(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）ハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂            １００重量部に対して、
（ｂ）ジシクロペンタジエン系フェノールエポキシ樹脂  １０〜３５重量部、
（ｃ）フェノール樹脂                                １〜５重量部、
（ｄ）ベンゾオキサジン                              ３２〜６０重量部、
（ｅ）エポキシ樹脂硬化促進剤                        ０．０５〜０．５重量部、
（ｆ）水酸化アルミニウム                            ２５〜７０重量部、
からなるエポキシ樹脂組成物であって、
前記（ａ）ハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂は、
（ａ−１）直鎖型エポキシ樹脂    ５５〜７５質量％、
（ａ−２）反応型リン含有化合物  ２５〜４５質量％、
を反応させてなるものである、銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記直鎖型エポキシ樹脂は、ビスフェノールＡ（ＢＰＡ）型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ（ＢＰＦ）型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ（ＢＰＳ）型エポキシ樹脂から選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物であり、
前記反応型リン含有化合物は、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−フォスフォフェナントレン−１０−オキサイドの１，４−ベンゾキノン付加反応物（ＤＯＰＯ−ＨＱ）、または１，４−ナフトキノン付加反応物（ＤＯＰＯ−ＮＱ）から選択される１種、又はこれらの２種の混合物であることを特徴とする、請求項１に記載の銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記ベンゾオキサジンは、ビスフェノールＡ（ＢＰＡ）型ベンゾオキサジン、ビスフェノールＦ（ＢＰＦ）型ベンゾオキサジン、ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）型ベンゾオキサジンから選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物であることを特徴とする、請求項１に記載の銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記フェノール樹脂は、ノボラック型フェノール樹脂、オルソクレゾールノボラック型フェノール樹脂、ビスフェノールＡ（ＢＰＡ）型フェノール樹脂から選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物であることを特徴とする、請求項１に記載の銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記エポキシ樹脂硬化促進剤は、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾールから選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物であることを特徴とする、請求項１に記載の銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
プリント回路積層板を製造するための、請求項１〜５のいずれか１項に記載の銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物の使用方法。
【請求項７】
有機溶媒で前記銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物を希釈し、固形分が５０〜７０％の希釈エポキシ樹脂組成物とし、
ガラス繊維布を前記希釈エポキシ樹脂組成物に浸漬し、更に加熱焼成を経て、浸漬されたガラス繊維布を乾燥させてプリプレグとし、
前記プリプレグのいずれか片面又は両面に銅箔を載せ、１つ、又は複数のプリプレグを積層し、積層体を加熱加圧して銅箔基板を得ることを特徴とする、請求項６に記載の銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物の使用方法。
【請求項８】
前記有機溶媒は、ブタノン、プロピレングリコールメチルエーテル、シクロヘキサノン、プロピレングリコールメチルエーテルアセテートから選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物であることを特徴とする、請求項７に記載の銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物の使用方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高分子材料分野に属し、詳しくは、高ＣＴＩ、高耐熱などの特性を有し、電子機器、白物家電などの回路基板に適用する樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
科学技術の飛躍的な発展に連れ、大規模な統合された産業が形成され、人間の生活環境に取り返しの付かない損害を与えているため、環境保護が喫緊の課題となっている。近年、電子技術が迅速に発展し、電子製品、特に電子廃棄物が環境に与える影響が日々深刻となっている。現在、ほとんどの電子製品はハロゲン系難燃であり、ハロゲン系は燃焼後、発煙量が大きく、不快臭を生じるだけでなく、腐食性の強いハロゲン化水素ガスが発生する。また、文献によると、ハロゲンを含む難燃剤は、熱分解及び燃焼時に、ダイオキシン、ジベンゾフランなどの発癌物質を生じる。ヨーロッパは、『電気・電子機器の廃棄に関する指令』及び『電子・電気機器における特定有害物質の使用制限に関する指令』を公布し、２００６年７月１日以降、電子製品は、鉛、カドミウム、水銀、六価クロムなどの６種の物質を含んではならないと要求した。これを受けて、日本もハロゲンフリー難燃に関する法令を公布し、特に、ＳＯＮＹ社は、すべてハロゲンフリー材料を採用することを提案した。このため、ハロゲンフリー難燃の基板材料の開発は避けられず、産業のキーポイントとなっている。
【０００３】
一方、人間の生活の安全性は社会から広く注目されつつある。電子製品の安全信頼性を向上させるために、特に湿気の多い環境条件で使用される絶縁材料（例えば、電気機械、電気器具など）の安全信頼性について、高絶縁性製品を開発し電子製品の安全信頼性を確保することは、近年の重要な開発方向の一つである。高分子材料銅張板の測定されるＣＴＩ値（Ｃｏｍｐａｒａｔｉｖｅ  Ｔｒａｃｋｉｎｇ  Ｉｎｄｅｘ）とは、材料表面が５０滴の電解液（０．１％塩化アンモニウム水溶液）に耐えてトラッキングの起きない最大電圧値のことであり、ある程度でこの材料の絶縁安全性を評定するものであり、この値が高いほど、材料の絶縁性が優れるため、高ＣＴＩ製品は電子産業の研究開発の方向となっている。
【０００４】
近年の一部の高ＣＴＩ材料は、主にＣＥＭ−３材料であるが、電子電気関連産業が鉛フリー化を実施して以来、高温環境で製品を使用する要求も次第に高くなり、材料の耐熱性に新たな要求が発生したため、ＣＥＭ−３材料では、上述の要求を満たすのには物足りない。なお、従来の一部の高ＣＴＩＦＲ４板材にも耐熱性に劣る問題がある。このような板材は、一般に、ジシアンジアミドで硬化させ、水酸化アルミニウムを添加することでＣＴＩを向上させるため、耐熱性が劣る。このため、この産業では、耐熱性に優れると同時に比較的高いＣＴＩを有する回路基板用の樹脂組成物の開発が切望されている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、ＣＴＩ値が高く且つ耐熱性に優れる銅張板用ハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物を提供することである。
本発明の別の目的は、上記ハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物の使用方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の目的は、下記の構成によって達成する。
（ａ）ハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂 １００重量部に対して、
（ｂ）ジシクロペンタジエン系フェノールエポキシ樹脂  １０〜３５重量部、
（ｃ）フェノール樹脂                                １〜５重量部、
（ｄ）ベンゾオキサジン                              ３２〜６０重量部、
（ｅ）エポキシ樹脂硬化促進剤                        ０．０５〜０．５重量部、
（ｆ）水酸化アルミニウム                            ２５〜７０重量部、
からなる銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物である。
【０００７】
更に、（ａ）ハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂は、
（ａ−１）直鎖型エポキシ樹脂    ５５〜７５質量％、
（ａ−２）反応型リン含有化合物  ２５〜４５質量％、
を反応させてなるものである。
【０００８】
触媒と反応型リン含有化合物との質量比は、０．０５〜０．１５：１００であり、
好ましくは０．１〜１００であり、
触媒は、トリフェニルホスフィン、トリフェニルホスフェート、４級アンモニウム塩又は４級ホスホニウム塩から選択される。
【０００９】
更に好ましくは、直鎖型エポキシ樹脂は、ビスフェノールＡ（ＢＰＡ）型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ（ＢＰＦ）型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ（ＢＰＳ）型エポキシ樹脂から選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物であり、
反応型リン含有化合物は、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−フォスフォフェナントレン−１０−オキサイドの１，４−ベンゾキノン付加反応物（ＤＯＰＯ−ＨＱ）、または１，４−ナフトキノン付加反応物（ＤＯＰＯ−ＮＱ）から選択される１種、又はこれらの２種の混合物であり、
混合物の調整に用いられる溶媒は、ブタノン、プロピレングリコールメチルエーテル、シクロヘキサノンから選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物である。
【００１０】
なお、ジシクロペンタジエン系フェノールエポキシ樹脂の構造式は下記の通りであり、日本ＤＩＣ社の製品である。
0006470400.tif 000002
【００１１】
更に、ベンゾオキサジンは、ビスフェノールＡ（ＢＰＡ）型ベンゾオキサジン、ビスフェノールＦ（ＢＰＦ）型ベンゾオキサジン、ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）型ベンゾオキサジンから選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物である。
【００１２】
更に、フェノール樹脂は、ノボラック型フェノール樹脂、オルソクレゾールノボラック型フェノール樹脂、ビスフェノールＡ（ＢＰＡ）型フェノール樹脂から選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物である。
【００１３】
好ましくは、エポキシ樹脂硬化促進剤は、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾールから選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物である。
【００１５】
本発明のもうひとつの目的は、プリント回路積層板を製造するための、上記銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物の使用方法である。
使用方法において、
有機溶媒で上記銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物を希釈し、固形分が５０〜７０％の希釈エポキシ樹脂組成物とし、
ガラス繊維布を該希釈エポキシ樹脂組成物に浸漬し、更に加熱焼成を経て、浸漬されたガラス繊維布を乾燥させてプリプレグとし、
該プリプレグのいずれか片面又は両面に銅箔を載せ、１つ又は複数のプリプレグを積層し、積層体を加熱加圧して銅箔基板を得る。
【００１６】
該有機溶媒は、ブタノン、プロピレングリコールメチルエーテル、シクロヘキサノン、プロピレングリコールメチルエーテルアセテートから選択される１種、又はこれらの２種以上の混合物である。
【００１７】
本発明の銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物によれば、製造される板材は、高ＣＴＩ、高耐熱性などの特徴を有し、各性能、例えば、ＣＴＩ、耐熱性などのいずれも優れる。
本発明によって製造される銅箔基板は、高ＣＴＩ（ＣＴＩ≧５００Ｖ）、高耐熱（Ｔｇ≧１５０℃、ＰＣＴ、２ｈ＞６ｍｉｎ）のため、難燃性はＵＬ−９４  Ｖ０級の要求を満たし、電子機器、白物家電などの電子材料に広く使用される。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明は、重量部基準で、配合の成分として、ハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂１００〜１４０部、ジシクロペンタジエン系フェノールエポキシ樹脂１０〜３５部、ベンゾオキサジン３２〜６０部、フェノール樹脂１〜５部、促進剤０．０５〜０．５部、充填材２５〜７０部からなる銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物を提供する。
【００１９】
ハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂は、直鎖型エポキシ樹脂と反応型リン含有化合物が反応したものであり、リン含有量が２．５〜４．５％、エポキシ当量が５００〜１０００ｇ／ｅｑのハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂を得る。
【００２０】
この樹脂は、直鎖型リン含有エポキシ樹脂をホストとし、高ＣＴＩ値、難燃性、比較的良い靱性及び結着性を有する。直鎖型エポキシ樹脂は、ＢＰＡ型、ＢＰＦ型又はビスフェノールＳ型直鎖エポキシ樹脂から選択され、反応型リン含有化合物は、ＤＯＰＯ−ＨＱ、ＤＯＰＯ−ＮＱから選択される１種又は２種の混合物である。該エポキシ樹脂の合成方法は、
１）．配合に準じて各原料を秤量し、配合は、質量％で、原料として、エポキシ樹脂５５〜７５％、反応型リン含有化合物２５〜４５％を含み、そのうち、エポキシ樹脂は直鎖型エポキシ樹脂であり、２）．ハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂の調製：反応槽に直鎖型エポキシ樹脂及び反応型リン含有化合物を投入し、昇温し溶解させ、１１０〜１３０℃で触媒を投入し、その後に１７０〜１９０℃に昇温し、２〜４時間反応させ、降温し溶媒を加えて溶解させ、固形分が６５〜７５％のものを得る。そのうち、触媒と反応型リン含有化合物との質量比は０．０５〜０．１５：１００であり、質量比は好ましくは０．１〜１００である。触媒は、トリフェニルホスフィン、トリフェニルホスフェート、４級アンモニウム塩又は４級ホスホニウム塩から選択される１種又は２種以上の混合物である。上記工程２）の溶媒は、ブタノン、プロピレングリコールメチルエーテル、シクロヘキサノンから選択される１種又は２種以上の混合物である。
【００２１】
ジシクロペンタジエン系フェノールエポキシ樹脂の構造は下記の通りである。
0006470400.tif 000003
このような樹脂は、高耐熱性及び化学安定性を有し、難燃性に優れ、組成物のＣＴＩ値の向上を図れる。
【００２２】
ベンゾオキサジンは、フェノール、アルデヒド及びアミンが合成した窒素含有フェノール化合物であり、優れた耐熱性及び難燃性を有する。その窒素含有構造は、リン含有エポキシとリン・窒素相乗効果を奏して、製品の難燃性特性を向上させる。ＢＰＡ型ベンゾオキサジン、ＢＰＦ型ベンゾオキサジン、ＤＤＭ型ベンゾオキサジンから選択される１種又は２種以上の混合物である。
【００２３】
フェノール樹脂は、高耐熱性を有し、ノボラック樹脂、オルソクレゾールノボラック樹脂、ＢＰＡ型フェノール樹脂から選択される１種又は２種以上の混合物である。
【００２４】
促進剤は、イミダゾール系化合物である２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾールから選択される１種又は２種以上の混合物である。
【００２５】
充填材は、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムから選択される１種又は２種以上の混合物である。
【００２６】
次に、プリント回路積層板を製造するため、上記銅張板用高ＣＴＩハロゲンフリーエポキシ樹脂組成物を使用する方法について説明する。
【００２７】
使用において、有機溶媒で上記エポキシ樹脂組成物を調整し、固形分が５０〜７０％の組成物とし、ガラス繊維布をエポキシ樹脂組成物に浸漬し、更に加熱焼成を経て、浸漬されたガラス繊維布を乾燥させてプリプレグ（Ｐｒｅｐｒｅｇ）とし、該プリプレグのいずれか片面又は両面に銅箔を載せ、１つ又は複数のプリプレグを積層し、積層体を加熱加圧して銅箔基板を得、積層体の硬化温度範囲は５０〜２５０℃である。有機溶媒は、ブタノン、プロピレングリコールメチルエーテル、シクロヘキサノン、プロピレングリコールメチルエーテルアセテートから選択される１種又は２種以上の混合物である。
【００２８】
以下、好適な実施例を示して更に詳しく本発明を説明するが、本発明の実施形態はこれらに限定されない。実施例及び比較例の各略号及び成分は下記の通りである。
【００２９】
樹脂１：本発明のハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂（Ａ１）の合成は、下記の通りである。反応槽にＢＰＡ型液状エポキシ樹脂（６０〜７０％）及び反応型リン含有化合物（３０〜４０％）を投入して昇温し溶解させ、１２０℃で触媒であるトリフェニルホスフィンＴＰＰを投入し、１７０〜１９０℃に昇温し、２〜４時間反応させ、降温しシクロヘキサノンを加えて、固形分が７０％になるように溶解させる。リン含有量が３．０〜４．０％であり、そのエポキシ当量が７００〜９００ｇ／ｅｑの範囲にある。
【００３０】
樹脂２：本発明のハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂（Ａ２）の合成、下記の通りである。反応槽にＢＰＦ型液状エポキシ樹脂（６０〜７０％）及び反応型リン含有化合物（３５〜４５％）を投入して昇温し溶解させ、１２０℃で触媒であるトリフェニルホスフィンＴＰＰを投入し、１７０〜１９０℃に昇温し、２〜４時間反応させ、降温しシクロヘキサノンを加えて、固形分が７０％になるように溶解させる。リン含有量が３．０〜４．０％であり、そのエポキシ当量が７００〜９００ｇ／ｅｑの範囲にある。
【００３１】
樹脂３：ジシクロペンタジエン系フェノールエポキシ樹脂７２００ＨＨＨ、日本ＤＩＣ社製品。
【００３２】
樹脂４：オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂７０４、南亜プラスチック社製。
【００３３】
樹脂５：宏昌電子材料股?有限公司製のハロゲンフリー樹脂、商品名：ＧＥＢＲ５８９Ｋ７５。
【００３４】
硬化剤１：ＤＤＭ型ベンゾオキサジン。
硬化剤２：フェノール樹脂ＧＥＲＨ８３３Ｋ６５、宏昌電子材料股▲ふん▼有限公司製品。
硬化剤３：ジシアンジアミド、１０ｗｔ％でＤＭＦに溶解した。
【００３５】
充填材：水酸化アルミニウム。
硬化促進剤２ＰＩ：２−フェニルイミダゾール、１ｗｔ％でＰＭに溶解した。
ガラス繊維布は７６２８布である。
【００３６】
実施例１
本発明の成分（Ａ１＋７２００ＨＨＨ）を主樹脂として使用し、硬化剤であるＤＤＭ型ベンゾオキサジン及びフェノール樹脂ＧＥＲＨ８３３Ｋ６５を組み合わせて、充填材は水酸化アルミニウムを使用し、その配合組成の詳細を表１に示し、ブタノン（ＭＥＫ）、プロピレングリコールメチルエーテル（ＰＭ）又はプロピレングリコールメチルエーテルアセテートで固形分が５５％のワニス組成物に調整し、７６２８ガラス繊維布を上記ワニス樹脂液に浸漬し、その後に含浸機温度１７０〜１８０℃で、数分間乾燥させ、乾燥後のプリプレグの溶融粘度が８００〜１８００Ｐａ．ｓの範囲にあるように、調整により乾燥時間を制御し、最後に８枚のシートを２枚の厚さ３５μｍの銅箔の間に積層し、２５Ｋｇ／ｃｍ2の圧力で、温度を下記の通りに制御して、
９０℃  →  ９０℃  →  ２００℃  →  ２００℃  →  ５０℃
２０ｍｉｎ    ６０ｍｉｎ    ７０ｍｉｎ    ゆっくり冷却
ホットプレスを経た後、厚さ１．６ｍｍの銅箔基板が得られた。この組成物のＣＴＩが５００Ｖ以上に達し、Ｔｇが１５０℃以上に達し、耐熱性に優れ、難燃性がＶ０級に達した。機能の詳細を表１に示す。
【００３７】
実施例２
成分Ａ１及び７２００ＨＨＨの配合比を変更して、実施例１を繰り返し、得られた組成物のＣＴＩが５００Ｖ以上に達し、Ｔｇが１５０℃以上に達し、耐熱性に優れ、難燃性がＶ０級に達した。機能の詳細を表１に示す。
【００３８】
実施例３
本発明の成分（Ａ２＋７２００ＨＨＨ）を主樹脂として使用し、硬化剤であるＤＤＭ型ベンゾオキサジン及びフェノール樹脂ＧＥＲＨ８３３Ｋ６５を組み合わせて、充填材は水酸化アルミニウムを使用し、その配合組成の詳細を表１に示し、実施例１の基板製造過程を繰り返した。得られた組成物のＣＴＩが５００Ｖ以上に達し、Ｔｇが１５０℃以上に達し、耐熱性に優れ、難燃性がＶ０級に達した。機能の詳細を表１に示す。
【００３９】
実施例４
成分Ａ２及び７２００ＨＨＨの配合比を変更して、実施例３を繰り返し、得られた組成物のＣＴＩが５００Ｖ以上に達し、Ｔｇが１５０℃以上に達し、耐熱性に優れ、難燃性がＶ０級に達した。機能の詳細を表１に示す。
【００４０】
比較例１
成分７０４で７２００ＨＨＨを代替して、実施例４を繰り返し、得られた組成物の耐熱性が優れるが、ＣＴＩ値が４００Ｖ未満であり、難燃性がＶ１級しか達しなかった。機能の詳細を表１に示す。
【００４１】
比較例２
ＧＥＢＲ５８９Ｋ７５を主樹脂として使用し、硬化剤であるジシアンジアミドを組み合わせて、実施例１の銅箔基板製造工程を繰り返し、得られた組成物の耐熱性が劣る（ＰＣＴ試験において６ｍｉｎ未満で層間分離し、Ｔ２８８が６０ｍｉｎ未満）。機能の詳細を表１に示す。
【００４２】
比較例３
硬化剤をＤＤＭ型ベンゾオキサジン及びフェノール樹脂ＧＥＲＨ８３３Ｋ６５に変更して、比較例２を繰り返し、得られた組成物のＣＴＩ及び難燃性が劣り、具体的には、そのＣＴＩ値が４００Ｖ未満であり、難燃性がＶ１級しか達しなかった。機能の詳細を表１に示す。
【００４３】
測定の説明
１）ワニスゲル化時間（ｓｅｃ）：
０．３ｍｌ樹脂ワニスを１７０℃のゲル化試験機に取り、そのゲル化時間を測定した。
２）ガラス転移温度（Ｔｇ、℃）：
ＩＰＣ−ＴＭ−６５０の２．４．２５に準じて測定した。
３）剥離強度（ｌｂ／ｉｎ）：
ＩＰＣ−ＴＭ−６５０の２．４．８に準じて測定した。
４）ＰＣＴ試験の層間分離（ｍｉｎ）：
２気圧で、１２０℃の圧力鍋にて、２時間蒸煮し、更にサンプルを２８８℃のスズストーブに浸し、層間分離時間を観察した。
５）ＣＴＩ値（Ｖ、５０Ｄ）：
ＧＢ／Ｔ  ４２０７−２００３に準じて測定した。
６）Ｔ２８８測定（ｍｉｎ）
ＴＭＡ法でサンプルの層間分離時間を測定した。
７）耐燃性：
ＵＬ９４垂直燃焼法に準じて測定した。
【００４４】
発明の効果
表１の実施例１〜４及び比較例１〜３の性能測定結果から、本発明の高ＣＴＩハロゲンフリーリン含有エポキシ樹脂を使用し、硬化剤であるベンゾオキサジン及びフェノール樹脂を組み合わせた場合、製造された板材は高ＣＴＩ、高耐熱性などの特徴を有することが分かる。
【００４５】
上記実施例は本発明の好適な実施形態であるが、本発明の実施形態は上記実施例によって制限されず、本発明の技術的思想と原理を逸脱することなく、如何なる変更、修飾、代替、組み合わせ、簡素化を加えたものは、すべて均等な形態であり、特許請求の範囲に含まれるものである。
【表１】
0006470400.tif 000004