(57)【要約】  実施形態の磁石材料は、Ｒ１Ｎｘ（ＣｒｐＳｉｑＭ１−ｐ−ｑ）ｚ（ＲはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、およびＳｍから選ばれる少なくとも１つの元素、ＭはＦｅおよびＣｏから選ばれる少なくとも１つの元素、０．５≦ｘ≦１．５（原子比）、０．００５≦ｐ≦０．２（原子比）、０．００５≦ｑ≦０．２（原子比）、６．０≦ｚ≦７．５（原子比））で表される組成を具備する。磁石材料のＸ線回折プロファイルにおいて、α−Ｆｅ相からのＸ線回折ピークの最大強度をＩα−Ｆｅ、Ｒ２Ｍ１７Ｎ３相からのＸ線回折ピークの最大強度をＩ２−１７−３としたとき、磁石材料はＩα−Ｆｅ／Ｉ２−１７−３＜０．０５の条件を満たす。
2016151619.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
組成式：Ｒ１Ｎｘ（ＣｒｐＳｉｑＭ１−ｐ−ｑ）ｚ
（式中、ＲはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、およびＳｍからなる群より選ばれる少なくとも１つの元素、ＭはＦｅおよびＣｏからなる群より選ばれる少なくとも１つの元素であり、ｘは０．５≦ｘ≦１．５を満足する原子比、ｐは０．００５≦ｐ≦０．２を満足する原子比、ｑは０．００５≦ｑ≦０．２を満足する原子比、ｚは６．０≦ｚ≦７．５を満足する原子比である）
で表される組成を具備する磁石材料であって、
前記磁石材料のＸ線回折プロファイルにおいて、α−Ｆｅ相からのＸ線回折ピークの最大強度をＩα−Ｆｅ、Ｒ２Ｍ１７Ｎ３相からのＸ線回折ピークの最大強度をＩ２−１７−３としたとき、Ｉα−Ｆｅ／Ｉ２−１７−３＜０．０５の条件を満たす、磁石材料。
【請求項２】
前記磁石材料のＸ線回折プロファイルにおいて、ＲＭ２相からのＸ線回折ピークの最大強度をＩ１−２、ＲＭ３相からのＸ線回折ピークの最大強度をＩ１−３としたとき、前記磁石材料はＩ１−２／Ｉ２−１７−３＜０．０５、およびＩ１−３／Ｉ２−１７−３＜０．０５の条件を満たす、請求項１に記載の磁石材料。
【請求項３】
前記Ｒ元素の５０原子％以上がＳｍである、請求項１に記載の磁石材料。
【請求項４】
前記Ｍ元素の５０原子％以上がＦｅである、請求項１に記載の磁石材料。
【請求項５】
前記Ｍ元素の２０原子％以下が、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｇａ、およびＧｅからなる群より選ばれる少なくとも１つの元素で置換されている、請求項１に記載の磁石材料。
【請求項６】
前記Ｎの５０原子%以下が、Ｈ、Ｂ、およびＣからなる群より選ばれる少なくとも１つの元素で置換されている、請求項１に記載の磁石材料。
【請求項７】
前記原子比ｚは６．３以上７．３以下である、請求項１に記載の磁石材料。
【請求項８】
請求項１に記載の磁石材料を具備する永久磁石。
【請求項９】
請求項８に記載の永久磁石を具備するモータ。
【請求項１０】
請求項８に記載の永久磁石を具備する発電機。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、磁石材料、永久磁石、モータ、および発電機に関する。
【背景技術】
【０００２】
高性能な永久磁石としては、Ｓｍ−Ｃｏ系磁石やＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石等の希土類磁石が知られている。希土類磁石は、モータ、スピーカ、計測器等の電気機器、さらにハイブリッド自動車（Ｈｙｂｒｉｄ  Ｅｌｅｃｔｒｉｃ  Ｖｅｈｉｃｌｅ：ＨＥＶ）や電気自動車（Ｅｌｅｃｔｒｉｃ  Ｖｅｈｉｃｌｅ：ＥＶ）等に用いられている。最近、各種電気機器に対して小型化の要求が高まっており、さらにＨＥＶやＥＶで使用されるモータの需要が増加している。これらの要求に応えるために、最大磁気エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）をより一層向上させた永久磁石が求められている。【０００３】
より高性能の永久磁石を得るための磁石材料としては、希土類元素とＦｅ等の遷移金属元素との組み合わせが有望である。Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系材料は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系材料に匹敵する高い飽和磁化と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系材料を超える大きな磁気異方性を有するため、高性能磁石としての応用が期待されている。しかしながら、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁石材料は約５５０℃以上の温度による加熱で熱分解してしまうという欠点を有している。このため、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系材料は焼結により緻密化することができない。現状では、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁石材料の応用はボンド磁石に限られている。【０００４】
このような点に対して、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁石材料のＦｅの一部をＣｒおよびＳｉで置換することによって、熱分解温度を高めることが提案されている。具体的には、Ｓｍ２Ｆｅ１７相のＦｅの一部をＣｒとＳｉで置換した材料を窒化処理することによって、Ｓｍ２（Ｆｅ，Ｃｒ，Ｓｉ）１７Ｎｘ相の示差走査熱量測定における熱分解のピーク値が約８２０〜８４０℃まで上昇する。このようなＳｍ−（Ｆｅ，Ｃｒ，Ｓｉ）−Ｎ系磁石材料によれば、比較的低温でのホットプレスにより焼結磁石を得ることができる。【０００５】
しかしながら、従来のＳｍ−（Ｆｅ，Ｃｒ，Ｓｉ）−Ｎ系磁石材料は、比較的多くのα−Ｆｅ相を含んでいる。α−Ｆｅ相を含むＳｍ−（Ｆｅ，Ｃｒ，Ｓｉ）−Ｎ系磁石材料を用いた永久磁石では、磁石材料中のα−Ｆｅ相に起因して十分な磁気特性が得られない。つまり、従来のＳｍ−（Ｆｅ，Ｃｒ，Ｓｉ）−Ｎ系磁石材料では、焼結磁石等の原料粉末として均質なＳｍ２Ｆｅ１７Ｎｘ相が得られていない。このため、均質なＳｍ２Ｆｅ１７Ｎｘ相からなるＳｍ−（Ｆｅ，Ｃｒ，Ｓｉ）−Ｎ系磁石材料が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００２−３１３６１４号公報
【発明の概要】
【０００７】
本発明が解決しようとする課題は、α−Ｆｅ相等の不純物相の含有量を低減して磁気特性を向上させたＳｍ−（Ｆｅ，Ｃｒ，Ｓｉ）−Ｎ系の磁石材料、それを用いた永久磁石、モータ、および発電機を提供することにある。
【０００８】
実施形態の磁石材料は、
組成式：Ｒ１Ｎｘ（ＣｒｐＳｉｑＭ１−ｐ−ｑ）ｚ
（式中、ＲはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、およびＳｍからなる群より選ばれる少なくとも１つの元素、ＭはＦｅおよびＣｏからなる群より選ばれる少なくとも１つの元素であり、ｘは０．５≦ｘ≦１．５を満足する原子比、ｐは０．００５≦ｐ≦０．２を満足する原子比、ｑは０．００５≦ｑ≦０．２を満足する原子比、ｚは６．０≦ｚ≦７．５を満足する原子比である）
で表される組成を具備する。磁石材料のＸ線回折プロファイルにおいて、α−Ｆｅ相からのＸ線回折ピークの最大強度をＩα−Ｆｅ、Ｒ２Ｍ１７Ｎ３相からのＸ線回折ピークの最大強度をＩ２−１７−３としたとき、実施形態の磁石材料はＩα−Ｆｅ＜０．０５Ｉ２−１７−３の条件を満足する。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】実施例１の磁石材料の窒化処理前と窒化処理後のＸ線回折プロファイルを示す図である。
【図２】比較例１の磁石材料の窒化処理前と窒化処理後のＸ線回折プロファイルを示す図である。
【図３】実施形態の永久磁石モータを示す図である。
【図４】実施形態の可変磁束モータを示す図である。
【図５】実施形態の発電機を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、実施形態の磁石材料について説明する。実施形態の磁石材料は、
組成式：Ｒ１Ｎｘ（ＣｒｐＳｉｑＭ１−ｐ−ｑ）ｚ  …（１）
（式中、ＲはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、およびＳｍからなる群より選ばれる少なくとも１つの元素、ＭはＦｅおよびＣｏからなる群より選ばれる少なくとも１つの元素であり、ｘは０．５≦ｘ≦１．５を満足する原子比、ｐは０．００５≦ｐ≦０．２を満足する原子比、ｑは０．００５≦ｑ≦０．２を満足する原子比、ｚは６．０≦ｚ≦７．５を満足する原子比である）
で表される組成を具備する。
【００１１】
実施形態の磁石材料の組成を示す組成式（１）において、Ｒ元素にはイットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、およびサマリウム（Ｓｍ）から選ばれる少なくとも１つが用いられる。これらの軽希土類元素（Ｒ元素）は、いずれも磁石材料に大きな磁気異方性をもたらし、高い保磁力を付与する。Ｒ元素の５０原子％以上がＳｍであることが好ましく、さらにＲ元素の７０原子％以上がＳｍであることが望ましい。このようなＲ元素を用いることによって、永久磁石の性能、とりわけ保磁力を再現性よく高めることができる。
【００１２】
Ｒ元素は、Ｒ元素とそれ以外の金属元素（Ｍ、Ｃｒ、Ｓｉ）との原子比が１：６〜１：７．５の範囲（ｚの値として６〜７．５の範囲）となるように含有される。Ｒ元素に対するそれ以外の金属元素の原子比ｚが７．５を超えると、α−Ｆｅ相等の異相の析出量が増加する。ただし、原子比ｚが６未満であると、飽和磁化の低下が著しくなる。原子比ｚは６．３以上が好ましく、より好ましくは６．７以上である。さらに、原子比ｚは７．３以下が好ましく、より好ましくは７．１以下である。この点については、後に詳述する。
【００１３】
窒素（Ｎ）は、主として結晶中の主相のインタースティシャル位置（侵入位置）に存在し、窒素を含まない場合と比較して、結晶格子を拡大させたり、電子構造を変化させたりする。これらによって、磁石材料のキュリー温度、磁気異方性、飽和磁化を向上させる。窒素は、Ｒ元素と窒素との原子比が１：０．５〜１：１．５の範囲（ｘの値として０．５〜１．５の範囲）となるように含有される。Ｒ元素に対する窒素の原子比ｘが０．５未満であると、窒素の含有効果が十分に得られない。原子比ｘが１．５を超えると、飽和磁化等が低下する。原子比ｘは１〜１．５の範囲が好ましい。窒素の一部は、水素（Ｈ）、ホウ素（Ｂ）、および炭素（Ｃ）から選ばれる少なくとも１つの元素（Ｘ）で置換してもよい。Ｘ元素も窒素と同様な効果を示す。ただし、Ｘ元素による窒素の過剰な置換は、磁気異方性の低下等を招く。Ｘ元素による置換量は、窒素の５０原子％以下が好ましい。
【００１４】
Ｍ元素としては、鉄（Ｆｅ）およびコバルト（Ｃｏ）から選ばれる少なくとも１つの元素が用いられる。Ｍ元素は、主として磁石材料の磁化を担う元素である。Ｍ元素を比較的多量に含有することにより磁石材料の飽和磁化を高めることができる。ただし、Ｍ元素の含有量が過剰になると、α−Ｆｅ相が析出して保磁力が低下する。Ｍ元素の５０原子％以上がＦｅであることが好ましく、さらにＭ元素の７０原子％以上がＦｅであることが望ましい。Ｍ元素のうちのＦｅは、特に磁石材料の磁化の向上に寄与する。磁石材料がＭ元素の一部としてＣｏを含有することによって、磁石材料のキュリー温度が高くなり、熱安定性が向上する。さらに、磁石材料の保磁力も高くなる。このような観点からは、Ｍ元素の一部としてＣｏを含有させることが好ましい。
【００１５】
さらに、Ｍ元素の一部は、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、バナジウム（Ｖ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、亜鉛（Ｚｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、ガリウム（Ｇａ）、およびゲルマニウム（Ｇｅ）から選ばれる少なくとも１つの元素（Ａ）で置換してもよい。これらのＡ元素は磁気特性、例えば保磁力の向上に寄与する。ただし、Ａ元素によるＭ元素の過剰な置換は磁化の低下を招く。Ａ元素による置換量は、Ｍ元素の２０原子％以下が好ましい。
【００１６】
クロム（Ｃｒ）およびケイ素（Ｓｉ）は、Ｒ−Ｍ−Ｎ系磁石材料の熱安定性を改善し、熱分解温度を上昇させるのに有効な元素である。これらの元素（Ｃｒ、Ｓｉ）は、主として主相中のＭ元素が占めるサイトを置換する。Ｃｒは結晶内のｄ電子数を変化させることにより結晶の熱安定性を高める。Ｓｉは結晶格子の大きさを縮小させることにより結晶の熱安定性を高める。従って、ＣｒおよびＳｉを同時に結晶中に存在させることによって、Ｒ−Ｍ−Ｎ系磁石材料の熱安定性が焼結工程の適用が可能な状態にまで向上する。
【００１７】
Ｃｒの含有量は、Ｍ元素とＣｒとＳｉの合計量に対して０．５原子％以上２０原子％以下である。Ｃｒの含有量が少なすぎると、Ｃｒを含有させたことによる効果が十分に得られない。Ｃｒの含有量が多すぎると、磁石材料の飽和磁化等の低下を招く。Ｃｒの含有量は、Ｍ元素とＣｒとＳｉの合計量に対して３〜１８原子％が好ましく、５〜１５原子％がより好ましい。Ｓｉの含有量は、Ｍ元素とＣｒとＳｉの合計量に対して０．５原子％以上２０原子％以下である。Ｓｉの含有量が少なすぎると、Ｓｉを含有させたことによる効果が十分に得られない。Ｓｉの含有量が多すぎると、磁石材料の飽和磁化等の低下を招く。Ｓｉの含有量は、Ｍ元素とＣｒとＳｉの合計量に対して１〜１５原子％が好ましく、１〜１０原子％がより好ましい。また、ＣｒとＳｉの合計含有量は、Ｍ元素とＣｒとＳｉの合計量に対して５〜２０原子％が好ましく、８〜１５原子％がより好ましい。
【００１８】
ところで、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁石材料を作製する際には、まず構成元素であるＳｍとＦｅ等の遷移金属元素とを所定の比率となるように混合し、この混合原料をアーク溶解や高周波溶解等で溶解することにより、あるいは還元拡散法を適用することにより合金を作製する。得られた合金を窒化処理することによって、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎｘ粉末を調製して磁石材料を得る。窒化処理を施す合金は、主としてＳｍ２Ｆｅ１７相により構成される。
均質なＳｍ２Ｆｅ１７Ｎｘ粉末を得るためには、従来、ＳｍとＦｅとの比をＳｍ／Ｆｅ＝２／１７とすることが望ましいと考えられていた。
【００１９】
Ｓｍ−Ｆｅ系の２成分系状態図によれば、ＳｍとＦｅとの比（Ｓｍ／Ｆｅ比）が２／１７より小さい（Ｓｍ含有量が少ない）と、Ｆｅが過剰となってＳｍ２Ｆｅ１７相とα−Ｆｅ相の混合相となる。Ｓｍ／Ｆｅ比が２／１７より大きい（Ｓｍ含有量が多い）と、Ｓｍが過剰となってＳｍ２Ｆｅ１７相とＳｍＦｅ３相等との混合相となる。上記したＳｍ／Ｆｅ比（２／１７）を磁石材料の組成式のｚ値に換算すると８．５となる。しかしながら、実際にｚ値を８．５に近似させた合金を作製すると、少量のα−Ｆｅ相を含んだ合金となる。
【００２０】
α−Ｆｅ相を含まない磁石材料を得るためには、上述したようにＳｍ含有量を増加（ｚ値を８．５より減少）させる必要がある。しかしながら、その場合には不純物としてＳｍＦｅ３相等が生成すると考えられる。従来の考え方によれば、Ｓｍ含有量を増加させる方法は均質なＳｍ２Ｆｅ１７相を得る目的に適わない。実際にｚ値を８．５より小さくした合金を作製すると、Ｓｍ２Ｆｅ１７相とＳｍＦｅ３相等とが混在した合金となる。
【００２１】
このような点に対して、本願発明者等の検討並びに研究結果によれば、Ｓｍ２Ｆｅ１７相とＳｍＦｅ３相等とが混在した合金粉末を作製し、この合金粉末を窒化処理して磁石材料を作製すると、合金粉末中に存在していたＳｍＦｅ３相等がほぼ消失することを見出した。さらに、得られる磁石材料はα−Ｆｅ相も含んでおらず、ほぼ均質なＳｍ２Ｆｅ１７Ｎｘ相からなる磁石材料が得られることを見出した。すなわち、組成式（１）におけるｚ値をＳｍ２Ｆｅ１７相に基づくＳｍ／Ｆｅ比（２／１７）より小さくした合金粉末を作製し、そのような合金粉末に窒化処理を施すことによって、ほぼ均質なＳｍ２Ｆｅ１７Ｎｘ相からなる磁石材料が得られる。ＣｒやＳｉを含む組成系においても同様であり、ほぼ均質なＲ２（Ｍ，Ｃｒ，Ｓｉ）１７Ｎｘ相からなる磁石材料を得ることができる。
【００２２】
窒化処理を施す合金粉末は、（２）式で表される組成を満足するように調製される。
組成式：Ｒ１（ＣｒｐＳｉｑＭ１−ｐ−ｑ）ｚ  …（２）
組成式（２）において、Ｒ元素に対するそれ以外の金属元素（Ｍ、Ｃｒ、Ｓｉ）の合計含有量の比を示す原子比ｚは、６．０以上７．５以下である。なお、ｐおよびｑも組成式（１）と同様である。このような組成を有する合金粉末に所望の窒化処理を施すことによって、前述した組成式（１）で表される組成を有し、かつほぼ均質なＲ２（Ｍ，Ｃｒ，Ｓｉ）１７Ｎｘ相からなる磁石材料を得ることができる。
【００２３】
組成式（１）および組成式（２）において、ｚ値が７．５を超えるとα−Ｆｅ相が出現しやすくなる。ｚ値は７．３以下であることがより好ましい。ｚ値が６．０未満であると、合金粉末の作製時におけるＲＭ３相やＲＭ２相の出現量が増大し、そのような合金粉末に窒化処理を施してもＲＭ３相やＲＭ２相を十分に消失させることができない。従って、ＲＭ３相やＲＭ２相の残存量が増加する。ｚ値は６．３以上であることがより好ましい。窒化処理によるＲＭ３相やＲＭ２相の減少機構は、十分に解明されていないものの、おおよそ以下のように考えられる。すなわち、窒素の侵入時における結晶格子の拡大や電子構造の変化等に基づいて、ＲＭ３相やＲＭ２相がＲ２Ｍ１７Ｎｘ相に変換され、これによりＲＭ３相やＲＭ２相が消失もしくは低減されるものと考えられる。
【００２４】
合金粉末に対する窒化処理前後の磁石材料（合金）の構成相の変化について、図１および図２のＸ線回折結果に基づいて説明する。図１は、後述する実施例１の磁石材料のＸ線回折結果を示す図であって、（Ａ）は窒化処理前の合金粉末（Ｓｍ（Ｃｒ０．０８Ｓｉ０．０３Ｆｅ０．８９）６．３）のＸ線回折プロファイル、（Ｂ）は窒化処理後の合金粉末（ＳｍＮ１．２５（Ｃｒ０．０８Ｓｉ０．０３Ｆｅ０．８９）６．３）のＸ線回折プロファイルである。図２は、後述する比較例１の磁石材料のＸ線回折結果を示す図であって、（Ａ）は窒化処理前の合金粉末（Ｓｍ（Ｃｒ０．０８Ｓｉ０．０３Ｆｅ０．８９）８．５）のＸ線回折プロファイル、（Ｂ）は窒化処理後の合金粉末（ＳｍＮ１．２５（Ｃｒ０．０８Ｓｉ０．０３Ｆｅ０．８９）８．５）のＸ線回折プロファイルである。
【００２５】
ｚ値が７．５以下のＳｍ−（Ｆｅ，Ｃｒ，Ｓｉ）−Ｎ系合金組成を適用した場合、図１の（Ａ）に示すように、合金粉末のＸ線回折プロファイルにはＳｍＦｅ３相／ＳｍＦｅ２相のピークが出現している。ただし、α−Ｆｅ相のピークは出現していない。このような合金粉末に窒化処理を施した場合、図１の（Ｂ）に示すように、窒化処理後のＸ線回折プロファイルではＳｍＦｅ３相／ＳｍＦｅ２相のピークがほぼ消失しており、またα−Ｆｅ相のピークもほとんど出現していないことが分かる。一方、ｚ値が７．５を超える合金組成を適用した場合、図２の（Ａ）に示すように、合金粉末のＸ線回折プロファイルにはＳｍＦｅ３相／ＳｍＦｅ２相のピークおよびα−Ｆｅ相のピークが出現している。窒化処理後のＸ線回折プロファイルでは、図２の（Ｂ）に示すように、ＳｍＦｅ３相／ＳｍＦｅ２相のピークはほぼ消失しているものの、α−Ｆｅ相のピークは残存しており、窒化処理によってもα−Ｆｅ相は消失しないことが分かる。
【００２６】
このように、原子比ｚが６．０〜７．５の範囲のＲ−（Ｍ，Ｃｒ，Ｓｉ）−Ｎ系材料粉末によれば、窒化処理前にはＲＭ３相やＲＭ２相が存在しているものの、窒化処理後にはＲＭ３相やＲＭ２相が消失する。さらに、ｚ値をＳｍ２Ｆｅ１７相に基づくＳｍ／Ｆｅ比（２／１７）より小さく設定しているため、窒化処理前および窒化処理後のいずれにおいてもα−Ｆｅ相はほとんど存在しない。従って、α−Ｆｅ相、ＲＭ３相、ＲＭ２相等の不純物相の含有量を低減して磁気特性を向上させると共に、ＣｒおよびＳｉを含有させて熱安定性を向上させたＲ−（Ｍ，Ｃｒ，Ｓｉ）−Ｎ系の磁石材料を提供することができる。
【００２７】
Ｒ−（Ｍ，Ｃｒ，Ｓｉ）−Ｎ系磁石材料におけるα−Ｆｅ相、ＲＭ３相、ＲＭ２相等の存在量は、Ｘ線回折プロファイルにおける各相のピーク強度比を比較することにより推定される。α−Ｆｅ相に関しては、α−Ｆｅ相からのＸ線回折ピークのうちの最大強度をＩα−Ｆｅ、Ｒ２Ｍ１７Ｎ３相からのＸ線回折ピークのうちの最大強度をＩ２−１７−３としたとき、Ｉα−Ｆｅ／Ｉ２−１７−３＜０．０５の条件を満たすことが好ましい。このような条件を満足するときに、α−Ｆｅ相に起因する磁気特性の低下を抑制することができる。ＲＭ３相およびＲＭ２相に関しては、ＲＭ２相からのＸ線回折ピークのうちの最大強度をＩ１−２、ＲＭ３相からのＸ線回折ピークのうちの最大強度をＩ１−３としたとき、Ｉ１−２／Ｉ２−１７−３＜０．０５およびＩ１−３／Ｉ２−１７−３＜０．０５の条件を満たすことが好ましい。これらによって、ＲＭ３相やＲＭ２相に起因する磁気特性の低下を抑制することができる。
【００２８】
磁石材料の組成分析は、誘導結合発光プラズマ（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ  Ｃｏｕｐｌｅｄ  Ｐｌａｓｍａ：ＩＣＰ）発光分光分析法等により実施する。組成分析には、磁石材料をジェットミルやボールミル等で粉砕した粉末（合金粉末）を用いることが好ましい。合金粉末の組成分析を１０回実施し、それらの測定値から最大値と最小値を除いた平均値を磁石材料の組成とする。組成分析は粉砕前の粗粉末に対して行ってもよい。
【００２９】
磁石材料のＸ線回折は、粉末Ｘ線回折（Ｘ−ｒａｙ  Ｄｉｆｆｔａｃｔｉｏｎ：ＸＲＤ）により実施する。試料は乳鉢やボールミル等を用いて十分に粉砕する。このような粉末を試料台に設置してＸＲＤ測定を行う。具体的には、Ｘ線発生装置（リガク社製、ＳｍａｒｔＬａｂ（９ｋＷ）ＸＧ）およびＸ線検出器（リガク社製、Ｄ／ｔｅＸＵｌｔｒａ）を用いたＸ線回折装置により、管電流２００ｍＡ、管電圧４５ｋＶにて、測定ステップ幅０．０１°、掃引速度２０°／ｍｍの条件で回折強度を測定する。
【００３０】
磁石材料の熱安定性は、示差走査熱量測定（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：ＤＳＣ）により熱分解速度を測定することにより評価する。ＤＳＣは、室温から１２５０℃までの範囲を、５０ｍＬ／ｍｉｎのアルゴンガスフローの条件下で、加熱速度１０℃／ｍｉｎで加熱することにより実施する。ＤＳＣの測定結果から、熱分解温度を示すピーク温度を求めることによって、熱安定性を評価する。
【００３１】
実施形態の磁石材料および永久磁石は、例えば以下のようにして作製される。まず、所定量の元素を含む合金粉末を作製する。合金粉末は、前述した組成式（２）で表される組成を有するように調製される。合金粉末は、例えばアーク溶解法や高周波溶解法による溶湯を鋳造して得られた合金インゴット、あるいは溶湯急冷法により作製した合金薄帯を粉砕することにより調製される。合金粉末の他の調製方法としては、メカニカルアロイング法、メカニカルグラインディング法、ガスアトマイズ法、還元拡散法等が挙げられる。これらの方法で調製した合金粉末を用いてもよい。合金粉末または粉砕前の合金に対して、必要に応じて熱処理を施して均質化してもよい。
【００３２】
合金インゴットや合金薄帯等の粉砕は、合金粉末の粒径が２５μｍ以下となるように実施することが好ましい。粒径が２５μｍ以下の合金粉末は、ＪＩＳ規格（ＪＩＳ  Ｚ  ８８０１）による目開き２５μｍの試験用ふるいを用いてふるい分けすることにより得られる。合金粉末の粒径が２５μｍ以下であると、粒子内部まで窒素を十分に侵入させ、粒子全体にわたって均質に窒化処理することができる。従って、生成するＲ２（Ｍ，Ｃｒ，Ｓｉ）１７Ｎ３相の均質性を高めることができる。合金インゴットや合金薄帯等の粉砕は、例えばジェットミルやボールミルを用いて実施される。粉砕は合金粉末の酸化を防止するために、不活性ガス雰囲気中等で行うことが好ましい。
【００３３】
次に、合金粉末に窒化処理を施すことによって、合金粉末に窒素を含有させて磁石材料を作製する。窒化処理は、約０．１〜１００気圧の窒素ガス雰囲気中にて、約３００〜９００℃の温度で約０．１〜１００時間熱処理することにより実施する。実施形態の磁石材料を作製するにあたって、Ｒ２（Ｍ，Ｃｒ，Ｓｉ）１７Ｎ３相の均質性を高めるために、窒化処理時における窒素ガス雰囲気の圧力は０．５〜１０気圧、処理温度は４５０〜７５０℃、処理時間は２〜２４時間とすることがより好ましい。
【００３４】
合金粉末の窒化処理時の雰囲気は、窒素ガスに代えてアンモニア等の窒素化合物ガスを用いてもよい。また場合によっては、窒素ガスまたは窒素化合物ガスと水素とを混合したガスを用いることによって、窒化反応を制御することもできる。アンモニア等の窒素化合物ガスや、窒素ガスと水素ガスとの混合ガスを用いることによって、磁石材料中の窒素の一部を水素で置換することができる。窒素の一部を炭素やホウ素で置換する場合には、窒化処理前の合金粉末に炭素やホウ素を含有させてもよいし、炭素化合物ガスやホウ素化合物ガス等を用いて含有させてもよい。
【００３５】
実施形態の永久磁石は、実施形態の磁石材料粉末をホットプレス、熱間静水圧プレス、放電プラズマ焼結等を適用して焼結することにより得られる。すなわち、磁石材料粉末を電磁石等の中に設置した金型内に充填し、磁場を印加しながら加圧成形して結晶軸を配向させた圧縮成型体を作製する。この圧縮成型体を適切な条件下で焼結することによって、高密度な焼結磁石が得られる。焼結は真空雰囲気中やＡｒガス等の不活性ガス雰囲気中で行うことが好ましい。実施形態の磁石材料は熱安定性に優れるため、より高温で焼結することができ、緻密な焼結磁石を得ることができる。実施形態の磁石材料は、ボンド磁石として利用してもよい。ボンド磁石の作製には、一般的なエポキシ系やナイロン系等の樹脂バインダ、あるいは低融点金属や低融点合金等のメタルバインダが用いられる。ボンド磁石は、実施形態の磁石材料粉末とバインダとを混合し、得られた混合物を金型に充填して加圧成形することにより得ることができる。
【００３６】
実施形態の永久磁石は、各種のモータや発電機に使用することができる。さらに、可変磁束モータや可変磁束発電機の固定磁石や可変磁石として使用することができる。実施形態の永久磁石を用いることによって、各種のモータや発電機が構成される。実施形態の永久磁石を可変磁束モータに適用する場合、可変磁束モータの構成やドライブシステムには、特開２００８−２９１４８号公報や特開２００８−４３１７２号公報に開示されている技術を適用することができる。
【００３７】
次に、実施形態のモータと発電機について、図面を参照して説明する。図３は実施形態による永久磁石モータを示している。図３に示す永久磁石モータ１において、ステータ（固定子）２内にはロータ（回転子）３が配置されている。ロータ３の鉄心４中には、実施形態の永久磁石５が配置されている。実施形態の永久磁石の特性等に基づいて、永久磁石モータ１の高効率化、小型化、低コスト化等を図ることができる。
【００３８】
図４は実施形態の可変磁束モータを示している。図４に示す可変磁束モータ１１において、ステータ１２内にはロータ１３が配置されている。ロータ１３の鉄心１４中には、実施形態の永久磁石が固定磁石１５および可変磁石１６の少なくとも一方として配置されている。可変磁石１６の磁束密度（磁束量）は変えることが可能とされている。可変磁石１６の磁化方向はＱ軸方向と直交するため、Ｑ軸電流の影響を受けず、Ｄ軸電流により磁化することができる。ロータ１３には磁化巻線（図示せず）が設けられている。磁化巻線に電流を流すことで、その磁界が直接に可変磁石１６に作用する構造となっている。可変磁束モータ１１は、大きなトルクを小さい装置サイズで出力可能であるため、モータの高出力・小型化が求められるハイブリッド車や電気自動車等のモータに好適である。
【００３９】
図５は実施形態による発電機を示している。図５に示す発電機２１は、実施形態の永久磁石を用いたステータ２２を備えている。ステータ２２の内側に配置されたロータ２３は、発電機２１の一端に設けられたタービン２４とシャフト２５を介して接続されている。タービン２４は、外部から供給される流体により回転する。流体で回転するタービン２４に代えて、自動車の回生エネルギー等の動的な回転を伝達することによって、シャフト２５を回転させてもよい。シャフト２５は、ロータ２３に対してタービン２４とは反対側に配置された整流子（図示せず）と接触しており、ロータ２３の回転により発生した起電力が発電機２１の出力として相分離母線および主変圧器（図示せず）を介して、系統電圧に昇圧されて送電される。発電機２１は、通常の発電機および可変磁束発電機のいずれであってもよい。ロータ２３にはタービン２４からの静電気や発電に伴う軸電流による帯電が発生する。発電機２１はロータ２３の帯電を放電させるブラシ２６を備えている。
【実施例】
【００４０】
次に、実施例およびその評価結果について述べる。【００４１】
（実施例１）
まず、各原料を「Ｓｍ（Ｃｒ０．０８Ｓｉ０．０３Ｆｅ０．８９）６．３」の組成となるように所定の比率で調合し、アルゴンガス雰囲気中にてアーク溶解して合金インゴットを作製した。次いで、合金インゴットをアルゴンガス雰囲気中にて約１０００℃で約３日間熱処理した後、乳鉢を用いて粉砕した。得られた合金粉末を目開き２５μｍのふるいを用いてふるい分けした。粒径を調整した合金粉末を約１気圧の窒素ガス雰囲気中にて７００℃の温度で４時間熱処理することによって、目的とする磁石材料粉末を得た。【００４２】
得られた磁石材料粉末の特性を以下のようにして評価した。磁石材料粉末と窒化処理前の合金粉末のＸ線回折を測定した。Ｘ線回折は各粉末が無配向試料となるように十分に粉砕してから測定した。窒化処理前の合金粉末と磁石材料粉末のＸ線回折プロファイルを図１に示す。Ｘ線回折プロファイルにおいて、Ｓｍ２Ｆｅ１７相（あるいはＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３相）に由来するピークのうちの最大強度を示す（３０３）反射に対応するピークの強度をＩ２−１７−３、ＳｍＦｅ３相に由来するピークのうちの最大強度を示す（１１６）反射に対応するピークの強度をＩ１−３、ＳｍＦｅ２相に由来するピークのうちの最大強度を示す（３１１）反射に対応するピークの強度をＩ１−２、α−Ｆｅ相に由来するピークのうちの最大強度を示す（１１０）反射に対応するピークの強度をＩα−Ｆｅとした。【００４３】
前述したように、窒化処理前および窒化処理後のいずれにおいても、α−Ｆｅ相は出現していない。窒化処理前には、ＳｍＦｅ３相またはＳｍＦｅ２相が出現しているものの、窒化処理によりＳｍＦｅ３相やＳｍＦｅ２相はほぼ消失している。図１（Ｂ）に示すＸ線回折プロファイルにおいて、Ｉα−Ｆｅ／Ｉ２−１７−３比は０．００９、Ｉ１−２／Ｉ２−１７−３比およびＩ１−３／Ｉ２−１７−３比のうちの値が大きい方の強度比（（Ｉ１−３  ｏｒ  Ｉ１−２）／Ｉ２−１７−３比）は０．００５であった。【００４４】
また、得られた磁石材料粉末の熱分解温度を評価するために、前述した方法にしたがって示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を行った。その結果、８１０℃に化合物の熱分解を示す大きなピークが観測された。これは後述する比較例１と同程度の温度である。従って、ＣｒとＳｉの添加による熱安定性の向上効果は失われていないことが確認された。【００４５】
（実施例２〜１０）
各原料を窒化処理後の組成が表１に示す組成となるように所定の比率で調合し、それぞれアルゴンガス雰囲気中にてアーク溶解して合金インゴットを作製した。次いで、合金インゴットをアルゴンガス雰囲気中にて約１０００℃で約３日間熱処理した後、乳鉢を用いて粉砕した。得られた合金粉末を目開き２５μｍのふるいを用いてふるい分けした。粒径を調整した合金粉末を約１気圧の窒素ガス雰囲気中にて、表１に示す温度で４時間熱処理することによって、目的とする磁石材料粉末を得た。得られた磁石材料粉末の特性を実施例１と同様にして評価した。磁石材料粉末のＸ線回折プロファイルにおけるＩα−Ｆｅ／Ｉ２−１７−３比と（Ｉ１−３  ｏｒ  Ｉ１−２）／Ｉ２−１７−３比、およびＤＳＣにおけるピーク温度（熱分解を示すピーク温度）を表２に示す。【００４６】
（比較例１〜２）
各原料を窒化処理後の組成が表１に示す組成となるように所定の比率で調合し、それぞれアルゴンガス雰囲気中にてアーク溶解して合金インゴットを作製した。次いで、合金インゴットをアルゴンガス雰囲気中にて約１０００℃で約３日間熱処理した後、乳鉢を用いて粉砕した。得られた合金粉末を目開き４５μｍのふるいを用いてふるい分けした。粒径を調整した合金粉末を約１気圧の窒素ガス雰囲気中にて、表１に示す温度で４時間熱処理することによって、目的とする磁石材料粉末を得た。得られた磁石材料粉末の特性を実施例１と同様にして評価した。磁石材料粉末のＸ線回折プロファイルにおけるＩα−Ｆｅ／Ｉ２−１７−３比と（Ｉ１−３  ｏｒ  Ｉ１−２）／Ｉ２−１７−３比、およびＤＳＣにおけるピーク温度（熱分解を示すピーク温度）を表２に示す。【００４７】
【表１】
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【００４８】
【表２】
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【００４９】
表２から明らかなように、実施例１〜２０の磁石材料は、いずれもＩα−Ｆｅ／Ｉ２−１７−３比および（Ｉ１−３  ｏｒ  Ｉ１−２）／Ｉ２−１７−３比が極めて小さく、ほぼ均質なＲ２（Ｍ，Ｃｒ，Ｓｉ）１７Ｎｘ相からなる磁石材料であることが確認された。さらに、実施例１〜２０の磁石材料においてはＤＳＣピーク温度が高く、ＣｒとＳｉの添加による熱安定性の向上効果が失われていないことが確認された。【００５０】
（実施例２１〜３０）
実施例１〜２０の磁石材料粉末を用いて、ホットプレス法により焼結磁石を作製した。ホットプレスの条件は、温度約７３０℃、圧力約２００ＭＰａとした。得られた焼結磁石の密度は約７．５〜７．９ｇ／ｃｍ３であった。また、これらの焼結磁石の保磁力、残留磁化、最大エネルギー積を測定したところ、保磁力が約８００〜１０００ｋＡ／ｍ、残留磁化が約０．７〜０．９Ｔ、最大エネルギー積が約１００〜１３０ｋＪ／ｍ３であった。【００５１】
なお、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施し得るものであり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると共に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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