(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む分散体のｐＨを９〜１２の範囲として、前記ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する被覆工程を有する、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法。
【請求項２】
ＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む分散体を準備する工程（Ａ）と、前記被覆工程と、を有し、
前記被覆工程が、前記工程（Ａ）で準備された分散体に酸を添加して、ｐＨを１０〜１２の範囲とすることにより、前記ＳｉＣ粒子の表面に前記水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する工程（Ｂ）である、請求項１に記載の水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法。
【請求項３】
前記水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、平均二次粒子径が２μｍ以下である、請求項２に記載の製造方法。
【請求項４】
前記水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、前記ＳｉＣ粒子の平均二次粒子径に対する、平均二次粒子径の比率が１０以下である、請求項２または３に記載の製造方法。
【請求項５】
前記水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、前記ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する、平均二次粒子径の比率が５０以下である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項６】
ＳｉＣ粒子、アルカリおよび水を含み、ｐＨが９．０〜１２．０である原料分散体（１）と、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む原料溶液（２）と、をそれぞれ準備する工程（Ｃ）と、前記被覆工程と、を有し、
前記被覆工程が、前記原料分散体（１）に、前記原料溶液（２）と酸とを添加して、ｐＨを９．０〜１２．０の範囲に維持し、前記ＳｉＣ粒子の表面に前記水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する工程（Ｄ）である、請求項１に記載の水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法。
【請求項７】
前記ＳｉＣ粒子１００質量部に対して、前記アルミン酸ナトリウムの使用量が１〜１００質量部である、請求項６に記載の水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法。
【請求項８】
前記酸は無機強酸である、請求項６または７に記載の水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の製造方法において、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体が分散媒中に分散された状態で製造される、
前記水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体および前記分散媒を含む分散体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は水酸化アルミニウム被覆炭化珪素粒子粉体の製造方法、ならびに当該粉体および分散媒を含む分散体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭化珪素（ＳｉＣ）は、高硬度であり、高温耐熱性、機械的強度、耐衝撃性、耐摩耗性、耐酸化性および耐食性に優れ、熱膨張係数が小さいことから、研磨用組成物や、高温構造部材をはじめとして、種々の用途での応用が期待されている。【０００３】
ＳｉＣの応用に際しては、所望の組成物や材料を形成するに当たり、粒子状のＳｉＣ（ＳｉＣ粒子）を分散媒やポリマー材料の媒体中に分散して用いることや、セラミックス粒子等の他の材料と混合して用いることが検討されている。また、粒子状のＳｉＣ（ＳｉＣ粒子）を含む分散体や混合物、およびこれらより形成される成形体等の機能向上のため、ＳｉＣ粒子の周囲に所望の機能を付与しうる化合物を配位させた上で分散、混合を行うことが検討されている。これより、周囲に所望の機能を付与しうる化合物を配位させた状態で、媒体に対する高い分散性を有し、他の材料との均一な混合が可能であるＳｉＣ粒子が特に望まれている。【０００４】
特開２０１２−１０６８８８号公報には、ＳｉＣ粉体の表面を、焼成によって設けられた、厚みが１０ｎｍ〜５００ｎｍのアルミナ等の酸化物被膜によって被覆することで、ＳｉＣ粉体の絶縁性が向上しうることが開示されている。また、かかるＳｉＣ粉体を含むことで、複合組成物の耐熱性、高熱伝導性および高絶縁性が実現しうることが開示されている。
【発明の概要】
【０００５】
しかしながら、特開２０１２−１０６８８８号公報に係る技術では、媒体中で粉体の十分な分散性が得られない。
【０００６】
したがって、本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、媒体に分散させた際に高い分散性を有する、ＳｉＣ粒子の表面にアルミニウム含有化合物を含む被覆層を有する被覆ＳｉＣ粒子粉体を製造しうる手段を提供することを目的とする。より具体的には、本発明は、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を製造しうる手段を提供することを目的とする。
【０００７】
上記課題を解決すべく、本発明者らは鋭意研究を積み重ねた。その結果、被覆成分として適切な化合物を選択し、被覆反応の条件を適切なものとすることで、上記課題が解決されうることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【０００８】
すなわち、本発明の上記課題は、以下の手段により解決される：
ＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む分散体のｐＨを９〜１２の範囲として、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する被覆工程を有する、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明を説明する。なお、本発明は、以下の実施の形態のみには限定されない。
【００１０】
本明細書において、範囲を示す「Ｘ〜Ｙ」は「Ｘ以上Ｙ以下」を意味する。また、本明細書において、特記しない限り、操作および物性等の測定は室温（２０〜２５℃）／相対湿度４０〜５０％ＲＨの条件で行う。
【００１１】
＜水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体＞
本発明の第一の形態は、ＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む分散体のｐＨを９〜１２の範囲として、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する被覆工程を有する、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法に関する。当該製造方法によれば、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆ＳｉＣ粒子粉体を製造しうる手段が提供される。
【００１２】
本発明者らは、本発明によって上記課題が解決されるメカニズムを以下のように推定している。
【００１３】
特開２０１２−１０６８８８号公報に記載されたようなアルミナ被覆ＳｉＣ粒子では、アルミナ被覆剤前駆体を加熱する際に、アルミナの凝集を介して、当該ＳｉＣ粉体を形成する粒子の凝集が進行する。これより、生成されるアルミナ被覆ＳｉＣ粒子は、原料粒子であるＳｉＣ粒子と比較して凝集の度合いが大幅に増加し、これに伴い個々の粒子間の凝集の度合いの差も大きくなるため、粒径のバラツキの増加も顕著となる。かようなアルミナ被覆ＳｉＣ粒子からなる粉体は、そのまま媒体に分散させる場合はもちろんのこと、機械的に粉砕を行った後に分散させる場合であっても、高い分散性を有する分散体を得ることは困難である。
【００１４】
一方、本発明に係る製造方法で製造される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子は、被覆層に水酸化アルミニウムを含むものであり、水酸化アルミニウムの前駆体は、水酸化アルミニウム生成時においてもアルミナのような顕著な凝集は生じない。したがって、かような水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子は、原料粒子であるＳｉＣ粒子の低凝集性を維持したまま生成されるため、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、そのまま媒体に分散させたとしても、高い分散性を有する分散体を得ることができる。
【００１５】
本発明の第一の形態の特に好ましい形態として、以下の本発明の第二の形態および本発明の第三の形態が挙げられる。
【００１６】
ここで、本発明の第二の形態は、ＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む原料分散体を準備する工程（Ａ）と、
上記した本発明の第一の形態に係る被覆工程、すなわちＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む分散体のｐＨを９〜１２の範囲として、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する被覆工程と、を有し、
当該被覆工程が、工程（Ａ）で準備された原料分散体に酸を添加して、ｐＨを１０〜１２の範囲とすることにより、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子（以下、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子とも称する）を形成する工程（Ｂ）である、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法に関する。
【００１７】
また、本発明に係る製造方法では、アルミン酸ナトリウムが分散液において一時的に過剰量で存在するような条件となる場合、水酸化アルミニウムの核が多く生成され、水酸化アルミニウム粒子が形成されることもありうると考えられる。そして、水酸化アルミニウム粒子がより少ないほど、製造された水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を使用した成形体等において、性能が向上すると考えられる。このため、水酸化アルミニウム粒子の形成を抑制することが望ましい。ここで、本発明に係る製造方法では、ｐＨを９．０〜１２．０の範囲に維持しながら、ＳｉＣ分散液の中にアルミン酸ナトリウムの溶液と酸とを添加し、水酸化アルミニウムの核形成およびその後の水酸化アルミニウム粒子の形成を抑制できる。具体的には、ｐＨを９．０〜１２．０の範囲に維持できるように、ＳｉＣ分散体にアルミン酸ナトリウム溶液と酸とを添加し、アルミン酸イオンの濃度を低い状態で維持することで、アルミン酸イオンから形成される水酸化アルミニウムの核粒子が少なくなる。これより、水酸化アルミニウム粒子の形成が抑制される。
【００１８】
これより、本発明の第三の形態は、ＳｉＣ粒子、アルカリおよび水を含み、ｐＨが９．０〜１２．０である原料分散体（１）と、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む原料溶液（２）と、をそれぞれ準備する工程（Ｃ）と、
上記した本発明の第一の形態に係る被覆工程、すなわちＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む分散体のｐＨを９〜１２の範囲として、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する被覆工程と、を有し、
当該被覆工程が、原料分散体（１）に、原料溶液（２）と酸とを添加して、ｐＨを９．０〜１２．０の範囲に維持し、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する工程（Ｄ）である、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法に関する。
【００１９】
なお、上記メカニズムは推測に基づくものであり、その正誤が本発明の技術的範囲に影響を及ぼすものではない。
【００２０】
（水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体）
本発明の一形態に係る製造方法では、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体が製造される。
【００２１】
本明細書において、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子とは、ＳｉＣ粒子と、ＳｉＣ粒子を被覆する水酸化アルミニウムを含む被覆層と、を有する被覆粒子である。ここで、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子とは、ＳｉＣ粒子の少なくとも一部が水酸化アルミニウムを含む被覆層によって被覆されている粒子であればよい。
【００２２】
また、本明細書において、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体とは、複数の水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子、またはこれを含む組成物を表す。本明細書では、便宜上「粉体」との用語を用いているが、当該用語は粉末状（乾燥状態）の物質のみを表すものではなく、分散媒中に分散された状態で存在し、分散媒を揮発させた際に粉末状として得られうる物質をも表すものとする。
【００２３】
すなわち、本発明の一形態に係る製造方法において、製造物である水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子以外の他の成分を含む場合もありうる。ただし、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体に含まれうる水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子以外の他の成分は、被覆処理における不可避不純物であることが特に好ましい。本明細書において、被覆処理における不可避不純物とは、例えば、原料粒子や未反応の被覆成分の原料、副生成物、必要に応じて添加されうる反応に用いる試薬、原料由来の不純物等の、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の形成に関係して含まれうる成分を表す。これら成分の中でも特に、原料のアルミン酸ナトリウムから生成された水酸化アルミニウム粒子の存在が考えられる。なお、被覆処理における不可避不純物には、製造過程および製造後に、機能発現を目的として任意に添加しうる成分は含まないものとする。
【００２４】
水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体中で水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子が占める割合は、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の総質量に対して１００質量％であることが最も好ましい。ただし、生産効率等を考慮すると、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体中で水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子を主成分とすることが好ましく、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体中で水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子が占める割合が５０質量％以上であることがより好ましく、７０質量％以上であることがさらに好ましく、９９質量％以上であることがよりさらに好ましく、９９．９質量％以上であることが特に好ましい（上限１００質量％）。
【００２５】
また、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子以外の他の成分として、水酸化アルミニウム粒子である場合には、水酸化アルミニウム粒子の数が占める割合は、特に制限されないが、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の総粒子数に対して、５％以下であることが好ましく、３％以下であることがより好ましく、１％以下であることがさらに好ましく、０％であることが最も好ましい。
【００２６】
なお、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、これに含まれる水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子以外の他の成分の種類によっては、技術的、経済的な観点から、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体中における水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の割合を定量的に正確に分析し、または除去することが難しい場合もありうる。特に、他の成分が被覆処理における不可避不純物である場合は、分析上の特徴が類似する等の事情から、その種類によっては水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体中における水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の割合の定量を正確に分析し、または除去することがさらに難しくなる場合がある。ただし、この場合であっても、後述する分析方法によって水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体が水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子を含むことが確認される場合は、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、良好な分散媒への分散性を有し、かつ、原料粒子および被覆成分の特性に由来する所望の特性を有するものとなる。
【００２７】
本発明の一形態に係る製造方法で製造される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、溶剤（好ましくは水）で洗浄した場合や、分散媒（好ましくは水）中に分散された状態であっても、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子としての形態を維持することができることが好ましい。
【００２８】
（水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の平均二次粒子径）
水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の平均二次粒子径は、特に制限されないが、２μｍ以下であることが好ましい。この範囲であると、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を媒体に分散させた際に、分散性をより向上させることができる。平均二次粒子径が小さい粒子は、そもそも凝集の度合いが小さく、粒子径のバラツキも小さい。また、粒径が小さい粒子ほど凝集性が低くなる。したがって、平均二次粒子径が２μｍ以下である水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を媒体に分散させれば、より高い分散性を有する分散体を得ることができる。このように、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、被覆層の形成段階での凝集の低減効果と、粒子としての凝集の低減効果の両方を組み合わせることで、媒体に分散させた際により高い分散性を実現することが好ましい。同様の観点から、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の平均二次粒子径は、１．５μｍ以下であることが好ましく、１．０μｍ以下であることがより好ましく、０．５μｍ以下であることがさらに好ましい。また、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の平均二次粒子径は、特に制限されないが、０．０３μｍ以上であることが好ましい。後述するＳｉＣ粒子の好ましい平均二次粒子径に対応したものである。同様の観点から、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の平均二次粒子径は、０．０３μｍ超であることがより好ましく、０．０５μｍ以上であることがさらに好ましく、０．０５μｍ超であることがよりさらに好ましく、０．１μｍ以上であることが特に好ましく、０．１μｍ超であることが最も好ましい。ここで、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の平均二次粒子径の値は、測定の適正濃度となるよう水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を分散媒に分散させた分散体において、株式会社堀場製作所製の散乱式粒子径分布測定装置ＬＡ−９５０により測定することができる。なお、測定方法の詳細は実施例に記載する。
【００２９】
（ＳｉＣ粒子の平均二次粒子径に対する水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の平均二次粒子径の比率）
水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体における、ＳｉＣ粒子（被覆前粒子）の平均二次粒子径に対する、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子（被覆後粒子）粉体の平均二次粒子径の比率（以下、ＳｉＣ粒子に対する平均二次粒子径の比率とも称する）は、特に制限されないが、１０以下であることが好ましい。この範囲であると、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、ＳｉＣ粒子の高い分散性を高度に維持したまま生成される。これより、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を媒体に分散させた際に、より高い分散性を有する分散体が得られる。同様の観点から、ＳｉＣ粒子に対する平均二次粒子径の比率は、５以下であることが好ましく、３以下であることがより好ましく、２以下であることがさらに好ましく、１．６以下であることがよりさらに好ましく、１．１以下であることが特に好ましい。また、ＳｉＣ粒子に対する平均二次粒子径の比率は、特に制限されないが、１超であることが好ましい。水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、ＳｉＣ粒子の表面が水酸化アルミニウムを含む被覆層によって被覆されることで形成される。これより、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造において、ＳｉＣ粒子の二次粒子を解砕するためのさらなる操作を行わず、より高い生産性を有する製造方法とする場合にはこの範囲となる。ただし、本発明の一形態では、ＳｉＣ粒子の二次粒子を解砕するための操作をさらに有していてもよく、また当該操作を有するか否かに関わらず、ＳｉＣ粒子に対する平均二次粒子径の比率は１以下であってもよいものとする（下限０超）。ここで、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の平均二次粒子径は上述した方法で、ＳｉＣ粒子の平均二次粒子径は後述する方法で、それぞれ求めることができる。
【００３０】
（ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の平均二次粒子径の比率）
水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体における、ＳｉＣ粒子（被覆前粒子）の平均一次粒子径に対する、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子（被覆後粒子）粉体の平均二次粒子径の比率（ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する平均二次粒子径の比率とも称する）は、特に制限されないが、５０以下であることが好ましい。この範囲であると、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、媒体に分散させた際に、各種用途として望まれる高い分散性を有する分散体を得ることができる。同様の観点から、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する平均二次粒子径の比率は、２０以下であることが好ましく、１０以下であることがさらに好ましく、９以下であることがよりさらに好ましく、７以下であることが特に好ましい。また、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する平均二次粒子径の比率は、通常１超となる。水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子は、ＳｉＣ粒子の表面が水酸化アルミニウムを含む被覆層によって被覆されることで形成されるからである。また、ＳｉＣ粒子の凝集性を考慮した生産効率の観点から、３以上であることが好ましく、５以上であることがより好ましい。ここで、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の平均二次粒子径は上述した方法で、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径は後述する方法で、それぞれ求めることができる。
【００３１】
（水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の等電点）
水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の等電点のｐＨは、特に制限されないが、４．５以上であることが好ましい。等電点のｐＨがこの範囲であると、分散媒を含む分散体において、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体と後述する他の粒子とを併用する場合においても、分散媒中における凝集が生じ難く、良好な分散性が維持される。これより、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体および他の粒子を媒体に分散させた際に、より高い分散性を有する分散体が得られる。また、水酸化アルミニウム粒子の等電点のｐＨは約８．８であるため、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の等電点のｐＨがこの値に近い程、被覆がより良好に行われていることが示される。この観点から、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の等電点のｐＨは、５以上であることがより好ましく、５．５以上であることがさらに好ましく、６以上であることがよりさらに好ましく、６．５以上であることが特に好ましく、７．５以上であることが最も好ましい。また、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の等電点のｐＨは、特に制限されないが、９以下であることが好ましく、８．５以下であることがより好ましい。これより、本発明の好ましい一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の等電点のｐＨは、例えば、４．５以上９以下である。また、本発明のより好ましい一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の等電点のｐＨは、例えば、７．５以上９以下である。
【００３２】
等電点のｐＨは、１．０刻みのｐＨ、例えば、１．０刻みのｐＨ３．０〜１０．０の範囲のｐＨのゼータ電位測定液を調製してゼータ電位を測定し、ゼータ電位の符号が変化した前後のｐＨと、前後のｐＨにおけるゼータ電位から、以下の式により算出することができる。
【００３３】
【数１】
0006577160.tif 000002
【００３４】
ここで、ｐＨは、株式会社堀場製作所製のｐＨメーター（型番：Ｆ−７１）で測定することができる。また、ゼータ電位は、Ｍａｌｖｅｒｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ製のゼータ電位測定装置（商品名「Ｚｅｔａｓｉｚｅｒ  ｎａｎｏ  ＺＳＰ」）で測定することができる。
【００３５】
（炭化珪素（ＳｉＣ）粒子）
炭化珪素（ＳｉＣ）粒子は、高硬度であり、高温耐熱性、機械的強度、耐衝撃性、耐摩耗性、耐酸化性および耐食性に優れ、熱膨張係数が小さいことから、研磨用組成物や、高温構造部材をはじめとして、種々の用途に用いることができる。
【００３６】
ＳｉＣ粒子は、特に制限されないが、粒子の生成から、被覆層で被覆されるまで、分散媒中に分散された状態を維持したままであることが好ましい。例えば、粒子の生成から、本発明の第二の形態に係る製造方法における工程（Ｂ）または本発明の第三の形態に係る製造方法における工程（Ｄ）において、被覆層によって被覆されるまで、分散媒中に分散された状態を維持したままであることが挙げられる。ＳｉＣ粒子の生成から被覆層での被覆されるまで分散体中に分散された状態を維持することで、乾燥によるＳｉＣ粒子の凝集を回避することができる。これより、生成された時点でのＳｉＣ粒子の高い分散性が水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の状態でもより高いレベルで維持されるため、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を媒体に分散させた際に、極めて高い分散性が得られる。
【００３７】
なお、後述するように、粒子の生成後、分散体中に分散された状態が維持されたＳｉＣ粒子を原料粒子として用いることで、平均二次粒子径および平均一次粒子径に対する平均二次粒子径の比を、それぞれ後述する好ましい範囲内へ制御することがより容易となる。
【００３８】
ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径は、特に制限されないが、９００ｎｍ以下であることが好ましい。平均一次粒子径がこの範囲であると、製造される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を媒体に分散させた際に、より高い分散性を有する分散体が得られる。同様の観点から、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径は、７００ｎｍ以下であることがより好ましく、６００ｎｍ以下であることがさらに好ましい。また、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径は、特に制限されないが、１ｎｍ以上であることが好ましい。平均一次粒子径がこの範囲であると、形成される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の機能をより向上させることができる。同様の観点から、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径は、５ｎｍ以上であることがより好ましく、１０ｎｍ以上であることがさらに好ましい。ここで、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径の値は、ＢＥＴ法で３〜５回連続で測定した値から算出したＳｉＣ粒子の比表面積（ＳＡ）の平均値に基づき、ＳｉＣ粒子の真密度の値を使用し、ＳｉＣ粒子の形状が真球であると仮定して算出することができる。ＳｉＣ粒子の比表面積の測定は、例えば、マイクロメリテックス社製のＦｌｏｗ  ＳｏｒｂＩＩ  ２３００を用いて行うことができる。
【００３９】
ＳｉＣ粒子の平均二次粒子径は、特に制限されないが、２μｍ未満であることが好ましい。平均二次粒子径がこの範囲であると、製造される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を媒体に分散させた際に、より高い分散性を有する分散体が得られる。同様の観点から、ＳｉＣ粒子の平均二次粒子径は、１．９μｍ以下であることがより好ましく、１．８μｍ以下であることがさらに好ましく、１．５μｍ未満であることがよりさらに好ましく、１．０μｍ未満であることが特に好ましく、０．５μｍ未満であることが最も好ましい。また、ＳｉＣ粒子の平均二次粒子径は、特に制限されないが、０．０３μｍ以上であることが好ましい。平均二次粒子径がこの範囲であると、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の被覆を高効率で行うことができる。同様の観点から、ＳｉＣ粒子の平均二次粒子径は、０．０５μｍ以上であることが好ましく、０．１μｍ以上であることがより好ましい。ここで、ＳｉＣ粒子の平均二次粒子径の値は、株式会社堀場製作所製の散乱式粒子径分布測定装置ＬＡ−９５０により測定することができる。
【００４０】
ここで、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する平均二次粒子径の比（平均二次粒子径／平均一次粒子径）は、特に制限されないが、１０以下であることが好ましい。この範囲であると、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の分散性がより向上する。同様の観点から、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する平均二次粒子径の比は、８以下であることがより好ましく、６以下であることがさらに好ましい。また、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する平均二次粒子径の比は、特に制限されないが、１．５以上であることが好ましい。この範囲であると、生産性がより向上する。同様の観点から、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する平均二次粒子径の比は、２以上であることがより好ましく、２．５以上であることがさらに好ましく、３以上であることが特に好ましい。なお、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の分散性をより向上させるとの観点からは１であることが特に好ましい。
【００４１】
また、ＳｉＣ粒子は、市販品を用いてもよいし合成品を用いてもよい。市販品としては、特に制限されないが、例えば、株式会社フジミインコーポレーテッド製のＧＣ＃４０，０００、ＧＣ＃８，０００Ｓ等を用いることができる。
【００４２】
ＳｉＣ粒子は、単独でもまたはこれらの複合物でもまたは２種以上混合して用いてもよい。
【００４３】
（被覆層）
水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の被覆層は、水酸化アルミニウムを含む。アルミニウム化合物を含む被覆層は、ＳｉＣ粒子に対して、絶縁性を付与する機能や、成形体を製造する際の焼結助剤としての機能や、研磨用組成物に使用した際の研磨特性を向上させる機能を付与することができる。アルミニウム化合物の中でも、水酸化アルミニウムは、水酸化アルミニウムの前駆体を用いた被覆層形成時に凝集が生じ難い。このため、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子は、アルミニウム化合物に由来する機能を有しつつ、媒体に分散させた際に、より高い分散性を実現することができる。
【００４４】
また、被覆層は、本発明の効果を損なわない限り、他の成分を含んでいてもよい。
【００４５】
被覆層の膜厚は、被覆による粒子の存在状態の変化のため直接測定することは困難である場合もありうるが、一般的に被覆層の膜厚が増加するほど、ゼータ電位の等電点のｐＨが大きくなる傾向がある。これより、被覆層の好ましい膜厚となっていることは、前述した水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の好ましい等電点のｐＨの範囲内の値となっていることから判断することができる。
【００４６】
被覆層が水酸化アルミニウムを含むことは、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子をＳＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）−ＥＤＸ（Ｅｎｅｒｇｙ  Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ  Ｘ−ｒａｙ  Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）観察およびＥＥＬＳ（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｅｎｅｒｇｙ  Ｌｏｓｓ  Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）分析することで確認することができる。
【００４７】
（水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法）
（第一の形態に係る製造方法）
本発明の第一の形態は、ＳｉＣ粒子と、アルミン酸ナトリウムと、水とを含む分散体のｐＨを９〜１２の範囲として、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する被覆工程を有する、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法に関する。
【００４８】
本発明の第一の形態の特に好ましい形態として、以下で説明する本発明の第二の形態および本発明の第三の形態が挙げられる。中でも、本発明の第三の形態がより好ましい。
【００４９】
（第二の形態に係る製造方法）
上述のように、本発明の第二の形態は、ＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む原料分散体を準備する工程（Ａ）と、
上記の本発明の第一の形態に係る被覆工程、すなわちＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む分散体のｐＨを９〜１２の範囲として、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する被覆工程と、を有し、
当該被覆工程が、工程（Ａ）で準備された原料分散体に酸を添加して、ｐＨを１０〜１２の範囲とすることにより、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子（水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子）を形成する工程（Ｂ）である、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法に関する。
【００５０】
すなわち、本形態は、ＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む原料分散体を準備する工程（Ａ）と、
工程（Ａ）で準備された原料分散体に酸を添加して、ｐＨを１０以上ｐＨ１２以下の範囲とすることにより、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する工程（Ｂ）と、を有する、
水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法である。
【００５１】
製造される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、上記した本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体であることが好ましい。
【００５２】
ここで、製造される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、分散媒中に分散された状態で製造されてもよく、またはその後分散媒を取り除く工程を経て製造されていてもよい。
【００５３】
［工程（Ａ）］
本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法は、ＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む原料分散体（以下、単に原料分散体とも称する）を準備する工程を有する。
【００５４】
原料分散体の調整方法としては、特に限定されないが、例えば、ＳｉＣ粒子の水系分散体（分散媒として水を含む分散体、好ましくは水分散体）にアルミン酸ナトリウムを添加する方法、アルミン酸ナトリウムの水系溶液（溶媒として水を含む溶液、好ましくは水溶液）にＳｉＣ粒子を添加する方法、水を含む分散媒（好ましくは水）にＳｉＣ粒子およびアルミン酸ナトリウムを添加する方法、ＳｉＣ粒子の水系分散体（分散媒として水を含む分散体、好ましくは水分散体）と、アルミン酸ナトリウムの水系溶液（溶媒として水を含む溶液、好ましくは水溶液）とを混合する方法等が挙げられる。これらの中でも、ＳｉＣ粒子の水系分散体にアルミン酸ナトリウムを添加する方法が好ましい。
【００５５】
ＳｉＣ粒子の水系分散体にアルミン酸ナトリウムを添加する方法において、ＳｉＣ粒子の水系分散体中のＳｉＣ粒子の含有量は、特に制限されないが、生産性の観点から、水系分散体の総質量に対して、１０質量％以上であることが好ましく、１５質量％以上であることがより好ましく、２０質量％以上であることがさらに好ましい。また、ＳｉＣ粒子の水系分散体中のＳｉＣ粒子の含有量は、特に制限されないが、分散性の観点から、水系分散体の総質量に対して、５０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以下であることがより好ましく、３０質量％以下であることがさらに好ましい。
【００５６】
ここで、ＳｉＣ粒子は、特に制限されないが、その生成から、工程（Ａ）でＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む分散体が準備されるまで、ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持したままとすることが好ましい。そして、その生成から、後述する工程（Ｂ）において被覆層で被覆されるまで、ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持したままとすることがより好ましい。ＳｉＣ粒子の生成から被覆層で被覆されるまでの間、分散体中に分散された状態を維持することで、ＳｉＣ粒子は、乾燥による凝集を回避することができる。これより、ＳｉＣ粒子は、生成された時点での高いレベルの分散性が水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の状態でも維持されることとなる。このため、製造される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を媒体に分散させた際に、極めて高い分散性を有する分散体を得ることができる。
【００５７】
ＳｉＣ粒子の水系分散体は市販品でもよいし、合成品でもよい。ＳｉＣ粒子の水系分散体を合成（調製）する場合は、特に制限されず、公知の装置および公知の方法を用いることができる。なお、ＳｉＣ粒子の水系分散体の合成（調製）は、例えば後述する工程（Ｅ）で行うことが特に好ましい。
【００５８】
アルミン酸ナトリウムの添加量は、特に制限されないが、ＳｉＣ粒子１００質量部に対して１質量部以上であることが好ましい。アルミン酸ナトリウムの添加量がこの範囲であると、ＳｉＣ粒子をＡｌ（ＯＨ）３で十分に被覆することができ、アルミニウム含有化合物に由来する機能を十分に発揮することができるからである。また、分散媒を含む分散体において、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体と後述する他の粒子とを併用する場合においても、分散媒中における凝集が生じ難く、良好な分散性が維持される。これより、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体および他の粒子を媒体に分散させた際に、より高い分散性を有する分散体が得られる。同様の観点から、アルミン酸ナトリウムの添加量は、２．５質量部以上であることがより好ましい。また、アルミン酸ナトリウムの添加量は、特に制限されないが、ＳｉＣ粒子１００質量部に対して８００質量部以下であることが好ましい。ある程度被覆が進むと被覆による得られる効果は一定となるため、アルミン酸ナトリウムの添加量を所定量以下とすることで、経済性および生産効率が向上するからである。同様の観点から、アルミン酸ナトリウムの添加量は、６００質量部以下であることがより好ましく、４００質量部以下であることがさらに好ましく、２００質量部以下であることがよりさらに好ましく、５０質量部以下であることが特に好ましく、１０質量部以下であることが最も好ましい。
【００５９】
原料分散体は、分散媒として水を含む。水は、不純物をできる限り含有しない水が好ましい。例えば、遷移金属イオンの合計含有量が１００ｐｐｂ以下である水が好ましい。ここで、水の純度は、例えば、イオン交換樹脂を用いる不純物イオンの除去、フィルタによる異物の除去、蒸留等の操作によって高めることができる。具体的には、水としては、例えば、脱イオン水（イオン交換水）、純水、超純水、蒸留水などを用いることが好ましい。
【００６０】
水に、ＳｉＣ粒子を分散させる手順、方法、およびアルミン酸ナトリウムを溶解させる手順、方法としては、特に制限されず、公知の手順、方法を用いることができる。
【００６１】
原料分散体は、水以外の分散媒を含んでいてもよい。水以外の分散媒は、各成分の分散または溶解のために、有機溶媒であってもよい。この場合、用いられる有機溶媒としては、例えば、水と混和する有機溶媒であるアセトン、アセトニトリル、エタノール、メタノール、イソプロパノール、グリセリン、エチレングリコール、プロピレングリコール等が好ましい例として挙げられる。また、有機溶媒を水と混合せずに用いて、各成分を分散または溶解させた後に、水と混合してもよい。これら有機溶媒は、単独でもまたは２種以上組み合わせても用いることができる。
【００６２】
ここで、原料分散体における分散媒中の水の含有量は、水酸化アルミニウムによるＳｉＣ粒子の被覆をより良好に進行させるとの観点から、原料分散体における分散媒の総質量に対して、５０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、１００質量％（水のみ）であることがさらに好ましい（上限１００質量％）。
【００６３】
本工程で得られる原料分散体は、特に制限されないが、ｐＨが１０以上であることが好ましく、１０超であることがより好ましい。また、被覆層形成の反応速度を向上させ、生産性を向上させるとの観点から、ｐＨが１２以下であることがより好ましい。
【００６４】
［工程（Ｂ）］
本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法は、工程（Ａ）で準備された原料分散体に酸を添加してｐＨを１０以上１２以下の範囲とすることにより、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する工程（Ｂ）を有する。本工程では、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子が製造される。
【００６５】
本工程では、ｐＨ維持を開始するために、工程（Ａ）で得られた原料分散体に酸を添加する段階を含む。
【００６６】
酸としては、特に制限されないが、例えば、硝酸、硫酸、リン酸、塩酸等の無機酸（特に硝酸、硫酸、塩酸等の無機強酸）、酢酸、クエン酸、乳酸、シュウ酸、フタル酸等の有機酸等が挙げられる。これらの中でも、より少ない添加量で目的の達成が可能であり、他の元素の混入の可能性が低い高純度品が容易に入手可能であるとの観点から、無機強酸であることが好ましく、硝酸、硫酸、塩酸であることがより好ましく、硝酸であることがさらに好ましい。
【００６７】
原料分散体に酸を添加する方法は、特に制限されないが、酸の水溶液として添加することが好ましい。ここで、酸の水溶液の濃度は、特に制限されないが、０．１質量％以上であることが好ましい。酸の水溶液の濃度がこの範囲であると、添加量が少なくすみ生産性が高いからである。同様の観点から、酸の水溶液の濃度は、０．５質量％以上であることがより好ましく、１．０質量％以上であることがさらに好ましい。また、酸の水溶液の濃度は、特に制限されないが、３０質量％以下であることが好ましい。酸の水溶液の濃度がこの範囲であると、腐食性がより低く設備負荷がより小さくなるからである。同様の観点から、酸の水溶液の濃度は、２０質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることがさらに好ましい。
【００６８】
また、ｐＨ維持を開始するｐＨに到達させる際の酸を含む水溶液を添加する速度（添加速度）は、特に制限されず、ｐＨを１０以上１２以下の範囲にでき、かつその後のｐＨの維持が容易となるような速度に適宜調整すればよい。
【００６９】
また、本工程では、ｐＨを１０以上１２以下の範囲とすることにより、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する段階を含む。
【００７０】
本段階において、ｐＨが１０以上１２以下の範囲である状態の維持時間は１分以上であることが好ましい。維持時間がこの範囲であると、ＳｉＣ粒子を水酸化アルミニウムでより十分に被覆することができ、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子にアルミニウム含有化合物に由来する機能を十分に付与できるからである。また、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子と後述する他の粒子とを併用する場合において、媒体中における凝集がより生じ難く、高い分散性を有する分散体とすることがより容易となるからである。同様の観点から、維持時間は、３０分以上であることが好ましく、５０分以上であることがより好ましく、６０分以上であることがさらに好ましい。また、本段階における維持時間は１２０分以下であることが好ましい。ある程度被覆が進むと被覆により得られる効果は一定となるため、維持時間がこの範囲であると、経済性および生産効率がより向上するからである。同様の観点から、維持時間は、１１０分以下であることが好ましく、１００分以下であることがより好ましく、９０分以下であることがさらに好ましい。
【００７１】
本段階におけるｐＨは、１０以上１２以下である。ｐＨが１０未満またはｐＨが１２超であると、ＳｉＣ粒子を水酸化アルミニウムで十分に被覆することができず、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子にアルミニウム含有化合物に由来する機能を十分に付与することができない。また、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子と後述する他の粒子とを併用する場合、分散媒中で凝集が生じ易く、高い分散性を有する分散体とすることが困難となる。同様の観点から、ｐＨは１０．５以上であることがより好ましい。また、同様の観点から、ｐＨは１１．５以下であることがより好ましい。
【００７２】
ｐＨが１０以上１２以下の範囲である状態を維持する際には、酸を含む水溶液を徐々に添加してｐＨを徐々に変化させながら、この範囲のｐＨを維持してもよい。この酸を含む水溶液の種類および濃度としては、上記のｐＨ維持の開始時点で用いられる酸と同様の条件を採用することができる。また、ｐＨを維持する間における酸を含む水溶液を添加する速度（添加速度）は、特に制限されず、ｐＨが１０以上１２以下の範囲である状態を十分な被覆処理に必要となる時間維持できるような速度に適宜調整すればよい。
【００７３】
工程（Ｂ）を経ることで、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体および分散媒を含む分散体を得ることができる。すなわち、分散媒中に分散された状態として、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を製造することができる。これより、後述するように、本発明の他の一形態は、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体が分散媒中に分散された状態で製造される、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体および分散媒を含む分散体の製造方法でもある。
【００７４】
（第三の形態に係る製造方法）
上述のように、本発明の第三の形態は、ＳｉＣ粒子、アルカリおよび水を含み、ｐＨが９．０〜１２．０である原料分散体（１）と、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む原料溶液（２）と、をそれぞれ準備する工程（Ｃ）と、
上記の本発明の第一の形態に係る被覆工程、すなわちＳｉＣ粒子、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む分散体のｐＨを９〜１２の範囲として、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する被覆工程と、を有し、
当該被覆工程が、原料分散体（１）に、原料溶液（２）と酸とを添加して、ｐＨを９．０〜１２．０の範囲に維持し、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する工程（Ｄ）である、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法に関する。
【００７５】
すなわち、本形態は、ＳｉＣ粒子、アルカリおよび水を含み、ｐＨが９．０〜１２．０である原料分散体（１）と、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む原料溶液（２）と、をそれぞれ準備する工程（Ｃ）と、原料分散体（１）に、原料溶液（２）と酸とを添加して、ｐＨを９．０〜１２．０の範囲に維持し、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する工程（Ｄ）と、を有する、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法である。
【００７６】
ここで、製造される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、分散媒中に分散された状態で製造されてもよく、またはその後分散媒を取り除く工程を経て製造されていてもよい。
【００７７】
［工程（Ｃ）］
本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法は、ＳｉＣ粒子、アルカリおよび水を含み、ｐＨが９．０〜１２．０である原料分散体（１）と、アルミン酸ナトリウムおよび水を含む原料溶液（２）と、をそれぞれ準備する工程（Ｃ）を有する。
【００７８】
原料分散体（１）の調製方法としては、特に限定されないが、例えば、ＳｉＣ粒子の水系分散体（分散媒として水を含む分散体、好ましくは水分散体）にアルカリを添加する方法等が挙げられる。
【００７９】
ＳｉＣ粒子の水系分散体は市販品でもよいし、合成品でもよい。ＳｉＣ粒子の水系分散体を合成（調製）する場合は、特に制限されず、公知の装置および公知の方法を用いることができる。なお、ＳｉＣ粒子の水系分散体の合成（調製）は、例えば後述する工程（Ｅ）で行うことが特に好ましい。
【００８０】
原料分散体（１）の調製方法において、ＳｉＣ粒子の水系分散体にアルカリを添加する方法において、ＳｉＣ粒子の水系分散体中のＳｉＣ粒子の含有量は、特に制限されないが、生産性の観点から、水系分散体の総質量に対して、８質量％以上であることが好ましく、１０質量％以上であることがより好ましい。また、ＳｉＣ粒子の水系分散体中のＳｉＣ粒子の含有量は、特に制限されないが、分散性の観点から、水系分散体の総質量に対して、５０質量％以下であることが好ましく、５０質量％未満であることがより好ましく、３０質量％以下であることがさらに好ましく、３０質量％未満であることがよりさらに好ましく、２０質量％以下であることが特に好ましく、２０質量％未満であることが最も好ましい。
【００８１】
原料分散体（１）の調製方法において、原料分散体（１）中のＳｉＣ粒子の含有量は、特に制限されないが、生産性の観点から、原料分散体（１）の総質量に対して、８質量％以上であることが好ましく、８質量％超であることがより好ましく、１０質量％以上であることがさらに好ましく、１０質量％超であることが特に好ましい。また、原料分散体（１）中のＳｉＣ粒子の含有量は、特に制限されないが、分散性の観点から、原料分散体（１）の総質量に対して、５０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以下であることがより好ましく、２０質量％以下であることがさらに好ましい。
【００８２】
原料分散体（１）の調製方法におけるアルカリの使用量は、特に制限されず、分散体のｐＨが所定の９．０〜１２．０になるように使用量を調整すればよい。アルカリ使用量の範囲の具体例としては、特に制限されないが、好ましくは０．０００１ｍｏｌ以上０．１ｍｏｌ以下、より好ましくは０．０００３ｍｏｌ以上０．０４ｍｏｌ以下、さらに好ましくは０．００３ｍｏｌ以上０．００４ｍｏｌ以下等が挙げられる。
【００８３】
用いられるアルカリとしては、例えば、アンモニア、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、炭酸水素アンモニウム、炭酸アンモニウム、炭酸水素カリウム、炭酸カリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、水酸化テトラメチルアンモニウム、水酸化テトラエチルアンモニウム、水酸化テトラブチルアンモニウム、メチルアミン、ジメチルアミン、トリメチルアミン、エチルアミン、ジエチルアミン、トリエチルアミン、エチレンジアミン、モノエタノールアミン、Ｎ−（β−アミノエチル）エタノールアミン、ヘキサメチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、無水ピペラジン、ピペラジン六水和物、１−（２−アミノエチル）ピペラジン、Ｎ−メチルピペラジン、グアニジン、イミダゾール、トリアゾール等が挙げられる。これらアルカリは、単独でもまたは２種以上混合しても用いることができる。
【００８４】
ここで、上記アルカリは水溶液の形態で添加することが好ましく、その水溶液中のアルカリの濃度は、特に制限されないが、水溶液の総体積に対して、０．１Ｍ（ここで、Ｍ＝ｍｏｌ／Ｌである）以上であることが好ましい。アルカリの濃度がこの範囲であると、ｐＨ調整をより効率的に行うことができるからである。同様の観点から、水溶液中のアルカリの濃度は、水溶液の総体積に対して、０．２５Ｍ以上であることがより好ましく、０．５Ｍ以上であることがより好ましい。また、水溶液中のアルカリの濃度は、特に制限されないが、１０Ｍ以下であることが好ましい。水溶液中のアルカリの濃度がこの範囲であると、ｐＨ調整をより精度よく行うことができるからである。同様の観点から、水溶液中のアルカリの濃度は、５Ｍ以下であることがより好ましく、４Ｍ以下であることがさらに好ましく、２Ｍ以下であることが特に好ましい。
【００８５】
ここで、ＳｉＣ粒子は、特に制限されないが、その生成から、工程（Ｃ）で原料分散体（１）が準備されるまで、ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持したままとすることが好ましい。そして、その生成から、後述する工程（Ｄ）において被覆層で被覆されるまで、ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持したままとすることがより好ましい。ＳｉＣ粒子の生成から被覆層で被覆されるまでの間、分散体中に分散された状態を維持することで、ＳｉＣ粒子は、乾燥による凝集を回避することができる。これより、ＳｉＣ粒子は、生成された時点での高いレベルの分散性が水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の状態でも維持されることとなる。このため、製造される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を媒体に分散させた際に、極めて高い分散性を有する分散体を得ることができる。
【００８６】
原料分散体（１）は、分散媒として水を含む。水は、不純物をできる限り含有しない水が好ましい。例えば、遷移金属イオンの合計含有量が１００ｐｐｂ以下である水が好ましい。ここで、水の純度は、例えば、イオン交換樹脂を用いる不純物イオンの除去、フィルタによる異物の除去、蒸留等の操作によって高めることができる。具体的には、水としては、例えば、脱イオン水（イオン交換水）、純水、超純水、蒸留水などを用いることが好ましい。
【００８７】
水に、ＳｉＣ粒子を分散させる手順、方法、およびアルカリを添加する手順、方法としては、特に制限されず、公知の手順、方法を用いることができる。
【００８８】
原料分散体（１）は、水以外の分散媒を含んでいてもよい。水以外の分散媒は、各成分の分散または溶解のために、水と有機溶媒との混合溶媒であってもよい。この場合、用いられる有機溶媒としては、例えば、水と混和する有機溶媒であるアセトン、アセトニトリル、エタノール、メタノール、イソプロパノール、グリセリン、エチレングリコール、プロピレングリコール等が好ましい例として挙げられる。また、有機溶媒を水と混合せずに用いて、各成分を分散または溶解した後に、水と混合してもよい。これら有機溶媒は、単独でもまたは２種以上組み合わせても用いることができる。
【００８９】
ここで、原料分散体における分散媒中の水の含有量は、水酸化アルミニウムによるＳｉＣ粒子の被覆をより良好に進行させるとの観点から、原料分散体中における分散媒の総質量に対して、５０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、１００質量％（水のみ）であることがさらに好ましい（上限１００質量％）。
【００９０】
ここで、原料分散体（１）中の水の含有量は、特に制限されないが、水酸化アルミニウムによるＳｉＣ粒子の被覆をより良好に進行させるとの観点から、原料分散体（１）の総質量に対して、５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、８０質量％以上であることがさらに好ましい（上限１００質量％未満）。
【００９１】
本工程で得られる原料分散体（１）は、ｐＨが９．０〜１２．０である。ｐＨが９．０未満の場合、酸滴下箇所での局所的な凝集が発生し易くなる。一方、ｐＨが１２．０を超える場合、水酸化アルミニウム粒子（水酸化アルミニウム単独粒子）の発生が促進される。被覆層形成の速度を向上させ、生産性を向上させるとの観点から、該ｐＨは９．０を超え１２．０以下であることがより好ましい。
【００９２】
原料溶液（２）の調製方法としては、特に限定されないが、例えば、水にアルミン酸ナトリウムを添加する方法等が挙げられる。原料溶液（２）におけるアルミン酸ナトリウムの含有量は、特に制限されないが、原料溶液（２）の総質量に対して、１０質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以上４０質量％以下であることがより好ましい。
【００９３】
［工程（Ｄ）］
本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法は、工程（Ｃ）で準備された原料分散体（１）に、前記原料溶液（２）と酸とを添加して、ｐＨを１０．０以上１２．０以下の範囲に維持し、前記ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する工程（Ｄ）を有する。本工程（Ｄ）では、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子が製造される。
【００９４】
原料分散体（１）に原料溶液（２）と酸とを添加する方法は、ｐＨを９．０〜１２．０に維持できれば（すなわち、アルミン酸イオンの濃度が過剰にならなければ）特に制限されず、例えば、原料溶液（２）と酸とを同時に添加する方法や、原料溶液（２）と酸とを少しずつ交互に添加する方法が挙げられる。
【００９５】
原料溶液（２）の添加量は、特に制限されないが、ＳｉＣ粒子１００質量部に対して、アルミン酸ナトリウムが１質量部以上になるように原料溶液（２）を添加することが好ましく、５質量部以上であることがより好ましく、１０質量部以上であることがさらに好ましい。原料溶液（２）の添加量がこの範囲であると、ＳｉＣ粒子を水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）で十分に被覆することができ、アルミニウム含有化合物に由来する機能を十分に発揮することができるからである。また、原料溶液（２）の添加量は、特に制限されないが、ＳｉＣ粒子１００質量部に対して、アルミン酸ナトリウムが８００質量部以下になるように原料溶液（２）を添加することが好ましく、４００質量部以下であることがより好ましく、１００質量部以下であることがさらに好ましい。ある程度被覆が進むと被覆による得られる効果は一定となるため、原料溶液（２）の添加量を所定量以下とすることで、経済性および生産効率が向上するからである。例えば、本発明の好ましい一実施形態では、ＳｉＣ粒子１００質量部に対して、前記アルミン酸ナトリウムの使用量が１〜１００質量部である。
【００９６】
酸としては、特に制限されないが、例えば、硝酸、硫酸、リン酸、塩酸等の無機酸（特に硝酸、硫酸、塩酸等の無機強酸）、酢酸、クエン酸、乳酸、シュウ酸、フタル酸等の有機酸等が挙げられる。これらの中でも、より少ない添加量で目的の達成が可能であり、他の元素の混入の可能性が低い高純度品が容易に入手可能であるとの観点から、無機強酸であることが好ましく、硝酸、硫酸、塩酸であることがより好ましい。
【００９７】
酸の添加量の範囲の具体例としては、特に制限されないが、好ましくは０．００１ｍｏｌ以上１０ｍｏｌ以下、より好ましくは０．００５ｍｏｌ以上５ｍｏｌ以下、さらに好ましくは０．０１ｍｏｌ以上１ｍｏｌ以下等が挙げられる。
【００９８】
ここで、上記酸は水溶液の形態で添加することが好ましく、その水溶液中の酸の濃度は、特に制限されないが、１．０質量％以上であることが好ましい。酸の濃度がこの範囲であると、添加量が少なくすみ生産性が高くなるからである。同様の観点から、水溶液中の酸の濃度は、１．５質量％以上であることがより好ましく、２．０質量％以上であることがさらに好ましい。また、水溶液中の酸の濃度は、特に制限されないが、３０質量％以下であることが好ましい。水溶液中の酸の濃度がこの範囲であると、腐食性が低くなり設備負荷が小さくなるからである。同様の観点から、水溶液中の酸の濃度は、２０質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることがさらに好ましい。
【００９９】
また、原料溶液（２）と酸とを添加する速度（添加速度）は、特に制限されず、ｐＨ９．０以上１２．０以下の範囲し、かつその後のｐＨの維持が容易となるよう適宜調整すればよい。
【０１００】
また、本工程では、ｐＨを９．０以上１２．０以下の範囲とすることにより、ＳｉＣ粒子の表面に水酸化アルミニウムを含む被覆層を有する被覆粒子を形成する段階を含む。
【０１０１】
本段階において、ｐＨが９．０以上１２．０以下の範囲である状態の維持時間は１分以上であることが好ましい。維持時間がこの範囲であると、ＳｉＣ粒子を水酸化アルミニウムでより十分に被覆することができ、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子におけるアルミニウム含有化合物に由来する機能がより向上するからである。また、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子と後述する他の粒子とを併用する場合において、分散媒中における凝集が生じ難くなり、高い分散性を有する分散体を得ることが可能となるからである。同様の観点から、維持時間は、３０分以上であることが好ましく、５０分以上であることがより好ましく、６０分以上であることがさらに好ましい。また、本段階における維持時間は２００分以下であることが好ましい。ある程度被覆が進むと被覆により得られる効果は一定となるため、維持時間がこの範囲であると、経済性および生産効率がより向上するからである。同様の観点から、維持時間は、１５０分以下であることがより好ましく、１２０分以下であることがさらに好ましく、９０分以下であることが特に好ましい。
【０１０２】
本段階におけるｐＨは、９．０以上１２．０以下である。ｐＨが９．０未満であると、ＳｉＣ粒子の凝集が発生し均一な分散性を維持することが困難となる。ｐＨが１２．０超であると、すなわち、アルミン酸ナトリウムを一気に添加した場合には、水酸化アルミニウム粒子が多く形成してしまうおそれがある。
【０１０３】
工程（Ｄ）を経ることで、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体および分散媒を含む分散体を得ることができる。すなわち、分散媒中に分散された状態として、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を製造することができる。これより、後述するように、本発明の他の一形態は、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体が分散媒中に分散された状態で製造される、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体および分散媒を含む分散体の製造方法でもある。
【０１０４】
（その他の工程）
前記第二の形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法では、工程（Ａ）および工程（Ｂ）以外の他の工程をさらに有していてもよく、工程（Ａ）および工程（Ｂ）において、他の操作に係る段階をさらに有していてもよい。また、前記第三の形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法では、工程（Ｃ）および工程（Ｄ）以外の他の工程をさらに有していてもよく、工程（Ｃ）および工程（Ｄ）において、他の操作に係る段階をさらに有していてもよい。
【０１０５】
他の工程、操作としては、特に制限されないが、例えば、前記第二の形態に係る工程（Ａ）もしくは前記第三の形態に係る工程（Ｃ）の前に、または前記第二の形態に係る工程（Ａ）もしくは前記第三の形態に係る工程（Ｃ）の中で、分散媒中でＳｉＣ粒子を生成して、ＳｉＣ粒子および分散媒を含む分散体を調製すること等が挙げられる。これらの中でも、前記第二の形態に係る製造方法では、工程（Ａ）の前に、分散媒中でＳｉＣ粒子（被覆前粒子）を生成して、ＳｉＣ粒子および分散媒を含むＳｉＣ粒子分散体（被覆前粒子分散体）を調製する工程（Ｅ）をさらに含み、かつ、工程（Ｅ）におけるＳｉＣ粒子の生成から、工程（Ｂ）において被覆されるまで、ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持することが好ましい。また、これらの中でも、前記第三の形態に係る製造方法では、工程（Ｃ）の前に、分散媒中でＳｉＣ粒子（被覆前粒子）を生成して、ＳｉＣ粒子および分散媒を含むＳｉＣ粒子分散体（被覆前粒子分散体）を調製する工程（Ｅ）をさらに含み、かつ、工程（Ｅ）におけるＳｉＣ粒子の生成から、工程（Ｄ）が終わるまで、ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持することが好ましい。ここで、分散媒中でＳｉＣ粒子を生成する方法は、特に制限されず、公知の方法を使用することができる。また、工程（Ｅ）における分散媒は、前記第二の形態に係る工程（Ａ）または前記第三の形態に係る工程（Ｃ）における原料分散体の調製において用いられるものを単独または二種以上を混合して用いることができ、これらの中でも水を含むものが好ましく、水（好ましくは純水）であることがより好ましい。
【０１０６】
工程（Ｅ）に係るＳｉＣ粒子（被覆前粒子）および分散媒を含むＳｉＣ粒子分散体（被覆前粒子分散体）の調製方法であって、乾燥状態であるＳｉＣ粒子を経由しない好ましい方法としては、例えば、以下の方法が挙げられる。まず、被覆前粒子であるＳｉＣ粒子の目的とする平均一次粒子径よりも大きな平均一次粒子径を有するＳｉＣ粒子（本明細書において、ＳｉＣ粗粉とも称する）を準備する。次いで、当該ＳｉＣ粗粉と分散媒とを、粉砕装置に投入し、目的とする平均一次粒子径を有するＳｉＣ粒子の回収が可能な粉砕条件で粉砕を行う。ここで、粉砕装置としては、ボールミル、ローラーミル、ジェットミル、ハンマーミル、ピンミル、アトライター等が挙げられる。これらの中でも、粉砕後のＳｉＣ粒子の均一性および当該粒子の分散媒中での分散性の向上との観点から、ボールミルで行うことが好ましい。ボールミルとしては、特に制限されないが、例えば、株式会社テックジャム製  製品名ポットミル回転台  ＡＮＺ−１０Ｄ等を用いることができる。また、ボールミルに用いるボールとしては、特に制限されないが、例えば、アルミナボール等が挙げられる。ボールの直径は、ＳｉＣ粗粉や目的とするＳｉＣ粒子の平均一次粒子径等に応じて適宜選択すればよい。また、粉砕条件は、使用する粉砕装置において、例えば、投入するＳｉＣ粗粉と分散媒との質量比、粉砕時間、または回転数等と、粉砕後のＳｉＣ粒子の平均一次粒子径や粒子径分布との関係を予め確認することで決定することができる。投入するＳｉＣ粗粉と分散媒との量は、特に制限されないが、粉砕後のＳｉＣ粒子の均一性および生産効率の観点から、ＳｉＣ粗粉と分散媒との総質量に対して、ＳｉＣ粗粉の投入量が２０質量％以下であることが好ましく、２０質量％未満であることがより好ましく、１８質量％以下であることがさらに好ましく、１６質量％以下であることが特に好ましい（下限０質量％超）。続いて、乾燥工程を挟まずに、必要に応じて、粉砕後のＳｉＣ粒子および分散媒を含む分散体を、ボールミル中から分級塔と呼ばれる円錐型の分級を行う設備へと投入し、粒子の沈降時間の差を利用して、目的の粒度部分のＳｉＣ粒子（被覆前粒子）および分散媒を含む分散体部分のみを回収してもよい。ただし、特に必要がない場合は分級を行わなくてもよい。そして、回収後のＳｉＣ粒子（被覆前粒子）および分散媒を含む分散体をビーカー中で静置し、ＳｉＣ粒子が完全に沈降した後、上澄み部分の分散媒を、分散体中のＳｉＣ粒子の濃度が所望の濃度となるように回収することで、ＳｉＣ粒子および分散媒を含むＳｉＣ粒子分散体（被覆前粒子分散体）を調製することができる。
【０１０７】
なお、前記第二の形態において、他の工程、操作としては、上記工程（Ｅ）以外にも、工程（Ａ）の前に、工程（Ａ）の後に、工程（Ｂ）の後に、または工程（Ａ）もしくは工程（Ｂ）の中で、さらなる分散性の向上のための機械的な粉砕や、超音波分散等を行う工程、操作を含んでいてもよい。また、前記第三の形態において、他の工程、操作としては、上記工程（Ｅ）以外にも、工程（Ｃ）の前に、工程（Ｃ）の後に、工程（Ｄ）の後に、または工程（Ｃ）もしくは工程（Ｄ）の中で、さらなる分散性の向上のための機械的な粉砕や、超音波分散等を行う工程、操作を含んでいてもよい。ただし、本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法は、これらの工程、操作を有さずとも、製造される水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、媒体中においてそれ自体で十分な分散性を有している。これより、本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法は、生産性の向上との観点から、上記工程（Ｅ）以外のさらなる分散性の向上のための工程や、操作として、機械的な粉砕や超音波分散を含まないことが特に好ましい。なお、上記工程（Ｅ）以外のさらなる分散性向上のための工程、操作を含まない場合は、前述のように、ＳｉＣ粒子の生成から、前記第二の形態に係る工程（Ｂ）または前記第三の形態に係る工程（Ｄ）において被覆層で被覆されるまで、ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持したままとすることが最も好ましい。この場合、分散性および生産性を極めて高いレベルで両立することができる。
【０１０８】
また、他の工程、操作としては、特に制限されないが、前記第二の形態に係る工程（Ｂ）または前記第三の形態に係る工程（Ｄ）の後に、生成物粉末から水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子以外の他の成分を除去する工程、操作や、生成物粉末を含む分散体中の分散媒を、所望の分散媒へと置換する工程、操作等が好ましい例として挙げられる。また、例えば、生成物を含む分散体の分散媒を揮発させ、粉末状（乾燥状態）である水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体を得る工程、操作等が挙げられる。
【０１０９】
なお、本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造において、各工程で用いられる溶液または分散体には、本発明の効果を損なわない限り、他の成分を含んでいてもよい。
【０１１０】
（分散体の製造方法）
本発明の他の一形態は、上記の水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法において、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体が分散媒中に分散された状態で製造される、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体および分散媒を含む分散体の製造方法に関する。
【０１１１】
本発明の一形態に係る製造方法により製造される分散体は、高い分散性を有する。このことから、本発明の一形態に係る製造方法で製造される分散体は、高い均一性を有する成形体を形成するための原料や、高い研磨特性を有する研磨用組成物等の、種々の用途で好ましく用いることができる。
【０１１２】
本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体および分散媒を含む分散体の製造方法では、前記第二の形態に係る工程（Ａ）の前に、分散媒中でＳｉＣ粒子（被覆前粒子）を生成して、ＳｉＣ粒子および分散媒を含むＳｉＣ粒子分散体（被覆前粒子分散体）を調製する工程（Ｅ）をさらに含み、工程（Ｅ）におけるＳｉＣ粒子の生成から、前記第二の形態に係る工程（Ｂ）において被覆されるまで、ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持することが好ましい。この場合、前記第二の形態に係る工程（Ｂ）における水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の形成から分散体が製造されるまで、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持することがより好ましい。また、本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体および分散媒を含む分散体の製造方法では、前記第三の形態に係る工程（Ｃ）の前に、分散媒中でＳｉＣ粒子（被覆前粒子）を生成して、ＳｉＣ粒子および分散媒を含むＳｉＣ粒子分散体（被覆前粒子分散体）を調製する工程（Ｅ）をさらに含み、工程（Ｅ）におけるＳｉＣ粒子の生成から、前記第三の形態に係る工程（Ｄ）において被覆されるまで、ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持することが好ましい。この場合、前記第三の形態に係る工程（Ｄ）における水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の形成から分散体が製造されるまで、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態を維持することがより好ましい。
【０１１３】
（分散媒）
本発明の一形態に係る製造方法で製造される分散体は、分散媒を含む。分散媒は、各成分を分散または溶解させる機能を有する。分散媒は、前記第二の形態に係る工程（Ｂ）または前記第三の形態に係る工程（Ｄ）における被覆処理の直後に存在する分散媒であってもよく、その後、当該分散媒を置換する工程、操作によって置換された分散媒であってもよい。分散媒は、水を含むことが好ましく、水のみであることがより好ましい。また、分散媒は、各成分の分散または溶解のために、有機溶媒であってもよい。この場合、用いられる有機溶媒としては、水と混和する有機溶媒であるアセトン、アセトニトリル、エタノール、メタノール、イソプロパノール、グリセリン、エチレングリコール、プロピレングリコール等が好ましい例として挙げられる。分散媒は、水と有機溶媒との混合溶媒であってもよい。また、有機溶媒を水と混合せずに用いて、各成分を分散または溶解した後に、水と混合してもよい。これら有機溶媒は、単独でもまたは２種以上組み合わせても用いることができる。
【０１１４】
水は、不純物をできる限り含有しない水が好ましい。例えば、遷移金属イオンの合計含有量が１００ｐｐｂ以下である水が好ましい。ここで、水の純度は、例えば、イオン交換樹脂を用いる不純物イオンの除去、フィルタによる異物の除去、蒸留等の操作によって高めることができる。具体的には、水としては、例えば、脱イオン水（イオン交換水）、純水、超純水、蒸留水などを用いることが好ましい。
【０１１５】
（他の成分）
本発明の一形態に係る製造方法で製造される分散体は、本発明の効果を損なわない限り、他の成分を含んでいてもよい。
【０１１６】
（ｐＨ）
本発明の一形態に係る製造方法で製造される分散体のｐＨは、特に制限されないが、高い分散性を有するとの観点から、上記した水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の好ましい等電点のｐＨの範囲と同様であることが好ましい。
【０１１７】
（他の工程）
本発明の一形態に係る分散体の製造方法では、上記の水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法で説明した以外にも他の工程をさらに有していてもよい。水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体が粉末状（乾燥状態）で製造される場合は、他の工程としては、例えば、粉末状の水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体と、分散媒とを混合する工程等が挙げられる。ここで、粉末状の水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体と、分散媒とを混合する方法としては、特に制限されず、公知の方法を用いることができる。
【０１１８】
（応用例）
上記の分散体は、そのまま種々の用途で用いてもよいが、他の材料の原料として用いてもよい。これより、本発明のさらなる他の一形態は、上記の分散体の製造方法で分散体を製造することと、得られた分散体に他の添加剤をさらに添加することと、を含む、応用分散体の製造方法である。
【０１１９】
本発明の一形態に係る製造方法により製造される応用分散体は、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体と、他の添加剤が含まれている状態であっても、高い分散性を有する。このことから、本発明の一形態に係る製造方法で製造される応用分散体は、高い均一性を有する成形体を形成するための原料や、高い研磨特性を有する研磨用組成物等の、種々の用途で好ましく用いることができる。
【０１２０】
（他の添加剤）
他の添加剤は、特に制限されないが、他の粒子またはｐＨ調整剤であることが特に好ましい。
【０１２１】
［他の粒子］
任意に添加されうる他の粒子としては、特に制限されないが、等電点のｐＨが５以上である粒子が好ましい。ここで、任意に添加されうる他の粒子には、前述した水酸化アルミニウム粒子は含まれないことが好ましい。媒体を含む分散体において、本発明の一形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体と後述する他の粒子とを併用する場合においても、凝集が生じ難く、良好な分散性が維持される。これより、高い分散性を有する分散体とすることができる。同様の観点から、他の粒子は、等電点のｐＨが５以上１１以下である粒子であることがより好ましい。
【０１２２】
ここで、他の粒子の等電点のｐＨと、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子の等電点のｐＨとの差の絶対値は、小さいほど好ましいが、２以下であることが好ましく、１．５以下であることがより好ましく、１以下であることがさらに好ましい（下限０）。等電点のｐＨが近い粒子同士は凝集が生じ難いからである。
【０１２３】
等電点のｐＨが５以上１１以下である粒子としては、特に制限されないが、例えば、アルミナ、酸化銅、酸化鉄、酸化ニッケル、酸化スズ、酸化カドミウム、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、酸化ジルコニウム等が挙げられる。
【０１２４】
［ｐＨ調整剤］
ｐＨ調整剤としては、特に制限されず、所望のｐＨを達成することができる公知のｐＨ調整剤を適宜用いることができる。ここで、公知のｐＨ調整剤としては、これらの中でも、公知の酸、塩基、塩、アミン、キレート剤等を用いることが好ましい。
【０１２５】
［ｐＨ］
本発明の一形態に係る製造方法で製造される応用分散体のｐＨは、特に制限されないが、高い分散性を有するとの観点から、上記した水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子を含む被覆粒子粉体の好ましい等電点のｐＨの範囲と同様であることが好ましい。
【実施例】
【０１２６】
本発明を、以下の実施例および比較例を用いてさらに詳細に説明する。ただし、本発明の技術的範囲が以下の実施例のみに制限されるわけではない。なお、特記しない限り、「％」および「部」は、それぞれ、「質量％」および「質量部」を意味する。【０１２７】
≪実施例１：本発明の第二の形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法≫
＜粉体の製造＞
（粉体１の製造）
［ＳｉＣ粒子の水分散体の調製］
平均一次粒子径０．７μｍのＳｉＣ粗粉と純水とを、ＳｉＣ粗粉と水との総質量に対して、ＳｉＣ粗紛の投入量が１８質量％となるようボールミル中に投入し、目的とする平均一次粒子径を有するＳｉＣ粒子の回収が可能な粉砕条件で粉砕を行った。次いで、乾燥工程を挟まずに、粉砕後のＳｉＣ粒子の水分散体を、ボールミル中から分級塔と呼ばれる円錐型の分級を行う設備へと投入し、粒子の沈降時間の差を利用して、目的の粒度部分のＳｉＣ粒子（ＳｉＣ粒子１）の水分散体部分のみを回収した。そして、回収後のＳｉＣ粒子１の水分散体をビーカー中で静置し、ＳｉＣ粒子１が完全に沈降した後、上澄み部分の水を、水分散体中のＳｉＣ粒子１の濃度が２０質量％となるように回収することで、ＳｉＣ粒子１の２０質量％水分散体（被覆前粒子分散体）を準備した。【０１２８】
［粉体の調製］
ＳｉＣ粒子１の２０質量％水分散体中におけるＳｉＣ粒子１  １００質量部に対してアルミン酸ナトリウムを５０質量部添加し、攪拌しながらこれを溶解させて、ｐＨ１３．１の原料分散体を得た。続いて、得られた原料分散体に９．９質量％の硝酸水溶液を添加し、ｐＨ１１．５とした後、得られた分散体をｐＨ１１．５からｐＨ１０．６の間で６０分間保持させ、その後、９．９質量％の硝酸水溶液をさらに添加してｐＨ１０とした。そして、得られた分散体の総質量に対するＳｉＣ粒子の濃度（含有量）が１０質量％となるように純水を添加して、粉体１を含む分散体１を調製した。【０１２９】
なお、ＳｉＣ粒子１は、粒子の生成から粉体１の形成まで、分散媒中に分散された状態が維持されていた。また、本製造において、アルミン酸ナトリウムの添加後の分散体のｐＨが１０以上１２以下である時間は７０分間であった。【０１３０】
（粉体２の製造）
上記粉体１の製造において、ＳｉＣ粒子１  １００質量部に対してアルミン酸ナトリウムを５質量部添加した以外は同様にして、粉体２を含む分散体２を調製した。なお、本製造において、アルミン酸ナトリウムの添加後の分散体のｐＨが１０以上１２以下である時間は上記粉体１と同様であった。【０１３１】
（粉体３の製造）
上記粉体１の製造において、ＳｉＣ粒子１  １００質量部に対してアルミン酸ナトリウムを２．５質量部添加した以外は同様にして、粉体３を含む分散体３を調製した。なお、本製造において、アルミン酸ナトリウムの添加後の分散体のｐＨが１０以上１２以下である時間は上記粉体１と同様であった。【０１３２】
（粉体４の製造）
上記粉体１の製造において、使用するＳｉＣ粗粉を平均一次粒径が１．３μｍであるものへと変更し、ＳｉＣ粗粉の粉砕条件を目的とする平均一次粒子径がより大きいＳｉＣ粒子２を得るための条件へと変更した以外は同様にして、粉体４を含む分散体４を調製した。なお、ＳｉＣ粒子２は、粒子の生成から粉体４の形成まで、分散媒中に分散された状態が維持されていた。また、本製造において、アルミン酸ナトリウムの添加後の分散体のｐＨが１０以上１２以下である時間は上記粉体１と同様であった。【０１３３】
（粉体５の製造）
上記粉体１の製造において、アルミン酸ナトリウムをアルミニウムイソプロポキシドに変更した以外は同様にして、粉体５を含む分散体５を調製した。【０１３４】
（粉体６の製造）
上記粉体１の製造後、得られた粉体１を含む分散体１を１０５℃で１２時間乾燥させた。その後、乾燥後の粉体を１０００℃で４時間焼成して、粉体を調整した。そして、得られた分散体の総質量に対するＳｉＣ粒子の濃度（含有量）が１０質量％となるように純水を添加して、粉体６を含む分散体６を調製した。【０１３５】
上記の各粉体を含む分散体の製造に使用した原料を下記表１に示す。【０１３６】
＜粉体の分析＞
（組成および構造分析）
上記得られた粉体を含む分散体を約２ｍＬ採取し、フィルタ（ニュークリポア  ５μｍ）（ＷＨＡＴＭＡＮ製）上に滴下した。続いて、吸引濾過を行い、その後、純水１０ｍＬ用いてフィルタ上で粉体を洗浄し、粉体を乾燥させた。そして、乾燥後の粉体をＳｉウエーハ上に採取して、株式会社日立ハイテクノロジーズ製走査型電子顕微鏡ＳＵ−８０００を用いて、ＳＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）−ＥＤＸ（Ｅｎｅｒｇｙ  Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ  Ｘ−ｒａｙ  Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）観察を行った。【０１３７】
また、乾燥後の各粉体をカーボンテープ上に採取して、ＦＥＩ社製ＴＩＴＡＮ８０−３００を用いて、ＥＥＬＳ（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｅｎｅｒｇｙ  Ｌｏｓｓ  Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）分析を行った。【０１３８】
ここで、粉体のＳＥＭ−ＥＤＸ観察において、観察対象の元素としてＣ、Ａｌ、Ｏを選択して、ＡｌのＥＤＸスペクトルが観察され、かつ、Ｃ、ＡｌおよびＯのＥＤＸスペクトルが観察される位置と、ＳＥＭ観察像における粒子が観察される位置とが明確に対応することが確認される場合、ＳｉＣ粒子がＡｌおよびＯを含む成分によって被覆されていると判断した。【０１３９】
また、粉体のＥＥＬＳ分析において、観察されたＥＥＬＳスペクトルが、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）のＥＥＬＳ標準スペクトルに特有のスペクトル形状（Ａｌや他のＡｌおよびＯを含む化合物のスペクトルとは異なる形状）を有することが確認される場合、ＡｌおよびＯを含む成分がＡｌ（ＯＨ）３を含むと判断することができる。【０１４０】
各粉体について、被覆層の有無、および被覆層に含まれる化合物を下記表２に示す。【０１４１】
（ゼータ電位測定）
上記得られた粉体を含む分散体、および上記分散体の製造に用いたものと同様にして調整したＳｉＣ粒子の２０質量％水分散体を純水で希釈し、ｐＨ調整剤として０．０１〜０．１ＭのＮａＯＨおよびＨＣｌを用いて、ｐＨ３．０〜１０．０まで１．０刻みのｐＨの各ゼータ電位測定液を調製した。ここで、ｐＨは、株式会社堀場製作所製のｐＨメーター（型番：Ｆ−７１）で測定した。【０１４２】
ゼータ電位は、Ｍａｌｖｅｒｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製のゼータ電位測定装置（商品名「Ｚｅｔａｓｉｚｅｒ  ｎａｎｏ  ＺＳＰ」）で測定した。ここで、ゼータ電位は、測定粒子条件として一般的なアルミナの代表値である屈折率１．７６０、吸収率０．３００を使用して測定を行った。【０１４３】
粉体の等電点となるｐＨ（等電点のｐＨ）は、上記調製したｐＨ３．０〜１０．０まで１．０刻みのｐＨのゼータ電位測定液を測定し、ゼータ電位の符号が変化した前後のｐＨと、前後のｐＨにおけるゼータ電位から上記説明した式により算出した。【０１４４】
各粉体の等電点となるｐＨの値（下記の表２に「等電点のｐＨ」と記載）を下記表２に示す。【０１４５】
（ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径）
ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径（ｎｍ）は、約０．２ｇのＳｉＣ粒子について、ＢＥＴ法で３〜５回連続で測定した値から算出したＳｉＣ粒子の比表面積（ＳＡ）の平均値を基に、ＳｉＣ粒子の真密度の値を使用し、ＳｉＣ粒子の形状が真球であると仮定して算出した。【０１４６】
［真密度］
真密度（ｇ／ｃｍ３）は、以下のように測定した。まず、ＳｉＣ粒子を３０ｇビーカーに入れ、その後純水を７０ｇ入れ攪拌を行った。次いで、るつぼにＳｉＣ粒子水分散液を固形分（粉体）で約１５ｇとなるように入れ、市販のホットプレートを使用して、約２００℃で水分を蒸発させた。さらに、ＳｉＣ粒子の空隙に残留した水分も除去するために、電気炉（アドバンテック株式会社製、焼成炉）にて３００℃で１時間の熱処理を行い、処理後の乾燥ＳｉＣ粒子を乳鉢で擂り潰した。次に、あらかじめ精密天秤（株式会社エー・アンド・デイ製、ＧＨ−２０２）にて重量を測定した１００ｍｌ比重瓶（Ｗａ（ｇ））に、上記にて作製した乾燥ＳｉＣ粒子を１０ｇ入れて重量を測定した（Ｗｂ（ｇ））後、エタノールを２０ｍｌ加えて、減圧したデシケータ内で３０分間脱気した。その後、比重瓶内をエタノールで満たし、栓をして重量を測定した（Ｗｃ（ｇ））。ＳｉＣ粒子の重量測定を終えた比重瓶は内容物を廃棄し、洗浄後にエタノールで満たし重量を測定した（Ｗｄ（ｇ））。これらの重量と測定時のエタノールの温度（ｔ（℃））から、下記式１および下記式２で真密度を算出した。【０１４７】
【数２】
0006577160.tif 000003
【０１４８】
【数３】
0006577160.tif 000004
【０１４９】
上記式２中、Ｓｇは、ＳｉＣ粒子の真密度（ｇ／ｃｍ３）を表し；
Ｗａは、比重瓶の重量（ｇ）を表し；
Ｗｂは、試料（乾燥ＳｉＣ粒子）および比重瓶の合計重量（ｇ）を表し；
Ｗｃは、試料（乾燥ＳｉＣ粒子）、エタノールおよび比重瓶の合計重量（ｇ）を表し；
Ｗｄは、エタノールおよび比重瓶の合計重量（ｇ）を表し；
Ｌｄは、上記式１で求められたエタノールの比重（ｇ／ｃｍ３）を表す。【０１５０】
［ＢＥＴ比表面積］
ＢＥＴ比表面積（ｍ２／ｇ）は、以下のように測定した。まず、ＳｉＣ粒子を乳鉢で擂り潰し、あらかじめ重量を測定したセル（Ｗａ’（ｇ））にＳｉＣ粒子を約０．２ｇ入れて重量を測定した（Ｗｂ’（ｇ））後、５分以上、比表面積計（株式会社島津製作所製、ｆｌｏｗｓｏｒｂ  ＩＩ  ２３００）の加温部で１８０℃に保温した。その後、測定部に装着し、脱気時の吸着面積（Ａ［ｍ２］）を計測した。当該Ａ値を用いて、下記式３により、比表面積ＳＡ［ｍ２／ｇ］を求めた。【０１５１】
【数４】
0006577160.tif 000005
【０１５２】
上記式３中、ＳＡは、ＳｉＣ粒子のＢＥＴ比表面積（ｍ２／ｇ）を表し；
Ａは、脱気時の吸着面積（ｍ２）を表し；
Ｗａ’は、セルの重量（ｇ）を表し；
Ｗｂ’は、試料（乾燥ＳｉＣ粒子）およびセルの合計重量（ｇ）を表す。【０１５３】
各ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径を表２に示す。【０１５４】
（平均二次粒子径、粒度分布）
ＳｉＣ粒子、および上記得られた粉体の平均二次粒子径および粒度分布は、株式会社堀場製作所製の散乱式粒子径分布測定装置ＬＡ−９５０により測定した。【０１５５】
ＳｉＣ粒子については、ＳｉＣ粒子の１０質量％水分散体を用いて測定を行った。ここで、ＳｉＣ粒子１およびＳｉＣ粒子２については、上記粉体の製造と同様にＳｉＣ粒子の２０質量％水分散体を調製した後、これを純水で希釈してＳｉＣ粒子の１０質量％水分散体とした。この際、ＳｉＣ粒子の生成から、ＳｉＣ粒子の１０質量％水分散体が準備されるまで、ＳｉＣ粒子が分散媒中に分散された状態が維持されるようにした。また、上記得られた粉体については、粉体を含む分散液を前記装置で適正濃度と表示されるまで純水で希釈して、測定を行った。【０１５６】
下記表２に各ＳｉＣ粒子および各粉体の平均二次粒子径を示す。【０１５７】
（分散性評価）
ＳｉＣ粒子の平均二次粒子径に対する上記得られた粉体の平均二次粒子径の比率（ＳｉＣ粒子に対する平均二次粒子径の比率）を分散性の評価の基準として用いた。【０１５８】
また、ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する上記得られた粉体の平均二次粒子径の比率（ＳｉＣ粒子の平均一次粒子径に対する平均二次粒子径の比率）も分散性の評価の基準として確認した。【０１５９】
各ＳｉＣ粒子および上記得られた各粉体について、これらの算出結果を下記表２に示す。【０１６０】
【表１】
0006577160.tif 000006
【０１６１】
【表２】
0006577160.tif 000007
【０１６２】
表２の結果から、本発明の第二の形態に係る製造方法で製造された、実施例に係る分散体１〜４に含まれる粉体１〜４は、水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体であり、分散媒に対する分散性が極めて良好であることが確認された。他方、本発明の範囲外である製造方法で製造された、比較例に係る分散体５に含まれる粉体５は、被覆層が形成されていないことが確認され、アルミニウム化合物由来の機能を有さないことが示唆された。また、高温焼成後に被覆層の水酸化アルミニウムがアルミナへと変化した比較例に係る分散体６に含まれる粉体６は、分散性が著しく劣ることが確認された。【０１６３】
また、等電点のｐＨが近い粒子同士は、これらを併用して分散液を調製した際に凝集が生じ難く、良好な分散性が維持されることが知られている。これより、本発明の第二の形態に係る製造方法で製造された、実施例に係る分散体１〜４に含まれる粉体１〜４のように、等電点が４．５以上である水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体は、他の成分として等電点が５以上の粒子を併用した応用分散液においても、極めて良好な分散性および高い均一性を実現することができる。【０１６４】
≪実施例２：本発明の第三の形態に係る水酸化アルミニウム被覆ＳｉＣ粒子粉体の製造方法≫
＜粉体の製造＞
（粉体２−１の製造）
ＳｉＣ粒子Ａ（ＧＣ＃４０，０００、株式会社フジミインコーポレーテッド製、粉体）の２０質量％水分散液を準備し、１Ｍ  ＮａＯＨ水溶液をｐＨ１０．０となるように添加した。次いでアルミン酸ナトリウムの３０質量％水分散液を準備し、上記ＳｉＣ粒子Ａ  １００質量部に対して、アルミン酸ナトリウム  ５０質量部（固形分換算）に相当する量の前記アルミン酸ナトリウムの水分散液と、９．９質量％硝酸とを、ｐＨが９．０〜１２．０を保持するように攪拌しながら４５分間かけて添加し、その後さらに４５分攪拌した後にｐＨ１０．５となるように９．９質量％硝酸を添加し、粉体２−１を含む分散液を得ることで、粉体２−１を調製した。【０１６５】
（粉体２−２の製造）
上記粉体２−１の製造において、アルミン酸ナトリウムの水分散液の添加量を、ＳｉＣ粒子Ａ  １００質量部に対してアルミン酸ナトリウム  ２５質量部（固形分換算）となるように変更したこと以外は同様にして、粉体２−２を調製した。【０１６６】
（粉体２−３の製造）
上記粉体２−１の製造において、アルミン酸ナトリウムの水分散液の添加量を、ＳｉＣ粒子Ａ  １００質量部に対してアルミン酸ナトリウム  １２．５質量部（固形分換算）となるように変更したこと以外は同様にして、粉体２−３を調製した。【０１６７】
（粉体２−４の製造）
上記粉体２−２の製造において、使用する酸を９．９質量％硝酸から９．９質量％塩酸に変更したこと以外は同様にして、粉体２−４を調製した。【０１６８】
（粉体２−５の製造）
上記粉体２−４の製造において、アルミン酸ナトリウムの水分散液の添加量を、ＳｉＣ粒子Ａ  １００質量部に対してアルミン酸ナトリウム  １２．５質量部（固形分換算）となるように変更したこと以外は同様にして、粉体２−５を調製した。
【０１６９】
（粉体２−６の製造）
上記粉体２−４の製造において、アルミン酸ナトリウムの水分散液の添加量を、ＳｉＣ粒子Ａ  １００質量部に対してアルミン酸ナトリウム  ５質量部（固形分換算）となるように変更したこと以外は同様にして、粉体２−６を調製した。【０１７０】
（粉体２−７の製造）
ＳｉＣ粒子Ａの２０質量％水分散液を準備し、１Ｍ  ＮａＯＨ水溶液をｐＨ１０．０となるように添加した。次いで固体のアルミン酸ナトリウムを、ＳｉＣ粒子Ａ  １００質量部に対して５０質量部（固形分換算）となる量で添加し、攪拌しながらこれを溶解させて、ｐＨ１３．１の分散液を得た。続いて、得られた分散液に９．９質量％の硝酸水溶液を添加し、ｐＨ１１．５とした後、分散液のｐＨをｐＨ１１．５からｐＨ１０．６の間で６０分間保持させ、その後、９．９質量％の硝酸水溶液をさらに添加してｐＨ１０の分散液を得た。そして、分散液に対して３２．２ｇの純水を添加して、粉体２−７を含む分散液を得ることで、粉体２−７を調製した。【０１７１】
（粉体２−８の製造）
上記粉体２−７の製造において、使用するＳｉＣ粒子をＳｉＣ粒子ＡからＳｉＣ粒子Ｂ（ＧＣ＃８，０００Ｓ、株式会社フジミインコーポレーテッド製、粉体）に変更したこと以外は同様にして、粉体２−８を調製した。
【０１７２】
（粉体２−９の製造）
ＳｉＣ粒子Ａの２０質量％水分散液を準備した。次いで粉体２−１の製造で添加した量と同量になるように、９．９質量％硝酸と１Ｍ  ＮａＯＨ水溶液とを加えた。この時、分散液のｐＨは０．６であった。続いて、アルミン酸ナトリウムの３０質量％水分散液を準備し、ＳｉＣ粒子Ａ  １００質量部に対してアルミン酸ナトリウム  ５０質量部（固形分換算）に相当する量のアルミン酸ナトリウム水分散液を、攪拌しながら４５分間かけて添加したところ、ゲル化が発生し、均一分散が出来ない状態となった。【０１７３】
＜粉体の分析＞
（組成および構造分析）
各粉体を含む分散液を約２ｍＬ採取し、フィルタ（ニュークリポア  ５μｍ）（ＷＨＡＴＭＡＮ製）上に滴下した。続いて、吸引濾過を行い、その後、純水１０ｍＬ用いてフィルタ上で粉体を洗浄し、粉体を乾燥させた。そして、乾燥後の粉体をＣｕメッシュ上に採取して、株式会社日立ハイテクノロジーズ製、透過型電子顕微鏡ＨＤ−２７００を用いて、ＴＥＭ（ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ  ｅｌｅｃｔｒｏｎ  ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）−ＥＤＸ（Ｅｎｅｒｇｙ  Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ  Ｘ−ｒａｙ  Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）観察を行った。【０１７４】
ここで、粉体のＴＥＭ−ＥＤＸ観察において、観察対象の元素としてＣ、Ａｌ、Ｏを選択して、ＡｌのＥＤＸスペクトルが観察され、かつ、Ｃ、ＡｌおよびＯのＥＤＸスペクトルが観察される位置と、ＴＥＭ観察像における粒子が観察される位置とが明確に対応することが確認される場合、ＳｉＣ粒子がＡｌおよびＯを含む成分によって被覆されていると判断した。
【０１７５】
また、粉体のＥＥＬＳ分析において、観察されたＥＥＬＳスペクトルが、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）のＥＥＬＳ標準スペクトルに特有のスペクトル形状（Ａｌや他のＡｌおよびＯを含む化合物のスペクトルとは異なる形状）を有することが確認される場合、ＡｌおよびＯを含む成分がＡｌ（ＯＨ）３を含むと判断することができる。【０１７６】
（ゼータ電位測定）
上記得られた各粉体を含む分散液、ＳｉＣ粒子Ａ（ＧＣ＃４０，０００、株式会社フジミインコーポレーテッド製、粉体）およびＳｉＣ粒子Ｂ（ＧＣ＃８，０００Ｓ、株式会社フジミインコーポレーテッド製、粉体）を純水で希釈し、ｐＨ調整剤として０．０１〜０．１ＭのＮａＯＨおよびＨＣｌを用いて、ｐＨ３．０〜１０．０まで１．０刻みのｐＨの各ゼータ電位測定液を調製した。【０１７７】
ここで、ｐＨは、株式会社堀場製作所製のｐＨメーター（型番：Ｆ−７１）で測定した。【０１７８】
ゼータ電位は、Ｍａｌｖｅｒｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ製のゼータ電位測定装置（商品名「Ｚｅｔａｓｉｚｅｒ  ｎａｎｏ  ＺＳＰ」）で測定した。ここで、ゼータ電位は、測定粒子条件として一般的なアルミナの代表値である屈折率１．７６０、吸収率０．３００を使用して測定を行った。【０１７９】
等電点となるｐＨ（等電点のｐＨ）は、上記調製したｐＨ３．０〜１０．０まで１．０刻みのｐＨのゼータ電位測定液を測定し、ゼータ電位の符号が変化した前後のｐＨと、前後のｐＨにおけるゼータ電位から、以下の式により算出した。【０１８０】
【数５】
0006577160.tif 000008
【０１８１】
（水酸化アルミニウム粒子数の測定方法）
透過型電子顕微鏡ＴＥＭにて撮影（２００ＫＶ，１２０Ｋ倍率）した粒子のＥＤＸマッピングを行い、Ｓｉ，Ｃ，Ｏ，Ａｌがいずれも検出される粒子を、Ａｌ成分被覆ＳｉＣ粒子としてカウントした。そして、ＡｌとＯのみが検出され、ＳｉとＣが検出されていない粒子を、水酸化アルミニウム粒子とした。なお、ＳｉとＣのみが検出される粒子は、未修飾のＳｉＣ粒子だと推察されるが、全ての実施例、比較例において、このような粒子は存在しなかった。各実施例、比較例において、１００粒子中の水酸化アルミニウム粒子数を表３に記載した。【０１８２】
【表３】
0006577160.tif 000009
【０１８３】
表３の結果から、本発明の第三の形態に係る製造方法で製造された実施例に係る粉体２−１〜２−６は、工程（Ｄ）においてｐＨを９．０以上１２．０以下に維持することにより、水酸化アルミニウム粒子の形成が抑制されたことが確認された。また、本発明の第三の形態に係る製造方法で製造された実施例に係る粉体２−１〜２−６は、本発明の第二の形態に係る製造方法で製造された実施例に係る粉体２−７〜２−８よりも、水酸化アルミニウム粒子の数が少ないことが確認された。また、比較例に係る粉体２−９に関しては、先に硝酸を添加した場合に分散液が弱酸性になり、ＳｉＣ粒子の等電点のｐＨも弱酸性であるため、ＳｉＣ粒子の凝集が起こり、ゲル化してしまった。【０１８４】
また、本発明の第三の形態に係る製造方法で製造された実施例に係る粉体の中でも、粉体２−１〜２−２のように、ＳｉＣ粒子１００質量部に対するアルミン酸ナトリウムの添加量をより高い程度で添加する場合は、等電点のｐＨが高くなり（水酸化アルミニウムの等電点に近い）、同時に水酸化アルミニウム粒子の形成も抑制されるという良好な結果を示した。【０１８５】
本出願は、２０１７年９月２８日に出願された日本国特許出願番号２０１７−１８８９１６号および日本国特許出願番号２０１７−１８８９２１号に基づいており、これらの開示内容は、参照により全体として組み入れられている。