(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
水の同位体の形態によって、原子力発電所からの水を濾過するための方法であって、
原子力発電所からの少なくとも２つの異なる同位体の形態の水を含む液体水の廃棄流れを得るステップと、
前記液体水の廃棄流れを加熱して、少なくとも２つの異なる同位体の形態の水を含む気体を形成するステップと、
前記気体をグラフェン酸化物膜を含む濾過モジュール内を通過させるステップと、
前記気体の少なくとも一部を前記グラフェン酸化物膜に導くステップと、
前記グラフェン酸化物膜を使用して、前記気体を、透過水及び残余分に分離するステップであって、前記透過水が、前記残余分に対して増加した軽水の濃度を含む、前記ステップと、を含む方法。
【請求項２】
前記グラフェン酸化物膜が、複数のグラフェン酸化物シートを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記複数のグラフェン酸化物シートのそれぞれが、隣接するグラフェン酸化物シートから、０．５ナノメートル〜２ナノメートルの距離で分離されている、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記グラフェン酸化物膜が、０．１マイクロメートル〜１０マイクロメートルの厚さに形成される、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記グラフェン酸化物膜が、０．２〜６マイクロメートルの厚さに形成される、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記グラフェン酸化物膜が、０．３〜１マイクロメートルの厚さに形成される、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記グラフェン酸化物膜が、０．５マイクロメートルの厚さに形成される、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
水の同位体の形態によって、水を濾過するための方法であって、
少なくとも２つの異なる同位体の形態の水を含む流れを、濾過モジュール内へ導くステップであって、前記濾過モジュールが、複数のグラフェン酸化物シートを含むグラフェン酸化物膜を含む、前記導くステップと、
前記流れの少なくとも一部を前記グラフェン酸化物膜を通過させるステップと、
前記流れを、透過水及び残余分に分離するステップであって、前記透過水が、前記残余分に対して増加した軽水の濃度を含む、前記分離するステップと、を含む方法。
【請求項９】
前記流れが、原子力発電所からの水の廃棄流れを含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記透過水を、複数のグラフェン酸化物シートを含むグラフェン酸化物膜を含む第２の濾過モジュール内へ導くステップと、
前記透過水の少なくとも一部を前記第２の濾過モジュールの前記グラフェン酸化物膜を通過させるステップと、
前記透過水を、サブ透過水及びサブ残余分に分離するステップであって、前記サブ透過水が、前記サブ残余分に対して増加した軽水の濃度を含む、前記分離するステップと、を更に含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１１】
前記サブ残余分を、前記濾過モジュール内へ導くステップと、
前記サブ残余分の少なくとも一部を前記濾過モジュールの前記グラフェン酸化物膜を通過させるステップと、を更に含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１２】
少なくとも２つの異なる同位体の形態の水を含む液体水を加熱して気体を形成するステップであって、前記流れが前記気体を含み、水蒸気をグラフェン酸化物膜を通過させるようになっている、前記加熱するステップを更に含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１３】
液体水を加熱する前記ステップが、機械的蒸気再圧縮プロセスの使用を含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
原子力発電所濾過システムであって、
原子力発電所からの水の廃棄流れに連結された取入口であって、前記水の廃棄流れが少なくとも２つの異なる同位体の形態の水を含み、前記水の廃棄流れが重水及び超重水のうちの少なくとも１つの第１の濃度を有する、取入口と、
複数の濾過モジュールであって、
前記複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つが、前記取入口と連結されており、  前記複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つが、少なくとも１つのグラフェン酸化物膜を含み、
前記グラフェン酸化物膜のうちの少なくとも１つが、層状のインターロック構造で一緒に連結された複数のグラフェン酸化物シートを含み、
前記複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つが、前記廃棄流れを、透過水及び残余分に分離するように構成されており、前記透過水が、前記残余分に対して増加した軽水の濃度を含む、前記複数の濾過モジュールと、
前記複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つと連結された出口であって、前記出口が、重水及び超重水のうちの少なくとも１つの第２の濃度を有する水を送るように構成されており、前記第２の濃度が前記第１の濃度より低い、前記出口と、を備える、システム。
【請求項１５】
前記第２の濃度が、ゼロである、請求項１４に記載のシステム。
【請求項１６】
前記複数の濾過モジュールが、還流カスケード濾過システムを含む、請求項１４に記載のシステム。
【請求項１７】
前記複数の濾過モジュールのそれぞれが、少なくとも１つのグラフェン酸化物膜を含み、前記グラフェン酸化物膜のそれぞれが、層状のインターロック構造で一緒に連結された複数のグラフェン酸化物シートを含む、請求項１４に記載のシステム。
【請求項１８】
前記水の廃棄流れから液体水を受け入れ、前記液体水を気体状の水に転換するように構成されている熱的前処理モジュールであって、前記熱的前処理モジュールが、前記複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つに連結されている、前記熱的前処理モジュールを更に備える、請求項１４に記載のシステム。
【請求項１９】
前記熱的前処理モジュールが、機械的蒸気再圧縮モジュールを含む、請求項１８に記載のシステム。
【請求項２０】
前記複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つの少なくとも一部の中の水の分圧を、少なくとも１ｋＰａ（１０ｍｂａｒ）に維持するように構成されている圧力モジュールを更に備える、請求項１４に記載のシステム。
【請求項２１】
前記複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つと連結された第２の出口であって、前記第２の出口が、重水及び超重水のうちの少なくとも１つの第３の濃度を有する水を送達するように構成されており、前記第３の濃度が前記第１の濃度より高い、前記第２の出口を更に備える、請求項１４に記載のシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
（関連出願の相互参照）
本出願は、米国特許法第１１９条（ｅ）の下、２０１３年８月２３日出願の発明の名称が「同位体水分離のためのシステム及び方法（SYSTEMS AND METHODS FOR ISOTOPIC WATER SEPARATION）」である米国特許仮出願第６１／８６９，５６８号に基づく利益を主張するものであり、当該出願をその全容において参照により本明細書に援用するものである。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００２】
同位体の形態によって、水を濾過するための方法及びシステムの実施形態及び実施が本明細書で開示される。例えば、いくつかの実施形態及び実施では、酸化重水素及び／又は酸化トリチウムが、中性子を有しない水素原子を含む、より豊富な同位体の形態の水から分離されてもよい。いくつかの実施形態及び実施は、原子力発電所に関連して、特に有用である場合があり、この原子力発電所では、原子炉が重水を使用して、原子炉内で起こっている核反応を和らげる。この重水の一部は、重水が中性子を核反応から捕捉する際に、三重水素水になり、また重水は、当該水が環境に戻され得る前に除去されなければならないので、重水を他の同位体の形態のうちの一方又は両方から濾過又は分離できることは、有用であり得る。
【０００３】
水の同位体（水分子の同位体）の形態によって、原子力発電所からの水を濾過するための方法の１つの具体的な例では、方法は、原子力発電所から、液体水の廃棄流れを得るステップを含んでもよい。当該流れは典型的には、少なくとも２つの別個の同位体の形態の水（例えば三重水素水及び軽水又は通常の水）を含む。いくつかの実施では、液体水の廃棄流れを加熱して、少なくとも２つの別個の同位体の形態の水を含む気体を形成してもよい。
【０００４】
その後、気体を１つ以上のグラフェン酸化物膜を含む濾過モジュール内へ向けてもよい。気体の少なくとも一部を、グラフェン酸化物膜のうちの１つ以上の中へと向けてもよく、これにより、グラフェン酸化物膜を使用して、気体を透過水及び残余分に分離できるようにしてもよい。この透過水は、残余分に対して増加した軽水の濃度を含む。
【０００５】
いくつかの実施では、グラフェン酸化物膜は、複数のグラフェン酸化物シートを含んでもよい。いくつかの実施では、グラフェン酸化物膜は、約０．１マイクロメートル〜約１０マイクロメートルの厚さを含んでもよい。いくつかの当該実施では、グラフェン酸化物膜は、約０．２〜約６マイクロメートルの厚さを含んでもよい。いくつかの当該実施では、グラフェン酸化物膜は、約０．３〜約１マイクロメートルの厚さを含んでもよい。いくつかの当該実施では、グラフェン酸化物膜は、約０．５マイクロメートルの厚さを含んでもよい。
【０００６】
いくつかの実施では、複数のグラフェン酸化物シートのそれぞれは、隣接するグラフェン酸化物シートから、約０．５ナノメートル〜約２ナノメートルの距離で分離（離間）されている。いくつかの当該実施では、シートを積層して、隣接するグラフェン酸化物シートから、約１ナノメートルの距離で分離されるようにしてもよい。いくつかの実施では、シートを積層して、隣接するグラフェン酸化物シートから、少なくとも約０．６ナノメートルの距離で分離されるようにしてもよい。
【０００７】
水の同位体の形態によって、水を濾過するための方法の別の例では、方法は、少なくとも２つの別個の同位体の形態の水を含む流れを、濾過モジュール内へ導くステップ（工程）であって、濾過モジュールが、複数のグラフェン酸化物シートを含むグラフェン酸化物膜を含む、ステップを含んでもよい。流れの少なくとも一部をグラフェン酸化物膜に通過させてもよく、このグラフェン酸化物膜は、流れを透過水及び残余分に分離することができ、この透過水は、残余分に対して増加した軽水の濃度を有している。
【０００８】
いくつかの実施では、流れは、原子力発電所からの水の廃棄流れを含んでもよい。
【０００９】
いくつかの実施では、透過水を、第２の濾過モジュール内へ向けてもよく、また、いくつかの当該実施では、複数の追加の濾過モジュール内へ向けてもよい。当該濾過モジュールは、複数のグラフェン酸化物シートをそれぞれ含むグラフェン酸化物膜も含んでもよい。
【００１０】
いくつかの実施では、透過水の少なくとも一部を第２及び／又は他の濾過モジュールのグラフェン酸化物膜に通過させてもよく、これにより、透過水が１つ以上のサブ透過水及びサブ残余分に分離されてもよい。このサブ透過水は、サブ残余分に対して増加した軽水の濃度を含む。いくつかの実施では、サブ残余分は、元の濾過モジュールのうちの１つ以上に再度向けられてもよく、これにより、サブ残余分の少なくとも一部が濾過モジュールのグラフェン酸化物膜を通過するようにしてもよい。この方法では、還流カスケード（reflux cascade）濾過システムが確立され得る。
【００１１】
いくつかの実施では、少なくとも２つの異なる同位体の形態の水を含む液体水を加熱して、気体を形成してもよい。いくつかの当該実施では、流れは気体を含んでもよく、これにより、水蒸気を濾過モジュールのグラフェン酸化物膜に通過させるようにしてもよい。いくつかの当該実施では、液体水を加熱するステップは、機械的蒸気再圧縮プロセスの使用を含んでもよい。
【００１２】
原子力発電所濾過システムの１つの具体的な例では、システムは、原子力発電所から排出される水の流れ（水の廃棄流れ）に連結された取入口を備えてもよい。水の廃棄流れは、少なくとも２つの異なる同位体の形態の水を含んでもよく、水の廃棄流れは、重水及び超重水のうちの少なくとも１つの第１の濃度を含んでもよい。システムは、複数の濾過モジュールを更に備えてもよく、そのうちの１つ以上は、取入口と連結されている。
【００１３】
複数の濾過モジュールのうちの１つ以上は、少なくとも１つのグラフェン酸化物膜を含んでもよく、グラフェン酸化物膜のうちの１つ以上は、層状のインターロック構造（layered, interlocking structure）で一緒に連結された複数のグラフェン酸化物シートを含んでもよい。複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つは、廃棄流れを、透過水及び残余分に分離するように構成されてもよく、この透過水は、残余分に対して増加した軽水の濃度を含む。いくつかの実施形態では、複数の濾過モジュールのそれぞれは、少なくとも１つのグラフェン酸化物膜を含んでもよく、グラフェン酸化物膜のそれぞれは、層状のインターロック構造で一緒に（互いに一つに）連結された複数のグラフェン酸化物シートを含んでもよい。
【００１４】
いくつかの実施形態は、複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つと連結された出口であって、出口は重水及び超重水のうちの少なくとも１つの第２の濃度を含む水を送達するように構成されており、第２の濃度が第１の濃度より低い、出口を更に含んでもよい。
【００１５】
いくつかの実施形態では、第２の濃度は、少なくともほぼゼロである。言い換えると、いくつかの実施形態では、濾過モジュールは、少なくとも実質的に、重水及び／又は超重水を、入ってくる液体及び／又は気体状の水の流れから除去するように構成されていてもよい。
【００１６】
いくつかの実施形態では、複数の濾過モジュールは、還流カスケード濾過システムを含んでもよい。いくつかの実施形態では、水の廃棄流れから液体水を受け入れ、液体水を気体状の水に転換するために、１つ以上の熱的前処理モジュールが設けられてもよい。熱的前処理モジュールは、複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つに、直接的又は間接的のいずれかで連結されてもよい。いくつかの実施形態では、熱的前処理モジュールは、機械的蒸気再圧縮モジュールを含んでもよい。
【００１７】
いくつかの実施形態は、システム内又はシステムの濾過モジュールのうちの少なくとも１つの中の特定の湿度及び／又は水の分圧を維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。例えば、いくつかの実施形態は、１つ以上の濾過モジュールの１つ以上の濾過部分の内部の水の分圧を、少なくとも約１ｋＰａ（１０ｍｂａｒ）に維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。いくつかの当該実施形態は、１つ以上の濾過モジュールの１つ以上の濾過部分の内部の水の分圧を、少なくとも約１．５ｋＰａ（１５ｍｂａｒ）に維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。
【００１８】
加えて、又は代わりに、いくつかの実施形態は、モジュールの濾過部分内の相対湿度を少なくとも約２０％に維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。いくつかの当該実施形態は、モジュールの濾過部分内の相対湿度を少なくとも約３０％に維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。いくつかの当該実施形態は、モジュールの濾過部分内の相対湿度を少なくとも約５０％に維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。
【００１９】
いくつかの実施形態では、第２の出口が、複数の濾過モジュールのうちの少なくとも１つに連結されてもよい。第２の出口は、第１の出口に対して、「重」水（重水及び／又は超重水を含む）を送達するように構成されてもよい。言い換えると、第２の出口は、重水及び超重水のうちの少なくとも１つの第３の濃度を含む水を送達するように構成されてもよく、この第３の濃度は、第１の濃度より高い。
【００２０】
一実施形態に関連して本明細書で開示される特徴、構造、ステップ、又は特性は、１つ以上の代替実施形態において、任意の適切な方法で組み合わせられてもよい。
【００２１】
本明細書における書面での開示は、非制限的かつ非網羅的である例示的な実施形態を記載する。図に示されるそのような例示的な実施形態のうちの特定のものに対して参照がなされる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】１つ以上の同位体の形態の水を、１つ以上の他の同位体の形態の水から、グラフェン酸化物膜を使用して分離するためのシステムの実施形態を描写する。
【図２】１つ以上の同位体の形態の水を、１つ以上の他の同位体の形態の水から、グラフェン酸化物膜を使用して分離するためのシステムの代替の実施形態を描写する。
【図３】１つ以上の同位体の形態の水を、１つ以上の他の同位体の形態の水から、グラフェン酸化物膜を使用して分離するためのシステムの更に別の実施形態を描写する。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
実施形態は、図面を参照することにより深く理解されることができ、全体を通じて同様の部材が同様の数字によって示される。本開示の構成要素が、本明細書における図面において全体的に説明及び例示されるように、広範な異なる構成で配置及び設計されてよいことは、容易に理解されるであろう。したがって、以下の本装置の実施形態のより詳細な説明は、本開示の範囲を制限するよう意図するものではなく、単に本開示の可能性のある実施形態を代表するものである。いくつかの場合、周知の構造、材料、又は操作は、本開示の態様を不明瞭にすることを回避するために、示されないか、又は詳細には記載されない。更にまた、記載する特徴、構造、ステップ、又は特性は、１つ以上の代替の実施形態及び／又は実施において、任意の適切な方法で組み合わせることができる。
【００２４】
本開示は、１つ以上の同位体の形態の水を、１つ以上の他の同位体の形態の水から分離するための方法及びシステムの様々な実施形態及び実施を提供する。例えば、いくつかの実施形態及び実施では、酸化重水素（「重水」）が、中性子を有しない水素原子を含む、より豊富な同位体の形態の水（「通常の」又は「軽」水）から分離されてもよい。他の実施形態及び実施では、酸化トリチウム（「三重水素水」又は「超重水」）が、通常の水から分離されてもよい。当業者は、より希釈された形態の超重水が、水と共に、ＨＴＯ（３ＨＯＨ）を含み得ることを認識するであろう。いくつかの実施形態及び実施では、三重水素水及び重水が、１つ以上のプロセスで、互いに分離されてもよい。あるいは、三重水素水は、重水と共に、軽水から分離されてもよい。
【００２５】
以下でより詳細に議論されるように、本明細書で開示される発明の原理は、分子間の多種多様な異なる特性により、分子を互いに分離することを可能にしてもよく、他の濾過プロセスで、これを利用することは難しいことがある。例えば、１つ以上の実施形態で分離／濾過され得る特定の分子の分子量の一部は異なり得るが、他の実施形態では、他の物理的及び／又は化学的特性、例えば結合角及び／又は結合長を使用して、特定の分子を分離してもよい。
【００２６】
本明細書で議論される１つ以上の原理、実施形態及び／又は実施は、原子力発電所に関連して、特に有用であり得ると考えられる。例えば、多くの原子炉は、重水を使用して、原子炉内で起こっている核反応を和らげる。この重水の一部は、重水が中性子を核反応から捕捉する際に、三重水素水になる。三重水素水は放射性なので、水を環境に放出する前に、当該水を廃棄流れから除去することにより、生体及びより一般には環境への三重水素水の有害な影響を制限することが望ましいことがある。したがって、いくつかの実施形態及び実施は、原子力発電所の水の廃棄流れにおいて、三重水素水を軽水から濾過又は他の方法で分離するように、具体的に構成されてもよい。
【００２７】
他の実施形態及び実施は、更に、又は代わりに、重水を軽水から濾過又は他の方法で分離するように構成されてもよい。重水は放射性ではないが、有用な目的（例えば原子力発電所での減速材としての使用）にかない得るので、いくつかの実施形態及び実施は、更なる使用又は販売のために、重水を分離及び保管するように具体的に構成されてもよい。
【００２８】
本明細書で議論される好ましい実施形態及び実施は、一般に原子力産業と関係があるが、本明細書で開示される発明の概念は、他の産業、例えば生命科学の研究、分光学、ニュートリノ検出などでの使用のために、重水及び／又は超重水を得るための産業に適用され得ることが企図される。
【００２９】
いくつかの好ましい実施形態及び実施では、グラフェン酸化物膜を含む１つ以上の濾過モジュールを用いてもよい。グラフェン酸化物は、ヒドロキシル基、エポキシなどの他の分子が点在した、又は他の分子で覆われたグラフェンシートである。グラフェン酸化物は、例えば、グラファイトを酸化して、炭素層に酸素分子を点在させた後、組成物を還元して炭素層を個別の層に分離することにより作製されてもよい。
【００３０】
ある一定のグラフェン酸化物膜は、水を除く液体、蒸気、及び気体に対して不透過性であることが見出だされた。例として、水は、ヘリウムよりも１０桁速く、グラフェン酸化物膜を透過する。理論により限定されるものではないが、この挙動は、２次元の毛細管を通る単一の水の層のほぼ摩擦の無い流れに起因し得ると考えられ、この毛細管は、近接して離間配置されたグラフェン酸化物膜により形成される。他の分子の透過は、毛細管を閉塞させる水により、妨げられ得る。疎水性グラフェン表面と比較して、グラフェン酸化物のこれらの親水基は、水分子がより多くの水素結合構成を有することを可能にし、これにより、水の流動を増加する。
【００３１】
２次元グラフェン酸化物毛細管の間の距離が、ほぼ分子寸法程度であることを考慮すると、軽水対重水及び超重水で、グラフェン酸化物膜を通る透過挙動に著しい違いがあってもよい。これらの違いは、これらの化学種の異なる化学的及び物理的特性に起因し得る。例えば、拡散係数の違い、分子寸法（結合長及び結合角）、分子量、慣性モーメント、四極子モーメント、並びに／又は粘度が、様々な同位体の形態の水の異なる透過挙動に寄与し得る。
【００３２】
理論により限定されるものではないが、これらの特性のうちの１つ以上が、グラフェン酸化物膜を通る、重水よりも高い軽水の透過性、及び超重水に対して、軽水の更に高い透過性の原因であることが考えられる。したがって、これらの同位体の形態の水のうちの１つ以上を、１つ以上の他の当該同位体の形態の水から分離することは、グラフェン酸化物膜を含む１つ以上の濾過ユニット又はモジュールを提供することにより達成され得る。
【００３３】
グラフェン酸化物膜は、軽水分子の単一層を可能にする傾向があり、この単一層は、膜の表面に沿って、摩擦がほとんど又は全く無い状態で滑動できる。他の原子又は分子が、同様の方法で、グラフェン酸化物膜を通過するよう試みる場合、これらは、軽水分子の層の存在により、遮断される傾向がある。再度、理論により限定されるものではないが、軽水と比較した、重水及び超重水の異なる物理的及び化学的特性により、重水及び／又は超重水は、同様に、グラフェン酸化物膜内の軽水の存在により、妨げられると考えられる。
【００３４】
いくつかの実施形態及び実施では、これらの同位体の形態の水の分離の向上は、１つ以上のカスケード濾過ユニット又はモジュール、例えば還流カスケードを通じて加工することにより達成され得る。加えて、１つ以上のモジュールは、軽水及び重水を、気相又は液相のいずれかで分離するように構成されてもよい。いくつかの実施形態は、グラフェン酸化物膜を使用して、重水及び／又は超重水を気相で濾過するモジュール、並びに重水及び／又は超重水を液相で濾過する同じシステムの他のモジュールを用いるように構成されてもよい。
【００３５】
ある一定の好ましい実施形態及び実施では、熱を加えて、水を気相に変換してもよく、この水蒸気が、下記のように濾過システムを通過して、重水及び／又は超重水を軽水蒸気から分離／濾過してもよい。例えば、いくつかの実施形態及び実施では、熱的前処理ステップ／モジュールを使用して、液体水を蒸発させてもよい。いくつかの当該実施形態及び実施では、この目的のために、従来の蒸発器を利用してもよい。しかし、他の実施形態及び実施では、プロセスの熱効率は、機械的蒸気再圧縮（ＭＶＲ：mechanical vapor recompression）の実施により改善され得る。
【００３６】
いくつかの当該実施形態及び実施では、１つ以上の分離ステップからの気体状の流出物は、ブロワ／コンプレッサに向けられてもよく、このブロワ／コンプレッサは、蒸気の圧力を増加することにより、凝縮温度を増加することができる。その後、蒸気は、顕熱及び蒸発の潜熱を液体供給材料に供給するための熱交換器に向けられてもよい。ＭＶＲ蒸発の使用はまた、気相分離プロセスへの前処理として機能してもよく、ここで、分離プロセスに悪影響を与え得る汚染物質を除去してもよい。ＭＶＲはまた、熱効率の良い前処理ステップとして使用されてもよく、クリーンな蒸留物を液相分離プロセスに提供してもよい。
【００３７】
本開示による方法及びシステムの実施形態のある一定の例の更なる詳細を、ここから付属の図面と併せて提供する。図１は、１つ又は２つ以上の同位体の形態の水を、１つ又は２つ以上の他の同位体の形態の水から分離するためのシステム１００の一実施形態を示す。システム１００は、４つの濾過モジュール、すなわち濾過モジュール１１０、１２０、１３０、及び１４０を含むカスケード濾過システムを備える。濾過モジュールのそれぞれは、少なくとも１つのグラフェン酸化物膜を含む。すなわち、濾過モジュール１１０はグラフェン酸化物膜１１２を含み、濾過モジュール１２０はグラフェン酸化物膜１２２を含み、濾過モジュール１３０はグラフェン酸化物膜１３２を含み、濾過モジュール１４０はグラフェン酸化物膜１４２を含む。
【００３８】
当然ながら、当業者は、各モジュールが、多重の複数のグラフェン酸化物膜を含んでもよいことを認識するであろう。加えて、他の膜及び／若しくは濾過技術が、モジュール１１０〜１４０のうちの１つ以上に導入されてもよく、かつ／又はモジュール１１０〜１４０を通って供給される水は、カスケード濾過システム１００に供給される前若しくは後のいずれかで、他のフィルタ、濾過モジュール若しくはこれに類するものを通過されてもよい。加えて、任意の数のモジュールが、所望により、代替の実施形態で使用されてもよい。いくつかの実施形態では、例えば、単一の濾過モジュールが使用されてもよく、この単一の濾過モジュールは、いくつかの実施形態では、単一のグラフェン酸化物膜を含んでもよい。
【００３９】
本明細書で描写され、記載されるモジュールのうちの１つ以上は、いくつかの実施形態では、複数のグラフェン酸化物シートを含むグラフェン酸化物膜を含んでもよい。かかるシートは、所望される場合、層状に集められ、単一の膜を形成してもよい。例えば、いくつかの実施形態では、グラフェン酸化物積層体が使用されてもよく、この積層体は、グラフェン酸化物のマイクロメートルサイズの結晶子の採集物（collection）として形成されてもよく、このグラフェン酸化物は、膜を含む層状のインターロック構造を形成する。
【００４０】
いくつかの実施形態では、１つ以上の当該膜は、約０．１マイクロメートル〜約１０マイクロメートルの厚さを有していてもよい。また、いくつかの実施形態では、１つ以上の当該膜は、約０．２マイクロメートル〜約６マイクロメートルの厚さを有していてもよい。さらに、いくつかの実施形態では、１つ以上の当該膜は、約０．３マイクロメートル〜約１マイクロメートルの厚さを有していてもよい。さらに、いくつかの実施形態では、１つ以上の当該膜は、約０．５マイクロメートルの厚さを有していてもよい。
【００４１】
層状のグラフェン酸化物シート、例えばグラフェン酸化物積層膜を含むいくつかの実施形態では、シートを積層して、それぞれの隣接するシートから、約０．５ナノメートル〜約２ナノメートルの距離で分離されるようにしてもよい。また、いくつかの実施形態では、シートを積層して、隣接するグラフェン酸化物シートから、約１ナノメートルの距離で分離されるようにしてもよい。さらに、いくつかの実施形態では、シートを積層して、隣接するグラフェン酸化物シートから、少なくとも約０．６ナノメートルの距離で分離されるようにしてもよい。
【００４２】
しかし、湿度及び／又は水の分圧が、ある一定の層状のグラフェン酸化物膜の層間隔を変更させる役割を果たし得ることが示されている。この場合、いくつかの実施形態は、システム内又はシステムの濾過モジュールのうちの少なくとも１つの中の特定の湿度及び／又は水の分圧を維持するように構成されてもよい。
【００４３】
例えば、いくつかの実施形態は、モジュールの濾過部分の内部の水の分圧を、少なくとも約１ｋＰａ（１０ｍｂａｒ）に維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。また、いくつかの実施形態は、モジュールの濾過部分の内部の水の分圧を、少なくとも約１．５ｋＰａ（１５ｍｂａｒ）に維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。
【００４４】
加えて、いくつかの実施形態は、モジュールの濾過部分内の相対湿度を少なくとも約２０％に維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。いくつかの実施形態は、モジュールの濾過部分内の相対湿度を少なくとも約３０％に維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。いくつかの実施形態は、モジュールの濾過部分内の相対湿度を少なくとも約５０％に維持するように構成される１つ以上のモジュールと共に構成されてもよい。しかし、他の実施形態においては、より低い湿度、例えば約５０％未満、又は約３０％未満の湿度を維持することにより、シート間の相対間隔を減少することが望ましくてもよい。当該グラフェン酸化物膜は、膜を通る軽水の通過を簡単に可能にし得ないが、この膜は、重水及び／又は超重水が膜を通過することをより困難にして、濾過の有効性を増加し得る。
【００４５】
いくつかの実施形態では、相対湿度及び／又は水の分圧は、システム内で異なってもよく、湿度及び／又は水の分圧の変更と関連する重水浸透力の違いを利用してもよい。膜の厚さ及び／又は多層グラフェン酸化物膜のシート間の間隔も、同様の理由により、同じ濾過システムのモジュール間で異なってもよい。例えば、重水濾過システムの１つ以上の濾過モジュールは、ある一定の特性又はパラメータ、例えば厚さ、層間隔、湿度などを有するグラフェン酸化物膜と共に構成されてもよく、この濾過モジュールは、選択的に超重水を濾過するように、より具体的に構成され、また、１つ以上の他の濾過モジュールは、選択的に重水を濾過するように構成される、ある一定の特性又はパラメータを有するグラフェン酸化物膜と共に構成されてもよい。
【００４６】
本実施形態の１つ又は２つ以上のグラフェン酸化物積層体又はグラフェン酸化物膜は、（軽）水に分散したグラファイト酸化物を得ることにより作製されてもよい。当該グラファイト酸化物は、例えば超音波処理により、水に分散されてもよく、グラフェン酸化物結晶子の安定な懸濁液を生成してもよい。その後、この懸濁液を使用して、例えばスプレーコート及び／又はスピンコートにより、積層体を作製してもよい。当該方法のいくつかの実施では、二酸化ケイ素、ガラス、シリコンウエハ上に堆積した窒化ケイ素、又はプラスチックなどの基材に、物質を塗布してもよい。
【００４７】
本明細書に描写され、記載されるモジュールのうちの１つ以上は、いくつかの実施形態では、複数のグラフェン酸化物膜を含む。当該複数の膜は、様々な同位体の形態によって、より効果的に水を濾過するための方法で、積み重ねられ、又は他の方法で一緒に配置されてもよい。
【００４８】
あるいは、又は加えて、１つ以上のグラフェン酸化物膜は、チューブに構成され、クロスフロー濾過構成で使用されてもよい。他のクロスフロー濾過モジュール、装置、又はシステムも、例えば、他の物質の効果的な濾過を可能にするために、システムに含まれてもよい。他の水処理プロセスも、産業及び／又は用途により、必要に応じてシステムに導入されてもよい。
【００４９】
図１に描写される特定の実施形態に戻ると、流れ、例えば原子力発電所からの水の廃棄流れ（排水の流れ）は、グラフェン酸化物濾過システム１００内へ、濾過モジュール１１０で供給され、グラフェン酸化物膜１１２を通過することができる。いくつかの実施形態では、液体流れが最初に、１つ以上の当該濾過モジュールを通過する前に、液体水を加熱することにより、気体流れに転換されてもよい。
【００５０】
重水及び／又は超重水のより低い濃度を含むとされる透過水は、その後、第２のグラフェン酸化物膜１２２を含む第２の濾過モジュール１２０に通される。再度、透過水は、第３のグラフェン酸化物膜１３２を含む第３の濾過モジュール１３０に通され、その後、生じた透過水は、別のグラフェン酸化物膜１４２を含む別の第４の濾過モジュール１４０に通される。当然ながら、代替の実施形態では、より少ない又は多い数のモジュールを使用してもよい。
【００５１】
軽水を含む、又は少なくとも低減された濃度の重水及び／又は超重水を含む、最終的な透過水は、その後、図１の「軽水出口（Out Light）」ラベルで示されるように、環境に放出されてもよい。当然ながら、最終的な透過水は、代わりに、再使用のために保管され、第２の濾過及び／若しくは処理システムに供給され、又は要求される他の方法に導かれてもよい。
【００５２】
モジュール１１０〜１４０のそれぞれからの残余分は、重水及び／又は超重水のより高い濃度を含んでもよく、この残余分は、図１の「重水出口（Out Heavy）」ラベルで示されるように、システム１００の外へ向けられてもよい。この残余分は、処分のために保管され、又は、他の処理モジュールに向けられ、又は他の使用のために、例えば再販売のために保管されてもよい。
【００５３】
いくつかの実施形態は、残余分及び透過水の一方又は両方を、還流カスケード濾過システムで還流するように構成される。例えば、図２に示される濾過システム２００は、還流カスケードシステムを備える。還流カスケードシステム２００は、グラフェン酸化物膜２１２を含む第１の濾過モジュール２１０と、及びグラフェン酸化物膜２２２を含む第２の濾過モジュール２２０とを備える。
【００５４】
図２の略図に示されるように、流れ、例えば原子力発電所から排出される水の廃棄流れは、グラフェン酸化物濾過システム２００内の濾過モジュール２１０に供給され、グラフェン酸化物膜２１２を通過してもよい。重水及び／又は超重水のより低い濃度を含むべきである、モジュール２１０からの透過水は、濾過モジュール２２０中のグラフェン酸化物膜２２２を通るように供給されてもよい。モジュール２１０からの残余分は、重水及び／又は超重水のより高い濃度を含んでもよく、この残余分は、図２の「重水出口」ラベルで示されるように、システム２００の外へ向けられてもよい。モジュール２２０からの残余分は、モジュール２１０へと、再度グラフェン酸化物膜２１２を通るように向けられてもよい。
【００５５】
軽水を含む、又は重水及び／又は超重水の少なくとも低減された濃度を含む、モジュール２２０からの透過水は、その後、図２の「軽水出口」ラベルで示されるように、環境に放出されてもよい。当然ながら、この透過水は、代わりに、再使用のために保管され、又は、第２の濾過及び／若しくは処理システムに供給され、又は他の方法で、所望により向けられてもよい。上述のように、より少ない又は多いモジュールが、代替の実施形態で使用されてもよく、また、当該モジュールの代替の構成は、この開示の利益を受け取った後に、当業者に明白であり得る。
【００５６】
グラフェン酸化物膜を使用した濾過システムの更に別の例は、図３に３００で描写される。図３に描写される濾過システム３００も、還流カスケードシステムを備える。還流カスケードシステム３００は、グラフェン酸化物膜３１２を含む第１の濾過モジュール３１０と、グラフェン酸化物膜３２２を含む第２の濾過モジュール３２０と、グラフェン酸化物膜３３２を含む第３の濾過モジュール３３０と、及びグラフェン酸化物膜３４２を含む第４の濾過モジュール３４０とを備える。
【００５７】
図３の略図に示されるように、流れ、例えば原子力発電所からの水の廃棄流れは、グラフェン酸化物濾過システム３００内の濾過モジュール３３０に供給され、グラフェン酸化物膜３３２を通過してもよい。重水及び／又は超重水のより高い濃度を含み得る、モジュール３３０からの残余分は、隣接する濾過モジュール３４０へ導かれ、グラフェン酸化物膜３４２を通るように向けられてもよい。モジュール３４０からの残余分は、図３の「重水出口」ラベルで示されるように、システム３００の外へ導かれてもよい。
【００５８】
重水及び／又は超重水のより低い濃度を含むべきである、モジュール３４０からの透過水は、元の濾過モジュール３３０内のグラフェン酸化物膜３３２を再度通るように供給されてもよい。同様に、モジュール３３０からの透過水は、モジュール３２０へ導かれ、グラフェン酸化物膜３２２を通るように供給されてもよい。重水及び／又は超重水のより高い濃度を含み得る、モジュール３２０からの残余分は、供給ラインに隣接する隣の濾過モジュール３３０導かれ、グラフェン酸化物膜３３２を通るように導かれてもよい。また、同様に、モジュール３２０からの透過水は、モジュール３１０へと、グラフェン酸化物膜３１２を通るように供給されてもよい。
【００５９】
重水及び／又は超重水のより高い濃度を含み得る、モジュール３１０からの残余分は、隣接する濾過モジュール３２０へ、グラフェン酸化物膜３２２を通るように向けられてもよい。軽水を含む、又は重水及び／又は超重水の少なくとも低減された濃度を含む、モジュール３１０からの透過水は、その後、図３に「軽水出口」ラベルで示されるように、外環境に放出されてもよい。当然ながら、この透過水は、代わりに、再使用のために保管され、又は第２の濾過及び／若しくは処理システムに供給され、又は他の方法で処理するため、所望により導かれることができる。また、上述のように、他の実施形態においてはより少ない又は多いモジュールにより使用されてもよく、また、当該モジュールの他の構成は、この開示の利益を受け取った後に、当業者に明白であり得る。
【００６０】
本明細書において提示される根本的な原理から逸脱することなく、上記の実施形態の詳細に変更がなされ得ることが、当業者によって理解されるであろう。例えば、様々な実施形態、又はそれらの特徴のいかなる適切な組み合わせも企図される。
【００６１】
本明細書の全体にわたって、「一実施形態／実施」、「実施形態／実施」、又は「その実施形態／実施」へのいかなる言及も、その実施形態／実施に関連して記載される特定の特徴、構造、又は特性が、少なくとも１つの実施形態／実施に含まれることを意味する。したがって、引用される語句、又はそれらの変形は、本明細書を通して記載される場合、必ずしも全てが同一の実施形態／実施を参照するとは限らない。
【００６２】
同様に、上記の実施形態の記載では、様々な特徴が、開示を整理するために、単一の実施形態、図、又は説明にまとめられることがあることも理解されるべきである。しかしながら、この開示方法は、いずれかの請求項がその請求項に明示的に記載されたものより多くの特徴を必要とするという意図を反映するものとして解釈されるべきではない。むしろ、発明の態様は、いずれの単一の前述の開示される実施形態の全ての特徴よりも少ない特徴の組み合わせのうちにある。したがって、この開示は、限定的な意味ではなく例証を示すものと見なされるべきであり、すべてのそのような修正はその範囲内に含まれることが意図される。
【００６３】
同様に、利点、他の利益、及び課題の解決策を様々な実施形態に関連して記載してきた。しかしながら、利点、利益、課題の解決策、及び任意の利点、利益、又は出現しあるいはより明白になる解決策を生じさせ得る任意の要素は、決定的であり、必要であり、又は本質的な特徴又は要素であると解釈されるべきではない。
【００６４】
本明細書に記載される方法ステップ及び／又は行為は、互いに交換され得ることを、更に理解するべきである。換言すれば、実施形態の正確な操作のためにステップ又は行為の特定の順序が明白に必要とされる場合を除き、特定のステップ及び／又は行為の順序及び／又は使用が修正されてもよい。加えて、当業者が認識し得るように、当該方法の他の実施が、必ずしも列挙されたステップを含まなくてもよいこと、及び更に、本明細書で開示されるある一定の実施からのある一定のステップは、他の実施と交換され得ることを理解するべきである。
【００６５】
本明細書に記載される根本的な原理から逸脱することなく、上記の実施形態の詳細に変更がなされてもよいことが、当業者には明らかになるであろう。したがって、本発明の範囲は、以下の特許請求の範囲によってのみ決定されるべきである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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