(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱蛍光体における粒子線の線量分布測定法であって、上記熱蛍光体に粒子線を照射し、照射後の熱蛍光体を０．５℃／秒以下の昇温速度で昇温して熱蛍光特性を測定することにより、ＬＥＴ依存性のない非依存性ピークを検出し、ＬＥＴ依存性のないピークと、ＬＥＴ依存性のあるピークとの比をあらかじめ線種ごとに算出し、得られた比に基づいてＬＥＴを算出することにより線量分布測定を行う線量分布測定法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高精度且つ簡易に行うことができる、ＬＥＴ非依存性ピーク検出法、線量分布測定法、並びに、熱蛍光特性の判定法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ＬＥＴ（ＬＥＴ：Ｌｉｎｅａｒ  Ｅｎｅｒｇｙ  Ｔｒａｎｓｆｅｒ、線エネルギー付与）は、放射線、粒子線が媒質中を通過する際に媒質に与えるエネルギーであり、放射線、粒子線の種類（線質）の違いを表す指標として用いられている。
一般的に、熱蛍光の発光効率はＬＥＴに大きく依存することが知られている。
熱蛍光は簡易に検出・測定することができるため、医療現場をはじめとして幅広い分野で用いられており、その依存性を利用して、簡易にＬＥＴを算出する方法、粒子線の線量分布を測定する方法がこれまでに試みられている。例えば、非特許文献１では、ＢｅＯで観測される２つのグローピークの比からＬＥＴを算出する方法（ＨＴＲ法）が提案されている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００３】
【非特許文献１】H. Yasuda and K. Fujitaka“GLOW CURVES FROM BERYLLIUM OXIDE EXPOSED TO  HIGH ENERGY HEAVY IONS”Radiation Protection Dosimetry，Vol. 87, No. 3, pp. 203-206 (2000)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、ＬＥＴに対して熱蛍光の発光効率が大きく変化するため、熱蛍光を用いた粒子線の線量分布の測定方法については、いまだ用いる熱蛍光体ごとに線種ごとのＬＥＴ依存性が十分に判明しておらず、実用性の点で十分ではなかった。
また、非特許文献１に記載のＨＴＲ法によって算出されるＬＥＴは誤差が大きいという問題があり、いまだ十分な実用性がなかった。
このため、高精度且つ簡易に、熱蛍光体のＬＥＴ依存性を理解し、粒子線の線量分布を判明させて、熱蛍光体の熱蛍光特性を判定できる方法が求められている。
したがって、本発明の目的は、高精度且つ簡易に、ＬＥＴ依存性を測定する方法（依存性のないピークを検出する方法）を確立して、粒子線の線量分布を判明させると共に熱蛍光体の熱蛍光特性を判定できる判定方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、上記課題を解消すべく鋭意検討した結果、Ａｌ２Ｏ３において、粒子線を照射して得られるグロー曲線のうち特定のグローピークがＬＥＴに対する依存性が少ないことを知見し、かかる知見に基づいてこの特定のグローピークを再現性よく検出できる方法を検討するとともに検出したグローピークデータの応用方法について種々検討を行い、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は以下の各発明を提供するものである。
１．熱蛍光体に粒子線を照射し、照射後の熱蛍光体を所定の昇温速度で昇温して熱蛍光特性を測定するか、特定の波長の光のみで熱蛍光特性を測定することにより、ＬＥＴ依存性のない非依存性ピークを検出するＬＥＴ非依存性ピーク検出法。
２．所定の熱蛍光体における粒子線のＬＥＴと線量分布測定法であって、
上記熱蛍光体に粒子線を照射し、照射後の熱蛍光体を所定の昇温速度で昇温して熱蛍光特性を測定するか、特定の波長の光のみで熱蛍光特性を測定することにより、ＬＥＴ依存性のない非依存性ピークを検出し、該非依存性ピークの測定値から線量分布測定を行う線量分布測定法。
【発明の効果】
【０００６】
本発明の検出法は、高精度且つ簡易にＬＥＴ依存性のない熱蛍光スペクトルを示すピークを検出でき、粒子線の線量分布や熱蛍光特性を測定する方法に適用できるものである。
本発明の線量分布測定法は、高精度且つ簡易に粒子線の線量分布を測定することができるものである。
本発明の判定法は、高精度且つ簡易に、熱蛍光体の熱蛍光特性を判定できるものである。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】図１は、実施例１のグロー曲線測定の結果を示すチャートである。
【図２】図２は、実施例１のグロー曲線の測定装置の説明図である。
【図３】図３は、実施例２のグロー曲線測定の結果（Ｘ線）を示すチャートである。
【図４】図４は、実施例２のグロー曲線測定の結果（Ｎｅ線）を示すチャートである。
【図５】図５は、実施例２のグロー曲線測定の結果（Ｘ、Ｎｅ線）を示すチャートである。
【図６】図６は、実施例２の照射線量と蛍光強度との比較の結果を示すグラフである。
【図７】図７は、実施例２のグローピークＡ及びＢのＴＬ強度／線量とＬＥＴとの関係グラフである。
【図８】図８は、実施例２のグローピークＢ／Ａの値とＬＥＴとの関係グラフである。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
以下、本発明をさらに詳細に説明する。
〔ＬＥＴ非依存性ピーク検出法〕
本発明の検出法は、熱蛍光体に粒子線を照射し、照射後の熱蛍光体を所定の昇温速度で昇温して熱蛍光特性を測定するか、特定の波長の光のみで熱蛍光特性を測定することにより、ＬＥＴ依存性のない非依存性ピークを検出するＬＥＴ非依存性ピーク検出法である。
【０００９】
＜熱蛍光体＞
本発明の検出法に用いられる上記熱蛍光体は、粒子線により熱蛍光を発生する特性を有すれば、特に制限されず、例えば、金属酸化物を主成分としてなるセラミックスからなり、
発光中心成分を含有するもの等が挙げられる。
ここで、上記主成分とは、上記セラミックスがその全重量に対して５０重量％以上含有することを意味し、好ましくは７０重量％以上である。
上記金属酸化物は、セラミックスを形成するものであれば、特に制限されず、例えば、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｎａ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｋ、Ｃａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｒｂ、Ｓｒ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔｃ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｈｇ、Ｔｌ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ｐｏ、Ｆｒ、Ｒａ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ａｃ、Ｔｈ、Ｐａ、Ｕ、Ｎｐ、Ｐｕ、Ａｍ、Ｃｍ、Ｂｋ、Ｃｆ、Ｅｓ、Ｆｍ、Ｍｄ、Ｎｏ、Ｌｒなどの金属の酸化物を挙げることができ、これらの金属酸化物は単体または混合物を使用することができる。具体的には、Ａｌ２Ｏ３、ＢａＳＯ４、ＬｉＦ、ＢｅＯ、ＣａＦ、Ｌｉ２Ｂ４Ｏ７、ＣａＳＯ４等からなる群より選択される化合物を挙げることができ、中でもＡｌ２Ｏ３が好ましい。
【００１０】
本明細書において、上記発光中心成分とは、放射線や粒子線を照射した熱蛍光体において励起され光を放出する成分をいう。
上記発光中心成分は、特に制限されず、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群より選ばれる少なくとも一つの金属元素を挙げることができる。
上記金属酸化物と上記発光中心成分との配合割合は、両者の重量の合計量を１００とした場合に、金属酸化物：発光中心成分＝９０〜９９．９９９：０．００１〜１０とするのが好ましい。
なお、上記熱蛍光体は、熱蛍光特性を示す市販のものを用いることもできる。市販のものとしては、例えば、セラミックス（型名：Ａ４７６、京セラ社製（（Ａｌ２Ｏ３含有量９６％））などが挙げられる。
【００１１】
＜粒子線＞
本発明の検出法で用いられる上記粒子線は、特に制限されず、例えば、アルファ線、ベータ線、陽電子線、陽子線、Ｈｅ、Ｃ、Ｎｅ、Ｓｉ、Ａｒ、Ｆｅなどの重イオン線、中性子線などが挙げられる。
【００１２】
＜照射＞
上記粒子線の照射の方法は、特に制限されず、公知の方法で照射を行うことができ、例えば、放射線医学総合研究所のＨＩＭＡＣなどを用いて行うことができる。
上記粒子線の照射量は、特に制限されないが、  １  〜  ２０  Ｇｙであると好ましい。
【００１３】
＜検出＞
本発明の検出法においては、検出する際に、照射後の熱蛍光体を所定の昇温速度で昇温して熱蛍光特性を測定する手法（手法１）と、照射後の熱蛍光体を特定の波長の光のみで熱蛍光特性を測定する手法（手法２）とのいずれかを用いる。
以下、両者について説明する。
（手法１）
手法１について図１を参照して具体的に説明する。
図１は、上記熱蛍光体（型名：Ａ４７６、京セラ社製（Ａｌ２Ｏ３含有量９６％のセラミックス））に、Ｘ線、Ｈｅ線、Ｃ線、Ｎｅ線を同線量（２０Ｇｙ）の照射をし、照射後の熱蛍光体を所定の昇温温度で昇温して熱蛍光特性を測定した結果の一例である。
この場合の熱蛍光特性は、発光量を温度の関数で表すいわゆるグロー曲線の特性である。
なお、照射した粒子線・放射線のＬＥＴは、Ｎｅ線＞Ｃ線＞Ｈｅ線＞Ｘ線である。
図１に示すように、図１のＢに示すピークは、その強度がＬＥＴの大きさとは逆にＮｅ線＜Ｃ線＜Ｈｅ線＜Ｘ線であり、ＬＥＴに依存的であることがわかる。
一方、図１のＡに示すピークは、照射した粒子線・放射線の線種に関わらず、同程度のピーク強度を示しており、ＬＥＴ依存性のない非依存性ピークであることがわかる。
ここで、上記の「同程度」とは、ピーク強度がおよそ  ±３％以内の範囲内にあることをいう。
上記所定の昇温速度は、０．５℃／秒以下であるのが好ましく、０．１℃／秒以下であるとより好ましい。このような昇温速度で温度を上昇させてグロー曲線の測定を行うことにより、ピークを高精度に測定することができ、ピークごとの異同を明確に把握することができる。換言すると、このような昇温速度にて温度を上昇させることによって初めてＬＥＴ依存性のピークの存在が明らかになったのであって、この昇温速度が本発明の特徴点であると言える。
また、上記の測定温度の範囲は、特に制限されないが、通常、室温〜４００℃である。
なお、上記測定に用いられる装置は、上記の所定の昇温速度に制御が可能であれば、特に制限されず、例えば、実施例に示すような光子の数を計数するフォトンカウンティングヘッドと、昇温装置と、遮光された測定部とを備える装置等を用いることができる。
【００１４】
（手法２）
手法２は、照射後の熱蛍光体を特定の波長の光のみで熱蛍光特性を測定する手法である。
上記の特定の波長は、例えば、Ａｌ２Ｏ３（Ａ４７６）の熱蛍光体においては、６９３ｎｍである。
この際用いることができる上記光学フィルターは、一般的に使用されるバンドパスフィルター、ロングパスフィルターなど公知のものを用いることができ、検出する波長により適宜変更されうるものである。
【００１５】
以上の説明のとおり、本発明の検出法は高精度且つ簡易にＬＥＴ依存性のないスペクトるピークを検出することができる。
また、本発明の検出法は、ＬＥＴを測定する方法、粒子線の線量分布を測定する方法に好適に適用することができ、これらの方法を高精度且つ簡易に実行することを可能にする。
【００１６】
〔線量分布測定法〕
次に、本発明の線量分布測定法を説明する。
以下の説明においては上述の検出法と異なる点を中心に説明する。特に説明しない点については上述の説明が適宜適用される。
【００１７】
本発明の線量分布測定法は、所定の熱蛍光体における粒子線の線量分布測定法であって、
上記熱蛍光体に粒子線を照射し、照射後の熱蛍光体を所定の昇温速度で昇温して熱蛍光特性を測定するか、特定の波長の光のみで熱蛍光特性を測定することにより、ＬＥＴ依存性のない非依存性ピークを検出し、該非依存性ピークの測定値から線量分布測定を行う線量分布測定法である。
【００１８】
粒子線を照射してから非依存性ピークを検出するまでは上述の「検出法」と同様であるので、線量分布測定を行う工程について図１を参照して説明する。
【００１９】
例えば、図１に示す条件の場合、図１のＡに示すピークは、上述したように、その発光強度が、ＬＥＴにほとんど依存しないため、ＬＥＴによる補正をすることなく粒子線の線量分布を示すことになる。
すなわち、図１のＡに示すピークの測定値はＬＥＴに依存しないものであるため、このピークを検出すれば、このピークがＬＥＴによる補正をする必要がないため、単位面積中におけるピーク強度の分布を測定すれば、どの部分で線量がどの程度であるかを正確に測定することができる（単位面積当たりの線量分布）。
このように本発明の線量分布測定法は、ＬＥＴに依存しないピークに基づいて線量の分布を測定する方法であるため。補正をすることなく粒子線の線量分布を正確に取得できる。
【００２０】
〔熱蛍光特性判定法〕
次に、本発明の判定法を説明する。
以下の説明においては上述の検出法、線量分布測定法と異なる点を中心に説明する。特に説明しない点については上述の説明が適宜適用される。
【００２１】
本発明の判定法は、熱蛍光体の熱蛍光測定値を補正するに際して、該熱蛍光体のＬＥＴ依存性を求めて該ＬＥＴ依存性をもって補正し、線質及び線量に対する正確な熱蛍光特性を求める熱蛍光特性の判定法であって、
上記熱蛍光体における所定の昇温速度での１５０〜２００℃における熱蛍光特性を測定し、ＬＥＴ依存性のないピークを特定し、
上記熱蛍光体の測定値における上記のＬＥＴ依存性のないピーク以外のピークについて、補正を行うことを特徴とする判定法である。
【００２２】
（ピークの特定）
ピークの特定に際して、ＬＥＴ非依存性のピークの検出は、上述の本発明の検出法と同様に行うことができるが、その際の昇温温度範囲は、昇温速度での１５０〜２００℃である。この温度範囲とすることにより、正確にＬＥＴ依存性のないピークを特定することができる。
また、上記ＬＥＴ依存性あるピークは、ＬＥＴ依存性のないピークを検出した後で、対象である熱蛍光体の熱蛍光測定を行い、得られた結果からＬＥＴ依存性のないピークを除外してピークを確認することで把握することができる。具体的には、上述の図１の例では、図１のＢに示すピークである。
【００２３】
（ＬＥＴの算出）
上述の工程で把握されたＬＥＴ依存性のないピークとそれ以外のＬＥＴ依存性のあるピークとの比を、あらかじめ線種ごとの線量が判明している照射を行い、線種ごとに算出し、得られた比に基づいてＬＥＴを算出する。
【実施例】
【００２４】
以下、本発明について実施例及び比較例を示してさらに具体的に説明するが本発明はこれらに何ら制限されるものではない。
【００２５】
〔実施例１〕
（熱蛍光体）
熱蛍光体として、Ａｌ２Ｏ３含有量９６％のセラミックス（商品名：Ａ４７６、京セラ社製）、大きさ（縦  １０  ｍｍ×横  １０  ｍｍ×厚さ  １  ｍｍ）を用いた。
【００２６】
（粒子線・放射線の照射）
それぞれ別々の上記熱蛍光体に対して、２０ＧｙのＸ線、Ｈｅ線、Ｃ線、Ｎｅ線を照射した。
Ｘ線の照射は、ＬＩＮＡＣ（Ｖａｒｉａｎ社製）を用いて行った、
Ｈｅ線、Ｃ線、Ｎｅ線の照射は、ＨＩＭＡＣ（放射線医学総合研究所）を用いて行った。
【００２７】
（グロー曲線の測定）
放射線、または、粒子線を照射した熱蛍光体の熱蛍光特性を調べるため、グロー曲線を調べた。
グロー曲線は、図２に示すフォトンカウンティングヘッド（商品名：H11890-210、浜松ホトニクス社製）と、昇温装置（型名：ＳＣＲ−ＳＨＱ−Ａ、坂口電熱社製）と、遮光された測定部としての暗箱と、制御用のソフトウェアーがインストールされているコンピュータ（図示せず）とを備える装置で、下記条件にて測定を行った。
条件：
昇温速度：０．１３℃／ｍｉｎ
測定温度：室温〜４００℃
光学フィルター：なし
得られた結果を図１に示す。
その結果、図１のＡに示すＬＥＴ依存性のない非依存性ピークが検出された。
なお、図１のＡに示すピーク時の温度は  １６５    ℃、発光強度は  ６×１０４    、Ｂのピーク時の温度は  ２５０    ℃であり、発光強度は  ２〜３×１０４  、Ｃのピーク時の温度は  ３１５    ℃であり、発光強度は  １．５〜２．２×１０４    であった。
図１のＡに示すピークは、照射した粒子線・放射線のＬＥＴに関係なく強度がほぼ一定であった。
図１のＢ及びＣに示すピークは、ＬＥＴの大きさとは、逆に発光強度が、Ｎｅ線＜Ｃ線＜Ｈｅ線＜Ｘ線の関係であった。
この結果から、図１のＡに示すピークは、発光強度がＬＥＴにほとんど依存しないため、補正をすることなく粒子線の線量分布が取得できることがわかる。
【００２８】
〔実施例２〕
Ｘ線、Ｎｅ線に対するグロー曲線の線量応答性を測定した。
粒子線・放射線の照射量を変えた以外は、実施例１と同様にして、グロー曲線を測定した。
なお、粒子線・放射線の照射量は、１，２、５、１０、２０Ｇｙで行った。
その結果を、図３（Ｘ線）、図４（Ｎｅ線）に示す。
また、Ｘ線を２０Ｇｙ照射したときと、Ｎｅ線を２０Ｇｙ照射したときと、のグロー曲線を比較した結果を図５に示す。
また、図３、図４それぞれのＡ及びＢに示すピークにおける発光強度を比較した結果を図６に示す。
【００２９】
結果から、図３、図４に示すように、照射した線量に依存的に、発光強度が増加しているのがわかる。
また、図５に示す結果から、図中にＡで示すピークの発光強度は、照射した線種に依存しないことがわかる。すなわち、本方法により、ＬＥＴ依存性のない非依存性ピークが検出されたのがわかる。図６に示す結果からも、照射する線量を変化させても、同様の現象が起こるのがわかる。すなわち、照射する線量を変化させても、本方法により、ＬＥＴ依存性のない非依存性ピークが検出されたのがわかる。
次に、上述の測定値を用いてＬＥＴを算出した。
ＬＥＴの算出に際しては、まずグローピークＡとグローピークＢのＴＬ強度／線量の関係を求める。図７にＸ線、Ｈｅ線、Ｃ線及びＮｅ線の４種の線種に対するピークＡの面積と線量との関係、すなわちピークＡのＴＬ強度／線量、及びこれら４種の線種に対するピークＢの面積と線量との関係、すなわちピークＢのＴＬ強度／線量のを示す。なお、６ＭＶのＸ線のＬＥＴは０．２ｅＶ／μｍ、１５０ＭｅＶ／ｕのＨｅ線のＬＥＴは２ｅＶ／μｍ、２９０ＭｅＶ／ｕのＣ線のＬＥＴは１３．２ｅＶ／μｍ、４００ＭｅＶ／ｕのＮｅ線のＬＥＴは３５ｅＶ／μｍであった。
図７に示すようにグローピークＡとＢのＬＥＴ依存性の違いが確認できる。この違い、すなわちＴＬ強度比を用いることでＬＥＴを算出できる。ＬＥＴを算出するには、図８に示すようにグローピークＢ／Ａの値とＬＥＴとの関係をあらかじめグラフ化して求めておく。ついで、実際の測定値から得られるグローピークＢ／Ａの値をこのグラフに当てはめることでＬＥＴの値を求めることができる。
たとえば、図８に示すＮｅのグローピークＢ／ＡとＬＥＴとの関係グラフから、グローピークＢ／Ａの実測値が０．４であった場合、ＬＥＴは１ｋｅＶ／μｍとなることが判る。
このように本発明の線量分布測定法を用いた検出器を作成すると、かかる検出器は、グローピークＡのＴＬ強度と線量の関係から線量を算出し、グローピークＢ／ＡからＬＥＴを算出できる、ハイブリット検出器となる。
【００３０】
以上から、本発明の検出法は、高精度且つ簡易に、ＬＥＴを測定する方法、粒子線の線量分布を測定する方法に適用できるものであることがわかる。
また、本発明の線量分布測定法は、高精度且つ簡易に粒子線の線量分布を測定することができるものであることがわかる。
また、本発明の判定法は、高精度且つ簡易に、ＬＥＴを測定する方法、粒子線の線量分布を測定する方法に適用できるものであることがわかる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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