(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱伝導部材であって、
平面視において、任意の方向をｘ方向、該ｘ方向に直交する方向をｙ方向とし、前記熱伝導部材の厚み方向をｚ方向としたときに、
前記ｘ方向の熱伝導率λｘ、前記ｙ方向の熱伝導率λｙ及び前記ｚ方向の熱伝導率λｚが、ｍｉｎ（λｘ，λｙ）／λｚ≧５を満たしており、かつ、
前記ｘ方向及び前記ｙ方向のうち少なくとも一方向において、ＪＩＳ  Ｋ  ７１６１に準拠して測定された引張破断伸びが、１０％以上であり、
合成樹脂と、グラフェン積層構造を有する炭素材料とを含む、複合材料により構成されている、熱伝導部材。
【請求項２】
前記λｘ及び前記λｙが、ｍａｘ（λｘ，λｙ）≧２Ｗ／（ｍ・Ｋ）を満たしている、請求項１に記載の熱伝導部材。
【請求項３】
前記λｚが、λｚ≦２Ｗ／（ｍ・Ｋ）を満たしている、請求項１又は２に記載の熱伝導部材。
【請求項４】
前記ｘ方向及び前記ｙ方向のうち少なくとも一方向において、ＪＩＳ  Ｋ  ７１７１に準拠して測定された曲げ剛性が、１（Ｎ／ｍｍ）以上である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の熱伝導部材。
【請求項５】
前記グラフェン積層構造を有する炭素材料が、黒鉛又は薄片化黒鉛である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の熱伝導部材。
【請求項６】
前記グラフェン積層構造を有する炭素材料のグラフェンシートの積層数が、１０００層以上である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の熱伝導部材。
【請求項７】
前記グラフェン積層構造を有する炭素材料の平均粒径が、０．１μｍ以上、１００μｍ以下である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の熱伝導部材。
【請求項８】
前記グラフェン積層構造を有する炭素材料の厚みが、３００ｎｍ以上である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の熱伝導部材。
【請求項９】
前記グラフェン積層構造を有する炭素材料の含有量が、合成樹脂１００重量部に対して、５０重量部以上、１５０重量部以下の範囲にある、請求項１〜８のいずれか１項に記載の熱伝導部材。
【請求項１０】
熱伝導シートである、請求項１〜９のいずれか１項に記載の熱伝導部材。
【請求項１１】
シート平面の面積が、２５ｃｍ２以上である、請求項１０に記載の熱伝導部材。
【請求項１２】
発泡樹脂層と、前記発泡樹脂層の少なくとも一方側の主面上に積層された、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の熱伝導部材とを備える、熱伝導部材積層体。
【請求項１３】
請求項１〜１１のいずれか１項に記載の熱伝導部材又は請求項１２に記載の熱伝導部材積層体の成形体である、熱伝導部材成形体。
【請求項１４】
電子機器、屋外通信用固定装置又はスマートメータの筐体に用いられる、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の熱伝導部材。
【請求項１５】
電子機器、屋外通信用固定装置又はスマートメータの筐体に用いられる、請求項１２に記載の熱伝導部材積層体。
【請求項１６】
電子機器、屋外通信用固定装置又はスマートメータの筐体に用いられる、請求項１３に記載の熱伝導部材成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導部材、並びに該熱伝導部材を用いた熱伝導部材積層体及び熱伝導部材成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、携帯電話やパーソナルコンピュータなどの電子機器の筐体には、熱伝導性に優れた金属板が用いられている。近年では、このような金属板の代替材料として、面方向と厚み方向との双方における熱伝導性に優れた熱伝導シートが注目を集めている。
【０００３】
例えば、下記の特許文献１には、グラフェン積層体である黒鉛と、導電性材料層とを備える熱伝導シートが開示されている。特許文献１では、黒鉛のグラフェン間に導電性材料層がインターカレートされており、それによってグラフェンの面内方向だけでなく、厚み方向における熱伝導性が高められるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１２−９６９３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１のような熱伝導シートや金属板を電子機器の筐体に用いた場合、筐体全体が熱くなることがあった。そのため、電子機器が持ちにくかったり、膝などに載せづらかったりする場合があった。また、特許文献１の熱伝導シートは、脆く、成形性が十分ではなかった。
【０００６】
本発明の目的は、熱伝導性に異方性を有し、かつ靱性に優れた、熱伝導部材を提供することにある。また、本発明の他の目的は、上記熱伝導部材を用いた熱伝導部材積層体及び熱伝導部材成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る熱伝導部材は、熱伝導部材であって、平面視において、任意の方向をｘ方向、該ｘ方向に直交する方向をｙ方向とし、前記熱伝導部材の厚み方向をｚ方向としたときに、前記ｘ方向の熱伝導率λｘ、前記ｙ方向の熱伝導率λｙ及び前記ｚ方向の熱伝導率λｚが、ｍｉｎ（λｘ，λｙ）／λｚ≧５を満たしており、かつ、前記ｘ方向及び前記ｙ方向のうち少なくとも一方向において、ＪＩＳ  Ｋ  ７１６１に準拠して測定された引張破断伸びが、１０％以上である。
【０００８】
本発明に係る熱伝導部材のある特定の局面では、前記λｘ及び前記λｙが、ｍａｘ（λｘ，λｙ）≧２Ｗ／（ｍ・Ｋ）を満たしている。
【０００９】
本発明に係る熱伝導部材の他の特定の局面では、前記λｚが、λｚ≦２Ｗ／（ｍ・Ｋ）を満たしている。
【００１０】
本発明に係る熱伝導部材の別の特定の局面では、前記ｘ方向及び前記ｙ方向のうち少なくとも一方向において、ＪＩＳ  Ｋ  ７１７１に準拠して測定された曲げ剛性が、１（Ｎ／ｍｍ）以上である。ここで、曲げ剛性とはＪＩＳ  Ｋ  ７１７１に従って測定した荷重−変位曲線において、原点を通る傾きの大きさを試料の幅で除した値である。
【００１１】
本発明に係る熱伝導部材のさらに他の特定の局面では、合成樹脂と、グラフェン積層構造を有する炭素材料とを含む、複合材料により構成されている。
【００１２】
本発明に係る熱伝導部材のさらに他の特定の局面では、前記グラフェン積層構造を有する炭素材料が、黒鉛又は薄片化黒鉛である。
【００１３】
本発明に係る熱伝導部材のさらに他の特定の局面では、前記グラフェン積層構造を有する炭素材料のグラフェンシートの積層数が、１０００層以上である。
【００１４】
本発明に係る熱伝導部材のさらに他の特定の局面では、前記グラフェン積層構造を有する炭素材料の平均粒径が、０．１μｍ以上、１００μｍ以下である。
【００１５】
本発明に係る熱伝導部材のさらに他の特定の局面では、前記グラフェン積層構造を有する炭素材料の厚みが、３００ｎｍ以上である。
【００１６】
本発明に係る熱伝導部材のさらに他の特定の局面では、前記グラフェン積層構造を有する炭素材料の含有量が、合成樹脂１００重量部に対して、５０重量部以上、１５０重量部以下の範囲にある。
【００１７】
本発明に係る熱伝導部材のさらに他の特定の局面では、熱伝導シートである。好ましくは、シート平面の面積が、２５ｃｍ２以上である。
【００１８】
本発明に係る熱伝導部材積層体は、発泡樹脂層と、前記発泡樹脂層の少なくとも一方側の主面上に積層された、本発明に従って構成される熱伝導部材とを備える。
【００１９】
本発明に係る熱伝導部材成形体は、本発明に従って構成される熱伝導部材又は熱伝導部材積層体の成形体である。
【００２０】
本発明に係る熱伝導部材のさらに他の特定の局面では、電子機器、屋外通信用固定装置又はスマートメータの筐体に用いられる。
【００２１】
本発明に係る熱伝導部材積層体のさらに他の特定の局面では、電子機器、屋外通信用固定装置又はスマートメータの筐体に用いられる。
【００２２】
本発明に係る熱伝導部材成形体のさらに他の特定の局面では、電子機器、屋外通信用固定装置又はスマートメータの筐体に用いられる。
【発明の効果】
【００２３】
本発明に係る熱伝導部材は、平面視において、任意の方向をｘ方向、該ｘ方向に直交する方向をｙ方向とし、厚み方向をｚ方向としたときに、ｘ方向の熱伝導率λｘ、ｙ方向の熱伝導率λｙ及びｚ方向の熱伝導率λｚが、ｍｉｎ（λｘ，λｙ）／λｚ≧５を満たしており、かつ、ｘ方向及びｙ方向のうち少なくとも一方向において、ＪＩＳ  Ｋ  ７１６１に準拠して測定された引張破断伸びが、１０％以上である。従って、本発明に係る熱伝導部材は、熱伝導性に異方性を有し、かつ靱性に優れている。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明に係る熱伝導部材積層体の一例としての熱伝導シート積層体を示す模式的断面図である。
【図２】（ａ）は、実施例及び比較例で得られた樹脂積層板の成形に用いた容器状の上下一対金型の模式的平面図であり、（ｂ）は、そのＡ−Ａ線に沿う模式的断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２６】
（熱伝導部材）
本発明に係る熱伝導部材は、ｘ方向の熱伝導率λｘ、ｙ方向の熱伝導率λｙ及びｚ方向の熱伝導率λｚが、ｍｉｎ（λｘ，λｙ）／λｚ≧５を満たしている。また、ｘ方向及びｙ方向のうち少なくとも一方向における引張破断伸びが、１０％以上である。
【００２７】
本明細書において、上記ｘ方向は、平面視における任意の方向である。上記ｙ方向は、平面視において、上記ｘ方向に直交する方向である。また、上記ｚ方向は、熱伝導部材の厚み方向である。従って、上記ｚ方向は、上記ｘ方向及び上記ｙ方向に直交する方向である。
【００２８】
例えば、熱伝導部材が、熱伝導シートである場合は、上記ｘ方向は、シート平面における任意の方向である。上記ｙ方向は、上記シート平面において、上記ｘ方向に直交する方向である。また、上記ｚ方向は、熱伝導シートの厚み方向である。従って、上記ｚ方向は、上記ｘ方向及び上記ｙ方向に直交する方向である。
【００２９】
上記ｘ方向、ｙ方向及びｚ方向の各方向における熱伝導率は、それぞれ、下記式（１）を用いて計算することができる。
【００３０】
熱伝導率（Ｗ／（ｍ・Ｋ））＝熱拡散率×密度×比率    …（１）
【００３１】
式（１）において、上記ｘ方向、ｙ方向及びｚ方向の各方向における各方向における熱拡散率は、例えば、べテル社製、品番名：サーモウェーブアナライザを用いて測定することができる。
【００３２】
上記ｍｉｎ（λｘ，λｙ）とは、λｘ及びλｙのうち、熱伝導率が低い方の値を意味するものとする。従って、ｍｉｎ（λｘ，λｙ）／λｚ≧５は、λｘ及びλｙのうち、低い方の熱伝導率のλｚに対する比が、５以上であることを意味している。
【００３３】
また、上記引張破断伸びは、ＪＩＳ  Ｋ  ７１６１に準拠して測定された値のことをいうものとする。
【００３４】
本発明の熱伝導部材は、ｍｉｎ（λｘ，λｙ）／λｚ≧５であるため、面方向の熱伝導率が、厚み方向の熱伝導率より高くなっており、熱伝導性に異方性を有している。また、ｘ方向及びｙ方向のうち少なくとも一方向における引張破断伸びが、１０％以上であるため、靱性が高く、成形性に優れている。
【００３５】
熱伝導性により一層の異方性を持たせる観点から、ｍｉｎ（λｘ，λｙ）／λｚ≧１０であることが好ましく、ｍｉｎ（λｘ，λｙ）／λｚ≧２０であることがより好ましい。なお、ｍｉｎ（λｘ，λｙ）の上限値は、高ければ高いほど好ましいが、材料の性質上、３０００程度とすることが望ましい。
【００３６】
本発明においては、上記λｘ及び上記λｙが、ｍａｘ（λｘ，λｙ）≧２Ｗ／（ｍ・Ｋ）を満たしていることが好ましい。上記ｍａｘ（λｘ，λｙ）は、λｘ及びλｙのうち、熱伝導率が高い方の値を意味するものとする。従って、ｍａｘ（λｘ，λｙ）≧２Ｗ／（ｍ・Ｋ）は、λｘ及びλｙのうち、熱伝導率が高い方の熱伝導率が２Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることを意味している。
【００３７】
ｍａｘ（λｘ，λｙ）が上記範囲にある場合、面方向における熱伝導性をより一層高めることができる。
【００３８】
また、上記λｚは、λｚ≦２Ｗ／（ｍ・Ｋ）であることが好ましい。λｚが上記範囲内にある場合、厚み方向の熱伝導率が低められ、熱伝導性により一層の異方性を持たせることが可能となる。
【００３９】
上記引張破断伸びは、上記ｘ方向及び上記ｙ方向の双方において測定した値が、１０％以上であることが好ましい。その場合、熱伝導部材の靱性をより一層高め、成形性をより一層高めることができる。もっとも、本発明においては、上記引張破断伸びのうち、上記ｘ方向及び上記ｙ方向のうち一方向の値のみが、１０％以上であってもよい。
【００４０】
熱伝導部材の靱性をより一層高め、成形性をより一層高める観点からは、上記熱伝導部材の引張破断伸びは、１５％以上であることが好ましく、２０％以上であることがより好ましい。なお、剛性確保の観点から、上記熱伝導部材の引張破断伸びの上限値は、４０％程度とすることが好ましい。
【００４１】
上記熱伝導部材は、上記ｘ方向及び上記ｙ方向のうち少なくとも一方向において、曲げ剛性が、１（Ｎ／ｍｍ）以上の範囲にあることが好ましい。上記曲げ剛性とは、ＪＩＳ
Ｋ  ７１７１に準拠して測定された値のことをいう。より具体的に、上記曲げ剛性とは、ＪＩＳ  Ｋ  ７１７１に従って測定した荷重−変位曲線において、原点を通る傾きの大きさを試料の幅で除した値である。
【００４２】
本発明の熱伝導部材の形状としては、特に限定されない。本発明の熱伝導部材の形状は、シート状、すなわち熱伝導シートであってもよいし、射出成形により成形された様々な形状であってもよい。熱伝導シートである場合、シート平面の面積は、２５ｃｍ２以上であることが好ましい。この場合、電子機器、屋外通信用固定装置又はスマートメータの筐体としてより一層好適に使用することができる。なお、上記シート平面の面積とは、熱伝導シートの互いに対向している２つの主面のうち、少なくとも一方側の主面の面積のことをいうものとする。
【００４３】
本発明の熱伝導部材は、グラフェン積層構造を有する炭素材料と合成樹脂とを含む、複合材料により構成されていることが好ましい。この場合、熱伝導性により一層の異方性を持たせることができる。また、熱伝導部材の靱性をより一層高め、成形性をより一層高めることができる。なお、本発明においては、グラフェン積層構造を有する炭素材料の種類や、配合割合などを変更することによって、各方向における熱伝導率や、引張破断伸びを適宜調整することができる。
【００４４】
上記合成樹脂としては、特に限定されず、様々な公知の合成樹脂を用いることができる。好ましくは、上記合成樹脂として熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。熱可塑性樹脂を用いる場合、熱伝導部材の成形性をより一層高めることができる。
【００４５】
上記熱可塑性樹脂としては、特に限定されず、例えば、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレンなどのポリエチレン類や、ホモポリプロピレン、ブロックポリプロピレン、ランダムポリプロピレンなどのポリプロピレン類、ノルボルネン樹脂等の環状ポリオレフィン類、ポリ酢酸ビニル、エチレン酢酸ビニル等の酢酸ビニル共重合体類、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール等のポリ酢酸ビニル誘導体類、ＰＥＴ、ポリカーボネート、ポリ乳酸等のポリエステル類、ポリエチレンオキサイド、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルエーテルケトン等のポリエーテル樹脂類、ＰＭＭＡ等のアクリル系樹脂類、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン等のスルホン系樹脂類、ＰＴＦＥ、ＰＶＤＦ等のフッ素化樹脂類、ナイロン等のポリアミド樹脂類、ポリ塩化ビニル、塩化ビニリデン等のハロゲン化樹脂類、ポリスチレン、ポリアクリロニトリルやそれらの共重合樹脂類などを挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、複数を併用してもよい。好ましくは、安価であり、加熱下の成形が容易であるポリオレフィンを用いることが望ましい。
【００４６】
上記グラフェン積層構造を有する炭素材料としては、特に限定されないが、黒鉛、カーボンナノチューブ、薄片化黒鉛及びグラフェンなどを用いることができる。これらは、単独で用いてもよく、複数を併用してもよい。上記薄片化黒鉛とは、元の黒鉛を剥離処理して得られるものであり、元の黒鉛よりも薄いグラフェンシート積層体をいう。薄片化黒鉛におけるグラフェンシートの積層数は、元の黒鉛より少なければよい。
【００４７】
上記グラフェン積層構造を有する炭素材料において、グラフェンシートの積層数は、１０００層以上であることが好ましく、１５００層以上であることがより好ましく、２０００層以上であることがさらに好ましい。
【００４８】
なお、黒鉛におけるグラフェンシートの積層数は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて黒鉛の厚みを測定し、グラフェンシートの厚み０．３３ｎｍ／層で除すことで求めることができる。
【００４９】
また、薄片化黒鉛のグラフェンシートの積層数は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて測定することができ、各薄片化黒鉛の積層数の相加平均をいう。積層数が上記下限以上である場合、グラフェン構造を有する炭素材料のコストを抑えることができる。一方、フィラーとしての剛性補強効果の観点から、グラフェンシートの積層数の上限は、３５００層程度である。
【００５０】
上記グラフェン積層構造を有する炭素材料の平均粒径は、０．１μｍ以上、１００μｍ以下であることが好ましい。上記平均粒径とは、面方向の最大外寸のことをいう。平均粒径は、たとえば、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定することができる。炭素材料の平均粒径が、上記範囲内にある場合、熱伝導部材の引張破断伸びをより一層高めることができる。
【００５１】
上記グラフェン積層構造を有する炭素材料の厚みは、３００ｎｍ以上であることが好ましく、５００ｎｍ以上であることがより好ましく、６６０ｎｍ以上であることがさらに好ましい。炭素材料の厚みが、上記下限以上である場合、グラフェン構造を有する炭素材料のコストを抑えることができる。一方、フィラーとしての剛性補強効果の観点から、炭素材料の厚みの上限は、１２００ｎｍ程度である。
【００５２】
上記グラフェン積層構造を有する炭素材料の含有量は、合成樹脂１００重量部に対して、５０重量部以上、１５０重量部以下の範囲にあることが好ましい。上記炭素材料の含有量が少なすぎると、熱伝導部材の面方向における熱伝導性を十分に高められない場合がある。上記炭素材料の含有量が多すぎると、熱伝導部材が脆くなり、成形性が悪くなる場合がある。
【００５３】
上記炭素材料は、上記合成樹脂中に分散されていることが好ましい。上記炭素材料が、合成樹脂中に分散されている場合、熱伝導部材の面方向における熱伝導性をより一層高めることができる。
【００５４】
上記炭素材料を、上記合成樹脂中に分散させる方法については、特に限定されないが、合成樹脂と、炭素材料とを混練することにより分散させることができる。
【００５５】
上記混練方法については、特に限定されないが、例えば、プラストミルなどの二軸スクリュー混練機、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールなどの混練装置を用いて、加熱下において混練する方法などが挙げられる。これらのなかでも、押出機を用いて溶融混練する方法が好ましい。
【００５６】
上記複合材料中には、任意成分としてさまざまな添加剤が添加されていてもよい。添加剤としては、例えば、フェノール系、リン系、アミン系、イオウ系などの酸化防止剤；ベンゾトリアゾール系、ヒドロキシフェニルトリアジン系などの紫外線吸収剤；金属害防止剤；ヘキサブロモビフェニルエーテル、デカブロモジフェニルエーテルなどのハロゲン化難燃剤；ポリリン酸アンモニウム、トリメチルフォスフェートなどの難燃剤；各種充填剤；帯電防止剤；安定剤；顔料などが挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、複数を併用してもよい。
【００５７】
本発明の熱伝導部材の製造方法は、特に限定されない。例えば、合成樹脂と、グラフェン積層構造を有する炭素材料とを含む複合材料を、プレス加工、押出加工、カレンダー成形等によって成形し、シート状にすることによって得ることができる。また、射出成形などにより、所望の形状としてもよい。その場合には、グラフェン積層構造を有する炭素材料の種類や、配合割合などを変更することによって、各方向における熱伝導率や、引張破断伸びを適宜調整することができる。
【００５８】
本発明に係る熱伝導部材は、上記のように、厚み方向の熱伝導性が低いため、携帯電話や、パーソナルコンピュータなどの電子機器の筐体に用いた場合において、人体に触れるシート表面側が熱くなりにくい。しかも、面方向においては、熱伝導性が優れているため、面方向において十分に放熱することができる。そのため、電子機器が熱くなって持ちにくくなったり、膝などに載せづらくなったりする問題が生じ難い。そのため、本発明の熱伝導部材は、携帯電話や、パーソナルコンピュータのなどの電子機器の筐体に用いることができる。
【００５９】
また、上記複合材料により構成される熱伝導部材は、耐錆性、耐候性及び剛性が高められている。そのため、熱伝導部材が上記複合材料により構成されている場合、屋外通信用固定装置やスマートメータの筐体に好適に用いることができる。
【００６０】
なお、屋外通信用固定装置やスマートメータなどの筐体に用いられる場合には、電磁波透過性が要求されることがある。このような電磁波透過性は、グラフェン構造を有する炭素材料の添加量や剥離度により、調節することができる。
【００６１】
本発明の熱伝導部材は、厚み方向への熱伝導性が低く、しかも剛性が高められていることから、断熱材として用いることができ、屋根、壁、天井、フロア又はドアなどの建材；テーブル、椅子又はパーティションなどの家具材；船舶、飛行機、鉄道及び自動車等の内装材や外装材などに用いることができる。
【００６２】
また、用途に応じて熱伝導部材の弾性率を調整することもできる。弾性率の調整は、グラフェン構造を有する炭素材料の種類や、配合割合を変更することにより行うことができる。
【００６３】
このように本発明の熱伝導部材においては、目的とする用途に応じて、物性を適宜調整することができる。
【００６４】
（熱伝導部材積層体）
以下、図面を参照しつつ、本発明の熱伝導部材積層体を説明する。図１は、本発明に係る熱伝導部材積層体の一例としての熱伝導シート積層体を示す模式的断面図である。図１に示すように、熱伝導シート積層体１は、第１，第２の熱伝導シート２，３と、発泡樹脂層４とを備える。
【００６５】
発泡樹脂層４は、第１の主面４ａと、第１の主面４ａと対向している第２の主面４ｂとを備える。発泡樹脂層４の第１の主面４ａ上に、第１の熱伝導シート２が設けられている。他方、発泡樹脂層４の第２の主面４ｂ上に、第２の熱伝導シート３が設けられている。従って、発泡樹脂層４は、第１，第２の熱伝導シート２，３に挟まれるように設けられている。熱伝導シート積層体１は、発泡樹脂層４の両面に第１，第２の熱伝導シート２，３が設けられた３層構造の熱伝導シート積層体である。なお、本発明において、熱伝導シート積層体１を構成する各層の積層数は特に限定されない。
【００６６】
第１，第２の熱伝導シート２，３は、それぞれ、上述した本発明の熱伝導部材であり、シート状の形状を有している。
【００６７】
発泡樹脂層４は、熱可塑性樹脂により構成されている。発泡樹脂層４は、内部に複数の気泡セルを有する。発泡樹脂層４の発泡倍率は、３ｃｃ／ｇ以上、３０ｃｃ／ｇ以下とすることが好ましい。上記発泡樹脂層の発泡倍率を上記範囲内とすることにより、熱伝導シート積層体をより一層軽量にし、成形性をより一層高めることができる。
【００６８】
上記発泡樹脂層を構成する材料としては、特に限定されないが、熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィンであることが好ましい。上記ポリオレフィンとしては、エチレン単独重合体であるポリエチレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体などのポリエチレン系樹脂、プロピレン単独重合体であるポリプロピレン、プロピレン−α−オレフィン共重合体などのポリプロピレン系樹脂、ブテン単独重合体、ブタジエン及びイソプレンなどの共役ジエンの単独重合体または共重合体からなる群から選択された少なくとも１種を用いることができる。上記ポリオレフィンとしては、ポリエチレン又はポリプロピレンを用いることが好ましい。
【００６９】
また、上記発泡樹脂層には、任意成分としてさまざまな添加剤を用いてもよい。添加剤としては、例えば、フェノール系、リン系、アミン系、イオウ系などの酸化防止剤；ベンゾトリアゾール系、ヒドロキシフェニルトリアジン系などの紫外線吸収剤；金属害防止剤；ヘキサブロモビフェニルエーテル、デカブロモジフェニルエーテルなどのハロゲン化難燃剤；ポリリン酸アンモニウム、トリメチルフォスフェートなどの難燃剤；各種充填剤；帯電防止剤；安定剤；顔料などが挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、複数を併用してもよい。
【００７０】
上記発泡樹脂層は、市販品の発泡樹脂シートを成形することにより形成することができる。もっとも、発泡性樹脂を押出成形することによって作製してもよく、製造方法は特に限定されない。また、上記発泡樹脂層は、２枚以上の発泡樹脂シートを成形することによって、作製してもよい。
【００７１】
上記熱伝導シート積層体の製造方法については、特に限定されない。例えば、まず、発泡樹脂シートの表面に熱伝導シートを構成する材料を押出ラミネートして積層板を作製する。続いて、得られた積層板を発泡樹脂層面同士が重なるように２枚積層し、熱プレスすることにより、第２の熱伝導シート、発泡樹脂層及び第１の熱伝導シートがこの順で積層された熱伝導シート積層体を得ることができる。
【００７２】
なお、上記実施形態では、熱伝導部材として熱伝導シートを用いた３層の積層体であったが、発泡樹脂層と、発泡樹脂層の少なくとも一方の主面上に積層された本発明の熱伝導部材とを備える限りにおいて、積層数は特に限定されない。
【００７３】
（熱伝導部材成形体）
本発明の熱伝導部材成形体は、上述した本発明の熱伝導部材又は熱伝導部材積層体を成形することにより得られる。すなわち、本発明の熱伝導部材成形体は、上述した本発明の熱伝導部材又は熱伝導部材積層体の成形体である。
【００７４】
上記熱伝導部材又は熱伝導部材積層体の成形は、例えば、プレス加工、押出加工、押出ラミ加工などにより行うことができる。
【００７５】
本発明の熱伝導部材積層体及び熱伝導部材成形体には、上記のように、本発明の熱伝導部材が用いられている。従って、本発明の熱伝導部材積層体及び熱伝導部材成形体は、電子機器、屋外通信用固定装置又はスマートメータなどの筐体に好適に用いることができる。
【００７６】
また、本発明の熱伝導部材積層体及び熱伝導部材成形体は、厚み方向への熱伝導性が低く、しかも剛性が高められていることから、断熱材として用いることができ、屋根、壁、天井、フロア又はドアなどの建材；テーブル、椅子又はパーティションなどの家具材；船舶、飛行機、鉄道及び自動車等の内装材や外装材などに用いることができる。
【００７７】
以下、本発明の具体的な実施例及び比較例を挙げることにより、本発明の効果を明らかにする。なお、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００７８】
（実施例１）
ポリプロピレン（ＰＰ、プライムポリマー社製、商品名「Ｅ−１５０ＧＫ」）９５重量部と、スチレン−エチレン−ブタジエン−スチレン共重合体（ＳＥＢＳ、旭化成ケミカルズ社製、商品名「Ｈ１０６２」）５重量部と、黒鉛Ａ（伊藤黒鉛社製、商品名「ＣＮＰ７」、積層数１３００層、平均粒径７μｍ、厚み４２０ｎｍ）１００重量部とを、ラボプラストミル（東洋精機社製、品番「Ｒ１００」）を用いて、２００℃で溶融混練することにより複合材料を得た。得られた複合材料を、温度２００℃、圧力２０ＭＰａ及び時間５分の条件で、プレス加工によりシート状に成形して、熱伝導部材としての厚み１ｍｍの熱伝導シートを得た。
【００７９】
（実施例２）
黒鉛Ａの代わりに、薄片化黒鉛（ｘＧＳｃｉｅｎｃｅ社製、商品名「ｘＧｎＰＭ−５」、積層数１８０層、平均粒径５μｍ、厚み６０ｎｍ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、熱伝導部材としての厚み１ｍｍの熱伝導シートを得た。
【００８０】
（実施例３）
実施例１の組成において、押出機（池貝社製、型番「ＰＣＭ３０」）を用いてマスターバッチを作製した。作製したマスターバッチを射出成型機（東芝機械社製、型番「ＩＳ３０ＥＰＮ」）にて、２００℃で成形することにより、熱伝導部材としての厚み１ｍｍのシート形状の熱伝導シートを得た。
【００８１】
（実施例４）
実施例２の組成において、押出機（池貝社製、型番「ＰＣＭ３０」）を用いてマスターバッチを作製した。作製したマスターバッチを射出成型機（東芝機械社製、型番「ＩＳ３０ＥＰＮ」）にて、２００℃で成形することにより、熱伝導部材としての厚み１ｍｍの熱伝導シートを得た。
【００８２】
（比較例１）
実施例１のポリプロピレン及びスチレン−エチレン−ブタジエン−スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）の代わりに、単独でポリプロピレン（ＰＰ、プライムポリマー社製、商品名「Ｅ−１５０ＧＫ」）を用いたことと、黒鉛Ａの代わりに、黒鉛Ｂ（伊藤黒鉛社製、商品名「ＳＧ−ＢＨ８」、積層数１５０００層、平均粒径８μｍ、厚み５０００ｎｍ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、厚み１ｍｍの熱伝導シートを得た。
【００８３】
（比較例２）
熱伝導シートとして、厚み７０μｍの市販のグラファイトシート（パナソニック社製、商品名「ＥＹＧＳ１２１８０７」）を使用した。
【００８４】
（比較例３）
ＡＢＳ（日本エイアンドエル社製、クララスチック）を射出成型機にて、２００℃で成形することにより、厚み１ｍｍの熱伝導シートを得た。
【００８５】
（評価）
実施例１〜４及び比較例１〜３で得られた熱伝導シートについて、下記の評価を行った。結果を下記の表１に示す。
【００８６】
熱伝導性；
実施例及び比較例の熱伝導シートについて、ｘ方向、ｙ方向及びｚ方向における熱伝導率（λｘ、λｙ及びλｚ）を、それぞれ、以下の式を用いて求めた。
【００８７】
各方向の熱伝導率は、下記式（１）を用いて計算することができる。
【００８８】
熱伝導率（Ｗ／（ｍ・Ｋ））＝熱拡散率×密度×比率    …（１）
【００８９】
式（１）において、各方向の熱拡散率は、べテル社製、品番名：サーモウェーブアナライザを用いて測定した。
【００９０】
上記のようにして得られたλｘ、λｙ及びλｚを用い、ｍｉｎ（λｘ，λｙ）／λｚ、ｍａｘ（λｘ，λｙ）及びλｚを得た。
【００９１】
引張破断伸び；
引張破断伸びは、ｍａｘ（λｘ，λｙ）の方向において、ＪＩＳ  Ｋ  ７１６１の引張試験に準拠して行った。
【００９２】
曲げ剛性；
ＪＩＳ  Ｋ  ７１７１に準拠して、試験速度５０ｍｍ／分、スパン間距離１００ｍｍで、ｍａｘ（λｘ，λｙ）の方向において、測定を行い、曲げ剛性を算出した。
【００９３】
結果を下記の表１に示す。
【００９４】
【表１】
0006543161.tif 000002
【００９５】
（実施例５）
発泡樹脂層を構成するＰＰ系発泡体（積水化学工業社製、商品名「ソフトロンＳＰ」）の両面に、実施例１の要領で作製した２枚の熱伝導シート（第１，第２の熱伝導シート）を積層して、熱プレスすることにより、熱伝導部材積層体としての厚み６ｍｍの熱伝導シート積層体を得た。
【００９６】
（実施例６）
発泡樹脂層を構成するＰＰ系発泡体（積水化学工業社製、商品名「ソフトロンＳＰ」）の両面に、実施例２の要領で作製した２枚の熱伝導シート（第１，第２の熱伝導シート）を積層して、熱プレスすることにより、熱伝導部材積層体としての厚み６ｍｍの熱伝導シート積層体を得た。
【００９７】
（比較例４）
発泡樹脂層を構成するＰＰ系発泡体（積水化学工業社製、商品名「ソフトロンＳＰ」）の両面に、比較例１の要領で作製した２枚の熱伝導シート（第１，第２の熱伝導シート）を積層して、熱プレスすることにより、厚み６ｍｍの熱伝導シート積層体を得た。
【００９８】
（比較例５）
発泡樹脂層を構成するＰＰ系発泡体（積水化学工業社製、商品名「ソフトロンＳＰ」）の両面に、比較例２の２枚の熱伝導シート（第１，第２の熱伝導シート）を積層して、熱プレスすることにより、厚み６ｍｍの熱伝導シート積層体を得た。
【００９９】
（評価）
実施例５，６及び比較例４，５で得られた熱伝導シート積層体について、下記の評価を行った。結果を下記の表２に示す。
【０１００】
シート上面温度；
１７０ｍｍ×１７０ｍｍのシート形状の試料の中央部に、２５ｍｍ×２５ｍｍのヒーターを、グリースを介して取り付け、ヒーター取付け部を下側にして、水平な状態に保った。ヒーターの温度を１０５℃になるように電圧調整し、ヒーター取付け面と反対面の温度をサーモグラフィで観察し、１５分後のシート上面の温度を「シート上面温度」として計測した。結果を下記表２に示す。なお、表２において評価記号は以下のとおりである。
【０１０１】
◎・・・シート上面温度が４０℃未満
○・・・シート上面温度が４０℃以上、６０℃未満
×・・・シート上面温度が６０℃以上
【０１０２】
成形性；
得られた熱伝導シート積層体について、長さ３２０ｍｍ×幅３２０ｍｍの試験片を切り出した。続いてこの試験片を単発成形機（三光機工社製、品番：ＳＰＦ−００００１）に固定し、試験片の表面温度が１７０℃に達するまで加熱した。加熱後に単発成形機から取り出し、図２（ａ）及び（ｂ）に示す容器状の上下一対金型を用いてプレス成形した。なお、図２（ａ）は、容器状の上下一対金型を示す模式的平面図であり、図２（ｂ）は、そのＡ−Ａ線に沿う模式的断面図である。
【０１０３】
次に、成形後の試験片（成形品）について外観品質（成形性）を評価した。結果を下記の表２に示す。表２において評価記号は以下の通りである。
【０１０４】
なお、成形品の外側面（凸面）において、しわ（長さ２ｍｍ以上）、凹凸（高低差０．１ｍｍ以上）、光沢ムラおよび破れが生じている部分の面積を不良面積と定義した。
【０１０５】
◎・・・不良面積が全体面積の１０％未満
○・・・不良面積が全体面積の１０％以上、２０％未満
×・・・不良面積が全体面積の２０％以上
【０１０６】
【表２】
0006543161.tif 000003
【符号の説明】
【０１０７】
１…熱伝導シート積層体
２…第１の熱伝導シート
３…第２の熱伝導シート
４…発泡樹脂層
４ａ…第１の主面
４ｂ…第２の主面
【図１】
0006543161.tif 000004
【図２】
0006543161.tif 000005