(57)【要約】  本発明は、誘電体フィルムと金属層とを有するフィルムコンデンサであって、前記誘電体フィルムが、結晶性のジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物を用いてなる未延伸フィルムを延伸処理した後、加熱処理することにより得られる樹脂フィルムであり、前記樹脂フィルムは、軟化点が２５０〜３２０℃、２００℃で１０分間加熱したときの熱収縮率が０．０１〜５．０％、ｔａｎδが０．０００１〜０．００１０、静摩擦係数が０．０１〜１．００の樹脂フィルムからなるものであることを特徴とするフィルムコンデンサである。本発明によれば、耐熱性、耐電圧特性、及び作業性に優れる樹脂フィルムを誘電体フィルムとして有するフィルムコンデンサが提供される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
誘電体フィルムと金属層とを有するフィルムコンデンサであって、
前記誘電体フィルムが、
結晶性のジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物を用いてなる未延伸フィルムを延伸処理した後、加熱処理することにより得られる樹脂フィルムであり、
前記樹脂フィルムは、軟化点が２５０〜３２０℃、２００℃で１０分間加熱したときの熱収縮率が０．０１〜５．０％、ｔａｎδが０．０００１〜０．００１０、静摩擦係数が０．０１〜１．００の樹脂フィルム
からなるものであることを特徴とするフィルムコンデンサ。
【請求項２】
前記樹脂フィルムが、前記未延伸フィルムを、延伸温度が９５〜１３５℃、延伸倍率が１．２〜１０倍、延伸速度が１００〜３０，０００ｍｍ／分の条件で延伸処理した後、加熱温度が１５０〜２４０℃、加熱時間が０．１〜６００分の条件で加熱処理することにより得られるものである、請求項１に記載のフィルムコンデンサ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、耐熱性、耐電圧特性、及び作業性に優れる樹脂フィルムを誘電体フィルムとして有するフィルムコンデンサに関する。
【背景技術】
【０００２】
フィルムコンデンサは、誘電体フィルムと金属層とが交互に配置された構造を有し、電荷を蓄えることができる素子である。
近年、フィルムコンデンサは、小型化や大容量化が進められた結果、駆動時に発熱し易くなってきている。このため、フィルムコンデンサの誘電体フィルムとして用いられる樹脂フィルムには、耐熱性により優れることが求められている。
また、フィルムコンデンサを小型化するために、誘電体フィルムをより薄くすることが求められてきているが、誘電体フィルムを薄くすると、耐電圧特性（高電圧下でも絶縁状態が維持されるという特性）や作業性（工業的生産規模でも安定してフィルムコンデンサを製造し得るという性質）に劣る傾向があった。【０００３】
本発明に関連して、特許文献１には、ノルボルネン系開環重合体水素化物等を成形してなるフィルムを用いるフィルムコンデンサが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平１１−６０９７１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
特許文献１に記載されているように、ノルボルネン系開環重合体水素化物製のフィルムは、フィルムコンデンサの誘電体フィルムとして適している。しかしながら、近年、フィルムコンデンサに対する要求性能が高まる中、耐熱性、耐電圧特性、及び作業性により優れるものが要望されている。【０００６】
本発明は、上記した従来技術に鑑みてなされたものであり、耐熱性、耐電圧特性、及び作業性に優れる樹脂フィルムを誘電体フィルムとして有するフィルムコンデンサを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは上記課題を解決すべく、フィルムコンデンサの誘電体フィルムとして用いる樹脂フィルムについて鋭意検討した。その結果、結晶性のジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物を用いてなる未延伸フィルムを延伸処理した後、加熱処理することにより得られるものであって、軟化点、熱収縮率、ｔａｎδ、及び静摩擦係数が、それぞれ特定の範囲内にある樹脂フィルムは、耐熱性、耐電圧特性、及び作業性の全てに優れることを見出し、本発明を完成するに至った。【０００８】
かくして本発明によれば、下記〔１〕〜〔２〕のフィルムコンデンサが提供される。
〔１〕誘電体フィルムと金属層とを有するフィルムコンデンサであって、前記誘電体フィルムが、結晶性のジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物を用いてなる未延伸フィルムを延伸処理した後、加熱処理することにより得られる樹脂フィルムであり、前記樹脂フィルムは、軟化点が２５０〜３２０℃、２００℃で１０分間加熱したときの熱収縮率が０．０１〜５．０％、ｔａｎδが０．０００１〜０．００１０、静摩擦係数が０．０１〜１．００の樹脂フィルムからなるものであることを特徴とするフィルムコンデンサ。
〔２〕前記樹脂フィルムが、前記未延伸フィルムを、延伸温度が９５〜１３５℃、延伸倍率が１．２〜１０倍、延伸速度が１００〜３０，０００ｍｍ／分の条件で延伸処理した後、加熱温度が１５０〜２４０℃、加熱時間が０．１〜６００分の条件で加熱処理することにより得られるものである、〔１〕に記載のフィルムコンデンサ。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、耐熱性、耐電圧特性、及び作業性の全てに優れる樹脂フィルムを誘電体フィルムとして有するフィルムコンデンサが提供される。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明は、誘電体フィルムと金属層とを有するフィルムコンデンサである。
【００１１】
〔誘電体フィルム〕
本発明のフィルムコンデンサを構成する誘電体フィルムは、結晶性のジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物を用いてなる未延伸フィルムを延伸処理した後、加熱処理することにより得られる樹脂フィルムであり、前記樹脂フィルムは、軟化点が２５０〜３２０℃、熱収縮率が０．０１〜５．０％、ｔａｎδが０．０００１〜０．００１０、静摩擦係数が０．０１〜１．００の樹脂フィルム（以下、「樹脂フィルム（Ｉ）」ということがある。）からなる。
【００１２】
樹脂フィルム（Ｉ）の製造に用いる「結晶性のジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物」は、ジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物であって、延伸処理等を行うことにより、融点を有するフィルム状成形体が得られるものである。
結晶性のジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物としては、例えば、特開２００６−５２３３３号公報に記載の、シンジオタクチック立体規則性を有するジシクロペンタジエンの開環重合体の水素添加物が挙げられる。
以下、「シンジオタクチック立体規則性を有するジシクロペンタジエンの開環重合体」を「重合体（α）」といい、「重合体（α）の水素添加物」を「重合体（β）」ということがある。
【００１３】
重合体（α）はジシクロペンタジエンを開環重合させることにより得られる。用いるジシクロペンタジエンには、エンド体及びエキソ体の立体異性体が存在するが、そのどちらも単量体として用いることが可能であり、一方の異性体を単独で用いてもよいし、エンド体及びエキソ体が任意の割合で存在する異性体混合物を用いてもよい。ただし、重合体（β）の結晶性を高め、耐熱性を特に良好なものとする観点からは、一方の立体異性体の割合を高くすることが好ましい。例えば、エンド体又はエキソ体の割合が、８０％以上であることが好ましく、９０％以上であることがより好ましく、９５％以上であることが特に好ましい。なお、割合を高くする立体異性体は、合成容易性の観点から、エンド体であることが好ましい。
【００１４】
重合体（α）は、結晶性を有する重合体（β）を与えるものであれば、ジシクロペンタジエン由来の繰り返し単位以外の繰り返し単位を有するものであってもよい。このような重合体（α）は、ジシクロペンタジエンと、ジシクロペンタジエン以外の単量体とを開環共重合させることにより製造することができる。
ジシクロペンタジエン以外の単量体としては、ジシクロペンタジエン以外の多環式ノルボルネン系化合物、ノルボルネン骨格に縮合した環構造を有しない２環のノルボルネン系化合物、モノ環状オレフィン、及び環状ジエン、並びにこれらの誘導体が挙げられる。
これらの単量体を用いる場合、その量は、全単量体に対して、通常、０重量％超２０重量％以下、好ましくは０重量％超１０重量％以下である。
【００１５】
重合体（α）の製造に用いる触媒は、ジシクロペンタジエンを開環重合させて、重合体（α）を生成させ得るものであれば、特に限定されない。
このような触媒としては、例えば、下記式（１）で表される金属化合物（以下、「金属化合物（１）」ということがある。）を触媒活性成分として含む開環重合触媒が挙げられる。
【００１６】
【化１】
2016052303.tif 000002
【００１７】
（式中、Ｍは、周期律表第６族の遷移金属原子から選択される金属原子である。Ｒ１は、３，４，５位の少なくとも１つの位置に置換基を有していてもよいフェニル基、又は、−ＣＨ２Ｒ３で表される基であり、Ｒ３は、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基及び置換基を有していてもよいアリール基から選択される基である。Ｒ２は、置換基を有していてもよいアルキル基及び置換基を有していてもよいアリール基から選択される基である。Ｘは、ハロゲン原子、アルキル基、アリール基及びアルキルシリル基から選択される基である。Ｌは、電子供与性の中性配位子である。ａは０又は１であり、ｂは０〜２の整数である。複数のＸ又は複数のＬが存在するとき、複数のＸ又は複数のＬは互いに同一であってもよいし、相異なっていてもよい。）
【００１８】
金属化合物（１）を構成する金属原子（Ｍ）は、周期律表第６族の遷移金属原子（クロム、モリブデン、タングステン）から選択される。なかでも、モリブデン又はタングステンが好ましく、タングステンがより好ましい。
【００１９】
金属化合物（１）は、金属イミド結合を含んでなるものである。
Ｒ１は、金属イミド結合を構成する窒素原子上の置換基である。
Ｒ１の、３，４，５位の少なくとも１つの位置に置換基を有していてもよいフェニル基の置換基としては、メチル基、エチル基等のアルキル基；フッ素原子、塩素原子、臭素原子等のハロゲン原子；メトキシ基、エトキシ基、イソプロポキシ基等のアルコキシ基；等が挙げられ、さらに、３，４，５位の少なくとも２つの位置に存在する置換基が互いに結合したものであってもよい。
【００２０】
３，４，５位の少なくとも１つの位置に置換基を有していてもよいフェニル基の具体例としては、フェニル基；４−メチルフェニル基、４−クロロフェニル基、３−メトキシフェニル基、４−シクロヘキシルフェニル基、４−メトキシフェニル基等の一置換フェニル基；３，５−ジメチルフェニル基、３，５−ジクロロフェニル基、３，４−ジメチルフェニル基、３，５−ジメトキシフェニル基等の二置換フェニル基；３，４，５−トリメチルフェニル基、３，４，５−トリクロロフェニル基等の三置換フェニル基；２−ナフチル基、３−メチル−２−ナフチル基、４−メチル−２−ナフチル基等の置換基を有していてもよい２−ナフチル基；が挙げられる。
【００２１】
Ｒ１の、−ＣＨ２Ｒ３で表される基におけるＲ３の、置換基を有していてもよいアルキル基の炭素数は、特に限定されないが、通常１〜２０、好ましくは１〜１０、より好ましくは１〜４である。また、このアルキル基は直鎖状であっても分岐状であってもよい。このアルキル基の置換基は特に限定されないが、例えば、フェニル基、４−メチルフェニル基等の置換基を有していてもよいフェニル基；メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシル基；が挙げられる。
【００２２】
Ｒ３の、置換基を有していてもよいアリール基としては、フェニル基、１−ナフチル基、２−ナフチル基等が挙げられる。このアリール基の置換基としては、特に限定されないが、例えば、フェニル基、４−メチルフェニル基等の置換基を有していてもよいフェニル基；メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシル基；等が挙げられる。
Ｒ３としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基等の炭素数が１〜２０のアルキル基が好ましい。
【００２３】
金属化合物（１）は、ハロゲン原子、アルキル基、アリール基及びアルキルシリル基から選択される基を３個又は４個有してなる。すなわち、式（１）において、Ｘは、ハロゲン原子、アルキル基、アリール基及びアルキルシリル基から選択される基を表す。なお、金属化合物（１）において、Ｘで表される基が２以上あるとき、それらの基は互いに結合していてもよい。
【００２４】
Ｘのハロゲン原子としては、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。Ｘのアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ベンジル基、ネオフィル基等が挙げられる。Ｘのアリール基としては、フェニル基、４−メチルフェニル基、２，６−ジメチルフェニル基、１−ナフチル基、２−ナフチル基等が挙げられる。Ｘのアルキルシリル基としては、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、ｔ−ブチルジメチルシリル基等が挙げられる。
【００２５】
金属化合物（１）は、１個の金属アルコキシド結合又は１個の金属アリールオキシド結合を有するものであってもよい。この金属アルコキシド結合又は金属アリールオキシド結合を構成する酸素原子上の置換基（式（１）中のＲ２）は、置換基を有していてもよいアルキル基及び置換基を有していてもよいアリール基から選択される基である。Ｒ２の、置換基を有していてもよいアルキル基や置換基を有していてもよいアリール基としては、前述のＲ３の、置換基を有していてもよいアルキル基や置換基を有していてもよいアリール基として示したものと同様のものが挙げられる。
【００２６】
金属化合物（１）は、１個又は２個の電子供与性の中性配位子を有するものであってもよい。
この電子供与性の中性配位子（式（１）中のＬ）としては、例えば、周期律表第１４族又は第１５族の原子を含有する電子供与性化合物が挙げられる。
その具体例としては、トリメチルホスフィン、トリイソプロピルホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン、トリフェニルホスフィン等のホスフィン類；ジエチルエーテル、ジブチルエーテル、１，２−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン等のエーテル類；トリメチルアミン、トリエチルアミン、ピリジン、ルチジン等のアミン類；が挙げられる。これらの中でも、エーテル類が好ましい。
【００２７】
金属化合物（１）としては、フェニルイミド基を有するタングステン化合物（式（１）中、Ｍがタングステン原子で、かつ、Ｒ１がフェニル基である化合物）が好ましく、テトラクロロタングステンフェニルイミド（テトラヒドロフラン）がより好ましい。
【００２８】
金属化合物（１）は、第６族遷移金属のオキシハロゲン化物と、３，４，５位の少なくとも１つの位置に置換基を有していてもよいフェニルイソシアナート類、又は一置換メチルイソシアナート類と、電子供与性の中性配位子（Ｌ）、及び必要に応じてアルコール類、金属アルコキシド、金属アリールオキシドを混合すること等（例えば、特開平５−３４５８１７号公報に記載された方法）により合成することができる。合成された金属化合物（１）は、結晶化等により精製・単離した後、開環重合反応に用いてもよいし、精製することなく、得られた混合液をそのまま触媒液として用いてもよい。
【００２９】
開環重合触媒として用いる金属化合物（１）の使用量は、（金属化合物（１）：単量体）のモル比で、通常１：１００〜１：２，０００，０００、好ましくは１：５００〜１：１，０００，０００、より好ましくは１：１，０００〜１：５００，０００となる量である。触媒量が多すぎると触媒除去が困難となるおそれがあり、少なすぎると十分な重合活性が得られないおそれがある。
【００３０】
金属化合物（１）を用いて開環重合を行う際は、金属化合物（１）を単独で使用してもよいし、金属化合物（１）と有機金属還元剤とを併用してもよい。金属化合物（１）と有機金属還元剤を併用することにより、重合活性が高くなる場合がある。
有機金属還元剤としては、炭素数１〜２０の炭化水素基を有する周期律表第１、２、１２、１３、１４族の化合物が挙げられる。なかでも、有機リチウム、有機マグネシウム、有機亜鉛、有機アルミニウム、又は有機スズが好ましく用いられ、有機アルミニウム又は有機スズが特に好ましく用いられる。
【００３１】
有機リチウムとしては、メチルリチウム、ｎ−ブチルリチウム、フェニルリチウム等が挙げられる。有機マグネシウムとしては、ブチルエチルマグネシウム、ブチルオクチルマグネシウム、ジヘキシルマグネシウム、エチルマグネシウムクロリド、ｎ−ブチルマグネシウムクロリド、アリルマグネシウムブロミド等が挙げられる。有機亜鉛としては、ジメチル亜鉛、ジエチル亜鉛、ジフェニル亜鉛等が挙げられる。有機アルミニウムとしては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロリド、エチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジイソブチルアルミニウムイソブトキシド、エチルアルミニウムジエトキシド、イソブチルアルミニウムジイソブトキシド等が挙げられる。有機スズとしては、テトラメチルスズ、テトラ（ｎ−ブチル）スズ、テトラフェニルスズ等が挙げられる。
【００３２】
有機金属還元剤の使用量は、金属化合物（１）に対して、０．１〜１００モル倍が好ましく、０．２〜５０モル倍がより好ましく、０．５〜２０モル倍が特に好ましい。有機金属還元剤の使用量が少なすぎると重合活性が向上しない場合があり、有機金属還元剤の使用量が多すぎると副反応が起こりやすくなるおそれがある。
【００３３】
開環重合反応は、通常、有機溶媒中で行われる。
有機溶媒は、目的とする重合体（α）や重合体（β）を所定の条件で溶解もしくは分散させることが可能であり、重合反応や水素化反応を阻害しないものであれば、特に限定されない。
有機溶媒の具体例としては、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ジメチルシクロヘキサン、トリメチルシクロヘキサン、エチルシクロヘキサン、ジエチルシクロヘキサン、デカヒドロナフタレン、ビシクロヘプタン、トリシクロデカン、ヘキサヒドロインデン、シクロオクタン等の脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；ジクロロメタン、クロロホルム、１，２−ジクロロエタン等のハロゲン系脂肪族炭化水素；クロロベンゼン、ジクロロベンゼン等のハロゲン系芳香族炭化水素；ニトロメタン、ニトロベンゼン、アセトニトリル等の含窒素炭化水素系溶媒；ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン等のエーテル類；又はこれらの混合溶媒が挙げられる。これらの溶媒の中でも、芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素、エーテル類が好ましく用いられる。
【００３４】
開環重合反応は、単量体、金属化合物（１）、及び、必要に応じて有機金属還元剤を混合することにより開始させることができる。これらの成分を添加する順序は、特に限定されない。例えば、単量体に金属化合物（１）と有機金属還元剤との混合物を添加して混合してもよいし、有機金属還元剤に単量体と金属化合物（１）との混合物を添加して混合してもよく、また、単量体と有機金属還元剤との混合物に金属化合物（１）を添加して混合してもよい。
各成分を混合するにあたっては、それぞれの成分の全量を一度に添加してもよいし、複数回に分けて添加してもよい。
【００３５】
開環重合反応開始時の単量体の濃度は、特に限定されないが、１〜５０重量％が好ましく、２〜４５重量％がより好ましく、３〜４０重量％が特に好ましい。単量体の濃度が低すぎると重合体（α）の生産性が低下するおそれがあり、単量体の濃度が高すぎる場合は重合後の溶液の粘度が高すぎて、その後の水素化反応が困難になるおそれがある。
【００３６】
重合反応系には、活性調整剤を添加してもよい。活性調整剤は、開環重合触媒の安定化、重合反応の速度及び重合体の分子量分布を調整する目的で使用される。
活性調整剤は、官能基を有する有機化合物であれば、特に制限されないが、含酸素有機化合物、含窒素有機化合物、含リン有機化合物が好ましい。具体的には、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、アニソール、フラン、テトラヒドロフラン等のエーテル類；アセトン、ベンゾフェノン、シクロヘキサノン等のケトン類；エチルアセテート等のエステル類；アセトニトリルベンゾニトリル等のニトリル類；トリエチルアミン、トリイソプロピルアミン、キヌクリジン、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリン等のアミン類；ピリジン、２，４−ルチジン、２，６−ルチジン、２−ｔ−ブチルピリジン等のピリジン類；トリフェニルホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン等のホスフィン類；トリメチルホスフェ−ト、トリフェニルホスフェ−ト等のホスフェート類；トリフェニルホスフィンオキシド等のホスフィンオキシド類；等が挙げられる。これらの活性調整剤は、１種を単独で、あるいは２種以上を混合して用いることができる。
活性調整剤を用いる場合、その量は、特に限定されないが、通常、開環重合触媒として用いる金属化合物（１）に対して０．０１〜１００モル％の範囲で選択すればよい。
【００３７】
重合反応系には、重合体（α）の分子量を調整するために、分子量調整剤を添加してもよい。
分子量調整剤としては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン等のα−オレフィン類；スチレン、ビニルトルエン等の芳香族ビニル化合物；エチルビニルエーテル、イソブチルビニルエーテル、アリルグリシジルエーテル、酢酸アリル、アリルアルコール、グリシジルメタクリレート等の酸素含有ビニル化合物；アリルクロライド等のハロゲン含有ビニル化合物；アクリルアミド等の窒素含有ビニル化合物；１，４−ペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，６−ヘプタジエン、２−メチル−１，４−ペンタジエン、２，５−ジメチル−１，５−ヘキサジエン等の非共役ジエン；１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン等の共役ジエン；等が挙げられる。
分子量調整剤を用いる場合、その量は目的とする分子量に応じて適宜決定すればよいが、通常、用いる単量体に対して、０．１〜５０モル％の範囲で選択すればよい。
【００３８】
重合温度は特に制限はないが、通常−７８℃〜＋２００℃の範囲であり、好ましくは−３０℃〜＋１８０℃の範囲である。重合時間は、特に制限はなく、反応規模にも依存するが、通常１分間から１０００時間の範囲である。
【００３９】
上述したような金属化合物（１）を含む開環重合触媒を用いて、上述したような条件でジシクロペンタジエンを含む単量体の開環重合反応を行うことにより、重合体（α）を効率よく製造することができる。
【００４０】
重合体（α）のラセモ・ダイアッドの割合（シンジオタクチック立体規則性の度合い）は、通常６０％以上、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０〜９９％である。重合体（α）のラセモ・ダイアッドの割合は、開環重合触媒の種類を選択すること等により、調節することができる。
【００４１】
重合体（α）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に限定されないが、通常１０，０００〜１００，０００、好ましくは１５，０００〜８０，０００である。重量平均分子量がこの範囲にある重合体（α）を水素添加して得られる重合体（β）は成形性により優れる。また、この重合体（β）を成形して得られる樹脂フィルムは耐熱性により優れる。
重合体（α）の重量平均分子量は、重合時に用いる分子量調整剤の添加量等を調節することにより、調節することができる。
重合体（α）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、特に限定されないが、通常４．０以下、好ましくは３．５以下である。分子量分布がこの範囲にある重合体（α）を水素添加して得られる重合体（β）は成形性により優れる。
重合体（α）の分子量分布は、開環重合反応時における単量体の添加方法や単量体の濃度により、調節することができる。
上記の重量平均分子量（Ｍｗ）、及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、テトラヒドロフランを溶媒として用いた、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーにより得られた標準ポリスチレン換算値である。
【００４２】
重合体（α）の水素添加反応（炭素−炭素不飽和結合の水素化反応）を行うことにより、重合体（β）を製造することができる。
重合体（α）の水素添加反応は、例えば、水素化触媒の存在下で、反応系内に水素を供給することにより行うことができる。水素化触媒は、特に限定されず、オレフィン化合物の水素添加反応に一般に使用されている均一系触媒や不均一触媒を適宜使用することができる。
【００４３】
均一系触媒としては、酢酸コバルト／トリエチルアルミニウム、ニッケルアセチルアセトナート／トリイソブチルアルミニウム、チタノセンジクロリド／ｎ−ブチルリチウム、ジルコノセンジクロリド／ｓｅｃ−ブチルリチウム、テトラブトキシチタネート／ジメチルマグネシウム等の遷移金属化合物とアルカリ金属化合物の組み合わせからなる触媒系や、ジクロロビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム、クロロヒドリドカルボニルトリス（トリフェニルホスフィン）ルテニウム、ビス（トリシクロヘキシルホスフィン）ベンジリジンルテニウム（ＩＶ）ジクロリド、クロロトリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム等の貴金属錯体触媒が挙げられる。
【００４４】
不均一触媒としては、ニッケル／シリカ、ニッケル／ケイソウ土、ニッケル／アルミナ、パラジウム／カーボン、パラジウム／シリカ、パラジウム／ケイソウ土、パラジウム／アルミナ等の、ニッケル、パラジウム、白金、ロジウム、ルテニウム、又はこれらの金属をカーボン、シリカ、ケイソウ土、アルミナ、酸化チタン等の担体に担持させてなる固体触媒が挙げられる。
【００４５】
水素添加反応は、通常、不活性有機溶媒中で行われる。このような不活性有機溶媒としては、ベンゼン、トルエン等の芳香族炭化水素；ペンタン、ヘキサン等の脂肪族炭化水素；シクロヘキサン、デカヒドロナフタレン等の脂環族炭化水素；テトラヒドロフラン、エチレングリコールジメチルエーテル等のエーテル類；等が挙げられる。不活性有機溶媒は、通常は、重合反応に用いる溶媒と同じでよく、重合反応液にそのまま水素化触媒を添加したものを用いて水素添加反応を行うことができる。
【００４６】
水素添加反応の好ましい反応条件は、使用する水素化触媒によっても異なるが、反応温度は通常−２０℃〜＋２５０℃、好ましくは−１０℃〜＋２２０℃、より好ましくは０℃〜２００℃である。反応温度が低すぎると反応速度が遅くなりすぎる場合があり、高すぎると副反応が起こる場合がある。
水素圧力は、通常０．０１〜２０ＭＰａ、好ましくは０．０５〜１５ＭＰａ、より好ましくは０．１〜１０ＭＰａである。水素圧力が低すぎると水素化速度が遅くなりすぎる場合があり、高すぎると高耐圧反応装置が必要となる点において装置上の制約が生じる。反応時間は特に限定されないが、通常０．１〜１０時間である。
【００４７】
水素添加反応における水素添加率（水素化された主鎖二重結合の割合）は、特に限定されないが、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、特に好ましくは９０％以上、最も好ましくは９９％以上である。水素添加率が高くなるほど、重合体（β）の耐熱性がより向上する。
【００４８】
重合体（β）においては、通常、水素添加反応に供した重合体（α）が有するシンジオタクチック立体規則性が維持される。したがって、重合体（β）は、シンジオタクチック立体規則性を有する。重合体（β）におけるラセモ・ダイアッドの割合は、重合体（β）が結晶性を有する限りにおいて特に限定されないが、通常６０％以上、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０〜９９％である。
【００４９】
重合体（β）のラセモ・ダイアッドの割合は、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルを測定し、該スペクトルデータに基づいて定量することができる。例えば、１，２，４−トリクロロベンゼン−ｄ３とオルトジクロロベンゼン−ｄ４の混合溶媒を用いて、２００℃で１３Ｃ−ＮＭＲ測定を行い、メソ・ダイアッド由来の４３．３５ｐｐｍのシグナルと、ラセモ・ダイアッド由来の４３．４３ｐｐｍのシグナルの強度比からラセモ・ダイアッドの割合を決定できる。
【００５０】
重合体（β）は、結晶性を有するもの（すなわち、融点を有するフィルム状成形体が得られるもの）である。融点の温度範囲は特に限定されないが、通常、２６０〜２７５℃である。
このような融点を有する重合体（β）は、成形性と耐熱性とのバランスにより優れる。重合体（β）の融点は、そのシンジオタクチック立体規則性の度合い（ラセモ・ダイアッドの割合）を調節したり、用いる単量体の種類を選択したりすること等により、調節することができる。
【００５１】
重合体（β）を用いてなる未延伸フィルムを製造する際、原料樹脂として、重合体（β）のみを用いてもよいし、重合体（β）と添加剤とを含有する樹脂組成物を用いてもよい。
添加剤としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤等の酸化防止剤；ヒンダードアミン系光安定剤等の光安定剤；石油系ワックスやフィッシャートロプシュワックスやポリアルキレンワックス等のワックス；ソルビトール系化合物、有機リン酸の金属塩、有機カルボン酸の金属塩、カオリン及びタルク等の核剤；ジアミノスチルベン誘導体、クマリン誘導体、アゾール系誘導体（例えば、ベンゾオキサゾール誘導体、ベンゾトリアゾール誘導体、ベンゾイミダゾール誘導体、及びベンゾチアソール誘導体）、カルバゾール誘導体、ピリジン誘導体、ナフタル酸誘導体、及びイミダゾロン誘導体等の蛍光増白剤；ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、サリチル酸系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；タルク、シリカ、炭酸カルシウム、ガラス繊維等の無機充填材；着色剤；難燃剤；難燃助剤；帯電防止剤；可塑剤；近赤外線吸収剤；滑剤；フィラー、及び、軟質重合体等の重合体（β）以外の高分子材料；等が挙げられる。
【００５２】
添加剤を使用する場合、添加剤の使用量は、本発明の効果を阻害しない限り特に限定されず、目的に応じて適宜決定することができる。樹脂組成物に含まれるこれらの添加剤の含有量は、重合体（β）１００重量部に対して、通常０．００１〜５重量部、好ましくは０．０１〜１重量部の範囲である。
【００５３】
未延伸フィルムの製造方法は特に限定されず、公知の成形法を適宜利用することができる。
成形方法としては、射出成形法、押出し成形法、プレス成形法、インフレーション成形法、ブロー成形法、カレンダー成形法、注型成形法、圧縮成形法等の方法が挙げられる。これらの中でも、未延伸フィルムの厚みを制御し易いことから、押出し成形法が好ましい。
押出し成形法において、シリンダー温度（溶融樹脂温度）は、通常２５０〜３３０℃、好ましくは２６０〜３１０℃であり、キャストロール温度は、通常４５〜１６０℃、好ましくは４５〜１３０℃であり、冷却ロール温度は、通常２５〜１５０℃、好ましくは４５〜１２０℃である。
【００５４】
未延伸フィルムの厚みは特に限定されないが、通常、１μｍから１ｍｍ、好ましくは１０〜５００μｍである。
【００５５】
未延伸フィルムを延伸処理した後、加熱処理を行う。
未延伸フィルムを延伸処理する際、延伸方法は特に限定されず、公知の方法を適宜利用することができる。
延伸方法としては、ロール側の周速の差を利用して縦方向に一軸延伸する方法、テンター延伸機を用いて横方向に一軸延伸する方法等の一軸延伸法；固定するクリップの間隔を開いての縦方向の延伸と同時に、ガイドレールの広がり角度により横方向に延伸する同時二軸延伸法や、ロール間の周速の差を利用して縦方向に延伸した後、その両端部をクリップ把持してテンター延伸機を用いて横方向に延伸する逐次二軸延伸法等の二軸延伸法；横又は縦方向に左右異なる速度の送り力若しくは引張り力又は引取り力を付加できるようにしたテンター延伸機を用いてフィルムの幅方向に対して任意の角度θの方向に連続的に斜め延伸する方法；等が挙げられる。
【００５６】
延伸温度は、通常９５〜１３５℃、好ましくは１００〜１３０℃である。延伸温度が９５℃以上であることで、延伸時にフィルムが破断したり、クリップ外れにより生産性が低下したりする問題が起こり難くなる。また、延伸温度が１３５℃以下であることで、熱収縮率が小さい樹脂フィルムを効率よく製造することができる。
【００５７】
延伸倍率は、通常１．２〜１０倍、好ましくは１．５〜５倍である。延伸倍率が１．２倍以上であることで、軟化点が高い樹脂フィルムを効率よく製造することができる。一方、延伸倍率が１０倍以下であることで、靭性に優れる樹脂フィルムを効率よく製造することができる。なお、二軸延伸法を使用した場合、延伸倍率は縦と横の延伸倍率の積によって規定される。
【００５８】
延伸速度は、通常、１００〜３０，０００ｍｍ／分、好ましくは１，０００〜２０，０００ｍｍ／分である。延伸速度が１００ｍｍ／分以上であることで、軟化点が高い樹脂フィルム（Ｉ）を効率よく製造することができる。一方、延伸速度が３０，０００ｍｍ／分以下であることで、延伸時にフィルムが破断したり、クリップ外れにより生産性が低下したりする問題が起こり難くなる。
【００５９】
前記延伸処理によって得られた延伸フィルムを加熱処理する際、加熱方法は特に限定されず、公知の方法を適宜利用することができる。
加熱方法としては、延伸フィルムを台に固定した後、これを熱処理オーブン、赤外線ヒーター等の加熱装置を用いて加熱する方法が挙げられる。
【００６０】
加熱温度は、通常１５０〜２４０℃、好ましくは１６０〜２１０℃である。加熱温度が１５０℃から２４０℃の範囲内にあることで、熱収縮率が小さい樹脂フィルム（Ｉ）を効率よく製造することができる。
加熱時間は、通常０．１〜６００分間、好ましくは３〜３００分間である。加熱時間が０．１分以上であることで、熱収縮率が小さい樹脂フィルム（Ｉ）を効率よく製造することができる。一方、加熱時間が６００分以下であることで、ｔａｎδが小さい樹脂フィルム（Ｉ）を効率よく製造することができる。
【００６１】
以上のようにして得られるフィルムの厚みは特に限定されないが、通常、１〜２００μｍ、好ましくは２〜１５０μｍである。
厚みが上記範囲内であるフィルムは、フィルムコンデンサの誘電体フィルムとして好ましく用いられる。
【００６２】
樹脂フィルム（Ｉ）は、上述したように、結晶性のジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物を用いてなる未延伸フィルムを延伸処理した後、加熱処理することにより得られるものであって、軟化点が２５０〜３２０℃、２００℃で１０分間加熱したときの熱収縮率が０．０１〜５．０％、ｔａｎδが０．０００１〜０．００１０、静摩擦係数が０．０１〜１．００の樹脂フィルムである。
【００６３】
樹脂フィルム（Ｉ）の軟化点は、２５０〜３２０℃、好ましくは２５０〜３００℃である。
樹脂フィルム（Ｉ）の軟化点が低すぎると、静摩擦係数が高くなる傾向があり、フィルムコンデンサを製造する際の作業性に劣り易くなる。一方、軟化点が３２０℃を超える樹脂フィルム（Ｉ）は、通常得られにくい。
樹脂フィルム（Ｉ）の軟化点は、例えば、延伸処理において、延伸倍率を高くしたり、延伸速度を速めたりすることで、高くすることができる。また、ラセモ・ダイアッドの割合や、水素添加率が高い重合体（β）を用いることで、より高い軟化点の樹脂フィルム（Ｉ）が得られる傾向がある。
【００６４】
樹脂フィルム（Ｉ）の、２００℃で１０分間加熱したときの熱収縮率は、０．０１〜５．０％、好ましくは０．１〜４．９％である。
この熱収縮率が大きすぎる樹脂フィルム（Ｉ）は、耐熱性に劣り易くなる。一方、この熱収縮率が０．０１％未満の樹脂フィルム（Ｉ）は、通常得られにくい。
この熱収縮率は、例えば、高すぎない延伸温度で延伸処理を行ったり、適度な温度である程度の時間をかけて加熱処理を行ったりすることにより、小さくすることができる。
【００６５】
樹脂フィルム（Ｉ）のｔａｎδは、０．０００１〜０．００１０である。
ｔａｎδが０．００１０を超える樹脂フィルム（Ｉ）は、耐電圧特性に劣り易くなる。一方、ｔａｎδが０．０００１未満の樹脂フィルム（Ｉ）は、通常得られにくい。
樹脂フィルム（Ｉ）のｔａｎδは、例えば、加熱処理において長時間の加熱を避けることにより小さくすることができる。また、重合体（β）中に不純物として含まれる金属量を下げることで、ｔａｎδがより小さい樹脂フィルム（Ｉ）を製造することができる。
【００６６】
樹脂フィルム（Ｉ）の静摩擦係数は、０．０１〜１．００、好ましくは０．１０〜０．９０である。
静摩擦係数が１．００を超える樹脂フィルム（Ｉ）や、０．０１未満の樹脂フィルム（Ｉ）は、作業性に劣り易くなる。
樹脂フィルム（Ｉ）の静摩擦係数は、例えば、延伸処理において、延伸倍率を高くしたり、延伸速度を速めたりすることや、適度な温度である程度の時間をかけて加熱処理を行ったりすることで、小さくすることができる。また、ラセモ・ダイアッドの割合や、水素添加率が高い重合体（β）を用いることで、静摩擦係数がより小さい樹脂フィルム（Ｉ）を製造することができる。
【００６７】
上記特性を有する樹脂フィルム（Ｉ）は、耐熱性、耐電圧特性及び作業性に優れる。
例えば、樹脂フィルム（Ｉ）は、２２０℃で１０分間加熱したときでも、収縮や軟化が生じにくく、その形状が保持される。
また、樹脂フィルム（Ｉ）について、絶縁破壊試験を行った場合、絶縁破壊電圧は、通常４００ｋＶ／ｍｍ以上である。
また、樹脂フィルム（Ｉ）は、静摩擦係数が適度なものであるため、長尺の樹脂フィルム（Ｉ）をロール状に巻き取ったり、このロールから樹脂フィルム（Ｉ）を引き出す際や、巻回型のフィルムコンデンサを製造する際に、効率よく作業を行うことができる。
【００６８】
これらの特性を有することから、樹脂フィルム（Ｉ）は、フィルムコンデンサの誘電体フィルム材料として用いられる。
【００６９】
樹脂フィルム（Ｉ）からなる誘電体フィルムとしては、樹脂フィルム（Ｉ）を所定の大きさに裁断したものや、樹脂フィルム（Ｉ）の表面に、コロナ処理やプラズマ処理等の表面処理を施した後、所定の大きさに裁断したもの等が挙げられる。
【００７０】
〔金属層〕
本発明のフィルムコンデンサを構成する金属層としては特に限定されず、従来のフィルムコンデンサの金属層（電極層ともいわれる）と同様のものが挙げられる。
金属層を構成する金属は、導電性金属であれば特に限定されず、例えば、アルミニウム、亜鉛、金、白金、銅等が挙げられる。
【００７１】
金属層は、これらの金属の金属箔を用いることにより、形成することができる。また、誘電体フィルム〔樹脂フィルム（Ｉ）〕表面に金属を蒸着させて得られた蒸着金属被膜を金属層として用いることもできる。
金属層が、金属箔を用いて形成されたものである場合、金属層の厚さは特に限定されないが、通常は、０．１〜１００μｍ、好ましくは１〜５０μｍ、より好ましくは３〜１５μｍの範囲である。
金属層が、蒸着金属被膜である場合、金属層の厚さは特に限定されないが、通常は、１０〜２００ｎｍ、好ましくは２０〜１００ｎｍの範囲である。
【００７２】
薄く、かつ、誘電体フィルムとの密着性に優れる金属層を効率よく形成することができ、より小さく、かつ、耐久性に優れるフィルムコンデンサを製造することができることから、金属層としては、蒸着金属被膜が好ましい。
金属層として蒸着金属被膜を利用する場合、蒸着金属被膜の形成方法は特に限定されず、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等を適宜利用することができる。
蒸着金属被膜は一層であってもよいし、多層化されていてもよい。多層化された蒸着金属皮膜としては、例えば、特開平２−２５０３６０号公報に記載の蒸着金属皮膜が挙げられる。
【００７３】
〔フィルムコンデンサ〕
本発明のフィルムコンデンサは、前記誘電体フィルムと金属層とを有するものである。
本発明のフィルムコンデンサは、誘電体フィルムが、前記樹脂フィルム（Ｉ）からなるものであればよく、その構造は特に限定されない。
【００７４】
本発明のフィルムコンデンサとしては、誘電体フィルムと金属層とが交互に積層された積層型のフィルムコンデンサ（特開昭６３−１８１４１１号公報、特開平３−１８１１３号公報等）；テープ状の誘電体フィルムと金属層を巻き込んだ巻回型のフィルムコンデンサ（特開昭６０−２６２４１４号公報、特開平３−２８６５１４号公報等）；等が挙げられる。
これらのフィルムコンデンサの製造方法は特に限定されず、従来公知の方法を利用することができる。
【００７５】
本発明のフィルムコンデンサは、誘電体フィルムとして、耐熱性、耐電圧特性、及び作業性に優れる樹脂フィルムを有するものである。
したがって、本発明のフィルムコンデンサは、小さくても、耐熱性、耐久性に優れ、かつ、工業的規模で生産しても不良品が発生しにくいものである。
【実施例】
【００７６】
以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明をさらに詳細に説明する。なお、本発明はこれらの例に何ら限定されるものではない。以下において、「部」及び「％」は特に断りのない限り、重量基準である。【００７７】
各種の物性の測定は、下記の方法に従って行った。
（１）ジシクロペンタジエン開環重合体の分子量（重量平均分子量及び数平均分子量）
ジシクロペンタジエン開環重合体の分子量は、テトラヒドロフランを溶媒とするゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定し、標準ポリスチレン換算値として求めた。
測定装置として、システムＨＬＣ−８３２０（東ソー社製）を使用し、カラムとして、Ｈタイプカラム（東ソー社製）を用い、４０℃で測定した。【００７８】
（２）ジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物の水素添加率
１Ｈ−ＮＭＲ測定を行い、ジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物の水素添加率を求めた。【００７９】
（３）ジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物のラセモ・ダイアッドの割合
１，２，４−トリクロロベンゼン−ｄ３とオルトジクロロベンゼン−ｄ４の混合溶媒を用いて、ｉｎｖｅｒｓｅｇａｔｅｄ  ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ法を適用して、２００℃で１３Ｃ−ＮＭＲ測定を行い、オルトジクロロベンゼン−ｄ４の１２７．５ｐｐｍのピークを基準シフトとして、メソ・ダイアッド由来の４３．３５ｐｐｍのシグナルと、ラセモ・ダイアッド由来の４３．４３ｐｐｍのシグナルの強度比に基づいて、ジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物のラセモ・ダイアッドの割合を求めた。【００８０】
（４）樹脂フィルムの軟化点
得られた樹脂フィルムを任意の部位で、直径５ｍｍの円形に切り出して測定サンプルを得た。得られた測定サンプルを、熱機械分析装置（日立ハイテクサイエンス社製、ＳＳ６１００）を用いて、１０℃／分の昇温条件で加熱し、樹脂フィルムの軟化点を測定した。【００８１】
（５）樹脂フィルムの熱収縮率
得られた樹脂フィルムを任意の部位で、５００ｍｍ×５００ｍｍの正方形に切り出して測定サンプルを得た。このとき、正方形の各辺が、樹脂フィルム製造時の流れ方向（ＭＤ方向）と幅方向（ＴＤ方向）に一致するようにした。
得られた測定サンプルを、オーブンを用いて、２００℃で１０分間加熱し、加熱前後のＭＤ方向及びＴＤ方向の長さの変化量を調べ、樹脂フィルムの熱収縮率を算出した。なお、この熱収縮率は、ＭＤ方向とＴＤ方向の平均値である。【００８２】
（６）樹脂フィルムの誘電正接（ｔａｎδ）
得られた樹脂フィルムを任意の部位で、１５０ｍｍ×１ｍｍの大きさに切り出して測定サンプルを得た。得られた測定サンプルについて、ネットワークアナライザ（アジレント社製、Ｎ５２３０Ａ）を用いて、周波数１ＧＨｚにおけるｔａｎδを測定した。【００８３】
（７）樹脂フィルムの静摩擦係数
トライボギア表面性測定機（新東科学製、ＴＹＰＥ３８）を用いて、ＡＳＴＭ  Ｄ１８９４に準拠し、樹脂フィルムとボール圧子間の静摩擦係数を測定した。荷重は２００ｇ、速度は１００ｍｍ／ｍｍとした。【００８４】
（８）樹脂フィルムの耐熱性
得られた樹脂フィルムを任意の場所で、５００ｍｍ×５００ｍｍの正方形に切り出して測定サンプルを得た。
得られた測定サンプルを、オーブンを用いて、２２０℃で１０分間加熱し、加熱後の測定サンプルの形状を目視観察し、以下の基準で樹脂フィルムの耐熱性を評価した。
○：加熱前後で測定サンプルの形状が保持されていた。
×：加熱後に、熱収縮や軟化による形状変化が観られた。【００８５】
（９）樹脂フィルムの耐電圧特性（絶縁破壊電圧測定）
得られた樹脂フィルムについて、絶縁破壊電圧測定装置（ヤマヨ試験器社製、ＹＳＴ−２４３−１００ＲＨＯ）を用いて、絶縁破壊電圧を測定し、樹脂フィルムの耐電圧特性を調べた。【００８６】
（１０）樹脂フィルムの作業性
得られた樹脂フィルムを２枚重ね、この上に１００ｇの重りを乗せた。樹脂フィルムの一方を１０ｍｍ／秒の速さで水平に滑らせたときの様子を観察し、以下の基準で樹脂フィルムの作業性を評価した。
○：滑らせた樹脂フィルムのみが抵抗なく動いた。
×：抵抗を感じる、又は、２枚のフィルムが同時に動いた。【００８７】
〔製造例１〕
内部を窒素置換した金属製耐圧反応容器に、シクロヘキサン１５４．５部、ジシクロペンタジエン（エンド体含有率９９％以上）のシクロヘキサン溶液（濃度７０％）４２．８部（ジシクロペンタジエンの量として３０部）、１−ヘキセン１．９部を加え、全容を攪拌しながら、５３℃に加熱した。
一方、テトラクロロタングステンフェニルイミド（テトラヒドロフラン）錯体０．０１４部を０．７０部のトルエンに溶解させた溶液に、ジエチルアルミニウムエトキシド／ｎ−ヘキサン溶液（濃度１９％）０．０６１部を加えて１０分間攪拌し、触媒溶液を調製した。
反応器の内容物を攪拌しながら、この触媒溶液を反応器内に加えて開環重合反応を開始させ、その後、全容を５３℃に保ちながら４時間開環重合反応を行った。次いで、停止剤として、１，２−エタンジオール０．０３７部を反応器内に加えて、全容を６０℃に加温し、１時間攪拌することで重合反応を停止させた。
得られた反応溶液中のジシクロペンタジエン開環重合体の数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）は、それぞれ、８，７５０及び２８，１００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は３．２１であった。【００８８】
前記反応溶液に、吸着剤としてハイドロタルサイト様化合物（協和化学工業社製、キョーワード（登録商標）２０００）１部加えて、６０℃に加熱し、１時間攪拌した。このものに、濾過助剤（昭和化学工業社製、ラヂオライト（登録商標）＃１５００）０．４部を加えた後、ＰＰプリーツカートリッジフィルター（ＡＤＶＡＮＴＥＣ東洋社製、ＴＣＰ−ＨＸ）を用いて、吸着剤を濾別除去した。
濾過後のジシクロペンタジエン開環重合体溶液２００部（重合体量３０部）に、シクロヘキサン１００部、クロロヒドリドカルボニルトリス（トリフェニルホスフィン）ルテニウム０．００４３部を添加し、水素圧６ＭＰａ、１８０℃で４時間水素添加反応を行なった。得られた水素添加反応液は、重合体が析出してスラリー液となっていた。
このスラリー液について、遠心分離処理を行って、ジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物と溶液とを分離し、ジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物を濾取した。次いで、これを６０℃で２４時間減圧乾燥することで、結晶性を有するジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物２８．５部を得た。
ジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物の水素添加率は９９％以上、融点（Ｔｍ）は２６２℃、ラセモ・ダイアッドの割合は８９％であった。【００８９】
〔製造例２〕
製造例１で得られたジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物１００部に、酸化防止剤として、テトラキス〔メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕メタン（ＢＡＳＦジャパン社製、イルガノックス（登録商標）１０１０）１．１部を混合し、原料組成物を得た。この原料組成物を、内径３ｍｍのダイ穴を４つ備えた二軸押出し機（東芝機械社製、ＴＥＭ−３７Ｂ）に投入し、熱溶融押出し成形法により、ストランド状の成形体を得、これを冷却した後、ストランドカッターにて細断し、樹脂ペレットを得た。【００９０】
二軸押出し機の運転条件を以下に示す。
・バレル設定温度：２７０〜２８０℃
・ダイ設定温度：２７０℃
・スクリュー回転数：１４５ｒｐｍ
・フィーダー回転数：５０ｒｐｍ【００９１】
〔製造例３〕
製造例２で得られた樹脂ペレットを用いて、Ｔダイを備える熱溶融押出しフィルム成形機（Ｏｐｔｉｃａｌ  Ｃｏｎｔｒｏｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ社製、Ｍｅａｓｕｒｉｎｇ  Ｅｘｔｒｕｄｅｒ  Ｔｙｐｅ  Ｍｅ−２０／２８００  Ｖ３）にて、厚み１５０μｍ、幅１２０ｍｍのフィルム状に成形し、得られた未延伸フィルムを２ｍ／分の速度でロール状に巻き取った。【００９２】
フィルム成形機の運転条件を以下に示す。
・バレル温度設定：２８０〜２９０℃
・ダイ温度：２７０℃
・スクリュー回転数：３０ｒｐｍ【００９３】
〔実施例１〕
製造例３で得られた未延伸フィルムを任意の部位で９０ｍｍ×９０ｍｍの正方形に切り出した後、これを、小型延伸機（東洋精機製作所社製、ＥＸ１０−Ｂタイプ）に設置し、延伸温度：１００℃、延伸倍率：２．０倍×２．０倍、延伸速度：１００００ｍｍ／分の条件で延伸処理した。
次いで、得られた延伸フィルムを鉄板に固定し、このものを、オーブンを用いて２００℃で２０分間、加熱処理を行うことにより、誘電体フィルム用樹脂フィルムを得た。
得られた誘電体フィルム用樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。【００９４】
〔実施例２〕
実施例１において、延伸倍率を３．０倍×３．０倍、延伸速度を３００ｍｍ／分の条件に変えて延伸処理を行い、さらに加熱温度を２１０℃に変えて加熱処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして誘電体フィルム用樹脂フィルムを得、得られた誘電体フィルム用樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。【００９５】
〔実施例３〕
実施例１において、延伸温度を１３０℃に変えて延伸処理を行い、さらに加熱温度を１５０℃に変えて加熱処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして誘電体フィルム用樹脂フィルムを得、得られた誘電体フィルム用樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。【００９６】
〔実施例４〕
実施例１において、加熱時間を５分に変えて加熱処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして誘電体フィルム用樹脂フィルムを得、得られた誘電体フィルム用樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。【００９７】
〔実施例５〕
実施例１において、延伸倍率を１．５×１．５倍に変えて延伸処理を行い、さらに加熱温度を２３０℃、加熱時間を１００分に変えて加熱処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして誘電体フィルム用樹脂フィルムを得、得られた誘電体フィルム用樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。【００９８】
〔比較例１〕
実施例１において、延伸温度を１４０℃に変えて延伸処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして樹脂フィルムを得、得られた樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。【００９９】
〔比較例２〕
実施例１において、延伸倍率を１．１倍×１．１倍に変えて延伸処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして樹脂フィルムを得、得られた樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。
なお、この樹脂フィルムは、結晶化が十分には進行しておらず、軟化点が低すぎるものであった。このため、熱収縮率を測定することができなかった。【０１００】
〔比較例３〕
実施例１において、延伸速度を８０ｍｍ／分に変えて延伸処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして樹脂フィルムを得、得られた樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。
なお、この樹脂フィルムは、結晶化が十分には進行しておらず、軟化点が低すぎるものであった。このため、熱収縮率を測定することができなかった。【０１０１】
〔比較例４〕
実施例１において、加熱温度を２５０℃に変えて加熱処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして樹脂フィルムを得、得られた樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。【０１０２】
〔比較例５〕
実施例１において、加熱温度を１４０℃に変えて加熱処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして樹脂フィルムを得、得られた樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。【０１０３】
〔比較例６〕
実施例１において、加熱時間を０．０５分に変えて加熱処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして樹脂フィルムを得、得られた樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。【０１０４】
〔比較例７〕
実施例１において、加熱時間を７００分に変えて加熱処理を行ったこと以外は、実施例１と同様にして樹脂フィルムを得、得られた樹脂フィルムについて、各種測定を行った。測定結果を第１表に示す。【０１０５】
【表１】
2016052303.tif 000003
【０１０６】
第１表から以下のことが分かる。
実施例１〜５で得られた樹脂フィルムは、耐熱性、耐電圧特性、及び作業性に優れている。
一方、比較例１、４〜６で得られた樹脂フィルムは、熱収縮率が大きく、耐熱性に劣っている。
比較例２、３で得られた樹脂フィルムは、軟化点が低く、これらの樹脂フィルムも耐熱性に劣っている。
比較例２、３、５、６で得られた樹脂フィルムは、静摩擦係数が大きく、作業性に劣っている。
比較例７で得られた樹脂フィルムは、ｔａｎδが大きく、耐電圧特性に劣っている。
【国際調査報告】
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