強化シート（Ｂ）として、ＣＦＲＰ−５、自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＰ−１）／(ＣＦＲＰ−５）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＲＰ−５）／（ＳＲＰＰ−１）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。前記プリフォームを２００℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表２に示す。【０１５８】
（実施例１１）
強化シート（Ｂ）として、ＣＦＲＰ−６、自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＡ−１を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＡ−１）／(ＣＦＲＰ−６）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＣＦＲＰ−６）／（ＳＲＰＡ−１）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。前記プリフォームを２５０℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表２に示す。【０１５９】
（実施例１２）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−１を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＰ−１）／（ＴＰＦ−１）／（ＣＦＭ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＴＰＦ−１）／（ＣＦＭ−１）／（ＴＰＦ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＭ−１）／（ＴＰＦ−１）／（ＳＲＰＰ−１）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。図１１は、実施例１２にかかるプリフォーム１０Ｇの積層構成を示す模式図である。プリフォーム１０Ｇは、図１１に示すように、自己強化シート１５を最外層となるように両面に配置し、その内側に自己強化シート１５、中心にランダムマット１１の両面に熱可塑性樹脂１２を積層した強化シート１３Ｃが配置されている。実施例１２は、図１１に示すプリフォーム１０Ｇにおいて、自己強化シート１５がＳＲＰＰ−１であり、強化シート１３ＡがＴＰＦ−１／ＣＦＭ−１、強化シート１３ＢがＣＦＭ−１／ＴＰＦ−１、強化シート１３ＣがＴＰＦ−１／ＣＦＭ−１／ＴＰＦ−１に相当する。
前記プリフォームを２００℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表２に示す。【０１６０】
（実施例１３）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−１を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた。
次いで、これらの材料を図１２に示すように［（ＣＦＭ−１）／（ＴＰＦ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＴＰＦ−１）／（ＣＦＭ−１）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。図１２は、実施例１３にかかるプリフォーム１０Ｈの積層構成を示す模式図である。プリフォーム１０Ｈは、図１２に示すように、ランダムマット１１が熱可塑性樹脂１２の外側となるように、強化シート１３Ｂ、１３Ａを最外層として両面に配置し、内側に５枚の自己強化シート１５がＳＲＰＰ−１であり、強化シート１３ＡがＴＰＦ−１／ＣＦＭ−１、強化シート１３ＢがＣＦＭ−１／ＴＰＦ−１に相当する。
前記プリフォームを２００℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表２に示す。【０１６１】
（実施例１４）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−１を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた。
次いで、これらの材料を図１３に示すように［（ＴＰＦ−１）／（ＣＦＭ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＭ−１）／（ＴＰＦ−１）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。図１３は、実施例１４にかかるプリフォーム１０Ｉの積層構成を示す模式図である。プリフォーム１０Ｉは、図１３に示すように、熱可塑性樹脂１２がランダムマット１１の外側となるように、強化シート１３Ａ、１３Ｂを最外層として両面に配置し、内側に５枚の自己強化シート１５がＳＲＰＰ−１であり、強化シート１３ＡがＴＰＦ−１／ＣＦＭ−１、強化シート１３ＢがＣＦＭ−１／ＴＰＦ−１に相当する。
前記プリフォームを２００℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表２に示す。【０１６２】
（実施例１５）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−１を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−２を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＴＰＦ−２）／（ＣＦＭ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＭ−１）／（ＴＰＦ−２）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。
前記プリフォームを２３０℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表２に示す。【０１６３】
（実施例１６）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−５を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−１を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた以外は、実施例１と同様の方法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表３に示す。【０１６４】
（実施例１７）
強化シート（Ｂ）として、ＣＦＲＰ−１４、自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた以外は、実施例２と同様の方法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表３に示す。【０１６５】
（実施例１８）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−３を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−１を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた以外は、実施例１と同様の方法にてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表３に示す。【０１６６】
（実施例１９）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−４を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として、ＴＰＦ−１を用いた。自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた以外は、実施例１と同様の方法にてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表３に示す。【０１６７】
（実施例２０）
強化シート（Ｂ）として、ＣＦＲＰ−１１、自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＰ−１）／(ＣＦＲＰ−１１）／（ＣＦＲＰ−１１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＲＰ−１１）／（ＣＦＲＰ−１１）／（ＳＲＰＰ−１）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。前記プリフォームを２２０℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、５ＭＰａの圧力を付与して、３００秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を２５℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表３に示す。【０１６８】
（実施例２１）
強化シート（Ｂ）として、ＣＦＲＰ−１５、自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１を用いた以外は、実施例２と同様の方法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表３に示す。【０１６９】
（実施例２２）
強化シート（Ｂ）として、ＣＦＲＰ−１、自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１、接着性樹脂フィルムとして、ＭＴＰＦ−１を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＰ−１）／(ＣＦＲＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＲＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＭＴＰＦ−１）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。前記プリフォームを２００℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表３に示す。【０１７０】
（実施例２３）
強化シート（Ｂ）として、ＣＦＲＰ−２、自己強化シート（Ａ）として、ＳＲＰＰ−１、接着性樹脂フィルムとして、ＭＴＰＦ−１を用いた以外は、実施例２２と同様の方法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表３に示す。【０１７１】
（実施例２４）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−３、自己強化シート（Ａ）としてＳＲＰＡ−１、接着性樹脂フィルムとしてＭＴＰＦ−２を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＡ−１）／(ＣＦＲＰ−３）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＣＦＲＰ−３）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＭＴＰＦ−２）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。前記プリフォームを２５０℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表４に示す。【０１７２】
（実施例２５）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−４、自己強化シート（Ａ）としてＳＲＰＡ−１、接着性樹脂フィルムとしてＭＴＰＦ−２を用いた以外は、実施例２４と同様の方法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表４に示す。【０１７３】
（実施例２６）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−５、自己強化シート（Ａ）としてＳＲＰＰ−１、接着性樹脂フィルムとしてＭＴＰＦ−１を用いた以外は、実施例２２と同様の方法にてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表４に示す。【０１７４】
（実施例２７）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−６、自己強化シート（Ａ）としてＳＲＰＡ−１、接着性樹脂フィルムとしてＭＴＰＦ−２を用いた以外は、実施例２４と同様の方法にてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表４に示す。【０１７５】
（実施例２８）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−５、自己強化シート（Ａ）としてＳＲＰＰ−１を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＰ−１）／(ＣＦＲＰ−５）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＲＰ−５）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。前記プリフォームを２００℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表４に示す。【０１７６】
（実施例２９）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−６、自己強化シート（Ａ）としてＳＲＰＡ−１を用いた。
次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＡ−１）／(ＣＦＲＰ−６）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＳＲＰＡ−１）／（ＣＦＲＰ−６）］となるように厚み方向に配置し、プリフォームを得た。前記プリフォームを２５０℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表４に示す。【０１７７】
（実施例３０）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−７、自己強化シート（Ａ）としてＳＲＰＰ−１、接着性樹脂フィルムとしてＭＴＰＦ−１を用いた以外は、実施例２２と同様の方法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表４に示す。【０１７８】
（実施例３１）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−８、自己強化シート（Ａ）としてＳＲＰＰ−１、接着性樹脂フィルムとしてＭＴＰＦ−１を用いた以外は、実施例２２と同様の方法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表４に示す。【０１７９】
（実施例３２）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−９を用いた以外は、実施例２２と同様の積層構成および手法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表５に示す。【０１８０】
（実施例３３）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−１０を用いた以外は、実施例２２と同様の積層構成および手法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表５に示す。【０１８１】
（実施例３４）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−１７を用いた以外は、実施例１０と同様の積層構成および手法にて、シート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表５に示す。【０１８２】
（実施例３５）
強化シート（Ｂ）としてＣＦＲＰ−１７、自己強化シート（Ａ）としてＳＲＰＰ−１を用い、次いで、これらの材料を［（ＳＲＰＰ−１）／(ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＲＰ−１７）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＲＰ−１７）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）］となるように厚み方向に配置した以外は、実施例１０と同様の手法にてシート状材料を得た。得られたシート状材料の特性をまとめて表５に示す。【０１８３】
（実施例３６）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−５を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として熱可塑性樹脂フィルム５（ＴＰＦ−５）を用いた以外は、実施例１と同様の手順および方法にて、シート状材料を得た。得られたシート材料の特性をまとめて表５に示す。【０１８４】
（実施例３７）
強化シート（Ｂ）を構成する不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）としてＣＦＭ−６を、熱可塑性樹脂（ｂ−２）として熱可塑性樹脂フィルム５（ＴＰＦ−５）を用いた以外は、実施例１０と同様の手順および方法にて、シート状材料を得た。得られたシート材料の特性をまとめて表５に示す。【０１８５】
（実施例３８）
強化シートとしてＣＦＲＰ−１６を用い、［（ＳＲＰＰ−１）／(ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＲＰ−１６）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＣＦＲＰ−１６）／（ＳＲＰＰ−１）／（ＳＲＰＰ−１）］となるように厚み方向に配置した以外は、実施例１０と同様の手順および方法にて、シート状材料を得た。得られたシート材料の特性をまとめて表５に示す。【０１８６】
（実施例３９）
実施例２６で、得られたシート状材料を第１のシート材料とし、第２のシート材料としてＰＰコンパウンドシートを用いた。第１のシート材料における接着性樹脂フィルムが貼付された面とＰＰコンパウンドシートの面同士を重ね合わせて、２００℃に予熱したプレス成形用密閉金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いて、一体化シート材料を得た。得られた一体化シート材料の特性を表６に示す。【０１８７】
（実施例４０）
実施例２７で、得られたシート材料を第１のシート材料とし、第２のシート材料として、ＰＡコンパウンドシートを用いた。第１のシート材料における接着性樹脂フィルムが貼付された面とＰＡコンパウンドシートの面同士を重ね合わせて、２４０℃に予熱したプレス成形用密閉金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いて、一体化シート材料を得た。得られた一体化シート材料の特性を表６に示す。【０１８８】
（実施例４１）
実施例２８で、得られたシート材料を第１のシート材料とし、第２のシート材料としてＰＰコンパウンドシートを用いた。第１のシート材料における（ＣＦＲＰ−５）面とＰＰコンパウンドシートの面同士を重ね合わせて、実施例３９と同様の方法で一体化シート材料を得た。得られた一体化シート材料の特性を表６に示す。【０１８９】
（実施例４２）
実施例２９で、得られたシート材料を第１のシート材料とし、第２のシート材料としてＰＡコンパウンドシートを用いた。第１のシート材料における（ＣＦＲＰ−６）面とＰＡコンパウンドシートの面同士を重ね合わせて、実施例４０と同様の方法で一体化シート材料を得た。得られた一体化シート材料の特性を表６に示す。【０１９０】
（比較例１）
自己強化型熱可塑性樹脂シート１（ＳＲＰＰ−１）を８枚積層し、１ｍｍの厚みになるように調整した。厚みの調整にはＳＲＰＰ−１の積層物を２００℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いて取り出した。特性をまとめて表７に示す。【０１９１】
（比較例２）
強化シートとして作製したＣＦＲＰ−１を８枚積層し、１ｍｍの厚みになるように調整した。２００℃に予熱したプレス成形用金型キャビティ内に配置して金型を閉じ、３ＭＰａの圧力を付与して、１８０秒間保持した後、圧力を保持した状態でキャビティ温度を５０℃まで冷却し、金型を開いてシート材料を得た。得られたシート材料の特性をまとめて表７に示す。【０１９２】
（比較例３）
比較例１で、得られたシート状材料を第１のシート材料とし、第２のシート材料としてＰＰコンパウンドシートを用いた。第１のシート材料におけるＳＲＰＰ−１面とＰＰコンパウンドシートの面同士を重ね合わせて、実施例３９と同様の方法で一体化シート材料を得た。得られた一体化シート材料の特性を表８に示す。【０１９３】
（比較例４）
比較例２で、得られたシート材料を第１のシート材料とし、第２のシート材料としてＰＡコンパウンドシートを用いた。第１のシート材料におけるＣＦＲＰ−１面とＰＡコンパウンドシートの面同士を重ね合わせて、実施例４０と同様の方法で一体化シート材料を得た。得られた一体化シート材料の特性を表８に示す。【０１９４】
（比較例５）
実施例２８で、得られたシート材料を第１のシート材料とし、第２のシート材料としてＰＰコンパウンドシートを用いた。第１のシート材料におけるＳＲＰＰ−１面とＰＰコンパウンドシートの面同士を重ね合わせて、実施例３９と同様の方法で一体化シート材料を得た。得られた一体化シート材料の特性を表８に示す。【０１９５】
（比較例６）
実施例２９で、得られたシート材料を第１のシート材料とし、第２のシート材料としてＰＡコンパウンドシートを用いた。第１のシート材料におけるＳＲＰＡ−１面とＰＡコンパウンドシートの面同士を重ね合わせて、実施例４０と同様の方法で一体化シート材料を得た。得られた一体化シート材料の特性を表８に示す。【０１９６】
【表１】
2015098470.tif 000003
【０１９７】
【表２】
2015098470.tif 000004
【０１９８】
【表３】
2015098470.tif 000005
【０１９９】
【表４】
2015098470.tif 000006
【０２００】
【表５】
2015098470.tif 000007
【０２０１】
【表６】
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【０２０２】
【表７】
2015098470.tif 000009
【０２０３】
【表８】
2015098470.tif 000010
【０２０４】
上記の実施例１〜３８において、剛性と耐衝撃性のバランスに優れたシート状材料を得ることができた。不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂からなるシート状材料における剛性と、自己強化型熱可塑性樹脂からなるシート状材料における耐衝撃性が相乗効果を発現することで、成し得たものである。さらに、実施例１、３、５、６、８〜１５において、マット状の不連続炭素繊維における、質量平均繊維長、繊維分散率を満足することにより、剛性および耐衝撃性にバラツキの少ない、均質なシート状材料を得ることができた。【０２０５】
また、実施例２、４、７、１７、２０、２１は、実施例１、３、５、６、８〜１５とシート状材料の厚みや作製温度が異なるものの、実施例１、３、５、６、８〜１５と同様に、剛性と耐衝撃性のバランスに優れたシート状材料を得ることができ、質量平均繊維長や繊維分散率などの要件を満足することにより、設計自由度の高いシート状材料を得ることができるといえる。
一方、比較例１および２においては、満足する剛性および耐衝撃性のバランスのとれたシート状材料を得るこができなかった。中でも、前記ＳＲＰＰ−１単体や、前記ＣＦＲＰ−１単体からなるシート状材料では、耐衝撃性と剛性がアンバランスであることから、実用性にかけるものとなった。【０２０６】
さらに、第２のシート材料を一体化した実施例３９〜４２では、他材との優れた接着・接合性を発現した。とりわけ、接着性樹脂を接合面に貼付した実施例３９、４０では、他材が破断するほど、接着性に優れ、良好な一体化シート材料を得ることができた。また、不連続炭素繊維からなるランダムマットと熱可塑性樹脂からなるシート中の熱可塑性樹脂に接着性樹脂を混合したシート材料である実施例４１、４２では、他材が破断するまでには至らなかったものの、優れた接着性を有する一体化シート材料を得ることができた。
一方、比較例３〜６においては、接着面に接着性樹脂が存在しないため、接着強度が低いものであった。【０２０７】
これら実施例の中でも、実施例３６においては、無変性ポリプロピレンと変性体の配合量について、炭素繊維マットへの接着性および、不連続炭素繊維強化熱可塑性樹脂シートとしたときの耐衝撃特性と剛性のバランスを考慮した配合とすることにより、得られる特性のバランスに、とりわけ優れるシート材料を得る事ができた。
また、実施例３６と同一のランダムマット６（ＣＦＭ−６）および熱可塑性樹脂フィルム６（ＴＰＦ−６）を使用する強化シートである不連続炭素繊維強化シート（ＣＦＲＰ−１６）を用いた、実施例３７および３８のシート材料においては、所望する衝撃特性もしくは剛性に合わせて、自己強化シートの配置を適宜調整することにより、耐衝撃特性と剛性が優れたバランスを有した状態を保持しつつ、一方の特性を極めて優れるものとすることができた。すなわち、本発明のプリフォームおよびシート材料を用いることにより、所望の特性を保持しつつ、とりわけ必要とされる特性を際立たせることができた。
【産業上の利用可能性】
【０２０８】
本発明のプリフォームおよびシート材料は、不連続炭素繊維からなるランダムマットから構成される賦形性に優れた強化シート、および熱可塑性樹脂から構成される金型追従性に優れた自己強化シートが積層されてなるため、成形賦形性に優れる。さらに、本発明のプリフォームおよびシート材料は、自己強化シートに由来する耐衝撃性、不連続炭素繊維と熱可塑性樹脂から構成される強化シートに由来する剛性に加え、不連続炭素繊維の分散率および配向角度分布を満足することにより特性の均質性に優れる。よって、本発明のプリフォームおよびシート材料を用いた成形加工品は、自動車内外装、電気・電子機器筐体、自転車、スポーツ用品用構造材、航空機内装材、輸送用箱体、日用品などの幅広い用途に好適に用いることができる。  
【符号の説明】
【０２０９】
１、２、３、４、５、６  炭素繊維（単繊維）
１０Ａ、１０Ｂ、１０Ｃ、１０Ｄ、１０Ｅ、１０Ｇ、１０Ｈ、１０Ｉ、１０Ｌ、１０Ｍ  プリフォーム
１１  不連続炭素繊維からなるランダムマット（ｂ−１）
１２  熱可塑性樹脂（ｂ−２）
１３  ランダムマットに熱可塑性樹脂フィルムが含浸された強化シート（Ｂ−２）
１３Ａ、１３Ｂ、１３C  強化シート（Ｂ−１）
１４  接着性樹脂（Ｃ）からなるシート
１５  自己強化シート（Ａ）
１８  第２のシート材料
１９  切欠き
２０、２０Ａ  シート材料
３０  一体化シート材料
θ  二次元接触角度
【図１】
2015098470.tif 000011
【図２】
2015098470.tif 000012
【図３】
2015098470.tif 000013
【図４】
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【図５】
2015098470.tif 000015
【図６】
2015098470.tif 000016
【図７】
2015098470.tif 000017
【図８】
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【図９】
2015098470.tif 000019
【図１０】
2015098470.tif 000020
【図１１】
2015098470.tif 000021
【図１２】
2015098470.tif 000022
【図１３】
2015098470.tif 000023
【国際調査報告】
2015098470.tif 000024
2015098470.tif 000025