(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）光源光を生成する光源及び（ｂ）前記光源光の少なくとも一部を可視変換光に変換する光変換体を有する照明デバイスであって、前記光変換体は、式（Ｉ）
【化１】
0006456308.tif 000006
により規定され、上記式に定義されるＧ１を伴う有機ルミネセンス材料を含有するマトリクスを有し、式中、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑは独立して水素、ハロゲン、Ｒ１、ＯＲ２、ＮＨＲ７及びＮＲ２Ｒ７から選択され、Ｒ１が独立してＣ２ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｒ２及びＲ７が独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択される上記式に定義されるＧ１を伴い、Ｇ２ないしＧ９は独立して水素、ハロゲン、Ｒ３、ＯＲ３、ＮＨＲ３及びＮＲ４Ｒ３から選択され、Ｒ３及びＲ４は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑの一つ以上は独立してイソプロピル又はｔｅｒｔ−ブチルを有し、Ｇ８がアミン基を含まない、当該照明デバイス。
【請求項２】
Ａ、Ｂ及びＣの２つが独立してイソプロピル及びｔｅｒｔ−ブチルより成る群から選択される、請求項１記載の照明デバイス。
【請求項３】
Ｇ３及びＧ４の一方又は両方が独立してＲ３及びＯＲ３から選択され、Ｒ３＝Ｙであり、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは独立して水素、ハロゲン、Ｒ５、ＯＲ５、ＮＨＲ５及びＮＲ６Ｒ５から選択され、Ｒ５及びＲ６は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｙは以下の式により規定される、
【化２】
0006456308.tif 000007
請求項２記載の照明デバイス。
【請求項４】
（ａ）光源光を生成する光源及び（ｂ）前記光源光の少なくとも一部を可視変換光に変換する光変換体を有する照明デバイスであって、前記光変換体は、式（Ｉ）
【化３】
0006456308.tif 000008
により規定され、上記式に定義されるＧ１を伴う有機ルミネセンス材料を含有するマトリクスを有し、式中、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑは独立して水素、ハロゲン、Ｒ１、ＯＲ２、ＮＨＲ７及びＮＲ２Ｒ７から選択され、Ｒ１が独立してＣ２ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｒ２及びＲ７が独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択される上記式に定義されるＧ１を伴い、Ｇ２ないしＧ９は独立して水素、ハロゲン、Ｒ３、ＯＲ３、ＮＨＲ３及びＮＲ４Ｒ３から選択され、Ｒ３及びＲ４は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑの一つ以上は独立してイソプロピル又はｔｅｒｔ−ブチルを有し、
（ｉ）Ａ及びＣがイソプロピルであり、Ｇ２、Ｇ５、Ｇ７ないしＧ９、Ｂ、Ｊ及びＱが水素であるか又は（ｉｉ）Ｂ及びＣがｔｅｒｔ−ブチルであり、Ｇ２、Ｇ５、Ｇ７ないしＧ９、Ａ、Ｊ及びＱが水素である、当該照明デバイス。
【請求項５】
Ｇ３及びＧ４の一方又は両方が独立してＲ３及びＯＲ３から選択され、Ｒ３＝Ｙであり、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは水素であり、Ｙは以下の式により規定される、
【化４】
0006456308.tif 000009
請求項４記載の照明デバイス。
【請求項６】
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７の１つ以上が利用可能であり、これらの１つ以上は、（ｉ）ｎが１から１８までの整数であり、０≦ｍ≦ｎ／２であるＣｎＨ２ｎ＋１Ｏｍ、（ｉｉ）ｎが１から１８までの整数であり、０≦ｍ≦２ｎ＋１であるＣｎＨ２ｎ＋１−ｍＦｍ、（ｉｉｉ）１つ以上のエーテル基を有するＣ６ないしＣ２４のアリール、（ｉｖ）１つ以上のフッ素含有置換基を有するＣ６ないしＣ２４のアリール、（ｖ）１つ以上のエーテル基を有するＣ６ないしＣ２４のヘテロアリール、（ｉｖ）１つ以上のフッ素含有置換基を有するＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールより成る群から独立して選択される、請求項１ないし５のいずれか一項に記載の照明デバイス。
【請求項７】
赤色光を与える他のルミネセンス材料を更に有し、前記他のルミネセンス材料は式（ＩＩ）
【化５】
0006456308.tif 000010
により規定される有機ルミネセンス材料を有し、
Ｇ１ないしＧ６は独立して直鎖アルキル、分岐アルキル、酸素含有アルキル、シクロアルキル、ナフチル及びＹから選択される基を有し、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ及びＱのそれぞれが独立して水素、フッ素、塩素、イソプロピル、ｔ−ブチル、メトキシ、１６個までの炭素原子を有するアルキル及び１６個までの炭素原子を有する酸素含有アルキルから選択される基を有し、
Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４及びＧ５は独立して水素、フッ素、塩素、イソプロピル、ｔ−ブチル、メトキシ、１６個までの炭素原子を有するアルキル、１６個までの炭素原子を有する酸素含有アルキル及びＸから選択される基を有しており、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭのそれぞれは独立して水素、フッ素、塩素、イソプロピル、ｔ−ブチル、メトキシ、１６個までの炭素原子を有するアルキル及び１６個までの炭素原子を有する酸素含有アルキルから選択される基を有し、
Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４及びＧ５から選択される少なくとも２つはＸを少なくとも有し、前記Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４及びＧ５から選択される少なくとも２つの少なくとも２つのＤ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭの少なくとも１つは独立してフッ素含有基及び塩素含有基から選択される基を有する、請求項１ないし６のいずれか一項に記載の照明デバイス。
【請求項８】
前記光源が青色光を与え、当該照明デバイスは赤色光を与える他のルミネセンス材料を更に有し、前記他のルミネセンス材料は、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）Ｓ：Ｅｕ、（Ｍｇ，Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ及び量子ドットをベースとするルミネセンス材料より成る群から選択されるルミネセンス材料を有する、請求項１ないし７のいずれか一項に記載の照明デバイス。
【請求項９】
前記マトリクスが、芳香族ポリエステル又はその共重合体を有する、請求項１ないし８のいずれか一項に記載の照明デバイス。
【請求項１０】
Ｇ１、Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４、Ｇ５、Ｇ６、Ｇ７、Ｇ８及びＧ９の１つ以上が前記マトリクスとの共有結合を有する、請求項１ないし９のいずれか一項に記載の照明デバイス。
【請求項１１】
式（Ｉ）
【化６】
0006456308.tif 000011
により規定され、上記式に定義されるＧ１を伴う有機ルミネセンス材料を含有するマトリクスを有する光変換体であって、式中、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑが独立して水素、ハロゲン、Ｒ１、ＯＲ２、ＮＨＲ７及びＮＲ２Ｒ７から選択され、Ｒ１は独立してＣ２ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｒ２及びＲ７が独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｇ２ないしＧ９は独立して水素、ハロゲン、Ｒ３、ＯＲ３、ＮＨＲ３及びＮＲ４Ｒ３から選択され、Ｒ３及びＲ４は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑの一つ以上は独立してイソプロピル又はｔｅｒｔ−ブチルを有し、Ｇ８がアミン基を含まない、当該光変換体。
【請求項１２】
Ｇ３及びＧ４の一方又は両方が独立してＲ３及びＯＲ３から選択され、Ｒ３＝Ｙであって、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは水素であり、Ｇ２、Ｇ５、Ｇ７ないしＧ９、Ｊ及びＱは水素であり、Ｙは以下の式により規定される、
【化７】
0006456308.tif 000012
請求項１１記載の光変換体。
【請求項１３】
Ｒ３＝Ｙであって、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは水素であり、前記マトリクスがポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を有し、前記マトリクスは前記マトリクス中に組み込まれた他のマトリクス材料を有する、請求項１２記載の光変換体。
【請求項１４】
式（Ｉ）
【化８】
0006456308.tif 000013
により規定され、上記式に定義されるＧ１を伴う有機ルミネセンス材料であって、式中、  Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑが独立して水素、ハロゲン、Ｒ１、ＯＲ２、ＮＨＲ７及びＮＲ２Ｒ７から選択され、Ｒ１は独立してＣ２ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｒ２及びＲ７が独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、
Ｇ２ないしＧ９は独立して水素、ハロゲン、Ｒ３、ＯＲ３、ＮＨＲ３及びＮＲ４Ｒ３から選択され、Ｒ３及びＲ４は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、
Ｇ３及びＧ４の一方又は両方は独立してＲ３及びＯＲ３から選択され、Ｒ３＝Ｙであって、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは独立して水素、ハロゲン、Ｒ５、ＯＲ５、ＮＨＲ５及びＮＲ６Ｒ５から選択され、Ｒ５及びＲ６は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｇ８はアミン基を含まず、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑの一つ以上は独立してイソプロピル又はｔｅｒｔ−ブチルを有する、当該有機ルミネセンス材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、（ａ）光源光を生成する光源及び（ｂ）光源光の少なくとも一部を可視変換光に変換する光変換体を有する照明デバイスに関する。本発明は、更に、そのような光変換体自体及びそのような光変換体に含まれる有機ルミネセンス材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
蛍光体で強化された光源は、それ自体は知られており、ほぼ全ての種類の光源に用いられる。蛍光体で強化された光源は、発光体及びルミネセンス材料を有している。ルミネセンス材料は、発光体により発せられる光の少なくとも一部をより長い波長の光に変換する。
【０００３】
よく知られている蛍光体で強化された光源は、例えば、水銀蒸気の存在が放電に紫外線放射を発せさせ、光が放電から発せられる水銀蒸気放電ランプである。紫外線放射の少なくとも一部は、ルミネセンス材料により吸収され、実質的にルミネセンス材料により発せられるより長い波長の光に変換される。そのような水銀蒸気放電ランプは、例えば、放電が生成される放電容器を有している。ルミネセンス材料は、典型的には、放電により発せられる紫外線放射が放電容器を通過する必要がなく、放電容器の内部で例えば可視光に変換されるように放電容器の内壁に与えられる。
【０００４】
代替として、蛍光体で強化された光源は、発光体として固体発光体を有している。そのような固体発光体は、例えば、発光ダイオード、レーザダイオード又は有機発光ダイオードである。固体発光体により発せられる光は、典型的には、中心波長の周りに配置されるかなり狭いスペクトルを有している。スペクトルの幅は、例えば、固体発光体により発せられる光の最大放出強度の半分である強度で測定される放出ピークの幅である放出ピークの半値全幅（更に、ＦＷＨＭとしても示される。）により規定される。固体発光体の典型的な放出スペクトルのＦＷＨＭは、３０ナノメートル未満であり、これは典型的には単色の光として人間の目に認識される。
【０００５】
固体発光体により発せられる光の色を変化させるために、ルミネセンス材料が蛍光体で強化された光源を生成するように加えられる。このルミネセンス材料は、例えば、固体発光体の（ＬＥＤ）ダイの上に層として与えられてもよいし、又は、例えば、固体発光体の或る距離に位置するマトリクス内に分散された、所謂「リモート蛍光体」配置であってもよい。ルミネセンス材料は、また、例えば、混合された光が例えば特定の色温度を有する白色光を生成するようにそれぞれが異なる色を生成する種々のルミネセンス材料の混合物の一部であってもよい。更に、ルミネセンス材料の典型的な放出特性がかなり広い光のスペクトルであるので、ルミネセンス材料は固体発光体の演色特性を改善するために固体発光体に加えられ得る。
【０００６】
マトリクスにおける色素の使用は、（これも）当該技術分野において既知である。米国特許ＵＳ６５３７６７９公報には、例えば、ポリ（１，４−シクロヘキサンジメタノール−コ−エチレンテレフタレート）（ＰＥＴＧ）を有するポリマ樹脂と、ペリレンイミド、ペリレンエステル色素、チオキサンテン色素、ベンゾキサンテン色素及びベンゾチアジン色素よりなる群から選択される蛍光色素とを有する蛍光回帰反射型の物品が説明されている。上記ＰＥＴＧ蛍光樹脂マトリクスは、車道の標識の昼間の視認性を向上させるために用いられ得る。そのような路面標識は、光透過可能な蛍光材料の構造を有するベース部材を有しており、上記構造は上面及び前端面を備え、上記ベース部材は上記構造の下にエアキャップを与える。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
白色発光固体光源の効率は、依然として改善され得る。これは、ＲＧＢのＬＥＤを組み合わせることにより最善を尽くされる。しかしながら、緑色ＬＥＤは、現在、高い効率を得るのに十分に効率的ではない。この理由のために、蛍光体変換（ＰＣ）ＬＥＤが白色光を得るために提案されている。主要ソースとして青色ＬＥＤを用いると、赤及び黄色のルミネセンス蛍光体が必要とされる。これらの蛍光体は、完全な光源の寿命までの間、青色光照射条件の下で安定（例えば、ＴＬ−レトロフィット管、高温における動作、少なくとも５００００時間の寿命）であるべきである。Ｆ１７０（２−（２，６-ジイソピルフェニル）−１，３−ジオキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ベンゾ［５，１０］アントラ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン）−８−カルボニトリル；ＣＡＳ登録番号９３６２１２−９５−２及び６７６３６３−１６−９）又はＦ８３（ジイソブチル４−シアノ−９−イソシアノペリレン−３，１０−ジカルボキシレートとのジイソブチル４−シアノ−１０−イソシアノペリレン−３，９−ジカルボキシレート混合物；ＣＡＳ登録番号１００４４３−９５−６）及びソルベントイエロー９８（２−オクタデシル−１Ｈ−チオキサンテン［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）ジオン；ＣＡＳ登録番号１２６７１−７４−８）又はディスパーズイエロー（７−（ジエチルアミノ）−３−（６−メチルベンゾ［ｄ］オキサゾール−２−イル）−２Ｈ−クロメン−ジオン；ＣＡＳ登録番号３４５６４−１３−１）のようなペリレンから生じる黄色有機蛍光体の使用は、短寿命をもたらす。これらの黄色蛍光体は、照明用途に用いるためにはあまりにも速く劣化させる。
【０００８】
従って、好ましくは、更に上述した欠点の１つ以上を少なくとも部分的に未然に防ぐ代替の照明デバイス及び特に代替の光変換体を提供することが本発明の一観点である。好ましくは、更に上述した欠点の１つ以上を少なくとも部分的に未然に防ぐ代替の有機ルミネセンス材料、特に青色ＬＥＤのような青色光源と組み合わせられる特に緑及び／又は黄色を発する有機ルミネセンス材料を提供することが、更に本発明の一観点である。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
ここで、我々は、ソルベントイエロー９８と同様の構造を有しているが、酸素に置換された硫黄原子を有する有機蛍光体、所謂ベンゾキサンテン誘導体を提案する。提案される特定の系は、上記照射条件の下で既知の同様の先行技術の系よりも非常に長い寿命を示す。好ましくは、黄及び／緑色（及び赤色）放出蛍光体が、系の有効性の全体の増加をもたらすリモート蛍光体構成において存在する。この構成は、ＴＬＥＤ（直管形ＬＥＤ構成、例えば、（蛍光照明の分野では既知の）Ｔ８直管のＬＥＤ器具）のような低出力低動作温度のアプリケーションに最も適している。
【００１０】
従って、第１の観点では、本発明は、（ａ）光源光を生成する光源と、（ｂ）上記光源光の少なくとも一部を可視変換光に変換する光変換体であって、式（Ｉ）により規定される有機ルミネセンス材料（有機ルミネセンス材料は、特に緑及び／又は黄色光を与える。）を含有するマトリクスを有する当該光変換体と、（ｃ）オプションで（特に、少なくとも赤色光を与える）他のルミネセンス材料とを有する照明デバイスであって、式（Ｉ）
【化１】
0006456308.tif 000002
に従い、上記に定義されるＧ１を伴う有機ルミネセンス材料は、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑが独立して水素、ハロゲン、Ｒ１、ＯＲ２、ＮＨＲ７及びＮＲ２Ｒ７から選択され、Ｒ１が独立してＣ２ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｒ２及びＲ７が独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｇ２ないしＧ９が独立して水素、ハロゲン、Ｒ３、ＯＲ３、ＮＨＲ３及びＮＲ４Ｒ３から選択され、Ｒ３及びＲ４が独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択される当該照明デバイスを提供する。
【００１１】
他の観点では、本発明は、また、光変換体自体を提供する。従って、他の観点では、本発明は、式Ｉ（上記参照）により規定され、上記に定義されるＧ１を伴う有機ルミネセンス材料を含有するマトリクスを有する光変換体であって、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑが独立して水素、ハロゲン、Ｒ１、ＯＲ２、ＮＨＲ７及びＮＲ２Ｒ７から選択され、Ｒ１は独立してＣ２ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｒ２及びＲ７は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｇ２ないしＧ９は独立して水素、ハロゲン、Ｒ３、ＯＲ３、ＮＨＲ３及びＮＲ４Ｒ３から選択され、Ｒ３及びＲ４は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択される当該光変換体も提供する。以下に明らかにされるように、そのようなマトリクスは、量子ドットをベースとする材料、窒化物をベースとする材料及び／又は特に赤色で発光する他の有機ルミネセンス材料等のような１つ以上の他のルミネセンス材料も有していてもよい。
【００１２】
更に他の観点では、本発明は、また、そのような有機ルミネセンス材料自体を提供する。従って、他の観点では、本発明は、式Ｉ（上記参照）により規定される有機ルミネセンス材料であって、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑが独立して水素、ハロゲン、Ｒ１、ＯＲ２、ＮＨＲ７及びＮＲ２Ｒ７から選択され、Ｒ１は独立してＣ２ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、Ｒ２及びＲ７が独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択される上記に定義されるＧ１を伴い、Ｇ２ないしＧ９は独立して水素、ハロゲン、Ｒ３、ＯＲ３、ＮＨＲ３及びＮＲ４Ｒ３から選択され、Ｒ３及びＲ４は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、特定の実施形態では、オプションで（ｉ）Ｇ３及びＧ４の一方又は両方が独立してＲ３及びＯＲ３から選択され、Ｒ３＝Ｙであって、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは独立して水素、ハロゲン、Ｒ５、ＯＲ５、ＮＨＲ５及びＮＲ６Ｒ５から選択され、Ｒ５及びＲ６は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択され、オプションで（ｉｉ）Ｇ８はアミン基を含まない当該有機ルミネセンス材料も提供する。従って、上記照明デバイス、上記光変換体及び上記有機ルミネセンス材料自体の１つ以上に関連する実施形態では、Ｇ２ないしＧ９の１つ以上が独立してＲ３、ＯＲ３、ＮＨＲ３及びＮＲ４Ｒ３から選択され、Ｒ３＝Ｙであって、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは独立して水素、ハロゲン、Ｒ５、ＯＲ５、ＮＨＲ５及びＮＲ６Ｒ５から選択され、Ｒ５及びＲ６は独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択される。
【００１３】
上記に定義された及び以下に更に明らかにされるそのような照明デバイス、光変換体及び／又は有機ルミネセンス材料は、効率的に、（青色）照射下で良好な寿命で適用される。先行技術の系と比較して、１０ないし１００倍の寿命の増加が見られた。
【００１４】
本明細書では、「Ｃ１ないしＣ１８のアルキル」という表現は、分岐したＣ１ないしＣ１８のアルキル又は分岐していないＣ１ないしＣ１８のアルキルに関連している。「Ｃ１ないしＣ１８のアルキル」という表現は、置換されていないＣ１ないしＣ１８のアルキル又は置換されたＣ１ないしＣ１８のアルキル（すなわち、１つ以上の置換基を有するＣ１ないしＣ１８のアルキル）に関連している。「Ｃ１ないしＣ１８のアルキル」という表現は、（置換された又は置換されていない）直鎖のＣ１ないしＣ１８のアルキル又は非直鎖のＣ１ないしＣ１８のアルキルに関連している。本明細書における上記「非直鎖」という用語は、Ｃ１ないしＣ１８のシクロアルキルのような環状のことを指す。
【００１５】
本明細書では、「Ｃ２ないしＣ１８のアルキル」という表現は、分岐したＣ２ないしＣ１８のアルキル又は分岐していないＣ２ないしＣ１８のアルキルに関連している。「Ｃ２ないしＣ１８のアルキル」という表現は、置換されていないＣ２ないしＣ１８のアルキル又は置換されたＣ２ないしＣ１８のアルキル（すなわち、１つ以上の置換基を有するＣ２ないしＣ１８のアルキル）に関連している。「Ｃ２ないしＣ１８のアルキル」という表現は、（置換された又は置換されていない）直鎖のＣ２ないしＣ１８のアルキル又は非直鎖のＣ２ないしＣ１８のアルキルに関連している。本明細書における上記「非直鎖」という用語は、Ｃ２ないしＣ１８のシクロアルキルのような環状のことを指す。
【００１６】
例として、「Ｃ１ないしＣ１８のアルキル」という表現は、一実施形態では、直鎖へプチル基に関連しているが、他の実施形態では、１つ以上のフッ素含有置換基を有するメチル置換シクロヘキサン基に関連している。Ｃ１ないしＣ１８のアルキルは、特に、Ｃ１ないしＣ４のアルキル等のＣ１ないしＣ８のアルキルのようなＣ１ないしＣ１６のアルキルに関連している。
【００１７】
アルキル基の例は、特に、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ネオペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デシル基、ｎ−ウンデシル基、ｎ−ドデシル基等である。シクロアルキル基の例は、例えば、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロへプチル、シクロオクチル等である。
【００１８】
オプションで、Ｃ１ないしＣ１８のアルキル及び／又はＣ２ないしＣ１８のアルキルの炭素鎖は、独立して−Ｏ−及び−Ｓ−から選択される１つ以上の基により中断される。従って、一実施形態では、Ｃ１ないしＣ１８のアルキルという表現は、エーテル又は変形例ではポリエーテルにも関連している。従って、特定の実施形態では、Ｃ１ないしＣ１８のアルキルは、ｎは１ないし１６のような１から１８までの整数であり、０≦ｍ≦ｎ／２であるＣｎＨ２ｎ＋１Ｏｍのような１つ以上のエーテル基を有するＣ１ないしＣ１８のアルキルのことも指す。
【００１９】
例えば、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑは独立してＯＲ１に関連すると、Ｇ２ないしＧ９は独立してＯＲ３に関連し、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは独立してＯＲ５に関連し、従って、Ｃ１−１８アルキルは、アルコキシ基の一部である。例えば、（Ｇ１の）「Ａ」はメトキシ等である。
【００２０】
適用され得る置換基は、フッ素、塩素、ヒドロキシル、シアノ、アシル、ＣＯＯＨ、カルボキシレート、アルキルカルボニルオキシ、カルバモイル、アルキルアミノカルボニル、（ジアルキルアミノ）カルボニル、ＳＯ３Ｈ、スルホネート、スルホアミノ、スルファミド、スルファモイル及びアミジノから選択され得る。一般に、上記置換基は、１ないし４個の置換基のような１ないし６個の置換基に制限される。特定の実施形態では、Ｃ１ないしＣ１８のアルキルは、１つ以上のフッ素原子で置換されている。例えば、一実施形態では、Ｃ１ないしＣ１８のアルキルは、特に、ｎは１ないし１６のような１から１８までの整数であり、０≦ｍ≦２ｎ＋１であるＣｎＨ２ｎ＋１−ｍＦｍに関連している。従って、「アルキル」という用語及び同様の用語は、１つ以上のフッ素含有置換基によりフッ素化されたアルキルのような置換アルキルにも関連する。
【００２１】
本明細書では、「Ｃ６ないしＣ２４のアリール」という表現は、単環芳香族アリール基又は多環芳香族アリール基のことを指す。「Ｃ６ないしＣ２４のアリール」という表現は、置換されていないＣ６ないしＣ２４のアリール又は置換されたＣ６ないしＣ２４のアリール（すなわち、１つ以上の置換基を有するＣ６ないしＣ２４のアリール）に関連している。Ｃ６ないしＣ２４のアリールは、特に、Ｃ６ないしＣ１０のアリールのようなＣ６ないしＣ１６のアリールに関連している。Ｃ６ないしＣ２４のアリールは、少なくとも１つのアリール基に加えて、１つ以上の非共役環状基も有していてもよい。
【００２２】
アリール基の例は、フェニル、ナフチル、インデニル、フルオレニル、アントラセニル、フェナントレニル、ナフタセニル等である。Ｃ６ないしＣ２４のアリールが、メチルフェニル（Ｃ７）又はエチルフェニル（Ｃ８）のような１つ以上の芳香族基及び１つ以上のアルキル基を有するケースでは、アルキル基は、特に、直鎖アルキル基である。また、これらのアルキル基は、独立して１つ以上の置換基を有していてもよい。更にまた、これらのアルキル基は、独立して−Ｏ−及び−Ｓ−から選択される１つ以上の基により中断され得る。従って、一実施形態では、そのようなアルキル基は、エーテル又は変形例ではポリエーテルにも関連する。
【００２３】
適用され得る置換基は、フッ素、塩素、ヒドロキシル、シアノ、アシル、ＣＯＯＨ、カルボキシレート、アルキルカルボニルオキシ、カルバモイル、アルキルアミノカルボニル、（ジアルキルアミノ）カルボニル、ＳＯ３Ｈ、スルホネート、スルホアミノ、スルファミド、スルファモイル及びアミジノから選択され得る。一般に、上記置換基は、１ないし４個の置換基のような１ないし６個の置換基に制限される。特定の実施形態では、Ｃ６ないしＣ２４のアリールは、１つ以上のフッ素原子で置換されている。
【００２４】
本明細書では、「Ｃ６ないしＣ２４のヘテロアリール」という表現は、ヘテロ芳香族単環又は多環基のことを指している。この「Ｃ６ないしＣ２４のヘテロアリール」という表現は、置換されていないＣ６ないしＣ２４のヘテロアリール又は置換されたＣ６ないしＣ２４のヘテロアリール（すなわち、１つ以上の置換基を有するＣ６ないしＣ２４のヘテロアリール）に関連している。Ｃ６ないしＣ２４のアヘテロリールは、特に、Ｃ６ないしＣ１０のヘテロアリールのようなＣ６ないしＣ１６のヘテロアリールに関連している。Ｃ６ないしＣ２４のヘテロアリールは、少なくとも１つのヘテロアリール基に加えて、１つ以上の非共役環状基も有していてもよい。
【００２５】
Ｃ６ないしＣ２４のヘテロアリール基の例は、例えば、２，５−インデニレン、２，６−インデニレン、ピラニジレン、ピリニジレン、ピリミニジレン、２，４−チオフェニレン、２，５−チオフェニレン、１，３，４−チアジアゾール−２，５−イレン、１，３−チアゾール−２，４−イレン、１，３−チアゾール−２，５−イレン、１，３−オキサゾール−２，４−イレン、１，３−オキサゾール−２，５−イレン、１，３，４−オキサジアゾール−２，５−イレン等である。Ｃ６ないしＣ２４のヘテロアリールが、メチルフェニル（Ｃ７）又はエチルフェニル（Ｃ８）のような１つ以上のヘテロ芳香族基及び１つ以上のアルキル基を有するケースでは、アルキル基は、特に、直鎖アルキル基である。また、これらのアルキル基は、独立して１つ以上の置換基を有していてもよい。更にまた、これらのアルキル基は、独立して−Ｏ−及び−Ｓ−から選択される１つ以上の基により中断され得る。従って、一実施形態では、そのようなアルキル基は、エーテル又は変形例ではポリエーテルにも関連する。
【００２６】
適用され得る置換基は、フッ素、塩素、ヒドロキシル、シアノ、アシル、ＣＯＯＨ、カルボキシレート、アルキルカルボニルオキシ、カルバモイル、アルキルアミノカルボニル、（ジアルキルアミノ）カルボニル、ＳＯ３Ｈ、スルホネート、スルホアミノ、スルファミド、スルファモイル及びアミジノから選択され得る。一般に、上記置換基は、１ないし４個の置換基のような１ないし６個の置換基に制限される。特定の実施形態では、Ｃ６ないしＣ２４のヘテロアリールは、１つ以上のフッ素原子で置換されている。
【００２７】
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７の１つ以上が利用可能である一実施形態では、これらの１つ以上は、（ｉ）ｎが１から１８までの整数であり、０≦ｍ≦ｎ／２であるＣｎＨ２ｎ＋１Ｏｍ、（ｉｉ）ｎが１から１８までの整数であり、０≦ｍ≦２ｎ＋１であるＣｎＨ２ｎ＋１−ｍＦｍ、（ｉｉｉ）１つ以上のエーテル基を有するＣ６ないしＣ２４のアリール、（ｉｖ）１つ以上のフッ素含有置換基を有するＣ６ないしＣ２４のアリール、（ｖ）１つ以上のエーテル基を有するＣ６ないしＣ２４のヘテロアリール、（ｉｖ）１つ以上のフッ素含有置換基を有するＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールより成る群から独立して選択される。
【００２８】
本明細書におけるハロゲンは、特に、フッ素、塩素であり、更に特にはフッ素である。とりわけ、１つ以上のハロゲンが存在する場合、１つ以上のハロゲンは（専ら）フッ素を有している。
【００２９】
「から独立して選択される」という表現は、示された種のいずれかが他の選択に関係なく選択され得ることを示している。例えば、理論的には、Ｇ２は水素であり、Ｇ３はフッ素、Ｇ４はＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｇ５はＲ３がＣ１ないしＣ１８のアルキルであるＯＲ３、Ｇ６はＲ３がＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｒ４がＣ６ないしＣ２４のアリールであるＮＲ４Ｒ３、Ｇ７はＣ６ないしＣ２４のヘテロアリール、Ｇ８及びＧ９はハロゲンで置換されたＣ１ないしＣ１８のアルキルである。しかしながら、一般に、Ｇ２ないしＧ９の少なくとも４つは水素であり、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑの少なくとも２つ、特に、少なくとも３つは水素である。更に、Ｒ３＝Ｙである場合、特に、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ、Ｍの少なくとも２つ、特に、少なくとも３つは水素である。
【００３０】
一実施形態では、Ｇ８はアミン基を含んでいない。そのようなアミノ基がないことは、安定性に関して有益である。特に、一級、二級又は三級アミンへの直接的なフェニルＣの共有結合が回避される。オプションで、Ｇ８基又はラジカルはアミド基も含んでいない。特定の実施形態では、Ｇ８は水素、ハロゲン、Ｒ３、ＯＲ３から選択され、Ｒ３及びＲ４は、Ｃ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから独立して選択され、とりわけアミン基を有していない。特に、Ｇ８は水素又はハロゲンを有している。
【００３１】
発光の安定性、効率及び／又はスペクトル分布の観点における良好な光学的結果は、Ｇ１に関連するイソプロピル及びｔｅｒｔ−ブチル基の１つ以上により得られる。従って、特定の実施形態では、Ａ、Ｂ及びＣの１つ又は特に２つが、イソプロピル及びｔｅｒｔ−ブチルより成る群から独立して選択される。特定の実施形態では、Ａ及びＣはイソプロピルであり、Ｇ２、Ｇ５、Ｇ７ないしＧ９、Ｂ、Ｊ及びＱは水素である。更に他の実施形態では、Ｂ及びＣがｔｅｒｔ−ブチルであり、Ｇ２、Ｇ５、Ｇ７ないしＧ９、Ａ、Ｊ及びＱが水素である。
【００３２】
更に、代替又は追加として、アリール又はアリールオキシ（すなわち、Ｒ３＝Ｙである場合、ＯＲ３のような−Ｏ−アリール）基を有するＧ３及び／又はＧ４の置換基は、優れた有機ルミネセンス材料を与える。従って、一実施形態では、Ｇ３及びＧ４の一方又は両方が独立してＲ３及びＯＲ３から選択され、Ｒ３＝Ｙ（上記化学式参照）であり、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭが独立してＣ１ないしＣ１８のアルキル、Ｃ６ないしＣ２４のアリール及びＣ６ないしＣ２４のヘテロアリールから選択される。特に、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは、水素及びハロゲン、特に、水素及びハロゲンから選択され、更に特には水素である。従って、特定の実施形態では、Ｇ３及びＧ４の一方又は両方が独立してＲ３及びＯＲ３から選択され、Ｒ３＝Ｙであり、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは水素である。
【００３３】
特定の実施形態では、Ｇ３及びＧ４の一方又は両方が独立してＲ３及びＯＲ３から選択され、Ｒ３＝Ｙであり、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭが水素であって、Ｇ２、Ｇ５、Ｇ７ないしＧ９、Ｊ及びＱが水素である。特に、Ｒ３＝Ｙであり、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭが水素である。
【００３４】
一実施形態では、Ｇ２ないしＧ９の１つ以上が、エーテル又はアルコール、特にエーテルのような酸素含有アルキル基ＣｎＨ２ｎ＋１Ｏｍを有しており、式中、ｎは１から１６までの整数であり、０≦ｍ≦ｎ／２である。代替又は追加として、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭの１つ以上もまた、酸素含有アルキル基ＣｎＨ２ｎ＋１Ｏｍを有していてもよく、式中、ｎは１から１６までの整数であり、０≦ｍ≦ｎ／２である。特に、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭの最低２つは、水素原子である。更に、特定の実施形態では、Ｇ３はＣ６Ｈ５Ｏ−基であり、Ｇ２、Ｇ４ないしＧ９は水素である。更に他の実施形態では、Ｇ２ないしＧ９は水素である。
【００３５】
特定の実施形態では、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ及びＱのそれぞれが、水素、フッ素、塩素、イソプロピル、ｔ−ブチル、メトキシ、１６個までの炭素原子を有するアルキル及び１６個までの炭素原子を有する酸素含有アルキルから選択される基を独立して有している。
【００３６】
更に、以下に明らかにされるように、上記マトリクスは、特に、例えば、ポリグリコール酸（ＰＧＡ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリエチレンアジペート（ＰＥＡ）、ポリヒドロキシアルカノエート（ＰＨＡ）、ポリヒドロキシ酪酸（ＰＨＢ）、ポリ（３−ポリヒドロキシブチレート−ｃｏ−３−ヒドロキシバレレート）（ＰＨＢＶ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）のような芳香族ポリエステル又はそのコポリマを有しており、特に、上記マトリクスはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を有している。更に、以下に明らかにされるように、上記マトリクスは、マトリクスに組み込まれた他のルミネセンス材料を有している。
【００３７】
上記に示されているように、有機蛍光体（有機ルミネセンス材料）はかなり低い光化学的安定性の点で劣っている。それらの安定性は、材料の温度及び材料が変換する光の量に強く依存する。この理由のために有機蛍光体は、リモート構成（以下参照）で用いられる場合に適した対象である。有機リモート蛍光体を用いる照明アセンブリは、かなり安価な有機ルミネセンス材料の使用によりかなり安価である。更に、有機ルミネセンス材料は、可視スペクトルのどこにでも発光スペクトルを有する特定の有機ルミネセンス材料の容易な設計を可能にする。そのような分子は、合成され、分子構造に依存して、特定の光を発する。
【００３８】
上述した有機ルミネセンス材料は、ベンゾキサンテン誘導体型である。ベンゾキサンテン誘導体は、当該技術分野においては既知であり、例えば米国特許ＵＳ３７４８３３０に説明されている。
【００３９】
上述した有機ルミネセンス材料は、青色及び／又はＵＶにおいて励起可能である。
【００４０】
上記「有機ルミネセンス材料」という用語は、特に、ルミネセンス特性を有する（すなわち、（ＵＶ及び青色光の１つ以上により）励起すると光を発する）有機材料のことを指している。式Ｉの有機ルミネセンス材料は、少なくとも緑及び／又は黄色で放射するので、本明細書においては緑及び／又は黄色放出体、緑及び／又は黄色放出ルミネセンス材料又は緑及び／又は黄色ルミネセンス材料としても示される。しかしながら、式Ｉの有機ルミネセンス材料は、例えば赤色でも放射し得る。
【００４１】
上記有機ルミネセンス材料は、本明細書において規定されるような照明デバイスに適用され得る。そのような照明デバイスは、例えば、レトロフィットランプの一種であるＴＬＥＤ（Ｔ８直管のような管内にＬＥＤを有するチューブ）を有している。上記有機ルミネセンス材料は、レトロフィット白熱ランプの一種であるバルブ内にＬＥＤを有する光バルブにも適用され得る。どちらの場合も、有機ルミネセンス材料は、透過性の覆いの上流面（すなわち、透過性の覆いの内側面）に離れて適用され得る。
【００４２】
オプションで、上記マトリクスは、照明デバイスの透過性の覆いとして用いられ、言い換えれば、透過性の覆いは実質的にマトリクスより成っている。
【００４３】
上記光変換体という用語は、第１の波長からの光を第２の波長の光に変換するシステムのことを指している。特に、ＵＶ及び／又は青色光（励起波長）は、（励起波長よりも高い波長の）可視光に（少なくとも部分的に）変換される。「光変換体」に関する他の用語は、「波長変換体」である。
【００４４】
上記光変換体は、例えば粒子、薄片（flake）、フィルム、フレーム等の形態である。特定の実施形態では、光変換体という用語は、自己支持層を含んでいる。
【００４５】
従って、一実施形態では、光変換体は、コーティング、自己支持層及びプレートより成る群から選択され、従って、この光変換体は、とりわけ室温で固体であり、特に更には１００℃まで、特に更には１５０℃まで、特に更には２００℃まで固体である。この光変換体は、フレキシブルであってもよいし、剛体であってもよい。更に、光変換体は、（１又は２次元で）平坦であっても湾曲していてもよい。更に、光オプションで、上記光変換体は光変換体の出口面の少なくとも一部で光導出構造を有している。
【００４６】
上記光変換体は、互いの上部に層のような１つ以上の部分を有している。そのような部分は、種々のルミネセンス材料又は異なる濃度のルミネセンス材料を有している。しかしながら、光変換体の少なくとも一部は（赤色）有機ルミネセンス材料を有している。
【００４７】
上記マトリクスは、特に、マトリクス材料及び有機ルミネセンス材料のような上述した材料と、オプションで他のミネセンス材料等とを有している。有機ルミネセンス材料及びオプションの他のルミネセンス材料は、一実施形態では、特に、マトリクス全体にわたって均一に分散されている。しかしながら、光変換体は、少なくともルミネセンス材料に関して、例えば、ルミネセンス材料のタイプ及び／又は濃度に関して異なる組成を有する２つ以上のセグメントを有していてもよい。
【００４８】
上記ルミネセンス材料（すなわち、少なくとも式Iに従うルミネセンス材料であるが、オプションで１つ以上の他のルミネセンス材料も含む）は、一実施形態では、分子的にマトリクス全体に分布している。代替又は追加として、上記ルミネセンス材料は、オプションでコーティングを有する粒子として利用可能である。後者の実施形態では、コーティングされた粒子はマトリクス中に組み込まれている。コーティングは、特に、Ｈ２Ｏ及び／又はＯ２からそのような粒子を密閉するために適用される。
【００４９】
特に、上記マトリクス材料は、３８０ないし７５０ｎｍの範囲から選択される波長を有する光に対して透過可能である。例えば、上記マトリクス材料は、青、緑及び／又は赤色光に対して透過可能である。特に、上記マトリクス材料は、少なくとも４２０ないし６８０ｎｍの全範囲に関して透過可能である。特に、上記マトリクス材料は、５０ないし１００％の範囲、特に、照明ユニット（以下参照）の光源により生成され、可視波長範囲から選択される波長を有する光に対して７０ないし１００％の範囲で光を透過する。このやり方では、マトリクス材料は、照明ユニットからの可視光に対して透過可能である。透過又は光透過性は、垂直放射の下で第１の強度を持つ特定の波長の光を当該材料に与え、当該材料を通って透過した後測定される当該波長における光の強度を特定の波長で当該材料に与えられる光の第１の強度に関連付けることにより決定される（E-208 and E-406 of the CRC Handbook of Chemistry and Physics, 69th edition, 1088-1989も参照されたい。）。上記光変換体は、透明又は半透明であるが、とりわけ透明である。特に、上記光変換体は、実質的に透明である及び／又は実質的に光を散乱させない。光変換体が透明であると、光源の光は光変換体によって完全には吸収されない。特に、青色光を用いる場合、青色光は光ルミネセンス材料を励起させるために用いられ、（白色光の）青色成分を与えるために用いられるので、これは興味深い。
【００５０】
上記マトリクス（材料）は、ＰＥ（ポリエチレン）、ＰＰ（ポリプロピレン）、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＣ（ポリエチレンカーボネート）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）（プレキシガラス又はパースペックス）、酢酸酪酸セルロース（ＣＡＢ）、シリコーン、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、（ＰＥＴＧ）（グリコール修飾ポリエチレンテレフタレート）、ＰＤＭＳ（ポリジメチルシロキサン）及びＣＯＣ（シクロオレフィンコポリマ）よりなる群から選択されるような透過性有機材料のサポートよりなる群から選択される１つ以上の材料を有している。しかしながら、他の実施形態では、上記マトリクス（材料）は、無機材料を有している。好ましい無機材料は、ガラス、（溶融）石英、透過性セラミック材料及びシリコーンよりなる群から選択されるものである。また、無機及び有機の両方の部分を有するハイブリッド材料も適用され得る。ＰＭＭＡ、ＰＥＴ、透明ＰＣ又はガラスは、マトリクス（材料）用の材料として特に好ましい。更に特には、マトリクスは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を有している。このマトリクスは同じルミネセンス材料を有する他のマトリクスと比較して最良の光学特性を与えるように思われるからである。上記有機ルミネセンス材料は、（光源の照射の影響の下、）ＰＥＴ中で最も遅く劣化する。ここでは、「ＰＥＴ」という用語は、ＰＥＴ−Ｇ（グリコール変性ポリエチレンテレフタレート）又はオプションで他の変更例のことも指している。従って、上記マトリクスは、特に、ポリママトリクスを有しており、すなわち、有機ルミネセンス材料により生成される光の少なくとも一部を透過可能である。
【００５１】
上記光変換体は、特に、ルミネセンス材料及びオプションで他の成分と、マトリクスの１つ以上の前駆体とを組み合わせ、その後マトリクスを合成することにより作られる。例えば、ポリママトリクス材料の場合、これは、ポリマのモノマ前駆体を用い、ポリママトリクスを与えるためにルミネセンス材料及びオプションで他の成分の存在下で例えば段階成長重合又はラジカル連鎖重合等によってモノマ前駆体を重合して行われる。他の選択肢は、特に、硬化可能であるポリマを出発材料分子として用い、マトリクスを与えるためにルミネセンス材料及びオプションで他の成分の存在下でこれらの分子、特にポリマを硬化させることである。従って、特に、上記マトリクスはポリママトリクスである。
【００５２】
特定の実施形態では、Ｇ１、Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４、Ｇ５、Ｇ６、Ｇ７、Ｇ８及びＧ９の１つ以上はマトリクス（材料）と共有結合を有し、特に、Ｇ１及びＧ８の１つ以上がマトリクス（従って、特にポリママトリクス）と共有結合を有している。これは、例えば、Ｇ１及びＧ６の１つ以上のようなこれらの基の１つ以上に硬化可能な基又は重合可能な基を与えることにより得られる。これは、マトリクス中に有機ルミネセンス材料を組み込むことをより容易にする。従って、一実施形態では、Ｇ１、Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４、Ｇ５、Ｇ６、Ｇ７、Ｇ８及びＧ９の１つ以上は、硬化可能又は架橋可能な基を有する。
【００５３】
上記マトリクスは、シール又はコーティングにより被覆又は密封されている。コーティング又はシールは、特に、Ｈ２Ｏ及び／又はＯ２からそのようなマトリクスを密閉するために適用される。
【００５４】
上記に示されているように、光変換体は、特に、緑及び／又は黄色ルミネセンス材料及びオプションで赤色ルミネセンス材料を有している。光変換体は、少なくとも１つが式Ｉに従う有機ルミネセンス材料を有する複数のルミネセンス材料を有している。
【００５５】
「式（Ｉ）」という表現は、「化学式（Ｉ）」としても示され得る。しかしながら、光変換体は、また、式Ｉに従う複数の有機ルミネセンス材料を有していてもよい。従って、一実施形態では、「有機ルミネセンス材料」という用語は、全てが式（Ｉ）に準拠する種々の有機ルミネセンス材料の組み合わせに関連している。
【００５６】
更に、光変換体は、特に、他のルミネセンス材料を有している（更に以下も参照されたい。）。しかしながら、光変換体はまた、複数の他のルミネセンス材料を有していてもよい。従って、一実施形態では、光変換体は、式Ｉに従う１つ以上の有機ルミネセンス材料、オプションで１つ以上の他の有機ルミネセンス材料及び１つ以上の無機ルミネセンス材料を有している。光変換体は、更に、１つ以上の散乱材料及びオプションで他の材料を有している。
【００５７】
従って、１つ以上の他のルミネセンス材料が適用され得る。１つ以上の他のルミネセンス材料もまた、光変換体に組み込まれていてもよい。代替又は追加として、１つ以上の他のルミネセンス材料は、ルミネセンス光変換体上のコーティングにおいて利用可能である。代替及び又は追加として、１つ以上の他のルミネセンス材料は、光変換体から離れて照明デバイス内に配されていてもよい。特に、上記１つ以上の他のルミネセンス材料は、赤色放射蛍光体を有している。「他のルミネセンス材料」という用語は、特に、ルミネセンス特性を有する（すなわち、（ＵＶ及び青色光の１つ以上により）励起すると光を発する）無機材料のことを指している。上記他の無機ルミネセンス材料は、特に、少なくとも赤色で放射するが、黄、緑色等のような他の波長が（もまた）排除されるわけではない。「他のルミネセンス材料」という用語は、特に、ルミネセンス特性を有する（すなわち、（ＵＶ及び青色光の１つ以上により）励起すると光を発する）無機材料のことを指している。しかしながら、他のルミネセンス材料は、他の実施形態では、（式Ｉに従う有機ルミネセンス材料とは異なる）有機ルミネセンス材料を有する。
【００５８】
従って、上記に示されているような他のルミネセンス材料は、特に、赤色光（及びオプションで他の色の光）を与える。従って、他のルミネセンス材料は、特に、光源の光の少なくとも一部を少なくとも赤色光に変換する。他のルミネセンス材料及びとりわけ（赤色光を与えるように構成された）他のルミネセンス材料は、光変換体、特にマトリクスにより構成され得るが、光変換体上のコーティングのような光変換体の外部にも存在し得る。
【００５９】
上記他のミネセンス材料は、量子ドット（ＱＤ）を有している。とりわけ、狭帯域放射体の量子ドットは、この目的のために非常に好適である。量子ドットは、一般にわずか数ナノメートルの幅又は径を有する半導体材料の微小結晶である。入射光により励起されると、量子ドットは、結晶のサイズ及び材料により決定される色の光を発する。従って、ドットのサイズを適合させることにより特定の色の光が生成される。これは、量子ドットが狭帯域の放出体であるので、量子ドットを用いることによって任意のスペクトルが得られることを意味する。
【００６０】
可視範囲において発光する最も知られている量子ドットは、硫化カドミウム（ＣｄＳ）及び硫化亜鉛（ＺｎＳ）のようなシェルを伴うセレン化カドミウム（ＣｄＳｅ）に基づくものである。リン化インジウム（ＩｎＰ）並びに硫化銅インジウム（ＣｕＩｎＳ２）及び／又は硫化銀インジウム（ＡｇＩｎＳ２）のようなカドミウムを含有していない量子ドットも用いられ得る。量子ドットは、非常に狭い発光帯を示し、従って、飽和色を示す。更に、発光色は、量子ドットのサイズを適合させることにより容易に変更され得る。
【００６１】
本明細書では光変換体ナノ粒子としても示される量子ドット又はルミネセンスナノ粒子は、例えば、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ、ＣｄＳｅＳ、ＣｄＳｅＴｅ、ＣｄＳＴｅ、ＺｎＳｅＳ、ＺｎＳｅＴｅ、ＺｎＳＴｅ、ＨｇＳｅＳ、ＨｇＳｅＴｅ、ＨｇＳＴｅ、ＣｄＺｎＳ、ＣｄＺｎＳｅ、ＣｄＺｎＴｅ、ＣｄＨｇＳ、ＣｄＨｇＳｅ、ＣｄＨｇＴｅ、ＨｇＺｎＳ、ＨｇＺｎＳｅ、ＨｇＺｎＴｅ、ＣｄＺｎＳｅＳ、ＣｄＺｎＳｅＴｅ、ＣｄＺｎＳＴｅ、ＣｄＨｇＳｅＳ、ＣｄＨｇＳｅＴｅ、ＣｄＨｇＳＴｅ、ＨｇＺｎＳｅＳ、ＨｇＺｎＳｅＴｅ及びＨｇＺｎＳＴｅより成る群から選択されるＩＩ-ＶＩ族化合物半導体量子ドットを有している。他の実施形態では、ルミネセンスナノ粒子は、例えば、ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＡｌＮ、ＡｌＰ、ＡｌＡｓ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＧａＮＰ、ＧａＮＡｓ、ＧａＰＡｓ、ＡｌＮＰ、ＡｌＮＡｓ、ＡｌＰＡｓ、ＩｎＮＰ、ＩｎＮＡｓ，ＩｎＰＡｓ、ＧａＡｌＮＰ、ＧａＡｌＮＡｓ、ＧａＡｌＰＡｓ、ＧａＩｎＮＰ、ＧａＩｎＮＡｓ、ＧａＩｎＰＡｓ、ＩｎＡｌＮＰ、ＩｎＡｌＮＡｓ及びＩｎＡｌＰＡｓより成る群から選択されるＩＩＩ-Ｖ族化合物半導体量子ドットを有している。更に他の実施形態では、ルミネセンスナノ粒子は、例えば、ＣｕＩｎＳ２、ＣｕＩｎＳｅ２、ＣｕＧａＳ２、ＣｕＧａＳｅ２、ＡｇＩｎＳ２、ＡｇＩｎＳｅ２、ＡｇＧａＳ２及びＡｇＧａＳｅ２より成る群から選択されるＩ-ＩＩＩ-ＶＩ２黄銅鉱型半導体量子ドットである。更に他の実施形態では、ルミネセンスナノ粒子は、例えば、ＬｉＡｓＳｅ２、ＮａＡｓＳｅ２及びＫＡｓＳｅ２より成る群から選択されるようなＩ−Ｖ−ＶＩ２半導体量子ドットである。更に他の実施形態では、ルミネセンスナノ粒子は、例えば、ＳｂＴｅのようなＩＶ−ＶＩ族化合物半導体ナノ結晶である。特定の実施形態では、ルミネセンスナノ粒子は、ＩｎＰ、ＣｕＩｎＳ２、ＣｕＩｎＳｅ２、ＣｄＴｅ、ＣｄＳｅ、ＣｄＳｅＴｅ、ＡｇＩｎＳ２及びＡｇＩｎＳｅ２より成る群から選択される。更に他の実施形態では、ルミネセンスナノ粒子は、例えば、ＺｎＳｅ：Ｍｎ、ＺｎＳ：Ｍｎのような内部にドーパントを伴う上述した材料から選択されるＩＩ-ＶＩ族化合物、ＩＩＩ-Ｖ族化合物Ｉ−ＩＩＩ−Ｖ族化合物及びＩＶ−ＶＩ族化合物半導体ナノ結晶の１つである。ドーパント元素は、Ｍｎ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｅｕ、Ｓ、Ｐ、Ｃｕ、Ｃｅ、Ｔｂ、Ａｕ、Ｐｂ、Ｔｂ、Ｓｂ、Ｓｎ及びＴｌから選択され得る。ここで、ルミネセンスナノ粒子をベースとするルミネセンス粒子は、ＣｄＳｅ及びＺｎＳｅ：Ｍｎのような種々のタイプのＱＤも有していてもよい。
【００６２】
ＩＩ-ＶＩの量子ドットを用いることは、特に有利であるように思われる。従って、一実施形態では、半導体を使用するルミネセンス量子ドットは、ＩＩ-ＶＩの量子ドット、特に、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ、ＣｄＳｅＳ、ＣｄＳｅＴｅ、ＣｄＳＴｅ、ＺｎＳｅＳ、ＺｎＳｅＴｅ、ＺｎＳＴｅ、ＨｇＳｅＳ、ＨｇＳｅＴｅ、ＨｇＳＴｅ、ＣｄＺｎＳ、ＣｄＺｎＳｅ、ＣｄＺｎＴｅ、ＣｄＨｇＳ、ＣｄＨｇＳｅ、ＣｄＨｇＴｅ、ＨｇＺｎＳ、ＨｇＺｎＳｅ、ＨｇＺｎＴｅ、ＣｄＺｎＳｅＳ、ＣｄＺｎＳｅＴｅ、ＣｄＺｎＳＴｅ、ＣｄＨｇＳｅＳ、ＣｄＨｇＳｅＴｅ、ＣｄＨｇＳＴｅ、ＨｇＺｎＳｅＳ、ＨｇＺｎＳｅＴｅ及びＨｇＺｎＳＴｅより成る群から選択されるＩＩ-ＶＩの量子ドット、更に特には、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＳｅ／ＣｄＳ及びＣｄＳｅ／ＣｄＳ／ＺｎＳより成る群から選択されるＩＩ-ＶＩの量子ドットを有している。
【００６３】
一実施形態では、Ｃｄを含まないＱＤが適用される。特定の実施形態では、光変換体ナノ粒子は、ＩＩＩ-ＶのＱＤ、より具体的には、コアシェル型ＩｎＰ−ＺｎＳＱＤのようなＩｎＰをベースとする量子ドットを有している。「ＩｎＰ量子ドット」又は「ＩｎＰをベースとする量子ドット」という表現及び類似する表現は、「むき出しの（bare）」ＩｎＰＱＤに関連するが、ドットインロッド方式のＩｎＰ−ＺｎＳＱＤ等のコアシェル型ＩｎＰ−ＺｎＳＱＤのようなＩｎＰコア上にシェルを有するコアシェル型ＩｎＰＱＤにも関連することに注意されたい。
【００６４】
典型的なドットは、セレン化カドミウム、硫化カドミウム、ヒ化インジウム及びリン化インジウムのような二元合金で作られている。しかしながら、ドットは、硫セレン化カドミウムのような三元合金からも作られる。これらの量子ドットは、１０ないし５０原子の径で、量子ドットの体積内に１００ないし１０００００個の原子を含むことができる。これは、約２ないし１０ナノメートルに対応する。例えば、約３ｍｍの径を有するＣｄＳｅ、ＩｎＰ又はＣｕＩｎＳｅ２のような球形粒子が与えられる。（コーティングされていない）ルミネセンスナノ粒子は、１０ｎｍ未満の一次元のサイズで、球、立方体、ロッド、ワイヤ、ディスク、マルチポッド等の形状を有している。例えば、２０ｎｍの長さ及び４ｎｍの径のＣｄＳｅのナノロッドが与えられる。従って、一実施形態では、半導体をベースとするルミネセンス量子ドットは、コアシェル型量子ドットを有している。更に他の実施形態では、半導体をベースとするルミネセンス量子ドットは、ドットインロッド方式のナノ粒子を有している。異なるタイプの粒子の組み合わせも適用され得る。例えば、コアシェル型粒子とドットインロッド方式とが適用されてもよい及び／又はＣｄＳ及びＣｄＳｅのような上述したナノ粒子の２つ以上の組み合わせが適用されてもよい。ここでは、「異なるタイプ」という表現は、異なる幾何学的形状及び異なるタイプの半導体ルミネセンス材料に関連している。従って、（上記の）量子ドット又はルミネセンスナノ粒子の２つ以上の組み合わせも適用され得る。
【００６５】
国際特許出願公開ＷＯ２０１１／０３１８７１公報から得られるような半導体ナノ結晶を製造する方法の一例は、コロイド成長法である。
【００６６】
一実施形態では、ナノ粒子は、第１の半導体材料を有するコアと第２の半導体材料を有するシェルとを有する半導体ナノ結晶を有し、シェルはコアの表面の少なくとも一部を覆って配される。コア及びシェルを含む半導体ナノ結晶は、「コア／シェル」半導体ナノ結晶とも呼ばれる。
【００６７】
例えば、半導体ナノ結晶は式ＭＸを有するコアを含んでおり、式中、Ｍは、カドミウム、亜鉛、マグネシウム、水銀、アルミニウム、ガリウム、インジウム、タリウム又はそれらの混合物であり、Ｘは、酸素、硫黄、セレン、テルル、窒素、リン、ヒ素、アンチモン又はそれらの混合物である。半導体ナノ結晶のコアとして用いて好適な材料の例は、ＺｎＯ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＯ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＭｇＳ、ＭｇＳｅ、ＧａＡｓ、ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＳｅ、ＧａＳｂ、ＨｇＯ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ、ＩｎＡｓ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＳｂ、ＡｌＡｓ、ＡｌＮ、ＡｌＰ、ＡｌＳｂ、ＴｌＮ、ＴｌＰ、ＴｌＡｓ、ＴｌＳｂ、ＰｂＯ、ＰｂＳ、ＰｂＳｅ、ＰｂＴｅ、Ｇｅ、Ｓｉ、三元及び四元混合物又は合金を含む上述のいずれか含む合金及び／又は上述のいずれか含む混合物を含んでいるが、これらに限定されない。
【００６８】
シェルは、コアの組成と同じである又はコアの組成とは異なる組成を有する半導体材料である。シェルは、コアの半導体ナノ結晶の表面に半導体材料の保護膜を有しており、ＩＶ族元素、ＩＩ-ＶＩ族化合物、ＩＩ-Ｖ族化合物、ＩＩＩ-ＶＩ族化合物、ＩＩＩ-Ｖ族化合物、ＩＶ-ＶＩ族化合物、Ｉ-ＩＩＩ-ＶＩ族化合物、ＩＩ-ＩＶ-ＶＩ族化合物、ＩＩ-ＩＶ-Ｖ族化合物、三元及び四元混合物又は合金を含む上述のいずれか含む合金及び／又は上述のいずれか含む混合物を含んでいる。例は、ＺｎＯ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＯ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＭｇＳ、ＭｇＳｅ、ＧａＡｓ、ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＳｅ、ＧａＳｂ、ＨｇＯ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ、ＩｎＡｓ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＳｂ、ＡｌＡｓ、ＡｌＮ、ＡｌＰ、ＡｌＳｂ、ＴｌＮ、ＴｌＰ、ＴｌＡｓ、ＴｌＳｂ、ＰｂＯ、ＰｂＳ、ＰｂＳｅ、ＰｂＴｅ、Ｇｅ、Ｓｉ、上述のいずれか含む合金及び／又は上述のいずれか含む混合物を含んでいるが、これらに限定されない。例えば、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ又はＣｄＳの保護膜が、ＣｄＳｅ又はＣｄＴｅ半導体ナノ結晶上に成長される。
【００６９】
半導体ナノ結晶の（コア）シェルの材料の例は、赤色（例えば、（ＣｄＳｅ）ＺｎＳ（コア）シェル）、緑色（例えば、（ＣｄＺｎＳｅ）ＣｄＺｎＳ（コア）シェル等）及び青色（例えば、（ＣｄＳ）ＣｄＺｎＳ（コア）シェルを含んでいるが、これらに限定されない（例えば半導体に基づく特定の光変換体ナノ粒子の上記記載も更に参照されたい）。
【００７０】
従って、特定の実施形態では、上記光変換体ナノ結晶は、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ、ＣｄＳｅＳ、ＣｄＳｅＴｅ、ＣｄＳＴｅ、ＺｎＳｅＳ、ＺｎＳｅＴｅ、ＺｎＳＴｅ、ＨｇＳｅＳ、ＨｇＳｅＴｅ、ＨｇＳＴｅ、ＣｄＺｎＳ、ＣｄＺｎＳｅ、ＣｄＺｎＴｅ、ＣｄＨｇＳ、ＣｄＨｇＳｅ、ＣｄＨｇＴｅ、ＨｇＺｎＳ、ＨｇＺｎＳｅ、ＨｇＺｎＴｅ、ＣｄＺｎＳｅＳ、ＣｄＺｎＳｅＴｅ、ＣｄＺｎＳＴｅ、ＣｄＨｇＳｅＳ、ＣｄＨｇＳｅＴｅ、ＣｄＨｇＳＴｅ、ＨｇＺｎＳｅＳ、ＨｇＺｎＳｅＴｅ、ＨｇＺｎＳＴｅ、ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＡｌＮ、ＡｌＰ、ＡｌＡｓ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＧａＮＰ、ＧａＮＡｓ、ＧａＰＡｓ、ＡｌＮＰ、ＡｌＮＡｓ、ＡｌＰＡｓ、ＩｎＮＰ、ＩｎＮＡｓ、ＩｎＰＡｓ、ＧａＡｌＮＰ、ＧａＡｌＮＡｓ、ＧａＡｌＰＡｓ、ＧａＩｎＮＰ、ＧａＩｎＮＡｓ、ＧａＩｎＰＡｓ、ＩｎＡｌＮＰ、ＩｎＡｌＮＡｓ及びＩｎＡｌＰＡｓの１つ以上を有するコア及びシェルを持つコア−シェル型ナノ粒子よりなる群から選択される。
【００７１】
一般に、上記コア及びシェルは、同じ類（class）の材料を有するが、本質的には、ＣｄＳｅコアを取り巻くＺｎＳシェル等のように異なる材料よりなっている。
【００７２】
追加又は代替として、上記他のルミネセンス材料は、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）Ｓ：Ｅｕ、（Ｍｇ，Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ及び（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕよりなる群から選択される１つ以上の材料のような二価のユーロピウムを含有する窒化物ルミネセンス材料又は二価のユーロピウムを含有するオキソ窒化物ルミネセンス材料よりなる群から選択される１つ以上のような他のルミネセンス材料も有している。これらの化合物では、ユーロピウム（Ｅｕ）が実質的に又は専ら二価であり、示されている二価のカチオンの１つ以上を置換している。一般に、Ｅｕは、上記カチオンの１０％よりも多い量では存在せず、特に、Ｅｕが置換するカチオンに対して約０．５ないし１０％の範囲内、更に特には、約０．５ないし５％の範囲内の量で存在する。「：Ｅｕ」又は「：Ｅｕ２＋」という表現は、金属イオンの一部がＥｕにより（これらの例では、Ｅｕ２＋により）置換されていることを示している。例えば、ＣａＡｌＳｉＮ３中の２％のＥｕを考えると、正確な式は（Ｃａ０．９８Ｅｕ０．０２）ＡｌＳｉＮ３である。二価のユーロピウムは、一般に、上記二価のアルカリ土類カチオンのような二価のカチオン、特に、Ｃａ、Ｓｒ又はＢａを置換する。材料（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）Ｓ：Ｅｕは、ＭＳ：Ｅｕとしても示され、式中、Ｍはバリウム（Ｂａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）及びカルシウム（Ｃａ）よりなる群から選択される１つ以上の元素であり、特に、Ｍは、この化合物ではカルシウム若しくはストロンチウム又はカルシウム及びストロンチウムを有し、更に特には、カルシウムを有している。ここでは、Ｅｕは、取り込まれてＭ（すなわち、Ｂａ、Ｓｒ及びＣａの１つ以上）の少なくとも一部を置換している。更に、材料（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕは、Ｍ２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕとしても示され、式中、Ｍはバリウム（Ｂａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）及びカルシウム（Ｃａ）よりなる群から選択される１つ以上の元素であり、特に、Ｍは、この化合物ではＳｒ及び／又はＢａを有している。他の特定の形態では、Ｍは、（Ｅｕの存在を考慮に入れないと、）Ｓｒ及び／又はＢａから成り、特に、Ｂａ１．５Ｓｒ０．５Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ（すなわち、Ｂａ７５％、Ｓｒ２５％）のように５０ないし１００％、とりわけ５０ないし９０％のＢａ及び５０ないし０％、とりわけ５０ないし１０％のＳｒから成っている。ここでは、Ｅｕは、取り込まれてＭ（すなわち、Ｂａ、Ｓｒ及びＣａの１つ以上）の少なくとも一部を置換している。同様に、材料（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ３：ＥｕもＭＡｌＳｉＮ３：Ｅｕとしても示され、式中、Ｍはバリウム（Ｂａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）及びカルシウム（Ｃａ）よりなる群から選択される１つ以上の元素であり、特に、Ｍは、この化合物ではカルシウム若しくはストロンチウム又はカルシウム及びストロンチウムを有し、更に特には、カルシウムを有している。ここでは、Ｅｕは、取り込まれてＭ（すなわち、Ｂａ、Ｓｒ及びＣａの１つ以上）の少なくとも一部を置換している。好ましくは、一形態では、他のルミネセンス材料は、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｍｇ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、好ましくは、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕを有している。更に、前者と組み合わせられ得る更に他の形態では、他のルミネセンス材料は（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ、好ましくは、（Ｓｒ，Ｂａ）２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕを有している。「（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）」という表現は、対応するカチオンがカルシウム、ストロンチウム又はバリウムにより占められていることを示している。この表現は、そのような材料では、対応するカチオンのサイトがカルシウム、ストロンチウム及びバリウムよりなる群から選択されるカチオンで占められていることも示している。従って、上記材料は、例えば、カルシウム及びストロンチウムを有していてもよいし、また、ストロンチウムのみを有していてもよい等である。
【００７３】
上記他のルミネセンス材料は、三価のセリウム含有ガーネット（上記参照）及び三価のセリウム含有オキソ窒化物よりなる群から選択される１つ以上のルミネセンス材料も有していてもよい。上記オキソ窒化物材料は、当該技術分野においては、オキシ窒化物材料として示されることも多い。
【００７４】
従って、一実施形態では、上記他のルミネセンス材料は少なくとも赤色光を与え、有機ルミネセンス材料は少なくとも緑及び／又は黄色光を与え、特に、光源が青色光を与える。示されたように、他のルミネセンス材料は量子ドットをベースとするルミネセンス材料を有している。
【００７５】
従って、実施形態では、上記光源は青色光を与え、照明デバイスは赤色光を与える他のルミネセンス材料を更に有し、上記他のルミネセンス材料は、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）Ｓ：Ｅｕ、（Ｍｇ，Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ（及びオプションで量子ドットをベースとするルミネセンス材料（上記も参照されたい。））（及びオプションで有機赤色ルミネセンス（以下も参照されたい））より成る群から選択されるルミネセンス材料を有している。追加又は代替として、上記他のルミネセンス材料は、量子ドットをベースとするルミネセンス材料を有している。この他のルミネセンス材料は、マトリクス中に組み込まれていてもよいし、及び／又はマトリクスにコーティングとして塗布されていてもよい。追加又は代替として、上記他のルミネセンス材料は、照明デバイスのどこにでも配され得るが、依然として光源光の少なくとも一部をオプションで有機ルミネセンス材料の光を補足する可視光に変換するように構成される。従って、特定の実施形態では、上記照明デバイスは、更に、マトリクス中に組み込まれた量子ドットをベースとするルミネセンス材料を有している。
【００７６】
更に他の実施形態では、上記他のルミネセンス材料は、有機ルミネセンス材料、本質的には、有機赤色ルミネセンス材料を有している。他の特定の実施形態では、上記他のルミネセンス材料は、式（ＩＩ）
【化２】
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により規定されるような有機ルミネセンス材料を有しており、
・Ｇ１ないしＧ６は独立して直鎖アルキル、分岐アルキル、酸素含有アルキル、シクロアルキル、ナフチル及びＹから選択される基を有し、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ及びＱのそれぞれが独立して水素、フッ素、塩素、イソプロピル、ｔ−ブチル、メトキシ、１６個までの炭素原子を有するアルキル及び１６個までの炭素原子を有する酸素含有アルキルから選択される基を有し、
・Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４及びＧ５は独立して水素、フッ素、塩素、イソプロピル、ｔ−ブチル、メトキシ、１６個までの炭素原子を有するアルキル、１６個までの炭素原子を有する酸素含有アルキル及びＸから選択される基を有しており、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭのそれぞれは独立して水素、フッ素、塩素、イソプロピル、ｔ−ブチル、メトキシ、１６個までの炭素原子を有するアルキル及び１６個までの炭素原子を有する酸素含有アルキルから選択される基を有し、
Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４及びＧ５から選択される少なくとも２つはＸを少なくとも有し、上記Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４及びＧ５から選択される少なくとも２つの少なくとも２つのＤ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭの少なくとも１つはフッ素及び塩素から選択される基、特にフッ素基を有する。
【００７７】
上述した式ＩＩの有機ルミネセンス材料はペリレン型のものである。ペリレンは、当該技術分野において既知であり、例えば、米国特許ＵＳ４，８４５，２２３公報、米国特許出願公開ＵＳ２００３／０１１１６４９公報、国際特許出願公開ＷＯ２０１０／１１６２９４公報（参照することにより本明細書に組み込まれるものとする。）及び国際特許出願公開ＷＯ２０１２／１１３８８４公報に説明されている。
【００７８】
従って、「他のルミネセンス」という用語は、複数の異なる他のルミネセンス材料にも関連している。上記他のルミネセンス材料は、特に有機ルミネセンス材料と同様にマトリクス中に組み込まれたような光変換体により構成されていてもよいし、光変換体上の層のように光変換体の外部に存在していてもよいし、照明デバイスの他の場所に存在していてもよい。そのような構成の２つ以上の組み合わせも可能である（上記も参照されたい。）。従って、一実施形態では、量子ドットをベースとするルミネセンス材料のような他のルミネセンス材料が、マトリクス中に組み込まれている。
【００７９】
上記のように、この照明デバイスは、（ａ）光源光を生成する光源及び（ｂ）光源光の少なくとも一部を可視変換光に変換する光変換体を有している。
【００８０】
上記光変換体又は特にルミネセンス材料は、光源光の少なくとも一部を変換する、言い換えれば、光源は光変換体、特にルミネセンス材料に放射結合されると言うことができる。上記光源が実質的にＵＶ光を発する光源を有していると、ルミネセンス材料は、ルミネセンス材料に衝突するほぼ全ての光源光を変換する。光源が青色光を生成するケースでは、ルミネセンス材料は光源光を部分的に変換する。構成に依存して、残りの光源光の一部は、ルミネセンス材料を有する層を通って伝送される。ここで、上記表現は、有機ルミネセンス材料及び他のルミネセンス材料の１つ以上に関連している。
【００８１】
上記光源という用語は、原理的には、当該技術分野において既知の任意の光源に関連するが、特に、本明細書ではＬＥＤとして更に示されるＬＥＤを使用する光源のことを指す。以下の説明は、理解の目的のために、専らＬＥＤを使用する光源を取り扱う。光源はＵＶ及び／又は青色光を与える。好ましい実施形態では、発光ダイオードが青色成分を有するＬＥＤ光を生成する。言い換えれば、光源は青色ＬＥＤを有している。従って、一実施形態では、光源は青色光を生成する、特に、ＬＥＤは固体ＬＥＤである。
【００８２】
更に他の実施形態では、上記発光ダイオードは、ＵＶ成分を持つＬＥＤ光を生成する。言い換えれば、光源はＵＶＬＥＤを有している。ＵＶ光源が適用され、青色成分として青又は白色光が望まれる際には、例えば、よく知られている材料ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ２＋及び／又は（Ｓｒ，Ｂａ，Ｃａ）５（ＰＯ４）３Ｃｌ：Ｅｕ２＋が適用される。しかしながら、ＵＶ光を青色光に変換することができる他のルミネセンス材料もまた、代替又は追加として適用され得る。そのような青色ルミネセンス材料は、リモート又は光源の一部として適用されてもよく、オプションで（同様に）光変換体により構成されていてもよい。本明細書において説明される全てのルミネセンス材料が光源と放射結合され得るが、オプションで、１つ以上のルミネセンス材料が１つ以上の他のルミネセンス材料と放射結合される（すなわち、上記ルミネセンス材料はそれらの１つ以上の他のルミネセント材料の放射光を受け取るように構成され、当該放射光により励起され得る）。
【００８３】
好ましいことに、上記光源は、動作中に２００ないし４９０ｎｍの範囲から選択される波長で少なくとも光を発する光源、とりわけ、動作中に４００ないし４９０ｎｍの範囲から選択される波長、更に特には４４０ないし４９０ｎｍの範囲内にある波長で発する光源である。この光は、ルミネセンス材料により部分的に用いられる（以下参照）。特定の実施形態では、上記光源は、（ＬＥＤ又はレーザダイオードのような）固体ＬＥＤ光源を有している。「光源」という用語は、２ないし２０の（固体）（ＬＥＤ）光源のような複数の光源にも関連がある。従って、ＬＥＤという用語は、複数のＬＥＤのことも指している。従って、特定の実施形態では、光源は青色光を生成するように構成されている。更なる実施形態では、上記照明デバイスは、ＬＣＤアプリケーションにおいてバックライティングユニットとして適用される。従って、本発明は、更なる観点において、本明細書に規定されているような１つ以上の照明デバイスを有するバックライティングユニットを有する液晶表示装置を提供する。
【００８４】
本明細書における白色光という用語は、当業者には既知である。これは、特に、約２０００から２００００Ｋ、とりわけ、２７００ないし２００００Ｋ、一般照明に関してはとりわけ約２７００Ｋ及び６５００Ｋの範囲、バックライティングの目的に関してはとりわけ約７０００Ｋ及び２００００Ｋの範囲の相関色温度（ＣＣＴ）を持ち、特に、ＢＢＬ（黒体軌跡）から約１５ＳＤＣＭ（等色標準偏差）以内、特に、ＢＢＬから約１０ＳＤＣＭ以内、更に特には、ＢＢＬから約５ＳＤＣＭ以内の光に関連している。
【００８５】
一実施形態では、上記光源、例えば、直接蛍光体変換型ＬＥＤ（例えば１００００Ｋを得るように薄い蛍光体の層を有する青色発光ダイオード）は、約５０００から２００００Ｋの間の相関色温度（ＣＣＴ）を持つ照明ユニット光も与える。従って、特定の実施形態では、上記光源は、５０００ないし２００００Ｋの範囲内、更に特には、８０００ないし２００００Ｋのような６０００ないし２００００Ｋの範囲内の相関色温度の照明ユニット光を与えるように構成される。相対的に高い色温度の利点は、光源光に相対的に高い青色成分が存在することである。
【００８６】
上記照明デバイスは、少なくとも式Ｉに従う有機ルミネセンス材料を有する光変換体を有している。他の（更なる）ルミネセンス材料も存在する。１つ以上の他のルミネセンス材料は、それぞれ個々に、マトリクスにより構成されてもよいし、コーティング若しくはマトリクス上の層として与えられてもよいし、照明デバイスの他の場所に配されてもよい。
【００８７】
上記照明デバイスは、特に、白色光を与えることができる。オプションで、上記照明デバイスは、照明デバイスがどのように制御されるかに依存して、着色光を与えるように構成されるか、又は着色光及び白色光を与えるように構成され得る。
【００８８】
「紫色光」又は「紫色発光」という用語は、特に、約３８０ないし４４０ｎｍの範囲内の波長を有する光に関連している。「青色光」又は「青色発光」という用語は、特に、約４４０ないし４９０ｎｍ（幾らかの紫及びシアンの色相を含む。）の範囲内の波長を有する光に関連している。「緑色光」又は「緑色発光」という用語は、特に、約４９０ないし５６０ｎｍの範囲内の波長を有する光に関連している。「黄色光」又は「黄色発光」という用語は、特に、約５４０ないし５７０ｎｍの範囲内の波長を有する光に関連している。「橙色光」又は「橙色発光」という用語は、特に、約５７０ないし６００ｎｍの範囲内の波長を有する光に関連している。「赤色光」又は「赤色発光」という用語は、特に、約６００ないし７５０ｎｍの範囲内の波長を有する光に関連している。「桃色光」又は「桃色発光」という用語は、青色成分及び赤色成分を有する光のことを指している。「可視」、「可視光」又は「可視発光」という用語は、約３８０ないし７５０ｎｍの範囲内の波長を有する光のことを指している。
【００８９】
上記光源は、（ＴｉＯ２のような反射材料でコーティングされているような）反射性の壁部及び光透過窓を有するチャンバ内に構成され得る。一実施形態では、上記窓は光変換層である。更に他の実施形態では、上記窓は光変換層を有している。この層は窓の上流又は窓の下流に配される。更に他の実施形態では、光変換層が窓の両側に適用される。
【００９０】
上記「上流」及び「下流」という用語は、光生成手段（ここでは、特に第１の光源）からの光の伝播に対するアイテム又は特徴部の配置に関連しており、光生成手段からの光ビーム内の第１の位置に対して、光生成手段により近い光ビーム内の第２の位置は「上流」であり、光生成手段からより遠い光ビーム内の第３の位置は「下流」である。
【００９１】
１ないし５０ｍｍ等の０．５ないし５０ｍｍのような光源からゼロではない距離で光変換体（及びオプションで光変換体内部に存在しない他のルミネセンス材料）を配することは、効率及び／又は安定性の観点から有利である。従って、一実施形態では、光変換体は、光源のゼロではない距離に構成されている。例えば、光変換体又は特に（有機）ルミネセンス材料は、照明ユニットの窓部に適用されてもよいし、照明ユニットの窓部により構成されていてもよい。従って、一実施形態では、光変換体は、光源からゼロではない距離に構成されている。しかしながら、本発明は、光変換体と光源との距離がゼロではないアプリケーションに限定されるものではないことに注意されたい。本発明及び本明細書において説明される具体的な実施形態は、光源及び光変換体が物理的に接する他の実施形態にも適用され得る。そのような例では、光変換体は、特に、例えばＬＥＤダイと物理的に接して構成される。
【００９２】
光源が青色光を与えるケースでは、ルミネセンス材料は光源光の一部のみを変換する。一実施形態では、光源の青色光、有機ルミネセント材料の光及びオプションでナノ粒子を使用するルミネセンス材料のような他のルミネセント材料の光は、一実施形態では協働して白色光を与える。
【００９３】
「実質的に全ての光」又は「実質的に構成される」のような本明細書における「実質的に」という用語は、当業者には理解されるであろう。「実質的に」という用語は、「全部」、「完全に」、「全て」等を伴う具体例も含んでいる。従って、実施形態では、形容詞的な実質的には取り除かれ得る。適用可能である場合、「実質的に」という用語は、９５％以上のような９０％以上、特に９９％以上、更に特には１００％を含む９９．５％以上に関係がある。「有する」という用語は、「有する」という用語が「から成る」を意味する具体例も含んでいる。「及び／又は」という用語は、特に、「及び／又は」の前後に述べたアイテムの１つ以上に関連している。例えば、「アイテム１及び／又はアイテム２」という表現及び同様の表現は、アイテム１及びアイテム２の１つ以上に関連する。「有している」という用語は、一形態では、「から成る」を意味するが、他の形態では、「少なくとも規定された種を含み、オプションで１つ以上の他の種を含む」ことも意味する。
【００９４】
更に、詳細な説明及び特許請求の範囲における第１、第２、第３等は、類似の構成要素を区別するために用いられており、必ずしも連続する順序又は発生順を説明するために用いられるものではない。そのように用いられている用語は適切な状況下において置き換え可能であり、本明細書で説明される本発明の実施形態は、本明細書中に説明されている又は示されている順序ではない他の順序で動作可能であることを理解されたい。
【００９５】
本明細書におけるデバイスは、とりわけ動作中について説明されている。当業者には明らかであるように、本発明は、動作の方法又は動作中のデバイスに限定されるものではない。
【００９６】
上述した実施形態は本発明を限定するものではなく説明しており、当業者であれば添付の特許請求の範囲から逸脱することなく多数の代替の実施形態を考案することができることに注意されたい。特許請求の範囲では、括弧内に配されたいかなる参照符号もが特許請求の範囲を限定するように解釈されるべきではない。動詞「有する」及びその活用の使用は、特許請求の範囲において述べられている構成要素又はステップ以外の構成要素又はステップの存在を排除するものではない。構成要素の前に付された冠詞「a」又は「an」は、複数のそのような構成要素の存在を排除するものではない。或る方策が互いに異なる従属請求項に列挙されているという単なる事実は、これらの方策の組み合わせが有利に用いられないことを示してはいない。
【００９７】
本発明は、更に、詳細な説明において説明される及び/又は添付の図面に示される特徴的なフィーチャの１つ以上を有するデバイスに当てはまる。本発明は、更に、詳細な説明において説明される及び/又は添付の図面に示される特徴的なフィーチャの１つ以上を有する方法又はプロセスに関連している。
【００９８】
この特許において論じられる種々の観点は、追加の利点を与えるために組み合わせられ得る。更に、上記フィーチャの幾つかは、１つ以上の分割出願の基礎を形成し得る。
【００９９】
更に他の実施形態では、本発明は、式Ｉの有機ルミネセント材料を有する本明細書において説明される照明デバイス及び／又は式Ｉの有機ルミネセント材料を有する本明細書において説明される光変換体を提供する。式中、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｊ、Ｑは独立して水素、ハロゲン、Ｒ１、ＯＲ２、ＮＨＲ７及びＮＲ２Ｒ７から選択され、Ｒ１が独立してＣ２ないしＣ１８の炭化水素、Ｃ６ないしＣ２４の炭化水素を含有するアリール基及びＣ６ないしＣ２４の炭化水素を含有するヘテロアリール基から選択され、Ｒ２及びＲ７は独立してＣ１ないしＣ１８の炭化水素、Ｃ６ないしＣ２４の炭化水素を含有するアリール基、Ｃ６ないしＣ２４の炭化水素を含有するヘテロアリール基から選択され、Ｇ２ないしＧ９は独立して水素、ハロゲン、Ｒ３、ＯＲ３、ＮＨＲ３及びＮＲ４Ｒ３から選択され、Ｒ３及びＲ４は独立してＣ１ないしＣ１８の炭化水素、Ｃ６ないしＣ２４の炭化水素を含有するアリール基及びＣ６ないしＣ２４の炭化水素を含有するヘテロアリール基から選択され、利用可能である場合、Ｇ２ないしＧ９の１つ以上が独立して水素、ハロゲン、Ｒ３、ＯＲ３、ＮＨＲ３及びＮＲ４Ｒ３から選択されると、Ｒ３＝Ｙであり、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭは独立して水素、ハロゲン、Ｒ５、ＯＲ５、ＮＨＲ５及びＮＲ６Ｒ５から選択され、Ｒ５及びＲ６は独立してＣ１ないしＣ１８の炭化水素、Ｃ６ないしＣ２４の炭化水素を含有するアリール基及びＣ６ないしＣ２４の炭化水素を含有するヘテロアリール基から選択される。ここで、炭化水素は、置換された又は置換されていない、飽和した又は不飽和の炭化水素に関連する。更に、そのような炭化水素は、環状又は非環状の基等を含んでいる。「アリール基含有」又は「ヘテロアリール基含有」及び同様の表現は、そのような炭化水素がアリール基又はヘテロアリール基をそれぞれ少なくとも有するが、そのような基の２つ以上をそれぞれ有していてもよいことを示している。
【０１００】
本発明の実施形態が、添付の模式図を参照して単に例としてこれから説明される。各図において、対応する参照符号は対応する部分を示している。
【図面の簡単な説明】
【０１０１】
【図１Ａ】照明デバイスの実施形態を模式的に示しており、縮尺は必ずしも正確ではない。
【図１Ｂ】照明デバイスの実施形態を模式的に示しており、縮尺は必ずしも正確ではない。
【図１Ｃ】照明デバイスの実施形態を模式的に示しており、縮尺は必ずしも正確ではない。
【図１Ｄ】照明デバイスの実施形態を模式的に示しており、縮尺は必ずしも正確ではない。
【図１Ｅ】照明デバイスの実施形態を模式的に示しており、縮尺は必ずしも正確ではない。
【図１Ｆ】照明デバイスの実施形態を模式的に示しており、縮尺は必ずしも正確ではない。
【図２Ａ】合成スキーム及び作られた幾つかの有機ルミネセンス材料を示している。
【図２Ｂ】合成スキーム及び作られた幾つかの有機ルミネセンス材料を示している。
【図２Ｃ】合成スキーム及び作られた幾つかの有機ルミネセンス材料を示している。
【図３】（室温での）酢酸エチル中における上記の材料の発光スペクトルを示しており、Ｆ０８３（ペリレン）と比較もしている。
【図４Ａ】図４Ｃ及び図４Ｄに示されているような発光スペクトルを作り出す有機ルミネセンス材料を示している。
【図４Ｂ】図４Ｃ及び図４Ｄに示されているような発光スペクトルを作り出す有機ルミネセンス材料を示している。
【図４Ｃ】発光スペクトルを示している。
【図４Ｄ】発光スペクトルを示している。
【図５】他の有機ルミネセンス材料の例を示している。
【発明を実施するための形態】
【０１０２】
図１ａは、この実施形態では式Ｉに従う有機ルミネセンス材料１４０を少なくとも有する光変換体１００を有する照明デバイス１を示している。有機ルミネセンス材料１４０は、この実施形態では、ＰＥＴのような（ポリマ）マトリクスに組み込まれている。図に見られるように、（光変換体１００内の）ルミネセンス材料と参照符号１０で示されている光源とのゼロではない距離ｄのリモートバージョンが示されている。照明デバイス１は、光源光１１、特に、青及び／又はＵＶ光を与える１つ以上の光源１０を有している。照明デバイス１は、複数のそのような光源を有している。参照符号２で示されている白色性の照明デバイス光が望まれる場合、ＲＧＢの概念を用いることが必要であり、緑及び／又は黄色又はその少なくとも一部が緑及び／又は黄色ルミネセンス材料１４０により与えられ、青及び赤色光が光源の１つ以上及び光源と他のルミネセンス材料、特に他のルミネセンス材料との組み合わせにより与えられる。上記他のルミネセンス材料は参照符号１３０で示されており、他のルミネセンス材料光１３１を与える。
【０１０３】
式Ｉに従う有機ルミネセンス材料１４０は、光源光１１及び／又は例えば他のルミネセンス材料光１３１のような１つ以上の他のルミネセンス材料により励起されると、有機ルミネセンス材料光１４１を与える。ここでは、光変換体１００は光源１０から離れており、従って、光変換体１００に組み込まれた有機ルミネセンス材料もまた離れている。オプションの他のルミネセンス材料１３０も、離れて配され得る（以下参照）が、例としてドーム内において及び／又はＬＥＤダイ上の層としてのように光源１０に近接している。
【０１０４】
単に例として、１つの光源が他のルミネセンス材料１３０を伴うことなく示されている。しかしながら、他の実施形態では、全ての光源１０が少なくとも他のルミネセンス材料１３０とともに構成されている。また、例として、３つの光源１０が示されている。しかしながら、３つよりも多い又は少ない光源が適用され得る。
【０１０５】
光源１０が青及び／又はＵＶ光を与えることに注意されたい。他のルミネセンス材料１３０は、特に（光源１０の上記光により）励起すると、赤色光を与える。オプションで、他のルミネセンス材料１３０は緑及び／又は黄色光も与える。
【０１０６】
図１ａ及び他の図は、空洞部１７２を少なくとも部分的に取り囲む筐体１７１を備えた光チャンバ１７０を有するデバイスを模式的に示しており、これは透過部１７３を有している。一実施形態では、透過部１７３は、光変換体１００を有しているか、又は、特に光変換体１００よりなっている。上記筐体の非透過部の面は参照符号１７１で示されている。面１７１の少なくとも一部は、反射性のコーティングのような反射体を有している。
【０１０７】
光変換体１００は、励起すると、有機ルミネセンス材料光１４１を少なくとも有するがオプションで他のルミネセンス光も有する（以下を参照されたい）光変換体光１１１を与える。参照符号２で示されている照明デバイス光は、光変換体光１１１／有機ルミネセンス材料光１４１を少なくとも有するが、オプションで、光源光１１、他のルミネセンス材料光１３１及び更に他のルミネセンス材料光（図示せず）の１つ以上を有していてもよい。
【０１０８】
図１ｂは、光変換体１００が他のルミネセンス材料１３０を伴う上流層を有する実施形態を模式的に示している。オプションで、これは、同じマトリクスを有するが異なるルミネセンス材料を有する２つの層を有する光変換体である。光源までの上記他のルミネセンス材料１３０を伴う層の距離は、ｄ１で示されている。この距離は、図１ａに模式的に示されている実施形態とは対照的に、この実施形態ではゼロではない。
【０１０９】
図１ｃは、光変換体１００が、例えば量子ドットの形態で他のルミネセンス材料１３０を有するとともに、式Ｉに従う有機ルミネセンス材料１４０を有する実施形態を模式的に示している。有機ルミネセンス材料１４０及び他のルミネセンス材料１３０の両方が、この実施形態では（リモート）光変換体に組み込まれている。すなわち、光変換体１００の（ポリマ）マトリクスに組み込まれている。
【０１１０】
図１ｄは、透過部１７３が、０．２５ｃｍ３を超える体積を有する少なくとも２つのタイプのセグメントを有する実施形態を模式的に示しており、２つのタイプのセグメントは、有機ルミネセンス材料と他のルミネセンス材料との異なる重量比を有している。例えば、第１のセグメントはルミネセンス材料として有機ルミネセンス材料１４０のみを有し、第２のセグメントはルミネセンス材料として他のルミネセンス材料１３０のみを有している。有機ルミネセンス材料１４０は、また、この実施形態では、ＰＥＴのような（ポリマ）マトリクスに組み込まれている。同様に、他のルミネセンス材料１３０もＰＥＴのような（ポリマ）マトリクスに組み込まれている。
【０１１１】
図１ｅは、筐体１７０が（透過部１７３として）透過性の拡散部１６０を有しており、光変換体が筐体１７１の非透過部の少なくとも一部に適用される実施形態を模式的に示している。
【０１１２】
図１ｆは、反射の形態を模式的に示している。上述したように、有機ルミネセンス材料１４０及びオプションで他のルミネセンス材料１３０は、（両方ともに）（ポリマ）マトリクスに組み込まれている。
【０１１３】
例えば図１ａ、図１ｂ、図１ｅ、図１ｆのような他の図面に示されている光変換体と組み合わせられる又はその代替の図１ｄのセグメント化された光変換体のように、実施形態の組み合わせが適用され得る。
【０１１４】
図１ａないし図１ｄでは、照明デバイスは、マトリクスを有する又はマトリクスより成る光透過窓を有している。従って、上記マトリクスは光透過窓として適用され得る。図１ｅ及び図１ｆでは、透過性の拡散部が光透過窓として用いられる。光透過窓は筐体として又は筐体の一部として用いられる。ここでは、光透過窓は空洞部１７２の少なくとも一部を取り囲む。透過窓は必ずしも平坦ではないことに注意されたい。各実施形態においてマトリクスを有する透過窓は、また、ＴＬＥＤ又はレトロフィット白熱ランプ（電球）の実施形態のように湾曲していてもよい。
【実施例】
【０１１５】
例として、幾つかの合成が以下に説明される。２つの合成スキームが図２ａ及び図２ｂにそれぞれ示されており、作製された幾つかの有機ルミネセンス材料が図２ｃに模式的に示されている。それらの材料の発光スペクトルが、Ｆ０８３（先行技術の系）とも比較され、図３に示されている。
【０１１６】
２３６３の合成：
１．６−クロロ−２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１Ｈ−ベンゾ［ｄｅ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２３６８）
ＡｃＯＨ（３００ｍＬ）中の４−クロロナフタル酸無水物（１０ｇ、４３．０ｍｍｏｌ）及び２，６−ジイソプロピルアニリン（１６．２ｍＬ、８６ｍｍｏｌ）の混合物が一晩還流された。この混合物が冷却され、水中に流し込まれた。濾過により沈殿物が回収され、水で洗浄され、真空化で乾燥された。ＳｉＯ２上でのカラムクロマトグラフィ（ジクロロメタン／ヘプタン＝２：１）による精製が７．５ｇ（４４％）の純粋な化合物２３６８を与えた。
【０１１７】
２．４−（２−ニトロフェノキシ）−Ｎ−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，８-ナフタルイミド（２３６９）
ＮＭＰ（３００ｍＬ）中の２３６８（７．５ｇ、１９．１ｍｍｏｌ）、２−ニトロフェノール（１３．５ｇ、３４．４ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（５．３ｇ、３８．２ｍｍｏｌ）の混合物が、窒素下で一晩９０℃で攪拌された。混合物が冷却され、ＡｃＯＨ（１５０ｍＬ）と氷水との混合物中に流し込まれた。５分後、２ＮＨＣｌ（２００ｍＬ）が加えられ、混合物がトルエン（４×）で抽出された。混合有機層が水及び塩水で洗浄されて、濾過され、濃縮された。ＳｉＯ２上でのカラムクロマトグラフィ（ジクロロメタン／ヘプタン＝１／１ないし２：１）による精製が、白色の固体として６．７ｇ（７１％）の純粋な化合物２３６９を与えた。
【０１１８】
３．４−（２−アミノフェノキシ）−Ｎ−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，８-ナフタルイミド（２３７０）
窒素雰囲気下のＴＨＦ（６０ｍＬ）とＭｅＯＨ（５０ｍＬ）との混合物中の化合物２３６９（５．７ｇ、１１．５ｍｍｏｌ）の溶液が、透明溶液になるように温められた。その後、混合物が室温まで冷却され、１０％Ｐｄ／Ｃが加えられた。混合物が水素雰囲気（バルーン）下で２時間室温で攪拌され、その後、セライトパッドを通して濾過され、濃縮された。ＳｉＯ２上でのカラムクロマトグラフィ（ジクロロメタン）による精製が、黄色の固体として４．９ｇ（９０％）の純粋な化合物２３７０を与えた。
【０１１９】
４．２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１Ｈ−キサンテノ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２３６３）
ＡｃＯＨ（８０ｍＬ）中の化合物２３７０（５．１ｇ、１１．０ｍｍｏｌ）の溶液が、０℃で塩酸（１．５Ｍ、２１ｍＬ）及び亜硝酸ナトリウム（水２０ｍＬ中３．０ｇ、４３．９ｍｍｏｌ）で処理された。６０分後、水（１３０ｍＬ）にＣｕＳＯ４・５Ｈ２Ｏ（１１．２４ｇ、４５．０ｍｍｏｌ）の溶液が加えられた。混合物が更に０．５時間還流され、その後、冷却を許可された。沈澱した黄色の固体が濾過され、水で洗浄され、真空下で乾燥された。ＳｉＯ２上でのカラムクロマトグラフィ（ジクロロメタン／ヘプタン＝１／１ないし２：１）による精製が、黄色の固体として８５０ｍｇ（１７％）の純粋な化合物２３６３を与えた。結果は、Ｍ＋Ｈ＝５４０．２、λｍａｘ（酢酸エチル）＝４２８ｎｍ、ε＝１９３００及び４４９ｎｍ、ε＝１８５００、λ（ｅｍ）（酢酸エチル）４７９ｎｍ及び５０６ｎｍであった。
【０１２０】
２３８９の合成：
１．５，１１−ジブロモ−２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１Ｈ−キサンテノ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２４０４）
臭素（２，７ｍＬ、５３．６４ｍｍｏｌ）が、窒素下でＣＨＣｌ３（１６０ｍＬ）中の溶液混合物２３６３（２ｇ、４．４７ｍｍｏｌ）に加えられた。混合物が６０℃で５時間攪拌され、室温まで冷却されて、濃縮された。種々の臭化生成物がカラムクロマトグラフィ（ＳｉＯ２、溶離液：ジクロロメタン／ヘプタン１／１ないし２／１）により分離された。黄色の固体として化合物２４０４（１．８ｇ、６６％）が得られた。
【０１２１】
２．２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−５−ブロモ−１１−フェノキシ−１Ｈ−キサンテノ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２４０５）
ＮＭＰ（６０ｍＬ）中の２４０４（１．４ｇ、２．３１ｍｍｏｌ）、フェノール（１．２ｇ、１２．７５ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（２．２ｇ、１５．９２ｍｍｏｌ）の混合物が、窒素下で一晩９０℃で攪拌された。その後、フラスコの中身が冷たい２０％酢酸水溶液に流し込まれた。５分後、２ＮのＨＣｌ水溶液が加えられ、１０分間攪拌され、沈澱した固体が濾過され、温水で洗浄して中性にされ、６０℃で真空乾燥された。残渣がシリカゲルに覆われ、カラムクロマトグラフィ（ＳｉＯ２、溶離液：ジクロロメタン／ヘプタン１／１ないし２／１）により精製された。黄色の固体として化合物２４０５（１．１ｇ、７６％）が得られた。
【０１２２】
３．２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１１−フェノキシ−１Ｈ−キサンテノ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２３８９）
窒素雰囲気下のＴＨＦ（８０ｍＬ）及びＭｅＯＨ（１００ｍＬ）中の化合物２４０５（６００ｍｇ、０．９７ｍｍｏｌ）の透明溶液に、１０％Ｐｄ／Ｃ（１００ｍｇ）が加えられ、バルーンによる水素雰囲気で反応が引き起こされた。混合物が３０℃で一晩攪拌され、その後、セライトパッドを通して濾過された。粗固体がカラムクロマトグラフィ（ＳｉＯ２、溶離液：／トルエンジクロロメタン３／２）により精製された。黄色の固体として化合物２３８９（５４０ｍｇ、９８％）が得られた。結果は、Ｍ＋Ｈ＝５４０．２、λｍａｘ（酢酸エチル）＝４２８ｎｍ、ε＝１９３００及び４４９ｎｍ、ε＝１８５００、λ（ｅｍ）（酢酸エチル）４７９ｎｍ及び５０６ｎｍであった。
【０１２３】
２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−５，１１−ジフェニル−１Ｈ−キサンテノ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２４０１）の合成
化合物２４０４（５００ｍｇ、０．８３ｍｍｏｌ）、フェニルボロン酸（８１０ｍｇ、６．６４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（４０ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）及びＮａ２ＣＯ３（２６５ｍｇ、２．５０ｍｍｏｌ）が、ＥｔＯＨ（１ｍＬ）、ベンゼン（１５ｍＬ）及び水（２ｍＬ）の脱気混合物に窒素下で加えられた。混合物が８０℃で一晩反応した。反応は、水を加えることにより抑えられ、ジクロロメタン（３×）を用いて抽出された。混合有機層が水、塩水で洗浄され、乾燥され（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過され、減圧下で濃縮された。祖固体がカラムクロマトグラフィ（ＳｉＯ２、溶離液：ＤＣＭ／ヘプタン２／１）により精製された。黄色の固体として化合物２４０１（４９０ｍｇ、９８％）が得られた。結果は、Ｍ＋Ｈ＝６００．３、λｍａｘ（酢酸エチル）＝４３５ｎｍ、ε＝１７７００及び４５５ｎｍ、ε＝１５６００、λ（ｅｍ）（酢酸エチル）４８９ｎｍ及び５１６ｎｍであった。
【０１２４】
２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１１−フェノキシ−５−フェニル−１Ｈ−キサンテノ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２４０２）の合成
化合物２４０５（４００ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）、フェニルボロン酸（３９６ｍｇ、３．２５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（４０ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）及びＮａ２ＣＯ３（１３０ｍｇ、１．２２ｍｍｏｌ）が、ＥｔＯＨ（１ｍＬ）、ベンゼン（１５ｍＬ）及び水（２ｍＬ）の脱ガス混合物に窒素下で加えられた。混合物が窒素下で８０℃で一晩反応した。反応は、水を加えることにより抑えられ、ジクロロメタン（３×）を用いて抽出された。混合有機層が水、塩水で洗浄され、乾燥され（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過され、減圧下で濃縮された。祖固体がカラムクロマトグラフィ（ＳｉＯ２、溶離液：ジクロロメタン／ヘプタン１／１ないし３／２）により精製された。黄色の固体として化合物２４０２（３９０ｍｇ、９７％）が得られた。結果は、Ｍ＋Ｈ＝６１６．０、λｍａｘ（酢酸エチル）＝４３６ｎｍ、ε＝１７７００及び４５７ｎｍ、ε＝１６７００、λ（ｅｍ）（酢酸エチル）４９１ｎｍ及び５２１ｎｍであった。
【０１２５】
２３８９の合成：
１．２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−６−（４−メトキシ−２−ニトロフェノキシ）−１Ｈ−ベンゾ［ｄｅ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２４６８）
Ｎ−メチルピロリドン（１５０ｍＬ）中の２３６８（１２．０ｇ、３０．６２ｍｍｏｌ）、４−メトキシ−２−ニトロフェノール（８．９ｇ、５２．８６ｍｍｏｌ）及びＫ２ＣＯ３（８．１ｇ、５８．６０ｍｍｏｌ）の混合物が、窒素下で一晩９０℃で攪拌された。混合物が冷却され、酢酸及び氷水の混合物に流し込まれた。５分後、２ＮのＨＣｌ水溶液が加えられ、沈殿物が濾過により回収され、水及びメタノール（過剰フェノールの除去）で洗浄され、真空下で乾燥され、固体としての化合物２４６８（１４ｇ、収率８７％）を与えた。
【０１２６】
２．４−（４−メトキシ−２−アミノフェノキシ）−Ｎ−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，８−ナフタルイミド（２４６９）
窒素雰囲気下のＴＨＦ（１３０ｍＬ）とＭｅＯＨ（６０ｍＬ）との混合物中の化合物２４６８（１４．０ｇ、２８．３１ｍｍｏｌ）に１０％Ｐｄ／Ｃ（３ｇ）が加えられた。混合物が水素雰囲気（バルーン）下で一晩室温で攪拌され、その後、セライトパッドを通して濾過された。黄色の固体として化合物２４６９（１４ｇ、定量的収率）を与えた。
【０１２７】
３．２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−９−メトキシ−１Ｈ−キサンテノ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン７（２４１２）
ニトロシル硫酸溶液（硫酸中５．８ｍＬ、３３．９６ｍｍｏｌの４０ｗｔ％硝酸）が、酢酸（１００ｍＬ）及びプロピオン酸（３０ｍＬ）の混合物中の化合物２４６９（１４．０ｇ、２８．３ｍｍｏｌ）の溶液に０ないし５℃で滴下された。１時間後、ジアゾニウム溶液が、水（２５０ｍＬ）及び酢酸（１６ｍＬ）中の水和硫酸銅（ＩＩ）（２８．３ｇ、１１３．２ｍｍｏｌ）の沸騰溶液に少量ずつ加えられた。添加が終了した後、溶液が１時間煮沸され、冷却され、水で希釈されて、沈澱した黄色の固体が濾過され、水で洗浄されて真空下で乾燥された。ＳｉＯ２上でのカラムクロマトグラフィ（ジクロロメタン／ヘプタン＝１／１ないし２：１）による精製が、黄色の固体として化合物２４１２（１．３ｇ、９．６％）を与えた。
【０１２８】
４．２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−９−ヒドロキシ−１Ｈ−キサンテノ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２４７０）
ＢＢｒ３（ジクロロメタン中１Ｍ、２．６ｍＬ、２．６０ｍｍｏｌ）の溶液がジクロロメタン（３５ｍＬ）中の化合物２４１２（３５０ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）の溶液に窒素下０℃で加えられた。混合物が４０℃で一晩攪拌され、０℃まで冷却され、ＮａＨＣＯ３の溶液が加えられた。混合物は、ジクロロメタン（１×）を用いて抽出され、その後、酢酸エチル（３×）を用いて抽出され、混合有機層が水、塩水で洗浄され、乾燥され（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過され、濃縮された。ＳｉＯ２上でのカラムクロマトグラフィ（ジクロロメタン／メタノール＝６０／１ないし４０／１）による精製が、黄色の固体として純粋な化合物２４７０（２８４ｍｇ、収率８４％）を与えた。
【０１２９】
５．２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−９−フェノキシ−１Ｈ−キサンテノ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２４１３）
カリウムｔ−ブトキシド（９１ｍｇ、０．８１ｍｍｏｌ）が、ＴＨＦ（５０ｍＬ）中の化合物２４７０（３４２ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌの溶液）に窒素下０℃で加えられ、この温度で１５分間反応が引き起こされた。ジフェニルヨードニウムトリフルオロメタンスルホン酸（４７３ｍｇ、１．１０ｍｍｏｌ）が一部加えられ、冷浴が取り除かれた。混合物が４０℃で１時間攪拌され、その後、０℃に冷却され、ジクロロメタンで希釈され、水が加えられた。有機相が分離され、水相が酢酸エチル（２×）で抽出された。混合有機相が塩水で洗浄され、乾燥され（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過され、濃縮された。ＳｉＯ２上でのカラムクロマトグラフィ（ジクロロメタン／ヘプタン＝２／１ないし４／１）による精製が、黄色の固体として純粋な化合物２４１３（２９５ｍｇ、収率７３％）を与えた。結果は、Ｍ＋Ｈ＝５４０．２、λｍａｘ（酢酸エチル）＝４２９ｎｍ、ε＝２４８００及び４５２ｎｍ、ε＝２２１００、λ（ｅｍ）（酢酸エチル）４７３ｎｍ及び５０１ｎｍであった。
【０１３０】
２−（２，６−ジイソプロピルフェニル）−５，１１−ジフェノキシ−１Ｈ−キサンテノ［２，１，９−ｄｅｆ］イソキノリン−１，３（２Ｈ）−ジオン（２４３６）の合成
脱気された１，４−ジオキサン（１５６０ｍＬ）中の２４０４（２．０ｇ、３．３ｍｍｏｌ）、フェノール（１０．０ｇ、１６．５ｍｍｏｌ）及びＣｓ２ＣＯ３（６．４ｇ、１９．８ｍｍｏｌ）の混合物が、窒素下９０℃で１時間攪拌された。その後、１，４−ジオキサン（４ｍＬ）中のＣｕ（Ｉ）Ｉ（３１４ｍｇ、１．６５ｍｍｏｌ）及びＮ，Ｎ−ジメチルグリシン（５１０ｍｇ、４９５ｍｍｏｌ）の混合物が加えられ、反応混合物が窒素下９０℃で一晩攪拌された。混合物は室温まで冷却され、溶媒が減圧下で除去された。残渣がジクロロメタンに溶解され、ＳｉＯ２が加えられた。減圧下でジクロロメタンが除去され、シリカでコーティングされた生成物が精製用のクロマトグラフィ（ＳｉＯ２、溶離液：ジクロロメタン／ヘプタン１／１）の上部に流し込まれた。化合物がガラスフィルタ中において温ヘプタンで洗浄され、真空下で乾燥された。黄色の固体として化合物２４１３（１．０ｇ、４８％）が得られた。結果は、Ｍ＋Ｈ＝６３２．２、λｍａｘ（酢酸エチル）＝４３７ｎｍ、ε＝１９３００及び４５０ｎｍ、ε＝１９０００、λ（ｅｍ）（酢酸エチル）４９９ｎｍであった。
【０１３１】
我々は、６０℃において０．５−７Ｗ／ｃｍ２の青色光の照射下で寿命を測定することにより、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム内の種々の分子の寿命を調べた。層の厚さ及び濃度は、青色光の透過が９０％であるように設定された。ＰＥＴフィルムの全ての色素（dye）が０．９２から０．９６のＰＬＱＥ（フォトルミネセンス量子収量）を示した。
【０１３２】
寿命は、束密度に線形依存すると仮定して、ＴＬＥＤの条件（０．０１６Ｗ／ｃｍ２の青色、空気中で６０℃の温度）に外挿されて１０％の減少として決定されている。Ｆ０８３のケースでは、約１０００時間の寿命が見積もられ、一方、新規の化合物２３６３は、約２５００時間の寿命を示した。これは、約２５倍の寿命の増加を意味する。新規の化合物２３８９の場合、寿命は、同じ条件下で約５ないし１２５００時間の他のファクタで更に増加している。新規の化合物２４０１の場合には、寿命は、同じ条件下で約１０ないし２７０００時間の他のファクタで更に一層増加している。
【０１３３】
ＰＥＴマトリクス中の有機黄色発光分子の寿命（空気中で６０℃の温度の０．０１６Ｗ／ｃｍ２の青色照射で１０％が退色した時間）
【表１】
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【０１３４】
白の混合の例
実施例１
青色ＬＥＤにより励起される種々の有機分子の発光が白色光を生成するために組み合わせられ得る。ここでは、図４ａに示されている分子（材料２３８９、図２ｂ参照）及び図４ｂに示されている分子（Ｎ，Ｎ′−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−１，７−ジ（２，６−ジイソプロピルフェノキシ）ペリレン−３，４：９，１０−テトラカルボジイミド；ＣＡＳ登録番号９１９４８８−７８−１）からの放射が、図４ｃに示されているスペクトルを持つ白色光を得るように青色光と組み合わせられた。そのような白色光は、以下の表に示されている次の値を示して生成され得る。
【０１３５】
実施例２
この例では、図４ａ及び図４ｂに示されている分子からの発光が、青色光及び無機蛍光体チオガリウム酸塩（ＳｒＧａ２Ｓ４：Ｅｕ２＋）からの発光と組み合わせられ、図４ｄに示されているスペクトルを持ち、以下の表に示されている値を持つ白色光を得た。
【表２】
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【０１３６】
式Ｉに従う有機ルミネセンス材料の他の例が、図５に示されている。ここでは、ＸはＣ−Ｃ結合又は酸素、すなわち、エーテル結合に関連している。例として、Ｇ２及びＧ３の１つ以上が、エーテル基を含む若しくは１つ以上のフッ素含有置換基でフッ素化される基を有しているか、又は、Ｇ２及び／又はＧ３がＹ基を有し、Ｄ、Ｅ、Ｉ、Ｌ及びＭの１つ以上が、エーテル基を含む若しくは１つ以上のフッ素含有置換基でフッ素化されるアルキル基を有する。図５に示されている有機ルミネセンス材料が、とりわけ、例として与えられる。他の基又は他の場所に位置する基を有する他の例も考えられる。
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図１Ｃ】
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【図１Ｄ】
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【図１Ｅ】
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【図１Ｆ】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図２Ｃ】
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【図３】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図４Ｃ】
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【図４Ｄ】
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【図５】
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