(57)【要約】  コストの増加を招くことなく、接着剤層の含水を防止することができ、有機ＥＬ装置の封止に用いられた際に、有機ＥＬ素子を長期間安定して保護して素子が劣化することを防止できる複合フィルムを提供する。第１の防湿フィルムと、第１の粘着層と、離型フィルムと、第２の粘着層と、第２の防湿フィルムとをこの順に積層されてなる。
2016009778.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の防湿フィルムと、第１の粘着層と、離型フィルムと、第２の粘着層と、第２の防湿フィルムとをこの順に積層されてなる複合フィルム。
【請求項２】
前記第１の粘着層および前記第２の粘着層が吸水能力を有する請求項１に記載の複合フィルム。
【請求項３】
前記第１の粘着層および前記第２の粘着層の吸水能力が、０．５ｗｔ％以上である請求項２に記載の複合フィルム。
【請求項４】
前記第１の粘着層および前記第２の粘着層の含水率が、２００ｐｐｍ以下である請求項１〜３のいずれか１項に記載の複合フィルム。
【請求項５】
前記第１の防湿フィルムおよび前記第２の防湿フィルムの水蒸気透過率が、１×１０-3［g/(m2・day)］以下である請求項１〜４のいずれか１項に記載の複合フィルム。
【請求項６】
前記第１の防湿フィルムおよび前記第２の防湿フィルムが、少なくともガスバリア基材と、平滑層と、バリア層とを有してなるガスバリアフィルムである請求項１〜５のいずれか１項に記載の複合フィルム。
【請求項７】
前記バリア層が酸化物、窒化物、酸窒化物の少なくとも１つからなる請求項６に記載の複合フィルム。
【請求項８】
前記離型フィルムが、フィルム基材と、前記フィルム基材の両側の表面に形成された離型層とを有してなる請求項１〜７のいずれか１項に記載の複合フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬデバイス等に用いられる複合フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ（Electro Luminescence（エレクトロルミネッセンス））材料を用いた有機ＥＬデバイス（ＯＬＥＤデバイス）が、ディスプレイや照明装置等に利用されている。【０００３】
この有機ＥＬデバイスに利用される有機ＥＬ材料は、非常に水分に弱い。そのため、有機ＥＬ装置では、金属板、ガラス板あるいはガスバリアフィルム等の水蒸気透過率の低い封止部材を接着して有機ＥＬ素子を封止することが行われている。このような封止部材を用いて有機ＥＬ素子を封止する場合には、封止部材を有機ＥＬ装置に貼着するために接着剤が用いられる。
そのため、封止部材に接着剤層を積層した形態での供給が行われており、また、接着剤層の劣化を防止するため、接着剤層に剥離可能な離型フィルムを貼着して供給することが行われている。【０００４】
例えば、特許文献１には、ガスバリアフィルムの一方の面上に光硬化性接着剤層を有し、この光硬化性接着剤層の上に保護フィルムを積層してなるフィルム複合体が記載されており、このフィルム複合体を用いて電子素子を封止する際に、保護フィルムを剥離して、電子素子に積層することが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１１−５６７７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ここで、水蒸気透過率の低い封止部材を用いて有機ＥＬ素子を封止した場合でも、有機ＥＬ素子と封止部材との間に積層される接着剤層に水分が含まれていると、接着剤層に起因する水分で有機ＥＬ材料が劣化するおそれがある。そのため、有機ＥＬ素子の封止に用いられる封止部材の接着剤層には含水率が低いことが求められる。【０００７】
しかしながら、従来の封止部材としてのフィルム複合体においては、離型フィルムのガスバリア性については考慮されていない。そのため、離型フィルムが水蒸気を通してしまうと、接着剤層が空気中の水分を吸って含水してしまうおそれがある。
そのため、接着剤層に含まれる水分に起因して有機ＥＬ材料が劣化するという問題があった。
これを防止するために、離型フィルムにガスバリア性を付与することが考えられるが、一般に、使用後の離型フィルムは廃棄されるものであるため、大幅なコスト増を招いてしまうという問題がある。【０００８】
本発明の目的は、このような従来技術の問題点を解決することにあり、コストの増加を招くことなく、接着剤層の含水を防止することができ、有機ＥＬ装置の封止に用いられた際に、有機ＥＬ素子を長期間安定して保護して素子が劣化することを防止できる複合フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は、上記課題を達成すべく鋭意研究した結果、防湿フィルムと粘着層とを積層してなる封止積層体を、粘着層を内側にして離型フィルムの両面に積層することにより、両外面側に配置される防湿フィルムにより、空気中の水分が粘着層に到達するのを防止して粘着層の含水を防止し、これにより、有機ＥＬ装置の封止に用いられた際に、有機ＥＬ素子を長期間安定して保護して素子が劣化することを防止でき、また、離型フィルムの両側に積層される封止積層体がそれぞれ有機ＥＬ装置の封止に用いることができ、離型フィルムのみを廃棄すればよいので、コストの増加も防止できることを見出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は以下の構成の複合フィルムを提供する。【００１０】
（１）  第１の防湿フィルムと、第１の粘着層と、離型フィルムと、第２の粘着層と、第２の防湿フィルムとをこの順に積層されてなる複合フィルム。
（２）  第１の粘着層および第２の粘着層が吸水能力を有する（１）に記載の複合フィルム。
（３）  第１の粘着層および第２の粘着層の吸水能力が、０．５ｗｔ％以上である（２）に記載の複合フィルム。
（４）  第１の粘着層および第２の粘着層の含水率が、２００ｐｐｍ以下である（１）〜（３）のいずれかに記載の複合フィルム。
（５）  第１の防湿フィルムおよび第２の防湿フィルムの水蒸気透過率が、１×１０-3［g/(m2・day)］以下である（１）〜（４）のいずれかに記載の複合フィルム。
（６）  第１の防湿フィルムおよび第２の防湿フィルムが、少なくともガスバリア基材と、平滑層と、バリア層とを有してなるガスバリアフィルムである（１）〜（５）のいずれかに記載の複合フィルム。
（７）  バリア層が酸化物、窒化物、酸窒化物の少なくとも１つからなる（６）に記載の複合フィルム。
（８）  離型フィルムが、フィルム基材と、フィルム基材の両側の表面に形成された離型層とを有してなる（１）〜（７）のいずれかに記載の複合フィルム。
【発明の効果】
【００１１】
このような本発明によれば、コストの増加を招くことなく、粘着層の含水を防止し、これにより、有機ＥＬ装置の封止に用いられた際に、有機ＥＬ素子を長期間安定して保護して素子が劣化することを防止できる複合フィルムを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の複合フィルムの一例を概念的に示す断面図である。
【図２】複合フィルムに用いられるガスバリアフィルムの一例を概念的に示す断面図である。
【図３】図１に示す複合フィルムの封止積層体を有機ＥＬ装置に使用した構成の一例を示す概略断面図である。
【図４】従来の複合フィルムの一例の概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の複合フィルムについて、添付の図面に示される好適実施例を基に、詳細に説明する。
【００１４】
図１に、本発明の複合フィルムの一例を、概念的に示す。
【００１５】
図１に示す複合フィルム１０は、第１のガスバリアフィルム２２ａと、第１の粘着層２０ａと、離型フィルム１２と、第２の粘着層２０ｂと、第２のガスバリアフィルム２２ｂとをこの順に積層してなる構成を有する。
また、第１のガスバリアフィルム２２ａと第１の粘着層２０ａとは、第１の封止積層体１４ａを構成するものであり、第２のガスバリアフィルム２２ｂと第２の粘着層２０ｂとは、第２の封止積層体１４ｂを構成するものである。第１の封止積層体１４ａおよび第２の封止積層体１４ｂがそれぞれ、離型フィルム１２から剥離されて、有機ＥＬ素子の封止に用いられる。
【００１６】
本発明の複合フィルム１０は、このように、離型フィルム１２の両面それぞれに、ガスバリアフィルムと粘着層との積層体である封止積層体を、粘着層を内側にして貼着した構成を有する。
そのため、離型フィルム１２の両側に貼着される第１の粘着層２０ａおよび第２の粘着層２０ｂは、第１のガスバリアフィルム２２ａおよび第２のガスバリアフィルム２２ｂに挟まれているので、空気中の水分が第１の粘着層２０ａおよび第２の粘着層２０ｂに到達するのを抑制することができ、粘着層の含水を防止できる。
また、第１の封止積層体１４ａおよび第２の封止積層体１４ｂ共に、離型フィルム１２から剥離して有機ＥＬ装置の封止に用いることができる。従って、使用後に廃棄されるのは、離型フィルム１２のみであるので、コストの増加を防止できる。
【００１７】
なお、図１に示す複合フィルム１０は、第１のガスバリアフィルム２２ａと、第１の粘着層２０ａと、離型フィルム１２と、第２の粘着層２０ｂと、第２のガスバリアフィルム２２ｂとの５層を積層した構成としたが、本発明の複合フィルム１０はこれに限定はされず、他の層を有していてもよい。例えば、ハードコート層、光学補償層、透明導電層等を有していてもよい。
以下、本発明の複合フィルムを構成する各層について詳細に説明する。
【００１８】
離型フィルム１２は、その両面が、第１の粘着層２０ａおよび第２の粘着層２０ｂに剥離可能に貼着されるものである。すなわち、粘着層との間に適度な粘着性を示すフィルム状の部材である。
離型フィルム１２としては特に限定はなく、封止積層体の離型フィルムとして用いられる種々の公知の離型フィルムが利用可能である。
具体的には、離型フィルム１２は、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリアクリトニトリル（ＰＡＮ）、ポリイミド（ＰＩ）、透明ポリイミド、ポリメタクリル酸メチル樹脂（ＰＭＭＡ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ＡＢＳ、環状オレフィン・コポリマー（ＣＯＣ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）、および、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）などのフィルムが各種利用可能である。
【００１９】
また、離型フィルム１２は、樹脂フィルムからなる基材の表面に離型層を有する構成としても良い。基材の表面に離型層を形成することで、粘着層との間の粘着力を剥離可能な程度の適度な粘着性に調整することができる。
離型層の材料としてはシリコーン樹脂、フッ素樹脂、ポリエチレンビニルアセテート等が利用可能である。
【００２０】
離型フィルム１２の厚さには特に限定はないが、離型フィルム１２を介しての粘着層への水分の浸入の防止、ラミネートの容易性等の観点から、５μｍ〜１００μｍであるのが好ましい。
【００２１】
第１の封止積層体１４ａおよび第２の封止積層体１４ｂはそれぞれ、離型フィルム１２に剥離可能に貼着されるものである。図１に示すように、第１の封止積層体１４ａが離型フィルム１２の一方の主面に貼着され、第２の封止積層体１４ｂが離型フィルム１２の他方の主面に貼着される。
【００２２】
前述のとおり、第１の封止積層体１４ａは、第１のガスバリアフィルム２２ａと第１の粘着層２０ａとを積層してなるものであり、第２の封止積層体１４ｂは、第２のガスバリアフィルム２２ｂと第２の粘着層２０ｂとを積層してなるものである。また、第１の封止積層体１４ａおよび第２の封止積層体１４ｂはそれぞれ、第１の粘着層２０ａおよび第２の粘着層２０ｂが、離型フィルム１２に貼着されている。
従って、第１の封止積層体１４ａおよび第２の封止積層体１４ｂは、第１のガスバリアフィルム２２ａおよび第２のガスバリアフィルム２２ｂがそれぞれ外側に配置されるように、離型フィルム１２に貼着されている。
なお、両封止積層体は、配置位置、および、表裏の向きが異なるのみで、構成は同じであるので、以下の説明においては、第１の封止積層体１４ａおよび第２の封止積層体１４ｂを区別する必要がない場合には、両封止積層体をまとめて、封止積層体１４ともいう。同様に、第１のガスバリアフィルム２２ａおよび第２のガスバリアフィルム２２ｂをまとめて、ガスバリアフィルム２２ともいう。同様に、第１の粘着層２０ａおよび第２の粘着層２０ｂをまとめて、粘着層２０ともいう。
【００２３】
ガスバリアフィルム２２は、本発明における防湿フィルムであり、ガスバリア性を有する部材である。すなわち、ガスバリアフィルム２２は、封止積層体１４として有機ＥＬ素子を封止する際に、主に外部からの水分の浸入を抑制する部位である。また、本発明の複合フィルム１０の形態においては、ガスバリアフィルム２２は、粘着層２０に空気中の水分が到達するのを抑制して、粘着層２０の含水を防止するものである。
【００２４】
ここで、ガスバリアフィルム２２は、水蒸気透過率が１×１０-3［g/(m2・day)］以下であるのが好ましい。
水蒸気透過率が低い、すなわち、ガスバリア性が高いガスバリアフィルム２２用いることで、粘着層２０への水分の浸入を防止して粘着層２０の含水をより好適に防止することができる。
【００２５】
ここで、ガスバリアフィルム２２は、ガスバリア基材の上に、少なくとも１層の平滑層と、少なくとも１層のバリア層を有するものが好適に用いられる。
図２にガスバリアフィルム２２の構成の一例を表す概略断面図を示す。
図２に示すガスバリアフィルム２２は、ガスバリア基材２６の上に平滑層２７を有し、この平滑層２７の上にバリア層２８を有するものである。
【００２６】
なお、ガスバリアフィルム２２は、ガスバリア基材２６の上に、バリア層２８と、このバリア層２８の下地となる平滑層２７との組み合わせを１つ以上有するのが好ましい。従って、ガスバリアフィルム２２は、バリア層２８と下地の平滑層２７との組み合わせを２つ有するものでもよく、あるいは、３つ以上、有するものでもよい。
なお、平滑層２７は、バリア層２８を適正に形成するための下地層として作用するものであり、下地の平滑層２７とバリア層２８との組み合わせの積層数が多いほど、優れたガスバリア性を有するガスバリアフィルムを得られる。
【００２７】
また、ガスバリアフィルム２２は、最表面がバリア層２８であるのが好ましく、バリア層２８側に粘着層２０が積層されるのが好ましい。
ガスバリアフィルム２２の最表面をバリア層２８とすることにより、ガスバリア基材２６や平滑層２７からアウトガスが放出されても、このアウトガスはバリア層２８で遮蔽され、粘着層２０や有機ＥＬ素子に至ることを防止できる。
【００２８】
ガスバリアフィルム２２のガスバリア基材２６としては、公知のガスバリアフィルムで支持体として用いられているものが、各種、利用可能である。
中でも、薄手化や軽量化が容易である、有機ＥＬ装置のフレキシブル化に好適である等の点で、各種のプラスチック（高分子材料／樹脂材料）からなるフィルムが好適に利用される。
具体的には、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリアクリトニトリル（ＰＡＮ）、ポリイミド（ＰＩ）、透明ポリイミド、ポリメタクリル酸メチル樹脂（ＰＭＭＡ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ＡＢＳ、環状オレフィン・コポリマー（ＣＯＣ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）、および、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）からなるプラスチックフィルムが、好適に例示される。
【００２９】
ガスバリア基材２６の厚さは、有機ＥＬ装置の用途や大きさによって、適宜、設定すればよい。ここで、本発明者の検討によれば、ガスバリア基材２６の厚さは、１０μｍ〜２００μｍ程度が好ましい。ガスバリア基材２６の厚さを、この範囲にすることにより、有機ＥＬ装置の軽量化や薄手化、等の点で、好ましい結果を得る。
なお、ガスバリア基材２６は、このようなプラスチックフィルムの表面に、反射防止や位相差制御、光取り出し効率向上等の機能が付与されていてもよい。
【００３０】
平滑層２７は、ガスバリアフィルム２２において主にガスバリア性を発現するバリア層２８の下地層となるものである。
平滑層２７は、公知のガスバリアフィルムで平滑層２７として用いられているものが、各種、利用可能である。例えば、平滑層２７は、有機化合物を主成分とする膜で、基本的に、モノマーおよび／またはオリゴマを、架橋して形成されるものが利用できる。
ガスバリアフィルム２２は、この下地となる平滑層２７を有することにより、この平滑層２７が、バリア層２８のクッションとしても作用する。そのため、封止積層体１４を有機ＥＬ素子に接着する際の押圧時や、封止積層体１４が外部から衝撃を受けた場合などに、この平滑層２７のクッション効果によって、バリア層２８の損傷を防止できる。
これにより、封止積層体１４において、ガスバリアフィルム２２が適正にガスバリア性能を発現して、水分による粘着層２０の劣化、ならびに、水分による有機ＥＬ素子の劣化を、好適に防止できる。
【００３１】
また、ガスバリアフィルム２２は、バリア層２８の下地となる平滑層２７を有することにより、ガスバリア基材２６の表面の凹凸や、表面に付着している異物等を包埋して、バリア層２８の成膜面を適正にできる。その結果、成膜面の全面に、隙間無く、割れやヒビ等の無い適正なバリア層２８を成膜できる。これにより、水蒸気透過率が１×１０-3[g/(m2・day)]以下となるような、高いガスバリア性能を得ることができる。
【００３２】
ガスバリアフィルム２２において、平滑層２７の形成材料としては、各種の有機化合物（樹脂／高分子化合物）が、利用可能である。
具体的には、ポリエステル、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、メタクリル酸−マレイン酸共重合体、ポリスチレン、透明フッ素樹脂、ポリイミド、フッ素化ポリイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、セルロースアシレート、ポリウレタン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリカーボネート、脂環式ポリオレフィン、ポリアリレート、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン、フルオレン環変性ポリカーボネート、脂環変性ポリカーボネート、フルオレン環変性ポリエステル、アクリロイル化合物、などの熱可塑性樹脂、あるいはポリシロキサン、その他の有機ケイ素化合物の膜が好適に例示される。これらは、複数を併用してもよい。
【００３３】
中でも、ガラス転移温度や強度に優れる等の点で、ラジカル重合性化合物および／またはエーテル基を官能基に有するカチオン重合性化合物の重合物から構成された平滑層２７は、好適である。
中でも特に、上記強度に加え、屈折率が低い、透明性が高く光学特性に優れる等の点で、アクリレートおよび/またはメタクリレートのモノマーやオリゴマの重合体を主成分とする、ガラス転移温度が１２０℃以上のアクリル樹脂やメタクリル樹脂は、平滑層２７として好適に例示される。
その中でも特に、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート（ＤＰＧＤＡ）、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート（ＴＭＰＴＡ）、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート（ＤＰＨＡ）などの、２官能以上、特に３官能以上のアクリレートおよび/またはメタクリレートのモノマーやオリゴマの重合体を主成分とする、アクリル樹脂やメタクリル樹脂は、好適に例示される。また、これらのアクリル樹脂やメタクリル樹脂を、複数、用いるのも好ましい。
平滑層２７を、このようなアクリル樹脂やメタクリル樹脂で形成することにより、骨格がしっかりした下地の上にバリア層２８を成膜できるので、より緻密でガスバリア性が高いバリア層２８を成膜できる。
【００３４】
平滑層２７の厚さは、０．５μｍ〜５μｍが好ましい。
平滑層２７の厚さを０．５μｍ以上とすることにより、有機ＥＬ装置に封止積層体１４とを接着する際の押圧時などにおける、クッションとしての効果を十分に発揮して、バリア層２８の損傷を、より確実に防止できる。また、平滑層２７の厚さを１μｍ以上とすることにより、より好適にバリア層２８の成膜面を適正にして、割れやヒビ等の無い適正なバリア層２８を、成膜面の全面に渡って成膜できる。
また、平滑層２７の厚さを５μｍ以下とすることにより、平滑層２７が厚すぎることに起因する、平滑層２７のクラックや、ガスバリアフィルム２２のカール等の問題の発生を、好適に防止することができる。
以上の点を考慮すると、平滑層２７の厚さは、１μｍ〜５μｍとするのが、より好ましい。
【００３５】
なお、ガスバリアフィルムが、複数の平滑層２７を有する場合には、各平滑層の厚さは、同じでも、互いに異なってもよい。
また、複数の平滑層２７を有する場合には、各平滑層２７の形成材料は、同じでも異なってもよい。しかしながら、生産性等の点からは、全ての平滑層２７を、同じ材料で形成するのが好ましい。
【００３６】
平滑層２７は、塗布法やフラッシュ蒸着等の公知の方法で成膜すればよい。
また、平滑層２７の下層となるバリア層２８との密着性を向上するために、平滑層２７は、シランカップリング剤を含有するのが好ましい。
【００３７】
平滑層２７の上には、この平滑層２７を下地として、バリア層２８が成膜される。
バリア層２８は、無機化合物を主成分とする膜で、ガスバリアフィルム２２において、ガスバリア性を主に発現するものである。
【００３８】
バリア層２８としては、ガスバリア性を発現する、酸化物、窒化物、酸窒化物等の無機化合物からなる膜が、各種、利用可能である。
具体的には、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化タンタル、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）などの金属酸化物；  窒化アルミニウムなどの金属窒化物；  炭化アルミニウムなどの金属炭化物；  酸化ケイ素、酸化窒化ケイ素、酸炭化ケイ素、酸化窒化炭化ケイ素などのケイ素酸化物；  窒化ケイ素、窒化炭化ケイ素などのケイ素窒化物；  炭化ケイ素等のケイ素炭化物；  これらの水素化物；  これら２種以上の混合物；  および、これらの水素含有物等の、無機化合物からなる膜が、好適に例示される。
特に、透明性が高く、かつ、優れたガスバリア性を発現できる点で、ケイ素酸化物、ケイ素窒化物、ケイ素酸窒化物およびケイ素酸化物等のケイ素化合物からなる膜は、好適に例示される。その中でも特に、窒化ケイ素からなる膜は、より優れたガスバリア性に加え、透明性も高く、好適に例示される。
【００３９】
なお、ガスバリアフィルムが複数のバリア層２８を有する場合には、バリア層２８の形成材料は、互いに異なってもよい。しかしながら、生産性等を考慮すれば、全てのバリア層２８を、同じ材料で形成するのが好ましい。
【００４０】
バリア層２８の厚さは、形成材料に応じて、目的とするガスバリア性を発現できる厚さを、適宜、決定すればよい。なお、本発明者の検討によれば、バリア層２８の厚さは、１０〜２００ｎｍとするのが好ましい。
バリア層２８の厚さを１０ｎｍ以上とすることにより、十分なガスバリア性能を安定して発現するバリア層２８が形成できる。また、バリア層２８は、一般的に脆く、厚過ぎると、割れやヒビ、剥がれ等を生じる可能性が有るが、バリア層２８の厚さを２００ｎｍ以下とすることにより、割れが発生することを防止できる。
また、このような点を考慮すると、バリア層２８の厚さは、１０ｎｍ〜１００ｎｍにするのが好ましく、特に、１５ｎｍ〜７５ｎｍとするのが好ましい。
なお、ガスバリアフィルムが複数のバリア層２８を有する場合には、各バリア層２８の厚さは、同じでも異なってもよい。
【００４１】
バリア層２８は、形成材料に応じて、公知の方法で形成すればよい。具体的には、ＣＣＰ−ＣＶＤやＩＣＰ−ＣＶＤ等のプラズマＣＶＤ、マグネトロンスパッタリングや反応性スパッタリング等のスパッタリング、真空蒸着など、気相堆積法が好適に例示される。
【００４２】
次に、粘着層２０について説明する。
粘着層２０は、ガスバリアフィルム２２に積層され、封止積層体１４として有機ＥＬ素子を封止する際の接着層となる接着性を備える構成要素である。また、本発明の複合フィルム１０においては、粘着層２０は、離型フィルム１２に剥離可能に貼着される部位である。
【００４３】
粘着層２０と離型フィルム１２との粘着力は、粘着層２０と離型フィルム１２とが剥離可能で、かつ、搬送の際やロール状に巻取る際などに意図せず剥離しない粘着力であれば、特に限定はない。
また、粘着層２０と有機ＥＬ装置等の被封止部材の貼着面との粘着力は、封止積層体１４と有機ＥＬ装置とが十分に接着される粘着力であれば特に限定はない。
【００４４】
粘着層２０は、含水率が、質量比で２００ｐｐｍ以下であるのが好ましい。
粘着層２０の含水率を２００ｐｐｍ以下とすることにより、封止積層体１４として有機ＥＬ素子を封止した際に、粘着層２０中に含まれる水分に起因して、有機ＥＬ素子が劣化するのを防止することができる。
また、本発明の複合フィルム１０の形態においては、両外面側に積層されるガスバリアフィルム２２により、保管中などに空気中の水分が粘着層２０に到達するのを抑制することができるので、粘着層の含水率が高くなるのを抑制して、２００ｐｐｍ以下の低い含水率を維持することができる。
【００４５】
また、粘着層２０は、吸水能力を備えることが好ましい。具体的には、粘着層２０の吸水能力は、質量比で１ｗｔ％以上であるのが好ましい。
粘着層２０が吸水能力を備えることにより、封止積層体１４として有機ＥＬ素子を封止した際に、封止積層体１４の端面やガスバリアフィルム２２の欠陥等から浸入する水分を吸収して、有機ＥＬ素子の水分による劣化をより好適に防止できる。
また、本発明の複合フィルム１０の形態においては、両外面側に積層されるガスバリアフィルム２２により、保管中などに空気中の水分が粘着層２０に到達するのを抑制することができるので、複合フィルム１０の形態時には、粘着層２０が吸水することを抑制して、封止積層体１４として有機ＥＬ素子を封止した後に、吸水能力を十分に発揮することが可能となる。
【００４６】
ここで、本発明において、含水率とは、膨潤により粘着層２０中に含まれる水分の質量比の値である。膨潤により含まれる水分は加熱等により乾燥させることができる。すなわち、含水率とは、粘着層２０中に可逆的に含まれる水分の比率である。
一方、吸水能力とは、化学的結合により粘着層２０中に吸水することができる水分の質量比の値である。化学的結合により含まれる水分は、基本的には加熱によって除去することができない。すなわち、吸水能力とは、粘着層２０中に不可逆的に包含することができる水分量の質量比の値である。
【００４７】
なお、本発明において、含水率および吸水能力の値は、以下の測定方法により計測される。
まず、粘着層２０から、サンプル片をグローブボックス内で切り出し、秤量する。このときのサンプル片の質量をｘ（ｇ）とする。このサンプル片をグローブボックスから出した直後にカールフィッシャー法で測定した水分量を、サンプルの含水率とする。
次に、同様にグローブボックスで切り出し、秤量を行ったサンプル片をグローブボックスから取り出し、温度２５℃、湿度５０％ＲＨの環境下で４８時間以上、調湿した後に秤量する。調湿後のサンプル片の質量をｙ（ｇ）とする。すなわち、調湿後のサンプル片は、膨潤による含水と、化学的結合による吸水とによる水分を含んだ状態である。
次に、調湿後のサンプル片を再度、グローブボックス内に入れ、温度８０℃で５０時間以上、真空乾燥した後に秤量する。乾燥後のサンプル片の質量をｚ（ｇ）とする。すなわち、乾燥後のサンプル片は、膨潤による水分を除去し、化学的結合による水分のみを含んだ状態である。
これら各状態でのサンプル片の質量から、吸水能力は、（ｚ−ｘ）／ｘにより算出される。
【００４８】
粘着層２０の厚さには特に限定はないが、接着性、吸水能力、コスト等の観点から１〜１００μｍであるのが好ましい。
【００４９】
粘着層２０の形成材料としては、離型フィルム１２との粘着力、ならびに、被封止部材の貼着面との粘着力が適切な範囲となるものを、適宜、選択すればよい。
具体的には、粘着層２０としては、ＯＣＡ（Optically Clear Adhesive）シート等の粘着シートを用いてもよく、あるいは、重合や熱などにより樹脂を硬化させた有機層であってもよい。
硬化性樹脂としては、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、エポキシアクリレート樹脂、環状オレフィン系樹脂等が挙げられる。中でも、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、エポキシアクリレート樹脂、環状オレフィン系樹脂が好ましい。また、３以上の多官能アクリレート／メタクリレート化合物からなる樹脂であるのが好ましい。
また、これらの硬化性樹脂を主成分として、粘度や硬化性を調整するための樹脂が混合されてもよい。例えば、粘度調整のためにスチレン・ブタジエンブロック共重合体を含んでも良い。
また、これらの硬化性樹脂は、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５０】
なお、硬化収縮応力が小さく、硬化物の接着性が高いという観点からは、２官能エポキシ樹脂を用いることが好ましい。さらに、透湿性・含水率が低いという観点からは、ポリブタジエンエポキシ樹脂等を用いることが好ましい。
【００５１】
さらに、上記の硬化性樹脂中に光重合開始剤や、光増感剤等を混合してもよい。
また、必要に応じてシランカップリング剤又はシラン変性エポキシ樹脂を含有してもよい。シランカップリング剤とシラン変性エポキシ樹脂とを併用することも可能である。それら成分を粘着層２０としての硬化性樹脂に配合することによって、加湿による接着力の低下を抑えることが可能となる。
【００５２】
また、粘着層２０となる硬化性樹脂は、硬化物の耐湿性を更に向上させることを目的として、無機フィラーを含有することが好ましい。
上記無機フィラーは特に限定されず、例えば、タルク、石綿、シリカ、スメクタイト、ベントナイト、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、アルミナ、モンモリロナイト、珪藻土、酸化マグネシウム、酸化チタン、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ガラスビーズ、硫酸バリウム、石膏、珪酸カルシウム、セリサイト活性白土等が挙げられる。
【００５３】
また、粘着層２０に吸水能力を付与するために、硬化性樹脂中に乾燥剤を含有させるのが好ましい。
粘着層２０が乾燥剤を含有することにより、封止積層体１４として有機ＥＬ素子を封止した際に、封止積層体１４の端面やガスバリアフィルム２２の欠陥等から浸入する水分を吸収して、有機ＥＬ素子の水分による劣化をより好適に防止できる。
【００５４】
乾燥剤としては、有機金属錯体でも良く、無機系の乾燥剤であってもよい。
有機金属錯体としては、化１の化学式で示される構造の有機金属化合物が好ましく、-[M(OR)-O]n-で示される構造であるのがより好ましく、環状ＡｌＯアシレートが特に好ましく、六員環構造を２以上もつ３価金属の有機金属化合物であって、３価金属がアルミニウムである有機金属化合物が好ましい。
ここで、化１の化学式において、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は、水素、炭素数１個以上のアルキル基、アリール基、シクロアルキル基、複素環基を示す。また、それぞれの基の、水素の一部をハロゲン基に置換したものでもよい。Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は異なる基であっても、同じ基であってもよく、また、それぞれが連結されてもよい。あるいは、ポリマーでもよい。
【００５５】
【化１】
2016009778.tif 000003
【００５６】
具体的には、例えば、アルミニウムオキサイド２−エチルヘキサノエート（ホープ製薬株式会社  オリープAOO）、アルミニウムオキサイドイソプロピレート(川研ファインケミカル株式会社製  アルゴマー７)、アルミニウムオキサイドステアレート(ホープ製薬株式会社  オリープAOS)、アルミニウムオキサイドエチレートなどが挙げられる。
また、環状ではないアルミニウム−トリイソプロポキシド（ＡＩＰ）も好ましい。
また、特開２００５−２９８５９８号公報に記載される水分吸収剤、および、特開２００６−２９７３８０号公報に記載される乾燥剤も用いることができる。
【００５７】
また、無機系の乾燥剤としては、例えば、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化バリウム（ＢａＯ）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）等のアルカリ土類金属酸化物；  硫酸リチウム（Ｌｉ2ＳＯ4）、硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）、硫酸カルシウム（ＣａＳＯ4）、硫酸マグネシウム（ＭｇＳＯ4）、硫酸コバルト（ＣｏＳＯ4）、硫酸ガリウム（Ｇａ2（ＳＯ4）3）、硫酸チタン（Ｔｉ（ＳＯ4）2）、硫酸ニッケル（ＮｉＳＯ4）等の硫酸塩、塩化カルシウム（ＣａＣｌ2）、五酸化リン（Ｐ2Ｏ5）、水酸化カリウム（ＫＯＨ）、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）、臭化カリウム（ＫＢｒ）、臭化カルシウム（ＣａＢｒ2）、硫酸銅（ＣｕＳＯ4）、塩化亜鉛（ＺｎＣｌ2）、ゼオライト、シリカゲル及び活性アルミナ等が挙げられる。
無機系の乾燥剤を用いる場合には、粘着層２０のヘイズ値や透明性への影響を考慮して粒径を小さくするのがこのましく、１０ｎｍ以下とするのが好ましい。
【００５８】
粘着層２０における乾燥剤の含有量は、乾燥剤の種類や求められる性能等に応じて、適宜、設定すればよい。具体的には、１〜６０質量％が好ましく、２〜４０質量％がより好ましく、５〜２０質量％が特に好ましい。
【００５９】
また、粘着層２０は、透明性を有するのが好ましい。具体的には、粘着層２０は、可視光（４００〜８００ｎｍ）の光透過率が８５％以上であるのが好ましく、ヘイズ値が３．０％以下であるのが好ましい。
【００６０】
また、粘着層２０は、ガスバリアフィルム２２上に塗布にて形成するのが好ましい。従って、上記の粘着層２０を形成するための材料と溶剤とを混合して塗布組成物を調製するのが好ましい。
また、粘着層２０を形成する際の塗布方法には特に限定はなく、スリットコート、ダイコート、ロールコート、ディップコート、ブレードコート、ナイフコート、バーコート、スクリーン印刷、スピンコートなどを用いることが出来る。
また、長尺なガスバリアフィルム２２上に粘着層２０を形成する場合には、長尺なガスバリアフィルム２２を長手方向に搬送しつつ、塗布組成物の塗布、乾燥により粘着層２０を形成する、いわゆるロール・ツー・ロールにより形成してもよい。
【００６１】
次に、本発明の複合フィルム１０の封止積層体１４を、有機ＥＬ素子の封止に用いた有機ＥＬ装置について説明する。
図３に、封止積層体１４を用いて有機ＥＬ素子を封止した有機ＥＬ装置の一例の概略断面図を示す。
【００６２】
図３に示す有機ＥＬ装置５０は、有機ＥＬ素子５４が形成された素子基板５２上に、封止積層体１４を積層した構成を有する。また、図３に示すように、有機ＥＬ装置５０は、封止積層体１４の粘着層２０側と有機ＥＬ素子５４側とを対面して積層した構成を有する。
【００６３】
封止積層体１４は、複合フィルム１０の封止積層体１４であり、離型フィルム１２から剥離して、有機ＥＬ素子５４上に貼着されるものである。
封止積層体１４を有機ＥＬ素子５４上に積層して、有機ＥＬ素子５４を封止することにより、有機ＥＬ素子５４の水分による劣化を防止する。
【００６４】
ここで、本発明の複合フィルム１０は、封止積層体１４を、粘着層２０を内側にして離型フィルム１２の両面に積層する構成を有するので、保管中などに、空気中の水分が粘着層２０に到達するのを防止して粘着層２０の含水を防止し、これにより、有機ＥＬ素子５４の封止に用いられた際に、有機ＥＬ素子５４を長期間安定して保護して素子が劣化することを防止できる。このとき、複合フィルム１０は、離型フィルム１２の両側に積層される封止積層体１４それぞれを、有機ＥＬ素子５４の封止に用いることができる。従って、離型フィルム１２のみを廃棄すればよいので、コストの増加も防止できる。
【００６５】
素子基板５２は、各種の有機ＥＬ装置に用いられている素子基板が、全て利用可能である。具体的には、ガラス、プラスチック、金属、および、セラミック等からなる素子基板が例示される。
ここで、本発明の有機ＥＬ装置５０においては、水分等による有機ＥＬ素子５４の劣化を防止するために、水分等が素子基板５２を透過して有機ＥＬ素子５４に至るのを防止できるのが好ましい。そのため、素子基板５２は、ガラスや金属等のように、水分等の含有量が低く、かつ、水分等の透過率が低い材料からなる基板を用いるのが好ましい。あるいは、封止積層体１４のガスバリアフィルム２２も、水分等の透過率が低い点で素子基板５２として好適に用いることができる。
【００６６】
ここで、有機ＥＬ装置５０は、有機ＥＬ素子５４を封止する封止積層体１４のガスバリアフィルム２２および粘着層２０が光透過性を有する場合には、素子基板５２と逆側、すなわち、封止積層体１４側から光を発する、トップエミッション型の有機ＥＬ装置５０として利用することができる。
有機ＥＬ装置５０がトップエミッション型である場合には、素子基板５２が光透過性を有する必要は無い。従って、有機ＥＬ装置５０を、トップエミッション型として利用する場合には、素子基板５２として、表面に陽極酸化膜を有するアルミニウム箔や、アルミニウム箔とポリイミドとの積層体など、絶縁層を有する可撓性の金属フィルムを用いてもよい。この際、フレキシブルな有機ＥＬ装置５０とすることができる。
【００６７】
一方、素子基板５２としてガラスやガスバリアフィルム等の光透過性のある材料を用いることで、素子基板５２側から光を発する、ボトムエミッション型の有機ＥＬ装置５０として利用することもできる。
あるいは、封止積層体１４、および、素子基板５２共に光透過性のある材料を用いて、両面から光を発する構成としてもよい。
【００６８】
素子基板５２上には、有機ＥＬ素子５４が形成される。
有機ＥＬ素子５４は、例えば、有機電界発光層と、有機電界発光層を挾持する電極対である透明電極および反射電極とを有する公知の有機ＥＬ素子である。
なお、有機ＥＬ装置５０がトップエミッション型である場合には、封止積層体１４側に透明電極が配置され、素子基板５２側に反射電極が配置される。また有機ＥＬ装置５０がボトムエミッション型である場合には、封止積層体１４側に反射電極が配置され、素子基板５２側に透明電極が配置される。
【００６９】
有機電界発光層は、有機ＥＬ材料からなる発光層、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層等を有する、公知の層構成からなるものであればよい。
透明電極としては、例えば、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）等の導電性金属酸化物等の、有機電界発光層から発せられた光を透過する光透過性を有する、種々の公知の電極が利用可能である。
また、反射電極としては、有機ＥＬ素子の電極として用いられる、種々の公知の電極が利用可能である。
また、有機電界発光層、透明電極、および、反射電極は、有機ＥＬ装置５０の用途や大きさ等に応じて、公知の方法で形成すればよい。
【００７０】
また、有機ＥＬ装置５０は、有機ＥＬ素子５４と封止積層体１４との間に、有機ＥＬ素子５４を覆う保護膜等を有してもよい。
保護膜としては、公知の有機ＥＬ装置に利用される、ガスバリア性を発現する材料からなる各種の膜（層）が利用可能である。具体的には、ガスバリア性を有する無機化合物からなる膜が例示され、中でも、窒化ケイ素、酸化ケイ素および酸化窒化ケイ素等のケイ素化合物からなる膜が好適に例示される。
【００７１】
以上、本発明の複合フィルムについて詳細に説明したが、本発明は、上記実施例に限定はされず、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、各種の改良や変更を行なってもよいのは、もちろんである。
【実施例】
【００７２】
以下、本発明の具体的実施例を挙げ、本発明を、より詳細に説明する。【００７３】
［実施例１］
実施例１として、図１に示す複合フィルム１０を作製した後、封止積層体１４を剥離して、この封止積層体１４を用いて有機ＥＬ素子を封止して図３に示す有機ＥＬ装置５０を作製した。【００７４】
＜複合フィルム＞
（ガスバリアフィルム）
ガスバリアフィルム２２としては、ガスバリア基材２６上に、平滑層２７およびバリア層２８の組み合わせを２つ有するフィルムを用いた。
ガスバリア基材２６として、厚さ１００μｍのポリエチレンナフタレートフィルム（ＰＥＮフィルム、帝人デュポンフィルム株式会社製  テオネックスＱ６５ＦＡ）を用いた。【００７５】
このガスバリア基材２６上に平滑層２７を形成した。平滑層は、塗布法によりガスバリア基材２６に材料を塗布し、乾燥後、紫外線照射して重合を行って、厚さ０．６μｍの膜を形成した。
平滑層を形成する塗料として、重合性化合物のＴＭＰＴＡ（ダイセル・サイテック株式会社製）１４．９ｇ、シランカップリング剤（信越化学工業株式会社  ＳＣ−１）３．７ｇ、紫外線重合開始剤（ランベルティ社製、ＥＳＡＣＵＲＥ  ＫＴＯ４６）１．４ｇ、２−ブタノン１８０ｇからなる重合性組成物を調製した。
調製した重合性組成物を液厚が５μｍとなるようにワイヤーバーを用いて基材フィルム上に塗布し、窒素置換法により酸素濃度が０．１％となったチャンバー内にて高圧水銀ランプの紫外線を照射（積算照射量約１Ｊ／ｃｍ2）して硬化させ平滑層２７を形成した。【００７６】
次に、ＣＣＰ（容量結合プラズマ方式）−ＣＶＤ装置を用いて、厚さ４０ｎｍの平滑層２７上にバリア層２８を形成した。
原料ガスは、シランガス(ＳｉＨ4）、アンモニアガス(ＮＨ3）、窒素ガス(Ｎ2）および水素ガス(Ｈ2）を用いた。ガスの供給量は、シランガスが１６０sccm、アンモニアガスが３７０sccm、窒素ガスが２４０sccm、水素ガスが５９０sccmとした。また、成膜圧力は４０Ｐａとした。すなわち、バリア層２８は、窒化珪素膜である。
プラズマ励起電力は、周波数１３．５６ＭＨｚで２．５ｋＷとした。【００７７】
次に、このバリア層２８の上に平滑層２７を形成した。この平滑層は２層の有機層を積層して構成した。
まず、第１の有機層として厚さ０．６μｍの膜を形成した。
第１の有機層を形成する塗料として、重合性化合物のＴＭＰＴＡ（ダイセル・サイテック株式会社製）１４．１ｇ、シランカップリング剤（信越化学工業株式会社  ＳＣ−１）３．５ｇ、酸性化合物のＰＡ（日本化薬株式会社製  ＫＡＲＡＭＥＲ  ＰＭ−２１）１．０ｇ、紫外線重合開始剤（ランベルティ社製、ＥＳＡＣＵＲＥ  ＫＴＯ４６）１．４ｇ、２−ブタノン１８０ｇからなる重合性組成物を調整した。
調製した重合性組成物を液厚が５μｍとなるようにワイヤーバーを用いて無機層２８上に塗布し、窒素置換法により酸素濃度が０．１％となったチャンバー内にて高圧水銀ランプの紫外線を照射（積算照射量約１Ｊ／ｃｍ2）して硬化させ第１の有機層を形成した。【００７８】
次に、第１の有機層上に、第２の有機層として厚さ０．６μｍの膜を形成した。
第２の有機層を形成する塗料として、重合性化合物のＴＭＰＴＡ（ダイセル・サイテック株式会社製）１４．９ｇ、シランカップリング剤（信越化学工業株式会社  ＳＣ−１）３．７ｇ、紫外線重合開始剤（ランベルティ社製、ＥＳＡＣＵＲＥ  ＫＴＯ４６）１．４ｇ、２−ブタノン１８０ｇからなる重合性組成物を調整した。
調製した重合性組成物を液厚が５μｍとなるようにワイヤーバーを用いて第１の有機層上に塗布し、窒素置換法により酸素濃度が０．１％となったチャンバー内にて高圧水銀ランプの紫外線を照射（積算照射量約１Ｊ／ｃｍ2）して硬化させ第２の有機層を形成し、２層の有機層からなる平滑層２７とした。【００７９】
さらに、第２の有機層上に、先と同様の方法で、厚さ４０ｎｍのバリア層２８を形成し、ガスバリアフィルム２２を作製した。
作製したガスバリアフィルム２２の水蒸気透過率は、１×１０-3［g/(m2・day)］であった。【００８０】
（粘着層）
次に、塗布法によりガスバリアフィルム２２のバリア層２８上に、材料を塗布し、乾燥・硬化させて、厚さ１０μｍの粘着層２０を形成し、封止積層体１４を作製した。
粘着層２０の材料としては、二液熱硬化型のアクリル酸エステルの液状樹脂（綜研化学株式会社製  ＳＫダイン１８３１）を用いた。
また、塗布はアプリケーターを用いて行った。乾燥後の厚さが１０μｍとなるように調整して塗布した。また、硬化条件は、温度８０℃で３０分とした。【００８１】
（離型フィルム）
離型フィルム１２として、厚さ１００μｍのＰＥＴフィルムの両側にシリコーン樹脂を設置したフィルムを用いた。
この離型フィルム１２の両面に、上記封止積層体１４を、粘着層２０側を離型フィルム１２に対面させて貼着し、複合フィルム１０を作製した。
なお、離型フィルム１２への貼り合わせ前に、露点温度−６０℃以下のグローブボックス内で、封止積層体１４を温度８０℃で２４時間、加熱処理して乾燥した。【００８２】
次に、封止積層体１４を、温度２５℃湿度５０％ＲＨの環境下で５０時間調湿した。
調湿後、封止積層体１４からサンプル片を切り出し、粘着層の吸水能力および含水率を測定した。吸水能力は０ｗｔ％、含水率は１２０ｐｐｍであった。【００８３】
＜有機ＥＬ装置＞
次に、図３に示す有機ＥＬ装置５０を作製した。
素子基板５２として、ＩＴＯ膜を有する導電性のガラス基板（表面抵抗値１０Ω／□）を２−プロパノールで洗浄した後、１０分間ＵＶ−オゾン処理を行った。素子基板５２の厚さは７００μｍとした。【００８４】
次に、この素子基板５２の陽極上に真空蒸着法にて以下の有機化合物層を順次蒸着した。
（第１正孔輸送層）
銅フタロシアニン                                      膜厚１０ｎｍ
（第２正孔輸送層）
Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジナフチルベンジジン  膜厚４０ｎｍ
（発光層兼電子輸送層）
トリス（８−ヒドロキシキノリナト）アルミニウム        膜厚６０ｎｍ
さらにフッ化リチウムを１ｎｍ、金属アルミニウムを１００ｎｍ順次蒸着して陰極として形成し、有機ＥＬ素子５４を形成した。【００８５】
さらに、有機ＥＬ素子５４が形成された素子基板５２に、平行平板ＣＶＤ法によって、厚さ５μｍの窒化珪素膜からなるパッシベーション膜を形成した。【００８６】
次に、このパッシベーション膜が形成された素子基板５２上に、複合フィルム１０の封止積層体１４を貼り合わせて有機ＥＬ素子５４を封止し、有機ＥＬ装置５０を作製した。【００８７】
［実施例２］
粘着層２０中に乾燥剤を含有させた以外は、実施例１と同様にして複合フィルム１０を作製し、この複合フィルム１０の封止積層体１４を用いて有機ＥＬ装置５０を作製した。
乾燥剤としては、アルミニウムオキサイド２-エチルヘキサノエート（ホープ製薬株式会社オリープ  A00）を用い、粘着層２０の材料中に１５ｗｔ％含有させた。
また、調湿後の粘着層の吸水能力および含水率を測定しところ、吸水能力は１．２ｗｔ％、含水率は０ｐｐｍであった。【００８８】
［比較例１］
図４に示すように、離型フィルムの片面のみに、封止積層体を貼着し、複合フィルムを作製した以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ装置を作製した。
また、調湿後の粘着層の吸水能力および含水率を測定しところ、吸水能力は０ｗｔ％、含水率は５２０ｐｐｍであった。【００８９】
［比較例２］
離型フィルムの片面のみに、封止積層体を貼着し、複合フィルムを作製した以外は、実施例２と同様にして有機ＥＬ装置を作製した。
また、調湿後の粘着層の吸水能力および含水率を測定しところ、吸水能力は１．２ｗｔ％、含水率は２３０ｐｐｍであった。【００９０】
［評価］
＜耐久性試験＞
作製した実施例１、２および比較例１、２の有機ＥＬ装置について、耐久性試験を行った。
具体的には、まず、作製直後の有機ＥＬ装置の有機ＥＬ素子を、Ｋｅｉｔｈｌｅｙ社製ＳＭＵ２４００型ソースメジャーユニットを用いて７Ｖの電圧を印加して発光させた。顕微鏡を用いて発光面状を観察したところ、いずれの素子もダークスポットの無い均一な発光を与えることが確認された。
次に、温度６０℃の暗い室内に２４時間静置した後、先と同様にして、発光面状を観察し、直径３００μｍよりも大きいダークスポット有無を評価した。
さらに、温度６０℃湿度９０％ＲＨの環境下で１００時間静置した後に、先と同様にして、発光面状を観察し、直径３００μｍよりも大きいダークスポット有無を評価した。【００９１】
評価は、
３００μｍ以上のダークスポットが観察されない場合を『Ａ』、
３００μｍ以上のダークスポットが１０個未満観察された場合を『Ｂ』、
３００μｍ以上のダークスポットが１０個以上観察された場合を『Ｃ』とした。
結果を下記の表１に示す。【００９２】
【表１】
2016009778.tif 000004
【００９３】
上記表１に示されるように、本発明の複合フィルムを用いて封止された有機ＥＬ装置は、比較例に対して、ダークスポットの発生が少なく、より高い耐久性を有することがわかる。
本発明の複合フィルムを用いて封止された有機ＥＬ装置は、観察されるダークスポットが無い、または、数が少ないことから、有機ＥＬ素子の封止に用いた本発明の封止積層体の粘着層中の水分量が少ないことがわかる。
一方、比較例においては、有機ＥＬ素子全面に多数のダークスポットが観察された。これは、有機ＥＬ素子の封止に用いた封止積層体の粘着層中に水分が含まれているためである。
以上の結果より、本発明の効果は明らかである。
【符号の説明】
【００９４】
１０、１００  複合フィルム
１２、１０６  離型フィルム
１４  封止積層体
２０、１０２  粘着層
２２、１０４  ガスバリアフィルム
２６  ガスバリア基材
２７  平滑層
２８  バリア層
５０  有機ＥＬ装置
５２  素子基板
５４  有機ＥＬ素子
【図１】
2016009778.tif 000005
【図２】
2016009778.tif 000006
【図３】
2016009778.tif 000007
【図４】
2016009778.tif 000008
【手続補正書】
【提出日】平成29年4月3日(2017.4.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の防湿フィルムと、第１の粘着層と、離型フィルムと、第２の粘着層と、第２の防湿フィルムとをこの順に積層されてなり、
前記第１の粘着層および前記第２の粘着層が吸水能力を有する複合フィルム。
【請求項２】
前記第１の粘着層および前記第２の粘着層の吸水能力が、０．５ｗｔ％以上である請求項１に記載の複合フィルム。
【請求項３】
前記第１の粘着層および前記第２の粘着層の含水率が、２００ｐｐｍ以下である請求項１または２に記載の複合フィルム。
【請求項４】
前記第１の防湿フィルムおよび前記第２の防湿フィルムの水蒸気透過率が、１×１０-3［g/(m2・day)］以下である請求項１〜３のいずれか１項に記載の複合フィルム。
【請求項５】
前記第１の防湿フィルムおよび前記第２の防湿フィルムが、少なくともガスバリア基材と、平滑層と、バリア層とを有してなるガスバリアフィルムである請求項１〜４のいずれか１項に記載の複合フィルム。
【請求項６】
前記バリア層が酸化物、窒化物、酸窒化物の少なくとも１つからなる請求項５に記載の複合フィルム。
【請求項７】
前記離型フィルムが、フィルム基材と、前記フィルム基材の両側の表面に形成された離型層とを有してなる請求項１〜６のいずれか１項に記載の複合フィルム。
【国際調査報告】
2016009778.tif 000009
2016009778.tif 000010