(57)【要約】  フィルム状エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、及び（Ｅ）有機溶剤を含有するフィルム状のエポキシ樹脂組成物であって、下記（１）、（２）、（３）及び（４）の条件をすべて満たす。（１）（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）硬化剤のうちの少なくとも一方が２５℃にて液状を示す成分を含み、該２５℃にて液状を示す成分の合計含有量が（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）硬化剤の合計質量基準で３０質量％以上である。（２）１８０℃で１０分間加熱したときに揮発する揮発分の含有量がエポキシ樹脂組成物全量基準で０．２質量％〜１．５質量％である。（３）４０℃から２００℃まで昇温したときの最低溶融粘度が８００Ｐａ・ｓ以下である。（４）フィルム厚が５０μｍ〜５００μｍである。
2015186744.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、及び（Ｅ）有機溶剤を含有するフィルム状のエポキシ樹脂組成物であって、下記（１）、（２）、（３）及び（４）の条件をすべて満たす、フィルム状エポキシ樹脂組成物。
（１）前記（Ａ）エポキシ樹脂及び前記（Ｂ）硬化剤のうちの少なくとも一方が２５℃にて液状を示す成分を含み、該２５℃にて液状を示す成分の合計含有量が前記（Ａ）エポキシ樹脂及び前記（Ｂ）硬化剤の合計質量基準で３０質量％以上である。
（２）１８０℃で１０分間加熱したときに揮発する揮発分の含有量がエポキシ樹脂組成物全量基準で０．２質量％〜１．５質量％である。
（３）４０℃から２００℃まで昇温したときの最低溶融粘度が８００Ｐａ・ｓ以下である。（４）フィルム厚が５０μｍ〜５００μｍである。
【請求項２】
２以上のフィルム状エポキシ樹脂組成物を貼り合わせることにより生じる界面を含まない、請求項１に記載のフィルム状エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
フィルム状エポキシ樹脂組成物の表面をＦＴ−ＩＲ（全反射測定法）測定したときの前記（Ｅ）有機溶剤の吸収に基づき算出される、一方の表面における（Ｅ）有機溶剤の含有量に対する他方の表面の（Ｅ）有機溶剤の含有量の比が、０．２〜５．０である、請求項１又は２に記載のフィルム状エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
支持体上に、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、及び（Ｅ）有機溶剤を含有し、下記（１）の条件を満たすワニス状のエポキシ樹脂組成物の塗膜を形成する工程と、
前記塗膜を加熱乾燥して、下記（２）、（３）及び（４）の条件をすべて満たすフィルム状エポキシ樹脂組成物を形成する工程と、を備える、フィルム状エポキシ樹脂組成物の製造方法。
（１）前記（Ａ）エポキシ樹脂及び前記（Ｂ）硬化剤のうちの少なくとも一方が２５℃にて液状を示す成分を含み、該２５℃にて液状を示す成分の合計含有量が前記（Ａ）エポキシ樹脂及び前記（Ｂ）硬化剤の合計質量基準で３０質量％以上である。
（２）１８０℃で１０分間加熱したときに揮発する揮発分の含有量がエポキシ樹脂組成物全量基準で０．２質量％〜１．５質量％である。
（３）４０℃から２００℃まで昇温したときの最低溶融粘度が８００Ｐａ・ｓ以下である。
（４）フィルム厚が５０μｍ〜５００μｍである。
【請求項５】
前記塗膜の加熱乾燥が、全乾燥時間の２５％以上の時間、前記（Ｅ）有機溶剤の沸点の±１０℃の温度で前記塗膜を加熱することを含む、請求項４に記載のフィルム状エポキシ樹脂組成物の製造方法。
【請求項６】
フィルム状エポキシ樹脂組成物の両面をＦＴ−ＩＲ（全反射測定法）測定したときの前記（Ｅ）有機溶剤の吸収に基づき算出される、一方の表面における（Ｅ）有機溶剤の含有量に対する他方の表面の（Ｅ）有機溶剤の含有量の比が、０．２〜５．０となるように、前記塗膜を加熱乾燥する、請求項４又は５に記載のフィルム状エポキシ樹脂組成物の製造方法。
【請求項７】
フィルム状の支持体と、該支持体上に設けられた、請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィルム状エポキシ樹脂組成物又は請求項４〜６のいずれか一項に記載の方法により得られるフィルム状エポキシ樹脂組成物と、を備える、封止シート。
【請求項８】
半導体素子に、請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィルム状エポキシ樹脂組成物又は請求項４〜６のいずれか一項に記載の方法により得られるフィルム状エポキシ樹脂組成物を加熱下で押圧することにより、前記フィルム状エポキシ樹脂組成物に前記半導体素子を埋め込む工程と、
前記半導体素子が埋め込まれた前記フィルム状エポキシ樹脂組成物を硬化させる工程と、を備える、半導体装置の製造方法。
【請求項９】
電子部品に、請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィルム状エポキシ樹脂組成物又は請求項４〜６のいずれか一項に記載の方法により得られるフィルム状エポキシ樹脂組成物を加熱下で押圧することにより、前記フィルム状エポキシ樹脂組成物に前記電子部品を埋め込む工程と、
前記電子部品が埋め込まれた前記フィルム状エポキシ樹脂組成物を硬化させる工程と、を備える、電子部品装置の製造方法。
【請求項１０】
半導体素子と、前記半導体素子を埋め込む、請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィルム状エポキシ樹脂組成物又は請求項４〜６のいずれか一項に記載の方法により得られるフィルム状エポキシ樹脂組成物の硬化物からなる封止部と、を備える、半導体装置。
【請求項１１】
電子部品と、前記電子部品を埋め込む、請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィルム状エポキシ樹脂組成物又は請求項４〜６のいずれか一項に記載の方法により得られるフィルム状エポキシ樹脂組成物の硬化物からなる封止部と、を備える、電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フィルム状エポキシ樹脂組成物、特には、半導体素子等の半導体デバイスの封止、又はプリント配線基板に配置された電子部品の埋め込み等に用いられるフィルム状エポキシ樹脂組成物、その製造方法、及び封止シート、並びにこれらを用いた半導体装置の製造方法、電子部品装置の製造方法、半導体装置及び電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子機器の軽薄短小化に伴って、半導体装置の小型化及び薄型化が進んでいる。半導体素子とほぼ同じ大きさの半導体装置又は半導体装置の上に半導体装置を積むパッケージ・オン・パッケージといった実装形態も盛んに行われており、今後、半導体装置の小型化及び薄型化が一段と進むと予想される。【０００３】
半導体素子の微細化が進展し、端子数が増加してくると、半導体素子上にすべての外部接続用の端子を設けることが難しくなる。例えば、無理に外部接続用の端子を設けた場合、端子間のピッチが狭くなるとともに、端子高さが低くなり、半導体装置を実装した後の接続信頼性の確保が難しくなる。そこで、半導体装置の小型化及び薄型化を実現するために、新たな実装方式が多々提案されている。【０００４】
例えば、半導体ウエハから作製され、個片化された半導体素子を適度な間隔を有するように再配置したのち、これを固形又は液状の封止樹脂を用いて封止し、半導体素子を封止した封止部分に外部接続用の端子を更に設ける実装方法及びこれを用いて作製される半導体装置が提案されている（例えば特許文献１〜４参照）。【０００５】
再配置した半導体素子の封止は、通常、液状又は固形の樹脂封止材を用いてモールド成形で行われる。上記の実装方式においては、封止により作製された封止成形物に対して、外部接続端子を配置するための配線の形成及び外部接続端子の形成等の工程が実施される。【０００６】
上記の工程は封止成形物に対して行われるため、再配置される半導体素子が多いほど、一度の工程で作製可能な半導体装置が増えることになる。そこで、封止成形物を大きくする検討が行われている。現状は、配線形成に半導体製造装置を使用するために、封止成形物はウエハ形状に成形されている。そのため、ウエハ形状の大径化が進んでいる。他方で、より大判化が可能で、半導体製造装置よりも安価なプリント配線板製造装置等の使用が可能となるように、封止成形物のパネル化も検討されている。【０００７】
封止成形には樹脂封止材を金型で成形するモールド成形が使用される。従来は、ペレット状の樹脂封止材を溶融させ、金型内に封止樹脂を流し込むことで封止するトランスファーモールドが使用される。しかしながら、溶融させた樹脂を流し込んで成形するため、大面積を封止しようとする場合、未充填部が発生する可能性がある。そこで近年、あらかじめ金型又は被封止体に樹脂封止材を供給してから成形を行うコンプレッションモールド成形が使用され始めている。コンプレッションモールド成形では、封止材を被封止体又は金型に直接供給するため、大面積の封止でも未充填部が発生しにくい利点がある。【０００８】
コンプレッションモールド成形では、トランスファーモールド成形と同様に、液状、又は固形の樹脂封止材が用いられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特許第３６１６６１５号公報
【特許文献２】特開２００１−２４４３７２号公報
【特許文献３】特開２００１−１２７０９５号公報
【特許文献４】米国特許出願公開第２００７／２０５５１３号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、被封止体が大型化した場合、液状樹脂封止材は液流れ等が発生して被封止体上への封止樹脂の供給が不足し、被封止体を良好に埋め込むことが困難である。また、固形樹脂封止材の場合、被封止体上に充分な封止樹脂を供給することを考慮して、従来のペレットではなく、顆粒又は粉体の樹脂封止材が使用される。しかし、顆粒又は粉体の樹脂封止材を用いた場合でも、金型又は被封止体上に充分な封止樹脂を供給することは難しく、被封止体を良好に埋め込むことは難しい。更に、使用する固形樹脂封止材が顆粒又は粉体であるため、樹脂封止材が発塵源となり、装置又はクリーンルームの汚染が懸念される。【００１１】
また、モールド成形は、封止樹脂を金型内で成形するため、封止成形物を大型化するには、金型の大型化が必須となる。一方で、金型の大型化は、高い金型精度が求められることから技術面での難易度が上がるとともに、金型の製造コストが大幅に増加する課題も有している。【００１２】
本発明は、上記事情を鑑みてなされたものであり、封止樹脂による被封止体への良好な埋め込みを可能とする特性を有するフィルム状エポキシ樹脂組成物、その製造方法、及び封止シート、並びにこれらを用いた半導体装置の製造方法、電子部品装置の製造方法、半導体装置及び電子部品装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者らは、溶融粘度が低く、充分な屈曲性を有するフィルム状の封止樹脂の作製を検討するなかで、支持体上に塗布したワニス状の樹脂組成物を乾燥させたときに割れが生じたフィルム状樹脂組成物について、残留している溶剤量及びその分布を詳細に調べたところ、支持体側の溶剤は充分に減少されておらず、露出した側と支持体側とで溶剤量に大きな差があることを明らかにした。また乾燥時間を長くした場合でも、支持体側に残留する溶剤量が充分に低減しないことが分かった。本発明者らは、乾燥が進んでいる露出する側の樹脂組成物が支持体側の樹脂組成物中の溶剤の揮発を妨げていると推定し、樹脂組成物の組成について鋭意検討した結果、特定の成分を含み且つ特定の条件を満たすフィルム状エポキシ樹脂組成物が上記課題を解決できることを見出し、この知見に基づき本発明を完成するに至った。【００１４】
すなわち、本発明は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、及び（Ｅ）有機溶剤を含有するフィルム状のエポキシ樹脂組成物であって、下記（１）、（２）、（３）及び（４）の条件をすべて満たす、フィルム状エポキシ樹脂組成物を提供する。（１）上記（Ａ）エポキシ樹脂及び上記（Ｂ）硬化剤のうちの少なくとも一方が２５℃にて液状を示す成分を含み、該２５℃にて液状を示す成分の合計含有量が上記（Ａ）エポキシ樹脂及び上記（Ｂ）硬化剤の合計質量基準で３０質量％以上である。（２）１８０℃で１０分間加熱したときに揮発する揮発分の含有量がエポキシ樹脂組成物全量基準で０．２質量％〜１．５質量％である。（３）４０℃から２００℃まで昇温したときの最低溶融粘度が８００Ｐａ・ｓ以下である。（４）フィルム厚が５０μｍ〜５００μｍである。【００１５】
本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、上記構成を有することにより、被封止体を良好に埋め込むことが可能な溶融粘度及びフィルム厚を有しながらも、溶剤量の分布を充分小さくすることができ、充分な屈曲性を有することができる。【００１６】
本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物によれば、従来の封止成形方法であるモールド成形のみならず、金型を必要としないラミネート又はプレスによる成形が可能となる。また、本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物によれば、上記の特性を有するフィルムであることにより、発塵の問題を低減しつつ封止成形物の大型化を図ることができる。【００１７】
ところで、埋め込み能を有するフィルム状の絶縁材料としては、ビルドアップ多層プリント配線板のセミアディティブ工法等で使用される絶縁フィルムが知られている。これらは、微細配線の形成に使用されるため、被埋め込み対象は高さが３０μｍ程度以下の銅配線であり、セミアディティブ工法等で使用される絶縁フィルムのフィルム厚みは、一般に１０〜４０μｍである。被封止体が電子部品又はデバイスが形成されたシリコンチップ等の半導体素子である場合、その厚みは５０〜３５０μｍ程度となるため、少なくとも５０μｍ以上のフィルム厚みが必要となる。そのため、ビルドアップ多層プリント配線板のセミアディティブ工法等で使用される絶縁フィルムをそのまま用いて対応することはできない。【００１８】
なお、半導体素子又は電子部品を埋め込むために必要な膜厚を得るために、絶縁フィルムを貼り合わせることで、必要な厚みを得ることが考えられる。しかし、絶縁フィルムをラミネータ等で貼り合わせて作製したフィルムを、ラミネータによるシリコンチップの封止に使用すると、貼り合わせの界面が残留する。このような界面の存在は、剥離等の不具合を生じる可能性がある。特にフィルム厚が大きくなると、界面の存在が顕在化し、ボイドなどの不具合を生じる可能性がある。（例えば、図４及び図５を参照）【００１９】
５０μｍ以上の厚膜のフィルムを作製するために単に塗膜の厚みを大きくした場合、支持体上に塗布されるワニス量が多くなり、除去すべき溶剤量も増え、また乾燥面である露出する側（空気側）までの拡散距離も長くなる。従来と同様の組成及び乾燥条件にてフィルム作製を行うと、溶剤を充分に除去できず、フィルム状の絶縁材料中に残留する溶剤量が多くなり、残留している溶剤が熱硬化時に膨れ等の不具合を発生させる。上述したように、特に支持体側の溶剤を除去することが難しい。【００２０】
除去すべき溶剤量を減らす手法として、ワニスの高濃度化が考えられる。しかしながら、無機充填剤を含む系では、無機充填剤の分散、樹脂の溶解が困難となる。【００２１】
フィルム作製時に溶剤の乾燥を促すために乾燥条件を強めた場合、フィルム状の絶縁材料が割れてしまう不具合が生じ、フィルムとして扱うことが困難となる。一方、乾燥条件を弱めて作製した場合、割れ等の不具合がなく作製できる場合があるが、経時でフィルム状の絶縁材料が粘着化する場合がある。さらにこの粘着化したフィルム状の絶縁材料を熱硬化した場合、発泡等の不具合を生じる。【００２２】
本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、上記（Ａ）〜（Ｅ）成分を含有し、上記（１）の条件を満たすことにより、上記（２）〜（４）を満たす条件でフィルム状エポキシ樹脂組成物を作製したときに、上述した問題の発生を防止することができ、被封止体が電子部品又はデバイスが形成されたシリコンチップ等の半導体素子である場合にも良好な封止成形物を得ることができる。【００２３】
なお、上記の効果が得られる理由について、本発明者らは以下のとおり考えている。まず、上記（１）の条件を満たすことで乾燥時に塗膜の露出する側（空気側）で生じる過度の乾燥を抑制し、支持体側の溶剤の揮発を妨げずにフィルム状エポキシ樹脂組成物中の揮発分（特には有機溶剤）の含有率を０．２質量％〜１．５質量％とすることが可能となると考えられる。これにより、膨れ等の不具合なく半導体素子又は電子部品の埋め込みが可能となる。また、適度な量の有機溶剤がフィルム状エポキシ樹脂組成物に粘りと流動性を与え、支持体からの剥離を容易とし、フィルム状エポキシ樹脂組成物自体の割れ等を防止できること及び適度な最低溶融粘度が得られることも、良好な埋め込み性が得られる一因と考えている。更に、上記（１）の条件を満たすことで、２５℃にて液状を示す成分が、フィルム状エポキシ樹脂組成物中の各成分のつなぎのような働きをし、フィルム厚を５０μｍ〜５００μｍとした場合にフィルム状エポキシ樹脂組成物が割れたり、封止シートにしたときには支持体からの剥がれを防止することができると考えられる。また、２５℃にて液状を示す成分が（Ａ）成分及び／又は（Ｂ）成分であることにより、熱硬化後には硬化物の構造に組み込まれ、液状を示す成分に由来する不具合が生じることも防止できる。【００２４】
本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、２以上のフィルム状エポキシ樹脂組成物を貼り合わせることにより生じる界面を含まないことができる。【００２５】
また、フィルム状エポキシ樹脂組成物の表面をＦＴ−ＩＲ（全反射測定法）測定したときの上記（Ｅ）有機溶剤の吸収に基づき算出される、一方の表面における（Ｅ）有機溶剤の含有量に対する他方の表面の（Ｅ）有機溶剤の含有量の比が、０．２〜５．０であるフィルム状エポキシ樹脂組成物とすることができる。【００２６】
本発明はまた、支持体上に、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、及び（Ｅ）有機溶剤を含有し、下記（１）の条件を満たすワニス状のエポキシ樹脂組成物の塗膜を形成する工程と、塗膜を加熱乾燥して、下記（２）、（３）及び（４）の条件をすべて満たすフィルム状エポキシ樹脂組成物を形成する工程とを備えるフィルム状エポキシ樹脂組成物の製造方法を提供する。（１）（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）硬化剤のうちの少なくとも一方が２５℃にて液状を示す成分を含み、該２５℃にて液状を示す成分の合計含有量が（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）硬化剤の合計質量基準で３０質量％以上である。（２）１８０℃で１０分間加熱したときに揮発する揮発分の含有量がエポキシ樹脂組成物全量基準で０．２質量％〜１．５質量％である。（３）４０℃から２００℃まで昇温したときの最低溶融粘度が８００Ｐａ・ｓ以下である。（４）フィルム厚が５０μｍ〜５００μｍである。【００２７】
上記塗膜の加熱乾燥は、全乾燥時間の２５％以上の時間、（Ｅ）成分の沸点の±１０℃の温度で塗膜を加熱することを含むことができる。【００２８】
また、フィルム状エポキシ樹脂組成物の両面をＦＴ−ＩＲ（全反射測定法）測定したときの上記（Ｅ）有機溶剤の吸収に基づき算出される、一方の表面における（Ｅ）有機溶剤の含有量に対する他方の表面の（Ｅ）有機溶剤の含有量の比が、０．２〜５．０となるように、塗膜を加熱乾燥することができる。【００２９】
本発明はまた、フィルム状の支持体と、該支持体上に設けられた、上記本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物又は上記本発明に係る方法により得られるフィルム状エポキシ樹脂組成物とを備える封止シートを提供する。【００３０】
本発明はまた、半導体素子に、上記本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物又は上記本発明に係る方法により得られるフィルム状エポキシ樹脂組成物を加熱下で押圧することにより、フィルム状エポキシ樹脂組成物に半導体素子を埋め込む工程と、半導体素子が埋め込まれたフィルム状エポキシ樹脂組成物を硬化させる工程とを備える半導体装置の製造方法を提供する。【００３１】
本発明はまた、電子部品に、上記本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物又は上記本発明に係る方法により得られるフィルム状エポキシ樹脂組成物を加熱下で押圧することにより、フィルム状エポキシ樹脂組成物に電子部品を埋め込む工程と、電子部品が埋め込まれたフィルム状エポキシ樹脂組成物を硬化させる工程とを備える電子部品装置の製造方法を提供する。【００３２】
本発明はまた、半導体素子と、半導体素子を埋め込む、上記本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物又は上記本発明に係る方法により得られるフィルム状エポキシ樹脂組成物の硬化物からなる封止部とを備える半導体装置を提供する。【００３３】
本発明はまた、電子部品と、電子部品を埋め込む、上記本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物又は上記本発明に係る方法により得られるフィルム状エポキシ樹脂組成物の硬化物からなる封止部とを備える電子部品装置を提供する。
【発明の効果】
【００３４】
本発明によれば、封止樹脂による被封止体への良好な埋め込みを可能とする特性を有するフィルム状エポキシ樹脂組成物、その製造方法、及び封止シート、並びにこれらを用いた半導体装置の製造方法、電子部品装置の製造方法、半導体装置及び電子部品装置を提供することができる。【００３５】
本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、大型化する封止成形物を成形する際に課題となる、被封止体への充分な封止樹脂の供給及び発塵の低減を可能とし、従来の封止成形方法であるモールド成形のみならず、金型を必要としないラミネート又はプレスによる成形を可能とする。
【図面の簡単な説明】
【００３６】
【図１】半導体装置の製造方法の一実施形態を説明するための模式断面図である。
【図２】半導体装置の製造方法の一実施形態を説明するための模式断面図である。
【図３】実施例１３のフィルム状エポキシ樹脂組成物により１５０μｍ厚のシリコンチップをラミネートしたサンプルの断面図である。
【図４】フィルム状エポキシ樹脂組成物を２枚貼り合わせてシリコンチップの埋め込みを行ったサンプルの断面を示すＳＥＭ像である。
【図５】フィルム状エポキシ樹脂組成物を２枚貼り合わせてシリコンチップの埋め込みを行ったサンプルの断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３７】
以下、本発明の好適な実施形態について、図面を参照して詳細に説明する。
【００３８】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂（以下、（Ａ）成分という場合もある）、（Ｂ）硬化剤（以下、（Ｂ）成分という場合もある）、（Ｃ）硬化促進剤（以下、（Ｃ）成分という場合もある）、（Ｄ）無機充填剤（以下、（Ｄ）成分という場合もある）、及び（Ｅ）有機溶剤（以下、（Ｅ）成分という場合もある）を含有するフィルム状のエポキシ樹脂組成物であって、下記（１）、（２）、（３）及び（４）の条件をすべて満たす。（１）（Ａ）成分及び（Ｂ）成分のうちの少なくとも一方が２５℃にて液状を示す成分を含み、該２５℃にて液状を示す成分の合計含有量が（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計質量基準で３０質量％以上である。（２）１８０℃で１０分間加熱したときに揮発する揮発分の含有量がエポキシ樹脂組成物全量基準で０．２質量％〜１．５質量％である。（３）４０℃から２００℃まで昇温したときの最低溶融粘度が８００Ｐａ・ｓ以下である。（４）フィルム厚が５０μｍ〜５００μｍである。
【００３９】
本明細書において、２５℃にて液状を示す成分、すなわち２５℃にて液状を示すエポキシ樹脂又は２５℃にて液状を示す硬化剤とは、Ｂ型粘度計で測定した２５℃における粘度が４００Ｐａ・ｓ以下であるものを指す。
【００４０】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物は、上記構成を有することにより、半導体素子等の電子部品を良好に埋め込むことができる。
【００４１】
（Ａ）成分であるエポキシ樹脂としては、特に限定されるものではないが、１分子中に２個以上のグリシジル基を有するものが好ましい。（Ａ）成分は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００４２】
（Ａ）成分であるエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＰ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＢ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＢＰ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＣ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＥ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＧ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＭ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＰ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＰＨ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＴＭＣ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＺ型エポキシ樹脂、ヘキサンジオールビスフェノールＳジグリシジルエーテル等のビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ノボラックフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ビキシレノールジグリシジルエーテル等のビキシレノール型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡグリシジルエーテル等の水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、及びそれらの二塩基酸変性ジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、並びに、脂肪族エポキシ樹脂などが挙げられる。
【００４３】
本実施形態において、エポキシ樹脂は市販品を用いることができる。市販のエポキシ樹脂としては、ＤＩＣ株式会社製ＥＸＡ４７００（４官能ナフタレン型エポキシ樹脂）、日本化薬株式会社製ＮＣ−７０００（ナフタレン骨格含有多官能固形エポキシ樹脂）等のナフタレン型エポキシ樹脂、日本化薬株式会社ＥＰＰＮ−５０２Ｈ（トリスフェノールエポキシ樹脂）等のフェノール類とフェノール性水酸基を有する芳香族アルデヒドとの縮合物のエポキシ化物（トリスフェノール型エポキシ樹脂）、ＤＩＣ株式会社製エピクロンＨＰ−７２００Ｈ（ジシクロペンタジエン骨格含有多官能固形エポキシ樹脂）等のジシクロペンタジエンアラルキル型エポキシ樹脂、日本化薬株式会社製ＮＣ−３０００Ｈ（ビフェニル骨格含有多官能固形エポキシ樹脂）等のビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ＤＩＣ株式会社製エピクロンＮ６６０、及びエピクロンＮ６９０、日本化薬株式会社製ＥＯＣＮ−１０４Ｓ等のノボラック型エポキシ樹脂、日産化学工業株式会社製ＴＥＰＩＣ等のトリス（２，３−エポキシプロピル）イソシアヌレート、ＤＩＣ株式会社製エピクロン８６０、エピクロン９００−ＩＭ、エピクロンＥＸＡ−４８１６、及びエピクロンＥＸＡ−４８２２、旭チバ株式会社製アラルダイトＡＥＲ２８０、東都化成株式会社製エポトートＹＤ−１３４、三菱化学株式会社製ＪＥＲ８３４、及びＪＥＲ８７２、住友化学株式会社製ＥＬＡ−１３４、油化シェルエポキシ株式会社製エピコート８０７、８１５、８２５、８２７、８２８、８３４、１００１、１００４、１００７、及び１００９、ダウケミカル社製ＤＥＲ−３３０、３０１、及び３６１、並びに東都化成株式会社製ＹＤ８１２５、及びＹＤＦ８１７０等のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、三菱化学株式会社製ＪＥＲ８０６等のビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ＤＩＣ株式会社製エピクロンＨＰ−４０３２等のナフタレン型エポキシ樹脂、ＤＩＣ株式会社製エピクロンＨＰ−４０３２等のナフタレン型エポキシ樹脂、ＤＩＣ株式会社製エピクロンＮ−７４０等のフェノールノボラック型エポキシ樹脂、ナガセケムテックス株式会社製ナデコールＤＬＣ３０１等の脂肪族エポキシ樹脂などが挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４４】
２５℃にて液状を示す成分となるエポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のグリシジル基を有するものが好ましく、ビスフェノール骨格を含むものがより好ましい。特に、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＢ、ビスフェノールＣ、ビスフェノールＥ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＧ、又はビスフェノールＺ骨格を含むものが好ましい。２５℃にて液状を示すエポキシ樹脂は、低分子量である場合が多く、耐熱性の観点では不利となる傾向にあるが、上記エポキシ樹脂は熱安定性に優れるフェノール骨格を含むことから良好な耐熱性を得ることができる。
【００４５】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物における（Ａ）成分の含有量は、硬化膜物性の観点から、フィルム状エポキシ樹脂組成物全量基準で、３質量％〜３０質量％が好ましく、４質量％〜２５質量％がより好ましく、５質量％〜２０質量％が特に好ましい。
【００４６】
（Ｂ）成分である硬化剤としては、特に限定されるものではないが、１分子中に２個以上のグリシジル基との反応基を有するものが好ましい。（Ｂ）成分は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００４７】
（Ｂ）成分としては、例えば、フェノール樹脂、酸無水物、イミダゾール化合物、脂肪族アミン、及び脂環族アミンなどが挙げられる。
【００４８】
フェノール樹脂としては、１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有するものであれば、特に制限されるものではなく、公知のフェノール樹脂を用いることができる。フェノール樹脂としては、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシノール、カテコール、ビスフェノールＡ及びビスフェノールＦ等のフェノール類、又はα−ナフトール、β−ナフトール及びジヒドロキシナフタレン等のナフトール類と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド及びサリチルアルデヒド等のアルデヒド類とを酸性触媒下で縮合あるいは共縮合させて得られる樹脂、ビフェニル骨格型フェノール樹脂、パラキシリレン変性フェノール樹脂、メタキシリレン・パラキシリレン変性フェノール樹脂、メラミン変性フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、シクロペンタジエン変性フェノール樹脂、多環芳香環変性フェノール樹脂、並びに、キシリレン変性ナフトール樹脂などが挙げられる。
【００４９】
本実施形態において、硬化剤は市販品を用いることができる。市販のフェノール樹脂としては、例えば、ＤＩＣ株式会社製フェノライトＬＦ２８８２、フェノライトＬＦ２８２２、フェノライトＴＤ−２０９０、フェノライトＴＤ−２１４９、フェノライトＶＨ−４１５０、及びフェノライトＶＨ４１７０、旭有機材工業株式会社製ＰＡＰＳ−ＰＮ、三井化学株式会社製ＸＬＣ−ＬＬ、及びＸＬＣ−４Ｌ、新日鉄住金化学株式会社製ＳＮ−１００、ＳＮ−１８０、ＳＮ−３００、ＳＮ−３９５、及びＳＮ−４００、本州化学工業株式会社製ＴｒｉｓＰ−ＨＡＰ、ＴｒｉｓＰ−ＰＡ、ＴｒｉＰ−ＰＨＢＡ、ＣｙＲＳ−ＰＲＤ４、及びＭＴＰＣ、エア・ウォーター株式会社製ＳＫレジンＨＥ９１０−１０等が挙げられる。
【００５０】
２５℃にて液状を示す成分となる硬化剤としては、１分子中に２個以上のグリシジル基と反応する官能基を有するものが好ましく、例えば、フェノール樹脂、酸無水物、イミダゾール化合物、脂肪族アミン、及び脂環族アミン等が挙げられる。これらの硬化剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００５１】
２５℃にて液状を示すフェノール樹脂としては、ビスフェノール骨格を含むものが好ましく、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、及びビスフェノールＳ等のビスフェノール類；４，４’−ジヒドロキシビフェニル等のジヒドロキシビフェニル類；ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル等のジヒドロキシフェニルエーテル類；並びにこれらのフェノール骨格の芳香環に直鎖アルキル基、分岐アルキル基、アリール基、ヒドロキシアルキル基、アリル基、環状脂肪族基等を導入したもの、及びこれらのビスフェノール骨格の中央にある炭素原子に直鎖アルキル基、分岐アルキル基、アリル基、置換基のついたアリル基、環状脂肪族基、又はアルコキシカルボニル基等を導入した多環二官能フェノール類が挙げられる。
【００５２】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物における（Ｂ）成分の含有量は、未反応の（Ａ）成分又は（Ｂ）成分が残存することに起因して所望の硬化膜物性が得られにくくなることを防止するために、（Ａ）成分のグリシジル基の当量と、（Ｂ）成分のグリシジル基と反応する官能基の当量との比（［エポキシ樹脂のグリシジル基の当量］／［硬化剤のグリシジル基と反応する官能基の当量］）が０．７〜２．０となるように設定されることが好ましい。同様の観点から、上記比が０．８〜１．８となることがより好ましく、０．９〜１．７となることが特に好ましい。
【００５３】
（Ｃ）成分である硬化促進剤としては、特に制限されるものではないが、アミン系、イミダゾール系、尿素系又はリン系の硬化促進剤が好ましい。アミン系の硬化促進剤としては、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７、１，５−ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン−５等が挙げられる。イミダゾール系の硬化促進剤としては、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール等が挙げられる。尿素系の硬化促進剤としては、３−フェニル−１，１−ジメチルウレア等が挙げられる。リン系の硬化促進剤としては、トリフェニルホスフィン及びその付加反応物、（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルホスフィン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルホスフィン、トリス（４−ヒドロキシフェニル）ホスフィン等が挙げられる。これらのなかでも、特にイミダゾール系の硬化促進剤は誘導体が豊富であり、所望の活性温度を得やすいことから好ましい。イミダゾール系としては、例えば、四国化成工業株式会社製２ＰＨＺ−ＰＷ、及び２Ｐ４ＭＺ等の市販品が挙げられる。
【００５４】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物における（Ｃ）成分の含有量は、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計質量に対して、０．０１質量％〜５質量％が好ましく、０．１質量％〜３質量％がより好ましく、０．３質量％〜１．５質量％が更に好ましい。（Ｃ）成分の含有量を上記範囲とすることにより、充分な硬化促進効果を得ることができる。また、フィルム状エポキシ樹脂組成物を作製する際の工程（塗工及び乾燥等）、又はフィルム状エポキシ樹脂組成物の保管中に硬化が進行することを抑制することができ、フィルム状エポキシ樹脂組成物の割れ及び溶融粘度の上昇に伴う成形不良を防止することができる。
【００５５】
（Ｄ）成分である無機充填剤としては、従来公知の無機充填剤が使用でき、特定のものに限定されない。無機充填剤としては、例えば、硫酸バリウム、チタン酸バリウム、無定形シリカ、結晶性シリカ、溶融シリカ、球状シリカ、タルク、クレー、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム、窒化ケイ素、及び窒化アルミニウム等が挙げられる。表面改質等により、樹脂中への分散性の向上やワニス中での沈降抑制がしやすいこと、また比較的小さい熱膨張率を有することから所望の硬化膜特性が得られやすいため、シリカ類が好ましい。
【００５６】
無機充填剤は、表面改質を行ってもよい。表面改質の手法は特に限定されないが、シランカップリング剤が、簡便であり、官能基の種類が豊富であり、所望の特性を付与しやすいことから好ましい。シランカップリング剤としては、例えば、アルキルシラン、アルコキシシラン、ビニルシラン、エポキシシラン、アミノシラン、アクリルシラン、メタクリルシラン、メルカプトシラン、スルフィドシラン、イソシアネートシラン、サルファーシラン、スチリルシラン、及びアルキルクロロシランが挙げられる。
【００５７】
具体的な化合物名としては、メチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、トリメチルメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリフェノキシシラン、エチルトリメトキシシラン、ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、ｎ−ヘキシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキシルトリエトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、ｎ−オクチルトリエトキシシラン、ｎ−ドデシルメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、トリフェニルシラノール、メチルトリクロロシラン、ジメチルジクロロシラン、トリメチルクロロシラン、ｎ−オクチルジメチルクロロシラン、テトラエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−（２−アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、３−（２−アミノエチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３−フェニルアミノプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、ビス（３−（トリエトキシシリル）プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（トリエトキシシリル）プロピル）テトラスルフィド、ビニルトリアセトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリイソプロポキシシラン、アリルトリメトキシシラン、ジアリルジメチルシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（１，３−ジメチルブチリデン）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、及びアミノシランが挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。
【００５８】
無機充填剤の平均粒子径は、０．０１μｍ〜５０μｍが好ましく、０．１μｍ〜２５μｍがより好ましく、０．３μｍ〜１０μｍが更に好ましい。粒子径をこのような範囲とすることにより、無機充填剤の凝集を抑制し、充分な分散が可能となるとともに、フィルム状エポキシ樹脂組成物の作製においてワニス中での沈降が抑制される。
【００５９】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物における（Ｄ）成分の含有量は、フィルム状エポキシ樹脂組成物全量基準で、３０質量％〜９５質量％が好ましく、５０質量％〜９０質量％がより好ましい。（Ｄ）成分の含有量をこれらの範囲とすることにより、被封止体との熱膨張率の差によって半導体装置又は電子部品装置の反りが大きくなることを防止できるとともに、フィルム状エポキシ樹脂組成物の作製の際に乾燥工程において割れが生じること、及びフィルム状エポキシ樹脂組成物の溶融粘度の上昇により半導体素子又は電子部品等の被封止体が充分に封止できなくなる不具合を抑制できる。
【００６０】
（Ｅ）成分である有機溶剤としては、従来公知の有機溶剤が使用できる。有機溶剤としては、無機充填剤以外の成分を溶解できるものが好ましく、例えば、脂肪族炭化水素類、芳香族炭化水素類、テルペン類、ハロゲン類、エステル類、ケトン類、アルコール類、及びアルデヒド類等が挙げられる。
【００６１】
具体的な有機溶剤としては、環境負荷が小さく、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分を溶解しやすい点で、エステル類、ケトン類、及びアルコール類が好ましい。その中でも、ケトン類は、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分を特に溶解しやすいため、より好ましい。更に、室温での揮発が少なく、乾燥時に除去しやすい点で、アセトン、メチルエチルケトン、及びメチルイソブチルケトンが特に好ましい。
【００６２】
有機溶剤は、本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物を構成する成分が溶解又は分散したワニスとする、又はワニスとすることを補助することができる。
【００６３】
フィルム状エポキシ樹脂組成物における有機溶剤の含有量は、フィルム状エポキシ樹脂組成物全量基準で、０．２質量％〜１．５質量％であることが好ましく、０．３質量％〜１質量％であることがより好ましい。このような範囲とすることにより、フィルム割れ等の不具合を防止でき、充分な最低溶融粘度が得られやすくなる。また、粘着性が強くなりすぎて取扱い性が低下する問題、及び熱硬化時に有機溶剤の揮発に伴う発泡等の不具合を防止することができる。
【００６４】
また、本実施形態においては、充分な最低溶融粘度を得るとの観点から、有機溶剤の含有量は、フィルム状エポキシ樹脂組成物全量基準で、０．５質量％〜１．５質量％とすることができ、０．５質量％を超え１．０質量％以下とすることができる。
【００６５】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物は応力緩和剤を含有することができる。
【００６６】
応力緩和剤としては、エラストマ成分が挙げられ、具体的には、液状ブタジエン、スチレンブタジエン粒子、ブタジエン粒子、シリコーンパウダ、シリコーンオイル、及びシリコーンオリゴマ等が挙げられる。
【００６７】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、さらに他の添加剤を用いることができる。このような添加剤の具体例としては、難燃剤、顔料、染料、離型剤、酸化防止剤、表面張力調整剤等を挙げることができる。
【００６８】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物は、（１）（Ａ）成分及び（Ｂ）成分のうちの少なくとも一方が２５℃にて液状を示す成分を含み、該２５℃にて液状を示す成分の合計含有量が（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計質量基準で３０質量％以上であるが、保護フィルムを設けた封止シートとして用いる場合に保護フィルムの剥離性が良好になる観点から、３０質量％〜８０質量％であることが好ましく、３０質量％〜７０質量％であることがより好ましい。
【００６９】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物は、（２）１８０℃で１０分間加熱したときに揮発する揮発分の含有量がエポキシ樹脂組成物全量基準で０．２質量％〜１．５質量％であるが、充分な最低溶融粘度を得ること、フィルム状エポキシ樹脂組成物の取扱い性低下の抑制、及び熱硬化時に有機溶剤の揮発に伴う発泡等の防止の観点から、０．３質量％〜１．０質量％であることが好ましく、０．５質量％〜１．０質量％であることがより好ましい。
【００７０】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物は、（３）４０℃から２００℃まで昇温したときの最低溶融粘度が８００Ｐａ・ｓ以下であるが、半導体素子又は電子部品を良好に埋め込むとの観点から、４００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、フィルム状エポキシ樹脂組成物をラミネート法にて成型した際の形状維持の観点から、０．１Ｐａ・ｓ〜４００Ｐａ・ｓであることがより好ましく、０．１Ｐａ・ｓ〜２００Ｐａ・ｓであることが特に好ましい。
【００７１】
上記最低溶融粘度は、以下の方法で測定される。フィルム状エポキシ樹脂組成物０．６ｇを圧縮成型機にて直径２ｃｍのタブレットに成形する。このタブレットを以下の条件にて、温度を昇温しながら粘度を測定する。４０℃から２００℃まで昇温し、最も低い粘度を最低溶融粘度とする。
測定装置：レオメータ製品名：Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製ＡＲＥＳ−２ＫＳＴＤ
測定モード：Ｄｙｎａｍｉｃ  Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  Ｒａｍｐ
周波数：０．１Ｈｚ
温度範囲：４０℃〜２００℃
昇温速度：５℃／分
【００７２】
本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物は、（４）フィルム厚が５０μｍ〜５００μｍであるが、フィルム状エポキシ樹脂組成物の厚みのばらつきを抑えるとの観点から、５０μｍ〜３５０μｍであることが好ましく、５０μｍ〜３００μｍであることがより好ましい。フィルム厚が５０μｍ〜３５０μｍの場合、電子部品の埋め込みに好適である。
【００７３】
また、本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物は、２以上のフィルム状エポキシ樹脂組成物を貼り合わせることにより生じる界面を含まないことができる。２以上のフィルム状エポキシ樹脂組成物を貼り合わせることにより生じる界面を含まないことで、界面の存在により生じる剥離等の不具合を防止することができる。
【００７４】
また、本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物は、フィルム状エポキシ樹脂組成物の両面をＦＴ−ＩＲ（全反射測定法）測定したときの（Ｅ）成分の吸収に基づき算出される、一方の表面における（Ｅ）成分の含有量に対する他方の表面の（Ｅ）成分の含有量の比が、０．２〜５．０であることが好ましい。
【００７５】
ＦＴ−ＩＲ測定に基づく（Ｅ）成分の含有量比は、以下の手順により求められる。フィルム状の支持体又は保護フィルムをはがしてフィルム状エポキシ樹脂組成物を露出させて、全反射測定法でフィルム状エポキシ樹脂組成物の両面を測定する。例えば、（Ｅ）成分にメチルイソブチルケトンを用いている場合、（Ｅ）成分の含有量は、フィルム状エポキシ樹脂組成物中のベンゼン環に起因する１６１０ｃｍ−１の吸収強度に対する、メチルイソブチルケトンのカルボニル（Ｃ＝Ｏ）に起因する１７０５ｃｍ−１の吸収強度の比として算出することができる。一方の表面における（Ｅ）成分の含有量に対する他方の表面の（Ｅ）成分の含有量の比は、上述の方法で算出した含有量の比とする。
【００７６】
他の方法としては、鋭利な切刃で極めて緩やかな勾配の斜面を形成して、その斜面をＴＯＦ−ＳＩＭＳ分析で直接的に有機溶剤の分布を評価してもよい。
【００７７】
本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、例えば、次のようにして作製することができる。
【００７８】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、及び（Ｅ）有機溶剤を混合することでワニスを作製する。混合方法は、特に限定されないが、ミル、ミキサ、撹拌羽等が使用できる。
【００７９】
このようにして作製したワニスを、フィルム状の支持体に塗布した後、塗膜を熱風吹き付け等によって加熱乾燥させ、フィルム状エポキシ樹脂組成物を作製することができる。塗布に使用するコーティング方法は、特に限定されないが、ダイコータ又はコンマコータ等を使用できる。
【００８０】
フィルム状の支持体としては、特に限定されるものではないが、例えば、高分子フィルム、金属箔等を用いることができる。
【００８１】
高分子フィルムとしては、例えば、ポリエチレンフィルム、及びポリプロピレンフィルム等のポリオレフィンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム等のポリエステルフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリカーボネートフィルム、アセチルセルロースフィルム、ポリイミドフィルム、ポリアミドフィルム及びテトラフルオロエチレンフィルムが挙げられる。また、金属箔としては、例えば、銅箔、アルミ箔等が挙げられる。
【００８２】
フィルム状の支持体の厚みは、特に限定されるものではないが、作業性と乾燥性の観点から、２μｍ〜２００μｍが好ましい。このような厚みであると、支持体が塗工時に切れたり、ワニスの重さでたわんだりする不具合を防止できる。また、塗工面と裏面の両面から熱風が吹きつけられる乾燥機を用いる場合にワニス中の溶剤乾燥が妨げられる不具合の発生を抑制することができる。
【００８３】
本実施形態においては、フィルム状の支持体上に設けられたフィルム状エポキシ樹脂組成物上に保護を目的とした保護層（例えば保護フィルム）を形成してもよい。保護層を形成することで、取扱い性が向上し、巻き取りした場合にも、フィルム状の支持体の裏面に、フィルム状エポキシ樹脂組成物が張り付くといった不具合を回避することができる。
【００８４】
保護層としては、特に限定されるものではないが、例えば、高分子フィルム又は金属箔等を用いることができる。高分子フィルムとしては、ポリエチレンフィルム、及びポリプロピレンフィルム等のポリオレフィンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム等のポリエステルフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリカーボネートフィルム、アセチルセルロースフィルム、テトラフルオロエチレンフィルムなどが挙げられる。また、金属箔としては、例えば、銅箔、アルミ箔等が挙げられる。
【００８５】
保護層の厚みは、特に限定されるものではないが、充分な保護効果と、フィルム状エポキシ樹脂組成物をロール状に巻き取った際の厚みを低減する観点から、１２μｍ〜１００μｍであることが好ましい。
【００８６】
上記塗膜の加熱乾燥は、全乾燥時間の２５％以上の時間、（Ｅ）成分の沸点の±１０℃の温度で塗膜を加熱することを含むことができる。加熱乾燥は、加熱温度が異なる２段階以上の工程で行うことができる。この場合、低い温度から加熱乾燥を行うことが好ましく、次段階の加熱温度は＋３０℃以内に設定することが好ましい。
【００８７】
本実施形態においては、フィルム状エポキシ樹脂組成物の両面をＦＴ−ＩＲ（全反射測定法）測定したときの（Ｅ）成分の吸収に基づき算出される、一方の表面における（Ｅ）成分の含有量に対する他方の表面の（Ｅ）成分の含有量の比が、０．２〜５．０となるように、塗膜を加熱乾燥することが好ましい。なお。係る比は、前述の手順により求められる。
【００８８】
本実施形態においては、フィルム状の支持体と、該支持体上に、上記本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物とを備える封止シートを提供することができる。封止シートは、フィルム状エポキシ樹脂組成物の支持体側とは反対側に保護フィルム等の保護層を備えていてもよい。
【００８９】
次に、本実施形態のフィルム状エポキシ樹脂組成物を用いた電子部品装置の製造方法について説明する。本実施形態においては、電子部品として半導体素子を有する半導体装置の製造方法について具体的に説明する。
【００９０】
図１及び図２は、半導体装置の製造方法の一実施形態を説明するための模式断面図である。本実施形態に係る方法は、仮固定材４０を有する基板３０上に並べて配置された被埋め込み対象である半導体素子２０に、支持体１と支持体１上に設けられたフィルム状エポキシ樹脂組成物２とを備える封止シート１０を対向させ、半導体素子２０にフィルム状エポキシ樹脂組成物２を加熱下で押圧することにより、フィルム状エポキシ樹脂組成物２に半導体素子２０を埋め込む工程（図１（ａ）及び（ｂ））と、半導体素子が埋め込まれたフィルム状エポキシ樹脂組成物を硬化させる工程（図１（ｃ））とを備える。本実施形態においては、ラミネート法によって、フィルム状エポキシ樹脂組成物が熱硬化した硬化物２ａに半導体素子２０が埋め込まれた封止成形物が得られているが、コンプレッションモールドにより封止成形物を得てもよい。
【００９１】
使用するラミネータとしては、特に限定されるものではないが、例えば、ロール式、バルーン式等のラミネータが挙げられる。これらの中でも、埋め込み性の観点からは、真空加圧が可能なバルーン式が好ましい。
【００９２】
ラミネート温度は、通常、フィルム状の支持体の軟化点以下で行う。更に、フィルム状エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度付近が好ましい。ラミネート時の圧力は、埋め込む半導体素子又は電子部品のサイズ、密集度によって変わるが、０．２ＭＰａ〜１．５ＭＰａの範囲で行うことが好ましく、０．３ＭＰａ〜１．０ＭＰａの範囲で行うことがより好ましい。ラミネート時間も、特に限定されるものではないが、２０秒〜６００秒が好ましく、３０秒〜３００秒がより好ましく、４０秒〜１２０秒が特に好ましい。
【００９３】
硬化は、例えば、大気下又は不活性ガス下で行うことができる。硬化温度としては、特に限定されるものではないが、８０℃〜２８０℃が好ましく、１００℃〜２４０℃がより好ましく、１２０℃〜２００℃が特に好ましい。硬化温度が８０℃以上であれば、フィルム状エポキシ樹脂組成物の硬化が充分に進み、不具合の発生を抑制することができる。硬化温度が２８０℃以下の場合は、他の材料への熱害の発生を抑制することができる。硬化時間も、特に限定されるものではないが、３０分〜６００分が好ましく、４５分〜３００分がより好ましく、６０分〜２４０分が特に好ましい。硬化時間がこれらの範囲であれば、フィルム状エポキシ樹脂組成物の硬化が充分に進み、良好な生産効率が得られる。また、硬化条件は、複数を組み合わせてもよい。
【００９４】
本実施形態においては、以下の絶縁層形成、配線パターン形成、ボールマウント、及びダイシングの各工程を経て、半導体装置を得ることができる。
【００９５】
まず、基板３０から剥離した封止成形物１００の半導体素子２０が露出する側に、絶縁層５０を設ける（図２（ａ）及び（ｂ））。次に、絶縁層５０に対し、配線パターン形成を行った後、ボールマウントを行い、絶縁層５２、配線５４、ボール５６を形成する。
【００９６】
次に、ダイシングカッター６０により、封止成形物を個片化して、半導体装置２００を得る。
【００９７】
以上、本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物及び半導体装置の製造方法の好適な実施形態について説明したが、本発明は必ずしも上述した実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲で適宜変更を行ってもよい。
【実施例】
【００９８】
以下、実施例及び比較例によって、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。【００９９】
フィルム状エポキシ樹脂組成物を構成する成分として以下の化合物を用意した。
［エポキシ樹脂］
Ａ１：脂肪族エポキシ樹脂（ナガセケムテックス株式会社製ＥＸ２１６／エポキシ当量：１５０、２５℃にて液状を示す）
Ａ２：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（三菱化学株式会社製ｊＥＲ８０６／エポキシ当量：１６０、２５℃にて液状を示す）
Ａ３：ヘキサンジオール含有ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＤＩＣ株式会社製ＥＸＡ−４８５０−１０００／エポキシ当量：３５０）
Ａ４：ビフェニル骨格含有多官能固形エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製ＮＣ−３０００Ｈ／エポキシ当量：２８９、２５℃にて液状を示さない（＞４００Ｐａ・ｓ）
［硬化剤］
Ｂ１：フェノールノボラック樹脂（旭有機材工業株式会社製ＰＡＰＳ−ＰＮ２／水酸基当量：１０４、２５℃にて液状を示さない（＞４００Ｐａ・ｓ）
Ｂ２：酸無水物（日立化成株式会社製ＭＨＡＣ−Ｐ）
［硬化促進剤］
Ｃ１：イミダゾール（四国化成工業株式会社製２ＰＨＺ−ＰＷ）
Ｃ２：イミダゾール（四国化成工業株式会社製２Ｐ４ＭＺ）
［無機充填剤］
Ｄ１：シリカ（株式会社アドマテックス製ＳＸ−Ｅ２フェニルアミノシラン処理／平均粒径５．８μｍ）
［有機溶剤］
Ｅ１：メチルイソブチルケトンＥ２：メチルエチルケトン
［応力緩和剤］
Ｆ１：シリコーンパウダ（信越化学工業株式会社製ＫＭＰ−６０５）【０１００】
＜フィルム状エポキシ樹脂組成物の作製＞
（実施例１）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ１を３００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を２００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を、塗工機を使用してフィルム状の支持体（３８μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）上に、以下の条件でフィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物を作製した。さらに、フィルム状エポキシ樹脂組成物上に保護フィルム（１２μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）を貼り合せて保護フィルムを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。
塗布ヘッド方式：コンマ
塗布及び乾燥速度：１ｍ／分
乾燥条件（温度／炉長）：１１０℃／３．３ｍ、１３０℃／３．３ｍ、１４０℃／３．３ｍ【０１０１】
（実施例２）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を３００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を２００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フィルム状の支持体上に、フィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物と、保護フィルムとを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。【０１０２】
（実施例３）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を４００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を１００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。エポキシ樹脂Ａ４及び硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フィルム状の支持体上に、フィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物と、保護フィルムとを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。【０１０３】
（実施例４）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を５００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フィルム状の支持体上に、フィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物と、保護フィルムとを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。【０１０４】
（実施例５）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を５００ｇ、硬化剤Ｂ２を１００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を４００ｇ加えて撹拌した。硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フィルム状の支持体上に、フィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物と、保護フィルムとを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。【０１０５】
（実施例６）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を５００ｇ、硬化剤Ｂ２を３００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を２００ｇ加えて撹拌した。硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フィルム状の支持体上に、フィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物と、保護フィルムとを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。【０１０６】
（実施例７）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ３を５００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フィルム状の支持体上に、フィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物と、保護フィルムとを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。【０１０７】
（実施例８）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ４を５００ｇ、及び硬化剤Ｂ２を５００ｇ加えて撹拌した。エポキシ樹脂Ａ４が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌する。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フィルム状の支持体上に、フィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物と、保護フィルムとを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。【０１０８】
（実施例９）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を４００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を１００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。エポキシ樹脂Ａ４及び硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を、塗工機を使用してフィルム状の支持体（３８μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）上に、以下の条件でフィルム厚が５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物を作製した。さらに、フィルム状エポキシ樹脂組成物上に保護フィルム（１２μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）を貼り合せて保護フォルムを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。
塗布ヘッド方式：コンマ
塗布及び乾燥速度：７ｍ／分
乾燥条件（温度／炉長）：１１０℃／３．３ｍ、１３０℃／３．３ｍ、１４０℃／３．３ｍ【０１０９】
（実施例１０）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を４００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を１００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。エポキシ樹脂Ａ４及び硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を、塗工機を使用してフィルム状の支持体（３８μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）上に、以下の条件でフィルム厚が３５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物を作製した。さらに、フィルム状エポキシ樹脂組成物上に保護フィルム（１２μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）を貼り合せて保護フィルムを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。
塗布ヘッド方式：コンマ
塗布及び乾燥速度：０．７ｍ／分
乾燥条件（温度／炉長）：１１０℃／３．３ｍ、１３０℃／３．３ｍ、１４０℃／３．３ｍ【０１１０】
（実施例１１）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ２を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を４００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を１００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。エポキシ樹脂Ａ４及び硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ２を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製♯２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を、塗工機を使用してフィルム状の支持体（３８μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）上に、以下の条件でフィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物を作製した。さらに、フィルム状エポキシ樹脂組成物上に保護フィルム（１２μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）を貼り合せて保護フィルムを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。
塗布ヘッド方式：コンマ
塗布及び乾燥速度：１ｍ／分
乾燥条件（温度／炉長）：８５℃／３．３ｍ、１０５℃／３．３ｍ、１１０℃／３．３ｍ【０１１１】
（実施例１２）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３４００ｇ、及びシリコーンパウダＦ１を５ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１及びシリコーンパウダＦ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を４００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を１００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。エポキシ樹脂Ａ４及び硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フィルム状の支持体上に、フィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物と、保護フィルムとを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。【０１１２】
（実施例１３）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を３００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を２００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を、塗工機を使用してフィルム状の支持体（３８μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）上に、以下の条件でフィルム厚が１５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物を作製した。さらに、フィルム状エポキシ樹脂組成物上に保護を目的とした保護フィルム（１２μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）を貼り合せて保護フィルムを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。
塗布ヘッド方式：コンマ
塗布及び乾燥速度：２ｍ／分
乾燥条件（温度／炉長）：１１０℃／３．３ｍ、１３０℃／３．３ｍ、１４０℃／３．３ｍ【０１１３】
（比較例１）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ４を５００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。エポキシ樹脂Ａ４及び硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フィルム状の支持体上に、フィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物と、保護フィルムとを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。【０１１４】
（比較例２）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を２００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を３００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。エポキシ樹脂Ａ４及び硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フィルム状の支持体上に、フィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物と、保護フィルムとを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。【０１１５】
（比較例３）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を２００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を３００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。エポキシ樹脂Ａ４及び硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を、塗工機を使用してフィルム状の支持体（３８μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）上に、以下の条件でフィルム厚が２５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物を作製した。さらに、フィルム状エポキシ樹脂組成物上に保護フィルム（１２μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）を貼り合せて保護フィルムを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。
塗布ヘッド方式：コンマ
塗布及び乾燥速度：０．５ｍ／分
乾燥条件（温度／炉長）：１１０℃／３．３ｍ、１３０℃／３．３ｍ、１４０℃／３．３ｍ【０１１６】
（比較例４）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を３００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を２００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を、塗工機を使用してフィルム状の支持体（３８μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）上に、以下の条件でフィルム厚が１００μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物を作製した。さらに、フィルム状エポキシ樹脂組成物上に保護フィルム（１２μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）を貼り合せて保護フィルムを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。
塗布ヘッド方式：コンマ
塗布及び乾燥速度：０．５ｍ／分
乾燥条件（温度／炉長）：１１０℃／３．３ｍ、１２０℃／３．３ｍ、１３０℃／３．３ｍ【０１１７】
（比較例５）
１０Ｌのポリ容器に有機溶剤Ｅ１を４９７．５ｇ入れ、これに無機充填剤Ｄ１を３５００ｇ加えて、撹拌羽で無機充填剤Ｄ１を分散した。この分散液に、エポキシ樹脂Ａ２を４００ｇ、エポキシ樹脂Ａ４を１００ｇ、及び硬化剤Ｂ１を５００ｇ加えて撹拌した。エポキシ樹脂Ａ４及び硬化剤Ｂ１が溶解したのを目視で確認した後、硬化促進剤Ｃ１を２．５ｇ加えて更に１時間撹拌した。これをナイロン製＃２００メッシュ（開口７５μｍ）でろ過して、ろ液を採取してワニス状エポキシ樹脂組成物を作製した。このワニス状エポキシ樹脂組成物を、塗工機を使用してフィルム状の支持体（３８μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）上に、以下の条件でフィルム厚が５５０μｍのフィルム状エポキシ樹脂組成物を作製した。さらに、フィルム状エポキシ樹脂組成物上に保護を目的とした保護フィルム（１２μｍ厚のポリエチレンテレフタレート）を貼り合せて保護フィルムを設け、支持体／フィルム状エポキシ樹脂組成物／保護フィルムの構成を有する封止シートを得た。
塗布ヘッド方式：コンマ
塗布及び乾燥速度：０．５ｍ／分
乾燥条件（温度／炉長）：１１０℃／３．３ｍ、１３０℃／３．３ｍ、１４０℃／３．３ｍ【０１１８】
＜評価方法＞
（１）エポキシ樹脂及び硬化剤の粘度測定方法
広口蓋つきの２５０ｍｌポリビンに、エポキシ樹脂又は硬化剤を２００ｍｌ取り分けた。２５℃に設定した恒温槽に、蓋をしたポリビンを入れ６０分間保持する。恒温槽から取り出し、下記条件にて測定を行い、ロータを回転させ始めてから１分後の値を、２５℃におけるエポキシ樹脂又は硬化剤の粘度とする。
測定装置：Ｂ型粘度計
製品名：東機産業株式会社製ＶＩＳＣＯＭＥＴＥＲ_ＢＨ
型回転数：２０ｒｐｍ
ロータ：粘度に合わせてＮｏ．１からＮｏ．７を選択して使用した。
Ｎｏ．１：〜１Ｐａ・ｓ
Ｎｏ．２：１〜４Ｐａ・ｓ
Ｎｏ．３：４〜１０Ｐａ・ｓ
Ｎｏ．４：１０〜２０Ｐａ・ｓ
Ｎｏ．５：２０〜４０Ｐａ・ｓ
Ｎｏ．６：４０〜１００Ｐａ・ｓ
Ｎｏ．７：１００〜４００Ｐａ・ｓ【０１１９】
（２）乾燥後のフィルム状エポキシ樹脂組成物のフィルム厚の測定方法
フィルム状エポキシ樹脂組成物のフィルム厚を以下の手順で測定する。まず、封止シートから保護フィルムを剥がしたものの厚みをデジタルインジケータ（株式会社ミツトヨ製ＩＤ−Ｃ１２５Ｂ、測定子：フラットタイプ、スタンド：コンパレータスタンドＢＳＧ−２０）を用いて測定する。この厚みから別途測定したフィルム状の支持体の厚みを差し引いた値をフィルム状エポキシ樹脂組成物のフィルム厚とする。【０１２０】
なお、実施例及び比較例に示したフィルム厚は、厚みむらを考慮し、下記範囲に含まれるものをそれぞれ５０、２５０、３５０、５５０μｍとした。
５０μｍ：４７μｍ〜５３μｍ
２５０μｍ：２４０μｍ〜２６０μｍ
３５０μｍ：３３０μｍ〜３７０μｍ
５５０μｍ：５１０μｍ〜５９０μｍ【０１２１】
（３）乾燥後のフィルム状エポキシ樹脂組成物中の揮発分（残留溶剤率）の算出方法
フィルム状の支持体上に設けられたフィルム状エポキシ樹脂組成物の揮発分（残留溶剤率）は、以下の手順で算出する。【０１２２】
まず、封止シートを５ｃｍ角にカットしたのち、保護フィルムを剥がして得られるサンプルを、予め重さを測定したアルミカップに入れて重さを測定する（測定Ａ）。次に、サンプルをアルミカップに入れたまま、１８０℃のオーブンで１０分間加熱し、室温にて１０分間放置したのちの重さを測定する（測定Ｂ）。【０１２３】
測定Ａ及び測定Ｂの値から、別途測定した５ｃｍ角にカットした支持体単体の重さとアルミカップの重さを差し引いて、加熱前後のフィルム状エポキシ樹脂組成物単体の重さを求める。これらの差を揮発した量（残留溶剤量）とし、加熱前のフィルム状エポキシ樹脂組成物単体の重さに対する割合を残留溶剤率とする。【０１２４】
（４）乾燥後のフィルム状エポキシ樹脂組成物の一方の表面における（Ｅ）有機溶剤の含有量に対する他方の表面の（Ｅ）有機溶剤の含有量の比の算出方法
封止シートからフィルム状の支持体又は保護層をはがしてフィルム状エポキシ樹脂組成物を露出させて、全反射測定法でフィルム状エポキシ樹脂組成物の両面を測定した。（Ｅ）成分の含有量は、フィルム状エポキシ樹脂組成物中のベンゼン環に起因する１６１０ｃｍ−１の吸収強度に対する、有機溶剤（メチルイソブチルケトン）のカルボニル（Ｃ＝Ｏ）に起因する１７０５ｃｍ−１の吸収強度の比とした。一方の面における（Ｅ）成分の含有量に対する他方の面の（Ｅ）成分の含有量の比は、上述の吸収強度比から算出した。【０１２５】
（５）乾燥後のフィルム状エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度の測定方法
フィルム状の支持体上に設けられたフィルム状エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度は、レオメータを用いて以下の手順で測定する。【０１２６】
支持体からフィルム状エポキシ樹脂組成物を０．６ｇ剥がし取り、圧縮成型機にて直径２ｃｍのタブレットに成形する。このタブレットを以下の条件にて、温度を昇温しながら粘度を測定した。４０℃から２００℃まで昇温し、最も低い粘度を最低溶融粘度とする。測定装置：レオメータ製品名：Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製ＡＲＥＳ−２ＫＳＴＤ
測定モード：Ｄｙｎａｍｉｃ  Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  Ｒａｍｐ
周波数：０．１Ｈｚ
温度範囲：４０℃〜２００℃
昇温速度：５℃／分【０１２７】
（６）乾燥後のフィルム状エポキシ樹脂組成物の屈曲性の評価方法
フィルム状の支持体上に設けられたフィルム状エポキシ樹脂組成物の屈曲性は、屈曲試験機（ＪＩＳ型タイプ１、円筒型マンドレル法）を用い以下の手順で評価する。【０１２８】
試験機として、株式会社ヨシミツ精機製の屈曲試験機（ＪＩＳ型タイプ１、円筒型マンドレル法）を用意する。支持体上に設けられたフィルム状エポキシ樹脂組成物を５ｃｍ角にカットしたものを試験片とし、直径２ｍｍの円筒形マンドレルに支持体をあて、試験片を１８０°曲げたときでも割れが発生しないものを屈曲性良好とする（表中「Ａ」で示す）。割れが発生したものを屈曲性不良とする（表中「Ｂ」で示す）。【０１２９】
（７）保護フィルムの剥離性の評価方法
封止シートを５ｃｍ角にカットし試験片とする。この試験片に、粘着テープ（３Ｍ社製スコッチメンディングテープＣＭ−１２；１２ｍｍ幅）を張り付け、粘着テープを引っ張って保護フィルムを剥離する。フィルム状エポキシ樹脂組成物と保護フィルムとの間で剥離が生じ、フィルム状エポキシ樹脂組成物が平滑な表面を維持している場合に、剥離性良好と判断する（表中「Ａ」で示す）。一方、フィルム状エポキシ樹脂組成物が、保護フィルムに付着したり、支持体とフィルム状エポキシ樹脂組成物との間で剥離したり、粘着テープが剥がれてしまったものは剥離性不良と判断する（表中「Ｂ」で示す）。【０１３０】
（８）膨れの評価方法
封止シートを５ｃｍ角にカットし、保護フィルムを剥離する。これを、６ｃｍ角にカットした銅張積層板に、フィルム状エポキシ樹脂組成物が接するように重ねて、真空加圧ラミネータで以下の条件でラミネートする。
ラミネータ装置：株式会社名機製作所製真空加圧ラミネータＭＶＬＰ−５００
ラミネート温度：９０℃
ラミネート圧力：０．５ＭＰａ
真空引き時間：３０秒
ラミネート時間：４０秒【０１３１】
ラミネート後に、支持体をフィルム状エポキシ樹脂組成物から剥離し、フィルム状エポキシ樹脂組成物をオーブン中で硬化する。なお、実施例１〜１０、１２及び比較例１〜５は以下の条件で硬化した。
オーブン：エスペック株式会社製ＳＡＦＥＴＹ  ＯＶＥＮ  ＳＰＨ−２０１
（１）一段階
オーブン温度：１１０℃
時間：１２０分
（２）二段階
オーブン温度：１６０℃
時間：９０分
（３）三段階
オーブン温度：１８０℃
時間：６０分【０１３２】
実施例１１は以下の条件で加熱した。
オーブン：エスペック株式会社製ＳＡＦＥＴＹ  ＯＶＥＮ  ＳＰＨ−２０１
（１）一段階
オーブン温度：８０℃
時間：１２０分
（２）二段階
オーブン温度：１００℃
時間：９０分
（３）三段階
オーブン温度：１４０℃
時間：６０分【０１３３】
硬化後のフィルム状エポキシ樹脂組成物に目視で確認できる膨れが発生しなかった場合は膨れ無し（表中「Ａ」で示す）、目視で確認できる膨れが発生した場合は膨れあり（表中「Ｂ」で示す）と判断する。【０１３４】
【表１】
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【０１３５】
【表２】
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【０１３６】
【表３】
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【０１３７】
図３は、実施例１３のフィルム状エポキシ樹脂組成物により１５０μｍ厚の半導体素子をラミネートしたサンプルの断面図である。埋め込み不良が発生していないことが確認できる。なお、図中、２ａはフィルム状エポキシ樹脂組成物の硬化物（封止部）、２０は半導体素子、３０は基板、４０は仮固定フィルムをそれぞれ示す。【０１３８】
図４は、比較例４のフィルム状エポキシ樹脂組成物を２枚貼り合わせて、１５０μｍ厚のシリコンチップの埋め込みを行ったサンプルの断面を示すＳＥＭ像である。貼り合わせたフィルム状エポキシ樹脂組成物７０の界面８０が確認できる。なお、図中、２０は半導体素子であるシリコンチップを示す。図５は、比較例４のフィルム状エポキシ樹脂組成物を２枚貼り合わせて１５０μｍ厚の半導体素子（シリコンチップ）の埋め込みを行ったサンプルの断面図である。フィルム状エポキシ樹脂組成物の硬化物（封止部）７０ａにおいて、チップの側面及びチップ間の中心付近に埋め込み不良によるボイド９０が確認できる。
【産業上の利用可能性】
【０１３９】
本発明によれば、封止樹脂による被封止体への良好な埋め込みを可能とする特性を有するフィルム状エポキシ樹脂組成物、その製造方法、及び封止シート、並びにこれらを用いた半導体装置の製造方法、電子部品装置の製造方法、半導体装置及び電子部品装置を提供することができる。本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、大型化する封止成形物を成形する際に課題となる、被封止体への充分な封止樹脂の供給及び発塵の低減を可能とし、従来の封止成形方法であるモールド成形のみならず、金型を必要としないラミネート又はプレスによる成形を可能とする。
【符号の説明】
【０１４０】
１…支持体、２…フィルム状エポキシ樹脂組成物、２ａ…硬化物（封止部）、１０…封止シート、２０…半導体素子、３０…基板、４０…仮固定材、５０…絶縁層、５２…絶縁層、５４…配線、５６…ボール、６０…ダイシングカッター、１００…封止成形物、２００…半導体装置。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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