(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、
前記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、
前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備え、
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が、１モル％以上であり、
前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が２モル％以下であり、
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少なく、
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、３２モル％以上である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
合わせガラス用中間膜の厚みは７００μｍ以下である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が、２モル％以上である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が、３モル％を超える、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は３４モル％を超える、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は３３．９モル％以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルブチラール樹脂であり、前記ポリビニルブチラール樹脂のブチラール化度は６１．５モル％以上である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が、４．８モル％以下である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量と、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量との差の絶対値が、２重量部以上である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量と、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量との差の絶対値が、８．１重量部以上である、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
合わせガラス用中間膜の厚みをＴとしたときに、前記第１の層の厚みが０．１４Ｔ以上である、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
合わせガラス用中間膜の厚みが７００μｍ以下であり、前記第１の層の厚みは前記第２の層の厚みよりも薄い、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
下記の特許文献１には、合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる中間膜が開示されている。この中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備える。この中間膜では、上記第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２，第３の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層の厚みの上記第２の層と上記第３の層との合計厚みに対する比が０．１４以下である。【０００４】
また、下記の特許文献２には、広い温度範囲に渡り耐貫通性を高めることができる中間膜が開示されている。特許文献２では、耐貫通性を高めるために、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール基の炭素数を小さくしたり、炭素数が小さいアルデヒドを用いた共アセタール樹脂を用いたりすることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】ＷＯ２０１２／０４３８１６Ａ１
【特許文献２】ＷＯ２００６／０３８３３２Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
近年、合わせガラスを軽量化するために、合わせガラスの厚みを薄くすることが検討されている。しかし、合わせガラスの厚みを薄くすると、合わせガラスの耐貫通性が低くなりやすいという問題がある。【０００７】
そこで、従来の中間膜と比較して、耐貫通性がより一層高められた中間膜の開発が求められている。【０００８】
本発明の目的は、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備え、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない、合わせガラス用中間膜が提供される。【００１０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層を備え、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも少ない。【００１１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、３２モル％以上である。【００１２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜の厚みは７００μｍ以下である。【００１３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が、好ましくは２モル％以上、より好ましくは３モル％を超える。【００１４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は３４モル％を超える。【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は３３．９モル％以下である。【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルブチラール樹脂であり、前記ポリビニルブチラール樹脂のブチラール化度は６１．５モル％以上である。【００１７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が、４．８モル％以下である。【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量と、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量との差の絶対値が、好ましくは２重量部以上、より好ましくは８．１重量部以上である。【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、合わせガラス用中間膜の厚みをＴとしたときに、前記第１の層の厚みが０．１４Ｔ以上である。【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、合わせガラス用中間膜の厚みが７００μｍ以下であり、前記第１の層の厚みは前記第２の層の厚みよりも薄い。【００２１】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備えており、更に、上記第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高く、かつ、上記第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記第１の層に含まれる上記可塑剤の含有量が、上記第２の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記第２の層に含まれる上記可塑剤の含有量よりも少ないので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。
【図２】図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
【００２５】
図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００２６】
図１に示す中間膜１は、２層以上の積層構造を有する多層の中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層である。第２の層３及び第３の層４は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。
【００２７】
第２の層３の第１の層２側とは反対側の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第３の層４の第１の層２側とは反対側の表面４ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
【００２８】
なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００２９】
第１の層２、第２の層３及び第３の層４はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。第１の層２に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、第２の層３に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。第１の層２に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する第１の層２に含まれる上記可塑剤の含有量は、第２の層３に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する第２の層３に含まれる上記可塑剤の含有量よりも少ない。
【００３０】
中間膜１では、上述した構成が備えられているので、中間膜１を用いた合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。同じ厚みの中間膜で耐貫通性を比べたときに、上述した構成を備える中間膜の耐貫通性は、上述した構成を備えていない中間膜の耐貫通性よりも高くなる。また、中間膜１の厚みを薄くしたり、中間膜１を用いた合わせガラスの厚みを薄くしたりしても、充分に高い耐貫通性を維持することができる。
【００３１】
中間膜１では、第１の層２の両面に第２の層３と第３の層４とが１層ずつ積層されている。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されていればよい。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていなくてもよい。但し、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることが好ましい。上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることにより、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。さらに、中間膜の両側の表面で、合わせガラス部材などに対する接着性を調整することができる。なお、上記第３の層が存在しない場合には、中間膜の上記第２の層の外側の表面の合わせガラス部材に対する接着性を調整することができる。
【００３２】
また、中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、可塑剤を含むことが好ましい。中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第３の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記第１の層に含まれる上記可塑剤の含有量が、上記第３の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記第３の層に含まれる上記可塑剤の含有量よりも少ないことが好ましい。
【００３３】
以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００３４】
（ポリビニルアセタール樹脂）
上記第１の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含む。上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含む。上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００３５】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
【００３６】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１０００以上、特に好ましくは１３００以上、最も好ましくは１５００以上、好ましくは３０００以下、より好ましくは２７００以下、更に好ましくは２４００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００３７】
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、１５００以上、３０００以下であることが特に好ましい。
【００３８】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００３９】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００４０】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００４１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは３１．５モル％以上、より好ましくは３２モル％以上、更に好ましくは３２．５モル％以上、特に好ましくは３４モル％を超え、好ましくは３６．５モル％以下、より好ましくは３６モル％以下、更に好ましくは３３．９モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなり、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が３１．５モル％以上であると、合わせガラスの耐貫通性が効果的に高くなる。合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は３４モル％を超えることが好ましい。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００４２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２８モル％以上、より好ましくは２８．５モル％以上、更に好ましくは２９モル％以上、特に好ましくは２９．５モル％以上、好ましくは３２モル％以下、より好ましくは３１モル％以下、更に好ましくは３０．５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００４３】
合わせガラスの耐貫通性を高めるために、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも高い。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。
【００４４】
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは０．５モル％以上、より好ましくは１モル％以上、更に好ましくは１．５モル％以上、更に一層好ましくは２モル％以上、特に好ましくは３モル％以上、最も好ましくは３．１モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、最も好ましくは４．８モル％以下である。耐貫通性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、並びに、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、３モル％を超えることが好ましい。
【００４５】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００４６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．３モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．７モル％以上、特に好ましくは１．１モル％以上、好ましくは８モル％以下、より好ましくは５モル％以下、更に好ましくは２モル％以下、特に好ましくは１．８モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。
【００４７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．３モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、好ましくは２モル％以下、より好ましくは１．８モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度と異なることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセチル化度との差の絶対値、並びに、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．２モル％以上である。
【００４８】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００４９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６１．５モル％以上、より好ましくは６１．７モル％以上、更に好ましくは６２モル％以上、好ましくは６９モル％以下、より好ましくは６８．２モル％以下、更に好ましくは６８モル％以下、特に好ましくは６７モル％以下、最も好ましくは６４．９モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００５０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６５モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、更に好ましくは６７．２モル％以上、特に好ましくは６８．１モル％以上、好ましくは７１．７モル％以下、より好ましくは７１．５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００５１】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、算出され得る。
【００５２】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２ＪＩＳ  Ｋ６７２８による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【００５３】
（可塑剤）
上記第１の層は可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含む。上記第２の層は可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含む。上記第３の層は可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５４】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００５５】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００５６】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００５７】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００５８】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００５９】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【００６０】
【化１】
0006522945.tif 000002
【００６１】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【００６２】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートであることが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートであることがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートであることが更に好ましい。
【００６３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、更に好ましくは２７．１重量部以上、好ましくは３５重量部以下、より好ましくは３２重量部以下、更に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなり、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。特に、上記含有量（１）が３５重量部以下であると、合わせガラスの耐貫通性が効果的に高くなる。
【００６４】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは３２重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、更に好ましくは３７重量部以上、特に好ましくは３８重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下、更に好ましくは４２重量部以下、特に好ましくは４１重量部以下、最も好ましくは３９．９重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【００６５】
合わせガラスの耐貫通性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも少ない。合わせガラスの耐貫通性を高める観点からは、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも少ないことが好ましい。
【００６６】
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは２重量部以上、より好ましくは５重量部以上、更に好ましくは８重量部以上、特に好ましくは８．１重量部以上、最も好ましくは９重量部以上である。上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは２２重量部以下、より好ましくは２０重量部以下、更に好ましくは１５重量部以下、特に好ましくは１２重量部以下である。
【００６７】
（他の成分）
上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて酸化防止剤、紫外線遮蔽剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６８】
上記第２の層及び上記第３の層は接着力調整剤を含むことが好ましい。接着力調整剤として、特に限定されないが、例えば、アルカリ金属の塩、アルカリ土類金属の塩又はマグネシウムの塩であることが好ましい。上記第２の層及び上記第３の層の接着力を容易に制御することができることから、接着力調整剤は、マグネシウムの塩又はカリウムの塩であることが好ましく、カルボン酸のマグネシウムの塩又はカルボン酸のカリウムの塩であることがより好ましい。カルボン酸のマグネシウムの塩は特に限定されないが、酢酸マグネシウム、プロピオン酸マグネシウム、２−エチルブタン酸マグネシウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム等が挙げられる。上記第２の層及び上記第３の層中のマグネシウム元素の含有量は２００ｐｐｍ以下であることが好ましく、１５０ｐｐｍ以下であることがより好ましく、１００ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、８０ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。上記マグネシウム元素は、マグネシウムの塩に由来するマグネシウムとして含んでもよく、ポリビニルアセタールを合成する際に用いる中和剤に由来するマグネシウムとして含んでもよい。カルボン酸のカリウムの塩は特に限定されないが、ギ酸カリウム、酢酸カリウム、プロピオン酸カリウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。上記第２の層及び上記第３の層中のカリウム元素の含有量は４００ｐｐｍ以下であることが好ましく、３００ｐｐｍ以下であることがより好ましく、２５０ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、２００ｐｐｍ以下であることが特に好ましく、１８０ｐｐｍ以下であることが最も好ましい。上記カリウム元素は、カリウム塩に由来するカリウムとして含んでもよく、ポリビニルアセタールを合成する際に用いる中和剤に由来するカリウムとして含んでもよい。なお、上記カリウム元素や上記マグネシウム元素の含有量は、ＩＣＰ発光分析装置（島津製作所社製「ＩＣＰＥ−９０００」）により測定することができる。
【００６９】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【００７０】
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、該中間膜の厚みが薄くても、耐貫通性を高めることができる。また、中間膜の厚みが薄いほど、合わせガラスを軽量化できる。耐貫通性を高く維持しつつ、合わせガラスをより一層軽量化する観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは７００μｍ以下、より好ましくは６００μｍ以下である。
【００７１】
中間膜の厚みをＴとする。合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第１の層の厚みは、好ましくは０．１４Ｔ以上、より好ましくは０．１６Ｔ以上、好ましくは０．７２Ｔ以下、より好ましくは０．６７Ｔ以下である。
【００７２】
中間膜の柔軟性を高め、中間膜の取扱いを容易にする観点からは、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．１４Ｔ以上、より好ましくは０．１６Ｔ以上、好ましくは０．４３Ｔ以下、より好ましくは０．４２Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【００７３】
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜が上記第２の層と上記第３の層とを備える場合に、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みは、好ましくは０．２８Ｔ以上、より好ましくは０．３３Ｔ以上、好ましくは０．８６Ｔ以下、より好ましくは０．８４Ｔ以下である。また、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【００７４】
また、合わせガラスを自動車等の車両のフロントガラスに使用する場合、車両の事故等により、フロントガラスに車両の乗員の頭部が衝突することがある。乗員の頭部がフロントガラスに衝突した場合、乗員がフロントガラスを貫通し、車両の外部に飛び出してしまうことがある。乗員の安全を守るために、乗員の頭部がフロントガラスに衝突したとしても乗員がフロントガラスを貫通しないことが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いると、乗員がフロントガラスを貫通することを防止できる。中間膜の厚みが薄くても、乗員がフロントガラスを貫通することを防止できることから、中間膜の厚み（＝Ｔ）が７００μｍ以下であることが好ましく、上記第１の層の厚みは上記第２の層又は上記第３の層の厚みよりも薄いことが好ましく、１０μｍ以上薄いことがより好ましく、２０μｍ以上薄いことが特に好ましく、３０μｍ以上薄いことが最も好ましい。同様に、中間膜の厚みが薄くても、乗員がフロントガラスを貫通することを防止できることから、第１の層の厚みの好ましい下限は５０μｍ、より好ましい下限は１００μｍ、特に好ましい下限は１５０μｍ、好ましい上限は４００μｍ、より好ましい上限は３００μｍ、特に好ましい上限は２５０μｍ、最も好ましい上限は２００μｍである。更に、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みは、好ましくは０．６Ｔ以上、より好ましくは０．６５Ｔ以上、更に好ましくは０．７Ｔ以上、好ましくは０．９Ｔ以下、より好ましくは０．８５Ｔ以下、更に好ましくは０．８Ｔ以下である。
【００７５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されないが、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【００７６】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【００７７】
（合わせガラス）
図２に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
【００７８】
図２に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【００７９】
中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１の第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【００８０】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明の合わせガラス用中間膜である。
【００８１】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方が、ガラス板であることが好ましい。
【００８２】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【００８３】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【００８４】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
【００８５】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。
【００８６】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【００８７】
以下の実施例、参考例及び比較例で用いたポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂に関しては、ブチラール化度（アセタール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
【００８８】
（実施例１）
第１の層を形成するための組成物Ｘの作製：
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３２．６モル％、アセチル化度０．７モル％、ブチラール化度６６．７モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３０重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物Ｘを得た。
【００８９】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙの作製：
可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部に、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの混合物（酢酸マグネシウムの混合比：２−エチル酪酸マグネシウムとの混合比＝５０重量％：５０重量％）を添加し、混合し、可塑剤溶液とした。なお、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの混合物は、第２の層及び第３の層中のマグネシウム元素の濃度が５０ｐｐｍとなるように調整した。
【００９０】
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．６モル％、アセチル化度１．０モル％、ブチラール化度６８．４モル％）１００重量部と、可塑剤溶液全量とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙを得た。
【００９１】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物Ｘと、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙとを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み１００μｍ）／第１の層（厚み３８０μｍ）／第３の層（厚み１００μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み５８０μｍ）を作製した。
【００９２】
合わせガラスの作製：
得られた中間膜（多層）を、縦３５ｃｍ×横３５ｃｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
【００９３】
（実施例２〜１３、参考例１４〜２０）
ポリビニルアセタール樹脂の種類及び含有量、可塑剤の種類及び含有量、並びに第１の層，第２の層及び第３の層の各厚みを下記の表２，３に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
【００９４】
（比較例１）
第１の層を形成するための組成物Ｘの作製：
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３１．０モル％、アセチル化度１．０モル％、ブチラール化度６８．０モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物Ｘを得た。
【００９５】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙの作製：
可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部に、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの混合物（酢酸マグネシウムの混合比：２−エチル酪酸マグネシウムとの混合比＝５０重量％：５０重量％）を添加し、混合し、可塑剤溶液とした。なお、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの混合物は、第２の層及び第３の層中のマグネシウム元素の濃度が６５ｐｐｍとなるように調整した。
【００９６】
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３１．０モル％、アセチル化度１．０モル％、ブチラール化度６８．０モル％）１００重量部と、可塑剤溶液全量とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙを得た。
【００９７】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物Ｘと、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙとを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み１００μｍ）／第１の層（厚み３８０μｍ）／第３の層（厚み１００μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み５８０μｍ）を作製した。
また、得られた中間膜の押出方向とは垂直方向（幅方向）における一端と他端との最短距離Ｘで中間膜を切断し、一端から０．１Ｘ、一端から０．５Ｘ（他端から０．５Ｘ）、及び、一端から０．９Ｘ（他端から０．１Ｘ）において、それぞれ第１の層の厚み、第２の層の厚み及び第３の層の厚みを測定した。第１の層の厚み、第２の層の厚み及び第３の層の厚みの平均値は、第１の層の厚みが３８０μｍ、第２の層の厚みが１００μｍ、第３の層の厚みが１００μｍであった。なお、厚みの測定は、ＬＥＤ照明器キュービック３００の上に切断された中間膜を置き、切断された部分を光学顕微鏡（ＫＥＹＥＮＣＥ社製「デジタルマイクロスコープＶＨＸ−１００」）で観察し、測定した。
【００９８】
（比較例２〜５）
ポリビニルアセタール樹脂の種類及び含有量、可塑剤の種類及び含有量、並びに第１の層，第２の層及び第３の層の各厚みを下記の表４に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
【００９９】
合わせガラスの作製：
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【０１００】
（評価）
（１）合わせガラスのパンメル値の測定
得られた合わせガラスを−１８℃±０．６℃の温度にて１６時間調整し、この合わせガラスの中央部（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍの部分）を頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕し、ガラスが部分剥離した後の膜の露出度を測定し、下記表１によりパンメル値を求めた。なお、パンメル値とは、合わせガラス用中間膜とガラス板との接着力の度合いを調べる値であり、合わせガラスを−１８℃±０．６℃の温度にて１６時間調整し、この合わせガラスの中央部（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍの部分）を頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕し、ガラスが部分剥離した後の膜の露出度（面積％）により規定した値であり、表１で定義される。すなわち、パンメル値が高いほど、中間膜とガラスとの接着力が高く、ガラスの飛散防止性が優れていることを意味する。
【０１０１】
【表１】
0006522945.tif 000003
【０１０２】
（２）耐貫通性
得られた合わせガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ）を、表面温度が２３℃となるように調整した。次いで、ＪＩＳ  Ｒ３２１２：１９９８に準拠して、４ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、４．５ｍ、５．０ｍ、５．５ｍ、及び６．０ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性を評価した。
【０１０３】
（３）ヘッドフォームの評価
合わせガラスの作製：
得られた中間膜（多層）を、縦１１００ｍｍ×横５００ｍｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦１１００ｍｍ×横５００ｍｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、ヘッドフォームの評価用合わせガラスを得た。
【０１０４】
ヘッドフォーム試験を、ＪＩＳ  Ｒ３２１２：１９９８に準拠して、ヘッドフォーム（質量が１０±０．２ｋｇ）と合わせガラスサンプル固定用の支持枠とを用いて実施した。得られた合わせガラスは、試験直前まで少なくとも４時間、２３±２℃の温度で保管した。４枚の合わせガラスに対して、各１回限りでヘッドフォームを高さ４ｍから落下させて試験を行った。落下点は、合わせガラスの幾何学的中心から４０ｍｍ以内とした。落下後の状態について合わせガラスを以下の４項目について観察した。１）落下点を中心とする円形状の多数のき裂が生じ、落下点に最も近いき裂は、落下点から８０ｍｍ以内にあること。２）ガラスと中間膜が接着していること。ただし、落下点の中心から６０ｍｍの外側では幅４ｍｍ未満のはく離があってもよい。３）落下面で２０ｃｍ２を超える中間膜の露出がないこと。４）中間膜の裂目の長さは３５ｍｍ以下であること。以上の４項目から、ヘッドフォームを下記の基準で判定した。
【０１０５】
［ヘッドフォームの判定基準］
○○：４枚中３枚以上が１）〜４）の項目を満たす
○：４枚中２枚が１）〜４）の項目を満たす
△：４枚中１枚が１）〜４）の項目を満たす
×：４枚中１枚も１）〜４）の項目を満たさない
【０１０６】
結果を下記の表２〜４に示す。
【０１０７】
【表２】
0006522945.tif 000004
【０１０８】
【表３】
0006522945.tif 000005
【０１０９】
【表４】
0006522945.tif 000006
【符号の説明】
【０１１０】
１…中間膜
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
【図１】
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【図２】
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