(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の単糸からなる強化繊維束の長手方向に沿って、複数の束に分繊された分繊処理区間と、未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束に、少なくとも水溶性ポリアミドを含むサイジング剤が含浸されており、強化繊維束に含まれる単位幅当りの繊維本数が６００本／ｍｍ以上１６００本／ｍｍ未満であり、強化繊維束のドレープ値が１２０ｍｍ以上２４０ｍｍ以下であることを特徴とする部分分繊繊維束。
【請求項２】
前記サイジング剤にエポキシ基、ウレタン基、アミノ基、カルボキシル基等の官能基を有する化合物のいずれか、あるいは、それらを混合したものを含む、請求項１に記載の部分分繊繊維束。
【請求項３】
前記水溶性ポリアミドが不溶化して前記強化繊維束の最表層に存在する、請求項１または２に記載の部分分繊繊維束。
【請求項４】
前記部分分繊繊維束の硬度が３９ｇ以上２００ｇ以下である、請求項１〜３のいずれかに記載の部分分繊繊維束。
【請求項５】
前記部分分繊維束に含浸された水溶性ポリアミドの付着量が０．１ｗｔ％以上５ｗｔ％以下である、請求項１〜４のいずれかに記載の部分分繊繊維束。
【請求項６】
前記部分分繊繊維束の分繊処理を施す前の前記強化繊維束において、前記強化繊維束の浸漬前における幅をＷ１、前記強化繊維束を２５℃、５分間水に浸漬後、水から取り出した後における幅をＷ２とすると、前記強化繊維束の幅変化率Ｗ２／Ｗ１が０．５以上１．１以下である、請求項１〜５のいずれかに記載の部分分繊繊維束。
【請求項７】
前記部分分繊繊維束を２５℃、５分間水に浸漬し、絶乾した後の空気中でのドレープ値Ｄ２が、１１０ｍｍ以上２４０ｍｍ以下である、請求項１〜６のいずれかに記載の部分分繊繊維束。
【請求項８】
前記部分分繊繊維束において、１つの未分繊処理区間を挟んで隣接する分繊処理区間の長さが異なる長さを含む、請求項１〜７のいずれかに記載の部分分繊繊維束。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載の部分分繊繊維束を切断したチョップド繊維束において、前記チョップド繊維束の浸漬前における幅をＷ３、前記チョップド繊維束を２５℃、５分間水に浸漬後、取り出した後における幅をＷ４とすると、前記チョップド繊維束の幅変化率Ｗ４／Ｗ３が０．６以上１．１以下であることを特徴とするチョップド繊維束。
【請求項１０】
前記部分分繊繊維束を長手方向に対して一定の角度θ（０°＜θ＜９０°）で切断してなる、請求項９に記載のチョップド繊維束。
【請求項１１】
請求項９または１０に記載のチョップド繊維束とマトリックス樹脂とを含むことを特徴とする繊維強化樹脂成形材料。
【請求項１２】
前記マトリックス樹脂がポリアミドである、請求項１１に記載の繊維強化樹脂成形材料
【請求項１３】
以下の工程［Ａ］〜工程［Ｄ］を実施することを特徴とする部分分繊繊維束の製造方法。
［Ａ］複数の単糸からなる繊維束を長手方向に沿って走行させながら、複数の突出部を具備する分繊手段を前記繊維束に突き入れ、分繊処理部を生成する分繊工程
［Ｂ］少なくとも１つの前記分繊処理部における前記突出部との接触部に前記単糸が交絡する絡合部を形成する絡合工程
［Ｃ］前記分繊手段を前記繊維束から抜き取り、前記絡合部を含む絡合蓄積部を経過した後、再度前記分繊手段を前記繊維束に突き入れ、複数の束に分割された分繊処理区間と未分繊処理区間とを交互に形成する部分分繊処理工程
［Ｄ］前記繊維束に水溶性ポリアミドを付与する樹脂含浸工程
【請求項１４】
複数の単糸からなる繊維束を開繊および拡幅した後に工程［Ｄ］を実施する、請求項１３に記載の部分分繊繊維束の製造方法。
【請求項１５】
工程［Ｄ］の実施により水溶性ポリアミドが付与された前記繊維束を熱処理した後に工程［Ａ］を実施する、請求項１３または１４に記載の部分分繊繊維束の製造方法。
【請求項１６】
工程［Ｄ］の実施により水溶性ポリアミドが付与された前記繊維束を１３０〜３５０℃の温度条件下で熱処理する、請求項１５に記載の部分分繊繊維束の製造方法。
【請求項１７】
工程［Ｄ］の実施により水溶性ポリアミドが付与された前記繊維束を０．３３〜１５分間の処理条件下で熱処理する、請求項１５または１６に記載の部分分繊繊維束の製造方法。
【請求項１８】
工程［Ｄ］において、溶媒に溶解させて濃度０．１ｗｔ％〜２０ｗｔ％の高分子溶液とした前記水溶性ポリアミドを前記繊維束に付与する、請求項１３〜１７のいずれかに記載の部分分繊繊維束の製造方法。
【請求項１９】
前記水溶性ポリアミドが、主鎖中に三級アミノ基および／またはオキシエチレン基を有するジアミンとジカルボン酸とを重合して得られたものからなる、請求項１３〜１８のいずれかに記載の部分分繊繊維束の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、部分分繊繊維束とそのチョップド繊維束、およびその製造方法、ならびにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料に関し、さらに詳しくは、分繊することを想定していない、単糸数の多い安価なラージトウからなる繊維束に、複合材料成形に用いられる成形材料作製のために最適な形態の部分分繊繊維束に形成可能な特定の部分分繊処理を施すに際し、適切なタイミングで水溶性ポリアミド付与を行うようにした部分分繊繊維束とそのチョップド繊維束、およびその製造方法、ならびにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料その製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
不連続の強化繊維（例えば、炭素繊維）の束状集合体（以下、繊維束ということもある。）とマトリックス樹脂からなる成形材料を用いて、加熱、加圧成形により、所望形状の成形品を製造する技術は広く知られている。このような成形材料において、単糸数が多い繊維束からなる成形材料では成形の際の流動性には優れるが、成形品の力学特性は劣る傾向がある。これに対し、成形時の流動性と成形品の力学特性の両立を狙い、成形材料内の繊維束として、任意の単糸数に調整した繊維束が使用されている。【０００３】
繊維束の単糸数を調整する方法として、例えば特許文献１、２には、複数の繊維束を事前に巻き取った複数繊維束巻取体を用いて、分繊処理を行う方法が開示されている。しかし、これらの方法は、事前処理の繊維束の単糸数の制約を受けるため、調整範囲が限定され、所望の単糸数へ調整しづらいものであった。【０００４】
また、例えば特許文献３〜５には、円盤状の回転刃を用いて繊維束を所望の単糸数に縦スリットする方法が開示されている。これらの方法は、回転刃のピッチを変更することで単糸数の調整が可能ではあるものの、長手方向全長にわたって縦スリットされた繊維束は集束性がないため、縦スリット後の糸をボビンに巻き取ったり、巻き取ったボビンから繊維束を巻き出すことといった取扱いが困難になりやすい。また、縦スリット後の繊維束を搬送する際には、縦スリットによって発生した枝毛状の繊維束が、ガイドロールや送りロールなどに巻きつき、搬送が容易でなくなるおそれがある。【０００５】
また、特許文献６には、繊維方向に平行な縦スリット機能のある縦刃に加え、繊維方向に垂直な横刃を有した分繊カッターによって、縦スリットと同時に繊維を所定長に切断する方法が開示されている。この方法であれば、縦スリット後の繊維束を一旦ボビンに巻き取って搬送することが不要となり、取り扱い性は改善される。しかし、分繊カッターは、縦刃と横刃を備えるため、一方の刃が先に切断寿命に達すると、刃全体を交換せざるを得なくなる弊害が生じるものであった。【０００６】
また、例えば特許文献７、８には、外周面に複数の突起を有するロールを備え、ロールの突起を繊維束に押し込んで部分的に分繊させるようにした手法が記載されている。しかしこの手法では、基本的にロールの周速と繊維束の搬送速度が同期した同じ速度であるため、分繊処理区間と未分繊処理区間の長さ等の制御ができず、最適な形態の部分分繊繊維束を得ることは困難である。【０００７】
さらに、特許文献９には、繊維束と直交する方向に延びるモノフィラメントにより、繊維束中に、樹脂含浸容易化のための断続的に伸びる流路を形成する特殊な手法が記載されている。しかしこの手法は、繊維束中に樹脂含浸容易化のための流路を形成する技術に関するものであり、ラージトウ等の繊維束の分繊とは基本的に異なる技術である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００２−２５５４４８号公報
【特許文献２】特開２００４−１００１３２号公報
【特許文献３】特開２０１３−４９２０８号公報
【特許文献４】特開２０１４−３０９１３号公報
【特許文献５】特許第５５１２９０８号公報
【特許文献６】国際公開２０１２／１０５０８０
【特許文献７】特開２０１１−２４１４９４号公報
【特許文献８】米国特許公開２０１２／０２１３９９７
【特許文献９】欧州特許公開２６８７３５６
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上述の如く、成形時の流動性と成形品の力学特性を両立させるためには、任意の最適な単糸数に調整された繊維束が必要である。また、ラージトウからなる繊維束をたとえ最適な単糸数の細束の繊維束に分繊できたとしても、何らかの原因で分繊された繊維束が再凝集することがあり、再凝集すると、最適な単糸数に調整された繊維束の形態を保持することが困難になる。最適な単糸数に調整された繊維束の形態に保持できないと、複合材料成形に用いられる成形材料作製のために該分繊繊維束を切断／散布し、不連続繊維の繊維束の中間基材とする際に、最適な形態の中間基材にすることが困難となり、成形の際の流動性と成形品の力学特性をバランスよく発現させることが困難となる。【００１０】
さらに、上記のように、繊維束の分繊が適切に行われていないと、該分繊繊維束を切断／散布し、不連続繊維の繊維束の中間基材とする際に、切断のために該分繊繊維束をボビン等から巻き出す際に安定した巻き出しが困難になったり、搬送ローラーや切断刃への巻きつきが生じたりする等の不具合が発生するおそれがある。【００１１】
そこで、本発明の課題は、複合材料成形に用いられる成形材料作製のために最適な単糸数の繊維束を形成可能な特定の部分分繊処理を施すとともに、作製される部分分繊繊維束に不適切な再凝集等が発生することを防止し得る、さらに部分分繊繊維束を切断等の処理に供する場合にも優れた工程安定性が得られ、生産性の向上が可能な部分分繊繊維束およびその製造方法、ならびに、部分分繊繊維束を切断することにより得られる、成形の際の良好な流動性と、成形品におけるさらに高い力学特性（強度、弾性率）とそのばらつき低減が可能なチョップド繊維束およびその製造方法並びにそれを用いた繊維強化樹脂成形材料を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題を解決するために、本発明は以下の構成を有する。
（１）複数の単糸からなる強化繊維束の長手方向に沿って、複数の束に分繊された分繊処理区間と、未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束に、少なくともポリアミド系樹脂を含むサイジング剤が強化繊維表面に付着されており、強化繊維束に含まれる単位幅当りの繊維本数が６００本／ｍｍ以上１６００本／ｍｍ未満であり、強化繊維束のドレープ値が１２０ｍｍ以上２４０ｍｍ以下であることを特徴とする部分分繊繊維束。
（２）前記サイジング剤にエポキシ基、ウレタン基、アミノ基、カルボキシル基等の官能基を有する化合物のいずれか、あるいは、それらを混合したものを含む、（１）に記載の部分分繊繊維束。
（３）前記強化繊維束表面の前記ポリアミド系樹脂が最表層に存在する、（１）または（２）に記載の部分分繊繊維束。
（４）前記部分分繊繊維束の硬度が３９ｇ以上２００ｇ以下である、（１）〜（３）のいずれかに記載の部分分繊繊維束。
（５）前記部分分繊維束に含まれるポリアミド系樹脂の付着量が０．１ｗｔ％以上５ｗｔ％以下である、（１）〜（４）のいずれかに記載の部分分繊繊維束。
（６）前記部分分繊繊維束の分繊処理を施す前の前記強化繊維束において、前記強化繊維束の浸漬前における幅をＷ１、前記強化繊維束を２５℃、５分間水に浸漬後、水から取り出した後における幅をＷ２とすると、前記強化繊維束の幅変化率Ｗ２／Ｗ１が０．５以上１．１以下である、（１）〜（５）のいずれかに記載の部分分繊繊維束。
（７）前記部分分繊繊維束を２５℃、５分間水に浸漬し、絶乾した後の空気中でのドレープ値Ｄ２が、１１０ｍｍ以上２４０ｍｍ以下である、（１）〜（６）のいずれかに記載の部分分繊繊維束。
（８）前記部分分繊繊維束において、１つの未分繊処理区間を挟んで隣接する分繊処理区間の長さが異なる長さを含む、（１）〜（７）のいずれかに記載の部分分繊繊維束。
（９）（１）〜（８）のいずれかに記載の部分分繊繊維束を切断したチョップド繊維束において、前記チョップド繊維束の浸漬前における幅をＷ３、前記チョップド繊維束を２５℃、５分間水に浸漬後、取り出した後における幅をＷ４とすると、前記チョップド繊維束の幅変化率Ｗ４／Ｗ３が０．６以上１．１以下であることを特徴とするチョップド繊維束。
（１０）前記部分分繊繊維束を長手方向に対して一定の角度θ（０°＜θ＜９０°）で切断してなる、（９）に記載のチョップド繊維束。
（１１）（９）または（１０）に記載のチョップド繊維束とマトリックス樹脂とを含むことを特徴とする繊維強化樹脂成形材料。
（１２）前記マトリックス樹脂がポリアミドである、（１１）に記載の繊維強化樹脂成形材料
（１３）以下の工程［Ａ］〜工程［Ｄ］を実施することを特徴とする部分分繊繊維束の製造方法。
［Ａ］複数の単糸からなる繊維束を長手方向に沿って走行させながら、複数の突出部を具備する分繊手段を前記繊維束に突き入れ、分繊処理部を生成する分繊工程
［Ｂ］少なくとも１つの前記分繊処理部における前記突出部との接触部に前記単糸が交絡する絡合部を形成する絡合工程
［Ｃ］前記分繊手段を前記繊維束から抜き取り、前記絡合部を含む絡合蓄積部を経過した後、再度前記分繊手段を前記繊維束に突き入れ、複数の束に分割された分繊処理区間と未分繊処理区間とを交互に形成する部分分繊処理工程
［Ｄ］前記繊維束に水溶性ポリアミドを付与する樹脂含浸工程
（１４）複数の単糸からなる繊維束を開繊および拡幅した後に工程［Ｄ］を実施する、（１３）に記載の部分分繊繊維束の製造方法。
（１５）工程［Ｄ］の実施により水溶性ポリアミドが付与された前記繊維束を熱処理した後に工程［Ａ］を実施する、（１３）または（１４）に記載の部分分繊繊維束の製造方法。
（１６）工程［Ｄ］の実施により水溶性ポリアミドが付与された前記繊維束を１３０〜３５０℃の温度条件下で熱処理する、（１５）に記載の部分分繊繊維束の製造方法。
（１７）工程［Ｄ］の実施により水溶性ポリアミドが付与された前記繊維束を０．３３〜１５分間の処理条件下で熱処理する、（１５）または（１６）に記載の部分分繊繊維束の製造方法。
（１８）工程［Ｄ］において、溶媒に溶解させて濃度０．１ｗｔ％〜２０ｗｔ％の高分子溶液とした前記水溶性ポリアミドを前記繊維束に付与する、（１３）〜（１７）のいずれかに記載の部分分繊繊維束の製造方法。
（１９）前記水溶性ポリアミドが、主鎖中に三級アミノ基および／またはオキシエチレン基を有するジアミンとジカルボン酸とを重合して得られたものからなる、（１３）〜（１８）のいずれかに記載の部分分繊繊維束の製造方法。
【発明の効果】
【００１３】
本発明に係る部分分繊繊維束によれば、複数の単糸からなる強化繊維束の長手方向に沿って、複数の束に分繊された分繊処理区間と、未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束に、ポリアミド系樹脂が強化繊維表面に塗布されることで、最適な部分分繊処理が施された部分分繊繊維束に再凝集が起こらないようにすることができ、最適な部分分繊処理状態を保持することが可能になる。その結果、最適な部分分繊処理状態に保持された部分分繊繊維束を、複合材料成形に用いられる成形材料作製のために切断／散布し、不連続繊維のチョップド繊維束の中間基材とした際に、細束の繊維束と太束の繊維束を最適な比率の範囲内で混在させることが可能になり、それによって成形の際の流動性と成形品の力学特性をバランスよく発現させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明に係る部分分繊繊維束の一例を示す概略平面図である。
【図２】分繊工程［Ａ］の一例を示す（Ａ）概略平面図と（Ｂ）概略側面図である。
【図３】分繊工程［Ａ］における分繊手段の移動サイクルの一例を示す（Ａ）概略平面図と（Ｂ）概略側面図である。
【図４】分繊工程［Ａ］における分繊手段の移動サイクルの他の例を示す概要説明図である。
【図５】分繊工程［Ａ］において回転分繊手段を突き入れる移動サイクルの一例を示す説明図である。
【図６】本発明に係る部分分繊繊維束の製造方法におけるサイジング剤付与工程のタイミング例を示す工程図である。
【図７】繊維束拡幅工程を含む部分分繊繊維束の製造方法におけるサイジング剤付与工程のタイミング例を示す工程図である。
【図８】本発明に係る部分分繊繊維束の製造方法における、サイジング剤塗布工程と乾燥工程を含むサイジング剤付与工程のタイミング例を示す工程図である。
【図９】本発明に係る部分分繊繊維束の製造方法における、サイジング剤塗布工程と乾燥工程を含むサイジング剤付与工程の別のタイミング例を示す工程図である。
【図１０】繊維束拡幅工程を含む部分分繊繊維束の製造方法における、サイジング剤塗布工程と乾燥工程を含むサイジング剤付与工程のタイミング例を示す工程図である。
【図１１】繊維束拡幅工程を含む部分分繊繊維束の製造方法における、サイジング剤塗布工程と乾燥工程を含むサイジング剤付与工程の別のタイミング例を示す工程図である。
【図１２】分繊束集合体［ａ］の作製方法の一例を示す概略平面図である。
【図１３】結合束集合体［ｂ］の作製方法の一例を示す概略平面図である。
【図１４】結合切断集合体［ｃ］の作製方法の一例を示す概略平面図である。
【図１５】（式２）について説明するための概略平面図である。
【図１６】ドレープ値の測定方法の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下に、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、本発明は当該図面の態様に何ら限定されるものではない。
【００１６】
まず、本発明における部分分繊繊維束について説明する。部分分繊繊維束（Ａ）とは、複数の単糸からなる繊維束の長手方向に沿って、複数の束に分繊された分繊処理区間と、未分繊処理区間とが交互に形成された強化繊維束であり、前記強化繊維束に塗布樹脂（Ｐ）が塗布されているものである。
【００１７】
前記部分分繊繊維束において、未分繊処理区間は部分分繊繊維束の幅方向で連続であっても良いし、不連続であってもよい。
【００１８】
前記部分分繊繊維束において、１つの未分繊処理区間を挟んで隣接する分繊処理区間の長さは同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【００１９】
本発明における部分分繊繊維束の製造方法について説明する。図１は、本発明における繊維束に分繊処理を施した部分分繊繊維束の一例を示しており、図２は、その分繊処理の一例を示している。本発明における部分分繊繊維束の製造方法について、図２を用いて説明する。図２（Ａ）は、走行する繊維束に分繊手段を突き入れた一例を示す概略平面図であり、図２（Ｂ）は概略側面図である。図中の繊維束走行方向ＲＡ（矢印）が繊維束１００の長手方向であり、図示されない繊維束供給装置から連続的に繊維束１００が供給されていることを表す。
【００２０】
分繊手段２００は、繊維束１００に突き入れ易い突出形状を有する突出部２１０を具備しており、走行する繊維束１００に突き入れ、繊維束１００の長手方向に略平行な分繊処理部１５０を生成する。ここで、分繊手段２００は、繊維束１００の側面に沿う方向に突き入れることが好ましい。繊維束の側面とは、繊維束の断面が、横長の楕円もしくは横長の長方形のような扁平形状であるとした場合の断面端部における垂直方向の面（例えば、図２に示す繊維束１００の側表面に相当する）である。また、具備する突出部２１０は、１つの分繊手段２００につき１つでもよく、また複数であってもよい。１つの分繊手段２００で突出部２１０が複数ある場合、突出部２１０の磨耗頻度が減ることから、交換頻度を減らすことも可能となる。さらに、分繊する繊維束数に応じて、複数の分繊手段２００を同時に用いることも可能である。複数の分繊手段２００を、並列、互い違い、位相をずらす等して、複数の突出部２１０を任意に配置することができる。
【００２１】
複数の単糸からなる繊維束１００を、分繊手段２００により本数のより少ない分繊束に分けていく場合、複数の単糸は、実質的に繊維束１００内で、引き揃った状態ではなく、単糸レベルでは交絡している部分が多いため、分繊処理中に接触部２１１付近に単糸が交絡する絡合部１６０を形成する場合がある。
【００２２】
ここで、絡合部１６０を形成するとは、例えば、分繊処理区間内に予め存在していた単糸同士の交絡を分繊手段２００により接触部２１１に形成（移動）させる場合や、分繊手段２００によって新たに単糸が交絡した集合体を形成（製造）させる場合等が挙げられる。
【００２３】
本発明における部分分繊繊維束においては強化繊維表面に塗布樹脂を塗布しているため、強化繊維同士が拘束されており、上記分繊処理時における擦過等による単糸の発生を大幅に削減することができ、上記記載の絡合部１６０の発生を大幅に削減することができる。
【００２４】
任意の範囲に分繊処理部１５０を生成した後、分繊手段２００を繊維束１００から抜き取る。この抜き取りによって分繊処理が施された分繊処理区間１１０が生成し、それと同時に上記のように生成された絡合部１６０が分繊処理区間１１０の端部部位に蓄積され、絡合部１６０が蓄積した絡合蓄積部１２０が生成する。また、分繊処理中に繊維束から発生した毛羽は毛羽溜まり１４０として分繊処理時に絡合蓄積部１２０付近に生成する。
【００２５】
その後再度分繊手段２００を繊維束１００に突き入れることで、未分繊処理区間１３０が生成し、繊維束１００の長手方向に沿って、分繊処理区間１１０と未分繊処理区間１３０とが交互に配置されてなる部分分繊繊維束１８０が形成される。本発明における部分分繊繊維束１８０では、未分繊処理区間１３０の含有率が３％以上５０％以下であることが好ましい。ここで、未分繊処理区間１３０の含有率とは、繊維束１００の全長に対し未分繊処理区間１３０の合計生成長の割合として定義する。未分繊処理区間１３０の含有率が３％未満だと、部分分繊繊維束１８０を切断／散布し、不連続繊維の繊維束の中間基材として成形に用いる際の流動性が乏しくなり、５０％を超えるとそれを用いて成形した成形品の力学特性が低下する。
【００２６】
また、個々の区間の長さとしては、上記分繊処理区間１１０の長さが、３０ｍｍ以上１５００ｍｍ以下であることが好ましく、上記未分繊処理区間１３０の長さが、１ｍｍ以上１５０ｍｍ以下であることが好ましい。
【００２７】
繊維束１００の走行速度は変動の少ない安定した速度が好ましく、一定の速度がより好ましい。
【００２８】
分繊手段２００は、本発明の目的が達成できる範囲であれば特に制限がなく、金属製の針や薄いプレート等の鋭利な形状のような形状を備えたものが好ましい。分繊手段２００は、分繊処理を行う繊維束１００の幅方向に対して、複数の分繊手段２００を設けることが好ましく、分繊手段２００の数は、分繊処理を行う繊維束１００の構成単糸本数Ｆ（本）によって任意に選択できる。分繊手段２００の数は、繊維束１００の幅方向に対して、（Ｆ／１００００−１）個以上（Ｆ／５０−１）個未満とすることが好ましい。（Ｆ／１００００−１）個未満であると、後工程で強化繊維複合材料にした際に力学特性の向上が発現しにくく、（Ｆ／５０−１）個以上であると分繊処理時に糸切れや毛羽立ちのおそれがある。
【００２９】
本発明に用いる強化維束は、複数の単糸からなる強化繊維束であれば繊維種類は特に限定されるものではない。このうち、中でも、炭素繊維、アラミド繊維およびガラス繊維からなる群から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。これらは単独で使用してもよく２種類以上を併用することもできる。中でも炭素繊維は、軽量でかつ強度に優れた複合材料を提供することが可能となるため、特に好適である。炭素繊維としては、ＰＡＮ系、ピッチ系のいずれでもよく、その平均繊維径は３〜１２μｍが好ましく、６〜９μｍがより好ましい。
【００３０】
炭素繊維の場合は、通常、連続繊維からなる単糸が３０００〜６００００本程度集束した繊維束を、ボビンに巻き取った巻糸体（パッケージ）として供給される。繊維束は無撚りが好ましいものの、撚りが入っていても使用可能であり、搬送中に撚りが入っても、本発明には適用可能である。単糸数にも制約はなく、単糸数が多い、いわゆるラージトウを用いる場合は、繊維束の単位重量あたりの価格は安価であるため、単糸数が多いほど、最終製品のコストを減らすことができて好ましい。また、ラージトウとして、繊維束同士を１つの束にまとめて巻き取った、いわゆる合糸した形態を使用してもよい。
【００３１】
強化繊維を用いる際は、強化繊維複合材料とする際のマトリックス樹脂との接着性を向上する等の目的で表面処理されていることが好ましい。表面処理の方法としては，電解処理、オゾン処理、紫外線処理等がある。また、強化繊維の毛羽立ちを防止したり、強化繊維ストランドの集束性を向上させたり、マトリックス樹脂との接着性を向上する等の目的でサイジング剤が付与されていても構わない。ただし、このサイジング剤の付与は、後述する、本発明における部分分繊繊維束の製造工程中におけるいずれかのタイミングで行われる水溶性ポリアミド（塗布樹脂（Ｐ））の付与とは異なる工程で行われるものである。サイジング剤としては、特に限定されないが、エポキシ基、ウレタン基、アミノ基、カルボキシル基等の官能基を有する化合物が使用でき、これらは１種または２種以上を併用してもよい。
【００３２】
また、本発明において、サイジング剤の固形分付着量の下限は、０．０１ｗｔ％以上が好ましく、０．１ｗｔ％以上がより好ましく、０．１５ｗｔ％以上がさらに好ましい。またサイジング剤の固形分付着量の上限は、４ｗｔ％未満が好ましく、３ｗｔ％未満がより好ましく、２ｗｔ％未満がさらに好ましい。サイジング剤の付着量が０．０１ｗｔ％未満の場合、複合材料を作製する際、マトリックスと強化繊維との表面接着性が低下する傾向にあり、複合材料の力学特性が低くなりやすい。一方、サイジング剤の付着量が４ｗｔ％を超えると、逆にマトリックスと強化繊維との接着性に悪影響を及ぼす傾向にある。
【００３３】
強化繊維束の表面にサイジング剤を付着させる際の、サイジング用の高分子溶液の濃度下限としては、０．０１ｗｔ％以上が好ましく、０．０５ｗｔ％以上がより好ましく、０．１ｗｔ％以上がさらに好ましい。またサイジング用の高分子溶液の濃度上限としては、１０ｗｔ％未満が好ましく、５ｗｔ％未満がより好ましく、１ｗｔ％未満がさらに好ましい。高分子溶液に占める高分子の含有量が低すぎると、強化繊維束を構成する各モノフィラメントに付着するサイジング剤の量が少ないために、強化繊維束の集束性が低下してしまうだけでなく、強化繊維とマトリックス樹脂との接着性、親和性を高めることが出来ず、機械強度の良好な複合材料を得ることが困難となる傾向にある。一方、高分子の含有量が高すぎると、高分子溶液の粘度が高くなり、強化繊維束を構成する各モノフィラメントにまで高分子溶液を均等に拡散させることが難しくなる傾向にある。
【００３４】
本発明において、サイジング剤の付与手段としては、特に限定されるものではなく、公知の手段を用いることができる。例えばスプレー法、ローラー浸漬法、ローラー転写法などが挙げられる。これら方法を単独もしくは組み合わせて使用しても良い。これら付与手段の中でも、生産性、均一性に優れる方法として、ローラー浸漬法が好ましい。高分子溶液に強化繊維束を浸漬する際には、高分子溶液浴中に設けられた浸漬ローラーを介して、開繊と絞りを繰り返した場合、特に強化繊維束の中にまで高分子溶液を含浸させることができる。本発明における強化繊維束に対するサイジング剤の付着量は、高分子溶液の濃度や、絞りローラーの調整などによって調整を行うことが可能となる。
【００３５】
本発明において使用する繊維束は、予め集束された状態であることが好ましい。ここで予め集束された状態とは、例えば、繊維束を構成する単糸同士の交絡による集束した状態や、繊維束に付与されたサイジング剤による集束した状態、繊維束の製造工程で含有されてなる撚りによる集束した状態を指す。
【００３６】
本発明では、繊維束が走行する場合に限らず、図３に示すように、静止状態の繊維束１００に対して、分繊手段２００を突き入れ（矢印（Ｓ１））、その後、分繊手段２００を繊維束１００に沿って走行（矢印（Ｓ２））させながら分繊処理部１５０を生成し、その後、分繊手段２００を抜き取る（矢印（Ｓ３））方法でもよい。その後は、図４（Ａ）に示すように、静止していた繊維束１００を矢印（Ｓ３）、（Ｓ４）で示すタイミングにて一定距離移動させた後に、分繊手段２００を元の位置（矢印（Ｓ４））に戻してもよいし、図４（Ｂ）に示すように、繊維束１００は移動させず、分繊手段２００が絡合蓄積部１２０を経過するまで移動（矢印（Ｓ４））させてもよい。
【００３７】
繊維束１００を一定距離移動させつつ分繊処理を行う場合には、図３（Ｂ）または図４（Ａ）に示すように、分繊手段２００を突き入れている分繊処理時間（矢印（Ｓ２）で示す動作の時間）と、分繊手段２００を抜き取り、再度繊維束に突き入れるまでの時間（矢印（Ｓ３）、（Ｓ４）、（Ｓ１）で示す動作の時間）が、制御されることが好ましい。この場合、分繊手段２００の移動方向は図の（Ｓ１）〜（Ｓ４）の繰り返しとなる。
【００３８】
また、繊維束１００は移動させず、分繊手段２００が絡合蓄積部１２０を通過するまで分繊手段２００を移動させつつ分繊処理を行う場合には、図４（Ｂ）に示すように、分繊手段を突き入れている分繊処理時間（矢印（Ｓ２）または矢印（Ｓ６）で示す動作の時間）と、分繊手段２００を抜き取り、再度繊維束に突き入れるまでの時間（矢印（Ｓ３）、（Ｓ４）、（Ｓ５）または矢印（Ｓ３）、（Ｓ４）、（Ｓ１）で示す動作の時間）が、制御されることが好ましい。この場合にも、分繊手段２００の移動方向は図の（Ｓ１）〜（Ｓ４）の繰り返しとなる。
【００３９】
このように、分繊手段２００によって、分繊処理区間と未分繊処理区間とが交互に形成され、未分繊処理区間が繊維束の全長に対して所定範囲内の比率になるように部分分繊繊維束が製造される。
【００４０】
なお、繊維束１００を構成する単糸の交絡状態によっては、任意長さの未分繊処理区間を確保する（例えば図２において、分繊処理区間１１０を処理後、一定長さの未分繊処理区間１３０を確保した上で次の分繊処理部１５０を処理する）ことなく、分繊処理区間の終端部近傍から、引き続き分繊処理を再開することもできる。例えば、図４（Ａ）に示すように、繊維束１００を間欠的に移動させながら分繊処理を行う場合は、分繊手段２００が分繊処理を行った（矢印（Ｓ２））後、繊維束１００の移動長さを、直前で分繊処理した長さより短くすることで、再度分繊手段２００を突き入れる位置（矢印（Ｓ１））が、直前に分繊処理した分繊処理区間に重ねることができる。一方、図４（Ｂ）に示すように分繊手段２００自身を移動させながら分繊処理を行う場合は、一旦、分繊手段２００を抜き取った後（矢印（Ｓ３））、一定長さを移動させる（矢印（Ｓ４））ことなく、再び分繊手段２００を繊維束に突き入れる（矢印（Ｓ５））ことができる。
【００４１】
このような分繊処理は、繊維束１００を構成する複数の単糸同士が交絡している場合、繊維束内で単糸が実質的に引き揃った状態にはないため、繊維束１００の幅方向に対して、既に分繊処理された位置や、分繊手段２００を抜き取った箇所と同じ位置に再度分繊手段２００を突き入れても、単糸レベルで突き入れる位置がずれやすく、直前に形成された分繊処理区間とは、分繊された状態（空隙）が連続することなく、別々の分繊処理区間として存在させることができる。
【００４２】
分繊処理１回あたり分繊する分繊処理区間の長さ（分繊距離１７０）は、分繊処理を行う繊維束の単糸交絡状態にもよるが、３０ｍｍ以上１５００ｍｍ未満が好ましい。３０ｍｍ未満であると分繊処理の効果が不十分であり、１５００ｍｍ以上になると強化繊維束によっては糸切れや毛羽立ちのおそれがある。
【００４３】
さらに、分繊手段２００が複数設けられる場合には、交互に形成される分繊処理区間と未分繊処理区間とを、繊維束の幅方向に対して、略平行に複数設けることもできる。この際、前述したように、複数の分繊手段２００を、並列、互い違い、位相をずらす等して、複数の突出部２１０を任意に配置することができる。
【００４４】
また更に、複数の突出部２１０を、独立して制御することもできる。詳細は後述するが、分繊処理に要する時間や、突出部２１０が検知する押圧力により、個々の突出部２１０が独立して分繊処理することも好ましい。
【００４５】
いずれの場合であっても、繊維束走行方向上流側に配置した、繊維束を巻き出す巻き出し装置（図示せず）などから繊維束を巻き出す。繊維束の巻き出し方向は、ボビンの回転軸と垂直に交わる方向に引き出す横出し方式や、ボビン（紙管）の回転軸と同一方向に引き出す縦出し方式が考えられるが、解除撚りが少ないことを勘案すると横出し方式が好ましい。
【００４６】
また、巻き出し時のボビンの設置姿勢については、任意の方向に設置することができる。中でも、クリールにボビンを突き刺した状態において、クリール回転軸固定面でない側のボビンの端面が水平方向以外の方向を向いた状態で設置する場合は、繊維束に一定の張力がかかった状態で保持されることが好ましい。繊維束に一定の張力が無い場合は、繊維束がパッケージ（ボビンに繊維束が巻き取られた巻体）からズレ落ちパッケージから離れる、もしくは、パッケージから離れた繊維束がクリール回転軸に巻きつくことで、巻き出しが困難になることが考えられる。
【００４７】
また、巻き出しパッケージの回転軸固定方法としては、クリールを使う方法の他に、平行に並べた２本のローラーの上に、ローラーと平行にパッケージを載せ、並べたローラーの上でパッケージを転がすようにして、繊維束を巻き出す、サーフェス巻き出し方式も適用可能である。
【００４８】
また、クリールを使った巻き出しの場合、クリールにベルトをかけ、その一方を固定し、もう一方に錘を吊るす、バネで引っ張るなどして、クリールにブレーキをかけることで、巻き出し繊維束に張力を付与する方法が考えられる。この場合、巻き径に応じて、ブレーキ力を可変することが、張力を安定させる手段として有効である。
【００４９】
また、分繊後の単糸本数の調整には、繊維束を拡幅する方法と、繊維束の幅方向に並べて配置した複数の分繊手段のピッチによって調整が可能である。分繊手段のピッチを小さくし、繊維束幅方向により多くの分繊手段を設けることで、より単糸本数の少ない、いわゆる細束に分繊処理が可能となる。また、分繊手段のピッチを狭めずとも、分繊処理を行う前に繊維束を拡幅し、拡幅した繊維束をより多くの分繊手段で分繊することでも、単糸本数の調整が可能である。
【００５０】
ここで拡幅とは、繊維束１００の幅を拡げる処理を意味する。拡幅処理方法としては特に制限がなく、振動ロールを通過させる振動拡幅法、圧縮した空気を吹き付けるエア拡幅法などが好ましい。
【００５１】
本発明では拡幅処理をする際、繊維束１００の単位幅当りの繊維本数は、６００本／ｍｍ以上がよく、７００本／ｍｍ以上が好ましく、８００本／ｍｍ以上がより好ましい。また、単位幅当りの繊維本数は、１６００本／ｍｍ未満がよく、１４００本／ｍｍ未満が好ましく、１２５０本／ｍｍ未満がより好ましい。単位幅当りの繊維本数が６００本／ｍｍ未満になると、繊維束の割れが発生し、分繊時に目的の幅に分繊できなかったり、毛羽が多く発生し、工程通過性が悪くなったりする。１６００本／ｍｍ以上になると、束厚みが厚くなり、ボビンの巻き取り性が低下したり、分繊時の抵抗が大きくなり工程通過性が悪くなったりする可能性がある。
【００５２】
本発明では分繊手段２００の突き入れと抜き取りを繰り返して分繊処理部１５０を形成する。その際、再度突き入れるタイミングは、分繊手段２００を抜き取った後の経過時間で設定することが好ましい。また、再度抜き取るタイミングも、分繊手段２００を突き入れた後の経過時間で設定することが好ましい。突き入れ、および／または抜き取りのタイミングを時間で設定することで、所定距離間隔の分繊処理区間１１０および、未分繊処理区間１３０を生成することが可能となり、分繊処理区間１１０と未分繊処理区間１３０の比率も任意に決定することが可能となる。また、所定時間間隔は、常時同じでもよいが、分繊処理を進めた距離に応じて長くしていくもしくは短くしていくことや、その時々の繊維束の状態に応じて、例えば繊維束が元々もっている毛羽や単糸の交絡が少ない場合には、所定時間間隔を短くするなど、状況に応じて変化させてもよい。
【００５３】
繊維束１００に分繊手段２００を突き入れると、分繊処理の経過にしたがって、生成する絡合部１６０が突出部２１０を押し続けるため、分繊手段２００は絡合部１６０から押圧力を受ける。
【００５４】
前述の通り、複数の単糸は実質的に繊維束１００内で引き揃った状態ではなく、単糸レベルで交絡している部分が多く、さらに繊維束１００の長手方向においては、交絡が多い箇所と少ない箇所が存在する場合がある。単糸交絡の多い箇所は分繊処理時の押圧力の上昇が早くなり、逆に、単糸交絡の少ない箇所は押圧力の上昇が遅くなる。したがって、本発明の分繊手段２００には、繊維束１００からの押圧力を検知する押圧力検知手段を備えることが好ましい。
【００５５】
また、分繊手段２００の前後で繊維束１００の張力が変化することがあるため、分繊手段２００の近辺には繊維束１００の張力を検知する張力検知手段を少なくとも１つ備えてもよく、複数備えて張力差を演算してもよい。これら押圧力、張力、張力差の検知手段は、個別に備えることもでき、いずれかを組み合わせて設けることもできる。ここで、張力を検知する張力検知手段は、分繊手段２００から繊維束１００の長手方向に沿って前後の少なくとも一方１０〜１０００ｍｍ離れた範囲に配置することが好ましい。
【００５６】
これら押圧力、張力、張力差は、検出した値に応じて分繊手段２００の抜き出しを制御することが好ましい。検出した値の上昇に伴って、任意に設定した上限値を超えた場合に分繊手段２００を抜き出すよう制御することが更に好ましい。上限値は、押圧力、張力の場合は０．０１〜５Ｎ／ｍｍの範囲、張力差は０．０１〜０．８Ｎ／ｍｍの範囲で上限値を設定することが好ましい。なお、上限値は、繊維束の状態に応じて、±１０％の幅で変動させてもよい。ここで、押圧力、張力、張力差の単位（Ｎ／ｍｍ）は、繊維束１００の幅あたりに作用する力を示す。
【００５７】
押圧力、張力、張力差の上限値の範囲を下回ると、分繊手段２００を突き入れてすぐに、分繊手段２００を抜き取る押圧力や張力、張力差に到達するため、十分な分繊距離が取れず、分繊処理区間１１０が短くなりすぎ、本発明で得ようとする分繊処理が施された繊維束が得られなくなる。一方、上限値の範囲を上回ると、分繊手段２００を突き入れた後、分繊手段２００を抜き取る押圧力や張力、張力差に到達する前に繊維束１００に単糸の切断が増えるため、分繊処理が施された繊維束が枝毛状に飛び出すことや、発生する毛羽が増えるなどの不具合が発生しやすくなる。飛び出した枝毛は、搬送中のロールに巻きついたり、毛羽は駆動ロールに堆積し繊維束に滑りを発生させたりする等、搬送不良を発生させやすくする。
【００５８】
分繊手段２００の抜き取りタイミングを時間で制御する場合とは異なり、押圧力、張力、張力差を検知する場合には、分繊処理時に繊維束１００を切断するほどの力がかかる前に分繊手段２００を抜き取るため、繊維束１００に無理な力がかからなくなり、連続した分繊処理が可能になる。
【００５９】
更に、繊維束１００が部分的に切断されたような枝切れや毛羽立ちの発生を抑えつつ、分繊処理区間１１０が長く、かつ、絡合蓄積部１２０の形状が長手方向に安定的な繊維束１００を得るためには、押圧力は、０．０４〜２．０Ｎ／ｍｍ、張力は０．０２〜０．２Ｎ／ｍｍ範囲、張力差は０．０５〜０．５Ｎ／ｍｍの範囲とすることが好ましい。
【００６０】
繊維束１００に突き入れた分繊手段２００から繊維束１００の長手方向に沿った前後の少なくとも一方１０〜１０００ｍｍ離れた範囲において、繊維束１００の撚りの有無を検知する撮像手段を具備することも好ましい。この撮像により、撚りの位置をあらかじめ特定し、撚りに分繊手段２００を突き入れないように制御することで、突き入れミスを防止することができる。また、突き入れた分繊手段２００に撚りが接近した際に、分繊手段２００を抜き出すこと、つまり撚りを分繊処理しないことで、繊維束１００の狭幅化を防ぐことが出来る。ここで、突き入れミスとは、撚りに分繊手段２００を突き入れてしまい、繊維束１００を分繊手段２００の突き入れ方向に押し動かすのみで、分繊処理されないことをいう。
【００６１】
分繊手段２００が繊維束１００の幅方向に複数存在し、かつ、等間隔に配置される構成では、繊維束１００の幅が変化すると、分繊された単糸本数も変化するため、安定した単糸本数の分繊処理が行えなくなることがある。また、撚りを無理やり分繊処理すると、繊維束１００を単糸レベルで切断し毛羽を多く発生させるため、絡合部１６０が集積されてなる絡合蓄積部１２０の形状が大きくなる。大きな絡合蓄積部１２０を残しておくと、巻体から解舒される繊維束１００に引っかかりやすくなる。
【００６２】
繊維束１００の撚りを検知した場合、前述の撚りに分繊手段２００を突き入れないように制御する以外にも、繊維束１００の走行速度を変化させてもよい。具体的には、撚りを検知した後、分繊手段２００が繊維束１００から抜き出ているタイミングで、撚りが分繊手段２００を経過するまでの間、繊維束１００の走行速度を早くすることで、効率よく撚りを回避することができる。
【００６３】
また、撮像手段で得られた画像を演算する画像演算処理手段を更に備え、画像演算処理手段の演算結果に基づき、分繊手段２００の押圧力を制御する押圧力制御手段を更に備えてもよい。例えば、画像演算処理手段が撚りを検知した場合、分繊手段が撚りを経過する際の撚りの通過性をよくすることが出来る。具体的には、撮像手段により撚りを検知し、突出部２１０が検知した撚りに接触する直前から通過するまで、押圧力が低減するように分繊手段２００を制御することが好ましい。撚りを検知した際、押圧力の上限値の０．０１〜０．８倍の範囲に低減させることが好ましい。この範囲を下回る場合、実質的に押圧力を検知できなくなり、押圧力の制御が困難になったり、制御機器自体の検出精度を高める必要が生じる。また、この範囲を上回る場合には、撚りを分繊処理する頻度が多くなり、繊維束が細くなる。
【００６４】
突出部２１０を備えた分繊手段２００を単純に繊維束１００に突き入れる以外にも、分繊手段として回転可能な回転分繊手段２２０を用いることも好ましい態様である。図５は、回転分繊手段を突き入れる移動サイクルの一例を示す説明図である。回転分繊手段２２０は繊維束１００の長手方向に直交する回転軸２４０を備えた回転機構を有しており、回転軸２４０の表面には突出部２１０が設けられている。図中の繊維束走行方向ＲＢ（矢印）に沿って繊維束１００が走行するのに合わせ、回転分繊手段２２０に設けられた突出部２１０が繊維束１００に突き入れられ、分繊処理が始まる。ここで、図示は省略するが、回転分繊手段２２０は、押圧力検知機構と回転停止位置保持機構を有していることが好ましい。双方機構によって、所定の押圧力が回転分繊手段２２０に作用するまでは、図５（Ａ）の位置で回転停止位置を保持し分繊を続ける。突出部２１０に絡合部１６０が生じる等、所定の押圧力を超えると、図５（Ｂ）のように、回転分繊手段２２０が回転を始める。その後、図５（Ｃ）のように、突出部２１０（黒丸印）が繊維束１００から抜け、次の突出部２１０（白丸印）が繊維束１００に突き入る動作を行う。図５（Ａ）〜図５（Ｃ）の動作が短ければ短いほど、未分繊処理区間は短くなるため、繊維束の分繊処理区間の割合を多くしたい場合には図５（Ａ）〜図５（Ｃ）の動作を短くすることが好ましい。
【００６５】
回転分繊手段２２０に突出部２１０を多く配置することで、分繊処理割合の多い繊維束１００を得られたり、回転分繊手段２２０の寿命を長くしたりすることができる。分繊処理割合の多い繊維束とは、繊維束内における分繊処理された長さを長くした繊維束もしくは、分繊処理された区間と未分繊処理の区間との発生頻度を高めた繊維束のことである。また、１つの回転分繊手段に設けられた突出部２１０の数が多いほど、繊維束１００と接触して突出部２１０が磨耗する頻度を減らすことにより、寿命を長くすることができる。突出部２１０を設ける数としては、円盤状の外縁に等間隔に３〜１２個配置することが好ましく、より好ましくは４〜８個である。
【００６６】
このように、分繊処理割合と突出部の寿命とを優先させつつ、繊維束幅が安定した繊維束１００を得ようとする場合、回転分繊手段２２０には、撚りを検知する撮像手段を有していることが好ましい。具体的には、撮像手段が撚りを検知するまでの通常時は、回転分繊手段２２０は回転および停止を間欠的に繰り返すことで分繊処理を行い、撚りを検知した場合には、回転分繊手段２２０の回転速度を通常時より上げる、および／または停止時間を短くすることで、繊維束幅を安定させることができる。
【００６７】
前記停止時間をゼロに、つまり、停止せず連続して回転し続けることもできる。
【００６８】
また、回転分繊手段２２０の間欠的な回転と停止を繰り返す方法以外にも、常に回転分繊手段２２０を回転し続けてもよい。その際、繊維束１００の走行速度と回転分繊手段２２０の回転速度とを、相対的にいずれか一方を早くする、もしくは遅くすることが好ましい。速度が同じ場合には、突出部２１０を繊維束１００に突き刺す／抜き出す、の動作が行われるため、分繊処理区間は形成できるものの、繊維束１００に対する分繊作用が弱いため、分繊処理が十分に行われない場合がある。またいずれか一方の速度が相対的に早過ぎる、もしくは遅すぎる場合には、繊維束１００と突出部２１０とが接触する回数が多くなり、削過によって糸切れするおそれがあり、連続生産性に劣ることがある。
【００６９】
本発明では、分繊手段２００、回転分繊手段２２０の突き入れと抜き取りを、分繊手段２００、回転分繊手段２２０の往復移動によって行う往復移動機構を更に有してもよい。また、分繊手段２００、回転分繊手段２２０を繊維束１００の繰り出し方向に沿って往復移動させるための往復移動機構を更に有することも好ましい態様である。往復移動機構には、圧空や電動のシリンダやスライダなどの直動アクチュエータを用いることができる。
【００７０】
繊維束に強化繊維を用いる場合の分繊処理区間の数は、ある幅方向の領域において少なくとも（Ｆ／１００００−１）箇所以上（Ｆ／５０−１）箇所未満の分繊処理区間数を有することが好ましい。ここで、Ｆは分繊処理を行う繊維束を構成する総単糸本数（本）である。分繊処理区間の数は、ある幅方向の領域において少なくとも（Ｆ／１００００−１）箇所以上分繊処理区間を有することで、部分分繊繊維束を所定の長さにカットし不連続繊維強化複合材料にした際に、不連続繊維強化複合材料中の強化繊維束端部が細かく分割されるため、力学特性に優れた不連続繊維強化複合材料を得ることができる。また、部分分繊繊維束をカットせず連続繊維として用いる際は、後工程で樹脂等を含浸し強化繊維複合材料とする際に、分繊処理区間が多く含まれる領域から、強化繊維束内に樹脂が含浸する起点となり、成形時間が短縮できるとともに、強化繊維複合材料中のボイド等を低減させることができる。分繊処理区間数を（Ｆ／５０−１）箇所未満とすることで、得られる部分分繊繊維束が糸切れを起こしにくく、繊維強化複合材料とした際の力学特性の低下を抑制できる。
【００７１】
分繊処理区間を、繊維束１００の長手方向に周期性や規則性を持たせて設けると、後工程で部分分繊繊維束を所定の長さにカットした不連続繊維とする場合、所定の分繊繊維束本数へ制御しやすくすることができる。
【００７２】
次に部分分繊繊維束（Ａ）に付着させる塗布樹脂（Ｐ）について説明する。
本発明に係る本発明の塗布樹脂（Ｐ）とは水溶性ポリアミドを主成分として含有している強化繊維束の水溶性集束剤であり、その水溶性ポリアミドは主鎖中に三級アミノ基および／またはオキシエチレン基を有するジアミンとカルボン酸より重縮合して得られるポリアミド樹脂であり、前記ジアミンとして、ピペラジン環を有するＮ、Ｎ′−ビス（γ―アミノプロピル）ピペラジン、Ｎ−（β―アミノエチル）ピペラジン等主鎖中に三級アミノ基を含むモノマ、オキシエチレンアルキルアミン等の主鎖中にオキシエチレン基を含むアルキルジアミンが有用である。又、ジカルボン酸としてはアジピン酸、セバシン酸等がある。
【００７３】
本発明の水溶性のポリアミドは共重合体であってもよい。共重合成分としては、例えばα−ピロリドン、α−ピペリドン、ε−カプロラクタム、α−メチル−ε−カプロラクタム、ε−メチル−ε−カプロラクタム、ε−ラウロラクタムなどのラクタムをあげることができ、二元共重合もしくは多元共重合も可能であるが、共重合比率は水溶性という物性を妨げない範囲において決定される。好ましくはラクタム環を持つ共重合成分比率を３０ｗｔ％以内にしないとポリマーが水に完溶しなくなる。
【００７４】
しかしながら、前記範囲外の共重合成分比率に難水溶性のポリマーであっても、有機及び無機酸を用いて溶液を酸性にした場合溶解性が増大し、水可溶性になり使用が可能になる。有機酸としては、酢酸、クロル酢酸、プロピオン酸、マレイン酸、しゅう酸、フルオロ酢酸等があり、無機酸としては、一般的な鉱酸類である塩酸、硫酸、リン酸等を挙げることができる。
【００７５】
この水溶性ポリアミドは前記サイジング剤が付与されていない強化繊維に１次サイジング剤として用いても良いし、前記サイジング剤が前もって付与されている強化繊維に２次サイジング剤として用いてもよい。
【００７６】
水溶性ポリアミドの固形分付着量の下限としては０．１ｗｔ％以上が好ましく、０．３ｗｔ％以上がより好ましく、０．５ｗｔ％以上がさらに好ましい。また水溶性ポリアミドの固形分付着量の上限としては５ｗｔ％以下が好ましく、４ｗｔ％以下がより好ましく、３ｗｔ％以下がさらに好ましい。水溶性ポリアミドの付着量が０．１ｗｔ％未満の場合、複合材料を作製しようとすると、マトリックスと強化繊維との表面接着性が低下する傾向に有り、複合材料の力学特性の発現率が低くなる可能性がある。また、フィラメントがばらけ、毛羽が発生することにより、ボビンからの巻き出し性の低下、ニップローラー、カッター刃への巻きつきが発生しうる。一方、水溶性ポリアミドの付着量が５ｗｔ％を超えると、繊維束の柔軟性が欠けてきて硬くなりすぎ、ボビンの巻き取り、巻き出しがスムーズにいかなくなる可能性がある。また、カット時に単糸割れを引き起こし、理想のチョップド繊維形態が得られない可能性が生じる。なお、強化繊維束に前記サイジング剤が前もって付与されていない場合、前記水溶性ポリアミドの好ましい付着量の範囲で付与するのがよい。
【００７７】
水溶性ポリアミドの固形分付着量を０．１ｗｔ％以上５ｗｔ％以下とすることで、部分分繊繊維束を例えばカッターで切断する際に、ボビンからの巻き出し性の向上、ニップローラー、カッター刃への巻きつき低減といった効果が得られ、生産性の向上をはかることができる。さらに、切断された繊維束が割れたり単糸分散することを抑制でき、所定の束形態への保持性が向上する。すなわち、切断された繊維束が散布されたチョップド繊維束の束状集合体［Ｎ］でチョップド繊維束を形成する単糸本数の分布が狭くなり、均一かつ最適な形態のチョップド繊維束が得ることが可能である。これにより、繊維束が面配向するため、さらに力学特性の向上をはかることができる。さらに、束状集合体［Ｎ］の目付バラつきを低減化することができるため、成形品時の力学特性のバラつきを低減化することが可能である。
【００７８】
また、本発明において採用する特定の最適な部分分繊処理によれば、繊維束を連続して安定的にスリット可能で、最適な形態の部分分繊繊維束を容易に効率よく製造することができる。特に、撚りが含まれる繊維束や、ラージトウの単糸数の多い繊維束であっても、回転刃の交換寿命を気にすることなく、連続したスリット処理を可能とする、部分分繊繊維束の製造方法を提供することができる。さらに、安価なラージトウの連続スリット処理が可能となり、成形品の材料コスト、製造コストの低減をはかることも可能になる。
【００７９】
強化繊維束に前記サイジング剤が前もって付与されている場合、前記サイジング剤の好ましい付着量の範囲に追加し、前記水溶性ポリアミドの好ましい付着量の範囲で付与することが好ましく、１次サイジング剤と２次サイジング剤の合計付着量としては、０．１１ｗｔ％以上、好ましくは０．２ｗｔ％以上、特に好ましくは０．５ｗｔ％以上、９ｗｔ％以下、好ましくは６ｗｔ％以下、特に好ましくは３ｗｔ％以下である。
【００８０】
これらの水溶性ポリアミドは、強化繊維表面に均質に付着したものであることが好ましい。そのように均質に付着させる方法としては特に限定されるものではないが、例えば、これら水溶性ポリアミドを水またはアルコール、酸性水溶液に０．１ｗｔ％以上、好ましくは１ｗｔ％以上、２０ｗｔ％以下、好ましくは１０ｗｔ％以下の濃度に溶解して、その高分子溶液にローラーを介して繊維束をサイジング処理液に浸漬する方法、サイジング処理液の付着したローラーに繊維束を接する方法、サイジング処理液を霧状にして繊維束に吹き付ける方法などがある。この際、環境の観点から水が好ましい。繊維束に対するサイジング剤有効成分の付着量が適正範囲内で均一に付着するように、サイジング処理液濃度、温度、糸条張力などをコントロールすることが好ましい。また、サイジング剤付与時に繊維束を超音波で加振させることはより好ましい。前記サイジング剤付着方法で付与してもよい。
【００８１】
なお、強化繊維束に付着した水溶性ポリアミド中の水やアルコールなどの溶剤を除去するには、熱処理や風乾、遠心分離などのいずれの方法を用いても良いが、中でもコストの観点から熱処理が好ましい。熱処理の加熱手段としては、例えば、熱風、熱板、ローラー、赤外線ヒーターなどを使用することができる。この加熱処理条件も重要であり、取り扱い性、マトリックス材との接着性の良否に関わってくる。すなわち、本発明の水溶性ポリアミドは繊維束に付与した後、熱処理する。熱処理温度の下限は１３０℃以上が好ましく、２００℃以上がより好ましい。熱処理温度の上限は３５０℃以下が好ましく、２８０℃がより好ましい。この範囲の熱処理温度は、水溶性のポリアミドが水可溶の物性を失う温度である。この処理により、水溶性ポリマーが不溶になり吸湿性も低下するため、フィラメントを集束したストランドのべたつきがなくなり、後加工の作業性が向上するだけでなく、マトリックス材への密着性がよくなり取り扱いやすい繊維束を提供できる。また、溶剤に架橋促進剤を添加し、熱処理温度を低くする、もしくは時間を短縮することも可能である。なお、サイジング剤の熱劣化を防止する観点から、室温〜１８０℃下で乾燥し、水分を除去した後、熱処理を行っても良い。
【００８２】
水溶性ポリアミドが付与された前記繊維束の熱処理時間としては０．３３分以上、より好ましくは０．４分以上、さらに好ましくは０．５分以上、１５分未満、より好ましくは１０分未満、特に好ましくは５分未満が好ましい。熱処理温度にもよるが、０．３３分より短くなると水溶性ポリアミドの水可溶の物性が残っていることにより、分繊処理をした後、分繊された繊維束が再凝集することがある。再凝集すると、最適な単糸数に調整された繊維束の形態を保持することが困難になる可能性がある。また。１５分より長く熱処理を施すと、水溶性ポリアミドが劣化する可能性があり、水溶性ポリアミドが劣化すると、強化繊維とマトリックス樹脂との密着性が低下する可能性がある。  この水溶性ポリアミド樹脂を用いたサイジング剤は各種マトリックス材との親和性に優れておりコンポジット物性を著しく向上せしめるが、特にポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリアミドイミド系樹脂、及びポリエーテルアミドイミド系樹脂において優れた密着性の改善効果がある。
【００８３】
前記水溶性ポリアミドを２次サイジング剤として用いる場合は、１次サイジング剤が付与された強化繊維に前記方法と同様のつけ方でもよいし、部分分繊繊維束の製造工程において付与してもよい。特定の部分分繊繊維束の製造において、該部分分繊繊維束の製造工程中のいずれかのタイミングで行われるサイジング剤の付与について例示すると、例えば、サイジング剤を溶媒（分散させる場合の分散媒含む）中に溶解（分散も含む）したサイジング処理液を調製し、該サイジング処理液を繊維束に塗布した後に、溶媒を乾燥・気化させ、除去することにより、サイジング剤を繊維束に付与することが一般的に行われる。ここで、後に詳しく述べる通り、この塗布工程と乾燥工程の間に部分分繊処理や、繊維束の拡幅処理を行っても良い。
【００８４】
次に本発明におけるサイジング剤付与のタイミングについて説明する。
図６は、本発明に係る部分分繊繊維束の製造方法において、部分分繊繊維束の製造工程中におけるサイジング剤付与工程のタイミング例を示している。図６には、繊維束１００が部分分繊処理工程３００を経て部分分繊繊維束１８０に形成される工程中において、サイジング剤付与工程４００が、部分分繊処理工程３００よりも前に行われるパターンＰＡと、部分分繊処理工程３００よりも後に行われるパターンＰＢとが示されている。パターンＰＡ、パターンＰＢのいずれのタイミングも可能である。
【００８５】
図７は、本発明に係る繊維束拡幅工程３０１を含む部分分繊繊維束の製造方法において、部分分繊繊維束の製造工程中におけるサイジング剤付与工程４００のタイミング例を示している。図７には、繊維束１００が繊維束拡幅工程３０１と部分分繊処理工程３００とをこの順に経て部分分繊繊維束１８０に形成される工程中において、サイジング剤付与工程４００が、繊維束拡幅工程３０１よりも前に行われるパターンＰＣと、繊維束拡幅工程３０１と部分分繊処理工程３００との間で行われるパターンＰＤと、部分分繊処理工程３００よりも後に行われるパターンＰＥとが示されている。パターンＰＣ、パターンＰＤ、パターンＰＥのいずれのタイミングも可能であるが、最適な部分分繊処理を達成できる観点から、パターンＰＤのタイミングが最も好ましい。
【００８６】
図８は、本発明に係る部分分繊繊維束の製造方法において、部分分繊繊維束の製造工程中における、サイジング剤塗布工程と乾燥工程を含むサイジング剤付与工程のタイミング例を示している。サイジング剤付与工程４００は、サイジング剤塗布工程４０１と乾燥工程４０２を含むが、図８には、これらサイジング剤塗布工程４０１と乾燥工程４０２を含むサイジング剤付与工程４００が、繊維束１００が部分分繊処理工程３００を経て部分分繊繊維束１８０に形成される工程中において、部分分繊処理工程３００よりも前に行われるパターンＰＦと、部分分繊処理工程３００よりも後に行われるパターンＰＧとが示されている。パターンＰＦ、パターンＰＧのいずれのタイミングも可能である。パターンＰＦは、図６におけるパターンＰＡと、パターンＰＧは、図６におけるパターンＰＢと実質的に同一である。
【００８７】
図９は、本発明に係る部分分繊繊維束の製造方法において、部分分繊繊維束の製造工程中における、サイジング剤塗布工程と乾燥工程を含むサイジング剤付与工程の別のタイミング例を示している。図９に示すタイミング例におけるパターンＰＨでは、サイジング剤付与工程４００におけるサイジング剤塗布工程４０１と乾燥工程４０２とが分離されてそれぞれ別のタイミングで行われる。サイジング剤塗布工程４０１は、部分分繊処理工程３００よりも前に行われ、乾燥工程４０２は、部分分繊処理工程３００よりも後に行われる。
【００８８】
図１０は、本発明に係る繊維束拡幅工程を含む部分分繊繊維束の製造方法における、サイジング剤塗布工程と乾燥工程を含むサイジング剤付与工程のタイミング例を示しており、繊維束１００が繊維束拡幅工程３０１と部分分繊処理工程３００とをこの順に経て部分分繊繊維束１８０に形成される工程中において、サイジング剤付与工程のサイジング剤塗布工程４０１が、繊維束拡幅工程３０１よりも前に行われ、乾燥工程４０２については、繊維束拡幅工程３０１と部分分繊処理工程３００との間で行われるパターンＰＩと、部分分繊処理工程３００よりも後に行われるパターンＰＪが示されている。
【００８９】
図１１は、本発明に係る繊維束拡幅工程を含む部分分繊繊維束の製造方法における、サイジング剤塗布工程と乾燥工程を含むサイジング剤付与工程の別のタイミング例を示しており、繊維束１００が繊維束拡幅工程３０１と部分分繊処理工程３００とをこの順に経て部分分繊繊維束１８０に形成される工程中において、サイジング剤付与工程のサイジング剤塗布工程４０１が、繊維束拡幅工程３０１と部分分繊処理工程３００との間で行われ、乾燥工程４０２が、部分分繊処理工程３００よりも後に行われるパターンＰＫが示されている。
【００９０】
このように、本発明に係る部分分繊繊維束の製造方法においては、各種のタイミングでサイジング剤を付与することが可能である。
【００９１】
このようにして得られた、本発明の部分分繊繊維束のドレープ値Ｄ１（束硬さ）の下限は１２０ｍｍ以上がよく、１４５ｍｍ以上が好ましく、１７０ｍｍ以上がより好ましい。またドレープ値Ｄ１（束硬さ）の上限は２４０ｍｍ以下がよく、２３０ｍｍ以下が好ましく、２２０ｍｍ以下がより好ましい。ドレープ値Ｄ１が１２０ｍｍより小さくなるとフィラメントがばらけ、毛羽が発生することにより、ボビンからの巻き出し性の低下、ニップローラー、カッター刃への巻きつきが発生しうる。一方、ドレープ値Ｄ１が２４０ｍｍを超えると、繊維束の柔軟性が欠けてきて硬くなりすぎ、ボビンの巻き取り、巻き出しがスムーズにいかなくなる可能性がある。また、カット時に単糸割れを引き起こし、理想のチョップド繊維形態が得られない可能性が生じる。ここで、ドレープ値とは束硬さのことであり、２３±５℃の雰囲気下、直方体の台の端に、３０ｃｍに切断した強化繊維束を固定し、この時、強化繊維束は台の端から２５ｃｍ突き出るように固定、すなわち、強化繊維束の端から５ｃｍの部分が、台の端に来るようにし、この状態で５分間静置した後、台に固定していない方の強化繊維の先端と、台の側面との最短距離を測定した値をドレープ値Ｄ１とする。
【００９２】
次にドレープ値Ｄ１を測定した部分分繊繊維束を２５℃の水に、５分間浸漬処理後、取り出し、絶乾した後、前記方法と同様の方法で測定したドレープ値をドレープ値Ｄ２とする。ドレープ値Ｄ２（束硬さ）の下限は１１０ｍｍ以上が好ましく、１４５ｍｍ以上がより好ましく、１７０ｍｍ以上がさらに好ましい。またドレープ値Ｄ１（束硬さ）の上限は２４０ｍｍ以下が好ましく、２３０ｍｍ以下がより好ましく、２２０ｍｍ以下がさらに好ましい。ドレープ値Ｄ２が１１０ｍｍより小さくなるとフィラメントがばらけ、毛羽が発生することにより、ボビンからの巻き出し性の低下、ニップローラー、カッター刃への巻きつきが発生しうる。一方、ドレープ値Ｄ２が２４０ｍｍを超えると、繊維束の柔軟性が欠けてきて硬くなりすぎ、ボビンの巻き取り、巻き出しがスムーズにいかなくなる可能性がある。また、カット時に単糸割れを引き起こし、理想のチョップド繊維形態が得られない可能性が生じる。
【００９３】
本発明の部分分繊繊維束の硬度の下限は３９ｇ以上が好ましく、７０ｇ以上がより好ましく、１２０ｇ以上がさらに好ましい。部分分繊繊維束の硬度の上限は２００ｇ以下が好ましく、１９０ｇ以下がより好ましい。部分分繊繊維束の硬度とは、一般にハンドルオメータ法と呼ばれる測定法で得られる硬度であり、スリット溝が設けられた試験台に炭素繊維束をのせ、ブレードにて溝（２０ｍｍ）の一定深さ（８ｍｍ）まで試験片を押し込むときに発生する抵抗力（ｇ）を硬度とする。部分分繊繊維束の硬度が３９ｇ未満の場合、フィラメントがばらけ、毛羽が発生することにより、ボビンからの巻き出し性の低下、ニップローラー、カッター刃への巻きつきが発生しうる。一方、２００ｇを超えると、部分分繊繊維束のワインダーでの巻き取り性が低下し、本発明の効果を発揮しない。
【００９４】
本発明の前記部分分繊繊維束の分繊処理を施す前の樹脂含有強化繊維束において、前記樹脂含有強化繊維束の水への浸漬前における幅をＷ１、前記樹脂含有強化繊維束を２５℃の水に、５分間浸漬した後、取り出し、１分間水を切った後における幅をＷ２とすると、前記樹脂含有強化繊維束の幅変化率Ｗ２／Ｗ１は０．５以上が好ましく、０．６以上がより好ましく、０．７以上がさらに好ましい。また幅変化率Ｗ２／Ｗ１は１．１以下であることが好ましい。前記樹脂含有強化繊維束の幅変化率Ｗ２／Ｗ１が０．５より小さいと強化繊維束に付着されている水溶性ポリアミドの水可溶の物性が残っていることにより、分繊処理をした後、分繊された繊維束が再凝集することがある。再凝集すると、最適な単糸数に調整された繊維束の形態を保持することが困難になる可能性がある。最適な単糸数に調整された繊維束の形態に保持できないと、複合材料成形に用いられる成形材料作製のために該分繊繊維束を切断／散布し、不連続繊維の繊維束の中間基材とする際に、最適な形態の中間基材にすることが困難となり、成形の際の流動性と成形品の力学特性をバランスよく発現させることが困難となる。また、前記樹脂含有強化繊維束の幅変化率Ｗ２／Ｗ１が１．１を超えると繊維束の柔軟性が欠けてきて硬くなりすぎ、ボビンの巻き取り、巻き出しがスムーズにいかなくなる可能性がある。また、カット時に単糸割れを引き起こし、理想のチョップド繊維形態が得られない可能性が生じる。
【００９５】
また、本発明の部分分繊繊維束は水溶性ポリアミドが強化繊維表面に塗布されているようにしたため、最適な部分分繊処理が施された部分分繊繊維束に再凝集が起こらないようにすることができ、最適な部分分繊処理状態を保持することが可能になる。その結果、最適な部分分繊処理状態に保持された部分分繊繊維束を、複合材料成形に用いられる成形材料作製のために切断する際に、チョップド繊維束が割れたり単糸分散することを抑制でき、所定の束形態への保持性が向上する。すなわち、切断された繊維束が散布されたマット内でチョップド繊維束を形成する単糸本数でヒストグラム化した際に単一ピークとなり、さらに束分布が狭くなり、均一かつ最適な形態のチョップド繊維束が得ることが可能である。束分布としては標準偏差σが５５０以下であることが好ましい。さらに好ましくは４００以下である。これにより、繊維束が面配向するため、さらに力学特性の向上をはかることができる。標準偏差σが５５０を超えると、得られたチョップド繊維束の束状集合体［Ｎ］に、マトリックス樹脂［Ｍ］を含浸し、繊維強化樹脂成形材料、繊維強化樹脂成形品とした際に、応力集中が起こりやすく、成形品の力学特性の低下やそのばらつきの原因となる。ここで、標準偏差σとは前記ヒストグラムにガウス関数をフィッティングした際に得られる標準偏差σのことである。
【００９６】
本発明のチョップド繊維束の重量平均繊維長は、５ｍｍ以上が好ましく、６ｍｍ以上がより好ましく、１０ｍｍ以上がさらに好ましい。チョップド繊維束の重量平均繊維長は、１００ｍｍ以下が好ましく、５０ｍｍ以下がより好ましく、２５ｍｍ以下がさらに好ましい。強化繊維の重量平均繊維長が５ｍｍ未満であると、繊維強化樹脂成形材料とした際の力学特性が低下する。一方、炭素繊維の重量平均繊維長が１００ｍｍを超えると、成形性が低下する。
【００９７】
本発明のチョップド繊維束の数平均束幅は０．０３ｍｍ以上が好ましく、０．０５ｍｍ以上がより好ましく、０．０７ｍｍ以上がさらに好ましい。０．０３ｍｍ未満の場合、成形材料の流動性に劣る懸念がある。強化繊維マットを構成する不連続強化繊維束の平均束幅は３ｍｍ以下が好ましく、２ｍｍ以下がより好ましく、１ｍｍ以下がさらに好ましい。５ｍｍを超える場合、成形品の力学特性が劣る懸念がある。
【００９８】
本発明の前記部分分繊繊維束を切断したチョップド繊維束において、前記チョップド繊維束の浸漬前における幅をＷ３、前記チョップド繊維束を２５℃、５分間水に浸漬後、取り出し、１分間水を切った後における幅をＷ４とすると、前記チョップド繊維束の幅変化率Ｗ４／Ｗ３が０．６５以上が好ましく、０．７以上がより好ましく、０．７５以上がさらに好ましい。また幅変化率Ｗ４／Ｗ３は１．１以下であることが好ましい。前記樹脂含有強化繊維束の幅変化率Ｗ４／Ｗ３が０．６より小さいとチョップド繊維束が再凝集することがあり、再凝集すると、最適な単糸数に調整された繊維束の形態を保持することが困難になる可能性がある。最適な単糸数に調整された繊維束の形態に保持できないと、不連続繊維の繊維束の中間基材とする際に、最適な形態の中間基材にすることが困難となり、成形の際の流動性と成形品の力学特性をバランスよく発現させることが困難となる。１．１より大きくなると、中間基材を成形する際の流動性と成形品の力学特性をバランスよく発現させることが困難となる。
【００９９】
本発明の部分分繊繊維束を切断してチョップド繊維とする際の切断方法には、特に制限はなく、公知の手段を用いることができる。例示すると、ロータリーカッターやギロチンカッター等を適宜用いることができる。この場合、部分分繊繊維束を巻き取らずに切断しても良いし、部分分繊繊維束をボビンに一旦巻取り、その後そのボビンから巻き出して切断しても良い。ここでチョップド繊維束を得る方法の好ましい一例として、繊維束の長手方向に対し角度θで切断する方法が挙げられる。この切断角度θの好ましい範囲としては、０°＜θ＜９０°であり、より好ましくは０°＜θ＜４５°であり、さらに好ましくは５°＜θ＜３０°である。かかる範囲において、高い力学特性と低ばらつきの発現と、切断ミスを抑制し、所望の角度で切断可能な高プロセス性の両立を図ることができる。
【０１００】
上記のような切断により得られたチョップド繊維束をランダムに分散することによって形成されるチョップド繊維束の束状集合体［Ｎ］は、例えば、分繊処理によって任意の束本数へと分割された分繊束集合体［ａ］と、未分繊処理区間によって、繊維束の単糸同士が結合された結合束集合体［ｂ］と、未分繊処理区間と、部分分繊繊維束の切断時の切断面とが交差し、該交差部において、繊維束の単糸同士の結合が切断されている結合切断集合体［ｃ］のうちの、少なくとも一種の集合体を含む形態とすることができる。
【０１０１】
上記分繊束集合体［ａ］は、例えば図１２に示すように、部分分繊繊維束１８０の分繊処理区間１１０内において切断角度θ（０°＜θ＜９０°）で繊維束の長手方向に対して斜めの切断面５０１にて切断されることにより、小幅で所定長の、任意の複数の分繊束集合体［ａ］として形成される。
【０１０２】
上記結合束集合体［ｂ］について例示するに、結合束集合体［ｂ］は、例えば図１３に示すように、部分分繊繊維束１８０の主として未分繊処理区間１３０において切断角度θ（０°＜θ＜９０°）で繊維束の長手方向に対して斜めの切断面５０１にて切断されることにより、繊維束長手方向端部に切り込みが入ったような結合束集合体［ｂ］として形成される。あるいは、結合束集合体［ｂ］は、例えば図１３に示すように、部分分繊繊維束１８０の未分繊処理区間１３０と端部に絡合部１６０を有する分繊処理区間１１０とにわたって、切断角度θ（０°＜θ＜９０°）で繊維束の長手方向に対して斜めの切断面５０１にて切断されることにより、繊維束長手方向端部に深い切り込みが入ったような、絡合部１６０を有する結合束集合体［ｂ］として形成される。あるいは、結合束集合体［ｂ］は、例えば図１１に示すように、部分分繊繊維束１８０の未分繊処理区間１３０と端部に絡合集積部１２０を有する分繊処理区間１１０とにわたって、切断角度θ（０°＜θ＜９０°）で繊維束の長手方向に対して斜めの切断面５０１にて切断されることにより、繊維束長手方向端部に深い切り込みが入ったような、絡合集積部１２０を有する結合束集合体［ｂ］として形成される。
【０１０３】
また、上記結合切断集合体［ｃ］は、例えば図１４に示すように、部分分繊繊維束１８０の主として未分繊処理区間１３０を含むようにあるいは未分繊処理区間１３０を全長にわたって斜めに横切るように、切断角度θ（０°＜θ＜９０°）で繊維束の長手方向に対して斜めの切断面５０１にて切断されることにより、平均繊維束長が比較的長い小幅の、長手方向端部がさらに小幅になった結合切断集合体［ｃ］として形成される。図示例では、未分繊処理区間１３０と、部分分繊繊維束１９０の切断時の切断面５０１とが交差し、該交差部において、繊維束１００の単糸同士の結合が切断されている。
【０１０４】
なお、上記結合切断集合体［ｃ］は平均繊維束長が比較的長くなることから、繊維束切断時や、集合体の散布時などにおいて、未分繊処理区間においても自然と繊維束に割れが生じ、より単糸数の少ない集合体が形成される場合がある。このような小束化した集合体も本発明においては上記結合切断集合体［ｃ］に含む。
【０１０５】
チョップド繊維束の束状集合体［Ｎ］は、上記のような分繊束集合体［ａ］と、結合束集合体［ｂ］と、結合切断集合体［ｃ］のうちの、少なくとも一種の集合体を含む形態を採ることができる。上記束状集合体［Ｎ］において、より優れた力学特性と低ばらつきを発現する観点から、上記結合束集合体［ｂ］の含有率が０〜１５％の範囲にあることが好ましい。ここで本発明において含有率とは、束状集合体［Ｎ］中に占める結合束集合体［ｂ］の頻度割合を指す。すなわち、束状集合体［Ｎ］の総本数をＮ（Ａ）とし、その中に含まれる結合束集合体［ｂ］の本数をＮ（ｂ）とすると、下記（式１）によって表される。
【０１０６】
｛Ｎ（ｂ）／Ｎ（Ａ）｝×１００  ・・・（式１）
【０１０７】
本発明においては、上記のような束状集合体［Ｎ］を含む繊維強化樹脂成形材料を製造する場合、上記束状集合体［Ｎ］を得る際に、下記（式２）を満たすように部分分繊繊維束を切断することが望ましい。
【０１０８】
Ｗ・ｃｏｓθ／Ｄ≧３５            ・・・（式２）
Ｗ：部分分繊繊維束切断時の繊維束幅
Ｄ：束状集合体［Ｎ］における切断面の間隔
【０１０９】
例えば図１５に示すように、切断角度をθ、部分分繊繊維束１９０の切断時の繊維束の幅をＷ、切断面５０１の間隔をＤとすると、△Ｆｙｚにおける辺Ｆｙの長さｔは、
ｔ＝Ｄ／ｃｏｓθ
となり、繊維束の幅Ｗを幅方向に切断面によって切断する数ｔＷ／ｔＷが望ましくは、
Ｗｔ／Ｗｔ≧３５
とすると、上記式より、前記（式２）が成り立つ。
【０１１０】
この（式２）からは、結合集合体［ｂ］を小さく、細断するにはＷを大きくする（繊維束幅を広げる）のが効果的であることが分かる。切断角度θ（０°＜θ＜９０°）を小さくするのも良い。ただし、束形態保持性やプロセス性から限界がある。また、上記（式２）を満たすためには、切断面の間隔Ｄでも制御できるが、繊維長が変動してしまうおそれがあるため、狙いの繊維長に切断できるように基本的にはＤは固定値としておくのが良い。
【０１１１】
このように、本発明により、分繊処理区間と未分繊処理区間とが交互に形成されてなる部分分繊繊維束を、繊維束の長手方向に対して斜めに切断することによって形成された特定のチョップド繊維束の束状集合体［Ｎ］を有していることにより、成形品にした際の極めて高い力学特性（強度、弾性率）を実現できるとともにその力学特性のばらつきを小さく抑えることが可能になる。
【０１１２】
本発明において、チョップド繊維束の束状集合体［Ｎ］に含浸するマトリックス樹脂〔Ｍ〕としては特に限定されず、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂などの熱硬化性樹脂や、ポリアミド樹脂、ポリアセタール、ポリアクリレート、ポリスルフォン、ＡＢＳ、ポリエステル、アクリル、ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー、塩ビ、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、シリコーンなどの熱可塑性樹脂が挙げられる。特に、上記熱可塑性樹脂としてポリアミド系樹脂を使用することが好ましく、さらにポリアミドに無機系の酸化防止剤を配合させることが好ましい。本発明に用いる熱可塑性ポリアミド樹脂としては、例えば、環状ラクタムの開環重合またはω−アミノカルボン酸の重縮合で得られるナイロン６、ナイロン１１、ナイロン１２やジアミンとジカルボン酸の重縮合で得られるナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン６Ｔ、ナイロン６Ｉ、ナイロン９Ｔ、ナイロンＭ５Ｔ、ナイロンＭＦＤ６、２種以上のジアミンとジカルボン酸の重縮合で得られるナイロン６６・６・Ｉ、ナイロン６６・６・１２などの共重合ナイロンなどが好適に使用することができる。特にナイロン６、６６、６１０は機械的特性とコストの観点から好ましい。
【０１１３】
また、本発明に用いるハロゲン化銅あるいはその誘導体としては、ヨウ化銅、臭化銅、塩化銅、メルカプトベンズイミダゾールとヨウ化銅との錯塩などが挙げられる。なかでもヨウ化銅、メルカプトベンズイミダゾールとヨウ化銅との錯塩を好適に使用できる。ハロゲン化銅あるいはその誘導体の添加量としては、熱可塑性ポリアミド樹脂１００重量部に対し０．００１〜５重量部の範囲にあることが好ましい。添加量が０．００１部未満では予熱時の樹脂分解や発煙、臭気を抑えることができず、５重量部以上では改善効果の向上が見られなくなる。更に０．００２〜１重量部が熱安定化効果とコストのバランスから好ましい。
【０１１４】
本発明において、チョップド繊維束の束状集合体［Ｎ］にマトリックス樹脂を含浸する方法は特に限定するものではなく、上記熱可塑性樹脂を含浸する方法を例示すると、熱可塑性樹脂繊維を含有する束状集合体［Ｎ］を作製し、束状集合体［Ｎ］に含まれる熱可塑性樹脂繊維をそのままマトリックス樹脂として使用してもかまわないし、熱可塑性樹脂繊維を含まない束状集合体［Ｎ］を原料として用い、繊維強化樹脂成形材料を製造する任意の段階でマトリックス樹脂を含浸してもかまわない。
【０１１５】
また、熱可塑性樹脂繊維を含有する束状集合体［Ｎ］を原料として用いる場合であっても、繊維強化樹脂成形材料を製造する任意の段階でマトリックス樹脂を含浸することもできる。このような場合、熱可塑性樹脂繊維を構成する樹脂とマトリックス樹脂は同一の樹脂であってもかまわないし、異なる樹脂であってもかまわない。熱可塑性樹脂繊維を構成する樹脂とマトリックス樹脂が異なる場合は、両者は相溶性を有するか、あるいは、親和性が高い方が好ましい。
【０１１６】
繊維強化樹脂成形材料を製造するに際し、束状集合体［Ｎ］への、マトリックス樹脂である熱可塑性樹脂の含浸を、含浸プレス機を用いて実施することができる。プレス機としてはマトリックス樹脂の含浸に必要な温度、圧力を実現できるものであれば特に制限はなく、上下する平面状のプラテンを有する通常のプレス機や、１対のエンドレススチールベルトが走行する機構を有するいわゆるダブルベルトプレス機を用いることができる。かかる含浸工程においてはマトリックス樹脂を、フィルム、不織布又は織物等のシート状とした後、不連続繊維マットと積層し、その状態で上記プレス機等を用いてマトリックス樹脂を溶融・含浸することができるし、粒子状のマトリックス樹脂を束状集合体［Ｎ］上に散布し積層体としても良いし、もしくはチョップド繊維を散布する際に同時に散布し、束状集合体［Ｎ］内部に混ぜても良い。
【０１１７】
繊維強化樹脂成形材料に占める強化繊維の含有量としては、全体体積の２０〜７０体積％であることが好ましい。強化繊維の含有量が低下すると、繊維強化樹脂成形材料の力学特性も低下する傾向にある。一方、強化繊維の含有量が多すぎると、繊維強化樹脂成形材料の力学特性は向上しやすいものの、成形性が低下する傾向にある。繊維強化樹脂成形材料に占める強化繊維の含有量の範囲としては２５〜５０体積％であることがより好ましい。
【実施例】
【０１１８】
次に、本発明の実施例、比較例について説明する。なお、本発明は本実施例や比較例によって何ら制限されるものではない。【０１１９】
（１）使用原料
繊維束［Ａ−１］：
繊維径７．２μｍ、引張弾性率２４０ＧＰａ、単糸数５０，０００本の連続した炭素繊維束（ＺＯＬＴＥＫ社製、“ＰＸ３５（登録商標）”）を用いた。
サイジング剤［Ｓ−１］：
反応性ウレタン樹脂エマルジョン（第一工業製薬（株）製、“スーパーフレックス（登録商標）Ｒ５０００”）を用いた。
塗布樹脂［Ｐ−１］：
水溶性ポリアミド（東レ（株）社製、“Ｔ−７０”）を用いた。
塗布樹脂［Ｐ−２］：
水溶性ポリアミド（東レ（株）社製、“Ａ−９０”）を用いた。
塗布樹脂［Ｐ−３］：
水溶性ポリアミド（東レ（株）社製、“Ｐ−７０”）を用いた。
塗布樹脂［Ｐ−４］：
水溶性ポリアミド（東レ（株）社製、“Ｐ−９５”）を用いた。
マトリックス樹脂［Ｍ−１］：
ポリアミド樹脂（東レ（株）製、“アミラン（登録商標）ＣＭ１００１”）を用いた。【０１２０】
（２）サイジング剤または水溶性ポリアミドの付着量の測定方法
サイジング剤または水溶性ポリアミドが付着している炭素繊維束を５ｇほど採取し、耐熱製の容器に投入した。次にこの容器を８０℃、真空条件下で２４時間乾燥し、吸湿しないように注意しながら室温まで冷却後、秤量した炭素繊維の重量をｍ１（ｇ）とし、続いて容器ごと、窒素雰囲気中、４５０℃で灰化処理を行った。吸湿しないように注意しながら室温まで冷却し、秤量した炭素繊維の重量をｍ２（ｇ）とした。以上の処理を経て、炭素繊維へのサイジング剤または水溶性ポリアミドの付着量を次式により求めた。測定は１０本の繊維束について行い、その平均値を算出した。
付着量（ｗｔ％）＝１００×｛（ｍ１−ｍ２）／ｍ１｝【０１２１】
（３）ドレープ値の測定
３０ｃｍに切断した強化繊維束をまっすぐ伸ばして平らな台に載せ、湾曲したり撚れたりしないことを確認する。湾曲あるいは撚れが発生した場合、１００℃以下の加熱、あるいは、０．１ＭＰａ以下の加圧によって除くことが好ましい。図１６に示すように、２３±５℃の雰囲気下、直方体の台の端に、３０ｃｍに切断した部分分繊繊維束を固定し、この時、部分分繊繊維束は台の端から２５ｃｍの長さで突き出るように固定した。すなわち、部分分繊繊維束の端から５ｃｍの部分が、台の端に来るようにした。この状態で５分間静置した後、台に固定していない方の部分分繊繊維束の先端と、台の側面との最短距離を測定し、ドレープ値Ｄ１とした。測定した前記部分分繊繊維束を２５℃の水に、５分間浸漬した後、取り出し、水を切った。次に部分分繊繊維束を８０℃、真空条件下で２４時間乾燥し、絶乾した後、前記方法と同様の方法で浸漬処理後ドレープ値Ｄ２とした。測定本数はｎ＝５とし、平均値を採用した。【０１２２】
（４）硬度の測定
部分分繊繊維束の硬度は、ＪＩＳ  Ｌ−１０９６  Ｅ法（ハンドルオメータ法）に準じ、ＨＡＮＤＬＥ−Ｏ−Ｍｅｔｅｒ（大栄科学精機製作所製「ＣＡＮ−１ＭＣＢ」）を用いて測定した。硬度測定に用いる試験片の長さは１０ｃｍ、幅はフィラメント数１７００本〜５５０本で１ｍｍとなるように部分分繊繊維束を開繊調整した。また、スリット幅は２０ｍｍに設定した。このスリット溝が設けられた試験台に試験片となる部分分繊繊維束を１本乗せ、ブレードにて溝の一定深さ（８ｍｍ）まで試験片を押し込むときに発生する抵抗力（ｇ）を測定した。部分分繊繊維束の硬度は３回の測定の平均値から得た。【０１２３】
（５）樹脂含有強化繊維束の幅変化率測定
部分分繊繊維束の分繊処理を施す前の幅３０ｍｍから８５ｍｍに拡幅された樹脂含有炭素繊維束を長さ２３０ｍｍにカットし、その一端の端から３０ｍｍの位置をクリップで挟み、逆端から１００ｍｍの間で幅を５点測定し、その平均値を浸漬前におけるＷ１とした。その後、２５℃の水に、５分間浸漬した後、取り出し、クリップで挟んだ側が上に来るように吊るした状態で１分間水を切った後、クリップで挟んだ逆端から１００ｍｍの間における幅を５点測定し、その平均値を浸漬後におけるＷ２とした。以上の処理を経て、樹脂含有炭素繊維束の幅変化率を次式により求めた。
幅変化率＝Ｗ２／Ｗ１【０１２４】
（６）チョップド繊維束の幅変化率測定
部分分繊繊維束をカットし得られた、チョップド繊維束の幅を顕微鏡を用いて５点測定し、その平均値を浸漬前におけるＷ３した。その後、２５℃の水に、５分間浸漬した後、ピンセットを用いて取り出し、形態がずれないように慎重にキムワイプ上に配置し、１分間水を切った後、幅を５点測定し、その平均値を浸漬後におけるＷ４とした。以上の処理を経て、チョップド繊維束の幅変化率を次式により求めた。
幅変化率＝Ｗ４／Ｗ３【０１２５】
（７）単位幅当りの繊維本数の測定
部分分繊繊維束、樹脂含有強化繊維束の単位幅当りの繊維本数は繊維束の幅（Ｗ１）を測定し、使用原料の強化繊維束中に含まれる全単糸本数（ここでは５０，０００本）を測定した繊維幅で除すことで求めた。【０１２６】
（８）Ｗｆ（繊維強化樹脂成形材料中の炭素繊維の重量含有率）
繊維強化樹脂成形材料から約２ｇのサンプルを切り出し、その質量を測定した。その後、サンプルを５００℃に加熱した電気炉の中で１時間加熱してマトリックス樹脂等の有機物を焼き飛ばした。室温まで冷却してから、残った炭素繊維の質量を測定した。炭素繊維の質量に対する、マトリックス樹脂等の有機物を焼き飛ばす前のサンプルの質量に対する比率を測定し、炭素繊維の重量含有率Ｗｆ（ｗｔ％）を算出した。【０１２７】
（９）力学特性の評価方法
繊維強化樹脂成形材料を後記する方法により成形し、５００×４００ｍｍの平板成形品を得た。平板長手方向を０°とし、得られた平板より０°と９０°方向から、それぞれ１００×２５×２ｍｍの試験片を１６片（合計３２片）切り出し、ＪＩＳ  Ｋ７０７４（１９８８年）に準拠し測定を実施した。力学特性としては、曲げ強度、曲げ弾性率、曲げ強度のＣＶ値（％）、曲げ弾性率のＣＶ値（％）を求めた（ＣＶ：変動係数）。【０１２８】
（１０）流動性試験（スタンピング成形）
寸法１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×２ｍｍの繊維強化樹脂成形材料を２枚重ねた状態で、基材中心温度（二枚重ねた間の温度）が２６０℃となるように予熱後、１５０℃に昇温したプレス盤に配し、１０ＭＰａで３０秒間加圧した。この圧縮後の面積Ａ２（ｍｍ２）と、プレス前の基材の面積Ａ１（ｍｍ２）を測定し、Ａ２／Ａ１×１００を流動率（％）とした。【０１２９】
（実施例１）
繊維束［Ａ−１］を、ワインダーを用いて一定速度１０ｍ／ｍｉｎで巻き出し、１０Ｈｚで軸方向へ振動する振動拡幅ロールに通し、拡幅処理を施した後に、５０ｍｍ幅の幅規制ロールを通すことで５０ｍｍへ拡幅した拡幅繊維束を得た。【０１３０】
得られた拡幅繊維束を一定速度５ｍ／ｍｉｎで巻き出し、サイジング剤［Ｓ−１］を精製水で希釈したサイジング処理液に連続的に浸漬させて、拡幅繊維束に１次サイジング剤を塗布し、次いで１５０℃のホットローラと２００℃の乾燥炉（大気雰囲気下）に１次サイジング剤を塗布した前記拡幅繊維束を供し、乾燥して水分を除去した。得られた１次サイジング剤付与済み拡幅繊維束を前述のサイジング剤または水溶性ポリアミドの付着量の測定方法に基づき算出したところ、１．５ｗｔ％であった。また、サイジング処理液に浸漬した際に、拡幅繊維束の繊維束幅が表面張力によって縮まらないように、繊維束にかかる張力を調整しながら実施した。次に得られたサイジング剤付与済み拡幅繊維束を、塗布樹脂［Ｐ−１］を精製水で希釈した含油樹脂処理液に連続的に浸漬させて、サイジング剤付与済み拡幅繊維束に塗布樹脂を塗布し、次いで２５０℃のホットローラと２５０℃の乾燥炉（大気雰囲気下）に２次サイジング剤（塗布樹脂［Ｐ−１］）を塗布したサイジング剤付与済み拡幅繊維束を供し、乾燥して水分を除去し、１．５分熱処理を施した。得られた塗布樹脂付与済み拡幅繊維束（樹脂含浸強化繊維束）を前述のサイジング剤または水溶性ポリアミドの付着量の測定方法に基づき算出したところ、塗布樹脂付着量は０．１ｗｔ％であった。なお、これは元のサイジング剤付与済み拡幅繊維束に付与されていたサイジング剤を含まない総付着量である。
【０１３１】
得られた塗布樹脂付与済み拡幅繊維束に対して、厚み０．２ｍｍ、幅３ｍｍ、高さ２０ｍｍの突出形状を具備する分繊処理用鉄製プレートを、強化繊維束の幅方向に対して１ｍｍ等間隔に並行にセットした分繊処理手段を準備した。この分繊処理手段を拡幅繊維束に対して、間欠式に抜き挿しし、部分分繊繊維束を得た。【０１３２】
この時、分繊処理手段は一定速度１０ｍ／ｍｉｎで走行する拡幅繊維束に対して、３秒間分繊処理手段を突き刺し分繊処理区間を生成し、０．２秒間で分繊処理手段を抜き、再度突き刺す動作を繰り返し行なった。【０１３３】
得られた部分分繊繊維束は、分繊処理区間で繊維束が幅方向に対して５０分割に分繊されており、少なくとも１つの分繊処理区間の少なくとも１つの端部に、未分繊処理区間を有していた。部分分繊繊維束を１５００ｍ作製したところ、一度も糸切れを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことが出来たが、わずかに巻きつきが発生し、プロセス通過性を△（可）とした。得られた塗布樹脂付与済み拡幅繊維束の幅変化率＝Ｗ２／Ｗ１の結果及び、得られた部分分繊繊維束のドレープ試験、硬度測定結果を表１に示す。【０１３４】
その結果、単位幅当りの繊維本数１０００本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が１３０ｍｍの部分分繊繊維束を得られた。【０１３５】
続いて、得られた部分分繊繊維束を、ロータリーカッターへ連続的に挿入して繊維束を繊維長２５ｍｍ、切断角度２０°に切断、均一分散するように散布することにより、繊維配向が等方的である不連続繊維不織布を得た。得られた不連続繊維不織布の目付は０．２５ｋｇ／ｍ２であった。また、前述のチョップド繊維束の幅変化率測定に基づき算出した結果を表１に示す。【０１３６】
次に、不連続繊維不織布を５枚積層し、さらに積層した不連続繊維不織布の炭素繊維［Ａ−１］とマトリックス樹脂［Ｍ−１］の重量比が４５：５５となるようにナイロン樹脂メルトブロー不織布（「ＣＭ１００１」、東レ（株）製）を積層した後に、全体をステンレス板で挟み、２４０℃で９０秒間予熱後、２．０ＭＰａの圧力をかけながら１８０秒間、２４０℃にてホットプレスした。ついで、加圧状態で５０℃まで冷却し、厚さ２ｍｍの繊維強化樹脂成形材料を得た。この時、繊維強化樹脂成形材料の強化繊維重量含有率が４６ｗｔ％になるように、樹脂シート作製の段階で樹脂の塗布量を調整した。得られた繊維強化樹脂成形材料の力学特性、流動性試験の評価を行った。結果を（表１）に示す。これより、曲げ強度３９０ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ８．５％、曲げ弾性率２４．１ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ８。６％、流動率２４９％であり、判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１３７】
（実施例２）
塗布樹脂［Ｐ−１］付着量を０．５ｗｔ％とした以外は実施例１と同様にして製造、評価を行った。部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は、単位幅当りの繊維本数１１１１本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が１５３ｍｍのであった。また、曲げ強度４３１ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．６％、曲げ弾性率２４．２ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ７．６％、流動率２４１％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１３８】
（実施例３）
塗布樹脂［Ｐ−１］付着量を１ｗｔ％とした以外は実施例１と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１０２０本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が１７１ｍｍであった。また、曲げ強度４０７ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．７％、曲げ弾性率２４．３ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ６．７％、流動率２４３％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１３９】
（実施例４）
塗布樹脂［Ｐ−１］付着量を２ｗｔ％とした以外は実施例１と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は、単位幅当りの繊維本数１０８７本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２１０ｍｍであった。また、曲げ強度４１７ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．７％、曲げ弾性率２５．４ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ７．２％、流動率２６０％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１４０】
（実施例５）
塗布樹脂［Ｐ−１］付着量を３ｗｔ％とした以外は実施例１と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は、単位幅当りの繊維本数１１１１本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２１５ｍｍであった。また、曲げ強度３９６ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．８％、曲げ弾性率２４．７ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ７％、流動率２５５％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１４１】
（実施例６）
塗布樹脂［Ｐ−１］付着量を５ｗｔ％とした以外は実施例１と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は、単位幅当りの繊維本数１０２０本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２３５ｍｍであった。また、曲げ強度３９０ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ８％、曲げ弾性率２４．３ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ７.５％、流動率２４０％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１４２】
（比較例１）
塗布樹脂［Ｐ−１］付着量を７ｗｔ％とした以外は実施例１と同様にして評価を行った。部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、繊維束が硬く、安定した幅で分繊処理を行うことができなかった。これよりプロセス通過性を×（不良）とした。また、安定して部分分繊繊維束を得られず。チョップド繊維束を得ることができなかったため、判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を×とした。【０１４３】
（比較例２）
繊維束［Ａ−１］を、ワインダーを用いて一定速度１０ｍ／ｍｉｎで巻き出し、１０Ｈｚで軸方向へ振動する振動拡幅ロールに通し、拡幅処理を施した後に、５０ｍｍ幅の幅規制ロールを通すことで５０ｍｍへ拡幅した拡幅繊維束を得た。【０１４４】
得られた拡幅繊維束を、サイジング剤［Ｓ−１］を精製水で希釈したサイジング処理液に連続的に浸漬させて、拡幅繊維束に１次サイジング剤を塗布し、次いで１５０℃のホットローラと２００℃の乾燥炉に１次サイジング剤を塗布した前記拡幅繊維束を供し、乾燥して水分を除去した。得られた１次サイジング剤付与済み拡幅繊維束を前述のサイジング剤または水溶性ポリアミドの付着量の測定方法に基づき算出したところ、１．５ｗｔ％であった。また、サイジング処理液に浸漬した際に、拡幅繊維束の繊維束幅が表面張力によって縮まらないように、繊維束にかかる張力を調整しながら実施した。【０１４５】
得られた１次サイジング剤付与済み拡幅繊維束に対して、厚み０．２ｍｍ、幅３ｍｍ、高さ２０ｍｍの突出形状を具備する分繊処理用鉄製プレートを、強化繊維束の幅方向に対して１ｍｍ等間隔に並行にセットした分繊処理手段を準備した。この分繊処理手段を拡幅繊維束に対して、間欠式に抜き挿しし、部分分繊繊維束を得た。【０１４６】
この時、分繊処理手段は一定速度１０ｍ／ｍｉｎで走行する拡幅繊維束に対して、３秒間分繊処理手段を突き刺し分繊処理区間を生成し、０．２秒間で分繊処理手段を抜き、再度突き刺す動作を繰り返し行なった。【０１４７】
得られた部分分繊繊維束は、分繊処理区間で繊維束が幅方向に対して５０分割に分繊されており、少なくとも１つの分繊処理区間の少なくとも１つの端部に、単糸が交絡した絡合部が蓄積されてなる絡合蓄積部を有していた。部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、分繊処理を行うことはできたが、単糸毛羽によるローラー等への巻きつきが発生し、安定して分繊処理を行うことはできず、プロセス通過性を×（不良）〜△（可）とした。【０１４８】
２次サイジング剤塗布処理を施さない以外は実施例１と同様にして評価を行った。その結果、単位幅当りの繊維本数１０００本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が３９ｍｍの部分分繊繊維束が得られ、また、曲げ強度３６７ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ１５％、曲げ弾性率２３．３ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ１６．１％、流動率２３０％であった。強度バラつき、弾性率バラつき共に実施例１〜６と比較して大きく、判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を×とした。【０１４９】
（比較例３）
繊維束［Ａ−１］を、ワインダーを用いて一定速度１０ｍ／ｍｉｎで巻き出し、１０Ｈｚで軸方向へ振動する振動拡幅ロールに通し、拡幅処理を施した後に、３０ｍｍ幅の幅規制ロールを通すことで３０ｍｍへ拡幅した拡幅繊維束を得た。【０１５０】
拡幅幅を３０ｍｍとする以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、分繊処理を行うことはできたが、繊維束が硬く、安定して分繊処理を行うことはできず、プロセス通過性を△（可）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１６６７本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２４２ｍｍであった。また、曲げ強度３７８ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ１１％、曲げ弾性率２３．８ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ１０．２％、流動率２６３％であった。強度バラつき、弾性率バラつき共に実施例１〜６と比較して大きく、判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を×とした。【０１５１】
（実施例７）
繊維束［Ａ−１］を、ワインダーを用いて一定速度１０ｍ／ｍｉｎで巻き出し、１０Ｈｚで軸方向へ振動する振動拡幅ロールに通し、拡幅処理を施した後に、３５ｍｍ幅の幅規制ロールを通すことで３６ｍｍへ拡幅した拡幅繊維束を得た。【０１５２】
拡幅幅を３６ｍｍとする以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１３８９本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２２５ｍｍであった。また、曲げ強度４０５ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．８％、曲げ弾性率２４．７ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ７．２％、流動率２６０％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１５３】
（実施例８）
繊維束［Ａ−１］を、ワインダーを用いて一定速度１０ｍ／ｍｉｎで巻き出し、１０Ｈｚで軸方向へ振動する振動拡幅ロールに通し、拡幅処理を施した後に、７０ｍｍ幅の幅規制ロールを通すことで６９ｍｍへ拡幅した拡幅繊維束を得た。【０１５４】
拡幅幅を６９ｍｍとする以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数７２５本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が１６４ｍｍであった。また、曲げ強度４２０ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．６％、曲げ弾性率２５．３ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ７．１％、流動率２５４％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１５５】
（比較例４）
繊維束［Ａ−１］を、ワインダーを用いて一定速度１０ｍ／ｍｉｎで巻き出し、１０Ｈｚで軸方向へ振動する振動拡幅ロールに通し、拡幅処理を施した後に、９０ｍｍ幅の幅規制ロールを通すことで８５ｍｍへ拡幅した拡幅繊維束を得た。
拡幅幅を８５ｍｍとする以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、繊維束が薄く、繊維束の割れが発生し、安定して分繊処理を行うことはできず、プロセス通過性を×（不良）とした。また、目的とした部分分繊繊維束を得られず。チョップド繊維束を得ることができなかったため、判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を×とした。【０１５６】
（実施例９）
繊維束［Ａ−１］を、ワインダーを用いて一定速度１０ｍ／ｍｉｎで巻き出し、１０Ｈｚで軸方向へ振動する振動拡幅ロールに通し、拡幅処理を施した後に、３５ｍｍ幅の幅規制ロールを通すことで３５ｍｍへ拡幅した拡幅繊維束を得た。【０１５７】
拡幅幅を３５ｍｍとする以外は実施例５と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１４２９本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２２９ｍｍであった。また、曲げ強度３９２ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．５％、曲げ弾性率２４．１ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ６．８％、流動率２６５％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１５８】
（比較例５）
繊維束［Ａ−１］を、ワインダーを用いて一定速度１０ｍ／ｍｉｎで巻き出し、１０Ｈｚで軸方向へ振動する振動拡幅ロールに通し、拡幅処理を施した後に、５０ｍｍ幅の幅規制ロールを通すことで５０ｍｍへ拡幅した拡幅繊維束を得た。【０１５９】
得られた拡幅繊維束を一定速度５ｍ／ｍｉｎで巻き出し、サイジング剤［Ｓ−１］を精製水で希釈したサイジング処理液に連続的に浸漬させて、拡幅繊維束に１次サイジング剤を塗布し、次いで１５０℃のホットローラと２００℃の乾燥炉（大気雰囲気下）に１次サイジング剤を塗布した前記拡幅繊維束を供し、乾燥して水分を除去した。得られた１次サイジング剤付与済み拡幅繊維束を前述のサイジング剤または水溶性ポリアミドの付着量の測定方法に基づき算出したところ、１．５ｗｔ％であった。また、サイジング処理液に浸漬した際に、拡幅繊維束の繊維束幅が表面張力によって縮まらないように、繊維束にかかる張力を調整しながら実施した。次に得られたサイジング剤付与済み拡幅繊維束を、塗布樹脂［Ｐ−１］を精製水で希釈した含油樹脂処理液に連続的に浸漬させて、サイジング剤付与済み拡幅繊維束に塗布樹脂を塗布し、次いで１３０℃のホットローラと１３０℃の乾燥炉（大気雰囲気下）に２次サイジング剤（塗布樹脂［Ｐ−１］）を塗布したサイジング剤付与済み拡幅繊維束を供し、乾燥して水分を除去し、０．３分熱処理を施した。得られた塗布樹脂付与済み拡幅繊維束（樹脂含浸強化繊維束）を前述のサイジング剤または水溶性ポリアミドの付着量の測定方法に基づき算出したところ、塗布樹脂付着量は２ｗｔ％であった。なお、これは元のサイジング剤付与済み拡幅繊維束に付与されていたサイジング剤を含まない総付着量である。
【０１６０】
熱処理温度、時間を１３０℃、０．３分とすること以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、分繊処理時に巻きつきが発生し、安定して分繊処理を行うことができず、プロセス通過性を×（不良）とした。また、目的とした部分分繊繊維束を得られず。チョップド繊維束を得ることができなかったため、判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を×とした。【０１６１】
（実施例１０）
２次サイジング剤の熱処理温度、時間を１３０℃、１５分とすること以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１０４２本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２１４ｍｍであった。また、曲げ強度４２０ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．７％、曲げ弾性率２５．６ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ７．３％、流動率２５１％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１６２】
（実施例１１）
２次サイジング剤の熱処理温度、時間を３５０℃、０．４分とすること以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１０６４本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２００ｍｍであった。また、曲げ強度４１０ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．９％、曲げ弾性率２５．３ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ７．５％、流動率２６０％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１６３】
（比較例６）
２次サイジング剤の熱処理温度、時間を３５０℃、１６分とすること以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一部繊維割れが起こるものの、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を△（可）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１１１１本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が９６ｍｍであった。また、曲げ強度３５４ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ１１％、曲げ弾性率２２．９ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ１２．３％、流動率２３３％であった。強度バラつき、弾性率バラつき共に実施例１０、１１と比較して大きく、判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を×とした。【０１６４】
（実施例１２）
繊維束［Ａ−１］を、ワインダーを用いて一定速度１０ｍ／ｍｉｎで巻き出し、１０Ｈｚで軸方向へ振動する振動拡幅ロールに通し、拡幅処理を施した後に、５０ｍｍ幅の幅規制ロールを通すことで５０ｍｍへ拡幅した拡幅繊維束を得て、得られた拡幅繊維束の１次サイジング剤にサイジング剤［Ｓ−１］の代わりに塗布樹脂［Ｐ−１］を用いた以外は実施例２と同様にして評価を行った。なお、１次サイジング剤（塗布樹脂［Ｐ−１］）付着量は０．５ｗｔ％、２次サイジング剤（塗布樹脂［Ｐ−１］）付着量は１．５ｗｔ％とした。なお、２次サイジング剤（塗布樹脂［Ｐ−１］）付着量は元の１次サイジング剤付与済み拡幅繊維束に付与されていた１次サイジング剤を含まない付着量である。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１０００本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が１９８ｍｍであった。また、曲げ強度４０２ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．６％、曲げ弾性率２４．５ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ６．３％、流動率２６０％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。    【０１６５】
（実施例１３）
塗布樹脂［Ｐ−１］を塗布樹脂［Ｐ−２］とした以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１０４２本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２２４ｍｍであった。また、曲げ強度４２０ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ８％、曲げ弾性率２５ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ７．５％、流動率２６５％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１６６】
（実施例１４）
塗布樹脂［Ｐ−１］を塗布樹脂［Ｐ−３］とした以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１１１１本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２１１ｍｍであった。また、曲げ強度４１０ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ７．８％、曲げ弾性率２４．５ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ７．５％、流動率２５８％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１６７】
（実施例１５）
塗布樹脂［Ｐ−１］を塗布樹脂［Ｐ−４］とした以外は実施例４と同様にして評価を行った。その結果、部分分繊繊維束を１５００ｍ作成したところ、一度も糸切れ、巻きつきを起こすこと無く、繊維束内に存在した繊維の撚りは分繊処理手段を抜き挿しする際に走行方向へ通過し、安定した幅で分繊処理を行うことができ、プロセス通過性を○（良）とした。得られた部分分繊繊維束は単位幅当りの繊維本数１０００本／ｍｍ、ドレープ値Ｄ１が２１４ｍｍであった。また、曲げ強度４１２ＭＰａ、曲げ強度のＣＶ８．１％、曲げ弾性率２５ＧＰａ、曲げ弾性率のＣＶ８％、流動率２６０％であった。判断（○：実使用上問題ないレベル、×：実使用上問題があるレベル）を○とした。【０１６８】
【表１】
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【産業上の利用可能性】
【０１６９】
本発明は、複数の単糸からなる繊維束を２つ以上の細い束に分繊することが望まれるあらゆる繊維束に適用でき、塗布樹脂を適切なタイミングで付与することにより、適切な部分分繊形態に保つことができる。特に強化繊維を用いる際は、得られた部分分繊繊維束はマトリックス樹脂を含浸し、あらゆる強化繊維複合材料に用いることができる。
【符号の説明】
【０１７０】
１００  繊維束
１１０  分繊処理区間
１２０  絡合蓄積部
１３０  未分繊処理区間
１４０  毛羽溜まり
１５０  分繊処理部
１６０  絡合部
１７０  分繊距離
１８０  部分分繊繊維束
１９０  分繊繊維束
２００  分繊手段
２１０  突出部
２１１  接触部
２２０  回転分繊手段
２４０  回転軸
３００  部分分繊処理工程
３０１  繊維束拡幅工程
４００  サイジング剤付与工程
４０１  サイジング剤塗布工程
４０２  乾燥工程
５０１  切断面
Ｄ  切断面の間隔
Ｄ１  ドレープ値
ＰＡ〜ＰＫ  パターン
ＲＡ、ＲＢ  繊維束の走行方向
Ｓ１〜Ｓ６  分繊手段の移動方向
ＳＡ  繊維束の移動方向
ｔ  辺Ｆｙの長さ
Ｗ  繊維束の幅
θ  切断角度
［ａ］  分繊束集合体
［ｂ］  結合束集合体
［ｃ］  結合切断集合体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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