(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
軟磁性粉末と、前記軟磁性粉末を分散した状態で内包する樹脂とを含有する複合材料であって、
前記軟磁性粉末は、
平均粒径Ｄ１が５０μｍ以上５００μｍ以下のＦｅ基合金の粗粒粉末と、
平均粒径Ｄ２が０．１μｍ以上１０μｍ以下（ただし１０μｍを除く）のＦｅの微粒粉末とを含み、
前記軟磁性粉末の前記複合材料全体に対する含有量が、６０体積％以上８０体積％以下である複合材料。
【請求項２】
前記微粒粉末の前記軟磁性粉末全体に対する含有量が、５体積％以上４０体積％未満である請求項１に記載の複合材料。
【請求項３】
前記粗粒粉末の前記軟磁性粉末全体に対する含有量が、６０体積％超９５体積％以下である請求項１又は請求項２に記載の複合材料。
【請求項４】
前記軟磁性粉末の粒度分布をとったとき、複数のピークを有し、
前記ピークのうち少なくとも２つのピークは、前記粗粒粉末と前記微粒粉末のピークである請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の複合材料。
【請求項５】
前記粗粒粉末の平均粒径Ｄ１に対する前記微粒粉末の平均粒径Ｄ２の比Ｄ２／Ｄ１が、１／３以下である請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の複合材料。
【請求項６】
前記樹脂が、熱可塑性樹脂である請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の複合材料。
【請求項７】
巻線を巻回してなるコイルと、前記コイルが配置される磁性コアとを備える磁気部品であって、
前記磁性コアの少なくとも一部は、請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の複合材料である磁気部品。
【請求項８】
巻線を巻回してなるコイルと、前記コイルが配置される磁性コアとを備えるリアクトルであって、
前記磁性コアの少なくとも一部は、請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の複合材料であるリアクトル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、リアクトルなどの磁気部品の構成部材に適した複合材料、複合材料を備える磁気部品、及び磁気部品の一つであるリアクトルに関する。特に、低鉄損で高飽和磁化であり、かつ高強度な複合材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
自動車、電気機器、産業機械などの各種製品の部品として、磁気部品が使用されている。磁気部品は、巻線を巻回してなるコイルと、コイルが配置される磁性コアとを備える。磁気部品の具体例としては、例えば、リアクトル、チョークコイル、トランス、モータなどが挙げられる。
【０００３】
上記磁性コアの少なくとも一部として、例えば、特許文献１、２に示すリアクトルでは、磁性体粉末と樹脂との混合物を成形用金型に充填し、樹脂を固化（硬化）して製造される複合材料が用いられている。特許文献１の複合材料の磁性体粉末は、同一材質から構成された複数の粒子を有し、粒度分布をとったとき複数のピークを有する。一方、特許文献２の複合材料の磁性体粉末は、比透磁率の異なる複数の材質の粉末を有し、粒度分布をとったとき複数のピークを有する。このように、複合材料は、同種又は異種の材質で、かつ複数のピークを有する磁性体粉末を備えることで、低損失で飽和磁化の高いリアクトルを構築している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１２−２１２８５５号公報
【特許文献２】特開２０１２−２１２８５６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
近年のエネルギー問題への関心が高まる中、複合材料に要求される特性も厳しくなってきており、より鉄損が少なく、強度の高い複合材料の開発が望まれている。上述したように特許文献１、２の複合材料は、ある程度の低鉄損及び高飽和磁化を確保できる。しかし、低鉄損や高飽和磁化などの磁気特性の向上と強度の向上の両立について更なる改善の余地があった。
【０００６】
そこで、上記事情に鑑み、低鉄損で高飽和磁化であり、かつ高強度な複合材料を提供する。
【０００７】
また、上記複合材料を備える磁気部品やリアクトルを提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の一態様に係る複合材料は、軟磁性粉末と、軟磁性粉末を分散した状態で内包する樹脂とを有する複合材料である。軟磁性粉末は、平均粒径Ｄ１が５０μｍ以上５００μｍ以下の粗粒粉末と、平均粒径Ｄ２が０．１μｍ以上３０μｍ未満の微粒粉末とを含む。そして、軟磁性粉末の複合材料全体に対する含有量が、６０体積％以上８０体積％以下である。
【発明の効果】
【０００９】
上記複合材料は、低鉄損で高飽和磁化であり、かつ高強度である。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】試料Ｎｏ．１−２の顕微鏡写真である。
【図２】試料Ｎｏ．１−３の顕微鏡写真である。
【図３】試料Ｎｏ．１−４の顕微鏡写真である。
【図４】試料Ｎｏ．１−５の顕微鏡写真である。
【図５】実施形態に係るリアクトルを示し、上図は概略斜視図、下図は分解斜視図である。
【図６】実施形態に係るリアクトルに備わるコアを示す分解斜視図である。
【図７】実施形態に係るチョークコイルの平面図である。
【図８】ハイブリッド自動車の電源系統を模式的に示す概略構成図である。
【図９】コンバータを備える電力変換装置の一例を示す概略回路である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
《本発明の実施形態の説明》
本発明者らは、磁気特性の向上と強度の向上の両立について鋭意検討した。その結果、従来の微粒粉末よりも更に平均粒径の小さい微粒粉末を含むことで、低鉄損で飽和磁化が高く、高強度な複合材料が得られるとの知見を得た。本発明は、上記知見に基づくものである。最初に本発明の実施態様の内容を列記して説明する。
【００１２】
（１）本発明の一態様に係る複合材料は、軟磁性粉末と、軟磁性粉末を分散した状態で内包する樹脂とを有する複合材料である。軟磁性粉末は、平均粒径Ｄ１が５０μｍ以上５００μｍ以下の粗粒粉末と、平均粒径Ｄ２が０．１μｍ以上３０μｍ未満の微粒粉末とを含む。そして、軟磁性粉末の複合材料全体に対する含有量が、６０体積％以上８０体積％以下である。
【００１３】
上記の構成によれば、上記平均粒径の粗粒粉末と微粒粉末とを含む軟磁性粉末の含有量（充填率）が上記範囲の複合材料は、低鉄損で、飽和磁化が高く、強度が高い。
【００１４】
粗粒粉末の平均粒径Ｄ１を５０μｍ以上とすることで、微粒粉末との粒径差が十分に大きいことで粗粒粉末間に微粒粉末を介在させられるため、充填率を高められる上にヒステリシス損を低減できる。上記平均粒径Ｄ１を５００μｍ以下とすることで、粗粒が大き過ぎないため、粗粒粉末自体の渦電流損を低減でき、ひいては複合材料の渦電流損を低減できる。その上に、充填率を高められて複合材料の飽和磁化を高められる。
【００１５】
微粒粉末の平均粒径Ｄ２が上記範囲を満たすことで、粗粒粉末に比べて十分に小さいため微粒粉末自体の渦電流損が小さい。更に、高磁界（例えば、２５０００Ａ／ｍ）まで、比透磁率の変化が小さい。その上に、軟磁性粉末の複合材料全体に対する含有量を６０体積％以上に高め易い。そして、微粒粉末の平均粒径Ｄ２を０．１μｍ以上とすることで、微粒粉末同士の凝集を抑制し易い上に、樹脂との接触抵抗による原料の混合物の流動性の低下を抑制し易い。上記平均粒径Ｄ２を３０μｍ未満とすることで、粗粒粉末同士の接触を抑制できるため、渦電流損を低減し易い。また、充填率を高め易いため、飽和磁化を高め易い。
【００１６】
軟磁性粉末の上記含有量を６０体積％以上とすることで、磁性成分の割合が十分に高く、飽和磁化を高められる。軟磁性粉末の上記含有量を８０体積％以下とすることで、複合材料を製造するにあたり、原料の軟磁性粉末を溶融状態の樹脂と練り合わせた混合物、又は軟磁性粉末と液体状態の樹脂とを混合した混合物の流動性に優れる。そのため、混合物を成形する際、所望の成型用金型に充填し易く、複合材料の製造性に優れる。
【００１７】
上記複合材料の強度が高い理由は定かではないが、次の理由が考えられる。
（ａ）上記平均粒径Ｄ２が上記範囲を満たすことで、上記平均粒径Ｄ１に比べて十分に小さいことで、粗粒粉末間に微粒粉末を均一に分散させられる。そのため、樹脂の固化時の収縮に伴って樹脂に生じる残留歪みを低減できる。
（ｂ）粗粒粉末間に微粒粉末を均一に分散させられることで、樹脂の固化時の収縮による粗粒粉末同士の接触を抑制できる。即ち、粗粒粉末間に樹脂を介在させられる。
【００１８】
（２）上記複合材料の一形態として、微粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量が、５体積％以上４０体積％未満であることが挙げられる。
【００１９】
上記の構成によれば、微粒粉末の上記含有量を５体積％以上とすれば、充填率を高められるため、飽和磁化を高められる。微粒粉末の上記含有量を４０体積％未満とすれば、微粒粉末の上記含有量が多くなり過ぎないため、混合物の流動性を高められて複合材料の製造性に優れる。
【００２０】
（３）上記複合材料の一形態として、粗粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量が、６０体積％超９５体積％以下であることが挙げられる。
【００２１】
粗粒粉末の上記含有量を６０体積％超とすれば、微粒粉末の上記含有量が多くなり過ぎず、混合物の流動性に優れるため複合材料の製造性に優れる。粗粒粉末の上記含有量を９５体積％以下とすれば、粗粒粉末同士の間に微粒粉末を介在させられ、粗粒粉末同士の接触を抑制できて渦電流損を低減できる。その上、充填率を高められるため、飽和磁化を高められる。
【００２２】
（４）上記複合材料の一形態として、粗粒粉末及び微粒粉末のいずれか一方はＦｅ基合金であり、他方はＦｅであることが挙げられる。
【００２３】
上記の構成によれば、Ｆｅ基合金はＦｅに比べて電気抵抗が高くて渦電流損を低減し易く、ＦｅはＦｅ基合金に比べて飽和磁化が高いことで、鉄損と飽和磁化とのバランスが良い。
【００２４】
（５）上記複合材料の一形態として、粗粒粉末及び微粒粉末のいずれか一方はＦｅ基合金であり、他方はＦｅである場合、微粒粉末がＦｅであることが挙げられる。
【００２５】
上記の構成によれば、微粒粉末がＦｅであり粗粒粉末がＦｅ基合金である。この構成によれば、微粒粉末がＦｅ基合金で、粗粒粉末がＦｅである場合に比べて、低鉄損である。
【００２６】
（６）上記複合材料の一形態として、軟磁性粉末の粒度分布をとったとき、複数のピークを有し、このピークのうち少なくとも２つのピークは、粗粒粉末と微粒粉末のピークであることが挙げられる。
【００２７】
上記の構成によれば、軟磁性粉末において粗粒粉末と微粒粉末の割合が多く、上述したように渦電流損の低減、飽和磁化の向上、及び強度の向上を図れる。
【００２８】
（７）上記複合材料の一形態として、粗粒粉末の平均粒径Ｄ１に対する微粒粉末の平均粒径はＤ２の比Ｄ２／Ｄ１が、１／３以下であることが挙げられる。
【００２９】
上記の構成によれば、上記比Ｄ２／Ｄ１を１／３以下とすれば、粗粒粉末間に微粒粉末を均一的に分散させられ、渦電流損の低減、飽和磁化の向上、及び強度の向上を効果的に図れる。
【００３０】
（８）上記複合材料の一形態として、樹脂が、熱可塑性樹脂であることが挙げられる。
【００３１】
上記の構成によれば、樹脂を熱可塑性樹脂とすることで、混合物が従来の微粒粉末よりも更に平均粒径の小さい微粒粉末を含んでいても、混合物の流動性に優れる。そのため、混合物を成形する際、所望の成型用金型に充填し易く、複合材料の製造性に優れる。また、複合材料の製造の際、加圧しながら成形可能であり、樹脂の溶融粘度の調整も容易であるため、充填し易い。
【００３２】
（９）本発明の一態様に係る磁気部品は、巻線を巻回してなるコイルと、コイルが配置される磁性コアとを備える。磁性コアの少なくとも一部は、上記（１）〜（８）のいずれか一つに記載の複合材料である。
【００３３】
上記磁気部品は、低損失で飽和磁化が高く、強度に優れる。
【００３４】
（１０）本発明の一態様に係るリアクトルは、巻線を巻回してなるコイルと、コイルが配置される磁性コアとを備える。磁性コアの少なくとも一部は、上記（１）〜（８）のいずれか一つに記載の複合材料である。
【００３５】
上記リアクトルは、低損失で飽和磁化が高く、強度に優れる複合材料を備えるため、磁気特性に優れる上に、磁性コアの強度が高く信頼性が高い。
【００３６】
《本発明の実施形態の詳細》
本発明の実施形態に係る複合材料、磁気部品（一例としてリアクトルとチョークコイル）、コンバータ及び電力変換装置の具体例を、以下に適宜図面を参照しつつ説明する。なお、本発明はこれらの例示に限定されるものではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【００３７】
〔複合材料〕
実施形態に係る複合材料は、軟磁性粉末と、軟磁性粉末を分散した状態で内包する樹脂とを含有する。複合材料は、軟磁性粉末を溶融状態の樹脂と練り合わせた混合物、又は軟磁性粉末と液体状態の樹脂とを混合した混合物を固化（硬化）したものであり、代表的には、後述する磁気部品（リアクトルやチョークコイルなど）に備わる磁性コアの少なくとも一部を構成する。複合材料の主たる特徴とするところは、特定サイズの粗粒及び微粒の２種の粉末を含む軟磁性粉末を、複合材料全体に対して特定の含有量とする点にある。そうすれば、詳しくは後述するが、低鉄損や高飽和磁化などの磁気特性の向上と強度の向上とを両立できる。以下、複合材料の詳細を説明する。
【００３８】
［軟磁性粉末］
軟磁性粉末は、平均粒径の異なる粗粒粉末と微粒粉末とを含む。軟磁性粉末（粗粒粉末と微粒粉末の合計）の複合材料全体に対する含有量は、６０体積％以上８０体積％以下が挙げられる。軟磁性粉末の上記含有量を６０体積％以上とすることで、磁性成分の割合が十分に高く、飽和磁化を高められる。軟磁性粉末の上記含有量を８０体積％以下とすることで、軟磁性粉末が多くなりすぎず、軟磁性粉末同士の間に樹脂を介在させられて渦電流損を低減できる。また、軟磁性粉末が多くなりすぎないため、原料の軟磁性粉末と樹脂との混合物の流動性に優れる。そのため、混合物を成形する際、所定の成型用金型に充填し易く、複合材料の製造性に優れる。軟磁性粉末の上記含有量は、６５体積％以上７５体積％以下がより好ましい。
【００３９】
（粗粒粉末）
粗粒粉末の平均粒径Ｄ１は、５０μｍ以上５００μｍ以下が挙げられる。平均粒径Ｄ１を５０μｍ以上とすることで、微粒粉末との粒径差が十分に大きいことで粗粒粉末間に微粒粉末を介在させられるため、充填率を高められる上に渦電流損を低減できる。平均粒径Ｄ１を５００μｍ以下とすることで、粗粒が大き過ぎないため、粗粒粉末自体の渦電流損を低減でき、ひいては複合材料の渦電流損を低減できる。その上、充填率を高められて複合材料の飽和磁化を高められる。平均粒径Ｄ１は、５０μｍ以上３００μｍ以下が好ましく、５０μｍ以上１００μｍ以下が更に好ましい。
【００４０】
粗粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量は、６０体積％超９５体積％以下が好ましい。粗粒粉末の上記含有量を６０体積％超とすれば、微粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量が多くなり過ぎないため、混合物の流動性を高められ、複合材料の製造性に優れる。一方、粗粒粉末の上記含有量を９５体積％以下とすれば、粗粒粉末の上記含有量が多くなり過ぎず微粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量を多くできるため、粗粒粉末同士の間に微粒粉末を介在させられる。そのため、粗粒粉末同士の接触を抑制できて渦電流損を低減できる上に、充填率を高められて飽和磁化を高められる。また、粗粒粉末同士の間に微粒粉末を介在させられることで、複合材料を製造する際、樹脂の固化時の収縮に伴って樹脂に生じる残留歪みを低減できると考えられる。その上、樹脂の固化時の収縮による粗粒粉末同士の接触を抑制できる。詳しい理由は定かでは無いが、これらにより複合材料の強度を高められると考えられる。粗粒粉末の上記含有量は、６５体積％以上９０体積％以下が好ましく、更に７０体積％以上８５体積％以下が好ましい。
【００４１】
（微粒粉末）
微粒粉末の平均粒径Ｄ２は、０．１μｍ以上３０μｍ未満が挙げられる。上記平均粒径Ｄ２が上記範囲を満たすことで、粗粒粉末に比べて平均粒径が十分に小さいため渦電流損が小さい。更に、高磁界（例えば、２５０００Ａ／ｍ）まで、比透磁率の変化が小さい。その上に、軟磁性粉末の複合材料全体に対する含有量を６０体積％以上に高め易い。そして、上記平均粒径Ｄ２を０．１μｍ以上とすることで、微粒粉末同士の凝集を抑制し易い上に、樹脂との接触抵抗による原料の混合物の流動性の低下を抑制し易い。一方、上記平均粒径Ｄ２を３０μｍ未満とすることで、粗粒粉末同士の接触を抑制できるため、渦電流損を低減し易い。また、充填率を高め易いため、飽和磁化を高め易い。平均粒径Ｄ２は、０．５μｍ以上２０μｍ以下が好ましく、１．０μｍ以上１０μｍ以下が更に好ましい。
【００４２】
微粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量は、５体積％以上４０体積％未満が好ましい。微粒粉末の上記含有量を５体積％以上とすれば、粗粒粉末同士の間に微粒粉末を介在させられるため、粗粒粉末同士の接触を抑制できて渦電流損を低減できる上に、充填率を高められて飽和磁化を高められる。微粒粉末の上記含有量を４０体積％未満とすれば、微粒粉末の上記含有量が多くなり過ぎず、混合物の流動性に優れるため複合材料の製造性に優れる。微粒粉末の上記含有量は、１０体積％以上３５体積％が好ましく、更に１５体積％以上３０体積％以下が好ましい。
【００４３】
（軟磁性粉末（粗粒と微粒）の粒度分布）
軟磁性粉末は、粒度分布をとったとき、複数のピーク（高頻度値）を有する。粒度分布に複数のピークが存在するとは、粒度分布のヒストグラムにおいて粒径が小さい地点と粒径が大きな地点にピークが存在するということである。複数のピークの少なくとも２つは、粗粒粉末のピークと微粒粉末のピーク、即ち、上述の平均粒径Ｄ１とＤ２であることが挙げられる。粗粒粉末のピークと微粒粉末のピークを有することで、上述したように渦電流損の低減、飽和磁化の向上、及び強度の向上を図れる。
【００４４】
粗粒粉末と微粒粉末の平均粒径の差は、大きくしてもよい。粗粒粉末間に微粒粉末を均一的に分散させられ、渦電流損の低減、飽和磁化の向上、及び強度の向上を効果的に図れることがある。例えば、粗粒粉末の平均粒径Ｄ１に対する微粒粉末の平均粒径Ｄ２の比Ｄ２／Ｄ１は、１／３以下とすることができる。上記比Ｄ２／Ｄ１は、１／１０以下にでき、更に１／２０以下にできる。上記比Ｄ２／Ｄ１は、１／１５０以上程度が挙げられる。上記比Ｄ２／Ｄ１を１／１５０以上とすれば、微粒粉末が粗粒粉末に対して小さくなりすぎず、粗粒粉末同士の間で粗粒粉末同士の間隔を保つスペーサとして機能させられる。上記比Ｄ２／Ｄ１は、１／４０以上が好ましい。
【００４５】
（軟磁性粉末（粗粒と微粒）の材質）
軟磁性粉末（粗粒と微粒）の材質は、鉄族金属やＦｅを主成分とするＦｅ基合金、フェライト、アモルファス金属などの軟磁性材料が挙げられる。中でも、渦電流損や飽和磁化の点から鉄族金属やＦｅ基合金が好ましい。鉄族金属は、Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉが挙げられる。特に、Ｆｅは純鉄（不可避的不純物を含む）であるとよい。Ｆｅは飽和磁化が高いため、Ｆｅの含有量を高くするほど複合材料の飽和磁化を高められる。Ｆｅ基合金は、添加元素としてＳｉ，Ｎｉ，Ａｌ，Ｃｏ，及びＣｒから選択される１種以上の元素を合計で１．０質量％以上２０．０質量％以下含有し、残部がＦｅ及び不可避的不純物からなる組成を有することが挙げられる。Ｆｅ基合金は、例えば、Ｆｅ−Ｓｉ系合金，Ｆｅ−Ｎｉ系合金，Ｆｅ−Ａｌ系合金，Ｆｅ−Ｃｏ系合金，Ｆｅ−Ｃｒ系合金，Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金（センダスト）などが挙げられる。特に、Ｆｅ−Ｓｉ系合金やＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金といったＳｉを含有するＦｅ基合金は、電気抵抗率が高く、渦電流損を低減し易い上に、ヒステリシス損も小さく、複合材料の低鉄損化を図れる。例えば、Ｆｅ−Ｓｉ系合金の場合、Ｓｉの含有量は１．０質量％以上８．０質量％以下が挙げられ、３．０質量％以上７．０質量％以下が好ましい。
【００４６】
〈粗粒と微粒の材質の関係〉
粗粒粉末と微粒粉末の材質は、Ｆｅ同士やＦｅ基合金同士のように同種としてもよいが、例えば、一方をＦｅ、他方をＦｅ基合金とするように異種とすることが好ましい。このように両粉末の材質を異種とすれば、Ｆｅの特性（飽和磁化が高い）とＦｅ基合金の特性（電気抵抗が高く渦電流損を低減し易い）の両方の特性を兼ね備えられ、飽和磁化の向上効果と鉄損のバランスが良い。両粉末の材質を異種とする場合、粗粒粉末と微粒粉末のどちらをＦｅ（Ｆｅ基合金）としてもよいが、微粒粉末をＦｅとすることが好ましい。即ち、粗粒粉末をＦｅ基合金とすることが好ましい。そうすれば、微粒粉末がＦｅ基合金で、粗粒粉末がＦｅである場合に比べて、低鉄損である。
【００４７】
［樹脂］
樹脂は、軟磁性粉末を保持すると共に、軟磁性粉末同士の間に介在されて軟磁性粉末同士の接触を抑制する。樹脂の複合材料全体に対する含有量は、２０体積％以上４０体積％以下が挙げられる。樹脂の上記含有量を２０体積％以上とすることで、軟磁性粉末を強固に保持できる上に、軟磁性粉末同士の間に介在させ易い。樹脂の上記含有量を４０体積％以下とすることで、樹脂の上記含有量が多くなりすぎず軟磁性粉末の上記含有量を多くできる。樹脂の上記含有量は、２５体積％以上３５体積％以下が好ましい。
【００４８】
樹脂には、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂などの熱硬化性樹脂や、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂、ポリアミド樹脂（例えば、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン９Ｔ、ナイロン１０Ｔ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリイミド樹脂、フッ素樹脂などの熱可塑性樹脂を用いることができる。その他、常温硬化性樹脂や低温硬化性樹脂、不飽和ポリエステルに炭酸カルシウムやガラス繊維が混合されたＢＭＣ（Ｂｕｌｋ  ｍｏｌｄｉｎｇ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ）、ミラブル型シリコーンゴム、ミラブル型ウレタンゴムなどを用いることもできる。特に、樹脂としては熱可塑性樹脂が好適である。
【００４９】
［その他］
複合材料には、軟磁性粉末及び樹脂に加えて、アルミナやシリカなどのセラミックスといった非磁性粉末（フィラー）が含有されていてもよい。フィラーは、放熱性の向上、軟磁性粉末の偏在の抑制（均一的な分散）に寄与する。また、フィラーが微粒であり、軟磁性粒子間に介在すれば、フィラーの含有による軟磁性粉末の割合の低下を抑制できる。フィラーの含有量は、複合材料を１００質量％とするとき、０．２質量％以上２０質量％以下が好ましく、更に０．３質量％以上１５質量％以下が好ましく、特に０．５質量％以上１０質量％以下が好ましい。
【００５０】
［各種パラメータの測定］
上述した複合材料における各種パラメータの測定は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、複合材料の断面を観察することで行う。複合材料の断面は、適宜な切断工具で切断した後、研磨加工を施すことで得られる。この断面をＳＥＭで観察して観察画像を取得する。ここでは、ＳＥＭの倍率を２００倍以上５００倍以下、観察する断面数（観察画像の取得数）を１０個以上（一画面につき一視野）、総断面積を０．１ｃｍ２以上とする。取得した各観察画像を画像処理（例えば、二値化処理）して粒子の輪郭を抽出する。
【００５１】
（軟磁性粉末の含有量の測定）
軟磁性粉末の複合材料全体に対する含有量（体積％）は、複合材料の断面における軟磁性粉末の面積割合と等価と見做す。ここで複合材料の断面における軟磁性粉末の面積割合とは、各観察画像において軟磁性粒子の面積割合を算出し、その面積割合の平均値とする。即ち、その平均値を軟磁性粉末の複合材料全体に対する含有量（体積％）と見做す。
【００５２】
（平均粒径Ｄ１・Ｄ２の測定）
粗粒粉末の平均粒径Ｄ１及び微粒粉末の平均粒径Ｄ２はそれぞれ、次のように求める。各観察画像において、輪郭を抽出した全粒子の粒度分布を求める。各観察画像において、粒度分布の最も粗粒側のピークを求め、そのピークの平均値を粗粒粉末の平均粒径Ｄ１とする。同様に、各観察画像において、粒度分布の最も微粒側のピークを求め、そのピークの平均値を微粒粉末の平均粒径Ｄ２とする。
【００５３】
（粗粒・微粒の含有量の測定）
粗粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量（体積％）、及び微粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量（体積％）はそれぞれ、複合材料の断面における粗粒粉末の面積割合、及び複合材料の断面における微粒粉末の面積割合と等価と見做す。複合材料の断面における粗粒粉末の面積割合は、各観察画像の総断面積をＳとし、各観察画像における粗粒粉末の総断面積ＳＬとするとき、｛（ＳＬ／Ｓ）×１００｝により各観察画像における粗粒粉末の面積割合を求め、その面積割合の平均値とする。同様に、複合材料の断面における微粒粉末の面積割合は、各観察画像における微粒粉末の総断面積ＳＳとするとき、｛（ＳＳ／Ｓ）×１００｝により求めた各観察画像の面積割合の平均値とする。各観察画像において、粗粒粉末と微粒粉末との区別は、コントラストの違いや粒子形状の違いにより行える。例えば、純鉄はＦｅ基合金に比較して暗く見える（Ｆｅ基合金は純鉄に比較して明るく見える）。特に、コントラストの違いと粒子形状の違いとの両方から判断すると、粗粒粉末と微粒粉末との区別が行い易い。
【００５４】
（軟磁性粉末の成分分析）
軟磁性粉末の材質の成分分析は、Ｘ線回折、エネルギー分散Ｘ線分光法：ＥＤＸなどを利用して行える。
【００５５】
［製造方法］
複合材料の製造は、代表的には、射出成形、注型成形により行える。射出成形は、混合物を射出成形装置に供給し、これを可塑化して金型に射出（充填）した後、冷却固化（硬化）する。注型成形は、混合物を必要に応じて圧力をかけて成形型に充填し、加熱して固化（硬化）する。原料に用いた軟磁性粉末（粗粒と微粒）の粒径や含有量が複合材料の製造の前後で実質的に変化しないため、複合材料（粗粒と微粒）の粒度分布や含有量は、原料に用いた軟磁性粉末の粒度分布や含有量と実質的に等しくなる。但し、原料と得られた複合材料とでは同様の手法で測定しているわけではないため、測定結果にある程度のばらつきが生じる場合がある。そこで、複合材料に対する軟磁性粉末の含有量や、軟磁性粉末（粗粒と微粒）の平均粒径、軟磁性粉末に対する粗粒及び微粒の含有量を上述のようにして測定した値が、それぞれ原料に用いた混合物に対する軟磁性粉末の含有量、粗粒と微粒の平均粒径、軟磁性粉末に対する粗粒及び微粒の含有量の±５％以内に含まれていれば、実質的に等しいと見做す。
【００５６】
〔作用効果〕
上述の複合材料によれば、以下の効果を奏する。特定の平均粒径の粗粒粉末と微粒粉末とを含むことで、微粒粉末を粗粒粉末同士の間に介在させられ、粗粒粉末同士の接触を抑制できるため、渦電流損を低減できる。また、粗粒粉末同士の間に微粒粉末を介在させられることで軟磁性粉末の複合材料全体に対する含有量を高められるため、飽和磁化を高められる。更に、粗粒粉末同士の間に介在される微粒粉末の平均粒径を非常に小さくすることで、粗粒粉末間に微粒粉末を均一に分散させられる。そのため、樹脂の固化時の収縮に伴って樹脂に生じる残留歪みを低減できる。その上、樹脂の固化時の収縮による粗粒粉末同士の接触を抑制できる。即ち、粗粒粉末間に樹脂を介在させられる。
【００５７】
〔試験例〕
軟磁性粉末と樹脂とを含有する複合材料を作製し、その複合材料の磁気特性と強度とを評価した。
【００５８】
［試料Ｎｏ．１−１〜１−３］
試料Ｎｏ．１−１〜１−３の複合材料の作製は、射出成形により行った。
【００５９】
軟磁性粉末には、粗粒粉末と微粒粉末との混合粉末を用いた。粗粒粉末には、Ｄ５０粒径が８０μｍで、Ｓｉを６．５質量％含み、残部がＦｅ及び不可避的不純物からなる組成を有するＦｅ−Ｓｉ合金の粉末を用いた。一方、微粒粉末には、Ｄ５０粒径が３μｍで、Ｆｅを９９．５質量％以上含む純鉄の粉末を用いた。Ｄ５０とは、レーザ回折式粒度分布測定装置により測定した場合において、体積基準の粒度分布の小径側から累積が５０％となる粒径値のことを言う。一方、樹脂には、ポリアミド樹脂（ナイロン９Ｔ）を用いた。この軟磁性粉末と樹脂とを混合し、樹脂を溶融状態で軟磁性粉末を練り合わせて混合物を作製した。粗粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量（体積％）と、微粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量（体積％）と、混合物中の軟磁性粉末の含有量（体積％）とはそれぞれ表１に示す含有量とした。
【００６０】
所定の形状の成型用金型を用意し、上記混合物を成形用金型に充填し、冷却固化することで複合材料を作製した。ここでは、各試料につき、磁気特性測定用の試験片としてリング状の複合材料と、強度測定用の試験片として板状の複合材料との２種類の試験片を作製した。リング状の複合材料のサイズは、外径：３４ｍｍ、内径：２０ｍｍ、厚さ：５ｍｍとした。板状の複合材料のサイズは、長さ：７７ｍｍ、幅：１３ｍｍ、厚さ：３．２ｍｍとした。
【００６１】
［試料Ｎｏ．１−４］
Ｄ５０粒径が３５μｍの微粒粉末を用いた点を除き、それ以外は試料Ｎｏ．１−１と同様に、同サイズのリング状の複合材料と同サイズの板状の複合材料との２種類の試験片を作製した。
【００６２】
［試料Ｎｏ．１−５］
軟磁性粉末として、上述の微粒粉末を含まず上述の粗粒粉末を用いた点を除き、それ以外は試料Ｎｏ．１−１と同様に、同サイズのリング状の複合材料と同サイズの板状の複合材料との２種類の試験片を作製した。
【００６３】
［各種の平均粒径・含有量の測定］
作製した各試料の複合材料について、その断面をＳＥＭで観察して以下のパラメータ（１）〜（３）を求めた。これらパラメータ（１）〜（３）の測定は、上述した「各種パラメータの測定」で説明した測定方法と同様の方法で行った。パラメータ（１）と（３）の結果を表１に示す。
（１）軟磁性粉末の複合材料全体に対する含有量
（２）粗粒粉末の平均粒径及び微粒粉末の平均粒径
（３）粗粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量及び微粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量
【００６４】
【表１】
0006544537.tif 000002
【００６５】
表１に示すように、得られた複合材料における上記パラメータ（１）、（３）はそれぞれ、原料における軟磁性粉末の混合物全体に対する含有量、粗粒粉末及び微粒粉末の軟磁性粉末に対する含有量に対して±５％の範囲内にあることがわかった。また、表１では省略しているが、得られた複合材料における上記パラメータ（２）は、原料における粗粒粉末及び微粒粉末の平均粒径に対して±５％の範囲内にあることがわかった。
【００６６】
［磁気特性測定］
各試料の複合材料の磁気特性として、飽和磁化、比透磁率、鉄損を測定した。飽和磁化は、電磁石によって１００００（Ｏｅ）（＝７９５．８ｋＡ／ｍ）の磁界をリング状の試験片に印加し、十分に磁気飽和させたときの飽和磁化とした。比透磁率は、以下のようにして測定した。リング状の試験片に、一次側：３００巻き、二次側：２０巻きの巻線を施し、Ｂ−Ｈ初磁化曲線をＨ＝０（Ｏｅ）〜２５０（Ｏｅ）の範囲で測定し、このＢ−Ｈ初磁化曲線から得られる最大透磁率を比透磁率μとした。なお、ここでの磁化曲線とは、いわゆる直流磁化曲線である。鉄損は、リング状の試験片を用いて、以下のようにして測定した。ＡＣ−ＢＨカーブトレーサを用いて、励起磁束密度Ｂｍ：１ｋＧ（＝０．１Ｔ）、測定周波数：２０ｋＨｚにおける鉄損Ｗ１／２０ｋ（ｋＷ／ｍ３）を測定した。これらの結果をまとめて表２に示す。
【００６７】
［強度］
各試料の複合材料の強度として、作製した板状の試験片に対して曲げ強さを測定した。ここでは、精密万能試験機（株式会社島津製作所製  オートグラフＡＧＳ−Ｈ）を利用し、板状の試験片に対して３点曲げ試験により求めた。支点間距離は５０ｍｍとし、試験速度は５ｍｍ／ｍｉｎとした。その結果を表２に示す。
【００６８】
【表２】
0006544537.tif 000003
【００６９】
表２に示すように、特定サイズの粗粒及び微粒の２種の粉末を含む軟磁性粉末を、複合材料全体に対して特定の含有量とした試料Ｎｏ．１−１〜１−３は、粗粒及び微粒の２種の粉末を含むが微粒粉末のＤ５０が大きい試料Ｎｏ．１−４に比較して、鉄損が非常に低く、曲げ強さが高い。また、試料Ｎｏ．１−１〜１−３は、微粒粉末を含まず粗粒粉末のみの軟磁性粉末とした試料Ｎｏ．１−５に比較して、飽和磁化が高くて鉄損が低く、曲げ強さが高い。試料Ｎｏ．１−１〜１−３の飽和磁化は、１．２３Ｔ以上であり、中でも試料Ｎｏ．１−２，１−３の飽和磁化は、１．２５Ｔ以上であった。試料Ｎｏ．１−１〜１−３の鉄損は、３６５ｋＷ／ｍ３未満であり、中でも試料Ｎｏ．１−２の鉄損は３６０ｋＷ／ｍ３以下（未満）であった。試料Ｎｏ．１−１〜１−３の曲げ応力は、１００ＭＰａ以上であり、中でも試料Ｎｏ．１−２、１−３の曲げ応力は、１１０ＭＰａ以上、特に、試料Ｎｏ．１−３の曲げ応力は、１２０ＭＰａ以上であった。この結果から、特定サイズの粗粒及び微粒の２種の粉末を含む軟磁性粉末を、複合材料全体に対して特定の含有量とした複合材料は、低鉄損で高飽和磁化であり、高強度であることが分かった。
【００７０】
試料Ｎｏ．１−２〜試料Ｎｏ．１−５のＳＥＭで撮像した顕微鏡写真をそれぞれ図１〜４に示す。各図において、灰色が軟磁性粒子で、黒色が樹脂である。試料Ｎｏ．１−２は、図１に示すように、微粒粉末が粗粒粉末同士の間に略均一に分散していて、粗粒粉末同士を非接触状態としていることがわかる。試料Ｎｏ．１−３は、図２に示すように、微粒粉末が粗粒粉末同士の間に分散していて粗粒粉末同士を非接触状態となっているが、図の右上側に示すように微粒粉末が一部凝集していることが分かる。それにも関わらず上述したように飽和磁化、鉄損、及び強度に優れていることからすると、一部の凝集に起因する性能低下率に比べ、特定サイズの粗粒及び微粒の２種の粉末を含むことによる性能向上率が非常に大きいことがわかる。試料Ｎｏ．１−４は、図３に示すように、粗粒粉末同士の間に微粒粉末がある程度分散している部分もあるが、粗粒粉末同士の間に樹脂のみが存在する部分がある程度の範囲に亘っていることがわかる。試料Ｎｏ．１−５は、図４に示すように、粗粒粉末同士の間には樹脂のみが存在する部分が広範囲にわたっていることが認められる。
【００７１】
その他、粗粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量（体積％）を６０体積％、微粒粉末の軟磁性粉末全体に対する含有量（体積％）を４０体積％、混合物中の軟磁性粉末の含有量を７０体積％とし、それ以外は試料Ｎｏ．１−１と同様にして試験片の作製を試みた。しかし、混合物の流動性が不十分であり射出成形できず試験片を作製できなかった。
【００７２】
〔磁気部品〕
上述の複合材料は、磁気部品の磁性コアやその素材に好適に利用できる。磁気部品は、巻線を巻回してなるコイルと、このコイルが配置される磁性コアとを備える。磁気部品の具体例としては、例えば、リアクトル、チョークコイル、トランス、モータなどが挙げられるが、その一例として、図５，６を参照してリアクトル１を説明し、図７を参照してチョークコイル１００を説明する。
【００７３】
［リアクトル］
リアクトル１は、一対の巻回部２ａ，２ｂを有するコイル２と、コイル２に組み合わされる磁性コア３とを備える。
【００７４】
（コイル）
一対の巻回部２ａ，２ｂは、接合部の無い１本の連続する巻線２ｗを螺旋状に巻回して構成され、連結部２ｒにより連結されている。巻線２ｗは、銅やアルミニウム、その合金といった導電性材料からなる平角線や丸線の外周にエナメル（代表的にはポリアミドイミド）などの絶縁被覆を備える被覆平角線を利用できる。各巻回部２ａ，２ｂは、エッジワイズコイルで構成している。連結部２ｒは、コイル２の一端側で巻線の一部をＵ字状に屈曲して構成している。巻回部２ａ、２ｂの両端部２ｅは、ターン形成部から引き延ばされ、端子部材（図示略）を介してコイル２に電力供給を行なう電源などの外部装置（図示略）が接続される。
【００７５】
（磁性コア）
磁性コア３は、図５下図に示すように、巻回部２ａ，２ｂの内側に配置される一対の内側コア部３１，３１と、巻回部２ａ，２ｂが配置されず、巻回部２ａ，２ｂから突出（露出）される一対の外側コア部３２，３２とを備える。これらを環状に組み合わせることで、コイル２を励磁したとき、閉磁路を形成する。「コイルの内側に配置される内側コア部」とは、少なくとも一部がコイルの内部に配置されている内側コア部を意味する。
【００７６】
内側コア部３１，３１はそれぞれ、略直方体である。内側コア部３１，３１は、図５下図のように、複数のコア片３１ｍと、コア片３１ｍよりも比透磁率が小さいギャップ材３１ｇとが交互に積層配置された積層体としてもよいし、図６のように、ギャップ材を介さない一体物のコア片３１ｍで構成してもよい。外側コア部３２，３２はそれぞれ、略ドーム形状の上面と下面を有する柱状体のコア片である。これらコア片の少なくとも一つを上述した複合材料で構成する。ここでは、内側コア部３１のコア片３１ｍ及び外側コア部３２のコア片のすべてを上述した複合材料で構成している。
【００７７】
（磁気特性）
磁性コア３において、磁気特性は部分的に異なっていてもよいし、全体的に均一であってもよい。磁性コア３全体を上述の複合材料で構成する場合、複合材料の軟磁性粉末の材質や含有量、フィラーの有無などを上述した範囲で調整すれば、各コア部の磁気特性を容易に調整できる。複合材料の磁気特性は、例えば、飽和磁束密度が０．６Ｔ以上、更に１．０Ｔ以上、比透磁率が５以上５０以下、好ましくは１０以上３５以下が挙げられる。磁性コア３全体の比透磁率（ギャップ材を含む場合はギャップ材も含めた全体の比透磁率）は５以上５０以下が好ましい。
【００７８】
（絶縁部材）
リアクトル１は、コイル２と磁性コア３との間を絶縁する絶縁部材（図示略）を備えてもよい。絶縁部材は、例えば、絶縁テープ・絶縁紙・絶縁シートによる被覆や、絶縁性樹脂の被覆（射出成形など）、絶縁材の塗装、コイル２や磁性コア３に組み付けるボビン（別途作製される）などが挙げられる。
【００７９】
［作用効果］
上述のリアクトル１は、磁性コア３を上述の複合材料で構成されているため、低損失で高飽和磁化であり、強度に優れるため信頼性が高い。
【００８０】
［チョークコイル］
図７に示すチョークコイル１００は、環状の磁性コア３００（磁心）と、その磁性コア３００の外周に巻線２００ｗを巻回して形成したコイル２００とを備える。巻線２００ｗは、上述のリアクトル１の巻線２ｗと同様、導体の外周に絶縁層を備えるものが挙げられる。ここでは、導体には、丸線を用いている。磁性コア３００は、上述の複合材料を備える。磁性コア３００の全体を上述の複合材料で構成してもよいし、圧粉磁心や電磁積層鋼板など別の材質の磁心部材を組み合わせてもよい。これら複合材料や磁心部材よりも低透磁率、特に非磁性材料からなるギャップ材やエアギャップを有する磁心とすることもできる。チョークコイル１００は、磁性コア３００を上述の複合材料で構成されているため、低損失で高飽和磁化であり、強度に優れるため信頼性が高い。
【００８１】
〔コンバータ・電力変換装置〕
上述のリアクトルは、通電条件が、例えば、最大電流（直流）：１００Ａ〜１０００Ａ程度、平均電圧：１００Ｖ〜１０００Ｖ程度、使用周波数：５ｋＨｚ〜１００ｋＨｚ程度である用途、代表的には電気自動車やハイブリッド自動車などの車両などに載置されるコンバータの構成部品や、このコンバータを備える電力変換装置の構成部品に利用できる。
【００８２】
ハイブリッド自動車や電気自動車などの車両１２００は、図８に示すようにメインバッテリ１２１０と、メインバッテリ１２１０に接続される電力変換装置１１００と、メインバッテリ１２１０からの供給電力により駆動して走行に利用されるモータ（負荷）１２２０とを備える。モータ１２２０は、代表的には、３相交流モータであり、走行時、車輪１２５０を駆動し、回生時、発電機として機能する。ハイブリッド自動車の場合、車両１２００は、モータ１２２０に加えてエンジンを備える。図８では、車両１２００の充電箇所としてインレットを示すが、プラグを備える形態とすることができる。
【００８３】
電力変換装置１１００は、メインバッテリ１２１０に接続されるコンバータ１１１０と、コンバータ１１１０に接続されて、直流と交流との相互変換を行うインバータ１１２０とを有する。この例のコンバータ１１１０は、車両１２００の走行時、２００Ｖ〜３００Ｖ程度のメインバッテリ１２１０の直流電圧（入力電圧）を４００Ｖ〜７００Ｖ程度にまで昇圧して、インバータ１１２０に給電する。コンバータ１１１０は、回生時、モータ１２２０からインバータ１１２０を介して出力される直流電圧（入力電圧）をメインバッテリ１２１０に適合した直流電圧に降圧して、メインバッテリ１２１０に充電させている。インバータ１１２０は、車両１２００の走行時、コンバータ１１１０で昇圧された直流を所定の交流に変換してモータ１２２０に給電し、回生時、モータ１２２０からの交流出力を直流に変換してコンバータ１１１０に出力している。
【００８４】
コンバータ１１１０は、図９に示すように複数のスイッチング素子１１１１と、スイッチング素子１１１１の動作を制御する駆動回路１１１２と、リアクトルＬとを備え、ＯＮ／ＯＦＦの繰り返し（スイッチング動作）により入力電圧の変換（ここでは昇降圧）を行う。スイッチング素子１１１１には、電界効果トランジスタ（ＦＥＴ）、絶縁ゲートバイポーラトランジスタ（ＩＧＢＴ）などのパワーデバイスが利用される。リアクトルＬは、回路に流れようとする電流の変化を妨げようとするコイルの性質を利用し、スイッチング動作によって電流が増減しようとしたとき、その変化を滑らかにする機能を有する。リアクトルＬとして、上述のリアクトルを備える。低損失で、飽和磁化が高く、強度が高いリアクトルを備えることで、電力変換装置１１００やコンバータ１１１０も、磁気特性の向上、及び信頼性の向上が期待できる。
【００８５】
車両１２００は、コンバータ１１１０の他、メインバッテリ１２１０に接続された給電装置用コンバータ１１５０や、補機類１２４０の電力源となるサブバッテリ１２３０とメインバッテリ１２１０とに接続され、メインバッテリ１２１０の高圧を低圧に変換する補機電源用コンバータ１１６０を備える。コンバータ１１１０は、代表的には、ＤＣ−ＤＣ変換を行うが、給電装置用コンバータ１１５０や補機電源用コンバータ１１６０は、ＡＣ−ＤＣ変換を行う。給電装置用コンバータ１１５０のなかには、ＤＣ−ＤＣ変換を行うものもある。給電装置用コンバータ１１５０や補機電源用コンバータ１１６０のリアクトルに、上記実施形態のリアクトルなどと同様の構成を備え、適宜、大きさや形状などを変更したリアクトルを利用できる。また、入力電力の変換を行うコンバータであって、昇圧のみを行うコンバータや降圧のみを行うコンバータに、上述のリアクトルなどを利用できる。
【００８６】
本発明は実施形態の詳細の冒頭で述べたようにこれらの例示に限定されるものではない。例えば、上述したリアクトルにおいて、巻回部を一つのみ備える形態とすることができる。
【産業上の利用可能性】
【００８７】
本発明の複合材料は、各種の磁気部品（リアクトル、チョークコイル、トランス、モータなど）の磁性コアやその素材に好適に利用できる。本発明の磁気部品は、リアクトル、チョークコイル、トランス、モータなどに好適に利用できる。本発明のリアクトルは、ハイブリッド自動車、プラグインハイブリッド自動車、電気自動車、燃料電池自動車などの車両に搭載される車載用コンバータ（代表的にはＤＣ−ＤＣコンバータ）や空調機のコンバータなどの種々のコンバータ、電力変換装置の構成部品に好適に利用できる。
【符号の説明】
【００８８】
１  リアクトル
２  コイル
２ａ、２ｂ  巻回部  ２ｒ  連結部  ２ｗ  巻線  ２ｅ  端部
３  磁性コア
３１  内側コア部  ３１ｍ  コア片  ３１ｇ  ギャップ材
３２  外側コア部
１００  チョークコイル
２００  コイル  ２００ｗ  巻線
３００  磁性コア
１１００  電力変換装置  １１１０  コンバータ
１１１１  スイッチング素子  １１１２  駆動回路
Ｌ  リアクトル  １１２０  インバータ
１１５０  給電装置用コンバータ  １１６０  補機電源用コンバータ
１２００  車両  １２１０  メインバッテリ  １２２０  モータ
１２３０  サブバッテリ  １２４０  補機類  １２５０  車輪
【図１】
0006544537.tif 000004
【図２】
0006544537.tif 000005
【図３】
0006544537.tif 000006
【図４】
0006544537.tif 000007
【図５】
0006544537.tif 000008
【図６】
0006544537.tif 000009
【図７】
0006544537.tif 000010
【図８】
0006544537.tif 000011
【図９】
0006544537.tif 000012