(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
分級器によって分級された特定の大きさ以下の粒子径を有する微粒子を、Ａｇフィルタ上に捕集し、
前記微粒子が捕集された前記Ａｇフィルタを分析装置の試料台上に固定し、前記Ａｇフィルタ上の前記微粒子に対して電子ビーム及び集束イオンビームの少なくともいずれかを照射することにより、前記微粒子ごとの成分を少なくとも分析する、
微粒子分析方法。
【請求項２】
前記Ａｇフィルタに形成される空孔の大きさは、約０．１〜２．０μｍである、
請求項１に記載の微粒子分析方法。
【請求項３】
前記分析装置では、電子ビームを照射することにより前記微粒子から発生する二次電子を検出することによりＳＥＭ像を生成し、当該ＳＥＭ像に基づいて複数の前記微粒子の中から特定される１つの微粒子に対して集束イオンビームを照射し、集束イオンビームを照射することにより前記微粒子から発生する二次イオンを検出することにより、当該１つの微粒子の成分を分析する、
請求項１又は２に記載の微粒子分析方法。
【請求項４】
集束イオンビームを用いて前記１つの微粒子を切断し、前記１つの微粒子の切断面に対して集束イオンビームが略垂直に照射されるように前記試料台を回転させ、前記切断面に集束イオンビームを照射することにより前記１つの微粒子から発生する二次イオンを検出した結果に基づいて、前記微粒子の内部の成分及び前記微粒子の内部の空隙を分析する、
請求項３に記載の微粒子分析方法。
【請求項５】
前記分析装置では、電子ビームを照射することにより前記微粒子から発生する二次電子を検出することにより生成されるＳＥＭ像に基づいて前記微粒子ごとに粒子径を測定するとともに、電子ビームを照射することにより前記微粒子から発生する特性Ｘ線を検出することにより、前記微粒子ごとの成分を分析する、
請求項１又は２に記載の微粒子分析方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粒子状物質、特に粒子径が約２．５μｍ以下の微粒子である、いわゆるＰＭ２．５を分析するための、微粒子分析方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＰＭ１０やＰＭ２．５等の粒子状物質は、大気中を長時間浮遊し、人間の体内に侵入すると、様々な健康被害を引き起こすことが知られている。その中でも、特に、ＰＭ２．５については、人体に対して特に大きな影響を及ぼすことが懸念されている。
【０００３】
そこで、このような大気中を浮遊する微粒子については、その発生源（排出源）を特定するための技術が求められている。微粒子の発生源や、その後の飛散履歴を特定することができれば、より有効な対策を講じることが可能となるからである。
【０００４】
しかしながら、通常、大気中に浮遊している微粒子には、様々な発生源に起因するものが混ざり合っている。従って、ある微粒子群の発生源を正確に知るためには、粒子ごとに発生源を特定することが求められている。
【０００５】
ここで、ある１つの微粒子に注目した場合、その粒子径、成分（構成元素）及び濃度は、発生源ごとにその特徴が異なると考えられる。つまり、これらの情報は、微粒子ごとの発生源を示す有力な情報であり得る。従って、大気中から採取した微粒子群を分析し、粒子ごとにこれらの情報を得ることができれば、微粒子ごとの発生源を特定することができる。複数の微粒子に対する分析結果から、微粒子群についての粒子径、成分及び濃度の代表値を求めれば、当該微粒子群に対する発生源の影響を切り分けることができる可能性がある。
【０００６】
しかしながら、例えばＰＭ２．５の分析については公定法が規定されているが、当該公定法では、フィルタ等で採取したＰＭ２．５の粒子群全ての平均組成しか把握することができない。つまり、粒子ごとの粒子径、成分及び濃度についての情報を得ることはできない。発生源を特定するためのマーカーとなり得る成分が検出されれば、公定法による分析であっても発生源を切り分けることができる可能性はあるが、通常はそのようなケースはほとんど生じ得ない。
【０００７】
そこで、微粒子に対して１粒子解析を行う技術が開発されている。１粒子解析では、採取した微粒子群について、１粒子ごとに、その粒子径、成分及び濃度が解析される。例えば、本願出願人による先行出願である特許文献１には、試料台に載置された基板上の微粒子に電子ビームを照射する電子ビーム照射器と、電子ビームの照射により当該微粒子から発生する二次電子を検出する検出器と、当該微粒子に集束イオンビームを照射する集束イオンビーム照射器と、集束イオンビームの照射により当該微粒子から発生する二次イオンを検出する質量分析器と、を有する装置を用いて、当該微粒子に対して１粒子解析を行う方法が開示されている。当該方法では、電子ビームの照射により発生した二次電子を検出した結果に基づいてＳＥＭ像を生成し、当該ＳＥＭ像に基づいて分析対象の微粒子を特定するとともに当該微粒子の粒子径が測定される。そして、集束イオンビームの照射により微粒子から発生した二次イオンを検出した結果に基づいて、当該微粒子の成分が分析される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１１−１６３８７２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
ここで、特許文献１に記載の技術では、基板をポータブルインパクタ等の分級器の内部に設置することにより、当該基板上に分析対象である特定の大きさ以下の粒子径を有する微粒子を捕集している。しかしながら、この際、例えばポータブルインパクタやサイクロン式分級器等では、分級器内の空気の流れが基板によって妨害されてしまうと、微粒子の分級や捕集が正常に行えなくなってしまうことがある。従って、特許文献１に記載の方法では、分級器の種類によっては、分級器を正常に動作させつつ微粒子を捕集するために、基板の設置位置や大きさ等を適宜調整する作業が必要となる可能性がある。また、分級器の種類によっては、分級器の正常な動作を保ちつつ内部に基板を設置すること自体が困難なものもある。
【００１０】
そこで、本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的とするところは、より容易に微粒子を捕集するとともに、その捕集した微粒子に対して１粒子解析を円滑に行うことが可能な、新規かつ改良された微粒子分析方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、分級器によって分級された特定の大きさ以下の粒子径を有する微粒子を、Ａｇフィルタ上に捕集し、前記微粒子が捕集された前記Ａｇフィルタを分析装置の試料台上に固定し、前記Ａｇフィルタ上の前記微粒子に対して電子ビーム及び集束イオンビームの少なくともいずれかを照射することにより、前記微粒子ごとの成分を少なくとも分析する、微粒子分析方法が提供される。
【００１２】
また、当該微粒子分析方法においては、前記Ａｇフィルタに形成される空孔の大きさは、約０．１〜２．０μｍであってもよい。
【００１３】
また、当該微粒子分析方法においては、前記分析装置では、電子ビームを照射することにより前記微粒子から発生する二次電子を検出することによりＳＥＭ像を生成し、当該ＳＥＭ像に基づいて複数の前記微粒子の中から特定される１つの微粒子に対して集束イオンビームを照射し、集束イオンビームを照射することにより前記微粒子から発生する二次イオンを検出することにより、当該１つの微粒子の成分を分析してもよい。
【００１４】
また、当該微粒子分析方法においては、集束イオンビームを用いて前記１つの微粒子を切断し、前記１つの微粒子の切断面に対して集束イオンビームが略垂直に照射されるように前記試料台を回転させ、前記切断面に集束イオンビームを照射することにより前記１つの微粒子から発生する二次イオンを検出した結果に基づいて、前記微粒子の内部の成分及び前記微粒子の内部の空隙を分析してもよい。
【００１５】
また、当該微粒子分析方法においては、前記分析装置では、電子ビームを照射することにより前記微粒子から発生する二次電子を検出することにより生成されるＳＥＭ像に基づいて前記微粒子ごとに粒子径を測定するとともに、電子ビームを照射することにより前記微粒子から発生する特性Ｘ線を検出することにより、前記微粒子ごとの成分を分析してもよい。
【発明の効果】
【００１６】
以上説明したように本発明によれば、より容易に微粒子を捕集するとともに、その捕集した微粒子に対して１粒子解析を円滑に行うことが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】シリコンウエハによるＰＭ２．５の捕集について説明するための説明図である。
【図２】本実施形態に係る分級器の概略構成を示す図である。
【図３】本実施形態に係る分析装置の概略構成を示す図である。
【図４】フィルタ上のＣ−イオン及びＳＯ−イオンを可視化して示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能構成を有する構成要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略する。
【００１９】
（１．本発明に想到した背景と本発明の基本原理）
本発明の好適な一実施形態について詳細に説明するに先立ち、本発明をより明確なものとするために、本発明者らが本発明に想到した背景と、本発明の基本原理について説明する。なお、本発明は、粒子状物質の中でも、特にＰＭ２．５の分析を対象としている。従って、以下では、分析対象である粒子状物質がＰＭ２．５である場合について説明を行う。以下の説明において、「微粒子」又は「粒子」との表現は、特に記載のない限り、ＰＭ２．５のことを意味することとする。ただし、本発明はかかる例に限定されず、例えば、粒子径が１０μｍ以下であるような他の粒子状物質に対しても好適に適用可能である。
【００２０】
（１−１．本発明に想到した背景）
上記特許文献１に示すように、本願出願人は、微粒子の１粒子解析を行うために、微粒子に電子ビーム（ＥＢ：Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｂｅａｍ）を照射する電子ビーム照射器と、その電子ビームの照射により当該微粒子から発生する二次電子を検出する検出器と、当該微粒子に集束イオンビーム（ＦＩＢ：Ｆｏｃｕｓｅｄ  Ｉｏｎ  Ｂｅａｍ）を照射する集束イオンビーム照射器と、集束イオンビームの照射により当該微粒子から発生する二次イオンを検出する質量分析器と、を備える分析装置を開発している。当該分析装置は、ＦＩＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ（ＦＩＢ−Ｔｉｍｅ  ｏｆ  Ｆｌｉｇｈｔ−Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ  Ｉｏｎ  Ｍａｓｓ  Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ）装置に電子ビーム照射器を併載したものに対応する。以下では、当該分析装置のことを、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置と呼称することとする。
【００２１】
ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置によれば、電子ビームの照射により得られるＳＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）像によって分析対象とする微粒子を特定するとともに、当該微粒子に対して集束イオンビームを用いたＳＩＭＳ分析を行うことにより、当該微粒子の成分を分析することができる。このように、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置は、１粒子解析に適した分析装置であると言える。そこで、本発明者らは、特許文献１に記載の技術にならい、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置を用いてＰＭ２．５の１粒子解析を行うこととした。
【００２２】
ただし、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置では、解析可能な元素が限定される恐れがある。そこで、本発明者らは、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置による分析とともに、又は、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置による分析に代えて、ＳＥＭ−ＥＤＸ（ＳＥＭ−Ｅｎｅｒｇｙ  Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ  Ｘ−ｒａｙ  Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）装置による分析を行うこととした。ＳＥＭ−ＥＤＸ装置では、ＳＥＭ像の観察と、特性Ｘ線による成分分析を行うことができる。このように、ＳＥＭ−ＥＤＸ装置においても、ＳＥＭ像による分析対象である微粒子の特定と、当該微粒子についての成分分析をともに行うことができるため、当該ＳＥＭ−ＥＤＸ装置も１粒子解析に好適であると言える。ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置による１粒子解析と、ＳＥＭ−ＥＤＸ装置による１粒子解析と、を組み合わせることにより、それぞれの装置において検出することが困難な元素についての検出結果を互いに補完し合うことができ、１粒子解析の精度をより向上させることができる。
【００２３】
このように、本発明者らは、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置及び／又はＳＥＭ−ＥＤＸ装置を用いてＰＭ２．５の１粒子解析を試みた。
【００２４】
ここで、本発明者らによる分析は、工場等の固定発生源由来のＰＭ２．５を、その他の発生源由来のＰＭ２．５と切り分けることを目的としている。そこで、まず、工場から排出されるＰＭ２．５の粒子径、成分及び濃度の特徴を把握するために、工場の煙道において排出ガス中のＰＭ２．５を捕集し、その捕集したＰＭ２．５に対して１粒子解析を行うことを試みた。
【００２５】
この際、工場のように煤塵量が多い発生源において、ＰＭ２．５の微粒子を分級する分級器としては、バーチャルインパクタが好適である。本発明者らは、工場からの排出ガスをバーチャルインパクタによって吸引し、ＰＭ２．５を分級するとともに、当該バーチャルインパクタ内に設けたフィルタによって分級したＰＭ２．５を捕集した。そして、ＰＭ２．５が捕集されたフィルタを試料台の上に載せ、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置及び／又はＳＥＭ−ＥＤＸ装置を用いて１粒子解析を行った。
【００２６】
ここで、バーチャルインパクタによる微粒子の捕集においては、シリカフィルタが一般的に広く用いられている。そこで、本発明者らは、まず、一般的な方法にならい、シリカフィルタを用いて、上記の手順で１粒子解析を行った。しかしながら、シリカフィルタを用いた場合には、１粒子解析を円滑に行うことが困難であった。その理由としては、シリカフィルタでは、表面の平滑性が低いため捕集した微粒子とフィルタ表面の凹凸とをＳＥＭ像において区別し難いこと、導電性が低いためチャージアップしてしまい分析の対象としている微粒子が観測像において測定箇所から移動してしまうこと、及び集束イオンビームにより分析中にフィルタ表面が損傷してしまうことが挙げられる。
【００２７】
そこで、本発明者らは、シリカフィルタに代えてテフロン（登録商標）フィルタを用いて、同様に１粒子解析を行った。なお、テフロンフィルタは、陽子ビームを照射して特性Ｘ線を測定するＰＩＸＥ（Ｐａｒｔｉｃｌｅ  Ｉｎｄｕｃｅｄ  Ｘ−ｒａｙ  Ｅｍｉｓｓｉｏｎ）等の分析に広く用いられているフィルタである。しかしながら、テフロンフィルタでは、上述した平滑性については問題なかったものの、チャージアップによる分析困難性や、集束イオンビームに対する耐久性では、シリカフィルタと同様の問題が生じ、やはり１粒子解析を円滑に行うことができなかった。
【００２８】
このように、本発明者らによる検討の結果、微粒子を捕集するために従来広く用いられているフィルタをそのまま１粒子解析に適用することは、必ずしも適切でないことが判明した。本発明者らは、当該検討結果から、微粒子の１粒子解析を円滑に行うためには、当該微粒子を捕集するためのフィルタの特性が重要であるとの知見を得た。
【００２９】
ここで、特許文献１に記載の技術では、基板をポータブルインパクタ等の分級器の内部に設置することにより、当該基板上に解析対象である微粒子を捕集している。そして、当該基板としては、シリコンウエハが用いられている。シリコンウエハは、表面の平滑性が高く、導電性が低く、集束イオンビームに対する耐久性も高いため、１粒子解析に好適であると言える。従って、本発明者らは、特許文献１に記載の技術にならって、シリコンウエハによってＰＭ２．５を捕集し、１粒子解析を行うことを考えた。
【００３０】
しかしながら、バーチャルインパクタ内にシリコンウエハを設置してＰＭ２．５の捕集を試みたものの、十分な量を捕集することが困難であった（後述する図１を参照）。捕集されるＰＭ２．５の量が少なければ、１粒子解析を行う対象となる微粒子の数も制限されるため、微粒子群についての粒子径、成分及び濃度の代表値を正確に求めることができなくなり、当該微粒子群に対する発生源の影響の切り分けの精度も低下してしまう恐れがある。
【００３１】
本発明者らによる検討の結果、カスケードインパクタ等他の分級器ではシリコンウエハ上に十分な量のＰＭ２．５を捕集できたことから、このような現象は、装置の特性に起因する、バーチャルインパクタに固有の現象であると考えられる。このように、特許文献１に記載の技術では、分級器の種類によっては、微粒子の捕集を適切に行えないことが判明した。
【００３２】
そこで、本発明者らは、バーチャルインパクタにおいてフィルタで捕集したＰＭ２．５をシリコンウエハ上に転写し、そのシリコンウエハ上のＰＭ２．５に対して、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置及び／又はＳＥＭ−ＥＤＸ装置を用いて１粒子解析を行う方法を開発した。当該方法によれば、十分な量の微粒子をシリコンウエハ上に採取できるとともに、１粒子解析も円滑に行うことが可能となる。
【００３３】
図１は、シリコンウエハによるＰＭ２．５の捕集について説明するための説明図である。図１では、上段に、バーチャルインパクタ内に設置したシリコンウエハによるＰＭ２．５の捕集状況を示し、下段に、バーチャルインパクタ内に設置したフィルタによって捕集したＰＭ２．５をシリコンウエハに転写した場合における、当該シリコンウエハ上のＰＭ２．５の捕集状況を示している。図１では、シリコンウエハ上のＰＭ２．５に対して成分分析を行った結果を、Ｓ、Ｋ、Ｃａ、Ｆｅの元素ごとに視覚的に示している。各画像において、黒色の部分は、該当する元素が存在しない部分を意味している。
【００３４】
図１に示すように、転写作業を行った場合と比較すると、バーチャルインパクタ内にシリコンウエハを設置してＰＭ２．５を捕集した場合には、十分な量をシリコンウエハ上に捕集できていないことが分かる。この結果から、バーチャルインパクタ内にシリコンウエハを設置してＰＭ２．５を捕集しようとしても、１粒子解析に十分な量を捕集することは困難であり、より適切に１粒子解析を行うためには、上記のようなフィルタからシリコンウエハへの転写作業を行う必要があると考えられる。
【００３５】
しかしながら、フィルタからシリコンウエハへの微粒子の転写作業は、人手によるものであるため、相応の時間を要する。微粒子を捕集する度に転写作業を行っていては、効率が悪く、１粒子解析を数多く実行することができなくなってしまう。
【００３６】
以上、本発明者らが、１粒子解析について検討した結果について説明した。以上説明したように、本発明者らによる検討の結果、１粒子解析について以下の事実が判明した。すなわち、バーチャルインパクタを用いて、従来用いられているフィルタ（シリカフィルタやテフロンフィルタ）によってＰＭ２．５を捕集した場合には、そのフィルタの特性から、１粒子解析を円滑に行うことができない。これに対して、シリコンウエハ上にＰＭ２．５を捕集すれば１粒子解析を円滑に行うことができるが、バーチャルインパクタ内にシリコンウエハを設置してＰＭ２．５を捕集しようとしても、装置の特性から、当該シリコンウエハ上に十分な量を捕集することができない。バーチャルインパクタ内に設置したフィルタによってＰＭ２．５を捕集し、それをシリコンウエハ上に転写することにより、十分な量の微粒子を確保しつつ１粒子解析を円滑に行うことが可能になるが、当該転写作業を行う分、分析の効率が低下する。
【００３７】
このように、これまで、１粒子解析を行うために適切な、すなわち、電子ビーム及び／又は集束イオンビームを用いた分析に対応し得るような、ＰＭ２．５の捕集方法については、十分に検討されていなかった。つまり、以上の検討結果に鑑みれば、より容易にＰＭ２．５を捕集するとともに、その捕集したＰＭ２．５に対して１粒子解析を円滑に行うことが可能な、微粒子分析方法が求められていた。特に、バーチャルインパクタを用いたＰＭ１０やＰＭ２．５等の微粒子の捕集については、ＪＩＳ  Ｚ  ７１５２−２０１３で規定されているが、上記のように、バーチャルインパクタを用いたＰＭ２．５の捕集方法について、１粒子解析に適した方法は、必ずしも確立されているとは言えない。従って、１粒子解析のためのＰＭ２．５の捕集技術の確立が必要とされていた。これを受けて、本発明者らは、１粒子解析により適したＰＭ２．５の捕集方法について鋭意検討した結果、本発明に想到したものである。
【００３８】
（１−２．本発明の基本原理）
本発明の基本原理について説明する。上記のように、工場からの排出ガスのように粒子の濃度が高いガスからＰＭ２．５を捕集するためには、バーチャルインパクタを利用することが好ましい。しかしながら、バーチャルインパクタでは、シリコンウエハ上にＰＭ２．５を捕集することは難しい。そこで、本発明者らは、従来同様、フィルタによってＰＭ２．５を捕集することにした。
【００３９】
ただし、当該フィルタとしては、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置及び／又はＳＥＭ−ＥＤＸ装置による１粒子解析（すなわち、電子ビーム及び／又は集束イオンビームを用いた分析）に適したものを用いる。これにより、バーチャルインパクタにおいてフィルタによってＰＭ２．５を捕集した後、転写等を行うことなく、そのフィルタを用いて１粒子解析を行うことが可能になる。
【００４０】
本発明者らは、１粒子解析に適したフィルタの要件について詳細に検討した結果、以下の６つの要件（１）〜（６）を満たすフィルタを用いてＰＭ２．５を捕集すれば、１粒子解析を円滑に行うことができるとの考えに至った。
【００４１】
（１）フィルタ表面の平滑性が高いこと
ＳＥＭ像において解析対象の微粒子を特定するために、フィルタ上の微粒子と、フィルタ表面の凹凸との峻別を付けるためである。
【００４２】
（２）フィルタの耐熱温度が高いこと
煙道の排出ガスを直接吸引し、分級及び捕集することが想定されるため、高温の排出ガスによって損傷しないことが求められるからである。具体的には、約１６０〜１７０℃程度までの温度に耐え得ることが好ましい。
【００４３】
（３）フィルタが適切な大きさの空孔を有すること
分析対象である粒子径の微粒子を捕集可能であるとともに、ガスが通過し得るような、適切な大きさの空孔を有することが必要となるからである。
【００４４】
（４）ＳＥＭの反射電子像において、フィルタ表面と分析対象の微粒子との組成コントラストの差が十分に得られ、微粒子の認識が容易なこと
１粒子解析では、ＳＥＭ像によって分析対象の微粒子を特定するため、ＳＥＭ像において微粒子とフィルタ表面とを区別可能である必要があるからである。
【００４５】
（５）基板を構成する元素と、分析対象の微粒子における目的とする元素との特性Ｘ線のエネルギー準位が十分に離れていること
特性Ｘ線分析において、基板を構成する元素と、分析対象の粒子における目的とする元素との特性Ｘ線のエネルギー準位が近い場合には、微粒子における当該元素を精度良く検出することができないからである。
【００４６】
（６）集束イオンビームに対する耐久性が高いフィルタであること
ＳＩＭＳ分析においては、集束イオンビームがフィルタにも照射されることとなるため、集束イオンビームによってフィルタが大きく損傷してしまうと、分析を継続することが困難になるからである。
【００４７】
本発明では、上記の要件（１）〜（６）を満たすフィルタを用いて微粒子を捕集し、当該フィルタをＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置及び／又はＳＥＭ−ＥＤＸ装置の試料台に載置して、当該フィルタ上の微粒子に対して１粒子解析を行う。このように、本発明によれば、転写等の煩雑な作業を行うことなく、より容易に、１粒子解析に適した微粒子の捕集を行うことが可能になる。
【００４８】
なお、チャージアップ防止の観点から、フィルタには、上記（１）〜（６）の要件に加えて、導電性が高いことも求められる。しかしながら、導電性については、例えばフィルタに対して金属蒸着を施すこと等により調整することが可能である。従って、本発明者らは、１粒子解析を円滑に行うためには、フィルタ自体の特性としては、上記（１）〜（６）の要件を満たせば十分であると考えた。
【００４９】
ここで、上記（１）〜（６）において、（１）〜（４）は、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置による分析及びＳＥＭ−ＥＤＸ装置による分析のいずれにおいても必要となる要件である。また、（５）は、ＳＥＭ−ＥＤＸ装置による分析において必要となる要件である。また、（６）は、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置による分析において必要となる要件である。従って、本発明では、微粒子の捕集に用いられるフィルタは、必ずしも上記（１）〜（６）を全て満たすものである必要はなく、当該フィルタは、１粒子解析に用いる装置の種類に応じた所定の要件を満たすものが、適宜選択されてよい。例えば、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置を用いて１粒子解析を行う場合には、上記（１）〜（４）、（６）を満たすフィルタが用いられる。また、例えば、ＳＥＭ−ＥＤＸ装置を用いて１粒子解析を行う場合には、上記（１）〜（５）を満たすフィルタが用いられる。
【００５０】
以下、本発明者らが想到した、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。
【００５１】
（２．本発明の好適な実施形態）
本発明の一実施形態では、さまざまな粒子径の粒子を含むガスを分級器によって吸引し、粒子径に応じてその粒子を分級する。そして、当該分級器内に設置したフィルタによってＰＭ２．５を捕集する。その後、ＰＭ２．５が捕集されたフィルタを分析装置のチャンバー内の試料台に載置し、当該分析装置によって当該フィルタ上のＰＭ２．５に対して１粒子解析を行う。以下では、分級器によるＰＭ２．５の捕集、及び分析装置によるＰＭ２．５に対する１粒子解析について、順に説明する。なお、以下の説明では、一例として、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置による１粒子解析及びＳＥＭ−ＥＤＸ装置による１粒子解析をともに行う場合について説明する。従って、フィルタとしては、上記要件（１）〜（６）を全て満たすものが用いられる。ただし、上記のように、フィルタに求められる要件は、必ずしも上記（１）〜（６）全てではなく、１粒子解析に用いる装置の種類に応じて適宜決定され得る。
【００５２】
（２−１．分級器の構成）
図２を参照して、本実施形態に係る分級器の構成について説明する。図２は、本実施形態に係る分級器の概略構成を示す図である。なお、本実施形態では、工場からの排出ガスに含まれる微粒子を対象としているため、分級器としては、好適にバーチャルインパクタが用いられる。図２では、本実施形態に係る分級器として、バーチャルインパクタの概略構成を図示している。
【００５３】
図２を参照すると、分級器１０は、筐体１１０と、粒子１５０を含むガスを吸引し加速して吹き出す粒子加速ノズル１２０と、加速された粒子１５０のうち所定の大きさ以上の粒子径を有する粗大粒子を捕集する粒子捕集ノズル１３０と、を備える。粒子加速ノズル１２０及び粒子捕集ノズル１３０は、筐体１１０内において粒子加速ノズル１２０の吹き出し口（出口）と粒子捕集ノズル１３０の入口とが互いに向かい合うように設置される。
【００５４】
粒子加速ノズル１２０は、その一側が外部に向かって開放され、他側である加速されたガスの出口が筐体１１０の内部に位置するように配設される。外部に向かって開放された一側から、分析対象である粒子１５０を含むガスが吸引されると、当該ガスが粒子加速ノズル１２０によって加速され、出口から吹き出される。本実施形態では、粒子加速ノズル１２０によって、工場の煙道において採取された排出ガスが吸引される。当該排出ガスの中には、様々な粒子径の粒子１５０が混ざり合っている。
【００５５】
粒子加速ノズル１２０によって加速された粒子群を含むガスは、対向して配設される粒子捕集ノズル１３０の入口に向かって吹き出される。ここで、粒子径が比較的大きい粒子１５０は、慣性によりそのまま直進し、粒子捕集ノズル１３０の内部に向かう。一方、粒子径が比較的小さい粒子１５０は、粒子がガスの流れの中で加速又は減速するときに慣性によってガスの流線から逸脱する原理により、粒子捕集ノズル１３０の外部に向かう。なお、図１では、分級について説明するために、粒子１５０の大きさを誇張して模擬的に図示しているが、実際には、粒子１５０の粒子径は、粒子加速ノズル１２０の出口及び粒子捕集ノズル１３０の入口に比べて十分に小さく、これらのノズルを自由に通過することができる。
【００５６】
このように、バーチャルインパクタでは、２つのノズルを向かい合わせて配設することにより、あたかも仮想的な衝突面１４０が存在するかのように、一方のノズルから他方のノズルに対して吹き出されたガス中の粒子１５０を、その粒子径に応じて分級することが可能になる。この際、粒子加速ノズル１２０及び粒子捕集ノズル１３０の配設位置や形状等を適宜調整することにより、所望の大きさの粒子径を基準として、粒子を分級することが可能になる。本実施形態では、粒子加速ノズル１２０及び粒子捕集ノズル１３０は、粒子径が２．５μｍ以下の粒子が粒子捕集ノズル１３０の外部に向かって進むように構成されている。これにより、排出ガスに含まれる粒子群の中から、粒子径が２．５μｍ以下の粒子、すなわちＰＭ２．５を分離することが可能になる。
【００５７】
粒子捕集ノズル１３０の外部に向かったＰＭ２．５は、筐体１１０内に設けられる流路に沿って進む。本実施形態では、当該流路にフィルタ１を設けることにより、当該フィルタ１によってＰＭ２．５を捕集する。
【００５８】
ここで、フィルタ１としては、上述した要件（１）〜（６）を満たすものが用いられる。本発明者らは、様々なフィルタを試行した結果、銀フィルタ（Ａｇフィルタ）であれば、上記要件（１）〜（６）を全て満たし得ることを見い出した。ここで、Ａｇフィルタは、材質の９９．９７％が銀によって構成され、親水性で、表面の平滑性が高いことを特徴とする多孔性メンブレンである。また、Ａｇフィルタは、原子同士が強固に金属結合することにより形成されているため、他の材質による多孔性メンブレンのようにメンブレン繊維が溶出することがないことを特徴としている。
【００５９】
本実施形態では、Ａｇフィルタとしては、上記要件（１）〜（６）を満たし得る、市販の各種のものを用いることができる。また、上記要件（３）に関して、フィルタ１は、ＰＭ２．５を捕集しつつ、ガスを通過させる必要があるため、フィルタ１としては、好適にその空孔が約０．１〜２．０μｍのものが用いられる。なお、フィルタ１としてＡｇフィルタを用いる場合には、Ａｇフィルタ自身が高い導電性を有しているため、上述したようなチャージアップ対策のための金属蒸着を行う必要はない。
【００６０】
以上、分級器１０の構成、及び分級器１０によるＰＭ２．５の捕集について説明した。なお、本実施形態に係る分級器１０は、ＰＭ２．５を捕集するためのフィルタ１としてＡｇフィルタを用いること以外は、一般的なバーチャルインパクタと同様の構成を備えていてよい。従って、分級器１０の構成は図示するものに限定されず、分級器１０は、図示する構成に加えて、又は図示する構成に代えて、一般的なバーチャルインパクタが有する各種の構成を適宜備えてよい。
【００６１】
（２−２．分析装置の構成）
図３を参照して、１粒子解析を行うための分析装置の構成について説明する。図３は、本実施形態に係る分析装置の概略構成を示す図である。なお、本実施形態では、上記のように、１粒子解析を行うための分析装置として、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置及びＳＥＭ−ＥＤＸ装置が用いられる。図３では、本実施形態に係る分析装置の一例として、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置の概略構成を図示している。
【００６２】
図３を参照すると、分析装置２０は、チャンバー２１０と、試料台２１５と、電子ビーム照射器２２０と、集束イオンビーム照射器２３０と、質量分析計２４０と、二次電子検出器２５０と、を備える。試料台２１５は、チャンバー２１０内に設けられる。試料台２１５は、その高さ及び水平面内での位置が調整できるように、互いに直交する３方向（鉛直方向、前後方向及び左右方向）に移動可能に構成されてよい。
【００６３】
１粒子解析実行時には、図示するように、ＰＭ２．５の微粒子２６０が表面上に捕集されたフィルタ１が試料台２１５の上に固定される。この際、捕集に用いたフィルタ１の大きさが適当であれば、分級器１０に設置したフィルタ１をそのまま試料台２１５上に載置してもよいし、必要に応じてフィルタ１の一部を適宜切り取ったものを試料台２１５上に載置してもよい。
【００６４】
試料台２１５の略鉛直上方に、質量分析計２４０が配設される。また、電子ビーム照射器２２０及び集束イオンビーム照射器２３０は、試料台２１５の任意の高さにおいて、微粒子２６０の表面の同一地点に電子ビーム及び集束イオンビームをそれぞれ照射できるように、質量分析計２４０を挟んで、試料台２１５に対して左右対称な関係となる位置に配設される。例えば、電子ビーム照射器２２０及び集束イオンビーム照射器２３０は、水平に設置された試料台２１５に対して、伏角が４５°となる方向から、微粒子２６０にビームを照射するように配設される。
【００６５】
なお、電子ビーム照射器２２０及び集束イオンビーム照射器２３０としては、一般的にＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置において用いられ得るものが用いられてよい。例えば、集束イオンビーム照射器２３０としては、Ｇａイオン源からイオンビームを取り出し照射するものが用いられ得る。
【００６６】
１粒子解析を行う際には、まず、チャンバー２１０内が真空にされる。そして、フィルタ１上の微粒子２６０に対して電子ビーム照射器２２０から電子ビームを走査しながら照射する。電子ビームの照射により微粒子２６０から発生した二次電子が、二次電子検出器２５０によって検出され、当該微粒子２６０のＳＥＭ像が生成される。
【００６７】
分析装置２０には、ＳＥＭの反射電子像におけるフィルタ１の表面と分析対象の微粒子２６０との組成コントラストの差等に基づいて、当該微粒子２６０を自動的に認識する機能が搭載されている。ＳＥＭ像が生成されると、当該ＳＥＭ像に基づいて、当該機能によって自動的に、フィルタ１上の複数の微粒子２６０の中から、分析対象である１つの微粒子２６０が特定される。このとき、ＳＥＭ像に基づいて、特定した分析対象である微粒子２６０の粒子径が測定され得る。なお、ユーザがＳＥＭ像を観察しながら試料台２１５を適宜移動させることにより、分析対象である１つの微粒子２６０が手動で特定されてもよい。
【００６８】
そして、特定した微粒子２６０に対して、ＳＩＭＳ分析が行われる。すなわち、集束イオンビーム照射器２３０から集束イオンビームを照射し、当該集束イオンビームの照射により微粒子２６０から発生した二次イオンを、質量分析計２４０により検出する。
【００６９】
質量分析計２４０は、飛行時間型質量分析計であり、加速した二次イオンを内部に設けられる二次イオン検出器２４１で検出することにより、その飛行時間から、当該二次イオンの質量電荷比を測定することができる。当該測定結果に基づいて、微粒子２６０の表面の成分分析を行うことができる。
【００７０】
１つの微粒子２６０に対して質量分析計２４０による分析が終了したら、ＳＥＭ像に基づいてフィルタ１上の他の微粒子２６０を選択し、当該他の微粒子２６０に対して、同様に、ＳＩＭＳ分析を行う。当該処理を繰り返し行うことにより、捕集した微粒子２６０の粒子群に対して、粒子ごとの粒子径、成分及び濃度を求めることができる。
【００７１】
以上、分析装置２０の構成、及び分析装置２０による１粒子解析の手順について説明した。なお、本実施形態に係る分析装置２０は、Ａｇフィルタであるフィルタ１上に捕集されたＰＭ２．５に対して１粒子解析を行うこと以外は、一般的なＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置と同様の構成を備えていてよい。従って、分析装置２０の構成は図示するものに限定されず、分析装置２０は、図示する構成に加えて、又は図示する構成に代えて、一般的なＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置が有する各種の構成を適宜備えてもよい。
【００７２】
ここで、分析装置２０における１粒子解析では、上述した分析だけでなく、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置を用いた分析において一般的に行われている、各種の公知の分析が行われてもよい。例えば上記特許文献１に記載されているように、集束イオンビームの照射により微粒子２６０から発生した二次電子を検出することにより、ＳＩＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｉｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ）像が得られてもよい。あるいは、集束イオンビームの照射により微粒子２６０から発生した全二次イオンを検出することにより、全二次イオン像が得られてもよい。この場合には、当該ＳＩＭ像又は全二次イオン像に基づいて微粒子２６０の粒子径が測定されてもよい。
【００７３】
また、上述したＳＩＭＳ分析の方法では、微粒子２６０の表面の成分分析しか行うことができない。従って、同じく上記特許文献１に記載されているように、試料台２１５が鉛直方向を回転軸方向として回転可能に構成されてもよく、集束イオンビームにより微粒子２６０を切断した後、その切断面に対して略垂直に集束イオンビームが照射されるように試料台２１５を上記回転軸まわりに１８０度回転させ、当該微粒子２６０の内部に対してＳＩＭＳ分析が行われてもよい。当該分析方法によれば、微粒子２６０の表面だけでなく、内部の成分も分析することが可能になる。また、微粒子２６０の内部にある空隙の大きさ（体積）を測定することも可能になる。更に、当該空隙の大きさから、微粒子２６０が球であると仮定して、空隙の体積を微粒子２６０の体積で割ることにより微粒子２６０の空隙率が求められてもよい。
【００７４】
ここで、本実施形態では、上記のように、図示する分析装置２０による１粒子解析に加えて、ＳＥＭ−ＥＤＸ装置による１粒子解析が行われる。ＳＥＭ−ＥＤＸ装置による１粒子解析でも、分析装置２０による解析と同様に、チャンバー内の試料台の上にＰＭ２．５の微粒子２６０が捕集されたフィルタ１が載置され、そのフィルタ１上の微粒子２６０に対して、１粒子解析が行われる。具体的には、ＳＥＭ−ＥＤＸ装置による１粒子解析では、ＳＥＭ像を取得し、当該ＳＥＭ像に基づいて分析対象である１つの微粒子２６０を特定する処理、及び特定した分析対象である微粒子２６０の粒子径を測定する処理までは、上述した分析装置２０による１粒子解析と同様の処理が行われる。
【００７５】
ＳＥＭ−ＥＤＸ装置では、その後、特定した微粒子２６０に対して、特性Ｘ線分析を行う。すなわち、微粒子２６０に対する電子ビームの照射により発生した特性Ｘ線を検出することにより、当該微粒子２６０の成分分析を行う。以上の一連の処理により、当該微粒子２６０についての、粒子径、成分及び濃度を求めることができる。ＳＥＭ像に基づいてフィルタ１上の他の微粒子２６０を選択し、当該特性Ｘ線分析を繰り返し行うことにより、捕集した微粒子２６０の粒子群に対して、粒子ごとの粒子径、成分及び濃度を求めることができる。
【００７６】
このように、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置による１粒子解析と、ＳＥＭ−ＥＤＸ装置による１粒子解析と、を併用し、それぞれの装置における微粒子についての成分分析の結果を互いに補完し合うことにより、１粒子解析の精度をより向上させることができる。
【００７７】
なお、本実施形態において用いられるＳＥＭ−ＥＤＸ装置の構成は、Ａｇフィルタであるフィルタ１上に捕集されたＰＭ２．５に対して１粒子解析を行うこと以外は、一般的なＳＥＭ−ＥＤＸ装置と同様である。従って、ここでは、その構成について、図面を用いた詳細な説明は省略する。
【００７８】
以上説明したように、本実施形態によれば、フィルタ１を分級器１０に設置することにより、当該フィルタ１上に微粒子２６０（例えば、ＰＭ２．５）を捕集する。そして、当該微粒子２６０が捕集されたフィルタ１を分析装置２０又はＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置の試料台の上に載置し、当該微粒子２６０に対して１粒子解析を行う。このとき、本実施形態では、フィルタ１として、Ａｇフィルタが用いられる。当該フィルタ１は、上記要件（１）〜（６）を満たすため、シリコンウエハ上への転写等の煩雑な作業を行うことなく、重なりがなく、均一に、直接微粒子を捕集することができる。また、当該フィルタ１をそのまま分析装置２０又はＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置の試料台の上に載置して、ＳＥＭ像の観察、ＳＩＭＳ分析及び特性Ｘ線分析を適切に行うことが可能になる。このように、本実施形態によれば、より容易に微粒子を捕集するとともに、その捕集した微粒子に対して１粒子解析を円滑に行うことが可能になる。１粒子解析によって、粒子ごとに、元素組成の測定や空隙の評価、更には、それらから比重を測定することが可能であるので、平均的な元素組成の分析では得られない発生源固有の情報、すなわち、発生源の特定に有力な情報を取得することが可能になる。
【００７９】
また、従来、固定発生源のような煤塵量が多いガスに対する分級に好適に用いられるバーチャルインパクタにおいては、シリコンウエハ等の基板に直接微粒子を捕集することは困難であった。これに対して、本実施形態に係るフィルタ１によれば、上記のように、バーチャルインパクタにおいても、１粒子解析に適した様態で、容易に微粒子を捕集することができる。このように、本実施形態に係る分析方法は、固定発生源から発生する微粒子の分析において、特に大きな効果を奏することができる。
【００８０】
（３．その他のフィルタについての考察）
１粒子解析に好適なフィルタについて検討する過程で、本発明者らは、Ａｇフィルタ以外にも、トラックエッチング法によって作製されたフィルタ（トラックエッチドメンブレンフィルタ）が、上記要件（１）〜（６）を満たし得ることを見い出した。ここで、トラックエッチドメンブレンフィルタとは、ポリカーボネート等の平滑な表面を有する合成樹脂膜に対して、中性子線や重イオンを照射し、その後ウェットエッチング処理を施すことにより作製されるフィルタのことである。なお、トラックエッチドメンブレンフィルタ自体は高い導電性を有するとは限らないが、上述したように、導電性に関しては、微粒子の捕集前及び／又は捕集後に適宜金属蒸着を行うことにより、調整することが可能である。従って、本実施形態において、Ａｇフィルタに代えて金属蒸着を施したトラックエッチドメンブレンフィルタを用いることでも、１粒子解析を円滑に実行することができる可能性がある。
【００８１】
しかしながら、トラックエッチドメンブレンフィルタとしては、例えばポリカーボネート、ポリエステル又はポリイミドからなるものが広く知られている。これらの材質からなるトラックエッチドメンブレンフィルタを用いた場合には、当該トラックエッチドメンブレンフィルタによって捕集した微粒子に対する１粒子解析を行う際に、当該トラックエッチドメンブレンフィルタに含まれる炭素原子も同時に検出されてしまい、当該微粒子に含まれる炭素原子のみを正確に検出することができない恐れがある。また、本発明者らによる検討の結果、ある種のトラックエッチドメンブレンフィルタでは、ＳＩＭＳ分析における硫黄系分子に対する質量干渉も大きいため、微粒子に含まれる硫黄系分子を精度良く検出することも困難であることが判明した。このように、本実施形態においてトラックエッチドメンブレンフィルタを用いた場合には、微粒子についての成分分析を正確に行えない可能性がある。
【００８２】
一方、本実施形態において適用したＡｇフィルタは、このような炭素原子や硫黄系分子の検出に対する干渉の少ないフィルタである。つまり、本実施形態のように、フィルタ１としてＡｇフィルタを用いて、微粒子の捕集、及び捕集された当該微粒子に対する１粒子解析を行うことにより、トラックエッチドメンブレンフィルタを用いた場合に比べて、微粒子に含まれる炭素原子及び硫黄系分子をより正確に検出することが可能になる。このように、より正確に微粒子の成分分析を行うことが可能となるため、本実施形態に係るＡｇフィルタは、上記要件（１）〜（６）を満たすフィルタの中でも、１粒子解析により好適なフィルタであると言える。
【実施例１】
【００８３】
本発明の効果を確認するために、第１の実施例として、上述した実施形態において用いたＡｇフィルタと、微粒子の捕集に従来用いられているテフロンフィルタとの比較を行った。具体的には、本発明の一実施例として、上述した実施形態と同様の方法によって、ＰＭ２．５の捕集、及び捕集したＰＭ２．５に対する１粒子解析を行った。すなわち、本実施例では、フィルタとしてＡｇフィルタを用いて、図２に示す分級器１０と同様の構成を有する分級器によってＰＭ２．５を捕集し、図３に示す分析装置２０と同様の構成を有する分析装置（すなわち、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置）によって当該フィルタ上のＰＭ２．５に対するＳＩＭＳ分析を行った。一方、比較例として、フィルタを従来用いられているテフロンフィルタに変更したこと以外は上記実施例と同様の装置、方法を用いて、ＰＭ２．５の捕集、及び捕集したＰＭ２．５に対する１粒子解析を行った。
【００８４】
フィルタの１粒子解析に対する適正を確認するために、上記実施例及び比較例について、１粒子解析を行った前後におけるフィルタ表面の様子を観察し、比較した。その結果、フィルタとしてテフロンフィルタを用いた場合には、分析前後でフィルタの表面の形状が大きく変化してしまうことが確認できた。これは、ＳＩＭＳ分析時に集束イオンビームが照射されることにより、フィルタの表面が損傷していることを示している。フィルタの表面が損傷すると、表面上の凹凸が大きくなり、ＳＥＭ像においてフィルタの表面上のＰＭ２．５を捉え難くなるため、１粒子解析を円滑に行うことができなくなる恐れがある。
【００８５】
一方、フィルタとしてＡｇフィルタを用いた場合には、分析前後でフィルタの表面の形状がほぼ変化していないことが確認できた。これは、Ａｇフィルタが、集束イオンビームに対して高い耐久性を有していることを示している。このようにフィルタの表面の損傷が少なければ、ＳＥＭ像においてフィルタの表面上のＰＭ２．５を容易に捉えることができるため、１粒子解析を円滑に行うことが可能になる。
【００８６】
以上の結果から、少なくとも集束イオンビームに対する耐久性の観点から、従来のテフロンフィルタに比べて、Ａｇフィルタの方が、１粒子解析により適したフィルタであることが確認できた。
【実施例２】
【００８７】
本発明の更なる効果を確認するために、第２の実施例として、上述した実施形態において用いたＡｇフィルタと、一参考例として上述したトラックエッチドメンブレンフィルタとの比較を行った。具体的には、本発明の一実施例として、上述した実施形態と同様の方法によって、ＰＭ２．５の捕集、及び捕集したＰＭ２．５に対する１粒子解析を行った。すなわち、フィルタとしてＡｇフィルタを用いて、図２に示す分級器１０と同様の構成を有する分級器によってＰＭ２．５を捕集し、図３に示す分析装置２０と同様の構成を有する分析装置（すなわち、ＦＩＢ−ＥＢ−ＴＯＦ−ＳＩＭＳ装置）によって当該フィルタ上のＰＭ２．５に対するＳＩＭＳ分析を行った。一方、参考例として、フィルタとしてトラックエッチドメンブレンフィルタの一種であるニュークリポア（登録商標）フィルタを用いて、同様の装置、方法によって、ＰＭ２．５の捕集、及び捕集したＰＭ２．５に対する１粒子解析を行った。ただし、参考例におけるニュークリポアフィルタには、チャージアップを防止するために、ＰＭ２．５捕集前のＡｕの蒸着（２０ｎｍ）及びＰＭ２．５捕集後の追加のＡｕの蒸着（１０ｎｍ）を行っている。
【００８８】
１粒子解析の結果を図４に示す。図４は、第２の実施例についての結果を示す図であり、フィルタ上のＣ−イオン及びＳＯ−イオンを可視化して示す図である。図４では、ニュークリポアフィルタ及びＡｇフィルタの１粒子解析に対する適正を確認するために、上記の２つの実施例のそれぞれについて１粒子解析によりフィルタ上の微粒子群の成分を分析した結果から、当該フィルタの表面上の特定のイオン（Ｃ−イオン及びＳＯ−イオン）を可視化して示している。各画像において、黒色の部分は、該当するイオンが存在しない部分を意味している。図４では、上段にニュークリポアフィルタを用いた実施例についての結果を示し、下段にＡｇフィルタを用いた実施例についての結果を示している。
【００８９】
図４を参照すると、ニュークリポアフィルタを用いた場合には、フィルタの表面のほぼ全面において、Ｃ−イオン及びＳＯ−イオンが検出されている。これは、本来検出したい、フィルタの表面上のＰＭ２．５に含まれるＣ−イオン及びＳＯ−イオンだけでなく、フィルタ自体に含まれるこれらのイオンも検出されてしまっているからである。このように、ニュークリポアフィルタを用いた場合には、イオン種によっては、ＰＭ２．５に含まれる当該イオン種を正確に検出することが困難となる。
【００９０】
一方、Ａｇフィルタを用いた場合には、フィルタの表面上において、一部でのみＣ−イオン及びＳＯ−イオンが検出されている。これは、本来検出したい、フィルタの表面上のＰＭ２．５に含まれるＣ−イオン及びＳＯ−イオンだけが好適に検出されていることを示している。
【００９１】
以上の結果から、フィルタとしてＡｇフィルタを用いることにより、ニュークリポアフィルタを用いた場合には正確に検出することができないイオン種も検出することが可能になることが確認できた。当該結果は、上記要件（１）〜（６）を満たすフィルタの中でも、Ａｇフィルタを用いることにより、より精度良く１粒子解析を実行可能であることを示している。
【００９２】
（４．補足）
以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明はかかる例に限定されない。本発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者であれば、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、これらについても、当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。
【００９３】
例えば、上記の実施形態では、分級器１０として、バーチャルインパクタを用いていたが、本発明はかかる例に限定されない。本発明は、基板（例えば、シリコンウエハ）によって直接微粒子を捕集することが困難であるという、バーチャルインパクタが有する課題を好適に解決し得るものである。従って、バーチャルインパクタと同様の課題を有する分級器であれば、本発明を適用することにより、本発明と同様の効果を得ることができる。
【００９４】
あるいは、分級器１０としては、例えばポータブルインパクタやサイクロン式分級器等の他の分級器が用いられてもよい。上記のように、ポータブルインパクタ等の他の分級器では、基板によって直接微粒子を捕集することが可能ではあるものの、分級器を正常に動作させつつ微粒子を捕集するために、基板の設置位置や大きさ等を適宜調整する作業が必要となることがある。一方、本発明によれば、フィルタによって微粒子を捕集するため、より容易に微粒子を捕集することが可能となる。このように、ポータブルインパクタ等、バーチャルインパクタ以外の他の分級器に対して本発明を適用した場合であっても、より容易に微粒子を捕集できるという効果を奏することが可能である。
【符号の説明】
【００９５】
１    フィルタ
１０    分級器
２０    分析装置
１１０    筐体
１２０    粒子加速ノズル
１３０    粒子捕集ノズル
１４０    仮想的な衝突面
１５０    粒子
２１０    チャンバー
２１５    試料台
２２０    電子ビーム照射器
２３０    集束イオンビーム照射器
２４０    質量分析計
２４１    二次イオン検出器
２５０    二次電子検出器
２６０    微粒子
【図１】
0006519017.tif 000002
【図２】
0006519017.tif 000003
【図３】
0006519017.tif 000004
【図４】
0006519017.tif 000005