(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｌ体ポリ乳酸とＤ体ポリ乳酸のうちの一方の第１のポリ乳酸を主成分とする第１の樹脂からなる第１の配向フィルム層と、
Ｌ体ポリ乳酸とＤ体ポリ乳酸のうちの一方の第２のポリ乳酸を主成分とする第２の樹脂からなる第２の配向フィルム層と、
前記第１の配向フィルム層に接合する前記第１の樹脂よりなる第１の低配向性ポリ乳酸層と、
前記第１の低配向性ポリ乳酸層を介して前記第１の配向フィルム層と接合する導電層と、
を有する積層フィルム体を備え、
前記第１のポリ乳酸がＬ体ポリ乳酸である場合には前記第２のポリ乳酸はＤ体ポリ乳酸であり、
前記第１のポリ乳酸がＤ体ポリ乳酸である場合には前記第２のポリ乳酸はＬ体ポリ乳酸であり、
前記第１の配向フィルム層と前記第２の配向フィルム層とは、前記導電層を介して交互に積層され、
前記第１の低配向性ポリ乳酸層は、前記第１の樹脂からなると共に前記第１の配向フィルム層よりも前記第１のポリ乳酸の分子鎖の配向性が低下しており、
前記第１の低配向性ポリ乳酸層と前記導電層の間に配設された熱硬化性樹脂よりなる熱硬化性樹脂層をさらに備えた、圧電デバイス。
【請求項２】
前記第１の低配向性ポリ乳酸層は非晶質ポリ乳酸よりなる、請求項１に記載の圧電デバイス。
【請求項３】
前記第１の低配向性ポリ乳酸層は分子鎖が切れたポリ乳酸から形成されている、請求項１に記載の圧電デバイス。
【請求項４】
前記導電層は前記第２の配向フィルム層と接合する、請求項１から３のいずれか一項に記載の圧電デバイス。
【請求項５】
前記導電層に接続され、前記積層フィルム体上に設けられた外部電極と、
前記積層フィルム体の前記外部電極から露出する部分を覆う外装樹脂層をさらに備えた、請求項１から４のいずれか一項に記載の圧電デバイス。
【請求項６】
Ｌ体ポリ乳酸とＤ体ポリ乳酸のうちの一方の第１のポリ乳酸を主成分とする第１の樹脂からなり、第１の主面と前記第１の主面の反対側の第２の主面とを有する第１の配向フィルム層を準備するステップと、
Ｌ体ポリ乳酸とＤ体ポリ乳酸のうちの一方の第２のポリ乳酸を主成分とする第２の樹脂からなり、主面を有する第２の配向フィルム層を準備するステップと、
前記第２の配向フィルム層の前記主面に第１の導電層を形成するステップと、
前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面に第１の可溶溶剤を塗布するステップと、
前記第１の可溶溶剤を塗布するステップの後で、前記第１の配向フィルム層と、前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面に前記第１の導電層を介して前記第２の配向フィルム層を積み重ねることにより積層フィルム体を形成するステップと、
前記積層フィルム体を熱プレスするステップと、
を含み、
前記第１のポリ乳酸がＬ体ポリ乳酸である場合には前記第２のポリ乳酸はＤ体ポリ乳酸であり、
前記第１のポリ乳酸がＤ体ポリ乳酸である場合には前記第２のポリ乳酸はＬ体ポリ乳酸であり、
前記第１の可溶溶剤は熱硬化性樹脂剤を含有し、
前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面に前記第１の可溶溶剤を塗布するステップの後で、前記第１の配向フィルム層を第１温度で加熱して乾燥固化することにより前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面に第１の固化層を形成するステップと、
前記積層フィルム体を形成するステップの後に、前記積層フィルム体を前記第１温度より高い第２温度で加熱することにより前記第１の固化層から前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面に第１の熱硬化性樹脂層を形成するステップと、
をさらに含む、圧電デバイスの製造方法。
【請求項７】
Ｌ体ポリ乳酸とＤ体ポリ乳酸のうちの一方の第１のポリ乳酸を主成分とする第１の樹脂からなり、第１の主面と前記第１の主面の反対側の第２の主面とを有する第１の配向フィルム層を準備するステップと、
Ｌ体ポリ乳酸とＤ体ポリ乳酸のうちの一方の第２のポリ乳酸を主成分とする第２の樹脂からなり、主面を有する第２の配向フィルム層を準備するステップと、
前記第２の配向フィルム層の前記主面に第１の導電層を形成するステップと、
前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面に第１の可溶溶剤を塗布するステップと、
前記第１の可溶溶剤を塗布するステップの後で、前記第１の配向フィルム層と、前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面に前記第１の導電層を介して前記第２の配向フィルム層を積み重ねることにより積層フィルム体を形成するステップと、
前記積層フィルム体を熱プレスするステップと、
を含み、
前記第１のポリ乳酸がＬ体ポリ乳酸である場合には前記第２のポリ乳酸はＤ体ポリ乳酸であり、
前記第１のポリ乳酸がＤ体ポリ乳酸である場合には前記第２のポリ乳酸はＬ体ポリ乳酸であり、
前記第２の樹脂からなり、主面を有する第３の配向フィルム層を準備するステップと、
前記第３の配向フィルム層の前記主面に第２の導電層を形成するステップと、
前記第１の配向フィルム層の前記第２の主面に第２の可溶溶剤を塗布するステップと、をさらに含み、
前記積層フィルム体を形成するステップは、前記第１の可溶溶剤を塗布するステップの
後で、前記第１の配向フィルム層と、前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面に前記第１の導電層を介して前記第２の配向フィルム層を積み重ねることと、前記第２の可溶溶剤を塗布するステップの後で、前記第１の配向フィルム層と、前記第１の配向フィルム層の前記第２の主面に前記第２の導電層を介して前記第３の配向フィルム層を積み重ねることにより前記積層フィルム体を形成するステップを含む、圧電デバイスの製造方法。
【請求項８】
前記第１の可溶溶剤と前記第２の可溶溶剤は熱硬化性樹脂剤を含有し、
前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面に前記第１の可溶溶剤を塗布するステップと前記第１の配向フィルム層の前記第２の主面に前記第２の可溶溶剤を塗布するステップとの後で、前記第１の配向フィルム層を第１温度で加熱して乾燥固化することにより前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面と前記第２の主面とに第１の固化層と第２の固化層とをそれぞれ形成するステップと、
前記積層フィルム体を形成するステップの後に、前記積層フィルム体を前記第１温度より高い第２温度で加熱することにより前記第１の固化層と前記第２の固化層とから前記第１の配向フィルム層の前記第１の主面と前記第２の主面とに第１の熱硬化性樹脂層と第２の熱硬化性樹脂層とをそれぞれ形成するステップと、
をさらに含む、請求項７に記載の圧電デバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学異性体構造を有する２種類の配向フィルム層を、導電層を介して交互に積層した圧電デバイス、およびそれの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｌ体ポリ乳酸を主成分とする配向フィルム層と、Ｄ体ポリ乳酸を主成分と配向フィルム層とを導電層を介して積層した積層フィルム体が知られている。この積層フィルム体を用いた圧電デバイスは、積層フィルム体の側面に設けられた一対の外部接続用の外部電極に、積層方向に配置した導電層を交互に接続している。なお、Ｌ体ポリ乳酸を主成分とする配向フィルム層とＤ体ポリ乳酸を主成分とする配向フィルム層とは光学異性体構造であることから、変位に対する分極方向が逆向きとなり、これらを積層することで積層数に応じた大きな圧電特性を得ることができる。【０００３】
この圧電デバイスに類似の従来の圧電デバイスは、例えば、特許文献１に開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１２−２３２４９７号公報
【発明の概要】
【０００５】
圧電デバイスは、第１と第２の配向フィルム層と、第１の配向フィルム層に接合する第１の樹脂よりなる第１の低配向性ポリ乳酸層と、第１の低配向性ポリ乳酸層を介して第２の配向フィルム層と接合する導電層とを有する積層フィルム体を備える。第１の配向フィルム層は、Ｌ体ポリ乳酸とＤ体ポリ乳酸のうちの一方の第１のポリ乳酸を主成分とする樹脂よりなる。第２の配向フィルム層は、Ｌ体ポリ乳酸またはＤ体ポリ乳酸のうちの一方の第２のポリ乳酸を主成分とする樹脂よりなる。第１のポリ乳酸がＬ体ポリ乳酸である場合には第２のポリ乳酸はＤ体ポリ乳酸である。第１のポリ乳酸がＤ体ポリ乳酸である場合には第２のポリ乳酸はＬ体ポリ乳酸である。第１と第２の配向フィルム層とは、導電層を介して交互に積層されている。第１の低配向性ポリ乳酸層は、第１の配向フィルム層の樹脂からなると共に第１の配向フィルム層よりも第１のポリ乳酸の分子鎖の配向性が低下している。
【０００６】
この圧電デバイスは生産性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】図１は第１実施形態における圧電デバイスの断面図である。
【図２】図２は第１実施形態における圧電デバイスの発電原理を示す模式図である。
【図３Ａ】図３Ａは第１実施形態における圧電デバイスの製造方法を示す断面図である。
【図３Ｂ】図３Ｂは第１実施形態における圧電デバイスの製造方法を示す断面図である。
【図３Ｃ】図３Ｃは第１実施形態における圧電デバイスの製造方法を示す断面図である。
【図３Ｄ】図３Ｄは第１実施形態における圧電デバイスの製造方法を示す断面図である。
【図３Ｅ】図３Ｅは第１実施形態における圧電デバイスの製造方法を示す断面図である。
【図４】図４は第１実施形態における他の圧電デバイスの断面図である。
【図５】図５は第２実施形態における圧電デバイスの断面図である。
【図６Ａ】図６Ａは第２実施形態における圧電デバイスの製造方法を示す断面図である。
【図６Ｂ】図６Ｂは第２実施形態における圧電デバイスの製造方法を示す断面図である。
【図６Ｃ】図６Ｃは第２実施形態における圧電デバイスの製造方法を示す断面図である。
【図６Ｄ】図６Ｄは第２実施形態における圧電デバイスの製造方法を示す断面図である。
【図６Ｅ】図６Ｅは第２実施形態における圧電デバイスの製造方法を示す断面図である。
【図７】図７は第２実施形態における他の圧電デバイスの断面図である。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
（第１実施形態）
図１は積層フィルム体１を用いた圧電デバイス２の断面図である。第１実施形態における圧電デバイス２は電力を発生する発電デバイスである。圧電デバイス２は、配向フィルム層３と配向フィルム層４を、導電層５（１０５、２０５）を介して交互に積み重ね積層フィルム体１を形成し、積層フィルム体１の互いに反対側の端面１０１、２０１にそれぞれ外部電極６（１０６、２０６）を配置した構造である。なお、導電層５は一対の外部電極６に対して積層順で交互に接続している。導電層１０５は導電層２０５と交互に配設されている。導電層１０５は外部電極１０６に接続され、導電層２０５は外部電極２０６に接続されている。配向フィルム層３は、主面３ａと、主面３ａの反対側の主面３ｂとを有する。配向フィルム層４は、主面４ａと、主面４ａの反対側の主面４ｂとを有する。
【０００９】
図２は発電デバイスである圧電デバイス２の発電原理を示す模式図である。第１実施形態では、配向フィルム層３はＬ体ポリ乳酸を主成分とする樹脂から形成され、配向フィルム層４はＤ体ポリ乳酸を主成分とする樹脂から形成されている。配向フィルム層３、４は互いに光学異性体構造となることから変位に対して互いに逆の分極方向に分極する。したがって、図２に示すように積層フィルム体１を方向Ｄ１に伸縮させることで、圧電効果により積層フィルム体１の上側から奇数段目の導電層２０５は正の電荷が集まる正極となり、偶数段目の導電層１０５は負の電荷が集まる負極となる。導電層１０５が端面１０１に設けられた外部電極１０６に接続され、導電層２０５が端面１０１と異なる端面２０１に設けられた外部電極２０６に接続されており、外部電極１０６は負極として機能し、外部電極２０６は正極として機能する。したがって、配向フィルム層３、４の総数に応じて、伸縮により発生する電力を大きくすることができる。このような光学異性体構造を有する配向フィルム層３、４の積層数の増加に応じた発電効率の向上は、単一種のポリ乳酸を主成分とする配向フィルムの積層構造や、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）のような高分子フィルムの積層構造では発現しない現象である。
【００１０】
次に、圧電デバイス２の製造方法について説明する。図３Ａから図３Ｅは圧電デバイス２の製造方法を説明する断面図である。
【００１１】
先ず、第１工程として、図３Ａに示すように、配向フィルム層３の主面３ａ、３ｂにアルミニウムからなる導電層１０５、２０５をそれぞれ形成する。なお、導電層５（１０５、２０５）の形成方法は特に限定されないが、より導電性を均一形成するためには、蒸着法またはスパッタリング法を採用することが好ましい。また、導電層５（１０５、２０５）はアルミニウムとすることで、生産性に優れており、かつ比較的低温度での製膜が実現できるため、導電層５が形成される配向フィルム層への熱ダメージが小さく、成膜における圧電特性の劣化を抑制できる。
【００１２】
次いで、第２工程として、図３Ｂに示すように、主面１０４ａと、主面１０４ａの反対側の主面１０４ｂとを有する配向フィルム層１０４を準備する。配向フィルム層１０４は図５に示す配向フィルム層４となる。配向フィルム層１０４の主面１０４ａ、１０４ｂに配向フィルム層４を良く溶融させる可溶溶剤７を塗布して乾燥させる。これにより、配向フィルム層１０４の可溶溶剤７が塗布された部分が低配向性ポリ乳酸層９となる。すなわち、主面４ａと、主面４ａの反対側の主面４ｂとを有する配向フィルム層４と、配向フィルム層４の主面４ａ上に設けられた低配向性ポリ乳酸層９（２０９）と、配向フィルム層４の主面４ｂ上に設けられた低配向性ポリ乳酸層９（１０９）とが得られる。塗布する可溶溶剤７の膜厚を０．０１μｍから５００μｍとし、乾燥温度は可溶溶剤７の沸点±２０℃とする。可溶溶剤７はジクロロメタン、トリフルオロメタンスルホン酸、トルエンなど配向フィルム層４を良く溶融させる第１溶剤よりなる。あるいは、スプレー法により可溶溶剤７を塗布してもよい。可溶溶剤７は、上記第１溶剤を希釈する他の第２溶剤を含有していてもよい。この場合、第２溶剤は第１溶剤と分離せずに混合することができ、また、第１溶剤より沸点が低い液体であることが好ましい。第１溶剤はポリ乳酸フィルムの配向性を低下させる能力があり、第２溶剤はポリ乳酸フィルムの配向性を低下させる能力がない。第１溶剤は第２溶剤に比べてポリ乳酸フィルムの配向性を低下させる能力が高い。
【００１３】
次に、第３工程として、図３Ｃに示すように、導電層１０５が低配向性ポリ乳酸層１０９に当接してかつ導電層２０５が低配向性ポリ乳酸層２０９に当接するように、両主面３ａ、３ｂに導電層１０５、２０５をそれぞれ配置した配向フィルム層３と、両主面４ａ、４ｂ（１０４ａ、１０４ｂ）に可溶溶剤７を塗布した配向フィルム層４（１０４）を交互に積層して積層フィルム体１を形成する。
【００１４】
次に、第４工程として、積層フィルム体１を熱プレスすることにより各層を固着させる。なお、熱プレスにおける温度の下限は配向フィルム層３、４のガラス転移点温度より１０℃程度低く、上限は配向フィルム層３、４の溶融温度より１０℃程度高いことが好ましい。第１実施形態では、熱プレスの温度は５０℃〜１８０℃とすることが好ましい。なお、温度が低すぎると配向フィルム層４（低配向性ポリ乳酸層９）と導電層５の密着性が劣る傾向にあり、温度が高すぎると配向フィルム層３、４でのポリ乳酸の配向が崩れてしまい圧電特性に劣る傾向にある。
【００１５】
次に、図３Ｄに示すように、積層フィルム体１の互いに反対側の端面１０１、２０１に、金属溶射法により膜厚５００μｍの外部電極１０６、２０６を形成することで圧電デバイス２を得ることができる。外部電極６の材料としては、アルミニウム、亜鉛、錫、鉛、ニッケル、鉄、銅、真鍮など、これらの合金系金属を用いることができる。
【００１６】
図３Ｅに示すように、外部電極６が形成されていない積層フィルム体１の外部電極６から露出する部分に、配向フィルム層３、４の防湿性を高めるため、防湿性を有する外装樹脂層８を形成することが望ましい。ただし、発電デバイスのように積層フィルム体１の圧電効果により特性を得る圧電デバイスにおいては、外装樹脂層８を形成したことによる積層フィルム体１の剛性が高くなれば圧電効果の阻害につながるので、外装樹脂層８は弾性を有する樹脂で形成することが望ましい。また、外装樹脂層８はポリ乳酸層よりも弾性率の低い、柔らかい樹脂で形成することがより望ましい。
【００１７】
前述の従来の圧電デバイスでは、導電層を配置した配向フィルム層を積層する場合、これらを接合する接着剤が必要となる。このような接着剤としては熱硬化性、あるいは熱可塑性の接着剤が用いられる。この接着剤により形成される接着層が積層フィルム体においては圧電性を持たない不要層となる。不要層における接着剤の塗布バラツキなどが積層フィルム体における圧電特性のバラツキに繋がってしまい、このバラツキを低減するためには非常に高い精度での塗布作業が要求され、積層フィルム体の生産性を低下させる。
【００１８】
第１実施形態における圧電デバイス２では、配向フィルム層４の可溶溶剤７を塗布した部分が、配向フィルム層４を形成する樹脂から形成された非晶質ポリ乳酸を主成分とする低配向性ポリ乳酸層９となり、当接する導電層５や配向フィルム層３とに接着する密着層として機能する。これにより、従来の圧電デバイスで用いていた接着剤が不要となる。接着剤は、配向フィルム層３、４が有する圧電特性を有しないので、積層フィルム体１として圧電特性を発揮させるためには不要層となる。第１実施形態における圧電デバイス２では、可溶溶剤７により形成された低配向性ポリ乳酸層９は、配向フィルム層４を基に形成された密着層となるので、密着層である低配向性ポリ乳酸層９は配向フィルム層４と同様に機能する。したがって、従来の圧電デバイスでの接着剤よりなる接着層に代わる密着層における圧電特性の劣化が抑制される。
【００１９】
また、低配向性ポリ乳酸層９は、配向フィルム層４の可溶溶剤７に接する主面４ａ、４ｂのごく表面領域にしか形成されないので、その厚さは例えば１０ｎｍ〜２０ｎｍと薄くすることができる。それに対して、例えば、非晶質ポリ乳酸を接着シートとして配向フィルム層の上に配置すると、その接着シートは数μｍ以上の厚さとなって厚くなる。本実施形態における圧電デバイス２では低配向性ポリ乳酸層９をより薄くでき、積層フィルム体１の柔軟性を損なわずに圧電特性の劣化を抑制することができる。
【００２０】
したがって、配向フィルム層４に対する可溶溶剤７の塗布の厚みの精度は高い精度が要求されず、従来の接着剤の塗布に比べ作業性が向上し、結果として積層フィルム体１の生産性及びこれを用いた圧電デバイス２の生産性を高めることができるのである。
【００２１】
なお、本実施形態においては、配向フィルム層３はＬ体ポリ乳酸を主成分とする樹脂よりなり、配向フィルム層４はＤ体ポリ乳酸を主成分とする樹脂よりなる。これとは逆に、配向フィルム層３がＤ体ポリ乳酸を主成分とする樹脂よりなり、配向フィルム層４がＬ体ポリ乳酸を主成分とする樹脂よりなっていても同様の効果を奏するものである。すなわち、配向フィルム層３はＬ体ポリ乳酸とＤ体ポリ乳酸のうちの一方のポリ乳酸を主成分とする樹脂からなる。配向フィルム層４はＬ体ポリ乳酸とＤ体ポリ乳酸のうちの一方のポリ乳酸を主成分とする樹脂からなる。配向フィルム層３の樹脂の主成分のポリ乳酸がＬ体ポリ乳酸である場合には配向フィルム層４の樹脂の主成分のポリ乳酸はＤ体ポリ乳酸である。配向フィルム層３の樹脂の主成分のポリ乳酸がＤ体ポリ乳酸である場合には配向フィルム層４の樹脂の主成分のポリ乳酸はＬ体ポリ乳酸である。
【００２２】
図４は第１実施形態における他の圧電デバイス２ａの断面図である。図４において、図１に示す圧電デバイス２と同じ部分には同じ参照番号を付す。図４に示す圧電デバイス２ａでは、配向フィルム層３の主面３ａに導電層１０５が形成されており、配向フィルム層４の主面４ｂに導電層２０５が形成されている。配向フィルム層３の主面３ｂに可溶溶剤が塗布されて低配向性ポリ乳酸層２０９が形成され、配向フィルム層４の主面４ａに可溶溶剤が塗布されて低配向性ポリ乳酸層１０９が形成されている。導電層１０５は低配向性ポリ乳酸層１０９に接合し、導電層２０５は低配向性ポリ乳酸層２０９に接合している。圧電デバイス２ａは図１に示す圧電デバイス２と同様の効果を奏する。
【００２３】
また、本実施形態における圧電デバイス２、２ａは発電デバイスであるが、この本実施形態に限定されるものではなく、光学異性体構造を有する２種類の配向フィルム層を、導電層５を介して交互に積層した積層フィルム体１を用いて圧電効果を活用する積層フィルム体１およびこれを用いた圧電デバイスにおいて同様の効果を奏する。
【００２４】
上述した圧電デバイス２において、構成の異なる数種のサンプルを作製し評価を行った結果について以下に説明する。
【００２５】
圧電デバイス２のサンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．４の４種類のサンプルを作成した。サンプルＮｏ．１は積層フィルム体１の最表層は配向フィルム層３であり。２０層の配向フィルム層３、４が交互に積層されている。サンプルＮｏ．１では、配向フィルム層３の主面３ａ、３ｂに導電層５を形成し、配向フィルム層４の両主面４ａ、４ｂに可溶溶剤７を塗布し低配向性ポリ乳酸層９を形成し、これらを積層し、外部電極６を金属溶射で形成する。サンプルＮｏ．２はサンプルＮｏ．１における外部電極６を金属ペーストの塗布により形成する構成とした。サンプルＮｏ．３はサンプルＮｏ．１の配向フィルム層３、４の接合を接着剤により行う構成とした。サンプルＮｏ．４では、配向フィルム層３の一方の主面３ａと配向フィルム層４の一方の主面４ａに導電層５を形成し、他方の主面３ｂ、４ｂに低配向性ポリ乳酸層９を形成し、配向フィルム層３、４を交互に積層する構成とした。
【００２６】
これらのサンプルの発電特性と耐久性を評価した。発電特性は、圧電デバイス２に発光ダイオード（ＬＥＤ）豆電球（４．８Ｖ）を接続配線し、周波数１０Ｈｚの振動を１分間与えた際のＬＥＤ豆電球の点灯状態で評価した。耐久性は、圧電デバイス２に周波数１０Ｈｚの振動を長時間連続的に与えた場合のＬＥＤ豆電球の点灯状態の変化で評価した。その結果を表１に示す。
【００２７】
【表１】
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【００２８】
表１での発電特性については、「Ｇ」はＬＥＤ豆電球が点灯する状態を示し、「Ｆ」はＬＥＤ豆電球が点滅する状態を示し、「ＮＧ」はＬＥＤ豆電球が点灯も点滅もしない消灯する状態を示している。耐久性については、圧電デバイス２に連続的に与えた周波数１０Ｈｚの振動の回数に対するＬＥＤ豆電球の点灯状態の変化で評価し、点灯状態が点灯から点滅または消灯に劣化するか否か、または点灯状態が点滅から消灯に劣化するか否かを示す。表１での耐久性において、「ＶＧ」が５０万回以上の振動でも点灯状態が劣化しないことを示し、「Ｇ」が１０万回以上５０万回未満の振動で点灯状態が劣化したことを示し、「Ｆ」が１万回以上１０万回未満の振動で劣化したことを示し、「ＮＧ」が１万回未満の振動で劣化したことを示している。
【００２９】
表１に示すように、積層フィルム体１における配向フィルム層３、４と導電層５を低配向性ポリ乳酸層９で接合しているサンプルＮｏ．１、２、４は発電特性が高いことが確認できた。また、この発電特性の高い積層フィルム体１に設けた外部電極６を、金属溶射により形成することで圧電デバイス２における耐久性も高められることが確認できた。
【００３０】
低配向性ポリ乳酸層９は、基材である配向フィルム層３あるいは配向フィルム層４におけるＬ体ポリ乳酸あるいはＤ体ポリ乳酸より分子鎖の配向性が低下した低配向性ポリ乳酸から形成されているが、他の物理的態様であっても良い。例えば、基材のポリ乳酸よりもポリ乳酸の分子鎖の配向性が低下している低配向性ポリ乳酸層９は、ポリ乳酸の分子鎖自体が切断されているポリ乳酸から形成されていても良い。導電層５が、低配向性ポリ乳酸層９を介して配向フィルム層４と接合することにより、前述したような効果を享受することができる。
【００３１】
なお、低配向性ポリ乳酸層９においては、配向フィルム層３、４よりも層全体として均一に低配向であることが好ましいが、不均一（部分的）に低配向であっても良い。
【００３２】
（第２実施形態）
図５は第２実施形態における圧電デバイス５０２の断面図である。図５において、図１に示す第１実施形態における圧電デバイス２と同じ部分には同じ参照番号を付す。第２実施形態における圧電デバイス５０２は電力を発生する発電デバイスである。第２実施形態における圧電デバイス５０２は第１実施形態における圧電デバイス２の積層フィルム体１の代わりに積層フィルム体５０１を備える。積層フィルム体５０１は、図１に示す第１実施形態における積層フィルム体１の導電層５と低配向性ポリ乳酸層９の間に設けられた熱硬化性樹脂層１０をさらに有する。熱硬化性樹脂層１０は、耐熱性の良いポリアミドイミド系樹脂剤とエポキシ樹脂剤（架橋剤）を反応させて形成されている。
【００３３】
次に、圧電デバイス５０２の製造方法について説明する。図６Ａから図６Ｅは圧電デバイス５０２の製造方法を示す断面図である。該製造方法も、第１工程から第５工程を具備している。第２実施形態における製造方法における５つの工程のうち第１実施形態の製造方法と異なるのは、第２工程と第３工程である。第２工程においては使用する可溶溶剤が第１実施形態と異なっており、また、可溶溶剤を塗布した配向フィルム層４を第１温度で加熱することにより乾燥固化（ｄｒｙ）させている。また、第３工程においては、第２工程における第１温度よりも高い第２温度で熱プレスすることにより熱硬化性樹脂剤を硬化（ｃｕｒｅ）させている。
【００３４】
先ず、第１工程として、図３Ａに示す第１実施形態における圧電デバイス２の製造方法での第１工程と同様に、図６Ａに示すように、配向フィルム層３の主面３ａ、３ｂにアルミニウムからなる導電層１０５、２０５をそれぞれ形成する。
【００３５】
第２工程では、図６Ｂに示すように、主面１０４ａと、主面１０４ａの反対側の主面１０４ｂとを有する配向フィルム層１０４を準備する。配向フィルム層１０４は図５に示す配向フィルム層４となる。配向フィルム層１０４の主面１０４ａ、１０４ｂに配向フィルム層１０４を良く溶融させる可溶溶剤５０７を塗布する。第１実施形態で用いた可溶溶剤７はジクロロメタン、トリフルオロメタンスルホン酸、トルエンなどの配向フィルム層１０４を良く溶融させる溶剤（第１溶剤）である。第２実施形態で用いる可溶溶剤５０７は、配向フィルム層１０４を良く溶融させる上記の第１溶剤に加えて熱硬化性樹脂剤を含有している。なお、可溶溶剤５０７は第１溶剤を希釈する第２溶剤をさらに含有していてもよい。
【００３６】
なお、熱硬化性樹脂剤として、耐熱性の良いポリアミドイミド系樹脂剤と架橋剤（例えば、エポキシ樹脂剤）を用いると、これらの配合比を調節することで乾燥固化温度（第１温度）と硬化温度（第２温度）を調節できる。例えば、樹脂剤の架橋剤に対する配合比を１０とした場合、熱硬化性樹脂剤は、固化（ｄｒｙ）反応が８５℃から９５℃の範囲の第１温度で急速に進んで固化（Ｂステージ）し、硬化（ｃｕｒｅ）反応が１２０℃の第２温度で急激に進んで硬化（Ｃステージ）する。
【００３７】
可溶溶剤５０７を用いることにより、結晶性を有する配向フィルム層１０４の可溶溶剤５０７を塗布された部分は、ポリ乳酸の分子鎖の配向性が低下した非晶質ポリ乳酸よりなる低配向性ポリ乳酸層９（１０９、２０９）となる。低配向性ポリ乳酸層１０９は配向フィルム層４の主面４ｂに形成され、低配向性ポリ乳酸層２０９は配向フィルム層４の主面４ａに形成される。
【００３８】
そして、第２工程で可溶溶剤５０７を塗布した後に、配向フィルム層４に対して第１温度（第２実施形態では９０℃）の熱処理を行うことで、図６Ｃに示すように、低配向性ポリ乳酸層１０９、２０９の露出する表面付近において、溶剤成分が揮発すると共に、揮発せずに残ったポリアミドイミド系樹脂剤と架橋剤が反応してポリアミドイミド系樹脂剤が固化（ｄｒｙ）（仮硬化）した固化層１１２が配向フィルム層１０４の主面１０４ｂに形成され、固化層２１２が配向フィルム層１０４の主面１０４ａに形成される。固化層１１２、２１２は粘着性を有していない。これにより、低配向性ポリ乳酸層１０９の一方の主面１０９ａには配向フィルム層４の主面４ｂが位置し、反対側の他方の主面１０９ｂには固化層１１２が位置することとなる。同様に、低配向性ポリ乳酸層２０９の一方の主面２０９ｂには配向フィルム層４の主面４ａが位置し、反対側の他方の主面２０９ａには固化層２１２が位置することとなる。
【００３９】
次に、第３工程として、図６Ｄに示すように、図６Ａに示す第１工程で得られた複数の配向フィルム層３と図６Ｂに示す第２工程で得られた複数の配向フィルム層４とを交互に配置して積層することで積層フィルム体５０１を得る。積層フィルム体５０１では、導電層１０５は固化層１１２に当接し、導電層２０５は固化層２１２に当接するように、配向フィルム層３、４が配置されている。
【００４０】
次に、第４工程として、図６Ｅに示すように、積層フィルム体５０１を上記の第２温度で熱プレスする。これにより、固化層１１２、２１２は硬化（ｃｕｒｅ）してそれぞれ熱硬化樹脂よりなる熱硬化樹脂層１１０、２１０となり、各層が固着する。
【００４１】
次に、図３Ｄと図３Ｅに示す第１実施形態における圧電デバイス２の製造方法と同様に、図５に示すように、積層フィルム体５０１の互い反対側の端面１０１、２０１に、金属溶射法により膜厚５００μｍの外部電極１０６、２０６を形成する。さらに、外部電極６が形成されていない積層フィルム体５０１の外部電極６から露出する部分に外装樹脂層８を形成することが望ましい。
【００４２】
第２実施形態における圧電デバイス５０２の製造方法において、第３配向フィルム層４に乾燥した固化層１１２、２１２を形成することにより、接着剤として機能する部分である固化層１１２、２１２や低配向性ポリ乳酸層９（１０９、２０９）の形状維持を図ることができる。よって、以降の工程における可溶溶剤５０７の液ダレやそれによる固化層１１２、２１２や低配向性ポリ乳酸層９（１０９、２０９）の膜厚変化、及び積層工程での配向フィルム層３、４の横ズレを抑制でき、積層フィルム体５０１の作製段階における積層精度を向上させることができる。従って、積層フィルム体５０１ひいては圧電デバイス５０２の生産性を高めることができる。
【００４３】
また、第４工程における熱プレスの第２温度を１２０℃〜１３５℃程度、より好ましくは１２０℃〜１３０℃程度で行うことにより、この熱プレスの際の硬化反応を、固化反応と同一プロセスで完了させることができる。これにより、樹脂硬化における層間接着と、可溶溶剤５０７で形成する層の耐熱性を確保することができる。すなわち、このような工程を経ることで、生産性と耐熱性を両立することができる。
【００４４】
第２実施形態の可溶溶剤５０７においては、配向フィルム層４の表面に低配向性ポリ乳酸層９を形成させるため、ジクロロメタン、トリフルオロメタンスルホン酸、トルエンなどでの溶剤の濃度は可溶溶剤５０７全体に対して５ｗｔ％以上とすることが好ましい。５ｗｔ％未満であると低配向性ポリ乳酸層９を形成することが困難となる。
【００４５】
第１実施形態では低配向性ポリ乳酸層により配向フィルム層４と導電層５とを密着させていたが、第２実施形態ではさらに熱硬化性樹脂層１０を備えているので第１実施形態に増して配向フィルム層４と導電層５の密着性を向上させることができる。
【００４６】
また、熱硬化性樹脂層１０は、配向フィルム層３、４や低配向性ポリ乳酸層９などのポリ乳酸層よりも弾性率が小さいことが好ましい。これにより積層フィルム体５０１の柔軟性を損なわずに圧電特性の劣化を抑制することができる。
【００４７】
図７は第２実施形態における他の圧電デバイス５０２ａの断面図である。図７において、図５に示す圧電デバイス２ａと同じ部分には同じ参照番号を付す。図７に示す圧電デバイス５０２ａでは、配向フィルム層３の主面３ａに導電層１０５が形成されており、配向フィルム層４の主面４ｂに導電層２０５が形成されている。配向フィルム層３の主面３ｂに可溶溶剤が塗布されて低配向性ポリ乳酸層２０９が形成され、配向フィルム層４の主面４ａに可溶溶剤が塗布されて低配向性ポリ乳酸層１０９が形成されている。配向フィルム層３の主面３ｂに低配向性ポリ乳酸層２０９の主面２０９ａが位置し、配向フィルム層４の主面４ａに低配向性ポリ乳酸層１０９の主面１０９ｂが位置する。低配向性ポリ乳酸層２０９の主面２０９ｂに固化層２１２を経て得られた熱硬化樹脂層２１０が設けられており、低配向性ポリ乳酸層１０９の主面１０９ａに固化層１１２を経て得られた熱硬化樹脂層１１０が設けられている。導電層１０５は熱硬化樹脂層１１０に接合し、導電層２０５は熱硬化樹脂層２１０に接合している。圧電デバイス５０２ａは図５に示す圧電デバイス５０２と同様の効果を奏する。
【産業上の利用可能性】
【００４８】
本発明における圧電デバイスは、圧電特性の劣化抑制及び生産性の向上という効果を有し、特に高い圧電特性が求められる発電デバイスにおいて有効である。
【符号の説明】
【００４９】
１，１ａ，５０１，５０１ａ    積層フィルム体
２，２ａ，５０２，５０２ａ    圧電デバイス
３    配向フィルム層（第２の配向フィルム層、第３の配向フィルム層）
４    配向フィルム層（第１の配向フィルム層）
５    導電層（第１の導電層、第２の導電層）
６    外部電極
７，５０７    可溶溶剤
８    外装樹脂層
９    低配向性ポリ乳酸層
１０    熱硬化性樹脂層
１１２，２１２    固化層
【図１】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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【図３Ｄ】
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【図３Ｅ】
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【図４】
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【図５】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
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【図６Ｃ】
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【図６Ｄ】
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【図６Ｅ】
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【図７】
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