(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ランガテイト（ＬＴＧ：Ｌａ３Ｔａ０．５Ｇａ５．５Ｏ１４）のＧａを一部Ａｌに置換したＬＴＧＡ（Ｌａ３Ｔａ０．５Ｇａ５．５−ｘＡｌｘＯ１４）の製造方法であって、下記のプロセスを備えていることを特徴とするＬＴＧＡの製造方法。
Ｌａ、Ｔａ、Ｇａ、Ａｌを含有し、合成するＬＴＧＡが所望の化学量論的組成となるように秤量された混合物を調整する工程Ａ：
前記混合物を含む原料を第１温度で加熱して溶液燃焼合成して焼成物を得る工程Ｂ：
前記焼成物を前記第１温度よりも高い第２温度で熱処理する工程Ｃ。
【請求項２】
前記工程Ａにおいて、前記混合物に還元剤として親水性有機化合物を含有させる、請求項１に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項３】
前記親水性有機化合物はグリシンである、請求項２に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項４】
前記混合物中のＬａ、Ｇａ、Ａｌは、それぞれ、硝酸ランタン若しくはその水和物、硝酸ガリウム若しくはその水和物、硝酸アルミニウム若しくはその水和物、である、請求項１〜３の何れか１項に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項５】
前記混合物中のグリシンと硝酸イオンの比（Ｇ／Ｎ）が、モル比で、Ｇ／Ｎ＝０．３〜０．５である、請求項３または４に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項６】
前記第１温度を１５０〜４００℃の範囲に設定する、請求項１〜５の何れか１項に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項７】
前記第２温度を１２５０℃よりも高い温度範囲に設定する、請求項１〜６の何れか１項に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項８】
前記第２温度を１４００℃以上に設定する、請求項７に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項９】
前記工程Ｃにおける熱処理を５時間よりも長く実行する、請求項１〜８の何れか１項に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項１０】
前記工程Ｃにおける熱処理を１０時間以上に設定する、請求項９に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項１１】
前記工程Ｃにおける熱処理を空気中で実行する、請求項１〜１０の何れか１項に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項１２】
前記工程Ａは、前記混合物を溶媒中に溶解して加熱し攪拌しながら乾燥させて前記原料を得るサブステップを含む、請求項１〜１１に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【請求項１３】
前記溶媒は、水、硝酸イオンを含む水溶液、あるいは親水性有機溶媒である、請求項１２に記載のＬＴＧＡの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はランガテイト（ＬＴＧ：Ｌａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5Ｏ14）のＧａを一部Ａｌに置換したＬＴＧＡ（Ｌａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5-xＡｌxＯ14）の製造技術に関し、より詳細には、従来の焼成品に比較して純度の高いＬＴＧＡを製造する技術、および、これを用いた圧電素子もしくはセンサに関する。
【背景技術】
【０００２】
地球環境をより良いものとするために、エネルギ効率化や二酸化炭素削減などに有用な車載用燃焼圧センサの開発が進められてきている。例えば、エンジンの燃焼圧を適切に制御する燃焼圧センサは、燃料の燃焼効率を高めることで排気ガス中の有害物質を減らすことを可能とする。このようなセンサに用いられる圧電材料には、圧電特性に優れ、高い抵抗率・誘電率を有することが求められるため、酸化物の単結晶が使用される。
【０００３】
上記酸化物単結晶には、当初は水晶が使用されていた。しかし、１９９０年代以降は、より大きな圧電定数を有し且つ高温環境下での使用が可能な材料であるランガサイト（ＬＧＳ：Ｌａ3Ｇａ5ＳｉＯ14）とランガナイト（ＬＧＮ：Ｌａ3Ｇａ5.5Ｎｂ0.5Ｏ14）が注目されはじめ、その後、ランガサイト系単結晶の置換型結晶であり、圧電定数の温度変化がより小さく且つ高絶縁性を備えるランガテイト（ＬＴＧ：Ｌａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5Ｏ14）が注目されるようになり、現在ではＬＴＧの使用が主流となっている。さらに、近年では、ＬＴＧよりも絶縁抵抗が高い、ＬＴＧのＧａの一部をＡｌで置換したＬＴＧＡ（Ｌａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5-xＡｌxＯ14が注目されている（例えば、特許文献１：国際公開第２００６／１０６８７５号公報を参照）。
【０００４】
ＬＴＧＡの単結晶を得るためには、一般に、製造（合成）するＬＴＧＡが所望の化学量論的組成となるように秤量された混合物（Ｌａ2Ｏ3、Ｔａ2Ｏ5、Ｇａ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3の酸化物混合物）を仮焼してＬＴＧＡ焼成体を用い、これを原料として溶融させ、溶融液に種結晶を浸漬して徐々に引き上げ単結晶化する方法（チョコラルスキ法）が採用されている（例えば、特許文献２：国際公開第２０１１／１１１８５９号公報を参照）。
【０００５】
従来は、上記ＬＴＧＡ焼成体を得るに際し、出発原料となる各酸化物を混合し、これを高温で仮焼させる固相反応法（ＳＳＲ法：Solid State Reaction法）によっていたため、得られるＬＴＧＡ焼成体は不純物を含み、組成のバラつきも大きいという問題がある。これは、ＳＳＲ法では、原料中の各元素の拡散がゆっくりと進行することによる。このようなＬＴＧＡ焼成体を原料として単結晶化を行うと、ＬＴＧＡ単結晶中の組成のバラつきも大きくなり、かかる単結晶からカットして得られた単結晶片を用いて製造される素子の強度や特性にバラつきが生じ、歩留まりを低下させてしまう。従って、より高い純度を有するＬＴＧＡ焼成体の製造技術の開発が強く求められている。
【０００６】
焼成体を得る他の方法として、装置系およびプロセスが単純で、しかも数秒〜数分といった極めて短時間に焼成が可能な技術として、燃焼合成法の一つである、溶液燃焼合成法（ＳＣＳ：Solution combustion synthesis）が知られており、特に、粉体粒子の製造法として注目されてきている。
【０００７】
溶液燃焼合成法は、金属硝酸塩を酸化剤とし、クエン酸やグリシン等のような水溶性有機化合物を還元剤とする、液相酸化還元反応の一種であり、例えば、これらの原料を水溶液中で混合し、１００℃付近で脱水・ゲル化した後、３００℃程度に加熱すると、酸化剤と還元剤の間で急激な発熱反応が生ずる。この反応で得られた焼成物を熱処理することで、酸化物の粉体を得ることができる。例えば、非特許文献１〜３に、ＳＣＳ法による、ＳＯＦＣ燃料電池用正極材料の合成例や、ＣｅＯ2：Ｅｕ蛍光体の合成例が報告されている。
【０００８】
ＳＣＳ法においては、酸化剤と還元剤（燃料）の割合が重要であり、一般に、酸化剤である金属硝酸塩が還元されて金属または金属酸化物とＮ2ガスになり、燃料が酸化されてＣＯ2やＨ2Ｏまで還元されると仮定した化学量論での酸化剤と還元剤（燃料）のモル比（［酸化剤］／［還元剤］）Ｘｓが１つの指標となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】国際公開第２００６／１０６８７５号公報
【特許文献２】国際公開第２０１１／１１１８５９号公報
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】Zhu C, Nobuta A, Nakatsugawa I, Akiyama T. "Solution combustion synthesis of LaMO3 (M=Fe, Co, Mn) perovskite nanoparticles and the measurement of their electrocatalytic properties for air cathode" International Journal of Hydrogen Energy (2013) Vol.38, pp.13238-48.
【非特許文献２】Shi S, Hoss M, Chen W, Xu G-L, Xu Y-F, Sun H, Fu F, Zheng X-M, Huang L, et al. "Solution combustion synthesis of photoluminessence and X-Ray luminescence of Eu-doped nanoceria CeO2" J. Materials and Chemistry (2012) 22, 23461-23467.
【非特許文献３】Barrere A, Jaumotte A, DeVeubeke B.F., and Vandenkerekhove, 'Rocket Propulsion', Elsevier, Amsterdam (1960) 132-134.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかし、これまで、より高い純度を有するＬＴＧＡ焼成体の製造技術として、ＳＣＳ法を適用する試みはなされることがなく、如何なる条件によりこれが可能となるのかも、不明であった。
【００１２】
本発明は、このような問題に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、ＬＴＧＡ焼成体の製造技術としてのＳＣＳ法の可能性を検討し、適切な条件を明らかにすることにより、従来品に比較して純度の高いＬＴＧＡ焼成体を製造するための技術を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上述の課題を解決するために、本発明に係るＬＴＧＡの製造方法は、ランガテイト（ＬＴＧ：Ｌａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5Ｏ14）のＧａを一部Ａｌに置換したＬＴＧＡ（Ｌａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5-xＡｌxＯ14）の製造方法であって、下記のプロセスを備えていることを特徴とする。
Ｌａ、Ｔａ、Ｇａ、Ａｌを含有し、合成するＬＴＧＡが所望の化学量論的組成となるように秤量された混合物を調整する工程Ａ：
前記混合物を含む原料を第１温度で加熱して溶液燃焼合成して焼成物を得る工程Ｂ：
前記焼成物を前記第１温度よりも高い第２温度で熱処理する工程Ｃ。
【００１４】
一態様においては、前記工程Ａにおいて、前記混合物に還元剤として親水性有機化合物を含有させる。
【００１５】
例えば、前記親水性有機化合物はグリシンである。
【００１６】
例えば、前記混合物中のＬａ、Ｇａ、Ａｌは、それぞれ、硝酸ランタン若しくはその水和物、硝酸ガリウム若しくはその水和物、硝酸アルミニウム若しくはその水和物、である。
【００１７】
好ましくは、前記混合物中のグリシンと硝酸イオンの比（Ｇ／Ｎ）が、モル比で、Ｇ／Ｎ＝０．３〜０．５である。
【００１８】
例えば、前記第１温度を１５０〜４００℃の範囲に設定する。
【００１９】
また、例えば、前記第２温度を１２５０℃よりも高い温度範囲に設定する。
【００２０】
好ましくは、前記第２温度を１４００℃以上に設定する。
【００２１】
例えば、前記工程Ｃにおける熱処理を５時間よりも長く実行する。
【００２２】
好ましくは、前記工程Ｃにおける熱処理を１０時間以上に設定する。
【００２３】
例えば、前記工程Ｃにおける熱処理を空気中で実行する。
【００２４】
一態様として、前記工程Ａは、前記混合物を溶媒中に溶解して加熱し攪拌しながら乾燥させて前記原料を得るサブステップを含む。
【００２５】
例えば、前記溶媒は、水、硝酸イオンを含む水溶液、あるいはエタノール等の親水性有機溶媒である。
【００２６】
本発明に係るＬＴＧＡは、上述の方法により製造される。
【００２７】
好ましくは、上記ＬＴＧＡは、θ−２θ法によるＸ線回折チャート中に、ＬＴＧＡ以外の回折ピークが検出されない。
【００２８】
このようなＬＴＧＡを用いて、圧電素子やセンサが得られる。
【発明の効果】
【００２９】
本発明では、ＬＴＧＡ焼成体を製造する工程において、ＳＣＳ法の適用を試みた。
【００３０】
本発明によれば、装置系およびプロセスが単純で、しかも数秒〜数分といった極めて短時間に焼成が可能となる上、従来品に比較して純度の高いＬＴＧＡ焼成体が得られる。
【００３１】
本発明で採用するプロセスは極めて単純であり、しかも数秒〜数分といった極めて短時間で、従来品に比較して純度の高いＬＴＧＡ焼成体が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】本発明に係るＬＴＧＡの製造方法のプロセスを例示により説明するためのフローチャートである。
【図２】Ｇ／Ｎ＝０．３の条件（図（ａ））および０．５の条件（図（ｂ））で得られた、ＳＣＳ後の焼成物の光学顕微鏡写真である。
【図３】Ｇ／Ｎ＝０．３のＳＣＳ後の焼成物、Ｇ／Ｎ＝０．５のＳＣＳ後の焼成物、Ｇ／Ｎ＝０．５のＳＣＳ後の焼成物を１２５０℃で熱処理後の焼成体、および、Ｇ／Ｎ＝０．５のＳＣＳ後の焼成物を１４００℃で熱処理後の焼成体それぞれの、θ−２θ法によるＸ線回折チャートである。
【図４】Ｇ／Ｎ＝０．５の場合のＳＣＳ焼成物を１４００℃で熱処理後の焼成体、および、Ｇ／Ｎ＝０．３の場合のＳＣＳ焼成物を１４００℃で熱処理後の焼成体それぞれの、θ−２θ法によるＸ線回折チャートである。
【図５】Ｇ／Ｎ＝０．５の場合のＳＣＳ焼成物を１４００℃（５時間）で熱処理後の焼成体、Ｇ／Ｎ＝０．５の場合のＳＣＳ焼成物を１４００℃（１０時間）で熱処理後の焼成体、Ｇ／Ｎ＝０．５の場合のＳＳＲ焼成物を１４００℃（５時間）で熱処理後の焼成体、および、Ｇ／Ｎ＝０．５の場合のＳＳＲ焼成物を１４００℃（１０時間）で熱処理後の焼成体それぞれの、θ−２θ法によるＸ線回折チャートである。
【発明を実施するための形態】
【００３３】
以下に、図面を参照して、本発明に係るＬＴＧＡおよびその製造方法について説明する。
【００３４】
図１は、本発明に係るＬＴＧＡの製造方法のプロセスを例示により説明するためのフローチャートである。
【００３５】
先ず、硝酸ランタン水和物であるＬａ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ、硝酸アルミニウム水和物であるＡｌ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏ、タンタル酸化物であるＴａ2Ｏ5、および、還元剤としての親水性有機化合物であるＧｌｙｃｉｎｅを秤量する（Ｓ１０１）。この秤量は、最終的に製造（合成）されるＬＴＧＡが所望の化学量論的組成となるようになされる。
【００３６】
ガリウム酸化物Ｇａ2Ｏ3もまた、最終的に製造（合成）されるＬＴＧＡが所望の化学量論的組成となるように秤量し（Ｓ１０２）、これを硝酸ＨＮＯ3に溶解してＧａ（ＮＯ3）3溶液とする（Ｓ１０３）。そして、このＧａ（ＮＯ3）3溶液を加熱してＨ2ＯとＨＮＯ3を蒸発させて、硝酸ガリウム水和物であるＧａ（ＮＯ3）3・ｎＨ2Ｏを得る（Ｓ１０４）。
【００３７】
なお、この図に示した例では、Ｌａ、Ｇａ、Ａｌは、それぞれ、硝酸ランタン水和物、硝酸ガリウム水和物、硝酸アルミニウム水和物の態様で準備したが、これらの態様に限らず、例えば、硝酸ランタン、硝酸ガリウム、硝酸アルミニウムの態様で秤量してもよい。
【００３８】
ステップＳ１０１とＳ１０４で得られた各原料を、蒸留水中に溶解させて撹拌混合し、ＬＴＧＡ製造（合成）用の出発原料となる混合物調整を行う（Ｓ１０５）。そして、この溶液を加熱し撹拌しながらＨ2Ｏを蒸発（乾燥）させて混合物をゲル状態化する（Ｓ１０６）。なお、この図に示した例では、各原料を蒸留水中に溶解させたが、用いる溶媒は、水に限らず、例えば、硝酸イオンを含む水溶液やエタノール等の親水性有機溶媒であってもよい。
【００３９】
次に、ステップＳ１０６で得られたゲル状の混合物を、所定の温度で加熱して溶液燃焼合成する（Ｓ１０７）。この際の温度は、例えば、１５０〜４００℃の範囲に設定する。
【００４０】
そして、得られた焼成物を乳鉢等を用いて粗粉砕して粗粉を得た後（Ｓ１０８）、この粗粉に、例えば、空気中（大気中）で、１４００℃程度の温度で１０時間程度の熱処理を施す（Ｓ１０９）。この熱処理により、従来品に比較して純度の高いＬＴＧＡ焼成体が得られる（Ｓ１１０）。なお、この熱処理温度は、１２５０℃よりも高い温度範囲に設定することが好ましく、より好ましくは、１４００℃以上に設定する。また、熱処理時間は、熱処理温度にも依存するが、５時間よりも長く実行することが好ましく、より好ましくは１０時間以上に設定する。
【００４１】
つまり、本発明では、ランガテイト（ＬＴＧ：Ｌａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5Ｏ14）のＧａを一部Ａｌに置換したＬＴＧＡ（Ｌａ3Ｔａ0.5Ｇａ5.5-xＡｌxＯ14）を製造するに際し、Ｌａ、Ｔａ、Ｇａ、Ａｌを含有し、製造（合成）するＬＴＧＡが所望の化学量論的組成となるように秤量された混合物を調整し（工程Ａ）、この混合物を含む原料を第１温度で加熱して溶液燃焼合成して焼成物を得（工程Ｂ）、さらに、この焼成物を第１温度よりも高い第２温度で熱処理する（工程Ｃ）。
【実施例】
【００４２】
原料として、硝酸ランタン水和物、酸化タンタル、硝酸ガリウム、硝酸アルミニウム水和物、グリシンを準備し、坩堝内で原料を蒸留水中に溶解し、８０℃で加熱した状態で均一に攪拌しながら乾燥させ、ゲル状物質を得た。
【００４３】
なお、各原料の秤量に際しては、下記の反応式において、グリシンと硝酸イオンの比が、モル比で、０．３および０．５となるように、還元剤としてのグリシンを秤量した。
【００４４】
3・La(NO3)3 + 0.25・Ta2O5 + 5.3・Ga(NO3)3 + 0.2・Al(NO3)3 + n・glycine + O2
→ La3Ta0.5Ga5.3Al0.2O14 + Gas
【００４５】
次いで、大気中に配置した金属管に坩堝を配置し、ゲル状物質をその内部に入れマントルヒータにより１５０〜４００℃の範囲で加熱し、自己伝播型の燃焼合成（ＳＣＳ）を実施した。なお、この反応に要する時間は数分である。
【００４６】
図２（ａ）および（ｂ）はそれぞれ、Ｇ／Ｎ＝０．３および０．５の条件で得られた、ＳＣＳ後の焼成物の光学顕微鏡写真である。
【００４７】
なお、比較のため、出発原料は上記と全く同じであるが、焼成をＳＳＲ法で行った試料も準備した。
【００４８】
これらの焼成物を乳鉢で粉砕し、新たな坩堝内に充填し、この坩堝をセラミック製の反応管の中に収容して、空気中で、１２５０℃または１４００℃の温度で、５時間または１０時間熱処理した。
【００４９】
図３は、Ｇ／Ｎ＝０．３のＳＣＳ後の焼成物（GN0.3-afterSCS）、Ｇ／Ｎ＝０．５のＳＣＳ後の焼成物（GN0.5-afterSCS）、Ｇ／Ｎ＝０．５のＳＣＳ後の焼成物を１２５０℃（１０時間）で熱処理後の焼成体（GN0.5-afterSCS-1250℃10h）、および、Ｇ／Ｎ＝０．５のＳＣＳ後の焼成物を１４００℃（１０時間）で熱処理後の焼成体（GN0.5-afterSCS-1400℃10h）それぞれの、θ−２θ法によるＸ線回折チャートである。このチャート中に■で示したピークはＬａＧａＯ3に由来するものであり、□で示したピークはＬａＴａＯ4に由来するものである。
【００５０】
このチャートに示した結果から、ＳＣＳ後の焼成物を焼成温度よりも温度で熱処理することにより、回折ピークの幅が狭くなり且つ強度が高まること、つまり、上記熱処理により結晶性が高まることが分かる。また、熱処理温度が１２５０℃の場合には■で示したＬａＧａＯ3由来のピークと□で示したＬａＴａＯ4由来のピークが確認できるのに対し、熱処理温度が１４００℃の場合にはこれらのピークは確認されず、すべてのピークがＬＴＧＡ由来のものとなっている。
【００５１】
図４は、Ｇ／Ｎ＝０．５の場合のＳＣＳ焼成物を１４００℃（１０時間）で熱処理後の焼成体（GN0.5-1400℃10h）、および、Ｇ／Ｎ＝０．３の場合のＳＣＳ焼成物を１４００℃（１０時間）で熱処理後の焼成体（GN0.3-1400℃10h）それぞれの、θ−２θ法によるＸ線回折チャートである。このチャート中には、ＬＴＧの標準試料のＸ線回折ピーク（card No.47-0532）を同時に示している。
【００５２】
この図に示した結果によれば、Ｇ／Ｎ＝０．５の場合の焼成体（GN0.5-1400℃10h）とＧ／Ｎ＝０．３の場合の焼成体（GN0.3-1400℃10h）の何れからも、不純物由来のピークは検出されず、すべてのピークがＬＴＧＡ由来のものとなっている。ここには、２つのＧ／Ｎ比の場合を示したが、原料となる混合物中のグリシンと硝酸イオンの比（Ｇ／Ｎ）が、モル比で、Ｇ／Ｎ＝０．３〜０．５である場合にも、上記条件下において、不純物を含まないＬＴＧＡを得ることができると結論付けてよい。
【００５３】
図５は、Ｇ／Ｎ＝０．５の場合のＳＣＳ焼成物を１４００℃（５時間）で熱処理後の焼成体（GN0.5-afterSCS-1400℃5h）、および、Ｇ／Ｎ＝０．５の場合のＳＣＳ焼成物を１４００℃（１０時間）で熱処理後の焼成体（GN0.5-afterSCS-1400℃10h）それぞれの、θ−２θ法によるＸ線回折チャートである。このチャート中には、Ｇ／Ｎ＝０．５の場合のＳＳＲ焼成物を１４００℃（５時間）で熱処理後の焼成体（SSR-1400℃5h）、および、Ｇ／Ｎ＝０．５の場合のＳＳＲ焼成物を１４００℃（１０時間）で熱処理後の焼成体（SSR-1400℃10h）それぞれの、θ−２θ法によるＸ線回折チャートも同時に示している。
【００５４】
先ず、図５（ａ）において、焼成体（GN0.5-afterSCS-1400℃5h）と焼成体（SSR-1400℃5h）を比較すると、焼成体（SSR-1400℃5h）では、ＬａＧａＯ3に由来する■で示したピークとＬａＴａＯ4に由来する□で示したピークが認められるのに対し、焼成体（GN0.5-afterSCS-1400℃5h）では、ＬａＧａＯ3に由来する■で示したピークが僅かに認められるもののＬａＴａＯ4に由来する□で示したピークは認められていない。
【００５５】
また、図５（ａ）において、焼成体（GN0.5-afterSCS-1400℃10h）と焼成体（SSR-1400℃10h）を比較すると、焼成体（SSR-1400℃5h）では、ＬａＧａＯ3に由来する■で示したピークとＬａＴａＯ4に由来する□で示したピークが認められるのに対し、焼成体（GN0.5-afterSCS-1400℃10h）では、ＬａＧａＯ3に由来する■で示したピークとＬａＴａＯ4に由来する□で示したピークの何れも認められていない。
【００５６】
上記結果の理解を容易にするために、図５（ｂ）および図５（ｃ）に、２θ＝２８〜２９°近傍および２θ＝３２〜３３°近傍のチャートを示した。
【００５７】
これらの結果によれば、ＳＣＳ法の採用により、最終的に得られるＬＴＧＡに残存する不純物としてのＬａＴａＯ4の含有量が顕著に低下すること、また、ＳＣＳ法により得られた焼成物を熱処理する時間を長く設定すると、最終的に得られるＬＴＧＡに残存する不純物としてのＬａＧａＯ3の含有量が顕著に低下することが分かる。
【００５８】
上述した通り、本発明に係るＬＴＧＡは、従来品に比較して高い純度を有している。従って、このようなＬＴＧＡを原料として単結晶化を試みれば、組成のバラつきのないＬＴＧＡ単結晶が得られる。そして、このような単結晶からカットして得られた単結晶片を用いて製造される圧電素子の強度や特性もバラつきが生じ難く、センサ等に応用する場合にも高い歩留りが得られる。
【産業上の利用可能性】
【００５９】
本発明は、従来品に比較して純度の高いＬＴＧＡ焼成体を製造するための技術を提供する。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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