(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１種のポリマー、
少なくとも１種の相変化材料、
１ミクロン乃至２５ミクロンの間の第１の粒子径を有するアルミニウム粒子の第１の熱伝導性金属充填材、
１ミクロン乃至１０ミクロンの間の第２の粒子径を有するアルミニウム粒子の第２の熱伝導性金属充填材、及び
０．５ミクロン乃至１ミクロンの間の第３の粒子径を有し、前記第１及び第２の充填材とは異なる酸化亜鉛粒子の第３の熱伝導性充填材、
を含み、
前記第１の粒子径は前記第２の粒子径よりも大きく、前記第１及び第２の充填材は同じ材料の異なる大きさの粒子であり、
全熱伝導性充填材が、熱界面材料の総重量に基づいて９０重量％乃至９９重量％の間の総重量で存在する、
熱界面材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、一般に、熱界面材料に関し、より詳細には、相変化材料を含む熱界面材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
熱界面材料は、中央処理装置、ビデオグラフィックスアレイ、サーバー、ゲーム機、スマートフォン、ＬＥＤボード等の電子部品からの熱を放散するために広く使用されている。熱界面材料は、典型的には、過剰な熱を電子部品から熱拡散部（heat spreader）に伝達し、次いで熱を放熱板（heat sink）に伝達するために使用される。
【０００３】
図１は、シリコンダイ１２、プリント回路基板１４、及びプリント回路基板１４上の複数のフリップチップ接合部１６を含む電子チップ１０を模式的に示している。電子チップ１０は、図示されているように、１つ以上の第１の熱界面材料（thermal interface materials:ＴＩＭ）２２によって熱拡散部１８及び放熱板２０に接続される。図１に示すように、第１のＴＩＭ２２Ａは放熱板２０と熱拡散部１８とを接続し、第２のＴＩＭ２２Ｂは熱拡散部１８と電子チップ１０のシリコンダイ１２とを接続する。熱界面材料２２Ａ、２２Ｂの一方又は両方は、以下に説明するような熱界面材料であってもよい。
【０００４】
ＴＩＭ２２Ａは、ＴＩＭ２として指定され、ＴＩＭ２２Ａの第１の表面は熱拡散部１８の表面と接触し、ＴＩＭ２２Ａの第２の表面は放熱板２０の表面の表面と接触するように、熱拡散部１８と放熱板２０との間に配置される。
【０００５】
ＴＩＭ２２Ｂは、ＴＩＭ１として指定され、ＴＩＭ２２Ｂの第１の表面はシリコンダイ１２の表面等の電子チップ３４の表面と接触し、ＴＩＭ２２Ｂの第２の表面は熱拡散部１８の表面と接触するように、電子チップ１０と熱拡散部１８との間に配置される。
【０００６】
いくつかの態様（図示せず）では、ＴＩＭ２２はＴＩＭ１．５として指定され、ＴＩＭ２２の第１の表面は電子チップ１０の表面、例えばシリコンダイ１２の表面と接触し、ＴＩＭ２の第２の表面は放熱板２２の表面と接触するように、電子チップ１０と放熱板２０との間に配置される。
【０００７】
熱界面材料としては、熱グリース、グリース状材料、エラストマーテープ、及び相変化材料が挙げられる。従来の熱界面材料は、ギャップパッドやサーマルパッド等の成分を含む。熱界面材料の例は、以下の特許及び出願に開示され、これらの開示は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる：中国特許第１０３２５４６４７号、同第１０３２５４６４７号、日本特許第０５４３１１６号、米国特許第６，２３８，５９６号、同第６，４５１，４２２号、同第６，５００，８９１号、同第６，６０５，２３８号、同第６，６７３，４３４号、同第６，７０６，２１９号、同第６，７９７，３８２号、同第６，８１１，７２５号、同第６，８７４，５７３号、同第７，１７２，７１１号、同７，１４７，３６７、同第７，２４４，４９１号、同第７，８６７，６０９号、同第８，３２４，３１３号、同第８，５８６，６５０号、米国特許出願公開第２００５／００７２３３４号、同第２００７／０１７９２３２号、同第２００８／００４４６７０号、同第２００７／００５１７７３号、同第２００９／０１１１９２５号、同第２０１０／００４８４３８号、同第２０１０／０１２９６４８号、同第２０１１／０３０８７８２号、同第２０１３／０２４８１６３号、及び国際公開第２００８／１２１４９１号。
【発明の概要】
【０００８】
熱グリース及び相変化材料は、非常に薄い層に広がり、隣接する表面間の緊密な接触を提供することができるので、他の種類の熱界面材料よりも低い熱抵抗を有する。しかしながら、熱グリースの欠点は、例えば６５℃から１５０℃の熱サイクルの後、或いはＶＬＳＩ（very-large-scale-integration：超大規模集積）チップで使用される場合の電源サイクルの後に、熱性能が著しく低下することである。また、表面平坦性からの大きな偏差が電子デバイスの嵌合面間に隙間を生じさせる場合、或いは他の理由、例えば製造公差等により嵌合面間の大きな隙間が存在する場合に、これらの材料の性能が低下することも見出されている。これらの材料の熱伝導性が破壊されると、それらが使用されている電子デバイスの性能が悪影響を受ける。更に、グリース中のシリコーン油は、グリースから蒸発し、電子装置の他の部分を損傷する。
【０００９】
いくつかの態様では、熱界面材料が優れた熱性能及び熱安定性を有することも望ましい。
本開示は、コンピュータチップ等の熱を発生する電子デバイスから、熱拡散部及び放熱板等の熱放散構造に熱を伝達するのに有用な熱界面材料を提供する。熱界面材料は、例えば、少なくとも１種の相変化材料、少なくとも１種のポリマーマトリックス材料、第１の粒子径を有する少なくとも１種の第１の熱伝導性充填材、及び第２の粒子径を有する少なくとも１種の第２の熱伝導性充填材を含み、第１の粒子径は第２の粒子径よりも大きい。
【００１０】
より特定の一態様では、熱界面材料が提供される。熱界面材料は、少なくとも１種のポリマー、少なくとも１種の相変化材料、第１の粒子径を有する第１の熱伝導性充填材、及び第２の粒子径を有する第２の熱伝導性充填材を含む。一態様では、第１の粒子径は第２の粒子径よりも大きい。
【００１１】
上記態様のいずれかのより特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材はアルミニウム粒子を含む。上記態様のいずれかの別のより特定の一態様では、第２の熱伝導性充填材は酸化亜鉛粒子を含む。
【００１２】
上記態様のいずれかのより特定の一態様では、第１の粒子径は約１ミクロン〜約２５ミクロンである。上記態様のいずれかのより特定の一態様では、第１の粒子径は約３ミクロン〜約１５ミクロンである。上記態様のいずれかのより特定の一態様では、第１の粒子径は約３ミクロン〜約１０ミクロンである。上記態様のいずれかのより特定の一態様では、第２の粒子径は約０．１ミクロン〜約３ミクロンである。上記態様のいずれかの別のより特定の一態様では、第２の粒子径は約０．１ミクロン〜約１ミクロンである。
【００１３】
上記の態様のいずれかのより特定の一態様では、第１の粒子はアルミニウムを含み、第１の粒子径は約１ミクロン〜約１５ミクロンであり、第２の粒子は酸化亜鉛を含み、第２の粒子径は０．１ミクロン〜約１ミクロンである。
【００１４】
上記態様のいずれかのより特定の一態様では、熱界面材料は、第３の粒子径を有する第３の熱伝導性充填材を更に含み、第２の粒子径は第３の粒子径より大きい。更により特定の一態様では、第３の粒子径は約１０ｎｍ〜約１００ｎｍである。
【００１５】
上記態様のいずれかのより特定の一態様では、熱界面材料は、少なくとも１種のカップリング剤、例えばチタネート系カップリング剤を更に含む。上記態様のいずれかの別のより特定の一態様では、熱界面材料は、少なくとも１種の酸化防止剤を更に含む。上記態様のいずれかの別のより特定の一態様では、熱界面材料は、少なくとも１種のイオン捕捉剤を更に含む。上記態様のいずれかの別のより特定の一態様では、熱界面材料は少なくとも１種の架橋剤を更に含む。
【００１６】
別の一態様では、熱界面材料を形成するための調合物が提供される。この調合物は、溶媒、少なくとも１種の相変化材料、少なくとも１種のポリマーマトリックス材料、第１の粒子径を有する少なくとも１種の第１の熱伝導性充填材、及び第２の粒子径を有する少なくとも１種の第２の熱伝導性充填材を含み、第１の粒子径は第２の粒子径よりも大きい。より特定の一態様では、調合物は、第３の粒子径を有する第３の熱伝導性充填材を更に含み、第２の粒子径は第３の粒子径よりも大きい。
【００１７】
別の一態様では、電子部品が提供される。電子部品は、放熱板、電子チップ、並びに放熱板及び電子チップの間に配置された熱界面材料を含み、熱界面材料は、少なくとも１種の相変化材料、少なくとも１種のポリマーマトリックス材料、第１の粒子径を有する少なくとも１種の第１の熱伝導性充填材、及び第２の粒子径を有する少なくとも１種の第２の熱伝導性充填材を含み、第１の粒子径は第２の粒子径よりも大きい。より特定の一態様では、熱界面材料の第１の表面は電子チップの表面と接触し、熱界面材料の第２の表面は放熱板と接触する。別のより特定の一態様では、電子部品は、放熱板と電子チップとの間に配置された熱拡散部を含み、熱界面材料の第１の表面は、電子チップの表面と接触し、熱界面材料の第２の表面は熱拡散部と接触する。更に別のより特定の一態様では、電子部品は、放熱板と電子チップとの間に配置された熱拡散部を含み、熱界面材料の第１の面は熱拡散部の表面と接触し、熱界面材料の第２の面は放熱板と接触する。
【００１８】
本開示の上記及び他の特徴並びに利点、及びそれらを達成する方法は、添付の図面と併せて以下の本発明の態様の説明を参照することにより、より明らかになり本発明自体の理解が深まる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、電子チップ、熱拡散部、放熱板、並びに第１及び第２の熱界面材料を模式的に示したものである。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
対応する参照文字は、いくつかの図面を通して対応する部分を示す。本明細書に記載される例示は、本発明の典型的な実施態様を示すものであり、このような例示は、いかなる方法によっても本発明の範囲を限定するものとして解釈されるべきではない。
【００２１】
本発明は、電子部品から熱を逃がすのに有用な熱界面材料に関する。
Ａ．熱界面材料
一実施態様では、ＴＩＭ２２は、熱界面材料である。いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、１種以上の相変化材料、１種以上のポリマーマトリックス材料、２種以上の熱伝導性充填材、及び任意に１種以上の添加剤を含む。
【００２２】
ａ．熱伝導性充填材
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、少なくとも第１の熱伝導性充填材及び第２の熱伝導性充填材を含む。
【００２３】
熱伝導性充填材の例としては、金属、合金、非金属、金属酸化物、金属窒化物及びセラミック、並びにそれらの組み合わせが挙げられる。金属の例としては、アルミニウム、銅、銀、亜鉛、ニッケル、スズ、インジウム、鉛、銀被覆金属（銀被覆銅又は銀被覆アルミニウム等）、金属被覆炭素繊維及びニッケル被覆繊維が挙げられるがこれらに限定されない。非金属の例としては、カーボン、カーボンブラック、グラファイト、カーボンナノチューブ、炭素繊維、グラフェン、粉末ダイヤモンド、ガラス、シリカ、窒化ケイ素及びホウ素被覆粒子が挙げられるが、これらに限定されない。 金属酸化物、金属窒化物及びセラミックの例としては、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、酸化亜鉛、及び酸化スズが挙げられるが、これらに限定されない。
【００２４】
ＴＩＭ２２は、ＴＩＭ２２の総重量に基づいて、少なくは１０重量％、２５重量％、５０重量％、７５重量％、８０重量％、８５重量％、多くは９０重量％、９２重量％、９５重量％、９７重量％、９８重量％、９９重量％、又は前記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内の量の２種以上の熱伝導性充填材を含んでもよい。
【００２５】
熱伝導性充填材は、粒子として提供されてもよい。平均粒子径（Ｄ５０）は一般に粒子径を評価するために使用される。典型的な粒子は、小さくは１０ｎｍ、２０ｎｍ、５０ｎｍ、０．１ミクロン、０．２ミクロン、０．５ミクロン、１ミクロン、２ミクロン、３ミクロン、大きくは５ミクロン、８ミクロン、１０ミクロン、１２ミクロン、１５ミクロン、２０ミクロン、２５ミクロン、５０ミクロン、１００ミクロン、或いは上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある平均粒子径を有する。
【００２６】
一態様では、熱伝導性充填材は、充填材粒子間の充填効果を高めるために異なる粒子径を有する。いくつかの態様では、第１及び第２の熱伝導性充填材は、異なる粒子径を有する２つの異なる種類の熱伝導性充填材である。いくつかの態様では、第１及び第２の熱伝導性充填材は同じ熱伝導性充填材であるが、異なる粒子径を有する。
【００２７】
一実施態様では、各熱伝導性充填材は、他の熱伝導性充填材のＤ５０と少なくともある特定の倍率だけ異なるＤ５０値を有する。典型的な倍率は、小さくは１、２、３、５、大きくは１０、２０、５０又は１００でもよい。特定の理論に拘束されることを望まないが、いくつかの態様では、充填密度にとっては、平均粒子径に加えて、粒子径分布も重要であると考えられる。
【００２８】
１．第１の熱伝導性充填材
一実施態様では、熱伝導性充填材は、第１の熱伝導性充填材を含む。一実施態様では、第１の熱伝導性充填材は、アルミニウム、銅、銀、亜鉛、ニッケル、スズ、インジウム、又は鉛等の金属である。より特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材はアルミニウムである。
【００２９】
一実施態様では、第１の熱伝導性充填材は、小さくは１ミクロン、２ミクロン、３ミクロン、５ミクロン、８ミクロン、大きくは１０ミクロン、１２ミクロン、１５ミクロン、２０ミクロン、２５ミクロン、５０ミクロン、１００ミクロン、又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある粒子径の粒子を含む。より特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材は約１〜約２５ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材は約３〜約５ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材は約３〜約１５ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材は約８〜約１２ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材は約３〜約１０ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材は約３ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材は約１０ミクロンの粒子径を有する。
【００３０】
ＴＩＭ２２は、ＴＩＭ２２の総重量に基づいて、少なくは１０重量％、２５重量％、５０重量％、７５重量％、８０重量％、８５重量％、多くは９０重量％、９２重量％、９５重量％、９７重量％、９８重量％、９９重量％、又は前記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある量の第１の熱伝導性充填材を含んでもよい。
【００３１】
２．第２の熱伝導性充填材
一実施態様では、熱伝導性充填材は、上述の第１の熱伝導性充填材及び第２の熱伝導性充填材を含む。一実施態様では、第１の熱伝導性充填材は第２の熱伝導性充填材の粒子径よりも大きい粒子径を有する。一実施態様では、第１及び第２の熱伝導性材料は、同じ材料の異なる大きさの粒子である。別の一実施態様では、第１及び第２の熱伝導性材料は、異なる材料の異なる大きさの粒子である。
【００３２】
一実施態様では、第２の熱伝導性充填材は、アルミニウム、銅、銀、亜鉛、ニッケル、スズ、インジウム、又は鉛等の金属である。より特定の一態様では、第２の熱伝導性充填材はアルミニウムである。
【００３３】
別の一実施態様では、第２の熱伝導性充填材は、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、酸化亜鉛又は酸化スズ等の金属酸化物である。より特定の一態様では、第２の熱伝導性充填材は酸化亜鉛である。
【００３４】
一実施態様では、第２の熱伝導性充填材は、小さくは１０ｎｍ、２０ｎｍ、５０ｎｍ、０．１ミクロン、０．２ミクロン、０．５ミクロン、０．６ミクロン、０．７ミクロン、０．８ミクロン、０．９ミクロン、１ミクロン、２ミクロン、３ミクロン、大きくは５ミクロン、８ミクロン、１０ミクロン、１２ミクロン、１５ミクロン、２０ミクロン、２５ミクロン、５０ミクロン、１００ミクロン、又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある粒子径の粒子を有する。より特定の一態様では、第２の熱伝導性充填材は約１〜約５ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第２の熱伝導性充填材は約３ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第２の熱伝導性材料は約０．１ミクロン〜約１ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第２の熱伝導性充填材は約０．５ミクロン〜１ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第２の熱伝導性充填材は約０．２ミクロンの粒子径を有する。
【００３５】
ＴＩＭ２２は、ＴＩＭ２２の総重量に基づいて、少なくは１０重量％、２５重量％、５０重量％、７５重量％、８０重量％、８５重量％、多くは９０重量％、９２重量％、９５重量％、９７重量％、９８重量％、９９重量％、又は前記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内の量の第２の熱伝導性充填材を含んでもよい。
【００３６】
ＴＩＭ２２は、第１の熱伝導性充填材の第２の熱伝導性充填材に対する量比として、少なくは１：５０、１：１０、１：５、１：３、１：１、多くは２：１、３：１、５：１、１０：１、２０：１、５０：１、又は上記の値の任意の間で規定される任意の範囲内にある比、例えば、１：５０〜５０：１、１：１０〜１０：１、又は１：５〜５：１を含む。
【００３７】
３．第３の熱伝導性充填材
一実施態様では、熱伝導性充填材は、上述の第１の熱伝導性充填材及び第２の熱伝導性充填材、並びに第３の熱伝導性充填材を含む。一実施態様では、第１の熱伝導性充填材は第２の熱伝導性充填材の粒子径より大きな粒子径を有し、第２の熱伝導性充填材は第３の熱伝導性充填材の粒子径より大きい粒子径を有する。
【００３８】
一実施態様では、第１、第２及び第３の熱伝導性材料は、同じ材料の異なる大きさの粒子である。別の一実施態様では、第１、第２及び第３の熱伝導性材料のそれぞれは、異なる材料の異なる大きさの粒子である。更に別の一実施態様では、第１、第２及び第３の熱伝導性材料の内の正確に２つは同じ材料の異なる大きさの粒子であり、残りの熱伝導性材料は異なる材料である。
【００３９】
一実施態様では、第３の熱伝導性充填材は、アルミニウム、銅、銀、亜鉛、ニッケル、スズ、インジウム、又は鉛等の金属である。より特定の一態様では、第３の熱伝導性充填材はアルミニウムである。
【００４０】
別の一実施態様では、第３の熱伝導性充填材は、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、酸化亜鉛、又は酸化スズ等の金属酸化物である。より特定の一態様では、第２の熱伝導性充填材は酸化亜鉛である。
【００４１】
更に別の一実施態様では、第３の熱伝導性充填材は、グラフェン、グラファイト、及びカーボンナノチューブからなる群から選択される。
一実施態様では、第３の熱伝導性充填材は、小さくは１０ｎｍ、２０ｎｍ、５０ｎｍ、０．１ミクロン、０．２ミクロン、大きくは０．５ミクロン、０．６ミクロン、０．７ミクロン、０．８ミクロン、０．９ミクロン、１ミクロン又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある粒子径を有する粒子を含む。別のより特定の一態様では、第３の熱伝導性充填材は、約０．１ミクロン〜約１ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第２の熱伝導性充填材は、約０．５ミクロン〜１ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第２の熱伝導性充填材は、約０．２ミクロンの粒子径を有する。別のより特定の一態様では、第３の熱伝導性充填材は、約１０ｎｍ〜約０．１ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第３の熱伝導性充填材は約１０ｎｍ〜約５０ｎｍの粒子径を有する。
【００４２】
ＴＩＭ２２は、ＴＩＭ２２の総重量に基づいて、少なくは１０重量％、２５重量％、５０重量％、７５重量％、８０重量％、８５重量％、多くは９０重量％、９２重量％、９５重量％、９７重量％、９８重量％、９９重量％、又は前記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内の量の第３の熱伝導性充填材を含んでもよい。
【００４３】
ＴＩＭ２２は、第１の熱伝導性充填材の第２の熱伝導性充填材に対する量比として、少なくは１：５０、１：１０、１：５、１：３、１：１、多くは２：１、３：１、５：１、１０：１、２０：１、５０：１、又は上記の値の任意の間で規定される任意の範囲内にある比、例えば、１：５０〜５０：１、１：１０〜１０：１、又は１：５〜５：１を含む。ＴＩＭ２２は、更に、第１及び第２の充填材の合計の第３の充填材に対する量比として、少なくは１：５０、１：１０、１：５、１：３、１：１、多くは２：１、３：１、５：１、１０：１、２０：１、５０：１、又は上記の値の任意の間で規定される任意の範囲内にある比、例えば、１：５０〜５０：１、１：１０〜１０：１、又は１：５〜５：１を含む。
【００４４】
４．熱伝導性充填材のカップリング剤による前処理
いくつかの実施態様では、熱伝導性充填材の少なくとも１種がカップリング剤で前処理される。いくつかの実施態様では、熱伝導性充填材は、カップリング剤で前処理されない。いずれの理論にも束縛されることを望むものではないが、カップリング剤は充填材及びポリマーマトリックス材料の両方と反応して界面での強い結合を形成又は促進し、それにより充填材粒子凝集体を破壊し、ポリマーマトリックスに充填材粒子を導入すると考えられる。また、カップリング剤は、ポリマーマトリックスポリマーの充填材からの分離を低減又は防止し、充填材−ポリマー複合材料の安定性を改善すると考えられる。カップリング剤は更に、系の粘度を低下させ、熱伝導性充填材粒子の流動性を改善し、それにより熱生成部材と熱拡散部材との間のボンドライン厚（bond-line thickness:ＢＬＴ）が減少すると考えられる。
【００４５】
いくつかの態様では、例えば、８０重量％、８５重量％、９０重量％、９５重量％、９９重量％、又はそれ以上の高充填量の熱伝導性充填材の充填材粒子を用いるときに、カップリング剤によるこのような前処理を使用することができる。いくつかの態様では、カップリング剤によるそのような前処理を、例えば、サブミクロン程度の小さな粒子径の充填材に使用することで、調合中の塊の形成を避けることができる。
【００４６】
前処理された熱伝導性充填材は、熱伝導性充填材の重量に対して、少なくは０．０１重量％、０．０５重量％、０．１重量％、０．５重量％、多くは１重量％、２重量％、５重量％、１０重量％、２０重量％、若しくはそれ以上、又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある量のカップリング剤を含んでもよい。
【００４７】
熱伝導性充填材の前処理に用いられるカップリング剤の例としては、シランカップリング剤、チタネート系カップリング剤、アルミネート系カップリング剤、ジルコネート系カップリング剤、ステアリン酸系カップリング剤等が挙げられる。いくつかの態様では、熱伝導性充填材の前処理のためのカップリング剤は、チタネート系カップリング剤、脂肪族系カップリング剤、及びシランカップリング剤から選択される。
【００４８】
５．熱伝導性充填材混合物の例
以下の実施態様は、熱伝導性充填材の混合物を説明することを意図しており、いかなる方法においても本発明の範囲を限定するものとして解釈されるべきではない。
【００４９】
一実施態様では、熱伝導性充填材は、第１の平均粒子径（Ｄ５０）、第２の平均粒子径、及び第３の平均粒子径を有する第１の熱伝導性充填材を含む。より特定の一態様では、第１のＤ５０は約３０ミクロンであり、第２のＤ５０は約３ミクロンであり、第３のＤ５０は約０．３ミクロンである。別のより特定の一態様では、第１のＤ５０は約２０ミクロンであり、第２のＤ５０は約３ミクロンであり、第３のＤ５０は約０．６ミクロンである。更に別のより特定の一態様では、第１のＤ５０は約５ミクロンであり、第２のＤ５０は約０．９ミクロンであり、第３のＤ５０は約２０ｎｍである。
【００５０】
一態様では、熱伝導性充填材は、第１の粒子径を有する第１の熱伝導性充填材及び第２の粒子径を有する第２の熱伝導性充填材を含む。より特定の一態様では、第１の粒子径は約８〜約１２ミクロンであり、第２の粒子径は約２〜約５ミクロンである。より特定の一態様では、第１の粒子径は約１０ミクロンであり、第２の粒子径は約３ミクロンである。別のより特定の一態様では、第１及び第２の熱伝導性充填材はそれぞれアルミニウム粒子である。
【００５１】
上記態様のうち、より特定の一態様では、熱伝導性充填材は、第３の粒子径を有する第３の熱伝導性充填材を更に含む。より特定の一態様では、第３の熱伝導性充填材は、約０．１ミクロン〜約１ミクロン、更により具体的には約０．２ミクロンの粒子径を有する。別のより特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材及び第２の熱伝導性充填材はそれぞれアルミニウムであり、第３の熱伝導性充填材は酸化亜鉛である。
【００５２】
別の一態様では、熱伝導性充填材は、第１の粒子径を有する第１の熱伝導性充填材及び第２の粒子径を有する第２の熱伝導性充填材を含む。より特定の一態様では、第１の粒子径は約３〜約１２ミクロンであり、第２の熱伝導性充填材は約０．１ミクロン〜約１ミクロンの粒子径を有する。より特定の一態様では、第１の粒子径は約３ミクロンであり、第２の粒子径は約０．１〜１ミクロン、より具体的には約０．２ミクロンである。別のより特定の一態様では、第１の粒子径は約１０ミクロンであり、第２の粒子径は約０．１〜１ミクロン、より具体的には約０．２ミクロンである。別のより特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材はアルミニウムであり、第２の熱伝導性充填材は酸化亜鉛である。
【００５３】
上記態様のより特定の一態様では、熱伝導性充填材は、第３の粒子径を有する第３の熱伝導性充填材を更に含む。より特定の一態様では、第３の熱伝導性充填材は、約１０ｎｍ〜約０．１ミクロン、更により具体的には約１０ｎｍ〜約５０ｎｍの粒子径を有する。別のより特定の一態様では、第１の熱伝導性充填材はアルミニウムであり、第２の熱伝導性充填材は酸化亜鉛であり、第３の熱伝導性充填材はグラフェンである。
【００５４】
ｂ．ポリマーマトリックス材料
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２はポリマーマトリックス材料を含む。いくつかの実施態様では、ポリマーマトリックス材料は、熱伝導性充填材を組み込むためのマトリックスを提供し、熱及び圧力下でプレスされると流動性を付与する。
【００５５】
一実施態様では、ポリマーマトリックス材料は炭化水素ゴム化合物、又はゴム化合物の混合物を含む。代表的な材料には、飽和ゴム化合物及び不飽和ゴム化合物が含まれる。いくつかの態様では、飽和ゴムは、不飽和ゴム化合物よりも熱酸化分解の影響を受けにくい傾向にある。飽和ゴム化合物の例としては、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ、ＥＰＤＭ）、エチレン−ブチレン共重合体、エチレン−ブチレン−スチレン共重合体、水素化ポリアルキルジエン「モノオール」（例えば、水素化ポリブタジエンモノオール、水素化ポリプロパジエンモノオール、水素化ポリペンタジエンモノオール）、水素化ポリアルキルジエン「ジオール」（例えば、水素化ポリブタジエンジオール、水素化ポリプロパジエンジオール、水素化ポリペンタジエンジオール）及び水素化ポリイソプレン、ポリオレフィンエラストマー、又は任意の他の好適な飽和ゴム、又はそれらの混合物が挙げられる。一態様では、ポリマーマトリックス材料は、水素化ポリブタジエンモノオールであり、ヒドロキシル末端エチレン−ブチレン共重合体特殊モノオールとも呼ばれ得る。
【００５６】
一実施態様では、ポリマーマトリックス材料は、シリコーンゴム、シロキサンゴム、シロキサン共重合体又は任意の他の適切なシリコーン含有ゴムを含む。
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、ＴＩＭ２２の総重量に基づいて、少なくは１重量％、３重量％、５重量％、１０重量％、多くは１５重量％、２５重量％、５０重量％、７５重量％、又は前記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内の量のポリマーマトリックス材料を含んでもよい。
【００５７】
ｃ．相変化材料
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、１種以上の相変化材料を含む。相変化材料は、ＴＩＭ２２が使用される電子デバイスの一部の動作温度以下の融点又は融点範囲を有する材料である。代表的な相変化材料は、パラフィンワックス等のワックスである。パラフィンワックスは、一般式ＣｎＨ２ｎ＋２を有し、約２０℃〜１００℃の範囲の融点を有する固体炭化水素の混合物である。ポリマーワックスには、ポリエチレンワックス及びポリプロピレンワックスが含まれ、典型的には約４０℃〜１６０℃の範囲の融点を有する。他の相変化材料の例としては、ウッドメタル、フィールドメタル、又は約２０℃〜９０℃の融点を有する金属若しくは合金等の低融点合金が挙げられる。
【００５８】
いくつかの態様では、相変化材料の使用量によってＴＩＭ２２の硬度を調整することができる。例えば、相変化材料の充填量が少ないいくつかの態様では、組成物は軟質ゲル状であり、相変化材料の充填量が多いいくつかの態様では、組成物は硬質固体であってもよい。ＴＩＭ２２は、ＴＩＭ２２の総重量に基づいて、少なくは１重量％、３重量％、５重量％、１０重量％、多くは１５重量％、２５重量％、５０重量％、７５重量％、又は前記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内の量の１種以上の相変化材料を含んでもよい。
【００５９】
ｄ．カップリング剤
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、１種以上のカップリング剤を含む。いくつかの実施態様では、カップリング剤を含むことにより、熱特性、例えば比較的高い温度での特性を改善し得る。典型的なカップリング剤には、例えば、米国特許出願公開第２０１１／０３０８７８２号に開示されているチタネート系カップリング剤が含まれ、その開示は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。カップリング剤の例としては、チタン（ＩＶ）＝２，２（ビス２−プロペノラトメチル）ブタノラト・トリス（ジオクチル）ピロホスファト−Ｏ、ジルコニウム（ＩＶ）＝２，２（ビス２−プロペノラトメチル）ブタノラト・トリス（ジイソオクチル）ピロホスファト−Ｏ、チタン（ＩＶ）＝２−プロパノラト・トリス（ジオクチル）ピロホスファト−Ｏの１モルのジイソオクチルホスファイトとの付加物、チタン（ＩＶ）＝ビス（ジオクチル）ピロホスファト−Ｏ・オキソエチレンジオラート（付加物）ビス（ジオクチル）（水素）ホスファイト−Ｏ、チタン（ＩＶ）＝ビス（ジオクチル）ピロホスファト−Ｏ・エチレンジオラート（付加物）ビス（ジオクチル）水素ホスファイト、及びジルコニウム（ＩＶ）＝２，２−ビス（２−プロペノラトメチル）ブタノラト・シクロジ［２，２−（ビス−２−プロペノラトメチル）ブタノラト］・ピロホスファト−Ｏ，Ｏが挙げられる。一実施態様では、カップリング剤はチタン（ＩＶ）＝２，２（ビス２−プロペノラトメチル）ブタノラト・トリス（ジオクチル）ピロホスファト−Ｏである。
【００６０】
一態様では、カップリング剤は、熱伝導性充填材の前処理のためのカップリング剤と同じである。別の一態様では、カップリング剤は、熱伝導性充填材の前処理のためのカップリング剤とは異なるカップリング剤である。
【００６１】
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、中央層の総重量に基づいて、少なくは０．１重量％、０．３重量％、０．５重量％、多くは１重量％、２重量％、３重量％、５重量％、又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある量の１種以上のカップリング剤を含むことができる。
【００６２】
ｅ．添加剤
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、１種以上の添加剤を含む。添加剤の例としては、酸化防止剤、イオン捕捉剤、及び架橋剤が挙げられる。
【００６３】
酸化防止剤の例としては、フェノール系酸化防止剤、アミン系酸化防止剤、又は他の適切な種類の酸化防止剤又はそれらの組み合わせが挙げられる。いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、ＴＩＭの総重量に基づいて、少なくは０．１重量％、０．５重量％、１重量％、多くは１．５重量％、２重量％、５重量％、１０重量％、又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある量の１種以上の酸化防止剤を含むことができる。
【００６４】
イオン捕捉剤の例は、ＰＣＴ出願番号ＰＣＴ／ＣＮ２０１４／０８１７２４に開示されており、その開示は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、ＴＩＭの総重量に基づいて、少なくは０．１重量％、０．５重量％、１重量％、多くは１．５重量％、２重量％、５重量％、１０重量％、又は上記の値の任意の２つの間に定義される任意の範囲内にある量の１種以上のイオン捕捉剤を含むことができる。
【００６５】
架橋剤の例は、米国特許第７，２４４，４９１号に開示されており、その開示は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。架橋剤の例としてはアルキル化メラミン樹脂が挙げられる。いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、ＴＩＭの総重量に基づいて、少なくは０．１重量％、０．５重量％、１重量％、多くは１．５重量％、２重量％、５重量％、１０重量％、又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある量の１種以上の架橋剤を含むことができる。
【００６６】
Ｂ．熱界面材料の形成方法
いくつかの態様では、ＴＩＭ２２は、１種以上のポリマーマトリックス材料、１種以上の相変化材料、２種以上の熱伝導性充填材、１種以上の溶媒、及び所望により１種以上の添加剤を含む計量分配可能な調合物から形成される。
【００６７】
溶媒の例は、米国特許出願公開第２００７／０５１７７３３号に記載されており、その開示は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。適切な溶媒には、臨界温度等の所望の温度で揮発する、又は上述の任意の設計目標達成又は必要性獲得を容易にすることができ、かつ相変化材料と相互作用をして前述の目標を達成するために相変化材料と相容する有機溶媒又は無機溶媒の純粋な溶媒又は混合物が含まれる。いくつかの態様では、溶媒、溶媒混合物又はそれらの組み合わせは、印刷技術によって相変化材料を塗布することができるように相変化材料を溶媒和する。いくつかの実施態様では、溶媒又は２種以上の溶媒の混合物は、炭化水素系溶媒から選択される。炭化水素溶媒は、炭素及び水素を含む。大部分の炭化水素溶媒は無極性であるが、極性であると考えられる炭化水素溶媒がいくつか存在する。
【００６８】
炭化水素溶媒は、一般に、脂肪族、環状及び芳香族の３つの種類に分類される。脂肪族炭化水素溶媒は、直鎖状化合物と分枝鎖状の場合によっては架橋された化合物との両方を含むが、脂肪族炭化水素溶媒は、典型的には環状とは見なされない。環状炭化水素溶媒は、脂肪族炭化水素溶媒と類似の性質を有する環構造に並んだ少なくとも３個の炭素原子を含む溶媒である。芳香族炭化水素溶媒は、一般に、３つ以上の不飽和結合を含み、単一の環又は共通の結合によって結合されている複数の環、及び／又は縮合した複数の環を有する溶媒である。いくつかの実施態様では、溶媒又は２種以上の溶媒の混合物は、炭化水素溶媒系の化合物の一部とはみなされない溶媒、例えば、ケトン、アルコール、エステル、エーテル及びアミン等から選択される。さらに他の意図される態様では、溶媒又は溶媒混合物は、本明細書に記載の溶媒のいずれかの組み合わせを含んでもよい。
【００６９】
炭化水素溶媒の例としては、トルエン、キシレン、ｐ−キシレン、ｍ−キシレン、メシチレン、ソルベントナフサＨ、ソルベントナフサＡ、アイソパーＨ及び他のパラフィン油、イソパラフィン流体、アルカン（例えば、ペンタン、ヘキサン、イソヘキサン、ヘプタン、ノナン、オクタン、ドデカン、２-メチルブタン、ヘキサデカン、トリデカン、ペンタデカン、シクロペンタン、２，２，４−トリメチルペンタン、石油エーテル）、ハロゲン化炭化水素（例えば塩素化炭化水素）、ニトロ化炭化水素、ベンゼン、１，２−ジメチルベンゼン、１，２，４−トリメチルベンゼン、ミネラルスピリット、灯油、イソブチルベンゼン、メチルナフタレン、エチルトルエン、リグロイン等が挙げられる。典型的なケトン溶媒の例としては、アセトン、ジエチルケトン、メチルエチルケトン等が挙げられる。
【００７０】
一実施態様では、溶媒は、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、シクロヘキサン、パラフィン油、イソパラフィン流体、ベンゼン、トルエン、キシレン、及びこれらの混合物又は組み合わせから選択される１種以上の溶媒を含む。
【００７１】
いくつかの実施態様では、調合物は、調合物の総重量に基づいて、少なくは０．１重量％、０．５重量％、１重量％、多くは５重量％、１０重量％、２０重量％、又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある量の１種以上の溶媒を含んでもよい。
【００７２】
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２を形成する方法が提供される。いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２の形成は、ＴＩＭ２２の焼成及び乾燥等の工程を含む。
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２の焼成は、低くは２５℃、５０℃、７５℃、８０℃、高くは１００℃、１２５℃、１５０℃、１７０℃、又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内の温度での焼成を含む。いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、少なくは０．５分、１分、３０分、１時間、２時間、長くは８時間、１２時間、２４時間、３６時間、４８時間、又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内の時間焼成される。
【００７３】
Ｃ．熱界面材料の特性
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、低くは０．０５℃・ｃｍ２／Ｗ、０．０６℃・ｃｍ２／Ｗ、０．０７℃・ｃｍ２／Ｗ、０．７５℃・ｃｍ２／Ｗ、高くは０．０８℃・ｃｍ２／Ｗ、０．０９°Ｃ・ｃｍ２／Ｗ、０．１°Ｃ・ｃｍ２／Ｗ、０．１２°Ｃ・ｃｍ２／Ｗ、又は上記の値の任意の２つの間で規定される任意の範囲内にある熱インピーダンスを有する。
【００７４】
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、温度１３０℃、相対湿度８５％、９６時間の条件に曝された後の熱インピーダンスが、前記条件に曝される前のＴＩＭ２２の熱インピーダンスよりも高々２０％増、１０％増、５％増、又は同等以下である。
【００７５】
いくつかの実施態様では、ＴＩＭ２２は、温度１５０℃、１０００時間で条件に曝された後の熱インピーダンスが、前記の条件に曝される前のＴＩＭ２２の熱インピーダンスよりも高々２０％増、１０％増、５％増、又は同等以下である。
【００７６】
発熱部品と放熱部品との間に使用されるＴＩＭの最終厚さは、ボンドライン厚（ＢＬＴ）と呼ばれる。ＢＬＴの値は、発熱部品によって加熱されたときのＴＩＭの流動性によって部分的に決定される。相変化材料（phase change material: ＰＣＭ）は、発熱成分によって加熱されたときにＴＩＭの流動性を増加させるためのワックス又は他の材料を含み、これによりＢＬＴが減少する。ＢＬＴは、熱インピーダンス（thermal impedance：ＴＩ）及び熱伝導率（thermal conductivity：ＴＣ）と、式ＴＩ＝ＢＬＴ／ＴＣによって関係付けられており、従ってＢＬＴが低いほど同じ熱伝導率で熱インピーダンスが低くなる。いかなる特定の理論にも束縛されることを望むものではないが、複数の大きさの熱伝導性充填材を含むことにより、大きな粒子間に存在するギャップを小さな粒子が充填し、ＴＩＭの流動性を高め、ＢＬＴを減少させることができると考えられる。低いＢＬＴを有するＴＩＭ調合物は低い熱インピーダンスを有する傾向がある。
【００７７】
いくつかの態様では、４０ｐｓｉの圧力にさらされ、８０℃に加熱されると、ＴＩＭ２２は、大きくは８０ミクロン、７０ミクロン、６０ミクロン、５０ミクロン、４０ミクロン、小さくは３０ミクロン、２５ミクロン、２０ミクロン、１５ミクロン、１０ミクロン、５ミクロン、それ以下、又は上記の値の任意の２つの間、例えば、８０ミクロン〜５ミクロン、６０ミクロン〜１０ミクロン、又は３０〜２０ミクロンのボンドライン厚を有する。
【００７８】
実施例
ゴムエラストマー、第１の熱伝導性充填材（約０．１〜約２５ミクロンのアルミニウム粒子）、第２の熱伝導性充填材（約０．１〜６ミクロンの酸化亜鉛粒子）、チタネート系カップリング剤、酸化防止剤、及びワックスを含む実施例を以下のように調製した。実施例１〜５は、一般に、約６５〜７５重量％のアルミニウム充填材及び約１３〜１５重量％の酸化亜鉛充填材を含有していた。実施例６〜１３は、一般に、約５０〜８０重量％のアルミニウム充填材及び約１５〜４５重量％の酸化亜鉛充填材を含有していた。
【００７９】
実施例１及び比較例１は、表１に提供される処方（単位：重量パーセント）に従って調製した。
【００８０】
【表１】
0006542891.tif 000002
【００８１】
実施例１を調製するために、クレイトン（Kraton）エラストマー（ヒドロキシル末端エチレンブ−チレン共重合体、特殊モノオール）、融点が約４５℃の微結晶ワックス及び酸化防止剤を加熱ミキサー中で一緒にし、混合物が溶融して実質的に均質な外観になるまで混合した。チタン（ＩＶ）＝２，２（ビス−２−プロペノラトメチル）ブタノラト・トリス（ジオクチル）ピロホスファト−Ｏカップリング剤を添加し、混合物が実質的に均質な外観になるまで再び混合した。アルミニウム粉末と酸化亜鉛を加え、混合物が実質的に均質な外観になるまで混合した。
【００８２】
実施例１の熱伝導性充填材の混合物をアルミニウム粉末に変えた以外は、実施例１と同様にして比較例１を作製した。
各ＴＩＭの熱インピーダンスは、ＡＳＴＭ Ｄ５４７０−０６に準拠した切断片（cut bar）試験によって測定した。各ＴＩＭを、２つのライナーフィルム間にテープで、９０℃で１５分間固定した。ライナーを剥がして直径２５ｍｍの円形試料をＴＩＭから切断した。この試料を２つのニッケル被覆銅棒の間に置き、４０ｐｓｉの圧力をかけた。電力を１２５Ｗに設定し、２０分、２５分、及び３０分で熱特性を測定した。３つの値の平均を用いて、表１に示す熱インピーダンス値を決定した。
【００８３】
表１に示すように、比較例１のアルミニウムの一部を部分的に酸化亜鉛の等重量％で置換したところ、熱インピーダンスが０．０１２℃・ｃｍ２／Ｗ低下した。
実施例２〜４及び比較例２は、表２に提供される処方に従って調製した。
【００８４】
【表２】
0006542891.tif 000003
【００８５】
実施例２を調製するために、クレイトンエラストマー（ヒドロキシル末端のエチレン−ブチレン共重合体、特殊モノオール）、融点が約４５℃の微結晶ワックス、酸化防止剤、及びアミノ樹脂を加熱ミキサー中で一緒にし、混合物が溶融して実質的に均質な外観になるまで混合した。チタン（ＩＶ）＝２−プロパノラト・トリスイソオクタデカノアート−Ｏカップリング剤を添加し、混合物が実質的に均質な外観になるまで再び混合した。チタネート系カップリング剤で前処理したアルミニウム粉末と酸化亜鉛を加え、混合物が実質的に均質な外観になるまで混合した。
【００８６】
酸化亜鉛をチタネート系カップリング剤ではなく脂肪族カップリング剤で前処理したこと以外は、実施例２と同様にして実施例３を調製した。酸化亜鉛をチタネート系カップリング剤ではなくシランカップリング剤で前処理したこと以外は実施例２と同様にして実施例４を作製した。酸化亜鉛を前処理しなかった以外は、実施例２と同様にして比較例２を調製した。
【００８７】
各ＴＩＭの熱インピーダンスは、上記のＡＳＴＭ Ｄ５４７０−０６に準拠した切断片試験を用いて測定した。熱インピーダンス値を表２に示す。表２に示すように、酸化亜鉛を脂肪族カップリング剤で前処理すると、チタネート系カップリング剤又はシランカップリング剤による前処理と比較して、熱インピーダンスが低下した。
【００８８】
実施例５〜１０は、表３に示す処方に従って調製した。
【００８９】
【表３】
0006542891.tif 000004
【００９０】
実施例５〜１０を調製するためにクレイトンエラストマー（ヒドロキシル末端エチレン−ブチレン共重合体、特殊モノオール）、融点が約４５℃の微結晶ワックス及び酸化防止剤を表３に示す量に従って加熱ミキサー中で一緒にし、混合物が溶融して実質的に均質な外観になるまで加熱ミキサーで混合した。チタン（ＩＶ）＝２，２（ビス−２−プロペノラトメチル）ブタノラト・トリス（ジオクチル）ピロホスファト−Ｏカップリング剤を添加し、混合物が実質的に均質な外観になるまで再び混合した。アルミニウム粉末と酸化亜鉛を加え、混合物が実質的に均質な外観になるまで混合した。
【００９１】
酸化亜鉛の代わりにアルミナを用いた以外は、実施例５〜１０と同様にして比較例３を作製した。
比較例４は、熱伝導性充填材の混合物をアルミニウム粉末で置き換えた以外は、実施例５〜１０と同様にして調製した。
【００９２】
比較例５は、ハネウェル・インターナショナル社（Honeywell International, Inc.）から市販されているＰＴＭ３１８０材料であった。
各ＴＩＭを、２つのライナーフィルム間にテープで、９０℃で１５分間固定した。ライナーを剥がして直径２５ｍｍの円形試料をＴＩＭから切断した。この試料をニッケル被覆銅熱拡散部とシリコンダイの間に置き、試験用「サンドイッチ」試料を作製した。
【００９３】
試料を、４０ｐｓｉの圧力の９０℃の焼成炉（上海京虹（Shanghai JINGHONG）社によって供給されたオーブンＤ２Ｆ−６０５０を使用）に６０分間入れた。「サンドイッチ」はマイクロメーターで測定され、読み取り値はシリコンダイ−ＴＩＭ−ニッケル被覆銅の合計厚さである。シリコンダイとニッケル被覆銅の厚さをマイクロメーターで予め測定してＴＩＭ（ＢＬＴ）のボンドライン厚を得た。良好な圧縮性を有するＴＩＭ調合物は非常に薄いサンプルに圧縮され、非常に薄いＢＬＴとして測定され、低い熱インピーダンスを有する傾向がある。
【００９４】
試験用サンドイッチのフラッシュ拡散率を用いて、各ＴＩＭの熱インピーダンスを決定した。フラッシュ拡散率は、キセノン光源を備えたNetzsch LFA 447装置を用いて、ＡＳＴＭ Ｅ１４６１に準拠して測定した。結果を表３に示す。
【００９５】
表３に示すように、アルミニウム粒子と酸化亜鉛粒子の両方を含む実施例は、アルミニウム粒子のみを有する比較例よりも熱インピーダンスが低かった。
さらに、実施例８と比較例４の結果を比較すると、実施例８が比較例４（９２％）よりも高い充填材充填率（９３％）を有するにもかかわらず、実施例８は比較例４より低いＢＬＴを有する。これは、実施例８は充填材充填量がより高いにもかかわらず、比較例４よりも良好な圧縮性を有し、熱インピーダンスがより低くなることを示している。
【００９６】
更に、実施例８と比較例３の結果を比較すると、試料の充填材充填量は類似しているが、実施例８はアルミニウム粒子及び酸化亜鉛粒子を使用し、比較例３はアルミニウム粒子及びアルミナ粒子を用いた。表３に示すように、実施例８は比較例３よりも低いＢＬＴを有し、良好な圧縮性を示している。ＢＬＴとして測定される厚みの低下は、式ＴＩ＝ＢＬＴ／ＴＣによる熱インピーダンスに関連する（ここで、ＴＩは熱インピーダンス、ＢＬＴはボンドライン厚、及びＴＣは熱伝導率）。
【００９７】
実施例８は、高加速応力試験（Highly Accelerated Stress Test：ＨＡＳＴ試験）によって試験したが、この試料はＥＳＰＥＣ社によって供給された環境室内で１３０℃の温度及び相対湿度８５％で９６時間調整した。試料の熱インピーダンスは、試料調整の前又は後に測定した。熱インピーダンスの２０％未満の増加はＨＡＳＴ試験結果が合格であることを示し、２０％以上の増加はＨＡＳＴ試験結果が不合格であることを示した。表４に示すように、実施例８はＨＡＳＴ試験に合格した。
【００９８】
【表４】
0006542891.tif 000005
【００９９】
実施例８は、また、焼成実験によって試験したが、この試料は、ＥＳＰＥＣ社によって供給された環境室内で１５０℃の温度で１０００時間調整した。試料の熱インピーダンスは、試料調整の前又は後に測定した。２０％未満の熱インピーダンスの増加は焼成試験結果が合格であることを示し、２０％以上の増加は焼成試験結果が不合格であることを示した。表５に示すように、実施例８はＨＡＳＴ試験に合格した。
【０１００】
【表５】
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【０１０１】
本発明は、代表的な設計を有するものとして説明したが、本発明は、本開示の思想及び範囲内で更に修正することができる。従って、本出願は、その一般的原理を利用した本発明のあらゆる変形、使用、又は適応を包含することが意図されている。更に、本出願は、本発明が関連し、添付の特許請求の範囲の範囲内に入る技術分野における既知の又は慣習的な実践に属する本開示からのそのような逸脱を包含することが意図されている。
［１］少なくとも１種のポリマー、少なくとも１種の相変化材料、第１の粒子径を有する第１の熱伝導性充填材、及び、第２の粒子径を有する第２の熱伝導性充填材、を含み、前記第１の粒子径は前記第２の粒子径よりも大きい、熱界面材料。
［２］前記第１の熱伝導性充填材はアルミニウム粒子を含む、［１］に記載の熱界面材料。
［３］前記第２の熱伝導性充填材は酸化亜鉛粒子を含む、［１］に記載の熱界面材料。
［４］前記第１の粒子径は約１ミクロン乃至約２５ミクロンである、［１］に記載の熱界面材料。
［５］前記第２の粒子径は約０．１ミクロン乃至約３ミクロンである、［１］に記載の熱界面材料。
［６］第３の粒子径を有する第３の熱伝導性充填材を更に含み、前記第２の粒子径は前記第３の粒子径よりも大きい、［１］に記載の熱界面材料。
［７］少なくとも１種のカップリング剤を更に含む、［１］に記載の熱界面材料。
［８］前記カップリング剤はチタネート系カップリング剤である、［７］に記載の熱界面材料。
［９］少なくとも１種の溶媒、少なくとも１種のポリマー、少なくとも１種の相変化材料、第１の粒子径を有する第１の熱伝導性充填材、及び、第２の粒子径を有する第２の熱伝導性充填材、を含み、前記第１の粒子径は前記第２の粒子径よりも大きい、熱界面材料を形成するための調合物。
［１０］放熱板、電子チップ、及び、前記放熱板と前記電子チップとの間に配置された熱界面材料を含む電子部品であって、前記熱界面材料は、少なくとも１種のポリマー、少なくとも１種の相変化材料、第１の粒子径を有する第１の熱伝導性充填材、及び、第２の粒子径を有する第２の熱伝導性充填材、を含み、前記第１の粒子径は前記第２の粒子径よりも大きい、電子部品。
【図１】
0006542891.tif 000007