(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを混合して得られ、
前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下であり、
前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記第１のポリビニルアセタール樹脂と前記第２のポリビニルアセタール樹脂との合計１００重量％中、前記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が０．１重量％以上、１０重量％以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量％中、前記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が０．１重量％以上、１０重量％以下である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第２の膜材料が、前記第２のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、前記可塑剤を４０重量部以上、８０重量部以下含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第２の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１の膜材料と、前記第２の膜材料と、第３のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第３の膜材料とを混合して得られ、
前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第３の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第３の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料である、請求項７又は８に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを用いて、前記第１の膜材料と前記第２の膜材料とを混合して、合わせガラス用中間膜を得る工程を備え、
前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下であり、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、合わせガラス用中間膜の製造方法。
【請求項１１】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜及び合わせガラス用中間膜の製造方法に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。【０００４】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下の可塑剤とを含む。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
近年、環境負荷の低減のために、特許文献１に記載のような合わせガラス用中間膜（回収間膜）を、新たな合わせガラス用中間膜の原料の一部として、再利用することが検討されている。しかしながら、中間膜が、新たな合わせガラス用中間膜の原料の一部として再利用されると、ポリビニルアセタール樹脂などの熱可塑性樹脂の存在状態に起因して、合わせガラス用中間膜の透明性が低くなることがある。【０００７】
本発明の目的は、透明性を高めることができる合わせガラス用中間膜及び合わせガラス用中間膜の製造方法を提供することである。更に、具体的な本発明の目的の一つは、異なるポリビニルアセタール樹脂を併用しても、透明性を高めることができる合わせガラス用中間膜及び合わせガラス用中間膜の製造方法を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の広い局面によれば、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを混合して得られ、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である、合わせガラス用中間膜が提供される。【０００９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。【００１０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１のポリビニルアセタール樹脂と前記第２のポリビニルアセタール樹脂との合計１００重量％中、前記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が０．１重量％以上、１０重量％以下である。【００１１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量％中、前記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が０．１重量％以上、１０重量％以下である。【００１２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第２の膜材料が、前記第２のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、前記可塑剤を４０重量部以上、８０重量部以下含む。【００１３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料である。【００１４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第２の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料である。【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、前記第１の膜材料と、前記第２の膜材料と、第３のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第３の膜材料とを混合して得られ、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第３の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である。【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。【００１７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第３の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料である。【００１８】
本発明の広い局面によれば、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを用いて、前記第１の膜材料と前記第２の膜材料とを混合して、合わせガラス用中間膜を得る工程を備え、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である、合わせガラス用中間膜の製造方法が提供される。【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法のある特定の局面では、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。【００２０】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜及び本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法では、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを混合して中間膜が得られ、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第２の膜材料中で上記可塑剤と共に含まれる上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下であるので、中間膜の透明性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を含む多層の中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。
【図３】図３は、図１に示す多層の中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２４】
（１）本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と略記することがある）は、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを混合して得られる。上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第２の膜材料中で上記可塑剤と共に含まれる上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は１３モル％以下である。本発明に係る中間膜では、上記第２のポリビニルアセタール樹脂は、上記第１のポリビニルアセタール樹脂と混合される前に、上記可塑剤と混合されている。従って、本発明に係る中間膜は、第１のポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と混合されていない第２のポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを混合して得られる中間膜とは異なる。
【００２５】
本発明に係る中間膜では、上述した構成が備えられているため、特に水酸基の含有率の差の絶対値が近い第１のポリビニルアセタール樹脂及び第２のポリビニルアセタール樹脂を用いているため、本発明に係る中間膜では、透明性を高めることができる。
【００２６】
１）第１の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）であり、かつ第２の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）であってもよく、２）第１の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）であり、かつ第２の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）であってもよく、３）第１の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）であり、かつ第２の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）であってもよく、４）第１の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）であり、かつ第２の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）であってもよい。リサイクル性を高めて、環境負荷を低減する観点からは、上記１），２），３）及び４）の構成のうち、上記１）、２）及び３）の構成が好ましく、上記１）の構成がより好ましい。安定した品質を有する中間膜を得る観点からは、上記１），２），３）及び４）の構成のうち、上記２）、３）及び４）の構成が好ましく、上記４）の構成がより好ましい。
【００２７】
本発明に係る中間膜を得るために、上記第１の膜材料と上記第２の膜材料とともに、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第３の膜材料をさらに用いてもよい。第３の膜材料は、安定した品質を有する中間膜を得る観点から、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）であってもよく、リサイクル性を高めて、環境負荷を低減する観点から、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）であってもよい。
【００２８】
中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）としては、中間膜の製造工程で発生する中間膜の両端の不要部分（耳）、合わせガラスの製造工程で発生する中間膜の周囲の不要部分（トリム）、合わせガラスの製造工程にて発生した合わせガラスの不良品からガラス板を分離し、除去して得られる合わせガラス用中間膜、並びに使用済の車両及び老朽化した建築物を解体することで得られた合わせガラスから、ガラス板を分離し、除去して得られる中間膜等が挙げられる。なお、中間膜の製造工程で発生する不要となった中間膜も、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料に相当する。
【００２９】
中間膜を得るために用いられていない新規材料とは、新たに用意された材料であり、回収材料ではない。
【００３０】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
【００３１】
図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を含む多層の中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００３２】
図１に示す中間膜１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１は、２層以上の積層構造を有する。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層である。第２の層３及び第３の層４は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。
【００３３】
第２の層３の第１の層２側とは反対側の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第３の層４の第１の層２側とは反対側の表面４ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
【００３４】
なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００３５】
中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、第１の層２は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましく、第２の層３は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましく、第３の層４は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましい。
【００３６】
図１に示す多層の中間膜１では、第１の層２、第２の層３及び第３の層４の内の少なくとも１層が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜である。第１の層２が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であってもよく、第２の層３が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であってもよく、第３の層４が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であってもよい。３層構造の多層の中間膜である場合に、表面層が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であることが好ましい。本発明に係る中間膜を表面層（中間膜）として用いても、透明性を良好にすることができる。
【００３７】
図２に、本発明の他の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００３８】
図２に示す中間膜３１は、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜３１は、第１の層である。中間膜３１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜３１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜３１は、本発明に係る中間膜に相当する中間膜である。
【００３９】
本発明に係る中間膜は、１）中間膜３１のように単層の中間膜として、合わせガラスを得るために用いられてもよく、２）中間膜１のように、他の中間膜とともに多層の中間膜の一部の層として、合わせガラスを得るために用いられてもよく、３）中間膜１のように、多層の中間膜の全ての層の各層として、合わせガラスを得るために用いられてもよい。
【００４０】
中間膜１では、第１の層２の両面に第２の層３と第３の層４とが１層ずつ積層されている。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されていればよい。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていなくてもよい。但し、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることが好ましい。上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることにより、中間膜の取扱い性、並びに合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。さらに、中間膜の両側の表面で、合わせガラス部材などに対する接着性を調整することができる。なお、上記第３の層が存在しない場合には、中間膜の上記第２の層の外側の表面の合わせガラス部材に対する接着性を調整することができる。
【００４１】
以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００４２】
（熱可塑性樹脂）
上記中間膜は、熱可塑性樹脂として、ポリビニルアセタール樹脂を含む。上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂とは異なる熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。上記第１の膜材料及び上記中間膜は、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む。上記第２の膜材料及び上記中間膜は、第２のポリビニルアセタール樹脂を含む。上記第３の膜材料は、第３のポリビニルアセタール樹脂を含む。上記中間膜は、第３のポリビニルアセタール樹脂を含んでいてもよい。上記中間膜は、上記第１のポリビニルアセタール樹脂と上記第２のポリビニルアセタール樹脂とを含んでいれば、他の熱可塑性樹脂を更に含んでいてもよい。上記第２のポリビニルアセタール樹脂と上記第３のポリビニルアセタール樹脂とは異なっていてもよい。
【００４３】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂及びポリエステル樹脂等が挙げられる。
【００４４】
透明性を効果的に高める観点から、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。透明性を充分に高める観点から、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は、１３モル％以下である。透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記差の絶対値は、好ましくは１２モル％以下、より好ましくは１１モル％以下、更に好ましくは１０モル％以下、特に好ましくは９．５モル％以下、最も好ましくは８．５モル％以下である。透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は、０モル％（同一）以上であってもよく、０．５モル％以上であってもよく、１モル％以上であってもよく、更に４モル％以上であってもよい。
【００４５】
透明性をより一層効果的に良好にする観点から、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは９．５モル％以下、より好ましくは５モル％以下、更に好ましくは３モル％以下、特に好ましくは２モル％以下、最も好ましくは１モル％以下である。上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は０モル％（同一）以上であってもよく、０．５モル％以上であってもよく、１モル％以上であってもよく、更に４モル％以上であってもよい。
【００４６】
上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２５モル％以上、更に好ましくは２８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３６モル％以下、更に好ましくは３３モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力が適度に高くなり、かつ、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００４７】
上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、好ましくは１０モル％以上、より好ましくは１５モル％以上、更に好ましくは１７モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２６モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下である。上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、２５モル％未満であってもよい。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力が適度に高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００４８】
上記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２５モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力が適度に高くなり、かつ、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００４９】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、測定することにより求めることができる。
【００５０】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
【００５１】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より好ましくは１０００以上、より好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは３０００以下、より好ましくは２７００以下、更に好ましくは２４００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００５２】
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、１５００以上、３０００以下であることが特に好ましい。
【００５３】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００５４】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
【００５５】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５６】
上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．４モル％以上、好ましくは２０モル％以下、より好ましくは５モル％以下、更に好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００５７】
上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは１３モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。
【００５８】
上記第３ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．４モル％以上、好ましくは２０モル％以下、より好ましくは５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００５９】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００６０】
上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６５モル％以上、特に好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００６１】
上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００６２】
上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００６３】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、算出され得る。
【００６４】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【００６５】
合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなることから、上記第２のポリビニルアセタール樹脂は、アセチル化度（ａ）が８モル％以下であり、かつアセタール化度（ａ）が６６モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記第２のポリビニルアセタール樹脂及び上記第３のポリビニルアセタール樹脂は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。
【００６６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％以下、好ましくは７．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、特に好ましくは１モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００６７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６６モル％以上、好ましくは７０モル％以上、より好ましくは７０．５モル％以上、更に好ましくは７１モル％以上、特に好ましくは７１．５モル％以上、最も好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％以下、更に好ましくは８１モル％以下、特に好ましくは７９モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００６８】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２５モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記中間膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００６９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％を超え、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００７０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７８モル％以下、更に好ましくは７６モル％以下、特に好ましくは７４モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００７１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下、最も好ましくは２５モル％未満である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００７２】
上記第１のポリビニルアセタール樹脂、上記第２のポリビニルアセタール樹脂及び上記第３のポリビニルアセタール樹脂はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００７３】
上記中間膜において、上記第１のポリビニルアセタール樹脂と上記第２のポリビニルアセタール樹脂との合計１００重量％中、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量は好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．５重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の透明性が効果的に高くなる。
【００７４】
中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量％中、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量は好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．５重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の透明性が効果的に高くなる。
【００７５】
中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量％中、上記第１のポリビニルアセタール樹脂と上記第２のポリビニルアセタール樹脂との合計の含有量は好ましくは８０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上、好ましくは１００重量％（全量）以下、好ましくは９９．９重量％以下、より好ましくは９９．５重量％以下、更に好ましくは９９重量％以下、特に好ましくは９８重量％以下である。上記第１のポリビニルアセタール樹脂と上記第２のポリビニルアセタール樹脂との合計の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の透明性が効果的に高くなる。
【００７６】
中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量％中、上記第３のポリビニルアセタール樹脂の含有量は好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．５重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記第３のポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の透明性が効果的に高くなる。
【００７７】
第１の膜材料１００重量部に対する第２の膜材料の含有量（重量部）は特に限定されないが、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは０．８重量部以上、更に好ましくは１重量部以上、特に好ましくは２重量部以上、最も好ましくは２．５重量部以上、好ましくは１５重量部以下、より好ましくは１３重量部以下、更に好ましくは１０重量部以下、特に好ましくは８重量部以下である。上記第１の膜材料１００重量部に対する上記第２の膜材料の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の透明性が効果的に高くなる。
【００７８】
（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含む。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７９】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００８０】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００８１】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００８２】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００８３】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００８４】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【００８５】
【化１】
0006505597.tif 000002
【００８６】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【００８７】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
【００８８】
上記中間膜に含まれているポリビニルアセタール樹脂（全てのポリビニルアセタール樹脂）１００重量部に対して、上記中間膜に含まれている可塑剤（全ての可塑剤）の含有量は、好ましくは３０重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。
【００８９】
上記第１の膜材料は、可塑剤を含まないか、又は上記第１のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤を５０重量部以下で含むことが好ましい。上記第１の膜材料において、上記第１のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量（含有量（１））は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、特に好ましくは３５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４２重量部以下である。
【００９０】
透明性を効果的に高める観点から、上記第２の膜材料において、上記第２のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量（含有量（２））は、好ましくは４０重量部以上、より好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下、特に好ましくは７２重量部以下である。
【００９１】
透明性を効果的に高める観点から、上記第３の膜材料において、上記第３のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量（含有量（３））は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、特に好ましくは３５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４２重量部以下である。
【００９２】
透明性を効果的に高める観点から、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値及び上記含有量（２）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。透明性を効果的に高める観点から、上記含有量（１）は、上記含有量（２）よりも少ないことが好ましく、上記含有量（１）は、上記含有量（３）よりも少ないことが好ましい。
【００９３】
（他の成分）
上記中間膜は、必要に応じて酸化防止剤、紫外線遮蔽剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９４】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
本発明に係る中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【００９５】
本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜を得る場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、他の中間膜と積層して多層の中間膜を得る場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【００９６】
本発明に係る中間膜の製造方法は、上記第１の膜材料と上記第２の膜材料とを用いて、上記第１の膜材料と上記第２の膜材料とを混合して、中間膜を得る工程を備える。上記第３の膜材料を用いる場合には、上記第１の膜材料と上記第２の膜材料と上記第３の膜材料とを混合して、中間膜を得る。
【００９７】
（合わせガラス）
図３に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を含む多層の中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
【００９８】
図３に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【００９９】
中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１の第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１にかえて中間膜３１を用いてもよい。
【０１００】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明の合わせガラス用中間膜を含む。本発明の合わせガラス用中間膜は、単独で、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されていてもよく、他の中間膜とともに、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されていてもよい。
【０１０１】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材はそれぞれガラス板又はＰＥＴフィルムであることが好ましく、合わせガラスは、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材のうちの少なくとも一方としてガラス板を備えることが好ましい。
【０１０２】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１０３】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１０４】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
【０１０５】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。
【０１０６】
合わせガラスのヘーズ値は、好ましくは２％以下、より好ましくは１％以下、更に好ましくは０．５％以下、特に好ましくは０．４％以下である。合わせガラスのヘーズ値は、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して測定できる。
【０１０７】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１０８】
以下の材料を用いた。
【０１０９】
（熱可塑性樹脂）
実施例及び比較例では、下記の表１に示す重合度、水酸基の含有率、アセチル化度及びアセタール化度（ブチラール化度）を有するポリビニルアセタール樹脂を用いた。用いたポリビニルアセタール樹脂はいずれも、ｎ−ブチルアルデヒドを用いたポリビニルブチラール樹脂である。アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
【０１１０】
（可塑剤）
３ＧＯ（トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート）
【０１１１】
（実施例１）
中間膜の作製：
ポリビニルアセタール樹脂（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率２９．０モル％、アセチル化度０．８モル％、アセタール化度（ブチラール化度）７０．２モル％）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）４０重量部とを混合し、第１の膜材料を得た。
【０１１２】
ポリビニルアセタール樹脂（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率２４．０モル％、アセチル化度１２．５モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６３．５モル％）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）６０重量部とを混合し、第２の膜材料を得た。
【０１１３】
第１の膜材料１００重量部と、第２の膜材料２．６重量部とを押出機に供給して混合し、押出機を用いて押出しすることにより、中間膜（厚み８００μｍ）を得た。
【０１１４】
合わせガラスの作製：
得られた中間膜（多層）を、縦８０ｍｍ×横８０ｍｍに切り出した。次に、２枚の透明なフロートガラス（縦８０ｍｍ×横８０ｍｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
【０１１５】
（実施例２〜２４）
ポリビニルアセタール樹脂の種類及び含有量、可塑剤の種類及び含有量、並びに第１の膜材料１００重量部に対する第２の膜材料の含有量を下記の表１〜３に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０１１６】
（評価）
（１）へーズ値の測定
ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ−ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して、得られた合わせガラスのヘーズ値を測定した。
【０１１７】
詳細及び結果を下記の表１〜３に示す。
【０１１８】
【表１】
0006505597.tif 000003
【０１１９】
【表２】
0006505597.tif 000004
【０１２０】
【表３】
0006505597.tif 000005
【０１２１】
なお、第１の膜材料及び第２の膜材料として、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）を用いた具体的な実施例を示したが、リサイクル性を高めて、環境負荷を低減する観点からは、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）を用いることが好ましく、この場合にも本発明の効果が得られることを確認した。さらに、第１の膜材料及び第２の膜材料とともに、第３の膜材料を用いた場合でも、本発明の効果が得られることを確認した。
【符号の説明】
【０１２２】
１…中間膜（多層の中間膜）
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層（中間膜）
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層（中間膜）
３ａ…外側の表面
４…第３の層（中間膜）
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…中間膜（単層の中間膜）
【図１】
0006505597.tif 000006
【図２】
0006505597.tif 000007
【図３】
0006505597.tif 000008