(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリイソブチレン骨格を有する樹脂と、炭素数１０以上の脂肪酸で表面処理された層状複水酸化物とを含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物。
【請求項２】
炭素数１０以上の脂肪酸で表面処理された層状複水酸化物の含有量が、ポリイソブチレン骨格を有する樹脂１００重量部に対して、１０〜１５０重量部であることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物。
【請求項３】
ポリイソブチレン骨格を有する樹脂は、重量平均分子量が２０万〜５０万である樹脂と、重量平均分子量が２万〜１５万である樹脂とからなることを特徴とする請求項１又は２記載の有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物。
【請求項４】
粘着付与樹脂を含有することを特徴とする請求項１、２又は３記載の有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物。
【請求項５】
トップエミッション方式の有機エレクトロルミネッセンス表示素子の封止に用いられることを特徴とする請求項１、２、３又は４記載の有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１、２、３、４又は５記載の有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物をシート状に成形してなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂シート。
【請求項７】
請求項１、２、３、４若しくは５記載の有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物、及び／又は、請求項６記載の有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂シートを用いて製造されることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明性及びバリア性に優れる有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物に関する。また、本発明は、該有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物を用いてなる有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂シート及び有機エレクトロルミネッセンス表示素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（以下、「有機ＥＬ」ともいう）表示素子は、互いに対向する一対の電極間に有機発光材料層が挟持された積層体構造を有し、この有機発光材料層に一方の電極から電子が注入されるとともに他方の電極から正孔が注入されることにより有機発光材料層内で電子と正孔とが結合して発光する。このように有機ＥＬ表示素子は自己発光を行うことから、バックライトを必要とする液晶表示素子等と比較して視認性がよく、薄型化が可能であり、しかも直流低電圧駆動が可能であるという利点を有している。
【０００３】
有機ＥＬ表示素子を構成する有機発光材料層や電極は、水分や酸素等により特性が劣化しやすいという問題がある。従って、実用的な有機ＥＬ表示素子を得るためには、有機発光材料層や電極を大気と遮断して長寿命化を図る必要がある。有機発光材料層や電極を大気と遮断する方法としては、封止剤を用いて有機ＥＬ表示素子を封止することが行われている（例えば、特許文献１）。有機ＥＬ表示素子を封止剤で封止する場合、通常、水分や酸素等の透過を充分に抑えるため、有機発光材料層を有する積層体上にパッシベーション膜と呼ばれる無機膜を設け、該無機膜上を封止剤で封止する方法が用いられている。
【０００４】
近年、有機発光材料層から発せられた光を、発光素子を形成した基板面側から取り出すボトムエミッション方式の有機ＥＬ表示素子に代わって、有機発光層の上面側から光を取り出すトップエミッション方式の有機ＥＬ表示素子が注目されている。この方式は、開口率が高く、低電圧駆動となることから、長寿命化に有利であるという利点がある。このようなトップエミッション方式の有機ＥＬ表示素子では、発光層の上面側が透明であることが必要であることから、発光素子の上面側に透明な封止樹脂を介してガラス等の透明防湿性基材を積層することにより封止している（例えば、特許文献２参照）。
しかしながら、このようなトップエミッション方式の有機ＥＬ表示素子では、光の取り出し方向を遮蔽してしまわないようにするために乾燥剤を配置するスペースがなく、充分な防湿効果が得られにくく寿命が短くなるという問題があった。
【０００５】
有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物のバリア性（透湿防止性）を向上させる方法として、樹脂にタルクやシリカ等の無機充填剤を分散させる方法が知られている（例えば、特許文献３）が、樹脂にこのような無機充填剤を分散した組成物は一般的に透明性に劣るものとなる。また、透明性を改善するために無機充填剤の粒子径を可視光線の波長よりも小さくすることも試みられているが、透明性を得られる程度に無機充填剤が分散されたとしても、バリア性が不充分となるという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−１１５６９２号公報
【特許文献２】特開２００１−３５７９７３号公報
【特許文献３】国際公開第２０１３／１０８７３１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、透明性及びバリア性に優れる有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物を提供することを目的とする。また、本発明は、該有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物を用いてなる有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂シート及び有機エレクトロルミネッセンス表示素子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、ポリイソブチレン骨格を有する樹脂と、炭素数１０以上の脂肪酸で表面処理された層状複水酸化物とを含有する有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物である。
以下に本発明を詳述する。
【０００９】
本発明者らは、ポリイソブチレン骨格を有する樹脂と、特定の表面処理を施した層状複水酸化物とを組み合わせて用いることにより、高い透明性を保持しながら、優れたバリア性を発現できる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を得ることができることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【００１０】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物は、ポリイソブチレン骨格を有する樹脂を含有する。ポリイソブチレン骨格を有する樹脂は、イソブテンの重合による長鎖状炭化水素によって構成され、バリア性及び接着性が高い。
上述したように、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂を、特定の表面処理を施した層状複水酸化物と組み合わせて含有することにより、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物は、特に透明性とバリア性とに優れるものとなる。また、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂は、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物の柔軟性や耐屈曲性を向上させる効果も有する。
【００１１】
上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂としては、例えば、イソブテンのホモポリマーや、イソブテンと該イソブテンに対して数重量％の程度のイソプレンとを共重合してなるイソブチレン／イソプレン共重合樹脂や、該イソブチレン／イソプレン共重合樹脂におけるイソプレンに由来する二重結合部位を架橋してなる、いわゆるブチルゴム等が挙げられる。
【００１２】
上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂全体の重量平均分子量の好ましい下限は１０万、好ましい上限は５０万である。上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂全体の重量平均分子量が１０万未満であると、樹脂の凝集力が不足し、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物が接着性に劣るものとなることがある。上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂全体の重量平均分子量が５０万を超えると、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物が貼り合わせを行う際の貼付性に劣るものとなることがある。上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂全体の重量平均分子量のより好ましい下限は１１万、より好ましい上限は４０万である。
なお、本明細書において、上記「重量平均分子量」は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定を行い、ポリスチレン換算により求められる値である。ＧＰＣによってポリスチレン換算による重量平均分子量を測定する際に用いるカラムとしては、例えば、Ｓｈｏｄｅｘ  ＬＦ−８０４（昭和電工社製）等が挙げられる。
【００１３】
上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂は、重量平均分子量の異なる複数の樹脂を含有することが好ましく、重量平均分子量が２０万〜５０万である樹脂と、重量平均分子量が２万〜１５万である樹脂とからなることがより好ましい。上記ポリイソブチレン骨格を有す
る樹脂として、重量平均分子量が５０万を超える樹脂や重量平均分子量が２万未満である樹脂を含有すると、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物の接着性や貼り合わせを行う際の貼付性が低下することがある。上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂として、重量平均分子量が２０万〜５０万である樹脂と、重量平均分子量が２万〜１５万である樹脂との混合物を用いることで、樹脂の凝集力を保った状態で良好な貼付性を得ることができる。
【００１４】
上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂が、上記重量平均分子量が２０万〜５０万である樹脂と、上記重量平均分子量が２万〜１５万である樹脂とからなる場合、含有割合としては、重量比で、上記重量平均分子量が２０万〜５０万である樹脂：上記重量平均分子量が２万〜１５万である樹脂＝１：１〜１：９であることが好ましい。上記重量平均分子量が２０万〜５０万である樹脂と、上記重量平均分子量が２万〜１５万である樹脂との含有割合がこの範囲であることにより、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物が特に接着性及び貼付性に優れるものとなる。
【００１５】
上記重量平均分子量が２０万〜５０万である樹脂のうち市販されているものとしては、例えば、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ３０ＳＦ、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ５０、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ５０ＳＦ（いずれもＢＡＳＦ社製）等が挙げられる。
上記重量平均分子量が２万〜１５万である樹脂のうち市販されているものとしては、例えば、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１０ＳＦＮ、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１０Ｎ、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１１ＳＦＮ、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１２ＳＦＮ、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１２Ｎ、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１３ＳＦＮ、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１４ＳＦＮ、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１４Ｎ、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１５ＳＦＮ、Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１５Ｎ（いずれもＢＡＳＦ社製）、テトラックス  ３Ｔ、テトラックス  ４Ｔ、テトラックス  ５Ｔ、テトラックス  ６Ｔ、ハイモール  ４Ｈ、ハイモール  ５Ｈ、ハイモール  ５．５Ｈ、ハイモール  ６Ｈ（いずれもＪＸ日鉱日石エネルギー社製）等が挙げられる。
【００１６】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物全体１００重量部中における上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂の含有量の好ましい下限は３０重量部、好ましい上限は９０重量部である。上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂の含有量が３０重量部未満であると、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を用いて樹脂シートを形成する際、シートの強度が乏しく、作業性が低下することがある。上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂の含有量が９０重量部を超えると、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物が白濁し、透明性に劣るものとなることがある。上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂の含有量のより好ましい下限は４０重量部、より好ましい上限は８０重量部である。
【００１７】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物は、炭素数１０以上の脂肪酸で表面処理された層状複水酸化物を含有する。以下、炭素数１０以上の脂肪酸で表面処理された層状複水酸化物を「本発明にかかる層状複水酸化物」といい、未処理の層状複水酸化物を単に「層状複水酸化物」という。
本発明にかかる層状複水酸化物を、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂と組み合わせて含有することにより、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物は、透明性及びバリア性に優れるものとなる。
【００１８】
上記層状複水酸化物としては、ハイドロタルサイト類、パイロオーライト類、ハイドロカルマイト等が挙げられる。なかでも、下記式（Ｉ）で表される不定比化合物が好ましい。
【００１９】
【数１】
0006450148.tif 000002
【００２０】
式（Ｉ）中、Ｍ２＋は、Ｍｇ２＋、Ｚｎ２＋、Ｃａ２＋、Ｆｅ２＋、Ｍｎ２＋、Ｃｏ２＋
、Ｎｉ２＋、及び、Ｃｕ２＋からなる群より選択される少なくとも１種の２価金属イオンであり、Ｍ３＋は、Ａｌ３＋、Ｆｅ３＋、Ｃｒ３＋、及び、Ｃｏ３＋からなる群より選択される少なくとも１種の３価金属イオンであり、Ａｎ−は、ｎ価のアニオンを示し、ｘは、０＜ｘ≦１／３の範囲の数であり、ｍは、０≦ｍ≦２の範囲の数である。
【００２１】
上記式（Ｉ）において、Ａｎ−としては、具体的には例えば、ＯＨ−、ＣＯ３２−、ＳＯ４２−、ＮＯ３−、Ｃｌ−、Ｆ−、Ｂｒ−、Ｆｅ（ＣＮ）６３−、酢酸イオン、シュウ酸イオン、サリチル酸イオン等が挙げられる。
【００２２】
上記層状複水酸化物としては、上記式（Ｉ）で表される不定比化合物のなかでも、下記式（ＩＩ）で表される不定比化合物がより好ましい。
【００２３】
【数２】
0006450148.tif 000003
【００２４】
式（ＩＩ）中、Ｍ２＋は、Ｍｇ２＋及び／又はＺｎ２＋であり、Ａｎ−はｎ価のアニオンを示し、ｘは０＜ｘ≦１／３の範囲の数であり、ｍは０≦ｍ≦２の範囲の数である。
【００２５】
上記層状複水酸化物としては、上記式（ＩＩ）で表される不定比化合物のなかでも、Ａｎ−がＯＨ−及び／又はＣＯ３２−であるものが更に好ましい。
【００２６】
上記層状複水酸化物は、天然品でも合成品でもよいが、不純物による透明性の低下や有機ＥＬ表示素子への汚染の影響を抑制し易いことから、合成層状複水酸化物が好ましい。
上記合成層状複水酸化物のうち市販されているものとしては、例えば、アルカマイザー１、アルカマイザー２、アルカマイザー３、アルカマイザー４、アルカマイザー５、ＤＨＴ−４Ａ（いずれも協和化学工業社製）、ＳＴＡＢＩＡＣＥ  ＨＴ−１、ＳＴＡＢＩＡＣＥ  ＨＴ−７、ＳＴＡＢＩＡＣＥ  ＨＴ−Ｐ（いずれも堺化学工業社製）等が挙げられる。
【００２７】
本発明にかかる層状複水酸化物は、上記層状複水酸化物が炭素数１０以上の脂肪酸で表面処理されている。
上記炭素数１０以上の脂肪酸としては、例えば、ステアリン酸、オレイン酸、エルカ酸、パルミチン酸、ラウリン酸、オレイン酸、リノール酸等が挙げられる。
【００２８】
上記層状複水酸化物を上記炭素数１０以上の脂肪酸にて表面処理する方法としては、湿式法や乾式法等、従来公知の表面処理法を用いることができる。
上記湿式法を用いる場合、具体的には、上記層状複水酸化物のスラリーに、溶液やエマルジョンの状態とした上記炭素数１０以上の脂肪酸を加え、必要に応じて１００℃までの温度に加熱しながら、充分に撹拌して混合した後、濾過し、水洗し、乾燥する方法を用いることができる。
また、上記乾式法を用いる場合、具体的には、上記層状複水酸化物に、溶液やエマルジョンの状態とした上記炭素数１０以上の脂肪酸を加え、ヘンシェルミキサー等の混合装置を用いて、必要に応じて加熱しながら、充分に混合する方法を用いることができる。
【００２９】
上記層状複水酸化物を上記炭素数１０以上の脂肪酸にて表面処理する方法において、上記炭素数１０以上の脂肪酸は、上記層状複水酸化物に対して、０．１〜１５重量％の範囲で使用することが好ましく、０．５〜５重量％の範囲で使用することがより好ましい。
【００３０】
一般に、無機充填剤の平均粒子径が可視光の波長と同等となると、光の散乱を生じるために得られる組成物の透明性が低下するが、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物では、可視光の波長と同等の平均粒子径を有する本発明にかかる層状複水酸化物を、公知の
分散装置を用いて上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂中に分散させた場合でも、高い透明性が得られる。
【００３１】
本発明にかかる層状複水酸化物の平均粒子径の好ましい下限は２０ｎｍ、好ましい上限は１０００ｎｍである。本発明にかかる層状複水酸化物の平均粒子径が２０ｎｍ未満であると、バリア性が充分に発揮されないことがある。本発明にかかる層状複水酸化物の平均粒子径が１０００ｎｍを超えると、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物が透明性に劣るものとなることがある。本発明にかかる層状複水酸化物の平均粒子径のより好ましい下限は１００ｎｍ、より好ましい上限は８００ｎｍである。
なお、本発明にかかる層状複水酸化物の平均粒子径は、動的光散乱式粒子径測定装置（大塚電子社製、「ＥＬＳＺ−１０００Ｓ」）等を用いて測定することができる。
【００３２】
本発明にかかる層状複水酸化物の含有量は、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂１００重量部に対して、好ましい下限が１０重量部、好ましい上限が１５０重量部である。本発明にかかる層状複水酸化物の含有量が１０重量部未満であると、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物がバリア性に劣るものとなることがある。本発明にかかる層状複水酸化物の含有量が１５０重量部を超えると、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物が透明性に劣るものとなることがある。本発明にかかる層状複水酸化物の含有量のより好ましい下限は４０重量部、より好ましい上限は１２０重量部である。
【００３３】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物は、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物の接着性を向上させること等を目的として、粘着付与樹脂を含有してもよい。
上記粘着付与樹脂としては、例えば、テルペン樹脂、変性テルペン樹脂、クマロン樹脂、インデン樹脂、石油樹脂等が挙げられる。
上記変性テルペン樹脂としては、例えば、水素添加テルペン樹脂、テルペンフェノール共重合樹脂、芳香族変性テルペン樹脂等が挙げられる。
上記石油樹脂としては、例えば、脂肪族系石油樹脂、水添脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、ジシクロペンタジエン系石油樹脂及びその水素化物等が挙げられる。
なかでも、上記粘着付与樹脂としては、樹脂組成物の接着性、耐透湿性、相溶性等の観点から、テルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、テルペンフェノール共重合樹脂、水添脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂が好ましく、脂環族系石油樹脂がより好ましく、脂環族飽和炭化水素樹脂、脂環族不飽和炭化水素樹脂が更に好ましく、シクロヘキシル環（即ち、シクロヘキサン環）含有飽和炭化水素樹脂、ジシクロペンタジエン変性炭化水素樹脂が特に好ましい。これらの粘着付与樹脂は、単独で用いられてもよいし、２種以上が併用されてもよい。
【００３４】
上記テルペン樹脂のうち市販されているものとしては、例えば、ＹＳレジンＰＸ、ＹＳレジンＰＸＮ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられる。
上記芳香族変性テルペン樹脂のうち市販されているものとしては、例えば、ＹＳレジンＴＯ、ＴＲシリーズ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられる。
上記水素添加テルペン樹脂のうち市販されているものとしては、例えば、クリアロンＰ、クリアロンＭ、クリアロンＫシリーズ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられる。
上記テルペンフェノール共重合樹脂のうち市販されているものとしては、例えば、ＹＳポリスター２０００、ＹＳポリスターＵ、ＹＳポリスターＴ、ＹＳポリスターＳ、マイティエースＧ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられる。
上記水添脂環式石油樹脂のうち市販されているものとしては、例えば、Ｅｓｃｏｒｅｚ５３００シリーズ、５６００シリーズ（いずれもエクソンモービル社製）等が挙げられる。上記芳香族系石油樹脂のうち市販されているものとしては、例えば、ＥＮＤＥＸ１５５（
イーストマン社製）等が挙げられる。
上記脂肪族芳香族共重合系石油樹脂のうち市販されているものとしては、例えば、ＱｕｉｎｔｏｎｅＤ１００（日本ゼオン社製）等が挙げられる。
上記脂環族系石油樹脂のうち市販されているものとしては、例えば、Ｑｕｉｎｔｏｎｅ１３２５、Ｑｕｉｎｔｏｎｅ１３４５（いずれも日本ゼオン社製）、アルコン  Ｐ−９０、アルコン  Ｐ−１００、アルコン  Ｐ−１２５、アルコン  Ｐ−１４０（いずれも荒川化学社製）等が挙げられる。
【００３５】
上記粘着付与樹脂は、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物をシート上に成形する場合に、積層工程でシートを軟化させ、かつ、所望の耐熱性を有するシートを得る観点から、軟化点の好ましい下限が５０℃、好ましい上限が１５０℃、より好ましい下限が６０℃、より好ましい上限が１２０℃、更に好ましい下限が７０℃、更に好ましい上限が１００℃である。
なお、上記軟化点は、ＪＩＳ  Ｋ  ２２０７に従い、環球法により測定される。
【００３６】
上記粘着付与樹脂の含有量は、良好なバリア性を維持する観点から、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂１００重量部に対して、好ましい下限が５重量部、好ましい上限が５０重量部である。上記粘着付与樹脂の含有量が５重量部未満であると、接着性を向上させる効果が充分に発揮されないことがある。上記粘着付与樹脂の含有量が５０重量部を超えると、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物がバリア性に劣るものとなることがある。上記粘着付与樹脂の含有量のより好ましい下限が１０重量部、より好ましい上限が４０重量部である。
【００３７】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物は、シランカップリング剤を含有することが好ましい。上記シランカップリング剤は、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物と被着体との接着性を向上させる役割を有する。
【００３８】
上記シランカップリング剤は特に限定されず、一般的にポリオレフィン系樹脂と相溶可能な公知のシランカップリング剤を用いることができる。
上記シランカップリング剤としては、具体的には例えば、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−エチル−［（トリエトキシシリルプロポキシ）メチル］オキセタン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。これらのシランカップリング剤は、単独で用いられてもよいし、２種以上が併用されてもよい。
【００３９】
上記シランカップリング剤の含有量は、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂１００重量部に対して、好ましい下限が０．１重量部、好ましい上限が５重量部である。上記シランカップリング剤の含有量が０．１重量部未満であると、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物の接着性を向上させる効果が充分に発揮されないことがある。上記シランカップリング剤の含有量が５重量部を超えると、得られる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物が、バリア性に劣るものとなったり、余剰のシランカップリング剤がブリードアウトし、接着性を損なったりすることがある。上記シランカップリング剤の含有量のより好ましい下限は０．３重量部、より好ましい上限は２重量部である。
【００４０】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物は、界面活性剤を含有してもよい。上記界面活性剤を含有することにより、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物をシート状に成形する際の塗布後の平坦性を向上させることができる。
上記界面活性剤は、消泡剤等の機能を有していてもよい。
【００４１】
上記界面活性剤としては、例えば、フッ素系、シリコーン系、アクリル系等のものが挙げられる。なかでも、フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤が好ましく、フッ素系界面活性剤がより好ましい。
上記界面活性剤は、単独で用いられてもよいし、２種以上が組み合わせて用いられてもよい。
【００４２】
上記フッ素系界面活性剤としては、末端、主鎖及び側鎖の少なくともいずれかの部位にフルオロアルキル基又はフルオロアルキレン基を有する化合物を好適に用いることができ、具体的には例えば、１，１，２，２−テトラフロロオクチル（１，１，２，２−テトラフロロプロピル）エーテル、１，１，２，２−テトラフロロオクチルヘキシルエーテル、オクタエチレングリコールジ（１，１，２，２−テトラフロロブチル）エーテル、ヘキサエチレングリコール（１，１，２，２，３，３−ヘキサフロロペンチル）エーテル、オクタプロピレングリコールジ（１，１，２，２−テトラフロロブチル）エーテル、ヘキサプロピレングリコールジ（１，１，２，２，３，３−ヘキサフロロペンチル）エーテル、パーフロロドデシルスルホン酸ナトリウム、１，１，２，２，８，８，９，９，１０，１０−デカフロロドデカン、１，１，２，２，３，３−ヘキサフロロデカン、フルオロアルキルベンゼンスルホン酸ナトリウム、フルオロアルキルホスホン酸ナトリウム、フルオロアルキルカルボン酸ナトリウム、フルオロアルキルポリオキシエチレンエーテル、ジグリセリンテトラキス（フルオロアルキルポリオキシエチレンエーテル）、フルオロアルキルアンモニウムヨージド、フルオロアルキルベタイン、フルオロアルキルポリオキシエチレンエーテル、パーフルオロアルキルポリオキシエタノール、パーフルオロアルキルアルコキシレート、フッ素系アルキルエステル等が挙げられる。
【００４３】
また、上記フッ素系界面活性剤のうち市販されているものとしては、例えば、ＢＭ−１０００、ＢＭ−１１００（いずれもＢＭ  ＣＨＥＭＩＥ社製）、メガファックＦ１４２Ｄ、メガファックＦ１７２、メガファックＦ１７３、メガファックＦ１８３、メガファックＦ１７８、メガファックＦ１９１、メガファックＦ４７１、メガファックＦ４７６（いずれもＤＩＣ社製）、フロラードＦＣ１７０Ｃ、ＦＣ−１７１、ＦＣ−４３０、ＦＣ−４３１（いずれも住友スリーエム社製）、サーフロンＳ−１１２、サーフロンＳ−１１３、サーフロンＳ−１３１、サーフロンＳ−１４１、サーフロンＳ−１４５、サーフロンＳ−３８２、サーフロンＳＣ−１０１、サーフロンＳＣ−１０２、サーフロンＳＣ−１０３、サーフロンＳＣ−１０４、サーフロンＳＣ−１０５、サーフロンＳＣ−１０６（いずれも旭硝子社製）、エフトップＥＦ３０１、エフトップＥＦ３０３、エフトップＥＦ３５２（いずれも三菱マテリアル電子化成社製）、フタージェントＦＴ−１００、フタージェントＦＴ−１１０、フタージェントＦＴ−１４０Ａ、フタージェントＦＴ−１５０、フタージェントＦＴ−２５０、フタージェントＦＴ−２５１、フタージェントＦＴＸ−２５１、フタージェントＦＴＸ−２１８、フタージェントＦＴ−３００、フタージェントＦＴ−３１０、フタージェントＦＴ−４００Ｓ（いずれもネオス社製）等が挙げられる。
【００４４】
また、上記シリコーン系界面活性剤としては、ポリエーテル変性ポリジメチルシロキサン、ポリエステル変性ポリジメチルシロキサンが好ましく、ポリエーテル変性ポリジメチルシロキサンがより好ましい。
【００４５】
上記シリコーン系界面活性剤のうち市販されているものとしては、例えば、ＢＹＫ−３５４、ＢＹＫ−３００、ＢＹＫ−３０２、ＢＹＫ−３０６、ＢＹＫ−３０７、ＢＹＫ−３１０、ＢＹＫ−３１３、ＢＹＫ−３１５、ＢＹＫ−３２０、ＢＹＫ−３２２、ＢＹＫ−３２３、ＢＹＫ−３２５、ＢＹＫ−３３０、ＢＹＫ−３３１、ＢＹＫ−３３３、ＢＹＫ−３４２、ＢＹＫ−３４５、ＢＹＫ−３４６、ＢＹＫ−３４７、ＢＹＫ−３４８、ＢＹＫ−３４９、ＢＹＫ−３７０、ＢＹＫ−３７８、ＢＹＫ−３４５５（いずれもビックケミー・ジャパン社製）、サーフロンＳ−６１１（ＡＧＣセイミケミカル社製）、トーレシリコーンＤＣ３ＰＡ、トーレシリコーンＤＣ７ＰＡ、トーレシリコーンＳＨ１１ＰＡ、トーレシリコーンＳＨ２１ＰＡ、トーレシリコーンＳＨ２８ＰＡ、トーレシリコーンＳＨ２９ＰＡ、トーレシリコーンＳＨ３０ＰＡ、トーレシリコーンＳＨ−１９０、トーレシリコーンＳＨ−１９３、トーレシリコーンＳＺ−６０３２、トーレシリコーンＳＦ−８４２８、トーレシリコーンＤＣ−５７、トーレシリコーンＤＣ−１９０（いずれも東レ・ダウコーニング・シリコーン社製）、ＴＳＦ−４４４０、ＴＳＦ−４３００、ＴＳＦ−４４４５、ＴＳＦ−４４４６、ＴＳＦ−４４６０、ＴＳＦ−４４５２（いずれもモメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン社製）等が挙げられる。
【００４６】
また、上記界面活性剤としては、例えば、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンステアリルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテル等のポリオキシエチレンアルキルエーテル類や、ポリオキシエチレンｎ−オクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンｎ−ノニルフェニルエーテル等のポリオキシエチレンアリールエーテル類や、ポリオキシエチレンジラウレート、ポリオキシエチレンジステアレート等のポリオキシエチレンジアルキルエステル類等を用いることもできる。
【００４７】
上記界面活性剤の含有量は、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂１００重量部に対して、好ましい下限が０．０１重量部、好ましい上限が５重量部である。上記界面活性剤の含有量が０．０１重量部未満であると、塗布後の平坦性を向上させる効果が充分に発揮されないことがある。上記界面活性剤の含有量が５重量部を超えると、塗布後の平坦性が逆に損なわれたり、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物と被着体との接着性が低下したりすることがある。上記界面活性剤の含有量は、フッ素系界面活性剤では、より好ましい下限は０．０２重量部、より好ましい上限は１重量部である。また、シリコーン系界面活性剤では、より好ましい下限は０．１重量部、より好ましい上限は２重量部である。
【００４８】
また、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物は、本発明の目的を阻害しない範囲で、必要に応じて、紫外線吸収剤、光安定剤、酸化防止剤等の公知の各種添加剤を含有してもよい。
【００４９】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を製造する方法としては、例えば、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂を溶解可能な溶剤に本発明にかかる層状複水酸化物を分散させた分散液と、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂及び必要に応じて用いられる粘着付与樹脂等の他の成分（以下、「ポリイソブチレン骨格を有する樹脂等」ともいう）とを混合して、本発明にかかる層状複水酸化物を、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂中に分散させる方法が好ましく用いられる。上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂等は、予め本発明にかかる層状複水酸化物を分散させる溶剤と同様の溶剤で溶解させた溶液として用いてもよい。ここで、透明性及びバリア性の観点から、本発明にかかる層状複水酸化物は、上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂中に高度に分散していることが好ましい。ここで、上記「高度に分散している」とは、電子顕微鏡で観察した際に、本発明にかかる層状複水酸化物の凝集がなく、層間剥離及び分散が確認できる状態のことを言う。
【００５０】
上記溶剤としては、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族類や、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール等のアルコール類や、Ｎ，Ｎ’−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ’−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン等のアミド類や、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、δ−バレロラクトン等のラクトン類や、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート類や、モノグライム、ジグライム、トリグライム等のグライム類や、ジメチルスルホキシド等の非プロトン性極性溶媒類等が挙げられる。なかでも、Ｎ，Ｎ’−ジメチルホルムアミドが好ましい。
【００５１】
本発明にかかる層状複水酸化物を溶剤に分散させた分散液と上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂等とを混合する方法としては、例えば、ホモディスパー、ホモミキサー、万能ミキサー、プラネタリーミキサー、ニーダー、３本ロール等の混合機を用いる方法等が挙げられる。
【００５２】
本発明にかかる層状複水酸化物を溶剤に分散させた分散液と上記ポリイソブチレン骨格を有する樹脂等とを混合して本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を製造した場合、得られた有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を用いて有機ＥＬ表示素子を封止する際には、乾燥等により溶剤を除去する必要がある。
上記溶剤を除去する方法として、有機ＥＬ表示素子上に該溶剤を含む有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を直接塗布してから乾燥させる方法を用いると、有機ＥＬ表示素子が溶剤との接触や乾燥時の加熱により劣化する場合がある。
そのため、上記溶剤を除去する方法としては、溶剤を含む有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を、ガラスやガスバリアフィルムのような透明防湿性基材上に塗布してから乾燥させる方法が好ましく用いられる。乾燥させて上記溶剤を除去した後、有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を介して、有機発光材料層を有する積層体を形成した基板（以下、「有機ＥＬ表示素子基板」ともいう）と、透明防湿性基材とを貼り合わせ、有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を硬化させることにより有機ＥＬ表示素子の封止を行うことができる。
また、上記溶剤を除去する方法としては、離型処理を施したＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムのような支持体上に、溶剤を含む有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を塗布してから乾燥させる方法も好ましく用いられる。乾燥させて上記溶剤を除去した後、上記支持体上に塗布し、乾燥させた有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を、有機ＥＬ表示素子基板上、又は、ガラス等の透明防湿性基材上にラミネートして転写した後、有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を介して有機ＥＬ表示素子基板と透明防湿性基材とを貼り合わせ、有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を硬化させることにより有機ＥＬ表示素子の封止を行うことができる。
【００５３】
溶剤を含む有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を乾燥させる方法としては、例えば、熱風、赤外線、遠赤外線、輻射、電気ヒーター等により加熱乾燥を行う方法や、減圧下において乾燥を行う方法等が挙げられる。溶剤を含む有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物を乾燥させる際、有機ＥＬ表示素子の劣化を防止する観点から、１２０℃以下で乾燥を行うことが好ましく、１００℃以下で乾燥を行うことがより好ましい。
【００５４】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物は、厚さ２０μｍに成形した時、波長４００〜８００ｎｍの可視光透過率が８５％以上であることが好ましい。上記可視光透過率が８５％未満であると、透明性に劣り、トップエミッション型の有機ＥＬ表示素子に適用できなくなることがある。上記可視光透過率のより好ましい下限は９０％である。
なお、上記可視光透過率は、有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物厚さ２０μｍに成形し、厚さ０．７ｍｍの無アルカリガラス上に貼り付けて得られる積層体について、分光光度計を用いて測定できる。
【００５５】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物は、厚さ２０μｍに成形した時、ヘイズが２％以下であることが好ましい。上記ヘイズが２％を超えると、透明性に劣り、トップエミッション型の有機ＥＬ表示素子に適用できなくなることがある。上記ヘイズのより好ましい上限は１％である。
なお、上記ヘイズは、有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物厚さ２０μｍに成形し、厚さ０．７ｍｍの無アルカリガラス上に貼り付けて得られる積層体について、ヘイズメーターを用いて測定できる。
【００５６】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物をシート状に成形してなる有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートもまた、本発明の１つである。
【００５７】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物をシート状に成形する方法としては、比較的低温で均一な膜厚のシートを形成することができることから、溶液塗布法が好ましい。具体的には例えば、溶剤を含有する本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物溶液を、離型処理を施したＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）等のフィルム（以下、「離型フィルム」ともいう）上に所定の厚みに塗布し、溶剤を乾燥することによりフィルムを得る方法が好適に用いられる。
【００５８】
溶剤を含有する本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物溶液を離型フィルム上に塗布する方法としては、例えば、ロールコート、スリットコート、コンマコート、グラビアコート、キスコート、ダイコート、リップコート、ブレードコート、バーコート等の公知の方法を用いることができる。
【００５９】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物及び／又は本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートを用いて製造される有機ＥＬ表示素子もまた、本発明の１つである。
本発明の有機ＥＬ表示素子を製造する方法としては、例えば、離型フィルム上に形成した本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートを、ロール貼り合わせにより有機ＥＬ表示素子基板上に熱ラミネートし、離型フィルムを剥離した後に、極薄ガラスやガスバリア性を有するプラスチックシートを、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートを介して有機ＥＬ表示素子基板の有機発光材料層を有する積層体上に積層して有機ＥＬ表示素子の封止を行う方法や、離型フィルム上に形成した本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートを、ロール貼り合わせによりガラスやガスバリア性を有するプラスチックシート上に熱ラミネートし、離型フィルムを剥離した後に、更に本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートを介して有機発光材料層を有する積層体を形成した基板に積層して有機ＥＬ表示素子の封止を行う方法等が挙げられる。
【００６０】
有機ＥＬ表示素子の損傷や劣化を防ぐ観点から、本発明の有機ＥＬ表示素子の製造は、５０〜１００℃程度の温度範囲で行うことが好ましい。そのため、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートは、この温度領域で流動性を発現する溶融粘度を有することが好ましい。
【００６１】
本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物及び本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートは、反応性をもたないシート状粘着剤やシート状の熱可塑性樹脂等の従来の封止材料と比較して、耐熱性やバリア性に優れるものとなる。
また、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートは、着色がなく透明性に優れるため、発光の取り出し効率に優れるトップエミッション型の有機ＥＬ表示素子に適用できる。
更に、本発明の有機ＥＬ表示素子は、本発明の有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物及び／又は有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートを用いて、有機発光材料層を有する積層体が形成されたガラス又はフィルムと、対向するガラス又はフィルムとの間隙を封止することにより、水分の浸入を抑制してダークスポットの発生や該ダークスポットの成長による表示の劣化を抑制することができ、寿命や信頼性に優れるものとなる。
【発明の効果】
【００６２】
本発明によれば、透明性及びバリア性に優れる有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物を提供することができる。また、本発明によれば、該有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物を用いてなる有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂シート及び有機エレクトロルミネッセンス表示素子を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００６３】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【００６４】
ステアリン酸処理層状複水酸化物として、下記の市販品を使用した。
（ステアリン酸処理層状複水酸化物Ａ）
合成ハイドロタルサイトＭｇ４．５Ａｌ２（ＯＨ）１３ＣＯ３・３．５Ｈ２Ｏ（堺化学社製、「ＳＴＡＢＩＡＣＥ  ＨＴ−Ｐ」）、平均粒子径０．４５μｍ
（ステアリン酸処理層状複水酸化物Ｂ）
合成ハイドロタルサイトＭｇ４Ａｌ２（ＯＨ）１２ＣＯ３・３Ｈ２Ｏ（堺化学社製、「ＳＴＡＢＩＡＣＥ  ＨＴ−１」）、平均粒子径０．５８μｍ
（ステアリン酸処理層状複水酸化物Ｃ）
合成ハイドロタルサイトＭｇ３．５Ｚｎ０．５Ａｌ２（ＯＨ）１２ＣＯ３・３Ｈ２Ｏ（堺化学社製、「ＳＴＡＢＩＡＣＥ  ＨＴ−７」）、平均粒子径０．６３μｍ
【００６５】
（実施例１）
（１）層状複水酸化物分散液の調製
５００ｍＬ容の容器に、層状複水酸化物として、ステアリン酸処理層状複水酸化物Ａ１００重量部、及び、トルエン４００重量部を加え、超音波洗浄器で４０ｋＨｚの振動数の超音波を照射しながら同時にディスパーにより２５００ｒｐｍの回転数で２０分間撹拌し、ステアリン酸処理層状複水酸化物Ａを２０重量％含有するトルエン分散液を調製した。
【００６６】
（２）有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物溶液の調製
５００ｍＬ容の容器に、ポリイソブチレン骨格を有する樹脂として、重量平均分子量３４万のポリイソブチレン樹脂（ＢＡＳＦ社製、「Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ５０ＳＦ」）９０重量部、粘着付与樹脂として脂環族飽和炭化水素樹脂（荒川化学社製、「アルコン  Ｐ−９０」、軟化点９０℃）１０重量部、及び、トルエン４００重量部を加えて撹拌、溶解し、ポリイソブチレン樹脂を含有するトルエン溶液を調製した。
そこに、「（１）層状複水酸化物分散液の調製」で調製した層状複水酸化物分散液２００重量部、及び、シランカップリング剤として３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、「ＫＢＭ−４０３」）１．０重量部を加え、自転公転型撹拌混合機（シンキー社製、「あわとり練太郎  ＡＲＥ−３１０型」）により、撹拌速度２０００ｒｐｍで２分間の撹拌混合と脱泡とを行い、均一な有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物溶液を得た。
【００６７】
（３）有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートの作製
「（２）有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物溶液の調製」で得られた有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物溶液を、離型処理を施したＰＥＴフィルム（ＰＥＴ離型フィルム）上に、乾燥後の厚みが所望の膜厚（２０μｍ）となるようにアプリケーターを調整して塗布し、オーブン中で１００℃にて１５分間乾燥してＰＥＴフィルム上に積層された有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートを得た。
【００６８】
（実施例２〜２２、比較例１）
用いた材料及び配合量を表１〜３に示したものとしたこと以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ表示素子封止用樹脂組成物溶液及び有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートを作製した。
【００６９】
＜評価＞
実施例及び比較例で得られた各有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートについて、以下の評価を行った。結果を表１〜３に示した。
【００７０】
（１）バリア性
実施例及び比較例で得られた各有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートについて、ＪＩＳ  Ｚ  ０２０８のカップ法に準拠し、試験温度６０℃、試験湿度９０％の条件にて透湿度測定を行った。
透湿度が１６ｇ／ｍ２／２４ｈ以下であった場合を「○」、１６ｇ／ｍ２／２４ｈを超えた場合を「×」としてバリア性を評価した。
なお、実施例及び比較例で得られた各有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シート（厚さ２０μｍ）は非常に柔軟であり、単独膜で測定カップに設置することが困難であったため、ＰＥＴ離型フィルム上に作製した各有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートをろ紙上に転写し、該ろ紙を支持体として測定カップに設置して透湿度測定を行った。また、透湿度は、厚みを１００μｍとした場合の値として換算した。
【００７１】
（２）透明性
実施例及び比較例で得られた各有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シート（厚さ２０μｍ）を、幅２５ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ０．７ｍｍの無アルカリガラス基板にロールラミネートして転写し、試験片を得た。得られた試験片について、分光光度計にて４００〜８００ｎｍの波長における可視光透過率を測定した。また、可視光透過率を測定した上記試験片について、へイズメーターを用いてヘイズ（曇価）の測定を行った。
透過率は、８５％以上であった場合を「○」、８５％未満であった場合を「×」とし、ヘイズは、２％以下であった場合を「○」、２％を超えた場合を「×」として透明性を評価した。
【００７２】
（３）接着性
実施例及び比較例で得られた各有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シート（厚さ２０μｍ）を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍの大きさに切り出した。切り出したシートを無アルカリガラスの清浄面に２ｋｇの重さのローラーを１往復して貼付け、温度２３℃、湿度５０％の環境下で２４時間の静置した後、引張り試験機（オリエンテック社製、「テンシロン」）を用い、剥離角１８０°、剥離速度１００ｍｍ／分の条件にて剥離強度を測定した。
剥離強度が８Ｎ／２５ｍｍ以上であった場合を「○」、剥離強度が８Ｎ／２５ｍｍ未満であった場合を「△」、無アルカリガラスへの接着ができなかった場合を「×」として接着性を評価した。
【００７３】
（４）有機ＥＬ表示素子の発光状態
スパッタリングにより厚さ１０００ÅのＩＴＯ透明電極を成膜した無アルカリガラス基板を透明支持基板とし、真空蒸着により、Ｎ，Ｎ’−ジ（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルベンジジン（α−ＮＰＤ）を蒸着速度１５Å／ｓで基板に堆積させ、膜厚６００Åの正孔輸送層を成膜した。次に、トリス（８−ヒドロキシキノリラ）アルミニウム（Ａｌｑ３）を１５Å／ｓの蒸着速度で膜厚６００Åに堆積し、発光層を形成した。その後、この基板を別の真空蒸着装置に移し、フッ化リチウムを０．２Å／ｓの蒸着速度で５Å成膜した後、アルミニウムを２０Å／ｓの速度で１０００Å成膜し、有機発光材料層を有する積層体を得た。
この積層体を形成した基板上に、実施例及び比較例で得られた各有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シート（厚さ２０μｍ）を８０℃にてロールラミネートして転写した。更に、転写した有機ＥＬ表示素子封止用樹脂シートの上にガラス基板を重ね、真空ラミネータを用いて８０℃にて加熱圧着させ、有機ＥＬ表示素子を得た。
得られた有機ＥＬ表示素子を温度６０℃、湿度９０％の条件下にて１００時間暴露した後、１０Ｖの電圧を印加し素子の発光状態（発光及びダークスポットの有無）を目視で観察した。ダークスポットがなく、均一に発光した場合を「○」、発光はしたものの、ダークスポットがあった場合を「△」、全く発光しなかった場合を「×」として評価した。
【００７４】
【表１】
0006450148.tif 000004
【００７５】
【表２】
0006450148.tif 000005
【００７６】
【表３】
0006450148.tif 000006
【産業上の利用可能性】
【００７７】
本発明によれば、透明性及びバリア性に優れる有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物を提供することができる。また、本発明によれば、該有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂組成物を用いてなる有機エレクトロルミネッセンス表示素子封止用樹脂シート及び有機エレクトロルミネッセンス表示素子を提供することができる。