(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガラス粉末とセラミック粉末とバインダー樹脂とを含み、前記ガラス粉末の含有量が４０〜８０質量％であるガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末であって、
目開き４５μｍの篩上の粒度を有し、嵩比重／真比重の比率が０．２以上である、ガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末。
【請求項２】
前記ガラス粉末の軟化点が４００℃以下である、請求項１に記載のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末。
【請求項３】
請求項１または２に記載のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末を成形して、成形体を作製する工程と、
前記成形体を２５０〜４５０℃で仮焼成する工程とを備える、ガラスセラミック仮焼結体の製造方法。
【請求項４】
前記ガラスセラミック仮焼結体の厚みが０．１５ｍｍ以上となるように、成形及び仮焼成を行う、請求項３に記載のガラスセラミック仮焼結体の製造方法。
【請求項５】
前記ガラスセラミック仮焼結体の厚みが２．５ｍｍ以下となるように、成形及び仮焼成を行う、請求項３または４に記載のガラスセラミック仮焼結体の製造方法。
【請求項６】
前記成形がプレス成形である、請求項３〜５のいずれか一項に記載のガラスセラミック仮焼結体の製造方法。
【請求項７】
請求項１または２に記載のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末の成形体を仮焼成してなり、厚みが０．１５ｍｍ以上２．５ｍｍ以下である、ガラスセラミック仮焼結体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末並びにガラスセラミック仮焼結体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ガラス粉末とセラミック粉末の混合物を焼成して得られるガラスセラミック焼結体は、積層型電子部品の材料として用いられている（特許文献１及び特許文献２）。また、ガラスセラミック焼結体は、半導体パッケージを封着する材料として用いられている。
【０００３】
近年、電子部品は小型化及び薄型化の傾向にあり、ガラスセラミック焼結体も薄くなってきている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−２５８３８４号公報
【特許文献２】特開２００５−７２４５１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ガラスセラミック焼結体の上に半導体パッケージを載せて封着する際、ガラスセラミック焼結体にボイド（表面泡）が発生すると、封着不良や、得られた電子部品に誤作動が生じるという問題がある。上記のように、ガラスセラミック焼結体が薄くなると、さらにボイドの発生が問題となる。
【０００６】
本発明の目的は、ガラスセラミック焼結体を焼成により作製する際、大きなボイドの発生を抑制することができるガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末並びにガラスセラミック仮焼結体及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末は、ガラス粉末とセラミック粉末とバインダー樹脂とを含むガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末であって、目開き４５μｍの篩上の粒度を有し、嵩比重／真比重の比率が０．２以上であることを特徴としている。
【０００８】
顆粒粉末の粒度は、目開き５００μｍの篩下の粒度であることが好ましい。
【０００９】
本発明のガラスセラミック仮焼結体の製造方法は、上記本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末を成形して、成形体を作製する工程と、成形体を仮焼成する工程とを備えることを特徴としている。
【００１０】
本発明の製造方法においては、ガラスセラミック仮焼結体の厚みが０．１５ｍｍ以上となるように、成形及び仮焼成を行うことが好ましい。
【００１１】
また、ガラスセラミック仮焼結体の厚みが２．５ｍｍ以下となるように、成形及び仮焼成を行うことが好ましい。
【００１２】
成形は、プレス成形であることが好ましい。
【００１３】
本発明のガラスセラミック仮焼結体は、上記本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末の成形体を仮焼成してなり、厚みが０．１５ｍｍ以上２．５ｍｍ以下であることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、ガラスセラミック焼結体を焼成により作製する際、大きなボイドの発生を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】ガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末を用いて、ガラスセラミック焼結体を製造する工程を説明するためのフローチャートである。
【図２】ガラスセラミック仮焼結体の上に半導体パッケージを載せた状態を示す側面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、好ましい実施形態について説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。
【００１７】
図１は、ガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末を用いて、ガラスセラミック焼結体を製造する工程を説明するためのフローチャートである。図１に示すように、ガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末を、プレス成形などで成形し、成形体を作製する。次に、この成形体を仮焼成することにより、ガラスセラミック仮焼結体を作製する。次に、このガラスセラミック仮焼結体を本焼成することにより、ガラスセラミック焼結体を製造することができる。
【００１８】
以下、ガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末、成形体、ガラスセラミック仮焼結体、及びガラスセラミック焼結体について詳細に説明する。
【００１９】
（ガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末）
本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末は、ガラス粉末とセラミック粉末とバインダー樹脂とを含む。ガラス粉末の材料は、特に限定されるものではないが、軟化点の低いものが好ましく、軟化点が４００℃以下であるものが特に好ましい。具体的には、ホウ珪酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、ホウ酸塩系ガラスなどが挙げられる。セラミック粉末の材料は、特に限定されるものではないが、例えば、コージェライト、ムライト、シリカ、チタン酸鉛、ケイ酸ジルコニウム、ウィレマイト、β−スポジュメン、リン酸ジルコニウム、アルミナ、β−ユークリプタイトなどが挙げられる。バインダー樹脂は、特に限定されるものではないが、アクリル系樹脂、ポリスチレン、スチレン−ブタジエン共重合体、ポリカーボネート、ポリエチレングリコールなどが挙げられる。
【００２０】
なお、本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末には、必要に応じて、顔料などのその他の添加剤を添加してもよい。
【００２１】
本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末は、例えば、以下のようにして製造することができる。ガラス粉末とセラミック粉末とバインダー樹脂を、バインダー樹脂の溶解する溶剤に添加し、スラリーを調製する。このスラリーを撹拌しながら乾燥させ、乾燥後、所定の篩を通過させることにより、顆粒粉末を製造することができる。
【００２２】
本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末において、ガラス粉末の含有量は、４０〜８０質量％であることが好ましく、セラミック粉末の含有量は、２０〜６０質量％であることが好ましく、バインダー樹脂の含有量は、１．０〜７．０質量％であることが好ましい。これらの範囲内にすることにより、安定したガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末を得ることができ、仮焼成後に良好な接着性を有するガラスセラミック仮焼結体を得ることができる。
【００２３】
本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末は、目開き４５μｍの篩上の粒度を有している。すなわち、本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末は、目開き４５μｍの篩を実質的に通過しない粒度を有している。ここで、「実質的に通過しない」とは、０．５質量％以上が通過しないことを意味する。目開き４５μｍの篩上の粒度を有することにより、良好な流動性が得られる。このため、金型等を用いて成型する際、顆粒粉末を均一に充填することができ、ガラスセラミック焼結体におけるボイド径が大きくなるのを抑制することができる。
【００２４】
また、本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末は、目開き５００μｍの篩下の粒度を有していることが好ましい。すなわち、本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末は、目開き５００μｍの篩を実質的に通過する粒度を有していることが好ましい。ここで、「実質的に通過する」とは、９５．５質量％以上が通過することを意味する。粒度が大きくなりすぎると、顆粒粉末の径が金型等の深さに近くなり、金型等に顆粒粉末を均一に充填することが困難になる場合がある。このため、最終的に得られるガラスセラミック焼結体において、径の大きなボイドが発生する場合がある。
【００２５】
本発明のガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末は、嵩比重／真比重の比率が０．２以上である。これにより、良好な流動性が得られるため、金型等を用いて成型する際、顆粒粉末を均一に充填することができる。このため、最終的に得られるセラミック焼結体におけるボイド径が大きくなるのを抑制することができる。また、嵩比重／真比重の比率が０．２未満であると、金型等に顆粒粉末を充填した際に、空隙が形成されやすくなる。このため、成形体において粗密が生じ、最終的に得られるガラスセラミック焼結体におけるボイド径が大きくなる。
【００２６】
嵩比重／真比重の比率は、好ましくは０．２１以上であり、より好ましくは０．２２以上であり、さらに好ましくは０．２３以上であり、特に好ましくは０．２４以上である。嵩比重／真比重の比率が高くなりすぎると、顆粒粉末の取り扱いが困難になるため、嵩比重／真比重の比率は、０．３５以下であることが好ましい。
【００２７】
嵩比重は、金型等の容器に顆粒粉末を充填し、その体積と質量を測定して求めることができる。例えば、所定の底面積を有する金型等の容器に所定の質量の顆粒粉末を充填し、容器内における充填物の高さ（深さ）を測定することにより求めることができる。
【００２８】
真比重は、顆粒粉末に含まれるガラス粉末、セラミック粉末、バインダー樹脂、及び必要に応じて添加される添加剤のそれぞれの比重及びそれぞれの含有割合から算出することができる。
【００２９】
（成形体）
ガラスセラミック焼結体形成用顆粒粉末を、プレス成形等で成形することにより成形体を作製することができる。一般には、顆粒粉末をプレス成形用の金型に入れ、プレス成形することにより成形体を作製する。成形体の形状は、特に限定されるものではないが、一般には、タブレット状に成形される。タブレットの形態としては、円板状、リング状、矩形板状などが挙げられる。
【００３０】
（ガラスセラミック仮焼結体）
上記で得られる成形体を仮焼成することにより、ガラスセラミック仮焼結体を作製することができる。この仮焼成により、成形体中に含まれるバインダー樹脂を加熱分解して除去する。仮焼成の温度は、一般に、２５０〜４５０℃の範囲内であることが好ましい。また、仮焼成の時間は、一般に、１０〜６０分の範囲であることが好ましい。
【００３１】
ガラスセラミック仮焼結体の厚みは、０．１５ｍｍ以上であることが好ましい。厚みが０．１５ｍｍ未満であると、最終的に得られるガラスセラミック焼結体に反りやひび割れが発生する場合がある。したがって、ガラスセラミック仮焼結体の厚みが０．１５ｍｍ以上となるように、上記の成形及び仮焼成を行うことが好ましい。
【００３２】
ガラスセラミック仮焼結体の厚みは、２．５ｍｍ以下であることが好ましい。厚みが２．５ｍｍを超えると、最終的に得られるガラスセラミック焼結体の内部に存在するボイドの絶対量が多くなる場合がある。したがって、ガラスセラミック仮焼結体の厚みが２．５ｍｍ以下となるように、上記の成形及び仮焼成を行うことが好ましい。
【００３３】
（ガラスセラミック焼結体）
上記で得られるガラスセラミック仮焼結体を本焼成することにより、ガラスセラミック焼結体を作製することができる。この本焼成により、緻密な焼結体にすることができる。本焼成の温度は、一般に、３００〜６００℃の範囲内であることが好ましい。また、本焼成の時間は、一般に、１０〜６０分の範囲であることが好ましい。
【００３４】
半導体パッケージをガラスセラミック焼結体で封着する場合、ガラスセラミック仮焼結体の上に半導体パッケージを載せた状態で、本焼成することにより、ガラスセラミック仮焼結体をガラスセラミック焼結体にする。
【００３５】
図２は、ガラスセラミック仮焼結体の上に半導体パッケージを載せた状態を示す側面図である。図２に示すように、ガラスセラミック仮焼結体１の上に、半導体パッケージ２を載せる。この状態で、本焼成することにより、ガラスセラミック仮焼結体１をガラスセラミック焼結体とし、半導体パッケージ２を封着することができる。
【実施例】
【００３６】
＜顆粒粉末の作製＞
ガラス粉末としてホウ珪酸系ガラス（密度：６ｇ／ｃｍ３）５８質量％、セラミック粉末としてチタン酸鉛（密度：８ｇ／ｃｍ３）３５質量％及びケイ酸ジルコニウム（密度：４ｇ／ｃｍ３）５質量％、バインダー樹脂としてアクリル樹脂（密度：１ｇ／ｃｍ３）２質量％を、溶剤としてアセトンに分散させてスラリーを作製した。なお、スラリーの固形分濃度は、８０質量％となるように調製した。
【００３７】
得られたスラリーを、混合撹拌機を用いて攪拌しながら乾燥し、更に篩に通しながら乾燥させることにより顆粒状物を得た。得られた顆粒状物を、以下のようにして篩にかけ、実施例１〜４及び比較例１の顆粒粉末を得た。
【００３８】
（実施例１）
上記の顆粒状物を、目開き２５０μｍの篩にかけ、篩を通過させた。次に、目開き４５μｍの篩にかけ、篩上のものを収集し、実施例１の顆粒粉末とした。
【００３９】
（実施例２）
上記の顆粒状物を、目開き２５０μｍの篩にかけ、篩を通過させた。次に、目開き１５０μｍの篩にかけ、篩上のものを収集し、実施例２の顆粒粉末とした。
【００４０】
（実施例３）
上記の顆粒状物を、目開き２５０μｍの篩にかけ、篩を通過させた。次に、目開き７５μｍの篩にかけ、篩上のものを収集し、実施例３の顆粒粉末とした。
【００４１】
（実施例４）
上記の顆粒状物を、目開き７５μｍの篩にかけ、篩を通過させた。次に、目開き４５μｍの篩にかけ、篩上のものを収集し、実施例４の顆粒粉末とした。
【００４２】
（比較例１）
上記の顆粒状物を、目開き４５μｍの篩にかけ、篩を通過させたものを収集し、比較例１の顆粒粉末とした。
【００４３】
＜成形体の作製＞
円板状のタブレットを作製する金型内に、上記実施例１〜４及び比較例１の顆粒粉末を充填し、嵩密度を測定した。金型の底面は、直径８．８ｍｍの円形であり、この金型に１００ｇの顆粒粉末を充填し、金型内での充填物の高さ（充填深さ）を測定することにより、嵩比重を算出した。実施例１〜４及び比較例１の嵩比重、真比重、及び嵩比重／真比重の比率を表１に示す。
【００４４】
次に、金型内に充填された顆粒粉末をプレス成形して成形体を作製した。なお、各実施例及び比較例について、３０個の成形体を作製した。
【００４５】
＜ガラスセラミック仮焼結体の作製＞
得られた成形体を、３３０℃、４０分間仮焼成することにより、ガラスセラミック仮焼結体を作製した。得られたガラスセラミック仮焼結体の直径は、８ｍｍであり、厚みは表１に示すとおりである。なお、厚みは、３０個のガラスセラミック仮焼結体の平均値である。
【００４６】
＜本焼成＞
得られたガラスセラミック仮焼結体の上に、４ｍｍ角のガラス板（厚み０．１ｍｍ）を載せ、この状態で４５０℃、１０分間加熱することにより、ガラスセラミック仮焼結体を本焼成した。得られたガラスセラミック焼結体の表面（ガラス板を載せた側と反対側の表面）を、５０〜１００μｍ研磨し、研磨により露出した表面のボイドの直径を測定し、最も大きな直径を最大ボイド径として、表１に示した。なお、最大ボイド径は、３０個のガラスセラミック焼結体の平均値である。
【００４７】
【表１】
0006493117.tif 000002
【００４８】
表１に示すように、目開き４５μｍの篩上の粒度を有し、嵩比重／真比重の比率が０．２以上である実施例１〜４の顆粒粉末を用いて作製したガラスセラミック焼結体においては、本発明の範囲外である比較例１の顆粒粉末を用いたものに比べ、最大ボイド径が小さくなっていることがわかる。
【００４９】
また、実施例１〜４により、厚みが０．１５ｍｍ以上２．５ｍｍ以下であるガラスセラミック仮焼結体を用いた場合でも、最大ボイド径を小さくできることがわかる。
【符号の説明】
【００５０】
１…ガラスセラミック仮焼結体
２…半導体パッケージ
【図１】
0006493117.tif 000003
【図２】
0006493117.tif 000004