(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持体と、
当該支持体の表面に、燃料極、固体電解質および空気極が少なくとも順次積層されてなる複数の発電素子と、
前記複数の発電素子のうちの隣接する一方の発電素子の空気極と、他方の発電素子の燃料極とを電気的に接続するインターコネクタと
を少なくとも有し、前記複数の発電素子が直列に接続されてなる固体酸化物形燃料電池セルスタックであって、
前記一方の発電素子の空気極の下に設けられた前記インターコネクタの下に、当該インターコネクタと接合するように一方の発電素子の固体電解質を設け、かつ、前記他方の発電素子の燃料極の上に設けられた前記インターコネクタの上に、当該インターコネクタと接合するように他方の発電素子の固体電解質を設けてなる、固体酸化物形燃料電池セルスタック。
【請求項２】
前記一方の発電素子の固体電解質および前記他方の発電素子の固体電解質各々と前記インターコネクタとの接合距離が、前記固体電解質の厚みの２倍以上である、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池セルスタック。
【請求項３】
前記一方の発電素子の空気極の下かつ前記インターコネクタの下に設けられた前記一方の発電素子の固体電解質の下に、当該一方の発電素子の固体電解質と接合するように前記インターコネクタをさらに設けてなる、請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池セルスタック。
【請求項４】
前記他方の発電素子の燃料極の上かつ前記インターコネクタの上に設けられた前記他方の発電素子の固体電解質の上に、当該他方の発電素子の固体電解質と接合するように前記インターコネクタをさらに設けてなる、請求項１〜３のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池セルスタック。
【請求項５】
前記一方の発電素子の固体電解質および前記他方の発電素子の固体電解質と前記インターコネクタとがストロンチウムを含み、当該各固体電解質に含まれるストロンチウムの量よりも当該インターコネクタに含まれるストロンチウムの量の方が多い、請求項１〜４のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池セルスタック。
【請求項６】
前記インターコネクタが、ＳｒｘＬａｙＴｉＯ３−δ（ただし、ｘおよびｙは、０．８≦ｘ＋ｙ≦１．０、および０．０１＜ｙ≦０．１を満たす正の実数である。）で表されるペロブスカイト型酸化物からなるものである、請求項１〜５のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池セルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物形燃料電池セルスタックに関する。具体的には、導電性およびガスシール性に優れたインターコネクタを有してなる固体酸化物形燃料電池セルスタックに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、熱エネルギーや運動エネルギーの過程を経由する熱機関と異なり、天然ガスや水素などの燃料を、固体電解質を介して空気中の酸素と反応させ、燃料の持っている化学エネルギーから連続的に直接電気エネルギーを得るエネルギー変換器である。その中で、固体酸化物形燃料電池は、固体電解質として固体酸化物（セラミック）を用い、燃料極を負極、空気極を正極とした電池として作動する燃料電池である。また、固体酸化物形燃料電池は高いエネルギー変換効率が得られるという利点を有するものとして知られている。
【０００３】
固体酸化物形燃料電池は、単電池あたりの出力が小さいため、複数の単電池を直列に接続することによって出力を高めて発電を行っている。隣接する単電池を電気的に接続する部材はインターコネクタと呼ばれている。その材料として、セラミックを用いたインターコネクタ（以下、セラミックインターコネクタとも言う）が知られている。セラミックインターコネクタの特性として、ガスを透過させないガスシール性、導電性、酸化物イオン絶縁性、および固体電解質との密着性が求められている。
【０００４】
一般に、セラミックインターコネクタは厚みが薄くないと（例えば、おおよそ１００μｍ以下）十分な導電性が得られない。しかしながら、十分な導電性を得るためにセラミックインターコネクタの厚みを薄くし、このような厚みの薄いセラミックインターコネクタを多孔質な電極（燃料極や空気極）の表面に形成しようとすると、多孔質な電極にセラミックインターコネクタが取り込まれてしまうおそれがある。これにより、セラミックインターコネクタを形成できないおそれや、形成できたとしても薄いためガスシール性が十分に得られないおそれがある。
【０００５】
セラミックインターコネクタのガスシール性が低いと、燃料ガスがセラミックインターコネクタの燃料極側から空気極側に漏れてしまい、空気と混ざってしまうため好ましくない。セラミックインターコネクタのガスシール性を高めるためには、セラミックインターコネクタの緻密性を高める必要があり、セラミックインターコネクタを緻密に焼結することが求められる。また、セラミックインターコネクタの導電性が低いと、セラミックインターコネクタの抵抗が大きくなり、燃料電池の出力が低下してしまう。さらに、セラミックインターコネクタの酸化物イオン絶縁性が低いと、セラミックインターコネクタの空気極側から燃料極側に酸化物イオンがリークしてしまい、燃料電池の効率が低下してしまう。加えて、固体電解質とセラミックインターコネクタとの密着性が低いと、固体電解質とセラミックインターコネクタとの間にクラック等の隙間が生じてしまい、この隙間から燃料ガスが漏れてしまう。
【０００６】
セラミックインターコネクタの材料として、ランタンクロマイト（ＬａＣｒＯ３）系インターコネクタが広く用いられている。このＬａＣｒＯ３系インターコネクタは、一般に導電性は高いが、焼結が困難であることが知られている。また、クロム（Ｃｒ）を含むため、いわゆるＣｒ被毒が発生するおそれがある。
【０００７】
また、セラミックインターコネクタの材料として、ＳｒＬａＴｉＯ３−δで表されるＳＬＴ系インターコネクタが広く用いられている。このＳＬＴ系インターコネクタは、ＬａＣｒＯ３系インターコネクタに比べ、導電性が低いが、焼結性が良好であることが知られている。ＳＬＴ系インターコネクタは、例えば、絶縁体であるＳｒＴｉＯ３の結晶格子中のＳｒサイトをランタン（Ｌａ）で置換し、ＳｒＬａＴｉＯ３−δ（ＳＬＴ）とすることで、ＳｒＬａＴｉＯ３−δ（ＳＬＴ）の結晶格子中のＴｉサイトのＴｉ４＋を一部Ｔｉ３＋に変化させることによって導電性を発現させている。なお、δは電荷中性条件を満たすように定まる値である。
【０００８】
特開2008-270203号公報（特許文献１）は、気密性を良好に保ちながら、導電性の向上及び固体電解質との密着性の向上を同時に実現するＳＬＴ系インターコネクタの提供を目的としている。この目的を実現するために、このセラミックインターコネクタを、燃料極側に形成される気密性重視部分と、空気極側に形成され、気密性重視部分よりも導電率が高い導電性重視部分との２層構造とすることが記載されている。また、この文献の図２によれば、隣接する一方の発電素子の燃料極および他方の発電素子の空気極が接するセラミックインターコネクタの下に一部潜り込むように一方の発電素子の固体電解質が形成された態様が記載されている。
【０００９】
また、特許第5244264号公報（特許文献２）には、クロマイト系インターコネクタと導電性支持部材（燃料極）との積層体の電気抵抗率を下げることを目的として、クロマイト系インターコネクタおよび導電性支持部材各々に含まれる鉄量をコントロールすることが記載されている。これにより、両者間の抵抗が低減され、接続性が良好になり、共焼結時の緻密化が相乗的に促進されるとある。また、この文献の図２によれば、燃料極と接して配置されたクロマイト系インターコネクタの上に一部被さるように固体電解質が形成された態様が記載されている。
【００１０】
しかしながら、上記いずれの文献も、インターコネクタと固体電解質とを接触させることによりインターコネクタのガスシール性を向上させることについては考慮されていない。よって、上記いずれの文献も、優れた導電性およびガスシール性を有するセラミックインターコネクタを有してなる固体酸化物形燃料電池セルスタックの製造を実現するには至っていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開2010−212036号公報
【特許文献２】特許第5244264号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明者らは、今般、インターコネクタと固体電解質とを接合させることによりインターコネクタのガスシール性を向上できるとの知見を得た。本発明は斯かる知見に基づくものである。
【００１３】
従って、本発明は、優れた導電性およびガスシール性を有するセラミックインターコネクタを有してなる固体酸化物形燃料電池セルスタックの提供をその目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
そして、本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックは、
支持体と、
当該支持体の表面に、燃料極、固体電解質および空気極が少なくとも順次積層されてなる複数の発電素子と、
前記複数の発電素子のうちの隣接する一方の発電素子の空気極と、他方の発電素子の燃料極とを電気的に接続するインターコネクタと
を少なくとも有し、前記複数の発電素子が直列に接続されてなる固体酸化物形燃料電池セルスタックであって、
一方の発電素子の空気極の下に設けられた前記インターコネクタの下に、当該インターコネクタと接合するように一方の発電素子の固体電解質を設け、かつ、他方の発電素子の燃料極の上に設けられた前記インターコネクタの上に、当該インターコネクタと接合するように他方の発電素子の固体電解質を設けてなることを特徴とするものである。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明による横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの正面図である。
【図２】本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックを構成する発電素子近傍の断面模式図である。
【図３】本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックを構成する隣接する２つの発電素子を含む好ましい態様を示す断面模式図である。
【図４】本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックを構成する隣接する２つの発電素子を含む別の好ましい態様を示す断面模式図である。
【図５】本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックの製造方法において、燃料極側のインターコネクタを、固体電解質との接合距離をＬとして形成する工程を示す。
【図６】本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックの製造方法において、空気極側のインターコネクタを、固体電解質との接合距離をＬ’として形成する工程を示す。
【図７】比較例で作製した固体酸化物形燃料電池セルスタックの断面模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
定義
本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックとは、インターコネクタおよび固体電解質の構造が後記する要件を満たすものであること以外は、燃料極、前記固体電解質および空気極が少なくとも順次積層されてなる複数の発電素子と、これらのうちの隣接する一方の発電素子の空気極と他方の発電素子の燃料極とを電気的に接続する前記インターコネクタとを少なくとも有してなる、当業界において通常固体酸化物形燃料電池セルスタックと分類または理解されるものと同一のものを意味する。また、本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックは、その形状も限定されず、例えば円筒状、内部にガス流路を複数形成した中空板状などであってもよい。
【００１７】
本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックは、いわゆる横縞型固体酸化物形燃料電池を意味する。本発明において、横縞型固体酸化物形燃料電池とは、１つの支持体の表面に複数の発電素子が形成されている固体酸化物形燃料電池を意味する。
【００１８】
本発明において、固体酸化物形燃料電池セルスタックとは、発電素子が複数集合したものを意味する。
【００１９】
本発明の固体酸化物形燃料電池セルスタックを用いた固体酸化物形燃料電池システムは、特定のものに限定されず、その製造方法やこれを構成する他の材料等はいずれも公知のものを使用することができる。
【００２０】
発電素子
本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックは複数の発電素子を有し、この発電素子が直列に接続されてなるものである。発電素子は、燃料極、固体電解質、および空気極が順次積層された積層体である。
【００２１】
支持体
本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックは支持体を有する。支持体の表面に複数の発電素子が直列に形成される。本発明では、このような支持体として、多孔質であり、ガス透過性を有し、発電素子を支持するための機械的強度を有し、そして電気絶縁性を有するものであれば、特に限定されず用いることができる。支持体の材料としては、ＭｇＯ、カルシア安定化ジルコニア（ＣＳＺ）、フォルステライトからなる群から選ばれる一種以上を用いることができる。支持体の好ましい厚さは０．５〜２ｍｍである。
【００２２】
内側電極および外側電極
本発明において、燃料極は内側電極であってもよく、外側電極であってもよい。つまり、発電素子は内側電極としての燃料極、固体電解質、および外側電極としての空気極が少なくとも積層された積層体であってもよい。あるいは、発電素子は内側電極としての空気極、固体電解質、および外側電極としての燃料極が少なくとも積層された積層体であってもよい。
【００２３】
本発明の好ましい態様によれば、内側電極は燃料極である。その理由は次の通りである。すなわち、支持体ならびに集電層はガス透過性が良好な多孔質構造を採用する。支持体は発電素子の構造を保持する必要がある。そのため、支持体は導電性だけが要求される集電層より厚くなる。つまり、支持体は集電層よりガスの透過性は悪くなる傾向がある。また、酸素ガスと水素ガスの拡散速度を比較すると、一般に水素ガスの方が酸素ガスより数倍速い。これらのことから、内側電極が空気極である場合は、支持体を水素に比べて透過し難い酸素が透過することとなるので、内側電極が燃料極である場合と比較すると、ガス拡散過電圧が大きくなる。その結果、発電性能が低下する傾向にある。従って、内側電極が燃料極である場合の方が発電性能に優れる。なお、内側電極が燃料極である場合、外側電極は空気極となる。
【００２４】
燃料極
本発明において、燃料極は、燃料ガスを透過させるための多孔性、水素を吸着させる触媒活性（電極活性）、導電性、および酸化物イオン伝導性を有する。燃料極の多孔性は支持体のそれより小さくてもよい。
【００２５】
このような燃料極を構成する材料として、例えばＮｉＯ／ジルコニウム含有酸化物、ＮｉＯ／セリウム含有酸化物などが挙げられ、少なくともこれらのいずれかを含んでなる。ここで、ＮｉＯ／ジルコニウム含有酸化物とは、ＮｉＯとジルコニウム含有酸化物とが、所定の比率で均一に混合されたものを意味する。また、ＮｉＯ／セリウム含有酸化物とは、ＮｉＯとセリウム含有酸化物とが、所定の比率で均一に混合されたものを意味する。ＮｉＯ／ジルコニウム含有酸化物のジルコニウム含有酸化物としては、例えばＣａＯ、Ｙ２Ｏ３、Ｓｃ２Ｏ３のうちの１種以上をドープしたジルコニウム含有酸化物などが挙げられる。ＮｉＯ／セリウム含有酸化物のセリウム含有酸化物としては、一般式Ｃｅ１−ｙＬｎｙＯ２（但し、ＬｎはＬａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｓｃ、およびＹから選択されるいずれか１種以上の組み合わせであり、０．０５≦ｙ≦０．５０）などが挙げられる。なお、ＮｉＯは燃料雰囲気下で還元されてＮｉとなるため、前記酸化物はそれぞれＮｉ／ジルコニウム含有酸化物又はＮｉ／セリウム含有酸化物となる。
【００２６】
本発明において、燃料極は単層であっても、又は複層であっても良い。内側電極が複層の燃料極である場合の例としては、支持体側にＮｉ／ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）を用い、固体電解質側にＮｉ／ＧＤＣ（Ｇｄ２Ｏ３−ＣｅＯ２）（すなわち、燃料極触媒層）を用いる。燃料極の好ましい厚さは１０〜２００μｍである。燃料極触媒層の好ましい厚さは０〜３０μｍである。
【００２７】
空気極
本発明において、空気極は、酸素を透過させるための多孔性、酸素を吸着させる又はイオン化する触媒活性（電極活性）、導電性、および酸化物イオン伝導性を有する。空気極の多孔性、導電性はそれぞれ集電層のそれより小さくてもよい。
【００２８】
このような空気極を構成する材料として、例えばＬａ１−ｘＳｒｘＣｏＯ３（但し、ｘ＝０．１〜０．３）及びＬａＣｏ１−ｘＮｉｘＯ３（但し、ｘ＝０．１〜０．６）などのランタンコバルト系酸化物、ＬａＳｒＦｅＯ３系とＬａＳｒＣｏＯ３系の固溶体であるランタンフェライト系酸化物（Ｌａ１−ｍＳｒｍＣｏ１−ｎＦｅｎＯ３（但し、０．０５＜ｍ＜０．５０、０＜ｎ＜１））などが挙げられる。空気極は、単層であっても、又は複層であっても良い。外側電極が複層の空気極である場合の例としては、固体電解質側にＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３（すなわち、空気極触媒層）を用い、最表層にＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．８Ｆｅ０．２Ｏ３（すなわち、空気極）を用いることができる。空気極の好ましい厚さは０．２〜３０μｍである。
【００２９】
固体電解質
本発明において、固体電解質は、酸化物イオン伝導性、ガスシール性、および電気絶縁性を有する。このような固体電解質を構成する材料として、ランタンガレート系酸化物、固溶種としてＹ、Ｃａ、およびＳｃから選択される１種以上を固溶した安定化ジルコニアなどが挙げられる。本発明において好適な固体電解質は、Ｓｒ及びＭｇがドープされたランタンガレート系酸化物であり、より好適には一般式Ｌａ１−ａＳｒａＧａ１−ｂ−ｃＭｇｂＣｏｃＯ３−δ（但し、０．０５≦ａ≦０．３、０＜ｂ＜０．３、０≦ｃ≦０．１５、δは電荷中性条件を満たすように定まる値である）で表されるランタンガレート系酸化物（ＬＳＧＭ）である。ＬＳＧＭはＬａＧａＯ3をベースにＬａサイトをＳｒで置換することで酸化物イオン伝導性を発現する。固体電解質は、単層であってもよく、又は複層であってもよい。固体電解質が複層である場合、例えば、燃料極とＬＳＧＭからなる固体電解質の間に、反応抑制層を設けることができる。反応抑制層の具体例としては、Ｌａを固溶させたセリア（Ｃｅ１−ｘＬａｘＯ２（但し、０．３＜ｘ＜０．５））が挙げられる。好適には、Ｃｅ０．６Ｌａ０．４Ｏ２である。固体電解質の好ましい厚さは５〜６０μｍである。また、反応抑制層の好ましい厚さは０〜２０μｍである。
【００３０】
集電層
本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックは、外側電極とインターコネクタとを電気的に接続する集電層を有してなる。この集電層は、ガス（酸素）透過性、および空気極より発生した電子をスムーズに流通するための導電性を有する。本発明において、外側電極が空気極である場合、集電層はＡｇやＰｔなどの貴金属を含有する導電性ペーストや、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．８Ｆｅ０．２Ｏ３−δなどの導電性酸化物を含有するペーストを焼き付けることにより形成できる。また、外側電極が燃料極である場合、集電層は還元されて導電性が得られる、ＮｉＯもしくはＮｉなどの金属酸化物、または金属を含有するペーストを焼き付けることにより形成できる。また、集電層は、ガス透過性を得るために多孔質またはメッシュなどの構造であることが好ましい。集電層の好ましい厚さは１０〜２００μｍである。
【００３１】
インターコネクタ
（組成）
本発明において、インターコネクタはセラミックからなる。つまり、本発明においてインターコネクタはセラミックインターコネクタを意味する。セラミック材料としては、一般式ＳｒｘＬａｙＴｉＯ３−δ（ただし、ｘおよびｙは、０．８≦ｘ＋ｙ≦１．０、および０．０１＜ｙ≦０．１を満たす正の実数である。）で表されるペロブスカイト型酸化物からなるものであることが好ましい。ここで、「からなる」とは、インターコネクタの主成分が前記一般式ＳｒｘＬａｙＴｉＯ３−δで表されるペロブスカイト型酸化物であることを意味する。すなわち、インターコネクタがその他の成分、例えば後述する拡散元素を含むものである態様を除外するものではない。換言すると、インターコネクタは前記一般式ＳｒｘＬａｙＴｉＯ３−δで表されるペロブスカイト型酸化物を主成分として含んでなるものであることが好ましい。主成分とは、インターコネクタにおいて、前記一般式ＳｒｘＬａｙＴｉＯ３−δで表されるペロブスカイト型酸化物が８０ｍｏｌ％以上含まれていることを意味する。好ましくは９０ｍｏｌ％以上、さらに好ましくは９５ｍｏｌ％以上含まれている。さらにより好ましくは、インターコネクタは前記ペロブスカイト型酸化物のみからなる。インターコネクタの主成分がこのような組成比を有する酸化物であることにより、十分な緻密性と導電性を両立することができる。インターコネクタはＳｒＴｉＯ３をベースにＬａを置換することで導電性が発現される。本発明のより好ましい態様によれば、ＳｒとＬａの組成比は、０．８≦ｘ＋ｙ≦０．９、０．０１＜ｙ≦０．１の関係を満たすものである。これにより、緻密性をさらに高めることができる。また、ＴｉをＮｂで置換してもよい。これにより、導電性をさらに高めることができる。このような酸化物の好ましい具体例として、ＳｒｘＬａｙＴｉ１−ｚＮｂｚＯ３−δ（０．８≦ｘ＋ｙ≦１．０、０．０１＜ｙ≦０．１、０．０５≦ｚ≦０．２）が挙げられる。
【００３２】
本発明において、インターコネクタは、例えば焼成時に他の部材、すなわち燃料極、空気極および固体電解質等からインターコネクタに拡散される元素を不可避成分として含んでいても良い。このような元素としては、Ｎｉ、Ｙ、Ｇｄ、Ｃｅ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｓｒ、Ｇａ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅなどが挙げられる。拡散する元素の量は、各部材の構成材料、結晶構造、焼成温度、焼成の態様（例えば、逐次焼成や共焼成）などに応じて変化する。
【００３３】
（厚み）
本発明において、インターコネクタの厚みは、５μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましい。
【００３４】
（導電率）
本発明において、インターコネクタの導電率は、７００℃大気雰囲気下において０．０１Ｓ／ｃｍ以上であることが好ましく、０．０２Ｓ／ｃｍ以上であることがさらに好ましい。また、導電率は高ければ高いほど良いため上限は無いが、好ましくは０．１６Ｓ／ｃｍ以下である。これによりインターコネクタの導電性を向上させ、固体酸化物形燃料電池スタックの発電出力を向上させることが可能となる。
【００３５】
導電率は以下の方法により測定することができる。すなわち、導電率を測定するための試験片を、インターコネクタの原料粉末を９００ｋｇｆ／ｃｍ２の荷重にて一軸プレスして、１３００℃で２時間、大気雰囲気下で焼成することにより作製する。この試験片の導電率をＪＩＳ  Ｒ  １６５０−２の規定に基づき、直流４端子法によって、大気雰囲気下７００℃で測定する。
【００３６】
（気孔率）
本発明において、インターコネクタの気孔率は、１％以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．１％以下である。また、０％以上であることが好ましい。これによりインターコネクタのガスシール性を確保し、固体酸化物形燃料電池セルスタックの発電効率を向上することが可能となる。気孔率の測定は、以下の方法を用いて行うことができる。
【００３７】
＜ＳＥＭ画像から得る方法＞
作製した固体酸化物形燃料電池セルスタックからインターコネクタを含むように切り出し、このインターコネクタを走査型電子顕微鏡（例えば日立製作所製Ｓ−４１００）により、加速電圧１５ｋＶ、２次電子画像、倍率１００〜１００００倍で観察し、ＳＥＭ画像を得る。このＳＥＭ画像を画像処理ソフト（例えばＷｉｎｒｏｏｆｖｅｒ６.５．１、ＭＩＴＡＮＩ  ＣＯＲＰＯＲＡＴＩＯＮ社製）によって評価する。これにより、横軸が輝度、縦軸が出現頻度であるヒストグラムを得る。このヒストグラムにおいて、輝度の最小値と最大値の平均値より輝度が低い領域を低輝度領域、平均値より輝度が高い領域を高輝度領域とする。この低輝度領域を気孔と判定し、気孔以外の高輝度領域をインターコネクタと判定することで２値化処理する。その後、下記式から気孔率を得ることができる。
気孔率（％）＝低輝度領域の積分値÷全体の出現頻度の積分値×１００
【００３８】
本発明において、インターコネクタが上記方法によって得られる所望の気孔率を有するものであることを確認するために、以下の方法により求められる気孔率を一つの指標とすることができる。
【００３９】
＜アルキメデス法にて測定して得る方法＞
インターコネクタの原料粉末を９００ｋｇｆ／ｃｍ２の荷重にて一軸プレスし、１３００℃で２時間、大気雰囲気下で焼成することにより試験片を得る。この試験片をＪＩＳ  Ｒ  １６３４の規定に基づき、アルキメデス法により測定し、気孔率を得る。
【００４０】
本発明において、固体電解質およびインターコネクタの双方がストロンチウムを含むのが好ましい。本発明において、インターコネクタに含まれるストロンチウム量の方が固体電解質に含まれるストロンチウム量よりも多いことがさらに好ましい。すなわち、固体電解質に含まれるストロンチウム量はインターコネクタに含まれるストロンチウム量よりも少ないことがさらに好ましい。
【００４１】
インターコネクタは、酸素を除いた元素換算で、組成中にストロンチウムを３０ｍｏｌ％以上５０ｍｏｌ％以下含むことが好ましい。すなわち、ＳｒｘＬａｙＴｉＯ３−δ（ただし、ｘおよびｙは、０．８≦ｘ＋ｙ≦１．０、および０．０１＜ｙ≦０．１を満たす正の実数である。）において、さらに０．３≦ｘ／（ｘ＋ｙ＋１）≦０．５を満たすことが好ましい。固体電解質は、酸素を除いた元素換算で、組成中にストロンチウムを１５ｍｏｌ％以下含むことが好ましく、２．５ｍｏｌ％以上１５ｍｏｌ％以下含むことがより好ましい。すなわち、固体電解質は、一般式Ｌａ１−ａＳｒａＧａ１−ｂ−ｃＭｇｂＣｏｃＯ３−δ（但し、０．０５≦ａ≦０．３、０＜ｂ＜０．３、０≦ｃ≦０．１５、δは電荷中性条件を満たすように定まる値である）で表されるランタンガレート系酸化物（ＬＳＧＭ）を含んでなることが好ましい。
【００４２】
固体酸化物形燃料電池セルスタックの構造
図１は、本発明の一つの態様として、横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックを示す正面図である。横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック２１０は、支持体２０１に１３個の発電素子１０が直列に接続されている。
【００４３】
図２は、本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタック２１０の一つの態様を示す模式図であり、固体酸化物形燃料電池セルスタックにおいて発電素子１０近傍を示す。図２では、内側電極を燃料極としたタイプについて示す。固体酸化物形燃料電池セルスタック２１０は、支持体２０１と、（第一／第二）燃料極２０２（すなわち、燃料極層２０２ａと燃料極触媒層２０２ｂ）と、（第一／第二）固体電解質２０３（すなわち、反応抑制層２０３ａと固体電解質層２０３ｂ）と、空気極２０４と、集電層２０５と、インターコネクタ２０６とから構成されている。ここで、（第一／第二）とは、単層又は二層であって、二層の場合は第一層と第二層とを有することを意味する。
【００４４】
図３は、本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックを構成する隣接する２つの発電素子を含む好ましい態様を示す断面模式図である。図３では、支持体３０１と、この支持体３０１の表面に、燃料極３０２、固体電解質３０４および空気極３０５が順次積層されてなる２つの発電素子と、これら隣接する２つの発電素子のうちの一方の発電素子の空気極３０５と、他方の発電素子の燃料極３０２とを電気的に接続するインターコネクタ３０３とを少なくとも有し、隣接する２つの発電素子が直列に接続されてなる固体酸化物形燃料電池セルスタックを示す。
【００４５】
一方の発電素子の空気極３０５の下に設けられたインターコネクタ３０３の下に、このインターコネクタ３０３と接合して一方の発電素子の固体電解質３０４が設けられている。さらに、他方の発電素子の燃料極３０２の上に設けられたインターコネクタ３０３の上に、このインターコネクタ３０３と接合して他方の発電素子の固体電解質３０４が設けられている。図３を一方の発電素子の空気極３０５側から見ると、インターコネクタ３０３の下に緻密な固体電解質３０４が形成されている。他方の発電素子の燃料極３０２側から見ると、インターコネクタ３０３の上に緻密な固体電解質３０４が形成されている。したがって、インターコネクタ３０３のガスシール性が良好に確保される。
【００４６】
図４は、本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックを構成する隣接する２つの発電素子を含む別の好ましい態様を示す断面模式図である。図４では、一方の発電素子の空気極３０５の下かつインターコネクタ３０３の下に設けられた一方の発電素子の固体電解質３０４の下に、この一方の発電素子の固体電解質３０４と接合してインターコネクタ３０３がさらに設けられている。さらに、他方の発電素子の燃料極３０２の上かつインターコネクタ３０３の上に設けられた他方の発電素子の固体電解質３０４の上に、この他方の発電素子の固体電解質３０４と接合してインターコネクタ３０３がさらに設けられている。図４を一方の発電素子の空気極３０５側から見ると、インターコネクタ３０３の間に緻密な固体電解質３０４が形成されている。また他方の発電素子の燃料極３０２側から見ると、インターコネクタ３０３の間に緻密な固体電解質３０４が形成されている。したがって、インターコネクタ３０３のガスシール性が良好に確保される。図４では、インターコネクタ３０３と固体電解質３０４との接合距離が図３のそれに比べてさらに長くなっているため、さらに良好なガスシール性が得られる。
【００４７】
本発明において、一方の発電素子の固体電解質３０４および他方の発電素子の固体電解質３０４各々とインターコネクタ３０３との接合距離は長い程良く、接合距離は固体電解質３０４の厚みの２倍以上であることが好ましい。これにより、固体電解質３０４とインターコネクタ３０３との間の密着性、およびインターコネクタ３０３のガスシール性を得ることができる。ここで、固体電解質とインターコネクタとの接合距離とは、固体電解質３０４とインターコネクタ３０３とが接合している部分の長さを意味する。すなわち、隣接する一方の発電素子の固体電解質３０４とインターコネクタ３０３とが接合している部分の長さと、隣接する他方の発電素子の固体電解質３０４とインターコネクタ３０３とが接合している部分の長さとを足し合わせたものである。接合とは、隙間がなく接触し、密着していることを意味する。接合距離と厚みは、以下の方法で求めることができる。まず、作製した固体酸化物形燃料電池セルスタックを隣接する一方の発電素子と他方の発電素子とが含まれるように切断する。そして、この切断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で１〜１００倍の任意の倍率にて３回観察し、得られた接合距離の最大値と最小値を足して２で割ることで求めることができる。厚みも同様の方法で求めることができる。
【００４８】
本発明の好ましい態様によれば、固体酸化物形燃料電池セルスタックは、一方の発電素子の固体電解質３０４および他方の発電素子の固体電解質３０４各々とインターコネクタ３０３とが双方ストロンチウムを含み、各固体電解質３０４に含まれるストロンチウムの量よりも当該インターコネクタ３０３に含まれるストロンチウムの量の方が多い。固体電解質３０４およびインターコネクタ３０３双方がストロンチウムを含むことにより、焼成時にストロンチウムの拡散が起こり、緻密性および密着性が高くなる。具体的には、固体電解質３０４と、これよりＳｒを多く含み、固体電解質３０４との反応性が高いＳｒｘＬａｙＴｉＯ３−δ（ただし、ｘおよびｙは、０．８≦ｘ＋ｙ≦１．０、および０．０１＜ｙ≦０．１を満たす正の実数である。）からなるインターコネクタ３０３が接合することにより、焼成時に両者が反応して、固体電解質３０４とインターコネクタ３０３との間の密着性を向上することができる。好ましくは、固体電解質３０４はＳｒがドープしたランタンガレート系酸化物である。その結果、固体電解質３０４とインターコネクタ３０３との間のガスシール性を向上することができる。
【００４９】
固体酸化物形燃料電池セルスタックの製造方法
本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックの製造方法は、特定のものに限定されるものではない。本発明による固体酸化物形燃料電池セルスタックは、例えば、以下のようにして製造される。なお、以下の説明においては、内側電極が燃料極であり、外側電極が空気極である場合を例として説明する。
【００５０】
支持体は例えば以下のように作製することができる。先ず、原料粉体に、溶媒（水、アルコールなど）を添加して坏土を作製する。このとき、任意成分として、分散剤、バインダー、消泡剤もしくは造孔剤またはこれらの組合せ等を添加してもよい。坏土の成形には、シート成形法、プレス成形法、押出成形法などが用いられるが、内部にガス流路が形成される支持体を成形する場合は、押出成形法を用いるのが好ましい。複層の支持体を成形する場合は、複層を一体的に押出成形する多層押出成形の他、上層をコーティングや印刷により成形する方法を用いることもできる。コーティング方法の具体例としては、原料スラリーをコーティングするスラリーコート法、テープキャスティング法、ドクターブレード法、転写法などが挙げられる。印刷方法の具体例としては、スクリーン印刷法やインクジェット印刷方法などが挙げられる。次いで、作製した坏土を成形し、乾燥して支持体前駆体を得る。この支持体前駆体は、好ましくは、次いで仮焼（８００℃以上１１００℃未満）して多孔質な支持体の仮焼体を得て、その後支持体の仮焼体を、単独で焼成して支持体を得てもよく、又は、少なくとも燃料極等と共に焼成して支持体を得てもよい。焼成温度は、１１００℃以上１４００℃未満が好ましい。
【００５１】
インターコネクタは例えば以下のように作製することができる。まず、原料粉末を作製する。原料粉末の作製は、例えば固相法により行うことができる。すなわち、原料となる金属酸化物の粉末を所望の組成比となるように秤量し、溶液中で混合した後に溶媒を除去して得られた粉末を、例えば１１５０℃で焼成、そして粉砕して原料粉末を作製する。この原料粉末に、溶媒（水、アルコールなど）、必要に応じて分散剤、バインダー等の成形助剤を添加して、スラリー又はペーストを作製する。このスラリー又はペーストをコーティングし、乾燥（８０℃以上１１００℃以下、好ましくは３００℃以上１１００℃以下）することで得られる乾燥被膜を形成した後、焼成（１１００℃以上１４００℃未満、好ましくは１２５０℃以上１４００℃未満）することによってインターコネクタを得ることができる。コーティングは、既に説明したのと同様の方法を用いることができる。あるいは、各乾燥被膜は、予め転写シートとして形成し、転写フィルムを被積層体に貼り付けることにより設けても良い。
【００５２】
燃料極、固体電解質および空気極は例えば以下のように作製することができる。各原料粉末に、溶媒（水、アルコールなど）、必要に応じて分散剤、バインダー等の成形助剤を添加して、スラリー又はペーストを作製する。このスラリー又はペーストをコーティングし、乾燥（８０℃以上１１００℃以下、好ましくは３００℃以上１１００℃以下）することで得られる乾燥被膜を形成した後、焼成（１１００℃以上１４００℃未満、好ましくは１２５０℃以上１４００℃未満）することによって燃料極、固体電解質および空気極を得ることができる。コーティングは、既に説明したのと同様の方法を用いることができる。あるいは、各乾燥被膜は、予め転写シートとして形成し、転写フィルムを被積層体に貼り付けることにより設けても良い。
【００５３】
本発明の製造方法の好ましい態様によれば、焼成は、各層を形成する都度行うことが好ましい。つまり、本態様によれば、支持体又はその仮焼体の表面に、燃料極の乾燥被膜を形成後、焼成して燃料極を形成する工程と、固体電解質の乾燥被膜を形成後、焼成して固体電解質を形成する工程と、インターコネクタの乾燥被膜を形成後、焼成してインターコネクタを形成する工程と、空気極の乾燥被膜を形成後、焼成して空気極を形成する工程とを少なくとも含んでなる。また、集電層の形成は、空気極の形成後に行う。
【００５４】
本発明の製造方法の別の好ましい態様によれば、支持体又はその仮焼体を作製し、支持体又はその仮焼体の表面に燃料極の乾燥被膜を形成し、インターコネクタの乾燥被膜を形成し、固体電解質の乾燥被膜を形成し、次いで支持体、燃料極、インターコネクタおよび固体電解質の乾燥被膜からなる積層成形体を共焼成（１２５０℃以上１４００℃未満）し、その後空気極の乾燥被膜を形成し、そしてこれら全体を焼成することを含んでなる。
【００５５】
本発明による製造方法の上記態様にあっては、支持体又はその仮焼体に燃料極、インターコネクタおよび固体電解質の各乾燥被膜を形成後、これらからなる積層成形体を一度に焼成する共焼成を行っている。この態様にあっては、固体電解質やインターコネクタがドーパントの拡散等により変性しないように、焼成は酸化雰囲気下で行なうことが好ましい。より好適には、空気と酸素の混合ガスを用い、酸素濃度は２０質量％以上３０質量％以下の雰囲気で焼成を行う。
【００５６】
本発明による製造方法の上記態様にあっては、少なくともインターコネクタおよび固体電解質が共焼成（１２５０℃以上１４００℃未満）により得られることが好ましい。焼成時において、インターコネクタに含まれている元素と固体電解質に含まれている元素が相互に拡散し合う。すなわち、インターコネクタに含まれている元素と固体電解質に含まれている元素が同じ場合、相互に拡散し合う。このような元素としては、ストロンチウムやランタンが挙げられる。これにより、インターコネクタと固体電解質との密着性を向上することができる。
【００５７】
本発明による製造方法にあっては、インターコネクタの構造に応じて適宜インターコネクタを複数回に分けて形成することができる。この場合、各インターコネクタの乾燥被膜を得る度に焼成してインターコネクタを得てもよく、各乾燥被膜を一体に共焼成してインターコネクタを得てもよい。例えば、図５および６に示すように、インターコネクタを、燃料極側のインターコネクタと空気極側に分けて形成する場合は、以下の方法を用いることができる。なお、燃料極側のインターコネクタとは、隣接する他方の発電素子の燃料極の上に形成され、隣接する他方の発電素子の固体電解質と接合するように設けられるインターコネクタを指す。また、空気極側のインターコネクタとは、隣接する一方の発電素子の空気極の下に設けられ、隣接する一方の発電素子の固体電解質と接合するように設けられるインターコネクタを指す。具体的な方法としては、燃料極の表面に燃料極側のインターコネクタの乾燥被膜を形成する工程と、固体電解質の乾燥被膜を形成する工程と、空気極側のインターコネクタの乾燥被膜を形成する工程と、燃料極側および空気極側双方のインターコネクタの乾燥被膜および固体電解質の乾燥被膜を一体に共焼成してインターコネクタおよび固体電解質を形成する。
【実施例】
【００５８】
本発明を以下の実施例および比較例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれらの具体例に限定されるものではない。
【００５９】
実施例１
（支持体用坏土Ａの作製）
高純度フォルステライト（０．０５質量％のＣａＯを含むＭｇ２ＳｉＯ４）原料粉末を平均粒子径が０．７μｍとなるよう調節した。この粉末１００重量部と、溶媒（水）２０重量部、バインダー（メチルセルロース）８重量部、潤滑剤０．５重量部、及び造孔剤（平均粒子径５μｍのアクリル系樹脂粒子）１５重量部とを高速ミキサーで混合後、混練機（ニーダー）で混練し、真空土練装置で脱気し、押し出し成形用の坏土を調製した。ここで、平均粒子径はＪＩＳ  Ｒ１６２９の規定に基づき測定し、５０％径にて示した値である（以下同様）。
【００６０】
（燃料極層用スラリーの作製）
ＮｉＯ粉末と１０ＹＳＺ（１０ｍｏｌ％Ｙ２Ｏ３−９０ｍｏｌ％ＺｒＯ２）粉末とを重量比６５：３５で湿式混合し、乾燥粉末を得た。得られた乾燥粉末の平均粒子径は０．７μｍとなるよう調節した。この粉末１５０重量部と、溶媒（カルビトール）１００重量部、バインダー（可溶性高分子）６重量部、分散剤（ノニオン性界面活性剤）２重量部、及び消泡剤（有機高分子系）２重量部とを混合した後、十分攪拌してスラリーを調製した。
【００６１】
（燃料極触媒層用スラリーの作製）
ＮｉＯ粉末とＧＤＣ１０（１０ｍｏｌ％ＧｄＯ１．５−９０ｍｏｌ％ＣｅＯ２）粉末との混合物を共沈法で作製後、熱処理を行い、燃料極触媒層用粉末を得た。ＮｉＯ粉末とＧＤＣ１０粉末の混合比は重量比で５０／５０とした。得られた燃料極触媒層用粉末の平均粒子径は０．５μｍとなるよう調節した。この粉末１００重量部と、溶媒（カルビトール）１００重量部、バインダー（可溶性高分子）５重量部、分散剤（ノニオン性界面活性剤）２重量部、及び消泡剤（有機高分子系）２重量部とを混合した後、十分攪拌してスラリーを調製した。
【００６２】
（反応抑制層用スラリーの作製）
反応抑制層の材料として、セリウム系複合酸化物ＬＤＣ４０（４０ｍｏｌ％ＬａＯ１．５−６０ｍｏｌ％ＣｅＯ２）の粉末５０重量部を用いた。この材料粉末に、焼結助剤としてＧａ２Ｏ３粉末０．０４重量部を混合し、さらに溶媒（カルビトール）１００重量部、バインダー（可溶性高分子）４重量部、分散剤（ノニオン性界面活性剤）１重量部、及び消泡剤（有機高分子系）１重量部を混合した後、十分攪拌してスラリーを調製した。
【００６３】
（固体電解質用スラリーの作製）
固体電解質の材料として、Ｌａ０．９Ｓｒ０．１Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３の組成のＬＳＧＭ粉末を用いた。このＬＳＧＭ粉末５０重量部を、溶媒（カルビトール）１００重量部、バインダー（可溶性高分子）４重量部、分散剤（ノニオン性界面活性剤）１重量部、及び消泡剤（有機高分子系）１重量部と混合した後、十分攪拌してスラリーを調製した。
【００６４】
（空気極用スラリーの作製）
空気極の材料として、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．2Ｆｅ０．8Ｏ３の組成の粉末を用いた。この粉末４０重量部を、溶媒（カルビトール）１００重量部、バインダー（可溶性高分子）２重量部、分散剤（ノニオン性界面活性剤）１重量部、及び消泡剤（有機高分子系）１重量部と混合した後、十分攪拌してスラリーを調製した。
【００６５】
（インターコネクタ用原料粉末の作製）
インターコネクタ用原料粉末の作製は、固相法により行った。ストロンチウムとランタンとチタンとが、Ｓｒ０．９０Ｌａ０．０４ＴiＯ３−δに示されるペロブスカイト型酸化物の組成比となるように、原料となる金属酸化物の粉末を秤量し、溶液中で混合した。その後、溶媒を除去して得られた粉末を、１１５０℃で焼成、そして粉砕してインターコネクタ原料粉末を作製した。
【００６６】
（インターコネクタ用スラリーの作製）
インターコネクタの材料として、Ｓｒ０．９０Ｌａ０．０４ＴiＯ３−δの組成の粉末を用いた。この粉末４０重量部を、溶媒（カルビトール）１００重量部、バインダー（可溶性高分子）４重量部、分散剤（ノニオン性界面活性剤）１重量部、及び消泡剤（有機高分子系）１重量部と混合した後、十分攪拌してスラリーを調製した。
【００６７】
（固体酸化物形燃料電池セルスタックの作製）
上記のようにして得られた坏土および各スラリーを用いて、以下の方法で固体酸化物形燃料電池セルスタックを作製した。また、インターコネクタは、隣接する他方の発電素子の燃料極の上に形成され、隣接する他方の発電素子の固体電解質と接合するように設けられる燃料極側のインターコネクタと、隣接する一方の発電素子の空気極の下に設けられ、隣接する一方の発電素子の固体電解質と接合するように設けられる空気極側のインターコネクタとの２回に分けて形成した。
【００６８】
多孔質である支持体用坏土Ａから押出し成形法によって円筒状成形体を作製した。室温で乾燥した後、１１００℃で２時間熱処理して支持体の仮焼体を作製した。この支持体表面に、スラリーコート法により燃料極、燃料極触媒層、燃料極側のインターコネクタ、反応抑制層、固体電解質の順番で成膜し、乾燥させて乾燥被膜が積層された積層成形体を得た。この積層成形体を１３００℃で２時間共焼成した。なお、図５に示すように、燃料極側のインターコネクタと固体電解質との接合距離（Ｌ）は２００μｍ〜２２０μｍになるよう形成した。
【００６９】
次に、空気極側のインターコネクタをスラリーコート法により成膜し、１２５０℃で２時間焼成した。なお、図６に示すように、空気極側のインターコネクタと固体電解質との接合距離（Ｌ’）は２００μｍ〜２２０μｍとなるよう形成した。
【００７０】
次に、固体電解質の表面に空気極を成形し、１１００℃で２時間焼成し、固体酸化物形燃料電池セルスタックを作製した。なお、支持体は、共焼成後の寸法で、外径１０ｍｍ、肉厚１ｍｍとした。作製した固体酸化物形燃料電池セルスタックは、燃料極の厚さが１００μｍであり、燃料極触媒層の厚さが１０μｍであり、反応抑制層の厚みが１０μｍであり、固体電解質の厚みが３０μｍであり、インターコネクタの厚みが１５μｍであり、空気極の厚みが２０μｍであった。また、支持体の外径は成膜していない個所をマイクロメータで測定した。各部材の厚みは作製したセルスタックのセルを切断して、断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で３０〜２０００倍の任意の倍率にて３回観察し、得られた厚みの最大値と最小値を足して２で割ったものである。切断箇所は空気極を成膜した部分の中央部とした。また、得られた固体酸化物形燃料電池セルスタックについて、以下の各評価を行った。結果を表１に示す。
【００７１】
実施例２
実施例１に対して、燃料極側および空気極側のインターコネクタ双方を、固体電解質との接合距離が４０μｍ〜６０μｍになるよう形成した以外は同様に行い、固体酸化物形燃料電池セルスタックを得た。得られた固体酸化物形燃料電池セルスタックについて、以下の各評価を行った。結果を表１に示す。
【００７２】
比較例１
例えば図７に示すように、実施例１に対して、燃料極側のインターコネクタを成膜せず、積層成形体を共焼成した後に、空気極側のインターコネクタを成膜、焼成した以外は同様に行い、固体酸化物形燃料電池セルスタックを得た。インターコネクタと固体電解質との接合距離は５〜１０μｍとなるように形成した。得られた固体酸化物形燃料電池セルスタックについて、以下の各評価を行った。結果を表１に示す。
【００７３】
比較例２
例えば図７に示すように、実施例１に対して、燃料極側のインターコネクタを成膜せず、積層成形体を共焼成した後に、空気極側のインターコネクタを成膜、焼成した以外は同様に行い、固体酸化物形燃料電池セルスタックを得た。インターコネクタと固体電解質との接合距離は２０〜３０μｍとなるように形成した。得られた固体酸化物形燃料電池セルスタックについて、以下の各評価を行った。結果を表１に示す。
【００７４】
評価
（ＯＣＶの測定）
得られた固体酸化物形燃料電池セルスタックを用いて、発電試験を行った。燃料極側の集電は、燃料極の露出部に集電金属を銀ペーストで張り合わせて焼き付けた。空気極側の集電は、隣接する燃料極の露出部に集電金属を銀ペーストで張り合わせて焼き付けた。
【００７５】
以下の発電条件で発電試験を行い、運転０時間後の起電力；ＯＣＶ（Ｖ）を測定した。結果を表１に示す。
燃料ガス：（Ｈ２＋３％Ｈ２Ｏ）とＮ２の混合ガス（混合比はＨ２：Ｎ２＝７：４（ｖｏｌ：ｖｏｌ））
酸化ガス：空気
運転温度：７００℃
【００７６】
（限界燃料利用率の測定）
上述の発電試験の条件において、電流密度０．４Ａ／ｃｍ２にて通電し発電試験を行った。その後、燃料ガスの供給量を徐々に減らし、電位が急降下する直前の水素供給量を測定し、次式から限界燃料利用率を算出した。結果を表１に示す。
限界燃料利用率＝（発電に使用される水素量）／（電位が急降下する直前の水素供給量）×１００
なお、発電に使用される水素量は、電流量（Ｃ／ｓ）×６０（ｓ）×２２．４（Ｌ／ｍｏｌ）÷ファラデー定数（Ｃ／ｍｏｌ）×１／２（価数）×発電素子数で求められる。
【００７７】
【表１】
0006524756.tif 000002
【符号の説明】
【００７８】
１０：発電素子、２１０：固体酸化物形燃料電池セルスタック、３０１：支持体、３０２：燃料極、３０３：インターコネクタ、３０４：固体電解質、３０５：空気極
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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