(57)【要約】  低湿度で従来に比較して高いイオン伝導性を有する陰イオン伝導材料およびその製造方法を提供する。  実施例品１の陰イオン伝導材料１０によれば、陰イオン伝導材料１０は、規則性層状複水酸化物３０の層状構造を層間剥離することによりイオン伝導性が高くされた低規則性の層状複水酸化物２２から成っているので、例えば比較例品１の陰イオン伝導材料１０のような規則性層状複水酸化物３０から成る陰イオン伝導材料に比較してイオン伝導性が高くなり、低湿度においてもイオン伝導性の低下が防止される。
2015012078.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
規則性層状複水酸化物の層状構造を層間剥離することによりイオン伝導性が高くされた低規則性の層状複水酸化物から成ることを特徴とする陰イオン伝導材料。
【請求項２】
前記規則性層状複水酸化物は、硝酸イオンをインターカレーションしたものである請求項１の陰イオン伝導材料。
【請求項３】
前記規則性層状複水酸化物の層間剥離は、ホルムアミドを用いて行われるものである請求項１または２の陰イオン伝導材料。
【請求項４】
前記規則性層状複水酸化物の層間剥離は、大気雰囲気下で行われるものである請求項１乃至３のいずれか１の陰イオン伝導材料。
【請求項５】
前記規則性層状複水酸化物の層間剥離は、該規則性層状複水酸化物をホルムアミドに入れて攪拌させることにより行われるものであり、
前記層間剥離後の低規則性の層状複水酸化物は、濾過又は凍結乾燥によりホルムアミドから回収されたものである請求項１乃至４のいずれか１の陰イオン伝導材料。
【請求項６】
請求項１の陰イオン伝導材料を用いて作製したアルカリ型燃料電池用の電解質膜または電極。
【請求項７】
請求項１に記載の陰イオン伝導材料の製造方法であって、
前記規則性層状複水酸化物を所定量の反応溶媒に入れて攪拌させる層間剥離工程と、
前記層間剥離工程によって前記低規則性の層状複水酸化物が分散させられた分散液を濾過することで、前記低規則性の層状複水酸化物を回収する濾過工程と、
前記濾過工程によって得られた前記低規則性の層状複水酸化物を乾燥させる乾燥工程と
を含む陰イオン伝導材料の製造方法。
【請求項８】
前記層間剥離工程の前記規則性層状複水酸化物は、硝酸イオンをインターカレーションしたものである請求項７の陰イオン伝導材料の製造方法。
【請求項９】
前記反応溶媒は、ホルムアミドである請求項７または８の陰イオン伝導材料の製造方法。
【請求項１０】
前記層間剥離工程は、大気雰囲気下で行われる請求項７乃至９のいずれか１の陰イオン伝導材料の製造方法。
【請求項１１】
前記乾燥工程は、凍結乾燥により行われる請求項７乃至１０のいずれか１の陰イオン伝導材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、規則性層状複水酸化物の層状構造を層間剥離することによりイオン伝導性が高くされた低規則性の層状複水酸化物から成る陰イオン伝導材料およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば特許文献１および特許文献２等に示すように、陰イオン伝導材料として、耐熱性・耐久性に優れた無機系の層状複水酸化物(Layered Double Hydroxide)を利用するものがある。このような陰イオン伝導材料は、例えば燃料電池用の電解質膜や電極として利用されている。なお、上記層状複水酸化物は、例えば、基本層[Ｍ２＋１−ｘＭ３＋ｘ(ＯＨ)２]ｘ＋と中間層[Ａｎ−ｘ／ｎ・ｙＨ２Ｏ]ｘ−とが層状に積み重ねられたものであり、共通化学式[Ｍ２＋１−ｘＭ３＋ｘ(ＯＨ)２]ｘ＋[Ａｎ−ｘ／ｎ・ｙＨ２Ｏ]ｘ−にて表される。ここで、Ｍ２＋は２価の金属イオンを示し、Ｍ３＋は３価の金属イオンを示し、Ａｎ−は１価又は２価の陰イオンを示し、ｘは０．１〜０．８の範囲内にある数を示し、ｙは実数である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】国際公開第２０１０／１０９６７０号
【特許文献２】特開２０１０−１１３８８９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、上記陰イオン伝導材料に用いられる層状複水酸化物において、その層状複水酸化物粉末のイオン伝導性は、その層状複水酸化物の粒子サイズに大きく影響されることが論文等により知られており、層状複水酸化物の粒子の内部(層間)のイオン伝導よりもその粒子の表面のイオン伝導が大きく寄与している。このため、通常の合成方法で得られた規則性が比較的高い層状構造を持つ層状複水酸化物すなわち規則性層状複水酸化物の粒子は、比較的高いイオン伝導性を示す部分であるイオン伝導チャンネルがその粒子の表面に限られているので、その規則性層状複水酸化物から成る陰イオン伝導材料のイオン伝導性が充分ではない場合があった。また、上記層状複水酸化物の粒子は、環境湿度が低くなると、その粒子表面に吸着された水が離脱して、イオン伝導性が劇的に低くなる欠点もあった。【０００５】
本発明は、以上の事情を背景として為されたものであり、その目的とするところは、低湿度で従来に比較して高いイオン伝導性を有する陰イオン伝導材料およびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は種々の解析や検討を重ねた結果、以下に示す事実に到達した。すなわち、規則性が比較的高い層状構造を持つ規則性層状複水酸化物の層状構造を層間剥離させて、層状複水酸化物の構造を崩壊させると、イオン伝導性が高められるという意外な事実を見いだした。本発明はこのような知見に基づいて為されたものである。【０００７】
前記目的を達成するための本発明の陰イオン伝導材料の要旨とするところは、規則性層状複水酸化物の層状構造を層間剥離することによりイオン伝導性が高くされた低規則性の層状複水酸化物から成ることにある。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の陰イオン伝導材料によれば、前記陰イオン伝導材料は、前記規則性層状複水酸化物の層状構造を層間剥離することによりイオン伝導性が高くされた低規則性の層状複水酸化物から成っているので、従来の規則性層状複水酸化物から成る陰イオン伝導材料に比較してイオン伝導性が高くなり、低湿度においてもイオン伝導性の低下が防止される。【０００９】
ここで、好適には、前記規則性層状複水酸化物は、硝酸イオンをインターカレーションしたもの、すなわち規則性層状複水酸化物の層状構造の中間層に電荷移動により硝酸イオンを挿入したものである。このため、前記規則性層状複水酸化物において例えば炭酸イオンをインターカレーションしたものに比較してその規則性層状複水酸化物の層間剥離を好適に行うことができる。【００１０】
また、好適には、前記規則性層状複水酸化物の層間剥離は、ホルムアミドを用いて行われるものである。このため、前記規則性層状複水酸化物の層間剥離の際に極性の比較的大きいホルムアミドが用いられるので、その規則性層状複水酸化物の層間剥離を好適に行うことができる。【００１１】
また、好適には、前記規則性層状複水酸化物の層間剥離は、大気雰囲気下で行われるものである。このため、前記規則性層状複水酸化物の層間剥離において、例えば不活性ガス下で行われるものに比較して、その規則性層状複水酸化物の層間剥離を行う設備が簡単となる。【００１２】
また、好適には、(a) 前記規則性層状複水酸化物の層間剥離は、その規則性層状複水酸化物をホルムアミドに入れて攪拌させることにより行われるものであり、(b) 前記層間剥離後の低規則性の層状複水酸化物は、濾過又は凍結乾燥によりホルムアミドから回収されたものである。このため、前記低規則性の層状複水酸化物を回収するために例えば高温での加熱が避けられるので、その高温での加熱によって前記低規則性の層状複水酸化物の層状構造の再構築を好適に低減させられる。【００１３】
また、好適には、前記陰イオン伝導材料は、アルカリ型燃料電池用の電解質膜または電極の作製に用いられるものである。前記陰イオン伝導材料は、低湿度でのイオン伝導性が比較的高いので、その陰イオン伝導材料をアルカリ型燃料電池用の電解質膜または電極として使用する場合に、従来に比較して厳密な加湿管理が行われる必要性がなくなる。【００１４】
また、好適には、(a) 前記規則性層状複水酸化物を所定量の反応溶媒に入れて攪拌させる層間剥離工程と、(b) 前記層間剥離工程によって前記低規則性の層状複水酸化物が分散させられた分散液を濾過することで、前記低規則性の層状複水酸化物を回収する濾過工程と、(c) 前記濾過工程によって得られた前記低規則性の層状複水酸化物を乾燥させる乾燥工程とを、含む製造方法によって、前記陰イオン伝導材料が製造される。【００１５】
上記陰イオン伝導材料の製造方法によれば、前記層間剥離工程において前記規則性層状複水酸化物が所定量の反応溶媒に入れられて攪拌され、前記濾過工程において前記層間剥離工程によって前記低規則性の層状複水酸化物が分散させられた分散液が濾過されることで前記低規則性の層状複水酸化物が回収され、前記乾燥工程において前記濾過工程によって得られた前記低規則性の層状複水酸化物が乾燥されることで、前記低規則性の層状複水酸化物から成る陰イオン伝導材料が得られることにより、低湿度において従来の規則性層状複水酸化物から成る陰イオン伝導材料に比較して高いイオン伝導性を有する陰イオン伝導材料が製造される。【００１６】
また、好適には、前記層間剥離工程の前記規則性層状複水酸化物は、硝酸イオンをインターカレーションしたもの、すなわち規則性層状複水酸化物の層状構造の中間層に電荷移動により硝酸イオンを挿入したものである。このため、前記層間剥離工程において、例えば炭酸イオンをインターカレーションしたものに比較してその規則性層状複水酸化物の層間剥離を好適に行うことができる。【００１７】
また、好適には、前記反応溶媒は、ホルムアミドである。このため、前記層間剥離工程において、前記規則性層状複水酸化物の層間剥離の際に極性の比較的大きい反応溶媒であるホルムアミドが用いられるので、その規則性層状複水酸化物の層間剥離を好適に行うことができる。【００１８】
また、好適には、前記層間剥離工程は、大気雰囲気下で行われる。このため、前記層間剥離工程において、例えば不活性ガス下で行われるものに比較して、前記規則性層状複水酸化物の層間剥離を行う設備が簡単となる。【００１９】
また、好適には、前記乾燥工程は、凍結乾燥により行われる。このため、前記乾燥工程において例えば高温での加熱が避けられるので、その高温での加熱によって前記低規則性の層状複水酸化物の層状構造の再構築を好適に低減させられる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の一実施例の陰イオン伝導材料から成る電解質膜を備えるアルカリ型燃料電池の構成を模式的に示す断面図である。
【図２】図１の電解質膜に用いられた陰イオン伝導材料における層状複水酸化物の構造を模式的に示す断面図である。
【図３】図１の電解質膜に用いられた陰イオン伝導材料における低規則性の層状複水酸化物の層間剥離される前の状態である規則性層状複水酸化物の製造工程を説明する工程図である。
【図４】図１の電解質膜に用いられた低規則性の層状複水酸化物から成る陰イオン伝導材料の製造工程を説明する工程図である。
【図５】図３および図４に示す製造工程により製造された低規則性の層状複水酸化物から成る実施例品１の陰イオン伝導材料と、図３に示す製造工程により製造された規則性層状複水酸化物から成る比較例品１、２の陰イオン伝導材料等との結晶構造を調べるために、粉末Ｘ線回折法により測定されたそれら陰イオン伝導材料のＸ線回折パターンを示す図である。
【図６】図５に示す実施例品１および比較例品１乃至比較例品５の陰イオン伝導材料において、それら陰イオン伝導材料のイオン伝導率を測定する測定方法を概略的に示す図である。
【図７】図５に示す実施例品１および比較例品１乃至比較例品５の陰イオン伝導材料の温度８０度における相対湿度８０％、５０％、２０％の時のイオン伝導率を示す図である。
【図８】温度８０度における相対湿度８０％、５０％、２０％の時の比較例品１の陰イオン伝導材料と比較例品２の陰イオン伝導材料とのイオン伝導率を折れ線グラフで示す図である。
【図９】温度８０度における相対湿度８０％、５０％、２０％の時の実施例品１の陰イオン伝導材料と比較例品２の陰イオン伝導材料とのイオン伝導率を折れ線グラフで示す図である。
【図１０】温度８０度における相対湿度８０％、５０％、２０％の時の比較例品２の陰イオン伝導材料と比較例品３の陰イオン伝導材料とのイオン伝導率を折れ線グラフで示す図である。
【図１１】温度８０度における相対湿度８０％、５０％、２０％の時の比較例品２の陰イオン伝導材料と比較例品４の陰イオン伝導材料とのイオン伝導率を折れ線グラフで示す図である。
【図１２】温度８０度における相対湿度８０％、５０％、２０％の時の比較例品２の陰イオン伝導材料と比較例品５の陰イオン伝導材料とのイオン伝導率を折れ線グラフで示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、本発明の一実施例を図面を参照して詳細に説明する。なお、以下の実施例において図は適宜簡略化或いは変形されており、各部の寸法比および形状等は必ずしも正確には描かれていない。
【実施例１】
【００２２】
図１は、本発明の一実施例の陰イオン伝導材料１０が用いられた電解質膜１１を備えるアルカリ型燃料電池１２の構成を模式的に示す断面図である。図１に示すように、アルカリ型燃料電池１２は、例えば白金や遷移金属等を担持する触媒担持カーボンを電解質膜１１側の一面全体に支持したカーボンクロスから成り、導電性およびガス透過性を有するアノード(燃料極)１４およびカソード(空気極)１６が、電解質膜１１を介して対向した構造を有している。また、アルカリ型燃料電池１２には、アノード１４の電解質膜１１と接していない側に燃料室１８と、カソード１６の電解質膜１１と接していない側に酸化剤ガス室２０とが配置させられており、燃料室１８には例えば水素ガス(Ｈ２)等が供給され、酸化剤ガス室２０には例えば酸素(Ｏ２)を含む気体(空気)等が供給されている。なお、電解質膜１１は、陰イオン伝導材料１０を例えばコールドプレス等により形成させたものである。【００２３】
以上のように構成されたアルカリ型燃料電池１２では、アルカリ型燃料電池１２に電流を印加すると、カソード１６において酸素含有ガス中の酸素と水(Ｈ２Ｏ)とが反応して水酸化物イオン(ＯＨ−)が生成され、その生成された水酸化物イオンがカソード１６から電解質膜１１を介してアノード１４に供給される。そして、アノード１４において、燃料と反応して水を生成し電子(ｅ−)を放出することにより発電が行われる。【００２４】
電解質膜１１に用いられた陰イオン伝導材料１０は、層状複水酸化物(Layered Double Hydroxide)２２から成り、図２は、その層状複水酸化物２２の層状構造を模式的に示す断面図である。図２に示すように、層状複水酸化物２２は、ランダムに存在する二価または三価の陽イオン例えばマグネシウムイオン(Ｍｇ２＋)、アルミニウムイオン(Ａｌ３＋)等が水酸化物イオン(ＯＨ−)に囲まれた複数層の基本層２４と、それら複数層の基本層２４との間の層間に存在する例えば硝酸イオン(ＮＯ３−)等の陰イオン２８および図示しない水分子から成る中間層２６とから構成されている。なお、本実施例の陰イオン伝導材料１０の層状複水酸化物２２は、上記基本層２４と中間層２６との層状構造が規則的に積み重ねられた比較的規則性が高い層状構造を持つ規則性層状複水酸化物３０(図３参照)の層状構造を、後述する層間剥離工程ＳＢ１によって層間剥離を行い、層状構造を崩壊させることによって層状構造の規則性が乱された比較的規則性が低い層状構造を持つ低規則性の層状複水酸化物２２である。また、本実施例において、上記基本層２４は、例えば[Ｍｇ２＋１−ｘＡｌ３＋ｘ(ＯＨ)２]ｘ＋で表され、上記中間層２６は、例えば[ＮＯ３−ｘ・ｙＨ２Ｏ]ｘ−で表される。【００２５】
図３は、前述した規則性層状複水酸化物３０の製造工程ＳＡ１乃至ＳＡ７を説明する工程図である。図３に示すように、先ず、溶液作製工程ＳＡ１において、例えば硝酸マグネシウム６水和物(Ｍｇ(ＮＯ３)２・６Ｈ２Ｏ)を１５．３８４ｇ(０．０６０ｍｏｌ)と、硝酸アルミニウム９水和物(Ａｌ(ＮＯ３)３・９Ｈ２Ｏ)を７．５０２ｇ(０．０２０ｍｏｌ)とが精製水に溶かされて１５０ｇの溶液が作製される。【００２６】
次に、第１攪拌工程ＳＡ２において、上記溶液作製工程ＳＡ１で得られた溶液が２０分間攪拌される。次に、ｐＨ調製工程ＳＡ３において、上記第１攪拌工程ＳＡ２によって攪拌された溶液に、４Ｍの水酸化ナトリウム(ＮａＯＨ)溶液が加えられてその溶液のｐＨが例えば９．５に調製される。なお、ｐＨ調製工程ＳＡ３では、溶液のｐＨが９．５に安定するまで４Ｍの水酸化ナトリウム溶液が加え続けられる。次に、第２攪拌工程ＳＡ４において、上記ｐＨ調製工程ＳＡ３でｐＨが９．５に調製された溶液が３０分間攪拌される。【００２７】
次に、高温保持工程ＳＡ５において、上記第２攪拌工程ＳＡ４で攪拌された溶液が入っているビーカに時計皿がかぶせられ、更にラップで軽く包まれて、電気オーブンの中に例えば８０度で４時間保持させられる。【００２８】
次に、遠心分離・洗浄工程ＳＡ６において、上記高温保持工程ＳＡ５で得られた溶液が遠心分離によってその溶液の沈殿物が回収され、その回収された沈殿物が精製水で例えば３回洗われて洗浄される。【００２９】
次に、第１乾燥工程ＳＡ７において、上記遠心分離・洗浄工程ＳＡ６で回収され洗浄された沈殿物が例えば８０度で一晩乾燥させられる。これにより、規則性層状複水酸化物３０が得られる。なお、上記溶液作製工程ＳＡ１乃至第１乾燥工程ＳＡ７により製造された規則性層状複水酸化物３０は、硝酸イオン(ＮＯ３−)をインターカレーションしたものすなわち規則性層状複水酸化物３０の層状構造の中間層２６に電荷移動により硝酸イオン(ＮＯ３−)を挿入したものである。【００３０】
図４は、前述した規則性層状複水酸化物３０の層状構造を層間剥離することにより形成された低規則性の層状複水酸化物２２から成る陰イオン伝導材料１０の製造工程ＳＢ１乃至ＳＢ３を説明する工程図である。図４に示すように、先ず、層間剥離工程ＳＢ１において、前述した規則性層状複水酸化物３０、０．５ｇを例えばホルムアミドである反応溶媒３２、１００ｍｌに入れられた溶液が例えば容器で不活性ガスを用いない大気雰囲気下で密封され、室温で例えば６時間その溶液が攪拌される。なお、この層間剥離工程ＳＢ１によって、規則性層状複水酸化物３０の層状構造が層間剥離されて、反応溶媒３２であるホルムアミドの中に低規則性の層状複水酸化物２２が生成される。【００３１】
次に、濾過工程ＳＢ２において、上記層間剥離工程ＳＢ１によって低規則性の層状複水酸化物２２が反応溶媒３２中に分散させられた分散液が吸引濾過されることによって、その反応溶媒３２であるホルムアミドから低規則性の層状複水酸化物２２が回収される。【００３２】
次に、第２乾燥工程(乾燥工程)ＳＢ３において、上記濾過工程ＳＢ２によって反応溶媒３２であるホルムアミドから回収された低規則性の層状複水酸化物２２が例えば８０度で一晩乾燥させられる。なお、第２乾燥工程ＳＢ３では、濾過工程ＳＢ２によって反応溶媒３２から回収された低規則性の層状複水酸化物２２を凍結乾燥によって乾燥させても良い。これによって、低規則性の層状複水酸化物２２から成る陰イオン伝導材料１０が得られる。【００３３】
［実験Ｉ］
ここで、本発明者等が行った実験Ｉを説明する。なお、この実験Ｉは、前述した層間剥離工程ＳＢ１によって、規則性層状複水酸化物３０の層状構造が層間剥離されて低規則性の層状複水酸化物２２が生成されることを検証するための実験である。【００３４】
この実験Ｉでは、先ず、前述した溶液作製工程ＳＡ１乃至第１乾燥工程ＳＡ７と層間剥離工程ＳＢ１乃至第２乾燥工程ＳＢ３とを経て実施例品１(ＬＤＨ＋ＦＭＤ)の陰イオン伝導材料１０を製造し、その粉末状の陰イオン伝導材料１０を粉末Ｘ線回折法で結晶構造を調べた。なお、上記した「ＬＤＨ＋ＦＭＤ」とは、陰イオン伝導材料１０において規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０の層間剥離に反応溶媒３２としてホルムアミド(ＦＭＤ)を用いたことを示す記号である。また、上記実験Ｉでは、前述した溶液作製工程ＳＡ１乃至第１乾燥工程ＳＡ７を得て比較例品１(ＬＤＨ−ＣＯ３)および比較例品２(ＬＤＨ−ＮＯ３)の陰イオン伝導材料１０、すなわち層間剥離工程ＳＢ１乃至第２乾燥工程ＳＢ３が行われていない規則性層状複水酸化物３０から成る陰イオン伝導材料１０を製造し、上記と同様にそれら粉末状の陰イオン伝導材料１０を粉末Ｘ線回折法で結晶構造を調べた。なお、比較例品１の陰イオン伝導材料１０は、前述した第１攪拌工程ＳＡ２において、２．１２０ｇの炭酸ナトリウム(Ｎａ２ＣＯ３)を精製水に溶かして作製された１００ｇの溶液を加えて攪拌させることによって製造された点で比較例品２の陰イオン伝導材料１０と異なる。また、上記した「ＬＤＨ−ＣＯ３」とは、比較例品１の陰イオン伝導材料１０である規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０は、炭酸イオン(ＣＯ３２−)をインターカレーションしたものであることを示す記号であり、「ＬＤＨ−ＮＯ３」とは、比較例品２の陰イオン伝導材料１０である規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０は、硝酸イオン(ＮＯ３−)をインターカレーションしたものであることを示す記号である。【００３５】
また、上記実験Ｉでは、更に、前述した層間剥離工程ＳＢ１において規則性層状複水酸化物３０に用いられる反応溶媒３２としてホルムアミド以外の反応溶媒３２すなわちアセチルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチルピロリドンが用いられて、溶液作製工程ＳＡ１乃至第１乾燥工程ＳＡ７と層間剥離工程ＳＢ１乃至第２乾燥工程ＳＢ３とを経て、比較例品３(ＬＤＨ＋ＡＡＭ)の陰イオン伝導材料１０、比較例品４(ＬＤＨ＋ＤＭＦ)の陰イオン伝導材料１０、比較例品５(ＬＤＨ＋ＮＭＰ)の陰イオン伝導材料１０を製造し、上記と同様にそれら粉末状の陰イオン伝導材料１０を粉末Ｘ線回折法で結晶構造を調べた。なお、上記した「ＬＤＨ＋ＡＡＤ」とは、層間剥離工程ＳＢ１において規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０の層間剥離に反応溶媒３２としてアセチルアミド(ＡＡＤ)を用いたことを示す記号であり、「ＬＤＨ＋ＤＭＦ」とは、層間剥離工程ＳＢ１において規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０の層間剥離に反応溶媒３２としてＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド(ＤＭＦ)を用いたことを示す記号であり、「ＬＤＨ＋ＮＭＰ」とは、層間剥離工程ＳＢ１において規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０の層間剥離に反応溶媒３２としてＮ−メチルピロリドン(ＮＭＰ)を用いたことを示す記号である。【００３６】
以下、図５を用いて上記実験Ｉの結果を示す。図５に示すように、比較例品１の陰イオン伝導材料１０は、１０度付近にシャープな回折ピークが観測されており、その比較例品１の陰イオン伝導材料１０は、比較的規則性が高い層状構造を持つ規則性層状複水酸化物３０から成っていることが示されている。また、比較例品２の陰イオン伝導材料１０は、１０度付近に回折ピークが観測されており、その比較例品２の陰イオン伝導材料１０は、比較的規則性が高い層状構造を持つ規則性層状複水酸化物３０から成っていることが示されている。なお、比較例品２の陰イオン伝導材料１０は、比較例品１の陰イオン伝導材料１０に比べて１０度付近の回折ピークのピーク幅が大きく、層状複水酸化物の粒子径と層状構造の規則性の低減を示唆している。また、実施例品１の陰イオン伝導材料１０は、比較例品１の陰イオン伝導材料１０および比較例品２の陰イオン伝導材料１０に比較して１０度付近に強いピークがほとんど観測されていない。このため、実施例品１の陰イオン伝導材料１０は、規則性層状複水酸化物３０の層状構造が層間剥離されて規則性層状複水酸化物３０の層状構造が崩壊されたと考えられる。また、比較例品３乃至比較例品５の陰イオン伝導材料１０は、比較例品２の陰イオン伝導材料１０と略同様の回折パターンを示し、それら比較例品３乃至比較例品５の陰イオン伝導材料１０は、比較例品２の陰イオン伝導材料１０と略同様に規則性が比較的高い層状構造を持っていることが示されている。すなわち、層間剥離工程ＳＢ１において、反応溶媒３２としてアセチルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチルピロリドンを用いても規則性層状複水酸化物３０の層間剥離に効果が殆どないことが分かった。【００３７】
図５の上記実験Ｉの結果によれば、比較例品１、２の陰イオン伝導材料１０は１０度付近に強いピークが観測されているが、実施例品１の陰イオン伝導材料１０は１０度付近に強いピークがほとんど観測されていない。このため、層間剥離工程ＳＢ１によって、規則性層状複水酸化物３０の層状構造が層間剥離されてその層状構造が崩壊されることにより低規則性の層状複水酸化物２２が生成されたと考えられる。【００３８】
また、図５の上記実験Ｉの結果によれば、実施例品１の陰イオン伝導材料１０は１０度付近に強いピークがほとんど観測されていないが、比較例品３乃至５の陰イオン伝導材料１０は１０度付近に強いピークが観測されている。このため、層間剥離工程ＳＢ１において、反応溶剤３２としてホルムアミドを用いることによって、規則性層状複水酸化物３０の層間剥離を好適に行うことができると考えられる。【００３９】
また、図５の上記実験Ｉの結果によれば、比較例品２の陰イオン伝導材料１０は、比較例品１の陰イオン伝導材料１０に比べて１０度付近の回折ピークのピーク幅が大きく、層状複水酸化物の粒子径と層状構造の規則性の低減を示している。このため、規則性層状複水酸化物３０において硝酸イオン(ＮＯ３−)をインターカレーションしたものは、炭酸イオン(ＣＯ３２−)をインターカレーションしたものに比較して、その規則性層状複水酸化物３０の層間剥離を好適に行うことができると考えられる。【００４０】
［実験II］
ここで、本発明者等が行った実験IIを説明する。なお、この実験IIは、規則性層状複水酸化物３０を層間剥離させて層状構造が崩壊された規則性が比較的低い層状構造を持つ低規則性の層状複水酸化物２２から成る陰イオン伝導材料１０が、規則性層状複水酸化物３０から成る陰イオン伝導材料１０に比較してイオン伝導性が高められることを検証するための実験である。【００４１】
この実験IIでは、先ず、前述した実施例品１の陰イオン伝導材料１０、比較例品１乃至比較例品５の陰イオン伝導材料１０の粉末をそれぞれ用いて、その粉末を一軸加圧成形によって例えば直径１０ｍｍ、厚み１．５ｍｍに形成した６種類のペレット３４を作製した。すなわち、実施例品１の陰イオン伝導材料１０が使用されたペレット３４と、比較例品１の陰イオン伝導材料１０が使用されたペレット３４と、比較例品２の陰イオン伝導材料１０が使用されたペレット３４と、比較例品３の陰イオン伝導材料１０が使用されたペレット３４と、比較例品４の陰イオン伝導材料１０が使用されたペレット３４と、比較例品５の陰イオン伝導材料１０が使用されたペレット３４とを作製した。次に、図６に示すように、作製したペレット３４の両面に銀ペーストを塗り、一対の金電極３６および３８をそのペレット３４の両面の銀ペーストに取り付けた。そして、交流インピーダンスアナライザー法で、環境温度８０度の際に、相対湿度８０％、５０％、２０％の時の上記６種類のペレット３４のイオン伝導率をそれぞれ測定した。なお、上記実験IIにおいて、上記ペレット３４の環境制御は、ＥＳＰＥＣ社製(Ｊａｐａｎ)ＳＨ−２２１の小型環境試験器を使用し、上記ペレット３４のイオン伝導率の測定は、Solartron Analytical社製(ＵＫ)Solartron 1260 lmpedance/gain-phase analyzerの電気特性評価装置を使用した。【００４２】
以下、図７乃至図１２を用いて上記実験IIの結果を示す。図７に示すように、実施例品１の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４は、層間剥離前の規則性層状複水酸化物３０から成る比較例品１の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４と比べると、全ての湿度環境すなわち相対湿度８０％、５０％、２０％において９倍以上のイオン伝導率を示している。また、図７および図９に示すように、実施例品１の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４は、層間剥離前の規則性層状複水酸化物３０から成る比較例品２の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４と比べると、２倍〜５倍以上のイオン伝導率を示している。また、図７および図８に示すように、比較例品２の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４は、比較例品１の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４と比べると、全ての湿度環境において高いイオン伝導率を示している。【００４３】
また、図７および図１０に示すように、比較例品３の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４は、比較例品２の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４と比べると、全ての湿度環境において高いイオン伝導率を示している。しかし、それらペレット３４のイオン伝導率の差は、実施例品１のイオン伝導材料１０が用いられたペレット３４のイオン伝導率と比較例品２のイオン伝導材料１０が用いられたペレット３４のイオン伝導率との差に比べて小さい。また、図７および図１１に示すように、比較例品４の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４は、比較例品２の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４と比べると、全ての湿度環境において高いイオン伝導率を示している。しかし、それらのイオン伝導率の差は、実施例品１のイオン伝導材料１０が用いられたペレット３４のイオン伝導率と比較例品２のイオン伝導材料１０が用いられたペレット３４のイオン伝導率との差に比べて小さい。また、図７および図１２に示すように、比較例品５の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４は、比較例品２の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４と比べると、相対湿度２０％において高いイオン伝導率を示し相対湿度８０％、５０％において低いイオン伝導率を示している。【００４４】
図７乃至図１２の上記実験IIの結果によれば、規則性層状複水酸化物３０の層状構造が層間剥離された低規則性の層状複水酸化物２２から成る実施例品１の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４は、規則性層状複水酸化物３０から成る比較例品１および比較例品２の陰イオン伝導材料１０が用いられたペレット３４と比べて、相対湿度８０％、５０％、２０％において高いイオン伝導率を有している。このため、規則性層状複水酸化物３０の層状構造が層間剥離された低規則性の層状複水酸化物２２は、規則性層状複水酸化物３０と比べてイオン伝導性が高くなると考えられ、そのイオン伝導性が高い低規則性の層状複水酸化物２２から成る陰イオン伝導材料１０は、規則性層状複水酸化物３０から成る陰イオン伝導材料１０に比べて、イオン伝導性が高くなると考えられる。また、相対湿度２０％の低湿度においても低規則性の層状複水酸化物２２は、規則性層状複水酸化物３０と比べてイオン伝導性が高くなると考えられる。【００４５】
本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０によれば、陰イオン伝導材料１０は、規則性層状複水酸化物３０の層状構造を層間剥離することによりイオン伝導性が高くされた低規則性の層状複水酸化物２２から成っているので、例えば比較例品１の陰イオン伝導材料１０のような規則性層状複水酸化物３０から成る陰イオン伝導材料１０に比較してイオン伝導性が高くなり、低湿度においてもイオン伝導性の低下が防止される。【００４６】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０によれば、規則性層状複水酸化物３０は、硝酸イオンをインターカレーションしたもの、すなわち規則性層状複水酸化物３０の層状構造の中間層２６に電荷移動により硝酸イオンを挿入したものである。このため、規則性層状複水酸化物３０において例えば炭酸イオンをインターカレーションしたものに比較してその規則性層状複水酸化物３０の層間剥離を好適に行うことができる。【００４７】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０によれば、規則性層状複水酸化物３０の層間剥離は、ホルムアミドを用いて行われるものである。このため、規則性層状複水酸化物３０の層間剥離の際に極性の比較的大きいホルムアミドが用いられるので、その規則性層状複水酸化物３０の層間剥離を好適に行うことができる。【００４８】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０によれば、規則性層状複水酸化物３０の層間剥離は、大気雰囲気下で行われるものである。このため、規則性層状複水酸化物３０の層間剥離において、例えば不活性ガス下で行われるものに比較して、その規則性層状複水酸化物３０の層間剥離を行う設備が簡単となる。【００４９】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０によれば、規則性層状複水酸化物３０の層間剥離は、その規則性層状複水酸化物３０をホルムアミドに入れて攪拌させることにより行われるものであり、前記層間剥離後の低規則性の層状複水酸化物２２は、濾過又は凍結乾燥によりホルムアミドから回収されたものである。このため、低規則性の層状複水酸化物２２を回収するために例えば高温での加熱が避けられるので、その高温での加熱によって低規則性の層状複水酸化物２２の層状構造の再構築を好適に低減させられる。【００５０】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０によれば、陰イオン伝導材料１０は、アルカリ型燃料電池１２用の電解質膜１０の作製に用いられるものである。低規則性の層状複水酸化物２２から成る陰イオン伝導材料１０は、低湿度でのイオン伝導性が比較的高いので、その陰イオン伝導材料１０をアルカリ型燃料電池１２用の電解質膜１０として使用する場合に、従来に比較して厳密な加湿管理が行われる必要性がなくなる。【００５１】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０の製造方法によれば、層間剥離工程ＳＢ１において規則性層状複水酸化物３０が所定量の反応溶媒３２に入れられて攪拌され、濾過工程ＳＢ２において層間剥離工程ＳＢ１によって低規則性の層状複水酸化物２２が分散させられた分散液が濾過されることでその低規則性の層状複水酸化物２２が回収され、第２乾燥工程ＳＢ３において濾過工程ＳＢ２によって得られた低規則性の層状複水酸化物２２が乾燥されることで、低規則性の層状複水酸化物２２から成る実施例品１の陰イオン伝導材料１０が得られることにより、低湿度において従来の規則性層状複水酸化物３０から成る陰イオン伝導材料例えば比較例品２の陰イオン伝導材料１０等に比較して高いイオン伝導性を有する陰イオン伝導材料１０が製造される。【００５２】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０の製造方法によれば、層間剥離工程ＳＢ１の規則性層状複水酸化物３０は、硝酸イオンをインターカレーションしたもの、すなわち規則性層状複水酸化物３０の層状構造の中間層２６に電荷移動により硝酸イオンを挿入したものである。このため、層間剥離工程ＳＢ１において、例えば炭酸イオンをインターカレーションしたものに比較してその規則性層状複水酸化物３０の層間剥離を好適に行うことができる。【００５３】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０の製造方法によれば、層間剥離工程ＳＢ１において使用される反応溶媒３２は、ホルムアミドである。このため、層間剥離工程ＳＢ１において、規則性層状複水酸化物３０の層間剥離の際に極性の比較的大きい反応溶媒３２であるホルムアミドが用いられるので、その規則性層状複水酸化物３０の層間剥離を好適に行うことができる。【００５４】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０の製造方法によれば、層間剥離工程ＳＢ１は、大気雰囲気下で行われる。このため、層間剥離工程ＳＢ１において、例えば不活性ガス下で行われるものに比較して、規則性層状複水酸化物３０の層間剥離を行う設備が簡単となる。【００５５】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０の製造方法によれば、第２乾燥工程ＳＢ３は、凍結乾燥により行われる。このため、第２乾燥工程ＳＢ３において例えば高温での加熱が避けられるので、その高温での加熱によって低規則性の層状複水酸化物２２の層状構造の再構築を好適に低減させられる。【００５６】
以上、本発明の実施例を図面に基づいて詳細に説明したが、本発明はその他の態様においても適用される。【００５７】
実施例品１の陰イオン伝導材料１０において、図２に示すように層状複水酸化物２２の基本層２４は、マグネシウムイオン(Ｍｇ２＋)およびアルミニウムイオン(Ａｌ３＋)を有していたが、そのマグネシウムイオンに代えてマグネシウムイオン以外の２価の金属イオン例えば鉄イオン(Ｆｅ２＋)、亜鉛イオン(Ｚｎ２＋)、カルシウムイオン(Ｃａ２＋)、マンガンイオン(Ｍｎ２＋)、ニッケルイオン(Ｎｉ２＋)、コバルトイオン(Ｃｏ２＋)、銅イオン(Ｃｕ２＋)等や、そのアルミニウムイオンに代えてアルミニウムイオン以外の３価の金属イオン例えば鉄イオン(Ｆｅ３＋)、マンガンイオン(Ｍｎ３＋)、コバルトイオン(Ｃｏ３＋)等が用いられても良い。更に、基本層２４は、２価の金属イオンおよび３価の金属イオンを１種類ずつ有するものだけに限定されるものではない。例えば、１価の金属イオンおよび２価の金属イオンを１種類ずつ有するものであってもよいし、２価の金属イオンを１種類および４価の金属イオンを２種類有するものであってもよい。すなわち、互いに価数の異なる金属イオンを１種類以上ずつ有していればよい。なお、価数が互いに異なれば、同じ元素の金属イオンを含んでいてもよい。すなわち、本実施例の層状複水酸化物２２は、価数の異なる２種類以上の金属イオンから成るものであれば良い。また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０では、層状複水酸化物２２の中間層２６に硝酸イオン(ＮＯ３−)を有していたが、硝酸イオン以外の陰イオン例えば炭酸イオン(ＣＯ３２−)、水酸化物イオン(ＯＨ−)、塩化物イオン(Ｃｌ−)、臭化物イオン(Ｂｒ−)等が用いられても良い。【００５８】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０において、層間剥離工程ＳＢ１では反応溶媒３２として極性の大きいホルムアミドが用いられていたが、例えばホルムアミド以外の反応溶媒３２例えばジメチルスルホキド、メチルホルムアミド等が用いられても良い。すなわち、規則性層状複水酸化物３０の層状構造を層間剥離することができる反応溶媒３２であれば何でも良い。【００５９】
また、本実施例において、低規則性の層状複水酸化物２２から成る陰イオン伝導材料１０は、アルカリ型燃料電池１２の電解質膜１０に用いられていたが、それ以外のアルカリ型燃料電池用の部品例えばアルカリ型燃料電池用の電極に使用されても良い。これによって、本実施例の低規則性の層状複水酸化物２２から成る陰イオン伝導材料１０は、低湿度でのイオン伝導性が比較的高いので、その陰イオン伝導材料１０をアルカリ型燃料電池用の電極として使用する場合に、従来に比較して厳密な加湿管理が行われる必要性がなくなる。【００６０】
なお、上述したのはあくまでも一実施形態であり、本発明は当業者の知識に基づいて種々の変更、改良を加えた態様で実施することができる。
【符号の説明】
【００６１】
１０：陰イオン伝導材料
１１：電解質膜
１２：アルカリ型燃料電池
２２：層状複水酸化物
３０：規則性層状複水酸化物
３２：反応溶媒
ＳＢ１：層間剥離工程
ＳＢ２：濾過工程
ＳＢ３：第２乾燥工程(乾燥工程)
【図１】
2015012078.tif 000003
【図２】
2015012078.tif 000004
【図３】
2015012078.tif 000005
【図４】
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【図５】
2015012078.tif 000007
【図６】
2015012078.tif 000008
【図７】
2015012078.tif 000009
【図８】
2015012078.tif 000010
【図９】
2015012078.tif 000011
【図１０】
2015012078.tif 000012
【図１１】
2015012078.tif 000013
【図１２】
2015012078.tif 000014
【手続補正書】
【提出日】平成28年1月22日(2016.1.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
また、好適には、前記乾燥工程は、凍結乾燥により行われる。このため、前記乾燥工程において例えば高温での加熱が避けられるので、その高温での加熱による前記低規則性の層状複水酸化物の層状構造の再構築を好適に低減させられる。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
以上のように構成されたアルカリ型燃料電池１２では、アルカリ型燃料電池１２に水素ガスを印加すると、カソード１６において酸素含有ガス中の酸素と水(Ｈ２Ｏ)とが反応して水酸化物イオン(ＯＨ−)が生成され、その生成された水酸化物イオンがカソード１６から電解質膜１１を介してアノード１４に供給される。そして、アノード１４において、燃料と反応して水を生成し電子(ｅ−)を放出することにより発電が行われる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
この実験Ｉでは、先ず、前述した溶液作製工程ＳＡ１乃至第１乾燥工程ＳＡ７と層間剥離工程ＳＢ１乃至第２乾燥工程ＳＢ３とを経て実施例品１(ＬＤＨ＋ＦＭＤ)の陰イオン伝導材料１０を製造し、その粉末状の陰イオン伝導材料１０を粉末Ｘ線回折法で結晶構造を調べた。なお、上記した「ＬＤＨ＋ＦＭＤ」とは、陰イオン伝導材料１０において規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０の層間剥離に反応溶媒３２としてホルムアミド(ＦＭＤ)を用いたことを示す記号である。また、上記実験Ｉでは、前述した溶液作製工程ＳＡ１乃至第１乾燥工程ＳＡ７を経て比較例品１(ＬＤＨ−ＣＯ３)および比較例品２(ＬＤＨ−ＮＯ３)の陰イオン伝導材料１０、すなわち層間剥離工程ＳＢ１乃至第２乾燥工程ＳＢ３が行われていない規則性層状複水酸化物３０から成る陰イオン伝導材料１０を製造し、上記と同様にそれら粉末状の陰イオン伝導材料１０を粉末Ｘ線回折法で結晶構造を調べた。なお、比較例品１の陰イオン伝導材料１０は、前述した第１攪拌工程ＳＡ２において、２．１２０ｇの炭酸ナトリウム(Ｎａ２ＣＯ３)を精製水に溶かして作製された１００ｇの溶液を加えて攪拌させることによって製造された点で比較例品２の陰イオン伝導材料１０と異なる。また、上記した「ＬＤＨ−ＣＯ３」とは、比較例品１の陰イオン伝導材料１０である規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０は、炭酸イオン(ＣＯ３２−)をインターカレーションしたものであることを示す記号であり、「ＬＤＨ−ＮＯ３」とは、比較例品２の陰イオン伝導材料１０である規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０は、硝酸イオン(ＮＯ３−)をインターカレーションしたものであることを示す記号である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３５】
また、上記実験Ｉでは、更に、前述した層間剥離工程ＳＢ１において規則性層状複水酸化物３０に用いられる反応溶媒３２としてホルムアミド以外の反応溶媒３２すなわちアセチルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチルピロリドンが用いられて、溶液作製工程ＳＡ１乃至第１乾燥工程ＳＡ７と層間剥離工程ＳＢ１乃至第２乾燥工程ＳＢ３とを経て、比較例品３(ＬＤＨ＋ＡＡＭ)の陰イオン伝導材料１０、比較例品４(ＬＤＨ＋ＤＭＦ)の陰イオン伝導材料１０、比較例品５(ＬＤＨ＋ＮＭＰ)の陰イオン伝導材料１０を製造し、上記と同様にそれら粉末状の陰イオン伝導材料１０を粉末Ｘ線回折法で結晶構造を調べた。なお、上記した「ＬＤＨ＋ＡＡＭ」とは、層間剥離工程ＳＢ１において規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０の層間剥離に反応溶媒３２としてアセチルアミド(ＡＡＭ)を用いたことを示す記号であり、「ＬＤＨ＋ＤＭＦ」とは、層間剥離工程ＳＢ１において規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０の層間剥離に反応溶媒３２としてＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド(ＤＭＦ)を用いたことを示す記号であり、「ＬＤＨ＋ＮＭＰ」とは、層間剥離工程ＳＢ１において規則性層状複水酸化物(ＬＤＨ)３０の層間剥離に反応溶媒３２としてＮ−メチルピロリドン(ＮＭＰ)を用いたことを示す記号である。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０によれば、規則性層状複水酸化物３０の層間剥離は、その規則性層状複水酸化物３０をホルムアミドに入れて攪拌させることにより行われるものであり、前記層間剥離後の低規則性の層状複水酸化物２２は、濾過又は凍結乾燥によりホルムアミドから回収されたものである。このため、低規則性の層状複水酸化物２２を回収するために例えば高温での加熱が避けられるので、その高温での加熱による低規則性の層状複水酸化物２２の層状構造の再構築を好適に低減させられる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０によれば、陰イオン伝導材料１０は、アルカリ型燃料電池１２用の電解質膜１１の作製に用いられるものである。低規則性の層状複水酸化物２２から成る陰イオン伝導材料１０は、低湿度でのイオン伝導性が比較的高いので、その陰イオン伝導材料１０をアルカリ型燃料電池１２用の電解質膜１１として使用する場合に、従来に比較して厳密な加湿管理が行われる必要性がなくなる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５５】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０の製造方法によれば、第２乾燥工程ＳＢ３は、凍結乾燥により行われる。このため、第２乾燥工程ＳＢ３において例えば高温での加熱が避けられるので、その高温での加熱による低規則性の層状複水酸化物２２の層状構造の再構築を好適に低減させられる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５８】
また、本実施例の実施例品１の陰イオン伝導材料１０において、層間剥離工程ＳＢ１では反応溶媒３２として極性の大きいホルムアミドが用いられていたが、例えばホルムアミド以外の反応溶媒３２例えばジメチルスルホキシド、メチルホルムアミド等が用いられても良い。すなわち、規則性層状複水酸化物３０の層状構造を層間剥離することができる反応溶媒３２であれば何でも良い。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５９】
また、本実施例において、低規則性の層状複水酸化物２２から成る陰イオン伝導材料１０は、アルカリ型燃料電池１２の電解質膜１１に用いられていたが、それ以外のアルカリ型燃料電池用の部品例えばアルカリ型燃料電池用の電極に使用されても良い。これによって、本実施例の低規則性の層状複水酸化物２２から成る陰イオン伝導材料１０は、低湿度でのイオン伝導性が比較的高いので、その陰イオン伝導材料１０をアルカリ型燃料電池用の電極として使用する場合に、従来に比較して厳密な加湿管理が行われる必要性がなくなる。
【国際調査報告】
2015012078.tif 000015
2015012078.tif 000016
2015012078.tif 000017
2015012078.tif 000018