(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂と、第１熱伝導性フィラー及び前記第１熱伝導性フィラーより小さい粒径を有する第２熱伝導性フィラーを含む熱伝導性フィラーと、を含む熱伝導性樹脂成型品であって、
前記樹脂は、シリコーンゴムであり、
前記熱伝導性フィラーの含有量は、３０〜５０体積％であり、
前記第１熱伝導性フィラーは、３０μｍ以上の粒径及び１０以上のアスペクト比を有する窒化ホウ素からなるフィラーであり、
前記第１熱伝導性フィラーの含有量は、５〜２０体積％であり、
前記第２熱伝導性フィラーは、窒化ホウ素以外の材質からなるフィラーである
ことを特徴とする熱伝導性樹脂成型品。
【請求項２】
前記第２熱伝導性フィラーの粒径は、３〜２０μｍである請求項１に記載の熱伝導性樹脂成型品。
【請求項３】
前記第２熱伝導性フィラーは、酸化マグネシウム又は炭酸マグネシウムからなるフィラーである請求項１又は２に記載の熱伝導性樹脂成型品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性樹脂成型品に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子機器の高密度化・薄型化が急速に進み、ＩＣやパワー部品、高輝度ＬＥＤから発生する熱の影響が重大な問題となっている。これに対して、例えば、チップ等の発熱体と放熱体の間の熱を効率よく伝達する部材として、シート状の熱伝導性樹脂成型品の利用が進んでいる。
ここで、樹脂成型品に高い熱伝導性を付与する手段として、効率よく熱伝導パスを形成するために、熱伝導性フィラーを配向させて樹脂中に分散させることが知られている。【０００３】
特許文献１には、樹脂及び／又はゴムと窒化ホウ素の鱗片状粒子を含む混練物を複数の帯状可塑物に押出成型しながらそれらをリップで集成しシート化した後硬化させるか、又はシート化しながら硬化させる製造方法が提案されている。
特許文献２には、熱伝導性成形体として、平均粒子径の異なる２種類の窒化ホウ素粉末（Ａ）及び（Ｂ）を含む熱伝導性フィラーを５０〜７５体積％含有してなるシリコーン積層体を、積層方向から切断することを特徴とする熱伝導性成形体が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平０８−２４４０９４号公報
【特許文献２】特開２０１０−２６０２２５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記特許文献１、２に記載されている熱伝導性を有する樹脂成型品は、熱伝導性フィラーとして、窒化ホウ素製のフィラーを好ましく採用している。窒化ホウ素製のフィラーは優れた熱伝導性を付与させやすいという利点を有する。しかしながら、窒化ホウ素は高価であり、上記特許文献１、２のように窒化ホウ素製のフィラーを多量に含有する場合、熱伝導性を有する樹脂成型品を安価に提供することが困難であった。
一方、熱伝導性フィラーとして窒化ホウ素製のフィラーのみを用いる場合、フィラーの含有量が少ないと、このフィラーを配向させることが困難となる。その結果、作製した樹脂成型品は、窒化ホウ素製のフィラーを使用しているにも関わらず、熱伝導性に劣るという課題があった。【０００６】
本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであり、優れた熱伝導性を有し、安価に製造することができる熱伝導性樹脂成型品を提供することを目的する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
（１）本発明の熱伝導性樹脂成型品は、
樹脂と、第１熱伝導性フィラー及び上記第１熱伝導性フィラーより小さい粒径を有する第２熱伝導性フィラーを含む熱伝導性フィラーと、を含む熱伝導性樹脂成型品であって、
上記熱伝導性フィラーの含有量は、３０〜５０体積％であり、
上記第１熱伝導性フィラーは、３０μｍ以上の粒径及び１０以上のアスペクト比を有する窒化ホウ素からなるフィラーであり、
上記第１熱伝導性フィラーの含有量は、５〜２０体積％であり、
上記第２熱伝導性フィラーは、窒化ホウ素以外の材質からなるフィラーである
ことを特徴とする。【０００８】
本発明の熱伝導性樹脂成型品は、熱伝導性フィラーの総含有量の上限を５０体積％に抑えつつ、窒化ホウ素からなる第１熱伝導性フィラーと、窒化ホウ素以外の材質からなり、粒径が第１熱伝導性フィラーよりも小さい第２熱伝導性フィラーとをそれぞれ所定量含有している。
そのため、上記熱伝導性樹脂成型品によれば、窒化ホウ素からなる第１熱伝導性フィラーの含有量が少なくても上記第１熱伝導性フィラーを配向させることができ、上記熱伝導性樹脂成型品は、熱伝導性に優れる。
また、上記熱伝導性樹脂成型品は、安価に提供することができる。【０００９】
（２）上記熱伝導性樹脂成型品において、上記第２熱伝導性フィラーの粒径は、３〜２０μｍであることが好ましい。
この場合、上記第２熱伝導性フィラーは、第１熱伝導性フィラー同士の間に介在して上記熱伝導性樹脂成型品の熱伝導性を高めるのに適しており、かつ熱伝導性樹脂成型品の製造工程において、第１熱伝導性フィラーを配向させるのにも適している。【００１０】
（３）上記熱伝導性樹脂成型品において、上記第２熱伝導性フィラーは、酸化マグネシウム又は炭酸マグネシウムからなることが好ましい。
この場合、上記第２熱伝導性フィラーは、第１熱伝導性フィラー同士の間に介在して上記熱伝導性樹脂成型品の熱伝導性を高めるのに適しており、かつ熱伝導性樹脂成型品を安価で提供するのに適している。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の熱伝導性樹脂成型品は、優れた熱伝導性を有する。
また、上記熱伝導性樹脂成型品は、安価に提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の実施形態に係る熱伝導性シートを模式的に示す断面図である。
【図２】本発明の実施形態に係る熱伝導性シートの製造で使用する押出機を模式的に示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施形態について説明する。
本発明において、「熱伝導性樹脂成型品」とは、原料組成物を成型して作製したブロック状物、及び、当該ブロック状物を切断して得られた切断物（スライスしたシート状物を含む）のいずれも含む概念である。
本実施形態では、熱伝導性シートを例にして、熱伝導性樹脂成型品の実施形態を説明する。
【００１４】
図１は、本発明の実施形態に係る熱伝導性シートを模式的に示す断面図であり、上記熱伝導性シートの厚さ方向に平行な断面図である。なお、図１は模式図であり、各部材（特に第１熱伝導性フィラー及び第２熱伝導性フィラー）は、実寸法を正確に反映したものではない。
本実施形態に係る熱伝導性シート１は、ＩＣチップ等の発熱部材とヒートシンク等の放熱部材との間に配置し、一方の面を発熱部材に接触させ、他方の面を放熱部材に接触させて使用する。
【００１５】
熱伝導性シート１は、図１に示すように、マトリックス成分２と、第１熱伝導性フィラー４及び第２熱伝導性フィラー５とを有しており、第１熱伝導性フィラー４が熱伝導性シート１の略厚さ方向（図１中、上下方向）に配向している。熱伝導性シート１では、第１熱伝導性フィラー４及び第２熱伝導性フィラー５による熱伝導パスが、熱伝導性シート１の略厚さ方向に形成されている。従って、熱伝導性シート１は厚さ方向における熱伝導性に優れる。
なお、上記熱伝導性シートでは、熱伝導性フィラー以外の成分をまとめてマトリックス成分と称する。
【００１６】
熱伝導性シート１は、マトリックス成分２中の第１熱伝導性フィラー４がその面方向に配向分散した薄い樹脂シートが垂直方向に折り畳んだ状態で密着されたブロック状物をシート状にスライスしたものである。このような熱伝導性シート１には略厚さ方向にウェルドライン６が形成される場合もある。
【００１７】
マトリックス成分２は、少なくとも樹脂（ゴムを含む）を含有する。
上記樹脂としては、従来公知の種々の樹脂を適宜選択して用いることができる。
具体的には、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体等のエチレン−α−オレフィン共重合体、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリアセタール、ポリフッ化ビニリデンやポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ）樹脂、ポリフェニレンエーテル、変性ポリフェニレンエーテル、脂肪族ポリアミド類、芳香族ポリアミド類、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸又はそのエステル、ポリアクリル酸又はそのエステル、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポリケトン、液晶ポリマー、シリコーン樹脂、アイオノマーなどを用いることができる。
また、例えば、スチレン−ブタジエン共重合体又はその水添ポリマー、スチレン−イソプレンブロック共重合体又はその水添ポリマー等のスチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマーなどを用いることができる。
更には、例えば、シリコーンゴム、アクリルゴム、ブチルゴム、フッ素ゴム、ニトリルゴム、水素化ニトリルゴム等を用いることもできる。
これらは単独で用いても良いし、２種以上を併用しても良い。
これらのなかでは、成型体とした際の柔軟性、形状追従性、電子部品に接触させる際の発熱面への密着性、及び、耐熱性に優れる点からシリコーンゴムが好ましい。
【００１８】
上記シリコーンゴムとしては、シリコーン骨格を有する高分子（シリコーン）が架橋したものが挙げられる。
ここで、シリコーンの架橋は、過酸化物架橋であっても良いし、付加反応型の架橋であっても良いが、過酸化物架橋が好ましい。過酸化物架橋によって架橋されたシリコーンゴムの方が耐熱性に優れるからである。
【００１９】
上記シリコーンゴムとしては、例えば、側鎖が全てメチル基で不飽和基を含まないシリコーンと側鎖（末端も含む）の一部にビニル基を有するシリコーンとの混合物を過酸化物架橋させたものが好ましい。
このとき、上記側鎖の一部にビニル基を有するシリコーンは、上記側鎖が全てメチル基で不飽和基を含まないシリコーンに対する架橋剤とみなすこともできる。
【００２０】
上記側鎖の一部にビニル基を有するシリコーンの具体例としては、例えば、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端メチルフェニルビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖メチル（３，３，３−トリフルオロプロピル）ポリシロキサン、分子鎖両末端シラノール基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端シラノール基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体等が挙げられる。これらは単独で用いても良いし、２種以上併用しても良い。
【００２１】
上記過酸化物架橋を行う際の有機過酸化物としては、例えば、ベンゾイルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーベンゾエート等が挙げられる。これらは単独で用いても良いし、２種以上併用しても良い。
更に、架橋時には、架橋促進剤や架橋促進助剤を併用しても良い。
【００２２】
マトリックス成分２は、上記樹脂に加えて、上述したように架橋剤、架橋促進剤、架橋促進助剤を含有しても良い。また、マトリックス成分２は、補強剤、充填剤、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、帯電防止剤、練り込み接着剤、難燃剤、カップリング剤等の一般的な添加剤を含有していても良い。
【００２３】
熱伝導性シート１は、２種類の熱伝導性フィラーとして、第１熱伝導性フィラー４と、第１熱伝導性フィラー４よりも粒径の小さい第２熱伝導性フィラー５とを含有する。
第１熱伝導性フィラー４は、窒化ホウ素（ＢＮ）からなる。そのため、熱伝導性シート１は優れた熱伝導性を有する。
第１熱伝導性フィラー４は、所定の粒径及びアスペクト比を有していればその形状は特に限定されない。第１熱伝導性フィラー４の具体的な形状としては、例えば、鱗片状、板状、膜状、繊維状、円柱状、角柱状、楕円状、扁平形状などが挙げられる。
これらのなかでは鱗片状が好ましい。高アスペクト比で、かつ面方向に等方的な熱伝導率を有しているため、鱗片状の熱伝導性フィラーを配向させた場合、成型品の熱伝導率が高くなるからである。
【００２４】
第１熱伝導性フィラー４の粒径は３０μｍ以上である。上記粒径が３０μｍ未満では、熱伝導パスが形成しにくく、熱伝導性に劣る場合がある。
一方、第１熱伝導性フィラー４の粒径の好ましい上限は、熱伝導性樹脂成型品を作製する際の加工性の観点から１００μｍである。
【００２５】
第１熱伝導性フィラー４のアスペクト比は１０以上である。この場合、第１熱伝導性フィラー４の間隙に、第１熱伝導性フィラー４より粒径の小さい第２熱伝導性フィラー５が分散して熱伝導パスを形成しやすく、また、第１熱伝導性フィラー４がマトリックス成分２中で配向し易い。
一方、第１熱伝導性フィラー４のアスペクト比の上限は、１００が好ましい。この場合、第１熱伝導性フィラーを熱伝導性樹脂成型品に充填しやすく、また、熱伝導性樹脂成型品を作製する際の加工性にも優れることになる。
【００２６】
本発明において、熱伝導性フィラーの「粒径」とは、粒度分布測定における平均粒径という概念である。上記平均粒径は、レーザー回析散乱法（装置：マイクロトラック・ベル株式会社社製、マイクロトラックＭＴ３３００ＥＸＩＩ）によって測定されたものである。
また、本発明において、熱伝導性フィラーの「アスペクト比」は、短径に対する長径の比の平均値という概念である。上記アスペクト比は、ＳＥＭで撮影された画像から２００個以上の粒子を任意に選択し、それぞれの長径と短径の比を求めて平均値を算出する。ここで、長径及び短径は、各粒子の観察画像において、最も長い部分の長さを長径とし、この長径の中点を通り、かつ当該長径に直行する部分の長さを短径とする。
【００２７】
第２熱伝導性フィラー５は、第１熱伝導性フィラーより小さい粒径を有し、窒化ホウ素以外の材質からなる。
第２熱伝導性フィラー５は、窒化ホウ素以外の材質からなり、かつ熱伝導性を有するものであれば良い。第２熱伝導性フィラー５の具体例としては、例えば、黒鉛、炭素繊維、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）、雲母、アルミナ、窒化アルミニウム、炭化珪素、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、二硫化モリブデン、銅、アルミニウム等からなるものが挙げられる。
これらのなかでは、酸化マグネシウムからなる熱伝導性フィラー、及び、炭酸マグネシウムからなる熱伝導性フィラーが好ましい。第１熱伝導性フィラー４同士の間に介在して熱伝導性シート１の熱伝導性を高めるのに適しており、かつ熱伝導性シート１を安価で提供するのに適しているからである。
【００２８】
第２熱伝導性フィラー５の形状は特に限定されず、具体的な形状としては、例えば、球状、鱗片状、板状、膜状、円柱状、角柱状、楕円状、扁平形状などが挙げられる。
第２熱伝導性フィラー５の形状は、球状、鱗片状が好ましい。この場合、第１熱伝導性フィラー４間に熱伝導パスを形成しやすく、また、第１熱伝導性フィラー４を配向させるのに適しているからである。
【００２９】
第２熱伝導性フィラー５の粒径は、第１熱伝導性フィラー４の粒径よりも小さければ特に限定されないが、３〜２０μｍが好ましい。
第２熱伝導性フィラー５の粒径がこの範囲にあると、第１熱伝導性フィラー４同士の間に介在して熱伝導パスを形成すること、及び、第１熱伝導性フィラー４を配向させること、により適している。更に、第２熱伝導性フィラー５の粒径がこの範囲にあると、熱伝導性シート１の表面粗さを抑え、発熱部材や放熱部材と接触した際の接触熱抵抗（熱伝導性シート１の表面の熱抵抗）を小さくするのに適している。
一方、第２熱伝導性フィラー５の粒径が２０μｍを超えると、第１熱伝導性フィラー４が配向しにくくなり、熱伝導性シート１は熱伝導性に劣る場合がある。
また、第２熱伝導性フィラー５の粒径が３μｍ未満の場合は、第２熱伝導性フィラー５の材質によっては、熱伝導性シート１は熱伝導性に劣ることがある。例えば、第２熱伝導性フィラー５の材質が酸化マグネシウム又は炭酸マグネシウムの場合は、熱伝導性シート１の製造過程で第２熱伝導性フィラー５の発泡が生じる場合があり、このような発泡が生じると、製造された熱伝導性シート１の熱伝導性が低下する場合がある。
第２熱伝導性フィラー５の粒径は、５〜２０μｍがより好ましく、５〜１５μｍがさらに更に好ましく、５〜１０μｍが特に好ましい。
【００３０】
第２熱伝導性フィラー５のアスペクト比の上限は１００が好ましい。第２熱伝導性フィラーを熱伝導性樹脂成型品に充填しやすく、また、熱伝導性樹脂成型品を作製する際の加工性にも優れるからである。
第２熱伝導性フィラー５のアスペクト比の下限は限定されず、第２熱伝導性フィラー５のアスペクト比は１以上であれば良い。
第２熱伝導性フィラー５の粒径及びアスペクト比のそれぞれの測定方法は、第１熱伝導性フィラー４の粒径及びアスペクト比の測定方法と同様である。
【００３１】
熱伝導性シート１における熱伝導性フィラーの含有量（熱伝導性フィラーの総含有量）は、３０〜５０体積％である。
上記熱伝導性フィラーの総含有量が３０体積％未満では、充分な熱伝導性を確保することができない。また、上記含有量が５０体積％を超えると、熱伝導性樹脂成型品を作製する際の加工性に劣ることになり、かつ熱伝導性を有する樹脂成型品を安価で提供することが困難になる。
【００３２】
熱伝導性シート１における第１熱伝導性フィラー４の含有量は、５〜２０体積％である。この場合、第１熱伝導性フィラーを配向させ、熱伝導性を確保することができる。
一方、第１熱伝導性フィラー４の含有量が５体積％未満では、第１熱伝導性フィラーを配向させても、充分な熱伝導性を確保することができない。また、上記含有量が２０体積％を超えると、安価に熱伝導性樹脂成型品を提供することが困難である。
【００３３】
熱伝導性シート１における第２熱伝導性フィラー５の含有量は、１０〜４５体積％が好ましい。
第２熱伝導性フィラー５の含有量が１０体積％未満では、成型時に第１熱伝導性フィラーを配向させることが困難になる。一方、第２熱伝導性フィラー５の含有量が４５体積％を超えると、第１熱伝導性フィラーの含有量が少なくなりすぎ、充分な熱伝導性を確保することができなくなる。
第２熱伝導性フィラー５の含有量は、２０〜４５体積％がより好ましい。
【００３４】
本実施形態の熱伝導性シート１は、熱伝導性フィラーとして、第１熱伝導性フィラー４及び第２熱伝導性フィラー５を含有している。ここで、第１熱伝導性フィラー４の粒径Ｄ１と、第２熱伝導性フィラー５の粒径Ｄ２が、Ｄ１＞Ｄ２の関係を有している。
なお、熱伝導性シート１は、本発明の効果を損なわない範囲で、第１熱伝導性フィラー４及び第２熱伝導性フィラー５以外の熱伝導性フィラーを含有しても良い。
【００３５】
熱伝導性シート１の厚さは特に限定されないが、例えば、０．１〜３．０ｍｍ程度である。
この場合、熱伝導性シート１は、電気部品や自動車部品等において、発熱部材と放熱部材との間で熱を効率良く伝達する部材として好適に使用することができる。
【００３６】
次に、本実施形態に係る熱伝導性シートを製造する方法について、図面を参照しながら説明する。
図２は、本発明の実施形態に係る熱伝導性シートの製造で使用する押出機を模式的に示す図である。図２には、押出機１００の先端部分及びＴダイの断面概略図を示す。
押出機１００に投入された熱伝導性フィラーを含む原料組成物は、スクリュー８によって撹拌・混練され、流路１０に沿って第１ギャップ１２に導入される。
【００３７】
押出機１００に投入された原料組成物は、まず、第１ギャップ１２によって上下方向（厚さ方向）にしぼり込まれて薄い帯状となる。第１ギャップ１２を通過する際、原料組成物にはせん断力が作用し、原料組成物中に混合されている第１熱伝導性フィラーが原料組成物の流れ方向に配向する。従って、第１ギャップ１２を通過して成形された厚さの薄い樹脂シート前駆体は、少なくとも第１熱伝導性フィラーが当該樹脂シート前駆体の面方向に配向している。
また、第２熱伝導性フィラーが配向可能な形状を有するフィラーの場合、当該第２熱伝導性フィラーは、第１ギャップ１２を通過する際に第１熱伝導性フィラーと同方向に配向する。
【００３８】
第１ギャップ１２の隙間（図２中、上下方向の寸法）は、０．１ｍｍ以上５．０ｍｍ以下であることが好ましい。第１ギャップ１２の隙間が０．１ｍｍよりも小さいと、押出し圧力が不必要に上昇し、更には、樹脂詰まりが発生してしまうことがある。一方、第１ギャップ１２の隙間が５．０ｍｍよりも大きいと、上記薄い樹脂シート前駆体の面方向に対する熱伝導性フィラーの配向度が減少することがある。
【００３９】
第１熱伝導性フィラーが面方向に配向した上記薄い樹脂シート前駆体は、第１ギャップ１２を完全に通過すると、押出方向に限定されていたシートの流れ方向が解放されて、当該流れ方向が押出方向に対してほぼ垂直となる方向に変化する。これは、第１ギャップ１２を通過した後の流路１０の断面積が拡大し、流路１０の上下方向の長さが長くなるためである。
シートの流れ方向が押出方向に対してほぼ垂直となる方向に変化した上記薄い樹脂シート前駆体は、第１ギャップ１２を完全に通過した後、更に第２ギャップ１４に向かって押し出される。その結果、第２ギャップ１４内の樹脂シート前駆体は、上記薄い樹脂シート前駆体が積層された状態となる。その際に第１熱伝導性フィラーの多くは、第２ギャップ１４内の樹脂シート前駆体の厚さ方向（図２中、上下方向）に配向させられる。
その後、必要に応じて、樹脂シート前駆体を所定の条件で加熱することにより架橋を進行させ、更に必要に応じて、樹脂シート前駆体を厚さ方向に垂直な方向にスライス加工する。このような工程を経て、熱伝導性シート１が製造される。
【００４０】
ここで、第２ギャップ１４の隙間は第１ギャップ１２の隙間の２倍以上２０倍以下であることが好ましい。第２ギャップ１４の隙間が第１ギャップ１２の隙間の２倍よりも小さい場合は、第１熱伝導性フィラー４が熱伝導性シート１の厚さ方向に配向しないことがある。また、第２ギャップ１４の隙間が第１ギャップ１２の隙間の２０倍よりも大きな場合は、部分的に樹脂シート前駆体が乱流した状況が生じやすくなり、その結果、熱伝導性シート１の厚さ方向に配向する第１熱伝導性フィラー４の割合が減少してしまうことがある。
第２ギャップ１４の隙間は第１ギャップ１２の隙間の２倍以上１０倍以下であることがより好ましい。
また、上記樹脂シート前駆体が流路１０の上下方向において均等に流れやすくなる観点から、第１ギャップ１２における厚さ方向の中心と、第２ギャップ１４における厚さ方向の中心とは、厚さ方向において略同一の位置にあることが好ましい。
【００４１】
第１ギャップ１２に繋がる開口部の形状は特に規定されないが、上流側の開口部の側面（上下面）は圧力損失が少ないように傾斜面とすることが好ましく、下流側の開口部の側面（上下面）については効率良く熱伝導性フィラーを樹脂シートの厚さ方向に配向させるために、傾斜角度（押出方向と傾斜面とのなす角度）を調整することが望ましい。当該傾斜角度としては、例えば、１０°〜５０°とすることができ、更には、２０°〜２５°であるのが好ましい。
また、第１ギャップ１２に繋がる開口部は、上下共に傾斜を有している必要はなく、どちらか一方のみが傾斜を有していても良い。
なお、第１ギャップ１２及び第２ギャップ１４の奥行（即ち、図２において紙面に略垂直な方向における第１ギャップ１２及び第２ギャップ１４の隙間）は、Ｔダイの全体にわたって略同一である。また、上記第１ギャップ及び上記第２ギャップの奥行寸法は特に規定されず、樹脂シートの製品幅に応じて種々の設計変更が可能である。
【００４２】
本発明の実施形態に係る熱伝導性シートは、下記の製造方法によって製造することもできる。
即ち、熱伝導性シートを製造するための原料組成物を調製した後、この原料組成物を用いて少なくとも第１熱伝導性フィラーが面方向に配向したシート状物を従来公知の方法で複数枚作製し、そのシート状物を複数枚積層してブロック状物とした後、上記第１熱伝導性フィラーが配向した方向に対して垂直な方向から上記ブロック状物（シート状物の積層体）をカットすることにより作製しても良い。この方法で熱伝導性シートを製造する場合、必要に応じて、適宜なタイミングで架橋処理を施しても良い。
このような方法で製造された熱伝導性シートもまた、第１熱伝導性フィラーが熱伝導性シートの略厚さ方向に配向した熱伝導性に優れたシートとなる。
【実施例】
【００４３】
次に、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明は、かかる実施例のみに限定されるものではない。
（実施例１）
表１に記載の配合にて、樹脂成分に、架橋剤並びに第１熱伝導性フィラー及び第２熱伝導性フィラー（以下、全てを合わせて原料成分ともいう）を２本ロールで練り込み、リボンシート（前駆体としての組成物）を得た。
上記樹脂成分としては、シリコーンゴム「東レダウコーニング社製のＤＹ３２１００５Ｕ」、及び可塑剤（信越化学工業社製のシリコーンオイル：ＫＦ−９６−３０００ＣＳ）を用いた。
上記架橋剤としては、東レダウコーング社製の「ＭＲ‐５３」及び「ＲＣ−４  ５０Ｐ  ＦＤ」を用いた。表１にはその合計含有量を示した。
上記第１熱伝導性フィラーとしては、窒化ホウ素からなるフィラー（デンカ株式会社製「ＸＧＰ」（鱗片状、粒径３５μｍ、アスペクト比約３０））を用いた。
上記第２熱伝導性フィラーとしては、炭酸マグネシウムからなるフィラー（立方体状、粒径６μｍ、アスペクト比約１（神島化学工業株式会社製））を用いた。【００４４】
次に、作製したリボンシートを図２に示したようなゴム用短軸押出機１００にて、１ｍｍの第一ギャップ及び１０ｍｍの第二ギャップを有する垂直配向金型（口金）を用いて、第１熱伝導性フィラー（鱗片状窒化ホウ素）が厚さ方向に配向した厚さ１０ｍｍのシートを作製し、当該シートを１７０℃で３０分間の架橋処理を施した。架橋処理後の当該シートを厚さ方向と垂直にスライス加工し、厚さ５００μｍの熱伝導性樹脂成型品として熱伝導性シート１を作製した。【００４５】
（実施例２）
原料成分の配合量を表１に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００４６】
（実施例３）
第２熱伝導性フィラーとして、炭酸マグネシウムからなるフィラー（立方体状、粒径１５μｍ、アスペクト比約１（神島化学工業株式会社製））を使用し、かつ原料成分の配合量を表１に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００４７】
（実施例４）
原料成分の配合量を表１に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００４８】
（実施例５）
第２熱伝導性フィラーとして、酸化マグネシウムからなるフィラー（堺化学工業株式会社製の「ＳＭＯ」（球状、粒径１０μｍ、アスペクト比約１））を使用し、かつ原料成分の配合量を表１に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００４９】
（実施例６）
原料成分の配合量を表１に示したように変更した以外は、実施例５と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００５０】
（実施例７）  
第２熱伝導性フィラーとして、炭酸マグネシウムからなるフィラー（立方体状、粒径２６μｍ、アスペクト比約１（神島化学工業株式会社製））を使用し、かつ原料成分の配合量を表１に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００５１】
（実施例８）
原料成分の配合量を表１に示したように変更した以外は、実施例３と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００５２】
（実施例９）
原料成分の配合量を表１に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００５３】
（実施例１０）
第２熱伝導性フィラーとして、炭酸カルシウムからなるフィラー（丸尾カルシウム株式会社製「軽質炭酸カルシウム」（球状、粒径６μｍ、アスペクト比約１））を使用した以外は、実施例７と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００５４】
（実施例１１）
第２熱伝導性フィラーとして、酸化マグネシウムからなるフィラー（神島化学工業株式会社製「スターマグＭＳＬ」（球状、粒径９μｍ、アスペクト比１））を使用した以外は、実施例７と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００５５】
（比較例１、２）
原料成分の配合量を表１に示したように変更（第２熱伝導性フィラーを使用しなかった）した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シート１を作製した。【００５６】
［評価試験］
（１）硬度
得られた熱伝導性樹脂シートの硬度として、アスカーＣ硬度を測定した。結果を表１に示した。
（２）熱抵抗
得られた熱伝導性樹脂シートの厚さ方向の熱抵抗をＴＩＭ  ＴＥＳＴＥＲ１３００を用いて３水準の測定圧力（０．１ＭＰａ、０．３ＭＰａ及び０．５ＭＰａ）で計測した。計測された値を表１に示した。なお、当該測定は定常法にて米国規格ＡＳＴＭ  Ｄ５４７０に準拠した。結果を表１に示した。【００５７】
【表１】
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【００５８】
表１に示す結果から、本発明の実施形態によれば、高価なＢＮの使用量を減らしつつ、熱抵抗値の低い熱伝導性樹脂シートを提供することができることが明らかとなった。
【符号の説明】
【００５９】
１  熱伝導性シート
２  マトリックス成分
４  第１熱伝導性フィラー
５  第２熱伝導性フィラー
６  ウェルドライン
８  スクリュー
１０  流路
１２  第１ギャップ
１４  第２ギャップ
１００  押出機
【要約】
樹脂と、第１熱伝導性フィラー及び前記第１熱伝導性フィラーより小さい粒径を有する第２熱伝導性フィラーを含む熱伝導性フィラーと、を含む熱伝導性樹脂成型品であって、前記熱伝導性フィラーの含有量は、３０〜５０体積％であり、前記第１熱伝導性フィラーは、３０μｍ以上の粒径及び１０以上のアスペクト比を有する窒化ホウ素からなるフィラーであり、前記第１熱伝導性フィラーの含有量は、５〜２０体積％であり、前記第２熱伝導性フィラーは、窒化ホウ素以外の材質からなるフィラーである、熱伝導性樹脂成型品。【図１】
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【図２】
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