(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１７０℃以下であり、プロピレンから導かれる構成単位が５０モル％を超えるプロピレン系重合体（Ａ）（但し、プロピレン系重合体（Ａ）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１５０℃未満であるプロピレン系重合体（ａ１）９５〜９９質量％、および、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が１５０℃以上１７０℃以下であるプロピレン系重合体（ａ２）１〜５質量％［ここで、成分（ａ１）と成分（ａ２）の合計量は１００質量％である。］を含む）５０〜９７質量部、および、
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位１０〜９０モル％、並びに、炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１０〜９０モル％［ここで、１−ブテンから導かれる構成単位と炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計量は１００モル％である。］を含有する１−ブテン系重合体（Ｂ）３〜５０質量部
［ここで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量は１００質量部である。］
を含む樹脂組成物からなるヒートシール層と、基材層とを有する延伸積層フィルム。
【請求項２】
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１７０℃以下であり、プロピレンから導かれる構成単位が５０モル％を超えるプロピレン系重合体（Ａ）（但し、プロピレン系重合体（Ａ）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１５０℃未満であるプロピレン系重合体（ａ１）９５〜９９質量％、および、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が１５０℃以上１７０℃以下であるプロピレン系重合体（ａ２）１〜５質量％［ここで、成分（ａ１）と成分（ａ２）の合計量は１００質量％である。］を含む）５０〜９７質量部、
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位１０〜９０モル％、並びに、炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１０〜９０モル％［ここで、１−ブテンから導かれる構成単位と炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計量は１００モル％である。］を含有する１−ブテン系重合体（Ｂ）３〜５０質量部、および、
エチレンから導かれる構成単位５０〜９９モル％、並びに、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１〜５０モル％［ここで、エチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計は１００モル％である。］を含有するエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）３〜３０質量部
［ここで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量は１００質量部である。］
を含む樹脂組成物からなるヒートシール層と、基材層とを有する延伸積層フィルム。
【請求項３】
１−ブテン系重合体（Ｂ）が、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位１０〜９０モル％、並びに、プロピレンから導かれる構成単位１０〜９０モル％［ここで、１−ブテンから導かれる構成単位とプロピレンから導かれる構成単位の合計量は１００モル％である。］を含有する１−ブテン系重合体（Ｂ’）である請求項１または２に記載の延伸積層フィルム。
【請求項４】
１−ブテン系重合体（Ｂ’）が、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が９０℃以上１１０℃以下である１−ブテン系重合体（ｂ１）、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が６５℃以上９０℃未満である１−ブテン系重合体（ｂ２）、および、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が６５℃未満である１−ブテン系重合体（ｂ３）からなる群より選ばれる一種以上の１−ブテン系重合体を含む請求項３に記載の延伸積層フィルム。
【請求項５】
１−ブテン系重合体（Ｂ’）が、１−ブテン系重合体（ｂ１）、１−ブテン系重合体（ｂ２）、および、１−ブテン系重合体（ｂ３）からなる群より選ばれる二種以上の１−ブテン系重合体を含む請求項４に記載の延伸積層フィルム。
【請求項６】
１−ブテン系重合体（ｂ１）および１−ブテン系重合体（ｂ２）がメタロセン触媒によって製造された重合体である請求項４に記載の延伸積層フィルム。
【請求項７】
請求項１または２に記載の延伸積層フィルムの周囲がヒートシール層を内側にしてシールされた包装袋。
【請求項８】
請求項７に記載の包装袋に被包装物が収納されている包装体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ヒートシール性に優れた延伸積層フィルムに関するものであり、より詳細には基材層にヒートシール性とホットタック性に優れたヒートシール層が積層された、特に高速包装などの用途に好適に用いられる延伸積層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
食用加工品（魚肉、ハム、ソーセージ等）、乳製品（チーズ、バター等）、あるいはインスタント食品用液体スープ等の被包装物を包装する作業においては、包装体の生産スピードを向上させるために、例えば縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）を用いて、連続的に供給されるプラスチックフィルムで包装袋を高速形成しつつ、包装袋形成とほぼ同時に被包装物を鉛直方向に包装袋中に高速投入・高速充填・シーリングする方法が産業界に徐々に浸透しつつある（例えば、特許文献１、２）。ＶＦＦＳを用いた高速包装においては、被包装物がヒートシール直後の十分冷えきっていない下部シール部分に鉛直方向に落下する。したがって、例えば被包装物重量が重い場合、あるいは被包装物形状に突起部分がある場合は、被包装物の落下により下部シール面が裂けてしまい破袋する可能性がある。このような不具合を防止するために、ヒートシール層に要求される主なる性能は高度なヒートシール性（すなわち、現行より低いシール温度で高いヒートシール強度を発現、あるいは現行温度であっても、より短いシール時間で高いヒートシール強度を発現する性能）と、高度なホットタック性（すなわち、シール部の温度が十分に冷えきっていないヒートシール時の高温状態にあったとしてもシール部分が強い接着力を示す性能）の二点である。この分野においては、従来から直鎖状低密度ポリエチレン（Ｌ−ＬＤＰＥ）をベースとした樹脂フィルムが広く使われてきたが、ますます高速化される充填・シーリングスピードに対応するために、より優れたヒートシール性とホットタック性を有する高速包装用の積層フィルムの要求が強まっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００９−５１２１２号公報
【特許文献２】特開２０１３−１８１６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は上記の状況に着眼して行われたものであって、その目的は例えば縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）などの高速シーリング・包装手段を用いた場合であってもシール部分の破袋を起こすことのない包装体を製造可能な延伸積層フィルム、その延伸積層フィルムから得られる包装袋、およびその包装袋に被包装物が収納された包装体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の要旨は以下のとおりである。【０００６】
［１］示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１７０℃以下であり、プロピレンから導かれる構成単位が５０モル％を超えるプロピレン系重合体（Ａ）（但し、プロピレン系重合体（Ａ）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１５０℃未満であるプロピレン系重合体（ａ１）９５〜９９質量％、および、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が１５０℃以上１７０℃以下であるプロピレン系重合体（ａ２）１〜５質量％［ここで、成分（ａ１）と成分（ａ２）の合計量は１００質量％である。］を含む）５０〜９７質量部、および、
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位１０〜９０モル％、並びに、炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１０〜９０モル％［ここで、１−ブテンから導かれる構成単位と炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計量は１００モル％である。］を含有する１−ブテン系重合体（Ｂ）３〜５０質量部
［ここで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量は１００質量部である。］
を含む樹脂組成物からなるヒートシール層と、基材層とを有する延伸積層フィルム。
【０００７】
［２］示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１７０℃以下であり、プロピレンから導かれる構成単位が５０モル％を超えるプロピレン系重合体（Ａ）（但し、プロピレン系重合体（Ａ）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１５０℃未満であるプロピレン系重合体（ａ１）９５〜９９質量％、および、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が１５０℃以上１７０℃以下であるプロピレン系重合体（ａ２）１〜５質量％［ここで、成分（ａ１）と成分（ａ２）の合計量は１００質量％である。］を含む）５０〜９７質量部、
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位１０〜９０モル％、並びに、炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１０〜９０モル％［ここで、１−ブテンから導かれる構成単位と炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計量は１００モル％である。］を含有する１−ブテン系重合体（Ｂ）３〜５０質量部、および、
エチレンから導かれる構成単位５０〜９９モル％、並びに、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１〜５０モル％［ここで、エチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計は１００モル％である。］を含有するエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）３〜３０質量部
［ここで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量は１００質量部である。］
を含む樹脂組成物からなるヒートシール層と、基材層とを有する延伸積層フィルム。
【０００８】
［３］１−ブテン系重合体（Ｂ）が、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位１０〜９０モル％、並びに、プロピレンから導かれる構成単位１０〜９０モル％［ここで、１−ブテンから導かれる構成単位とプロピレンから導かれる構成単位の合計量は１００モル％である。］を含有する１−ブテン系重合体（Ｂ’）である前記［１］または［２］に記載の延伸積層フィルム。
［４］１−ブテン系重合体（Ｂ’）が、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が９０℃以上１１０℃以下である１−ブテン系重合体（ｂ１）、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が６５℃以上９０℃未満である１−ブテン系重合体（ｂ２）、および、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が６５℃未満である１−ブテン系重合体（ｂ３）からなる群より選ばれる一種以上の１−ブテン系重合体を含む前記［３］に記載の延伸積層フィルム。
［５］１−ブテン系重合体（Ｂ’）が、１−ブテン系重合体（ｂ１）、１−ブテン系重合体（ｂ２）、および、１−ブテン系重合体（ｂ３）からなる群より選ばれる二種以上の１−ブテン系重合体を含む前記［４］に記載の延伸積層フィルム。
［６］１−ブテン系重合体（ｂ１）および１−ブテン系重合体（ｂ２）がメタロセン触媒によって製造された重合体である前記［４］に記載の延伸積層フィルム。
［７］前記［１］または［２］に記載の延伸積層フィルムの周囲がヒートシール層を内側にしてシールされた包装袋。
［８］前記［７］に記載の包装袋に被包装物が収納されている包装体。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の延伸積層フィルムは、１１０℃以上はもちろん、７０〜１００℃前後のより低温の温度範囲でヒートシールした場合でも十分なヒートシール強度を示す。しかも、このような低温ヒートシール性を有するフィルムで懸念となる１１０℃以上におけるホットタック強度の低下が軽減され、高温で十分なホットタック強度を示す。そのため、例えば縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）を用いて被包装物を高速充填・シーリングする際の包装フィルムなどの用途において好適に利用される。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の延伸積層フィルムの一例を示す模式断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の実施形態について詳説する。
【００１２】
（延伸積層フィルム）
第一の実施形態の延伸積層フィルムは、
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１７０℃以下であり、プロピレンから導かれる構成単位が５０モル％を超えるプロピレン系重合体（Ａ）５０〜９７質量部、および、
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位１０〜９０モル％、並びに、炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１０〜９０モル％［ここで、１−ブテンから導かれる構成単位と炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計量は１００モル％である。］を含有する１−ブテン系重合体（Ｂ）３〜５０質量部
［ここで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量は１００質量部である。］
を含む樹脂組成物からなるヒートシール層と、基材層とを有する延伸積層フィルムである。
【００１３】
第二の実施形態の延伸積層フィルムは、
前記成分（Ａ）５０〜９７質量部、
前記成分（Ｂ）３〜５０質量部、および、
エチレンから導かれる構成単位５０〜９９モル％、並びに、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１〜５０モル％［ここで、エチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計は１００モル％である。］を含有するエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）３〜３０質量部
［ここで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量は１００質量部である。］
を含む樹脂組成物からなるヒートシール層と、基材層とを有する延伸積層フィルムである。
【００１４】
以下、本発明の延伸積層フィルムの一例を、図１を参照しながら説明する。図１に示される延伸積層フィルム３０は、ヒートシール層１０と基材層２０から構成される。延伸積層フィルム３０を構成するヒートシール層１０は、成分（Ａ）を主要成分とする。また、この成分（Ａ）に加え、第一の実施形態においては成分（Ｂ）が特定割合で配合され、第二の実施形態においては成分（Ｂ）および成分（Ｃ）が特定割合で配合される。
【００１５】
延伸積層フィルムとしては、製造のし易さの観点から、通常、ヒートシール層１０も基材層２０も共に同じ延伸倍率で延伸された延伸積層フィルム（共延伸積層フィルム）が好ましい。ただし、用途によっては基材層２０を未延伸とし、ヒートシール層１０のみが延伸された形態であってもよい。すなわち、本発明において「延伸積層フィルム」とは、少なくともヒートシール層が延伸された形態の積層フィルムを意味し、基材の延伸の有無は任意である。
【００１６】
共延伸積層フィルムを製造する為には、例えばＴダイが接続された二台の押出機を用いて、ヒートシール層を構成する樹脂組成物と、基材層を構成する樹脂組成物をそれぞれの押出機に供給し、共押出成形することにより先ずは未延伸状態の積層体を作製する。この場合、未延伸状態の積層体の厚みは、例えば５０μｍ〜５０００μｍの範囲内で設定すれば良い。また、未延伸状態のヒートシール層と基材層の厚みの比は、例えば１：９９〜９９：１の範囲内で設定すれば良い。
【００１７】
この未延伸状態の積層体を、例えば延伸機により延伸することで共延伸積層フィルムが得られる。共延伸積層フィルム等の延伸積層フィルム全体の厚みは、好ましくは１μｍ〜５００μｍである。
【００１８】
以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することができる。
【００１９】
続いて、延伸積層フィルム３０を構成するヒートシール層１０と基材層２０について説明する。
【００２０】
（ヒートシール層）
第一の実施形態の延伸積層フィルムにおけるヒートシール層１０は、成分（Ａ）および成分（Ｂ）が適切な割合で配合された樹脂組成物からなる。また、第二の実施形態の延伸積層フィルムにおけるヒートシール層１０は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）および成分（Ｃ）が適切な割合で配合された樹脂組成物からなる。
【００２１】
第一の実施形態の延伸積層フィルムにおけるヒートシール層１０を構成する樹脂組成物は、成分（Ａ）５０〜９７質量部および成分（Ｂ）３〜５０質量部［ここで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）合計量は１００質量部］を含む。好ましい樹脂組成物は、成分（Ａ）６０〜９５質量部および成分（Ｂ）５〜４０質量部を含む。より好ましい樹脂組成物は、成分（Ａ）７０〜９０質量部および成分（Ｂ）１０〜３０質量部を含む。
【００２２】
第二の実施形態の延伸積層フィルムにおけるヒートシール層１０を構成する樹脂組成物は、第一の実施形態における成分（Ａ）および成分（Ｂ）合計１００質量部に対して、３〜３０質量部、好ましくは３〜２０質量部、より好ましくは５〜１５質量部の成分（Ｃ）を含む。
【００２３】
［成分（Ａ）］
成分（Ａ）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１７０℃以下であり、プロピレンから導かれる構成単位が５０モル％を超えるプロピレン系重合体である。このプロピレン系重合体（Ａ）はホモポリプロピレンであっても、プロピレン・炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）ランダム共重合体であっても、プロピレンブロック共重合体であっても良い。成分（Ａ）に占めるプロピレンから導かれる構成単位は通常５０モル％を超え、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上である。本発明ではホモポリプロピレンおよび／またはプロピレン−炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）ランダム共重合体が好ましく用いられる。
【００２４】
成分（Ａ）としては、ヒートシール層１０に耐熱性と剛性を付与する観点からは、特にホモポリプロピレンを用いることが好ましい。また、ヒートシール層１０に柔軟性と透明性とを付与する観点からは、プロピレン・炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）ランダム共重合体を用いることが好ましい。ホモポリプロピレンとプロピレン・炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）ランダム共重合体を併用することも好ましい形態の一つである。
【００２５】
プロピレンと共重合させるα−オレフィンとしては、例えば、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンが挙げられる。二種類以上のα−オレフィンを用いることも好ましい形態の一つである。特に成分（Ａ）としては、アイソタクティックプロピレン系重合体が好ましい。
【００２６】
アイソタクティックプロピレン系重合体とは、ＮＭＲ法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が０.９以上、好ましくは０.９５以上であるプロピレン系重合体である。このアイソタクティックペンタッド分率を百分率で表すと９０％以上、好ましくは９５％以上である。
【００２７】
アイソタクティックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）は、１３Ｃ−ＮＭＲを使用して測定される分子鎖中のペンタッド分率単位でのアイソタクティック連鎖の存在割合を示すものであり、プロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である。具体的には、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルで観測されるメチル炭素領域の全吸収ピーク中に占めるｍｍｍｍピークの分率として算出される。
【００２８】
ｍｍｍｍ分率は、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおけるＰｍｍｍｍ（プロピレン単位が５単位連続してアイソタクティック結合した部位における第３番目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰｗ（プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式により求められる。
ｍｍｍｍ分率＝Ｐｍｍｍｍ／Ｐｗ
【００２９】
ＮＭＲ測定は、ＮＭＲ測定装置を用いて例えば次のようにして行われる。すなわち、試料０.３５ｇをヘキサクロロブタジエン２.０ｍＬに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０.５ｍＬを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして１２０℃で１３Ｃ−ＮＭＲ測定を行う。積算回数は１０,０００回以上とする。
【００３０】
成分（Ａ）の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）は１２０℃以上１７０℃以下であり、好ましくは１２５℃以上１６８℃以下である。
【００３１】
成分（Ａ）が、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１５０℃未満であるプロピレン系重合体（ａ１）８０〜１００質量％、好ましくは８５〜１００質量％、より好ましくは９０〜９９質量％、特に好ましくは９５〜９９質量％、および、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が１５０℃以上１７０℃以下であるプロピレン系重合体（ａ２）０〜２０質量％、好ましくは０〜１５質量％、より好ましくは１〜１０質量％、特に好ましくは１〜５質量％［ここで、成分（ａ１）と成分（ａ２）の合計量は１００質量％である。］を含む形態も好ましい。
【００３２】
成分（ａ１）の融点（Ｔｍ）は１２０℃以上１５０℃未満であり、好ましくは１２５℃〜１４５℃、より好ましくは１２８℃〜１４２℃である。成分（ａ２）の融点（Ｔｍ）は１５０℃以上１７０℃以下であり、好ましくは１５５℃〜１７０℃、より好ましくは１６０℃〜１７０℃である。
【００３３】
融点（Ｔｍ）が特定範囲にある成分（Ａ）を用いることで、ヒートシール層１０に優れたシール強度、ホットタック性、成形性、耐熱性が付与される。さらに、同時に得られる融解熱量（ΔＨ）は５０ｍＪ／ｍｇ以上であることが好ましい。成分（Ａ）の融点（Ｔｍ）ならびに融解熱量（ΔＨ）は例えば以下のようにして測定される。
【００３４】
すなわち、パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ１またはＤＳＣ７を用い、窒素雰囲気下（２０ｍｌ／ｍｉｎ）、約５ｍｇの試料を２００℃まで昇温・１０分間保持し、その後１０℃／分で−１００℃まで冷却する。−１００℃で１分間保持した後、１０℃／分で２００℃まで昇温させた時の結晶溶融ピークのピーク頂点から融点を求めることができる。またピーク面積から融解熱量（ΔＨ）も求めることができる。
【００３５】
成分（Ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８、２３０℃、２.１６ｋｇ荷重下）は、好ましくは０.０１〜４００ｇ／１０分、より好ましくは０.１〜１００ｇ／１０分である。このようなＭＦＲ値を有する成分（Ａ）を用いることにより、樹脂組成物の流動性が向上し、比較的大きめのシートであっても成形が容易となる。
【００３６】
成分（Ａ）としてプロピレン・α−オレフィン（ただしプロピレンを除く）ランダム共重合体を用いる場合、α−オレフィンは、炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）から選ばれることが好ましい。α−オレフィンの含有量は、好ましくは０.１〜８モル％、より好ましくは０.２〜７.５モル％、特に好ましくは０.３〜７モルである。
【００３７】
成分（Ａ）のゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３.０以下、より好ましくは２.０〜３.０、特に好ましくは２.０〜２.５である。
【００３８】
この分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、例えばＷａｔｅｒｓ社製ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣ−２０００型を用い、以下のようにして測定することができる。分離カラムとしては、東ソー社製のＴＳＫｇｅｌ（登録商標）ＧＮＨ６−ＨＴを２本およびＴＳＫｇｅｌ（登録商標）ＧＮＨ６−ＨＴＬを２本用い、カラムサイズはいずれも直径７.５ｍｍ、長さ３００ｍｍとし、カラム温度は１４０℃とし、移動相にはｏ−ジクロロベンゼン（和光純薬工業社製）および酸化防止剤としてＢＨＴ（武田薬品社製）０.０２５質量％を用い、１.０ｍｌ／分で移動させ、試料濃度は１５ｍｇ／１０ｍＬとし、試料注入量は５００マイクロリットルとし、検出器として示差屈折計を用いる。標準ポリスチレンは、分子量Ｍｗ＜１０００およびＭｗ＞４×１０６については東ソー社製を用い、１０００≦Ｍｗ≦４×１０６についてはプレッシャーケミカル社製を用いる。
【００３９】
成分（Ａ）の引張弾性率は、好ましくは５００ＭＰａ以上である。この引張弾性率は、ＪＩＳ  Ｋ６３０１に準拠して、ＪＩＳ  ３号ダンベルを用いて、スパン間３０ｍｍ、引張り速度３０ｍｍ／ｍｉｎ、温度２３℃の条件にて測定した値である。
【００４０】
成分（Ａ）は、種々の方法により製造することができ、例えば立体規則性触媒を用いて製造することができる。具体的には、固体状チタン触媒成分と有機金属化合物触媒成分とさらに必要に応じて電子供与体とから形成される触媒を用いて製造することができる。固体状チタン触媒成分の具体例としては、三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物が比表面積１００ｍ２／ｇ以上である担体に担持された固体状チタン触媒成分、あるいはマグネシウム、ハロゲン、電子供与体（好ましくは芳香族カルボン酸エステルまたはアルキル基含有エーテル）およびチタンを必須成分とし、これらの必須成分を比表面積１００ｍ２／ｇ以上である担体に担持した固体状チタン触媒成分が挙げられる。また、メタロセン触媒を用いて製造することもできる。
【００４１】
有機金属化合物触媒成分としては、有機アルミニウム化合物が好ましい。有機アルミニウム化合物の具体例としては、トリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウムセスキハライド、アルキルアルミニウムジハライドなどが挙げられる。この有機アルミニウム化合物は、使用するチタン触媒成分の種類に合わせて適宜選択することができる。
【００４２】
電子供与体としては、窒素原子、リン原子、硫黄原子、ケイ素原子あるいはホウ素原子などを有する有機化合物を使用することができる。特に、上記のような原子を有するエステル化合物、エーテル化合物が好ましい。
【００４３】
触媒はさらに共粉砕等の手法により活性化されていてもよく、またα−オレフィンが前重合されていてもよい。
【００４４】
［成分（Ｂ）］
成分（Ｂ）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位１０〜９０モル％、並びに、炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１０〜９０モル％［ここで、１−ブテンから導かれる構成単位と炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計量は１００モル％である。］を含有する１−ブテン系重合体である。
【００４５】
炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンとしては、汎用性と入手容易性の観点から、プロピレンが好ましい。以下の説明では、α−オレフィンとしてプロピレンを用いた場合の１−ブテン系重合体を、成分（Ｂ’）と称す。成分（Ｂ’）の融点（Ｔｍ）は、好ましくは４０℃〜１１５℃、より好ましくは４５℃〜１１０℃である。
【００４６】
成分（Ｂ）の好ましい形態は、１−ブテンから導かれる構成単位１０〜８０モル％、並びに、炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位（特に好ましくはプロピレンから導かれる構成単位）２０〜９０モル％を含有する１−ブテン系重合体である。このような１−ブテン系重合体を用いると、樹脂組成物が優れたヒートシール性とホットタック性を発現し易く、さらに樹脂組成物のハンドリング性も優れる。
【００４７】
成分（Ｂ’）のより好ましい形態は、１−ブテンから導かれる構成単位１０〜５０モル％、並びに、プロピレンから導かれる構成単位５０〜９０モル％を含有するプロピレン・１−ブテン共重合体である。
【００４８】
成分（Ｂ’）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が９０℃以上１１０℃以下である１−ブテン系重合体（ｂ１）、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が６５℃以上９０℃未満である１−ブテン系重合体（ｂ２）、および、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が６５℃未満である１−ブテン系重合体（ｂ３）からなる群より選ばれる一種以上の１−ブテン系重合体を含むことが好ましい。さらに成分（Ｂ’）は、成分（ｂ１）、成分（ｂ２）および成分（ｂ３）からなる群より選ばれる二種以上の１−ブテン系重合体を含むことがより好ましい。具体的には、成分（ｂ１）と成分（ｂ２）の併用、成分（ｂ２）と成分（ｂ３）の併用、成分（ｂ１）と成分（ｂ３）の併用、成分（ｂ１）〜成分（ｂ３）を全て併用する形態が挙げられる。中でも、成分（ｂ２）を必須成分として含む併用系、例えば成分（ｂ１）と成分（ｂ２）の併用、成分（ｂ２）と成分（ｂ３）の併用がより好ましい。
【００４９】
成分（Ｂ）の融点（Ｔｍ）は以下の方法にて測定することができる。すなわち、セイコーインスツル社製ＤＳＣを用い、測定用アルミパンに約５ｍｇの試料をつめて、１００℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持し、その後１０℃／ｍｉｎで−１００℃まで降温し、次いで１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、その吸熱曲線より融点（Ｔｍ）を求めることができる。
【００５０】
成分（Ｂ）のゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３.０以下、より好ましくは２.０〜３.０、特に好ましくは２.０〜２.５である。Ｍｗ／Ｍｎを上記範囲に設定することで、成分（Ｂ）中の低分子量成分の含有量を抑制できる。その結果、延伸積層フィルムの表層からブリードが起こり辛くなり、延伸積層フィルムの保管時における表層のべた付き、ブロッキングを抑制できる。成分（Ｂ）のＭｗ／Ｍｎの測定方法は、先に説明した成分（Ａ）のＭｗ／Ｍｎの測定方法と同様である。
【００５１】
成分（Ｂ）の融点（Ｔｍ）と１−ブテン構成単位含量Ｍ（モル％）との関係は、以下の式を満たすことが好ましい。
−３.２Ｍ＋１３０≦Ｔｍ≦−２.３Ｍ＋１５５
【００５２】
ＴｍとＭが上記式を満たす関係にあることにより、低温ヒートシール性に優れ、ヒートシール強度が高く、延伸後のエージングによるシール強度の低下が少ない積層フィルムを得ることができる。
【００５３】
成分（Ｂ）のメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８、２３０℃、２.１６ｋｇ荷重下）は、好ましくは０.１〜３０ｇ／１０分、より好ましくは０.５〜２０ｇ／１０分、特に好ましくは１.０〜１０ｇ／１０分である。
【００５４】
成分（Ｂ）の好ましい形態である成分（Ｂ’）は、例えば、１−ブテンとプロピレンをメタロセン化合物を含む触媒の存在下に共重合することにより好適に製造できる。具体的には、例えば、先に説明した融点（Ｔｍ）が９０℃以上１１０℃以下である成分（ｂ１）と、融点（Ｔｍ）が６５℃以上９０℃未満である成分（ｂ２）は、例えばＷＯ２００４／０８７７７５号パンフレットまたはＷＯ０１／２７１２４号パンフレットに記載の方法などに従いメタロセン触媒によって好適に製造できる。融点（Ｔｍ）が６５℃未満である成分（ｂ３）の製造方法は特に限定されず、メタロセン触媒を用いてもよいし、チーグラー・ナッタ触媒を用いてもよい。
【００５５】
成分（Ｂ）は、例えば、下記一般式（１ａ）で表される遷移金属化合物（１ａ）を含む触媒の存在下に、１−ブテンと炭素原子数３または５〜２０のα−オレフィン（好ましくはプロピレン）とを共重合して得られた１−ブテン系重合体であることが好ましい。遷移金属化合物（１ａ）は、置換シクロペンタジエニル環および置換フルオレニル環が炭素で架橋された配位子が、遷移金属原子に配位した化合物である。
【００５６】
遷移金属化合物（１ａ）を含む触媒は、有機金属化合物（２ａ）、有機アルミニウムオキシ化合物（２ｂ）、および、遷移金属化合物（１ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（２ｃ）からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物を含むことが好ましい。
【００５７】
【化１】
0006600636.tif 000002
【００５８】
［式（１ａ）中、Ｒ１およびＲ３は水素原子であり、Ｒ２およびＲ４は炭化水素基またはケイ素含有基であり、Ｒ２およびＲ４はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、Ｒ５〜Ｒ１４は水素、炭化水素基またはケイ素含有基であり、Ｒ５〜Ｒ１２はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、Ｒ５〜Ｒ１２のうち隣接した炭素に結合した置換基は互いに結合して環を形成してもよく、Ｒ１３およびＲ１４はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、Ｒ１３およびＲ１４は互いに結合して環を形成してもよく、Ｍは第４族遷移金属であり、Ｙは炭素原子であり、Ｑはハロゲン、炭化水素基、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれ、ｊは１〜４の整数である。］
【００５９】
上述の炭化水素基の具体例としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、アリル基、ｎ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デカニル基などの直鎖状炭化水素基；イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、アミル基、３−メチルペンチル基、１,１−ジエチルプロピル基、１,１−ジメチルブチル基、１−メチル−１−プロピルブチル基、１,１−プロピルブチル基、１,１−ジメチル−２−メチルプロピル基、１−メチル−１−イソプロピル−２−メチルプロピル基などの分岐状炭化水素基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、ノルボルニル基、アダマンチル基などの環状飽和炭化水素基；フェニル基、トリル基、ナフチル基、ビフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの環状不飽和炭化水素基；ベンジル基、クミル基、１,１−ジフェニルエチル基、トリフェニルメチル基などの環状不飽和炭化水素基の置換した飽和炭化水素基；メトキシ基、エトキシ基、フェノキシ基、フリル基、Ｎ−メチルアミノ基、Ｎ,Ｎ−ジメチルアミノ基、Ｎ−フェニルアミノ基、ピリル基、チエニル基等のヘテロ原子含有炭化水素基などを挙げることができる。
【００６０】
上述のケイ素含有基の具体例としては、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、ジメチルフェニルシリル基、ジフェニルメチルシリル基、トリフェニルシリル基などを挙げることができる。
【００６１】
Ｒ５〜Ｒ１２のうち隣接した炭素に結合した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。このような場合の置換フルオレニル基の具体例としては、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、オクタヒドロジベンゾフルオレニル基、オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル基、オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル基などを挙げることができる。
【００６２】
Ｒ１３およびＲ１４はアリール基であることが好ましい。アリール基としては、前述の環状不飽和炭化水素基、環状不飽和炭化水素基で置換された飽和炭化水素基、フリル基、ピリル基、チエニル基などのヘテロ原子含有環状不飽和炭化水素基等を挙げることができる。また、Ｒ１３、Ｒ１４のアリール基はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよい。
【００６３】
シクロペンタジエニル環に結合した置換基であるＲ２およびＲ４は、炭素原子数１〜２０の炭化水素基であることが好ましい。炭素原子数１〜２０の炭化水素基としては、前述の炭化水素基を例示することができる。中でも、Ｒ２はｔｅｒｔ−ブチル基、アダマンチル基、トリフェニルメチル基のような嵩高い置換基であることがより好ましい。Ｒ４はメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基のようにＲ２より立体的に小さい置換基であることがより好ましい。ここでいう立体的に小さいとは、その置換基が占有する体積が小さいことを指す。
【００６４】
フルオレニル環に結合した置換基であるＲ５〜Ｒ１２のうち、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ１０およびＲ１１のうちの任意の二つ以上は炭素原子数１〜２０の炭化水素基であることが好ましい。炭素原子数１〜２０の炭化水素基としては、前述の炭化水素基を例示することができる。特に配位子の合成上の容易さから、左右対称、すなわちＲ６とＲ１１およびＲ７とＲ１０が同一の基であることが好ましい。このような好ましい形態の中には、Ｒ６とＲ７が脂肪族環（ＡＲ−１）を形成し、かつ、Ｒ１０とＲ１１が脂肪族環（ＡＲ−１）と同一な脂肪族環（ＡＲ−２）を形成している場合も含まれる。
【００６５】
シクロペンタジエニル環とフルオレニル環を架橋するＹは炭素原子である。このＹに結合した置換基であるＲ１３とＲ１４は同時に炭素原子数６〜２０のアリール基であることが好ましい。炭素原子数６〜２０のアリール基としては、前述の環状不飽和炭化水素基、環状不飽和炭化水素基で置換された飽和炭化水素基、ヘテロ原子含有環状不飽和炭化水素基を挙げることができる。また、Ｒ１３およびＲ１４はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよい。このような置換基としては、フルオレニリデン基、１０−ヒドロアントラセニリデン基、ジベンゾシクロヘプタジエニリデン基などが好ましい。
【００６６】
Ｍは第４族遷移金属であり、具体的にはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ等が挙げられる。
【００６７】
Ｑはハロゲン、炭化水素基、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれる。ｊは１〜４の整数である。ｊが２以上の時は、複数あるＱは互いに同一でも異なっていてもよい。
【００６８】
ハロゲンの具体例としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられ、炭化水素基の具体例としては前述と同様のものなどが挙げられる。アニオン配位子の具体例としては、メトキシ、ｔｅｒｔ−ブトキシ、フェノキシなどのアルコキシ基、アセテート、ベンゾエートなどのカルボキシレート基、メシレート、トシレートなどのスルホネート基等が挙げられる。孤立電子対で配位可能な中性配位子の具体例としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィンなどの有機リン化合物、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジオキサン、１,２−ジメトキシエタンなどのエーテル類等が挙げられる。Ｑは少なくとも１つがハロゲンまたはアルキル基であることが好ましい。
【００６９】
このような遷移金属化合物（１ａ）としては、例えばジメチルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（２,７−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（３,６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドリドジベンズフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、 ジフェニルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（２,７−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（３,６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドリドジベンズフルオレニル）ジルコニウムジクロリドなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００７０】
成分（Ｂ）、好ましくは成分（ｂ１）および成分（ｂ２）、を製造する際に好適に用いられる触媒は、上述の遷移金属化合物（１ａ）とともに、有機金属化合物（２ａ）、有機アルミニウムオキシ化合物（２ｂ）、および、遷移金属化合物（１ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（２ｃ）からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物を含むことが好ましい。これらの成分（２ａ）、（２ｂ）、（２ｃ）は特に制限されないが、好ましくはＷＯ２００４／０８７７７５号パンフレットまたはＷＯ０１／２７１２４号パンフレットに記載の化合物を使用できる。その具体例としては、以下のものが挙げられる。
【００７１】
有機金属化合物（２ａ）としては、以下のような第１、２族および第１２、１３族の有機金属化合物が用いられる。
【００７２】
（２ａ−１）一般式：ＲａｍＡｌ（ＯＲｂ）ｎＨｐＸｑ
（式中、ＲａおよびＲｂは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示し、Ｘはハロゲン原子を示し、ｍは０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。）で表される有機アルミニウム化合物。
このような化合物（２ａ−１）の具体例としては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどが挙げられる。
【００７３】
（２ａ−２）一般式：Ｍ２ＡｌＲａ４
（式中、Ｍ２はＬｉ、ＮａまたはＫを示し、Ｒａは炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示す。）で表される第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物。
このような化合物（２ａ−２）の具体例としては、ＬｉＡｌ（Ｃ２Ｈ５）４、ＬｉＡｌ（Ｃ７Ｈ１５）４などが挙げられる。
【００７４】
（２ａ−３）一般式：ＲａＲｂＭ３
（式中、ＲａおよびＲｂは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示し、Ｍ３はＭｇ、ＺｎまたはＣｄである）で表される第２族または第１２族金属のジアルキル化合物。
【００７５】
これらの有機金属化合物（２ａ）のなかでは、有機アルミニウム化合物が好ましい。また、有機金属化合物（２ａ）は、１種単独で用いてもよいし２種以上組み合わせて用いてもよい。
【００７６】
有機アルミニウムオキシ化合物（２ｂ）は、従来公知のアルミノキサンであってもよく、また特開平２−７８６８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。
【００７７】
従来公知のアルミノキサンは、例えば以下のような方法によって製造することができ、通常、炭化水素溶媒の溶液として得られる。
１）吸着水を含有する化合物または結晶水を含有する塩類、例えば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物を添加して、吸着水または結晶水と有機アルミニウム化合物とを反応させる方法。
２）ベンゼン、トルエン、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に直接水、氷または水蒸気を作用させる方法。
３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなどの有機スズ酸化物を反応させる方法。
【００７８】
アルミノキサンは、アルミノキサン以外の少量の有機金属成分を含有してもよい。また、回収された上記のアルミノキサンの溶液から溶媒または未反応有機アルミニウム化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解またはアルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。アルミノキサンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物として具体的には、成分（２ａ−１）に属する有機アルミニウム化合物として例示したものと同一の有機アルミニウム化合物を挙げることができる。具体的には、トリアルキルアルミニウム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、トリメチルアルミニウムが特に好ましい。有機アルミニウム化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。
【００７９】
ベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物（２ｂ）は、例えば、６０℃のベンゼンに対する溶解量が、アルミニウム原子換算で通常１０ミリモル以下、好ましくは５ミリモル以下、特に好ましくは２ミリモル以下であるものが好ましく、すなわち、ベンゼンに対して不溶性または難溶性であるものが好ましい。この溶解量は、１００ミリグラム原子のアルミニウムに相当する有機アルミニウムオキシ化合物を１００ｍｌのベンゼンに懸濁させ、６０℃で撹拌しながら６時間混合した後、ジャケット付きＧ５ガラス製フィルターを用いて６０℃で熱時濾過を行い、フィルター上に分離した固体を６０℃のベンゼン５０ｍｌで４回洗浄して濾液を回収し、濾液中に存在するアルミニウム原子の存在量（ミリモル）を測定することによって求められる。有機アルミニウムオキシ化合物（２ｂ）は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。
【００８０】
遷移金属化合物（１ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（２ｃ）としては、例えば、特開平１−５０１９５０号公報、特開平１−５０２０３６号公報、特開平３−１７９００５号公報、特開平３−１７９００６号公報、特開平３−２０７７０３号公報、特開平３−２０７７０４号公報、米国特許第５３２１１０６号明細書などに記載されたルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物などを挙げることができる。さらに、ヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物も挙げることができる。化合物（２ｃ）は、１種単独または２種以上組み合わせて用いられる。
【００８１】
成分（Ｂ）の製造においては、遷移金属化合物（１ａ）とともに、メチルアルミノキサンなどの有機アルミニウムオキシ化合物（２ｂ）を併用した触媒を用いると、特に高い重合活性を達成できるため好ましい。
【００８２】
成分（Ｂ）の製造に用いる重合用触媒は、必要に応じて担体を用いたものであってもよく、その他の助触媒成分を含むものであってもよい。
【００８３】
このような触媒は、あらかじめ各成分を混合するか、または担体に担持させて調製してもよく、重合系に各成分を同時にまたは逐次に添加して用いてもよい。
【００８４】
成分（Ｂ）は、好適には、上述の触媒の存在下に、１−ブテンとプロピレン等のα−オレフィンとを共重合して得られる。共重合に際し、各モノマーは、製造する成分（Ｂ）中の各構成単位量が所望の比率となる量で用いられればよく、具体的には、プロピレン／１−ブテンのモル比が５０／５０〜９０／１０、好ましくは６０／４０〜９０／１０、より好ましくは７０／３０〜９０／１０となる割合で用いられる。
【００８５】
共重合条件は特に限定されるものではない。例えば、重合温度は通常−５０℃〜＋２００℃、好ましくは０℃〜１７０℃の範囲、重合圧力は、通常常圧〜１０ＭＰａゲージ圧、好ましくは常圧〜５ＭＰａゲージ圧である。重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。さらに重合を反応条件の異なる二段以上に分けて行うことも可能である。
【００８６】
成分（Ｂ）の分子量は、重合系に水素を存在させるか、または重合温度を変化させることにより調節することができ、触媒中の成分（２ａ）、（２ｂ）または（２ｃ）の量により調節することもできる。水素を添加する場合、その量はモノマー１ｋｇあたり０.００１〜１００ＮＬ程度が適当である。
【００８７】
［成分（Ｃ）］
成分（Ｃ）は、エチレンから導かれる構成単位５０〜９９モル％、並びに、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１〜５０モル％［ここで、エチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計は１００モル％である。］を含有するエチレン・α−オレフィン共重合体である。α−オレフィンの種類は延伸積層フィルムが用いられる用途に応じ適宜選択されるが、炭素原子数３〜１０のα−オレフィンが好ましい。
【００８８】
成分（Ｃ）は、以下の特性を有することが好ましい。
（ａ）密度（ＡＳＴＭ  １５０５  ２３℃）が０.８５０〜０.９１０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０.８６０〜０.９０５ｇ／ｃｍ３、より好ましくは０.８６５〜０.８９５ｇ／ｃｍ３
（ｂ）メルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８、１９０℃、２.１６ｋｇ荷重下）が０.１〜１５０ｇ／１０分、好ましくは０.３〜１００ｇ／１０分
このような特性を満たす成分（Ｃ）を用いることで、比較的低温であってもヒートシールが容易となる。
【００８９】
成分（Ｃ）の製造方法は特に限定されない。例えば、ラジカル重合触媒、フィリップス触媒、チーグラー・ナッタ触媒、またはメタロセン触媒を用いて、エチレンとα−オレフィンとを共重合させることによって製造できる。成分（Ｃ）として市販品を用いてもよい。
【００９０】
上述の触媒のうち、メタロセン触媒を用いて成分（Ｃ）を製造すると、共重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が通常３以下となるので好ましい。メタロセン触媒としては、例えば、ＷＯ２００４／０２９０６２号パンフレットに開示された触媒が好適である。
【００９１】
成分（Ｃ）は、Ｘ線回析法により測定される結晶化度が通常４０％以下、好ましくは０〜３９％、より好ましくは０〜３５％である。
【００９２】
成分（Ｃ）の製造に用いられる炭素原子数３〜２０のα−オレフィンの具体例としては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチルペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセンが挙げられる。これらを単独で、または２種以上組み合わせて用いてもよい。中でも、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましく、１−ブテンが特に好ましい。
【００９３】
成分（Ｃ）は、エチレンから導かれる構成単位５０〜９９モル％、並びに、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位１〜５０モル％［ここで、エチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計は１００モル％である。］を含有する。成分（Ｃ）のより好ましい形態は、エチレンから導かれる構成単位６０〜９５モル％、並びに、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位５〜４０モル％を含有する。構成単位の含有量をこのような範囲に設定することで、比較的低温であってもヒートシールが容易となる。
【００９４】
成分（Ｃ）の分子構造は、直鎖状であってもよく、長鎖または短鎖の側鎖を有する分岐状であってもよい。また複数の異なるエチレン・α−オレフィン共重合体を混合して使用することも可能である。
【００９５】
（基材層）
延伸積層フィルム３０には、先に述べた通り、延伸の形態が２種類ある。一つはヒートシール層１０も基材層２０も共に延伸された共延伸積層フィルムであり、もう一つは基材層２０が未延伸でありヒートシール層１０のみが延伸されている延伸積層フィルムである。前者は未延伸基材層に未延伸ヒートシール層を積層後に共延伸することによって製造することができ、後者は未延伸の基材層に延伸されたヒートシール層を積層することによって製造することができる。例えば製造面の利便性から、共延伸積層フィルムが好ましい。
【００９６】
延伸積層フィルムの基材層２０としては、用途に合わせて従来公知のものが適宜採用される。その具体例としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートに代表されるポリエステルからなるフィルム、ポリカーボネートフィルム、ナイロン６、ナイロン６６等からなるポリアミドフィルム、エチレン・ビニルアルコール共重合体フィルム、ポリビニルアルコールフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリ塩化ビニリデンフィルム、及びポリプロピレン等のポリオレフィンからなるフィルム等の熱可塑性樹脂製フィルムが挙げられる。
【００９７】
基材層２０は目的に合わせて一層でも二層以上としてもよい。また、基材層２０としての熱可塑性樹脂製フィルムは、アルミニウム、亜鉛、シリカ等の無機物あるいはその酸化物が蒸着された異種無機材料との積層体であってもよい。
【００９８】
（用途）
延伸積層フィルム３０のヒートシール層１０同士を内側にして周囲をヒートシールさせることにより、包装袋を作製することができる。そして包装袋の中に内容物（被包装物）を収納し、必要に応じて更なるヒートシール密封操作を行うことによって包装体を得ることができる。
【００９９】
包装袋および被包装物入り包装体を構成する延伸積層フィルム３０は、特定の成分（Ａ）、成分（Ｂ）、必要に応じて成分（Ｃ）を含む樹脂組成物からなるヒートシール層１０を備えている。このヒートシール層１０は、製袋業界で一般的に採用されているヒートシール温度でシールする場合であっても十分なヒートシール強度と現行の強度を凌駕するホットタック性を発現し、また通常業界で採用されているヒートシール温度以下の温度であっても十分なヒートシール強度とホットタック性を発現させる。そのため、縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）の如き高速シーリング・包装手段を用いた場合であってもシール部分の破袋を起こすことのない丈夫な包装袋および包装体を提供可能な包装用積層フィルムとして好適に用いられる。
【実施例】
【０１００】
次に、本発明の延伸積層フィルムおよびそれから得られる包装袋について実施例を示してさらに詳細に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。【０１０１】
まず、成分（Ａ）および成分（Ｂ）の各物性値の測定方法を以下に示す。【０１０２】
［分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）］
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、Ｗａｔｅｒｓ社製ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣ−２０００型を用い、以下のようにして測定した。分離カラムとしては、東ソー社製のＴＳＫｇｅｌ（登録商標）ＧＮＨ６−ＨＴを２本およびＴＳＫｇｅｌ（登録商標）ＧＮＨ６−ＨＴＬを２本用い、カラムサイズはいずれも直径７.５ｍｍ、長さ３００ｍｍとし、カラム温度は１４０℃とし、移動相にはｏ−ジクロロベンゼン（和光純薬工業社製）および酸化防止剤としてＢＨＴ（武田薬品社製）０.０２５質量％を用い、１.０ｍｌ／分で移動させ、試料濃度は１５ｍｇ／１０ｍＬとし、試料注入量は５００マイクロリットルとし、検出器として示差屈折計を用いた。標準ポリスチレンは、分子量Ｍｗ＜１０３およびＭｗ＞４×１０６については東ソー社製を用い、１０３≦Ｍｗ≦４×１０６についてはプレッシャーケミカル社製を用いた。【０１０３】
［ポリマー中のエチレン、プロピレン、α−オレフィン含量］
エチレン、プロピレン、α−オレフィン含量の定量は、日本電子（株）製ＪＮＭ ＧＸ−５００型ＮＭＲ測定装置を用いて、以下のようにして測定した。試料０.３５ｇをヘキサクロロブタジエン２.０ｍｌに加熱溶解させた。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０.５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入して、１２０℃で１３Ｃ−ＮＭＲ測定を行った。積算回数は、１０,０００回以上とした。得られた１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにより、エチレン、プロピレン、α−オレフィンの組成を定量化した。【０１０４】
［成分（Ａ）の融点（Ｔｍ）］
パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ１またはＤＳＣ７を用い、窒素雰囲気下（２０ｍｌ／ｍｉｎ）、約５ｍｇの試料を２００℃まで昇温・１０分間保持し、その後１０℃／分で−１００℃まで冷却した。−１００℃で１分間保持した後、１０℃／分で２００℃まで昇温させた時の結晶溶融ピークのピーク頂点から融点（Ｔｍ）を求めた。【０１０５】
［成分（Ｂ）の融点（Ｔｍ）］
セイコーインスツル社製ＤＳＣを用い、測定用アルミパンに約５ｍｇの試料をつめて、１００℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持し、その後１０℃／ｍｉｎで−１００℃まで降温し、次いで１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、その吸熱曲線より融点（Ｔｍ）を求めた。【０１０６】
［メルトフローレート（ＭＦＲ）］
成分（Ａ）および（Ｂ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠し、２３０℃、２.１６ｋｇ荷重下にて測定を行った。成分（Ｃ）については、１９０℃、２.１６ｋｇ荷重の条件を採用した。【０１０７】
［ヒートシール強度］
延伸積層フィルムをヒートシール層同士が重なるようにフィルムを重ね、重ねたフィルムの両面を厚さ５０μｍのテフロン（登録商標）シートで挟んだ試験体を作製した。次いで、ヒートシールテスター（テスター産業株式会社製ＴＢ−７０１Ｂ型）のヒートシールバーを幅５ｍｍ×長さ３００ｍｍに設置し、上下シールバーを同温度に設定した。ヒートシールバー部分に、該試験体（テフロン（登録商標）シート／フィルム／フィルム／テフロン（登録商標）シート）を挟み、０.１ＭＰａの圧力で０.５秒間ヒートシールを行った。次いで、テフロン（登録商標）シートを外し、ヒートシールされたフィルム部分を約２３℃の室温下で１日間放置した。フィルムのヒートシール部分を含むように１５ｍｍ幅のスリットを入れ、シールされていない部分を引張試験機（「ＩＮＴＥＳＣＯ社製 ＩＭ−２０ＳＴ」）にチャックした。そして、３００ｍｍ／分の速度でフィルムの１８０°剥離強度を測定した。上記操作を５回行い、その平均値をヒートシール強度とした。【０１０８】
［ホットタック強度］
後述する方法で調製した延伸積層フィルムをヒートシール層同士が重なるように短冊状フィルムを重ね厚さ１２μｍのＰＥＴフィルムで挟んだ試験体を作製した。ホットタック試験機（Ｔｈｅｌｌｅｒ社製Ｍｏｄｅｌ ＨＴ、米国特許第５,３３１,８５８号および米国特許第第５,８４７,２８４号参照）でのシール面積は横幅２５ｍｍ、奥行き１２.７ｍｍとし、上下シールバー同温度、０.１ＭＰａの圧力で０.５秒間ヒートシールし、次いで０.０５秒後に４００ｍｍ／分の速度でフィルムの１８０℃剥離強度を測定した。上記操作を５回行い、それぞれの最大強度の平均値をホットタック強度とした。【０１０９】
以下に、オレフィン重合触媒の構成成分であるメタロセン型錯体の合成例、並びにそのメタロセン触媒を用いて得られるプロピレン・１−ブテン共重合体（成分（ｂ２）および（ｂ１））の調製例を示す。【０１１０】
［合成例］−メタロセン型錯体の合成−
（１）１−ｔｅｒｔ−ブチル−３−メチルシクロペンタジエンの調製
窒素雰囲気下で、ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウムクロライド０.９０ｍｏｌ／ジエチルエーテル４５０ｍｌ溶液（２.０ｍｏｌ／Ｌ溶液）に脱水ジエチルエーテル３５０ｍｌを加え、氷冷下で０℃を保ちながら３−メチルシクロペンテノン４３.７ｇ（０.４５ｍｏｌ）／脱水ジエチルエーテル１５０ｍｌ溶液を滴下し、その後室温で１５時間攪拌した。さらにこの反応溶液に、氷冷下で０℃を保ちながら塩化アンモニウム８０.０ｇ（１.５０ｍｏｌ）／水３５０ｍｌ溶液を滴下し、その後水２５００ｍｌを加えて攪拌した。得られた液の有機相を分離し、水で洗浄した。さらにこの有機相に、氷冷下で０℃を保ちながら１０％塩酸水溶液８２ｍｌを加え、その後室温で６時間攪拌した。得られた液の有機相をさらに分離し、水、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液、水、飽和食塩水をこの順で用いて洗浄した。次いで無水硫酸マグネシウム（乾燥剤）で乾燥し、乾燥剤を濾過し、濾液から溶媒を留去して液体を得た。この液体を減圧蒸留（４５〜４７℃／１０ｍｍＨｇ）することにより１４.６ｇの淡黄色の液体を得た。その分析値を以下に示す。
１Ｈ−ＮＭＲ（２７０ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３中、ＴＭＳ基準）δ６.３１＋６.１３＋５.９４＋５.８７（ｓ＋ｓ＋ｔ＋ｄ、２Ｈ）、３.０４＋２.９５（ｓ＋ｓ、２Ｈ）、２.１７＋２.０９（ｓ＋ｓ、３Ｈ）、１.２７（ｄ、９Ｈ）【０１１１】
（２）３−ｔｅｒｔ−ブチル−１,６,６−トリメチルフルベンの調製
窒素雰囲気下で、上記方法（１）で得られた１−ｔｅｒｔ−ブチル−３−メチルシクロペンタジエン１３.０ｇ（９５.６ｍｍｏｌ）／脱水メタノール１３０ｍｌ溶液に、氷冷下で０℃を保ちながら脱水アセトン５５.２ｇ（９５０.４ｍｍｏｌ）を滴下し、次いでピロリジン６８.０ｇ（９５６.１ｍｍｏｌ）を滴下し、その後室温で４日間攪拌した。この反応液をジエチルエーテル４００ｍｌで希釈し、さらに水４００ｍｌを加えた。得られた液の有機相を分離し、０.５Ｎの塩酸水溶液１５０ｍｌで４回、水２００ｍｌで３回、飽和食塩水１５０ｍｌで１回洗浄した。次いで無水硫酸マグネシウム（乾燥剤）で乾燥し、乾燥剤を濾過し、濾液から溶媒を留去して液体を得た。この液体を減圧蒸留（７０〜８０℃／０.１ｍｍＨｇ）することにより１０.５ｇの黄色の液体を得た。その分析値を以下に示す。
１Ｈ−ＮＭＲ（２７０ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３中、ＴＭＳ基準）δ６.２３（ｓ、１Ｈ）、６.０５（ｄ、１Ｈ）、２.２３（ｓ、３Ｈ）、２.１７（ｄ、６Ｈ）、１.１７（ｓ、９Ｈ）【０１１２】
（３）２−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）−２−フルオレニルプロパンの調製
フルオレン１０.１ｇ（６０.８ｍｍｏｌ）／ＴＨＦ３００ｍｌ溶液に、氷冷下でｎ−ブチルリチウム６１.６ｍｍｏｌ／ヘキサン４０ｍｌ溶液を窒素雰囲気下で滴下し、その後室温で５時間攪拌した。得られた濃褐色溶液を再度氷冷し、上記方法（２）で得られた３−ｔｅｒｔ−ブチル−１,６,６−トリメチルフルベン１１.７ｇ（６６.５ｍｍｏｌ）／ＴＨＦ３００ｍｌ溶液を窒素雰囲気下で滴下し、その後室温で１４時間攪拌した。さらにこの褐色溶液を氷冷し、水２００ｍｌを加えた。得られた液の有機相を、ジエチルエーテルを用いて抽出、分離した。次いでこの有機相を硫酸マグネシウム（乾燥剤）で乾燥し、乾燥剤を濾過し、濾液から溶媒を減圧下で除去して橙褐色のオイルを得た。このオイルをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（展開溶媒：ヘキサン）で精製して、３.８ｇの黄色オイルを得た。その分析値を以下に示す。
１Ｈ−ＮＭＲ（２７０ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３中、ＴＭＳ基準）δ７.７０（ｄ、４Ｈ）、７.３４〜７.２６（ｍ、６Ｈ）、７.１８〜７.１１（ｍ、６Ｈ）、６.１７（ｓ、１Ｈ）、６.０１（ｓ、１Ｈ）、４.４２（ｓ、１Ｈ）、４.２７（ｓ、１Ｈ）、３.０１（ｓ、２Ｈ）、２.８７（ｓ、２Ｈ）、２.１７（ｓ、３Ｈ）、１.９９（ｓ、３Ｈ）、２.１０（ｓ、９Ｈ）、１.９９（ｓ、９Ｈ）、１.１０（ｓ、６Ｈ）、１.０７（ｓ、６Ｈ）【０１１３】
（４）ジメチルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリド（メタロセン型錯体）の調製
氷冷下で、上記方法（３）で得られた２−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）−２−フルオレニルプロパン１.１４ｇ（３.３ｍｍｏｌ）／ジエチルエーテル２５ｍｌ溶液に、ｎ−ブチルリチウム７.７ｍｍｏｌ／ヘキサン５.０ｍｌ溶液を窒素雰囲気下で滴下し、その後室温で１４時間攪拌した。得られた桃色のスラリーに、−７８℃でジルコニウムテトラクロライド０.７７ｇ（３.３ｍｍｏｌ）を加え、−７８℃で数時間攪拌し、次いで室温で６５時間撹拌した。得られた黒褐色スラリーを濾過し、濾物をジエチルエーテル１０ｍｌで洗浄し、ジクロロメタンで抽出して赤色溶液を得た。この溶液の溶媒を減圧留去して、０.５３ｇの赤橙色の固体状のメタロセン触媒であるジメチルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリド（メタロセン型錯体）を得た。その分析値を以下に示す。
１Ｈ−ＮＭＲ（２７０ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３中、ＴＭＳ基準）δ８.１１〜８.０２（ｍ、３Ｈ）、７.８２（ｄ、１Ｈ）、７.５６〜７.４５（ｍ、２Ｈ）、７.２３〜７.１７（ｍ、２Ｈ）、６.０８（ｄ、１Ｈ）、５.７２（ｄ、１Ｈ）、２.５９（ｓ、３Ｈ）、２.４１（ｓ、３Ｈ）、２.３０（ｓ、３Ｈ）、１.０８（ｓ、９Ｈ）【０１１４】
［調製例１］−プロピレン・１−ブテン共重合体（成分（ｂ２））の調製−
充分に窒素置換した２０００ｍｌの重合装置に、乾燥ヘキサン８７５ｍｌ、１−ブテン７５ｇおよびトリイソブチルアルミニウム１.０ｍｍｏｌを常温で仕込み、重合装置内温を６５℃に昇温し、プロピレンで０.７ＭＰａに加圧した。次いで、上記合成例で得られたメタロセン触媒であるジメチルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリド０.００２ｍｍｏｌと、アルミニウム換算で０.６ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム社製）とを接触させたトルエン溶液を重合器内に添加し、内温６５℃、プロピレン圧０.７５ＭＰａを保ちながら３０分間重合し、２０ｍｌのメタノールを添加し重合を停止した。脱圧後、２Ｌのメタノール中で重合溶液からポリマーを析出し、真空下１３０℃、１２時間乾燥し、１５.２ｇのプロピレン・１−ブテン共重合体を得た。以下の説明では、このプロピレン・１−ブテン共重合体を「ＰＢＲ（ｂ２）」と略称する。【０１１５】
ＰＢＲ（ｂ２）の１−ブテン含量（Ｍ）は１９.４モル％、メルトフローレート（ＭＦＲ）は６.５ｇ／１０分、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２.１１、融点（Ｔｍ）は７５.３℃であった。【０１１６】
［調製例２］−プロピレン・１−ブテン共重合体（成分（ｂ１））の調製−
前記調製例１において、１−ブテンの使用量を４５ｇに、重合時（触媒添加後）のプロピレン圧を０.７ＭＰａに変更した以外は調製例１と同様にしてプロピレン・１−ブテン共重合体を得た。以下の説明では、このプロピレン・１−ブテン共重合体を「ＰＢＲ（ｂ１）」と略称する。【０１１７】
ＰＢＲ（ｂ１）の１−ブテン含量（Ｍ）は１４.５モル％、メルトフローレート（ＭＦＲ）は６.７ｇ／１０分、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２.１２、融点（Ｔｍ）は９８.４℃であった。【０１１８】
［参考例１］
（未延伸積層フィルム１の製造）
Ｔダイが接続された二台の押出機を用いて、以下に示すヒートシール層用の樹脂組成物と基材層用の樹脂組成物をそれぞれの押出機に供給し、ダイおよび樹脂温度２３０℃で、ヒートシール層と基材層の厚みの比（ヒートシール層／基材層）が２／２３になるように各押出機の押出し量を設定し、共押出成形により厚み１０００μｍの未延伸積層フィルム１を得た。
【０１１９】
ヒートシール層用の樹脂組成物：
成分（Ａ）としてプロピレンランダム共重合体（ａ１）（Ｌｙｏｎ Ｄｅｌｌ Ｂａｓｅｌｌ製、商品名Ａｄｓｙｌ５Ｃ３０Ｆ、プロピレン含量＝９１モル％、エチレン含量＝２モル％、ブテン含量＝７モル％、ＭＦＲ＝５.５ｇ／１０分、Ｔｍ＝１３８℃）と、成分（Ｂ）として調製例１で得たＰＢＲ（ｂ２）を、ｒ−ＰＰ（ａ１）／ＰＢＲ（ｂ２）＝８５／１５の質量比でブレンドして得た樹脂組成物。上記のプロピレンランダム共重合体（ａ１）は「ｒ−ＰＰ（ａ１）」と略称する。【０１２０】
基材層用の樹脂組成物：
プロピレン単独重合体（プライムポリマー社製、プライムポリプロ（登録商標）Ｆ１１３Ｇ）。【０１２１】
（延伸積層フィルム１の製造）
未延伸積層フィルム１をバッチ式二軸延伸機により、延伸温度１５８℃、延伸速度２３８％の条件で、縦×横＝５倍×８倍に二軸延伸し（延伸後応力緩和３０秒）、延伸積層フィルム１を得た（基材層厚み２３μｍ、ヒートシール層厚み２μｍ）。【０１２２】
（ヒートシール強度およびホットタック強度の測定）
次に、ヒートシール層同士が重なるように延伸積層フィルム１を重ね、重ねたフィルムの両面を、ヒートシール測定用は厚さ５０μｍのテフロン（登録商標）シート、ホットタック強度測定用は厚さ１２μｍのＰＥＴフィルムで挟んだ試験体を作製した。そして前述のヒートシール強度およびホットタック強度の試験方法に従い、試験体の剥離強度を測定した。表１に各物性値を示す。【０１２３】
［参考例２］
ヒートシール層用の樹脂組成物として下記の樹脂組成物を用いた以外は、参考例１と同様にして延伸積層フィルム２を製造し、ヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。
【０１２４】
ヒートシール層用の樹脂組成物：
成分（Ａ）としてｒ−ＰＰ（ａ１）と、成分（Ｂ）として調製例１で得たＰＢＲ（ｂ２）および調製例２で得たＰＢＲ（ｂ１）を、ｒ−ＰＰ（ａ１）／ＰＢＲ（ｂ２）／ＰＢＲ（ｂ１）＝８５／７.５／７.５の質量比でブレンドして得た樹脂組成物。【０１２５】
［参考例３］
ヒートシール層用の樹脂組成物として下記の樹脂組成物を用いた以外は、参考例１と同様にして延伸積層フィルム３を製造し、ヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。
【０１２６】
ヒートシール層用の樹脂組成物：
成分（Ａ）としてｒ−ＰＰ（ａ１）およびプロピレン単独重合体（ａ２）（プライムポリマー社製、プライムポリプロ（登録商標）Ｆ１０７、ＭＦＲ＝７.２ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６８.２℃）と、成分（Ｂ）として調製例１で得たＰＢＲ（ｂ２）を、（ａ１）／ｈ−ＰＰ（ａ２）／ＰＢＲ（ｂ２）＝８５／７.５／７.５の質量比でブレンドして得た樹脂組成物。以下の説明では、上記のプロピレン単独重合体（ａ２）は「ｈ−ＰＰ（ａ２）」と略称する。【０１２７】
［参考例４］
ヒートシール層用の樹脂組成物として下記の樹脂組成物を用いた以外は、参考例１と同様にして延伸積層フィルム４を製造し、ヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。
【０１２８】
ヒートシール層用の樹脂組成物：
成分（Ａ）としてｒ−ＰＰ（ａ１）と、成分（Ｂ）として調製例１で得たＰＢＲ（ｂ２）と、成分（Ｃ）としてエチレン・１−ブテン共重合体（三井化学社製、エチレン含量９０モル％、ＭＦＲ＝３.６ｇ／１０分、密度＝８７０ｋｇ／ｍ３）を、ｒ−ＰＰ（ａ１）／ＰＢＲ（ｂ２）／ＥＢＲ＝８５／７.５／７.５の質量比でブレンドして得た樹脂組成物。なお本樹脂組成物は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計１００質量部に対して、成分（Ｃ）を８.１質量部含む樹脂組成物である。上記のエチレン・１−ブテン共重合体は「ＥＢＲ」と略称する。【０１２９】
［実施例５］
ヒートシール層用の樹脂組成物として下記の樹脂組成物を用いた以外は、参考例１と同様にして延伸積層フィルム５を製造し、ヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。
【０１３０】
ヒートシール層用の樹脂組成物：
成分（Ａ）としてｒ−ＰＰ（ａ１）およびｈ−ＰＰ（ａ２）と、成分（Ｂ）として調製例１で得たＰＢＲ（ｂ２）を、ｒ−ＰＰ（ａ１）／ｈ−ＰＰ（ａ２）／ＰＢＲ（ｂ２）＝８５／１.５／１３.５の質量比でブレンドして得た樹脂組成物。【０１３１】
［比較例１］
ヒートシール層用の樹脂組成物として下記の樹脂を用いた以外は、参考例１と同様にして延伸積層フィルム１’を製造し、ヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。
【０１３２】
ヒートシール層用の樹脂組成物：
成分（Ａ）としてのｒ−ＰＰ（ａ１）のみからなる樹脂。【０１３３】
【表１】
0006600636.tif 000003
【０１３４】
表１の結果から明らかなように、実施例５および参考例１〜４の延伸積層フィルムは、ヒートシール強度に優れていた。例えばヒートシール温度が１００℃の場合、比較例１のヒートシール層が成分（Ａ）のみからなる延伸積層フィルムのヒートシール強度が凡そ０.１Ｎ／１５ｍｍであるのに対し実施例５および参考例１〜４のヒートシール強度はその約４０倍であった。この低温における優れたヒートシール性は、７０〜１２０℃の広いヒートシール温度範囲で認められた。さらに、実施例５および参考例１〜４ではホットタック強度においてもヒートシール強度が発現する低温領域、すなわち８０〜１００℃の範囲で比較例１以上の強度を発現した。
【０１３５】
また、参考例１のように低温でのヒートシール強度が高いフィルムでは１１０℃以上のホットタック強度が幾分低下する傾向を示すが、これに対し、実施例５および参考例３のように高結晶化速度または高溶融張力に寄与すると考えられるプロピレン単独重合体ｈＰＰ（ａ２）を更に配合した樹脂組成物から得られた延伸積層フィルムでは、１００℃以下の低温において十分なヒートシール強度を発現すると同時に、同温度ないし同温度以上におけるホットタック強度の低下も抑制できた。
【産業上の利用可能性】
【０１３６】
本願発明の延伸積層フィルムは幅広い温度範囲において十分なヒートシール強度と十分なホットタック強度を発現することが認められる。よって、例えば縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）等の高速充填・シーリング手段を用いる場合であっても、シール部分の破袋を起こすことのない包装体を製造可能とする包装フィルムとして好適に利用される。
【符号の説明】
【０１３７】
１０  ヒートシール層
２０  基材層
３０  延伸積層フィルム
【図１】
0006600636.tif 000004