(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、
芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）と、
粒子表面が熱硬化性樹脂及び無機物のうち少なくともいずれか一方で被覆された赤燐（Ｃ）と、
オキサゾリン化合物、カルボジイミド化合物から選択される少なくとも１種の化合物（Ｄ）と、を含み、
前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）は、ポリエチレンテレフタレート樹脂を含み、
前記ポリ乳酸樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との質量比（（Ａ）／（Ｂ））は１０／９０以上９０／１０以下であり、
前記ポリ乳酸樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との合計１００質量部に対して、
前記赤燐（Ｃ）の含有量は１質量部以上１５質量部以下であり、前記化合物（Ｄ）の含有量は０．５質量部以上３質量部以下であり、前記ポリエチレンテレフタレート樹脂の含有量は、４０質量部以上９０質量部以下であることを特徴とする樹脂組成物。
【請求項２】
前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の酸価は１０ｅｑ／ｔ以上１５ｅｑ／ｔ以下であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。
【請求項３】
前記赤燐（Ｃ）の体積平均粒径は、１５μｍ以下であることを特徴とする請求項１又は２記載の樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含むことを特徴とする樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物及び樹脂成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、樹脂組成物としては種々のものが提供され、各種用途に使用されている。例えば家電製品や自動車の各種部品、筐体等の樹脂成形体に使用されたり、また事務機器、電子電気機器の筐体などの樹脂成形体に使用されたりしている。
【０００３】
また、近年、環境保護の観点から、樹脂材料として環境負荷の小さい生分解性樹脂を配合することが検討されており、なかでも、植物由来の材料であるポリ乳酸樹脂が注目されている。そして、このようなポリ乳酸樹脂を含む樹脂組成物から得られる樹脂成形体の機械的特性等を向上させるために、ポリ乳酸樹脂に様々な樹脂や化合物等を配合した樹脂組成物が検討されている。
【０００４】
例えば、特許文献１には、ポリ乳酸樹脂と芳香族ポリカーボネート樹脂とを含む樹脂組成物が提案されており、具体的には、（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂９８〜０質量％、（Ｂ）芳香族ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体０〜９８質量％（（Ａ）と（Ｂ）がともに０であることはない）、（Ｃ）ポリ乳酸樹脂１質量％以上、９９質量％未満及び（Ｄ）天然由来の有機充填剤１〜８０質量％からなる組成物（（Ａ）〜（Ｄ）の合計量は１００質量％）１００質量部に対し、さらに（Ｅ）ナノポーラスカーボン０．０１〜３０質量部を含有する樹脂組成物が提案されている。
【０００５】
また、例えば、特許文献２には、ポリ乳酸樹脂とポリエステル樹脂とを含む樹脂組成物が提案されており、具体的には、ポリ乳酸樹脂（Ａ）５０〜９０質量％と、ポリブチレンテレフタレート樹脂（Ｂ）５０〜１０質量％とからなるポリエステル（ＡＢ）１００質量部と（メタ）アクリル酸エステル化合物（Ｃ）０．０１〜２０質量部とを含有する樹脂組成物が提案されている。
【０００６】
また、ポリ乳酸樹脂は、一般的に熱分解温度が低いため、ポリ乳酸樹脂を含む樹脂組成物から得られる樹脂成形体の難燃性の向上も求められている。
【０００７】
例えば、特許文献３には、ポリ乳酸樹脂用の難燃剤としてではないが、リン酸二水素アンモニウムと水酸化カリウムとが配合されている熱可塑性樹脂用難燃剤が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１０−２４１９４３号公報
【特許文献２】特開２００５−４２０４５号公報
【特許文献３】特開２０１０−１５９３０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）とからなり、質量比（（Ａ）／（Ｂ））が１０／９０以上９０／１０以下である樹脂組成物と比較して、得られる樹脂成形体の難燃性及び引張破断伸度が向上する樹脂組成物、及び当該樹脂組成物を含む樹脂成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
請求項１に係る発明は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）と、  粒子表面が熱硬化性樹脂及び無機物のうち少なくともいずれか一方で被覆された赤燐（Ｃ）と、オキサゾリン化合物、カルボジイミド化合物から選択される少なくとも１種の化合物（Ｄ）と、を含み、前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）は、ポリエチレンテレフタレート樹脂を含み、前記ポリ乳酸樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との質量比（（Ａ）／（Ｂ））は１０／９０以上９０／１０以下であり、  前記ポリ乳酸樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との合計１００質量部に対して、前記赤燐（Ｃ）の含有量は１質量部以上１５質量部以下であり、前記化合物（Ｄ）の含有量は０．５質量部以上３質量部以下であり、前記ポリエチレンテレフタレート樹脂の含有量は、４０質量部以上９０質量部以下である樹脂組成物である。
【００１１】
請求項２に係る発明は、前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の酸価は１０ｅｑ／ｔ以上１５ｅｑ／ｔ以下である請求項１記載の樹脂組成物である。
【００１２】
請求項３に係る発明は、前記赤燐（Ｃ）の体積平均粒径は１５μｍ以下である請求項１又は２記載の樹脂組成物である。
【００１３】
請求項４に係る発明は、請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含む樹脂成形体である。
【発明の効果】
【００１４】
請求項１に係る発明によれば、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）とからなり、質量比（（Ａ）／（Ｂ））が１０／９０以上９０／１０以下である樹脂組成物と比較して、得られる樹脂成形体の難燃性及び引張破断伸度が向上する樹脂組成物が提供される。
【００１５】
請求項２に係る発明によれば、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の酸価が１０ｅｑ／ｔ未満又は１５ｅｑ／ｔを超える場合と比較して、得られる樹脂成形体の引張破断伸度がより向上する樹脂組成物が提供される。
【００１６】
請求項３に係る発明によれば、赤燐（Ｃ）の体積平均粒径が１５μｍを超える場合と比較して、得られる樹脂成形体の難燃性及び引張破断伸度がより向上する樹脂組成物が提供される。
【００１７】
請求項４に係る発明によれば、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）とからなり、質量比（（Ａ）／（Ｂ））が１０／９０以上９０／１０以下である樹脂組成物から得られた樹脂成形体と比較して、難燃性及び引張破断伸度が向上した樹脂成形体が提供される。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明の実施の形態について以下説明する。本実施形態は本発明を実施する一例であって、本発明は本実施形態に限定されるものではない。
【００１９】
[樹脂組成物]
本実施形態に係る樹脂組成物は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）と、粒子表面が熱硬化性樹脂及び無機物のうち少なくともいずれか一方で被覆された赤燐（Ｃ）と、オキサゾリン化合物、エポキシ化合物、カルボジイミド化合物から選択される少なくとも１種の化合物（Ｄ）と、を含み、前記ポリ乳酸樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との質量比（（Ａ）／（Ｂ））は１０／９０以上９０／１０以下であり、  前記ポリ乳酸樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との合計１００質量部に対して、前記赤燐（Ｃ）の含有量は１質量部以上１５質量部以下であり、前記化合物（Ｄ）の含有量は０．５質量部以上３質量部以下である樹脂組成物である。
【００２０】
そして、本実施形態の樹脂組成物は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）とからなり、質量比（（Ａ）／（Ｂ））が１０／９０以上９０／１０以下である樹脂組成物と比較して、得られる樹脂成形体の難燃性及び引張破断伸度が向上する。このメカニズムは明らかではないが、以下の理由が推察される。
【００２１】
通常、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル（Ｂ）と、からなる樹脂組成物は、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の連続相とポリ乳酸樹脂（Ａ）の分散相とからなる相分離形態（樹脂組成物中にポリ乳酸樹脂が偏在している状態）となり易い。しかし、本実施形態の樹脂組成物では、オキサゾリン化合物、エポキシ化合物、カルボジイミド化合物から選択される少なくとも１種の化合物（Ｄ）によって、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）とが、分子間共架橋状態で化学的に結合され、分子レベルで相溶した形態となっていると考えられる。このため、本実施形態の樹脂組成物は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル（Ｂ）とからなり、質量比（（Ａ）／（Ｂ））が１０／９０以上９０／１０以下である樹脂組成物と比較して、得られる樹脂成形体の引張破断伸度が向上すると考えられる。
【００２２】
また、従来の難燃剤の中には、樹脂組成物の溶融混練時等に、樹脂組成物中のポリ乳酸樹脂（Ａ）や芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）を分解してしまう難燃剤もある。しかし、本実施形態の樹脂組成物に含まれる粒子表面が熱硬化性樹脂及び無機物のうち少なくともいずれか一方で被覆された赤燐（Ｃ）は、樹脂組成物の溶融混練時等においても、樹脂組成物中のポリ乳酸樹脂（Ａ）や芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）を分解することが抑制される。このため、本実施形態の樹脂組成物は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル（Ｂ）とからなり、質量比（（Ａ）／（Ｂ））が１０／９０以上９０／１０以下である樹脂組成物と比較して、得られる樹脂成形体の難燃性が向上すると考えられる。
【００２３】
以下、本実施形態に係る樹脂組成物を構成する各成分について説明する。
【００２４】
本実施形態の樹脂組成物では、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との質量比（（Ａ）／（Ｂ））が１０／９０以上９０／１０以下であることが必要であり、３０／７０以上６０／４０以下であることがより好ましい。ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との質量比（（Ａ）／（Ｂ））が１０／９０未満（すなわち、ポリ乳酸樹脂（Ａ）が１０質量％未満）であると、上記範囲を満たす場合と比較して、得られる樹脂成形体の生分解性が低下する場合があり、質量比（（Ａ）／（Ｂ））が９０／１０を超えると（すなわち、ポリ乳酸樹脂（Ａ）が９０質量％を超えると）、上記範囲を満たす場合と比較して、得られる樹脂成形体の難燃性が低下する場合がある。
【００２５】
＜ポリ乳酸樹脂（Ａ）＞
本実施形態で用いられるポリ乳酸樹脂（Ａ）は、乳酸の縮合体であれば、特に制限されるものではなく、ポリ−Ｌ−乳酸樹脂であっても、ポリ−Ｄ−乳酸樹脂であっても、それらの混合物（例えば、ポリ−Ｌ−乳酸樹脂とポリ−Ｄ−乳酸樹脂とを混合したステレオコンプレックス型ポリ乳酸樹脂）であってもよい。また、ポリ乳酸樹脂（Ａ）は、合成したものを用いてもよいし、市販品を用いてもよい。市販品としては、例えば、ユニチカ（株）製の「テラマックＴＥ４０００」、「テラマックＴＥ２０００」、「テラマックＴＥ７０００」、三井化学（株）製の「レイシアＨ１００」、ネイチャーワークス社製の「Ｉｎｇｅｏ３００１Ｄ」、「Ｉｎｇｅｏ４０３２Ｄ」等が挙げられる。
【００２６】
ポリ乳酸樹脂（Ａ）の分子量は、例えば、重量平均分子量で、８０００以上２０００００以下であることが好ましく、１５０００以上１５００００以下がより好ましい。ポリ乳酸樹脂（Ａ）の重量平均分子量が８０００未満又は２０００００を超える場合、得られる樹脂成形体の耐熱性が低下する場合がある。
【００２７】
重量平均分子量の測定は、ゲルパーミッションクロマトグラフ（ＧＰＣ）により測定される。ＧＰＣによる分子量測定は、測定装置として東ソー社製、ＨＬＣ−８３２０ＧＰＣを用い、東ソー製カラム・ＴＳＫｇｅｌＧＭＨＨＲ−Ｍ＋ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＨＲ−Ｍ（７．８ｍｍＩ．Ｄ．３０ｃｍ）を使用し、重ヘキサフルオロイソプロパノール溶媒で行われる。重量平均分子量は、この測定結果から単分散ポリスチレン標準試料により作製した分子量校正曲線を使用して算出される。重量平均分子量の測定については、以下、同様である。
【００２８】
本実施形態におけるポリ乳酸樹脂（Ａ）の含有量は、樹脂組成物全量に対して５質量％以上８５質量％以下であることが好ましく、１５質量％以上７５質量％以下であることがより好ましい。ポリ乳酸樹脂（Ａ）の含有量が、樹脂組成物全量に対して５質量％未満の場合、上記範囲を満たしている場合と比較して、得られる樹脂成形体の生分解性が低下する場合があり、８５質量％を超える場合、得られる樹脂成形体の外観が損なわれる場合がある。
【００２９】
＜芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）＞
本実施形態で用いられる芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）は、芳香環を重合体の連鎖単位に有するポリエステルであり、例えば、芳香族ジカルボン酸およびジオール（およびそれらのエステル形生成誘導体）を主成分とする重縮合反応により得られる重合体もしくは共重合体等が挙げられる。
【００３０】
芳香族ジカルボン酸としては、例えばフタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、ビフェニル−２，２’−ジカルボン酸、ジフェニルスルフォン−４，４’−ジカルボン酸、アントラセン−２，５−ジカルボン酸、ｐ−ターフェニレン−４，４’−ジカルボン酸、ピリジン−２，５−ジカルボン酸などが挙げられる。
【００３１】
ジオール成分としては、例えば、脂肪族グリコール、ポリオキシアルキレングリコール、脂環族ジオール、芳香族ジオールなどが挙げられる。脂肪族グリコールとしては、例えば、エチレングリコール、トリメチレングリコール等の炭素数２以上１２以下の脂肪族グリコール等が挙げられる。ポリオキシアルキレングリコールとしては、例えば、アルキレン基の炭素数が２以上４以下であり、複数のオキシアルキレン単位を有するグリコールが挙げられ、例えば、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール等が挙げられる。脂環族ジオールとしては、例えば１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメチロール等が挙げられる。芳香族ジオールとしては、例えば、２，２−ビス−（４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル）プロパン、キシレングリコール等が挙げられる。
【００３２】
本実施形態で用いられる芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）として具体的には、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレン−１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボキシレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート等が挙げられる。これらの中では、樹脂組成物の流動性の点で、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）が好ましい。
【００３３】
芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の重量平均分子量は、例えば、５０００以上１０００００以下であることが好ましく、１００００以上５００００以下であることがより好ましい。芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の重量平均分子量が５０００未満の場合、上記範囲を満たしている場合と比較して、樹脂組成物の流動性が高くなり加工性が低下する場合があり、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の重量平均分子量が１０００００を超える場合、上記範囲を満たしている場合と比較して、樹脂組成物の流動性が低くなり加工性が低下する場合がある。
【００３４】
芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物全量に対して５質量％以上８５質量％以下であることが好ましく、１５質量％以上７５質量％以下であることがより好ましい。芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の含有量が、樹脂組成物全量に対して５質量％未満の場合、上記範囲を満たしている場合と比較して、得られる樹脂成形体の耐熱性が低下する場合があり、８５質量％を超える場合、得られる樹脂成形体の生分解性が低下する場合がある。
【００３５】
本実施形態の芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の酸価は、１０ｅｑ／ｔ以上１５ｅｑ／ｔ以下であることが好ましい。芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の酸価が１０ｅｑ／ｔ未満であると、上記範囲を満たす場合と比較して、化合物（Ｄ）と反応する末端基が少ないため、化合物（Ｄ）との反応性が低下すると考えられる。このため、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の分散性が低下し、得られる樹脂成形体の引張破断伸度が低下する場合がある。また、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の酸価が１５ｅｑ／ｔを超えると、上記範囲を満たす場合と比較して、反応が過剰になるとなると考えられ、ＰＥＴ成分がゲル化する場合がある。芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の酸価は、固相重合により調整される。なお、酸化の測定方法については実施例の欄で説明する。
【００３６】
本実施形態の芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）は、市場から回収した回収ポリエチレンテレフタレート樹脂（以下、リサイクルＰＥＴ樹脂と呼ぶ場合がある）を含むことが好ましい。リサイクルＰＥＴ樹脂は、市場に出る前のＰＥＴ樹脂と比較して、加水分解が進行しているため、１０ｅｑ／ｔ以上１５ｅｑ／ｔ以下の酸価を有するＰＥＴ樹脂となり易い。このため、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の分散性が向上し、得られる樹脂成形体の引張破断伸度が向上すると考えられる。
【００３７】
リサイクルＰＥＴ樹脂は、例えば、ＰＥＴ樹脂の樹脂成形体を市場より回収し、乾式若しくは湿式破砕機などの破砕機などを用いて粉砕することにより生成される。リサイクルＰＥＴ樹脂の含有量は、例えば、樹脂組成物中に含まれる芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の３０％以上が好ましく、４０％以上がより好ましい。リサイクルＰＥＴ樹脂の含有量が３０％以上の場合、当該範囲を満たさない場合と比較して、樹脂成形体の引張破断伸度が向上する場合がある。
【００３８】
＜赤燐（Ｃ）＞
本実施形態で用いられる赤燐（Ｃ）は、粒子表面が熱硬化性樹脂及び無機物のうち少なくともいずれか一方で被覆された安定化赤燐である。赤燐の粒子表面に被覆する樹脂は、例えば、フェノール系樹脂、メラミン系樹脂、エポキシ系樹脂、不飽和ポリエステル系樹脂、フェノール−ホルマリン系樹脂、尿素−ホルマリン系樹脂、メラミン−ホルマリン系樹脂、フルフリルアルコール−ホルマリン系樹脂等が挙げられる。これらの中では、ポリ乳酸樹脂（Ａ）や芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との相溶性等の点で、フェノール樹脂が好ましい。また、赤燐の粒子表面を被覆する無機物としては、Ｚｎ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｓｉ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｓｎ等から選ばれる酸化物又は水酸化物等が挙げられ、これらの無機物は、含水物であっても無水物であってもよい。
【００３９】
また、赤燐（Ｃ）（以下、安定化赤燐と呼ぶ場合がある）は、赤燐の安定性、ポリ乳酸樹脂（Ａ）や芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との相溶性等の点で、Ｚｎ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｓｉ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｓｎから選ばれる酸化物又は水酸化物で赤燐の粒子表面を被覆した後、更に、フェノール樹脂で被覆した赤燐がより好ましい。
【００４０】
赤燐（Ｃ）の含有量は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との合計量１００質量部に対して、１質量部以上１５質量部以下であることが必要であり、２質量部以上８質量部以下であることが好ましい。赤燐（Ｃ）の含有量が、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との合計量１００質量部に対して、１質量部未満であると、上記範囲を満たす場合と比較して、得られる樹脂成形体の難燃性が低下する場合があり、１５質量部を超えると、上記範囲を満たす場合と比較して、赤燐（Ｃ）の分散性が低下し、得られる樹脂成形体の引張破断伸度が低下する場合がある。
【００４１】
本実施形態で用いられる赤燐（Ｃ）の体積平均粒径は、１５μｍ以下であることが好ましく、５μｍ以上１５μｍ以下であることがより好ましく、５μｍ以上１０μｍ以下であることがさらにより好ましい。赤燐（Ｃ）の体積平均粒径が１５μｍを超えると、１５μｍ以下の場合と比較して、得られる樹脂成形体の難燃性及び引張破断伸度が低下する場合があり、体積平均粒径が５μｍ未満であると、５μｍ以上の場合と比較して、赤燐（Ｃ）の分散性が低下する場合がある。
【００４２】
赤燐（Ｃ）の体積平均粒径は、レーザー回析式粒度分布測定装置（ＬＡ−７００：堀場製作所製）を用いて測定される。測定法としては分散液となっている状態の試料を固形分で約２ｇになるように調整し、これにイオン交換水を添加して、約４０ｍＬにする。これをセルに適当な濃度になるまで投入し、約２分間待って、セル内の濃度がほぼ安定になったところで測定する。得られたチャンネルごとの体積平均粒径を、体積平均粒径の小さい方から累積し、累積５０％になったところを体積平均粒径とする。
【００４３】
赤燐（Ｃ）の製造方法は、特に制限されるものではないが、例えば、赤燐粒子を水に分散させたスラリーに、水溶性金属塩およびアルカリ剤を添加して赤燐粒子表面を金属の水酸化物又は酸化物の無機物で被覆し、さらに、無機物で被覆した赤燐粒子を水に分散させたスラリーに熱硬化性樹脂の合成原料を添加し、重合反応を行って無機物で被覆した赤燐粒子表面に熱硬化性樹脂を被覆する方法等が挙げられる。
【００４４】
＜化合物（Ｄ）＞
本実施形態の化合物（Ｄ）は、オキサゾリン化合物、エポキシ化合物、カルボジイミド化合物から選択される少なくとも１種の化合物である。オキサゾリン化合物、エポキシ化合物、カルボジイミド化合物は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）とを、分子間共架橋状態で化学的に結合させ、分子レベルで相溶させる相溶化剤として機能すると考えられる。
【００４５】
本実施形態で用いられるオキサゾリン化合物は、オキサゾリン基を少なくとも１つ有する化合物であれば、特に制限されるものではない。オキサゾリン化合物として具体的には、例えば、オキサゾリン基含有ポリスチレン樹脂、オキサゾリン基含有アクリロニトリルーポリスチレン樹脂、１，３−ビス（４，５−ジヒドロ−２−オキサゾリル）ベンゼン、２，６−ビス（４−イソプロピル−２−オキサゾリン−２−イル）ピリジン、２，６−ビス（４−フェニル−２−オキサゾリン−２−イル）ピリジン、２，２’−イソプロピリデンビス（４−フェニル−２−オキサゾリン）、２，２’−イソプロピリデンビス（４−ターシャルブチル−２−オキサゾリン）等が挙げられる。オキサゾリン化合物は、合成したものを用いてもよいし、市販品を用いてもよい。市販品としては、例えば、日本触媒社製のＲＰＳ−１００５、Ｋ−２０１０Ｅ、Ｋ−２０２０Ｅ、Ｋ−２０３０Ｅ等が挙げられる。
【００４６】
本実施形態で用いられるエポキシ化合物は、エポキシ基を少なくとも１つ有する化合物であれば、特に制限されるものではない。例えば、グリシジル（メタ）アクリレートを重合成分とするポリマー［例えば、エチレン／グリシジル（メタ）アクリレート共重合体、エチレン／グリシジル（メタ）アクリレート／（メタ）アクリレート共重合体（例えば、エチレン／グリシジルメタクリレート／メチルメタクリレート共重合体などのエチレン／グリシジジル（メタ）アクリレート／Ｃ１−１０アルキル（メタ）アクリレート共重合体）、エチレンとグリシジル（メタ）アクリレートと他の共重合性単量体との共重合体（例えば、エチレン／グリシジルメタクリレート／ビニルアルコール共重合体、エチレン／グリシジルメタクリレート／アクリロニトリル／スチレン共重合体、エチレン／グリシジルメタクリレート／スチレン共重合体など）などのオレフィン系単量体（エチレンなどのＣ２−１０アルケン）とグリシジル（メタ）アクリレートとを少なくとも重合成分とするポリマー；スチレン／グリシジル（メタ）アクリレート共重合体などのスチレン系単量体（スチレンなど）とグリシジル（メタ）アクリレートとを少なくとも重合成分とする重合体など］などが挙げられる。市販品としては、例えば、三菱レイヨン社製の「Ｐ−１９００」、住友化学社製の「ボンドファーストＥ」、「ボンドファースト２Ｃ」、日本ポリオレフィン社製の「レクスパールＲＡ」、「レクスパールＥＴ」、「レクスパールＲＣ」、日本油脂社製の「モディパー」、東亜合成社製の「アクリルポリマーＡＲＵＦＯＮ」、ＡＲＫＥＭＡ社製の「ＡＸ８９００」等が挙げられる。
【００４７】
本実施形態で用いられるカルボジイミド化合物は、カルボジイミド基を少なくとも１つ有する化合物であれば、特に制限されるものではない。カルボジイミド化合物として具体的には、例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミド、ジイソプロピルカルボジイミド、ジメチルカルボジイミド、ジイソブチルカルボジイミド、ジオクチルカルボジイミド、ｔ−ブチルイソプロピルカルボジイミド、ジフェニルカルボジイミド、ジ−ｔ−ブチルカルボジイミド、ジ−β−ナフチルカルボジイミド等が挙げられる。これらの中では、ポリ乳酸樹脂（Ａ）との反応性の点から、ジシクロヘキシルカルボジイミド、ジイソプロピルカルボジイミドが好ましい。カルボジイミド化合物としては、合成したものを用いてもよいし、市販品を用いてもよい。市販品としては、例えば、日清紡ケミカル社製の「ＨＭＶ−８ＣＡ」、「ＬＡ−１」、ラインケミー社製の「スタバクゾールＩ−ＬＦ」、東京化成工業社製の「Ｎ，Ｎ’−ジイソプロピルカルボジイミド」等が挙げられる。
【００４８】
オキサゾリン化合物、エポキシ化合物、カルボジイミド化合物の中では、ポリ乳酸樹脂（Ａ）や芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との反応性等の点から、カルボジイミド化合物が好ましい。
【００４９】
本実施形態におけるオキサゾリン化合物、エポキシ化合物、カルボジイミド化合物から選択される少なくとも１種の化合物（Ｄ）の含有量は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、０．５質量部以上３質量部以下である必要があり、１．０質量部以上２．５質量部以下であることが好ましい。化合物（Ｄ）の含有量が、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、０．５質量％未満の場合、上記範囲を満たす場合と比較して、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との相溶性が低下し、得られる樹脂成形体の引張破断伸度が低下する場合がある。また、化合物（Ｄ）の含有量が、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、３質量部を超える場合、上記範囲を満たす場合と比較して、ポリ乳酸樹脂、及び芳香族ポリエステル樹脂のゲル化が進行しすぎ、得られる樹脂成形体の引張破断伸度が低下する場合がある。
【００５０】
＜その他の成分＞
本実施形態における樹脂組成物は、得られる樹脂成形体の難燃性、引張破断伸度が損なわれない範囲で、その他の成分を含んでいてもよい。その他の成分としては、例えば、可塑剤、酸化防止剤、ドリップ防止剤、充填剤等が挙げられる。
【００５１】
可塑剤としては、例えば、テレフタル酸等のポリエステル系可塑剤、グリセリンジアセトモノカプレート等のグリセリン系可塑剤、フタル酸ジメチル等の多価カルボン酸エステル系可塑剤、リン酸トリブチル等のリン酸エステル系可塑剤、ポリエチレングリコール等のポリアルキレングリコール系可塑剤、及びエポキシ樹脂等のエポキシ系可塑剤等が挙げられる。
【００５２】
酸化防止剤としては、例えば、フェノール系、アミン系、リン系、イオウ系、ヒドロキノン系、キノリン系酸化防止剤等が挙げられる。
【００５３】
ドリップ防止剤としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等が挙げられる。
【００５４】
充填剤としては、例えば、カオリン、ベントナイト、木節粘土、ガイロメ粘土などのクレイ、タルク、マイカ、モンモリナイト等が挙げられる。
【００５５】
［樹脂成形体］
本実施形態に係る樹脂成形体は、前述の本実施形態に係る樹脂組成物を含んで構成されている。例えば、射出成形、押し出し成形、ブロー成形、熱プレス成形などの成形方法により、前述のペレット化した樹脂組成物を成形して、本実施形態に係る樹脂成形体が得られる。本実施形態においては、樹脂成形体における各成分の分散性等の点から、本実施形態の樹脂組成物を射出成形して得られたものであることが好ましい。
【００５６】
前記射出成形は、例えば、日精樹脂工業製「ＮＥＸ１５０」、日精樹脂工業社製「ＮＥＸ７００００」、東芝機械社製「ＩＳ−８０Ｇ」等の市販の装置を用いて行う。この際、シリンダ温度としては、例えば１７０℃以上２８０℃以下とすることが好まく、金型温度としては、３０℃以上１２０℃以下とすることが好ましい。
【００５７】
本実施形態に係る樹脂成形体は、電子・電気機器、家電製品、容器、自動車内装材などの用途に好適に用いられる。より具体的には、家電製品や電子・電気機器などの筐体、各種部品など、ラッピングフィルム、ＣＤ−ＲＯＭやＤＶＤなどの収納ケース、食器類、食品トレイ、飲料ボトル、薬品ラップ材などであり、中でも、電子・電気機器の部品に好適である。特に、電子・電気機器の部品は、高い耐衝撃性及び引張破断伸度が要求される。そして、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）と、粒子表面が熱硬化性樹脂及び無機物のうち少なくともいずれか一方で被覆された赤燐（Ｃ）と、オキサゾリン化合物、エポキシ化合物、カルボジイミド化合物から選択される少なくとも１種の化合物（Ｄ）と、を含み、前記ポリ乳酸樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との質量比（（Ａ）／（Ｂ））は１０／９０以上９０／１０以下であり、前記ポリ乳酸樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）との合計１００質量部に対して、前記赤燐（Ｃ）の含有量は１質量部以上１５質量部以下であり、前記化合物（Ｄ）の含有量は０．５質量部以上３質量部以下である樹脂組成物により得られた本実施形態の樹脂成形体は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）とからなり、質量比（（Ａ）／（Ｂ））が１０／９０以上９０／１０以下である樹脂組成物により得られた樹脂成形体と比較して、難燃性及び引張破断伸度が向上する。
【実施例】
【００５８】
以下、実施例および比較例を挙げ、本発明をより具体的に詳細に説明するが、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
【００５９】
実施例及び比較例で使用した樹脂組成物の各種原料は以下の通りである。
【００６０】
＜ポリ乳酸樹脂（Ａ）＞
ネイチャーワークス社製、商品名「Ｉｎｇｅｏ４０３２Ｄ」
【００６１】
＜芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）＞
芳香族ポリエステル樹脂Ｂ−１：ＰＥＴ樹脂、三井化学社製、商品名「Ｊ１２５」、酸価７ｅｑ／ｔ。
芳香族ポリエステル樹脂Ｂ−２：ＰＥＴ繊維由来のリサイクルＰＥＴ樹脂、酸価１０ｅｑ／ｔ。
芳香族ポリエステル樹脂Ｂ−３：ＰＥＴボトル由来のリサイクルＰＥＴ樹脂、酸価１５ｅｑ／ｔ。
芳香族ポリエステル樹脂Ｂ−４：ＰＥＴ樹脂、ＰＥＴ光学フィルム由来のリサイクルＰＥＴ樹脂、酸価１８。
芳香族ポリエステル樹脂Ｂ−５：ＰＢＴ樹脂、三菱エンジニアリングプラスチックス社製、商品名「５０２０」、酸価１２ｅｑ／ｔ。
【００６２】
＜赤燐（Ｃ）＞
赤燐Ｃ−１：燐化学工業社製、商品名「ノーバエクセル１４０」、具体的には、赤燐粒子表面をＡｌ（ＯＨ）３で被覆した後、更にフェノール樹脂で被覆した赤燐（赤燐分９２％）であり、体積平均粒径は３０μｍである。
赤燐Ｃ−２：燐化学工業社製、商品名「ノーバエクセル１４０Ｆ」、具体的には、赤燐粒子表面をＡｌ（ＯＨ）３で被覆した後、更にフェノール樹脂で被覆した赤燐（赤燐分９２％）であり、体積平均粒径は５μｍである。
赤燐Ｃ−３：燐化学工業社製、商品名「ノーバレッド２８０Ａ」、体積平均粒径は１５μｍである。
比較成分Ｃ−４：ラサ工業社製、表面処理なしの赤燐（赤燐分９９％以上）。
比較成分Ｃ−５：太平化学産業社製、商品名「タイエンＮ」、成分はリン酸二水素アンモニウムである。
【００６３】
＜化合物（Ｄ）＞
化合物Ｄ−１：日清紡ケミカル社製、商品名「カルボジライトＨＭＶ−８ＣＡ」、成分はカルボジイミド化合物、重量平均分子量は１８００、官能基数は０．４４ｍｏｌ／１００ｇである。
化合物Ｄ−２：三菱レイヨン社製、商品名「Ｐ−１９００」、成分はエポキシ化合物、重量平均分子量は７００００、官能基数は０．７０ｍｏｌ／１００ｇである。
化合物Ｄ−３：日本触媒社製、商品名「ＲＰＳ−１００５」、成分はオキサゾリン化合部、重量平均分子量は１６００００、官能基数は０．０４ｍｏｌ／１００ｇである。
【００６４】
＜酸化測定＞
芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ）の酸価測定を以下の手順で行った。
【００６５】
（試料の調整）
試料を粉砕し、７０℃で２４時間、真空乾燥を行った後、天秤を用いて０．２０±０．０００５ｇの範囲に秤量した。そのときの重量をＷ（ｇ）とした。試験管にベンジルアルコール１０ｍｌと秤量した上記試料を加え、試験管を２０５℃に加熱したオイルバスに浸し、ガラス棒で攪拌しながら試料を溶解した。溶解時間を３分間、５分間、７分間としたときのサンプルをそれぞれＡ、Ｂ、Ｃとした。次いで、新たに試験管を用意し、ベンジルアルコールのみを入れ、同様の手順で処理し、溶解時間を３分間、５分間、７分間としたときのサンプルをそれぞれａ、ｂ、ｃとした。
【００６６】
（滴定）
予めファクターの分かっている０．０４ｍｏｌ／ｌ水酸化カリウム溶液（エタノール溶液）を用いて、上記サンプルの滴定を行った。指示薬はフェノールレッドを用い、上記サンプルが黄緑色から淡紅色に変化したところを終点とし、終点時の水酸化カリウム溶液の滴定量（ｍｌ）を求めた。サンプルＡ、Ｂ、Ｃの滴定量をＸＡ、ＸＢ、ＸＣ（ｍｌ）とし、サンプルａ、ｂ、ｃの滴定量をＸａ、Ｘｂ、Ｘｃ（ｍｌ）とした。
【００６７】
（酸価の算出）
各溶解時間に対しての滴定量ＸＡ、ＸＢ、ＸＣを用いて、最小２乗法により、溶解時間０分での滴定量Ｖ（ｍｌ）を求めた。同様にＸａ、Ｘｂ、Ｘｃを用いて、滴定量Ｖ０（ｍｌ）を求めた。次いで、次式に従い、酸価を求めた。
酸価（ｅｑ／ｔ）＝［（Ｖ−Ｖ０）×０．０４×ＮＦ×１０００］／Ｗ
ＮＦ：０．０４ｍｏｌ／ｌ水酸化カリウム溶液のファクター
Ｗ：試料重量（ｇ）
【００６８】
（実施例１）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部、赤燐（Ｃ−１）５質量部、カルボジイミド化合物である化合物（Ｄ−１）１質量部、酸化防止剤（商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６」、ＢＡＦＳ社製、フェノール系酸化防止剤）０．２質量部と、をタンブラーで混合した後、ベント付２軸押出機（日本製鋼所社製：ＴＥＸ−３０α）にて、シリンダ温度およびダイス温度２４５℃、スクリュー回転数２４０ｒｐｍ、ベント吸引度１００ＭＰａ、並びに吐出量１０ｋｇ／ｈで溶融混練押出しを行った。そして、２軸押出機から吐出された樹脂をペレット状にカッティングして、ペレットを得た。
【００６９】
得られたペレット状の樹脂組成物を真空乾燥機で−１００ｋＰａ、８０℃で６時間、乾燥した後、射出成形機（製品名「ＮＥＸ５００」、東芝機械社製）により、シリンダ温度２５０℃、金型温度９５℃で射出成型し、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００７０】
（実施例２）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部を８８質量部に変更し、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部を１２質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００７１】
（実施例３）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部を１２質量部に変更し、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部を８８質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００７２】
（実施例４）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部を１０質量部に変更し、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部を９０質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００７３】
（実施例５）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部を９０質量部に変更し、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部を１０質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００７４】
（実施例６）
赤燐（Ｃ−１）５質量部を１質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００７５】
（実施例７）
赤燐（Ｃ−１）５質量部を１５質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００７６】
（実施例８）
化合物（Ｄ−１）１質量部を０．５質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００７７】
（実施例９）
化合物（Ｄ−１）１質量部を３質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００７８】
（比較例１）
赤燐（Ｃ−１）に代えて比較成分（Ｃ−４）を用いたこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００７９】
（比較例２）
赤燐（Ｃ−１）に代えて比較成分（Ｃ−５）を用いたこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００８０】
（比較例３）
化合物（Ｄ−１）を添加しないこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００８１】
（比較例４）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部を９２質量部に変更し、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部を８質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００８２】
（比較例５）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部を８質量部に変更し、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部を９２質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００８３】
（比較例６）
赤燐（Ｃ−１）５質量部を１６質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００８４】
（比較例７）
化合物（Ｄ−１）１質量部を４質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００８５】
（比較例８）
赤燐（Ｃ−１）５質量部を０．５質量部に変更したこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００８６】
（比較例９）
赤燐（Ｃ−１）及び化合物（Ｄ−１）を添加しないこと以外は、実施例１と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００８７】
＜評価・試験＞
得られた評価用試験片を用いて、以下の評価及び試験を行った。表１に、実施例１〜９の樹脂組成物の組成（全て質量部にて表示）及び以下の試験の結果をまとめた。また、表２に、比較例１〜９の樹脂組成物の組成（全て質量部にて表示）及び以下の試験の結果をまとめた。
【００８８】
＜難燃性試験＞
ＵＬ−９４におけるＶテスト用ＵＬ試験片（厚さ１．６ｍｍ、２．０ｍｍ）を用い、ＵＬ−９４の方法でＵＬ９４難燃性Ｖ試験を実施した。ＵＬ９４難燃性Ｖ試験の基準は以下のとおりである。
Ｖ−０ ： 最も難燃性が高い
Ｖ−１ ： Ｖ−０に次いで難燃性が高い
Ｖ−２ ： Ｖ−１に次いで難燃性が高い
ｎｏｔ−Ｖ： Ｖ−２よりも難燃性に劣る
【００８９】
＜耐熱性の試験＞
試験片に、ＡＳＴＭ  Ｄ６４８の試験方法規格で定められた荷重（０．４５ＭＰａ）を与えた状態で、評価用試験片の温度を上げていき、たわみの大きさが規定の値になる温度（荷重たわみ温度：ＤＴＵＬ）を測定した。
【００９０】
＜引張降伏応力及び引張破断伸度の試験＞
試験片の引張降伏応力及び引張破断伸度を、ＪＩＳ Ｋ−７１１３に準じて測定した。尚、成形体として、射出成形により得られたＪＩＳ１号試験片（厚さ４ｍｍ）を用いた。引張降伏応力の数値が大きいほど、引張強度に優れていることを示し、引張破断伸度の数値が大きいほど、引張破断伸度に優れていることを示す。
【００９１】
【表１】
0006464621.tif 000002
【００９２】
【表２】
0006464621.tif 000003
【００９３】
表１及び２から分かるように、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）との質量比（（Ａ）／（Ｂ−１））が１０／９０以上９０／１０以下であり、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）との合計１００質量部に対して、赤燐（Ｃ−１）の含有量が１質量部以上１５質量部以下であり、カルボジイミド化合物（化合物（Ｄ−１））の含有量が０．５質量部以上３質量部以下である樹脂組成物から得られた実施例１〜９の樹脂成形体は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）とから構成され、質量比（（Ａ）／（Ｂ−１））が１０／９０以上９０／１０以下である比較例９の樹脂成形体と比較して、難燃性及び引張破断伸度が向上した。また、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）との質量比が同じ実施例と比較例では、赤燐（Ｃ−１）の含有量が１質量部以上１５質量部以下であり、オキサゾリン化合物（化合物（Ｄ−１）の含有量が０．５質量部以上３質量部以下である樹脂組成物から得られた実施例６〜９の樹脂成形体の方が、赤燐の含有量、又はオキサゾリン化合物の含有量が上記範囲を満たさない比較例３、６〜８の樹脂成形体と比較して、難燃性及び引張破断伸度が向上した。
【００９４】
（参考例１０）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部、赤燐（Ｃ−２）５質量部、エポキシ化合物である化合物（Ｄ−２）１質量部、ドリップ防止剤（商品名「Ａ−３８００」、三菱レイヨン社製、ＰＴＦＥ樹脂含量５０％）１質量部、酸化防止剤（商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６」、ＢＡＦＳ社製、フェノール系酸化防止剤）０．２質量部と、をタンブラーで混合した後、ベント付２軸押出機（日本製鋼所社製：ＴＥＸ‐３０α）にて、シリンダ温度およびダイス温度２４５℃、スクリュー回転数２４０ｒｐｍ、ベント吸引度１００ＭＰａ、並びに吐出量１０ｋｇ／ｈで溶融混練押出しを行った。そして、２軸押出機から吐出された樹脂をペレット状にカッティングして、ペレットを得た。
【００９５】
得られたペレット状の樹脂組成物を真空乾燥機で−１００ｋＰａ、８０℃で６時間、乾燥した後、射出成形機（製品名「ＮＥＸ５００」、東芝機械社製）により、シリンダ温度２５０℃、金型温度９５℃で射出成型し、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００９６】
（参考例１１）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部を１０質量部に変更し、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部を９０質量部に変更したこと以外は、参考例１０と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００９７】
（参考例１２）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部を９０質量部に変更し、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部を１０質量部に変更したこと以外は、参考例１０と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００９８】
（参考例１３）
赤燐（Ｃ−２）５質量部を１質量部に変更したこと以外は、参考例１０と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【００９９】
（参考例１４）
赤燐（Ｃ−２）５質量部を１５質量部に変更したこと以外は、参考例１０と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１００】
（参考例１５）
化合物（Ｄ−２）１質量部を０．５質量部に変更したこと以外は、参考例１０と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１０１】
（参考例１６）
化合物（Ｄ−２）１質量部を３質量部に変更したこと以外は、参考例１０と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１０２】
表３に、参考例１０〜１６の樹脂組成物の組成（全て質量部にて表示）及び上記の試験の結果をまとめた。
【０１０３】
【表３】
0006464621.tif 000004
【０１０４】
表３から分かるように、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）との質量比（（Ａ）／（Ｂ−１））が１０／９０以上９０／１０以下であり、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）との合計１００質量部に対して、赤燐（Ｃ−２）の含有量が１質量部以上１５質量部以下であり、エポキシ化合物（化合物（Ｄ−２））
の含有量が０．５質量部以上３質量部以下である樹脂組成物から得られた参考例１０〜１６の樹脂成形体は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）から構成され、質量比（（Ａ）／（Ｂ−１））が１０／９０以上９０／１０以下である樹脂組成物から得られた比較例９の樹脂成形体と比較して、難燃性及び引張破断伸度が向上した。
【０１０５】
（実施例１７）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部、赤燐（Ｃ−２）５質量部、オキサゾリン化合物である化合物（Ｄ−３）１質量部、ドリップ防止剤（商品名「Ａ−３８００」、三菱レイヨン社製、ＰＴＦＥ樹脂含量５０％）１質量部、酸化防止剤（商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６」、ＢＡＦＳ社製、フェノール系酸化防止剤）０．２質量部と、をタンブラーで混合した後、ベント付２軸押出機（日本製鋼所社製：ＴＥＸ‐３０α）にて、シリンダ温度およびダイス温度２４５℃、スクリュー回転数２４０ｒｐｍ、ベント吸引度１００ＭＰａ、並びに吐出量１０ｋｇ／ｈで溶融混練押出しを行った。そして、２軸押出機から吐出された樹脂をペレット状にカッティングして、ペレットを得た。
【０１０６】
得られたペレット状の樹脂組成物を真空乾燥機で−１００ｋＰａ、８０℃で６時間、乾燥した後、射出成形機（製品名「ＮＥＸ５００」、東芝機械社製）により、シリンダ温度２５０℃、金型温度９５℃で射出成型し、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１０７】
（実施例１８）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部を１０質量部に変更し、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部を９０質量部に変更したこと以外は、実施例１７と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１０８】
（実施例１９）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部を９０質量部に変更し、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部を１０質量部に変更したこと以外は、実施例１７と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１０９】
（実施例２０）
赤燐（Ｃ−２）５質量部を１質量部に変更したこと以外は、実施例１７と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１１０】
（実施例２１）
赤燐（Ｃ−２）５質量部を１５質量部に変更したこと以外は、実施例１７と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１１１】
（実施例２２）
化合物（Ｄ−３）１質量部を０．５質量部に変更したこと以外は、実施例１７と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１１２】
（実施例２３）
化合物（Ｄ−３）１質量部を３質量部に変更したこと以外は、実施例１７と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１１３】
表４に、実施例１７〜２３の樹脂組成物の組成（全て質量部にて表示）及び上記の試験の結果をまとめた。
【０１１４】
【表４】
0006464621.tif 000005
【０１１５】
表４から分かるように、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）との質量比（（Ａ）／（Ｂ−１））が１０／９０以上９０／１０以下であり、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）との合計１００質量部に対して、赤燐（Ｃ−２）の含有量が１質量部以上１５質量部以下であり、オキサゾリン化合物（化合物（Ｄ−３））の含有量が０．５質量部以上３質量部以下である樹脂組成物から得られた実施例１７〜２３の樹脂成形体は、ポリ乳酸樹脂（Ａ）と芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）から構成され、質量比（（Ａ）／（Ｂ−１））が１０／９０以上９０／１０以下である樹脂組成物から得られた比較例９の樹脂成形体と比較して、難燃性及び引張破断伸度が向上した。
【０１１６】
（実施例２４）
ポリ乳酸樹脂（Ａ）６０質量部、芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）４０質量部、赤燐（Ｃ−１）５質量部、カルボジイミド化合物である化合物（Ｄ−１）１質量部、ドリップ防止剤（商品名「Ａ−３８００」、三菱レイヨン社製、ＰＴＦＥ樹脂含量５０％）１質量部、酸化防止剤（商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６」、ＢＡＦＳ社製、フェノール系酸化防止剤）０．２質量部と、をタンブラーで混合した後、ベント付２軸押出機（日本製鋼所社製：ＴＥＸ‐３０α）にて、シリンダ温度およびダイス温度２４５℃、スクリュー回転数２４０ｒｐｍ、ベント吸引度１００ＭＰａ、並びに吐出量１０ｋｇ／ｈで溶融混練押出しを行った。そして、２軸押出機から吐出された樹脂をペレット状にカッティングして、ペレットを得た。
【０１１７】
得られたペレット状の樹脂組成物を真空乾燥機で−１００ｋＰａ、８０℃で６時間、乾燥した後、射出成形機（製品名「ＮＥＸ５００」、東芝機械社製）により、シリンダ温度２５０℃、金型温度９５℃で射出成型し、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１１８】
（実施例２５）
赤燐（Ｃ−１）を赤燐（Ｃ−２）に変更したこと以外は、実施例２４と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１１９】
（実施例２６）
赤燐（Ｃ−２）を赤燐（Ｃ−３）に変更したこと以外は、実施例２４と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１２０】
（実施例２７）
芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）を芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−２）に変更し、ドリップ防止剤を添加しなかったこと以外は、実施例２４と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１２１】
（実施例２８）
芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）を芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−３）に変更し、ドリップ防止剤を添加しなかったこと以外は、実施例２４と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１２２】
（実施例２９）
芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）を芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−４）に変更し、ドリップ防止剤を添加しなかったこと以外は、実施例２４と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１２３】
（実施例３０）
芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１）を芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−５）に変更し、ドリップ防止剤を添加しなかったこと以外は、実施例２４と同じ条件で、所定の樹脂成形体（評価用試験片）を得た。
【０１２４】
表５に、実施例２４〜３０の樹脂組成物の組成（全て質量部にて表示）及び上記の試験の結果をまとめた。
【０１２５】
【表５】
0006464621.tif 000006
【０１２６】
表５から分かるように、１０ｅｑ／ｔ以上１５ｅｑ／ｔ以下の酸価を有する芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−２，Ｂ−３）を含む樹脂組成物から得られた実施例２７及び２８の樹脂成形体は、１０ｅｑ／ｔ未満、又は１５ｅｑ／ｔを超える酸価を有する芳香族ポリエステル樹脂（Ｂ−１，Ｂ−４）を含む樹脂組成物から得られた実施例１、実施例２９の樹脂成形体と比較して、引張破断伸度がより向上した。また、体積平均粒径が１５μｍ以下の赤燐（Ｃ−２，Ｃ−３）を含む樹脂組成物から得られた実施例２５及び２６の樹脂成形体は、体積平均粒径が１５μｍを超える赤燐（Ｃ−１）を含む樹脂組成物から得られた実施例２４の樹脂成形体と比較して、難燃性及び引張破断伸度がより向上した。