(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
硬化性接着剤成分及び脂肪族ポリエステルを含む接着剤であって、
該脂肪族ポリエステルが、脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位とを主たる構成単位として有する、粒子状又は繊維状の脂肪族ポリエステルであり、
該硬化性接着剤成分と該脂肪族ポリエステルとの合計に対して該脂肪族ポリエステルを５〜４５質量％含む接着剤。
【請求項２】
前記硬化性接着剤成分が、有機イソシアネート系化合物、フェノール系化合物、アミン系化合物、ホルムアルデヒド及びこれらの化合物の縮合物から選ばれる少なくとも１種を含む請求項１に記載の接着剤。
【請求項３】
前記硬化性接着剤成分が、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート、フェノール、尿素、メラミン、ホルムアルデヒド及びこれらの化合物の縮合物から選ばれる少なくとも１種を含む請求項２に記載の接着剤。
【請求項４】
前記脂肪族ポリエステルがポリブチレンサクシネートである請求項１〜３の何れか１項に記載の接着剤。
【請求項５】
木質材料用接着剤である請求項１〜４の何れか１項に記載の接着剤。
【請求項６】
請求項１〜５の何れか１項に記載の接着剤及びリグノセルロース系材料を含む混合物を硬化させてなる木質ボード。
【請求項７】
請求項１〜５の何れか１項に記載の接着剤及びリグノセルロース系材料を含む混合物を加熱加圧成形してなる請求項６に記載の木質ボード。
【請求項８】
硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとリグノセルロース系材料とを含む接着剤混合物であって、
該脂肪族ポリエステルが、脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位とを主たる構成単位として有する、粒子状又は繊維状の脂肪族ポリエステルであり、
該硬化性接着剤成分と該脂肪族ポリエステルとの合計に対して該脂肪族ポリエステルを５〜４５質量％含み、該リグノセルロース系材料１００質量部に対して、該硬化性接着剤成分と該脂肪族ポリエステルとを合計で０．５〜６５質量部含む接着剤混合物。
【請求項９】
請求項８に記載の接着剤混合物を加熱加圧成形してなる木質ボード。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接着剤、接着剤混合物及び木質ボードに関する。詳しくは、硬化性接着剤成分量を低減した上で、従来の接着剤よりも高強度の木質ボードを製造することができる接着剤及び接着剤混合物と、この接着剤及び接着剤混合物を用いた木質ボードに関する。
【背景技術】
【０００２】
木質チップや繊維材料等のリグノセルロース系材料と、フェノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、尿素メラミン共縮合樹脂、イソシアネート系樹脂等の熱硬化型接着剤との混合物を加熱加圧成形し、リグノセルロース系材料を熱硬化型接着剤で結着することにより製造される木質ボードは、軽量で断熱性、遮音性、剪断剛性等にも優れることから、建材として床や壁などの下地材に、また、表面に化粧板を貼着して家具等に加工されるなど、幅広い用途に使用されている。
特にリグノセルロース系材料として建築廃材や間伐材を用いることで、環境負荷を軽減することができ、低コストで製造できることが知られている。
【０００３】
木質ボードとは、上記の通り、製材時の残廃材、建築解体材等から得られる木材小片、木質繊維等のリグノセルロース系材料を接着剤と混合した後に成形したものを意味する。一般に、木質ボードはリグノセルロース系材料とフェノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、尿素メラミン共縮合樹脂、イソシアネート系樹脂等の熱硬化型接着剤を混合した後に、加熱加圧成形を行うことによって製造される。木質ボードの具体的な例として、配向性ストランドボード（Oriented  Strand  Board）、パーティクルボード（Particle  board）、中密度繊維板（Medium  Density  Fiberboard）等が挙げられ、木質ボードの種類に応じて、各種強度、接着剤の種類、ホルムアルデヒド放散量、難燃性等の基準が、日本工業標準調査会のＪＩＳによって定められている。例えば、パーティクルボードについては、ＪＩＳ  Ａ  ５９０８（１９９４）に各種基準が設定されている。
【０００４】
これに対して、熱可塑性樹脂を主原料とし、熱可塑性樹脂に少量のリグノセルロース材料を複合したものは、木材・プラスチック複合材（Wood  Plastic  Composite）と称され、木質ボードと区別される。
木材・プラスチック複合材は、通常、製材時の残廃材、建築解体材等から得られる木材小片、木質繊維等のリグノセルロース系材料と熱可塑性樹脂を混合した後、押出成形、射出成形、プレス成形等の公知の成形法によって製造される。
【０００５】
例えば、特許文献１には、木粉及び脂肪族ポリエステルと、成形時の流動性改善のための縮合リン酸エステルとを含む木粉含有材料が記載され、特許文献２には、リグノセルロース系材料とポリブチレンサクシネート系樹脂との混合物を用いた合成板が記載されているが、これらは、木材・プラスチック複合材に分類され、本発明で主な対象とする木質ボードとは異なる。
【０００６】
従来、木質ボードの高強度化は、木質ボードの密度を上げる、もしくは木質ボード中の接着剤成分量を増やすことで解決されてきた。
【０００７】
しかし、メラミン−ホルムアルデヒド樹脂、尿素−ホルムアルデヒド樹脂、フェノール樹脂、レゾルシノール樹脂、レゾルシノール−フェノール共重合樹脂などの熱硬化型接着剤を多量に用いることは、接着剤由来のホルムアルデヒドの室内汚染による健康障害、すなわちシックハウス症候群を引き起こすことから、接着剤量を増やすことは好ましくない。
【０００８】
有機イソシアネート系化合物は、ホルムアルデヒドの蒸散の問題はないものの、例えばジフェニルメタンジイソシアネートは過剰暴露によって呼吸器系への悪影響がある。このため、有機イソシアネート系の接着剤であっても、これを多量に用いることは、作業者の安全衛生上好ましくない。
【０００９】
このようなことから、いずれの熱硬化型接着剤を用いる場合であっても、接着剤成分量を減らしながらも、高強度の木質ボードを製造することが要望されている。
【００１０】
特許文献３には、木材、イソシアネート系接着剤、ポリ１，３−プロピレンサクシネート−Ｃｏ−テレフタレートを原料に木質ボードを製造したことが記載されているが、その実施例では、イソシアネート系接着剤に対してポリ１，３−プロピレンサクシネート−Ｃｏ−テレフタレートを１重量倍又は２重量倍も用いている。このように、ポリ１，３−プロピレンサクシネート−Ｃｏ−テレフタレートを多量に用いたものでは、高強度の木質ボードを製造し得ない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開２０１３−６７６８１号公報
【特許文献２】特開２００６−２０５６４４号公報
【特許文献３】米国特許出願公開第２０１３／０３２４６４４号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は、接着剤成分量を低減した上で、従来よりも曲げ強度等の機械強度に優れた木質ボードを製造することができる接着剤及び接着剤混合物と、これを用いた木質ボードを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとを限定された特定の配合比で用いることにより、上記課題を解決することができることが分かり、本発明に到達した。
即ち、本発明は以下を要旨とする。
【００１４】
［１］  硬化性接着剤成分及び脂肪族ポリエステルを含む接着剤であって、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの合計に対して脂肪族ポリエステルを５〜４５質量％含む接着剤。
［２］  前記硬化性接着剤成分が、有機イソシアネート系化合物、フェノール系化合物、アミン系化合物、ホルムアルデヒド及びこれらの化合物の縮合物から選ばれる少なくとも１種を含む［１］に記載の接着剤。
［３］  前記硬化性接着剤成分が、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート、フェノール、尿素、メラミン、ホルムアルデヒド及びこれらの化合物の縮合物から選ばれる少なくとも１種以上を含む［２］に記載の接着剤。
［４］  前記脂肪族ポリエステルが粒子又は繊維である［１］〜［３］の何れかに記載の接着剤。
［５］  前記脂肪族ポリエステルが脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位とを主たる構成単位として有する［１］〜［４］の何れかに記載の接着剤。
［６］  前記脂肪族ポリエステルがポリブチレンサクシネートである［５］に記載の接着剤。
［７］  木質材料用接着剤である［１］〜［６］の何れかに記載の接着剤。
［８］  ［１］〜［７］の何れかに記載の接着剤及びリグノセルロース系材料を含む混合物を硬化させてなる木質ボード。
［９］  ［１］〜［７］の何れかに記載の接着剤及びリグノセルロース系材料を含む混合物を加熱加圧成形してなる［８］に記載の木質ボード。
［１０］  硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとリグノセルロース系材料とを含む接着剤混合物であって、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの合計に対して脂肪族ポリエステルを５〜４５質量％含み、リグノセルロース系材料１００質量部に対して、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとを合計で０．５〜６５質量部含む接着剤混合物。
［１１］  ［１０］に記載の接着剤混合物を加熱加圧成形してなる木質ボード。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、接着剤成分量を低減した上で、従来よりも機械強度に優れた木質ボードを製造することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下に本発明の実施の形態を詳細に説明する。
【００１７】
〔接着剤〕
本発明の接着剤は、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとを含み、接着剤中に脂肪族ポリエステルを、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの合計に対して５〜４５質量％含むものである。
【００１８】
［作用機構］
本発明において、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルの配合比を特定の範囲とすることで、曲げ強度等の機械強度に優れた木質ボードを製造することができる理由の詳細は明らかでないが、以下のように推測される。
【００１９】
例えば、硬化性接着剤成分がイソシアネート系化合物の場合、イソシアネート系化合物はリグノセルロース系材料の表面水酸基やその周りの水と架橋反応することで、リグノセルロース構造を点接着し、木質ボードの曲げ強度を向上させることが知られている。
しかしながらリグノセルロースは不溶不融の固体であることから、イソシアネート系化合物とリグノセルロースの表面水酸基との反応効率は十分に高くないことが考えられる。
一方、脂肪族ポリエステルは、イソシアネート系化合物と反応しうる水酸基およびリグノセルロース系材料の表面水酸基と反応しうるカルボン酸基を有しており、かつ熱可塑性であることから、溶融時は官能基が自由に運動でき、イソシアネート系化合物との反応性はリグノセルロースより高いことが予想される。
以上のことから脂肪族ポリエステルは、硬化性接着剤成分とリグノセルロース系材料の接着の仲介をしていることが推測される。
この時、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルの比率が重要であり、脂肪族ポリエステルを含まず、硬化性接着剤成分のみでは上記の脂肪族ポリエステルによる仲介の効果が得られないので十分なボード強度が得られず、一方で、脂肪族ポリエステルが多すぎると、脂肪族ポリエステルとリグノセルロース系材料との接着強度は十分に強くないためにやはり強度が低下してしまう。
【００２０】
硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとを本発明で規定される範囲の比率で用いることで、脂肪族ポリエステルによる硬化性接着剤成分とリグノセルロース系材料の仲介の効果、および硬化性接着剤成分とリグノセルロース系材料との接着、脂肪族ポリエステルとリグノセルロース系材料との接着の効果を、それぞれ最も効果的に得ることができるようになり、少量の硬化性接着剤成分でも高強度の木質ボードを得ることができると考えられる。
【００２１】
［脂肪族ポリエステル］
本発明で用いる脂肪族ポリエステルは、脂肪族構造（脂環構造を含む）のモル比率が全体構造に対して最大比率となるポリエステル樹脂であれば特に限定されず、例えば、脂肪族構造以外に、部分的に芳香族構造を有する脂肪族芳香族ポリエステルであってもよい。より具体的には、例えば、脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステル（全脂肪族ポリエステル）；脂肪族オキシカルボン酸（オキシカルボン酸）単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステル；脂肪族ジオール単位、脂肪族ジカルボン酸単位、及び芳香族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族芳香族ポリエステル；およびそれらの混合物が挙げられる。これらの中で、脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルが好ましい。
【００２２】
ここで、「単位」とは、脂肪族ポリエステルの製造に用いた単量体成分に由来して脂肪族ポリエステル中に含まれる構成単位を意味し、「主たる構成単位」とは、対象とする単量体成分に由来する構成単位を、脂肪族ポリエステルの全構成単位中に５０モル％以上含むことを意味する。この対象とする単量体に由来する構成単位の含有量は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上、さらに好ましくは８０〜１００モル％でる。即ち、本発明で用いる脂肪族ポリエステルは、脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸成分とを、脂肪族ポリエステルの重合反応に用いる全単量体成分中に５０モル％以上、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上、さらに好ましくは８０〜１００モル％含む原料を重合反応して製造されたものであることが好ましい。
【００２３】
＜脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステル＞
脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルは、下記式（１）で表される脂肪族ジオール単位および下記式（２）で表される脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルである。
【００２４】
−Ｏ−Ｒ１１−Ｏ−      （１）
［式（１）中、Ｒ１１は、鎖中に酸素原子を有していてもよい２価の鎖状脂肪族炭化水素基を示し、共重合されている場合には１種に限定されない。］
【００２５】
−ＯＣ−Ｒ２１−ＣＯ−      （２）
［式（２）中、Ｒ２１は、直接結合を示すか、２価の鎖状脂肪族炭化水素基を示し、共重合されている場合には１種に限定されない。］
【００２６】
式（１）のジオール単位を与える脂肪族ジオールとしては、特に限定されないが、成形性や機械強度の観点から、炭素数２〜１０の脂肪族ジオールが好ましく、炭素数４〜６の脂肪族ジオールが特に好ましい。具体的には、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレンエーテルグリコール等が挙げられ、中でも１，４−ブタンジオールが特に好ましい。上記脂肪族ジオールは、１種を単独で用いても、２種以上を任意の比率および組合せで用いてもよい。
【００２７】
式（２）の脂肪族ジカルボン酸単位を与える脂肪族ジカルボン酸成分は、脂肪族ジカルボン酸或いはそのアルキルエステル等の脂肪族ジカルボン酸誘導体であり、その脂肪族ジカルボン酸としては、特に限定されないが、炭素数２〜４０の脂肪族ジカルボン酸が好ましく、炭素数４〜１０の脂肪族ジカルボン酸が特に好ましい。具体的には、例えば、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸等が挙げられる。中でもコハク酸、アジピン酸、セバシン酸が好ましく、コハク酸とアジピン酸がより好ましく、コハク酸が特に好ましい。上記の脂肪族ジカルボン酸成分は、１種を単独で用いても、２種以上を任意の比率および組合せで用いてもよい。
【００２８】
脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルの具体例としては、１，４−ブタンジオールとコハク酸からなるポリブチレンサクシネート、１，４−ブタンジオール、アジピン酸、及びコハク酸からなるポリブチレンサクシネートアジペート等が挙げられる。
【００２９】
脂肪族ジカルボン酸がコハク酸である場合、コハク酸由来の構成単位量を所定範囲内とすることで、本発明の接着剤を含む木質ボードが土壌に破棄された後、リグノセルロース系材料と共に、生分解され土壌に還元され易くなる傾向にある。この観点から、本発明で用いる脂肪族ポリエステルの全ジカルボン酸単位中のコハク酸由来の構成単位の割合は、通常５０〜１００モル％、好ましくは８０〜１００モル％、より好ましくは９０〜１００モル％である。
【００３０】
また、脂肪族ジカルボン酸がコハク酸とアジピン酸である場合、コハク酸由来の構成単位とアジピン酸由来の構成単位量を所定範囲内とすることで、通常の条件における適度な生分解性を得た上で、木質ボードへの耐衝撃性の付与がより容易となる傾向にある。この観点から、本発明で用いる脂肪族ポリエステルの全ジカルボン酸単位中のコハク酸由来の構成単位の割合は、通常５０〜９５モル％、好ましくは６０〜９３モル％、より好ましくは７０〜９０モル％であり、全ジカルボン酸単位中のアジピン酸由来の構成単位の割合は、通常５〜５０モル％、好ましくは７〜４０モル％、より好ましくは１０〜３０モル％である。
【００３１】
脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルは、公知の方法（特開２０１２−１４４７４４号公報、特開２０１０−１９５９８９号公報、特開２００９−１７３８８４号公報等に記載の方法）で製造することができる。例えば、上記の脂肪族ジカルボン酸成分と脂肪族ジオールとのエステル化反応および／またはエステル交換反応を行った後、減圧下での重縮合反応を行うといった溶融重合の一般的な方法や、有機溶媒を用いた公知の溶液加熱脱水縮合方法によって製造することができる。経済性や製造工程の簡略性の観点から、無溶媒下で行う溶融重合で製造する方法が好ましい。
【００３２】
脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルとして使用可能な製品（市販品）としては、三菱化学製ポリブチレンサクシネート系樹脂「ＧＳ  Ｐｌａ」（登録商標）（ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネートアジペート等）、昭和電工社製ポリブチレンサクシネート樹脂「ビオノーレ」（登録商標）、Ｓｈａｎｄｏｎｇ  Ｆｕｗｉｎ  Ｎｅｗ  Ｍａｔｅｒｉａｌ社製ポリブチレンサクシネート樹脂等が挙げられる。
【００３３】
脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルは、以下の物性をもつものが好ましい。
【００３４】
重量平均分子量（Ｍｗ）は、下限が好ましくは１０，０００以上、より好ましくは２０，０００以上、さらに好ましくは５０，０００以上であり、上限が好ましくは１，０００，０００以下、より好ましくは５００，０００以下、さらに好ましくは４００，０００以下である。重量平均分子量を上記範囲とすることにより、成形性と機械強度の点において有利である。なお、本明細書において、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、ポリスチレンを標準物質として測定した値である。
【００３５】
メルトフローレート（ＭＦＲ）は、１９０℃、２．１６ｋｇで測定した場合、下限が通常０．１ｇ／１０分以上、好ましくは０．５ｇ／１０分以上、より好ましくは１ｇ／１０分以上であり、上限が通常１０００ｇ／１０分以下、好ましくは５００ｇ／１０分以下、より好ましくは１００ｇ／１０分以下、さらに好ましくは５０ｇ／１０分以下である。脂肪族ポリエステルのメルトフローレートを上記範囲とすることにより、成形性と機械強度が良好となる。
【００３６】
融点は、下限が好ましくは７０℃以上、より好ましくは７５℃以上であり、上限が好ましくは２５０℃以下、より好ましくは２００℃以下、特に好ましくは１５０℃以下である。融点が複数存在する場合には、少なくとも１つの融点が上記範囲内にあることが好ましい。
【００３７】
固有粘度（ＩＶ）は、通常０．６ｄＬ／ｇ以上、好ましくは０．８ｄＬ／ｇ以上、より好ましくは１．０ｄＬ／ｇ以上であり、上限が通常１．８ｄＬ／ｇ以下、好ましくは１．６ｄＬ／ｇ以下、より好ましくは１．４ｄＬ／ｇ以下である。固有粘度が小さすぎると、得られる木質ボードの機械物性が低下する可能性があり、また固有粘度が大きすぎると、成形加工時に溶融粘度が高くなりすぎ、押出機負荷が上がるため生産性が落ちる可能性がある。なお、本明細書において、固有粘度（ＩＶ）は、フェノール／テトラクロロエタン（質量比１／１）の混合溶媒を使用し、３０℃において測定した値に基づくものである。
【００３８】
また、本発明で用いる脂肪族ポリエステルの物性は、特段の記載がない場合、＜脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステル＞の項に記載された上記物性と同様である。
【００３９】
本発明で用いる脂肪族ポリエステル中の、脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルの含有割合は特に限定されないが、通常５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは９６質量％以上であり、一方上限は特に限定されないが、１００質量％であることが好ましい。脂肪族ポリエステル中に脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルが上記範囲で含まれることで、本発明の接着剤を含む木質ボードの機械物性が向上する傾向にある。
【００４０】
＜脂肪族オキシカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステル＞
脂肪族オキシカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルの脂肪族オキシカルボン酸単位を与える脂肪族オキシカルボン酸成分の具体例としては、例えば、乳酸、グリコール酸、２−ヒドロキシ−ｎ−酪酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、２−ヒドロキシカプロン酸、６−ヒドロキシカプロン酸、２−ヒドロキシ−３，３−ジメチル酪酸、２−ヒドロキシ−３−メチル酪酸、２−ヒドロキシイソカプロン酸、３−ヒドロキシ吉草酸、リンゴ酸、クエン酸等、またはこれらの低級アルキルエステル若しくは分子内エステルが挙げられる。また、ε−カプロラクトン等のラクトン化合物も本発明において脂肪族オキシカルボン酸に包含される。これらに光学異性体が存在する場合には、Ｄ体、Ｌ体またはラセミ体の何れでもよく、形態としては固体、液体または水溶液であってもよい。これらの中で、乳酸、グリコール酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、６−ヒドロキシカプロン酸、３−ヒドロキシ吉草酸が好ましい。これら脂肪族オキシカルボン酸は、１種を単独で用いても、２種以上を任意の比率および組合せで用いてもよい。
【００４１】
脂肪族オキシカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルの具体例としては、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリ３−ヒドロキシブチレート、ポリ４−ヒドロキシブチレート、ポリ（３−ヒドロキシブチレート−ｃｏ−３−ヒドロキシバレエート）、ポリカプロラクトンなどが挙げられる。これらの中でポリ乳酸が特に好ましい。
【００４２】
ポリ乳酸に含まれる乳酸の構成としては、モル比で、Ｄ−乳酸：Ｌ−乳酸＝１００：０〜８５：１５、または０：１００〜１５：８５であることが好ましい。また、Ｄ−乳酸とＬ−乳酸との構成割合が異なった他のポリ乳酸をブレンドすることも可能である。Ｄ−乳酸のみ、または、Ｌ−乳酸のみを構成単位とするポリ乳酸は結晶性樹脂となり、融点が高く、耐熱性、機械的物性に優れる傾向にある。
【００４３】
さらには、ポリ乳酸は、前述のポリ乳酸と、他のオキシカルボン酸との共重合体であってもよく、また少量の鎖延長剤に由来する単位を含んでいてもよい。他のオキシカルボン酸としては、乳酸の光学異性体（Ｌ−乳酸に対してはＤ−乳酸、Ｄ−乳酸に対してはＬ−乳酸）、グリコール酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、２−ヒドロキシ−ｎ−酪酸、２−ヒドロキシ−３，３−ジメチル酪酸、２−ヒドロキシ−３−メチル酪酸、２−メチル乳酸、２−ヒドロキシカプロン酸等の２官能脂肪族オキシカルボン酸類、およびカプロラクトン、ブチロラクトン、バレロラクトン等のラクトン類が挙げられる。このような他のオキシカルボン酸に由来する単位は、ポリ乳酸の全構成単位中１５モル％未満で使用するのがよい。
【００４４】
脂肪族オキシカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステル、例えばポリ乳酸は、縮合重合法、開環重合法等の公知の方法（特開平９−１５１２４４号公報、特開平８−１２７５０号公報、国際公開第００／０７８８３９号等に記載の方法）で製造することができる。例えば、縮合重合法では、Ｌ−乳酸またはＤ−乳酸、あるいはこれらの混合物等を直接脱水縮合重合して任意の組成、結晶性を有するポリ乳酸を得ることができる。また、開環重合法（ラクチド法）では、乳酸の環状２量体であるラクチドと、必要に応じて重合調節剤等を用いながら、適当な触媒を使用してポリ乳酸を得ることができる。なお、ラクチドには、Ｌ−乳酸の２量体であるＬ−ラクチド、Ｄ−乳酸の２量体であるＤ−ラクチド、Ｄ−乳酸およびＬ−乳酸の２量体であるＤＬ−ラクチドがあり、これらを必要に応じて混合し、重合することによって任意の組成、結晶性を有するポリ乳酸を得ることもできる。
【００４５】
脂肪族オキシカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルとして使用可能な製品（市販品）としては、ネイチャーワークス社製ポリ乳酸「Ｉｎｇｅｏ」（登録商標）などが挙げられる。
【００４６】
本発明において使用される脂肪族オキシカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルの重量平均分子量（Ｍｗ）は、下限が好ましくは６０，０００以上、より好ましくは８０，０００以上、特に好ましくは１００，０００以上であり、上限が好ましくは７００，０００以下、より好ましくは４００，０００以下、特に好ましくは３００，０００以下である。重量平均分子量が６０，０００より小さいと得られる木質ボードの機械物性や耐熱性等の実用物性が劣る傾向があり、また７００，０００より大きいと溶融粘度が高すぎて成形加工性に劣る傾向がある。
【００４７】
脂肪族ポリエステル中の、脂肪族オキシカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルの含有割合は、上限が好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８０質量％以下、さらに好ましくは７０質量％以下である。下限は特に限定されず特に含有していなくともよいが、含有する場合は通常０．１質量％以上である。脂肪族オキシカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステルの含有割合を上記範囲とすることにより、加水分解性が向上する場合がある。
【００４８】
＜脂肪族ジオール単位、脂肪族ジカルボン酸単位、及び芳香族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族芳香族ポリエステル＞
脂肪族ジオール単位、脂肪族ジカルボン酸単位、及び芳香族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族芳香族ポリエステルは、前記式（１）で表される脂肪族ジオ−ル単位、前記式（２）で表される脂肪族ジカルボン酸単位、及び、下記式（３）で表される芳香族ジカルボン酸単位を必須成分とするものである。さらに前述のオキシカルボン酸単位を有していてもよい。
【００４９】
−ＯＣ−Ｒ３１−ＣＯ−      （３）
［式（３）中、Ｒ３１は２価の芳香族炭化水素基を示し、共重合されている場合には１種に限定されない。］
【００５０】
式（１）のジオール単位を与える脂肪族ジオール及び式（２）の脂肪族ジカルボン酸単位を与える脂肪族ジカルボン酸成分については、前述の＜脂肪族ジオール単位と脂肪族ジカルボン酸単位を主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステル＞の説明で例示したものと同様であり、好ましいものも同様である。
【００５１】
式（３）の芳香族ジカルボン酸単位を与える芳香族ジカルボン酸成分としては、特に限定されないが、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸及びジフェニルジカルボン酸等が挙げられる。これらは酸無水物であってもよい。また、芳香族ジカルボン酸の誘導体として、これらの芳香族ジカルボン酸の低級アルキルエステル等も挙げられる。これらの中で、テレフタル酸、イソフタル酸、又はそれらの低級アルキル（例えば炭素数１〜４のアルキル）エステル誘導体が好ましい。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して使用してもよい。特にテレフタル酸及び／又はテレフタル酸のメチルエステルか、テレフタル酸及び／又はテレフタル酸のメチルエステルとイソフタル酸及び／又はイソフタル酸のメチルエステルとを含有する混合物が好ましい。
【００５２】
脂肪族芳香族ポリエステルの具体例としては、ポリブチレンアルキレートテレフタレートが好ましく、ポリブチレンアジペートテレフタレートまたはポリブチレンサクシネートテレフタレートがより好ましく、ポリブチレンアジペートテレフタレートが特に好ましい。
【００５３】
脂肪族芳香族ポリエステルは、公知の方法（特開２００８−３１４５７号公報、特開２００８−３１４５６号公報、特開２００１−２６６４３号公報等に記載の方法）で製造することができる。例えば、上記の脂肪族ジカルボン酸成分と芳香族ジカルボン酸成分と脂肪族ジオールとのエステル化反応および／またはエステル交換反応を行った後、減圧下での重縮合反応を行うといった溶融重合の一般的な方法や、有機溶媒を用いた公知の溶液加熱脱水縮合方法によって製造することができる。経済性や製造工程の簡略性の観点から、無溶媒下で行う溶融重合で製造する方法が好ましい。
【００５４】
脂肪族芳香族ポリエステルとして使用可能な製品（市販品）としては、ＢＡＳＦ社製ポリブチレンテレフタレートアジペート樹脂「ＥＣＯＦＬＥＸ」（登録商標）などが挙げられる。
【００５５】
本発明で用いる脂肪族ポリエステル中の、脂肪族芳香族ポリエステルの含有割合は、上限が好ましくは７０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、さらに好ましくは３０質量％以下である。下限は特に限定されず特に含有していなくともよいが、含有する場合は通常０．１質量％以上である。含有割合を上記範囲とすることにより、加水分解性が向上する場合がある。
【００５６】
本発明の接着剤には、脂肪族ポリエステルの１種のみが含まれていてもよく、例えば、ジオール単位やジカルボン酸単位の異なる脂肪族ポリエステルの２種以上が含まれていてもよい。
【００５７】
＜脂肪族ポリエステルの形態＞
本発明で用いる脂肪族ポリエステルは、粒子状又は繊維状であることが、リグノセルロース材料と混合する際に、均一に分散が可能になる点から好ましく、特に脂肪族ポリエステルが粒子状であるとリグノセルロース材料の空孔内に分散しやすいことから、得られる木質ボードの機械強度が向上する傾向にある点から好ましい。
なお、脂肪族ポリエステル粒子と脂肪族ポリエステル繊維とを併用してもよい。
【００５８】
＜脂肪族ポリエステル粒子＞
脂肪族ポリエステルが粒子状である場合、脂肪族ポリエステル粒子は、平均粒子径が６５０μｍ以下で、粒子径分布の値が１．３以上の粒子であることが好ましい。
【００５９】
本発明における平均粒子径とは、下記レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置を用いて下記の条件で粒子の全体積の累積分布を求めたとき、体積の累積分布が５０％となる粒子径（Ｄ５０）を意味する。
また、本発明における粒子径分布は、平均粒子径と同様の測定方法で全体積の累積分布を求め、体積の累積分布が１０％（Ｄ１０）、５０％（Ｄ５０）、９０％（Ｄ９０）となる粒子径を下記式（４）に代入し計算された値である。
粒子径分布＝（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０    （４）
【００６０】
使用装置：マイクロトラック  ＭＴ３３００ＥＸ  ＩＩ  ［日機装（株）］
前処理  ：ビーカーに試料を入れ、分散剤を含有する水溶液を加えてなじませた後、超音波にて２分間分散させ、これをサンプル液とする。
測定回数  ：２回
粒子透過性：透過
粒子屈折率：１．６０
溶媒      ：水
溶媒屈折率：１．３３３
【００６１】
脂肪族ポリエステル粒子の平均粒子径は、より好ましくは６００μｍ以下、さらに好ましくは５５０μｍ以下、特に好ましくは５００μｍ以下、とりわけ好ましくは４００μｍ以下であり、一方下限は特に限定されないが、通常５μｍ以上、好ましくは１５μｍ以上、より好ましくは３０μｍ以上、さらに好ましくは４０μｍ以上である。脂肪族ポリエステル粒子の平均粒子径が上記上限以下であると得られる木質ボードの外観が良好になり、吸水膨張性が低下する（改善される）傾向にある。一方、脂肪族ポリエステル粒子の平均粒子径が上記下限以上であると、リグノセルロース系材料との混合時に脂肪族ポリエステル粒子が均一に拡散しやすく、得られる木質ボードの機械物性が向上する傾向にある。
【００６２】
脂肪族ポリエステル粒子の粒子径分布は、より好ましくは１．３５以上、さらに好ましくは１．４以上、特に好ましくは１．５以上、とりわけ好ましくは１．８以上であり、一方上限は特に限定されないが、通常３０以下、好ましくは１０以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは４以下である。脂肪族ポリエステル粒子の粒子径分布が上記範囲内であると、脂肪族ポリエステル粒子を含む本発明の接着剤がリグノセルロース系材料中に均一に拡散し、得られる木質ボードの湿潤時の機械物性が向上すると共に、吸水膨張性が低下（改善される）する傾向がある。
【００６３】
脂肪族ポリエステル粒子は、好ましくは後述の分級設備で一定サイズ以上の粒子を除去したものであることが好ましい。
具体的には、分級粒子径（細粉側最大粒子径）が１５００μｍ以下の脂肪族ポリエステル粒子が好ましく、より好ましくは１０００μｍ以下である。この分級粒子径が大きすぎると、木質ボード表面で生じるシミや着色等の外観不良の原因となる傾向にある。
【００６４】
本発明における分級粒子径（細粉側最大粒子径）とは、脂肪族ポリエステル粒子中の最大粒子径を意味し、具体的には脂肪族ポリエステル粒子をメッシュを用いて分級した場合、ＪＩＳ−Ｚ  ８８０１−１に規定される該メッシュの目開き（基準寸法）の値が分級粒子径となる。
【００６５】
上記のような好適な平均粒子径及び位粒子径分布の脂肪族ポリエステル粒子を用いることで、乾燥・湿潤環境下での曲げ強度、剥離強度、耐吸水膨張率及び外観に優れた木質ボードを製造することができる傾向がある。
【００６６】
脂肪族ポリエステル粒子の製造は公知の技術を用いて行うことができるが、例えば懸濁重合、乳化重合によって直接粒子を製造する方法、脂肪族ポリエステルを粉砕加工する方法、脂肪族ポリエステルを乳化剤及び分散媒と共に混合機に導入し、エマルジョン溶液を製造する方法等がある。また、上記方法によって粒子を製造する際に、粉砕後の脂肪族ポリエステル粒子にメッシュ等の分級設備を通すことで得られる脂肪族ポリエステル粒子の平均粒子径、粒子径分布、分級粒子径を制御することができる。
脂肪族ポリエステル粒子中に乳化剤や重合開始剤等が残留していると、木質ボード製造時に接着剤との予期せぬ化学反応が生じる恐れがあることから、脂肪族ポリエステルを粉砕加工する方法が好ましく用いられる。
【００６７】
脂肪族ポリエステルの粉砕加工は、公知の技術を用いて行うことができる。粉砕加工機の好ましい具体例として、リンレックスミル、ピンミル、ディスクミル、ボールミル、ターボミル等の各種粉砕機が挙げられる。
【００６８】
リンレックスミルとは、ミルの外周に固定された多数の鋭利部を有するライナーと、複数の刃を有するプレートとからなるミルである。通常、プレートの回転軸は該リンレックスミルの中央部に設置される。プレートに固定された刃とライナーとの間に衝撃を加えることにより、脂肪族ポリエステルが粉砕される。ここで、該リンレックスミルのサイズ、プレートのサイズ、プレートの回転数、プレートに固定される刃の数等は適宜選択される。該リンレックスミルとしては、例えばホソカワミクロン株式会社製のＬＸシリーズが挙げられる。
【００６９】
ピンミルとは、多数のピンが融着固定された一対の円盤状のディスクを内部に有するミルである。一対のディスクを逆方向に回転させる、あるいは片方のディスクを固定しもう一方のディスクを回転させることにより、該ディスク間で脂肪族ポリエステルを粉砕して脂肪族ポリエステルの粉末を得ることができる。ここで、該ピンミルのサイズ、ディスクのサイズ、ディスクの回転数、ディスクに融着固定されるピンの数、ディスク間の距離等は適宜選択される。
【００７０】
ディスクミルとは、多数の鋭利部（ブレード）を有する一対の円盤状のディスクを内部に有するミルである。一対の該ディスクを逆方向に回転させる、あるいは片方のディスクを固定しもう一方のディスクを回転させることにより、該ディスク間で脂肪族ポリエステルを粉砕して脂肪族ポリエステルの粉末を得ることができる。ここで、該ディスクミルのサイズ、ディスクのサイズ、ディスクの回転数、ディスク上の鋭利部（ブレード）の数、ディスク間の距離等は適宜選択される。
【００７１】
ボールミルとは、耐摩耗材が内張りされているドラムの中に、ボールとペレットを投入し、ドラムを回転させることにより、脂肪族ポリエステルを粉砕する粉砕機である。
【００７２】
なお、上記のミルにより粉砕された粉砕物を分級し、所望の粒度に制御した脂肪族ポリエステル粒子を製造することもできる。例えば、過大な粒度の粉砕物が多く生成した場合、篩振とう機等の分級機構を使用して分級後、十分に微細化された粉体のみを選別する方法を併用してもよい。なお、過大な粒度の粉砕物を、再度上記のミルに投入して粉砕し、合わせて使用することもできる。
また、粉砕時の樹脂の溶融を防止する目的で、原料槽や粉砕機を液体窒素等の冷媒で冷却する方法、水を加えた湿式下での粉砕方法も好ましく用いられる。
【００７３】
脂肪族ポリエステルは、剪断熱によって樹脂の溶融軟化が生じやすいため、凍結粉砕装置を用いて粉砕することが好ましい。上記凍結粉砕装置としては、液体窒素等の超低温冷媒による冷却部と粉砕部と粒度調整部とを兼ね備えるホソカワミクロン社製リンレックスミル  ＬＸ（商品名）が好ましく用いられる。
【００７４】
凍結粉砕を行う場合の粉砕機の温度は通常脂肪族ポリエステルのガラス転移温度以下、好ましくは−２０℃以下、より好ましくは−４０℃以下、更に好ましくは−６０℃以下であり、一方下限は通常−２００℃以上、好ましくは−１９５℃以上、より好ましくは−１８０℃以上、更に好ましくは−１５０℃以上で行うことが好ましい。上記温度範囲で粉砕を行うと脂肪族ポリエステルが低温脆化した状態で粉砕されるため、粉砕時の発熱が抑制され、熱的変性が生じにくいことから、熱による凝集を抑制し微細に粉砕することができる傾向にある。
【００７５】
＜脂肪族ポリエステル繊維＞
脂肪族ポリエステルが繊維状である場合、脂肪族ポリエステル繊維の平均繊維径は１０〜１５００μｍで、平均繊維長は０．１〜１０ｍｍ程度であることが好ましい。
【００７６】
脂肪族ポリエステル繊維の平均繊維径が上記範囲内であると、リグノセルロース材と脂肪族ポリエステル繊維が絡み合い、得られる木質ボードの機械物性が向上する傾向にある。
【００７７】
脂肪族ポリエステル繊維の平均繊維長が上記上限以下であるとリグノセルロース材料と均一に分散し、得られる木質ボードの機械物性が向上する傾向にあり、上記下限以上であるとハンドリング性に優れる点から好ましい。
【００７８】
ここで、脂肪族ポリエステル繊維の平均繊維径及び平均繊維長は、走査型電子顕微鏡により無作為に選択した１０本の脂肪族ポリエステル繊維を観察した実測値の平均値である。
【００７９】
脂肪族ポリエステル繊維は、常法に従って脂肪族ポリエステルを紡糸して所定の平均繊維径の脂肪族ポリエステル繊維を得、これを所定の平均繊維長に切断することにより製造される。
【００８０】
［硬化性接着剤成分］
硬化性接着剤成分としては、従来の木質ボードに一般的に使用されている硬化性接着剤成分をいずれも好適に用いることができる。例えば、有機イソシアネート系化合物、フェノール系化合物、アミン系化合物、ホルムアルデヒド及びこれらの化合物の縮合物が挙げられ、特に、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート、フェノール、尿素、メラミン、ホルムアルデヒド及びこれらの化合物の縮合物（例えば、フェノール−ホルムアルデヒド樹脂、フェノール−レゾルシノール−ホルムアルデヒド樹脂、レゾルシノール−ホルムアルデヒド樹脂、尿素−ホルムアルデヒド樹脂、尿素−メラミン樹脂、メラミン−尿素−ホルムアルデヒド樹脂、メラミン−ホルムアルデヒド樹脂等）から選ばれる１種又は２種以上を好ましく用いることができる。
【００８１】
これらのうち、近年の環境意識の高まりからホルムアルデヒドの放散を抑制した上で高い接着性が得られる有機イソシアネート系化合物が好ましい。
【００８２】
硬化性接着剤成分としての有機イソシアネート系化合物としては、例えば脂肪族ポリイソシアネート、脂環族ポリイソシアネート、芳香族−脂肪族ポリイソシアネート、芳香族ポリイソシアネート、及びこれらのポリイソシアネートの誘導体や変性体などが挙げられ、その１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【００８３】
脂肪族ポリイソシアネートとしては、例えば、次のようなものが挙げられる。
トリメチレンジイソシアネート、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、ペンタメチレンジイソシアネート、１，２−プロピレンジイソシアネート、１，２−ブチレンジイソシアネート、２，３−ブチレンジイソシアネート、１，３−ブチレンジイソシアネート、２，４，４−又は２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、２，６−ジイソシアネートメチルカプロエートなどの脂肪族ジイソシアネート；
リジンエステルトリイソシアネート、１，４，８−トリイソシアネートオクタン、１，６，１１−トリイソシアネートウンデカン、１，８−ジイソシアネート−４−イソシアネートメチルオクタン、１，３，６−トリイソシアネートヘキサン、３，５，７−トリメチル−１，８−ジイソシアネート−５―イソシアネートメチルオクタンなどの脂肪族トリイソシアネート：
【００８４】
脂環族ポリイソシアネートとしては、例えば、次のようなものが挙げられる。
１，３−シクロペンテンジイソシアネート、１，４−シクロヘキサンジイソシアネート、１，３−シクロヘキサンジイソシアネート、３−イソシアネートメチル−３，５，５−トリメチルシクロヘキシルイソシアネート、４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルイソシアネート）、メチル−２，４−シクロヘキサンジイソシアネート、メチル−２，６−シクロヘキサンジイソシアネート、１，３−又は１，４−ビス（イソシアネートメチル）シクロヘキサンもしくはその混合物、ノルボルナンジイソシアネートなどの脂環族ジイソシアネート；
１，３，５−トリイソシアネートシクロヘキサン、１，３，５−トリメチルイソシアネートシクロヘキサン、２−（３−イソシアネートプロピル）−２，５−ジ（イソシアネートメチル）−ビシクロ（２，２，１）ヘプタン、２−（３−イソシアネートプロピル）−２，６−ジ（イソシアネートメチル）−ビシクロ（２，２，１）ヘプタン、３−（３−イソシアネートプロピル）−２，５−ジ（イソシアネートメチル）−ビシクロ（２，２，１）ヘプタン、５−（２−イソシアネートエチル）−２−イソシアネートメチル−３−（３−イソシアネートプロピル）―ビシクロ（２，２，１）ヘプタン、６−（２−イソシアネートエチル）−２−イソシアネートメチル−３−（３−イソシアネートプロピル）―ビシクロ（２，２，１）ヘプタン、５−（２−イソシアネートエチル）−２−イソシアネートメチル−２−（３−イソシアネートプロピル）−ビシクロ（２，２，１）−ヘプタン、６−（２−イソシアネートエチル）−２−イソシアネートメチル−２−（３−イソシアネートプロピル）−ビシクロ（２，２，１）ヘプタンなどの脂環族トリイソシアネート：
【００８５】
芳香族−脂肪族ポリイソシアネートとしては、例えば、次のようなものが挙げられる。
１，３−又は１，４−キシリレンジイソシアネートもしくはその混合物、ω，ω’−ジイソシアネート−１，４−ジエチルベンゼン、１，３−又は１，４−ビス（１−イソシアネート−１−メチルエチル）ベンゼンもしくはその混合物などの芳香族−脂肪族ジイソシアネート；
１，３，５−トリイソシアネートメチルベンゼンなどの芳香族−脂肪族トリイソシアネート：
【００８６】
芳香族ポリイソシアネートとしては、例えば、次のようなものが挙げられる。
ｍ−フェニレンジイソシアネート、ｐ−フェニレンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルジイソシアネート、１，５−ナフタレンジイソシアネート、２，４−又は４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート（以下、ＭＤＩともいう）もしくはその混合物、２，４−又は２，６−トリレンジイソシアネート（以下、ＴＤＩともいう）もしくはその混合物、４，４’−トルイジンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルエーテルジイソシアネートなどの芳香族ジイソシアネート；
トリフェニルメタン−４，４’，４”−トリイソシアネート、１，３，５−トリイソシアネートベンゼン、２，４，６−トリイソシアネートトルエンなどの芳香族トリイソシアネート；
４，４’−ジフェニルメタン−２，２’，５，５’−テトライソシアネートなどの芳香族テトライソシアネート：
【００８７】
また、これらのポリイソシアネートの誘導体としては、例えば、次のようなものが挙げられる。
上記ポリイソシアネートのダイマー、トリマー、ビウレット、アロファネート、カルボジイミド、ウレトジオン、オキサジアジントリオン、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート（以下、クルードＭＤＩもしくはポリメリックＭＤＩともいう）、及びクルードＴＤＩ：
【００８８】
上記ポリイソシアネートの変性体としては、例えば、次のようなものが挙げられる。
上記ポリイソシアネートやポリイソシアネートの誘導体と、低分子量ポリオール又は低分子量ポリアミンとを、イソシアネート基が残存するように、すなわち、ポリイソシアネート又はその誘導体のイソシアネート基が、低分子量ポリオールの水酸基又は低分子量ポリアミンのアミノ基よりも過剰となる割合で反応させることによって得られるイソシアネートのポリオール変性体やポリアミン変性体：
【００８９】
上記例示した有機イソシアネート系化合物のうち、ＭＤＩやＭＤＩ誘導体が好ましく、取り扱い時の作業環境や取り扱い易さより、ポリメリックＭＤＩが好ましい。
【００９０】
［脂肪族ポリエステルの含有量］
本発明の接着剤は、接着剤中に脂肪族ポリエステルを、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの合計１００質量％に対して５〜４５質量％含むことを特徴とする。
【００９１】
接着剤中の脂肪族ポリエステルの含有量が上記上限を超えても上記下限未満であっても、接着剤成分量を減らしながらも高強度の木質ボードを製造するという本発明の目的を達成し得ない。
接着剤中の脂肪族ポリエステルの含有量は、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの合計１００質量％に対して好ましくは１０質量％以上、より好ましくは１５質量％以上であり、好ましくは４０質量％以下、より好ましくは３５質量％以下である。
【００９２】
なお、本発明の接着剤は、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステル以外に、本発明の効果を損なわない範囲で、脂肪族ポリエステル以外の樹脂や各種添加剤を含む組成物であってもよい。本発明の接着剤が含有し得る他の成分や脂肪族ポリエステル以外の樹脂としては、本発明の接着剤混合物が含有し得るその他の成分及び樹脂として後述するものが挙げられる。
【００９３】
［用途］
本発明の接着剤の用途は特に限定されるものではないが、本発明の接着剤は、木質材料用接着剤として特に接着強度に優れ、後述の木質ボードの製造原料として、リグノセルロース系材料を結着するための接着剤として有効に使用される。
【００９４】
〔接着剤混合物〕
本発明の接着剤混合物は、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとリグノセルロース系材料とを含む接着剤混合物であって、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの合計に対して脂肪族ポリエステルを５〜４５質量％含み、リグノセルロース系材料１００質量部に対して、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとを合計で０．５〜６５質量部含むものである。
なお、本発明において、配合組成におけるリグノセルロース系材料の質量は、水分を含まない絶乾重量としての値をさす。
【００９５】
本発明の接着剤混合物のリグノセルロース系材料と、接着剤となる硬化性接着剤成分及び脂肪族ポリエステルとの好適な含有量比は、本発明の接着剤混合物を、木質ボードの芯層用成形用材料として用いるか、表層（表層及び裏層）用成形用材料として用いるかで異なり、表層用成形材料のリグノセルロース系材料に対する硬化性接着剤成分及び脂肪族ポリエステルの含有量は、芯層用成形材料に比べて、０．２質量部以上多く用いることが好ましく、０．５質量部以上多く用いることがより好ましい。
【００９６】
本発明の接着剤混合物中には、リグノセルロース系材料の１種のみが含まれていてもよく、２種以上が含まれていてもよい。同様に脂肪族ポリエステル及び硬化性接着剤成分についても１種のみが含まれていてもよく、２種以上が含まれていてもよい。
【００９７】
［リグノセルロース系材料］
リグノセルロース系材料としては、従来の木質ボードに一般的に使用されているリグノセルロース系材料をいずれも好適に用いることができ、例えば、スギ、ヒノキ、ブナ、カシ、などの木質系材料（針葉樹・広葉樹）や、ケナフ、サイザル麻、イネ、サトウキビ、竹、ミツマタ、コウゾなどの草木類、さらには木綿、キワタ、カボックなどの種子毛繊維に由来する植物性の材料を挙げることができる。また、これらの処理品、誘導体、いわゆる、ナノファイバーセルロース、再生繊維（ビスコース）、半合成繊維（セルロースエステル）等も使用可能である。なお、上記木質系材料には、間伐材、端材、樹皮、廃材や、おが屑、ワラ、パルプ、サトウキビのバガスなど加工によって生成する廃棄材料も含まれる。
リグノセルロース系材料は、得られる木質ボードの機械物性からスギ、ヒノキ、ブナ、カシなどの木質系材料が好ましく用いられる。
【００９８】
リグノセルロース系材料の形状は、特に限定されず、ファイバー状（線状、フィラメント状、短繊維、ステープル、糸状）、チップ状、粉体状（パーティクル、粉末、顆粒）等が用いられる。また、ファイバー状のセルロースとしては、リグノセルロース系材料から製造されたパルプ加工品であるボール紙、新聞紙等の各種廃棄セルロース製品を解繊して得たものを用いることもできる。
【００９９】
リグノセルロース系材料の形状を加工する方法としては、ロータリーカッターによってベニア加工したものを割り箸状に切断してスティックにする方法、フレーカーの回転刃によって丸太を切削してストランドにする方法、一軸破砕機の表面に刃物のついたロールを回転させて木材を破砕する方法、二軸破砕機、衝撃式破砕機等による方法などの公知の方法を用いることができる。
【０１００】
リグノセルロース系材料の含水率は特に限定されないが通常２０質量％以下、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１０質量％以下である。一般にリグノセルロース系材料は大気中の水分を吸収することから、原料に用いる直前に加熱乾燥することや、乾燥後に密閉し保存しておくことでリグノセルロース系材料を目的の含水率に調整することができる。リグノセルロース系材料の含水率が高すぎると、得られる木質ボードの曲げ強度が低下する傾向にある。
【０１０１】
［リグノセルロース系材料と硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの配合比］
本発明の接着剤混合物は、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとリグノセルロース系材料とを含む接着剤混合物であって、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの合計に対して脂肪族ポリエステルを５〜４５質量％含み、リグノセルロース系材料１００質量部に対して、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとを合計で０．５〜６５質量部含むものである。
硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの合計１００質量％に対する脂肪族ポリエステルの含有量を上記範囲とする理由及びより好適な含有量については、前述の本発明の接着剤の項で説明した通りである。
本発明の接着剤混合物中の硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルの合計の含有量が、リグノセルロース系材料１００質量部に対して０．５質量部未満であると、得られる木質ボードの機械強度が不足し、６５質量部よりも多いと、安価なリグノセルロース系材料の使用量が少ないことから、材料コストが高くつき経済性を損ねる；接着性が高くなりすぎ、離型剤を用いても離型性が悪くなり、また、反応の過度の進行による木質ボードの脆化、未反応物による金型汚染などの問題が起こるおそれがある。
硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの合計の含有量は、リグノセルロース系材料１００質量部に対して１質量部以上であることが好ましく、３質量部以上であることがより好ましい。一方、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルとの合計の含有量は、リグノセルロース系材料１００質量部に対して５０質量部以下であることが好ましく、３５質量部以下であることがより好ましく、２０質量部以下が更に好ましい。
【０１０２】
［その他の成分］
本発明の接着剤混合物は、リグノセルロース系材料と硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルを必須成分とするものであるが、必要に応じて、その他の成分を含有していてもよい。また、脂肪族ポリエステル以外の樹脂が含まれていてもよい。
【０１０３】
本発明の接着剤混合物が含有し得るその他の成分としては、例えば、各種多糖類、難燃剤、相溶化剤、可塑剤、酸化防止剤、離型剤、耐光剤、耐候剤、着色剤、顔料、改質剤、ドリップ防止剤、帯電防止剤、耐加水分解防止剤、充填剤、補強剤（ガラス繊維、炭素繊維、タルク、クレー、マイカ、ガラスフレーク、ミルドガラス、ガラスビーズ、結晶性シリカ、アルミナ、窒化ケイ素、窒化アルミナ、ボロンナイトライド等）等が挙げられる。
【０１０４】
多糖類としては、具体的には、デキストリンや澱粉が挙げられ、澱粉としては、具体的にはコーンスターチ、ワキシーコーンスターチ、ハイアミロースコーンスターチ、小麦澱粉、米澱粉、馬鈴薯澱粉、甘藷澱粉、タピオカ澱粉、エンドウ澱粉等が挙げられる。上記多糖類は未変性品、変性品のいずれも使用できる。
変性品とは多糖類に対して、化学的、物理的、生物学的等の変性処理を施したものである。化学的変性を行った多糖類としては、炭水化物（多糖類）の構成単位の一部または全部をエステル化、エーテル化、酸化、還元、カップリング、脱水、加水分解、脱水素、ハロゲン化等の化学反応により変性した多糖類、特には、水酸基をエーテル化、エステル化反応によって変性した多糖類が好ましく用いられる。また、物理的変性を行った多糖類は、多糖類の結晶化度を変化させ、物理的性質を変化させた多糖類である。また、生物学的変性を行った多糖類は、生物を用いて化学構造等を変化させた多糖類である。木質ボードの機械物性を向上させる観点から、タピオカ澱粉、ハイアミロース澱粉、酸などでアミロース、アミロペクチンを加水分解し低粘度化させた可溶性澱粉が好ましく用いられる。
【０１０５】
これらの多糖類を配合することで、得られる木質ボードの機械物性を向上させることができる傾向にある。本発明の接着剤混合物が多糖類を含有する場合、その含有量はリグノセルロース系材料１００質量部に対して好ましくは０．１〜７０質量部程度である。
【０１０６】
離型剤は、特に限定されないが、シリコン系、フッ素系、カルナバワックス系、モンタンワックス系、パラフィン系およびポリエチレン系ワックス等が挙げられる。これらの中でも、得られた複合材料の二次加工性の点から、ポリエチレン系、カルナバワックス系が好ましく用いられる。
【０１０７】
本発明の接着剤混合物が離型剤を含有する場合、その含有量は、リグノセルロース系材料、硬化性接着剤成分及び脂肪族ポリエステルの合計１００質量部に対して０．１〜５質量部であることが好ましい。
【０１０８】
上記のその他の成分の含有量は、その合計で、本発明の接着剤混合物中に通常８０質量％以下、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下である。
【０１０９】
また、本発明の接着剤混合物が、脂肪族ポリエステル以外のその他の樹脂を含む場合、その他の樹脂としては、従来公知の熱可塑性樹脂が挙げられ、具体的には、ポリカーボネート樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリエステルカーボネート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルフォン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、ポリアリーレン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリケトン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリアリールケトン樹脂、ポリエーテルニトリル樹脂、液晶樹脂、ポリベンズイミダゾール樹脂、ポリパラバン酸樹脂；芳香族アルケニル化合物、メタクリル酸エステル、アクリル酸エステル、及びシアン化ビニル化合物からなる群より選ばれる１種以上のビニル単量体を、重合若しくは共重合させて得られるビニル系重合体；若しくは共重合体樹脂、ジエン−芳香族アルケニル化合物共重合体樹脂、シアン化ビニル−ジエン−芳香族アルケニル化合物共重合体樹脂、芳香族アルケニル化合物−ジエン−シアン化ビニル−Ｎ−フェニルマレイミド共重合体樹脂、シアン化ビニル−（エチレン−ジエン−プロピレン（ＥＰＤＭ））−芳香族アルケニル化合物共重合体樹脂、塩化ビニル樹脂、塩素化塩化ビニル樹脂等が挙げられる。これらの樹脂は１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【０１１０】
本発明の接着剤混合物がこれらのその他の樹脂を含む場合、その含有量は、接着剤混合物中の脂肪族ポリエステル１００質量部に対して１０質量部以下であることが好ましく、含まないことが本発明の効果を確実に得る上で好ましい。
【０１１１】
本発明の接着剤混合物は、通常、含水組成物として調製される。その場合、本発明の接着剤混合物の含水率は通常３〜２５質量％、特に５〜２０質量％であることが好ましい。含水率が上記上限よりも多いと加熱加圧成形時に多量に発生する水蒸気によって得られる木質ボードに欠陥が発生しやすくなり、含水率が上記下限よりも少ないと芯層にまで十分に熱が伝わらず十分な機械強度を有する木質ボードが得られない傾向にある。本発明の接着剤混合物中の含水率は、積層構造の木質ボードの成形用材料として適用する場合、表層、芯層、又は裏層用成形用材料のそれぞれについて、各層における要求特性に応じて、上記の範囲内で適宜調整することが好ましく、通常、芯層用成形用材料は５〜１０質量％、表層、裏層用成形用材料は８〜２０質量％とすることが好ましい。
組成物中の含水量を調整する場合は、リグノセルロース系材料の含水量を調整してもよいし、組成物の製造時に水を添加してもよい。
【０１１２】
［接着剤混合物の製造方法］
硬化性接着剤成分、脂肪族ポリエステル、リグノセルロース系材料及び必要に応じて用いられるその他の成分を用いて本発明の接着剤混合物を製造する方法は、公知の方法であれば特に限定されないが、例えば、撹拌混合、ポンプ混合、押出混合、容器回転混合、粉砕混合等を用いることができる。
【０１１３】
〔木質ボード〕
本発明の木質ボードは、本発明の接着剤とリグノセルロース系材料とを含む接着剤混合物、或いは本発明の接着剤混合物を硬化させてなるものである。
【０１１４】
その硬化方法としては特に制限はないが、脂肪族ポリエステルの軟化温度以上の温度において加圧成形する方法が好ましく用いられる。加熱方法は特に限定されず、高周波加熱、コンタクトヒータ、オーブンに投入しての加熱など適宜、選択することができる。加熱は、脂肪族ポリエステルの分解を抑制するため、脂肪族ポリエステルの軟化温度以上でより低い温度が好ましく、本発明の接着剤混合物を加熱加圧成形する場合の温度は２６０℃以下、例えば１７０〜２３０℃が好ましい。加熱加圧成形温度が２６０℃を超えるとリグノセルロース系材料の熱劣化や脂肪族ポリエステルの熱分解によって、製造される木質ボードの機械強度が十分に得られない傾向にある。加熱加圧成形時の圧力や加熱加圧時間は適宜選択することができるが、一般的には圧力は１〜１５ＭＰａ程度、加熱加圧時間は１〜１０分程度である。
【０１１５】
加熱加圧成形法は、公知の方法でよいが、通常はプレス成形を用いる。プレス成形の条件は特に限定されないが、ホットプレスであると、脂肪族ポリエステルとリグノセルロース系材料が均一に溶融接着されることから好ましい。また、型枠に接着剤混合物を流し込み仮成形された成形材料（マット）を、脂肪族ポリエステルの軟化温度以上のホットプレスによって本成形してもよい。また、特に仮成形体を形成せず、所定形状に集合した状態の接着剤混合物を脂肪族ポリエステルの軟化温度以上に加熱して、予備的に圧縮などした後、更にプレス成形してもよい。
【０１１６】
このようにして製造される本発明の木質ボードの形状、寸法は、その用途に応じて適宜決定されるが、密度は、０．５〜１．０ｇ／ｃｍ３、特に０．６〜０．９ｇ／ｃｍ３程度であることが好ましい。木質ボードの密度が上記下限よりも低いと、十分な耐水性や強度を発現することができない場合があり、上記上限よりも高いと、耐水性や強度の面では十分ではあるが、その反面、釘を打ち付け難くなったり、軽量化という面で取り扱いにくくなる。
【０１１７】
本発明の木質ボードは、リグノセルロース系材料、硬化性接着剤成分、脂肪族ポリエステルを原料に含むものであり、吸水性が低く、寸法安定性が良く、水分や湿気を吸収しても曲げ強度の低下が少ないため、屋根下地や床用下地及び壁面等に用いられる建築用部材、床材、家具用部材、キッチン用品や収納庫（クローゼット）等の住宅用設備部材として好適に使用できる。
【実施例】
【０１１８】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【０１１９】
［木質ボードの評価］
（１）曲げ強度
（１−１）常態曲げ強度
成形した試料から幅４０ｍｍ、長さ２７５ｍｍ（スパン２００ｍｍ）に試験片を裁断し、ＪＩＳ  Ａ  ５９０８：２００３に従って、試験速度１０ｍｍ／分で、曲げ強さ試験を行った。結果を曲げ強度として表示した。
【０１２０】
（１−２）湿潤曲げ強度
成形した試料から上記（１−１）と同様の方法で試験片を裁断した。次に試験片を７０±３℃の温水中に２時間浸漬し、さらに常温水中に１時間浸漬した後、濡れたままの状態で上記（１−１）と同様に曲げ強度を測定した。
【０１２１】
（２）剥離強度
成形した試料から５０ｍｍ角の試験片を裁断し、上下面をホットメルト接着剤にて治具に固定し、ＪＩＳ  Ａ  ５９０８：２００３に従って、試験速度２ｍｍ／分で、ボードの芯層における剥離試験を行った。得られた破断点強度を面積で除した値を剥離強度とした。
【０１２２】
［原料］
＜リグノセルロース系材料＞
パーティクルボード用表層用木質チップ（含水率約３質量％）（建築廃材：杉、ヒノキ等の混合材）
パーティクルボード用芯層用木質チップ（含水率約３質量％）（建築廃材：杉、ヒノキ等の混合材）
【０１２３】
＜硬化性接着剤成分：ポリメリックＭＤＩ＞
ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート（三井化学製：コスモネートＭ−２００）
【０１２４】
＜ＷＡＸ＞
パラフィンワックス（中京油脂社製：セロゾールＰ−２０３）
【０１２５】
＜樹脂＞
樹脂１：ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）（三菱化学（株）製「ＧＳ  Ｐｌａ」）
グレード：ＡＺ７１ＴＮ、融点：１１０℃、ＭＦＲ：２２ｇ／１０分、
樹脂２：直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）（Ｓａｂｉｃ社製）
グレード：Ｍ２０００２４、ＭＦＲ：２０ｇ／１０分
【０１２６】
但し、樹脂の融点、ＭＦＲは以下の方法により測定した。
融点：示差走査熱量計を用い、１０ｍｇのサンプルを流量５０ｍＬ／分の窒素気流下で加熱溶融させた後、１０℃／分の速度で冷却、引き続き１０℃／分の速度で昇温する際の融解ピーク温度を融点とした。
ＭＦＲ：ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠し、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重条件下で測定した。
【０１２７】
［樹脂粉体の製造］
＜製造例１＞
樹脂１を液体窒素を流通させた凍結粉砕機（ホソカワミクロン株式会社製  リンレックスミルＬＸ（登録商標））により粉砕した後、得られた粒子を目開き１０００μｍのメッシュで分級を行い、平均粒径２７０μｍの樹脂粉体１を製造した。
【０１２８】
＜製造例２＞
樹脂２を常温のディスクミルにより粉砕し、目開き１０００μｍのメッシュで分級を行い樹脂粉体２を製造した。
【０１２９】
［実施例１］
製造例１で得られた樹脂粉体１を１．６質量部、硬化性接着剤成分としてポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート（ポリメリックＭＤＩ）６．４質量部、表層用木質チップを絶乾重量にて１００質量部、また水を接着剤混合物の固形分に対して外割で１４質量％混合して表層用接着剤混合物を得た。
別に、製造例１で得られた樹脂粉体１を１．２質量部、硬化性接着剤成分としてポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート（ポリメリックＭＤＩ）４．８質量部、芯層用木質チップを絶乾重量にて１００質量部、また水を接着剤混合物の固形分に対して外割で７質量％混合して芯層用接着剤混合物を得た。
【０１３０】
表層用接着剤混合物、芯層用接着剤混合物、表層用接着剤混合物の順に縦２８ｃｍ、横２６ｃｍの型枠に流し込み、マットを作製した。次に型枠を取り外した後、マットの両側に１．６ｍｍ角のスペーサ棒を設置し、温度２１０℃、圧力３０ｋｇ／ｃｍ２（約３ＭＰａ）、時間３分で加熱加圧プレス成形を行い木質ボードを製造した。なおフォーミング比率（表層／芯層／裏層）は２０／６０／２０（質量％）とした。また木質ボードの密度は０．８ｇ／ｃｍ３になるよう調整した。
【０１３１】
得られた木質ボードについて各種評価を行った。結果を表４に示す。
【０１３２】
［比較例１〜２］
樹脂粉体、硬化性接着剤成分を表１に記載の量に変更した以外は実施例１と同様の条件で木質ボードを製造した。得られた木質ボードの密度及び各種評価結果を表４に示す。
【０１３３】
［参考例１］
硬化性接着剤成分を用いず、樹脂粉体を表１に記載の量に変更した以外は実施例１と同様の条件で木質ボードを製造した。得られた木質ボードの密度及び各種評価結果を表４に示す。
【０１３４】
【表１】
0006597039.tif 000002
【０１３５】
［実施例２、比較例３］
更に樹脂粉体２とＷＡＸを用い、樹脂粉体１、樹脂粉体２、硬化性接着剤成分およびＷＡＸを表２に記載の量とした以外は実施例１と同様の条件で木質ボードを製造した。得られた木質ボードの密度及び各種評価結果を表４に示す。
【０１３６】
【表２】
0006597039.tif 000003
【０１３７】
［実施例３〜５、比較例４〜６］
樹脂粉体１、硬化性接着剤成分およびＷＡＸを表３に記載の量とした以外は実施例１と同様の条件で木質ボードを製造した。得られた木質ボードの密度及び各種評価結果を表４に示す。
【０１３８】
【表３】
0006597039.tif 000004
【０１３９】
【表４】
0006597039.tif 000005
【０１４０】
表４に示された結果から、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルの配合比を本発明の範囲とすることで、優れた曲げ強度を有する木質ボードを製造することができることが明らかとなった。
また、実施例２、比較例３の結果から脂肪族ポリエステル以外の樹脂（ＬＬＤＰＥ）が含まれる場合や、実施例３〜５、比較例４〜６の結果から硬化性接着剤成分含有量が異なる場合であっても、硬化性接着剤成分と脂肪族ポリエステルの配合比を本発明で規定する比率とすることで優れた曲げ強度を有する木質ボードを製造することできることが明らかとなった。