(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均波長λの光を発生する発光素子と、
前記発光素子から生じた光を透過させる光取り出しシートと、
を備える発光装置であって、
前記発光素子は、
光透過性を有する第１の電極と、
第２の電極と、
前記第１および第２の電極の間に設けられた発光層と、
を有し、
前記光取り出しシートは、
第１の主面および第２の主面を有する透光性基板と、
前記透光性基板の前記第１の主面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、前記透光性基板よりも屈折率の低い低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、
前記透光性基板の前記第２の主面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して４０度から６０度の入射角で入射する光の平均透過率が４２％以上になるように構成された第２の光取り出し構造と、
を有し、
前記低屈折率層、前記高屈折率層、および前記凹凸形状は、前記発光素子から出射して前記高屈折率層、前記低屈折率層、および前記透光性基板を順に介して前記第２の光取り出し構造に入射する前記平均波長λの光の入射角度が４０度から６０度の範囲内でピークになるように構成され、
前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的に配列された形状であり、４つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている、
発光装置。
【請求項２】
前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値をｗとするとき、前記凹凸形状のパターンの空間周波数成分のうち、１／（２ｗ）よりも小さい成分が、前記複数の凹部および前記複数の凸部をランダムに並べた場合と比較して抑制されている、請求項１に記載の発光装置。
【請求項３】
前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々は、四角形状の断面を有し、前記凹凸形状は、３つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている、請求項２に記載の発光装置。
【請求項４】
前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々は、六角形状の断面を有し、前記凹凸形状は、４つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている、請求項２に記載の発光装置。
【請求項５】
前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値は、０．７３λ以上である、請求項１から４のいずれかに記載の発光装置。
【請求項６】
前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々は、同一の断面形状および同一のサイズを有している、請求項１から５のいずれかに記載の発光装置。
【請求項７】
前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々の平均周期は１４．５λ以下である、請求項６に記載の発光装置。
【請求項８】
前記低屈折率層の屈折率は、前記透光性基板の屈折率の０．９８倍以下である、請求項１から７のいずれかに記載の発光装置。
【請求項９】
前記発光層における発光点と前記第２の電極の表面との距離は、０．１７λ以上である、請求項１から８のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１０】
前記低屈折率層の屈折率は、１．４７以下である、請求項１から９のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１１】
前記低屈折率層の厚さは（１／２）λ以上である、請求項１から１０のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１２】
前記透光性基板の屈折率は、１．５以上である、請求項１から１１のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１３】
前記高屈折率層の屈折率は、１．７３以上である、請求項１から１２のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１４】
前記第２の光取り出し構造はマイクロレンズアレイによって形成されている、請求項１から１３のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１５】
前記マイクロレンズアレイのアスペクト比は０．５以上である、請求項１４に記載の発光装置。
【請求項１６】
前記第２の光取り出し構造はピラミッド構造を有し、前記ピラミッド構造の頂角は３０度から１２０度の範囲に設定されている、請求項１から１５のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１７】
平均波長λの光を発生する発光素子と組合せて使用される光取り出しシートであって、
第１の主面および第２の主面を有する透光性基板と、
前記透光性基板の前記第１の主面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、前記透光性基板よりも屈折率の低い低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、
前記透光性基板の前記第２の主面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して４０度から６０度の入射角で入射する光の平均透過率が４２％以上になるように構成された第２の光取り出し構造と、
を備え、
前記低屈折率層、前記高屈折率層、および前記凹凸形状は、前記発光素子から出射して前記高屈折率層、前記低屈折率層、および前記透光性基板を順に介して前記第２の光取り出し構造に入射する前記平均波長λの光の入射角度が４０度から６０度の範囲内でピークになるように構成され、
前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的に配列された形状であり、４つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている、
光取り出しシート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願は、発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」と称する。）として、透明基板の表面に形成された透明電極（陽極）上に、ホール輸送層、有機発光層、電子輸送層、陰極が順に積層されたものが知られている。陽極と陰極との間に電圧を印加することにより、有機発光層から光が発生する。発生した光は、透明電極および透明基板を透過して外部に取り出される。【０００３】
有機ＥＬ素子は、自発光型の素子であること、比較的高い効率の発光特性を有すること、各種の色調で発光可能であること等の特徴を有する。このため、表示装置（例えばフラットパネルディスプレイ）における発光体や、光源（例えば液晶表示装置用のバックライトや照明）への活用が期待されており、一部のものはすでに実用化されている。これらの用途に有機ＥＬ素子を応用するために、より高効率・長寿命・高輝度の優れた特性を有する有機ＥＬ素子の開発が望まれている。【０００４】
有機ＥＬ素子の効率を支配する要因は、主に、電気−光変換効率、駆動電圧、光取り出し効率の３つである。【０００５】
電気−光変換効率については、最近のいわゆる燐光材料の登場により、外部量子効率が２０％を超えるものが報告されている。この値は、内部量子効率に換算するとほぼ１００％に相当すると考えられる。すなわち、電気−光変換効率がほぼ限界値に到達した例が実験的に確認されたといえる。【０００６】
駆動電圧については、エネルギーギャップに相当する電圧の１０〜２０％増し程度の電圧で比較的高い輝度の発光を行う素子が得られるようになってきている。言い換えると、駆動電圧の低減による有機ＥＬ素子の効率向上の余地はさほど大きくない。【０００７】
したがって、電気−光変換効率および駆動電圧の２つの要因の改善による有機ＥＬ素子の効率の向上はあまり期待できない。【０００８】
一方、有機ＥＬ素子の光取り出し効率は、発光パターンや内部の層構造によって多少変動するが、一般に２０〜３０％程度であり、改善の余地が大きい。光取り出し効率がこのように低くなる理由として、光が発生する部位およびその周辺部を構成する材料が、高屈折率性および光吸光性などの特性を有することが挙げられる。このため、屈折率の異なる界面での全反射や材料による光の吸収が生じ、発光が観測される外界へ有効に光が伝播できないという問題が発生する。その結果、有機ＥＬ素子では、活用できない光が全発光量の７０〜８０％を占めることになる。このため、光取り出し効率の向上による有機ＥＬ素子の効率向上への期待は、非常に大きい。【０００９】
このような背景のもとで、光取り出し効率を向上するための試みがこれまでに多くなされている。例えば、特許文献１は、界面での全反射を抑制するために回折格子を設けた有機ＥＬ素子を開示している。特許文献２は、透明基板の表面にマイクロレンズアレイを設けた有機ＥＬ素子を開示している。特許文献３は、バインダー中にビーズが分散する光学層を有する光学シートを設けた有機ＥＬ素子を開示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特許第２９９１１８３号明細書
【特許文献２】特開２００４−２４１１３０号公報
【特許文献３】特開２００３−１００４４４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、上述した従来の技術では、光の取り出し効率を向上する効果は限定的であり、さらなる効率の向上が求められる。この課題は、上述した有機ＥＬ素子に限らず、無機ＥＬ素子や通常の発光ダイオード等を用いた他の種類の発光装置についても同様に当てはまる。【００１２】
本願の限定的ではない例示的なある実施形態は、光の取り出し効率を高めることができる発光装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記課題を解決するために、本発明の一態様である光取り出しシートは、第１の主面および第２の主面を有する透光性基板と、前記透光性基板の前記第１の主面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、前記透光性基板よりも屈折率の低い低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、前記透光性基板の前記第２の主面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して４０度から６０度の入射角で入射する光の平均透過率が４２％以上になるように構成された第２の光取り出し構造とを備える。【００１４】
上述の一般的かつ特定の態様は、システム、方法およびコンピュータプログラムを用いて実装され、またはシステム、方法およびコンピュータプログラムの組み合わせを用いて実現され得る。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の一態様に係る発光装置によれば、光の取り出し効率を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】例示的な実施の形態における有機ＥＬ素子を示す断面図である。
【図２Ａ】凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図２Ｂ】凹凸構造の一例を示す断面図である。
【図３Ａ】マイクロレンズアレイの例を模式的に示す図である。
【図３Ｂ】光拡散層の例を模式的に示す図である。
【図４】光透過率の測定方法を示す図である。
【図５Ａ】マイクロレンズアレイの配列例を示す平面図である。
【図５Ｂ】図５ＡにおけるＡ−Ａ’線断面図である。
【図６Ａ】外部光取り出し層としてマイクロレンズアレイを用いた場合の透過率の入射角度依存性を示す図である。
【図６Ｂ】外部光取り出し層として光拡散層を用いた場合の透過率の入射角度依存性を示す図である。
【図６Ｃ】外部光取り出し層として光拡散層を用いた場合の透過率の入射角度依存性を示す図である。
【図７】外部光取り出し層へ光がどのような角度分布で入射するかを測定する方法を示す図である。
【図８Ａ】試作したいくつかの素子における単位面積あたりの光強度の入射角度依存性を示すグラフである。
【図８Ｂ】試作した素子の構成を説明するための図である。
【図９】試作した素子の凹凸構造を示す図である。
【図１０】スネルの法則を説明するための図である。
【図１１】低屈折率層の屈折率を変えたときの光強度の入射角度依存性を示す図である。
【図１２】マイクロレンズアレイを用いた場合と拡散層を用いた場合とで、光取り出し効率の低屈折率層の屈折率依存性がどのように異なるかを示す実験結果である。
【図１３】光取り出し効率の計算において、発光層からの光の角度分布を示す図である。
【図１４】マイクロレンズアレイを用いた場合と拡散層を用いた場合とで、光取り出し効率の低屈折率層の屈折率依存性がどのように異なるかを示す計算結果である。
【図１５】高屈折率層の屈折率に対する光取り出し効率の依存性を示すグラフである。
【図１６】マイクロレンズのアスペクト比に対する入射角度４０〜６０度の光の透過率の依存性を示すグラフである。
【図１７】アスペクト比を変えたときの入射角度に対する光強度の依存性を示すグラフである。
【図１８】マイクロレンズアレイの変形例を示す図である。
【図１９】外部光取り出し層の構成を変えたときの入射角度に対する光強度の依存性の変化を示すグラフである。
【図２０Ａ】外部光取り出し層としてピラミッド構造を採用した例を示す平面図である。
【図２０Ｂ】図２０ＡにおけるＢ−Ｂ’線断面図である。
【図２１】ピラミッド構造を採用したときの入射角４０〜６０度の光の透過率の頂角に対する依存性を示すグラフである。
【図２２】ピラミッド構造の頂角を変えたときの光強度の変化を示すグラフである。
【図２３】凹凸構造の周期を説明するための図である。
【図２４】凹凸構造の周期を説明するための他の図である。
【図２５】（ａ）は凹凸構造の第１の例を示す図であり、（ｂ）は凹凸構造の第２の例を示す図であり、（ｃ）は凹凸構造の第３の例を示す図である。
【図２６】凹凸形状の幅に対する光取り出し効率の依存性を示すグラフである。
【図２７】ランダム性が制御された凹凸構造の例を示す図である。
【図２８】凹凸構造の高さｈに対する光取り出し効率の依存性と、ランダム性の程度による光取り出し効率の依存性とを示すグラフである。
【図２９】完全なランダムパターンとランダム性が制御されたランダムパターンとの差異を示すグラフである。
【図３０】（ａ）は完全なランダムパターンのフーリエ成分を示す図であり、（ｂ）はランダム性が制御されたパターンのフーリエ成分を示す図である。
【図３１】凹凸構造の変形例を示す図である。
【図３２】発光強度の角度分布の測定方法を示す図である。
【図３３Ａ】発光点の位置によって光強度の入射角度依存性が異なることを示す第１のグラフである。
【図３３Ｂ】発光点の位置によって光強度の入射角度依存性が異なることを示す第２のグラフである。
【図３４】発光点の位置に対する発光効率の依存性を示すグラフである。
【図３５】発光点の位置を変えたときの内部光取り出し層を通過する光の強度の入射角度依存性を示すグラフである。
【図３６】発光点の位置を変えたときの入射角度が０〜２０°、２０〜４０°、４０〜６０°の各範囲に含まれる光の総量の変化を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
具体的な実施形態を説明する前に、まず、本発明の基礎となった知見を説明する。
【００１８】
従来の一般的な有機ＥＬ素子では、有機発光層の屈折率が１．７〜２．０、透明基板の屈折率が約１．５であるため、有機発光層と透明基板との界面で全反射が生じる。この全反射による光のロスは、本発明者らの解析によれば、全放射光の約５０％以上に達する。さらに、透明基板の屈折率が約１．５、空気の屈折率が約１．０であるため、透明基板と空気の界面で発生する全反射による光のロスも透明基板の界面に到達する光の約５０％程度となる。このように、これらの２つの界面における全反射ロスは非常に大きい。
【００１９】
本発明者らは、これらの２つの界面における全反射ロスを低減できる新規な構成を見出した。具体的には、発光層と透明基板との間に、光の回折を生じさせる第１の光取り出し構造を設け、透明基板の発光層とは反対の側に、マイクロレンズアレイ等の第２の光取り出し構造を設けることにより、光取り出し効率を向上させることができることを見出した。以下、この知見に基づく実施形態を説明する。
【００２０】
本発明の実施形態の概要は以下のとおりである。
【００２１】
（１）本発明の一態様である発光装置は、平均波長λの光を発生する発光素子と、前記発光素子から生じた光を透過させる光取り出しシートと、を備える。前記発光素子は、光透過性を有する第１の電極と、第２の電極と、前記第１および第２の電極の間に設けられた発光層と、を有する。前記光取り出しシートは、第１の主面および第２の主面を有する透光性基板と、前記透光性基板の前記第１の主面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、前記透光性基板よりも屈折率の低い低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、前記透光性基板の前記第２の主面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して４０度から６０度の入射角で入射する光の平均透過率が４２％以上になるように構成された第２の光取り出し構造と、を有する。
【００２２】
（２）ある実施形態において、前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的にランダムに配列された形状である。
【００２３】
（３）ある実施形態において、前記凹凸構造は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的に周期的に配列された構造である。
【００２４】
（４）ある実施形態において、前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的に配列された形状であり、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値をｗとするとき、前記凹凸形状のパターンの空間周波数成分のうち、１／（２ｗ）よりも小さい成分が、前記複数の凹部および前記複数の凸部をランダムに並べた場合と比較して抑制されている。
【００２５】
（５）ある実施形態において、前記凹凸形状は、予め定められた個数以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている。
【００２６】
（６）ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々は、四角形状の断面を有し、前記凹凸形状は、３つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている。
【００２７】
（７）ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々は、六角形状の断面を有し、前記凹凸形状は、４つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている。
【００２８】
（８）ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値は、０．７３λ以上である。
【００２９】
（９）ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々は、同一の断面形状および同一のサイズを有している。
【００３０】
（１０）ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々の平均周期は１４．５λ以下である。
【００３１】
（１１）ある実施形態において、前記低屈折率層の屈折率は、前記透光性基板の屈折率の０．９８倍以下である。
【００３２】
（１２）ある実施形態において、前記発光層における発光点と前記第２の電極の表面との距離は、０．１７λ以上である。
【００３３】
（１３）ある実施形態において、前記低屈折率層の屈折率は、１．４７以下である。
【００３４】
（１４）ある実施形態において、前記低屈折率層の厚さは（１／２）λ以上である。
【００３５】
（１５）ある実施形態において、前記透光性基板の屈折率は、１．５以上である。
【００３６】
（１６）ある実施形態において、前記高屈折率層の屈折率は、１．７３以上である。
【００３７】
（１７）ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造はマイクロレンズアレイによって形成されている。
【００３８】
（１８）ある実施形態において、前記マイクロレンズアレイのアスペクト比は０．５以上である。
【００３９】
（１９）ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造はピラミッド構造を有し、前記ピラミッド構造の頂角は３０度から１２０度の範囲に設定されている。
【００４０】
（２０）本発明の他の態様である光取り出しシートは、第１の主面および第２の主面を有する透光性基板と、前記透光性基板の前記第１の主面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、前記透光性基板よりも屈折率の低い低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、前記透光性基板の前記第２の主面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して４０度から６０度の入射角で入射する光の平均透過率が４２％以上になるように構成された第２の光取り出し構造と、を備える。
【００４１】
（実施の形態）
以下、より具体的な実施の形態を説明する。本実施の形態では、一例として、有機ＥＬ素子を用いた発光装置を説明する。
【００４２】
［１．全体構成］
図１は、本実施の形態における有機ＥＬ素子１００の概略構成を示す断面図である。本実施の形態の有機ＥＬ素子１００は、発光素子１１０と、発光素子１１０から生じた光を透過させる光取り出しシート１２０とを備える。発光素子１１０は、光反射性を有する反射電極１１と、光透過性を有する透明電極１３と、これらの間に形成された有機発光層１２とを有している。光取り出しシート１２０は、透明基板１４と、透明基板１４の第１の主面側（図１における下側）に設けられた内部光取り出し層１５と、透明基板１４の第２の主面側（図１における上側）に設けられた外部光取り出し層１６とを有している。図１に示すように、反射電極１１、有機発光層１２、透明電極１３、内部光取り出し層１５、透明基板１４、外部光取り出し層１６は、この順に積層されている。内部光取り出し層１５は、相対的に屈折率の低い低屈折率層１５ａと、相対的に屈折率の高い高屈折率層１５ｂとを含む。低屈折率層１５ａと高屈折率層１５ｂとの界面は、凹凸形状を有しており、入射した光を回折させるように構成されている。
【００４３】
反射電極１１は、発光層１２に電子を注入するための電極（陰極）である。反射電極１１と透明電極１３との間に所定の電圧が印加されると、反射電極１１から発光層１２へ電子が注入される。反射電極１１の材料としては、例えば銀（Ａｇ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、マグネシウム（Ｍｇ）、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）や、これらを主成分とした合金などを用いることができる。また、これらの金属を組み合わせて積層することによって反射電極１１を構成してもよいし、これらの金属に接するように酸化インジウム錫（ＩＴＯ）やＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ（ポリチオフェンとポリスチレンスルホン酸との混合物）などの透明導電性材料を積層させることによって反射電極１１を構成してもよい。
【００４４】
透明電極１３は、発光層１２にホールを注入するための電極（陽極）である。透明電極１３は、仕事関数の比較的大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物などの材料から構成され得る。透明電極１３の材料としては、例えばＩＴＯ、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯ（登録商標）、ヨウ化銅などの無機化合物、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンなどの導電性高分子、任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。
【００４５】
透明電極１３は、透明基板１４上に内部光取り出し層１５を形成した後、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって薄膜として形成することができる。なお、透明電極１３のシート抵抗は、例えば数百Ω／□以下に設定され、ある例では１００Ω／□以下に設定され得る。透明電極１３の膜厚は、例えば５００ｎｍ以下であり、ある例では１０−２００ｎｍの範囲で設定され得る。透明電極１３を薄くするほど光の透過率が向上するが、シート抵抗が膜厚に反比例して増加するため、シート抵抗が増加する。その結果、有機ＥＬの大面積化の際に、高電圧化の問題や、電圧降下による電流密度の不均一化に伴う輝度の不均一化の問題が発生し得る。このトレードオフを回避するため、メタルなどの補助配線（グリッド）を透明電極１３上に形成してもよい。補助配線の材料としては導電性に優れたものが使用され得る。例えば、Ａｇ，Ｃｕ，Ａｕ，Ａｌ，Ｒｈ，Ｒｕ，Ｎｉ，Ｍｏ，Ｃｒ，Ｐｄやこれらの合金（ＭｏＡｌＭｏ、ＡｌＭｏ、ＡｇＰｄＣｕなど）を用いることができる。この際、メタルグリッドが遮光材料として働かないように、グリッド部に電流が流れるのを防ぐ絶縁処理を施してもよい。また、拡散した光がグリッドに吸収されることを防ぐため、反射率の高い金属をグリッドに用いてもよい。
【００４６】
なお、本実施形態では、透明電極１３を陽極、反射電極１１を陰極としているが、これらの電極の極性は逆であってもよい。透明電極１３を陰極、反射電極１１を陽極とする場合であっても、透明電極１３および反射電極１１には、上記と同様の材料を用いることができる。
【００４７】
発光層１２は、透明電極１３および反射電極１１から注入される電子およびホールの再結合によって光を発生する材料から形成される。発光層１２は、例えば、低分子または高分子の発光材料や、金属錯体などの一般に知られる任意の発光材料によって形成され得る。図１には示されていないが、発光層１２の両側には、電子輸送層及びホール輸送層が設けられていてもよい。電子輸送層は反射電極１１（陰極）側に配置され、ホール輸送層は透明電極１３（陽極）側に配置される。なお、反射電極１１を陽極とする場合には、電子輸送層は透明電極１３側に配置され、ホール輸送層は電極１１側に配置される。電子輸送層は、電子輸送性を有する化合物の群から適宜選定することができる。この種の化合物としては、例えば、電子輸送性材料として知られるＡｌｑ３のような金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、又は、オキサジアゾール誘導体等のヘテロ環を有する化合物などが挙げられる。但し、これらの材料に限定されるものではなく、一般に知られる任意の電子輸送性材料を用いることが可能である。ホール輸送層は、正孔輸送性を有する化合物の群から適宜選定することができる。この種の化合物としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、又は、ＴＮＢなどを代表例とするトリアリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などを挙げることができる。但し、これらの材料に限定されるものではなく、一般に知られる任意の正孔輸送性材料を用いることが可能である。このように、反射電極１１と透明電極１３との間には、発光層１２以外にも、電子輸送層やホール輸送層等の他の層が設けられ得る。以下の説明では、反射電極１１と透明電極１３との間の層全体をまとめて「有機ＥＬ層」と呼ぶことがある。
【００４８】
有機ＥＬ層の構造は、上述の例に限らず、種々の構造を採用することができる。例えば、ホール輸送層と発光層１２との積層構造や、発光層１２と電子輸送層との積層構造を採用してもよい。また、陽極とホール輸送層との間にホール注入層を介在させてもよいし、陰極と電子輸送層との間に電子注入層を介在させてもよい。また、発光層１２は、単層構造に限らず、多層構造を有していてもよい。例えば、所望の発光色が白色である場合には、発光層１２中に赤色、緑色、青色の３種類のドーパント色素をドーピングするようにしてもよい。また、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよいし、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよい。さらに、陽極と陰極とで挟んで電圧を印加すれば発光する素子からなる層を１つの発光ユニットとして、複数の発光ユニットを光透過性および導電性を有する中間層を介して積層した構造（電気的に直列接続されたマルチユニット構造）を採用してもよい。
【００４９】
透明基板１４は、内部光取り出し層１５、透明電極１３、発光層１２、反射電極１１を支持するための部材である。透明基板１４の材料としては、例えばガラスや樹脂等の透明材料を用いることができる。透明基板１４の屈折率は、例えば１．４５〜１．６５程度であるが、屈折率が１．６５以上の高屈折率基板を用いてもよいし、屈折率が１．４５よりも小さい低屈折率基板を用いてもよい。
【００５０】
内部光取り出し層１５は、透明基板１４と透明電極１３との間に設けられる透光性の層である。内部光取り出し層１５は、透明基板１４側に形成された低屈折率層１５ａと、透明電極１３側に形成された高屈折率層１５ｂとを有する。これらの界面は凹凸構造を形成している。後述するように、本実施形態における低屈折率層１５ａは、透明基板１４よりも屈折率の低い透光性材料によって形成される。一方、高屈折率層１５ｂは、透明基板１４よりも屈折率の高い透光性材料によって形成される。なお、高屈折率層１５ｂは、低屈折率層１５ａよりも屈折率が低ければ、透明基板１４よりも屈折率が高い材料から形成されていてもよい。
【００５１】
図２Ａは、本実施形態における凹凸構造の一例を模式的に示す平面図である。図２Ｂは、凹凸構造の一部を模式的に示す断面図である。図２Ａにおける黒および白の領域は、それぞれ、高屈折率層１５ｂが相対的に厚く形成された部分（凸部）および高屈折率層１５ｂが相対的に薄く形成された部分（凹部）を表している。この凹凸構造は、それぞれが一辺の長さ（幅）ｗの正方形状の２種類の単位構造（高低差ｈ）を２次元状にランダムに並べたものに相当する。以下の説明では、各単位構造を「ブロック」と呼ぶことがある。このような凹凸構造を設けることにより、入射光を回折させることができる。なお、後述するように、凹凸構造のパターンを完全にランダムにするのではなく、１つの方向について同じ種類の単位構造が連続して所定回数以上出現しないように、ランダム性を抑制した構造を採用してもよい。また、凹凸構造のパターンとして、周期的なパターンを採用してもよい。さらに、凹凸構造を形成する代わりに、低屈折率層１５ａと高屈折率層１５ｂとの界面付近に高屈折率の粒子を注入することにより、光の回折を生じさせるように構成してもよい。これらの各構成を採用した場合の光取り出し効率については後述する。
【００５２】
発光層１２で発生した光の一部は、透明電極１３を経て内部光取り出し層１５に入射する。このとき、臨界角を超える入射角で入射する光は、本来全反射するが、内部光取り出し層１５の回折作用により、その一部は透明基板１４の側に取り出される。内部光取り出し層１５によって取り出されなかった光は、反射により、角度を変えて発光層１２の方に向かうが、その後反射電極１１で反射するため、再度内部光取り出し層１５に入射する。一方、発光層１２で発生した光の一部は、電極１１で反射した後、透明電極１３を透過して内部光取り出し層１５に入射する。このように、内部光取り出し層１５を設けることにより、多重反射を繰り返しながら光を外部に取り出すことが可能である。
【００５３】
外部光取り出し層１６は、透明基板１４の表面（内部光取り出し層１５が設けられた面の反対側の面）に設けられる。外部光取り出し層１６は、例えばマイクロレンズアレイによって形成され得る。後述するように、外部光取り出し層１６は、透明基板１４を透過して４０度から６０度の入射角で入射する光の平均透過率が４２％以上になるように構成される。外部光取り出し層１６の具体的な構成については後述する。外部光取り出し層１６を設けることにより、透明基板１４を透過して臨界角を越える入射角で入射する光の一部を外部の空気層に取り出すことができる。ここで取り出されなかった光は再度発光層１２へ戻ることになるが、最終的には反射電極１１で反射され、再度空気層へと取り出すことが可能である。なお、空気層の屈折率は、例えば１．０である。
【００５４】
光が取り出されるまでに材料による光の吸収が生じると効率の低下を招くため、本実施形態における反射電極１１、発光層１２、透明電極１３、内部光取り出し層１５には光吸収性の低い材料が用いられ得る。
【００５５】
［２．各構成要素の詳細および分析］
以下、有機ＥＬ素子１００の各構成要素の詳細および本実施形態の構成に至るまでの分析結果を説明する。
【００５６】
［２−１．外部光取り出し層１６の分析］
発光層１２で発生した光は、透明電極１３、内部光取り出し層１５、透明基板１４を通過した後、外部光取り出し層１６に到達する。外部光取り出し層１６は、透明基板１４を直接加工することで形成してもよいが、光取り出し構造が設けられたフィルムを貼ることによって形成することもできる。
【００５７】
本発明者らは、まず、外部光取り出し層１６の例として、図３Ａに示すようなマイクロレンズアレイのフィルムと、図３Ｂに示すような拡散系のフィルムとを用いて、光取り出し構造の分析を行った。これらの光取り出し構造の全反射抑制効果を検証するために、各フィルムの光透過率の測定を行った。光透過率の測定方法を、図４を参照しながら説明する。
【００５８】
まず、各フィルム（あるいは基板）に、透明基板１４の屈折率と同程度の半球レンズを貼りつけて、微小な穴を設けた積分球によって半球レンズ側から入射した光を検出することによって各フィルムの透過率を測定した。この際、入射光の入射角度を変化させることにより、透過率の角度依存性を測定した。また、この実験と同様の構成で、光線追跡による計算を行った。
【００５９】
図５Ａは、実験および計算に用いたマイクロレンズアレイの配列を示す平面図である。図５Ｂは、図５ＡにおけるＡ−Ａ’線断面図である。外部光取り出し層１６の表面のマイクロレンズアレイは、図５Ａに示されている蜂の巣状の配置に並べることにより、最密充填の構造となるため、光取り出し効率が最も高くなる。ここでは、各マイクロレンズの半径をｒ、球の飛び出し量（高さ）をｈとし、アスペクト比ｈ／ｒ＝１．０に設定した。
【００６０】
図６Ａ、図６Ｂは、上記の実験および計算の結果を示すグラフである。図６Ａは、マイクロレンズアレイのフィルムについての結果を示し、図６Ｂは、拡散系のフィルムについての結果を示している。各図のグラフにおける実線は、実験で測定した結果を示し、破線は、光線追跡による計算を行った結果を示している。いずれの場合も実験結果と計算結果とがよく一致している。図６Ａに示すように、マイクロレンズアレイでは、透過率のピークが入射角４０度〜６０度にあり、６０度から９０度にかけて透過率が急激に小さくなる。これに対して、図６Ｂに示すように、拡散系のフィルムでは、透過率が０度から９０度にかけてなだらかに下がっている。両者を比べると、０度〜４０度での透過率はほぼ等しく、４０度〜６０度での透過率はマイクロレンズアレイの方が高く、６０度〜８０度での透過率は拡散系のフィルムの方が高い。
【００６１】
図６Ｃは、設計条件を様々に変えた６種類の拡散系フィルムについて、入射角度ごとの透過率を測定した結果を示すグラフである。このグラフが示すように、拡散系の外部光取り出し層１６を用いた場合、透過率のピークは入射角度が小さい領域に生じ、４０度〜６０度の入射角で入射する光の透過率はそれほど高くはないことがわかる。
【００６２】
本発明者らは、マイクロレンズアレイを用いた場合において、４０度〜６０度の透過率が特異的に高いことに注目した。発光層１２からの光を内部光取り出し層１５によって取り出す際に、４０度〜６０度の入射角の範囲に多くの光を集め、６０度〜８０度の光を抑制すれば、有機ＥＬ素子１００全体として光取り出し効率を高めることができると考えた。
【００６３】
［２−２．外部光取り出し層１６へ入射する光の角度分布の分析］
しかしながら、このような考えで外部光取り出し層１６への光の入射方向を調整するためには、そもそも外部光取り出し層１６へ光がどのような角度分布で入射するかを明らかにする必要がある。そこで、本発明者らは、図７に示すような構成で光の角度分布の測定を行った。図７に示す構成は、図１の有機ＥＬ素子１００の外部光取り出し層１６の代わりに、有機ＥＬ素子１００よりも十分大きい半球のレンズを貼り付けた構成である。ここで、半球レンズの屈折率は、透明基板１４の屈折率とほぼ同一である。このような構成により、透明基板１４から半球レンズを介して空気層まで光が屈折することなく取り出されるので、透明基板１４から出射する光の角度分布の測定が可能となる。なお、光の分布測定には分光放射計を用い、発光層１２における十分小さい領域の光のスポットからの光を受光するように配置した。
【００６４】
以上のような測定を、試作したいくつかの有機ＥＬ素子のサンプルに対して行った。結果を図８Ａに示す。図８Ａのグラフにおいて、横軸は入射角度、縦軸は測定された単位面積あたりの光強度（任意単位）を示している。サンプルの構成として、図８Ｂおよび以下の表１に示す構成を採用した。
【００６５】
【表１】
0006471905.tif 000002
【００６６】
ここで、透明基板１４として屈折率１．５１のガラスを、透明電極１３としてＩＴＯを用いた。有機発光層１２としては、平均波長λ１＝５８０ｎｍおよびλ２＝４７０ｎｍの光をそれぞれ発する２つの層を含む積層構造を採用した。ここで平均波長とは、発光スペクトルにおいて、平均波長よりも大きな波長の光の強度和と、平均波長よりも小さな波長の光の強度和が等しくなるように定義されたものである。各サンプルにおける２つの発光層の位置は、表１に示すとおりである。反射電極１１から平均波長λ１の光を発する層までの距離をｄ１、この層から透明電極１３までの距離をｄ１’、反射電極１１から波長λ２の光を発する層までの距離をｄ２、この層から透明電極１３までの距離をｄ２’としている。内部光取り出し層１５については、低屈折率層１５ａの材料として屈折率が１．５２の樹脂を用い、高屈折率層１５ｂの材料として屈折率１．７６の樹脂を用いて、これらの界面に凹凸構造を形成した。凹凸構造として、図９（ａ）、（ｂ）に示す２種類のパターンのものを採用した。
【００６７】
サンプル１、２、３は、２つの発光層と２つの電極との位置関係を変化させたものであり、凹凸構造はいずれも図９（ａ）に示すランダム構造（ランダム１）である。サンプル２＿２は、２つの発光層の位置がサンプル２におけるものと同じで、凹凸構造を図９（ｂ）に示す構造（ランダム２）に変えたものである。ランダム１の構造は、幅０．６μｍ、高低差０．６μｍの２種類のブロックをランダムに配列したものに相当する。一方、ランダム２の構造は、幅１．２μｍ、高低差０．６μｍの２種類のブロックをランダムに配列したものに相当する。ただし、ランダム２では、図９（ｂ）の横方向および縦方向のそれぞれについて、同種のブロックが３つ以上連続して出現しないようにランダム性を抑制している。比較例として、サンプル２の構成から内部光取り出し層１５を除いたサンプル２＿０、およびサンプル２の構成における凹凸構造の代わりに散乱系の内部光取り出し層を用いたサンプル２＿１についても測定を行った。ここで、散乱系の内部光取り出し層とは、低屈折率層１５ａと高屈折率層１５ｂとの境界付近に高屈折率の粒子を注入することによって形成された素子を指す。
【００６８】
図８Ａに示すように、内部光取り出し層１５がないサンプル２＿０（ｂｌａｎｋ）では、光強度が入射角度に対してあまり変化していない。これに対して、内部光取り出し層１５が設けられた他のサンプルでは、拡散系の内部光取り出し層を用いたサンプル２＿１（ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ）も含め、主に高角度側の光強度が増加し、６０度〜８０度に光強度のピークを有していることが分かる。発光層１２の構成に関わらずこのような傾向が見られることから、内部光取り出し層１５によって主に高角度側に光を取り出す効果がもたらされているといえる。図８Ａに示すように、高角度側で光強度が増加する傾向は、散乱系の内部光取り出し層よりも、凹凸構造を有する内部光取り出し層を用いた場合の方が顕著であることがわかる。特に、ランダム性を抑制したサンプル２＿２では、この傾向がより顕著である。
【００６９】
以上の結果から、内部光取り出し層１５を導入した場合には、透明基板１４から外部光取り出し層１６に６０度〜８０度の入射角度で入射する光の強度が大きいことがわかる。したがって、このような有機ＥＬ素子に、４０度〜６０度の入射角度の光に対する透過率が特異的に高いマイクロレンズアレイを外部光取り出し層１６として採用したとしても、直ちに光取り出し効率が改善するわけではない。
【００７０】
［２−３．内部光取り出し層１５の構成の検討］
［２−３−１．低屈折率層１５ａの構成の検討］
そこで、本発明者らは、内部光取り出し層１５の構成に工夫を加えることにより、透明基板１４から出射する光の強度がピークとなる入射角度をシフトさせることを検討した。具体的には、低屈折率層１５ａとして、透明基板１４に用いられる材料よりも低屈折率の材料を用いることにより、透明基板１４への入射角度をシフトさせることを検討した。このような構成にすれば、図１０に示すように、低屈折率層１５ａから透明基板１４に光が伝播する際に、屈折により光が曲げられ、より低い入射角で外部光取り出し層１６に入射するようにできる。この屈折による光の角度の変化はスネルの法則により決まる。透明基板１４の屈折率をｎ1、低屈折率層１５ａの屈折率をｎ2、屈折角をθ1、入射角をθ2とすれば、スネルの法則は、ｎ1ｓｉｎθ1＝ｎ2ｓｉｎθ2で表される。
【００７１】
以上のような考えに基づき、低屈折率層１５ａの屈折率を変えた複数の素子を作製し、これらの素子に対して、図７のような配置で透明基板１４内部の光の強度の角度分布を測定した。図１１は、測定結果を示すグラフである。図１１における太い実線、点線、破線は、それぞれ内部光取り出し層１５における低屈折率層１５ａの屈折率が１．３５、１．４５、１．５２の場合の単位面積当たりの光強度の入射角度依存性を示している。
【００７２】
低屈折率層１５ａの屈折率が１．５２（透明基板の屈折率１．５１と同等）のときには、光は０度〜８５度までの全ての角度に存在し、特に７０度付近に集中している。一方、低屈折率層１５ａの屈折率が１．３５（透明基板の屈折率１．５１よりも小さい）のときには、６４度以上に光が存在しないことがわかる。さらに、低屈折率層１５ａから透明基板１４への屈折により、光が低角度側に曲がることにより、多くの光を外部光取り出し層１６（マイクロレンズアレイ）の透過率の高い４０度〜６０度（図６Ａ参照）の範囲に集めることができている。このように、内部光取り出し層１５における低屈折率層１５ａの屈折率を低くし、外部光取り出し層１６における高い透過率の角度領域に光を集めることにより、全体としての取り出し効率を高めることができると考えられる。
【００７３】
上記の結果に基づき、外部光取り出し層１６（マイクロレンズアレイ）と内部光取り出し層１５との組み合わせの効果を実証するため、有機ＥＬ素子１００の試作を行った。サンプルの構成は、図１と同様の構成である。透明基板１４として屈折率１．５１のガラス、高屈折率層１５ｂの材料として屈折率１．７６の樹脂、透明電極１３としてＩＴＯを用いた。有機発光層１２は、４４０ｎｍ〜７００ｎｍの光（白色光）を発するように構成した。低屈折率層１５ａと高屈折率層１５ｂとの界面における凹凸構造は、図２Ａ、２Ｂに示すような、高低差（高さ）ｈ、幅ｗの２種類の正方形状の単位構造（ブロック）をランダムに並べた構成とした。１つのブロックの一辺の長さはｗ＝０．６μｍ、高さはｈ＝０．６μｍである。低屈折率層１５ａの屈折率を１．３５、１．４５、１．４７、１．５２と変えた素子に対して、それぞれ外部光取り出し層１６としてマイクロレンズアレイを設けたフィルムを用いた場合について光の取り出し効率を測定した。比較例として、外部光取り出し層１６として光拡散層を設けたフィルムを用いた場合についても測定した。低屈折率層１５ａおよび高屈折率層１５ｂの厚さは、それぞれ１．５μｍおよび２μｍである。光取り出し効率の測定結果を図１２に示す。図１２のグラフにおいて、横軸は低屈折率層１５ａの屈折率、縦軸は光取り出し効率を表している。
【００７４】
図１２に示すように、低屈折率層１５ａの屈折率が１．４５よりも高い場合は拡散系のフィルムを貼り付けた場合の方が取り出し効率が高いのに対し、低屈折率層１５ｂの屈折率が１．４５以下の場合は、マイクロレンズアレイのフィルムを貼り付けた方が効率が高いことが分かる。この結果は、計算による予測の結果とほぼ一致している。よって、本実施形態では、低屈折率層の屈折率が１．４５より低く、かつマイクロレンズアレイのフィルムを設けた構成が採用され得る。
【００７５】
上記の効果をさらに検証するために、光取り出し効率の計算を行った。ここでも外部光取り出し層１６としてマイクロレンズアレイを用いた実施例と、拡散系のフィルムを用いた比較例とに分けて計算した。透明基板１４の屈折率は１．５、低屈折率層１５ａの屈折率は１．０〜１．６、高屈折率層１５ｂの屈折率は１．７６、これらの厚さはそれぞれ０．７ｍｍ、２μｍ、２μｍとした。発光層１２における光の角度分布は図１３に示す分布（別途サンプルを作製し実測したデータ）を適用した。凹凸構造は、周期２μｍ、高さ０．６μｍの回折格子とした。なお、計算のアルゴリズムとしては、回折格子部分はフーリエモーダル法（ＲＣＷＡ法）を適用し、その計算結果と光線追跡の結果とを連携させることにより、有機ＥＬ素子１００全体の光取り出し効率の算出を行った。
【００７６】
低屈折率層１５ａの屈折率に対する光取り出し効率の依存性を示す計算結果を図１４に示す。低屈折率層１５ａの屈折率が１．４７よりも低い場合には、外部光取り出し層１６として、拡散系のフィルムよりもマイクロレンズアレイを用いた方が効率が高くなることがわかる。これは、図１２の実験結果とほぼ同等の振る舞いである。これらの結果から、低屈折率層１５ａの屈折率が１．４７より低く、かつ外部光取り出し層１６としてマイクロレンズを用いた構成を採用することが効果的であることがわかる。
【００７７】
このように、透明基板１４の屈折率ｎ１が１．５である場合、低屈折率層１５ａの屈折率ｎ２が１．４７より低ければ、拡散層よりもマイクロレンズアレイを用いた方が光取り出し効率が高くなるという結果が得られた。一方、スネルの法則を考慮すると、ｎ１とｎ２との比が同じであれば、同様の効果が得られることがわかる。したがって、ｎ２がｎ１の０．９８倍（＝１．４７／１．５）よりも小さければ、上記と同様の効果が得られると考えられる。
【００７８】
以上の分析結果から、本実施形態では、低屈折率層１５ａの屈折率ｎ２は、透明基板１４の屈折率ｎ１の０．９８倍よりも小さい値に設定されるものとする。ただし、この例に限定されず、低屈折率層１５ａの屈折率ｎ２は、透明基板４の屈折率ｎ１よりも小さければある程度の効果は得られる。
【００７９】
［２−３−２．高屈折率層１５ｂの構成の検討］
上記と同様の計算により、高屈折率層１５ｂの屈折率に対する光取り出し効率の依存性を求めた。また、高屈折率層１５ｂの屈折率の異なる２種類の素子を作製し、それらの光取り出し効率を計測する実験を行った。それらの結果を図１５に示す。図１５のグラフにおいて、横軸は高屈折率層１５ｂの屈折率、縦軸は光取り出し効率を表している。破線は計算結果を表し、四角形のマーカーは実験結果を表している。この計算では、低屈折率層１５ａの屈折率を１．４５に設定し、その他の計算条件は図１４の計算における条件と同じである。一方、実験については、図１２に示す実験で用いた低屈折率層１５ａの屈折率が１．４５、外部光取り出し層１６がマイクロレンズアレイのものと同様の構成で、高屈折率層１５ｂの屈折率を１．７５、１．８０と変えた２種類の素子を使用した。図１５に示されているように、高屈折率層１５ｂの屈折率が高いほど、光取り出し効率が大きくなることがわかった。
【００８０】
ところで、図１２の実験では、高屈折率層１５ｂの屈折率が１．７６、低屈折率層１５ａの屈折率が１．４５のサンプルにおいて、光取り出し効率が約６９％という結果が得られていた。この効率を基準として、このサンプルよりも取り出し効率が高い構成にする場合、高屈折率層１５ｂの屈折率を１．７３以上にすればよい。
【００８１】
［２−３−３．凹凸構造の構成］
低屈折率層１５ａと高屈折率層１５ｂとの境界における凹凸構造は、例えば低屈折率層１５ａ上に凹凸形状を形成した後、高屈折率の材料で凹凸を埋め込むことによって形成することができる。その後、透明電極１３、有機発光層１２、反射電極１１を形成するが、もし高屈折率層１５ｂの表面の平坦性が悪いと、透明電極１３−反射電極１１間でショートが起きやすくなる。その場合、素子が光らなくなる可能性があり、製造時の歩留まりが悪くなるおそれがある。よって、本実施形態では、凹凸形状の高さをできるだけ低くし、高屈折率層１５ｂの埋め込み後の平坦性を確保できる構成を採用する。また、このように凹凸構造の高さを低くすることにより、低屈折率層１５ａや高屈折率層１５ｂの材料の使用量も抑えることができるため、低コスト化にもつながる。
【００８２】
一方、光取り出し効率の改善の観点からは、凹凸構造の高さ（大きさ）のオーダーとしては少なくとも光の波長の１／４程度は必要である。これにより、光の位相差を十分に確保することができ、光を回折させることができるため、光を取り出す効率を改善することができる。以上の観点から、本実施の形態では、凹凸構造として、高さ（大きさ）が１μｍ前後のランダム構造や周期構造などの回折格子を例として採用する。
【００８３】
凹凸構造通過後の光は、低屈折率層１５ａに入射する。もし、低屈折率層１５ａの厚さが光の波長の１／２以下の場合、光は低屈折率層１５ａの中を伝播せず、エバネッセント場を介して透明基板１４側に光が透過してしまうので、低屈折率層１５ａによって光を低角度方向に曲げる効果は期待できない。よって、本実施形態における低屈折率層１５ａの厚さは、平均発光波長の１／２以上に設定され得る。
【００８４】
［２−３−４．内部光取り出し層１５の材料および製造方法］
高屈折率層１５ｂの屈折率を上記のように１．７３以上に設定する場合、高屈折率層１５ｂに用いる材料として、例えばＩＴＯ（酸化インジウム錫）、ＴｉＯ2（酸化チタン）、ＳｉＮ（窒化シリコン）、Ｔａ2Ｏ5（五酸化タンタル）、ＺｒＯ2（ジルコニア）などの比較的高い屈折率の無機材料または高屈折率樹脂などを使用することができる。
【００８５】
透明基板１４としては、ガラスや樹脂などを用いるのが一般的であり、それらの屈折率は１．５〜１．６５程度である。よって、低屈折率層１５ａに用いる材料として、例えばガラス、ＳｉＯ2（石英）などの無機材料や、樹脂などを用いることができる。
【００８６】
内部光取り出し層１５の形成方法としては、例えば透明基板１４の上に、表面を凹凸形状にした低屈折率層１５ａを形成し、その上から高屈折率材料で凹凸構造を埋め込み、その上に透明電極１３、有機発光層１２、反射電極１１を形成する方法がある。あるいは、基板の上に反射電極１１を形成し、その上に有機発光層１２、透明電極１３、表面を凹凸形状にした高屈折率層１５ｂを形成し、その上から低屈折率材料で凹凸構造を埋め込み、その上に透明基板１４を形成する方法もある。
【００８７】
低屈折率層１５ａや高屈折率層１５ｂの材料として無機材料を用いると、一般的には切削や半導体プロセスといった比較的コストの高い工法が必要となる。一方、低屈折率層１５ａや高屈折率層１５ｂの材料として上記のような樹脂材料を用いれば、塗布、ナノインプリント、スピンコートといった比較的コストの低い工法で内部光取り出し層１５を形成することができる。
【００８８】
［２−３−５．外部光取り出し層１６の詳細分析］
上述のように、本実施形態では、図５Ａ、５Ｂに示すようなマイクロレンズアレイを外部光取り出し層１６として用いている。図５Ａに示す蜂の巣状の配列を採用することにより、最密充填の構造となるため、光取り出し効率が最も高くなる。この配列において、各マイクロレンズの球の飛び出し量（高さｈ）を変化させたときの入射角４０度〜６０度の入射光の透過率の変化を図１６に示す。図１６のグラフにおいて、横軸はアスペクト比（＝高さｈ／球の半径ｒ）、縦軸は４０度〜６０度の入射角の光の平均透過率を表している。アスペクト比が高いほど平均透過率が高くなり、アスペクト比が１の構造（半球が並んでいる構造）が最も透過率が高くなることがわかる。なお、破線で示した透過率（＝４２％）は、図６Ｂに示した拡散系のフィルムに入射角４０度〜６０度で入射する光の平均透過率の値である。図１６の結果から、透過率４２％を越えるのは、アスペクト比が０．５以上の場合であることがわかる。
【００８９】
図１７は、アスペクト比が０．３３、０．５、０．６７、０．８、１．０の各場合における単位面積当たりの光強度の入射角度依存性を示すグラフである。この図が示すように、アスペクト比が１．０に近いほど入射角度４０度〜６０度における光強度のピークが顕著になることがわかる。
【００９０】
ここで、比較のため、図１８に示すような正方配置のマイクロレンズアレイを外部光取り出し層１６に用いた場合、およびマイクロレンズアレイを設けなかった場合についても入射角度ごとの光透過率の依存性を調べた。図１９は、これらの比較結果を示すグラフである。図１９において、横軸は入射角度、縦軸は単位面積当たりの光強度を示している。実線は図５Ａに示す最密充填の場合の結果を、点線は図１８に示す正方配置の場合の結果を、破線はマイクロレンズアレイを有しない場合の結果を表している。図１９のグラフが示すように、入射角度４０度〜６０度の光の透過率が特異的に大きくなるのは最密充填のマイクロレンズを設けた場合だけであることがわかる。
【００９１】
［３．変形例］
［３−１．外部光取り出し層１６の変形例］
外部光取り出し層１６について、本実施の形態ではマイクロレンズアレイを例に挙げて説明した。本実施形態におけるマイクロレンズアレイは、入射角が４０度〜６０度の範囲の光に対して透過率のピークを有する。このため、マイクロレンズアレイと比較的低い屈折率を有する低屈折率層１５ａを含む内部光取り出し層１５とを組み合わせることにより、その他の構成に比べて効率を高めることができる。この効果は、マイクロレンズアレイに限らず、４０度〜６０度の入射角で入射する光の透過率がピークになるように構成された外部光取り出し層１６であれば同様に実現することができる。そこで、以下、外部光取り出し層１６の変形例を説明する。
【００９２】
図２０Ａは、マイクロレンズアレイの類似形状であるピラミッド構造を示す平面図である。図２０Ｂは図２０ＡにおけるＢ−Ｂ’線断面図である。図２１は、ピラミッド構造の頂角に対する入射角４０度〜６０度の光の透過率の平均値の依存性を示すグラフである。破線で示した透過率（＝４２％）は、図６Ｂに示した拡散系のフィルムに入射角４０度〜６０度で入射する光の平均透過率の値である。図２１の結果より、頂角が３０度〜１２０度の範囲内であれば、入射角４０度〜６０度の光の平均透過率が拡散系のフィルムを用いた場合よりも高くなることがわかる。
【００９３】
図２２は、ピラミッド構造の頂角が３０度、５０度、７０度、９０度、１１０度、１３０度、１５０度の各場合における単位面積あたりの光強度の入射角度依存性を示すグラフである。この結果からも、頂角が３０度〜１２０度の範囲内であれば、入射角４０度〜６０度の光の平均透過率が比較的高くなることがわかる。したがって、外部光取り出し層１６としてピラミッド構造のアレイを採用する場合、頂角を３０度〜１２０度の範囲内に設定すればよい。
【００９４】
［３−２．凹凸構造の変形例］
続いて、凹凸構造の変形例を説明する。
【００９５】
まず、図２３を参照しながら、凹凸構造の考え方を説明する。幅ｗの２種類の単位構造（ブロック）をランダムに並べた場合には、その配列方向の平均周期は４ｗとなる。一方、幅ｗのブロックを周期的に並べた場合には、その配列方向の平均周期は２ｗとなる。なお、ブロックをランダムに並べた場合の平均周期ｐexpは、図２３の吹き出しに示す計算によって求められる。
【００９６】
本実施形態では、凹凸構造のランダム性を制御した構造を採用することができる。ここで、「ランダム性を制御した構造」とは、完全にランダムな構造ではなく、１つの方向について同じ種類のブロックが連続して所定回数以上出現しないようにランダム性が抑制された構造を意味する。図８Ａを参照して説明したように、ランダム性が制御された凹凸構造を採用することにより、光取り出し効率をさらに向上させることができる。
【００９７】
ランダム性を制御した構造においても上記と同様の考え方で平均周期を求めることができる。構造のパターンから平均周期を求める方法を図２４に示す。ここで、図２４に示す横方向および縦方向のそれぞれについて、連続する同種の単位構造の群からなる領域に内接する楕円を考える。図２４の下の図における白い部分の大きさの平均値は、白い部分に内接する楕円の軸の長さの平均値を計算することによって求めることができる。ここで、「軸の長さ」とは、図２４の上の図に示す短軸の長さａまたは長軸の長さｂのいずれかを指す。黒い部分についても同様である。これらの平均値を足し合わせた値を平均周期とする。
【００９８】
図２５（ａ）〜（ｃ）は、ランダム性が制御された凹凸構造の一例（それぞれ平均周期３ｗ、３．３ｗ、３．４ｗ）を示す図である。図２５（ｃ）に示すように、凹凸構造は正方形ではなく六角形などの他の形状のブロックを並べた構造でもよい。
【００９９】
図２６は、凹凸形状の幅ｗに対する光取り出し効率の依存性を計算した結果を示すグラフである。ここでは、構造の高さｈを１．０μｍとしている。透明基板１４の屈折率は１．５、低屈折率層１５ａの屈折率は１．３５、高屈折率層１５ｂの屈折率は２．０とした。図中の（●）は図２３（ａ）に示すブロックをランダムに並べた凹凸形状、（□）は図２３（ｂ）に示すブロックを周期的に並べた凹凸形状を採用したときの結果を示している。ランダムな構造を採用した場合は、ｗが０．４〜２μｍの範囲内にあれば、光取り出し効率を６９％以上にすることができる。周期構造を採用した場合は、ｗが０．４〜４μｍの範囲内にあれば、光取り出し効率を６９％以上にすることができる。
【０１００】
光は波長よりも十分小さい構造によっては回折されない。このため、ランダム構造でも周期構造でも４００ｎｍ以下の単位構造を並べたときには効果が得られにくい。発光層１２から生じる光の平均波長をλとするとき、ｗは例えば０．７３λ（＝λ×４００／５５０）以上に設定され得る。一方、単位構造が波長よりも十分大きい領域では、ランダム構造ではｗを２μｍ以下に、周期構造ではｗを４μｍ以下にすれば、光取り出し効率を６９％以上にすることができるという結果が得られている。ランダム構造の平均周期は４ｗであり、周期構造の平均周期は２ｗであることから、光取り出し効率は、構造のパターンによらず、平均周期で決まっていることが分かる。平均周期をｐとすると、ｐは例えば８μｍ以下に設定され得る。また、光の回折原理から、光の回折パターンは構造サイズ（周期）と光の波長との比（即ちｐ／λ）で決まることから、平均周期ｐは、例えば１４．５（＝８／０．５５）λ以下に設定され得る。
【０１０１】
ランダム構造でも周期的構造でも、光取り出し効率にそれほど大きな差異はないが、周期構造では、回折格子の性質により、波長依存性が大きくなるため、視野角に対する色むらが大きくなると考えられる。よって、視野角に対する色むらを低減させるためには、凹凸形状として、ランダムに構造を並べた形状を採用すればよい。
【０１０２】
次に、図２７、図２８を参照しながら、凹凸構造の高さｈに対する光取り出し効率の依存性と、ランダム性の程度による光取り出し効率の依存性とを説明する。図２７に示す３種類の凹凸構造を有する有機ＥＬ素子のサンプルを試作し、それぞれについて光取り出し効率を測定した。図２８は、その結果を示すグラフである。図２８における（●）（△）（□）は、図２７の対応するランダム構造に関して計算を行った結果を示している。ここで、透明基板１４の屈折率は１．５１、低屈折率層１５ａの屈折率は１．４５、高屈折率層１５ｂの屈折率は１．７６とした。
【０１０３】
（●）の構造は、構造サイズ０．６μｍ、高さ０．２〜０．８μｍの直方体をランダムに並べたものである。（△）の構造は、構造サイズ１．２μｍ、高さ０．６μｍの直方体をランダムに並べたものである。ただし、同一方向に３つ以上のブロックが連続して出現しないようにランダム性を制御している。（□）の構造は、構造サイズ（六角形の内接円の直径）１．２μｍ、高さ０．６〜１．２μｍの六角柱をランダムに並べたものである。ただし、同一方向に４つ以上のブロックが連続して出現しないようにランダム性を制御している。まず、高さ依存性に関しては、いずれの構造においてもほとんど効率に影響しないことが分かる。次に、構造のランダム性に関しては、（●）、（△）、（□）の順に効率が向上していくことが分かった。（●）、（△）の比較結果から、ランダム性を制御し、ブロックが連続して並ぶことを制限する方が効率の向上につながることがわかる。これは、ブロックが連続して並ぶと、実効的に構造のサイズが大きくなる領域できてしまい、その領域における取り出し効率が低下してしまうからである。実際に（●）のランダム構造を見ると、６個以上連続して同一方向にブロックが並んでいる箇所が存在する。つまり、局所的に３．６μｍ（＝０．６μｍ×６）以上の大きさの構造が存在する。図２６に示した周期構造の構造サイズｗに対する効率の依存性の結果を参照すると、もし構造サイズが３．６μｍの場合は取り出し効率があまり高くないことがわかる。このことから、このような大きなサイズの領域が現れることは取り出し効率の低下につながることがわかる。
【０１０４】
さらに、四角形ではなく六角形を並べた方が効率が高くなる。これは、正方形の場合、対角の長さは辺の長さの√２倍であり、正六角形の場合は対角の長さは辺の長さの√３／２倍であるため、正六角形の方が方位方向に対する依存性が小さいことが要因である。つまり、正方形を並べた場合は、辺の方向あるいは対角の方向のどちらかの取り出し効率が低くなってしまうが、正六角形の場合は、方位に寄らず高い取り出し効率が得られる。図２８に示す（△）、（□）の実験結果の比較からも、このことが言える。
【０１０５】
ランダム性を制御したパターンの効果をより詳しく調べるために、図２７に示すランダムとランダム２の素子（高さ０．６μｍ）について、図７と同様の構成で透明基板１４内の光の強度分布を測定した。その結果を図２９に示す。この結果を見ると、特にランダム性を制御した構造の方が高角度側（５０〜７０度付近）の光が増加していることがわかる。よって、このようなランダム性を制御した凹凸構造を有する内部光取り出し層１５と、入射角４０度〜６０度における透過率の高い外部光取り出し層１６とを組み合わせることで、より高い効率が得られる。
【０１０６】
以上のように、連続して並んだ大きいブロックの発生を抑制することによるランダム性の制御方法とその効果を示したが、このような大きなブロックの抑制については、ランダムパターンをフーリエ変換することでも確認することができる。図３０は、ランダムパターンをフーリエ変換し、空間周波数成分の振幅を示した図である。図３０の右側の分布図の中心は、空間周波数が０の成分（直流成分）を表している。この図において中心から外側に向かうに従い、空間周波数が高くなるように表示している。図から理解されるように、図３０（ａ）に示す制御されたランダムパターンの空間周波数では、図３０（ｂ）に示すランダムパターンと比較して低周波成分が抑制されていることが確認できる。特に、空間周波数成分のうち１／（２ｗ）よりも小さい成分が抑制されていることが分かる。
【０１０７】
なお、本実施の形態では、同一サイズのブロックを並べることで凹凸構造を形成し、それをランダムに並べた場合、図２６に示すように、ｗが０．４〜２μｍの範囲内の値に設定されている場合において光取り出し効率が高くなる。このことから、この範囲内でサイズを適宜変更した複数のブロックをランダムに並べてもよい。
【０１０８】
また、各々のブロック高さによって、光に対して位相差を与えられ、光を回折することにより光を取り出している。よって、ブロックの高さｈは一定でなくてもよい。例えば、高さのレベルを複数設けてもよい。また、各ブロックにおける高さをランダムにすることもできる。図３１は、ブロックの高さをランダムにした構成の一例を示す斜視図である。図示される凹凸構造１６６は、第１の高さを有する第１単位構造１６６ａと、第２の高さを有する第２単位構造１６６ｂと、第３の高さを有する第３単位構造１６６ｃと、第４の高さを有する第４単位構造１６６ｄとが２次元状にランダムに配列された構造を有している。凹凸構造１６６では、それぞれのブロックが高屈折率材料および低屈折率材料で充填されているので、これらの部分を通過する光の位相に差が生じる。よって、もし高さがランダムでも、透過した光の平均位相差は、複数の単位構造の平均高さで決定される。従って、この場合においても、透過した光に十分な平均位相差を与えられるので、高さがランダムであってもよい。
【０１０９】
各々の断面形状における角の部分をアール状に構成することもできる。実際に、切削加工及び半導体プロセス等によりミクロンオーダーの構造を加工する際に、角の部分がアール状に加工される、或いは、段差の部分が斜面状に加工される場合がある。内部光取り出し層１５の凹凸構造を加工する際に、これらの要因が生じた場合であっても、上述したランダムパターンの性質が失われない限り、角の部分がアール状に加工された構造も本構成に含まれる。
【０１１０】
また、製造時に意図せず発生する大きさ０．７３λ以下の小さい構造（ゴミなどが原因でできる）や、４μｍ以上の大きい構造（引っかき傷など）のようなノイズがあっても、それらが全体の面積に対して１０％程度であれば十分効果は得られる。したがって、意図的にこれらのノイズを１０％程度入れても、効果が得られる限り、本願発明の範囲に含まれる。
【０１１１】
［２−３−５．発光素子１１０の変形例］
次に、発光素子１１０の変形例を説明する。図３２に示すように、有機ＥＬ素子１００の高屈折率層１５ｂ上に高屈折率の半球レンズを配置することにより、発光層１２の発光強度の角度分布の測定を行った。ここで、発光波長が５８０ｎｍの発光層１２を積層した３種類の有機ＥＬ素子を試作した。それらの素子の発光点の位置は、反射電極１１の表面からそれぞれ７０，９０，２９０ｎｍの位置に設定した。高屈折率層１５ｂおよび高屈折率半球レンズの屈折率は１．７７とした。また、比較のために、シミュレーションも行った。反射電極１１の表面からの距離がそれぞれ５０，７０，９０，１２０，１６０，２００，２４０，２９０ｎｍの位置に、発光波長５８０ｎｍの発光点があるモデルで計算を行った。測定結果及び計算結果を図３３Ａおよび図３３Ｂに示す。ここで、反射電極１１の表面からの距離が１６０ｎｍ以下の場合の結果を図３３Ａに示し、当該距離が２００ｎｍ以上の場合の結果を図３３Ｂに示している。実験結果と測定結果がよく合っている。
【０１１２】
発光点の位置が９０ｎｍ以下の場合には、６０度以上の光がほとんど存在しない。これは、透明電極１３と反射電極１１の表面との距離が小さい場合には、高角度側の光は反射電極の表面プラズモンへと結合し、失われるためである。発光層１２の屈折率を１．７５、透明基板１４の屈折率を１．５とすると、発光層１２から透明基板１４へと伝播する光の臨界角はおよそ６０度である。よって、６０度以上の光が存在しない場合には、そもそも内部に光取り出し構造を設ける必要がない。
【０１１３】
さらに、図３４に、発光点と反射電極１１との距離に対する発光効率の依存性を計算した結果を示す。発光点の位置が反射電極１１の表面から９０ｎｍ以下の場合には、発光効率は６０％以下であり、４０％以上の光が表面プラズモンへと結合し、失われていることがわかる。このような状況では、いくら取り出し効率を高めても、そもそも発生する伝播光の割合が小さいので、効率を高めるには限界がある。
【０１１４】
以上のことを踏まえると、発光点と反射電極１１の表面との距離を９０ｎｍよりも長くすることにより、発光効率を高くすることが必要である。しかしながら、そうすると臨界角以上（約６０度）の光が多く発生するため、内部光取り出し層１５が必要となる。
【０１１５】
反射電極１１の表面から７０，１６０，２９０ｎｍの位置に発光波長５８０ｎｍの発光点がそれぞれ設けられた３つのモデルについて、内部光取り出し層１５を導入した。内部光取り出し層１５を通過した後の透明基板１４内の光強度の角度分布を計算した。計算結果を図３５に示す。ここで、透明基板１４は屈折率１．５１、低屈折率層１５ａの屈折率は１．４５、高屈折率層１５ｂの屈折率は１．７６、凹凸構造はランダム構造とした。
【０１１６】
発光層１２において、もともと臨界角以上の光があまり存在しない７０ｎｍの位置に発光点がある素子（図３３Ａ参照）では、内部光取り出し層１５通過後の透明基板１４内においても光が低角度側に多く存在する。一方、発光層１２において、臨界角以上の光が多く存在する１６０，２９０ｎｍの位置に発光点がある素子（図３３Ａ、図３３Ｂ参照）では、内部光取り出し層１５通過後の透明基板１４内においても光が高角度側に多く存在する。
【０１１７】
より詳しく分析するために、発光層１２から反射電極１１の表面までの距離が５０〜２９０ｎｍの範囲において透明基板１４内の入射角度に対する光の強度分布を計算した。計算結果のうち、入射角度が０〜２０°、２０〜４０°、４０〜６０°の各範囲に含まれる光の総量を、発光点と反射電極１１の表面との距離に対してプロットした結果を図３６に示す。結果を見ると、反射電極１１の表面から発光点までの距離が１００ｎｍ以上の素子において、４０〜６０°の角度範囲にある光の総量が最も多いことがわかる。よって、このような発光素子１１０に、入射角４０度〜６０度で入射する光の透過率が高い外部光取り出し層１６を組み合わせることによって高い効率が得られる。
【０１１８】
このように、発光波長が５８０ｎｍの場合、反射電極１１の表面から発光層１２における発光点までの距離が１００ｎｍ以上であれば、高い光取り出し効率が期待できることがわかった。光の角度分布は干渉の効果によって決まるので、発光波長がλのときには、反射電極１１の表面から発光層１２内の発光点までの距離が０．１７λ（＝１００／５８０×λ）以上であれば、高い光取り出し効率が期待できる。
【０１１９】
なお、上記の実施形態における発光素子１１０は、有機ＥＬによって発光するが、無機ＥＬなどの他の発光素子を用いてもよい。言い換えれば、内部光取り出し層１５、透明基板１４、外部層取り出し層１６を有する光取り出しシート１２０が設けられていれば、発光素子１１０の構成は任意である。また、上記の説明における反射電極１１の代わりに、光反射性を有しない電極を用いてもよい。
【産業上の利用可能性】
【０１２０】
本開示の発光装置は、例えばフラットパネルディスプレイ、液晶表示装置用バックライト、照明用光源等に適用することができる。また、本開示の光取り出しシートは、上記の発光装置に適用することができる。
【符号の説明】
【０１２１】
１１  反射電極
１２  発光層
１３  透明電極
１４  透明基板
１５  内部光取り出し層
１５ａ  低屈折率層
１５ｂ  高屈折率層
１６  外部光取り出し層
１００  有機ＥＬ素子
１１０  発光素子
１２０  光取り出しシート
【図１】
0006471905.tif 000003
【図２Ａ】
0006471905.tif 000004
【図２Ｂ】
0006471905.tif 000005
【図３Ａ】
0006471905.tif 000006
【図３Ｂ】
0006471905.tif 000007
【図４】
0006471905.tif 000008
【図５Ａ】
0006471905.tif 000009
【図５Ｂ】
0006471905.tif 000010
【図６Ａ】
0006471905.tif 000011
【図６Ｂ】
0006471905.tif 000012
【図６Ｃ】
0006471905.tif 000013
【図７】
0006471905.tif 000014
【図８Ａ】
0006471905.tif 000015
【図８Ｂ】
0006471905.tif 000016
【図９】
0006471905.tif 000017
【図１０】
0006471905.tif 000018
【図１１】
0006471905.tif 000019
【図１２】
0006471905.tif 000020
【図１３】
0006471905.tif 000021
【図１４】
0006471905.tif 000022
【図１５】
0006471905.tif 000023
【図１６】
0006471905.tif 000024
【図１７】
0006471905.tif 000025
【図１８】
0006471905.tif 000026
【図１９】
0006471905.tif 000027
【図２０Ａ】
0006471905.tif 000028
【図２０Ｂ】
0006471905.tif 000029
【図２１】
0006471905.tif 000030
【図２２】
0006471905.tif 000031
【図２３】
0006471905.tif 000032
【図２４】
0006471905.tif 000033
【図２５】
0006471905.tif 000034
【図２６】
0006471905.tif 000035
【図２７】
0006471905.tif 000036
【図２８】
0006471905.tif 000037
【図２９】
0006471905.tif 000038
【図３０】
0006471905.tif 000039
【図３１】
0006471905.tif 000040
【図３２】
0006471905.tif 000041
【図３３Ａ】
0006471905.tif 000042
【図３３Ｂ】
0006471905.tif 000043
【図３４】
0006471905.tif 000044
【図３５】
0006471905.tif 000045
【図３６】
0006471905.tif 000046