(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ダイヤモンド粒子を含むダイヤモンド多結晶体であって、
前記ダイヤモンド多結晶体は、粒径０．５μｍ以下のグラファイト粉末を出発物質とする焼結体であり、
前記ダイヤモンド粒子は、５０ｎｍ以下の平均粒径を有し、
前記ダイヤモンド粒子は、Ｘ線回折において、（１１１）面のＸ線回折強度Ｉ（１１１）に対する（２２０）面のＸ線回折強度Ｉ（２２０）の比Ｉ（２２０）／Ｉ（１１１）が０．１以上０．３以下であり、
前記ダイヤモンド多結晶体の表面に先端半径が５０μｍのダイヤモンド圧子を１００Ｎ／ｍｉｎの負荷速度で押し当てる破壊強度試験において、亀裂発生荷重が１０Ｎ以上である、ダイヤモンド多結晶体。
【請求項２】
ダイヤモンド粒子を含むダイヤモンド多結晶体であって、
前記ダイヤモンド粒子は、５０ｎｍ以下の平均粒径を有し、
前記ダイヤモンド粒子は、Ｘ線回折において、（１１１）面のＸ線回折強度Ｉ（１１１）に対する（２２０）面のＸ線回折強度Ｉ（２２０）の比Ｉ（２２０）／Ｉ（１１１）が０．１以上０．３以下であり、
２３℃±５℃における前記ダイヤモンド多結晶体の表面に、先端半径が５０μｍで先端角度が１２０°のダイヤモンド圧子を、１００Ｎ／ｍｉｎの負荷速度で押し当てる破壊強度試験において、亀裂発生荷重が１０Ｎ以上である、ダイヤモンド多結晶体。
【請求項３】
前記ダイヤモンド粒子は、３０ｎｍ以下の平均粒径を有する、請求項１又は請求項２に記載のダイヤモンド多結晶体。
【請求項４】
請求項１〜請求項３のいずれか一項に記載のダイヤモンド多結晶体を備えた切削工具。
【請求項５】
請求項１〜請求項３のいずれか一項に記載のダイヤモンド多結晶体を備えた耐摩工具。
【請求項６】
請求項１〜請求項３のいずれか一項に記載のダイヤモンド多結晶体を備えた研削工具。 
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ダイヤモンド多結晶体、切削工具、耐摩工具、研削工具、およびダイヤモンド多結晶体の製造方法に関し、特に切削工具、耐摩工具、研削工具として有用なダイヤモンド多結晶体、切削工具、耐摩工具、研削工具、およびダイヤモンド多結晶体の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来のダイヤモンド工具で使用されるダイヤモンド焼結体は、焼結助剤や結合材として、コバルト（Ｃｏ）などの金属や、炭化ケイ素（ＳｉＣ）などのセラミックスが用いられている。また、焼結助剤として炭酸塩を用いる方法が、たとえば特開平４−０７４７６６号公報（特許文献１）および特開平４−１１４９６６号公報（特許文献２）に示されている。これらは、ダイヤモンドの粉末を焼結助剤や結合材とともにダイヤモンドが熱力学的に安定な高圧高温条件下（通常、５〜８ＧＰａ、温度１３００〜２２００℃）で焼結することにより得られる。一方、天然に産出するダイヤモンド多結晶体（カーボナードやバラス）も知られ、一部掘削ビットとして使用されているが、材質のバラツキが大きく、また産出量も少ないため、工業的にはあまり使用されていない。
【０００３】
焼結助剤を用いたダイヤモンド多結晶体には、用いた焼結助剤が多結晶体に含まれて、これがダイヤモンドの黒鉛化を促す触媒として作用するため耐熱性に劣る。また、熱を加えると触媒とダイヤモンドとの熱膨張差による微細クラックが入りやすく、機械的特性が低下する。
【０００４】
ダイヤモンド多結晶体の耐熱性を上げるために、ダイヤモンド粒子の粒界の金属を除去したものも知られており、この方法により耐熱温度は約１２００℃と向上するが、多結晶体が多孔質となるため強度がさらに低下する。また、結合材としてＳｉＣを用いたダイヤモンド多結晶体は、耐熱性に優れるが、ダイヤモンド粒子同士は結合が無いため、強度は低い。
【０００５】
一方、グラファイト、無定形炭素などの非ダイヤモンド炭素を、超高圧高温下で、触媒および／または溶媒を用いずに直接にダイヤモンドに変換させると同時に焼結させる方法（直接変換焼結法）がある。たとえば、J. Chem. Phys., 38 (1963) 631-643（非特許文献１）、Japan. J. Appl. Phys., 11 (1972) 578-590（非特許文献２）、およびNature 259 (1976) 38（非特許文献３）は、グラファイトを出発物質として、１４〜１８ＧＰａ、３０００Ｋ以上の超高圧高温下でダイヤモンド多結晶体が得られることを示す。
【０００６】
しかしながら、非特許文献１、非特許文献２、および非特許文献３におけるダイヤモンド多結晶体の製造においては、いずれもグラファイトなどの導電性のある非ダイヤモンド炭素に直接電流を流すことで加熱する直接通電加熱法を用いているため、かかる方法で得られたダイヤモンド多結晶体にはグラファイトなどの非ダイヤモンド炭素が残留しており、さらにダイヤモンドの結晶粒径が不均一であったため、硬度や強度が不十分であった。
【０００７】
そこで、上記の硬度や強度を高める観点から、New Diamond and Frontier Carbon Technology, 14 (2004) 313（非特許文献４）およびＳＥＩテクニカルレビュー１６５（２００４）６８（非特許文献５）は、高純度のグラファイトを原料とし、１２ＧＰａ以上、２２００℃以上の超高圧高温下で間接加熱による直接変換焼結法により、緻密で高純度なダイヤモンド多結晶体を得る方法を示す。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平４−０７４７６６号公報
【特許文献２】特開平４−１１４９６６号公報
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】J. Chem. Phys., 38 (1963) 631-643
【非特許文献２】Japan. J. Appl. Phys., 11 (1972) 578-590
【非特許文献３】Nature 259 (1976) 38
【非特許文献４】New Diamond and Frontier Carbon Technology, 14 (2004) 313
【非特許文献５】ＳＥＩテクニカルレビュー１６５（２００４）６８
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
非特許文献４および非特許文献５におけるダイヤモンド多結晶体の製造においては、超精密加工など小さい粒径のダイヤモンド多結晶体を得るために、焼結温度を低くすると、焼結性が低くなり多結晶体の強度が低くなるという問題点があった。また、ダイヤモンド粒子の粒径が小さくなると靭性が低くなり、工具が欠けやすくなるという問題点もあった。
【００１１】
そこで、上記の問題点を解決して、小さい粒径で、かつ強靭なダイヤモンド多結晶体、切削工具、耐摩工具、研削工具、およびダイヤモンド多結晶体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の一態様にかかるダイヤモンド多結晶体は、ダイヤモンド粒子を含み、該ダイヤモンド粒子は、５０ｎｍ以下の平均粒径を有し、該ダイヤモンド多結晶体の表面に先端半径が５０μｍのダイヤモンド圧子を１００Ｎ／ｍｉｎの負荷速度で押し当てる破壊強度試験において、亀裂発生荷重が１０Ｎ以上である。
【００１３】
本発明の一態様にかかるダイヤモンド多結晶体の製造方法は、出発物質として粒径０．５μｍ以下の非ダイヤモンド炭素粉末を準備する工程と、圧力をＰ（ＧＰａ）、温度をＴ（℃）としたときに、Ｐ≧０．０００００１８８６Ｔ2−０．０１４６７Ｔ＋３７．７８、Ｔ≦２３００、およびＰ≦２５という条件を満たす温度および圧力において、該非ダイヤモンド炭素粉末をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させる工程と、を備える。
【発明の効果】
【００１４】
上記によれば、小さい粒径で、かつ強靭なダイヤモンド多結晶体、切削工具、耐摩工具、研削工具、およびダイヤモンド多結晶体の製造方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】ダイヤモンド多結晶体の破壊強度試験を示す概略断面図である。
【図２】ダイヤモンド多結晶体に発生した亀裂の平面形状を示す概略平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
［本発明の実施形態の説明］
本発明者らは、上記問題点を解決するため鋭意研究を重ねた結果、高圧高温下において、粒径０．５μｍ以下のグラファイトなどの非ダイヤモンド炭素粉末をダイヤモンド粒子に直接変換することにより、微細な組織を有し、かつ強靱なダイヤモンド多結晶体が得られることを見出した。
【００１７】
［１］すなわち、本発明の一態様にかかるダイヤモンド多結晶体は、ダイヤモンド粒子を含み、該ダイヤモンド粒子は、５０ｎｍ以下の平均粒径を有し、該ダイヤモンド多結晶体の表面に先端半径が５０μｍのダイヤモンド圧子を１００Ｎ／ｍｉｎの負荷速度で押し当てる破壊強度試験において、亀裂発生荷重が１０Ｎ以上である。このダイヤモンド多結晶体は、それを構成するダイヤモンド粒子の粒径が微細で、かつ強靭な多結晶体となる。
【００１８】
［２］上記ダイヤモンド粒子は、３０ｎｍ以下の平均粒径を有することが好ましい。このように平均粒径をさらに小さくすることにより、小さな粒径が求められる用途への適用がより好適になる。
【００１９】
［３］上記ダイヤモンド粒子は、Ｘ線回折において、（１１１）面のＸ線回折強度Ｉ(111)に対する（２２０）面のＸ線回折強度Ｉ(220)の比Ｉ(220)／Ｉ(111)が０．１以上０．３以下であることが好ましい。これにより、多結晶体が等方的なものとなり、工具などとした場合に偏摩耗が低減される。
【００２０】
［４］本発明の一態様にかかる切削工具は、上記のダイヤモンド多結晶体を備えたものである。この切削工具は、各種材料の切削に有用である。
【００２１】
［５］本発明の一態様にかかる耐摩工具は、上記のダイヤモンド多結晶体を備えたものである。この耐摩工具は、各種材料の加工に有用である。
【００２２】
［６］本発明の一態様にかかる研削工具は、上記のダイヤモンド多結晶体を備えたものである。この研削工具は、各種材料の研削に有用である。
【００２３】
［７］本発明の一態様にかかるダイヤモンド多結晶体の製造方法は、出発物質として粒径０．５μｍ以下の非ダイヤモンド炭素粉末を準備する工程と、圧力をＰ（ＧＰａ）、温度をＴ（℃）としたときに、Ｐ≧０．０００００１８８６Ｔ2−０．０１４６７Ｔ＋３７．７８、Ｔ≦２３００、およびＰ≦２５という条件を満たす温度および圧力において、該非ダイヤモンド炭素粉末をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させる工程と、を備える。この製造方法により得られるダイヤモンド多結晶体は、それを構成するダイヤモンド粒子の粒径が微細で、かつ強靭な多結晶体となる。
【００２４】
［本発明の実施形態の詳細］
以下、本発明の実施形態（以下「本実施形態」と記す）についてさらに詳細に説明する。
【００２５】
＜ダイヤモンド多結晶体＞
図１に示すように、本実施形態にかかるダイヤモンド多結晶体１０は、ダイヤモンド粒子を含み、該ダイヤモンド粒子は、５０ｎｍ以下の平均粒径を有し、ダイヤモンド多結晶体１０の表面１０ｓに先端半径Ｄｒが５０μｍのダイヤモンド圧子Ｄを１００Ｎ／ｍｉｎの負荷速度で押し当てる破壊強度試験において、亀裂発生荷重が１０Ｎ以上である。本実施形態のダイヤモンド多結晶体１０は、それを構成するダイヤモンド粒子の粒径が微細で、かつ強靭な多結晶体となる。
【００２６】
このように本実施形態にかかるダイヤモンド多結晶体１０は、ダイヤモンド粒子を含む。ダイヤモンド粒子を含む限り、本実施形態の効果を示す範囲において不可避不純物を含んでいても差し支えない。不可避不純物としては、たとえば窒素（Ｎ）、水素（Ｈ）、酸素（Ｏ）などを挙げることができる。該多結晶体は、実質的にバインダー、焼結助剤、触媒などを含んでおらず、本実施形態のダイヤモンド多結晶体の有利な点の一つである。なぜなら、従来のダイヤモンド焼結体のように、バインダーを含んだり、焼結助剤や触媒を含むことによるデメリットを解消できるからである。
【００２７】
なお、該ダイヤモンド多結晶体は焼結体であるが、通常焼結体とはバインダーを含むことを意図する場合が多いため、本実施形態では「多結晶体」という用語を用いている。
【００２８】
＜ダイヤモンド粒子＞
本実施形態のダイヤモンド多結晶体１０に含まれるダイヤモンド粒子は、小さい粒径を有するものであり、具体的には、５０ｎｍ以下の平均粒径を有するものであり、３０ｎｍ以下の平均粒径を有することが好ましい。また、この平均粒径は、小さくなればなる程好ましいため、その下限をあえて限定する必要はないが、製造的観点からその下限は１０ｎｍである。このようにダイヤモンド粒子の平均粒径をさらに小さくすることにより、小さな粒径が求められる用途への適用がより好適になる。
【００２９】
このようなダイヤモンド粒子の粒径は、応力集中が無く高強度になるという観点から均一であることが好ましく、その分布は正規分布を示すことが好ましく、平均粒径とはその正規分布の平均であることが好ましい。なお、本願において、単にダイヤモンド粒子の粒径という場合は、ダイヤモンド多結晶体を構成するダイヤモンド粒子の結晶粒子の粒径を示すものとする。
【００３０】
上記の平均粒径は、走査電子顕微鏡を用いた切断法により求めることができる。具体的には、まず走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いてダイヤモンド多結晶体を１０００〜１０００００倍の倍率で観察し、ＳＥＭ画像を得る。
【００３１】
次にそのＳＥＭ画像に円を描き、その円の中心から８本の直線を放射状（各直線間の交差角度がほぼ等しくなるよう）に円の外周まで引く。この場合、上記の観察倍率および円の直径は、上記の直線１本あたりに載るダイヤモンド粒子（結晶粒子）の個数が１０〜５０個程度になるように設定することが好ましい。
【００３２】
引続き、上記の各直線毎にダイヤモンド粒子の結晶粒界を横切る数を数え、直線の長さをその横切る数で割ることにより平均切片長さを求め、その平均切片長さに１．１２８をかけて得られる数値を平均粒径とする。なお、このような平均粒径は、より好ましくは数枚のＳＥＭ画像を用いて、各画像毎に上記のような方法で平均粒径を求め、その平均粒径の平均値を平均粒径とすることが好適である。
【００３３】
本実施形態のダイヤモンド多結晶体に含まれるダイヤモンド粒子は、このように小さい粒径を有することにより、工具等に用いる場合に負荷の大きな用途や微細加工用途など広範囲の用途に適用することができるものとなる。
【００３４】
＜破壊強度試験＞
図１に示すように、本実施形態にかかるダイヤモンド多結晶体１０は、ダイヤモンド多結晶体の表面に先端半径Ｄｒが５０μｍのダイヤモンド圧子Ｄを１００Ｎ／ｍｉｎの負荷速度で押し当てる破壊強度試験において、亀裂発生荷重が１０Ｎ以上である。
【００３５】
この破壊強度試験は次のようにして実施する。まず、先端半径Ｄｒが５０μｍのダイヤモンド圧子Ｄを準備する。次いで、ダイヤモンド多結晶体１０の表面１０ｓに、上記のダイヤモンド圧子Ｄを、１００Ｎ／ｍｉｎの負荷速度で押し当てたときに、ダイヤモンド多結晶体１０に亀裂１０ｃが発生する瞬間の荷重（亀裂発生荷重）を測定する。亀裂１０ｃが発生する瞬間はＡＥ（アコースティック・エミッション）センサーで測定する。この亀裂発生荷重が大きいほど破壊強度が高いことを示している。
【００３６】
ここで、先端半径Ｄｒが５０μｍよりも小さいダイヤモンド圧子Ｄでは、ダイヤモンド多結晶体１０は亀裂１０ｃが発生する前に塑性変形してしまい、正確な亀裂発生荷重を測定できない。また、先端半径Ｄｒが５０μｍよりも大きいダイヤモンド圧子Ｄでは、亀裂発生荷重の測定は可能だが、亀裂１０ｃが発生するまでより大きな荷重が必要となる。そのため、ダイヤモンド多結晶体１０の破壊強度試験において、先端半径Ｄｒが５０μｍのダイヤモンド圧子Ｄを用いる。
【００３７】
本実施形態のダイヤモンド多結晶体１０において発生する亀裂１０ｃの平面形状は、特に制限はないが、図１および図２に示すように、ダイヤモンド圧子Ｄが押し当てられた点の周りにほぼ円形状となる場合が多い。
【００３８】
＜Ｘ線回折＞
本実施形態のダイヤモンド多結晶体１０に含まれるダイヤモンド粒子は、Ｘ線回折において、（１１１）面のＸ線回折強度Ｉ(111)に対する（２２０）面のＸ線回折強度Ｉ(220)の比Ｉ(220)／Ｉ(111)が０．１以上０．３以下であることが好ましい。これにより、多結晶体が等方的なものとなり、工具などとした場合に偏摩耗が低減される。
【００３９】
比Ｉ(220)／Ｉ(111)が上記の範囲外である場合、多結晶体は配向することとなり、多結晶体に異方性が生じることになる。この場合、多結晶体に強度の分布が生じてしまい、強度の高い面と弱い面とが存在することなる。したがって、多結晶体を工具用途に用いることが不適切となる。特にエンドミルといった回転工具では摩耗もしくは欠損しやすい面としにくい面とに分かれてしまい、偏摩耗が生じる。上記の欠点を無くすために多結晶体を等方的にすることが好ましい。
【００４０】
＜用途＞
本実施形態のダイヤモンド多結晶体１０は、ダイヤモンド粒子（結晶粒子）の粒径が微細であり、かつ強靭であるため、切削工具、耐摩工具、研削工具などに用いることが好適となる。すなわち、本実施形態の切削工具、耐摩工具、および研削工具は、それぞれ上記のダイヤモンド多結晶体を備えたものである。本実施形態の切削工具、耐摩工具、および研削工具は、各種材料の切削、加工、および研削にそれぞれ有用である。
【００４１】
なお、上記の各工具は、その全体がダイヤモンド多結晶体で構成されていても良いし、その一部（たとえば切削工具の場合、刃先部分）のみがダイヤモンド多結晶体で構成されていても良い。また、各工具は、その表面にコーティング膜が形成されていても良い。
【００４２】
ここで、上記切削工具としては、ドリル、エンドミル、ドリル用刃先交換型切削チップ、エンドミル用刃先交換型切削チップ、フライス加工用刃先交換型切削チップ、旋削加工用刃先交換型切削チップ、メタルソー、歯切工具、リーマ、タップ、切削バイトなどを挙げることができる。
【００４３】
また、上記耐摩工具としては、ダイス、スクライバー、スクライビングホイール、ドレッサーなどを挙げることができる。
【００４４】
また、上記研削工具としては、研削砥石などを挙げることができる。
＜製造方法＞
本実施形態にかかるダイヤモンド多結晶体１０の製造方法は、出発物質として粒径０．５μｍ以下の非ダイヤモンド炭素粉末を準備する工程（以下「準備工程」とも記す）と、圧力をＰ（ＧＰａ）、温度をＴ（℃）としたときに、Ｐ≧０．０００００１８８６Ｔ2−０．０１４６７Ｔ＋３７．７８、Ｔ≦２３００、およびＰ≦２５という条件を満たす温度および圧力において、該非ダイヤモンド炭素粉末をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させる工程（以下「焼結工程」とも記す）と、を備えている。本実施形態のダイヤモンド多結晶体１０の製造方法により得られるダイヤモンド多結晶体１０は、それを構成するダイヤモンド粒子の粒径が微細で、かつ強靭な多結晶体となる。
【００４５】
上記の製造方法により、上記で説明してきたダイヤモンド多結晶体１０を製造することができる。すなわち、この製造方法により得られるダイヤモンド多結晶体１０は、それを構成するダイヤモンド粒子の粒径が微細（すなわち平均粒径が５０ｎｍ以下）で、かつ強靭な多結晶体となる。
【００４６】
上記準備工程において、出発物質である非ダイヤモンド炭素粉末は、ダイヤモンド以外の炭素であれば特に制限はなく、グラファイト、無定形炭素などが該当する。
【００４７】
また、非ダイヤモンド炭素粉末の粒径は、得られるダイヤモンド多結晶体１０のダイヤモンド粒子の平均粒径よりも少し大きな粒径を有するものを採用することが好ましい。非ダイヤモンド炭素粉末からダイヤモンドへと転移する際に、原子の組み換えを経て再結合するために、原料の粒径よりもダイヤモンドの粒径が小さくなるためである。ここで、原料の粒径が小さいと本来の非ダイヤモンド炭素粒子間の結合が無い粒界が増えるため、変換後のダイヤモンドの粒径は小さくなる。逆に、原料の粒径が大きいとダイヤモンドの粒径が大きくなり、靭性が低下する。したがって、非ダイヤモンド炭素粉末の粒径は０．５μｍ以下とし、製造的理由からその下限値は０．０５μｍである。より好ましい粒径は、０．１μｍ以上０．５μｍ以下である。
【００４８】
なお、非ダイヤモンド炭素粉末の粒径は、レーザー光を利用したレーザー回折散乱法により測定された平均粒径をいう。
【００４９】
このような準備工程は、上記の非ダイヤモンド炭素粉末を準備するものである限り、その手段は限定されず、たとえば非ダイヤモンド炭素粉末を従来公知の合成法により製造したり、市販の非ダイヤモンド炭素粉末を入手する等の手段を挙げることができる。
【００５０】
また、上記の焼結工程における圧力Ｐ（ＧＰａ）および温度Ｔ（℃）は、高圧側では装置の耐久性の問題点が発生する。低圧側では未変換グラファイトの残留の問題点が発生し、高温側では粒成長の問題点が発生し、低温側では未変換グラファイトの残留などの問題が発生し、靭性が低下するという理由から、Ｐ≧０．０００００１８８６Ｔ2−０．０１４６７Ｔ＋３７．７８、Ｔ≦２３００、およびＰ≦２５という条件を満たすことが必要である。
【００５１】
ここで、温度Ｔ（℃）は、ダイヤモンド多結晶体１０が得られる温度であれば特に限定はなく、その下限値を規定する必要はない。この温度Ｔ（℃）は、より好ましくは１３００〜２３００℃である。
【００５２】
また、圧力Ｐ（ＧＰａ）も、ダイヤモンド多結晶体１０が得られる圧力であれば特に限定はなく、その下限値を規定する必要はない。この圧力Ｐ（ＧＰａ）は、より好ましくは１５〜２５ＧＰａである。
【００５３】
上記した好適な範囲の温度および圧力を採用しかつ上記の関係式を満たす焼結工程を実行すると、得られるダイヤモンド多結晶体の亀裂発生荷重は１０Ｎ以上となる。
【００５４】
なお、上記焼結工程における上記温度および圧力の適用時間は、５〜２０分が好ましい。５分より短い場合、焼結が不十分となり、２０分より長くしても焼結状態に差はなく経済的に不利となる。より好ましい適用時間は、１０〜２０分である。
【００５５】
このような焼結工程は、非ダイヤモンド炭素粉末をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させる工程であるが、非ダイヤモンド炭素粉末のダイヤモンド粒子への変換は、焼結助剤や触媒を用いることなく、非ダイヤモンド炭素が単独で直接ダイヤモンド粒子に変換されるものであり、通常この変換は焼結と同時に行なわれることになる。
【００５６】
上記のような製造方法により得られるダイヤモンド多結晶体１０は、それを構成するダイヤモンド粒子の粒径が微細で、かつ強度および靱性が高いため、耐欠損性が向上した強靭な多結晶体となる。このため、ダイヤモンド多結晶体は、負荷の大きな高速の微細加工等の用途に使用される切削工具、耐摩工具、研削工具等に好適に用いることができる。
【実施例】
【００５７】
＜実施例１〜６＞
実施例１〜６にかかるダイヤモンド多結晶体を以下の方法で作製した。まず、出発物質の非ダイヤモンド炭素粒子として粒径０．５μｍ以下のグラファイト粉末（以下の表１の出発物質の欄に「微粒グラファイト粉末」と示す）を準備した（準備工程）。
【００５８】
次いで、上記で準備したグラファイト粉末を２７００℃以上の融点を有する高融点金属からなるカプセルに入れ、超高圧高温発生装置を用いて表１（「合成条件」の欄）に記載した圧力および温度において２０分間保持することにより、微粒グラファイト粉末をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させた（焼結工程）。これにより、ダイヤモンド多結晶体を得た。
【００５９】
ここで、表１の実施例１〜６の圧力Ｐ（ＧＰａ）および温度Ｔ（℃）は、Ｐ≧０．０００００１８８６Ｔ2−０．０１４６７Ｔ＋３７．７８、Ｔ≦２３００、およびＰ≦２５という条件を満たしている。
【００６０】
＜比較例１〜３＞
比較例１〜３にかかるダイヤモンド多結晶体を以下の方法で作製した。まず、出発物質の非ダイヤモンド炭素粉末として粒径０．５μｍ以下のグラファイト粉末（以下の表１の出発物質の欄に「微粒グラファイト粉末」と示す）を準備した（準備工程）。
【００６１】
次いで、上記で準備したグラファイト粉末を２７００℃以上の融点を有する高融点金属からなるカプセルに入れ、超高圧高温発生装置を用いて表１（「合成条件」の欄）に記載した圧力および温度において２０分間保持することにより、微粒グラファイト粉末をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させた（焼結工程）。これにより、ダイヤモンド多結晶体を得た。
【００６２】
ここで、比較例１の圧力Ｐ（ＧＰａ）および温度Ｔ（℃）は、Ｔ≦２３００という条件を満たさない。また、比較例２および３の圧力Ｐ（ＧＰａ）および温度Ｔ（℃）は、Ｐ≧０．０００００１８８６Ｔ2−０．０１４６７Ｔ＋３７．７８の条件を満たさない。
【００６３】
＜比較例４＞
比較例４にかかるダイヤモンド多結晶体を以下の方法で作製した。まず、出発物質の非ダイヤモンド炭素粉末として粒径５μｍ以下のグラファイト粉末（以下の表１の出発物質の欄に「粗粒グラファイト粉末」と示す）を準備した（準備工程）。
【００６４】
次いで、上記で準備したグラファイト粉末を２４００℃以上の融点を有する高融点金属からなるカプセルに入れ、超高圧高温発生装置を用いて表１（「合成条件」の欄）に記載した温度および圧力において２０分間保持することにより、粗粒グラファイト粉末をダイヤモンドに変換させ、かつ焼結させた（焼結工程）。これにより、ダイヤモンド多結晶体を得た。
【００６５】
なお、上記の条件は、出発物質が粒径５μｍ以下の粗粒グラファイト粒子であるため、粒径０．５μｍ以下の非ダイヤモンド炭素粉末という条件を満たさない。
【００６６】
＜比較例５＞
比較例５に係るダイヤモンド焼結体を以下の方法で作製した。まず、出発物質として平均粒径０．５μｍのダイヤモンド粉末とコバルト（Ｃｏ）系の金属系結合材粉末とを、８５：１５の体積比で混合した粉末（以下の表１の出発物質の欄に「ダイヤモンド粉末／金属系結合材粉末」と示す）を準備した（準備工程）。
【００６７】
次いで、上記で準備した混合粉末を２７００℃以上の融点を有する高融点金属からなるカプセルに入れ、超高圧高温発生装置を用いて表１（「合成条件」の欄）に記載した圧力および温度において２０分間保持することにより焼結させた（焼結工程）。これにより、ダイヤモンド焼結体を得た。なお、上記の条件は、出発物質が実施例１〜６および比較例１〜４の出発物質と異なっている。
【００６８】
＜評価＞
上記の様にして得られた実施例１〜６および比較例１〜４のダイヤモンド多結晶体、比較例５のダイヤモンド焼結体の組成、Ｘ線回折、粒径、亀裂発生荷重を下記の手法で測定した。
【００６９】
＜組成＞
各ダイヤモンド多結晶体およびダイヤモンド焼結体に含まれるダイヤモンド粒子を、Ｘ線回折装置により同定した。この装置のＸ線の線源はＣｕであり、波長１．５４ÅのＫα線であった。
【００７０】
＜Ｘ線回折＞
各ダイヤモンド多結晶体およびダイヤモンド焼結体に含まれるダイヤモンド粒子について、Ｘ線回折装置により、（１１１）面のＸ線回折強度Ｉ(111)に対する（２２０）面のＸ線回折強度Ｉ(220)の比Ｉ(220)／Ｉ(111)を求めた。この装置のＸ線の線源はＣｕであり、波長１．５４ÅのＫα線であった。その結果を表１の「ＸＲＤ  Ｉ(220)／Ｉ(111)」の欄に示す。
【００７１】
＜粒径＞
各ダイヤモンド多結晶体およびダイヤモンド焼結体に含まれるダイヤモンド粒子の平均粒径を、走査電子顕微鏡を用いた切断法により求めた。
【００７２】
すなわち、まず走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いてダイヤモンド多結晶体およびダイヤモンド焼結体を観察し、ＳＥＭ画像を得た。
【００７３】
次にそのＳＥＭ画像に円を描き、その円の中心から８本の直線を放射状（各直線間の交差角度がほぼ等しくなるよう）に円の外周まで引いた。この場合、上記の観察倍率および円の直径は、上記の直線１本あたりに載るダイヤモンド粒子の個数が１０〜５０個程度になるように設定した。
【００７４】
引続き、上記の各直線毎にダイヤモンド粒子の結晶粒界を横切る数を数え、直線の長さをその横切る数で割ることにより平均切片長さを求め、その平均切片長さに１．１２８をかけて得られる数値を平均粒径とした。
【００７５】
なお、上記のＳＥＭ画像の倍率は３００００倍とした。その理由は、これ以下の倍率では、円内の粒の数が多くなり、粒界が見えにくくなるとともに数え間違いが発生する上、線を引く際に板状組織を含める可能性が高くなるからである。また、これ以上の倍率では、円内の粒の数が少な過ぎて、正確な平均粒径が算出できないからである。比較例１および５に関しては、粒径が大きすぎるため、倍率を３０００倍とした。
【００７６】
また、各実施例および各比較例毎に、１つの試料に対して別々の箇所を撮影した３枚のＳＥＭ画像を使用し、各ＳＥＭ画像毎に上記の方法で平均粒径を求め、得られた３つの平均粒径の平均値を平均粒径とした。その結果を表１の「平均粒径」の欄に示す。
【００７７】
＜亀裂発生荷重＞
各ダイヤモンド多結晶体およびダイヤモンド焼結体について、亀裂発生荷重を測定するために、以下の条件で破壊強度試験を実施した。
【００７８】
すなわち、図１に示すように、圧子として先端半径Ｄｒが５０μｍで先端角度Ｄａが１２０°のダイヤモンド圧子Ｄを準備し、２３℃±５℃におけるダイヤモンド多結晶体の表面に、上記のダイヤモンド圧子Ｄを１００Ｎ／ｍｉｎの負荷速度で押し当てて、亀裂が発生するまで荷重をかけた。この測定を３回行なった。また、各試料の亀裂発生荷重として、上記のように３回測定した結果の３つの値の平均値を求め、その結果を表１の「亀裂発生荷重」の欄に示す。また、図２に示すように、実施例１〜６および比較例１〜５のいずれの場合においても、ダイヤモンド多結晶体およびダイヤモンド焼結体の表面に発生した亀裂１０ｃの平面形状は、ダイヤモンド圧子が押し当てられた点の周りにほぼ円形状となった。
【００７９】
【表１】
0006458559.tif 000002
【００８０】
表１に示すように、実施例１〜６におけるダイヤモンド粒子の平均粒径は、１３〜３８ｎｍであった。このとき、実施例１〜６における亀裂発生荷重は１１〜２０Ｎであった。
【００８１】
これに対し、比較例１におけるダイヤモンド粒子の平均粒径は２５０ｎｍと実施例１〜６と比較して大きかった。また比較例１の亀裂発生荷重は６Ｎであり、実施例１〜６よりも値が小さく、以って強度も低いことは明らかである。
【００８２】
また、比較例２および３は、多結晶体中に未変換のグラファイトが含まれていた。また比較例２および３の亀裂発生荷重は両者とも５Ｎであり、実施例１〜６よりも値が小さく、以って強度も低いことは明らかである。
【００８３】
また、比較例４は、ダイヤモンド粒子の平均粒径が６０ｎｍと実施例１〜６と比較して大きかった。また比較例４の亀裂発生荷重は７Ｎであり、実施例１〜６よりも値が小さく、以って強度も低いことは明らかである。
【００８４】
また、比較例５は、ダイヤモンド粉末と結合材粉末とを出発物質としており、平均粒径が５００ｎｍで実施例１〜６と比較して大きかった。このとき、亀裂発生荷重は３Ｎであり、実施例１〜６よりも値が小さく、以って強度も低いことは明らかである。
【００８５】
さらに、各実施例および各比較例のダイヤモンド多結晶体およびダイヤモンド焼結体を先端径０．５ｍｍのボールエンドミル工具の先端に取り付け、切削性能について評価を行なった。被削材としてコバルト（Ｃｏ）を１２質量％含んだ超硬合金を準備し、回転数４００００ｒｐｍ、切削速度１２０ｍｍ／ｍｉｎ、切り込み量５μｍ、送り量５μｍの条件で、２４ｍの切削を行なった。切削終了時の工具の摩耗量を実施例１における摩耗量に対する各実施例または各比較例における摩耗量の相対比（以下、工具摩耗相対比）を表２に示す。
【００８６】
【表２】
0006458559.tif 000003
【００８７】
表２に示すように、一番摩耗量が少なかった実施例１を基準とすると実施例の工具摩耗相対比は１〜１．３であった。これに対し、比較例１〜３はそれぞれ切削長１２ｍ、１３ｍ、および１５ｍの段階で大きな欠けが発生し、加工を中止した。また比較例４および５の工具摩耗相対比はそれぞれ２．１および５．３で、実施例１〜６に対し大きく摩耗していた。このため、実施例のダイヤモンド多結晶体が比較例のダイヤモンド多結晶体およびダイヤモンド焼結体に比し、強靭であることが確認された。
【００８８】
以上のように本発明の実施の形態および実施例について説明を行なったが、上述の各実施の形態および実施例の構成を適宜組み合わせたり、様々に変形することも当初から予定している。
【００８９】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した実施の形態および実施例ではなく特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味、および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【符号の説明】
【００９０】
１０  ダイヤモンド多結晶体
１０ｃ  亀裂
１０ｓ  表面
Ｄ  ダイヤモンド圧子
Ｄａ  先端角度
Ｄｒ  先端半径
Ｆ  負荷
【図１】
0006458559.tif 000004
【図２】
0006458559.tif 000005