(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂組成物（Ｘ）からなる層を含む電池部材用フィルムであって、
前記樹脂組成物（Ｘ）が、下記要件（ａ）〜（ｄ）を満たす４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）と、ポリプロピレン（Ｃ）とを含み、
前記４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）の含有量が、前記樹脂組成物（Ｘ）の全質量に対して０．５質量％以上５０質量％未満であり、
前記ポリプロピレン（Ｃ）の含有量が、前記樹脂組成物（Ｘ）の全質量に対して３５質量％以上９９．５質量％以下である、電池部材用フィルム：
（ａ）４−メチル−１−ペンテンに由来する構成単位（i）１００〜９０モル％と、エチレンもしくは４−メチル−１−ペンテン以外の炭素原子数３〜２０のα-オレフィンに由来する構成単位（ii）０〜１０モル％とを含む（ただし、構成単位（i）と構成単位（ii）の合計を１００モル％とする）；
（ｂ）１３５℃デカリン中の極限粘度［η］が０．５〜５．０ｄｌ／ｇである；
（ｃ）示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が１７５〜２５０℃である；
（ｄ）ＪＩＳ  Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して測定した密度が８２０〜８５０ｋｇ／ｍ3である。
【請求項２】
前記樹脂組成物（Ｘ）が、
前記重合体（Ａ）および前記ポリプロピレン（Ｃ）とは異なり、かつ、ＪＩＳ  Ｋ７１２７−２に準拠して測定した引張弾性率が１０００ＭＰａ以下である熱可塑性樹脂（Ｂ）をさらに含み、かつ、前記重合体（Ａ）と前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の質量比（（Ａ）／（Ｂ））が、５０／５０〜９８／２である、請求項１に記載の電池部材用フィルム。
【請求項３】
前記ポリプロピレン（Ｃ）が、変性ポリプロピレンを含む、請求項１または２に記載の電池部材用フィルム。
【請求項４】
さらに、変性ポリオレフィンからなる層を含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の電池部材用フィルム。
【請求項５】
タブリードフィルムである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の電池部材用フィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の電池部材用フィルムを含むタブリード。
【請求項７】
請求項６に記載のタブリードを含むリチウムイオン電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電池部材用フィルムならびにそれを用いたタブリードおよびリチウムイオン電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
ラミネート型リチウムイオン電池は、リチウムイオン電池としては軽量であること、形状自由度が高いこと、高速充電が可能であることが特徴である。
【０００３】
タブリードはラミネート型リチウムイオン電池およびキャパシタに用いられる部材であり、正電極および負電極と外部との電気の出し入れを行う端子である。タブリードの構成としては、一般的には、正極としてのＡｌ導体、および、負極としてのＮｉ導体またはＮｉめっきを施したＣｕ導体に、絶縁体である多層フィルムを溶着し、さらにアルミラミネーションカバーで挟んだものであり、当該多層フィルムを一般にタブリードフィルムと称する。
【０００４】
タブリードフィルムは、通常、耐熱層と接着層とを有する多層構造であり、接着層、すなわち電極に接する表面層が変性ポリオレフィンからなり、耐熱層が電子線架橋ポリオレフィンからなるものが知られている。また、特許文献１には、酸変性ポリオレフィン樹脂を電子線架橋したフィルムを用いることが開示されている。電子線架橋ポリオレフィンの原料は、通常、ポリエチレンまたはポリプロピレンまたはそれらの混合物であり、耐熱性付与を目的として電子線架橋が行われている。
【０００５】
一方、特許文献２には、耐熱層としてポリメチルペンテン樹脂を非架橋で用いることが開示されている。
【０００６】
特許文献３には、ポリメチルペンテン樹脂にテルペン系樹脂などの粘着付与剤を１０〜６０％添加した層を設け、オレフィン系樹脂層との層間接着性と耐熱性をもつタブリードフィルムが開示されているが、その具体的な組成については何ら明らかにされていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００２−２１６７１８号公報
【特許文献２】特開２００５−３８７０７号公報
【特許文献３】特開２００２−２１６７１９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
タブリードフィルムの耐熱層として架橋樹脂を用いる場合、架橋樹脂を得るための電子線架橋設備が必要であり、初期投資が大きくなる問題点があった。
【０００９】
また、本発明者らの検討によれば、特許文献２に記載のタブリードフィルムでは、耐熱層と接着層との層間接着力が不十分で、使用中に剥離トラブルが発生することがあった。また特許文献３に開示された、ポリメチルペンテン樹脂と粘着付与剤との組成物からなる層を設けた接着性フィルムは、その具体的な組成が明らかにされておらず検証が困難であるが、組成によってはポリメチルペンテンの低汚染性が損なわれるといった不具合が懸念される。
【００１０】
そこで本発明は、上記問題点に鑑み、従来品と同等以上の耐熱性、柔軟性、電極への接着力、および層間接着力を維持しつつ、架橋工程なしで製造可能であるタブリードフィルム等の電池部材用フィルムを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、鋭意検討した結果、架橋樹脂に替えて、特定の要件を満たす４−メチル−１−ペンテン系重合体とポリプロピレンとを特定の割合で含む樹脂組成物を用いることによって上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、例えば以下の［１］〜［７］の態様に関する。
【００１２】
［１］  樹脂組成物（Ｘ）からなる層を含む電池部材用フィルムであって、
前記樹脂組成物（Ｘ）が、下記要件（ａ）〜（ｄ）を満たす４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）と、ポリプロピレン（Ｃ）とを含み、
前記４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）の含有量が、前記樹脂組成物（Ｘ）の全質量に対して０．５質量％以上５０質量％未満であり、
前記ポリプロピレン（Ｃ）の含有量が、前記樹脂組成物（Ｘ）の全質量に対して３０質量％以上９９．５質量％以下である、電池部材用フィルム：
（ａ）４−メチル−１−ペンテンに由来する構成単位（i）１００〜９０モル％と、エチレンもしくは４−メチル−１−ペンテン以外の炭素原子数３〜２０のα-オレフィンに由来する構成単位（ii）０〜１０モル％とを含む（ただし、構成単位（i）と構成単位（ii）の合計を１００モル％とする）；
（ｂ）１３５℃デカリン中の極限粘度［η］が０．５〜５．０ｄｌ／ｇである；
（ｃ）示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が１７５〜２５０℃である；
（ｄ）ＪＩＳ  Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して測定した密度が８２０〜８５０ｋｇ／ｍ3である。
【００１３】
［２］  前記樹脂組成物（Ｘ）が、前記重合体（Ａ）および前記ポリプロピレン（Ｃ）とは異なり、かつ、ＪＩＳ  Ｋ７１２７−２に準拠して測定した引張弾性率が１０００ＭＰａ以下である熱可塑性樹脂（Ｂ）をさらに含み、かつ、前記重合体（Ａ）と前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の質量比（（Ａ）／（Ｂ））が、５０／５０〜９８／２である、項［１］に記載の電池部材用フィルム。
【００１４】
［３］  前記ポリプロピレン（Ｃ）が、変性ポリプロピレンを含む、項［１］または［２］に記載の電池部材用フィルム。
【００１５】
［４］  さらに、変性ポリオレフィンからなる層を含む、項［１］〜［３］のいずれか一項に記載の電池部材用フィルム。
【００１６】
［５］  タブリードフィルムである、項［１］〜［４］のいずれか一項に記載の電池部材用フィルム。
【００１７】
［６］  項［１］〜［５］のいずれか一項に記載の電池部材用フィルムを含むタブリード。
【００１８】
［７］  項［６］に記載のタブリードを含むリチウムイオン電池。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、従来品と同等以上の耐熱性、柔軟性、電極への接着力、層間接着力を維持しつつ、架橋工程なしで製造可能であるタブリードフィルム等の電池部材用フィルムを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明について具体的に説明する。なお、本明細書で数値範囲を「Ａ〜Ｂ」と表記した場合、特に断りがない限り、Ａ以上Ｂ以下を示すものとする。
【００２１】
１．電池部材用フィルム  本発明の電池部材用フィルムは、後述する特定の樹脂組成物（Ｘ）からなる層を含む。
【００２２】
［樹脂組成物（Ｘ）］
本発明で用いられる樹脂組成物（Ｘ）は、特定の４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）（以下単に「重合体（Ａ）」ともいう。）と、ポリプロピレン（Ｃ）とを含み、樹脂組成物（Ｘ）の全質量に対して、前記重合体（Ａ）の含有量が０．５質量％以上５０質量％未満であり、前記ポリプロピレン（Ｃ）の含有量が３０質量％以上９９．５質量％以下である。
【００２３】
上記重合体（Ａ）の含有量は、好ましくは１質量％以上４５質量％以下、より好ましくは５質量部以上４２質量％以下であり、上記ポリプロピレン（Ｃ）の含有量は、好ましくは３５質量％以上９９質量％以下、より好ましくは４０質量％以上９５質量％以下である。重合体（Ａ）を前記下限値以上含有することで耐熱性に優れ、ポリプロピレン（Ｃ）を前記下限値以上含有することで層間接着力に優れ、かつ製造コスト面で有利である電池部材用フィルムを得ることができる。
【００２４】
＜４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）＞
本発明で用いられる重合体（Ａ）は、要件（ａ）〜（ｄ）を満たす。重合体（Ａ）は、一種単独でも、複数の重合体（Ａ）を混合して用いてもよい。以下、各要件につき説明する。
【００２５】
要件（ａ）；
重合体（Ａ）は、４−メチル−１−ペンテンに由来する構成単位（i）１００〜９０モル％と、エチレンもしくは４−メチル−１−ペンテン以外の炭素原子数３〜２０のα−オレフィンに由来する構成単位（ii）０〜１０モル％とを含む（ただし、構成単位（i）と構成単位（ii）の合計を１００モル％とする）。
【００２６】
重合体（Ａ）は、構成単位（i）が１００モル％のとき、４−メチル−１−ペンテンの単独重合体を意味し、構成単位（i）が９０モル％以上１００モル％未満であるときは、共重合体であることを意味する。
【００２７】
重合体（Ａ）を構成する構成単位（i）の含有量は、９０モル％以上、好ましくは９５モル％以上である。構成単位（i）の含有量が上記範囲にあることで、高い耐熱性が得られる。
【００２８】
エチレンおよび４−メチル−１−ペンテンを除く炭素原子数３〜２０のα−オレフィンとしては、具体的には、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセンおよび１−エイコセンなどが挙げられる。これらのうち、好ましくはプロピレンおよび４−メチル−１−ペンテンを除く炭素原子数６〜２０のα−オレフィンである。これらのα−オレフィンは、１種単独または２種以上組み合わせて用いることができる。
【００２９】
また、重合体（Ａ）は、本発明の目的を損なわない限り、構成単位（i）と構成単位（ii）のいずれにも該当しない構成単位を含んでいても構わない。
【００３０】
要件（ｂ）；
重合体（Ａ）の、１３５℃デカリン中の極限粘度［η］は、０．５〜５．０ｄｌ／ｇ、好ましくは、０．７〜４．０ｄｌ／ｇである。極限粘度[η]が前記下限値以上であることが得られる電池部材用フィルムの衝撃強度の点で好ましく、前記上限値以下であることがフィルム成形時の流動性の点で好ましい。極限粘度[η]は、重合体（Ａ）製造時の重合温度および水素濃度によって調節可能である。
【００３１】
要件（ｃ）
重合体（Ａ）の示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）は、１７５〜２５０℃、好ましくは２１０〜２５０℃、好ましくは２１５〜２４５℃、より好ましくは２２０〜２４０℃、さらに好ましくは２２４〜２４０℃である。融点が前記下限値以上であると、当該４−メチル−１−ペンテン系重合体を含む基材フィルムの耐熱強度が優れ、前記上限値以下であることが、衝撃強度の点で好ましい。
【００３２】
また、融点が２１０〜２５０℃の重合体（Ａ）と、融点が１７５〜２００℃の重合体（Ａ）とを組み合わせて用いることも好ましい態様である。融点が２１０〜２５０℃の重合体（Ａ）を、重合体（Ａ）として単独で用いる場合と比較して、融点が１７５〜２００℃の重合体（Ａ）を組み合わせて用いることで、ポリプロピレンとの相溶性が向上して機械強度に優れる傾向となる。
【００３３】
なお、融点は、示差走査熱量計(ＤＳＣ)を用いて、たとえば、次のように測定される。試料３〜７ｍｇをアルミニウムパン中に密封し、室温から１０℃／分で２８０℃まで加熱し、その試料を、完全融解させるために２８０℃で５分間保持する。次いで１０℃／分で−５０℃まで冷却し、−５０℃で５分間置いた後、その試料を１０℃／分で２８０℃まで再度加熱する。この２度目の加熱試験でのピーク温度を、融点（Ｔｍ）として採用する。
【００３４】
融点は、重合体（Ａ）を構成する４−メチル−１−ペンテンおよびエチレンもしくはその他のα−オレフィンの割合によって調整することができる。あるいは、用いる触媒成分によっても調整可能であり、たとえば固体状チタン触媒を用いる場合であれば電子供与体の種類を選定することにより、得られる重合体の立体規則性を調整することが可能となり、これにより、重合体の融点の調整が可能となる。
【００３５】
要件（ｄ）；
重合体（Ａ）の、ＪＩＳ  Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して測定した密度が、８２０〜８５０ｋｇ／ｍ3、好ましくは８２５〜８４５ｋｇ／ｍ3である。密度は、重合体（Ａ）を構成する４−メチル−１−ペンテンおよびエチレンもしくはその他のα−オレフィンの割合によって調整することができる。
【００３６】
重合体（Ａ）は、さらに、下記要件（ｅ）を満たすことが好ましい。
【００３７】
要件（ｅ）；
重合体（Ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、２６０℃、５ｋｇｆ）が、好ましくは１〜５００ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましくは２〜２００ｇ／１０ｍｉｎ、さらに好ましくは３〜１５０ｇ／１０ｍｉｎである。ＭＦＲが上記範囲にあると、成型時の流動性の点で好ましい。ＭＦＲは[η]と同様の方法によって調節できる。
【００３８】
＜４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）の製造方法＞
重合体（Ａ）は、オレフィン重合用触媒の存在下、４−メチル−１−ペンテンと上述した特定のα−オレフィン、さらに必要に応じて他の重合性化合物を重合することにより得ることができる。
【００３９】
重合体（Ａ）を構成する４−メチル−１−ペンテンおよびその他のα−オレフィンなどのモノマーの重合は、溶液重合、懸濁重合、バルク重合法などの液相重合法、気相重合法、その他公知の重合方法で行うことができる。また、重合を液相重合法で行う場合には、溶媒として不活性炭化水素を用いることもできるし、反応条件下において反応に供する液状のオレフィンを用いることもできる。さらに、本発明において重合は、回分式、半連続式、連続式の何れの方法においても行なうことができる。さらに重合を、反応条件を変えて２段以上に分けて行なうこともできる。
【００４０】
重合体（Ａ）の製造方法に用いられる重合触媒を構成する遷移金属触媒成分としては、マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体からなる固体状チタン触媒や、メタロセン触媒などが挙げられる。
【００４１】
固体状チタン触媒としては、たとえば特開２００３−１０５０２２号公報に記載されている、不活性炭化水素溶媒に懸濁させたマグネシウム化合物と、電子供与体として複数の原子を間に介してエーテル結合を２以上有する化合物と、液体状態のチタン化合物とを接触させて得られるチタン、マグネシウム、ハロゲンおよび複数のエーテル結合を有する化合物からなるチタン触媒が挙げられる。
【００４２】
メタロセン触媒としては、たとえば国際公開第０１／５３３６９号パンフレット、国際公開第０１／２７１２４号パンフレット、特開平３−１９３７９６号公報、特開平０２−４１３０３号公報、国際公開第０６／０２５５４０号パンフレット、国際公開第２０１４／０５０８１７号パンフレット中に記載のメタロセン触媒が挙げられる。
【００４３】
＜ポリプロピレン（Ｃ）＞
ポリプロピレンと（Ｃ）しては、アイソタクティックポリプロピレンとシンジオタクティックポリプロピレン、およびそれらの変性体である変性ポリプロピレン（ｃ１）が挙げられる。アイソタクティックポリプロピレンは、ホモポリプロピレンであっても、プロピレン・炭素数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）ランダム共重合体であっても、プロピレンブロック共重合体であってもよい。上記の中でも好ましくは炭素数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）の含有量が２０モル％以下、より好ましくは１０モル％以下のランダム共重合体もしくはホモポリプロピレンである。上記のポリプロピレンは、１種単独で用いてもよいし、複数種を組み合わせて用いてもよい。
【００４４】
ポリプロピレン（Ｃ）はＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が好ましくは０．１〜１００ｇ／１０分、より好ましくは０．５〜１０ｇ／１０分、特に好ましくは１〜５ｇ／１０分の範囲にある。
【００４５】
≪変性ポリプロピレン（ｃ１）≫
ポリプロピレン（Ｃ）として、変性ポリプロピレン（ｃ１）を任意の割合で用いることができる。変性ポリプロピレン（ｃ１）は、ポリプロピレンを極性モノマーによりグラフト変性されることにより得られる。好ましくは、不飽和カルボン酸またはその誘導体によって変性されることによって得ることができる。変性ポリプロピレン（ｃ１）は好ましくは融点が１２５〜１６０℃、より好ましくは１３０〜１４０℃の範囲にある。
【００４６】
変性ポリプロピレン（ｃ１）がポリプロピレン（Ｃ）として樹脂組成物（Ｘ）に含まれる場合、好ましくは５〜４０質量％、より好ましくは１０〜３０質量％の量で含まれる。上記範囲で含有することにより、得られる電池部材用フィルムの層間強度がさらに向上することが期待できる。変性ポリプロピレン（ｃ１）は、変性されていないポリプロピレンと組み合わせてポリプロピレン（Ｃ）として用いることがコスト面で好ましい。
【００４７】
グラフト変性に用いる極性モノマーとしては、水酸基含有エチレン性不飽和化合物、アミノ基含有エチレン性不飽和化合物、エポキシ基含有エチレン性不飽和化合物、芳香族ビニル化合物、不飽和カルボン酸またはその誘導体、ビニルエステル化合物、塩化ビニル、ビニル基含有有機ケイ素化合物、カルボジイミド化合物などが挙げられる。これらのうち、不飽和カルボン酸またはその誘導体が特に好ましい。
【００４８】
不飽和カルボン酸またはその誘導体としては、カルボン酸基を１以上有する不飽和化合物、カルボン酸基を有する化合物とアルキルアルコールとのエステル、無水カルボン酸基を１以上有する不飽和化合物等を挙げることができ、不飽和基としては、ビニル基、ビニレン基、不飽和環状炭化水素基などを挙げることができる。これらの化合物としては、特に制限はなく、従来公知のもの、例えばアクリル酸、マレイン酸、フマル酸、テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、ナジック酸〔商標〕（エンドシス−ビシクロ［２．２．１］ヘプト−５−エン−２，３−ジカルボン酸）等の不飽和カルボン酸；またはその誘導体、例えば酸ハライド、アミド、イミド、無水物、エステル等が挙げられる。前記誘導体の具体例としては、塩化マレニル、マレイミド、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸ジメチル、グリシジルマレエート等が挙げられる。これらの不飽和カルボン酸および／またはその誘導体は、１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。これらの中では、不飽和ジカルボン酸またはその酸無水物が好適であり、特にマレイン酸、ナジック酸〔商標〕またはこれらの酸無水物が好ましく用いられる。
【００４９】
変性ポリプロピレン（ｃ１）は、ポリプロピレン１００質量部に対して、極性モノマーを通常０．０１〜１０質量部、好ましくは０．０１〜５質量部、より好ましくは０．１〜３質量部の量でグラフト重合させることにより得ることができる。このグラフト重合は、通常ラジカル開始剤の存在下に行なわれる。
【００５０】
グラフト重合に用いられるラジカル開始剤としては、有機過酸化物あるいはアゾ化合物などが挙げられる。ラジカル開始剤は、ポリプロピレン、および極性モノマーにそのまま混合して使用することもできるが、少量の有機溶媒に溶解してから使用することもできる。この有機溶媒としては、ラジカル開始剤を溶解し得る有機溶媒であれば特に限定することなく用いることができる。
【００５１】
また、ポリプロピレンに極性モノマーをグラフト重合させる際には、還元性物質を用いてもよい。還元性物質を用いると、極性モノマーのグラフト量を向上させることができる。
【００５２】
極性モノマーによるグラフト変性は、従来公知の方法で行うことができ、たとえばポリプロピレンを有機溶媒に溶解し、次いで極性モノマーおよびラジカル開始剤などを溶液に加え、７０〜２００℃、好ましくは８０〜１９０℃の温度で、０．５〜１５時間、好ましくは１〜１０時間反応させることにより行うことができる。
【００５３】
また、押出機などを用いて、無溶媒で、ポリプロピレンと極性モノマーとを反応させて、変性ポリプロピレン（ｃ１）を製造することもできる。この反応は、通常ポリプロピレンの融点以上、具体的には１６０〜３２０℃の温度で、通常０．５〜１０分間行なわれることが望ましい。
【００５４】
このようにして得られる変性ポリプロピレン（ｃ１）の変性量（極性モノマーのグラフト量）は、ポリプロピレンに対して、好ましくは０．０１〜５重量％、より好ましくは０．１〜３重量％、さらに好ましくは０．２〜２重量％の範囲である。
【００５５】
＜熱可塑性樹脂（Ｂ）＞
樹脂組成物（Ｘ）は、さらに、熱可塑性樹脂（Ｂ）を含んでもよい。熱可塑性樹脂（Ｂ）は、前記４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）および前記ポリプロピレン（Ｃ）とは異なり、かつ、ＪＩＳ  Ｋ７１２７−２に準拠して測定した引張弾性率が１０００ＭＰａ以下、好ましくは１〜９００ＭＰａである。引張弾性率が上記範囲にあることにより、得られる電池部材用フィルムの柔軟性を向上させることができる。
【００５６】
樹脂組成物（Ｘ）が熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む場合、前記重合体（Ａ）と前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の質量比（（Ａ）／（Ｂ））は、５０／５０〜９８／２、好ましくは５２／４８〜９５／５である。質量比（Ａ）／（Ｂ）が上記範囲内にあることにより、得られる電池部材用フィルムの柔軟性を向上させることができる。
【００５７】
熱可塑性樹脂（Ｂ）の、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が、１６５℃以下または観測されないことが好ましい。また、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、好ましくは０．５〜１００ｇ／１０分、より好ましくは１〜５０ｇ／１０分の範囲であり、また、メルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、好ましくは０．１〜５０ｇ／１０分、より好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分の範囲である。
【００５８】
熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、熱可塑性エラストマーであることが好ましく、熱可塑性オレフィン系エラストマーであることがより好ましい。このような熱可塑性オレフィン系エラストマーとしては、例えば炭素数２〜２０のα−オレフィンの含量が５０モル％以上の共重合体を挙げることができ、具体的にはプロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体、１−ブテン・エチレン共重合体、１−ブテン・プロピレン共重合体、４−メチルペンテン−１・プロピレン共重合体、４−メチルペンテン−１・１−ブテン共重合体、４−メチルペンテン−１・プロピレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体などが挙げられる。また、２種以上のα−オレフィンと非共役ジエンとの共重合ゴムなどを挙げることができる。
【００５９】
熱可塑性樹脂（Ｂ）として、オレフィン系ブロック共重合体からなるエラストマーも使用することができる。このようなオレフィン系ブロック共重合体からなるエラストマーとしては、例えば硬質部となるポリプロピレン等の結晶性の高いポリマーを形成するポリオレフィンブロックと、軟質部となる非晶性を示すモノマー共重合体とのブロック共重合体が挙げられ、具体的には、オレフィン（結晶性）・エチレン・ブチレン・オレフィンブロック共重合体、ポリプロピレン・ポリオレフィン（非晶性）・ポリプロピレンブロック共重合体等が挙げられる。市販品としては、例えばＪＳＲ株式会社製の商品名ＤＹＮＡＲＯＮ（ダイナロン）（登録商標）、三井化学株式会社製の商品名タフマー（登録商標）、ノティオ(登録商標)、ダウケミカル株式会社製の商品名ＥＮＧＡＧＥTM、ＶＥＲＳＩＦＹTM、エクソンモービルケミカル株式会社製の商品名ＶｉｓｔａｍａｘｘTMなどが挙げられる。
【００６０】
熱可塑性樹脂（Ｂ）は、スチレン系エラストマーであってもよい。スチレン系エラストマーとしては、ポリスチレン相をハードセグメントとして有する公知のスチレン系エラストマーが使用できる。具体的には、スチレン・ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）、スチレン・イソプレン・スチレン共重合体（ＳＩＳ）、スチレン・ブタジエン・スチレン共重合体（ＳＢＳ）、スチレン・エチレン・ブタジエン・スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）、及びこれらの水素化物、スチレン・イソブチレン・スチレントリブロック共重合体（ＳＩＢＳ）、スチレン・イソブチレンジブロック共重合体（ＳＩＢ）を挙げることができる。これらの中では、スチレン・イソブチレン・スチレントリブロック共重合体（ＳＩＢＳ）、スチレン・イソブチレンジブロック共重合体（ＳＩＢ）、あるいはスチレン・イソブチレン・スチレントリブロック共重合体（ＳＩＢＳ）と、スチレン・イソブチレンジブロック共重合体（ＳＩＢ）のブレンド物が好ましい。
【００６１】
＜その他の樹脂＞
樹脂組成物（Ｘ）には、その優れた特性を損なわない範囲で、上記の熱可塑性樹脂（Ｂ）以外にもその他の樹脂を添加してもよい。その他の樹脂の例にはオレフィン系重合体、ポリエステル、ポリアミド、変性オレフィン系重合体等が挙げられる。
【００６２】
上記オレフィン系重合体としては、エチレンおよび炭素原子数３〜２０の直鎖状または分岐状のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンを重合して得られるものが挙げられる。炭素原子数３〜２０の直鎖状または分岐状のα−オレフィンとして具体的には、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどが挙げられる。これらのα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましい。
【００６３】
上記オレフィン系重合体は、上述したα−オレフィンの他、本発明の目的を損なわない範囲で環状オレフィン、官能化ビニル化合物、極性基（例えばカルボニル基、水酸基、エーテル結合基など）および重合性の炭素−炭素二重結合を分子中に有するモノマー（以下、極性基含有モノマーとも記す。）、共役ジエン、非共役ポリエンなどをコモノマーとして含んでもよい。
【００６４】
環状オレフィンとしては、炭素原子数が３〜３０、好ましくは３〜２０の環状オレフィン、例えばシクロペンテン、シクロヘプテン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネン、テトラシクロドデセン、２−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレンなどが挙げられる。
【００６５】
官能化ビニル化合物としては、芳香族ビニル化合物や脂環族ビニル化合物が挙げられる。芳香族ビニル化合物としては、スチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ，ｐ−ジメチルスチレン、ｏ−エチルスチレン、ｍ−エチルスチレン、ｐ−エチルスチレンなどのモノもしくはポリアルキルスチレン；メトキシスチレン、エトキシスチレン、ビニル安息香酸、ビニル安息香酸メチル、ビニルベンジルアセテート、ヒドロキシスチレン、ｏ−クロロスチレン、ｐ−クロロスチレンなどの官能基含有スチレン誘導体；および３−フェニルプロピレン、４−フェニルプロピレン、α−メチルスチレンなどが挙げられ、脂環族ビニル化合物としては、ビニルシクロヘキサン、ビニルシクロヘプタンなどが挙げられる。
【００６６】
官能化ビニル化合物は、官能化ビニル化合物の単独重合体であっても、共重合成分との共重合体であってもよい。共重合成分の具体例として、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸などの不飽和カルボン酸；無水マレイン酸、無水イタコン酸などの不飽和カルボン酸無水物；メタクリル酸ナトリウム、アクリル酸ナトリウムなどの不飽和カルボン酸塩；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、マレイン酸モノエチルエステルなどの不飽和カルボン酸エステル；アクリルアミド、マレイン酸モノアミドなどの不飽和カルボン酸アミドなどが挙げられるが、これらに限定されない。これらの共重合成分は１種のみを使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００６７】
上記ポリエステルとしては、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ヘキサメチレングリコール等の脂肪族グリコール、シクロヘキサンジメタノール等の脂環式グリコール、またはビスフェノール等の芳香族ジヒドロキシ化合物と、テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタリンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、シュウ酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、ウンデカジカルボン酸等の脂肪族ジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタル酸等の脂環式ジカルボン酸、あるいはこれらから選ばれる２種以上のジカルボン酸とから形成される結晶性の熱可塑性樹脂である。このポリエステルは、熱可塑性を示す限り、少量のトリオールやトリカルボン酸等の３価以上のポリヒドロキシ化合物やポリカルボン酸などで変性されていてもよい。このポリエステルの具体例として、ポリ乳酸、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンイソフタレート・テレフタレート共重合体等が挙げられる。
【００６８】
上記ポリアミドとしては、例えば、ヘキサメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン、２，２，４−または２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、１，３−または１，４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、ビス（ｐ−アミノシクロヘキシルメタン）、ｍ−またはｐ−キシリレンジアミン等の脂肪族ジアミン、脂環式ジアミンまたは芳香族ジアミンなどのジアミン類と、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸等の脂肪族ジカルボン酸、脂環式ジカルボン酸、芳香族ジカルボン酸などのジカルボン酸類との重縮合によって得られるポリアミド；ε−アミノカプロン酸、１１−アミノウンデカン酸等のアミノカルボン酸の縮合によって得られるポリアミド；ε−カプロラクタム、ω−ラウロラクタム等のラクタムから得られるポリアミド；あるいはこれらの成分からなる共重合ポリアミド；さらにはこれらのポリアミドの混合物などが挙げられる。ポリアミドの具体例としては、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１１０、ナイロン９、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６／６６、ナイロン６６／６１０、ナイロン６／１１、芳香族ナイロン等が挙げられる。
【００６９】
これらの樹脂を、樹脂組成物（Ｘ）に添加する場合、樹脂組成物（Ｘ）１００質量部に対して２０質量部以下であることが好ましく、１０質量部以下であることがより好ましい。
【００７０】
＜添加剤＞
樹脂組成物（Ｘ）には、その用途に応じて、本発明の効果を阻害しない範囲で他の樹脂用添加剤を任意に添加することができる。かかる樹脂用添加剤としては、例えば、顔料、染料、充填剤、滑剤、可塑剤、離型剤、酸化防止剤、難燃剤、紫外線吸収剤、抗菌剤、界面活性剤、帯電防止剤、耐候安定剤、耐熱安定剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、発泡剤、結晶化助剤、防曇剤、（透明）核剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、衝撃改良剤、架橋剤、共架橋剤、架橋助剤、粘着剤、軟化剤、加工助剤などが挙げられる。これらの添加剤は、１種単独でも、適宜２種以上を組み合わせても用いることができる。
【００７１】
顔料としては、無機顔量（酸化チタン、酸化鉄、酸化クロム、硫化カドミウム等）、有機顔料（アゾレーキ系、チオインジゴ系、フタロシアニン系、アントラキノン系）が挙げられる。染料としてはアゾ系、アントラキノン系、トリフェニルメタン系等が挙げられる。これら顔料および染料の添加量は、特に限定されないが、前記重合体（Ａ）に対して、合計で、通常５質量％以下、好ましくは０．１〜３質量％である。
【００７２】
充填剤としてはガラス繊維、炭素繊維、シリカ繊維、金属（ステンレス、アルミニウム、チタン、銅等）繊維、カーボンブラック、シリカ、ガラスビーズ、珪酸塩（珪酸カルシウム、タルク、クレー等）、金属酸化物（酸化鉄、酸化チタン、アルミナ等）、金属の炭酸塩（硫酸カルシウム、硫酸バリウム）および各種金属（マグネシウム、珪素、アルミニウム、チタン、銅等）粉末、マイカ、ガラスフレーク等が挙げられる。これらの充填剤は１種単独または２種以上の併用いずれでもよい。
【００７３】
滑剤としては、ワックス（カルナバロウワックス等）、高級脂肪酸（ステアリン酸等）、高級アルコール（ステアリルアルコール等）、高級脂肪酸アミド（ステアリン酸アミド等）等が挙げられる。
【００７４】
可塑剤としては、芳香族カルボン酸エステル（フタル酸ジブチル等）、脂肪族カルボン酸エステル（メチルアセチルリシノレート等）、脂肪族ジアルボン酸エステル（アジピン酸−プロピレングリコール系ポリエステル等）、脂肪族トリカルボン酸エステル（クエン酸トリエチル等）、リン酸トリエステル（リン酸トリフェニル等）、エポキシ脂肪酸エステル（ステアリン酸エポキシブチル等）、石油樹脂等が挙げられる。
【００７５】
離型剤としては、高級脂肪酸の低級（Ｃ１〜４）アルコールエステル（ステアリン酸ブチル等）、脂肪酸（Ｃ４〜３０）の多価アルコールエステル（硬化ヒマシ油等）、脂肪酸のグリコールエステル、流動パラフィン等が挙げられる。
【００７６】
酸化防止剤としては、フェノール系（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール等）、多環フェノール系（２，２'−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）等）、リン系（テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４−ビフェニレンジホスフォネート等）、アミン系（Ｎ，Ｎ−ジイソプロピル−ｐ−フェニレンジアミン等）の酸化防止剤が挙げられる。
【００７７】
難燃剤としては、有機系難燃剤（含窒素系、含硫黄系、含珪素系、含リン系等）、無機系難燃剤（三酸化アンチモン、水酸化マグネシウム、ホウ酸亜鉛、赤リン等）が挙げられる。
【００７８】
紫外線吸収剤としては、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系、サリチル酸系、アクリレート系等が挙げられる。
【００７９】
抗菌剤としては、４級アンモニウム塩、ピリジン系化合物、有機酸、有機酸エステル、ハロゲン化フェノール、有機ヨウ素等が挙げられる。
【００８０】
界面活性剤としては非イオン性、アニオン性、カチオン性または両性の界面活性剤を挙げることができる。非イオン性界面活性剤としては、高級アルコールエチレンオキシド付加物、脂肪酸エチレンオキシド付加物、高級アルキルアミンエチレンオキシド付加物、ポリプロピレングリコールエチレンオキシド付加物等のポリエチレングリコール型非イオン界面活性剤、ポリエチレンオキシド、グリセリンの脂肪酸エステル、ペンタエリスリトールの脂肪酸エステル、ソルビットもしくはソルビタンの脂肪酸エステル、多価アルコールのアルキルエーテル、アルカノールアミンの脂肪族アミド等の多価アルコール型非イオン性界面活性剤などが挙げられる。アニオン性界面活性剤としては、例えば、高級脂肪酸のアルカリ金属塩等の硫酸エステル塩、アルキルベンゼンスルホン酸塩、アルキルスルホン酸塩、パラフィンスルホン酸塩等のスルホン酸塩、高級アルコールリン酸エステル塩等のリン酸エステル塩などが挙げられる。カチオン性界面活性剤としては、アルキルトリメチルアンモニウム塩等の第４級アンモニウム塩などが挙げられる。両性界面活性剤としては、高級アルキルアミノプロピオン酸塩等のアミノ酸型両面界面活性剤、高級アルキルジメチルベタイン、高級アルキル時ヒドロキシエチルベタイン等のベタイン型両性界面活性剤などが挙げられる。
【００８１】
帯電防止剤としては、上記の界面活性剤、脂肪酸エステル、高分子型帯電防止剤が挙げられる。脂肪酸エステルとしてはステアリン酸やオレイン酸のエステルなどが挙げられ、高分子型帯電防止剤としてはポリエーテルエステルアミドが挙げられる。
【００８２】
上記充填剤、滑剤、可塑剤、離型剤、酸化防止剤、難燃剤、紫外線吸収剤、抗菌剤、界面活性剤、帯電防止剤などの各種添加剤の添加量は、特に限定されないが、前記重合体（Ａ）に対して、それぞれ、０．０１〜３０重量％であることが好ましい。
【００８３】
［電池部材用フィルムの好ましい態様］
本発明の電池部材用フィルムは、上述した樹脂組成物（Ｘ）からなる層を中間層（基材層、コア層ともいう）とし、表面層（スキン層ともいう）として接着層を備える多層フィルムであることが好ましい。接着層は、変性ポリオレフィンからなることが好ましく、なかでも変性ポリプロピレンからなることがより好ましい。
【００８４】
変性ポリプロピレンとしては、上述した変性ポリプロピレン（ｃ１）と同様のものを使用することができる。変性ポリプロピレンからなる接着層には、その効果を損なわない限り、樹脂組成物（Ｘ）からなる層と同様にその他の樹脂や添加物を含んでもよい。
【００８５】
表面層および中間層の厚さは、いずれも、好ましくは5μm〜100μm、より好ましくは10μm〜50μm、さらに好ましくは30μm〜40μmである。
【００８６】
［電池部材用フィルムの製造方法］
本発明の電池部材用フィルムは、タブリードフィルムとして用いることができる。本発明に係る電池部材用フィルムおよびタブリードフィルムは公知の方法を適用して製造することができ、たとえば一般的なＴダイ押出成形機で成形することにより得られる。例えば一軸押出機にてシリンダ温度２５０〜３２０℃およびキャストロール温度０〜８０℃で成形を行って押出フィルムやシートを形成する。
【００８７】
多層成形法としては特に限定されず公知の方法を用いることができ、具体的には共押出成形法、押出ラミネート法、熱ラミネート法、ドライラミネート法等を用いることができる。成形して得られたフィルムはさらに樹脂の融点未満の温度でのアニーリング処理を行ってもよい。
【００８８】
２．タブリード
本発明のタブリードフィルムを用いてタブリードを製造する方法としては公知の方法を適用することができる。
【００８９】
３．リチウムイオン電池
本発明のタブリードは、ラミネート型リチウムイオン電池に用いられる。リチウムイオン電池の製造は公知の方法を適用することができる。
【実施例】
【００９０】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００９１】
〔物性の測定方法〕
樹脂組成物、４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）、ポリプロピレン（Ｃ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）の各物性の測定方法は以下の通りである。結果を表１に示す。
【００９２】
＜構成単位のモル比＞
４−メチル−１−ペンテンに由来する構成単位のモル比、および、エチレンもしくは４−メチル−１−ペンテン以外の炭素原子数３〜２０のα-オレフィンに由来する構成単位のモル比は、13Ｃ−ＮＭＲにより測定した。測定条件は下記のとおりである。
【００９３】
測定装置：核磁気共鳴装置（ＥＣＰ５００型、日本電子（株）製）
観測核：13Ｃ（１２５ＭＨｚ）
シーケンス：シングルパルスプロトンデカップリング
パルス幅：４．７μ秒（４５°パルス）
繰り返し時間：５．５秒
積算回数：１万回以上
溶媒：オルトジクロロベンゼン／重水素化ベンゼン（容量比：８０／２０）混合溶媒
試料濃度：５５ｍｇ／０．６ｍＬ
測定温度：１２０℃
ケミカルシフトの基準値：２７．５０ｐｐｍ
＜極限粘度[η]＞
重合体（Ａ）の極限粘度［η］は、測定装置としてウベローデ粘度計を用い、デカリン溶媒中、１３５℃で測定した。具体的には、約２０ｍｇの粉末状の共重合体をデカリン２５ｍｌに溶解させた後、ウベローデ粘度計を用い、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηｓｐを測定した。このデカリン溶液にデカリンを５ｍｌ加えて希釈した後、前記と同様にして比粘度ηｓｐを測定した。この希釈操作を更に２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηｓｐ／Ｃの値を極限粘度［η］（単位：ｄｌ／ｇ）として求めた（下記の式１参照）。
【００９４】
［η］＝ｌｉｍ（ηｓｐ／Ｃ）    （Ｃ→０）・・・式１
＜融点（Ｔｍ）＞
融点（Ｔｍ）は、４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）の項に記載した方法に従って測定したが、さらに詳しくは、島津製作所社製「ＤＳＣ−６０」を用いて３０〜２８０℃の温度範囲、速度１０℃／分、窒素雰囲気下で測定した。
【００９５】
＜密度＞
共重合体の密度は、ＪＩＳ  Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して、測定した。
【００９６】
＜メルトフローレート（ＭＦＲ）＞
重合体（Ａ）のＭＦＲはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して２６０℃、５ｋｇｆ（５ｋｇ荷重）で測定した。熱可塑性樹脂（Ｂ）のＭＦＲは２３０℃、２．１６ｋｇ荷重または１９０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定した。ポリプロピレン（Ｃ）のＭＦＲは２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定した。
【００９７】
＜引張弾性率＞
熱可塑性樹脂（Ｂ）の引張弾性率は、15ミリ幅短冊試験片を用い、JIS K7127-2に準拠して、島津製作所製「AG-X-5」を用い、試験速度200mm／minで測定した。
【００９８】
〔タブリードフィルムの評価方法〕
実施例および比較例で得たタブリードフィルムの評価を以下のようにして実施した。結果を表２に示す。
【００９９】
＜引張弾性率、引張破断伸び＞
引張弾性率および引張破断伸びは、15ミリ幅短冊試験片を用い、JIS K7127-2に準拠して、島津製作所製「AG-X-5」を用い、試験速度200mm／minで測定した。
【０１００】
＜層間接着強度＞
15ミリ幅短冊試験片を用い、(株)インテスコ製２０１試験機にて、Tピール（90°剥離）、剥離速度5mm／分で評価した。耐薬品性試験前の層間強度、および耐薬品性試験後の層間強度をそれぞれ評価した。剥離ができなかった場合を「測定不能」とした。
【０１０１】
＜耐薬品性＞
電解液（炭酸ジエチル：炭酸エチレン：炭酸プロピレン＝７０：２５：５）に１５ミリ幅短冊試験片を１日間８０℃で浸漬させた。浸漬後の１５ミリ幅短冊を取り出し、上記と同様の条件で層間接着強度を測定した。
【０１０２】
＜線膨張係数＞
幅4mm、長さ10mm試験片を用い、セイコーインスツルメント社製「TMA / SS120」にて、荷重49 mNおよび温度範囲23℃〜145℃で評価した。
【０１０３】
〔樹脂組成物の各成分〕
実施例および比較例で調製した樹脂組成物を構成する重合体（Ａ）、熱可塑性樹脂（Ｂ）およびポリプロピレン（Ｃ）は以下のとおりである。
【０１０４】
＜４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）＞
Ａ−１：下記合成例１で得られた４−メチル−１−ペンテン系重合体
Ａ−２：４−メチル−１−ペンテン系重合体（三井化学製、商品名「ＴＰＸ」、銘柄名「ＤＸ３１０」）
Ａ−３：下記合成例２で得られた４−メチル−１−ペンテン系重合体
Ａ−４：下記合成例３で得られた４−メチル−１−ペンテン系重合体
＜熱可塑性樹脂（Ｂ）＞
Ｂ−１：α−オレフィン共重合体（三井化学製、商品名「タフマー」、銘柄名「ＰＮ−３５６０」）
Ｂ−２：α−オレフィン共重合体（三井化学製、商品名「タフマー」、銘柄名「ＢＬ−３１１０」）
Ｂ−３：下記合成例４で得られた４−メチル−１−ペンテン系重合体
＜ポリプロピレン（Ｃ）＞
Ｃ−１：ホモポリプロピレン（プライムポリマー製、商品名「Ｅ−２００ＧＰ」）
Ｃ−２：変性ポリプロピレン（三井化学製、商品名「アドマー」、銘柄名「ＱＦ５５１」）
［合成例１］４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ−１）の製造
国際公開２００６／０５４６１３号パンフレットの比較例７や比較例９の方法に準じ、４−メチル１−ペンテン、１−デセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、水素の割合を変更することによって、表１に示す物性を有する４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ−１）を得た。
【０１０５】
［合成例２］４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ−３）の製造
国際公開２００６／０５４６１３号パンフレットの比較例７や比較例９の方法に準じ、４−メチル１−ペンテン、１−デセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、水素の割合を変更することによって、表１に示す物性を有する４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ−３）を得た。
【０１０６】
［合成例３］４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ−４）の製造
充分窒素置換した容量１．５リットルの攪拌翼付ＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃で４−メチル−１−ペンテンを７５０ｍｌ装入した。このオートクレーブに、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡＬ）の１．０ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液を０．７５ｍｌ装入し攪拌を開始した。
【０１０７】
次に、オートクレーブを内温６０℃まで加熱し、全圧が０．１７ＭＰａ（ゲージ圧）となるようにプロピレンで加圧した。続いて、予め調製しておいた、メチルアルミノキサン１ｍｍｏｌ（Ａｌ換算）と、ジフェニルメチレン（１−エチル−３−ｔ−ブチル−シクロペンタジエニル）（２，７−ジ−ｔ−ブチル−フルオレニル）ジルコニウムジクロリド０．００５ｍｍｏｌとを含むトルエン溶液０．３４ｍｌを窒素でオートクレーブに圧入し、重合を開始した。重合反応中、オートクレーブ内温が６０℃になるように温度調整した。重合開始６０分後、オートクレーブにメタノール５ｍｌを窒素で圧入して重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液にアセトンを攪拌しながら注いだ。
【０１０８】
得られた溶媒を含むパウダー状の重合体を１３０℃、減圧下で１２時間乾燥した。得られた共重合体（Ａ−４）の質量は３５．２ｇで、共重合体中の４−メチル−１−ペンテン含量は、９３．０ｍｏｌ％、プロピレン含量は、７．０ｍｏｌ％であった。各種物性について測定した結果を表１に示す。
【０１０９】
［合成例４］４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ｂ−３）の製造
充分窒素置換した容量１．５リットルの攪拌翼付ＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃でノルマルヘキサン３００ｍｌ（乾燥窒素雰囲気、活性アルミナ上で乾燥したもの）および４−メチル−１−ペンテンを４５０ｍｌ装入した。このオートクレーブに、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡＬ）の１．０ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液０．７５ｍｌを装入し、攪拌機を回した。次に、オートクレーブを内温６０℃まで加熱し、全圧が０．１９ＭＰａ（ゲージ圧）となるようにプロピレンで加圧した。続いて、予め調製しておいた、メチルアルミノキサン１ｍｍｏｌ（Ａｌ換算）とジフェニルメチレン（１−エチル−３−ｔ−ブチル−シクロペンタジエニル）（２，７−ジ−ｔ−ブチル−フルオレニル）ジルコニウムジクロリド０．０１ｍｍｏｌとを含むトルエン溶液０．３４ｍｌを窒素でオートクレーブに圧入し、重合を開始した。重合反応中、オートクレーブ内温が６０℃になるように温度調整した。重合開始６０分後、オートクレーブにメタノール５ｍｌを窒素で圧入して重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液にアセトンを攪拌しながら注いだ。
【０１１０】
得られた溶媒を含むパウダー状のポリマーを１００℃、減圧下で１２時間乾燥した。得られた共重合体（Ｂ−３）の質量は４４．０ｇで、共重合体中の４−メチル−１−ペンテン含量は８４ｍｏｌ％、プロピレン含量は１６ｍｏｌ％であった。各種物性について測定した結果を表１に示す。
【０１１１】
【表１】
0006527354.tif 000002
【０１１２】
表１中、４ＭＰ１単位は４−メチル−１−ペンテン単位を意味する。
【０１１３】
［実施例１］
４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ−１）５質量部、ホモポリプロピレン（Ｃ−１）９５質量部の割合で、２軸押出機に供給し、２７０℃で混練して樹脂組成物を調製し、基材層の原料とした。粘着層の原料として、変性ポリプロピレン（三井化学製、商品名：アドマー、銘柄名：ＱＦ５５１）を準備した。次いで、基材層の原料を、基材層を押し出すフルフライト型のスクリューを備えた押出機に投入した。また、粘着層の原料を、フルフライト型のスクリューを備えた押出機に投入した。基材層の原料と粘着層の原料をそれぞれの別の押出機内で溶融混練させた。次に、基材層の押出し温度を２７０℃、粘着層の押出温度を２４０℃とし、基材層と粘着層の３層の溶融樹脂を多層ダイ内で積層させて共押出し成形し、タブリードフィルムを得た。
【０１１４】
［実施例２〜８］
表２に示す樹脂組成物を調製したこと以外は、実施例１と同様にして、タブリードフィルムを得た。
【０１１５】
［比較例１］
表２に示す樹脂組成物を調製したこと以外は、実施例１と同様にしてタブリードフィルムを得た。
【０１１６】
［比較例２］
基材層の原料として、４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ−１）を準備し、粘着層の原料として、変性ポリプロピレン（三井化学製、商品名：アドマー、銘柄名：ＱＦ５５１）を準備した。次いで、基材層の原料を、基材層を押し出すフルフライト型のスクリューを備えた押出機に投入した。また、粘着層の原料を、フルフライト型のスクリューを備えた押出機に投入した。基材層の原料と粘着層の原料をそれぞれの別の押出機内で溶融混練させた。次に、基材層の押出し温度を２７０℃、粘着層の押出温度を２４０℃とし、基材層と粘着層の３層の溶融樹脂を多層ダイ内で積層させて共押出し成形し、タブリードフィルムを得た。
【０１１７】
［比較例３］
基材層の原料として、ホモポリプロピレン（Ｃ−１）を準備し、粘着層の原料として、変性ポリプロピレン（三井化学製、商品名：アドマー、銘柄名：ＱＦ５５１）を準備した。次いで、基材層の原料を、基材層を押し出すフルフライト型のスクリューを備えた押出機に投入した。また、粘着層の原料を、フルフライト型のスクリューを備えた押出機に投入した。基材層の原料と粘着層の原料をそれぞれの別の押出機内で溶融混練させた。次に、基材層および粘着層の押出し温度を２４０℃とし、基材層と粘着層の３層の溶融樹脂を多層ダイ内で積層させて共押出し成形し、タブリードフィルムを得た。
【０１１８】
以上の実施例および比較例で得られたタブリードフィルムの評価結果を表２に示す。
【０１１９】
【表２】
0006527354.tif 000003