(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）難燃剤及び（Ｅ）無機充填剤を含有し、
前記（Ａ）エポキシ樹脂が、２５℃で液状であるエポキシ樹脂を含み、
前記２５℃で液状であるエポキシ樹脂の含有量が前記（Ａ）エポキシ樹脂及び前記（Ｂ）フェノール樹脂の合計量を基準として４０質量％以上であり、
前記（Ｂ）フェノール樹脂が、トリスフェニルメタン型フェノール樹脂、及び、ナフタレン環を有するフェノール樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種を含み、
前記（Ｄ）難燃剤がフェノール性水酸基を有する、エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記（Ａ）エポキシ樹脂が、下記一般式（Ｉ）で表される化合物を含む、請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【化１】
0006511840.tif 000010
［式（Ｉ）中、ｎ１〜ｎ４は、それぞれ独立に０又は１を示し、ｎ１＋ｎ２＋ｎ３＋ｎ４は、２以上を示す。］
【請求項３】
前記（Ｄ）難燃剤が反応型リン酸エステル系化合物を含む、請求項１又は２に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記（Ｅ）無機充填剤の平均粒子径が０．０１〜５０μｍである、請求項１〜３のいずれか一項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載のエポキシ樹脂組成物又はその硬化物を含む、フィルム状エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
電子部品と、前記電子部品を封止する封止部と、を備え、
前記封止部が、請求項１〜４のいずれか一項に記載のエポキシ樹脂組成物若しくはその硬化物、又は、請求項５に記載のフィルム状エポキシ樹脂組成物を含む、電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体デバイスの封止、プリント配線基板に配置された電子部品の埋め込み等を可能とするエポキシ樹脂組成物及びフィルム状エポキシ樹脂組成物、並びに、これらを用いた電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子機器の軽薄短小化に伴って、半導体装置の小型化及び薄型化が進んでいる。半導体素子とほぼ同じ大きさの半導体装置を用いる形態、又は、半導体装置の上に半導体装置を積む実装形態（パッケージ・オン・パッケージ）が盛んに行われており、今後、半導体装置の小型化及び薄型化が一段と進むと予想される。
【０００３】
半導体素子の微細化が進展し、端子数が増加してくると、半導体素子上にすべての外部接続端子（外部接続用の端子）を設けることが難しくなる。例えば、無理に外部接続端子を半導体素子上に設けた場合、端子間のピッチが狭くなると共に端子高さが低くなり、半導体装置を実装した後の接続信頼性の確保が難しくなる。そこで、半導体装置の小型化及び薄型化を実現するために、新たな実装方法が多々提案されている。
【０００４】
例えば、半導体ウエハから作製され個片化された半導体素子を、適度な間隔を有するように再配置した後、半導体素子を液状又は固形の樹脂封止材を用いて封止し、半導体素子を封止した部分に外部接続端子を更に設ける実装方法、及び、当該実装方法を用いて作製される半導体装置が提案されている（例えば、下記特許文献１〜４参照）。
【０００５】
再配置した半導体素子の封止は、例えば、液状又は固形の樹脂封止材を金型で成形するモールド成形で行われる。封止成形をモールド成形で行う場合、ペレット状の樹脂封止材を溶融させて得られる樹脂を金型内に流し込むことで封止するトランスファーモールド成形が使用されることがある。しかしながら、溶融させて得られる樹脂を流し込んで成形するため、大面積を封止する場合、未充填部が発生する可能性がある。そこで近年、あらかじめ金型又は被封止体に樹脂封止材を供給してから成形を行うコンプレッションモールド成形が使用され始めている。コンプレッションモールド成形では、樹脂封止材を金型又は被封止体に直接供給するため、大面積の封止でも未充填部が発生しにくい利点がある。コンプレッションモールド成形では、トランスファーモールド成形と同様に、液状又は固形の樹脂封止材が用いられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第３６１６６１５号公報
【特許文献２】特開２００１−２４４３７２号公報
【特許文献３】特開２００１−１２７０９５号公報
【特許文献４】米国特許出願公開第２００７／２０５５１３号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、近年、液状又は固形の樹脂封止材に代えてフィルム状の樹脂封止材を用いることにより、金型を必要としない成形方法（ラミネート、プレス等）により封止を行うことが検討されている。この場合、フィルム状の樹脂封止材が破損して封止を行うことが困難となることを避ける観点から、樹脂封止材に対しては、優れた取扱性（屈曲性等）が求められている。
【０００８】
また、半導体素子の発熱により樹脂封止材が高温になると、発火等の問題が生じる場合がある。そのため、樹脂封止材に対しては、優れた耐熱性及び難燃性が求められている。
【０００９】
本発明は、上記課題を鑑みてなされたものであり、優れた取扱性（屈曲性等）を有するフィルム状エポキシ樹脂組成物（フィルム状の樹脂封止材）が得られると共に、優れた耐熱性及び難燃性を有するエポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。また、本発明は、優れた取扱性、耐熱性及び難燃性を有するフィルム状エポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。さらに、本発明は、これらのエポキシ樹脂組成物又はフィルム状エポキシ樹脂組成物を用いた電子部品装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）難燃剤及び（Ｅ）無機充填剤を含有し、前記（Ａ）エポキシ樹脂が、２５℃で液状であるエポキシ樹脂を含み、前記２５℃で液状であるエポキシ樹脂の含有量が前記（Ａ）エポキシ樹脂及び前記（Ｂ）フェノール樹脂の合計量を基準として３０質量％以上であり、前記（Ｄ）難燃剤がフェノール性水酸基を有する、エポキシ樹脂組成物を提供する。
【００１１】
本発明に係るエポキシ樹脂組成物によれば、当該エポキシ樹脂組成物をフィルム状に成形した場合において、優れた取扱性（屈曲性等）を有するフィルム状エポキシ樹脂組成物が得られる。また、本発明に係るエポキシ樹脂組成物は、優れた耐熱性及び難燃性を有している。
【００１２】
前記（Ａ）エポキシ樹脂は、下記一般式（Ｉ）で表される化合物を含んでいてもよい。
【化１】
0006511840.tif 000002
［式（Ｉ）中、ｎ１〜ｎ４は、それぞれ独立に０又は１を示し、ｎ１＋ｎ２＋ｎ３＋ｎ４は、２以上を示す。］
【００１３】
前記（Ｄ）難燃剤は、反応型リン酸エステル系化合物を含んでいてもよい。
【００１４】
前記（Ｅ）無機充填剤の平均粒子径は、０．０１〜５０μｍであってもよい。
【００１５】
また、本発明は、前記エポキシ樹脂組成物又はその硬化物を含む、フィルム状エポキシ樹脂組成物を提供する。本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、優れた取扱性（屈曲性等）、耐熱性及び難燃性を有している。
【００１６】
さらに、本発明は、電子部品と、前記電子部品を封止する封止部と、を備え、前記封止部が、前記エポキシ樹脂組成物若しくはその硬化物、又は、前記フィルム状エポキシ樹脂組成物を含む、電子部品装置を提供する。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、優れた取扱性（屈曲性等）を有するフィルム状エポキシ樹脂組成物が得られると共に、優れた耐熱性及び難燃性を有するエポキシ樹脂組成物を提供することができる。また、本発明によれば、優れた取扱性（屈曲性等）、耐熱性及び難燃性を有するフィルム状エポキシ樹脂組成物を提供することができる。さらに、本発明によれば、これらのエポキシ樹脂組成物又はフィルム状エポキシ樹脂組成物を用いた電子部品装置を提供することができる。
【００１８】
本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、半導体デバイスの封止、プリント配線基板に配置された電子部品の埋め込み等に好適に用いることができる。また、本発明に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、モールド成形に好適に用いることができることに加え、金型を必要としない成形方法（ラミネート、プレス等）にも好適に用いることができる。
【００１９】
本発明によれば、封止材としてのフィルム状エポキシ樹脂組成物の応用を提供することができる。本発明によれば、電子部品の封止へのフィルム状エポキシ樹脂組成物の応用を提供することができる。本発明によれば、半導体デバイスの封止へのフィルム状エポキシ樹脂組成物の応用を提供することができる。本発明によれば、プリント配線基板に配置された電子部品の埋め込みへのフィルム状エポキシ樹脂組成物の応用を提供することができる。本発明によれば、モールド成形へのフィルム状エポキシ樹脂組成物の応用を提供することができる。本発明によれば、金型を必要としない成形方法（ラミネート、プレス等）へのフィルム状エポキシ樹脂組成物の応用を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。
【００２１】
なお、本明細書において、「〜」を用いて示された数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。また、組成物中の各成分の量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。
【００２２】
＜エポキシ樹脂組成物＞
本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）難燃剤及び（Ｅ）無機充填剤を必須成分として含有している。本実施形態において、（Ａ）エポキシ樹脂は、２５℃で液状であるエポキシ樹脂を少なくとも１種含み、２５℃で液状であるエポキシ樹脂の含有量は、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）フェノール樹脂の合計量を基準として３０質量％以上であり、（Ｄ）難燃剤は、反応性の官能基としてフェノール性水酸基を有している。
【００２３】
本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物の形状としては、フィルム状、液状、固形（顆粒、粉体等）などが挙げられる。本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物は、モールド成形による封止、金型を必要としない成形方法（ラミネート、プレス等）による封止などに用いることができる。
【００２４】
以下、本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物の構成成分等について説明する。
【００２５】
（（Ａ）エポキシ樹脂）
（Ａ）エポキシ樹脂は、フィルム状エポキシ樹脂組成物に柔軟性を付与するために、２５℃で液状であるエポキシ樹脂（以下、「エポキシ樹脂（ａ１）」という）を少なくとも１種含む。エポキシ樹脂（ａ１）としては、特に制限はなく、例えば、１分子中に２個以上のグリシジル基を有するエポキシ樹脂を用いることができる。エポキシ樹脂（ａ１）としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂等が挙げられる。
【００２６】
エポキシ樹脂（ａ１）としては市販品を用いてもよい。エポキシ樹脂（ａ１）の市販品としては、三菱化学株式会社製の商品名「ｊＥＲ８２５」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、エポキシ当量：１７５）、三菱化学株式会社製の商品名「ｊＥＲ８０６」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキシ当量：１６０）、ＤＩＣ株式会社製の商品名「ＨＰ−４０３２Ｄ」（ナフタレン型エポキシ樹脂、エポキシ当量：１４１）、ＤＩＣ株式会社製の商品名「ＥＸＡ−４８５０」、「ＥＸＡ−４８１６」等の柔軟強靭性エポキシ樹脂等が挙げられる。エポキシ樹脂（ａ１）は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
ここで、「２５℃で液状であるエポキシ樹脂」とは、２５℃に保持された当該エポキシ樹脂の粘度をＥ型粘度計又はＢ型粘度計を用いて測定した値が４００Ｐａ・ｓ以下であるエポキシ樹脂を示す。
【００２７】
エポキシ樹脂（ａ１）の含有量は、優れた取扱性（屈曲性等）を得る観点から、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）フェノール樹脂の合計量を基準として３０質量％以上である。エポキシ樹脂（ａ１）の含有量は、更に優れた取扱性（屈曲性等）を得る観点から、４０質量％以上であってもよく、５０質量％以上であってもよい。エポキシ樹脂（ａ１）の含有量は、保護層を設けた封止シートとして用いる場合に保護層の剥離性が良好である観点から、７０質量％以下であってもよく、６５質量％以下であってもよく、６０質量％以下であってもよい。エポキシ樹脂（ａ１）の含有量は、優れた取扱性（屈曲性等）を維持しつつ、保護層を設けた封止シートとして用いる場合に保護層の剥離性が良好である観点から、３０〜７０質量％であってもよく、４０〜６５質量％であってもよく、５０〜６０質量％であってもよい。
【００２８】
エポキシ樹脂（ａ１）の含有量は、更に優れた取扱性（屈曲性等）を得る観点から、（Ａ）エポキシ樹脂の全量を基準として、６０質量％以上であってもよく、６５質量％以上であってもよく、７０質量％以上であってもよい。エポキシ樹脂（ａ１）の含有量は、更に優れた取扱性（屈曲性等）を得る観点から、（Ａ）エポキシ樹脂の全量を基準として、１００質量％以下であってもよく、９５質量％以下であってもよく、９０質量％以下であってもよい。
【００２９】
（Ａ）エポキシ樹脂は、２５℃で液状であるエポキシ樹脂（ａ１）以外のエポキシ樹脂（以下、「エポキシ樹脂（ａ２）」という）を更に含んでいてもよい。エポキシ樹脂（ａ２）としては、ナフタレン型エポキシ樹脂（４官能ナフタレン型エポキシ樹脂、３官能ナフタレン型エポキシ樹脂等）、アントラセン型エポキシ樹脂、トリスフェニルメタン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）、ジヒドロキシベンゼンノボラック型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂などが挙げられる。エポキシ樹脂（ａ２）としては、更に優れた耐熱性及び難燃性を得る観点から、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂であってもよい。エポキシ樹脂（ａ２）は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３０】
エポキシ樹脂（ａ２）としては市販品を用いてもよい。エポキシ樹脂（ａ２）の市販品としては、ＤＩＣ株式会社製の商品名「ＨＰ−４７００」（４官能ナフタレン型エポキシ樹脂）、商品名「ＨＰ−４７５０」（３官能ナフタレン型エポキシ樹脂）、商品名「エピクロンＮ−７７０」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）、商品名「エピクロンＮ−６６０」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）及び商品名「エピクロンＨＰ−７２００Ｈ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）、日本化薬株式会社製の商品名「ＥＰＰＮ−５０２Ｈ」（トリスフェニルメタン型エポキシ樹脂）及び商品名「ＮＣ−３０００」（ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂）、新日鉄住金化学株式会社製の商品名「ＥＳＮ−３５５」（ナフタレン型エポキシ樹脂）、三菱化学株式会社製の商品名「ＹＸ−８８００」（アントラセン型エポキシ樹脂）、住友化学株式会社製、商品名「ＥＳＣＮ−１９０−２」（ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）等が挙げられる。
【００３１】
（Ａ）エポキシ樹脂は、耐熱性、及び、Ｂステージ（半硬化）のフィルム状エポキシ樹脂組成物の取扱性（屈曲性等）が更に向上する観点から、エポキシ樹脂（ａ２）の中でも、下記一般式（Ｉ）で表されるエポキシ樹脂を含んでもよい。ｎ１＋ｎ２＋ｎ３＋ｎ４は、更に優れた耐熱性を得る観点から、２以上であってもよく、３以上であってもよい。ｎ１＋ｎ２＋ｎ３＋ｎ４は、更に優れた取扱性（屈曲性等）を得る観点から、４以下であってもよく、３以下であってもよい。
【００３２】
【化２】
0006511840.tif 000003
［式（Ｉ）中、ｎ１〜ｎ４は、それぞれ独立に０又は１を示し、互いに同一であっても異なってもよい。ｎ１＋ｎ２＋ｎ３＋ｎ４は、２以上（ｎ１＋ｎ２＋ｎ３＋ｎ４≧２）を示す。］
【００３３】
式（Ｉ）で表されるエポキシ樹脂としては、市販品を用いてもよい。式（Ｉ）で表されるエポキシ樹脂の市販品としては、下記式（ＩＩ）で表されるエポキシ樹脂（例えば、ＤＩＣ株式会社製の商品名「ＨＰ−４７５０」、エポキシ当量：１８２）、下記式（ＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂（例えば、ＤＩＣ株式会社製の商品名「ＨＰ−４７００」、エポキシ当量：１６６）等が挙げられる。
【００３４】
【化３】
0006511840.tif 000004
【００３５】
【化４】
0006511840.tif 000005
【００３６】
エポキシ樹脂（ａ２）の含有量は、更に優れた耐熱性及び難燃性を得る観点から、（Ａ）エポキシ樹脂の全量を基準として、５質量％以上であってもよく、７質量％以上であってもよく、１０質量％以上であってもよい。エポキシ樹脂（ａ２）の含有量は、更に優れた取扱性（屈曲性等）を得る観点から、（Ａ）エポキシ樹脂の全量を基準として、５０質量％以下であってもよく、４５質量％以下であってもよく、４２質量％以下であってもよく、４０質量％以下であってもよい。
【００３７】
（（Ｂ）フェノール樹脂）
（Ｂ）フェノール樹脂としては、例えば、（Ａ）エポキシ樹脂と反応する公知のフェノール樹脂を特に制限なく用いることができる。（Ｂ）フェノール樹脂は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３８】
（Ｂ）フェノール樹脂としては、ノボラック型フェノール樹脂（フェノール類とアルデヒド類とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られる樹脂等）；トリスフェニルメタン型フェノール樹脂；ポリパラビニルフェノール樹脂；フェノール・アラルキル樹脂（フェノール類及びジメトキシパラキシレンから合成される、キシリレン基を有するフェノール・アラルキル樹脂等）；ビフェニル骨格を有するフェノール樹脂（ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂等）；ナフタレン環を有するフェノール樹脂（ナフタレン型フェノール樹脂；フェノール類とナフトール類とアルデヒド類とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られる樹脂等）などが挙げられる。前記フェノール類としては、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等が挙げられる。前記ナフトール類としては、α−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等が挙げられる。前記アルデヒド類としては、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等が挙げられる。
【００３９】
（Ｂ）フェノール樹脂としては、更に優れた耐熱性を得る観点から、ノボラック型フェノール樹脂であってもよい。（Ｂ）フェノール樹脂としては、更に優れた耐熱性及び難燃性を得る観点から、ナフタレン環を有するフェノール樹脂であってもよい。
【００４０】
（Ｂ）フェノール樹脂としては、市販品を用いてもよい。（Ｂ）フェノール樹脂の市販品としては、旭有機材工業株式会社製の商品名「ＰＡＰＳ−ＰＮ２」（ノボラック型フェノール樹脂）、エア・ウォーター株式会社製の商品名「ＳＫレジンＨＥ２００Ｃ−７」（ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂）及び商品名「ＨＥ９１０−１０」（トリスフェニルメタン型フェノール樹脂）、新日鉄住金化学株式会社製の商品名「ＳＮ−１００」、「ＳＮ−１８０」、「ＳＮ−３００」、「ＳＮ−３７５」、「ＳＮ−３９５」、「ＳＮ−４００」及び「ＳＮ−４７５Ｎ」（いずれもナフタレン型フェノール樹脂）、日立化成株式会社製の商品名「ＨＰ−８５０Ｎ」（ノボラック型フェノール樹脂）等が挙げられる。
【００４１】
（Ａ）エポキシ樹脂のグリシジル基の当量（エポキシ当量）の、（Ｂ）フェノール樹脂における前記グリシジル基と反応する官能基（例えばフェノール性水酸基）の当量（例えば水酸基当量）に対する比率（（Ａ）エポキシ樹脂のグリシジル基の当量／（Ｂ）フェノール樹脂における前記グリシジル基と反応する官能基の当量）は、未反応の（Ｂ）フェノール樹脂を少なく抑える観点から、０．７以上であってもよく、０．８以上であってもよく、０．９以上であってもよい。前記比率は、未反応の（Ａ）エポキシ樹脂を少なく抑える観点から、２．０以下であってもよく、１．８以下であってもよく、１．７以下であってもよい。前記比率は、未反応の（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）フェノール樹脂を少なく抑える観点から、０．７〜２．０であってもよく、０．８〜１．８であってもよく、０．９〜１．７であってもよい。
【００４２】
（（Ｃ）硬化促進剤）
（Ｃ）硬化促進剤としては、特に制限されるものではないが、例えば、アミン系の硬化促進剤、イミダゾール系の硬化促進剤、尿素系の硬化促進剤及びリン系の硬化促進剤からなる群より選ばれる少なくとも一種であってもよい。アミン系の硬化促進剤としては、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］−７−ウンデセン、１，５−ジアザビシクロ［４．３．０］−５−ノネン等が挙げられる。イミダゾール系の硬化促進剤としては、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール等が挙げられる。尿素系の硬化促進剤としては、３−フェニル−１，１−ジメチルウレア等が挙げられる。リン系の硬化促進剤としては、トリフェニルホスフィン及びその付加反応物、（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルホスフィン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルホスフィン、トリス（４−ヒドロキシフェニル）ホスフィン等が挙げられる。
【００４３】
（Ｃ）硬化促進剤としては、誘導体の種類が豊富であり、所望の活性温度を得やすい観点から、イミダゾール系の硬化促進剤であってもよい。イミダゾール系の硬化促進剤としては、市販品を用いてもよい。イミダゾール系の硬化促進剤の市販品としては、例えば、四国化成工業株式会社製の商品名「キュアゾール  ２ＰＨＺ−ＰＷ」及び「キュアゾール  ２Ｐ４ＭＺ」等が挙げられる。（Ｃ）硬化促進剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４４】
（Ｃ）硬化促進剤の含有量は、充分な硬化促進効果を容易に得ることができる観点、並びに、フィルム状エポキシ樹脂組成物を作製する際の工程（塗工及び乾燥等）中、又は、フィルム状エポキシ樹脂組成物の保管中に硬化が進行することを抑制することができると共に、フィルム状エポキシ樹脂組成物の割れ、及び、溶融粘度の上昇に伴う成形不良を防止しやすい観点から、下記の範囲であってもよい。（Ｃ）硬化促進剤の含有量は、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）フェノール樹脂の合計量を基準として、０．０１質量％以上であってもよく、０．１質量％以上であってもよく、０．３質量％以上であってもよい。（Ｃ）硬化促進剤の含有量は、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）フェノール樹脂の合計量を基準として、５質量％以下であってもよく、３質量％以下であってもよく、１．５質量％以下であってもよい。これらの観点から、（Ｃ）硬化促進剤の含有量は、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）フェノール樹脂の合計量を基準として、０．０１〜５質量％であってもよく、０．１〜３質量％であってもよく、０．３〜１．５質量％であってもよい。
【００４５】
（（Ｄ）難燃剤）
本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物が（Ｄ）難燃剤（（Ｂ）フェノール樹脂に該当する化合物を除く）を含有することにより、優れた難燃性を得ることができる。（Ｄ）難燃剤としては、耐熱性（ガラス転移温度。例えば、Ｃステージ（硬化物）における耐熱性）に優れる観点から、反応性の官能基としてフェノール性水酸基を有する難燃剤を用いる。従来、耐熱性と難燃性とを両立することは困難であるが、フェノール性水酸基を有する難燃剤を用いる本実施形態においては、耐熱性と難燃性とを両立することができる。このような効果が得られる要因は必ずしも明らかではないが、下記のとおりと推測される。（Ｄ）難燃剤のフェノール性水酸基は、（Ａ）エポキシ樹脂のグリシジル基（エポキシ基）と反応することができる。これにより、（Ｄ）難燃剤が架橋構造に取り込まれやすく、硬化物の耐熱性（ガラス転移温度）の低下を抑制することができると共に、難燃性を充分に確保することができる。
【００４６】
また、近年、環境保護の観点からダイオキシンの問題に端を発し、デカブロムをはじめとしたハロゲン化樹脂についての規制の動きがあり、同様にアンチモン化合物（アンチモン含有化合物）も毒性面から規制の動きがあることから、樹脂封止材に対してノンハロゲン化（ノンブロム化等）及びノンアンチモン化の要求が出てきている。また、プラスチック封止ＩＣの高温放置特性にブロム化合物（ブロム含有化合物）が悪影響を及ぼすことが知られており、ブロム化合物の低減が望まれている。そのため、（Ｄ）難燃剤としては、ブロム化合物及びアンチモン化合物とは異なる化合物であってもよい。
【００４７】
フェノール性水酸基を有する難燃剤としては、反応型リン酸エステル系化合物、反応型ホスファゼン系化合物等が挙げられる。
【００４８】
反応型リン酸エステル系化合物としては、例えば、下記式（ＩＶ）で表される化合物が挙げられる。このような化合物の市販品としては、例えば、三光株式会社製の商品名「ＨＣＡ−ＨＱ」が挙げられる。
【００４９】
【化５】
0006511840.tif 000006
【００５０】
反応型ホスファゼン系化合物としては、例えば、下記式（Ｖ）で表される化合物が挙げられる。このような化合物の市販品としては、例えば、大塚化学株式会社製の商品名「ＳＰＨ−１００」が挙げられる。
【００５１】
【化６】
0006511840.tif 000007
【００５２】
（Ｄ）難燃剤としては、他の難燃剤を用いることもできる。そのような難燃剤としては、例えば、リン酸エステル、酸化トリフェニルホスフィン等のリン化合物（反応型リン酸エステル系化合物、反応型ホスファゼン系化合物を除く）；メラミン変性フェノール樹脂、トリアジン環を有する化合物、シアヌル酸誘導体、イソシアヌル酸誘導体等の窒素含有化合物；モリブデン酸亜鉛等の亜鉛化合物；酸化鉄、酸化モリブデン等の金属酸化物；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物；複合金属水酸化物などの公知の有機化合物又は無機化合物が挙げられる。（Ｄ）難燃剤は、常法により合成及び／又は調整してもよく、市販品を入手して用いてもよい。（Ｄ）難燃剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００５３】
（Ｄ）難燃剤の含有量は、更に優れた難燃性を得る観点から、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂及び（Ｃ）硬化促進剤の合計１００質量部に対して、５質量部以上であってもよく、１０質量部以上であってもよく、１５質量部以上であってもよい。（Ｄ）難燃剤の含有量は、更に優れた耐熱性を得る観点から、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂及び（Ｃ）硬化促進剤の合計１００質量部に対して、３０質量部以下であってもよく、２５質量部以下であってもよく、２３質量部以下であってもよい。（Ｄ）難燃剤の含有量は、更に優れた難燃性及び耐熱性を得る観点から、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂及び（Ｃ）硬化促進剤の合計１００質量部に対して、５〜３０質量部であってもよく、１０〜２５質量部であってもよく、１５〜２３質量部であってもよい。
【００５４】
（（Ｅ）無機充填剤）
（Ｅ）無機充填剤（（Ｄ）難燃剤に該当する化合物を除く）としては、従来公知の無機充填剤が使用でき、特定に限定されない。（Ｅ）無機充填剤としては、硫酸バリウム；チタン酸バリウム；無定形シリカ、結晶性シリカ、溶融シリカ、球状シリカ等のシリカ類；タルク；クレー；炭酸マグネシウム；炭酸カルシウム；酸化アルミニウム；窒化ケイ素；窒化アルミニウムなどが挙げられる。表面改質等により、樹脂中への分散性の向上効果及びワニス中での沈降抑制効果が得られやすい観点、並びに、比較的小さい熱膨張率を有するために所望の硬化膜特性が得られやすい観点から、シリカ類であってもよい。（Ｅ）無機充填剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００５５】
（Ｅ）無機充填剤は、表面改質されていてもよい。表面改質の手法としては、特に限定されないが、簡便であり、官能基の種類が豊富であり、所望の特性を付与しやすいことから、シランカップリング剤を用いた表面改質であってもよい。シランカップリング剤としては、アルキルシラン、アルコキシシラン、ビニルシラン、エポキシシラン、アミノシラン、アクリルシラン、メタクリルシラン、メルカプトシラン、スルフィドシラン、イソシアネートシラン、サルファーシラン、スチリルシラン、アルキルクロロシラン等が挙げられる。シランカップリング剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００５６】
（Ｅ）無機充填剤の平均粒子径は、無機充填剤の凝集が容易に抑制されて充分な分散が可能であると共に、フィルム状エポキシ樹脂組成物の作製においてワニス中での粒子の沈降が容易に抑制される観点から、下記の範囲であってもよい。（Ｅ）無機充填剤の平均粒子径は、０．０１μｍ以上であってもよく、０．１μｍ以上であってもよく、０．３μｍ以上であってもよい。（Ｅ）無機充填剤の平均粒子径は、５０μｍ以下であってもよく、２５μｍ以下であってもよく、１０μｍ以下であってもよい。これらの観点から、（Ｅ）無機充填剤の平均粒子径は、０．０１〜５０μｍであってもよく、０．１〜２５μｍであってもよく、０．３〜１０μｍであってもよい。
【００５７】
（Ｅ）無機充填剤の含有量は、被封止体（半導体素子等の電子部品など）と封止部との熱膨張率の差によって電子部品装置（半導体装置等）の反りが大きくなることを容易に防止できると共に、フィルム状エポキシ樹脂組成物の作製の際に乾燥工程において割れが生じること、及び、フィルム状エポキシ樹脂組成物の溶融粘度の上昇により被封止体が充分に封止できなくなる不具合を容易に抑制できる観点から、下記の範囲であってもよい。（Ｅ）無機充填剤の含有量は、更に優れた難燃性を得る観点からも、エポキシ樹脂組成物の全量（有機溶剤等の溶剤を除く）を基準として、５０質量％以上であってもよく、６０質量％以上であってもよく、７０質量％以上であってもよい。（Ｅ）無機充填剤の含有量は、エポキシ樹脂組成物の全量（有機溶剤等の溶剤を除く）を基準として、９５質量％以下であってもよく、９０質量％以下であってもよい。これらの観点から、（Ｅ）無機充填剤の含有量は、エポキシ樹脂組成物の全量（有機溶剤等の溶剤を除く）を基準として、５０質量％以上であってもよく、６０〜９５質量％であってもよく、７０〜９０質量％であってもよい。
【００５８】
（その他の成分）
本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物は、他の添加剤を更に含有していてもよい。このような添加剤としては、顔料、染料、離型剤、酸化防止剤、応力緩和剤、カップリング剤、表面張力調整剤、イオン交換体、着色剤等を挙げることができる。但し、添加剤はこれらに限定されるものではなく、本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物は、必要に応じて当技術分野で周知の各種添加剤を含有していてもよい。
【００５９】
＜フィルム状エポキシ樹脂組成物＞
本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物又はその硬化物を含んでいる。本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、モールド成形による封止、金型を必要としない成形方法（ラミネート、プレス等）による封止などに用いることができる。
【００６０】
本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物によれば、被封止体が大型化した場合であっても、液状又は固形（顆粒、粉体等）の樹脂封止材と比較して、被封止体上へ封止樹脂を均一に供給することが可能であり、被封止体を容易に良好に封止することができる。また、顆粒又は粉体である樹脂封止材を用いた場合には、樹脂封止材が発塵源となり、装置又はクリーンルームが汚染されることがあるのに対し、本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物によれば、発塵の問題を低減しつつ封止成形物を大型化することができる。
【００６１】
モールド成形では、封止樹脂を金型内で成形するため、封止成形物を大型化するには、金型の大型化が必要となる。金型の大型化は、高い金型精度が求められることから技術面での難易度が上がると共に、金型の製造コストが大幅に増加する場合がある。これに対し、本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、従来の封止成形方法であるモールド成形のみならず、金型を必要としない成形方法（ラミネート、プレス等）にも好適に用いることができる。
【００６２】
本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物の厚みは、フィルム状エポキシ樹脂組成物が割れることを防ぎやすい観点から、２５μｍ以上であってもよく、５０μｍ以上であってもよい。本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物の厚みは、フィルム状エポキシ樹脂組成物の厚みのばらつきを抑える観点から、５００μｍ以下であってもよく、３００μｍ以下であってもよい。
【００６３】
本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、例えば、本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物又はその硬化物をフィルム状に成形することにより得ることができる。第１実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物の製造方法は、ワニス塗工法であり、例えば、少なくとも（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）難燃剤及び（Ｅ）無機充填剤を含有するワニスを用いて塗膜を支持体上に形成する工程と、前記塗膜を加熱乾燥してフィルム状エポキシ樹脂組成物を得る工程と、を備える。第２実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物の製造方法は、少なくとも（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）難燃剤及び（Ｅ）無機充填剤を含有する固形樹脂組成物をシート状に成形してフィルム状エポキシ樹脂組成物を得る工程を備える。厚みの精度が高いシートを簡便に得ることができる観点から、上記ワニス塗工法であってもよい。
【００６４】
本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、例えば、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）難燃剤、（Ｅ）無機充填剤、及び、必要に応じて用いられる各種任意成分を混合することにより作製することができる。混合方法としては、各配合成分が分散混合できれば特に限定されないが、ミル、ミキサー、撹拌羽根等が使用できる。必要に応じて、各配合成分を溶剤等に溶解して得られるワニスを用いるワニス塗工法により製膜することができる。また、本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物は、ニーダー、二本ロール、連続混練装置等で各配合成分を混練することにより作製した固形樹脂組成物をシート状に押し出して製膜することにより得ることもできる。
【００６５】
溶剤としては、従来公知の有機溶剤が使用できる。有機溶剤としては、（Ｅ）無機充填剤以外の成分を溶解できる溶剤であってもよく、脂肪族炭化水素類、芳香族炭化水素類、テルペン類、ハロゲン類、エステル類、ケトン類、アルコール類、アルデヒド類等が挙げられる。有機溶剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００６６】
有機溶剤としては、環境負荷が小さい観点、及び、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）フェノール樹脂を溶解しやすい観点から、エステル類、ケトン類及びアルコール類であってもよい。有機溶剤としては、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）フェノール樹脂を特に溶解しやすい観点から、ケトン類であってもよい。有機溶剤としては、室温（２５℃）での揮発が少なく乾燥時に除去しやすい観点から、アセトン、メチルエチルケトン及びメチルイソブチルケトンであってもよい。
【００６７】
フィルム状エポキシ樹脂組成物の製造に用いるワニスにおける有機溶剤の含有量は、該ワニスの全量を基準として、２〜１５質量％であってもよく、３〜１２質量％であってもよい。このような範囲であることにより、フィルム割れ等の不具合を容易に防止できると共に、充分な最低溶融粘度が得られやすい。また、粘着性が強くなりすぎて取扱性が低下する不具合、及び、熱硬化時における有機溶剤の揮発に伴う発泡等の不具合を容易に防止することができる。
【００６８】
ワニス塗工法においては、支持体にワニスを塗布して得られた塗膜を熱風吹き付け等によって加熱乾燥させることにより、フィルム状エポキシ樹脂組成物を作製することができる。塗布に使用するコーティング方法としては、特に限定されないが、ダイコート、コンマコート等が挙げられる。
【００６９】
支持体としては、特に限定されるものではないが、高分子フィルム、金属箔等が挙げられる。高分子フィルムとしては、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム等のポリオレフィンフィルム；ポリエチレンテレフタレートフィルム等のポリエステルフィルム；ポリ塩化ビニルフィルム；ポリカーボネートフィルム；アセチルセルロースフィルム；ポリイミドフィルム；ポリアミドフィルム；テトラフルオロエチレンフィルムなどが挙げられる。金属箔としては、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられる。
【００７０】
支持体の厚みは、特に限定されるものではないが、作業性及び乾燥性に優れる観点から、２〜２００μｍであってもよい。このような厚みであると、支持体が塗工時に切れる不具合、及び、ワニスの重さによって支持体が塗工時にたわむ不具合を防止できる。また、塗工面及び裏面の両面から熱風が吹き付けられる乾燥機を用いる場合にワニス中の溶剤乾燥が妨げられる不具合の発生を抑制することもできる。
【００７１】
上記塗膜の加熱乾燥としては、全乾燥時間の２５％以上の時間において、有機溶剤の沸点の±１０℃の温度で塗膜を加熱することができる。加熱乾燥は、加熱温度が異なる２段階以上の工程で行うことができる。この場合、低い温度から加熱乾燥を行ってもよく、次段階の加熱温度は、前段階の加熱温度の＋３０℃以内に設定してもよい。
【００７２】
本実施形態においては、支持体上に設けられたフィルム状エポキシ樹脂組成物上に、保護を目的とした保護層（例えば保護フィルム）を配置してもよい。保護層を配置することで、取扱性が更に向上し、巻き取りした場合において支持体の裏面にフィルム状エポキシ樹脂組成物が張り付く不具合を回避することができる。
【００７３】
保護層としては、特に限定されるものではないが、高分子フィルム、金属箔等が挙げられる。高分子フィルムとしては、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム等のポリオレフィンフィルム；ポリエチレンテレフタレートフィルム等のポリエステルフィルム；ポリ塩化ビニルフィルム；ポリカーボネートフィルム；アセチルセルロースフィルム；テトラフルオロエチレンフィルムなどが挙げられる。金属箔としては、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられる。
【００７４】
保護層の厚みは、特に限定されるものではないが、充分な保護効果を得る観点、及び、フィルム状エポキシ樹脂組成物をロール状に巻き取った際の厚みを低減する観点から、１２〜１００μｍであってもよい。
【００７５】
本実施形態によれば、支持体と、当該支持体上に配置されたフィルム状エポキシ樹脂組成物と、を備える封止シートを提供することができる。封止シートは、フィルム状エポキシ樹脂組成物の支持体側とは反対側に保護層（保護フィルム等）を更に備えていてもよい。
【００７６】
＜電子部品装置＞
本実施形態に係る電子部品装置は、電子部品と、前記電子部品を封止する封止部と、を備え、前記封止部が、本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物若しくはその硬化物、又は、本実施形態に係るフィルム状エポキシ樹脂組成物を含む。本実施形態に係る電子部品装置は、エポキシ樹脂組成物又はフィルム状エポキシ樹脂組成物を用いて電子部品が封止されてなる。電子部品を備える電子部品装置としては、例えば、半導体素子を備える半導体装置が挙げられる。
【００７７】
本実施形態に係る電子部品装置の製造方法は、例えば、加熱下でフィルム状エポキシ樹脂組成物を電子部品に押圧することにより、フィルム状エポキシ樹脂組成物に電子部品を埋め込む工程と、電子部品が埋め込まれたフィルム状エポキシ樹脂組成物を硬化させて封止部を得る工程と、を備える。
【００７８】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲で適宜変更を行ってもよい。
【実施例】
【００７９】
以下、実施例により本発明を更に具体的に説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００８０】
＜フィルム状エポキシ樹脂組成物の作製＞
フィルム状エポキシ樹脂組成物を構成する成分として、表１及び表２に示す化合物を準備した。各成分の詳細を下記に示す。
【００８１】
（Ａ）エポキシ樹脂
（２５℃で液状である成分）
Ａ１：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１６０、三菱化学株式会社製、商品名「ｊＥＲ８０６」）
（２５℃で液状ではない成分）
Ａ２：３官能ナフタレン型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１８２、ＤＩＣ株式会社製、商品名「ＨＰ−４７５０」、式（ＩＩ）で表される化合物）
Ａ３：４官能ナフタレン型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１６６、ＤＩＣ株式会社製、商品名「ＨＰ−４７００」、式（ＩＩＩ）で表される化合物）
Ａ４：ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１９５、住友化学株式会社製、商品名「ＥＳＣＮ−１９０−２」）
【００８２】
（Ｂ）フェノール樹脂
Ｂ１：ノボラック型フェノール樹脂（水酸基当量：１０４、旭有機材工業株式会社製、商品名「ＰＡＰＳ−ＰＮ２」）
Ｂ２：トリスフェニルメタン型フェノール樹脂（水酸基当量：１０３、エア・ウォーター株式会社製、商品名「ＨＥ９１０−１０」）
Ｂ３：ナフタレン型フェノール樹脂（水酸基当量：１１０、新日鉄住金化学株式会社製、商品名「ＳＮ−３９５」）
【００８３】
（Ｃ）硬化促進剤
四国化成工業株式会社製、商品名「キュアゾール  ２Ｐ４ＭＺ」
【００８４】
（Ｄ）難燃剤
（フェノール性水酸基を有する成分）
Ｄ１：反応型リン酸エステル（三光株式会社製、商品名「ＨＣＡ−ＨＱ」、式（ＩＶ）で表される化合物）
Ｄ２：反応型ホスファゼン（大塚化学株式会社製、商品名「ＳＰＨ−１００」、式（Ｖ）で表される化合物）
（フェノール性水酸基を有していない成分）
Ｄ３：芳香族縮合リン酸エステル（大八化学工業株式会社製、商品名「ＰＸ−２００」）
Ｄ４：環状ホスファゼン（大塚化学株式会社製、商品名「ＳＰＥ−１００」）
【００８５】
（Ｅ）無機充填剤
シリカ（株式会社アドマテックス製、商品名「ＳＸ−Ｅ２フェニルアミノシラン処理」、平均粒子径：５．８μｍ）
【００８６】
有機溶剤
メチルエチルケトン（株式会社ゴードー製）
【００８７】
表１及び表２に示す配合量（単位：質量部）の各成分を１Ｌのポリエチレン容器に仕込んだ後、３時間攪拌して分散及び混合することにより混合液を得た。この混合液をナイロン製の＃２００メッシュ（開口径：７５μｍ）でろ過し、ろ液をワニス状エポキシ樹脂組成物として採取した。塗工機を使用して支持体（３８μｍ厚のポリエチレンテレフタレート、王子エフテックス株式会社製）上にこのワニス状エポキシ樹脂組成物を塗布した後に乾燥させることで、支持体及びフィルム状エポキシ樹脂組成物の積層体（全厚：２５０μｍ、樹脂組成物層の厚み：２１２μｍ）を作製した。なお、塗布及び乾燥の条件は下記のとおりである。
・塗布ヘッド方法：コンマコート
・乾燥速度：１ｍ／分
・乾燥条件（温度／炉長）：１１０℃／３．３ｍ、１３０℃／３．３ｍ、１４０℃／３．３ｍ
【００８８】
＜評価＞
（取扱性（屈曲性）の評価）
フィルム状エポキシ樹脂組成物の屈曲性は、屈曲試験機を用いて次の手順で評価した。試験機として、ヨシミツ精機株式会社製の屈曲試験機（ＪＩＳ型タイプ１、円筒型マンドレル法）を準備した。支持体及びフィルム状エポキシ樹脂組成物の積層体を５ｃｍ角にカットして試験片を準備した。直径２ｍｍの円筒形マンドレルに試験片の支持体側を接触させ、試験片を１８０°曲げたときのフィルム状エポキシ樹脂組成物の割れの有無を評価した。割れが発生しない場合を屈曲性良好として、表中「Ａ」と表記した。割れが発生した場合を屈曲性不良として、表中「Ｃ」と表記した。取扱性（屈曲性）の評価結果を表１及び表２に示す。
【００８９】
（耐熱性の評価）
支持体及びフィルム状エポキシ樹脂組成物の積層体を長さ３０ｍｍ×幅５ｍｍ×厚み０．２５ｍｍにカットした。次に、株式会社名機製作所製の真空加圧ラミネータＭＶＬＰ−５００を用いて、温度９０℃、真空引き時間３０秒、圧力０．５ＭＰａ、加圧時間４０秒の条件で、フィルム状エポキシ樹脂組成物面を長さ１００ｍｍ×幅１００ｍｍ×厚み２ｍｍのニチアス株式会社製ナフロンシート（商品名：ＴＯＭＢＯ  ９０００−Ｓ）面に合わせてラミネートした。その後、フィルム状エポキシ樹脂組成物を支持する支持体を剥がした後、ナフロンシート及びフィルム状エポキシ樹脂組成物からなる積層体を１４０℃のオーブンに２時間入れて硬化させて、ナフロンシートに積層された硬化フィルムを得た。次に、ナフロンシートから硬化フィルムを剥がし、測定用サンプルを得た。動的粘弾性装置Ｅ−４０００（株式会社ＵＢＭ製）を用い、引張りモード、チャック間距離２０ｍｍ、周波数１０Ｈｚ、昇温速度５／ｍｉｎの条件で測定したときのｔａｎδのピーク値をガラス転移温度（Ｔｇ）として得た。耐熱性（ガラス転移温度［℃］）の評価結果を表１及び表２に示す。
【００９０】
（難燃性の評価）
支持体及びフィルム状エポキシ樹脂組成物の積層体から支持体を剥がして得られたフィルム状エポキシ樹脂組成物を、厚み１／８インチの試験片を成形するための金型を使用して、トランスファープレスにて金型温度１４０℃、成形圧力１．０ＭＰａ、成形温度１０分の条件で成形した。その後、金型から硬化物を取り出した。さらに、１４０℃のオーブンで２時間硬化を行い、厚み１／８インチの試験片を得た。評価方法はＵＬ−９４試験法に従った。評価結果が「Ｖ−０」であった場合を表中「Ａ」と表記し、評価結果が「Ｖ−１」であった場合を表中「Ｂ」と表記し、評価結果が「Ｖ−１」に達していない場合を表中「Ｃ」と表記した。難燃性の評価結果を表１及び表２に示す。
【００９１】
【表１】
0006511840.tif 000008
【００９２】
【表２】
0006511840.tif 000009
【００９３】
上記の結果から、実施例のエポキシ樹脂組成物は、取扱性、耐熱性及び難燃性のいずれも良好であった。これに対して、比較例１〜３では、取扱性及び耐熱性には優れるが、難燃性が劣っていた。比較例４及び５では、取扱性及び難燃性には優れるが、耐熱性が劣っていた。比較例６及び７では、耐熱性及び難燃性には優れるが、取扱性が劣っていた。