(57)【要約】【課題】流路に流体を流通させ、流路に設けられた電極に電圧を印加することにより、十分に電気化学反応させることができる流路プレートを提供する。【解決手段】第１の基材１０と第２の基材２０とを貼り合わせて、第１の基材１０に形成された凹部１１を流路５とする流路プレート１において、第２の基材２０の少なくとも流路５に対応する部分の一部には、流路５を流れる流体が乱流となるのを促進する凹凸形状が設けられた電極３０が形成されており、第２の基材２０には電極３０と導通する電極取り出し部４０が設けられている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の基材と第２の基材とを貼り合わせて、前記第１の基材と前記第２の基材の少なくともいずれかに形成された凹部を流路とする流路プレートにおいて、
前記第２の基材の少なくとも前記流路に対応する部分の一部には、前記流路を流れる流体が乱流となるのを促進する凹凸形状が設けられた電極が形成されており、
前記第２の基材には前記電極と導通する電極取り出し部が設けられていることを特徴とする流路プレート。
【請求項２】
前記第１の基材は、平板状であって、且つ、前記凹部が形成され、
前記第２の基材は、平板状であって、且つ、前記電極の凹凸形状が、前記流路の送液方向に対して所定の角度を有する複数の突条と、前記複数の突条同士の間に設けられた電極膜と、から形成されることを特徴とする請求項１に記載の流路プレート。
【請求項３】
前記複数の突条は、前記流路を流れる前記流体の上流に向かって頂点を有するＶ字状であることを特徴とする請求項２に記載の流路プレート。
【請求項４】
前記流路は前記第２の基材の面に垂直な方向を高さ方向とすると、
前記複数の突条は、前記高さ方向における前記流路の高さの３分の１から３分の２の範囲となる高さに形成されていることを特徴とする請求項３に記載の流路プレート。
【請求項５】
前記電極取り出し部は、前記第２の基材の前記流路側の面とは反対側の面に形成された外部電極と、前記第２の基材を前記反対側の面から前記流路側の面まで貫いて設けられた貫通電極と、を有するとともに、前記貫通電極によって前記電極に電気接続されていることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の流路プレート。
【請求項６】
前記電極及び前記電極取り出し部は、カーボンを含有した導電性ペーストの印刷によって形成されていることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の流路プレート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、流路に電極を備えた流路プレートに関し、特に、流路に電極を備え、電極に電圧を印加し連続的に電気化学反応を行う流路プレートに関する。
【背景技術】
【０００２】
マイクロリアクタや分析用チップとして、２枚の基材を接合した接合部材によって形成された流路プレートが使用されている。【０００３】
例えば、特許文献１に、マイクロチャネルの壁の表面に規定された溝を通して流体を流すことにより流体に微小渦が形成されるように、捕獲すべき粒子を含む流体を流すためのマイクロ流体装置が開示されている。【０００４】
図１２は、壁に溝１３５が形成されているマイクロチャネル１１５における粒子の流路を示す説明図である。マイクロ流体装置１００のマイクロチャネル１１５において溝１３５を列に配置することによって形成されたヘリングボーンパターンを流体が通り過ぎると、流体の経路における溝１３５が流体の流動を乱す。溝１３５のサイズおよび溝１３５の２つのアーム間の角度に応じて、流体の流動が乱されると、流体中に微小渦が発生する。いくつかの実施形態においては、微小渦は生成されないが、溝１３５が流体部分の流路を変えるのに十分な乱れを引起こして、壁と粒子との相互作用を増大させる。【０００５】
一方、マイクロリアクタとして電気化学反応を行う流路プレートは、流路に電極を備えている。そして、流路に設けられた電極に電圧を印加することにより、電極表面で電気化学的酸化還元反応を行うものである。流路に流体を流通させ、連続的に電気化学反応を行うことができる。【０００６】
特許文献１に記載されたマイクロ流体装置は電極を備えておらず、電気化学反応を行うことができないものであった。このため、流路の上流と下流とに電極を付加することが考えられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特表２０１２−５０４２４３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、マイクロリアクタとして電気化学反応を行う流路プレートにおいては、粘度と流路サイズの影響で流れが層流になりやすい。特許文献１に記載されたマイクロ流体装置１００の流路の溝１３５の部分に電極を追加することは困難であり、溝１３５の上流と下流とに電極を付加するだけでは、電極表面での流れは層流になってしまい電極上での撹拌効率を高めることはできなかった。このため、溝１３５と異なる場所に設けた電極では、電極表面近傍を流れる流体のみが電気化学反応に寄与し、十分に反応をさせることができないという問題があった。【０００９】
本発明は、上述した課題を解決するものであり、十分に電気化学反応させることができる流路プレートを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、第１の基材と第２の基材とを貼り合わせて、前記第１の基材と前記第２の基材の少なくともいずれかに形成された凹部を流路とする流路プレートにおいて、前記第２の基材の少なくとも前記流路に対応する部分の一部には、前記流路を流れる流体が乱流となるのを促進する凹凸形状が設けられた電極が形成されており、前記第２の基材には前記電極と導通する電極取り出し部が設けられていることを特徴とする。【００１１】
この構成によれば、凹凸形状が設けられた電極により、流路を流れる流体が乱流となって電極上で攪拌効率を高めることができる。また、凹凸形状が設けられた電極は、側面も電極として機能し、平板電極よりも電極面積を大きくすることができる。したがって、十分に電気化学反応させることができる。【００１２】
また、本発明の流路プレートにおいて、前記第１の基材は、平板状であって、且つ、前記凹部が形成され、
前記第２の基材は、平板状であって、且つ、前記電極の凹凸形状が、前記流路の送液方向に対して所定の角度を有する複数の突条と、前記複数の突条同士の間に設けられた電極膜と、から形成されることを特徴とする。【００１３】
この構成によれば、凹凸形状が設けられた電極を形成することが容易である。【００１４】
また、本発明の流路プレートにおいて、前記複数の突条は、前記流路を流れる前記流体の上流に向かって頂点を有するＶ字状であることを特徴とする。【００１５】
この構成によれば、電極上で攪拌効率をより高めることができる。【００１６】
また、本発明の流路プレートにおいて、前記流路は前記第２の基材の面に垂直な方向を高さ方向とすると、前記複数の突条は、前記高さ方向における前記流路の高さの３分の１から３分の２の範囲となる高さに形成されていることを特徴とする。【００１７】
この構成によれば、流体の流れを大きく阻害することなく、電極上で攪拌効率をさらに高めることができる。【００１８】
本発明の流路プレートにおいて、前記電極取り出し部は、前記第２の基材の前記流路側の面とは反対側の面に形成された外部電極と、前記第２の基材を前記反対側の面から前記流路側の面まで貫いて設けられた貫通電極と、を有するとともに、前記貫通電極によって前記電極に電気接続されていることを特徴とする。【００１９】
この構成によれば、流路に影響せずに電極取り出しが可能であり、流路を流れる流体が乱流となって電極上で攪拌効率を高めることを阻害しない。【００２０】
本発明の流路プレートにおいて、前記電極及び前記電極取り出し部は、カーボンを含有した導電性ペーストの印刷によって形成されていることを特徴とする。【００２１】
この構成によれば、カーボンを含有した導電性ペーストを印刷しているので、電極形成が容易である。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、凹凸形状が設けられた電極により、流路を流れる流体が乱流となって電極上で攪拌効率を高め、また、電極面積を大きくすることができるので、十分に電気化学反応させる流路プレートを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の実施形態の流路プレートを示す斜視図である。
【図２】本発明の実施形態の流路プレートを示す平面図である。
【図３】第２の基材と電極とを示す斜視図である。
【図４】図２のＩＶ−ＩＶ線で切断した断面図である。
【図５】流体の流れを示す説明図である。
【図６】電極上での流体の流れを示す説明図である。
【図７】本発明の実施形態の流路プレートを製造する工程図であり、第１の基材を成形する工程図である。
【図８】本発明の実施形態の流路プレートを製造する工程図であり、第２の基材を成形する工程図である。
【図９】本発明の実施形態の流路プレートを製造する工程図であり、電極取り出し部を形成する工程図である。
【図１０】本発明の実施形態の流路プレートを製造する工程図であり、電極膜を形成する工程図である。
【図１１】本発明の実施形態の流路プレートを製造する工程図であり、電極の突条を形成する工程図である。
【図１２】従来例の壁に溝が形成されているマイクロチャネルにおける粒子の流路を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明の実施の形態について図面を用いて詳細に説明する。なお、分かりやすいように、図面は寸法を適宜変更している。
【００２５】
図１は、本発明の実施形態の流路プレート１を示す斜視図である。図２は、本発明の実施形態の流路プレート１を示す平面図である。図３は、第２の基材２０と電極３０とを示す斜視図である。図４は、図２のＩＶ−ＩＶ線で切断した断面図である。
【００２６】
本発明の実施形態の流路プレート１は、図１及び図２に示すように、第１の基材１０と第２の基材２０が貼り合わされて、流体を流すための流路５が形成されている。なお、図１は流路５の一部であり、流路５を流れる流体の上流５ａ及び下流５ｂに延設された部分には、流体の流れを制御するための種々の機能部が構成されるが、本実施形態の説明では割愛する。
【００２７】
第１の基材１０は、シクロオレフィンポリマーを射出成形することによって形成され、図１及び図２に示すように平板状であって、且つ、凹部１１が形成されている。本実施形態では、第１の基材１０に形成された凹部１１が、流路プレート１の流路５の壁面を構成している。
【００２８】
第２の基材２０は、シクロオレフィンポリマーを射出成形することによって形成され、図１〜図３に示すように平板状であって、一方の面２０ａの流路５に対応する部分の一部には電極３０が設けられている。電極３０は、流路５の上流５ａに向かって頂点３２ａを有するＶ字状に形成された複数の突条３２と、複数の突条３２同士の間に設けられた電極膜３１と、からなる。本実施形態の電極膜３１及び突条３２は、カーボンを含有した導電性ペーストの印刷によって形成されている。
【００２９】
図４に示すように、流路５は凹部１１と電極膜３１とで囲まれた略矩形状の断面を有し、電極３０の突条３２が突出して流路５の断面の一部が塞がれている。突条３２は、図３に示すように流路５の上流５ａに向かって頂点３２ａを有するＶ字状に設けられているので、電極３０は流路５の送液方向に対して所定の角度を有する凹凸形状となっている。本実施形態では、流路５の送液方向（図３のＹ１−Ｙ２方向）に対して４０度に設定されている。また、突条３２は、電極膜３１（第２の基材２０の流路５側の一方の面２０ａに設けられている）からは垂直な矩形状に形成されている。図４に示すように、突条３２は、流路５の高さ方向における高さ（Ｚ１−Ｚ２方向の寸法）ｈ５に対して、約半分の高さｈ３２に形成されている。これにより、図４に示すように、側面３２ｂが流路５の一部を塞ぎ、流体の流れを変化させている。
【００３０】
また、第２の基材２０の流路５側の一方の面２０ａとは反対側の他方の面２０ｂに、電極取り出し部４０が設けられている。電極取り出し部４０は、第２の基材２０の他方の面２０ｂに形成された外部電極（バス電極４１）と、第２の基材２０を他方の面２０ｂから一方の面２０ａまで貫いて設けられた貫通電極４２と、を有している。電極取り出し部４０は、貫通電極４２によって突条３２の頂点３２ａ近傍で電極３０に電気接続されている。本実施形態の貫通電極４２及びバス電極４１は、カーボンを含有した導電性ペーストの印刷によって形成されている。
【００３１】
本実施形態において、電極取り出し部４０は、流路５に露出していないので流路５を流れる流体の流れを妨げることがない。また、貫通電極４２を介して、流路５側の一方の面２０ａとは反対側の他方の面２０ｂにバス電極４１を設けているので、貫通電極４２及びバス電極４１の抵抗値を小さくすることが容易である。したがって、流体の流れを妨げることなく、抵抗ロスを低減することができる。
【００３２】
なお、本明細書で電極３０は電気的に接続された電極取り出し部４０とともに１組だけが配置された態様を説明しているが、流路プレート１には複数の電極が配置される。例えば、本実施形態の電極３０が設けられるとともに、流路５の上流又は下流に対となる他の電極が配置され、他の電極も本実施形態の電極３０と同じ形状に形成される。なお、対となる他の電極は、本実施形態の電極３０とは異なる形状であってもよい。
【００３３】
次に、本実施形態の流路プレート１における流体の流れを説明する。図５は、流体の流れを示す説明図である。図６は、電極３０上での流体の流れを示す説明図である。
【００３４】
流路５を流れる流体の平均の流速Ｖｙのとき、電極膜３１との境界（流路５の壁面）では流速がゼロとなる層流であると仮定する。凹凸形状が設けられた電極３０が設けられているので、流路５の高さ方向（Ｚ１−Ｚ２方向）で電極膜３１との境界近傍の流体は突条３２によってＹ２方向の流れが阻止され、突条３２の側面３２ｂに沿った流速成分Ｖｘ、及び、突条３２をＺ２側に乗り越えようとする流速成分Ｖｚ、を生じる。流速成分Ｖｘ及び流速成分Ｖｚは、位置によって異なる。突条３２の頂点３２ａのＸ１側とＸ２側とでは、流速成分ＶｘがＸ１側への向きをもつ流体と、流速成分ＶｘがＸ２側への向きをもつ流体と、に分かれるように流れていく。一方、突条３２を越えて流れていった突条３２の下流側では、これらの流れを補償するように反対向きへの流れを生じる。これらの流れが合成される結果、流路５を流れる方向（Ｙ１−Ｙ２方向）に垂直な方向（Ｘ１−Ｘ２方向及びＺ１−Ｚ２方向）の旋回流が発生する。本実施形態において、突条３２が複数設けられているので、これらの流速成分Ｖｘ、Ｖｚをもつ流れが繰り返し発生して、凹凸形状が設けられた電極３０の近傍は層流が乱された状態にある。このため、電極膜３１及び突条３２の側面３２ｂとの境界近傍の流体は攪拌されて、層流だけのときに比べて流体が入れ替わりやすくなるとともに流速が大きくなる。なお、突条３２の高さｈ３２は、高さ方向における流路５の高さｈ５の３分の１から３分の２の範囲となる高さであれば、十分な攪拌効果が得られる。
【実施例】
【００３５】
本実施形態の流路プレート１は、以下のように製造された。図７は、流路プレート１を製造する工程図であり、第１の基材１０を成形する工程図である。図８は、第２の基材２０を成形する工程図である。図９は、電極取り出し部４０を形成する工程図である。図１０は、電極膜３１を形成する工程図である。図１１は、電極３０の突条３２を形成する工程図である。【００３６】
第１の基材１０は、シクロオレフィンポリマーを射出成形することによって平板状に成形され、図７に示すように、凹部１１の幅（Ｘ１−Ｘ２方向の寸法）が約４ｍｍ、深さ（Ｚ１−Ｚ２方向の寸法）が約１ｍｍに形成された。【００３７】
第２の基材２０は、シクロオレフィンポリマーを射出成形することによって平板状に成形され、図８に示すように、直径０．２ｍｍの貫通孔２１が所定の位置に複数形成された。【００３８】
第２の基材２０の一方の面２０ａとは反対側の他方の面２０ｂに、バス電極４１を、カーボンを含有した導電性ペーストのスクリーン印刷によって印刷し、焼成した。続いて、第２の基材２０の一方の面２０ａから貫通孔２１にディスペンサでカーボンを含有した導電性ペーストを注入し、焼成した。これらによって、図９に示すように、第２の基材２０に電極取り出し部４０を形成した。【００３９】
さらに、図１０に示すように、第２の基材２０の一方の面２０ａに電極膜３１を、カーボンを含有した導電性ペーストのスクリーン印刷によって印刷し、焼成した。続いて、突条３２を、カーボンを含有した導電性ペーストのスクリーン印刷によって印刷し、焼成し、図１１に示すように、電極膜３１の一部に突条３２を積層した。これにより、電極膜３１の厚さ（Ｚ１−Ｚ２方向の寸法）が約０．１ｍｍで、突条３２の厚さ（Ｚ１−Ｚ２方向の寸法）が約０．５ｍｍ、幅が約０．２ｍｍの凹凸形状が設けられた電極３０を形成した。突条３２は断面形状が矩形状であり、突条３２の厚さに対応した側面３２ｂの高さ（Ｚ１−Ｚ２方向の寸法）を有している。突条３２はＹ１方向に頂点３２ａを有するＶ字形状を有し、Ｙ１−Ｙ２方向に対して４０度の角度で延在するように設けられた。また、頂点３２ａのＸ１−Ｘ２方向における位置が第１の位置にある突条３２がＹ１−Ｙ２方向に所定の間隔で５個並んで配置された。さらに、頂点３２ａのＸ１−Ｘ２方向における位置が第２の位置にある突条３２が、同様にＹ１−Ｙ２方向に所定の間隔で５個並んで配置された。このとき、頂点３２ａの位置に貫通孔２１の位置が一致し、貫通孔２１に注入された導電性ペーストに電極膜３１が接触し、バス電極４１と電極３０とが電気的に接続される。【００４０】
第１の基材１０の凹部１１が形成された面と、第２の基材２０の電極３０が形成された一方の面２０ａとを、パラフィンを主成分とする接着材を介して密着させ、流路５が形成されるように接合し、流路プレート１を得た。接合方法はこのような接着層を介して接着する方法には限定されず、熱溶着などでもよい。【００４１】
流路プレート１は、突条３２の頂点３２ａが上流側となるようにして、流路５に流体が送液される。所望の電気化学反応を得るために、電極３０にバス電極４１から電圧が印加され、電気化学反応による電流が通電される。流路プレート１はカーボン材料を用いることが、酸化還元反応の電位窓の広さ、用いる液に対する耐薬品性、および、スクリーン印刷などにより任意のパターンに形成できることなどから好ましい。【００４２】
本実施形態の流路プレート１は、凹凸形状が設けられた電極３０によって、流路５を流れる流体が乱流となって電極３０上で攪拌効率を高めることができ、電極３０表面に流体が十分に供給することができる。また、凹凸形状が設けられた電極３０は、側面３２ｂも電極として機能するので、平板電極よりも電極面積を大きくすることができる。したがって、流路５に流体を攪拌しながら流通させ、電極３０に電圧を印加して、十分に電気化学反応させることができる。【００４３】
本実施形態の流路プレート１と、凹凸をもたない形状の電極を有する流路プレートと、を用いて、水とドデカン（ＣＨ３−（ＣＨ２）１０−ＣＨ３）とを分離した状態で上流から送液し、下流での混合度を比較した。本実施形態の流路プレート１と、凹凸をもたない形状の電極を有する流路プレートと、では、水とドデカン（ＣＨ３−（ＣＨ２）１０−ＣＨ３）との混合度に１０倍以上の違いが得られた。【００４４】
以下、本実施形態としたことによる効果について説明する。【００４５】
本発明は、第１の基材１０と第２の基材２０とを貼り合わせて、第１の基材１０に形成された凹部１１を流路５とする流路プレート１において、第２の基材２０の流路５に対応する部分の一部に、凹凸形状が設けられた電極３０が形成されている。【００４６】
この構成によれば、凹凸形状が設けられた電極３０により、流路５を流れる流体が乱流となって電極３０上で攪拌効率を高めることができる。また、凹凸形状が設けられた電極３０は、側面３２ｂも電極として機能し、平板電極よりも電極面積を大きくすることができる。したがって、流路５に流体を流通させ、流路５に設けられた電極３０に電圧を印加して、十分に電気化学反応させることができる。【００４７】
また、本発明の流路プレート１において、第１の基材１０は、平板状であって、且つ、凹部１１が形成され、第２の基材２０は、平板状であって、且つ、電極３０の凹凸形状が、流路５の送液方向に対して所定の角度を有する複数の突条３２と、複数の突条３２同士の間に設けられた電極膜３１と、から形成される。【００４８】
この構成によれば、凹凸形状が設けられた電極３０を形成することが容易である。【００４９】
また、本発明の流路プレート１において、複数の突条３２は、流路５を流れる流体の上流５ａに向かって頂点３２ａを有するＶ字状である。【００５０】
この構成によれば、電極３０上で攪拌効率をより高めることができる。【００５１】
また、本発明の流路プレート１において、流路５は第２の基材２０の一方の面２０ａに垂直な方向を高さ方向とすると、複数の突条３２は、高さ方向における流路５の高さｈ５の３分の１から３分の２の範囲となる高さに形成されている。【００５２】
この構成によれば、流体の流れを大きく阻害することなく、電極３０上で攪拌効率をさらに高めることができる。【００５３】
本発明の流路プレート１において、電極取り出し部４０は、第２の基材２０の流路５側の一方の面２０ａとは反対側の他方の面２０ｂに形成されたバス電極４１と、第２の基材２０を他方の面２０ｂから一方の面２０ａまで貫いて設けられた貫通電極４２と、を有するとともに、貫通電極４２によって電極３０に電気接続されている。【００５４】
この構成によれば、流路５に影響せずに電極取り出しが可能であり、流路５を流れる流体が乱流となって電極３０上で攪拌効率を高めることを阻害しない。【００５５】
本発明の流路プレート１において、電極３０及び電極取り出し部４０は、カーボンを含有した導電性ペーストの印刷によって形成されている。【００５６】
この構成によれば、カーボンを含有した導電性ペーストを印刷しているので、電極形成が容易である。【００５７】
以上のように、本発明の実施形態の流路プレート１を具体的に説明したが、本発明は上記の実施形態に限定されるものではなく、要旨を逸脱しない範囲で種々変更して実施することが可能である。例えば次のように変形して実施することができ、これらも本発明の技術的範囲に属する。【００５８】
（１）本実施形態において、電極３０は電極膜３１が複数の突条３２同士の間に形成されていたが、電極３０が複数の突条３２だけで構成されていてもよい。【００５９】
（２）本実施形態において、複数の突条３２は頂点３２ａの位置が異なる２組の組合せとしたが、３組以上の組合せとしてもよい。【００６０】
（３）本実施形態において、凹部１１を第１の基材１０に形成していたが、第２の基材２０に凹部１１と貫通孔２１とを形成してもよい。また、第１の基材１０及び第２の基材２０にシクロオレフィンポリマーを使用したが、シクロオレフィンコポリマーに変更してもよい。また、電極取り出し部４０の形状は他の態様であってもよい。また、電極３０及び電極取り出し部４０は、印刷以外の製造方法で形成してもよい。
【符号の説明】
【００６１】
１      流路プレート
５      流路
５ａ    上流
５ｂ    下流
１０    第１の基材
１１    凹部
２０    第２の基材
２０ａ  一方の面
２０ｂ  他方の面
２１    貫通孔
３０    電極
３１    電極膜
３２    突条
３２ａ  頂点
３２ｂ  側面
４０    電極取り出し部
４１    バス電極
４２    貫通電極
【図１】
2015115272.tif 000003
【図２】
2015115272.tif 000004
【図３】
2015115272.tif 000005
【図４】
2015115272.tif 000006
【図５】
2015115272.tif 000007
【図６】
2015115272.tif 000008
【図７】
2015115272.tif 000009
【図８】
2015115272.tif 000010
【図９】
2015115272.tif 000011
【図１０】
2015115272.tif 000012
【図１１】
2015115272.tif 000013
【図１２】
2015115272.tif 000014
【国際調査報告】
2015115272.tif 000015
2015115272.tif 000016
2015115272.tif 000017
2015115272.tif 000018