(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均波長λの光を発生する発光素子と、
前記発光素子から生じた光を透過させる光取り出しシートと、
を備える発光装置であって、
前記発光素子は、
光透過性を有する第１の電極と、
第２の電極と、
前記第１および第２の電極の間に設けられた発光層と、
を有し、
前記光取り出しシートは、
前記発光素子の側の第１の面および前記発光素子の反対側の第２の面を有する透光性基板と、
前記透光性基板の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、
前記透光性基板の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成された第２の光取り出し構造と、
を有し、
前記低屈折率層、前記高屈折率層、および前記凹凸形状は、前記発光素子から出射して前記高屈折率層、前記低屈折率層、および前記透光性基板を順に介して前記第２の光取り出し構造に入射する前記平均波長λの光の入射角度が６０度から８０度の範囲内でピークになるように構成され、
前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的に配列された形状であり、４つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている、
発光装置。
【請求項２】
前記第２の光取り出し構造は、屈折率ｎaの透光性部材と、前記透光性部材の内部に設けられた屈折率ｎbの複数の拡散粒子とを含む拡散層を有している、請求項１に記載の発光装置。
【請求項３】
前記拡散層の体積に対する前記複数の拡散粒子の体積の割合をｐ、前記拡散層の厚さをｄ、前記複数の拡散粒子の平均半径をｒとするとき、
【数１】
0006471907.tif 000015
で定義される拡散力Ｄは、０よりも大きく５以下である、請求項２に記載の発光装置。
【請求項４】
前記拡散力Ｄは、３.５以下である、請求項３に記載の発光装置。
【請求項５】
前記拡散力Ｄは、０．０５以上１以下である、請求項４に記載の発光装置。
【請求項６】
前記第２の光取り出し構造は、光が出射する側の表面に幾何形状を有している、請求項１から５のいずれかに記載の発光装置。
【請求項７】
前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、台形プリズムのアレイが形成されている、請求項６に記載の発光装置。
【請求項８】
前記台形プリズムの断面形状は、三角形の頂部を切断した台形であり、前記三角形の高さＬに対する前記台形の高さｌの比率ｌ／Ｌをアスペクト比と呼ぶとき、
前記三角形の頂角が１０度以上１８度以下、かつ前記アスペクト比が０．７３以上１未満、または、
前記三角形の頂角が４５度以上１１５度以下、かつ前記アスペクト比が０．４４以上１未満である、
請求項７に記載の発光装置。
【請求項９】
前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、マイクロレンズアレイが形成されている、請求項６に記載の発光装置。
【請求項１０】
前記マイクロレンズアレイの高さと半径との比であるアスペクト比は０．５よりも大きい、請求項９に記載の発光装置。
【請求項１１】
前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、ピラミッド形状のアレイが形成されている、請求項６に記載の発光装置。
【請求項１２】
前記ピラミッド形状の頂角は２５度以上１１５度以下である、請求項１１に記載の発光装置。
【請求項１３】
前記第２の光取り出し構造における前記幾何形状を有する部分の充填率は３６％以上である、請求項６から１２のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１４】
前記低屈折率層の厚さは（１／２）λ以上である、請求項１から１３のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１５】
前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値をｗとするとき、前記凹凸形状のパターンの空間周波数成分のうち、１／（２ｗ）よりも小さい成分が、前記複数の凹部および前記複数の凸部をランダムに並べた場合と比較して抑制されている、請求項１から１４のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１６】
前記凹凸形状は、３つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている、請求項１から１５のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１７】
前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々の平均周期は１４．５λ以下である、請求項１から１６のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１８】
前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値は、０．７３λ以上である、請求項１から１７のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１９】
前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々は、四角形状または六角形状の断面を有している、請求項１から１８のいずれかに記載の発光装置。
【請求項２０】
平均波長λの光を発生する発光素子と組合せて使用される光取り出しシートであって、
第１の面および第２の面を有する透光性基板と、
前記透光性基板の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、
前記透光性基板の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成された第２の光取り出し構造と、
を備え、
前記低屈折率層、前記高屈折率層、および前記凹凸形状は、前記発光素子から出射して前記高屈折率層、前記低屈折率層、および前記透光性基板を順に介して前記第２の光取り出し構造に入射する前記平均波長λの光の入射角度が６０度から８０度の範囲内でピークになるように構成され、
前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的に配列された形状であり、４つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている、
光取り出しシート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願は、発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的な構造を有する有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」と称する。）として、透明基板の表面に形成された透明電極（陽極）上に、ホール注入層、ホール輸送層、有機発光層、電子輸送層、電子注入層、陰極がこの順に積層されたものが知られている。陽極と陰極との間に電圧を印加することにより、有機発光層から光が発生する。発生した光は、透明電極および透明基板を透過して外部に取り出される。【０００３】
有機ＥＬ素子は、自発光型の素子であること、比較的高い効率の発光特性を有すること、各種の色調で発光可能であること等の特徴を有する。このため、表示装置（例えばフラットパネルディスプレイ）における発光体や、光源（例えば液晶表示装置用のバックライトや照明）への活用が期待されており、一部のものはすでに実用化されている。これらの用途に有機ＥＬ素子を応用するために、より高効率・長寿命・高輝度の優れた特性を有する有機ＥＬ素子の開発が望まれている。【０００４】
有機ＥＬ素子の効率を支配する要因は、主に、電気−光変換効率、駆動電圧、光取り出し効率の３つである。【０００５】
電気−光変換効率については、最近のいわゆる燐光材料の登場により、外部量子効率が２０％を超えるものが報告されている。この値は、内部量子効率に換算するとほぼ１００％に相当すると考えられる。すなわち、電気−光変換効率がほぼ限界値に到達した例が実験的に確認されたといえる。【０００６】
駆動電圧については、エネルギーギャップに相当する電圧の１０〜２０％増し程度の電圧で比較的高い輝度の発光を行う素子が得られるようになってきている。言い換えると、駆動電圧の低減による有機ＥＬ素子の効率向上の余地はさほど大きくない。【０００７】
したがって、電気−光変換効率および駆動電圧の２つの要因の改善による有機ＥＬ素子の効率の向上はあまり期待できない。【０００８】
一方、有機ＥＬ素子の光取り出し効率は、発光パターンや内部の層構造によって多少変動するが、一般に２０〜３０％程度であり、改善の余地が大きい。光取り出し効率がこのように低くなる理由として、光が発生する部位およびその周辺部を構成する材料が、高屈折率性および光吸光性などの特性を有することが挙げられる。このため、屈折率の異なる界面での全反射や材料による光の吸収が生じ、発光が観測される外界へ有効に光が伝播できないという問題が発生する。その結果、有機ＥＬ素子では、活用できない光が全発光量の７０〜８０％を占めることになる。このため、光取り出し効率の向上による有機ＥＬ素子の効率向上への期待は、非常に大きい。【０００９】
このような背景のもとで、光取り出し効率を向上するための試みがこれまでに多くなされている。例えば、特許文献１は、界面での全反射を抑制するために回折格子を設けた有機ＥＬ素子を開示している。特許文献２は、透明基板の表面にマイクロレンズアレイを設けた有機ＥＬ素子を開示している。特許文献３は、バインダー中にビーズが分散する光学層を有する光学シートを設けた有機ＥＬ素子を開示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特許第２９９１１８３号明細書
【特許文献２】特開２００４−２４１１３０号公報
【特許文献３】特開２００３−１００４４４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、上述した従来の技術では、光の取り出し効率を向上する効果は限定的であり、さらなる効率の向上が求められる。この課題は、上述した有機ＥＬ素子に限らず、無機ＥＬ素子や通常の発光ダイオード等を用いた他の種類の発光装置についても同様に当てはまる。【００１２】
本願の限定的ではない例示的なある実施形態は、光の取り出し効率を高めることができる発光装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記課題を解決するために、本開示の一態様における光取り出しシートは、第１の面および第２の面を有する透光性基板と、前記透光性基板の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、前記透光性基板の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成された第２の光取り出し構造とを備える。【００１４】
上述の一般的かつ特定の態様は、システム、方法およびコンピュータプログラムを用いて実装され、またはシステム、方法およびコンピュータプログラムの組み合わせを用いて実現され得る。
【発明の効果】
【００１５】
本開示の一態様に係る発光装置によれば、光の取り出し効率を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】例示的な実施の形態における有機ＥＬ素子を示す断面図である。
【図２Ａ】凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図２Ｂ】凹凸構造の一例を示す断面図である。
【図３】外部光取り出し層へ光がどのような角度分布で入射するかを測定する方法を示す図である。
【図４Ａ】試作したいくつかの素子における単位面積あたりの光強度の入射角度依存性を示すグラフである。
【図４Ｂ】試作した素子の構成を説明するための図である。
【図５】（ａ）は試作した第１の素子の凹凸構造を示す図である。（ｂ）は試作した第２の素子の凹凸構造を示す図である。
【図６Ａ】マイクロレンズアレイの配列例を示す平面図である。
【図６Ｂ】図６ＡにおけるＡ−Ａ´線断面図である。
【図７Ａ】ピラミッド構造の例を示す平面図である。
【図７Ｂ】図７ＡにおけるＢ−Ｂ´線断面図である。
【図８Ａ】台形プリズム構造の配列例を示す平面図である。
【図８Ｂ】図８ＡにおけるＣ−Ｃ´線断面図である。
【図９】表面構造に対する平均透過率の依存性を示す図である。
【図１０】透光性部材１６ａの内部に複数の拡散粒子１６ｂが設けられた外部光取り出し層１６の一部を模式的に示す図である。
【図１１】平均透過率がマイクロレンズアレイを用いた場合と比較して高くなる拡散粒子の半径および充填率の範囲を示すグラフである。
【図１２】拡散力に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。
【図１３】拡散層とマイクロレンズアレイ構造とを組み合わせた外部光取り出し層１６の一部を模式的に示す図である。
【図１４】拡散層とマイクロレンズアレイ構造とを組み合わせた外部光取り出し層１６における拡散力に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。
【図１５】拡散層の膜厚を変えたときの拡散力に対する平均透過率の依存性の変化を示すグラフである。
【図１６】拡散層の膜厚に対するマイクロレンズアレイの平均透過率を上回る最大拡散力の依存性を示すグラフである。
【図１７】表面構造の充填率に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。
【図１８】マイクロレンズのアスペクト比に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。
【図１９】ピラミッド構造の頂角に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。
【図２０Ａ】外部光取り出し層として台形プリズム構造を採用した例を示す平面図である。
【図２０Ｂ】図２０ＡにおけるＣ−Ｃ´線断面図である。
【図２０Ｃ】台形プリズム構造を採用した場合の平均透過率がマイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を上回る頂角およびアスペクト比の条件を示すグラフである。
【図２０Ｄ】図２０Ｃに示す結果をさらに詳細に説明するための図である。
【図２１Ａ】外部光取り出し層としてピラミッド構造の頂部を除去した構造を採用した例を示す平面図である。
【図２１Ｂ】図２１ＡにおけるＤ−Ｄ´線断面図である。
【図２１Ｃ】ピラミッド構造の頂部を除去した構造を採用した場合の平均透過率がマイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を上回る頂角およびアスペクト比の条件を示すグラフである。
【図２１Ｄ】図２１Ｃに示す結果をさらに詳細に説明するための図である。
【図２２】凹凸構造の周期を説明するための図である。
【図２３】凹凸構造の周期を説明するための他の図である。
【図２４】（ａ）は凹凸構造の第１の例を示す図であり、（ｂ）は凹凸構造の第２の例を示す図であり、（ｃ）は凹凸構造の第３の例を示す図である。
【図２５】凹凸形状の幅に対する光取り出し効率の依存性を示すグラフである。
【図２６】ランダム性が制御された凹凸構造の例を示す図である。
【図２７】凹凸構造の高さｈに対する光取り出し効率の依存性と、ランダム性の程度による光取り出し効率の依存性とを示すグラフである。
【図２８】完全なランダムパターンとランダム性が制御されたランダムパターンとの差異を示すグラフである。
【図２９】（ａ）は完全なランダムパターンのフーリエ成分を示す図であり、（ｂ）はランダム性が制御されたパターンのフーリエ成分を示す図である。
【図３０】凹凸構造の変形例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
具体的な実施形態を説明する前に、まず、本発明の基礎となった知見を説明する。
【００１８】
従来の一般的な有機ＥＬ素子では、有機発光層の屈折率が１．７〜２．０、透明基板の屈折率が約１．５であるため、有機発光層と透明基板との界面で全反射が生じる。この全反射による光のロスは、本発明者らの解析によれば、全放射光の約５０％以上に達する。さらに、透明基板の屈折率が約１．５、空気の屈折率が約１．０であるため、透明基板と空気の界面で発生する全反射による光のロスも透明基板の界面に到達する光の約５０％程度となる。このように、これらの２つの界面における全反射ロスは非常に大きい。
【００１９】
本発明者らは、これらの２つの界面における全反射ロスを低減できる新規な構成を見出した。具体的には、発光層と透明基板との間に、光の回折を生じさせる第１の光取り出し構造を設け、透明基板における発光層とは反対の側に、マイクロレンズアレイ等の第２の光取り出し構造を設けることにより、光取り出し効率を向上させることができることを見出した。以下、この知見に基づく実施形態を説明する。
【００２０】
本開示の実施形態の概要は以下のとおりである。
【００２１】
本開示の一態様に係る発光装置は、平均波長λの光を発生する発光素子と、前記発光素子から生じた光を透過させる光取り出しシートと、を備える。前記発光素子は、光透過性を有する第１の電極と、第２の電極と、前記第１および第２の電極の間に設けられた発光層と、を有する。前記光取り出しシートは、前記発光素子の側の第１の面および前記発光素子の反対側の第２の面を有する透光性基板と、前記透光性基板の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、前記透光性基板の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成された第２の光取り出し構造と、を有する。
【００２２】
ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造は、屈折率ｎaの透光性部材と、前記透光性部材の内部に設けられた屈折率ｎbの複数の拡散粒子とを含む拡散層を有している。
【００２３】
ある実施形態において、前記拡散層の体積に対する前記複数の拡散粒子の体積の割合をｐ、前記拡散層の厚さをｄ、前記複数の拡散粒子の平均半径をｒとするとき、
【数１】
0006471907.tif 000002
で定義される拡散力Ｄは、０よりも大きく５以下である。
【００２４】
ある実施形態において、前記拡散力Ｄは、３.５以下である。
【００２５】
ある実施形態において、前記拡散力Ｄは、０．０５以上１以下である。
【００２６】
ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造は、光が出射する側の表面に幾何形状を有している。
【００２７】
ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、台形プリズムのアレイが形成されている。
【００２８】
ある実施形態において、前記台形プリズムの断面形状は、三角形の頂部を切断した台形であり、前記三角形の高さＬに対する前記台形の高さｌの比率ｌ／Ｌをアスペクト比と呼ぶとき、前記三角形の頂角が１０度以上１８度以下、かつ前記アスペクト比が０．７３以上１未満、または、前記三角形の頂角が４５度以上１１５度以下、かつ前記アスペクト比が０．４４以上１未満である。
【００２９】
ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、マイクロレンズアレイが形成されている。
【００３０】
ある実施形態において、前記マイクロレンズアレイの高さと半径との比であるアスペクト比は０．５よりも大きい。
【００３１】
ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造の前記光が出射する側の表面には、ピラミッド形状のアレイが形成されている。
【００３２】
ある実施形態において、前記ピラミッド形状の頂角は２５度以上１１５度以下である。
【００３３】
ある実施形態において、前記第２の光取り出し構造における前記幾何形状を有する部分の充填率は３６％以上である。
【００３４】
ある実施形態において、前記低屈折率層の厚さは（１／２）λ以上である。
【００３５】
ある実施形態において、前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的にランダムまたは周期的に配列された形状である。
【００３６】
ある実施形態において、前記凹凸形状は、複数の凹部と複数の凸部とが２次元的に配列された形状であり、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値をｗとするとき、前記凹凸形状のパターンの空間周波数成分のうち、１／（２ｗ）よりも小さい成分が、前記複数の凹部および前記複数の凸部をランダムに並べた場合と比較して抑制されている。
【００３７】
ある実施形態において、前記凹凸形状は、３つ以上の凹部または凸部が１つの方向に連続しないように構成されている。
【００３８】
ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々の平均周期は１４．５λ以下である。
【００３９】
ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々に内接する楕円の短辺の長さの最小値は、０．７３λ以上である。
【００４０】
ある実施形態において、前記複数の凹部および前記複数の凸部の各々は、四角形状または六角形状の断面を有している。
【００４１】
本開示の一態様に係る光取り出しシートは、第１の面および第２の面を有する透光性基板と、前記透光性基板の前記第１の面の側に設けられた第１の光取り出し構造であって、低屈折率層、および前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層を有し、前記低屈折率層は前記透光性基板および前記高屈折率層の間に形成されており、前記高屈折率層および前記低屈折率層の界面は凹凸形状を有している第１の光取り出し構造と、前記透光性基板の前記第２の面の側に設けられた第２の光取り出し構造であって、前記透光性基板を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成された第２の光取り出し構造とを備える。
【００４２】
（実施の形態）
以下、より具体的な実施の形態を説明する。本実施の形態では、一例として、有機ＥＬ素子を用いた発光装置を説明する。
【００４３】
［１．全体構成］
図１は、本実施の形態における有機ＥＬ素子１００の概略構成を示す断面図である。本実施の形態の有機ＥＬ素子１００は、発光素子１１０と、発光素子１１０から生じた光を透過させる光取り出しシート１２０とを備える。発光素子１１０は、光反射性を有する反射電極１１と、光透過性を有する透明電極１３と、これらの間に形成された有機発光層１２とを有している。光取り出しシート１２０は、透明基板１４と、透明基板１４の第１の面側（図１における下側）に設けられた内部光取り出し層（第１の光取り出し構造）１５と、透明基板１４の第２の面側（図１における上側）に設けられた外部光取り出し層（第２の光取り出し構造）１６とを有している。図１に示すように、反射電極１１、有機発光層１２、透明電極１３、内部光取り出し層１５、透明基板１４、外部光取り出し層１６は、この順に積層されている。内部光取り出し層１５は、相対的に屈折率の低い低屈折率層１５ａと、相対的に屈折率の高い高屈折率層１５ｂとを含む。低屈折率層１５ａと高屈折率層１５ｂとの界面は、凹凸形状を有しており、入射した光を回折させるように構成されている。
【００４４】
反射電極１１は、発光層１２に電子を注入するための電極（陰極）である。反射電極１１と透明電極１３との間に所定の電圧が印加されると、反射電極１１から発光層１２へ電子が注入される。反射電極１１の材料としては、例えば銀（Ａｇ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、マグネシウム（Ｍｇ）、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）や、これらを主成分とした合金などを用いることができる。また、これらの金属を組み合わせて積層することによって反射電極１１を構成してもよいし、これらの金属に接するように酸化インジウム錫（ＩＴＯ）やＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ（ポリチオフェンとポリスチレンスルホン酸との混合物）などの透明導電性材料を積層させることによって反射電極１１を構成してもよい。
【００４５】
透明電極１３は、発光層１２にホールを注入するための電極（陽極）である。透明電極１３は、仕事関数の比較的大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物などの材料から構成され得る。透明電極１３の材料としては、例えばＩＴＯ、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯ（登録商標）、ヨウ化銅などの無機化合物、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンなどの導電性高分子、任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。
【００４６】
透明電極１３は、透明基板１４上に内部光取り出し層１５を形成した後、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって薄膜として形成することができる。なお、透明電極１３のシート抵抗は、例えば数百Ω／□以下に設定され、ある例では１００Ω／□以下に設定され得る。透明電極１３の膜厚は、例えば５００ｎｍ以下であり、ある例では１０−２００ｎｍの範囲で設定され得る。透明電極１３を薄くするほど光の透過率が向上するが、シート抵抗が膜厚に反比例して増加するため、シート抵抗が増加する。その結果、有機ＥＬの大面積化の際に、高電圧化の問題や、電圧降下による電流密度の不均一化に伴う輝度の不均一化の問題が発生し得る。このトレードオフを回避するため、メタルなどの補助配線（グリッド）を透明電極１３上に形成してもよい。補助配線の材料としては導電性に優れたものが使用され得る。例えば、Ａｇ，Ｃｕ，Ａｕ，Ａｌ，Ｒｈ，Ｒｕ，Ｎｉ，Ｍｏ，Ｃｒ，Ｐｄやこれらの合金（ＭｏＡｌＭｏ、ＡｌＭｏ、ＡｇＰｄＣｕなど）を用いることができる。この際、メタルグリッドが遮光材料として働かないように、グリッド部に電流が流れるのを防ぐ絶縁処理を施してもよい。また、拡散した光がグリッドに吸収されることを防ぐため、反射率の高い金属をグリッドに用いてもよい。
【００４７】
なお、本実施形態では、透明電極１３を陽極、反射電極１１を陰極としているが、これらの電極の極性は逆であってもよい。透明電極１３を陰極、反射電極１１を陽極とする場合であっても、透明電極１３および反射電極１１には、上記と同様の材料を用いることができる。
【００４８】
発光層１２は、透明電極１３および反射電極１１から注入される電子およびホールの再結合によって光を発生する材料から形成される。発光層１２は、例えば、低分子または高分子の発光材料や、金属錯体などの一般に知られる任意の発光材料によって形成され得る。図１には示されていないが、発光層１２の両側には、電子輸送層及びホール輸送層が設けられていてもよい。電子輸送層は反射電極１１（陰極）側に配置され、ホール輸送層は透明電極１３（陽極）側に配置される。なお、反射電極１１を陽極とする場合には、電子輸送層は透明電極１３側に配置され、ホール輸送層は電極１１側に配置される。電子輸送層は、電子輸送性を有する化合物の群から適宜選定することができる。この種の化合物としては、例えば、電子輸送性材料として知られるＡｌｑ３のような金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、又は、オキサジアゾール誘導体等のヘテロ環を有する化合物などが挙げられる。但し、これらの材料に限定されるものではなく、一般に知られる任意の電子輸送性材料を用いることが可能である。ホール輸送層は、正孔輸送性を有する化合物の群から適宜選定することができる。この種の化合物としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、又は、ＴＮＢなどを代表例とするトリアリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などを挙げることができる。但し、これらの材料に限定されるものではなく、一般に知られる任意の正孔輸送性材料を用いることが可能である。このように、反射電極１１と透明電極１３との間には、発光層１２以外にも、電子輸送層やホール輸送層等の他の層が設けられ得る。以下の説明では、反射電極１１と透明電極１３との間の層全体をまとめて「有機ＥＬ層」と呼ぶことがある。
【００４９】
有機ＥＬ層の構造は、上述の例に限らず、種々の構造を採用することができる。例えば、ホール輸送層と発光層１２との積層構造や、発光層１２と電子輸送層との積層構造を採用してもよい。また、陽極とホール輸送層との間にホール注入層を介在させてもよいし、陰極と電子輸送層との間に電子注入層を介在させてもよい。また、発光層１２は、単層構造に限らず、多層構造を有していてもよい。例えば、所望の発光色が白色である場合には、発光層１２中に赤色、緑色、青色の３種類のドーパント色素をドーピングするようにしてもよい。また、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよいし、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよい。さらに、陽極と陰極とで挟んで電圧を印加すれば発光する素子からなる層を１つの発光ユニットとして、複数の発光ユニットを光透過性および導電性を有する中間層を介して積層した構造（電気的に直列接続されたマルチユニット構造）を採用してもよい。
【００５０】
透明基板１４は、内部光取り出し層１５、透明電極１３、発光層１２、反射電極１１を支持するための部材である。透明基板１４の材料としては、例えばガラスや樹脂等の透明材料を用いることができる。透明基板１４の屈折率は、例えば１．４５〜１．６５程度であるが、屈折率が１．６５以上の高屈折率基板を用いてもよいし、屈折率が１．４５よりも小さい低屈折率基板を用いてもよい。
【００５１】
内部光取り出し層１５は、透明基板１４と透明電極１３との間に設けられる透光性の層である。内部光取り出し層１５は、透明基板１４側に形成された低屈折率層１５ａと、透明電極１３側に形成された高屈折率層１５ｂとを有する。これらの界面は凹凸構造を形成している。
【００５２】
図２Ａは、本実施形態における凹凸構造の一例を模式的に示す平面図である。図２Ｂは、凹凸構造の一部を模式的に示す断面図である。図２Ａにおける黒および白の領域は、それぞれ、高屈折率層１５ｂが相対的に厚く形成された部分（凸部）および高屈折率層１５ｂが相対的に薄く形成された部分（凹部）を表している。この凹凸構造は、それぞれが一辺の長さ（幅）ｗの正方形状の２種類の単位構造（高低差ｈ）を２次元状にランダムに並べたものに相当する。以下の説明では、各単位構造を「ブロック」と呼ぶことがある。このような凹凸構造を設けることにより、入射光を回折させることができる。なお、後述するように、凹凸構造のパターンを完全にランダムにするのではなく、１つの方向について同じ種類の単位構造が連続して所定回数以上出現しないように、ランダム性を抑制した構造を採用してもよい。また、凹凸構造のパターンとして、周期的なパターンを採用してもよい。これらの各構成を採用した場合の光取り出し効率については後述する。
【００５３】
発光層１２で発生した光の一部は、透明電極１３を経て内部光取り出し層１５に入射する。このとき、臨界角を超える入射角で入射する光は、本来全反射するが、内部光取り出し層１５の回折作用により、その一部は透明基板１４の側に取り出される。内部光取り出し層１５によって取り出されなかった光は、反射により、角度を変えて発光層１２の方に向かうが、その後反射電極１１で反射するため、再度内部光取り出し層１５に入射する。一方、発光層１２で発生した光の一部は、電極１１で反射した後、透明電極１３を透過して内部光取り出し層１５に入射する。このように、内部光取り出し層１５を設けることにより、多重反射を繰り返しながら光を外部に取り出すことが可能である。
【００５４】
外部光取り出し層１６は、透明基板１４の表面（内部光取り出し層１５が設けられた面の反対側の面）に設けられる。外部光取り出し層１６は、例えばマイクロレンズアレイによって形成され得る。後述するように、外部光取り出し層１６は、透明基板１４を透過して６０度から８０度の入射角で入射する光の平均透過率が２０％以上になるように構成される。このような特性を有している限り、外部光取り出し層１６は、マイクロレンズアレイとは異なる表面構造を有していてもよい。外部光取り出し層１６の具体的な構成については後述する。外部光取り出し層１６を設けることにより、透明基板１４を透過して臨界角を越える入射角で入射する光の一部を外部の空気層に取り出すことができる。ここで取り出されなかった光は再度発光層１２へ戻ることになるが、最終的には反射電極１１で反射され、再度空気層へと取り出すことが可能である。なお、空気層の屈折率は、例えば１．０である。
【００５５】
光が取り出されるまでに材料による光の吸収が生じると効率の低下を招くため、本実施形態における反射電極１１、発光層１２、透明電極１３、内部光取り出し層１５には光吸収性の低い材料が用いられ得る。
【００５６】
［２．各構成要素の詳細および分析］
以下、有機ＥＬ素子１００の各構成要素の詳細および本実施形態の構成に至るまでの分析結果を説明する。
【００５７】
［２−１．内部光取り出し層１５の構成の検討］
［２−１−１．凹凸構造の構成］
低屈折率層１５ａと高屈折率層１５ｂとの境界における凹凸構造は、例えば低屈折率層１５ａ上に凹凸形状を形成した後、高屈折率の材料で凹凸を埋め込むことによって形成することができる。その後、透明電極１３、有機発光層１２、反射電極１１を形成するが、もし高屈折率層１５ｂの表面の平坦性が悪いと、透明電極１３−反射電極１１間でショートが起きやすくなる。その場合、素子が光らなくなる可能性があり、製造時の歩留まりが悪くなるおそれがある。よって、本実施形態では、凹凸形状の高さをできるだけ低くし、高屈折率層１５ｂの埋め込み後の平坦性を確保できる構成を採用する。また、このように凹凸構造の高さを低くすることにより、低屈折率層１５ａや高屈折率層１５ｂの材料の使用量も抑えることができるため、低コスト化にもつながる。
【００５８】
一方、光取り出し効率の改善の観点からは、凹凸構造の高さ（大きさ）のオーダーとしては少なくとも光の波長の１／４程度は必要である。これにより、光の位相差を十分に確保することができ、光を回折させることができるため、光を取り出す効率を改善することができる。以上の観点から、本実施の形態では、凹凸構造として、高さ（大きさ）が１μｍ前後のランダム構造や周期構造などの回折格子を例として採用する。
【００５９】
凹凸構造通過後の光は、低屈折率層１５ａに入射する。もし、低屈折率層１５ａの厚さが光の波長の１／２以下の場合、光は低屈折率層１５ａの中を伝播せず、エバネッセント場を介して透明基板１４側に光が透過してしまうので、低屈折率層１５ａによって光を低角度方向に曲げる効果は期待できない。よって、本実施形態における低屈折率層１５ａの厚さは、平均発光波長の１／２以上に設定され得る。
【００６０】
［２−１−２．内部光取り出し層１５の材料および製造方法］
高屈折率層１５ｂの屈折率は、例えば１．７３以上に設定され得る。高屈折率層１５ｂに用いる材料として、例えばＩＴＯ（酸化インジウム錫）、ＴｉＯ2（酸化チタン）、ＳｉＮ（窒化シリコン）、Ｔａ2Ｏ5（五酸化タンタル）、ＺｒＯ2（ジルコニア）などの比較的高い屈折率の無機材料または高屈折率樹脂などを使用することができる。
【００６１】
透明基板１４としては、ガラスや樹脂などを用いるのが一般的であり、それらの屈折率は１．５〜１．６５程度である。よって、低屈折率層１５ａに用いる材料として、例えばガラス、ＳｉＯ2（石英）などの無機材料や、樹脂などを用いることができる。
【００６２】
内部光取り出し層１５の形成方法としては、例えば透明基板１４の上に、表面を凹凸形状にした低屈折率層１５ａを形成し、その上から高屈折率材料で凹凸構造を埋め込み、その上に透明電極１３、有機発光層１２、反射電極１１を形成する方法がある。あるいは、基板の上に反射電極１１を形成し、その上に有機発光層１２、透明電極１３、表面を凹凸形状にした高屈折率層１５ｂを形成し、その上から低屈折率材料で凹凸構造を埋め込み、その上に透明基板１４を形成する方法もある。
【００６３】
低屈折率層１５ａや高屈折率層１５ｂの材料として無機材料を用いると、一般的には切削や半導体プロセスといった比較的コストの高い工法が必要となる。一方、低屈折率層１５ａや高屈折率層１５ｂの材料として上記のような樹脂材料を用いれば、塗布、ナノインプリント、スピンコートといった比較的コストの低い工法で内部光取り出し層１５を形成することができる。
【００６４】
［２−２．外部光取り出し層１６の分析］
［２−２−１．外部光取り出し層１６へ入射する光の角度分布の分析］
まず、本発明者らは、図３に示すような構成で、外部光取り出し層１６に入射する光の角度分布の分析を行った。図３に示す構成は、図１の有機ＥＬ素子１００の外部光取り出し層１６の代わりに、有機ＥＬ素子１００よりも十分大きい半球のレンズを貼り付けた構成である。ここで、半球レンズの屈折率は、透明基板１４の屈折率とほぼ同一である。このような構成により、透明基板１４から半球レンズを介して空気層まで光が屈折することなく取り出されるので、透明基板１４から出射する光の角度分布の測定が可能となる。なお、光の分布測定には分光放射計を用い、発光層１２における十分小さい領域の光のスポットからの光を受光するように配置した。
【００６５】
以上のような測定を、試作したいくつかの有機ＥＬ素子のサンプルについて行った。結果を図４Ａに示す。図４Ａのグラフにおいて、横軸は入射角度、縦軸は測定された単位面積あたりの光強度（任意単位）を示している。サンプルの構成として、図４Ｂおよび以下の表１に示す構成を採用した。
【００６６】
【表１】
0006471907.tif 000003
【００６７】
ここで、透明基板１４として屈折率１．５１のガラスを、透明電極１３としてＩＴＯを用いた。有機発光層１２としては、平均波長λ１＝５８０ｎｍおよびλ２＝４７０ｎｍの光をそれぞれ発する２つの層を含む積層構造を採用した。ここで「平均波長」とは、発光スペクトルにおいて、その波長よりも長い波長の光の強度和と、その波長よりも短い波長の光の強度和とが等しくなる波長として定義される。各サンプルにおける２つの発光層の位置は、表１に示すとおりである。ここで、反射電極１１から平均波長λ１の光を発する層までの距離をｄ１、この層から透明電極１３までの距離をｄ１’、反射電極１１から波長λ２の光を発する層までの距離をｄ２、この層から透明電極１３までの距離をｄ２’としている。内部光取り出し層１５については、低屈折率層１５ａの材料として、屈折率が１．５２の樹脂を用い、高屈折率層１５ｂの材料として屈折率１．７６の樹脂を用いて、これらの界面に凹凸構造を形成した。凹凸構造として、図５（ａ）、（ｂ）に示す２種類のパターンのものを採用した。
【００６８】
サンプル１、２、３は、２つの発光層と２つの電極との位置関係を変化させたものであり、凹凸構造はいずれも図５（ａ）に示すランダム構造（ランダム１）である。サンプル２＿２は、２つの発光層の位置がサンプル２におけるものと同じで、凹凸構造を図５（ｂ）に示す構造（ランダム２）に変えたものである。ランダム１の構造は、幅０．６μｍ、高低差０．６μｍの２種類のブロックをランダムに配列したものに相当する。一方、ランダム２の構造は、幅１．２μｍ、高低差０．６μｍの２種類のブロックをランダムに配列したものに相当する。ただし、ランダム２では、図５（ｂ）の横方向および縦方向のそれぞれについて、同種のブロックが３つ以上連続して出現しないようにランダム性を抑制している。比較例として、サンプル２の構成から内部光取り出し層１５を除いたサンプル２＿０についても測定を行った。
【００６９】
図４Ａに示すように、内部光取り出し層１５がないサンプル２＿０（ｂｌａｎｋ）では、光強度が入射角度に対してあまり変化していない。これに対して、内部光取り出し層１５が設けられた他のサンプルでは、主に高角度側の光強度が増加し、６０度〜８０度に光強度のピークを有していることがわかる。発光層１２の構成に関わらずこのような傾向が見られることから、内部光取り出し層１５によって主に高角度側に光を取り出す効果がもたらされているといえる。図４Ａに示すように、高角度側で光強度が増加する傾向は、ランダム性を抑制したサンプル２＿２について、より顕著であることがわかる。
【００７０】
［２−２−２．外部光取り出し層１６の分析］
上記のように、内部光取り出し層１５を通過した光は、６０度〜８０度の入射角において光強度のピークを有している。そこで、６０度〜８０度の入射角で入射する光を効率よく取り出す外部光取り出し層１６の構造の検討を行った。光は透明基板１４を通過後、外部光取り出し層１６に到達する。外部光取り出し層１６は、透明基板１４を直接加工することによって形成しても良いが、光取り出し構造が設けられたフィルムを貼ることによって形成することもできる。ここでは、光取り出し構造としてマイクロレンズアレイを用いた場合の透過率を基準として、光出射側の表面に幾何形状を有する構造（以下、「表面構造」と呼ぶことがある。）のいくつかについて、透過率の計算を行った。ここで、「幾何形状」とは、光の波長よりも十分大きい大きさ（例えば、光の波長の数倍〜数十倍の大きさ）の凹凸形状を有する構造を意味する。表面構造は、例えばガラスや樹脂等の透明材料で構成され得る。表面構造の屈折率は、透明基板１４の屈折率と同程度に設定され得るが、両者の屈折率が異なっていてもよい。本計算では、表面構造として、透明基板１４と同じ屈折率のものを使用した。
【００７１】
表面構造は、マイクロレンズアレイ構造、ピラミッド構造、台形プリズム構造の３種類を考え、それぞれ最密構造のものを採用した。図６Ａは、マイクロレンズアレイ構造を有する外部光取り出し層１６の平面図であり、図６Ｂは、図６ＡのＡ−Ａ´線断面図である。円形のマイクロレンズアレイでは、図６Ａに示す蜂の巣状の配列を採用した場合に最密充填の構造となるため、光取り出し効率が最も高くなる。本計算では、各マイクロレンズの半径をｒ、表面からの高さをｈとするとき、アスペクト比ｈ／ｒが１のマイクロレンズを採用した。図７Ａは、ピラミッド構造を有する外部光取り出し層１６の平面図であり、図７Ｂは、図７ＡのＢ−Ｂ´線断面図である。本解析では、ピラミッド構造の頂角を６０度にした例と９０度にした例とを採用した。図８Ａは、台形プリズム構造を有する外部光取り出し層１６の平面図であり、図８Ｂは、図８ＡのＣ−Ｃ´線断面図である。本実施形態では６０度〜８０度の入射角で入射する光の透過率が重要であるため、６０度〜８０度の入射角で入射する光の透過率の平均値(以下、「平均透過率」と呼ぶことがある。)を比較検討した。なお、計算のアルゴリズムとしては、光線追跡による方法を適用した。
【００７２】
図９は、上記計算の結果を示すグラフである。図９において、横軸は表面構造の種類、縦軸は平均透過率を表している。このグラフが示すように、マイクロレンズアレイを用いた場合に平均透過率が約０．２と最大になり、単に表面構造を変えた他の例では、マイクロレンズアレイの平均透過率を超えることは出来なかった。
【００７３】
［２−２−３．外部光取り出し層１６の構造の検討：拡散粒子（計算）］
次に、外部光取り出し層１６の構造として、表面構造は無いが、その内部に複数の拡散粒子を含むものの検討を行った。ここで、「拡散粒子」とは、消衰係数が０（透明）に近く、数百ｎｍ〜数十μｍ程度の大きさを有する粒子（分子の塊）を指す。拡散粒子は、その周囲の透光性部材とは異なる屈折率を有し、入射光を拡散させる特性を有する。拡散粒子として、例えば次の表２に示す化合物を用いることができる。
【００７４】
【表２】
0006471907.tif 000004
【００７５】
図１０は、複数の拡散粒子を含む外部光取り出し層１６を模式的に示す図である。この外部光取り出し層１６は、透光性部材１６ａの内部に複数の拡散粒子１６ｂが設けられた構成を有している。本明細書では、透光性部材１６ａおよび複数の拡散粒子１６ｂを含む層を「拡散層」と呼ぶことがある。図１０に示す例では、拡散層がそのまま外部光取り出し層１６に相当するが、拡散層以外の部材が付加されていたり、後述するように表面構造が設けられていてもよい。本解析では、拡散粒子１６ｂを取り囲む透光性部材１６ａの屈折率ｎａを１．５２、拡散粒子１６ｂの屈折率ｎｂを１〜３とし、拡散粒子１６ｂの半径ｒを０．５μｍ〜１０．５μｍとした。拡散粒子１６ｂの体積占有率、すなわち拡散層の体積に対する複数の拡散粒子１６ｂの全体積の割合（以下、「充填率」と呼ぶことがある。）ｐは０．０５〜０．７５とした。拡散層の厚さ（膜厚）ｄは３０μｍとした。
【００７６】
図１１は、拡散粒子の屈折率ｎｂが１．８の場合において、平均透過率が上述のマイクロレンズアレイを用いた場合と比較して高くなる拡散粒子の半径ｒおよび充填率ｐの範囲を示すグラフである。図１１では、横軸を拡散粒子半径ｒ［μｍ］、縦軸を充填率ｐとし、マイクロレンズアレイを用いた場合よりも平均透過率が高くなる値の領域を黒く塗った。拡散効果が適当な領域では、拡散層の平均透過率がマイクロレンズアレイの平均透過率よりも高くなった。しかし、拡散粒子半径ｒが小さく、充填率ｐが高い領域、つまり、拡散効果が非常に高い領域では、そもそも拡散層を光が透過しないために、マイクロレンズアレイよりも平均透過率が低くなってしまった。逆に、拡散粒子半径ｒが大きく、拡散効果が小さい領域では、光が十分に拡散されず大気との界面で全反射するため、マイクロレンズアレイよりも平均透過率が低くなった。
【００７７】
ここで、次の式（１）で定義される拡散力Ｄという量を導入する。
【数２】
0006471907.tif 000005
すなわち、拡散力＝（拡散粒子と拡散層の屈折率差の絶対値）/拡散層屈折率×充填率×拡散層膜厚/拡散粒子半径と定義する。拡散力Ｄは、拡散層の拡散性の強さを表す指標として用いることができる。
【００７８】
図１２は、横軸を拡散力Ｄ、縦軸を平均透過率として、計算結果を示すグラフである。比較のため、マイクロレンズアレイを用いた場合の平均透過率を黒線で示している。図１１に示す結果と同様、拡散力が非常に強い場合、又は、拡散力が非常に弱い場合、平均透過率が減少することがわかる。図１２に示すように、外部光取り出し層１６が表面構造を有さず、拡散粒子のみを含む場合、拡散力が０．３４以上３．５以下であれば、マイクロレンズアレイを用いた場合の平均透過率を超えることがわかった。
【００７９】
［２−２−４．外部光取り出し層１６の構造の検討：拡散粒子および表面構造（計算）］
次に、表面構造および拡散粒子を共に有する外部光取り出し層１６の構造を検討した。図１３に示すように、透光性部材１６ａおよび複数の拡散粒子１６ｂを有する拡散層に、表面構造１６ｃを組み合わせた外部光取り出し層１６について、平均透過率を計算した。表面構造１６ｃは、図６Ａ、図６Ｂに示すものと同様、マイクロレンズアレイの最密構造とした。上記の計算と同様、拡散層における透光性部材１６ａの屈折率ｎａを１．５２、拡散粒子１６ｂの屈折率ｎｂを１〜３とし、拡散粒子１６ｂの半径ｒを０．５μｍ〜１０．５μｍとした。また、拡散粒子１６ｂの充填率ｐは０．０５〜０．７５、拡散層の膜厚ｄは３０μｍとした。
【００８０】
図１４は、横軸を拡散力Ｄ、縦軸を平均透過率として、計算結果を示すグラフである。ここでも比較のため、マイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を黒線で示している。図１４に示すように、外部光取り出し層１６の平均透過率がマイクロレンズアレイのみを用いた場合を上回るのは、拡散力Ｄが０よりも大きく、３．５以下の場合であることがわかる。拡散力Ｄが０．０５〜１．０の範囲にある場合には、特に高い平均透過率を示した。図１２、１４の結果より、拡散粒子のみを設けた構造よりも、拡散粒子と表面構造とを共に有する構造の方が平均透過率が高くなることがわかった。
【００８１】
［２−２−５．外部光取り出し層１６の構造の検討：拡散粒子および表面構造を設けた場合の膜厚依存性（計算）］
外部光取り出し層１６として、拡散粒子および表面構造を設けた場合における拡散層の膜厚依存性を検証するために、屈折率および充填率を図１１に示す計算と同じ条件にした上で、拡散層の膜厚ｄおよび拡散粒子の半径ｒを変えて平均透過率を計算した。ここでは、（拡散層膜厚、拡散粒子半径）を、（２μｍ、０．５μｍ〜１．５μｍ）、（３０μｍ、０．５μｍ〜１０．５μｍ）、（３００μｍ、０．５μｍ〜２０．５μｍ）のように変えて計算を行った。
【００８２】
図１５は、計算結果を示すグラフである。ここでも比較のため、マイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を黒線で示している。図１５より、拡散層の膜厚ｄが２μｍの場合、拡散力Ｄが１．２以下であればマイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を上回ることがわかった。拡散層の膜厚ｄが３００μｍの場合は、拡散力Ｄが５．０以下であればマイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を上回る場合が多くなることがわかった。
【００８３】
図１６は、横軸を拡散層膜厚ｄ、縦軸をマイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を上回る最大拡散力とするグラフを示している。拡散層膜厚ｄが厚くなるほど、この最大拡散力は増加する傾向にある。拡散層の膜厚が３００μｍ以下の場合においては、拡散力が５．０以下のある値よりも小さければ、マイクロレンズアレイのみを用いた場合よりも平均透過率が高くなることがわかる。また、拡散層の膜厚が３００μｍ以上の場合においても、少なくとも拡散力が５．０以下であれば、マイクロレンズアレイのみを用いた場合よりも平均透過率を高くすることができる。
【００８４】
［２−２−６．外部光取り出し層１６の構造の検討：拡散粒子および表面構造を設けた場合の表面充填率依存性（計算）］
本発明者らは、さらに、外部光取り出し層１６の表面構造の充填率に対する平均透過率の依存性を調べるため、以下の計算を行った。ここで、「表面構造の充填率」とは、外部光取り出し層１６の表面全体に占める幾何形状を有する部分の面積比率を意味する。例えば、図６Ａに示すマイクロレンズアレイでは、表面から突出する円形のマイクロレンズが設けられた部分が「幾何形状を有する部分」に該当する。計算条件として、図１５において最も高い平均透過率を示した屈折率ｎｂ＝１．６、拡散粒子半径ｒ＝３．５μｍ、拡散層膜厚ｄ＝３０μｍ、拡散粒子充填率ｐ＝０．４５の条件を用いた。表面構造の充填率は３０％〜９０．７％(最密構造)の範囲で変動させた。
【００８５】
図１７は、この計算結果を示すグラフである。横軸は表面構造の充填率、縦軸は平均透過率を表している。ここでも比較のため、マイクロレンズアレイのみを用いた場合の平均透過率を黒線で示している。図１７より、表面構造充填率の低下に従い、表面構造の効果が低下していくため、平均透過率は低下傾向を示した。表面構造充填率が３６％を下回ると、マイクロレンズアレイのみを設けた場合と比較して平均透過率が低くなることがわかった。よって、この場合、表面構造の充填率は３６％以上にすれば、マイクロレンズアレイのみを設けた場合よりも光利用率を高くすることができる。本計算は、最も高い平均透過率を示す条件で行ったため、上述の３６％以上という範囲は、他の条件の場合における望ましい表面構造充填率の範囲を含む。
【００８６】
［２−２−７．外部光取り出し層１６の構造の検討：拡散粒子および表面構造を設けた場合の表面構造依存性］
続いて、外部光取り出し層１６の表面構造に対する平均透過率の依存性を説明する。図１８は、図６Ａ、６Ｂに示すような蜂の巣状に配列されたマイクロレンズアレイを用いた場合の各マイクロレンズの球の飛び出し量（高さｈ）に対する平均透過率の依存性を示すグラフである。比較のため、マイクロレンズアレイの平均透過率を黒線で示している。横軸は、アスペクト比（高さｈ÷球の半径ｒ）である。拡散層などの条件は、図１７に示す計算における条件と同様、図１５において最も高い平均透過率を示した屈折率ｎｂ＝１．６、拡散粒子半径ｒ＝３．５μｍ、拡散層膜厚ｄ＝３０μｍ、拡散粒子充填率ｐ＝０．４５の条件を用いた。
【００８７】
図１８より、アスペクト比が高いほど平均透過率が高くなり、アスペクト比が１（半球が並んでいる構造）の場合に最も光取り出し効率が高くなる。この結果から、アスペクト比が０．５以上であれば、マイクロレンズアレイのみを設けた構成における平均透過率を上回ることがわかる。
【００８８】
外部光取り出し層１６の表面構造として、本実施の形態ではマイクロレンズアレイを例に挙げて説明を行なった。マイクロレンズアレイを表面構造として用いる事により、６０度〜８０度の入射角で入射する光の透過率が高くなるため、６０度〜８０度の間に配光分布のピークを持つ内部光取り出し層１５から出てくる光と組み合わせることにより、その他の構成に比べて効率を高めることができる。したがって、マイクロレンズアレイと同様に、６０度〜８０度の間の入射角で入射する光の透過率が高い表面構造を用いることにより、その他の構成に比べて効率を高めることができる。
【００８９】
この点について、マイクロレンズアレイの類似形状であるピラミッド形状のアレイを有する構造を例に説明する。図１９は、上記の計算と同様の条件において、マイクロレンズアレイの代わりに図７Ｂに示すような正四角錐の形状を有するピラミッド構造を採用した場合における平均透過率の計算結果を示すグラフである。横軸はピラミッド構造の頂角を、縦軸は平均透過率を示している。この結果より、頂角が２５〜１１５度の範囲にあれば、マイクロレンズアレイのみを用いた場合よりも高い平均透過率が得られることがわかった。なお、ピラミッド構造の形状は正四角錐に限定されず、同等の透過特性を有していれば、他の角錐や円錐の形状であってもよい。
【００９０】
次に、台形プリズム構造について検討する。図２０Ａは、台形プリズム形状の表面を有する外部光取り出し層１６の平面図である。図２０Ｂは、図２０ＡのＣ−Ｃ´線断面図である。この例では、外部光取り出し層１６には、台形プリズムのアレイが表面構造として形成されている。図示されるように、台形プリズム構造のＣ−Ｃ´線断面の形状は、二等辺三角形の頂部を切断したような形状（台形）である。ここで、当該二等辺三角形の頂部の角度を、この台形プリズムにおける「頂角」とし、当該二等辺三角形の高さ（最大高さ）をＬ、台形の高さ（実際の高さ）をｌとして、アスペクト比をｌ／Ｌで定義する。図２０Ｃは、台形プリズム構造を採用した場合において、マイクロレンズアレイのみを用いた場合と比較して平均透過率が高くなる頂角およびアスペクト比の範囲を示すグラフである。このグラフにおいて、横軸は頂角、縦軸はアスペクト比を表し、平均透過率がマイクロレンズアレイのみを用いた場合と比較して高くなる領域は黒塗りで表されている。黒く塗った領域では、６０度〜８０度の入射角で入射する光の透過率をマイクロレンズアレイのみを用いた場合よりも高くすることができる。
【００９１】
図２０Ｃより、「頂角が１０度以上１８度以下、かつアスペクト比が０．７３以上１未満」、または「頂角が４５度以上１１５度以下、かつアスペクト比が０．４４以上１未満」という条件が満たされていれば、概ね良好な平均透過率が達成されることがわかる。特に、「頂角が６０度以上１００度以下、かつアスペクト比が０．６以上１未満」であれば、さらに平均透過率が向上する。さらに好ましくは、「頂角が７０度以上９０度以下、かつアスペクト比が０．７以上１未満」の条件を満たす台形プリズムのアレイが用いられ得る。
【００９２】
図２０Ｄは、図２０Ｃに示す結果をさらに詳細に説明するための図である。頂角をｘ［度］、アスペクト比をｙとすると、図の中央部における黒い領域は、近似的に、以下の式（２）〜（５）で表される４つの直線によって囲まれる領域であると言える。
【数３】
0006471907.tif 000006
【数４】
0006471907.tif 000007
【数５】
0006471907.tif 000008
【数６】
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【００９３】
したがって、本構成例では、頂角およびアスペクト比が、式（２）〜（５）で表される４つの直線によって囲まれる領域内の値に設定され得る。
【００９４】
なお、上記の台形プリズムの断面形状は二等辺三角形の頂部を切断したような形状、すなわち等脚台形であるが、同等の透過特性を有していれば、断面形状は等脚台形でなくてもよい。また、アスペクト比が１、すなわち断面形状が三角形となる表面構造（三角柱を並べた構造）を採用してもよい。
【００９５】
図２１Ａ、２１Ｂは、外部光取り出し層１６の他の構成例を示す図である。図２１Ａは外部光取り出し層１６の平面図を、図２１Ｂは図２１ＡにおけるＤ−Ｄ´線断面図を示している。この例における外部光取り出し層１６は、ピラミッド構造の頂部を切断したような構造を有している。断面形状は、三角形の頂部を切断した形状（台形）である。ここで、当該三角形の高さをＬ、台形の高さをｌとし、アスペクト比をｌ／Ｌで定義する。図２１Ｃは、この構造を採用した場合において、マイクロレンズアレイのみを用いた場合と比較して平均透過率が高くなる頂角およびアスペクト比の範囲を示すグラフである。このグラフにおいて、横軸は頂角、縦軸はアスペクト比を表し、平均透過率がマイクロレンズアレイのみを用いた場合と比較して高くなる領域は黒塗りで表されている。黒く塗った領域では、６０度〜８０度の入射角で入射する光の透過率をマイクロレンズアレイのみを用いた場合よりも高くすることができる。
【００９６】
図２１Ｃより、「頂角が１０度以上１１５度以下、かつアスペクト比が０．１２以上１未満」という条件が満たされていれば、概ね良好な平均透過率が達成されることがわかる。特に、「頂角が３０度以上９０度以下、かつアスペクト比が０．４以上１未満」であれば、さらに平均透過率が向上する。
【００９７】
図２１Ｄは、図２１Ｃに示す結果をさらに詳細に説明するための図である。頂角をｘ［度］、アスペクト比をｙとすると、図中の黒い領域は、近似的に、以下の式（６）〜（１０）で表される５つの直線によって囲まれる領域であると言える。
【数７】
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【数８】
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【数９】
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【数１０】
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【数１１】
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【００９８】
したがって、本構成例では、頂角およびアスペクト比が、式（６）〜（１０）で表される５つの直線によって囲まれる領域内の値に設定され得る。
【００９９】
なお、上記の表面構造の断面形状は等脚台形であるが、同等の透過特性を有していれば、断面形状は等脚台形でなくてもよい。また、正四角錐の頂部を切断した構造に限らず、同等の透過特性を有する限り、任意の角錐または円錐などの頂部を切断した構造を採用してもよい。
【０１００】
［３．変形例］
［３−１．外部光取り出し層１６の拡散粒子の変形例］
本実施の形態では、拡散粒子として微小球を例に挙げて説明を行った。これは、高配光角度側（入射角６０度〜８０度）の光を拡散させ低配光角度にするためである。よって、微小球と同様に拡散作用を持つ様々な形状においても、その他の構成に比べて光取り出し効率を高くする事ができる。拡散粒子が微小球と異なる形状の場合は、その構造に内接する球の半径を上記のｒとして拡散力Ｄを求めればよい。
【０１０１】
なお、外部光取り出し層１６として、複数の拡散粒子を含む拡散層を用いることは必須ではない。表面構造を工夫することによって６０〜８０度の入射角で入射する光の透過率を２０％以上にできる限り、拡散粒子を用いる必要はない。そのような外部光取り出し層１６の一例として、図６Ａ、６Ｂに示す最密構造のマイクロレンズアレイが挙げられる。マイクロレンズアレイ以外の表面構造を採用してもよい。
【０１０２】
［３−２．凹凸構造の変形例］
続いて、凹凸構造の変形例を説明する。
【０１０３】
まず、図２２を参照しながら、凹凸構造の考え方を説明する。幅ｗの２種類の単位構造（ブロック）をランダムに並べた場合には、その配列方向の平均周期は４ｗとなる。一方、幅ｗのブロックを周期的に並べた場合には、その配列方向の平均周期は２ｗとなる。なお、ブロックをランダムに並べた場合の平均周期ｐexpは、図２２の吹き出しに示す計算によって求められる。
【０１０４】
本実施形態では、凹凸構造のランダム性を制御した構造を採用することができる。ここで、「ランダム性を制御した構造」とは、完全にランダムな構造ではなく、１つの方向について同じ種類のブロックが連続して所定回数以上出現しないようにランダム性が抑制された構造を意味する。図４Ａを参照して説明したように、ランダム性が制御された凹凸構造を採用することにより、光取り出し効率をさらに向上させることができる。
【０１０５】
ランダム性を制御した構造においても上記と同様の考え方で平均周期を求めることができる。構造のパターンから平均周期を求める方法を図２３に示す。ここで、図２３に示す横方向および縦方向のそれぞれについて、連続する同種の単位構造の群からなる領域に内接する楕円を考える。図２３の下の図における白い部分の大きさの平均値は、白い部分に内接する楕円の軸の長さの平均値を計算することによって求めることができる。ここで、「軸の長さ」とは、図２３の上の図に示す短軸の長さａまたは長軸の長さｂのいずれかを指す。黒い部分についても同様である。これらの平均値を足し合わせた値を平均周期とする。
【０１０６】
図２４（ａ）〜（ｃ）は、ランダム性が制御された凹凸構造の一例（それぞれ平均周期３ｗ、３．３ｗ、３．４ｗ）を示す図である。図２４（ｃ）に示すように、凹凸構造は正方形ではなく六角形などの他の形状のブロックを並べた構造でもよい。
【０１０７】
図２５は、凹凸形状の幅ｗに対する光取り出し効率の依存性を計算した結果を示すグラフである。ここでは、構造の高さｈを１．０μｍとしている。透明基板１４の屈折率は１．５、低屈折率層１５ａの屈折率は１．３５、高屈折率層１５ｂの屈折率は２．０とした。図中の（●）は図２２（ａ）に示すブロックをランダムに並べた凹凸形状、（□）は図２２（ｂ）に示すブロックを周期的に並べた凹凸形状を採用したときの結果を示している。ランダムな構造を採用した場合は、ｗが０．４〜２μｍの範囲内にあれば、光取り出し効率を約７０％以上にすることができる。周期構造を採用した場合は、ｗが０．４〜４μｍの範囲内にあれば、光取り出し効率を約７０％以上にすることができる。
【０１０８】
光は波長よりも十分小さい構造によっては回折されない。このため、ランダム構造でも周期構造でも４００ｎｍ以下の単位構造を並べたときには効果が得られにくい。発光層１２から生じる光の平均波長をλとするとき、ｗは例えば０．７３λ（＝λ×４００／５５０）以上に設定され得る。一方、単位構造が波長よりも十分大きい領域では、ランダム構造ではｗを２μｍ以下に、周期構造ではｗを４μｍ以下にすれば、光取り出し効率を約７０％以上にすることができるという結果が得られている。ランダム構造の平均周期は４ｗであり、周期構造の平均周期は２ｗであることから、光取り出し効率は、構造のパターンによらず、平均周期で決まっていることがわかる。平均周期をｐとすると、ｐは例えば８μｍ以下に設定され得る。また、光の回折原理から、光の回折パターンは構造サイズ（周期）と光の波長との比（即ちｐ／λ）で決まることから、平均周期ｐは、例えば１４．５（＝８／０．５５）λ以下に設定され得る。
【０１０９】
ランダム構造でも周期的構造でも、光取り出し効率にそれほど大きな差異はないが、周期構造では、回折格子の性質により、波長依存性が大きくなるため、視野角に対する色むらが大きくなると考えられる。よって、視野角に対する色むらを低減させるためには、凹凸形状として、ランダムに構造を並べた形状を採用すればよい。
【０１１０】
次に、図２６、図２７を参照しながら、凹凸構造の高さｈに対する光取り出し効率の依存性と、ランダム性の程度による光取り出し効率の依存性とを説明する。図２６に示す３種類の凹凸構造を有する有機ＥＬ素子のサンプルを試作し、それぞれについて光取り出し効率を測定した。図２７は、その結果を示すグラフである。図２７における（●）（△）（□）は、図２６の対応するランダム構造に関して計算を行った結果を示している。ここで、透明基板１４の屈折率は１．５１、低屈折率層１５ａの屈折率は１．４５、高屈折率層１５ｂの屈折率は１．７６とした。
【０１１１】
（●）の構造は、構造サイズ０．６μｍ、高さ０．２〜０．８μｍの直方体をランダムに並べたものである。（△）の構造は、構造サイズ１．２μｍ、高さ０．６μｍの直方体をランダムに並べたものである。ただし、同一方向に３つ以上のブロックが連続して出現しないようにランダム性を制御している。（□）の構造は、構造サイズ（六角形の内接円の直径）１．２μｍ、高さ０．６〜１．２μｍの六角柱をランダムに並べたものである。ただし、同一方向に４つ以上のブロックが連続して出現しないようにランダム性を制御している。まず、高さ依存性に関しては、いずれの構造においてもほとんど効率に影響しないことがわかる。次に、構造のランダム性に関しては、（●）、（△）、（□）の順に効率が向上していくことが分かった。（●）、（△）の比較結果から、ランダム性を制御し、ブロックが連続して並ぶことを制限する方が効率の向上につながることがわかる。これは、ブロックが連続して並ぶと、実効的に構造のサイズが大きくなる領域できてしまい、その領域における取り出し効率が低下してしまうからである。実際に（●）のランダム構造を見ると、６個以上連続して同一方向にブロックが並んでいる箇所が存在する。つまり、局所的に３．６μｍ（＝０．６μｍ×６）以上の大きさの構造が存在する。図２５に示した周期構造の構造サイズｗに対する効率の依存性の結果を参照すると、もし構造サイズが３．６μｍの場合は取り出し効率があまり高くないことがわかる。このことから、このような大きなサイズの領域が現れることは取り出し効率の低下につながることがわかる。
【０１１２】
さらに、四角形ではなく六角形を並べた方が効率が高くなる。これは、正方形の場合、対角の長さは辺の長さの√２倍であり、正六角形の場合は対角の長さは辺の長さの√３／２倍であるため、正六角形の方が方位方向に対する依存性が小さいことが要因である。つまり、正方形を並べた場合は、辺の方向あるいは対角の方向のいずれかの取り出し効率が低くなってしまうが、正六角形の場合は、方位に寄らず高い取り出し効率が得られる。図２７に示す（△）、（□）の実験結果の比較からも、このことが言える。
【０１１３】
ランダム性を制御したパターンの効果をより詳しく調べるために、図２６に示すランダムとランダム２の素子（高さ０．６μｍ）について、図３と同様の構成で透明基板１４内の光の強度分布を測定した。その結果を図２８に示す。この結果を見ると、特にランダム性を制御した構造の方が高角度側（５０〜７０度付近）の光が増加していることがわかる。よって、このようなランダム性を制御した凹凸構造を有する内部光取り出し層１５と、入射角６０度〜８０度における透過率の高い外部光取り出し層１６とを組み合わせることで、より高い効率が得られる。
【０１１４】
以上のように、連続して並んだ大きいブロックの発生を抑制することによるランダム性の制御方法とその効果を示したが、このような大きなブロックの抑制については、ランダムパターンをフーリエ変換することでも確認することができる。図２９は、ランダムパターンをフーリエ変換し、空間周波数成分の振幅を示した図である。図２９の右側の分布図の中心は、空間周波数が０の成分（直流成分）を表している。この図において中心から外側に向かうに従い、空間周波数が高くなるように表示している。図から理解されるように、図２９（ａ）に示す制御されたランダムパターンの空間周波数では、図２９（ｂ）に示すランダムパターンと比較して低周波成分が抑制されていることが確認できる。特に、空間周波数成分のうち１／（２ｗ）よりも小さい成分が抑制されていることがわかる。
【０１１５】
なお、本実施の形態では、同一サイズのブロックを並べることで凹凸構造を形成し、それをランダムに並べた場合、図２５に示すように、ｗが０．４〜２μｍの範囲内の値に設定されている場合において光取り出し効率が約７０％を超えるほど高くなる。このことから、この範囲内でサイズを適宜変更した複数のブロックをランダムに並べてもよい。
【０１１６】
また、各々のブロック高さによって、光に対して位相差を与えられ、光を回折することにより光を取り出している。よって、ブロックの高さｈは一定でなくてもよい。例えば、高さのレベルを複数設けてもよい。また、各ブロックにおける高さをランダムにすることもできる。図３０は、ブロックの高さをランダムにした構成の一例を示す斜視図である。図示される凹凸構造１６６は、第１の高さを有する第１単位構造１６６ａと、第２の高さを有する第２単位構造１６６ｂと、第３の高さを有する第３単位構造１６６ｃと、第４の高さを有する第４単位構造１６６ｄとが２次元状にランダムに配列された構造を有している。凹凸構造１６６では、それぞれのブロックが高屈折率材料および低屈折率材料で充填されているので、これらの部分を通過する光の位相に差が生じる。よって、もし高さがランダムでも、透過した光の平均位相差は、複数の単位構造の平均高さで決定される。従って、この場合においても、透過した光に十分な平均位相差を与えられるので、高さがランダムであってもよい。
【０１１７】
各々の断面形状における角の部分をアール状に構成することもできる。実際に、切削加工及び半導体プロセス等によりミクロンオーダーの構造を加工する際に、角の部分がアール状に加工される、或いは、段差の部分が斜面状に加工される場合がある。内部光取り出し層１５の凹凸構造を加工する際に、これらの要因が生じた場合であっても、上述したランダムパターンの性質が失われない限り、角の部分がアール状に加工された構造も本構成に含まれる。
【０１１８】
また、製造時に意図せず発生する大きさ０．７３λ以下の小さい構造（ゴミなどが原因でできる）や、４μｍ以上の大きい構造（引っかき傷など）のようなノイズがあっても、それらが全体の面積に対して１０％程度であれば十分効果は得られる。したがって、意図的にこれらのノイズを１０％程度入れても、効果が得られる限り、本願発明の範囲に含まれる。
【０１１９】
なお、上記の実施形態における発光素子１１０は、有機ＥＬによって発光するが、無機ＥＬなどの他の発光素子を用いてもよい。言い換えれば、内部光取り出し層１５、透明基板１４、外部層取り出し層１６を有する光取り出しシート１２０が設けられていれば、発光素子１１０の構成は任意である。また、上記の説明における反射電極１１の代わりに、光反射性を有しない電極を用いてもよい。
【産業上の利用可能性】
【０１２０】
本開示の発光装置は、例えばフラットパネルディスプレイ、液晶表示装置用バックライト、照明用光源等に適用することができる。また、本開示の光取り出しシートは、上記の発光装置に適用することができる。
【符号の説明】
【０１２１】
１１  反射電極
１２  発光層
１３  透明電極
１４  透明基板
１５  内部光取り出し層
１５ａ  低屈折率層
１５ｂ  高屈折率層
１６  外部光取り出し層
１００  有機ＥＬ素子
１１０  発光素子
１２０  光取り出しシート
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
0006471907.tif 000018
【図３】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図５】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
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【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
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【図８Ａ】
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【図８Ｂ】
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【図９】
0006471907.tif 000029
【図１０】
0006471907.tif 000030
【図１１】
0006471907.tif 000031
【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
0006471907.tif 000034
【図１５】
0006471907.tif 000035
【図１６】
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【図１７】
0006471907.tif 000037
【図１８】
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【図１９】
0006471907.tif 000039
【図２０Ａ】
0006471907.tif 000040
【図２０Ｂ】
0006471907.tif 000041
【図２０Ｃ】
0006471907.tif 000042
【図２０Ｄ】
0006471907.tif 000043
【図２１Ａ】
0006471907.tif 000044
【図２１Ｂ】
0006471907.tif 000045
【図２１Ｃ】
0006471907.tif 000046
【図２１Ｄ】
0006471907.tif 000047
【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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