(57)【要約】  本発明は、積層フィルムとして様々な機能を備えつつも、高い機械強度を備え、各種加工工程において高収率かつ高精度で加工することが可能な積層フィルムを提供する。  本発明の積層フィルムは、結晶性ポリエステルからなるＡ層と前記の結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂からなるＢ層が交互に、合計１１層以上積層されてなる積層フィルムであって、前記の積層フィルムの配向軸方向（ヤング率が最大となる方向におけるヤング率が６ＧＰａ以上であることを特徴とする積層フィルムである。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶性ポリエステルからなるＡ層と前記結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂からなるＢ層が交互に、合計１１層以上積層されてなる積層フィルムであって、前記積層フィルムの配向軸方向におけるヤング率が６ＧＰａ以上であることを特徴とする積層フィルム。
【請求項２】
ビーム径が１μｍで、波長が１３９０ｃｍ−１での偏光ラマンスペクトルにおいて、反射率が最大となる方向のピーク強度 Ｉ ｍａｘ とそれに直交する方向のピーク強度 Ｉ ｍｉｎ との比 Ｉ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎ が５以上であることを特徴とする請求項１記載の積層フィルム。
【請求項３】
結晶性ポリエステルを構成するカルボン酸成分のうち、ナフタレンジカルボン酸を９０ｍｏｌ％以上含むことを特徴とする請求項１記載の積層フィルム。
【請求項４】
配向軸方向および前記配向軸方向に直交する方向のいずれかにおいて、４０℃以上５０℃以下の温度における線膨張係数の絶対値が１０ｐｐｍ／℃以下であることを特徴とする請求項１または２記載の積層フィルム。
【請求項５】
配向軸方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角度１０°での反射率をＲ１とし、それと前記配向軸方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角度１０°での反射率をＲ２とした場合、波長５５０ｎｍにおける反射率が、下記式（２）および式（３）を満足すること特徴とする請求項１または２記載の積層フィルム。
・Ｒ２（５５０）≦４０％              ・・・（２）
・Ｒ１（５５０）≧７０％              ・・・（３）
【請求項６】
示差熱量測定（以下、ＤＳＣ）における第一の昇温カーブにおいて、積層フィルムが融解ピークを有し、かつその融解ピークトップ温度をＴｍとして、Ｔｍ―１１０℃以上Ｔｍ−６０℃以下の範囲で放熱ピークを有する請求項１または２記載の積層フィルム。
【請求項７】
配向軸方向とそれと同一の面内で直交する方向のヤング率の比が２以上であることを特徴とする請求項１または２記載の積層フィルム。
【請求項８】
配向軸方向における１００℃の温度での熱収縮応力が、１ＭＰａ以下であることを特徴とする請求項１または２記載の積層フィルム。
【請求項９】
配向軸方向における１００℃の温度におけるＴＭＡの絶対値が０．５％以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の積層フィルム。
【請求項１０】
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による熱可塑性樹脂Ｂ由来の融解ピークが、５Ｊ／ｇ以下であることを特徴とする請求項１または２記載の積層フィルム。
【請求項１１】
Ａ層およびＢ層が、次の条件を満たすことを特徴とする請求項１または２記載の積層フィルム。
・Ａ層：ジカルボン酸成分とジオール成分を主たる構成成分とする芳香族ポリエステルからなり、前記ジカルボン酸成分１００ｍｏｌ％中８０〜１００ｍｏｌ％が２，６−ナフタレンジカルボン酸であり、前記ジオール成分１００ｍｏｌ％中８０〜１００ｍｏｌ％がエチレングリコールであること。
・Ｂ層：ジカルボン酸成分とジオール成分を主たる構成成分とする芳香族ポリエステルからなり、前記ジカルボン酸成分１００ｍｏｌ％中４０〜７５ｍｏｌ％が２，６−ナフタレンジカルボン酸であり、２５〜６０ｍｏｌ％がイソフタル酸、１，８―ナフタレンジカルボン酸および２，３―ナフタレンジカルボン酸からなる群から選ばれた少なくとも一つの成分であり、前記ジオール成分１００ｍｏｌ％中８０〜１００ｍｏｌ％がエチレングリコールであること。
【請求項１２】
請求項１または２のいずれかに記載の積層フィルムが、前記積層フィルムの配向軸に沿って巻きとられてなることを特徴とするフィルムロール。
【請求項１３】
積層フィルムの幅が１０００ｍｍ以上であることを特徴とする請求項１２記載のフィルムロール。
【請求項１４】
結晶性ポリエステルからなるＡ層と前記結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂からなるＢ層が、交互に合計１１層以上積層した未延伸フィルムを、フィルム長手方向に倍率２〜５倍で延伸した後、フィルム幅方向に２〜５倍で延伸し、さらに再度フィルム長手方向に１．３〜４倍で延伸することを特徴とする積層フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層フィルムとその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性樹脂フィルム、中でも二軸延伸ポリエステルフィルムは、機械的性質、電気的性質、寸法安定性、透明性および耐薬品性などに優れた性質を有することから、磁気記録材料や包装材料などの多くの用途において基材フィルムとして広く使用されている。【０００３】
一方、ポリエステルフィルムの中には、異なる樹脂が交互に積層された積層フィルムが用いられている。このような積層フィルムでは、単層のフィルムでは得られない特異な機能を備えたフィルムとすることが可能となり、例えば、引裂強度を高めた耐引裂性フィルム（特許文献１参照。）、赤外線を反射する赤外線反射フィルム（特許文献２参照。）、および偏光反射特性を備えた偏光反射フィルム（特許文献３参照。）などが挙げられる。【０００４】
しかしながら、これらのような積層フィルムにおいては、異なる樹脂が交互に積層された構造をとるため、単層のフィルムと比較して、その積層厚みの影響で機械強度や寸法安定性が低下するという傾向がある。積層フィルムの機械強度や寸法安定性が低下すると、例えば、他の各種フィルムや部材と組みあわせて機能性フィルムへと打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工を施す際に、フィルムにかかる力によって変形や破断などが生じ、加工時の加工精度や収率の低下、および得られたフィルムの光学特性や品質低下などが生じるという課題が発生したり、実際に製品などに実装した際に寸法変化に伴う不具合が発生するという課題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】日本特許第３９６０１９４号公報
【特許文献２】日本特許第４３１０３１２号公報
【特許文献３】日本特開２０１４−１２４８４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで、本発明の目的は、上記の課題を解消し、積層フィルムとして様々な機能を備えつつも、高い機械強度や寸法安定性を備え、各種加工工程において高収率・高精度で加工することが可能でかつ実使用時に不具合の生じない積層フィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、上記の課題を解決せんとするものであって、本発明の積層フィルムは、結晶性ポリエステルからなるＡ層と前記の結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂からなるＢ層が交互に、合計１１層以上積層されてなる積層フィルムであって、前記の積層フィルムの配向軸方向（ヤング率が最大となる方向）におけるヤング率が６ＧＰａ以上であることを特徴とする積層フィルムである。【０００８】
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記の積層フィルムにおいて、ビーム径が１μｍで、波長が１３９０ｃｍ−１での偏光ラマンスペクトルにおいて、反射率が最大となる方向のピーク強度 Ｉ ｍａｘ とそれに直交する方向のピーク強度 Ｉ ｍｉｎ との比 Ｉ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎ は５以上である。【０００９】
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記の結晶性ポリエステルを構成するカルボン酸成分のうち、ナフタレンジカルボン酸を９０ｍｏｌ％以上含むことである。【００１０】
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記の積層フィルムの配向軸方向および前記の配向軸方向に直交する方向のいずれかにおいて、４０℃以上５０℃以下の温度における線膨張係数の絶対値は１０ｐｐｍ／℃以下である。【００１１】
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記の積層フィルムの配向軸方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角度１０°での反射率をＲ１とし、それと前記の配向軸方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角度１０°での反射率をＲ２とした場合、波長５５０ｎｍにおける反射率は、下記式（２）および式（３）を満足することである。
・Ｒ２（５５０）≦４０％              ・・・（２）
・Ｒ１（５５０）≧７０％              ・・・（３）
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記の積層フィルムの示差熱量測定（以下、ＤＳＣ）における第一の昇温カーブにおいて、積層フィルムが融解ピークを有し、かつその融解ピークトップ温度をＴｍとして、Ｔｍ―１１０℃以上Ｔｍ−６０℃以下の範囲で放熱ピークを有することである。【００１２】
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記の積層フィルムの配向軸方向とそれと同一の面内で直交する方向のヤング率の比は２以上である。【００１３】
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記の積層フィルムの配向軸方向における１００℃の温度での熱収縮応力は、１ＭＰａ以下である。【００１４】
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記の積層フィルムの配向軸方向における１００℃の温度におけるＴＭＡの絶対値は、０．５％以下である。【００１５】
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記の積層フィルムの示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による前記の熱可塑性樹脂Ｂ由来の融解ピークは、５Ｊ／ｇ以下である。【００１６】
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記のＡ層および前記のＢ層が、次の条件を満たすことである。
・Ａ層：ジカルボン酸成分とジオール成分を主たる構成成分とする芳香族ポリエステルからなり、前記のジカルボン酸成分１００ｍｏｌ％中８０〜１００ｍｏｌ％が２，６−ナフタレンジカルボン酸であり、前記のジオール成分１００ｍｏｌ％中８０〜１００ｍｏｌ％がエチレングリコールであること。
・Ｂ層：ジカルボン酸成分とジオール成分を主たる構成成分とする芳香族ポリエステルからなり、前記のジカルボン酸成分１００ｍｏｌ％中４０〜７５ｍｏｌ％が２，６−ナフタレンジカルボン酸であり、２５〜６０ｍｏｌ％がイソフタル酸、１，８―ナフタレンジカルボン酸および２，３―ナフタレンジカルボン酸からなる群から選ばれた少なくとも一つの成分であり、前記のジオール成分１００ｍｏｌ％中８０〜１００ｍｏｌ％がエチレングリコールであること。【００１７】
本発明の積層フィルムの好ましい態様によれば、前記の積層フィルムが、前記積層フィルムの配向軸に沿って巻きとられ、フィルムロールとすることができる。【００１８】
本発明のフィルムロールの好ましい態様によれば、前記の積層フィルムの幅は１０００ｍｍ以上である。【００１９】
本発明の積層フィルムの製造方法は、結晶性ポリエステルからなるＡ層と前記結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂からなるＢ層が、交互に合計１１層以上積層した未延伸フィルムを、フィルム長手方向に倍率２〜５倍で延伸した後、フィルム幅方向に２〜５倍で延伸し、さらに再度フィルム長手方向に１．３〜４倍で延伸することを特徴とする積層フィルムの製造方法である。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、高い機械強度や寸法安定性を備えており、各種機能性フィルムとして打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工や使用する際にも好適に使用でき、かつ実装時に不具合を生じることなく使用可能なとなる効果を奏する積層フィルムが得られる。【００２１】
本発明の積層フィルムは、高いヤング率を備えた積層フィルムであるため、各種光学フィルムや工程フィルムなどに適当なフィルムとなる。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
次に、本発明の積層フィルムとその製造方法について詳細に説明する。
【００２３】
本発明の積層フィルムは、結晶性ポリエステル（以下、結晶性ポリエステルＡと称することがある。）からなる層（Ａ層）と前記の結晶性ポリエステルとは異なる熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂Ｂと称することがある。）からなる層（Ｂ層）が交互に、合計１１層以上積層されてなる積層フィルムである。
【００２４】
ここで、結晶性ポリエステルＡとは、具体的には、ＪＩＳ  Ｋ７１２２（１９９９）に準じて示差走査熱量測定（以下、ＤＳＣと称することがある。）を行い、昇温速度２０℃／分で樹脂を２５℃から３００℃の温度まで２０℃／分の昇温速度で加熱（１ｓｔＲＵＮ）し、その状態で５分間保持後、次いで２５℃以下の温度となるように急冷し、再度２５℃から２０℃／分の昇温速度で３００℃まで昇温を行って得られた２ｎｄＲＵＮの示差走査熱量測定チャートにおいて、融解ピークのピーク面積から求められる結晶融解熱量ΔＨｍが、１５Ｊ／ｇ以上であるポリエステルのことを指す。より好ましくは、結晶融解熱量は２０Ｊ／ｇ以上であり、さらに好ましくは２５Ｊ／ｇ以上である。
【００２５】
また、熱可塑性樹脂Ｂは、Ａ層に用いられる結晶性ポリエステルＡとは異なる光学特性または熱特性を示すものである。具体的には、積層フィルムの面内で任意に選択される直交する２方向および該面に垂直な方向のいずれかにおいて、屈折率が０．０１以上異なるものや、ＤＳＣにおいて、結晶性ポリエステルＡと異なる融点やガラス転移点温度を示すものをさす。
【００２６】
また、ここでいう交互に積層されてなるとは、Ａ層とＢ層が厚み方向に規則的な配列で積層されていることをいう。例えば、Ａ（ＢＡ）ｎ（ｎは自然数）で表される規則的な配列で積層されたものである。このように光学的性質の異なる樹脂が交互に積層されることにより、各層の屈折率の差と層厚みとの関係より設計した波長の光を反射させることができる干渉反射を発現させることが可能となる。
【００２７】
また、熱特性の異なる樹脂が交互に積層されることにより、二軸延伸フィルムを製造する際に各々の層の配向状態を高度に制御することが可能となり、光学特性や機械特性や熱収縮特性を制御することが可能となる。
【００２８】
積層フィルムの好ましい積層の形態として、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層、結晶性ポリエステルＡとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層、および結晶性ポリエステルＡならびに熱可塑性樹脂Ｂとは異なる熱可塑性樹脂ＣからなるＣ層を有する場合も挙げられる。このような場合には、ＣＡ（ＢＡ）ｎ、ＣＡ（ＢＡ）ｎＣ、およびＡ（ＢＡ）ｎＣＡ（ＢＡ）ｍなど、層Ｃが最外層もしくは中間層に積層される構成とすることができる。
【００２９】
また、積層する層数が１１層未満の場合には、異なる熱可塑性樹脂が積層されていることの製膜性や機械物性などの諸物性への影響によって、例えば、二軸延伸フィルムの製造が困難になることがあり、他の構成要素と組み合わせて製品とする際に不具合が生じる可能性がある。
【００３０】
一方、本発明の積層フィルムのように合計１１層以上の層が交互に積層された積層フィルムの場合、層数が１１層未満の積層フィルムと対比して、均質に各々の熱可塑性樹脂が配されるため、製膜性や機械物性を安定化させることが可能である。また、層数が増加するに従い、各々の層での配向の成長を抑制できる傾向がみられ、例えば、界面張力による耐引裂強度向上というように機械特性や熱収縮特性を制御しやすくなることに加えて、干渉反射機能を発現させるという特異な光学特性の付与が可能となる。積層する層数は、好ましくは１００層以上であり、さらに好ましくは２００層以上である。フィルムを１００層以上積層した場合には、幅広い帯域の光を高反射率で反射することも可能となり、さらに２００層以上積層した場合には、例えば、波長４００〜７００ｎｍの可視光全体の光をほぼ反射できるようになる。また、積層する層数に上限はないものの、層数が増えるに従い、製造装置の大型化および複雑化に伴う製造コストの増加の原因ともなりうるために、現実的には１００００層以内が実用範囲となる。
【００３１】
本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルムの配向軸方向におけるヤング率が、６ＧＰａ以上であることが必要である。ここでいう積層フィルムの配向軸方向とは、フィルムのヤング率をフィルム面内に１０°毎に方向を変えて測定し、そのヤング率が最大になる方向のことである。ヤング率は、フィルムの初期変形時に必要な力を示す指標であり、ヤング率が高くなることにより、打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工工程や機能性フィルムとして使用時に積層フィルムに力がかかった際にも変形を抑制することができ、フィルムの変形に伴う加工不良や使用時の性能変化を抑制することが容易となる。
【００３２】
好ましくは、積層フィルムの配向軸方向におけるヤング率は８ＧＰａ以上であり、より好ましくは１０ＧＰａ以上である。ヤング率が増加するに従い積層フィルムは変形しがたいものとなり、例えば、打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工時の加工条件の制御範囲が広がるため、単に加工不良を抑制できるのみでなく、得られる製品の性能を高めるためにも有用である。ヤング率を高めるためには、後述のとおり、樹脂の選択に加えてフィルムの製造方法によって達成されるものである。
【００３３】
また、単層や数層程度の層数の場合、積層フィルムの配向軸方向におけるヤング率が６ＧＰａ以上であると、その樹脂の配向の強さゆえに積層フィルムが脆くなる傾向があり、ハンドリング性が低下する場合もあった。
【００３４】
一方、本発明のとおり、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層と結晶性ポリエステルＡとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層が交互に、合計１１層以上積層されてなる積層フィルムの場合、ヤング率が６ＧＰａ以上であってもその積層界面での界面張力や熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層の緩衝効果によって、ハンドリング性を損なわずにヤング率を高めること、ひいては打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工工程や機能性フィルムとして使用時に積層フィルムに力がかかった際にも、変形を抑制する効果を得ることができる。
【００３５】
また、本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルムの配向軸方向とそれと同一の面内で直交する方向のヤング率の比が２以上であることも好ましい態様である。単純に樹脂の選択やフィルムの製造方法によってヤング率の比を高めようとした場合にも、積層フィルムの面内方向に均等なヤング率を備えた積層フィルムでは、ヤング率に限界がある。これは、ヤング率は積層フィルムを構成する樹脂の配向の強さに依存するためで、ヤング率を高めたい方向に如何に強く配向しているかがヤング率の大きさに影響する。
【００３６】
一方で、打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工工程、特にロール状のフィルムを用いて連続的に加工する工程においては、積層フィルム長手方向におけるヤング率を高めることが加工工程の安定化に有効である。したがって、積層フィルムの配向軸方向とそれと同一の面内で直交する方向のヤング率の比を２以上とすることによって、配向軸側のヤング率をさらに高めることができ、ヤング率が最大となる方向（積層フィルムの配向軸方向）におけるヤング率が６ＧＰａ以上とすることが容易になる。より好ましくは積層フィルムの配向軸方向とそれと同一の面内で直交する方向のヤング率の比は３以上であり、この場合、積層フィルムの配向軸方向におけるヤング率が１０ＧＰａ以上とすることも容易となる。
【００３７】
本発明の積層フィルムにおいては、ビーム径が１μｍで、波長が１３９０ｃｍ−１での偏光ラマンスペクトルにおいて、反射率が最大となる方向のピーク強度Ｉ ｍａｘとそれに直交する方向のピーク強度Ｉ ｍｉｎとの比Ｉ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎが５以上であることが好ましい。ここで、反射率が最大になる方向とは、積層フィルムの入射面に対して偏光成分を０°とし、入射角度を０°として、積層フィルム面内に１０°毎に方向を変えて反射率を測定した場合に、反射率が最大値を示す方向である。
【００３８】
また、偏光ラマンスペクトルで観測される波長１３９０ｃｍ−１のピークは、ナフタレン環のＣＮＣ伸縮バンドに帰属し、反射率が最大となる方向のピーク強度Ｉ ｍａｘとそれに直交する方向のピーク強度Ｉ ｍｉｎとの比Ｉ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎにより、ナフタレン環の配向状態を測定することができる。波長１３９０ｃｍ−１でのＩ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎは好ましくは５．５以上であり、より好ましくは６以上である。
【００３９】
波長１３９０ｃｍ−１でのＩ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎが５以上であることは、ナフタレン環が均一に配向していることを示し、その結果として高配向化によりヤング率を向上させることができる。波長１３９０ｃｍ−１でのＩ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎの上限は、ナフタレンジカルボン酸を含む結晶性ポリエステルＡからなるＡ層と結晶性ポリエステルＡとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層との配向状態や結晶性の差が大きくなることによる層間密着性の悪化を防ぐ点からは、上限値は好ましくは２０であり、より好ましくは１０であり、特に好ましくは７以下である。波長１３９０ｃｍ−１でのＩ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎは、Ａ層とＢ層の樹脂の組合せの選択および製膜条件で調整することができる。
【００４０】
また、本発明の積層フィルムにおいては、ビーム径が１μｍで、波長が１６１５ｃｍ−１での偏光ラマンスペクトルにおいて、反射率が最大となる方向のピーク強度Ｉ ｍａｘとそれに直交する方向のピーク強度Ｉ ｍｉｎとの比Ｉ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎが４以上であることが好ましい態様である。
【００４１】
偏光ラマンスペクトルで観測される波長１６１５ｃｍ−１のピークは、ベンゼン環のＣ＝Ｃ伸縮バンドに帰属し、反射率が最大となる方向のピーク強度Ｉ ｍａｘとそれに直交する方向のピーク強度Ｉ ｍｉｎとの比Ｉ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎにより、ベンゼン環の配向状態を測定することができる。波長１６１５ｃｍ−１でのＩ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎは、好ましくは４．５以上であり、より好ましくは５以上である。波長１６１５ｃｍ−１でのＩ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎが４以上であることは、ベンゼン環が均一に配向していることを示し、その結果として高配向化によりヤング率を向上させることができる。
【００４２】
波長１６１５ｃｍ−１でのＩ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎの上限は、ナフタレンジカルボン酸を含む結晶性ポリエステルＡからなるＡ層と結晶性ポリエステルＡとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層との配向状態や結晶性の差が大きくなることによる層間密着性の悪化を防ぐ点からは、上限は好ましくは２０以下であり、より好ましくは１０以下であり、特に好ましくは６以下である。波長１６１５ｃｍ−１でのＩ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎは、Ａ層とＢ層の樹脂の組合せの選択および製膜条件で調整することができる。その最適な組み合わせの例は、前述のとおりである。
【００４３】
また、本発明の積層フィルムにおいては、ビーム径が１μｍで、波長が１３９０ｃｍ−１での偏光ラマンスペクトルにおいて、反射率が最大となる方向のピーク強度Ｉ ｍａｘとそれに直交する方向のピーク強度Ｉ ｍｉｎとの比Ｉ ｍａｘ／Ｉ ｍｉｎは、５以上であることが好ましい。
【００４４】
本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルムの配向軸方向および積層フィルムの配向軸方向に直交する方向のいずれかにおいて、４０℃から５０℃の温度における線膨張係数の絶対値は、１０ｐｐｍ／℃以下であることが必要である。線膨張係数とは、温度を変化させたときのフィルムの大きさの変わりやすさを示す指標であり、熱膨張係数の絶対値が小さくなることにより、打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工工程時や機能性フィルムとして使用時に積層フィルムの温度が変化した際にも、フィルムの変形を抑制することができ、フィルムの変形に伴う加工不良や使用時の性能変化を抑制することが容易になる。
【００４５】
好ましくは、積層フィルムの配向軸方向および積層フィルムの配向軸方向に直交する方向のいずれかにおいて、線膨張係数の絶対値は５ｐｐｍ／℃以下である。熱膨張係数の絶対値が低下するに従い、温度変化に対する積層フィルムの変形は小さいものとなり、例えば、加工時の加工条件の制御範囲が広がるため、単に加工不良を抑制できるのみでなく、得られる製品の性能を高めたり、実使用時の寸法変形を抑制するためにも有用である。熱膨張係数の絶対値を低下させるためには、後述のとおり、樹脂の選択に加えて積層フィルムの製造方法によって達成されるものである。
【００４６】
また、単層や数層程度の層数の場合、積層フィルムの配向軸方向において、４０℃から５０℃の温度における線膨張係数の絶対値が１０ｐｐｍ／℃以下では、その樹脂の配向の強さゆえにフィルムが脆くなる傾向があり、ハンドリング性が低下する場合もあった。一方、本発明のとおり、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層と前記結晶性ポリエステルＡとは異なる熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層が交互に合計１１層以上積層されてなる積層フィルムの場合、４０℃から５０℃の温度における線膨張係数の絶対値が１０ｐｐｍ／℃以下であっても、その積層界面での界面張力や熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層の緩衝効果によって、ハンドリング性を損なわずに線膨張係数を低くすること、ひいては打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工工程や機能性フィルムとして使用時に積層フィルムに力がかかった際にも、変形を抑制する効果が得られる。
【００４７】
また、本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルムの配向軸方向における１００℃の温度での熱収縮応力が１ＭＰａ以下であることも好ましい態様である。熱収縮応力は、温度を変化させたときに積層フィルムが縮む方向に働く力の大きさを表す指標であり、熱収縮応力を小さくすることにより、使用時に積層フィルムに熱が加わった際に変形を抑制することができ、加工不良や積層フィルムの性能変化を抑制できる。より好ましくは、１００℃の温度での熱収縮応力は０．５ＭＰａ以下であることであり、その場合には、加工工程や実使用時においても積層フィルムの熱変形を抑制することができる。
【００４８】
また、本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルムの配向軸方向における、下記式（１）で表されるＴＭＡの絶対値が、１００℃の温度において０．５％以下であることも好ましい。下記式（１）中において、ＬとΔＬはそれぞれ、２５℃の温度における積層フィルムの配向軸方向の長さ、および２５℃の温度から温度を変化させたときの積層フィルムの長さの変位を表している。ＴＭＡは、温度を変化させた際の積層フィルムの縮む、または伸びる比率を表す指標であり、ＴＭＡの絶対値を小さくすることにより、使用時に積層フィルムに熱が加わった際に変形を抑制することができ、加工不良やフィルムの性能変化を抑制することができる。好ましくは、１００の温度でのＴＭＡの絶対値も０．５％以下であることであり、その場合には、加工工程や実使用時においてもフィルムの熱変形を抑制することができる。
・ＴＭＡ＝｜ΔＬ／Ｌ｜×１００％          ・・・（１）
本発明においては、積層フィルが、積層フィルムの配向軸に沿って巻かれたフィルムロールとすることができる。上述のとおり打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工工程、特にロール状のフィルムを用いて連続的に加工する工程においては、積層フィルム長手方向におけるヤング率を高めることが加工工程の安定化に有効であり、積層フィルムの配向軸に沿って巻かれたフィルムロールを得ることにより、本発明の積層フィルムを用いて、製品を得る際にも容易に高品位な製品を得られるようになる。
【００４９】
このようなフィルムロールを得るために、積層フィルムの配向軸方向とフィルムの製造工程における流れ方向とのなす角が１０°以下であることが好ましい態様である。積層フィルムの配向軸方向とフィルムの製造工程における流れ方向とのなす角が１０°以下であれば、得られた積層フィルムを連続してロール状に巻き取ることにより、打ち抜き、断裁、コーティングおよびラミネートなどの加工工程、特にロール状のフィルムを用いて連続的に加工する工程において、配向軸方向と加工工程の流れ方向が同一となるため、加工工程の安定化が容易となる。
【００５０】
実際には、フィルムロールの巻取方向をフィルム製造工程における流れ方向とみなすことができ、実際の製品では、積層フィルムの配向軸方向とフィルムロールの巻取方向とのなす角が１０°以下となる。
【００５１】
本発明の積層フィルムにおいては、結晶性ポリエステＡからなるＡ層が最外層であることが好ましい。この場合、結晶性ポリエステルＡが最外層となるため、ポリエチレンテレフタレートフィルムやポリエチレンナフタレートフィルムのような結晶性ポリエステルフィルムと同様にして、二軸延伸フィルムを製造することが可能となる。結晶性ポリエステルではなく、例えば、非結晶性の樹脂からなる熱可塑性樹脂Ｂが最外層となる場合、結晶性ポリエステルフィルムと同様にして二軸延伸フィルムを得る場合、ロールやクリップなどの製造設備への粘着による製膜不良や、表面性の悪化などの問題が生じる場合がある。
【００５２】
本発明で用いられる結晶性ポリエステルＡとしては、芳香族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸とジオールとを主たる構成成分とする単量体からの重合により得られるポリエステルが好ましく用いられる。
【００５３】
ここで、芳香族ジカルボン酸としては、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４′−ジフェニルジカルボン酸、４，４′−ジフェニルエーテルジカルボン酸、４，４′−ジフェニルスルホンジカルボン酸などを挙げることができる。脂肪族ジカルボン酸としては、例えば、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ダイマー酸、ドデカンジオン酸、およびシクロヘキサンジカルボン酸とそれらのエステル誘導体などが挙げられる。これらの酸成分は１種のみ用いてもよく、２種以上併用することもできる。
【００５４】
特に、本発明の積層フィルムに用いられる結晶性ポリエステルＡを構成するカルボン酸成分としては、高屈折率を発現し、ヤング率を高めるという観点から、テレフタル酸と２，６−ナフタレンジカルボン酸が好ましく用いられる。テレフタル酸や２，６−ナフタレンジカルボン酸は、高い対称性を備えた芳香族環を含むことから、配向および結晶化させることにより、高い屈折率と高ヤング率を両立することが容易となる。特に、結晶性ポリエステルＡを構成するカルボン酸成分が２，６−ナフタレンジカルボン酸を含む場合、芳香族環の体積比率が増えることにより、高ヤング率を達成することができ、かつ工業的に汎用に得られるため低コストの製品とすることが可能である。
【００５５】
さらに好ましくは、結晶性ポリエステルを構成するカルボン酸成分のうち、２，６−ナフタレンジカルボン酸を８０ｍｏｌ％以上含むことである。ナフタレンジカルボン酸を８０ｍｏｌ％以上含むことにより、積層フィルムの製造時に、延伸と熱処理を行うことで、容易に配向結晶化させることが可能となり、高ヤング率化させることが容易となる。
【００５６】
また、ジオール成分としては、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリアルキレングリコール、２，２−ビス（４−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン、イソソルベート、およびスピログリコールなどを挙げることができる。中でも、重合が容易であるという観点から、エチレングリコールが主たる成分であることが好ましい態様である。
【００５７】
ここで主たる成分とは、ジオール成分のうち８０ｍｏｌ％以上であることを指す。より好ましくは、９０ｍｏｌ％以上である。これらのジオール成分は、１種のみ用いてもよく、２種以上を併用することもできる。ヒドロキシ安息香酸等のオキシ酸などを、一部共重合することもできる。
【００５８】
本発明で用いられる熱可塑性樹脂Ｂとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ（４−メチルペンテン−１）などの鎖状ポリオレフィン；ノルボルネン類の開環メタセシス重合、付加重合、他のオレフィン類との付加共重合体である脂環族ポリオレフィン；ナイロン６、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６６などのポリアミド、アラミド、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、エチレン酢酸ビニルコポリマー、ポリアセタール、ポリグルコール酸、ポリスチレン、スチレン共重合ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボーネート；ポリプロピレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリ乳酸、ポリブチルサクシネートなどのポリエステル；ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルエーテルケトン、変性ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリアリレート、４フッ化エチレン樹脂、３フッ化エチレン樹脂、３フッ化塩化エチレン樹脂、４フッ化エチレン−６フッ化プロピレン共重合体、およびポリフッ化ビニリデンなどを用いることができる。
【００５９】
これらの中でも、強度、耐熱性、透明性および汎用性の観点に加え、Ａ層に用いられる結晶性ポリエステルＡとの密着性および積層性という観点から、ポリエステルが好ましく用いられる。これらは、共重合体であっても混合物であっても用いられる。
【００６０】
本発明の積層フィルムにおいて、熱可塑性樹脂Ｂがポリエステルの場合は、芳香族ジカルボン酸成分および／または脂肪族ジカルボン酸成分とジオール成分とを主たる構成成分とする単量体からの重合により得られるポリエステルが好ましく用いられる。ここで、芳香族ジカルボン酸成分、脂肪族ジカルボン酸成分およびジオール成分としては、結晶性ポリエステルＡで挙げられた成分が好適に用いられる。
【００６１】
本発明の積層フィルムにおいて、熱可塑性樹脂Ｂは、芳香族ジカルボン酸成分とジオール成分を主たる構成成分とする芳香族ポリエステルであることが好ましい。特に、ジカルボン酸成分１００ｍｏｌ％のうち４０〜７５ｍｏｌ％が２，６−ナフタレンジカルボン酸であり、２５〜６０ｍｏｌ％がイソフタル酸であり、１，８―ナフタレンジカルボン酸であり、２，３―ナフタレンジカルボン酸からなる群から選ばれる成分であり、ジオール成分１００ｍｏｌ％のうち、８０〜１００ｍｏｌ％がエチレングリコールとすることがより好ましい態様である。
【００６２】
イソフタル酸、１，８―ナフタレンジカルボン酸および２，３―ナフタレンジカルボン酸は、その分子骨格により、分子鎖を屈曲させる効果を有し、その結果、熱可塑性樹Ｂの結晶性や延伸時の配向性を低下させることが可能となる。その結果、延伸フィルムを製造時にＢ層の配向結晶化に伴う屈折率の増加を抑制することができ、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層との屈折率差（偏光反射性能の場合は、Ａ層の配向軸との屈折率差）を容易に発生させることが可能となる。その結果、特に偏光反射特性を発現させる場合により高い光学特性を発現させることが可能となる。
【００６３】
干渉反射機能を備えた積層フィルムを得るためには、熱可塑性樹脂Ｂとしては、非晶性樹脂であることも好ましい態様である。結晶性樹脂と比較して非晶性樹脂は二軸延伸フィルムを製造する際に配向が生じにくいため、熱可塑性樹脂ＢからなるＢ層の配向結晶化に伴う屈折率の増加を抑制でき、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層との屈折率差を容易に発生させることが可能となる。特に、延伸フィルムを製造する際に熱処理工程を設けた場合にこの効果は顕著となる。
【００６４】
延伸工程で生じた配向のうち、Ｂ層に生じた配向は熱処理工程で完全に緩和させることができ、結晶性ポリエステルからなるＡ層との屈折率差を最大化できる。
【００６５】
ここでいう非晶性樹脂とは、ＪＩＳ  Ｋ７１２２（１９９９）に準じて、昇温速度２０℃／分で樹脂を２５℃から３００℃の温度まで２０℃／分の昇温速度で加熱（１ｓｔＲＵＮ）、その状態で５分間保持後、次いで２５℃の温度以下となるように急冷し、再度室温から２０℃／分の昇温速度で３００℃の温度まで昇温を行って、得られた２ｎｄＲＵＮの示差走査熱量測定チャートにおいて、融解ピークのピーク面積から求められる結晶融解熱量ΔＨｍが、５Ｊ／ｇ以下の樹脂であり、より好ましくは結晶融解に相当するピークを示さない樹脂である。
【００６６】
また、干渉反射機能を備えた積層フィルムを得るためには、熱可塑性樹脂Ｂとしては、結晶性ポリエステルＡの融点より２０℃以上低い融点をもつ結晶性樹脂も好ましく用いられる。この場合、熱処理工程において、熱可塑性樹脂Ｂの融点と結晶性ポリエステルＡの融点との間の温度で熱処理を実施することにより、熱処理工程で完全に緩和させることができ、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層との屈折率差を最大化できる。好ましくは、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの融点の差は、４０℃以上である。この場合、熱処理工程での温度の選択幅が広くなるために、熱可塑性樹脂Ｂの配向緩和の促進や結晶性ポリエステルの配向の制御がさらに容易にできるようになる。
【００６７】
結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの好ましい組み合わせとしては、両者のＳＰ値の差の絶対値は、１．０以下であることが好ましい。ＳＰ値の差の絶対値が１．０以下になると、Ａ層とＢ層の層間剥離が生じにくくなる。より好ましくは、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂは、同一の基本骨格を供えた組み合わせからなることである。
【００６８】
ここでいう基本骨格とは、樹脂を構成する繰り返し単位のことである。例えば、結晶性ポリエステルＡとしてカルボン酸成分が２，６−ナフタレンジカルボン酸のみからなるポリエチレンナフタレートまたは２，６−ナフタレンジカルボン酸をカルボン酸成分の８０％以上含む主成分とするポリエチレンナフタレート共重合体を用いる場合は、熱可塑性樹脂Ｂとして非晶性のポリエチレンナフタレート共重合体または結晶性ポリエステルＡより融点の低い結晶性ポリエチレンナフタレート共重合体を用いることが好ましい。
【００６９】
また、干渉反射機能を備えた積層フィルムを得るためには、熱可塑性樹脂Ｂのガラス転移温度が結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度より１０℃以上低いことが好ましい。この場合、延伸工程においても結晶性ポリエステルを延伸するために最適な延伸温度をとった場合に、熱可塑性樹脂Ｂでの配向が進まないため、結晶性ポリエステルからなるＡ層との屈折率差を大きくとることができる。より好ましくは、熱可塑性樹脂Ｂのガラス転移温度が結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度より２０℃以上低いことである。
【００７０】
後述する本発明の積層フィルムを得るために好適な製造方法においては、熱可塑性樹脂Ｂの配向結晶化が進みやすく所望の干渉反射機能が得られない場合もあるが、熱可塑性樹脂Ｂのガラス転移温度が結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度より２０℃以上低くすることにより、配向結晶化を抑制できるものである。
【００７１】
また、熱可塑性樹脂中には、各種添加剤、例えば、酸化防止剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、有機系易滑剤、顔料、染料、有機または無機の微粒子、充填剤、帯電防止剤、および核剤などを、その特性を悪化させない程度に添加させることができる。
【００７２】
本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルムの配向軸方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角度１０°での反射率をＲ１とし、それと積層フィルムの配向軸方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角度１０°での反射率をＲ２とした場合、波長５５０ｎｍにおける反射率が下記式（２）および式（３）を満足することが好ましい。下記の式（２）および式（３）を満足することにより、いずれかの偏光を反射し、他方の偏光を透過するという偏光反射特性を付与することが可能となる。
【００７３】
下記の式（２）を満足するフィルムを得るためには、積層フィルムの配向軸方向におけるＡ層とＢ層の屈折率差を０．０２以下、より好ましくは、０．０１以下、さらに好ましくは、０．００５以下となる樹脂の組合せで調整することができる。また、下記の式（３）を満足するフィルムを得るためには、積層フィルムの配向軸方向と直交する方向におけるＡ層とＢ層の屈折率差を０．０８以上、より好ましくは、０．１以上、さらに好ましくは、０．１５以上となる樹脂の組合せの選択および製膜条件で調整できる。その最適な組み合わせの例は前述のとおりである。
・Ｒ２（５５０）≦４０％              ・・・（２）
・Ｒ１（５５０）≧７０％              ・・・（３）。
【００７４】
本発明の積層フィルムにおいては、ＤＳＣにおける第一の昇温カーブにおいて、積層フィルムが融解ピークＴｍを有し、かつその融解ピークトップ温度Ｔｍ―１１０℃以上Ｔｍ−６０℃以下の範囲で放熱ピークを有することが好ましい。上述の偏光特性を発現させる上で、各層の屈折率制御が重要となるが、それは配向と結晶性の制御が重要になる。その制御において、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層は高度に一方向に配向することで、配向方向とそれとは垂直方向の屈折率差を大きくさせる。これに対し、Ｂ層はＡ層の屈折率のどちらか一方（主に屈折率が低い方向）と一致させ、もう一方（主に屈折率が高い方向）とは屈折率差を大きくする必要があるが、Ｂ層の配向性や結晶性を制御することが重要となる。
【００７５】
本発明者らは鋭意検討した結果、Ｂ層制御の指標として、ＤＳＣにおける第一の昇温カーブにおいて、積層フィルムが融解ピークＴｍを有し、かつその融解ピークトップ温度Ｔｍ―１１０℃以上Ｔｍ−６０℃以下の範囲で放熱ピークを有することによって、高い光学特性を得ることができる事を見出したものである。
【００７６】
この放熱ピークは、Ｂ層が結晶化による放熱を示すピークであり、これによりＢ層の配向性、結晶性の指標となるものである。この放熱ピークが存在しない場合は、Ｂ層が製膜工程において、配向結晶化が進行したり、結晶性が極端に低いなどで、Ａ層との屈折率との関係が所望の範囲とならず光学特性が低下する。
【００７７】
また、放熱ピークが存在したとしても、Ｔｍ―１１０℃以上Ｔｍ−６０℃以下から外れるとＢ層が過度に配向し異方性を発現したり、結晶性が極端に低くなるなどで、Ａ層との屈折率との関係が所望の範囲とならず光学特性が低下する。そのため、本発明の積層フィルムにおいて、Ｔｍ―１１０℃以上Ｔｍ−６０℃以下の範囲で放熱ピークを有することが、高い光学特性を得る上では必須のものとなる。
【００７８】
Ｔｍ−１１０℃以上Ｔｍ−６０℃以下に放熱ピークを有する積層フィルムとする方法としては、Ａ層とＢ層を前述した好ましいものとすること、後述する製造方法の中で、延伸工程における温度、倍率およびむ延伸速度を好ましい範囲とすることが挙げられる。これら方法は、複数を組み合わせることも好ましく行われる。
【００７９】
本発明の積層フィルムは、放熱ピークにおける放熱量が０．１Ｊ／ｇ以上１０Ｊ／ｇ以下であることが好ましい。放熱量は、より好ましくは０．５Ｊ／ｇ以上５Ｊ／ｇ以下であり、更に好ましくは１．５Ｊ／ｇ以上４Ｊ／ｇ以下である。放熱量が、Ｔｍ―１１０℃以上Ｔｍ−６０℃以下から外れると、Ｂ層が過度に配向し異方性が発現したり、結晶性が極端に低くなるなど、Ａ層との屈折率との関係が所望の範囲とならず、光学特性が低下する。本発明の積層フィルムにおいて、放熱ピークにおける放熱量を０．１Ｊ／ｇ以上１０Ｊ／ｇ以下とすることによって、高い光学特性を得ることができる。
【００８０】
本発明の積層フィルムは、融解ピーク温度Ｔｍが２５５℃以上であるのことが好ましい。融解ピーク温度は、より好ましくは２５８℃以上である。本この融解ピーク温度の範囲を満たすためには、前述の樹脂の中でもより好ましい範囲の樹脂を選択することが挙げられ、それにより、光学特性を高める事ができ、かつ耐熱性の高いフィルムとすることができる。
【００８１】
次に、本発明の積層フィルムの好ましい製造方法を以下について説明する。
【００８２】
また、本発明で用いられる積層フィルムの積層構造は、特開２００７−３０７８９３号公報の［００５３]〜［００６３]段に記載の内容と同様の方法により簡便に実現することができる。
【００８３】
まず、結晶性ポリエステルＡおよび熱可塑性樹脂Ｂを、ペレットなどの形態で用意する。ペレットは、必要に応じて、熱風中あるいは真空下で乾燥された後、別々の押出機に供給される。押出機内において、加熱溶融された樹脂は、ギアポンプ等で樹脂の押出量を均一化され、フィルター等を介して異物や変性した樹脂などを取り除かれる。これらの樹脂は、多層積層装置に送り込まれる。
【００８４】
多層積層装置としては、マルチマニホールドダイやフィードブロックやスタティックミキサー等を用いることができるが、本発明の構成を効率よく得るためには、１１個以上の微細スリットを有するフィードブロックを用いることが好ましい。このようなフィードブロックを用いることにより、装置が極端に大型化することがないため、熱劣化による異物が少なく、積層数が極端に多い場合でも、高精度な積層が可能となる。また、幅方向の積層精度も従来技術に比較して格段に向上する。また、この装置では、各層の厚みをスリットの形状（長さ、幅）で調整できるため、任意の層厚みを達成することが可能となる。
【００８５】
そして、ダイから吐出された積層シートは、キャスティングドラム等の冷却体上に押し出され、冷却固化されることにより、キャスティングフィルムが得られる。この際、ワイヤー状、テープ状、針状あるいはナイフ状等の電極を用いて、静電気力により、吐出されたシートを冷却体に密着させ、急冷固化させることが好ましい。また、吐出されたシートを冷却体に密着させる方法としては、スリット状、スポット状および面状の装置からエアーを吹き出すこと、およびニップロールを用いる方法も好ましい態様である。
【００８６】
このようにして得られたキャスティングフィルムは、二軸延伸することが好ましい。ここで、二軸延伸とは、フィルムを長手方向および幅方向に延伸することをいう。
【００８７】
さらに、本発明の積層フィルムを得るために好適な二軸延伸の方法として、フィルム長手方向に倍率２〜５倍で延伸した後、フィルム幅方向に２〜５倍で延伸し、さらに再度フィルム長手方向に１．３〜４倍で延伸することが必要である。その詳細を、次に記す。
【００８８】
得られたキャストフィルムを、まず長手方向に延伸する。長手方向への延伸は、通常はロールの周速差により施される。この延伸は、１段階で行ってもよく、また、複数本のロール対を使用して多段階に行うこともできる。延伸の倍率としては樹脂の種類により異なるが、２〜５倍であることが好ましい。この１回目の長手方向への延伸の目的は、次に続くフィルム幅方向への延伸時の均一延伸性を向上させるために必要最低限の配向を設けることにある。そのため、延伸倍率を５倍より大きい倍率とする場合、後述のフィルム幅方向延伸、および、その工程後に実施される長手方向への再延伸時に十分な延伸倍率のフィルムが得られなくなる場合がある。また、延伸倍率が２倍未満である場合には、延伸時に必要最低限の配向も付与できず、かつフィルム長手方向に厚みムラが生じ品位が低下する場合もある。また、延伸温度としては積層フィルムを構成する結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度〜ガラス転移温度＋３０℃の温度であることが好ましい。
【００８９】
このようにして得られた一軸延伸フィルムに、必要に応じてコロナ処理、フレーム処理およびプラズマ処理などの表面処理を施した後、易滑性、易接着性、および帯電防止性などの機能をインラインコーティングにより付与することができる。
【００９０】
続いて、一軸延伸フィルムを幅方向に延伸する。幅方向の延伸は、通常は、テンターを用いて、フィルムの両端をクリップで把持しながら搬送して、幅方向に延伸する。延伸の倍率としては、樹脂の種類により異なるが、通常、２〜５倍であることが好ましい。この幅方向への延伸の目的は、次に続くフィルム長手方向への延伸時の高い延伸性を付与するために必要最低限の配向を設けることにある。そのため、延伸倍率を５倍より大きい倍率とする場合、この工程に続いて実施されるフィルム長手方向への再延伸時に十分な延伸倍率のフィルムが得られなくなる場合がある。また、延伸倍率が２倍未満である場合には、延伸時にフィルム幅方向に厚みムラが生じ品位が低下する場合もある。また、延伸温度は、積層フィルムを構成する結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度〜ガラス転移温度＋３０℃、もしくはガラス転移温度〜結晶性ポリエステルの結晶化温度の間であることが好ましい。
【００９１】
続いて、得られた２軸延伸フィルムを再度長手方向に延伸する。この長手方向への延伸は、通常は、ロールの周速差により施される。この延伸は１段階で行ってもよく、また、複数本のロール対を使用して多段階に行うこともできる。延伸の倍率は樹脂の種類により異なるが、１．３〜４倍であることが好ましい。この２回目の長手方向への延伸の目的は、フィルム長手方向へ可能な限り強く配向させることにあり、このように再度長手方向へ延伸することにより樹脂が強く配向され、結果として積層フィルムの配向軸方向におけるヤング率を６ＧＰａ以上とすることや、ヤング率が最大となる方向（積層フィルムの配向軸方向）における線膨張係数を１０ｐｐｍ／℃以下とすることが可能となる。特に、手方向への延伸倍率が高いほどヤング率を高めたり、線膨張係数を抑制したりすることができ、ヤング率を１０ＧＰａ以上とし、４０℃以上５０℃以下における線膨張係数の絶対値を５ｐｐｍ／℃以下とすることも容易なものとなる。また、延伸温度は、積層フィルムを構成する結晶性ポリエステルＡのガラス転移温度〜ガラス転移温度＋８０℃であることが好ましい。
【００９２】
このようにして、二軸延伸されたフィルムは、平面性および寸法安定性を付与するために、テンター内で延伸温度以上融点以下の温度で熱処理を行うことが好ましい。熱処理を行うことにより、配向結晶化が促進されてヤング率が増大する効果が得られるとともに、配向結晶化の促進に伴い寸法安定性も向上し、結果として、ヤング率が最大となる方向（積層フィルムの配向軸方向）および積層フィルムの配向軸方向に直交する方向のいずれかにおいて、４０℃から５０℃の温度における線膨張係数の絶対値を５ｐｐｍ／℃以下にすることが可能となる。また、配向軸方向における１００℃の温度における熱収縮応力を１ＭＰａ以下に、配向軸方向における１００℃の温度におけるＴＭＡの絶対値を０．５％以下にすることも可能となる。このようにして熱処理された後、均一に徐冷後、常温まで冷やして巻き取られる。また、必要に応じて、熱処理後、徐冷する際に弛緩処理などを行うこともできる。
【００９３】
上述のとおりの製造方法で得られる積層フィルムは、単にヤング率が高いのみでなく、前述の式（２）および（３）を満足する偏光反射特性を備えた積層フィルムとすることもできる。これは、２回目のフィルム長手方向の延伸の際に、結晶性ポリエステルＡからなるＡ層の配向をフィルム長手方向により強くすることができるためであり、結果として、フィルム長手方向の屈折率とフィルム長手方向に直交するフィルム幅方向の屈折率に差が生じるためである。さらには、熱可塑性樹脂Ｂとして、非晶性樹脂や延伸工程と熱処理工程において、配向を緩和できるガラス転移温度・融点の差のある結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの組み合わせを選択することにより、熱可塑性樹脂Ｂの配向を抑制することができ、偏光反射特性が付与されるものである。
【００９４】
（特性の測定方法および効果の評価方法）
本発明における特性の測定方法、および効果の評価方法は、次のとおりである。
【００９５】
（１）積層数：
積層フィルムの層構成は、ミクロトームを用いて断面を切り出したサンプルについて、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて観察することにより求めた。すなわち、透過型電子顕微鏡Ｈ−７１００ＦＡ型（（株）日立製作所製）を用い、加速電圧７５ｋＶの条件でフィルムの断面写真を撮影し、層構成および各層厚みを測定した。場合によっては、コントラストを高くするために、ＲｕＯ４やＯｓＯ４などを使用した染色技術を用いた。また、１枚の画像に取り込められるすべての層の中で最も厚みの薄い層（薄膜層）の厚みにあわせて、薄膜層厚みが５０ｎｍ未満の場合は１０万倍、薄膜層厚みが５０ｎｍ以上５００ｎｍ未満である場合は４万倍、５００ｎｍ以上である場合は１万倍の拡大倍率によって観察を実施した。
【００９６】
（２）層厚みと層数の算出方法：
上記の（１）項で得られたＴＥＭ写真画像を、スキャナ（キャノン（株）製CanoScan D1230U）を用いて、画像サイズ７２０ｄｐｉで取り込んだ。画像をビットマップファイル（ＢＭＰ）もしくは、圧縮画像ファイル（ＪＰＥＧ）でパーソナルコンピューターに保存し、次に、画像処理ソフト Image-Pro Plus ver.4（販売元：プラネトロン（株））を用いて、このファイルを開き、画像解析を行った。画像解析処理は、垂直シックプロファイルモードで、厚み方向位置と幅方向の２本のライン間で挟まれた領域の平均明るさとの関係を、数値データとして読み取った。
【００９７】
表計算ソフト（Excel 2000）を用いて、位置（ｎｍ）と明るさのデータに対してサンプリングステップ２（間引き２）でデータ採用した後に、５点移動平均の数値処理を施した。さらに、この得られた周期的に明るさが変化するデータを微分し、ＶＢＡ（Visual Basic for Applications）プログラムにより、その微分曲線の極大値と極小値を読み込み、隣り合う明るさが極大の領域と極小の領域の間隔を１層の層厚みとして層厚みを算出した。この操作を写真毎に行い、全ての層の層厚みおよび層数を算出した。
【００９８】
（３）ヤング率：
積層フィルムを、長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍの短冊形に切り出し、サンプルとした。引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ−１００）を用いて、初期引張チャック間距離５０ｍｍとし、引張速度を３００ｍｍ／分として引張試験を行った。測定は室温２３℃、相対湿度６５％の雰囲気で実施し、得られた荷重−歪曲線からヤング率を求めた。測定は、各サンプルについて５回ずつ行い、それらの平均値で評価を行った。
【００９９】
（４）積層フィルムの配向軸方向：
積層フィルムのヤング率を、フィルム面内に１０°毎に方向を変えて測定し、そのヤング率が最大になる方向を積層フィルムの配向軸方向とした。
【０１００】
（５）線膨張係数：
積層フィルムを、その配向軸方向に長さ２５ｍｍ×幅４ｍｍの短冊形に切り出し、サンプルとした。ＴＭＡ試験機（セイコーインスツルメンツ製ＴＭＡ／ＳＳ６０００）を用いて、初期引張チャック間距離１５ｍｍとし、引張張力を２９．４ｍＮで一定にしたまま、試験機内温度を２５℃から１５０℃の温度まで５℃／分で上昇させ、積層フィルムの配向軸方向についてＴＭＡ測定を行った。得られたＴＭＡ−温度曲線から、４０℃から５０℃の温度における線膨張係数を求めた。線膨張係数は、ＴＭＡおよび温度ともに、測定したい温度の±５℃の値の差分から求めた。
【０１０１】
（６）熱収縮応力：
積層フィルムを、その配向軸方向に長さ２５ｍｍ×幅４ｍｍの短冊形に切り出し、サンプルとした。ＴＭＡ試験機（セイコーインスツルメンツ製ＴＭＡ／ＳＳ６０００）を用いて、引張チャック間距離を１５ｍｍで一定にしたまま、試験機内温度を２５℃から１５０℃の温度まで５℃／分で上昇させ、積層フィルムの配向軸方向について熱収縮応力を測定した。得られた応力−温度曲線から、熱収縮応力を求めた。
【０１０２】
（７）ＴＭＡ：
積層フィルムを、その配向軸方向に長さ２５ｍｍ×幅4ｍｍの短冊形に切り出し、サンプルとした。ＴＭＡ試験機（セイコーインスツルメンツ製ＴＭＡ／ＳＳ６０００）を用いて、初期引張チャック間距離１５ｍｍとし、引張張力を２９．４ｍＮで一定にしたまま、試験機内温度を２５℃から１５０℃の温度まで５℃／分で上昇させ、積層フィルムの配向軸方向についてＴＭＡ測定を行った。得られたＴＭＡ−温度曲線から、ＴＭＡを求めた。
【０１０３】
（８）偏光成分をもつ入射光に対する反射率と透過率の測定：
サンプルを配向軸方向の長さが最大となる線分上の配向軸方向中心から５ｃｍ×５ｃｍで切り出した。日立製作所製  分光光度計（Ｕ−４１００  Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍａｔｅｒ）に付属の積分球を用いた基本構成で、装置付属の酸化アルミニウムの副白板を基準として測定した。サンプルは、積層フィルムの配向軸方向を垂直方向にして積分球の後ろに設置した。また、付属のグランテーラ社製偏光子を設置して、偏光成分を０および９０°に偏光させた直線偏光を入射して、波長２５０〜１５００ｎｍの反射率を測定した。
【０１０４】
測定条件は、次のとおりである。スリットは、２ｎｍ（可視）／自動制御（赤外）とし、ゲインは２と設定し、走査速度を６００ｎｍ／分で測定し、方位角０〜１８０度における反射率を得た。サンプルの反射測定時は、裏面からの反射による干渉をなくすために、マジックインキ（登録商標）で黒塗りした。
【０１０５】
また、同様に切り出したサンプルを黒塗りすることなく同様に透過率を測定し、得られた透過率のデータから、次の式によって波長５５０ｎｍでの消光比を求めた。
・消光比＝Ｔ２／Ｔ１
（ここで、Ｔ１は、積層フィルムの配向軸方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角度０°における透過率を表し、Ｔ２は、積層フィルムの配向軸方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角度０°における透過率を表す。）
（９）偏光ラマンスペクトルのピーク強度比Ｉ  ｍａｘ／Ｉ  ｍｉｎ：
偏光ラマンスペクトルは、レーザーラマン分光装置Ｊｏｖｉｎ  Ｙｖｏｎ社製Ｔ−６４０００を使用して測定した。積層フィルムは、上記の（４）項で決定した反射率が最大となる方向をＩ  ｍａｘ、それと直交する方向をＩ  ｍｉｎとし、それぞれの方向の切断面が測定面となるように、ミクロトームにより断面を切り出した。偏光ラマンスペクトルは、試料断面からレーザーの偏光軸がフィルムの透過軸と一致する場合を平行条件と、積層フィルムの厚み方向と一致する場合を垂直条件として測定した。測定は、各層の中央部について、場所を変えて３点の測定を行い、平均値を測定値とした。詳細な測定条件は、下記のとおりである。
・測定モード：顕微ラマン
・対物レンズ：×１００
・ビーム径：１μｍ
・クロススリット：１００μｍ
・光源：Ａｒ＋レーザー／５１４．５ｎｍ
・レーザーパワー：１５ｍＷ
・回折格子：Ｓｐｅｃｔｒｏｇｒａｐｈ  ６００ｇｒ／ｍｍ
・分散：Ｓｉｎｇｌｅ  ２１オングストローム／ｍｍ
・スリット：１００μｍ
・検出器：ＣＣＤ／Ｊｏｂｉｎ  Ｙｖｏｎ  １０２４×２５６。
【０１０６】
波長１３９０ｃｍ−１および波長１６１５ｃｍ−１における偏光ラマンスペクトルのピーク強度比Ｉ  ｍａｘ／Ｉ  ｍｉｎは、偏光ラマンスペクトルの測定で得られた、ナフタレン環のＣＮＣ伸縮バンドに由来する１３９０ｃｍ−１のピーク強度、および、ベンゼン環のＣ＝Ｃ伸縮バンドに由来する１６１５ｃｍ−１のピーク強度について、測定面をＩ  ｍａｘ方向の断面としたサンプルと測定面をＩ  ｍｉｎ方向の断面としたサンプルとのピーク強度から比率を算出した。
【０１０７】
（１０）融解エンタルピーおよびガラス転移温度：
測定する積層フィルムからサンプリングを行い、示差熱量分析（ＤＳＣ）を用いてＪＩＳ−Ｋ−７１２２（１９８７年）に従って、測定サンプルのＤＳＣ曲線を測定した。試験は、２５℃から２９０℃の温度まで２０℃／分で昇温し、その際の融解エンタルピーならびにガラス転移温度を計測した。用いた装置等は、次のとおりである。
・装置：セイコー電子工業（株）製“ロボットＤＳＣ−ＲＤＣ２２０”
・データ解析”ディスクセッションＳＳＣ／５２００”
・サンプル質量：５ｍｇ。
【０１０８】
（１１）加工性：
ロール状のフィルムを打ち抜き機に導入し、長さを５００ｍｍとし、フィルム幅に対して９５％の幅長さの矩形状の金型を用いて、打ち抜きを実施した。また、長手方向の打ち抜き間隔は４０ｍｍとした。次のＡ、ＢおよびＣ評価を行った。ＡとＢを合格とした。
Ａ：フィルムが破断なく連続的に搬送し、加工することができた。
Ｂ：フィルムが部分的な破断は起こったものの、長手方向の連続搬送は可能であり、連続的に加工することができた。
Ｃ：フィルムが完全に破断し、長手方向の連続加工連続加工ができなくなった。
【０１０９】
（１２）実装テスト：
サンプルとなる積層フィルムを、フィルム幅方向中央部の位置から長手方向１４５０ｍｍ×幅方向８２０ｍｍサイズで切り出した。次いで、ハイセンスジャパン株式会社製３２型液晶ＴＶ ＬＨＤ３２Ｋ１５ＪＰバックライトの上に、５０％拡散板、マイクロレンズシート、偏光反射体、および偏光板の順に設置し、５０℃および８５℃の温度のもとで、１２時間耐熱試験を行った後の偏光反射体の平面性を目視によって評価した。
【０１１０】
平面性の評価は、下記のＡ、ＢおよびＣで判定した。Ａを合格とした。
Ａ：５０℃及び８５℃の温度で外観問題なし
Ｂ：５０℃の温度で外観問題あり。
【０１１１】
（１３）ナフタレンジカルボン酸の含有率：
積層フィルムの、結晶性ポリエステルからなるＡ層を重水素化ヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）もしくはＨＦＩＰと重水素化クロロホルムの混合溶媒に溶解し、１Ｈ−ＮＭＲおよび１３Ｃ−ＮＭＲを用いて組成分析した。
【実施例】
【０１１２】
（実施例１）
結晶性ポリエステルＡとして、融点が２６６℃で、ガラス転移温度１２２℃の２，６−ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）を用いた。また、熱可塑性樹脂Ｂとして融点を持たない非晶性樹脂でありガラス転移温度が１０３℃の２，６−ナフタレンジカルボン酸スピログリコール２５ｍｏｌ％と、テレフタル酸２５ｍｏｌ％と、エチレングリコール５０ｍｏｌ％とを共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ１）を用いた。【０１１３】
準備した結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂを、２台の単軸押出機にそれぞれ投入し、２９０℃の温度で溶融させて混練した。次いで、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂを、それぞれＦＳＳタイプのリーフディスクフィルタを５枚介した後、ギアポンプにて計量しながら、スリット数１１個の積層装置にて合流させて、厚み方向に交互に１１層積層された積層体を得た。積層体とする方法は、日本特開２００７−３０７８９３号公報〔００５３〕〜〔００５６〕段の記載の方法に従って行った。【０１１４】
ここでは、スリットの長さおよび間隔は、全て一定とした。得られた積層体は、結晶性ポリエステルＡが６層、熱可塑性樹脂Ｂが５層であり、厚み方向に交互に積層された積層構造を有していた。また、口金内部での拡幅比である口金リップのフィルム幅方向長さを口金の流入口部でのフィルム幅方向の長さで割った値が２．５となるようにした。得られたキャストフィルムの幅は、６００ｍｍであった。【０１１５】
得られたキャストフィルムを、１２０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルム長手方向に１３５℃の温度に設定されたロールで３．０倍に延伸し、その後一旦冷却した。このようにして得られた一軸延伸フィルムをテンターに導き、１１５℃の温度の熱風で予熱後、１３５℃の温度でフィルム幅方向に３．０倍延伸し、二軸延伸フィルムをフィルムロールとして得た。ここで得られた二軸延伸フィルムの幅は、１５００ｍｍであった。【０１１６】
さらに、二軸延伸フィルムを１２０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルム長手方向に１６０℃の温度に設定されたロールで３．０倍に延伸し、フィルムの両端をトリミングすること、目的とする積層フィルムをフィルム幅が１０００ｍｍで長さが２００ｍのフィルムロールを得た。【０１１７】
得られた積層フィルムは、表１に示すとおりの物性を示すものであり、ＭＤ方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０〜５０℃）を示すものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであった。本発明の積層フィルムは、製品への加工時や実使用時においても、良好に使用できるものであった。【０１１８】
（実施例２）
用いられる積層装置を、スリット数が１０１個である装置を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層フィルムを得た。【０１１９】
得られた積層フィルムは、表１に示すとおりの物性を示すものであり、実施例１と同様にフィルム長手方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０〜５０℃）を示すものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例１と比較しても高い偏光反射特性を示した。この積層フィルムは、製品への加工時にも高精度に安定して連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。【０１２０】
（実施例３）
用いられる積層装置をスリット数が２０１個である装置を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層フィルムを得た。【０１２１】
得られた積層フィルムは、表１に示すとおりの物性を示すものであり、実施例１と同様にＭＤ方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０〜５０℃）を示すものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例２と比較しても高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として用いることが可能なレベルのものであった。この積層フィルムは、製品への加工時にも高精度に安定して連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。【０１２２】
（実施例４）
用いられる積層装置をスリット数が８０１個である装置を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表１に示すとおりの物性を示すものであり、実施例１と同様にＭＤ方向に高いヤング率と低い線膨張係数（４０〜５０℃）を示すものであった。また、結晶性ポリエステルＡと熱可塑性樹脂Ｂの屈折率の違いに由来する干渉反射特性を示すものであり、実施例３と比較しても高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。この積層フィルムは製品への加工時にも高精度に安定して連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。【０１２３】
（実施例５）
二軸延伸フィルムを再びフィルム長手方向に延伸する際の倍率を２．５倍としたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表１に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率と低い線膨張係数（４０〜５０℃）を示すものであった。また、実施例４と同様に高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。この積層フィルムは、製品への加工時にも高精度に安定して連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。【０１２４】
（実施例６）
二軸延伸フィルムを再びフィルム長手方向に延伸する際の倍率を２．２倍としたこと外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表１に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率と低い線膨張係数（４０〜５０℃）を示すものであった。この積層フィルムは、特定の条件での製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。【０１２５】
（実施例７）
二軸延伸フィルムを再びフィルム長手方向に延伸する際の倍率を２．０倍とした以外には、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表１に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率と低い線膨張係数（４０〜５０℃）を示すものであった。この積層フィルムは特定の条件での製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。【０１２６】
（実施例８）
二軸延伸フィルムを再び長手方向に延伸した後に、１８０℃の温度に加熱されたオーブン内を搬送することによって熱処理を施したこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表１に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率と低い線膨張係数（４０〜５０℃）を示すものであった。また、実施例４と同様に高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。さらに、得られたフィルムは、実施例４と比較しても、フィルム長手方向について１００℃における熱収縮応力及びＴＭＡの絶対値を低く抑えることができており、この積層フィルムは特定の条件での製品への加工時にも高精度に安定して連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても、実施例４よりも過酷な条件で問題なく使用できるものであった。【０１２７】
（実施例９）
二軸延伸フィルムを再び長手方向に延伸した後に、２２０℃の温度に加熱されたオーブン内を搬送することによって熱処理を施したこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表２に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率と低い線膨張係数（４０〜５０℃）を示すものであった。また、実施例４と同様に高い偏光反射特性を示し、偏光反射部材として非常に高い性能であった。さらに、得られた積層フィルムは、実施例４と比較しても、フィルム長手方向について１００℃における熱収縮応力及びＴＭＡの絶対値を低く抑えることができており、この積層フィルムは特定の条件での製品への加工時にも高精度に安定して連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても、実施例４よりも過酷な条件で問題なく使用できるものであった。【０１２８】
（実施例１０）
結晶性ポリエステルとして、融点が２４０℃で、ガラス転移温度が１１８℃の２，６−ナフタレンジカルボン酸５０ｍｏｌ％、スピログリコール５ｍｏｌ％、およびエチレングリコール４５ｍｏｌ％を共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ２）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表２に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率を示すものであった。この積層フィルムは、特定の条件での製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。【０１２９】
（実施例１１）
熱可塑性樹脂Ｂとして共重合ＰＥＮ２を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表２に示すとおりの物性を示すものであり、実施例４と同様に高いヤング率を示すものであった。一方、結晶性ポリエステルと熱可塑性樹脂Ｂのガラス転移温度の差の小ささに由来して、反射性能は実施例１と同程度であった。この積層フィルムは、製品への加工時にも高精度に安定して連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても、問題なく使用できるものであった。【０１３０】
（実施例１２）
結晶性ポリエステルとして、融点が２５６℃で、ガラス転移温度が８１℃のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を用い、熱可塑性樹脂Ｂとして非晶性樹脂であり、ガラス転移温度が７８℃であるシクロヘキサンジメタノール共重合ＰＥＴ（共重合ＰＥＴ）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表２に示すとおりの物性を示すものであり、比較例１〜５と比較して高いヤング率を示すものであった。この積層フィルムは、特定の条件での製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時において問題なく使用できるものであった。一方、結晶性ポリエステルがＰＥＴであることに由来して、反射性能は実施例４と比較して低いものとなっていた。【０１３１】
（実施例１３）
熱可塑性樹脂Ｂとして、ガラス転移温度が９６℃のジカルボン酸成分として、２，６−ナフタレンジカルボン酸７０ｍｏｌ％とイソフタル酸３０ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコールを用いて共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ３）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表３に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率を示すものであった。この積層フィルムは製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。【０１３２】
（実施例１４）
二軸延伸後フィルムを長手方向に延伸する速度を４００％／秒としたこと以外は、実施例１３と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表３に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率を示すものであった。この積層フィルムは、製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。また、偏光特性を示す消光比は実施例４よりも高く、偏光反射性能に優れるものであった。【０１３３】
（実施例１５）
熱可塑性樹脂Ｂとして、ガラス転移温度が９０℃であり、ジカルボン酸成分として、２，６−ナフタレンジカルボン酸５０ｍｏｌ％とイソフタル酸５０ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコールを共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ４）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表３に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率を示すものであった。この積層フィルムは、製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。また、偏光特性を示す消光比は実施例４よりも高く、偏光反射性能に優れるものであった。【０１３４】
（実施例１６）
熱可塑性樹脂として、ガラス転移温度が９８℃であり、ジカルボン酸成分として、２，６−ナフタレンジカルボン酸７５ｍｏｌ％とイソフタル酸２５ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコールを共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ５）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表３に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率を示すものであった。この積層フィルムは、製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。また、偏光特性を示す消光比は実施例４よりも高く、偏光反射性能に優れるものであった。【０１３５】
（実施例１７）
熱可塑性樹脂Ｂとして、ガラス転移温度が１０３℃であり、ジカルボン酸成分として、２，６−ナフタレンジカルボン酸８０ｍｏｌ％とイソフタル酸２０ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコールを共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ６）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表３に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率を示すものであった。この積層フィルムは、製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。また、偏光特性を示す消光比は実施例４よりも高く、偏光反射性能に優れるものであった。【０１３６】
（実施例１８）
熱可塑性樹脂Ｂとして、ガラス転移温度が１０３℃であり、ジカルボン酸成分として、２，６−ナフタレンジカルボン酸７０ｍｏｌ％と１，８―ナフタレンジカルボン酸３０ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコールを共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ７）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表３に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率を示すものであった。この積層フィルムは、製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。また、偏光特性を示す消光比は実施例４よりも高く、偏光反射性能に優れるものであった。【０１３７】
（実施例１９）
熱可塑性樹脂Ｂとして、ガラス転移温度が１０３℃であり、２，６−ナフタレンジカルボン酸７０ｍｏｌ％と２，３―ナフタレンジカルボン酸３０ｍｏｌ％を用い、ジオール成分としてエチレングリコールを共重合した共重合ＰＥＮ（共重合ＰＥＮ８）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表３に示すとおりの物性を示すものであり、高いヤング率を示すものであった。この積層フィルムは、製品への加工時にも連続生産可能なものであり、かつ実使用時においても問題なく使用できるものであった。また、偏光特性を示す消光比は実施例４よりも高く、偏光反射性能に優れるものであった。【０１３８】
（比較例１）
キャストフィルムとして、ＰＥＮの単層のフィルムを用いたこと以外は、実施例４と同様にしてフィルムを得た。得られたフィルムは、表２に示すとおりの物性を示すものであり、実施例４と同様に高いヤング率を示すものであった。一方、積層構造を有さないため、特異な反射性能は示さず、さらに実施例１のフィルムと比較するとフィルムが脆くなっているため、ハンドリング性が低下していた。このフィルムは、製品への加工時にフィルム破断が発生し、連続生産性に劣るものであった。【０１３９】
（比較例２）
用いられる積層装置をスリット数が３個である装置を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは、表２に示すとおりの物性を示すものであり、実施例１と同様にフィルム長手方向に高いヤング率を示すものであった。一方、層数が３層と少ないことを反映して、積層構造特有の反射性能は示さず、さらに実施例１のフィルムと比較するとフィルムが脆くなっているため、ハンドリング性がやや低下していた。この積層フィルムは、製品への加工時にフィルム破断が発生し、連続生産性に劣るものであった。【０１４０】
（比較例３）
実施例４と同様にして得られたキャストフィルムを、１２０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルム長手方向に１３５℃の温度に設定されたロールで４．５倍に延伸し、その後一旦冷却した。【０１４１】
このようにして得られた一軸延伸フィルムをテンターに導き、１３５℃の温度の熱風で予熱後、１５０℃の温度でフィルム幅方向に４．５倍延伸し、さらに連続して２２０℃に加熱されたオーブン内を搬送することによって、熱処理を実施した。得られた二軸延伸フィルムの両端をトリミングすることにより、目的とする積層フィルムを、フィルム幅が１５００ｍｍで長さが２００ｍのフィルムロールとして得た。【０１４２】
得られた積層フィルムは、表２に示すとおりの物性を示すものであり、実施例４と比較してヤング率は低下していた。この積層フィルムは、製品への加工時にフィルム破断が発生し、連続生産性に劣るものであった。【０１４３】
（比較例４）
実施例４と同様に得られたキャストフィルムを、テンターに導き、１３５℃の温度の熱風で予熱後、１５０℃の温度でフィルム幅方向に５．０倍延伸し、フィルムの両端をトリミングすることにより、目的とする積層フィルムをフィルム幅２０００ｍｍのロール状で２００ｍ得られた。【０１４４】
得られた積層フィルムは、表２に示すとおりの物性を示すものであり、実施例４と比較してヤング率は低下しており、また、そのフィルムロールの幅方向に配向軸を備えたフィルムであったため、フィルムロールの巻取軸方向の強度は極めて弱いものであった。この積層フィルムは、製品への加工時にフィルム破断が発生し、連続生産性に劣るものであった。【０１４５】
（比較例５）
実施例４と同様にして得られたキャストフィルムを、１２０℃の温度に設定したロール群で加熱した後、フィルム長手方向に１３５℃の温度に設定されたロールにより４．０倍に延伸し、トリミングすることにより、目的とするフィルム幅が５００ｍｍで長さが２００ｍ積層フィルムのからなるフィルムロールを得た。【０１４６】
得られた積層フィルムは、表２に示すとおりの物性を示すものであり、実施例４と比較してヤング率は低下していた。さらに、延伸時に生じる熱可塑性樹脂Ｂの配向に伴い、反射性能も実施例対比で大幅に低下しているものであった。この積層フィルムは、製品への加工時にフィルム破断が発生し、連続生産性に劣るものであった。【０１４７】
【表１】
2016140103.tif 000002
【０１４８】
【表２】
2016140103.tif 000003
【０１４９】
【表３】
2016140103.tif 000004
【国際調査報告】
2016140103.tif 000005
2016140103.tif 000006
2016140103.tif 000007
2016140103.tif 000008