(57)【要約】香喫味が良好なたばこ原料及びその製造方法を提供する。ｎ−ヘキサンを溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量と、その抽出後にさらに水を溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量の比が、水抽出物重量／ヘキサン抽出物重量比で、０以上１．５以下である、たばこ原料を提供する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ｎ−ヘキサンを溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量と、その抽出後にさらに水を溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量の比が、水抽出物重量／ヘキサン抽出物重量比で、０以上１．５以下である、たばこ原料。
【請求項２】
ｎ−ヘキサンを溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量と、その抽出後にさらに水を溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量の合計量が、抽出前のたばこ原料の重量の５〜１７重量％である、請求項１に記載のたばこ原料。
【請求項３】
誘電率１以上２５未満の溶媒を用いて葉たばこ材料を抽出して抽出液と抽出残渣を得る第一の抽出工程と、第一の抽出工程の後に、第一の抽出工程で得られた抽出残渣を誘電率２５以上の溶媒を用いて抽出して抽出残渣を得る第二の抽出工程と、第二の抽出工程を経て得られる抽出残渣に、第一の抽出工程で得られた抽出液をかけ戻して葉たばこ原料とする工程とを含む、たばこ原料の製造方法。
【請求項４】
第一の抽出工程で用いる溶媒が誘電率１〜２０の溶媒であり、第二の抽出工程で用いる溶媒が水である、請求項３に記載の製造方法。
【請求項５】
第一の抽出工程で用いる溶媒がｎ−ヘキサン、テトラヒドロフラン及びエタノールから選ばれる１以上である、請求項３または４に記載の製造方法。
【請求項６】
請求項３〜５のいずれか一項に記載の製造方法により得られるたばこ原料。
【請求項７】
請求項１、２または６に記載のたばこ原料を用いたたばこ製品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、たばこ原料及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】  たばこの香喫味を調整する方法として、葉たばこ材料から特定の成分を抽出除去する技術や、葉たばこ材料に対して一旦抽出操作を行い、抽出液と抽出残渣を取得し、得られた抽出液に対して所定の処理等を行った後で、抽出残渣にその抽出液をかけ戻す技術が知られている。  葉たばこ材料から特定の成分を抽出除去する技術としては、脂肪族炭化水素と低級アルコールの混合溶媒を用いて、たばこから脂質成分を除去する技術が知られている（特許文献１）。  葉たばこ材料に対して一旦抽出操作を行い、抽出残渣に抽出液をかけ戻す技術としては、界面活性剤を含有する溶液でたばこ原料の抽出を行い、抽出液中の界面活性剤とポリペプチドを除去した後で、その溶液をたばこ原料に添加する方法が知られている（特許文献２）。  また、超臨界流体を用いてたばこ原料を処理し、処理により得られた抽出物から、ニトロサミンを除去することで、たばこ材料からニトロサミンを減少させる方法が知られている（特許文献３）。  さらに別の技術として、葉たばこ材料を加圧下で超臨界流体とした二酸化炭素に浸漬し、その後圧力を大気圧まで下げる操作を経ることで、葉たばこ材料に含まれる香喫味成分を葉たばこの表面に凝縮させる技術が知られている（特許文献４）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特公昭５８−４５４４号公報
【特許文献２】特表平７−５０５５２１号公報
【特許文献３】特許第３９３１０８４号公報
【特許文献４】特開平８−２３９５２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】  葉たばこ材料は極性の異なる多くの成分を含有しており、それらの成分は低極性、高極性及び両極性の成分に大別される。これらの成分について、抽出による除去を行う場合、例えば低極性の溶媒で抽出を行うと、葉たばこ中の低極性と両極性の成分群が除去される。  これに対し、高極性の溶媒で抽出を行う場合は、葉たばこ材料中の高極性と両極性の成分群が除去される。  そのため、低極性あるいは高極性の溶媒による一回の抽出では、低極性あるいは高極性の成分に加え、両極性の成分群をも除くことになる。これにより、たばこ原料の香喫味に与える影響が大きくなることがある。  また、抽出を行った後にその抽出物をたばこ原料に添加する技術の場合では、一回の抽出により得られた成分群は多くの成分を含んでおり、その抽出物に処理（抗酸化剤との接触など）を加えた場合、除きたい成分に加え、香喫味に影響する成分も変化すると考えられる。そのため香喫味に与える影響が大きくなる可能性が考えられる。【０００５】  このようなことから、本発明では、香喫味が良好なたばこ原料を提供するとともに、そのたばこ原料を製造する方法の提供を課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】  本発明者が鋭意検討した結果、ｎ−ヘキサンを溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量と、その抽出後にさらに水を溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量の比が、水抽出物重量／ヘキサン抽出物重量比で、０以上１．５以下であるたばこ原料が、香喫味に優れるものであることを見出した。  また、誘電率１以上２５未満の溶媒を用いて葉たばこ材料を抽出して抽出液と抽出残渣を得る第一の抽出工程と、第一の抽出工程の後に、第一の抽出工程で得られた抽出残渣を誘電率２５以上の溶媒を用いて抽出して抽出残渣を得る第二の抽出工程と、第二の抽出工程を経て得られる抽出残渣に、第一の抽出工程で得られた抽出液をかけ戻して葉たばこ原料とする工程とを含む製造方法が、上記課題を解決できることがわかり本発明に到達した。【０００７】  すなわち、本発明は、以下のとおりである。［１］  ｎ−ヘキサンを溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量と、その抽出後にさらに水を溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量の比が、水抽出物重量／ヘキサン抽出物重量比で、０以上１．５以下である、たばこ原料。［２］  ｎ−ヘキサンを溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量と、その抽出後にさらに水を溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量の合計量が、抽出前のたばこ原料の重量の５〜１７重量％である、［１］に記載のたばこ原料。［３］  誘電率１以上２５未満の溶媒を用いて葉たばこ材料を抽出して抽出液と抽出残渣を得る第一の抽出工程と、第一の抽出工程の後に、第一の抽出工程で得られた抽出残渣を誘電率２５以上の溶媒を用いて抽出して抽出残渣を得る第二の抽出工程と、第二の抽出工程を経て得られる抽出残渣に、第一の抽出工程で得られた抽出液をかけ戻して葉たばこ原料とする工程とを含む、たばこ原料の製造方法。［４］  第一の抽出工程で用いる溶媒が誘電率１〜２０の溶媒であり、第二の抽出工程で用いる溶媒が水である、［３］に記載の製造方法。［５］  第一の抽出工程で用いる溶媒がｎ−ヘキサン、テトラヒドロフラン及びエタノールから選ばれる１以上である、［３］または［４］に記載の製造方法。［６］  ［３］〜［５］のいずれかに記載の製造方法により得られるたばこ原料。［７］  ［１］、［２］または［６］に記載のたばこ原料を用いたたばこ製品。【０００８】  なお、本明細書でいう「葉たばこ材料」とは、「たばこ原料」を製造するために用いられるものであり、抽出工程等の処理を経る前の葉たばこを意味する。本明細書でいう「たばこ原料」とは、上記「葉たばこ材料」に抽出工程等の処理を加えて得られるものである。
【発明の効果】
【０００９】  本発明によれば、香喫味が良好なたばこ原料と、その製造方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】実施例３と比較例２の官能評価結果を示す図である。
【図２】実施例４と比較例３の官能評価結果を示す図である。
【図３】実施例５と比較例４の官能評価結果を示す図である。
【図４】実施例６及び比較例１の官能評価結果を示す図である。
【図５】比較例５と比較例６の官能評価結果を示す図である。
【図６】比較例７の官能評価結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】  以下、本発明について実施形態及び例示物等を示して詳細に説明するが、本発明は以下の実施形態及び例示物等に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において任意に変更して実施できる。
【００１２】＜本発明の製造方法＞  本発明のたばこ原料の製造方法は、誘電率１以上２５未満の溶媒を用いて葉たばこ材料を抽出して抽出液と抽出残渣を得る第一の抽出工程と、第一の抽出工程の後に、第一の抽出工程で得られた抽出残渣を誘電率２５以上の溶媒を用いて抽出して抽出残渣を得る第二の抽出工程と、第二の抽出工程を経て得られる抽出残渣に、第一の抽出工程で得られた抽出液をかけ戻して葉たばこ原料とする工程とを含む。  本発明のたばこ原料の製造方法は、第一の抽出工程として、誘電率１以上２５未満の溶媒を用いて葉たばこ材料を抽出して抽出液と抽出残渣を得る工程を含む。  本発明で用いられる葉たばこ材料について、その種類は特に限定されるものではなく、例えばニコチアナ属であり、ニコチアナタバカムの黄色種・バーレー種、ニコチアナルスチカのブラジリア種などを挙げることができる。  これらの葉たばこ材料は、粉砕機のような適当な手段を用いて適当な大きさに裁断され（粒径として０．４２５〜１．１８ｍｍ程度）、公知の方法により乾燥されたものを用いることができる。
【００１３】  上記の処理を経た葉たばこ材料を、誘電率が１以上２５未満の溶媒を用いて抽出することで、葉たばこ材料に含まれる所望の香喫味成分を抽出することができる。  第一の抽出工程で用いる溶媒としては、誘電率が１以上２０以下であるものがより好ましい。  誘電率が１以上２５未満の溶媒としては、エタノール、イソプロピルアルコール、酢酸エチル、直鎖または分岐鎖を有する炭素数５〜１０のアルカン、ｎ−プロピルアルコール、ブタノール、ベンゼン、トルエン、キシレン、ベンジルアルコール、アセトン、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、１,４−ジオキサン、クロロホルム、ジクロロメタンを挙げることができる。  前記のアルカンとしては、ペンタン、ｎ−ヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカンを挙げることができる。  上記の中では、酢酸エチルのような低分子の有機酸エステルを用いない態様を挙げることができる。  上記の中で好ましく用いることのできる溶媒として、エタノール、ｎ−ヘキサン、ヘプタン、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランをあげることができる。  上記の誘電率が１以上２５未満の溶媒は、１種を用いても、複数種を混合して用いてもよい。混合された溶媒を用いる場合には、混合された溶媒の誘電率が１以上２５未満になるように調製する。
【００１４】  抽出は常温常圧下で行ってもよいし、例えば４０〜８０℃程度に加温して、加圧下１０００〜２０００ｐｓｉで行うこともできる。なお、ＳＩ単位系で圧力を示す場合、１psi≒6894.757Paの換算式で計算する。  抽出時間は特に制限されないが、５分〜１時間を挙げることができる。  抽出は１回でもよいし、複数回行ってもよい。また、抽出は後述する高速溶媒抽出装置を用いて行ってもよい。  第一の抽出工程において、抽出液と抽出残渣を分ける操作を適宜設けてもよい。例えば、抽出物を適当な孔径を有するろ紙やふるいにかけて、抽出液と抽出残渣に分ける方法を挙げることができる。  得られた抽出残渣は、適当な方法によって乾燥させる。乾燥方法として、凍結乾燥を挙げることができる。
【００１５】  上記の第一の抽出工程を経て得られる抽出残渣に対して、誘電率が２５以上の溶媒を用いてさらに抽出操作を行うことで、第一の抽出工程で抽出されなかった、葉たばこ材料中の成分を抽出することができる。  第二の抽出工程に用いる誘電率が２５以上の溶媒としては、特に制限されるものではないが、例えば水、メタノール、それらを含む混合溶媒などを挙げることができる。  第二の抽出工程では、第一の抽出工程と同様に、抽出の条件として常温常圧下で行うこともできるし、４０〜８０℃程度に加温し、さらに加圧下１０００〜２０００ｐｓｉで抽出を行うこともできる。  抽出時間は特に制限されないが、５分〜１時間を挙げることができる。  抽出は１回でもよいし、複数回行ってもよい。また、抽出は後述する高速溶媒抽出装置を用いて行ってもよい。  第一の抽出工程と第二の抽出工程において、第一の抽出工程で用いる溶媒よりも第二の抽出工程で用いる溶媒の方が誘電率が高いことにより、第一の抽出工程で抽出されなかった葉たばこ材料中の成分を第二抽出工程で抽出することができる。第二の抽出工程で得られた抽出液は、抽出残渣にかけ戻さない。  第二の抽出工程において、葉たばこ材料に含まれる不要な成分を第一の抽出工程で得られた抽出残渣から除去できる。  不要な成分としては、高極性の成分を挙げることができ、例えば低分子の有機酸やアンモニアなどが含まれる。  本発明の製造方法では、第一の抽出工程と第二の抽出工程の順序、つまり、最初の抽出に用いる溶媒として比較的低極性のものを採用し、次の抽出工程で用いる溶媒として、第一の抽出工程で用いる溶媒よりも誘電率が大きな比較的高極性の溶媒を用いることが重要である。この順序が逆であると、香喫味が良好なたばこ原料を得ることができない。
【００１６】  第一の抽出工程を複数回行った後に、第二の抽出工程を複数回行ってもよいし、第一の抽出工程と第二の抽出工程を連続して行い、その後また第一の抽出工程を行い、さらに第二の抽出工程を行うことの繰り返しでもよい。  製造工程の簡略化の観点からは、第一の抽出工程と第二の抽出工程の合計の工程回数は少ない方がよい。
【００１７】  本発明の製造方法では、第二の抽出工程を経た後、第二の抽出工程を経て得られた抽出残渣に、第一の抽出工程で得られた抽出液をかけ戻して葉たばこ原料とする工程を含む。  この工程では、第一の抽出工程で得られた抽出液を、第二の抽出工程で得られた抽出残渣にかけ戻すことで、第一の抽出工程で抽出された、たばこ原料の香喫味を良好にする成分がたばこ原料に戻される。  抽出液を抽出残渣にかけ戻す際には、抽出液が抽出残渣に均等にいきわたるようにすることが、たばこ原料としての品質の均一性を保つ観点から好ましい。  第一の抽出工程で得られた抽出液は、第一の工程で得られた抽出液は、そのままかけ戻してもよいし、溶媒だけを濃縮したものをかけ戻してもよい。また、抽出液については塩析処理を施してもよい。  また、抽出残渣に抽出液をかけ戻した後は、適当な方法により溶媒を除去する。  これにより、本発明のたばこ原料が得られる。
【００１８】  本発明の製造方法により得られるたばこ原料は、その使用態様として、常温で使用する態様と、加温した状態で使用する態様を挙げることができ、そのいずれの使用態様においても香喫味に優れる。  常温あるいは加熱した条件下で使用する態様としては、例えば０．７ｍｍ径の管に、上記処理による葉たばこを充填して用いる態様を挙げることができる。加温した状態で使用する態様として、例えば４０〜７０℃程度まで加温させて使用する態様を挙げることができる。
【００１９】＜本発明のたばこ原料＞  本発明のたばこ原料は、ｎ−ヘキサンを溶媒として用いた抽出により得られる抽出物（以下、ヘキサン抽出物ともいう）と、その抽出後にさらに水を溶媒として用いた抽出により得られる抽出物（以下、水抽出物ともいう）の重量の比が、水抽出物重量／ヘキサン抽出物重量の数値（Ｗ／Ｈ比ともいう）として、０以上１．５以下である。  たばこ原料が上記のようなＷ／Ｈ比を有することで、香喫味が良好なたばこ原料になる。Ｗ／Ｈ比が１．５を超えると、つまり水抽出物の含有量が大きくなりすぎると、たばこ原料の香喫味に雑味が混じるようになる。  また、Ｗ／Ｈ比は、０．３以上０．６以下の態様を挙げることもできる。
【００２０】  また、本発明のたばこ原料におけるヘキサン抽出物と、水抽出物の合計の重量が、抽出前のたばこ原料の重量に対して５〜１７重量％である態様を挙げることができる。また、５〜１４重量％である態様を挙げることができる。
【００２１】  上記のようなＷ／Ｈ比を有するたばこ原料を製造するために、例えば上記の本発明のたばこ原料の製造方法を用いることができる。
【００２２】  なお、たばこ原料中のｎ−ヘキサンを溶媒として用いた抽出により得られる抽出物量と、その後の水を溶媒として用いた抽出により得られる抽出物量の測定方法については、以下の方法を用いる。具体的には高速溶媒抽出装置（ＤＩＯＮＥＸ社・ＡＳＥ２００）を用い、２２ｍｌの体積を耐圧金属製抽出セルに、たばこ原料を１．０ｇ／ｃｅｌｌとなるように入れ、試料が充填されたセルを準備する。当該セルを前記高速溶媒抽出装置に備え付け、以下の表に示す条件で抽出を行う。
【００２３】
【表１】
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【００２４】  上記の抽出では、抽出液は装置専用のガラス製Ｖｉａｌに移送されるが、これを抽出後に回収し、抽出量の測定に使用する（方法については下記参照）。溶媒抽出は、溶媒の加圧充填、加温、静置、パージ（溶媒をＶｉａｌに移送）、再度の溶媒の加圧充填で１サイクルとなっており、ｎ−ヘキサンの場合は３サイクル繰り返し、１つのセルから得られた全液量を１つのＶｉａｌに回収する。引き続き実施する水抽出の場合は、合計９サイクル繰り返し、３サイクルから得られた全液量を１つのVialに回収し、合計３Ｖｉａｌを１つのセルから得ることができる。
【００２５】  ｎ−ヘキサン抽出物量の測定については、以下の方法により行う。  １バイアル／１セルのｎ−ヘキサン抽出液を、ｎ−ヘキサン、酢酸エチル、エタノールを用いて、あらかじめ秤量した１００ｍｌナスフラスコに移し、さらにバイアルを洗い込み、全ての抽出物をナスフラスコに回収する。ナスフラスコをロータリーエバポレータで減圧濃縮後、さらに3時間減圧オイルポンプにて常温・減圧下乾燥する。濃縮には、トラップ球をつけたロータリーエバポレータを用い、水槽の液温は２５℃以下の設定とする。乾燥後のナスフラスコの重量を測定し、差分をｎ−ヘキサン抽出物量とする。
【００２６】  水抽出物量の測定については、以下の方法により行う。  ３バイアル／１セルの水抽出液を、超純水を用いて、あらかじめ秤量した５００ｍｌ凍結乾燥用共通すり合せナスフラスコに移し、さらにバイアルを洗い込み、全ての抽出物をナスフラスコに回収する。ナスフラスコを凍結乾燥装置の予備凍結槽で凍結した後、凍結乾燥装置に接続し乾燥する。乾燥後のナスフラスコの重量を測定し、差分を水抽出物収量とする。
【実施例】
【００２７】  本発明を実施例によって更に具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例の記載に限定されるものではない。  以下、本発明を実施例によって、さらに具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例の記載に限定されるものではない。【００２８】＜実施例１＞  葉たばこ材料（国産バーレー種）を粉砕機で粉砕した。  粉砕機は協立理工（株）製のサンプルミルＳＫ−Ｍ１０を使用した。続けて篩にかけることで粒径が０．４２５ｍｍから１．１８ｍｍとなる粉砕葉たばこ材料が得られた。この粉砕葉たばこ材料２ｇを正確に量りとり、金属製のセルに充填した。  充填時に生じる空隙はステンレス製のビーズを使用して穴埋めした。セルはDIONEX（株）製の22ｍL抽出セルを使用し、ビーズはセントラル科学貿易の粒径２．２ｍｍを使用した。このセルに溶媒を送り込み粉砕葉たばこ材料の抽出を行うため高速溶媒抽出機を使用した。  抽出器はDIONEX（株）製の高速溶媒抽出装置ASE-200を使用した。  抽出にはｎ−ヘキサン（誘電率：２）、エタノール（誘電率：２４）のような誘電率が１以上２５未満の溶媒を使用した。【００２９】  これらの溶媒を使用した上記抽出機による抽出では、セル中にまず溶媒を充填し、加温した後静置し、セル内の溶媒を押し出すという手順を三回繰り返す手順をとった。なおこの加温時の温度と静置時の圧力条件は各溶媒で以下の通りとした。  ｎ−ヘキサン：７０℃、２０００psi  エタノール：８０℃、２０００psi  得られた上記溶媒による抽出液はおよそ４０ｍＬとなるが、エバポレーターを使用することで濃縮し、抽出時に使用した溶媒と同じ溶媒を使用して６．２５ｍＬとなるよう懸濁状で定溶した。続けて溶媒である水（誘電率：８０）で抽出を行った。抽出の際には、誘電率が１以上２５未満の溶媒による抽出と同様の手順をとるが、加温時の温度と静置時の圧力条件は１００℃、２０００psiとし、誘電率が１以上２５未満の溶媒による抽出時には３回のサイクルであったところを、水による抽出では９回のサイクルとした。抽出液の総量は概ね１２０ｍLとなった。  抽出後のセルに残留している抽出残渣は取り残しなく回収し、予備凍結した後に凍結乾燥に供した。予備凍結および凍結乾燥はＥＹＥＬＡ製のＦＲＥＥＺＥ ＤＲＹＥＲ ＦＤ−８１を使用した。  乾燥後の抽出残渣に対して上記で作成した低極性溶媒による抽出液全量をむらなくかけ戻すことで、本発明のたばこ原料が得られた。  各実施例で用いた溶媒は以下の通りである。ｎ−ヘキサンを用いた例：実施例１エタノールを用いた例：実施例２  また、第一の抽出工程でメタノール（誘電率：３３）を溶媒として用いて得られたたばこ原料を用いた例を比較例１とした。【００３０】  実施例１、２及び比較例１のたばこ原料について、アンモニアの含有量を測定した。たばこ原料中のアンモニアの含有量の測定は以下の手順に従って行った。【００３１】＜アンモニア分析＞  未処理原料（１８０ｍｇ）あるいは処理原料（未処理原料１８０ｍｇを処理した際の重量）を純水５ｍＬにて３０分間浸透抽出した。その後抽出液を１０ＫＤａの限外濾過膜により濾過した。濾液をAgilent Technologies製キャピラリー電気泳動クロマトグラフィーにて分析した。吸光度は��長２８０ｎｍとし、アンモニアは塩化アンモニウム水溶液を適当な濃度に希釈した標準溶液を使用してアンモニウムイオンとして定量した。  定量した値を原料重量当たりに換算した結果を表２に示す。なお。処理原料については未処理時の原料重量を用いて換算した。（処理による重量減少の差異に起因する影響を除くため。）【００３２】
【表２】
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【００３３】  上記の表２の結果から、誘電率１以上２５未満の溶媒を第一の抽出工程で使用し、第二の抽出工程を経た後に、第一の抽出工程で得られた抽出液を抽出残渣にかけ戻した場合では、第一の抽出工程で誘電率が２５以上の溶媒を用いた場合に比べて、アンモニアが選択的に多く除去されることが分かった。【００３４】＜官能評価＞  本発明の製造方法により得られたたばこ原料について、実施例１と同じ条件で作製したもの（実施例３）、実施例１において、第一の抽出工程を経て得られた抽出液をかけ戻す操作のみを行って得られた（第二の抽出工程がない）比較例２、実施例１において、葉たばこ材料としてブラジル産黄色種を用いたこと以外は同じ操作を行って得られた実施例４、実施例４において、第一の抽出工程を経て得られた抽出液をかけ戻す操作のみを行って得られた（第二の抽出工程がない）比較例３、実施例３と同じ葉たばこ材料および操作を経て得られた実施例５と、比較例２と同じ葉たばこ材料および操作を経て得られた比較例４について、以下のような官能評価を行った。官能評価に際し、以下の操作を行った。【００３５】  （実施例３、４及び比較例２、３）  粉砕し、篩にかけた未処理材料（粒径０．４２５mmから１．１８mm）及び各たばこ原料（実施例３、４、比較例２、３）を石英管（外径９ｍｍ×内径７ｍｍ×長さ５５ｍｍ）に充填した。  充填量は未処理原料ならびに抽出物の除去が無い場合は１８０ｍｇとし、抽出物の除去を工程に含む処理原料の場合は水抽出分をかけ戻さないことによる重量減少分を考慮し、１０９ｍｇ（１８０ｍｇの原料を処理した時に得られる原料重量）とした。石英管の両端はステンレス製の網で封をし、吸引を伴う評価時にサンプルが飛散しないようにした。これらの石英管について、６０℃に加熱して、石英管の一端から吸引し、未処理の原料と比較した結果について調査した。【００３６】＜官能評価の方法＞  官能評価（吸い応えの変化）の基準は以下の通りである。変化割合は未処理の原料と比較して下記のワードで表現される７段階評価をもって判断した。なお被験者数は全ての評価において１０名とした。評価結果については最小有意差法（ＬＳＤ）を利用して、処理方法による官能評価結果差異の有意性の判定をした。結果を図１及び２に示す。      （１）非常に強くなった：＋３      （２）強くなった：＋２      （３）やや強くなった：＋１      （４）変わらなかった：±０      （５）やや弱くなった：−１      （６）弱くなった：−２      （７）非常に弱くなった：−３【００３７】  図１及び２の結果から、最小有意差法による検定では、実施例と比較例の間に９５％有意差があり、本発明の製造方法による効果が見られた。  このことから、国内産バーレー種及びブラジル産黄色種のような葉たばこ材料の品種の差に関わらず、本発明の製造方法により得られたたばこ原料は、優れた香喫味を奏することが分かった。【００３８】（実施例５及び比較例４）  粉砕し、篩にかけた未処理原料（粒径０．４２５mmから１．１８mm）および各たばこ原料（実施例５及び比較例４）をプラスチック管（外径９mm×内径７mm×長さ１１０mm）に充填した。  充填量は未処理原料ならびに抽出物の除去が無い場合は３６０ｍｇとし、抽出物の除去を���程に含む処理原料の場合は水抽出分をかけ戻さないことによる重量減少分を考慮し、２１８ｍｇ（３６０ｍｇの原料を処理した時に得られる原料重量）とした。プラスチック管の両端は不織布の網で封をし、吸引を伴う評価時にサンプルが飛散しないようにした。このプラスチック管を室温にて、プラスチック管の一端から吸引し、未処理原料と比較した結果について調査した。結果を図３に示す。【００３９】  実施例３及び４、比較例２及び３と同様に実施例５と比較例４についても評価を行った。その結果、最小有意差法による検定では、実施例５と比較例４の間に９５％有意差があり、本発明の製造方法による効果が見られた。【００４０】＜実施例６＞  第一の抽出工程で抽出に用いる溶媒として、テトラヒドロフラン（誘電率：８）を用いたこと以外は実施例１と同様の手順によりたばこ原料を作製した。【００４１】  実施例６のたばこ原料（１０４．９４ｍｇ）と、比較例１で作製したたばこ原料（第一の抽出工程で抽出に用いる溶媒として、メタノールを使用）（１３４．５５ｍｇ）について、実施例３、４及び比較例２、３と同じ方法で官能評価（吸い応えの変化）を行った。  結果を図４に示す。【００４２】＜比較例５及び６＞  国産バーレー種の葉たばこ材料を実施例１と同じように粉砕処理し、第一の抽出工程を行わず、第二の抽出工程のみを行い（水による抽出のみを行い）、その第二の抽出工程により得られた抽出液を、抽出残渣にかけ戻すことで比較例５のたばこ原料を作製した。  また、国産バーレー種の葉たばこ材料を実施例１と同じように粉砕処理し、最初に第二の抽出工程（水による抽出）を行い、次に第一の抽出工程（ｎ−ヘキサンによる抽出）を行った後、水による抽出を行って得られた抽出液のみを、抽出残渣にかけ戻すことで、比較例６にたばこ原料を作製した。  比較例５及び６のたばこ原料について、上記と同じ方法で官能評価（吸い応えの変化）を行った。官能評価に用いた比較例５のたばこ原料の重量は１８０ｍｇ、比較例６のたばこ原料の重量は１７２．９ｍｇであった。結果を図５に示す。【００４３】＜比較例７＞  国産バーレー種の葉たばこ材料を実施例１と同じように粉砕処理し、第二の抽出工程を先に行い（水による抽出を先に行い）、その後、第一の抽出工程を行って（ｎ−ヘキサンによる抽出を後で行って）得られた抽出液（ｎ−ヘキサンによる抽出液のみ）を、抽出残渣にかけ戻すことで比較例７のたばこ原料を作製した。  比較例７のたばこ原料について、実施例３、４及び比較例２、３と同じ方法で官能評価（吸い応えの変化）を行った。官能評価に用いた比較例７のたばこ原料の重量は８３．８６ｇであった。結果を図６に示す。【００４４】＜各たばこ原料のＷ／Ｈ比＞  実施例１（第一の抽出工程でｎ−ヘキサンを用いたもの）、実施例２（第一の抽出工程でエタノールを用いたもの）及び実施例６（第一の工程でテトラヒドロフランを用いたもの）、比較例１（第一の工程でメタノールを用いたもの）の各たばこ原料のＷ／Ｈ比を測定した。また、参考として、未処理のたばこ原料（バーレー種）についても参考例としてＷ／Ｈ比を測定した。その測定方法は上記記載の通りである。  抽出に用いる試料の充填は、以下の手順により行った。  ���正ろ紙を耐圧金属製抽出セルにセットし、予め洗浄し秤量したステンレス球１０ｇを充填した。次いで、実施例１、２、６、比較例１及び参考例の各たばこ原料について、上皿天秤で１．０ｇ／ｃｅｌｌを薬包紙上に秤量し、粉末用漏斗などの適当な補助具を用いて、予めろ紙・ステンレス球を入れ準備した２２ｍｌのセルに秤量した試料を入れ、薬包紙上に残った試料をステンレス球で何回か拭うようにしてセルに加えた。さらに空隙をステンレス球でセル上部まで詰めて一杯にする。一杯になったらセルの上側部を密閉し、机上で叩き隙間を埋め均一し、空いたところにステンレス球を詰めた。  次に、表１に示す条件で、ｎ−ヘキサンと水（ＭｉｌｌｉＱ水）による抽出を、それぞれ３サイクルと９サイクル行い、それぞれの溶媒により抽出された抽出物の重量を求めた。測定は各たばこ原料について２回ずつ行い、抽出物の重量はその平均値を示す。  また、得られた抽出物重量から、Ｗ／Ｈ比と、抽出処理前のたばこ原料に対する抽出物重量の割合を求めた。結果を表３に示す。【００４５】
【表３】
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【００４６】  実際に使用した装置、溶媒、物品については以下の通りである。＜使用装置＞  高速溶媒抽出装置（ＤＩＯＮＥＸ社・ＡＳＥ２００）  上皿天秤（ＭＥＴＴＬＥＲ・ＰＭ２５００）  予備凍結槽つき凍結乾燥装置（東京理科機械（株）・ＦＤ−８１）  減圧オイルポンプ（ＵＬＶＡＣ ＫＩＫＯ Ｉｎｃ.・ＵＬＶＡＣ ＧＣＤ−０５１Ｘ）＜使用溶媒＞  ｎ−ヘキサン（和光純薬工業（株）・高速液体クロマトグラフ用（ＨＰＬＣ））  水（超純水製造装置ＭＱ ＧｒａｄｉｅｎｔによるＭｉｌｌｉＱ水・日本ミリポア（株））  酢酸エチル（和光純薬工業（株）・高速液体クロマトグラフ用（ＨＰＬＣ））  エタノール（和光純薬工業（株）・高速液体クロマトグラフ用（ＨＰＬＣ））  ＊酢酸エチルとエタノールはｎ−ヘキサンによる抽出液をナスフラスコに移しこむ際に使用＜使用物品＞  薬包紙１０センチ四方  共通すり合せナスフラスコ／１００ｍｌ（柴田科学（株））  凍結乾燥用共通すり合せナスフラスコ／５００ｍｌ（ＥＹＥＬＡ（株）)  耐圧金属製抽出セル２２ ｍＬ（ＤＩＯＮＥＸ社（株））  抽出セル用純正ろ紙（ＤＩＯＮＥＸ社（株））  ステンレス球粒径２．３ ｍｍ（セントラル科学貿易（株））
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【手続補正書】
【提出日】平成28年10月3日(2016.10.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
ｎ−ヘキサンを溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量と、その抽出後にさらに水を溶媒として用いた抽出により得られる抽出物の重量の比が、水抽出物重量／ヘキサン抽出物重量比で、０以上１．５以下である、たばこ原料であって、たばこ原料の抽出条件が以下の（１）で示される条件であり、抽出物重量の測定法が以下の（２）と（３）で示される条件により行われる、たばこ原料。
（１）ｎ−ヘキサンを溶媒として用いた抽出と、その抽出後にさらに水を溶媒として用いた抽出は、以下の手順で行う。
高速溶媒抽出装置を用い、２２ｍｌの体積を耐圧金属製抽出セルに、たばこ原料を１．０ｇ／ｃｅｌｌとなるように入れ、試料が充填されたセルを準備する。当該セルを前記高速溶媒抽出装置に備え付け、以下の表１に示す条件で抽出を行う。
【表１】
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上記の抽出では、抽出液は装置専用のガラス製Ｖｉａｌに移送されるが、これを抽出後に回収し、抽出物重量の測定に使用する。溶媒抽出は、溶媒の加圧充填、加温、静置、パージ（溶媒をＶｉａｌに移送）、再度の溶媒の加圧充填で１サイクルとなっており、ｎ−ヘキサンの場合は３サイクル繰り返し、１つのセルから得られた全液量を１つのＶｉａｌに回収する。引き続き実施する水抽出の場合は、合計９サイクル繰り返し、３サイクルから得られた全液量を１つのＶｉａｌに回収し、合計３Ｖｉａｌを１つのセルから得る。
（２）ｎ−ヘキサン抽出物重量の測定については、以下の方法により行う。
１バイアル／１セルのｎ−ヘキサン抽出液を、ｎ−ヘキサン、酢酸エチル、エタノールを用いて、あらかじめ秤量した１００ｍｌナスフラスコに移し、さらにバイアルを洗い込み、全ての抽出物をナスフラスコに回収する。ナスフラスコをロータリーエバポレータで減圧濃縮後、さらに３時間減圧オイルポンプにて常温・減圧下乾燥する。濃縮には、トラ
ップ球をつけたロータリーエバポレータを用い、水槽の液温は２５℃以下の設定とする。乾燥後のナスフラスコの重量を測定し、差分をｎ−ヘキサン抽出物重量とする。
（３）水抽出物重量の測定については、以下の方法により行う。
３バイアル／１セルの水抽出液を、超純水を用いて、あらかじめ秤量した５００ｍｌ凍結乾燥用共通すり合せナスフラスコに移し、さらにバイアルを洗い込み、全ての抽出物をナスフラスコに回収する。ナスフラスコを凍結乾燥装置の予備凍結槽で凍結した後、凍結乾燥装置に接続し乾燥する。乾燥後のナスフラスコの重量を測定し、差分を水抽出物重量とする。
【国際調査報告】
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