(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａ面及びＢ面を有する二軸配向積層ポリエステルフィルムであって、Ｂ面の表面について中心面からのスライスレベル高さ５０ｎｍにおける突起間の平均距離が１５．０μｍ以上２５．０μｍ以下であり、Ｂ面の表面について中心面からのスライスレベル高さ５０ｎｍにおける突起領域が１０．０μｍ２以上４５．０μｍ２以下であり、かつ、Ａ面における表面粗さの周波数解析による波長１００μｍ以上１，０００μｍ以下の領域での振幅強度が長手方向および幅方向いずれも０．５ｎｍ２以上１０ｎｍ２以下である二軸配向積層ポリエステルフィルム。
【請求項２】
Ａ面の表面について、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を全て満足する、請求項１に記載の二軸配向積層ポリエステルフィルム。
（Ａ）地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）が０．５ｎｍ以上２．５ｎｍ以下である。
（Ｂ）地合二乗平方根粗さ（Ｓｑｂａｓｅ）が０．５ｎｍ以上３．５ｎｍ以下である。
（Ｃ）地合最大高さ（Ｓｙｂａｓｅ）が１０．０ｎｍ以上２２．０ｎｍ以下である。
（Ｄ）地合十点平均高さ（Ｓ１０ｚｂａｓｅ）が１０．０ｎｍ以上２０．０ｎｍ以下である。
【請求項３】
Ｂ面の表面について、以下の（Ｅ）、（Ｆ）のいずれも満足する、請求項１又は２に記載の二軸配向積層ポリエステルフィルム。
（Ｅ）地合二乗平均平方根勾配（Ｓｄｑｂａｓｅ）が０．００３以上０．０１１以下である。
（Ｆ）地合表面積比（Ｓｄｒｂａｓｅ）が０．００１％以上０．００６％以下である。
【請求項４】
磁気記録テープのベースフィルムとして用いられる、請求項１〜３のいずれかに記載の二軸配向積層ポリエステルフィルム。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載の二軸配向積層ポリエステルフィルムの表面に磁性層が形成されたデータストレージ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二軸配向積層ポリエステルフィルムに関し、さらに詳しくは、データストレージなどの塗布型磁気記録テープのベースフィルムとして、好ましく用いることが可能な二軸配向積層ポリエステルフィルムおよびデータストレージに関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエステルフィルムは、比較的安価で、優れた機械的特性を有することから、従来磁気記録テープのベースフィルムに用いられてきた。この場合、ポリエステルフィルムには粗大な突起や欠点がない平坦な表面を有することが求められる。近年、磁気記録テープはクラウドコンピューティングやＩＣＴ（Ｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ  ａｎｄ  Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ：情報通信技術）におけるバックアップ用途、アーカイブ用途として、その需要が高まっている。また、ビッグデータの取り扱いにより、保存すべきデータ量が飛躍的に増加しているため、信頼性が高く、かつ高密度な記録技術が追求されている。磁気記録テープのベースフィルムに対しても、高密度化の要求に対応するため、平滑で均一な表面に対する極限追求がされている。
【０００３】
特許文献１および特許文献２には、少なくとも磁性層を形成する側の表面を形成するＡ層および磁性層を形成しない側の表面を形成するＢ層に含有される粒子の、種類、粒子径や量を規定することにより、フィルム表面の地合（地肌指数）をある範囲に規制し、データテープなどの塗布型磁気テープのベースフィルムなどに適した二軸配向積層ポリエステルフィルムが開示されている。しかしながら、さらなる磁気記録容量の増大が要求される中、フィルムの平滑性の定義は見直す必要が生じている。磁気記録特性と、既存の平滑性定義パラメータとの相関が取れなくなったからである。
【０００４】
一方、表面の平滑性を定義する別の方法として、特許文献３に示すような、地合のうねり構造を規定したフィルムも従来開示されていた。具体的には、表面粗さの周波数解析による波長７０μｍでの強度を規定した二軸配向積層フィルムである。しかしながら、従来の、粒子処方による平滑で均一な表面に対する極限追求で行われる設計の範疇にとどまっており、平滑性が極限まで追求された後の状況において、高密度な磁気記録を行い高い電磁特性を得られるための要件としては完全ではなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１４−２２０２６号公報
【特許文献２】特開２０１４−１９１３８号公報
【特許文献３】特開２０１２−１１９０４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記状況に鑑み検討したところ、データストレージ用ベースフィルムにおいて、粒子処方や積層比などを最適化し、微小領域に関する高平滑化の設計を極限まで進めた結果、今まで顕在化していなかった新たな表面凹凸、特に表面に形成する突起の並び方や、突起以外の領域である地合の性状、あるいは振幅が、磁気テープの特性に寄与することが判明した。
【０００７】
近年、高密度記録を行うため、磁性体が微細化された結果、磁性粉一つあたりで磁気を保持できる能力（飽和磁気量）が低下していく傾向に有ることが解っている。このため、磁気記録媒体とヘッドとの間隙（ヘッドクリアランス）を狭めることで、飽和磁気量の低下を補完し、磁気記録を確実に行っている。この際、従来の表面設計の範疇では無かった長波長領域での振幅成分が、磁気記録媒体とヘッドとの間隙を適正に維持し、磁気記録の読み書きを確実に行うために重要であることが判明した。
【０００８】
またさらには、磁性層側とその反対側の面形態を、突起の並び方が均一なものとすることにより、微細レベルで見た際の、磁性層の均一性や、ヘッドクリアランスが担保され、従来に比べてさらに高密度な記録媒体を製造できることが判明した。本発明の目的は、このように高密度な記録媒体を製造するために好適な、二軸配向積層ポリエステルフィルムおよびそれを用いたデータストレージを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明では、均一な面性状を表す指標を再定義し、さらには、微細な表面設計の範疇では想定されることの無かった長周期の振幅強度を規定し、その規定を達成することによって、従来とは異なる表面形状を実現する手段を提供する。すなわち、本発明は、Ａ面及びＢ面を有する二軸配向積層ポリエステルフィルムであって、Ｂ面の表面について中心面から高さ５０ｎｍにおける突起間の平均距離が１５．０μｍ以上２５．０μｍ以下であり、Ｂ面の表面について中心面からスライスレベル高さ５０ｎｍにおける突起領域が１０．０μｍ２以上４５．０μｍ２以下であり、かつ、Ａ面における表面粗さの周波数解析による波長１００μｍ以上１，０００μｍ以下の領域での振幅強度が長手方向および幅方向いずれも０．５ｎｍ２以上１０ｎｍ２以下である二軸配向積層ポリエステルフィルムを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムは、突起の並び方が均一で、極めて平坦な表面を有すため、優れた表面性を有し、ヘッドクリアランスの精度をより高めながらも、巻取りなどのハンドリング性が良好であるため、高容量型のデータストレージ用途として優れたフィルムを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムの一実施形態について説明する。
【００１２】
本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムは、Ａ面及びＢ面を有する二軸配向積層ポリエステルフィルムであって、Ｂ面の表面について中心面から高さ５０ｎｍにおける突起間の平均距離が１５．０μｍ以上２５．０μｍ以下であり、Ｂ面の表面について中心面からスライスレベル高さ５０ｎｍにおける突起領域が１０．０μｍ２以上４５．０μｍ２以下でありかつ、Ａ面における表面粗さの周波数解析による波長１００μｍ以上１，０００μｍ以下の領域での振幅強度が長手方向および幅方向いずれも１０ｎｍ２以下であることを特徴とする。これは支持体（ベースフィルム）の高平滑化を極めた後に新たに現れた面形態を表現したものである。
【００１３】
Ｂ面の表面における中心面から高さ５０ｎｍにおける突起間の平均距離とは、フィルム表面に形成された突起に関し、その突起間の距離を平均化したものである。「突起」の認定方法は、測定方法とともに後述するが、スライスレベルを中心面からの高さ５０ｎｍとして規定した際の突起間の平均距離を規定することは、フィルム搬送時に、フィルムと搬送ロールの間、あるいはフィルム同士の空気を効率よく排除できるかの指標となり、本発明の範囲に制御することにより、搬送特性を良好にせしめることが可能となる。この突起間の平均距離は、さらに好ましくは１５．０μｍ以上２０．０μｍ以下であり、これによりフィルムと搬送ロールとの間、あるいはフィルム同士に均一な隙間が形成され、空気をより効率よく排除できる。また、均一な隙間を形成するためには、突起の山形状を規定することも重要であるため、本発明では、次に説明する「Ｂ面の表面について中心面からのスライスレベル高さ５０ｎｍにおける突起領域」として規定している。
【００１４】
Ｂ面の表面について中心面からのスライスレベル高さ５０ｎｍにおける突起領域とは、上述の「突起」の認定方法にて得た突起に関し、そのスライス面の面積を示す。
【００１５】
Ｂ面における突起は、Ｂ面が他の面（たとえばフィルムを巻き取った際のＡ面）と接した際の、Ｂ面地合面とＡ面との間に位置してスペーサーの役割を担う。このことは、巻き取りや搬送プロセスにおいて、空気抜けや摩擦をコントロールする役割があり、これにより、スリッターでの巻き取り時に、シワの混入や、空気抜け不良によるツブの混入を防止する。このため、この突起領域の面積を規定することで、フィルムを巻き取った際のエアー抜け性とフィルム表面の平滑性を両立させることが可能となる。この際、適切な突起領域（面積）の範囲は１０．０μｍ２以上４５．０μｍ２以下である。突起領域が１０．０μｍ２を下回ると、適切なエアー抜け性が達成できないことがある。また、この突起領域が４５．０μｍ２を超えると、非磁性塗料塗布時にベースフィルムへの定着性に影響を及ぼし、磁性層塗布時に、ムラ、塗布抜け及び剥がれなどの塗布不良が発生しやすくなる。突起領域の面積に関し、さらに好ましい範囲は２０．０μｍ２以上４５．０μｍ２以下である。
【００１６】
なお、上述した突起間の平均距離を本発明に示す範囲に制御することは、次に示す波長領域の振幅強度も抑制する効果もある。
【００１７】
本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムは、Ａ面における表面粗さの周波数解析による波長１００μｍ以上１，０００μｍ以下の領域での長手方向および幅方向の振幅強度を共に１０ｎｍ２以下とすることで、ヘッドクリアランスの精度をより高めることが可能となり、その結果、高容量型のデータストレージ用途として優れたフィルムを提供することが可能となる。振幅強度に関し、さらに好ましくは５ｎｍ２以下である。好ましい下限値としては０．５ｎｍ２である。さらに好ましい下限値は０．８ｎｍ２である。該振幅強度を、適正な範囲にコントロールするための手段は、本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムの製法を説明する際に述べる。
【００１８】
次に、本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムを構成する原料（チップ）について述べる。
【００１９】
本発明においてポリエステルとは、二塩基酸とグリコールを構成成分とするポリエステルであり、芳香族二塩基酸としては、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸、ジフェニルケトンジカルボン酸、フェニルインダンジカルボン酸、ナトリウムスルホイソフタル酸、ジブロモテレフタル酸などを用いることができる。脂環族二塩基酸としては、シュウ酸、コハク酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ダイマー酸などを用いることができる。グリコールとしては、脂肪族ジオールとして、エチレングリコール、プロピレングリコール、テトラメチレングリコール、プロピレングリコール、テトラメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコールなどを用いることができ、芳香族ジオールとして、ナフタレンジオール、２，２ビス（４−ヒドロキシジフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ハイドロキノンなどを用いることができ、脂環族ジオールとしては、シクロヘキサンジメタノール、シクロヘキサンジオールなどを用いることができる。
【００２０】
さらに、ポリエステルが実質的に線状である範囲内で３官能以上の多官能化合物、例えば、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、トリメット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸、トリカルバリル酸、没食子酸などを共重合してもよく、また単官能化合物、例えばｏ−ベンゾイル安息香酸、ナフトエ酸等を添加反応させてもよい。また、ポリエチレングリコールなどのポリエーテルやポリテトラメチレングリコールなどのポリエーテルやポリカプロラクトンに代表される脂肪族ポリエステルなどを共重合してもよい。
【００２１】
ポリエステルは２種以上のものをブレンドしてもよく、例えば５０質量％以上がポリエステルであれば、ポリエステル以外のものをブレンドしてもよい。
【００２２】
本発明に用いられるポリエステルの固有粘度（オルソクロロフェノール中、２５℃で測定）は、ポリエーテルイミドとの溶融混練性、製膜性、溶融押出時の分解性等の観点から、下限値は好ましくは０．５５ｄｌ／ｇ、より好ましい下限値は０．６ｄｌ／ｇ、最も好ましい下限値は０．７ｄｌ／ｇである。固有粘度が０．５５ｄｌ／ｇより低いと、ポリエーテルイミドとの溶融混練性が低下する。また上限値は、好ましくは２ｄｌ／ｇ、より好ましい上限値は１．４ｄｌ／ｇ、最も好ましい上限値は１．０ｄｌ／ｇである。固有粘度が２．０ｄｌ／ｇを超えると、押出時の負荷が増え、せん断発熱による分解が起こり、粗大突起を形成することがある。
【００２３】
本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムは、ポリエーテルイミドを含有していることが好ましい。ポリエーテルイミドとは、脂肪族、脂環族または芳香族系のエーテル単位と環状イミド基を繰り返し単位として含有するポリマーであり、溶融成形性を有するポリマーであれば、特に限定されない。例えば、米国特許第４１４１９２７号明細書、特許第２６２２６７８号公報、特許第２６０６９１２号公報、特許第２６０６９１４号公報、特許第２５９６５６５号公報、特許第２５９６５６６号公報、特許第２５９８４７８号公報のポリエーテルイミド、特許第２５９８５３６号公報、特許第２５９９１７１号公報、特開平９−４８８５２公報、特許第２５６５５５６号公報、特許第２５６４６３６号公報、特許第２５６４６３７号公報、特許第２５６３５４８号公報、特許第２５６３５４７号公報、特許第２５５８３４１号公報、特許第２５５８３３９号公報、特許第２８３４５８０号公報に記載のポリマー等が挙げられる。本発明の効果が損なわれない範囲であれば、ポリエーテルイミドの主鎖に環状イミド、エーテル単位以外の構造単位、例えば、芳香族、脂肪族、脂環族エステル単位、オキシカルボニル単位等が含有されていてもよい。
【００２４】
本発明では、ガラス転移温度が３５０℃以下、より好ましくは２５０℃以下のポリエーテルイミドが好ましく、２，２−ビス［４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物とｍ−フェニレンジアミンまたはｐ−フェニレンジアミンとの縮合物が、ポリエステルとの相溶性、コスト、溶融成形性等の観点から最も好ましい。このポリエーテルイミドは、SABIC社製の「Ｕｌｔｅｍ（登録商標）１０００または５０００シリーズ」で知られているものである。
【００２５】
ポリエーテルイミドの含有量は、フィルムの全質量中の０．５質量％以上１０質量％以下であることが好ましい。本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムにおいて、効果を発現させるためには、ポリエーテルイミドの含有量が０．５質量％以上であることが好ましく、ポリエーテルイミドが核となった内部異物を抑制するためには、ポリエーテルイミドの含有量は１０質量％以下であることが好ましい。
【００２６】
ポリエーテルイミドはフィルム中において平均分散径が１ｎｍ以上５０ｎｍ以下で分散していることが好ましい。平均分散径がこの範囲内であれば、強度や寸法安定性、寸法変化率のばらつきが抑制され、特性が大幅に向上したフィルムを得ることが可能となる。また、Ａ面における表面粗さの周波数解析による波長１００μｍ以上１，０００μｍ以下の領域での長手方向および幅方向の振幅強度（ウネリ）を所望の値に制御できる。平均分散径が５０ｎｍより大きくなるとポリイミドによるポリエステル分子の拘束力が低下するためガラス転移点が低下し、熱寸法安定性が低下し、寸法変化率のばらつきが大きくなる傾向がある。さらに、上述のウネリが増大する原因となる。さらに良好な物性を得るためには、平均分散径は２０ｎｍ以下が好ましく、上記振幅強度（ウネリ）を制御する上で最も好ましくは１０ｎｍ以下である。下限は好ましくは１ｎｍ以上である。
【００２７】
ポリエステル中に、ポリエーテルイミドを平均分散径が１ｎｍ以上５０ｎｍ以下で分散させる方法（あるいは、相溶し含有させる方法）は、ポリエステルとポリエーテルイミドとを押出機に投入し、（１）スクリュー剪断速度を３０秒−１以上、３００秒−１未満、（２）押出温度を２８０℃以上、３２０℃以下、（３）ポリマーの吐出時間を３０秒以上、１０分以下に設定して、樹脂組成物を成形する。上記（１）については、押出機のスクリュー剪断速度（＝πＤＮ／ｈ、Ｄ：スクリュー直径、Ｎ：スクリュー回転数、ｈ：スクリュー計量部の溝深さ）は５０秒−１以上、２５０秒−１未満がより好ましく、９０秒−１以上、２００秒−１未満に設定するのが、ポリエステルの熱分解抑止およびポリエステルとポリエーテルイミドの相溶化の観点から好ましい。フィルム中におけるポリエーテルイミドの平均分散経は、３ｎｍ以上５ｎｍ未満であることが好ましい。
【００２８】
ポリエステルまたはポリエーテルイミドの微分散化の促進と相溶化ならびに粗大分散物の低減の観点から、スクリューの長さと直径の比が２０以上、好ましくは２５以上の各種ミキシング型スクリューを使用することが好ましい。ミキシング型スクリューとは、ニーディングディスク、ロータ型などが適している。押出機は一軸でも二軸混練タイプのいずれでもよいが、高剪断・低発熱タイプのスクリューを使用することが有効で、二軸タイプが好ましく用いられる。また本発明では、ポリエステルとポリエーテルイミドの相溶化およびポリエステルの熱分解抑制の観点から、押出温度を２９０℃以上、３２０℃以下とするのが好ましい。また、ポリマーの吐出時間は１．５分以上、６分以下とするのがより好ましく、２分以上、５分以下に設定するのが最も好ましい。吐出時間は、フィーダー、ギアポンプの運転条件や押出機のスクリュー回転数を変更することにより適宜変更できる。ポリマーの吐出時間とは、押出機および単管、フィルター、口金も含めた押出工程の全容積Ｖをポリマーの吐出量Ｑで割った値Ｖ／Ｑである。吐出時間は、フィーダー、ギアポンプの運転条件や押出機のスクリュー回転数を変更することにより適宜変更できる。また本願において、Ａ面における表面粗さの周波数解析による波長１００μｍ以上１，０００μｍ以下の領域での長手方向および幅方向の振幅強度（ウネリ）を所望の値に制御するためには、上述の押出機、ギアポンプ、単管、フィルター、口金も含めた押出工程の各工程にて発生する固有振動数を適正化することも有効である。具体的には、各工程での固有振動数を測定し、その振動数が工程間で重複しないような制御を行うことである。
【００２９】
さらに、ポリエステル中にポリエーテルイミドを含有させる方法は、上記により得られた、ポリエステルにポリエーテルイミドが相溶した樹脂組成物を用いて製膜した、二軸延伸ポリエステルフィルムを回収した原料も、ポリエステル中にポリエーテルイミドが偏ることなく分散しているので、好ましく使用できる。この際も、回収原料中のポリエーテルイミドの含有量についても０．５質量％以上１０質量％以下であることが好ましい。
【００３０】
この際、回収原料は、フィルムをグラインダー（クラッシャー）にて粉砕後にフレークを得て、必要に応じフレークを押固めた後、溶融し、目開きが１０〜５０μｍのフィルターにて異物を除去後、口金より樹脂を吐出・冷却し、連続的に太い糸状に固化させた樹脂（ガット）を得た後、このガットを回転刃により切断し、回収原料を得ることが好ましい。
【００３１】
また、ポリエステルには、フィルム層表面の突起高さや表面粗さを適正化させるために、不活性粒子を含有させることができる。不活性粒子の種類としては、球状シリカ、ケイ酸アルミニウム、二酸化チタン、炭酸カルシウムなどの無機粒子、またその他有機系高分子粒子としては、架橋ポリスチレン樹脂粒子、架橋シリコーン樹脂粒子、架橋アクリル樹脂粒子、架橋スチレン−アクリル樹脂粒子、架橋ポリエステル粒子、ポリイミド粒子、メラミン樹脂粒子等が好ましい。これらの１種もしくは２種以上を選択して用いることもできる。
【００３２】
これらの不活性粒子は、ポリエステル重合工程の段階で添加することにより、不活性粒子含有ポリマーを準備することができる。例えば、ポリエステルのグリコール成分であるエチレングリコールのスラリーとし、重縮合前のエステル交換後、あるいはエステル化後のオリゴマーの段階で不活性粒子含有スラリーを添加し、引き続き、重縮合反応を行うことで、不活性粒子含有ポリマーを得ることができる。この不活性粒子については、好ましくは数平均粒子径０．１〜５μｍのもの、より好ましくは０．３〜３μｍのものを用いる。数平均粒子径の異なる粒子を添加してもよい。
【００３３】
含有せしめる不活性粒子の数平均粒子径が０．１μｍ未満であると、十分な滑り性が得られないためフィルムを巻き取ることが困難となることがある。また、５μｍを超えると、フィルムの延伸工程で破れが発生し生産性が低下することがある。
【００３４】
本発明において、上述した突起間の平均距離を適正な値に制御する方法としては、用いる粒子の体積平均粒子径が０．１μｍ以上２．０μｍ以下であることが好ましく、真円度が良好な粒子を用いることが好ましい。この真円度は、体積形状係数にて表すことができる。本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムにおいて、フィルム内に添加する粒子の形状・粒子径分布については均一なものが好ましく、とくに粒子形状は球形に近いものが好ましい。体積形状係数は好ましくはｆ＝０．３以上π／６以下であり、より好ましくはｆ＝０．４〜π／６である。ここで、体積形状係数ｆは、次式で表される。
【００３５】
ｆ＝Ｖ／Ｄｍ３
ここでＶは粒子体積（μｍ３）、Ｄｍは粒子の投影面における最大径（μｍ）である。
【００３６】
なお、体積形状係数ｆは粒子が球のとき、最大のπ／６（＝０．５２）をとる。また、必要に応じて濾過などを行うことにより、凝集粒子や粗大粒子などを除去することが好ましい。このことから、本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムにおいて、フィルム内に添加する粒子は、乳化重合法で等で合成された、架橋ポリスチレン樹脂粒子、架橋シリコーン樹脂粒子、架橋アクリル樹脂粒子が好適に使用できるが、とくに架橋ポリスチレン粒子、架橋シリコーン、さらに球状シリカなどは体積形状係数が真球に近く、粒径分布が極めて均一であり、均一にフィルム表面突起を形成する観点で好ましい。
【００３７】
また、複合層のサブ層厚みを適切な範囲に保つこと、具体的には、磁性層を塗布する平滑な面に相当する、Ａ面を有する層（ここではＡ層と称する）に含有される不活性粒子の体積平均粒子径ｄ（μｍ）と積層厚みｔ（μｍ）との関係ｔ／ｄが０．５〜２０であることが望ましい。
【００３８】
次に、これら原料（チップ）を用い、本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムを製造するための一実施形態について説明する。
【００３９】
ポリエステル重合工程を経た原料（チップ）は、その後、適宜混合した後、真空乾燥機により、チップ中の水分を除去する。その後押出機で溶融して押出した後、ギアポンプで溶融ポリマーを一定の吐出量にする。その後フィルターで濾過を行う。
【００４０】
濾過後の溶融樹脂は、スリット状のダイ（口金）から吐出して、シート状に成形する。このシート状物を表面温度２０〜５０℃のキャスティングドラムに巻付け冷却固化し、未延伸（未配向）フィルムとする。
【００４１】
本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムは、縦および横方向の両方向において、所望の高い機械特性を得るため、延伸を行うことが好ましい。
【００４２】
延伸方式としては、同時二軸または逐次二軸延伸のいずれでもよいが、ロールが未延伸フィルムと接する機会の少ない、同時二軸延伸方式で延伸するほうが、上述の長波長領域（１００μｍ以上１，０００μｍ以下の領域）における長手方向および幅方向の振幅強度を所望の値に制御するうえで好ましい。該未延伸シートをフィルムの長手方向および幅方向に延伸、熱処理して、フィルムを得る。
【００４３】
本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムを逐次二軸延伸にて延伸する際は、長手方向への延伸は、ロール間ドローによる延伸を縦延伸機にて実施し、幅方向に延伸する際は、テンター方式にて横延伸機にて実施することが好ましい。
【００４４】
縦延伸工程は、未延伸フィルムを、搬送ロールにて予熱し、８０℃以上１３０℃未満の延伸温度まで加熱した後、ロール間ドローにより長手方向に延伸する。延伸温度が８０℃未満であると、延伸時にフィルムが破断しやすくなり、１３０℃以上では、十分な縦配向を得られず、強度が低下することがある。延伸倍率は、２．５倍以上７．０倍未満が好ましい。延伸倍率が２．５倍未満であると強度が低下し、７．０倍以上であると延伸時にフィルムが破断しやすくなる。また、縦延伸速度は１，０００％／分〜２００，０００％／分であることが望ましい。
【００４５】
かかる長手方向に延伸された一軸延伸フィルムを、横延伸機にて８０℃以上１２０℃未満で３倍以上６倍未満で幅方向に延伸し、二軸延伸（二軸配向）フィルムとする。
【００４６】
本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムは、さらに、再延伸を各方向に対して１回以上行なってもよいし、同時二軸にて延伸してもよいが、同時二軸延伸方式で延伸するほうが、上述の長波長領域（１００μｍ以上１，０００μｍ以下の領域）における長手方向および幅方向の振幅強度を所望の値に制御するうえで好ましい。
【００４７】
一方、逐次二軸延伸を採用する場合に用いるロールは、例えばキャストされた未延伸フィルムを縦延伸ロールにて昇温する時に、未延伸フィルムとロールとの微細な粘着による表面の凹凸が発生し、また、結晶化履歴の微少な違いにより、その後の横延伸時においての表面形成過程で微小なムラが生じることが多い。このムラは横延伸後の熱固定プロセス以降でほぼ確定する。これらは、ウネリ変動の悪化に寄与するため、本願におけるウネリ強度を制御する上では、フィルムを加熱するためのロールは、可能な限り少なくし、ロールとフィルムが粘着する機会を減らした方が好ましい。
【００４８】
また、同時二軸延伸における昇温過程において、上記結晶化履歴のムラを作らないためには、温度設定や延伸条件をおのおの調整することが好ましい。特には、延伸時の温度を９０℃以上２００℃以下に設定することが、表面形成初期過程における微小なムラを抑制できるので好ましい。また、延伸速度が１，０００％／分以上２００，０００％／分以下とすることにより、延伸を均一に行うことができるため好ましい形態の表面形成が可能となる。また、本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムにおける横延伸については、横延伸区間、すなわち、横延伸が開始され終了するまでの、長手方向にフィルムが搬送され縦・横延伸される過程において、フィルムが横方向に伸張される度合いを、延伸区間内で調整することにより、表面形成過程で微小なムラを抑制することができるため、好ましい。具体的には、延伸パターンが「オニオン状」パターンであることが好ましい。次に、ここでいうところの「オニオン状」パターンについて述べる。
【００４９】
「オニオン状」パターンとは、横延伸における延伸区間、つまり横延伸が開始され終了するまでの、長手方向の区間内において、２回以上、横延伸倍率が異なる延伸区間があり、最初の延伸区間については、最初の延伸区間での、フィルム幅伸長率（後述する）が、全横延伸区間におけるフィルム幅伸長率よりも高く、かつ、その後の延伸倍率が異なる区間では、前の区間よりもフィルム幅伸長率が低くなるような延伸方式である。このため、ステンターのレールパターンを上部より俯瞰した際にオニオン（タマネギ）のごとく外側に膨らんだようなパターンを描く。この「オニオン」延伸パターンと、延伸時の昇温が、地合表面粗さ（Ｓａｂａｓｅ）に対する効果を奏する。ここでいうところの「フィルム幅伸長率」とは、ステンターの各々の延伸区間におけるステンター内のフィルムが、長手方向１ｍ進んだ際の、フィルム幅の伸長率を指す。ここでのフィルム幅とは、ステンター（STN）内のクリップ間距離と同じ値とする。具体的には、式１に示すとおりである。
【００５０】
フィルム幅伸長率＝（各延伸区間終点のSTNレール幅−各延伸区間始点のSTNレール幅）／（各延伸区間終点の長手方向フィルム位置−各延伸区間始点の長手方向フィルム位置）×１００      ・・・式１
なお、この「オニオン」延伸パターンは、ストレートパターンに近づくにつれ、Ｂ面の表面について中心面から高さ５０ｎｍにおける突起間の平均距離が広くなる傾向にある。
【００５１】
更に、二軸延伸の後にフィルムの熱処理を行なうが、この熱処理はオーブン中、加熱されたロール上等、従来公知の任意の方法で行なうことができる。熱処理温度は通常１５０℃以上２４５℃未満の任意の温度とすることができるが、通常１〜６０秒間行なうことが好ましい。熱処理は、フィルムをその長手方向および／または幅方向に弛緩させつつ行なってもよい。この際、本願における振幅強度（ウネリ）を制御することや、Ａ面およびＢ面の地合を示すパラメータを達成するためには、熱処理温度を２１０℃以上２２０℃以下にて実施するのが好ましい。また、熱処理後は熱処理温度より０〜１５０℃低い温度で幅方向に０〜１０％弛緩させる。この際、本願における振幅強度（ウネリ）を制御する上で、幅方向への弛緩率を０〜３％で行うことは、弛緩中のフィルムに緊張状態を維持することができるので好ましい範囲である。
【００５２】
熱処理後のフィルムは、例えば中間冷却ゾーンや除冷ゾーンを設け、寸法変化率や平面性を調整することができる。また特に、特定の熱収縮性を付与するために、熱処理時あるいはその後の中間冷却ゾーンや除冷ゾーンにて、長手方向および／または幅方向に弛緩してもよい。この際も上記の理由により、長手方向、幅方向共に弛緩率を０〜３％で行うことが好ましい。
【００５３】
熱処理後のフィルムは、搬送工程にて冷却させた後、エッジを切断後巻取り、中間製品（エッジを切り取った後の巻き取りフィルムロール）を得る。該搬送工程にて、フィルムの厚みを測定し、厚みの調整に必要なデータを得ることや、欠点検出器による異物検知を、専用の測定装置により実施することも可能である。
【００５４】
また、フィルムを製造する工程において、延伸後フィルムの厚み斑の周波数解析結果を、各工程の固有振動数と照合した後に、各工程の固有振動数の組み合わせを調整することで、本願における振幅強度（ウネリ）を良好に制御することも可能である。
【００５５】
中間製品はスリット工程により適切な幅にスリットして巻き取り、本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムが得られる。
【００５６】
本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムは、Ａ面とＢ面からなる２層以上の構成を有している。層の数は３層でも４層以上でもよいが、層が３層以上であれば、平滑性とハンドリング性および、回収原料を中間層に入れることによる低コスト化をバランス良く実現させることができるので望ましい。
【００５７】
本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムにおけるＡ面は、例えば磁気記録材料用途においては、磁性層を塗布する面であることが望ましい。本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムを、離型フィルムとして用いる場合は、Ａ面に離型層を設け、部材を成型するために用いるのが望ましい。また、Ｂ面は、Ａ面と比べ、粗面であることが、加工中や、巻取り工程において、エアーを適切に排除できるため好ましい。具体的には、Ｂ面の平均粗さ値（Ｓａ）がＡ面の平均粗さ値（Ｓａ）の１．５倍以上３．０倍以下であることが好ましく、１．７倍以上２．５倍以下が更に好ましい。この測定は、実施例にて後述する非接触光学式粗さ測定器を用いて行うことができる。
【００５８】
次に、本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムにおいて、表面性を表すうえで好ましく使用されるパラメータについての説明を行う。Ａ面の表面については、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を全て満足する形態であることが、高密度記録用途として、さらに良好なものとなる。
（Ａ）地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）が２．５ｎｍ以下である。
（Ｂ）地合二乗平方根粗さ（Ｓｑｂａｓｅ）が３．５ｎｍ以下である。
（Ｃ）地合最大高さ（Ｓｙｂａｓｅ）が２２．０ｎｍ以下である。
（Ｄ）地合十点平均高さ（Ｓ１０ｚｂａｓｅ）が２０．０ｎｍ以下である。
【００５９】
なお、本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムにおいて地合と表現しているものに関しては、表面形態測定器により計測した表面生データにおける突起部を、ソフトウェア上で除去した後の、残りの面に対し評価している。突起の認定は粒子閾値レベルにて行うが、表面生データにはデータの傾きやうねり、ノイズが含まれていることがあるため、傾き補正およびフィルタリング（メジアンフィルター）処理を行う。本願においては、これらの処理をデータの前処理と称する。
【００６０】
[Ａ面の地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）]
地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）とは、上述のデータの前処理を行い、突起が存在する部分を除いたベース面に対する粗さを表す指標である。平均粗さ（Ｓａ）はドイツ工業規格「ＤＩＮ−４７６８」に準拠して求められる表面粗さパラメータである。より高密度化した磁気記録層において、磁気特性は、磁性層の微小領域での厚み斑が、ノイズの原因となり、この磁性層の厚み斑を良好にするためには、地合平均粗さを本願の範囲にてコントロールすることにより達成できる。近年の平滑なフィルムにおいて、突起は表面のごく一部を占めるに止まり、投影面積でみると僅かな領域を占めるのみとなっているため、突起領域を除いた平坦面（ベース面）の特性が、磁気特性に寄与する真の因子であるからである。また、磁気記録層の表面うねりを除去するための、カレンダー処理工程の機能も、該地合表面粗さをコントロールすることにより、担うことができる。さらには、磁性粉を積層する前の地ならしの具合を、地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）にて表現し、その値を２．５ｎｍ以下とすることで、磁性粉の垂直配向をより規則正しく行うことができ、磁気特性を微小な領域においても、均一にすることができ、ひいては、高密度な磁気記録を、高い信頼性で行うことができる。
【００６１】
この地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）は２．５ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは、１．５ｎｍ以下であることが、高密度な磁気記録を高い信頼性で行うために好ましい。また、地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）は０．５ｎｍ以上であることが、磁気記録層を塗布する際の、磁性粉の並びを均一にするうえで好ましい。
【００６２】
[地合二乗平方根粗さ（Ｓｑｂａｓｅ）]
地合二乗平方根粗さ（Ｓｑｂａｓｅ）は、ＲＭＳ（Ｒｏｏｔ  Ｍｅａｎ  Ｓｑｕａｒｅ）ということもある。二乗平均平方根粗さ（Ｓｑ）はＩＳＯ４２８７／１に基づいて求められる表面粗さパラメータである。この地合二乗平方根粗さ（Ｓｑｂａｓｅ）は、地合粗さの標準偏差を表すものであり、高平滑な支持体（ベースフィルム）を設計する上での、磁気を均一に塗布するために用いる特性である。該パラメータは粒子の均一性や製膜工程における延伸の均一性、例えば、延伸前にフィルムを加熱する工程にて幅方向の温度ムラを抑制することや、延伸にロールを用いる際には、ロール表面の粗度を均質にするなどにより達成することができる。
【００６３】
この地合二乗平方根粗さ（Ｓｑｂａｓｅ）は、３．５ｎｍ以下が好ましく、さらに好ましくは２．５ｎｍ以下である。また、磁気を均一に塗布する上では、地合二乗平方根粗さ（Ｓｑｂａｓｅ）は、０．５ｎｍ以上であることが、磁気をフィルムに塗布する際の、磁気のなじみを良くするため好ましい。
【００６４】
[地合最大高さ（Ｓｙｂａｓｅ）]
地合最大高さ（Ｓｙｂａｓｅ）は、上述の地合二乗平方根粗さ（Ｓｑｂａｓｅ）と同様に、地合の均一性を示す指標の一つであり、最大高さ（Ｓｙ）はＩＳＯ４２８７／１に基づいて求められる表面粗さパラメータである。地合最大高さが高いほど、地合を形成する因子の中に、数々のイレギュラーな要件、例えば粗大粒子や粒子凝集、キャスト工程における静電印加ムラなどが入り込み、地合最大高さが高くなることもある。
【００６５】
この地合最大高さ（Ｓｙｂａｓｅ）は、上述のような理由で、粒子径が均一な粒子や、粒子凝集が発生しづらい粒子表面処理を行うことや、キャスト工程で静電印加を実施する際に、印加に用いる導電性ワイヤーと未延伸フィルムとのクリアランスを適宜調節すること、未延伸フィルムを加熱、延伸する工程にて、ロールを用いる際には、ロール表面に打痕や傷などのダメージが無きことが望ましい。該理由から、延伸にロールを用いない同時二軸延伸が更に望ましい。
【００６６】
また、この地合最大高さ（Ｓｙｂａｓｅ）は、２２．０ｎｍ以下であることが、エラーレートを低減する上で好ましく、より好ましくは２０．０ｎｍ以下である。好ましい下限値としては１０．０ｎｍである。さらに好ましい下限値は１５．０ｎｍである。
【００６７】
[地合十点平均高さ（Ｓ１０ｚｂａｓｅ）]
地合十点平均高さ（Ｓ１０ｚｂａｓｅ）は、地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）と同義の指標であり、
二次元の規格を三次元に拡張して評価した十点平均高さを示す。十点平均高さ（Ｓｚ）は米国国家規格協会「ＡＮＳＩ  Ｂ．４６．１」に準拠して求められる表面粗さパラメータであり、高い方から５番目までの極大値の平均と低い方から５番目までの極小値の平均を足し合わせた高さと定義される。この地合十点平均高さ（Ｓ１０ｚｂａｓｅ）も、地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）と同様に、磁気記録層の厚み斑抑制によるノイズの抑制を行うための指標であり、例えば体積平均粒子径が０．１μｍ以上２．０μｍ以下である不活性粒子を用いて制御することができる。また、この地合十点平均高さ（Ｓ１０ｚｂａｓｅ）は２０．０ｎ以下であることが好ましく、より好ましくは１８．０ｎｍ以下が好ましい。好ましい下限値としては、１０．０ｎｍである。さらに好ましい下限値は１５．０ｎｍである。
【００６８】
[Ｂ面の地合表面について規定する各種パラメータ]
Ｂ面の地合表面は、支持体（ベースフィルム）の巻取り時に、Ａ面側と接した際の、Ａ面側に与えるダメージを緩和する役割を担っている。Ａ面側は、Ｂ面側より平滑であり、また、磁性体を塗布する側にあり、これらは傷や打痕が入りやすい。巻取り時にＡ面側とＢ面側が接した際には、Ｂ面側に存在する突起部がＡ面のベース面や、磁性面と接することは勿論のこと、Ｂ面側の地合面もＡ面に接触する。これは、先にＡ面の地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）の説明にて述べた、「突起は表面のごく一部を占めるに止まり、投影面積でみると僅かな領域を占めるのみとなっている」ことが、Ｂ面に対しても当てはまるためであり、Ｂ面の地合表面について規定する各種パラメータ（後述）も、上述のＡ面側のダメージに関係しているため考慮されるべきである。以下に、その詳細を説明する。なお、これら地合表面の規定もＡ面と同じく、表面形態測定器により計測した表面生データにおける突起部を、ソフトウェア上で除去した後の、残りの面に対して評価している。
【００６９】
[地合二乗平均平方根勾配（Ｓｄｑｂａｓｅ）]、[地合表面積比（Ｓｄｒｂａｓｅ）]
本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムのＢ面の表面において、その平坦面の凹凸状態を数値化する指標として、地合二乗平均平方根勾配（Ｓｄｑｂａｓｅ）および地合表面積比（Ｓｄｒｂａｓｅ）が最適であることを見いだした。地合二乗平均平方根勾配（Ｓｄｑｂａｓｅ）とは対象領域内の表面の傾斜を示す指標である。表面に傾斜があるとＳｄｑｂａｓｅは大きくなり完全に平坦な面では０となる。地合表面積比（Ｓｄｒｂａｓｅ）は、表面の高さＺを考慮した表面の面積、すなわち「面をテクスチャマッピングした際の、テクスチャの表面積と、平坦なＸＹ平面の面積の差」と、「平坦なＸＹ平面の面積」との比であり、完全に平坦な表面に対しては、表面面積とＸＹ平面の面積が等しいので分子が０となり、Ｓｄｒｂａｓｅ＝０となる。
【００７０】
これら指標は、いずれも巻取り工程でのエアー抜けと、磁性層を塗布し巻き取った後に、Ｂ面の表面形態がＡ面に転写することを防止する効果をもっている。Ｓｄｑｂａｓｅは０．０１１以下が好ましく、より好ましくは０．００８以下である。Ｓｄｒｂａｓｅは０．００６％以下が好ましく、より好ましくは０．００３％以下である。好ましいＳｄｑｂａｓｅの下限値は０．００３であり、さらに好ましいＳｄｑｂａｓｅの下限値は０．００５である。好ましいＳｄｒｂａｓｅの下限値は０．００１％であり、さらに好ましいＳｄｒｂａｓｅの下限値は０．００３％である。
【００７１】
該指標を本願の範囲にて行うには、平坦な面に傾斜を与える要因を、抑制することが、好ましい手段である。最も影響を及ぼすものは、表面に突起を付与する為に用いられる、粒子である。粒子は、体積平均粒径が０．５μｍ以下のものを用いることが好ましい。また、複合層のサブ層厚みを適切な範囲に保つこと、具体的には、磁性層を塗布する平滑な面に相当する、Ａ面を有する層（ここではＡ層と称する）に含有される不活性粒子の体積平均粒子径ｄ（μｍ）と積層厚みｔ（μｍ）との関係ｔ／ｄが０．５〜２０であることが望ましい。また、フィルムを製造する過程、とくに延伸のためにフィルムを加熱する工程では、フィルムの表面に接触するロールや装置が少ないことが、粘着による変形を防止するために好ましく、特には、加熱ロールを有さない同時二軸延伸装置を用いることが望ましい。
【００７２】
上述した本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムは、磁気記録テープのベースフィルムとして用いられることが好ましい。また、表面に磁性層が形成されたデータストレージとして用いるのに良好である。表面の均一さは、冗長性を持たせたデータ保存形式において、重複するデータ（二重保存されたデータ）それぞれの再現性が担保されるためである。
【００７３】
なお、本発明は、データストレージなどの塗布型磁気記録テープのベースフィルムとして、好ましく用いることが可能な二軸配向積層ポリエステルフィルムを提供することが可能となるが、上記で説明した表面性を満たすことにより、今後さらなる平滑化を要求される離型フィルム用途、特には積層セラミックスコンデンサ用途の離型フィルムなど、要求される表面粗さの数値の単位がｎｍを切る可能性があるような用途に関しても、「平滑性」の対比が可能となる（正確な評価が可能となる）ため、平滑性が極限まで求められる用途に最適に用いることができる。
【実施例】
【００７４】
以下に、表面特性に関する測定方法を述べる。
【００７５】
（１）中心面からのスライスレベル高さ５０ｎｍにおける突起間の平均距離
非接触光学式粗さ測定器（装置：Ｚｙｇｏ社製Ｎｅｗ  Ｖｉｅｗ  ７３００）を用い、５０倍対物レンズを使用して測定面積１３９μｍ×１０４μｍで、場所をランダムに変えて１０視野測定を行った。サンプルセットは、測定Ｙ軸がサンプルフィルムの長手方向（長手方向とは、フィルムの製造工程においてフィルムが走行する方向）となるようにサンプルをステージにセットして測定する。得られた測定データについて、該粗さ測定器に内蔵された表面解析ソフトウェアＭｅｔｒｏＰｒｏ  ８．１．３にて、カットオフ値をＨｉｇｈ  Ｆｉｌｔｅｒ  Ｗａｖｅｌｅｎを１．６５μｍ、Ｌｏｗ  Ｆｉｌｔｅｒ  Ｗａｖｅｌｅｎを５０．００μｍに設定する。Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ  Ｂａｎｄ（帯域幅）を１００ｎｍに指定し、５０ｎｍのスライスレベルにおけるＰｅａｋｓを突起個数として、次の式により突起間の平均距離を求め、１０視野の平均値を計算した。
【００７６】
【数１】
0006623891.tif 000002
【００７７】
（２）中心面からのスライスレベル高さ５０ｎｍにおける突起領域
非接触光学式粗さ測定器（装置：Ｚｙｇｏ社製Ｎｅｗ  Ｖｉｅｗ  ７３００）を用い、５０倍対物レンズを使用して測定面積１３９μｍ×１０４μｍで、場所を変えてランダムに１０視野測定を行った。サンプルセットは、測定Ｙ軸がサンプルフィルムの長手方向（長手方向とは、フィルムの製造工程においてフィルムが走行する方向）となるようにサンプルをステージにセットして測定する。得られた測定データについて、該粗さ測定器に内蔵された表面解析ソフトウェアＭｅｔｒｏＰｒｏ  ８．１．３にて、カットオフ値をＨｉｇｈ  Ｆｉｌｔｅｒ  Ｗａｖｅｌｅｎを１．６５μｍ、Ｌｏｗ  Ｆｉｌｔｅｒ  Ｗａｖｅｌｅｎを５０．００μｍに設定する。Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ  Ｂａｎｄ（帯域幅）を１００ｎｍに指定し、算出されるＰｅａｋ  Ａｒｅａの１０視野の平均値を５０ｎｍのスライスレベルにおける突起領域とした。
【００７８】
（３）振幅強度
Ａ．測定
非接触光学式粗さ測定器（装置：Ｚｙｇｏ社製Ｎｅｗ  Ｖｉｅｗ  ７３００）を用い、２．５倍対物レンズおよび０．５倍イメージズームを使用して測定面積５５２６μｍ×４１２３μｍ、測定プロファイル長１０３．２μｍでフィルム表面の測定を行う。サンプルは、測定機のＹ軸が評価する測定方向となるようにセットして測定を行う。
【００７９】
Ｂ．パワースペクトル密度解析（ＰＳＤ解析）
得られた３次元の測定プロファイルデータについて、表面解析ソフトウェアＭｅｔｒｏＰｒｏ  ８．１．３を用い解析を行う。まず、均等間隔に４０本（Ｎ＝４０）採取したＹ軸方向−高さ方向の２次元プロファイルに関し、１本ずつフーリエ変換を行い、パワースペクトル密度（Ｐｏｗｅｒ  Ｓｐｅｃｔｒａｌ  Ｄｅｎｓｉｔｙ：ＰＳＤと称する）を求める。この際の解析条件は、カットオフ値・・・Ｈｉｇｈ  Ｆｉｌｔｅｒ  Ｗａｖｅｌｅｎを６６．００μｍ、Ｌｏｗ  Ｆｉｌｔｅｒ  Ｗａｖｅｌｅｎを２０００．００μｍである。該解析結果として、空間周波数（単位：１／ｍｍ）に対するＬｏｇ１０（ＰＳＤ）（単位：ｎｍ３）が出力される。なお、空間周波数は整数値である。
【００８０】
該解析は、本発明のポリエステルフィルムを対象に、非接触光学式粗さ測定器で測定して得た、３次元情報を、データテープの長さ方向相当および、幅方向相当の成分に分解し、各々の表面形態（＝高さ方向のプロファイル）との関係（２次元情報）を解析することで、データテープの特性を擬似的に評価することを目的としている。
【００８１】
Ｃ．データ変換
上記で得られたパワースペクトル密度解析結果に対し、本願の目的に沿ったデータ解析を行う為、下記の変換を行い、本発明にて定義するところの、「波長１００μｍ以上１，０００μｍ以下の領域での振幅強度」を求める。以下の変換は、表計算ソフトで実施する。ａ．パワースペクトル密度のデータ変換：離散した空間周波数（表面解析ソフトウェアＭｅｔｒｏＰｒｏにより自動割り当て）毎に得られたＬｏｇ１０（ＰＳＤ）の逆対数をとり、ＰＳＤを算出後、該ＰＳＤのＮ＝４０の平均値を計算させ、この値をプロファイル長（１０３．２μｍ）で除した値を、振幅強度とする。単位は（ｎｍ２）である。
ｂ．空間周波数：空間周波数の逆数をとり、波長に換算する。
ｃ．評価：おのおのの空間周波数における振幅強度の最大値を、波長１００μｍ〜１，０００μｍの領域にて評価する。
【００８２】
（４）Ａ面の地合平均粗さ（Ｓａｂａｓｅ）、地合二乗平方根粗さ（Ｓｑｂａｓｅ）、地合最大高さ（Ｓｙｂａｓｅ）、地合十点平均高さ（Ｓ１０ｚｂａｓｅ）
非接触光学式粗さ測定器（装置：Ｚｙｇｏ社製Ｎｅｗ  Ｖｉｅｗ  ７３００）を用い、５０倍対物レンズを使用して測定面積１３９μｍ×１０４μｍで、場所を変えて１０視野測定を行った。サンプルセットは、測定Ｙ軸がサンプルフィルムの長手方向（長手方向とは、フィルムの製造工程においてフィルムが走行する方向）となるようにサンプルをステージにセットして測定する。得られた測定データについて、イメージメトロロジー社製画像解析ソフトウェアＳＰＩＰ６．２．８にて、傾き補正およびフィルタリング（メジアンフィルター）処理を行った後、粒子閾値レベルを１０ｎｍに設定して１０ｎｍを超えた突起を検出した。突起として検出された領域を無効とする設定をすることで、フィルム表面から突起を除去した状態の地合の形態を１０視野の平均値にてＳａｂａｓｅ、Ｓｑｂａｓｅ、ＳｙｂａｓｅおよびＳ１０ｚｂａｓｅを評価した。
【００８３】
（５）Ｂ面の地合二乗平均平方根勾配（Ｓｄｑｂａｓｅ）、地合表面積比（Ｓｄｒｂａｓｅ）
非接触光学式粗さ測定器（装置：Ｚｙｇｏ社製Ｎｅｗ  Ｖｉｅｗ  ７３００）を用い、５０倍対物レンズを使用して測定面積１３９μｍ×１０４μｍで、場所を変えて１０視野測定を行った。サンプルセットは、測定Ｙ軸がサンプルフィルムの長手方向（長手方向とは、フィルムの製造工程においてフィルムが走行する方向）となるようにサンプルをステージにセットして測定する。得られた測定データについて、イメージメトロロジー社製画像解析ソフトウェアＳＰＩＰ６．２．８にて、傾き補正およびフィルタリング（メジアンフィルター）処理を行った後、粒子閾値レベルを１０ｎｍに設定して１０ｎｍ以上を超えた突起を検出した。突起として検出された領域を無効とする設定をすることで、フィルム表面から突起を除去した状態の地合の形態を１０視野の平均値にてＳｄｑｂａｓｅおよびＳｄｒｂａｓｅを評価した。
【００８４】
（６）原反の巻取り性評価
スリッターでの巻取り時における収率にて以下の基準にて判断する。
【００８５】
Ａ：収率は８５．０％以上１００．０％以下で大変良好
Ｂ：収率７０．０％以上８５．０％未満で許容範囲内
Ｃ：収率７０．０％未満であり、許容できない範囲の収率である。
【００８６】
（７）塗布性
［評価用磁気テープの調製］
１ｍ幅にスリットしたフィルム（すなわち支持体）を張力２００Ｎで搬送させ、支持体の一方の表面（Ａ面）に下記組成の磁性塗料及び非磁性塗料をエクストルージョンコーターにより重層塗布（上層を磁性塗料で塗布厚０．２μｍとし、下層を非磁性塗料で塗布厚０．９μｍとした。）し、磁気配向させ、１００℃にて乾燥させた。次いで、反対側の表面（Ｂ面）に下記組成のバックコートを塗布した後、小型テストカレンダー装置（スチール／ナイロンロール、５段）で、温度８５℃、線圧２．０×１０５Ｎ／ｍでカレンダー処理した後、テープ原反として巻き取った。このテープ原反を１／２インチ（１２．６５ｍｍ）幅にスリットしてパンケーキとし、このパンケーキから長さ２００ｍ分をカセットに組み込んで評価用のカセットテープとした。
【００８７】
（磁性塗料の組成）
・強磁性金属粉末                                      ：  １００質量部
［Ｆｅ：Ｃｏ：Ｎｉ：Ａｌ：Ｙ：Ｃａ＝７０：２４：１：２：２：１（質量比）］
［長軸長：０．０９μｍ、軸比：６、保持力：１５３ｋＡ／ｍ（１，９２２Ｏｅ）、飽和磁比：１４６Ａｍ２／ｋｇ（１４６ｅｍｕ／ｇ）、ＢＥＴ比表面積：５３ｍ２／ｇ、Ｘ線粒径：１５ｎｍ］
・変成塩化ビニル共重合体（結合剤）                    ：    １０質量部
（平均重合度：２８０、エポキシ基含有量：３．１質量％、スルホン酸基含有量：８×１０−５当量／ｇ）
・変成ポリウレタン（結合剤）                          ：    １０質量部
（数平均分子量：２５，０００、スルホン酸基含有量：１．２×１０−４当量／ｇ、ガラス転移点：４５℃）
・ポリイソシアネート（硬化剤）                        ：      ５質量部
（日本ポリウレタン工業株式会社製、商品名：コロネートＬ）
・２−エチルヘキシルオレート（潤滑剤）                ：  １．５質量部
・パルミチン酸（潤滑剤）                              ：      １質量部
・カーボンブラック（帯電防止剤）                      ：      １質量部
（平均一次粒子径：０．０１８μｍ）
・アルミナ（研磨剤）                                  ：    １０質量部
（αアルミナ、平均粒子径：０．１８μｍ）
・メチルエチルケトン                                  ：    ７５質量部
・シクロヘキサノン                                    ：    ７５質量部
・トルエン                                            ：    ７５質量部
（非磁性塗料の組成）
・変成ポリウレタン                                    ：    １０質量部
（数平均分子量：２５，０００、スルホン酸基含有量：１．２×１０−４当量／ｇ、ガラス転移点：４５℃）
・変成塩化ビニル共重合体                              ：    １０質量部
（平均重合度：２８０、エポキシ基含有量：３．１質量％、スルホン酸基含有量：８×１０−５当量／ｇ）
・メチルエチルケトン                                  ：    ７５質量部
・シクロヘキサノン                                    ：    ７５質量部
・トルエン                                            ：    ７５質量部
・ポリイソシアネート                                  ：      ５質量部
（日本ポリウレタン工業株式会社製、商品名：コロネートＬ）
・２−エチルヘキシルオレート（潤滑剤）                ：  １．５質量部
・パルミチン酸（潤滑剤）                              ：      １質量部
（バックコートの組成）
・カーボンブラック                                    ：    ９５質量部
（帯電防止剤、平均一次粒子径０．０１８μｍ）
・カーボンブラック                                    ：    １０質量部
（帯電防止剤、平均一次粒子径０．３μｍ）
・アルミナ
（αアルミナ、平均粒子径：０．１８μｍ）
・変成ポリウレタン                                    ：    ２０質量部
（数平均分子量：２５，０００、スルホン酸基含有量：１．２×１０−４当量／ｇ、ガラス転移点：４５℃）
・変成塩化ビニル共重合体
（平均重合度：２８０、エポキシ基含有量：３．１質量％、スルホン酸基含有量：８×１０−５当量／ｇ）
・シクロヘキサノン                                    ：  ２００質量部
・メチルエチルケトン                                  ：  ３００質量部
・トルエン                                            ：  １００質量部
［塗布性の評価］
上記にて作製したカセットテープについて、塗布ムラ又は塗布抜けを目視で確認した上で、市販のデータストレージドライブの容量が、非圧縮時で６ＴＢのものを用いて２４時間走行させ、磁性層の剥がれを確認して下記の基準によりテープの磁性層の塗布性を評価した
Ｓ：ムラ、塗布抜け及び剥がれが全く無く、塗布性良好である
Ａ：ムラ、塗布抜け及び剥がれがほぼ無く、塗布性に問題ない
Ｂ：ムラ、塗布抜け及び剥がれが時々発生し、塗布性に若干問題あり
Ｃ：ムラ、塗布抜け及び剥がれが頻発しており、塗布性に問題あり。
【００８８】
（８）エラーレート
上記で作製したカセットテープについて、市販のデータストレージドライブの容量が、非圧縮時で６ＴＢのものを用いて２３℃５０％ＲＨの環境で記録及び再生することでエラーレートの発生状況を評価した。エラーレートは、ドライブから出力されるエラー情報（エラービット数）を用いて次式にて算出し、下記基準で評価した。下記基準のうち、Ｃが不合格となる。
【００８９】
エラーレート＝（エラービット数）／（書き込みビット数）
Ｓ：エラーレートが１．０×１０−６未満
Ａ：エラーレートが１．０×１０−６以上、１．０×１０−５未満
Ｂ：エラーレートが１．０×１０−５以上、１．０×１０−４未満
Ｃ：エラーレートが１．０×１０−４以上
（実施例１）
（１）ＰＥＴペレットの作成
（ＰＥＴペレットＸの作成）
テレフタル酸ジメチル１９４質量部とエチレングリコール１２４質量部とをエステル交換反応装置に仕込み、内容物を１４０℃に加熱して溶解した。その後、内容物を撹拌しながら酢酸マグネシウム・４水和物０．１質量部及び三酸化アンチモン０．０５質量部を加え、１４０〜２３０℃でメタノールを留出させつつエステル交換反応を行った。次いで、リン酸トリメチルを５質量％含むエチレングリコール溶液を１質量部（リン酸トリメチルとして０．０５質量部）添加した。トリメチルリン酸のエチレングリコール溶液を添加すると反応内容物の温度が低下するため、余剰のエチレングリコールを留出させながら、反応内容物の温度が２３０℃に復帰するまで撹拌を継続した。このようにして、エステル交換反応装置内の反応内容物の温度が２３０℃に達した後に、反応内容物を重合装置へ移行した。反応内容物の移行後、反応系を２３０℃から２９０℃まで徐々に昇温するとともに、圧力を０．１ｋＰａまで下げた。最終温度、最終圧力到達までの時間はともに６０分間とした。最終温度、最終圧力に到達した後、２時間（重合反応を始めて３時間）反応させたところ、重合装置の撹拌トルクが所定の値（重合装置の仕様によって具体的な値は異なるが、本重合装置にて固有粘度０．６２のポリエチレンテレフタレートが示す値を所定の値とした。）を示した。そこで反応系を窒素パージして常圧に戻すことで重縮合反応を停止させ、反応物を冷水にストランド状に吐出させてから直ちにこれをカッティングして、固有粘度０．６２のＰＥＴペレットＸを得た。
【００９０】
（ＰＥＴペレットＹの作成）
上記と同様にポリエステルを製造するにあたり、エステル交換後、体積平均粒径０．２μｍ、体積形状係数ｆ＝０．５１、体積平均粒径０．０６μｍ、体積形状係数ｆ＝０．５１、モース硬度７の球状シリカをそれぞれ添加し、重縮合反応を行い、粒子をポリエステルに対し１重量％シリカを含有するＰＥＴペレットＹを得た
（ＰＥＴペレットＺの作成）
２８０℃に加熱された同方向回転タイプのベント式２軸混練押出機に、前記にて調製したＰＥＴペレットＸを９８質量部と、平均径０．３μｍの球状架橋ポリスチレン粒子を１０質量％含有する水スラリーを２０質量部（球状架橋ポリスチレンとして２質量部）供給し、ベント孔を１ｋＰａ以下の減圧度に保持して水分を除去し、平均径０．３μｍの球状架橋ポリスチレン粒子を２質量部含有する固有粘度０．６２のＰＥＴペレットＺ（０．３）を得た。また、平均径０．１０μｍの球状架橋ポリスチレン粒子を同一の製法にて添加しＰＥＴペレットＺ（０．１０）を得、平均径０．４５μｍの球状架橋ポリスチレン粒子を同一の製法にて添加しＰＥＴペレットＺ（０．４５）を得た。
【００９１】
（ブレンドチップ（Ｉ）の作成）
また、温度３００℃に加熱されたニーディングパドル混練部を３箇所設けた同方向回転タイプのベント式２軸混練押出機（株式会社日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）に、前記にて得られたＰＥＴペレットＸの５０質量部とＳＡＢＩＣイノベーティブプラスチック社製のＰＥＩ「Ｕｌｔｅｍ１０１０」のペレット５０質量部とを供給し、スクリュー回転数を毎分３００回転として溶融押出してストランド状に吐出させて温度２５℃の水で冷却した後、直ちにこれをカッティングしてブレンドチップ（Ｉ）を得た。
【００９２】
（２）二軸配向ポリエステルフィルムの製造
押出機Ｅ、Ｆ２台を用い、２９５℃に加熱された押出機Ｅには、ＰＥＴペレットＸを７４質量部、ＰＥＴペレットＹを２０質量部、ブレンドチップ（Ｉ）６質量部を調合後、１８０℃で３時間減圧乾燥した後に供給し、同じく２９５℃に加熱された押出機Ｆには、ＰＥＴペレットＸ６５質量部と、ＰＥＴペレットＹを２１質量部、ＰＥＴペレットＺ（０．３）８質量部とブレンドチップ（Ｉ）６質量部を１８０℃で３時間減圧乾燥した後に供給した。２層積層すべくＴダイ中でこれらを合流させ（積層厚み比Ｅ（Ａ面側）／Ｆ（Ｂ面側）＝７／１）、表面温度２５℃のキャストドラムに静電荷を印加させながらＢ面側がキャストドラムに接触するように密着冷却固化させ、積層未延伸フィルムを得た。
【００９３】
この積層未延伸フィルムを同時２軸延伸テンターに導き、温度９０℃にて、長さ方向及び幅方向について同時に、それぞれ３．５０倍及び３．６０倍延伸した（最初の横延伸区間の、フィルム幅伸長率は３０．２％であり、延伸速度は４，７２７％／分）。この延伸工程における昇温速度は１℃／秒以下とした。続いて、冷却工程を経ることなく、温度１９０℃で長さ方向及び幅方向について同時に、それぞれ１．２０倍及び１．３７倍（２番目の横延伸区間の、フィルム幅伸長率は１４．５％、）に再延伸した。全延伸区間における延伸倍率は、縦４．２０倍、横４．９６倍（全延伸区間の、フィルム幅伸長率は２２．１％）であったため、横延伸パターンはオニオン延伸である。その後、温度２１５℃で５．５秒間熱処理後、温度１６０度で幅方向に１．７５％の弛緩処理を行った。その後、２５℃にて均一に冷却し、フィルムエッジを除去し、コア上に巻き取って厚さ５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
【００９４】
巻取りは安定し、巻乱れのない中間製品を採取できた。該中間製品より、製品幅にスリットし、本発明の二軸配向積層ポリエステルフィルムの製品ロールを採取した。製品は、シワや巻ズレなどの発生無く、良好な巻姿であった。
【００９５】
また、表面の評価特性に関し、中間製品より採取したサンプルを、上述の方法により、非接触光学式粗さ測定器（装置：Ｚｙｇｏ社製Ｎｅｗ  Ｖｉｅｗ  ７３００）を用いた測定を実施した。結果を表１に示す。各種の表面特性は所望の範囲を満たしていた。
【００９６】
（実施例２）
実施例１の二軸配向ポリエステルフィルムの製造にて、押出機Ｅには、ＰＥＴペレットＸを８８質量部、ＰＥＴペレットＹを６質量部、ブレンドチップ（Ｉ）６質量部を調合後、１８０℃で３時間減圧乾燥した後に供給し、同じく２９５℃に加熱された押出機Ｆには、ＰＥＴペレットＸ６７質量部と、ＰＥＴペレットＹを１５質量部、ＰＥＴペレットＺ（０．３）１２質量部とブレンドチップ（Ｉ）６質量部を調合した以外には、実施例１と同じ製膜条件にて厚さ５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。表１の結果の通り、良好な巻き、塗布性、エラーレートの値となった。
【００９７】
（実施例３）
実施例２の二軸配向ポリエステルフィルムの製造にて、押出機Ｅには、ＰＥＴペレットＸを８８質量部、ＰＥＴペレットＹを６質量部、ブレンドチップ（Ｉ）６質量部を調合後、１８０℃で３時間減圧乾燥した後に供給し、同じく２９５℃に加熱された押出機Ｆには、ＰＥＴペレットＸ６７質量部と、ＰＥＴペレットＹを１５質量部、ＰＥＴペレットＺ（０．４５）１２質量部とブレンドチップ（Ｉ）６質量部を調合した以外には、実施例１と同じ製膜条件にて厚さ５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。表１の結果の通り、良好な巻き、塗布性は若干問題あったが合格レベル、エラーレートは良好な値となった。
【００９８】
（実施例４）
実施例２の二軸配向ポリエステルフィルムの製造にて、オニオン延伸の条件を表１のように変更して厚さ５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。巻取りにてズレが発生したが巻きは許容範囲内、塗布性は良好で、エラーレートは良好な値となった。
【００９９】
（実施例５）
実施例２の二軸配向ポリエステルフィルムの製造にて、押出機Ｅには、ＰＥＴペレットＸを８８質量部、ＰＥＴペレットＹを６質量部、ブレンドチップ（Ｉ）６質量部を調合後、１８０℃で３時間減圧乾燥した後に供給し、同じく２９５℃に加熱された押出機Ｆには、ＰＥＴペレットＸ６７質量部と、ＰＥＴペレットＹを添加せず、ＰＥＴペレットＺ（０．１）１２質量部とブレンドチップ（Ｉ）６質量部を調合した以外には、実施例１と同じ製膜条件にて厚さ５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。表１の結果の通り、巻き、塗布性、エラーレートとも良好な値となった。
【０１００】
（実施例６）
実施例５と同じ処方にて、実施例４と同じオニオン延伸の条件にて厚さ５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。表１の結果の通り、実施例５と比べ巻きが悪化したが許容範囲内、塗布性は若干問題あったが合格レベル、エラーレートはＢレベルとなった。
【０１０１】
（比較例１）
実施例１の二軸配向ポリエステルフィルムの製造にて、押出機Ｅ、Ｆ２台を用い、２９５℃に加熱された押出機Ｅには、ＰＥＴペレットＸを９１質量部、ＰＥＴペレットＹを３質量部、ブレンドチップ（Ｉ）６質量部を調合後、１８０℃で３時間減圧乾燥した後に供給し、同じく２９５℃に加熱された押出機Ｆには、ＰＥＴペレットＸ６７質量部と、ＰＥＴペレットＹを１５質量部、ＰＥＴペレットＺ（０．３）１２質量部とブレンドチップ（Ｉ）６質量部を１８０℃で３時間減圧乾燥した後に供給した。２層積層すべくＴダイ中でこれらを合流させ（積層厚み比Ｅ（Ａ面側）／Ｆ（Ｂ面側）＝５／４）、表面温度２５℃のキャストドラムに静電荷を印加させながらＢ面側がキャストドラムに接触するように密着冷却固化させ、積層未延伸フィルムを得た。その後の製造条件は実施例１と同様として、厚さ５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。原反の巻きは許容レベル、塗布抜けが頻発し、エラーレートが不合格値となった。
【０１０２】
（比較例２）
実施例１の二軸配向ポリエステルフィルムの製造にて、押出機Ｅには、ＰＥＴペレットＸを９４質量部、ブレンドチップ（Ｉ）６質量部を調合後、１８０℃で３時間減圧乾燥した後に供給し、同じく２９５℃に加熱された押出機Ｆには、ＰＥＴペレットＸ８８質量部と、ＰＥＴペレットＹを１質量部、ＰＥＴペレットＺ（０．３）５質量部とブレンドチップ（Ｉ）６質量部を調合した以外には、実施例１と同じ製膜条件にて厚さ５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。原反の巻きで欠点発生率が高くなり、評価Ｃとした。塗布抜けが頻発し、エラーレートが不合格値となった。
【０１０３】
（比較例３）
実施例１と同様な二軸配向ポリエステルフィルムの製造条件（レシピ）にて、長さ方向及び幅方向について同時に、それぞれ４．２０倍及び２．４０倍延伸した（最初の横延伸区間の、フィルム幅伸長率は１６．３％、延伸速度は３，１５２％／分）。続いて、冷却工程を経ることなく、温度１９０℃で長さ方向及び幅方向について同時に、縦・横延伸をそれぞれ１．２０倍及び２．０７倍（２番目の横延伸区間の、フィルム伸長率は２７．４％、延伸速度は２，５０２％／分）に再延伸した。全延伸区間における延伸倍率は、縦４．２０倍、横４．９６倍（全延伸区間の、フィルム幅伸長率は２２．１％）であったため、横延伸パターンはオニオン延伸の逆のパターンである（非オニオン延伸と称す）。原反の巻きは許容範囲内であるものの欠点発生率が上がった。塗布ではムラ、塗布抜け及び剥がれが頻発しておりが多発したため評価Ｃとした。エラーレートは不合格値となった。
【０１０４】
【表１】
0006623891.tif 000003