(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
光を発生する発光層と、
前記発光層の一方側の面に設けられ、前記発光層から発生した光を透過可能な第１電極層と、
前記発光層の他方側の面に設けられる第２電極層と、
前記第１電極層を挟んで、前記発光層が設けられる側とは反対側に設けられる平滑層と、
前記平滑層を挟んで、前記第１電極層が設けられる側とは反対側に設けられる光散乱層と、
前記光散乱層を挟んで、前記平滑層が設けられる側とは反対側に設けられる透明基板と、を備え、
前記光散乱層は、
前記透明基板側に設けられるバインダと、
前記バインダにより結合され、前記平滑層側に設けられる複数の光散乱粒子と、を含み、
複数の前記光散乱粒子は、長軸を有する形態であり、前記光散乱粒子を前記発光層の主表面の面法線方向から見た場合の投影平面面積が、前記光散乱粒子を前記発光層の主表面の面法線方向に対して直交する方向から見た場合の全周平均面積よりも大きくなるように、前記バインダにより結合されており、
前記バインダの残留膜厚は、前記光散乱粒子の高さの１／２未満であり、
前記光散乱層と前記平滑層を設けない場合の発光波長において前記発光層を伝搬する導波モードの光の実効屈折率をＮｅｆｆ、前記発光波長における前記平滑層の屈折率をＮｓ、前記光散乱粒子の屈折率をＮｐ、前記バインダの屈折率をＮｂとした場合に、Ｎｅｆｆ≦Ｎｓ、かつ、Ｎｓ＜Ｎｐ、かつ、Ｎｂ＜Ｎｓを満足する、電界発光素子。
【請求項２】
前記光散乱層は、一部分が前記バインダから前記平滑層に向けて突出するように配置される前記光散乱粒子を複数有する、請求項１に記載の電界発光素子。
【請求項３】
前記光散乱層の面内において、複数の前記光散乱粒子の占める面積の割合が９０％以上である、請求項１または２に記載の電界発光素子。
【請求項４】
前記光散乱層において、前記光散乱粒子の前記長軸が前記発光層の面の面法線に対して４５度以上の前記光散乱粒子の割合が４５度未満の前記光散乱粒子の割合よりも多い、請求項１から請求項３のいずれかに記載の電界発光素子。
【請求項５】
請求項１から４のいずれか１項に記載の電界発光素子を有する照明装置。
【請求項６】
主表面を有する透明基板を準備する工程と、
前記主表面上に光散乱層を形成する工程と、
前記光散乱層上に平滑層を形成する工程と、
前記平滑層上に光を透過可能な第１電極層を形成する工程と、
前記第１電極層上に発光層を形成する工程と、
前記発光層上に第２電極層を形成する工程と、
を備え、
前記光散乱層を形成する工程は、
揮発性の溶媒中にバインダおよび複数の長軸を有する形態の光散乱粒子を分散させたインクを前記透明基板の前記主表面上に塗布する工程と、
前記インクを乾燥させることにより前記溶媒が揮発し、複数の前記光散乱粒子の各々が、前記光散乱粒子を前記発光層の主表面の面法線方向から見た場合の投影平面面積が、前記光散乱粒子を前記発光層の主表面の面法線方向に対して直交する方向から見た場合の全周平均面積よりも大きくなるように、前記バインダにより結合する工程を含み、
前記バインダの残留膜厚は、前記光散乱粒子の高さの１／２未満であり、
前記光散乱層と前記平滑層を設けない場合の発光波長において前記発光層を伝搬する導波モードの光の実効屈折率をＮｅｆｆ、前記発光波長における前記平滑層の屈折率をＮｓ、前記光散乱粒子の屈折率をＮｐ、前記バインダの屈折率をＮｂとした場合に、Ｎｅｆｆ≦Ｎｓ、かつ、Ｎｓ＜Ｎｐ、かつ、Ｎｂ＜Ｎｓを満足する、電界発光素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、電界発光素子、照明装置、および電界発光素子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light  Emitting  Diode）、有機ＥＬ（Electro-Luminescence）、無機ＥＬ等の電界発光素子を用いた発光効率の高い面光源が注目を集めている。電界発光素子は平面型の陰極と陽極とに挟まれた電界発光層から構成される。一般的には陽極を透明電極層とし、陰極を金属製の光反射電極層に構成される場合が多い。一方を金属製の光反射電極層で構成した場合には、光は透明電極層の陽極側から取り出され、片面発光型の発光デバイスとして用いられている。その際、屈折率の低い基板と屈折率の高い有機層の屈折率差によって生じる全反射により光が閉じ込められる導波モードの光損失が問題となっている。【０００３】
このような導波モードの光を散乱させて外部に光を取り出す方法として、基板と透明電極層との間に散乱層を設ける方法が、特開２００９−７６４５２号公報（特許文献１）、特開２０１２−６９２７７号公報（特許文献２）に開示されている。また、基板と空気の間の全反射に起因する光損失（基板モード）を低減する方法が、特開２０１０−２１２１８４号公報（特許文献３）に開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００９−０７６４５２号公報
【特許文献２】特開２０１２−０６９２７７号公報
【特許文献３】特開２０１０−２１２１８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１に開示される構成においては、基板と透明電極層との間に散乱層を設けることによって、従来全反射で閉じ込められなかった光が散乱され、その結果として逆に取り出せなくなり、十分に光を取り出すことができなくなることが考えられる。特許文献２に開示される構成においては、垂直に粒子を配列させるプロセスが複雑であり、量産化の点で課題があった。【０００６】
さらに、特許文献１および２に共通の課題として、粒子の存在する部分と存在しない部分の段差が多く、段差を緩和するために平滑層を厚く積層する必要があり製造コストの増大を招いていた。【０００７】
特許文献３においては、基板と透明電極層との間に散乱層を設けた場合の望ましい構成については明らかにされていない。【０００８】
この発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、電界発光素子内の導波モードの光を効率的に散乱させて電界発光素子の発光効率を向上させることを可能とする、電界発光素子、照明装置、および電界発光素子の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
この発明の一の側面に従う電界発光素子においては、光を発生する発光層と、上記発光層の一方側の面に設けられ、上記発光層から発生した光を透過可能な第１電極層と、上記発光層の他方側の面に設けられる第２電極層と、上記第１電極層を挟んで、上記発光層が設けられる側とは反対側に設けられる平滑層と、上記平滑層を挟んで、上記第１電極層が設けられる側とは反対側に設けられる光散乱層と、上記光散乱層を挟んで、上記平滑層が設けられる側とは反対側に設けられる透明基板と、を備える。【００１０】
上記光散乱層は、上記透明基板側に設けられるバインダと、上記バインダにより結合され、上記平滑層側に設けられる複数の光散乱粒子とを含み、複数の上記光散乱粒子は、上記光散乱粒子を上記発光層の主表面の面法線方向から見た場合の投影平面面積が、上記光散乱粒子を上記発光層の主表面の面法線方向に対して直交する方向から見た場合の全周平均面積よりも大きくなるように、上記バインダにより結合されている。【００１１】
この発明の他の側面に従う照明装置は、上述の電界発光素子を有する。
この発明のさらなる他の側面に従う電界発光素子の製造方法においては、主表面を有する透明基板を準備する工程と、上記主表面上に光散乱層を形成する工程と、上記光散乱層上に平滑層を形成する工程と、上記平滑層上に光を透過可能な第１電極層を形成する工程と、上記第１電極層上に発光層を形成する工程と、上記発光層上に第２電極層を形成する工程と、を備える。【００１２】
上記光散乱層を形成する工程は、揮発性の溶媒中にバインダおよび複数の光散乱粒子を分散させたインクを上記透明基板の上記主表面上に塗布する工程と、上記インクを乾燥させることにより上記溶媒が揮発し、複数の上記光散乱粒子の各々が、上記光散乱粒子を上記発光層の主表面の面法線方向から見た場合の投影平面面積が、上記光散乱粒子を上記発光層の主表面の面法線方向に対して直交する方向から見た場合の全周平均面積よりも大きくなるように、上記バインダにより結合する工程を含む。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】実施の形態１における電界発光素子の構造を示す縦断面図である。
【図２】実施の形態１における光散乱層の層構造を示す部分拡大断面図である。
【図３】実施の形態１における発光層の面に対して略平行に配置された光散乱粒子が、導波モードの光を選択的に散乱する効果を示す第１図である。
【図４】実施の形態１における発光層の面に対して略平行に配置された光散乱粒子が、導波モードの光を選択的に散乱する効果を示す第２図である。
【図５】実施の形態１における光散乱粒子の配置を説明する第１図である。
【図６】実施の形態１における光散乱粒子の配置を説明する第２図である。
【図７】実施の形態１における光散乱粒子の配置を説明する第３図である。
【図８】実施の形態２における光散乱粒子の占有割合について説明する平面図である。
【図９】図８中のＩＸ−ＩＸ線矢視に相当する断面図である。
【図１０】実施の形態２における光散乱粒子の平面図である。
【図１１】実施の形態２における光散乱粒子の他の形態（Ａ）〜（Ｈ）を示す図である。
【図１２】実施の形態３における光散乱粒子、バインダ、および平滑層の望ましい屈折率の条件を説明ための断面図である。
【図１３】実施の形態４における電界発光素子の構造を示す縦断面図である。
【図１４】実施の形態４における光散乱層の構造を示す部分拡大断面図である。
【図１５】実施の形態４における光散乱層の他の構造を示す部分拡大断面図である。
【図１６】実施の形態５における電界発光素子の製造工程を示すフロー図である。
【図１７】実施の形態６における照明装置の一例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本実施の形態に基づいた実施の形態における電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置、および電界発光素子の製造方法について、以下、図を参照しながら説明する。なお、以下に説明する実施の形態において、個数、量などに言及する場合、特に記載がある場合を除き、本実施の形態の範囲は必ずしもその個数、量などに限定されない。また、同一の部品、相当部品に対しては、同一の参照番号を付し、重複する説明は繰り返さない場合がある。また、各実施の形態における構成を適宜組み合わせて用いることは当初から予定されていることである。
【００１５】
（実施の形態１：電界発光素子１の構造）
図１および図２を参照して、実施の形態１における電界発光素子１の構造について説明する。図１は、実施の形態１における電界発光素子１の構造を示す縦断面図である。図２は、光散乱層１１の層構造を示す部分拡大断面図である。本実施の形態の電界発光素子１は、透明基板１０の上に、光散乱層１１、平滑層１２、第１電極層の一例としての透明電極層１３、発光層１４、および第２電極層の一例としての反射電極層１５が、この順に積層されている。
【００１６】
（光散乱層１１）
図２を参照して、光散乱層１１は、バインダ１１ａと光散乱粒子１１ｂとによって形成されている。光散乱層１１の厚さは、たとえば、１５０ｎｍ程度である。図２においては、模式的に光散乱粒子１１ｂが整列配置された状態を示しているが、実際の配列状態については後述する。
【００１７】
ここで、光散乱粒子１１ｂの形態は、真球ではなく長軸を有する形態である。光散乱粒子１１ｂの長軸とは、光散乱粒子１１ｂを投影しながら任意に回転させた場合に観測できる最も長い軸を意味する。また、光散乱粒子１１ｂの短軸とは、光散乱粒子１１ｂを投影しながら任意に回転させた場合に観測できる最も短い軸を意味する。
【００１８】
（発光層１４）
再び図１を参照して、発光層１４は、透明電極層１３と反射電極層１５とに挟まれて存在する。発光層１４の厚さは、約１００ｎｍ程度である。透明電極層１３を陽極とし、反射電極層１５を陰極としているが、逆に透明電極層１３を陰極とし反射電極層１５を陽極とした構成も可能である。以下では、透明電極層１３を陽極とし反射電極層１５を陰極とした構成で説明する。
【００１９】
（透明電極層１３および反射電極層１５）
透明電極層１３と反射電極層１５との間に電圧が印加されることで電子が加速され、発光層１４に注入されて、発光層１４で電子の運動エネルギーが光子に変換される。これにより、発光層１４から透明基板１０側に光が取り出される。透明電極層１３の厚さは約１０ｎｍ程度、反射電極層１５の厚さは約１００ｎｍ程度である。
【００２０】
一般的に、電子注入を容易にするために、透明電極層１３と反射電極層１５とは異なる材料を用いる。たとえば、陰極側として電子注入に適した仕事関数を持つ金属電極（Ａｇ，Ａｌ，Ａｕ，Ｃｕ等）、陽極側として正孔注入に適した仕事関数を持つ透明酸化物半導体電極（ＩＴＯ（Indium  Tin  Oxide），ＩＺＯ（Indium  Zinc  Oxide）等）が用いられる。
【００２１】
金属電極は電子輸送性に優れるが、光学透過率が低いので透明電極層１３として用いる場合には透過率を上げるために数ｎｍ〜数１０ｎｍの膜厚のものが適している。また、透明酸化物半導体を用いた透明電極層１３は薄膜金属電極よりも厚さあたりの面抵抗が大きく光の透過率が高いという特徴があるため、透明酸化物半導体を透明電極層１３として用いる場合には面抵抗を下げるために１００ｎｍ〜２００ｎｍの膜厚のものが適している。
【００２２】
透明電極層１３と反射電極層１５とに同種の透明電極層１３を用いた場合には、電子注入性能が低下し駆動電圧が高くなり発光効率が低下するので望ましくない。従って、透明電極層１３と反射電極層１５とにはそれぞれ異なる材料を用いて、一方は電子注入性を良くし、他方は正孔注入性を良くすることが望ましい。
【００２３】
（光散乱層１１）
図２に示すように、光散乱層１１は、より詳しくはバインダ１１ａと光散乱粒子１１ｂとによって構成されている。詳細は後述するが、複数の光散乱粒子１１ｂの各々は、光散乱粒子１１ｂを発光層１４の主表面の面法線方向ＰＬから見た場合の投影平面面積Ｓ１が、光散乱粒子１１ｂを発光層１４の主表面の面法線方向ＰＬに対して直交する方向から見た場合の全周平均面積Ｓ２よりも大きくなるように、バインダ１１ａにより結合されている。なお、平滑層１２は、光散乱層１１の凹凸を平滑にするための層であり、厚さは約５００ｎｍ程度である。
【００２４】
このように光散乱粒子１１ｂを配置することで、光散乱粒子１１ｂの長軸が発光層１４の面の面法線に対して４５度以上の光散乱粒子１１ｂの割合が４５度未満の光散乱粒子１１ｂの割合よりも多くすることができる。平滑層１２を設けた場合には、導波モードのエネルギーは発光層１４と透明電極層１３と平滑層１２と光散乱層１１にまたがって分布する。
【００２５】
詳しい原理は後述するが、発光層１４の面に平行に近い光散乱粒子１１ｂは発光層１４から平滑層１２の間に閉じ込められてしまう導波モードの光のみを選択的に散乱する効果を有する。このため、本実施の形態の光散乱層１１の構成を採用することにより導波モードの光を透明基板１０側に取り出す効率が高くなる。
【００２６】
光散乱層１１のバインダ１１ａは、光散乱粒子１１ｂを被覆しても良いが、望ましくは光散乱粒子１１ｂがバインダ１１ａから平滑層１２に突き出る程度の厚さに、バインダ１１ａの厚さを設定することが望ましい。バインダ１１ａを薄くすることで光散乱粒子１１ｂの散乱を大きくすることができる。
【００２７】
また、図２で反射電極層１５の代わりに透明電極層を用いた構成も可能である。この場合は透明基板１０側と反射電極層１５側との両方の側に光を取り出すことができる。このような電界発光素子は透明で両面発光型の電界発光素子として利用できる。反射電極層１５の代わりに透明電極層を用いた場合、反射電極層で吸収される光の成分や反射電極層で生じるプラズモンモード損失を低減できるために、光散乱粒子で散乱された導波モード成分をより効率的に外部に取り出すことが可能となる。
【００２８】
（散乱効果）
図３および図４を参照して、発光層１４の面に対して略平行に配置された光散乱粒子１１ｂが、平滑層１２から発光層１４の間に閉じ込められてしまう導波モードの光Ｂ１を選択的に散乱する効果について説明する。
【００２９】
図３を参照して、発光層１４から見た場合、導波モードの光Ｂ１は発光層１４および透明電極層１３をコアとして発光層１４の面法線方向ＰＬに対して９０度の角度方向に伝搬する光として近似される。
【００３０】
一方、図４を参照して、従来導波モードの光への閉じ込めが起こらず透明基板１０側へ光を取り出すことができる光Ｂ２は、発光層１４から発光層１４の面法線方向ＰＬに沿った方向に伝搬する光として近似される。
【００３１】
本実施の形態の構成を採用した場合には、光散乱粒子１１ｂの長軸が発光層１４の表面に対して平行に近い方向に配置されているため、光散乱粒子１１ｂは、幾何光学的には、面法線方向ＰＬと、面法線と９０度を成す方向との曲率が異なるレンズに近似される。
【００３２】
再び、図３を参照して、導波モードの光の閉じ込めが起こる面法線方向ＰＬとは９０度を成す角度に伝搬する導波モードの光Ｂ１については、光散乱粒子１１ｂの曲率が大きいため拡がり角度が大きい散乱なる。従って、導波モードの光の閉じ込めが起こる面法線方向ＰＬとは９０度を成す角度に選択的に強い散乱を実現できる。
【００３３】
再び、図４を参照して、導波モードの光の閉じ込めが起こらない面法線方向ＰＬに伝搬する光Ｂ２においては、光散乱粒子１１ｂの曲率が小さいため拡がり角が小さい散乱になる。
【００３４】
同様の原理は、フレネル回折理論を用いても説明される。導波モードの光の閉じ込めが起こらない面法線方向に伝搬する光においては開口面積が広いため光の回折拡がりは小さくなり、導波モードの光閉じ込めが起こる面法線とは９０度を成す方向に伝搬する光については開口面積が狭いため回折拡がりが大きくなる。
【００３５】
このようにして、外部に放出される光は散乱を少なく、導波モードの光を選択的に散乱させることにより、発光層１４から平滑層１２の中に閉じ込められていた導波モードの光を透明基板１０の方向に取り出すことが可能になる。
【００３６】
（光散乱粒子１１ｂの配置）
図５から図７を参照して、光散乱粒子１１ｂの配置について説明する。図５に示す光散乱粒子１１ｂは、角部が丸められた扁平の四角柱形状である。この光散乱粒子１１ｂの長軸は、長辺の対角を結んだ最も長い線が長軸ＬＡとなる。
【００３７】
本実施の形態において、複数の光散乱粒子１１ｂの各々は、光散乱粒子１１ｂを発光層１４の主表面の面法線方向ＰＬから見た場合の投影平面面積Ｓ１が、光散乱粒子１１ｂを発光層１４の主表面の面法線方向ＰＬに対して直交する方向から見た場合の全周平均面積Ｓ２よりも大きくなるように、バインダ１１ａにより結合されている。
【００３８】
図６を参照して投影平面面積Ｓ１について説明する。光散乱粒子１１ｂの、発光層１４の主表面の面法線方向ＰＬに沿った方向Ａから見た場合の投影平面面積Ｓ１を示す。光散乱粒子１１ｂは、平面（発光層１４の主表面の相当）Ｈに対して角度α°傾斜（たとえば、５°程度）して固定されている。この場合の投影平面面積Ｓ１は、光散乱粒子１１ｂの平面面積Ｓ（図５参照）よりも大きくなる。
【００３９】
なお、実際に投影平面面積Ｓ１を測定する際には、個々の光拡散粒子１１ｂについて測定したり、光散乱層１１全体について測定する必要は、必ずしもない。実際の測定にあたっては、光散乱層１１の所定面積について、発光層１４の主表面の面法線方向ＰＬに沿った方向Ａから見たときに光散乱粒子１１ｂが占める面積の平均値を測定し、これを投影平面面積Ｓ１とすればよい。測定する面積が広い程、測定精度が向上することは言うまでもない。
【００４０】
図７を参照して全周平均面積Ｓ２について説明する。光散乱粒子１１ｂを発光層１４の主表面の面法線方向ＰＬに対して直交する方向Ｂから見た場合において、たとえば、１度ずつ投影面積Ｓ２ｎを測定する（ｎは、１〜３６０）。図７に、ある角度から見た場合の投影面積Ｓ２ｎを示す。測定後、３６０の投影面積Ｓ２ｎの総合計を、３６０で除した値が、全周平均面積Ｓ２となる。
【００４１】
なお、実際に全周平均面積Ｓ２の測定を行う場合には、個々の光散乱粒子１１ｂについて測定したり、全周（３６０度）に渡って測定する必要は、必ずしもない。例えば、電界発光素子１を発光層１４の主平面の面法線方向ＰＬに沿った方向Ａに対して平行な面に沿って切断し、その切断面に現れた光散乱粒子１１ｂの面積の平均値を測定し、これを全周平均面積Ｓ２とすればよい。光散乱層１１内における光散乱粒子１１ｂの配置（分布、傾斜方向やその角度α°など）のバラつきの度合いが、光散乱層１１のほぼ全体にわたっておおよそ均等であると想定すれば、少なくとも一箇所において電界発光素子１を切断して測定すればよいが、光散乱粒子１１ｂの配置のバラつきの度合いに偏りがあったとしても、複数個所（例えば２ないし４箇所程度）切断して光散乱粒子１１ｂの面積の平均値を測定することで、より高い精度で測定することができる。切断して測定する箇所の数を増加させるほど、測定の精度が向上することは言うまでもない。
【００４２】
（実施の形態２：光散乱粒子１１ｂの占有割合）
図８から図１１を参照して、実施の形態２として、発光層１４の主表面の面法線方向ＰＬに沿った方向Ａから見た場合の、光散乱粒子１１ｂの望ましい占有割合について説明する。図８において、ドットハッチング部分が、光散乱粒子１１ｂの占有を示す。
【００４３】
発光層１４で発生した光はすべての領域で一部が導波モードの光に閉じ込められるため、光散乱粒子１１ｂは発光層１４の面上すべてを覆うことが望ましい。しかしながら、光散乱粒子１１ｂの形状によって最密充填密度は１００％になり得ない場合が有り得る。
【００４４】
この場合は望ましくは９０％以上を光散乱粒子１１ｂが占めることが効率的な散乱のために望ましい。ここでは、図５に示した光散乱粒子１１ｂについて説明する。光散乱粒子１１ｂを発光層１４の面法線方向ＰＬに対して９０度の角度を成すように配置した場合に、上から見た場合の一つの光散乱粒子１１ｂは、図１０のような平面形状となる。光散乱粒子１１ｂの短辺の長さをＬ１、光散乱粒子１１ｂの長辺の長さをＬ２、角の半径をＲとすると、発光層１４の面法線の方向から見た場合の光散乱粒子１１ｂを覆う直方体中で光散乱粒子１１ｂの占める面積割合Ｓは、以下の（式１）で表わすことができる。
【００４５】
【数１】
0006572881.tif 000002
【００４６】
たとえば、Ｒ＝Ｌ１／８、Ｌ２＝３×Ｌ１の場合、Ｓ＝０．９９となり最大９９％の占有面積を占められることがわかる。複数の光散乱粒子１１ｂが面方向の長軸が発光層１４の面法線に対して９０度の角度を保ったまま、ランダムな方向を向いた場合には、この値から占有面積が低下するが９０％の占有面積を占めることが可能である。
【００４７】
また、光散乱粒子１１ｂについては複数の大きさの光散乱粒子１１ｂが混在することが望ましい。一般に導波モードの光のビーム拡がり量は波長に依存するため、大きさの異なる複数の光散乱粒子１１ｂを有することで複数の波長の導波モードの光を効率良く散乱させることが可能である。
【００４８】
また、大きさの異なる複数の光散乱粒子１１ｂを有することで面内の光散乱粒子１１ｂの専有面積を高めることが可能になり効率的な散乱が可能になる。また、光散乱粒子（非対称形状粒子）１１ｂの長軸と短軸の比は複数あった方が、散乱特性の均一化が可能で配光特性を均一化する効果がある。
【００４９】
なお、上記図８は、本実施の形態の要件を満たした光散乱粒子１１ｂの長軸が面内でランダムな方向を向いた配列の例を示している。光散乱粒子１１ｂの積層は１層には限らず多層に重なっていても良い。多層に重なった場合は発光層１４の面法線方向ＰＬから見た光散乱粒子１１ｂが占める割合を均一にでき、発光強度の面内均一性を向上できる。
【００５０】
また、図１１に示すように、光散乱粒子１１ｂの形態としては、様々形態を選択することができる。本実施の形態では、光散乱粒子１１ｂの形態は球（真球）でなければよく、（Ａ）角柱、（Ｂ）直方体、（Ｃ）十字型、（Ｄ）棒型、（Ｅ）円柱、（Ｆ）小判型（陸上競技場のトラック型）、（Ｇ）ピーナッツ型、または、（Ｈ）トーラス型等を用いてもよい。図中のＬＡは、各形態での長軸の位置を示している。また、形状については複数種類を組み合わせて使用してもよい。複数種類の形状を組み合わせて使用した場合には、散乱効率の波長依存性を低減できる利点がある。
【００５１】
（実施の形態３：屈折率の条件）
図１２を参照して、実施の形態３として、光散乱粒子１１ｂ、バインダ１１ａ、および平滑層１２の望ましい屈折率の条件について説明する。本実施の形態においては、光散乱層１１および平滑層１２を設けない場合に発光波長において、発光層（有機層）１４を伝搬する導波モードの光の実効屈折率をＮｅｆｆ、発光波長における平滑層１２の屈折率をＮｓ、光散乱粒子１１ｂの屈折率をＮｐ、バインダ１１ａの屈折率をＮｂとした場合に、下記（式２）の関係を具備することが好ましい。
【００５２】
【数２】
0006572881.tif 000003
【００５３】
導波モードの光の実効屈折率は、転送行列法、有限要素法、ビーム伝搬法、有限時間領域差分（ＦＤＴＤ）法など既存の導波モードの光解析法を用いて計算することが可能である。また、透明基板１０の屈折率をＮｓｕｂとした場合に、導波モードの光の実効屈折率Ｎｅｆｆの間には、下記の（式６）の関係を具備することが好ましい。なお、実効屈折率については、たとえば、応用物理学会  光学懇話会  編、「光集積回路  基礎と応用」、朝倉書店（１９８８）を参照すればよい。
【００５４】
【数３】
0006572881.tif 000004
【００５５】
平滑層１２の屈折率を導波モードの光の実効屈折率以上とすることで、導波モードの光の電磁場のエネルギーをより効果的に平滑層１２に移動させ、光散乱粒子１１ｂによって導波モードの光を散乱させることが可能になる。また、光散乱粒子１１ｂの屈折率を平滑層１２の屈折率よりも大きくすることで、平滑層１２を伝搬する導波モードの光のエネルギーを効果的に散乱させることができる。
【００５６】
また、バインダ１１ａの屈折率Ｎｂは平滑層１２の屈折率Ｎｓよりも低いことが望ましい。これは、最終的に屈折率１の空気に光を取り出すために光取り出し側に向かって屈折率を低くすることでフレネル反射損を低減させる効果があるためである。より望ましくはバインダ１１ａの屈折率Ｎｂは、下記（式４）の関係を具備することが好ましい。
【００５７】
【数４】
0006572881.tif 000005
【００５８】
また、フレネル反射損を低減させるためにバインダ１１ａの屈折率Ｎｂは、透明基板１０の屈折率Ｎｓｕｂと平滑層１２の屈折率Ｎｓの間の値を取ることが望ましい。
【００５９】
（実施の形態４）
以下、実施の形態４として、図１３および図１４を参照しながら、電界発光素子１に用いられる、透明電極層１３、平滑層１２、光散乱粒子１１ｂ、発光層１４、および反射電極層１５の具体的材料および屈折率について説明する。図１３に示す電界発光素子１は、図１に示す電界発光素子１と同じである。
【００６０】
（透明電極層１３：透明薄膜金属）
透明電極層１３としては、特に透明薄膜金属が導波モードの光の実効屈折率を下げ、導波モードの光を光散乱層１１で散乱させやすくする効果を持つ材料が望ましい。透明薄膜金属層は薄膜金属で構成される光透過性を有する薄膜である。どの程度の薄さであれば光が透過するかは、屈折率の虚部を用いて表すことができる。屈折率ｎと消衰係数κを用いた場合、厚さｄ［ｍ］の媒質を通過する際に生じる位相変化φと透過率Ｔとは、下記の（式５）で表わすことができる。
【００６１】
【数５】
0006572881.tif 000006
【００６２】
ここで、λは真空中における光の波長である。上記式（１）より光の強度がｅ２分の１に減衰する距離Ｌｄは、下記式（６）で表わすことができる。十分な透過率を有するために透明薄膜金属層は式（６）で示されるＬｄより薄いことが望ましい。
【００６３】
【数６】
0006572881.tif 000007
【００６４】
物体が自由電子を多く含みあまり光を透過しない金属か、自由電子が少なく光を透過する誘電体であるかは複素比誘電率を用いて調べることができる。複素比誘電率εｃは界面反射に関係する光学定数であり屈折率ｎと消衰係数κとを用いて、下記式（７）で表わされる物理量である。
【００６５】
【数７】
0006572881.tif 000008
【００６６】
ここで、ＰとＥはそれぞれ分極と電界、εｏは真空中の誘電率である。上記式（７）から屈折率ｎが小さく消衰係数κが大きいほど、複素比誘電率の実部が小さくなることがわかる。これは電界の振動に対して電子の振動によって分極応答の位相がずれる効果を現している。
【００６７】
式（７）で示される複素比誘電率の実部が負になると、電界振動と分極応答とが逆転することを意味し、これが金属の特性となる。逆に、素比誘電率の実部が正の場合は電界の方向と分極応答の方向とが一致し、誘電体としての分極応答を示す。まとめると、複素比誘電率の実部が負である媒質が金属であり、複素比誘電率の実部が正の物質が誘電体である。
【００６８】
一般に、屈折率ｎが小さく消衰係数κが大きいほど電子がよく振動する材料であることを意味する。電子輸送性が高い材料は屈折率ｎが小さく消衰係数κが大きい傾向がある。特に金属電極においては、ｎが０．１程度であるのに対し、κは２〜１０と大きな値を持ち波長に対する変化率も大きい。したがって、ｎが同じ値でもκの値が大きく違い、電子輸送性能に大きな差がでることが多い。
【００６９】
本実施の形態を実施する上では、導波モードの光の実効屈折率を下げるためにｎが小さく、電子の応答を良くするためにκが大きい金属が望ましい。たとえば、アルミニウム（Ａｌ）、銀（Ａｇ）、カルシウム（Ｃａ）が望ましい。他の例では、酸化され難い利点も持つ金（Ａｕ）が考えられる。別の材料として銅（Ｃｕ）があり、同材料は導電性が良いという特徴を持つ。
【００７０】
その他には熱的性質や化学的性質が良く高温でも酸化されにくく基板材料との化学反応も起さない特徴がある材料として、白金、ロジウム、パラジウム、ルテニウム、イリジウム、オスミニウムなどが挙げられる。また複数の金属材料を用いた合金を用いても良い。特にＭｇＡｇやＬｉＡｌは、薄膜透明金属電極としてもよく用いられる。
【００７１】
透明電極層１３としては透明酸化物半導体の他に塗布法を用いて低コストで作製が可能な導電性樹脂を透明電極として用いてもよい。電子輸送性電極として用いられる導電性樹脂材料としては、ペリレン誘導体やＰＣＢＭ（フェニルＣ６１酪酸メチルエステル）等のフラーレン誘導体が考えられる。たとえばＰＣＢＭの場合は可視光の光学定数は（屈折率ｎ=２．２、消衰係数κ=０．２５）であり、発光層１４から見た電極反射率は、屈折率１．５の樹脂と比較して高くなる。
【００７２】
正孔輸送性電極として用いられる導電性樹脂材料は、ＰＥＤＯＴ（Poly（3,4-ethylenedioxythiophene））／ＰＳＳ（Poly（4-styrenesulfonate））、Ｐ３ＨＴ（Poly（3-hexylthiphene））、Ｐ３ＯＴ（Poly（3-octylthiophene）、Ｐ３ＤＤＴ（（Poly（3-dodecylthiophene-2,5-Diyl）））、Ｆ８Ｔ２（フルオレンとバイチオフェンとの共重合体）などが例示される。たとえば、ＰＥＤＯＴ/ＰＳＳの場合は可視光の光学定数は(屈折率ｎ＝１．５、消衰係数ｋ＝０．０１）であり、発光層１４から見た電極反射率は屈折率ｎ＝１．５の樹脂と同等の値と取り、ＰＣＢＭよりも反射率は低めになる。
【００７３】
さらに、透明電極層１３の電気伝導度を高めるために金属メッシュ、金属ナノワイヤ、金属ナノ粒子等を併用してもよい。この場合は、金属ナノワイヤを用いた電極の電子伝導性が高まるために、平均的な屈折率が低くなり、発光層１４から見た反射率が高くなる傾向がある。本実施の形態を実施する上では、発光層１４から見た反射率が低い透明電極層１３の材料が導波モードの光を散乱させた光を効率良く透明基板１０側に取り出せるので望ましい。
【００７４】
（平滑層１２）
平滑層１２の材料としては透明電極層１３の材料として例示した透明酸化物半導体や導電性樹脂を用いるのがよい。透明電極層１３の材料として例示した透明酸化物半導体や導電性樹脂を透明誘電体層に用いた場合には、透明薄膜金属層と透明誘電体層が一体となって透明電極層１３として機能するため面抵抗を低減し面内輝度ばらつきを低減できる利点がある。
【００７５】
その他には、一般的な誘電体材料を用いることができる。材料の例を挙げると、ＴｉＯ２(屈折率ｎ＝２．５)、ＳｉＯｘ(屈折率ｎ＝１．４〜３．５)などを用いることができる。その他の誘電体材料の例としては、ダイヤモンド、弗化カルシウム（ＣａＦ）、チッ化シリコン（Ｓｉ３Ｎ４）などが例示できる。
【００７６】
また、透明部材として用いることができるガラス材料としては市販のもので屈折率ｎは１．４〜１．８のものが知られている。樹脂材料としても塩化ビニル、アクリル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ＡＢＳ、ナイロン、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリフッ化ビニリデン、テフロン（登録商標）、ポリイミド、フェノール樹脂などが例示され、屈折率ｎも１．４〜１．８のものが存在する。
【００７７】
また、ナノ粒子などを混合して屈折率を高くしたり低くしたり制御する技術も存在し、中空ナノシリカを混合したプラスチック材料では屈折率ｎを１に近づけることが可能である。また、ＴｉＯ２等の高屈折率材料の光散乱粒子１１ｂを樹脂に混合することにより、2に近い屈折率ｎを実現することも可能である。
【００７８】
その他に、透明部材の屈折率を制御する方法としては、誘電体の周期構造を設けたフォトニック結晶を用いたり、微小金属構造によるプラズモニック結晶を用いたりする方法がある。
【００７９】
光散乱粒子１１ｂの最大突出高さから透明電極層１３までの距離で定義される平滑層１２の膜厚ｄについては発光波長をλ［ｎｍ］、発光波長における平滑層１２の屈折率をＮｓとした場合に、下記（式８）を具備することが好ましい。
【００８０】
【数８】
0006572881.tif 000009
【００８１】
一般に導波モードの光の拡がり幅は伝搬領域の波長の長さの２倍程度までの領域に集中する。上記、式（８）で記述される条件を満たすことにより、導波モードの光のエネルギーを効率的に光散乱粒子１１ｂで散乱させることが可能になる。
【００８２】
（光散乱粒子１１ｂ）
光散乱粒子１１ｂの材料としては、平滑層１２で例示した材料を用いることができる。光散乱粒子１１ｂを形成しやすい物としては、ＴｉＯ２（屈折率ｎ＝２．５）、ＳｉＯｘ（屈折率ｎ＝１．４〜３．５）が挙げられる。光散乱層１１の構成としては、図１４に示すように、光散乱粒子１１ｂの屈折率が平滑層１２より高く、かつバインダ１１ａから平滑層１２側に突き出ることが望ましい。
【００８３】
このような構成を取ることで光散乱粒子１１ｂがあたかも導波コア層として機能し、導波モードの光のエネルギーを透明基板１０側に運び光取り出し効率を向上させる機能を持つ。
【００８４】
再び、図１３を参照して、電界発光素子（面発光素子）１は、透明基板１０、光散乱層１１、平滑層１２、透明導電層、および、発光層１４とを有する。光散乱層１１は、光散乱粒子１１ｂとバインダ１１ａとによって形成されており、複数の光散乱粒子１１ｂの各々は、光散乱粒子１１ｂを発光層１４の主表面の面法線方向ＰＬから見た場合の投影平面面積Ｓ１)が、光散乱粒子１１ｂを発光層１４の主表面の面法線方向ＰＬに対して直交する方向から見た場合の全周平均面積Ｓ２よりも大きくなるように、バインダ１１ａにより結合されている。
【００８５】
これにより、光散乱粒子１１ｂの長軸が発光層１４の面の面法線に対して４５度以上の光散乱粒子１１ｂの割合が４５度未満の光散乱粒子１１ｂの割合より多く、かつ光散乱粒子１１ｂの屈折率が平滑層１２より高く、かつ平滑層１２側に突き出した状態となる。
【００８６】
なお、図１３および図１４においては、光散乱粒子１１ｂが直接平滑層１２側に付き出しているが、図１５に示すように、光散乱粒子１１ｂの表面形状をなぞるように薄膜のバインダ１１ａが光散乱粒子１１ｂの表面に残留していても本実施の形態の効果は現れる。薄膜のバインダ１１ａの残留膜厚は散乱の効果を残すために光散乱粒子１１ｂの高さの１／２未満が望ましい。
【００８７】
光散乱粒子１１ｂの形状としては、図１１に示した形状、その他の形状を採用することができる。
【００８８】
光散乱粒子１１ｂに、このような形状を採用することで面内のどの方向から伝搬してくる導波モードの光に対しても効率的に光を散乱させることが可能である。また、面内占有面積を高くするためには、図１１に示した形状の中、（Ｄ）棒型、（Ｆ）小判型（陸上競技場トラック型）、（Ｂ）直方体を採用することが望ましい。また、角が丸まった形状よりも角がとがった形状が望ましい。角がとがった形状を用いることで空間周波数を高くすることができ、導波モードの光散乱効率を高くすることができる。
【００８９】
光散乱粒子１１ｂの大きさや形状は分布を持ってよいが、最大の大きさとしては光散乱粒子１１ｂの高さが平滑層１２の膜厚以下であることが望ましい。ここで光散乱粒子１１ｂの高さは、光散乱粒子１１ｂの長軸を基準面に平行に配置させ、長軸を軸に回転させた時に最も薄くなる高さで回転を止めた時の高さで定義する。
【００９０】
また、光散乱粒子１１ｂの最小の大きさとしては光散乱粒子１１ｂとして機能するために光散乱粒子１１ｂの高さが発光波長の１／１０以上であることが望ましい。より具体的には平滑層１２の膜厚をｄ、発光波長をλ、光散乱粒子１１ｂの屈折率をＮｐ、光散乱粒子１１ｂの短軸長さをＬＢとした場合に、下記（式９）を具備していることが好ましい。
【００９１】
【数９】
0006572881.tif 000010
【００９２】
たとえば、平滑層１２の膜厚を５００ｎｍ、光散乱粒子１１ｂの屈折率を２．４、発光波長を５５０ｎｍとすると、下記（式１０）を具備していることが好ましい。
【００９３】
【数１０】
0006572881.tif 000011
【００９４】
また、光散乱粒子１１ｂの長軸の長さＬＡについては散乱頻度の関係からＬＡが導波モードの光の伝搬距離Ｌｇよりも短いことが望ましい。このような長さにすることで、導波モードの光と光散乱粒子１１ｂの散乱確率を上げることが可能になり、効率向上に寄与する。
【００９５】
導波モードの光の伝搬距離は転送行列法、有限要素法、ビーム伝搬法、有限時間領域差分（ＦＤＴＤ）法など既存の導波モードの光解析法を用いて計算が可能である。また、本実施の形態の効果を満たすためにはＬＡ＞ＬＢである必要があるため、下記（式１１）を具備していることが好ましい。
【００９６】
【数１１】
0006572881.tif 000012
【００９７】
導波モードの光の伝搬距離は通常２０μｍ程度であるので、２３ｎｍ＜ＬＢ＜ＬＡ＜２０μｍ、がより具体的な望ましいＬＡの範囲となる。
【００９８】
（発光層１４）
発光層１４として有機材料を用いる場合には、可視光の領域で典型的には１．６〜１．８の間の屈折率を持つ。発光層１４の材料は、素子の外部取りだし量子効率の向上や発光寿命の長寿命化等の効果を好ましく得る観点から、有機ＥＬ素子用材料として有機金属錯体を用いることが好ましい。さらに、錯体形成に係る金属が元素周期表の８族〜１０族に属するいずれか１種の金属、ＡｌまたはＺｎであることが好ましく、特に、透明電極層１３が、Ｉｒ、Ｐｔ、ＡｌまたはＺｎであることが好ましい。
【００９９】
（反射電極層１５）
反射電極層１５の材料としては透明薄膜金属層の材料として例示した金属材料を用いることができる他、誘電体多層膜ミラー、または、フォトニック結晶を反射層として用いてもよい。誘電体多層膜ミラー、または、フォトニック結晶を反射層として用いた場合には、反射層でのプラズモン損失をなくすことができる利点がある。
【０１００】
（実施の形態５：電界発光素子１の製造方法）
以下、本実施の形態の電界発光素子１の製造方法について説明する。具体的な発光層１４として、可視光の領域（波長４００ｎｍ〜８００ｎｍ）で発光する有機電界発光層(有機ＥＬ層)を用いた場合を説明する。なお、本実施の形態は可視で発光する有機ＥＬに限定されず透明電極層１３に発光層１４が挟まれた電界発光素子すべてに共通し、たとえば無機電界発光素子や、赤外で発光する素子であってもよい。
【０１０１】
本実施の形態の電界発光素子１においては、反射電極層１５として電子注入性の良い金属膜、透明電極層１３として薄膜金属電極を考える。この場合、透明電極層１３が陽極、反射電極層１５としての金属膜が陰極となる。透明電極層１３と反射電極層１５に挟まれた発光層１４としては有機ＥＬ材料として公知の任意の蛍光材料および燐光材料を用いることができる。また、必要に応じて発光層１４の陽極側に正孔輸送層が設けられたり、発光層１４の陰極側に電子輸送層が設けられたりしてもよい。
【０１０２】
発光層１４の材料としては、中心波長５２０ｎｍで発光するＡｌｑ３(膜厚５０ｎｍ)と正孔輸送層(α―ＮＰＤ、膜厚５０ｎｍ)とを用いた場合を考える。波長５２０ｎｍで発光層１４の平均的な屈折率ｎは、１．８となる。
【０１０３】
各部材に用いられる材料と屈折率の例を波長５２０ｎｍにおいて説明する。透明基板１０には、樹脂基板として屈折率ｎ＝１．５の樹脂フィルム（アクリル系樹脂）を用いる。透明電極層１３としては、Ａｇ(屈折率ｎ＝０．１３、消衰係数κ＝３．１)を用いる。
【０１０４】
図１６を参照して、具体的な製造方法の工程としては、透明基板１０として、屈折率ｎ＝１．５の樹脂基板を準備する（Ｓ１０）。この透明基板１０の上に、光散乱層１１をインクジェット法により成膜する（Ｓ２０，２１）。インクジェット法を用いた光散乱層１１の成膜においては、光散乱粒子１１ｂとしての角が丸まった円柱状のＴｉＯ２粒子を含む粒子を溶媒に分散させたインクを用いる。
【０１０５】
光散乱粒子１１ｂの長軸の長さは５０ｎｍ〜５００ｎｍまで分布している。インクジェット塗布後に乾燥工程を経ることで溶媒が揮発し、バインダ１１ａと光散乱粒子１１ｂとを有する光散乱層１１が形成される（Ｓ２１）。
【０１０６】
ここで溶媒を揮発させた後のバインダ１１ａの膜厚が光散乱粒子１１ｂの短軸の膜厚より薄くなるような粒子密度に設定することで揮発後に光散乱粒子１１ｂの長軸が基板に平行に配列するようになる。これは柱状粒子が重力によって生じるモーメントで基板に平行に配列（水平に配列）するためである。
【０１０７】
したがって、上記工程を経ることで光散乱粒子１１ｂの長軸が発光層１４の面の面法線に対して４５度以上の粒子の割合が４５度未満の粒子の割合より多い状態を作り出すことができる。また、インクの密度をさらに調整することで、光散乱層１１の面内で、光散乱領域が占める面積割合が９０％よりも多くすることができる。ここでは揮発後の光散乱層１１のバインダ１１ａの厚さが１５０ｎｍになるように設定する。
【０１０８】
光散乱層１１の上に平滑層１２として、屈折率１．８５の平滑層１２を設ける（Ｓ３０）。平滑層１２の材料としては正孔輸送層の材料にＴｉＯ２ナノ粒子を分散させて屈折率を１．８５にしたものを用いる。平滑層１２の膜厚は５００ｎｍとする。この平滑層１２の膜厚は、上記式（８）の条件を満たしている。
【０１０９】
さらに、上記のようにして光散乱層１１を形成することから、光散乱粒子１１ｂは、光散乱層１１において密に配置される。ここで、光散乱粒子１１ｂが疎に配置された場合には、透明電極や発光層の段切れによる電気的短絡防止のための平滑層表面の平滑性を確保する必要がある。そのためには光散乱粒子１１ｂの間にも平滑層１２の材料を充填する必要があるため、平滑層１２に要する材料が多くなる。一方、本実施の形態においては、光散乱粒子１１ｂは、密に配置されことから、光散乱粒子１１ｂの間に充填される平滑層１２の材料は少なくて良い。その結果、光散乱層１１の上に形成される平滑層１２の充填すべき樹脂の量を少なくすることを可能とし、製造コストの上昇を抑制することができる。透明電極や発光層の電気的短絡防止のためには平滑層表面の平坦性は平均面粗さＲａが１００ｎｍ未満、好ましくは３０ｎｍ未満、特に好ましくは１０ｎｍ未満、もっとも好ましくは５ｎｍ未満である。なお、平均面粗さＲａとは、原子間力顕微鏡（Ａｔｏｍｉｃ  Ｆｏｒｃｅ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ：ＡＦＭ）にて測定された、１０μｍ×１０μｍ正方形領域における平均粗さＲａを言う。
【０１１０】
平滑層１２の上に、透明電極層１３として厚さ１０ｎｍのＡｇ薄膜を設け（Ｓ４０）、透明電極層１３の上に発光層１４としてα―ＮＰＤ（５０ｎｍ）とＡｌｑ３（５０ｎｍ）とを順に積層する（Ｓ５０）。α―ＮＰＤは正孔輸送層として透明電極層１３とＡｌｑ３との間に積層する。発光層１４の上（Ａｌｑ３の上）に反射電極層１５としてのＡｇを１００ｎｍ成膜する（Ｓ６０）。これにより、本実施の形態における電界発光素子１が形成される。
【０１１１】
以上、各実施の形態を通じで説明した電界発光素子１は、光散乱粒子１１ｂの長軸を発光層１４と平行に配列する割合を高くすることにより全反射で閉じ込められる光を選択的に散乱し、高い光取り出し効率を実現する。このような電界発光素子１を用いた照明装置は、高効率で一様な発光を実現することができる。
【０１１２】
（実施の形態６）
以下に上記各実施の形態に示す構成を備えた電界発光素子１を用いた照明装置１０００について説明する。図１７に、本実施の形態における照明装置１０００の概略構成を示す。本実施の形態における照明装置１０００は、部屋の天井１２００に、電界発光素子１を用いた天井照明装置である。
【０１１３】
本実施の形態における照明装置１０００は、薄型で様々な角度に均一な発光を実現することができるため、柔らかく空間を演出することが可能になる。また、様々な角度に発光するので影ができにくい効果が得られる。
【０１１４】
なお、天井照明装置として用いる場合に限定されず、たとえば照明スタンド等、様々な照明装置に本実施の形態における電界発光素子を用いることができる。
【０１１５】
（実施例）
以下、実施例として、上記電界発光素子１の各層の屈折率について説明する。なお、以下において、光散乱層１１と平滑層１２を合わせた構造を「内部光取り出し層」と呼ぶ。
【０１１６】
（屈折率）
平滑層１２の波長５５０ｎｍにおける屈折率は、１．７以上２．５未満の範囲内である。有機発光素子の発光層１４内に閉じ込められる導波モードの光や陰極から反射されるプラズモンモードの光は特異な光学モードの光であり、これらの光を取り出すためには少なくとも１．７以上の屈折率が必要である。
【０１１７】
一方、プラズモンモードの最も高次側のモードであっても、屈折率２．５以上の領域の光は略存在せず、これ以上の屈折率としても取り出せる光の量が増えることはない。本実施の形態において、屈折率は、多波長アッベ屈折計、プリズムカプラ、ミケルソン干渉計、分光エリプソメーター等で測定することができる。
【０１１８】
（内部光取り出し層のヘイズ値）
内部光取り出し層のヘイズ値（全光線透過率に対する散乱透過率の割合）は、２０％以上であり、より好ましくは２５％以上、特に好ましくは３０％以上である。ヘイズ値が２０％以上であれば、発光効率を向上させることができる。
【０１１９】
なお、ヘイズ値とは、（ｉ）膜中の組成物の屈折率差による影響と、（ｉｉ）表面形状による影響とを受けて算出される物性値である。本実施例においては、光散乱層１１上に平滑層１２を積層した内部光取り出し層としてのヘイズ値を測定する。すなわち、１０μｍにおける平均面粗さＲａを１００ｎｍ未満に抑えてヘイズ値を測定することにより、上記（ii）による影響を排除したヘイズ値が測定されることとなる。
【０１２０】
本実施例の内部光取り出し層は、透過率５０％以上であることが好ましく、５５％以上であることがより好ましく、６０％以上であることが特に好ましい。
【０１２１】
（光散乱層１１の屈折率）
光散乱層１１は、光取り出し効率を向上させる層であり、透明基板１０の透明電極層１３側の最表面に形成される。光散乱層１１は、層媒体と該層媒体に含有される光散乱粒子（高屈折率粒子）１１ｂとから構成されている。層媒体であるバインダ１１ａ（樹脂材料）と含有される光散乱粒子１１ｂとの屈折率差は、０．０３以上であり、好ましくは０．１以上であり、より好ましくは０．２以上であり、特に好ましくは０．３以上である。
【０１２２】
バインダ１１ａと光散乱粒子１１ｂとの屈折率差が０．０３以上であれば、バインダ１１ａと光散乱粒子１１ｂとの界面で散乱効果が発生する。屈折率差が大きいほど、界面での屈折が大きくなり、散乱効果が向上するため好ましい。
【０１２３】
最終的には光散乱層１１の上に平滑層１２が形成される。光散乱層１１は、層媒体であるバインダ１１ａと光散乱粒子１１ｂとの屈折率の違い、および光散乱粒子１１ｂと平滑層１２の屈折率の違いにより光を拡散させる層である。そのため、含有される光散乱粒子１１ｂとしては、可視光域のＭｉｅ散乱を生じさせる領域以上の粒径を有する透明な粒子であることが好ましく、その平均粒径は０．２μｍ以上であることが好ましい。
【０１２４】
一方、平均粒径の上限としては、光散乱粒子１１ｂがより大きい場合、光散乱粒子１１ｂを含有した光散乱層１１の粗さを平坦化する平滑層１２の層厚も厚くする必要があり、工程の負荷、膜の吸収の観点で不利な点があることから、好ましくは１０μｍ未満、より好ましくは５μｍ未満、特に好ましくは３μｍ未満、最も好ましくは１μｍ未満である。
【０１２５】
ここで、光散乱粒子１１ｂの平均粒径は、たとえば、日機装社製ナノトラックＵＰＡ−ＥＸ１５０といった動的光散乱法を利用した装置や、電子顕微鏡写真の画像処理により測定することができる。
【０１２６】
このような光散乱粒子１１ｂとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、有機微粒子であっても、無機微粒子であってもよいが、中でも高屈折率を有する無機微粒子であることが好ましい。
【０１２７】
高屈折率を有する有機微粒子としては、たとえば、ポリメチルメタクリレートビーズ、アクリル−スチレン共重合体ビーズ、メラミンビーズ、ポリカーボネートビーズ、スチレンビーズ、架橋ポリスチレンビーズ、ポリ塩化ビニルビーズ、ベンゾグアナミン−メラミンホルムアルデヒドビーズ等が挙げられる。
【０１２８】
高屈折率を有する無機微粒子としては、たとえば、ジルコニウム、チタン、アルミニウム、インジウム、亜鉛、錫、アンチモン等の中から選ばれる少なくとも一つの酸化物からなる無機酸化物粒子が挙げられる。無機酸化物粒子としては、具体的には、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、ＢａＴｉＯ３、Ａｌ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＩＴＯ、ＳｉＯ２、ＺｒＳｉＯ４、ゼオライト等が挙げられる。中でも、ＴｉＯ２、ＢａＴｉＯ３、ＺｒＯ２、ＺｎＯ、ＳｎＯ２が好ましく、ＴｉＯ２が最も好ましい。また、ＴｉＯ２の中でも、アナターゼ型よりルチル型の方が、触媒活性が低いため高屈折率層や隣接した層の耐候性が高くなり、さらに屈折率が高いことから好ましい。
【０１２９】
また、これらの光散乱粒子１１ｂは光散乱層１１に含有させるために、後述の分散液とした場合の分散性や安定性向上の観点から、表面処理を施したものを用いるか、あるいは表面処理を施さないものを用いるかを選択することができる。
【０１３０】
表面処理を行う場合、表面処理の具体的な材料としては、酸化ケイ素や酸化ジルコニウム等の異種無機酸化物、水酸化アルミニウム等の金属水酸化物、オルガノシロキサン、ステアリン酸等の有機酸等が挙げられる。これら表面処理材は、１種を単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。中でも、分散液の安定性の観点から、表面処理材としては、異種無機酸化物および／または金属水酸化物が好ましく、金属水酸化物がより好ましい。
【０１３１】
無機酸化物粒子が、表面処理材で表面被覆処理されている場合、その被覆量（一般的に、この被覆量は、粒子の質量に対する当該粒子の表面に用いた表面処理材の質量割合で示される。）は、０．０１〜９９質量％であることが好ましい。表面処理材の被覆量が少なすぎると、表面処理による分散性や安定性の向上効果を十分に得ることができず、また、多すぎると高屈折率の混合光散乱層１１の屈折率が低下するため好ましくない。
【０１３２】
その他、高屈折率粒子の材料として、国際公開第２００９／０１４７０７号および米国特許第６６０８４３９号明細書等に記載の量子ドットも好適に用いることができる。
【０１３３】
上記高屈折率粒子は、その屈折率が１．７以上であり、１．８５以上が好ましく、２．０以上が特に好ましい。屈折率が１．７未満であると、バインダ１１ａとの屈折率差が小さくなるため散乱量が減少し、光取り出し効率の向上効果が得られないことがある。
【０１３４】
一方で、高屈折率粒子の屈折率の上限は３．０未満である。バインダ１１ａとの屈折率差が大きければ十分な散乱量を得ることができ、光取り出し効率の向上効果が得られる。
【０１３５】
上記高屈折率粒子の配置は、光散乱粒子１１ｂが光散乱層１１と平滑層１２との界面に接触または近接するように光散乱粒子１１ｂの１層の厚さで配置されるのが好ましい。これにより、平滑層１２内で全反射が起きたときに混合光散乱層１１に染み出してくるエバネッセント光を光散乱粒子１１ｂで散乱させることができ、光取り出し効率が向上する。
【０１３６】
高屈折率粒子がその平均粒径を超える範囲（たとえば、光散乱層１１の層厚が高屈折率粒子の平均粒径の１．３倍）で存在する場合、光散乱粒子１１ｂが界面から遠く離れた位置に存在するため、エバネッセント光を散乱させることがなく、光取り出し効率の向上に寄与しない。また、光散乱粒子１１ｂの分布厚さが増えると、塗布の均一性もしくは界面平滑性の低下、または反射散乱光の増加による表示性能低下といった問題が生じる可能性がある。
【０１３７】
高屈折率粒子が混合される光散乱層１１における含有量は、体積充填率で、１．０〜７０％の範囲内であることが好ましく、５〜５０％の範囲内であることがより好ましい。これにより、光散乱層１１と平滑層１２との界面に屈折率分布の粗密を作ることができ、光散乱量を増加させて光取り出し効率を向上させることができる。
【０１３８】
光散乱層１１の形成方法としては、たとえば、層媒体であるバインダ１１ａが樹脂材料の場合、媒体となる樹脂材料（ポリマー）溶液（溶媒としては、粒子の溶解しないものを用いる。）に上記光散乱粒子１１ｂを分散し、透明基板１０上に塗布することで形成する。
【０１３９】
これらの光散乱粒子１１ｂは、実際には、多分散粒子であることや規則的に配置することが難しいことから、局部的には回折効果を有するものの、多くは拡散により光の方向を変化させ光取り出し効率を向上させる。
【０１４０】
（バインダ１１ａの例）
バインダ１１ａの具体例としては、公知の樹脂が特に制限なく使用可能である。たとえば、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリアリレート、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ナイロン（Ｎｙ）、芳香族ポリアミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリイミド、ポリエーテルイミド等の樹脂フィルム、有機無機ハイブリッド構造を有する、シルセスキオキサン、ポリシロキサン、ポリシラザン、ポリシロキサザン等を基本骨格とした耐熱透明フィルム（たとえば、製品名Ｓｉｌａ−ＤＥＣ、チッソ株式会社製）、パーフルオロアルキル基含有シラン化合物（たとえば、（ヘプタデカフルオロ−１，１，２，２−テトラデシル）トリエトキシシラン）の他、含フッ素モノマーと架橋性基付与のためのモノマーを構成単位とする含フッ素共重合体等が挙げられる。これら樹脂は、２種以上混合して使用することができる。これらの中でも、有機無機ハイブリッド構造を有するものが好ましい。
【０１４１】
また、以下の親水性樹脂を使うことも可能である。親水性樹脂としては水溶性の樹脂、水分散性の樹脂、コロイド分散樹脂またはそれらの混合物が挙げられる。親水性樹脂としては、アクリル系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリウレタン系、フッ素系等の樹脂が挙げられる。たとえば、ポリビニルアルコール、ゼラチン、ポリエチレンオキサイド、ポリビニルピロリドン、カゼイン、澱粉、寒天、カラギーナン、ポリアクリル酸、ポリメタクリル酸、ポリアクリルアミド、ポリメタクリルアミド、ポリスチレンスルホン酸、セルロース、ヒドロキシルエチルセルロース、カルボキシルメチルセルロース、ヒドロキシルエチルセルロース、デキストラン、デキストリン、プルラン、水溶性ポリビニルブチラール等のポリマーを挙げることができる。これらの中でも、ポリビニルアルコールが好ましい。
【０１４２】
バインダ１１ａとして用いられるポリマーは、１種類を単独で用いてもよいし、必要に応じて２種類以上を混合して使用してもよい。また、同様に、従来公知の樹脂粒子（エマルジョン）等も好適に使用可能である。また、バインダ１１ａとしては、主として紫外線または電子線によって硬化する樹脂、すなわち、電離放射線硬化型樹脂・熱可塑性樹脂と溶剤とを混合したものや熱硬化型樹脂も好適に使用できる。
【０１４３】
このようなバインダ１１ａに用いられる樹脂としては、飽和炭化水素またはポリエーテルを主鎖として有するポリマーであることが好ましく、飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーであることがより好ましい。
【０１４４】
また、バインダ１１ａは架橋していることが好ましい。飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーは、エチレン性不飽和モノマーの重合反応により得ることが好ましい。架橋しているバインダ１１ａを得るためには、二つ以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーを用いることが好ましい。
【０１４５】
また、本実施例では、特定の雰囲気下で紫外線照射によって、金属酸化物、金属窒化物または金属酸化窒化物を形成しうる化合物が特に好適に使用される。本実施例に適する化合物としては、特開平８−１１２８７９号公報に記載されている比較的低温で改質処理され得る化合物が好ましい。
【０１４６】
具体的には、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ結合を有するポリシロキサン（ポリシルセスキオキサンを含む）、Ｓｉ−Ｎ−Ｓｉ結合を有するポリシラザン、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ結合とＳｉ−Ｎ−Ｓｉ結合の両方を含むポリシロキサザン等を挙げることができる。これらは、２種以上を混合して使用することができる。また、異なる化合物を逐次積層したり、同時積層したりしても使用可能である。
【０１４７】
＜ポリシロキサン＞
本実施例で用いられるポリシロキサンとしては、一般構造単位としての〔Ｒ３ＳｉＯ１／２〕、〔Ｒ２ＳｉＯ〕、〔ＲＳｉＯ３／２〕および〔ＳｉＯ２〕を含むことができる。ここで、Ｒは、水素原子、１〜２０の炭素原子を含むアルキル基（たとえば、メチル、エチル、プロピル等）、アリール基（たとえば、フェニル等）、不飽和アルキル基（たとえば、ビニル等）からなる群より独立して選択される。
【０１４８】
特定のポリシロキサン基の例としては、〔ＰｈＳｉＯ３／２〕、〔ＭｅＳｉＯ３／２〕、〔ＨＳｉＯ３／２〕、〔ＭｅＰｈＳｉＯ〕、〔Ｐｈ２ＳｉＯ〕、〔ＰｈＶｉＳｉＯ〕、〔ＶｉＳｉＯ３／２〕（Ｖｉはビニル基を表す。）、〔ＭｅＨＳｉＯ〕、〔ＭｅＶｉＳｉＯ〕、〔Ｍｅ２ＳｉＯ〕、〔Ｍｅ３ＳｉＯ１／２〕等が挙げられる。また、ポリシロキサンの混合物やコポリマーも使用可能である。
【０１４９】
＜ポリシルセスキオキサン＞
本実施例においては、上述のポリシロキサンの中でもポリシルセスキオキサンを用いることが好ましい。ポリシルセスキオキサンは、シルセスキオキサンを構造単位に含む化合物である。「シルセスキオキサン」とは、〔ＲＳｉＯ３／２〕で表される化合物であり、通常、ＲＳｉＸ３（Ｒは、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラアルキル基等であり、Ｘは、ハロゲン、アルコキシ基等である。）型化合物が加水分解−重縮合して合成されるポリシロキサンである。
【０１５０】
ポリシルセスキオキサンの分子配列の形状としては、代表的には無定形構造、ラダー状構造、籠型構造、その部分開裂構造体（籠型構造からケイ素原子が一原子欠けた構造や籠型構造のケイ素−酸素結合が一部切断された構造）等が知られている。
【０１５１】
これらのポリシルセスキオキサンの中でも、いわゆる水素シルセスキオキサンポリマーを用いることが好ましい。水素シルセスキオキサンポリマーとしては、ＨＳｉ（ＯＨ）ｘ（ＯＲ）ｙＯｚ／２で表されるヒドリドシロキサンポリマーが挙げられる。各々のＲは、有機基または置換された有機基であり、酸素原子によってケイ素に結合した場合、加水分解性置換基を形成する。ｘ＝０〜２、ｙ＝０〜２、ｚ＝１〜３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３である。
【０１５２】
Ｒとしては、アルキル基（たとえば、メチル、エチル、プロピル、ブチル等）、アリール基（たとえば、フェニル等）、アルケニル基（たとえば、アリル、ビニル等）が挙げられる。これらの樹脂は、完全に縮合され（ＨＳｉＯ３／２）ｎ、あるいは部分的にのみ加水分解され（すなわち、一部のＳｉ−ＯＲを含む）および／または部分的に縮合される（すなわち、一部のＳｉ−ＯＨを含む）ことができる。
【０１５３】
＜ポリシラザン＞
本実施例で用いられるポリシラザンとは、ケイ素−窒素結合を持つポリマーで、Ｓｉ−Ｎ、Ｓｉ−Ｈ、Ｎ−Ｈ等からなるＳｉＯ２、Ｓｉ３Ｎ４および両方の中間固溶体ＳｉＯｘＮｙ（ｘ：０．１〜１．９、ｙ：０．１〜１．３）等の無機前駆体ポリマーである。
【０１５４】
本実施例に好ましく用いられるポリシラザンとしては、下記一般式（Ａ）で表される。
【０１５５】
【化１】
0006572881.tif 000013
【０１５６】
本実施例では、緻密性の観点から、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３のすべてが水素原子であるパーヒドロポリシラザンが特に好ましい。
【０１５７】
バインダ１１ａとしての電離放射線硬化型樹脂組成物の硬化方法としては、電離放射線硬化型樹脂組成物の通常の硬化方法、すなわち、電子線または紫外線の照射によって硬化することができる。
【０１５８】
たとえば、電子線硬化の場合には、コックロフワルトン型、バンデグラフ型、共振変圧型、絶縁コア変圧器型、直線型、ダイナミトロン型、高周波型等の各種電子線加速器から放出される１０〜１０００ｋｅＶ、好ましくは３０〜３００ｋｅＶのエネルギーを有する電子線等が使用され、紫外線硬化の場合には、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク、キセノンアーク、メタルハライドランプ等の光線から発する紫外線等が利用できる。
【０１５９】
＜エキシマランプを有する真空紫外線照射装置＞
本実施例にかかる好ましい紫外線照射装置としては、具体的には、１００〜２３０ｎｍの真空紫外線を発する希ガスエキシマランプが挙げられる。Ｘｅ、Ｋｒ、Ａｒ、Ｎｅ等の希ガスの原子は、化学的に結合して分子を作らないため、不活性ガスと呼ばれる。しかし、放電などによりエネルギーを得た希ガスの原子（励起原子）は、他の原子と結合して分子を作ることができる。
【０１６０】
たとえば、希ガスがＸｅ（キセノン）の場合には、下記反応式で示されるように、励起されたエキシマ分子であるＸｅ２＊が基底状態に遷移するときに、１７２ｎｍのエキシマ光を発光する。
【０１６１】
【化２】
0006572881.tif 000014
【０１６２】
エキシマランプの特徴としては、放射が一つの波長に集中し、必要な光以外がほとんど放射されないので効率が高いことが挙げられる。また、余分な光が放射されないので、対象物の温度を比較的低く保つことができる。さらには、始動・再始動に時間を要さないので、瞬時の点灯点滅が可能である。
【０１６３】
エキシマ光を効率よく照射する光源としては、誘電体バリア放電ランプが挙げられる。誘電体バリア放電ランプの構成としては、電極間に誘電体を介して放電を起こすものであり、一般的には、誘電体からなる放電容器とその外部とに少なくとも一方の電極が配置されていればよい。
【０１６４】
誘電体バリア放電ランプとして、たとえば、石英ガラスで構成された太い管と細い管とからなる二重円筒状の放電容器中にキセノン等の希ガスが封入され、該放電容器の外部に網状の第１の電極を設け、内管の内側に他の電極を設けたものがある。誘電体バリア放電ランプは、電極間に高周波電圧等を加えることによって放電容器内部に誘電体バリア放電を発生させ、該放電により生成されたキセノン等のエキシマ分子が解離する際にエキシマ光を発生させる。
【０１６５】
エキシマランプは、光の発生効率が高いため、低い電力の投入で点灯させることが可能である。また、温度上昇の要因となる波長の長い光は発せず、紫外線領域の単一波長でエネルギーを照射するため、照射光自体による照射対象物の温度上昇を抑えられる特徴を持っている。
【０１６６】
（平滑層１２）
平滑層１２は、屈折率が１．７以上２．５未満の高屈折率層であることが好ましい。屈折率が１．７以上２．５未満であれば、単独の素材で形成されていてもよいし、混合物で形成されていてもよい。混合物で形成する際の屈折率の考え方は、光散乱層１１の場合と同様である。
【０１６７】
平滑層１２は、この上に透明電極層１３を良好に形成させる平坦性を有することが重要であり、その表面性は平均面粗さＲａが１００ｎｍ未満、好ましくは３０ｎｍ未満、特に好ましくは１０ｎｍ未満、最も好ましくは５ｎｍ未満である。なお、平均面粗さＲａとは、原子間力顕微鏡法（Ａｔｏｍｉｃ  Ｆｏｒｃｅ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ：ＡＦＭ）にて測定された、１０μｍ□における平均面粗さＲａをいう。
【０１６８】
平滑層１２に用いられる樹脂としては、光散乱層１１のバインダ１１ａと同様の樹脂が挙げられる。平滑層１２に含有される高屈折材料としては、微粒子ゾルが好ましい。高屈折率の平滑層１２に含まれる金属酸化物微粒子の屈折率の下限としては、バルクの状態で１．７以上であることが好ましく、１．８５以上であることがより好ましく、２．０以上であることがさらに好ましく、２．５以上であることが特に好ましい。
【０１６９】
また、金属酸化物微粒子の屈折率の上限としては、３．０以下であることが好ましい。金属酸化物微粒子の屈折率が１．７より低いと本実施の形態の目的効果が小さくなるため好ましくない。金属酸化物微粒子の屈折率が３．０より高いと膜中での多重散乱が増加し、透明性が低下するため好ましくない。
【０１７０】
高屈折率の平滑層１２に含まれる金属酸化物微粒子（無機粒子）の粒径の下限としては、通常５ｎｍ以上であることが好ましく、１０ｎｍ以上であることがより好ましく、１５ｎｍ以上であることがさらに好ましい。また、金属酸化物微粒子の粒径の上限としては、７０ｎｍ以下であることが好ましく、６０ｎｍ以下であることがより好ましく、５０ｎｍ以下であることがさらに好ましい。
【０１７１】
金属酸化物微粒子の粒径が５ｎｍより小さい場合、金属酸化物微粒子が凝集しやすく、透明性がむしろ低くなるため好ましくない。また、粒径が小さいと表面積が大きくなり、触媒活性が高まり、平滑層１２や隣接した層の劣化が促進されるおそれがあるため好ましくない。金属酸化物微粒子の粒径が７０ｎｍより大きいと平滑層１２の透明性が低下するため好ましくない。本実施の形態の効果を損なわない限り、粒径の分布は制限されず、広くても狭くても複数の分布を持っていてもよい。
【０１７２】
平滑層１２における金属酸化物微粒子の含有量の下限としては、全体質量に対して、７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、８５質量％以上であることがさらに好ましい。また、金属酸化物微粒子の含有量の上限としては、９７質量％以下であることが好ましく、９５質量％以下であることがより好ましい。平滑層１２の金属酸化物微粒子の含有量が７０質量％より少ないと平滑層１２の屈折率を１．８０以上とすることが実質的に難しくなる。平滑層１２の金属酸化物微粒子の含有量が９５質量％より多いと平滑層１２の塗布が困難となり、乾燥後の膜の脆性も大きくなって、耐屈曲性が低下するため好ましくない。
【０１７３】
本実施の形態の平滑層１２に含有される金属酸化物微粒子としては、安定性の観点から、ＴｉＯ２（二酸化チタンゾル）であることがより好ましい。また、ＴｉＯ２の中でも、特にアナターゼ型よりルチル型の方が触媒活性が低いため、平滑層１２や隣接した層の耐候性が高くなり、さらに屈折率が高いことから好ましい。
【０１７４】
二酸化チタンゾルの調製方法としては、たとえば、特開昭６３−１７２２１号公報、特開平７−８１９号公報、特開平９−１６５２１８号公報、特開平１１−４３３２７号公報等を参照することができる。二酸化チタン微粒子の好ましい一次粒子径は、５〜１５ｎｍの範囲内であり、より好ましくは６〜１０ｎｍの範囲内である。
【０１７５】
（透明基板１０）
内部光取り出し層が形成される透明基板１０としては、たとえば、ガラス、プラスチック等を挙げることができるが、これらに限定されない。好ましく用いられる透明基板１０としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。
【０１７６】
ガラスとしては、たとえば、シリカガラス、ソーダ石灰シリカガラス、鉛ガラス、ホウケイ酸塩ガラス、無アルカリガラス等が挙げられる。これらのガラス材料の表面には、光散乱層１１との密着性、耐久性、平滑性の観点から、必要に応じて、研磨等の物理的処理が施されたり、無機物または有機物からなる被膜や、これらの被膜を組み合わせたハイブリッド被膜が形成されたりしてもよい。
【０１７７】
樹脂フィルムとしては、たとえば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（登録商標：商品名ＪＳＲ社製）あるいはアペル（登録商標：商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。
【０１７８】
樹脂フィルムの表面には、無機物または有機物からなる被膜や、これらの被膜を組み合わせたハイブリッド被膜が形成されていてもよい。このような被膜およびハイブリッド被膜は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度９０±２％ＲＨ）が、０．０１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のガスバリアー性フィルム（バリア膜等ともいう）であることが好ましい。また、さらには、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が、１×１０−３ｍｌ／（ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ）以下、水蒸気透過度が、１×１０−５ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下の高ガスバリアー性フィルムであることが好ましい。
【０１７９】
以上のようなガスバリアー性フィルムを形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらす物質の浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、たとえば、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素や、前述のポリシラザン等を用いることができる。さらに、当該ガスバリアー性フィルムの脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層（有機層）の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層との積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
【０１８０】
ガスバリアー性フィルムの形成方法については特に限定はなく、たとえば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができるが、特開２００４−６８１４３号公報に記載の大気圧プラズマ重合法によるものやポリシラザン（含有液）に波長１００〜２３０ｎｍの真空紫外線を照射し、改質処理したものが特に好ましい。
【０１８１】
（光散乱層１１および平滑層１２（内部光取り出し層）の詳細な製造工程）
次に、光散乱層１１および平滑層１２（内部光取り出し層）の詳細な製造工程について説明する。再び、図１６を参照する。透明基板１０として、厚さ０．７ｍｍ、６０ｍｍ×６０ｍｍの透明な無アルカリガラス基板を脱脂し、超純水洗浄、クリーンドライヤーで乾燥したものを準備した（Ｓ１０）。
【０１８２】
次いで、光散乱層１１の調液として、屈折率２．４、平均粒径０．２５μｍのＴｉＯ２粒子（テイカ（株）製  ＪＲ６００Ａ）と樹脂溶液（ＡＰＭ社製  ＥＤ２３０ＡＬ（有機無機ハイブリッド樹脂））との固形分比率が７０ｖｏｌ％／３０ｖｏｌ％、ｎ−プロピルアセテートとシクロヘキサノンとの溶媒比が１０ｗｔ％／９０ｗｔ％、固形分濃度が１５ｗｔ％となるように、１０ｍｌ量の比率で処方設計した。
【０１８３】
具体的には、上記ＴｉＯ２粒子と溶剤とを混合し、常温で冷却しながら、超音波分散機（エスエムテー社製  ＵＨ−５０）に、マイクロチップステップ（エスエムテー社製  ＭＳ−３  ３ｍｍφ）の標準条件で１０分間分散を加え、ＴｉＯ２の分散液を作製した。
【０１８４】
次いで、ＴｉＯ２分散液を１００ｒｐｍで攪拌しながら、樹脂を少量ずつ混合添加し、添加完了後、５００ｒｐｍまで攪拌速度を上げ、１０分間混合し、光散乱層１１の塗布液を得た。その後、疎水性ＰＶＤＦ  ０．４５μｍフィルター（ワットマン社製）にて濾過し、目的の分散液を得た。
【０１８５】
上記分散液をスピン塗布（５００ｒｐｍ、３０秒）にて透明基板１０上に回転塗布した後（Ｓ２０）、簡易乾燥（８０℃、２分）し、さらに、ベーク（１２０℃、６０分）して、層厚０．５μｍの光散乱層１１を形成した（Ｓ２１）。
【０１８６】
次いで、平滑層１２の調液として、平均粒径０．０２μｍのナノＴｉＯ２分散液（テイカ（株）製  ＨＤＴ−７６０Ｔ）と樹脂溶液（ＡＰＭ社製  ＥＤ２３０ＡＬ（有機無機ハイブリッド樹脂））との固形分比率が４５ｖｏｌ％／５５ｖｏｌ％、ｎ−プロピルアセテートとシクロヘキサノンとトルエンとの溶媒比が２０ｗｔ％／３０ｗｔ％／５０ｗｔ％、固形分濃度が２０ｗｔ％となるように、１０ｍｌ量の比率で処方設計した。
【０１８７】
具体的には、上記ナノＴｉＯ２分散液と溶剤を混合し、１００ｒｐｍで攪拌しながら、樹脂を少量ずつ混合添加し、添加完了後、５００ｒｐｍまで攪拌速度を上げ、１０分間混合し、平滑層１２の塗布液を得た。その後、疎水性ＰＶＤＦ  ０．４５μｍフィルター（ワットマン社製）にて濾過し、目的の分散液を得た。
【０１８８】
上記分散液をスピン塗布（５００ｒｐｍ、３０秒）にて光散乱層１１上に回転塗布した（Ｓ３０）。その後、簡易乾燥（８０℃、２分）し、さらに、ベーク（１２０℃、３０分）して、層厚０．７μｍの平滑層１２を形成し、内部光取り出し層１を作製した。なお、平滑層１２単膜での屈折率は１．８５であった。
【０１８９】
上記のようにして作製した内部光取り出し層の透過率Ｔは６７％、ヘイズ値Ｈｚは５０％であった。また、Ｄ５４２に基づきソプラ社のエリプソメーターを用いて、内部光取り出し層全体の波長５５０ｎｍにおける屈折率を測定したところ、１．８５であった。
【０１９０】
このように作製した内部光取り出し層（光散乱層１１と平滑層１２）の表面および断面のＳＥＭ（反射電子顕微鏡）ならびにＴＥＭ（透過電子顕微鏡）分析を行うことにより、内部光取り出し層において、光散乱粒子を発光層１４の主表面の面法線方向からみた場合の投影平均面積が、光散乱粒子１１ｂを発光層１４の主表面の面法線方向に対して直交する方向からみた場合の全周平均面積よりも大きくなるように、前記バインダによって結合されていることを確認した。
【０１９１】
また、別途、光散乱層１１のみを作製した状態で表面状態を確認することにより、光散乱層１１のバインダ１１ａの最も薄い領域の膜厚は粒子の高さよりも低く、粒子がバインダ１１ａから一部が突出した状態であることを確認した。
【０１９２】
上記内部光取り出し層の作製において、無アルカリガラス基板を内部光取り出し層のガスバリアー性を有するＰＥＴフィルムに変更した以外は同様にして、他の内部光取り出し層を作製した。光学特性ならびに粒子の配向度合いについて先に製造した内部光取り出し層と同様であることを確認した。
【０１９３】
以上説明したとおり、電界発光を用いた電界発光素子、照明装置、および電界発光素子の製造方法において、従来、電界発光素子において全反射によって取り出せない光を取り出すために電界発光素子の内部に散乱構造を設ける方法が知られていた。
【０１９４】
しかしながら、従来の散乱構造は、全反射で閉じ込められなかった光が散乱されることによって逆に取り出せなくなってしまう効果が残存し十分に光を取り出すことができていなかった。上記実施の形態においては、長軸（非対称形状粒子）有する光散乱粒子１１ｂを用いた光散乱層１１を用い、光散乱粒子１１ｂの長軸を発光層１４と平行に配列する割合を高くすることにより全反射で閉じ込められる光を選択的に散乱し、高い光取り出し効率を実現することを可能としている。
【０１９５】
以上説明した電界発光素子においては、光を発生する発光層と、上記発光層の一方側の面に設けられ、上記発光層から発生した光を透過可能な第１電極層と、上記発光層の他方側の面に設けられる第２電極層と、上記第１電極層を挟んで、上記発光層が設けられる側とは反対側に設けられる平滑層と、上記平滑層を挟んで、上記第１電極層が設けられる側とは反対側に設けられる光散乱層と、上記光散乱層を挟んで、上記平滑層が設けられる側とは反対側に設けられる透明基板と、を備える。
【０１９６】
上記光散乱層は、上記透明基板側に設けられるバインダと、上記バインダにより結合され、上記平滑層側に設けられる複数の光散乱粒子とを含み、複数の上記光散乱粒子は、上記光散乱粒子を上記発光層の主表面の面法線方向から見た場合の投影平面面積が、上記光散乱粒子を上記発光層の主表面の面法線方向に対して直交する方向から見た場合の全周平均面積よりも大きくなるように、上記バインダにより結合されている。
【０１９７】
一つの態様においては、上記光散乱層は、一部分が上記バインダから上記平滑層に向けて突出するように配置される上記光散乱粒子を複数有する。
【０１９８】
一つの態様においては、上記光散乱層の面内において、複数の上記光散乱粒子の占める面積の割合が９０％以上である。
【０１９９】
一つの態様においては、上記光散乱層と上記平滑層を設けない場合の発光波長において上記発光層を伝搬する導波モードの光の実効屈折率をＮｅｆｆ、上記発光波長における上記平滑層の屈折率をＮｓ、上記光散乱粒子の屈折率をＮｐ、上記バインダの屈折率をＮｂとした場合に、Ｎｅｆｆ≦Ｎｓ、かつ、Ｎｓ＜Ｎｐ、かつ、Ｎｂ＜Ｎｓを満足する。
【０２００】
また、以上説明した照明装置においては、上述のいずれかに記載の電界発光素子を有する。
【０２０１】
また、以上説明した電界発光素子の製造方法においては、主表面を有する透明基板を準備する工程と、上記主表面上に光散乱層を形成する工程と、上記光散乱層上に平滑層を形成する工程と、上記平滑層上に光を透過可能な第１電極層を形成する工程と、上記第１電極層上に発光層を形成する工程と、上記発光層上に第２電極層を形成する工程と、を備える。
【０２０２】
上記光散乱層を形成する工程は、揮発性の溶媒中にバインダおよび複数の光散乱粒子を分散させたインクを上記透明基板の上記主表面上に塗布する工程と、上記インクを乾燥させることにより上記溶媒が揮発し、複数の上記光散乱粒子の各々が、上記光散乱粒子を上記発光層の主表面の面法線方向から見た場合の投影平面面積が、上記光散乱粒子を上記発光層の主表面の面法線方向に対して直交する方向から見た場合の全周平均面積よりも大きくなるように、上記バインダにより結合する工程を含む。
【０２０３】
以上説明したように、主として電界発光素子内の導波モードの光を効率的に散乱させて電界発光素子の発光効率を向上させることを可能とする、電界発光素子、照明装置、および電界発光素子の製造方法を提供する。
【０２０４】
なお、本実施の形態の各実施の形態および実施例における電界発光素子、照明装置、および電界発光素子の製造方法について説明したが、今回開示された実施の形態は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。したがって、本発明の範囲は請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。
【符号の説明】
【０２０５】
１  電界発光素子、１０  透明基板、１１  光散乱層、１１ａ  バインダ、１１ｂ  光散乱粒子、１２  平滑層、１３  透明電極層（第１電極層）、１４  発光層、１５  反射電極層（第２電極層）、ＬＡ  長軸、ＬＢ  短軸、ＰＬ  面法線。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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