(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
歯科用水硬性充填材組成物であって、組成物全体に対し、水硬性セメントを１５〜５５重量％、吸湿性を有する非水性液体を１５〜３５重量％、放射線不透過性物質を２０〜５５重量％、および吸湿性粘土質を１〜１０重量％含む単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項２】
前記水硬性セメントの平均粒度（Ｄ５０）は、３μｍ以下の請求項１に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項３】
前記水硬性セメントは、活性成分として、酸化カルシウムまたは水酸化カルシウムを含む請求項１に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項４】
前記水硬性セメントは、ポルトランドセメントまたはポゾランセメントを含む請求項１に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項５】
前記非水性液体は、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（Ｎ−ｍｅｔｈｙｌ−２−ｐｙｒｒｏｌｉｄｏｎｅ、すなわち、「ＮＭＰ」）、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート（ｐｏｌｙｏｘｙｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｓｏｒｂｉｔａｎ  ｍｏｎｏｌａｕｒａｔｅ）、ジメチルイソソルバイド（ｄｉｍｅｔｈｙｌ  ｉｓｏｓｏｒｂｉｄｅ）、ジエチレングリコールジメチルエーテル（ｄｉｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｇｌｙｃｏｌ  ｄｉｍｅｔｈｙｌ  ｅｔｈｅｒ；ｄｉｇｌｙｍｅ）、ジエチレングリコールモノエチルエーテル（ｄｉｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｇｌｙｃｏｌ  ｍｏｎｏｅｔｈｙｌ  ｅｔｈｅｒ；Ｃａｒｂｉｔｏｌ  Ｃｅｌｌｏｓｏｌｖｅ）およびブチレングリコール（ｂｕｔｙｌｅｎｅ  ｇｌｙｃｏｌ）からなる群から選択された少なくとも一つを含む請求項１に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項６】
前記放射線不透過性物質は硫酸バリウム、酸化ジルコニウム、ビスマス酸化物、タンタル酸化物、およびカルシウムタングステート（ｃａｌｃｉｕｍ  ｔｕｎｇｓｔａｔｅ）からなる群から選択された少なくとも一つを含む請求項１に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項７】
前記吸湿性粘土質はベントナイト（ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ）、スメクタイト（ｓｍｅｃｔｉｔｅ）および膨潤性合成粘土鉱物（ｓｙｎｔｈｅｔｉｃ  ｃｌａｙ  ｍｉｎｅｒａｌｓ）からなる群から選択された少なくとも一つを含む請求項１に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項８】
前記非水性液体は、吸湿性増粘剤を含む請求項１に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項９】
前記吸湿性増粘剤の全体組成物に対する重量％の数値は、０．１〜１である請求項８に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項１０】
前記吸湿性増粘剤は、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコールおよびポリビニルピロリドンからなる群から選択された少なくとも一つを含む請求項８に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項１１】
前記水硬性セメントの吸湿性と潮解性を有する塩化カルシウムが添加された請求項１に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【請求項１２】
前記塩化カルシウムの全体組成物に対する重量％の数値は１．５〜５．５である、請求項１１に記載の単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
［１］本発明は、単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物に関するものである。より詳細には、水硬性セメントと非水性液体を含んで周辺の液体や空気から水分を吸収して迅速に硬化させることを特徴とする、単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
［２］歯内治療学（根管治療学、Ｅｎｄｏｄｏｎｔｉｃｓ）は、歯髄（ｄｅｎｔａｌ  ｐｕｌｐ）や歯根尖組織の病理治療に関する歯学の特定の分野である。
［３］歯牙は、内側に歯髄と呼ばれる神経や血管組織、歯髄を覆っている象牙質と最も外側の堅いエナメル質を含める。主に歯髄が感染した場合には根管治療を行なう。
【０００３】
［４］炎症が進行している歯牙、壊死が起こった歯髄組織（ｐｕｌｐ  ｔｉｓｓｕｅ）を持つ歯牙の根管治療は、一般的に歯冠（ｃｒｏｗｎ）に形成される治療用窩洞（アクセスキャビティ、ａｃｃｅｓｓ  ｃａｖｉｔｙ）を介して歯髄腔（ｐｕｌｐ  ｃｈａｍｂｅｒ）と呼ばれる歯牙の内部空間を開放して根管治療器具を歯根（ｒｏｏｔ）内部の根管に進入させて実施することになる。
【０００４】
［５］根管治療を終えた後は、二次的な感染を防ぐために根管充填材を使用して根管を密閉する。理想的な歯科用根管充填材は、生体親和性（ｂｉｏｃｏｍｐａｔｉｂｉｌｉｔｙ）、殺菌性（ｂａｃｔｅｒｉｃｉｄａｌ  ｐｒｏｐｅｒｔｙ）、密閉性（ｓｅａｌｉｎｇ  ｐｒｏｐｅｒｔｙ）、安定性（ｓｔａｂｉｌｉｔｙ）、作業性（ｗｏｒｋａｂｉｌｉｔｙ）、注入性、分散性（ｅａｓｉｌｙ  ｐｌａｃｅｄ  ａｎｄ  ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｅｄ  ｐｒｏｐｅｒｔｙ）、放射線不透過性（ｒａｄｉｏｐａｃｉｔｙ）などの特性が優れているのが望ましい。
【０００５】
［６］このような根管充填材として使用されるものの例としてガッタパーチャ（ｇｕｔｔａ  ｐｅｒｃｈａ）とシーラー（ｓｅａｌｅｒ）を挙げることができる。ガッタパーチャとシーラーを使用した根管治療は保存的療法として見られる。これは、通常には二つの方法で使用される。一つは、側方加圧であり、他の一つは、垂直加圧である。側方加圧は、ガッタパーチャコーンを根管の内部に入れて、それをスプレッダーと呼ばれる機構で側方に加圧して根管を充填し、充填されたガッタパーチャと根管の間の空きスペースはシーラーで詰める方法である。垂直加圧は、ガッタパーチャを根管の内に挿入し、それをプラガー（ｐｌｕｇｇｅｒ）というツールで垂直方向に加圧して根管を充填する方法である。
【０００６】
［７］しかし、このような従来の方法によると、ガッタパーチャに圧力をかける過程で歯根に破折が発生したり、歯根が破損される危険性がある。それだけでなく、歯牙は複雑で多様な形状の根管系を持っているので、より確実な密閉が必要でもある。
【０００７】
［８］一方、一般的な根管治療過程が正常に実行出来なかった場合、または、歯牙の状態や条件により非外科的な（つまり、非手術的な）治療法としては、感染組織を適切に除去することができない場合は、歯牙を維持するために外科的な根管治療術を施行することになる。このような場合に最も多く実施されていることが、歯牙の根の先端をカットして（つまり、歯根端切除術（Ａｐｉｃｏｅｃｔｏｍｙ）を実施して）、その先端に逆根管充填窩洞を形成して、人工材料で充填するものである。これによると、感染根管内に存在する組織や細菌が歯根周囲の組織（すなわち、歯根端周囲の組織）に伝播されないため、歯根端周囲の組織の炎症が予防され、長期間に歯牙を維持することができる。
【０００８】
［９］これらの歯根端の逆根管充填をするための材料として、複数の物質が使用されてきたが、これに対する生物学的／物理的評価が多様に行われている。考慮できる材料として、ガッタパーチャ、ポリカルボン酸塩セメント（Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｘｙｌａｔｅ  ｃｅｍｅｎｔ）、アマルガム（Ａｍａｌｇａｍ）、スーパーＥＢＡ（Ｓｕｐｅｒ−ＥＢＡ）、キャビット（Ｃａｖｉｔ）、酸化亜鉛（Ｚｉｎｃ  ｏｘｉｄｅ）、オイゲノール（Ｅｕｇｅｎｏｌ）、グラスアイオノマーセメント（Ｇｌａｓｓ−ｉｏｎｏｍｅｒ  ｃｅｍｅｎｔ）、リン酸亜鉛セメント（Ｚｉｎｃ  ｐｈｏｓｐｈａｔｅ  ｃｅｍｅｎｔ）などが知られている。しかし、このうちのいくつかは、生体親和性が低かったり、血液やその他の水分が存在する手術環境で使用されるには、物理的性質が落ちると報告されている。
【０００９】
［１０］これに反してＭＴＡ（Ｍｉｎｅｒａｌ  Ｔｒｉｏｘｉｄｅ  Ａｇｇｒｅｇａｔｅ）セメントは、非常に優れた生態親和性と密閉性を備えた材料として知られている。これは歯根端の逆根管充填および穿孔部の閉鎖にあまねく使用することができ、覆髄術（ｐｕｌｐ  ｃａｐｐｉｎｇ）、歯髄切断術（ｐｕｌｐｏｔｏｍｙ）、根尖閉鎖術（ａｐｅｘｉｆｉｃａｔｉｏｎ；ａｒｔｉｆｉｃｉａｌ  ａｐｉｃａｌ  ｂａｒｒｉｅｒ  ｐｌａｃｅｍｅｎｔ）、血管再生およびアペキソゲネーシス（ｒｅｖａｓｃｕｌａｒｉｚａｔｉｏｎ  ａｎｄ  ａｐｅｘｏｇｅｎｅｓｉｓ  ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ）などの施術に使用される代表的な歯科材料として位置している。したがって、水によって硬化されて湿った環境で密閉性に優れたＭＴＡセメントを用いて根管を充填するための努力が多様に行われており、その一環として、ＭＴＡセメントをペースト状で作って利用することに関する研究が活発に進められている。これに関連し、特許文献１の技術などを例に挙げることができる。
【００１０】
［１１］しかし、根管は、一般的に湿った環境であると推定されたりするが、多くの歯科医師は根管治療の過程で根管を乾燥させるのに慣れているため、すべての根管が常に湿った状態にあるのではない。従来のＭＴＡセメント製品は、根管内に注入される直前に液体と混合される必要があり、使用するのに面倒で流動性と操作性が比較的悪く、根管内の奥深くに位置されているために、長い時間を要するという欠点を持っている。
【００１１】
［１２］したがって、本発明者（ら）は、乾燥された根管内でも周辺の湿気を吸収して、適切な時間内に確実に硬化される単一のペースト型ＭＴＡセメントについて提案するものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】韓国公開特許第１０−２０１０−００３７９７９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
［１３］本発明は、前述した問題点をすべて解決することをその目的とする。
［１４］本発明は、別の混合過程を要しないシリンジに収納されることができる単一のペースト型の歯科用充填材組成物を提供することを他の目的とする。
【００１４】
［１５］本発明は、急速に硬化して根管や歯牙の穿孔部位を３次元的に密閉させるに容易であり、生体親和性に優れた単一のペースト型の歯科用充填材組成物を提供することを他の目的とする。
【００１５】
［１６］本発明は、濡れた綿や根管内またはその周辺の間質液や空気から水分を吸収して、簡単に硬化することができる単一のペースト型の歯科用充填材組成物を提供することを他の目的とする。
【００１６】
［１７］本発明は、熱と圧力を加える必要がなく、安全な単一のペースト型の歯科用充填材組成物を提供することを他の目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
［１８］前記目的を達成するための本発明の代表的な構成は以下の通りである。
［１９］本発明の一態様によれば、水硬性セメント、吸湿性を有する非水性液体（非水液体、Ｎｏｎ  ａｑｕａｏｕｓ  ｌｉｑｕｉｄ）、および放射線不透過性物質を含む単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物が提供される。
【００１８】
［２０］この他にも、本発明の技術的思想に基づいて、他の構成がより提供されることもある。
【発明の効果】
【００１９】
［２１］本発明によれば、別の混合過程を要しないシリンジに収納され提供することができる単一のペースト型の歯科用充填材組成物が提供される。
［２２］本発明によれば、迅速に硬化されて根管や歯牙の穿孔部位を３次元的に密閉させるに容易であり、生体親和性に優れた単一のペースト型の歯科用充填材組成物が提供される。
【００２０】
［２３］本発明によれば、濡れた綿や根管内またはその周辺の間質液や空気から水分を吸収して、簡単に硬化することができる単一のペースト型の歯科用充填材組成物が提供される。
【００２１】
［２４］本発明によれば、熱と圧力を加える必要がなく、安全な単一のペースト型の歯科用充填材組成物が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】［２５］図１は、本発明の試験例４によるグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
［２６］後述する本発明の詳細な説明は、本発明が実施されることができる特定の実施例を例示として示す添付図面を参照する。これらの実施例は、当業者が本発明を実施することができるように、詳細に説明されている。本発明の様々な実施例は、互いに異なるが、相互に排他的である必要はないのが理解されるべきである。例えば、本明細書に記載されている特定の形状、構造、および特性は、本発明の精神と範囲を外れないながら一実施例から他の実施例に変更され、実装されることができる。また、それぞれの実施例内の個々の構成要素の位置または配置も、本発明の精神と範囲を外れないで変更させられるのが理解されるべきである。したがって、後述する詳細な説明は、限定的な意味として行われるものではなく、本発明の範囲は、特許請求範囲の請求項が請求する範囲およびそれに均等なすべての範囲を網羅することで受け入れなければならない。図面で同様の参照符号は、いくつかの側面に亘って同一または類似の構成要素を示す。
【００２４】
［２７］以下では、本発明が属する技術分野で通常の知識を有する者が本発明を容易に実施できるようにするために、本発明のいくつかの好ましい実施例について添付された図面を参照して詳細に説明することにする。
【００２５】
［２８］本発明の好ましい実施例
［２９］１）水硬性セメント
［３０］本発明に係る充填材組成物は、根管内またはその周辺の水分を吸収して硬化され、優れた生体親和性と密閉性を有する吸湿性水硬性セメントを含むことができる。
【００２６】
［３１］水硬性セメントは、活性成分として、酸化カルシウムや水酸化カルシウムを含むことができ、好ましくは、ポルトランドセメントやポゾランセメントを含むことができる。特に、ＭＴＡと物理的性質と化学組成が類似しているだけでなく、生体親和性に優れたポルトランドセメントを含むことが望ましいことがある。
【００２７】
［３２］水硬性セメントの平均粒度（Ｄ５０）は、３ミクロン以下に維持することが流れ性（流動性）と反応性の面において好ましいことがある。これらの水硬性セメントは、全体組成物に対して１５〜５５重量％程度含まれるようにすることが望ましいことがある。
【００２８】
［３３］また、本発明に係る組成物に、ペーストの吸湿性を向上させて、高速確実な硬化が可能なようにする一方、生体親和性を維持し、密閉性を向上させるために、水硬性セメントの吸湿性と潮解性を有する塩化カルシウムをさらに添加することがある。この場合、塩化カルシウムは、全体組成物に対して１．５〜５．５重量％程度含まれるようにするのが望ましいことがある。
【００２９】
［３４］また、本発明に係る組成物に、ポルトランドセメントに活性シリカ物質を含めて、下記の化学式のように水和の過程で水を結晶水として使用されるポゾランセメントを使用することができる（これらのポゾランセメントの構成については、本出願人の韓国登録特許公報第１０００４０２号を参照することができる（本公報の内容は、本出願の明細書にその全体として編入される））。
【００３０】
［３５］ＣａＯ  ＋  Ｈ２Ｏ  −＞  Ｃａ（ＯＨ）２
［３６］Ｃａ（ＯＨ）２＋  ＳｉＯ２  −＞  ＣａＯ、ＳｉＯ２、ｎ（Ｈ２Ｏ）
［３７］これらのポゾランセメントを用いる場合には、前記の化学式によって生成される結晶水の助けを借りて塩化カルシウムの添加がなくても、本発明で意図されている組成物が達成されることができる。
【００３１】
［３８］２）非水性液体
［３９］本発明に係る組成物は、水硬性セメントをペースト化させるために吸湿性を有する非水性液体を含むことができる。
【００３２】
［４０］これらの非水性液体は、水硬性セメントと反応して水和反応を起こす水を実質的に含まないか、または硬化を起こさないレベルの最小限の水分だけを含んでいることが望ましいことがある。これらの非水性液体において水は非水性液体に対して最大３重量％程度だけが含まれることが望ましいことがある。非水性液体の特性に生体親和性、保存安定性、吸湿性、界面活性、水と容易に混合される性質、人体内に速やかに吸収される性質などが要求されることがある。
【００３３】
［４１］前記のような特徴を有する非水性液体は、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（Ｎ−ｍｅｔｈｙｌ−２−ｐｙｒｒｏｌｉｄｏｎｅ、すなわち、「ＮＭＰ」）、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート（ｐｏｌｙｏｘｙｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｓｏｒｂｉｔａｎ  ｍｏｎｏｌａｕｒａｔｅ）、ジメチルイソソールバイド（ｄｉｍｅｔｈｙｌ  ｉｓｏｓｏｒｂｉｄｅ）、ジエチレングリコールジメチルエーテル（ｄｉｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｇｌｙｃｏｌ  ｄｉｍｅｔｈｙｌ  ｅｔｈｅｒ；  ｄｉｇｌｙｍｅ）（または、ジエチレングリコールモノエチルエーテル（ｄｉｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｇｌｙｃｏｌ  ｍｏｎｏｅｔｈｙｌ  ｅｔｈｅｒ；  Ｃａｒｂｉｔｏｌ  Ｃｅｌｌｏｓｏｌｖｅ））およびブチレングリコール（ｂｕｔｙｌｅｎｅ  ｇｌｙｃｏｌ）からなる群から選択された少なくとも一つを含めることができるし、好ましくは、ＮＭＰを含むことができる。
【００３４】
［４２］これらの非水性液体は、全体組成物に対して１５〜３５重量％ほど含まれていることが望ましい。もし前記の含有量が１５重量％未満であれば、適切な流れ性（流動性）を確保し難しくなり、３５重量％を超える場合は、流れ性（流動性）が非常に大きくなって水和反応が妨げになることがある。
【００３５】
［４３］３）放射線不透過性物質
［４４］本発明に係る組成物は、測定のしやすさのために、放射線不透過性を有する物質、例えば、硫酸バリウム、酸化ジルコニウム、ビスマス酸化物、タンタル酸化物、およびカルシウムタングステン酸（ｃａｌｃｉｕｍ  ｔｕｎｇｓｔａｔｅ）からなる群から選択された少なくとも一つの物質が含まれることがあるが、好ましくは、高レベルの放射線不透過性と生体親和性のためにビスマス酸化物やジルコニウム酸化物を使用することが望ましい。
【００３６】
［４５］放射線不透過性物質は、全体組成物に対して２０〜５５重量％ほど含まれるようにすることが望ましい。
［４６］４）吸湿性粘土質
［４７］前述したような吸湿性のセメントと吸湿性の非水性液体の組み合わせだけでは、ひどく乾燥した根管内でも硬化過程が確実に行われるようにするには少し不足することかあるため、より高い吸湿性と根管充填材の他の要求条件、例えば、十分な流れ性（流動性）、操作性、超音波伝達性などを満たすために、吸湿性粘土質がさらに含まれることが望ましい（ただし、このような吸湿性粘土質は、必ず含まれるべきである構成要素ではないことがある）。
【００３７】
［４８］吸湿性粘土質はベントナイト（ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ）、スメクタイト（ｓｍｅｃｔｉｔｅ）および膨潤性合成粘土鉱物（ｓｙｎｔｈｅｔｉｃ  ｃｌａｙ  ｍｉｎｅｒａｌｓ）からなる群から選択された少なくとも一つを含むことができるし、好ましくは、ベントナイトを含むことができる。
【００３８】
［４９］ベントナイトは、多数の天然粘土で構成されており、広い温度区間でも粘度安定性と組織の形成が実現されるようにして、たるみや剥離に対する抵抗力を向上させて、遅延剤として作用し、ポルトランドセメントのオープンタイム（ｏｐｅｎ  ｔｉｍｅ）を向上させる。細菌や酵素に対する抵抗力を持ち、抗菌作用もできる。
【００３９】
［５０］これらの吸湿性粘土質は全体組成物に対して１〜１０重量％ほど含まれていることが望ましいことがある。
［５１］５）吸湿性増粘剤
［５２］本発明に係る組成物は、非水性液体に適した粘度を付与するために、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコールおよびポリビニルピロリドンからなる群から選択された少なくとも一つの吸湿性増粘剤をさらに含むことができる。
【００４０】
［５３］これらの増粘剤は、ペーストの分離を防ぎ、水分を保持して、操作性を増加させて、凝集度を増加させる。界面活性剤として作用して根管充填物質が深く浸透することができるように手助けして、ペースト表面の柔らかさが保たれるように助けることができる。また、これは、細菌カビ類に対する抵抗性に際立って保存安定性が優れている。
【００４１】
［５４］これらの増粘剤は、全体組成物に対して０．１〜１重量％ほど含まれることが望ましいことがある。
［５５］下記では、本発明の製造例について、より具体的に説明することにする。
【００４２】
［５６］製造例１〜３
［５７］ポルトランドセメント１００重量部、ベントナイト２０重量部、塩化カルシウム１０重量部および酸化ジルコニウム１００重量部を混合して粉末を準備して、メチルセルロース２重量％を添加したＮＭＰ、ポリビニルアルコール７重量％を添加したＮＭＰおよびポリビニルピロリドン７重量％を添加したＮＭＰにそれぞれ混合して、単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物を製造した。
【００４３】
［５８］それぞれのペーストは、シリンジに保管して空気と遮断させたところ、使用時にシリンジ外に露出されると、すべての湿度５０％の大気中で水分を吸収して２日以内に硬化された。
【００４４】
［５９］これにより、本発明に係る組成物は、湿気の多い環境で確実に硬化されることがわかった。
［６０］製造例４〜６
［６１］ＥｎｄｏｃｅｍＺＲ（ポゾランセメントに酸化ジルコニウムが一対一で混合された製品）２００重量部とベントナイト２０重量部を混合して粉末を準備して、メチルセルロース２重量％を添加したＮＭＰ、ポリビニルアルコール７重量％を添加したＮＭＰおよびポリビニルピロリドン７重量％を添加したＮＭＰにそれぞれ混合して、単一のペースト型の歯科用水硬性充填材組成物を製造した。
【００４５】
［６２］それぞれのペーストは、シリンジに保管して空気と遮断させたところ、使用時にシリンジ外に露出されると、すべての湿度５０％の大気中で水分を吸収して２日以内に硬化された。
【００４６】
［６３］これにより、本発明に係る組成物は、湿気の多い環境で確実に硬化されることがわかった。
［６４］前記の製造例の中で、特に製造例２に基づいて製造された充填材組成物を使用して下記のような例の試験を実施した。
【００４７】
［６５］試験例１：溶解性試験
［６６］ＩＳＯ  ６８７６：２０１２（Ｅ）５．６の試験方法に基づいて下記のような方法で、本発明に係る充填材組成物の溶解度を測定した。
【００４８】
［６７］まず、充填材組成物２ｇに水０．０２ｍｌを混合したものを直径（２０±１）ｍｍ、厚さ（１．５±０．１）ｍｍのモールドに詰めて（３７±１）℃のオーブンで硬化時間の１５０％以上の時間の間保管した後に、試験片をモールドから除去した後に重量を測定した。ディッシュ１つの試験片２個を入れて蒸留水（５０±１）ｍｌを注ぎ（３７±１）℃のオーブンで２４時間保管した。ディッシュを取り出し、蒸留水をフィルターペーパーでろ過させて、あらかじめ重量を測定したビーカーに入れ、試験片を保持したディッシュにも、約５ｍｌの蒸留水を入れて洗いろ過した後、ビーカーを（１１０±２）℃のオーブンに入れて蒸留水を蒸発させ、その後ビーカーを室温で冷やした後、重量を測定した。ビーカーの重さと蒸留水が蒸発したビーカーの重量の差を記録し、この重量を溶解された試験片の量として見た。このような試験片の量を％に換算して溶解度とした。その結果を下記表１に示した。
【００４９】
［６８］表１
【００５０】
【表１】
0006542247.tif 000002
【００５１】
［６９］試験例２：サイズの変更試験
［７０］ＩＳＯ  ６８７６：２００１（Ｅ）７．６の試験方法に基づいて下記のような方法で、本発明に係る充填材組成物の大きさの変化を測定した。
【００５２】
［７１］まず、充填材組成物２ｇに水０．０２ｍｌを混合して内径６ｍｍ、高さ１２ｍｍのモールドに詰めた後上／下をフィルムとガラス板で覆った。モールドと試料は硬化中に（３７±１）℃のオーブンに保管しながら硬化時間を測定した。試験片が硬化されると、試験片の上／下をモールドと一緒に研磨して平らにした後、試験片をモールドから除去した。試験片の長さを測定してから（３７±１）℃の蒸留水に入れて３０日間保管した後、試験片の長さ、元の長さの変化率（％）およびその平均を測定して、その結果を下記表２に記載した。
【００５３】
［７２］表２
【００５４】
【表２】
0006542247.tif 000003
【００５５】
［７３］試験例３：皮膜度試験
［７４］ＩＳＯ  ６８７６：２０１２（Ｅ）５．５の試験方法に基づいて下記のような方法で、本発明に係る充填材組成物の被膜度を測定した。
【００５６】
［７５］まず、ガラス板を２個ずつ総３組を用意して、ガラス板２枚の厚さを電子内径キャリパーを使用して、１μｍ精度まで測定した。組成物０．０５ｍｌを分けてガラス板の中央に上げてから３分後にガラス板を覆って１５０Ｎの荷重を加える。この時、試料がガラス板との間に完全に満たされたことを確認した。１０分経過後に荷重を除去してからガラス板の厚さを測定した後、測定されたガラス板の厚さの差を計算して被膜厚にし、その結果を下記表３に示した。
【００５７】
［７６］表３
【００５８】
【表３】
0006542247.tif 000004
【００５９】
［７７］試験例４：ｐＨ試験
［７８］１）ペースト自体のｐＨ測定：組成物の重量を測定して、１０倍の蒸留水に組成物を浸してｐＨを測定した。
【００６０】
［７９］２）硬化直後のｐＨ測定：組成物２ｇに蒸留水０．０２ｍｌを加え混合して、直径（１５±０．１）ｍｍ、深さ（１．０±０．１）ｍｍのモールドに入れて十分に硬化させた後モールドから外したあと、１）のようにｐＨを測定した。
【００６１】
［８０］３）硬化１日後のｐＨ測定：２）の試料溶液を（３７±１）℃恒温器に保管したあと、硬化１日後に試料溶液のｐＨを測定した。
［８１］４）硬化７日後のｐＨ測定：２）の試料溶液を３）の測定が終わった後に（３７±１）℃恒温器に保管した次に、硬化７日後に試料溶液のｐＨを測定した。
【００６２】
［８２］２）〜４）の３つの試料溶液のｐＨの平均を割り出し、その結果を下記表４及び図１に示した。
［８３］表４
【００６３】
【表４】
0006542247.tif 000005
【００６４】
［８４］以上で、本発明が、具体的な構成要素などの特定の事項と限定された実施例および図面によって説明されたが、これは本発明をより全般的な理解を助けるために提供されたものだけである。本発明が前記実施例に限定されるものではなく、本発明の属する技術分野で通常の知識を有する者であれば、このような記載から多様な修正および変更を図ることができる。
【００６５】
［８５］したがって、本発明の思想は、前記説明した実施例に限定し、決められてはならず、後述する特許請求の範囲だけでなく、この特許請求の範囲と均等の又はこれから等価的に変更されたすべての範囲は、本発明の思想の範疇に属するといえる。
【図１】
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