(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）３０〜７０ｗｔ％のポリプロピレン（Ａ１）と７０〜３０ｗｔ％のポリエチレン（Ａ２）とを含む１０〜５０ｗｔ％のポリマーブレンド（Ａ）と、
ｂ）５０ｇ／１０ｍｉｎ以上のＩＳＯ  １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）を有する４７〜９０ｗｔ％のポリプロピレン（Ｂ）と、
ｃ）ポリプロピレンである５５〜９０ｗｔ％のマトリクス（Ｃ１）と、−２５℃未満のＩＳＯ  ６７２１−７に従って測定したガラス転移温度Ｔｇおよび少なくとも３．０ｄｌ／ｇの１３５℃にてＤＩＮ  ＩＳＯ  １６２８／１に従って測定した固有粘度を有する、エチレンとプロピレンまたはＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンとのコポリマーである４５〜１０ｗｔ％のエラストマー（Ｃ２）とを含む異相ポリオレフィン組成物である３〜２５ｗｔ％の相溶剤（Ｃ）と
を含むポリマー組成物であって、前記ポリプロピレン（Ｂ）が、７．０〜２５．０ｗｔ％の範囲のＩＳＯ６４２７に従って測定した低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）含有量を有する異相ポリオレフィン組成物であり、かつ前記ポリマー組成物が、２５ｇ／１０ｍｉｎ超のＩＳＯ  １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）を有する、ポリマー組成物。
【請求項２】
前記ポリマー組成物のＩＳＯ７５Ｂに従って測定した荷重たわみ温度（ＨＤＴ）が前記ポリマーブレンド（Ａ）のＨＤＴより少なくとも５℃高い、請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項３】
前記ポリマー組成物が、
（ｉ）前記ポリマーブレンド（Ａ）より少なくとも１５％高い、２３℃にてＩＳＯ  １７９−１ｅＡに従って測定したシャルピーノッチ付き衝撃強度、および同時に
（ｉｉ）前記ポリマーブレンド（Ａ）より少なくとも２０％高い、ＩＳＯ５２７−２に従って測定した引張係数
を有する、請求項１または２に記載のポリマー組成物。
【請求項４】
前記ポリマーブレンド（Ａ）が、使用済み廃棄物および／または産業廃棄物から生じる廃プラスチック材料から回収されるリサイクル材料である、請求項１〜３のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項５】
前記ポリプロピレン（Ａ１）が、０．１〜３０．０ｇ／１０ｍｉｎのＩＳＯ  １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項６】
異相ポリオレフィン組成物である前記ポリプロピレン（Ｂ）の低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）フラクションのＩＳＯ  １６２８−１（デカリン）に従って測定した固有粘度（ＩＶ）が３．５ｄｌ／ｇ未満である、請求項１〜５のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項７】
異相ポリオレフィン組成物である前記ポリプロピレン（Ｂ）の低温キシレン不溶性（ＸＣＩ）フラクションのＩＳＯ  １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）が、１００．０〜１５００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である、請求項１〜６のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項８】
前記ポリプロピレン（Ｂ）が、
（ｉ）８５．０〜９６．０ｗｔ％の総プロピレン含有量、および／または
（ｉｉ）４５．０〜７５．０ｗｔ％の低温キシレン可溶性（ＸＣＳ）フラクション中のプロピレン含有量
を有する、請求項１〜７のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項９】
前記マトリクス（Ｃ１）が、アイソタクチックもしくは主にアイソタクチックポリプロピレンホモポリマーまたはプロピレンとエチレンおよび／もしくはＣ４〜Ｃ８アルファオレフィンとのランダムコポリマーから選択され、総コモノマー含有量が０．０５〜１０．０ｗｔ％の範囲であり、前記ポリプロピレンがＩＳＯ  １１８３に従って測定した０．８９５〜０．９２０ｇ／ｃｍ３の密度を有する、請求項１〜８のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１０】
前記ポリマー組成物が無機または有機強化剤をさらに含んでもよい、請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む物品。
【請求項１２】
物品をパッケージングするための請求項１〜１０のいずれか一項に記載のポリマー組成物の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、特定の相溶剤および流動性向上剤を含有する、ポリプロピレンおよびポリエチレンの組成物に関する。さらに本発明は前記組成物を含む物品およびパッケージング用途における前記物品の使用にも関連する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンおよびポリエチレンのようなポリオレフィンは、多くの用途分野および優れた成長速度により典型的な汎用ポリマーである。この理由は有益な価格／性能比だけでなく、広範囲の最終用途特性の調整を可能にする、これらの材料の多様性および非常に広範な可能な修飾のためである。化学的修飾、共重合、混合、引き抜き、熱処理およびこれらの技術の組み合わせは、一般的なグレードのポリオレフィンを、特別な性質を有する有益な製品に変換することができる。
【０００３】
近年、使用済み廃棄物（ｐｏｓｔ−ｃｏｎｓｕｍｅｒ  ｗａｓｔｅ：ＰＣＷ）および／または産業廃棄物（ｐｏｓｔ−ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ  ｗａｓｔｅ：ＰＩＷ）に由来する、回収された廃プラスチック材料から生じる、リサイクルされたポリオレフィンをバージンポリマーと組み合わせて使用する要求が、自動車用途のような一部の部門において法的必要条件が少しも存在していないため、昨年から増加している。
【０００４】
ポリオレフィンリサイクルにおける重要な問題の１つは、特に使用済み廃棄物（ＰＣＷ）からの材料ストリームを扱う場合、ポリプロピレン（ＰＰ）およびポリエチレン（ＰＥ）を定量的に分離することが困難なことである。ＰＣＷ源からの商業的なリサイクル品は一般にＰＰとＰＥの混合物を含有し、微量成分が５０ｗｔ％未満にまで達することが見出されている。
【０００５】
このようなリサイクルされたＰＰ／ＰＥブレンドは、通常、劣化した機械的および光学特性に悩まされ、臭気および味覚において不十分な性能を有し、それらは一般に主要なポリマー相間の不十分な相溶性に悩まされ、制限された衝撃強度および荷重たわみ耐性の両方を生じる。このような劣化した性能は、そのより低い剛性および融点を有するＰＥによって部分的に引き起こされ、通常、ＰＣＷにおけるＰＥ成分のより高い粘度のために、６５％までのＰＰ濃度でさえも連続相を形成する。
【０００６】
このことは、通常、高品質部品についての用途を可能にせず、低コストおよび要求が少ない用途における使用を可能にするだけである。
【０００７】
いくつかの研究が、ＰＰとＰＥとの間の相溶性を改良するために行われている。非特許文献１によれば、ポリプロピレンとポリエチレンのブレンドへの相溶剤としてのエチレン−プロピレンコポリマーの添加が、高い不相溶性の状況をある程度まで改善することができ、エチレン−プロピレンゴム（ｅｔｈｙｌｅｎｅ−ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ｒｕｂｂｅｒ：ＥＰＲ）またはエチレン−プロピレン−ジエンゴム（ｅｔｈｙｌｅｎｅ−ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ−ｄｉｅｎｅ  ｒｕｂｂｅｒ：ＥＰＤＭ）がブレンドの靱性を実質的に改良することができるが、モジュラスおよび引張強度の劣化を犠牲にする。
【０００８】
特許文献１はまた、リサイクルプラスチックブレンドのための相溶剤としてエチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）またはランダムエチレン−プロピレンコポリマー（ｒａｎｄｏｍ  ｅｔｈｙｌｅｎｅ−ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ：ＥＰ−ＲＡＣＯ）を使用する方法を開示している。
【０００９】
しかしながら、今までのところ、多くの相溶化の試みは高分子量成分の存在を必要とし、それにより最終組成物の流動性を制限する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】国際公開第２０１３０７５２４１  Ａ１号
【非特許文献】
【００１１】
【非特許文献１】Ｗｅｉ  Ｚｈｕら；Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ、Ｖｏｌ．５８、５１５〜５２１頁（１９９５年）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
したがって、本発明の目的は、良好な流動性および処理可能性を同時に示しながら、高い剛性ならびに高い衝撃強度および荷重たわみ温度を示すＰＰ／ＰＥブレンドを得ることである。本発明のさらなる目的は、リサイクルされたＰＰ／ＰＥブレンドの機械的特性および処理可能性の両方を、異なる用途に使用されるのに適するように同時に改良することである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の発見は、相溶剤である高流量のポリプロピレンと異相ポリオレフィン組成物の特別な組み合わせにより、剛性および強度の最適なバランスならびに増加した荷重たわみ温度を有する高流量ＰＰ／ＰＥ組成物を得ることである。
【００１４】
したがって、本発明は、
ａ）３０〜７０ｗｔ％のポリプロピレン（Ａ１）と７０〜３０ｗｔ％のポリエチレン（Ａ２）とを含む１０〜５０ｗｔ％のポリマーブレンド（Ａ）と、
ｂ）５０ｇ／１０ｍｉｎ以上のＩＳＯ  １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）を有する４７〜９０ｗｔ％のポリプロピレン（Ｂ）と、
ｃ）ポリプロピレンである５５〜９０ｗｔ％のマトリクス（Ｃ１）と、−２５℃未満のＩＳＯ  ６７２１−７に従って測定したガラス転移温度Ｔｇおよび少なくとも３．０ｄｌ／ｇの１３５℃にてＤＩＮ  ＩＳＯ  １６２８／１に従って測定した固有粘度を有する、エチレンとプロピレンまたはＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンとのコポリマーである４５〜１０ｗｔ％のエラストマー（Ｃ２）とを含む異相ポリオレフィン組成物である３〜２５ｗｔ％の相溶剤（Ｃ）と
を含むポリマー組成物であって、２５ｇ／１０ｍｉｎ超のＩＳＯ  １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）を有する、ポリマー組成物に関する。
【００１５】
さらに、本発明は、別の態様において、本明細書に定義されるポリマー組成物を含む物品に関する。好ましくは、物品はフィルムまたは成形物品であり、より好ましくは物品は、ボトル、キャップおよび自動車部品のような成形物品である。
【００１６】
本発明のなおさらなる態様は、パッケージング用途における、例えば、フレキシブルパッケージング、容器ならびにボトルおよびキャップのような家庭用物品の製造における本明細書に定義されるポリマー組成物の使用である。
【００１７】
以下において本発明をより詳細に定義する。
【００１８】
ポリマー組成物
本発明によるポリマー組成物は、３つの主な成分としてポリマーブレンド（Ａ）と、ポリプロピレン（Ｂ）と、異相ポリオレフィン組成物である相溶剤（Ｃ）とを含むことが必須である。
【００１９】
したがって、ポリマー組成物は、１０〜５０ｗｔ％、好ましくは１５〜４５ｗｔ％、より好ましくは２０〜４０ｗｔ％のポリマーブレンド（Ａ）と、４７〜９０ｗｔ％、好ましくは５０〜８５ｗｔ％、より好ましくは５０〜８０ｗｔ％のポリプロピレン（Ｂ）と、３〜２５ｗｔ％、好ましくは４〜２０ｗｔ％、より好ましくは５〜１５ｗｔ％の相溶剤（Ｃ）とを含む。
【００２０】
したがって、ポリマーブレンド（Ａ）と、ポリプロピレン（Ｂ）と、相溶剤（Ｃ）とは、通常、異なる。本発明によるポリマー組成物は、２５ｇ／１０ｍｉｎより高い、好ましくは２６〜８０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好ましくは３０〜６０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のＩＳＯ  １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）を有することも必須である。
【００２１】
驚くべきことに、本発明に記載されるポリマー組成物は、ポリプロピレン（Ｂ）および相溶剤（Ｃ）を有さないポリマーブレンド（Ａ）と比較して、有意に増加した荷重たわみ温度（ｈｅａｔ  ｄｅｆｌｅｃｔｉｏｎ  ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ：ＨＤＴ）ならびに同時に改良された衝撃強度および引張係数を示す。
【００２２】
したがって好ましい実施形態において、本発明によるポリマー組成物は、ポリマーブレンド（Ａ）のＨＤＴより少なくとも５℃、好ましくは少なくとも７℃、より好ましくは少なくとも１０℃高い、ＩＳＯ  ７５Ｂに従って測定した荷重たわみ温度（ＨＤＴ）を有する。その差は、通常、３０℃を超えない。
【００２３】
さらに、別の好ましい実施形態において、ポリマー組成物は、
（ｉ）ポリマーブレンド（Ａ）より少なくとも１５％、好ましくは少なくとも２０％、より好ましくは少なくとも２５％高い、２３℃にてＩＳＯ  １７９−１ｅＡに従って測定したシャルピーノッチ付き衝撃強度、および同時に
（ｉｉ）ポリマーブレンド（Ａ）より少なくとも２０％、好ましくは少なくとも２５％、より好ましくは少なくとも３０％高い、ＩＳＯ５２７−２に従って測定した引張係数
を有する。衝撃強度および係数の両方の差は、通常、２００％を超えない。
【００２４】
１つの特定の実施形態によれば、ポリマー組成物は、タルク、ガラス繊維または木質繊維のような無機または有機強化剤をさらに含んでもよい。
【００２５】
したがって、任意に本発明によるポリマー組成物は、無機または有機強化剤、通常、充填剤をさらに含んでもよい。無機または有機強化剤の総量は、ポリマー組成物の総量に基づいて好ましくは１〜２０ｗｔ％、より好ましくは２〜１５ｗｔ％である。
【００２６】
適切な無機または有機充填剤は、最大で６ｍｍの長さまでのタルク、チョーク、粘土、雲母またはガラス繊維、木質繊維および炭素繊維である。
【００２７】
充填剤の平均粒径ｄ５０は、０．５〜４０μｍ、好ましくは０．７〜２０μｍ、より好ましくは１．０〜１５μｍから選択されてもよい。
【００２８】
平均（または中央）粒径は、粒子の５０％がより大きく、５０％がより小さい粒径である。それはｄ５０またはＤ５０と示される。
【００２９】
原則として、この値は、任意の粒子測定技術、例えば光回折の原理に基づいた測定技術によって決定され得る。
【００３０】
粒径を決定するための他の技術は、例えば、調査される少量の粉末の均一な懸濁液が適切な分散媒中で調製され、次いで沈殿にさらされる粒度分析を含む。粒径分布のパーセンテージは、球形粒子のサイズと密度との間の相関関係ならびにストークスの式および沈殿時間によって決定されるそれらの沈殿率から推定され得る。粒径を決定するための他の方法は、顕微鏡法、電子顕微鏡法、ふるい分け分析、沈殿分析、表面密度の決定などを含む。
【００３１】
本明細書に出現する粒径データは、Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ、Ｎｏｒｃｒｏｓｓ、Ｇａ．、ＵＳＡ（電話：＋１  ７７０  ６６２  ３６２０；ウェブサイト：ｗｗｗ．ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ．ｃｏｍ）によって供給されるＳｅｄｉｇｒａｐｈ  ５１００機器（本明細書において「Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ  Ｓｅｄｉｇｒａｐｈ  ５１００装置」と称される）を使用して水性媒体中に完全に分散した状態での粒子材料の沈殿による沈殿のストークスの式を利用する標準的な試験手順を用いた周知の方法において得られた。
【００３２】
好ましくは、タルク、ガラス繊維または木質繊維、より好ましくはタルクが充填剤として使用される。
【００３３】
タルクは加えられる前に、当該分野に公知の方法において、種々の表面処理剤、例えば有機チタン酸塩カップリング剤、シランカップリング剤、脂肪酸、脂肪酸の金属塩、脂肪酸エステルなどにより処理されてもよい。タルクはまた、表面処理を行わずに加えられてもよい。好ましくは、タルクは表面処理を行わずに加えられる。
【発明を実施するための形態】
【００３４】
以下において、ポリマー組成物の個々の成分をより詳細に記載する。
ポリマーブレンド（Ａ）
本発明のポリマー組成物におけるポリマーブレンド（Ａ）は、
３０〜７０ｗｔ％のポリプロピレン（Ａ１）と、
７０〜３０ｗｔ％のポリエチレン（Ａ２）と
を含む。
【００３５】
好ましい実施形態において、成分（Ａ）は、使用済み廃棄物および／または産業廃棄物から生じる廃プラスチック材料から回収されるリサイクル材料である。
【００３６】
ポリプロピレン（Ａ１）は、以下：
Ｉ）アイソタクチックまたは主にアイソタクチックプロピレンホモポリマー；
ＩＩ）プロピレンと、エチレンおよび／もしくはＣ４−Ｃ１０アルファ−オレフィン、好ましくはエチレンおよび／もしくはＣ４−Ｃ８アルファ−オレフィンとのアイソタクチックランダムコポリマー、例えば１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン（ここで総コモノマー含有量は０．０５〜２０ｗｔ％の範囲である）または前記コポリマーと、アイソタクチックもしくは主にアイソタクチックプロピレンホモポリマーとの混合物；
ＩＩＩ）Ｉ）のようなアイソタクチックプロピレンホモポリマーまたはＩＩ）のようなプロピレンのランダムコポリマー、ならびに任意に少量のジエン、例えばブタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、エチリデン−１−ノルボルネンを含有する、エチレンと、プロピレンおよび／またはＣ４−Ｃ８α−オレフィンとのコポリマーを含むエラストマーフラクションを含む異相コポリマー
から選択される１つ以上のポリマー材料を含んでもよい。
【００３７】
例えば、ポリプロピレン（Ａ１）としての使用に適したポリプロピレンは、ＩＳＯ  １１８３に従って決定した０．８９５〜０．９２０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．９００〜０．９１５ｇ／ｃｍ３、より好ましくは０．９０５〜０．９１５ｇ／ｃｍ３の密度およびＩＳＯ  １１３３（２３０℃；２．１６ｋｇ荷重）に従って決定した０．１〜３０ｇ／１０ｍｉｎ、好ましくは０．５〜２５ｇ／１０ｍｉｎ、あるいは１．０〜２０ｇ／１０ｍｉｎのメルトフローレート（ＭＦＲ）を有してもよい。通常、ポリプロピレン（Ａ１）の融点は、１３５〜１７０℃の範囲、好ましくは１４０〜１６８℃の範囲、より好ましくは１４２〜１６６℃の範囲内である。上記の項目（Ｉ）のようなプロピレンホモポリマーである場合、一般に、ＩＳＯ  １１３５７−３に従って示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって決定して、１５０〜１７０℃、好ましくは１５５〜１６８℃、より好ましくは１６０〜１６５℃の融点を有する。上記の項目（ＩＩ）のようなプロピレンのランダムコポリマーである場合、一般に、ＩＳＯ  １１３５７−３に従ってＤＳＣによって決定して、１３０〜１６２℃、好ましくは１３５〜１６０℃、より好ましくは１４０〜１５８℃の融点を有する。
【００３８】
好ましくは、ポリプロピレン（Ａ１）は、上記の項目（ＩＩＩ）のような異相コポリマーを含まない。
【００３９】
ポリエチレン（Ａ２）は、好ましくは、高密度ポリエチレン（ｈｉｇｈ  ｄｅｎｓｉｔｙ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ：ＨＤＰＥ）または直線状低密度ポリエチレン（ｌｉｎｅａｒ  ｌｏｗ  ｄｅｎｓｉｔｙ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ：ＬＬＤＰＥ）または長鎖分枝低密度ポリエチレン（ｌｏｎｇ−ｃｈａｉｎ  ｂｒａｎｃｈｅｄ  ｌｏｗ  ｄｅｎｓｉｔｙ  ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ：ＬＤＰＥ）である。
【００４０】
ポリエチレン（Ａ２）のコモノマー含有量は、通常、５０ｗｔ％未満、好ましくは２５ｗｔ％未満、最も好ましくは１５ｗｔ％未満である。
【００４１】
本明細書において、本開示におけるポリエチレン（Ａ２）としての使用に適したＨＤＰＥは、０．９４１ｇ／ｃｍ３以上、好ましくは０．９４１〜０．９６５ｇ／ｃｍ３、より好ましくは０．９４５〜０．９６０ｇ／ｃｍ３のＩＳＯ  １１８３に従って決定した密度を有する。一実施形態において、ＨＤＰＥはエチレンホモポリマーである。本開示において（Ａ−２）としての使用に適したＨＤＰＥは、一般に、０．５〜２０ｇ／１０ｍｉｎのような、０．０１ｇ／１０ｍｉｎ〜５０ｇ／１０ｍｉｎ、好ましくは０．１〜３０ｇ／ｍｉｎの、ＩＳＯ  １１３３（１９０℃；２．１６ｋｇ荷重にて）によって決定したＭＦＲを有してもよい。
【００４２】
ＨＤＰＥはまた、コポリマー、例えばエチレンと、プロピレン、ブテン、ヘキサンなどの１つ以上のアルファ−オレフィンモノマーとのコポリマーであってもよい。
【００４３】
本開示におけるポリエチレン（Ａ２）としての使用に適したＬＬＤＰＥは、一般に、０．９００〜０．９２０ｇ／ｃｍ３、または０．９０５〜０．９１８ｇ／ｃｍ３、または０．９１０〜０．９１８ｇ／ｃｍ３の、ＩＳＯ  １１８３によって決定した密度および０．５〜２０ｇ／１０ｍｉｎのような、０．０１〜５０ｇ／ｍｉｎ、または０．１〜３０ｇ／１０ｍｉｎの、ＩＳＯ  １１３３（１９０℃；２．１６ｋｇ荷重にて）によって決定したＭＦＲを有する。ＬＬＤＰＥは、コポリマー、例えばエチレンと、プロピレン、ブテン、ヘキセンなどの１つ以上のアルファ−オレフィンモノマーとのコポリマーである。
【００４４】
本開示における（Ａ−２）としての使用に適したＬＤＰＥは、一般に、０．９１５〜０．９３５ｇ／ｃｍ３の、ＩＳＯ  １１８３によって決定した密度、および０．０１〜２０ｇ／ｍｉｎの、ＩＳＯ  １１３３（１９０℃；２．１６ｋｇ）によって決定したＭＲＦを有してもよい。ＬＤＰＥはエチレンホモポリマーである。
【００４５】
成分（Ａ−２）の融点は、好ましくは、１００〜１３５℃の範囲、より好ましくは１０５〜１３２℃の範囲内である。
【００４６】
好ましい実施形態において、ポリマーブレンド（Ａ）は、使用済み廃棄物および／または産業廃棄物から生じる廃プラスチック材料から回収されるリサイクル材料である。
【００４７】
このような使用済み廃棄物および／または産業廃棄物は、とりわけ電気および電子機器廃棄物（ｗａｓｔｅ  ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ  ａｎｄ  ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ  ｅｑｕｉｐｍｅｎｔ：ＷＥＥＥ）もしくは使用済み車両（ｅｎｄ−ｏｆ−ｌｉｆｅ  ｖｅｈｉｃｌｅ：ＥＬＶ）から生じ得るか、またはＧｅｒｍａｎ  ＤＳＤシステム、Ａｕｓｔｒｉａｎ  ＡＲＡシステムもしくはＩｔａｌｉａｎ「Ｒａｃｃｏｌｔａ  Ｄｉｆｆｅｒｅｎｚｉａｔａ」システムのような区別された廃棄物回収スキームから生じ得る。
【００４８】
ブレンドは、ＰＰリッチもしくはＰＥリッチ材料またはほぼ当量のＰＰおよびＰＥを有するブレンドであってもよい。
【００４９】
「廃棄物」という用語は、バージンポリマーとは対照的に、製造物品への処理の少なくとも１回のサイクルから生じるポリマー材料を指定するために使用される。上述のように、全ての種類のポリエチレン、好ましくはＨＤＰＥ、ＬＬＤＰＥもしくはＬＤＰＥ、またはポリプロピレンが存在してもよい。
【００５０】
このようなリサイクル品は、例えば、Ｃｏｒｐｅｌａ（パッケージングプラスチック廃棄物の収集、回収、リサイクルのためのＩｔａｌｉａｎ  Ｃｏｎｓｏｒｔｉｕｍ）、Ｒｅｓｏｕｒｃｅ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ  Ｃｏｒｐ．（Ｂｒａｍｐｔｏｎ、ＯＮ）、Ｋｒｕｓｃｈｉｔｚ  ＧｍｂＨ、Ｐｌａｓｔｉｃｓ  ａｎｄ  Ｒｅｃｙｃｌｉｎｇ（ＡＴ）、Ｖｏｇｔ  Ｐｌａｓｔｉｋ  ＧｍｂＨ（ＤＥ）などから市販されている。
【００５１】
ポリプロピレン（Ａ１）およびポリエチレン（Ａ２）の量は、３０〜７０ｗｔ％のポリプロピレン（Ａ１）および７０〜３０ｗｔ％のポリエチレン（Ａ２）、好ましくは４０〜６０ｗｔ％のポリプロピレン（Ａ１）および６０〜４０ｗｔ％のポリエチレン（Ａ２）であってもよい。
【００５２】
本ポリマー組成物におけるポリマーブレンド（Ａ）は、好ましくは、０．２〜５０ｇ／１０ｍｉｎ、好ましくは０．５〜４５ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましくは１．０〜４０ｇ／１０ｍｉｎの、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ  １１３３）を有する。
【００５３】
ポリプロピレン（Ｂ）
本ポリマー組成物におけるポリプロピレン（Ｂ）は特にかなり高いメルトフローレートによって特徴付けられる。したがって、ポリプロピレン（Ｂ）は、５０ｇ／１０ｍｉｎ以上、好ましくは５０〜１０００ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好ましくは５５〜５００ｇ／１０ｍｉｎの範囲、さらにより好ましくは６０〜２００ｇ／１０ｍｉｎの範囲の、ＩＳＯ  １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）を有する。
【００５４】
本発明の好ましい実施形態において、ポリプロピレン（Ｂ）は、
（ａ）プロピレンポリマーであるマトリクス（Ｂ１）と、
（ｂ）
−  プロピレンならびに
−  エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィン
から誘導される単位を含むコポリマーであるエラストマー（Ｂ２）と
を含む異相ポリオレフィン組成物である。
【００５５】
一般に本発明において、「異相」という表現は、エラストマーがマトリクスに（微細に）分散されることを示す。つまり、エラストマーはマトリクスにおける内包物を形成する。したがってマトリクスは、マトリクスの部分ではない（微細に）分散された内包物を含有し、前記内包物はエラストマーを含有する。本発明による「内包物」という用語は、好ましくは、マトリクスおよび内包物が異相ポリプロピレン内に異なる相を形成し、前記内包物が例えば、電子顕微鏡または走査型力顕微鏡のような高分解能顕微鏡によって目に見えることを示す。
【００５６】
異相ポリオレフィン組成物は一般に、低温キシレン可溶性成分（ｘｙｌｅｎｅ  ｃｏｌｄ  ｓｏｌｕｂｌｅ：ＸＣＳ）フラクションおよび低温キシレン不溶性成分（ｘｙｌｅｎｅ  ｃｏｌｄ  ｉｎｓｏｌｕｂｌｅ：ＸＣＩ）フラクションを特徴とする。
【００５７】
本出願の目的のために、異相ポリオレフィン組成物の低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）フラクションは、前記異相ポリオレフィン組成物のエラストマーと本質的に同一である。
【００５８】
したがって、異相ポリオレフィン組成物のエラストマーの固有粘度およびエチレン含有量について考慮する場合、前記異相ポリオレフィン組成物の低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）フラクションの固有粘度およびエチレン含有量を意味する。
【００５９】
以下に記載されるポリプロピレン（Ｂ）におけるマトリクス（Ｂ１）およびエラストマー（Ｂ２）、ならびに相溶剤（Ｃ）におけるマトリクス（Ｃ１）およびエラストマー（Ｃ２）は全て上記の説明に当てはまることに留意されたい。
【００６０】
したがって、マトリクス（Ｂ１）含有量、すなわち、異相ポリオレフィン組成物であるポリプロピレン（Ｂ）における低温キシレン不溶性成分（ＸＣＩ）含有量は、好ましくは、７８．０〜８９．０ｗｔ％のような、７５．０〜９３．０ｗｔ％の範囲、より好ましくは７７．０〜９１．０ｗｔ％の範囲である。
【００６１】
他方で、エラストマー（Ｂ２）、すなわち、異相ポリオレフィン組成物であるポリプロピレン（Ｂ）における低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）含有量は、好ましくは、１１．０〜２２．０ｗｔ％の範囲のような、７．０〜２５．０ｗｔ％の範囲、より好ましくは９．０〜２３．０ｗｔ％の範囲である。
【００６２】
異相ポリオレフィン組成物としてのポリプロピレン（Ｂ）の第１の成分はマトリクス（Ｂ１）である。
【００６３】
マトリクス（Ｂ１）としての使用に適したポリプロピレンは、当該分野において公知の任意の種類のアイソタクチックもしくは主にアイソタクチックポリプロピレンホモポリマーまたはランダムコポリマーを含んでもよい。したがってポリプロピレンは、プロピレンホモポリマーまたはプロピレンと、エチレンおよび／もしくは例えば１−ブテン、１−ヘキセンもしくは１−オクテンなどのＣ４〜Ｃ８アルファ−オレフィンとのアイソタクチックランダムコポリマーであってもよく、ここで総コモノマー含有量は０．０５〜１０ｗｔ％の範囲である。
【００６４】
さらにおよび好ましくは、ポリプロピレンマトリクス（Ｂ２）はかなり高いメルトフローレートを有する。したがって、本発明においてポリプロピレンマトリクス（Ｂ２）、すなわち、ポリプロピレン（Ｂ）の低温キシレン不溶性成分（ＸＣＩ）フラクションは、１５０．０〜５００．０ｇ／１０ｍｉｎのような、１００．０〜１５００．０ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましくは１２０．０〜８００．０ｇ／１０ｍｉｎ、さらにより好ましくは１４０．０〜６００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲の、ＩＳＯ  １１３３に従って測定したＭＦＲ２（２３０℃）を有することが好ましい。
【００６５】
さらに、ポリプロピレンマトリクス（Ｂ１）は分子量を考慮してマルチモーダルまたはバイモーダルであってもよい。
【００６６】
本発明全体にわたって使用される「マルチモーダル」または「バイモーダル」という表現は、ポリマーのモダリティー、すなわち、
・  その分子量の関数としての分子量フラクションのグラフである、その分子量分布曲線の形態、および／または
・  ポリマーフラクションの分子量の関数としてのコモノマー含有量のグラフである、そのコモノマー含有量分布曲線の形態
を指す。
【００６７】
異相ポリオレフィン組成物のポリプロピレン（Ｂ）の第２の成分はエラストマー（Ｂ２）である。
【００６８】
エラストマー（Ｂ２）は、（ｉ）プロピレンならびに（ｉｉ）エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンのような少なくとも別のＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくは（ｉ）プロピレンならびに（ｉｉ）エチレンおよび１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテンおよび１−オクテンからなる群から選択される少なくとも別のα−オレフィンから誘導可能な単位を含む、好ましくはそれらからなる。エラストマーコポリマー（Ｅ１）は、ブタジエンのような共役ジエン、または非共役ジエンから誘導される単位をさらに含有してもよいが、エラストマーコポリマーは、（ｉ）プロピレンならびに（ｉｉ）エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンのみから誘導可能な単位からなることが好ましい。使用される場合、適切な非共役ジエンは、直鎖および分枝鎖非環式ジエン、例えば１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、３，７−ジメチル−１，６−オクタジエン、３，７−ジメチル−１，７−オクタジエン、ならびにジヒドロミルセン（ｄｉｈｙｄｒｏｍｙｒｃｅｎｅ）およびジヒドロオシメン（ｄｉｈｙｄｒｏ−ｏｃｉｍｅｎｅ）の混合異性体、ならびに単環脂環式ジエン、例えば１，４−シクロヘキサジエン、１，５−シクロオクタジエン、１，５−シクロドデカジエン、４−ビニルシクロヘキセン、１−アリル−４−イソプロピリデンシクロヘキサン、３−アリルシクロペンテン、４−シクロヘキセンおよび１−イソプロペニル−４−（４−ブテニル）シクロヘキサンを含む。テトラヒドロインデン、メチルテトラヒドロインデン、ジシクロペンタジエン、ビシクロ（２，２，１）ヘプタ−２，５−ジエン、２−メチルビシクロヘプタジエン、およびアルケニル、アルキリデン、シクロアルケニルおよびシクロアルキリデンノルボルネン、例えば５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデンノルボルネン、５−（４−シクロペンテニル）−２−ノルボルネン；および５−シクロヘキシリデン−２−ノルボルネンを含む、多環脂環式縮合および架橋環ジエンも適している。好ましい非共役ジエンは、５−エチリデン−２−ノルボルネン、１，４−ヘキサジエンおよびジシクロペンタジエンである。
【００６９】
したがって、エラストマー（Ｂ２）は、少なくともプロピレンおよびエチレンから誘導可能な単位を含み、さらに以前の段落に定義されるα−オレフィンから誘導可能な他の単位を含んでもよい。しかしながら、エラストマー（Ｂ２）がプロピレンおよびエチレンならびに任意にブタジエンのような共益ジエン、または１，４−ヘキサジエンのような以前の段落に定義される非共益ジエンから誘導可能な単位のみを含むことが特に好ましい。したがって、エラストマー（Ｂ２）としてエチレンプロピレン非共役ジエンモノマーポリマー（ＥＰＤＭ）および／またはエチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）が特に好ましく、後者が最も好ましい。
【００７０】
マトリクス（Ｂ１）と同様に、エラストマー（Ｂ２）は、ユニモーダルまたはバイモーダルのようなマルチモーダルであってもよい。ユニモーダルおよびバイモーダルのようなマルチモーダルの定義に関しては、上記の定義を参照のこと。
【００７１】
本発明において、エラストマー（Ｂ２）におけるプロピレンから誘導可能な単位の含有量は、低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）フラクションにおいて検出可能なプロピレンの含有量と等しい。したがって、低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）フラクションにおいて検出可能なプロピレンは、４５．０〜７５．０ｗｔ％、より好ましくは４０．０〜７０．０ｗｔ％の範囲である。したがって特定の実施形態において、エラストマー（Ｂ２）、すなわち、低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）フラクションは、２５．０〜６５．０ｗｔ％、より好ましくは３０．０〜６０．０ｗｔ％のエチレンから誘導可能な単位を含む。好ましくは、エラストマー（Ｂ２）はエチレンプロピレン非共役ジエンモノマーポリマー（ＥＰＤＭ）またはエチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）であり、後者が特に好ましく、プロピレンおよび／またはエチレン含有量は本段落に定義されている通りである。
【００７２】
本発明のさらに好ましい要件は、異相ポリオレフィン組成物であるポリプロピレン（Ｂ）の低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）フラクションの固有粘度（ＩＶ）がかなり低いことである。したがって異相ポリオレフィン組成物であるポリプロピレン（Ｂ）の低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）フラクションの固有粘度は、３．５ｄｌ／ｇ未満、より好ましくは３．４ｄｌ／ｇ以下であることが理解される。異相ポリオレフィン組成物であるポリプロピレン（Ｂ）の低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）フラクションの固有粘度は、２．０〜３．４ｄｌ／ｇのような、１．８〜３．５ｄｌ／ｇの範囲、より好ましくは１．９〜３．４ｄｌ／ｇの範囲であることがさらにより好ましい。固有粘度は１３５℃にてデカリン中でＩＳＯ  １６２８に従って測定される。
【００７３】
好ましくは、ポリプロピレン（Ｂ）のプロピレン含有量は、ポリプロピレン（Ｂ）の全重量に基づいて、より好ましくはマトリクス（Ｂ１）とエラストマーコポリマー（Ｂ２）を合わせた量に基づいて８５．０〜９６．０ｗｔ％、より好ましくは８８．０〜９４．０ｗｔ％であり、この場合、ポリプロピレン（Ｂ）は上記に定義される異相ポリオレフィン組成物である。
【００７４】
相溶剤（Ｃ）
相溶剤は、異なる成分の相溶性を改善するためにポリプロピレンおよびポリエチレンの組成物における界面として作用する。
【００７５】
したがって、本発明によるポリマー組成物の相溶剤（Ｃ）は、
（ｉ）ポリプロピレンである５５〜９０ｗｔ％のマトリクス（Ｃ１）と、
（ｉｉ）２５℃未満のＩＳＯ  ６７２１−７に従ってＤＭＴＡにより測定したＴｇおよび少なくとも３．０ｄｌ／ｇの固有粘度（１３５℃にてＤＩＮ  ＩＳＯ１６２８／１に従ってデカリン中で測定した）を有する、エチレンとプロピレンまたはＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンとのコポリマーである４５〜１０ｗｔ％のエラストマー（Ｃ２）と
を含む異相ポリオレフィン組成物である。
【００７６】
マトリクス（Ｃ１）としての使用に適したポリプロピレンは、当該分野において公知の任意の種類のアイソタクチックもしくは主にアイソタクチックポリプロピレンホモポリマーまたはランダムコポリマーを含んでもよい。したがってポリプロピレンは、プロピレンホモポリマーまたはプロピレンとエチレンおよび／もしくは例えば、１−ブテン、１−ヘキセンもしくは１−オクテンなどのＣ４〜Ｃ８アルファ−オレフィンとのアイソタクチックランダムコポリマーであってもよく、ここで総コモノマー含有量は０．０５〜１０．０ｗｔ％の範囲である。
【００７７】
マトリクス（Ｃ１）としての使用に適したポリプロピレンは、ＩＳＯ  １１８３に従って決定して、０．８９５〜０．９２０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．９００〜０．９１５ｇ／ｃｍ３、より好ましくは０．９０５〜０．９１５ｇ／ｃｍ３の密度を有してもよい。
【００７８】
通常、マトリクス（Ｃ１）は、１３０〜１７０℃、好ましくは１３５〜１６８℃、最も好ましくは１４０〜１６５℃の融点を有する。
【００７９】
それがプロピレンホモポリマーである場合、それは、ＩＳＯ  １１３５７−３に従って示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって決定して、１６０〜１６５℃のような、１５０〜１７０℃、好ましくは１５５〜１６８℃の融点を有する。それがプロピレンとエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ８アルファ−オレフィンとのランダムコポリマーである場合、それは、ＩＳＯ  １１３５７−３に従ってＤＳＣによって決定して、１４０〜１５８℃のような、１３０〜１６２℃、好ましくは１３５〜１６０℃の融点を有する。
【００８０】
マトリクス（Ｃ１）のメルトフローレートは、ＩＳＯ  １１３３（２３０℃；２．１６ｋｇ）に従って決定して、１．０〜３００．０ｇ／１０ｍｉｎ、好ましくは２．０〜２００．０ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましくは４．０〜１５０．０ｇ／１０ｍｉｎ、例えば４．５〜１５０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である。一実施形態において、マトリクス（Ｃ１）のメルトフローレートは、ＩＳＯ  １１３３（２３０℃；２．１６ｋｇ）に従って決定して、４．０〜７５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である。
【００８１】
エラストマー（Ｃ２）として、エチレンとプロピレンまたはＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンとのコポリマーが使用される。アルファオレフィンは、好ましくは、ブテン、ヘキセンまたはオクテン、より好ましくはブテンまたはオクテンであり、最も好ましくはオクテンである。
【００８２】
エラストマー（Ｃ２）のコポリマーは、−２５℃未満、好ましくは−２８℃未満、より好ましくは−３０℃未満、より好ましくは−４５℃未満のガラス転移温度Ｔｇ（ＩＳＯ  ６７２１−７に従ってＤＭＴＡにより測定した）および少なくとも３．０ｄｌ／ｇ、好ましくは少なくとも３．１ｄｌ／ｇ、より好ましくは少なくとも３．２ｄｌ／ｇ、さらにより好ましくは少なくとも３．３ｄｌ／ｇの固有粘度（１３５℃にてＤＩＮ  ＩＳＯ  １６２８／１に従ってデカリン中で測定した）を有する。
【００８３】
エラストマー（Ｃ２）のガラス転移温度Ｔｇ（ＩＳＯ  ６７２１−７に従ってＤＭＴＡにより測定した）は、通常、−６５℃以上、好ましくは−６０℃以上、最も好ましくは−５８℃以上である。
【００８４】
エラストマー（Ｃ２）の固有粘度（１３５℃にてＤＩＮ  ＩＳＯ  １６２８／１に従ってデカリン中で測定した）は、通常、１０．０以下、好ましくは９．０以下、最も好ましくは８．５以下である。エラストマー（Ｃ２）がエチレンおよびプロピレンのコポリマーである場合、それは、１０〜５５ｗｔ％、好ましくは１５〜５０ｗｔ％、より好ましくは１８〜４８ｗｔ％、最も好ましくは２０〜４６ｗｔ％のエチレン含有量を有する。
【００８５】
エラストマー（Ｃ２）がエチレンとＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンとのコポリマーである場合、それは、６０〜９５ｗｔ％、好ましくは６５〜９０ｗｔ％、より好ましくは７０〜８５ｗｔ％のエチレン含有量を有する。
【００８６】
エラストマー（Ｃ２）はポリエチレン（Ａ２）と異なることに留意されたい。通常、エラストマー（Ｃ２）は、重量パーセントとして決定した、それらのコモノマー含有量に関してポリエチレン（Ａ２）と異なる。好ましくは、ポリエチレン（Ａ２）のコモノマー含有量は、エラストマー（Ｃ２）のコモノマー含有量と比較して低く、より好ましくは、ポリエチレン（Ａ２）のコモノマー含有量は、エラストマー（Ｃ２）のコモノマー含有量と比較して少なくとも２パーセンテージポイント低く、最も好ましくは、ポリエチレン（Ａ２）のコモノマー含有量は、エラストマー（Ｃ２）のコモノマー含有量と比較して少なくとも５パーセンテージポイント低い。
【００８７】
相溶剤（Ｃ）として適切な異相ポリオレフィン組成物において、マトリクス（Ｃ１）は、５５〜９０ｗｔ％の量、好ましくは６０〜８８ｗｔ％の量、より好ましくは６５〜８５ｗｔ％の量、最も好ましくは６５〜８０ｗｔ％の量で存在し、エラストマー（Ｃ２）は、１０〜４５ｗｔ％の量、好ましくは１２〜４０ｗｔ％の量、さらにより好ましくは１５〜３５ｗｔ％の量、最も好ましくは２０〜３５ｗｔ％の量で存在する。
【００８８】
相溶剤（Ｃ）は、好ましくは、１０ｗｔ％以下、より好ましくは５ｗｔ％以下のエチレンホモポリマーの含有量を有し、最も好ましくは、相溶剤（Ｃ）はエチレンホモポリマーを含まない。
【００８９】
相溶剤（Ｃ）として適切な異相ポリオレフィン組成物はマトリクス（Ｃ１）とエラストマー（Ｃ２）を機械的に混合することによって調製することができる。
【００９０】
機械的に混合するためのマトリクス（Ｃ１）として適切なポリプロピレンホモポリマーまたはコポリマーは、とりわけ、Ｂｏｒｅａｌｉｓ  ＡＧから市販されているか、または当業者に公知の高度に立体特異的なチーグラー・ナッタ触媒もしくはメタロセン触媒のようなシングルサイト触媒の存在下でループリアクタもしくは後の気相リアクタを備えるループリアクタを含む１段階もしくは２段階重合プロセスのような公知のプロセスによって調製することができる。
【００９１】
機械的に混合するためのエラストマー（Ｃ２）として適切なコポリマーは、上記に定義された特性を有する、エチレンとプロピレンまたはエチレンとＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンの任意のコポリマーであってもよく、それは、とりわけ、商標名Ｑｕｅｏ（登録商標）としてＢｏｒｅａｌｉｓ  ＡＧ（ＡＴ）から、商標名Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）としてＤＯＷ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｒｐ（ＵＳＡ）から、またはＥＮＩ  ＳｐＡ（ＩＴ）から商業的に利用可能であり得る。
【００９２】
あるいはこれらのコポリマーは、当業者に公知の、高度に立体特異的なチーグラー・ナッタ触媒、適切な酸化バナジウム触媒またはメタロセンのようなシングルサイト触媒または束縛構造触媒の存在下で、溶液重合、スラリー重合、気相重合またはそれらの組み合わせを含む、１段階または２段階重合プロセスのような公知のプロセスによって調製することができる。
【００９３】
別の実施形態において、相溶剤（Ｃ）として適切な異相ポリオレフィン組成物は、最初にマトリクス（Ｃ１）が生成され、次にエラストマー（Ｃ２）がマトリクス（Ｃ１）の存在下で生成される、少なくとも２つのリアクタを含む、逐次重合によって調製することができる。
【００９４】
好ましい逐次重合プロセスは少なくとも１つのループリアクタおよび少なくとも１つの後の気相リアクタを含む。このようなプロセスは最大で３個の気相リアクタを有することができる。
【００９５】
ポリエチレンであるマトリクス（Ｃ１）は、最初にすなわちループリアクタにおいて生成され、次に少なくとも１つの気相リアクタに移され、そこで、エチレン、プロピレンもしくはＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンまたはそれらの混合物の重合がマトリクス（Ｃ１）の存在下で行われる。このように生成されたポリマーは第２の気相リアクタに移されることが可能である。
【００９６】
さらなる可能性は、マトリクス（Ｃ１）がループリアクタおよびその後第１の気相リアクタにおいて生成されることである。次いでマトリクス（Ｃ１）は少なくとも第２の気相リアクタに移され、そこで、エチレンおよびプロピレンもしくはＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンまたはそれらの混合物の重合がマトリクス（Ｃ１）の存在下で行われる。このように生成されたポリマーは第３の気相リアクタに移されることが可能である。
【００９７】
特別な実施形態において、相溶剤（Ｃ）として適切な異相ポリオレフィン組成物は、少なくとも４個のリアクタを含む逐次重合によって調製され、まずマトリクスのプロピレン（Ｃ１）がループリアクタおよびその後第１の気相リアクタにおいて生成される。次いでマトリクス（Ｃ１）は第２の気相リアクタに移され、そこで、エチレンおよびプロピレンもしくはＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンまたはそれらの混合物の重合がマトリクス（Ｃ１）の存在下で行われる。次いでこのように生成されたポリマーは第３の気相リアクタに移され、そこで、エチレンおよびプロピレンもしくはＣ４〜Ｃ１０アルファオレフィンまたはそれらの混合物の重合が、第２の気相リアクタにおいて得られた生成物の存在下で行われる。
【００９８】
重合は、当業者に公知である、高度に立体特異的なチーグラー・ナッタ触媒またはメタロセン触媒のようなシングルサイト触媒の存在下で行われる。適切な逐次重合プロセスは、とりわけ、Ｂｏｒｅａｌｉｓ  ＡＧのＢｏｒｓｔａｒ（登録商標）プロセスである。
【００９９】
好ましくは、相溶剤（Ｃ）としての異相ポリオレフィン組成物は、エラストマー（Ｃ２）がエチレン−プロピレンコポリマーである場合、逐次重合によって生成される。エラストマー（Ｃ２）がエチレン−Ｃ４〜Ｃ１０アルファオレフィンである場合、相溶剤（Ｃ）としての異相ポリオレフィン組成物は、好ましくは、機械的混合によって生成される。
【実施例】
【０１００】
１．測定方法
ＭＦＲは、純粋なＰＰ成分および全ての組成物について２．１６ｋｇの荷重、２３０℃にてＩＳＯ  １１３３に従って測定した。
【０１０１】
シャルピーノッチ付き衝撃強度は、ＥＮ  ＩＳＯ  １８７３−２に従って射出成形した８０×１０×４ｍｍ３の試験棒を使用して２３℃にてＩＳＯ  １７９  １ｅＡに従って決定した。
【０１０２】
引張係数は、ＥＮ  ＩＳＯ  １８７３−２に記載される射出成形試料（イヌの骨の形状、４ｍｍ厚）を使用してＩＳＯ  ５２７−２（クロスヘッド速度＝５０ｍｍ／ｍｉｎ；２３℃）に従って決定した。
【０１０３】
荷重たわみ温度（ＨＤＴ）は、ＥＮ  ＩＳＯ  １８７３−２に従って射出成形した８０×１０×４ｍｍ３の試験棒を使用して０．４５ＭＰａの荷重でＩＳＯ  ７５Ｂに従って決定した。
【０１０４】
低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）含有量は、ＩＳＯ  １６１５２；第１版；２００５−０７−０１に従って２５℃にて決定した。
【０１０５】
固有粘度（ＩＶ）は、ＤＩＮ  ＩＳＯ  １６２８／１、１９９９年１０月（１３５℃にてデカリン中）に従って測定した。
【０１０６】
ガラス転移温度Ｔｇおよび貯蔵弾性率Ｇ’は、ＩＳＯ  ６７２１−７に従って動的機械分析（ＤＭＴＡ）によって決定した。測定は、２℃／ｍｉｎの加熱速度および１Ｈｚの周波数で−１００℃から＋１５０℃の間で圧縮成形サンプル（４０×１０×１ｍｍ３）でトーションモードにおいて行った。Ｔｇは損失角（ｔａｎ（δ））の曲線から決定したが、貯蔵弾性率（Ｇ’）曲線は、荷重たわみ耐性についての尺度を表す４０ＭＰａのＧ’についての温度を決定するために使用した。
【０１０７】
融点（Ｔｍ）および結晶化温度（Ｔｃ）は、５〜１０ｍｇのサンプルでＭｅｔｔｌｅｒ  ＴＡ８２０示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した。ＤＳＣは、＋２３〜＋２１０℃の温度範囲で１０℃／ｍｉｎの走査速度で加熱／冷却／加熱サイクルにおいてＩＳＯ  １１３５７−３：１９９９に従って実施する。結晶化温度および結晶化熱（Ｈｃ）は冷却工程から決定し、融点および融解熱（Ｈｆ）は第２の加熱工程から決定した。
【０１０８】
コモノマー含有量、特にエチレン含有量は、１３Ｃ−ＮＭＲにより較正したフーリエ変換赤外分光分析（ＦＴＩＲ）により測定する。ポリプロピレン中のエチレン含有量を測定する場合、サンプルの薄膜（厚さ約２５０μｍ）を高温圧縮によって調製した。プロピレン−エチレン−コポリマーについての吸収ピーク７２０および７３３ｃｍ−１の範囲は、Ｐｅｒｋｉｎ  Ｅｌｍｅｒ  ＦＴＩＲ  １６００分光計により測定した。
【０１０９】
リサイクル品のポリエチレン含有量は、融点（Ｔｍ）および結晶化温度（Ｔｃ）を決定するために上記のＤＳＣ技術を使用して決定した。リサイクル品に関して、ポリエチレン含有量は、１１０〜１３０℃の範囲の組成物についてのより低い融点（Ｔｍ（ＰＥ））に関連するＤＳＣ（Ｈｍ（ＰＥ））においてＰＥ融解エンタルピーから算出した。完全に結晶質のＰＥについての本発明の決定のために、２９８Ｊ／ｇの融解エンタルピーおよび５０％の平均結晶化度を仮定した。
【０１１０】
２．実施例
使用した材料
ポリマーブレンド（Ａ）
Ｄｉｐｏｌｅｎ  Ｓは、ｍｔｍ  ｐｌａｓｔｉｃｓ  ＧｍｂＨ、Ｎｉｅｄｅｒｇｅｂｒａ、ドイツから得たポリエチレンおよびポリプロピレンを含むリサイクルポリマー混合物であり、ＤＳＣ分析によって決定して４０ｗｔ％のポリエチレン含有量を有する。ＤＳＣによって決定した融点は１６２℃（ＰＰ）および１２８℃（ＰＥ）であった。
【０１１１】
ポリプロピレン（Ｂ）
ＰＰ１：ポリプロピレン（ＰＰ１）は、Ｂｏｒｅａｌｉｓ  ＡＧから市販されている異相ポリプロピレンコポリマーＢＪ９９８ＭＯである。
ＰＰ２：ポリプロピレン（ＰＰ２）は、Ｂｏｒｅａｌｉｓ  ＡＧから市販されている異相ポリプロピレンコポリマーＢＪ４００ＨＰである。
ＰＰ３：ポリプロピレン（ＰＰ３）は、Ｂｏｒｅａｌｉｓ  ＡＧから市販されている異相ポリプロピレンコポリマーＢＪ３６８ＭＯである。
ＰＰ１〜ＰＰ３の特徴を表１にまとめる。
【０１１２】
【表１】
0006472576.tif 000002
【０１１３】
相溶剤（Ｃ）
異相コポリマーＨＥＣＯ−１：
ＨＥＣＯ−１は、半重合リアクタ、１つのスラリーループリアクタおよび１つの気相リアクタを備えるＢｏｒｓｔａｒ  ＰＰパイロットプラントにおいて生成した。
【０１１４】
ＨＥＣＯ−１を調製するために使用した触媒は以下のように生成した：最初に、０．１ｍｏｌのＭｇＣｌ２×３  ＥｔＯＨを、大気圧にてリアクタにおいて２５０ｍｌのデカン中の不活性条件下で懸濁した。溶液を−１５℃の温度に冷却し、温度を前記レベルに維持しながら３００ｍｌの冷ＴｉＣｌ４を加えた。次いで、スラリーの温度を２０℃にゆっくり増加させた。この温度にて、０．０２ｍｏｌのフタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）をスラリーに加えた。フタル酸塩の添加後、温度を９０分の間１３５℃に上昇させ、スラリーを６０分間静置させた。次いで、さらに３００ｍｌのＴｉＣｌ４を加え、温度を１３５℃にて１２０分間維持した。この後、触媒を液体から濾過し、３００ｍｌのヘプタンで８０℃にて６回洗浄した。次いで、固体触媒成分を濾過し、乾燥させた。（Ｔｉ含有量：１．９ｗｔ％およびＭｇ含有量：２２．０ｗｔ％）。触媒およびその調製概念は一般に例えば特許文献である欧州特許第４９１５６６号、欧州特許第５９１２２４号および欧州特許第５８６３９０号に記載されている。触媒は、外部ドナー（ＥＤ）としてジシクロペンチルジメトキシシラン［Ｓｉ（ＯＣＨ３）２（シクロペンチル）２］ならびに表２に示した割合で活性化剤および捕捉剤としてトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）と組み合わせて使用した。触媒系の存在下でビニル化合物を重合することによって触媒を修飾した。それぞれのプロセスは欧州特許第１０２８９８４号および欧州特許第１１８３３０７号に記載されている。特定の反応パラメーターを表２に見ることができる。
【０１１５】
【表２】
0006472576.tif 000003
【０１１６】
ポリマーブレンド（Ａ）、ポリプロピレン（Ｂ）および相溶剤（Ｃ）のポリマー組成物を、２５のＬ／Ｄ比で混合スクリュー構造を備えたＣｏｐｅｒｉｏｎ  ＺＳＫ  ２５共回転二軸押出機で調製した。２００〜２２０℃の融解温度を混合の間に使用し、水浴中で融解ストランドを凝固させ、続いてストランドをペレット化した。十分な比較の理由のために、ここでＣＥ５は、非常に高い剛性、良好な流動性および良好な衝撃強度の認められている十分な組み合わせを有する、Ｂｏｒｅａｌｉｓ  ＡＧから市販されているＢＨ３４５ＭＯであることを示す。それは４５ｇ／１０ｍｉｎのＭＦＲおよび０．９０５ｇ／ｃｍ３の密度を有する。本発明の実施例および比較例の異なる成分の量および機械的特性を表３に見ることができる。
【０１１７】
【表３】
0006472576.tif 000004