(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ラミネート型蓄電モジュールが、
第一金属箔の一方の面に第一耐熱性樹脂層が積層され他方の面に第一熱可塑性樹脂層が積層され、前記第一熱可塑性樹脂層側の面に第一金属箔が露出する第一金属箔内側露出部を有する第一外装材と、第二金属箔の一方の面に第二耐熱性樹脂層が積層され他方の面に第二熱可塑性樹脂層が積層され、前記第二熱可塑性樹脂層側の面に第二金属箔が露出する第二金属箔内側露出部を有する第二外装材と、正極と負極とこれらの間に配置されるセパレーターとを有する電池要素とを備え、
前記第一外装材および第二外装材のうちの少なくとも一方は、第一金属箔内側露出部および第二金属箔内側露出部を含む領域にエンボス部を有し、前記第一外装材の第一熱可塑性樹脂層と第二外装材の第二熱可塑性樹脂層とが向かい合い、第一熱可塑性樹脂層と第二熱可塑性樹脂層とが融着した熱封止部に囲まれることによって、室内に第一金属箔内側露出部および第二金属箔内側露出部が臨み、前記エンボス部により凸部となされた複数の電池要素室を有する外装体が形成され、前記外装体は、前記第一外装材の一辺が熱封止部から延長されて両面が外装体の外面となる第一フランジとなされ、この第一フランジに第一金属箔が露出する第一金属箔外側露出部が形成され、さらに前記第一金属箔外側露出部に接続用穴が穿設され、前記第二外装材の一辺が熱封止部から延長されて両面が外装体の外面となる第二フランジとなされ、この第二フランジに第二金属箔が露出する第二金属箔外側露出部が形成され、さらに前記第二金属箔外側露出部に接続用穴が穿設され、
前記電池要素室内に電解質とともに封入された電池要素は、正極が第一金属箔内側露出部に導通するとともに負極が第二金属箔内側露出部に導通してなり、
前記ラミネート型蓄電モジュールの複数個が、熱封止部上に空間が形成される態様で積層され、積層方向において隣合うラミネート型蓄電モジュールが第一金属箔外側露出部と第二金属箔外側露出部とがそれぞれの接続用穴に通した接続用ピンを介して電気的に連結されていることを特徴とする特徴とする組電池。
【請求項２】
ラミネート型蓄電モジュールの積層方向において、電池要素室と熱封止部とが重なり合うように複数のラミネート型蓄電モジュールが積層されている請求項１に記載の組電池。
【請求項３】
積層方向において隣合うラミネート型蓄電モジュールの間に伝熱体が配置されている請求項１または２に記載の組電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軽量化、高放熱化、省スペース化がなされた組電池に関する。
【０００２】
なお、本明細書において、「アルミニウム」の語は、ＡｌおよびＡｌ合金を含む意味で用い、「銅」の語は、ＣｕおよびＣｕ合金を含む意味で用い、「ニッケル」の語は、ＮｉおよびＮｉ合金を含む意味で用い、「チタン」の語は、ＴｉおよびＴｉ合金を含む意味で用いている。また、本明細書において、「金属」の語は、単体の金属および合金を含む意味で用いる。
【背景技術】
【０００３】
ハイブリッド自動車や電気自動車の電池、家庭用または工業用の定置用蓄電池に使用されるリチウムイオン二次電池やリチウムポリマー二次電池は小型化、軽量化に伴い、従来使用されていた金属製の外装に代えて、金属箔の両面に樹脂フィルムを貼り合わせたラミネート外装材が用いられることが多くなっている。また、ラミネート外装材を使用した電気二重層コンデンサやリチウムイオンキャパシタ等も自動車やバスに搭載することが検討されている。
【０００４】
電気自動車など、高エネルギーを必要とするデバイスでは小さな容積で大きな電気エネルギーを得るために、蓄電モジュールを積層させ直列に接続することで対応しているが、充放電の際にモジュールの内部抵抗による熱が蓄積しやすく、モジュール内が高温となるため、電池劣化の促進や、性能の低下に影響がでるだけでなく、安全性にも波及がおきる。このため、複数の蓄電モジュールを積層配置した組電池では、蓄電モジュール間に放熱部材を介在させてモジュールの冷却を行うことが提案されている（特許文献１、２参照）
特許文献１に記載された組電池は、蓄電モジュールの間に放熱部材として波形材を介在させて冷風の流通空間を形成して放熱効果を得るようにしている。また、特許文献２に記載された組電池は、蓄電モジュールの間に冷却液を流通させる管部材を配置し、さらにこの管部材と蓄電モジュールとの間に板バネを介装して空冷用の空間を形成することにより、液冷と空冷の両方により高い冷却効果を得ている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１２−８４５５１号公報
【特許文献２】特開２０１４−１７０６９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１、２に記載された冷却方法は、波形材、管部材、板バネといった嵩高い放熱部材必要であり、さらには冷風または冷却液の供給装置が必要であり、組電池はこれらの冷却装置が大きなスペースを占めている。従って、蓄電モジュールの小型化を図っても組電池の小型化は難しい。さらに、蓄電モジュールはタブリードを用いて電極を接続しているため、タブリードの接続箇所からの発熱や封止部の密封性の低下なども起こる可能性がある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、かかる技術的背景に鑑みてなされたものであって、大型化することなく放熱性能を高め、かつ液漏れのリスクを大幅に低減させた組電池の提供することを目的とする。
【０００８】
前記目的を達成するために、本発明は以下の構成を有する。
【０００９】
［１］ラミネート型蓄電モジュールが、
第一金属箔の一方の面に第一耐熱性樹脂層が積層され他方の面に第一熱可塑性樹脂層が積層され、前記第一熱可塑性樹脂層側の面に第一金属箔が露出する第一金属箔内側露出部を有する第一外装材と、第二金属箔の一方の面に第二耐熱性樹脂層が積層され他方の面に第二熱可塑性樹脂層が積層され、前記第二熱可塑性樹脂層側の面に第二金属箔が露出する第二金属箔内側露出部を有する第二外装材と、正極と負極とこれらの間に配置されるセパレーターとを有する電池要素とを備え、
前記第一外装材および第二外装材のうちの少なくとも一方は、第一金属箔内側露出部および第二金属箔内側露出部を含む領域にエンボス部を有し、前記第一外装材の第一熱可塑性樹脂層と第二外装材の第二熱可塑性樹脂層とが向かい合い、第一熱可塑性樹脂層と第二熱可塑性樹脂層とが融着した熱封止部に囲まれることによって、室内に第一金属箔内側露出部および第二金属箔内側露出部が臨み、前記エンボス部により凸部となされた複数の電池要素室を有する外装体が形成され、前記外装体の外面に、第一金属箔が露出する第一金属箔外側露出部および第二金属箔が露出する第二金属箔外側露出部が形成され、
前記電池要素室内に電解質とともに封入された電池要素は、正極が第一金属箔内側露出部に導通するとともに負極が第二金属箔内側露出部に導通してなり、
前記ラミネート型蓄電モジュールの複数個が、熱封止部上に空間が形成される態様で積層され、積層方向において隣合うラミネート型蓄電モジュールが第一金属箔外側露出部と第二金属箔露出部とで連結されていることを特徴とする特徴とする組電池。
【００１０】
［２］ラミネート型蓄電モジュールの積層方向において、電池要素室と熱封止部とが重なり合うように複数のラミネート型蓄電モジュールが積層されている前項項１に記載の組電池。
【００１１】
［３］積層方向において隣合うラミネート型蓄電モジュールの間に伝熱体が配置されている前項項１または２に記載の組電池。
【発明の効果】
【００１２】
上記［１］に記載の組電池は、ラミネート型蓄電モジュールの電池要素室が外装体の外側に突出する凸部として形成されているので、複数のモジュールの積層によって熱封止部上に空間が形成されている。電池要素から発生した熱は前記空間に放熱され、さらに前記空間にガスが流れることによって放熱が促進されて組電池が冷却される。前記空間は放熱部材を用いることなく形成されるので、組電池を大型化することなく冷却効果が得られる。また、複数の電池要素室を有することにより外装体の表面積が大きくなるので、個々のモジュールの放熱効率が良い。
【００１３】
さらに、個々のラミネート型蓄電モジュールにおいて、複数の電池要素は電池要素室内の第一金属箔内側露出部および第二内側露出部により第一金属箔および第二金属箔を通じて導通し、ラミネート型蓄電モジュール同士は第一金属箔外側露出部および第二金属箔外側露出部により連結される。さらに、組電池と外部デバイスとの接続も第一金属箔外側露出部および第二金属箔外側露出部により行う。即ち、ラミネート型蓄電モジュールおよび組電池はタブリードを持たない。従って、熱封止部の電池要素室に接する部分があまねく第一熱可塑性樹脂層と第二熱可塑性樹脂層とが融着しているので密着性が高く液漏れのリスクが大幅に低減される。さらに、タブリードを用いないことで、熱封止作業が簡単になり、また組電池の軽量化および省スペース化を図ることができる。
【００１４】
上記［２］に記載の組電池は、電極要素室がモジュールの積層方向および積層方向と直交する方向の両方向において空間と隣り合い、電池要素室がより多くの面積で空間に接するので高い冷却効果が得られる。
【００１５】
上記［３］に記載の組電池は、伝熱体に排熱されるので高い冷却効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１Ａ】本発明の組電池を構成するラミネート型蓄電モジュールの一実施形態の斜視図である。
【図１Ｂ】図１Ａにおける１Ｂ−１Ｂ線断面図である。
【図２Ａ】本発明にかかる組電池の一実施形態の斜視図である。
【図２Ｂ】図２Ａにおける２Ｂ−２Ｂ線断面図である。
【図３】ベアセルの断面図である。
【図４】ラミネート型蓄電モジュールにおける電極要素室の他の形状例の断面図である。
【図５】ラミネート型蓄電モジュールにおける電極要素室のさらに他の形状例の断面図である。
【図６】本発明にかかる組電池の他の実施形態の断面図である。
【図７Ａ】本発明にかかる組電池のさらに他の実施形態の断面図である。
【図７Ｂ】図７Ａの部分拡大図である。
【図７Ｃ】図７Ａの部分拡大図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
図１Ａおよび図１Ｂに本発明の組電池を構成するラミネート型蓄電モジュールの一実施形態を示し、図２Ａおよび図２Ｂに前記ラミネート型蓄電モジュールを用いた組電池の実施形態を示す。
【００１８】
以下の説明において同一の符号は同一物を示すものとして重複する説明を省略する。また、外装体を構成する第一外装材および第二外装材において、外装材および形成位置にかかわらず金属箔が露出する部分を指す場合は「金属箔露出部」と総称し、電極要素室内に臨んで露出する部分を「金属箔内側露出部」と総称し、外装体の外面に露出する部分を「金属箔外側露出部」と総称する。
［ラミネート型蓄電モジュール］
図１Ａおよび図１Ｂに示すラミネート型蓄電モジュール２の外装体３２は、第一外装材１０と第二外装材２０とにより構成され、３列×３列に配置された９個の電池要素室４２を有している。前記各電池要素室４２には電池要素６０と電解質とが封入されている。
【００１９】
前記第一外装材１０は第一金属箔１１の一方の面に第一耐熱性樹脂層１２が積層され他方の面に第一熱可塑性樹脂層１３が積層されたラミネート材であり、フラットシートをプレス成形して電池要素室４２となる平面視正方形の９個のエンボス部４５が形成されている。一方、第二外装材２０は第二金属箔２１の一方の面に第二耐熱性樹脂層２２が積層され他方の面に第二熱可塑性樹脂層２３が積層されたラミネート材であり、エンボス部を有さないフラットシートである。前記外装体３２は第一外装材１０の第一熱可塑性樹脂層１３と第二外装材２０の第二熱可塑性樹脂層２３とが向かい合い、エンボス部４５の周りの第一熱可塑性樹脂層１３と第二熱可塑性樹脂層２３とを融着させて熱封止部５２ａ、５２ｂを形成することにより、電池要素６０および電解質を封入する電池要素室４２が形成されている。前記電池要素室４２は熱封止部５２ａ、５２ｂからエンボス部４５の高さ分だけ外装体の外側に突出する凸部として形成され、モジュールの厚みは電池要素室４２で厚く、熱封止部５２ａ、５２ｂで薄くなっている。また、前記電池要素室４２内には、第一熱可塑性樹脂層１３の一部が除去されて第一金属箔１１が露出する第一金属箔内側露出部１４が形成され、第二熱可塑性樹脂層２３の一部が除去されて第二金属箔２１が露出する第二金属箔内側露出部２４が形成されている。
【００２０】
前記第一外装材１０の一辺は熱封止部５２ａから延長されて両面が外装体３２の外面となる第一フランジ１５となされ、第一金属箔１１が露出する第一金属箔外側露出部１６が形成されている。一方、前記第一フランジ１５の対向辺においては第二外装材２０が熱封止部５２ａから延長されて両面が外装体３２の外面となる第二フランジ２５となされ、第二金属箔２１が露出する第二金属箔外側露出部２６が形成されている。また、前記第一フランジ１５の第一金属箔外側露出部１６および第二フランジ２５の第二金属箔外側金属箔露出部２６には、それぞれ３個の接続用穴１７、２７が穿設されている。
【００２１】
前記電池要素室４２に電解質とともに封入される電池要素６０は、図３に示すように、正極６１、セパレーター６２、負極６３、セパレーター６２を積層し、この積層物をロール状に形成した捲回型ベアセルである。前記電池要素６０は最上層として正極６１が露出し、最下層として負極６３が露出している。電池要素室４２内において、電池要素６０の正極６１は第一外装材１０の第一金属箔内側露出部１４に接触して電気的に導通し、負極６３は第二外装材２０の第二金属箔内側露出部２４に接触して電気的に導通している。前記第一金属箔１１は外装体３２の外面の第一金属箔外側露出部１６において露出し、第二金属箔２１は外装体３２の外面の第二金属箔外側露出部２６において露出しているので、電池要素６０は第一金属箔１０および第二金属箔２０を通じて外部との電気的導通が得られる。即ち、第一金属箔１１は正極側導通部として利用され、第二外装材２０の第二金属箔２１が負極側導通部として利用される。
［組電池］
図２Ａおよび図２Ｂに示す組電池５は、４個のラミネート型蓄電モジュール２を、積層方向に隣り合うモジュールの第一フランジ１５と第二フランジ２５とが重なるように互い違いに方向を変え、隣合うモジュールの電池要素室４２が重なる態様で積層され、これらが連結されている。即ち、４個のラミネート型蓄電モジュール２は、最上層の１層目のモジュールの第二フランジ２５の第二金属箔外側露出部２６と２段目のモジュールの第一フランジ１５の第一金属箔外側露出１６とが接続用穴２７、１７に導電性材料からなる接続用ピン３５を通すことにより連結され、同様に、２層目のモジュールの第二金属箔外側露出部２６と３層目のモジュールの第一金属箔外側露出部１６とが連結され、３層目のモジュールの第二金属箔外側露出部２６と最下層の４層目のモジュールの第一金属箔外側露出部１６とが連結されている。また、１層目のモジュールの第一金属箔外側露出部１６の接続用穴１７には導電性材料からなる正極用ピン３６が取り付けられ、４層目の第二金属箔外側露出部２６の接続用穴２７には導電性材料からなる負極用ピン３７が取り付けられている。上記の連結により、４つのラミネート型蓄電モジュール２は直列に連結され、正極用ピン３６および負極用ピン３７を組電池５の電極端子とし、電線３８を引き出して他のデバイスに接続することができる。
【００２２】
前記ラミネート型蓄電モジュール２は、モジュールの厚みが電池要素室４２で厚く、熱封止部５２ａ、５２ｂで薄いので、積層方向において隣合うラミネート型蓄電モジュール２の間に空間７０が形成される。即ち、電池要素室４２の周囲の熱封止部５２ａ、５２ｂ上に、（熱封止部５２ａ、５２ｂの幅）×（エンボス部４５の高さ）の四角形を断面とする空間７０が形成される。前記電池要素室４２の周囲には必ず熱封止部５２ａ、５２ｂが存在するので、全ての電池要素室４２は積層方向と直交する方向において空間７０に接している。
【００２３】
個々のラミネート型蓄電モジュール２において、複数の電池要素６０は第一金属箔内側露出部１４および第二内側露出部２４により第一金属箔１１および第二金属箔２１を通じて導通し、ラミネート型蓄電モジュール２同士は第一金属箔外側露出部１６および第二金属箔外側露出部２６により連結できる。さらに、組電池５と外部デバイスとの接続も第一金属箔外側露出部１６おおよび第二金属箔外側露出部２６により行う。即ち、ラミネート型蓄電モジュール２および組電池５はタブリードを持たない。従って、ラミネート型蓄電モジュール２は熱封止部５２ａ、５２ｂの電池要素室４２に接する部分があまねく第一熱可塑性樹脂層１３と第二熱可塑性樹脂層２３とが融着しているので密着性が高く、タブリードが引き出された電池要素室４２よりも高い密閉性が得られ、液漏れのリスクが低減される。さらに、タブリードを用いないことで、熱封止作業が簡単になり、また組電池５の軽量化および省スペース化を図ることができる。
【００２４】
前記組電池５は複数のラミネート型蓄電モジュール２を連結することで高容量化されるが、多数の電池要素６０を有しているために発生する熱量も大きい。前記組電池５においては、電池要素６０で発生した熱が前記空間７０に放熱され、さらに前記空間７０にガスが流れることによって放熱が促進されて冷却される。前記空間７０はラミネート型蓄電モジュール２の積層によって形成された放熱空間であり、波形材のような放熱部材を用いずに放熱性能を発現させることができ、組電池を大型化することなく冷却効果を得ることができる。このような空間７０を利用した冷却は複数のラミネート型蓄電モジュール２を積層した構造に特有の効果であり、単独のモジュールでは得られない。また、モジュール全体の電池容量が同じであれば、１個の電池要素とそれを封入する１個の電池要素室を有するモジュールよりも、複数の電池要素とそれらを封入する複数の電池要素室を有するモジュールの方が外装体の表面積が大きいので放熱効率が良い。
【００２５】
冷却効果は、前記空間７０には強制的に送風することによって高まり、冷風を送ることによってさらに高まる。しかし、強制的に送風しなくても、発熱によって組電池５内に温度差が生じると自然対流が起こるので相応の冷却効果が得られる。
【００２６】
組電池内に空間を形成するには、電池要素室がエンボス部によって形成されて外装体の外面に凸部を有していることが条件である。ただし、エンボス部および電極要素室の形態は図２Ａおよび図２Ｂに示した実施形態に限定されるものではなく、外装体を構成する第一外装材および第二外装体のうちの少なくとも一方にエンボス部が形成されていれば、外装体の外面に凸部を形成できる。また、電池要素室間の距離、即ち熱封止部の幅は電池要素室の密閉性を確保できる寸法に設定されていることは当然であるが、放熱用の空間を拡大するために熱封止部の寸法をそれ以上に大きくすることは自由である。
【００２７】
図４および図５にエンボス部および電池要素室の他の形態例を示す。なお、これらの図において、第一外装材１０および第二外装材２０の積層構造および電池要素室の内部構造は図示を省略しているが、室内に臨んで第一金属箔内側露出部および第二金属箔内側露出部が形成されるとともに電池要素６０が封入されていることは前記ラミネート型蓄電モジュール２と同じである。
【００２８】
図４の外装体８０は、第一外装材１０および第二外装材２０の両方がエンボス部４５、４６を有し、これらのエンボス部４５，４６が向かい合って一つの電極要素室８１を形成している。図５の外装体８２は、前記外装体８０と同じく、第一外装材１０および第二外装材２０の両方がエンボス部４５、４６を有しているが、それぞれのエンボス部４５，４６は相手材のフラット部分と向かい合って電極要素室８３ａ、８３ｂを形成している。前記外装体８０、８２は厚み方向の両面にエンボス部４５、４６を有しているので、これらの外装体８０、８２を有するモジュールを積層するとモジュールの両面に空間が形成される。
【００２９】
また、ラミネート型蓄電モジュールの積層態様によって空間の配置を変えることができる。
【００３０】
図６に示す組電池６は、前記ラミネート型蓄電モジュール２を一層おきに位置をずらして積層し、１つのモジュール２の電池要素室４２の中心が積層方向において隣り合うモジュール２の熱封止部５２ａ、５２ｂの交点と重なるように配置している。ずらし量は電池要素室４２間の距離の１／２である。このようにラミネート型蓄電モジュール２の位置をずらすことで、積層方向において電池要素室４２が千鳥状に配置される。なお、ラミネート型蓄電モジュール２をずらすことによって隣合うモジュールの接続用穴１７、２７の位置がずれるため、第一フランジ１５および第二フランジ２５の幅を変更して接続用穴１７、２７の位置合わせを行っている。従って、図６に表したラミネート型蓄電モジュール２の形状は、厳密な意味において図１Ａ〜２Ｂに表したラミネート型蓄電モジュール２と同一ではないが、説明および図示を簡潔にするために同一符号を用いている。前記組電池６は、前記組電池５と同じく、４個のラミネート型蓄電モジュール２が接続用ピン３５によって直列に連結され、１層目のモジュールに取り付けた正極用ピン３６および４層目のモジュールに取り付けた負極用ピン３７を組電池６の電極端子としている。
【００３１】
上記の積層構造により、空間７１も積層方向において千鳥状に形成され、各層のラミネート型蓄電モジュール２の電池要素室４２の直下および直下に空間７１が形成される。前記空間７１は上記の組電池５の空間７０と同じ寸法であるが、組電池５の電極要素室４２が積層方向と直交する方向においてのみ空間７０と隣り合っているのに対し、組電池６の電極要素室４２は積層方向および積層方向と直交する方向の両方向において空間７１と隣り合っている。このように、電池要素室４２がより多くの面積で空間７１に接するようにすることで冷却効率を高めることができる。
【００３２】
上記のように電極要素室４２および空間７１が千鳥状に配置される組電池６において、千鳥状配置にするために電極要素室４２と熱封止部５２ａ、５２ｂの寸法の大小関係が規制されることはない。電極要素室４２と熱封止部５２ａ、５２ｂとが同一寸法の場合は、電極要素室４２と同寸の空間が形成される。電極要素室４２が熱封止部５２ａ、５２ｂよりも大きい場合は、積層方向において電極要素室４２の一部が重なるが空間は形成される。逆に、電極要素室４２が熱封止部５２ａ、５２ｂよりも小さい場合は、積層方向において熱封止部５２ａ、５２ｂ一部が重なるが、下層の電極要素室４２が上層の熱封止部５２ａ、５２ｂを支えているので、空間内に上層の電極要素室４２が填まり込んで空間を塞ぐようなことは起こらない。いずれの場合でも熱封止部５２ａ、５２ｂの寸法に対応する空間が形成される。
【００３３】
さらに、冷却効果を高める他の手段として、ラミネート型蓄電モジュール２間に伝熱体７５を介在させる方法がある。図５の組電池６においては、伝熱体７５として金属板を介在させて金属板に排熱することで冷却効果を高めている。前記伝熱体７５の材料は熱伝導率が高いアルミニウムや銅が好ましく、伝熱体７５に冷却装置を連結して冷却効果を高めることもできる。
［ラミネート型蓄電モジュールおよび組電池の他の形態］
組電池を構成するラミネート型蓄電モジュールは外装体の外面に金属箔外側露出部を有することが条件であるが、それらの形成位置は限定されない。外側金属露出部はモジュール間の導通および組電池と外部との導通を得る部分であり、フランジ以外に設けた外側金属箔露出部においてもそれらの導通は可能である。
【００３４】
図７Ａ〜７Ｃに示した４層構造の組電池７を構成するラミネート型蓄電モジュール２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄは、組電池６を構成するラミネート型蓄電モジュール２とは、電池要素室４２内において電池要素６０の正極６１が第一金属箔内側露出部１４に導通し、負極６３が第二金属箔内側露出部２４に導通していることが共通しているが、積層位置によって、外装体３３の外面において金属箔が露出する金属箔外側露出部の形成位置が異なっている。また、４個のラミネート型蓄電モジュール２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄが積層方向において電池要素室４２および空間７１が千鳥状に位置する態様で積層され成されることは組電池６と共通している。
【００３５】
最上層の１層目のラミネート型蓄電モジュール２ａは、第一金属箔外側露出部１６が第一フランジ１５に形成されている。また、図７Ｂに示すように、第二金属箔外側露出部２８は第二金属箔内側露出部２４の反対側の面、即ち電池要素室４２の底面に形成されている。前記第二金属箔外側露出部２８は第二外装材２０の第二耐熱性樹脂層２２が除去されて第二金属箔２１が露出している。
【００３６】
中間の２層目および３層目のラミネート型蓄電モジュール２ｂ、２ｃは、図７Ｃに示すように、第一金属箔外側露出部１８が第一金属箔内側露出部１４の反対側の面、即ち電池要素室４２の天面に形成されている。前記第一金属箔外側露出部１８は第一外装材１０の第一耐熱性樹脂層１２が除去されて第一金属箔１１が露出している。また、図７Ｂに示すように、第二金属箔外側露出部２８は二金属箔内側露出部２４の反対側の面、即ち電池要素室４２の底面に形成されている。前記第二金属箔外側露出部２８は第二外装材２０の第二耐熱性樹脂層２２が除去されて第二金属箔２１が露出している。
【００３７】
最下層の４層目のラミネート型蓄電モジュール２ｄは、図７Ｃに示すように、第一金属箔外側露出部１８が第一金属箔内側露出部１４の反対側の面、即ち電池要素室４２の天面に形成されている。前記第一金属箔外側露出部１８は第一外装材１０の第一耐熱性樹脂層１２が除去されて第一金属箔１１が露出している。また、第二金属箔外側露出部２６は第二フランジ２５に形成されている。
【００３８】
前記組電池７は、上記３種類４個のラミネート型蓄電モジュール２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄの間に導電性材料からなる伝熱体７５を挟んで積層し、この積層体を治具（図示省略）で挟みつけて伝熱体７５とラミネート型蓄電モジュール２ａ、２ｂ、２ｃを密着させることにより組み立てられている。この組み立て状態において、電池要素室４２の外面に形成された第一金属箔外側露出部１８および第二金属箔露出部２８は伝熱体７５に接触している。前記伝熱体７５は導電体であるから、各層の電池要素６０は第一金属箔１０および第二金属箔２０を介して直列に連結されている。また、外部デバイスとの通電は、最上層のラミネート型モジュール２ａの第一フランジの１５の第一金属箔外部露出部１６および最下層のラミネート型蓄電モジュール２ｃの第二フランジ２５の第二金属箔外側露出部２６が担い、これらに正極用ピン３６および負極用ピン３７が取り付けられている。
【００３９】
上記のように、積層したラミネート型蓄電モジュールの接触部分に金属箔外部露出部を設けることにより、接続部材を用いることなくラミネート型蓄電モジュール接続することができる。なお、前記組電池７は冷却効果の向上を目的として伝熱体７５を介在させ、伝熱体７５を導電部として利用しているが、伝熱体７５を介在させずに金属箔外部露出部同士を直接接触させて導通を得ることもできる。
［第一外装材および第二外装材の材料と成形］
第一外装材１０は、第一金属箔１１の一方の面に第一接着層を介して第一耐熱性樹脂層１２が貼り合わされ、他方の面に第二接着層を介して第一熱可塑性樹脂層１３が貼り合わされている。第一金属箔内側露出部１４は第一熱可塑性樹脂層１３および第二接着層を除去することによって形成し、第一金属箔外側露出部１６、１８は、形成する面に応じて、第一熱可塑性樹脂層１３および第二接着層、または第一耐熱性樹脂層１２および第一接着剤が除去することにより形成している。また、プレス成形によってエンボス部４５を形成する場合は、金属露出部を形成した後にプレス成形を行う。
【００４０】
第二外装材２０は、第二金属箔２１の一方の面に第三接着層を介して第二耐熱性樹脂層２２が貼り合わされ、他方の面に第四接着層を介して第二熱可塑性樹脂層２３が貼り合わされている。第一外装材２０と同じく、第二金属箔内側露出部２４は第二熱可塑性樹脂層２３および第四接着層を除去することに形成し、第二金属箔外側露出部２６、２８は、形成する面に応じて、第二熱可塑性樹脂層２３および第四接着層、または第二耐熱性樹脂層２２および第三接着層を除去することによって形成している。
【００４１】
なお、図１Ｂ、２Ｂ、６、７Ｂ、７Ｃは、第一接着層、第二接着層、第三接着層および第四接着層の図示を省略している。
【００４２】
前記第一金属箔１１の好ましい材料は軟質のアルミニウム箔であり、厚さは２０〜１５０μｍが好ましい。成形性やコストの点で特に３０〜８０μｍの軟質アルミニウム箔が好ましい。一方、第二金属箔２１の好ましい材料は、軟質または硬質のアルミニウム箔、ステンレス箔、ニッケル箔、銅箔、チタン箔である。これらの箔の好ましい厚さは１０〜１５０μｍであり、耐衝撃性や曲げ耐性、コストの点で１５〜１００μｍが好ましい。
【００４３】
また、前記第一金属箔１１および第二金属箔２１はメッキ処理箔やクラッド箔も用いることができる。例えば、第二金属箔２１にとして、銅にニッケルメッキを施したメッキ処理箔や、ステンレスとニッケルのクラッド箔を用いることができる。
【００４４】
さらに、前記第一金属箔層１１、第二金属箔層２１における少なくとも金属箔露出部１４、１６、２４、２６が存在する側の面に化成皮膜が形成されているのが好ましい。前記化成皮膜は、金属箔の表面に化成処理を施すことによって形成される皮膜であり、このような化成処理が施されていることによって、内容物（電解質等）による金属箔表面の腐食を十分に防止できるし、電気の取出し窓となる露出部でも、モジュールを作製する際電解質が付着しても変色や劣化することがなく、大気中の水分などによる腐食の影響も低減できる。化成処理層自体の導電性はほとんどないが、塗膜厚が極めて少ないので通電抵抗もほとんどない。例えば、次のような処理を行うことによって、金属箔に化成処理を施す。即ち、脱脂処理を行った金属箔の表面に、
１）リン酸と、
クロム酸と、
フッ化物の金属塩およびフッ化物の非金属塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、を含む混合物の水溶液
２）リン酸と、
アクリル系樹脂、キトサン誘導体樹脂およびフェノール系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の樹脂と、
クロム酸およびクロム（III）塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、を含む混合物の水溶液
３）リン酸と、
アクリル系樹脂、キトサン誘導体樹脂およびフェノール系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の樹脂と、
クロム酸およびクロム（III）塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、
フッ化物の金属塩およびフッ化物の非金属塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、を含む混合物の水溶液
上記１）〜３）のうちのいずれかの水溶液を金属箔の表面に塗工した後、乾燥することにより、化成処理を施す。
【００４５】
前記化成皮膜は、クロム付着量（片面当たり）として０．１ｍｇ／ｍ２〜５０ｍｇ／ｍ２が好ましく、特に２ｍｇ／ｍ２〜２０ｍｇ／ｍ２が好ましい。
【００４６】
前記第一耐熱性樹脂層１２および第二耐熱性樹脂層２２を構成する耐熱性樹脂としては、外装材をヒートシールする際のヒートシール温度で溶融しない耐熱性樹脂を用いる。前記耐熱性樹脂としては、熱可塑性樹脂層１３、２３を構成する熱可塑性樹脂の融点より１０℃以上高い融点を有する耐熱性樹脂を用いるのが好ましく、熱可塑性樹脂の融点より２０℃以上高い融点を有する耐熱性樹脂を用いるのが特に好ましい。例えば、ポリエステルフィルムやポリアミドフィルムの他、ポリエチレンナフタレートフィルム、ポリブチレンナフタレートフィルム、ポリカーボネートフィルム等の延伸フィルムが好ましい。また、厚さは９〜５０μｍの範囲が好ましい。
【００４７】
前記第一熱可塑性樹脂層１３および第二熱可塑性樹脂層２３としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系共重合体、これらの酸変性物およびアイオノマーからなる群より選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂からなる未延伸フィルムが好ましく、厚さは２０〜８０μｍの範囲が好ましい。
【００４８】
前記第一接着層、第三接着層は二液硬化型のポリエステルポリウレタン系やポリエーテルポリウレタン系の接着剤が好ましく、第二接着層、第四接着層には耐電解質性を考慮してポリオレフィン系の接着剤が好ましい。それぞれの接着剤の好ましい塗布は１〜５ｇ／ｍ２である。
【００４９】
前記第一外装材１０および第二外装材２０における金属箔露出部の形成方法は何ら限定されない。例えば、ドライラミネート法による金属箔と樹脂層とを貼り合わせる工程で、接着剤を付着させない部分が彫刻されたグラビアロールを用い接着剤を塗布して接着剤未塗布部を形成し、金属箔と樹脂層を貼り合わせた後に接着剤未塗布部上の樹脂層を切除して金属箔を露出させる。上記実施形態のラミネート型蓄電モジュール２に使用している第一外装材１０および第二外装材２０は熱可塑性樹脂層側の面に金属箔露出部１４、１６、２４、２６を有しているので、上記の手法で第一金属箔１１と第一熱可塑性樹脂層１３、第二金属箔２１と第二熱可塑性樹脂層２３とを貼り合わせ、貼り合わせ後に金属箔露出部１４、１６、２４、２６を形成する。一方、耐熱性樹脂層側の面に金属露出部は無いので、第一金属箔１１と第一耐熱性樹脂層１２、第二金属箔２１と第二耐熱性樹脂層２２は周知の貼り合わせ手法によって貼り合わせる。
【００５０】
また、第一外装材１０および／または第二外装材２０の第一耐熱性樹脂層１２および／または第二耐熱性樹脂層２２側の面に金属箔外側露出部を形成する場合は、上記の手法で第一金属箔１１と第一耐熱性樹脂層１２、第二金属箔２１と第二耐熱性樹脂層２２を貼り合わせ後に樹脂層を除去する。
【００５１】
また、図１Ａ等に示すように、第一外装材１０にプレス成形してエンボス部４５を形成する場合は、金属露出部を形成した後にプレス成形を行う。図示例の第一外装材１０の成形においては、第一金属箔内側露出部１４が天面に接する雄型、雄型が挿入される雌型および押さえ型からなる成形金型でプレス成形する。第二外装材２０にエンボス部を形成する場合も同様にプレス成形を行う。
【００５２】
また、第一外装材１０は第一フランジの無い２辺を第二外装材２０から少しはみ出す寸法に裁断しておき、はみ出し部分を熱封止後に折り曲げるようにすれば、切断端面における第一金属箔１１と第二金属箔２１の接触を防止することができる。第一外装材１０と第二外装材１０の寸法を逆にして第二外装材２０を折り曲げるようにしてもよい。
［電池要素の構造と材料］
前記ラミネート型蓄電モジュール２、２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄは電池要素６０としてベアセルを用いている。前記ベアセルおよびベアセルとともに封入する電解質の詳細は以下のとおりである。
（ベアセル）
電池要素６０としてのベアセルは、正極６１、セパレーター６２、負極６３よって構成されている。前記セルの形態は図３の捲回型に限定されない。ベアセルの他の形態として、正極および負極をセルの大きさに断裁してそれぞれの箔にセパレーターを組み合わせたものをして交互に複数積層し、正電極の集電体同志、および負電極の集電体同志を超音波で接合した積層型を例示できる。
【００５３】
前記正極６１は集電体と正極活物質とで構成されていることが好ましく、前記集電体は金属箔が一般的に使用される。金属箔としては厚さ７〜５０μｍの硬質または軟質のアルミニウム箔が好ましく用いられ、金属露出部１４と接する箇所は活物質が無い方が好ましい。前記正極活物質層の組成は特に限定されるものではないが、例えば、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、ＳＢＲ（スチレンブタジエンゴム）、ＣＭＣ（カルボキシメチルセルロースナトリウム塩など）、ＰＡＮ（ポリアクリロニトリル）、直鎖型多糖類等のバインダーに、リチウム塩（例えば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、リン酸鉄リチウム、マンガン酸リチウム等）を添加した混合組成物などで形成される。前記正極活物質層の厚さは、２μｍ〜３００μｍに設定されるのが好ましい。前記正極活物質層には、カーボンブラック、ＣＮＴ（カーボンナノチューブ）等の導電補助剤をさらに含有せしめてもよい。
【００５４】
さらに、前記集電体と正極活物質の間には、密着性を上げるためにバインダーを用いることが好ましい。前記バインダーは特に限定されるものではないが、例えば、ＰＶＤＦ、ＳＢＲ、ＣＭＣ、ＰＡＮ、直鎖型多糖類等で形成された層が挙げられる。前記バインダー層には、集電体と正極活物質層の間の導電性を向上させるために、カーボンブラック、ＣＮＴ（カーボンナノチューブ）等の導電補助剤がさらに添加されていてもよい。前記バインダー層の厚さは、０．２μｍ〜１０μｍに設定されるのが好ましい。バインダー層を１０μｍ以下とすることで、導電性を持たないバインダーによるベアセルの内部抵抗の増大を極力抑制することができる。
【００５５】
前記負極６３は、集電体と負極活物質とで構成されていることが好ましく、前記集電体は金属箔が一般的に使用される。金属箔としては厚さ７〜５０μｍの銅箔が好ましく用いられ、他にアルミニウム箔やチタン箔、ステンレス箔を使用することが出来る。また、正極と同じく、金属露出部２４と接する箇所は活物質が無い方が好ましい。前記負極活物質層の組成は特に限定されるものではないが、例えば、ＰＶＤＦ、ＳＢＲ、ＣＭＣ、ＰＡＮ、直鎖型多糖類等のバインダーに、添加物（例えば、黒鉛、チタン酸リチウム、Ｓｉ系合金、スズ系合金等）を添加した混合組成物等で形成される。前記負極活物質層の厚さは、１μｍ〜３００μｍに設定されるのが好ましい。前記負極活物質層には、カーボンブラック、ＣＮＴ（カーボンナノチューブ）等の導電補助剤をさらに含有せしめてもよい。
【００５６】
さらに、集電体と負極活物質の間には、密着性を上げるためにバインダーを用いることが好ましい。前記バインダーは特に限定されるものではないが、例えば、ＰＶＤＦ、ＳＢＲ、ＣＭＣ、ＰＡＮで形成された層が挙げられる。前記バインダー層には、集電体と負極活物質層の間の導電性を向上させるために、カーボンブラック、ＣＮＴ等の導電補助剤がさらに添加されていてもよい。前記バインダー層の厚さは、０．２μｍ〜１０μｍに設定されるのが好ましい。前記バインダー層を１０μｍ以下とすることで、導電性を持たないバインダーによるベアセルの内部抵抗の増大を極力抑制することができる。
【００５７】
正極６１を構成する集電体（金属箔）にバインダー層および正極活物質層を積層する場合は、金属箔に各層の組成物を順次塗工し、乾燥させる。負極６３を構成する集電体（金属箔）にバインダー層および負極活物質層を積層する場合も同様である。
【００５８】
前記セパレーター６２としては、特に限定されるものではないが、例えば、ポリエチレン製セパレーター、ポリプロピレン製セパレーター、ポリエチレンフィルムとポリプロピレンフィルムとからなる複層フィルムで形成されるセパレーター、あるいはこれの樹脂製セパレーターにセラミック等の耐熱無機物を塗布した湿式または乾式の多孔質フィルムで構成されるセパレーター等が挙げられる。前記セパレーター６２の厚さは、５μｍ〜５０μｍに設定されるのが好ましい。
【００５９】
さらに、本発明のラミネート型蓄電モジュールが電気２重層キャパシタである場合の好ましい材料は以下のとおりである。
【００６０】
正極６１の集電体および負極６３の集電体は厚さ７〜５０μｍの硬質アルミニウム箔が好ましい。正極活物質および負極活物質はカーボンブラックまたはＣＮＴ（カーボンナノチューブ）が好ましい。セパレーターは厚さ５μｍ〜１００μｍの多孔質のポリセルロース膜または厚さ５μｍ〜１００μｍの不織布等が好ましい。
（電解質）
また、電池要素とともに封入される電解質としては、特に限定されるものではないが、水、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネートおよびジメトキシエタンからなる群より選ばれる少なくとも１種の溶媒と、リチウム塩とを含む電解質を挙示できる。前記リチウム塩としては、特に限定されるものではないが、例えば、ヘキサフルオロリン酸リチウム、テトラフルオロホウ酸リチウム、テトラフルオロホウ酸４級アンモニウム塩等が挙げられる。前記４級アンモニウム塩としては、例えば、テトラメチルアンモニウム塩などが挙げられる。また、前述の電解質が、ＰＶＤＦ、ＰＥＯ（ポリエチレンオキサイド）等とゲル化したものを用いてもよい。
［ラミネート型蓄電モジュールおよび組電池の製造方法］
前記ラミネート型蓄電モジュール２、２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄは以下の工程により製造することができる。
（１）先に説明した方法により、所要位置に、第一金属箔内側露出部１４、第一金属箔外側露出部１６または第一金属箔露出部１８、およびエンボス部４５が形成された第一外装材１０を作製する。また、所要位置に、第二金属箔内側露出部２４、第二金属箔外側露出部２６または第二金属箔外側露出部２８が形成された第二外装材２０を作製する。
（２）第一外装材１０を第一熱可塑性樹脂層１３が上にくるように置き、電池要素室４２となる各エンボス部４５内の第一金属箔内側露出部１４に電池要素６０の正極６１が接触するように電池要素６０を装填し、シリンジ等を用いて電解質を注入する。
（３）第二外装材２０を、第二外装材２０の第二金属箔内側露出部２４が電池要素６０の負極６３に接触するように位置合わせをしながら重ねて外装体３２、３３を組み立てる。この組み立て状態において、第一フランジ１５は第二外装材２０の端部から延出するとともに第二フランジ２５は第一外装材１０の端部から延出して、第一金属箔外側露出１６および第二金属箔外側露出部２６は外装体３２、３３の外面に露出している。
（４）加熱した熱板を用いて熱封止部５２ａを形成する。
（６）第一フランジ１５の第一金属箔外側露出部１６および第二フランジ２５の第二金属箔外側露出部２６にクリップを繋いで予備充電を行い、１００℃の恒温槽に８時間入れてガス抜きを行う。
（７）減圧下で未封止部分を加熱した熱板で熱封止して熱封止部５２ｂを形成することで、電池要素室４２内に電池要素６０および電解質を封入する。
（８）第一フランジ１５の第一金属箔外側露出部１６および第二フランジ２５の第二金属箔外側露出部２６に接続用穴１７、２７を穿つ。
【００６１】
上記製造方法は、その一例を挙げたものに過ぎず、特にこのような製造方法に限定されるものではない。
【００６２】
作製したラミネート型蓄電モジュール２、２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄは、所要個数を積層し、あるいは伝熱体７５を介在させて積層し、上述した方法により積層方向において隣合うモジュールを連結して組電池を組み立てる。本発明の組電池における積層数は任意である。
【００６３】
本発明にかかる組電池用途は限定されないが、電気が必要な自動車、自転車、二輪車、電車、飛行機、船舶などの電源、具体的にはハイブリッド車や電気自動車、工業用・家庭用蓄電池等の容量が大きなリチウム２次電池（リチウムイオン電池、リチウムポリマー電池等）モジュール、固体電池モジュール、同用途のリチウムイオンキャパシタモジュール、同上用途の電気２重層コンデンサモジュールに用いることができる。
【実施例】
【００６４】
次に、本発明の具体的実施例について説明するが、本発明はこれら実施例のものに特に限定されるものではない。
〈実施例１〉
図１Ａ、１Ｂに示すラミネート型モジュール２を４個作製し、図２Ａ、２Ｂに示す組電池５を作製した。
【００６５】
第一金属箔１１はＪＩＳ  Ｈ４１６０で分類されるＡ８０７９の厚さ４０μｍの軟質のアルミニウム箔であり、両面に化成処理を施した。第一耐熱性樹脂層１２は厚さ２５μｍの二軸延伸ポリアミドフィルムである。第一熱可塑性樹脂層１３は厚さ４０μｍの未延伸ポリプロピレンフィルムである。第二金属箔２１は厚さ２０μｍの軟質のＳＵＳ３０４のステンレス箔であり、両面の両面に化成処理を施した。第二耐熱性樹脂層２２は厚さ１２μｍの二軸延伸ポリエステルフィルムである。第二熱可塑性樹脂層２３は厚さ４０μｍの未延伸ポリプロピレンフィルムである。
【００６６】
また、第一金属箔内側露出部１４および第二金属箔内側露出部２４の寸法は３０ｍｍ×３０ｍｍであり、第一金属箔外側露出部１６および第二金属箔外側露出部２６の寸法は２０ｍｍ×２００ｍｍである。
（第一外装材）
第一金属箔１１の片面に、ドライラミネート法により、塗布厚さ３μｍの２液硬化型のポリエステルポリウレタン接着剤で第一耐熱性樹脂層１２を貼り合わせ、５０℃エージング炉で３日間養生した。次に、前記第一金属箔１１の反対面に、ドライラミネート法により、塗布厚さ２μｍの２液硬化型のオレフィン系接着剤を塗布厚さ２μｍに塗布する際に９個の第一金属箔内側露出部１４および１個の第一金属箔外側露出部１６の寸法および位置に対応する接着剤未塗布部を形成して第一熱可塑性樹脂層１３を貼り合わせた。貼り合わせ後、４０℃のエージング炉で３日間養生した。
【００６７】
養生後、接着剤未塗布部上の第一熱可塑性樹脂層１３をレーザー刃で切断して除去し、第一金属箔１１が露出する第一金属箔内側露出部１４および第一金属箔外側露出部１６を形成した。
【００６８】
次に、４０ｍｍ角の雄型、雌型、押さえ型からなる成形金型を用い、雄型の天面に第一金属箔内側露出部１４に接する態様で深さ４ｍｍのプレス成形を行い、電池要素室４２となるエンボス部を形成した。さらに周囲をトリミングして第一外装材１０を得た。この第一外装材１０の平面寸法は１４０ｍｍ×１６０ｍｍである。
（第二外装材）
第二金属箔２１の片面に、ドライラミネート法により、塗布厚さ３μｍの２液硬化型のポリエステルポリウレタン接着剤で第二耐熱性樹脂層２２を貼り合わせ、５０℃エージング炉で３日間養生した。次に、前記第二金属箔２１の反対面に、ドライラミネート法により、塗布厚さ２μｍの２液硬化型のオレフィン系接着剤を塗布厚さ２μｍに塗布する際に９個の第二金属箔内側露出部２４および１個の第二金属箔外側露出部２６の寸法および位置に対応する接着剤未塗布部を形成して第二熱可塑性樹脂層２３を貼り合わせた。貼り合わせ後、４０℃のエージング炉で３日間養生した。
【００６９】
養生後、接着剤未塗布部上の第二熱可塑性樹脂層２３をレーザー刃で切断して除去し、第二金属箔２１が露出する第二金属箔内側露出部２４および第二金属箔外側露出部２６を形成した。さらに周囲をトリミングして第二外装材２０を得た。この第二外装材２０の平面寸法は１５０ｍｍ×１６０ｍｍであり、第一外装材１０よりも大きい。
（電極要素）
電極要素６０として、以下の材料を用いてベアセルを作製した。
【００７０】
正極６１の集電体はＪＩＳ  Ｈ４１６０で分類されるＡ１１００の硬質アルミニウム箔であり、厚さ１５μｍ、幅５００ｍｍである。負極６３の集電体はＪＩＳ  Ｈ３１００で分類されるＣ１１００Ｒの硬質銅箔であり、厚さ１５μｍ、幅２００ｍｍである。正極活物質層形成用ペーストはコバルト酸リチウムを主成分とする正極活物質６０質量部、結着剤兼電解質保持剤としてのＰＶＤＦ１０質量部、アセチレンブラック（導電材）５質量部、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（有機溶媒）２５質量部が混練分散されてなるペーストである。負極活物質形成用ペーストは、カーボン粉末を主成分とする負極活物質５７質量部、結着剤兼電解質保持剤としてのＰＶＤＦ５質量部、ヘキサフルオロプロピレンと無水マレイン酸の共重合体１０質量部、アセチレンブラック（導電材）３質量部、Ｎ−メチル―２−ピロリドン（有機溶媒）２５質量部が混練分散されてなるペーストである。バインダー液はＰＶＤＦを溶媒（ジメチルホルムアミド）に溶解させたバインダー液である。セパレータ６２は幅３８ｍｍで厚さ８μｍの多孔質の湿式セパレーターである。電解質はエチレンカーボネート（ＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）が等量体積比で配合された混合溶媒に、ヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）が濃度１モル／Ｌで溶解された溶液である。
【００７１】
前記正極６１は以下の工程で作製した。まず、集電体の片面全体にバインダー液を塗布し、１００℃で３０秒間乾燥させて乾燥後の厚さが０．５μｍのバインダー層を形成した。次に前記バインダー層の表面に正極活物質層液性用ペーストを塗布し、１００℃で３０分間乾燥させ、次いで熱プレスを行い、密度４．８ｇ／ｃｍ３、乾燥後の厚さが１２０μｍの正極活物質層を形成した。さらに、幅入れにより３５ｍｍ幅のコイル状に裁断した。
【００７２】
前記負極６３は以下の工程で作製した。まず、集電体の片面にバインダー液を塗布し、１００℃で３０秒間乾燥させて乾燥後の厚さが０．５μｍのバインダー層を形成した。次に前記バインダー層の表面に負極活物質層液性用ペーストを塗布し、１００℃で３０分間乾燥させ、次いで熱プレスを行い、密度１．５ｇ／ｃｍ３、乾燥後の厚さが２０．１μｍの負極活物質層を形成した。さらに、幅入れにより３５ｍｍ幅のコイル状に裁断した。
【００７３】
次に、負極６３（集電体−負極活物質層）／セパレーター６２／（正極活物質層−集電体）正極６１／セパレーターの順にそれぞれを少しずつずらして積層して捲回し、一方の面に正極６１が露出し、反対面に負極６３が露出するように押し潰して、３８ｍｍ角で厚さ４ｍｍのベアセルを作製した。
（ラミネート型蓄電モジュールおよび組電池の組み立て）
（１）第一外装材１０を第一熱可塑性樹脂層１３が上にくるように置き、電池要素室４２を形成する各エンボス部４５内の第一金属箔内側露出部１４に電池要素６０の正極６１が接触するように電池要素６０を装填し、シリンジ等を用いて電解質を注入した。
（２）第二外装材２０を、第二外装材２０の第二金属箔内側露出部２４が電池要素６０の負極６３に接触するように位置合わせをしながら重ねて外装体３２を組み立てる。この組み立て状態において、第一フランジ１５は第二外装材２０の端部から延出するとともに第二フランジ２５は第一外装材１０の端部から延出して、第一金属箔外側露出１６および第二金属箔外側露出部２６は外装体３２の外面に露出している。
（３）約２００℃に加熱した熱板を用いて０．３ＭＰａの圧力で３秒間熱封止し、熱封止部５２ａを形成した。エンボス部４５間の熱封止部５２ａの幅は５ｍｍである。
（４）第一フランジ１５の第一金属箔外側露出部１６および第二フランジ２５の第二金属箔外側露出部２６にクリップを繋いで４．２Ｖの電池電圧が発生するまで充電を行い、１００℃の恒温槽に８時間入れて電池要素室４２内のガス抜きを行った。
（５）８６ｋＰａの減圧下で未封止部分を約２００℃に加熱した熱板で熱封止して熱封止部５２ｂを形成することで、電池要素室４２内に電池要素６０および電解質を封入した。エンボス部４５間の熱封止部５２ｂの幅は５ｍｍである。
（６）短絡対策として、第一外装材１０の第二フランジ２５側の端縁および第二外装材２０の第一フランジ１５側の端縁に２５μｍの粘着テープを貼り付けて端面に露出する第一金属箔１１および第二金属箔２１を被覆した。さらに、他の２辺ははみ出た第二外装材２０を第一外装材１０側に折り曲げ、絶縁対策を行うとともに側面の強度補強を行った。なお、図２Ａは折り曲げ前の状態を示している。
（７）第一フランジ１５の第一金属箔外側露出部１６および第二フランジ２５の第二金属箔外側露出部２６に３個の接続用穴１７、２７を穿った。
【００７４】
以上の工程により、４個のラミネート型蓄電モジュール２を作製した。
（８）図２Ａおよび図２Ｂに参照されるように、４個のラミネート型モジュール２を、積層方向に隣り合うモジュールの第一フランジ１５と第二フランジ２５とが重なるように互い違いに方向を変えて積層した。
（９）４個のラミネート型モジュール２を接続用ピン３５で直列に連結し、最上層の第一金属箔外側露出部１６に正極用ピン３６を取り付け、最下層の第二金属箔外側露出部２６に負極用ピン３７を取り付けた。以上の工程により、組電池５を作製した。
【００７５】
前記組電池５は、熱封止部５２ａ上に（熱封止部５２ａの幅５ｍｍ）×（エンボス部の高さ４ｍｍ）の四角形を断面とする空間７０が形成され、熱封止部５２ｂ上に（熱封止部５２ｂの幅５ｍｍ）×（エンボス部の高さ４ｍｍ）の四角形を断面とする空間が形成されている。
〈比較例１〉
比較例１は、実施例１とは構造の異なる４個のラミネート型蓄電モジュールを積層した組電池である。
【００７６】
また、実施例１のラミネート型蓄電モジュール２は、９個の電池要素６０をそれぞれの電池要素室４２に封入し、外装体の内面および外面に金属箔露出部を形成してタブリードを用いずに電池要素６０との導通を得ている。かかるラミネート型蓄電モジュール２に対し、比較例１のラミネート型モジュールは、１個の電池要素が１個の電池要素室に封入され、実施例１の９個分の電池要素と同等の能力が得られるように電池要素のサイズを大きくした。また、比較例１のラミネート型モジュールの外装体は内側にも外側にも金属箔露出部を持たず、電池要素にタブリードを接続して外装体に外部に引き出したモジュールである。
（外装体）
外装材は、実施例１の第一外装材１０に対応して電池要素室となるエンボス部を有する部分と、実施例１の第二外装材２０に対応して前記エンボス部の開口部を塞ぐフラット部分とが一体となっている。外装体は前記外装材を二つ折りに折り曲げることにより形成される。前記外装材を構成する材料は、金属箔が厚さ４０μｍの軟質アルミニウム箔（ＪＩＳ  Ｈ４１６０で分類されるＡ８０２１の軟質アルミニウム箔であり、耐熱性樹脂層が厚さ２５μｍの二軸延伸ポリアミドフィルムであり、熱可塑性樹脂層が厚さ４０μｍのポリプロピレンフィルムである。
【００７７】
前記外装材は、金属箔の一方の面の全体に塗布量を３ｇ／ｍ２としたポリエステルウレタン系接着剤を介して耐熱性樹脂層を貼り合わせ、他方の面の全体に塗布量を２ｇ／ｍ２としたポリオレフィン系接着剤を介して熱可塑性樹脂層を貼り合わせ、次いで４０℃の恒温槽内で３日間養生することにより作製した。前記外装材は金属箔露出部を有さず、アルミニウム箔は全体が樹脂層に被覆されている。
【００７８】
前記外装材にプレス成形を施し、１１５ｍｍ×１１５ｍｍ×高さ４ｍｍのエンボス部を形成し、フラット部分および熱封止部予定部の寸法を見込んでトリミングした。
（電池要素およびタブリード）
電池要素は、実施例１と同じ材料を用いて外形が１１０ｍｍ角となるように作製した。
【００７９】
正極タブリードは、長さ３０ｍｍ、幅３ｍｍ、厚さ１００μｍの軟質のアルミニウム箔（ＪＩＳ  Ｈ４０００で分類されるＡ１０５０の軟質アルミニウム箔）の長さ方向の一端側の５ｍｍを露出させて、アルミニウム箔の両面に長さ１０ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ５０μｍの無水マレイン酸変性ポリプロピレンフィルム（融点１４０℃、ＭＦＲは３．０ｇ／１０分）からなる絶縁フィルムをヒートシールにより挟着して作製した。
【００８０】
負極タブリードは、長さ４０ｍｍ、幅３ｍｍ、厚さ１００μｍのニッケル箔の長さ方向の一端側の５ｍｍを露出させて、ニッケル箔の両面に長さ１０ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ５０μｍの無水マレイン酸変性ポリプロピレンフィルム（融点１４０℃、ＭＦＲは３．０ｇ／１０分）からなる絶縁フィルムをヒートシールにより挟着して作製した。
【００８１】
前記電池要素の正極に正極タブリードの端部を接合するとともに負極に負極タブリードを接合し、電池要素の同じ辺から正極タブリードおよび負極タブリードの先端を引き出した。
（ラミネート型蓄電モジュールおよび組電池の組み立て）
（１）外装材は、あらかじめ、定規などで折り曲げ位置の印をつけておく。
（２）前記外装材のエンボス部に電池要素を装填し、熱封止部予定部にタブリードの絶縁フィルムが載るように位置合わせをし、印をつけた位置で外装材を折り曲げてフラット部分をエンボス部に被せた。
（３）タブリードを引き出した辺を含む２辺に対し、２００℃に加熱した熱板を用い０．３ＭＰaの圧力で挟んで３秒間熱封止した。
（４）未封止辺から、実施例１と同じ電解質４５ｍＬをシリンジで注入し、実施例１と同じ方法で仮充電およびガス抜きを行った。
（５）３．０Ｖの放電状態で且つ０．０８６ＭＰａの減圧下で、未封止辺を２００℃に加熱した熱板を用いで０．３ＭＰａの圧力で挟んで３秒間熱封止し、電池要素室内に電池要素および電解質を封入した。
【００８２】
以上の工程により、４個のラミネート型蓄電モジュールを作製した。
（６）４個のラミネート型モジュールを積層して直列に連結して組電池を組み立てた。
〈評価〉
上記のようにして得られた実施例１および比較例１の組電池について、下記評価法に基づいて評価を行った。評価結果を表１に示す。
【００８３】
組電池を１６．８Ｖにフル充電した後、１８℃室温下で１Ｃの充放電（１時間で充電、１時間で放電）を１００回繰り返し、再度フル充電したときの電圧と容量を測定した。また、フル充電した電池を１Ｃの放電をしたとき、０．２Ｃの放電をしたときの温度を温度センサーにて計測し、平均値を出した。温度計測位置は実施例１および比較例１ともに３層目のモジュールの中央であり、実施例１は３列×３列の中央のエンボス部の外面中央部であり、比較例１はエンボス部の中央部である。
【００８４】
【表１】
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表１の通り、実施例１と比較例１とは電池容量に違いは見られず、１００サイクルの充放電を繰り返しても同じ結果となった。また、放電時の発熱量については、１Ｃ放電時も０．２放電時も比較例１に対し実施例１の組電池は発熱が抑えられ、放熱効果が高いことを確認した。
【産業上の利用可能性】
【００８５】
本発明のラミネート型蓄電モジュールは各種電源として好適に利用できる。
【符号の説明】
【００８６】
２、２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄ…ラミネート型蓄電モジュール
５、６、７…組電池
１０…第一外装材
１１…第一金属箔
１２…第一耐熱性樹脂層
１３…第一熱可塑性樹脂層
１４…第一金属箔内側露出部
１５…第一フランジ
１６、１８…第一金属箔外側露出部
２０…第二外装材
２１…第二金属箔
２２…第二耐熱性樹脂層
２３…第二熱可塑性樹脂層
２４…第二金属箔内側露出部
２５…第二フランジ
２６、２８…第二金属箔外側露出部
３２、３３、８０、８２…外装体
４２、８２、８３ａ、８３ｂ電池要素室
４５、４６…エンボス部
５２ａ、５２ｂ…熱封止部
６０…ベアセル（電池要素）
６１…正極
６２…セパレーター
６３…負極
７０、７１…空間
７５…伝熱体
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
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【図７Ｃ】
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