(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
光散乱層と平坦層とからなる光取り出し層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、有機エレクトロルミネッセンス素子が、透光性基板を有し、透光性基板上に透光性基板の面積よりも小さい光散乱層及び平坦層を、光散乱層、平坦層の順にパターン形成されており、光散乱層が、平均粒子径が２００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の光散乱粒子（Ａ）、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を含有する光散乱層用感光性樹脂組成物により形成されてなり、平坦層が、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を含有する平坦層用感光性樹脂組成物により形成されてなり、平坦層の膜厚が、２μｍ以上１０μｍ以下であり、平坦層パターンの断面形状の底辺と、エッジ部の接線とがなす角であるテーパー角が、５０度未満であり、光散乱層用感光性樹脂組成物における光重合開始剤量の含有重量［Ｉ］と光重合性単量体の含有重量［Ｍ］の比率［Ｉ／Ｍ］が０．１以上０．５以下であり、かつ平坦層用感光性樹脂組成物における光重合開始剤量の含有重量［Ｉ］と光重合性単量体の含有重量［Ｍ］の比率［Ｉ／Ｍ］が０．５以上１．５以下であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
光散乱層の屈折率と平坦層の屈折率とがともに１．６０以上であり、かつ光散乱層の屈折率と平坦層の屈折率との差の絶対値が０以上０．０５以下であることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
平坦層用感光性樹脂組成物が、オキシムエステル系光重合開始剤およびアセトフェノン系光重合開始剤のうち少なくとも１種を含有することを特徴とする請求項１または２記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
平坦層用感光性樹脂組成物が、脂環式構造を有するアルカリ可溶性樹脂を含有することを特徴とする請求項１〜３いずれか１項記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
平坦層用感光性樹脂組成物が、フッ素レベリング剤を含むことを特徴とする請求項１〜４いずれか１項記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
平坦層の表面粗さが、１００Å以下であることを特徴とする請求項１〜５いずれか１項記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
光散乱層用感光性樹脂組成物および平坦層用感光性樹脂組成物に含まれるアルカリ可溶性樹脂および光重合性単量体の少なくともいずれかの屈折率が１．５５以上であることを特徴とする請求項１〜６いずれか１項記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
請求項１〜７いずれか１項記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子および有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、電界を印加することにより、陽極より注入された正孔と陰極より注入された電子との再結合エネルギーにより蛍光性物質などが発光する原理を利用した自発光素子である。有機ＥＬ素子は、照明装置あるいは表示装置の用途等において、近年活発な研究開発が行われている。
本明細書において、「有機ＥＬ装置」とは、有機ＥＬ照明装置および有機ＥＬ表示装置等の有機ＥＬ素子を用いた装置全般を指す。
【０００３】
例えば、有機ＥＬ表示装置は、従来のＣＲＴやＬＣＤと比較して、視認性および視野角の面で利点を有すると共に、軽量化、薄層化およびフレキシブル性といった優れた特徴を有している。しかしながら、一般に、発光層を含む有機層の屈折率が１．６〜２．１と空気より高い。そのため、発光した光の界面での全反射あるいは干渉が起こり易く、光取り出し効率は２０％に満たず、大部分の光を損失している。
【０００４】
有機ＥＬ装置の基本構造は、透光性基板上に、透光性電極、発光層を含む少なくとも１つの有機層、および背面電極を順次積層した構造である。
アクティブマトリクス型の有機ＥＬ装置では、例えば、上記有機層上に、上記背面電極をなす複数の画素電極とそのスイッチング素子であるＴＦＴ（薄膜トランジスタ）とがマトリクス状に形成されたＴＦＴ基板が積層される。
【０００５】
有機層から発光した光は、直接、またはアルミニウムなどで形成される背面電極で反射され、透光性基板から出射する。その際、発生した光は、透光性基板側に効率的に取り出されることが好ましい。しかしながら、屈折率の異なる隣接層界面に入射する角度によっては、光は全反射を起こし、素子内部を面方向に全反射しながら進む導波光となり、内部で吸収されて減衰してしまい外部に取り出すことができない。この導波する光の割合は隣接層の相対屈折率で決まる。一般的な有機ＥＬ装置の場合、屈折率ｎの関係は例えば、空気（ｎ＝１．０）／透光性基板（ｎ＝１．５）／透光性電極（ｎ＝２．０）／有機層（ｎ＝１．７）／背面電極である。この場合、大気（空気）に放出されず素子内部を導波する光の割合は約８１％となり、発光量全体の約１９％しか有効に利用できないこととなる。
【０００６】
光散乱層は、光を拡散、散乱させる機能を有し、有機ＥＬ装置、ＬＥＤ装置、量子ドットディスプレイ、液晶ディスプレイ、発光素子装置、太陽電池用反射膜、太陽電池用封止材、感光性樹脂用基材等の光学分野で開発されている。中でも、有機ＥＬ装置の光取り出し効率を向上させる光散乱層は活発に研究が行われている。（例えば特許文献１〜３参照）
特許文献１には、透光性電極の光取出し面側に屈折率が発光層と同等またはそれ以上の透光性層を設け、かつこの透光性層の光取り出し面側に隣接してあるいは透光性層の内部に実質的に光散乱層を形成したＥＬ素子が記載されている。また、特許文献２、３には、光散乱層の光散乱粒子の特性、光散乱粒子とバインダーとの屈折率差、およびバインダーの屈折率などの特徴に関して、数多くの提案がなされている。
【０００７】
また、特許文献４には光散乱層上に平坦層を設けることで光取り出し効率を向上させることが提案されている。光散乱層の表面は散乱粒子により荒れており、光散乱層上に電極を設けると電極の表面が荒れ、ショートやダークスポットの原因となるため、高屈折率を有する平坦層を光散乱層上に設けることで高効率な素子発光が期待できる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−２９６４２９号公報
【特許文献２】特開２００５−１９０９３１号公報
【特許文献３】特開２００９−１１０９３０号公報
【特許文献４】特開２０１３−１１４８０２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
有機ＥＬ装置においては、電極の平坦性は素子性能を左右する重要なポイントである。つまり光取り出し効率を向上させるために電極とガラスの間に光散乱層と平坦層を設ける場合、平坦層の平坦性は特に重要である。例えば、光散乱層と平坦層をパターン形成する工程では、フォトリソエッチングのためのアルカリ現像工程を行なう。さらにその上に透光性電極を積層する前に、異物除去のための洗浄工程を行なう。この際、平坦層を用いるための感光性樹脂組成物のアルカリ現像耐性や薬品耐性が低い場合、平坦層の平坦性が悪化し、結果その上に形成される透光性電極に膜厚ムラあるいは微細な突起形成が起こり、局所的に電流が大きい部分が生じ、有機ＥＬ素子を発光させた際にショート、ダークスポット、輝度ムラ、あるいは寿命低下を引き起こしてしまう。
【００１０】
また、光散乱層と平坦層とからなる光取り出し層のパターニング性も重要なポイントである。アルカリ現像処理による塗膜端面の断面形状が逆テーパーであると、その上に形成する透光性電極が断線し、ダークスポットや素子寿命低下を引き起こす。
【００１１】
本発明は、パターニング性に優れた光散乱層と平坦性に優れた平坦層とからなる光取り出し層により、長寿命で発光外観に優れ、高い光取り出し効率を有する有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、前記問題を解決するため鋭意検討した結果、特定の光散乱層用感光性樹脂組成物、および平坦層用感光性樹脂組成物より形成されてなる、光散乱層および平坦層からなる光取り出し層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子により、電極の平坦性が良好で、長寿命で発光外観に優れ、高い光取り出し効率を有する有機ＥＬ素子を提供できることを見出した。
【００１３】
すなわち本発明は、光散乱層と平坦層とからなる光取り出し層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、光散乱層が、平均粒子径が２００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の光散乱粒（Ａ）、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を含有する光散乱層用感光性樹脂組成物により形成されてなり、平坦層が、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を含有する平坦層用感光性樹脂組成物により形成されてなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【００１４】
また、本発明は、光散乱層の屈折率と平坦層の屈折率とがともに１．６０以上であり、かつ光散乱層の屈折率と平坦層の屈折率との差の絶対値が０以上０．０５以下であることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【００１５】
また、本発明は、平坦層用感光性樹脂組成物が、オキシムエステル系光重合開始剤およびアセトフェノン系光重合開始剤のうち少なくとも１種を含有することを特徴とする前記有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【００１６】
また、本発明は、平坦層用感光性樹脂組成物が、脂環式構造を有するアルカリ可溶性樹脂を含有することを特徴とする前記有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【００１７】
また、本発明は、平坦層用感光性樹脂組成物が、フッ素レベリング剤を含むことを特徴とする前記有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【００１８】
また、本発明は、光散乱層用感光性樹脂組成物における光重合開始剤量の含有重量［Ｉ］と光重合性単量体の含有重量［Ｍ］の比率［Ｉ／Ｍ］が０．１以上０．５以下であり、かつ平坦層用感光性樹脂組成物における光重合開始剤量の含有重量［Ｉ］と光重合性単量体の含有重量［Ｍ］の比率［Ｉ／Ｍ］が０．５以上１．５以下であることを特徴とする前記有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【００１９】
また、本発明は、平坦層の膜厚が、２μｍ以上１０μｍ以下であることを特徴とする前記有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【００２０】
また、本発明は、光散乱層用感光性樹脂組成物および平坦層用感光性樹脂組成物の少なくともいずれかが、さらに屈折率１．５５以上の高屈折率有機化合物を含有することを特徴とする前記有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【００２１】
また、本発明は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス装置に関する。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、平坦層ひいては電極の平坦性が良好で、長寿命で発光外観に優れ、高い光取り出し効率を有する有機エレクトロルミネッセンス素子および装置を提供することができる。本発明の有機ＥＬ装置は、照明装置または表示装置等に適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】ボトム・エミッション構造のＥＬ素子の模式断面図
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下に本発明の実施の形態を詳細に説明するが、以下に記載する構成要件の説明は、本発明の実施態様の一例（代表例）であり、本発明はその要旨を超えない限りこれらの内容に特定されない。
【００２５】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、光散乱層と平坦層からなる光取り出し層を有しており、光散乱層が、平均粒子径が２００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の光散乱粒子（Ａ）、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を含有する光散乱層用感光性樹脂組成物により形成されてなり、平坦層が、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を含有する平坦層用感光性樹脂組成物により形成されてなることを特徴とする。
【００２６】
《光取り出し層》
本発明のエレクトロルミネッセンス素子用光取り出し層は、光散乱層と平坦層とからなる。光取り出し層の層構成は、光取り出し側の透光性基板から見て、光散乱層、平坦層の順である。平坦性が悪い光散乱層上にそのまま第１の電極を設けると、電極の平坦性が失われて素子発光時にショートを起こす。そのため光散乱層上にさらに平坦層を形成する必要がある。
光取り出し層を形成する光散乱層の屈折率と平坦層の屈折率とは、ともに１．６０以上であることが好ましく、ともに１．６５以上であることがより好ましい。有機ＥＬ素子に用いられる発光素子や透光性の第１電極の屈折率は、１．６０以上のものが多く、層間の屈折率差を少なくすることにより素子から発せられた光が全反射してしまうことを防ぐことが出来るためである。
同様の理由から、光散乱層の屈折率と平坦層の屈折率との差の絶対値は、０以上０．０５以下であることが好ましい。より好ましくは、０以上０．０２以下である。
【００２７】
また、本発明の光散乱層、および平坦層は平坦性をさらに向上させ、あるいは付着した異物を除去するために、表面研磨工程、洗浄工程を経ても構わない。
【００２８】
＜光散乱層＞
本発明の光散乱層は、平均粒子径が２００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の光散乱粒子、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合単量体、およびレベリング剤を含有する光散乱層用感光性樹脂組成物により形成されたものである。
本発明の光散乱層は、例えば、ガラスなどの透光性基板上に光散乱層用感光性樹脂組成物を塗布、および乾燥し、得られた塗膜を加熱、あるいは紫外線や電子線等の照射を施し硬化させることによって得られる。
塗工方法としては、公知の方法を用いることができ、
例えばロットまたはワイヤーバーなどを用いた方法；
および、マイクログラビアコーティング、グラビアコーティング、ダイコーティング、カーテンコーティング、リップコーティング、スロットコーティングまたはスピンコーティングなどの各種コーティング方法を用いることができる。
感光性樹脂組成物を用いて、光散乱層を透光性基板上にパターニングする場合は、１）印刷方式により透光性基板上に直接パターニングを行う方法と、２）フォトリソグラフィー方式によりパターニングを行う方法を用いる場合がある。
１）印刷方式では、フレキソ印刷、グラビア印刷、グラビアオフセット印刷、オフセット印刷、反転オフセット印刷、スクリーン印刷、凸版印刷、インクジェット印刷等の通常の印刷方式で行うことができる。
２）フォトリソグラフィー方式では、本発明の感光性樹脂組成物を好適に使用することが出来る。その場合、２−１）本発明の感光性樹脂組成物を透光性基板に直接塗布、乾燥させた後、もしくは、２−２）フィルム基材（以下セパレートフィルムと称す）上に溶剤に溶解させた上記感光性樹脂組成物を塗工後、溶剤を乾燥させることにより得られる感光性ドライフィルムを、透光性基板に張り合わせたのち、ラミネートや真空ラミネートによって、透光性基板への密着および気泡等の除去を行う事により光散乱層を形成した後に、溶液現像またはアルカリ現像工程によってパターン形成を行う。
光散乱層の厚みは特に限定されないが、通常、０．５〜２０μｍであることが好ましい。
【００２９】
また、本発明の光散乱層を、有機ＥＬ装置に適用した場合、光散乱層の屈折率の波長依存性が大きいと、各色画素で輝度が変わりホワイトバランスが崩れるという問題が生じるため、当該光散乱層は、各波長での屈折率の差が少ないことが好ましい。具体的には、
プリズムカプラー（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ社製  Ｐｒｉｓｍ  Ｃｏｕｐｌｅｒ  ２０１０／Ｍ）により測定した波長４７３ｎｍ、５９４ｎｍ、６３３ｎｍでの屈折率をそれぞれｎ（４７３）、ｎ（５９４）、ｎ（６３３）とするとき、ｎ（４７３）／ｎ（５９４）、ｎ（６３３）／ｎ（５９４）の値が０．２〜２．０であることが好ましく、更に好ましくは０．５〜１．５であることが好ましく、更に好ましくは０．９５〜１．０５であることが好ましい。
【００３０】
また、本発明の光散乱層を、有機ＥＬ装置に適用する場合、表面粗さが小さく平坦性が良好であることが好ましい。そのため、表面粗さＲａは、３００オングストローム未満であることが好ましい。３００オングストローム以上であると平坦層の表面粗さに影響を及ぼす場合がある。
表面粗さＲａは、アルバック社製の触針式膜厚計ＤＥＣＴＡＣ−３で測定することができる。
【００３１】
さらに本発明の光散乱層の透過率は、４０％以上９０％未満であることが好ましい。さらに好ましくは５０％以上８０％以下である。４０％未満であると散乱効果による光取り出しよりも光の透過率の低さがの影響が大きくなり、充分な光取り出し効果が得られ難く、逆に９０％以上だと散乱効果が低すぎるため、充分な光取り出し効果が得られない場合がある。
また光散乱層のヘイズは、２０以上９５未満であることが好ましい。さらに好ましくは３０以上８０％以下である。２０以下であると散乱効果が低すぎるため、充分な光取り出し効果が得られ難く、逆に９５以上だと散乱効果が強すぎるため、透過率の低下に繋がる場合がある。
透過率、およびヘイズは、濁度計（日本電色工業社製「ＮＤＨ-５０００」）により測定することができる。
【００３２】
＜平坦層＞
本発明の平坦層は、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合単量体、およびレベリング剤を含有する平坦層用感光性樹脂組成物により形成されたものである。
本発明の平坦層は、例えば、ガラスなどの透光性基板上に感光性樹脂組成物を塗布、および乾燥し、得られた塗膜を加熱、あるいは紫外線や電子線等の照射を施し硬化させることによって得られる。
塗工方法、パターニング方法に関しては光散乱層と同様である。
平坦層の膜厚は、２μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましい。より好ましくは３μｍ以上８μｍ以下である。２μｍ以上であると、光散乱層の表面の荒さを平坦化する効果がより得られ易く、１０μｍ以下であればアルカリ現像の工程が短く済み、素子作成の作業性が良好となるためである。
【００３３】
また、本発明の平坦層を、有機ＥＬ装置に適用する場合、表面粗さが小さく平坦性が良好であることが好ましい。表面粗さＲａは、１００Å未満であることが好ましい。さらに好ましくは３０Å未満である。１００Å以上であると透光性電極の表面粗さが悪くなり、素子のショートを引き起こす場合がある。
表面粗さＲａは、アルバック社製の触針式膜厚計ＤＥＣＴＡＣ−３により測定することができる。
【００３４】
さらに本発明の平坦層の透過率は、９０％以上であることが好ましい。さらに好ましくは９３％以上である。９０％未満であると光取り出し層全体の透過率が低くなる場合がある。
また平坦層のヘイズは、２未満であることが好ましい。さらに好ましくは１未満である。２以上であると散乱層で散乱された光をさらに余分に散乱してしまい、充分に光散乱層の光取り出し効果が得られない場合がある。
透過率、およびヘイズは、濁度計（日本電色工業社製「ＮＤＨ-５０００」）により測定することができる。
【００３５】
以下、本発明の光散乱層、および平坦層を形成するための感光性樹脂組成物を構成する各成分について詳述する。
【００３６】
《感光性樹脂組成物》
本発明において、光散乱層を形成するための光散乱層用感光性樹脂組成物は、平均粒子径が２００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の光散乱粒子（Ａ）、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を含有する。また、平坦層を形成するための、平坦層用感光性着色組成物は、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を含有する。
ここで、光散乱粒子（Ａ）を含有する場合は、光散乱層用感光性樹脂組成物に該当し、光散乱粒子（Ａ）を含有しない場合には、平坦層用感光性樹脂組成物に該当する。また、光散乱粒子（Ａ）以外の構成成分は、光散乱層用感光性樹脂組成物、および平坦層用感光性樹脂組成物において、同じであっても良いし、異なっていてもよい。
【００３７】
＜光散乱粒子（Ａ）＞
本発明においては、光散乱粒子（Ａ）を含有する感光性樹脂組成物が、光散乱層用感光性樹脂組成物であって、光散乱層を形成するための樹脂組成物である。
光散乱粒子（Ａ）は、平均粒子径が、２００ｎｍ以上５００ｎｍ以下であることが重要である。平均粒子径が２００ｎｍ以上である光散乱粒子（Ａ）を用いることにより、充分な散乱効果を発現でき、バインダーの屈折率に影響を与えない。また、平均粒子径が５００ｎｍ以下の光散乱粒子（Ａ）を用いることにより、散乱強度（ヘイズ値）が小さくても散乱角度が広くなるため、全反射に有効な散乱が得られ、取り出し効率が高くなったり、光取り出し効率の波長による変化が小さくなったりし色調が変化し難い。光散乱粒子（Ａ）の平均粒子径は、さらに好ましくは２５０ｎｍ〜４００ｎｍである。
【００３８】
光散乱粒子（Ａ）の全量に対する粒子径６００ｎｍ以上の粒子の含有量が２０体積％以下であることにより、光取り出し効率の波長による変化が小さくなり、色調が変化し難くなる。また、光散乱層の表面粗さが小さくなるため透光性電極の膜厚ムラあるいは突起等が生じ難く、輝度ムラが生じ難くなり寿命が延びる。６００ｎｍ以上の粒子の含有量は、より好ましくは１５体積％以下である。
なお、光散乱粒子（Ａ）の平均粒子径や粒子径６００ｎｍ以上の粒子の含有量については、光散乱粒子（Ａ）を予め分散体としておき、前記分散体を用いて光散乱層用樹脂組成物を得る場合、前記分散体における光散乱粒子（Ａ）の平均粒子径等をもって、光散乱層用樹脂組成物における光散乱粒子（Ａ）の含有量とする。
【００３９】
本明細書において、光散乱粒子（Ａ）の「平均粒子径」および「粒子径」とは、後述の平均１次粒子径とは異なり、凝集による２次粒子の粒子径を加味した、光散乱層用組成物中での分散粒径のことである。これらは光学顕微鏡にて実測あるいは動的光散乱法によって求めることが出来る。ここで、平均１次粒子径と区別する理由は、同じ平均１次粒子径の散乱粒子を用いた場合であっても、光散乱層用組成物中での光散乱粒子（Ａ）の分散状態により、平均粒子径および粒度分布は異なる場合があるためである。
「平均粒子径」は測定サンプルの５０体積％における分散粒径の値であり、粒子径が６００ｎｍ以上の粒子の含有量は、測定サンプルの分散粒径のうち、６００ｎｍ以上の粒子径の体積％である。これらは動的光散乱法では日機装（株）社製「ナノトラックＵＰＡ」で測定することができる。
【００４０】
光散乱粒子（Ａ）の粒度分布としては、変動係数が３０％以下であることが好ましい。「変動係数」とは、粒子径の標準偏差を平均粒子径で除した値の百分率で表されるものであり、平均粒子径に対するばらつきの大きさの指標となる。
変動係数が３０％より大きいと、光取り出し効率の波長による変化が大きくなり、色調が変化しやすいため、好ましくない場合がある。より好ましくは変動係数が２０％以下である。
【００４１】
光散乱粒子（Ａ）の種類としては、例えば有機散乱粒子としては、ポリアクリレートビーズ、ポリメタクリレートビーズ、アクリル−スチレン共重合体ビーズ、メラミン樹脂ビーズ、ポリカーボネートビーズ、架橋ポリスチレンビーズ、ポリ塩化ビニルビーズ、およびベンゾグアナミン−メラミンホルムアルデヒド縮合物ビーズ、トリフルオロエチルメタクリレート共重合体ビーズなどが挙げられる。無機散乱粒子としては、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、およびＴｉＯ２などが挙げられる。
本明細書において、「光散乱粒子の屈折率」は、光散乱粒子を構成する材料のバルクの屈折率を意味する。バルク材料の屈折率は、アッベ屈折率計あるいはＶ ブロック方式の屈折率計を用いて測定することができる。
【００４２】
光散乱粒子（Ａ）は、予め溶剤に分散した分散液を用いることが好ましい。また、その際、界面活性剤など分散を安定化させる添加剤を加えてもよい。
【００４３】
光散乱粒子（Ａ）の使用量は、光散乱層用樹脂組成物の固形分中、１〜３０重量％が好ましく、１〜２０重量％がより好ましい。１重量％未満では充分な散乱効果が現れないおそれがあり、３０重量％を超えると粒子同士が凝集しやすく、光散乱層の表面粗さが大きくなるおそれがある。
【００４４】
（有機散乱粒子（Ａ１））
上記有機散乱粒子（Ａ）の中でも、樹脂組成物中で凝集しにくくなることから、有機散乱粒子（Ａ１）であることが好ましい。
有機散乱粒子（Ａ１）の平均粒子径、粒子径６００ｎｍ以上の粒子の含有量、および粒度分布は、重合温度、モノマー組成、分散媒体、撹拌条件、重合開始剤の種類・量・添加方法、乳化剤の種類・量等の条件によって調整できる。
【００４５】
有機散乱粒子（Ａ１）は、多環状構造もしくは炭素数４以上２４以下のアルキル鎖を持つ、アクリレートもしくはメタクリレートを用いてなる共重合体である。本発明では、アクリレートもしくはメタクリレートを（メタ）アクリレートと略記する。
多環状構造もしくは炭素数４以上２４以下のアルキル鎖を持つ（メタ）アクリレートを用いることにより、得られる有機散乱粒子同士が立体反発し易くなると推測される。その結果後述する金属酸化微粒子の凝集を抑制し、平坦性良好な塗膜形成が可能になる。
多環状構造の中でも、橋頭構造を有するアクリレートもしくはメタクリレートを用いることがさらに好ましい。
【００４６】
多環状構造を持つ（メタ）アクリレートとしては、橋頭構造を有する（メタ）アクリレート、同一平面に連続するように連なる複数の環状構造を有する（メタ）アクリレート、独立した複数の環状構造を有する（メタ）アクリレートが挙げられ、橋頭構造を有する（メタ）アクリレートを用いることが好ましい。
橋頭構造を持つ（メタ）アクリレートとしては、アクリル酸２−ノルボルニル、メタクリル酸２−ノルボルニル、イソボルニル（メタ）アクリレ−ト、ボロニル（メタ）アクリレ−ト、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、２−［（１'，１'，１'−トリフルオロ−２'−（トリフルオロメチル）−２'−ヒドロキシ）プロピル］−３−ノルボルニル（メタ）アクリレ−ト、３−ヒドロノポキシ−１−プロピル（メタ）アクリレ−ト、アダマンチル（メタ）アクリレ−ト、２−メチル−２−アダマンチル（メタ）アクリレ−ト、２−エチル−２−アダマンチル（メタ）アクリレ−ト、２−イソプロピル−２−アダマンチル（メタ）アクリレ−ト、２−[(１'，１’，１’−トリフルオロ−２'−(トリフルオロメチル)−２’−ヒドロキシ)プロピル]−３−ノルボルニル（メタ）アクリレ−ト、（１Ｒ，２Ｓ，４Ｓ）−１，７，７−トリメチルスピロ［ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−３，２'（３'Ｈ）−［１Ｈ］インデン］−２−オ−ル（メタ）アクリレ−ト、１，３，３ａα，４，７，７ａα−ヘキサヒドロ−１，３−ジオキソ−４β，７β−エポキシイソベンゾフラン−４−メタノ−ル（メタ）アクリレ−ト、（１Ｓ，４Ｓ）−７−オキサビシクロ［２．２．１］ヘプタ−５−エン−２β−イル（メタ）アクリレート、１−メチル−１−（１−アダマンチル）エチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシ−１−アダマンチル（メタ）アクリレート、３，５−ジヒドロキシ−１−アダマンチル（メタ）アクリレート、２−（ノルボルナ−２−エン−５−イルメチル）−１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロ−２−プロパノ−ル（メタ）アクリレ−ト、２−（ノルボルナ−２−エン−５−イル）−１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロ−２−プロパノ−ル（メタ）アクリレ−ト、４α，７α−メタノ−３ａ，４，５，６，７，７ａ−ヘキサヒドロ−１Ｈ−インデン−６−オ−ル（メタ）アクリレ−ト、等が挙げられる。これらは、単独で又は２種以上を併用することができるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【００４７】
炭素数４以上２４以下のアルキル鎖を持つ（メタ）アクリレートにおけるアルキル鎖は環状や分岐鎖を有していても構わない。アルキル鎖の炭素数は４以上１６以下であることが好ましい。
【００４８】
炭素数４以上２４以下のアルキル鎖を持つ（メタ）アクリレートとしては、
ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｓ−ブチル（メタ）アクリレート、２−メチルブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、シクロペンチル（メタ）アクリレート、１，１−ジメチルブチル（メタ）アクリレート、１，１−ジメチルプロピル（メタ）アクリレート、２−エチルブチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、２−メチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、３−メチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、４−メチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、２−メチルペンチル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘプチル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、１−メチルヘプチル（メタ）アクリレート、３，３，５−トリメチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、６−メチルヘプチル（メタ）アクリレート、ｎ−ノニル（メタ）アクリレート、５−メチル−２−（１−メチルエチル）シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ウンデシル（メタ）アクリレート、４−（１，１−ジメチルプロピル）シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、３，５，５−トリメチルヘキシル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ｎ−ドデシル（メタ）アクリレート、スピロ［ビシクロ［３．２．０］ヘプタン−６，１‘−シクロヘキサン］−７−イル（メタ）アクリレート、７−ブチル−７−エチルビシクロ［３．２．０］ヘプタ−６−イル（メタ）アクリレート、ｎ−トリデシル（メタ）アクリレート、シクロドデシル（メタ）アクリレート、２−５−ジペンチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、４−シクロヘキシルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、［４−（１−メチルエチル）シクロヘキシル］メチル（メタ）アクリレート、ｎ−テトラデシル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキサデシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクタデシル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ドコシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、ベヘニル（メタ）アクリレートなどが挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【００４９】
有機散乱粒子（Ａ１）は、多環状構造もしくは炭素数４以上２４以下のアルキル鎖を持つ（メタ）アクリレートと、共重合可能な他のモノマーを重合してなるものであることが好ましく、共重合に供されるモノマー１００重量％中、多環状構造もしくは炭素数４以上２４以下のアルキル鎖を持つ（メタ）アクリレートは合計で１〜５０重量％とすることが好ましく、より好ましくは３〜２５重量％であり、さらに好ましくは５〜１５重量％である。多環状構造もしくは炭素数４以上２４以下のアルキル鎖を持つ（メタ）アクリレートの量を上記範囲とすることで分散効果をより効果的に発揮するため好ましい。
【００５０】
有機散乱粒子（Ａ１）は、種々の方法で得ることができ、分散体の状態で得ることができる。例えば乳化重合（この中の一態様にソープフリー乳化重合がある）、分散重合、懸濁重合、シード重合などが挙げられる。中でも、乳化重合、分散重合は粒度分布が比較的狭い粒子を形成できるので、本発明における波長依存性の低減に寄与するため好ましい。また、種々の（メタ）アクリレートを含有させた重合体とすることで、立体反発による分散性を付与することが出来る。
【００５１】
＜アルカリ可溶性樹脂＞
光散乱層、または平坦層を成すために用いる感光性樹脂組成物に用いる、アルカリ可溶性樹脂について説明する。
アルカリ可溶性樹脂は、アルカリ可溶性を発現するために、カルボキシル基を導入した樹脂である。官能基の導入方法としては、特に制限されないが、酸基を有するエチレン性不飽和単量体を含む共重合体を、酸基が残存するように変性を行う方法、あるいは、水酸基を有するエチレン性不飽和単量体を含む共重合体を、多塩基酸無水物で変性する方法等が挙げられる。
【００５２】
現像性を付与する場合、アルカリ可溶性樹脂の酸価は、３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上２００ｍｇＫＯＨ／ｇ未満が好ましい。酸価が３０ｍｇＫＯＨ／ｇ未満であると充分な現像性を確保できず、２００ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であるとアルカリ可溶性が強すぎて、アルカリ現像時にパターンが剥がれてしまうおそれがある。
【００５３】
また、アルカリ可溶性樹脂は重量平均分子量（Ｍｗ）が５０００以上であって、発光層から放出される光、例えば、可視光線、近赤外線あるいは近紫外線等の所定の波長帯域の光に対して透光性を有する樹脂であれば特に制限されない。重量平均分子量（Ｍｗ）は２００００以下であることが好ましい。
【００５４】
例えば、有機ＥＬ装置においては、透光性基板上に、透光性電極、発光層を含む有機層、および背面電極を順次積層して製造する。この際、各層間の密着性は、有機ＥＬ装置の性能を左右する重要なポイントである。中でも、基材と透光性電極間の密着性は特に重要である。例えば、透光性電極を形成する工程では、電極の抵抗値を下げるための高温処理、および電極パターン形成のためのエッチング処理を行い、さらに形成した透光性電極上に有機層を積層する前に、不純物除去のための溶剤等による洗浄を行う。この際、基材と透光性電極の密着性が低い場合、透光性電極に微細な亀裂あるいは剥離が生じ、結果、有機ＥＬ装置を発光させた際、ダークスポット、輝度ムラ、あるいは寿命低下を引き起こしてしまう。
【００５５】
アルカリ可溶性樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）が５０００以上であることにより、光散乱層の耐薬品性を向上し、有機層を積層する前の溶剤洗浄工程で光散乱層あるいは透光性電極の剥離を効果的に抑制・防止できる。また、重量平均分子量（Ｍｗ）が２００００以下のアルカリ可溶性樹脂を用いることにより、感光性樹脂組成物を低粘度にでき、光散乱粒子（Ａ）の凝集を抑制・防止し、光散乱層の表面をより平滑にでき、透光性電極を形成する際のショートを抑制・防止し、寿命を延ばすことができる。
【００５６】
本明細書における「重量平均分子量（Ｍｗ）」は、ゲル浸透クロマトグラフィーを用いて測定した値であり、例えば、昭和電工（株）社製のゲル浸透クロマトグラフィーＧＰＣ−１０１で測定できる。
【００５７】
アルカリ可溶性樹脂としては、可視光線または紫外線または赤外線等による光（電磁波）硬化性、電子線照射による電子線硬化性等の硬化性樹脂が好適に用いられる。
【００５８】
このような樹脂としては、例えば、エステル樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、およびシリコーン樹脂等が挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。これらは、１種を単独で、または必要に応じて任意の比率で２種以上混合して用いることができる。
【００５９】
アルカリ可溶性樹脂の５％熱分解温度は２００℃以上が好ましい。
本明細書における「５％熱分解温度」とは、加熱により５％の重量が減少したときの温度を示し、熱重量測定で測定した値である。例えば、セイコーインスツルメンツ（株）社製の示差熱熱重量同時測定装置ＥＸＳＴＥＲ  ＴＧ／ＤＴＡ６３００で測定できる。樹脂（Ｅ）の５％熱分解温度が２００℃未満であると、耐熱性が低く、透光性電極の積層工程で充分に加熱できず、電極の抵抗値が下げられないおそれがある。
【００６０】
アルカリ可溶性樹脂は、アルカリ現像耐性の観点から、主鎖または側鎖に脂環式構造を含むことが好ましい。ここで言う「脂環式構造」とは、脂肪族環、芳香族環、および、Ｏ原子および/またはＮ原子を含む複素環である。
本発明においては、とくに平坦層用感光性樹脂組成物が、脂環式構造を有するアルカリ可溶性樹脂を含有することで、塗布膜が優れたアルカリ現像耐性を有し、優れた平坦性を有すために好ましい。結果、有機ＥＬ装置を発光させた際に、ダークスポット、輝度ムラ、あるいは寿命低下を引き起こすことを少なくすることができる。
【００６１】
脂環式構造を有するアルカリ可溶性樹脂として具体的には、
水添ビスフェノールＡ骨格、シクロヘキシル骨格、ノルボルネン骨格、およびアダマンタン骨格等の脂肪族環；
フェニル基、フェニレン基、インデン、ビスフェノールＡ骨格、およびフルオレン骨格等の芳香族環；
テトラヒドロフラン骨格、フラン骨格、テトラヒドロピラン骨格、ピラン骨格、イソシアヌレート骨格、およびオキサゾリドン骨格等のＯ原子および/またはＮ原子を含む複素環から選ばれる１種または２種以上の環状骨格を有する、エステル樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、およびアクリル樹脂等が挙げられる。
中でも、アクリル樹脂が耐熱性、耐光性の点から好ましい。
さらに本発明のアクリル可溶性樹脂の屈折率が１．５５以上であることが好ましい。
屈折率が１．５５以上の樹脂の中でも、フルオレン骨格を有するエステル樹脂、または、フルオレン骨格を有するアクリル樹脂が、高透明性を有する点から最も好ましい。
【００６２】
（フルオレン骨格を有するアルカリ可溶性樹脂）
本発明でいうフルオレン骨格を有するアルカリ可溶性樹脂としては、活性水素を有するフルオレン骨格を有する化合物と、活性水素と反応しうる基を１つ有する化合物との反応物が挙げられる。
活性水素と反応しうる基とは、カルボキシル基、ハロゲン基、イソシアネート基であり、具体的には、（メタ）アクリル酸、ジカルボン酸、（メタ）アクリル酸塩化物、（メタ）アクリロイルオキシエチルイソシアネート、エピクロルヒドリンなどである）。
活性水素を有するフルオレン骨格を有する化合物としては具体的には、ビスフェノールフルオレン類、９，９−ビス［４−（３−アクリロイルオキシ−２−ヒドロキシ）プロポキシフェニル］フルオレン、９，９−ビス（４−グリシジルオキシフェニル）フルオレン（ＢＰＦＧ）、９，９−ビス（４−グリシジルオキシ−３−メチルフェニル）フルオレンなどが挙げられる。
【００６３】
ただし樹脂の主鎖や側鎖の末端基に、カルボン酸基やヒドロキシル基のようなアルカリ可溶性基が含有されている必要がある。
【００６４】
なお、フルオレン骨格を有するアルカリ可溶性樹脂の分子量（重量平均分子量）は、例えば、５０００〜５００００、好ましくは５０００〜３５０００、さらに好ましくは１００００〜２００００程度であってもよい。
【００６５】
（１）フルオレン骨格を有するポリエステル系樹脂（不飽和ポリエステル樹脂を含む）
フルオレン骨格を有するポリエステル系樹脂は、少なくとも前記ビスフェノールフルオレン類（９，９−ビス（モノヒドロキシフェニル）フルオレン類）で構成されたジオール成分と、ジカルボン酸成分との反応により得ることができ、ポリエステル系樹脂には、飽和又は不飽和ポリエステル系樹脂の他、芳香族ジカルボン酸を重合成分として用いたポリアクリレート系樹脂も含まれる。
【００６６】
ポリエステル系樹脂のジオール成分は、前記ビスフェノールフルオレン類と他のジオール類とを組み合わせて構成してもよい。このようなジオール類としては、アルキレングリコール（例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、トリメチレングリコール、１，３−ブタンジオール、テトラメチレングリコール、ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、オクタンジオール、デカンジオールなどの直鎖状又は分岐鎖状Ｃ2-12アルキレングリコールなど）、（ポリ）オキシアルキレングリコール（例えば、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ジプロピレングリコールなどのジ乃至テトラＣ２−４アルキレングリコールなど）、脂環族ジオール（例えば、１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、２，２−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパンやそのアルキレンオキサイド付加体（２，２−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）シクロヘキシル）プロパンなど）など）、芳香族ジオール（例えば、ビフェノール、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＦやそれらのアルキレンオキサイド（Ｃ2-3アルキレンオキサイド）付加体（２，２−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル）プロパンなど）、キシリレングリコールなど）などが挙げられる。これらのジオール類は単独で又は二種以上組み合わせて使用してもよい。
【００６７】
好ましいジオール類は、直鎖状又は分岐鎖状Ｃ2-10アルキレングリコール、特にＣ2-6アルキレングリコール（例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオールなどの直鎖状又は分岐鎖状Ｃ2-4アルキレングリコール）である。ジオール類としては、少なくともエチレングリコールを用いる場合が多い。このようなジオール類（例えば、エチレングリコール）を用いると、重合反応性を高めることができるとともに、樹脂に柔軟性を付与することもできる。
【００６８】
ビスフェノールフルオレン類と前記ジオール類との割合（モル比）は、例えば、前者／後者＝１００／０〜５０／５０、好ましくは１００／０〜７５／２５（例えば、１００／０〜７０／３０）、さらに好ましくは１００／０〜９０／１０（例えば、１００／０〜８０／２０）程度であってもよい。
【００６９】
前記ジオール成分には、必要に応じて、グリセリン、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、ペンタエリスリトール、前記９，９−ビス（ジ又はトリヒドロキシフェニル）フルオレン類などのポリオールを併用してもよい。
【００７０】
ポリエステル系樹脂を構成するジカルボン酸成分としては、脂肪族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸、芳香族ジカルボン酸又はこれらのエステル形成可能な誘導体［例えば、酸無水物；酸ハライド（酸クロライドなど）；低級アルキルエステル（Ｃ1-2アルキルエステルなど）など］などが挙げられる。これらのジカルボン酸は、単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。
【００７１】
前記脂肪族ジカルボン酸としては、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ウンデカンジカルボン酸、ドデカンジカルボン酸、ヘキサデカンジカルボン酸などの飽和Ｃ3-20脂肪族ジカルボン酸（好ましくは飽和Ｃ3-14脂肪族ジカルボン酸など）；マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、メサコン酸などの不飽和Ｃ4-20脂肪族ジカルボン酸（好ましくは不飽和Ｃ4-14脂肪族ジカルボン酸など）；これらのエステル形成可能な誘導体などが挙げられる。
不飽和ポリエステル系樹脂において、脂肪族不飽和ジカルボン酸（マレイン酸又はその酸無水物など）の割合は、例えば、ジカルボン酸成分全体に対して１０〜１００モル％、好ましくは３０〜１００モル％、さらに好ましくは５０〜１００モル％（例えば、７５〜１００モル％）程度であってもよい。
【００７２】
脂環族ジカルボン酸としては、飽和脂環族ジカルボン酸（シクロペンタンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、シクロヘプタンジカルボン酸などのＣ3-10シクロアルカン−ジカルボン酸など）、不飽和脂環族ジカルボン酸（１，２−シクロヘキセンジカルボン酸、１，３−シクロヘキセンジカルボン酸などのＣ3-10シクロアルケン−ジカルボン酸など）；多環式アルカンジカルボン酸類（ボルナンジカルボン酸、ノルボルナンジカルボン酸、アダマンタンジカルボン酸などのジ又はトリシクロＣ7-10アルカン−ジカルボン酸）、多環式アルケンジカルボン酸類（ボルネンジカルボン酸、ノルボルネンジカルボン酸などのジ又はトリシクロＣ7-10アルケン−ジカルボン酸）、これらのエステル形成可能な誘導体などが例示できる。
【００７３】
芳香族ジカルボン酸としては、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ナフタレンジカルボン酸（２，６−ナフタレンジカルボン酸など）、４，４′−ジフェニルジカルボン酸、ジフェニルエーテル−４，４′−ジカルボン酸、４，４′−ジフェニルメタンジカルボン酸、４，４′−ジフェニルケトンジカルボン酸などの芳香族Ｃ8-16ジカルボン酸；及びこれらのエステル形成可能な誘導体などが挙げられる。
【００７４】
ジカルボン酸は、必要に応じて、トリメリット酸、ピロメリット酸などの多価カルボン酸などを併用してもよい。
【００７５】
ジカルボン酸成分としては、通常、脂肪族ジカルボン酸及び脂環族ジカルボン酸から選ばれた少なくとも一種、特に、脂肪族ジカルボン酸（飽和脂肪族ジカルボン酸又はこれらのエステル形成可能な誘導体、特にアジピン酸、スベリン酸、セバシン酸などの飽和Ｃ3-14脂肪族ジカルボン酸など）や脂環族ジカルボン酸（シクロヘキサンジカルボン酸などのＣ5-10シクロアルカンジカルボン酸）が好ましい。
【００７６】
また、ポリアリレート系樹脂では、少なくとも芳香族ジカルボン酸を含むジカルボン酸成分が使用され、芳香族ジカルボン酸は他のジカルボン酸（脂肪族ジカルボン酸及び／又は脂環族ジカルボン酸）と併用してもよい。芳香族ジカルボン酸と他のジカルボン酸との割合は、例えば、前者／後者（モル比）＝１００／０〜１０／９０、好ましくは１００／０〜３０／７０、さらに好ましくは１００／０〜５０／５０程度であってもよい。
【００７７】
ポリエステル系樹脂において、ジカルボン酸成分とジオール成分（ビスフェノールフルオレン類及びジオール類など）との割合（モル比）は、通常、前者／後者＝１．５／１〜０．７／１、好ましくは１．２／１〜０．８／１（特に、１．１／１〜０．９／１）程度であってもよい。
ポリエステル系樹脂の末端基は、ヒドロキシ基でも、カルボキシル基などでよいが、アルカリ可溶性基である必要がある。これによりアルカリ可溶性が付与される。
【００７８】
ポリエステル系樹脂は、慣用の方法、例えば、直接重合法（直接エステル化法）又はエステル交換法などにより、ビスフェノールフルオレン類で構成されたジオール成分と前記ジカルボン酸成分とを縮合反応させることにより製造できる。
【００７９】
不飽和ポリエステル系樹脂は、具体例としては、例えば、下記化学式（１０）で表わされる化合物と、
化学式（１０）
【化１】
0006575093.tif 000002
下記一般式（１１）で表わされる化合物と、
一般式（１１）
【化２】
0006575093.tif 000003
[式中、Ｒ10は、酸素、カルボニル基、テトラフルオロエチレン基、または、単結合を表す。]
【００８０】
ピロメリット酸無水物、及び、テレフタル酸やその酸塩化物から選択される少なくとも１種とを共重合させることにより得られる。
【００８１】
（２）フルオレン骨格を有するアクリル系樹脂
（メタ）アクリルモノマーは、ビスフェノールフルオレン類とカルボキシル基を有するアクリル系重合性単量体との反応により得ることができる。（メタ）アクリルモノマーは、単独で、あるいは、ほかのアクリル系重合性単量体と共重合してアクリル系樹脂とすることができる。
カルボキシル基を有するアクリル重合性単量体としては、通常、不飽和モノカルボン酸、特に（メタ）アクリル酸が使用でき、桂皮酸、クロトン酸、ソルビン酸、マレイン酸モノアルキルエステル（モノメチルマレートなど）などを用いてもよい。さらに、活性水素と反応すれば、不飽和カルボン酸でなくとも、酸クロライド、Ｃ1-2アルキルエステルなどの反応性誘導体であってもよい。これらの単量体は、単独で又は二種以上組合せて使用してもよい。
【００８２】
不飽和モノカルボン酸の使用量は、前記ビスフェノールフルオレン類のヒドロキシ基１モルに対して０．５〜１．２モル、好ましくは０．７〜１．１モル、さらに好ましくは０．８〜１モル程度であってもよい。このようなアクリル系樹脂はオリゴマー（樹脂前駆体）である場合が多い。
【００８３】
オリゴマーの形態のアクリル系樹脂は、必要により共重合性単量体と重合してアクリル系共重合体を形成してもよい。共重合性単量体としては、例えば、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸などのカルボキシル基含有単量体；（メタ）アクリル酸メチルなどの（メタ）アクリル酸Ｃ1-6アルキルエステル；（メタ）アクリロニトリルなどのシアン化ビニル類；スチレンなどの芳香族ビニル単量体；酢酸ビニルなどのカルボン酸ビニルエステル類；エチレン、プロピレンなどのα−オレフィン類などが例示できる。これらの共重合性単量体は単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。
【００８４】
アルカリ可溶性樹脂は、エチレン性不飽和二重結合および／または架橋性基を有していることが好ましく、これにより、耐熱性、および耐薬品性が向上する。アルカリ系樹脂の末端基は、ヒドロキシ基でもカルボキシル基などでよいが、アルカリ可溶性基である必要がある。これによりアルカリ可溶性が付与される。
【００８５】
エチレン性不飽和二重結合としては、（メタ）アクリレート基、およびマレイミド基のような不飽和基が挙げられる。
また、架橋性基としては、熱架橋性基あるいは紫外線または電子線架橋性基を有することが好ましい。熱架橋性部位としては、水酸基、エポキシ基、オキセタニル基、酸（カルボキシル）基、およびイソシアネート基が挙げられる。紫外線または電子線架橋性部位としては、エポキシ基、およびオキセタニル基などが挙げられる。これらは、１種または２種以上用いることができる。
【００８６】
アルカリ可溶性樹脂は、（メタ）アクリレート基、およびマレイミド基のような不飽和基を含有することが好ましく、その二重結合当量は４００（ｇ/ｍｏｌ）以上１６００（ｇ/ｍｏｌ）以下が好ましい。アルカリ可溶性樹脂の二重結合当量が４００（ｇ/ｍｏｌ）以上であると、樹脂の硬化収縮が抑制でき、透光性電極に微細な亀裂あるいは剥離が生じ難くなる。一方、二重結合当量が１６００（ｇ/ｍｏｌ）以下であると架橋密度が大きくなり、エッチング耐性が向上し、有機層積層前の溶剤洗浄工程での光散乱層あるいは透光性電極の剥離が抑制・防止できる。
【００８７】
本発明の感光性樹脂組成物におけるアルカリ可溶性樹脂として好適なエチレン性不飽和二重結合を有する樹脂を得る方法としては、特に制限はない。
エチレン性不飽和二重結合を有するアルカリ可溶性樹脂としては、例えば酸（カルボキシル）基を有するエチレン性不飽和単量体と、その他のエチレン性不飽和単量体として、水酸基、エポキシ基、およびイソシアネート基の中から選ばれる１種または２種以上の官能基を有するエチレン性不飽和単量体を含む不飽和単量体成分を重合させて得ることができる。または、ここで得られた共重合体中の官能基を、この官能基と反応可能な官能基およびエチレン性不飽和二重結合を有するエチレン性不飽和単量体で変性する方法が挙げられる。
共重合体の官能基と、変性に使用するエチレン性不飽和単量体の官能基の組み合わせは特に制限は無いが、例えば、水酸基とイソシアネート基、水酸基とエポキシ基、およびエポキシ基と酸（カルボキシル）基等が挙げられる。
【００８８】
（酸（カルボキシル）基を有するエチレン性不飽和単量体）
酸基を有するエチレン性不飽和単量体としては、例えば、
（メタ）アクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、ｏ−、ｍ−、ｐ−ビニル安息香酸、（メタ）アクリル酸のα位ハロアルキル、アルコキシル、ハロゲン、ニトロ、またはシアノ置換体等のモノカルボン酸等のカルボキシル基を有するエチレン性不飽和単量体（不飽和一塩基酸）；
テトラヒドロ無水フタル酸、無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、無水コハク酸、および無水マレイン酸等の多塩基酸無水物等が挙げられる。
これらの中でも特に、（メタ）アクリル酸が好ましい。
【００８９】
（水酸基を有するエチレン性不飽和単量体）
水酸基を有するエチレン性不飽和単量体としては、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−若しくは３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−若しくは３−若しくは４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、グリセロール（メタ）アクリレート、およびシクロヘキサンジメタノールモノ（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート類が挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【００９０】
（エポキシ基を有するエチレン性不飽和単量体）
エポキシ基を有するエチレン性不飽和単量体としては、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、β−メチルグリシジル（メタ）アクリレート、β−プロピルグリシジル（メタ）アクリレート、β−メチルグリシジル−α−エチルアクリレート、３−メチル−３，４−エポキシブチル（メタ）アクリレート、４−メチル−４，５−エポキシペンチル（メタ）アクリレート、５−メチル−５，６−エポキシヘキシル（メタ）アクリレート、およびグリシジルビニルエーテルなどが挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。中でも、グリシジル（メタ）アクリレートが好ましい。
【００９１】
（イソシアネート基を有する不飽和単量体）
イソシアネート基を有するエチレン性不飽和単量体としては、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルイソシアネート、および１，１−ビス〔（メタ）アクリロイルオキシ〕エチルイソシアネート等が挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【００９２】
アルカリ可溶性樹脂を構成するその他のエチレン性不飽和単量体成分としては、エチレン性不飽和基を有するものであれば特に制限は無いが、例えば、（メタ）アクリル酸エステル類、Ｎ−ビニルピロリドン、スチレン類、アクリルアミド類、その他のビニル化合物、およびマクロモノマー類が挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【００９３】
中でも、前述したように、アルカリ可溶性樹脂の主鎖または側鎖に脂環式構造を導入するエチレン性不飽和単量体を共重合することが好ましい。
主鎖に脂環式構造を導入するエチレン性不飽和単量体としては、
インデン、ベンゾフラン、ノルボルネン、およびシクロヘキセン等の環状ジエン類；
および、
ビニルシクロプロパン等のメタクリル酸エステル類との共重合時に分子内環化反応が進行し、主鎖に五または六員環が形成される単量体等が挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
側鎖に脂環式構造を導入するエチレン性不飽和単量体としては、
イソボルニル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、および１−アダマンダン（メタ）アクリレート等の脂肪族環含有（メタ）アクリレート； 
ベンジル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、およびパラクミルＥＯ変性（メタ）アクリレート等の芳香族環含有（メタ）アクリレート；
スチレンおよびその誘導体、メチルスチレン等のスチレン類；
テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンフォルマル（メタ）アクリレート、（２−エチル−２−メチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）（メタ）アクリレート、（２−イソブチル−２−メチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）（メタ）アクリレート、（１，４−ジオキサスピロ［４．５］デカ−２−イル）（メタ）アクリレート、ペンタメチルピペリジル（メタ）アクリレート、およびオキサゾリドン（メタ）アクリレート等のＯ原子および/またはＮ原子を含む複素環含有（メタ）アクリレート等が挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
これらは、１種を単独で、または必要に応じて任意の比率で２種以上混合して用いることができる。
【００９４】
主鎖または側鎖に脂環式構造を導入するエチレン性不飽和単量体の割合は、特に制限されないが、アルカリ可溶性樹脂を構成する単量体の合計１００重量％に対して、５〜５０重量％が好ましい。主鎖または側鎖に脂環式構造を導入するエチレン性不飽和単量体の量が上記範囲にあることにより、重合の制御および分子量の制御がし易くなり、エッチャント耐性も確保できる。
【００９５】
主鎖または側鎖に脂環式構造を含むエチレン性不飽和単量体以外の共重合可能なその他のエチレン性不飽和単量体としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、および２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル類；
（メタ）アクリルアミド、メチロール（メタ）アクリルアミド、アルコキシメチロール（メタ）アクリルアミド、ジアセトン（メタ）アクリルアミド等のアクリルアミド類；
（メタ）アクリロニトリル、エチレン、プロピレン、ブチレン、塩化ビニル、および酢酸ビニル等のビニル化合物；
等が挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
これらは、１種を単独で、または必要に応じて任意の比率で２種以上混合して用いることができる。
【００９６】
アルカリ可溶性樹脂の５％熱分解温度、二重結合当量は、共重合および変性に使用するエチレン性不飽和単量体の種類と配合によって制御できる。重量平均分子量（Ｍｗ）は、重合開始剤の種類とその量などの重合条件によって制御することが可能である。
【００９７】
アルカリ可溶性樹脂は、使用するエチレン性不飽和単量体の種類と配合により、任意の物性を付与することが可能である。
【００９８】
アルカリ可溶性樹脂の合成では、重合開始剤の存在下、不活性ガス気流下、一般的には５０〜１５０℃で２〜１０時間かけて、前記エチレン性不飽和単量体の共重合および変性を行う。重合反応の方法としては、特に制限はなく、従来公知の各種重合方法を採用することができるが、特に、溶液重合法によることが好ましい。
重合温度および下記式で定義される重合濃度は、使用する単量体成分の種類、比率、および目標とするポリマーの分子量によって異なるが、好ましくは、重合温度４０〜１５０℃、重合濃度５〜５０％であり、さらに好ましくは、重合温度６０〜１３０℃、重合濃度１０〜４０％である。
重合濃度（％）＝［単量体成分の全重量／（単量体成分の全重量＋溶媒重量）］×１００
【００９９】
アルカリ可溶性樹脂の合成に用いる重合開始剤としては、有機過酸化物およびアゾ化合物等が使用できる。
有機過酸化物としては、ベンゾイルパーオキサイド、クメンヒドロパーオキサイド、ｔ−ブチルヒドロパーオキサイド、ジイソプロピルパーオキシカーボネート、ジｔ−ブチルパーオキサイド、およびｔ−ブチルパーオキシベンゾエート等が例示できる。
また、アゾ化合物としては、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル等のアゾ化合物等が挙げられる。
重合開始剤は、上記エチレン性不飽和単量体１００重量部に対して、好ましくは１〜２０重量部の範囲で使用される。
【０１００】
アルカリ可溶性樹脂の合成に用いる溶剤としては、水、水混和性有機溶剤、酢酸エステル、ケトン類、キシレン、およびエチルベンゼンなどが挙げられる。
水混和性有機溶剤としては、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、およびｎ−プロピルアルコール等のアルコール系溶剤、および、エチレングリコールまたはジエチレングリコールのモノまたはジアルキルエーテル等が挙げられる。
酢酸エステルとしては、エチルセルソルブアセテート、およびメトキシプロピルアセテートなどが例示できる。
ケトン類としては、シクロヘキサノン、およびメチルイソブチルケトンなどが挙げられる。
【０１０１】
＜光重合開始剤＞
本発明の感光性樹脂組成物は、アルカリ現像型の感光性樹脂組成物としてフォトリソグラフィー法により光散乱層、平坦層を形成するために、光重合開始剤を添加する。
【０１０２】
光重合開始剤としては、４−フェノキシジクロロアセトフェノン、４−ｔ−ブチル−ジクロロアセトフェノン、ジエトキシアセトフェノン、１−（４−イソプロピルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）−ブタン−１−オン、および２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルフォリノプロパン−１−オン等のアセトフェノン系光重合開始剤；
１，２−オクタンジオン−１−［４−（フェニルチオ）フェニル］−２−（ｏ−ベンゾイルオキシム）、および、エタノン，１−［９−エチル−６−（２−メチルベンゾイル）−９Ｈ−カルバゾール−３−イル］−，１−（ｏ−アセチルオキシム）等のオキシムエステル系光重合開始剤；
ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、およびベンジルジメチルケタール等のベンゾイン系光重合開始剤；
ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、ベンゾイル安息香酸メチル、４−フェニルベンゾフェノン、ヒドロキシベンゾフェノン、アクリル化ベンゾフェノン、および４−ベンゾイル−４’−メチルジフェニルサルファイド等のベンゾフェノン系光重合開始剤；
チオキサンソン、２−クロルチオキサンソン、２−メチルチオキサンソン、イソプロピルチオキサンソン、および２，４−ジイソプロピルチオキサンソン等のチオキサンソン系光重合開始剤；
２，４，６−トリクロロ−ｓ−トリアジン、２−フェニル−４，６−ビス（トリクロロメチル）−ｓ−トリアジン、２−（ｐ−メトキシフェニル）−４，６−ビス（トリクロロメチル）−ｓ−トリアジン、２−（ｐ−トリル）−４，６−ビス（トリクロロメチル）−ｓ−トリアジン、２−ピペロニル−４，６−ビス（トリクロロメチル）−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−スチリル−ｓ−トリアジン、２−（ナフト−１−イル）−４，６−ビス（トリクロロメチル）−ｓ−トリアジン、２−（４−メトキシ−ナフト−１−イル）−４，６−ビス（トリクロロメチル）−ｓ−トリアジン、２，４−トリクロロメチル−（ピペロニル）−６−トリアジン、および２，４−トリクロロメチル（４’−メトキシスチリル）−６−トリアジン等のトリアジン系光重合開始剤；
ボレート系光重合開始剤；
カルバゾール系光重合開始剤：
およびイミダゾール系光重合開始剤等が用いられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
これらを単独で、あるいは２種以上混合して用いることができる。
【０１０３】
光重合開始剤の市販品の具体例としては、ＢＡＳＦ社製イルガキュア３６９、イルガキュア９０７、イルガキュアＯＸＥ０１、イルガキュアＯＸＥ０２等が挙げられる。但し、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【０１０４】
なかでも、平坦層用感光性着色組成物においては、オキシムエステル系光重合開始剤およびアセトフェノン系光重合開始剤のうち少なくとも１種を含有することが好ましい。感度が高いためアルカリ現像耐性が高くなり、平坦層の平坦性をより高くすることができる。さらには、１，２−オクタンジオン−１−［４−（フェニルチオ）フェニル］−２−（ｏ−ベンゾイルオキシム）が、よりアルカリ現像耐性がさらに高くなるため、より好ましい。
【０１０５】
光重合開始剤は、光散乱層用樹脂組成物の固形分１００重量％中、１〜１０重量％の量で用いることが好ましく、平坦層用樹脂組成物の固形分１００重量％中では、１〜２０重量％の量で用いることが好ましい。
さらには光散乱層用樹脂組成物における光重合開始剤量の含有重量［Ｉ］と光重合性単量体の含有重量［Ｍ］の比率［Ｉ／Ｍ］が０．１以上０．５以下であり、かつ平坦層用感光性着色組成物における光重合開始剤量の含有重量［Ｉ］と光重合性単量体の含有重量［Ｍ］の比率［Ｉ／Ｍ］が０．５以上１．５以下であるようにすることが最も好ましい。理由については後述する。
【０１０６】
さらに増感剤として、α−アシロキシエステル、アシルフォスフィンオキサイド、メチルフェニルグリオキシレート、ベンジル、９，１０−フェナンスレンキノン、カンファーキノン、エチルアンスラキノン、４，４’−ジエチルイソフタロフェノン、３，３’，４，４’−テトラ（ｔ−ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、ジエチルチオキサントン、および４，４’−ジエチルアミノベンゾフェノン等を含むことができる。
増感剤は、光重合開始剤１００重量部に対して、０．１〜１５０重量部の量で用いることができる。
【０１０７】
＜光重合性単量体＞
本発明の感光性樹脂組成物に用いる光重合性単量体について説明する。
光重合性単量体は、エチレン性不飽和二重結合を有するものであり、重量平均分子量（Ｍｗ）が２００以上５０００未満であることが好ましい。アルカリ現像耐性を向上させるため、光重合性単量体の二重結合当量が８０ｇ／ｍｏｌ以上１４０ｇ／ｍｏｌ以下であることが特に好ましい。
なお、エチレン性不飽和二重結合を有し、アルカリ可溶性官能基を有するものであって、重量平均分子量（Ｍｗ）が５０００以上のものはアルカリ可溶性樹脂とする。
【０１０８】
二重結合当量が８０ｇ/ｍｏｌ以上１４０ｇ/ｍｏｌ以下である光重合性単量体としては、例えば、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１．４−ブタンジオールジ（メタ） アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、およびトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート等のトリ（メタ）アクリレート；
ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジ−トリメチロールプロパンテトラアクリレート、およびジペンタエリスリトール（モノヒドロキシ）ペンタアクリレート等の脂肪族多官能（メタ）アクリレート； 
ジシクロペンタジエニルジ（メタ）アクリレート等の多官能型脂環式（メタ）アクリレート；
その他、二重結合当量が８０ｇ/ｍｏｌ以上１４０ｇ/ｍｏｌ以下で２官能以上のポリウレタンエーテル（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、およびエポキシ（メタ）アクリレート等が挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
これらは１種を単独で、または必要に応じて任意の比率で２種以上混合して用いることができる。
【０１０９】
市販品としては、Ｍ−３５０（トリメチロールプロパンエチレンオキサイド 変性トリアクリレート）、Ｍ−４５０（ペンタエリスリトールトリ及びテトラアクリレート）、Ｍ−４０２（ジペンタエリスリトールペンタ及びヘキサアクリレート）（東亜合成社製）、ビスコート＃８０２（トリペンタエリスリトールオクタアクリレート（大阪有機化学工業社製）、カヤラッドＤＰＣＡ３０、カヤラッドＤＰＣＡ６０（カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサアクリレ−ト）（日本化薬社製）などが挙げられるが、かならずしもこれらに限定されるものではない。
【０１１０】
光重合性単量体の含有量としては、光散乱層用樹脂組成物の固形分１００重量％中、５〜４０重量％の量で用いることが好ましい。この場合、５重量％より光重合性単量体が少ないと、アルカリ現像耐性付与という効果が得られ難く、４０重量％より多いと、相対的に光散乱粒子の添加量が減少し、充分な散乱特性を得ることが出来ない場合がある。より好ましくは、１０〜３５重量％である。光散乱層用樹脂組成物の固形分１００重量％中においては、５〜４０重量％の量で用いることが好ましい。この場合、５重量％より光重合性単量体が少ないと、アルカリ現像耐性付与という効果が得られず、４０重量％より多いと、相対的にアルカリ現像性樹脂の添加量が減少し、充分な現像特性を得ることが出来ない。より好ましくは、１０〜３０重量％である。
さらには、光散乱層用感光性樹脂組成物における光重合開始剤量の含有重量［Ｉ］と光重合性単量体の含有重量［Ｍ］の比率［Ｉ／Ｍ］が０．１以上０．５以下であり、より好ましくは、０．１以上０．３以下である。
また、平坦層用感光性樹脂組成物における光重合開始剤量の含有重量［Ｉ］と光重合性単量体の含有重量［Ｍ］の比率［Ｉ／Ｍ］が０．５以上１．５以下であり、より好ましくは、０．６以上１．４以下である。
この範囲にあることで、光散乱層と平坦層の断面形状がなだらかになり、電極上に形成する有機ＥＬ素子にクラックを発生させて寿命を短くするような不具合が起きにくい。さらに、上記組成においては、露光による硬化部分が光散乱層より平坦層の方が常に広くなり、同じ露光マスクを用いても光散乱層が露出してしまう懸念がない。
【０１１１】
また、本発明における光重合性単量体は屈折率が１．５５以上であることが好ましい。屈折率１．６０以上であることがさらに好ましい。
屈折率が１．５５以上の光重合性単量体の中でも、フルオレン骨格を含有する光重合性単量体であることが、最も好ましい。
【０１１２】
（フルオレン骨格を有する光重合性単量体）
本発明の感光性樹脂組成物中に含まれる、光重合性単量体は屈折率１．５５以上のフルオレン骨格を有する光重合性単量体であることが散乱層の屈折率と平坦層の屈折率とを高くするとともに、平坦層の透過率、平坦性を優れたものとすることができるために好ましい。さらに副次的な効果として、平坦層の屈折率を上げるために無機微粒子の使用量を低減することができるために、無機微粒子からの水分放出によるＥＬ素子ダメージを減らすことが出来る。
【０１１３】
フルオレン骨格を含有する光重合性単量体としては、下記一般式（Ｉ）に表される化合物が挙げられる。
一般式（１）
【化３】
0006575093.tif 000004
［一般式（１）中、Ｒ１は水素原子、水酸基、フェニル基、トリル基、アミノ基、カルボキシ基、または−(ＣＨ２)ｎＣＨ３で表されるアルキル基を示し、
Ｒ２は−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２、 −ＣＯ−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２、−(Ｂ)−Ｏ−ＣＯ−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２、−(Ｂ)−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２、−Ｏ−(Ｂ)−Ｏ−ＣＯ−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２、−Ｏ−(Ｂ)−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２、−ＳＨ、−(Ｂ)−ＣＯ−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２、−Ｏ−(Ｂ)−ＣＯ−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２、
【化４】
0006575093.tif 000005
を示し、
（Ａ）は−Ｈまたは−ＣＨ３であり、
（Ｂ）は(ＣＨ２)ｎ、(ＯＣＨ２ＣＨ２)ｎ、(ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２)ｎ、(ＯＣＨ２ＣＨ(ＯＨ)ＣＨ２)ｎ、または(ＯＣＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２)ｎであり、
Ｒ３は水素原子、シアノ基、ハロゲン原子またはアルキル基を示す。
ｊ、ｋおよびｍは、互いに独立して０〜４の整数、ｊ＋ｋは０〜５の整数であり、ｎは１〜２０の整数である。］
【０１１４】
Ｒ２の置換位置は特に制限されず、フルオレンに対してｏ−，ｍ−又はｐ−位のいずれであってもよいが、ｍ−及び／又はｐ−位が好ましい。
【０１１５】
（Ａ）は、−Ｈまたは−ＣＨ３であり、現像性の点から（Ａ）は−Ｈが好ましい。
（Ｂ）は(ＣＨ２)ｎ、(ＯＣＨ２ＣＨ２)ｎ、(ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２)ｎ、(ＯＣＨ２ＣＨ(ＯＨ)ＣＨ２)ｎ、または(ＯＣＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２)ｎであり、Ｒ4は水素原子、シアノ基、ハロゲン原子またはアルキル基であり、現像性の点から（Ｂ）は(ＯＣＨ２ＣＨ２)ｎ、(ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２)ｎ、(ＯＣＨ２ＣＨ(ＯＨ)ＣＨ２)が好ましい。
【０１１６】
ただし、Ｒ3は、（Ｂ）が(ＯＣＨ２ＣＨ２)ｎ、(ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２)ｎ、(ＯＣＨ２ＣＨ(ＯＨ)ＣＨ２)ｎ、または(ＯＣＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２)ｎの場合、−Ｏ−(Ｂ)−Ｏ−ＣＯ−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２、−Ｏ−(Ｂ)−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２、−Ｏ−(Ｂ)−ＣＯ−Ｃ(Ａ)＝ＣＨ２等のように、−Ｏ−（Ｂ）−となることはない。
【０１１７】
一般式（１）で示されるフルオレン骨格を有する単量体には、９，９−ビス（（メタ）アクリロイルオキシ−分岐アルコキシ−ジ乃至テトラアルキルフェニル）フルオレン類、９，９−ビス（（メタ）アクリロイルオキシ−ポリ分岐アルコキシ−ジアルキルフェニル）フルオレン類などが含まれる。
【０１１８】
９，９−ビス（（メタ）アクリロイルオキシ−分岐アルコキシ−ジ乃至テトラアルキル
フェニル）フルオレン類には、例えば、９，９−ビス（（メタ）アクリロイルオキシ−分
岐Ｃ３−４アルコキシ−ジアルキルフェニル）フルオレン類｛例えば、９，９−ビス［４
−（２−（メタ）アクリロイルオキシプロポキシ）−３，５−ジメチルフェニル］フルオ
レン、９，９−ビス［４−（２−（メタ）アクリロイルオキシプロポキシ）−２，５−ジ
メチルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（２−（メタ）アクリロイルオキシプ
ロポキシ）−２，６−ジメチルフェニル］フルオレン、９，９−ビス［３−（２−（メタ
）アクリロイルオキシプロポキシ）−２，４−ジメチルフェニル］フルオレン、９，９−
ビス［２−（２−（メタ）アクリロイルオキシプロポキシ）−３，４−ジメチルフェニル
］フルオレンなどの９，９−ビス（（メタ）アクリロイルオキシ−分岐Ｃ３−４アルコキ
シ−ジＣ１−４アルキルフェニル）フルオレン、好ましくは９，９−ビス（２−（メタ）
アクリロイルオキシプロポキシ−ジＣ１−４アルキルフェニル）フルオレン｝などの９，
９−ビス（（メタ）アクリロイルオキシ−分岐アルコキシ−ジアルキルフェニル）フルオ
レン類が含まれる。
【０１１９】
９，９−ビス（（メタ）アクリロイルオキシ−ポリ分岐アルコキシ−ジ乃至テトラアル
キルフェニル）フルオレン類には、例えば、９，９−ビス（（メタ）アクリロイルオキシ−ジ分岐Ｃ３−４アルコキシ−ジアルキルフェニル）フルオレン類｛例えば、９，９−ビス｛４−［２−（２−（メタ）アクリロイルオキシプロポキシ）プロポキシ］−３，５−ジメチルフェニル｝フルオレンなどの９，９−ビス（（メタ）アクリロイルオキシ−ジ分岐Ｃ３−４アルコキシ−ジＣ１−４アルキルフェニル）フルオレン、好ましくは９，９−ビス［２−（２−（メタ）アクリロイルオキシプロポキシ）プロポキシ−ジＣ１−４アルキルフェニル］フルオレン｝などの９，９−ビス（（メタ）アクリロイルオキシ−ジ分岐アルコキシ−ジアルキルフェニル）フルオレン類などが含まれる。
【０１２０】
一般式（１）で示されるフルオレン骨格を有する単量体には、市販品を使用することができ、具体的には、ＮＫエステルＡ−ＢＰＥＦ、ＮＫエステルＡ−ＢＰＥＦ―４Ｅ（新中村化学社製）、ＡＳＦ−４００（新日鉄化学社製）、オグソールＥＡ−０２００（大阪ガスケミカル社製）等が挙げられる。
【０１２１】
一般式（１）で示されるフルオレン骨格を有する単量体の含有量は、感光性樹脂組成物の全固形分合計１００重量％中、５重量％以上、４０重量％未満が好ましい。含有量が５重量％未満の場合、充分な感度や現像性に対する耐性、高屈折率が得られにくい。また含有量が４０重量％以上だと、屈折率と現像性のバランスが悪くなる。
【０１２２】
＜レベリング剤＞
本発明の感光性樹脂組成物は、透明基板上での組成物のレベリング性をよくするため、レベリング剤を添加する。レベリング剤としては、主鎖にポリエーテル構造又はポリエステル構造を有するジメチルシロキサン、主鎖にポリエステル構造を有するジメチルシロキサン、フッ素を含有するフッ素レベリング剤などが挙げられる。なかでも、平坦層用感光性樹脂組成物においては、フッ素レベリング剤を含むことが好ましい。平坦層の平坦性がより良化し、素子の発光ムラが少なくなるためである。
【０１２３】
主鎖にポリエステル構造を有するジメチルシロキサンの具体例としては、ビックケミー社製ＢＹＫ−３１０、ＢＹＫ−３７０などが挙げられる。主鎖にポリエステル構造を有するジメチルシロキサンの具体例としては、ＢＹＫ−３２３、ＢＹＫ−３３０、ＢＹＫ−３４８などが挙げられる。フッ素を含有するフッ素レベリング剤としてはＤＩＣ社製メガファックＦ-４４４などが挙げられる。
また、ポリアルキレンオキサイド単位のジメチルポリシロキサンとの結合形態として、ポリアルキレンオキサイド単位がジメチルポリシロキサンの繰り返し単位中に結合したペンダント型、ジメチルポリシロキサンの末端に結合した末端変性型、ジメチルポリシロキサンと交互に繰り返し結合した直鎖状のブロックコポリマー型のいずれであってもよい。ポリアルキレンオキサイド単位を有するジメチルポリシロキサンは、東レ・ダウコーニング株式会社から市販されており、例えば、ＦＺ−２１１０、ＦＺ−２１２２、ＦＺ−２１３０、ＦＺ−２１６６、ＦＺ−２１９１、ＦＺ−２２０３、ＦＺ−２２０７が挙げられる
これらレベリング剤は、複数併用することもできる。レベリング剤の含有量は通常、感光性樹脂組成物の合計１００重量％中、０．００３〜０．５重量％用いることが好ましい。
【０１２４】
レベリング剤として特に好ましいものとしては、分子内に疎水基と親水基を有するいわゆる界面活性剤の一種で、親水基を有しながらも水に対する溶解性が小さく、感光性樹脂組成物に添加した場合、その表面張力低下能が低いという特徴を有し、特に平坦層の表面平坦性を上げるものが好ましく使用できる。それにより平坦層上に設ける透光性電極の平坦性が上がり、ＥＬ素子の寿命が良化する。
【０１２５】
レベリング剤には、アニオン性、カチオン性、ノニオン性、または両性の界面活性剤を補助的に加えることも可能である。界面活性剤は、２種以上混合して使用しても構わない。レベリング剤に補助的に加えるアニオン性界面活性剤としては、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、スチレン−アクリル酸共重合体のアルカリ塩、アルキルナフタリンスルホン酸ナトリウム、アルキルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウム、ラウリル硫酸モノエタノールアミン、ラウリル硫酸トリエタノールアミン、ラウリル硫酸アンモニウム、ステアリン酸モノエタノールアミン、ステアリン酸ナトリウム、ラウリル硫酸ナトリウム、スチレン−アクリル酸共重合体のモノエタノールアミン、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステルなどが挙げられる。
【０１２６】
レベリング剤に補助的に加えるカオチン性界面活性剤としては、アルキル４級アンモニウム塩やそれらのエチレンオキサイド付加物が挙げられる。レベリング剤に補助的に加えるノニオン性界面活性剤としては、ポリオキシエチレンオレイルエーテル、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート、ポリエチレングリコールモノラウレートなどの；アルキルジメチルアミノ酢酸ベタインなどのアルキルベタイン、アルキルイミダゾリンなどの両性界面活性剤、また、フッ素系やシリコーン系の界面活性剤が挙げられる。
【０１２７】
＜シラン化合物＞
本発明の感光性樹脂組成物は、シラン化合物を含むことが出来る。本発明に用いられるシラン化合物を含むことにより、透光性基板あるいは透光性電極と光散乱層、平坦層との密着性が向上する。
【０１２８】
本発明で用いられるシラン化合物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、１００以上５０００未満が好ましい。シラン化合物の重量平均分子量（Ｍｗ）が１００未満の場合、充分な密着性が得られない場合があり、５０００以上の場合、エッチャント耐性が悪化するため好ましくない場合がある。
【０１２９】
シランカップリング剤としては、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、３−（メタ）アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−（メタ）アクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−（メタ）アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（ビニルベンジル）−２−アミノエチル−３−アミノプロピルトリメトキシシランの塩酸塩、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルトリメトキシシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルトリプロパキシシラン、（３−カルバメートプロピル）プロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートプロピル）プロピルトリメトキシシラン、（３−カルバメートプロピル）プロピルトリプロパキシシラン、（３−カルバメートブチル）プロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートブチル)プロピルトリメトキシシラン、（３−カルバメートブチル)プロピルトリプロパキシシラン、（３−カルバメートブチル)ブチルトリプロパキシシラン、（３−カルバメートブチル）プロピルメチルジエトキシシラン、（３−カルバメートペンチル）プロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートヘキシル）プロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートオクチル）ペンチルトリブトキシシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルシリルトリクロライド、（３−カルバメートエチル）プロピルトリメチルシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルジメチルシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルトリブチルシラン、（３−カルバメートエチル）エチル-ｐ-キシレントリエトキシシラン、（３−カルバメートエチル）-ｐ-フェニレントリエトキシシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルトリメトキシシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルトリプロパキシシラン、（３−カルバメートプロピル）プロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートプロピル）プロピルトリメトキシシラン、（３−カルバメートプロピル）プロピルトリ��ロパキシシラン、（３−カルバメートブチル）プロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートブチル)プロピルトリメトキシシラン、（３−カルバメートブチル)プロピルトリプロパキシシラン、（３−カルバメートブチル)ブチルトリプロパキシシラン、（３−カルバメートブチル）プロピルメチルジエトキシシラン、（３−カルバメートペンチル）プロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートヘキシル）プロピルトリエトキシシラン、（３−カルバメートオクチル）ペンチルトリブトキシシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルシリルトリクロライド、（３−カルバメートエチル）プロピルトリメチルシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルジメチルシラン、（３−カルバメートエチル）プロピルトリブチルシラン、（３−カルバメートエチル）エチル-ｐ-キシレントリエトキシシラン、（３−カルバメートエチル）-ｐ-フェニレントリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等のエポキシシラン類、
３−（メタ）アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−（メタ）アクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−（メタ）アクリロキシプロピルトリエトキシシランなどが挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【０１３０】
これらのシランカップリング剤は、単独で、または必要に応じて任意の比率で２種以上混合して用いることができる。
またシランカップリング剤は、上記化合物の加水分解により生じたシラノール化合物であっても、それらが縮合したポリオルガノシロキサン化合物でも良い。
【０１３１】
バインダー組成物中に含まれる樹脂との反応性の観点から、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越シリコーン「ＫＢＭ−４０３」）、３−（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越シリコーン「ＫＢＭ−５０３」）、N−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン（信越シリコーン「ＫＢＭ−５７３）、（３−カルバメートエチル）プロピルトリエトキシシラン、または（３−カルバメートエチル）プロピルトリメトキシシランが好ましく、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランが特に好ましい。
【０１３２】
本発明の感光性樹脂組成物で用いられるシラン化合物の使用量は、感光性樹脂組成物の固形分１００重量％中、３重量％以上５０重量％未満であるのが好ましく、１０〜４０重量％がより好ましい。３重量％未満では充分な密着性が得られず、５０重量％を超えると透過率が低下する場合がある。
【０１３３】
＜有機溶剤＞
本発明の感光性樹脂組成物には有機溶剤を含有させることができる。
有機溶剤としては、例えば１，２，３−トリクロロプロパン、１，３−ブタンジオール、１，３−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコールジアセテート、１，４−ジオキサン、２−ヘプタノン、２−メチル−１，３−プロパンジオール、３，５，５−トリメチル−２−シクロヘキセン−１−オン、３，３，５−トリメチルシクロヘキサノン、３−エトキシプロピオン酸エチル、３−メチル−１，３−ブタンジオール、３−メトキシ−３−メチル−１−ブタノール、３−メトキシ−３−メチルブチルアセテート、３−メトキシブタノール、３−メトキシブチルアセテート、４−ヘプタノン、ｍ−キシレン、ｍ−ジエチルベンゼン、ｍ−ジクロロベンゼン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ｎ−ブチルアルコール、ｎ−ブチルベンゼン、ｎ−プロピルアセテート、Ｎ−メチルピロリドン、ｏ−キシレン、ｏ−クロロトルエン、ｏ−ジエチルベンゼン、ｏ−ジクロロベンゼン、ｐ−クロロトルエン、ｐ−ジエチルベンゼン、ｓｅｃ−ブチルベンゼン、ｔｅｒｔ−ブチルベンゼン、γ―ブチロラクトン、イソブチルアルコール、イソホロン、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールジブチルエーテル、エチレングリコールモノイソプロピルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノターシャリーブチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノプロピルエーテル、エチレングリコールモノヘキシルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジイソブチルケトン、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールモノイソプロピルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、シクロヘキサノール、シクロヘキサノールアセテート、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、ジプロピレングリコールジメチルエーテル、ジプロピレングリコールメチルエーテルアセテート、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコールモノブチルエーテル、ジプロピレングリコールモノプロピルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ダイアセトンアルコール、トリアセチン、トリプロピレングリコールモノブチルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールジアセテート、プロピレングリコールフェニルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、メトキシプロピルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルプロピオネート、ベンジルアルコール、メチルイソブチルケトン、メチルシクロヘキサノール、酢酸ｎ−アミル、酢酸ｎ−ブチル���酢酸イソアミル、酢酸イソブチル、酢酸プロピル、二塩基酸エステル、エタノール、ｎ−プロパノール、ｉｓｏ−プロパノール、ｎ−ブタノール、２−ブタノール、ｎ−オクタノール、ｎ−ヘキサノール等が挙げられる。
これらの有機溶剤は、１種を単独で、または必要に応じて任意の比率で２種以上混合して用いることができる。
【０１３４】
これらの有機溶剤のなかでも溶解性、乾燥性の観点からメトキシプロピルアセテートが好ましい。メトキシプロピルアセテートを含むことで、乾燥後の透明性に優れる塗膜を得ることができる。
【０１３５】
さらに溶剤の乾燥性を考慮し、ダイコートや印刷法などにおいては１６０℃以上の高沸点溶剤を含むことが好ましく、たとえば、３−メトキシ−３−メチル−１−ブタノール（ｂｐ１７４℃）、１，３−ブタンジオール（ｂｐ２０３℃）、３−メチル−１，３−ブタンジオール（ｂｐ２０３℃）、２−メチル−１，３−プロパンジオール（ｂｐ２１３℃）、ジイソブチルケトン（ｂｐ１６８．１℃）、エチレングリコールモノブチルエーテル（ｂｐ１７１．２℃）、エチレングリコールモノヘキシルエーテル（ｂｐ２０８．１℃）、エチレングリコールモノブチルエーテルアセテート（ｂｐ１９１．５℃）、エチレングリコールジブチルエーテル（ｂｐ２０３．３℃）、ジエチレングリコールモノメチルエーテル（ｂｐ１９４．０℃）、ジエチレングリコールモノエチルエーテル（ｂｐ２０２．０℃）、ジエチレングリコールジエチルエーテル（ｂｐ１８８．４℃）、ジエチレングリコールモノイソプロピルエーテル（ｂｐ２０７．３℃）、プロピレングリコールモノブチルエーテル（ｂｐ１７０．２℃）、プロピレングリコールジアセテート（ｂｐ１９０．０℃）、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル（ｂｐ１８７．２℃）、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル（ｂｐ１９７．８℃）、ジプロピレングリコールモノプロピルエーテル（ｂｐ２１２．０℃）、ジプロピレングリコールジメチルエーテル（ｂｐ１７５℃）、トリプロピレングリコールモノメチルエーテル（ｂｐ２０６．３℃）、３−エトキシプロピオン酸エチル（ｂｐ１６９．７℃）、３−メトキシブチルアセテート（ｂｐ１７２．５℃）、３−メトキシ−３−メチルブチルアセテート（ｂｐ１８８℃）、γ−ブチロラクトン（ｂｐ２０４℃）、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド（ｂｐ１６６．１℃）、Ｎ−メチルピロリドン（ｂｐ２０２℃）、ｐ−クロロトルエン（ｂｐ１６２．０℃）、ｏ−ジエチルベンゼン（ｂｐ１８３．４℃）、ｍ−ジエチルベンゼン（ｂｐ１８１．１℃）、ｐ−ジエチルベンゼン（ｂｐ１８３．８℃）、ｏ−ジクロロベンゼン（ｂｐ１８０．５℃）、ｍ−ジクロロベンゼン（ｂｐ１７３．０℃）、ｎ−ブチルベンゼン（ｂｐ１８３．３℃）、ｓｅｃ−ブチルベンゼン（ｂｐ１７８．３℃）、ｔｅｒｔ−ブチルベンゼン（ｂｐ１６９．１℃）、シクロヘキサノール（ｂｐ１６１．１℃）、シクロヘキシルアセテート（ｂｐ１７３℃）、メチルシクロヘキサノール（ｂｐ１７４℃）等が挙げられる。１６０℃以上の高沸点溶剤は溶剤の全量を基準として５〜５０重量％が好ましい。
【０１３６】
有機溶剤は、本発明の感光性樹脂組成物の固形分合計１００重量部に対して、１００〜５０００重量部の量で用いることができる。
【０１３７】
＜熱反応性化合物＞
本発明の感光性樹脂組成物は、塗膜耐久性を更に付与すべく、更に熱反応性化合物を添加する事が出来る。前記熱反応性化合物は、常温下では非反応性であるが、例えば、１００℃以上（好ましくは１５０℃以上）の温度で、架橋反応、重合反応、重縮合反応、又は重付加反応性を示す化合物である。熱反応性化合物の分子量は、特に限定されるものではないが、好ましくは５０〜２０００、より好ましくは１００〜１０００である。
【０１３８】
熱反応性化合物としては、例えば、メラミン化合物、ベンゾグアナミン化合物、カルボジイミド化合物、エポキシ化合物、オキセタン化合物、フェノール化合物、ベンゾオキサジン化合物、ブロック化カルボン酸化合物、ブロック化イソシアネート化合物、及びシランカップリング剤からなる群から選ばれる化合物１種若しくは２種以上を用いることができる。特に好ましくは、少なくともメラミン化合物もしくはベンゾグアナミン化合物を含む熱反応性化合物である。
【０１３９】
メラミン化合物又はベンゾグアナミン化合物としては、例えば、イミノ基、メチロール基、アルコキシメチル基を有するものが挙げられる。その中でも、アルコキシアルキル基を含有するメラミン化合物又はベンゾグアナミン化合物が好ましい。アルコキシアルキル基を含有するメラミン化合物又はベンゾグアナミン化合物を用いた場合、本発明の光散乱層用樹脂組成物の保存安定性が著しく向上する。
【０１４０】
アルコキシアルキル基を含有するメラミン化合物又はベンゾグアナミン化合物としては、例えば、ヘキサメトキシメチロールメラミン、ヘキサブトキシメチロールメラミン、テトラメトキシメチロールベンゾグアナミン、テトラブトキシメチロールベンゾグアナミン等が挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【０１４１】
メラミン化合物の市販品の具体例としては以下のものが挙げられる。但し、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【０１４２】
三和ケミカル社製ニカラックＭＷ−３０Ｍ、ＭＷ−３０、ＭＷ−２２、ＭＳ−２１、ＭＳ−１１、ＭＷ−２４Ｘ、ＭＳ−００１、ＭＸ−００２、ＭＸ−７３０、ＭＸ７５０、ＭＸ−７０８、ＭＸ−７０６、ＭＸ−０４２、ＭＸ−０３５、ＭＸ−４５、ＭＸ−５００、ＭＸ−５２０、ＭＸ−４３、ＭＸ−４１７、ＭＸ−４１０、ＭＸ−３０２、日本サイテックスインダストリー社製サイメル３００、３０１、３０３、３５０、３７０、３２５、３２７、７０３、７１２、０１、２８５、２３２、２３５、２３６、２３８、２１１、２５４、２０４、２０２、２０７、マイコート５０６、５０８、２１２、７１５などが挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【０１４３】
その中でも好適なのは、アルコキシアルキル基含有のメラミン化合物である、三和ケミカル社製ニカラックＭＷ−３０Ｍ、ＭＷ−３０、ＭＷ−２２、ＭＳ−２１、ＭＸ−４５、ＭＸ−５００、ＭＸ−５２０、ＭＸ−４３、ＭＸ−３０２、日本サイテックスインダストリー社製サイメル３００、３０１、３０３、３５０、２８５、２３２、２３５、２３６、２３８、マイコート５０６、５０８である。
【０１４４】
ベンゾグアナミン化合物の市販品の具体例としては、例えば、三和ケミカル社製ニカラックＢＸ−４０００、ＳＢ−４０１、ＢＸ−３７、ＳＢ−３５５、ＳＢ−３０３、ＳＢ３０１、ＢＬ−６０、ＳＢ−２５５、ＳＢ−２０３、ＳＢ−２０１、日本サイテックスインダストリー社製サイメル１１２３、マイコート１０５、１０６、１１２８などが挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【０１４５】
その中でも好適なのは、アルコキシアルキル基含有のベンゾグアナミン化合物である、三和ケミカル社製ニカラックＢＸ−４０００、ＳＢ−４０１、日本サイテックスインダストリー社製サイメル１１２３である。
【０１４６】
エポキシ化合物としては、例えば、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテル、ビスクレゾールフルオレンジグリシジルエーテル、ビスフェノキシエタノールフルオレンジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、グリセロールポリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパンポリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ソルビトールポリグリシジルエーテル、ジグリシジルテレフタレート、ジグリシジルｏ−フタレート、エチレングリコールジグリシジルエーテル、ジエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、及びポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル等のポリオールのグリシジルエーテル、ポリグリシジルイソシアヌレート等を挙げることができるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【０１４７】
フェノール化合物としては、例えば、フェノール類とアルデヒド類を酸性触媒下で反応させたノボラック型フェノール化合物、塩基性触媒下で反応させたレゾール型フェノール化合物どちらも用いることができる。フェノール類としては、例えば、オルトクレゾール、パラクレゾール、パラフェニルフェノール、パラノニルフェノール、２，３−キシレノール、フェノール、メタクレゾール、３，５−キシレノール、レゾルシノール、カテコール、ハイドロキノン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＢ、ビスフェノールＥ、ビスフェノールＨ、ビスフェノールＳ等を挙げることができる。アルデヒド類としては、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒドを挙げることができる。フェノール類とアルデヒド類は、それぞれ１種を単独で、又は２種以上を混合して用いられる。
【０１４８】
ブロック化イソシアネート化合物のイソシアネート化合物としては、例えば、ヘキサメチレジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、トルイジンイソシアネート、ジフェニルメタン−４，４'−ジイソシアネート、ジフェニルメタン−２，４'−ジイソシアネート、ビス（４−イソシアネートシクロヘキシル）メタン、テトラメチルキシリレンジイソシアネート等のジイソシアネート、これらジイソシアネートのイソシアヌレート体、トリメチロールプロパンアダクト型、ビウレット型、イソシアネート残基を有するプレポリマー（ジイソシアネートとポリオールから得られる低重合体）及びイソシアネート残基を有するウレトジオン等を挙げることができるが、必ずしもこれに限定されるものではない。
【０１４９】
ブロック化イソシアネート化合物のブロック剤としては、例えば、フェノール（解離温度１８０℃以上）、ε−カプロラクタム（解離温度１６０〜１８０℃）、オキシム（解離温度１３０〜１６０℃）、又は活性メチレン（１００〜１２０℃）等を挙げることができるが、必ずしもこれに限定されるものではない。また、１種を単独で、あるいは２種以上を併用して用いられる。
【０１５０】
＜金属酸化物微粒子＞
光散乱層用感光性樹脂組成物および平坦層用感光性樹脂組成物は、金属酸化物微粒子を含んでも良い。金属酸化物微粒子を含むことにより、屈折率を調整することができる。
本発明で用いられる金属酸化物微粒子は、可視光域において１．８〜２．８の屈折率を有することが望ましい。このような金属酸化物微粒子を用いることによって、光散乱層と平坦層の屈折率を高くできるので好ましい。
本明細書において、「金属酸化物微粒子の屈折率」とは、金属酸化物微粒子を構成する材料のバルクの屈折率を意味する。バルク材料の屈折率は、アッベ屈折率計あるいはＶブロック方式の屈折率計を用いて測定することができる。
【０１５１】
金属酸化物微粒子としては、具体的には、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、酸化セリウム（ＣｅＯ２）、酸化ハフニウム（ＨｆＯ２）、五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）、五酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）、酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）から成る群から選択された少なくとも１種の材料から成る粒子が挙げられるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
【０１５２】
光散乱層の透光性を維持するため、粒子間に強い凝集がないことが好ましい。そのため、金属酸化物微粒子の平均１次粒子径は１００ｎｍ以下が好ましい。平均１次粒子径を１００ｎｍ以下に規定することで、可視光域において透明な組成物を得ることができる。
本明細書における「平均１次粒子径」とは凝集を加味しない個々の粒子径のことを示し、例えば、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）または走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）などを用いて実測した５０個の粒子直径の平均値である。
【０１５３】
金属酸化物微粒子は、粉体をそのまま用いることができる他、予め溶剤に分散した分散液を用いても構わない。中でも、平均粒子径が２００ｎｍ以下の分散状態を保つために、分散液を用いることが好ましい。
【０１５４】
金属酸化物微粒子の添加量は感光性樹脂組成物における固形分合計１００重量％中、５重量％以上５０重量％未満が好ましく、１０〜４５重量％がさらに好ましい。添加量が５重量％未満である場合は屈折率調整の効果が得られにくく、一方で５０重量％を超える場合は、光散乱により透過率が低下するなどの問題が生じることがある。
【０１５５】
（金属酸化物微粒子分散体）
本発明における金属酸化物微粒子分散体は、金属酸化物微粒子の表面状態に合わせた分散剤を用い、分散機を用いる方法で作製することが好ましい。分散機としては、ペイントコンディショナー（レッドデビル社製）、ボールミル、サンドミル（シンマルエンタープライゼス社製「ダイノーミル」等）、アトライター、パールミル（アイリッヒ社製「ＤＣＰミル」等）、コボールミル、ホモミキサー、ホモジナイザー（エム・テクニック社製「クレアミックス」等）、湿式ジェットミル（ジーナス社製「ジーナスＰ Ｙ 」、ナノマイザー社製「ナノマイザー」）、微小ビーズミル（寿工業（株）社製「スーパーアペックミル」および「ウルトラアペックミル」）、超音波分散機等が使用できる。
分散機にメディアを使う場合には、ガラスビーズ、ジルコニアビーズ、アルミナビーズ、磁性ビーズ、およびポリスチレンビーズ等を用いることが好ましい。
分散に関しては、２種類以上の分散機、または大きさの異なる２種類以上のメディアをそれぞれ用い、段階的に実施しても差し支えない。
【０１５６】
金属酸化物微粒子としては、特に酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、および酸化スズ（ＳｎＯ２）が好ましい。酸化チタン（ＴｉＯ２）、および酸化ジルコニウム（ＺｒＯ2）が、透光性、分散性、耐候性、および耐光性等の観点からさらに好ましい。
【０１５７】
＜酸化防止剤＞
本発明の感光性樹脂組成物には酸化防止剤を含有させることができる。酸化防止剤は、加熱工程を経ることによる黄変等による透過率の低下を抑制することができる。そのため、酸化防止剤を含むことで、加熱工程時の黄変を防止し、透過率の高い塗膜を得る事ができる。
【０１５８】
本発明における酸化防止剤とは、紫外線吸収機能、ラジカル補足機能、または、過酸化物分解機能を有する化合物であればよく、具体的には、酸化防止剤としてヒンダードフェノール系、ヒンダードアミン系、リン系、イオウ系、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系、ヒドロキシルアミン系、サルチル酸エステル系、およびトリアジン系の化合物があげられ、公知の紫外線吸収剤、酸化防止剤等が使用できる。これらの酸化防止剤の中でも、塗膜の透過率と感度の両立の観点から、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤およびイオウ系酸化防止剤が好ましい。フェノール系のなかでも特に、立体障害性の高いヒンダードフェノール系酸化防止剤がより好ましい。
【０１５９】
［フェノール系酸化防止剤］
例えば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、２，４−ビス−（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、２，２−チオ−ジエチレンビス｛３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝、Ｎ，Ｎ'−ヘキサメチレンビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒドロシンナミド）、３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルフォスフォネート−ジエチルエステル、トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−イソシアヌレート、２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メトキシフェノール、トリエチレングリコール−ビス｛３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝、１，６−ヘキサンジオール−ビス｛３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝、ペンタエリスリチル−テトラキス｛３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）ベンゼンなどが挙げられ、単独又は２種以上を使用してもよい。
【０１６０】
なかでも、２，４−ビス−（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ'−ヘキサメチレンビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒドロシンナミド）、３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルフォスフォネート−ジエチルエステル、及びトリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−イソシアヌレートからなる群から選ばれるヒンダードフェノール系酸化防止剤は、光硬化性の面から好ましい。
ヒンダードフェノール系酸化防止剤として具体的には、ヨシノックスＢＨＴ（＝２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール）、トミノックスＴＴ（＝テトラキス−［メチレン−３−（３，５'−ジ−ｔ−ブチル−４'−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン）、ヨシノックスＳＲ、ヨシノックスＢＢ、ヨシノックス２２４６Ｇ、ヨシノックス４２５、ヨシノックス２５０、ヨシノックス９３０、トミノックスＳＳ、トミノックス９１７、ＧＳＹ−３１４（以上、エーピーアイコーポレーション製）、ＩＲＧＡＮＯＸ２４５、ＩＲＧＡＮＯＸ２５９、ＩＲＧＡＮＯＸ５６５、ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０、ＩＲＧＡＮＯＸ１０３５、ＩＲＧＡＮＯＸ１０７６、ＩＲＧＡＮＯＸ１０９８、ＩＲＧＡＮＯＸ１１３５、ＩＲＧＡＮＯＸ１０７６、ＩＲＧＡＮＯＸ１４２５ＷＬ、ＩＲＧＡＮＯＸ１２２２、ＩＲＧＡＮＯＸ１３３０（以上、ＢＡＳＦ・ジャパン社製）、アデカスタブＡＯ−７０、アデカスタブＡＯ−５０、アデカスタブＡＯ−３３０、アデカスタブＡＯ−２０、アデカスタブＡＯ−３０、アデカスタブＡＯ−８０（以上、旭電化工業社製）、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＢＢＭ、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＧＭ、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＧＰ、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＧＳ、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＧＡ−８０、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＢＰ−１０１、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＢＰ−７６、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＢＰ−１０１（以上、住友化学社製）が挙げられる。
【０１６１】
［アミン系酸化防止剤］
ヒンダードアミン系酸化防止剤としては、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（Ｎ−メチル−２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、Ｎ，Ｎ′−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−１，６−ヘキサメチレンジアミン、２−メチル−２−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）アミノ−Ｎ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）プロピオンアミド、テトラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）（１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、ポリ〔｛６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル｝｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチル｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝〕、ポリ〔（６−モルホリノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル）｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチン｛（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ｝〕、コハク酸ジメチルと１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジンとの重縮合物、Ｎ，Ｎ′−４，７−テトラキス〔４，６−ビス｛Ｎ−ブチル−Ｎ−（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）アミノ｝−１，３，５−トリアジン−２−イル〕−４，７−ジアザデカン−１，１０−ジアミン等が挙げられる。その他ヒンダードアミン構造を有するオリゴマータイプ及びポリマータイプの化合物等も使用することが出来る。
【０１６２】
ヒンダードアミン系酸化防止剤として具体的には、サノールＬＳ−７７０、サノールＬＳ−７６５、サノールＬＳ−６２２ＬＤ、キマソープ９４４（以上、三共株式会社）、ＣＹＡＳＯＲＢ ＵＶ−３３４６（以上、サンケミカル株式会社製）、ノックラック２２４、ノックラックＣＤ、Ｕｖａｓｉｌ２９９−２９９ＬＭ（以上、大内新興化学工業社製）、ＭＡＲＫ ＬＡー６３、ＭＡＲＫＬＡ−６８（以上、旭電化工業社製）、ＴＩＮＵＶＩＮ １４４、ＴＩＮＵＶＩＮ ３１２（以上、ＢＡＳＦ・ジャパン社製）が挙げられる。
【０１６３】
［リン系酸化防止剤］
リン系酸化防止剤としては、市販されているものを使用できるが、トリス［２，４−ジ−（ｔｅｒｔ）−ブチルフェニル］ホスフィントリス［２−［［２，４，８，１０−テトラキス（１，１−ジメチルエチル）ジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサホスフェピン−６−イル］オキシ］エチル］アミン、トリス［２−［（４，６，９，１１−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチルジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサホスフェピン−２−イル）オキシ］エチル］アミン、亜りん酸エチルビス（２，４−ジｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）が挙げられ、これらからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物であることが好ましく、これらは１種又は２種以上を使用することができる。
リン系酸化防止剤として具体的には、ＩＲＧＡＦＯＳ１６８、ＩＲＧＡＦＯＳ１２、ＩＲＧＡＦＯＳ３８、ＩＲＧＡＦＯＳＥＰＱ、（以上、ＢＡＳＦ・ジャパン社製）、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＰ−１６（住友化学社製）、アデカスタブＰＥＰ−４Ｃ、アデカスタブＰＥＰ−８Ｆ、アデカスタブＰＥＰ−８、アデカスタブＰＥＰ−４５、アデカスタブＰＥＰ−１１Ｃ、アデカスタブＰＥＰ−２４Ｇ、アデカスタブＰＥＰ−３６、アデカスタブＨＰ−１０、アデカスタブＰ、アデカスタブＣ、アデカスタブＱＬ、アデカスタブ１３５Ａ、アデカスタブ１１７８、アデカスタブ１５００、アデカスタブ２１１２、アデカスタブ３０１０、アデカスタブ５２２Ａ、アデカスタブＴＰＰ（以上、旭電化工業社製）、ＧＳＹ−２０２（以上、エーピーアイコーポレーション製）、ＳＡＮＫＯＨＣＡ（三光株式会社製）、ＪＰＨ１２００、ＪＰ３０２、ＪＰＭ３１３、ＪＰ３０４、ＪＰ３０８、ＪＰＰ１００、ＪＰ３３３Ｅ、ＪＰ３１８Ｅ、ＪＰ３１２（以上、エーピーアイコーポレーション製）が挙げられる。
【０１６４】
［イオウ系酸化防止剤］
イオウ系酸化防止剤は分子中にイオウを含む酸化防止剤である。このような含イオウ系酸化防止剤としては市販されているものを使用できるが、３，３'−チオジプロパン酸ジオクタデシル、ジミリスチル−３，３’−チオジプロピオネート、ジパルミチル−３，３’−チオジプロピオネート、ジステアリル−３，３’−チオジプロピオネート、４，４’−チオビス−３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、チオジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］が挙げられ、これらからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物であることが好ましく、これらは１種又は２種以上を使用することができる。
イオウ系酸化防止剤として具体的には、ＩＲＧＡＮＯＸＰＳ８００ＦＤ、ＩＲＧＡＮＯＸＰＳ８０２ＦＤ（以上、ＢＡＳＦ・ジャパン社製）、アデカスタブＡＯ−５０３、アデカスタブＡＯ−４１２Ｓ（以上、旭電化工業社製）、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＴＰＬ−Ｒ、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＴＰＭ、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＴＰＳ、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＴＰ−Ｄ、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＴＬ、ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＭＢ（以上、住友化学社製）、ＤＬＴＰ「ヨシトミ」、ＤＳＴＰ「ヨシトミ」，ＤＭＴＰ「ヨシトミ」、ＤＴＴＰ「ヨシトミ」（以上、エーピーアイコーポレーション製）が挙げられる。
【０１６５】
ベンゾトリアゾール系酸化防止剤としては、ベンゾトリアゾール構造を有するオリゴマータイプ及びポリマータイプの化合物等を使用することが出来る。
【０１６６】
ベンゾトリアゾール系酸化防止剤として具体的には、トミソープ６００（吉富ファインケミカル製）、ＴＩＮＵＶＩＮ３２６、ＴＩＮＵＶＩＮ３２７、ＴＩＮＵＶＩＮ Ｐ、ＴＩＮＵＶＩＮ３２８（以上、ＢＡＳＦ・ジャパン社製）、ＶＩＯＳＯＲＢ５８３、ＶＩＯＳＯＲＢ５９０（共同薬品社製）が挙げられる。
【０１６７】
ベンゾフェノン系酸化防止剤としては、ベンゾフェノン構造を有するオリゴマータイプ及びポリマータイプの化合物等を使用することが出来る。
【０１６８】
ベンゾフェノン系酸化防止剤としては、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン、４−ドデシロキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクタデシロキシベンゾフェノン、２，２'ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２'ジヒドロキシ−４，４'−ジメトキシベンゾフェノン、２，２'，４，４'−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５スルフォベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−２'−カルボキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−クロロベンゾフェノン、ＬＡ−５１（以上、旭電化工業社製）等が挙げられる。その他ベンゾフェノン構造を有するオリゴマータイプ及びポリマータイプの化合物等も使用することが出来る。
【０１６９】
ベンゾフェノン系酸化防止剤として具体的には、トミソープ８００（エーピーアイコーポレーション製）、ＬＡ−５１（旭電化工業社製）が挙げられる。
【０１７０】
トリアジン系酸化防止剤としては、２，４−ビス（アリル）−６−（２−ヒドロキシフェニル）１，３，５−トリアジン等が挙げられる。その他トリアジン構造を有するオリゴマータイプ及びポリマータイプの化合物等も使用することが出来る。
【０１７１】
トリアジン系酸化防止剤として具体的には、ＣＹＡＳＯＲＢ ＵＶ−１１６４（サンケミカル株式会社製）が挙げられる。
【０１７２】
ヒドロキシルアミン系酸化防止剤として、具体的には、ＩＲＧＡＳＴＡＢＦＳ０４２（以上、ＢＡＳＦ・ジャパン社製）等の化合物を使用することが出来る。
【０１７３】
サルチル酸エステル系酸化防止剤としては、サリチル酸フェニル、サリチル酸ｐ−オクチルフェニル、サリチル酸ｐ−ｔｅｒｔブチルフェニル等が挙げられる。その他サルチル酸エステル構造を有するオリゴマータイプ及びポリマータイプの化合物等も使用することが出来る。
【０１７４】
これらの酸化防止剤は、１種を単独で、または必要に応じて任意の比率で２種以上混合して用いることができる。
【０１７５】
酸化防止剤の含有量は、感光性樹脂組成物の固形分合計１００重量％中、０．１重量％以上４重量％未満であることが好ましい。０．１重量％より少ない場合は、酸化防止剤が不足するため黄変防止効果が得られにくく、４重量％より多い場合には紫外線露光時に発生するラジカルを補足してしまうため、感光性樹脂組成物の硬化が不十分となることがある。
【０１７６】
＜その他の材料＞
本発明の感光性樹脂組成物は、その他必要に応じて、単官能単量体、熱安定剤、光安定剤、帯電防止剤、界面活性剤、貯蔵安定剤、反応性希釈剤および光安定剤などを含むこともできる。
【０１７７】
＜感光性樹脂組成物の製造方法＞
本発明の感光性樹脂組成物の製造方法は特に限定されるものではなく、光散乱粒子（Ａ）、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、レベリング剤を均一に混合するのに用いられる方法であれば良く、通常用いられる従来公知の方法で何ら構わない。
【０１７８】
例えば、本発明の感光性樹脂組成物を構成する各成分をそれぞれ独立して作製し、その後に混合あるいは混練する方法、予め作製した光散乱粒子（Ａ）、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を一度に混合し、必要に応じてその他の成分を加える方法などが挙げられる。
【０１７９】
《有機エレクトロルミネッセンス素子》
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、光散乱層と平坦層からなる光取り出し層を有するものである。有機エレクトロルミネッセンス素子の構造は特に限定されないが、基本構造の例として、透光性基板上に、光取り出し層、透光性電極、発光層を含む少なくとも１つの有機層（有機ＥＬ層）、背面電極、ＴＦＴ基板を順次積層し、陽極側から光を取り出すボトム・エミッションという構造が挙げられる。また、もう一つの例として、ＴＦＴ基板上に、背面電極、発光層を含む少なくとも１つの有機層（有機ＥＬ層）、透光性電極、光取り出し層、封止層を順次積層し、陰極側から光を取り出すトップ・エミッションという構造が挙げられる。これらの方法や技術は、城戸淳二著、「有機ＥＬのすべて」、日本実業出版社（２００３年発行）に記載されている。
【０１８０】
図面を参照して、本発明に係る一実施形態の有機ＥＬ装置の構造について詳細に説明する。図１は、本実施形態の１つの例であるボトム・エミッション構造の模式断面図である。本実施形態の有機ＥＬ装置１は、透光性基板１１上に、光散乱層１２と、平坦層１６と、透光性を有する第１の電極（陽極、透光性電極）１３と、発光層を含む少なくとも１つの有機層（有機ＥＬ層）１４と、光反射性を有する第２の電極（陰極、背面電極）１５とが順次積層されたものである。
光散乱層１２、平坦層１６が上記の本発明の感光性樹脂組成物を用いて形成された光取り出し層である。
【０１８１】
《有機エレクトロルミネッセンス装置》
本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置は、有機エレクトロルミネッセンス素子を有しており、有機ＥＬ照明装置または有機ＥＬ表示装置等に利用できる。
アクティブマトリクス型の有機ＥＬ表示装置では、異なる複数の色を発光する複数の発光層がマトリクス状にアレイ形成される。また、ドットごとに第２の電極（陰極、背面電極）１５からなる画素電極とそのスイッチング素子であるＴＦＴ（薄膜トランジスタ）が形成されたＴＦＴ基板が備えられる。
【０１８２】
本発明の光散乱層、平坦層が具備される部位として、例えば以下のような場合が考えられる。
ボトム・エミッション構造の場合、例えば以下のような場合が考えられる。
（１）透光性基板／光散乱層／平坦層／透光性電極／有機ＥＬ層／背面電極
（２）光散乱層／透光性基板／光散乱層／平坦層／透光性電極／有機ＥＬ層／背面電極
（３）プリズムレンズ層／透光性基板／光散乱層／平坦層／透光性電極／有機ＥＬ層／背面電極
【０１８３】
トップ・エミッション構造の場合、例えば以下のような場合が考えられる。
（４）基板／背面電極／有機ＥＬ層／透光性または半透光性電極／平坦層／光散乱層／保護基板
（５）基板／背面電極／有機ＥＬ層／透光性または半透光性電極／封止層／平坦層／光散乱層／保護基板
（６）基板／背面電極／有機ＥＬ層／透光性または半透光性電極／平坦層／光散乱層／保護基板／光散乱層
（７）基板／背面電極／有機ＥＬ層／透光性または半透光性電極／平坦層／光散乱層／保護基板／プリズムレンズ層
【０１８４】
このとき透光性基板と透光性電極との間に光散乱層と平坦層（光取り出し層）を具備した有機ＥＬ素子を含むものが、光取り出し効率、寿命の観点からより好ましい。
【０１８５】
ボトム・エミッション構造の製造方法としては、上記のように透光性基板上に光散乱層を設けた後、光散乱層と平坦層（光取り出し層）の上に透光性電極を形成する。
【０１８６】
透光性基板としては、非フレキシブル基板やフレキシブル基板を用いることができる。例えば、ガラス基板、硬質樹脂基板、ウエハ、プリント基板、様々なカード、樹脂シート等の非フレキシブル基板を用いてもよいし、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリアミド、ポリオレフィン、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリウレタンアクリレート、ポリエーテルサルフォン、ポリイミド、ポリシルセスキオキサン、ポリノルボルネン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、非晶質シクロポリオレフィン、セルローストリアセテート等のようなフレキシブル基板を用いてもよい。基板が樹脂製である場合、用いる樹脂としては上記例示した樹脂を適宜混合して用いてもよい。また、好ましくは１００℃以上、特に好ましくは１５０℃以上の耐熱性を有するものが適当である。
【０１８７】
こうしたフレキシブル基板としては、具体的には、非晶質シクロポリオレフィン樹脂フィルム（例えば、日本ゼオン株式会社のゼオネックス（登録商標）やゼオノア（登録商標）、ＪＳＲ株式会社のＡＲＴＯＮ等）、ポリカーボネートフィルム（例えば、帝人化成株式会社のピュアエース等）、ポリエチレンテレフタレートフィルム（例えば、帝人化成株式会社製のもの等）、セルローストリアセテートフィルム（例えば、コニカミノルタオプト株式会社のコニカタックＫＣ４ＵＸ、ＫＣ８ＵＸ等）、ポリエチレンナフタレートフィルム（例えば、帝人デュポンフィルム株式会社のテオネックス（登録商標）等）の市販品を挙げることができる。
【０１８８】
ただし、有機ＥＬ素子や電極は極微量の水分で劣化してしまうため，フレキシブル基板を用いる場合にはガラスレベルの非常に高い水蒸気バリア性を付与するために、基板表面に有機と無機の多層積層膜を設ける必要がある。
本発明においては、耐熱性や水蒸気バリア性の観点からガラス基板を用いることが好ましい。
【０１８９】
また透光性基板の光取り出し側には、必要に応じて、防汚染塗工、ハード塗工、帯電防止塗工、反射防止塗工等を任意の組成で行うこともできる。さらに透光性基板と空気界面での光の全反射を防ぐために、散乱シート、プリズムシート、マイクロレンズあるいはピラミッド形状等の表面微細加工を施すこともできる。
【０１９０】
さらには、透光性基板と光散乱層の間や、光散乱層と平坦層の間に、屈折率調整層を設けても良い。屈折率調整層を設けることで各層間での屈折率の差を緩和し、各層界面での光の反射を少なくすることができる。透光性基板と光散乱層の間では、透光性基板と光散乱層の屈折率の中間でも良いが、エアロシリカゲルのような低屈折率層を設けても良い。
【０１９１】
透光性電極の材料としては、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、またはこれらの混合物などを用いることができ、好ましくは仕事関数が４ｅＶ以上の材料である。
具体例としては、
酸化スズ、酸化亜鉛、酸化インジウム、および酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）等の導電性金属酸化物；
金、銀ナノ粒子、銀ナノワイヤー、銅、クロム、およびニッケル等の金属；
ヨウ化銅および硫化銅などの他の無機導電性物質；
ポリアニリン、ポリチオフェン、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、カーボンナノチューブ、カーボンナノワイヤ、フラーレン誘導体、およびポリピロールなどの有機導電性物質；
およびこれらの混合物または積層物などが挙げられる。
好ましくは導電性金属酸化物であり、特に、生産性、高導電性、および透光性等の点からＩＴＯが好ましい。
【０１９２】
また、透光性を保ちながら有機ＥＬ層への電子あるいは正孔の注入性を制御するために、金属類とＩＴＯを積層して透光性電極とすることも可能である。ここで、極薄の金属の厚さとしては０．１ｎｍ〜２０ｎｍが透光性を保つ観点で好ましい。また、ここで言う金属類としては、
アルカリ金属（例えばＬｉ、Ｎａ、およびＫ等）およびそのフッ化物；
アルカリ土類金属（例えばＭｇ、およびＣａ等）およびそのフッ化物；
金、銀、鉛、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金、およびこれらを含む混合金属；
リチウム−アルミニウム合金およびこれを含む混合金属；
ＬｉＦ／Ａｌ合金およびこれを含む混合金属；
マグネシウム−銀合金およびこれを含む混合金属；
インジウム、およびイッテリビウム等の希土類金属等が挙げられる。
この中で、好ましくは仕事関数が４ｅＶ以下の材料であり、より好ましくはアルミニウム、リチウム−アルミニウム合金およびそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金およびその混合金属等である。
【０１９３】
透光性電極の膜厚は材料により適宜選択可能であるが、通常５０ｎｍ 〜３００ｎｍ程度が好ましい。
透光性電極の形成方法としては、電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、化学反応法（ゾル−ゲル法など）、および溶解物や分散物の塗布などの方法が用いられる。
形成した透光性電極は、所望に応じて、エッチング処理を行い、パターンを形成する。さらに、洗浄その他の処理により、装置の駆動電圧を下げたり、発光効率を高めることも可能である。例えばＩＴＯの場合、ＵＶ−オゾン処理などが効果的である。
【０１９４】
次に、上記のように光散乱層と平坦層（光取り出し層）の表面に透光性電極を設けた後、透光性電極の表面に有機ＥＬ層を形成する。
有機ＥＬ層は発光層を含み、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、または電子輸送層などを含んでいてもよい。これらの各層はそれぞれ他の機能を備えたものであってもよい。
【０１９５】
正孔注入層、および正孔輸送層の材料は、陽極から正孔を注入する機能、正孔を輸送する機能、陰極から注入された電子を障壁する機能のいずれかを有しているものであればよい。その具体例としては、カルバゾール誘導体、トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、芳香族ジメチリディン系化合物、ポルフィリン系化合物、ポリシラン系化合物、ポリ（ Ｎ−ビニルカルバゾール）誘導体、アニリン系共重合体、チオフェンオリゴマー、およびポリチオフェン等の導電性高分子オリゴマー等が挙げられる。
【０１９６】
発光層の材料は、電界印加時に、陽極、正孔注入層または正孔輸送層から正孔を注入することができると共に、陰極、電子注入層、または電子輸送層から電子を注入することができる機能、注入された電荷を移動させる機能、および、正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能を有する層を形成することができるものであれば何でもよい。
例えば、ベンゾオキサゾール誘導体、ベンゾイミダゾール誘導体、ベンゾチアゾール誘導体、スチリルベンゼン誘導体、ポリフェニル誘導体、ジフェニルブタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ナフタルイミド誘導体、クマリン誘導体、ペリレン誘導体、ペリノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、アルダジン誘導体、ピラリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ビススチリルアントラセン誘導体、キナクリドン誘導体、ピロロピリジン誘導体、チアジアゾロピリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、スチリルアミン誘導体、芳香族ジメチリディン化合物、および８ − キノリノール誘導体の金属錯体または希土類錯体に代表される各種金属錯体；
および、
ポリチオフェン、ポリフェニレン、およびポリフェニレンビニレン等のポリマー化合物等が挙げられる。
【０１９７】
発光層となる発光材料の具体例を下記に挙げるが、以下の具体的に例示したものに限定されるものではない。
【０１９８】
青色の発光は、例えば、ペリレン、２，５，８，１１−テトラ−ｔ−ブチルペリレン（略：ＴＢＰ）、および９，１０−ジフェニルアントラセン誘導体などをゲスト材料として用いることによって得られる。また、４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（略：ＤＰＶＢｉ）などのスチリルアリーレン誘導体、９，１０−ジ−２−ナフチルアントラセン（略：ＤＮＡ）、および９，１０−ビス（２−ナフチル）−２−ｔｅｒｔ−ブチルアントラセン（略：ｔ−ＢｕＤＮＡ）などのアントラセン誘導体から得ることもできる。また、ポリ（９，９−ジオクチルフルオレン）等のポリマーを用いてもよい。
【０１９９】
緑色の発光は、クマリン３０、クマリン６などのクマリン系色素、ビス［２−（２，４−ジフルオロフェニル）ピリジナト］ピコリナトイリジウム（略：ＦＩｒｐｉｃ）、およびビス（２−フェニルピリジナト）アセチルアセトナトイリジウム（略：Ｉｒ（ｐｐｙ）（ａｃａｃ））などをゲスト材料として用いることによって得られる。また、トリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウム（略：Ａｌｑ３）、ＢＡｌｑ、Ｚｎ（ＢＴＺ）、およびビス（２−メチル−８−キノリノラト）クロロガリウム（略：Ｇａ（ｍｑ）2Ｃｌ）などの金属錯体からも得ることができる。また、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）等のポリマーを用いてもよい。
【０２００】
橙色から赤色の発光は、ルブレン、４−（ジシアノメチレン）−２−［ｐ−（ジメチルアミノ）スチリル］−６−メチル−４Ｈ−ピラン（略：ＤＣＭ１）、４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−６−（９−ジュロリジル）エチニル−４Ｈ−ピラン（略：ＤＣＭ２）、４−（ジシアノメチレン）−２，６−ビス［ｐ−（ジメチルアミノ）スチリル］−４Ｈ−ピラン（略：ＢｉｓＤＣＭ）、ビス［２−（２−チエニル）ピリジナト］アセチルアセトナトイリジウム（略：Ｉｒ（ｔｈｐ）２（ａｃａｃ））、およびビス（２−フェニルキノリナト）アセチルアセトナトイリジウム（略：Ｉｒ（ｐｑ）（ａｃａｃ））などをゲスト材料として用いることによって得られる。ビス（８−キノキリノラト）亜鉛（略：Ｚｎｑ２）、ビス［２−シンナモイル−８−キノリノラト］亜鉛（略：Ｚｎｓｑ２）などの金属錯体からも得ることができる。また、ポリ（２，５−ジアルコキシ−１，４−フェニレンビニレン）等のポリマーを用いてもよい。
【０２０１】
白色の発光は、有機ＥＬ積層構造体の各層のエネルギー準位を規定し、トンネル注入を利用して発光させるもの（欧州特許第０３９０５５１号公報）、同じくトンネル注入を利用する素子で実施例として白色発光素子が記載されているもの（特開平３−２３０５８４号公報）、二層構造の発光層が記載されているもの（特開平２−２２０３９０号公報および特開平２−２１６７９０号公報）、発光層を複数に分割してそれぞれ発光波長の異なる材料で構成されたもの（特開平４−５１４９１号公報）、青色発光体（蛍光ピ−ク３８０〜４８０ｎｍ）と緑色発光体（４８０〜５８０ｎｍ）とを積層させ、さらに赤色蛍光体を含有させた構成のもの（特開平６−２０７１７０号公報）、青色発光層が青色蛍光色素を含有し、緑色発光層が赤色蛍光色素を含有した領域を有し、さらに緑色蛍光体を含有する構成のもの（特開平７−１４２１６９号公報）等が挙げられる。
【０２０２】
電子注入層および電子輸送層の材料は、陰極から電子を注入する機能、電子を輸送する機能、または陽極から注入された正孔を障壁する機能を有しているものであればよい。
具体例としては、
トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フルオレノン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、アントロン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド誘導体、フルオレニリデンメタン誘導体、ジスチリルピラジン誘導体、ナフタレンペリレン等の複素環テトラカルボン酸無水物、シロール誘導体、フタロシアニン誘導体、および８−キノリノール誘導体の金属錯体；
メタルフタロシアニン、ベンゾオキサゾール、およびベンゾチアゾールを配位子とする金属錯体に代表される各種金属錯体等が挙げられる。
【０２０３】
正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子注入層および電子輸送層の膜厚は特に限定されるものではないが、通常１０ｎｍ〜５００ｎｍが好ましい。各層は単層構造であってもよいし、同一組成または異種組成の複層構造であってもよい。
これらの層の形成方法は特に限定されるものではないが、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、分子積層法、コーティング法（スピンコート法、キャスト法、およびディップコート法など）、およびＬＢ（Langmuir Blodgett）法などの方法が用いられる。好ましくは抵抗加熱蒸着法、およびコーティング法である。
【０２０４】
最後に、有機ＥＬ層の表面に背面電極を形成する。
負極である背面電極は、電子注入層、電子輸送層、または発光層などに電子を供給するものであり、隣接する層との密着性、イオン化ポテンシャル、および安定性等を考慮して選ばれる。
背面電極は光反射性を有することが好ましい。
背面電極の材料としては、金属、合金、導電性金属酸化物、他の導電性化合物、およびこれらの混合物を用いることができる。
具体例としては、
アルカリ金属（例えばＬｉ、Ｎａ、およびＫ等）およびそのフッ化物；
アルカリ土類金属（例えばＭｇ、およびＣａ等）およびそのフッ化物；
金、銀、鉛、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金、およびこれらを含む混合金属；
リチウム−アルミニウム合金およびこれを含む混合金属；
ＬｉＦ／Ａｌ合金およびこれを含む混合金属；
マグネシウム−銀合金およびこれを含む混合金属；
インジウム、およびイッテリビウム等の希土類金属等が挙げられる。
好ましくは仕事関数が４ｅＶ以下の材料であり、より好ましくはアルミニウム、リチウム−アルミニウム合金およびそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金およびその混合金属等である。
また、光反射性を保ちながら有機層への電子あるいは正孔の注入性を制御するために、上記の背面電極の材料とＩＴＯを積層して背面電極とすることも可能である。
【０２０５】
背面電極の膜厚は材料により適宜選択可能であるが、通常１００ｎｍ〜１μｍが好ましい。背面電極の作製には、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、およびコーティング法などの方法が用いられる。金属を単体で蒸着することも、二成分以上を同時に蒸着することもできる。複数の金属を同時に蒸着して合金電極を形成することも可能であり、またあらかじめ調整した合金を蒸着させてもよい。
【０２０６】
トップ・エミッション構造の製造方法としては、ＴＦＴ等の基板上に背面電極、有機ＥＬ層、透光性電極、光散乱層、平坦層（光取り出し層）を順次積層する方法が挙げられる。ここで記載する背面電極、有機ＥＬ層、透光性電極、光散乱層、平坦層（光取り出し層）の材料、積層法等はボトム・エミッションの製造方法で述べたものと同じものを使用することができる。
【０２０７】
また、上記有機ＥＬ素子の温度、湿度、雰囲気等に対する安定性向上のために、素子の表面や層間に保護層を設けたり、樹脂等により素子全体を被覆や封止を施したりしても良い。有機ＥＬ素子の封止処理方法には特に制限はなく、従来公知のいかなる方法をも採用可能である。
例えば、アクリル樹脂でモールドする方法（特開平３−３７９９１号公報）、気密ケース内にＰ２Ｏ５とともに入れて外気から遮断する方法（特開平３−２６１０９１号公報）、金属の酸化物等の保護膜を設けた後にガラス板等を用いて気密にする方法（特開平４−２１２２８４号公報）、プラズマ重合膜および光硬化型樹脂層を設ける方法（特開平５−３６４７５号公報）、フッ素化炭素からなる不活性液体中に保持する方法（特開平４−３６３８９０号公報他）、高分子保護膜を設けた後シリコーンオイル中に保持する方法（特開平５−３６４７５号公報）、無機酸化物等の保護膜の上にポリビニルアルコールを塗布したガラス板をエポキシ樹脂で接着する方法（特開平５−８９９５９号公報）、流動パラフィンやシリコーンオイル中に封じ込める方法（特開平５−１２９０８０号公報）、紫外線硬化型樹脂を用いる方法（特開平５−１８２７５９号公報他）等が挙げられるが、何らこれらに限定されるものではない。
特に素子全体を被覆や封止する際には、溶融ガラスや光によって硬化する光硬化性樹脂等が好ましい。
【０２０８】
本発明の光散乱層を具備する有機ＥＬ素子に印加する電流は通常、直流であるが、パルス電流や交流を用いてもよい。電流値、電圧値は、素子破壊しない範囲内であれば特に制限はないが、素子の消費電力や寿命を考慮すると、なるべく小さい電気エネルギーで効率良く発光させることが望ましい。
【０２０９】
本発明の光散乱層、平坦層（光取り出し層）を具備する有機ＥＬ素子の駆動方法は、パッシブマトリクス法のみならず、アクティブマトリックス法での駆動も可能である。これらの方法や技術は、城戸淳二著、「有機ＥＬのすべて」、日本実業出版社（２００３年発行）に記載されている。
【０２１０】
上記のように形成される有機ＥＬ装置の透光性電極と背面電極との間に電圧を印加することによって有機ＥＬ層で発光した光は、透光性電極から、光散乱層と平坦層（光取り出し層）を透過し、さらに透光性基板を透過して取り出される。有機ＥＬ層で発光した光が光散乱層を通過する際に、光が散乱されて指向性が変化し、全反射された光が導波することが抑制される。
【０２１１】
本発明の光散乱層と平坦層（光取り出し層）を具備する有機ＥＬ素子は種々の形態においても適用可能である。
例えば、本発明の光散乱層と平坦層を具備する有機ＥＬ素子は、フルカラー表示素子としても利用可能である。
フルカラー化方式の主な方式としては、３色塗り分け方式、色変換方式、カラーフィルター方式が挙げられる。３色塗り分け方式では、シャドウマスクを使った蒸着法や、インクジェット法や印刷法が挙げられる。また、特表２００２−５３４７８２や、Ｓ．Ｔ．Ｌｅｅ，  ｅｔ  ａｌ．，  Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ  ｏｆ  ＳＩＤ’０２，  ｐ．７８４（２００２）に記載されているレーザー熱転写法（Ｌａｓｅｒ  Ｉｎｄｕｃｅｄ  Ｔｈｅｒｍａｌ  Ｉｍａｇｉｎｇ、ＬＩＴＩ法ともいわれる）も用いることができる。色変換方式では、色発光の発光層を使って、蛍光色素を分散した色変換（ＣＣＭ）層を通して、色より長波長の緑色と赤色に変換する方法である。カラーフィルター方式では、白色発光の有機ＥＬ発光素子を使って、液晶用カラーフィルターを通して３原色の光を取り出す方法であるが、これら３原色に加えて、一部白色光をそのまま取り出して発光に利用することで、素子全体の発光効率をあげることもできる。
【０２１２】
さらに、本発明の光散乱層と平坦層を具備する有機ＥＬ素子は、マイクロキャビティ構造を採用しても構わない。これは、有機ＥＬ素子は、発光層が陽極と陰極との間に挟持された構造であり、発光した光は陽極と陰極との間で多重干渉を生じるが、陽極及び陰極の反射率、透過率などの光学的な特性と、これらに挟持された有機層の膜厚とを適当に選ぶことにより、多重干渉効果を積極的に利用し、素子より取り出される発光波長を制御するという技術である。これにより、発光色度を改善することも可能となる。この多重干渉効果のメカニズムについては、Ｊ．Ｙａｍａｄａ等によるＡＭ−ＬＣＤ  Ｄｉｇｅｓｔ  ｏｆ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｐａｐｅｒｓ，ＯＤ−２，ｐ．７７〜８０（２００２）に記載されている。
【０２１３】
本発明の光散乱層と平坦層を具備する有機ＥＬ素子は、マルチフォトンエミッション素子構造を採用しても良い。マルチフォトンエミッションとは、少なくとも一層の発光層を含む複数個の発光ユニットを、電荷発生層を介して直列に接続するように積層させた素子構造である（例えば、特許第３９３３５９１号公報参照）。このような素子構造によれば、１ユニット素子と同じ電流量で、複数の各発光層からの発光が同時に得られるため、発光ユニットの個数倍相当の電流効率および外部量子効率を得ることができる。
【０２１４】
以上述べたように、本発明の光散乱層と平坦層を具備する有機ＥＬ素子は、壁掛けテレビ等のフラットパネルディスプレイや各種の平面発光体として、さらには、複写機やプリンター等の光源、液晶ディスプレイや計器類等の光源、表示板、標識灯等への応用が考えられる。
【実施例】
【０２１５】
以下に、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、以下の実施例は本発明の権利範囲を何ら制限するものではない。特に明記しない限り、「部」は「重量部」を表し、「％」は重量％を示す。
【０２１６】
先ず、光散乱粒子の平均粒子径、樹脂の二重結合当量、重量平均分子量（Ｍｗ）、および酸価の測定方法について説明する。
【０２１７】
（光散乱粒子の平均粒子径）
平均粒子径は、日機装（株）社製「ナノトラックＵＰＡ」を用いて測定した。
【０２１８】
（樹脂の二重結合当量）
樹脂の二重結合当量とは、分子中に含まれる二重結合量の尺度となるものであり、同じ分子量の化合物であれば、二重結合当量の数値が小さいほど二重結合の導入量が多くなる。二重結合当量は下記式により算出した。
[二重結合当量]＝[二重結合を持つモノマー成分の分子量]／[二重結合を持つモノマー成分の分子中の全モノマーに対する重量比]
【０２１９】
（樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ））
重量平均分子量（Ｍｗ）は、昭和電工（株）社製のゲル浸透クロマトグラフィーＧＰＣ−１０１を用いて測定した。溶媒としてＴＨＦ（テトラヒドロフラン）を用い、ポリスチレン換算分子量を求めた。
【０２２０】
（樹脂の酸価）
酸価（ＪＩＳ酸価）は、以下の方法により求めた。
試料１ｇをキシレンとジメチルホルムアミドとを重量比１：１で混合した滴定溶剤に溶かした。電位差滴定法により０．１ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウム溶液（溶媒はエタノール）を用いて滴定した。滴定曲線上の変曲点を終点とし、水酸化カリウム溶液の終点までの滴定量から、下記式から酸価を算出した。
Ａ＝（Ｂ−Ｃ）×ｆ×Ｄ／Ｓ
（式中の符号は以下の通りである。
Ａ：酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、Ｂ：本試験の水酸化カリウム溶液の添加量（ｍＬ）、Ｃ：空試験（測定試料を用いないで測定）の水酸化カリウム溶液の添加量（ｍＬ）、ｆ：水酸化カリウム溶液のファクター、Ｄ：濃度換算値＝５．６１１ｍｇ/ｍＬ（０．１ｍｏｌ/Ｌの水酸化カリウム溶液１ｍＬの水酸化カリウム相当量）、Ｓ：試料（ｇ））
【０２２１】
＜光散乱粒子（Ａ）分散液の作製＞
（光散乱粒子分散液（Ａ−１））
Ｎ２雰囲気下、水５６０ｇの中に、トリフルオロエチルメタクリレート５０ｇ、メチルメタクリレート４０ｇ、アリルメタクリレート５ｇ、およびアダマンチルアクリレート５ｇを添加・撹拌し、８０℃に昇温し、２，２’−アゾビス（２−アミジノプロパン)ジヒドロクロリド（以下「Ｖ−５０」という）０．１６７ｇをごく少量の水に溶解した水溶液を一気に加え、８０℃で８時間重合した。重合後、メトキシプロピルアセテートを加え、ストリッピングにより水を除去し、固形分２０重量％に調整した光散乱粒子分散液（Ａ−１）（アクリル樹脂粒子分散液）を作製した。
得られた光散乱粒子分散液（Ａ−１）中の光散乱粒子の平均粒子径は３１０ｎｍ、光散乱粒子の全量に対する６００ｎｍ以上の粒子の含有率は９％、変動係数は８％、屈折率は１．４６だった。
【０２２２】
（光散乱粒子分散液（Ａ−２〜４））
仕込み組成を表１に示す組成、および配合量（ｇ）に変更した以外は、光散乱粒子分散液（Ａ−１）と同様の方法で光散乱粒子分散液（Ａ−２〜４）を得た。得られた光散乱粒子分散液の平均粒子径、光散乱粒子の全量に対する６００ｎｍ以上の粒子の含有率、変動係数、屈折率は表１に示した。
【０２２３】
【表１】
0006575093.tif 000006
【０２２４】
＜金属酸化物微粒子分散用分散剤の作製＞
（金属酸化物微粒子分散用分散剤）
撹拌機、還流冷却管、ドライエアー導入管、および温度計を備えた４口フラスコに、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物８０．０部、ペンタエリスリトールトリアクリレート（日本化薬（株）社製、商品名：ＫＡＹＡＲＡＤ ＰＥＴ−３０）２５０．０部、ヒドロキノン０．１６部、およびシクロヘキサノン１４１．２部を仕込み、８５℃まで昇温した。次いで触媒として１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］−７−ウンデセン１．６５部を加え、８５℃で８時間反応した。反応物のＩＲ測定で酸無水基のピーク、すなわち１７８０ｃｍ−１および１８５０ｃｍ−１付近のピークが消失していることを確認した後、冷却し、反応を停止させた。この時点で反応物の酸価を慣用の方法で測定したところ、９３ｍｇＫＯＨ／ｇであった。続いてこの溶液中に、グリシジルメタクリレート７７．３部、およびシクロヘキサノン３３．９部を加え、次いで触媒として、ジメチルベンジルアミン２．６５部を加え、８５℃で６時間反応した。反応温度を継続しながら定期的に反応物の酸価を測定し、反応物の酸価が７ｍｇＫＯＨ／ｇ以下となったところで、室温まで冷却し、固形分７０重量％の分散剤溶液を得た。酸価は５ｍｇＫＯＨ／ｇであり、重量平均分子量（Ｍｗ）は３１３０であった。
【０２２５】
＜金属酸化物微粒子分散液の製造＞
（金属酸化物微粒子分散液（Ｆ−１））
平均１次粒子径が１５ｎｍの酸化チタン（ＴｉＯ２）微粒子１０ｇに、分散媒としてメトキシプロピルアセテート８４．３ｇ、製造例２０１で得られた分散剤溶液５．７ｇ（約３．９９ｇの分散剤を含む）を加えた。得られた液に対して、２段階の分散処理を行った。前分散として、ジルコニアビーズ（平均径：１．２５ｍｍ）をメディアとして用い、ペイントシェイカーで１時間分散した。本分散として、ジルコニアビーズ（平均径：０．１ｍｍ）をメディアとして用い、寿工業（株）社製分散機ＵＡＭ−０１５で７時間分散した。以上のようにして、金属酸化物微粒子分散液（Ｆ−１）（二酸化チタン微粒子分散液）を作製した。分散液中の酸化チタン微粒子の平均粒子径は８０ｎｍであった。分散液は５０％の不揮発成分を含み、不揮発成分１００％中に含まれる酸化チタンは約７１．５％、分散剤は約２８．５％である。
【０２２６】
＜樹脂溶液の作製＞
（アルカリ可溶性樹脂溶液（Ｂ−１））
工程１：
攪拌機、温度計、滴下装置、還流冷却器、およびガス導入管を備えた反応容器に、溶剤としてメトキシプロピルアセテート１００部を入れた。この容器内に窒素ガスを注入しながら８０℃に加熱した。この温度を保持し、ヒドロキシエチルメタクリレート（ＨＥＭＡ）１５部、メチルメタクリレート（ＭＭＡ）２４．０部、メタクリル酸（ＭＡＡ）３６．６部、および２，２’−アゾビスイソブチロニトリル３部の混合物を１時間かけて滴下して重合反応を行った。滴下終了後、さらに７０℃で３時間反応させた後、アゾビスイソブチロニトリル０．５部をメトキシプロピルアセテート４０部に溶解させたものを添加し、その後３時間、同じ温度で攪拌を続けて、共重合体を得た。
工程２：
次いで、反応容器内に乾燥空気を導入し、グリシジルメタクリレート（ＧＭＡ）３０部を仕込み、その後１０時間、同じ温度で攪拌を続けた。室温に冷却後、メトキシプロピルアセテートで希釈することにより、固形分３５重量％のアルカリ可溶性樹脂溶液（Ｂ―１）を得た。主な反応条件（仕込み組成と反応温度）と、得られた樹脂の評価結果を表２に示す。
【０２２７】
（アルカリ可溶性樹脂溶液（Ｂ−２〜５）、その他の樹脂（ＢＸ−１））
反応条件（仕込み組成と反応温度）を表２に示す組成、および配合量（重量部）に変更した以外は、アルカリ可溶性樹脂溶液（Ｂ―１）と同様の方法でアルカリ可溶性樹脂溶液（Ｂ−２〜５）、その他の樹脂（ＢＸ−１）を得た。
（Ｂ−１〜５）、（ＢＸ−１）の屈折率は全て１．５０であった。
【０２２８】
（アルカリ可溶性樹脂溶液（Ｂ−６））
工程１：  
攪拌機、温度計、還流冷却器、ガス導入管を備えた反応容器内に、溶剤としてメトキシプロピルアセテート１００部を入れた。この容器内に窒素ガスを注入しながら８０℃に加熱した。この温度を保持し、９，９−ビス［４−（３−アクリロイルオキシ−２−ヒドロキシ）プロポキシフェニル］フルオレン（ＡＳＦ−４００）の５０％ＰＧＭＥＡ溶液１００部を入れ、乾燥空気を導入しながら８０℃に加熱して、同温度でメタクリル酸１７部、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル４部の混合物を１時間かけて滴下して重合反応を行った。滴下終了後、さらに８０℃で３時間反応させた後、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル０．５部をＰＧＭＥＡ４０部に溶解させたものを添加し、その後３時間、同じ温度で攪拌を続け共重合体を得た。
工程２：
次いで、反応容器内に乾燥空気を導入し、テトラヒドロ無水フタル酸１０部を仕込み、その後１０時間、同じ温度で攪拌を続けた。室温に冷却後、ＰＧＭＥＡで希釈することにより、固形分４０％の屈折率が１．６２で、エチレン性不飽和基とカルボキシル基を含有するアルカリ可溶性樹脂溶液（Ｂ−６）を得た。重量平均分子量は８０００であった。
【表２】
0006575093.tif 000007
【０２２９】
表２中の各略号は以下のとおりである。
ＰＧＭＥＡ：メトキシプロピルアセテート、
ＤＣＰＭＡ：ジシクロペンタニルメタクリレート、
ＣＨＭＡ：シクロヘキシルメタクリレート、
Ｓｔ：スチレン、
Ｍ−１１０：パラクミルフェノールエチレンオキサイド変性アクリレート、
ＡＳＦ-４００：９,９−ビス［４−（３−アクリロイルオキシ−２−ヒドロキシ）プロポキシフェニル］フルオレン（固形分比５０％）
ＨＥＭＡ：ヒドロキシエチルメタクリレート、
ＭＡＡ：メタクリル酸、
ＧＭＡ：グリシジルメタクリレート、
ＭＭＡ：メチルメタクリレート。
【０２３０】
＜光散乱層用感光性樹脂組成物の作製＞
（光散乱層用感光性樹脂組成物（ＳＲ−１））
光散乱粒子分散液（Ａ−１）２０部、アルカリ可溶性樹脂（Ｂ−４）８．９部、光重合開始剤「イルガキュア９０７」０．２部、光重合性単量体「ＤＰＣＡ３０」６．６部、レベリング剤「ＢＹＫ３３０」０．０１部、金属酸化物微粒子分散体（Ｆ−１）１１．９部、メトキシプロピルアセテート５２．４部を加え、均一になるように撹拌および混合した。メッシュ径５μｍのフィルタで濾過し、光散乱層用樹脂組成物（ＳＲ−１）を作製した。
【０２３１】
（光散乱層用感光性樹脂組成物（ＳＲ-２〜１０））
表３に示した組成、および配合量（重量部）とした以外は、光散乱層用樹脂組成物（ＳＲ−１）と同様にして、光散乱層用感光性樹脂組成物（ＳＲ-２〜１０）を得た。
【０２３２】
【表３】
0006575093.tif 000008
【０２３３】
表３中の各略号は以下の通りである。
＜光重合性単量体＞
・ＤＰＣＡ３０：サートマー社製カヤラッドＤＰＣＡ３０（屈折率１．４８）
・Ａ−ＢＰＥＦ：中村化学社製ＮＫエステルＡ−ＢＰＥＦ（屈折率１．６２）
＜光重合開始剤＞
・Ｉｒｇ９０７：ＢＡＳＦ社製イルガキュア９０７
＜レベリング剤＞
・ＢＹＫ３３０：ビックケミー社製ＢＹＫ３３０。
【０２３４】
＜平坦層用感光性樹脂組成物の作製＞
（平坦層用感光性樹脂組成物（ＯＣ−１））
アルカリ可溶性樹脂（Ｂ−５）４３．９部、光重合開始剤「イルガキュア８１９」０．６部、光重合性単量体「ＤＰＣＡ３０」４部、レベリング剤「ＢＹＫ３３０」０．０１部、メトキシプロピルアセテート５１．５部を加え、均一になるように撹拌および混合した。メッシュ径５μｍのフィルタで濾過し、平坦層用感光性樹脂組成物（ＯＣ−１）を作製した。
【０２３５】
（平坦層用感光性樹脂組成物（ＯＣ-２〜２０））
表４に示した組成、および配合量（重量部）とした以外は、平坦層用感光性樹脂組成物（ＯＣ−１）と同様にして、平坦層用感光性樹脂組成物（ＯＣ-２〜２０）を得た。
【０２３６】
【表４】
0006575093.tif 000009
【０２３７】
表４中の各略号は以下の通りである。
［光重合性単量体］
・ＤＰＣＡ３０：サートマー社製カヤラッドＤＰＣＡ３０（屈折率１．４８）
・Ａ−ＢＰＥＦ：中村化学社製ＮＫエステルＡ−ＢＰＥＦ（屈折率１．６２）
［光重合開始剤］
・Ｉｒｇ９０７：ＢＡＳＦ社製イルガキュア９０７
・Ｉｒｇ８１９：ＢＡＳＦ社製イルガキュア８１９
・Ｉｒｇ３６９：ＢＡＳＦ社製イルガキュア３６９
・ＯＸＥ０１：ＢＡＳＦ社製イルガキュアＯＸＥ０１
・ＯＸＥ０２：ＢＡＳＦ社製イルガキュアＯＸＥ０２
［レベリング剤］
・ＢＹＫ３３０：ビックケミー社製ＢＹＫ３３０。
・Ｆ-４４４：ＤＩＣ社製メガファックＦ-４４４
【０２３８】
＜光取り出し層の作製＞
（実施例１）
光散乱層用感光性樹脂組成物および平坦層用感光性樹脂組成物を用いて、下記条件にて透光性基板上に塗布し、光取り出し層を作製した。
まず、光散乱層用感光性樹脂組成物（ＳＲ−１）をスピンコーターを用い、仕上がり膜厚が１．０μｍとなるように０．７ｍｍ厚のガラス基板（コーニング社製ガラス「イーグル２０００」）に塗布した。次に、得られた塗布基板を１１０℃に加熱したホットプレート上で２分間保持した後、超高圧水銀ランプを用いて、照度２０ｍＷ／ｃｍ２、露光量５０ｍＪ／ｃｍ２で紫外線露光を行った。その後０．０４重量％水酸化カリウム水溶液（現像液温度２６℃）を使用して圧力０．２５ＭＰａでスプレーし、露光されていない部分の樹脂塗膜が溶解させ、面積が５．５ｍｍ×５。５ｍｍとなるようにパターンを形成した。さらに塗布基板を２００℃で３０分加熱、放冷して光散乱層を作製した。
光散乱層上に、平坦層用感光性樹脂組成物（ＯＣ−１）を仕上がり膜厚が１．０μｍとなるように塗布し、乾燥、露光、現像、焼成は光散乱層と同様にして、平坦層を作製し、光取り出し層１を得た。
【０２３９】
（実施例２〜２３、比較例１〜３）
光散乱層用感光性樹脂組成物または平坦層用感光性樹脂組成物の種類、および膜厚を、表５に示すように変更した以外は、光取り出し層１と同様にして、光取り出し層２〜２６を得た。
【０２４０】
（屈折率の測定）
屈折率は、上記ガラス上に作製した評価用基板と同様にして、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）フィルム上に光散乱層用感光性樹脂組成物、または平坦層用感光性組成物をそれぞれ塗布し、日本工業規格：ＪＩＳＫ７１４２「プラスチックの屈折率測定方法」に準拠し、アッベ屈折計により測定した。
【０２４１】
【表５】
0006575093.tif 000010
【０２４２】
（８）評価
評価結果を表６に示す。
ただし光散乱層用感光性組成物（ＳＲ-９）および平坦層用感光性組成物（ＯＣ-１９）はアルカリ現像できなかったため、パターニングしないまま評価を行った。
【０２４３】
（光取り出し効率Ｉ）
得られた光取り出し層基板に、ＩＴＯセラミックターゲット（Ｉｎ２Ｏ３：ＳｎＯ２＝９０：１０（重量比））を用い、ＤＣスパッタリング法にて厚さ１５０ｎｍのＩＴＯ膜を形成した。ついで、ＩＴＯ面上に、真空蒸着法により表８に示すＡｌｑ３を１５０ｎｍの厚さに形成した。真空蒸着基から取出し、波長３６５ｎｍのＵＶ照射器に基板を乗せ、コニカミノルタ（株）社製輝度計「ＬＳ−１００」により正面輝度を測定した。光散乱層と平坦層を形成していない基板で作成した正面輝度を基準とし、正面輝度の向上率（取り出し効率Ｉ）を算出した。
・光取り出し効率
正面輝度向上率２．４倍以上：優（◎）、
正面輝度向上率１．５倍以上２．４倍未満：良（○）、
正面輝度向上率１.３１．５倍未満：可（△）
正面輝度向上率１．３倍未満：可（×）
【０２４４】
（ボトム・エミッション構造のＥＬ素子の評価（光取り出し効率ＩＩ、発光外観（ダークスポット、ムラ）、寿命）
得られた光取り出し層基板に、ＩＴＯセラミックターゲット（Ｉｎ２Ｏ３：ＳｎＯ２＝９０：１０（重量比））を用い、ＤＣスパッタリング法にて厚さ１５０ｎｍのＩＴＯ膜を形成し、透光性電極（陽極）とした。
フォトレジストを用いて上記ＩＴＯ膜をエッチングして、発光面積が５ｍｍ×５ｍｍとなるようにパターンを形成した。超音波洗浄を行った後、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。ついで、ＩＴＯ面上に、真空蒸着法により、下記のように有機ＥＬ層を順次形成した。
まず、正孔注入層として、ＣｕＰｃを１５ｎｍの厚さに形成した。次に、正孔輸送層として、α−ＮＰＤを、５０ｎｍの厚さに形成した。次に、表８に示す赤色の発光層を４０ｎｍの厚さに形成し、表６に示す電子注入層を３０ｎｍの厚さに形成した。
その後、ＭｇとＡｇを共蒸着し、厚さ１００ｎｍのＭｇＡｇを形成後、ＭｇＡｇの酸化防止の観点から、さらに、その上にＡｇを５０ｎｍ形成し、背面電極（陰極）とした。
真空蒸着装置に連結された窒素グローブボックス中で、ガラス基板の外周部に、約１ｍｍの幅で光硬化性樹脂（株式会社スリーボンド製３０Ｙ−４３７）を塗布し、中央部に水分ゲッターシート（ダイニック株式会社製）を設置した。この上に、上記有機ＥＬ素子本体を、有機層形成面が乾燥剤シートと対向するように貼り合わせた。その後、光硬化性樹脂が塗布された領域のみに紫外光を照射し、樹脂を硬化させ素子を封止した。
上記と同様にして、表８に示す発光層と電子注入層を使用し、青色、緑色、および白色の発光素子をそれぞれ作製した。
別途、評価用に、基材として光散乱層と平坦層を形成していないガラス基板を用いた以外は、上記と同様の方法にて有機ＥＬ素子を得た。
【０２４５】
表８の発光体を用いて得られたそれぞれの発光素子について、室温において順方向電流を１０ｍＡ／ｃｍ２通電し、発光外観（ダークスポット、ムラ）を観察した。また、コニカミノルタセンシング（株）社製分光放射輝度計「ＣＳ−２０００」により正面輝度を測定し、光散乱層を形成していない基板で作製した有機ＥＬ素子の正面輝度を基準とし、白色発光素子の正面輝度の向上率（取り出し効率ＩＩ）を算出した。また、寿命は素子を１００ｃｄ／ｍ2輝度にて点灯させ、温度１０５℃で点灯促進試験を行った。画面輝度が半減するまでの時間を寿命とする。
【０２４６】
【表６】
0006575093.tif 000011
【０２４７】
下記基準に基づき、評価した。
・光取り出し効率ＩＩ
正面輝度向上率１．５倍以上：優（◎）、
正面輝度向上率１．２倍以上１．５倍未満：良（○）、
正面輝度向上率１．１倍以上１．２倍未満：可（△）
正面輝度向上率１．１倍未満：不可（×）
【０２４８】
・発光外観（ダークスポット、ムラ）
ダークスポット、ムラが観察されない：優（◎）、
ダークスポット、ムラが僅かに観察される：良（○）、
ダークスポット、ムラが多少観察される：可（△）、
ダークスポット、ムラが非常に多く観察される：不可（×）
【０２４９】
・寿命
輝度半減時間６００時間以上：優（◎）、
輝度半減時間３００時間以上６００時間未満：良（○）、
輝度半減時間１００時間以上３００時間未満：可（△）
輝度半減時間１００時間未満：不可（×）
【０２５０】
（平坦層の断面形状のテーパー角）
平坦層のパターン膜の断面形状を走査型電子顕微鏡（（株）日立製作所（株）製、「Ｓ−４２００」）で調べ、断面形状のテーパー角（パターンの断面形状の底辺と、エッジ部の接線とがなす角。）を測定した。
テーパー角３０度未満：優（○）、
テーパー角３０度以上５０度未満：可（△）
テーパー角５０度以上：不可（×）
【０２５１】
（平坦性）
光取り出し層について、アルバック社製の触針式膜厚計ＤＥＣＴＡＣ−３で、塗膜の表面粗さを測定した。下記基準に基づき、評価した。
表面粗さ１０Å未満：優（◎）、
表面粗さ１０Å以上３０Å未満：良（○）、
表面粗さ３０Å以上１００Å以下：可（△）、
表面粗さ１００Åより大きい：不可（×）
【０２５２】
【表７】
0006575093.tif 000012
【０２５３】
表７の結果より、本発明の、平均粒子径が２００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の光散乱粒（Ａ）、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を含有する光散乱層用感光性樹脂組成物により形成されてなる光散乱層と、アルカリ可溶性樹脂、光重合開始剤、光重合性単量体、およびレベリング剤を含有する平坦層用感光性樹脂組成物により形成されてなる平坦層とを有する光取り出し層は、光取り出し効率、発光外観、寿命に優れた結果であった。特に、平坦層に使用する光重合開始剤の種類、光重合開始剤量（Ｉ）と光重合性単量体量（Ｍ）の比率Ｉ／Ｍを一定のものとすることで平坦層の平坦性、断面形状が改善し、より優れた発光特性が得られている。
【０２５４】
粒子径が大きい光散乱粒子（Ａ−４）を用いた比較例１では、光取り出し効率が悪い上に、平坦層を形成した場合でも平坦性が悪く、発光ムラやダークスポットが発生してしまう。また、アルカリ可溶性樹脂を有しない比較例２では、光散乱層も平坦層もパターニング出来ないために封止が完全に成されず、寿命が短くダークスポットも発生してしまっている。これはどちらか一方の膜がパターニング出来ない場合にも同様である。また、光散乱層、平坦層どちらもレベリング剤を含有していない比較例３においては、平坦性が悪く、寿命や発光外観が悪い結果であった。
【０２５５】
これらの結果より、本発明の光散乱層と平坦層からなる光取り出し層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子は、パターニング性に優れた光散乱層と平坦性に優れた平坦層とからなる光取り出し層を有し、長寿命で発光外観に優れ、高い光取り出し効率を有する有機ＥＬ素子を提供することができることが確認できた。
【符号の説明】
【０２５６】
１    有機ＥＬ装置
１１  透光性基板
１２  光散乱層
１３  平坦層
１４  透光性電極
１５  発光層を含む少なくとも１つの有機層（有機ＥＬ層）
１６  背面電極
【図１】
0006575093.tif 000013