(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類鉄系磁石の磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスを含むガラス粉末との混合粉末を放電プラズマ焼結してなり、
前記混合粉末における前記磁石粉末の配合量が４５体積％以上９５体積％以下であり、前記低融点ガラスの配合量が５体積％以上５５体積％以下であり、
前記低融点ガラスが酸化ビスマスを含む、希土類永久磁石。
【請求項２】
前記希土類鉄系磁石が、下記一般式（１）で表される、請求項１に記載の希土類永久磁石。
ＲＥｘ（Ｆｅ１−ｕＣｏｕ）１００−ｘ−ｙ−ｚＢｙＴｚ  ・・・  式（１）
（上記式（１）中、ＲＥＸはイットリウムを包含する希土類元素からなる群から選択された少なくとも１種であり、Ｆｅは鉄、Ｃｏはコバルト、Ｂはホウ素であり、Ｔは、チタン、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、ハフニウム、タンタル、及びタングステンからなる群から選択された少なくとも１種以上である。また、ｘ，ｙ，ｚは、０＜ｘ，ｙ，ｚ＜１００かつ０＜ｘ＋ｙ＋ｚ＜１００を満たす値であり、ｕは、０≦ｕ≦１を満たす値である。）
【請求項３】
前記低融点ガラスは、さらに、酸化鉛、酸化亜鉛、酸化バナジウム、酸化スズ、酸化テルル、アルカリ金属酸化物及びフッ素からなる群から選択された少なくとも１種を含有する、請求項１又は請求項２に記載の希土類永久磁石。
【請求項４】
前記アトマイズ粉末は、ガスアトマイズ粉末である、請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の希土類永久磁石。
【請求項５】
前記磁石粉末は、等方性のＮｄ系磁石合金の磁石粉末である、請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の希土類永久磁石。
【請求項６】
電気抵抗率が１×１０−６Ω・ｍ以上である、請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の希土類永久磁石。
【請求項７】
希土類鉄系磁石の磁石粉末を前処理してアトマイズ粉末を得る前処理工程と、
前記磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスのガラス粉末とを混合して混合粉末を得る混合工程と、
前記混合粉末を放電プラズマ焼結して希土類永久磁石を得る焼結工程とを含み、
前記混合粉末における前記磁石粉末の配合量が４５体積％以上９５体積％以下であり、前記低融点ガラスの配合量が５体積％以上５５体積％以下であり、
前記低融点ガラスが酸化ビスマスを含む、希土類永久磁石の製造方法。
【請求項８】
前記希土類鉄系磁石が、下記一般式（１）で表される、請求項７に記載の希土類永久磁石の製造方法。
ＲＥｘ（Ｆｅ１−ｕＣｏｕ）１００−ｘ−ｙ−ｚＢｙＴｚ  ・・・  式（１）
（上記式（１）中、ＲＥＸはイットリウムを包含する希土類元素からなる群から選択された少なくとも１種であり、Ｆｅは鉄、Ｃｏはコバルト、Ｂはホウ素であり、Ｔは、チタン、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、ハフニウム、タンタル、及びタングステンからなる群から選択された少なくとも１種である。また、ｘ，ｙ，ｚは、０＜ｘ，ｙ，ｚ＜１００かつ０＜ｘ＋ｙ＋ｚ＜１００を満たす値であり、ｕは、０≦ｕ≦１を満たす値である。）
【請求項９】
前記低融点ガラスは、さらに、酸化鉛、酸化亜鉛、酸化バナジウム、酸化スズ、酸化テルル、アルカリ金属酸化物及びフッ素からなる群から選択された少なくとも１種を含有する、請求項７又は請求項８に記載の希土類永久磁石の製造方法。
【請求項１０】
前記アトマイズ粉末は、ガスアトマイズ粉末である、請求項７から請求項９のいずれか１項に記載の希土類永久磁石の製造方法。
【請求項１１】
前記磁石粉末は、等方性のＮｄ系磁石合金の磁石粉末である、請求項７から請求項１０のいずれか１項に記載の希土類永久磁石の製造方法。
【請求項１２】
電気抵抗率が１×１０−６Ω・ｍ以上である、請求項７から請求項１１のいずれか１項に記載の希土類永久磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、磁気特性に優れた高電気抵抗の希土類永久磁石及び希土類永久磁石の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、優れた磁気特性を有する希土類永久磁石が、モータなどの回転機器、一般家電製品、音響機器、医療機器及び一般産業機器など幅広い分野で応用されており、特に自動車用を代表とする車載用分野のモータでの使用が増大している。従来のモータ用磁石としては、希土類磁石材料の磁石粉末と、磁石粉末を結合させるバインダーとしての樹脂とを併用した希土類ボンド磁石が用いられている。しかしながら、希土類ボンド磁石は、有機材料である樹脂を含有するので、高温環境下となる車載用分野では使用が困難となる場合がある。
【０００３】
樹脂を用いずに放電プラズマ焼結（ＳＰＳ：Spark Plasma Sintering）により磁石粉末同士を結合する希土類鉄系永久磁石の製造方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。この希土類鉄系永久磁石の製造方法では、磁石粉末を減圧下で所定の圧力で圧縮した後、電極に所定の直流電圧を印加して加熱して放電プラズマ焼結することにより、バインダーとしての樹脂を用いずに磁石粉末同士を結合することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平１１−８７１６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石に代表されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石（Ｒは、希土類元素を表す。）などの希土類焼結永久磁石は、電気抵抗が低く、モータに組み込んで使用した場合に渦電流損失が大きくなってモータの効率が低下する場合がある。このため、希土類焼結永久磁石では、希土類鉄系合金の磁石粉末に酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ）及び酸化鉛（ＰｂＯ）などを含む低融点ガラスを結合剤として添加して放電プラズマ焼結することにより、希土類鉄系合金の磁石粉末のみを結合させた希土類鉄系永久磁石に比べて磁石の電気抵抗を高くする検討がなされている。
【０００６】
しかしながら、従来の希土類永久磁石の製造方法では、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の超急冷磁石粉末に低融点ガラスを添加して放電プラズマ焼結した場合であっても、必ずしも十分な磁気特性を有する希土類鉄系永久磁石が得られない実情がある。
【０００７】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、磁気特性に優れ、しかも、高電気抵抗の希土類永久磁石及び希土類永久磁石の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明の一態様に係る希土類永久磁石は、希土類鉄系磁石の磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスを含むガラス粉末との混合粉末を放電プラズマ焼結してなる。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の一態様によれば、磁気特性に優れ、しかも、高電気抵抗の希土類永久磁石及び希土類永久磁石の製造方法を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図１は、実施の形態に係る希土類永久磁石の製造方法の概略を示すフロー図である。
【図２】図２は、実施例１で使用したガスアトマイズ処理後の希土類鉄系磁石の磁石粉末の走査型電子顕微鏡写真である。
【図３】図３は、比較例１で使用した希土類鉄系磁石の磁石粉末の走査型電子顕微鏡写真である。
【図４】図４は、実施例及び比較例に係る希土類永久磁石の減磁曲線を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、実施の形態について、添付図面を参照して詳細に説明する。なお、以下の実施の形態により何ら限定されるものではない。
【００１２】
（希土類永久磁石）
本実施の形態に係る希土類永久磁石は、希土類鉄系磁石の磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスを含むガラス粉末との混合粉末を放電プラズマ焼結してなるものである。
【００１３】
本実施の形態に係る希土類永久磁石により磁気特性に優れた高電気抵抗の希土類永久磁石が得られる理由については定かではないが、以下のように考えられる。本実施の形態に係る希土類永久磁石においては、磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスのガラス粉末との混合粉末を用いるので、希土類永久磁石の電気抵抗が向上する。さらに、希土類鉄系磁石の磁石粉末のアトマイズ粉末を用いるので、磁石粉末の形状が略球形形状になり、酸化被膜の厚さが増大する。これにより、磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスを含むガラス粉末とを混合した混合粉末を放電プラズマ焼結した際に、低融点ガラスによる磁石粉末の粒子の浸食による影響を低減することができる。この結果、希土類永久磁石の相対密度が向上して高い磁気特性が得られ、しかも、高電気抵抗の希土類永久磁石を実現することが可能となると考えられる。
【００１４】
希土類永久磁石は、相対密度が９５％以上１００％以下であることが好ましい。この構成により、希土類永久磁石は、十分に密度が高くなるので、高密度及び高電気抵抗の希土類永久磁石を実現することが可能となる。希土類永久磁石の相対密度は、９７％以上１００％以下がより好ましく、９８％以上１００％以下が更に好ましい。
【００１５】
また、希土類永久磁石は、電気抵抗率が１×１０−６Ω・ｍ以上であることが好ましい。この構成により、希土類永久磁石は、十分に電気抵抗が高くなるので、高密度及び高電気抵抗の希土類永久磁石を実現することが可能となる。
【００１６】
（希土類鉄系磁石）
磁石粉末の希土類鉄系磁石としては、従来公知の各種希土類鉄系磁石の粉末を用いることができる。希土類鉄系磁石としては、例えば、主にネオジム（Ｎｄ）、サマリウム（Ｓｍ）、プラセオジム（Ｐｒ）及びジスプロシウム（Ｄｙ）を含む希土類元素と、希土類元素以外の遷移元素とを組み合わせた組成を有するものを用いることができる。このような希土類鉄系磁石は、必要に応じて、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、マンガン（Ｍｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、ニオブ（Ｎｂ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、チタン（Ｔｉ）、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）、バナジウム（Ｖ）、ガリウム（Ｇａ）、亜鉛（Ｚｎ）、ケイ素（Ｓｉ）などの他の元素を更に含む組成を有していてもよい。また、Ｆｅの一部を、例えばＣｏ、Ｎｉ、Ｇａ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｍｎ及びＮｂから選択される少なくとも１種以上の元素で置換してもよい。希土類鉄系磁石は、例えば、Ｆｅの一部をＣｏで置換することで、耐熱性を改善できる。また、希土類鉄系磁石は、Ｆｅの一部を上記元素で置換する場合、置換量が過剰になることによる磁気特性の低下を防ぐ観点から、Ｆｅに対する置換量は５０原子％未満が好ましく、３５原子％以下がより好ましい。希土類鉄系磁石は、例えば、Ｆｅの一部をＣｏで置換する場合、Ｓｍ−Ｆｅ系合金におけるＣｏの含有量は６質量％以下とするが好ましい。
【００１７】
これらの中でも、希土類鉄系磁石としては、希土類元素（「Ｒ」で表す）としてＮｄ、Ｐｒ及びＤｙのうちの少なくとも１種を含み、Ｂを必須元素として１原子％以上１２原子％以下を含み、かつ、残部がＦｅであるＲ−Ｆｅ−Ｂ系の組成を有するものが好ましい。このような希土類鉄系磁石としては、例えば、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系化合物（例、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ）を主相とするＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金を用いたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（Ｎｄ系磁石）が代表的である。また、Ｎｄ系磁石以外では、Ｓｍ−Ｆｅ系化合物（例、Ｓｍ２Ｆｅ１７）を主相とするＳｍ−Ｆｅ系合金を原料とし、これを窒化したＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系化合物（例、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３）を主相とするＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系合金を用いたＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁石（Ｓｍ系鉄窒素磁石）などを用いてもよい。これらの中でも、希土類鉄系磁石としては、希土類元素としてＮｄを含むＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金を主成分とする等方性のＮｄ系磁石が好ましい。
【００１８】
また、希土類鉄系磁石としては、希土類永久磁石中の希土類鉄系磁石の充填率を向上して電気抵抗及び相対密度が高い希土類永久磁石を得る観点から、下記一般式（１）で表されるものが好ましい。
ＲＥｘ（Ｆｅ１−ｕＣｏｕ）１００−ｘ−ｙ−ｚＢｙＴｚ  ・・・  式（１）
（上記式（１）中、ＲＥＸはイットリウム（Ｙ）を包含する希土類元素からなる群から選択された少なくとも１種であり、Ｆｅは鉄、Ｃｏはコバルト、Ｂはホウ素であり、Ｔは、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ニオブ（Ｎｂ）、モリブデン（Ｍｏ）、ハフニウム（Ｈｆ）、タンタル（Ｔａ）、及びタングステン（Ｗ）からなる群から選択された少なくとも１種以上である。また、ｘ，ｙ，ｚは、０＜ｘ，ｙ，ｚ＜１００かつ０＜ｘ＋ｙ＋ｚ＜１００を満たす値であり、ｕは、０≦ｕ≦１を満たす値である。）
【００１９】
上記一般式（１）におけるＲＥｘとしては、例えば、スカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）などが挙げられる。これらの中でも、高電気抵抗及び高密度の希土類永久磁石が得られる観点から、ネオジム（Ｎｄ）が好ましい。
【００２０】
上記一般式（１）において、鉄（Ｆｅ）及びコバルト（Ｃｏ）は、ともに強磁性元素であり、希土類永久磁石の組成としては略同様の役割を担う。典型的な組成としては、鉄であるが、鉄をコバルトで置換することで、キュリー温度が上昇し、製品としての希土類永久磁石における温度特性が上昇する。またＢは、ホウ素（Ｂ）である。ｘ，ｙ，ｚは、組成比を百分率で表した数値であり、０＜ｘ，ｙ，ｚ＜１００かつ０＜ｘ＋ｙ＋ｚ＜１００を満たす値である。ｕは、０≦ｕ≦１を満たす値である。 
【００２１】
Ｔは、添加元素であり、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ニオブ（Ｎｂ）、モリブデン（Ｍｏ）、ハフニウム（Ｈｆ）、タンタル（Ｔａ）及びタングステン（Ｗ）からなる群から選択された少なくとも１種を用いる。これら添加元素は、高融点元素であり、結晶粒成長の抑制に寄与する。添加元素としては、これらの中でも、高電気抵抗及び高密度の希土類永久磁石が得られる観点から、タングステン（Ｗ）を用いることが好ましい。
【００２２】
上記一般式（１）で表される希土類鉄系磁石は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系の焼結磁石に対して元素の置換又は元素の添加を行ったものである。なお、希土類永久磁石の原料には不可避の不純物（ケイ素（Ｓｉ）、アルミニウム（Ａｌ）など）が含まれており、上記組成式において、これら不可避の不純物はＴに含まれる。
【００２３】
上記一般式（１）で表される希土類鉄系磁石の磁石粉末としては、例えば、Ｎｄ系磁石合金の磁石粉末などを用いることができる。これらの中でも、希土類鉄系磁石の磁石粉末としては、磁気特性に優れた高電気抵抗の希土類永久磁石を得る観点から、等方性のＮｄ系磁石合金の磁石粉末を用いることが好ましい。
【００２４】
上記一般式（１）で表される希土類鉄系磁石としては、例えば、Ｎｄ系磁石合金の等方性磁石粉末（商品名：ＭＱＰ−Ｓ−１１−９、マグネクウェンチ社製、平均粒径３５μｍ以上５５μｍ以下）などの市販品を用いることもできる。
【００２５】
磁石粉末の緻密化温度としては、磁石粉末の粒成長を増大して磁気特性に優れた高電気抵抗の希土類永久磁石を得る観点から、４００℃以上９００℃以下が好ましく、５００℃以上８００℃以下がより好ましく、６００℃以上７００℃以下が更に好ましい。なお、緻密化温度とは、磁石粉末内の低融点組成が液相へ状態変化する温度のことである。
【００２６】
本実施の形態においては、磁石粉末としては、アトマイズ法又はストリップキャスト法によりアトマイズ処理したアトマイズ粉末を用いる。アトマイズ法としては、磁石粉末の酸化膜の膜厚を増大したものであれば特に制限はなく、例えば、ガスアトマイズ、水アトマイズ、油アトマイズ、遠心アトマイズ及びプラズマアトマイズなどが挙げられる。これらの中でも、アトマイズ粉末としては、ガスアトマイズにより得られたガスアトマイズ粉末が好ましい。
【００２７】
前処理後の磁石粉末の平均粒径については、磁気特性に優れた高電気抵抗の希土類永久磁石を得る観点から、１μｍ以上１０６μｍ以下が好ましい。磁石粉末の平均粒径は、１μｍ以上であれば、磁石粉末の比表面積の増大による磁石粉末の酸化劣化を防ぐことができ、１０６μｍ以下であれば、磁石粉末の結晶粒子の粗大化を防いで磁気特性が向上する。前処理後の磁石粉末の平均粒径としては、上述した作用効果がより一層向上する観点から、２．５μｍ以上９０μｍ以下がより好ましく、５μｍ以上７５μｍ以下が更に好ましい。なお、上記平均粒径は、日本工業規格ＪＩＳ  Ｚ８８１５のふるい分け法に準拠して測定したものである。また、２．５μｍ以下の細かい平均粒径の測定は、レーザー回折式粒度測定分布法により測定することができる。
【００２８】
希土類永久磁石の混合粉末における磁石粉末の配合量としては、磁石粉末とガラス粉末との混合粉末の全体積に対して、磁石粉末が４０体積％以上９９体積％以下である。磁石粉末の配合量が４０体積％以上であれば、希土類永久磁石の相対密度及び磁気特性が向上する。また、磁石粉末の配合量が９９体積％以下であれば、相対密度が十分に向上して電気抵抗が向上する。磁石粉末の配合量としては、４５体積％以上９５体積％以下がより好ましく、５０体積％以上８０体積％以下がより更に好ましい。
【００２９】
希土類永久磁石の混合粉末における磁石粉末の配合量としては、磁石粉末とガラス粉末との混合粉末の全質量に対して、磁石粉末が４０．４質量％以上９９質量％以下である。磁石粉末の配合量が４０．４質量％以上であれば、希土類永久磁石の相対密度及び磁気特性が向上する。また、磁石粉末の配合量が９９質量％以下であれば、相対密度が十分に向上して電気抵抗が向上する。磁石粉末の配合量としては、４５．４質量％以上９５．１質量％以下がより好ましく、５０．４質量％以上８０．３質量％以下が更に好ましい。
【００３０】
（低融点ガラス）
本実施の形態において、低融点ガラスとは、６００℃以下の温度範囲において、軟化、変形及び流動するガラスである。低融点ガラスのガラス粉末としては、従来公知の各種低融点ガラスを用いることが可能である。低融点ガラスとしては、例えば、酸化鉛、酸化ビスマス、酸化亜鉛、酸化バナジウム、酸化スズ、酸化テルル、アルカリ金属酸化物及びフッ素などが挙げられる。これらの低融点ガラスは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。低融点ガラスとしては、磁気特性に優れた高電気抵抗の希土類永久磁石を得る観点から、酸化鉛、酸化ビスマス、酸化亜鉛、酸化バナジウム、酸化スズ、酸化テルル、アルカリ金属酸化物及びフッ素からなる群から選択された少なくとも１種が好ましく、環境への影響を低減する観点から、酸化鉛を除いた酸化ビスマス、酸化亜鉛、酸化バナジウム、酸化スズ、酸化テルル、アルカリ金属酸化物及びフッ素からなる群から選択された少なくとも１種がより好ましく、更に電気抵抗率が高い観点から、酸化ビスマスを含有するものが更に好ましい。
【００３１】
低融点ガラスのガラス粉末の融点としては、磁気特性に優れた高電気抵抗の希土類永久磁石を得る観点から、１００℃以上６００℃以下が好ましく、２００℃以上５５０℃以下がより好ましく、３５０℃以上４５０℃以下が更に好ましい。
【００３２】
低融点ガラスのガラス粉末の平均粒径については、高電気抵抗及び高密度の希土類永久磁石を得る観点から、０．１μｍ以上１００μｍ以下が好ましく、０．１μｍ以上５０μｍ以下がより好ましく、１μｍ以上１０μｍ以下が更に好ましい。なお、上記平均粒径は、日本工業規格ＪＩＳ  Ｚ８８１５のふるい分け法に準拠して測定したものである。
【００３３】
希土類永久磁石の混合粉末における低融点ガラスのガラス粉末の配合量としては、磁石粉末と低融点ガラスのガラス粉末との混合粉末の全体積に対して、低融点ガラスのガラス粉末が１体積％以上６０体積％以下である。低融点ガラスのガラス粉末の配合量が１体積％以上であれば、希土類永久磁石の相対密度及び電気抵抗が向上する。また、低融点ガラスのガラス粉末の配合量が６０体積％以下であれば、十分に磁石粉末が配合されて磁気特性が向上する。低融点ガラスのガラス粉末の配合量としては、５体積％以上５５体積％以下がより好ましく、２０体積％以上５０体積％以下が更に好ましい。
【００３４】
希土類永久磁石の混合粉末における低融点ガラスのガラス粉末の配合量としては、磁石粉末と低融点ガラスのガラス粉末との混合粉末の全質量に対して、低融点ガラスのガラス粉末が１質量％以上５９．５質量％以下である。低融点ガラスのガラス粉末の配合量が１質量％以上であれば、希土類永久磁石の相対密度及び磁気特性が向上する。また、低融点ガラスのガラス粉末の配合量が５９．５質量％以下であれば、相対密度が十分に向上して電気抵抗が向上する。低融点ガラスのガラス粉末の配合量としては、４．９質量％以上５４．５質量％以下がより好ましく、１９．７質量％以上５０．４質量％以下が更に好ましい。
【００３５】
次に、上記実施の形態に係る希土類永久磁石の製造方法について詳細に説明する。図１は、本実施の形態に係る希土類永久磁石の製造方法の概略を示すフロー図である。図１に示すように、本実施の形態に係る希土類永久磁石の製造方法は、希土類鉄系磁石の磁石粉末を前処理してアトマイズ粉末を得る前処理工程ＳＴ１１と、磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスのガラス粉末とを混合して混合粉末を得る混合工程ＳＴ１２と、混合粉末を放電プラズマ焼結して希土類永久磁石を得る焼結工程ＳＴ１３とを含む。焼結工程ＳＴ１３後には、後処理工程を実施する。なお、本実施の形態に係る焼結磁石の製造方法は、図１に示される焼結磁石の製造方法の手順に限定されるものではなく、適宜変更して実施可能である。例えば、図１に示される前処理工程ＳＴ１１の前、前処理工程ＳＴ１１と混合工程ＳＴ１２との間、混合工程ＳＴ１２と焼結工程Ｓ１３との間及び焼結工程Ｓ１３の後への新たな工程を追加して実施してもよく、複数工程の一体化及び各工程のうち一部の工程を他の工程の一部として実施してもよい。
【００３６】
まず、前処理工程ＳＴ１１では、まず、上述した希土類鉄系磁石の磁石原料を配合して溶解した後、アトマイズ法又はストリップキャスト法などにより希土類鉄系磁石の磁石原料を粉化した磁石粉末のアトマイズ粉末を得る。また、上述した低融点ガラスの低融点ガラス原料を配合して溶解した後、溶解した低融点ガラス原料を粉化した低融点ガラスのガラス粉末を得る。ここでは、配合した低融点ガラス原料を溶解してインゴットを作製し、作製したインゴットを粗粉砕及びジェットミル粉砕による微粉砕して低融点ガラスのガラス粉末を得てもよい。
【００３７】
混合工程ＳＴ１２では、得られた磁石粉末のアトマイズ粉末及び低融点ガラスのガラス粉末を混合することにより、磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスのガラス粉末との混合粉末を得る。ここでは、必要に応じて、平均粒径が所定範囲となるように、選別して粉化した磁石粉末及び低融点ガラスのガラス粉末を分級処理した後、磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスのガラス粉末とを混合してよい。
【００３８】
次に、焼結工程ＳＴ１３では、磁石粉末と低融点ガラスのガラス粉末との混合粉末を放電プラズマ焼結装置のキャビティに充填する。次に、充填した混合粉末を減圧下で所定の圧力（例えば、１ＭＰａ以上７０ＭＰａ以下）で圧縮した後、電流密度３００Ａ／ｃｍ２に設定し、所定温度（例えば、３００℃以上６００℃以下）に加熱して所定時間（例えば、３０秒以上３０分以下）放電プラズマ焼結を実施する。これにより、希土類永久磁石の製造方法は、低融点ガラスのガラス粉末による磁石粉末の浸食を防ぎつつ、磁石粉末が十分に充填された焼結体となる。
【００３９】
次に、後処理工程では、必要に応じて、焼結体をアニール処理する。このアニール処理では、アルゴン及び窒素などの不活性ガスで満たした熱処理炉内に焼結体を配置し、熱処理炉内温度を所定温度（例えば、５００℃以上７００℃以下）まで昇温した状態で所定時間（例えば、０．５時間以上５時間以下）維持する。このアニール処理により、放電プラズマ焼結によって得られた焼結体の微細な磁区組織が最適化されて磁気特性が向上する。最後に、焼結後の焼結体の磁気特性を振動試料型磁力計（ＶＳＭ：Vibrating  Sample  Magnetometer）やＢＨトレーサーなどにより検出する。ＶＳＭは、試料を振動させ、試料の磁化によって生じる磁束の時間変化を傍らに置いたコイルに生じる誘導起電力として検出するものである。また、ＢＨトレーサーは、試料にコイルを巻いて、外部磁界を付与した時に生じるコイルの誘導起電力を測定することで試料のＢＨ曲線を得るものである。次に、焼結後の焼結体を切削加工ないし研磨加工し、焼結体の寸法を製品寸法に仕上げた後、ニッケル（Ｎｉ）、スズ（Ｓｎ）、亜鉛（Ｚｎ）などのめっき処理、アルミ（Ａｌ）蒸着、及び樹脂塗装などの表面処理を実施する。次に、磁石粉末の焼結体に着磁を行い、希土類永久磁石を得る。
【００４０】
以上説明したように、上記実施の形態に係る希土類永久磁石によれば、磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスのガラス粉末との混合粉末を用いるので、希土類鉄系永久磁石の電気抵抗が向上する。そして、希土類鉄系磁石の磁石粉末のアトマイズ粉末を用いるので、磁石粉末の形状が略球形形状になると共に、酸化被膜の厚さが増大するので、磁石粉末のアトマイズ粉末と低融点ガラスと混合した混合粉末を放電プラズマ焼結した際に、低融点ガラスによる磁石粉末の粒子の浸食による影響を低減することができる。この結果、希土類永久磁石の相対密度が向上して高い磁気特性が得られ、しかも、高い電気抵抗を有する希土類永久磁石を実現することが可能となると考えられる。
【実施例】
【００４１】
以下、上記実施の形態による効果を明確にするために行った実施例に基づいて上記実施の形態をより詳細に説明する。なお、上記実施の形態は、以下の実施例及び比較例によって何ら制限されるものではない。
【００４２】
（実施例１）
希土類鉄系磁石の磁石粉末としては、Ｎｄ系磁石合金をアトマイズ処理した等方性磁石粉末（商品名：ＭＱＰ−Ｓ−１１−９、マグネクウェンチ社製、平均粒径３０μｍ）を使用した。低融点ガラスのガラス粉末としては、主要組成がＢｉ２Ｏ３・Ｂ２Ｏ３の粉末ガラス（商品名：ＢＧ−０７００、日本電気硝子社製、軟化点４１０℃）を使用した。磁石粉末が６０体積％となり、ガラス粉末が４０体積％となるようにして混合して混合粉末とし、混合した混合粉末を放電プラズマ焼結装置のキャビティに充填した。次に、キャビティに充填した混合粉末を減圧下、圧力３０ＭＰａで圧縮した後、電流密度３００Ａ／ｃｍ２に設定し、緻密化温度として４００℃まで加熱して放電プラズマ焼結を行って希土類永久磁石を得た。得られた希土類永久磁石の相対密度は９８％であり、残留磁化は、０．４２Ｔであり、電気抵抗率は、１．５×１０−４Ω・ｍであった。結果を下記表１に示す。
【００４３】
図２は、実施例１で使用したガスアトマイズ処理後の希土類鉄系磁石の磁石粉末の走査型電子顕微鏡写真である。図２に示すように、実施例１で用いた磁石粉末は、平均粒径が３０μｍの略真球形状となっていた。
【００４４】
（比較例１）
磁石粉末として、超急冷磁石粉末のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ等方性磁石粉末（商品名：ＭＱＰ−Ｃ、マグネクウェンチ社製）を１００体積％使用したこと、ガラス粉末を用いなかったこと、及び放電プラズマ焼結の温度を７００℃としたこと以外は、実施例１と同様にして希土類永久磁石を作製した。得られた希土類永久磁石の相対密度は、９８％であり、残留磁化は、０．８６Ｔであり、電気抵抗率は、３．６×１０−６Ω・ｍであった。結果を下記表１に示す。
【００４５】
図３は、比較例１で使用した希土類鉄系磁石の磁石粉末の走査型電子顕微鏡写真である。図３に示すように、比較例１で用いた磁石粉末は、粒径及び形状が不均一な多角形形状を有していた。
【００４６】
（比較例２）
磁石粉末として、超急冷磁石粉末のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ等方性磁石粉末（商品名：ＭＱＰ−Ｃ、マグネクウェンチ社製）を使用したこと、磁石粉末を９０体積％とし、ガラス粉末を１０体積％として混合粉末を作成したこと、及び放電プラズマ焼結の温度を７００℃としたこと以外は、実施例１と同様にして希土類永久磁石を作製した。得られた希土類永久磁石の相対密度は、９８％であり、残留磁化は、０．６Ｔであり、電気抵抗率は、３．０×１０−５Ω・ｍであった。結果を下記表１に示す。なお、比較例２では、放電プラズマ焼結の温度を４００℃とした場合には、磁石が緻密化せずに空孔が多く残り、磁石の相対密度が著しく低下した。
【００４７】
図４は、実施例及び比較例に係る希土類永久磁石の減磁曲線を示す図である。なお、図４においては、横軸に磁場Ｂを示し、縦軸に磁化Ｊを示している。図４に示すように、低融点ガラスのガラス粉末を配合した希土類永久磁石（比較例２：一点鎖線Ｌ２参照）の磁気特性は、超急冷磁石粉末のみを用いた希土類永久磁石（比較例１：二点鎖線Ｌ３参照）に対して保磁力が大きく低下していることが分かる。これに対して、ガスアトマイズ処理した磁石粉末を用いた希土類永久磁石（実施例１：実線Ｌ１参照）は、低融点ガラスのガラス粉末を配合しても、保磁力の低下が小さいことが分かる。この結果から、ガスアトマイズ処理した磁石粉末を用いることにより、希土類永久磁石中の相対密度が増大して磁気特性が向上するので、ガラス粉末を配合しても保磁力の低下を低減できることが分かる。
【００４８】
【表１】
0006466362.tif 000002
【００４９】
また、表１から分かるように、アトマイズ処理した磁石粉末及び低融点ガラスを含有するガラス粉末との混合粉末を放電プラズマ焼結した場合には、保磁力が変化しても、相対密度が高く、残留磁化が高い磁気特性に優れた高電気抵抗の希土類永久磁石が得られることが分かる（実施例１）。これに対して、アトマイズ処理をせず、ガラス粉末を用いずに磁石粉末のみを放電プラズマ焼結した場合には、電気抵抗が著しく低下することが分かる（比較例１）。この結果は、ガラス粉末が含まれなかったために、希土類永久磁石内に絶縁成分がないためと考えられる。また、磁石粉末及びガラス粉末を混合した混合粉末を用いた場合であっても、アトマイズ処理していない磁石粉末を用いた場合には、相対密度が低下して残留磁化が悪化することが分かる（比較例２）。この結果は、磁石粉末の酸化膜の厚さが増大しなかったために、低融点ガラスと磁石粉末とが反応して相対密度が低下したためと考えられる。
【００５０】
以上、本発明の実施の形態について説明したが、上記実施の形態により本発明が限定されるものではない。上述した各構成素を適宜組み合わせて構成したものも本発明に含まれる。また、さらなる効果や変形例は、当業者によって容易に導き出すことができる。よって、本発明のより広範な態様は、上記実施の形態に限定されるものではなく、様々な変更が可能である。
【図１】
0006466362.tif 000003
【図２】
0006466362.tif 000004
【図３】
0006466362.tif 000005
【図４】
0006466362.tif 000006