(57)【要約】  燃料電池装置は、複数の燃料電池セルが積層された構造を有する燃料電池と、燃料電池の積層方向に沿った側面の少なくとも一部を覆う外面カバーと、外面カバーと外面カバーにより覆われる側面との間に配置された介在層と、を備える。外面カバーおよび介在層は、介在層のばね定数をＫ１とし、外面カバーのばね定数をＫ２とし、燃料電池に加えられる慣性力をＦｇとし、燃料電池における燃料電池セルの許容ずれ量をＸ０としたとき、Ｘ０＞Ｆｇ／（Ｋ１＋Ｋ２）を満たす。このような燃料電池装置によって、燃料電池の位置ずれが抑制される。
2014132562.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池装置であって、
複数の燃料電池セルが積層された構造を有する燃料電池と、
前記燃料電池の積層方向に沿った側面の少なくとも一部を覆う外面カバーと、
前記外面カバーと前記外面カバーにより覆われる前記側面との間に配置された介在層と、
を備え、
前記外面カバーおよび前記介在層は、前記介在層のばね定数をＫ１とし、前記外面カバーのばね定数をＫ２とし、前記燃料電池に加えられる慣性力をＦｇとし、前記燃料電池における前記燃料電池セルの許容ずれ量をＸ０としたとき、Ｘ０＞Ｆｇ／（Ｋ１＋Ｋ２）を満たす、燃料電池装置。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池装置において、
前記介在層は、前記介在層のヤング率をＥとし、前記介在層の厚みをＤとし、前記外面カバーと前記外面カバーにより覆われる前記側面との間に最低限必要なクリアランスをＤ０とし、比例定数をαとしたとき、Ｋ１＝α＊Ｅ＊（１／Ｄ）、およびＤ＞Ｄ０を満たす、燃料電池装置。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載の燃料電池装置において、
前記介在層は、複数の小片体により形成されている、燃料電池装置。
【請求項４】
請求項３に記載の燃料電池装置において、
前記複数の燃料電池セルのうち、端に位置する燃料電池セルに対する前記介在層による拘束力は、該燃料電池セルに対する前記積層方向に沿った許容荷重よりも小さい、燃料電池装置。
【請求項５】
請求項３または請求項４に記載の燃料電池装置において、
前記小片体の外観形状は、球形であり、
前記小片体の平均直径は、前記外面カバーと前記外面カバーにより覆われる前記側面との間に最低限必要なクリアランスの１／２以下である、燃料電池装置。
【請求項６】
請求項３から請求項５までのいずれか一項に記載の燃料電池装置において、
前記外面カバーは、前記燃料電池の積層方向に沿ったすべての側面を覆うと共に、前記燃料電池が載置された状態において、前記燃料電池の鉛直上面を覆う面に、前記小片体を供給する供給部を有し、
前記供給部は、収容部と、前記収容部に収容された前記小片体と、を有し、前記小片体の重みを利用して、前記外面カバーと前記燃料電池との間に小片体を供給する、燃料電池装置。
【請求項７】
請求項１または請求項２に記載の燃料電池装置において、
前記介在層は、多数の小片体が封入された可撓性を有する袋体により形成されている、燃料電池装置。
【請求項８】
請求項３から請求項７のいずれか一項に記載の燃料電池装置において、
前記小片体は、砂と、樹脂製ビーズと、ガラスビーズとのうち、少なくとも１つを含む、燃料電池装置。
【請求項９】
請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の燃料電池装置において、
前記燃料電池には、反応ガスおよび冷却媒体が供給され、
前記許容ずれ量は、前記積層方向に対して垂直な方向の前記燃料電池セルの位置のずれ量であって、前記燃料電池において前記反応ガスまたは前記冷却媒体の漏れが生じない上限のずれ量である、燃料電池装置。
【請求項１０】
燃料電池装置の製造方法であって、
（ａ）複数の燃料電池セルが積層された構造を有する燃料電池を用意する工程と、
（ｂ）前記燃料電池の積層方向に沿ったすべての側面を覆うように、外面カバーにより前記燃料電池を覆う工程と、
（ｃ）前記外面カバーと前記燃料電池とに振動を与えながら、前記外面カバーと前記燃料電池との間に小片体を供給して、前記外面カバーと前記側面との間に、前記小片体により形成された介在層を形成する工程と、
を備え、
前記工程（ｃ）は、
（ｃ１）前記介在層のばね定数をＫ１とし、前記外面カバーのばね定数をＫ２とし、前記燃料電池に加えられる慣性力をＦｇとし、前記燃料電池における前記燃料電池セルの許容ずれ量をＸ０としたとき、Ｘ０＞Ｆｇ／（Ｋ１＋Ｋ２）を満たす層を、前記介在層として形成する工程を含む、燃料電池装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【関連出願の相互参照】
【０００１】
本願は、２０１３年２月２６日に出願された出願番号２０１３−３５２９６の日本特許出願に基づく優先権を主張し、その開示の全てが参照によって本願に組み込まれる。
【技術分野】
【０００２】
本発明は、燃料電池装置に関する。
【背景技術】
【０００３】
燃料電池装置として、燃料電池スタックの耐振動性や耐衝撃性を向上させるため、燃料電池（燃料電池スタック）と、燃料電池における燃料電池セル（燃料電池セル）の積層方向に沿って延設されたテンションプレートとの間に、シリコンやウレタンゴム等の弾性材料が充填された燃料電池装置が提案されている（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００３−２０３６７０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１に記載の燃料電池装置では、弾性材料の剛性は低いので、外部からの衝撃などにより燃料電池に慣性力が加わり、燃料電池が弾性材料に押し付けられた際に、弾性材料は変形し易い。このため、燃料電池を構成する燃料電池セルの損傷は抑えられる一方、燃料電池セルの位置ずれが起こり易い。燃料電池セルの位置ずれが発生すると、かかる位置ずれに起因して、隣り合う燃料電池セルとの間のシールが破れて反応ガスや冷却媒体等が漏れるという問題があった。【０００６】
このような問題は、テンションプレートと燃料電池との間に弾性材料が充填された構成に限らず、燃料電池を収容するケースと燃料電池との間に弾性材料が充填された構成など、燃料電池とそれを覆う外面カバーとの間に弾性材料が充填された任意の構成において共通する問題であった。そのほか、従来の燃料電池装置では、燃料電池装置の製造効率の向上、低コスト化、省電力化、製造の容易化等が望まれていた。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。【０００８】
（１）本発明の一形態によれば、燃料電池装置が提供される。この燃料電池装置は、複数の燃料電池セルが積層された構造を有する燃料電池と、前記燃料電池の積層方向に沿った側面の少なくとも一部を覆う外面カバーと、前記外面カバーと前記外面カバーにより覆われる前記側面との間に配置された介在層と、を備え、前記外面カバーおよび前記介在層は、前記介在層のばね定数をＫ１とし、前記外面カバーのばね定数をＫ２とし、前記燃料電池に加えられる慣性力をＦｇとし、前記燃料電池における前記燃料電池セルの許容ずれ量をＸ０としたとき、Ｘ０＞Ｆｇ／（Ｋ１＋Ｋ２）を満たす。この形態の燃料電池装置によれば、介在層および外面カバーは、Ｘ０＞Ｆｇ／（Ｋ１＋Ｋ２）を満たすので、燃料電池に対して慣性力Ｆｇが加えられても、介在層および外面カバーの変形は、許容ずれ量Ｘ０以下となる。このため、介在層および外面カバーの変形に伴って、燃料電池を構成する燃料電池セルの位置ずれが生じた場合でも、かかる位置ずれを許容ずれ量Ｘ０以下とすることができ、反応ガスまたは冷却媒体の漏れを抑制できる。【０００９】
（２）上記燃料電池装置において、前記介在層は、前記介在層のヤング率をＥとし、前記介在層の厚みをＤとし、前記外面カバーと前記外面カバーにより覆われる前記側面との間に最低限必要なクリアランスをＤ０とし、比例定数をαとしたとき、Ｋ１＝α＊Ｅ＊（１／Ｄ）、およびＤ＞Ｄ０を満たしてもよい。この形態の燃料電池装置によれば、介在層のばね定数Ｋ１を同じ値にしたまま、介在層のヤング率Ｅを大きくすることで、介在層の厚みＤを大きくすることができる。したがって、外面カバーにより燃料電池を覆う際に、外面カバーと燃料電池との間のクリアランスを大きく確保できるため、初期状態における燃料電池を構成する燃料電池セル同士の位置ずれ（公差）が大きくても、外面カバーにより燃料電池を確実に覆うことができる。【００１０】
（３）上記燃料電池装置において、前記介在層は、複数の小片体により形成されていてもよい。この形態の燃料電池装置によれば、燃料電池を外面カバーで覆った後に、燃料電池と外面カバーとの間に小片体を供給することにより、介在層を形成することができる。【００１１】
（４）上記燃料電池装置において、前記複数の燃料電池セルのうち、端に位置する燃料電池セルに対する前記介在層による拘束力は、該燃料電池セルに対する前記積層方向に沿った許容荷重よりも小さくてもよい。経年劣化等により、積層方向に沿った寸法変化を生じさせる力が燃料電池に加わった場合に、端に位置する燃料電池セルは、片側が他の燃料電池セルと接していないため、他の燃料電池セルに比べて、寸法変化を生じ得る力に対する介在層による拘束力が相対的に大きくなる。しかしながら、本形態の燃料電池装置によれば、端に位置する燃料電池セルに対する介在層による拘束力は、許容荷重よりも小さいので、端に位置する燃料電池セルと隣接する燃料電池セルとの間からの反応ガスまたは冷却媒体の漏れの発生を抑制できる。【００１２】
（５）上記燃料電池装置において、前記小片体の外観形状は、球形であり、前記小片体の平均直径は、前記外面カバーと前記外面カバーにより覆われる前記側面との間に最低限必要なクリアランスの１／２以下であってもよい。この形態の燃料電池装置によれば、外面カバーと、外面カバーにより覆われる側面との間に、小片体を密に充填することができるため、介在層のばね係数を大きくすることができる。それゆえ、外面カバーのばね係数を小さくでき、外面カバーを剛性が低くて軽量な材料で形成できる。【００１３】
（６）上記燃料電池装置において、前記外面カバーは、前記燃料電池の積層方向に沿ったすべての側面を覆うと共に、前記燃料電池が載置された状態において、前記燃料電池の鉛直上面を覆う面に、前記小片体を供給する供給部を有し、前記供給部は、収容部と、前記収容部に収容された前記小片体と、を有し、前記小片体の重みを利用して、前記外面カバーと前記燃料電池との間に小片体を供給してもよい。この形態の燃料電池装置によれば、燃料電池装置の使用に伴って、外面カバーと燃料電池との間における小片体の充填密度が増加して外面カバーと燃料電池との間に空隙が生じ得る状態となっても、収容部に収容された小片体が自重を利用して自動的に供給されるので、かかる空隙の発生を抑制できる。【００１４】
（７）上記燃料電池装置において、前記介在層は、多数の小片体が封入された可撓性を有する袋体により形成されていてもよい。この形態の燃料電池装置によれば、小片体は袋体に封入されているので、燃料電池装置の製造時における小片体の飛散を抑制でき、小片体の取り扱いを容易にできる。【００１５】
（８）上記燃料電池装置において、前記小片体は、砂と、樹脂製ビーズと、ガラスビーズとのうち、少なくとも１つを含んでもよい。この形態の燃料電池装置によれば、小片体として砂またはガラスビーズを用いることで、介在層を比較的安価に形成できる。また、小片体として樹脂製ビーズを用いることで、介在層を軽量化できる。
（９）上記燃料電池装置において、前記燃料電池には、反応ガスおよび冷却媒体が供給され、前記許容ずれ量は、前記積層方向に対して垂直な方向の前記燃料電池セルの位置のずれ量であって、前記燃料電池において前記反応ガスまたは前記冷却媒体の漏れが生じない上限のずれ量であってもよい。【００１６】
なお、本発明は、種々の態様で実現することが可能であり、例えば、燃料電池装置の製造方法や、燃料電池システムや、燃料電池装置が搭載された車両等の形態で実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の第１実施形態としての燃料電池装置の概略構成を示す斜視図である。
【図２】第１実施形態の燃料電池装置の断面図である。
【図３】燃料電池装置１００が車両に搭載されている場合に燃料電池２００が受ける慣性力を示す説明図である。
【図４】変数Ｄ０の決定方法を模式的に示す説明図である。
【図５】第１実施形態における燃料電池装置１００の製造方法の手順を示すフローチャートである。
【図６】ステップＳ１１０の処理を模式的に示す説明図である。
【図７】燃料電池ケース３００と経年劣化後の燃料電池２００とを模式的に示す説明図である。
【図８】第２実施形態の燃料電池装置の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
Ａ．実施形態：
Ａ１．装置構成：
図１は、本発明の第１実施形態としての燃料電池装置の概略構成を示す斜視図である。図２は、第１実施形態の燃料電池装置の断面図である。図２では、図１に示すＡ−Ａ断面を示す。燃料電池装置１００は、燃料電池２００と、燃料電池ケース３００と、介在層１２１とを備えている。燃料電池装置１００は、例えば、電気自動車に搭載され、モーター等の駆動源に対して、電力を供給する。
【００１９】
図２に示すように、燃料電池２００は、固体高分子型燃料電池である燃料電池セル（「単セル」ともいう）７が複数積層された構造を有する。燃料電池２００は、セルスタックとも呼ばれ、略立方体の外観形状を有する。燃料電池２００には、燃料ガスおよび酸化剤ガスが供給され、各燃料電池セル７では、燃料ガスおよび酸化剤ガスを利用して発電が行われる。燃料ガスとして、例えば水素ガスを採用し、酸化剤ガスとして、例えば空気を採用することができる。
【００２０】
燃料電池セル７は、膜電極接合体４と、２つのセパレータ５および６とを備えている。膜電極接合体４は、電解質膜１と、電解質膜１の両面に配置された２つの電極２および３とから構成されている。電解質膜１は、湿潤状態において良好なプロトン伝導性を示す固体高分子膜である。２つのセパレータ５および６は、膜電極接合体４を挟持して反応ガス（燃料ガスおよび酸化剤ガス）や冷却媒体の流路を形成すると共に、それぞれ集電板として機能する。各燃料電池セル７には、反応ガスや冷却媒体の流路を形成する図示しないマニホールドが形成されている。各燃料電池セル７における、膜電極接合体４とセパレータ５との間、および膜電極接合体４とセパレータ６との間には、マニホールドを囲むように図示しないシール部材が配置されている。また、隣接する２つの燃料電池セル７の間において、図示しないマニホールドを囲むように図示しないシール部材が配置されている。これらのシール部材は、燃料電池２００からの反応ガスおよび冷却媒体の漏洩を抑制するために用いられている。
【００２１】
燃料電池ケース３００は、上部カバー１１３と、端面カバー１１１と、底面カバー１１４とを備えている。図１および図２に示すように、上部カバー１１３は、燃料電池２００の上面と、燃料電池２００の両側面と、燃料電池２００の一方の端面とを覆う。一方の端面とは、燃料電池２００の積層方向の両端に位置する２つの面のうちの一方の面を意味する。
【００２２】
上部カバー１１３は、小片体供給部１１２を備えている。小片体供給部１１２は、上部カバー１１３の上表面から突出しており、筒状部１１２ａと、蓋部１１２ｂとを備えている。筒状部１１２ａは、内部が空洞の煙突状の外観を有している。上部カバー１１３において、筒状部１１２ａが接続された部分には厚さ方向の貫通孔が形成されており、筒状部１１２ａの内部は、上部カバー１１３と燃料電池２００の上面との間の空隙と連通している。なお、筒状部１１２ａは、請求項における収容部に相当する。小片体供給部１１２の利用方法については、後述する。図２に示すように、上部カバー１１３は、燃料電池２００の一方の端面と接しており、ボルトおよびナット等によりかかる端面に固定されている。
【００２３】
端面カバー１１１は、燃料電池２００の両端面のうち、上部カバー１１３により覆われていない側の端面に接し、かかる端面を覆う。端面カバー１１１は、ボルトおよびナット等により、燃料電池２００の端面に固定されている。図１に示すように、端面カバー１１１には、厚さ方向に貫通する６つの貫通孔１０が形成されている。これら６つの貫通孔１０は、燃料ガスの供給路および排出路、酸化剤ガスの供給路および排出路、冷却媒体の供給路および排出路を、それぞれ端面カバー１１１を貫通して配置するために用いられる。
【００２４】
底面カバー１１４は、燃料電池２００の底面に接し、かかる底面を覆う。底面カバー１１４は、ボルトおよびナット等により、上部カバー１１３および燃料電池２００に固定されている。
【００２５】
介在層１２１は、燃料電池２００と燃料電池ケース３００との間に形成されている。より具体的には、燃料電池２００の表面のうち、２つの端面と底面とを除く他の面（すなわち、上面および２つの側面）と、燃料電池ケース３００の内側面との間の空隙を埋めている。
【００２６】
第１実施形態において、介在層１２１は、平均径の小さな小片体により形成される。小片体としては、例えば、砂や、樹脂ビーズや、ガラスビーズなど、絶縁性を有する材料を用いることができる。本実施形態の介在層１２１は、下記式（１）を満たす。
【００２７】
Ｘ０≧Ｆｇ／（Ｋ１＋Ｋ２）・・・（１）
【００２８】
上記式（１）において、変数Ｘ０は、燃料電池２００における燃料電池セル７の許容ずれ量を意味する。燃料電池セル７の許容ずれ量とは、積層方向に対して垂直な方向の燃料電池セル７の位置ずれ量であって、反応ガスまたは冷却媒体の漏れが生じない上限のずれ量を意味する。例えば、燃料電池セル７の位置ずれ量が大きいために、隣接する燃料電池セル７の間に配置されたシール部材が本来の位置（マニホールドを囲む位置）からずれると、かかる部分から反応ガスまたは冷却媒体が漏れ出る。かかる許容ずれ量は、実験により特定できる。具体的には、燃料電池２００に反応ガスを供給しながら、燃料電池２００に対する荷重を増加させていき、反応ガスの漏れが発生しない最大の荷重を特定すると共に、このときの隣接する燃料電池セル７間における積層方向と垂直な方向の位置ずれ量の最大値を特定する。そして、かかる最大値をＸ０として特定することができる。
【００２９】
上記式（１）において、変数Ｆｇは、燃料電池２００に加えられる慣性力を意味する。燃料電池２００に加えられる慣性力とは、例えば、燃料電池装置１００が車両に搭載されている場合に、燃料電池２００が受けると推測される慣性力を意味する。
【００３０】
図３は、燃料電池装置１００が車両に搭載されている場合に燃料電池２００が受ける慣性力を示す説明図である。図３に示すように、端面カバー１１１および上部カバー１１３は、車両が有するサイドメンバ５００に固定されている。この状態で、例えば、車両が正面衝突すると、サイドメンバ５００に直接接続されていない燃料電池２００には、進行方向に向かう慣性力Ｆｇが加わる。
【００３１】
このような慣性力Ｆｇは、試験を行うことにより予め求めることができる。具体的には、車両に燃料電池装置１００を搭載すると共に、燃料電池２００または燃料電池ケース３００に加速度センサを取り付ける。かかる車両を用いて、法規条件や安全評価条件に従った衝突試験を行う。そして、このような試験としては、例えば、Ｕ．Ｓ．ＮＣＡＰ（The United States New Car Assessment Program）、ＬＩＮＣＡＰ（Lateral Impact New Car Assessment Program）、ＩＩＨＳ（Insurance Institute for Highway Safety）等において規定された衝突試験を採用することができる。加速度センサで測定された加速度のうち、試験実施中の最大値を特定し、かかる加速度の最大値に燃料電池２００の重量を掛け合わせることによって変数Ｆｇを求めることができる。
【００３２】
上記式（１）において、変数Ｋ１は、介在層１２１のばね定数を意味する。介在層１２１のばね定数Ｋ１は、介在層１２１と同じ厚さを有する小片体の層を形成し、かかる層を対象として圧縮試験を行って測定することができる。上記式（１）において、変数Ｋ２は、燃料電池ケース３００のばね定数を意味する。このばね定数Ｋ２も同様に、燃料電池ケース３００を対象として圧縮試験を行って測定することができる。
【００３３】
第１実施形態では、介在層１２１と燃料電池ケース３００とを合わせた層（以下、「合成層」と呼ぶ）のばね定数（Ｋ１＋Ｋ２）が大きくなるように、介在層１２１が形成されているため、想定される慣性力Ｆｇが燃料電池２００を介して合成層に加えられたとしても、合成層の変形は許容ずれ量Ｘ０よりも小さい。このため、合成層の変形に伴って燃料電池２００を構成する各燃料電池セル７の位置ずれが生じた場合でも、かかる位置ずれを許容ずれ量Ｘ０よりも小さくでき、燃料電池セル７の位置ずれに伴う反応ガスまたは冷却媒体の漏れを抑制できる。換言すると、合成層が高い剛性を有するように介在層１２１を形成することで、図３に示すような慣性力Ｆｇが燃料電池２００から合成層（介在層１２１および燃料電池ケース３００）に伝えられた場合に、合成層は変形を抑えつつ応力ＦＢを燃料電池２００に伝える。このため、燃料電池２００における各燃料電池セル７の位置ずれの発生を抑えることができる。
【００３４】
ここで、第１実施形態における介在層１２１は、上記式（１）に加えて、下記式（２）および（３）を満たす。
【００３５】
Ｋ１＝α＊Ｅ＊（１／Ｄ）・・・（２）
Ｄ＞Ｄ０・・・（３）
【００３６】
上記式（２）において、定数αは比例定数である。上記式（２）において、変数Ｅは、介在層１２１のヤング率を意味する。介在層１２１のヤング率Ｅは、曲げ試験を行って求めることができる。上記式（２）において、変数Ｄは、介在層１２１の厚さ（平均値）を意味する。介在層１２１の厚さＤは、例えば、各燃料電池セル７に対応する位置の介在層１２１の厚さをノギス等により測定し、得られた測定値から算出できる。変数Ｄ０は、燃料電池２００を燃料電池ケース３００に収容するために最低限必要な、燃料電池ケース３００の大きさを規定する長さを意味する。具体的には、変数Ｄ０は、燃料電池２００を燃料電池ケース３００に収容するために最低限必要な、積層方向と垂直な方向における燃料電池セル７の長さと燃料電池ケース３００の長さとの差分の１／２を意味する。
【００３７】
図４は、変数Ｄ０の決定方法を模式的に示す説明図である。図４に示すように、燃料電池２００を構成する各燃料電池セル７のＸ軸方向の位置は、互いに若干ずれている。このような各燃料電池セル７の位置ずれは、例えば、燃料電池２００を製造する際の組み付け誤差等により生じ得る。燃料電池２００には各燃料電池セル７の位置ずれが含まれているため、燃料電池２００のＸ軸方向の長さＬ０は、燃料電池セル７のＸ軸方向の長さＬ１よりも大きい。すなわち、Ｘ軸方向に沿って、燃料電池２００の長さＬ０と燃料電池セル７の長さＬ１との差分として、２＊Ｄ０だけ生じている。したがって、燃料電池ケース３００の内側面のＸ軸方向の長さが、燃料電池セル７のＸ軸方向の長さＬ１に比べて２＊Ｄ０よりも大きければ、燃料電池２００を収容することができる。よって、上記式（３）に示すように、各燃料電池セル７と燃料電池ケース３００の内側面との間に配置される介在層１２１の厚さ（平均値）は、長さＤ０よりも大きいとの条件を満たす必要がある。なお、図示は省略しているが、Ｚ軸方向においても、上述したＸ軸方向と同様に各燃料電池セル７の位置ずれは生じているため、燃料電池ケース３００の内側面のＺ軸方向の長さが、燃料電池セル７のＺ軸方向の長さに比べて２＊Ｄ０よりも大きければ、燃料電池２００を収容することができる。
【００３８】
なお、上述した比例定数αは、ばね定数Ｋ１と、介在層１２１のヤング率Ｅと、介在層１２１の平均の厚さＤとを求め、これらを上記式（２）に代入して導出することができる。
【００３９】
上記式（２）に示すように、第１実施形態では、介在層１２１のヤング率Ｅは、介在層１２１の厚さＤと比例する。このため、同じばね定数Ｋ１を実現するために、ヤング率Ｅを大きくすることにより、介在層１２１の厚さＤを大きくすることができ、式（３）を満たすことができる。このように、第１実施形態では、介在層１２１のヤング率Ｅを大きくできるので、介在層１２１の剛性を高めてひずみの発生を抑制できる。加えて、介在層１２１の厚さＤを大きくすることができるので、燃料電池２００と燃料電池ケース３００との間の距離を大きくすることができる。このため、燃料電池２００を形成する際の燃料電池セル７の組み付け誤差（公差）が比較的大きくても、燃料電池２００を燃料電池ケース３００に確実に収容することができる。
【００４０】
上述したように、第１実施形態の燃料電池装置１００では、合成層のばね定数が大きくなるように介在層１２１が形成され、特に、介在層１２１のヤング率を大きくなるように、介在層１２１を形成している。第１実施形態では、このような介在層１２１は、比較的ヤング率の高い基材（砂やガラス等）からなる小片体を用いて、以下のような方法により、燃料電池装置を製造することにより実現される。
【００４１】
Ａ２．燃料電池の製造方法：
図５は、第１実施形態における燃料電池装置１００の製造方法の手順を示すフローチャートである。まず、燃料電池ケース３００の部材、燃料電池２００および小片体を用意する（ステップＳ１０５）。燃料電池ケース３００の部材とは、端面カバー１１１と、上部カバー１１３と、底面カバー１１４とを意味する。ここで、第１実施形態の小片体の直径は、上述した変数Ｄ０の１／２以下である。次に、ケース部材を用いて、燃料電池２００を収容するように燃料電池ケース３００を組み立てる（ステップＳ１１０）。
【００４２】
図６は、ステップＳ１１０の処理を模式的に示す説明図である。図６に示すように、燃料電池２００の各面を覆うように、端面カバー１１１と、上部カバー１１３と、底面カバー１１４とを配置し、これらカバー同士を組み付けて燃料電池ケース３００を完成させると共に、各カバーと燃料電池２００とをボルトおよびナット等により接続する。なお、このステップＳ１１０では、図２に示す介在層１２１は形成されておらず、介在層１２１が形成されるべき箇所は空隙になっている。
【００４３】
図５に示すように、ステップＳ１１０が完了すると、燃料電池ケース３００および燃料電池２００を振動させながら、燃料電池ケース３００内部に小片体を供給して介在層１２１を形成する（ステップＳ１１５）。燃料電池ケース３００および燃料電池２００の振動は、例えば、燃料電池２００を収容した燃料電池ケース３００を、振動発生装置を利用して振動させることにより実現できる。燃料電池ケース３００内部への小片体の供給は、小片体供給部１１２の蓋部１１２ｂを開け、筒状部１１２ａに小片体を供給することにより実現できる。小片体供給部１１２は、燃料電池ケース３００が載置された状態において、燃料電池ケース３００において最も鉛直上方の位置に配置されている。したがって、小片体供給部１１２から供給された小片体は、自重により燃料電池２００の表面と燃料電池ケース３００の内側面との間の空隙に供給される。加えて、燃料電池ケース３００および燃料電池２００が振動していることから、燃料電池ケース３００内部に供給された小片体は、燃料電池２００の表面と燃料電池ケース３００の内側面との間の空隙に、密に充填されることになる。また、小片体の直径は変数Ｄ０の１／２以下であり比較的小さいため、燃料電池２００の表面と燃料電池ケース３００の内側面との間の空隙の凹凸に小片体が引っかかることが抑制されると共に、小片体と小片体との間の空隙を比較的小さくできる。それゆえ、小片体は、燃料電池２００の表面と燃料電池ケース３００の内側面との間の空隙に、密に充填されることになる。このように、小片体を密に充填できるので、介在層１２１としてのヤング率を高めることができる。
【００４４】
上述したステップＳ１１５では、燃料電池ケース３００内に介在層１２１を形成した後に、図２に示すように、筒状部１１２ａ内部が小片体で満たされるまで小片体の充填を継続する。予め筒状部１１２ａ内部に小片体を充填しておくことにより、燃料電池装置１００の使用に伴って燃料電池ケース３００内部に空隙が生じた場合に、かかる空隙に小片体を自動的に供給することができる。燃料電池装置１００の使用に伴って燃料電池ケース３００内部に空隙が生じる場合としては、例えば、燃料電池装置１００が車両に搭載され、かかる車両の振動に伴って燃料電池ケース３００内部における小片体の充填密度が上昇して、燃料電池ケース３００に空隙が生じる場合などが想定される。
【００４５】
ここで、小片体が密に充填され過ぎると、経年劣化に伴い、積層方向に沿った寸法変化を生じさせ得る力が燃料電池２００に加わった場合に、反応ガスまたは冷却媒体の漏れが生じ得る。そこで、第１実施形態では、かかる漏れを抑制する程度に小片体の充填密度を調整する。以下、図７を用いて、積層方向に沿った寸法変化を生じさせる力について説明する。
【００４６】
図７は、燃料電池ケース３００と、経年劣化後の燃料電池２００とを模式的に示す説明図である。燃料電池装置１００の使用開始から長期間が経ると、燃料電池セル７全体の熱変形や、燃料電池セル７を構成する電解質膜１の膨潤や収縮等により、燃料電池２００の積層方向の寸法変化を生じさせ得る力が生じ得る。例えば、図７に示すように、端に位置する燃料電池セル７ｅには、寸法変化を生じさせ得る力として、燃料電池２００の中央に向かう応力Ｆ１が生じ得る。ここで、燃料電池２００の端に位置する燃料電池セル７ｅは、片側が他の燃料電池セル７と接していないため、他の燃料電池セル７に比べて、寸法変化を生じさせ得る力に対する介在層１２１による拘束力Ｆ２は相対的に大きくなる。このため、端の燃料電池セル７ｅの介在層１２１寄りの端部は、元の位置に拘束されたまま、燃料電池セル７ｅの中央部のみが燃料電池２００の中央に向かって移動する。その結果、図７に示すように、燃料電池セル７ｅの端部が折れ曲がり、かかる端部付近に設けられたシール部によるシールが破られ、反応ガスまたは冷却媒体は漏れ出るおそれがある。そこで、第１実施形態では、拘束力Ｆ２が、端の燃料電池セル７ｅにおいてシール破れを生じない程度の許容荷重（許容応力）よりも小さくなるように、介在層１２１を形成している。
【００４７】
許容荷重は、例えば、燃料電池２００に対して、試験用のガスを供給しつつ、積層方向に沿って荷重を加える曲げ試験を行い、ガス漏れが生じない最大の荷重を特定することにより求めることができる。介在層１２１の拘束力は、介在層１２１に燃料電池セル７を挿入し、燃料電池セル７に荷重を加えて、所定期間内に所定距離だけ移動する荷重を特定することにより、求めることができる。拘束力Ｆ２の調整は、小片体の充填密度を調整することにより実現することができる。すなわち、小片体の充填密度を上昇させることにより、拘束力Ｆ２を増加させ、小片体の充填密度を減少させることにより、拘束力Ｆ２を低減させることができる。小片体の充填密度の調整は、小片体の平均直径を調整することにより実現できる。すなわち、小片体の平均直径を小さくすることにより、充填密度を増加させ、小片体の平均直径を大きくすることにより、充填密度を減少させることができる。このように、第１実施形態では、小片体の平均直径を調整することにより、介在層１２１の拘束力Ｆ２が許容荷重以下となるように調整し、燃料電池２００からの反応ガスまたは冷却媒体の漏れの発生を抑制している。
【００４８】
以上説明した第１実施形態の燃料電池装置１００では、燃料電池２００と燃料電池ケース３００との間に介在層１２１を形成し、かかる介在層１２１および燃料電池ケース３００が上記式（１）を満たすので、燃料電池２００に対して想定される慣性力Ｆｇが加えられ、その慣性力Ｆｇが介在層１２１および燃料電池ケース３００に加えられても、介在層１２１および燃料電池ケース３００の変形量は、変数Ｘ０よりも小さい。このため、介在層１２１および燃料電池ケース３００の変形に伴って、燃料電池２００を構成する各燃料電池セル７の位置ずれが生じた場合でも、かかる位置ずれを許容位置ずれ量Ｘ０よりも小さくできる。したがって、燃料電池２００からの反応ガスまたは冷却媒体の漏れを抑制できる。
【００４９】
また、介在層１２１は、上記式（２）および（３）を満たすので、介在層１２１のヤング率を大きくして介在層１２１の剛性を高めることができる。このため、合成層（介在層１２１と燃料電池ケース３００との層）のばね定数（Ｋ１＋Ｋ２）を同じ値としたまま、燃料電池ケース３００のばね定数Ｋ２を低くし、燃料電池ケース３００の剛性を低くすることができる。したがって、燃料電池ケース３００の基材として比較的軽い基材（例えば、樹脂）を用いることが可能となる。
【００５０】
また、介在層１２１は小片体により形成されるので、燃料電池２００を燃料電池ケース３００に収容した後に、燃料電池ケース３００内に小片体を供給することにより、介在層１２１を形成することができる。加えて、小片体として、変数Ｄ０の１／２以下の直径を有する材料を利用するので、燃料電池２００の表面と燃料電池ケース３００の内側面との間の空隙に、小片体を密に充填することができる。このため、介在層１２１のヤング率を高めて、介在層１２１のばね定数Ｋ１を大きくすることができるので、燃料電池ケース３００のばね係数Ｋ２を小さくできる。したがって、燃料電池ケース３００を、剛性が低くて軽量な材料で形成できる。
【００５１】
また、介在層１２１の拘束力Ｆ２が、反応ガスまたは冷却媒体の漏れが発生しない許容荷重よりも小さくなるように、介在層１２１を構成しているので、経年変化に伴って燃料電池２００の積層方向の寸法変化が生じた場合でも、燃料電池２００からの反応ガスまたは冷却媒体の漏れの発生を抑制できる。
【００５２】
また、燃料電池装置１００では、予め小片体供給部１１２（筒状部１１２ａ）の内部に小片体を充填しておくので、燃料電池装置１００の使用に伴って燃料電池ケース３００内部に空隙が生じた場合でも、小片体供給部１１２内部の小片体を利用して、かかる空隙を自動的に埋めることができる。
【００５３】
Ｂ．第２実施形態：
図８は、第２実施形態の燃料電池装置の断面図である。図２に示す燃料電池装置１００ａは、燃料電池ケース３００ａの上部カバー１１３ａが小片体供給部１１２を備えていない点と、介在層１２１に代えて、介在層１２１ａを備えている点と、介在層１２１ａが燃料電池２００と底面カバー１１４との間にも形成されている点と、燃料電池装置の製造手順とにおいて、図２に示す第１実施形態の燃料電池装置１００と異なり、他の構成は第１実施形態の燃料電池装置１００と同じである。
【００５４】
第２実施形態の介在層１２１ａは、多数の袋体１１５により形成されている。袋体１１５は、可撓性を有する袋部材に小片体が充填された構造を有する。可撓性を有する袋部材としては、例えば、ポリエチレン等の樹脂製の袋や、ゴム製の袋を採用できる。また、袋部材の外観形状としては、例えば、球形や円筒形など、任意の形状とすることができる。第２実施形態の小片体は、第１実施形態において介在層１２１の基材として用いた小片体と同じである。図８では、袋体１１５と袋体１１５との間に空隙が表されているが、かかる空隙が生じないように、袋体１１５を敷き詰めることもできる。
【００５５】
このような燃料電池装置１００ａは、例えば、以下のようにして製造することができる。まず、多数の袋体１１５と、燃料電池ケース３００のケース部材と、燃料電池２００とを用意する。次に、底面カバー１１４に袋体１１５を載置し、その上に燃料電池２００を載置する。次に、燃料電池２００の上面に袋体１１５を載置し、上部カバー１１３ａおよび端面カバー１１１を燃料電池２００に組み付ける。また、例えば、以下のような製造方法を採用してもよい。まず、多数の袋体１１５と、燃料電池ケース３００のケース部材と、燃料電池２００とを用意する。次に、底面カバー１１４に袋体１１５を載置すると共に、上部カバー１１３ａの内側面のうち、燃料電池２００の上面を覆う面に、袋体１１５を装着する。上部カバー１１３ａと端面カバー１１１と底面カバー１１４とを、燃料電池２００を覆うように互いに組み付けると共に燃料電池２００に組み付ける。
【００５６】
以上の構成を有する第２実施形態の燃料電池装置１００ａは、第１実施形態の燃料電池装置１００と同様の効果を有する。加えて、第２実施形態の１００ａでは、介在層１２１ａは、袋体１１５により形成されるので、燃料電池装置１００ａの製造時における小片体の飛散を抑制でき、小片体の取り扱いを容易にできる。また、燃料電池２００の底面と底面カバー１１４との間にも介在層１２１ａを形成することができるので、燃料電池２００に対して、鉛直下方に向かう慣性力が加えられた場合にも、燃料電池２００を構成する燃料電池セル７の位置ずれの発生を抑制できる。
【００５７】
Ｃ．変形例：
Ｃ１．変形例１：
各実施形態では、介在層１２１および１２１ａを形成する基材として、小片体を用いていたが、小片体以外の他の基材を用いてもよい。具体的には、例えば、ウレタン等の樹脂製の板状部材を厚み方向に圧縮して硬化させた部材を、介在層１２１および１２１ａを形成する基材として用いてもよい。また、例えば、ガラス等からなる棒状部材を、介在層１２１および１２１ａを形成する基材として用いてもよい。このような構成においても、上述した各実施形態の効果と同様な効果を有する。
【００５８】
Ｃ２．変形例２：
各実施形態では、燃料電池ケース３００および３００ａは、端面カバー１１１と、上部カバー１１３，１１３ａと、底面カバー１１４との合計３つの部材で構成されていたが、本発明はこれに限定されるものではない。例えば、燃料電池２００を覆う各面を構成する合計６つの板状部材により、燃料電池ケース３００および３００ａを構成してもよい。また、上面を除く他の５つの面が予め接合された容器状部材と、上面を構成する蓋状部材との合計２つの部材により、燃料電池ケース３００および３００ａを構成してもよい。このような構成においても、上述した各実施形態の効果と同様な効果を有する。
【００５９】
Ｃ３．変形例３：
各実施形態では、介在層１２１および１２１ａは、上記式（２）および（３）を満たしていたが、上記（２）および（３）を満たさない構成を採用してもよい。かかる構成では、介在層１２１および１２１ａのヤング率は低く、介在層１２１および１２１ａとしてのばね係数は小さい。しかしながら、合成層としてのばね係数（Ｋ１＋Ｋ２）は大きく、上記式（１）を満たすので、燃料電池２００に慣性力Ｆｇが加えられた場合でも、燃料電池２００における反応ガスまたは冷却媒体の漏れの発生を抑制できる。また、介在層１２１および１２１ａにおいて、拘束力Ｆ２を許容荷重以上とすることもできる。この構成では、積層方向の寸法変化に伴う反応ガスまたは冷却媒体の漏れは抑制できない可能性はあるが、燃料電池２００に慣性力Ｆｇが加えられた場合に、反応ガスまたは冷却媒体の漏れの発生を抑制できる。
【００６０】
Ｃ４．変形例４：
第１実施形態では、燃料電池２００の各面のうち、燃料電池２００の両端面および底面を除く他の面が、介在層１２１および燃料電池ケース３００により覆われていた。また、第２実施形態では、燃料電池２００の各面のうち、燃料電池２００の両端面を除く他の面が介在層１２１ａおよび燃料電池ケース３００により覆われていた。しかしながら、本発明はこれらの構成に限定されるものではない。例えば、燃料電池２００の各面のうち、積層方向に沿った少なくとも１つの側面が、介在層１２１、１２１ａおよび燃料電池ケース３００により覆われる構成を採用してもよい。なお、「積層方向に沿った少なくとも１つの側面」とは、燃料電池２００の６つの面のうち、両端面を除く他の４つの面（上面、２つの端面および底面）の少なくとも１つの面を意味する。また、積層方向に沿った少なくとも１つの側面全体が、介在層１２１、１２１ａおよび燃料電池ケース３００により覆われる構成に代えて、積層方向に沿った少なくとも１つの側面のうち、少なくとも一部が介在層１２１、１２１ａにより覆われる構成を採用することができる。すなわち、一般には、燃料電池２００の積層方向に沿った側面の少なくとも一部を覆う外面カバー、および外面カバーと外面カバーにより覆われる側面との間に配置された介在層を、本発明において採用することができる。
【００６１】
Ｃ５．変形例５：
各実施形態では、燃料電池装置１００および１００ａは、電気自動車に搭載されていたが、電気自動車に代えて、ハイブリッド自動車や、船舶や、ロボットなどの各種移動体に適用することもできる。また、燃料電池装置１００および１００ａを定置型電源として用いることもできる。
【００６２】
本発明は、上述の実施形態や実施形態、変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。
【符号の説明】
【００６３】
１…電解質膜
２、３…電極
４…膜電極接合体
５、６…セパレータ
７、７ｅ…燃料電池セル
１０…貫通孔
１００、１００ａ…燃料電池装置
１１１…端面カバー
１１２…小片体供給部
１１２ａ…筒状部
１１２ｂ…蓋部
１１３、１１３ａ…上部カバー
１１４…底面カバー
１１５…袋体
１２１、１２１ａ…介在層
２００…燃料電池
３００、３００ａ…燃料電池ケース
５００…サイドメンバ
Ｆ１…応力
Ｆ２…拘束力
ＦＢ…応力
Ｆｇ…慣性力
【図１】
2014132562.tif 000003
【図２】
2014132562.tif 000004
【図３】
2014132562.tif 000005
【図４】
2014132562.tif 000006
【図５】
2014132562.tif 000007
【図６】
2014132562.tif 000008
【図７】
2014132562.tif 000009
【図８】
2014132562.tif 000010
【手続補正書】
【提出日】平成27年10月19日(2015.10.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
Ａ．第１実施形態：
Ａ１．装置構成：
図１は、本発明の第１実施形態としての燃料電池装置の概略構成を示す斜視図である。図２は、第１実施形態の燃料電池装置の断面図である。図２では、図１に示すＡ−Ａ断面を示す。燃料電池装置１００は、燃料電池２００と、燃料電池ケース３００と、介在層１２１とを備えている。燃料電池装置１００は、例えば、電気自動車に搭載され、モーター等の駆動源に対して、電力を供給する。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
また、介在層１２１は小片体により形成されるので、燃料電池２００を燃料電池ケース３００に収容した後に、燃料電池ケース３００内に小片体を供給することにより、介在層１２１を形成することができる。加えて、小片体として、変数Ｄ０の１／２以下の直径を有する材料を利用するので、燃料電池２００の表面と燃料電池ケース３００の内側面との間の空隙に、小片体を密に充填することができる。このため、介在層１２１のヤング率を高めて、介在層１２１のばね定数Ｋ１を大きくすることができるので、燃料電池ケース３００のばね定数Ｋ２を小さくできる。したがって、燃料電池ケース３００を、剛性が低くて軽量な材料で形成できる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５３】
Ｂ．第２実施形態：
図８は、第２実施形態の燃料電池装置の断面図である。図８に示す燃料電池装置１００ａは、燃料電池ケース３００ａの上部カバー１１３ａが小片体供給部１１２を備えていない点と、介在層１２１に代えて、介在層１２１ａを備えている点と、介在層１２１ａが燃料電池２００と底面カバー１１４との間にも形成されている点と、燃料電池装置の製造手順とにおいて、図２に示す第１実施形態の燃料電池装置１００と異なり、他の構成は第１実施形態の燃料電池装置１００と同じである。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５５】
このような燃料電池装置１００ａは、例えば、以下のようにして製造することができる。まず、多数の袋体１１５と、燃料電池ケース３００ａのケース部材と、燃料電池２００とを用意する。次に、底面カバー１１４に袋体１１５を載置し、その上に燃料電池２００を載置する。次に、燃料電池２００の上面に袋体１１５を載置し、上部カバー１１３ａおよび端面カバー１１１を燃料電池２００に組み付ける。また、例えば、以下のような製造方法を採用してもよい。まず、多数の袋体１１５と、燃料電池ケース３００ａのケース部材と、燃料電池２００とを用意する。次に、底面カバー１１４に袋体１１５を載置すると共に、上部カバー１１３ａの内側面のうち、燃料電池２００の上面を覆う面に、袋体１１５を装着する。上部カバー１１３ａと端面カバー１１１と底面カバー１１４とを、燃料電池２００を覆うように互いに組み付けると共に燃料電池２００に組み付ける。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５６】
以上の構成を有する第２実施形態の燃料電池装置１００ａは、第１実施形態の燃料電池装置１００と同様の効果を有する。加えて、第２実施形態の燃料電池装置１００ａでは、介在層１２１ａは、袋体１１５により形成されるので、燃料電池装置１００ａの製造時における小片体の飛散を抑制でき、小片体の取り扱いを容易にできる。また、燃料電池２００の底面と底面カバー１１４との間にも介在層１２１ａを形成することができるので、燃料電池２００に対して、鉛直下方に向かう慣性力が加えられた場合にも、燃料電池２００を構成する燃料電池セル７の位置ずれの発生を抑制できる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５９】
Ｃ３．変形例３：
各実施形態では、介在層１２１および１２１ａは、上記式（２）および（３）を満たしていたが、上記（２）および（３）を満たさない構成を採用してもよい。かかる構成では、介在層１２１および１２１ａのヤング率は低く、介在層１２１および１２１ａとしてのばね定数は小さい。しかしながら、合成層としてのばね定数（Ｋ１＋Ｋ２）は大きく、上記式（１）を満たすので、燃料電池２００に慣性力Ｆｇが加えられた場合でも、燃料電池２００における反応ガスまたは冷却媒体の漏れの発生を抑制できる。また、介在層１２１および１２１ａにおいて、拘束力Ｆ２を許容荷重以上とすることもできる。この構成では、積層方向の寸法変化に伴う反応ガスまたは冷却媒体の漏れは抑制できない可能性はあるが、燃料電池２００に慣性力Ｆｇが加えられた場合に、反応ガスまたは冷却媒体の漏れの発生を抑制できる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６０】
Ｃ４．変形例４：
第１実施形態では、燃料電池２００の各面のうち、燃料電池２００の両端面および底面を除く他の面が、介在層１２１および燃料電池ケース３００により覆われていた。また、第２実施形態では、燃料電池２００の各面のうち、燃料電池２００の両端面を除く他の面が介在層１２１ａおよび燃料電池ケース３００ａにより覆われていた。しかしながら、本発明はこれらの構成に限定されるものではない。例えば、燃料電池２００の各面のうち、積層方向に沿った少なくとも１つの側面が、介在層１２１、１２１ａおよび燃料電池ケース３００、３００ａにより覆われる構成を採用してもよい。なお、「積層方向に沿った少なくとも１つの側面」とは、燃料電池２００の６つの面のうち、両端面を除く他の４つの面（上面、２つの端面および底面）の少なくとも１つの面を意味する。また、積層方向に沿った少なくとも１つの側面全体が、介在層１２１、１２１ａおよび燃料電池ケース３００、３００ａにより覆われる構成に代えて、積層方向に沿った少なくとも１つの側面のうち、少なくとも一部が介在層１２１、１２１ａにより覆われる構成を採用することができる。すなわち、一般には、燃料電池２００の積層方向に沿った側面の少なくとも一部を覆う外面カバー、および外面カバーと外面カバーにより覆われる側面との間に配置された介在層を、本発明において採用することができる。
【国際調査報告】
2014132562.tif 000011
2014132562.tif 000012
2014132562.tif 000013
2014132562.tif 000014