(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
互いに対向するように所定の間隔を隔てて配置された一対の電極と、
前記一対の電極の互いに対向する面にそれぞれ設けられた一対の誘電体と、
前記一対の誘電体の互いに対向する面の少なくとも一方側に設けられた機能膜とを備え、
前記機能膜は、チタンおよびニオブの結晶系の酸化化合物を含む、オゾンガス発生装置。
【請求項２】
前記機能膜の酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物は、モル数においてＮｂ２Ｏ５がＴｉＯ２の０．１倍以上６倍以下となる酸化チタンおよび酸化ニオブにより生成されている、請求項１に記載のオゾンガス発生装置。
【請求項３】
前記機能膜は、酸化チタンの固溶体をさらに含む、請求項１または２に記載のオゾンガス発生装置。
【請求項４】
前記機能膜の酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物は、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９のうち少なくとも一方を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載のオゾンガス発生装置。
【請求項５】
酸化チタンおよび酸化ニオブを１０００℃以上で加熱することにより酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を生成する工程と、
互いに対向するように所定の間隔を隔てて配置された一対の電極を設ける工程と、
前記一対の電極の互いに対向する面にそれぞれ一対の誘電体を設ける工程と、
前記一対の誘電体の互いに対向する面の少なくとも一方側に酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を含む機能膜を設ける工程とを備える、オゾンガス発生装置の製造方法。
【請求項６】
酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を生成する工程は、酸化チタンおよび酸化ニオブを混合する工程と、混合した酸化チタンおよび酸化ニオブを１０００℃以上で加熱して結晶系の化合物を生成する工程と、生成した化合物を粉砕する工程とを含む、請求項５に記載のオゾンガス発生装置の製造方法。
【請求項７】
前記機能膜を設ける工程は、生成した酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物と、酸化チタンの固溶体とを前記誘電体に塗布する工程を含む、請求項５または６に記載のオゾンガス発生装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、オゾンガス発生装置およびオゾンガス発生装置の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、オゾンガス発生装置が知られている（たとえば、特許文献１参照）。
【０００３】
上記特許文献１には、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加することなく高濃度のオゾンガスを発生させるオゾンガス発生装置が開示されている。具体的には、上記特許文献１のオゾンガス発生装置は、互いに対向するように所定の間隔を隔てて配置された一対の誘電体と、一対の誘電体の外側にそれぞれ配置され、一対の誘電体間に放電を発生させる一対の電極と、一対の誘電体の互いに対向する面の少なくとも一方側に設けられた機能膜とを備えている。このオゾンガス発生装置の機能膜は、ニオブ、タンタル、モリブデン、クロムから選択される１種類または２種類の金属の第１金属酸化物と、チタン、タングステン、亜鉛、鉄から選択される１種類または２種類の金属の第２金属酸化物とを含んでる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】国際公開ＷＯ２０１１／０３９９７１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記特許文献１のような従来のオゾンガス発生装置では、機能膜の表面の金属酸化物の構造の違いによりオゾン発生性能にバラツキが生じる場合がある。そこで、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加することなく、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることが可能なオゾンガス発生装置が望まれている。
【０００６】
この発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、この発明の１つの目的は、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加することなく、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることが可能なオゾンガス発生装置およびオゾンガス発生装置の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題を解決するために本願発明者が鋭意検討した結果、一対の誘電体の互いに対向する面の少なくとも一方側に設けられた機能膜を、チタンおよびニオブの結晶系の酸化化合物を含むように形成することによって、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加することなく、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることが可能であることを見い出した。すなわち、この発明の第１の局面によるオゾンガス発生装置は、互いに対向するように所定の間隔を隔てて配置された一対の電極と、一対の電極の互いに対向する面にそれぞれ設けられた一対の誘電体と、一対の誘電体の互いに対向する面の少なくとも一方側に設けられた機能膜とを備え、機能膜は、チタンおよびニオブの結晶系の酸化化合物を含む。
【０００８】
この発明の第１の局面によるオゾンガス発生装置では、上記のように、機能膜が、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を含むことによって、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加せずにオゾンガスを発生させる際に、オゾン発生性能のバラツキを抑制することができる。これにより、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加することなく、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることができる。
【０００９】
上記第１の局面によるオゾンガス発生装置において、好ましくは、機能膜の酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物は、モル数においてＮｂ２Ｏ５がＴｉＯ２の０．１倍以上６倍以下となる酸化チタンおよび酸化ニオブにより生成されている。このように構成すれば、モル数においてＮｂ２Ｏ５がＴｉＯ２の０．１倍以上６倍以下となる酸化チタンおよび酸化ニオブから、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９のような結晶系の化合物を生成することができる。
【００１０】
上記第１の局面によるオゾンガス発生装置において、好ましくは、機能膜は、酸化チタンの固溶体をさらに含む。このように構成すれば、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物と、酸化チタンの固溶体との両方の作用により、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることができる。
【００１１】
上記第１の局面によるオゾンガス発生装置において、好ましくは、機能膜の酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物は、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９のうち少なくとも一方を含む。このように構成すれば、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９のうち少なくとも一方を含む結晶系の化合物の作用により、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることができる。
【００１２】
この発明の第２の局面によるオゾンガス発生装置の製造方法は、酸化チタンおよび酸化ニオブを１０００℃以上で加熱することにより酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を生成する工程と、互いに対向するように所定の間隔を隔てて配置された一対の電極を設ける工程と、一対の電極の互いに対向する面にそれぞれ一対の誘電体を設ける工程と、一対の誘電体の互いに対向する面の少なくとも一方側に酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を含む機能膜を設ける工程とを備える。
【００１３】
この発明の第２の局面によるオゾンガス発生装置の製造方法では、上記のように構成することによって、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加せずにオゾンガスを発生させる際に、オゾン発生性能のバラツキを抑制することが可能なオゾンガス発生装置を製造することができる。これにより、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加することなく、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることが可能なオゾンガス発生装置を製造することができる。
【００１４】
上記第２の局面によるオゾンガス発生装置の製造方法において、好ましくは、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を生成する工程は、酸化チタンおよび酸化ニオブを混合する工程と、混合した酸化チタンおよび酸化ニオブを１０００℃以上で加熱して結晶系の化合物を生成する工程と、生成した化合物を粉砕する工程とを含む。このように構成すれば、酸化チタンおよび酸化ニオブから酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を容易に生成して、オゾンガス発生装置の機能膜を容易に形成することができる。
【００１５】
上記第２の局面によるオゾンガス発生装置の製造方法において、好ましくは、機能膜を設ける工程は、生成した酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物と、酸化チタンの固溶体とを誘電体に塗布する工程を含む。このように構成すれば、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物と、酸化チタンの固溶体との両方の作用により、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることが可能なオゾンガス発生装置を製造することができる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、上記のように、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加することなく、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の一実施形態によるオゾンガス発生装置を示したブロック図である。
【図２】本発明の一実施形態によるオゾンガス発生装置の放電セルを示した概略図である。
【図３】ＴｉＯ２−Ｎｂ２Ｏ５の状態図を示した図である。
【図４】本発明の一実施形態によるオゾンガス発生装置のオゾンガス生成部の製造工程を示した図である。
【図５】実施例によるオゾンガスの生成を説明するための表である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
【００１９】
（オゾンガス発生装置の構成）
図１を参照して、本発明の一実施形態によるオゾンガス発生装置１００の構成について説明する。
【００２０】
本発明の一実施形態によるオゾンガス発生装置１００は、半導体製造工程において用いられるオゾンを生成するように構成されている。つまり、オゾンガス発生装置１００は、高純度の酸素ガス（たとえば、酸素濃度９９．９％以上）を使用して、生成されるオゾンガス中の不純物（オゾンおよび酸素以外の物質）の濃度が抑制されるように構成されている。図１に示すように、オゾンガス発生装置１００は、オゾンガス生成部１と、電源２と、制御部３とを備えている。
【００２１】
オゾンガス生成部１は、原料として高純度の酸素ガス（Ｏ２）が供給され、高濃度のオゾンガス（Ｏ３）を生成するように構成されている。なお、原料の高純度の酸素ガスには、窒素などの他のガスは添加されていない。
【００２２】
オゾンガス生成部１は、放電セル１０を含んでいる。図２に示すように、放電セル１０は、一対の電極１１と、一対の誘電体１２と、一対の機能膜１３とを有している。なお、オゾンガス生成部１には、図示していないが複数の放電セル１０が設けられている。複数の放電セル１０は、同様の構成を有している。放電セル１０は、電源２による印加により無声放電を行うように構成されている。複数の放電セル１０の各々の間には、冷却水を通す流路が設けられている。
【００２３】
一対の電極１１は、一対の誘電体１２の外側にそれぞれ配置され、一対の誘電体１２間に放電を発生させるように構成されている。つまり、一対の電極１１には、電源２が接続されている。一対の電極１１には、電源２から高周波高電圧の電力が供給される。また、一対の電極１１は、それぞれ、膜状に形成されている。また、一対の電極１１は、互いに対向するように配置されている。
【００２４】
一対の誘電体１２は、互いに対向するように所定の間隔を隔てて配置されている。また、一対の誘電体１２は、それぞれ、アルミナ（セラミック）により形成されている。また、一対の誘電体１２は、それぞれ、板状に形成されている。また、一対の誘電体１２は、それぞれ、電極１１よりも大きい面積を有し、一対の電極１１の内側の面（対向する側の面）を覆うように配置されている。誘電体１２は、たとえば、約０．０５ｍｍ以上約１ｍｍ以下の板厚を有する。安定した性能を得るために、好ましくは、誘電体１２は、約０．１ｍｍ以上約０．３ｍｍ以下の板厚を有する。一対の誘電体１２は、たとえば、約３０μｍ以上約１００μｍ以下の間隔を隔てて配置されている。また、一対の誘電体１２の間の隙間に原料の酸素ガスが供給されるように構成されている。
【００２５】
ここで、本実施形態では、一対の機能膜１３は、一対の誘電体１２の互いに対向する面に設けられている。つまり、機能膜１３は、一対の誘電体１２の間の隙間（放電される空間）に接するように配置されている。また、誘電体１２は、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を含む。具体的には、機能膜１３の酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物は、ＴｉＮｂ２Ｏ７（ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝１：１の結晶系化合物）およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９（ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝２：５の結晶系化合物）のうち少なくとも一方を含む。つまり、機能膜１３の酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物は、モル数においてＮｂ２Ｏ５がＴｉＯ２の約０．１倍以上約６倍以下となる酸化チタンおよび酸化ニオブにより生成されている。好ましくは、機能膜１３の酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物は、モル数においてＮｂ２Ｏ５がＴｉＯ２の約１倍より大きく約２．５倍未満となる酸化チタンおよび酸化ニオブにより生成されている。また、機能膜１３は、酸化チタンの固溶体をさらに含む。
【００２６】
ここで、図３のＴｉＯ２−Ｎｂ２Ｏ５の状態図に示すように、ＴｉＯ２およびＮｂ２Ｏ５の混合物のうちＮｂ２Ｏ５のモル％が約９％以上約８５．７％以下の場合（モル数においてＮｂ２Ｏ５がＴｉＯ２の約０．１倍以上約６倍以下の場合）、焼成（加熱）することにより、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９のうち少なくとも一方が生成される。具体的には、Ｎｂ２Ｏ５のモル％が約９％以上約５０％未満の場合、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉＯ２の固溶体が生成される。Ｎｂ２Ｏ５のモル％が約５０％の場合（ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝１：１の場合）、ＴｉＮｂ２Ｏ７が生成される。Ｎｂ２Ｏ５のモル％が約５０％より大きく約７１．９％未満の場合、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９が生成される。Ｎｂ２Ｏ５のモル％が約７１．９％の場合（ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝２：５の場合）、Ｔｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９が生成される。Ｎｂ２Ｏ５のモル％が約７１．９％より大きく約８５．７％以下の場合、Ｔｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９およびβ−Ｎｂ２Ｏ５が生成される。
【００２７】
つまり、モル数においてＮｂ２Ｏ５がＴｉＯ２の約１倍より大きく約２．５倍未満（ＴｉＯ２およびＮｂ２Ｏ５の混合物のうちＮｂ２Ｏ５のモル％が約５０％より大きく約７１．４％未満）となる酸化チタンおよび酸化ニオブにより、結晶系の化合物を生成することにより、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９の両方が生成される。
【００２８】
電源２は、オゾンガス生成部１の一対の電極１１に交流電力を供給するように構成されている。電源２は、ＬＣ回路などにより共振させた高周波の電力を供給するように構成されている。
【００２９】
制御部３は、オゾンガス発生装置１００の各部を制御するように構成されている。たとえば、制御部３は、電源２を制御して、オゾンガス生成部１に供給される電力を制御する。
【００３０】
（オゾンガス発生装置の製造方法）
図４を参照して、オゾンガス発生装置１００（オゾンガス生成部１）の製造方法について説明する。
【００３１】
図４のステップＳ１の混合工程において、所定の割合の酸化チタン（ＴｉＯ２）および酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）が混合される。具体的には、粒子状のＴｉＯ２およびＮｂ２Ｏ５と、エタノールなどのバインダーと、混合および粉砕のためのジルコニアボールとがミルに入れられて混合される。
【００３２】
ステップＳ２の焼成工程において、混合された酸化チタン（ＴｉＯ２）および酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）が焼成（加熱）される。具体的には、粒子状のＴｉＯ２およびＮｂ２Ｏ５の混合物が炉において１０００℃以上の温度で焼成される。粒子状のＴｉＯ２およびＮｂ２Ｏ５は、大気圧下において焼成される。また、粒子状のＴｉＯ２およびＮｂ２Ｏ５は、１０００℃以上、かつ、溶解しない温度（たとえば、約１４００℃）以下の温度で焼成される。好ましくは、１３００℃以上、かつ、溶解しない温度（たとえば、約１４００℃）以下の温度で焼成される。これにより、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物（ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９のうち少なくとも一方）が生成される。
【００３３】
ステップＳ３の冷却工程において、焼成された酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物が冷却される。ステップＳ４の粉砕工程において、冷却された酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物が粉砕される。具体的には、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物と、エタノールなどのバインダーと、混合および粉砕のためのジルコニアボールとがミルに入れられて粉砕される。酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物は、後の塗布工程において使用するスクリーン印刷用のメッシュを通過可能な粒径以下になるまで粉砕される。たとえば、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物は、粒径が１０００ｎｍ以下になるまで粉砕される。
【００３４】
ステップＳ５のペースト化工程において、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物と、酸化チタン（ＴｉＯ２）の固溶体（ｓｓ）と、ガラスおよびオイルとが混合されてペースト化される。酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を含むペーストは、後の塗布工程においてスクリーン印刷可能な粘度に調整される。具体的には、混合されるオイルの量を調整してペーストの粘度が調整される。これにより、機能膜１３の材料が生成される。
【００３５】
ステップＳ６の塗布工程において、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物と、酸化チタンの固溶体とを含むペースト化された機能膜１３の材料がスクリーン印刷により、誘電体１２に塗布される。機能膜１３は、たとえば、約１０μｍの厚みで塗布される。
【００３６】
ステップＳ７の焼成工程において、塗布されたペーストを焼成（加熱）して機能膜１３を誘電体１２に固定する。具体的には、ペースト中のガラスが溶融する温度（たとえば、約８５０℃）において、所定時間焼成が行われる。その後、冷却されて、誘電体１２上に機能膜１３が固定される。
【００３７】
ステップＳ８の接合工程において、それぞれ機能膜１３が形成された一対の誘電体１２が所定の間隔を隔てて接合される。また、一対の誘電体１２のそれぞれの外側に、一対の誘電体１２間に放電を発生させる一対の電極１１が設けられる。具体的には、誘電体１２（アルミナ基板）の機能膜１３が設けられた側の第１面に、ギャップ形成用のリブが配置される。また、誘電体１２の機能膜１２とは反対側の第２面に、電極１１が設けられる。そして、誘電体１２の第１面（機能膜１２側の面）同士がリブを介して接合部材により接合される。また、互いに隣接する放電セル１０を構成する隣接した誘電体１２の第２面（電極１１側の面）同士が絶縁体を介して接合部材により接合される。接合部材は、たとえば、ガラスを含む。また、接合工程において、ガラスが溶融する温度（たとえば、約８５０℃）において、所定時間焼成（加熱）が行われる。その後、冷却されて、複数対の誘電体１２が接合される。これにより、複数の放電セル１０が組み立てられる。また、複数の放電セル１０の各々の間に冷却水を通す流路が設けられて、オゾンガス生成部１が組み立てられる。
【００３８】
（実施形態の効果）
本実施形態では、以下のような効果を得ることができる。
【００３９】
本実施形態では、上記のように、機能膜１３が、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を含むことによって、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加せずにオゾンガスを発生させる際に、オゾン発生性能のバラツキを抑制することができる。これにより、原料ガスに窒素ガス等の他のガスを添加することなく、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることができる。
【００４０】
また、本実施形態では、上記のように、機能膜１３の酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物を、モル数においてＮｂ２Ｏ５がＴｉＯ２の約０．１倍以上約６倍以下となる酸化チタンおよび酸化ニオブにより生成する。これにより、モル数においてＮｂ２Ｏ５がＴｉＯ２の約０．１倍以上約６倍以下となる酸化チタンおよび酸化ニオブから、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９のような結晶系の化合物を生成することができる。
【００４１】
また、本実施形態では、上記のように、機能膜１３は、酸化チタンの固溶体を含む。これにより、酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物と、酸化チタンの固溶体との両方の作用により、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることができる。
【００４２】
また、本実施形態では、上記のように、機能膜１３の酸化チタンおよび酸化ニオブの結晶系の化合物は、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９のうち少なくとも一方を含む。これにより、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９のうち少なくとも一方を含む結晶系の化合物の作用により、高濃度のオゾンガスをより安定して発生させることができる。
【００４３】
（実施例の説明）
次に、図５を参照して、本実施形態によるオゾンガス発生装置１００の機能膜１３の評価を行った実験結果について説明する。
【００４４】
実施例では、機能膜１３の材料を、モル比において、ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝７７：２３の酸化チタンおよび酸化ニオブを用いて結晶系の化合物を生成した場合（実施例１および２）と、モル比において、ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝４０：６０の酸化チタンおよび酸化ニオブを用いて結晶系の化合物を生成した場合（実施例３および４）との実験を行った。また、酸化チタンおよび酸化ニオブを、それぞれ、１１００℃（実施例１および３）および１３００℃（実施例２および４）の温度において、焼成（加熱）して結晶系の化合物を生成した。
【００４５】
モル比において、ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝７７：２３の酸化チタンおよび酸化ニオブを１１００℃の温度で焼成した実施例１の場合、高濃度のオゾンを安定して生成することが可能であった。また、モル比において、ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝７７：２３の酸化チタンおよび酸化ニオブを１３００℃の温度で焼成した実施例２の場合、高濃度のオゾンを安定して生成することが可能であった。実施例１および２において、ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝７７：２３の酸化チタンおよび酸化ニオブを用いて生成された結晶系の化合物を含む機能膜１３の表面をＸ線回折により測定したところ、ＴｉＮｂ２Ｏ７のピークが検出された。
【００４６】
モル比において、ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝４０：６０の酸化チタンおよび酸化ニオブを１１００℃の温度で焼成した実施例３の場合、ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝７７：２３の場合（実施例１および２）よりも、より高濃度のオゾンを安定して生成することが可能であった。また、モル比において、ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝４０：６０の酸化チタンおよび酸化ニオブを１３００℃の温度で焼成した実施例４の場合、ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝４０：６０の酸化チタンおよび酸化ニオブを１１００℃の温度で焼成した実施例３の場合よりも、さらに高濃度のオゾンを安定して生成することが可能であった。実施例３および４において、ＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝４０：６０の酸化チタンおよび酸化ニオブを用いて生成された結晶系の化合物を含む機能膜１３の表面をＸ線回折により測定したところ、ＴｉＮｂ２Ｏ７およびＴｉ２Ｎｂ１０Ｏ２９のピークが検出された。
【００４７】
比較例では、機能膜の材料としてＴｉＯ２：Ｎｂ２Ｏ５＝７７：２３の酸化チタンおよび酸化ニオブを焼成（加熱）せずに塗布した場合の実験を行った。この比較例では、比較的濃度の高いオゾンを発生させる機能膜と、比較的濃度の低いオゾンを発生させる機能膜とがあった。つまり、比較例による機能膜では、オゾン発生性能にバラツキがあった。
【００４８】
（変形例）
なお、今回開示された実施形態および実施例は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態および実施例の説明ではなく特許請求の範囲によって示され、さらに特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更（変形例）が含まれる。
【００４９】
たとえば、上記実施形態では、一対の誘電体の両方に機能膜を設ける構成の例を示したが、本発明はこれに限られない。本発明では、一対の誘電体の少なくとも一方側に機能膜を設けていればよい。
【００５０】
また、上記実施形態では、オゾンガス発生装置が無声放電によりオゾンを生成する構成の例を示したが、本発明はこれに限られない。本発明では、オゾンガス発生装置が無声放電以外の放電によりオゾンガスを生成してもよい。たとえば、オゾンガス発生装置が沿面放電によりオゾンガスを生成する構成でもよい。
【００５１】
また、上記実施形態では、機能膜の材料を誘電体にスクリーン印刷により塗布して機能膜を形成する構成の例を示したが、本発明はこれに限られない。本発明では、機能膜を誘電体にスパッタリングにより形成してもよい。また、機能膜の材料をスクリーン印刷以外の方法で誘電体に塗布して機能膜を形成してもよい。
【００５２】
また、上記実施形態では、誘電体はアルミナにより形成されている例を示したが、本発明はこれに限られない。本発明では、誘電体は、アルミナ以外のセラミックにより形成されていてもよいし、セラミック以外の材料により形成されていてもよい。
【００５３】
また、上記実施形態では、オゾンガス発生装置に複数の放電セルが設けられている構成の例を示したが、本発明はこれに限られない。本発明では、オゾンガス発生装置に１つの放電セルが設けられている構成でもよい。
【００５４】
また、本発明のオゾンガス発生装置を、たとえば、オゾン水製造装置などの装置に組み込んで使用してもよい。
【符号の説明】
【００５５】
１１  電極
１２  誘電体
１３  機能膜
１００  オゾンガス発生装置
【図１】
0006534544.tif 000002
【図２】
0006534544.tif 000003
【図３】
0006534544.tif 000004
【図４】
0006534544.tif 000005
【図５】
0006534544.tif 000006