【事件の表示】
　特許第２８４６９６４号「ハロゲンフリーの難燃性エポキシ樹脂組成物、並びにそれを含有するプリプレグ及び積層板」の請求項１〜３、７〜９、１１、１２、１４、１５、１７、１８及び２０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８４６９６４号の請求項１、２、６、８、１０及び１２に係る特許を維持する。
【理　由】
 Ｉ．手続の経緯　
　特許第２８４６９６４号に係る発明についての出願は、平成７年９月２９日に国際出願し、平成１０年１０月３０日にその発明について特許の設定登録がなされ、その後、その特許について、住友ベークライト株式会社、新神戸電機株式会社及び大日本インキ化学工業株式会社により特許異議の申立がなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年１月４日で訂正請求がなされた後、訂正拒絶理由が通知され、訂正拒絶理由に対して平成１２年３月９日に手続補正書が提出されたものである。　
　
ＩＩ．訂正の適否についての判断
ア．訂正請求に対する補正の適否について
　平成１２年３月９日付け手続補正は、先の訂正請求書について、訂正事項ｂで「請求の範囲の請求項１中の「を包含する」を特許請求の範囲の減縮を目的として「からなり、有機溶媒で希釈されたワニスの形態にあってもよい」と訂正する。」としていた請求項１の記載を「からなる」と補正するとともに、対応する明細書中の記載についての訂正事項ｋをこれと整合するよう補正し、また、訂正事項ｒ，ｓ及びｔにより実施例５（訂正明細書第１３頁第１３〜２１行）の削除及びこれに伴う実施例番号の繰り上げ等の補正をするものである。 
　これらの補正の適否について検討すると、訂正事項ｂ及びｋについての補正は、訂正明細書の請求項１等の、「有機溶媒で希釈されたワニスの形態にあってもよい」という不明瞭な記載を削除するものであり、また、訂正事項ｒ、ｓ及びｔは実施例５の削除により実施例の記載を特許請求の範囲の記載と一致させようとするものであって、それにより特許請求の範囲が実質的に拡張ないし変更されるものでもないから、これらの補正は、訂正請求書の要旨を変更するものとはいえない。
　したがって、当該訂正請求に対する補正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１３１条第２項の規定に適合する。
　
イ．特許権者が求めている訂正の内容は、以下のａ〜ｔ（ｆ：欠）のとおりである。
ａ．請求項１の「窒素原子含有フェノール樹脂」を「フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合物の共縮合樹脂からなる窒素原子含有フェノール樹脂」と訂正する。
ｂ．請求項１の「を包含する」を「からなる」と訂正する。
ｃ．請求項２、７、８、１１、１４、１７及び２０を削除する。
ｄ．請求項３の項番号を「２」と訂正し、請求項３の記載中の「請求項１又は２」を「請求項１」訂正する。
ｅ．請求項４、５及び６の項番号をそれぞれ「３」、「４」及び「５」と訂正し、請求項５の記載中の「請求項４」を「請求項３」と訂正し、請求項６の記載中の「請求項５」を「請求項４」と訂正する。
ｇ．請求項９及び１０の項番号をそれぞれ「６」及び「７」と訂正し、請求項９の記載中の「請求項１ないし３のいずれか１項」を「請求項１又は２」と訂正し、請求項１０の記載中の「請求項４ないし６のいずれか１項」を「請求項３ないし５のいずれか１項」と訂正する。
ｈ．請求項１２及び１３の項番号をそれぞれ「８」及び「９」と訂正し、請求項１２の記載中の「請求項９」を「請求項６」と訂正し、請求項１３の記載中の「請求項１０」を「請求項７」と訂正する。
ｉ．請求項１５及び１６の項番号をそれぞれ「１０」及び「１１」と訂正し、請求項１５の記載中の「請求項９」を「請求項６」と訂正し、請求項１６の記載中の「請求項１０」を「請求項７」と訂正する。
ｊ．請求項１８及び１９の項番号をそれぞれ「１２」及び「１３」と訂正し、請求項１８の記載中の「請求項９」を「請求項６」と訂正し、請求項１６（「１９」の誤記と認める。）の記載中の「請求項１０」を「請求項７」と訂正する。
ｋ．特許明細書第２頁第１７〜２２行の「（Ａ）ビスフェノール・・樹脂組成物」を「（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂、（Ｃ）硬化剤として、フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合物の共縮合樹脂からなる窒素原子含有フェノール樹脂、（Ｄ）硬化促進剤、および（Ｅ）無機充填剤からなるハロゲンフリーの難燃性エポキシ樹脂組成物」と訂正する。
ｌ．特許明細書第２頁第２３行〜第３頁第１行の「窒素原子含有・・・共縮合樹脂である。」を削除する。
ｍ．特許明細書第３頁第１１〜１６行の「本発明は、・・・提供する。」を削除する。
ｎ．特許明細書第５頁第３〜１３行の「硬化剤として、・・・共縮合樹脂である。」を「硬化剤として、（Ｃ）フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合物との共縮合樹脂からなる窒素原子含有フェノール樹脂を含む。」と訂正する。
ｏ．特許明細書第８頁下から７行〜第９頁第５行の「なお、・・・傾向にある。」を削除する。
ｐ．特許明細書第１０頁第９行の「（成分（Ｃ−１）＋（Ｃ−２）の場合も同じ）」を削除する。
ｑ．特許明細書第１０頁第２０〜２１行の「又は（成分（Ｃ−１）＋（Ｃ−２）」を削除する。
ｒ．特許明細書第１４頁第１４〜２２行の「実施例５・・・ワニスを調製した。」を削除する。
ｓ．特許明細書第１６頁の表中の「実施例５」の欄を削除する。
ｔ．特許明細書第１５頁第１６行の「５」を「４」と訂正し、第１７頁第５行の「実施例６」を「実施例５」と訂正し、第１７頁第１９行の「実施例７」を「実施例６」と訂正し、第１７頁第２０行の「実施例６」を「実施例５」と訂正する。
　
ウ．訂正の目的の適否、訂正範囲の適否及び拡張・変更の存否
　上記ａの訂正事項に関連して、訂正前の特許明細書の請求項２には、「窒素原子含有フェノール樹脂が、フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合物の共縮合樹脂である」と記載されており、訂正事項ａにより請求項１に付加された「フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合物の共縮合樹脂からなる」なる点は訂正前の特許明細書に記載されているものと認められる。
　そうすると、上記訂正事項ａは、訂正前の特許明細書に記載された事項の範囲内において窒素原子含有フェノール樹脂を限定したものであるから特許請求の範囲の減縮に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　訂正事項ｂは、訂正前の特許明細書の請求項１の「（（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂・・（Ｅ）無機充填剤を）包含する」という記載をより限定された「からなる」と訂正するものであり、特許請求の範囲の減縮に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　訂正事項ｃは、請求項２、７、８、１１、１４、１７及び２０を削除するものであって、特許請求の範囲の減縮に該当するものであり、また、訂正事項ｄ〜ｊは、これと整合を図るための、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであって、これらはいずれも、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
  訂正事項ｋ〜ｑは、上記訂正事項ａ、ｂあるいはｃと整合を図るための、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであって、これらはいずれも、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
  訂正事項ｒは、上記訂正事項ｃにおける請求項７の削除に対応して、同項に係る発明の実施例である実施例５を削除するものであって、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　訂正事項ｓ及びｔは、上記訂正事項ｒと整合を図るための、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
エ．独立特許要件
（１）訂正後の本件発明
　上記のように、訂正請求後に適法に補正された請求項１乃至１３に係る本件特許発明（以下、「訂正後の本件発明１」乃至「訂正後の本件発明１３」という。）は、平成１２年３月９日付けで補正された訂正明細書の請求項１乃至１３に記載されたとおりのものである。
　
（２）取消理由
　当審が通知した取消理由は、概略以下のとおりである。
（ｉ）請求項１〜３、７〜９、１１、１２、１４、１５、１７、１８及び２０に係る発明は、本件の出願の日前の出願であって本件出願後に出願公開された特許出願１の願書に最初に添付された明細書に記載された発明と同一であるから、請求項１〜３、７〜９、１１、１２、１４、１５、１７、１８及び２０に係る発明の特許は、いずれも、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものである。（周知技術を示すために、刊行物２〜４及び９を引用。）
（ｉｉ）請求項１、３、９、１２、１５及び１８に係る発明は、刊行物１に記載された発明であるから、請求項１、３、９、１２、１５及び１８に係る発明の特許は、いずれも、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してなされたものである。
（ｉｉｉ）請求項１〜３、９、１２、１５及び１８に係る発明は、刊行物５、７及び８に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであり、また、請求項７、８、１１、１４、１７及び２０に係る発明は、刊行物６、７及び８に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、請求項１〜３、７、９、１１、１２、１４、１５、１７、１８及び２０に係る発明の特許は、いずれも、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　
（３）刊行物等
　取消理由に引用した刊行物等は以下のとおりである。
　
特許出願１：特願平7−57264号（特開平8−253557号公報（特許異議申立人住友ベークライト株式会社が提出した甲第３号証、特許異議申立人新神戸電機株式会社が提出した甲第２号証、特許異議申立人大日本インキ化学工業株式会社が提出した甲第１号証）参照。）
刊行物１：特公平3−69364号公報（特許異議申立人住友ベークライト株式会社が提出した甲第３号証）
刊行物２：特開昭62−59021号公報（特許異議申立人住友ベークライト株式会社が提出した甲第５号証）
刊行物３：特開昭62−71643号公報（特許異議申立人住友ベークライト株式会社が提出した甲第６号証）
刊行物４：特開昭57−113062号公報（特許異議申立人住友ベークライト株式会社が提出した甲第７号証）
刊行物５：特開平7−80993号公報（特許異議申立人新神戸電機株式会社が提出した甲第３号証、特許異議申立人住友ベークライト株式会社が提出した甲第２号証）
刊行物６：特開平7−162114号公報（特許異議申立人新神戸電機株式会社が提出した甲第４号証）
刊行物７：特開昭64−79253号公報（特許異議申立人新神戸電機株式会社が提出した甲第５号証）
刊行物８：特公平4−43930号公報（特許異議申立人新神戸電機株式会社が提出した甲第６号証）
刊行物９：（社）ハイブリッドマイクロエレクトロニクス協会編「エレクトロニクス実装技術基礎講座〈第２巻〉実装基板」，（株）工業調査会，（1995．2．１）ｐ72〜75（特許異議申立人大日本インキ化学工業株式会社が提出した甲第１２号証） 　
　
　上記刊行物等には、次の事項が記載されている。　
い）特許出願１
　特許出願１の願書に最初に添付した明細書には、その特許請求の範囲に、
「エポキシ樹脂と硬化剤とリン含有化合物からなるエポキシ樹脂組成物において、硬化剤として、フェノール類とトリアジン環を有する化合物とアルデヒド類との混合物又は縮合物からなり、該混合物又は縮合物中に未反応アルデヒド類を含まず、かつメチロール基を実質的に含まないフェノール樹脂組成物を使用することを特徴とするエポキシ樹脂組成物。」（請求項１）
が記載されており、
この「エポキシ樹脂」及び「トリアジン環を有する化合物」について、それぞれ、
「本発明のエポキシ樹脂組成物を得るための前記エポキシ樹脂とは、１分子中に１個以上のオキシラン環を有する化合物をいい、代表的なものとしては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ポリフェノール型エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂、芳香族エステル型エポキシ樹脂、環状脂肪族エステル型エポキシ樹脂、脂肪族エステル型エポキシ樹脂、エーテルエステル型エポキシ樹脂、およびエポキシ化大豆油の如き非グリシジル系エポキシ樹脂およびこれらの臭素あるいは塩素等のハロゲン置換体等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂を単独又は数種類混合して使用しても何等差し支えない。」（公開公報第５欄第４４行−第６欄第５行）及び
「・・具体的にはメラミン、あるいはアセトグアナミン、ベンゾグアナミンなどのグアナミン誘導体、シアヌル酸、あるいはメチルシアヌレート、エチルシアヌレート、アセチルシアヌレート、塩化シアヌルなどのシアヌル酸誘導体等が挙げられる。」（公開公報第３欄第４３−４７行）
と記載されている。また、他の添加成分について、
「また、本発明のエポキシ樹脂組成物を硬化させるに際して、必要に応じて硬化促進剤を使用することができる。」（公開公報第６欄第３１−３３行）及び
「本発明のエポキシ樹脂組成物には、さらに必要に応じて種々の添加剤、難燃剤、充填剤等を適宜配合することが出来る。」（公開公報第６欄第４７−４９行）
と記載されており、更に、実施例中には、
「しかるのち、各々の混合溶液をガラスクロスに含浸させ、１６０℃で３分間乾燥してプリプレグを得た。このプリプレグを８枚重ね、その両面に３５μの銅箔を重ね、１７０℃、圧４０ｋｇｆ／ｃｍ2にて１時間加熱加圧成型して厚さ１．５ｍｍの両面銅張積層板を作製した。」（公開公報第１０欄第３９−４４行）
との記載が認められる。
　
ろ）刊行物１
　刊行物１には、その特許請求の範囲に、
「１　エポキシ樹脂、硬化剤、有機溶剤および、必要に応じて、促進剤および必要に応じて他の標準の補助剤を含むエポキシ樹脂組成物において、前記硬化剤は酸性の触媒および有機溶剤の存在において一般式：  
 　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（１）
　式中、各Ｒは独立に１〜４個の炭素原子を有するアルキル基である、のヘキサメチロールメラミンのヘキサ−アルキルエーテルと、多価フェノールおよび、必要に応じて、１価のフェノール類との反応生成物であり、この場合フェノール性ヒドロキシル基対アルコキシ基の比は、各アルコキシ基ごとに少なくとも１以上でありそして２個未満のフェノール性水酸基が使用されるような比であることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
２　エポキシ樹脂は２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパンまたはそれらの混合物のグリシジルエーテル、ノボラック樹脂のグリシジルエーテルまたはトリス（フェノール）のグリシジルエーテルである特許請求の範囲１に記載のエポキシ樹脂組成物。
−中略−
１５　工程：
（ａ）エポキシ樹脂ワニス組成物で強化ウエブを含浸させ、（ｂ）そのように調製されたプレプレグを、ワニスのエポキシ成分を硬化剤成分と部分的に反応させるために十分な温度に加熱し、（ｃ）前記プレプレグの１または２以上の層を導電性材料と積層し、そしてそのようにして調製されたプレプレグのラミネートを高圧において高温に加熱することによって前記プレプレグを電気的ラミネートに製作する、を含む電気的ラミネートを製造する方法・・・。−以下略−」
と記載されており、他の添加成分について、
「本発明の実施において、また、他の物質を本発明のエポキシ樹脂組成物に添加または混合することができる。このような物質は通常補助剤、例えば、色素または顔料、チキソトロープ剤、流動調節剤および安定剤である。」（第１５欄第１４−１８行）
と記載されている。
　
は）刊行物２〜４
　刊行物２〜４にはいずれにも、その特許請求の範囲等に、プリプレグ用のエポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂及びノボラック型エポキシ樹脂を併用することが記載されている。
　
に）刊行物５
　刊行物５には、特許請求の範囲に、
「【請求項１】ガラス基材にエポキシ樹脂組成物を含浸・乾燥させたプリプレグ複数枚をコンポジット構成に積層し、その少なくとも片面に銅箔を重ね合わせて一体に成形されたコンポジット銅張積層板であって、（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂、（Ｃ）ビスフェノールＡ、（Ｄ）フェノールノボラック樹脂および（Ｅ）無機質充填剤を必須成分として、樹脂成分全体［（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）］に対して（Ｅ）の無機質充填剤を35〜150重量％の割合で含有するエポキシ樹脂組成物を、基材に含浸・乾燥させる工程において、（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂と、（Ｃ）ビスフェノールＡとを反応させたプリプレグを用いてなることを特徴とするコンポジット銅張積層板。」
が記載されており、発明の課題について、
「・・臭素化エポキシ樹脂を、主樹脂として使用しているが、燃焼の際に有毒ガスであるハロゲン化水素を発生するという欠点があった。本発明は、上記の事情に鑑みてなされたもので、耐熱性、耐湿性、耐熱衝撃性、層間結合力、スルーホール信頼性、難燃性等に優れ、樹脂の粘度が低く塗布・含浸が容易でボイドの発生が少なく、かつ燃焼の際に有毒ガスを発生しないコンポジット銅張積層板を提供しようとするものである。」
（第２頁右欄第８−１７行）
と記載され、更に、
「実施例１　ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量 187）173部、クレゾールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量 210、固形分70重量％）23部、ビスフェノールＡ41部、ビスフェノールＡ型ノボラック樹脂（水酸基価 118、固形分70重量％）108部、無機質充填剤として水酸化アルミニウム306部、2−エチル−4−メチルイミダゾール0.1部、およびメチルセロソルブを加えて樹脂固形分80重量％のエポキシ樹脂ワニスを調製した。」（第頁右欄第２８−３６行）
との実施例が示されている。
　
ほ）刊行物６
　刊行物６には、特許請求の範囲に、
「【請求項１】ガラス基材にエポキシ樹脂組成物を含浸・乾燥させたプリプレグ複数枚をコンポジット構成に積層し、その少なくとも片面に銅箔を重ね合わせて一体に成形されたコンポジット銅張積層板であって、（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂、（Ｃ）ビスフェノールＡ、（Ｄ）フェノールノボラック樹脂、（Ｅ）反応型リン酸エステル類および（Ｆ）無機質充填剤を必須成分とし、樹脂成分全体［（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）＋（Ｅ）］に対して（Ｆ）の無機質充填剤を35〜150重量％の割合で含有するエポキシ樹脂組成物を基材に含浸・乾燥させる工程において、（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂及び（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂と、（Ｃ）ビスフェノールＡとを反応させたプリプレグを用いてなることを特徴とするコンポジット銅張積層板。」
が記載されており、発明の課題について、
「本発明は、上記の事情に鑑みてなされたもので、耐熱性、耐湿性、耐熱衝撃性、層間結合力、スルーホール信頼性、難燃性に優れ、樹脂の粘度が低く塗布・含浸が容易で、ボイドの発生が少なく、かつ燃焼の際に有毒ガスを発生しないコンポジット銅張積層板を提供しようとするものである。」（第２頁右欄第１５−２０行）
と記載され、更に、
「実施例１　ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量 187） 173部、クレゾールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量 210、固形分70重量％）23部、ビスフェノール41部、ビスフェノールＡ型ノボラック樹脂（水酸基価118、固形分70重量％） 108部、反応型リン酸エステル30部、無機質充填剤として水酸化アルミニウム306部、2−エチル−4−メチルイミダゾール 0.1部およびメチルセロソルブを加えて樹脂固形分80重量％のエポキシ樹脂ワニスを調製した。」（第３頁右欄第４１−５０行）
との実施例が示されている。
　
へ）刊行物７
　刊行物７には、その特許請求の範囲に、
「１．エポキシ樹脂１００重量部に対し、フェノール１．０モルに対しホルムアルデヒド（１）０．３〜０．６をｐＨ２以下で反応させた後メラミン０．０５〜０．２モルおよびホルムアルデヒド（２）０．０５〜０．２モルを加えｐＨ８〜１０で反応させて得られるメラミン変性フェノールノボラック樹脂２０〜１００重量部を配合したことを特徴とする電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料」
が記載されており、「産業上の利用分野」として、
「本発明は耐熱性に優れた電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料に関する。」（第１頁左欄第１６−１７行）
と記載され、実施例には、
「〔実施例１〕エポキシ当面（「当量」の誤記と認める。）２２０、軟化点７８℃のクレゾールノボラック型エポキシ樹脂８０重量部、エポキシ当量３７５、軟化点８０℃、臭素含有量４８重量％の臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂２０重量部、樹脂Ａ３３重量部、ベンジルジメチルアミン１．５重量部、カルナバワックス２重量部、三酸化アンチモン８重量部、カーボンブラック１．５重量部、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン３重量部、溶融シリカ３６０重量部を配合し、１０インチ径の加熱ロールを使用して混練温度８０〜９０℃、混練時間７分の条件で混練した。その後、朋来式粉砕機を用い粉砕し、エポキシ樹脂成形材料を作製した。」（第３頁左下欄第１９行−同頁右下欄第１２行）
と記載されている。
　
と）刊行物８
　刊行物８には、特許請求の範囲に、
「Ｂステージ状態の樹脂組成物を含浸した多孔質の基材であって、前記樹脂組成物が硬化剤と、エポキシ化油と、ブロム化エポキシ樹脂またはハロゲン化されていないエポキシ樹脂と、ブロム及びフェノール性水酸基を有する耐炎性で反応性の添加剤とから成り、エポキシ化油が天然不飽和脂肪酸のエポキシ化物であり、硬化剤がオリゴマー１分子当たりの平均フェノール性水酸基数が２．５以上のノボラック型フェノール・オリゴマーであることを特徴とする多孔質含浸基材。」（請求項１）
が記載されており、これが、
「耐炎性積層品に関する」（第２頁右欄第３９行）ものであること、及び、
「本明細書及び特許請求の範囲で使用する「フェノール・ノボラック」なる語句は、Ｎ，Ｓ，Ｃ２Ｈ４及びＣ３Ｈ８を含有するものを含み、更に、エーテル鎖を持つものも含むものとする。」（第７頁右欄第３−７行）
ことが記載されている。　
　
ち）刊行物９
　刊行物９には、プリント配線板に関して、
「銅箔で積層体の片側（または、両側）に全面に導電層を形成した銅張積層板」（第７２頁下から１０−９行）を用いること、及び
プリプレグに銅箔を組合せ銅張積層板とする工程（第７３頁図中）
が記載されている。
　
（４）取消理由（ｉ）についての判断
　取消理由（ｉ）の対象とした請求項１〜３、７〜９、１１、１２、１４、１５、１７、１８及び２０の内、上記訂正請求により請求項２、７、８、１１、１４、１７及び２０が削除されたので、これらを除いて項番整理された訂正後の請求項１、２、６、８、１０及び１２に係る発明（「訂正後の本件発明１」、・・、「訂正後の本件発明１２」）について以下に検討する。
　上記のように、特許出願１の願書に最初に添付した明細書（以下、「先願明細書」という。）には、
「エポキシ樹脂と硬化剤とリン含有化合物からなるエポキシ樹脂組成物において、硬化剤として、フェノール類とトリアジン環を有する化合物とアルデヒド類との混合物又は縮合物からなるフェノール樹脂組成物を使用したエポキシ樹脂組成物」
が記載されており、この「エポキシ樹脂」としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ポリフェノール型エポキシ樹脂等を用いること、「トリアジン環を有する化合物」としてグアナミン誘導体等を用いること、及び該組成物中に硬化促進剤、充填剤等を配合し得ることが記載され、更には、該組成物をガラスクロスに含浸させてプリプレグを製造し、このプリプレグから積層板を作製することも開示されている。また、刊行物２〜４には、プリプレグ等に用いるエポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂及びノボラック型エポキシ樹脂を併用することが記載されている。
　しかしながら、訂正後の本件発明１と先願明細書に記載された発明とを対比すると、刊行物２〜４の記載事項を参酌してエポキシ樹脂には差異がないとしても、なお、先願明細書に記載された発明は、エポキシ樹脂組成物への「リン含有化合物」の配合を必須としている点で、これを含まない訂正後の本件発明１とは明確に相違しており、また、同明細書中には、「リン含有化合物」の配合を排除し得ることは開示されていない。
　そして、訂正後の本件発明１は「フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合部の共縮合樹脂からなる窒素原子含有フェノール樹脂」を硬化剤として用いることにより、ハロゲン含有化合物もリン含有化合物も配合することなく難燃性を向上せしめ得る点に技術的意味を有するものと認められる。
　ゆえに、訂正後の本件発明１は、先願明細書に記載された発明と同一であるとすることはできない。
　次に、訂正後の本件発明２、６、８、１０及び１２についてみると、これらの発明は訂正後の本件発明１を更に技術的に限定したもの、あるいはそれから製造される物に係るものであるから、上記のように訂正後の本件発明１が先願明細書に記載された発明と同一であるとすることができない以上、これらの発明もまた、先願明細書に記載された発明と同一であるとすることはできない。
　
（５）取消理由（ｉｉ）についての判断
　取消理由（ｉｉ）の対象とした請求項１、３、９、１２、１５及び１８は、上記訂正請求により項番整理されて請求項１、２、６、８、１０及び１２となったので、これらに係る発明（「訂正後の本件発明１」、・・、「訂正後の本件発明１２」）について以下に検討する。
　まず訂正後の本件発明１と刊行物１の記載事項とを対比する。
　上記のように、刊行物１には、
「エポキシ樹脂、硬化剤、有機溶剤および、必要に応じて、促進剤および必要に応じて他の標準の補助剤を含むエポキシ樹脂組成物において、前記硬化剤はヘキサメチロールメラミンのヘキサ−アルキルエーテル（上記（１）式参照）と、多価フェノールおよび、必要に応じて、１価のフェノール類との反応生成物であるエポキシ樹脂組成物」
が記載されており、この「エポキシ樹脂」が２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、のグリシジルエーテル、ノボラック樹脂のグリシジルエーテルまたはトリス（フェノール）のグリシジルエーテル等であること、顔料等の添加成分を用いること、及びエポキシ樹脂ワニス組成物で強化ウエブを含浸させてプレプレグとし、これを積層して電気的ラミネートを製造することも記載されている。
　しかしながら、刊行物１には、訂正後の本件発明１の構成要件である、
「硬化剤として、フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合物の共縮合樹脂からなる窒素原子含有フェノール樹脂」を用いる点について記載されていない。そして、同刊行物に記載された上記（１）式の化合物がメラミン化合物、即ちグアナミン化合物から誘導されるものであるとしても該化合物自体はグアナミン化合物ではなく、また、同刊行物の記載からは、（１）式の化合物がグアナミン化合物とアルデヒド化合物との反応生成物であるともすることはできない。
  ゆえに、訂正後の本件発明１は刊行物１に記載された発明であるとすることができない。
　次に、訂正後の本件発明２、６、８、１０及び１２についてみると、これらの発明は訂正後の本件発明１を更に技術的に限定したもの、あるいはそれから製造される物に係るものであるから、上記のように訂正後の本件発明１が刊行物１に記載された発明であるとすることができない以上、これらの発明もまた、刊行物１に記載された発明であるとすることはできない
　
（６）取消理由（ｉｉｉ）についての判断
　取消理由（ｉｉｉ）の対象とした訂正前の請求項１〜３、９、１２、１５及び１８（刊行物５、７及び８を引用）、並びに、請求項７、８、１１、１４、１７及び２０（刊行物６、７及び８を引用）の内、請求項７、８、１１、１４、１７及び２０が上記訂正請求により削除されたので、これらを除いて項番整理された訂正後の請求項１、２、６、８、１０及び１２に係る発明（「訂正後の本件発明１」、・・、「訂正後の本件発明１２」）について以下に検討する。
　まず訂正後の本件発明１と刊行物５の記載事項とを対比する。
　上記のように刊行物５には、「（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂、（Ｃ）ビスフェノールＡ、（Ｄ）フェノールノボラック樹脂および（Ｅ）無機質充填剤を含有するエポキシ樹脂組成物をガラス基材に含浸・乾燥させたプリプレグ複数枚をコンポジット構成に積層し、その少なくとも片面に銅箔を重ね合わせて一体に成形されたコンポジット銅張積層板」が記載されており、これが、難燃性等に優れ燃焼の際にハロゲン化水素のような有毒ガスを発生しないことを課題としたものであること、及び、エポキシ樹脂組成物中に2−エチル−4−メチルイミダゾールを配合すること（実施例）が記載されている。
　そして、2−エチル−4−メチルイミダゾールは、エポキシ樹脂の硬化促進剤として使用されているものと認められる（本件特許明細書第９欄第４−８行参照。）ので、訂正後の本件発明１と刊行物５に記載された発明とは、プリプレグ及び積層板の製造に用いられる、
「（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂、（Ｃ）硬化剤（Ｄ）硬化促進剤、（Ｅ）無機充填剤からなるハロゲンフリー難燃性エポキシ樹脂組成物。」
である点で一致するが、硬化剤について、訂正後の本件発明１が「フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合部の共縮合樹脂からなる窒素原子含有フェノール樹脂」を用いるのに対し、同刊行物に記載のものは「（Ｃ）ビスフェノールＡ及び（Ｄ）フェノールノボラック樹脂」を用いている点でこれらの間には相違が認められる。
　この相違点について検討すると、取消理由（ｉｉｉ）でこれらの請求項について他に引用した刊行物７及び８の内、唯一刊行物７にはエポキシ樹脂の硬化剤として「メラミン変性フェノールノボラック樹脂」、即ち「フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合部の共縮合樹脂」を用いることが記載されており、該材料が「耐熱性に優れ」ていることが記載されてものの、同刊行物には難燃性については触れるところがなく、また、その実施例には、樹脂材料中に「臭素含有量４８重量％の臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂」を配合することが記載されており、燃焼時の有毒ガス発生の防止について配慮されたものともいえない。
　ゆえに、難燃性の向上と燃焼時の有毒ガス発生の防止を課題とする上記刊行物５に記載されたものに、このような点について認識のない刊行物７に記載のエポキシ樹脂にメラミン変性フェノールノボラック樹脂を配合する技術を付加すべき理由はなく、この点が容易になし得たものとすることはできない。
　したがって、訂正後の本件発明１は、刊行物５、７及び８に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　次に、訂正後の本件発明２、６、８、１０及び１２についてみると、これらの発明は訂正後の本件発明１を更に技術的に限定したもの、あるいはそれから製造される物に係るものであるから、上記のように訂正後の本件発明１が刊行物５、７及び８に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができない以上、これらの発明もまた、刊行物５、７及び８に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。　
　
  また、他に訂正後の本件発明１〜１３について、特許を受けることができないものとすべき理由を発見しない。
  したがって、訂正後の本件発明１〜１３は特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　
オ．むすび
  以上のとおりであるから、上記訂正は特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する第１２６条第２−４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
                                        
ＩＩＩ．特許異議の申立についての判断　
　
ア．申立ての概要
（１）特許異議申立人住友ベークライト株式会社は以下の甲第１〜７号証を提出して、訂正前の請求項１、２、３、９、１２、１５及び１８に係る本件発明の特許は、次の理由により取り消されるべきである旨主張している。
（ｉ）請求項１、２、３、９、１２、１５及び１８に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、請求項１、２、３、９、１２、１５及び１８に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してなされたものである。
（ｉｉ）請求項１、２、３、９、１２、１５及び１８に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、請求項１、２、３、９、１２、１５及び１８に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
（ｉｉｉ）請求項１、２、３、９、１２、１５及び１８に係る発明は、本件の出願の日前の出願であって本件出願後に出願公開された特願平7−57264号（特開平8−253557号公報；甲第３号証）の願書に最初に添付された明細書に記載された発明と同一であるから、請求項１、２、３、９、１２、１５及び１８に係る発明の特許は、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものである。
　
甲第１号証：特公平3−69364号公報（刊行物１）
甲第２号証：特開平7−80993号公報（刊行物５）
甲第３号証：特開平8−253557号公報（特許出願１の公開公報）
甲第４号証：特公平3−69372号公報
甲第５号証：特開昭62−59021号公報（刊行物２）
甲第６号証：特開昭62−71643号公報（刊行物３）
甲第７号証：特開昭57−113062号公報（刊行物４）
　
（２）特許異議申立人新神戸電機株式会社は以下の甲第１〜６号証を提出して、訂正前の請求項１〜３、７〜９、１１、１２、１４、１５、１７、１８及び２０に係る本件発明の特許は、次の理由により取り消されるべきである旨主張している。
（ｉ）請求項１〜３、９、１２、１５及び１８に係る発明は、本件の出願の日前の出願であって本件出願後に出願公開された特願平7−58832号（特開平8−253559号公報；甲第１号証）の願書に最初に添付された明細書に記載された発明と同一であり、請求項７、８、１１、１４、１７及び２０に係る発明は、本件の出願の日前の出願であって本件出願後に出願公開された特願平7−57264号（特開平8−253557号公報；甲第２号証）の願書に最初に添付された明細書に記載された発明と同一であるから、請求項１〜３、７〜９、１１、１２、１４、１５、１７、１８及び２０に係る発明の特許は、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものである。
（ｉｉ）請求項１〜３、９、１２、１５及び１８に係る発明は、甲第３、
４
　
甲第１号証：特開平8−253559号公報
甲第２号証：特開平8−253557号公報（特許出願１の公開公報）
甲第３号証：特開平7−80993号公報（刊行物５）
甲第４号証：特開平7−162114号公報（刊行物６）
甲第５号証：特開昭64−79253号公報（刊行物７）
甲第６号証：特公平4−43930号公報（刊行物８）
　
（３）特許異議申立人大日本インキ化学工業株式会社は以下の甲第１〜１２号証を提出して、訂正前の請求項１〜３、９、１２、１５及び１８に係る本件発明の特許は、次の理由により取り消されるべきである旨主張している。
（ｉ）請求項１〜３、９、１２、１５及び１８に係る発明は、本件の出願の日前の出願であって本件出願後に出願公開された特願平7−57264号（特開平8−253557号公報；甲第１号証）の願書に最初に添付された明細書に記載された発明と同一であるから、請求項１〜３、９、１２、１５及び１８に係る発明の特許は、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものである。
　
甲第１号証：特開平8−253557号公報（特許出願１の公開公報）
甲第２号証：垣内編著「新エポキシ樹脂」，昭晃堂，ｓ６３．５．３０，ｐ４８２−４８３
甲第３号証：新保著「エポキシ樹脂ハンドブック」，日刊工業新聞社，ｓ62．12．25，ｐ488〜489
甲第４号証：英著「プリント配線基板−最新の製造法・特性・利用技術−」，シーエムシー，ｓ51．11．10，ｐ48〜49
甲第５号証：特公平4−66890号公報
甲第６号証：特開昭64−1753号公報
甲第７号証：特開昭57−113062号公報（刊行物４）
甲第８号証：特開平8−244167号公報
甲第９号証：特開昭62−59021号公報（刊行物２）
甲第１０号証：特開平5−309789号公報
甲第１１号証：エポキシ樹脂のカタログ（大日本インキ化学工業製、ＥＰＩＣＬＯＮ）
甲第１２号証：（社）ハイブリッドマイクロエレクトロニクス協会編「エレクトロニクス実装技術基礎講座〈第２巻〉実装基板」，（株）工業調査会，（1995．2．１）ｐ72〜75（刊行物９）
　
イ．判断
　訂正前の請求項１〜３、７〜９、１１、１２、１４、１５、１７、１８及び２０に係る本件発明の特許に対して、特許異議申立人住友ベークライト株式会社、新神戸電機株式会社及び大日本インキ化学工業株式会社のいずれかが特許異議を申立てているが、上記訂正請求により請求項２、７、８、１１、１４、１７及び２０が削除されたので、これらを除いて項番整理された訂正後の請求項１、２、６、８、１０及び１２に係る発明（「訂正後の本件発明１」、・・、「訂正後の本件発明１２」）について以下に検討する。
　
（ｉ）２９条の２違反について
　上記ＩＩ．エ（４）で示したように、訂正後の本件発明１、２、６、８、１０及び１２は、取消理由通知で示した本件の出願前に出願された出願であって本件出願後に出願公開された特願平7-57264号（特開平8-253557号公報）の願書に最初に添付された明細書に記載された発明と同一ではない。
　また、特許異議申立人新神戸電機株式会社は、訂正前の請求項１〜３、９、１２、１５及び１８に係る発明（訂正後の本件発明１、２、６、８、１０及び１２）は、本件の出願の日前の出願であって本件出願後に出願公開された特願平7−58832号（特開平8−253559号公報；甲第１号証）の願書に最初に添付された明細書に記載された発明と同一である旨主張している。
　しかしながら、上記特願平7−58832号の明細書に記載された発明は、エポキシ樹脂組成物への「ジシアンジアミド」の配合を必須としている点で、これを含まない訂正後の本件発明１とは明確に相違し、また、同明細書中の実施例で臭素化エポキシ樹脂を使用していることからみても、訂正後の本件発明１のような燃焼時の有毒ガスの発生防止を企図した「ハロゲンフリー」組成物とはいえない。
　ゆえに、訂正後の本件発明１は、上記特願平7−58832号の明細書に記載された発明と同一であるとすることはできない。
　また、訂正後の本件発明２、６、８、１０及び１２は訂正後の本件発明１を更に技術的に限定したもの、あるいはそれから製造される物に係るものであるから、同様に、特願平7−58832号の明細書に記載された発明と同一であるとすることはできない
　なお、同特許異議申立人は、訂正前の請求項７、８、１１、１４、１７及び２０に係る発明は、本件の出願の日前の出願であって本件出願後に出願公開された特願平7−57264号（特開平8−253557号公報；甲第２号証）の願書に最初に添付された明細書に記載された発明と同一である旨主張しているが、上記のようにこれらの請求項は訂正請求により削除された。
　
（ｉｉ）特許法第２９条第１項第３号違反について
　上記ＩＩ．エ（５）で示したように、訂正後の本件発明１、２、６、８、１０及び１２は、取消理由通知で示した刊行物１（特公平3−69364号公報）に記載された発明ではない。
　
（ｉｉｉ）特許法第２９条第２項違反について
　上記ＩＩ．エ（６）で示したように、訂正後の本件発明１、２、６、８、１０及び１２は、刊行物５、７及び８に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　また、特許異議申立人住友ベークライト株式会社は、訂正前の請求項１、２、３、９、１２、１５及び１８に係る発明（訂正後の本件発明請求項１、２、６、８、１０及び１２）は、甲第１、２号証（刊行物１及び５）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである旨主張している。
　しかしながら、上記のように刊行物１及び５には、訂正後の本件発明１の構成要件である「硬化剤として、フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合物の共縮合樹脂からなる窒素原子含有フェノール樹脂」を用いる点について記載されていない。そして、訂正後の本件発明１はこの点により特許明細書に記載された作用効果を生ずるものと認められる。ゆえに、訂正後の本件発明１は刊行物１及び５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
  また、訂正後の本件発明２、６、８、１０及び１２は訂正後の本件発明１を更に技術的に限定したもの、あるいはそれから製造される物に係るものであるから、同様に、刊行物１及び５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　なお、特許異議申立人新神戸電機株式会社は訂正前の請求項７、８、１１、１４、１７及び２０に係る発明は、甲第４、５及び６号証（刊行物６、７及び８）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである旨主張しているが、これらの請求項は上記訂正請求により削除された。
　
ウ．むすび
　以上のとおりであるから特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年３月２３日（２０００．３．２３）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
ハロゲンフリーの難燃性エポキシ樹脂組成物、並びにそれを含有するプリプレグ及び積層板
【発明の詳細な説明】
　　　技術分野
　本発明は、エポキシ樹脂組成物、並びにそれを含有するプリプレグ及び積層板に係り、特には、ハロゲンフリーの難燃性エポキシ樹脂組成物、このエポキシ樹脂組成物を含有するプリプレグ、並びにこれらプリプレグを用いて製造された積層板、銅張積層板及びプリント配線板に関する。
　　　背景技術
　近年、世界的な環境問題、人体に対する安全性についての関心の高まりとともに、電気・電子製品については、難燃性という要求に加えて、より少ない有害性、より高い安全性という要求が増大している。すなわち、電気・電子製品は、単に燃えにくいだけでなく、有害性ガスや発煙の発生が少ないことが要望されている。従来、電気・電子部品を搭載するプリント配線板は、通常ガラスエポキシからなる基板を有するが、そこに使用されているエポキシ樹脂としては、難燃剤として作用する臭素を含有する臭素化エポキシ、特にテトラブロモビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が一般に使用されている。
　このような臭素化エポキシ樹脂は、良好な難燃性を有するものの、燃焼時に有害なハロゲン化水素（臭化水素）ガスを発生するため、その使用が抑制されつつある。そのため、通常のエポキシ樹脂に非ハロゲン系難燃剤、例えば、窒素化合物、リン化合物、無機化合物等を配合した組成物が開発されている（例えば、英国特許第１，１１２，１３９号、日本国特開平２−２６９７３０号参照）。しかしながら、これら難燃付与性添加剤は、エポキシ樹脂の硬化に悪影響を及ぼしたり、硬化組成物の耐湿性を低下させたり、あるいは組成物のガラスクロスへの含浸性を低下させる等の問題がある。
　したがって、本発明は、ハロゲンを含まずに良好な難燃性を示すとともに、上記従来技術の欠点を解消したエポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。
　さらに、本発明は、そのようなエポキシ樹脂で含浸されたプリプレグ、並びにこれらプリプレグを用いて製造された積層板、銅張積層板及びプリント配線板を提供することも目的とする。
　　　発明の開示
　本発明は、第１の態様において、（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂、（Ｃ）硬化剤として、フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合物の共縮合樹脂からなる窒素原子含有フェノール樹脂、（Ｄ）硬化促進剤、および（Ｅ）無機充填剤からなるハロゲンフリーの難燃性エポキシ樹脂組成物を提供する。
　本発明は、第２の態様において、（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂、（Ｄ）硬化促進剤、及び（Ｅ）無機充填剤を混合した組成物中に、難燃性を当該組成物に付与するために硬化剤として（Ｃ）リン原子及び窒素原子を含有するフェノール樹脂を配合したハロゲンフリーの難燃性エポキシ樹脂組成物を提供する。
　リン原子及び窒素原子を含有するフェノール樹脂は、好ましくは、フェノール化合物、グアナミン化合物、アルデヒド化合物及び反応型リン酸エステルの反応生成物である。
　本発明は、さらに、上記本発明ハロゲンフリーの難燃性エポキシ樹脂組成物で含浸されたプリプレグ及びこれらプリプレグを用いて製造された積層板、銅張積層板、及びプリント配線板をも提供する。
　　　発明を実施するための最良の形態
　以下、本発明を詳しく説明する。
　本発明のエポキシ樹脂組成物は、成分（Ａ）として、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含有する。ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂は、当該技術分野において周知のように、ビスフェノールＡとエピクロロヒドリン等との反応生成物である。本発明において使用するビスフェノールＡ型エポキシ樹脂は、通常、１７０以上のエポキシ当量を有する。エポキシ当量が１０００を超えると、得られる組成物のガラスクロス中への含浸性が低下するので好ましくない。このようなビスフェノールＡ型エポキシ樹脂は、市販されており、例えば、エピコート（ＥＰＩＫＯＴＥ）シリーズとして日本国の油化シェル社から、またアラルダイト（ＡＲＡＬＤＩＴＥ）シリーズとしてチバーガイギー社から入手できる。ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂は、単独で、又は２種以上組み合わせて用いることができる。
　本発明のエポキシ樹脂組成物の成分（Ｂ）は、ノボラック型エポキシ樹脂である。当該技術分野で周知のように、ノボラック型エポキシ樹脂は、ノボラック樹脂にエピクロロヒドリンを反応させて得られるエポキシ樹脂であり、ノボラック樹脂は、フェノール類とホルムアルデヒドを酸性触媒で縮合させて得られる樹脂である。ホルムアルデヒドとの反応によりノボラック樹脂を生成するフェノール類としては、フェノール、クレゾール、ビスフェノールＡ等が使用できる。本発明で使用するノボラック型エポキシ樹脂は、７０℃ないし１３０℃の軟化点を有することが好ましく、８０℃ないし１００℃の軟化点を有することがさらに好ましい。そのようなノボラック型エポキシ樹脂は、例えば、日本国の東都化成社や大日本インキ化学工業社から市販されている。ノボラック型エポキシ樹脂は、単独で、又は２種以上組み合わせて用いることができる。
　本発明のエポキシ樹脂組成物は、難燃性を組成物に付与するために、硬化剤として、（Ｃ）フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合物との共縮合樹脂からなる窒素原子含有フェノール樹脂を含む。
　そのような共縮合樹脂は、フェノール化合物、アルデヒド化合物及びグアナミン化合物を酸触媒（例えば、シュウ酸、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下で反応させることによって製造することができる。その場合、アルデヒド化合物とフェノール化合物とのモル比は、１０未満、好ましくは０．５ないし１０未満であり、かつグアナミン化合物の１級アミノ基（−ＮＨ２）１つに対して１モルのアルデヒド化合物（例えば、メラミン１モルに対し、ホルムアルデヒド３モル、ベンゾグアナミン１モルに対しホルムアルデヒド２モル）を用いることが好ましい。
　使用するフェノール化合物としては、フェノール、レゾルシン、アルキルフェノール（クレゾール、キシレノール等）を例示することができる。
　アルデヒド化合物としては、ホルムアルデヒドが特に好ましい。
　グアナミン化合物は、式
（ここで、Ｒは、アミノ基、フェニル基、又はメチル基等のアルキル基を表わす）で示すことができる。グアナミン化合物の例を挙げると、メラミン、ベンゾグアナミン、メチルグアナミン等である。グアナミン化合物は、単独で、又は２種以上組み合わせて用いることができる。
　さて、硬化剤として上記窒素原子含有フェノール樹脂を用いた場合、難燃性の点では、以後述べる充填剤との相互作用により十分な効果が得られる。しかし、本発明のエポキシ樹脂組成物を用いてガラスエポキシ銅張積層板、ひいてはプリント配線板を製造する場合、その耐トラッキング性をより向上させるためには、硬化剤として、分子中に窒素原子及びリン原子を含有するフェノール樹脂を用いることが好ましい。
　そのようなリン原子及び窒素原子を含有するフェノール樹脂は、上記フェノール化合物、グアナミン化合物、アルデヒド化合物及び反応型リン酸エステルから製造することができる。
　この反応において、フェノール化合物、グアナミン化合物、アルデヒド化合物は、上記共縮合樹脂を作る場合と同じ割合で用い、反応型リン酸エステルは、その遊離ヒドロキシル基１つ当り２モルのアルデヒドとなるような割合で用いることが好ましい。
　例えば、リン原子及び窒素原子含有フェノール樹脂は、フェノール化合物、グアナミン化合物、アルデヒド化合物及び反応型リン酸エステルを反応させることによって１段で得ることができる。あるいは、リン原子及び窒素原子含有フェノール樹脂は、予めフェノール化合物、グアナミン化合物及びアルデヒド化合物の共縮合樹脂を製造しておき、これにアルデヒド化合物及び反応型リン酸エステルを反応させることによっても得ることができる。いずれの場合でも、フェノール化合物、グアナミン化合物、アルデヒド化合物及び反応型リン酸エステルは上記割合で使用する。従って、予め上記共縮合樹脂を製造しておく場合には、その際に使用するアルデヒド化合物の量と後に共縮合樹脂と反応させるアルデヒド化合物の量との合計が上記割合となるように設定する。
　使用する反応型リン酸エステルは、３分子のフェノール化合物が１分子のオキシ三塩化リンと反応して得られるものであり、３分子のフェノール化合物のうち、少なくとも１つは少なくとも２個のヒドロキシル基を有する。そのような２個以上のヒドロキシル基を有するフェノール化合物としては、レゾルシノール、ピロガロールを例示することができる。この反応型リン酸エステルは、式
（ここで、ａ＋ｂ＋ｃ＝３；ａは、１、２又は３；ｂは、０、１又は２；ｃは、０、１又は２；ｎは、１又は２、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４及びＲ５の各々は、水素原子又はメチル基等のアルキル基であって、それらのうち少なくとも１つはアルキル基である）で示すことができる。このような反応型リン酸エステルのうち、例えば、レゾルシルジフェニルホスフェートは、ＲＤＰという商品名で日本国の味の素（株）から市販されている。
　本発明のエポキシ樹脂組成物に含まれる硬化促進剤（Ｄ）は、エポキシ樹脂の硬化促進に通常使用されているものであり、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物が含まれる。これら硬化促進剤は、単独で、又は２種以上組み合わせて用いることができる。硬化促進剤は、エポキシ樹脂の硬化を促進するに十分な少量で用いられる。
　本発明のエポキシ樹脂組成物に含まれる無機充填剤（成分Ｅ））は、エポキシ樹脂組成物に付加的な難燃性、耐熱性、耐湿性を付与するためのものである。これら充填剤には、タルク、シリカ、アルミナ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等が含まれ、単独で又は２種以上組み合わせて用いることができる。
　本発明のハロゲンフリーの難燃性エポキシ樹脂組成物において、成分（Ｅ）である無機充填剤は、成分（Ａ）ないし成分（Ｅ）の合計重量の５ないし５０重量部の割合で配合することが好ましい。成分（Ｅ）の量が５重量部未満であると、十分な難燃性、耐熱性、耐湿性が得られず、他方成分（Ｅ）の量が５０重量部を超えると、組成物の粘度が増加し、ガラス不織布、ガラス織布等の基材に塗布むらが生じやすくなり、ボイドの発生や、得られる積層板の厚さの不均一をもたらす傾向にある。
　本発明のエポキシ樹脂組成物において、樹脂固形分（成分（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ））は、成分（Ａ）ないし成分（Ｅ）の合計重量の５０ないし９５重量％の割合で用いることが好ましい。ここで、成分（Ｄ）は、上記のように少量であり、例えば０．０１ないし１重量％程度で十分である。
　エポキシ樹脂成分（成分（Ａ）＋（Ｂ））とフェノール樹脂成分（Ｃ）とは、全組成物中の水酸基当量１に対してエポキシ当量が０．８ないし１．２、好ましくは０．９５ないし１０５となるように配合することが好ましい。この場合、該エポキシ樹脂成分は、組成物の樹脂成分の約５１ないし８０重量％の割合で配合することが好ましい。
　好ましくは、成分（Ａ）は、成分（Ａ）と（Ｂ）との合計重量の６０ないし９５重量％の割合で配合される。
　本発明において、エポキシ樹脂組成物全体に対して、窒素原子が１ないし１０重量％、好ましくは４ないし７重量％の割合で、リン原子が０．５ないし重量％、好ましくは０．８ないし１．５重量％の割合で含まれるように成分（Ｃ）を配合することが、優れた難燃性と耐トラッキング性を得る上で特に好ましい。
　以上述べた本発明のエポキシ樹脂組成物は、これをプロピレングリコールモノメチルエーテル等の好適な有機溶媒で希釈してワニスとなし、これをガラス不織布、ガラス織布等の多孔質ガラス基材に塗布・含浸させ、加熱するという通常の方法によりプリプレグを製造することができる。また、このプリプレグを複数枚重ね合わせ、その積層構造の片面又は両面に銅箔を重ね合わせた後、これを通常の条件で加熱・加圧してガラスエポキシ銅張積層板を得ることができる。このとき、銅箔を用いなければ、積層板が得られる。多層板は、銅張積層板（内層板）に回路を形成し、ついで銅箔をエッチング処理した後、内層板の少なくとも片面にプリプレグ及び銅箔を重ね合わせ、これを例えば１７０℃、４０ｋｇ／ｃｍ２の圧力で９０分間加熱・加圧するという通常の方法により製造することができる。さらに、プリント配線板は、銅張積層板もしくは多層板にスルーホールを形成し、スルーホールメッキを行った後、所定の回路を形成するという通常の方法により製造することができる。
　以下、本発明を実施例により説明する。
製造例　Ａ
　５６重量部のベンゾグアナミン、３００重量部の３７％ホルマリン水溶液及び３６７重量部のフェノールからなる混合物に０．１重量部のシュウ酸を加えた。得られた混合物を８０℃で２時間反応させた後、減圧下で脱水した。得られた反応生成物にメチルエチルケトンを加えて樹脂固形分（フェノール／ベンゾグアナミン／ホルムアルデヒド共縮合樹脂）を７０重量％に調整した。得られた共縮合樹脂は、４重量％の窒素を含有していた。
製造例　Ｂ
　１８重量部のメラミン、２８重量部のベンゾグアナミン及び５０重量部の３７％ホルマリン水溶液からなる混合物を８０℃で３０分間反応させた。この反応混合物に３６７重量部のフェノール及び２５０重量部の３７％ホルマリン水溶液を加え、ついで０．１重量部のシュウ酸を加えた。得られた反応混合物を８０℃で２時間反応させた後、減圧下で脱水した。得られた反応生成物にメチルエチルケトンを加えて樹脂固形分（フェノール／メラミン／ベンゾグアナミン／ホルムアルデヒド共縮合樹脂）を７０重量％に調整した。得られた共縮合樹脂は、４重量％の窒素を含有していた。
製造例　Ｃ
　５０重量部のベンゾグアナミン、２１４重量部の３７％ホルマリン水溶液、２４８重量部のフェノール及び３６重量部のＲＤＰ（日本国の味の素（株）製レゾルシルジフェニルホスフェート）からなる混合物に０．１重量部のシュウ酸を加えた。この反応混合物を８０℃で２時間反応させた後、減圧下で脱水した。得られた反応生成物にメチルエチルケトンを加えて樹脂固形分（リン変性ベンゾグアナミン／フェノール／ホルムアルデヒド共縮合樹脂）を７０重量％に調整した。得られた樹脂は、４重量％の窒素及び１重量％のリンを含有していた。
製造例　Ｄ
　９２．５重量部のベンゾグアナミン、２１８重量部の３７％ホルマリン水溶液、２１２重量部のフェノール及び１１５重量部のＲＤＰ（前出）からなる混合物を製造例Ｃと同一条件で反応させて所望のリン原子及び窒素原子含有フェノール樹脂を得た。この樹脂は、８重量％の窒素及び２重量％のリンを含有していた。
実施例　１
　２６０重量部のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂エピコート１００１（油化シェル社製、エポキシ当量４５６、樹脂固形分７０重量％）、６５重量部のクレゾールノボラックエポキシ樹脂ＹＤＣＮ−７０４Ｐ（東都化成社製、エポキシ当量２１０、固形分７０重量％）、１２８重量部の製造例Ｃで得た窒素原子及びリン原子含有フェノール樹脂、１７５重量部の水酸化アルミニウム、及び０．１重量部の２−エチル−４−メチルイミダゾールからなる混合物に溶媒としてプロピレングリコールモノメチルエーテル（ＰＧＭ）を加えて樹脂固形分６５重量％のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
実施例　２
　２６０重量部ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂エピコート１００１（前出）、６５重量部のクレゾールノボラックエポキシ樹脂ＹＤＣＮ−７０４Ｐ（前出）、１８４重量部の製造例Ｄで得た窒素原子及びリン原子含有フェノール樹脂、１５０重量部の水酸化アルミニウム、及び０．１重量部の２−エチル−４−メチルイミダゾールからなる混合物にＰＧＭを加えて樹脂固形分６５重量％のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
実施例　３
　２６０重量部のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂エピコート１００１（前出）、６５重量部のクレゾールノボラックエポキシ樹脂ＹＣＤＮ−７０４Ｐ（前出）、２０６重量部の製造例Ｃで得た窒素原子及びリン原子含有フェノール樹脂、１５０重量部の水酸化アルミニウム、０．１重量部の及び２−エチル−４−メチルイミダゾール混合物からなるＰＧＭを加えて樹脂固形分６５重量％のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
実施例　４
　２６０重量部のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂エピコート１００１（前出）、６５重量部のクレゾールノボラックエポキシ樹脂ＹＣＤＮ−７０４Ｐ（前出）、１０５重量部の製造例Ａで得た共縮合樹脂、２００重量部の水酸化アルミニウム、及び０．１重量部の２−エチル−４−メチルイミダゾールからなる混合物にＰＧＭを加えて樹脂固形分６５重量％のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
比較例　１
　２８３重量部の臭素化エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業社製、エポキシ当量４９０、固形分７５重量％）、３４重量部のクレゾールノボラックエポキシ樹脂ＹＣＤＮ−７０４Ｐ（前出）、９２重量部のビスフェノールＡ型ノボラック樹脂（大日本インキ化学工業社製、水酸基価１１８、固形分７０重量％）、１３０重量部の水酸化アルミニウム、及び０．１重量部の２−エチル−４−メチルイミダゾールからなる混合物にＰＧＭを加えて樹脂固形分６５重量％のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
比較例　２
　３６０重量部の比較例１で用いた臭素化エポキシ樹脂、４３重量部のクレゾールノボラックエポキシ樹脂ＹＣＤＮ−７０４Ｐ（前出）、７．５重量部のジシアンジアミド、１３０重量部の水酸化アルミニウム、及び０．１重量部の２−エチル−４−メチルイミダゾールからなる混合物にジメチルホルムアミドを加えて樹脂固形分６５重量％のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
　実施例１ないし４及び比較例１ないし２で得たエポキシ樹脂ワニスの各々をガラス不織布又はガラス織布に連続的に塗布・含浸させ、１６０℃の温度で乾燥してプリプレグを製造した。こうして得られたプリプレグ８枚を重ね合せ、この積層体の両面に厚さ１８μｍの銅箔を重ね合せて１７０℃の温度、４０ｋｇ／ｃｍ２の圧力で９０分間加熱・加圧し、厚さ１．６ｍｍのガラスエポキシ銅張積層板を得た。
　得られた銅張積層板について、難燃性、耐トラッキング性、絶縁抵抗、初期及び長期経過後の銅箔引剥がし強さ、耐熱性及び耐湿性を測定した。結果を表１に示す。
　　＊１：ＵＬ９４難燃性試験に準じて測定。
　　＊２：ＩＥＣ−ＰＢ１１２に準じて測定。
　　＊３：ＪＩＳ−Ｃ−６４８１に準じて測定。単位は、Ω（×１０１３）
　　＊４：ＪＩＳ−Ｃ−６４８１に準じて測定。単位は、ＫＮ／ｍ。
　　＊５：２６０℃の半田浴上に、表に示した各時間試料を浮かべ、膨れの有無を観察し、以下の基準で評価した。
　　◎印…膨れなし；○印…一部に膨れあり；
　　△…大部分に膨れあり；×…前面に膨れあり
　　＊６：試料を条件Ａ（煮沸６時間）又は条件Ｂ（１２０℃、２気圧の水蒸気中７時間放置）で処理した後、２６０℃の半田浴中に３０秒間浸漬した後、膨れの有無を観察し、以下の基準で評価した。
　　◎印…膨れなし；○印…一部に膨れあり；
　　△…大部分に膨れあり；×…前面に膨れあり
実施例　５
　実施例２で得たエポキシ樹脂ワニスをガラス不織布又はガラス織布に連続的に塗布・含浸させ、１６０℃の温度で乾燥してプリプレグを製造した。こうして得られたプリプレグ８枚を重ね合せ、１７０℃の温度、４０ｋｇ／ｃｍ２の圧力で９０分間加熱・加圧し、ガラスエポキシ積層板を得た。このガラスエポキシ積層板について、上の測定方法により難燃性、耐トラッキング性、絶縁抵抗、及び耐湿性を測定した。結果を以下に示す。
　　難燃性：Ｖ−０
　　耐トラッキング性：６００Ｖ
　　絶縁抵抗：２．０Ω
　　耐湿性　条件Ａ：◎
　　　　　　条件Ｂ：◎
実施例　６
　実施例５と同様にしてプリプレグを製造した。このプリプレグを重ね合せ、その両側に厚さ３５μｍの銅箔を重ね合せて同様に加熱・加圧して板厚０．８ｍｍの内層板を製造した。この内層板の両面に上記プリプレグを重ね合せ、その上にそれぞれ厚さ１８μｍの銅箔を重ね合せて同様に加熱・加圧して板厚１．６ｍｍの多層板を製造した。この多層板について条件Ａで処理した後の耐湿性を上記測定方法により測定したところ、膨れは全く観察されなかった。
　以上述べたように、本発明によれば、ハロゲンを含有しないで優れた難燃性を示し、しかも耐熱性、耐湿性、耐トラッキング性に優れたガラスエポキシ銅張積層板を与えるエポキシ樹脂が提供される。このようなガラスエポキシ銅張積層板を用いて種々の特性に優れたプリント配線板を製造することができる。
（５７）【特許請求の範囲】
１．（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、
　　（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂、
　　（Ｃ）硬化剤として、フェノール化合物とグアナミン化合物とアルデヒド化合物の共縮合樹脂からなる窒素原子含有フェノール樹脂、
　　（Ｄ）硬化促進剤、および
　　（Ｅ）無機充填剤
からなるハロゲンフリーの難燃性エポキシ樹脂組成物。
２．ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が、１７０ないし１０００のエポキシ当量を有する請求項１記載の組成物。
３．（Ａ）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、
　　（Ｂ）ノボラック型エポキシ樹脂、
　　（Ｃ）硬化剤として、リン原子及び窒素原子を含有するフェノール樹脂、
　　（Ｄ）硬化促進剤、
　　（Ｅ）無機充填剤
を包含するハロゲンフリーの難燃性エポキシ樹脂組成物。
４．リン原子及び窒素原子含有フェノール樹脂が、反応型リン酸エステル、フェノール化合物、グアナミン化合物及びアルデヒド化合物の反応生成物である請求項３記載の組成物。
５．反応型リン酸エステルが、式
（ここで、ａ＋ｂ＋ｃ＝３；ａは、１、２又は３；ｂは、０、１又は２；ｃは、０、１又は２；ｎは、１又は２、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４及びＲ５の各々は、水素原子又アルキル基であって、それらのうち少なくとも１つはアルキル基）で示される請求項４記載の組成物。
６．請求項１または２記載のエポキシ樹脂組成物で含浸されたガラス基材を包含するプリプレグ。
７．請求項３ないし５のいずれか１項記載のエポキシ樹脂組成物で含浸されたガラス基材を包含するプリプレグ。
８．当該エポキシ樹脂組成物が硬化された、重ね合わされた複数の請求項６記載のプリプレグからなる積層板。
９．当該エポキシ樹脂組成物が硬化された、重ね合わされた複数の請求項７記載のプリプレグからなる積層板。
１０．当該エポキシ樹脂組成物が硬化された請求項６のプリプレグからなる基板、及び該基板の少なくとも片面に接合された銅箔を備えた銅張積層板。
１１．当該エポキシ樹脂組成物が硬化された請求項７のプリプレグからなる基板、及び該基板の少なくとも片面に接合された銅箔を備えた銅張積層板。
１２．当該エポキシ樹脂組成物が硬化された請求項６のプリプレグからなる基板、及び該基板の少なくとも片面に形成された配線層を備えたプリント配線板。
１３．当該エポキシ樹脂組成物が硬化された請求項７のプリプレグからなる基板、及び該基板の少なくとも片面に形成された配線層を備えたプリント配線板。