(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
一般式ＦｅａＳｉｂＢｃＰｄＣｕｅを満たすように少なくともＦｅ、Ｓｉ、Ｂ、Ｐ、及びＣｕの各元素単体又はこれら元素を含有した化合物を調合する調合工程と、
前記調合された調合物を加熱して溶湯を作製する加熱工程と、
不活性ガスを前記溶湯に噴霧して前記溶湯を粉砕する噴霧工程とを含み、
前記加熱工程は、水素ガスが不活性ガスに添加された混合ガス雰囲気中で行うと共に、
前記調合工程は、前記各構成元素の原子組成比を示す前記ａ〜ｅが、
７１．０≦ａ≦８１．０、
０．１４≦ｂ／ｃ≦５、
０≦ｄ≦１４、
０．１≦ｅ≦１．４、
ｄ≦０．８ａ−５０、
ｅ＜−０．１（ａ＋ｄ）＋１０、及び
ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝１００
を満足するように前記元素単体又は前記化合物を調合し、
少なくとも非晶質相と、化合物からなる結晶相とを含有し、Ｘ線回折法で測定した結晶化度が、３０％以下の磁性体粉末を製造することを特徴とする磁性体粉末の製造方法。
【請求項２】
前記混合ガス中の前記水素ガスの含有比率が、分圧換算で０．５〜７％であることを特徴とする請求項１記載の磁性体粉末の製造方法。
【請求項３】
前記噴霧工程は、前記溶湯に噴霧するための前記不活性ガス中には水素ガスが添加されており、該水素ガスが前記不活性ガスに添加された混合ガスを前記溶湯に噴霧することを特徴とする請求項１又は請求項２記載の磁性体粉末の製造方法。
【請求項４】
前記混合ガス中の前記水素ガスの含有比率が、分圧換算で０．５〜７％であることを特徴とする請求項３記載の磁性体粉末の製造方法。
【請求項５】
前記噴霧工程及び前記加熱工程における前記不活性ガスは、アルゴンガスまたは窒素ガスであることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の磁性体粉末の製造方法。
【請求項６】
請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の製造方法で作製された磁性体粉末と結合剤とを混合して成形処理を行い、成形体を作製する成形工程と、  前記成形体を熱処理する熱処理工程とを含むことを特徴とする磁性コアの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、磁性体粉末の製造方法、及び磁心コアの製造方法に関し、より詳しくはトランスやインダクタ等のコイル部品に適した合金系の磁性体粉末の製造方法、及びこの磁性体材料を使用した磁心コアの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
パワーインダクタやトランス等に使用されるコイル部品やモータに装備されるステータコアやロータコアでは、金属磁性体を使用した磁性体粉末が広く使用されている。【０００３】
特に、これら磁性体粉末のうち非晶質合金類は軟磁性特性に優れていることから、従来より盛んに研究・開発されている。【０００４】
例えば、特許文献１には、アモルファス合金組成物ＦｅａＢｂＳｉｃＰｘＣｕｙであって、７３≦ａ≦８５ａｔ％、９．６５≦ｂ≦２２ａｔ％、９．６５≦ｂ＋ｃ≦２４．７５ａｔ％、０．２５≦ｘ≦５ａｔ％、０≦ｙ≦０．３５ａｔ％、及び０≦ｙ／ｘ≦０．５であるアモルファス合金組成物が提案されている。【０００５】
この特許文献１では、上記成分組成を有する合金組成物を使用することにより、高飽和磁束密度を有する連続薄帯や、棒状、板状、リング状の非晶質バルク材を得ようとしている。【０００６】
また、特許文献２には、非晶質相を主相とする組成式ＦｅａＰｂＳｉＸＢＹＣＺＣｕｃの合金組成物であって、７９≦ａ≦８６ａｔ％、８≦ｂ≦１５ａｔ％、Ｙ＞０ａｔ％、０＜Ｘ＋Ｙ＋Ｚ≦１０ａｔ％、０．４≦ｃ≦２．０ａｔ％である合金組成物が提案されている。【０００７】
さらに、この特許文献２には、最初に結晶化が開始する温度を第１結晶化開始温度Ｔｘ１とし、２回目の結晶化が開始する温度を第２結晶化開始温度Ｔｘ２とした場合、（Ｔx1−５０）℃以上であってＴx2以下の温度で熱処理することにより、上記成分組成を有するＦｅ基ナノ結晶合金を得ている。【０００８】
この特許文献２では、合金をナノ結晶化させた場合であっても、発熱による温度上昇や結晶粒の粗大化、更には化合物の生成を抑制することができ、高飽和磁束密度と低飽和磁歪を有する軟磁気特性に優れた合金組成物を得ようとしている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】国際公開第２００８／０６８８９９号（請求項１、段落〔０００７〕〜〔０００９〕、〔００３３〕〜〔００８０〕等）
【特許文献２】特開２０１３−１８５２６２号公報（請求項１、段落〔０００６〕、〔００３２〕、〔００４０〕、〔００４６〕〜〔００４７〕、〔００６６〕〜〔００９６〕等）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、特許文献１は、単ロール液体急冷法で連続薄帯を作製し、銅鋳型鋳造法で棒状部材やリング状部材を作製し、双ロール急冷法で板状部材を作製した実施例が記載されているものの、粉末材料を作製した実施例については何らの記載もない。【００１１】
すなわち、特許文献１は、連続薄帯や非晶質バルク材（棒状部材、リング状部材、板状部材等）に適するとされた合金組成を開示しているものの、これら単ロール液体急冷法、銅鋳型鋳造法、双ロール急冷法は、粉末材料の製法としては不適である。そして、合金組成物の製法が異なれば、冷却速度等の作製条件も異なり、作製条件に応じて磁気特性も変動することから、連続薄帯やバルク材の作製に適した組成範囲を磁性体粉末に適用しても所望の磁気特性を得るのは困難と考えられる。【００１２】
また、特許文献２は、粉末形状の合金組成物を水アトマイズ法やガスアトマイズ法で作製してもよく、薄帯形状の合金組成物を粉砕して作製すればよいとの記載はあるものの、単ロール液体急冷法で連続薄帯を作製した実施例のみ記載されており、粉末材料を作製して特性等を評価した具体的な実施例はない。したがって、たとえ薄帯形状の合金組成物を粉砕して粉末材料を得たとしても、特許文献１と同様、所望の磁気特性を得るのが困難と考えられる。【００１３】
本発明はこのような事情に鑑みなされたものであって、飽和磁束密度が高く低磁気損失が低い合金系の磁性体粉末の製造方法、及びこの磁性体粉末を使用した磁心コアの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明者らは、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｂ−Ｐ−Ｃｕ系合金について、磁性体粉末に適した組成範囲を得るべく鋭意研究を行ったところ、各構成元素の原子組成比が所定範囲内を満足し、かつ非晶質相と共に磁気特性に大きな影響を及ぼす化合物からなる結晶相（以下、「化合物相」という。）を含有していてもＸ線回折法で測定された結晶化度が３０％以下であれば、体心立方晶構造のα−Ｆｅ相（フェライト相）等の結晶質相を磁性体粉末中に含有していても、粉末構造が非晶質相のみで形成された場合と遜色のない高飽和磁束密度と低磁気損失を有する磁性体粉末を得ることができるという知見を得た。
【００１５】
斯かる磁性体粉末はガスアトマイズ法で作製することにより、高飽和磁束密度と低磁気損失を満足する球状で高品質の磁性体粉末を効率よく得ることができることが分かった。また、水素ガスが不活性ガスに添加された混合ガス雰囲気中で誘導加熱を行うことにより、印加電圧が上昇して坩堝５への入熱量が増加することから、合金材料の高速溶解が可能となり、溶湯を迅速に作製することができることも分かった。
【００２２】
本発明はこのような知見に基づきなされたものであって、本発明に係る磁性体粉末の製造方法は、一般式ＦｅａＳｉｂＢｃＰｄＣｕｅを満たすように少なくともＦｅ、Ｓｉ、Ｂ、Ｐ、及びＣｕの各元素単体又はこれら元素を含有した化合物を調合する調合工程と、前記調合された調合物を加熱して溶湯を作製する加熱工程と、不活性ガスを前記溶湯に噴霧して前記溶湯を粉砕する噴霧工程とを含み、前記加熱工程は、水素ガスが不活性ガスに添加された混合ガス雰囲気中で行うと共に、前記調合工程は、前記各構成元素の原子組成比を示す前記ａ〜ｅが、７１．０≦ａ≦８１．０、０．１４≦ｂ／ｃ≦５、０≦ｄ≦１４、０．１≦ｅ≦１．４、
ｄ≦０．８ａ−５０、ｅ＜−０．１（ａ＋ｄ）＋１０、及びａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝１００を満足するように前記元素単体又は前記化合物を調合し、少なくとも非晶質相と、化合物からなる結晶相とを含有し、Ｘ線回折法で測定した結晶化度が、３０％以下の磁性体粉末を製造することを特徴としている。
【００２３】
また、本発明の磁性体粉末の製造方法は、前記混合ガス中の前記水素ガスの含有比率が、分圧換算で０．５〜７％であるのが好ましい。
【００２４】
また、本発明の磁性体粉末の製造方法は、前記噴霧工程が、前記溶湯に噴霧するための前記不活性ガス中には水素ガスが添加されており、該水素ガスが前記不活性ガスに添加された混合ガスを前記溶湯に噴霧するのが好ましい。
【００２５】
これにより磁性体粉末中に酸素が混入するのをより一層効果的に回避することができ、したがって酸素に起因した不純物の混入を極力回避することができる。【００２６】
この場合も、前記混合ガス中の前記水素ガスの含有比率が、分圧換算で０．５〜７％であるのが好ましい。
【００２７】
また、本発明の磁性体粉末の製造方法は、前記噴霧工程及び前記加熱工程における前記不活性ガスは、比較的安価で入手容易なアルゴンガスまたは窒素ガスであるのが好ましい。
【００３２】
また、本発明に係る磁心コアの製造方法は、上記いずれかに記載の製造方法で作製された磁性体粉末と結合剤とを混合して成形処理を行い、成形体を作製する成形工程と、前記成形体を熱処理する熱処理工程とを含んでいることを特徴としている。
【発明の効果】
【００３８】
本発明の磁性体粉末の製造方法によれば、一般式ＦｅａＳｉｂＢｃＰｄＣｕｅを満たすように少なくともＦｅ、Ｓｉ、Ｂ、Ｐ、及びＣｕの各元素単体又はこれら元素を含有した化合物を調合する調合工程と、前記調合された調合物を加熱して溶湯を作製する加熱工程と、不活性ガスを前記溶湯に噴霧して前記溶湯を粉砕する噴霧工程とを含み、前記加熱工程は、水素ガスが不活性ガスに添加された混合ガス雰囲気中で行うと共に、前記調合工程は、前記各構成元素の原子組成比を示す前記ａ〜ｅが、上述した所定範囲を満足するように前記元素単体又は前記化合物を調合し、少なくとも非晶質相と、化合物相とを含有し、Ｘ線回折法で測定した結晶化度が、３０％以下の磁性体粉末を製造するので、磁性体粉末はガスアトマイズ法で作製され、しかも合金材料の高速溶解が可能であることから、高飽和磁束密度と低磁気損失とを満足する球状で高品質の磁性体粉末を効率よく得ることができる。
【００３９】
特に、噴霧工程において、水素ガスが前記不活性ガスに添加された混合ガス雰囲気中で行うことにより、水素ガスで酸素を効果的に吸収できることから、酸素に起因した不純物の混入を抑制できる高純度の磁性体粉末を効率良く得ることができる。【００４１】
また、本発明の磁心コアの製造方法によれば、上記いずれかに記載の製造方法で作製された磁性体粉末と結合剤とを混合して成形処理を行い、成形体を作製する成形工程と、前記成形体を熱処理する熱処理工程とを含んでいるので、磁気特性の良好な所望の磁心コアを容易に作製することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】本発明の磁性体粉末の回析ピークの一例を示す図である。
【図２】ガスアトマイズ装置の一例を示す断面図である。
【図３】本発明に係る磁心コアの一実施の形態を示す斜視図である。
【図４】本発明に係るコイル部品の一実施の形態（第１の実施の形態）としてのリアクトルの内部構造を示す斜視図である。
【図５】本発明に係るコイル部品の第２の実施の形態としてのインダクタの斜視図である。
【図６】上記インダクタの内部構造を示す斜視図である。
【図７】試料番号２のＸ線回析スペクトルを示す図である。
【図８】試料番号１１のＸ線回析スペクトルを示す図である。
【図９】試料番号４６のＸ線回析スペクトルを示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００４６】
次に、本発明の実施の形態を詳説する。
【００４７】
本発明の製造方法で製造された磁性体粉末は、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｂ−Ｐ−Ｃｕ系合金を主成分としており、一般式（Ａ）で表すことができる。
【００４８】
ＦｅａＳｉｂＢｃＰｄＣｕｅ  …（Ａ）
ここで、前記各構成元素の原子組成比を示す前記ａ〜ｅは、下記数式（１）〜（７）を満足している。
【００４９】
７１．０≦ａ≦８１．０      …（１）
０．１４≦ｂ／ｃ≦５        …（２）
０≦ｄ≦１４                …（３）
０．１≦ｅ≦１．４          …（４）
ｄ≦０．８ａ−５０          …（５）
ｅ＜−０．１（ａ＋ｄ）＋１０…（６）
ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝１００  …（７）
尚、主成分とは、例えば磁性体粉末中で８０ｗｔ％以上、好ましくは９０ｗｔ％以上含有されていることを意味する。
【００５０】
本磁性体粉末は、一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満足することにより、１．３０Ｔ以上の高飽和磁束密度を有し、かつ磁気損失の小さい磁性体粉末を得ることができる。
【００５１】
次に、各原子組成比ａ〜ｅが数式（１）〜（７）を満足するようにした理由を述べる。
【００５２】
（１）Ｆｅの原子組成比ａ
Ｆｅは磁性を担う重要な元素であり、一般式（Ａ）の主たる元素を構成する。そして、所望の磁気特性を確保するためにはＦｅの原子組成比ａは７１．０以上とすることが必要である。すなわち、Ｆｅの原子組成比ａが７１．０未満になると、非晶質形成能が低くなり、体心立方晶構造を有するα−Ｆｅ相（フェライト相）やＦｅ−Ｂ等の構成元素間で形成される化合物相が過剰に生成し、磁気損失の増加を招くおそれがある。一方、前記原子組成比ａが８１．０を超えると、高飽和磁束密度は確保できるものの、磁気損失の増加を招くおそれがある。
【００５３】
そこで、本実施の形態では、Ｆｅの原子組成比ａが７１．０≦ａ≦８１．０となるように各構成元素を配合している。
【００５４】
（２）Ｓｉの原子組成比ｂとＢの原子組成比ｃとの比ｂ／ｃ
Ｓｉ及びＢはいずれも良好な非晶質形成能を有する元素である。しかしながら、Ｓｉの原子組成比ｂとＢの原子組成比ｃとの比ｂ／ｃ（以下、「Ｘ」という。）が０．１４未満になってＢ含有量がＳｉ含有量に対し過剰になったり、前記Ｘが５を超えてＳｉ含有量がＢ含有量に対し過剰になると、磁気損失の増加を招くおそれがある。
【００５５】
そこで、本実施の形態では、Ｘが、０．１４≦Ｘ≦５となるように各構成元素を配合している。
【００５６】
（３）Ｐの原子組成比ｄ
Ｐは、ＳｉやＢと同様、非晶質形成能の向上に寄与することから、必要に応じて磁性体粉末中に含有される。しかしながら、Ｐの原子組成比ｄが１４を超えて過剰に含有されると、磁気損失の増大を招き、好ましくない。
【００５７】
また、Ｐの原子組成比ｄは、Ｆｅの原子組成比ａとの関係でも一定の制約を受ける。すなわち、Ｐの原子組成比ｄが、（０．８ａ−５０）（以下、「Ｙ」という。）を超えると、Ｐの含有量が過剰となり、この場合も磁気損失の増大を招き、好ましくない。
【００５８】
そこで、本実施の形態では、Ｐの原子組成比ｄは、０≦ｄ≦１４かつｄ≦Ｙを満足するように各構成元素を配合している。
【００５９】
（４）Ｃｕの原子組成比ｅ
Ｃｕは、急冷組織に微小なα−Ｆｅ粒を生成し、微細構造を安定化させる役割を担うことから、本発明では必須の構成元素であり、そのためには原子組成比で少なくとも０．１は必要である。
【００６０】
しかしながら、Ｃｕの原子組成比ｅが１．４を超えて過剰に含有されると、磁気損失の増大を招き、好ましくない。
【００６１】
また、Ｃｕの原子組成比ｅは、Ｆｅの原子組成比ａ及びＰの原子組成比ｄとの関係でも一定の制約を受ける。すなわち、Ｃｕの原子組成比ｅが、｛−０．１（ａ＋ｄ）＋１０｝（以下、「Ｚ」という。）以上になると、Ｃｕ含有量が過剰となり、この場合も磁気損失の増大を招き、好ましくない。
【００６２】
そこで、本実施の形態では、Ｃｕの原子組成比ｅは、０．１≦ｅ≦１．４かつｅ＜Ｚを満足するように各構成元素を配合している。
【００６３】
尚、前記ａ〜ｅは一般式（Ａ）中の各構成元素の原子組成比を示すものであることから、これらａ〜ｅの総計が１００であるのはいうまでもない。
【００６４】
このように本実施の形態では、一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）の全てを満たすことにより、１．３０Ｔ以上の高飽和磁束密度を有し、かつ磁気損失の低い磁性体粉末を得ることができる。
【００６５】
また、本磁性体粉末は、粉末構造としては、少なくとも非晶質相を含み、さらに体心立方晶構造を有するα−Ｆｅ相やＦｅ−Ｂ等の化合物相などの結晶質相を含んでいてもよい。非晶質相と結晶質相との割合は、結晶化度Φで示すことができる。この場合、化合物相は体心立方晶構造に比べ、磁気特性に大きな影響を及ぼすことから、本磁性体粉末は、化合物相を含有する場合と化合物相を含有しない場合とで結晶化度Φが異なる。
【００６６】
具体的には、本磁性体粉末が、少なくとも非晶質相及び化合物相を含有している場合は、化合物相は上述したように磁気特性、特に磁気損失に大きな影響を及ぼすことから結晶化度Φは３０％以下となる。一方、少なくとも非晶質相を含有するが、化合物相を含有しない場合、例えば非晶質相と体心立方構造を有するα−Ｆｅ相を含有する場合は、α−Ｆｅ相は化合物相に比べて磁気損失等の磁気特性に与える影響が小さいことから、結晶化度Φは６０％以下となる。すなわち、本磁性体粉末では、結晶化度Φは、化合物相を含有している場合は３０％以下、化合物相を含有していない場合は６０％以下であれば、非晶質相のみならず、結晶質相が非晶質相と共に混在していても、非晶質相のみで形成された場合と遜色のない高飽和磁束密度と低磁気損失を有する磁性体粉末を得ることができる。
【００６７】
尚、この結晶化度ΦはＸ線回折法を使用して容易に算出することができる。
【００６８】
図１は、磁性体粉末のＸ線回折スペクトルの要部を示しており、横軸が回折角２θ（°）、縦軸が回折強度（ａ．ｕ．）である。
【００６９】
磁性体粉末中に結晶質相と非結晶質相とが混在する場合、Ｘ線回析スペクトルは、図１に示すように、回折角２θの所定範囲（例えば、３４〜５６°）において、結晶質相を示す部分は回折ピークＰを有し、非晶質相を示す部分はハローＨを形成する。そして、結晶化度Φは、結晶性を示すピーク領域の面積をＩｃ、非晶質性を示すハロー領域の面積をＩａとすると、数式（８）で表すことができる。
【００７０】
Φ＝{Ｉｃ／（Ｉｃ＋Ｉａ）}×１００  …（８）
尚、ハロー領域上にピーク領域が複数存在する場合は、ピーク領域の面積Ｉｃは、各ピーク領域の面積の積算値となる。
【００７１】
そして、上述したように本磁性体粉末では、結晶化度Φは、化合物相を含有している場合は３０％以下、化合物相を含有していない場合は６０％以下となる。
【００７２】
上記磁性体粉末の製造方法は、特に限定されるものではないが、ガスアトマイズ法を使用して製造するのが好ましい。
【００７３】
ガスアトマイズ法は、単ロール液体急冷法や水アトマイズ法等に比べて冷却速度に劣るものの、過冷却液体領域の確保や高速での冷却速度が必要となる単ロール液体急冷法とは異なり、製造工程の制約も少なく所望の磁性体粉末を得ることが可能である。また、このガスアトマイズ法は、ジェット流体に水を使用する水アトマイズ法とは異なり、ジェット流体が不活性ガスを主体としていることから酸素の吸収も少なく不純物の混入を抑制することが可能となり、球状で取扱い容易な高品質の磁性体粉末を得ることが可能である。
【００７４】
図２は、ガスアトマイズ装置の一実施の形態を示す断面図である。
【００７５】
このガスアトマイズ装置は、仕切板１を介して溶解室２と噴霧室３とに画成されている。
【００７６】
溶解室２は、溶湯４が収容されるアルミナ等で形成された坩堝５と、該坩堝５の外周に配された誘導加熱コイル６と、坩堝５を閉蓋する天板７とを備えている。
【００７７】
また、噴霧室３は、噴射ノズル８ａが設けられたガス噴射室８と、ジェット流体としての不活性ガスをガス噴射室８に供給するガス供給管９と、溶湯４を噴霧室３に案内する溶湯供給管１０とを備えている。
【００７８】
本磁性体粉末は以下のようにして製造することができる。
【００７９】
まず、素原料としてＦｅ、Ｓｉ、Ｂ、及びＣｕの各元素単体又はこれら元素を含有した化合物を用意し、さらに必要に応じてＰ単体又はＰを含有した化合物を用意し、所定量秤量して調合し、合金材料を得る。
【００８０】
次に、高周波電源を誘導加熱コイル６に印加し、坩堝５を加熱すると共に、坩堝５に合金材料を供給して該合金材料を溶解させ、溶湯４を作製する。
【００８１】
次いで、ガス供給管９及びガス噴射室８にジェット流体としての不活性ガスを供給し、溶湯供給管１０から落下してきた溶湯４に対し、矢印に示すように噴射ノズル８ａから不活性ガスを噴霧し、粉砕・急冷し、これにより例えば平均粒径が１００μｍ以下の一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満たす磁性体粉末１１が作製される。
【００８２】
このように本実施の形態では、ジェット流体に不活性ガスを使用するガスアトマイズ法で上述した磁性体粉末を作製しているので、単ロール液体急冷法のような製造工程の制約も少なく、また水アトマイズ法のように磁性体粉末が不規則形状を呈することもなく、球状で取扱い容易な高品質の磁性体粉末を得ることができる。また、ジェット流体に不活性ガスを使用していることから酸素量も少なく、不純物の混入を抑制することが可能となる。
【００８３】
上記製造方法では、噴霧処理でジェット流体に不活性ガスを使用しているが、水素ガスを不活性ガスに添加した混合ガスを使用するのも好ましい。
【００８４】
また、加熱処理及び噴霧処理の雰囲気について特に言及していないが、不活性ガス雰囲気で行うのが好ましく、水素ガスを不活性ガスに添加した混合ガス雰囲気中で行うのがより好ましい。
【００８５】
すなわち、噴霧室３を上述した混合ガス雰囲気にして噴霧処理を行うことにより、磁性体粉末１１中に酸素が混入するのをより一層効果的に回避することができ、したがって酸素に起因した不純物の混入を極力回避することが可能となる。
【００８６】
また、溶解室２を上述した混合ガス雰囲気にして高周波誘導加熱を行うことにより、印加電圧が上昇して坩堝５への入熱量が増加することから、合金材料の高速溶解が可能となり、溶湯４を迅速に作製することができる。
【００８７】
尚、混合ガス中の水素ガスの含有比率は、特に限定されるものではないが、工業的な入手容易性等、実用的観点からは分圧換算で０．５〜７％が好ましい。
【００８８】
また、ジェット流体や加熱処理及び噴霧処理の雰囲気ガスに使用される不活性ガスは、不活性ガスの範疇に属するものであれば特に限定されるものではなく、ヘリウムガス、ネオンガス等も使用可能であるが、通常は入手容易で安価なアルゴンガスまたは窒素ガスが好んで使用される。
【００８９】
このように本実施の形態では、不活性ガスに水素添加された混合ガス雰囲気で誘導加熱を行うことにより、合金材料の高速溶解が可能となり、さらに不活性ガスに水素添加された混合ガスを溶湯に噴霧することにより、磁性体粉末１１への不純物の混入がより効果的を抑制することができ、高飽和磁束密度と低磁気損失を有し球状で取扱い容易な高品質で高純度の磁性体粉末を迅速かつ効率よく得ることができる。
【００９０】
図３は、本発明に係る磁心コアの一実施の形態を示す斜視図であって、この磁心コア１２は、長孔状の孔部１２ａを有するリング形状に形成されている。
【００９１】
磁心コア１２は、上述した本発明の磁性体粉末を主成分とし、エポキシ樹脂等の樹脂材料（結合剤）を少なくとも含有した複合材料で形成されている。
【００９２】
尚、複合材料中の磁性体粉末の含有量は、特に限定されるものではないが、体積比率で６０ｖｏｌ％以上が好ましい。磁性体粉末の含有量が６０ｖｏｌ％未満になると、磁性体粉末の含有量が過少となって透磁率や磁束飽和密度が低下して磁気特性が低下を招くおそれがある。また、磁性体粉末の含有量の上限は、樹脂材料が、所期の作用効果を奏する程度に含有されていればよいことから、９９ｖｏｌ％以下が好ましい。
【００９３】
この磁心コア１２は、以下のようにして容易に製造することができる。
【００９４】
上述した本磁性体粉末とエポキシ樹脂等の樹脂材料（結合剤）とを混錬し、分散させて複合材料を得る。次いで、例えば、圧縮成形法等を使用して成形処理を行い、成形体を作製する。すなわち、加熱された金型のキャビティに前記複合材料を流し込み、１００ＭＰａ程度に加圧してプレス加工を行い、成形体を作製する。
【００９５】
その後、成形金型から成形体を取り出し、成形体を１２０〜１５０℃の温度で２４時間程度、熱処理を施して樹脂材料の硬化を促進し、これにより上述した磁心コア１２が作製される。
【００９６】
図４は、本発明に係るコイル部品の一実施の形態としてのリアクトルを示す斜視図である。
【００９７】
このリアクトルは、コイル導体１３がコア部２０に巻回されており、該コア部２０が磁心コア１２で形成されている。
【００９８】
すなわち、長孔状のコア部２０は、互いに平行な２つの長辺部２０ａ、２０ｂを有している。そして、コイル導体１３は、一方の直線部２０ａに巻回された第１のコイル導体１３ａと、他方の直線部２０ｂに巻回された第２のコイル導体１３ｂと、第１のコイル導体１３ａと第２のコイル導体１３ｂとを連接する連接部１３ｃと有し、一体形成されている。具体的には、このコイル導体１３は、銅等からなる平角形状の一本のワイヤ導線がポリエステル樹脂やポリアミドイミド樹脂等の絶縁性樹脂で被覆され、コア部２０の一方の長辺部２０ａ及び他方の長辺部２０ｂにコイル状に巻回されている。
【００９９】
このように本リアクトルは、磁心コア１２からなるコア部２０にコイル導体１３が巻回されているので、高飽和磁束密度と低磁気損失を有し、強磁性でヒステリシス特性が小さい良好な軟磁気特性を有する高純度で高品質のリアクトルを高効率で得ることができる。
【０１００】
図５は、本発明に係るコイル部品の第２の実施の形態としてのインダクタの斜視図である。
【０１０１】
このインダクタは、矩形形状に形成された磁性体部１４の表面略中央部に保護層１５が形成されると共に、該保護層１５を挟むような形態で前記磁性体部１４の表面両端部には一対の外部電極１６ａ、１６ｂが形成されている。
【０１０２】
図６は、インダクタの内部構造を示す図である。この図６では説明の都合上、保護層１５及び外部電極１６ａ、１６ｂを省略している。
【０１０３】
磁性体部１４は、本発明の磁性体粉末を主成分とし、エポキシ樹脂等の樹脂材料を含有した複合材料で形成されている。そして、磁性体部１４にはコイル導体１７が埋設されている。
【０１０４】
磁性体部１４は、上記磁心コア１２と同様、本発明の磁性体粉末を主成分とし、エポキシ樹脂等の樹脂材料を含有した複合材料で形成されている。そして、磁性体部１４にはコイル導体１７が埋設されている。
【０１０５】
尚、複合材料中の磁性体粉末の含有量は、特に限定されるものではないが、上記磁心コア１２の場合と同様の理由から、体積比率で６０ｖｏｌ％以上が好ましく、より好ましくは６０〜９９ｖｏｌ％がよい。
【０１０６】
コイル導体１７は、平角線がコイル状に巻回された円筒形状とされ、両端部１７ａ、１７ｂは外部電極１６ａ、１６ｂと電気的に接続可能となるように磁性体部１４の端面に露出している。コイル導体１７は、具体的には、第１の実施の形態と同様、銅等からなる平角形状のワイヤ導線がポリエステル樹脂やポリアミドイミド樹脂等の絶縁性樹脂で被覆され、帯状に形成されると共に空芯を有するようにコイル状に巻回されている。
【０１０７】
このインダクタは、以下のようにして容易に作製することができる。
【０１０８】
まず、第１の実施の形態と同様、本磁性体粉末と樹脂材料とを混錬し、分散させて複合材料を作製する。次いで、導体コイル１７が複合材料で封止されるように該導体コイル１７を複合材料中に埋め込む。そして、例えば、圧縮成形法を使用して成形加工を施し、導体コイル１７が埋設された成形体を得る。次いで、この成形体を成形金型から取り出した後、熱処理を行い、表面研磨し、コイル導体１７の端部１７ａ、１７ｂが端面に露出した磁性体部１４を得る。
【０１０９】
次に、外部電極１６ａ、１６ｂの形成部位以外の磁性体部１４表面に絶縁性樹脂を塗布し硬化させて保護層１５を形成する。
【０１１０】
その後、磁性体部１４の両端部に導電性材料を主成分とした外部電極１６ａ、１６ｂを形成し、これによりインダクタが作製される。
【０１１１】
外部電極１６ａ、１６ｂの形成方法は特に限定されるものでなく、例えば塗布法、めっき法、薄膜形成方法等、任意の方法で形成することが可能である。
【０１１２】
このように本インダクタは、コイル導体１７が磁性体部１４に埋設されると共に、該磁性体部１４が上述した磁性体粉末を主成分としているので、高飽和磁束密度と低磁気損失を有し、強磁性でヒステリシス特性が小さい良好な軟磁気特性を有する高純度で高品質のコイル部品を高効率で得ることができる。
【０１１３】
尚、本発明は上記実施の形態に限定されるものではなく、要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。上記実施の形態では、磁性体粉末を使用したデバイスとしてリアクトルやインダクタ等のコイル部品を例示したが、本磁性体粉末は、高飽和磁束密度を有し低磁気損失であることから、モータに装備されるステータコアやロータコアに応用することも可能である。すなわち、モータは、通常、複数の電機子歯が同一円周上に等間隔に設けられたステータコアと、前記電機子歯に巻回されたコイル導体と、前記ステータコアの内部に回動自在に配されたロータコアとを備えている。そして、本磁性体粉末は、高飽和磁束密度を有し低磁気損失であることから、ステータコア及びロータコアのうちの少なくとも一方、好ましくは双方が、本磁性体粉末を主成分とすることにより、電力損失の低い高品質のモータを得ることが可能となる。
【０１１４】
また、磁心コア１２や磁性体部１４の作製方法についても、上述した圧縮成形法に限定されるものではなく、射出成形法やトランスファ成形法を使用してもよい。
【０１１５】
本磁性体粉末を構成する元素種についても、合金組成が上述した範囲を満たしておればよく、他の非晶質形成能を有する元素、例えばＧａ、Ｇｅ、Ｐｄを適宜添加してもよく、また、Ｍｎ、Ａｌ、Ｎ２、Ｔｉ等の微量の不純物を含んでいても特性に影響を与えるものではない。
【０１１６】
また、上記実施の形態では、高周波誘導加熱により調合物を加熱・溶解しているが、加熱・溶解方法は高周波誘導加熱に限定されるものではなく、例えばアーク溶解であってもよい。
【０１１７】
次に、本発明の実施例を具体的に説明する。
【実施例】
【０１１８】
〔試料の作製〕
素原料としてＦｅ、Ｓｉ、Ｂ、Ｆｅ３Ｐ、及びＣｕを用意した。そして、一般式ＦｅａＳｉｂＢｃＰｄＣｕｅにおいて、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、及びｅが表１〜表４に示す原子組成比となるように調合し、高周波誘導加熱炉で融点以上に加熱し溶解させ、次いで、この溶解物を銅製の鋳込み型に流し込んで冷却し、これにより母合金を作製した。【０１１９】
次に、この母合金を５ｍｍ程度の大きさに破砕し、また、分圧換算で３％の水素ガスをアルゴンガスに添加した混合ガス雰囲気とされたガスアトマイズ装置を用意した。次いで、前記母合金をガスアトマイズ装置の坩堝に投入し、高周波誘導加熱を行って母合金を溶解させ、溶湯を得た。【０１２０】
次いで、上記混合ガス雰囲気下、ジェット流体としての水素添加されたアルゴンガスを前記溶湯に噴霧し、粉砕・急冷して合金粉末を得た。そして、この合金粉末を目開き３８μｍのフルイを通過させ、試料番号１〜６４の試料を得た。【０１２１】
この作製された試料の平均粒径を、粒子径分布測定装置（堀場製作所社製ＬＡ−３００）で測定したところ、２０〜３０μｍであった。【０１２２】
〔試料の評価〕
（飽和磁束密度の測定）
試料番号１〜６４の各試料１０ｍｇを採取し、非磁性の粘着テープ上に試料を載せて該粘着テープを二つ折りにし、縦７ｍｍ、横７ｍｍの板状に成形した。次いで、振動試料型磁力計（東英工業社製ＶＳＭ−５−１０）を使用し、最大印加磁界を１２０００Ａ／ｍ、室温（２５℃）で飽和磁化を測定した。そして、この測定値と試料の真比重から飽和磁束密度を算出した。【０１２３】
（粉末構造の同定）
粉末Ｘ線回折装置（リガク社製ＲＩＮＴ２２００）を使用し、回折角２θが３０°〜９０°の範囲で、ステップ幅０．０２°、ステップ時間２秒の測定条件でＸ線回折スペクトルを測定し、Ｘ線回折スペクトルから各試料の粉末構造相を同定した。【０１２４】
図７〜図９はＸ線回折スペクトルの一例を示している。具体的には、図７は試料番号２のＸ線回折スペクトルを示し、図８は試料番号１１のＸ線回折スペクトルを示し、図９は試料番号４６のＸ線回折スペクトルを示している。図７〜図９中、横軸は回折角２θ（°）、縦軸は回折強度（ａ．ｕ．）である。【０１２５】
図7に示すように、試料番号２は、非晶質相を示すハローＨが検出され、また、結晶質相を示すピークＰ１が存在している。このピークＰ１は、回折角２θが４５°近傍で現れていることから、体心立方晶構造を示しており、この体心立方晶構造は、合金組成からα−Ｆｅ相と考えられる。したがって、試料番号２は、非晶質相とα−Ｆｅ相とを有すると同定することができる。【０１２６】
図８に示すように、試料番号１１は、結晶質相を示すピークが存在せず、非晶質相を示すハローＨのみが検出されたことから、この試料番号１１は、非晶質相単相であると同定することができる。【０１２７】
図９に示すように、試料番号４６は、非晶質相を示すハローＨ、α−Ｆｅ相を示すピークＰ１、及びα−Ｆｅ相以外の他の結晶質相を示すピークＰ２が検出された。このピークＰ２は、Ｆｅ−Ｂ等の構成元素間の結合によって形成された化合物相と考えられることから、試料番号４６は、非晶質相、α−Ｆｅ相、及び化合物相を有すると同定することができる。【０１２８】
同様にして試料番号１、３〜１０、１２〜４５、及び４７〜６６の各試料についてもＸ線回折スペクトルから粉末構造相を同定した。【０１２９】
また、このＸ線回折スペクトルから、〔発明を実施するための形態〕の項に記載した数式（８）に基づき各試料の結晶度Ｘを算出した。【０１３０】
（磁気損失）
試料番号１〜６４の各試料１００重量部に対し３重量部のエポキシ樹脂を添加し（エポキシ樹脂の割合は１５ｖｏｌ％）、１００ＭＰａの圧力でプレス成形し、外径１３ｍｍ、内径８ｍｍ、厚さ２．５ｍｍのトロイダルコアを作製した。【０１３１】
そして、励磁用の一次側巻線と電圧検出用の二次側巻線の各巻数がいずれも１６となるように、エナメルで被覆された線径０．３ｍｍの銅線をトロイダルコアの外周に二重巻きにし、コア損失測定用試料を得た。【０１３２】
次いで、Ｂ−Ｈアナライザ（岩通計測社製ＳＹ−８２１７）を使用し、周波数１ＭＨｚ、磁界３０ｍＴでコア損失（磁気損失）を測定した。【０１３３】
表１〜表４は試料番号１〜６４の各試料の成分組成、飽和磁化、飽和磁束密度、粉末構造の同定相、及びコア損失を示し、表３及び表４中、*印は本発明外の試料であることを示している。尚、表１及び表２中、**印は試料中に化合物相を含まない参考例を示している。
【０１３４】
【表１】
0006488488.tif 000002
【０１３５】
【表２】
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【０１３６】
【表３】
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【０１３７】
【表４】
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【０１３８】
表４から明らかなように、試料番号５６〜５８は、Ｆｅの原子組成比ａが７０．０〜７０．９であり、７１．０未満と少ないため、コア損失が４０００ｋＷ／ｍ３を超え、磁気特性の低下を招くことが分かった。特に、試料番号５７、５８は、Ｐの原子組成比ｄがいずれもＹ（＝０．８ａ−５０）より大きいことから、コア損失がより大きくなった。【０１３９】
試料番号６１〜６４は、Ｆｅの原子組成比ａが８２．０であり、８１．０を超えていることから、この場合も４０００ｋＷ／ｍ３を超えてしまい、コア損失の増大を招いた。特に、試料番号６１、６２は、Ｃｕの原子組成比ｅがＺ（＝−０．１（ａ＋ｄ）＋１０）と同等以上であるので、本Ｂ−Ｈアナライザでコア損失を測定しようとしても、測定不能になる程、増大することが分かった。【０１４０】
尚、試料番号６３は、Ｘが５を超えており、Ｂ含有量に対しＳｉ含有量が過剰であるため、コア損失は４４４７ｋＷ／ｍ３となって本発明範囲内の試料に比べ増加したが、試料番号６４よりも小さくなっている。これは試料番号６３と試料番号６４とで組成が若干相違することが微妙に影響したものと考えられるが、いずれにしてもＸが５を超えるとコア損失の増加を招くものと思われる。【０１４１】
試料番号５４、５５は、Ｐの原子組成比ｄが１４を超えており、しかも該原子組成比ｄがＹよりも大きいことから、コア損失は９２７４〜１０１５９ｋＷ／ｍ３となって顕著な増大を招いた。【０１４２】
試料番号５９、６０は、Ｓｉの原子組成比ｂとＢの原子組成比ｃのＸ（＝ｂ/ｃ）が０．１４未満であり、Ｓｉ含有量に対するＢの含有量が少なすぎるため、コア損失が４０００ｋＷ／ｍ３を超え、磁気特性の低下を招くことが分かった。【０１４３】
尚、試料番号６０は、Ｃｕの原子組成比ｅが０であり、Ｃｕが含まれていないことから、コア損失は４２９５ｋＷ／ｍ３となって本発明範囲内の試料に比べて増加しているものの、試料番号５９よりも小さくなっている。これは試料番号５９と試料番号６０とで組成が若干相違することが微妙に影響したものと考えられるが、いずれにしてもＣｕが含まれていない場合もコア損失の増加を招くものと思われる。【０１４４】
また、表３から明らかなように、試料番号５３は、Ｓｉが含有されておらず、Ｐの原子組成比ｄが１４を超えており、しかもこの原子組成比ｄはＹ（＝０．８ａ−５０）よりも大きいことから、コア損失が６８７０ｋＷ／ｍ３となって顕著な増大を招いた。【０１４５】
試料番号４６〜４９は、いずれもＰの原子組成比ｄがＹよりも大きく、このためコア損失の顕著な増大を招いた。【０１４６】
試料番号４５、５１は、Ｃｕの原子組成比ｅが１．４を超えることから、コア損失が４０００ｋＷ／ｍ３を超えて増加した。特に、試料番号５１は、Ｃｕの原子組成比ｅがＺ（＝−０．１（ｄ＋ａ）＋１０）を超えているため、試料番号４５に比べてもコア損失がより増加した。【０１４７】
試料番号５０、５２は、Ｃｕの原子組成比ｅがＺ（＝−０．１（ｄ＋ａ）＋１０）と同等以上であるので、コア損失が増加した。特に、試料番号５２は原子組成比ｅがＺよりも大きく、このためコア損失は試料番号５０に比べてもより一層増加した。【０１４８】
これに対し表２に示すように、試料番号３３〜４４は、一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満たしており、かつ、少なくとも非晶質相と化合物相を含んでいる場合であり、これらの試料では、α−Ｆｅ相を含有していても飽和磁束密度は１．３０Ｔ以上であり、コア損失も４０００ｋＷ／ｍ３以下に抑制できることが分かった。尚、表１及び２で参考例として示す試料番号１〜３２は、一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満たすものの、化合物相を含まず、非晶質相単独又は非晶質相に加えてα−Ｆｅ相を含有している場合であるが、この場合も飽和磁束密度は１．３０Ｔ以上であり、コア損失も４０００ｋＷ／ｍ３以下であった。
【０１４９】
表５は、試料番号１、４、１６、２４、２８、３１、３８、４６、４８、及び５２の結晶化度Φを示している。【０１５０】
【表５】
0006488488.tif 000006
【０１５１】
この表５から明らかなように、本実施例の場合、化合物相を含有していても一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満たしていない試料番号４６、４８、５２は、結晶化度Φが３０％を超えることが分かった。
【０１５２】
これに対し一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満たし、かつ化合物相を含有した本発明の試料番号３８は、α−Ｆｅ相を含有していても結晶化度Φは３０％以下となった。尚、一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満たすが、化合物相を含有していない試料番号１、４、１６、２４、２８、及び３１は、いずれも結晶化度Φが６０％以下であり、参考例として掲載した。
【０１５３】
また、他の試料番号についても、一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満たし、かつ少なくとも非晶質相と化合物相とを含有した本発明試料は結晶化度Φが３０％以下となり、本発明範囲外の試料は結晶化度Φが３０％を超えることが確認された。尚、化合物相を含有していない他の試料番号については、一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満たす場合は、結晶化度Φが６０％以下となり、一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満たさない場合は、結晶化度Φが６０％を超えることが確認された。
【０１５４】
以上より本実施例では、一般式（Ａ）が数式（１）〜（７）を満たし、かつ、化合物相を含有している場合で結晶化度Φが３０％以下となった。すなわち、非晶質相と共に化合物相を含有し、かつ結晶化度Φが３０％以下の場合は、α−Ｆｅ相等の他の結晶相を含んでいても１．３０Ｔ以上の高飽和磁束密度と４０００ｋＷ／ｍ３以下の低コア損失を有する磁性体粉末が得られることが分かった。
【産業上の利用可能性】
【０１５５】
高飽和磁束密度と低磁気損失を有する高品質の軟磁性の磁性体粉末及びこの磁性体粉末を使用した磁心コア、インダクタ等のコイル部品、モータ等を実現することができる。
【符号の説明】
【０１５６】
１２  磁心コア
１３  コイル導体
１４  磁性体部
１７  コイル導体
２０  コア部
【図１】
0006488488.tif 000007
【図２】
0006488488.tif 000008
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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