(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
亜鉛元素及び周期表第２族元素からなる群より選択される少なくとも１種の元素と、アルミニウム元素とを含むハイドロタルサイト型粒子であって、
該ハイドロタルサイト型粒子は、一次粒子が凝集した球状の粒子構造を有し、
該一次粒子は、平均板面径の長径が１５０〜８００ｎｍ、アスペクト比（平均板面径の長径／平均厚み）が４．０〜２０．０である板状粒子である
ことを特徴とするハイドロタルサイト型粒子。
【請求項２】
前記ハイドロタルサイト型粒子は、Ｄ５０が１０〜５００μｍである
ことを特徴とする請求項１に記載のハイドロタルサイト型粒子。
【請求項３】
前記ハイドロタルサイト型粒子は、下記式（１）：
｛（Ｒ）ｚ（Ｚｎ）ｙ｝（Ａｌ）ｘ（ＯＨ）２（Ａｎ−）ｘ／ｎ・ｍＨ２Ｏ      （１）
（式中、Ｒは、周期表第２族元素を表す。Ａｎ−は、ｎ価の層間アニオンを表す。ｘは、０．２０以上、０．４０以下の数であり、ｙは、０．２０を超えて０．８０以下の数であり、ｚは、０以上、０．４０以下の数であって、かつｘ＋ｙ＋ｚ＝１、及び、ｙ≧ｚを満たす。ｎは、１以上、４以下の整数である。ｍは、０以上の数である。）で表される
ことを特徴とする請求項１又は２に記載のハイドロタルサイト型粒子。
【請求項４】
前記式（１）中、
Ｒは、マグネシウム元素又はカルシウム元素であり、
ｘは、０．３０以上、０．４０以下の数であり、
ｙは、０．２５以上、０．７０以下の数であり、
Ａｎ−は、炭酸イオン（ＣＯ３２−）を表す
ことを特徴とする請求項３に記載のハイドロタルサイト型粒子。
【請求項５】
表面の一部又は全部が、ケイ素原子及び／又は脂肪族基を有する化合物で被覆されている
ことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のハイドロタルサイト型粒子。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載のハイドロタルサイト型粒子を製造する方法であって、
該製造方法は、
亜鉛化合物及び周期表第２族元素を含む化合物からなる群より選択される少なくとも１種と、アルミニウム化合物と、水とを含む原料混合物からスラリーを得る工程（Ｉ）と、
噴霧乾燥工程（ＩＩ）と、
温度７５〜１５０℃で、かつ相対湿度７５〜１００％ＲＨの雰囲気下で保持する工程（ＩＩＩ）と、を含む
ことを特徴とするハイドロタルサイト型粒子の製造方法。
【請求項７】
請求項１〜５のいずれかに記載のハイドロタルサイト型粒子を含む
ことを特徴とする化粧料。
【請求項８】
請求項１〜５のいずれかに記載のハイドロタルサイト型粒子と、樹脂成分とを含む
ことを特徴とする樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ハイドロタルサイト型粒子及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ハイドロタルサイトは層状粘土鉱物の一種であり、触媒や医薬品、樹脂用添加剤等の多種多様な用途に広く使用されている。化粧料用途でも、余分な皮脂の吸着等の機能付与や、化粧崩れ、テカリの防止を期待して、粒子状のハイドロタルサイト（ハイドロタルサイト型粒子と称す）が使用されている。従来のハイドロタルサイト型粒子としては、例えば、マグネシウム及びアルミニウムを構成元素とするＭｇ−Ａｌ系の棒状粒子を凝集させた球状ハイドロタルサイトが広く知られている（例えば、特許文献１、２参照）。
【０００３】
ところで、化粧料等の使用感が求められる用途では、使用感を向上させる基材として、球状粒子（例えば、ナイロンビーズ、球状シリカ）や板状粒子（例えば、マイカ、セリサイト）の他、板状化した硫酸バリウムが開発されており、これらの形状に由来して良好な滑り性が発揮されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１５−１８２９０８号公報
【特許文献２】ＷＯ２０１１／０９９３７８号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上述のとおり形状に由来して良好な滑り性を発揮できる粒子が従来開発されてきたが、実際の使用態様では、使用感を更に改善する、すなわち滑り性を更に高めたり、微妙なひっかかり感を低減したりするために、粒子にシリコーンオイル等による表面処理を施すことが一般的である。化粧料にはこのような表面処理剤の他、紫外線吸収材料等の様々な機能性材料を添加する必要があり、化粧料の使用感を向上させる基材の相対量には自ずと限界がある。従って、場合によっては、快適な滑り性を発揮できる最低限量の粒子を化粧料に含めることができないことがあり、よって、基材が有する機能を最大限に発揮できないうえ、表面処理を施すと基材表面に由来する機能が低下することもあることから、これらの点で課題を有していた。
【０００６】
だが、従来の技術では、この課題を解決することはできなかった。例えば、特許文献１、２に記載の球状ハイドロタルサイトでは、棒状の粒子が３μｍほどに固く凝集していることから滑り性が充分ではないため、この点に課題があった。
【０００７】
本発明は、上記現状に鑑み、滑り性に特に優れ、良好な使用感を奏するハイドロタルサイト型粒子及びこれを含む化粧料を提供することを目的とする。また、このようなハイドロタルサイト型粒子を容易かつ簡便に与える製造方法を提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は、ハイドロタルサイト型粒子について鋭意検討を進めるうち、所定の元素を構成元素とし、かつ板状一次粒子が凝集した球状の粒子構造を有するハイドロタルサイト型粒子の製造に成功した。この粒子は、弱いシェア（圧力）をかければ一次粒子にほぐれ、しかも一次粒子は平均板面径の長径が大きく、適度な厚みを有する板状粒子であるため、球状粒子と板状粒子との両方の長所が融合されて極めて良好な使用感を奏することができる。このように本発明者は、上記のハイドロタルサイト型粒子は、表面処理剤の使用を省略又は量を低減しても問題ないほどに良好な使用感を奏し、微妙なひっかかり感も低減されることを見いだした。従って、粒子本来の機能を最大限に発揮できる。また、このハイドロタルサイト型粒子は、アンモニアや酢酸等の臭い吸着性にも優れることも見いだし、消臭機能も併せ持った材料として有用なものとなることを見いだした。このようにして本発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち本発明は、亜鉛元素及び周期表第２族元素からなる群より選択される少なくとも１種の元素と、アルミニウム元素とを含むハイドロタルサイト型粒子であって、該ハイドロタルサイト型粒子は、一次粒子が凝集した球状の粒子構造を有し、該一次粒子は、平均板面径の長径が１５０〜８００ｎｍ、アスペクト比（平均板面径の長径／平均厚み）が４．０〜２０．０である板状粒子であるハイドロタルサイト型粒子である。
【００１０】
上記ハイドロタルサイト型粒子は、Ｄ５０が１０〜５００μｍであることが好ましい。この形態であると、球状と板状との両方の長所がより一層発揮されるため、本発明の作用効果がより充分に発揮される。
【００１１】
上記ハイドロタルサイト型粒子は、下記式（１）：
｛（Ｒ）ｚ（Ｚｎ）ｙ｝（Ａｌ）ｘ（ＯＨ）２（Ａｎ−）ｘ／ｎ・ｍＨ２Ｏ      （１）
（式中、Ｒは、周期表第２族元素を表す。Ａｎ−は、ｎ価の層間アニオンを表す。ｘは、０．２０以上、０．４０以下の数であり、ｙは、０．２０を超えて０．８０以下の数であり、ｚは、０以上、０．４０以下の数であって、かつｘ＋ｙ＋ｚ＝１、及び、ｙ≧ｚを満たす。ｎは、１以上、４以下の整数である。ｍは、０以上の数である。）で表されることが好ましい。これにより滑り性がより向上され、化粧料等の種々の用途により一層有用なものとなる。
【００１２】
上記式（１）中、Ｒは、マグネシウム元素又はカルシウム元素であり、ｘは、０．３０以上、０．４０以下の数であり、ｙは、０．２５以上、０．７０以下の数であり、Ａｎ−は、炭酸イオン（ＣＯ３２−）を表すことが好ましい。これにより、結晶形状がより安定するため、安定して優れた性能を発揮することができる。
【００１３】
上記ハイドロタルサイト型粒子は、表面の一部又は全部が、ケイ素原子及び／又は脂肪族基を有する化合物で被覆されていることが好ましい。これにより、亜鉛イオンの過剰な溶出を抑制し、皮膚への刺激性を低減して適度な収斂作用を発現できることに加え、樹脂や溶媒との相溶性や分散性が向上する他、撥水性も向上するため、化粧料だけではなく、樹脂への添加剤等、各種用途により有用なものとなる。
【００１４】
本発明はまた、上記ハイドロタルサイト型粒子を製造する方法であって、該製造方法は、亜鉛化合物及び周期表第２族元素を含む化合物からなる群より選択される少なくとも１種と、アルミニウム化合物と、水とを含む原料混合物からスラリーを得る工程（Ｉ）と、噴霧乾燥工程（ＩＩ）と、温度７５〜１５０℃で、かつ相対湿度７５〜１００％ＲＨの雰囲気下で保持する工程（ＩＩＩ）とを含むハイドロタルサイト型粒子の製造方法でもある。
【００１５】
本発明は更に、上記ハイドロタルサイト型粒子を含む化粧料でもある。
本発明はそして、上記ハイドロタルサイト型粒子と、樹脂成分とを含む樹脂組成物でもある。
【発明の効果】
【００１６】
本発明のハイドロタルサイト型粒子は、滑り性に特に優れ、良好な使用感を奏するため、各種用途、中でも化粧料用途に極めて有用である。その他、アンモニアや酢酸等の臭い吸着性にも優れるため、臭い吸着性が付加された化粧料や、吸着剤、酸中和剤等の用途にも有用である。また、本発明の製造方法は、このように優れた物性を有するハイドロタルサイト型粒子を、圧力容器等の特殊な装置・設備を導入することなく、容易かつ簡便に与えることができるため、工業的に極めて有用な手法である。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】実施例４で得た粉体の粒度分布及び電子顕微鏡写真、並びに、この粉体を指でかるく荷重をかけてつぶしたものの粒度分布及び電子顕微鏡写真である。
【図２−１】実施例１で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：２０００倍、５００００倍）。
【図２−２】実施例２で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：２０００倍、５００００倍）。
【図２−３】実施例３で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：２０００倍、５００００倍）。
【図２−４】実施例４で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：２０００倍、５００００倍）。
【図２−５】実施例５で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：２０００倍、５００００倍）。
【図２−６】実施例６で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：２０００倍、５００００倍）。
【図２−７】実施例７で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：２０００倍、５００００倍）。
【図２−８】実施例８で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：５００倍、５００００倍）。
【図２−９】比較例１で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：２０００倍、５００００倍）。
【図２−１０】比較例２で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：２０００倍、５００００倍）。
【図２−１１】比較例３で得たハイドロタルサイト型粒子の電子顕微鏡写真である（倍率：２０００倍、５００００倍）。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明の好ましい形態について具体的に説明するが、本発明は以下の記載のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を変更しない範囲において適宜変更して適用することができる。
【００１９】
〔ハイドロタルサイト型粒子〕
本発明のハイドロタルサイト型粒子は、板状の一次粒子が凝集した球状の粒子構造を有する。粒子がこのような構造を有することは、例えば、走査電子顕微鏡写真（ＳＥＭとも称す）等の電子顕微鏡写真により判断することができる。
【００２０】
上記ハイドロタルサイト型粒子は、一次粒子が板状粒子であることにも重要な意義を有する。球状粒子が弱い力で分散して最終的に板状粒子として肌等に展開され、しかも平均板面径の長径が１５０〜８００ｎｍ、アスペクト比（平均板面径の長径／平均厚み）が４．０〜２０．０であることに由来して、極めて高い滑り性を発揮できるうえ、被覆性や配向性にも優れるものとなる。
【００２１】
上記一次粒子の平均粒子径の長径は、１５０〜８００ｎｍである。この範囲内にあると、化粧料に含めた際の肌への塗布感触や滑り性に優れたものとなる。好ましくは１８０ｎｍ以上、より好ましくは１９０ｎｍ以上、更に好ましくは３００ｎｍ以上であり、また、好ましくは５００ｎｍ以下、より好ましくは４００ｎｍ以下である。
【００２２】
上記一次粒子のアスペクト比（平均板面径の長径／平均厚み）は、４．０〜２０．０である。この範囲内にあると、化粧料に含めた際の肌への塗布感触や滑り性に優れたものとなる。好ましくは４．５〜１５．０、より好ましくは５．０〜１０．０である。
【００２３】
本明細書中、平均板面径（長径、短径）及び平均厚みは、本発明のハイドロタルサイト型粒子の走査電子顕微鏡写真に基づいて算出される値である。具体的には、後述の実施例に記載の方法に従って求めることができる。
【００２４】
上記ハイドロタルサイト型粒子は、球状（球形とも称す）であるが、本明細書中、球状とは、後述の実施例に記載の方法にて求められる真球度が１．３以下である形状を意味する。好ましくは真球度が１．２以下であり、より好ましくは真球度が１．１以下である。
【００２５】
上記ハイドロタルサイト型粒子（球状粒子）は、Ｄ５０が１０〜５００μｍであることが好ましい。これにより、球状と板状との両方の長所がより一層発揮され、本発明の作用効果がより充分に発揮される。より好ましくは１０〜３００μｍ、更に好ましくは２０〜２００μｍである。
【００２６】
本明細書中、Ｄ５０とは、体積基準での５０％積算粒径（メジアン径とも称す）を意味し、粉体をある粒子径から２つに分けたとき、大きい側と小さい側が等量となる径をいう。
Ｄ５０は、具体的には、後述の実施例に記載の方法に従って求められる。
【００２７】
上記ハイドロタルサイト型粒子は、亜鉛元素及び周期表第２族元素からなる群より選択される少なくとも１種の元素と、アルミニウム元素とを含む。中でも、亜鉛元素とアルミニウム元素とを少なくとも含む粒子であることが好ましく、より好ましくは下記式（１）：
｛（Ｒ）ｚ（Ｚｎ）ｙ｝（Ａｌ）ｘ（ＯＨ）２（Ａｎ−）ｘ／ｎ・ｍＨ２Ｏ      （１）
（式中、Ｒは、周期表第２族元素を表す。Ａｎ−は、ｎ価の層間アニオンを表す。ｘは、０．２０以上、０．４０以下の数であり、ｙは、０．２０を超えて０．８０以下の数であり、ｚは、０以上、０．４０以下の数であって、かつｘ＋ｙ＋ｚ＝１、及び、ｙ≧ｚを満たす。ｎは、１以上、４以下の整数である。ｍは、０以上の数である。）で表される粒子である。これにより、滑り性がより向上され、化粧料等の種々の用途により一層有用なものとなる。
【００２８】
上記式（１）中、ｎ価の層間アニオンとしては特に限定されないが、反応性及び環境負荷低減の観点から、水酸化物イオン（ＯＨ−）、炭酸イオン（ＣＯ３２−）及び硫酸イオン（ＳＯ４２−）からなる群より選択される少なくとも１種が好適である。中でも、炭酸イオンが好ましい。
【００２９】
Ｒは、周期表第２族元素を表す。例えば、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、バリウム（Ｂａ）等が挙げられる。中でも、ハイドロタルサイト型粒子を化粧料として用いる場合は、人体への影響を考慮すると、マグネシウム元素又はカルシウム元素であることが好ましく、マグネシウム元素が最も好ましい。
【００３０】
ｘ、ｙ及びｚは、０．２０≦ｘ≦０．４０、０．２０＜ｙ≦０．８０、０≦ｚ≦０．４０、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１、及び、ｙ≧ｚを満たす数である。
ｘ、ｙ及びｚが上記範囲内にあると、結晶構造が安定する。より安定性を向上させる観点から、〔（ｚ＋ｙ）／ｘ〕が１．５／１〜３／１となるようにｘ等を調整することが好ましい。より好ましくは２／１となるように調整することである。
この観点から、ｘは、０．２５以上であることが好ましく、より好ましくは０．３０以上であり、また、０．４０以下であることが好ましく、より好ましくは０．３５以下であり、特に好ましくはｘ＝１／３（＝約０．３３）である。
ｙは、０．２４以上であることが好ましく、より好ましくは０．２５以上であり、更に好ましくは０．２８以上であり、また、０．７５以下であることが好ましく、より好ましくは０．７０以下である。
ｚは、０．２０以下であることが好ましく、中でも、塩基性低減の観点から、０であることがより好適である。
【００３１】
ｎは、１以上、４以下の整数であり、層間アニオンの価数によって適宜調整すればよい。好ましくは１〜３の整数、より好ましくは２である。
【００３２】
ｍは、０以上の数である。このｍは、結晶構造を解析することで理論上求めることができるが、実際には、付着水の存在等によって正確に測定することは困難である。理論上は、例えば、０以上、５未満であることが好ましい。
【００３３】
上記ハイドロタルサイト型粒子として最も好ましくは、下記式（２）：
（Ｚｎ）０．６７（Ａｌ）０．３３（ＯＨ）２（ＣＯ３２−）０．１６５・ｍＨ２Ｏ
（２）
で表される粒子である。この構造では、結晶構造が極めて安定し、本発明の作用効果をより充分に発揮することが可能となる。この構造はＪＣＰＤＳカード  ００−０４８−１０２３から確認できる。
【００３４】
上記ハイドロタルサイト型粒子は、表面処理剤の使用を省略又は量を低減しても問題ないほどに良好な使用感を奏するものの、必要に応じて、該粒子の表面の一部又は全部が、１種又は２種以上の表面被覆剤で被覆されていてもよい。なお、従来の粒子では、表面処理を施すと基材表面に由来する機能（例えば、臭い吸着性や吸油量等）が低下するが、本発明の粒子は、表面処理量が少なくても充分な滑り性を発揮するため、臭い吸着性や吸油量等の機能低下が少ないという点でも従来の粒子に対して優位性を有する。
【００３５】
上記表面被覆剤としては、無機化合物及び有機化合物のいずれも好適に用いることができる。無機化合物としては特に限定されないが、例えば、ケイ素、カルシウム、バリウム、ストロンチウム、アルミニウム、ジルコニウム、セリウム、亜鉛等の酸化物、水酸化物、硫酸塩、炭酸塩等が挙げられる。有機化合物としては特に限定されないが、例えば、シリコーンオイル、脂肪酸及びその金属塩、ハイドロゲンジメチコン、アルキルシラン、アルコキシシラン、シランカップリング剤、チタンカップリング剤、アルミニウムカップリング剤、アミノ酸、ナイロン、カルボマー及びその金属塩、ポリアクリル酸、トリメチルプロパノール、トリエチルアミン、高級アルコール等が挙げられる。
【００３６】
上記表面被覆剤の中でも、ケイ素原子及び／又は脂肪族基を含む化合物が好ましい。すなわち上記ハイドロタルサイト型粒子は、表面の一部又は全部が、ケイ素原子及び／又は脂肪族基を有する化合物で被覆されていることが好適である。これにより、亜鉛イオンの過剰な溶出を抑制し、皮膚への刺激性を低減して適度な収斂作用を発現できることに加え、樹脂や溶媒との相溶性や分散性が向上する他、撥水性も向上するため、化粧料だけではなく、樹脂への添加剤等、各種用途により有用なものとなる。上記化合物として特に好ましくは、シリカ、ハイドロゲンジメチコン、アルキルシラン、脂肪酸又はその塩であり、脂肪酸として好ましくはステアリン酸である。
【００３７】
上記表面被覆剤を用いてハイドロタルサイト型粒子の表面を被覆する方法としては特に限定されるものではない。例えば、シリカを用いる場合は、ハイドロタルサイト型粒子を含むスラリーに、ケイ酸ナトリウムと酸を加えて中和する方法等が挙げられる。表面被覆量は特に限定されないが、例えば、ハイドロタルサイト型粒子の総量１００質量％に対し、表面被覆剤が占める割合が０．００１〜３０質量％であることが好ましい。より好ましくは０．１〜２５質量％である。
【００３８】
〔製造方法〕
本発明のハイドロタルサイト型粒子を得るには、例えば、亜鉛化合物及び周期表第２族元素を含む化合物からなる群より選択される少なくとも１種と、アルミニウム化合物と、水とを含む原料混合物からスラリーを得る工程（Ｉ）と、噴霧乾燥工程（ＩＩ）と、温度７５〜１５０℃で、かつ相対湿度７５〜１００％ＲＨの雰囲気下で保持する工程（ＩＩＩ）とを含む製造方法を採用することが好ましい。この製造方法を採用することで、水熱合成等で必要になる圧力容器等の特殊な装置・設備を導入することなく、容易かつ簡便に、一次粒子が凝集した球状の粒子構造を有するハイドロタルサイト型粒子を得ることができる。この製造方法もまた、本発明の１つである。
【００３９】
上記製造方法は、工程（Ｉ）〜（ＩＩＩ）を含む方法である限り、工程（Ｉ）以降の順序は特に限定されない。だが、工程（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）の順に行う方法、又は、工程（Ｉ）、（ＩＩＩ）、（ＩＩ）の順に行う方法が好適である。なお、各工程を１回又は２回以上行ってもよい。
以下、各工程について更に説明する。
【００４０】
＜工程（Ｉ）＞
工程（Ｉ）は、亜鉛化合物及び周期表第２族元素を含む化合物からなる群より選択される少なくとも１種と、アルミニウム化合物と、水（好ましくはイオン交換水）と含む原料混合物から、スラリーを得る工程である。得られるスラリーは、亜鉛化合物及び周期表第２族元素を含む化合物からなる群より選択される少なくとも１種と、アルミニウム化合物とが反応した前駆体Ｉを含む。具体的には、各原料を混合後又は混合と同時に、中和する工程であることが好ましい。より好ましくは、各原料を混合後に中和することである。
なお、原料混合物やスラリーは、本発明の効果を損なわない範囲でその他の成分を含んでもよく、各含有成分は、それぞれ１種又は２種以上を使用することができる。
【００４１】
上記亜鉛化合物、周期表第２族元素を含む化合物及びアルミニウム化合物（これらを総称して「原料化合物」とも称する）は、製造を容易にする観点から、水溶性の塩、又は、酸を含む水に可溶の塩を用いることが好ましい。具体的には、亜鉛化合物は、水酸化亜鉛、酸化亜鉛、塩基性炭酸亜鉛及び硫酸亜鉛からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましく、周期表第２族元素を含む化合物は、周期表第２族元素の水酸化物（水酸化マグネシウム等）、酸化物（酸化マグネシウム等）及び塩基性炭酸塩（塩基性炭酸マグネシウム等）からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましく、アルミニウム化合物は、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム及び硫酸アルミニウムからなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。これらの原料を用いることでより容易かつ簡便にハイドロタルサイト型粒子を得ることができる。例えば、アルミニウム化合物を溶媒に溶解した溶液と、亜鉛化合物及び周期表第２族元素を含む化合物からなる群より選択される少なくとも１種を溶媒に溶解した溶液とをそれぞれ準備した後に混合してもよいし、亜鉛化合物及び周期表第２族元素を含む化合物からなる群より選択される少なくとも１種と、アルミニウム化合物とを溶媒にまとめて溶解してもよい。この際、各化合物は必ずしも完全に溶解している必要はなく、一部が溶け残っていてもよい。
【００４２】
上記周期表第２族元素を含む化合物としては特に限定されず、例えばマグネシウム、カルシウム、バリウム等を含む化合物が挙げられる。中でも、ハイドロタルサイト型粒子を酸中和剤として用いる場合は、マグネシウムを含む化合物（マグネシウム化合物とも称す）が好適である。
【００４３】
本発明では特に、亜鉛化合物とアルミニウム化合物とを少なくとも用いることが好ましい。これによって、マグネシウム等の周期表第２族元素に起因する塩基性が低減されるため、皮膚への刺激性が低減されたハイドロタルサイト型粒子を与えることができる。最も好ましくは、周期表第２族元素を含む化合物を用いないことである。
【００４４】
上記原料化合物の使用量は、得られるハイドロタルサイト型粒子が上記式（１）を満たすものとなるように調整することが好ましい。例えば、アルミニウム化合物のアルミニウム換算量１モルに対し、亜鉛化合物及び周期表第２族元素を含む化合物からなる群より選択される少なくとも１種の化合物の総量が、これらの金属元素換算で１．５〜３モルとなるようにすることが好ましい。これにより、得られるハイドロタルサイト型粒子の結晶構造が安定する。より好ましくは２モルである。
【００４５】
上記原料化合物は、ハンマーミル、ジェットミル、ビーズミル、フリッチェミル等の、公知の乾式又は湿式の粉砕方法で予め粉砕してから、工程（Ｉ）に供してもよい。
【００４６】
ここで、原料として炭酸塩を用いない場合、又は、炭酸塩を用いても生成した粒子が上記式（１）を満たさない場合は、別途炭酸ガスを用いてもよい。炭酸ガスは、工程（Ｉ）又は（ＩＩＩ）の中であればどの操作で用いてもよい。
【００４７】
上記工程（Ｉ）では、上述のとおり、各原料を混合後又は混合と同時に、中和することが好ましい。中和にはアルカリ成分を用いることが好適である。その際、原料とアルカリ成分との混合液のｐＨが７以上になるように、原料とアルカリ成分とを混合することがより好ましい。更に好ましくは、原料とアルカリ成分との混合液のｐＨが７．５以上になるように中和反応させることである。この際、必要に応じて溶媒の存在下で行ってもよい。例えば、アルカリ成分を水に溶解してから、原料に添加して混合してもよいし、アルカリ成分を粉体のまま混合してもよい。
【００４８】
上記アルカリ成分としては特に限定されないが、例えば、アルカリ金属塩等が挙げられ、１種又は２種以上を使用することができる。アルカリ金属塩とは、例えば、リチウム、ナトリウム、カリウム等のアルカリ金属の塩であり、塩として、水酸化物、炭酸塩、炭酸水素塩、珪酸塩、アルミン酸塩、有機アミン塩等が挙げられる。中でも、水酸化ナトリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム等が好適である。
【００４９】
上記工程（Ｉ）では、原料を混合した後及び／又は中和した後、必要に応じて所定の温度を保持し、所定の時間撹拌することが好ましい。保持温度、撹拌時間に制限はないが、例えば、保持温度は２０℃〜８０℃、撹拌時間は５〜３００分とすることが、粒子の大きさ、形状をそろえる観点から好ましい。
【００５０】
上記工程（Ｉ）で得られるスラリーは、前駆体Ｉと水とを少なくとも含む。水の含有量は特に限定されないが、例えば、スラリー総量１００重量％に対し、３０〜９９重量％であることが好ましい。
なお、工程（Ｉ）後、ろ過工程を行うことが好ましい。ろ過物には前記前駆体Ｉが含まれる。
【００５１】
＜工程（ＩＩ）＞
工程（ＩＩ）は、噴霧乾燥工程である。
例えば、工程（Ｉ）に次いで工程（ＩＩ）を行い、その後に工程（ＩＩＩ）を行う場合、工程（ＩＩ）では、工程（Ｉ）で得た前駆体Ｉ（又は前駆体Ｉを含むスラリー）を噴霧乾燥することが好ましい。
【００５２】
工程（Ｉ）に次いで工程（ＩＩＩ）を行い、その後に工程（ＩＩ）を行う場合、工程（ＩＩ）では、工程（ＩＩＩ）で得た前駆体ＩＩＩに水を加えてスラリーとした後、該スラリーを噴霧乾燥することが好ましい。
なお、上記前駆体ＩＩＩと水とを含むスラリー中、水の含有量は特に限定されないが、例えば、当該スラリー総量１００重量％に対し、３０〜９９重量％であることが好ましい。
【００５３】
噴霧乾燥の方式は特に限定されず、例えば、アトマイザー方式やノズル方式等が挙げられる。中でも、球状の粒子構造が得られやすいことから、アトマイザー方式が好ましい。また、乾燥条件は特に限定されないが、例えば、アトマイザー方式であれば、ディスク回転数を５０００〜２００００ｒｐｍとすることが好ましい。より好ましくは７０００〜１９０００ｒｐｍ、更に好ましくは１００００〜１８０００ｒｐｍである。また、出口乾燥温度を６０〜１６０℃とすることが好ましい。より好ましくは７０〜１５０℃、更に好ましくは８０〜１３０℃である。
【００５４】
噴霧乾燥工程（ＩＩ）では、凝集剤を加えてもよい。凝集剤としては、代表的なものとして、非イオン系界面活性剤、カチオン系界面活性剤、アニオン系界面活性剤、両性界面活性剤等が例示される。
【００５５】
非イオン系界面活性剤の具体例としては、例えば、ポリエチレングリコールアルキルエーテル、ポリエチレングリコール脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、脂肪酸モノグリセリド、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリシチリルフェニルエーテル、ポリエーテル化合物、多価アルコール部分エステル、ポリオキシエチレン多価アルコール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン化多価アルコール脂肪酸エステル、脂肪酸ジエタノールアミド、Ｎ，Ｎ−ビス−２−ヒドロキシアルアミン、ポリオキシエチレンアルキルアミン、トリエタノールアミン脂肪酸エステル、トリアルキルアミンオキシド等が挙げられる。
【００５６】
カチオン系界面活性剤の具体例としては、例えば、アニリン誘導体、ポリエチレンイミン、芳香族アミン誘導体、ポリアミン、ポリアミンスルホン、ポリアルキレンポリアミン、アミン架橋重縮合物、ポリアマイド、カチオン性ポリアクリルアマイド等が挙げられる。
【００５７】
アニオン系界面活性剤の具体例としては、例えば、飽和若しくは不飽和脂肪酸又はそのアルカリ塩（セッケン）、アルキル硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、アルキルアリールスルホン酸塩、スルホコハク酸エステル塩、硫酸エステル塩、燐酸エステル塩、スチレン−無水マレイン酸共重合物の部分けん化物、オレフィン−無水マレイン酸共重合物の部分けん化物、ナフタレンスルホン酸塩−ホルマリン縮合物、ポリアクリルアミド、ポリエチレンオキサイド等が挙げられ、好ましくは、飽和若しくは不飽和脂肪酸又はそのアルカリ塩（セッケン）、アルキル硫酸塩である。
【００５８】
両性界面活性剤の具体例としては、例えば、カルボキシベタイン、Ｎ，Ｎ−ジアルキレンカルボン酸塩、スルホベタイン、Ｎ−アルキル−Ｎ，Ｎ−ビスポリオキシルエチレン硫酸エステル塩、イミダゾリン等が挙げられる。
【００５９】
＜工程（ＩＩＩ）＞
工程（ＩＩＩ）は、温度７５〜１５０℃で、かつ相対湿度７５〜１００％ＲＨの雰囲気下で保持する工程（湿潤雰囲気工程とも称す）である。例えば、工程（Ｉ）に次いで工程（ＩＩＩ）を行う場合は工程（Ｉ）で得た前駆体Ｉを、工程（ＩＩ）に次いで工程（ＩＩＩ）を行う場合は工程（ＩＩ）で得た前駆体ＩＩを、当該雰囲気下で保持することが好ましい。上記製造方法では、従来法のような水熱や常圧での反応とは異なり、噴霧乾燥工程と、高温高湿雰囲気下に保持するだけの工程とを行うことで、簡便な手段により本発明のハイドロタルサイト型粒子を得ることができ、圧力容器等の特別な装置を不要にすることができる。すなわち製造設備を簡単にすることができる。
【００６０】
工程（ＩＩＩ）では、温度７５〜１５０℃で保持する。板状化を促進させる観点から、温度は７６℃以上であることが好ましく、より好ましくは７８℃以上、更に好ましくは８０℃以上である。また、製造コストや設備仕様の観点から、９５℃以下とすることが好ましい。
本明細書中、工程（ＩＩＩ）の保持温度は、当該工程での最高到達温度を意味する。
なお、温度の変動は板状粒子の結晶成長に変化をもたらす場合があるため、保持中の温度の上限と下限の差が１０℃以下とすることが好ましい。
【００６１】
上記工程（ＩＩＩ）はまた、相対湿度が７５〜１００％ＲＨの雰囲気で行う。板状化を促進させる観点から、相対湿度は７６％ＲＨ以上であることが好ましく、より好ましくは７７％ＲＨ以上、更に好ましくは７８％ＲＨ以上、特に好ましくは７９％ＲＨ以上、最も好ましくは８０％ＲＨ以上である。また、製造コストや設備仕様の観点から、９５％ＲＨ以下とすることが好ましく、より好ましくは９０％ＲＨ以下である。
本明細書中、工程（ＩＩＩ）の相対湿度は、当該工程での最高到達湿度を意味する。
なお、相対湿度の変動は板状粒子の結晶成長に変化をもたらす場合があるため、保持中の湿度の上限と下限の差が１０％以下とすることが好ましい。
【００６２】
上記条件下での保持時間は、一次粒子が板状粒子に結晶成長するのに充分な時間であればよい。例えば、１〜３００時間であることが好ましい。保持時間がこの範囲内であると、結晶化がより充分に進み、生産性にも優れる。より好ましくは３〜２００時間、更に好ましくは６〜１８０時間である。
【００６３】
＜他の工程＞
上記製造方法では、上述した工程（Ｉ）〜（ＩＩＩ）に加え、必要に応じて１又は２以上の粉砕、分級、洗浄、水熱、熟成、焼成、層間イオンの置換、表面被覆等のその他の工程を含んでもよい。その他の工程は特に限定されない。例えば、粒子構造を崩さない範囲で、粗大粒子の粉砕、分級を行うことが好ましい。粉砕、分級の方法及び条件は特に限定されず、例えばボールミル、ライカイ機、フォースミル、ハンマーミル、ジェットミル、気流分級機、振動篩等を用いて行うことができる。
【００６４】
〔用途〕
本発明のハイドロタルサイト型粒子は、滑り性及び化粧料に含めた際の肌への塗布感触に優れ、使用時にひっかかり感がない等、使用感が特に良好なものである。しかもアンモニアや酢酸等の臭い吸着性能やリン化合物の吸着性能にも優れるものである。従って、化粧料、医薬品、医薬部外品、吸着剤、触媒、樹脂用添加剤、酸中和剤等の種々の用途に用いることができる。中でも、化粧料原料として特に有用であり、上記ハイドロタルサイト型粒子を含む化粧料は、本発明の１つである。また、本発明のハイドロタルサイト型粒子を他の無機材料又は有機材料と組み合わせて複合材料としてもよい。例えば、樹脂の強度や耐熱性を向上させる添加剤として又は樹脂の結晶核剤等として、ハイドロタルサイト型粒子を樹脂やプラスチック等の有機材料に任意の割合で混合し、又は埋め込んで樹脂組成物を形成してもよいし、ハイドロタルサイト型粒子を臭い吸着剤等として、フィルムやシート等の成型品を与える樹脂組成物に配合することも好適である。このように上記ハイドロタルサイト型粒子と樹脂成分とを含む樹脂組成物もまた、本発明の１つである。
以下に、上記化粧料及び樹脂組成物について更に説明する。
【００６５】
＜化粧料＞
上記化粧料は、本発明のハイドロタルサイト型粒子を含むことで、滑りが良く、かつ化粧料に含めた際の肌への塗布感触に優れ、使用時にひっかかり感がない等、使用感が特に良好であるうえ、ソフトフォーカス効果や皮脂吸着効果も期待できるものである。それゆえ、昨今の市場のニーズに特に適したものである。化粧料としては特に限定されず、例えば、ファンデーション、化粧下地、日焼け止め、アイシャドウ、頬紅、マスカラ、口紅、制汗剤、脂取り紙、スクラブ剤等が挙げられる。中でも、ファンデーションが特に好適である。
【００６６】
上記化粧料はまた、必要に応じ、本発明のハイドロタルサイト型粒子に加えて、他の成分を１種又は２種以上含んでいてもよい。他の成分は特に限定されないが、例えば、有機溶媒や分散剤の他、化粧料分野で通常使用されている任意の水性成分、油性成分が挙げられる。具体的には、油分；界面活性剤；保湿剤；高級アルコール；金属イオン封鎖剤；各種高分子（天然、半合成、合成若しくは無機の、水溶性又は油溶性高分子）；紫外線遮蔽剤；その他薬剤成分；各種抽出液；無機及び有機顔料；無機及び有機粘土鉱物等の各種粉体；金属石鹸処理又はシリコーンで処理された無機及び有機顔料；有機染料等の色剤；防腐剤；酸化防止剤；色素；増粘剤；ｐＨ調整剤；香料；冷感剤；収斂剤；殺菌剤；皮膚賦活剤；等が挙げられる。これらの成分の含有量は、本発明の効果を損なわない範囲であれば特に限定されない。
【００６７】
油分としては特に限定されず、例えば、アボカド油、ツバキ油、タートル油、マカデミアナッツ油、トウモロコシ油、ミンク油、オリーブ油、ナタネ油、卵黄油、ゴマ油、パーシック油、小麦胚芽油、サザンカ油、ヒマシ油、アマニ油、サフラワー油、綿実油、エノ油、大豆油、落花生油、茶実油、カヤ油、コメヌカ油、シナギリ油、日本キリ油、ホホバ油、胚芽油、トリグリセリン、トリオクタン酸グリセリン、トリイソパルミチン酸グリセリン、カカオ脂、ヤシ油、馬脂、パーム油、牛脂、羊脂、パーム核油、豚脂、牛骨脂、モクロウ核油、硬化牛脂、硬化ヤシ油、硬化ひまし油等の硬化油、牛脚脂、モクロウ、ミツロウ、カンデリラロウ、綿ロウ、カルナウバロウ、ベイベリーロウ、イボタロウ、鯨ロウ、モンタンロウ、ヌカロウ、ラノリン、カポックロウ、酢酸ラノリン、液状ラノリン、サトウキビロウ、ラノリン脂肪酸イソプロピル、ラウリン酸ヘキシル、還元ラノリン、ジョジョバロウ、硬質ラノリン、セラックロウ、ＰＯＥラノリンアルコールエーテル、ＰＯＥラノリンアルコールアセテート、ＰＯＥコレステロールエーテル、ラノリン脂肪酸ポリエチレングリコール、ＰＯＥ水素添加ラノリンアルコールエーテル、流動パラフィン、オゾケライト、プリスタン、パラフィン、セレシン、スクワレン、ワセリン、マイクロクリスタリンワックス等が挙げられる。
【００６８】
界面活性剤としては、例えば、親油性非イオン界面活性剤、親水性非イオン界面活性剤の他、その他の界面活性剤が挙げられる。親油性非イオン界面活性剤としては特に限定されず、例えば、ソルビタンモノオレエート、ソルビタンモノイソステアレート、ソルビタンモノラウレート、ソルビタンモノパルミテート、ソルビタンモノステアレート、ソルビタンセスキオレエート、ソルビタントリオレエート、ペンタ−２−エチルヘキシル酸ジグリセロールソルビタン、テトラ−２−エチルヘキシル酸ジグリセロールソルビタン等のソルビタン脂肪酸エステル類、モノ綿実油脂肪酸グリセリン、モノエルカ酸グリセリン、セスキオレイン酸グリセリン、モノステアリン酸グリセリン、α，α’−オレイン酸ピログルタミン酸グリセリン、モノステアリン酸グリセリンリンゴ酸等のグリセリンポリグリセリン脂肪酸類、モノステアリン酸プロピレングリコール等のプロピレングリコール脂肪酸エステル類、硬化ヒマシ油誘導体、グリセリンアルキルエーテル等が挙げられる。
【００６９】
親水性非イオン界面活性剤としては特に限定されず、例えば、ＰＯＥソルビタンモノオレエート、ＰＯＥソルビタンモノステアレート、ＰＯＥソルビタンテトラオレエート等のＰＯＥソルビタン脂肪酸エステル類、ＰＯＥソルビットモノラウレート、ＰＯＥソルビットモノオレエート、ＰＯＥソルビットペンタオレエート、ＰＯＥソルビットモノステアレート等のＰＯＥソルビット脂肪酸エステル類、ＰＯＥグリセリンモノステアレート、ＰＯＥグリセリンモノイソステアレート、ＰＯＥグリセリントリイソステアレート等のＰＯＥグリセリン脂肪酸エステル類、ＰＯＥモノオレエート、ＰＯＥジステアレート、ＰＯＥモノジオレエート、システアリン酸エチレングリコール等のＰＯＥ脂肪酸エステル類、ＰＯＥラウリルエーテル、ＰＯＥオレイルエーテル、ＰＯＥステアリルエーテル、ＰＯＥベヘニルエーテル、ＰＯＥ２−オクチルドデシルエーテル、ＰＯＥコレスタノールエーテル等のＰＯＥアルキルエーテル類、ＰＯＥオクチルフェニルエーテル、ＰＯＥノニルフェニルエーテル、ＰＯＥジノニルフェニルエーテル等のＰＯＥアルキルフェニルエーテル類、ブルロニック等のプルアロニック型類、ＰＯＥ・ＰＯＰセチルエーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰ２−デシルテトラデシルエーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰモノブチルエーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰ水添ラノリン、ＰＯＥ・ＰＯＰグリセリンエーテル等のＰＯＥ・ＰＯＰアルキルエーテル類、テトロニック等のテトラＰＯＥ・テトラＰＯＰエチレンジアミン縮合物類、ＰＯＥヒマシ油、ＰＯＥ硬化ヒマシ油、ＰＯＥ硬化ヒマシ油モノイソステアレート、ＰＯＥ硬化ヒマシ油トリイソステアレート、ＰＯＥ硬化ヒマシ油モノピログルタミン酸モノイソステアリン酸ジエステル、ＰＯＥ硬化ヒマシ油マレイン酸等のＰＯＥヒマシ油硬化ヒマシ油誘導体、ＰＯＥソルビットミツロウ等のＰＯＥミツロウ・ラノリン誘導体、ヤシ油脂肪酸ジエタノールアミド、ラウリン酸モノエタノールアミド、脂肪酸イソプロパノールアミド等のアルカノールアミド、ＰＯＥプロピレングリコール脂肪酸エステル、ＰＯＥアルキルアミン、ＰＯＥ脂肪酸アミド、ショ糖脂肪酸エステル、ＰＯＥノニルフェニルホルムアルデヒド縮合物、アルキルエトキシジメチルアミンオキシド、トリオレイルリン酸等が挙げられる。
【００７０】
その他の界面活性剤としては、例えば、脂肪酸セッケン、高級アルキル硫酸エステル塩、ＰＯＥラウリル硫酸トリエタノールアミン、アルキルエーテル硫酸エステル塩等のアニオン界面活性剤、アルキルトリメチルアンモニウム塩、アルキルピリジニウム塩、アルキル四級アンモニウム塩、アルキルジメチルベンジルアンモニウム塩、ＰＯＥアルキルアミン、アルキルアミン塩、ポリアミン脂肪酸誘導体等のカチオン界面活性剤、イミダゾリン系両性界面活性剤、ベタイン系界面活性剤等の両性界面活性剤等が挙げられる。
【００７１】
保湿剤としては特に限定されず、例えば、キシリトール、ソルビトール、マルチトール、コンドロイチン硫酸、ヒアルロン酸、ムコイチン硫酸、カロニン酸、アテロコラーゲン、コレステリル−１２−ヒドロキシステアレート、乳酸ナトリウム、胆汁酸塩、ｄｌ−ピロリドンカルボン酸塩、短鎖可溶性コラーゲン、ジグリセリン（ＥＯ）ＰＯ付加物、イザヨイバラ抽出物、セイヨウノコギリソウ抽出物、メリロート抽出物等が挙げられる。
【００７２】
高級アルコールとしては特に限定されず、例えば、ラウリルアルコール、セチルアルコール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、ミリスチルアルコール、オレイルアルコール、セトステアリルアルコール等の直鎖アルコール、モノステアリルグリセリンエーテル（バチルアルコール）、２−デシルテトラデシノール、ラノリンアルコール、コレステロール、フィトステロール、ヘキシルドデカノール、イソステアリルアルコール、オクチルドデカノール等の分枝鎖アルコール等が挙げられる。
【００７３】
金属イオン封鎖剤としては特に限定されず、例えば、１−ヒドロキシエタン−１，１− ジフォスホン酸、１−ヒドロキシエタン−１，１−ジフォスホン酸四ナトリウム塩、クエン酸ナトリウム、ポリリン酸ナトリウム、メタリン酸ナトリウム、グルコン酸、リン酸、クエン酸、アスコルビン酸、コハク酸、エデト酸等が挙げられる。
【００７４】
天然の水溶性高分子としては特に限定されず、例えば、アラビアガム、トラガカントガム、ガラクタン、グアガム、キャロブガム、カラヤガム、カラギーナン、ペクチン、カンテン、クインスシード（マルメロ）、アルゲコロイド（カッソウエキス）、デンプン（コメ、トウモロコシ、バレイショ、コムギ）、グリチルリチン酸等の植物系高分子、キサンタンガム、デキストラン、サクシノグルカン、プルラン等の微生物系高分子、コラーゲン、カゼイン、アルブミン、ゼラチン等の動物系高分子を挙げることができる。
【００７５】
半合成の水溶性高分子としては特に限定されず、例えば、カルボキシメチルデンプン、メチルヒドロキシプロピルデンプン等のデンプン系高分子、メチルセルロース、ニトロセルロース、エチルセルロース、メチルヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、セルロース硫酸ナトリウム、ヒドロキシプロピルセルロース、カルボキシメチルセルロースナトリウム（ＣＭＣ）、結晶セルロース、セルロース末等のセルロース系高分子、アルギン酸ナトリウム、アルギン酸プロピレングリコールエステル等のアルギン酸系高分子等が挙げられる。
【００７６】
合成の水溶性高分子としては特に限定されず、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルメチルエーテル、ポリビニルピロリドン等のビニル系高分子、ポリエチレングリコール２００００、４００００、６００００等のポリオキシエチレン系高分子、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン共重合体共重合系高分子、ポリアクリル酸ナトリウム、ポリエチルアクリレート、ポリアクリルアミド等のアクリル系高分子、ポリエチレンイミン、カチオンポリマー等が挙げられる。
【００７７】
無機の水溶性高分子としては特に限定されず、例えば、ベントナイト、ケイ酸Ａ１Ｍｇ（ビーガム）、ラポナイト、ヘクトライト、無水ケイ酸等が挙げられる。
【００７８】
紫外線遮蔽剤としては特に限定されず、例えば、パラアミノ安息香酸（以下、ＰＡＢＡと略す）、ＰＡＢＡモノグリセリンエステル、Ｎ，Ｎ−ジプロポキシＰＡＢＡエチルエステル、Ｎ，Ｎ−ジエトキシＰＡＢＡエチルエステル、Ｎ，Ｎ−ジメチルＰＡＢＡエチルエステル、Ｎ，Ｎ−ジメチルＰＡＢＡブチルエステル等の安息香酸系紫外線遮蔽剤；ホモメンチル−Ｎ−アセチルアントラニレート等のアントラニル酸系紫外線遮蔽剤；アミルサリシレート、メンチルサリシレート、ホモメンチルサリシレート、オクチルサリシレート、フェニルサリシレート、ベンジルサリシレート、ｐ−イソプロパノールフェニルサリシレート等のサリチル酸系紫外線遮蔽剤；オクチルシンナメート、エチル−４−イソプロピルシンナメート、メチル−２，５−ジイソプロピルシンナメート、エチル−２，４−ジイソプロピルシンナメート、メチル−２，４−ジイソプロピルシンナメート、プロピル−ｐ−メトキシシンナメート、イソプロピル−ｐ−メトキシシンナメート、イソアミル−ｐ−メトキシシンナメート、２−エトキシエチル−ｐ−メトキシシンナメート、シクロヘキシル−ｐ−メトキシシンナメート、エチル−α−シアノ−β−フェニルシンナメート、２−エチルヘキシル−α−シアノ−β−フェニルシンナメート、グリセリルモノ−２−エチルヘキサノイル−ジパラメトキシシンナメート等のケイ皮酸系紫外線遮蔽剤；２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−４’−メチルベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸塩、４−フェニルベンゾフェノン、２−エチルヘキシル−４’−フェニル−ベンゾフェノン−２−カルボキシレート、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン、４−ヒドロキシ−３− カルボキシベンゾフェノン等のベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤；３−（４’−メチルベンジリデン）−ｄ，ｌ−カンファー、３−ベンジリデン−ｄ，ｌ−カンファー、ウロカニン酸、ウロカニン酸エチルエステル、２−フェニル−５− メチルベンゾキサゾール、２，２’−ヒドロキシ−５−メチルフェニルベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、ジベンザラジン、ジアニソイルメタン、４−メトキシ−４’−ｔ−ブチルジベンゾイルメタン、５−（３，３−ジメチル−２−ノルボルニリデン）−３−ペンタン−２−オン等が挙げられる。
【００７９】
その他薬剤成分としては特に限定されず、例えば、ビタミンＡ油、レチノール、パルミチン酸レチノール、イノシット、塩酸ピリドキシン、ニコチン酸ベンジル、ニコチン酸アミド、ニコチン酸ＤＬ−α−トコフェロール、アスコルビン酸リン酸マグネシウム、２−Ｏ−α−Ｄ−グルコピラノシル−Ｌ−アスコルビン酸、ビタミンＤ２（エルゴカシフェロール）、ｄｌ−α−トコフェロール、酢酸ｄｌ−α−トコフェロール、パントテン酸、ビオチン等のビタミン類；エストラジオール、エチニルエストラジオール等のホルモン；アルギニン、アスパラギン酸、シスチン、システイン、メチオニン、セリン、ロイシン、トリプトファン等のアミノ酸；アラントイン、アズレン等の抗炎症剤、アルブチン等の美白剤、；タンニン酸等の収斂剤；Ｌ−メントール、カンフル等の清涼剤；や、イオウ、塩化リゾチーム、塩化ピリドキシン等が挙げられる。
【００８０】
各種の抽出液としては特に限定されず、例えば、ドクダミエキス、オウバクエキス、メリロートエキス、オドリコソウエキス、カンゾウエキス、シャクヤクエキス、サボンソウエキス、ヘチマエキス、キナエキス、ユキノシタエキス、クララエキス、コウホネエキス、ウイキョウエキス、サクラソウエキス、バラエキス、ジオウエキス、レモンエキス、シコンエキス、アロエエキス、ショウブ根エキス、ユーカリエキス、スギナエキス、セージエキス、タイムエキス、茶エキス、海藻エキス、キューカンバーエキス、チョウジエキス、キイチゴエキス、メリッサエキス、ニンジンエキス、マロニエエキス、モモエキス、桃葉エキス、クワエキス、ヤグリマギクエキス、ハマメリスエキス、プラセンタエキス、胸腺抽出物、シルク抽出液、甘草エキス等が挙げられる。
【００８１】
各種粉体としては、例えば、ベンガラ、黄酸化鉄、黒酸化鉄、雲母チタン、酸化鉄被覆雲母チタン、酸化チタン被覆ガラスフレーク等の光輝性着色顔料、マイカ、タルク、カオリン、セリサイト、二酸化チタン、シリカ等の無機粉末やポリエチレン末、ナイロン末、架橋ポリスチレン、セルロースパウダー、シリコーン末等の有機粉末等が挙げられる。好ましくは、官能特性向上や化粧持続性向上のため、粉末成分の一部又は全部をシリコーン類、フッ素化合物、金属石鹸、油剤、アシルグルタミン酸塩等の物質にて、公知の方法で疎水化処理したものである。
【００８２】
＜樹脂組成物＞
上記樹脂組成物は、本発明のハイドロタルサイト型粒子と樹脂成分とを含む。樹脂組成物中のハイドロタルサイト型粒子の配合量は、所望の用途や使用する樹脂成分の特性に応じて適宜選択できる。例えば、樹脂成分としてエポキシ樹脂やアクリル樹脂等を使用する場合は、樹脂成分１００質量部に対して上記ハイドロタルサイト型粒子を１〜２００質量部配合することが好ましく、ポリエチレン樹脂や軟質塩化ビニル樹脂等を使用する場合は、樹脂成分１００質量部に対して上記ハイドロタルサイト型粒子を１〜３００質量部を配合することが好ましい。配合したものを、例えばコニカルブレンダー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、ヘンシェルミキサー、バンバリミキサー、二本ロール等の混合機、混練機を用いることで、樹脂組成物を作製することができる。
【００８３】
また上記樹脂組成物から成形体（成型体とも称す）を形成することができる。成形体の形状は特に限定されず、例えば、シート状、フィルム状の他、ひも状、板状、棒状、ペレット状等のその他の形状が挙げられる。
シート状の成形体を得る場合、例えば、ポリ塩化ビニル樹脂１００質量部に対し、上記ハイドロタルサイト型粒子を５０〜２００質量部、カルシウム−亜鉛系安定剤を３〜５質量部、可塑剤であるジオクチルフタレートを０〜１００質量部配合し、二本ロールにて１００〜１８０℃で混練することが好ましく、これにより、シート状の成形体を好適に得ることができる。
【００８４】
フィルム状の成形体を得る場合、例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂１００質量部に対して上記ハイドロタルサイト型粒子を１〜５０質量部配合し、二軸押し出し機やインフレーション加工機にて２５０〜３００℃で混練・成型することが好ましい。
【００８５】
その他の形状の成形体を得る場合、例えば、ポリプロピレン樹脂１００質量部に対してハイドロタルサイト型粒子を１〜１００質量部配合し、二軸押し出し機にて１７０〜２００℃で混練・成型することで、ひも状、板状、棒状、ペレット状等の成形体を得ることができる。また、例えば、ペレット状の成形体を射出成形機を用いて１７０〜２００℃で加工成型することで、任意の形状の成形体を得ることもできる。
【実施例】
【００８６】
本発明を詳細に説明するために以下に実施例を挙げるが、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。特に断りのない限り、「％」とは「重量％（質量％）」を意味する。
【００８７】
実施例１
−工程（Ｉ）−
硫酸亜鉛７水和物９６．６ｇと、３５４ｇ／Ｌの硫酸アルミニウム水溶液８１．２ｍＬ（Ａｌ２（ＳＯ４）３として２８．７ｇ）を混合し、全量が３５０ｍＬとなるようにイオン交換水を加えた金属塩混合水溶液を得た。別途、７２０ｇ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液４６．７ｍＬと、炭酸ナトリウム２６．７ｇとを混合し、全量が３５０ｍＬとなるようにイオン交換水を加えたアルカリ混合水溶液を得た。１Ｌの丸底フラスコにイオン交換水５０ｍＬを入れ、撹拌下において、これら水溶液を加えた。このときのスラリーのｐＨは９であった。その後、５０℃で１５分間撹拌することにより、スラリーを得た。
【００８８】
−工程（ＩＩ）−
上記工程（Ｉ）により得られたスラリーをろ過し、洗液の電気伝導度が１００μＳ／ｃｍ以下になるまで水洗した。得られたケーキに水を加え撹拌して、乾燥粉として１１０ｇ／Ｌのスラリーとした後、噴霧乾燥装置（アトマイザー方式、大川原化工機社製、ＢＤＰ−２２型）にて、ディスク回転数１６０００ｒｐｍ、出口乾燥温度１０５℃の条件で乾燥することにより、ハイドロタルサイト前駆体の粉末を得た。
【００８９】
−工程（ＩＩＩ）−
上記工程（ＩＩ）により得られた粉末のうち１ｇを、口内径２７ｍｍ、高さ１５ｍｍのガラスシャーレに入れて、恒温恒湿器（エスペック社製、ＬＨ−１１３）に入れ、室温から８５℃、相対湿度８５％ＲＨまで１５分間かけて調整し、８５℃、相対湿度８５％ＲＨにて２２時間保持し、その後ヒーターへの通電を中止し室温まで冷却した。なお、この工程は大気中で行った。このようにしてハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（１）を得た。
【００９０】
実施例２〜３
実施例１において、工程（ＩＩＩ）での保持時間を表１に示すとおりに変更したこと以外は、実施例１と同様にしてハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（２）〜（３）を各々得た。
【００９１】
実施例４
実施例１において、工程（Ｉ）での反応時間（すなわち５０℃での撹拌時間）及び工程（ＩＩＩ）での保持時間を表１に示すとおりに変更したこと以外は、実施例１と同様にしてハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（４）を得た。
【００９２】
実施例５
実施例４で得たハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（４）７ｇに、イオン交換水１００ｍＬを加えて撹拌し、得られたスラリーを９５℃に保持しながら、ステアリン酸ナトリウム０．３９ｇを加えて１時間撹拌した。得られたスラリーをろ過し、洗液の電気伝導度が１００μＳ／ｃｍ以下になるまで水洗した。得られたケーキを１０５℃の温度で１８時間乾燥し、得られた乾燥粉５ｇをフォースミル（大阪ケミカル社製、ＦＭ−１）にて１０秒間粉砕することにより、ハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（５）を得た。
【００９３】
実施例６
実施例４で得たハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（４）５ｇをフォースミル（大阪ケミカル社製、ＦＭ−１）に入れ、そこにハイドロゲンジメチコン（ＫＦ−９９０１：信越化学工業社製）を０．２６ｇ添加し１０秒間混合した。得られた粉体を１０５℃の温度で１８時間加熱することにより、ハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（６）を得た。
【００９４】
実施例７
実施例４において、工程（Ｉ）で用いたＺｎ原料を表１に示すＺｎ原料及びＭｇ原料に変更したこと以外は、実施例４と同様にして、ハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（７）を得た。
【００９５】
実施例８
実施例４の工程（Ｉ）と同じ操作で得られたスラリーをろ過し、洗液の電気伝導度が１００μＳ／ｃｍ以下になるまで水洗した。得られたケーキを箱形乾燥装置（エスペック社製、ＰＶ−１１０）にて１０５℃の温度で１８時間乾燥した。この操作を繰り返し、得られた乾燥粉１ｋｇをサンプルミル（スクリーン目開き２ｍｍ）にて粉砕した。
得られた粉末を、ＳＵＳ製トレイに入れて、恒温恒湿器（エスペック社製、ＬＨ−１１３）に入れ、室温から８５℃、相対湿度８５％ＲＨまで１５分間かけて調整し、８５℃、相対湿度８５％ＲＨにて１６６時間保持し、その後ヒーターへの通電を中止し室温まで冷却した。なお、この工程は大気中で行った。
その後、得られた粉末に水を加え撹拌して、乾燥粉として１１０ｇ／Ｌのスラリーとした後、噴霧乾燥装置（アトマイザー方式、大川原化工機社製、ＢＤＰ−２２型）にて、ディスク回転数１６０００ｒｐｍ、出口乾燥温度１０５℃の条件で乾燥することにより、ハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（８）を得た。
【００９６】
比較例１
実施例１において、乾燥工程（ＩＩ）で使用した噴霧乾燥装置を箱形乾燥装置（エスペック社製、ＰＶ−１１０）に変更して静置乾燥を行った。乾燥温度は１０５℃、乾燥時間は１８時間にしたこと、及び、工程（ＩＩＩ）を行わなかったこと以外は、実施例１と同様にしてハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（ｃ１）を得た。
粉末（ｃ１）は、後述するようにＳＥＭ画像から球状粒子は確認されなかった（図２−９参照）。
【００９７】
比較例２
実施例１において、工程（Ｉ）での反応時間（すなわち５０℃での撹拌時間）を１０分としたこと、及び、工程（ＩＩＩ）を行わなかったこと以外は、実施例１と同様にしてハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（ｃ２）を得た。
【００９８】
比較例３
実施例１において、工程（Ｉ）での反応時間（すなわち５０℃での撹拌時間）を１０分としたこと、工程（ＩＩ）で使用した噴霧乾燥装置を箱形乾燥装置（エスペック社製、ＰＶ−１１０）に変更して静置乾燥を行い、乾燥温度を１０５℃、乾燥時間を１８時間にしたこと、及び、工程（ＩＩＩ）での保持時間を１６８時間に変更したこと以外は、実施例１と同様にしてハイドロタルサイト型粒子を含む粉末（ｃ３）を得た。
粉末（ｃ３）は、後述するようにＳＥＭ画像から球状粒子は確認されなかった（図２−１１参照）。
【００９９】
各実施例及び比較例で得たハイドロタルサイト型粒子（粉体）、並びに、工程（ＩＩ）で得た前駆体ＩＩ（但し、比較例１、２では生成物）について、以下の方法に従って、それぞれ物性評価を行った。
【０１００】
１、Ｘ線回折の測定
以下の条件により粉末Ｘ線回折パターン（単にＸ線回折パターンともいう）を測定した。実施例で得た全ての粉体のＸ線回折パターンは、ＪＣＰＤＳカード  ００−０４８−１０２３と一致した。
【０１０１】
−分析条件−
使用機：リガク社製、ＲＩＮＴ−ＵｌｔｉｍａＩＩＩ
線源：ＣｕＫα
電圧：５０ｋＶ
電流：３００ｍＡ
試料回転速度：６０ｒｐｍ
発散スリット：１．００ｍｍ
発散縦制限スリット：１０ｍｍ
散乱スリット：開放
受光スリット：開放
走査モード：ＦＴ
計数時間：２．０秒
ステップ幅：０．０２００°
操作軸：２θ／θ
走査範囲：１．６０００〜７０．００００°
積算回数：１回
ハイドロタルサイト型粒子の同定に用いたのは以下の資料である。
Ｚｎ０．６７Ａｌ０．３３（ＯＨ）２（ＣＯ３）０．１６５・ｘＨ２Ｏ：ＪＣＰＤＳカード  ００−０４８−１０２３
Ｍｇ４Ａｌ２（ＯＨ）１２ＣＯ３・３Ｈ２Ｏ：ＪＣＰＤＳカード  ００−０５１−１５２５
【０１０２】
２、比表面積（ＳＳＡ）の測定
以下の条件により比表面積（ＳＳＡ）の測定を行った。結果を表３に示す。
使用機：マウンテック社製、Ｍａｃｓｏｒｂ  Ｍｏｄｅｌ  ＨＭ−１２２０
雰囲気：窒素ガス（Ｎ２）
外部脱気装置の脱気条件：１０５℃−１５分
比表面積測定装置本体の脱気条件：１０５℃−５分
【０１０３】
３、ＳＥＭ画像及びＳＥＭ径
電界放出形走査電子顕微鏡（日本電子社製、ＪＳＭ−７０００Ｆ）にて粒子の形状を観察した。各粉体の電子顕微鏡写真を図２−１〜２−１１に示す。
【０１０４】
また図１に、実施例４で得た粉体の粒度分布及びＳＥＭ画像、並びに、当該粉体を指で軽く荷重をかけてつぶしたものの粒度分布及びＳＥＭ画像を示す。
図１に示すように、当初は粒度分布は約１０〜２００μｍであるが（粒度分布中の「球状粒子」参照）、指で軽く荷重をかけてつぶしたものでは、粒度分布は約０．０５〜１μｍ付近になる（粒度分布中の「板状粒子」参照）。また、粒子の状態は、当初は写真（ａ）及び（ｂ）のように球状の粒子構造を有するものの、指で軽く荷重をかけてつぶすと、写真（ｃ）のようにつぶれていることが分かる。
【０１０５】
４、メジアン径（Ｄ５０）
レーザー回折・散乱式粒度分析計（ＨＯＲＩＢＡ社製、型番：ＬＡ−９５０−Ｖ２）により粒度分布測定を行った。
まずサンプル（試料粉体）０．１ｇに０．０２５ｗｔ％ヘキサメタリン酸ナトリウム水溶液６０ｍＬを加え、サンプルの懸濁液を準備した。この後、０．０２５ｗｔ％ヘキサメタリン酸ナトリウム水溶液を試料循環器に循環させ、透過率が８０〜９５％になるように上記懸濁液を滴下して、循環速度５、撹拌速度１にて測定を行った。結果を表２に示す。
なお、撥水性の表面処理を施した実施例５、６のサンプルは、溶媒をヘキサメタリン酸ナトリウム水溶液からエタノールに変更したこと以外は、同様の方法で測定した。
【０１０６】
５、真球度
実施例及び比較例で得た粉体（試料）のうち、上記３、の電子顕微鏡写真（ＳＥＭ画像）により球状粒子構造を有することが確認された粉体について（但し、球状粒子構造を有さないことが確認された粉体については当該粉体につき）、５００倍の倍率で１０視野撮影した。それぞれの写真１枚に付き、無作為に引いた直線上にある凝集粒子５個の長径及び短径を測定した。
各粒子の「長径／短径」の平均値をその画像の平均真球度とし、１０枚全ての平均真球度の平均値を真球度とした。結果を表２に示す。
【０１０７】
６、平均板面径、平均厚み及びアスペクト比
実施例及び比較例で得た粉体（試料）につき、電界放出型走査電子顕微鏡（日本電子社製、ＪＳＭ−７０００Ｆ）により、粒子が５０〜１００００個程度写るように電子顕微鏡写真を撮影した。この電子顕微鏡写真上に無作為に引いた直線上にある粒子２０個の板面径の平均値を、各粉体の平均板面径とした。同様の方法で平均厚み（粒子２０個の厚みの平均値）を算出し、（平均板面径の長径／平均厚み）によってアスペクト比を求めた。板面径、厚みが測定しにくい場合は、適宜倍率を上げて撮影したものを用いて測定した。実施例、比較例毎に撮影する粉体を換えてこの操作を１０回繰り返し、求めたアスペクト比の平均値を算出した。結果を表２に示す。
【０１０８】
７、元素分析
各粉体中のＭｇ，Ｚｎ，Ａｌ含有量は、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析法を用い、以下の方法により測定することができる。
具体的には、以下のように、分光器（ＳＩＩ社製、ＩＣＰ  ＳＰＳ３１００）を使用し、スカンジウム（Ｓｃ）を内標準元素とする内標準法により測定する。
まず、試料約０．２ｇをビーカーに精秤し、塩酸約５ｍＬを加えて溶解させ、１００ｍＬメスフラスコに充填し、イオン交換水でメスアップする。これをＭｇ含有量測定では２０倍、Ｚｎ含有量測定では５０倍、Ａｌ含有量測定では１０倍希釈し、かつＳｃ濃度が１０ｐｐｍとなるようにＳｃ標準溶液を添加した溶液を試験液とし、下記の測定条件により測定し、得られた生データを下記の計算条件で計算することによりＭｇ，Ｚｎ，Ａｌ含有量を算出する。結果を表３に示す。
【０１０９】
−測定条件−
分光器（ＳＩＩ社製、ＩＣＰ  ＳＰＳ３１００）を使用し、波長２７９．５５ｎｍ（Ｍｇ）、２１３．８６ｎｍ（Ｚｎ）、３９６．１５ｎｍ（Ａｌ）、３６１．４９ｎｍ（Ｓｃ）にてそれぞれ検量線を作成した後、試料を測定する。
検量線用試料の濃度としては、
Ｍｇ（ｐｐｍ）＝５０，４０，３０，２０，１０、
Ｚｎ（ｐｐｍ）＝２０，１６，１２，８，４、
Ａｌ（ｐｐｍ）＝５０，４０，３０，２０，１０
の各５点を使用する。
なお、いずれの検量線用試料も、Ｓｃ濃度が１０ｐｐｍとなるようにＳｃ標準溶液を添加した。計算条件は以下の通りである。
各含有量（％）＝生データ×１００／試料重量（ｇ）×希釈倍率／１００００
【０１１０】
また、以上のように求めたＭｇ，Ｚｎ，Ａｌ含有量（重量％）を用い、下記計算式；
ｘ＝（Ａｌ含有量／２６．９８２）÷｛（Ｍｇ含有量／２４．３０５）＋（Ｚｎ含有量／６５．３８）＋（Ａｌ含有量／２６．９８２）｝
により、上記式（１）中のｘに該当する値を求めた。結果（式（１）中のｘ）を表３に示す。
【０１１１】
８、細孔容積
自動比表面積／細孔分布測定装置（製品名「ＢＥＬ  ＳＯＲＰ−ｍｉｎｉＩＩ」、日本ベル社製）を用いて測定した。試料０．１ｇを測定セルに充填し、２００℃にて脱ガス処理を行った後に測定を行った。
平均細孔直径、全細孔容積及び細孔分布を算出するための解析法は、ＢＪＨ法を用いる。
平均細孔直径とは、全細孔容積の４倍を表面積で除した値のことを示す。これはサンプル中のすべての細孔を円筒形であると仮定し、その円筒型細孔が体積Ｖだとする。このとき円筒型細孔の体積は以下の式（ｉ）で表される。
Ｖ＝πＤ２Ｌ／４  （ｉ）
式中、Ｄは細孔直径、Ｌは円筒型細孔の長さとする。
次に、円筒型細孔の側面積Ａを以下の式（ｉｉ）で表す。
Ａ＝πＤＬ        （ｉｉ）
上記式（ｉ）及び（ｉｉ）から、次の式（ｉｉｉ）が得られる。
Ｄ＝４Ｖ／Ａ      （ｉｉｉ）
上記式（ｉｉｉ）で算出されたＤを平均細孔直径とする。
全細孔容積は、ＢＪＨ法による細孔分布結果から得た全範囲の細孔の積算値である。結果を表３に示す。
【０１１２】
９、顔料ｐＨ
各試料の顔料ｐＨを、ＪＩＳ  Ｋ５１０１−１７−１（２００４）の顔料試験方法に準拠した以下の方法により測定した。
栓付ガラス容器に蒸留水５０ｇに試料５ｇを投入し、栓を外したまま、約５分間加熱して煮沸状態にした後、更に５分間煮沸した。煮沸後、栓をして常温まで放冷した後、栓を開き、減量に相当する蒸留水を加えて、再び栓をして１分間振り混ぜた後、５分間静置した。栓を取り外し、ｐＨ測定器にてｐＨを測定した。結果を表３に示す。
【０１１３】
１０、吸油量
各試料の吸油量を、ＪＩＳ Ｋ５１０１−１３−１（２００４年）に準拠した以下の方法で、ミリスチン酸イソプロピルを用いて測定した。
試料約０．５ｇを薬包紙に精秤し、ガラス板の中央１０ｃｍのスリガラス部分に試料を載せる。ミクロビュレットにミリスチン酸イソプロピル（ＩＰＭと称す）を入れ、０．２ｍＬを試料に滴加し、金ベラで練る。その後、ＩＰＭを１〜２滴ずつ加え、滴加の都度、全体を金ベラで練る。全体が初めて硬いパテ状の塊になったときを終点とする。
吸油量は次式によって算出した。結果を表３に示す。
吸油量（ｍＬ／１００ｇ）＝ ｛Ｖ（ｍＬ）÷ 試料重量（ｇ）｝× １００
【０１１４】
１１、安息角
ＪＩＳ  Ｒ９３０１−２−２（１９９９）アルミナ粉末−第２部：物性測定方法−２：に準拠した以下の方法で測定した。
試料約２０ｇをロートで落下させ、山型に層を形成した時の斜面が水平面となす角を測定した。なお、 安息角は、流動性の良い粉粒体ほど小さく、逆に粉体流動性の良くない粉粒体の場合には大きくなる。結果を表３に示す。
【０１１５】
１２、嵩密度（嵩比重とも称す）
各試料の嵩比重を、ＪＩＳ  Ｋ６７２１（１９７７）に準拠した以下の方法で測定した。
充分にかき混ぜた粉体約３０ｍｌを、嵩比重測定装置（筒井理化学器械社製）のダンパーを差し込んだ漏斗に入れた後、速やかにダンパーを引き抜き、試料を受器に落とす。受器から盛り上がった試料は、ガラス棒ですり落とした後、試料の入った受器の質量を０．１ｇまで正確に量り、次の式によって嵩比重を小数点以下２けたまで求める。測定は３回行い、その平均値を取る。結果を表３に示す。
Ｓａ＝（Ｃ−Ａ）／Ｂ
Ｓａ：嵩比重
Ａ：受器の質量（ｇ）
Ｂ：受器の内容積（ｍＬ）
Ｃ：試料の入った受器の質量（ｇ）
なお、試験結果の数値は、規定の数値より１けた下の位まで求め、ＪＩＳ  Ｚ８４０１（１９９年）（数値の丸め方）により丸める。
【０１１６】
１３、滑り性（ＭＩＵ、ＭＭＤ）
各試料の滑り性評価は次のような方法で行った。
スライドガラスに両面テープを貼り付け、粘着面に薬さじ半分程度の粉末（試料）を載せ、化粧用スポンジで粉末を展ばし、その上に摩擦子をセットした。スライドガラスを移動させて、摩擦子にかかる負荷から、平均摩擦係数ＭＩＵと平均摩擦係数の変動値ＭＭＤを測定した。測定は摩擦感テスター（カトーテック製、ＫＥＳ−ＳＥ）により行った。結果を表３に示す。
参考までに、市販の板状マイカ、板状セリサイト、球状ナイロンビーズ、球状シリカ（平均粒径５μｍ）のＭＩＵ及びＭＭＤを表４に示す。
なお、ＭＩＵ、ＭＭＤいずれの値も低く差がない場合は、滑らかに滑り微妙なひっかかり感がないといえる。
【０１１７】
１４、化粧料としての評価（官能評価）
（１）まず、実施例及び比較例で得た粉体２０．００重量％、マイカ（製品名：Ｙ−２３００Ｘ、ヤマグチマイカ社製）２４．８３重量％、セリサイト（製品名：ＦＳＥ、三信鉱工社製）２９．７９重量％、球状シリコーン（製品名：ＫＳＰ-１０５、信越化学工業社製）６．４４重量％、酸化チタン（製品名：Ｒ−３ＬＤ、堺化学工業社製）７．３６重量％、酸化鉄（黄）（製品名：黄酸化鉄、ピノア社製）１．１０重量％、酸化鉄（赤）（製品名：ベンガラ、ピノア社製）０．３７重量％、ステアリン酸マグネシウム（製品名：ＪＰＭ−１００、堺化学工業社製）０．９２重量％、及び、ジメチルシリコーンオイル（製品名：ＫＦ９６、信越化学工業社製）９．２０重量％を、コーヒーミルを用いて１分３０秒間撹拌混合した。
得られた粉体状の混合物を、直径２０ｍｍφの金型に０．８ｇ測り採り、プレス機を用いて、２００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力にて３０秒間保持して、ハイドロタルサイト含有ファンデーションを作製した。
【０１１８】
（２）比較として、マイカ（製品名：Ｙ−２３００Ｘ、ヤマグチマイカ社製）３１．０３重量％、セリサイト（製品名：ＦＳＥ、三信鉱工社製）３７．２４重量％、球状シリコーン（製品名：ＫＳＰ-１０５、信越化学工業社製）８．０５重量％、酸化チタン（製品名：Ｒ−３ＬＤ、堺化学工業社製）９．２０重量％、酸化鉄（黄）（製品名：黄酸化鉄、ピノア社製）１．３８重量％、酸化鉄（赤）（製品名：ベンガラ、ピノア社製）０．４６重量％、ステアリン酸マグネシウム（製品名：ＪＰＭ−１００、堺化学工業社製）１．１５重量％、及び、ジメチルシリコーンオイル（製品名：ＫＦ９６、信越化学工業社製）１１．４９重量％を、コーヒーミルを用いて１分３０秒間撹拌混合した。
得られた粉体状の混合物を、直径２０ｍｍφの金型に０．８ｇ測り採り、プレス機を用いて、２００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力にて３０秒間保持して、ハイドロタルサイト非含有ファンデーションを作製した。
【０１１９】
（３）上記（１）及び（２）それぞれで得たファンデーションを１０人のパネラーに対して塗布し、化粧料に含めた際の肌への塗布感触について、以下に示す基準で選んでもらい評価した。なお、試験は盲検として行った。評価結果を表３に示す。
（塗布感触の評価基準）
◎：上記（１）のハイドロタルサイト含有ファンデーションを用いる方が、上記（２）のハイドロタルサイト非含有ファンデーションを用いるよりも塗布感触が良好である。
○： どちらも同じ塗布感触である。
×：上記（２）のハイドロタルサイト非含有ファンデーションを用いる方が、上記（１）のハイドロタルサイト含有ファンデーションを用いるよりも塗布感触が良好である。
【０１２０】
１５、各種化合物の吸着率
（１）アンモニアガス、酢酸ガスの吸着率
試料粉末１．０ｇを、５Ｌのサンプリングバック（ＧＬサイエンス社製、ＰＡ−Ａ−Ａ−５）に入れ、ブランクとしてサンプルを入れていない５Ｌのサンプリングバックも用意した。アンモニア又は酢酸を所定濃度含む窒素ガス３Ｌをサンプリングバック内に注入した後、直ちに密封し、２０℃、湿度６５％の条件下で１時間静置した。静置後、サンプリングバック内のガス１００ｍＬを吸引器で吸入し、ガス濃度をガステック社製検知管で測定した。実施例４で得た粉体を用いた場合のガス吸着率を、表５に示す。
以下の式により、ブランクに対する各種化合物のガス吸着率を算出した。
ガス吸着率（％）＝１００×（ブランクのガス濃度−評価サンプルのガス濃度）／（ブランクのガス濃度）
なお、ブランクのガス濃度は、評価サンプルを入れずに、各種化合物を所定濃度含む窒素ガス３Ｌのみを入れたサンプリングバックを密栓し、１時間静置した後に測定したガス濃度である。
−ブランクのガス濃度−
アンモニア：１００ｐｐｍ
酢酸：３０ｐｐｍ
−ガス検知管−
アンモニア：ガステック社製検知管（Ｎｏ．３Ｌａ）
酢酸：ガステック社製検知管（Ｎｏ．８１）
【０１２１】
（２）ｔｒａｎｓ−２−ノネナール、インドールの吸着率
試料粉末０．５ｇを、５Ｌのサンプリングバック（ＧＬサイエンス社製、ＰＡ−Ａ−Ａ−５）に入れ、ブランクとしてサンプルを入れていない５Ｌのサンプリングバックも用意した。各種化合物を所定濃度含む窒素ガス０．５Ｌをサンプリングバック内に注入した後、直ちに密封し、２０℃、湿度６５％の条件下で１時間静置した。１時間後に、２，６−ジフェニル−ｐ−フェニレンオキシド（Ｔｅｎａｘ−ＴＡ）入りカートリッジにより、バッグ内の窒素ガス０．１Ｌに含まれる臭気物質を捕集し、ガスクロマトグラフ質量分析計を用いて分析を行った。トータルイオンクロマトグラムにおける臭気物質に該当するピークの面積を、付属解析ソフト（ＧＣＭＳ  ｓｏｌｕｔｉｏｎ  Ｖｅｒ．２．６）により求めた。試験は２回行い、各試験で求めたピーク面積の平均値を臭気物質のピーク面積とした。実施例４で得た粉体を用いた場合のガス吸着率を、表５に示す。
以下の式により、ブランクに対する各種化合物のガス吸着率を算出した。
ガス吸着率（％）＝１００×（ブランクのピーク面積−評価サンプルのピーク面積）／（ブランクのピーク面積）
−ブランクのガス濃度−
ｔｒａｎｓ−２−ノネナール：１４ｐｐｍ
インドール：３３ｐｐｍ
【０１２２】
１６、透明性評価
サンプルの透明性評価は、次のような方法にて行った。
サンプル０．３ｇとメチルポリシロキサン（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製、Ｅｌｅｍｅｎｔ１４＊ＰＤＭＳ、１０００−ＪＣ）２．７ｇを測り採り、よく混合した後、フーバー式マラーを用いて、１００ｒｐｍの回転速度で１００回転させ、ペーストを調製した。そのようにして調製したペーストを、３ＭＩＬのアプリケーターを用いてガラス板上に均一に成膜した。このようにして得られた塗膜を、ヘイズメーター（日本電色工業製ＮＤＨ４０００型）でヘイズと全光透過率を測定し、透明性を評価した。表６にその結果を示す。
【０１２３】
１７、白色度評価
試料の白色度評価は次のような方法で行った。
直径３０ｍｍ、深さ１５ｍｍの石英容器内に試料を半分ほど充填して表面を平滑にした後、分光色彩計（ＳＥ−２０００：日本電色工業社製）にてハンター表色系Ｌ＊、ａ＊、ｂ＊を測定し、Ｗ値、ＷＢ値を計算した。表７にその結果を示す。
【０１２４】
【表１】
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【０１２５】
【表２】
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【０１２６】
【表３】
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【０１２７】
【表４】
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【０１２８】
【表５】
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【０１２９】
【表６】
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【０１３０】
【表７】
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【０１３１】
以上の実施例及び比較例より、以下のことを確認した。
実施例１〜８で得た粉体は、電子顕微鏡写真（図２−１〜２−８）からも分かるように、板状一次粒子が凝集した球状の粒子構造を有しており、また、表２より、一次粒子の平均板面径の長径及びアスペクト比が本発明で規定された範囲内となっている。この場合、滑り性の指標であるＭＩＵ及びＭＭＤの両方がともに低く（すなわち、ひっかかり感が無く、滑り性に極めて優れており）、化粧料に含めた際の肌への塗布感触も極めて良好なものであった（表３参照）。なお、滑り性に優れることは、市販品との比較からも明らかである（表３、４参照）。
【０１３２】
ここで、実施例１〜８で得た粉体は、厳密には、板状一次粒子が凝集した二次粒子を含む球状の三次粒子構造を有していると視認できる（図２−１〜２−８参照）。例えば実施例４で得た粉体について、該粒子に周波数２０ｋＨｚ、出力９０Ｗの超音波を２分間照射した後、Ｄ５０を測定すると、６．４μｍとなったが、この値は、超音波照射前の粒子のＤ５０（表２参照）や、一次粒子の平均板面径（表２参照）から推測される粒径とも大きく相違するため、このことからも二次粒子が存在すると考えられる。しかも実施例１〜８で得た粉体は、一次粒子の平均板面径の長径及びアスペクト比が比較的大きい。これらのことから正確にはわからないものの、化粧料用途に使用した場合には、肌塗布時には肌上で大きな球状粒子（三次粒子）のころころ感による自然なファーストタッチを奏し、軽く手で延ばすと小さな球状粒子（二次粒子）にほぐれてつるつるとしたノビ感を奏し、更に延ばすと板状粒子（一次粒子）にほぐれてすべすべ感を奏する（図１（ｃ）参照）というように、連続的に形状が変化し、各形状に起因する効果を発揮することが予想される。
【０１３３】
一方、比較例１、３で得た粉体は、球状の粒子構造を有していない（図２−９、２−１１及び表２の真球度参照）。比較例２で得た粉体は、一見、球状の粒子構造を有しているように見えるものの（図２−１０及び表２の真球度参照）、表２より、一次粒子の平均板面径の長径及びアスペクト比が本発明で規定された範囲外となっている。これらの比較例１〜３では、実施例１〜８に比較して滑り性が著しく劣っている。
【０１３４】
また表５、６より、本発明のハイドロタルサイト型粒子は、アンモニア、酢酸、ノネナール、インドールのガス吸着能も有し、かつ透過性が高く、ヘイズの小さい塗膜を与えることができることも分かった。また、白色度に優れることも分かった（表７参照）。
なお、本発明のハイドロタルサイト型粒子は、上記のとおりそれ自体が滑り性に優れるため、これを用いた場合には表面処理剤等の機能性材料の添加を省略又は添加量を低減できる。それゆえ、粒子自体の化粧料への配合量を多くすることができ、結果としてガス吸着量を高めることが可能になると考えられる。
【図１】
0006610379.tif 000009
【図２−１】
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【図２−２】
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【図２−３】
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【図２−４】
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【図２−５】
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【図２−６】
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【図２−７】
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【図２−８】
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【図２−９】
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【図２−１０】
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【図２−１１】
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