(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
正極集電体の表面に正極電極組成物層が形成された正極と、負極集電体の表面に負極電極組成物層が形成された負極とがセパレータを介して積層されてなるリチウム二次単電池を直列に複数積層してなる積層電池を含む電池モジュールにおいて、
前記電池モジュールは筒状であり、
前記リチウム二次単電池は、前記正極集電体の一面を含む第１面と前記負極集電体の一面を含む第２面を有し、
前記第１面に形成された第１の係合部と前記第２面に前記第１の係合部と係合可能に形成された第２の係合部とを備え、
積層方向に隣り合う一対の前記リチウム二次単電池は、一方の前記リチウム二次単電池が有する前記第１の係合部と他方の前記リチウム二次単電池が有する前記第２の係合部とが互いに係合されていることを特徴とする電池モジュール。
【請求項２】
請求項１に記載の電池モジュールにおいて、
前記リチウム二次単電池は、前記正極と前記負極との外周を封止する枠状のシール部を有し、
前記第１及び第２の係合部は、前記第１面及び前記第２面にそれぞれ含まれる前記シール部に設けられている電池モジュール。
【請求項３】
請求項１または２に記載の電池モジュールにおいて、
前記正極電極組成物層及び前記負極電極組成物層のうち少なくとも一方の電極組成物が、導電助剤と高分子とを含んでなる層で被覆された活物質を含む電池モジュール。
【請求項４】
請求項３記載の電池モジュールにおいて、
前記電極組成物は繊維状導電材を含む電池モジュール。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載の電池モジュールを製造するための方法であって、
前記第１及び第２の係合部を備えるリチウム二次単電池を形成する単電池形成工程と、
前記リチウム二次単電池に設けられた前記第１の係合部と積層方向に隣り合う他方の前記リチウム二次単電池に設けられた前記第２の係合部とを係合させて位置決めさせた状態で前記リチウム二次単電池を回転可能なローラの表面に巻回しながら積層して積層電池を形成する積層工程と
を含むことを特徴とする電池モジュールの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、リチウム二次単電池を直列に複数積層してなる積層電池を含む電池モジュール、及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
リチウムイオン（二次）電池は、高容量で小型軽量な二次電池として、近年様々な用途に多用されている。一般的なリチウムイオン電池は、正極及び負極を構成する板状の集電体の一面に正極活物質及び負極活物質をそれぞれ設けた後で熱処理してこれら正極活物質及び負極活物質を乾燥させ、正極活物質と負極活物質との間に必要であればセパレータを挾んでこれら正極活物質と負極活物質を積層することでリチウム二次単電池を製造し、このリチウム二次単電池を複数層積層して電池モジュールとして構成されていた。
【０００３】
このような電池モジュールを用いたリチウムイオン電池には、集電体を円筒状に形成することで電池モジュール、さらにはリチウムイオン電池全体の形状を円筒状に形成した円筒形電池が提案、実現されている（例えば特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】国際公開第２０１３／０３８９４６号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上述した従来の円筒形電池では、正極、負極及びセパレータをそれぞれ円筒形状の一部（例えば半円筒形）となる形状に形成した後、これらを円筒形の容器内に個々に収納して円筒形電池を製造していた。そのため電池の生産性に課題があり、生産性の向上という課題を有していた。
【０００６】
本発明は上述した課題に鑑みてなされたものであり、筒状の電池モジュールの生産性向上を図ることの可能な電池モジュール及びその製造方法の提供を、その目的の一つとしている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、正極集電体の表面に正極電極組成物層が形成された正極と、負極集電体の表面に負極電極組成物層が形成された負極とがセパレータを介して積層されてなるリチウム二次単電池を直列に複数積層してなる積層電池を含む電池モジュールに適用される。そして、電池モジュールを筒状にし、リチウム二次単電池が、正極集電体の一面を含む第１面と前記負極集電体の一面を含む第２面を有し、第１面に形成された第１の係合部と第２面に第１の係合部と係合可能に形成された第２の係合部とを備え、積層方向に隣り合う一対のリチウム二次単電池を、一方のリチウム二次単電池が有する第１の係合部と他方のリチウム二次単電池が有する第２の係合部とを互いに係合させることにより、上述の課題の少なくとも一つを解決している。
【０００８】
以上の構成を有するリチウム二次単電池は、正極集電体の一面を含む第１面と前記負極集電体の一面を含む第２面を有し、第１面に形成された第１の係合部と第２面に形成された第２の係合部が互いに係合した状態で積層される。
【０００９】
ここで、リチウム二次単電池は、正極と負極との外周を封止する枠状のシール部を有し、第１及び第２の係合部を、前記第１面及び第２面にそれぞれ含まれるシール部に設けることが好ましい。
【００１０】
さらに、正極電極組成物層及び負極電極組成物層のうち少なくとも一方の電極組成物の少なくとも一部が、導電助剤と高分子とを含んでなる層で被覆された活物質（以下、被覆活物質ともいう）を有することが好ましく、さらに、電極組成物は繊維状導電材を含むことが好ましい。
【００１１】
また、本発明の製造方法は、前記の電池モジュールを製造するための方法に適用され、そして、第１及び第２の係合部を備えるリチウム二次単電池を形成する単電池形成工程と、リチウム二次単電池に設けられた第１の係合部と積層方向に隣り合う他方のリチウム二次単電池に設けられた第２の係合部とを係合させて位置決めさせた状態でリチウム二次単電池を回転可能なローラの表面に巻回しながら積層して積層電池を形成する積層工程とを含むことにより、上述の課題の少なくとも一つを解決している。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、筒状の電池モジュールの生産性向上を図ることの可能な電池モジュール及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の一実施形態である電池モジュールが適用されたリチウムイオン電池を示す一部破断斜視図である。
【図２】一実施形態の電池モジュールの一部を示す斜視図である。
【図３】一実施形態の電池モジュールの一部を示す断面図である。
【図４】一実施形態の電池モジュールの製造工程の概略を示す図である。
【図５】一実施形態の電池モジュールの製造工程の概略を示す図である。
【図６】図４のＡ円内の拡大図である。
【図７】一実施形態の電池モジュールが適用された飛行船の概略を示す斜視図である。
【図８】一実施形態の電池モジュールの製造工程の変形例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
（一実施形態）
図１〜図６を参照して、本発明の一実施形態である電池モジュール及びその製造方法について説明する。
【００１５】
ここで、本発明において電池モジュールは複数のリチウム二次単電池を組み合わせて容器に収容し、端子を取り付けた状態にあるものを意味する。
【００１６】
まず、図１から図３を参照して、本実施形態の電池モジュールについて説明する。図１は、本発明の一実施形態である電池モジュールが適用されたリチウムイオン電池を示す一部破断斜視図、図２は一実施形態の電池モジュールの一部を示す斜視図、図３は一実施形態の電池モジュールの一部を示す断面図である。
【００１７】
これらの図において、本発明の一実施形態である電池モジュールが適用されるリチウムイオン電池Ｌは、外形略平板状のリチウム二次単電池１が複数枚直列に積層されてなる積層電池１０が、図２に示すように仮想的な円筒の表面上にマトリクス的に配置され、全体として外形筒状に形成された電池モジュール２０が、リチウムイオン電池Ｌの外殻をなす、同様に筒状の電池外装容器２１内に収納されて構成されている。
【００１８】
ここで、本発明においてリチウム二次単電池とは、正極電極活物質と電解液とを含む正極電極組成物層を正極集電体の表面に形成した正極と、負極電極活物質と電解液とを含む負極電極組成物層を負極集電体の表面に形成した負極とがセパレータを介して積層された構造を有し、電池容器、端子配置及び電子制御装置等を備えていない電池である。なお、リチウム二次単電池は単電池と略する場合がある。
【００１９】
単電池１は、図３に詳細を示すように、略矩形板状の正極集電体７の表面に正極電極活物質と電解液とを含む略板状の正極電極組成物層５が形成された正極２と、同様に略矩形板状の負極集電体８の表面に負極電極活物質と電解液とを含む略板状の負極電極組成物層６が形成された負極３とが、同様に略板状のセパレータ４を介して積層されて構成され、全体として略矩形板状に形成されている。これにより、対向する正極集電体７及び負極集電体８を最外層に有する単電池１が構成される。
【００２０】
より詳細には、図２に詳細を示すように、電池モジュール２０は平面視でマトリクス状に配置、形成された矩形枠状のシール部９を備え、正極電極組成物層５及び負極電極組成物層６は、図３に示すように、このシール部９によって形成された枠内に形成されている。すなわち、図３に詳細を示すように、正極２と負極３のそれぞれはセパレータ４を介してシール部によって封止されている。また、図３に詳細を示すように、セパレータ４もその端部がこのシール部９内に埋め込まれている。そして、正極集電体７及び負極集電体８は、図３においてそれぞれ正極電極組成物層５の上面及び負極電極組成物層６の下面を覆うように設けられており、図３において正極集電体７の上面とシール部９の上面からなる第１面と負極集電体６の下面とシール部９の下面からなる第２面が形成されている。
【００２１】
また、図２に示すように、正極集電体７（及び図２において図示は省略するが負極集電体８も）はシール部９を介して所定間隔を置いてマトリクス状に配置されており、さらに、図３に示すように、図３において正極集電体７の上面とシール部９の上面及び負極集電体８の下面とシール部９の下面がそれぞれ略同一面を形成するように正極集電体７及び負極集電体８が配置されている。これにより、電池モジュール２０において、図３に示すように単電池１の積層方向（図３において上下方向）に互いに隣り合う一対の単電池１は、そのシール部９の上面及び下面が接するように積層されている。
【００２２】
図３に示す断面図において、正極集電体７及び負極集電体８は、シール部９により所定間隔をもって対向するように位置決めされているとともに、セパレータ４と正極集電体７及び負極集電体８もシール部９により所定間隔をもって対向するように位置決めされている。
【００２３】
正極集電体７とセパレータ４との間の間隔、及び、負極集電体８とセパレータ４との間の間隔はリチウムイオン電池の容量に応じて調整され、これら正極集電体７、負極集電体８及びセパレータ４の位置関係は必要な間隔が得られるように定められている。
【００２４】
また、図２及び図３に示すように、図２においてシール部９の上下面、すなわち第１面、第２面のそれぞれには、互いに係合可能な第１の係合部である凸部１１及び第２の係合部である凹部１２（図３参照）が形成されている。より詳細には、シール部９の上面及び下面には、正極集電体７及び負極集電体８を取り囲むように複数の凸部１１及び凹部１２が形成されており、これにより、単電池１が図３に示すように積層された状態で、その積層方向（図３において上下方向）に互いに隣り合う凸部１１及び凹部１２が互いに係合され、その積層位置が位置決めされる。
【００２５】
なお、凸部１１及び凹部１２の個数及び形成位置に限定はなく、図３のように上下に重畳された単電池１の積層位置が位置決めされることを条件に、任意の個数及び形成位置が選択可能である。
【００２６】
正極電極組成物層は正極電極活物質と電解液からなり、負極電極組成物は負極電極活物質と電解液からなる。
【００２７】
正極電極活物質を構成する正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物（例えばＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2及びＬｉＭｎ2Ｏ4）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ2及びＶ2Ｏ5）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ2及びＴｉＳ2）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリ−ｐ−フェニレン及びポリカルバゾール）等が挙げられる。
【００２８】
また、負極電極活物質を構成する負極活物質粒子としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、高分子化合物焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）、炭素繊維、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリキノリン等）、スズ、シリコン、及び金属合金（例えばリチウム−スズ合金、リチウム−シリコン合金、リチウム−アルミニウム合金及びリチウム−アルミニウム−マンガン合金等）、リチウムと遷移金属との複合酸化物（例えばＬｉ4Ｔｉ5Ｏ12等）等が挙げられる。
【００２９】
本実施形態の単電池１においては、正極活物質及び負極活物質として、前記の正極活物質粒子及び負極活物質粒子の表面の少なくとも一部が導電助剤と高分子とを含む層で被覆された活物質を含むことが好ましい。
たとえば、正極活物質粒子の周囲が導電助剤と高分子とを含む層で被覆されていると、電極の体積変化が緩和され、電極の膨脹を抑制することができる。
【００３０】
高分子としては、ビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、アニリン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリカーボネート等が挙げられる。これらの中ではビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂又はポリアミド樹脂が好ましい。
【００３１】
導電助剤としては、導電性を有する材料から選択される。
【００３２】
具体的には、金属［アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、金、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック、単層カーボンナノチューブ及び多層カーボンナノチューブ等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
【００３３】
これらの導電助剤は１種単独で用いられてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物が用いられてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、金、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、金、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電助剤とは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料（上記した導電助剤の材料のうち金属のもの）をメッキ等でコーティングしたものでもよい。
【００３４】
導電助剤として導電性繊維を用いることも可能である。導電性繊維としては、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性のよい金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレス鋼のような金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等が挙げられる。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。
【００３５】
被覆活物質は、例えば、活物質粒子を万能混合機に入れて３０〜５００ｒｐｍで撹拌した状態で、前記高分子を含む樹脂溶液を１〜９０分かけて滴下混合し、さらに導電助剤を混合し、撹拌したまま５０〜２００℃に昇温し、０．００７〜０．０４ＭＰａまで減圧した後に１０〜１５０分保持することにより得ることができる。
【００３６】
正極電極組成物層及び負極電極組成物層に含まれる電解液としては、リチウムイオン電池の製造に用いられる電解質と非水溶媒とを含有する電解液を使用することができる。
【００３７】
電解質としては、通常の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＡｓＦ6及びＬｉＣｌＯ4等の無機酸のリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2及びＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3等の有機酸のリチウム塩等が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはＬｉＰＦ6である。
【００３８】
非水溶媒としては、通常の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。
【００３９】
非水溶媒は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００４０】
非水溶媒の内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのは、ラクトン化合物、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル及びリン酸エステルであり、より好ましいのはラクトン化合物、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステルであり、さらに好ましいのは環状炭酸エステルと鎖状炭酸エステルの混合液である。特に好ましいのはプロピレンカーボネート(ＰＣ)、またはエチレンカーボネート（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）の混合液である。
【００４１】
正極電極組成物層及び負極電極組成物層は、被覆活物質と電解液に加え、さらに繊維状導電材を含むことが好ましい。繊維状導電材を含むと正極電極組成物層及び負極電極組成物層を円弧状に変形した場合でも被覆活物質間の導電性を良好に維持でき好ましい。繊維状導電材としては、前記の導電性繊維と同じものをもちいることができ、好ましいものも同じである。
【００４２】
セパレータ４としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等、ポリオレフィン製の微多孔膜フィルム、多孔性のポリエチレンフィルムとポリプロピレンとの多層フィルム、ポリエステル繊維、アラミド繊維、ガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等が挙げられる。
【００４３】
正極、負極集電体７、８としては、金属集電体や樹脂集電体を用いることができる。金属集電体としては、公知の金属集電体を用いることができる。たとえば、金属集電体は、銅、アルミニウム、チタン、ニッケル、タンタル、ニオブ、ハフニウム、ジルコニウム、亜鉛、タングステン、ビスマス、アンチモン、およびこれらの一種以上を含む合金、ならびにステンレス合金からなる群から選択される一種以上からなると好ましい。金属集電体は薄板または金属箔から形成されてもよいし、基材の表面にスパッタリング、電着、塗布等の手法により金属層を形成してもよい。
【００４４】
樹脂集電体を構成する高分子材料は、導電性高分子であってもよいし、導電性を有さない高分子であってもよい。
【００４５】
高分子材料としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
【００４６】
電気的安定性の観点から、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）である。
【００４７】
また、樹脂集電体は、導電性の高分子材料を含む樹脂集電体の導電性を向上させる目的、あるいは、導電性を有さない高分子材料を含む樹脂集電体に導電性を付与する目的から、導電性フィラーを含んでいると好ましい。導電性フィラーは、導電性を有する材料から選択される。好ましくは、集電体内のイオン透過を抑制する観点から、電荷移動媒体として用いられるイオンに関して伝導性を有さない材料を用いるのが好ましい。具体的には、カーボン材料、アルミニウム、金、銀、銅、鉄、白金、クロム、スズ、インジウム、アンチモン、チタン、ニッケルなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの導電性フィラーは１種単独で用いられてもよいし、２種以上併用してもよい。また、ステンレス（ＳＵＳ）等のこれらの合金材が用いられてもよい。耐食性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン材料、ニッケル、より好ましくはカーボン材料である。また、これらの導電性フィラーは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに、上記で示される金属をメッキ等でコーティングしたものであってもよい。
【００４８】
樹脂集電体の具体例としては、ポリプロピレンに導電性フィラーとしてアセチレンブラックを５〜２０部分散させた後、熱プレス機で圧延したものが挙げられる。また、その厚みも特に制限されず、公知のものと同様、あるいは適宜変更して適用することができる。
【００４９】
シール部９を構成する材料としては、正極、負極集電体７、８との接着性を有し、電解液に対して耐久性のある材料であれば特に限定されないが、高分子材料、特に熱硬化性樹脂が好ましい。具体的には、エポキシ系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリフッ化ビニデン樹脂等が挙げられ、耐久性が高く取り扱いが容易であることからエポキシ系樹脂が好ましい。
【００５０】
電池外装容器２１を構成する材料は、電池外装容器２１内に電池モジュール２０を収納しうる材料であれば、任意の材料が好適に適用可能である。但し、電池モジュール２０からの発熱を速やかに拡散して放熱することを考慮すると、金属等の熱伝導率が高い材料であることが好ましい。但し、電池モジュール２０と電池外装容器２１とが直接接触することにより短絡が生じる可能性があるため、電池外装容器２１の内面に絶縁物層等を形成することが好ましい。
【００５１】
次に、以上の構成を有する電池モジュール２０の製造方法について、図４〜図６を参照して説明する。
【００５２】
まず、図４に示すように、ロール状に巻回された帯状（長尺のシート状）のセパレータシート３０を、図示しない支持部材上で所定の搬送方向（図４では左方から右方への水平方向）に搬送して連続供給し、図４及び図５（ａ）に示すように、この連続供給されるセパレータシート３０上に所定の間隔をおいて、図２に示すような矩形状の空間を画定し、図中その上面の所定箇所（図２参照）に凹部１２が形成された枠体下層部３１ａを繰り返し形成する。
【００５３】
枠体下層部３１ａ（及び後述する枠体上層部３１ｂ）はシール部９を構成するものであり、これら枠体下層部３１ａ及び枠体上層部３１ｂを形成する手法は、周知のものから適宜選択されればよく、図４に示す例では、シール部９を形成する材質を溶融したものをノズル３２によりセパレータシート３０上に滴下して枠体下層部３１ａ（及び枠体上層部３１ｂ）を形成している。他に、インクジェット装置によりセパレータシート３０上の所定位置に枠体下層部３１ａ（及び枠体上層部３１ｂ）を形成してもよい。また、枠体下層部３１ａの上面に凹部１２を形成する手法も、周知のものから適宜選択されればよく、一例として、ノズル３２の滴下量を制御することで、枠体下層部３１ａを形成するとともにその上面に凹部１２を形成するような手法が一例として挙げられる。あるいは、枠体下層部３１ａを形成した後、型押し等により凹部１２を形成してもよい。
【００５４】
次に、図４及び図５（ｂ）に示すように、枠体下層部３１ａ及びセパレータシート３０によって画定される矩形状の空間に、負極電極組成物層６を構成する、負極電極活物質と電解液とが混合されてなるものをノズル３３により滴下して、少なくとも枠体下層部３１ａの高さまで充填することで、この枠体下層部３１ａ及びセパレータシート３０によって画定される矩形状の空間に負極電極組成物層６を充填、形成する。さらにこの充填後、図略の振動付与手段によりセパレータシート３０に振動、衝撃を与えることで、負極電極活物質を均一に分散させてもよい。なお、図示例では最初に負極電極組成物層６を形成しているが、最初に正極電極組成物層５を形成してもよいことは言うまでもない。
【００５５】
次に、図４及び図５（ｃ）に示すように、予め所定の大きさ、より詳細には、枠体下層部３１ａ及びセパレータシート３０によって画定される空間に充填、形成された負極電極組成物層６の図中上面を覆う大きさに切断された負極集電体８を、この負極電極組成物層６の図中上面に配置する。負極集電体８を負極電極組成物層６の上に配置する手法は周知のものから適宜選択されればよく、図示例では、真空チャック３４により負極集電体８を保持した後、この真空チャック３４を負極電極組成物層６の上方に配置し、さらに、負極集電体８が負極電極組成物層６の上面に到達するまでこの真空チャック３４を降下させた後、真空チャック３４による保持を解除する手法がとられている。
【００５６】
次いで、図４及び図５（ｄ）に示すように、枠体下層部３１ａ、負極電極組成物層６及び負極集電体８が形成、配置されたセパレータシート３０を、このセパレータシート３０の搬送速度に合わせた速度で回転するローラ３５により上下を反転させた後、図４及び図５（ｅ）に示すように、セパレータシート３０上に所定の間隔をおいて、枠体下層部３１ａにより形成される矩形状の空間と略同一の空間を画定し、図２に示すようにその上面の所定箇所に凸部１１が形成された枠体上層部３１ｂを繰り返し形成する。枠体上層部３１ｂ及び凸部１１の形成手法は、枠体下層部３１ａ及び凹部１２の形成手法と同様であるので、ここでの説明は省略する。
【００５７】
次に、図４及び図５（ｆ）に示すように、枠体上層部３１ｂ及びセパレータシート３０によって画定される矩形状の空間に、正極電極組成物層５を構成する、正極電極活物質と電解液とが混合されてなるものをノズル３６により滴下して、少なくとも枠体上層部３１ｂの高さまで充填することで、この枠体上層部３１ｂ及びセパレータシート３０によって画定される矩形状の空間に負極電極組成物層６を充填、形成する。
【００５８】
次に、図４及び図５（ｇ）に示すように、枠体上層部３１ｂ及びセパレータシート３０によって画定される空間に充填、形成された正極電極組成物層５の図中上面を覆う大きさに予め切断された正極集電体７を、真空チャック３７等を用いてこの正極電極組成物層５の図中上面に配置する。これにより、図５（ｈ）に示すような、本実施形態の単電池１が形成される。
【００５９】
そして、図４及び図６に示すように、単電池１の上下両面にそれぞれ形成された凸部１１及び凹部１２を互いに係合させた状態で、略円筒形または円柱形のローラ３８の表面に単電池１の連続体を巻回することで、図１に示すような電池モジュール２０を形成する。この際、図４に示すように、付勢手段３９等によりローラ３８の表面に向かって付勢力が作用されている押しつけローラ４０等を用いて、単電池１の連続体をローラ３８の表面に向かって押しつけることで、積層された単電池１が相互に密着した状態で巻回されることになる。
【００６０】
この後、電池外装容器２１内に電池モジュール２０が収納されて、本実施形態のリチウムイオン電池Ｌが製造される。
【００６１】
従って、本実施形態の電池モジュール２０によれば、上下に（つまり積層方向に）隣り合う一対の単電池１の凸部１１及び凹部１２を互いに係合させることで、単電池１の積層位置の位置決めを容易に行うことができる。これにより、積層された状態の単電池１の相対的位置決め及び固定を容易にすることの可能な電池モジュール２０を実現することができる。
【００６２】
特に、本実施形態の電池モジュール２０は外形筒状に形成されており、例えば、本実施形態の電池モジュール２０を図７に示すような飛行船Ｐの構造体兼電源として用いた場合、飛行船Ｐの飛行高度が変わることによりこの電池モジュール２０に大気圧と飛行船Ｐ内部の圧力との差に伴う応力が生じたとしても、単電池１相互の相対的位置決め及び固定がされているので、応力変化に十分対応することが可能となる。
【００６３】
また、本実施形態の電池モジュール２０の製造方法によれば、単電池１をローラ３８の表面に巻回することで電池モジュール２０を製造しているので、電池モジュール２０を連続的に製造することができ、筒状の電池モジュール２０の生産性向上を大幅に図ることが可能となる。
【００６４】
（変形例）
なお、本発明の電池モジュール及びその製造方法は、その細部が上述の一実施形態に限定されず、種々の変形例が可能である。一例として、上述の一実施形態では、図２に示すように、単電池１の上下両面にそれぞれ凸部１１及び凹部１２を形成していたが、電池モジュール２０の最外層及び最内層に位置する単電池１については、それぞれ凸部１１及び凹部１２を設ける必要はないので、これら凸部１１及び凹部１２を省略する構成を採用してもよい。
【００６５】
また、単電池１に形成される凸部１１及び凹部１２の形状、個数等に限定はなく、電池モジュール２０に求められる強度等を考慮して適宜選択されればよい。一例として、上述の一実施形態では、図２に示すように、電池モジュール２０の外層方向にあたる単電池１の表面に凸部１１を形成していたが、電池モジュール２０の外層方向にあたる単電池１の表面に凹部１２を形成してもよい。
【００６６】
また、上述の一実施形態では、図４及び図６、さらには図８（ａ）に示すように、断面略円形のローラ３８の表面に単電池１の連続体を巻回していたが、ローラ３８の断面形状に限定はなく、表面に単電池１の連続体を巻回しうる形状であれば、種々の断面形状が採用可能である。一例として、図８（ｂ）に示すように、断面楕円形のローラ３８や、さらには図８（ｃ）に示すように、断面変形円形（曲率が一定でない湾曲形）のローラ３８であってもよい。
【００６７】
さらに、上述の一実施形態では、図６に詳細を示すように、積層方向に隣り合う単電池１の凸部１１及び凹部１２を係合させるために、シール部９の長さを変更せずに、電池モジュール２０の外層に向かうに従って、正極電極組成物層５及び負極電極組成物層６の長さ（電池モジュール２０の円周方向の長さ）を長くしていたが、正極電極組成物層５及び負極電極組成物層６の長さを一定にする代わりに、電池モジュール２０の外層に向かうに従って、シール部９の長さを長くしてもよい。
【符号の説明】
【００６８】
Ｌ    リチウムイオン電池
１    単電池
２    正極
３    負極
４    セパレータ
５    正極電極組成物
６    負極電極組成物
７    正極集電体
８    負極集電体
９    シール部
１０    積層電池
１１    凸部
１２    凹部
２０    電池モジュール
２１    電池外装容器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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