(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
アクリル系重合体、無機粒子、可塑剤及びシランカップリング剤を含み、
前記アクリル系重合体が、芳香環含有アクリル系モノマー４０重量％〜９３重量％及び水酸基含有モノマー７重量％〜６０重量％を含む共重合成分の共重合体であって、かつその重量平均分子量が２０万以下であり、
前記シランカップリング剤が、エポキシ基を含有し、
前記無機粒子の体積平均粒子径が、１ｎｍ以上１５ｎｍ以下であり、
前記無機粒子の量が、前記アクリル系重合体１００重量部に対して、８２重量部以上１００重量部以下である、光学部材用粘着剤組成物。
【請求項２】
前記可塑剤の量が、前記アクリル系重合体１００重量部に対して、１１重量部〜１７重量部である、請求項１記載の光学部材用粘着剤組成物。
【請求項３】
前記可塑剤の融点が、０℃以下である、請求項１又は２に記載の光学部材用粘着剤組成物。
【請求項４】
前記可塑剤が、エステル系可塑剤からなる群から選択される、請求項１〜３のいずれか１項に記載の光学部材用粘着剤組成物。
【請求項５】
前記可塑剤が、芳香族環含有エステルである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の光学部材用粘着剤組成物。
【請求項６】
屈折率が１．５８以上である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の光学部材用粘着剤組成物。
【請求項７】
基材と、前記基材上に形成された粘着層とを備え、
前記粘着層が、請求項１〜６のいずれか１項に記載の光学部材用粘着剤組成物を含む、光学積層体。
【請求項８】
発光面を有する面発光体と、
請求項７に記載の光学積層体と、を備え、
前記発光面に前記粘着層が貼付されている、面光源装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学部材用粘着剤組成物、並びに、それを用いた光学積層体及び面光源装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、適宜「有機ＥＬ素子」という。）を含む面光源装置は、有機ＥＬ素子を含む面発光体と、この面発光体の発光面に設けられる光取出フィルム（光取出し効率を高めるための凹凸構造をその表面に有するフィルム）と、前記の面発光体及び光取出フィルムを貼り合わせるための粘着層とを備えることがあることがある（例えば、特許文献１参照）。このような面光源装置によれば、有機ＥＬ素子において発生した光は、粘着層および光取出フィルムを通り、装置外へと射出される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】国際公開第２０１１／０７８０９２号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
前記のような面光源装置では、粘着層が高い屈折率を有していると、光取出し効率を高める上で特に有利である。そこで、粘着層に高い屈折率を発現させるため、当該粘着層に含まれる粘着剤組成物として、高屈折率材料である無機粒子を含むものを用いることが検討されている。
【０００５】
高屈折率の無機粒子を含む粘着剤組成物を用いると、高い屈折率の粘着層を実現することは可能である。しかし、無機粒子の大きさによっては、無機粒子の使用によって粘着層の透明性が低下することがある。また、粘着剤組成物に含まれる粘着剤と無機粒子との相溶性が良くない場合には、ゲル化して使用できない場合がある。さらに、無機粒子との相溶性が高い粘着剤を用いた場合であっても、高い屈折率を達成するべく無機粒子の量を増やすと、粘着力が低下することがある。具体例を挙げると、有機ＥＬ素子を含む面発光体の発光面は一般にガラスで形成されることが多いが、無機粒子を多く含む粘着剤組成物で形成される粘着層は、前記のガラス製の発光面との粘着性が低くなる傾向があった。そのため、粘着層を形成する粘着剤組成物には、高屈折率化を図ることができるとともに、高い透明性を有し、且つ、十分な粘着性を有するものが求められている。
【０００６】
本発明は前記の課題に鑑みて創案されたもので、屈折率、透明性及び粘着性のいずれも高い粘着層を実現できる粘着剤組成物；並びに、屈折率、透明性及び粘着性のいずれも高い粘着層を備えた光学積層体及び面光源装置；を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は前記の課題を解決するべく鋭意検討した結果、所定量の芳香環含有アクリル系モノマー及び所定量の水酸基含有モノマーを含む共重合成分を共重合したアクリル系重合体であって、その重量平均分子量が所定範囲にあるものが、高い屈折率及び高い粘着性の両方を有することを見い出した。さらに、本発明者は、前記のアクリル系重合体を、無機粒子、可塑剤及びエポキシ基を含有するシランカップリング剤と所定の条件において組み合わせることにより、前記の課題を解決できることを見い出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は下記の通りである。
【０００８】
〔１〕  アクリル系重合体、無機粒子、可塑剤及びシランカップリング剤を含み、
前記アクリル系重合体が、芳香環含有アクリル系モノマー４０重量％〜９３重量％及び水酸基含有モノマー７重量％〜６０重量％を含む共重合成分の共重合体であって、かつその重量平均分子量が２０万以下であり、
前記シランカップリング剤が、エポキシ基を含有し、
前記無機粒子の体積平均粒子径が、１ｎｍ以上１５ｎｍ以下であり、
前記無機粒子の量が、前記アクリル系重合体１００重量部に対して、８２重量部以上１００重量部以下である、光学部材用粘着剤組成物。
〔２〕  前記可塑剤の量が、前記アクリル系重合体１００重量部に対して、１１重量部〜１７重量部である、〔１〕記載の光学部材用粘着剤組成物。
〔３〕  前記可塑剤の融点が、０℃以下である、〔１〕又は〔２〕に記載の光学部材用粘着剤組成物。
〔４〕  前記可塑剤が、エステル系可塑剤からなる群から選択される、〔１〕〜〔３〕のいずれか１項に記載の光学部材用粘着剤組成物。
〔５〕  前記可塑剤が、芳香族環含有エステルである、〔１〕〜〔４〕のいずれか１項に記載の光学部材用粘着剤組成物。
〔６〕  屈折率が１．５８以上である、〔１〕〜〔５〕のいずれか１項に記載の光学部材用粘着剤組成物。
〔７〕  基材と、前記基材上に形成された粘着層とを備え、
前記粘着層が、〔１〕〜〔６〕のいずれか１項に記載の光学部材用粘着剤組成物を含む、光学積層体。
〔８〕  発光面を有する面発光体と、
〔７〕に記載の光学積層体と、を備え、
前記発光面に前記粘着層が貼付されている、面光源装置。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、屈折率、透明性及び粘着性のいずれも高い粘着層を実現できる粘着剤組成物；並びに、屈折率、透明性及び粘着性のいずれも高い粘着層を備えた光学積層体及び面光源装置；を提供できる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、実施形態及び例示物を示して本発明について詳細に説明する。ただし、本発明は以下に説明する実施形態及び例示物に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
【００１１】
以下の説明において、「溶媒」とは、別に断らない限り、その中に溶質が溶解される、溶液を構成する媒体のみならず、その中に分散物が分散される、懸濁液（スラリーを含む）を構成する媒体をも含む用語として用いられる。
【００１２】
以下の説明において、ある物質と他のある物質との「相溶性」とは、別に断らない限り、それらの物質と、必要に応じて溶媒とを混合して溶液又は懸濁液とした際に、これらがゲル化又は分離を起こさず均質な状態を保つ性質をいう。
【００１３】
以下の説明において、別に断らない限り、「（メタ）アクリル」とは、アクリルおよびメタクリルを包含する用語であり、「（メタ）アクリロイル」とは、アクリロイルおよびメタクリロイルを包含する用語であり、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレートおよびメタクリレートを包含する用語であり、「アクリル系重合体」とは、（メタ）アクリル系モノマーを少なくとも１種含有するモノマー成分を重合して得られる構造を有する重合体を意味する用語である。
【００１４】
［１．粘着剤組成物の概要］
本発明の粘着剤組成物は、アクリル系重合体、無機粒子、可塑剤及びシランカップリング剤を含む光学部材用の粘着剤組成物である。本願では、スラリーのように流動性を有する粘着剤組成物と、硬化した状態の粘着剤組成物とを、区別せず「粘着剤組成物」という。この粘着剤組成物は、通常、層状に成形されて、光学部材同士を貼り合わせるために用いられる。以下、粘着剤組成物によって形成された層を、適宜「粘着層」ということがある。このように粘着層として状態において、粘着剤組成物は、高い屈折率、高い透明性、及び、高い接着性を有する。
【００１５】
［２．アクリル系重合体］
アクリル系重合体は、芳香環含有アクリル系モノマー及び水酸基含有モノマーを含む共重合成分の共重合体である。以下、芳香環含有アクリル系モノマー及び水酸基含有モノマーを含む前記の共重合成分を、適宜「共重合成分［Ｉ］」と呼ぶことがある。また、前記の共重合成分［Ｉ］は、必要に応じて、（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー、及び、任意の共重合性モノマーを含みうる。
【００１６】
芳香環含有アクリル系モノマーは、１つの分子内に１つ以上の芳香環及び１つ以上のエチレン性不飽和基を有する化合物としうる。
エチレン性不飽和基を含有する官能基としては、例えば、（メタ）アクリロイル基、クロトノイル基、ビニル基、アリル基等が挙げられ、中でも反応性に優れる点で（メタ）アクリロイル基が好ましい。
【００１７】
前記芳香環としては、例えば、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、ビフェニル環、フルオレン環等が挙げられる。芳香環含有アクリル系モノマーの１分子当たりの芳香環の個数は、１つでもよく、複数個でもよい。芳香環含有アクリル系モノマーは、粘着物性のバランスが取れる点では、１分子当たり芳香環を１つ含有する化合物であることが好ましい。また、粘着層の屈折率及び複屈折を効率良く制御できる点では、１分子当たり芳香環を２つ含有する化合物であることが好ましい。
【００１８】
芳香環含有アクリル系モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸ベンジルオキシエチル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチル、（メタ）アクリル酸フェノキシジエチレングリコール、エチレンオキサイド変性（メタ）アクリル酸クレゾール、エチレンオキサイド変性（メタ）アクリル酸ノニルフェノール、（メタ）アクリル酸ビフェニルオキシエチルエステル、スチレン等が挙げられる。中でも（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチルが好ましい。
芳香環含有アクリル系モノマーは、１種類を単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００１９】
共重合成分［Ｉ］における芳香環含有アクリル系モノマーの量は、共重合成分［Ｉ］全体に対して、通常４０重量％以上、好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは５５重量％以上、特に好ましくは６０重量％以上であり、通常９３重量％以下、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８５重量％以下である。芳香環含有アクリル系モノマーの量を、前記範囲の下限値以上にすることにより、アクリル系重合体に芳香環を多く導入してその屈折率を高められるので、粘着剤組成物の屈折率を十分に高くできる。また、芳香環含有アクリル系モノマーの量を前記範囲の上限値以下にすることにより、アクリル系重合体に高い粘着性を発揮させられるので、粘着剤組成物の粘着性を良好にできる。
【００２０】
水酸基含有モノマーは、水酸基を含有するモノマーである。水酸基含有モノマーとしては、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、５−ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレート、６−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、８−ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート等のアクリル酸ヒドロキシアルキルエステル、カプロラクトン変性２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等のカプロラクトン変性モノマー、ジエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール（メタ）アクリレート等のオキシアルキレン変性モノマー；２−アクリロイロキシエチル２−ヒドロキシエチルフタル酸、Ｎ−メチロール（メタ）アクリルアミド、ヒドロキシエチルアクリルアミド等の１級水酸基含有モノマー；２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−クロロ２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等の２級水酸基含有モノマー；２，２−ジメチル２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等の３級水酸基含有モノマーを挙げることができる。
水酸基含有モノマーは、１種類を単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００２１】
水酸基含有モノマーの中でも、架橋剤との反応性に優れる点で、１級水酸基含有モノマーが好ましい。また、分子鎖末端に水酸基があるモノマーが、より優れた帯電防止性能を示しやすく、好ましい。さらには、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートを使用することが、ジ（メタ）アクリレート等の不純物が少なく、製造しやすい点で、特に好ましい。
【００２２】
水酸基含有モノマーとしては、不純物であるジ（メタ）アクリレートの含有割合が少ないことが好ましい。具体的には、水酸基含有モノマーのジ（メタ）アクリレートの含有割合は、好ましくは０．５重量％以下、更に好ましくは０．２重量％以下、特に好ましくは０．１％重量以下である。
特に好ましい水酸基含有モノマーとしては、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレートが挙げられる。
【００２３】
共重合成分［Ｉ］における水酸基含有モノマーの量は、共重合成分［Ｉ］全体に対して、通常７重量％以上、好ましくは１０重量％以上であり、通常６０重量％以下、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、特に好ましくは３５重量％以下である。水酸基含有モノマーの量を、前記範囲の下限値以上にすることによりアクリル系重合体と無機粒子との相溶性を良好にできるので、粘着剤組成物における無機粒子の分散性を良好にでき、前記範囲の上限値以下にすることにより芳香環含有アクリル系モノマーの量を相対的に多くして粘着剤組成物の屈折率を高くできる。
【００２４】
また、芳香環含有アクリル系モノマーと水酸基含有モノマーとの重量比（ａ１）：（ａ２）は、好ましくは９３：７〜４０：６０、より好ましくは９０：１０〜５０：５０、更に好ましくは８５：１５〜６０：４０である。水酸基含有モノマーに対する芳香環含有アクリル系モノマーの量を前記のように多くすることで、粘着剤組成物の屈折率を効果的に高くできる。また、水酸基含有モノマーに対する芳香環含有アクリル系モノマーの量を前記のように少なくすることで、アクリル系重合体と無機粒子との相溶性を良好にできるので、粘着剤組成物における無機粒子の分散性を良好にできる。
【００２５】
（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマーとしては、当該（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマーが有するアルキル基の炭素原子数が、所定範囲に収まるものが好ましい。具体的には、前記アルキル基の炭素原子数は、通常１以上、好ましくは４以上であり、好ましくは２０以下、より好ましくは１２以下、特に好ましくは８以下である。
【００２６】
（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマーとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉｓｏ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマーは、１種類を単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００２７】
前記（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマーの中でも、共重合性、粘着物性、取り扱いやすさ、及び、原料入手しやすさの点で、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート及び２−エチルヘキシル（メタ）アクリレートが好ましく、耐久性に優れる点でｎ−ブチル（メタ）アクリレートが特に好ましい。
【００２８】
共重合成分［Ｉ］における（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマーの量は、共重合成分［Ｉ］全体に対して、好ましくは０〜４０重量％、より好ましくは０〜３５重量％、特に好ましくは０〜３０重量％である。このような範囲で（メタ）アクリル酸エステル系モノマー（ａ３）を用いることにより、粘着剤組成物の粘着性を効果的に高めることができる。
【００２９】
任意の共重合性モノマーとしては、前記の芳香環含有アクリル系モノマー、水酸基含有モノマー及び（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー以外のモノマーが挙げられ、例えば、カルボキシル基含有モノマー、アミノ基含有モノマー、アセトアセチル基含有モノマー、イソシアネート基含有モノマー、グリシジル基含有モノマー等の、官能基含有モノマーが挙げられる。
【００３０】
カルボキシル基含有モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸、アクリル酸ダイマー、クロトン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、グルタコン酸、イタコン酸、アクリルアミドＮ−グリコール酸、ケイ皮酸等が挙げられ、中でも（メタ）アクリル酸が好ましく用いられる。
【００３１】
アミノ基含有モノマーとしては、例えば、ｔ−ブチルアミノエチル（メタ）アクリレート、エチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００３２】
アセトアセチル基含有モノマーとしては、例えば、２−（アセトアセトキシ）エチル（メタ）アクリレート、アリルアセトアセテート等が挙げられる。
【００３３】
イソシアネート基含有モノマーとしては、例えば、２−アクリロイルオキシエチルイソシアネート、２−メタクリロイルオキシエチルイソシアネート、及び、これらのアルキレンオキサイド付加物等が挙げられる。
【００３４】
グリシジル基含有モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸アリルグリシジル等が挙げられる。
【００３５】
また、アクリル系重合体を高分子量化させたい場合、エチレン性不飽和基を二つ以上有する化合物を用いてもよい。エチレン性不飽和基を二つ以上有する化合物としては、例えば、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼンが挙げられる。
【００３６】
任意の共重合性モノマーとして、カルボキシル基含有モノマー等の酸性基含有モノマーを、本発明の効果を著しく損なわない範囲で用いてもよい。ただし、耐腐食性の観点から、酸性基含有モノマーは用いないことが好ましい。
【００３７】
任意の共重合性モノマーの例として、更に、２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、３−メトキシブチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシジプロピレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、オクトキシポリエチレングリコール−ポリプロピレングリコール−モノ（メタ）アクリレート、ラウロキシポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ステアロキシポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート等のアルコキシ基およびオキシアルキレン基を含有するモノマー；メトキシメチル（メタ）アクリルアミド、エトキシメチル（メタ）アクリルアミド、プロポキシメチル（メタ）アクリルアミド、イソプロポキシメチル（メタ）アクリルアミド、ｎ−ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド、イソブトキシメチル（メタ）アクリルアミド等のアルコキシアルキル（メタ）アクリルアミド系モノマー；（メタ）アクリロイルモルホリン、ジメチル（メタ）アクリルアミド、ジエチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリルアミドＮ−メチロール（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド系モノマー；アクリロニトリル、メタクリロニトリル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、アルキルビニルエーテル、ビニルトルエン、ビニルピリジン、ビニルピロリドン、イタコン酸ジアルキルエステル、フマル酸ジアルキルエステル、アリルアルコール、アクリルクロライド、メチルビニルケトン、Ｎ−アクリルアミドメチルトリメチルアンモニウムクロライド、アリルトリメチルアンモニウムクロライド、ジメチルアリルビニルケトン等が挙げられる。
任意の共重合性モノマーは、１種類を単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００３８】
共重合成分［Ｉ］における任意の共重合性モノマーの量は、共重合成分［Ｉ］全体に対して、好ましくは０〜４０重量％、より好ましくは０〜３０重量％、特に好ましくは０〜２０重量％である。このような範囲で任意の共重合性モノマーを用いることにより、芳香環含有アクリル系モノマーの量を相対的に多くして粘着剤組成物の屈折率を効果的に高くできる。
【００３９】
アクリル系重合体は、芳香環含有アクリル系モノマー及び水酸基含有モノマー、並びに、必要に応じて用いうる（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー及び任意の共重合性モノマーといったモノマー成分を重合することにより製造できる。前記の重合にあたっては、例えば、溶液ラジカル重合、懸濁重合、塊状重合、乳化重合などの重合方法を採用しうる。中でも、溶液ラジカル重合が好ましい。
【００４０】
重合条件は、重合反応を進行させうる適切な条件を採用しうる。例えば、有機溶媒中に、芳香環含有アクリル系モノマー、水酸基含有モノマー、（メタ）アクリル酸アルキルエステル系モノマー及び任意の共重合性モノマー等の重合モノマー、並びに、重合開始剤を混合あるいは滴下し、還流状態あるいは５０℃〜９０℃の条件下で、通常２時間〜２０時間、ラジカル重合を行うことにより、アクリル系重合体を製造しうる。
【００４１】
かかる重合に用いられる有機溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類；ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール等の脂肪族アルコール類；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類；等が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００４２】
かかる重合に使用する重合開始剤としては、例えば、アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスジメチルバレロニトリル等のアゾ系重合開始剤；ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等の過酸化物系重合開始剤；等が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００４３】
アクリル系重合体の重量平均分子量は、通常２０万以下、好ましくは１８万以下、より好ましくは１６万以下、特に好ましくは１５万以下である。アクリル系重合体の重量平均分子量を前記範囲の上限値以下にすることにより、アクリル系重合体と無機粒子との相溶性を良好にできるので、粘着剤組成物における無機粒子の分散性を良好にできる。アクリル系重合体の重量平均分子量の下限は、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であり、通常１万以上である。
【００４４】
アクリル系重合体の分散度（重量平均分子量／数平均分子量）は、１０以下であることが好ましく、８以下がより好ましく、６以下が更に好ましく、５以下が特に好ましい。アクリル系重合体の分散度を前記範囲の上限値以下にすることにより、粘着剤組成物の耐久性を良好にできる。前記の分散度の下限は任意であるが、製造の限界の点から、通常１．１以上である。
【００４５】
前記の重量平均分子量及び数平均分子量は、標準ポリスチレン分子量換算による重量平均分子量である。この重量平均分子量は、高速液体クロマトグラフィー（日本Ｗａｔｅｒｓ社製、「Ｗａｔｅｒｓ  ２６９５（本体）」と「Ｗａｔｅｒｓ  ２４１４（検出器）」）に、カラム：Ｓｈｏｄｅｘ  ＧＰＣ  ＫＦ−８０６Ｌ（排除限界分子量：２×１０７、分離範囲：１００〜２×１０７、理論段数：１０，０００段／本、充填剤材質：スチレン−ジビニルベンゼン共重合体、充填剤粒径：１０μｍ）の３本直列を用いることにより測定されうる。また、分散度は、前記の重量平均分子量と数平均分子量より求めうる。
【００４６】
アクリル系重合体のガラス転移温度は、好ましくは−７０℃以上、より好ましくは−５０℃以上、特に好ましくは−４０℃以上であり、好ましくは１０℃以下、より好ましくは５℃以下、特に好ましくは０℃以下である。アクリル系重合体のガラス転移温度を、前記範囲の下限値以上にすることにより粘着剤組成物の耐熱性を高めることができ、前記範囲の上限値以下にすることにより粘着剤組成物の粘着力が高くなりすぎることを抑制できる。
【００４７】
共重合体であるアクリル系重合体のガラス転移温度は、下記（１）に示すＦｏｘの式より算出されうる。
１／Ｔｇ＝Ｗａ／Ｔｇａ＋Ｗｂ／Ｔｇｂ＋・・・Ｗｎ／Ｔｇｎ      （１）
Ｔｇ：共重合体のガラス転移温度（Ｋ）
Ｔｇａ：モノマーＡのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）
Ｗａ：モノマーＡの重量分率
Ｔｇｂ：モノマーＢのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）
Ｗｂ：モノマーＢの重量分率
Ｔｇｎ：モノマーＮのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）
Ｗｎ：モノマーＮの重量分率
（Ｗａ＋Ｗｂ＋・・・＋Ｗｎ＝１）
【００４８】
［３．無機粒子］
無機粒子は、無機材料を含む粒子であり、通常は、粘着剤組成物中に分散している。一般に、無機材料の屈折率は高い。そのため、粘着力を損なわない範囲で無機粒子を含む粘着剤組成物は、高い屈折率を達成することができる。
【００４９】
無機粒子に含まれる無機材料としては、金属酸化物及び非金属酸化物等の無機酸化物を用いることが好ましく、金属酸化物を用いることが特に好ましい。さらに、金属酸化物を含む粒子を無機粒子として用いる場合には、無機粒子として、金属酸化物と、その表面を修飾する、反応性官能基を有する有機物とを含む粒子が好ましい。より具体的には、金属酸化物の粒子と、当該粒子の表面を修飾する、反応性官能基を有する有機物とを含む被覆粒子（以下、適宜「反応性修飾金属酸化物粒子」ということがある。）が好ましい。反応性官能基は、金属酸化物と、水素結合等の相互作用を有した状態にあってもよいし、そのような状態になく別物質と相互作用できる状態にあってもよい。
【００５０】
金属酸化物としては、一般的に樹脂にフィラーとして使用されうる金属酸化物が好ましい。このような金属酸化物としては、例えば、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２：ジルコニア）、酸化チタン（ＴｉＯ２：チタニア）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３：アルミナ）、酸化鉄（Ｆｅ２Ｏ３、Ｆｅ３Ｏ４）、酸化銅（ＣｕＯ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３：イットリア）、酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）、酸化モリブデン（ＭｏＯ３、ＭｏＯ２）、酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５、ＴａＯ２）、酸化タングステン（ＷＯ３、ＷＯ２）、酸化鉛（ＰｂＯ）、酸化ビスマス（Ｂｉ２Ｏ３）、酸化セリウム（ＣｅＯ２：セリア）、酸化アンチモン（Ｓｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ５）、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、フッ素ドープ酸化錫（ＦＴＯ）、リンドープ酸化錫（ＰＴＯ）、アンチモン酸亜鉛（ＡＺＯ）、インジウムドープ酸化亜鉛（ＩＺＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛等が挙げられる。
【００５１】
非金属酸化物としては、一般的に樹脂にフィラーとして使用されうる非金属酸化物が好ましい。このような非金属酸化物としては、例えば、酸化ケイ素（ＳｉＯ２：シリカ）、酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）等が挙げられる。
【００５２】
前記の金属酸化物及び非金属酸化物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５３】
前記の無機材料の中でも、屈折率が高いものが好ましく、具体的には、屈折率が１．５以上のものが好ましい。このように屈折率が高いものを用いることにより、粘着剤組成物中の無機粒子の量を少なくできるので、粘着性を十分に高められる。高屈折率の無機材料としては、例えば、酸化チタン（屈折率：２．３〜２．７）、チタン酸カリウム（屈折率：２．６８）、酸化ジルコニウム（屈折率：２．０５〜２．４）、酸化亜鉛（屈折率：２．０１〜２．０３）等が挙げられる。これらの中でも、高屈折の粘着剤組成物が得られやすいことから、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２：ジルコニア）及び酸化チタン（ＴｉＯ２：チタニア）が好ましい。
【００５４】
反応性官能基を有する有機物における反応性官能基としては、例えば、水酸基、リン酸基、カルボキシル基、アミノ基、アルコキシ基、イソシアネート基、酸ハライド、酸無水物、グリシジル基、クロロシラン基、及びアルコキシシラン基が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５５】
反応性官能基を有する有機物としては、イソシアネート基を有する有機物が、金属酸化物と周囲の物質との安定性を向上させうるため、好ましい。イソシアネート基を有する有機物の例としては、アクリロキシメチルイソシアネート、メタクリロキシメチルイソシアネート、アクリロキシエチルイソシアネート、メタクリロキシエチルイソシアネート、アクリロキシプロピルイソシアネート、メタクリロキシプロピルイソシアネート、１，１−ビス（アクリロキシメチル）エチルイソシアネートが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５６】
反応性修飾金属酸化物粒子において、反応性官能基を有する有機物の割合は、金属酸化物１００重量部に対して、好ましくは１重量部〜４０重量部である。
【００５７】
反応性修飾金属酸化物粒子は、金属酸化物の粒子、反応性官能基を有する有機物、有機溶媒及び必要に応じて使用しうる任意の添加剤を、混合し、さらに得られた混合物に必要に応じて超音波処理等の処理を施すことにより、有機溶媒中に粒子が分散した懸濁液として得ることができる。
【００５８】
有機溶媒の例としては、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、アセトン、シクロヘキサノン等のケトン類、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ｎ−ブタノール、ｉｓｏ−ブタノール等のアルコール類、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル等のエーテル類、酢酸エチル、酢酸ブチル、乳酸エチル、γ−ブチロラクトン、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート等のエステル類、ジメチルフォルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド類が挙げられる。有機溶媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５９】
任意の添加剤としては、例えば、金属キレート剤を挙げることができる。任意の添加剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００６０】
反応性修飾金属酸化物粒子を、有機溶媒中に粒子が分散した懸濁液として得る場合、溶媒の量などの条件を調整し、当該懸濁液中に、反応性修飾金属酸化物粒子が１重量％〜５０重量％含まれるよう調整することが好ましい。こうして得られた懸濁液は、そのまま粘着剤組成物の製造に供することが、製造の簡便性の観点から好ましい。
【００６１】
前記の混合物の調製に際し、ビーズミル等により、各成分を混合することが好ましい。かかる混合により、二次粒子又はそれ以上の高次粒子を一次粒子レベルに粉砕し、一次粒子の状態で表面を処理することができる。その結果、金属酸化物粒子に均一な表面処理を行うことができる。
【００６２】
混合物に、必要に応じてさらに超音波処理を施してもよい。超音波処理は、超音波洗浄機、超音波ホモジナイザー、超音波分散機等の超音波処理装置を用いて行いうる。かかる処理により、良好な懸濁液を得ることができる。
【００６３】
反応性修飾金属酸化物粒子としては、市販の粒子をそのまま用いてもよい。当該市販の粒子は、溶媒及び添加剤等の成分を含むスラリーとして提供される場合もあるが、かかる成分をそのまま含んだスラリーの状態で、粘着剤組成物の材料として用いうる。
【００６４】
無機粒子の体積平均粒子径は、通常１ｎｍ以上、好ましくは２ｎｍ以上、より好ましくは３ｎｍ以上であり、通常１５ｎｍ以下、好ましくは１０ｎｍ以下、より好ましくは８ｎｍ以下である。無機粒子の体積平均粒子径を、前記数値範囲の下限値以上にすることにより、無機粒子の分散を良好にしながら、粘着剤組成物の屈折率を効果的に高めることができ、また、前記範囲の上限値以下にすることにより、粘着剤組成物の透明性を良好にできる。無機粒子が凝集して二次粒子又はそれ以上の高次粒子を構成する場合、前記粒子径の範囲は、一次粒子径の範囲としうる。
前記の体積平均粒子径は、動的光散乱式粒度分布分析装置（日機装株式会社製  Ｎａｎｏｔｒａｃ  Ｗａｖｅ−ＥＸ１５０）を用い、体積を粒子径基準にすることにより測定しうる。
【００６５】
無機粒子の態様としては、例えば、微粒子粉体、ペーストまたはゾルを挙げることができる。中でも、無機粒子の態様は、好ましくはゾルである。
【００６６】
無機粒子の量は、アクリル系重合体１００重量部に対して、通常８２重量部以上、好ましくは８５重量部以上、より好ましくは８８重量部以上であり、通常１００重量部以下、好ましくは９５重量部以下、より好ましくは９０重量部以下である。無機粒子の量を、前記範囲の下限値以上にすることにより屈折率を効果的に高めることができ、前記範囲の上限値以下にすることにより粘着性を効果的に高めることができる。
【００６７】
［４．可塑剤］
可塑剤は、粘着剤組成物の粘度を下げ、粘着性を高くするために用いうる。一般に、粘着剤組成物は、アクリル系重合体が分子内に芳香環のような剛直な構造を有する場合に、粘度が高くなり、その結果、粘着性が低くなる傾向があった。これに対し、可塑剤を含む粘着剤組成物は、粘着性を高くすることが可能である。そのため、高い屈折率と高い粘着性とを両立することが可能である。
【００６８】
可塑剤の融点は、０℃以下であることが好ましく、−１０℃以下であることがより好ましい。融点の下限は、−７０℃以上であることが好ましく、−６０℃以上であることがより好ましい。可塑剤の融点がこの範囲内であると、粘着剤組成物に含まれる成分の相溶性に優れ、また、粘着剤組成物の糊残りがなく、適度の粘着性を有することができる。ここで糊残りとは、粘着剤組成物を含む粘着層を任意の部材に貼り合わせた後で当該粘着層を任意の部材から剥がした場合に、任意の部材に粘着剤組成物が残留する現象をいう。
【００６９】
可塑剤としては、例えば、ポリブテン、ビニルエーテル系可塑剤、ポリエーテル系可塑剤（ポリアルキレンオキシド及び官能化ポリアルキレンオキシドを含む）、エステル系可塑剤、ポリオール系可塑剤（例えば、グリセリン）、石油樹脂、水添石油樹脂、及びスチレン系化合物（例えば、α−メチルスチレン）が挙げられる。中でも、アクリル系重合体との混和性が良好であることから、エステル系可塑剤からなる群から選択される可塑剤が好ましく、粘着層の屈折率を容易に大きくできることから、安息香酸エステル、フタル酸エステル等の芳香族環含有エステルがより好ましく、安息香酸エステルが特に好ましい。
【００７０】
可塑剤として用いうる安息香酸エステルとしては、例えば、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ベンジルベンゾエート、及び１，４−シクロヘキサンジメタノールジベンゾエートが挙げられ、中でも、ジプロピレングリコールジベンゾエート及びベンジルベンゾエートが特に好ましい。
可塑剤として用いうるフタル酸エステルとしては、例えば、ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジシクロヘキシルフタレート、及びエチルフタリルエチルグリコレートが挙げられる。
可塑剤の市販品の例としては、商品名「ＢＥＮＺＯＦＬＥＸ  ９−８８ＳＧ」（イーストマン社製）、商品名「α−メチルスチレン」（三菱化学株式会社製）が挙げられる。
【００７１】
可塑剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００７２】
可塑剤の量は、アクリル系重合体１００重量部に対して、好ましくは１１重量部以上、より好ましくは１２重量部以上、特に好ましくは１３重量部以上であり、好ましくは１７重量部以下、より好ましくは１６重量部以下、特に好ましくは１５重量部以下である。可塑剤の量を、前記範囲の下限値以上にすることにより粘着剤組成物の粘着性を高めることができ、前記範囲の上限値以下にすることにより無機粒子の量を相対的に増やして粘着剤組成物の屈折率を高めることができる。
【００７３】
［５．シランカップリング剤］
シランカップリング剤としては、エポキシ基を含有するシランカップリング剤を用いる。以下、エポキシ基を含有するシランカップリング剤を、適宜「エポキシ系シランカップリング剤」ということがある。エポキシ系シランカップリング剤を可塑剤と組み合わせて用いることにより、粘着剤組成物のガラスに対する粘着性を効果的に高めることができる。また、一般に、エポキシ基を含有しないシランカップリング剤を用いた場合には、粘着剤組成物における無機粒子と当該無機粒子以外の成分との相溶性が低く、粘着剤組成物のゲル化又は白濁が生じる可能性があった。これに対し、エポキシ系シランカップリング剤を用いることにより、粘着剤組成物における無機粒子と当該無機粒子以外の成分との相溶性を高めることができるので、粘着剤組成物のゲル化及び白濁を抑制でき、高い透明性を得ることができる。
【００７４】
エポキシ系シランカップリング剤としては、１分子中に１個のエポキシ基を有するシランカップリング剤を用いてもよく、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するシランカップリング剤を用いてもよい。また、脂肪族鎖にエポキシ基を有する脂肪族エポキシ基を含有する脂肪族エポキシ系シランカップリング剤を用いてもよく、脂環構造にエポキシ基を有する脂環式エポキシ基を含有する脂環式エポキシ系シランカップリング剤を用いてもよい。
【００７５】
エポキシ系シランカップリング剤の例としては、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルジメトキシメチルシラン、３−グリシドキシプロピルエチルジエトキシシラン等の、脂肪族エポキシ系シランカップリング剤；２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジｎ−プロポキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジイソプロポキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルジメチルメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルジメチルエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルジメチルｎ−プロポキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルジメチルイソプロポキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリｎ−プロポキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリイソプロポキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルエチルジメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルエチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）プロピルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）プロピルメチルジメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）プロピルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）プロピルメチルジエトキシシラン等の、脂環式エポキシ系シランカップリング剤；３−（Ｎ．Ｎ−グリシジル）アミノプロピルトリメトキシシラン；などが挙げられる。
【００７６】
これらの中でも、粘着剤組成物の粘着性を効果的に高められることから、脂環式エポキシ系シランカップリング剤が好ましく、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン及び３−グリシドキシプロピルトリエトキシシランがより好ましく、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランが特に好ましい。また、エポキシ系シランカップリング剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００７７】
エポキシ系シランカップリング剤の量は、アクリル系重合体１００重量部に対して、好ましくは２重量部以上、より好ましくは３重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは８重量部以下、特に好ましくは６重量部以下である。エポキシ系シランカップリング剤の量を、前記範囲の下限値以上にすることにより粘着剤組成物の粘着性を高めたり、無機粒子と当該無機粒子以外の成分との相溶性を高めたりでき、前記範囲の上限値以下にすることにより無機粒子の量を相対的に増やして粘着剤組成物の屈折率を高めることができる。
【００７８】
［６．任意の成分］
粘着剤組成物は、必要に応じて、上述したアクリル系重合体、無機粒子、可塑剤及びエポキシ系シランカップリング剤以外に任意の成分を含みうる。
【００７９】
任意の成分としては、例えば、架橋剤が挙げられる。架橋剤を用いることにより、アクリル系重合体間を架橋させて、粘着層にある程度の硬さとして耐久性を付与することができる。
【００８０】
架橋剤としては、例えば、イソシアネート系架橋剤、エポキシ系架橋剤、アジリジン系架橋剤、メラミン系架橋剤、アルデヒド系架橋剤、アミン系架橋剤、金属キレート系架橋剤等の、化学架橋を形成しうる架橋剤；多官能アクリレート系架橋剤等の、物理架橋を形成しうる架橋剤；が挙げられる。これらの中でも、水酸基と反応しうる架橋剤が好ましく、イソシアネート系架橋剤及び金属キレート系架橋剤がより好ましい。さらには、基材と粘着層との粘着性を向上させる点、及び、アクリル系重合体との反応性の点で、イソシアネート系架橋剤が特に好ましい。
【００８１】
イソシアネート系架橋剤としては、例えば、２，４−トリレンジイソシアネート、２，６−トリレンジイソシアネート、水素化トリレンジイソシアネート、１，３−キシレンジイソシアネート、１，４−キシリレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、ジフェニルメタン−４，４−ジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、１，３−ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサン、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、１，５−ナフタレンジイソシアネート、トリフェニルメタントリイソシアネート；これらのポリイソシアネート化合物とトリメチロールプロパン等のポリオール化合物とのアダクト体；これらポリイソシアネート化合物のビュレット体；これらポリイソシアネート化合物のイソシアヌレート体；等が挙げられる。
【００８２】
金属キレート系架橋剤としては、例えば、アルミニウム、鉄、銅、亜鉛、スズ、チタン、ニッケル、アンチモン、マグネシウム、パナジウム、クロム、ジルコニウム等の多価金属のアセチルアセトン又はアセトアセチルエステル配位化合物等が挙げられる。
【００８３】
架橋剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００８４】
架橋剤の量は、アクリル系重合体１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０２重量部以上、特に好ましくは０．０３重量部以上であり、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１５重量部以下、特に好ましくは１０重量部以下である。架橋剤の量を、前記範囲の下限値以上にすることにより凝集力を高めて耐久性を効果的に高めることができ、上限値以下にすることにより柔軟性及び粘着性を良好にし易い。
【００８５】
また、任意の成分としては、例えば、溶媒が挙げられる。通常、粘着層を形成する前において、粘着剤組成物は、溶媒を含む流体状の組成物となっている。この溶媒としては、例えば、前記反応性修飾金属酸化物粒子の製造に用いうる有機溶媒の例と同様のものを挙げられる。また、溶媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００８６】
溶媒を用いる製造方法により製造した結果、又は、市販のものを購入した結果、上に述べたアクリル系重合体、無機粒子、可塑剤、エポキシ系シランカップリング剤及び任意の成分を、それらが溶媒中に溶解又は分散した溶液又は懸濁液として得ることがある。その場合、それらに含まれる溶媒もそのまま配合し、粘着剤組成物の成分としての溶媒の一部又は全部として用いてもよい。
【００８７】
粘着剤組成物における溶媒の量は、粘着剤組成物の固形分全量１００重量部に対して、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは１００重量部以上であり、好ましくは３００重量部以下、より好ましくは２５０重量部以下である。ここで、ある液体の固形分とは、その液体の乾燥を経て残留する物質のことをいう。
【００８８】
さらに、任意の成分としては、例えば、光拡散粒子が挙げられる。光拡散粒子としては、有機系の材料の粒子が好ましい。有機系の材料の例としては、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、及びポリスチレン樹脂を挙げることができる。光拡散粒子の体積平均粒子径は、好ましくは０．２μｍ以上、より好ましくは０．５μｍ以上であり、好ましくは５μｍ以下り、より好ましくは３μｍ以下である。
【００８９】
シリコーン樹脂を材料とする市販の有機系光拡散粒子の例としては、商品名「ＸＣ−９９」（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製、体積平均粒子径０．７μｍ）を挙げることができる。また、アクリル樹脂を材料とする市販の有機系光拡散粒子の例としては、商品名「ＭＰシリーズ」（綜研化学株式会社製、体積平均粒子径０．８μｍ）を挙げることができる。さらに、ポリスチレン樹脂を材料とする市販の有機系光拡散粒子の例としては、商品名「ＳＸシリーズ」（綜研化学株式会社製、体積平均粒子径３．５μｍ）を挙げることができる。
【００９０】
光拡散粒子の体積濃度Ｖは、粘着層全体の体積を１００％として、好ましくは３％以上、より好ましくは４％以上、特に好ましくは５％以上であり、好ましくは３５％以下、より好ましくは３０％以下、特に好ましくは２５％以下である。光拡散粒子の体積濃度Ｖを、前記範囲の下限値以上にすることにより光の拡散を大きくでき、前記範囲の上限値以下にすることによりアクリル系重合体と光拡散粒子との相溶性を良好にして光拡散粒子の分散性を向上させることができる。
【００９１】
また、任意の成分としては、例えば、帯電防止剤；上述した以外のアクリル系粘着剤；アクリル系粘着剤以外の粘着剤；ウレタン樹脂、ロジン、ロジンエステル、水添ロジンエステル、フェノール樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、脂肪族系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、スチレン系樹脂、キシレン系樹脂等の粘着付与剤；着色剤；充填剤；老化防止剤；紫外線吸収剤；機能性色素；紫外線あるいは放射線照射により呈色あるいは変色を起こしうる化合物；などが挙げられる。さらに、粘着剤組成物は、粘着剤組成物の構成成分の製造原料に含まれる不純物が少量含有されていてもよい。これら任意の成分の量は、所望の物性が得られるように適切に設定しうる。
【００９２】
［７．粘着剤組成物の物性］
上述した粘着剤組成物は、高い屈折率を有する。粘着剤組成物の具体的な屈折率は、例えば粘着層に含まれる状態のように硬化した状態において、好ましくは１．５３以上、より好ましくは１．５８以上であり、好ましくは２．００以下である。粘着剤組成物の屈折率がこのように高いことにより、当該粘着剤組成物を含む粘着層を面発光体の発光面に貼り合わせた場合に、面発光体からの光取出効率を効果的に向上させることができる。屈折率の測定は、エリプソメーター（ジェー・エー・ウーラム・ジャパン株式会社製  Ｍ−２０００）により行いうる。
【００９３】
上述した粘着剤組成物は、高い粘着性を有する。そのため、ガラス面、樹脂面等の面に粘着剤組成物を高い粘着力で粘着させることができる。
【００９４】
［８．光学積層体］
上述した粘着剤組成物を用いることにより、光学積層体が得られる。この光学積層体は、基材と、この基材上に形成された粘着剤組成物を含む粘着層とを備える。この光学積層体は、基材とは反対側の粘着層の面を面発光体の発光面に貼り合わせて用いられる。この場合、粘着層に含まれる粘着剤組成物の粘着性が高いので、光学積層体は発光面から剥がれ難い。また、一般に面発光体の発光面は屈折率が高い材料で形成されるが、粘着層に含まれる粘着剤組成物の屈折率が高いので、面発光体と粘着層との界面（即ち、発光面）での反射を抑制して、面発光体からの光取出効率を高めることができる。
【００９５】
〔８．１．基材〕
基材としては、通常、フィルムを用いる。この基材を構成する材料としては、特に限定されないが、面発光体の発光面上に貼付して用いられるため、通常は透明性を有する材料を用いる。中でも、基材の材料としては、透明樹脂を用いることが好ましい。透明樹脂が「透明」であるとは、光学部材として用いるのに適した程度の光線透過率を有する意味である。本実施形態において、光学積層体を構成する部材（粘着層、基材及び任意の層）は、通常、光学積層体全体として８０％以上の全光線透過率を有するように設けられる。
【００９６】
透明樹脂としては、熱可塑性樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂としては、熱可塑性を有する重合体を含む樹脂を用いうる。熱可塑性を有する重合体としては、例えば、ポリエステル、ポリアクリレート、シクロオレフィンポリマーが挙げられる。前記の重合体の具体例を挙げると、ポリエチレンナフタート、ポリエチレンテレフタレート、ボリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート／イソフタレート共重合体等のポリエステル；ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン等のポリオレフィン；ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化エチレン等のポリフッ化エチレン；ナイロン６、ナイロン６，６等のポリアミド；ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニル／酢酸ビニル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリビニルアルコール、ビニロン等のビニル重合体；三酢酸セルロース、セロファン等のセルロース系ポリマー；ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸エチル、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ブチル等のアクリル系重合体；ポリスチレン；ポリカーボネート；ポリアリレート；ポリイミド等を挙げることができる。中でも、シクロオレフィンポリマー及びポリエステルが好ましい。シクロオレフィンポリマーを含む樹脂からなる基材としては、例えば、日本ゼオン社製の「ゼオノアフィルム」が挙げられる。また、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００９７】
基材が面光源装置の最表面となる場合には、基材は、耐擦傷性が高いことが好ましい。具体的には、基材の材料としての樹脂は、当該樹脂を用いて７μｍの膜厚の層を基板上に形成した際に、鉛筆硬度でＨＢ以上になるものが好ましく、Ｈ以上になるものがさらに好ましく、２Ｈ以上になるものがより好ましい。
【００９８】
基材の厚みは、特に限定されないが、通常、５０μｍ〜１００μｍである。
【００９９】
基材の屈折率ｎ３は、通常１．５９以上であり、好ましくは１．６３以上である。
【０１００】
基材の屈折率ｎ３と粘着層の屈折率ｎ２との差は、０．０５以下であることが好ましく、０．０２以下であることがより好ましく、０．０１以下であることが特に好ましい。屈折率の差を前記範囲とすることにより、界面でのロスを減らすことができ、光の取り出し効率をより一層高めることができる。
【０１０１】
また、基材は、１層だけを備える単層体であってもよく、２種以上の層を備える複層体であってもよい。
【０１０２】
〔８．２．粘着層〕
粘着層は、粘着剤組成物を含む層であり、粘着剤組成物を基材上に塗工し、乾燥して硬化させることにより、形成しうる。粘着層の形成時に用いる溶媒、熱又は活性エネルギー線によって基材が劣化する可能性がある場合には、セパレーター上に粘着剤組成物を用いて粘着層を形成し、その後、粘着層を基材に貼合してもよい。セパレーターとしては、例えば、シリコーン等を塗工して離型性をもたせた離型シート等が挙げられる。
【０１０３】
粘着剤組成物の塗工に際しては、粘着剤組成物を溶媒で希釈して、塗工に適した粘度に調整してから塗工してもよい。希釈濃度としては、固形分濃度として、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、特に好ましくは２０重量％以上であり、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、特に好ましくは７５重量％以下である。溶媒としては、アクリル系重合体を溶解させうる溶媒を用いうる。溶媒の具体例としては、酢酸メチル、酢酸エチル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル等のエステル系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン系溶媒；トルエン、キシレン等の芳香族系溶媒；メタノール、エタノール、プロピルアルコール等のアルコール系溶媒；を用いうる。これらの中でも、溶解性、乾燥性及び価格の点から、酢酸エチル及びメチルエチルケトンが好適である。
【０１０４】
塗工される際、粘着剤組成物の２５℃における粘度は、好ましくは２０，０００ｍＰａ・ｓ以下、特に好ましくは１８，０００ｍＰａ・ｓ以下、さらに好ましくは１５，０００ｍＰａ・ｓ以下である。また、粘度の下限は、通常１００ｍＰａ・ｓである。このように粘度を低くすることにより、塗工筋を抑制が可能となり、塗工を容易に行うことができる。粘度の測定は、ＪＩＳ  Ｋ５４００（１９９０）の４．５．３回転粘時計法に準じて行いうる。
【０１０５】
粘着剤組成物の塗工方法としては、ロールコーティング法、ダイコーティング法、グラビアコーティング法、コンマコーティング法、スクリーン印刷法等の塗工方法を用いうる。
【０１０６】
粘着剤組成物を塗工した後で、塗工により形成された粘着剤組成物の層を乾燥させる。通常は、乾燥により粘着剤組成物の層が硬化して、所望の粘着層が得られる。乾燥は、通常、加熱乾燥により行う。具体的な乾燥条件は、所望の粘着層が得られる範囲で任意に設定しうる。乾燥温度は、好ましくは５０℃以上、より好ましくは６０℃以上、更に好ましくは６５℃以上、特に好ましくは７０℃以上であり、好ましくは２５０℃以下、より好ましくは１５０℃以下、更に好ましくは１２０℃以下、特に好ましくは９５℃以下である。また、乾燥時間は、好ましくは１０秒〜１０分である。
【０１０７】
また、粘着層の形成方法は、上述した工程に組み合わせて更に任意の工程を含んでいてもよい。
例えば、粘着剤組成物が架橋剤を含む場合、粘着層を形成した後にエージング処理を施すことが好ましい。かかるエージング処理により、粘着層の粘着物性のバランスをとることができる。エージングの条件としては、温度は通常室温〜７０℃、時間は通常１日〜３０日である。具体例を挙げると、２３℃で１日〜２０日間、２３℃で３〜１０日間、４０℃で１日〜７日間、の条件で行ないうる。本願では、エージング処理を施す前の層とエージング処理後の層とを、区別せず「粘着層」という。
【０１０８】
粘着層の厚みは、好ましくは３μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、特に好ましくは１０μｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下、特に好ましくは２５０μｍ以下である。
【０１０９】
粘着層は、上述した粘着剤組成物を含むので、高い屈折率ｎ２を有する。粘着層の具体的な屈折率ｎ２は、好ましくは１．５３以上、より好ましくは１．５８以上であり、好ましくは２．００以下である。粘着層の屈折率ｎ２がこのように高いことにより、光学積層体を面発光体に設けた場合に、光取出効率を効果的に向上させることができる。粘着層の屈折率は、エリプソメーター（ジェー・エー・ウーラム・ジャパン株式会社製  Ｍ−２０００）により測定しうる。
【０１１０】
粘着層は、上述した粘着剤組成物を含むので、高い粘着性を有する。粘着層の対ガラス粘着力は、好ましくは０．３Ｎ／２５ｍｍ以上、より好ましくは０．５Ｎ／２５ｍｍ以上、特に好ましくは０．７Ｎ／２５ｍｍ以上である。粘着層の対ガラス粘着力が前記範囲の下限値以上であることにより、光学積層体を発光面から剥がれ難くできる。粘着層の対ガラス粘着力の上限は、特に制限はないが、通常３０Ｎ／２５ｍｍ以下である。
【０１１１】
粘着層の対ガラス粘着力は、ＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−１に従って、下記の方法によって行いうる。
光学積層体を、幅２５ｍｍ×長さ１００ｍｍに裁断して、試験片を得る。この試験片の粘着層側の面を、平滑な平面を有するガラス板の前記平面に、２３℃、相対湿度５０％の雰囲気下で、重さ２ｋｇのゴムローラーを２往復させることにより加圧貼付する。その後、同雰囲気下で２４時間放置する。その後、ガラス板を固定した状態で、ガラス板の法線方向に試験片を引っ張る９０度剥離試験を行い、試験片をガラス板から剥離するのに要する力を粘着力（Ｎ／２５ｍｍ）として測定する。この測定は、貼付用部材を電動計測スタンド（例えば、イマダ社製、電動計測スタンドＭＸ−５００Ｎ−Ｌ５５０−Ｅ）にとりつけ、フォースゲージ（例えば、イマダ社製、デジタルフォースゲージＺＰ−２０Ｎを）を用いて行う。９０度剥離試験は、常温において、剥離速度２０ｍｍ／ｍｉｎ、測定幅１０ｍｍの条件で行う。
【０１１２】
粘着層は、上述した粘着剤組成物を含むので、高い透明性を有する。粘着層の全光線透過率は、好ましくは８０％以上、より好ましくは８５％以上である。全光線透過率の測定は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１３６により行い得る。
【０１１３】
〔８．３．凹凸構造層〕
光学積層体は、基材の粘着層とは反対側に、凹凸構造層を備えることが好ましい。凹凸構造層を設けることにより、面発光体の発光面から射出された光を特に効率的に取り出すことができる。この場合、凹凸構造層は、通常は、基材とは反対側に外部に露出した露出面を有し、この露出面が凹凸構造を有する。
【０１１４】
凹凸構造層は、斜面を含む複数の凹部と、前記凹部に隣接する平坦部とを有することが好ましい。ここで、前記の凹部は、平坦部に比べて相対的に窪んでいる部分であるため凹部となり、平坦部は凹部に比べて相対的に突出しているため凸部に相当する。このような凹部及び凸部を含む凹凸構造により、凹凸構造層が形成される。
【０１１５】
好ましい態様において、凹凸構造層は、４つの斜面を含む複数の凹部と、凹部の周囲に位置する平坦部とを備える。ここで、「斜面」とは、凹凸構造層の露出面（最表面）に対して平行でない角度をなす面である。他方、平坦部上の面は、露出面に対して平行で平坦な面となっている。複数の凹部のそれぞれは正四角錐形状の窪みであり、この窪みが特定の間隔をあけて配置された構成となっている。通常、凹部を構成する４つの斜面は同一形状であり、前記正四角錐の底辺は正方形を構成する。
【０１１６】
各凹部は、その底辺の長さを通常１μｍ〜２００μｍとすることができ、好ましくは２μｍ〜１００μｍである。各凹部の深さは、通常１μｍ〜５０μｍとすることができ、好ましくは２μｍ〜４０μｍである。
【０１１７】
好ましい態様において、凹部は、一定の間隔をおいて、直交する２つの面内方向Ｘ及びＹに沿って連続して配置されている。そして、前記の面内方向Ｘ及びＹにおいて、隣り合う凹部の間の隙間に当たる部分が、平坦部を構成している。したがって、凹凸構造層は、露出面に対して平行な面内方向Ｘ及びＹにおいて、凹部と平坦部とを交互に有する。ここで、かかる２つの面内方向Ｘ及びＹのうち、一方の面内方向Ｘは２つの底辺に対して平行である。この面内方向Ｘにおいて、複数の凹部は一定の間隔をおいて整列している。また、２つの面内方向Ｘ及びＹのうち、他方の面内方向Ｙは他の２つの底辺に対して平行である。この面内方向Ｙにおいて複数の凹部は一定の間隔をおいて整列している。ここで、前記隙間に相当する部分である平坦部は、その幅寸法を通常０．１μｍ〜５０μｍとしうる。
【０１１８】
凹部のそれぞれを構成する４つの斜面が平坦部（ひいては、発光面）となす角度は、１０°以上が好ましく、２０°以上がより好ましく、また、１７０°以下が好ましく、１６０°以下がより好ましい。特に、凹部の形状が四角錐である場合、その頂角は、３０°〜１２０°とすることが好ましい。
【０１１９】
さらに、露出面において、隣り合う凹部の底と凸部の先端との、厚み方向における距離が、所定の範囲で不揃いになっていてもよいし、揃っていてもよい。ここで、凹部の底とは、凹部のそれぞれにおいて最も窪んだ部分を指し、厚み方向における基材までの距離が最も短くなる部分を指す。また、凸部の先端とは、凸部それぞれにおいて最も突出した部分を指し、厚み方向における基材までの距離が最も長くなる部分を指す。
【０１２０】
平坦部が占める面積と凹部が占める面積との合計に対する、平坦部が占める面積の割合（以下、「平坦部割合」という。）を調節してもよい。具体的には、平坦部割合を１０％〜７５％とすることにより、良好な光取り出し効率を実現できるとともに、凹凸構造層の機械的強度を高めることができる。
【０１２１】
別の好ましい態様において、凹凸構造層は、基材とは反対側の面に形成された条列状のプリズムを有する。この条列状のプリズムは、凹凸構造層の露出面（最表面）に対して平行な方向に延在する凸部として複数の単位プリズムを含む。通常、これらの単位プリズムは、いずれも同じ一方向に延在している。また、これらの単位プリズムは、隙間に開けて形成されていてもよいが、通常は、隙間無く並んで形成されている。また、単位プリズムが延在する方向に垂直な平面で当該単位プリズムを切った断面の形状は、通常は三角形であり、好ましくは二等辺三角形である。ただし、金型からプリズムを転写して作製する場合、その先端は丸くなることがありうるが、本明細書でいうプリズムは、単位プリズムの先端部分が平らになっていたり、丸くなっているものを含む。最も外側の単位プリズムの先端部分を平らにしたり丸くすることにより、耐キズ特性が強くなる効果がある。
【０１２２】
前記の単位プリズムの頂角は、好ましくは１０°以上、より好ましくは２０°以上、特に好ましくは３０°以上であり、好ましくは８０°以下、より好ましくは７０°以下、特に好ましくは６５°以下である。単位プリズムの頂角を前記範囲の下限値以上にすることによりプリズムの破損を抑制でき、また、上限値以下にすることにより光取出効率を高めることができる。単位プリズムの先端部分が平らになっていたり丸くなっていたりする場合、単位プリズムの頂角は、単位プリズムが有する２つの斜面が交差した角度を示す。
【０１２３】
単位プリズムの寸法は、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、任意に設定しうる。例えば、単位プリズムのピッチは、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、特に好ましくは１０μｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、特に好ましくは５０μｍ以下である。また、単位プリズムの高さ（又は深さ）は、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、特に好ましくは１０μｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、特に好ましくは５０μｍ以下である。単位プリズムの寸法をこのような範囲にすることにより、光取出効率を高めることができ、かつ凹凸構造層の製造を容易にすることができる。
【０１２４】
凹凸構造層は、複数の層を含む複層構造を有していてもよく、単一の層を含む単層構造を有していてもよい。凹凸構造層は、通常、透明樹脂により形成しうる。透明樹脂は、特に限定されず、透明な層を形成することができる各種の樹脂を用いうる。たとえば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂を挙げることができる。なかでも、熱可塑性樹脂は、熱による変形が容易であるため、また、紫外線硬化性樹脂は、硬化性が高く効率が良いため、凹凸構造層の効率的な形成が可能である。
【０１２５】
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエステル系、ポリアクリレート系、シクロオレフィンポリマー系等の樹脂を挙げることができる。また、紫外線硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン／チオール系、イソシアネート系等の樹脂を挙げることができる。これらの樹脂の中でも、複数個の重合性官能基を有する重合体を含むものが好ましい。これらの樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【０１２６】
さらに、凹凸構造層を形成する樹脂は、必要に応じて任意の成分を含みうる。任意の成分としては、例えば、フェノール系、アミン系等の劣化防止剤；界面活性剤系、シロキサン系等の帯電防止剤；トリアゾール系、２−ヒドロキシベンゾフェノン系等の耐光剤；光拡散粒子；などが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【０１２７】
特に、凹凸構造層を形成する樹脂は、光拡散粒子を含むことが好ましい。光拡散粒子としては、例えば、粘着剤組成物が含みうる光拡散粒子として説明した範囲から選択される粒子を用いうる。光拡散粒子を含む凹凸構造層を用いることにより、光取出効率を効果的に向上させることができる。
【０１２８】
凹凸構造層における光拡散粒子の量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは３重量％以上、特に好ましくは５重量％以上であり、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは３０重量％以下、特に好ましくは２０重量％以下である。光拡散粒子の量を前記の範囲に収めることにより、光取出効率を効果的に向上させることができる。
【０１２９】
なかでも、凹凸構造層を構成する材料としては、凹凸構造を形成しやすく、かつ凹凸構造の耐擦傷性を得やすいという観点から、硬化時の硬度が高い材料が好ましい。具体的には、７μｍの膜厚の樹脂層を基材上に凹凸構造が無い状態で形成した際に、鉛筆硬度でＨＢ以上になる材料が好ましく、Ｈ以上になる材料がさらに好ましく、２Ｈ以上になる材料が特に好ましい。このような凹凸構造層を設ける場合には、前記基材としては、凹凸構造層の形成に際しての取り扱い、並びに、凹凸構造層を成形した後の凹凸構造層の取り扱いを容易とするために、ある程度の柔軟性があるものが好ましい。このように柔軟な基材と硬い凹凸構造層とを組み合わせることにより、取り扱いが容易で且つ耐久性に優れる凹凸構造を有する光学積層体を得ることができ、その結果、高性能の光学積層体が得られる。
【０１３０】
このような基材と凹凸構造層との組み合わせは、それぞれの材料を構成する樹脂として、上に例示した透明樹脂を適宜選択することにより得ることができる。具体例としては、凹凸構造層を構成する透明樹脂として、アクリレート等の紫外線硬化性樹脂を用い、一方、基材を構成する透明樹脂として、脂環式オレフィンポリマー製のフィルム（例えば、日本ゼオン社製のゼオノアフィルム等）や、ポリエステルフィルムを用いることが好ましい。
【０１３１】
凹凸構造層の屈折率と基材の屈折率とは、できるだけ近い態様が好ましい。この場合、凹凸構造層と基材との屈折率差は、好ましくは０．１以内、さらに好ましくは０．０５以内である。
【０１３２】
凹凸構造層の厚さは、特に限定されないが、１μｍ〜７０μｍであることが好ましい。
凹凸構造層の厚さとは、凹凸構造が形成されていない基材側の面と、基材とは反対側の面の前記基材側の面から最も遠い部分との距離のことである。
【０１３３】
凹凸構造層は、例えば、所望の形状を有する金型等の型を用意し、この型を凹凸構造層を形成する材料の層に転写することにより、製造しうる。
【０１３４】
〔８．４．任意の層〕
光学積層体は、上述した基材、粘着層及び凹凸構造層以外に、更に任意の層を備えうる。任意の層としては、例えば、光拡散層、紫外線吸収層が挙げられる。
【０１３５】
光拡散層は、光拡散性を有する材料により形成しうる。光拡散層は、当該光拡散層を透過する光を拡散させ、光の光路を変化させうる。これにより、光路長を長くして、光の取出効率をより高めることができる。
【０１３６】
光拡散性を有する材料としては、例えば、粒子を含んだ材料、２種類以上の樹脂を混ぜ合わせて光を拡散させるアロイ樹脂、等を挙げることができる。なかでも、光拡散性を容易に調節できるという観点から、粒子を含んだ材料が好ましく、特に粒子を含んだ樹脂が特に好ましい。
【０１３７】
粒子の形状は、例えば、球状、円柱状、立方体状、直方体状、角錐状、円錐状、星型状等が挙げられる。粒子の粒径は、好ましくは０．１μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。ここで粒径とは、体積基準の粒子量を、粒子径を横軸にして積算した積算分布における５０％粒子径のことである。粒径が大きいほど、所望の効果を得るために求められる粒子の割合は多くなり、粒径が小さいほど、含有量は少なくてすむ。なお、粒径は、粒子の形状が球状以外である場合には、その同等体積の球の直径を粒径とする。
【０１３８】
粒子が透明な粒子であり、且つ粒子が透明樹脂中に含まれる場合において、粒子の屈折率と透明樹脂の屈折率との差は、０．０５〜０．５であることが好ましく、０．０７〜０．５であることがより好ましい。ここで、粒子及び透明樹脂の屈折率は、どちらがより大きくてもよい。粒子と透明樹脂との屈折率差を前記範囲の下限値以上にすることによって拡散効果が得られ易く、屈折率差を前記範囲の上限値以下にすることによって光の拡散が過大になることを抑制できる。
【０１３９】
粒子の量は、粒子を含む層の全量中における体積割合で、１％以上が好ましく、５％以上がより好ましく、また、８０％以下が好ましく、５０％以下がより好ましい。粒子の含有割合をかかる下限以上とすることにより、拡散効果等の所望の効果を得ることができる。また、かかる上限以下とすることにより、粒子の凝集を防止し、粒子を安定して分散させることができる。
【０１４０】
紫外線吸収層は、紫外線吸収剤を含む層である。面光源装置は、有機材料を使用することがあるため、太陽光に含まれる紫外線によって有機材料が劣化しやすい可能性がある。そのため、紫外線吸収層を設けることで、紫外線を遮断することが好ましい。紫外線吸収剤としては、有機材料を用いてもよく、無機材料を用いてもよい。紫外線吸収剤の例を挙げると、有機材料では、ベンゾフェノン系、ベンゾトリアゾール系、トリアジン系、サリチル酸フェニル系の紫外線吸収剤が挙げられる。中でも好ましい具体例を挙げると、２，４−ジヒドロキシ−ベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、４−ドデシロキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルフォベンゾフェノン、２−（２’−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジターシャルブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，４−ビス「２−ヒドロキシ−４−ブトキシフェニル］−６−(２，４−ジブトキシフェニル)−１，３−５−トリアジン、フェニルサリシレイト、ｐ−オクチルフェニルサリシレイト、ｐ−ターシャルブチルフェニルサリシレート等が挙げられる。また、無機材料からなる紫外線吸収剤としては、例えば、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化セリウム等が挙げられる。中でも、紫外線吸収剤としては、無機材料を用いることが好ましい。紫外線吸収剤は、１種類を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
【０１４１】
紫外線吸収層は、紫外線吸収剤を保持するために、バインダを含有していてもよい。バインダとしては、本発明の効果を著しく損なうことなく紫外線吸収剤を紫外線吸収層に保持しうる材料を用いることが好ましく、通常は樹脂を用いる。バインダとして使用できる樹脂の例を挙げると、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂などが挙げられる。また、バインダは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【０１４２】
紫外線吸収層の厚みは、通常１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上であり、通常１００００μｍ以下、好ましくは５０００μｍ以下、より好ましくは３０００μｍ以下である。紫外線吸収層を設ける位置は、特に制限はない。
【０１４３】
〔９．面光源装置〕
上述した光学積層体は、面発光体の発光面上に粘着層を貼付して用いられる。このように粘着層を貼付することで面発光体の発光面上に光学積層体を設けることにより、面光源装置が得られる。
【０１４４】
この面光源装置は、発光面を有する面発光体と、前記光学積層体とを備え、前記発光面上に前記粘着層が貼付されている。そのため、面発光体の内部で生じた光は、発光面、粘着層及び基材を通って取り出される。粘着層が高い屈折率を有するので、発光面と粘着層との間の屈折率差は、小さい。さらに、粘着層は、高い透明性を有する。そのため、この面光源装置では、光学積層体を通した光の取り出しを効率的に行うことができる。また、粘着層が高い粘着性を有するので、光学積層体は発光面から剥がれ難く、取り扱い性に優れる。
【０１４５】
面発光体としては、有機ＥＬ素子を含む面発光体を用いうる。この面発光体の発光面を構成する材料としては、通常、ガラスを用いる。このような発光面を構成する材料の屈折率ｎ１は、好ましくは１．５０以上、より好ましくは１．５１以上、更に好ましくは１．５３以上であり、通常は２．００以下である。
【０１４６】
また、粘着層は、透明性が高いことにより、特に有機ＥＬ素子の電極を透明にすることで、面発光体の向こう側が見渡せるシースルータイプの面光源装置において好適に使用できる。
【０１４７】
面光源装置の製造方法は、特に限定されないが、たとえば、有機ＥＬ発光体のガラス製の発光面に、光学積層体の粘着層側の面を貼付し、さらに必要応じて、適宜、凹凸構造層等の各層を貼付することにより、製造しうる。ここで、「ガラス製の発光面」とは、発光する最外層としてガラス製の層を有する発光体の発光面である。
【実施例】
【０１４８】
以下、実施例を示して本発明について具体的に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施例に限定されるものではない。
以下の説明において、量を表す「部」及び「％」は、別に断らない限り、重量基準である。
【０１４９】
以下の説明において、アクリル系重合体の重量平均分子量、数平均分子量、分散度及びガラス転移温度の測定は、前述の方法に従って行った。また、粘度は、ＪＩＳ  Ｋ５４００（１９９０）の４．５．３回転粘度計法に準じて測定した。
【０１５０】
［評価方法］
〔粘着剤組成物の外観の評価方法〕
粘着剤組成物の外観を、目視で観察した。粘着剤組成物に白濁及びゲル化が無く透明である場合、「良」と判定した。また、粘着剤組成物に白濁又はゲル化がみられる場合、「不良」と判定した。
【０１５１】
〔粘着層の屈折率の測定方法〕
両面粘着シートの粘着層から一方の面の離型シートを剥がし、エリプソメーター（ジェー・エー・ウーラム・ジャパン社製「Ｍ−２０００」）を用いて粘着層の屈折率を測定した。
【０１５２】
〔光学積層体の全光線透過率の測定方法〕
光学積層体の全光線透過率を、ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１に準じて測定した。
【０１５３】
〔粘着層の粘着力の測定方法〕
光学積層体を、幅２５ｍｍ×長さ１００ｍｍに裁断して、試験片を得た。この試験片の粘着層側の面を、平滑な平面を有するガラス板（厚み０．７ｍｍ、屈折率１．５３）の前記平面に、２３℃、相対湿度５０％の雰囲気下で、重さ２ｋｇのゴムローラーを２往復させることにより加圧貼付した。その後、同雰囲気下で２４時間放置した。その後、ガラス板を固定した状態で、ガラス板の法線方向に試験片を引っ張る９０度剥離試験を行い、試験片をガラス板から剥離するのに要する力を粘着力（Ｎ／２５ｍｍ）として測定した。９０度剥離試験は、常温において、剥離速度２０ｍｍ／ｍｉｎ、測定幅１０ｍｍの条件で行った。
【０１５４】
［製造例１．アクリル系重合体の製造］
温度計、攪拌機、滴下ロート及び還流冷却器を備えた反応器内にメチルエチルケトン２８部、トルエン８部を仕込み、攪拌しながら昇温し、９０℃になった後、ベンジルアクリレート７０部、２−ヒドロキシエチルアクリレート１５部及びブチルアクリレート１５部に、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０．１６部を溶解させた混合物を２時間にわたって滴下した。さらに、重合途中に、酢酸エチル２部にＡＩＢＮを０．０６部溶解させた重合触媒液を逐次追加しながら、７時間重合させ、アクリル系重合体溶液（固形分濃度６５．１％、粘度１３００ｍＰａ・ｓ（２５℃））を得た。得られたアクリル系重合体は、重量平均分子量１０５，０００、数平均分子量３６，０００、分散度２．９２、ガラス転移温度−８．３℃であった。
【０１５５】
［実施例１］
〔１−１．粘着剤組成物の製造〕
酸化ジルコニウム粒子を含む分散液（堺化学工業社製「ＳＺＲ−Ｋ」）を用意した。この分散液における酸化ジルコニウム粒子の濃度は３０重量％であり、酸化ジルコニウム粒子の体積平均粒子径は４ｎｍであり、溶媒はメチルエチルケトン及びメタノールの混合溶媒（メチルエチルケトン／メタノール＝９０％／１０％）であった。この分散液にメチルエチルケトンを加えて希釈し、酸化ジルコニウム粒子の濃度を２０重量％に調整した後、ホモジナイザーを用いて３０分間撹拌した。
【０１５６】
撹拌した前記の酸化ジルコニウム粒子を含む分散液を固形分で８２部とった。この酸化ジルコニウム粒子を含む分散液に、製造例１で製造したアクリル系重合体溶液を固形分で１００部と、可塑剤としてジプロピレングリコールジベンゾエート（イーストマン社製「ＢＥＮＺＯＦＬＥＸ  ９−８８ＳＧ」；融点０°未満）１７部と、下記式（２）で表されるエポキシ系シランカップリング剤（信越シリコーン社製「ＫＢＭ−３０３」）３部とを添加し、ホモジナイザーを用いて３０分間撹拌して、粘着剤組成物を得た。この粘着剤組成物の外観を、上述した方法で評価した。
【０１５７】
【化１】
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【０１５８】
〔１−２．粘着層を備える両面粘着シートの製造〕
前記の粘着剤組成物を、ポリエステル系離型シートに、乾燥後の膜厚が２０μｍになるように塗工し、１００℃で４分間乾燥して、粘着層を形成した。これにより、（離型シート）／（粘着層）の層構成を有する２層構造の複層物を得た。その後、この複層物の粘着層側の面に、別のポリエステル系離型シートを貼り合わせ、（離型シート）／（粘着層）／（離型シート）の層構成を有する、３層構造の複層物を得た。この複層物を４０℃の条件下で１０日間エージングさせて、両面粘着シートを得た。この両面粘着シートを用いて、上述した方法で、粘着層の屈折率を測定した。
【０１５９】
〔１−３．光学積層体の製造〕
前記の粘着シートの粘着層から一方の面の離型シートを剥がし、粘着層を露出させた。この粘着層の露出した面に、厚み１００μｍポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム；屈折率＝１．６５）を貼り合わせた。その後、粘着層の他方の面の離型シートを剥がして、（粘着層）／（ＰＥＴフィルム）の層構成を有する、光学積層体を得た。この光学積層体を用いて、上述した方法で、光学積層体の全光線透過率及び粘着層の粘着力を測定した。
【０１６０】
［実施例２］
酸化ジルコニウム粒子を含む分散液の量を固形分で１００部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１６１】
［実施例３］
酸化ジルコニウム粒子を含む分散液の量を固形分で１００部に変更し、可塑剤の量を１１部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１６２】
［実施例４］
可塑剤の量を８部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１６３】
［比較例１］
可塑剤を使用しなかったこと以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１６４】
［比較例２］
酸化ジルコニウム粒子を含む分散液の量を固形分で１００部に変更したこと、及び、可塑剤を使用しなかったこと以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１６５】
［比較例３］
酸化ジルコニウム粒子を含む分散液の代わりに、ＺｒＯ２を含む反応性修飾金属酸化物粒子の分散液（ソーラー社製「ＮＡＮＯＮ５  ＺＲ−０１０」）を固形分で６７部用いた。この反応性修飾金属酸化物粒子の分散液は、溶媒がメチルエチルケトンであり、粒子の濃度が３０％であり、粒子表面を修飾する反応性官能基を有する有機物が重合性官能基を有するイソシアネートであり、粒子の体積平均粒子径が１７ｎｍであった。以上の事項以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１６６】
［比較例４］
酸化ジルコニウム粒子を含む分散液の代わりに、ＺｒＯ２を含む反応性修飾金属酸化物粒子の分散液（ソーラー社製「ＮＡＮＯＮ５  ＺＲ−０１０」）を固形分で８２部用いた。以上の事項以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１６７】
［比較例５］
シランカップリング剤として、エポキシ系シランカップリング剤の代わりにメルカプト系シランカップリング剤（信越シリコーン社製「ＫＢＭ−８０３」）３部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１６８】
［比較例６］
シランカップリング剤として、エポキシ系シランカップリング剤の代わりにアミノ系シランカップリング剤（信越シリコーン社製「ＫＢＭ−６０２」）３部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１６９】
［比較例７］
シランカップリング剤として、エポキシ系シランカップリング剤の代わりにアミノ系シランカップリング剤（信越シリコーン社製「ＫＢＥ−９０３」）３部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１７０】
［比較例８］
酸化ジルコニウム粒子を含む分散液の量を固形分で４０部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１７１】
［比較例９］
酸化ジルコニウム粒子を含む分散液の量を固形分で１６０部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、粘着剤組成物、粘着層及び光学積層体の製造及び評価を行った。
【０１７２】
［結果］
上述した実施例及び比較例の結果を、下記の表１及び表２に示す。下記の表１及び表２において、略称の意味は、以下の通りである。
ＢＺＡ：芳香環含有モノマーとしてのベンジルアクリレート。
ＨＥＡ：水酸基含有モノマーとしての２−ヒドロキシエチルアクリレート。
ＢＡ：（メタ）アクリル酸アルキルエステルモノマーとしてのブチルアクリレート。
Ｍｗ：重量平均分子量。
９−８８ＳＧ：イーストマン社製「ＢＥＮＺＯＦＬＥＸ  ９−８８ＳＧ」。
ＳＺＲ−Ｋ：堺化学工業社製「ＳＺＲ−Ｋ」。
ＮＡＮＯＮ５：ソーラー社製「ＮＡＮＯＮ５  ＺＲ−０１０」。
【０１７３】
【表１】
0006520483.tif 000003
【０１７４】
【表２】
0006520483.tif 000004
【０１７５】
［検討］
前記の表１及び表２から分かるように、比較例においては屈折率、全光線透過率又は粘着力において結果が劣っているが、実施例においては、屈折率、全光線透過率及び粘着力のいずれにおいても優れた結果が得られている。このことから、本発明の粘着剤組成物により、屈折率、透明性及び粘着性のいずれも高い粘着層を実現できることが確認された。