(57)【要約】  発光ユニット１を少なくとも３つ備えた有機エレクトロルミネッセンス素子である。複数の発光ユニット１は、重み平均発光波長λＳが３８０ｎｍ以上５５０ｎｍ未満の１以上の短波長発光ユニット１Ｓと、重み平均発光波長λＳが５５０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の複数の長波長発光ユニット１Ｌと、から構成されている。長波長発光ユニット１Ｌの数は、短波長発光ユニット１Ｓの数よりも多い。
2014185063.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光ユニットを少なくとも３つ備え、
複数の前記発光ユニットは、下記式（１）で示される重み平均発光波長λＳが３８０ｎｍ以上５５０ｎｍ未満の１以上の短波長発光ユニットと、下記式（１）で示される重み平均発光波長λＳが５５０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の複数の長波長発光ユニットと、から構成され、
前記長波長発光ユニットの数は、前記短波長発光ユニットの数よりも多い、有機エレクトロルミネッセンス素子。
【数１】
2014185063.tif 000021
上記式において、Ｐ（λ）は、各波長におけるスペクトル強度を示す。
【請求項２】
複数の前記発光ユニットは、複数の発光材料を含む前記発光ユニットを１以上有する、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
発光色の色温度は２５００Ｋ以下である、請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
複数の前記発光ユニットは、１つの前記短波長発光ユニットと、２つの前記長波長発光ユニットとで構成されている、請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
複数の前記発光ユニットは、光透過性電極と光反射性電極との間に配置され、
前記光反射性電極から最も遠い前記発光ユニットの発光層と、前記光反射性電極との距離ｄＦは、下記式（２）及び（３）の条件を満たす、請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【数２】
2014185063.tif 000022
上記式（２）において、φ（λＳ）は前記光反射性電極で生じる位相シフトであり、
上記式（３）において、ｎ（λＳ）は、波長λＳにおける、前記光反射性電極から前記発光層までの間を満たす媒質の平均屈折率である。
【請求項６】
複数の前記発光ユニットは、光透過性電極と光反射性電極との間に配置され、
前記光反射性電極に最も近い前記発光ユニットは、前記短波長発光ユニットにより構成されている、請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
複数の前記発光ユニットは、光透過性電極と光反射性電極との間に配置され、
前記光透過性電極、複数の前記発光ユニット、及び、前記光反射性電極は、基板に支持されており、
前記基板と前記光透過性電極との間に、光拡散層を有する、請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
複数の前記発光ユニットは、光透過性電極と光反射性電極との間に配置され、
複数の前記発光ユニットは、前記光反射性電極側から、緑色発光材料を含む前記発光ユニット、青色発光材料を含む前記発光ユニット、及び、赤色発光材料を含む前記発光ユニット、の順に配置されている、請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
複数の前記発光ユニットは、光透過性電極と光反射性電極との間に配置され、
複数の前記発光ユニットは、前記光反射性電極側から、青色発光材料を含む前記発光ユニット、赤色発光材料を含む前記発光ユニット、及び、緑色発光材料を含む前記発光ユニット、の順に配置されている、請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えた照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子及びそれを用いた照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」ともいう）として、透明基板の表面に、透明電極からなる陽極、ホール輸送層、発光層、電子注入層、陰極が順に積層された構造のものが一般的に知られている。有機ＥＬ素子では、陽極と陰極の間に電圧を印加することによって、発光層で発した光が、透明電極、透明基板を通して外部に取り出される。【０００３】
有機ＥＬ素子では、発光色として種々の色を作り出す場合、波長の異なる発光材料の発光色を混合することが行われている。特に照明用途として重要な色の発光を得る場合には、例えば、赤色発光と緑色発光と青色発光との三色を混合することが行われている。発光材料としては、蛍光発光材料とリン光発光材料とが知られている。ここで、蛍光発光ユニットとリン光発光ユニットとを積層させたマルチユニット構造の有機ＥＬ素子が提案されている（例えば日本国特許第４４０８３８２号及び日本国特許第４７９７４３８号参照）。マルチユニット構造の有機ＥＬ素子は、いわゆるタンデム型素子とも呼ばれ、発光ユニットごとに発光を行う構造となっているために、それぞれの発光ユニットに適した素子構成を形成することができる点に利点がある。【０００４】
しかしながら、マルチユニット構造の有機ＥＬ素子においては、さらなる発光効率の向上が求められている。
【発明の概要】
【０００５】
本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、発光効率が高い有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置を提供することを目的とするものである。
【０００６】
本発明は有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光ユニットを少なくとも３つ備える。複数の前記発光ユニットは、下記式（１）で示される重み平均発光波長λＳが３８０ｎｍ以上５５０ｎｍ未満の１以上の短波長発光ユニットと、下記式（１）で示される重み平均発光波長λＳが５５０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の複数の長波長発光ユニットと、から構成されている。前記長波長発光ユニットの数は、前記短波長発光ユニットの数よりも多い。
【０００７】
【数１】
2014185063.tif 000003
【０００８】
上記式において、Ｐ（λ）は、各波長におけるスペクトル強度を示す。
【０００９】
本発明は照明装置に関する。照明装置は、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える。
【００１０】
本発明によれば、発光効率が高い有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】有機エレクトロルミネッセンス素子の層構成の一例を示す概略断面図である。
【図２】有機エレクトロルミネッセンス素子の層構成の一例を示す概略断面図である。
【図３】比較素子例の層構成の一例を示す概略断面図である。
【図４】ＣＩＥ１９３１色座標、及び、当該色座標中の素子例の発光色ポイントを示すチャートである。
【図５】光反射性電極から最も遠い発光ユニットの発光層における、波長λＳと距離ｄＦとの関係を示すグラフである。
【図６】発光ユニットにおける、ファクターａと波長λＳとの関係を示すグラフである。
【図７】図７は図７Ａ及び図７Ｂから構成される。図７は、有機材料の吸収スペクトルの一例を示すグラフである。図７Ａは全体図、図７Ｂは拡大図である。
【図８】図８は図８Ａ及び図８Ｂから構成される。図８は、光が出射する角度と光量分布との関係の一例を示している。図８Ａは配光パターンの模式図である。図８Ｂは放射束比のグラフである。
【図９】図９は図９Ａ及び図９Ｂから構成される。図９は、凹凸構造の一例を説明する説明図である。図９Ａは平面図、図９Ｂは断面図を示す。
【図１０】図１０は図１０Ａ及び図１０Ｂから構成される。図１０は、凹凸構造１０の一例を示す平面図である。図１０Ａは四角格子の例である。図１０Ｂは六角格子の例である。
【図１１】照明装置の一例を示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）は本明細書により開示される。有機ＥＬ素子は、発光ユニット１を少なくとも３つ備える。複数の発光ユニット１は、式（１）で示される重み平均発光波長λＳが３８０ｎｍ以上５５０ｎｍ未満の１以上の短波長発光ユニット１Ｓと、式（１）で示される重み平均発光波長λＳが５５０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の複数の長波長発光ユニット１Ｌと、から構成されている。長波長発光ユニット１Ｌの数は、短波長発光ユニット１Ｓの数よりも多い。この有機ＥＬ素子によれば、長波長発光ユニット１Ｌが短波長発光ユニット１Ｓよりも多く形成されることで、全体の発光効率を高めることができる。そのため、発光効率が高い有機ＥＬ素子を得ることができる。
【００１３】
図１は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）の層構成の一例を示している。
【００１４】
有機ＥＬ素子は、発光ユニット１を少なくとも３つ備えている。図１の有機ＥＬ素子では、発光ユニット１は３つである。もちろん、発光ユニット１は４つ以上であってもよい。ただし、発光ユニット１の数が多くなると、素子設計が複雑化する傾向があるため、その観点からは、発光ユニット１の数は７つ以下が好ましく、５つ以下がより好ましく、４つ以下がさらに好ましく、３つがよりさらに好ましい。
【００１５】
発光ユニット１は、陽極と陰極とで挟んで電圧を印加すれば発光する機能を有する積層構造のことである。発光ユニット１を複数有する構造は、マルチユニット構造と呼ばれている。マルチユニット構造では、１つの陽極と１つの陰極との間に、厚み方向に重なる複数の発光ユニット１が電気的に直列接続して配置される。
【００１６】
発光ユニット１は、発光層５を有している。発光層５は、発光材料（ドーパント）を含む層である。発光層５は、発光材料と、発光材料を受け入れるホスト材料とにより構成される。１つの発光ユニット１において、発光層５は、単層構造となっていてもよいし、複層構造となっていてもよい。
【００１７】
複数の発光ユニット１は、一対の電極に挟まれて配置されている。一対の電極のうち、一方が陽極となり、他方が陰極となる。図１では、複数の発光ユニット１は、光透過性電極２と光反射性電極３との間に配置されている。光反射性電極３が存在すると、光反射作用によって光をより多く外部に取り出すことができる。光透過性は、透明及び半透明を含む。以下では、陽極を光透過性電極２で構成し、陰極を光反射性電極３で構成したものを中心に説明する。もちろん、陽極を光反射性電極３で構成し、陰極を光透過性電極２で構成してもよい。
【００１８】
隣り合う発光ユニット１の間には、中間層４が設けられている。中間層４は、陽極側の発光ユニット１に対して、電子を与えることができるとともに、陰極側の発光ユニット１に対して正孔（ホール）を与えることができる層である。中間層４は、電荷発生層により構成することができる。中間層４は２つの発光ユニット１の間に配置される層であるため、通常、中間層４の数は、発光ユニット１の数よりも１つ小さい。３つ以上の発光ユニット１を有する有機ＥＬ素子では、中間層４は複数（２つ以上）設けられる。図１では、中間層４は２つである。
【００１９】
光透過性電極２から光反射性電極３までの積層構造、すなわち、光透過性電極２、複数の発光ユニット１及び複数の中間層４、並びに、光反射性電極３が、有機発光積層体を構成している。有機発光積層体は、電圧の印加により発光を生じさせる積層体である。有機発光積層体は、基板６の上に形成されている。
【００２０】
図１では、光透過性電極２が、有機発光積層体の基板６側に配置されている。基板６は、有機発光積層体を支持する基材である。光透過性電極２、複数の発光ユニット１、及び、光反射性電極３は、基板６に支持されている。各層を積層形成するときには、基板６側から順に層が形成され得る。この有機ＥＬ素子では、光は基板６側から取り出される。いわゆるボトムエミッション構造の有機ＥＬ素子である。この場合、基板６は光透過性を有することが好ましい。もちろん、基板６とは反対側から光が取り出される構造（トップエミッション構造）であってもよい。その場合、基板６は、有機発光積層体の光反射性電極３側に配置することができる。
【００２１】
図１では、基板６と光透過性電極２との間には、光拡散層７が設けられている。有機ＥＬ素子は、基板６と光透過性電極２との間に光拡散層７を有することが好ましい。光拡散層７は、基板６に対して斜め方向に進む光をより多く取り出す機能を有する。光拡散層７を有することにより、光取り出し性を高めることができる。もちろん、光拡散層７は必要に応じて設けられるものであってよい。
【００２２】
発光ユニット１は、発光層５に電荷を移動させる電荷移動層８を有することが好ましい。電荷移動層８を有することにより、発光層５への電荷（電子又は正孔）の移動をスムーズに行うことができる。
【００２３】
電荷移動層８として、発光層５の陽極側（この例では光透過性電極２側）には、陽極又は中間層４から発光層５への正孔の移動を促進させる層を設けることができる。図１の例では、発光層５の光透過性電極２側には、正孔輸送層８ｈが設けられている。正孔輸送層８ｈと電極との間や、正孔輸送層８ｈと中間層４との間には、正孔注入層がさらに設けられていてもよい。それにより、正孔の注入性を高めて、電荷移動をさらにスムーズにすることができる。
【００２４】
電荷移動層８として、発光層５の陰極側（この例では光反射性電極３側）には、陰極又は中間層４から発光層５への電子の移動を促進させる層を設けることができる。図１の例では、発光層５の光反射性電極３側には、電子輸送層８ｅが設けられている。電子輸送層８ｅと電極との間や、電子輸送層８ｅと中間層４との間には、電子注入層がさらに設けられていてもよい。それにより、電子の注入性を高めて、電荷移動をさらにスムーズにすることができる。
【００２５】
図１の有機ＥＬ素子では、光反射性電極３側から、各構成をナンバリングすることができる。この有機ＥＬ素子は、発光ユニット１を３つ有している。そのため、３つの発光ユニット１は、光反射性電極３側から、第１発光ユニット１ａ、第２発光ユニット１ｂ、第３発光ユニット１ｃの順に配置されていると言える。この有機ＥＬ素子は、中間層４を２つ有している。そのため、２つの中間層４は、光反射性電極３側から、第１中間層４ａ、第２中間層４ｂの順に配置されていると言える。第１中間層４ａは、第１発光ユニット１ａと第２発光ユニット１ｂとの間に配置される中間層４である。第２中間層４ｂは、第２発光ユニット１ｂと第３発光ユニット１ｃとの間に配置される中間層４である。
【００２６】
第１発光ユニット１ａに含まれる発光層５は第１発光層５ａと定義される。第２発光ユニット１ｂに含まれる発光層５は第２発光層５ｂと定義される。第３発光ユニット１ｃに含まれる発光層５は第３発光層５ｃと定義される。
【００２７】
有機ＥＬ素子では、複数の発光ユニット１は、１以上の短波長発光ユニット１Ｓと、複数の長波長発光ユニット１Ｌとから構成されている。有機ＥＬ素子にあっては、複数の発光ユニット１は、１つの短波長発光ユニット１Ｓと、２つの長波長発光ユニット１Ｌとで構成されていることが好ましい一態様である。図１の例では、有機ＥＬ素子は、１つの短波長発光ユニット１Ｓと、２つの長波長発光ユニット１Ｌとを有している。発光ユニット１の数が３つである場合、より簡単な構造で光取り出し性を高めることができる。
【００２８】
短波長発光ユニット１Ｓは、下記式（１）で示される重み平均発光波長λＳが３８０ｎｍ以上５５０ｎｍ未満の発光ユニット１である。長波長発光ユニット１Ｌは、下記式（１）で示される重み平均発光波長λＳが５５０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の発光ユニット１である。すなわち、短波長発光ユニット１Ｓは、可視光領域のうち５５０ｎｍよりも短い波長の光を主に発する発光ユニット１であり、長波長発光ユニット１Ｌは、可視光領域のうち５５０ｎｍ以上の長い波長の光を主に発する発光ユニット１である。ここで、重み平均発光波長λＳは、下記式（１）により示される波長であり、発光スペクトルを積分して得られる。
【００２９】
【数２】
2014185063.tif 000004
【００３０】
上記式において、Ｐ（λ）は、各波長におけるスペクトル強度を示す。なお、λは波長を示し、３８０（ｎｍ）から７８０（ｎｍ）までの変数である。
【００３１】
式（１）に示すように、重み平均発光波長λＳは、各波長を光強度によって重み付けして平均化した波長であると言える。このように重み平均発光波長λＳを用いることにより、光取り出し効率の高い素子を構成することが可能になる。重み平均発光波長λＳは、発光ユニット１の発光スペクトルから求められる。
【００３２】
ここで、発光ユニット１の重み平均発光波長λＳは、個々の発光ユニット１における波長として規定される。発光ユニット１内に含まれる発光材料が一つである場合には、その発光材料の重み平均発光波長が発光ユニット１の重み平均発光波長λＳとなる。発光ユニット１内に含まれる発光材料が二つ以上である場合には、発光ユニット１内でそれらの発光材料が混合して作り出す発光スペクトルの重み平均発光波長が、発光ユニット１の重み平均発光波長λＳとなる。発光材料が二つ以上である場合には、発光層５が複数である場合、及び、一つの発光層５に複数の発光材料が含まれる場合が含まれる。
【００３３】
有機ＥＬ素子では、長波長発光ユニット１Ｌの数は、短波長発光ユニット１Ｓの数よりも多い。図１では、長波長発光ユニット１Ｌの数が２つとなり、短波長発光ユニット１Ｓの数が１つとなっており、長波長発光ユニット１Ｌの数は短波長発光ユニット１Ｓの数よりも多くなっている。すなわち、３つの発光ユニット１は、１つの短波長発光ユニット１Ｓと、２つの長波長発光ユニット１Ｌとで構成されている。発光ユニット１の数が４つ以上の場合であっても、同様に、長波長発光ユニット１Ｌの数が短波長発光ユニット１Ｓの数よりも多くなるように、複数の発光ユニット１が構成される。
【００３４】
長波長発光ユニット１Ｌの発光効率は、短波長発光ユニット１Ｓの発光効率よりも高いことが好ましい。例えば、長波長発光ユニット１Ｌをリン光発光材料を含むように構成し、短波長発光ユニット１Ｓを蛍光発光材料を含むように構成すると、長波長発光ユニット１Ｌの発光効率を短波長発光ユニット１Ｓの発光効率よりも容易に高くすることができる。
【００３５】
長波長発光ユニット１Ｌの数が短波長発光ユニット１Ｓの数よりも多いと、より発光効率の高い長波長発光ユニット１Ｌを多くして、全体の発光効率を高めることができ、光取り出し性の高い素子を構成することができる。また、長波長発光ユニット１Ｌを複数にすることにより、発光色を種々の色に調整することが容易になり、色再現領域の広い有機ＥＬ素子を得ることができる。そのため、発光効率が高く、発色性に優れた有機ＥＬ素子を得ることができる。特に照明用途で用いる場合に、高効率な発光を実現することが可能になる。従来のマルチユニット構造の有機ＥＬ素子においては、低効率な発光ユニットに引きずられて全体の効率が低下するおそれがあるが、上記の有機ＥＬ素子では、発光ユニットの数を上記のように設定することで、発光効率が従来よりも向上する。また、照明用途において重要な、長寿命で、色ズレが少ない有機ＥＬ素子を得ることができる。
【００３６】
図１では、有機ＥＬ素子は、第１発光ユニット１ａ及び第２発光ユニット１ｂが長波長発光ユニット１Ｌで構成され、第３発光ユニット１ｃが短波長発光ユニット１Ｓで構成されている。そのため、長波長発光ユニット１Ｌの数が短波長発光ユニット１Ｓの数よりも多い。もちろん、発光ユニット１における長波長及び短波長の配置はこれに限られない。発光ユニット１が３つの場合、第１発光ユニット１ａ、第２発光ユニット１ｂ及び第３発光ユニット１ｃのいずれか１つの発光ユニット１が短波長発光ユニット１Ｓで構成され、残りの２つの発光ユニット１が長波長発光ユニット１Ｌで構成されればよい。
【００３７】
有機ＥＬ素子では、複数の発光ユニット１は、複数の発光材料を含む発光ユニット１を１以上有することが好ましい。発光ユニット１が複数の発光材料を有することにより、各発光材料の発光性を補って発光することができるため、発光効率を高めることができる。具体的には、発光材料が複数であると、発光材料が１つの場合よりも低い電圧で発光が可能になったり、色調整のためにわざと発光性を低下させたりすることをしなくてもよくなる。複数の発光材料を含む発光ユニット１の数は、１つであってもよいし、２つであってもよいし、あるいは、３つ以上であってもよい。
【００３８】
複数の発光材料を含む発光ユニット１においては、発光材料の種類数が２種類であることが好ましい一態様である。２種類の発光材料を含む発光ユニット１では、一方の発光材料を発光色の主として機能させるとともに、他方の発光材料を発光ユニット１の発光色を作り出すための補助として機能させることができる。そのため、発光ユニット１の発光色を容易に調整することができ、全体の色調整を行いやすくすることができる。２種類の発光材料を含む発光ユニット１の数は、１つであってもよいし、２つであってもよいし、あるいは、３つ以上であってもよい。例えば、図１の例では、２種類の発光材料を含む発光ユニット１の数が、２つになれば、設計が容易になるとともに、色調整を行いやすくなるので好ましい。
【００３９】
複数の発光ユニット１は、リン光発光ユニットと、蛍光発光ユニットとを含むことが好ましい一態様である。リン光発光ユニットは、リン光発光材料を有する発光ユニット１である。蛍光発光ユニットは、蛍光発光材料を有する発光ユニット１である。図１では、第１発光ユニット１ａ及び第２発光ユニット１ｂをリン光発光ユニットで構成することができる。また、第３発光ユニット１ｃを蛍光発光ユニットで構成することができる。リン光発光ユニットは、発光材料としてリン光発光材料のみを含むことが好ましい。蛍光発光ユニットは、発光材料として蛍光発光材料のみを含むことが好ましい。リン光発光材料と蛍光発光材料との両方を含む発光ユニット１を用いることも可能ではあるが、発光材料の種類を合わせた方が発光や設計に有利だからである。
【００４０】
ところで、発光材料においては、蛍光及びリン光の違いにより発光効率及び寿命の違いが見られ、全ての色の発光材料をリン光又は蛍光のいずれかで統一して高性能の発光を得ることは容易ではない。特に、青色を呈する短波長の発光材料では、その選定が難しくなっている。例えば、短波長の蛍光発光材料は、一般的に、寿命が長いものの発光効率が低いという性質を有する。一方、リン光発光材料では、発光効率が高いものの、寿命の長い短波長のリン光発光材料を得ることは難しくなっている。そのため、リン光発光ユニットと蛍光発光ユニットとを有するマルチユニット構造は、寿命と発光効率とを両立させる点から有利である。
【００４１】
長波長発光ユニット１Ｌは、リン光発光ユニットで構成することが好ましい。それにより、効率を高めることができる。また、長寿命化を図ることができる。短波長発光ユニット１Ｓは、蛍光発光ユニットで構成することが好ましい。それにより、長寿命でより効率よく発光を得ることができる。リン光発光ユニットの数は蛍光発光ユニットの数よりも多い方が好ましい。それにより、発光効率をさらに高めることができる。このように、短波長の発光を蛍光発光ユニットで得るようにし、長波長の発光をリン光発光ユニットで得るようにすれば、長寿命化と高効率化との両立を図ることができる。なお、発光ユニット１の数が４以上の場合には、リン光発光ユニットの数は３以上になるようにしてもよい。また、リン光発光ユニットの数が蛍光発光ユニットの数よりも多くなるようにして、蛍光発光ユニットを複数設けるようにしてもよい。
【００４２】
発光材料は、発光ユニット１内の発光層５に含まれる。発光層５に含まれる発光材料は適宜のものを使用することができる。発光材料としては、赤色発光材料、緑色発光材料、青色発光材料、黄色発光材料、橙色発光材料、紫色発光材料などが例示される。これらの発光材料は、発光した際に発する光が呈する色により区分される。もちろん、その他の色の発光材料を使用してもよい。可視光を、赤（Ｒ）、緑（Ｇ）、青（Ｂ）で区分すると、長波長側から、赤緑青の順番となる。よって、赤の発光材料は長波長発光ユニット１Ｌを作り出しやすい。また、青の発光材料は短波長発光ユニット１Ｓを作り出しやすい。緑の発光材料は、長波長にも短波長にもなり得る。赤色発光材料と緑色発光材料との両方を含む発光ユニット１は、長波長発光ユニット１Ｌになりやすい。青色発光材料と緑色発光材料との両方を含む発光ユニット１は、短波長発光ユニット１Ｓになりやすい。
【００４３】
発光ユニット１内の発光層５は、単層であってもよく、複層であってもよい。発光層５は、一つの発光材料のみを含むものであってもよく、複数の発光材料を含むものであってもよい。複数の発光材料を含む場合、発光層５は、単層の中に複数の発光材料が混合した混合層に構成したり、一つの発光材料を含む層が複数積層された積層構造にしたりすることができる。
【００４４】
長波長発光ユニット１Ｌには、例えば、発光材料として、赤色発光材料の単層、緑色発光材料の単層、赤色発光材料の層と緑色発光材料の層との積層、赤色発光材料と緑色発光材料とが混合した層などの構造を好ましく使用することができる。また、長波長の条件を満たすのであれば、赤色発光材料の層と青色発光材料の層との積層、赤色発光材料と青色発光材料とが混合した層、黄色発光材料を用いた層、橙色発光材料を用いた層、などを使用することができる。もちろん、これら以外の発光材料を用いるようにしてもよい。要するに、一つの長波長発光ユニット１Ｌ全体として重み平均発光波長λＳが５５０ｎｍ以上になればよい。
【００４５】
短波長発光ユニット１Ｓには、例えば、発光材料として、青色発光材料の単層、緑色発光材料の単層、青色発光材料の層と緑色発光材料の層との積層、青色発光材料と緑色発光材料とが混合した層などの構造を好ましく使用することができる。また、短波長の条件を満たすのであれば、青色発光材料の層と赤色発光材料の層との積層、青色発光材料と赤色発光材料とが混合した層、紫色発光材料を用いた層、などを使用することができる。もちろん、これら以外の発光材料を用いるようにしてもよい。要するに、一つの短波長発光ユニット１Ｓ全体として重み平均発光波長λＳが５５０ｎｍ未満になればよい。
【００４６】
ところで、発光スペクトルの形や発光ユニット１の重み平均発光波長は、厳密には、光学干渉や使用する基板６の屈折率、光取出し構造、視野角などによっても変化し得る。ここでは、発光ユニット１の重み平均発光波長は、発光ユニット１を取り出して素子を構成したシングルユニット構造の素子における重み平均発光波長であってよい。すなわち、重み平均発光波長λＳは次のようにして得られる。まず、フレネル解析が可能なシンプルな構造（光取り出しのための凹凸構造などを含まない、ガラス基板へ積層したシングルユニット構造）で、正面方向の発光スペクトルを得る。次に、この発光スペクトルを、光学干渉計算が可能なフレネル解析ソフトで、すべての波長が同じ強度の場合に得られる正面スペクトルで割る。さらに、干渉をキャンセルして抽出されたスペクトルの積分平均波長を算出する。このようにして算出された波長が重み平均発光波長λＳとなる。このようにして得られたスペクトルは、発光材料が有する固有のスペクトルとの相関性が高いものとなる。
【００４７】
［発光ユニットの設計］
図２に示す層構成の有機ＥＬ素子を基本として、発光層５の構成を変更して、有機ＥＬ素子を設計し、上記の構成が好ましいこと、及びさらに好ましい態様を説明する。図２の有機ＥＬ素子は、図１の有機ＥＬ素子から光拡散層７を除いた構成となっており、それ以外は、図１の有機ＥＬ素子と同じ層構成となっている。ただし、発光層５の発光波長等は適宜変更を加える。図１の構成と同じ構成については同じ符号を付して説明を省略する。光拡散層７を省略することにより、素子を単純化して好適な設計を行うことができる。
【００４８】
基板６としては、光透過性基板であるガラスを用いた。光透過性電極２としては、ＩＴＯを用いた、光反射性電極３としてはＡｌを用いた。もちろん、各要素の構成要件を満たせば、材料は適宜変更され得る。
【００４９】
まず、第１発光ユニット１ａ及び第２発光ユニット１ｂを長波長発光ユニット１Ｌとし、第３発光ユニット１ｃを短波長発光ユニット１Ｓとした有機ＥＬ素子を作製した。発光の種類で区分すると、第１発光ユニット１ａ及び第２発光ユニット１ｂをリン光発光ユニットで構成し、第３発光ユニット１ｃを蛍光発光ユニットで構成した。後述の各例においても、特に断りのない限り、長波長発光ユニット１Ｌはリン光発光ユニットで構成し、短波長発光ユニット１Ｓは蛍光発光ユニットで構成した。
【００５０】
表１に、有機ＥＬ素子の設計に用いた発光材料の概略を示す。
【００５１】
【表１】
2014185063.tif 000005
【００５２】
素子例１では、第１発光ユニット１ａを緑色発光材料のみを含むユニットとし、第２発光ユニット１ｂを赤色発光材料のみを含むユニットとし、第３発光ユニット１ｃを青色発光材料のみを含むユニットとした。
【００５３】
素子例２では、第１発光ユニット１ａ及び第２発光ユニット１ｂを、赤色発光材料及び緑色発光材料を含むユニットとし、第３発光ユニット１ｃを青色発光材料を含むユニットとした。第１発光ユニット１ａ及び第２発光ユニット１ｂにおいては、赤と緑との発光材料の比率を変化させることにより、赤及び緑のうちの一方の発光材料を主発光成分とし、他方の発光材料を補助成分とすることが可能である。発光ユニット１においては主発光成分の色が主に発光される。補助成分は、主発光成分の発光を補助する機能を有する。
【００５４】
比較のため、比較素子例１として、発光ユニット１が２つの有機ＥＬ素子を設計した。
【００５５】
図３は、比較素子例１の有機ＥＬ素子の層構成を示している。図１と同様の構成については、同一の符号を付して説明を省略する。表１に示すように、比較素子例１では、第１発光ユニット１ａは、赤色発光材料及び緑色発光材料を含むユニットであり、第２発光ユニット１ｂは、青色発光材料を含むユニットである。
【００５６】
素子例１、２及び比較素子例１においては、発光材料として同じ発光材料を用いた。すなわち、同じ赤色発光材料、同じ緑色発光材料、同じ青色発光材料を用いた。これにより、発光材料ではなく、層構成の違いによる比較がより可能になる。
【００５７】
表２に、素子例１、２及び比較素子例１における各発光ユニット１の概要を示す。ＥＱＥは、各ユニット単独で評価した場合の外部量子効率である。重み平均発光波長λＳは、各ユニットごとに算出される。ここで、素子例２の第１発光ユニット１ａ及び第２発光ユニット１ｂは、赤色発光材料と緑色発光材料との比率によって、重み平均発光波長が５８０〜６５０ｎｍの範囲で変動し得る。すなわち、赤色発光材料と緑色発光材料との比率で波長の調整が可能である。比較素子例１の第１発光ユニット１ａも同様である。
【００５８】
【表２】
2014185063.tif 000006
【００５９】
表３に、素子例１、２及び比較素子例１を基本とし、外部量子効率（ＥＱＥ）を変更し、赤色と緑色の発光強度を変えて色調整を行った素子の結果を示す。素子例１では２種類の素子（１−１及び１−２）、素子例２では３種類の素子（２−１、２−２及び２−３）を作製した。ＥＱＥは、赤（Ｒ）、緑（Ｇ）、青（Ｂ）ごとの値とした。
【００６０】
【表３】
2014185063.tif 000007
【００６１】
表３において、白色性については、白色と認められる場合を＋とし、より白色性が高い白色を＋＋として表した。白色からズレが認められるものについては×とし、どのような色を呈するかを記載している。
【００６２】
図４は、ＣＩＥ色度座標（ＣＩＥ１９３１色度座標）である。この色度座標は横軸をＣＩＥ−ｘとし、縦軸をＣＩＥ−ｙとしている。図４では、各素子例及び比較素子例が発する光の色座標の位置を点（ポイント）で示している。およそ、（ｘ，ｙ）＝（０．３５，０．３５）付近が白色領域の中央である。
【００６３】
素子例１−２、２−２及び比較素子例１では、白色領域になるように色調整（赤と緑との発光強度の調整）を行っている。特に、素子例１−２、２−２では、より白色性が高くなるように色調整（赤と緑との発光強度の調整）を行っている。
【００６４】
各素子例及び比較素子例を比較すると、発光ユニット１を３つにし、長波長発光ユニット１Ｌの数を短波長発光ユニット１Ｓの数よりも多くすることで、効率が高くなる傾向が見られた。これは、長波長発光ユニット１Ｌを２つにすることで、長波長発光ユニット１Ｌが１つの場合よりも、全体の量子効率が見かけ上向上したからであると考えられる。さらに、複数の発光材料を１つの発光ユニット１に含むようにした素子例２−２は、各発光ユニット１に単一の発光材料を使用した素子例１−１よりも効率が高い。これは、２種類の発光材料（赤と緑）を含む発光ユニット１を有することにより、赤または緑の発光効率を下げることなく色調整できることで、高効率を維持したままで白色を得ることができるからであると考えられる。すなわち、より各発光材料の性能を十分に引き出して発光が行うことができる構成となっていると言える。また、素子例２では、赤と緑の発光強度の比率を大きく振ることができる。素子例２−１では、白色からやや外れる色でピンク色の発光が可能であることが示されている。素子例２−３では、白色からやや外れる色で緑黄色の発光が可能であることが示されている。すなわち、赤と緑の発光強度を変化させることにより、図４の破線で示すように、２−１のポイントと２−３のポイントとを結ぶ直線上の発光色を得ることが可能になっている。図４において、２−１のポイントと２−３のポイントとを結ぶ直線上には白色領域が存在する。したがって、幅広い色の発光を高効率を維持したままで得ることができる。例えば、色温度の異なる発光を容易に得ることができる。
【００６５】
ところで、照明用途における白色は、種々の白色を含む。黄色がかった白色、赤色がかった白色、緑色がかった白色、及び、青色がかった白色などは、照明用途の白色に含まれる。白色光は可視領域の光がおおむね含まれている光のことをいう。例えば、有機ＥＬ素子の白色は、色温度１５００Ｋ以上１００００Ｋ以下であってよい。ろうそく光状の色は、白色に含まれる。
【００６６】
なお、素子例１、２はあくまで一例であり、発光材料の組合せや量子効率の調整によって、発光色の色再現範囲はより大きく広げることが可能である。
【００６７】
［好適な発光色の例］
有機ＥＬ素子の発光色の色温度は２５００Ｋ以下であることが好ましい一態様である。それにより、高効率の照明装置を実現することが可能である。色温度が２５００Ｋ以下の照明は有機ＥＬ素子の使用が有利である。色温度が２５００Ｋ以下の発光色は、無機材料のＬＥＤでは、実現しにくく、実現したとしても効率が非常に悪い。無機材料のＬＥＤでは、２５００Ｋ以下の発光色にするために、青から赤に波長変換することが求められ、その際のロスが大きいためである。
【００６８】
色温度が２５００Ｋ以下の色は、人に安らぎを与えやすく、照明の一用途に適している。ここで、高色温度の光に多く含まれる青色光は睡眠を誘発するメラトニンと呼ばれるホルモンの分泌を抑制し、睡眠障害など生体リズム（サーカディアンリズム）に悪影響を及ぼすことが知られている。また、網膜まで高エネルギーで到達して刺激して目に悪影響を及ぼすブルーハザードという現象も報告されている。しかしながら、色温度２５００Ｋ以下の光は落ち着きを与えやすく、高色温度のような悪影響を抑制できる。色温度２５００Ｋ以下の光を就寝前に受けると、ここちよい眠りが得られやすい。色温度２５００Ｋ以下の照明は人体の健康に有用である。
【００６９】
有機ＥＬ素子の発光色の色温度は１５００Ｋ以上であることが好ましい。色温度が１５００Ｋ以上になることで、より照明用途に適した発光色を得ることができる。その観点から、色温度は１８００Ｋ以上であることがより好ましい。有機ＥＬ素子の発光色の色温度は２３００Ｋ以下であることが好ましく、２０００Ｋ以下であることがより好ましい。
【００７０】
有機ＥＬ素子の発光色のより好ましい態様は、光のスペクトルにより規定され得る。有機ＥＬ素子が発する光のスペクトルにおいて、波長６００〜７００ｎｍまでの光量は、波長４００〜５００ｎｍまでの光量の５倍以上５０倍以下であることがより好ましい一態様である。前者の波長域は赤色成分であり、後者の波長域は青色成分である。そのため、この態様は、赤色の成分が青色の成分よりも多いと言える。それにより、発光色がろうそく光状の色にさらに近づきやすくなる。また、赤色の成分が多くなることで演色性が高まりやすくなる。光量は、光のスペクトルの積分値で求められる。以下でも同様である。
【００７１】
有機ＥＬ素子が発する光のスペクトルにおいて、波長６００〜７００ｎｍまでの光量は、波長５００〜６００ｎｍまでの光量の１．５倍以上５倍以下であることがより好ましい一態様である。前者の波長域は赤色成分であり、後者の波長域は緑色成分である。そのため、この態様は、赤色の成分が緑色の成分よりも多いと言える。それにより、発光色がろうそく光状の色にさらに近づきやすくなる。また、赤色の成分が多くなることで演色性が高まりやすくなる。光のスペクトルでは、波長６００〜７００ｎｍまでの光量は、波長４００〜５００ｎｍまでの光量の５倍以上５０倍以下であり、かつ、波長５００〜６００ｎｍまでの光量の１．５倍以上５倍以下であることがさらに好ましい。それにより、発光色がさらにろうそく光状の色に近づきやすくなる。
【００７２】
有機ＥＬ素子が発する光のスペクトルにおいて、波長３８０ｎｍ以下の光量は、波長６００〜７００ｎｍまでの光量の０．００１倍以下であることが好ましい。波長３８０ｎｍ以下の光は紫外光である。紫外光が少なくなることで人体に対して悪影響を及ぼしにくくなる。
【００７３】
有機ＥＬ素子が発する光のスペクトルにおいて、波長７８０ｎｍ以上の光量は、波長６００〜７００ｎｍまでの光量の０．０１倍以下であることが好ましい。波長７８０ｎｍ以上の光は赤外光である。赤外光が少なくなることで人体に対して悪影響を及ぼしにくくなる。赤外光は、肌に吸収され、人体に熱ダメージを与えるからである。なお、ろうそくの光は、赤外光を多く含んでいる。しかしながら、有機ＥＬ素子は、赤外光が少なく、色がろうそくに擬した発光色を出射し得る。そのため、人体に悪影響を及ぼしにくい照明に優れた発光を効果的に得ることが可能である。
【００７４】
有機ＥＬ素子が発する光のスペクトルにおいて、波長６００〜７００ｎｍまでの波長域にスペクトルのピークを有することが好ましい。それにより、赤色の成分が多くなって、ろうそく光状の発光色により近づきやすくなる。波長６００〜７００ｎｍまでの波長域にスペクトルの最大のピークを有することがさらに好ましい。また、波長５００〜６００ｎｍまでの波長域にスペクトルのピークを有していてもよい。発光色が緑色成分を含むことで、照明性を高めることができる。
【００７５】
有機ＥＬ素子の発光色はろうそく光状の色であることが好ましい。ろうそくの光は、人に安らぎを与えやすい。ろうそくの光の色は、色温度２５００Ｋ以下になりやすい。しかし、ろうそくは現代において照明装置としては使用しにくい。また、ろうそくの光は赤外光を多く含むため、ろうそくの光をそのまま再現すると、人体に悪影響を及ぼすおそれがある。有機ＥＬ素子は、安全にろうそくと同様の色の光を得ることができる。有機ＥＬ素子では、ろうそくの発光色に擬したろうそく光状の発光色が効率よく得られる。ろうそく光状の色とは、人の知覚において、有機ＥＬ素子の発する光の色が、ろうそくの光の色と同様であることを意味する。有機ＥＬ素子の光のスペクトルが、ろうそくの光のスペクトルと異なっていてもよい。有機ＥＬ素子では、ろうそくの光の色と同様の色で、赤外光の少ない光が得られ得る。
【００７６】
有機ＥＬ素子は、人に安らぎを与える発光色を効率よく得ることができる点において、無機のＬＥＤよりも有利である。無機のＬＥＤでは、通常、青色の成分が多く含まれる。そのため、たとえ色を混ぜたり波長変換したりするなどして発光色の色温度を低下させたとしても、発光色に含まれる青色の成分によってメラトニンの分泌が抑制される。一方、有機ＥＬ素子では、青色成分の少ない発光を得ることが容易である。青色成分が少ないと、メラトニンの分泌を抑制する作用が低減される。また、有機ＥＬ素子は紫外光の少ない光を得ることができる。有機ＥＬ素子は、心理的にも肉体的にも人体に良い影響を与える発光色を得ることが可能である。
【００７７】
有機ＥＬ素子の発光色の色温度は２５００Ｋ以下である場合、発光ユニットの数は３〜７個が好ましい。それにより、Ｒａ及びＲ９で表される演色性がともに高くなりやすい。また、発光ユニットの数が７個以下になると、実用性が高まる。
【００７８】
表４は、発光色の色温度が２５００Ｋ以下となる有機ＥＬ素子の評価結果を示している。素子例Ｐ１〜Ｐ５は、図２の層構成の有機ＥＬ素子をベースとし、発光ユニット１が増えた場合には、第３発光ユニット１ｃと光透過性電極２との間に、発光ユニット１を追加する構成となっている。素子例Ｐ１は発光ユニット１の合計数が３個である。発光ユニットの合計数は、素子例Ｐ２では４個、素子例Ｐ３では５個、素子例Ｐ４では６個、素子例Ｐ５では７個である。素子例Ｐ１〜Ｐ５の有機ＥＬ素子において、光透過性電極２に最も近い発光ユニット１は、青色発光材料を含む蛍光発光ユニットとして構成している。素子例Ｐ１〜Ｐ５の有機ＥＬ素子において、光透過性電極２に最も近い発光ユニット１以外の発光ユニット１は、全て、赤色発光材料を含む発光層と緑色発光材料を含む発光層とを有するリン光発光ユニットとして構成している。
【００７９】
表４から発光ユニット１の数が多いほど、色温度が低くなる傾向が見られる。また、色温度が低くなるほど、発光効率が高くなっている。表４に示される有機ＥＬ素子は、演色性を示すＲａ及びＲ９が高い。そのため、発光効率が良く、演色性の高い照明性に優れた光を得ることができる。
【００８０】
【表４】
2014185063.tif 000008
【００８１】
［干渉の設計１］
有機ＥＬ素子は、発光層の膜厚が数百ｎｍと比較的薄く、光の波長（媒質内を伝播する波長）と非常に近いため、有機ＥＬ素子内部で薄膜干渉が生じる。その結果、有機層の膜厚によって内部の発光が干渉し、出射する光の強度が大きく増減する。出射する光の強度を最大限に高めるためには、発光層から光取り出し側へ直接向かう光（直接光）と、発光層から反射性の電極へ向かった後にこの電極で反射されてから光取り出し側へ向かう光（反射光）とが、干渉しあって強めあうようにする。光が反射層において反射すると、その前後で位相シフトπが生じる。そこで、理想モデルにおいては、発光源と反射層の表面との間の膜厚ｄに屈折率ｎを乗じて導出される光学膜厚（光学的距離）が、光の波長λの１／４πの奇数倍と略等しくなるように設計される。これにより、基板から正面方向に出射する光の成分量が極大値となる。いわゆるキャビティ設計である。この方法は、光が内部で増幅されることを意味するわけではなく、光の方向を変更させ、特定の方向、例えば、大気中へ光を取り出しやすい正面方向への光を強めることを意味する。しかしながら、実際には、光の位相シフトはπとはならず、有機層及び反射層における屈折、消衰が関わってくることとなり、より複雑な挙動を示す。このときの光の位相シフトをφと表すことができる。有機ＥＬ素子ではこの位相シフトφを用いて素子を設計することができる。
【００８２】
重み平均発光波長λＳにおける位相シフトφ（λＳ）は次の式（４）で表される。
【００８３】
【数３】
2014185063.tif 000009
【００８４】
この式において、ｎ１、ｋ１は、光反射層と接する層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎ２、ｋ２は、光反射層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎ１、ｎ２、ｋ１及びｋ２は、λＳの関数である。図１及び図２の有機ＥＬ素子では、光反射層は、光反射性電極３により構成される。
【００８５】
この位相シフトφ（λＳ）を用い、光反射性電極３からＬ番目の発光ユニット１の発光層５において、干渉がより強くなるキャビティ条件を考える。キャビティ条件においては、光の波長λの１／４πの奇数倍の位置が好ましいことになる。そのため、キャビティ効果が得られる理想論的な位置は、重み平均発光波長λＳを用いて、次の式で表すことができる。
【００８６】
【数４】
2014185063.tif 000010
【００８７】
上記の式において、ｍは１以上の整数である。ｎ（λＳ）は、波長λＳにおける、光反射性電極３から前記発光層５までの間を満たす媒質の平均屈折率である。ｄＬは、光反射性電極３と前記発光層５との間の距離である。この距離は物理的距離を表している。なお、屈折率に物理的距離を乗じたもの、すなわち上記式（６）は、光学的距離を表していると言える。また、ｍはキャビティの次数を示していると言える。
【００８８】
ここで、有機ＥＬ素子を構成する層における媒質の平均屈折率は、下記式（７）によって求められる。
【００８９】
【数５】
2014185063.tif 000011
【００９０】
ただし、上式においては、ｄは媒質を構成する個々の層の厚みを示し、ｎは媒質を構成する個々の層の屈折率を示す。ｍは１以上の整数であり、個々の層に順番に付けられた番号を示す。すなわち、この式でいうｄ、ｎ及びｍは、他の式とは関係ないものである。
【００９１】
上式から分かるように、媒質の平均屈折率は、発光材料のスペクトルの重み平均発光波長λＳにおける媒質の屈折率の平均値であるということができる。いわば、厚さで重み付けした屈折率の平均値である。
【００９２】
有機ＥＬ素子では、干渉の原理を考慮し、発光位置から光反射性電極３までの距離に着目して設計を行うことができる。発光層５から得られる発光スペクトルはある程度の幅を持つため、キャビティの次数、すなわち、干渉の次数はなるべく小さい方がよい。キャビティの次数が大きくなるにつれ、スペクトルの短波長と長波長のズレが大きくなり、干渉による増強作用が得られにくくなって、効率の低下及び視野角特性の低下を招くおそれがあるためである。
【００９３】
また、視野角、すなわち光の進む角度によって光路長が変化する。そのため、それらも考慮した上でキャビティ設計行うことが好ましい。具体的には、正面に向かって放射する光のキャビティ条件である上記式（５）を修正することが好ましい。
【００９４】
有機ＥＬ素子においては、全ての発光層５を２次キャビティ条件内に収めることが好ましい。より低い次数のキャビティに収めることにより、光取り出し性を高めることができるからである。そして、斜め方向からの光を考慮すると、正面方向での好適なキャビティ設計からズレさせることが好ましい。その際、斜め方向の光の干渉を考慮し、上記式（５）におけるλＳの前の係数０．５がさらに０．２５程度大きくなる範囲内でズレさせることが好ましい。そのため、光反射性電極３から最も遠い発光ユニット１の発光層５と、光反射性電極３との距離ｄＦは、下記式（２）及び（３）の条件を満たすことが好ましいことになる。それにより、全ての発光層５が２次キャビティ内に収まり、干渉によって光を強める作用が高まるため、光取り出し効率を向上することができる。
【００９５】
【数６】
2014185063.tif 000012
【００９６】
上記式（２）において、φ（λＳ）は光反射性電極３で生じる位相シフトである。上記式（３）において、ｎ（λＳ）は、波長λＳにおける、光反射性電極３から前記発光層５までの間を満たす媒質の平均屈折率である。これらの式における、φ（λＳ）及びｎ（λＳ）は、重み平均発光波長λＳにおける値を示す。
【００９７】
このように、有機ＥＬ素子では、光反射性電極３から最も遠い発光ユニット１の発光層５と、光反射性電極３との距離ｄＦは、式（２）及び（３）の条件を満たすことが好ましい。それにより、光反射性電極３から最も遠い発光層５をより光反射性電極３の近くに配置することができるので、光取り出し性をさらに向上することができる。
【００９８】
ここで、発光層５と光反射性電極３との間の距離ｄを考える際、本明細書では、特に言及のない限り、発光層５はその厚みの中心の位置を基準とし、光反射性電極３は発光層５側の表面を基準とする。発光層５が複層で構成されている場合には、複層の発光層５の厚みの中心を基準にする。すなわち、距離ｄは、より正確に言えば、光反射性電極３の発光層５側の表面から、発光層５の厚み中央までの距離ということができる。光反射性電極３の表面を基準とすることは、光が反射層の表面で反射することから理解できるであろう。一方、発光層５については、厳密には電子とホールとの再結合点である発光中心とすることが好ましいが、再結合点は材料や素子の特性により変化し得るし、また、発光層５の厚みは全体に占める割合としては薄いことが多いので、基準の位置を発光層５の中央と考えてもよいのである。もちろん、発光中心が分かる場合、発光中心を距離ｄの基準としてもよい。例えば、発光中心は、厚みの中央の他に、表面（光反射性電極３側の表面又は光透過性電極２側の表面）や、層界面（複層の発光層５を構成する層と層との境界面）などとなる可能性がある。
【００９９】
有機ＥＬ素子では、光反射性電極３に最も近い発光ユニット１は、短波長発光ユニット１Ｓにより構成されていることが好ましい。短波長の光は干渉による影響を受け易く、短波長発光ユニット１Ｓを光反射層の近くに配置することにより、短波長発光ユニット１Ｓの光をより多く取り出すことができる。そのため、光取り出し性を高めることができる。また、光反射性電極３が陰極を構成する場合、短波長発光ユニット１Ｓが陰極に最も近い発光ユニット１となり、電子注入性を向上することができる。そのため、より低電圧駆動可能な素子を構成することができる。
【０１００】
複数の発光ユニット１は、光反射性電極３側から、緑色発光材料を含む発光ユニット１、青色発光材料を含む発光ユニット１、及び、赤色発光材料を含む発光ユニット１、の順に配置されていることが好ましい一態様である。それにより、光をより多く取り出しやすい配置となるので、光取り出し性をさらに向上することができる。短波長の材料が光反射性電極３の近くに設けられる配置になると、干渉の好適な条件が設定しやすくなるためである。また、３つの発光層５を２次キャビティ内に収めることが容易になるため、光取り出し効率を簡単に向上することができる。
【０１０１】
複数の発光ユニット１は、光反射性電極３側から、青色発光材料を含む発光ユニット１、赤色発光材料を含む発光ユニット１、及び、緑色発光材料を含む発光ユニット１、の順に配置されていることが好ましい他の一態様である。それにより、光をより多く取り出しやすい配置となるので、光取り出し性をさらに向上することができる。短波長の材料が光反射性電極３の近くに設けられる配置になると、干渉の好適な条件が設定しやすくなるためである。また、３つの発光層５を２次キャビティ内に収めることが容易になるため、光取り出し効率を簡単に向上することができる。
【０１０２】
上記の各関係が好ましいことを説明する。
【０１０３】
上記の素子例２−２を基準として、素子例２Ａを作製した。また、素子例３及び４として、素子例２から発光ユニット１の構成を変更した素子を設計した。
【０１０４】
表５に、素子構成の概略を示す。
【０１０５】
【表５】
2014185063.tif 000013
【０１０６】
干渉による光取り出し性向上のため、素子例２Ａでは、第１発光層５ａを１次キャビティ周辺の配置とし、第２発光層５ｂを２次キャビティ周辺の配置とし、第３発光層５ｃを３次キャビティ周辺の配置とした。素子例３では、第１発光層５ａを１次キャビティ周辺の配置とし、第２発光層５ｂを２次キャビティ周辺の配置とし、第３発光層５ｃを２次キャビティ周辺の配置とした。素子例４では、第１発光層５ａを１次キャビティ周辺の配置とし、第２発光層５ｂを１次キャビティ周辺の配置とし、第３発光層５ｃを２次キャビティ周辺の配置とした。素子例３、４では、上記の式（２）及び式（３）の関係が満たされている。
【０１０７】
ここで、マルチユニット構造の有機ＥＬ素子においては、複数の発光層５を備えるため、特に視野角特性（色度のズレの抑制）が重要となる。有機ＥＬ素子の視野角特性は、色差（Δｕ’ｖ’）を用いて表される。このΔｕ’ｖ’は、色度のｕ’ｖ’座標が正面から視野角８０°の範囲において平均値からのずれた量の２乗平均（Δｕ’＾２＋Δｖ’＾２）＾（１／２）の最大値を意味している。ここで、「＾」は乗数を示す記号である。ＥｎｅｒｇｙＳｔａｒの規格（Program Requirements for Solid State Lighting Luminaires,Eligibility Criteria - Version 1.1, 2008）によれば、Δｕ’ｖ’＜０．００７にすることが照明品質として好ましい。ただし、このΔｕ’ｖ’の範囲は、光拡散層７等を有する場合の素子全体のものであり、単純化された系では、低ければ低いほどよい。そこで、視野角特性についても評価した。
【０１０８】
表６に、素子例２Ａ、３、４を作製して特性を比較した結果を示す。表６から、光反射性電極３から最も遠い第３発光ユニット１ｃが３次キャビティ周辺の条件となった素子例２Ａよりも、第３発光ユニット１ｃを２次のキャビティ周辺の条件で設計した素子例３、４の方が、効率と視野角特性とがともに向上することが確認された。素子例３では、光反射性電極３側から、緑色発光材料を含む発光ユニット１、青色発光材料を含む発光ユニット１、及び、赤色発光材料を含む発光ユニット１、の順に配置されており、効率及び視野角特性に優れていることが確認された。素子例３においては、第１発光ユニット１ａでは緑色発光材料を主成分とし、第３発光ユニット１ｃでは赤色発光材料を主成分としている。また、素子例４では、青色発光材料を含む発光ユニット１を第１発光ユニット１ａに配置しており、他の素子例に比較して、短波長の光強度が増大し、色温度が比較的高い発光色を得られることが確認された。素子例４においては、第２発光ユニット１ｂでは赤色発光材料を主成分とし、第３発光ユニット１ｃでは緑色発光材料を主成分としている。
【０１０９】
【表６】
2014185063.tif 000014
【０１１０】
光反射性電極３から最も遠い発光ユニット１の発光層５が満たすことが好ましい距離ｄＦの関係式は、式（２）及び（３）から、下記式（８）のように表すことができる。
【０１１１】
【数７】
2014185063.tif 000015
【０１１２】
この関係式から、距離ｄＦの好ましい条件は、波長λＳの関数であるといえる。有機ＥＬ素子においては、上記の関係式を用いて光反射性電極３から最も遠い発光ユニット１の発光層５の位置を好適化することが可能である。
【０１１３】
図５は、光反射性電極３から最も遠い発光ユニット１の発光層５（第３発光層５ｃ）における、波長λＳと距離ｄＦとの関係をグラフ化したものである。このグラフでは、波長λＳと距離ｄＦの臨界値との関係（上記式（８）において「＜」を「＝」に置換した関係）が示されている。グラフから波長λＳが長くなるほど、距離ｄＦを大きくできることが分かる。したがって、短波長である青色発光材料は、光反射性電極３から最も遠い発光ユニット１に含まれない方が好ましいことが理解される。ここで、好ましい距離ｄＦの値は、光反射性電極３の材料や、有機材料の屈折率によって変化し得る。この例では、光反射性電極３（陰極）はＡｇとしている。媒質の屈折率は、波長によって異なるものの、約１．８〜１．９としている。これらの事項を考慮しても、これらの事項が光取り出し性に及ぼす影響は距離ｄＦの設計に比べて少ないため、式（８）の関係を満たすことにより、光取り出し性を向上することができるのである。このグラフで表される関係は、光反射性電極３から最も遠い発光ユニット１の発光層５の配置に利用することができる。
【０１１４】
上記の有機ＥＬ素子では、斜め方向の光を考慮した光干渉作用を利用している。そのため、外部に出射される光を効率よく増やすことができる。また、斜め方向の光を考慮するため、見る角度によって生じる色の違いを抑制することができる。その結果、光取り出し効率が高く、視野角依存性が抑制された発光特性の優れた有機ＥＬ素子を得ることができるのである。
【０１１５】
［干渉の設計２］
有機ＥＬ素子の光取り出し設計における、さらに好ましい関係を説明する。
【０１１６】
有機ＥＬ素子では、上記のように、光の進む角度によって光路長が変化するため、正面方向のキャビティ設計からのズレを考慮して干渉設計を行うことができる。
【０１１７】
ここで、正面方向のキャビティ設計からのズレを表す指標として、ファクターａを導入する。ファクターａを用いたキャビティ設計の式は、式（５）を修正して、下記式（９）及び（１０）で示すことができる。
【０１１８】
【数８】
2014185063.tif 000016
【０１１９】
上記の式において、ｍは１以上の整数である。ｎ（λＳ）は、波長λＳにおける、光反射性電極３と、光反射性電極３からＬ番目の発光ユニット１の発光層５との間を満たす媒質の平均屈折率である。ｄＬは、光反射性電極３と、光反射性電極３からＬ番目の発光ユニット１の発光層５との間の距離である。上記の式では、光反射性電極３からＬ番目の発光ユニット１の発光層５のファクターａであることを表すため、このファクターａをａＬとして表している。ｍは、キャビティの次数を表す数値となる。例えば、１次のキャビティでは、ｍ＝１である。２次のキャビティではｍ＝２である。
【０１２０】
ファクターａを導入することにより、光取り出し性を効果的に向上することができる。なお、上記の式（２）は、ファクターａを考慮し、式（９）にａ＝０．２５及びｍ＝２を代入して導いた式ということも可能である。
【０１２１】
ファクターａについて説明する。以下で説明するファクターａは、任意のＬ番目の発光ユニット１のファクターａＬについて適用され得る。第１発光ユニット１ａにおけるファクターａは、ａ１と表される。第２発光ユニット１ｂにおけるファクターａは、ａ２と表される。第３発光ユニット１ｃにおけるファクターａは、ａ３と表される。
【０１２２】
ファクターａは、通常、０以上０．５以下の値として表すことができる。すなわち、ファクターａは、０≦ａ≦０．５の関係を有する。ａが０．５以上となる条件は、次の次数のキャビティ設計になるためである。すなわち、ｍの数字を１つ増やして考えることになる。
【０１２３】
ファクターａにおいては、ａ＝０では、正面方向に好適なキャビティとなる。したがって、斜め方向の光を考慮すれば、ａは０からずれることが好ましく、斜め方向の光をより多く取り出すためには、ａはａ＞０の条件を満たすことがさらに好ましい。ａは、例えば、０．０１以上にすることができ、さらに好ましくは０．０３以上にすることができる。この条件は、４５°方向に光量のピークが得られることを考慮して、正面方向の最適キャビティ条件に対して補正を行った条件である。このように斜め方向に光を考慮して正面のキャビティ設計を若干ずらすことにより、正面方向だけではなく斜め方向も考慮した光取り出し設計となり、光取り出し効率を高めることができる。ただし、ファクターａがキャビティ設計からずれすぎると、キャビティのズレが大きくなりすぎて光取り出し性を高める効果が小さくなってしまうおそれがある。そのため、ファクターａは、ａ≦０．２５が好ましく、ａ≦０．２がより好ましい。あるいは、１つ大きい次数のキャビティを考慮して、ファクターａは、ａ≧０．３５が好ましく、ａ≧０．４がより好ましい。
【０１２４】
ファクターａを用いたキャビティ設計は、有機ＥＬ素子の演色性を高めたいときに利用することができる。特に、複数の発光ユニット１が、同じ発光材料を含む発光ユニット１を少なくとも２つ以上有している場合に、ファクターａを利用した設計を行うことができる。上記で作製した素子例２では、第１発光ユニット１ａで用いた緑色発光材料と第２発光ユニット１ｂで用いた緑色発光材料とは、同じ緑色発光材料である。また、素子例２では、第１発光ユニット１ａで用いた赤色発光材料と第２発光ユニット１ｂで用いた赤色発光材料とは、同じ赤色発光材料である。そのため、ファクターａを利用した演色性の向上が可能である。以下、演色性の設計について説明する。
【０１２５】
光反射性電極３から最も近い発光ユニット１である第１発光ユニット１ａと、第１発光ユニット１ａの隣りに配置される第２発光ユニット１ｂとにおけるファクターａを考える。以下では、第１発光ユニット１ａ及び第２発光ユニット１ｂでの関係を説明するが、第１発光ユニット１ａと第３発光ユニット１ｃとの関係、及び／又は、第２発光ユニット１ｂと第３発光ユニット１ｃとの関係においても応用可能である。ここでは、第１発光ユニット１ａは１次のキャビティを利用し、第２発光ユニット１ｂは２次のキャビティを利用する。
【０１２６】
第１発光ユニット１ａの発光層５では、ファクターａを用いたキャビティ設計の式は、下記式（１１）及び（１２）で示すことができる。
【０１２７】
【数９】
2014185063.tif 000017
【０１２８】
上記式において、ｎ（λＳ）は、波長λＳにおける、光反射性電極３と、光反射性電極３から第１発光ユニット１ａの発光層５との間を満たす媒質の平均屈折率である。ｄ１は、光反射性電極３と、光反射性電極３から第１発光ユニット１ａの発光層５との間の距離である。ａ１は、第１発光ユニット１ａの発光層５におけるファクターａである。
【０１２９】
第２発光ユニット１ｂの発光層５では、ファクターａを用いたキャビティ設計の式は、下記式（１３）及び（１４）で示すことができる。
【０１３０】
【数１０】
2014185063.tif 000018
【０１３１】
上記式において、ｎ（λＳ）は、波長λＳにおける、光反射性電極３と、光反射性電極３から第２発光ユニット１ｂの発光層５との間を満たす媒質の平均屈折率である。ｄ２は、光反射性電極３と、光反射性電極３から第２発光ユニット１ｂの発光層５との間の距離である。ａ２は、第２発光ユニット１ｂの発光層５におけるファクターａである。
【０１３２】
このとき、同じ発光材料を含む複数の発光ユニット１においては、ファクターａの値が少し異なっていることが好ましい。ファクターａの値が少し異なると、干渉条件にずれが生じ、取り出される光の発光スペクトルが少し異なるものとなる。すると、全体として取り出される光の波長の谷間を埋めることができるため、演色性を向上することができるのである。
【０１３３】
ファクターａのずれは、ファクターａの差の絶対値｜Δａ｜として表すことができる。第１発光ユニット１ａと第２発光ユニット１ｂとでは、Δａ＝ａ２−ａ１である。このとき、好ましくは、下記式（１５）の関係を満たすことが好ましい。
【０１３４】
【数１１】
2014185063.tif 000019
【０１３５】
上記の関係式を満たすことにより、第１発光ユニット１ａから取り出される光の波長と、第２発光ユニット１ｂから取り出される光の波長とが相互に補ってスペクトルの谷間を埋めるため、演色性を効果的に高めることができる。すなわち、干渉により発光材料の強度が高まったスペクトルのピークが発光ユニット１によって少しずれることになる。そのため、全体の発光スペクトルにおいて、波長の谷間が埋められる設計となる。その結果、谷間が少なくなった発光スペクトルを得ることができ、演色性の高い発光を得ることができるのである。
【０１３６】
ここで、第１発光ユニット１ａにおける重み平均発光波長λＳと、第２発光ユニット１ｂの重み平均発光波長λＳとは、同じ波長（例えばλ０）であることがさらに好ましい。それにより、演色性の効果をより高く得ることができる。なお、発光ユニット１の重み平均発光波長λＳは、シングルユニット化した際に求められるものであり、実際に取り出される際の光の波長は異なっていてもよい。
【０１３７】
ファクターａの差を考えるとき、両方のファクターａが０≦ａ≦０．２を満たすことが好ましい。すなわち、第１発光ユニット１ａと第２発光ユニット１ｂとの関係においては、０≦ａ１≦０．２かつ０≦ａ２≦０．２となる。それにより、演色性をさらに効率よく向上させることができる。また、ファクターａの差を考えるとき、両方のファクターａが０．４≦ａ≦０．５を満たすことも好ましい。すなわち、第１発光ユニット１ａと第２発光ユニット１ｂとの関係においては、０．４≦ａ１≦０．５かつ０．４≦ａ２≦０．５となる。それにより、演色性をさらに効率よく向上させることができる。
【０１３８】
ファクターａの差の絶対値｜Δａ｜は０．１５以下であることがさらに好ましい。それにより、光取り出し性を高めながら、演色性をさらに効率よく向上させることができる。
【０１３９】
２つ以上の発光ユニット１において、同じとなる発光材料は、赤色発光材料、緑色発光材料、青色発光材料のいずれであってもよい。２つ以上の発光ユニット１において、同じとなる発光材料が、緑色発光材料であることが好ましい一態様である、緑色は視感度が高いため、視感度の高い領域の発光性を高めることにより、全体の演色性を向上することができる。２つ以上の発光ユニット１において、同じとなる発光材料が、赤色発光材料であることが好ましい一態様である、赤色は演色性に及ぼす影響が大きいため、演色性の影響の大きい領域の発光性を高めることにより、全体の演色性を向上することができる。好ましくは、赤色発光材料及び緑色発光材料の両方が同じ発光ユニット１が２つ以上設けられる。それにより、演色性をさらに向上することができる。さらに、発光ユニット１の重み平均発光波長が同じことがより好ましい。
【０１４０】
上記の関係が好ましいことをさらに説明する。
【０１４１】
素子例２Ａをベースに、光反射性電極３（陰極）と発光層５との距離を変更し、素子例５−１、５−２、５−３を作製した。素子例５−１、５−２、５−３では、第３発光層５ｃの位置が固定され、第１発光層５ａ、第２発光層５ｂの位置が調整されている。これらの素子例では、干渉によって光が強めあう条件が考慮されている。この手法で、スペクトルの谷間がより少なくなるように調整し、有機ＥＬ素子において演色性の指標である平均演色評価数Ｒａについて評価した。
【０１４２】
表７に、素子例２Ａ及び素子例５−１、５−２、５−３の評価の結果を示す。
【０１４３】
【表７】
2014185063.tif 000020
【０１４４】
表７に示すように、素子例５−１、５−３では、同じ発光材料（赤色発光材料と緑色発光材料）を有する第１発光ユニット１ａと第２発光ユニット１ｂとにおいて、ファクターａの差（ａ２−ａ１）が絶対値で０．０５以上となっている。すると、ピークのずれに起因して、Ｒａが高くなり、演色性が向上することが確認された。
【０１４５】
図６は、赤色発光材料と緑色発光材料とを含む発光ユニット１における、ファクターａと波長λＳとの関係を示すグラフである。このグラフでは干渉を排除せずに、発光ユニット１の重み平均発光波長λＳを求めている。ファクターａが０．０５以上になると、波長λＳが長波長側にシフトしている。すなわち、取り出される光の波長が大きくなる。そのため、波長λＳの差が大きくなりやすくなり、演色性を高めることがより可能になる。演色性を高めるためには、例えば、波長の差を５ｎｍ以上にすることが好ましい。ただし、干渉を利用しており、周期性があり、所定値以上でずれると、キャビティとキャビティとの狭間となるため、かえって、演色性を高める効果が弱くなる。そのため、Δａは０．１５以下が好ましい。また、波長差は３０ｎｍ以下であってよい。ところで、表７では、第１発光ユニット１ａと第２発光ユニット１ｂとにおける波長λＳは、ともに６１０ｎｍであり同じである。これは、干渉条件をできるだけ排除し、シングルユニットで求めた波長であるからである。そのため、マルチユニットの素子において、実際に取り出される波長は、上記の設計によって、少しずれることになる。
【０１４６】
以上から、同じ発光材料を含む２つ以上の発光ユニット１においては、ファクターａの差が０．０５以上であることが好ましいことが導かれる。このように、ファクターａの差を設定すれば、干渉で高まる強度のずれが発生し、同じ発光材料を用いながらスペクトルの谷間をより少なくして、演色性を効率よく高めることができるのである。
【０１４７】
［光取り出し構造］
上記の有機ＥＬ素子では、長波長発光ユニット１Ｌの数が短波長発光ユニット１Ｓの数よりも多いため、長波長側の成分が相対的に多くなる構成となっている。そのため、内部で吸収される成分が相対的に小さく光取出し効率が高くなる。これは、一般的に材料を構成する有機材料、電極を構成する材料、および光取出し構造を構成する部材すべてにおいて、一般的に短波長成分の方が吸収が多いことから理解される。
【０１４８】
図７は、有機材料の吸収スペクトルの一例を示すグラフである。図７は図７Ａ及び図７Ｂから構成される。図７Ａは全体図、図７Ｂは拡大図である。図７では、素子例２に用いた有機材料の透過および反射スペクトルから得られた吸収スペクトルの波長依存性を示している。図７Ａは波長３００〜８００ｎｍを示し、図７Ｂは図７Ａのうちの波長４００〜７００ｎｍをピックアップして示している。図７から、短波長領域の吸収が大きいことが分かる。ここで、長波長材料のドーパントは短波長の光をわずかに吸収して前記波長の光を放射する性質を有する。そのため、長波長発光ユニット１Ｌの数を増加させると、相対的な長波長成分はますます大きくなり、光取出し効率はさらに増幅されるのである。
【０１４９】
図８は、光が出射する角度と光量分布との関係の一例を示している。図８は図８Ａ及び図８Ｂから構成される。図８Ａは配光パターンを示している。図８Ｂは放射束比のグラフである。図８Ａでは、正面方向の光を基準にして中心にし、角度ごとの光量を中心からの距離として表して描画している。図８Ｂでは、横軸に出射角度を取り、縦軸に光の相対量（放射束比）を取ってグラフ化している。図８において、ベースは、干渉条件を取り除いた光の強度を示している。
【０１５０】
図８に示すように、２次、３次、４次など高次のキャビティのモードを用いると、入射角度の大きい広角度側の成分が増加する。このような成分を取り出すには、屈折率差の影響を受けにくい光取出し構造を設けることが好ましい。このとき、図１の有機ＥＬ素子のように、光取り出し構造は、基板６と光透過性電極２との間に設けられる光拡散層７で構成することができる。光拡散層７は、内部の取り出し構造である。内部取り出し構造では基板６での全反射を抑制して、効率よく光を取り出すことができる。もちろん、基板６の外側（光透過性電極２とは反対側）に、外部側の光取り出し構造を設けるようにしてもよい。外部側の光取り出し構造は、光散乱性のフィルムなどにより構成することができる。光拡散層７のより好ましい構成については後述する。
【０１５１】
［有機ＥＬ素子の材料］
有機ＥＬ素子を構成する材料を説明する。有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ素子を製造するために通常用いられる適宜の材料で形成され得る。
【０１５２】
基板６としては、ガラス基板を用いることができる。ガラスとしてはソーダガラスを用いることができる。無アルカリガラスを用いてもよいが、ソーダガラスの方が一般的に安価であり、コスト面で有利である。また、光拡散層７を設けた場合、ソーダガラスを用いても、光拡散層７が有機層の下地層として存在しているため、ＩＴＯ等の光透過性電極２へのアルカリ拡散の影響を抑制することができる。
【０１５３】
光拡散層７は、例えば、母材に散乱粒子を配合して塗布した薄膜で構成することができる。この場合、光拡散層７の母材の屈折率はなるべく高い方がよく、有機ＥＬ素子に用いられる有機材料と同等以上であることが好ましい。また、光取り出し性を高めるために、なるべく光を吸収しない材料が好ましい。母材としては樹脂を用いることができる。また、母材にＴｉＯ２などの高屈折率の無機材料を混合して屈折率を高めてもよい。ただし、粒子の凝集によって突起が生じるなどすると、ショートが発生しやすくなるので、品質を損なうことのないような処理、例えばコーティング処理などがなされていることが好ましい。また、散乱粒子は母材と合わせて光を拡散する機能が発揮されるものであれば、特に制限はないが、散乱粒子は光を吸収しないことが好ましい。光拡散層７は、光拡散層７の材料を基板６の表面に塗布することによって形成することができる。材料の塗布方法はスピンコートでもよいし、スリットコート、バーコート、スプレーコート、インクジェットなどのコーティング方法を、用途や基板サイズなどに応じて用いてもよい。光拡散層７の好ましい形態については後述する。
【０１５４】
光拡散層７上に、発光構造を構成する有機発光積層体が形成される。有機発光積層体は、陽極と陰極との間に有機ＥＬ層が形成された構成となっている。本明細書では、有機ＥＬ層とは、陽極と陰極との間の層として定義する。有機ＥＬ層は複数の発光ユニット１を有する。発光ユニット１は、例えば、陽極側から、ホール輸送層、発光層５、電子輸送層、電子注入層を備える構成とすることができる。有機ＥＬ素子では、光透過性電極２を陽極として構成し、光反射性電極３を陰極として構成することができる。
【０１５５】
陽極は、ホールを注入するための電極であり、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＨＯＭＯ（Ｈｉｇｈｅｓｔ  Ｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陽極の電極材料としては、例えば、ＩＴＯ、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯなどの金属酸化物や、ヨウ化銅などの金属化合物、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンなどの導電性高分子および任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。ここにおいて、陽極は、基板６に設けられた光拡散層７の表面に、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって薄膜として形成すればよい。なお、陽極のシート抵抗は数百Ω／□以下とすることが好ましく、特に好ましくは１００Ω／□以下がよい。ここで、陽極の膜厚は５００ｎｍ以下、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で設定するのがよい。陽極を薄くすればするほど光の透過率が改善するが、シート抵抗が膜厚と反比例して増加するため、有機ＥＬ素子の大面積化の際に高電圧化や輝度均斉度の不均一化（電圧降下による電流密度分布の不均一化による）が発生する。このトレードオフを回避するため、メタルなどの補助配線（グリッド）を透明陽極上に形成することも一般的に有効である。材料としては導電性に優れたものが望ましく、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｕ，Ａｌ，Ｒｈ、Ｒｕ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｃｒ、Ｐｄなどやこれらの合金、例えば、ＭｏＡｌＭｏ、ＡｌＭｏ、ＡｇＰｄＣｕなどを用いるとよい。この際、メタルグリッドが遮光材料として働かないよう、グリッド部に電流が流れないような絶縁処理を施すとなおよい。また、拡散した光がグリッドで吸収される影響を最小化するため、グリッドに用いる金属はなるべく高反射率のものを用いることが好ましい。
【０１５６】
陽極にＩＴＯを用いる場合、ＩＴＯが結晶化する１５０℃以上で成膜するか、低温成膜したあとでアニール処理（１５０℃以上）を行うことが好ましい。結晶化させると導電性が改善し、前記トレードオフ条件が緩和する。また、構造が密になることから、光拡散層７に樹脂を用いた場合に発生するアウトガス（水など）が有機ＥＬ層に伝わるのを抑制する効果も期待される。
【０１５７】
ホール注入層（正孔注入層）に用いられる材料は、ホール注入性の有機材料、金属酸化物、いわゆるアクセプタ系の有機材料あるいは無機材料、ｐ−ドープ層などを用いて形成することができる。ホール注入性の有機材料とは、ホール輸送性を有し、また仕事関数が５．０〜６．０ｅＶ程度であり、陽極との強固な密着性を示す材料などがその例である。例えば、ＣｕＰｃ、スターバーストアミンなどがその例である。また、ホール注入性の金属酸化物とは、例えば、モリブデン、レニウム、タングステン、バナジウム、亜鉛、インジウム、スズ、ガリウム、チタン、アルミニウムのいずれかを含有する金属酸化物である。また、１種の金属のみの酸化物ではなく、例えばインジウムとスズ、インジウムと亜鉛、アルミニウムとガリウム、ガリウムと亜鉛、チタンとニオブなど、上記のいずれかの金属を含有する複数の金属の酸化物であってもよい。また、これらの材料からなるホール注入層は、蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜しても良いし、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法などの湿式プロセスによって成膜するものであってもよい。
【０１５８】
ホール輸送層（正孔輸送層）に用いる材料は、例えば、ホール輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢなどを代表例とする、アリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などを挙げることができるが、一般に知られる任意のホール輸送材料を用いることが可能である。
【０１５９】
発光層５の材料としては、有機ＥＬ素子用の材料として知られる任意の材料が使用可能である。例えばアントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ジスチリルアミン誘導体および各種蛍光色素など、上述の材料系およびその誘導体を始めとするものが挙げられるが、これらに限定するものではない。また、これらの化合物のうちから選択される発光材料を適宜混合して用いることも好ましい。また、上記化合物に代表される蛍光発光を生じる化合物のみならず、スピン多重項からの発光を示す材料系、例えば燐光発光を生じる燐光発光材料、およびそれらからなる部位を分子内の一部に有する化合物も好適に用いることができる。また、これらの材料からなる発光層５は、蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜しても良いし、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法など、湿式プロセスによって成膜するものであってもよい。
【０１６０】
中間層４は、各発光ユニット１に対して電荷を発生させることができる材料により形成することができる。光を取り出すためには、光透過性を有することが好ましい。例えば、金属薄膜により中間層４を構成することができる。銀、アルミなどが例示される。また、有機材料を用いて中間層４を構成してもよい。また、中間層４は、金属酸化物層で構成することもでできる。例えば、ＩＴＯなどにより中間層４を構成することができる。
【０１６１】
電子輸送層に用いる材料は、電子輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、Ａｌｑ３等の電子輸送性材料として知られる金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体などのヘテロ環を有する化合物などが挙げられるが、この限りではなく、一般に知られる任意の電子輸送材料を用いることが可能である。
【０１６２】
電子注入層の材料は、例えば、フッ化リチウムやフッ化マグネシウムなどの金属フッ化物、塩化ナトリウム、塩化マグネシウムなどに代表される金属塩化物などの金属ハロゲン化物や、アルミニウム、コバルト、ジルコニウム、チタン、バナジウム、ニオブ、クロム、タンタル、タングステン、マンガン、モリブデン、ルテニウム、鉄、ニッケル、銅、ガリウム、亜鉛、シリコンなどの各種金属の酸化物、窒化物、炭化物、酸化窒化物など、例えば酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、窒化アルミニウム、窒化シリコン、炭化シリコン、酸窒化シリコン、窒化ホウ素などの絶縁物となるものや、ＳｉＯ２やＳｉＯなどをはじめとする珪素化合物、炭素化合物などから任意に選択して用いることができる。これらの材料は、真空蒸着法やスパッタ法などにより形成することで薄膜状に形成することができる。
【０１６３】
陰極は、発光層中に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物およびこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＬＵＭＯ（Ｌｏｗｅｓｔ  Ｕｎｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陰極の電極材料としては、例えば、アルミニウム、銀、マグネシウムなど、およびこれらと他の金属との合金、例えばマグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金を例として挙げることができる。また、金属の導電材料、金属酸化物など、およびこれらと他の金属との混合物、例えば、酸化アルミニウムからなる極薄膜（ここでは、トンネル注入により電子を流すことが可能な１ｎｍ以下の薄膜）とアルミニウムからなる薄膜との積層膜なども使用可能である。
【０１６４】
有機ＥＬ素子においては、有機発光積層体は封止材により封止されることが好ましい。有機ＥＬ層は水などに弱く、空気との接触を避けるため、露点管理（例えば−７０℃以下）されたグローブボックス内でキャップガラスなどを用いて基板６の有機ＥＬ層側が封止される。乾燥剤等を封止の内部に含めることにより、さらに保管寿命を改善することが可能である。
【０１６５】
上記の有機ＥＬ素子では、３つ以上の発光ユニット１を有しているため、有機発光積層体の全体の厚みが、シングルユニットやダブルユニットのものよりも大きくなる傾向がある。そのため、さらなる効果を得ることができる。まず、電流密度を下げることができ、駆動に要するシート抵抗値を緩和することができる。すなわち、シート抵抗値が比較的高くなっても駆動が可能である。したがって、素子設計が容易になるとともに、光取り出し効率を高めることができる。具体的には、光透過性の電極の膜厚をより薄くすることが可能である。そして、光透過性の電極の厚みが薄くなると、光の吸収が減るため、光取り出し効率を向上することができる。次に、大面積化（発光面積の増大）に対しても、同様に、駆動に要するシート抵抗値を緩和することができる。そして、面内においてより均一な発光が可能である。したがって、より発光面積の大きい素子を構築することができる。また、有機発光積層体の厚みが厚くなると、異物によるショートに対して耐性を高めることができる。積層構造の厚みが厚くなり電極間の距離が大きくなるため、異物を通じた電流のリークパスができにくくなるからである。そのため、有機ＥＬ素子の信頼性を向上することができる。
【０１６６】
［光拡散層］
光拡散層７の好ましい一例を以下に説明する。図１の有機ＥＬ素子は、光拡散層７を有している。
【０１６７】
光拡散層７は、基板６側から第１透明材料層７ａと第２透明材料層７ｂとを有していることが好ましい。それにより、二つの層の界面で容易に凹凸構造１０を形成することができる。第２透明材料層７ｂは、基板６よりも屈折率が大きいことが好ましい。それにより、屈折率差を低減して、光取り出し効率をさらに高めることができる。第１透明材料層７ａと第２透明材料層７ｂとの界面に、凹凸構造１０が形成されていることが好ましい。このような界面に凹凸構造１０を有する複層構成の光拡散層７によって、凹凸構造１０によって光が拡散されるため、光取り出し性をさらに高めることができる。
【０１６８】
また、光拡散層７が二つの透明材料層で構成されていると、第２透明材料層７ｂが被覆層として機能して、凹凸構造１０が平坦化されるため、発光積層体を安定して設けることができる。そのため、凹凸に起因する断線不良やショート不良を抑制することができる。また、被覆層を設けた場合、高さ（深さ）の大きい凹凸構造１０を設けた場合であっても、発光積層体を良好に積層形成することが可能になる。このように、第２透明材料層７ｂは平坦化層として機能することが可能であり好ましい。また、二つの透明材料層は透明であり光透過性を有するため、光を有効に取り出すことができる。
【０１６９】
第２透明材料層７ｂは、可視光波長領域での屈折率が１．７５以上であることが好ましい。それにより、屈折率差をより低減して、広い角度において全反射ロスを抑制して、光をより多く取り出すことができる。基板６の屈折率は、例えば、１．３〜１．５５の範囲である。第２透明材料層７ｂの屈折率の上限は、特に限定されるものではないが、例えば２．２であってよく、あるいは２．０であってもよい。また、隣接する層である光透過性電極２との間の屈折率差を小さくすることが好ましい。例えば、この屈折率差を１．０以下にすることができる。
【０１７０】
第１透明材料層７ａは、可視光波長領域での屈折率が１．３〜１．５の範囲内であることが好ましい。それにより、光をより多く取り出すことができる。第１透明材料層７ａと基板６との間の屈折率差は小さい方がよい。例えば、この屈折率差を１．０以下にすることができる。第１透明材料層７ａの屈折率が基板６の屈折率よりも小さいことも好ましい。その場合、第１透明材料層７ａと基板６との界面での全反射を抑制することができる。もちろん、光拡散層７によれば、光の拡散によって光を取り出すことができるので、第１透明材料層７ａは基板６よりも屈折率が高くてもよい。
【０１７１】
基板６と第１透明材料層７ａとは、屈折率が低いほどよく（下限は大気と同じ１）、屈折率が１に近づくほど、基板６と大気との界面での全反射が発生しにくくなる。そのため、基板６の外部側に光取り出し構造を設けなくても光を取り出すことが可能になるため、より構造を簡単にすることができる。第１透明材料層７ａの光透過率は高い方がよい。例えば、第１透明材料層７ａは、可視光の８０％以上、好ましくは９０％以上の透過性を有することがよい。
【０１７２】
光拡散層７は、例えば、第１透明材料層７ａを低屈折率層として構成し、第２透明材料層７ｂを高屈折率層として構成することができる。この屈折率の高低は、透明材料層同士の相対的なものであってよい。
【０１７３】
光拡散層７（第１透明材料層７ａ及び第２透明材料層７ｂ）は、樹脂により形成されていることが好ましい。それにより、屈折率を容易に調整することができるとともに、凹凸の形成と凹凸の平坦化とを簡単に行うことができる。樹脂材料を用いた場合、比較的高屈折率のものを容易に得ることができる。また、樹脂は塗布によって層を形成することができるため、凹部に樹脂を侵入させて表面が平坦面となった層をより簡単に形成することができる。
【０１７４】
第１透明材料層７ａに用いる材料としては、アクリル系やエポキシ系などの有機樹脂が例示される。また、樹脂には、樹脂を硬化させるための添加剤（硬化剤、硬化促進剤、硬化開始剤など）が添加されていてもよい。第１透明材料層７ａの材料は、消衰係数ｋがなるべく小さいことが好ましく、理想的にはｋ＝０（または測定不能なレベルの数値）となることが好ましい。したがって、第１透明材料層７ａは、好ましくは全可視波長領域で消衰係数ｋ＝０であるが、材料の膜厚によって許容される範囲が決定されるものであってよい。なお、樹脂以外の材料としては、無機系材料が例示される。例えば、スピンオンガラスを用いて第１透明材料層７ａを構成することができる。
【０１７５】
第２透明材料層７ｂの材料としては、ＴｉＯ２などの高屈折率ナノ粒子を分散した樹脂などが挙げられる。樹脂は、アクリル系やエポキシ系などの有機樹脂であってよい。また、樹脂には、樹脂を硬化させるための添加剤（硬化剤、硬化促進剤、硬化開始剤など）が添加されていてもよい。また、第２透明材料層７ｂの材料は、消衰係数ｋがなるべく小さいことが好ましく、理想的にはｋ＝０（または測定不能なレベルの数値）となることが好ましい。なお、樹脂以外の材料としては、ＳｉＮなどで構成される無機膜や、無機酸化物（ＳｉＯ２など）の膜などが例示される。
【０１７６】
第２透明材料層７ｂの被覆で形成された光拡散層７の表面（光透過性電極２側の面）は平坦な面であることが好ましい。それにより、ショート不良や積層不良を抑制して、発光積層体をより安定して形成することができる。
【０１７７】
なお、第２透明材料層７ｂを設けなくても発光性能などに影響がないのであれば、第２透明材料層７ｂは設けられなくてもよい。第２透明材料層７ｂを設けない場合、層の数を減らすことができるので、素子をより簡単に製造することが可能になる。例えば、第１透明材料層７ａの凹凸形状の高さが上層の成膜に影響を与えない程度の高さであるならば、第２透明材料層７ｂは設けないようにしてもよい。第２透明材料層７ｂを設けていない場合であっても、凹凸構造１０で構成された光拡散層７によって光取り出し性を高めることが可能である。ただし、ショート不良や断線不良の抑制のためには上記したように第２透明材料層７ｂを形成することが好ましい。
【０１７８】
第１透明材料層７ａ及び第２透明材料層７ｂは、その材料を塗布することにより基板６の表面に設けることができる。材料の塗布方法は、適宜のコート法を採用することができ、スピンコートを用いてもよく、あるいは、スリットコート、バーコート、スプレーコート、インクジェットなどの方法を用途や基板サイズなどに応じて採用することができる。
【０１７９】
第１透明材料層７ａと第２透明材料層７ｂとの間の凹凸構造１０は適宜の方法により形成することができる。例えば、透明材料にビーズのような粒子を混合して、その粒子形状に起因して凹凸を形成することができる。また、インプリント法により凹凸構造１０の凹凸を形成することも好ましい。インプリント法によれば、微細な凹凸を効率よく精度高く形成することができる。また、後述するように、凹凸区画ごとに凸部又は凹部を割り当てて凹凸を形成する場合、インプリント法を用いれば、精度高く微細な凹凸を形成することが可能になる。インプリント法によって凹凸を形成する場合、一つの凹凸区画は、プリントを行う一ドットにより構成されるものであってよい。インプリント法は微細構造を形成し得るものが好ましく、例えば、ナノインプリントと称せられる方法を用いることができる。
【０１８０】
インプリント法は大きく分けてＵＶインプリント法と熱インプリント法があり、両者のどちらを用いてもよい。例えば、ＵＶインプリント法を用いることができる。ＵＶインプリント法により簡単に凹凸をプリント（転写）して凹凸構造１０を形成することができる。ＵＶインプリント法では、例えば、周期２μｍ、高さ１μｍの矩形（ピラー）構造をパターニングしたＮｉマスターモールドから型取りしたフィルムモールドを用いる。そして、ＵＶ硬化性のインプリント用透明樹脂を基板に塗布し、この基板の樹脂表面にモールドを押し付ける。その後、ＵＶ光（例えば波長λ＝３６５ｎｍのｉ線など）を基板側から基板を通して、またはモールド側からフィルムモールドを通して照射し、樹脂を硬化させる。そして、樹脂の硬化後にモールドを剥離する。このとき、モールドには事前に離型処理（フッ素系コーティング剤など）を施していることが好ましく、それにより、容易に基板からモールドを剥離することができる。これにより、モールドの凹凸形状を基板に転写することができる。なお、このモールドには、凹凸構造１０の形状と対応した凹凸が設けられている。そのため、モールドの凹凸が転写されたときには、所望の凹凸形状が透明材料の層に形成される。例えば、モールドとして不規則に凹部が区画ごとに割り当てられて形成されているものを用いれば、不規則に凸部が割り当てられた凹凸構造１０を得ることができる。
【０１８１】
図９は、光拡散層７の凹凸構造１０の一例である。図９は図９Ａ及び図９Ｂから構成される。光拡散層７における凹凸構造１０は、複数の凸部１１又は凹部１２が面状に配置された構造であることが好ましい。それにより、角度依存性なく光の拡散作用を高めて、より多くの光を外部に取り出すことができる。複数の凸部１１又は凹部１２が配置される面は基板６の表面と平行な面であってよい。図９では、複数の凸部１１が面状に配置されている様子が示されている。また、複数の凹部１２が面状に配置された様子が示されているともいえる。凹凸構造１０は、複数の凸部１１及び凹部１２が面状に配置された構造であってもよい。なお、図９は、凹凸構造１０をパターンで示しており、区画の境界を実線で描画している。凸部１１が連続した部分、及び、凹部１２が連続した部分は、実際には、境界がなくてもよい。
【０１８２】
光拡散層７における凹凸構造１０においては、図９に示すように、複数の凸部１１又は凹部１２は、格子状の区画に一区画分の凸部１１又は凹部１２がランダムに割り当てられて配置されていることが好ましい。それにより、角度依存性なく光の拡散作用を高めて、より多くの光を外部に取り出すことができる。格子状の区画の一例は、一区画が四角形となったものである。四角形は正方形であることがさらに好ましい。この場合、複数の四角形が縦横に敷き詰められるマトリックス状の格子（四角格子）となる。格子状の区画の他の一例は、一区画が六角形となったものである。六角形は正六角形であることがさらに好ましい。この場合、複数の六角形が充填構造で敷き詰められるハニカム状の格子（六角格子）となる。なお、格子としては、三角形が敷き詰められた三角格子であってもよいが、四角格子又は六角格子の方が凹凸の制御が容易になる。
【０１８３】
図９の凹凸構造１０は、高さが略等しい複数の凸部１１がマトリックス状の凹凸の一区画（格子状の区画）ごとに割り当てられて面状に配置することにより形成されるものである。そして、凹凸構造１０は、平面視での単位領域における凸部１１の面積率が各領域において略同一であるように形成されている。このような、凹凸構造１０を設けることにより、光取り出し性を効率よく向上させることができる。
【０１８４】
図９の凹凸構造１０において、図９Ａは基板６の表面と垂直な方向から見た様子を示し、図９Ｂは基板６の表面と平行な方向から見た様子を示している。図９Ａでは凸部１１が設けられている区画を斜線で示している。図９ＡにおけるラインＬ１、Ｌ２、Ｌ３は、図９ＢにおけるラインＬ１、Ｌ２、Ｌ３にそれぞれ対応する。
【０１８５】
図９Ａに示すように、この凹凸構造１０は、縦横に複数の正方形がマス目（行列型）のように並んで構成されるマトリックス状の凹凸区画に、凸部１１が割り当てられて配置されて形成されている。各凹凸区画は面積が等しく形成されている。凹凸の一区画（一つの凹凸区画）には一つの凸部１１及び凹部１２のいずれかが割り当てられている。凸部１１の割り当ては規則的であってもよいし、不規則であってもよい。図９の形態では、ランダムに凸部１１が割り当てられている形態が示されている。図９Ｂに示すように、凸部１１が割り当てられた区画では、凹凸構造１０を構成する材料が光透過性電極２側に突出することにより凸部１１を形成している。また、複数の凸部１１は高さが略等しく設けられている。ここで、凸部１１の高さが略等しいとは、例えば、凸部１１の高さを平均した場合、平均の高さの±１０％以内に、あるいは好ましくは±５％以内に、凸部１１の高さが収まって揃うことであってよい。
【０１８６】
図９Ｂでは、凸部１１の断面形状は矩形状になっているが、ひだ状、逆三角形状、台形状など適宜の形状であってよい。一の凸部１１と他の凸部１１とが隣り合う部分では、凸部１１は連結して、大きな凸部が形成されている。また、一の凹部１２と他の凹部１２とが隣り合う部分では、凹部１２は連結して、大きな凹部が形成されている。凸部１１及び凹部１２の連結個数は、特に限定されるものではないが、連結個数が大きくなると微細な凹凸構造１０にならなくなるおそれがあるため、例えば、１００個以下、２０個以下、１０個以下などに適宜設定することができる。３個以上又は２個以上連続で凹部１２または凸部１１が続いた場合に次の領域を反転（凹の場合は凸、凸の場合は凹）させるという設計ルールを設けてもよい。このルールにより、光拡散効果が高まり、効率および色差の改善が期待できる。
【０１８７】
凹凸構造１０においては、単位領域における凸部１１の面積率が各領域において略同一となるように形成される。例えば、図９Ａでは、縦１０個、横１０個の合計１００個の凹凸区画が図示されており、このような１００区画分の領域を単位領域にすることができる。そして、このとき、凹凸構造１０の面内において、凸部１１の形成された面積率は、各単位領域ごとにほぼ等しいものとなる。すなわち、図９Ａに示すように、単位領域において、５０個分の凸部１１が設けられているとすると、凹凸の区画数が同じで面積の等しい他の領域においても５０個分程度（例えば４５〜５５個又は４８〜５２個）の凸部１１が設けられるものであってよい。単位領域は１００区画分に限られるものではなく、適宜の区画数分の大きさにすることができる。例えば、１０００区画、１００００区画、１０００００区画、又はそれ以上の区画数であってもよい。凸部１１の面積率は、領域の取り方によって多少異なる場合があるが、この例では、面積率は略同一であるようにする。例えば、面積率の上限及び下限の範囲を平均の１０％以下にすることが好ましく、５％以下にすることがより好ましく、３％以下にすることがさらに好ましく、１％以下にすることがさらにより好ましい。面積率がより等しくなることにより面内においてより均一に光取り出し性を高めることができる。単位領域における凸部１１の面積率は、特に限定されるものではないが、例えば、２０〜８０％の範囲内に、好ましくは３０〜７０％の範囲内に、より好ましくは４０〜６０％の範囲内に設定することができる。
【０１８８】
凸部１１及び凹部１２は、単位領域内においてランダムに割り当てられて配置されることが好ましい一態様である。それにより、角度依存性なく、複数の光をより多く取り出すことができる。これにより、照明用の有機ＥＬ素子に特に適した構造となる。
【０１８９】
凹凸構造１０は、微細な凹凸であることが好ましい。それにより、光取り出し性をより高めることができる。例えば、凹凸の一区画を一辺が０．１〜１００μｍの正方形の範囲にすることにより、微細凹凸構造を形成することができる。凹凸の一区画を形成する正方形の一辺は０．４〜１０μｍであってもよく、例えば、この一辺を１μｍにすると、微細な凹凸構造１０を精度よく形成することができる。また、単位領域は、縦１ｍｍ×横１ｍｍの正方形の領域にしたり、あるいは、縦１０ｍｍ×横１０ｍｍの正方形の領域にしたりすることができる。なお、凹凸構造１０では、凹部１２には凹凸構造１０を構成する材料が設けられていなくてもよい。その場合、凹凸構造１０における下層（第１透明材料層７ａ）は、面全体で多数の微細な凸部１１が島状に分散された層となっていてよい。例えば、凹部１２の部分において、第２透明材料層７ｂが基板６に直接接していてもよい。
【０１９０】
凸部１１の高さは、特に限定されるものではないが、例えば、０．１〜１００μｍの範囲であってよい。それにより、光取り出し性の高い凹凸構造１０を得ることができる。例えば、凸部１１の高さを１〜１０μｍの範囲にすると、微細な凹凸を精度よく形成することができる。
【０１９１】
凹凸構造１０を構成する複数の凸部１１は同一形状のものであってよい。図９Ａでは、凸部１１が一つの凹凸区画全体に設けられて、平面視における形状が矩形状（長方形又は正方形）である凸部１１を示しているが、これに限定されるものでなく、凸部１１の平面形状は他の形状であってもよい。例えば、円状や、多角形状（三角形、五角形、六角形、八角形など）であってもよい。このとき、凸部１１の立体形状は、円柱状、角柱状（三角錐、四角柱など）、角錐状（三角錐、四角錐など）といった適宜の形状であってよい。
【０１９２】
凹凸構造１０は、回折光学構造として形成されていることが好ましい一形態である。このとき、凸部１１は回折構造となるように一定の規則性もって設けられていることが好ましい。回折光学構造では周期性をもって凸部１１が形成されることがさらに好ましい。光拡散層７が回折光学構造を有する場合、光取り出し性を向上することができる。また、光拡散層７を回折構造にした場合でも、基板６の反対側の一面に光取り出し層（光学フィルムなど）を形成すると、光散乱を生じさせることができるため、視野角依存性の影響を低減することができる。回折光学構造においては、二次元の凹凸構造１０の周期Ｐ（周期性がない構造の場合は、凹凸構造の平均的な周期）は、媒質内の波長をλ（真空中の波長を媒質の屈折率で除した値）として、おおよそ波長λの１／４〜１００倍の範囲で適宜設定することが好ましい。この範囲は、発光層で発光する光の波長が３００〜８００ｎｍの範囲内にある場合に設定されるものであってよい。このとき、幾何光学的な効果、つまり、入射角が全反射角未満となる表面の広面積化により、光取り出し効率を向上するか、あるいは回折光による全反射角以上の光を取り出す作用により、光の取り出し効率を向上することができる。また、特に小さな周期Ｐ（たとえば、λ／４〜λの範囲）で設定した場合には、凹凸構造部付近の有効屈折率が基板の表面からの距離が大きくなるにつれて徐々に低下することとなる。そのため、基板と、凹凸被覆の層、または陽極との間に、凹凸構造を形成する層の媒質の屈折率と、被覆層又は陽極の屈折率との中間の屈折率を有する薄膜層を介在させるのと同等となり、フレネル反射を低減させることが可能となる。要するに、周期Ｐをλ／４〜１００λの範囲で設定すれば、反射（全反射あるいはフレネル反射）を抑制することができ、光取り出し効率を向上することができるものである。この中でも、周期Ｐがλより小さい場合はフレネルロス抑制効果しか発揮できなくなり光取り出し効果が小さくなるおそれがある。一方、２０λを超えるとそれに対応して凹凸の高さも大きくすることが求められ（位相差を得るため）、被覆層（第２透明材料層７ｂ）での平坦化が容易でなくなるおそれがある。被覆層を非常に厚くする手法（例えば１０ｕｍ以上）も考えられるが、透過率の低下や材料コスト、樹脂材料の場合はアウトガス増加など、非常に弊害が多いため、厚くする手法は不利益な点もある。そのため、周期Ｐを例えば、λ〜２０λのように設定することが好ましいものである。
【０１９３】
凹凸構造１０は、境界回折構造であってもよい。境界回折構造は、凸部１１をランダムに配置して形成されるものであってよい。また、境界回折構造として、面内に部分的に微細領域内で形成された回折構造が、一面に配設された構造を用いることもできる。この場合、面内に独立した複数の回折構造が形成されている構造といってもよい。境界回折構造では、微細な回折構造によって、回折を利用して光を取り出すとともに、面全体の回折作用が強くなりすぎるのを抑えて、光の角度依存性を低下させることができる。そのため、角度依存性を抑制しつつ光取り出し効果を高めることができる。
【０１９４】
図９のようにランダムに凸部１１及び凹部１２を配設する場合、凸部１１又は凹部１２が連続しすぎると十分に光取り出し性を高めることができなくなるおそれがある。そこで、同じブロック（凸部１１及び凹部１２の一方）が連続して所定個数以上並ばないというルールを設けることが好ましい。すなわち、凸部１１は、格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、凹部１２は、格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されていることが好ましい。それにより、光取り出し効率を高めることができる。また、発光色の角度依存性を低減することができる。凸部１１及び凹部１２が連続して並ばない所定の個数は、１０個以下が好ましく、８個以下がより好ましく、５個以下がさらに好ましく、４個以下がさらにより好ましい。
【０１９５】
複数の凸部１１又は凹部１２は、好ましくは、基板６の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径が、０．４〜４μｍの範囲である。このときの複数の凸部１１は、凸部１１が連続して繋がって大きくなった凸部として考える。同様に、このときの複数の凹部１２は、凹部１２が連続して繋がって大きくなった凹部として考える。このように、凸部１１又は凹部１２が連続しすぎないように制御されることにより、視野角特性を高めるとともに、光取り出し性をさらに高めることができる。内接する楕円及び内接円は、基板６の表面に垂直な方向から見た平面視において、仮想線で描画することができる。
【０１９６】
図１０に凹凸構造１０の各一例を示す。これらの凹凸構造１０は、配置がランダム性を有しつつ、同一方向に所定個数以上、同じブロック（凸部１１及び凹部１２）が並ばないように制御されている。図１０Ａでは３個以上ブロックが同一方向に並んでおらず、図１０Ｂでは４個以上ブロックが同一方向に並んでいない。ブロックの並ぶ数の平均は平均ピッチで表すことができる。ブロックとは一区画に割り当てられた凸部１１又は凹部１２のことである。平均ピッチは、一つのブロックの幅ｗを用いて表すことができる。図１０Ａの凹凸構造１０は、四角格子の構造で平均ピッチ３ｗである。図１０Ｂの凹凸構造１０は、六角格子の構造で平均ピッチ３ｗである。図１０の場合にも、複数の凸部１１又は凹部１２は、好ましくは、基板６の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径が、０．４〜４μｍの範囲である。
【０１９７】
図９及び図１０に示すように、幅ｗは、凹凸構造１０の一区画の幅を意味する。四角格子の場合、幅ｗは、四角形の一辺の長さである。六角格子の場合、幅ｗは、対向する２辺の長さの間の距離である。幅ｗは、０．１〜１００μｍが好ましく、０．４〜１０μｍがより好ましい。
【０１９８】
［照明装置］
上記のような有機ＥＬ素子を用いることにより、照明装置を得ることができる。照明装置は、例えば、有機ＥＬ素子と、電源と、スイッチと、これらを電気的に接続する電気配線とを備えていてよい。照明装置は、白色発光の照明装置として構成することができる。ただし、白色発光といっても、発光色の調節が可能であり、照明用途として求められる種々の色温度の光を発することができる。例えば、色温度の分類において、電球色、温白色、白色、昼白色、昼光色などの色を発することができる。そして、上記の有機ＥＬ素子では、光取り出し効率が高く、視野角特性に優れた照明装置を提供することが可能である。
【０１９９】
図１１は、照明装置１００の一例である。この照明装置は、有機ＥＬ素子１０１と、筐体１０２と、プラグ１０３と、配線１０４とを有する。図４では、複数（４つ）の有機ＥＬ素子１０１が面状に配設されている。有機ＥＬ素子１０１は、筐体１０２に収容されている。プラグ１０３及び配線１０４を通して電気が供給されて有機ＥＬ素子１０１が発光し、照明装置１００から光が出射する。
【符号の説明】
【０２００】
１      発光ユニット
１Ｓ    短波長発光ユニット
１Ｌ    長波長発光ユニット
２      光透過性電極
３      光反射性電極
５      発光層
６      基板
７      光拡散層
【図１】
2014185063.tif 000023
【図２】
2014185063.tif 000024
【図３】
2014185063.tif 000025
【図４】
2014185063.tif 000026
【図５】
2014185063.tif 000027
【図６】
2014185063.tif 000028
【図７】
2014185063.tif 000029
【図８】
2014185063.tif 000030
【図９】
2014185063.tif 000031
【図１０】
2014185063.tif 000032
【図１１】
2014185063.tif 000033
【手続補正書】
【提出日】平成26年10月20日(2014.10.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光ユニットを少なくとも３つ備え、
複数の前記発光ユニットは、下記式（１）で示される重み平均発光波長λＳが３８０ｎｍ以上５５０ｎｍ未満の１以上の短波長発光ユニットと、下記式（１）で示される重み平均発光波長λＳが５５０ｎｍ以上７８０ｎｍ以下の複数の長波長発光ユニットと、から構成され、
前記長波長発光ユニットの数は、前記短波長発光ユニットの数よりも多く、
前記長波長発光ユニットはリン光発光ユニットで構成され、前記短波長発光ユニットは蛍光発光ユニットで構成される、有機エレクトロルミネッセンス素子。
【数１】
2014185063.tif 000034
上記式において、Ｐ（λ）は、各波長におけるスペクトル強度を示す。
【請求項２】
複数の前記発光ユニットは、複数の発光材料を含む前記発光ユニットを１以上有する、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
発光色の色温度は２５００Ｋ以下である、請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
複数の前記発光ユニットは、１つの前記短波長発光ユニットと、２つの前記長波長発光ユニットとで構成されている、請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
複数の前記発光ユニットは、光透過性電極と光反射性電極との間に配置され、
前記光反射性電極から最も遠い前記発光ユニットの発光層と、前記光反射性電極との距離ｄＦは、下記式（２）及び（３）の条件を満たす、請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【数２】
2014185063.tif 000035
上記式（２）において、φ（λＳ）は前記光反射性電極で生じる位相シフトであり、
上記式（３）において、ｎ（λＳ）は、波長λＳにおける、前記光反射性電極から前記発光層までの間を満たす媒質の平均屈折率である。
【請求項６】
複数の前記発光ユニットは、光透過性電極と光反射性電極との間に配置され、
前記光反射性電極に最も近い前記発光ユニットは、前記短波長発光ユニットにより構成されている、請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
複数の前記発光ユニットは、光透過性電極と光反射性電極との間に配置され、
前記光透過性電極、複数の前記発光ユニット、及び、前記光反射性電極は、基板に支持されており、
前記基板と前記光透過性電極との間に、光拡散層を有する、請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
複数の前記発光ユニットは、光透過性電極と光反射性電極との間に配置され、
複数の前記発光ユニットは、前記光反射性電極側から、緑色発光材料を含む前記発光ユニット、青色発光材料を含む前記発光ユニット、及び、赤色発光材料を含む前記発光ユニット、の順に配置されている、請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
複数の前記発光ユニットは、光透過性電極と光反射性電極との間に配置され、
複数の前記発光ユニットは、前記光反射性電極側から、青色発光材料を含む前記発光ユニット、赤色発光材料を含む前記発光ユニット、及び、緑色発光材料を含む前記発光ユニット、の順に配置されている、請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えた照明装置。
【国際調査報告】
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