(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
各々が、カソード(2.1、2.2)、アノード(4.1、4.2)、及び該カソードと該アノードとの間に挿入された電解質(3.1、3.2)で形成された固体酸化物タイプの個別電気分解セル(C1、C2)と、各々が、2つの隣接する個別セル(C1、C2)の間に配置された複数の電気的及び流体インターコネクター(5.1;5.2)であって、その一方の面が、該2つの個別セルの一方(C1)の該アノード(4.1)と電気的に接触しており、かつその他方の面が、該2つの個別セルの他方(C2)の該カソード(2.2)と電気的に接触している、前記電気的及び流体インターコネクターとのスタックを備える反応器において実施される、蒸気H2Oの高温電気分解又は蒸気H2O及び二酸化炭素CO2の共電気分解のための方法であって:
−第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第1のゾーン(61、71、81)に、蒸気(EH2(1))又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々の個別セルのカソードに分配され、その後、生成する水素H2(SH2(1))又は合成ガス(一酸化炭素COと水素H2との混合物)が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーン(63、73、83)において回収され、
−少なくとも1つが該第1のグループのインターコネクターに隣接している第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第1のゾーン(62、73、82)に、蒸気(EH2(2))又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物が供給され、かつそれが、少なくとも1つが該第1のグループのセルに隣接している該第2のグループの各々の個別セルのカソードに分配され、その後、生成する水素H2(SH2(2))又は合成ガス(一酸化炭素COと水素H2との混合物)が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーン(64、71、84)において回収され、該第2のグループの該インターコネクター(5.2)の該第1及び第2のゾーンは、それぞれ、該第1のグループの該インターコネクター(5.1)の該第1及び第2のゾーンと積層方向に縦に一列に配置されることはなく、
スタック内での、該第1のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれへの供給及び流通が、該第2のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれに対する供給及び流通に対して独立して行われる、前記方法。
【請求項２】
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、蒸気又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物の該第1のグループの前記セルの前記カソードへの分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して並流で行われるように配置される、請求項1記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
【請求項３】
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、蒸気又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物の該第1のグループの前記セルの前記カソードへの分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して向流で行われるように配置される、請求項1記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
【請求項４】
−前記第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第3のゾーン(65、75、85)に、排出用ガス、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、酸素O2(S1(O2))が生成され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第3のゾーン(65、75、85)に、排出用ガス、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、酸素O2(S2(O2))が生成され、該第1及び第2のグループで共通の排出用ガスの供給となるようにされる、請求項1〜3のいずれか1項記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
【請求項５】
前記排出用ガス(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(66、76、86)において回収され、かつ前記排出用ガス(S2(O2))が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(66、76、86)において回収され、該第1及び第2のグループで共通の生成された酸素(S1(O2)、S2(O2))の回収となるように、該第2のグループのインターコネクター(5.2)の該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のグループのインターコネクター(5.1)の該第3及び第4のゾーンと積層方向に縦に一列に配置される、請求項4記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
【請求項６】
−前記第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第3のゾーン(65.1、75.1、85.1)に、排出用ガス、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、酸素O2(S1(O2))が生成され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第3のゾーン(66.2、76.1、86.2)に、排出用ガス、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、酸素O2(S2(O2))が生成され、該第1のグループと該第2のグループとの間で別々の排出用ガスの供給となるようにされる、請求項1〜3のいずれか1項記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
【請求項７】
前記排出用ガス(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(66.1、76.1、86.1)において回収され、かつ前記排出用ガス(S2(O2))が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(65.2、75.1、85.2)において回収され、該第1のグループと該第2のグループとの間で別々の生成された酸素の回収となるように、該第2のグループのインターコネクター(5.2)の該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のグループのインターコネクター(5.1)の該第3及び第4のゾーンと積層方向に縦に一列に配置されることはない、請求項6記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
【請求項８】
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第3及び第4のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記アノードでの前記排出用ガス及び電気分解によって生成するO2の分配が該第2のグループの前記セルの分配に対して向流で行われるように配置される、請求項6記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
【請求項９】
各々が、カソード(2.1、2.2)、アノード(4.1、4.2)、及び該カソードと該アノードとの間に挿入された電解質(3.1、3.2)で形成されたSOFCタイプの個別電気化学的セル(C1、C2)と、各々が、2つの隣接する個別セル(C1、C2)の間に配置された複数の電気的及び流体インターコネクター(5.1;5.2)であって、その一方の面が、該2つの個別セルの一方(C1)の該アノード(4.1)と電気的に接触しており、かつその他方の面が、該2つの個別セルの他方(C2)の該カソード(2.2)と電気的に接触している、前記電気的及び流体インターコネクターとのスタックを備える固体酸化物燃料電池(SOFC)において実施される高温での発電のための方法であって、
−第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第1のゾーン(61、71、81)に、燃料が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々の個別セルのアノードに分配され、その後、余剰燃料及び生成する水が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーン(63、73、83)において回収され、
−少なくとも1つが該第1のグループのインターコネクターに隣接している第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第1のゾーン(62、73、82)に、燃料が供給され、かつそれが、少なくとも1つが該第1のグループのセルに隣接している該第2のグループの各々の個別セルのアノードに分配され、その後、余剰燃料及び生成する水が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーン(64、71、84)において回収され、該第2のグループの該インターコネクター(5.2)の該第1及び第2のゾーンは、それぞれ、該第1のグループの該インターコネクター(5.1)の該第1及び第2のゾーンと積層方向に縦に一列に配置されることはなく、
スタック内での、該第1のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれへの供給及び流通が、該第2のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれに対する供給及び流通に対して独立して行われる、前記方法。
【請求項１０】
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記アノードへの前記燃料の分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して並流で行われるように配置される、請求項9記載の高温での発電のための方法。
【請求項１１】
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記アノードへの前記燃料の分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して向流で行われるように配置される、請求項9記載の高温での発電のための方法。
【請求項１２】
−前記第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第3のゾーン(65、75、85)に、酸化剤、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(68、76、86)において回収され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第3のゾーン(67、75、85)に、酸化剤、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S2(O2))が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(68、76、86)において回収され、該第1及び第2のグループで共通の酸化剤の供給及び余剰酸化剤の回収となるように、該第2のインターコネクター(5.2)のグループの該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のインターコネクター(5.1)のグループの該第3及び第4のゾーンと積層方向に縦に一列に配置される、請求項9〜11のいずれか1項記載の高温での発電のための方法。
【請求項１３】
−前記第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第3のゾーン(65.1、75.1、85.1)に、酸化剤、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(66.1、76.1、86.1)において回収され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第3のゾーン(66.2、76.1、86.2)に、酸化剤、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S2(O2))が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(65.2、75.1、85.2)において回収され、該第1のグループと該第2のグループとの間で別々の酸化剤の供給及び余剰酸化剤の回収となるように、該第2のインターコネクター(5.2)のグループの該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のインターコネクター(5.1)のグループの該第3及び第4のゾーンと積層方向に縦に一列に配置されることはない、請求項9〜11のいずれか1項記載の高温での発電のための方法。
【請求項１４】
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第3及び第4のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記カソードへの前記酸化剤の分配が該第2のグループの前記セルの前記分配に対して向流で行われるように配置される、請求項13記載の高温での発電のための方法。
【請求項１５】
前記燃料が、水素もしくはメタン(CH4)又はそれら2つの混合物である、請求項9〜14のいずれか1項記載の高温での発電のための方法。
【請求項１６】
前記第1のインターコネクターのグループの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給が、前記第2のインターコネクターのグループの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給と直列に接続される、請求項1〜8のいずれか1項記載の蒸気H2Oの高温電気分解又は蒸気H2O及び二酸化炭素CO2の共電気分解のための方法。
【請求項１７】
前記第1のインターコネクターのグループの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給が、前記第2のインターコネクターのグループの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給と直列に接続される、請求項9〜15のいずれか1項記載の高温での発電のための方法。
【請求項１８】
前記ガスが、前記第1のグループの出口と前記第2のグループの入口との間で燃料及び/又は酸化剤について濃縮されているか、又は前記ガスが、前記第1のグループの入口と前記第2のグループの出口との間で燃料及び/又は酸化剤について濃縮されている、請求項16記載の方法。
【請求項１９】
前記第1及び前記第2のグループ間で異なる大きさのセルが用いられ、その結果、該セルの全てが、異なる燃料組成を用いて同じ電圧となる、請求項16又は18記載の方法。
【請求項２０】
前記第1のインターコネクターの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給が、前記第2のインターコネクターの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給に対して並列である、請求項1〜8のいずれか1項記載の蒸気H2Oの高温電気分解又は蒸気H2O及び二酸化炭素CO2の共電気分解のための方法。
【請求項２１】
前記第1のインターコネクターの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給が、前記第2のインターコネクターの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給に対して並列である、請求項9〜15のいずれか1項記載の高温での発電のための方法。
【請求項２２】
前記第1及び前記第2のグループに、組成物が供給され、かつガスの流速が同一である、請求項20記載の方法。
【請求項２３】
前記第1及び前記第2のグループに、該2つのグループ間で異なる改質速度を有するように、異なるメタン(CH4)又は水素(H2)の組成物が供給される、請求項20又は22記載の方法。
【請求項２４】
前記第1及び前記第2のグループが、同じH2O/CO2/CO比で供給を受ける、請求項20又は22記載の蒸気H2O及び二酸化炭素CO2の共電気分解のための方法。
【請求項２５】
動作時に、前記直列の供給が、並列の供給に変更され、かつ前記流速及び組成物が同時に、該2つのグループ間で異なるものとされる、請求項16、18及び19のいずれか1項記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
(技術分野)
本発明は、固体酸化物形燃料電池(SOFC)の分野、及び同じく固体酸化物を用いる水の高温電気分解(HTE又はHTSE、高温蒸気電気分解(High Temperature Steam Electrolysis)の頭字語)の分野(SOEC、固体酸化物形電気分解セル(Solid Oxide Electrolysis Cell)の頭字語)に関する。
【０００２】
より特定すると、本発明は、SOECタイプの水の高温電気分解(HTE)のための反応器を動作させて、蒸気H2Oから水素H2を生成させるか、又は二酸化炭素CO2及び水H2Oの共電気分解のための反応器を動作させて、合成ガス(COとH2との混合物)を生成させるか、又は固体酸化物を含む個別電気化学的セルのスタックを含むSOFCタイプの燃料電池を動作させるための新規の方法に関する。
【０００３】
本発明は、主として水の高温電気分解の応用に関連して記載されるが、二酸化炭素CO2及び水H2Oの共電気分解、又は燃料としてH2又はメタンCH4及び酸化剤として空気又は酸素O2が供給されるSOFC燃料電池にも同様にうまく適用される。
【背景技術】
【０００４】
(従来技術)
水の電気分解は、以下の反応:
H2O→H2 + 1／2 O2
により電流を用いて、水を気体の酸素分子(dioxygen)及び水素分子(dihydrogen)へと分解する電気化学的反応である。
【０００５】
水の電気分解を高温で、典型的には600〜950℃で行うことが有利であり、これは、反応に必要とされるエネルギーの一部を、電気よりも安価な熱によって供給することができ、かつ反応の実施が、高温ではより効率的であり、触媒を必要としないためである。高温電気分解を実施するための、SOEC(「固体酸化物電気分解セル(solid oxide electrolysis cell)」の頭字語)タイプの電解装置の使用は公知であり、該電解装置は、個別ユニットであって、該個別ユニットの各々が、互いに重ね合わされたアノード/電解質/カソードの3層からなる固体酸化物形電気分解セルを備える、前記個別ユニットと、バイポーラー板又はインターコネクターとも称される金属合金製の相互接続板とのスタックからなる。インターコネクターの機能は、電流の通過、及び各々のセルの近傍でのガス(HTE電解装置においては注入された蒸気、抜き出された水素及び酸素;SOFCセルにおいては、注入された空気及び水素、及び抜き出された水)の流通の双方を提供すること、並びに、セルのアノード側及びカソード側の各々でのガスの流通のためのコンパートメントであるアノード及びカソードコンパートメントを分離することである。蒸気の高温電気分解HTEを行うために、蒸気H2Oが、カソードコンパートメント内に注入される。セルに印加された電流の作用下で、蒸気の形態の水分子の解離が、水素電極(カソード)と電解質との界面で起こり:この解離により、水素分子(dihydrogen)ガスH2及び酸素イオンが生じる。水素分子は集められ、水素コンパートメントの出口で放出される。O2-酸素イオンは、電解質を通って移動し、電解質と酸素電極(アノード)との界面で再結合して酸素分子となる。
【０００６】
図1に模式的に示すように、各々の個別電気分解セル1は、固体電解質3の両側に配置されたカソード2及びアノード4から形成される。2つの電極(カソード及びアノード)2、4は、多孔質材料製の伝導体であり、電解質3は、気密性であり、電子絶縁体であり、かつイオン伝導体である。電解質は、特に、陰イオン伝導体、より厳密には、O2-イオンの陰イオン伝導体であってもよく、その場合、該電解装置は、陰イオン電解装置と呼ばれる。
【０００７】
電気化学反応は、各々の電子伝導体とイオン伝導体との界面で起こる。
【０００８】
カソード2では、半反応は以下の通りである:
2 H2O + 4 e- → 2 H2 + 2 O2-。
【０００９】
アノード4では、半反応は以下の通りである:
2 O2- → O2+ 4 e-。
【００１０】
2つの電極2、4間に挿入された電解質3は、アノード4とカソード2との間に印加された電位差によって生じた電場の効果の下でのO2-イオンの移動の場である。
【００１１】
図1において括弧内に示されるように、カソード入口の蒸気は、水素H2を伴うことがあり、生成し出口で回収される水素は、蒸気を伴うことがある。同様に、点線内に示されるように、生成する酸素を取り除くために、排出用ガス、例えば、空気が更に入口で注入されることもある。排出用ガスの注入は、熱調節体として作用するという追加の役割を有する。
【００１２】
個別電気分解反応器は、上述のように、カソード2、電解質3、及びアノード4を有する個別セルと、電気的、液圧的、及び熱的分配機能を提供する2つの単極コネクターとからなる。
【００１３】
生成する水素及び酸素の流速を増加させるために、いくつかの個別電気分解セルを互いの上に積み重ね、これらを、通常、バイポーラー相互接続板又はインターコネクターとして知られている相互接続装置を用いて分離することは公知である。該アセンブリーは、電解装置(電気分解反応器)の電気的供給及びガス供給を担う2つの端部相互接続板の間に配置される。
【００１４】
電気分解反応器又は高温水電解装置(HTE)は、従って、少なくとも1つ、一般的には、互いの上に積み重ねられた複数の電気分解セルであって、個別セルの各々が、電解質、カソード、及びアノードから形成され、該電解質が、該アノードと該カソードとの間に挿入されている、前記電気分解セルを備える。
【００１５】
電子伝導体である流体及び電気相互接続装置は、電極と電気的に接触しており、かつ一般的に、電流を導入し収集するという機能を提供し、かつガスの流通のための1以上のコンパートメントを区切る。より厳密には、インターコネクターは、その一方の面を介する1つのセルのカソードとの電気接触、及びその他方の面を介する隣接するセルのアノードとの電気的接触を提供する。
【００１６】
従って、「カソード」コンパートメントは、電流及び蒸気を分配する役割を有し、かつ接触するカソードで水素を回収する役割も有する。
【００１７】
「アノード」コンパートメントは、電流を分配する役割を有し、かつ、任意に、排出用ガスの助けを借りて、接触するアノードで生成する酸素を回収する役割も有する。
【００１８】
図2は、最新式の高温蒸気電解装置の個別ユニットの分解図を表す。該HTE電解装置は、インターコネクター5と交互に積み重ねられた、固体酸化物(SOEC)タイプの複数の個別電気分解セルC1、C2、...を備える。各々のセルC1、C2、....は、カソード2.1、2.2、...及びアノード4.1、4.2、...からなり、それらの間には、電解質3.1、3.2、...が配置される。電気分解セルのアセンブリーには、一般的に、直列に電流が供給され、並列にガスが供給される。
【００１９】
インターコネクター5は、金属合金製の部材であり、インターコネクター5と隣接するカソード2.1との間、及びインターコネクター5と隣接するアノード4.2との間の容積によってそれぞれが画定されるカソードコンパートメント50とアノードコンパートメント51との間の分離を提供する。インターコネクター5はまた、セルへのガスの分配も提供する。各々の個別ユニットへの蒸気の注入は、カソードコンパートメント50内で行われる。カソード2.1、2.2、...で生成した水素及び残留する蒸気の収集は、セルC1、C2、....の下流のカソードコンパートメント50内で、該セルC1、C2、....による蒸気の解離の後に行われる。アノード4.2で生成する酸素の収集は、セルC1、C2、....の下流のアノードコンパートメント51内で、該セルC1、C2、....による蒸気の解離の後に行われる。
【００２０】
インターコネクター5は、隣接する電極との直接的な接触によってセルC1及びC2間、即ち、アノード4.2及びカソード2.1間の電流の通路を提供する。
【００２１】
最新式の固体酸化物燃料電池SOFCにおいて、使用されるセルC1、C2、....、及びインターコネクター5は、同じ部材であるが、動作は、ちょうど説明したもののように、HTE電解装置のものの逆であり、反対の電流方向が用いられ、カソードコンパートメント51に供給される空気、及びアノードコンパートメント50に供給される燃料としての水素又はメタンが用いられる。
【００２２】
HTE電解装置又はSOFC燃料電池の満足な動作には、とりわけ、以下の必須の機能:
A/スタックにおける2つの隣接するインターコネクター間の良好な電気絶縁(さもなくば、該2つのインターコネクター間に挿入された個別電気化学的セルが、短絡することとなる)、
B/2つの別個のコンパートメント、すなわちアノード及びカソードコンパートメント間の良好な耐漏性(さもなくば、生成したガスが再結合してしまい、出力低下、及び、特に、スタックに損傷を与えるホットスポットの出現をもたらすこととなる)、
C/入口でと生成したガスの回収時でとの双方でのガスの良好な分配(さもなくば、出力の低下、異なる個別セル内での圧力の不均一性、及び温度の不均一性、又はさらには許容し得ないセルの劣化が生じることとなる)
が必要とされる。
【００２３】
さらに、電気分解反応器又はSOFCセルについて保持される動作温度(operating point)も、スタックにおける熱的条件を設定する。実際に、高温で行われる電気分解については、入口分子(H2O又はCO2)の解離に必要とされるエネルギーΔHは、電気的及び/又は熱的形態で提供され得る。その場合、提供される熱エネルギーQは、以下の関係:
【数１】
0006621525.tif 000002
(式中、Uは電圧であり、Iは電流であり、Fはファラデー定数である)によって、各々の電気分解セルの末端での電圧Uの関数として定義される。
【００２４】
従って、電気分解又は共電気分解には、セルのスタックに関する3つの異なる熱的モードに対応する3つの動作形態が定義される:
−印加電圧UimpがΔH/2Fと等しい「自己熱」モード。解離反応によって消費される熱が、電解装置の種々の電気抵抗によって完全に補われる(不可逆性)。電解装置は、特定の熱管理を何ら必要としないと同時に、温度安定的であり続ける。
−印加電圧UimpがΔH/2F未満である「吸熱」モード。電解装置は、そこでの電気損失よりも多くの熱を消費する。従って、この必要とされる熱は、別の手段によってそれに供給されなければならない。さもなければ、その温度は、回復不可能なほど低下してしまうこととなる。
−印加電圧UimpがΔH/2Fを超える「発熱」モード。この場合、電気分解は、ジュール効果による電気損失よりも少ない熱を消費する。この場合、電解装置内のこの熱の放出は、別の手段によって放出されなければならない。さもなければ、その温度は、許容できないほど上昇してしまう。
【００２５】
メタンCH4が供給されるセルの動作は、それに関しては、いくらかの予防措置を要する。実際に、CH4が供給される電極の、サーメット、一般的に、ニッケル-ジルコニアサーメットによって触媒される、式CH4+H2O→3H2+COによる内部改質反応が、非常に吸熱的であるのに対し、該セル内の水素の酸化反応は、非常に発熱的である。従って、セルの動作も、内部改質反応と電流密度との比率に応じて、吸熱モードから発熱モードへと変化し得る。特定の予防措置をとらないと、このことにより、ガスの入口と出口との間で、スタック内の大きな熱グラジエントを管理することが必要となり、これらの大きな熱グラジエントは、高い機械的ストレスを誘起するために、場合によっては許容し得ないものとなる。さらに、純粋な水素のみが供給されるSOFCセルの動作は、スタックの加熱を急速に引き起こし、冷却のために高流速が使用される場合には到達可能な電力及び発電量が制限される。
【００２６】
従って、このタイプの電解装置スタック又はSOFC燃料電池の動作に必要とされる電気化学的反応は、各々がそれ自身の有利な点及び不利な点を有するさまざまな電気的及び熱的条件下で行い得る。
【００２７】
特に、電気分解のための吸熱モードにおいては、より少ない電気が消費されるが、より少ない水素が生成し、かつ熱をスタックに供給しなければならない。動作のこの点の利点は、安価な熱源を利用できることにある。従って、全ては、この熱源の性質及び温度、並びにこの熱を最大限に利用することを可能とするインターコネクターの設計次第である。
【００２８】
対照的に、電気分解及びセルの発熱モードは、水素又は電気のいずれかの実質的な生成に繋がるが、スタックを冷却しなければならず、この冷却を達成することが難しいことがあり、エネルギーに関するコストが嵩むこともある。従って、本発熱モードの有利な点は、電気のコスト及び余剰熱の使用に強く依存する。
【００２９】
重要な制約は、燃料電池(SOFC)又は電解装置(HTE)のこれら熱的動作形態を出来る限り管理することである。実際に、問題とするモードによらず、スタック内の熱グラジエントが非常に大きいことがあり、この熱グラジエントは、高い機械的ストレスを発生させ、この機械的ストレスは、セル及び/又はシールを破壊するまでに及び得る。さらに、スタックが適切に冷却されなかった場合には、特に、シールにとっては高すぎる温度に達してしまうことがある。
【００３０】
ここで、SOFCセル又は電解装置の内部の要素、特に、個別セルは、少なくとも部分的にセラミックから製造されている;従って、これらの要素は、温度グラジエントに対し非常に感受性が高く、熱的ショック、又は大きすぎる熱グラジエント(ガスの入口と出口との間で数十度)に耐える能力は無い。
【００３１】
更に、セル又は電解装置の長寿命、及びそれらの正確な動作を確実なものとするために、反応器内に、可能な限り均一な温度の分布を提供することが好ましい。目標は、典型的には、スタックの全体にわたって10℃〜20℃を超えて変化しない温度とすることである。
【００３２】
米国特許第6855451B2号は、3枚の平らな金属シートが一緒に積層され組み立てられ、その周辺部に孔が開けられ、一方の側での燃料ガス及び他方の側での酸化剤の供給用に意図された多岐管が形成されている、SOFC燃料電池スタックを含む反応器用インターコネクターを開示している。該スタックの熱調整については、その出願では言及されていない。
【００３３】
米国特許出願第2014/40093805号は、スタックを含むSOFC燃料電池の熱調整に関しており、1つが各々のセルのカソード側にありもう1つが各々のアノード側にある、スタック内の統合型熱交換器を提案している。
【００３４】
米国特許出願第2013/0130139号は、スタックを含むSOFC燃料電池を開示し、電気化学的セルの第1のグループとは区別された該第1のグループに隣接する第2のグループへの燃料の供給を開示している。この解決手段は、スタックに沿って熱グラジエントを少なくとも部分的に減少させることを可能とする限りにおいて有利である。しかしながら、1つのグループから別のグループへの供給は、この出願の図2に明らかに示されるように、必然的に直列でありかつ並流のみである。このことは、セルの動作のモードの可能性を制限する。
【００３５】
従って、高温で動作する電気分解又は共電気分解反応器及びSOFC燃料電池を、それらの耐用年数を向上させることを目的として、特に、それらのスタック内部での熱グラジエントを制限するために、改良する必要がある。
【００３６】
さらに、最適な冷却のためのこの要件は、電気分解もしくは共電気分解法又はSOFC燃料電池を動作させる方法のコストに対する影響を有する。実際に、冷却のための高い空気流速は、補機の高すぎる電気消費に繋がる。
【００３７】
従って、高温で動作する電気分解又は共電気分解反応器及びSOFC燃料電池を冷却するコストを低下させる必要がある。
【００３８】
本発明の目的の1つは、少なくとも部分的にこの要求を満たすことである。
【発明の概要】
【００３９】
(発明の概要)
この目的のために、第1の選択肢において、本発明は、各々が、カソード、アノード、及び該カソードと該アノードとの間に挿入された電解質で形成された固体酸化物タイプの個別電気分解セルと、各々が、2つの隣接する個別セルの間に配置された複数の電気的及び流体インターコネクターであって、その一方の面が、該2つの個別セルの一方のアノードと電気的に接触しており、かつその他方の面が、該2つの個別セルの他方のカソードと電気的に接触している、前記電気的及び流体インターコネクターとのスタックを備える反応器において実施される、蒸気H2Oの高温電気分解又は蒸気H2O及び二酸化炭素CO2の共電気分解のための方法に関する。
【００４０】
本発明による前記方法において:
−第1のグループの各々のインターコネクターの第1のゾーンに、蒸気又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々の個別セルのカソードに分配され、その後、生成する水素H2又は合成ガス(一酸化炭素COと水素H2との混合物)が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーンにおいて回収され、
−少なくとも1つが該第1のグループに隣接している第2のグループの各々のインターコネクターの第1のゾーンに、蒸気又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物が供給され、かつそれが、少なくとも1つが該第1のグループのセルに隣接している該第2のグループの各々の個別セルのカソードに分配され、その後、生成する水素H2又は合成ガス(一酸化炭素COと水素H2との混合物)が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーンにおいて回収され、該第2のグループの該インターコネクターの該第1及び第2のゾーンは、それぞれ、該第1のグループの該インターコネクターの該第1及び第2のゾーンと垂直に一列に配置されることはない。
【００４１】
本発明の前記方法によれば、スタック内での、該第1のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれへの供給及び流通が、該第2のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれに対する供給及び流通に対して独立して行われる。
【００４２】
一変形例によれば、前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、蒸気又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物の該第1のグループの前記セルの前記カソードへの分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して並流で行われるように配置される。
【００４３】
あるいは、前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、蒸気又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物の該第1のグループの前記セルの前記カソードへの分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して向流で行われるように配置される。
【００４４】
第1の有利な実施態様によれば:
−前記第1のグループの各々のインターコネクターの第3のゾーンに、排出用ガス、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、生成する酸素O2及び、適切な場合には、該排出用ガス(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーンにおいて回収され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクターの第3のゾーンに、排出用ガス、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、生成する酸素O2(S2(O2))及び、適切な場合には、該排出用ガスが、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーンにおいて回収され、該第1及び第2のグループで共通の排出用ガスの供給及び生成する酸素の回収となるように、該第2のインターコネクターのグループの該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のインターコネクターのグループの該第3及び第4のゾーンと垂直に一列に配置される。
【００４５】
第2の有利な実施態様によれば:
−前記第1のグループの各々のインターコネクターの第3のゾーンに、排出用ガス、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、生成する酸素O2及び、適切な場合には、該排出用ガス(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーンにおいて回収され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクター第3のゾーンに、排出用ガス、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、生成する酸素O2(S2(O2))及び、適切な場合には、該排出用ガスが、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーンにおいて回収され、該第1のグループと該第2のグループとの間で別々の排出用ガスの供給及び生成する酸素の回収となるように、該第2のインターコネクターのグループの該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のインターコネクターのグループの該第3及び第4のゾーンと垂直に一列に配置されることはない。
【００４６】
前記第2の実施態様によれば、前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第3及び第4のゾーンは、該第1のグループの前記セルの前記アノードでの前記排出用ガス及び電気分解によって生成するO2の分配が該第2のグループの前記セルの分配に対して向流で行われるように配置される。
【００４７】
第2の選択肢において、本発明はまた、各々が、カソード、アノード、及び該カソードと該アノードとの間に挿入された電解質で形成されたSOFCタイプの個別電気化学的セルと、各々が、2つの隣接する個別セルの間に配置された複数の電気的及び流体インターコネクターであって、その一方の面が、該2つの個別セルの一方の該アノードと電気的に接触しており、かつその他方の面が、該2つの個別セルの他方の該カソードと電気的に接触している、前記電気的及び流体インターコネクターとのスタックを備える固体酸化物燃料電池(SOFC)において実施される高温での発電のための方法に関する。
【００４８】
前記本発明による方法において:
−第1のグループの各々のインターコネクターの第1のゾーンに、燃料が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々の個別セルのアノードに分配され、その後、余剰燃料及び生成する水が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーンにおいて回収され、
−少なくとも1つが該第1のグループのインターコネクターに隣接している第2のグループの各々のインターコネクターの第1のゾーンに、燃料が供給され、かつそれが、少なくとも1つが該第1のグループのセルに隣接している該第2のグループの各々の個別セルのアノードに分配され、その後、余剰燃料及び生成する水が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーンにおいて回収され、該第2のグループの該インターコネクターの該第1及び第2のゾーンは、それぞれ、該第1のグループの該インターコネクターの該第1及び第2のゾーンと垂直に一列に配置されることはない。
【００４９】
該本発明の方法によれば、スタック内での、該第1のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれへの供給及び流通が、該第2のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれに対する供給及び流通に対して独立して行われる。
【００５０】
変形例によれば、前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記アノードへの前記燃料の分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して並流で行われるように配置される。
【００５１】
あるいは、前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記アノードへの前記燃料の分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して向流で行われるように配置される。
【００５２】
第1の有利な実施態様によれば:
−前記第1のグループの各々のインターコネクターの第3のゾーンに、酸化剤、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーンにおいて回収され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクターの第3に、酸化剤、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S2(O2))が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーンにおいて回収され、該第1及び第2のグループで共通の酸化剤の供給及び余剰酸化剤の回収となるように、該第2のインターコネクターのグループの該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のインターコネクターのグループの該第3及び第4のゾーンと垂直に一列に配置される。
【００５３】
第2の有利な実施態様によれば:
−前記第1のグループの各々のインターコネクターの第3のゾーンに、酸化剤、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーンにおいて回収され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクター第3のゾーンに、酸化剤、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S2(O2))が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーンにおいて回収され、該第1のグループと該第2のグループとの間で別々の酸化剤の供給及び余剰酸化剤の回収となるように、該第2のインターコネクターのグループの該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のインターコネクターのグループの該第3及び第4のゾーンと垂直に一列に配置されることはない。
【００５４】
該第2の様態によれば、前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第3及び第4のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記カソードへの前記酸化剤の分配が該第2のグループの前記セルの前記分配に対して向流で行われるように配置される。
【００５５】
前記燃料は、有利には、水素もしくはメタン(CH4)、又はそれら2つの混合物であり得る。
【００５６】
言い換えれば、2つの隣接するセル又はセルの隣接する2つのグループが、通常通り電気的には直列であるが、インターコネクター及び耐漏性フレームのアセンブリーを通過し、ガス(電解装置については生成するH2もしくは合成ガスのいずれか、又はセルについては余剰燃料)を回収するための2つの多岐管のような、スタック内で互いに独立した、通常多岐管と呼ばれる燃料ガスを供給するための2つのカラムによって供給を受ける。
【００５７】
従って、本発明は、本質的に、同じ(共)電気分解反応器又はSOFC燃料電池内で、セル又は積み重ねられたセルのグループと隣接するセル又は隣接する積み重ねられたセルのグループとの間で別個のゾーンによって燃料(蒸気もしくは蒸気とCO2との混合物、又はH2もしくはCH4のいずれか)の供給を行うことにある。
【００５８】
その場合、多岐管を互いに分離したままとしてグループの各々に独立した供給を与えることによって並列でか、又はスタックの外側でこれらを互いに接続することによって直列でかのいずれかで、該2つの隣接するセル又はセルの2つの隣接するグループについてガスの供給/回収を行うことができる。
【００５９】
また、電解装置又はセルの動作時に並列の供給/回収モードを、直列のモードに変えること、およびその逆を想定することができる。
【００６０】
このことは、動作のより高い柔軟性を可能とする。実際に、並列の供給モードから直列のそれへの移行は、同じ電気化学的セル活性エリアに対する反応チャネルの長さの増加を可能とする。このことは、例えば、SOFCセルにおいてより高い流速での内部改質を促進し得る。直列モードでは、2つの隣接するセル又はセルの2つの隣接するグループの一方及び/又は他方から追加の燃料及び/又は酸化剤(又は排出用ガス)を提供することが可能となる。
【００６１】
直列モードは、何よりもまず、発電量を最大化するために、セルモードでの燃料の使用を増加させることが意図される。
【００６２】
しかしながら、一方で、独立して供給を受ける並列モードは、各々のスタックの経年劣化過程を通しての、出力及び管理に関するより良好な柔軟性を可能とする。
【００６３】
提案した発明は、直列モードから並列モードへと移行することを可能とし、それにより、発電量(直列)又は出力(並列)のいずれかを最適化することができる。
【００６４】
本発明によれば、セル又は積み重ねられたセルのグループと隣接するセル又は隣接する積み重ねられたセルのグループとの間で別個の燃料ガスの供給/回収を用いることで、最新技術と比べて、熱的動作の管理が大いに向上し、電解装置又はSOFC燃料電池のスタック内の熱グラジエントがかなり減少する。
【００６５】
以下に説明するように、セル又はセルの隣接するグループにわたる燃料ガスの2つの分配は、互いに並流であっても向流であってもよい。インターコネクター/セルの2つの独立したグループ間での向流での流通は、有利には、ガスのセル又はセルのグループからの出口のゾーンが、その場合には、隣接するセル又はグループの入口近くに配置され、逆もまた同様であるために、スタック内の熱グラジエントを大いに制限することを可能とする。
【００６６】
また、特に、SOFCセルモードにおける動作については、2つのセル又はセルの隣接する2つのグループで共通であるか別々である酸化剤又は排出用ガスの供給/回収を想定することができる。
【００６７】
該酸化剤又は排出用ガスの供給/回収が別々である場合、セル又はセルの隣接するグループにわたるそれらの分配は、ここでも、熱グラジエントをさらにまた減少させるために向流であってもよい。
【００６８】
本発明との関連で想定されるインターコネクターは、セルを通じた、燃料と酸化剤又は排出用ガスとの間の交差流れでのガスの流通を維持することを可能とする。
【００６９】
本発明による方法は、電気分解もしくは共電気分解反応器としてか、又は燃料として水素又はメタンを用いるSOFCセルとして同様に良好に用い得るスタック反応器の可逆性を変化させない。
【００７０】
まとめると、本発明による方法は、多数の特徴及び有利な点を有しており、そのうちで:
−スタック内で独立しているが、スタックの外側で一緒に接続されていてもよい2つの多岐管を製造することによる、2つのセル又はセルの隣接する2つのグループについて直列又は並列であり得る燃料ガスの供給/分配;
−完全に統合された熱的動作の管理;
−直列での供給/分配における、電気化学的セルの同じ有効面積に対する反応チャネルの長さの増加、これは、触媒反応、例えば、SOFCセルにおけるCH4の高流速での内部改質を促進し得るとともに、使用率を高め得る;
−独立した制御を必要とするセルのグループの経年劣化/損傷の場合における、直列モードから並列モードへの変更の可能性;
−直列での供給/分配における、下流のセルのグループのセルを燃料及び/又は酸化剤もしくは排出用ガスについて濃縮させる可能性;
−2つのセル又はセルの隣接する2つのグループ間の並流又は向流での燃料ガスの流通の可能性、これは、スタック内の熱グラジエントを大いに減少させることを可能とする;
−許容し得ない熱グラジエントをもたらしてしまうために、これまでは達成できなかった電解装置又はSOFCセル動作温度を達成する可能性;
−例えば、第2のグループのセルの数と比べてより少ない数のセルを有する1つのグループの供給において、独立した多岐管によってガスが供給される2つのグループ間で異なる数のセルを有する可能性
に言及し得る。より少ない数のグループのセルは、その場合、より多い数のグループのセルと交互にスタックの中央に全てが単独でか、又はより多い数のグループのセルと交互にスタックの高さ全体にわたって配分されることによってかのいずれかで配置され得る。
【００７１】
本明細書において及び本発明との関連で、「カソード支持セル(Cathode-supported cell)」(CSC)は、水の高温電気分解HTEの分野で既に与えられている定義に従い用いられる、即ち、電解質及び酸素電極(アノード)が、より厚い水素又は一酸化炭素電極(カソード)上に配置されており、従ってそれが、担体として働くセルを意味するよう用いられる。
【００７２】
第1の実施態様によれば、前記第1のインターコネクターのグループの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給は、前記第2のインターコネクターのグループの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給と直列に接続される。
【００７３】
前記第1の実施態様によれば、前記ガスは、前記第1のグループの出口と前記第2のグループの入口との間で燃料及び/又は酸化剤について濃縮されているか、又はその逆であってもよい。
【００７４】
有利には、前記第1及び第2のグループ間で異なる大きさのセルが用いられ、その結果、該セルの全てが、異なる燃料組成を用いて同じ電圧となる。ここで、同じ電圧のセルは、同じ電流密度を有しないが、同じ電流を有することは言うまでもないことを明示する。
【００７５】
第2の実施態様によれば、前記第1のインターコネクターの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給は、前記第2のインターコネクターの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給に対して並列である。
【００７６】
該第2の様態によれば、前記第1及び前記第2のグループに、組成物が供給されてもよく、かつガスの流速は同一である。
【００７７】
有利には、燃料電池モードにおいて、前記第1及び前記第2のグループに、該2つのグループ間で異なる改質となるように、異なるメタン(CH4)又は水素(H2)の組成物が供給される。
【００７８】
更に有利には、蒸気H2O及び二酸化炭素CO2の共電気分解において、前記第1及び前記第2のグループは、同じH2O/CO2/CO比で供給を受ける。
【００７９】
ある有利な特徴によれば、前記2つのグループの一方の前記セルの早期の分解を管理するように、動作時に、前記直列の供給が、並列の供給に変更され、かつ前記流速及び組成物が同時に、該2つのグループ間で異なるものとされる。
【００８０】
(詳細な説明)
本発明の別の有利な点及び特徴が、以下の図面を参照して非限定的な説明によって与えられる本発明の実施の例の詳細な説明を読むことにより、よりはっきりと明らかとなろう。
【図面の簡単な説明】
【００８１】
【図１】図1は、高温水電解装置の動作原理を示す模式図である。
【図２】図2は、最新式のインターコネクターを備える高温蒸気電解装置の一部の分解模式図である。
【図３】図3は、本発明の一様態による高温電気分解のための方法を実施する電気分解反応器の断面模式図である。
【図４】図4は、本発明の別の様態による高温電気分解のための方法を実施する電気分解反応器の断面模式図である。
【図５】図5は、1つの電気分解セルと隣接するセルとで向流での蒸気の独立した供給及び流通を可能とするインターコネクターを備える、本発明による電気分解反応器の一部の分解図である。
【図６】図6A及び図6Bは、１つの電気分解セルと隣接するセルとで別々かつ並流での蒸気及び生成する水素の供給/回収、並びに2つの隣接するセルの間で共通の排出用ガス及び生成する酸素の供給/回収を可能とする本発明による2つのインターコネクターの分解図である。該図は、蒸気及び生成する水素の供給、分配、及び回収を示す。  図6Cは、図6A及び図6Bによる2つのインターコネクターのうちの一方の分解図であり、排出用ガス及び生成する酸素の供給、分配、及び回収を示す。
【図７】図7A及び図7Bは、1つの電気分解セルと隣接するセルとで別々かつ向流の蒸気及び生成する水素の供給/回収、並びに2つの隣接するセルの間で共通の排出用ガス及び生成する酸素の供給/回収を可能とする本発明による2つのインターコネクターの分解図である。該図は、蒸気及び生成する水素の供給、分配、及び回収を示す。
【図８】図8A及び図8Bは、1つの電気分解セルと隣接するセルとで別々かつ向流の蒸気及び生成する水素の供給/回収、並びに同じく1つの電気分解セルと隣接するセルとで別々かつ向流の排出用ガス及び生成する酸素の供給/回収を可能とする本発明による2つのインターコネクターの分解図である。該図は、蒸気及び生成する水素の供給、分配、及び回収を示す。
【図９】図9A及び図9Bはそれぞれ、図8A及び図8Bと同一であるが、排出用ガス及び生成する酸素の供給、分配、及び回収を示す。
【図１０】図10は、図7A及び図7Bによるインターコネクターの斜視図である。  図10Aは、図7Aによるインターコネクターの端部金属シートの正面図であり、蒸気及び生成する水素の供給、分配、及び回収を示す。  図10Bは、図7Aによるインターコネクターの端部金属シートの正面図であり、蒸気及び生成する水素の供給、分配、及び回収を示す。  図10Cは、図7Bによるインターコネクターの端部金属シートの正面図であり、排出用ガス及び生成する酸素の供給、分配、及び回収を示す。
【図１１】図11A及び図11Bは、本発明によるインターコネクターの一部の詳細図である。
【発明を実施するための形態】
【００８２】
ここで、図1〜11Bの全てにおいて、符号、並びにまず第一に蒸気H2Oの供給、水素分子H2、及び酸素O2、及び電流の分配及び回収の矢印は、最新式の蒸気電気分解反応器及び本発明による蒸気電気分解反応器の動作を説明するために、明確性及び正確性を目的として示されたものであることを明示する。
【００８３】
本願全体にわたって、用語「上(above)」、「下(below)」、「と垂直に一列になって(vertically in line with)」、「垂直(vertical)」、「下(lower)」、「上(upper)」、「底(bottom)」、「上(top)」、「下(below)」、及び「上(above)」は、動作時に垂直配置にある、即ち、インターコネクター及び電気化学的セルの平面が水平面上にあるHTE反応器又はSOFCセルに関連して理解されるべきであることも明示する。
【００８４】
最後に、記載される全ての電解装置が、高温で動作する固体酸化物タイプのもの(SOEC、固体酸化物形電気分解セル(Solid Oxide Electrolysis Cell)の頭字語)であることを明記する。電解装置(電気分解反応器)の高い動作温度とは、典型的には、600℃〜950℃である。
【００８５】
典型的には、本発明に適した、カソードに支持されたタイプ(CSC)の個別SOEC電気分解セルの特徴は、以下の表において以下のように示されるものであり得る。
【００８６】
【表１】
0006621525.tif 000003
【００８７】
図1及び図2は、導入部においてすでに詳細に説明した。従って、それらは、以下においては説明しない。
【００８８】
慣例により、かつ異なる図面におけるガスの流通の読み取りを容易にするために、以下の記号を用いる:
−EH2(1):電気分解セル又は電気分解セルのグループC1に供給される蒸気の、スタックを通じた流通を示す。
−SH2(1):電気分解セル又は電気分解セルのグループC1で生成する水素の、スタックを通じた流通を示す。
−EH2(2):電気分解セル又は電気分解セルのグループC2に供給される蒸気の、スタックを通じた流通を示す。
−SH2(2):電気分解セル又は電気分解セルのグループC2で生成する水素の、スタックを通じた流通を示す。
−E1(O2):電気分解セル又は電気分解セルのグループC1に供給される排出用ガスの、スタックを通じた流通を示す。
−S1(O2):電気分解セル又は電気分解セルのグループC1で生成する酸素の、スタックを通じた流通を示す。
−E2(O2):電気分解セル又は電気分解セルのグループC2に供給される排出用ガスの、スタックを通じた流通を示す。
−S2(O2):電気分解セル又は電気分解セルのグループC2で生成する酸素の、スタックを通じた流通を示す。
【００８９】
電気分解反応器の熱的動作の管理を向上させるため、及びその中での熱グラジエントを減少させるために、本発明の発明者らは、スタックの各々のインターコネクター5.1、5.2内での燃料ガス、すなわち蒸気及び生成する水素の流通を、セルC1又はセルのグループでの分配が、セルC2又は隣接するセルのグループのそれとは別々であるように行うというアイデアを有していた。
【００９０】
この目的のために、図3に示されるように:
−蒸気EH2(1)が、各々のインターコネクター5.1の第1のゾーン(図3において左側)で供給され、かつそれが、セルC1のカソードに分配され、その後、生成する水素H2が、該インターコネクター5.1の第2のゾーン(図3において右側)において回収される。
−蒸気EH2(2)が、各々がインターコネクター5.1に隣接する各インターコネクター5.2の第1のゾーン(図3において右側)で供給され、かつそれが、各々がセルC1に隣接するセルC2のカソードに分配され、その後、生成する水素H2が、該インターコネクター5.2の第2のゾーン(図3において左側)において回収される。
【００９１】
インターコネクター5.2の第1及び第2のゾーンの全てが、それぞれ、インターコネクター5.1の第1及び第2のゾーンと垂直に一列に配置されるわけではない。
【００９２】
図3及び図5において示されるように、蒸気及び生成する水素の供給及び回収のための異なるゾーンを、セルC1でのそれらの流通が、セルC2での流通に対して向流となるように配置するために、インターコネクター5.1、5.2を製造することを提供することができる。この流通は、図6A及び図6Bにおいて示されるように、並流であってもよい。
【００９３】
インターコネクター5.1、5.2を、排出用ガス及び生成する酸素の供給及び回収のための異なるゾーンを、セルC1でのそれらの流通が、セルC2での流通に対して並流(図3及び図5)となるか、又はそれに対して向流となる(図4)ように配置するために製造してもよい。
【００９４】
図5は、本発明による高温固体酸化物電解装置(SOEC)の一部の模式的描写を示す。
【００９５】
該電解装置電気分解反応器は、各々が、カソード2.1、2.2、アノード4.1、4.2、及び該カソードと該アノードとの間に挿入された電解質3.1、3.2から形成される、SOECタイプの個別電気分解セル(C1、C2)のスタックを備える。
【００９６】
流体及び電気インターコネクター5.1、5.2は、2つの隣接する個別セルC1、C2の間に配置され、その一方の面が、該2つの個別セルの一方のアノードと電気的に接触しており、かつその他方の面が、該2つの個別セルの他方のカソードと電気的に接触している。
【００９７】
図5に示されるように、絶縁及び耐漏フレーム9も設けられ、インターコネクター5.1及び5.2間の電気絶縁を提供することを可能としている。各々のフレーム9には、スタックを固定するための棒を収容するのに適したポート99の孔が開けられており、かつ、電気分解又は共電気分解におけるガス、H2O、CO2、空気を供給するため及び生成するガス、H2、CO、O2を空気と共に回収するためのポートの周囲に耐漏性を生じさせるためのシール10も設けられている。
【００９８】
電気分解セルC1及びC2の全てに、同じ電流が通される。
【００９９】
本発明による反応器において、蒸気H2Oが供給されかつ生成する水素H2が流通するセルC1のグループのカソードコンパートメント50は全て、互いに連通している。同様に、H2O/H2が同じく流通するセルC2のグループのカソードコンパートメント50は全て、互いに連通しているが、セルC1のグループ用に意図されたコンパートメント50からは完全に分離されている。
【０１００】
最後に、2つの同時であるが別々の電解反応の双方で、酸素が生成し、それは、互いに連通しているか連通していない全てのアノードコンパートメント51によって集められる。従って、以下で詳細に説明するように、酸素を放出するために意図されたポートの設計の機能として、該セルの全てに対して共通である酸素の収集、又は反対に1つのセルC1と他の隣接するセルC2とで別々の収集を行うことが可能となる。
【０１０１】
本発明によれば、セルC2で行われるものとは別個の、セルC1での蒸気の供給及び生成する水素の回収を行うことができるようにするために、インターコネクター5.1は、隣接するインターコネクター5.2とは異なる。
【０１０２】
従って、図5に示されるように、スタックを通じたセルC1での水素/蒸気の流通は、スタックを通じたセルC2での流通とは別々である。
【０１０３】
図6Aは、蒸気H2Oの供給、セルC1での蒸気及び生成する水素の流通、並びに電気分解反応器のスタック内で生成する酸素O2の回収を提供することを可能とする、本発明によるインターコネクター5.1の分解図を示す。以下に詳細に説明するように、インターコネクター5は、セルC1のアノードでの回収されたガス(O2及び排出用ガス)の流通と90°交差流れでのガス(H2O/H2)のセルのカソードへの流通を提供することを可能とする。
【０１０４】
インターコネクター5.1は、互いに直交する2つの対称軸(X、Y)に沿って伸びた3枚の平らな金属シート6、7、8からなり、該平らな金属シートは、溶接によって一緒に積層され組み立てられている。中央金属シート7は、第1の端部金属シート6と第2の端部金属シート8との間に挿入されている。
【０１０５】
第1の端部金属シート6は、個別電気分解セルC1のカソード2.1の平面と機械的に接触することが意図されており、中央金属シート7は、隣接する個別電気分解セルのアノード4.1の平面と機械的に接触することが意図されており、SOECタイプの2つの隣接する個別電気分解セル(C1、C2)の各々は、カソード2.1、2.2、アノード4.1、4.2、及び該カソードと該アノードとの間に挿入された電解質3.1、3.2から形成される。
【０１０６】
3枚の平らな金属シート6、7、8の各々は、中央部60、70、80を備える。
【０１０７】
中央金属シート7、及び該第1の端部金属シートの6の中央部60、70には、孔が開けられていないのに対し、第2の端部金属シート8の中央部80には孔が開けられている。
【０１０８】
各々の金属シート6、7、8には、それらの中央部の周辺において、6つのポート61、62、63、64、65、66;71、72、73、74、75、76;81、82、83、84、85、86の孔が開けられている。
【０１０９】
各々の金属シートの第1〜第4のポート61、71、81〜64、74、84は、該金属シートの軸のうちの一方Xに沿って、中央部60、70、80の長さの一部に対応する長さにわたって伸びており、該軸Xの両側に対をなして分配されている。
【０１１０】
第5のポート65、75、85は、前記軸のうちの他方の軸Yに沿って、中央部60、70、80の長さに実質的に対応する長さにわたって伸びている。
【０１１１】
第6のポート66、76、86は、前記軸のうちの他方の軸Yに沿って、中央部60、70、80の長さに実質的に対応する長さにわたって伸びている。
【０１１２】
第1の端部金属シート6はまた、その第1〜第4のポート61〜64の内側で、軸Xの両側に対称的に配置され、軸Xに沿って、中央部の長さに実質的に対応する長さにわたって伸びている第7のポート67及び第8のポート68も備える。
【０１１３】
第2の端部金属シート8はまた、それぞれが、その第5のポート85及びその第6のポート86の内側で、軸Yに沿って、中央部の長さに実質的に対応する長さにわたって伸びている第7のポート87及び第8のポート88も備える。
【０１１４】
図6Aにおいて分かるように、中央金属シート7の第1のポート71、第3のポート73、第5のポート75、及び第6のポート76はそれぞれ、各々の端部金属シート6、8の第1のポート61、81、第3のポート63、83、第5のポート65、85、及び第6のポート66、86よりも幅広である。
【０１１５】
3枚の金属シートの第2のポート62、72、82、及び第4のポート64、74、84は、互いに実質的に同一寸法のものである。
【０１１６】
3枚の金属シート6、7、8の互いの積層及び組み立ては:
・3枚の金属シートのうちの1枚の第1〜第6のポート61〜66の各々が、それぞれ、他の2枚の金属シート7、8の対応する第1〜第6のポート71〜76及び81〜86のうちの1つと、個別に流体連通し、
・第1の端部金属シート6の第1のポート61が、中央金属シート7の第1のポート71を介して第1の端部金属シート6の第7のポート67と流体連通し、
・第1の端部金属シート6の第3のポート63が、中央金属シート7の第3のポート73を介して第1の端部金属シート6の第8のポート68と流体連通し、
・第2の端部金属シート8の第5のポート85及び第7のポート87が、中央金属シート7の第5のポート75を介して流体連通し、
・第2の端部金属シート8の第6のポート86及び第8のポート88が、中央金属シート7の第6のポート76を介して流体連通する
ように行われる。
【０１１７】
図11A及び図11Bは、ここでは、電気分解セルへの蒸気H2Oの供給を可能とするために、中央金属シートの幅広スリット71における金属シートの舌710で形成される櫛の製造、及び2枚の端部金属シート6、8間でのその配置を詳細に示す。一例として、形成される櫛710、711は、蒸気が、2枚の端部金属シート6、8間の空間内に進むことによって、供給用多岐管61、71、81から分配スリット67へと通過することを可能とする。該櫛710、711での中央金属シート7の厚みは、それにスペーサー機能を提供し、かつ、それにより、蒸気の端部金属シート6、8間の空間内への通路の高さを保証する。インターコネクター5.1の内部を介する本発明によるそのようなガスの通路は、シールを生じさせるための平面を解放するという有利な点を有する。加えて、幅広スリット71、75のこれらの櫛形のおかげで、電気分解セルにわたる各々のガス(H2O、CO2、空気)の均質な分配が得られ、かつ幅広スリット73、76のこれらの櫛形のおかげで生成するガス(H2、CO、O2)の回収が得られる。これらの均質な分配もしくは回収、又は、言い換えれば、セルの表面にわたって流速に関して一様であるこれらの分配もしくは回収を、互いに離間した小さい矢印の形態で、異なる図6A〜図10Cに示す。
【０１１８】
セルC2での蒸気電気分解用に意図された図6Bに示すインターコネクター5.2を製造するために、インターコネクター5.2を製造するために使用するものと同じ3枚の平らな金属シート6、7、8を使用するが、中央金属シート7は、2枚の端部金属シート6、8とそれとの積層及び組み立ての前に、単に、上下逆にされるのみである。
【０１１９】
従って、インターコネクター5.2において、3枚の金属シート6、7、8は:
・3枚の金属シートのうちの１枚の第1〜第6のポート61〜66の各々が、それぞれ、2つの他の金属シート7、8の対応する第1〜第6のポート71〜76及び81〜86のうちの1つと個別に流体連通し、
・第1の端部金属シート6の第2のポート62が、中央金属シート7の第3のポート73を介して、第1の端部金属シート6の第7のポート67と流体連通し、
・第1の端部金属シート6の第4のポート64が、中央金属シート7の第1のポート71を介して、第1の端部金属シート6の第8のポート68と流体連通し、
・第2の端部金属シート8の第5のポート85及び第7のポート87が、中央金属シート7の第5のポート75を介して流体連通し、
・第2の端部金属シート8の第6のポート86及び第8のポート88が、中央金属シート7の第6のポート76を介して流体連通する
ように一緒に積層され組み立てられる。
【０１２０】
今説明した本発明による電気分解反応器の動作方法を、図6A及び図6Bに関連して説明する。
【０１２１】
インターコネクター5.1の第1のポート61、71、81には、蒸気EH2(1)が供給され、かつ同時であるが別々に、インターコネクター5.1の第2のポート62、72、82にも、蒸気EH2(2)が供給される。
【０１２２】
蒸気EH2(2)は、セルC1のカソード2.1に分配されることなくインターコネクター5.1を通過する。それは、インターコネクター5.2のポート62、73、及び82に供給される。
【０１２３】
同様に、蒸気EH2(1)は、セルC2のカソード2.2に分配されることなくインターコネクター5.2を通過する。
【０１２４】
インターコネクター5.1内での、注入された蒸気及び生成する水素の経路を、図6A、図7A、及び図8Aに模式的に示す。
【０１２５】
インターコネクター5.2内での、注入された蒸気及び生成する水素のインターコネクター5.2内での経路を、図6B、図7B、及び図8Bに模式的に示す。
【０１２６】
加えて、各々のインターコネクター5.1、5.2の3枚の金属シート8の第5のポート65、75、85には、排出用ガスE(O2)、例えば、空気が供給される。
【０１２７】
インターコネクター5内での、注入される排出用ガスとしての空気及び生成する酸素の経路を、図6Cに模式的に示す。
【０１２８】
セルC1での蒸気電気分解によって生成する水素SH2(1)は、従って、インターコネクター5.1の第3のポート63、73、83、並びにインターコネクター5.2の端部金属シートの第3のポート63、83、及び第2のポート72において回収される。
【０１２９】
セルC2での蒸気電気分解によって生成する水素SH2(2)は、インターコネクター5.2の端部金属シートの第4のポート64、84、及び第1のポート71、並びにインターコネクター5.1の第4のポート64、74、84において別々に回収される。
【０１３０】
同時に、生成する酸素O2 S(O2)は、各々のインターコネクター5.1、5.2の3枚の金属シート8の第6のポート66、76、86において回収される。
【０１３１】
図6A〜図6Cに示される蒸気の供給及び生成する水素の回収、並びに排出用ガスの供給及び生成する酸素の回収は、セルC1の燃料の別の隣接するセルC2に対する並流での流通、及び排出用ガス/生成する酸素の共通の流通と交差流での流通を構成する。
【０１３２】
2種類のインターコネクター5.1、5.2を用いて、従って、変形例として、セルC1の燃料の別の隣接するセルC2に対して向流での流通、及び排出用ガス/生成する酸素の共通の流通と交差流での流通を行うことができる(図7A及び図7B)。
【０１３３】
従って、セルC1と他のセルC2とで別々の排出用ガス/生成する酸素の流通を伴い、セルC1の燃料の別の隣接するセルC2に対して向流での流通を行うことができる(図8A及び図8B)。この排出用ガス/生成する酸素の別々の流通を行うためには、さらに、排出用ガスの供給のためのポート65、75、85及び生成する酸素の回収のためのポート66、76、86を何らかの形で2つに分割すれば十分である。
【０１３４】
セルC1の排出用ガス/酸素の流通に対して、別の隣接するセルC2に対して向流での排出用ガス/生成する酸素の別々の流通を行うこともできる。従って、図9Aに示されるように、排出用ガスE1(O2)は、インターコネクター5.1のポート65.1、75.1、85.1に供給され、かつ生成する酸素S1(O2)は、ポート66.1、76.1、86.1で回収される。図9Bに示されるように、排出用ガスE2(O2)は、インターコネクター5.2のポート66.2、76.1、86.2に供給され、かつ生成する酸素S2(O2)は、ポート65.2、75.1、85.2で回収される。
【０１３５】
図10は、排出用ガスの共通の流通のためのポート65、75、85を備えるインターコネクター5.1、及び該ポート66、76、86での酸素の共通の回収の斜視図を表す。
【０１３６】
本発明による各々のインターコネクター5.1、5.2を構成する3枚の平らな金属シート6、7、8は、孔が開けられており、溶接によって互いに組み立てられた薄い平らな金属シートである。該薄い金属シートは、好ましくは、3mm未満の厚みの、典型的には、0.2mmのオーダーの厚みの金属シートである。金属シート間の溶接部は全て、生産時に製造され、有利には、典型的には、0.2mmのオーダーの薄い金属シートの薄さのために可能となる透過レーザー技術により製造し得る。
【０１３７】
金属シートは全て、有利には、クロムが約20％のフェライト鋼製であり、好ましくは、典型的には、0.1〜1mmの厚みの、CROFER(登録商標)22APU又はFT18TNb、AISI 441製であるか、又はInconel(登録商標)600又はHaynes(登録商標)型のニッケルベースのものである。
【０１３８】
平らな金属シート6、7、8間のポートの周囲の溶接線lでの組み立ては、電解装置の動作時の、インターコネクター5.1に運ばれる蒸気EH2(1)と、インターコネクター5.2に運ばれる蒸気EH2(2)と、インターコネクター5.1で回収される水素SH2(1)と、インターコネクター5.2で回収される水素SH2(2)と、運ばれる排出用ガスE(O2)と、回収される酸素S(O2)との間の良好な耐漏性を保証する。溶接線は、図10A〜図10Cに例示されている。
【０１３９】
図5〜図10Cの全てに示されているように、3枚の金属シート6、7、8は、それらの周辺部で、固定用の棒を収容するのに適した追加のポート69、79、89によって孔が開けられている。これらの固定用の棒は、電気分解反応器の異なる部材のスタックに保持力をかけることを可能とする。
【０１４０】
別の変形例及び改良が、本発明に関連して想定され得る。
【０１４１】
例示した実施態様において、セルC1がセルC2と交互に存在し、従って、インターコネクター5.1がインターコネクター5.2と交互に存在する場合、本発明のコンテキストの範囲内で、積み重ねられ、かつ他の数のセルC1及びインターコネクター5.1から少なくとも1つのセルC2及びインターコネクターC2によって分離されるべきある数のセルC1及びインターコネクター5.1を提供することもできる。従って、第1のセルC1及びインターコネクター5.1のグループと、第2のセルC2及びインターコネクターのグループとを、1つずつ交互にか又は組にして交互に重ね合わせることができる。
【０１４２】
本発明が、互いに独立した供給及び回収多岐管を備える同じスタック内にセルC1、C2、...Cnとインターコネクター5.1、5.2、...5nとのn個のグループを有する可能性を包含することは言うまでもない。2つのセルC1及びC2は、多岐管がスタックの上流及び下流で独立したままである場合には、並列に供給を受けてもよく、又は多岐管がスタックの外側で互いに接続されている場合には、直列に供給を受けてもよい。その場合、燃料及び/又は排出用ガスの補充は、2つのセルC1、C2間で直列に行われる。
【０１４３】
例示したように、固体酸化物タイプの同じ性質のセルが、セルのC1、C2全てについて積み重ねられている。グループあたりのセルの数及びそれらそれぞれの大きさは、用途に応じて異なり得る:電流は、セルの全てについて同一であるが、異なるガス条件について同じ電圧とするか否かの選択は、セルC1とセルC2とのサイズ比、及びそれらの数をも決定し得る。
本件出願は、以下の構成の発明を提供する。
（構成１）
各々が、カソード(2.1、2.2)、アノード(4.1、4.2)、及び該カソードと該アノードとの間に挿入された電解質(3.1、3.2)で形成された固体酸化物タイプの個別電気分解セル(C1、C2)と、各々が、2つの隣接する個別セル(C1、C2)の間に配置された複数の電気的及び流体インターコネクター(5.1;5.2)であって、その一方の面が、該2つの個別セルの一方(C1)の該アノード(4.1)と電気的に接触しており、かつその他方の面が、該2つの個別セルの他方(C2)の該カソード(2.2)と電気的に接触している、前記電気的及び流体インターコネクターとのスタックを備える反応器において実施される、蒸気H2Oの高温電気分解又は蒸気H2O及び二酸化炭素CO2の共電気分解のための方法であって:
−第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第1のゾーン(61、71、81)に、蒸気(EH2(1))又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々の個別セルのカソードに分配され、その後、生成する水素H2(SH2(1))又は合成ガス(一酸化炭素COと水素H2との混合物)が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーン(63、73、83)において回収され、
−少なくとも1つが該第1のグループのインターコネクターに隣接している第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第1のゾーン(62、73、82)に、蒸気(EH2(2))又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物が供給され、かつそれが、少なくとも1つが該第1のグループのセルに隣接している該第2のグループの各々の個別セルのカソードに分配され、その後、生成する水素H2(SH2(2))又は合成ガス(一酸化炭素COと水素H2との混合物)が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーン(64、71、84)において回収され、該第2のグループの該インターコネクター(5.2)の該第1及び第2のゾーンは、それぞれ、該第1のグループの該インターコネクター(5.1)の該第1及び第2のゾーンと垂直に一列に配置されることはなく、
スタック内での、該第1のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれへの供給及び流通が、該第2のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれに対する供給及び流通に対して独立して行われる、前記方法。
（構成２）
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、蒸気又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物の該第1のグループの前記セルの前記カソードへの分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して並流で行われるように配置される、構成1記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
（構成３）
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、蒸気又は蒸気H2Oと二酸化炭素CO2との混合物の該第1のグループの前記セルの前記カソードへの分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して向流で行われるように配置される、構成1記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
（構成４）
−前記第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第3のゾーン(65、75、85)に、排出用ガス、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、生成する酸素O2及び、適切な場合には、該排出用ガス(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(66、76、86)において回収され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第3のゾーン(65、75、85)に、排出用ガス、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、生成する酸素O2(S2(O2))及び、適切な場合には、該排出用ガスが、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(66、76、86)において回収され、該第1及び第2のグループで共通の排出用ガスの供給及び生成する酸素の回収となるように、該第2のインターコネクター(5.2)のグループの該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のインターコネクター(5.1)のグループの該第3及び第4のゾーンと垂直に一列に配置される、構成1〜3のいずれか1項記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
（構成５）
−前記第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第3のゾーン(65.1、75.1、85.1)に、排出用ガス、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、生成する酸素O2及び、適切な場合には、該排出用ガス(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(66.1、76.1、86.1)において回収され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第3のゾーン(66.2、76.1、86.2)に、排出用ガス、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記アノードに分配され、その後、生成する酸素O2(S2(O2))及び、適切な場合には、該排出用ガスが、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(65.2、75.1、85.2)において回収され、該第1のグループと該第2のグループとの間で別々の排出用ガスの供給及び生成する酸素の回収となるように、該第2のインターコネクター(5.2)のグループの該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のインターコネクター(5.1)のグループの該第3及び第4のゾーンと垂直に一列に配置されることはない、構成1〜3のいずれか1項記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
（構成６）
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第3及び第4のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記アノードでの前記排出用ガス及び電気分解によって生成するO2の分配が該第2のグループの前記セルの分配に対して向流で行われるように配置される、構成5記載の電気分解又は共電気分解のための方法。
（構成７）
各々が、カソード(2.1、2.2)、アノード(4.1、4.2)、及び該カソードと該アノードとの間に挿入された電解質(3.1、3.2)で形成されたSOFCタイプの個別電気化学的セル(C1、C2)と、各々が、2つの隣接する個別セル(C1、C2)の間に配置された複数の電気的及び流体インターコネクター(5.1;5.2)であって、その一方の面が、該2つの個別セルの一方(C1)の該アノード(4.1)と電気的に接触しており、かつその他方の面が、該2つの個別セルの他方(C2)の該カソード(2.2)と電気的に接触している、前記電気的及び流体インターコネクターとのスタックを備える固体酸化物燃料電池(SOFC)において実施される高温での発電のための方法であって、
−第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第1のゾーン(61、71、81)に、燃料が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々の個別セルのアノードに分配され、その後、余剰燃料及び生成する水が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーン(63、73、83)において回収され、
−少なくとも1つが該第1のグループのインターコネクターに隣接している第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第1のゾーン(62、73、82)に、燃料が供給され、かつそれが、少なくとも1つが該第1のグループのセルに隣接している該第2のグループの各々の個別セルのアノードに分配され、その後、余剰燃料及び生成する水が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第2のゾーン(64、71、84)において回収され、該第2のグループの該インターコネクター(5.2)の該第1及び第2のゾーンは、それぞれ、該第1のグループの該インターコネクター(5.1)の該第1及び第2のゾーンと垂直に一列に配置されることはなく、
スタック内での、該第1のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれへの供給及び流通が、該第2のグループの該インターコネクター及び該セルそれぞれに対する供給及び流通に対して独立して行われる、前記方法。
（構成８）
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記アノードへの前記燃料の分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して並流で行われるように配置される、構成7記載の高温での発電のための方法。
（構成９）
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第1及び第2のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記アノードへの前記燃料の分配が該第2のグループの前記セルへの分配に対して向流で行われるように配置される、構成7記載の高温での発電のための方法。
（構成１０）
−前記第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第3のゾーン(65、75、85)に、酸化剤、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(68、76、86)において回収され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第3のゾーン(67、75、85)に、酸化剤、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S2(O2))が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(68、76、86)において回収され、該第1及び第2のグループで共通の酸化剤の供給及び余剰酸化剤の回収となるように、該第2のインターコネクター(5.2)のグループの該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のインターコネクター(5.1)のグループの該第3及び第4のゾーンと垂直に一列に配置される、構成7〜9のいずれか1項記載の高温での発電のための方法。
（構成１１）
−前記第1のグループの各々のインターコネクター(5.1)の第3のゾーン(65.1、75.1、85.1)に、酸化剤、例えば、空気(E1(O2))が供給され、かつそれが、該第1のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S1(O2))が、該第1のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(66.1、76.1、86.1)において回収され、
−前記第2のグループの各々のインターコネクター(5.2)の第3のゾーン(66.2、76.1、86.2)に、酸化剤、例えば、空気(E2(O2))が供給され、かつそれが、該第2のグループの各々のセルの前記カソードに分配され、その後、余剰酸化剤(S2(O2))が、該第2のグループの各々のインターコネクターの第4のゾーン(65.2、75.1、85.2)において回収され、該第1のグループと該第2のグループとの間で別々の酸化剤の供給及び余剰酸化剤の回収となるように、該第2のインターコネクター(5.2)のグループの該第3及び第4のゾーンが、それぞれ、該第1のインターコネクター(5.1)のグループの該第3及び第4のゾーンと垂直に一列に配置されることはない、構成7〜9のいずれか1項記載の高温での発電のための方法。
（構成１２）
前記第1及び第2のインターコネクターのグループの前記第3及び第4のゾーンが、該第1のグループの前記セルの前記カソードへの前記酸化剤の分配が該第2のグループの前記セルの前記分配に対して向流で行われるように配置される、構成11記載の高温での発電のための方法。
（構成１３）
前記燃料が、水素もしくはメタン(CH4)又はそれら2つの混合物である、構成7〜12のいずれか1項記載の高温での発電のための方法。
（構成１４）
前記第1のインターコネクターのグループの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給が、前記第2のインターコネクターのグループの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給と直列に接続される、構成1〜6のいずれか1項記載の蒸気H2Oの高温電気分解又は蒸気H2O及び二酸化炭素CO2の共電気分解のための方法、及び構成7〜13のいずれか1項記載の高温での発電のための方法。
（構成１５）
前記ガスが、前記第1のグループの出口と前記第2のグループの入口との間で燃料及び/又は酸化剤について濃縮されているか、又はその逆である、構成14記載の方法。
（構成１６）
前記第1及び前記第2のグループ間で異なる大きさのセルが用いられ、その結果、該セルの全てが、異なる燃料組成を用いて同じ電圧となる、構成14又は15記載の方法。
（構成１７）
前記第1のインターコネクターの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給が、前記第2のインターコネクターの前記第1のゾーンにおける前記ガスの供給に対して並列である、構成1〜6のいずれか1項記載の蒸気H2Oの高温電気分解又は蒸気H2O及び二酸化炭素CO2の共電気分解のための方法、及び構成7〜13のいずれか1項記載の高温での発電のための方法。
（構成１８）
前記第1及び前記第2のグループに、組成物が供給され、かつガスの流速が同一である、構成17記載の方法。
（構成１９）
前記第1及び前記第2のグループに、該2つのグループ間で異なる改質となるように、異なるメタン(CH4)又は水素(H2)の組成物が供給される、構成17又は18記載の高温での発電のための方法。
（構成２０）
前記第1及び前記第2のグループが、同じH2O/CO2/CO比で供給を受ける、構成17又は18記載の蒸気H2O及び二酸化炭素CO2の共電気分解のための方法。
（構成２１）
前記2つのグループの一方の前記セルの早期の分解を管理するように、動作時に、前記直列の供給が、並列の供給に変更され、かつ前記流速及び組成物が同時に、該2つのグループ間で異なるものとされる、構成14〜20のいずれか1項記載の方法。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
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【図６Ｃ】
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【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
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【図８Ａ】
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【図８Ｂ】
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【図９Ａ】
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【図９Ｂ】
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【図１０】
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【図１０Ａ】
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【図１０Ｂ】
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【図１０Ｃ】
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【図１１Ａ】
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【図１１Ｂ】
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