(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
フレキシブル支持層と、前記フレキシブル支持層に重畳して設けられたフレキシブル感応層と、前記フレキシブル感応層に重畳して設けられたフレキシブル導電層と、前記フレキシブル導電層に電気的に接続された電極と、を含む重畳した二つ以上の導電皮膜を含み、
隣接する前記導電皮膜の前記フレキシブル導電層が相互に接触して抵抗が調整可能な接触抵抗層を形成し、
前記フレキシブル感応層と前記フレキシブル支持層がポリマーの架橋反応によって相互に接合されており、上記フレキシブル支持層の厚さは、１―１０μｍである
ことを特徴とする、フレキシブル導電振動膜。
【請求項２】
重畳した複数の前記導電皮膜を含み、
複数の前記導電皮膜の間に二つ以上の前記接触抵抗層が形成されることを特徴とする、請求項１に記載のフレキシブル導電振動膜。
【請求項３】
前記フレキシブル感応層の厚さが０．１〜２００μｍである
ことを特徴とする、請求項１又は２に記載のフレキシブル導電振動膜。
【請求項４】
前記フレキシブル感応層と前記フレキシブル導電層との間にさらに一層以上のフレキシブル層が分布していることを特徴とする、請求項１又は２に記載のフレキシブル導電振動膜。
【請求項５】
前記フレキシブル感応層の表面に非平面微細構造を含むアレイ式微細構造を有し、
前記非平面微細構造は、ピラミッド状、四角錐状、三角錐状、半球型又は柱形微細構造を含む
ことを特徴とする、請求項１又は２に記載のフレキシブル導電振動膜。
【請求項６】
前記フレキシブル導電層が前記フレキシブル感応層の表面に共形層として付着することを特徴とする、請求項５に記載のフレキシブル導電振動膜。
【請求項７】
重畳した二つ以上の前記導電皮膜を含み、
一方の前記フレキシブル導電層の非平面微細構造の頂点がそれに対応する他方の前記フレキシブル導電層に電気的に接触する、
ことを特徴とする、請求項６に記載のフレキシブル導電振動膜。
【請求項８】
一方の前記フレキシブル導電層の非平面微細構造の頂点がそれに対応する他方の前記フレキシブル導電層の平面領域に電気的に接触する
ことを特徴とする、請求項７に記載のフレキシブル導電振動膜。
【請求項９】
前記フレキシブル感応層又は前記フレキシブル支持層の材質が少なくともポリエチレンテレフタレート、ポリジメチルシロキサン、ポリイミド、ポリウレタン、ポリビニルアルコール、ポリビニルホルマールポリビニルホルマール、ポリエチレンから選ばれた高分子材料を含む
ことを特徴とする、請求項１、２、又は６〜８のいずれか一項に記載のフレキシブル導電振動膜。
【請求項１０】
（１）フレキシブル感応層のテンプレートを提供し、且つ前記テンプレート表面に前記フレキシブル感応層を形成すること、
（２）前記フレキシブル感応層とフレキシブル支持層とをポリマーの架橋反応によって接合させることを含む、前記フレキシブル感応層に前記フレキシブル支持層を形成すること、
（３）前記フレキシブル感応層及び前記フレキシブル支持層を前記テンプレートから剥離すること、
（４）前記フレキシブル感応層に前記フレキシブル導電層を形成し、及び前記フレキシブル導電層に電極を電気的に接続すること、
を含むことを特徴とする、請求項１〜９のいずれか一項に記載のフレキシブル導電振動膜の製造方法。
【請求項１１】
ステップ（２）において、前記フレキシブル支持層と前記フレキシブル感応層とを接合させる前に、前記フレキシブル支持層又は前記フレキシブル感応層に対して表面処理を行うことを含み、
前記表面処理の方式は、強酸酸化処理、プラズマ処理又は紫外線オゾン処理方式を含む、
ことを特徴とする請求項１０に記載のフレキシブル導電振動膜の製造方法。
【請求項１２】
請求項１〜９のいずれか一項に記載のフレキシブル導電振動膜を含むことを特徴とする、フレキシブル振動センサ。
【請求項１３】
請求項１〜９のいずれか一項に記載のフレキシブル導電振動膜又は請求項１２に記載のフレキシブル振動センサを含むことを特徴とする、着用型又は貼付型機器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、振動センサに関し、特にフレキシブル材料、ナノ材料及び微細構造に基づくフレキシブル振動センサ及びその製造方法と応用に関し、センサ及びスマート材料技術分野に属する。
【背景技術】
【０００２】
着用型機器の急速な発展及び製造技術の持続的な進歩に伴い、フレキシブルスマートデバイスは重要な研究分野となる。それは材料学、マイクロ電子技術、微小電気機械技術、ナノ技術、回路とシステム及びセンシング技術などの多領域にわたる総合的な技術に関し、その応用は既に多数の世界企業において相次いで重要な開発分野となっている。フレキシブル圧力センサ、ディスプレイ、アキュムレータなどの対応する製品は登場する。しかしながら重要な物理パラメータのセンサ−振動センサとして、フレキシブルデバイスについてほとんど報道されない。
【０００３】
他方、振動センサは測定技術において重要な部材の一つであり、その作用として主に機械量を受け取り、且つそれに比例する電気量に変換する。それが電気機械変換装置でもあるため、変換器、換振器などとも呼ばれる。振動センサは直接もともと測定される機械量を電気量に変換するものではなく、もともと測定される機械量を振動センサの入力量とし、そして機械受け取り部分により受け取り、変換に適する他の機械量を形成し、最後に電気機械変換部分によりさらにそれを電気量に変換するものである。しかしながら従来の振動センサは湾曲不能であり、体積が大きく、電力消費が大きいなどの欠陥が存在するため、着用型機器に応用しにくい。
【発明の概要】
【０００４】
本発明の第一の目的はフレキシブル導電振動膜を提供することであり、それは変換器として着用型機器などに応用して機械エネルギーを電気信号に変換して検出でき、且つフレキシブルであり湾曲しやすく、安定性に優れ、動作電圧が低く、電力消費が低く、感度が高く、応答時間が短いなどの利点を有する。
【０００５】
本発明の第二の目的は上記フレキシブル導電振動膜の製造方法を提供することであり、プロセスがシンプルで実施しやすいなどの特徴を有する。
【０００６】
本発明の第三の目的は上記フレキシブル導電振動膜に基づくフレキシブル振動センサを提供することであり、それは着用型機器に容易に統合できる。
【０００７】
本発明の第四の目的は上記フレキシブル振動センサに基づく着用型機器を提供することである。
【０００８】
上述した発明の目的を実現するために、本発明は以下の技術的解決手段を採用する。
【０００９】
フレキシブル導電振動膜であって、少なくとも導電皮膜を含み、上記導電皮膜は、フレキシブル支持層と、フレキシブル支持層に重畳して設けられたフレキシブル感応層と、フレキシブル感応層に重畳して設けられたフレキシブル導電層と、上記フレキシブル導電層に電気的に接続された電極とを含む。
【００１０】
好適な実施形態の一つとして、上記フレキシブル導電振動膜は重畳した二つ以上の上記導電皮膜を含み、隣接する導電皮膜のフレキシブル導電層は相互に接触して抵抗が調整可能な接触抵抗層を形成する。
【００１１】
さらに、上記フレキシブル導電振動膜は重畳した複数の導電皮膜を含み、当該複数の導電皮膜の間に二つ以上の接触抵抗層が形成される。
【００１２】
好適な実施形態の一つとして、上記フレキシブル感応層はフレキシブル支持層の表面に直接設けられ、且つフレキシブル支持層に固接されている。
【００１３】
さらに、上記フレキシブル感応層はフレキシブル支持層に接着固定されており、及び／又は、上記フレキシブル感応層はフレキシブル支持層とポリマーの架橋反応によって相互に接合されている。
【００１４】
さらに、上記フレキシブル感応層とフレキシブル支持層とは、フレキシブル感応層がフレキシブル感応層のテンプレートから破損せずに直接剥離できることを保証するのに十分な接合強度を有する。
【００１５】
さらに、上記フレキシブル感応層の厚さは0.1〜200μmであり、好ましくは0.1-10μmであり、特に好ましくは1μmである。
【００１６】
より好ましくは、上記フレキシブル支持層とフレキシブル感応層との間及び／又は上記フレキシブル感応層とフレキシブル導電層との間にさらに一層以上のフレキシブル層が分布している。
【００１７】
好適な実施形態の一つとして、上記フレキシブル支持層の両側面にいずれもフレキシブル感応層及びフレキシブル導電層が順次重畳して設けられている。
【００１８】
好ましくは、上記フレキシブル支持層の材質はポリエチレンであり、厚さは1-10μmである。
【００１９】
さらに、上記フレキシブル感応層の表面にアレイ式微細構造を有し、上記微細構造は非平面微細構造を含み、上記非平面微細構造はピラミッド状、四角錐状、三角錐状、半球型又は柱形微細構造を含むが、それらに限定されない。
【００２０】
好ましくは、上記微細構造はピラミッド状四角錐であり、各錐体の底面は辺長が1-200μmの正方形であり、側面と底面との夾角が0-90°であり、好ましくは54.7°であり、錐体の間隔が1-200μmである。
【００２１】
好適な実施形態の一つとして、上記フレキシブル導電層は上記フレキシブル感応層の表面に共形層(共形附着)として付着する。
【００２２】
さらに、上記フレキシブル導電振動膜は重畳した二つ以上の上記導電皮膜を含み、一方のフレキシブル導電層の非平面微細構造の頂点はそれに対応する他方のフレキシブル導電層に電気的に接触する。
【００２３】
よりさらに、一方のフレキシブル導電層の非平面微細構造の頂点はそれに対応する他方のフレキシブル導電層の平面領域に電気的に接触する。
さらに、上記フレキシブル感応層の材質は高分子材料を含み、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリジメチルシロキサン、ポリイミド、ポリウレタン、ポリビニルアルコール、ポリビニルホルマール、ポリエチレンなどから選ばれてもよいが、それらに限定されないが、好ましくはポリジメチルシロキサンを採用する。
【００２４】
さらに、上記フレキシブル支持層の材質は高分子材料を含み、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリジメチルシロキサン、ポリイミド、ポリウレタン、ポリビニルアルコール、ポリビニルホルマール、ポリエチレンなどから選ばれてもよいが、それらに限定されない。
【００２５】
さらに、上記フレキシブル導電層の材質は導電材料又は導電材料と非導電材料との組み合わせを含み、例えば、上記導電材料は少なくともカーボンナノチューブ、グラフェン、金属ナノワイヤー、導電性ポリマー材料から選ばれており、上記非導電材料はポリマーを含み、例えば上記ポリマーはポリエチレンテレフタレート、ポリジメチルシロキサン、ポリイミド、ポリウレタン、ポリビニルアルコール、ポリビニルホルマール、ポリエチレンなどから選ばれてもよいが、それらに限定されない。
【００２６】
好ましくは、上記フレキシブル導電層の材質はカーボンナノチューブ薄膜であり、製造方式はスプレー法であり、得られた対応するデバイスのシート抵抗は0.1-100kΩ/□である。
【００２７】
さらに、上記電極の材質は金属又は非金属導電材料を含み、例えば上記金属は金、白金、ニッケル、銀（例えば銀ナノワイヤー）、インジウム、銅、アルミニウムから選ばれてもよく、上記非金属はカーボンナノチューブ、グラフェンから選ばれてもよいが、それらに限定されない。
【００２８】
より好ましくは、上記電極の厚さは1〜10μmである。好ましくは、上記電極の材質は銅箔である。
【００２９】
実施可能な実施形態の一つとして、上記電極及びフレキシブル導電層は導電性粘着剤によって接続されている。
【００３０】
上記フレキシブル導電振動膜の製造方法は、
（1）フレキシブル感応層のテンプレートを提供し、且つ上記テンプレート表面にフレキシブル感応層を形成すること、
（2）フレキシブル感応層にフレキシブル支持層を形成すること、
（3）上記フレキシブル感応層及びフレキシブル支持層を上記テンプレートから剥離すること、
（4）上記フレキシブル感応層にフレキシブル導電層を形成し、及び上記フレキシブル導電層に電極を電気的に接続することを含む。
【００３１】
さらに、上記テンプレート表面にフレキシブル感応層に分布するアレイ式微細構造に対応する微細パターン構造を有する。
【００３２】
好適な実施形態の一つとして、ステップ（1）において、上記テンプレート表面にまず少なくとも離型剤層を設け、さらに上記離型剤層に上記フレキシブル感応層を形成することを含み、上記離型剤はトリメチルクロロシラン又はパーフルオロオクチルトリエトキシシランを含む。
【００３３】
好適な実施形態の一つとして、ステップ（２）において、上記フレキシブル支持層又はフレキシブル感応層に対して表面処理を行い、次いで上記フレキシブル支持層とフレキシブル感応層とを接合することを含む。採用された表面処理方式は強酸酸化処理、プラズマ処理又は紫外線オゾン処理方式を含む。さらに、表面処理の時間は1〜30minであってもよい。
【００３４】
好適な実施形態の一つとして、ステップ（２）においてさらに、
【００３５】
上記フレキシブル支持層とフレキシブル感応層を接着して該両方を接合させること、又は
【００３６】
硬化又は半硬化のフレキシブル支持層と硬化又は半硬化のフレキシブル感応層を架橋反応によって接合させることを含む。例えば、真空環境下において、反応温度が50〜200℃の条件下で30min〜6h反応させて架橋反応を十分にする。
【００３７】
さらに、上記フレキシブル導電層の形成方式は、蒸着、化学気相成長、印刷、スプレー法又はスパッタリングなどを含んでもよい。
【００３８】
さらに、上記電極の製造方法は、蒸着、化学気相成長、印刷、スプレー法又はスパッタリングなどを含んでもよい。
【００３９】
フレキシブル振動センサであって、上記フレキシブル導電振動膜を含む。
【００４０】
上記フレキシブル振動センサは流体の流速検出及び音声の記録などの分野に応用することができる。
【００４１】
着用型又は貼付型機器であって、上記フレキシブル導電振動膜又は上記フレキシブル振動センサを含む。
【００４２】
従来技術と比べ、本発明は、
（1）新規なフレキシブル導電振動膜を構築し、ここで、フレキシブル支持層がフレキシブル感応層に固接されており、特に架橋反応によって接合されているため、製造過程でフレキシブル支持層を介してフレキシブル感応層をテンプレートから直接剥離でき、剥離時間が短く、破損がないので、フレキシブル感応層は非常に薄くすることができ（0.1μmと低くしてもよい）、感応度がより高く、マイクロフォンに類似し、非接触の場合には音声の検出を実現できること。
（2）フレキシブル振動センサを構築し、その主な構成部材は安価なカーボンナノチューブ及び高分子ポリマーなどを原料として採用してもよく、製造プロセスがシンプルで、高温過程を必要とせず、製造コストが低く、同時にナノ材料及び独特の微細構造を使用することによって、さらにデバイスの感度及び安定性を向上させることができること。
（3）本発明のフレキシブル振動センサにフレキシブル振動センシング技術及び新規なマイクロナノセンシング技術が融合されており、極薄、極軽及び湾曲可能性の特徴を有し、着用型機器に容易に統合でき、且つ動作電力が低く、電力消費が低く、感度が高く、応答時間が短く、優れたユーザ体験をもたらすことができることといった利点を有する。
【図面の簡単な説明】
【００４３】
本発明の実施例又は従来技術の技術的解決手段をより明確に説明するため、以下に実施例又は従来技術の記述において必要な図面を用いて簡単に説明を行うが、当然ながら、以下に記載する図面は単に本発明の実施例の一例であって、当業者であれば、創造的な労力を要することなく、これらの図面に基づいて他の図面に想到し得る。
【図１】図１は、本発明の一実施例に係る二層フレキシブル導電振動膜構造の模式図である。
【図２】図２は、本発明の一実施例に係る多層フレキシブル導電振動膜構造の模式図である。
【図３】図３は、本発明の一実施例に係るフレキシブル感応層表面のアレイ式微細構造のＳＥＭ図である。
【図４】図４は、本発明の一実施例に係るフレキシブル振動センサの音声振動に対する応答に対応する電圧が時間に伴って変化する曲線図である。
【図５】図５は、本発明の一実施例に係るフレキシブル振動センサの水流流速に対する応答に対応する抵抗が時間に伴って変化する曲線図である。
【図６】図６は、本発明の一実施例に係るフレキシブル感応層の厚さが200μm、10μmのフレキシブル振動センサの音声に対する応答の対比図である。
【発明を実施するための形態】
【００４４】
従来技術の不足に鑑みて、本発明者らは長期に亘った研究及び大量の実践を経て、本発明の技術的解決手段を提案する。以下に本発明の実施例の図面を参照しながら、本発明の実施例の技術的解決手段を詳細に説明するが、当然ながら、説明された実施例は単に本発明の実施例の一部であり、実施例の全てではない。本発明の実施例に基づき、当業者であれば創造的な労力を要することなく得られた全ての他の実施例は、いずれも本発明の保護範囲に属する。
【００４５】
図１に示すとおり、本発明の一実施例において二層フレキシブル導電振動膜に関し、そのうち各導電皮膜は、フレキシブル支持層１と、フレキシブル支持層１の上表面に形成されたフレキシブル感応層２と、フレキシブル感応層２に形成されたフレキシブル導電層３と、フレキシブル導電層３に電気的に接続された電極４とを含む。
【００４６】
なお、各構造層の材質は前述したとおりであり、ここで説明を省略する。
【００４７】
さらに、上記導電皮膜は以下の方法で製造されてもよく、すなわち
S1、テンプレート表面に有機物分子層を形成する
シリコンウェハなどのテンプレート表面に非常に薄い有機物分子層（例えばトリメチルクロロシラン又はパーフルオロオクチルトリエトキシシラン）を加工処理し（例えば気相成長又は熏蒸式塗布）、テンプレート表面のフレキシブル感応層とテンプレートとの容易、完全な分離を確保する。
S2、有機物分子層にフレキシブル感応層を形成する
次に有機物分子層に重合しない高分子前駆体又は複数種のポリマー前駆体の混合物（例えばポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリジメチルシロキサン、ポリウレタン、ポリビニルアルコール、ポリビニルホルマール、ポリエチレンの一種又は複数種の混合物）をスパイラル塗布することでフレキシブル感応層薄膜を均一に形成させる。
S4、フレキシブル支持層の支持に対して表面処理を行う
フレキシブル支持層薄膜に対して表面処理を行い、処理方式は強酸酸化処理、プラズマ処理及び紫外線オゾン処理の三者のいずれか一種又は複数種の組み合わせである。
S5、フレキシブル感応層にフレキシブル支持層を形成する
さらに上記フレキシブル感応層薄膜の表面に表面処理済みのフレキシブル支持層を重畳して設ける。
S6、熱処理を行い、硬化されたフレキシブル感応層及びフレキシブル支持層をテンプレートから剥離する
フレキシブル感応層及びフレキシブル支持層を真空環境下において一定時間加熱処理し、上記フレキシブル支持層及びフレキシブル感応層薄膜が完全に一体に融合させ、次に完全に反応したフレキシブル感応層及びフレキシブル支持層をテンプレート表面から剥離し、それによりテンプレートの微細パターンをフレキシブル感応層に複製して微細構造を製造する。
S7、フレキシブル感応層にフレキシブル導電層を形成する
さらにスプレーガンでフレキシブル感応層に導電材料を製造し、例えば、これにより形成された典型的なデバイスのガルバノミラでの表面形状を図３に示す。
好適な実施形態の一つとして、上記フレキシブル導電層は上記フレキシブル感応層の表面に共形層として付着する。
S8、フレキシブル導電層に電極を形成する
さらにフレキシブル導電層に銀ペーストで電極材料を接着し、硬化などの工程を経た後、単層のフレキシブル導電皮膜を形成することができる。
S9、二層導電振動膜を形成する
最後に複数の導電皮膜を相互に被覆し、フレキシブル導電層の微細構造を有する表面は相互に部分的に接触し、二層導電振動膜を形成する。
好適な実施形態の一つとして、そのうち一方のフレキシブル導電層の非平面微細構造の頂点はそれに対応する他方のフレキシブル導電層に電気的に接触する。このような設計を採用することで、より少ない接触点を発生することができ、それによりさらに感度を向上させる。
【００４８】
前述したフレキシブル導電振動膜を取ってフレキシブル振動センサを製造し、流体の流速検出及び音声の記録を行うことができる。
【００４９】
前述したプロセスにおいて、本発明者らは上記各種の高分子材料を採用してそれぞれ厚さが異なるフレキシブル感応層、フレキシブル支持層を製造し、且つフレキシブル支持層の厚さが1μm以上である時、厚さが0.1μm以上のフレキシブル感応層をいずれも破損せずに上記テンプレートから剥離することを可能にすることを見出す。
【００５０】
鮮明な対比として、フレキシブル支持層を採用しない場合、言い換えると、ステップS4、S5を省略すれば、フレキシブル感応層の厚さが200μm以下である場合、フレキシブル感応層をテンプレートから剥離する時、ほとんどフレキシブル感応層の破損を回避することができない。
【００５１】
しかしながら、どの高分子材料を採用してフレキシブル感応層を形成しても、フレキシブル感応層の厚さが２００マイクロメートルである場合、形成されたデバイスの感度がいずれも非常に低く、信号対雑音比も非常に低く、音声検出の性能を備えないことが明らかである。例えば、図6に示された主にポリジメチルシロキサンなどで構成され、厚さが２００マイクロメートルのフレキシブル感応層を利用するフレキシブル振動センサの音声に対する応答測定グラフを参照し、それぞれ15、20、25、30秒の時に該フレキシブル振動センサに音声を提供し、デバイスの音声に対する反応が非常に小さく、再び図6に示すとおり、フレキシブル感応層の厚さが１０マイクロメートルである場合、非常に高い感度を示す。
【００５２】
本発明のフレキシブル導電振動膜を利用して構築されたフレキシブル振動センサは感応度、信号対雑音比などの面でいずれも優れる。特に、フレキシブル感応層の厚さが小さいほど、その感度、信号対雑音比などの性能は大幅に高められる。
【００５３】
例えば、図4に示すとおり、本発明の典型的なフレキシブル振動センサをスピーカーポートに置き、スピーカーの発音時にフレキシブル振動センサは自動的に音声信号を収集し、音声信号を電圧信号に変換して出力し、記録された信号は元の音声信号と類似度が高い。
【００５４】
さらに該フレキシブル振動センサをタンクに置き、注射剤及びステッピングモータを利用して一定の水流を発生する。流速の異なる水流によりデバイスに異なる振動強度を発生させるため、デバイスは流速の異なる水流に対する応答が異なり、この応答を抵抗信号に変換して出力し、図５に示した曲線を得ることができ、そのうち水流流速が異なる場合、フレキシブル振動センサの検出した信号強度も異なり、水流流速の増加に伴い、信号強度も増大する。これにより、該フレキシブル振動センサを利用して流体の流速を検出することができる。
【００５５】
容易に想定できるのは、さらに複数の導電皮膜を積層でき、これにより多層フレキシブル導電振動膜を形成し、その構造を図２に示す。且つ前述した方式と同様の方式を採用してこれらの多層フレキシブル導電振動膜から形成されたデバイスを測定することで、それが優れた感度及び信号対雑音比を有することも分かる。
【００５６】
本発明はフレキシブル多層導電振動膜をフレキシブル振動センサの中心部材として利用して振動をセンシングし、従来の振動センサと比べ、デバイスの感度を大きく向上させ、デバイスの厚さ及び品質を低下させ、良好な湾曲可能性を有し、フレキシブル振動センサが着用型機器に統合されるようにし、流体の流速検出、音声の記録などの目的を達成する。
【００５７】
なお、本明細書において、用語"含む"、"含有する"又はそれらの任意の他の変型は、非排他的に含むことを意図し、それにより一連の要素を含むプロセス、方法、品物や装置はそれらの要素を含むだけでなく、且つ明確に列挙された他の要素を含み、又はこのようなプロセス、方法、品物や装置に固有の要素をさらに含む。より多くの制限がない場合に、語句"一つの...を含む"に限定される要素は、上記要素を含むプロセス、方法、品物や装置の中に他の同じ要素がさらに存在する場合は除外されない。
【００５８】
以上の内容は本発明の具体的な実施形態に過ぎず、当然ながら、説明された実施例は本発明の実施例の一部であり、実施例の全てではない。なお、当業者にとって、本発明の原理から逸脱することなく、さらにいくつかの改善及び修正を行うことができ、これらの改善及び修正も本発明の保護範囲と見なされるべきである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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