(57)【要約】  ステップフローの方向と、結晶成長界面の近傍でＳｉＣ溶液が流れる方向とを逆向きにできるＳｉＣ単結晶の製造装置及びＳｉＣ単結晶の製造方法を提供する。坩堝は、黒鉛からなり、ＳｉＣ溶液を収容する。第１誘導加熱コイル及び第２誘導加熱コイルは、坩堝の周囲に巻かれる。第１誘導加熱コイルは、ＳｉＣ溶液の表面よりも上方に配置される。第２誘導加熱コイルは、第１誘導加熱コイルの下方に配置される。電源は、第１交番電流を第１誘導加熱コイルに供給し、第１交番電流と同じ周波数を有し、且つ、第１交番電流とは逆向きに流れる第２交番電流を第２誘導加熱コイルに供給する。坩堝が有する側壁のうちＳｉＣ溶液と接する部分において、電源が第１交番電流を第１誘導加熱コイルに供給し且つ第２交番電流を第２誘導加熱コイルに供給することで発生する磁場の強度が最大となる位置からＳｉＣ溶液の表面までの距離は、所定の式を満たす。
2016056599.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
坩堝に収容されたＳｉＣ溶液にＳｉＣ種結晶を接触させることにより、ＳｉＣ単結晶を成長させる、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、
前記坩堝の周囲に巻かれ、前記ＳｉＣ溶液の溶液表面よりも上方に配置される第１誘導加熱コイルに対して、第１交番電流を供給し、且つ、前記坩堝の周囲に巻かれ、前記第１誘導加熱コイルの下方に配置される第２誘導加熱コイルに対して、前記第１交番電流と同じ周波数を有し、且つ、前記第１交番電流とは逆向きの第２交番電流を供給する工程と、
シードシャフトの下端に取り付けられたＳｉＣ種結晶を前記ＳｉＣ溶液に接触させる工程とを備え、
前記坩堝が有する側壁のうち前記ＳｉＣ溶液と接する部分において、前記第１交番電流及び前記第２交番電流を供給する工程で発生する磁場の強度が最大となる位置から前記溶液表面までの距離をＤとした場合、Ｄは、以下の式（１）を満たす、製造方法。
Ｄ＜２ｄｍ    （１）
ここで、ｄｍは、以下の式（２）を満たす。
【数１】
2016056599.tif 000007
ここで、ρｍは前記ＳｉＣ溶液の電気抵抗率であり、πは円周率であり、ｆは前記周波数であり、μｍは前記ＳｉＣ溶液の透磁率である。
【請求項２】
請求項１に記載の製造方法であって、
前記位置における前記側壁の厚みをＴ１とし、前記側壁のうち前記溶液表面よりも上方に位置する部分の最大厚みをＴ２とした場合に、Ｔ１及びＴ２は、以下の式（３）を満たす、製造方法。
Ｔ１＜Ｔ２    （３）
【請求項３】
請求項２に記載の製造方法であって、
前記Ｔ１は以下の式（４）を満たし、且つ、前記Ｔ２は以下の式（５）を満たす、製造方法。
Ｔ１＜ｄｃ    （４）
Ｔ２＞ｄｃ    （５）
ここで、ｄｃは以下の式（６）を満たす。
【数２】
2016056599.tif 000008
ここで、ρｃは前記坩堝の電気抵抗率であり、μｃは前記坩堝の透磁率である。
【請求項４】
請求項２又は３に記載の製造方法であって、
前記側壁は、
前記Ｔ１の厚みを有する部分の第１内面と、
前記Ｔ２の厚みを有する部分の第２内面とを含み、
前記第１内面は、前記第２内面よりも水平方向で外側に位置する、製造方法。
【請求項５】
請求項４に記載の製造方法であって、
前記側壁は、さらに、
前記第１内面と前記第２内面とを接続する傾斜内面を含む、製造方法。
【請求項６】
溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
側壁を備え、ＳｉＣ溶液を収容可能な、黒鉛からなる坩堝と、
下端にＳｉＣ種結晶を取付可能であり、前記ＳｉＣ種結晶を前記ＳｉＣ溶液に接触させることができるシードシャフトと、
前記坩堝の周囲に巻かれ、前記坩堝に前記ＳｉＣ溶液を収容したときに、前記ＳｉＣ溶液の表面よりも上方に配置される第１誘導加熱コイルと、
前記坩堝の周囲に巻かれ、前記第１誘導加熱コイルの下方に配置される第２誘導加熱コイルと、
第１交番電流を前記第１誘導加熱コイルに供給し、且つ、前記第１交番電流と同じ周波数を有し、且つ、前記第１交番電流とは逆向きの第２交番電流を前記第２誘導加熱コイルに供給するための電源とを備え、
前記坩堝に前記ＳｉＣ溶液を収容したときに、下記に定める距離Ｄは、以下の式（１）を満たす、製造装置。
Ｄ＜２ｄｍ    （１）
ここで、Ｄは、前記側壁のうち前記ＳｉＣ溶液と接する部分において、前記電源により、前記第１交番電流が前記第１誘導加熱コイルに供給され、且つ、前記第２交番電流が前記第２誘導加熱コイルに供給されることで発生する磁場の強度が最大となる位置と、前記ＳｉＣ溶液の表面までの距離であり、ｄｍは、以下の式（２）を満たす。
【数３】
2016056599.tif 000009
ここで、ρｍは前記ＳｉＣ溶液の電気抵抗率であり、πは円周率であり、ｆは前記周波数であり、μｍは前記ＳｉＣ溶液の透磁率である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＳｉＣ単結晶の製造装置、及び、ＳｉＣ単結晶の製造方法に関し、詳しくは、溶液成長法に用いられるＳｉＣ単結晶の製造装置、及び、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭化珪素（ＳｉＣ）の製造方法として、溶液成長法がある。溶液成長法では、ＳｉＣ単結晶からなる種結晶をＳｉＣ溶液に接触させる。ＳｉＣ溶液のうち、種結晶の近傍部分を過冷却状態にして、種結晶上にＳｉＣ単結晶を成長させる。【０００３】
溶液成長法の１つとして、ＴＳＳＧ（Top Seeded Solution Growth）法がある。ＴＳＳＧ法に用いられるＳｉＣ単結晶の製造装置は、例えば、シードシャフトと、黒鉛製の坩堝と、坩堝の周囲に巻かれた誘導加熱コイルと、誘導加熱コイルに交番電流を供給する電源とを備える。誘導加熱コイルに交番電流を供給することにより、坩堝が誘導加熱される。坩堝が誘導加熱されることにより、坩堝が収容するＳｉ原料が溶融し、融液が生成される。坩堝から炭素（Ｃ）が融液に溶け込むことにより、ＳｉＣ溶液が生成される。シードシャフトの下端に取り付けられたＳｉＣ種結晶をＳｉＣ溶液に接触させて、ＳｉＣ種結晶上にＳｉＣ単結晶を成長させる。【０００４】
ここで、ＳｉＣ溶液は電気伝導性を有する。そのため、坩堝が誘導加熱されるときに、
ＳｉＣ溶液は、ローレンツ力により、誘導攪拌される。その結果、坩堝から結晶成長界面に炭素が供給され易くなる。【０００５】
溶液成長法は、昇華再結晶法と比べて、欠陥密度が少ない高品質なＳｉＣ単結晶が得られる。その理由の１つとして、ステップフロー成長により、貫通転位が基底面の欠陥に変換されることが挙げられる。
【発明の開示】
【０００６】
しかしながら、結晶成長界面の近傍でＳｉＣ溶液の流れる方向がステップフローの方向と同じである場合には、ステップの蛇行やステップの間隔の変動が発生する。これにより、ステップ構造が乱れる。その結果、新たな結晶欠陥が発生したり、貫通転位が排除され難くなる。したがって、より欠陥の少ないＳｉＣ単結晶を得るには、ステップフローの方向と、結晶成長界面の近傍でＳｉＣ溶液が流れる方向とを逆向きにすることが望ましい。
【０００７】
本発明の目的は、ステップフローの方向と、結晶成長界面の近傍でＳｉＣ溶液が流れる方向とを逆向きにすることができるＳｉＣ単結晶の製造装置及びＳｉＣ単結晶の製造方法を提供することである。
【０００８】
本願の発明者等は、上記目的を達成するための方策について、鋭意検討した。その結果、以下の知見を得るに至った。
【０００９】
結晶成長界面でのステップフローの方向は、結晶成長界面の形状で決まる。図７は、シードシャフト２８Ａの下端に取り付けられたＳｉＣ種結晶３０上に成長するＳｉＣ単結晶３２を示す模式図である。図７に示すように、結晶成長界面が下側に凸となる場合、ステップフローの方向は、結晶成長界面の中心から外周側へ向かう方向となる。
【００１０】
ＴＳＳＧ法では、誘導加熱された坩堝の熱は、ＳｉＣ溶液及び種結晶を経て、シードシャフトに伝達される。ここで、結晶成長界面は、上記熱の伝達経路に直交する。つまり、ＴＳＳＧ法でＳｉＣ単結晶を製造する場合、結晶成長界面は、図７に示すように、下側に凸（以下、「下凸型」ともいう）となる。したがって、ＳｉＣ溶液は、坩堝（具体的には、側壁）から種結晶に向かって流れることが好ましい。
【００１１】
このようなＳｉＣ溶液の流れを実現する方法として、坩堝を誘導加熱するときに発生するローレンツ力を利用して、ＳｉＣ溶液を電磁攪拌する方法が考えられる。しかしながら、坩堝から種結晶に向かうＳｉＣ溶液の流れを実現することは容易ではない。この点について、以下に説明する。
【００１２】
図８Ａは、坩堝を誘導加熱するときに発生する磁力線の分布を示すシミュレーション結果である。図８Ｂは、図８Ａに示す磁力線が発生しているときのＳｉＣ溶液の流動を示すシミュレーション結果である。図９を参照しながら、シミュレーションの条件について説明する。
【００１３】
坩堝１２は、黒鉛製であった。坩堝１２の外半径Ｒ１２は、５８ｍｍであった。坩堝１２の内半径Ｒ２２は、５０ｍｍであった。坩堝１２の高さＨ１２は、６８ｍｍであった。坩堝１２の深さＤ１２は、６０ｍｍであった。坩堝１２の底部には、半径１０ｍｍのＲ加工が施してあった。坩堝１２の肉厚Ｔ１２は、８ｍｍであった。坩堝１２が収容するＳｉＣ溶液１４の深さＤ２２は、４０ｍｍであった。
【００１４】
誘導加熱コイル１６は、銅製のパイプを螺旋状に巻いたソレノイドコイルとした。誘導加熱コイル１６は、坩堝１２と同軸上に配置した。誘導加熱コイル１６の内半径Ｒ３２は、１２０ｍｍとした。誘導加熱コイル１６の巻き数は、１２周回とした。誘導加熱コイル１６の上端から下端までの距離Ｈ２２は、３００ｍｍとした。誘導加熱コイル１６の上端から坩堝１２の上端までの距離Ｈ３２は、１５０ｍｍとした。
【００１５】
シードシャフト２８Ａは、黒鉛製であった。シードシャフト２８Ａの外半径は、２５ｍｍであった。シードシャフト２８Ａの長さは、２７０ｍｍであった。
【００１６】
図８Ａを参照して、誘導加熱コイル１６に交番電流を流すことにより、磁力線１８が発生する。ここで、ＳｉＣ溶液１４は、電気伝導性を有する。そのため、磁力線１８は、ＳｉＣ溶液１４の内部に深く浸透しない。磁力線１８は、坩堝１２が有する側壁１２Ａのうち、ＳｉＣ溶液１４と接する部分において、間隔が狭くなる。つまり、坩堝１２を誘導加熱するときに発生する磁場は、側壁１２ＡにおいてＳｉＣ溶液１４と接する部分で強くなる。磁場の強度が最大となる位置ＭＰは、側壁１２ＡにおいてＳｉＣ溶液１４と接する部分に存在する。
【００１７】
ここで、ＳｉＣ溶液１４に作用するローレンツ力の回転場の極性（回転方向）は、位置ＭＰを含む面を境にして、反対になる。そのため、図８Ｂに示すように、ＳｉＣ溶液１４には、互いに逆向きの回転方向を有する２つの渦１４Ａ、１４Ｂが上下に形成される。下側の渦１４Ａは、上側の渦１４Ｂとの境界において、坩堝１２の外側から内側に向かう流れを有する。上側の渦１４Ｂは、シードシャフト２０の下端近傍において、つまり、シードシャフト２０の下端に取り付けられる種結晶の近傍において、坩堝１２の内側から外側に向かって流れる。このようなＳｉＣ溶液１４の流れは、下凸型の結晶成長界面では、ステップフローの方向と同じになる。
【００１８】
図８Ｂに示すシミュレーション結果から、目的とするＳｉＣ溶液１４の流れを実現するには、上側の渦１４Ｂを小さくし、且つ、下側の渦１４Ａの大きくすればよいという知見が得られる。そこで、本願の発明者等は、上側の渦１４Ｂを形成するローレンツ力を弱くするために、ＳｉＣ溶液１４の溶液表面側の磁場を弱くする方策を試みた。具体的には、例えば、誘導加熱コイルを下方に移動させる方策や、誘導加熱コイルの上端側の巻き径を下端側の巻き径よりも大きくする方策について検証した。しかしながら、何れの方策においても、溶液表面側の磁場を弱くすると、位置ＭＰも下方に移動することが判った。また、交番電流の周波数を変化させる方策についても検討したが、上側の渦１４Ｂを小さくし、且つ、下側の渦１４Ａを大きくすることはできなかった。
【００１９】
このような状況下、本願の発明者等は、上記の位置ＭＰに着目し、更なる検討を行った。その結果、ＳｉＣ溶液１４の溶液表面からの位置ＭＰの離隔距離を所定の範囲内にすれば、目的とするＳｉＣ溶液１４の流動を実現できるという新たな知見を得るに至った。本発明は、このようにして得られた新たな知見に基づいて完成されたものである。
【００２０】
本発明の実施の形態による製造装置は、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造装置である。製造装置は、坩堝と、シードシャフトと、第１誘導加熱コイルと、第２誘導加熱コイルと、電源とを備える。坩堝は、ＳｉＣ溶液を収容するために用いられる。坩堝は、ＳｉＣ溶液を収容しているときに、ＳｉＣ溶液に接する側壁を含む。坩堝は、黒鉛からなる。シードシャフトの下端には、ＳｉＣ種結晶が取り付けられる。シードシャフトは、ＳｉＣ単結晶が取り付けられているときに、ＳｉＣ種結晶をＳｉＣ溶液に接触させることができる。第１誘導加熱コイルは、坩堝の周囲に巻かれる。第１誘導加熱コイルは、坩堝にＳｉＣ溶液が収容されているときに、ＳｉＣ溶液の表面よりも上方に配置される。第２誘導加熱コイルは、坩堝の周囲に巻かれる。第２誘導加熱コイルは、第１誘導加熱コイルの下方に配置される。電源は、第１交番電流を第１誘導加熱コイルに供給する。電源は、第２交番電流を第２誘導加熱コイルに供給する。第２交番電流は、第１交番電流と同じ周波数を有し、且つ、第１交番電流とは逆向きに流れる。側壁のうちＳｉＣ溶液と接する部分において、電源が第１交番電流を第１誘導加熱コイルに供給し且つ第２交番電流を第２誘導加熱コイルに供給することで発生する磁場の強度が最大となる位置からＳｉＣ溶液の表面までの距離をＤとした場合、Ｄは、以下の式（１）を満たす。
Ｄ＜２ｄｍ    （１）
ただし、ｄｍは、以下の式（２）を満たす。
【００２１】
【数１】
2016056599.tif 000003
ρｍ：ＳｉＣ溶液の電気抵抗率
π：円周率
ｆ：第１交番電流及び第２交番電流の周波数
μｍ：ＳｉＣ溶液の透磁率
【００２２】
上記製造装置においては、ＳｉＣ溶液の表面（溶液表面）よりも上方にカスプ点を有するカスプ磁場が形成される。このようなカスプ磁場が形成され、且つ、上記距離Ｄが式（１）を満たす場合、ＳｉＣ溶液に形成される上下２つの渦のうち、上側の渦は、ＳｉＣ溶液の溶液表面からの距離が２ｄｍの範囲の狭い領域に発生する。つまり、このような狭い領域において、ＳｉＣ溶液の流れに大きな速度勾配が発生する。ＳｉＣ溶液に作用する粘性力は、速度勾配に比例する。そのため、上側の渦には、強い粘性力が作用する。その結果、上側の渦は、ＳｉＣ種結晶側には広がらず、下側の渦がＳｉＣ溶液の全体的な流れを支配する。その結果、ＳｉＣ単結晶の結晶成長界面の近傍において、ステップフローの方向と逆方向の流れを形成することができる。
【００２３】
上記の磁場の強度が最大となる位置は、ＳｉＣ溶液の流動に影響を与える磁場の強度が最大となる位置である。したがって、例えば、坩堝の外側において、上記の位置よりも磁場の強度が強い位置が存在していてもよい。
【００２４】
上記の磁場の強度が最大となる位置は、例えば、側壁の内周面上であってもよいし、側壁の内部であってもよい。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明の実施の形態による製造装置の概略構成を示す模式図である。
【図２】坩堝を誘導加熱するときに発生する磁力線の分布及びＳｉＣ溶液に発生する２つの渦を示す概念図である。
【図３】シミュレーションの条件を説明するための説明図である。
【図４Ａ】坩堝を誘導加熱するときに発生する磁力線の分布を示すシミュレーション結果である。
【図４Ｂ】図４Ａに示す磁力線が発生しているときのＳｉＣ溶液の流動を示すシミュレーション結果である。
【図５】応用例１に係る坩堝の概略構成を示す模式図である。
【図６】応用例２に係る坩堝の概略構成を示す模式図である。
【図７】種結晶上に生成され、下側に凸となる結晶成長界面を有するＳｉＣ単結晶を示す概念図である。
【図８Ａ】坩堝を誘導加熱するときに発生する磁力線の分布を示すシミュレーション結果である。
【図８Ｂ】図８Ａに示す磁力線が発生しているときのＳｉＣ溶液の流動を示すシミュレーション結果である。
【図９】シミュレーションの条件を説明するための説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、図面を参照しながら、本発明の実施の形態について説明する。図中同一又は相当部分には、同一符号を付して、その説明は繰り返さない。
【００２７】
図１は、本発明の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造方法に用いられる製造装置１０の模式図である。図１に示す製造装置１０は、溶液成長法（具体的には、ＴＳＳＧ法）に用いられる製造装置の一例である。溶液成長法に用いられる製造装置は、図１に示す製造装置１０に限定されない。
【００２８】
製造装置１０は、チャンバ２０と、坩堝１２と、断熱部材２２と、第１誘導加熱コイル１６Ａと、第２誘導加熱コイル１６Ｂと、電源２４と、回転装置２６と、昇降装置２８とを備える。
【００２９】
チャンバ２０は、坩堝１２を収容する。ＳｉＣ単結晶を製造するとき、チャンバ２０は冷却される。
【００３０】
坩堝１２は、黒鉛からなり、ＳｉＣ溶液１４を収容する。ここで、ＳｉＣ溶液１４とは、Ｓｉ又はＳｉ合金の融液にカーボン（Ｃ）が溶解した溶液をいう。坩堝１２は、側壁１２Ａと底壁１２Ｂとを含む。側壁１２Ａの下端は、底壁１２Ｂと一体的に形成されている。側壁１２Ａの内周面の一部は、ＳｉＣ溶液１４に接触する。側壁１２Ａの厚みは、坩堝１２の高さ方向で略同じである。側壁１２Ａは、円筒形状を有する。
【００３１】
断熱部材２２は、断熱材からなり、坩堝１２を取り囲む。
【００３２】
第１誘導加熱コイル１６Ａは、側壁１２Ａの周囲に巻かれている。第２誘導加熱コイル１６Ｂは、第１誘導加熱コイル１６Ａの下方に配置され、側壁１２Ａの周囲に巻かれている。第２誘導加熱コイル１６Ｂが巻かれている方向は、第１誘導加熱コイル１６Ａが巻かれている方向とは逆である。第２誘導加熱コイル１６Ｂの内径は、第１誘導加熱コイル１６Ａの内径と同じである。第２誘導加熱コイル１６Ｂは、第１誘導加熱コイル１６Ａよりも大きな高さ（図１中の上下方向の長さ）を有する。第２誘導加熱コイル１６Ｂの巻き数は、第１誘導加熱コイル１６Ａの巻き数よりも多い。好ましくは、第２誘導加熱コイル１６Ｂの巻き数は、第１誘導加熱コイル１６Ａの巻き数の２倍以上である。第２誘導加熱コイル１６Ｂの上端は、第１誘導加熱コイル１６Ａの下端と接続されている。
【００３３】
電源２４には、第１誘導加熱コイル１６Ａの上端及び第２誘導加熱コイル１６Ｂの下端が接続されている。電源２４は、第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂに交番電流を供給する。
【００３４】
回転装置２６は、回転軸２６Ａと、駆動源２６Ｂとを備える。
【００３５】
回転軸２６Ａは、チャンバ２０の高さ方向（図１の上下方向）に延びる。回転軸２６Ａの上端は、断熱部材２２内に位置する。回転軸２６Ａの上端には、坩堝１２が配置される。回転軸２６Ａの下端は、チャンバ２０の外側に位置する。
【００３６】
駆動源２６Ｂは、チャンバ２０の下方に配置される。駆動源２６Ｂは、回転軸２６Ａに連結される。駆動源２６Ｂは、回転軸２６Ａの中心軸線周りに、回転軸２６Ａを回転させる。
【００３７】
昇降装置２８は、シードシャフト２８Ａと、駆動源２８Ｂとを備える。
【００３８】
シードシャフト２８Ａは、チャンバ２０の高さ方向に延びる。シードシャフト２８Ａの上端は、チャンバ２０の外側に位置する。シードシャフト２８Ａの下端面には、ＳｉＣ種結晶３０が取り付けられる。
【００３９】
ＳｉＣ種結晶３０は、ＳｉＣ単結晶からなる。ＳｉＣ種結晶３０の結晶構造は、４Ｈ多形である。ＳｉＣ種結晶３０の結晶成長面は、Ｃ面であってもよいし、Ｓｉ面であってもよい。結晶成長面のオフ角は、例えば、１°〜４°である。ここで、結晶成長面のオフ角は、結晶成長面に垂直な方向に延びる直線と、ｃ軸方向に延びる直線とが為す角度である。
【００４０】
駆動源２８Ｂは、チャンバ２０の上方に配置される。駆動源２８Ｂは、シードシャフト２８Ａに連結される。駆動源２８Ｂは、シードシャフト２８Ａを昇降する。駆動源２８Ｂは、さらに、シードシャフト２８Ａの中心軸線周りに、シードシャフト２８Ａを回転させる。
【００４１】
続いて、製造装置１０を用いたＳｉＣ単結晶の製造方法について説明する。先ず、ＳｉＣ種結晶３０をシードシャフト２８Ａの下端面に取り付ける。
【００４２】
続いて、チャンバ２０内の回転軸２６Ａ上に、坩堝１２を配置する。このとき、坩堝１２は、ＳｉＣ溶液１４の原料を収容している。原料は、例えば、Ｓｉのみであってもよいし、Ｓｉと他の金属元素との混合物であってもよい。金属元素は、例えば、チタン（Ｔｉ）、マンガン（Ｍｎ）、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）、バナジウム（Ｖ）、鉄（Ｆｅ）等である。原料の形態としては、例えば、複数の塊や粉末等がある。
【００４３】
続いて、ＳｉＣ溶液１４を生成する。先ず、チャンバ２０内に不活性ガスを充填する。そして、第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１８Ｂにより、坩堝１２を誘導加熱する。坩堝１２を誘導加熱することにより、坩堝１２が収容するＳｉＣ溶液１４の原料を融点以上に加熱する。坩堝１２を加熱すると、坩堝１２から炭素が融液に溶け込む。これにより、ＳｉＣ溶液１４が生成される。炭素の融液への溶け込みが続くと、ＳｉＣ溶液１４の炭素濃度が飽和濃度に近づく。
【００４４】
続いて、駆動源２８Ｂにより、シードシャフト２８Ａを降下し、ＳｉＣ種結晶３０の結晶成長面をＳｉＣ溶液１４に接触させる。このとき、ＳｉＣ種結晶３０をＳｉＣ溶液１４に浸漬してもよい。
【００４５】
ＳｉＣ種結晶３０の結晶成長面をＳｉＣ溶液１４に接触させた後、第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂによる坩堝１２の誘導加熱を継続して、ＳｉＣ溶液１４を結晶成長温度に保持する。結晶成長温度は、１６５０〜１８５０℃であり、好ましくは、１７００〜１８００℃である。
【００４６】
また、ＳｉＣ溶液１４におけるＳｉＣ種結晶３０の近傍を過冷却して、ＳｉＣを過飽和状態にする。このとき、ＳｉＣ溶液１４のうちＳｉＣ種結晶３０の直下の温度勾配は、０℃／ｃｍよりも大きく、且つ、２０℃／ｃｍ以下である。好ましくは、５℃／ｃｍ以上であって、且つ、１５℃／ｃｍ以下である。さらに好ましくは、７℃以上であって、且つ、１１℃以下である。
【００４７】
ＳｉＣ溶液１４におけるＳｉＣ種結晶３０の近傍を過冷却する方法は、特に限定されない。例えば、第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂへの通電を制御して、ＳｉＣ溶液１４におけるＳｉＣ種結晶３０の近傍領域の温度を他の領域の温度よりも低くする。また、ＳｉＣ溶液１４におけるＳｉＣ種結晶３０の近傍を冷媒により冷却してもよい。具体的には、シードシャフト２８Ａの内部に冷媒を循環させる。冷媒は、例えば、ヘリウム（Ｈｅ）やアルゴン（Ａｒ）等の不活性ガスである。シードシャフト２８Ａ内に冷媒を循環させれば、ＳｉＣ種結晶３０が冷却される。ＳｉＣ種結晶３０が冷えれば、ＳｉＣ溶液１４におけるＳｉＣ種結晶３０の近傍も冷える。
【００４８】
ＳｉＣ溶液１４におけるＳｉＣ種結晶３０の近傍領域のＳｉＣを過飽和状態にしたまま、ＳｉＣ種結晶３０とＳｉＣ溶液１４（坩堝１２）とを回転する。シードシャフト２８Ａを回転することにより、ＳｉＣ種結晶３０が回転する。回転軸２６Ａを回転することにより、坩堝１２が回転する。ＳｉＣ種結晶３０の回転方向は、坩堝１２の回転方向と逆方向でも良いし、同じ方向でも良い。回転速度は、一定であっても良いし、変動しても良い。シードシャフト２８Ａは、回転しながら、徐々に上昇する。このとき、ＳｉＣ溶液１４に接触しているＳｉＣ種結晶３０の結晶成長面上に、ＳｉＣ単結晶が成長する。なお、シードシャフト２８Ａは、上昇せずに回転しても良いし、上昇も回転もしなくても良い。
【００４９】
上述のようにして、ＳｉＣ単結晶を製造するとき、第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂには、交番電流が流れる。ここで、第１誘導加熱コイル１６Ａが巻かれている方向と、第２誘導加熱コイル１６Ｂが巻かれている方向とは、逆向きになっている。そのため、第１誘導加熱コイル１６Ａに流れる交番電流（以下、第１交番電流）は、第２誘導加熱コイル１６Ｂに流れる交番電流（以下、第２交番電流）と比べて、周波数や実効値は同じであるが、流れる方向が逆になっている。その結果、図２に示すように、２つの磁場が上下に形成される。上側の磁場は、第１交番電流が流れることで形成される。下側の磁場は、第２交番電流が流れることで形成される。電磁気学の重ね合わせの原理により、第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂの間には、上側の磁場と下側の磁場とが互いに打ち消しあうことで形成され、磁場の強度がゼロになる中立面３２が現れる。中立面３２は、ＳｉＣ溶液１４の溶液表面１４Ｃよりも上方に位置する。
【００５０】
ここで、ＳｉＣ溶液１４は電気伝導性を有する。そのため、図２に示すように、第２交番電流が流れることで発生する磁力線１８Ｂは、ＳｉＣ溶液１４の内部に深く浸透しない。磁力線１８Ｂは、側壁１２ＡのＳｉＣ溶液１４と接する部分において、間隔が狭くなる。つまり、下側の磁場は、側壁１２ＡにおいてＳｉＣ溶液１４と接する部分で強くなる。磁場の強度が最大となる位置ＭＰは、側壁１２ＡにおいてＳｉＣ溶液１４と接する部分に存在する。位置ＭＰにおいて強度が最大となる磁場は、ＳｉＣ溶液１４の流動に影響を与える磁場、つまり、第２交番電流が流れることで形成される磁場である。
【００５１】
ここで、ＳｉＣ溶液１４に作用するローレンツ力の回転場の極性（回転方向）は、位置ＭＰを含む面を境にして、反対になる。そのため、ＳｉＣ溶液１４には、互いに逆向きの回転方向を有する２つの渦が上下に形成される。上側の渦は、溶液表面において、坩堝１２の内側から外側に向かって流れる。下側の渦は、上側の渦との境界において、坩堝１２の外側から内側に向かって流れる。
【００５２】
ここで、製造装置１０は、ＴＳＳＧ法によるＳｉＣ単結晶の製造に用いられる。そのため、製造装置１０によって製造されるＳｉＣ単結晶は、図７に示すように、下側に凸となる結晶成長界面を有する。したがって、製造装置１０によってＳｉＣ単結晶を製造するときには、図２に示すように、下側の渦１４Ａを大きくして、上側の渦１４Ｂを溶液表面１４Ｃ及び側壁１２Ａの近くに閉じ込める。そうすれば、ＳｉＣ種結晶３０の近傍において、坩堝１２の外側から内側に向かってＳｉＣ溶液１４が流れる。その結果、ステップフローの方向と、結晶成長界面近傍でＳｉＣ溶液１４が流れる方向とを逆向きにすることができる。
【００５３】
上側の渦１４Ｂを上記の領域に閉じ込めるには、位置ＭＰから溶液表面までの距離Ｄが、以下の式（１）を満たせばよい。
Ｄ＜２ｄｍ    （１）
ただし、ｄｍは、以下の式（２）を満たす。
【００５４】
【数２】
2016056599.tif 000004
ρｍ：ＳｉＣ溶液の電気抵抗率
π：円周率
ｆ：第１交番電流及び第２交番電流の周波数
μｍ：ＳｉＣ溶液の透磁率
【００５５】
中立面３２の位置（上下方向での位置）を変更することにより、距離Ｄを変更できる。したがって、中立面３２を何れの位置に設定するかが重要になる。中立面３２の位置は、例えば、第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂと、坩堝１２との位置関係や、第１誘導加熱コイル１６Ａの巻き数、第２誘導加熱コイル１６Ｂの巻き数等を考慮して、数値電磁場解析によって求めることができる。数値電磁場解析は、周知の解析ソフトウェアを用いて行うことができる。数値電磁場解析によって、位置ＭＰが求まる。位置ＭＰが求まれば、距離Ｄが求まる。距離Ｄが式（１）を満たすように、第１交番電流及び第２交番電流の周波数を考慮して、第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂと、坩堝１２との位置関係や、第１誘導加熱コイル１６Ａの巻き数、第２誘導加熱コイル１６Ｂの巻き数等を求めればよい。位置関係を求めるときに、例えば、解析ソフトウェアが有する最適値探索機能を利用してもよい。
【００５６】
ＳｉＣ単結晶を製造しているときには、坩堝１２からＳｉＣ溶液１４に炭素が溶け込むことにより、坩堝１２の容積が変化する。そのため、ＳｉＣ溶液１４の溶液表面１４Ｃの位置が変化する。そこで、ＳｉＣ単結晶を製造しているときの溶液表面１４Ｃの位置の変化に対応するために、第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂを坩堝１２に対して移動可能に配置してもよい。
【００５７】
製造装置１０について、シミュレーションを行った。図３を参照して、シミュレーションの条件について説明する。
【００５８】
坩堝１２は、黒鉛製とした。坩堝１２の外半径Ｒ１１は、５８ｍｍであった。坩堝１２の内半径Ｒ２１は、５０ｍｍであった。坩堝１２の高さＨ１１は、６８ｍｍであった。坩堝１２の深さＤ１１は、６０ｍｍであった。坩堝１２の底部には、半径３０ｍｍのＲ加工が施してあった。坩堝１２の肉厚Ｔ１１は、８ｍｍであった。坩堝１２が収容するＳｉＣ溶液１４の深さＤ２１は、４０ｍｍであった。
【００５９】
第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂは、銅製のパイプを螺旋状に巻いたソレノイドコイルとした。第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂは、坩堝１２と同軸上に配置した。第１誘導加熱コイル１６Ａ及び第２誘導加熱コイル１６Ｂの内半径Ｒ３１は、１２０ｍｍとした。第１誘導加熱コイル１６Ａの巻き数は、３周回とした。第２誘導加熱コイル１６Ｂの巻き数は、９周回とした。第１誘導加熱コイル１６Ａの上端から第２誘導加熱コイル１６Ｂの下端までの距離Ｈ２１は、３００ｍｍとした。
【００６０】
第１交番電流及び第２交番電流の周波数は、５ｋＨｚであった。ｄｍは、６．４ｍｍであった。
【００６１】
中立面３２は、ＳｉＣ溶液１４の溶液表面１４Ｃよりも、３０ｍｍ上方に位置させた。このとき、距離Ｄは、９．０ｍｍであった。
【００６２】
シードシャフト２８Ａは、黒鉛製であった。シードシャフト２８Ａの外半径は、２５ｍｍであった。シードシャフト２８Ａの長さは、２７０ｍｍであった。
【００６３】
図４Ａ及び図４Ｂは、上記の条件でのシミュレーションの結果を示す。図４Ａは、坩堝１２を誘導加熱するときに発生する磁力線の分布を示すシミュレーション結果である。図４Ｂは、図４Ａに示す磁力線が発生しているときのＳｉＣ溶液１４の流動を示すシミュレーション結果である。
【００６４】
図４Ａ及び図４Ｂに示すように、距離Ｄが式（１）を満たす場合には、上側の渦は、溶液表面と側壁との近くに閉じ込められ、下側の渦がＳｉＣ溶液の全体的な流れを支配していた。その結果、シードシャフトの下方、つまり、ＳｉＣ単結晶の結晶成長界面の近傍において、ステップフローの方向と逆方向の流れが形成された。
【００６５】
［坩堝の応用例１］
図５を参照しながら、応用例１に係る坩堝１２１について説明する。坩堝１２１は、坩堝１２と比べて、側壁１２Ａの代わりに、側壁１２Ａ１を有する。側壁１２Ａ１は、円筒形状を有する。側壁１２Ａ１は、第１外周面１３Ａと、第２外周面１３Ｂと、第３外周面１３Ｃと、内周面１５とを含む。
【００６６】
第１外周面１３Ａは、ＳｉＣ溶液１４の溶液表面１４Ｃよりも上方に位置する。第１外周面１３Ａは、高さ方向の全長に亘って、略同じ直径を有する。
【００６７】
第２外周面１３Ｂは、溶液表面１４Ｃの下方に位置する。第２外周面１３Ｂは、第１外周面１３Ａよりも小さな直径を有する。第２外周面１３Ｂは、高さ方向の全長に亘って、略同じ直径を有する。
【００６８】
第３外周面１３Ｃは、第１外周面１３Ａと第２外周面１３Ｂとの間に位置し、第１外周面１３Ａと第２外周面１３Ｂとを接続する。第３外周面１３Ｃの直径は、下端から上端に向かって徐々に大きくなる。つまり、第３外周面１３Ｃは、傾斜面である。
【００６９】
内周面１５は、高さ方向の全長に亘って、略同じ直径を有する。そのため、側壁１２Ａ１のうち、第１外周面１３Ａを有する部分は、第２外周面１３Ｂを有する部分よりも、大きな厚みを有する。位置ＭＰは、側壁１２Ａ１のうち、第２外周面１３Ｂを有する部分に存在する。
【００７０】
ここで、側壁１２Ａ１のうち、第２外周面１３Ｂを有する部分の厚みＴ１と、第１外周面１３Ａを有する部分の厚みＴ２とは、以下の式（３）を満たす。
Ｔ１＜Ｔ２    （３）
また、図５に示す例では、厚みＴ１は以下の式（４）を満たし、厚みＴ２は以下の式（５）を満たす。
Ｔ１＜ｄｃ    （４）
Ｔ２＞ｄｃ    （５）
ただし、ｄｃは以下の式（６）を満たす。
【００７１】
【数３】
2016056599.tif 000005
ρｃ：坩堝１２１の電気抵抗率
μｃ：坩堝１２１の透磁率
【００７２】
坩堝１２１を用いて、ＳｉＣ単結晶を製造する場合には、側壁１２Ａ１のうち、厚みＴ１を有する部分により、第２交番電流が流れることで発生する磁場（下側の磁場）を遮蔽することができる。そのため、溶液表面１４Ｃよりも上方において、下側の磁場の強度を弱めることができる。その結果、閉じ込めた上側の渦の強度を弱めることができ、下側の渦がＳｉＣ溶液１４の全体的な流れを支配し易くなる。
【００７３】
［坩堝の応用例２］
図６を参照しながら、応用例２に係る坩堝１２２について説明する。坩堝１２２は、坩堝１２と比べて、側壁１２Ａの代わりに、側壁１２Ａ２を有する。側壁１２Ａ２は、円筒形状を有する。側壁１２Ａ２は、第１内周面１５Ａと、第２内周面１５Ｂと、第３内周面１５Ｃと、外周面１３とを含む。
【００７４】
第１内周面１５Ａは、ＳｉＣ溶液１４の溶液表面１４Ｃよりも上方に位置する。第１内周面１５Ａは、高さ方向の全長に亘って、略同じ直径を有する。
【００７５】
第２内周面１５Ｂは、溶液表面１４Ｃの下方に位置する。第２内周面１５Ｂは、第１内周面１５Ａよりも大きな直径を有する。第２内周面１５Ｂは、高さ方向の全長に亘って、略同じ直径を有する。
【００７６】
第３内周面１５Ｃは、第１内周面１５Ａと第２内周面１５Ｂとの間に位置し、第１内周面１５Ａと第２内周面１５Ｂとを接続する。第３内周面１５Ｃの直径は、下端から上端に向かって徐々に大きくなる。つまり、第３内周面１５Ｃは、傾斜面である。
【００７７】
外周面１３は、高さ方向の全長に亘って、略同じ直径を有する。そのため、側壁１２Ａ２のうち、第１内周面１５Ａを有する部分は、第２内周面１５Ｂを有する部分よりも、大きな厚みを有する。位置ＭＰは、側壁１２Ａ２のうち、第２内周面１５Ｂを有する部分に存在する。
【００７８】
ここで、側壁１２Ａ２のうち、第２内周面１５Ｂを有する部分の厚みＴ１と、第１内周面１５Ａを有する部分の厚みＴ２とは、以下の式（３）を満たす。
Ｔ１＜Ｔ２    （３）
また、図６に示す例では、厚みＴ１は以下の式（４）を満たし、厚みＴ２は以下の式（５）を満たす。
Ｔ１＜ｄｃ    （４）
Ｔ２＞ｄｃ    （５）
ただし、ｄｃは以下の式（６）を満たす。
【００７９】
【数４】
2016056599.tif 000006
ρｃ：坩堝１２２の電気抵抗率
μｃ：坩堝１２２の透磁率
【００８０】
坩堝１２２を用いて、ＳｉＣ単結晶を製造する場合には、側壁１２Ａ２のうち、厚みＴ１を有する部分により、第２交番電流が流れることで発生する磁場（下側の磁場）を遮蔽することができる。そのため、溶液表面１４Ｃよりも上方において、下側の磁場の強度を弱めることができる。その結果、閉じ込めた上側の渦の強度を弱めることができ、下側の渦がＳｉＣ溶液１４の全体的な流れを支配し易くなる。
【００８１】
坩堝１２２を用いて、ＳｉＣ単結晶を製造する場合には、図６に示すように、溶液表面１４Ｃと第３内周面１５Ｃとの為す角度θが鈍角になる。そのため、ＳｉＣ溶液１４に発生するローレンツ力が、溶液表面１４Ｃの外縁、つまり、溶液表面１４Ｃが第３内周面１５Ｃと接触する部分及びその近傍に集中するのを緩和できる。その結果、上述のように閉じ込めた上側の渦の強度を弱めることができる。下側の渦がＳｉＣ溶液１４の全体的な流れを支配し易くなる。
【００８２】
以上、本発明の実施の形態について、詳述してきたが、これらはあくまでも例示であって、本発明は、上述の実施の形態によって、何等、限定されない。
【図１】
2016056599.tif 000010
【図２】
2016056599.tif 000011
【図３】
2016056599.tif 000012
【図４Ａ】
2016056599.tif 000013
【図４Ｂ】
2016056599.tif 000014
【図５】
2016056599.tif 000015
【図６】
2016056599.tif 000016
【図７】
2016056599.tif 000017
【図８Ａ】
2016056599.tif 000018
【図８Ｂ】
2016056599.tif 000019
【図９】
2016056599.tif 000020
【国際調査報告】
2016056599.tif 000021
2016056599.tif 000022