(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
以下の構成要素：
Ａ）以下の特性：
ｉ）５０，０００ｃＰ以下の溶融粘度（１７７℃）、及び
ｉｉ）０．８５５〜０．８９５ｇ／ｃｃの密度を有する、無水カルボン酸官能化及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、
Ｂ）ロジン系粘着付与剤と、を含む、組成物であって、
前記粘着付与剤は、
ｉ）部分水素化グリセロールエステル、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される、前記組成物。
【請求項２】
前記粘着付与剤は、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される、請求項１に記載の前記組成物。
【請求項３】
構成要素Ａの前記無水カルボン酸官能化及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１．５〜５．０の分子量分布（ＭＷＤ）を有する、請求項１または２に記載の前記組成物。
【請求項４】
構成要素Ａは、前記組成物の重量に基づいて、３０〜６０重量パーセントの量で存在する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の前記組成物。
【請求項５】
構成要素Ａの構成要素Ｂに対する重量比（Ａ／Ｂ）は、０．５０〜２．００である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の前記組成物。
【請求項６】
前記組成物は、前記組成物の重量に基づいて、７０重量％以上の合計重量の構成要素Ａ及び構成要素Ｂを含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の前記組成物。
【請求項７】
前記組成物は、構成要素Ｃ）エチレン／α−オレフィンインターポリマーをさらに含む、請求項１〜６のいずれか１項に記載の前記組成物。
【請求項８】
構成要素Ｃの前記エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５５〜０．８８５ｇ／ｃｃの密度を有する、請求項７に記載の前記組成物。
【請求項９】
前記組成物は、１００〜２０００ｍＰａ・ｓの溶融粘度（１７７℃）を有する、請求項１〜８のいずれか１項に記載の前記組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか１項に記載の前記組成物から形成される少なくとも１つの構成要素を備える、物品。
【請求項１１】
基材をさらに備える、請求項１０に記載の前記物品。
【請求項１２】
前記基材は、コーティングされた基材、再生紙、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項１１に記載の前記物品。
【請求項１３】
前記基材は、ワックスコーティングされたクラフト紙またはカートン、ポリエチレンコーティングされたクラフト紙またはカートン、ＢＯＰＰフィルム積層クラフト紙またはカートン、ポリプロピレン（ＰＰ）フィルム積層クラフト紙またはカートン、ＰＥＴフィルム積層クラフト紙またはカートン、クレーコーティングされたクラフト紙またはカートン、ラッカーコーティングされたクラフト紙またはカートン、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項１１または１２に記載の前記物品。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
関連出願の参照
本出願は、２０１３年７月２４日に出願された国際出願第ＰＣＴ／ＣＮ１３／０８００３６号の利益を主張するものである。
【技術分野】
【０００２】
接着剤産業において、単一部位触媒化ポリオレフィンエラストマーには、一般に、優れた接着性能を達成するためにホットメルト接着剤（ＨＭＡ）用の水素化（Ｈ２ＨＣＲ）または完全脂肪族の粘着付与剤が配合されている。しかしながら、水素化粘着付与剤は、生産するのに費用がかかり、また現在供給が不足している。豊富に存在するロジン系粘着付与剤（ロジン由来の粘着付与剤）は、Ｈ２ＨＣＲ粘着付与剤よりも安価である。室温及び低温（−１７℃）で改善された耐熱性及び可撓性を有する、ロジン系粘着付与剤を含有する新たな接着剤組成物が要求されている。
【０００３】
接着剤配合物は、以下の参考文献に開示されている：米国特許第５７６３５１６号、同第５４４１９９９号、同第７２２３８１４号、同第７６４５８２９号、同第６８５８６６７号、同第５４５８９８２号、同第４２８４５４１号、同第７６４５８２９号、国際公開第２００７１４６８７５号、日本特許３０４６５１４Ｂ号（要約）、日本特許２０５２６６８Ｂ（要約）号、日本特許１０２９８３０Ｂ号（要約）、日本特許２００８０６９２９５Ａ号（要約）、日本特許６１１８１８８２Ａ（要約）、日本特許５５０６６９８１Ａ号（要約）。しかしながら、上述のように、ロジン系粘着付与剤を含有する新たな接着剤組成物が要求されている。室温及び低温（−１７℃）で改善された耐熱性及び可撓性を有するかかる組成物がさらに要求されている。これらの要求は、以下の発明によって満たされた。
【発明の概要】
【０００４】
本発明は、以下の構成要素：
Ａ）以下の特性：
ｉ）５０，０００ｃＰ以下の溶融粘度（１７７℃）、及び
ｉｉ）０．８５５〜０．８９５ｇ／ｃｃの密度を有する、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、
Ｂ）ロジン系粘着付与剤と、を含む、組成物であって、
該粘着付与剤は、
ｉ）部分水素化グリセロールエステル、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される、組成物を提供する。
【発明を実施するための形態】
【０００５】
上述のように、本発明は、以下の構成要素：
Ａ）以下の特性：
ｉ）５０，０００ｃＰ以下の溶融粘度（１７７℃）、及び
ｉｉ）０．８５５〜０．８９５ｇ／ｃｃの密度を有する、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、
Ｂ）ロジン系粘着付与剤と、を含む、組成物であって、
該粘着付与剤は、
ｉ）部分水素化グリセロールエステル、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃、さらには３２℃〜４８℃、さらには３４℃〜４６℃、さらには３６℃〜４４℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される、組成物を提供する。
【０００６】
本発明の組成物は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【０００７】
一実施形態では、該粘着付与剤は、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃、さらには３２℃〜４８℃、さらには３４℃〜４６℃、さらには３６℃〜４４℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される。
【０００８】
一実施形態では、該粘着付与剤は、
ｉ）部分水素化グリセロールエステル、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃、さらには３２℃〜４８℃、さらには３４℃〜４６℃、さらには３６℃〜４４℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される。
【０００９】
一実施形態では、該粘着付与剤は、
ｉ）部分水素化グリセロールエステル、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される。
【００１０】
一実施形態では、該粘着付与剤は、
ｉ）部分水素化グリセロールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃、さらには３２℃〜４８℃、さらには３４℃〜４６℃、さらには３６℃〜４４℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される。
【００１１】
一実施形態では、該粘着付与剤は、
ｉ）部分水素化グリセロールエステル、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される。
【００１２】
一実施形態では、該粘着付与剤は、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される。
【００１３】
一実施形態では、該粘着付与剤は、
ｉ）部分水素化グリセロールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される。
【００１４】
一実施形態では、該粘着付与剤は、
ｉ）部分水素化グリセロールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃、さらには３２℃〜４８℃、さらには３４℃〜４６℃、さらには３６℃〜４４℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される。
【００１５】
一実施形態では、該粘着付与剤は、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃、さらには３２℃〜４８℃、さらには３４℃〜４６℃、さらには３６℃〜４４℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される。
【００１６】
一実施形態では、該粘着付与剤は、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃、さらには３２℃〜４８℃、さらには３４℃〜４６℃、さらには３６℃〜４４℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される。
【００１７】
一実施形態では、該粘着付与剤は、ｉ）部分水素化グリセロールエステルから選択される。
【００１８】
一実施形態では、該粘着付与剤は、ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステルから選択される。
【００１９】
一実施形態では、該粘着付与剤は、ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステルから選択される。
【００２０】
一実施形態では、該粘着付与剤は、ｉｖ）３０℃〜５０℃、さらには３２℃〜４８℃、さらには３４℃〜４６℃、さらには３６℃〜４４℃のＴｇを有する非水素化エステルから選択される。
【００２１】
構成要素Ｂの該粘着付与剤は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００２２】
一実施形態では、構成要素Ａの構成要素Ｂに対する重量比（Ａ／Ｂ）は、０．５０〜２．００、さらには０．７０〜１．８０、またさらには０．８０〜１．６０である。
【００２３】
一実施形態では、本組成物は、本組成物の重量に基づいて、７０重量パーセント以上、さらには７２重量パーセント以上、またさらには７５重量パーセント以上の合計重量の構成要素Ａ及び構成要素Ｂを含む。
【００２４】
一実施形態では、本組成物は、１００〜２０００ｍＰａ・ｓ、さらには２００〜１５００ｍＰａ・ｓ、さらには３００〜１０００ｍＰａ・ｓの溶融粘度（１７７℃で）を有する。
【００２５】
一実施形態では、構成要素Ａは、本組成物の重量に基づいて、３０〜６０重量パーセントの量で存在する。
【００２６】
一実施形態では、本組成物は、本組成物の重量に基づいて、１０００ｐｐｍ未満、さらには５００ｐｐｍ未満のアルキルアクリレートコポリマーを含む。
【００２７】
一実施形態では、本組成物は、アルキルアクリレートコポリマーを含まない。
【００２８】
一実施形態では、本組成物は、組成物の重量に基づいて、１０００ｐｐｍ未満、さらには５００ｐｐｍ未満のプロピレン系ポリマーを含む。
【００２９】
一実施形態では、本組成物は、プロピレン系ポリマーを含まない。
【００３０】
一実施形態では、構成要素Ａは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマー、またさらには無水及び／またはカルボン酸グラフトエチレン／α−オレフィンコポリマーである。好ましいαオレフィンとしては、Ｃ３−Ｃ２０αオレフィン、好ましくはＣ３−Ｃ１０αオレフィンが挙げられるが、これらに限定されない。より好ましいαオレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、及び１−オクテンが挙げられ、より好ましくはプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、及び１−オクテンが挙げられる。
【００３１】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５７ｇ／ｃｃ以上、さらには０．８６０ｇ／ｃｃ以上、またさらには０．８６５ｇ／ｃｃ以上の密度を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００３２】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８９２ｇ／ｃｃ以下、さらには０．８９０ｇ／ｃｃ以下、またさらには０．８８５ｇ／ｃｃ以下の密度を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００３３】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃ、さらには０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８８５ｇ／ｃｃ、またさらには０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８８０ｇ／ｃｃの密度を有する（１ｃｃ＝１ｃｍ３）。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００３４】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５７ｇ／ｃｃ〜０．８９２ｇ／ｃｃ、さらには０．８６０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃ、またさらには０．８６５ｇ／ｃｃ〜０．８８５ｇ／ｃｃの密度を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００３５】
構成要素Ａの密度が０．８９５ｇ／ｃｃを超える場合、最終組成物の接着力は、ポリマーの増加した剛性のため低減される。
【００３６】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、該ポリマーの重量に基づいて、０．５重量パーセント以上、さらには０．７重量パーセント以上、さらには０．９重量パーセント以上の無水及び／またはカルボン酸官能基を含む。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００３７】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、該ポリマーの重量に基づいて、０．９〜１．５重量パーセント、さらには０．９〜１．４重量パーセント、さらには０．９〜１．３重量パーセントの無水及び／またはカルボン酸官能基を含む。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００３８】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３５０°Ｆ（１７７℃）で４０，０００ｃＰ以下、さらには３０，０００ｃＰ以下、さらには２０，０００ｃＰ以下、またさらには１５，０００ｃＰ以下の溶融粘度を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００３９】
一実施形態では、構成要素Ａの無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３５０°Ｆ（１７７℃）で２，０００ｃＰ以上、さらには３，０００ｃＰ以上、さらには４，０００ｃＰ以上、またさらには５，０００ｃＰ以上の溶融粘度を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００４０】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３５０°Ｆ（１７７℃）で２，０００ｃＰ〜５０，０００ｃＰ、さらには３，０００ｃＰ〜４０，０００ｃＰ、さらには４，０００ｃＰ〜３０，０００ｃＰ、またさらには３５０°Ｆ（１７７℃）で５，０００ｃＰ〜２０，０００ｃＰの、溶融粘度を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００４１】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５．０以下、さらには４．０以下、さらには３．０以下の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００４２】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１．５以上、さらには２．０以上、またさらには２．５以上の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００４３】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１．５〜５．０、さらには２．０〜４．０、さらには２．２〜３．０の分子量分布（ＭＷＤ）を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００４４】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５０，０００ｇ／モル以下、さらには４０，０００ｇ／モル以下、さらには３０，０００ｇ／モル以下の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００４５】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２０００ｇ／モル以上、さらには３０００ｇ／モル以上、さらには４０００ｇ／モル以上の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００４６】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３００ｇ／１０分以上、さらには４００ｇ／１０分以上、またよりさらには５００ｇ／１０分以上のメルトインデックス（Ｉ２）または算出メルトインデックス（Ｉ２）を有する。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００４７】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１５００ｇ／１０分以下、さらには１２００ｇ／１０分以下、またよりさらには１０００ｇ／１０分以下のメルトインデックス（Ｉ２）または算出メルトインデックス（Ｉ２）を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００４８】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ＤＳＣによって決定されるとき、４０パーセント以下、さらには３５パーセント以下、さらには３０パーセント以下、さらには２５パーセント以下、またさらには２０パーセント以下のパーセント結晶化度を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００４９】
一実施形態では、構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ＤＳＣによって決定されるとき、２パーセント以上、さらには５パーセント以上、またさらには１０パーセント以上のパーセント結晶化度を有する。さらなる実施形態では、該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーである。いくつかの好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００５０】
好適な官能化コポリマーとしては、ＭＡＨグラフトコポリマー（例えば、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒ  Ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎ  Ｐｌａｓｔｏｍｅｒ）が挙げられる。
【００５１】
構成要素Ａの無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００５２】
構成要素Ａの無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンコポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００５３】
一実施形態では、本組成物は、構成要素Ｃ）エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはエチレン／α−オレフィンコポリマーをさらに含む。好ましいαオレフィンとしては、Ｃ３−Ｃ２０αオレフィン、好ましくはＣ３−Ｃ１０αオレフィンが挙げられるが、これらに限定されない。より好ましいαオレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、及び１−オクテンが挙げられ、より好ましくはプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、及び１−オクテンが挙げられる。
【００５４】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、３５０°Ｆ（１７７℃）で４０，０００ｃＰ以下、さらには３０，０００ｃＰ以下、さらには２０，０００ｃＰ以下、またさらには１０，０００ｃＰ以下の溶融粘度を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００５５】
一実施形態では、構成要素Ｃのエチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、３５０°Ｆ（１７７℃）で２，０００ｃＰ以上、さらには３，０００ｃＰ以上、さらには４，０００ｃＰ以上、またさらには５，０００ｃＰ以上の溶融粘度を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００５６】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、３５０°Ｆ（１７７℃）で２，０００ｃＰ〜４０，０００ｃＰ、さらには３，０００ｃＰ〜３０，０００ｃＰ、さらには４，０００ｃＰ〜２０，０００ｃＰ、またさらには３５０°Ｆ（１７７℃）で５，０００ｃＰ〜１０，０００ｃＰの溶融粘度を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００５７】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、３．５以下、さらには３．０以下、さらには２．５以下、またさらには２．３以下の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００５８】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、１．１以上、さらには１．３以上、さらには１．５以上、またさらには１．７以上の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００５９】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、４０，０００ｇ／モル以下、さらには３０，０００ｇ／モル以下、さらには２５，０００ｇ／モル以下の重量平均分子量分布（Ｍｗ）を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００６０】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、２０００ｇ／モル以上、さらには３０００ｇ／モル以上、さらには４０００ｇ／モル以上の重量平均分子量分布（Ｍｗ）を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００６１】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、４００ｇ／１０分以上、さらには６００ｇ／１０分以上、またよりさらには８００ｇ／１０分以上のメルトインデックス（Ｉ２またはＭＩ）または算出メルトインデックス（Ｉ２またはＭＩ）を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００６２】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、２０００ｇ／１０分以下、さらには１５００ｇ／１０分以下、またさらには１２００ｇ／１０分以下のメルトインデックス（Ｉ２またはＭＩ）または算出メルトインデックス（Ｉ２またはＭＩ）を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００６３】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、ＤＳＣによって決定されるとき、４０パーセント以下、さらには３０パーセント以下、またさらには２０パーセント以下のパーセント結晶化度を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００６４】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、ＤＳＣによって決定されるとき、２パーセント以上、さらには５パーセント以上、またさらには１０パーセント以上のパーセント結晶化度を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００６５】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、０．８５５ｇ／ｃｃ以上、さらには０．８６０ｇ／ｃｃ以上、またさらには０．８６５ｇ／ｃｃ以上の密度を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００６６】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、０．９００ｇ／ｃｃ以下、さらには０．８９５ｇ／ｃｃ以下、さらには０．８９０ｇ／ｃｃ以下、またさらには０．８８５ｇ／ｃｃ以下の密度を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００６７】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマー、またさらにはコポリマーは、０．８５５ｇ／ｃｍ３〜０．９００ｇ／ｃｍ３、さらには０．８６０ｇ／ｃｍ３〜０．８９５ｇ／ｃｍ３、またさらには０．８６５ｇ／ｃｍ３〜０．８９０ｇ／ｃｍ３の密度を有する。好ましいα−オレフィンは、上述されている。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００６８】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、均質に分岐した線状のインターポリマー、またさらにはコポリマー、または均質に分岐した実質的に線状のインターポリマー、またさらにはコポリマーである。好ましいα−オレフィンは、上述されている。
【００６９】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、均質に分岐した線状のインターポリマー、さらにはコポリマーである。
【００７０】
一実施形態では、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、均質に分岐した実質的に線状のインターポリマー、さらにはコポリマーである。
【００７１】
エチレン／α−オレフィンコポリマーのいくつかの例としては、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  Ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎ  Ｐｌａｓｔｏｍｅｒ、及びＣｌａｒｉａｎｔから入手可能なＬＩＣＯＣＥＮＥ  Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ  Ｐｏｌｙｍｅｒが挙げられる。本発明に好適なエチレン／α−オレフィンインターポリマーの他の例としては、それぞれ参照により本明細書に完全に組み込まれる、米国特許第６，３３５，４１０号、同第６，０５４，５４４号、及び同第６，７２３，８１０号に記載される、超低分子量エチレンポリマーが挙げられる。
【００７２】
一実施形態では、本組成物は、構成要素Ａ及びＣの合計重量に基づいて、４０重量パーセント以下、さらには３０重量パーセント以下、さらには２０重量パーセント以下の構成要素Ｃを含む。
【００７３】
一実施形態では、本組成物は、構成要素Ａ及びＣの合計重量に基づいて、２重量パーセント以上、さらには５以上、さらには１０重量パーセント以上の構成要素Ｃを含む。
【００７４】
一実施形態では、本組成物は、組成物の重量に基づいて、３０重量パーセント以下、さらには２５以下、さらには２０重量パーセント以下の構成要素Ｃを含む。
【００７５】
一実施形態では、本組成物は、本組成物の重量に基づいて、１重量パーセント以上、さらには２以上、さらには５重量パーセント以上の構成要素Ｃを含む。
【００７６】
構成要素Ｃのエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００７７】
構成要素Ｃのエチレン／α−オレフィンコポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００７８】
本発明の組成物は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００７９】
構成要素Ａの該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００８０】
構成要素Ｂの該粘着付与剤は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００８１】
本発明はまた、本発明の組成物から形成される少なくとも１つの構成要素を備える、物品も提供する。
【００８２】
一実施形態では、本物品は、基材をさらに備える。
【００８３】
一実施形態では、該基材は、コーティングされた基材、再生紙、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される。
【００８４】
一実施形態では、該基材は、ワックスコーティングされたクラフト紙またはカートン、ポリエチレンコーティングされたクラフト紙またはカートン、ＢＯＰＰフィルム積層クラフト紙またはカートン、ポリプロピレン（ＰＰ）フィルム積層クラフト紙またはカートン、ＰＥＴフィルム積層クラフト紙またはカートン、クレーコーティングされたクラフト紙またはカートン、ラッカーコーティングされたクラフト紙またはカートン、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される。
【００８５】
さらなる実施形態では、該基材は、以下からなる群から選択される：
（１）ワックスコーティングされたクラフト紙またはカートン、
（２）ポリエチレンコーティングされたクラフト紙またはカートン、
（３）ＢＯＰＰフィルム積層クラフト紙またはカートン、
（４）ポリプロピレン（ＰＰ）フィルム積層クラフト紙またはカートン、
（５）ＰＥＴフィルム積層クラフト紙またはカートン、
（６）クレーコーティングされたクラフト紙またはカートン、
（７）ラッカーコーティングされたクラフト紙またはカートン、及び
（８）それらの組み合わせ（例えば、（１）の後に（２）または（１）または（４））。
【００８６】
本発明の物品は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【００８７】
本発明の組成物は、室温及び低温（−１７℃）で優れた耐熱性及び可撓性を有することが見出された。また、本発明の組成物は、ＥＶＡ及びポリオレフィンまたはオレフィン系ポリマーをベースとする従来の接着剤と比較して、特に広範な温度（冷凍庫から電子レンジまで）での接合に関する良好な総合的接着性能、及び可撓性を提供することも見出された。
【００８８】
エチレン／α−オレフィンインターポリマー（構成要素Ａのベースドポリマー）
該無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーを形成するために使用されるベースポリマーは、エチレン／α−オレフィンインターポリマーである。以下の実施形態も、構成要素Ｃの該エチレン／α−オレフィンインターポリマーに適用され得る。
【００８９】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好ましいα−オレフィンとしては、Ｃ３−Ｃ２０α−オレフィン、またさらにはＣ３−Ｃ１０α−オレフィンが挙げられるが、これらに限定されない。より好ましいα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、及び１−オクテンが挙げられ、よりさらにはプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、及び１−オクテンが挙げられる。
【００９０】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３５０°Ｆ（１７７℃）で５０，０００ｃＰ以下、さらには４０，０００ｃＰ以下、またさらには３０，０００ｃＰ以下の溶融粘度を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【００９１】
一実施形態では、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３５０°Ｆ（１７７℃）で２，０００ｃＰ以上、さらには４，０００ｃＰ以上、よりさらには５，０００ｃＰ以上の溶融粘度を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【００９２】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３５０°Ｆ（１７７℃）で２，０００ｃＰ〜２０，０００ｃＰ、さらには４，０００ｃＰ〜１６，０００ｃＰ、またさらには５，０００ｃＰ〜１０，０００ｃＰの溶融粘度を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【００９３】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５．０以下、またさらには４．０以下、またさらには３．０以下の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する。さらに、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１．１〜３．５、またさらには１．１〜３．０、またさらには１．１〜２．５の分子量分布を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【００９４】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５００ｇ／１０分以上、さらには８００ｇ／１０分以上、またさらには１０００ｇ／１０分以上のメルトインデックス（Ｉ２またはＭＩ）または算出メルトインデックス（Ｉ２またはＭＩ）を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【００９５】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２５００ｇ／１０分以下、さらには２０００ｇ／１０分以下、またさらには１５００ｇ／１０分以下のメルトインデックス（Ｉ２またはＭＩ）または算出メルトインデックス（Ｉ２またはＭＩ）を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【００９６】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ＤＳＣによって決定されるとき、４０パーセント以下、さらには３０パーセント以下、またさらには２０パーセント以下のパーセント結晶化度を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【００９７】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ＤＳＣによって決定されるとき、２パーセント以上、さらには５パーセント以上、またさらには１０パーセント以上のパーセント結晶化度を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【００９８】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ＤＳＣによって決定されるとき、２〜３０パーセント、さらには５〜２５パーセント、またさらには１０〜２０パーセントのパーセント結晶化度を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【００９９】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５５ｇ／ｃｃ以上、さらには０．８６０ｇ／ｃｃ以上、さらには０．８６５ｇ／ｃｃ以上の密度を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【０１００】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８９５ｇ／ｃｃ以下、さらには０．８９０ｇ／ｃｃ以下、さらには０．８８０ｇ／ｃｃ以下の密度を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【０１０１】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５５ｇ／ｃｍ３〜０．８９０ｇ／ｃｍ３、またさらには０．８６０ｇ／ｃｍ３〜０．８８５ｇ／ｃｍ３、またさらには０．８６５ｇ／ｃｍ３〜０．８８０ｇ／ｃｍ３の密度を有する。さらなる実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィンコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【０１０２】
エチレン／α−オレフィンコポリマーのいくつかの例としては、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  Ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎ  Ｐｌａｓｔｏｍｅｒ、及びＣｌａｒｉａｎｔから入手可能なＬＩＣＯＣＥＮＥ  Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ  Ｐｏｌｙｍｅｒが挙げられる。本発明に好適なエチレン／α−オレフィンポリマーの他の例としては、それぞれ参照により本明細書に完全に組み込まれる、米国特許第６，３３５，４１０号、同第６，０５４，５４４号、及び同第６，７２３，８１０号に記載される、超低分子量エチレンポリマーが挙げられる。
【０１０３】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、均質に分岐した線状のインターポリマー、またさらにはコポリマー、または均質に分岐した実質的に線状のインターポリマー、またさらにはコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【０１０４】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、均質に分岐した線状のインターポリマー、またさらにはコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【０１０５】
一実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、均質に分岐した実質的に線状のインターポリマー、またさらにはコポリマーである。好適なα−オレフィンは、上述されている。
【０１０６】
「均質の」及び「均質に分岐した」という用語は、αオレフィンコモノマーが所定のポリマー分子内にランダムに分布され、ポリマー分子のすべてが同じかまたは実質的に同じコモノマー対エチレン比を有する、エチレン／αオレフィンインターポリマーに関して使用される。
【０１０７】
均質に分岐した線状のエチレンインターポリマーは、測定可能な量の長鎖分岐を欠くが短鎖分岐を有し、インターポリマーへと重合されたコモノマーに由来し、かつ同じポリマー鎖内と異なるポリマー鎖間との両方で均質に分布される、エチレン系ポリマーである。これらのエチレン／αオレフィンインターポリマーは、線状ポリマー骨格を有し、測定可能な長鎖分岐を有さず、狭い分子量分布を有する。この種のポリマーは、例えば、Ｅｌｓｔｏｎによって米国特許第３，６４５，９９２号に開示され、ビス−メタロセン触媒を使用してそのようなポリマーを生成するその後のプロセスが、例えば、それぞれ参照により本明細書に組み込まれる、欧州第０  １２９  ３６８号、欧州第０  ２６０  ９９９号、米国特許第４，７０１，４３２号、米国特許第４，９３７，３０１号、米国特許第４，９３５，３９７号、米国特許第５，０５５，４３８号、及び国際公開第９０／０７５２６号に示されるように、開発されている。記述されたように、均質に分岐した線状エチレンインターポリマーは、線状低密度ポリエチレンポリマーまたは線状高密度ポリエチレンポリマーの場合のように、長鎖分岐を欠く。均質に分岐した線状エチレン／αオレフィンインターポリマーの市販の例としては、Ｍｉｔｓｕｉ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙによるＴＡＦＭＥＲポリマー、ならびにＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙによるＥＸＡＣＴ及びＥＸＣＥＥＤポリマーが挙げられる。
【０１０８】
均質に分岐した実質的に線状のエチレン／αオレフィンインターポリマーは、それぞれ参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第５，２７２，２３６号、同第５，２７８，２７２号、同第６，０５４，５４４号、同第６，３３５，４１０号、及び同第６，７２３，８１０号に記載される。実質的に線状のエチレン／αオレフィンインターポリマーは、長鎖分岐を有する。長鎖分岐は、ポリマー骨格と同じコモノマー分布を有し、ポリマー骨格の長さとほぼ同じ長さを有する場合がある。「実質的に線状の」は、典型的に、平均して「１０００個の全炭素当たり０．０１個の長鎖分岐」〜「１０００個の全炭素当たり３個の長鎖分岐」で置換されるポリマーに関する。長鎖分岐の長さは、ポリマー骨格への１つのコモノマーの組み込みから形成される、短鎖分岐の炭素長よりも長い。
【０１０９】
いくつかのポリマーは、「１０００個の全炭素当たり０．０１個の長鎖分岐」〜「１０００個の全炭素当たり３個の長鎖分岐」、さらには「１０００個の全炭素当たり０．０１個の長鎖分岐」〜「１０００個の全炭素当たり２個の長鎖分岐」、さらには「１０００個の全炭素当たり０．０１個の長鎖分岐」〜「１０００個の全炭素当たり１個の長鎖分岐」で置換され得る。
【０１１０】
実質的に線状のエチレン／αオレフィンインターポリマーは、特有の種類の均質に分岐したエチレン系ポリマーを形成する。それらは、上述のように、周知の種類の従来の均質に分岐した線状エチレン／αオレフィンインターポリマーとは実質的に異なり、さらに、それらは、従来の不均質な「チーグラー・ナッタ触媒重合された」線状エチレンポリマー（例えば、Ａｎｄｅｒｓｏｎらによって米国特許第４，０７６，６９８号に開示された技術を使用して作製される、例えば、超低密度ポリエチレン（ＵＬＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、または高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ））と同じ種類のものでもなければ、例えば、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、エチレン−アクリル酸（ＥＡＡ）コポリマー、及びエチレン酢酸ビニル（ＥＶＡ）コポリマーなどの高圧フリーラジカル開始高分岐ポリエチレンと同じ種類のものでもない。
【０１１１】
本発明において有用な均質に分岐した実質的に線状のエチレン／αオレフィンインターポリマーは、比較的狭い分子量分布を有するにもかかわらず、優れた加工可能性を有する。驚くべきことに、ＡＳＴＭ  Ｄ  １２３８に従う、実質的に線状のエチレンインターポリマーの溶融流れ比（Ｉ１０／Ｉ２）は、大きく、かつ本質的に分子量分布（Ｍｗ／ＭｎまたはＭＷＤ）から独立して変動し得る。この驚くべき挙動は、例えば、Ｅｌｓｔｏｎによって米国第３，６４５，９９２号に記載されたものなどの、従来の均質に分岐した線状エチレンインターポリマー、ならびに、例えば、Ａｎｄｅｒｓｏｎらによって米国第４，０７６，６９８号に記載されたものなどの、不均質に分岐した従来の「チーグラー・ナッタ重合された」線状ポリエチレンインターポリマーに反する。実質的に線状のエチレンインターポリマーとは異なり、線状エチレンインターポリマー（均質または不均質に分岐しているかを問わず）は、分子量分布が増加するとＩ１０／Ｉ２値も増加するような、レオロジー特性を有する。
【０１１２】
長鎖分岐は、１３Ｃ核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を使用して決定され得、Ｒａｎｄａｌｌ（Ｒｅｖ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．，Ｃ２９（２＆３），１９８９，ｐ．２８５−２９７）（その開示は参照により本明細書に組み込まれる）の方法を使用して数量化され得る。２つの他の方法は、低角レーザー光散乱検出器と併せたゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣＬＡＬＬＳ）、及び示差粘度計検出器と併せたゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ−ＤＶ）である。長鎖分岐検出のためのこれらの技術の使用、及び基礎をなす理論は、文献に十分に記述されている。例えば、Ｚｉｍｍ，Ｂ．Ｈ．ａｎｄ  Ｓｔｏｃｋｍａｙｅｒ，Ｗ．Ｈ．，Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．，１７，１３０１（１９４９）、及びＲｕｄｉｎ，Ａ．，Ｍｏｄｅｒｎ  Ｍｅｔｈｏｄｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ＆Ｓｏｎｓ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ（１９９１）ｐｐ．１０３−１１２を参照されたい。
【０１１３】
「実質的に線状のエチレンポリマー」とは対照的に、「線状エチレンポリマー」は、ポリマーが測定可能または実証可能な長鎖分岐を欠くこと、つまり、１０００個の炭素当たり平均０．０１個未満の長鎖分岐でポリマーが置換されていることを意味する。
【０１１４】
該エチレン／αオレフィンインターポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【０１１５】
該エチレン／αオレフィンコポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含み得る。
【０１１６】
添加剤及び用途
典型的に、本発明に使用されるポリマー及び樹脂は、１つ以上の安定剤、例えば、ＢＡＳＦによって現在供給されている、例えば、ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０、ＩＲＧＡＮＯＸ  １０７６、及びＩＲＧＡＦＯＳ  １６８などの抗酸化剤で処理される。ポリマーは、典型的に、押出または他の溶融プロセスの前に１つ以上の安定剤で処理される。他のポリマー添加剤としては、紫外線吸収剤、帯電防止剤、色素及び染料、造核剤、充填剤、スリップ剤、難燃剤、可塑剤、加工助剤、滑沢剤、安定剤、煙阻害剤、粘度制御剤、ならびにブロッキング防止剤が挙げられるが、これらに限定されない。本発明の組成物は、１つ以上の熱可塑性ポリマーを含有してもよい。
【０１１７】
本発明の組成物は、油をさらに含み得る。油は、典型的に、接着剤の粘度を低減させるために用いられる。用いられる場合、油は、典型的に、本組成物の重量に基づいて、５０重量パーセント未満、好ましくは４０重量パーセント未満、またより好ましくは３５重量パーセント未満の量で存在する。例示的な種類の油としては、白色鉱油（Ｗｉｔｃｏから入手可能なＫＡＹＤＯＬ油など）、ならびにＳＨＥＬＬＦＬＥＸ  ３７１ナフテン油（Ｓｈｅｌｌ  Ｏｉｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能）及びＣＡＬＳＯＬ  ５５５０（Ｃａｌｕｍｅｔ  Ｌｕｂｒｉｃａｎｔｓ製のナフテン系油）が挙げられるが、これらに限定されない。
【０１１８】
本発明の組成物は、ワックスをさらに含み得る。ワックスとしては、パラフィンワックス、微結晶ワックス、高密度低分子量ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、熱分解ワックス、副生成物ポリエチレンワックス、フィッシャートロプシュ（Ｆｉｓｃｈｅｒ−Ｔｒｏｐｓｃｈ）ワックス、酸化フィッシャートロプシュワックス、ならびにヒドロキシステアルアミドワックス及び脂肪アミドワックスなどの官能化ワックスが挙げられるが、これらに限定されない。高密度低分子量ポリエチレンワックス、副生成物ポリエチレンワックス、及びフィッシャートロプシュワックスを含むために「合成高融点ワックス」という専門用語を使用することが、当該技術分野において一般的である。他のワックスは、すべて参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第６，３３５，４１０号、同第６，０５４，５４４号、及び同第６，７２３，８１０号に記載されるものも含む。好ましいワックスとしては、ＳＡＳＯＬワックス（例えば、Ｓａｓｏｌ  Ｗａｘ  ＣｏｍｐａｎｙによるＳＡＳＯＬＷＡＸ  Ｈ１）、及びフィッシャートロプシュワックスが挙げられるが、これらに限定されない。
【０１１９】
一実施形態では、本組成物は、本組成物の重量に基づいて、１０〜４０重量パーセント、さらには１０〜３５重量パーセント、さらには１０〜３０重量パーセントのワックスを含む。
【０１２０】
本発明の組成物は、標準的な溶融ブレンド手順によって調製され得る。具体的には、該無水マレイン酸グラフトポリマーまたはブレンド、粘着付与剤（単数または複数）、及び他の構成要素は、均質な混合が得られるまで溶融ブレンドされ得る。攪拌器と任意追加的な加熱機構とを備え付けた容器などの、接着剤構成要素を分解することなく均質なブレンドを生成する任意の混合法が適している。該接着剤は、ペレット、ピロー、チクレット、ドラッグ（ｄｒａｇ）、または任意の他の所望の構成などの形態で提供され得る。
【０１２１】
本発明の組成物はまた、種々の用途にも使用されてもよく、ケース及びカートン密封、自動車用、グラフィックアート、不織布、パネルアセンブリ、高性能テープ、接触式ホットメルト接着剤、板紙コーティング、インク、パーソナルケア用及び化粧用製品、密封剤、顔料及び添加剤濃縮物、カーペット用テープ接着剤、木工用接着剤、ならびに異形材ラップ接着剤が挙げられるが、これらに限定されない。
【０１２２】
定義
別段の記載がない限り、すべての試験法は本開示の出願日時点で現行のものである。
【０１２３】
本明細書で使用される「組成物」という用語は、その組成物を含む材料の混合物、ならびにその組成物の材料から形成される反応生成物及び分解生成物を含む。
【０１２４】
本明細書で使用される「ポリマー」という用語は、同一または異なる種類のものかを問わず、モノマーを重合することによって調製されるポリマー化合物を指す。したがって、ポリマーという総称は、ホモポリマーという用語（微量の不純物がポリマー構造に組み込まれ得るという理解を踏まえて、１種類のみのモノマーから調製されるポリマーを指すために用いられる）、及び下文に定義されるインターポリマーという用語を包含する。微量の不純物、例えば、触媒残渣が、ポリマーの中に、及び／またはポリマー内に組み込まれ得る。
【０１２５】
本明細書で使用される「インターポリマー」という用語は、少なくとも２つの異なる種類のモノマーの重合によって調製されるポリマーを指す。したがって、インターポリマーという総称は、コポリマー（２つの異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを指すために用いられる）、及び２つよりも多くの異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを含む。
【０１２６】
本明細書で使用される「オレフィン系ポリマー」という用語は、重合形態で、過半量のオレフィンモノマー、例えばエチレンまたはプロピレン（ポリマーの重量に基づいて）を含み、任意に１つ以上のコモノマーを含み得るポリマーを指す。
【０１２７】
本明細書で使用される「エチレン系ポリマー」という用語は、重合形態で、過半量のエチレンモノマー（ポリマーの重量に基づいて）を含み、任意に１つ以上のコモノマーを含み得るポリマーを指す。
【０１２８】
本明細書で使用される「エチレン／αオレフィンインターポリマー」という用語は、重合形態で、過半量のエチレンモノマー（インターポリマーの重量に基づいて）、及び少なくとも１つのαオレフィンを含むインターポリマーを指す。
【０１２９】
本明細書で使用される「エチレン／αオレフィンコポリマー」という用語は、重合形態で、過半量のエチレンモノマー（コポリマーの重量に基づいて）、及びαオレフィンを、２つのみのモノマーの種類として含むコポリマーを指す。
【０１３０】
本明細書で使用される「プロピレン系ポリマー」という用語は、重合形態で、過半量のプロピレンモノマー（該ポリマーの重量に基づいて）を含み、任意に１つ以上のコモノマーを含み得る、ポリマーを指す。
【０１３１】
本明細書で使用される「完全水素化」という用語は、９０％を超える水素化レベルを指す。本明細書で使用される「部分水素化」という用語は、５０％〜９０％の水素化レベルを指す。本明細書で使用される「非水素化」という用語は、５０％未満の水素化レベルを指す。水素化レベルは、例えば、プロトン（１Ｈ）ＮＭＲによって、当業者によって決定され得る。
【０１３２】
「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「有する（ｈａｖｉｎｇ）」という用語、及びそれらの派生語は、いかなる追加の構成要素、ステップ、または手順が明確に開示されているか否かを問わず、その存在を除外することを意図しない。一切の疑義を回避するために、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という用語の使用を介して特許請求されるすべての組成物は、別段の記載がない限り、ポリマーのものか別様のものかを問わず、任意の追加の添加剤、アジュバント、または化合物を含み得る。対照的に、「から本質的になる」という用語は、操作性に必須でないものを除いて、一切の他の構成要素、ステップ、または手順を、いかなる後続の記述の範囲からも除外する。「からなる」という用語は、明確に叙述または列記されていない一切の構成要素、ステップ、または手順を除外する。
本願発明には以下の態様が含まれる。
項１．
以下の構成要素：
Ａ）以下の特性：
ｉ）５０，０００ｃＰ以下の溶融粘度（１７７℃）、及び
ｉｉ）０．８５５〜０．８９５ｇ／ｃｃの密度を有する、無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーと、
Ｂ）ロジン系粘着付与剤と、を含む、組成物であって、
前記粘着付与剤は、
ｉ）部分水素化グリセロールエステル、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される、前記組成物。
項２．
前記粘着付与剤は、
ｉｉ）完全水素化ペンタエリトリトールエステル、
ｉｉｉ）完全水素化グリセロールエステル、
ｉｖ）３０℃〜５０℃のＴｇを有する非水素化エステル、または
ｖ）それらの組み合わせから選択される、項１に記載の前記組成物。
項３．
構成要素Ａの前記無水及び／またはカルボン酸官能化エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１．５〜５．０の分子量分布（ＭＷＤ）を有する、項１または２に記載の前記組成物。
項４．
構成要素Ａは、前記組成物の重量に基づいて、３０〜６０重量パーセントの量で存在する、項１〜３のいずれか１項に記載の前記組成物。
項５．
構成要素Ａの構成要素Ｂに対する重量比（Ａ／Ｂ）は、０．５０〜２．００である、項１〜４のいずれか１項に記載の前記組成物。
項６．
前記組成物は、前記組成物の重量に基づいて、７０重量％以上の合計重量の構成要素Ａ及び構成要素Ｂを含む、項１〜５のいずれか１項に記載の前記組成物。
項７．
前記組成物は、構成要素Ｃ）エチレン／α−オレフィンインターポリマーをさらに含む、項１〜６のいずれか１項に記載の前記組成物。
項８．
構成要素Ｃの前記エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５５〜０．８８５ｇ／ｃｃの密度を有する、項７に記載の前記組成物。
項９．
前記組成物は、１００〜２０００ｍＰａ?ｓの溶融粘度（１７７℃で）を有する、項１〜８のいずれか１項に記載の前記組成物。
項１０．
項１〜９のいずれか１項に記載の前記組成物から形成される少なくとも１つの構成要素を備える、物品。
項１１．
基材をさらに備える、項１０に記載の前記物品。
項１２．
前記基材は、コーティングされた基材、再生紙、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される、項１１に記載の前記物品。
項１３．
前記基材は、ワックスコーティングされたクラフト紙またはカートン、ポリエチレンコーティングされたクラフト紙またはカートン、ＢＯＰＰフィルム積層クラフト紙またはカートン、ポリプロピレン（ＰＰ）フィルム積層クラフト紙またはカートン、ＰＥＴフィルム積層クラフト紙またはカートン、クレーコーティングされたクラフト紙またはカートン、ラッカーコーティングされたクラフト紙またはカートン、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される、項１１または１２に記載の前記物品。
【０１３３】
試験法
溶融粘度
Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄデジタル粘度計（モデルＤＶ−ＩＩＩ、バージョン３）、及び使い捨てのアルミニウム試料チャンバを使用して、ＡＳＴＭ  Ｄ  ３２３６（３５０°Ｆ）に従って溶融粘度を測定する。使用したスピンドルは、一般に、１０〜１００，０００センチポアズの範囲内の粘度の測定に好適な、ＳＣ−３１ホットメルトスピンドルである。試料（ポリマーまたは接着剤組成物）をチャンバ内に注ぎ、次にこれをＢｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  Ｔｈｅｒｍｏｓｅｌ内に挿入し、所定の位置に係止する。試料チャンバは、スピンドルが挿入され回転しているときにチャンバが回らないことを確かにするように、その底にＢｒｏｏｋｆｉｅｌｄ  Ｔｈｅｒｍｏｓｅｌの底に適合するノッチを有する。試料（およそ８〜１０グラムの樹脂）を、溶融した試料が試料チャンバの上部を約１インチ下回るまで、必要とされる温度に加熱する。粘度計装置を下降させ、スピンドルを試料チャンバの中に沈める。粘度計のブラケットがＴｈｅｒｍｏｓｅｌ上で整列するまで下降を続ける。粘度計を作動させ、粘度計のｒｐｍ出力に基づいて、総トルク容量の４０〜６０パーセントの範囲内のトルク測定値をもたらす剪断速度で動作するように設定する。測定値を、毎分、約１５分間にわたって、または値が安定するまで測り、その時点で最終の測定値を記録する。
【０１３４】
メルトインデックス
ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、条件１９０℃／２．１６ｋｇに従って、エチレン系ポリマーのメルトインデックス（Ｉ２、またはＭＩ）を測定する。高いＩ２のポリマー（２００ｇ／モル以上のＩ２については、メルトインデックスは、好ましくは、米国特許第６，３３５，４１０号、同第６，０５４，５４４号、同第６，７２３，８１０号に記載されるように、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ粘度から算出される。Ｉ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）＝３．６１２６［１０（ｌｏｇ（η）−６．６９２８）／−１．１３６３］−９．３１８５１（式中、ηは、３５０°Ｆ（１７７℃）での、ｃＰ単位での溶融粘度である）。
【０１３５】
剥離及び剪断強度
接着剤の剥離接着破壊（ｆａｉｌ）温度（ＰＡＦＴ）及び剪断接着破壊温度（ＳＡＦＴ）を、ＡＳＴＭ  Ｄ−４４９８を使用して試験した。４つの試料（ＰＡＦＴに２つ、ＳＡＦＴに２つ）を、プログラム可能なオーブン内に入れ、次に、ＰＡＦＴに関しては「１００ｇの重り」、ＳＡＦＴに関しては「５００ｇの重り」を試料に取り付けた。試験試料を、３０℃のオーブン内で平衡化し、次にオーブンの温度を０．５℃／分の加熱速度で増加させた。破壊時間を記録し、破壊温度をそれに従って算出した。
【０１３６】
２枚の６インチ×１２インチのクラフト紙を積層に使用した。下側シートは、１インチの間隙で隔てられた２片のマスキングテープを有する。接着剤を、該テープを用いて水平にした下側ガラス棒によって広げた。上側ガラス棒は、圧縮を供給する。端部のシリコーン紙を使用して、過剰な接着剤を捕捉した。最終的な接合は、２片のマスキングテープによって画定され、１インチ幅であった。溶融した接着剤を、１７７℃に加熱し、下側シート上に注いだ。次に、ガラス棒を素早く引いて横断させて、積層を作製した。積層シートを切り取り、「１インチ幅ストリップ」に横方向に切断した。これらのストリップは、中央に「１インチ×１インチ接合」を有した。試料を、室温及び５４パーセントＲＨ（相対湿度）で２４時間調整した。次に、試料を、剥離モードでは１００ｇ、剪断モードでは５００ｇと共にオーブン内に配置した。オーブン温度を、３０℃／時間の速度で増加させた。試料を、試料が破壊したときに作動するスイッチに吊り下げ、時間及び温度をコンピュータによって記録した。２つの試料をＰＡＦＴに関して試験し、平均破壊温度を記録した。２つの試料をＳＡＦＴに関して試験し、平均破壊温度を記録した。
【０１３７】
熱応力
耐熱応力性を、Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ  ｏｆ  Ｐａｃｋａｇｉｎｇ  Ｐｒｏｆｅｓｓｉｏｎｓ（ＩｏＰＰ）によって調製された「Ｓｕｇｇｅｓｔｅｄ  Ｔｅｓｔ  Ｍｅｔｈｏｄ  ｆｏｒ  Ｄｅｔｅｒｍｉｎｉｎｇ  ｔｈｅ  Ｈｅａｔ  Ｓｔｒｅｓｓ  Ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ  ｏｆ  Ｈｏｔ  Ｍｅｌｔ  Ａｄｈｅｓｉｖｅｓ」、方法Ｔ−３００６に従って測定した。１つの試料を調製するために、２インチ×３−３／１６インチ及び２インチ×５−１／２インチの寸法を有する２つの厚紙クーポン（長さ方向に走るフルートを用いて切断する）を、Ｏｌｉｎｇｅｒ  Ｂｏｎｄ  Ｔｅｓｔｅｒを用いて「０．０００１４ポンド／インチの接着剤」を塗布することによって接合した。接着剤を、短い方のクーポンの中央にてフルートに垂直に塗布し、接着剤が長いクーポンの１つの端部から３／４インチに存在するように、クーポンを接合した。各配合物につき６つの複製物を作製した。試料を、短いクーポンの端部が試料保持器の縁部と整列する状態で、試料保持器内に装填した。試料を、蝶ナットによって固定した幅広プレートと共に定位置に保持した。「２００ｇの重り」を、接合から３．９４インチに配置した。重り上のくいを長いクーポン内に作製した穴内に配置することによって、重りを固定した。次に、試料保持器を、対流式オーブン内に設定温度で２４時間配置した。接合の少なくとも８０％が破壊しない場合、試料は、その試験温度で耐熱性を通過したものと見なした。オーブン温度を、最大通過耐熱応力性が決定されるまで変動させた。すべて新たな接合されたクーポンを各試験温度に使用した（各配合物及び試験温度に６つの試料）。
【０１３８】
繊維引き裂き
各接着剤試料の繊維引き裂きのパーセンテージを、３つの異なる温度：室温、−１７℃、及び６０℃で、一般的な厚紙（ＫＲＡＦＴ厚紙）または難接合性基材（ＢＯＰＰ（二軸配向ポリプロピレン）フィルム積層クラフト紙またはカートン）において評価した。これらの２つの異なる基材の繊維引き裂き結果を記録した。接着剤を、３５０°Ｆ／１７７℃に加熱し、「１×３インチ（２５×７６ｍｍ）」の長方形シートに切断した基材上に塗布した。試験する接着剤を、長さ方向に走る約「５ｍｍ／０．２インチ」幅のストリップで塗布し、へらまたはホットメルト塗布機を用いて引き下ろした。次に、第２のストリップを２秒以内に塗布し、中程度の圧力で５秒間保持して積層した。
【０１３９】
室温及び５４パーセントＲＨで２４時間調整した接合を、次に室温、−１７℃、及び６０℃の試験温度で引き剥がした。各接合は、調整期間が終了した直後に試験した。接合は、へらの刃を一角の下に挿入して、角を折り畳むことによって引き裂いた。次に、折り畳まれた角を有する側が上を向く状態で、接合を水平表面上に配置した。調整温度を維持するために積層を加熱または冷却源に可能な限り近付けた状態で、折り畳まれた角を、各シートの長さ方向軸に対して概ね４５〜９０度の角度で可能な限り素早く手で引張り、接着剤接合を引き裂いた。引き裂かれた繊維のパーセントを、２５パーセント増分、すなわち、０パーセント、２５パーセント、５０パーセント、７５パーセント、及び１００パーセントで概算した（繊維引き裂きまたはＦＴ）。別段の記載がない限り、ＦＴ試験を通常５つの複製試料において繰り返し、これらの５つの試料の平均を報告する。
【０１４０】
ゲル浸透クロマトグラフィ
エチレン系ポリマーの平均分子量及び分子量分布を、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ  Ｍｏｄｅｌ  ＰＬ−２１０か、またはＰｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ  Ｍｏｄｅｌ  ＰＬ−２２０かのいずれかからなるクロマトグラフィシステムを用いて決定する。カラム及びカルーセル区画は、エチレン系ポリマーに関しては１４０℃で動作させる。カラムは、３つのＰｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ  １０ミクロン、Ｍｉｘｅｄ−Ｂカラムである。溶媒は、１，２，４−トリクロロ−ベンゼンである。試料を、「５０ミリリットル」の溶媒中の「０．１グラムのポリマー」の濃度で調製する。試料を調製するために使用する溶媒は、２００ｐｐｍのブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含有する。試料を、１６０℃で２時間、軽く攪拌することによって調製する。注入体積は「１００マイクロリットル」であり、流速は１．０ミリリットル／分である。Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ（ＵＫ）から購入した狭い分子量分布のポリスチレンを用いて、ＧＰＣ  カラムセットの較正を実施する。ポリスチレン標準のピーク分子量を、以下の式（Ｗｉｌｌｉａｍｓ  ａｎｄ  Ｗａｒｄ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｌｅｔ．，６，６２１（１９６８）に記載される）を使用してポリエチレン分子量に変換する：
Ｍポリエチレン＝Ａ×（Ｍポリスチレン）Ｂ、
【０１４１】
式中、Ｍは、分子量であり、Ａは、０．４３１５の値を有し、Ｂは、１．０に等しい。
ＶＩＳＣＯＴＥＫ  ＴｒｉＳＥＣソフトウェア、Ｖｅｒｓｉｏｎ３．０を使用して、ポリエチレン当量分子量算出を実施する。プロピレン系ポリマーの分子量は、ＡＳＴＭ  Ｄ６４７４．９７１４−１に従ってＭａｒｋ−Ｈｏｕｗｉｎｋ比を使用して決定することができ、ポリスチレンに関しては、ａ＝０．７０２及びｌｏｇＫ＝−３．９、ポリプロピレンに関しては、ａ＝０．７２５及びｌｏｇＫ＝−３．７２１である。プロピレン系ポリマー試料に関しては、カラム及びカルーセル区画は、１６０℃で動作させる。
【０１４２】
ポリマーの示差走査熱量測定（ＤＳＣ）
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を使用して、エチレン（ＰＥ）系ポリマー試料及びプロピレン（ＰＰ）系ポリマー試料の結晶化度を測定する。約５〜８ミリグラムの試料を秤量し、ＤＳＣパン内に配置する。パンの上に蓋を圧着して、閉鎖した雰囲気を確保する。試料パンをＤＳＣセル内に配置し、次いで、室温から、およそ１０℃／分の速度で、ＰＥについては１８０℃（ＰＰについては２３０℃）の温度まで加熱する。第１の熱走査の終わりに、試料をこの温度で３分間保持する。次いで、この試料を、１０℃／分の速度で、ＰＥについては−６０℃（ＰＰについては−４０℃）に冷却し、その温度で３分間等温的に保持する。次に、この試料を、完全な溶融まで、１０℃／分の速度で、ＰＥについては１８０℃（ＰＰについては２３０℃）に加熱する（第２の加熱）。第２の加熱曲線から決定される融解熱（Ｈｆ）を、ＰＥについては２９２Ｊ／ｇ（ＰＰについては１６５Ｊ／ｇ）の理論的融解熱で除し、この量に１００を乗ずることによって、結晶化度パーセントを算出する（例えば、ＰＥについては、結晶化度％＝（Ｈｆ／２９２Ｊ／ｇ）×１００、そしてＰＰについては、結晶化度％＝（Ｈｆ／１６５Ｊ／ｇ）×１００）。
【０１４３】
別段の記載がない限り、各ポリマーの融点（単数または複数）（Ｔｍ）及びガラス転移温度（Ｔｇ）は、上記に記載されるように、ＤＳＣから得られる第２の加熱曲線から決定する。結晶化温度（Ｔｃ）は、第１の冷却曲線から測定する。
【０１４４】
粘着付与剤樹脂に関する示差走査熱量測定（ＤＳＣ）
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を使用して、各粘着付与剤樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）を測定する。この測定のために、ＤＳＣ  Ｑ２０００計器を用いた。約５〜８ミリグラムの試料を秤量し、ＤＳＣパン内に配置する。パンの上に蓋を圧着して、閉鎖した雰囲気を確保する。試料パンをＤＳＣセル内に配置し、−２０℃で平衡化し、次に、およそ１０℃／分の速度で１００℃の温度まで加熱する。試料をこの温度で３分間保持する。次に、試料を、１０℃／分の速度で−２０℃まで冷却し、その温度で３分間等温的に保持する。次に、試料を、１０℃／分の速度で１００℃の温度まで加熱する（第２の加熱）。粘着付与剤樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、第２の加熱曲線から決定される。
【０１４５】
密度
密度は、ＡＳＴＭ  Ｄ−７９２に従って測定される。測定される密度は「即座の密度」であり、これは、密度が成形の時間から１時間後に決定されることを意味する。試験試料を、ポリマーの融点よりも２０℃高い温度、及び１０ＭＰａの圧力で、５分間圧縮成形する（成形された試料の寸法：５０ｃｍ２×１〜２ｍｍ）。
【０１４６】
フーリエ変換赤外分光（ＦＴＩＲ）分析−無水マレイン酸含有量。
無水マレイン酸の濃度を、その無水マレイン酸の波数１７９１ｃｍ−１におけるピーク高さの、ポリマー基準ピークに対する比によって決定し、該ポリマー基準ピークは、ポリエチレンの場合は波数２０１９ｃｍ−１である。この比に適切な較正定数を乗ずることによって、無水マレイン酸含有量を算出する。マレイン酸グラフトポリオレフィンに（ポリエチレンの基準ピークを用いて）使用される式は、式１に示されるように、以下の形式を有する。
ＭＡＨ（重量％）＝Ａ＊｛［ＦＴＩＲピーク面積＠１７９１ｃｍ−１］／［ＦＴＩＲピーク面積２０１９ｃｍ−１］＋Ｂ＊［ＦＴＩＲピーク面積＠１７１２ｃｍ−１］／［ＦＴＩＲ＿ピーク面積＠２０１９ｃｍ−１］｝（式１）
【０１４７】
較正定数Ａは、Ｃ１３  ＮＭＲ標準を使用して決定することができる。正確な較正定数は、計器及びポリマーに応じて僅かに異なる場合がある。波数１７１２ｃｍ−１における第２の構成要素は、マレイン酸の存在を説明し、それは、新たにグラフトされた材料についてはごく僅かである。しかしながら、無水マレイン酸は、水分の存在下で時間と共にマレイン酸に容易に変換する。表面積に応じて、顕著な加水分解は、周囲条件下で数日のみ発生し得る。酸は、波数１７１２ｃｍ−１で別個のピークを有する。式１中の定数Ｂは、無水物と酸性基との間の減衰係数の差に関する補正である。
【０１４８】
試料調製手順は、２枚の保護フィルム間で、加熱したプレス機内で、典型的には厚さ０．０５〜０．１５ミリメートルで、１５０〜１８０℃で１時間圧迫を行うことによって開始する。ＭＹＬＡＲ及びＴＥＦＬＯＮ（登録商標）は、圧盤から試料を保護するのに好適な保護フィルムである。アルミニウム箔は、絶対に使用してはならない（無水マレイン酸はアルミニウムと反応する）。圧盤は、約５分間、圧力（〜１０トン）下にあるべきである。試料を室温まで冷却させ、適切な試料保持器内に配置し、次にＦＴＩＲ内で走査する。バックグラウンド走査は、各試料の走査の前、または必要に応じて行われるべきである。試験の精度は良好であり、±５％未満の固有変動性を有した。試料は、過度の加水分解を防止するために、乾燥剤と共に保管するべきである。生成物の含水量は、０．１重量パーセントという高さに測定された。しかしながら、無水物から酸への変換は、温度に伴い可逆性であるが、完全な変換に最大で１週間を要する場合がある。逆転は、１５０℃の真空オーブン内で最良に実施され、良好な真空（３０インチＨｇ付近）が求められる。真空が十分ではない場合、試料は、酸化する傾向があり、およそ１７４０ｃｍ−１での赤外ピークをもたらし、それは、低すぎるグラフトレベルの値を引き起こすであろう。無水マレイン酸及び酸は、それぞれ、約１７９１及び１７１２ｃｍ−１でのピークによって表される。
【０１４９】
マンドレル屈曲
マンドレル屈曲試験を、Ｍａｎｄｒｅｌ  Ｂｅｎｄ  Ｔｅｓｔ  Ｍｅｔｈｏｄ（ＡＳＴＭ  Ｄ３１１１−９９）に従って完了した。試験ストリップは、「幅１ｃｍ×厚さ１．５ｍｍ」の接着剤ストリップであり、それを、マンドレル（３ｍｍ、６ｍｍ、及び１５ｍｍの直径）上で屈折させた。試験は、屈折に際し接着剤が破壊するまで、より小さい直径のマンドレルと用いて繰り返した。接着剤の可撓性は、５つの標本のうち４つが破断しなかった最小直径によって示す。試験を種々の温度で実施した。各マンドレル直径における結果を、破壊しなかった試験ストリップのパーセンテージとして報告することができる。
【０１５０】
ＤＭＴＡ
ＤＭＴＡを、ＲＳＡ  ＩＩＩ、ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓを使用して測定した（５〜８ｍｇの試料を使用した）。温度を、３．０℃／分のランプ速度で−８０℃〜６０℃に増加させた。各ブレンドのＴｇを記録し、ＤＭＴＡプロットのＥ”のピークとして特定した。
【０１５１】
実験
この研究に使用したポリマーを、表１に列記する。粘着付与剤を、下記の表２に示す。
【０１５２】
【表１】
0006523279.tif 000002
【０１５３】
【表２】
0006523279.tif 000003
【０１５４】
本発明の作業は、異なるロジン粘着付与剤のＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １９００及びＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒ（ＭＡＨグラフト）との適合性及び特性を評価した。目標は、ＭＡＨグラフトポリマーを使用して、ロジン粘着付与剤との適合性をいくらかの有用なレベルまで強化することであった。適合可能な粘着付与剤と共にＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １９００及びＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒを含有する組成物の接着力も試験した。
【０１５５】
接着剤配合物
接着剤組成物用の構成要素を、アルミニウム容器内へ秤量し、オーブン内で、１８０℃で１時間、予備加熱した。次に、容器内の構成要素を、１００ＲＰＭで加熱した「Ｐａｒａｖｉｓｃ  ｓｔｙｌｅ」ミキサを用いて、１８０℃に加熱したブロック内で３０分間混合した。各接着剤組成物は、以下を含有した：ポリマー、ワックス、及び粘着付与剤樹脂。接着剤配合物に関しては表５〜８を参照されたい。
【０１５６】
使用したワックスは、Ｓａｓｏｌ  Ｗａｘによって供給されているＳＡＳＯＬＷＡＸ  Ｈ１、フィッシャートロプシュワックスであった。ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０（Ｉ１０１０）を、抗酸化剤として使用した。
【０１５７】
適合性試験
ポリマー及び粘着付与剤の適合性を、２つの異なる方法によって推定した。第１の方法は、室温でのポリマー及び粘着付与剤組成物の透明度の目視検査を使用した。この方法は、産業上で一般的に使用されている便利で実践的な方法である。適合性を、組成物の熱及び接着性能によってさらに試験した。別法として、比較的単純な方法は、ポリマー粘着付与剤組成物のＴｇを測定することである。適合可能な粘着付与剤の場合、ポリマー及び粘着付与剤組成物のＴｇは増加するであろう（その貯蔵率（Ｇ’）は減少するであろう）。
【０１５８】
目視検査
ポリマー（単数または複数）及び粘着付与剤の組成物（重量基準で１対１）を、加熱し、１７７℃で３０分間混合し、次に室温まで冷却した。組成物の透明度を室温（ＲＴ）で観察し、表３に記録した。
【０１５９】
完全水素化ロジンエステル、ＦＯＲＡＬ  １０５Ｅの、ＥＶＡ、ＧＡ  １０００、及びＧＡ  １０００Ｒを伴う組成物は、良好な透明度をもたらした。非適合性の兆候が、他の水素化ロジン粘着付与剤及びいくつかの非水素化ロジン粘着付与剤を含有する組成物に見られた。ロジン粘着付与剤と共に、ＦＯＲＡＬＹＮ  ９０、「ＧＡ  １０００Ｒ組成物」は、「ＧＡ  １９００組成物」と比較して改善された透明度を示した。
【０１６０】
ＧＡ  １９００またはＧＡ  １０００Ｒ及び非水素化ＰＥＲＭＡＬＹＮ  ６１１０を含有する組成物は、不透明であり、ＰＥＲＭＡＬＹＮ  ６１１０とのそれらの非適合性を示した。ロジン粘着付与剤ＫＴＰ  ９５及びＧＡ  １０００Ｒを含有する組成物は、良好な透明度を有し、マレイン化がＫＴＰ  ９５との適合性を促進したことを示した。ＧＡ  １９００（ＭＡＨ変性を伴わない）は、より少ないＫＴＰ  ９５との適合性を有した。
【０１６１】
目視検査の結果から、ロジンエステル粘着付与剤の水素化レベル及びエステル化基は、どちらもポリマー／粘着付与剤組成物の適合性に影響を与えることが見出された。ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒは、完全水素化及び非水素化ロジン粘着付与剤との改善された適合性を有することが見出された。ＧＡ  １０００Ｒを、２０％のＧＡ  １９００によって部分的に置換し、ロジン粘着付与剤とブレンドした。ブレンド中のポリマー（ＧＡ  １０００Ｒ及びＧＡ  １９００）と粘着付与剤との比は、１：１のままであり、ＧＡ  １０００Ｒ／ＧＡ  １９００／ロジン粘着付与剤＝４０％／１０％／５０％であった。ＧＡ  １０００ＲのＧＡ  １９００による部分的置換（組成物中での２０重量％の置換）もまた、ＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅ、ＫＴＰ  ９５、またはＦＯＲＡＬＹＮ  ９０との良好な適合性を示した。「ＧＡ  １９００／ＧＡ  １０００Ｒ／ロジン粘着付与剤組成物」は、良好な透明度を有した。ＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅ、ＫＴＰ  ９５、またはＦＯＲＡＬＹＮ  ９０、ならびにＧＡ  １０００Ｒ及び／またはＧＡ  １９００を含有する組成物を、ＤＭＴＡによってさらに分析した。
【０１６２】
【表３】
0006523279.tif 000004
【０１６３】
ＤＭＴＡ試験
ポリマー及び粘着付与剤の組成物（重量基準で１対１）を、１７７℃で３０分間加熱及び混合し、次に１８０℃で１５秒間圧縮し、「０．５ｍｍの厚さ」の試料に切り取った。ロジンエステル粘着付与剤に加えて、ＧＡ  １９００の水素化炭化水素粘着付与剤ＥＡＳＴＯＴＡＣ  Ｈ１１５Ｗとの「１：１のブレンド」もまた、このポリマー／粘着付与剤の組み合わせは、非常に良好な適合性を有することが知られているため、基準として試験した。各ポリマー及び粘着付与剤の「１：１のブレンド」のＴｇを表４に列記する。
【０１６４】
【表４】
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【０１６５】
「ＥＡＳＴＯＴＡＣ  Ｈ１１５Ｗ／ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １９００組成物」のＴｇは、約−２９℃であり、それを、ポリマーと粘着付与剤との間の良好な適合性のベンチマークとして使用した。ＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅを有するＧＡ  １９００及びＧＡ  １０００Ｒ組成物の各々のＴｇは、約−２９℃であり、それは、基準ＧＡ  １９００／ＥＡＳＴＯＴＡＣ  Ｈ１１５Ｗ組成物のＴｇに近かった。これらの結果は、ＧＡ  １９００及びＧＡ  １０００Ｒは、どちらも完全水素化ロジン粘着付与剤ＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅと適合可能であることを示した。ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒは、ＧＡ  １９００と比較して、ＫＴＰ  ９５との改善された適合性を示した。「ＧＡ  １０００Ｒ／ＫＴＰ  ９５組成物」のＴｇもまた、約−３０℃であり、それは、「ＥＡＳＴＯＴＡＣ  Ｈ１１５Ｗ／ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １９００組成物」のＴｇに近く、また「ＧＡ  １９００／ＫＴＰ  ９５組成物」のＴｇよりも４℃高かった。同様に、「ＧＡ  １９００／ＦＯＲＡＬＹＮ  ９０組成物」と比較して、−３０℃であった「ＧＡ  １０００Ｒ／  ＦＯＲＡＬＹＮ  ９０組成物」に関して、５℃のＴｇの増加が観察された。
【０１６６】
「ＧＡ  １０００Ｒ／ＧＡ  １９００／ロジン粘着付与剤組成物」のＴｇは、「ＧＡ  １０００Ｒ／ロジン粘着付与剤組成物」から大きく変化しなかった。表４に示される組成物に関して、かかるＴｇ変化は、１℃以下であった。これらの結果は、「ＧＡ  １０００Ｒ／ＧＡ  １９００／ロジン粘着付与剤組成物」の各々の適合性が、対応する「ＧＡ  １０００Ｒ／ロジン粘着付与剤組成物」の適合性に近いことを示した。
【０１６７】
ＤＭＴＡの結果は、目視による発見と一致しており、どちらもＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒは、完全水素化及び非水素化ロジン粘着付与剤とのより良好な適合性をもたらすことを示した。ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒはまた、部分水素化ロジン粘着付与剤との良好な適合性も有するであろうことが予測される。すべてのこれらの結果は、ＭＡＨグラフトポリマーは、粘着付与剤、特に、不飽和及び芳香族基を有する粘着付与剤（完全、部分、または非水素化）のさらなる可塑化を促進することを示している。ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １９００との限定された適合性を有するロジン粘着付与剤のうちのいくつかは、ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒと有用に適合可能になった。
【０１６８】
接着性能
適合性の改善が接着力性能をどのように強化するのかをより良く理解するために、上記の適合性試験の結果に基づいて、粘着付与剤ＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅ、ＦＯＲＡＬＹＮ  ９０、及びＫＴＰ  ９５を、接着性能に関してさらに評価した。
【０１６９】
水素化粘着付与剤ＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅを使用した接着剤の性能試験
表５は、異なるポリマー、ＥＶＡ、ＧＡ  １９００、及びＧＡ  １０００Ｒを配合した完全水素化粘着付与剤ＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅの接着特性を示す。表５内のデータは、ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １９００及びＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒは、特に、熱応力及び「６０℃での繊維引き裂き」に関して、ＥＶＡ接着剤よりも良好な性能を提供することを実証する。データはまた、ＧＡ  １９００及びＧＡ  １０００Ｒは、同様の接着性能をもたらし、両ポリマーが完全水素化粘着付与剤ＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅとの良好な適合性を有したことも示す。
【０１７０】
【表５】
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【０１７１】
粘着付与剤ＦＯＲＡＬＹＮ  ９０を使用した接着剤の性能試験
表６は、異なるポリマー、ＧＡ  １９００及びＧＡ  １０００Ｒを配合した水素化粘着付与剤ＦＯＲＡＬＹＮ  ９０を使用した接着性能を示す。ロジン系粘着付与剤を使用して作成された接着剤とのその性能を比較するために、４０％のＧＡ１９００及び３５％のＥＡＳＴＯＴＡＣ  １００Ｗを使用した基準接着剤配合物も試験した。この基準配合物は、良好な接着特性を有した。表６に示されるデータは、ＧＡ  １０００Ｒが改善された総合的接着性能に役立ったことを説明する。ＰＡＦＴにおける増加に加えて、室温及び−１７℃での可撓性の顕著な改善があった。ＧＡ  １０００Ｒを使用した接着剤は、室温及び−１７℃で可撓性であり、一方、ＧＡ  １９００を含有する接着剤から形成された接着剤ストリップの亀裂が、同温度で観察された。ＦＯＲＡＬＹＮ  ９０とＧＡ  １０００Ｒとの間の改善された適合性は、より良好な接着剤可撓性に寄与したと考えられる。ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒ及びＦＯＲＡＬＹＮ  ９０の総合的接着性能は、ＧＡ１９００及びＥＡＳＴＯＴＡＣ  １００Ｗをベースとする基準配合物と同程度に良好であった。
【０１７２】
【表６】
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【０１７３】
粘着付与剤ＫＴＰを使用した接着剤の性能試験
表７は、異なるポリマー（ＧＡ  １９００及びＧＡ  １０００Ｒ）を配合した粘着付与剤ＫＴＰ  ９５（非水素化）の接着性能を示す。ここでも、４０％のＧＡ１９００及び３５％のＥＡＳＴＯＴＡＣ  １００Ｗを使用した接着剤配合物を、基準配合物として使用した。ここでも、ＧＡ  １０００Ｒを含有する組成物は、室温及び−１７℃での可撓性に際立った改善を有し、該配合物における改善された適合性を示している。ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒ及びＫＴＰ  ９５を使用した総合的接着性能は、ＧＡ１９００及びＥＡＳＴＯＴＡＣ  １００Ｗをベースとする基準配合物と同程度に良好であった。
【０１７４】
【表７】
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【０１７５】
次に、表８に列記される配合物に示されるように、ポリマー及び粘着付与剤ＫＴＰ  ９５の比を変化させた。表８に見られるように、ＧＡ  １０００Ｒ及びＫＴＰ９５を含有する組成物は、良好な接着力結果を有した。
【０１７６】
【表８】
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【０１７７】
総合的に、ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒ及び好ましい粘着付与剤を含有する組成物は、適合性における顕著な改善を示し、すべての配合物において、特に耐熱性及び室温及び低温（−１７℃）での可撓性の観点から、増加された性能を有することが見出された。接着剤組成物の性能は、基準配合物と同じ性能レベルに達した。
【０１７８】
ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒまたは他のＭＡＨグラフトポリマーとの配合物
ロジン粘着付与剤を配合した別のＭＡＨグラフトポリマー（ＥＰＯＬＥＮＥ  Ｃ−１８）を使用して試験した接着性能を試験した。ＥＰＯＬＥＮＥ  Ｃ−１８（０．９０５ｇ／ｃｃの密度、及び２８００ｃＰの溶融粘度（１７７℃で）、Ｗｅｓｔｌａｋｅ  Ｃｈｅｍｉｃａｌから入手可能）は、高圧重合下で重合されたエチレン系ポリマーから形成されるＭＡＨ官能化低分子量ポリエチレンである（例えば、米国特許第５，７６３，５１６号を参照）。目視検査から、ＥＰＯＬＥＮＥ  Ｃ−１８及びＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅの１：１のブレンドは、室温（ＲＴ）で良好な透明度を示し、ＥＰＯＬＥＮＥ  Ｃ−１８とＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅとの間の良好な適合性を示している。
【０１７９】
２つの配合物を、接着性能に関して試験した。配合物１（Ｆ１）及び配合物２（Ｆ２）はどちらも、４０重量％のＭＡＨ官能化材料（Ｆ１ではＥＰＯＬＥＮＥ  Ｃ−１８、Ｆ２ではＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒ）、３４．５重量％のロジン粘着付与剤ＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅ、及び２５重量％のワックスを含有した。Ｆ１及びＦ２中の構成要素の量は、接着力試験用の組成物を生成する目的のために選択した。表９を参照されたい。
【０１８０】
Ｆ１：４０重量％のＥＰＯＬＥＮＥ  Ｃ−１８、３４．５重量％のＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅ、２５重量％のＳＡＳＯＬＷＡＸ  Ｈ１、０．５重量％のＩ１０１０、
【０１８１】
Ｆ２：４０重量％のＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒ、３４．５重量％のＦＯＲＡＬ  １０５−Ｅ、２５重量％のＳＡＳＯＬＷＡＸ  Ｈ１、０．５重量％のＩ１０１０。
【０１８２】
表９に示されるように、配合物中に同一の含有量のＭＡＨ官能化ポリマーを有した状態で、ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒを含有する組成物は、はるかに良好な接着力性能及び可撓性特性を有した。ＥＰＯＬＥＮＥ  Ｃ−１８を含有する配合物１は、−１７℃、ＲＴ、及び６０℃で０％の繊維引き裂きを有した。ＧＡ  １０００Ｒを含有する配合物２は、−１７℃、ＲＴ、及び６０℃で９０％以上の繊維引き裂きを実証した。配合物１と配合物２との間の異なる接着力性能は、顕著であった。配合物２はまた、室温及び−１７℃の両方で、マンドレル屈曲（異なる温度での接着剤の可撓性を測定する試験）におけるはるかに良好な可撓性も示した。ＥＰＯＬＥＮＥ  Ｃ−１８と比較して、ＡＦＦＩＮＩＴＹ  ＧＡ  １０００Ｒは、より良好な総合的接着性能をもたらした。
【０１８３】
【表９】
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