(57)【要約】  簡易に分散性を評価することができる粒子分散複合材料の誘電率算出方法及びそれを用いた分散性評価方法を提供する。  粒子分散複合材料を、長さがａである単位セル１をｘ軸方向、ｙ軸方向、及びｚ軸方向に結合し、ｘ軸方向の長さがｌであり、ｙ軸方向の長さがｍであり、ｚ軸方向の長さがｎであるセル結合体１０であると仮想し、粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇ並びに粒子分散複合材料中における粒子の含有割合を考慮して、各単位セル１に粒子成分または媒体成分を割り当てたセル結合体１０を想定し、セル結合体１０が、ｚ軸方向における厚さがｄである層をｚ軸方向に結合させて積層した積層体であると仮定し、以下の式１で表される層の静電容量ＣＬａｙｅｒ，ｈを、以下の式２に代入して、セル結合体１０の比誘電率εＴｏｔａｌを求めることにより、粒子分散複合材料の比誘電率を算出することを特徴としている。【数１】2017065165.tif 000019  ε０：真空の誘電率（Ｆ／ｍ）【数２】2017065165.tif 000020
2017065165.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒子を媒体中に分散させた粒子分散複合材料の誘電率を算出する方法であって、
前記粒子が凝集していない状態における粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇを測定し、
前記粒子分散複合材料を、ｘ軸方向、ｙ軸方向、及びｚ軸方向のそれぞれの長さがａである単位セルをｘ軸方向、ｙ軸方向、及びｚ軸方向に結合し、ｘ軸方向の長さがｌであり、ｙ軸方向の長さがｍであり、ｚ軸方向の長さがｎであるセル結合体であると仮想し、  前記セル結合体の前記各単位セルが単一成分からなるとみなし、前記粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇ並びに前記粒子分散複合材料中における前記粒子の含有割合を考慮して、前記各単位セルに前記粒子成分または前記媒体成分を割り当てた前記セル結合体を想定し、
前記セル結合体の誘電率を算出するにあたり、前記セル結合体が、ｚ軸方向における厚さがｄである層をｚ軸方向に結合させて積層した積層体であると仮定し、以下の式１で表される前記層の静電容量ＣＬａｙｅｒ，ｈを、以下の式２に代入して、前記セル結合体の比誘電率εＴｏｔａｌを求めることにより、前記粒子分散複合材料の比誘電率を算出することを特徴とする粒子分散複合材料の誘電率算出方法。
【数１】
2017065165.tif 000017
ε０：真空の誘電率（Ｆ／ｍ）
【数２】
2017065165.tif 000018
【請求項２】
単位セルの長さａを、ａ＝（Ｄ５０／βσｇ）とし、フィッティングパラメータβは、比誘電率εＴｏｔａｌの算出結果の標準偏差が一定となる領域内になるように定めることを特徴とする請求項１に記載の粒子分散複合材料の誘電率算出方法。
【請求項３】
粒子を媒体中に分散させた粒子分散複合材料における分散性の評価方法であって、
前記粒子が凝集していない状態における粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇを測定する工程と、
前記粒子分散複合材料の比誘電率を測定し、前記粒子分散複合材料の比誘電率の実測値を求める工程と、
前記粒子中における凝集体の体積割合Ｖａ％、及び凝集体を構成する一次粒子の平均個数Ｎａとして任意の値を想定して、請求項１または２に記載の誘電率算出方法により、前記セル結合体の比誘電率εＴｏｔａｌを求め、前記粒子分散複合材料の比誘電率の実測値に最も近い比誘電率εＴｏｔａｌを与えるＶａ及びＮａを選定する工程とを備え、
選定されたＶａ及びＮａの値から、前記粒子分散複合材料における前記凝集体を含む粒子径分布を求めることで分散性を評価することを特徴とする粒子分散複合材料の分散性評価方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粒子分散複合材料の誘電率算出方法及びそれを用いた分散性評価方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
粒子を媒体中に分散させた粒子分散複合材料の分散性を評価する方法としては、例えば、光学顕微鏡、走査型電子顕微鏡、透過型電子顕微鏡、レーザー顕微鏡等の顕微鏡を用い、画像解析により分散性を評価する方法が知られている（特許文献１等）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１４−１３２２８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、このような方法では、測定のための特別のサンプルが必要であったり、評価装置が複雑になり、大型化するなどの問題がある。
【０００５】
本発明の目的は、簡易に分散性を評価することができる粒子分散複合材料の誘電率算出方法及びそれを用いた分散性評価方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の誘電率算出方法は、粒子を媒体中に分散させた粒子分散複合材料の誘電率を算出する方法であって、前記粒子が凝集していない状態における粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇを測定し、前記粒子分散複合材料を、ｘ軸方向、ｙ軸方向、及びｚ軸方向のそれぞれの長さがａである単位セルをｘ軸方向、ｙ軸方向、及びｚ軸方向に結合し、ｘ軸方向の長さがｌであり、ｙ軸方向の長さがｍであり、ｚ軸方向の長さがｎであるセル結合体であると仮想し、前記セル結合体の前記各単位セルが単一成分からなるとみなし、前記粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇ並びに前記粒子分散複合材料中における前記粒子の含有割合を考慮して、前記各単位セルに前記粒子成分または前記媒体成分を割り当てた前記セル結合体を想定し、前記セル結合体の誘電率を算出するにあたり、前記セル結合体が、ｚ軸方向における厚さがｄである層をｚ軸方向に結合させて積層した積層体であると仮定し、以下の式１で表される前記層の静電容量ＣＬａｙｅｒ，ｈを、以下の式２に代入して、前記セル結合体の比誘電率εＴｏｔａｌを求めることにより、前記粒子分散複合材料の比誘電率を算出することを特徴としている。
【０００７】
【数１】
2017065165.tif 000003
ε０：真空の誘電率（Ｆ／ｍ）
【０００８】
【数２】
2017065165.tif 000004
【０００９】
本発明においては、単位セルの長さａを、ａ＝（Ｄ５０／βσｇ）とし、フィッティングパラメータβは、比誘電率εＴｏｔａｌの算出結果の標準偏差が一定となる領域内になるように定めることが好ましい。
【００１０】
本発明の分散性評価方法は、粒子を媒体中に分散させた粒子分散複合材料における分散性の評価方法であって、前記粒子が凝集していない状態における粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇを測定する工程と、前記粒子分散複合材料の比誘電率を測定し、前記粒子分散複合材料の比誘電率の実測値を求める工程と、前記粒子中における凝集体の体積割合Ｖａ％、及び凝集体を構成する一次粒子の平均個数Ｎａとして任意の値を想定して、上記本発明の誘電率算出方法により、前記セル結合体の比誘電率εＴｏｔａｌを求め、前記粒子分散複合材料の比誘電率の実測値に最も近い比誘電率εＴｏｔａｌを与えるＶａ及びＮａを選定する工程とを備え、選定されたＶａ及びＮａの値から、前記粒子分散複合材料における前記凝集体を含む粒子径分布を求めることで分散性を評価することを特徴としている。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、粒子分散複合材料の誘電率を簡易に算出することができ、粒子分散複合材料の分散性を簡易に評価することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明において仮想するセル結合体を説明するための斜視図である。
【図２】本発明においてセル結合体の誘電率を算出するにあたり想定される層を説明するための斜視図である。
【図３】本発明において、セル結合体を構成する単位セルを示す斜視図である。
【図４】粒子の含有割合が５体積％である粒子分散複合材料の光学顕微鏡写真である。
【図５】粒子の含有割合が２０体積％である粒子分散複合材料の光学顕微鏡写真である。
【図６】粒子の凝集体を示す斜視図である。
【図７】本発明における粒子の凝集体モデルを示す斜視図である。
【図８】セル結合体を構成する層の積層体の電気回路モデルを示す図である。
【図９】単位セルの長さを決定するためのシミュレーション結果を示す図である。
【図１０】単位セルの数を決定するためのシミュレーション結果を示す図である。
【図１１】サンプル１における粒子含有割合と比誘電率の関係を示す図である。
【図１２】サンプル２における粒子含有割合と比誘電率の関係を示す図である。
【図１３】サンプル３における粒子含有割合と比誘電率の関係を示す図である。
【図１４】粒子含有割合が５体積％である粒子分散複合材料における粒子径分布の測定値と計算値を示す図である。
【図１５】粒子含有割合が１０体積％である粒子分散複合材料における粒子径分布の測定値と計算値を示す図である。
【図１６】粒子含有割合が１５体積％である粒子分散複合材料における粒子径分布の測定値と計算値を示す図である。
【図１７】粒子含有割合が２０体積％である粒子分散複合材料における粒子径分布の測定値と計算値を示す図である。
【図１８】本発明の分散性評価方法の一例を示すフローチャートである。
【図１９】計算上の粒子の体積含有率とその標準偏差のシミュレーション結果を示す図である。
【図２０】サンプル４における粒子含有割合と比誘電率の関係を示す図である。
【図２１】サンプル５における粒子含有割合と比誘電率の関係を示す図である。
【図２２】サンプル６における粒子含有割合と比誘電率の関係を示す図である。
【図２３】粒子含有割合が５体積％である粒子分散複合材料における粒子径分布の測定値と計算値を示す図である。
【図２４】粒子含有割合が１０体積％である粒子分散複合材料における粒子径分布の測定値と計算値を示す図である。
【図２５】粒子含有割合が１５体積％である粒子分散複合材料における粒子径分布の測定値と計算値を示す図である。
【図２６】粒子含有割合が２０体積％である粒子分散複合材料における粒子径分布の測定値と計算値を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、好ましい実施形態について説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。
【００１４】
図１は、本発明において仮想するセル結合体を説明するための斜視図である。本発明の誘電率算出方法においては、粒子分散複合材料を、図１に示すセル結合体１０であると仮想する。本発明において、粒子分散複合材料は、無機フィラーや有機フィラー等の粒子を、樹脂やポリマー等の媒体中に分散させた複合材料である。
【００１５】
図１に示すセル結合体１０は、図３に示す単位セル１をｘ軸方向、ｙ軸方向、及びｚ軸方向に結合したものである。図３に示すように、単位セル１は、ｘ軸方向、ｙ軸方向、及びｚ軸方向のそれぞれの長さがａである。図１に示すセル結合体１０では、ｘ軸方向の長さがｌ、ｙ軸方向の長さがｍ、ｚ軸方向の長さがｎとなるように、単位セル１が結合されている。
【００１６】
図４は、粒子の含有割合が５体積％である粒子分散複合材料の一例を示す光学顕微鏡写真である。図５は、粒子の含有割合が２０体積％である粒子分散複合材料の一例を示す光学顕微鏡写真である。ここでは、粒子としてアルミナ粒子を用い、媒体としてポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）を用いている。図４及び図５に示すように、粒子同士が接触している粒子と、粒子同士が接触していない粒子とが観察される。本発明においては、粒子同士が接触している粒子を凝集体として評価している。また、粒子同士が接触していない粒子を、分散粒子として評価している。
【００１７】
本発明の誘電率算出方法においては、図６に示す凝集体２０を、図７に示すような凝集体モデル２１として扱っている。すなわち、凝集体２０を、凝集体２０を構成する単一粒子より大きな径を有する単一粒子（凝集体モデル２１）として扱っている。
【００１８】
図１に示すように、セル結合体１０においては、各単位セル１が単一成分からなるとみなし、各単位セル１に粒子成分または媒体成分を割り当てている。図１において、黒色の単位セル１は、粒子成分を割り当てた単位セル１を示しており、白色の単位セル１は、媒体成分を割り当てた単位セル１を示している。
【００１９】
本発明においては、粒子が凝集していない状態における粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇを予め測定しておく。粒子が凝集していない状態における粒子径分布は、例えば、粉体状態の粒子について粒子径分布を測定することにより求めることができる。例えば、レーザー回折式粒度分布測定装置や、顕微鏡等による観察などで、粉体状態での粒子径分布を測定することができる。なお、顕微鏡等による観察で粒子径を求める場合、所定方向のＧｒｅｅｎ径を粒子径とすることができる。
【００２０】
セル結合体１０の各単位セル１に粒子成分または媒体成分を割り当てるに際し、上記粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇ並びに粒子分散複合材料中における粒子の含有割合を考慮して、各単位セル１に粒子成分または媒体成分を割り当てる。
【００２１】
上記のようにして、各単位セル１に粒子成分または媒体成分を割り当てたセル結合体１０について、誘電率を算出する。セル結合体１０の誘電率を算出するにあたり、本発明においては、セル結合体１０は、ｚ軸方向における厚さがｄである層をｚ軸方向に結合させて積層した積層体であると仮定する。
【００２２】
図２は、上記の積層体を構成する層を示す斜視図である。図２に示すように、層１０ａは、ｚ方向における厚さｄを有している。また、ｘ方向の長さはｌであり、ｙ方向の長さはｍである。図２に示す層１０ａを、ｚ軸方向に結合させることにより、図１に示すセル結合体１０が構成される。
【００２３】
層１０ａの厚さｄは、特に限定されるものではないが、以下の式で示されるｄを用いることが好ましい。
【００２４】
ｄ＝（Ｄ４σｇ）／２（１＋Ｐｆ）
Ｄ４：体積平均径（μｍ）
Ｐｆ：粒子の体積含有率（０〜１の範囲内）
体積平均径Ｄ４及び幾何標準偏差σｇは、以下の式で定義される。
Ｄ４＝Ｄ４,Ｄ（１−ＶαＮ／１００）＋Ｄ４,ＡＶαＮ／１００
σｇ＝σｇ,Ｄ（１−ＶαＮ／１００）＋σｇ,ＡＶαＮ／１００
添え字Ｄ：凝集していない(分散している)粒子群
添え字Ａ：凝集した粒子群
ＶαＮ：凝集体の個数割合
【００２５】
層１０ａの静電容量ＣＬａｙｅｒ，ｈ（ｈ個目の層の静電容量）は、以下の式１により表すことができる。
【００２６】
【数１】
2017065165.tif 000005
ε０：真空の誘電率（Ｆ／ｍ）
【００２７】
なお、ｌ、ｍ、及びｎの長さの単位は、μｍである。
【００２８】
図８は、セル結合体１０を構成する層１０ａの積層体の電気回路モデルを示す図である。層１０ａの静電容量ＣＬａｙｅｒ，ｈを、以下の式２に代入して、セル結合体１０の比誘電率εＴｏｔａｌを求めることができる。
【００２９】
【数２】
2017065165.tif 000006
【００３０】
本発明によれば、以上ようにしてセル結合体１０の比誘電率εＴｏｔａｌを求めることにより、粒子分散複合材料の比誘電率を算出することができる。
【００３１】
単位セルの長さａとしては、任意の値を用いることができるが、以下の式により求められるａを用いることが好ましい。
【００３２】
ａ＝（Ｄ５０／βσｇ）
β：フィッティングパラメータ
【００３３】
表１に示す条件で、最適なフィッティングパラメータβを求めた。フィッティングパラメータβは、２〜３０の範囲で変化させた。
【００３４】
【表１】
2017065165.tif 000007
【００３５】
図９は、単位セルの長さａを決定するためのシミュレーション結果を示す図である。図９に示すように、フィッティングパラメータβが１０〜３０の範囲で、比誘電率の標準偏差が一定になっている。計算における負荷を小さくするため、以下のシミュレーションにおいては、フィッティングパラメータβの値として、１０を採用した。
【００３６】
次に、表２に示す条件で、最適な単位セルの数を求めた。単位セルの数は、１００〜２０００の範囲で変化させた。また、粒子の含有体積割合は、０〜１５体積％の範囲で変化させた。
【００３７】
【表２】
2017065165.tif 000008
【００３８】
図１０は、単位セルの数を決定するためのシミュレーション結果を示す図である。図１０に示すように、単位セルの数が１０００個以上になると、比誘電率の標準偏差が０．０１前後になっている。以下のシミュレーションにおいては、余裕を見て、単位セルの数を１５００個とした。
【００３９】
（粒子分散複合材料の誘電率算出）
＜サンプル１＞
サンプル１においては、粒子としてガラスビーズを用い、媒体としてゼラチンを用いた。ガラスビーズの比誘電率は７．４とし、ゼラチンの誘電率は１３４とした。凝集していない状態のガラスビーズの粒子径分布における個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇは、表３に示すとおりである。
【００４０】
【表３】
2017065165.tif 000009
【００４１】
図１１は、サンプル１の比誘電率の測定値、計算値、Ｗｉｅｎｅｒ境界、及びＷａｇｎｅｒの式による値を示す図であり、粒子の含有割合と比誘電率との関係を示している。なお、比誘電率の測定値は、ＬＣＲメーターを用いて測定した。比誘電率の計算値は、上記のシミュレーションにより算出した。なお、印加する電場の方向は、ｚ方向である。Ｗａｇｎｅｒの式による値については、例えば、花井哲也、「不均質構造と誘電率物質をこわさずに内部構造を探る」、吉岡書店等に詳細に説明されている。
【００４２】
図１１に示すように、本発明に従い算出された比誘電率の計算値は、実際に測定された測定値にほぼ近似している。また、比誘電率の計算値は、Ｗｉｅｎｅｒ境界内にあり、シミュレーションが妥当性を有することがわかる。また、比誘電率の計算値は、Ｗａｇｎｅｒの式による値にも近似していることがわかる。
【００４３】
＜サンプル２＞
サンプル２においては、粒子としてジルコニア（ＺｒＯ２）粒子を用い、媒体として紫外線硬化樹脂を用いた。ジルコニアの比誘電率は２７とし、紫外線硬化樹脂の誘電率は３．５７とした。凝集していない状態のジルコニア粒子の粒子径分布における個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇは、表４に示すとおりである。
【００４４】
【表４】
2017065165.tif 000010
【００４５】
図１２は、サンプル２の比誘電率の測定値、計算値、Ｗｉｅｎｅｒ境界、及びＷａｇｎｅｒの式による値を示す図であり、粒子の含有割合と比誘電率との関係を示している。
【００４６】
図１２に示すように、本発明に従い算出された比誘電率の計算値は、実際に測定された測定値にほぼ近似している。また、比誘電率の計算値は、Ｗｉｅｎｅｒ境界内にあり、シミュレーションが妥当性を有することがわかる。また、比誘電率の計算値は、Ｗａｇｎｅｒの式による値にも近似していることがわかる。
【００４７】
＜サンプル３＞
サンプル３においては、粒子としてアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）粒子を用い、媒体としてポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）を用いた。アルミナの比誘電率は９とし、ポリ塩化ビニルの誘電率は４．０７とした。凝集していない状態のアルミナ粒子の粒子径分布における個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇは、表５に示すとおりである。
【００４８】
【表５】
2017065165.tif 000011
【００４９】
図１３は、サンプル３の比誘電率の測定値、計算値、Ｗｉｅｎｅｒ境界、及びＷａｇｎｅｒの式による値を示す図であり、粒子の含有割合と比誘電率との関係を示している。
【００５０】
図１３に示すように、本発明に従い算出された比誘電率の計算値は、実際に測定された測定値にほぼ近似している。また、比誘電率の計算値は、Ｗｉｅｎｅｒ境界内にあり、シミュレーションが妥当性を有することがわかる。また、比誘電率の計算値は、Ｗａｇｎｅｒの式による値にも近似していることがわかる。
【００５１】
以上のように、本発明の誘電率算出方法によれば、実際の測定値に近い比誘電率の値を、簡易に算出できることがわかる。
【００５２】
（粒子分散複合材料の分散性評価）
本発明の分散性評価方法においては、粒子全体の中での凝集体の体積割合Ｖａ％、及び凝集体を構成する一次粒子の平均個数Ｎａとして任意の値を想定して、上記本発明の誘電率算出方法により、セル結合体の比誘電率εＴｏｔａｌを求め、粒子分散複合材料の比誘電率の実測値に最も近い比誘電率εＴｏｔａｌを与えるＶａ及びＮａを選定する。選定されたＶａ及びＮａの値から、粒子分散複合材料における凝集体を含む粒子径分布を求めることで分散性を評価する。
【００５３】
分散性評価のサンプルとしては、上記のサンプル３の粒子分散複合材料を用いた。したがって、粒子としてアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）粒子を用い、媒体としてポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）を用いた。
【００５４】
アルミナ粒子の含有割合を、５体積％、１０体積％、１５体積％、２０体積％に変化させて、アルミナ粒子を分散させた４種類のポリ塩化ビニル樹脂組成物を作製した。これらのポリ塩化ビニル樹脂組成物について、ＬＣＲメーターで比誘電率を測定した。
【００５５】
粒子全体の中での凝集体の体積割合Ｖａ％、及び凝集体を構成する一次粒子の平均個数Ｎａとして任意の値を想定し、上記表５に示す条件で、シミュレーションを行い、上記のアルミナ粒子の含有割合が異なる４種類の各セル結合体の比誘電率εＴｏｔａｌを求めた。このシミュレーションを繰り返し、上記の４種類のポリ塩化ビニル樹脂組成物の比誘電率の実測値に近い値を与えるＶａ及びＮａを選定した。表６に、選定したＶａ及びＮａの値を示す。
【００５６】
【表６】
2017065165.tif 000012
【００５７】
表６に示すＶａ及びＮａの値と、凝集していない状態における粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇ並びに粒子分散複合材料中における粒子の含有割合から、粒子分散複合材料中における粒子径分布を算出し、図１４〜図１７に、計算値として粒子径分布を示した。なお、図１４は５体積％、図１５は１０体積％、図１６は１５体積％、図１７は２０体積％に対応している。
【００５８】
また、上記の４種類のポリ塩化ビニル樹脂組成物について、光学顕微鏡を用いて実際の組成物中での粒子径分布を測定し、図１４〜図１７に、測定値として粒子径分布を示した。
【００５９】
図１４〜図１７に示すように、粒子径分布の計算値は、測定値に非常に近似しており、本発明の分散性評価方法により、簡易にかつ正確に粒子分散複合材料中における粒子の分散性を評価できることがわかる。
【００６０】
図１８は、本発明の分散性評価方法の一例を示すフローチャートである。
【００６１】
（Ｓｔｅｐ１）
粒子が凝集していない状態における粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇを測定する。
【００６２】
（Ｓｔｅｐ２）
粒子分散複合材料の比誘電率を測定し、粒子分散複合材料の比誘電率の実測値を求める。
【００６３】
（Ｓｔｅｐ３）
粒子中における凝集体の体積割合Ｖａ％、及び凝集体を構成する一次粒子の平均個数Ｎａとして任意の値を決定する。
【００６４】
（Ｓｔｅｐ４）
決定したＶａ及びＮａの値と、凝集していない状態における粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇ並びに粒子分散複合材料中における粒子の含有割合とを用いて、上記本発明の誘電率算出方法により、セル結合体の比誘電率εＴｏｔａｌを算出する。
【００６５】
（Ｓｔｅｐ５）
算出した比誘電率εＴｏｔａｌと比誘電率の実測値とを比較し、比誘電率の実測値に最も近い比誘電率εＴｏｔａｌが得られたことが判明するまで、（Ｓｔｅｐ３）及び（Ｓｔｅｐ４）を繰り返す。
【００６６】
（Ｓｔｅｐ６）
比誘電率の実測値に最も近い比誘電率εＴｏｔａｌを与えるＶａ及びＮａを選定する。
【００６７】
（Ｓｔｅｐ７）
粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇ並びに粒子分散複合材料中における粒子の含有割合と、選定したＶａ及びＮａの値から、粒子分散複合材料における凝集体を含む粒子径分布を作成して分散性を評価する。
【００６８】
上記分散性評価方法において、比誘電率の実測値に近い値を与えるＶａ及びＮａとして、複数の値が算出される場合には、粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇ並びに粒子分散複合材料中における粒子の含有割合などを考慮して、最も適切であると思われるＶａ及びＮａの値を選定する。
【００６９】
＜フィッティングパラメータβを求める他の方法＞
フィッティングパラメータβを求める上記の方法では、比誘電率の標準偏差が一定になっている範囲、すなわち比誘電率のばらつきが十分に小さい範囲でフィッティングパラメータβを決定している。しかしながら、粒子と媒体の誘電率の差はあまり大きくない系では、比誘電率のばらつきで検討するのが困難な場合がある。フィッティングパラメータβを求める他の方法として、計算上の粒子の体積含有率のばらつきが十分に小さくなる範囲でフィッティングパラメータβを決定する方法を採用してもよい。
【００７０】
図１９は、計算上の粒子の体積含有率とその標準偏差のシミュレーション結果を示す図である。図１９に示すように、フィッティングパラメータβが１０〜３０の範囲で、体積含有率の標準偏差が小さくなっている。したがって、上記の方法と同様に、フィッティングパラメータβの値として、１０を採用することができる。
【００７１】
（粒子分散複合材料の誘電率算出）
＜サンプル４＞
サンプル４においては、粒子としてアルミナビーズを用い、媒体としてゼラチンを用いた。アルミナビーズの比誘電率は９とし、ゼラチンの誘電率は１１２とした。凝集していない状態のアルミナビーズの粒子径分布における個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇは、表７に示すとおりである。
【００７２】
【表７】
2017065165.tif 000013
【００７３】
図２０は、サンプル４の比誘電率の測定値及び計算値を示す図であり、粒子の含有割合と比誘電率との関係を示している。なお、比誘電率の測定値は、ＬＣＲメーターを用いて測定した。比誘電率の計算値は、上記のシミュレーションにより算出した。なお、印加する電場の方向は、ｚ方向である。
【００７４】
図２０に示すように、本発明に従い算出された比誘電率の計算値は、実際に測定された測定値にほぼ近似している。
【００７５】
＜サンプル５＞
サンプル５においては、粒子としてアルミナボールを用い、媒体としてエポキシ樹脂を用いた。アルミナボールの比誘電率は９とし、エポキシ樹脂の誘電率は４．４４とした。凝集していない状態のアルミナボールの粒子径分布における個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇは、表８に示すとおりである。
【００７６】
【表８】
2017065165.tif 000014
【００７７】
図２１は、サンプル５の比誘電率の測定値及び計算値を示す図であり、粒子の含有割合と比誘電率との関係を示している。
【００７８】
図２１に示すように、本発明に従い算出された比誘電率の計算値は、実際に測定された測定値にほぼ近似している。
【００７９】
＜サンプル６＞
サンプル６においては、粒子としてアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）粒子を用い、媒体としてポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）を用いた。アルミナの比誘電率は９とし、ポリ塩化ビニルの誘電率は３．７８とした。凝集していない状態のアルミナ粒子の粒子径分布における個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇは、表５に示すとおりである。
【００８０】
【表９】
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【００８１】
図２２は、サンプル６の比誘電率の測定値及び計算値を示す図であり、粒子の含有割合と比誘電率との関係を示している。
【００８２】
図２２に示すように、本発明に従い算出された比誘電率の計算値は、実際に測定された測定値にほぼ近似している。
【００８３】
以上のように、本発明の誘電率算出方法によれば、実際の測定値に近い比誘電率の値を、簡易に算出できることがわかる。
【００８４】
（粒子分散複合材料の分散性評価）
本発明の分散性評価方法においては、粒子全体の中での凝集体の体積割合Ｖａ％、及び凝集体を構成する一次粒子の平均個数Ｎａとして任意の値を想定して、上記本発明の誘電率算出方法により、セル結合体の比誘電率εＴｏｔａｌを求め、粒子分散複合材料の比誘電率の実測値に最も近い比誘電率εＴｏｔａｌを与えるＶａ及びＮａを選定する。選定されたＶａ及びＮａの値から、粒子分散複合材料における凝集体を含む粒子径分布を求めることで分散性を評価する。
【００８５】
分散性評価のサンプルとしては、上記のサンプル６の粒子分散複合材料を用いた。したがって、粒子としてアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）粒子を用い、媒体としてポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）を用いた。
【００８６】
アルミナ粒子の含有割合を、５体積％、１０体積％、１５体積％、２０体積％に変化させて、アルミナ粒子を分散させた４種類のポリ塩化ビニル樹脂組成物を作製した。これらのポリ塩化ビニル樹脂組成物について、ＬＣＲメーターで比誘電率を測定した。
【００８７】
粒子全体の中での凝集体の体積割合Ｖａ％、及び凝集体を構成する一次粒子の平均個数Ｎａとして任意の値を想定し、上記表９に示す条件で、シミュレーションを行い、上記のアルミナ粒子の含有割合が異なる４種類の各セル結合体の比誘電率εＴｏｔａｌを求めた。このシミュレーションを繰り返し、上記の４種類のポリ塩化ビニル樹脂組成物の比誘電率の実測値に近い値を与えるＶａ及びＮａを選定した。表１０に、選定したＶａ及びＮａの値を示す。
【００８８】
【表１０】
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【００８９】
表１０に示すＶａ及びＮａの値と、凝集していない状態における粒子径分布での個数基準の５０％粒子径Ｄ５０、最大径Ｄｍａｘ、最小径Ｄｍｉｎ、及び幾何標準偏差σｇ並びに粒子分散複合材料中における粒子の含有割合から、粒子分散複合材料中における粒子径分布を算出し、図２３〜図２６に、計算値として粒子径分布を示した。なお、図２３は５体積％、図２４は１０体積％、図２５は１５体積％、図２６は２０体積％に対応している。
【００９０】
また、上記の４種類のポリ塩化ビニル樹脂組成物について、光学顕微鏡を用いて実際の組成物中での粒子径分布を測定し、図２３〜図２６に、測定値として粒子径分布を示した。
【００９１】
図２３〜図２６に示すように、粒子径分布の計算値は、測定値に非常に近似しており、本発明の分散性評価方法により、簡易にかつ正確に粒子分散複合材料中における粒子の分散性を評価できることがわかる。
【符号の説明】
【００９２】
１…単位セル
１０…セル結合体
１０ａ…層
２０…凝集体
２１…凝集体モデル
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【国際調査報告】
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