(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ１−Ｍ合金を溶融すること、及び
前記Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、遷移金属元素を含有する磁性粉末を接触させて、前記Ｒ１−Ｍ合金の溶融液中のＲ１を前記磁性粉末に拡散させること、
を含み、
前記Ｒ１は、希土類元素であり、かつ、前記Ｍは、Ｒ１−Ｍ合金の融点を前記Ｒ１の融点よりも低くする金属元素であり、かつ
前記溶融液を撹拌しながら、前記溶融液に、前記磁性粉末を接触させる、
希土類磁石粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類磁石粉末の製造方法に関する。本発明は、特に、希土類焼結磁石又は希土類ボンド磁石の原材料粉末として用いる希土類磁石粉末の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
希土類磁石は、希土類焼結磁石と希土類ボンド磁石に大別される。希土類焼結磁石は、希土類磁石粉末を焼結して得られ、希土類ボンド磁石は、希土類磁石粉末を樹脂等のバインダーと混ぜ合わせ、それを成形固化して得られる。以下、特に断りのない限り、「希土類磁石」は、希土類焼結磁石と希土類ボンド磁石の総称を意味する。
【０００３】
希土類磁石は、ハードディスクやＭＲＩ（Ｍａｇｎｅｔｉｃ  Ｒｅｓｏｎａｎｃｅ  Ｉｍａｇｉｎｇ）等を構成するモータのほか、ハイブリッド車や電気自動車等の駆動用モータに用いられている。
【０００４】
これらのモータに用いる希土類磁石は、永久磁石として用いられることから、保磁力に優れることが好ましい。希土類磁石の保磁力を向上させるための取り組みとしては、いくつかの方法が挙げられる。
【０００５】
例えば、希土類磁石中の希土類元素の一部又は全部を、保磁力向上に優れた作用を及ぼす希土類元素にすることが挙げられる。そして、このような希土類元素としては、テリビウム（Ｔｂ）及びジスプロシウム（Ｄｙ）等の重希土類元素が挙げられる。
【０００６】
しかし、このような重希土類元素は、重希土類元素以外の希土類元素と比較して高価であるため、重希土類元素の使用量を低減しても、希土類磁石の保磁力が低下しない方策が望まれている。また、近年では、希土類磁石に使用される代表的な希土類元素であるネオジム（Ｎｄ）も、価格が高騰している。そのため、希土類磁石中のネオジム（Ｎｄ）の一部又は全部を、セリウム（Ｃｅ）及び／又はランタン（Ｌａ）等で置換しても、希土類磁石の保磁力が低下しない方策が望まれている。重希土類元素の使用量を低減する、あるいは、ネオジムの一部又は全部を、セリウム（Ｃｅ）及び／又はランタン（Ｌａ）等で置換しても、保磁力が低下しない方策として、希土類磁石又は希土類磁石粉末に、さらに、希土類元素を拡散させることが挙げられる。
【０００７】
その一例として、特許文献１には、主相とその主相を包囲する粒界相を有する希土類磁石であって、その主相が、Ｃｅ２Ｆｅ１４Ｂのコアと（Ｎｄ０．５Ｃｅ０．５）Ｆｅ１４Ｂのシェルとを有する希土類磁石が開示されている。そして、特許文献１には、この希土類磁石の製造方法として、Ｃｅ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末の圧粉体又は焼結体と、Ｎｄ−Ｃｕ合金とを接触させ、このＣｅ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末中に、Ｎｄ−Ｃｕ合金の溶融液中のＮｄを拡散させる方法が開示されている。
【０００８】
また、特許文献１には、Ｎｄ−Ｃｕ合金の溶融液に、Ｆｅ粉末又はＦｅ３Ｎ粉末等を接触させて希土類磁石粉末を製造し、その希土類磁石粉末を用いて希土類磁石を製造する方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】国際公開第２０１４／１９６６０５号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
特許文献１に開示された製造方法で得られた希土類磁石には、次のような課題があることを、本発明者らは見出した。
【００１１】
すなわち、Ｎｄ−Ｃｕ合金の溶融液に、Ｃｅ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末の圧粉体又は焼結体を接触させて得られた希土類磁石のＭ−Ｈ曲線（磁化と磁場の関係を表した曲線）は角形性に劣り、保磁力の向上が充分ではない、という課題を本発明者らは見出した。
【００１２】
また、Ｎｄ−Ｃｕ合金の溶融液に、Ｆｅ粉末又はＦｅ３Ｎ粉末等を接触させて希土類磁石粉末を製造し、その粉末を用いて希土類磁石を製造すると、その保磁力の向上には、ばらつきがあることを見出した。
【００１３】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものである。すなわち、本発明は、希土類磁石粉末を原材料として用いて希土類磁石を製造するに際し、優れた保磁力を有する希土類磁石を安定して得ることができる、希土類磁石粉末の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明者らは、上記目的を達成すべく、鋭意検討を重ね、本発明を完成させた。その要旨は、次のとおりである。
〈１〉Ｒ１−Ｍ合金を溶融すること、及び
前記Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、遷移金属元素を含有する磁性粉末を接触させて、前記Ｒ１−Ｍ合金の溶融液中のＲ１を前記磁性粉末に拡散させること、
を含み、
前記Ｒ１は、希土類元素であり、かつ、前記Ｍは、Ｒ１−Ｍ合金の融点を前記Ｒ１の融点よりも低くする金属元素であり、かつ
前記溶融液を撹拌しながら、前記溶融液に、前記磁性粉末を接触させる、
希土類磁石粉末の製造方法。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌しながら、この溶融液に、遷移金属元素を含有する磁性粉末を接触させることにより、磁性粉末に、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液中のＲ１を均一に拡散させることができる。その結果、本発明によれば、優れた保磁力を有する希土類磁石を安定して得られる、希土類磁石粉末の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明に係る希土類磁石の製造方法において、Ｒ１−Ｍ溶液に、遷移金属元素を含有する磁性粉末を接触させる際、Ｒ１−Ｍ合金を溶融して、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌する状態の一例を示す模式図である。
【図２】Ｒ１−Ｍ合金と、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末とを混合したとき、Ｒ１−Ｍ合金が溶融する前の状態を示す模式図である。
【図３】図２の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末を接触させるに際し、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌して得られた希土類磁石粉末の状態を示す模式図である。
【図４】図２の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末を接触させるに際し、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌せずに得られた希土類磁石粉末の状態を示す模式図である。
【図５】Ｒ１−Ｍ合金と、Ｆｅ粉末とを混合したとき、Ｒ１−Ｍ合金が溶融する前の状態を示す模式図である。
【図６】図５の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌しながら、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、Ｆｅ粉末を接触させて、非常に少ないＲ１をＦｅ粉末に拡散して得られた希土類磁石粉末の状態を示す模式図である。
【図７】図５の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌しながら、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、Ｆｅ粉末を接触させて、少ないＲ１をＦｅ粉末に拡散して得られた希土類磁石粉末の状態を示す模式図である。
【図８】図５の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌しながら、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、Ｆｅ粉末を接触させて、多くのＲ１をＦｅ粉末に拡散して得られた希土類磁石粉末の状態を示す模式図である。
【図９】図５の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌しながら、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、Ｆｅ粉末を接触させて、非常に多くのＲ１をＦｅ粉末に拡散して得られた希土類磁石粉末の状態を示す模式図である。
【図１０】図５の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌せずに、Ｆｅ粉末を接触させ、非常に多くのＲ１を拡散して得られた希土類磁石粉末の状態を示す模式図である。
【図１１】実施例１と比較例１の試料について、Ｍ−Ｈ曲線を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明に係る希土類磁石粉末の製造方法の実施形態を詳細に説明する。なお、以下に示す実施形態は、本発明を限定するものではない。
【００１８】
本発明者らは、遷移金属元素を含有する磁性粉末に、均一に希土類元素を拡散させ、その磁性粉末を用いて希土類磁石を製造すると、その希土類磁石の保磁力は向上し、かつ、その保磁力向上効果のばらつきを低減できる、という知見を得た。
【００１９】
また、本発明者らは、磁性粉末に、均一に希土類元素を拡散させるには、Ｒ１−Ｍ溶液に、遷移金属元素を含有する磁性粉末を接触させる際、Ｒ１−Ｍ溶液を撹拌することがよい、という知見を得た。
【００２０】
これらの知見に基づく、本発明に係る希土類磁石粉末の製造方法の構成を、次に説明する。
【００２１】
（Ｒ１−Ｍ合金の溶融工程）
Ｒ１−Ｍ合金を溶融する。Ｒ１は、希土類元素であり、かつ、ＭはＲ１−Ｍ合金の融点をＲ１の融点よりも低くする金属元素である。
【００２２】
希土類元素は、スカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロビウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、及びルテチウム（Ｌｕ）の１７元素である。
【００２３】
Ｒ１−Ｍ合金は、Ｒ１として、これらの希土類元素から１種以上を選択し、Ｍとして、Ｒ１−Ｍ合金の融点をＲ１の融点よりも低くする金属元素から１種以上を選択した合金である。
【００２４】
Ｒ１とＭは、前述した融点の関係を満たせば、Ｒ１とＭに特に制限はないが、Ｒ１としては、ネオジム（Ｎｄ）、プラセオジム（Ｐｒ）、及びサマリウム（Ｓｍ）から１種以上を選択することが好ましい。ネオジム（Ｎｄ）、プラセオジム（Ｐｒ）、及びサマリウム（Ｓｍ）は、ジスプロシウム（Ｄｙ）及びテルビウム（Ｔｂ）等の重希土類元素と比べて高価ではなく、ランタン（Ｌａ）及びセリウム（Ｃｅ）よりも、磁気特性向上効果が高い。Ｍとしては、Ｃｕ、Ａｕ、Ｍｎ、Ｉｎ、Ｚｎ、Ａｌ、Ａｇ、Ｇａ、及びＦｅ等の遷移金属元素又は典型金属元素から１種を選択することが好ましい。これらの元素は、希土類磁石中に残留しても、磁気特性に悪影響を与えることが少ない。また、Ｍを１種とすることで、希土類磁石中に、有害な金属間化合物が残留することを低減できる。
【００２５】
Ｒ１−Ｍ合金としては、Ｎｄ−Ｃｕ合金（共晶点５２０℃）、Ｐｒ−Ｃｕ合金（共晶点４８０℃）、Ｎｄ−Ａｌ合金（共晶点６５０℃）、Ｐｒ−Ａｌ合金（共晶点６５０℃）、Ｓｍ−Ｃｕ合金、Ｓｍ−Ｆｅ合金、Ｎｄ−Ｐｒ−Ｃｕ合金、及びＮｄ−Ｐｒ−Ａｌ合金等を挙げることができる。
【００２６】
後述するように、Ｒ１−Ｍ合金を溶融して、その溶融液に、遷移金属元素を含有する磁性粉末を接触させる。その際、磁性粉末が過熱されることによって、磁性粉末が変質することを回避するため、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液は５００〜９００℃であることが好ましく、５００〜８００℃であることがより好ましく、５００〜７００℃であることがより一層好ましい。
【００２７】
Ｒ１−Ｍ合金が上述の温度範囲で溶融状態になるように、Ｒ１−Ｍ合金の組成を調整する。すなわち、Ｒ１−Ｍ合金は低融点合金であることが好ましい。例えば、Ｎｄ−Ｃｕ合金の場合、Ｎｄは、４０モル％以上、５０モル％以上、又は５５モル％以上であってよく、９０モル％以下、８０モル％以下、又は７５モル％以下であってよい。Ｎｄ−Ｆｅ合金の場合、Ｎｄは、６０モル％以上又は６５モル％以上であってよく、８０モル％以下又は７５モル％以下であってよい。Ｓｍ−Ｃｕ合金の場合、Ｓｍは、４０モル％以上、５０モル％以上、又は５５モル％以上であってよく、９０モル％以下、８０モル％以下、又は７５モル％以下であってよい。Ｐｒ−Ｃｕ合金の場合、Ｐｒは、４０モル％以上、５０モル％以上、又は５５モル％以上であってよく、９０モル％以下、８０モル％以下、又は７５モル％以下であってよい。
【００２８】
Ｒ１−Ｍ合金の溶融方法は特に限定されない。Ｒ１−Ｍ合金を溶融する前から、Ｒ１−Ｍ合金に、遷移金属元素を含有する磁性粉末（以下、単に「磁性粉末」ということがある。）を接触させておき、Ｒ１−Ｍ合金と磁性粉末を同時に加熱し、Ｒ１−Ｍ合金を溶融してもよい。あるいは、Ｒ１−Ｍ合金を溶融した後で、そのＲ１−Ｍ合金溶融液に、磁性粉末を接触させてもよい。Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、磁性粉末を接触させる工程については、次に詳述する。
【００２９】
（Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に磁性粉末を接触させる工程）
Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、遷移金属元素を含有する磁性粉末を接触させる。その際、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌しながら、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液に、遷移金属元素を含有する磁性粉末を接触させる。
【００３０】
図１は、本発明に係る希土類磁石の製造方法において、Ｒ１−Ｍ溶液に、遷移金属元素を含有する磁性粉末を接触させる際、Ｒ１−Ｍ合金を溶融して、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌する状態の一例を示す模式図である。図１（ａ）は、Ｒ１−Ｍ合金が溶融する前の状態を示す図であり、図１（ｂ）は、Ｒ１−Ｍ合金が溶融した後の状態を示す図である。
【００３１】
撹拌ドラム１０は、材料格納部２０と回転軸３０を有する。材料格納部２０は、筒状になっている。材料格納部２０の一端は、底板２２で塞がれている。材料格納部２０は、底板２２の反対側に開口部２４を有する。底板２２には回転軸３０が連結されている。回転軸３０の底板２２の反対側には、回転手段（図示しない）が連結されている。回転手段としては、例えば、電動機等が挙げられる。回転手段によって、回転軸３０を介して材料格納部２０を回転する。
【００３２】
材料格納部２０に、Ｒ１−Ｍ合金５０と、遷移金属元素を含有する磁性粉末６０を装入する。Ｒ１−Ｍ合金５０は、粉末状にしておくことが好ましい。このようにすることで、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融する前から、Ｒ１−Ｍ合金５０と、遷移金属元素を含有する磁性粉末６０がよく混合し、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融したとき、磁性粉末に、Ｒ１が均一に拡散しやすい。図１（ａ）に示したように、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融する前から、材料格納部２０を回転させておいてもよい。このようにすることで、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融する前から、Ｒ１−Ｍ合金５０と、遷移金属元素を含有する磁性粉末６０が一層よく混合し、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融したとき、磁性粉末に、Ｒ１がより均一に拡散しやすい。
【００３３】
材料格納部２０に、Ｒ１−Ｍ合金５０と磁性粉末６０を装入した後、材料格納部２０を加熱してＲ１−Ｍ合金の溶融液７０を得て、溶融液７０に磁性粉末６０を接触させる。その際、図１（ｂ）に示したように、材料格納部２０を回転して、溶融液７０を撹拌する。材料格納部２０の回転は、回転手段（図示しない）によって、回転軸３０を介して行う。
【００３４】
材料格納部２０の回転速度については、回転速度が速すぎると、溶融液７０中の磁性粉末６０が材料格納部２０の内壁に押し付けられることにより、撹拌効果が低下し、一方、回転速度が遅すぎると、溶融液７０中で磁性粉末６０が沈降して、撹拌効果が低下する。したがって、溶融液７０中の磁性粉末６０に作用する重力の大きさが、溶融液７０中の磁性粉末６０に作用する遠心力よりも大きくなるように、材料格納部２０の回転速度を適宜決定すればよい。このようにすることで、溶融液７０中で、磁性粉末６０が効率よく移動できる。
【００３５】
Ｒ１−Ｍ合金５０を溶融することができ、かつ、溶融液７０を溶融状態で保持することができれば、材料格納部２０の加熱方法は、特に限定されない。例えば、材料格納部２０の外周部に、誘導加熱コイル（図示しない）又は電熱コイル（図示しない）を配置して、誘導加熱又は電熱加熱することが挙げられる。
【００３６】
図１（ｂ）に示した実施形態では、撹拌効率を向上させるため、材料格納部２０を鉛直方向に対して傾けて、材料格納部２０を回転しているが、これに限られない。例えば、材料格納部２０を水平にして、これを回転してもよい。
【００３７】
また、図１（ｂ）に示した実施形態では、材料格納部２０を回転することによって、溶融液７０を撹拌するが、これに限られない。例えば、溶融液７０の中に、撹拌子（回転子）を挿入して、溶融液７０を撹拌してもよい。
【００３８】
図１（ａ）及び図１（ｂ）に示した実施形態では、材料格納部２０に、Ｒ１−Ｍ合金５０と磁性粉末６０を装入した後、Ｒ１−Ｍ合金５０を加熱して溶融液７０を得ているが、これに限られない。例えば、材料格納部２０に、磁性粉末６０を装入した後、材料格納部２０以外でＲ１−Ｍ合金５０を溶融して、その溶融液７０を材料格納部２０に装入してもよい。溶融液７０を材料格納部２０に装入開始したときから、あるいは、溶融液７０を材料格納部２０に装入完了した直後から、溶融液７０を撹拌することは言うまでもない。
【００３９】
次に、溶融液７０を撹拌しながら、溶融液７０に磁性粉末６０を接触させる効果について、磁性粉末６０がＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０である場合と、磁性粉末６０がＦｅ粉末９０である場合とに分けて、図面を用いて説明する。
【００４０】
図２は、Ｒ１−Ｍ合金５０と、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０とを混合したとき、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融する前の状態を示す模式図である。図３は、図２の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液に、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０を接触させるに際し、Ｒ１−Ｍ合金５０を撹拌して得られた希土類磁石粉末８１の状態を示す模式図である。図４は、図２の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液に、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０を接触させるに際し、Ｒ１−Ｍ合金５０を撹拌せずに得られた希土類磁石粉末１８１の状態を示す模式図である。なお、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０のＲ２は希土類元素を示す。Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０については、後ほど詳述する。
【００４１】
図２に示したように、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融する前のＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０は、通常のＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石と同様の組織を有する。すなわち、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０は、主相であるＲ２−Ｆｅ−Ｂ相８２と、粒界相であるＲ２リッチ相８４を有する。Ｒ２リッチ相８４は、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ相８２を包囲している。
【００４２】
Ｒ１−Ｍ合金５０とＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０とを加熱する前は、Ｒ１−Ｍ合金５０とＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０（磁性粉末６０）のいずれも、固相である（図１（ａ）、参照）。これらを加熱して、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融すると、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液（図１（ｂ）の溶融液７０、参照）中のＲ１が、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０に拡散する。
【００４３】
Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液中のＲ１が、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０に拡散すると、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０は、図３に示したように、（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８１になる。（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８１は、コア／シェル相８３と（Ｒ１，Ｒ２）リッチ相８５を有する。（Ｒ１，Ｒ２）リッチ相８５は、コア／シェル相８３を包囲している。コア／シェル相８３は、コアであるＲ２−Ｆｅ−Ｂ相８３ａとシェルである（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ相８３ｂを有する。
【００４４】
図３における、コア／シェル相８３及び（Ｒ１，Ｒ２）リッチ相８５は、それぞれ、図２における、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ相８２及びＲ２リッチ相８４に由来する。図２において、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融すると、Ｒ１が、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０に拡散する。そのとき、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ相８２では、その表層部にＲ１が拡散して、シェルとして（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ相８３ｂを形成する。一方、Ｒ１が拡散しなかった部分は、コアとしてＲ２−Ｆｅ−Ｂ相８３ａが残存する。したがって、図３のＲ２−Ｆｅ−Ｂ相８３ａは、図２のＲ２−Ｆｅ−Ｂ相８２よりも小さい。また、図２において、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融して、Ｒ１がＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０に拡散すると、Ｒ２リッチ相８４にＲ１が拡散して、（Ｒ１，Ｒ２）リッチ相８５を形成する。
【００４５】
図３に示したように、（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８１において、その１つの粒子内で、（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ相８３ｂそれぞれのシェル厚さは同程度である。そして、（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８１の粒子それぞれについても、（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ相８３それぞれのシェル厚さは同程度である。このようにシェルが形成されているため、図３のＲ２−Ｆｅ−Ｂ相８３ａそれぞれのコアサイズは、同程度である。これは、図１（ｂ）に示したように、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液７０を撹拌しながら、溶融液７０に、磁性粉末６０（Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０）を接触させたことにより、磁性粉末６０に、Ｒ１が均一に拡散したためである。
【００４６】
図３に示したような組織が得られることにより、図３の（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８１は、優れた保磁力を有する。そして、（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８１を用いて製造した希土類磁石も、優れた保磁力を有する。
【００４７】
一方、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液７０を撹拌せずに、溶融液７０に、磁性粉末６０（Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０）を接触させると、磁性粉末６０に、Ｒ１が均一に拡散しない。それにより、図４に示したような、（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末１８１が得られる。図４の（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末１８１は、図３の（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８１に相当する。図４における、コア／シェル相１８３及び（Ｒ１，Ｒ２）リッチ相１８５は、それぞれ、図３における、コア／シェル相８３及び（Ｒ１，Ｒ２）リッチ相８５に相当する。また、コアについては、図４のＲ２−Ｆｅ−Ｂ相１８３ａは、図３のＲ２−Ｆｅ−Ｂ相８３ａに相当する。そして、シェルについては、図４の（Ｒ１、Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ相１８３ｂは、図３の（Ｒ１、Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ相８３ｂに相当する。
【００４８】
図４に示したように、（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末１８１において、その１つの粒子内で、（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ相１８３ｂそれぞれのシェル厚さは著しく異なる。そして、（Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末１８１の粒子それぞれについても、（Ｒ１、Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ相１８３ｂそれぞれのシェル厚さは著しく異なる。このように、それぞれのシェルの厚さが著しく異なるため、図４のＲ２−Ｆｅ−Ｂ相１８３ａそれぞれのコアサイズも著しく異なる。これは、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液７０を撹拌せずに、溶融液７０に、磁性粉末６０（Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末８０）を接触させることによって、磁性粉末６０に、Ｒ１が均一に拡散しないためである。
【００４９】
次に、溶融液７０を撹拌しながら、磁性粉末６０を接触させる効果に関し、磁性粉末６０がＦｅ粉末９０である場合について説明する。
【００５０】
図５は、Ｒ１−Ｍ合金５０と、Ｆｅ粉末９０とを混合したとき、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融する前の状態を示す模式図である。図６〜図９は、図５の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液に、Ｆｅ粉末９０を接触させるに際し、Ｒ１−Ｍ合金５０を撹拌して得られた希土類磁石粉末９４ａ〜９４ｄの状態を示す模式図である。なお、図６〜図９は、上述の接触の際、Ｆｅ粉末９０に対するＲ１−Ｍ合金５０の割合と、Ｆｅ粉末９０にＲ１−Ｍ合金５０を接触させる時間（拡散時間）とで、Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量を変化させたときの結果を示している。図６は、Ｒ１の拡散量が非常に少ない場合、図７は、Ｒ１の拡散量が少ない場合、図８は、Ｒ１の拡散量が多い場合、そして、図９は、Ｒ１の拡散量が非常に多い場合を示している。
【００５１】
一方、図１０は、図５の状態で加熱して、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液に、Ｆｅ粉末９０を接触させるに際し、Ｒ１−Ｍ合金５０を撹拌せずに得られた希土類磁石粉末９４ａ〜９４ｄの状態を示す模式図である。なお、図１０は、上述の接触の際、Ｆｅ粉末９０に対するＲ１−Ｍ合金５０の割合を、図９の場合と同等にしたときの結果を示している。
【００５２】
Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融する前は、図５に示したように、Ｒ１−Ｍ合金５０とＦｅ粉末９０とが、相互に混合している。すなわち、Ｒ１−Ｍ合金５０とＦｅ粉末９０とを加熱する前は、Ｒ１−Ｍ合金５０とＦｅ粉末９０のいずれも、固相である（図１（ａ）、参照）。これらを加熱して、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融すると、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液（図１（ｂ）の溶融液７０）中のＲ１が、Ｆｅ粉末９０に拡散する。
【００５３】
Ｒ１−Ｍ合金５０を撹拌した場合、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液中のＲ１が、Ｆｅ粉末９０に拡散すると、Ｆｅ粉末９０は、Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量に応じて、図６〜図９に示したように、Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａ〜９４ｄになる。
【００５４】
Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が非常に少ない場合、図５に示したＦｅ粉末９０は、図６に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａになる。Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａは、コアであるＦｅ相９０ａ、シェルであるＲ１−Ｆｅ相９２ａ、及びＲ１−Ｍ相５１ａを有する。Ｒ１−Ｍ相５１ａは、Ｒ１−Ｆｅ相９２ａの外周を覆っている。
【００５５】
図５において、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融したとき、Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が非常に少ないと、Ｆｅ粉末９０の表層部にＲ１が拡散して、Ｒ１−Ｆｅ相９２ａであるシェルを形成し、Ｒ１が拡散しなかった部分はコアとしてＦｅ相９０ａが残存する。そして、Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が非常に少ないため、Ｒ１−Ｍ合金のうち、余剰のＲ１は、Ｒ１−Ｍ相５１ａとして、Ｒ１−Ｆｅ相９２ａの外周を覆って残存する。図５のＦｅ粉末９０ａの表層部にＲ１が拡散したため、Ｒ１−Ｆｅ相９２ａであるシェルを形成した厚さ分だけ、図６のＦｅ相９０ａは、図５のＦｅ粉末９０よりも小さい。
【００５６】
図６に示したように、Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａについて、Ｒ１−Ｆｅ相９２ａのシェル厚さは、それぞれの粒子で同程度である。そのため、Ｆｅ相９０ａのコアサイズは、それぞれの粒子で同程度である。Ｒ１−Ｍ相５１ａの厚さについても同様である。これは、図１（ｂ）に示したように、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液７０を撹拌しながら、溶融液７０に、磁性粉末６０（Ｆｅ粉末９０）を接触させたことにより、それぞれの磁性粉末６０に、Ｒ１が均一に拡散したためである。
【００５７】
Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が少ない場合、図５に示したＦｅ粉末９０は、図７に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｂになる。Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｂは、コアであるＦｅ相９０ｂと、シェルであるＲ１−Ｆｅ相９２ｂを有する。図６に示した場合と比べて、図７に示した場合は、Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が多いため、余剰のＲ１が生じることはなく、その結果、図６に示したようなＲ１−Ｍ相５１ａが生じることもない。
【００５８】
図５において、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融したとき、Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が少ないと、Ｆｅ粉末９０の表層部にＲ１が拡散して、Ｒ１−Ｆｅ相９２ａであるシェルを形成し、Ｒ１が拡散しなかった部分は、コアとしてＦｅ相９０ａが残存する。図５のＦｅ粉末９０ａの表層部に、Ｒ１が拡散したため、図７のＦｅ相９０ａは、図５のＦｅ粉末９０よりも小さい。
【００５９】
図７に示したように、Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａについて、Ｒ１−Ｆｅ相９２ｂのシェル厚さは、それぞれの粒子で同程度である。そのため、Ｆｅ相９０ａのコアサイズは、それぞれの粒子で同程度である。これは、図１（ｂ）に示したように、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液７０を撹拌しながら、溶融液７０に、それぞれの磁性粉末６０（Ｆｅ粉末９０）を接触させたことにより、それぞれの磁性粉末６０に、Ｒ１が均一に拡散したためである。
【００６０】
Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が多い場合、図５に示したＦｅ粉末９０は、図８に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｃになる。Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｃは、磁磁性体として機能する部分については、コア／シェル構造を有さず、Ｒ１−Ｆｅ相９２ｃのみである。このＲ１−Ｆｅ相９２ｃの外周を、磁性体として機能しないＲ１−Ｍ相５１ｃが覆っている。
【００６１】
図５において、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融したとき、Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が多いと、Ｆｅ粉末９０の中心部までＲ１が拡散して、Ｒ１−Ｆｅ相９２ｃを形成する。しかし、Ｒ１−Ｆｅ相９２ｃ中のＲ１の濃度は飽和するほどではないため、Ｒ１−Ｍ合金のうち、余剰のＲ１は、Ｒ１−Ｍ相５１ｃとして、Ｒ１−Ｆｅ相９２ｃの外周を覆って残存する。
【００６２】
図８に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｃにおいては、Ｒ１−Ｆｅ相９２ｃ中のＲ１濃度は、それぞれの粒子で同程度である。それにより、余剰となるＲ１の量は、それぞれの粒子で同程度であるため、Ｒ１−Ｍ相５１ｃの厚さも、それぞれの粒子で同程度である。これは、図１（ｂ）に示したように、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液７０を撹拌しながら、溶融液７０に、磁性粉末６０（Ｆｅ粉末９０）を接触させたことにより、それぞれの磁性粉末６０に、Ｒ１が均一に拡散したためである。
【００６３】
Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が非常に多い場合、図５に示したＦｅ粉末９０は、図９に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｄになる。Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｄは、Ｒ１−Ｆｅ相９２ｄを有するが、図８で示したようなＲ１−Ｍ相５１ｃがＲ１−Ｆｅ相９２ｄの外周を覆っていない。
【００６４】
図５において、Ｒ１−Ｍ合金５０が溶融したとき、Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が非常に多いと、Ｒ１−Ｆｅ相９２ｄ中のＲ１濃度が飽和するまで、Ｒ１が拡散する。図９に示した場合は、図８に示した場合よりも、Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量が多いため、Ｒ１−Ｍ合金のうち、余剰のＲ１が生じることはなく、その結果、図８のようなＲ１−Ｍ相５１ｃが形成されることはない。
【００６５】
図９に示したように、Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａについて、Ｒ１濃度は、それぞれの粒子で同程度である。これは、図１（ｂ）に示したように、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液７０を撹拌しながら、溶融液７０に、磁性粉末６０（Ｆｅ粉末９０）を接触させたことにより、それぞれの磁性粉末６０に、Ｒ１が均一に拡散したためである。
【００６６】
これまで説明した図６〜図９それぞれの場合においては、Ｒ１−Ｍ合金５０の添加量、及び、Ｒ１−Ｍ合金５０とＦｅ粉末９０との接触時間（拡散時間）等によって、Ｆｅ粉末９０へのＲ１の拡散量を変化させている。そのため、得られるＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末は、図６〜図９それぞれで、異なる。しかし、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液７０（図１（ｂ）、参照）を撹拌しながら、溶融液７０に、磁性粉末６０（Ｆｅ粉末９０）を接触させたため、図６〜図９それぞれで示されたＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末が、混在することはない。すなわち、溶融液７０を撹拌する場合には、例えば、図６に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａと、図７に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｂとが混在して生成されることはない。
【００６７】
一方、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液７０を撹拌せずに、溶融液７０に、磁性粉末６０（Ｆｅ粉末９０）を接触させると、磁性粉末６０のそれぞれの粒子に、Ｒ１が均一に拡散しない。溶融液７０を撹拌しない場合には、図１０に示すように、非常に少ないＲ１が拡散した粒子については、図６のＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａが生成され、多くのＲ１が拡散した粒子については、図８のＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｃが生成される。すなわち、溶融液７０を撹拌しない場合には、図６〜図９で示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａ〜９４ｄが混在して生成される。これにより、得られるＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末の保磁力は安定しない。
【００６８】
図６〜図９に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａ〜９４ｄのうち、保磁力に優れる磁性粉末は、図６に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａと、図７に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｂである。Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａとＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｂは、いずれも、磁性体として機能する部分に、コア／シェル構造を有する。この構造により、Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａ同士、あるいは、Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｂ同士で磁化反転が起こらないため、保磁力を向上させることができる。
【００６９】
図６に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａと、図７に示したＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｂを得るには、上述したように、Ｒ１−Ｍ合金５０の添加量、及び/又は、Ｒ１−Ｍ合金５０とＦｅ粉末９０との接触時間（拡散時間）等を適宜決定すればよい。これらを適宜決定すれば、Ｒ１−Ｍ合金５０の溶融液７０を撹拌することによって、コア／シェル構造を有する、図６のＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ａ又は図７のＲ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末９４ｂを安定して得ることができる。その結果、優れた保磁力を有する希土類磁石粉末を、安定して得ることができる。
【００７０】
（遷移金属元素を含有する磁性粉末）
次に、出発原料である、遷移金属元素を含有する磁性粉末について説明する。遷移金属元素を含有する磁性粉末としては、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末、Ｆｅナノ粉末、Ｆｅ粉末、Ｆｅ３Ｎ粉末、Ｆｅ４Ｎ粉末、Ｃｏ粉末、及びＦｅ１００−ｘＢｘ（５≦ｘ≦４０）粉末等が挙げられる。また、Ｆｅナノ粉末、Ｆｅ粉末、Ｆｅ３Ｎ粉末、Ｆｅ４Ｎ粉末、及びＣｏ粉末については、粒径が、それぞれ、１００ｎｍ程度、５０μｍ程度、３μｍ程度、３μｍ程度、及び５０μｍ程度であってよい。なお、本明細書においては、粒径は、特に断りがない限り、平均粒径を意味する。そして、平均粒径は、体積分布メディアン径（ｄ（５０））に従い、平均粒径の測定は、レーザー回折式粒度分布測定法によって行われる。
【００７１】
上述した、Ｆｅナノ粉末、Ｆｅ粉末、Ｆｅ３Ｎ粉末、Ｆｅ４Ｎ粉末、Ｃｏ粉末、及びＦｅ１００−ｘＢｘ（５≦ｘ≦４０）粉末については、周知の方法で化学合成された粉末を用いることができる。
【００７２】
次に、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末について説明する。Ｒ２は希土類元素である。希土類元素は、上述した１７元素である。Ｒ１−Ｍ合金のＲ１と、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末のＲ２とは、同種であってもよいし、異種であってもよい。Ｒ１としてネオジム（Ｎｄ）、プラセジオム（Ｐｒ）、又はサマリウム（Ｓｍ）を選択し、Ｒ２としてランタン（Ｌａ）又はセリウム（Ｃｅ）を選択することが好ましい。このような選択することによって、比較的高価なネオジム（Ｎｄ）、プラセジオム（Ｐｒ）、又はサマリウム（Ｓｍ）の使用量を低減しつつ、優れた保磁力を有する希土類磁石粉末を得ることができる。
【００７３】
Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末は、Ｒ２、Ｆｅ、及びＢを含有していればよく、これらの元素の割合は、特に制限はない。Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末については、Ｆｅの一部がＣｏで置換されていてもよい。また、Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末については、Ｒ２、Ｆｅ、及びＢの他に、磁気特性を損なわない範囲で、Ｇａ、Ａｌ、Ｃｕ、Ａｕ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｉｎ、及びＭｎから選ばれる１種以上及び不可避的不純物を含有していてもよい。Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末としては、主相としてＲ２２Ｆｅ１４Ｂ相を有し、粒界相としてＲ２リッチ相を有する粉末が代表的である。
【００７４】
Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末については、周知の方法で合成された粉末を用いることができる。例えば、Ｒ２、Ｆｅ、及びＢを含む溶湯を急冷凝固して得た薄片を粉砕する方法、又は、ＨＤＤＲ（Ｈｙｄｒｏｇｅｎ  Ｄｉｓｐｒｏｐｏｒｔｉｏｎａｔｉｏｎ  Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ  Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）法を用いて所望の粉末を得ること等が挙げれる。
【実施例】
【００７５】
以下、本発明を実施例により、さらに具体的に説明する。なお、本発明は、以下の実施例で用いた条件に限定されるものではない。
【００７６】
（液体急冷法によるＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末の作製）
表１に示す組成を有する母材合金を溶解し、これを急冷凝固して、急冷薄片を得た。冷却ロールの周速は２０ｍ／ｓ、溶湯温度は１４００℃、そして、急冷薄片の厚さは２０〜３０μｍであった。
【００７７】
この急冷薄片を、カッターミルを用いて粉砕して、急冷凝固Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。この粉末の粒度は、７５〜３００μｍであった。
【００７８】
（ＨＤＤＲ法によるＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末の作製）
表１に示す組成を有する母材合金を、アルゴンガス雰囲気で、１２００℃で４時間にわたり、均質化熱処理した。
【００７９】
均質化熱処理した母材合金を、カッターミルを用いて粉砕して、粉砕粉末を得た。この粉末の粒度は、３０μｍ以下であった。
【００８０】
この粉砕粉末を、ＨＤ（Ｈｙｄｒｏｇｅｎ  Ｄｉｓｐｒｏｐｏｒｔｉｏｎａｔｉｏｎ）処理した。ＨＤ処理は、０．３気圧の水素ガス雰囲気で、７５０℃で１時間にわたり行った。
【００８１】
ＨＤ処理して得た粉末を、ＤＲ（Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ  Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）処理して、ＨＤＤＲ法によるＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。ＤＲ処理は、真空中で、７５０℃で１時間にわたり行った。
【００８２】
（試料の作製）
上述したように作製した、液体急冷法によるＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末又はＨＤＤＲ法によるＲ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末と、Ｒ１−Ｍ合金とを、図１の材料格納部２０に装入し、材料格納部２０を加熱しながら回転した。表１に、Ｒ１−Ｍ合金の組成及び添加量、Ｒ１の拡散温度、及び材料格納部２０の回転速度を示す。
【００８３】
（磁気特性の測定）
作製した試料について、磁気特性の測定を行った。測定は、Ｌａｋｅ  Ｓｈｏｒｅ社製の振動試料型磁力計（ＶＳＭ：Ｖｉｂｒａｔｉｎｇ  Ｓａｍｐｌｅ  Ｍａｇｎｅｔｏｍｅｔｅｒ）を用い、常温で行った。
【００８４】
測定結果を表１に示す。また、これまで述べてきた試料作製条件等も表１に併記する。さらに、実施例１と比較例１の試料については、図１１にＭ−Ｈ曲線を示す。図１で、実線は実施例１（材料格納部２０の回転速度：１０ｒｐｍ）の試料の測定結果を、破線は比較例１（材料格納部２０回転せず（０ｒｐｍ））の試料の測定結果を示す。
【００８５】
【表１】
0006520826.tif 000002
【００８６】
表１から明らかなように、Ｒ１−Ｍ合金の添加量が同じであれば、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌することなく作製した試料（比較例）よりも、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌して作製した試料（実施例）の保磁力の方が大きいことを確認できた。また、表１及び図１１より、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌して作製した、すべての試料（実施例）について、クニック点がないことを確認した。さらに、Ｒ１−Ｍ合金の添加量が少ないほど、Ｒ１−Ｍ合金の溶融液を撹拌することによって得られる保磁力向上の効果が大きいことを確認できた。
【００８７】
以上の結果から、本発明の効果を確認できた。
【符号の説明】
【００８８】
１０    撹拌ドラム
２０    材料格納部
２２    底板
２４    開口部
３０    回転軸
５０    Ｒ１−Ｍ合金
５１ａ、５１ｃ    Ｒ１−Ｍ相
６０    磁性粉末
７０    溶融液
８０    Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末
８１、１８１    （Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末
８２    Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ相
８３、１８３    コア／シェル相
８３ａ、１８３ａ    Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ相（コア）
８３ｂ、１８３ｂ    （Ｒ１，Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ相（シェル）
８４    Ｒ２リッチ相
８５、１８５    （Ｒ１，Ｒ２）リッチ相
９０    Ｆｅ粉末
９０ａ、９０ｂ    Ｆｅ相
９２ａ、９２ｂ、９２ｃ、９２ｄ    Ｒ１-Ｆｅ相
９４ａ、９４ｂ、９４ｃ、９４ｄ    Ｒ１−Ｆｅ系希土類磁石粉末
【図１】
0006520826.tif 000003
【図２】
0006520826.tif 000004
【図３】
0006520826.tif 000005
【図４】
0006520826.tif 000006
【図５】
0006520826.tif 000007
【図６】
0006520826.tif 000008
【図７】
0006520826.tif 000009
【図８】
0006520826.tif 000010
【図９】
0006520826.tif 000011
【図１０】
0006520826.tif 000012
【図１１】
0006520826.tif 000013