(57)【要約】  本発明の光取り出しフィルムは、面発光体の法線輝度の十分な向上及び面発光体の出射光波長の出射角度依存性の十分な抑制を可能にするようなＥＬ用光取り出しフィルムに関し、より詳細には、ＥＬ素子の基板上に積層する光取り出しフィルム（１０）であって、光取り出しフィルム（１０）は、表面に凹凸構造（１３）を有し、光取り出しフィルム（１０）を構成する材料は、フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有する樹脂（Ｘ）を含む、光取り出しフィルム（１０）に関するものである。
2014189037.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＥＬ素子の基板上に積層する光取り出しフィルムであって、
光取り出しフィルムは、表面に凹凸構造を有し、
光取り出しフィルムを構成する材料は、フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有する樹脂（Ｘ）を含む、
光取り出しフィルム。
【請求項２】
樹脂（Ｘ）が、下記式（１）で表される構成単位を含む、請求項１に記載の光取り出しフィルム。
2014189037.tif 000018
【請求項３】
樹脂（Ｘ）が、下記式（４）で表される構成単位を含む、請求項１又は２に記載の光取り出しフィルム。
2014189037.tif 000019
（式中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して水素原子又はメチル基であり、ａ及びｂは、それぞれ独立して０〜４の整数である。）
【請求項４】
光取り出しフィルムを構成する材料中の樹脂（Ｘ）の含有率が、５０質量％以上である、請求項１〜３のいずれかに記載の光取り出しフィルム。
【請求項５】
光取り出しフィルムを１３Ｃ−ＮＭＲで測定した芳香族由来のピーク面積（Ａ１）の芳香族以外の部分由来のピーク面積（Ａ２）に対する比（Ａ１／Ａ２）が、０．１以上である、請求項１〜４のいずれかに記載の光取り出しフィルム。
【請求項６】
光取り出しフィルムの屈折率が、１．５５〜１．６５である、請求項１〜５のいずれかに記載の光取り出しフィルム。
【請求項７】
樹脂（Ｘ）が、ポリオキシアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート単位、ポリエステルポリオールジ（メタ）アクリレート単位及び芳香族エステルジオールジ（メタ）アクリレート単位の少なくとも１種の構成単位を含む、請求項１〜６のいずれかに記載の光取り出しフィルム。
【請求項８】
凹凸構造の形状が、球欠形状、球欠台形状、楕円体球欠形状、楕円体球欠台形状、角錐形状及び角錐台形状の少なくとも１種である、請求項１〜７のいずれかに記載の光取り出しフィルム。
【請求項９】
凹凸構造の形状が、球欠形状及び楕円体球欠形状の少なくとも１種であり、凹凸構造の占有率が、７０〜９０％である、請求項１〜８のいずれかに記載の光取り出しフィルム。
【請求項１０】
光取り出しフィルムを構成する材料中の光拡散微粒子の含有率が、２０質量％以下である、請求項１〜９のいずれかに記載の光取り出しフィルム。
【請求項１１】
光取り出しフィルムを構成する材料が、紫外線吸収剤を含む、請求項１〜１０のいずれかに記載の光取り出しフィルム。
【請求項１２】
光取り出しフィルムを構成する材料が、光安定化剤を含む、請求項１〜１１のいずれかに記載の光取り出しフィルム。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれかに記載の光取り出しフィルム及びＥＬ素子を含む、面発光体。
【請求項１４】
光取り出しフィルムとＥＬ素子との間にポリエステル樹脂基材を有する、請求項１３に記載の面発光体。
【請求項１５】
ＥＬ素子の基板は、屈折率が１．４５〜１．５５のガラスである、請求項１３又は１４に記載の面発光体。
【請求項１６】
光取り出しフィルムとＥＬ素子との間に粘着層を有し、粘着層の屈折率が、１．４８〜１．５８である、請求項１３〜１５のいずれかに記載の面発光体。
【請求項１７】
面発光体の色度変化量が、０．０１以下である、請求項１３〜１６のいずれかに記載の面発光体。
【請求項１８】
ＥＬ素子の基板上に積層する光取り出しフィルムの製造方法であって、
基材と凹凸構造の転写部を有する型との間に、フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有する単量体（ｘ）を含む単量体組成物を供給し、単量体組成物を硬化する、光取り出しフィルムの製造方法。
【請求項１９】
単量体組成物中の単量体（ｘ）の含有率が、３０質量％以上である、請求項１８に記載の光取り出しフィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光取り出しフィルム及びその製造方法、並びに該光取り出しフィルムを含む面発光体に関し、特には、有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子を発光源とする面発光体における有機ＥＬ素子からの光取り出しの技術に係るものである。
【背景技術】
【０００２】
面発光体の中でも、有機ＥＬ素子は、フラットパネルディスプレーに用いられることが期待され、更には蛍光灯等の代わりとなる次世代照明に用いられることが期待されている。【０００３】
有機ＥＬ素子の構造は、発光層となる有機薄膜を２つの膜で挟んだだけの単純な構造のものから多層化した構造のものまで、多様化されている。後者の多層化した構造としては、例えば、ガラス基板上に設けられた陽極に、正孔輸送層、発光層、電子輸送層及び陰極が積層されたものが挙げられる。陽極と陰極とに挟まれた層は、すべて有機薄膜で構成され、各有機薄膜の厚さは、数十ｎｍと非常に薄い。【０００４】
有機ＥＬ素子は、薄膜の積層体であり、各薄膜の材料の屈折率の差により、薄膜間での光の全反射角が決まる。現状では、発光層で発生した光の約８０％が、有機ＥＬ素子内部に閉じ込められ、外部に取り出すことができていない。具体的には、ガラス基板の屈折率を１．５とし、空気層の屈折率を１．０とすると、臨界角θｃは４１．８°であり、この臨界角θｃよりも小さい入射角の光はガラス基板から空気層へ出射するが、この臨界角θｃよりも大きい入射角の光は全反射してガラス基板内部に閉じ込められる。そのため、有機ＥＬ素子表面のガラス基板内部に閉じ込められた光をガラス基板外部に取り出す光取り出し機能を実現すること、即ち、光取り出し効率及び法線輝度を向上させることが要請されている。【０００５】
また、等方的発光を行うような有機ＥＬ素子に関しては、光取り出し効率及び法線輝度の向上と共に、有機ＥＬ素子からの出射光波長の出射角度依存性の低減が要請されている。即ち、発光層からの出射光がガラス基板を通過してガラス基板から出射される際、波長による出射角度の違いが小さいこと、言い換えれば、ガラス基板からの出射光分布に波長依存性ができるだけ少ないことが要請されている。【０００６】
前記課題を解決するために、特許文献１には、ウレタンアクリレート樹脂からなる微細単位レンズを有するマイクロレンズシート（光学フィルム）を光取り出し用フィルムとして用いた面発光体が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１０−２１２２０４号
【特許文献２】国際公開第２００８／０９６７４８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献１に提案されている面発光体では、面発光体の法線輝度及び出射光波長の出射角度依存性が改善されるが、未だ十分とは言えない。【０００９】
また、特許文献１で提案されている光取り出し用フィルムは、フィルムの表面に凹凸構造を有することから、光取り出し効率は改善されるが、部材の屈折率が低いことから、光取り出し効率の改善効果は十分でない。【００１０】
そこで、本発明の第１の目的は、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度の十分な向上並びに面発光体の出射光波長の出射角度依存性の十分な抑制を可能にするようなＥＬ用光取り出しフィルムを提供すること、並びに法線輝度が十分に向上し且つ出射光波長の出射角度依存性が十分に抑制された面発光体を提供することにある。【００１１】
ところで、発光層から出射された光を効率的にＥＬ素子の外に取り出すには、高屈折率の材料を光取り出しフィルムに用いることが有効と考えられる。しかしながら、高屈折率の樹脂の多くはベンゼン環を有するため、耐光性が低く、長時間の紫外線暴露により樹脂が黄変し、光取り出し効率や法線輝度の低下につながる。【００１２】
そこで、本発明の第２の目的は、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度の十分な向上並びに出射光波長の出射角度依存性の十分な抑制を行うと共に、紫外線暴露による変色がしにくく、長期安定性に優れる光取り出しフィルム、及び該光取り出しフィルムを備える面発光体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者は、上記目的を達成するために鋭意検討した結果、表面に凹凸構造を有するＥＬ用光取り出しフィルムにおいて、該フィルムを構成する材料に、フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有する樹脂（Ｘ）を用いることによって、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度の十分な向上並びに面発光体の出射光波長の出射角度依存性の十分な抑制を達成できることを見出し、本発明を完成させるに至った。【００１４】
更に、本発明者が検討したところ、表面に凹凸構造を有するＥＬ用光取り出しフィルムを構成する材料に、上記樹脂（Ｘ）に加えて、紫外線吸収剤及び光安定化剤の少なくとも１種を用いることによって、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度の十分な向上並びに出射光波長の出射角度依存性の十分な抑制を行うと共に、紫外線暴露による変色がしにくく、長期安定性に優れる光取り出しフィルムを形成できることを見出した。【００１５】
即ち、本発明の光取り出しフィルムは、ＥＬ素子の基板上に積層する光取り出しフィルムであって、
光取り出しフィルムは、表面に凹凸構造を有し、
光取り出しフィルムを構成する材料は、フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有する樹脂（Ｘ）を含むことを特徴とする。【００１６】
本発明の光取り出しフィルムの好適例においては、紫外線吸収剤及び光安定化剤の少なくとも１種を含む。【００１７】
また、本発明の面発光体は、上記光取り出しフィルム及びＥＬ素子を含むことを特徴とする。【００１８】
更に、本発明の光取り出しフィルムの製造方法は、ＥＬ素子の基板上に積層する光取り出しフィルムの製造方法であって、
基材と凹凸構造の転写部を有する型との間に、フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有する単量体（ｘ）を含む単量体組成物を供給し、単量体組成物を硬化させることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の光取り出しフィルムによれば、表面に凹凸構造を有するＥＬ用光取り出しフィルムを構成する材料にフルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有する樹脂（Ｘ）を用いることによって、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度の十分な向上並びに面発光体の出射光波長の出射角度依存性の十分な抑制を可能にするようなＥＬ用光取り出しフィルムを提供することができる。また、かかる光取り出しフィルムを用いることによって、光取り出し効率及び法線輝度が十分に向上し且つ出射光波長の出射角度依存性が十分に抑制された面発光体を提供することができる。【００２０】
本発明の光取り出しフィルムによれば、上記樹脂（Ｘ）に加えて、紫外線吸収剤及び光安定化剤の少なくとも１種を用いることによって、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度の十分な向上並びに出射光波長の出射角度依存性の十分な抑制を行うと共に、紫外線暴露による変色がしにくく、長期安定性に優れる光取り出しフィルムを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明の光取り出しフィルムの断面の一例を示す模式図である。
【図２】本発明の光取り出しフィルムの凹凸構造の配置例を光取り出しフィルムの上方から見た模式図である。
【図３】本発明の光取り出しフィルムの凹凸構造の一例を示す模式図である。
【図４】本発明の光取り出しフィルムの一例を光取り出しフィルムの上方から見た模式図である。
【図５】本発明の光取り出しフィルムの製造方法の一例を示す模式図である。
【図６】本発明の面発光体の断面の一例を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明の実施の形態について図面を用いながら説明するが、本発明はこれらの図面に限定されるものではない。
【００２３】
（光取り出しフィルム１０）
本発明の光取り出しフィルムは、ＥＬ素子の基板上に積層する光取り出しフィルムであって、例えば、図１に示すような光取り出しフィルム１０が挙げられる。光取り出しフィルム１０は、発光源としてのＥＬ素子（具体的には有機ＥＬ素子）と組み合わせられることで、当該ＥＬ素子からの光取り出しの機能を発揮する。
光取り出しフィルム１０は、表面に凹凸構造１３を有する。光取り出しフィルム１０は、連続的な生産を容易にでき、光取り出しフィルム１０の構造安定性（具体的には凹凸構造１３の形状の維持）や取り扱い性に優れることから、基材１４の一方の表面（上面）に、ベース層１２及び凹凸構造１３を有する凹凸構造層１１を順次積層し、ベース層１２と凹凸構造層１１とを有する光取り出しフィルム１０が形成されるのが好ましい。
【００２４】
本発明の光取り出しフィルムにおいて、光取り出しフィルムを構成する材料は、フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有する樹脂（Ｘ）を含むことを要する。かかる樹脂（Ｘ）を用いることで、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度の十分な向上並びに面発光体の出射光波長の出射角度依存性の十分な抑制を達成することができる。これら樹脂（Ｘ）は、一般的な樹脂より高屈折率であり、光取り出しフィルム１０に含むことで、面発光体の光取り出し効率や法線輝度を向上させることができる。
【００２５】
本発明の光取り出しフィルムにおいては、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度を一層向上させ並びに面発光体の出射光波長の出射角度依存性を一層抑制させることから、光取り出しフィルムを構成する材料中の樹脂（Ｘ）の含有率が、３０質量％以上が好ましく、５０質量％以上であることが更に好ましく、７５〜９９質量％の範囲であることが一層好ましい。
【００２６】
（樹脂（Ｘ））
樹脂（Ｘ）は、フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有するものであるが、ここで、樹脂（Ｘ）がフルオレン骨格を有する場合、フルオレン骨格を有する樹脂は、フルオレン構造、即ち、下記式（１）で表される構成単位を含む。
2014189037.tif 000003
【００２７】
フルオレン骨格を有する樹脂は、可視光波長域（概ね４００〜７００ｎｍ）の光透過率が高い樹脂が好ましい。具体的には、フルオレン骨格を有する樹脂の光透過率は、光取り出しフィルム１０の外観に優れ、面発光体の光取り出し効率や法線輝度に優れることから、５０〜９５％が好ましく、６０〜９０％がより好ましい。
なお、光透過率は、ＪＩＳ  Ｋ７３６１に準拠して測定した値とする。
【００２８】
また、樹脂（Ｘ）がビフェニル骨格を有する場合、ビフェニル骨格を有する樹脂は、ビフェニルに由来する構成単位、即ち下記式（２）
2014189037.tif 000004
で表される構成単位を含む。
一方、樹脂（Ｘ）がナフタレン骨格を有する場合、ナフタレン骨格を有する樹脂は、ナフタレンに由来する構造単位、即ち下記式（３）
2014189037.tif 000005
で表される構成単位を含む。
なお、樹脂（Ｘ）は、これら骨格の１種を単独で有してもよいし、２種以上を組み合わせて有してもよい。
【００２９】
また、樹脂（Ｘ）は、光取り出しフィルム１０の生産性に優れ、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度を一層向上させ並びに面発光体の出射光波長の出射角度依存性の抑制を一層向上させることから、下記式（４）で表される構成単位を含む樹脂が好ましい。
2014189037.tif 000006
（式中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して水素原子又はメチル基であり、ａ及びｂは、それぞれ独立して０〜４の整数である。）
【００３０】
樹脂（Ｘ）中の式（４）で表される構成単位の含有率は、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度を一層向上させ並びに面発光体の出射光波長の出射角度依存性を一層抑制させることから、３０〜９９質量％が好ましく、５０〜９５質量％がより好ましい。
【００３１】
フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格、即ちフルオレンに由来する構成単位、ビフェニルに由来する構成単位及びナフタレンに由来する構成単位は、様々な樹脂に組み込むことができる。様々な樹脂としては、例えば、アクリル樹脂；ポリカーボネート樹脂；ポリエステル樹脂；ポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これらの様々な樹脂は、１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの様々な樹脂の中でも、可視光波長域の光透過率が高く、耐熱性、力学特性、成形加工性に優れることから、アクリル樹脂が好ましい。
【００３２】
樹脂（Ｘ）中には、フルオレンに由来する構成単位、ビフェニルに由来する構成単位及びナフタレンに由来する構成単位以外に、光取り出しフィルム１０の性能を損なわない範囲で、他の構成単位を含んでもよい。
他の構成単位としては、例えば、ポリオキシアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート単位、ポリエステルポリオールジ（メタ）アクリレート単位及び芳香族エステルジオールジ（メタ）アクリレート単位等が挙げられるが、樹脂（Ｘ）は、これら構成単位の１種を単独で又は２種以上を組み合わせて含むことができる。
なお、光取り出しフィルム１０の柔軟性を向上させる観点から、ポリオキシアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート単位、ポリエステルポリオールジ（メタ）アクリレート単位及び芳香族エステルジオールジ（メタ）アクリレート単位が好ましく、ポリオキシアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート単位がより好ましい。
樹脂（Ｘ）中のポリオキシアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート単位、ポリエステルポリオールジ（メタ）アクリレート単位及び芳香族エステルジオールジ（メタ）アクリレート単位の含有率（複数の単位を含む場合はその合計含有量）は、光取り出しフィルム１０の柔軟性が向上することから、１〜７０質量％が好ましく、５〜５０質量％がより好ましい。
【００３３】
本発明の光取り出しフィルムにおいて、光取り出しフィルムを構成する材料は、紫外線吸収剤及び光安定化剤の少なくとも１種を更に含むことが好ましい。紫外線吸収剤又は光安定化剤を用いることで、紫外線暴露による変色がしにくく、長期安定性に優れる光取り出しフィルムを提供することができる。
ここで、本発明の光取り出しフィルムにおいては、紫外線暴露での変色を抑制でき長期安定性に優れることから、光取り出しフィルムを構成する材料中の紫外線吸収剤の含有率が、０．１質量％以上が好ましく、０．５質量％以上であることが更に好ましく、１質量％以上であることが一層好ましい。なお、光取り出しフィルムを構成する材料中の紫外線吸収剤の含有率の上限は２０質量％であることが好ましく、１６質量％であることがより好ましい。
また、本発明の光取り出しフィルムにおいては、紫外線暴露での変色を抑制でき長期安定性に優れることから、光取り出しフィルムを構成する材料中の光安定化剤の含有率が、０．１質量％以上が好ましく、０．５質量％以上であることが更に好ましく、１質量％以上であることが一層好ましい。なお、光取り出しフィルムを構成する材料中の光安定化剤の含有率の上限は２０質量％であることが好ましく、９質量％であることがより好ましい。
【００３４】
（紫外線吸収剤）
紫外線吸収剤は、紫外線を吸収する機能を有し、太陽光等による外部から入射される紫外線を吸収することで、光取り出しフィルム１０の紫外線暴露での変色の抑制することができ、光取り出しフィルム１０が長期安定性に優れる。
【００３５】
紫外線吸収剤としては、例えば、２−（２−ヒドロキシー５−ｔ−ブチルフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、ベンゼンプロパン酸−３−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−５−（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシ炭素数７〜９側鎖及び直鎖アルキルエステル、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４，６−ビス（１−メチル−１−フェニルエチル）フェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−６−（１−メチル−１−フェニルエチル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノール等のベンゾトリアゾール系化合物；２−（４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−ヒドロキシフェニルとオキシラン（例えば、（（炭素数１０〜１６アルキルオキシ）メチル）オキシラン）との反応生成物、２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）−４，６−ビス−（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジンと（２−エチルヘキシル）−グリシド酸エステルとの反応生成物、２，４−ビス（２−ヒドロキシ−４−ブトキシフェニル）−６−（２，４−ジブトキシフェニル）−１，３，５−トリアジン等のヒドロキシフェノールトリアジン等のヒドロキシフェノールトリアジン系化合物；２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−４’−メチルベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸塩、４−フェニルベンゾノン、２−エチルヘキシル−４’−フェニル−ベンゾフェノン−２−カルボキシレート、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン、４−ヒドロキシ−３−カルボキシベンゾフェノン等のベンゾフェノン系化合物等が挙げられる。これらの紫外線吸収剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの紫外線吸収剤の中でも、樹脂（Ｘ）の変色を抑制できることから、ベンゾトリアゾール系化合物、ヒドロキシフェノールトリアジン系化合物が好ましく、後述する活性エネルギー線硬化性組成物を用いる場合、吸収波長の違いにより重合開始剤が効率的に開裂し硬化性に優れることから、ベンゾトリアゾール系化合物がより好ましい。
【００３６】
（光安定化剤）
光安定化剤は、ラジカルを捕捉する機能を有し、太陽光等の紫外線の入射により発生するラジカルを捕捉することで、光取り出しフィルム１０の化学構造変化による変色の抑制することができ、光取り出しフィルム１０が長期安定性に優れる。
【００３７】
光安定化剤としては、例えば、テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジニル）ブタン−１，２，３，４−テトラカルボキシレート、テトラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジニル）ブタン−１，２，３，４−テトラカルボキシレート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）（（３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニル）メチル）ブチルマロネート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジルセバケート、デカン二酸ビス（２，２，６，６−テトラメチル−１−（オクチルオキシ）−４−ピペリニジル）エステル、１，１−ジメチルエチルヒドロペルオキシドとオクタンとの反応生成物、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’’，Ｎ’’’−テトラキス−（４，６−ビス（ブチル（Ｎ−メチル−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−イル）アミノ）トリアジン−２−イル）−４，７−ジアザデカン−１，１０−ジアミン等のヒンダードアミン系化合物等が挙げられる。これらの光安定化剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの光安定化剤の中でも、ラジカル捕捉能に優れることから、ヒンダードアミン系化合物が好ましく、ニトロキシエーテル基を有する化合物がより好ましく、デカン二酸ビス（２，２，６，６−テトラメチル−１−（オクチルオキシ）−４−ピペリジニル）エステル、１，１−ジメチルエチルヒドロペルオキシドとオクタンとの反応生成物が更に好ましい。
【００３８】
本発明の光取り出しフィルムにおいて、光取り出しフィルムを構成する材料には、樹脂（Ｘ）、紫外線吸収剤及び光安定化剤以外に、光取り出しフィルム１０の性能を損なわない範囲で、他の成分を含んでもよい。
他の成分としては、例えば、光拡散微粒子、柔軟性向上剤、粘度調整剤、可塑剤、充填剤、難燃剤、帯電防止剤、酸化防止剤、染料及び顔料等の着色剤、離型剤、レベリング剤、防汚性向上剤、分散安定剤等の各種添加剤等が挙げられる。
なお、本発明の光取り出しフィルムにおいて、光取り出しフィルムを構成する材料中の光拡散微粒子の含有率は、光取り出しフィルム１０の反りを抑制することから、２０質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましく、０質量％が更に好ましい。
【００３９】
（単量体組成物）
本発明の光取り出しフィルムにおいて、上述の光取り出しフィルムを構成する材料は、フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有する単量体（ｘ）を含む単量体組成物により形成されることが好ましい。なお、単量体（ｘ）は、単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。また、本発明においては、単量体組成物中に含まれる単量体（ｘ）と、必要に応じて含まれ得る単量体（ｘ）以外の単量体との重合によって樹脂（Ｘ）を合成することができる。
【００４０】
単量体組成物は、光取り出しフィルム１０の凹凸構造を容易に形成でき、連続的な生産を容易にできることから、活性エネルギー線を照射して硬化し得る活性エネルギー線硬化性単量体組成物が好ましい。
【００４１】
活性エネルギー線としては、例えば、紫外線、電子線、Ｘ線、赤外線、可視光線等が挙げられる。これらの活性エネルギー線の中でも、活性エネルギー線硬化性単量体組成物の硬化性に優れ、光取り出しフィルム１０の劣化を抑制することができることから、紫外線、電子線が好ましく、紫外線がより好ましい。
【００４２】
活性エネルギー線硬化性単量体組成物としては、活性エネルギー線により硬化できれば特に限定されないが、取り扱い性や硬化性に優れ、光取り出しフィルム１０の柔軟性、耐熱性、耐殺傷性、耐溶剤性、耐光性、光透過性等の諸物性に優れることから、活性エネルギー線硬化性単量体組成物は、単量体（ｘ）、単量体（ｘ）以外の単量体（架橋性単量体（ａ）及び非架橋性単量体（ｂ））及び重合開始剤（ｃ）を含むことが好ましく、更に紫外線吸収剤及び光安定化剤の少なくとも１種を含むことが好ましい。
【００４３】
単量体（ｘ）のうち、フルオレン骨格を有する単量体は、フルオレン構造、即ち、下記式（１）で表される構成単位を含む。
2014189037.tif 000007
また、ビフェニル骨格を有する単量体は、ビフェニルに由来する構成単位、即ち下記式（２）
2014189037.tif 000008
で表される構成単位を含む。
一方、ナフタレン骨格を有する単量体は、ナフタレンに由来する構造単位、即ち下記式（３）
2014189037.tif 000009
で表される構成単位を含む。
なお、単量体（ｘ）は、これら骨格の１種を単独で有してもよいし、２種以上を組み合わせて有してもよい。
【００４４】
単量体（ｘ）としては、フルオレンジ（メタ）アクリレート、エチレンオキサイド変性フルオレンジ（メタ）アクリレート、プロピレンオキサイド変性フルオレンジ（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピレンオキサイド変性フルオレンジ（メタ）アクリレート、ブチレンオキサイド変性フルオレンジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジ（メタ）アクリレート、ビスフェノキシエタノールフルオレン（メタ）アクリレート、エチレンオキサイド変性ビスフェノールフルオレンジ（メタ）アクリレート、プロピレンオキサイド変性ビスフェノールフルオレンジ（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピレンオキサイド変性ビスフェノールフルオレンジ（メタ）アクリレート、ブチレンオキサイド変性ビスフェノールフルオレンジ（メタ）アクリレート、ビスナフトールフルオレンジ（メタ）アクリレート、ビスナフトキシエタノールフルオレン（メタ）アクリレート、エチレンオキサイド変性ビスナフトールフルオレンジ（メタ）アクリレート、プロピレンオキサイド変性ビスナフトールフルオレンジ（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピレンオキサイド変性ビスナフトールフルオレンジ（メタ）アクリレート、ブチレンオキサイド変性ビスナフトールフルオレンジ（メタ）アクリレート等のフルオレンアクリレート系単量体等が挙げられる。これら単量体（ｘ）は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これら単量体（ｘ）の中でも、活性エネルギー線硬化性単量体組成物の取り扱い性や硬化性に優れ、光取り出しフィルム１０の耐熱性、耐殺傷性、耐溶剤性、耐光性、光透過性等の諸物性に優れ、面発光体の光取り出し効率や法線輝度に優れることから、フルオレンアクリレート系単量体が好ましく、ビスフェノールフルオレンジ（メタ）アクリレート類、ビスナフトールフルオレンジ（メタ）アクリレート類がより好ましい。
なお、本明細書において、（メタ）アクリレートとは、アクリレート又はメタクリレートをいう。
【００４５】
また、単量体（ｘ）としては、光取り出しフィルムの生産性に優れ、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度を一層向上させ並びに面発光体の出射光波長の出射角度依存性を一層抑制させることから、下記式（５）で表される単量体が好ましい。
2014189037.tif 000010
（式中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して水素原子又はメチル基であり、ａ及びｂは、それぞれ独立して０〜４の整数である。）
【００４６】
架橋性単量体（ａ）としては、例えば、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート等のヘキサ（メタ）アクリレート類；ジペンタエリスリトールヒドロキシペンタ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヒドロキシペンタ（メタ）アクリレート等のペンタ（メタ）アクリレート類；ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールエトキシ変性テトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリストールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリストールペンタ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート等のテトラ（メタ）アクリレート類；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリスエトキシレーテッドトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、エトキシレーテッドペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリス（２−（メタ）アクリロイルオキシエチル）イソシアヌレート、炭素数２〜５の脂肪族炭化水素変性トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、イソシアヌール酸エチレンオキサイド変性トリ（メタ）アクリレート等のトリ（メタ）アクリレート類；トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，５−ペンタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、メチルペンタンジオールジ（メタ）アクリレート、ジエチルペンタンジオールジ（メタ）アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシポリエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（３−（メタ）アクリロキシ−２−ヒドロキシプロポキシ）フェニル）プロパン、１，２−ビス（３−（メタ）アクリロキシ−２−ヒドロキシプロポキシ）エタン、１，４−ビス（３−（メタ）アクリロキシ−２−ヒドロキシプロポキシ）ブタン、ビス（２−（メタ）アクリロイルオキシエチル）−２−ヒドロキシエチルイソシアヌレート、シクロヘキサンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ジメチロールトリシクロデカンジ（メタ）アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエトキシレーテッドシクロヘキサンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ポリプロポキシレーテッドシクロヘキサンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ポリエトキシレーテッドビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、ポリプロポキシレーテッドビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、水添ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、ポリエトキシレーテッド水添ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、ポリプロポキシレーテッド水添ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールのε−カプロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールのγ−ブチロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールのカプロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート、ブチレングリコールのカプロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート、シクロヘキサンジメタノールのカプロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンタンジオールのカプロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのエチレンオキサイド付加物のジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのプロピレンオキサイド付加物のジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのカプロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート、水添ビスフェノールＡのカプロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＦのカプロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート、イソシアヌール酸エチレンオキサイド変性ジ（メタ）アクリレート等のジ（メタ）アクリレート類；ジアリルフタレート、ジアリルテレフタレート、ジアリルイソフタレート、ジエチレングリコールジアリルカーボネート等のジアリル類；アリル（メタ）アクリレート；ジビニルベンゼン；メチレンビスアクリルアミド；多塩基酸（フタル酸、コハク酸、ヘキサヒドロフタル酸、テトラヒドロフタル酸、テレフタル酸、アゼライン酸、アジピン酸等）と、多価アルコール（エチレングリコール、ヘキサンジオール、ポリエチレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等）及び（メタ）アクリル酸又はその誘導体との反応で得られる化合物等のポリエステルジ（メタ）アクリレート類；ジイソシアネート化合物（トリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、キシレンジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート等）と、水酸基含有（メタ）アクリレート（２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート等の多官能（メタ）アクリレート等）とを反応させた化合物、アルコール類（アルカンジオール、ポリエーテルジオール、ポリエステルジオール、スピログリコール化合物等の１種又は２種以上）の水酸基にジイソシアネート化合物を付加し、残ったイソシアネート基に、水酸基含有（メタ）アクリレートを反応させた化合物等のウレタン多官能（メタ）アクリレート類；ジエチレングリコールジビニルエーテル、トリエチレングリコールジビニルエーテル等のジビニルエーテル類；ブタジエン、イソプレン、ジメチルブタジエン等のジエン類等が挙げられる。これらの架橋性単量体（ａ）は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの架橋性単量体（ａ）の中で��、光取り出しフィルム１０の柔軟性、耐熱性、耐殺傷性、耐溶剤性、光透過性等の諸物性に優れることから、ヘキサ（メタ）アクリレート類、ペンタ（メタ）アクリレート類、テトラ（メタ）アクリレート類、トリ（メタ）アクリレート類、ジ（メタ）アクリレート類、ジアリル類、アリル（メタ）アクリレート、ポリエステルジ（メタ）アクリレート類、ウレタン多官能（メタ）アクリレート類が好ましく、ヘキサ（メタ）アクリレート類、ペンタ（メタ）アクリレート類、テトラ（メタ）アクリレート類、トリ（メタ）アクリレート類、ジ（メタ）アクリレート類、ポリエステルジ（メタ）アクリレート類、ウレタン多官能（メタ）アクリレート類がより好ましい。
なお、架橋性単量体（ａ）は、単量体（ｘ）を除く。
【００４７】
非架橋性単量体（ｂ）としては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、ｉｓｏ−プロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉｓｏ−ブチル（メタ）アクリレート、ｓｅｃ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、アルキル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、フェニルフェノール（メタ）アクリレート、エトキシフェニルフェノール（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、ノルボルニル（メタ）アクリレート、アダマンチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、テトラシクロドデカニル（メタ）アクリレート、シクロヘキサンジメタノールモノ（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、３−メトキシブチル（メタ）アクリレート、ブトキシエチル（メタ）アクリレート、メトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシジプロピレングリコール（メタ）アクリレート、２−（メタ）アクリロイルオキシメチル−２−メチルビシクロヘプタン、４−（メタ）アクリロイルオキシメチル−２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン、４−（メタ）アクリロイルオキシメチル−２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン、トリメチロールプロパンホルマール（メタ）アクリレート、エチレンオキサイド変性リン酸（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性リン酸（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリレート類；（メタ）アクリル酸；（メタ）アクリロニトリル；（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ブチル（メタ）アクリルアミド、ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メトキシメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド、メチレンビス（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド類；ビスフェノール類（ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、テトラブロモビスフェノールＡ等）とエピクロルヒドリンとの縮合反応で得られるビスフェノール型エポキシ樹脂に、（メタ）アクリル酸又はその誘導体を反応させた化合物等のエポキシ（メタ）アクリレート類；スチレン、α−メチルスチレン等の芳香族ビニル類；ビニルメチルエーテル、ビニルエチルエーテル、２−ヒドロキシエチルビニルエーテル等のビニルエーテル類；酢酸ビニル、酪酸ビニル等のカルボン酸ビニル類；エチレン、プロピレン、ブテン、イソブテン等のオレフィン類等が挙げられる。これらの非架橋性単量体（ｂ）は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの非架橋性単量体（ｂ）の中でも、活性エネルギー線硬化性単量体組成物の取り扱い性や硬化性に優れ、光取り出しフィルム１０の柔軟性、耐熱性、耐殺傷性、耐溶剤性、光透過性等の諸物性に優れることから、（メタ）アクリレート類、エポキシ（メタ）アクリレート類、芳香族ビニル類、オレフィン類が好ましく、（メタ）アクリレート類、エポキシ（メタ）アクリレート類がより好ましい。
なお、非架橋性単量体（ｂ）は、単量体（ｘ）と架橋性単量体（ａ）を除く。
【００４８】
重合開始剤（ｃ）としては、例えば、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、アセトイン、ベンジル、ベンゾフェノン、ｐ−メトキシベンゾフェノン、２，２−ジエトキシアセトフェノン、α，α−ジメトキシ−α−フェニルアセトフェノン、ベンジルジメチルケタール、メチルフェニルグリオキシレート、エチルフェニルグリオキシレート、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、２−エチルアントラキノン等のカルボニル化合物；テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド等の硫黄化合物類；２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、ベンゾイルジエトキシフォスフィンオキサイド等のアシルフォスフィンオキサイド類等が挙げられる。これらの重合開始剤（ｃ）は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの重合開始剤（ｃ）の中でも、活性エネルギー線硬化性単量体組成物の取り扱い性や硬化性、光取り出しフィルム１０の光透過性に優れることから、カルボニル化合物、アシルフォスフィンオキサイド類が好ましく、紫外線吸収剤にベンゾトリアゾール系化合物を用いる場合、４００ｎｍ以下の光をベンゾトリアゾール系化合物が吸収し、４００ｎｍ以上の光で活性エネルギー線硬化性単量体組成物を効率的に硬化することができることから、アシルフォスフィンオキサイド類がより好ましい。
【００４９】
活性エネルギー線硬化性単量体組成物は、単量体（ｘ）、単量体（ｘ）以外の単量体（架橋性単量体（ａ）及び非架橋性単量体（ｂ））、重合開始剤（ｃ）、紫外線吸収剤及び光安定化剤以外にも、光取り出しフィルム１０の性能を損なわない範囲で、他の成分を含んでもよい。
他の成分としては、例えば、光拡散微粒子、柔軟性向上剤、粘度調整剤、可塑剤、充填剤、難燃剤、帯電防止剤、酸化防止剤、染料及び顔料等の着色剤、離型剤、レベリング剤、防汚性向上剤、分散安定剤等の各種添加剤等が挙げられる。
【００５０】
活性エネルギー線硬化性単量体組成物中の単量体（ｘ）の含有率は、単量体組成物全量中、２０〜９３質量％が好ましく、２５〜８９質量％がより好ましく、３０〜８６質量％が更に好ましい。単量体（ｘ）の含有率が２０質量％以上であると、面発光体の光取り出し効率や法線輝度に優れる。また、単量体（ｘ）の含有率が３０質量％以上であると、より一層面発光体の光取り出し効率や法線輝度に優れる。更に、単量体（ｘ）の含有率が９３質量％以下であると、活性エネルギー線硬化組成物の取り扱い性に優れる。
【００５１】
活性エネルギー線硬化性単量体組成物中の架橋性単量体（ａ）の含有率は、単量体組成物全量中、５〜６０質量％が好ましく、８〜５５質量％がより好ましく、１０〜５０質量％が更に好ましい。架橋性単量体（ａ）の含有率が５質量％以上であると、単量体組成物の架橋性に優れ、光取り出しフィルム１０の柔軟性に優れる。また、架橋性単量体（ａ）の含有率が６０質量％以下であると、光取り出しフィルム１０と基材１４との密着性に優れ、面発光体の光取り出し効率や法線輝度に優れる。
【００５２】
活性エネルギー線硬化性単量体組成物中の非架橋性単量体（ｂ）の含有率は、単量体組成物全量中、１〜６０質量％が好ましく、２〜５５質量％がより好ましく、３〜５０質量％が更に好ましい。非架橋性単量体（ｂ）の含有率が１質量％以上であると、単量体組成物の取り扱い性に優れる。また、非架橋性単量体（ｂ）の含有率が６０質量％以下であると、単量体組成物の架橋性や硬化性に優れ、光取り出しフィルム１０の耐溶剤性に優れる。
【００５３】
活性エネルギー線硬化性単量体組成物中の重合開始剤（ｃ）の含有率は、単量体組成物全量中、０．１〜１０質量％が好ましく、０．５〜８質量％がより好ましく、１〜５質量％が更に好ましい。重合開始剤（ｃ）の含有率が０．１質量％以上であると、単量体組成物の取り扱い性や硬化性に優れる。また、重合開始剤（ｃ）の含有率が１０質量％以下であると、光取り出しフィルム１０の光透過性に優れる。
【００５４】
活性エネルギー線硬化性単量体組成物中の紫外線吸収剤の含有率は、単量体組成物全量中、０．１〜２０質量％が好ましく、０．３〜１５質量％がより好ましく、０．５〜１０質量％が更に好ましい。紫外線吸収剤の含有率が０．１質量％以上であると、光取り出しフィルム１０の紫外線暴露での変色を抑制でき長期安定性に優れる。また、紫外線吸収剤の含有率が２０質量％以下であると、光取り出しフィルム１０の光透過性に優れる。
【００５５】
活性エネルギー線硬化性単量体組成物中の光安定化剤の含有率は、単量体組成物全量中、０．１〜９質量％が好ましく、０．３％〜７質量％がより好ましく、０．５〜５質量％が更に好ましい。光安定化剤の含有率が０．１質量％以上であると、光取り出しフィルム１０の紫外線暴露での変色を抑制でき長期安定性に優れる。また、光安定化剤の含有率が９質量％以下であると、光取り出しフィルム１０の光透過性に優れる。
【００５６】
本発明の光取り出しフィルムにおいて、光取り出しフィルムの屈折率は、光取り出しフィルム１０の光透過性に優れ、面発光体の光取り出し効率や法線輝度に優れることから、１．５５〜１．６５であることが好ましい。
なお、屈折率は、２０℃でナトリウムＤ線を用いて測定した値とする。
【００５７】
本発明の光取り出しフィルムにおいて、光取り出しフィルムを１３Ｃ−ＮＭＲで測定した芳香族由来のピーク面積（Ａ１）の芳香族以外の部分由来のピーク面積（Ａ２）に対する比（Ａ１／Ａ２）が、０．１以上であることが好ましく、０．３〜３．０であることが更に好ましい。ピーク面積比Ａ１／Ａ２が０．１以上であると、単量体（ｘ）単位の含有率が高く、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度の十分な向上並びに面発光体の出射光波長の出射角依存性の十分な抑制を達成することができる。
【００５８】
なお、光取り出しフィルムの芳香族性を示す部分のカーボンに由来するピーク面積（Ａ１）及び光取り出しフィルムの芳香族性を示す部分以外の部分のカーボンに由来するピーク面積（Ａ２）は、固体１３Ｃ−ＮＭＲを用いて求めることができる。固体１３Ｃ−ＮＭＲでは、カーボンのケミカルシフト１１５〜１６０ｐｐｍの範囲に位置するピークを芳香族性を示す部分のカーボンに由来するピークとし、それ以外の位置にあるピークを芳香族性を示す部分以外の部分のカーボンに由来するピークとした。
【００５９】
光取り出しフィルム１０は、ＥＬ素子からの光を効率的に取り出すことができれば特に限定されないが、光取り出しフィルム１０の構造安定性に優れ、面発光体の光取り出し効率や法線輝度に優れることから、凹凸構造層１１とベース層１２とを有することが好ましい。
【００６０】
光取り出しフィルム１０は、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度の十分な向上並びに出射光波長の出射角度依存性の十分な抑制を達成し、更には光取り出しフィルム１０の紫外線暴露での変色の抑制により長期安定性をも向上できることから、該光取り出しフィルムを構成する材料が、上述の単量体組成物により形成されることが好ましい。
【００６１】
凹凸構造層１１とベース層１２は、樹脂組成が同一であってもよく異なってもよいが、光取り出しフィルム１０の生産性に優れることから、樹脂組成が同一であることが好ましい。
【００６２】
（凹凸構造層１１）
凹凸構造層１１は、凹凸構造１３を有する。これにより、ＥＬ素子との組み合わせることで構成される面発光体の光取り出し効率及び法線輝度を向上させる役割を有する。
凹凸構造１３は、突起であっても窪みであってもよいが、光取り出しフィルム１０の生産性に優れることから、突起が好ましい。
【００６３】
凹凸構造１３の形状としては、例えば、球欠形状、球欠台形状、楕円体球欠形状（回転楕円体を１つの平面で切り取った形状）、楕円体球欠台形状（回転楕円体を互いに平行な２つの平面で切り取った形状）、角錐形状、角錐台形状、円錐形状、円錐台形状、これらに関連する屋根型形状（球欠形状、球欠台形状、楕円体球欠形状、楕円体球欠台形状、角錐形状、角錐台形状、円錐形状又は円錐台形状が底面部に沿って伸長したような形状）等が挙げられる。これらの凹凸構造１３の形状は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの凹凸構造１３の形状の中でも、面発光体の光取り出し効率や法線輝度に優れることから、球欠形状、球欠台形状、楕円体球欠形状、楕円体球欠台形状、角錐形状、角錐台形状が好ましく、球欠形状、楕円体球欠形状、角錐形状がより好ましく、球欠形状、楕円体球欠形状が更に好ましく、球欠形状が一層好ましい。
【００６４】
凹凸構造１３の配置例を、図２に示す。
凹凸構造１３の配置としては、例えば、六方配列（図２（ａ））、矩形配列（図２（ｂ））、菱形配列（図２（ｃ））、直線状配列（図２（ｄ））、円状配列（図２（ｅ））、ランダム配置（図２（ｆ））等が挙げられる。これらの凹凸構造１３の配置の中でも、面発光体の光取り出し効率や法線輝度に優れることから、六方配列、矩形配列、菱形配列が好ましく、六方配列、矩形配列がより好ましい。
【００６５】
凹凸構造１３の一例を、図３に示す。
本明細書において、凹凸構造１３の底面部１５とは、凹凸構造１３の底部（ベース層１２を有する場合は、ベース層１２との接面）の外周縁により囲まれる仮想的な面状部分をいう。
また、本明細書において、凹凸構造１３の底面部１５の最長径Ｌとは、凹凸構造１３の底面部１５における最も長い部分の長さをいい、凹凸構造１３の底面部１５の平均最長径Ｌａｖｅは、光取り出しフィルム１０の凹凸構造１３を有する表面を走査型顕微鏡にて撮影し、凹凸構造１３の底面部１５の最長径Ｌを５箇所測定し、その平均値とした。
更に、本明細書において、凹凸構造１３の高さＨとは、突起構造の場合は凹凸構造１３の底面部１５から最も高い部位までの高さをいい、窪み構造の場合は凹凸構造１３の底面部１５から最も低い部位までの高さをいい、凹凸構造１３の平均高さＨａｖｅは、光取り出し１０の断面を走査型顕微鏡にて撮影し、凹凸構造１３の高さＨを５箇所測定し、その平均値とした。
【００６６】
凹凸構造１３の底面部１５の平均最長径Ｌａｖｅは、面発光体の光取り出し効率や法線輝度を一層向上させることから、０．５〜１５０μｍが好ましく、１〜１３０μｍがより好ましく、２〜１００μｍが更に好ましい。
【００６７】
凹凸構造１３の平均高さＨａｖｅは、面発光体の光取り出し効率や法線輝度を一層向上させることから、０．２５〜７５μｍが好ましく、０．５〜６５μｍがより好ましく、１〜５０μｍが更に好ましい。
【００６８】
凹凸構造１３のアスペクト比は、面発光体の光取り出し効率や法線輝度を一層向上させることから、０．３〜１．４が好ましく、０．３５〜１．３がより好ましく、０．４〜１．０が更に好ましい。
なお、凹凸構造１３のアスペクト比は、凹凸構造１３の平均高さＨａｖｅ／凹凸構造１３の底面部１５の平均最長径Ｌａｖｅから算出した。
【００６９】
凹凸構造１３の底面部１５の形状としては、例えば、三角形、四角形等の多角形；真円形、楕円形等の円形；不定形等が挙げられる。これらの凹凸構造１３の底面部１５の形状は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの凹凸構造１３の底面部１５の形状の中でも、面発光体の光取り出し効率や法線輝度を一層向上させることから、多角形、円形が好ましく、円形がより好ましい。
【００７０】
上方から見た光取り出しフィルムの一例を、図４に示す。
光取り出しフィルム１０の面積（図４でいう実線で囲まれた面積）に対する凹凸構造１３の底面部１５の面積（図４でいう点線で囲まれた面積）の割合は、面発光体の光取り出し効率や法線輝度を一層向上させることから、２０〜９９％が好ましく、２５〜９５％がより好ましく、３０〜９３％が更に好ましく、７０〜９０％が一層好ましい。本明細書においては、光取り出しフィルム１０の面積に対する凹凸構造１３の底面部１５の面積の割合を「凹凸構造の占有率」という。
なお、凹凸構造１３の底面部１５がすべて同一の大きさの円形である場合、光取り出しフィルム１０の面積に対する凹凸構造１３の底面部１５の面積の割合の最大値は、９１％程度となる。
【００７１】
（ベース層１２）
凹凸構造層１１の凹凸構造１３を支持することから、ベース層１２を設けることが好ましい。ベース層１２は、単量体組成物の硬化時の重合収縮等に伴う応力を緩和して、凹凸構造１３の形状を維持する役割を有する。
【００７２】
ベース層１２の厚さは、光取り出しフィルム１０の柔軟性、後述する基材１４との密着性に優れることから、３〜６０μｍが好ましく、５〜５０μｍがより好ましく、１０〜４０μｍが更に好ましい。ベース層１２の厚さが３μｍ以上であると、面発光体の出射光波長の出射角度依存性の抑制が一層向上する。また、ベース層１２の厚さが６０μｍ以下であると、面発光体の光取り出し効率や法線輝度を一層向上させる。
【００７３】
（基材１４）
本発明の光取り出しフィルムは、後述するように、ＥＬ素子と組み合わせて面発光体を構成するが、ここで、光取り出しフィルム１０の形状を保つため、光取り出しフィルム１０の凹凸構造１３がない面に、言い換えれば光取り出しフィルム１０とＥＬ素子との間に、基材１４を設けてもよい。
光取り出しフィルム１０がベース層１２を含む場合には、基材１４は、凹凸構造層１１が付されたベース層１２の面（図１では上面）の反対側の面（図１では下面）に、付される。
【００７４】
後述のように、凹凸構造層１１及びベース層１２の作製の際には、基材１４を介して活性エネルギー線硬化性単量体組成物に活性エネルギー線を照射することができる。そこで、基材１４としては、活性エネルギー線硬化性単量体組成物の硬化性に優れることから、活性エネルギー線を透過する基材が好ましい。
また、基材１４の屈折率は、１．５５〜１．６５であることが好ましい。
【００７５】
基材１４の材料としては、例えば、アクリル樹脂；ポリカーボネート樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル樹脂；ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂等のスチレン樹脂；塩化ビニル樹脂；ジアセチルセルロース、トリアセチルセルロース等のセルロース樹脂；ポリイミド、ポリイミドアミド等のイミド樹脂；ガラス；金属が挙げられる。これらの基材１４の材料の中でも、柔軟性に優れ、活性エネルギー線の透過性に優れることから、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、スチレン樹脂、セルロース樹脂、イミド樹脂が好ましく、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、イミド樹脂がより好ましく、ポリエステル樹脂が更に好ましい。
【００７６】
基材１４の厚さは、光取り出しフィルム１０の取り扱い性に優れ、活性エネルギー線硬化性単量体組成物の硬化性に優れることから、１０〜１０００μｍが好ましく、２０〜５００μｍがより好ましく、２５〜３００μｍが更に好ましい。
【００７７】
基材１４は、光取り出しフィルム１０との密着性を向上させるため、必要に応じて、基材１４の表面に易接着処理を施してもよい。
易接着処理の方法としては、例えば、基材１４の表面にポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂等からなる易接着層を形成する方法、基材１４の表面を粗面化処理する方法等が挙げられる。
【００７８】
基材１４は、易接着処理以外にも、必要に応じて、帯電防止、反射防止、基材同士の密着防止等の表面処理を施してもよい。
【００７９】
本発明の光取り出しフィルムは、ＥＬ素子への取り付け容易性及び光取り出しフィルムの取り扱い性に優れることから、例えば図１に示されるように、基材１４の光取り出しフィルム１０が形成された面の反対側の表面（下面）に、粘着層２１及び保護フィルム２２を順次積層してもよい。
【００８０】
（粘着層２１）
本発明の光取り出しフィルムは、光入射面側の表面に、ＥＬ素子３０へ接着するため、図１に示すように粘着層２１を設けてもよい。光取り出しフィルム１０に基材１４が付けられている場合には、図１に示すように基材１４の表面に粘着層２１を設ければよい。
粘着層２１としては、例えば、公知の粘着剤等が挙げられる。
また、粘着層２１の屈折率は、１．４８〜１．５８であることが好ましい。
【００８１】
（保護フィルム２２）
粘着層２１の表面には、光取り出しフィルム１０の取り扱い性を高めるため、図１に示すように保護フィルム２２を設けてもよい。保護フィルム２２は、ＥＬ素子３０の表面に光取り出しフィルム１０等を貼る際に、光取り出しフィルム１０等から剥がせばよい。
保護フィルム２２としては、例えば、公知の保護フィルム等が挙げられる。
【００８２】
（光取り出しフィルム１０の製造方法）
本発明の光取り出しフィルムの製造方法は、ＥＬ素子の基板上に積層する光取り出しフィルムの製造方法であって、基材と凹凸構造の転写部を有する型との間に、フルオレン骨格、ビフェニル骨格及びナフタレン骨格の少なくとも１種の骨格を有する単量体（ｘ）を含む単量体組成物を供給し、単量体組成物を硬化させることを特徴とし、該単量体組成物中の単量体（ｘ）の含有量は、３０質量％以上が好ましく、３０〜８６質量％が更に好ましい。なお、単量体組成物の硬化により、単量体（ｘ）と、必要に応じて含まれ得る単量体（ｘ）以外の単量体との重合が起こり、樹脂（Ｘ）を合成することができる。
光取り出しフィルム１０の製造方法としては、例えば、図５に示すような装置５０を用いる方法等が挙げられる。
以下、図５に示す装置５０を用いた光取り出しフィルム１０の製造方法について説明するが、図５に示す装置５０を用いた製造方法に限定されるものではない。
【００８３】
光取り出しフィルム１０を構成する材料を形成するための単量体組成物５１を常法により調製し、該単量体組成物５１を貯蔵タンク５５に予め入れておく。なお、ここでの単量体組成物５１は、活性エネルギー線硬化性単量体組成物である。
凹凸構造の転写部を有する円筒形のロール型５２とゴム製のニップロール５３との間に、基材１４を導入する。この状態で、回転するロール型５２と基材１４との間に、タンク５５から先端にノズルを取り付けた配管５６を通して、単量体組成物５１を供給する。
回転するロール型５２と基材１４との間に挟まれた単量体組成物５１は、活性エネルギー線照射装置５４付近で活性エネルギー線により硬化される。得られた硬化物をロール型５２から離型することで、基材１４が付いた光取り出しフィルム１０が得られる。
【００８４】
単量体組成物５１の粘度は、光取り出しフィルム１０の製造時の取り扱い性に優れることから、１０〜３０００ｍＰａ・ｓが好ましく、２０〜２５００ｍＰａ・ｓがより好ましく、３０〜２０００ｍＰａ・ｓが更に好ましい。
【００８５】
ロール型５２としては、例えば、アルミニウム、黄銅、鋼等の金型；シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、ＡＢＳ樹脂、フッ素樹脂、ポリメチルペンテン樹脂等の樹脂型；樹脂にめっきを施した型；樹脂に各種金属粉を混合した材料で作製した型等が挙げられる。これらのロール型５２の中でも、耐熱性や機械強度に優れ、連続生産に適していることから、金型が好ましい。具体的には、金型は、重合発熱に強い、変形しにくい、傷が付きにくい、温度制御が可能である、精密成形に適している等の多くの点で好ましい。
【００８６】
ロール型５２には、光取り出しフィルム１０の凹凸構造１３を形成するための突起又は窪みを有する転写面、即ち凹凸構造の転写部を形成する必要がある。
転写面の作製方法としては、例えば、ダイヤモンドバイトによる切削、国際公開第２００８／０６９３２４号に記載されるようなエッチング等が挙げられる。これらの転写面の作製方法の中でも、曲面を有する突起又は窪みの形成が容易であることから、国際公開第２００８／０６９３２４号に記載されるようなエッチングが好ましい。
また、転写面の作製方法としては、転写面の突起又は窪みを反転させた窪み又は突起を有するマスター型から、電鋳法を用いて作製した金属薄膜をロール芯部材に巻きつけて、円筒形のロール型５２を製造する方法を用いることができる。
ロール型５２の内部又は外部には、表面温度を維持するために、必要に応じて、シーズヒータや温水ジャケット等の熱源設備を設けてもよい。
【００８７】
活性エネルギー線照射装置５４にて発生する活性エネルギー線としては、例えば、紫外線、電子線、Ｘ線、赤外線、可視光線等が挙げられる。これらの活性エネルギー線の中でも、活性エネルギー線硬化性単量体組成物の硬化性に優れ、光取り出しフィルム１０の劣化を抑制することができることから、紫外線、電子線が好ましく、紫外線がより好ましい。
活性エネルギー線照射装置５４の活性エネルギー線の発光光源としては、例えば、ケミカルランプ、低圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、メタルハライドランプ、無電極紫外線ランプ、可視光ハロゲンランプ、キセノンランプ等が挙げられる。
活性エネルギー線照射装置５４の活性エネルギー線の積算光量は、特に限定されないが、活性エネルギー線硬化性組成物の硬化性に優れ、光取り出しフィルム１０の劣化を抑制することから、０．０１〜１０Ｊ／ｃｍ２が好ましく、０．５〜８Ｊ／ｃｍ２がより好ましい。
【００８８】
タンク５５の内部又は外部には、単量体組成物５１の保管温度を維持するために、必要に応じて、シーズヒータや温水ジャケット等の熱源設備を設けてもよい。
【００８９】
（面発光体）
本発明の面発光体は、本発明の光取り出しフィルム及びＥＬ素子を含むことを特徴とし、光取り出しフィルムとＥＬ素子との間に基材（好ましくはポリエステル樹脂基材）や粘着層を有することが好ましい。本発明の面発光体としては、例えば、図６に示すような面発光体が挙げられる。
以下、図６の面発光体について説明するが、本発明の面発光体は図６の面発光体に限定されるものではない。
【００９０】
図６に示す面発光体は、ガラス基板３１、陽極３２、発光層３３、陰極３４を順次積層しているＥＬ素子３０のガラス基板３１の表面に、粘着層２１及び基材１４を介して、光取り出しフィルム１０が設けられている。なお、本発明の面発光体において、ＥＬ素子の基板は、屈折率が１．４５〜１．５５であることが好ましい。
ＥＬ素子３０に光取り出しフィルム１０を設けた面発光体は、光取り出し効率や法線輝度に優れ、出射光波長の出射角度依存性を抑制することができる。
【００９１】
本発明の面発光体は、色度変化量が０．０３以下であることが好ましく、０．０１以下であることが更に好ましい。また、面発光体の色度変化量は、小さいほど好ましいが、本発明の面発光体における色度変化量の下限は、０．０００１程度である。なお、色度変化量は、輝度計によって測定されるｘｙ表色系の色度の変化量であるが、該色度変化量が０．０１以下であれば、面発光体の出射光波長の出射角度依存性を十分に抑制することができる。
【実施例】
【００９２】
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
なお、実施例中の「部」及び「％」は、「質量部」及び「質量％」を示す。【００９３】
（長期安定性試験）
実施例及び比較例で得られた光取り出しフィルムを、超促進耐候性試験機（機種名「メタルウェザー」、ダイプラ・ウィンテス（株）製）を用いて、照度１４０ｍＷ、フィルター「ＫＦ−２」、温度３０℃、湿度７０％ＲＨ、時間２４時間の条件で、紫外線による加速劣化試験を行った。【００９４】
（光取り出し効率の測定）
実施例、比較例及び参考例で得られた面発光体上に、直径１０ｍｍの穴の空いた厚さ０．１ｍｍの遮光シートを配置し、これを、積分球（ラブスフェア社製、大きさ６インチ）のサンプル開口部に配置した。この状態で、ＥＬ素子に１０ｍＡの電流を通電して点灯した時の、遮光シートの直径１０ｍｍの穴から出射する光を、分光計測器（分光器：機種名「ＰＭＡ−１２」（浜松フォトニクス社製）、ソフトウェア：ソフト名「ＰＭＡ用基本ソフトウェアＵ６０３９−０１ｖｅｒ．３．３．１」）にて測定し、標準視感度曲線による補正を行って、面発光体の光子数を算出した。
参考例で得られた面発光体の光子数を１００％としたときの、実施例及び比較例で得られた面発光体の光子数の割合を、光取り出し効率とした。【００９５】
（法線輝度の測定）
実施例、比較例及び参考例で得られた面発光体上に、直径１０ｍｍの穴の空いた厚さ０．１ｍｍの遮光シートを配置した。この状態で、ＥＬ素子に１．５Ａの電流を通電した点灯した時の、遮光シートの直径１０ｍｍの穴から出射する光を、輝度計（機種名「ＢＭ−７」、トプコン社製）にて、面発光体の法線方向から測定し、面発光体の輝度値を得た。
参考例で得られた面発光体の輝度値を１００％としたときの、実施例及び比較例で得られた面発光体の輝度値の割合を、法線輝度とした。【００９６】
（色度変化量の測定）
実施例、比較例及び参考例で得られた面発光体上に、直径１０ｍｍの穴の空いた厚さ０．１ｍｍの遮光シートを配置した。この状態で、ＥＬ素子に１．５Ａの電流を通電した点灯した時の、遮光シートの直径１０ｍｍの穴から出射する光を、輝度計（機種名「ＢＭ−７」、トプコン社製）にて、面発光体の法線方向（０°）、面発光体の法線方向から１０°傾けた方向、面発光体の法線方向から２０°傾けた方向、面発光体の法線方向から３０°傾けた方向、面発光体の法線方向から４０°傾けた方向、面発光体の法線方向から５０°傾けた方向、面発光体の法線方向から６０°傾けた方向、面発光体の法線方向から７０°傾けた方向、面発光体の法線方向から７５°傾けた方向、面発光体の法線方向から８０°傾けた方向から、それぞれｘｙ表色系の色度ｕ’、ｖ’を測定した。各角度のｕ’の値及びｕ’の平均値を横軸に、各角度のｖ’の値及びｖ’の平均値を縦軸にプロットし、ｕ’及びｖ’の平均値をプロットした点から各角度のｕ’及びｖ’の値をプロットした点までの距離を算出し、その距離が最も長くなる時の値を色度変化量とした。
なお、色度変化量が小さいほど、面発光体の出射光波長の出射角度依存性が抑制されたことを意味する。【００９７】
（１３Ｃ−ＮＭＲのピーク面積比）
光取り出しフィルムの１３Ｃ−ＮＭＲのピーク面積比を、固体１３Ｃ−ＮＭＲで測定した。まず、樹脂（Ｘ）を細かく切り刻んで、内径２．５ｍｍのサンプル管内に入れた。次いで、ＤＤ−ＭＡＳ法にて９０°、パルス幅３μ秒、サンプル回転数１６ｋＨｚ、積算数４０９６回、繰り返し待ち時間６０秒にて測定を行った。得られたスペクトルにおいて、カーボンのケミカルシフト１１５〜１６０ｐｐｍの範囲に位置する芳香族由来のピーク面積（Ａ１）と、それ以外の範囲にある芳香族以外の部分由来のピーク面積（Ａ２）とを求めて、ピーク面積比（Ａ１／Ａ２）を算出した。【００９８】
［製造例１］
（活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ａの製造）
下記式（６）で表されるフルオレンジアクリレート５０部、下記式（７）で表されるアクリレート（商品名「ＮＫエステルＡ−ＬＥＮ−１０」、新中村化学工業（株）製）５０部及び１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）１．６部を混合し、活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ａを得た。
なお、単量体組成物Ａの硬化物の屈折率は、１．６１である。
2014189037.tif 000011
【００９９】
［製造例２］
（活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｂの製造）
上記式（６）で表されるフルオレンジアクリレート５０部、下記式（８）で表されるジメタクリレート２０部（商品名「アクリルエステルＰＢＯＭ２０００」、三菱レイヨン（株）製）、下記式（９）で表されるジアクリレート２０部（商品名「ＡＢＥ−３００」、新中村化学工業（株）製）、下記式（１０）で表されるアクリレート１０部（商品名「ニューフロンティアＰＨＥ」、第一工業製薬（株）製）及び１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）１．６部を混合し、活性エネルギー線硬化性樹脂単量体組成物Ｂを得た。
なお、単量体組成物Ｂの硬化物の屈折率は、１．５９である。
2014189037.tif 000012
【０１００】
［製造例３］
（活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｃの製造）
上記式（６）で表されるフルオレンジアクリレート４０部、上記式（７）で表されるアクリレート４０部、上記式（８）で表されるジメタクリレート２０部及び１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）１．６部を混合し、活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｃを得た。
なお、単量体組成物Ｃの硬化物の屈折率は、１．５８である。【０１０１】
［製造例４］
（活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｄの製造）
上記式（６）で表されるフルオレンジアクリレート７０部、上記式（１０）で表されるアクリレート３０部及び１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）１．６部を混合し、活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｄを得た。
なお、単量体組成物Ｄの硬化物の屈折率は、１．５９である。【０１０２】
［製造例５］
（活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｅの製造）
上記式（６）で表されるフルオレンジアクリレート７０部、上記式（８）で表されるジメタクリレート３０部及び１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）１．６部を混合し、活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｅを得た。
なお、単量体組成物Ｅの硬化物の屈折率は、１．５８である。【０１０３】
［製造例６］
（活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｆの製造）
上記式（６）で表されるフルオレンジアクリレート３６部、上記式（７）で表されるアクリレート３６部、上記式（８）で表されるジメタクリレート１８部、シリコーン樹脂球状微粒子（商品名「ＴＳＲ９０００」、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）１０部、屈折率：１．４２、体積平均粒子径：２μｍ）及び１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）１．６部を混合し、活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｆを得た。
なお、単量体組成物Ｆの硬化物の屈折率は、１．５８である。【０１０４】
［製造例７］
（活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｇの製造）
上記式（６）で表されるフルオレンジアクリレート３２部、上記式（７）で表されるアクリレート３２部、上記式（８）で表されるジメタクリレート１６部、シリコーン樹脂球状微粒子（商品名「ＴＳＲ９０００」、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）２０部、屈折率：１．４２、体積平均粒子径：２μｍ）及び１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）１．６部を混合し、活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｇを得た。
なお、単量体組成物Ｇの硬化物の屈折率は、１．５８である。【０１０５】
［製造例８］
（活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｈの製造）
上記式（６）で表されるフルオレンジアクリレート１０部、上記式（７）で表されるアクリレート６０部、上記式（８）で表されるジメタクリレート３０部及び１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）１．６部を混合し、活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｈを得た。
なお、単量体組成物Ｈの硬化物の屈折率は、１．５１である。【０１０６】
［製造例９］
（活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｉの製造）
下記式（１１）で表されるウレタンアクリレート（商品名「Ｍ−３１５」、日本化薬（株）製）１００部及び１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）１．６部を混合し、活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｉを得た。
なお、単量体組成物Ｉの硬化物の屈折率は、１．５０である。
2014189037.tif 000013
【０１０７】
［製造例１０］
（球欠形状の転写部を備えるロール型の製造）
外径２００ｍｍ、軸方向の長さ３２０ｍｍの鋼製のロールの外周面に、厚さ２００μｍ、ビッカース硬度２３０Ｈｖの銅めっきを施した。銅めっき層の表面に感光剤を塗布し、レーザ露光、現像及びエッチングを行い、銅めっき層に直径５０μｍ、深さ２５μｍの半球状の窪みが最小間隔３μｍで六方配列に並んでいる転写部が形成された型を得た。得られた型の表面に、防錆性及び耐久性を付与するため、クロムめっきを施し、ロール型を得た。【０１０８】
［製造例１１］
（楕円球欠形状の転写部を備えるロール型の製造）
外径２００ｍｍ、軸方向の長さ３２０ｍｍの鋼製のロールの外周面に、厚さ２００μｍ、ビッカース硬度２３０Ｈｖの銅めっきを施した。楕円輪郭を有するボールエンドミル刃をエアスピンドルで回転させながら、銅めっき層に切削することで、銅めっき層に直径３０μｍ、深さ１８μｍの半球状の窪みが最小間隔１μｍで六方配列に並んでいる転写部が形成された型を得た。得られた型の表面に、防錆性及び耐久性を付与するため、クロムめっきを施し、ロール型を得た。
また、銅めっき層に直径３０μｍ、深さ１８μｍの半球状の窪みが最小間隔２μｍで六方配列に並んでいる転写部を備える型を同様の方法で得た。【０１０９】
［製造例１２］
（角錐形状の転写部を備えるロール型の製造）
外径２００ｍｍ、軸方向の長さ３２０ｍｍの鋼製のロールの外周面に、厚さ２００μｍ、ビッカース硬度２３０Ｈｖの銅めっきを施した。先端角９０°の単結晶ダイヤモンド工具を用い、銅めっき層に切削することで、銅めっき層に一辺５０μｍ、深さ２５μｍの四角錘状の窪みが隙間なく並んでいる転写部（占有率１００％）が形成された型を得た。得られた型の表面に、防錆性及び耐久性を付与するため、クロムめっきを施し、ロール型を得た。【０１１０】
［参考例１］
Ｓｙｍｆｏｓ  ＯＬＥＤ−０１０Ｋ（コニカミノルタ社製、白色ＯＬＥＤ素子）の光出射面側の表面の光取り出しフィルムを剥離したＥＬ素子Ａを、そのまま面発光体とした。
なお、ＥＬ素子Ａのガラス基板の屈折率は、１．５０である。【０１１１】
［実施例１］
製造例１０で得られたロール型に、活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ａを塗布し、その上に厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレート基材（商品名「ダイヤホイルＴ９１０Ｅ１２５」、三菱樹脂（株）製、屈折率：１．６０）を置き、ベース層の厚さが２０μｍになるように活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ａをニップロールで均一に伸ばした。その後、基材の上から紫外線を照射し、ロール型と基材とに挟まれた活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ａを硬化させ、得られた硬化物と基材との接合体をロール型から剥離し、基材が付いた光取り出しフィルムを得た。
硬化した活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ａの屈折率は、表１の「屈折率」欄に記載されるように、１．６１であった。
得られた光取り出しフィルムの走査型顕微鏡にて撮影した画像から算出した光取り出しフィルムの凹凸構造の大きさは、平均最長径Ｌａｖｅが４８．２μｍ、平均高さＨａｖｅが２６．０μｍであり、ほぼロール型の窪みの大きさに対応した球欠形状の突起からなる凹凸構造が得られた。また、得られた光取り出しフィルムの走査型顕微鏡にて撮影した画像から、得られた光取り出しフィルムの凹凸構造は、ロール型に対応し最小間隔３μｍで六方配列に並び、光取り出しフィルムの面積に対する凹凸構造の底面部の総面積の割合（凹凸構造の占有率）は、７６％であった。
上記ＥＬ素子Ａの光出射面に、粘着層としてカーギル標準屈折液（屈折率１．５２、（株）モリテックス製）を塗布した。この粘着層に、上記光取り出しフィルムに付けられている基材の面を光学密着させ、面発光体を得た。得られた面発光体の光取り出し効率、法線輝度及び色度変化量の測定結果を、硬化した活性エネルギー線硬化性単量体組成物の屈折率と共に、表１に示す。【０１１２】
［実施例２〜１２、比較例１］
光取り出しフィルム製造に際して用いる活性エネルギー線硬化性単量体組成物を表１の「組成」欄に記載のものに変更し、ロール型の転写部を表１の「凹凸構造形状」の欄に記載のものに変更した以外は、実施例１と同様に操作を行い、面発光体を得た。なお、実施例９では、半球状窪みの最小間隔が１μｍである転写部を備えた型を用いており、実施例１０では、半球状窪みの最小間隔が２μｍである転写部を備えた型を用いた。得られた面発光体の光取り出し効率、法線輝度及び色度変化量の測定結果を、硬化した活性エネルギー線硬化性単量体組成物の屈折率と共に、表１に示す。【０１１３】
［比較例２］
厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレート基材（商品名「ダイヤホイルＴ９１０Ｅ１２５」、三菱樹脂（株）製、屈折率：１．６０）上に活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｃを塗布し、その上に厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレート基材（商品名「ダイヤホイルＴ９１０Ｅ１２５」、三菱樹脂（株）製、屈折率：１．６０）を置き、ベース層の厚さが２０μｍになるように活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｃをニップロールで均一に伸ばした。その後、基材の上から紫外線を照射し、基材間に挟まれた活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｃを硬化させ、一方の基材を得られた硬化物から剥離し、他方の基材が付いた光取り出しフィルムを得た。
次に、上記ＥＬ素子Ａの光出射面に、粘着層としてカーギル標準屈折液（屈折率１．５２、（株）モリテックス製）を塗布した。この粘着層に、上記光取り出しフィルムに付けられている基材の面を光学密着させ、面発光体を得た。得られた面発光体の光取り出し効率、法線輝度及び色度変化量の測定結果を、硬化した活性エネルギー線硬化性単量体組成物の屈折率と共に、表１に示す。【０１１４】
【表１】
2014189037.tif 000014
【０１１５】
本発明の光取り出しフィルムを含む実施例１〜１２で得られた面発光体は、光取り出し効率及び法線輝度に優れ、出射光波長の出射角度依存性の抑制に優れていた。
一方、単量体（ｘ）を含まない単量体組成物を用いて製造した光取り出しフィルムを用いた比較例１で得られた面発光体は、光取り出し効率及び法線輝度の向上が十分でなかった。
なお、比較例２で得られた面発光体は、光取り出しフィルムの表面に凹凸構造を有しないため、光取り出し効率及び法線輝度の向上が十分でなかった。【０１１６】
［実施例１３］
（活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｊの製造）
下記式（１２）で表されるフルオレンジアクリレート（商品名「ＥＡ−０１００」、大阪ガスケミカル（株）製）４０部、下記式（８）で表されるジメタクリレート（商品名「アクリエステルＰＢＯＭ２０００」、三菱レイヨン（株）製）１０部、下記式（９）で表されるジメタクリレート（商品名「ＡＢＥ−３００」、新中村化学工業（株）製）２０部、下記式（１３）で表されるアクリレート（商品名「ニューフロンティアＰＨＥ」、第一工業製薬（株）製）３０部及び重合開始剤（商品名「Ｌｕｃｉｒｉｎ  ＴＰＯ」、ＢＡＳＦ社製）１部を混合し、予備単量体組成物を得た。
なお、得られた予備単量体組成物の硬化物は、屈折率が１．５８であり、１３Ｃ−ＮＭＲで測定した芳香族由来のピーク面積（Ａ１）の芳香族以外の部分由来のピーク面積（Ａ２）に対する比（Ａ１／Ａ２）が０．７０である。
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【０１１７】
得られた予備単量体組成物９５％と、紫外線吸収剤としてヒドロキシフェニルトリアジン系化合物（商品名「Ｔｉｎｕｖｉｎ４７９」、ＢＡＳＦ社製）５％とを混合し、活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｊを得た。【０１１８】
（ロール型の製造）
外径２００ｍｍ、軸方向の長さ３２０ｍｍの鋼製のロールの外周面に、厚さ２００μｍ、ビッカース硬度２３０Ｈｖの銅めっきを施した。銅めっき層の表面に感光剤を塗布し、レーザ露光、現像及びエッチングを行い、銅めっき層に直径５０μｍ、深さ２５μｍの半球状の窪みが最小間隔５μｍで六方配列に並んでいる転写部が形成された型を得た。得られた型の表面に、防錆性及び耐久性を付与するため、クロムめっきを施し、ロール型を得た。【０１１９】
（光取り出しフィルムの製造）
得られたロール型に、得られた活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｊを塗布し、その上に厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレート基材（商品名「ダイヤホイルＴ９１０Ｅ１２５」、三菱樹脂（株）製、屈折率：１．６０）を置き、ニップロールで均一に伸ばした。その後、基材の上から紫外線を照射し、ロール型と基材に挟まれた活性エネルギー線硬化性単量体組成物Ｊを硬化させ、ロール型から単量体組成物Ｊの硬化物を剥離し、基材が付いた光取り出しフィルムを得た。硬化の際に、ロール型の押圧を制御することでベース層の厚さを制御することができ、実施例１３ではベース層の厚さが３０μｍになるように設定した。
得られた光取り出しフィルムの走査型顕微鏡にて撮影した画像から算出した光取り出しフィルムの凹凸構造の大きさは、平均最長径Ｌａｖｅが４８．０μｍ、平均高さＨａｖｅが２７．１μｍで、ほぼロール型の窪みの大きさに対応した球欠形状の突起が得られた。また、走査型顕微鏡にて撮影した画像から、得られた光取り出しフィルムの凹凸構造は、ロール型に対応し最小間隔１０μｍで六方配列に並び、光取り出しフィルムの面積に対する球状突起の底面部の面積の割合（凹凸構造の占有率）は、７３％であった。【０１２０】
（面発光体の製造）
ＥＬ素子の光出射面側に、粘着層としてカーギル標準屈折液（屈折率１．５２、（株）モリテックス製）を塗布し、得られた光取り出しフィルムに付けられている基材の面を光学密着させ、面発光体を得た。得られた面発光体の光取り出し効率、法線輝度、色度変化量を表２に示す。
なお、ＥＬ素子として、Ｓｙｍｆｏｓ  ＯＬＥＤ−０１０Ｋ（コニカミノルタ社製、白色ＯＬＥＤ素子）の光出射面側の表面の光取り出しフィルムを剥離したＥＬ素子を用いた。【０１２１】
［実施例１４〜１８］
紫外線吸収剤の含有率と光安定化剤の含有率を表２のように変更した以外は、実施例１３と同様に操作を行い、光取り出しフィルム及び面発光体を得た。得られた面発光体の評価結果を表２に示す。
なお、光安定化剤として、ヒンダードアミン系化合物（商品名「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２３」、ＢＡＳＦ社製）を用いた。【０１２２】
［参考例２］
実施例１３で用いたＥＬ素子、即ちＳｙｍｆｏｓ  ＯＬＥＤ−０１０Ｋ（コニカミノルタ社製、白色ＯＬＥＤ素子）の光出射面側の表面の光取り出しフィルムを剥離したＥＬ素子を、そのまま面発光体とした。
なお、ＥＬ素子のガラス基板の屈折率は、１．５０である。【０１２３】
【表２】
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【０１２４】
実施例１３〜１８で得られた面発光体は、光取り出し効率や法線輝度が向上し、出射光波長の出射角度依存性が抑制できた。また、実施例１３〜１８で得られた面発光体は、紫外線照射前後（加速劣化試験前後）での光学特性の変化を抑制することができ、長期安定性に優れることが分かった。
【産業上の利用可能性】
【０１２５】
本発明の光取り出しフィルムにより、光取り出し効率及び法線輝度に優れ、出射光波長の出射角度依存性の抑制に優れる面発光体を得ることができ、この面発光体は、例えば、照明、ディスプレイ、スクリーン等に好適に用いることができる。【０１２６】
また、本発明の光取り出しフィルムは、紫外線吸収剤及び光安定化剤の少なくとも１種を用いることによって、面発光体の光取り出し効率及び法線輝度の十分な向上並びに出射光波長の出射角度依存性の十分な抑制を行うと共に、紫外線暴露での変色の抑制による長期安定性に優れるため、本発明の光取り出しフィルムを用いた面発光体は、例えば、照明、ディスプレイ、スクリーン等に好適に用いることができる。
【符号の説明】
【０１２７】
１０  光取り出しフィルム
１１  凹凸構造層
１２  ベース層
１３  凹凸構造
１４  基材
１５  凹凸構造の底面部
２１  粘着層
２２  保護フィルム
３０  ＥＬ素子
３１  ガラス基板
３２  陽極
３３  発光層
３４  陰極
５０  装置
５１  単量体組成物
５２  ロール型
５３  ニップロール
５４  活性エネルギー線照射装置
５５  タンク
５６  配管
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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