(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性物質が吸着したフェロシアン化物を含む放射性物質吸着剤を処理する装置であって、
前記放射性物質吸着剤を脱水する放射性物質吸着剤脱水装置と、
土壌を乾燥する乾燥機と、
乾燥された前記土壌を分級する分級装置と、
脱水された前記放射性物質吸着剤と、分級された前記土壌とを混合して混合物を得る混合装置と、
前記混合物を熱処理する熱処理装置と
を備えることを特徴とする放射性物質吸着剤の処理装置。
【請求項２】
放射性物質が吸着したフェロシアン化物を含む放射性物質吸着剤を処理する装置であって、
前記放射性物質吸着剤を脱水する放射性物質吸着剤脱水装置と、
土壌を分級する分級装置と、
分級された前記土壌を脱水する脱水装置と、
脱水された前記放射性物質吸着剤と、脱水された前記土壌とを混合して混合物を得る混合装置と、
前記混合物を熱処理する熱処理装置と
を備えることを特徴とする放射性物質吸着剤の処理装置。
【請求項３】
前記混合物を圧縮成形して成形体を得る圧縮成形装置を備え、前記熱処理装置が前記成形体を熱処理することを特徴とする請求項１又は２に記載の放射性物質吸着剤の処理装置。
【請求項４】
前記分級装置は、粒径１００μｍ以下の前記土壌を分級することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の放射性物質吸着剤の処理装置。
【請求項５】
放射性物質が吸着したフェロシアン化物を含む放射性物質吸着剤を処理する方法であって、
前記放射性物質吸着剤を脱水する工程と、
土壌を乾燥する工程と、
乾燥された前記土壌を分級する工程と、
脱水された前記放射性物質吸着剤と、分級された前記土壌とを混合して混合物を得る工程と、
前記混合物を熱処理する工程と
を備えることを特徴とする放射性物質吸着剤の処理方法。
【請求項６】
放射性物質が吸着したフェロシアン化物を含む放射性物質吸着剤を処理する方法であって、
土壌を分級する工程と、
分級された前記土壌を脱水する工程と、
前記放射性物質吸着剤を脱水する工程と、
脱水された前記放射性物質吸着剤と、分級された前記土壌とを混合して混合物を得る工程と、
前記混合物を熱処理する工程と
を備えることを特徴とする放射性物質吸着剤の処理方法。
【請求項７】
前記混合物の全量に対する前記土壌の割合が４０質量％以上であることを特徴とする請求項５又は６に記載の放射性物質吸着剤の処理方法。
【請求項８】
前記熱処理の温度は１０００℃以上であることを特徴とする請求項５乃至７のいずれか１項に記載の放射性物質吸着剤の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、放射性物質吸着剤の処理装置及び処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
放射能汚染水などからの放射性物質の分離のために放射性物質吸着剤が使用されている。放射性物質吸着剤として、放射性物質の吸着能力が高く、かつ量産性に優れることから、フェロシアン化物が使用されている。
【０００３】
現在、使用済みの放射性物質吸着剤を地中に埋設して処理することが検討されている。しかし、フェロシアン化物を地中に埋設した場合、雨水、地下水などとの接触により、有害なシアン化物が発生するおそれがある。
【０００４】
なお、一般的なシアン対策としては、酸化分解、生物分解及び光分解によってシアン化物を分解することが知られている。しかしながら、これらの方法では、使用済みの放射性物質吸着剤について効率的に処理することが困難である。
【０００５】
そのため、シアン化物の溶出を抑えるための放射性物質吸着剤の処理方法として、フェロシアン化物をゼオライトに混合する方法や、ハイドロタルサイトを混合する方法が提案されている。しかし、上記した従来の処理方法では、使用済みの放射性物質吸着剤を効率的に処理することが困難な場合がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１４−１６３１１号公報
【特許文献２】特開２０１５−４５９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は上記した課題を解決するためになされたものであって、フェロシアン化物を含む放射性物質吸着剤を、シアンの溶出を抑えつつ、効率的に処理することができる放射性物質吸着剤の処理装置及び処理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の放射性物質吸着剤の処理装置の一態様は、放射性物質が吸着したフェロシアン化物を含む放射性物質吸着剤を処理する装置であって、前記放射性物質吸着剤を脱水する放射性物質吸着剤脱水装置と、土壌を乾燥する乾燥機と、乾燥された前記土壌を分級する分級装置と、脱水された前記放射性物質吸着剤と、分級された前記土壌とを混合して混合物を得る混合装置と、前記混合物を熱処理する熱処理装置とを備えることを特徴とする。
【０００９】
本発明の放射性物質吸着剤の処理方法の一態様は、放射性物質が吸着したフェロシアン化物を含む放射性物質吸着剤を処理する方法であって、前記放射性物質吸着剤を脱水する工程と、土壌を乾燥する工程と、乾燥された前記土壌を分級する工程と、脱水された前記放射性物質吸着剤と、分級された前記土壌とを混合して混合物を得る工程と、前記混合物を熱処理する工程とを備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の放射性物質吸着剤の処理装置及び処理方法によれば、フェロシアン化物を含む放射性物質吸着剤を、シアンの溶出を抑えつつ、効率的に処理することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】放射性物質吸着剤の処理装置の実施形態を概略的に示すブロック図である。
【図２】実施形態の処理方法を概略的に示すフロー図である。
【図３】放射性物質吸着剤の処理装置の他の実施形態を概略的に示すブロック図である。
【図４】分級される土壌の粒径と放射性物質の固定化率の関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
図１は、実施形態に係る放射性物質吸着剤の処理装置１０を示すブロック図である。
【００１３】
放射性物質吸着剤の処理装置１０は、処理対象である放射性物質吸着剤１を収容する放射性物質吸着剤供給装置１１と、放射性物質吸着剤１を脱水する放射性物質吸着剤脱水装置１２とを備えている。また、放射性物質吸着剤の処理装置１０は、土壌２を収容する土壌供給装置１３と、土壌２を乾燥する乾燥機１４と、脱水された土壌２を分級する乾式分級装置１５とを備えている。
【００１４】
さらに、放射性物質吸着剤の処理装置１０は、分級された土壌２と脱水された放射性物質吸着剤１を混合して混合物３を生成する混合装置１６と、混合物３を成形して成形体を得る成形装置１７と、成形体を熱処理して固化体を生成する熱処理装置１８とを備えている。成形装置１７は必須ではなく、必要に応じて備えればよい。
【００１５】
図２は、実施形態に係る放射性物質吸着剤の処理方法を示すフロー図である。図２に示す放射性物質吸着剤の処理方法は、放射性物質吸着剤１を脱水する放射性物質吸着剤脱水工程Ｓ１００と、土壌２を乾燥する乾燥工程Ｓ２００と、乾燥された土壌２を分級する分級工程Ｓ３００と、脱水された放射性物質吸着剤１と分級された土壌２とを混合して混合物３を得る混合工程Ｓ４００と、混合物３を圧縮成形する成形工程Ｓ５００と、圧縮成形された混合物３を熱処理する熱処理工程Ｓ６００を有する。成形工程Ｓ５００は必須ではなく、必要に応じて行うことができる。
【００１６】
放射性物質吸着剤１は、少なくともフェロシアン化物を含む。フェロシアン化物としては、例えば、下記化学式（１）で示されるプルシアンブルー（紺青（フェロシアン化第二鉄））が挙げられる。
Ｍ４＋［Ｆｅ（ＩＩ）（ＣＮ）６］４−      …（１）
（但し、式（１）中、Ｍは、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｋ、Ｎａ、ＮＨ４などを表す。）
【００１７】
なお、放射性物質吸着剤１は、既に放射性物質を吸着したものである。放射性物質を吸着した放射性物質吸着剤１としては、例えば、放射能汚染水などから放射性物質を分離するために使用されたものが挙げられる。放射性物質吸着剤供給装置１１において、通常、放射性物質吸着剤１は、例えば、放射性物質吸着剤１により放射性物質の分離された汚染水等の水に濡れたまま、金属容器等に保管されている。
【００１８】
放射性物質吸着剤１は、放射性物質吸着剤供給装置１１に収容され、放射性物質吸着剤供給装置１１から放射性物質吸着剤脱水装置１２に供給される。
【００１９】
放射性物質吸着剤脱水装置１２は、放射性物質吸着剤１に付着あるいは混合された水を脱水する（放射性物質吸着剤脱水工程Ｓ１００）。放射性物質吸着剤脱水装置１２としては、放射性物質吸着剤１を例えば、水分量５０質量％以下程度に脱水できるものであれば特に限定されず、フィルタプレス等を用いることができる。また、加熱機や乾燥機等、加熱により脱水する装置を用いてもよい。
【００２０】
放射性物質吸着剤脱水装置１２で脱水された水は、放射性物質を含んだ汚染水である。放射性物質吸着剤脱水装置１２を用いることで、汚染水を一括して脱水し、これを回収することができる。回収された汚染水は、未処理の土壌２に混合してもよい。汚染水の混合された土壌２を本実施形態の放射性物質吸着剤の処理装置で処理すれば、土壌２が乾燥工程Ｓ２００を経る際に、汚染水中の放射性物質が土壌２に移行され、固化体中に固定化される。このように、本実施形態の放射性物質吸着剤の処理装置１０によれば、放射性物質吸着剤１を処理する過程で生じた汚染水を処理することもできる。
【００２１】
土壌２は、土壌供給装置１３に収容される。土壌２としては、特に制限されるものではなく、一般に存在する土壌を使用できる。このような土壌２としては、例えば、土壌群における区分で、褐色低地土、褐色森林土、グライ土、黒ボク土、多湿黒ボク土などが挙げられるが、これらに制限されない。
【００２２】
土壌２は、粘土を含むことが好ましい。粘土を含むことにより、放射性物質の固定化率が高くなる。粘土の含有割合は、土壌２中、１５質量％以上が好ましい。粘土を１５質量％以上含有する土壌として、例えば、土性における区分で、砂質埴壌土、埴壌土、シルト質埴壌土、砂質埴土、軽埴土、シルト質埴土、重埴土が挙げられる。
【００２３】
また、土壌２は、既に放射性物質が吸着した放射能汚染土壌が好ましい。土壌２として放射性物質が吸着していない清浄な土壌を使用した場合、新たに放射能汚染土壌が発生することになる。土壌２として放射能汚染土壌を使用することにより、新たな放射能汚染土壌の発生が抑制され、放射能汚染土壌の容量の増加が抑制される。放射能汚染土壌としては、放射性物質が付着したものを広く使用できる。例えば、放射能汚染土壌として、民家、道路、里山、運動場、公園などの土壌を使用できる。
【００２４】
土壌供給装置１３に収容された土壌２は、乾式分級装置１５で分級される前に、乾燥機１４に供給されて乾燥される（乾燥工程Ｓ２００）。乾燥の際の温度は、土壌が乾式分級できる程度に乾燥されればよく、例えば６０℃以上である。乾燥時間は土壌２の量にもよるが、２４時間程度である。
【００２５】
乾燥された土壌２は、乾式分級装置１５によって分級される（分級工程Ｓ３００）。土壌２については、例えば２０μｍ以下程度の粒径の小さいものを用いる方が、粒径の大きい土壌２を用いるのに比べて、放射性物質の固定化率が高くなる。一方で、粒径の小さい土壌２を用いる場合には、分級操作の負荷が高くなる。また、使用されない土壌２の量が多くなって廃棄物量が増加する。そのため、乾式分級装置１５によって、土壌２を、粒径１００μｍ以下の土壌２と、粒径１００μｍを超える土壌２に分級し、粒径１００μｍ以下の土壌２を用いることが好ましい。粒径１００μｍ以下の土壌２を用いることで、高い固定化率を得ることができる。ここで、放射性物質の固定化率とは、放射性物質吸着剤に含まれる放射性物質のうち固化体に固定されるものの割合である。放射性物質の固定化率が高いほど、固化体に放射性物質が固定されるために好ましい。
【００２６】
乾式分級装置１５としては、特に限定されず、エアセパレータ、遠心分離、篩等を用いることができる。
【００２７】
上記で脱水された放射性物質吸着剤１と分級された土壌２は、混合装置１６によって混合される（混合工程Ｓ４００）。混合装置１６としては、公知の混合機を用いることができる。
【００２８】
混合工程Ｓ４００における土壌２の混合割合は、放射性物質の固定化率を高める点で、４０質量％以上であることが好ましい。一方、土壌２の混合割合は、多すぎると、廃棄物量が増えてしまうため、６０質量％以下であることが好ましい。
【００２９】
なお、混合工程Ｓ４００においては、放射性物質吸着剤および土壌に加えて、必要に応じて、かつ本発明の趣旨に反しない限度において、他の成分を添加できる。このような成分としては、混合、成形などを容易にする成分、放射性物質の固定化率を高める成分などが挙げられる。
【００３０】
混合装置１６において得られた混合物３は、成形装置１７に移送されて、圧縮機等により所定の形状に成形される（成形工程Ｓ５００）。成形装置１７は、例えば、上杵、下杵、及び臼からなる金型を有し、臼内に充填された混合物３に上下方向から上杵及び下杵で圧力を印加して成形する圧縮成形機からなる。なお、成形装置１７は必須ではなく、必要に応じて設置される。成形装置１７により形成された成形体を熱処理することで、熱処理装置１８において、混合物３が飛散するのを防ぐことができる。
【００３１】
成形装置１７において圧縮成形を行う場合、プレス圧力は、放射性物質の固定化率の点で、例えば３００ｋｇ／ｃｍ２以上とする。
【００３２】
なお、プレス圧力が高くなると、金型の隙間、例えば、上杵と臼との間、または下杵と臼との間に混合物３が漏れるおそれがある。このような混合物３の漏れを抑制する観点から、プレス圧力は、１１００ｋｇ／ｃｍ２以下が好ましく、１０００ｋｇ／ｃｍ２以下がより好ましい。
【００３３】
成形装置１７において得られた成形体は、熱処理装置１８に移送されて熱処理が施されて固化体が作製される。熱処理装置１８としては、電気炉、焼成炉、焼成窯などが挙げられるが、必ずしもこれらに制限されない。
【００３４】
熱処理は、フェロシアン化物を効果的に分解できることから、大気中などの酸化雰囲気中で行われることが好ましい。また、熱処理の温度は、３５０℃以上であることが好ましく、８５０℃以上であることがより好ましく、１０００℃程度であることがさらに好ましい。熱処理の温度が３５０℃以上であることで、フェロシアン化物が効果的に分解される。また、熱処理の温度が８５０℃以上、好ましくは１０００℃以上であれば、土壌２に含まれる粘土から鉱物を生成するため、その結晶中にセシウムが取り込まれる。これにより、セシウムをより強固に固化体中に閉じ込めることがでるため、例えば水に浸漬された際のセシウムの溶出を極めて抑制することができる。
【００３５】
なお、熱処理装置１８には、例えば、フェロシアン化物の分解により発生する有毒な窒素酸化物を含むガスを処理する排ガス処理装置が接続されていてもよい。処理方法としては、窒素酸化物を触媒によりアンモニアと反応させて無害な窒素に還元するアンモニア接触還元法、アンモニアを吹き込み無触媒で窒素酸化物を窒素に還元する無触媒還元法、活性炭の触媒作用により窒素酸化物を窒素に還元する活性炭法などが挙げられるが、必ずしもこれらに制限されない。
【００３６】
以上説明した放射性物質吸着剤の処理装置及び処理方法によれば、放射性物質吸着剤の処理に広範囲に分布するとともに多量に分布する土壌を使用することから、放射性物質吸着剤の処理コストが抑制される。また、熱処理によりフェロシアン化物が分解されることから、固化体からのシアン化物の溶出も抑制される。また、フェロシアン化物の分解に伴って放出される放射性物質が固化体を構成する土壌に吸着されることから、放射性物質が外部に放出されることも抑制される。
【００３７】
さらに、放射性物質吸着剤を共存される水を一括して脱水することで、放射性物質吸着剤の処理に伴って発生する放射性汚染水の回収及び処理を容易に行うことができる。また、放射性物質吸着剤と土壌の混合物中の水分含有量を少なくして熱処理することで、固定化率の高い安定な固化体を作製することができる。
【００３８】
図３は、分級工程Ｓ３００において、湿式分級装置を使用した放射性物質吸着剤の処理装置２０を概略的に示すブロック図である。図３に示す放射性物質吸着剤の処理装置２０は、放射性物質吸着剤の処理装置１０において、乾燥機1４及び乾式分級装置１５に代えて、湿式分級装置２５及び土壌脱水装置２４が配置されている点で放射性物質吸着剤の処理装置１０と異なっているが、その他の構成は放射性物質吸着剤の処理装置１０と同様である。図３において、図１に示す放射性物質吸着剤の処理装置１０と同様の機能を奏する構成には同一の符号を付して重複する説明を省略する。
【００３９】
放射性物質吸着剤の処理装置２０は、放射性物質吸着剤供給装置１１と、放射性物質吸着剤脱水装置１２とを備えている。また、放射性物質吸着剤の処理装置２０は、土壌２を収容する土壌供給装置１３、土壌２を湿式分級する湿式分級装置２５と、分級された土壌２を脱水する土壌脱水装置２４とを備えている。
【００４０】
さらに、放射性物質吸着剤の処理装置２０は、分級され、脱水された土壌２と、脱水された放射性物質吸着剤１を混合して混合物３を生成する混合装置１６と、混合物３を熱処理する熱処理装置１８とを備えている。
【００４１】
土壌２を分級するために湿式分級装置を用いる場合には、図３に示すように、分級装置２５と土壌脱水装置２４を配置して、湿式分級した土壌２を脱水して、その後、混合装置１６に供給する。これにより、湿式分級装置２５において土壌２に混合された水分をも除去することができるため、放射性物質の固定化率を高めることができる。また、土壌脱水装置２４で回収された水は、未処理の土壌２の湿式分級するために使用することができる。
【００４２】
湿式分級装置２５としては、特に限定されず、沈降分離装置や濾過装置等を用いることができる。
【００４３】
以上説明した放射性物質吸着剤の処理装置及び処理方法によれば、放射性物質吸着剤の処理に広範囲に分布するとともに多量に分布する土壌を使用することから、放射性物質吸着剤の処理コストが抑制される。また、熱処理によりフェロシアン化物が分解されることから、固化体からのシアン化物の溶出も抑制される。また、フェロシアン化物の分解に伴って放出される放射性物質が固化体を構成する土壌に吸着されることから、放射性物質が外部に放出されることも抑制される。
【００４４】
さらに、放射性物質吸着剤に共存される水を脱水して一括除去することで、放射性汚染水の回収及び処理を容易に行うことができる。また、放射性物質吸着剤と土壌の混合物中の水分含有量を少なくして熱処理することで、固定化率の高い安定な固化体を作製することができる。
【実施例】
【００４５】
（例１〜例４）
例１〜例４では、土壌の粒径と固定化率の関係を調べた。例１〜３は実施例、例４は比較例である。
放射性物質吸着剤として、放射性セシウムを吸着したフェロシアン化物を用意した。フェロシアン化物は、粒径が１０〜６００μｍの範囲内にあり、平均粒径が３００μｍである。放射性物質吸着剤は６０℃で２４時間脱水した。
【００４６】
また、土壌として、土壌群における区分が灰色低地土であり、土性における区分が砂質埴壌土であるものを用意した。上記土壌を、６０℃で乾燥後、所定の大きさの網目の篩によって、篩網目の大きさ以下の粒径の土壌と、篩網目の大きさを超える粒径の土壌に乾式分級した。
【００４７】
土壌の分級は、例１では篩網目１００μｍ、例２では４５μｍ、例３では２０μｍｍ、例４では３００μｍでそれぞれ分級し、各例で篩網目を通過した土壌を用いた。
【００４８】
分級された各例における所定の粒径以下の土壌と放射性物質吸着剤を、質量比（土壌：放射性物質吸着剤）を１：１で混合し、混合物を得た。得られた混合物を、圧力が９００ｋｇ／ｃｍ２で圧縮成型後、１０００℃で１時間焼成して熱処理を施した。得られた固化体について、固定化率を次のように算出した。熱処理前の成形体と、熱処理後の成形体に含まれる放射性セシウムの量をそれぞれゲルマニウム半導体検出器で測定し、下記に式によって算出した。結果を図４のグラフに示す。
【００４９】
放射性物質の固定化率＝（熱処理後の放射性セシウムの量／熱処理前の放射性セシウムの量）×１００
【００５０】
図４より、土壌を構成する粒子の粒径が小さくなる方が放射性物質の固定化率が高くなるが、粒径が１００μｍ以下で固定化率１００％を得られたことが分かる。
【００５１】
（例５〜８）
上記と同様に脱水した放射性物質吸着剤と、粒径１００μｍ以下の土壌を例５では質量比（土壌：放射性物質吸着剤）が４：６、例６では３：７で混合した他は例１と同様にして固化体を作製した。固定化率は、例５では１００％、例６では９３％であった。このように、土壌の混合割合は多い方が、固定化率が高く、混合物全量に対して４０％以上で固定化率１００％を得られることが分かる。
【００５２】
上記と同様に脱水した放射性物質吸着剤と、粒径１００μｍ以下の土壌を、質量比（土壌：放射性物質吸着剤）が１：１で混合し、９００ｋｇ／ｃｍ２で圧縮成型した。その後、例７では５００℃で３時間、例８では１０００℃で１時間焼成して固化体を得た。固定化率は、いずれも１００％、溶出シアン濃度は検出下限値（０．０５ｐｐｍ）以下であった。
【００５３】
例７、８で得られた固化体について次のようにセシウムの溶出試験を行った。固化体を水に６時間浸漬し、浸漬後の水中の放射性セシウムの量を上記と同様に測定し、セシウムの溶出率を下記式によって算出した。
【００５４】
溶出率＝（浸漬後の水中の放射性セシウムの量／浸漬前の固化体中の放射性セシウムの量）×１００
【００５５】
溶出率は、例７では０．３％、例８では０．０６％であった。このように、熱処理の温度は高い方が溶出率は低く、放射性セシウムが固化体中に強硬に閉じ込められることが分かる。
【００５６】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【符号の説明】
【００５７】
１…放射性物質吸着剤、２…土壌、３…混合物、１０，２０…放射性物質吸着剤の処理装置、１１…放射性物質吸着剤供給装置、１２…放射性物質吸着剤脱水装置、１３…土壌供給装置、１４…乾燥機、１５…乾式分級装置、１６…混合装置、１７…成形装置、１８…熱処理装置、２４…土壌脱水装置、２５…湿式分級装置、Ｓ１００…放射性物質吸着剤脱水工程、Ｓ２００…乾燥工程、Ｓ３００…分級工程、Ｓ４００…混合工程、Ｓ５００…成形工程、Ｓ６００…熱処理工程。
【図１】
0006502835.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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