【事件の表示】
　特許第３２６７２９８号「オレフィン系共重合体及びその製造方法」の請求項１、５、８、１３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２６７２９８号の請求項４、１１に係る特許を維持する。
【理　由】
I．手続の経緯
　特許第３２６７２９８号の請求項１〜１３に係る発明は、平成５年１０月２８日（優先権主張　１９９２年１０月２８日、１９９３年５月２８日、日本国）に特許出願され、平成１４年１月１１日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、三井化学株式会社より、請求項１、５、８、１３に係る発明の特許に対し特許異議の申立がなされ、請求項１、５、８、１３に係る特許に対し取消の理由が通知され、その指定期間内である平成１５年８月２９日付けで特許異議意見書とともに訂正請求書が提出されたものである。
II．訂正請求について
１．訂正の内容
（１）訂正事項ａ
　訂正前の請求項１、請求項８を削除する。
（２）訂正事項ｂ
　訂正前の請求項２を新たに請求項１とし、
「オレフィンに由来する単位とジオレフィンに由来する単位とからなり、かつ重量平均分子量が２００〜８００，０００及びジオレフィンに由来する単位の含有量が０．００２〜３０モル％であって、ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
を満たすオレフィン系共重合体にオレフィンをグラフト重合してなるオレフィン系グラフト共重合体。」と訂正する。
（３）訂正事項ｃ
　訂正前の請求項３を、新たに請求項２とし、
「オレフィンに由来する単位とジオレフィンに由来する単位とからなり、かつ重量平均分子量が２００〜８００，０００及びジオレフィンに由来する単位の含有量が０．００２〜３０モル％であって、ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
を満たすオレフィン系共重合体を水素添加処理してなる実質上残存不飽和基を有しないオレフィン系共重合体。」と訂正する。
（４）訂正事項ｄ
　訂正前の請求項４に記載の「請求項２記載」を「請求項１記載」と訂正するとともに、新たに請求項３とする。
（５）訂正事項ｅ
　訂正前の請求項５に記載の「請求項１〜４」を「請求項１〜３」と訂正するとともに、新たに請求項４とする。
（６）訂正事項ｆ
　訂正前の請求項６に記載の「２又は４」を「１又は３」と訂正するとともに、新たに請求項５とする。
（７）訂正事項ｇ
　訂正前の請求項７に記載の「請求項１〜４」を「請求項１〜３」と訂正するとともに、新たに請求項６とする。
（８）訂正事項ｈ
　訂正前の請求項９に記載の「請求項２記載」を「請求項１記載」と訂正するとともに、新たに請求項７とする。
（９）訂正事項ｉ
　訂正前の請求項１０を、新たに請求項８とし、
「（Ａ）遷移金属化合物及び（Ｂ）該（Ａ）成分の遷移金属化合物又はその派生物と反応してイオン性の錯体を形成しうる化合物を主成分とする重合触媒の存在下、オレフィンとジオレフィンとを共重合させて得られたオレフィン系共重合体に、水素化触媒の存在下で水素添加することを特徴とする請求項２記載のオレフィン系共重合体の製造方法。」と訂正する。
（１０）訂正事項ｊ
　訂正前の請求項１１に記載の「請求項９」を「請求項７」と訂正し、また「請求項４記載」を「請求項３記載」と訂正するとともに、新たに請求項９とする。
（１１）訂正事項ｋ
　訂正前の請求項１２に記載の「請求項１０又は１１記載」を「請求項８又は９記載」と訂正するとともに、新たに請求項１０とする。
（１２）訂正事項ｌ
　訂正前の請求項１３に記載の「請求項８〜１１」を「請求項７〜９」と訂正するとともに、新たに請求項１１とする。
（１３）訂正事項ｍ
　明細書４頁１３行〜１７行（公報５欄３８〜４３行）に記載の「を満たすことを特徴とするオレフィン系共重合体（I）、このオレフィン系共重合体にオレフィンをグラフト重合してなるオレフィン系グラフト共重合体（II）、上記オレフィン系共重合体を水素添加処理してなる実質上不飽和基を有しないオレフィン系共重合体（III）、」を「を満たすオレフィン系共重合体にオレフィンをグラフト重合してなるオレフィン系グラフト共重合体（II）、オレフィンに由来する単位とジオレフィンに由来する単位とからなり、かつ重量平均分子量が２００〜８００，０００及びジオレフィンに由来する単位の含有量が０．００２〜３０モル％であって、ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
を満たすオレフィン系共重合体を水素添加処理してなる実質上残存不飽和基を有しないオレフィン系共重合体（III）、」と訂正する。
（１４）訂正事項ｎ
　明細書４頁２０行〜２４行（公報５欄４６〜６欄１行）に記載の「（Ａ）遷移金属化合物及び（Ｂ）該（Ａ）成分の遷移金属化合物又はその派生物と反応してイオン性の錯体を形成しうる化合物を主成分とする重合触媒の存在化、オレフィンとジオレフィンとを共重合させることを特徴とする前記オレフィン系共重合体（Ｉ）の製造方法、」を削除する。
（１５）訂正事項ｏ
　明細書５頁４行〜６行（公報６欄８〜１１行）に記載の「上記の方法で得られたオレフィン系共重合体（Ｉ）に、水素化触媒の存在下で水素添加することを特徴とする前記オレフィン系共重合体（III）の製造方法、」を「（Ａ）遷移金属化合物及び（Ｂ）該（Ａ）成分の遷移金属化合物又はその派生物と反応してイオン性の錯体を形成しうる化合物を主成分とする重合触媒の存在下、オレフィンとジオレフィンとを共重合体させて得られたオレフィン系共重合体に、水素化触媒の存在下で水素添加することを特徴とする前記オレフィン系共重合体（III）の製造方法、」と訂正する。
２．訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、訂正前の請求項１，８を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。訂正事項ｂは、訂正前の請求項１の削除に伴い、訂正前の請求項１の記載を訂正前の請求項２に挿入し、請求項１とするもであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当し、訂正事項ｃは、訂正前の請求項１の削除に伴い、訂正前の請求項１の記載を訂正前の請求項３に挿入し、請求項２とするもであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当し、訂正事項ｄ〜ｈは、訂正前の請求項１の削除に伴い、各請求項で引用する請求項の番号を整合させるものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当し、訂正事項ｉは、訂正前の請求項８の削除に伴い、訂正前の請求項８の記載を訂正前の請求項１０に挿入し、請求項８とするもであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当し、訂正事項ｊ〜ｌは、訂正前の請求項８の削除に伴い、各請求項で引用する請求項の番号を整合させるものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当し、訂正事項ｍ〜ｏは、特許請求の範囲の訂正に伴い生じた発明の詳細な説明との整合を図るものであり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　そして、上記各訂正事項は、いずれも、明細書に記載された事項の範囲内の訂正であり、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
３．独立特許要件について
（１）訂正前の請求項２〜４、６〜７、９〜１２に係る特許は、特許異議申立の対象にはなっていない請求項に係るものであるが、訂正前の請求項１，８の削除により、実質上訂正され、新たに請求項１〜３、５〜１０と訂正されているので、訂正後の請求項１〜３、５〜１０に係る発明が独立して特許を受けることができるか否かについて判断する。
（２）特許異議申立人が提出した甲第１号証、甲第３、４号証には、後記IV．２．（１）特許異議申立についての判断の項で示すとおり、訂正後の請求項１〜３に係る発明については記載も示唆もされていないし、当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。
　そして、訂正後の請求項５〜１０に係る発明はいずれも訂正後の請求項１〜３に記載の発明を引用する発明であるから、訂正後の請求項１〜３の記載を引用する訂正後の請求項５〜１０に係る発明も、甲第１、３、４号証に記載された発明であるとも甲第１、３、４号証に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいうことはできない。
　したがって、訂正後の請求項１〜３、５〜１０に係る発明が、特許出願の際独立して特許を受けることができないとすることはできない。
４．むすび
　以上のとおり、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
III．訂正後の請求項１〜１１に係る発明
　訂正後の請求項１〜１１に係る発明は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜１１に記載されたとおりのものであり、特許異議申立の対象であった訂正前の請求項１、８は削除された結果、特許異議申立の対象ではなくなった。そして、特許異議申立の対象であった訂正前の請求項５、１３に係る発明は、訂正された結果、請求項４、１１となったものであり、訂正後の請求項４、１１には、次のとおり記載されている。
「【請求項４】温度１９０℃，荷重２．１６ｋｇの条件で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．００１〜２，０００ｇ／１０分、又はデカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度が０．０５〜２０デシリットル／ｇである請求項１〜３のいずれかに記載のオレフィン系共重合体又はオレフィン系グラフト共重合体。
【請求項１１】ジオレフィンが、α−オレフィン残基、スチレン残基及び環状オレフィン残基の中から選ばれた少なくとも２個の同種又は異種の残基から形成された化合物及び環状ジエン化合物の中から選ばれた少なくとも一種の多官能性単量体である請求項７〜９のいずれかに記載の製造方法。」
IV．特許異議申立について
１．特許異議申立の概要
　特許異議申立人　三井化学株式会社は、甲第１号証〜甲第４号証を提出して、訂正前の請求項１、５に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、あるいは、甲第１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、請求項１、５に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項あるいは第２項の規定に違反してされたものであり、また、訂正前の請求項８、１３に係る発明は、甲第１、３、４号証に記載された発明であるから、あるいは、甲第１、３、４号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、請求項８、１３に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項あるいは第２項の規定に違反してされたものであり、取り消されるべき旨、主張している。
２．特許異議申立についての判断
（１）訂正後の請求項４、１１に係る発明について検討する。
（i）訂正後の請求項４は、「温度１９０℃，荷重２．１６ｋｇの条件で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．００１〜２，０００ｇ／１０分、又はデカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度が０．０５〜２０デシリットル／ｇである請求項１〜３のいずれかに記載のオレフィン系共重合体又はオレフィン系グラフト共重合体」に係るものであり、訂正後の請求項４で引用する請求項１は「オレフィンに由来する単位とジオレフィンに由来する単位とからなり、かつ重量平均分子量が２００〜８００，０００及びジオレフィンに由来する単位の含有量が０．００２〜３０モル％であって、ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
を満たすオレフィン系共重合体にオレフィンをグラフト重合してなるオレフィン系グラフト共重合体」である。
　一方、特許異議申立人が提示した甲第１号証（特開昭６２−１２１７１１号公報）には、「低結晶性エチレン系ランダム共重合体及びその製造法」について記載されている。しかしながら、甲第１号証には、グラフト共重合体については何ら記載がされておらず、訂正後の請求項１が採用する構成要件である「ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
を満たすオレフィン系共重合体にオレフィンをグラフト重合してなるオレフィン系グラフト共重合体」については、記載もされていないし、前記構成を採用することを示唆する記載もない。
　そうすると、訂正後の請求項４が引用している訂正後の請求項１に係る発明が、甲第１号証に記載された発明であるとも、甲第１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいうことはできない。
　また、訂正後の請求項４が引用している訂正後の請求項２には、「オレフィン系共重合体を水素添加処理してなる実質上残存不飽和基を有しないオレフィン系共重合体」と記載されている。
　一方、甲第１号証には、「低結晶性エチレン系ランダム共重合体及びその製造法」について記載され「本発明の低結晶性エチレン系ランダム共重合体の沃素価は、たとえば２ないし４０、好ましくは３ないし３０・・・の範囲にある。」（公報９頁右下欄８〜１１行）と記載されているとおり、不飽和基を有するものというべき共重合体である。
　そうすると、訂正後の請求項４が引用している訂正後の請求項２に係る発明は、「オレフィン系共重合体を水素添加処理してなる実質上残存不飽和基を有しないオレフィン系共重合体」であるから、甲第１号証に記載の発明のものとは共重合体が異なる。
　更に、訂正後の請求項４が引用している訂正後の請求項３には、「オレフィン系グラフト共重合体を水素添加処理してなる実質上残存不飽和基を有しないオレフィン系グラフト共重合体」と記載されており、一方、甲第１号証には、上記のとおり「オレフィン系グラフト共重合体」についても「オレフィン系共重合体を水素添加処理してなる実質上残存不飽和基を有しないオレフィン系共重合体」についても記載も示唆もない。
　そうすると、訂正後の請求項４が引用している訂正後の請求項３に係る発明は「オレフィン系グラフト共重合体を水素添加処理してなる実質上残存不飽和基を有しないオレフィン系グラフト共重合体」であるから、甲第１号証に記載の発明のものとは共重合体が異なる。
　そうであれば、訂正後の請求項４が引用している訂正後の請求項２、３の記載に係る発明が、甲第１号証に記載された発明であるとも、甲第１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるということもできない。
　また、甲第３号証（国際公開第９１／１４７１３号パンフレット）及び甲第４号証（特表平５−５０５８３８号公報）にも、訂正後の請求項１が採用する構成要件である「ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
を満たすオレフィン系共重合体にオレフィンをグラフト重合してなるオレフィン系グラフト共重合体」については、記載もされていないし、前記構成を採用することを示唆する記載もない。更に、オレフィン系共重合体として「オレフィン系共重合体を水素添加処理してなる実質上残存不飽和基を有しないオレフィン系共重合体」を用いること、オレフィン系グラフト共重合体として「オレフィン系グラフト共重合体を水素添加処理してなる実質上残存不飽和基を有しないオレフィン系グラフト共重合体」を用いることについても記載も示唆もない。
　そうすると、訂正後の請求項４が引用する訂正後の請求項１〜３の記載に係る発明が、甲第３、４号証に記載された発明であるとも、甲第３、４号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいうことはできない。
　そして、訂正後の請求項４に係る発明は訂正後の請求項１〜３に記載の発明を引用する発明であり、訂正後の請求項１〜３に係る発明については、前記判断（１）で示したとおりであるから、訂正後の請求項１〜３の記載を引用する訂正後の請求項４に係る発明も、甲第１、３、４号証に記載された発明であるとも甲第１、３、４号証に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいうことはできない。
（ii）訂正後の請求項１１に係る発明は、「ジオレフィンが、α−オレフィン残基、スチレン残基及び環状オレフィン残基の中から選ばれた少なくとも２個の同種又は異種の残基から形成された化合物及び環状ジエン化合物の中から選ばれた少なくとも一種の多官能性単量体である請求項７〜９のいずれかに記載の製造方法」に係るものであり、訂正後の請求項１１が引用する訂正後の請求項７〜９には、それぞれ訂正後の請求項１〜３が引用されているものである。
　そして、訂正後の請求項１〜３に係る発明については、前記判断（１）で示したとおりであるから、訂正後の請求項７〜９を介して訂正後の請求項１〜３を引用する訂正後の請求項１１に係る発明が、甲第１号証に記載された発明であるとも、甲第１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいうことはできないし、甲第３、４号証に記載された発明であるとも、甲第３、４号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるということもできない。
V．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠によっては、訂正後の請求項４、１１に係る各発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の請求項４、１１に係る各発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年５月２１日（２００４．５．２１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
オレフィン系共重合体及びその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】オレフィンに由来する単位とジオレフィンに由来する単位とからなり、かつ重量平均分子量が２００〜８００，０００及びジオレフィンに由来する単位の含有量が０．００２〜３０モル％であって、ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　　０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
を満たす
オレフィン系共重合体にオレフィンをグラフト重合してなるオレフィン系グラフト共重合体
　【請求項
２
オレフィンに由来する単位とジオレフィンに由来する単位とからなり、かつ重量平均分子量が２００〜８００，０００及びジオレフィンに由来する単位の含有量が０．００２〜３０モル％であって、ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　　
０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
を満たす
　【請求項
３
１
　【請求項
４
３
　【請求項
５
１又は３
　【請求項
６
３
　【請求項
７
１
　【請求項
８
（Ａ）遷移金属化合物及び（Ｂ）該（Ａ）成分の遷移金属化合物又はその派生物と反応してイオン性の錯体を形成しうる化合物を主成分とする重合触媒の存在下、オレフィンとジオレフィンとを共重合体させて
２
　【請求項
９
７
３
　【請求項
１０
８
９
　【請求項
１１
７
９
【発明の詳細な説明】
技術分野
　本発明はオレフィン系重合体及びその製造方法に関するものである。さらに詳しくいえば、本発明は、溶融体の流動の活性化エネルギーを任意に制御することができ、高速成形が可能で加工コストが低い上、透明性及び均一性を有するオレフィン系共重合体やオレフィン系グラフト共重合体、さらには熱安定性に優れるこれらの水素添加処理物、及びこれらの共重合体を効率よく製造する方法に関するものである。
背景技術
　従来、オレフィン系（共）重合体は汎用樹脂として多くの分野において幅広く用いられているが、このオレフィン系（共）重合体の中でエチレン系（共）重合体は、次に示すような問題点を有しており、その改良が強く望まれていた。例えば、線状低密度ポリエチレン（Ｌ−ＬＤＰＥ）及び高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）においては、溶融状態での流動の活性化エネルギーが小さく、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）と比較して成形性に劣り、特に高分子量体は成形性が悪いという、本質的な問題を有している。また、エチレン系（共）重合体はシートやフィルム成形時におけるネックインの問題があり、さらに線状低密度ポリエチレンについては透明性やヒートシール性に劣るという問題がある。
　このような問題を解決する方法として、例えばα，ω−ジエン化合物や環式エンドメチレン系ジエン化合物を用いた長鎖分岐を有するオレフィン系共重合体が開示されている（特開昭４７−３４９８１号公報）。しかしながら、このオレフィン系共重合体においては、ジエン成分が長鎖分岐に関与すると同時に、架橋反応を併発し、フィルム成形時にゲルが発生したりする上、溶融特性が逆に低下し、制御範囲が極端にせまく、また共重合反応性も低くて低分子量体の生成により物性が低下するなどの欠点がある。
　また、非共役ジエン化合物をオレフィンと共重合する際に、重合を２段階で行い、高分子量体部の非共役ジエン化合物単位の含有量が、低分子量体部のそれより多いことを特徴とする製造方法が開示されている（特開昭５９−５６４１２号公報）。しかしながら、この方法は、高分子量成分には長鎖分岐を導入するために、架橋による分子量の増大が著しく、その結果不溶不融化やゲル化が併発する可能性が大きく、制御範囲が狭い上、共重合反応性も低くて、低分子量体の生成により物性が低下するなどの問題がある。
　さらに、メタロセン／アルミノキサン系触媒を用いたエチレン／α−オレフィン／１，５−ヘキサジエン共重合体が開示されている（特表平０１−５０１５５５号公報）。しかしながら、この共重合体においては、分子量分布がせまく、ブロー成形やフィルム成形などに対して不利であると同時に、熱安定性に欠けるなどの欠点がある。
　また、プロピレン系重合体についても、新しい特性の付与（特に溶融張力）により、プロピレン系重合体本来の特性を充分に活かし、より幅広い用途への展開に向けて樹脂設計がなされている。例えば、特開平５−１８５４９０号公報，同５−１９４６５９号公報，同５−１９４７７８号公報，同５−１９４７９３号公報，同５−２００８４９号方法，同５−２０２１３７号公報，同５−２０２１４３号公報，同５−２０２２１９号公報，同５−２０２２３７号公報，同５−２０２２３８号公報，同５−２０２２４８号公報，同５−２０９０６２号公報，同５−２１２７７１号公報，同５−２１２７７４号公報，同５−２１４１７８号公報，同５−２２０８２９号公報，同５−２２２１２１号公報，同５−２２２１２２号公報，同５−２２２２５１号公報，同５−２２８９９５号公報，同５−２３７９３０号公報及び同５−２３９２３２号公報においては、予備重合触媒及び予備重合法を組み合わせることにより、プロピレン系重合体及びこの重合体を含む樹脂組成物に対して、よく改善された溶融張力を付与する技術が開示されている。しかしながら、これらの公報で開示されている技術においては、本重合にかかるまでの予備重合操作が少なくとも３段階にわたり、操作が煩雑である上、一般に反応性に乏しく、かつ反応中に環化や架橋反応のおそれのある鎖状非共役ジエンを用いているなどの問題がある。
発明の開示
　本発明は、このような事情のもとで、溶融体の流動の活性化エネルギーを任意に制御することができ、高速成形が可能で、加工コストが低い上、良好な熱安定性、透明性及び均一性を有するオレフィン系共重合体、及びこのものを効率よく、製造する方法を提供することを目的としてなされたものである。
　本発明者らは、前記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、オレフィンに由来する単位とジオレフィンに由来する単位とからなるものであって、特定の重量平均分子量と特定のジオレフィンに由来する単位含有量を有し、かつジオレフィンに由来する単位の含有量と分子鎖中の不飽和基の含有量とが特定の関係にあるオレフィン系共重合体及びこの共重合体にオレフィンをグラフト重合してなるオレフィン系グラフト共重合体が前記の好ましい性質を有すること、そしてこれらは特定の重合触媒を用いることにより、効率よく製造しうることを見出した。さらに、これらのオレフィン系共重合体及びオレフィン系グラフト共重合体を水素添加処理してなる実質上不飽和基を含まないものは、前記の好ましい性質を有するとともに、より熱安定性に優れていることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて完成したものである。
　すなわち、本発明は、（１）オレフィンに由来する単位とジオレフィンに由来する単位とからなり、かつ重量平均分子量が２００〜８００，０００及びジオレフィンに由来する単位の含有量が０．００２〜３０モル％であって、ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　　０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
を満たす
オレフィン系共重合体にオレフィンをグラフト重合してなるオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）、オレフィンに由来する単位とジオレフィンに由来する単位とからなり、かつ重量平均分子量が２００〜８００，０００及びジオレフィンに由来する単位の含有量が０．００２〜３０モル％であって、ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　　
０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
を満たす
　さらに、本発明
は、（Ａ）
（Ａ）遷移金属化合物及び（Ｂ）該（Ａ）成分の遷移金属化合物又はその派生物と反応してイオン性の錯体を形成しうる化合物を主成分とする重合触媒の存在下、オレフィンとジオレフィンとを共重合体させて得られたオレフィン系共重合体に、
発明を実施するための最良の形態
　本発明のオレフィン系共重合体（Ｉ）及びオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）は、原料モノマーとしてオレフィン類及びジオレフィン類が用いられる。該オレフィン類としては、エチレンをはじめ、炭素数３〜２０のα−オレフィン、芳香族ビニル化合物及び環状オレフィンなどが用いられる。炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、例えばプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどが挙げられる。また、芳香族ビニル化合物としてはスチレン及びその誘導体（炭素、ハロゲン、ケイ素などを含む置換基を有するもの）、具体的にはスチレンをはじめ、ｐ−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、２，５−ジメチルスチレン、３，４−ジメチルスチレン、３，５−ジメチルスチレン、ｐ−ｔ−ブチルスチレンなどのアルキルスチレン、ｐ−クロロスチレン、ｍ−クロロスチレン、ｏ−クロロスチレン、ｐ−ブロモスチレン、ｍ−ブロモスチレン、ｏ−ブロモスチレン、ｐ−フルオロスチレン、ｍ−フルオロスチレン、ｏ−フルオロスチレン、ｏ−メチル−ｐ−フルオロスチレンなどのハロゲン化スチレン、４−ビニルビフェニル、３−ビニルビフェニル、２−ビニルビフェニルなどのビニルビフェニル類などが挙げられる。さらに、環状オレフィンとしては、炭素数３〜２０のものが好ましく、具体的にはシクロペンテン、シクロヘキセン、ノルボルネン、１−メチルノルボルネン、５−メチルノルボルネン、７−メチルノルボルネン、５，６−ジメチルノルボルネン、５，５，６−トリメチルノルボルネン、５−エチルノルボルネン、５−プロピルノルボルネン、５−フェニルノルボルネン、５−ベンジルノルボルネンなどが挙げられる。
　本発明においては、これらのオレフィン類は、一種用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　一方、ジオレフィン類としては、α−オレフィン残基、スチレン残基及び環状オレフィン残基の中から選ばれた少なくとも２個の同種又は異種の残基から形成された化合物及び環状ジエン化合物の中から選ばれた多官能性単量体が好ましく用いられる。このような多官能性単量体としては、例えば直鎖又は分岐の非環式ジエン化合物、単環脂環式ジエン化合物、多環脂環式ジエン化合物、シクロアルケニル置換アルケン類、芳香族環を有するジエン化合物、一分子中にα−オレフィン残基とスチレン残基を有するジエン化合物などが挙げられる。
　該直鎖又は分岐の非環式ジエン化合物としては、例えば１，４−ペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、１，７−オクタジエン、１，９−デカジエン、１，１１−ドデカジエン、２−メチル−１，４−ペンタジエン、２−メチル−１，５−ヘキサジエン、３−エチル−１，７−オクタジエンなどが挙げられ、単環脂環式ジエン化合物としては、例えば１，３−シクロペンタジエン、１，４−シクロヘキサジエン、１，５−シクロオクタジエン、１，５−シクロドデカジエン、１，２−ジビニルシクロヘキサン、１，３−ジビニルシクロヘキサンなどが挙げられる。
　また、多環脂環式ジエン化合物としては、例えばジシクロペンタジエン、ノルボルナジエン、テトラヒドロインデン、メチルテトラヒドロインデン、ビシクロ−（２，２，１）−ヘプタ−２，５−ジエン、５−メチル−２，５−ノルボルナジエン、さらにはアルケニル、アルキリデン、シクロアルケニル及びシクロアルキリデンのノルボルネンであって、例えば５−メチル−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、５−ビニルノルボルネン、５−ブテニルノルボルネン、５−（４−シクロペンテニル）−２−ノルボルネン、５−シクロヘキシリデン−２−ノルボルネン、及び式
で示される化合物などが挙げられる。
　さらに、シクロアルケニル置換アルケン類としては、例えばアリルシクロヘキセン、ビニルシクロオクテン、アリルシクロデセン、ビニルシクロドデセンなどが挙げられ、芳香族環を有するジエン化合物としては、例えばｐ−ジビニルベンゼン、ｍ−ジビニルベンゼン、ｏ−ジビニルベンゼン、ジ−（ｐ−ビニルフェニル）メタン、１，３−ビス（ｐ−ビニルフェニル）プロパン、１，５−ビス（ｐ−ビフェニル）ペンタンなどが挙げれる。
　一方、一分子中にα−オレフィン残基としてスチレン残基とを有するジエン化合物としては、例えばｐ−（２−プロペニル）スチレン、ｍ−（２−プロペニル）スチレン、ｐ−（３−ブテニル）スチレン、ｍ−（３−ブテニル）スチレン、ｏ−（３−ブテニル）スチレン、ｐ−（４−ペンテニル）スチレン、ｍ−（４−ペンテニル）スチレン、ｏ−（４−ペンテニル）スチレン、ｐ−（７−オクテニル）スチレン、ｐ−（１−メチル−３−ブテニル）スチレン、ｐ−（２−メチル−３−ブテニル）スチレン、ｍ−（２−メチル−３−ブテニル）スチレン、ｏ−（２−メチル−３−ブテニル）スチレン、ｐ−（３−メチル−３−ブテニル）スチレン、ｐ−（２−エチル−４−ペンテニル）スチレン、ｐ−（３−ブテニル）−α−メチルスチレン、ｍ−（３−ブテニ
−４’−（３−ブテニル）ビフェニル、４−ビニル−３’−（３−ブテニル）ビフェニル、４−ビニル−４’−（４−ペンテニル）ビフェニル、４−ビニル−２’−（４−ペンテニル）ビフェニル、４−ビニル−４’−（２−メチル−３−ブテニル）ビフェニルなどが挙げられる。
　これらのジオレフィン類は、一種用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　本発明のオレフィン系共重合体（Ｉ）及びオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）の製造には、重合触媒として、（Ａ）遷移金属化合物及び（Ｂ）該（Ａ）成分の遷移金属化合物又はその派生物と反応してイオン性の錯体を形成しうる化合物を主成分とするものを用いることが好ましい。
　該（Ａ）成分の遷移金属化合物としては、周期律表３〜１０族に属する金属又はランタノイド系列の金属を含む遷移金属化合物を使用することができる。上記遷移金属としては、具体的にはチタニウム，ジルコニウム，ハフニウム，クロム，マンガン，ニッケル，パラジウム又は白金などが好ましく、特にジルコニウム，ハフニウム，チタン，ニッケル，パラジウムが好ましい。
　このような遷移金属化合物としては、種々のものが挙げられるが特に４族，８〜１０族の遷移金属を含む化合物、中でも周期律表の４族から選ばれる遷移金属、すなわちチタニウム，ジルコニウム又はハフニウムを含有する化合物を好適に用いることができる。特に、一般式
　　ＣｐＭ１Ｒ１ａＲ２ｂＲ３ｃ・・・（Ｉ）
　　Ｃｐ２Ｍ１Ｒ１ａＲ２ｂ・・・（ＩＩ）
　　（Ｃｐ−Ａｅ−Ｃｐ）Ｍ１Ｒ１ａＲ２ｂ・・・（ＩＩＩ）
又は一般式
　　Ｍ１Ｒ１ａＲ２ｂＲ３ｃＲ４ｄ・・・（ＩＶ）
で示される化合物やその誘導体が好適である。
　前記一般式（Ｉ）〜（ＩＶ）において、Ｍ１はチタン，ジルコニウム又はハフニウムなどの周期律表第４族遷移金属を示し、Ｃｐは、シクロペンタジエニル基，置換シクロペンタジエニル基，インデニル基，置換インデニル基，テトラヒドロインデニル基，置換テトラヒドロインデニル基，フルオレニル基又は置換フルオレニル基などの環状不飽和炭化水素基又は鎖状不飽和炭化水素基を示す。Ｒ１，Ｒ２，Ｒ３及びＲ４は、それぞれ独立
性の配位子としては、具体的には水素原子，酸素原子，ハロゲン原子，炭素数１〜２０のアルキル基，炭素数１〜２０のアルコキシ基、炭素数６〜２０のアリール基，アルキルアリール基若しくはアリールアルキル基、炭素数１〜２０のアシルオキシ基，アリル基，置換アリル基，ケイ素原子を含む置換基などを例示でき、また、キレート性の配位子としては、アセチルアセトナート基，置換アセチルアセトナート基などを例示できる。Ａは共有結合による架橋を示す。ａ，ｂ，ｃ及びｄはそれぞれ独立に０〜４の整数、ｅは０〜６の整数を示す。Ｒ１，Ｒ２，Ｒ３及びＲ４は、その２以上が互いに結合して環を形成してもよい。上記Ｃｐが置換基を有する場合には、該置換基は炭素数１〜２０のアルキル基が好ましい。（ＩＩ）式及び（ＩＩＩ）式において、２つのＣｐは同一のものであってもよく、互いに異なるものであってもよい。
　上記（Ｉ）〜（ＩＩＩ）式における置換シクロペンタジエニル基としては、例えばメチルシクロペンタジエニル基，エチルシクロペンタジエニル基；イソプロピルシクロペンタジエニル基；１，２−ジメチルシクロペンタジエニル基；テトラメチルシクロペンタジエニル基；１，３−ジメチルシクロペンタジエニル基；１，２，３−トリメチルシクロペンタジエニル基；１，２，４−トリメチルシクロペンタジエニル基；ペンタメチルシクロペンタジエニル基；トリメチルシリルシクロペンタジエニル基などが挙げられる。また、上記（Ｉ）〜（ＩＶ）式におけるＲ１〜Ｒ４の具体例としては、例えばハロゲン原子としてフッ素原子，塩素原子，臭素原子，ヨウ素原子、炭素数１〜２０のアルキル基としてメチル基，エチル基，ｎ−プロピル基，イソプロピル基，ｎ−ブチル基，オクチル基，２−エチルヘキシル基、炭素数１〜２０のアルコキシ基としてメトキシ基，エトキシ基，プロポキシ基，ブトキシ基，フェノキシ基、炭素数６〜２０のアリール基，アルキルアリール基若しくはアリールアルキル基としてフェニル基，トリル基，キシリル基，ベンジル基、炭素数１〜２０のアシルオキシ基としてヘプタデシルカルボニルオキシ基、ケイ素原子を含む置換基としてトリメチルシリル基、（トリメチルシリル）メチル基、ルイス塩基としてジメチルエーテル，ジエチルエーテル，テトラヒドロフランなどのエーテル類、テトラヒドロチオフェンなどのチオエーテル類、エチルベンゾエートなどのエステル類、アセトニトリル；ベンゾニトリルなどのニトリル類、トリメチルアミン；トリエチルアミン；トリブチルアミン；Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン；ピリジン；２，２’−ビピリジン；フェナントロリンなどのアミン類、トリエチルホスフィン；トリフェニルホスフィンなどのホスフィン類、エチレン；ブタジエン；１−ペンテン；イソプレン；ペンタジエン；１−ヘキセン及びこれらの誘導体などの鎖状不飽和炭化水素、ベンゼン；トルエン；キシレン；シクロヘプタトリエン；シクロオクタジエン；シクロオクタトリエン；シクロオクタテトラエン及びこれらの誘導体などの環状不飽和炭化水素などが挙げられる。また、上記（ＩＩＩ）式におけるＡの共有結合による架橋としては、例えば、メチレン架橋，ジメチルメチレン架橋，エチレン架橋，１，１’−シクロヘキシレン架橋，ジメチルシリレン架橋，ジメチルゲルミレン架橋，ジメチルスタニレン架橋などが挙げられる。
　前記一般式（Ｉ）で表される化合物としては、例えば、（ペンタメチルシクロペンタジエニル）トリメチルジルコニウム，（ペンタメチルシクロペンタジエニル）トリフェニルジルコニウム，（ペンタメチルシクロペンタジエニル）トリベンジルジルコニウム，（ペンタメチルシクロペンタジエニル）トリクロロジルコニウム，（ペンタメチルシクロペンタジエニル）トリメトキシジルコニウム，（シクロペンタジエニル）トリメチルジルコニウム，（シクロペンタジエニル）トリフェニルジルコニウム，（シクロペンタジエニル）トリベンジルジルコニウム，（シクロペンタジエニル）トリクロロジルコニウム，（シクロペンタジエニル）トリメトキシジルコニウム，（シクロペンタジエニル）ジメチル（メトキシ）ジルコニウム，（メチルシクロペンタジエニル）トリメチルジルコニウム，（メチルシクロペンタジエニル）トリフェニルジルコニウム，（メチルシクロペンタジエニル）トリベンジルジルコニウム，（メチルシクロペンタジエニル）トリクロロジルコニウム，（メチルシクロペンタジエニル）ジメチル（メトキシ）ジルコニウム，（ジメチルシクロペンタジエニル）トリクロロジルコニウム，（トリメチルシクロペンタジエニル）トリクロロジルコニウム，（トリメチルシクロペンタジエニル）トリメチルジルコニウム，（テトラメチルシクロペンタジエニル）トリクロロジルコニウムなど、さらにはこれらにおいて、ジルコニウムをチタン又はハフニウムに置換した化合物が挙げられる。
　前記一般式（ＩＩ）で表される化合物としては、例えばビス（シクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，ビス（シクロペンタジエニル）ジフェニルジルコニウム，ビス（シクロペンタジエニル）ジエチルジルコニウム，ビス（シクロペンタジエニル）ジベンジルジルコニウム，ビス（シクロペンタジエニル）ジメトキシジルコニウム，ビス（シクロペンタジエニル）ジクロロジルコニウム，ビス（シクロペンタジエニル）ジヒドリドジルコニウム，ビス（シクロペンタジエニル）モノクロロモノヒドリドジルコニウム，ビス（メチルシクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，ビス（メチルシクロペンタジエニル）ジクロロジルコニウム，ビス（メチルシクロペンタジエニル）ジベンジルジルコニウム，ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ジクロロジルコニウム，ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ジベンジルジルコニウム，ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）クロロメチルジルコニウム，ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ヒドリドメチルジルコニウム，（シクロペンタジエニル）（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ジクロロジルコニウムなど、さらにはこれらにおいて、ジルコニウムをチタン又はハフニウムに置換した化合物が挙げられる。
　また、前記一般式（ＩＩＩ）で表される化合物としては、例えばエチレンビス（インデニル）ジメチルジルコニウム，エチレンビス（インデニル）ジクロロジルコニウム，エチレンビス（テトラヒドロインデニル）ジメチルジルコニウム，エチレンビス（テトラヒドロインデニル）ジクロロジルコニウム，ジメチルシリレンビス（シクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，ジメチルシリレンビス（シクロペンタジエニル）ジクロロジルコニウム，イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）（９−フルオレニル）ジメチルジルコニウム，イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）（９−フルオレニル）ジクロロジルコニウム，〔フェニル（メチル）メチレン〕（９−フルオレニル）（シクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（９−フルオレニル）ジメチルジルコニウム，エチレン（９−フルオレニル）（シクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，シクロヘキサリデン（９−フルオレニル）（シクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，シクロペンチリデン（９−フルオレニル）（シクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，シクロブチリデン（９−フルオレニル）（シクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，ジメチルシリレン（９−フルオレニル）（シクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，ジメチルシリレンビス（２，３，５−トリメチルシクロペンタジエニル）ジクロロジルコニウム，ジメチルシリレンビス（２，３，５−トリメチルシクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム，ジメチルシリレンスビス（インデニル）ジクロロジルコニウムなどが、さらには、これらにおいて、ジルコニウムをチタン又はハフニウムに置換して化合物が挙げられる。
　さらに、前記一般式（ＩＶ）で表される化合物としては、例えばテトラメチルジルコニウム，テトラベンジルジルコニウム，テトラメトキシジルコニウム，テトラエトキシジルコニウム，テトラブトキシジルコニウム，テトラクロロジルコニウム，テトラブロモジルコニウム，ブトキシトリクロロジルコニウム，ジブトキシジクロロジルコニウム，ビス（２，５−ジ−ｔ−ブチルフェノキシ）ジメチルジルコニウム，ビス（２，５−ジ−ｔ−ブチルフェノキシ）ジクロロジルコニウム，ジルコニウムビス（アセチルアセトナート）など、さらには、これらにおいて、ジルコニウムをチタン又はハフニウムに置換した化合物が挙げられる。
　さらに、（Ａ）成分として、前記一般式（ＩＩＩ）の中で、置換若しくは無置換の２個の共役シクロペンタジエニル基（但し、少なくとも１個は置換シクロペンタジエニル基である）が周期律表の１４族から選ばれる元素を介して互いに結合した多重配位性化合物を配位子とする４族遷移化合物を好適に用いることができる。
　このような化合物としては、例えば一般式（Ｖ）
で表される化合物またはその誘導体を挙げることができる。
　前記一般式（Ｖ）中のＹ１は炭素，ケイ素，ゲルマニウム又はスズ原子，Ｒ５ｔ−Ｃ５Ｈ４−ｔ及びＲ５ｕ−Ｃ５Ｈ４−ｕはそれぞれ置換シクロペンタジエニル基、ｔ及びｕは１〜４の整数を示す。ここで、Ｒ５は水素原子，シリル基又は炭化水素基を示し、互いに同一であっても異なっていてもよい。また、少なくとも片方のシクロペンタジエニル基には、Ｙ１に結合している炭素の隣の少なくとも片方の炭素上にＲ５が存在する。Ｒ６は水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基又は炭素数６〜２０のアリール基、アルキルアリール基若しくはアリールアルキル基を示す。Ｍ２はチタン、ジルコニウム又はハフニウム原子を示し、Ｘ１は水素原子，ハロゲン原子，炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、アルキルアリール基若しくはアリールアルキル基又は炭素数１〜２０のアルコキシ基を示す。Ｘ１は互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ６も互いに同一であっても異なっていてもよい。
　また、上記一般式（Ｖ）における置換シクロペンタジエニル基としては、例えばメチルシクロペンタジエニル基；エチルシクロペンタジエニル基；イソプロピルシクロペンタジエニル基；１，２−ジメチルシクロペンタジエニル基；１，３−ジメチルシクロペンタジエニル基；１，２，３−トリメチルシクロペンタジエニル基；１，２，４−トリメチルシクロペンタジエニル基などが挙げられる。Ｘ１の具体例としては、ハロゲン原子としてＦ，Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉ、炭素数１〜２０のアルキル基としてメチル基，エチル基，ｎ−プロピル基，イソプロピル基，ｎ−ブチル基，オクチル基，２−エチルヘキシル基、炭素数１〜２０のアルコキシ基としてメトキシ基，エトキシ基，プロポキシ基，ブトキシ基，フェノキシ基、炭素数６〜２０のアリール基，アルキルアリール基若しくはアリールアルキル基としてフェニル基，トリル基，キシリル基、ベンジル基などが挙げられる。Ｒ６の具体例としてはメチル基，エチル基，フェニル基，トリル基，キシリル基、ベンジル基などが挙げられる。
　このような一般式（Ｖ）の化合物としては、例えばジメチルシリレンビス（２，３，５−トリメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、及びこれらのジルコニウムをチタン又はハフニウムに置換した化合物を挙げることができる。
　さらに、一般式（ＶＩ）
で表される化合物も包含する。該一般式（ＶＩ）の化合物において、Ｃｐはシクロペンタジエニル基、置換シクロペンタジエニル基、インデニル基、置換インデニル基、テトラヒドロインデニル基、置換テトラヒドロインデニル基、フルオレニル基又は置換フルオレニル基などの環状不飽和炭化水素又は鎖状不飽和炭化水素基を示す。Ｍ３はチタン、ジルコニウム又はハフニウム原子を示し、Ｘ２は水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、アルキルアリール基若しくはアリールアルキル基又は炭素数１〜２０のアルコキシ基を示す。ＺはＳｉＲ７２，ＣＲ７２，ＳｉＲ７２ＳｉＲ７２，ＣＲ７２ＣＲ７２，ＣＲ７２ＣＲ７２ＣＲ７２，ＣＲ７＝ＣＲ７，ＣＲ７２ＳｉＲ７２又はＧｅＲ７２を示し、Ｙ２は−Ｎ（Ｒ８）−，−Ｏ−，−Ｓ−又は−Ｐ（Ｒ８）−を示す。上記Ｒ７は水素原子又は２０個までの非水素原子をもつアルキル，アリール，シリル，ハロゲン化アルキル，ハロゲン化アリール基及びそれらの組合せから選ばれた基であり、Ｒ８は炭素数１〜１０のアルキル若しくは炭素数６〜１０のアリール基であるか、又は１個若しくはそれ以上のＲ７と３０個までの非水素原子の縮合環系を形成してもよい。ｗは１又は２を示す。
　上記一般式（ＶＩ）で表される化合物の具体例としては、（第３級ブチルアミド）（テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル）−１，２−エタンジイルジルコニウムジクロリド；（第３級ブチルアミド）（テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル）−１，２−エタンジイルチタンジクロリド；（メチルアミド）（テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル）−１，２−エタンジイルジルコニウムジクロリド；（メチルアミド）（テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル）−１，２−エタンジイルチタンジクロリド；（エチルアミド）（テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル）−メチレンチタンジクロリド；（第３級ブチルアミド）ジメチル（テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル）シランチタンジクロリド；（第３級ブチルアミド）ジメチル（テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル）シランジルコニウムジベンジル；（ベンジルアミド）ジメチル−（テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル）シランチタンジクロリド；（フェニルホスフィド）ジメチル（テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル）シランジルコニウムジベンジルなどが挙げられる。
　また、５族〜１０族の遷移金属を含む遷移金属化合物としては特に制限はなく、クロム化合物の具体例としては、テトラメチルクロム、テトラ（ｔ−ブトキシ）クロム、ビス（シクロペンタジエニル）クロム、ヒドリドトリカルボニル（シクロペンタジエニル）クロム、ヘキサカルボニル（シクロペンタジエニル）クロム、ビス（ベンゼン）クロム、トリカルボニルトリス（ホスホン酸トリフェニル）クロム、トリス（アリル）クロム、トリフェニルトリス（テトラヒドロフラン）クロム、クロムトリス（アセチルアセトナート）などが挙げられる。
　マンガン化合物の具体例としては、トリカルボニル（シクロペンタジエニル）マンガン、ペンタカルボニルメチルマンガン、ビス（シクロペンタジエニル）マンガン、マンガンビス（アセチルアセトナート）などが挙げられる。
　ニッケル化合物の具体例としては、ジカルボニルビス（トリフェニルホスフィン）ニッケル、ジブロモビス（トリフェニルホスフィン）ニッケル、二窒素ビス〔ビス（トリシクロヘキシルホスフィン）ニッケル〕、クロロヒドリドビス（トリシクロヘキシルホスフィン）ニッケル、クロロ（フェニル）ビス（トリフェニルホスフィン）ニッケル、ジメチルビス（トリメチルホスフィン）ニッケル、ジエチル（２，２’−ビピリジル）ニッケル、ビス（アリル）ニッケル、ビス（シクロペンタジエニル）ニッケル、ビス（メチルシクロペンタジエニル）ニッケル、ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ニッケル、アリル（シクロペンタジエニル）ニッケル、（シクロペンタジエニル）（シクロオクタジエン）ニッケルテトラフルオロ硼酸塩、ビス（シクロオクタジエン）ニッケル、ニッケルビスアセチルアセトナート、アリルニッケルクロライド、テトラキス（トリフェニルホスフィン）ニッケル、塩化ニッケル、式（Ｃ６Ｈ５）Ｎｉ〔ＯＣ（Ｃ６Ｈ５）ＣＨ＝Ｐ（Ｃ６Ｈ５）２〕〔Ｐ（Ｃ６Ｈ５）３〕、（Ｃ６Ｈ５）Ｎｉ〔ＯＣ（Ｃ６Ｈ５）Ｃ（ＳＯ３Ｎａ）＝Ｐ（Ｃ６Ｈ５）２〕〔Ｐ（Ｃ６Ｈ５）３〕で表される化合物などが挙げられる。
　パラジウム化合物の具体例としては、ジクロロビス（ベンゾニトリル）パラジウム、カルボニルトリス（トリフェニルホスフィン）パラジウム、ジクロロビス（トリエチルホスフィン）パラジウム、ビス（イソシアン化−ｔ−ブチル）パラジウム、パラジウムビス（アセチルアセトナート）、ジクロロ（テトラフェニルシクロブタジエン）パラジウム、ジクロロ（１，５−シクロオクタジエン）パラジウム、アリル（シクロペンタジエニル）パラジウム、ビス（アリル）パラジウム、アリル（１，５−シクロオクタジエン）パラジウムテトラフルオロ硼酸塩、（アセチルアセトナート）（１，５−シクロオクタジエン）パラジウムテトラフルオロ硼酸塩、テトラキス（アセトニトリル）パラジウムニテトラフルオロ硼酸塩などが挙げられる。
　本発明で用いる重合触媒においては、前記（Ａ）成分の遷移金属化合物は、一種用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　一方、該重合触媒においては、（Ｂ）成分として前記遷移金属化合物又はその派生物と反応してイオン性の錯体を形成しうる化合物が用いられる。この（Ｂ）成分としては、（Ｂ−１）（Ａ）成分の遷移金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成するイオン性化合物、（Ｂ−２）アルミノキサン及び（Ｂ−３）ルイス酸などを挙げることができる。
　（Ｂ−１）成分としては、前記（Ａ）成分の遷移金属化合物と反応して、イオン性の錯体を形成するイオン性化合物であれば、いずれのものでも使用できるが、次の一般式（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）
　　（［Ｌ１−Ｒ９］ｋ＋）ｐ（［Ｚ］−）ｑ・・・（ＶＩＩ）
　　（［Ｌ２］ｋ＋）ｐ（［Ｚ］−）ｑ・・・（ＶＩＩＩ）
　（ただし、Ｌ２はＭ５、Ｒ１０Ｒ１１Ｍ６、Ｒ１２３Ｃ又はＲ１３Ｍ６である。）
　〔（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）式中、Ｌ１はルイス塩基、［Ｚ］−は、非配位性アニオン［Ｚ１］−又は［Ｚ２］−、ここで［Ｚ１］−は複数の基が元素に結合したアニオンすなわち［Ｍ４Ａ１Ａ２・・・Ａｎ］−（ここで、Ｍ４は周期律表第５〜１５族元素、好ましくは周期律表第１３〜１５族元素を示す。Ａ１〜Ａｎは、それぞれ水素原子，ハロゲン原子，炭素数１〜２０のアルキル基，炭素数２〜４０のジアルキルアミノ基，炭素数１〜２０のアルコキシ基，炭素数６〜２０のアリール基，炭素数６〜２０のアリールオキシ基，炭素数７〜４０のアルキルアリール基，炭素数７〜４０のアリールアルキル基，炭素数１〜２０のハロゲン置換炭化水素基，炭素数１〜２０のアシルオキシ基，有機メタロイド基、又は、炭素数２〜２０のヘテロ原子含有炭化水素基を示す。Ａ１〜Ａｎのうち２つ以上が環を形成していてもよい。ｎは［（中心金属Ｍ４の原子価）＋１］の整数を示す。）、［Ｚ２］−は、酸解離定数の逆数の対数（ｐＫａ）が−１０以下のブレンステッド酸単独又はブレンステッド酸及びルイス酸の組合わせの共役塩基、あるいは一般的に超強酸と定義される共役塩基を示す。また、ルイス塩基が配位していてもよい。また、Ｒ９は水素原子，炭素数１〜２０のアルキル基，炭素数６〜２０のアリール基，アルキルアリール基又はアリールアルキル基を示し、Ｒ１０及びＲ１１はそれぞれシクロペンタジエニル基，置換シクロペンタジエニル基，インデニル基又はフルオレニル基、Ｒ１２は炭素数１〜２０のアルキル基，アリール基，アルキルアリール基又はアリールアルキル基を示す。Ｒ１３はテトラフェニルポルフィリン，フタロシアニン等の大環状配位子を示す。ｋは〔Ｌ１−Ｒ９〕，〔Ｌ２〕のイオン価数で１〜３の整数、ｐは１以上の整数、ｑ＝（ｋ×ｐ）である。Ｍ５は、周期律表第１〜３、１１〜１３、１７族元素を含むものであり、Ｍ６は、周期律表第７〜１２族元素を示す。〕で表されるものを好適に使用することができる。
　ここで、Ｌ１の具体例としては、アンモニア、メチルアミン、アニリン、ジメチルアミン、ジエチルアミン、Ｎ−メチルアニリン、ジフェニルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリ−ｎ−ブチルアミン、メチルジフェニルアミン、ピリジン、ｐ−ブロモ−Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン、ｐ−ニトロ−Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリンなどのアミン類、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルホスフィンなどのホスフィン類、テトラヒドロチオフェンなどのチオエーテル類、安息香酸エチルなどのエステル類、アセトニトリル、ベンゾニトリルなどのニトリル類などを挙げることができる。
　Ｒ９の具体例としては水素、メチル基、エチル基、ベンジル基、トリチル基などを挙げることができ、Ｒ１０、Ｒ１１の具体例としては、シクロペンタジエニル基、メチルシクロペンタジエニル基、エチルシクロペンタジエニル基、ペンタメチルシクロペンタジエニル基などを挙げることができる。Ｒ１２の具体例としては、フェニル基、ｐ−トリル基、ｐ−メトキシフェニル基などを挙げることができ、Ｒ１３の具体例としてはテトラフェニルポルフィン、フタロシアニン、アリル、メタリルなどを挙げることができる。また、Ｍ５の具体例としては、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｂｒ、Ｉ、Ｉ３などを挙げることができ、Ｍ６の具体例としては、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎなどを挙げることができる。
　また、［Ｚ１］−、すなわち［Ｍ４Ａ１Ａ２・・・Ａｎ］−において、Ｍ４の具体例としてはＢ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂなど、好ましくはＢ及びＡｌが挙げられる。また、Ａ１，Ａ２〜Ａｎの具体例としては、ジアルキルアミノ基としてジメチルアミノ基，ジエチルアミノ基など、アルコキシ基若しくはアリールオキシ基としてメトキシ基，エトキシ基，ｎ−ブトキシ基，フェノキシ基など、炭化水素基としてメチル基，エチル基，ｎ−プロピル基，イソプロピル基，ｎ−ブチル基，イソブチル基，ｎ−オクチル基，ｎ−エイコシル基，フェニル基，ｐ−トリル基，ベンジル基，４−ｔ−ブチルフェニル基，３，５−ジメチルフェニル基など、ハロゲン原子としてフッ素，塩素，臭素，ヨウ素，ヘテロ原子含有炭化水素基としてｐ−フルオロフェニル基，３，５−ジフルオロフェニル基，ペンタクロロフェニル基，３，４，５−トリフルオロフェニル基，ペンタフルオロフェニル基，３，５−ビス（トリフルオロメチル）フェニル基，ビス（トリメチルシリル）メチル基など、有機メタロイド基としてペンタメチルアンチモン基、トリメチルシリル基，トリメチルゲルミル基，ジフェニルアルシン基，ジシクロヘキシルアンチモン基などが挙げられる。
　また、非配位性のアニオンすなわちｐＫａが−１０以下のブレンステッド酸単独又はブレンステッド酸及びルイス酸の組合わせの共役塩基［Ｚ２］−の具体例としてはトリフルオロメタンスルホン酸アニオン（ＣＦ３ＳＯ３）−、ビス（トリフルオロメタンスルホニル）メチルアニオン、ビス（トリフルオロメタンスルホニル）ベンジルアニオン、ビス（トリフルオロメタンスルホニル）アミド、過塩素酸アニオン（ＣｌＯ４）−、トリフルオロ酢酸アニオン（ＣＦ３ＣＯ２）−、ヘキサフルオロアンチモンアニオン（ＳｂＦ６）−、フルオロスルホン酸アニオン（ＦＳＯ３）−、クロロスルホン酸アニオン（ＣｌＳＯ３）−、フルオロスルホン酸アニオン／５−フッ化アンチモン（ＦＳＯ３／ＳｂＦ５）−、フルオロスルホン酸アニオン／５−フッ化砒素（ＦＳＯ３／ＡｓＦ５）−、トリフルオロメタンスルホン酸／５−フッ化アンチモン（ＣＦ３ＳＯ３／ＳｂＦ５）−などを挙げることができる。
　このような前記（Ａ）成分の遷移金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成するイオン性化合物、すなわち（Ｂ−１）成分化合物の具体例としては、テトラフェニル硼酸トリエチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸トリ−ｎ−ブチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸トリメチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸テトラエチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸メチル（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラフェニル硼酸ベンジル（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラフェニル硼酸ジメチルジフェニルアンモニウム、テトラフェニル硼酸トリフェニル（メチル）アンモニウム、テトラフェニル硼酸トリメチルアニリニウム、テトラフェニル硼酸メチルピリジニウム、テトラフェニル硼酸ベンジルピリジニウム、テトラフェニル硼酸メチル（２−シアノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリエチルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリ−ｎ−ブチルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリフェニルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸テトラ−ｎ−ブチルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸テトラエチルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ベンジル（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチルジフェニルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリフェニル（メチル）アンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチルアニリニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ジメチルアニリニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリメチルアンニリウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチルピリジニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ベンジルピリジニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチル（２−シアノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ベンジル（２−シアノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチル（４−シアノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリフェニルホスホニウム、テトラキス［ビス（３，５−ジトリフルオロメチル）フェニル］硼酸ジメチルアニリニウム、テトラフェニル硼酸フェロセニウム、テトラフェニル硼酸銀、テトラフェニル硼酸トリチル、テトラフェニル硼酸テトラフェニルポルフィリンマンガン、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸フェロセニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸（１，１’−ジメチルフェロセニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸デカメチルフェロセニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸銀、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリチル、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸リチウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ナトリウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸テオラフェニルポルフィリンマンガン、テトラフルオロ硼酸銀、ヘキサフルオロ燐酸銀、ヘキサフルオロ砒素酸銀、過塩素酸銀、トリフルオロ酢酸銀、トリフルオロメタンスルホン酸銀などを挙げることができる。
　この（Ｂ−１）成分である、該（Ａ）成分の遷移金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成するイオン性化合物は一種用いてもよく、また二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　一方、（Ｂ−２）成分のアルミノキサンとしては、一般式（ＩＸ）
（式中、Ｒ１４はハロゲン原子、炭素数１〜２０、好ましくは１〜１２のアルキル基，アルケニル基，アリール基，アリールアルキル基などの炭化水素基を示し、各Ｒ１４は、同じでも異なっていてもよく、ｓは重合度を示し、通常３〜５０、好ましくは７〜４０の整数である。）
で示される鎖状アルミノキサン、及び一般式（Ｘ）
（式中、Ｒ１４及びｓは前記と同じである。）
で示される環状アルミノキサンを挙げることができる。
　前記一般式（ＩＸ）及び（Ｘ）の化合物の中で好ましいのは、重合度７以上のアルミノキサンである。この重合度７以上のアルミノキサン又はこれらの混合物を用いた場合には高い活性を得ることができる。また、一般式（ＩＸ）及び（Ｘ）で示されるアルミノキサンを水などの活性水素をもつ化合物で変性した通常の溶剤に不溶な変性アルミノキサンも好適に使用することができる。
　前記アルミノキサンの製造法としては、アルキルアルミニウムと水などの縮合剤とを接触させる方法が挙げられるが、その手段については特に限定はなく、公知の方法に準じて反応させればよい。例えば、有機アルミニウム化合物を有機溶剤に溶解しておき、これを水と接触させる方法、重合時に当初有機アルミニウム化合物を加えておき、後に水を添加する方法、金属塩などに含有されている結晶水、無機物や有機物への吸着水を有機アルミニウム化合物と反応させる方法、テトラアルキルジアルミノキサンにトリアルキルアルミニウムを反応させ、さらに水を反応させる方法などがある。なお、アルミノキサンとしては、トルエン不溶性のものであってもよい。
　これらのアルミノキサンは一種用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　さらに、（Ｂ−３）成分のルイス酸については特に制限はなく、有機化合物でも固体状無機化合物でもよい。有機化合物としては、硼素化合物やアルミニウム化合物などが、無機化合物としてはマグネシウム化合物，アルミニウム化合物などが好ましく用いられる。該アルミニウム化合物としては例えば、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）アルミニウムメチル，（１，１−ビ−２−ナフトキシ）アルミニウムメチルなどが、マグネシウム化合物としては例えば塩化マグネシウム，ジエトキシマグネシウムなどが、アルミニウム化合物としては酸化アルミニウム，塩化アルミニウムなどが、硼素化合物としては例えばトリフェニル硼素、トリス（ペンタフルオロフェニル）硼素、トリス［３，５−ビス（トリフルオロメチル）フェニル］硼素、トリス［（４−フルオロメチル）フェニル］硼素、トリメチル硼素、トリエチル硼素、トリ−ｎ−ブチル硼素、トリス（フルオロメチル）硼素、トリス（ペンタフルオロエチル）硼素、トリス（ノナフルオロブチル）硼素、トリス（２，４，６−トリフルオロフェニル）硼素、トリス（３，５−ジフルオロ）硼素、トリス〔３，５−ビス（トリフルオロメチル）フェニル〕硼素、ビス（ペンタフルオロフェニル）フルオロ硼素、ジフェニルフルオロ硼素、ビス（ペンタフルオロフェニル）クロロ硼素、ジメチルフルオロ硼素、ジエチルフルオロ硼素、ジ−ｎ−ブチルフルオロ硼素、ペンタフルオロフェニルジフルオロ硼素、フェニルジフルオロ硼素、ペンタフルオロフェニルジクロロ硼素、メチルジフルオロ硼素、エチルジフルオロ硼素、ｎ−ブチルジフルオロ硼素、三フッ化硼素などが挙げられる。
これらのルイス酸は一種用いてもよく、また二種以上を組み合わせて用いてもよい。本発明に用いる重合触媒における（Ａ）触媒成分と（Ｂ）触媒成分との使用割合は、（Ｂ）触媒成分として（Ｂ−１）化合物を用いた場合には、モル比で好ましくは１０：１〜１：１００、より好ましくは２：１〜１：１０、さらに好ましくは１：１〜１：５の範囲が望ましく、また（Ｂ−２）化合物を用いた場合には、モル比で好ましくは１：２０〜１：１００００、より好ましくは１：１００〜１：２０００の範囲が望ましい。さらに（Ｂ−３）化合物を用いた場合には、モル比で好ましくは１０：１〜１：２０００、より好ましくは５：１〜１：１０００、さらに好ましく２：１〜１：５００の範囲が望ましい。
　該重合触媒は、前記の（Ａ）成分及び（Ｂ）成分を主成分として含有するものであってもよいし、また、（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）有機アルミニウム化合物を主成分として含有するものであってもよい。
　ここで、（Ｃ）成分の有機アルミニウム化合物としては、一般式（ＸＩ）
　　Ｒ１５ｒＡｌＱ３−ｒ・・・（ＸＩ）
（式中、Ｒ１５は炭素数１〜１０のアルキル基、Ｑは水素原子、炭素数１〜２０のアルコキシ基，炭素数６〜２０のアリール基又はハロゲン原子を示し、ｒは１〜３の整数である）
で示される化合物が用いられる。
　前記一般式（ＸＩ）で示される化合物の具体例としては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、メチルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、ジメチルアルミニウムフルオリド、ジイソブチルアルミニウムヒドリド、ジエチルアルミニウムヒドリド、エチルアルミニウムセスキクロリドなどが挙げられる。
　これらの有機アルミニウム化合物は一種用いてもよく、二種以上を組合せて用いてもよい。
　前記（Ａ）触媒成分と（Ｃ）触媒成分との使用割合は、モル比で好ましくは１：１〜１：２０００、より好ましくは１：５〜１：１０００、さらに好ましくは１：１０〜１：５００の範囲が望ましい。該（Ｃ）触媒成分を用いることにより、遷移金属当たりの重合活性を向上させることができるが、あまり多いと有機アルミニウム化合物が無駄になるとともに、重合体中に多量に残存し、好ましくない。
　本発明においては、触媒成分の少なくとも一種を適当な担体に担持して用いることができる。該担体の種類については特に制限はなく、無機酸化物担体、それ以外の無機担体及び有機担体のいずれも用いることができるが、特に無機酸化物担体あるいはそれ以外の無機担体が好ましい。
　無機酸化物担体としては、具体的には、ＳｉＯ２，Ａｌ２Ｏ３，ＭｇＯ，ＺｒＯ２，ＴｉＯ２，Ｆｅ２Ｏ３，Ｂ２Ｏ３，ＣａＯ，ＺｎＯ，ＢａＯ，ＴｈＯ２やこれらの混合物、例えばシリカアルミナ，ゼオライト，フェライト，セピオライト，グラスファイバーなどが挙げられる。これらの中では、特にＳｉＯ２，Ａｌ２Ｏ３が好ましい。なお、上記無機酸化物担体は、少量の炭酸塩，硝酸塩，硫酸塩などを含有してもよい。
　一方、上記以外の担体として、ＭｇＣｌ２，Ｍｇ（ＯＣ２Ｈ５）２などのマグネシウム化合物などで代表される一般式ＭｇＲ１６ＸＸ３ｙで表されるマグネシウム化合物やその錯塩などを挙げることができる。ここで、Ｒ１６は炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数１〜２０のアルコキシ基又は炭素数６〜２０のアリール基、Ｘ３はハロゲン原子又は炭素数１〜２０のアルキル基を示し、ｘは０〜２、ｙは０〜２でり、かつｘ＋ｙ＝２である。各Ｒ１６及び各Ｘ３はそれぞれ同一でもよく、また異なってもいてもよい。
　また、有機担体としては、ポリスチレン，置換ポリスチレン，スチレン−ジビニルベンゼン共重合体，ポリエチレン，ポリプロピレン，ポリアリレートなどの重合体やスターチ，カーボンなどを挙げることができる。
　本発明において用いられる担体としては、ＭｇＣｌ２、ＭｇＣｌ（ＯＣ２Ｈ５）、Ｍｇ（ＯＣ２Ｈ５）２、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３などが好ましい。また担体の性状は、その種類及び製法により異なるが、平均粒径は通常１〜３００μｍ、好ましくは１０〜２００μｍ、より好ましくは２０〜１００μｍである。
　粒径が小さいと重合体中の微粉が増大し、粒径が大きいと重合体中の粗大粒子が増大し嵩密度の低下やホッパーの詰まりの原因になる。
　また、担体の比表面積は、通常１〜１０００ｍ２／ｇ、好ましくは５０〜５００ｍ２／ｇ、細孔容積は通常０．１〜５ｃｍ３／ｇ、好ましくは０．３〜３ｃｍ３／ｇである。
　比表面積又は細孔容積のいずれかが上記範囲を逸脱すると、触媒活性が低下することがある。なお、比表面積及び細孔容積は、例えば、ＢＥＴ法に従って吸着された窒素ガスの体積から求めることができる（ジャーナル・オブ・ジ・アメリカン・ケミカル・ソサィエティ，第６０巻，第３０９ページ（１９８３年）参照）。
　さらに、上記担体は、通常１５０〜１０００℃、好ましくは２００〜８００℃で焼成して用いることが望ましい。触媒成分の少なくとも一種を前記担体に担持させる場合、（Ａ）触媒成分及び（Ｂ）触媒成分の少なくとも一方を、好ましくは（Ａ）触媒成分及び（Ｂ）触媒成分の両方を担持させるのが望ましい。
　該担体に、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の少なくとも一方を担持させる方法については、特に制限されないが、例えば（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の少なくとも一方と担体とを混合する方法、担体を有機アルミニウム化合物又はハロゲン含有ケイ素化合物で処理したのち、不活性溶媒中で（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の少なくとも一方と混合する方法、担体と（Ａ）成分及び／又は（Ｂ）成分と有機アルミニウム化合物又はハロゲン含有ケイ素化合物とを反応させる方法、（Ａ）成分又は（Ｂ）成分を担体に担持させたのち、（Ｂ）成分又は（Ａ）成分と混合する方法、（Ａ）成分と（Ｂ）成分との接触反応物を担体と混合する方法、（Ａ）成分と（Ｂ）成分との接触反応に際して、担体を共存させる方法などを用いることができる。
　なお、上記、及びの反応において、（Ｃ）成分の有機アルミニウム化合物を添加することもできる。
　このようにして得られた触媒は、いったん溶媒留去を行って固体として取り出してから重合に用いてもよいし、そのまま重合に用いてもよい。
　また、本発明においては、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の少なくとも一方の担体への担持操作を重合系内で行うことにより触媒を生成させることができる。例えば（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の少なくとも一方と担体とさらに必要により前記（Ｃ）成分の有機アルミニウム化合物を加え、原料単量体を常圧〜２０Ｋｇ／ｃｍ２を加えて、−２０〜２００℃で１分〜２時間程度予備重合を行い触媒粒子を生成させる方法を用いることができる。
　本発明においては、前記化合物（Ｂ−１）成分と担体との使用割合は、好ましくは１：５〜１：１００００、より好ましくは１：１０〜１：５００とするのが望ましく、（Ｂ−２）成分と担体との使用割合は、重量比で好ましくは１：０．５〜１：１０００、より好ましくは１：１〜１：５０とするのが望ましい。また、（Ｂ−３）成分と担体との使用割合は、重量比で好ましくは１：５〜１：１００００、より好ましくは１：１０〜１：５００とするのが望ましい。さらに（Ａ）成分と担体との使用割合は、重量比で好ましくは１：５〜１：１００００、より好ましくは１：１０〜１：５００とするのが望ましい。
　該（Ｂ）成分〔（Ｂ−１）成分，（Ｂ−２）成分又は（Ｂ−３）成分〕と担体との使用割合、又は（Ａ）成分と担体との使用割合が上記範囲を逸脱すると、活性が低下することがある。このようにして調製された重合用触媒の平均粒径は、通常２〜２００μｍ、好ましくは１０〜１５０μｍ、特に好ましくは２０〜１００μｍであり、比表面積は、通常２０〜１０００ｍ２／ｇ、好ましくは５０〜５００ｍ２／ｇである。平均粒径が２μｍ未満であると重合体中の微粉が増大することがあり、２００μｍを超えると重合体中の粗大粒子が増大することがある。比表面積が２０ｍ２／ｇ未満であると活性が低下することがあり、１０００ｍ２／ｇを超えると重合体の嵩密度が低下することがある。また、該触媒において、担体１００ｇ中の遷移金属量は、通常０．０５〜１０ｇ，特に０．１〜２ｇであることが好ましい。遷移金属量が上記範囲外であると、活性が低くなることがある。
　このように担体に担持することによって工業的に有利な高い嵩密度と優れた粒径分布を有する重合体を得ることができる。
　なお、オレフィン系グラフト重合体（ＩＩ）を製造する場合は、重合触媒として、末端に二重結合を形成しないようなものを、前記重合触媒の中から選び用いるのが望ましい。
　本発明のオレフィン系共重合体（Ｉ）は、オレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）の前駆体でもあって、反応工程〔１〕、すなわち、前記重合触媒の存在下、前述のオレフィンとジオレフィンとを重合させる工程により得られる。この際、重合触媒としては、ジオレフィンに由来する単位の含有量と不飽和基の総含有量との関係との関係などが特定されたオレフィン系共重合体（Ｉ）が得られるように、前述した重合触媒の中から適宜選択して用いられる。この反応工程〔１〕においては、ジオレフィンを用いることにより、炭素−炭素不飽和基の導入と橋かけ反応を起こさせ、またオレフィン活性末端に由来する末端ビニル基などの不飽和基の生成反応を進行させる。
　オレフィンとジオレフィンとの仕込み割合については、ジオレフィン／オレフィンモル比が、通常１／１０６〜１０２／１、好ましくは１／１０４〜１０／１の範囲になるように両成分が用いられる。また、オレフィンとしては一種又は二種以上が用いられ、その組成は必要とする末端ビニル基などの不飽和基量及び共重合組成比により任意に設定することが可能であるが、エチレンの仕込比を増加させることにより、末端ビニル基量を増加させることが可能である。さらに、触媒としてチタン，バナジウム，クロム化合物を用いることにより末端ビニル基量を高めることが可能である。
　この反応工程〔１〕におけるモノマー成分と触媒成分との割合は、モノマー成分／（Ａ）触媒成分モル比が通常１０７／１〜１０／１、好ましくは１０５／１〜１０２／１になるように選ばれる。また、重合圧力は、通常常圧〜３０ｋｇ／ｃｍ２・Ｇの範囲で選ばれ、重合温度は触媒活性が損なわれない範囲で高い方が好ましく、通常−１００〜３００℃、好ましくは−５０〜２００℃、より好ましくは１０〜１８０℃の範囲で選ばれる。
　このようにして得られた本発明のオレフィン系共重合体（Ｉ）は、オレフィンに由来する単位とジオレフィンに由来する単位とからなる長鎖分岐状共重合体であって、重量平均分子量が２００〜８００，０００、好ましくは５００〜７００，０００、より好ましくは１，０００〜７００，０００の範囲にあることが必要である。なお、本発明のオレフィン系共重合体（Ｉ）は、重量平均分子量が２００〜１００，０００と比較的に低い場合であっても、オレフィンのグラフト重合によって、充分高分子量のグラフト共重合体とすることができる。なお、この重量平均分子量はゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）により測定したポリエチレン換算の分子量である。
　該共重合体（Ｉ）におけるジオレフィンに由来する単位含有量は０．００２〜３０モル％、好ましくは０．００４〜２５モル％、より好ましくは０．００８〜１５モル％の範囲にあることが必要である。この含有量が０．００２モル％未満では橋かけ反応やペンダント不飽和残基量が少なく、後述の反応工程〔２〕におけるグラフト効率が低い。また３０モル％を超えると架橋反応が過度に起こり、不融化する傾向がみられる。
　該オレフィン系共重合体（Ｉ）においては、ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）と分子鎖中に観測される不飽和基の総含有基（ＴＵＳモル％）との関係が、式
　　０．００１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦２００
好ましくは
　　０．００５≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦１５０
より好ましくは
　　０．０１≦ＴＵＳ／ＤＯＵ≦１００
を満たすことが必要である。このＴＵＳ／ＤＯＵが０．００１未満では、次のグラフト反応における実質上の反応点である不飽和残基量が少なく、また導入したジオレフィンに由来する不飽和残基も架橋などで消失してしまっている可能性が高く、したがって次のグラフト反応を行なったとしても充分な溶融流動の活性化エネルギーも示さず、本発明の目的とする成形加工特性が得られない。また２００を超えると、長鎖分岐状共重合体の生成割合が高くなるため、後述の反応工程〔２〕において、実質的な反応点濃度が低くなり、オレフィン系共重合体（Ｉ）の反応率が低下する。
　なお、上記ジオレフィンに由来する単位の含有量（ＤＯＵモル％）及び分子鎖中に観測される不飽和基の総含有量（ＴＵＳモル％）は、次のようにして算出される。まず、ＤＯＵについては、ＮＭＲによる分析からその含有量の算出が可能である。一方、ＴＵＳについては、ジオレフィンに由来する不飽和基がビニル基である場合は、分子鎖末端に生成するα−オレフィンに由来するビニル基とは区別が実質上つきにくく、あらかじめ両者の和として観測され、また、ビニル基でない場合は、ジオレフィンに由来する不飽和残基と分子鎖末端のα−オレフィンに由来するビニル基含有量との和に相当する。
　ここで、本発明のオレフィン系共重合体で観測される分子末端のビニル型不飽和基、あるいは該ビニル基とジオレフィンに由来するビニル基との和に相当する不飽和基は、温度１９０℃でプレスシートを作成し、このものの赤外線吸収スペクトルの測定によって、容易に同定及び定量することができる。末端不飽和基の種類　吸収位置（ｃｍ−１）
　　ビニレン基　９６３
　　ビニリデン基　８８８
　　ビニル基　９０７
　オレフィン系共重合体のうち、特にエチレンを主たるモノマーとする場合は、末端ビニル基の生成割合は、上記不飽和基の総和に対して、通常３０モル％以上、好ましくは４０モル％以上、より好ましくは５０モル％以上である。なお、該末端ビニル基の量は、式ｎ＝０．１１４Ａ９０７／〔ｄ．ｔ〕
〔ただし、ｎは１００炭素当たりの末端ビニル基の個数、Ａ９０７は９０７ｃｍ−１における吸光度、ｄは樹脂密度（ｇ／ｃｍ３）、ｔはフィルムの厚さ（ｍｍ）である。〕によって算出することができる。
　また、ジオレフィンに由来する不飽和基がビニル基以外の場合では、上記計算式の換算係数の０．１１４を、その不飽和基が観測されるピークでの換算係数に置き換えることで容易に算出することができる。
　さらに、該オレフィン系共重合体（Ｉ）は、通常、温度１９０℃、荷重２．１６で測定したメルトフローレート（ＭＲＦ）が０．００１〜２０００ｇ／１０分の範囲にあるか、又はデカリン中温度１３５℃、濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度が０．０５〜２０デシリットル／ｇの範囲にある。
　本発明のオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）は、反応工程〔２〕、すなわち、前記反応工程〔１〕で得られたオレフィン系共重合体（Ｉ）に前記重合触媒の存在下、前述のオレフィンの少なくとも１種をグラフト重合させる工程により、得られる。なお、オレフィン系共重合体（Ｉ）を分離せず、反応工程〔１〕と〔２〕とを連続して行う場合には、重合触媒を新たに加えなくてもよい。
　該オレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）におけるオレフィン系重合体（Ｉ）セグメントの含有量は０．０５〜９９重量％、好ましくは１〜９８重量％、より好ましくは２〜９５重量％の範囲にあるのが望ましい。この含有量が９９重量％を超えるとグラフト部が少なく、目的とする加工特性が得られないし、また、０．０５重量％未満では目的とする加工特性が得られない。
　また、このオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）は、通常、温度１９０℃、荷重２．１６で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．００１〜２０００ｇ／１０分の範囲にあるか、又はデカリン中温度１３５℃、濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度が０．０５〜２０デシリットル／ｇの範囲にある。さらに重量平均分子量／数平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ）は、通常２〜４０の範囲にある。すなわち、該グラフト共重合体（ＩＩ）は、組成分布を均一に保持しながら、分子量分布を制御した共重合体といえる。
　さらに、反応工程〔２〕で生成した共重合体連鎖は、１３Ｃ−ＮＭＲ構造解析の結果、高度のランダム性を有する。融点とコモノマー含量との関係は、従来のオレフィン系共重合体と異なり、少量のコモノマー含有良で融点の低下割合が大きい。
　本発明においては、上記オレフィン系共重合体（Ｉ）及びオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）を、より熱安定性に優れたものにするために、水素添加処理することができる。
　この水素添加工程においては、上記反応工程〔１〕によって得られたオレフィン系共重合体（Ｉ）及び反応工程〔２〕によって得られたオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）に対して、水素化触媒の存在下、例えば（Ａ’）遷移金属化合物及び（Ｂ’）該遷移金属化合物又はその派生物と反応してイオン性の錯体を形成しうる化合物を主成分とする触媒の存在下に水素添加反応を行い、それぞれ目的の残存する不飽和基を実質上有しないオレフィン系共重合体（ＩＩＩ）及びオレフィン系グラフト共重合体（ＩＶ）を製造する。
　上記（Ａ’）触媒成分及び（Ｂ’）触媒成分としては、前記反応工程〔１〕、〔２〕における（Ａ）触媒成分及び（Ｂ）触媒成分として説明したものと同様のものを用いることができる。また、この水素添加工程における触媒として、場合により該（Ａ’）成分及び（Ｂ’）成分と共に（Ｃ’）成分として有機アルミニウム化合物を併用することができる。この（Ｃ’）成分の有機アルミニウム化合物としては、反応工程〔１〕、〔２〕における（Ｃ）成分として説明したものと同様のものを用いることができる。
　該水素添加工程における（Ａ’）成分、（Ｂ’）成分及び（Ｃ’）成分は、それぞれ反応工程〔１〕、〔２〕における（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分と同一のものであってもよいし、異なるものであってもよい。反応工程〔１〕又は〔２〕と水素添加工程とを連続で行う場合には、水素添加工程において、新たな触媒成分は特に必要としない。
　また、（Ａ’）触媒成分、（Ｂ’）触媒成分及び（Ｃ’）触媒成分の使用割合は、それぞれ反応工程〔１〕、〔２〕における（Ａ）触媒成分、（Ｂ）触媒成分及び（Ｃ）触媒成分の使用割合について説明したのと同様である。さらに、この水素添加工程においては、反応工程〔１〕、〔２〕の場合と同様に触媒成分の少なくとも一種を適当な担体に担持して用いることができる。
　本発明の方法において使用される水素化触媒としては、前記詳述したものの他、オレフィン化合物の水素化に際して一般に使用されている触媒であれば使用可能であり、特に制限されないが、例えば、次のようなものを挙げることができる。
　不均一系触媒としては、ニッケル、パラジウム、白金またはこれらの金属をカーボン、シリカ、ケイソウ土、アルミナ、酸化チタン等の担体に担持させた固体触媒、例えばニッケル／シリカ、ニッケル／ケイソウ土、パラジウム／カーボン、パラジウム／シリカ、パラジウム／ケイソウ土、パラジウム／アルミナなどを挙げることができる。また、ニッケル系触媒としては、ラネーニッケル触媒など、白金系触媒では、酸化白金触媒、白金黒などを挙げることができる。均一系触媒としては、周期律表第８〜１０族の金属を基体とするもの、例えばナフテン酸コバルト／トリエチルアルミニウム、オクテン酸コバルト／ｎ−ブチルリチウム、ニッケルアセチルアセトナート／トリエチルアルミニウムなどのＮｉ，Ｃｏ化合物と周期律表第１，２，３族から選ばれる金属の有機金属化合物からなるもの、又はＲｈ化合物などを挙げることができる。
　また、エム・エス・サロアン（Ｍ．Ｓ．Ｓａｌｏａｎ）らが開示しているチーグラー系水素化触媒（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，８５，４０１４（１９８３））も有効に使用できる。これらの触媒としては、例えば、次のようなものを挙げることができる。
　　Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ３Ｈ７）４−（ｉＣ４Ｈ９）３Ａｌ、
　　Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ３Ｈ７）４−（Ｃ２Ｈ５）３Ａｌ、
　　（Ｃ２Ｈ５）２ＴｉＣｌ２−（Ｃ２Ｈ５）３Ａｌ、
　　Ｃｒ（ａｃａｃ）３−（Ｃ２Ｈ５）３Ａｌ（ここでａｃａｃはアセチルアセトナートを示す）、
　　Ｎａ（ａｃａｃ）３−（ｉＣ４Ｈ９）３Ａｌ、
　　Ｍｎ（ａｃａｃ）３−（Ｃ２Ｈ５）３Ａｌ、
　　Ｆｅ（ａｃａｃ）３−（Ｃ２Ｈ５）３Ａｌ、
　　Ｃａ（ａｃａｃ）２−（Ｃ２Ｈ５）３Ａｌ、
　　（Ｃ７Ｈ５ＣＯＯ）３Ｃｏ−（Ｃ２Ｈ５）３Ａｌ、
　該水素添加工程における触媒の使用量については、共重合体（Ｉ），（ＩＩ）中の残存不飽和基含量と水素化触媒成分とのモル比が１０７：１〜１０：１、好ましくは１０６：１〜１０２：１の範囲にあるように選ぶのが望ましい。
　また、水素の張り込み圧力は、常圧〜５０ｋｇ／ｃｍ２Ｇの範囲が望ましい。さらに、反応温度はオレフィン系共重合体（Ｉ）やオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）が分解しない範囲で高い方が好ましく、通常−１００℃〜３００℃、好ましくは−５０〜２００℃、より好ましくは１０〜１８０℃の範囲で選ばれる。
　この水素添加工程によって得られたオレフィン系共重合体（ＩＩＩ）及びオレフィン系グラフト共重合体（ＩＶ）は、通常温度１９０℃，荷重２．１６ｋｇの条件で測定してメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．００１〜２，０００ｇ／１０分、又はデカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度が０．０５〜２０デシリットル／ｇの範囲にある。また、該オレフィン系共重合体（ＩＩＩ）及びオレフィン系グラフト共重合体（ＩＶ）は、ジオレフィンに由来する残存不飽和基及び重合活性末端に生成した末端ビニル基や末端ビニリデン基などの不飽和基を実質上有しないことが必要である。
　次に、これらの水素添加処理された共重合体の溶融粘度の熱安定性については、一定の剪断速度における共重合体（ＩＩＩ）、（ＩＶ）の溶融粘度の測定において、荷重を加えて試料の溶融粘度が安定したときを測定開始として、この際の溶融粘度をη＊ｉ、測定を始めてから８０分後の溶融粘度をη＊とした場合、式
　（η＊−η＊ｉ）／η＊ｉ×１００＝Ｂにおいて、Ｂの値が−１０〜１０、好ましくは−５〜５、より好ましくは−３〜３の範囲にあるのが望ましい（なお、溶融粘度の測定方法の詳細については後で述べる）。
　このような水素添加処理されたオレフィン系共重合体（ＩＩＩ）やオレフィン系グラフト共重合体（ＩＶ）は、熱安定性に優れ、ブロー成形やフィルム成形などにおいてゲルの発生が少なく、高温成形に適している。
　本発明においては、好ましいオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）及び水素添加処理オレフィン系グラフト共重合体（ＩＶ）として、エチレンに由来する単位の含有量が、８５〜９９．９９モル％のエチレン系グラフト共重合体であって、密度が、０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ３の範囲にあり、かつ結晶化エンタルピーが１０Ｊ／ｇ以上であるものを挙げることができる。該密度は、ブテン−１−やオクテン−１などのα−オレフィンに由来する単位の含有量、オレフィン系共重合体（Ｉ）の密度や含有量によって、前記範囲、すなわち超低密度ポリエチレンから高密度ポリエチレンまで広い範囲にわたり、コントロールすることができる。
　該結晶化エンタルピーはα−オレフィン単位含有量の増加により低下し、また、オレフィン系共重合体（Ｉ）の結晶性の有無、その程度及び共重合体（Ｉ）の含有量によってコントロールすることができる。なお、この結晶化エンタルピーは、１９０℃でプレスしたシートを１５０℃で５分間溶融した後、１０℃／分の速度で−５０℃まで降温したときにみられる結晶化の発熱ピークを示差走査熱量計により測定し、結晶化ピークの面積より算出した値である。
　また、上記のエチレンに由来する単位の含有量が８５〜９９．９９モル％の範囲にあるエチレン系グラフト共重合体は、溶融流動の活性化エネルギー（Ｅａ）が６〜２０ｋｃａｌ／モルの範囲にあり、かつ熱重量分析によって得られる空気中での５％重量減少温度が３００℃以上、好ましくは３０５℃以上、より好ましくは３１０℃以上であるものが望ましい。該溶融流動の活性化エネルギー（Ｅａ）については、高圧法低密度ポリエチレンは、チーグラー触媒を用いて製造した直鎖状ポリエチレンと比較してＥａが大きく、ブロー成形などの加工特性に優れている。したがって、Ｅａを任意にコントロールすることによって、射出成形からブロー成形、フィルム成形まで、加工特性を付与できるのでＥａは極めて重要な指標である。
　なお活性化エネルギー（Ｅａ）は、次のようにして算出することができる。すなわち、測定温度１５０℃，１７０℃，１９０℃，２１０℃，２３０℃における動的粘弾性の周波数依存性（１０−２〜１０２ｒｏｄ／ｓｅｃ）を測定し、１７０℃を基準温度にして、温度・時間換算則を用い、それぞれの温度におけるＧ’，Ｇ”のシフトファクターと絶対温度の逆数からアレニウス式により活性化エネルギー（Ｅａ）が算出される。
　また、熱安定性については、一般に炭素−炭素不飽和基を有する重合体は熱安定性が低く、成形加工性に劣り、さらに耐候性も低下し、複雑な添加剤処方が必要であるが、本発明のオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）及び（ＩＶ）では、５％重量減少温度が３００℃以上、好ましくは３０５℃以上、さらに好ましくは３１０℃以上のものが得られ、前記問題点を解決することができる。なお、５％重量減少温度は、空気流量３００ミリリットル／分中で１０℃／分の速度で昇温した際の５％重量減少時の温度である。この熱安定性の向上は、グラフト重合による共重合体（ＩＩ）及び水素添加処理による共重合体（ＩＶ）の不飽和基の減少によりもたらされる。
　次に、好ましいオレフィン系共重合体（Ｉ）、オレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）、水素添加処理オレフィン系共重合体（ＩＩＩ）及び水素添加処理オレフィン系グラフト共重合体（ＩＶ）として、プロピレンに由来する単位の含有量が８５〜９９．９９モル％のプロピレン系共重合体であって、結晶化エンタルピーが１０Ｊ／ｇ以上で、かつ、溶融流動の活性化エネルギー（Ｅａ）が１２〜２７ｋａｃｌ／モルのものを挙げることができる。オレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）の場合、反応工程は〔１〕と〔２〕を連続あるいは同時に行なってもよいし、〔１〕で得られたオレフィン系共重合体（Ｉ）に、重合触媒の存在下、オレフィンの少なくとも一種をグラフトしてもよい。
　上記プロピレン系共重合体は、ほぼ同等の重量平均分子量を示すプロピレン単独重合体に比べて、溶融流動の活性化エネルギー（Ｅａ）が充分に改善されており、加工特性に優れている。このプロピレン系共重合体としては、Ｅａが１２〜２７ｋｃａｌ／モル、好ましくは１５〜２５ｋｃａｌ／モルの範囲にあるものが、さらに好適である。
　本発明のオレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ）及び（ＩＶ）は、反応工程〔１〕で使用するオレフィンの種類及び反応工程〔２〕で使用するオレフィンの種類によって、種々の特徴を有するものが得られる。例えば、反応工程〔１〕においてオレフィンとしてエチレンやエチレン／α−オレフィンを用い、かつ反応工程〔２〕においてα−オレフィンとしてエチレンを用いたポリマーは、ＨＤＰＥの成形加工特性を改善した特徴を有している。また、反応工程〔１〕においてエチレンやエチレン／α−オレフィンを用い、かつ反応工程〔２〕においてエチレン／α−オレフィンを用いたポリマーは、成形加工特性が制御されているとともに、良好な透明性、ヒートシール性などを付与した新規な高性能のＬＤＰＥ，ＶＬＤＰＥ（超低密度ポリエチレン），Ｌ−ＬＤＰＥである。さらに、反応工程〔１〕においてエチレンやエチレン／α−オレフィンを用い、反応工程〔２〕においてアイソタクチックポリプロピレンセグメント，分岐α−オレフィン（例えば４−メチルペンテン−１など）重合体セグメント，アイソタクチック，シンジオタクチック，アタクチックポリスチレンセグメントを導入したポリマーは新規な熱可塑性エラストマーであって、反応工程〔２〕で生成する前記ポリマーの改質、例えば強靱化や軟弱化などに有用である。
　また、反応工程〔１〕でプロピレンやプロピレン／α−オレフィンを用い、反応工程〔２〕でプロピレンを用いた場合、成形加工特性の改善された分岐型プロピレン系共重合体を得ることができ、重合条件やジオレフィンの添加量を変えることで、結晶性やＥａが制御された共重合体の製造が可能となる。
　本発明のオレフィン系共重合体（Ｉ），オレフィン系グラフト共重合体（ＩＩ），水素添加処理オレフィン系共重合体（ＩＩＩ）及び水素添加処理オレフィン系グラフト共重合体（ＩＶ）は、他の熱可塑性樹脂に混合して用いることができる。他の熱可塑性樹脂としては、例えばポリオレフィン系樹脂，ポリスチレン系樹脂，縮合系高分子重合体，付加重合系高分子重合体などが挙げられる、該ポリオレフィン系樹脂の具体例としては、高密度ポリエチレン，低密度ポリエチレン，ポリ−３−メチルブテン−１，ポリ−４−メチルペンテン−１、コモノマー成分としてブテン−１，ヘキセン−１，オクテン−１，４−メチルペンテン−１，３−メチルブテン−１などを用いて得られる直鎖状低密度ポリエチレン，エチレン−酢酸ビニル共重合体，エチレン−酢酸ビニル共重合体けん化物，エチレン−アクリル酸共重合体，エチレン−アクリル酸エステル共重合体，エチレン系アイオノマー，ポリプロピレンなどが挙げられる。ポリスチレン系樹脂の具体例としては、汎用ポリスチレン，アイソタクチックポリスチレン，ハイインパクトポリスチレン（ゴム変性）などが挙げられる。縮合系高分子重合体の具体例としては、ポリアセタール樹脂，ポリカーボネート樹脂，ナイロン６，ナイロン６・６などのポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート，ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂，ポリイミド樹脂，ポリスルホン樹脂，ポリエーテルスルホン樹脂，ポリフェニレンスルフィド樹脂などが挙げられる。付加重合系高分子重合体としては、例えば極性ビニルモノマーから得られた重合体やジエン系モノマーから得られた重合体、具体的にはポリメチルメタクリレート，ポリアクリロニトリル，アクリロニトリル−ブタジエン共重合体，アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体，ジエン鎖を水添したジエン系重合体，さらには熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。これらの熱可塑性樹脂の中でポリオレフィン系樹脂が好適である。
　次に、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。
　実施例１
　（１）メチルアルミノキサンの調製
　アルゴン置換した内容積５００ミリリットルのガラス製容器に、トルエン２００ミリリットル、硫酸銅５水塩（ＣｕＳＯ４・５Ｈ２Ｏ）１７．７ｇ（７１ミリモル）及びトリメチルアルミニウム２４ミリリットル（２５０ミリモル）を入れ、４０℃で８時間反応させた。その後、固体成分を除去して得られた溶液から、さらにトルエンを減圧留去して接触生成物（メチルアルミノキサン）６．７ｇを得た。このものの凝固点降下法により測定した分子量は６１０であった。また、１Ｈ−ＮＭＲ測定による高磁場成分、すなわち室温下トルエン溶液中でそのプロトン核磁気共鳴スペクトルを観測すると（Ａｌ−ＣＨ３）結合に基づくメチルプロトンシグナルはテトラメチルシラン基準において１．０〜−０．５ｐｐｍの範囲にみられる。テトラメチルシランのプロトンシグナルは（０ｐｐｍ）がＡｌ−ＣＨ３結合に基づくメチルプロトンに基づく観測領域であるため、このＡｌ−ＣＨ３結合に基づくメチルプロトンシグナルをテトラメチルシラン基準におけるトルエンのメチルプロトンシグナル２．３５ｐｐｍを基準にして測定し、高磁場成分（すなわち、−０．１〜−０．５ｐｐｍ）と他の磁場成分（すなわち１．０〜−０．１ｐｐｍ）とに分けたときに、該高磁場成分が全体の４３％であった。
　（２）共重合体の製造
▲１▼共重合体（Ｉ）の製造
　５００ミリリットルの耐圧ガラス容器に、窒素雰囲気下、トルエン１００ミリリットル、ジビニルベンゼン（ｍ，ｐ体含有量５５ｗｔ％）３０ミリモル、トリイソブチルアルミニウム１ミリモル及び前記（１）で調製したメチルアルミノキサン２ミリモルを加え８０℃に昇温した。これにエチレン圧０．６ｋｇ／ｃｍ２Ｇで加圧し、エチレンを飽和させた。さらに、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリド１０マイクロモルを加え共重合を開始した。エチレン圧を０．６ｋｇ／ｃｍ２Ｇに保持しながら、１５０分間反応させた。反応終了時、重合体は均一に溶解しており、多量のメタノールに再沈して濾過により回収した。４０℃で２０時間減圧乾燥を行い、白色ポリマー２．３ｇを得た。
　この共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、以下の条件に従って測定したところ、Ｍｗ＝５，６７０、Ｍｗ／Ｍｎ＝６．６であった。
　　表置：ウォーターズＡＬＣ／ＧＰＣ　１５０Ｃ　カラム：東ソー（株）製、ＴＳＫ　ＨＭ＋ＧＭＨ６×２
　　溶媒：１，２，４−トリクロロベンゼン
　　温度：１３５℃
　　流量：１ミリリットル／分
　　（ポリエチレン換算）
　また、この共重合体の赤外吸収スペクトル（ＩＲ）には、１，６３０ｃｍ−１、９０７ｃｍ−１付近にビニル基の吸収がみられ、また１，６０２ｃｍ−１付近にジビニルベンゼン残基の吸収が存在していた。
　１Ｈ−ＮＭＲより求めたジビニルベンゼン単位の含有量は０．６２モル％であり、またＩＲ９０７ｃｍ−１で観測されたビニル基量は０．４４モル％であった。したがって、総不飽和基含有量／ジビニルベンゼン単位含有量（モル比）は０．７１であった。
▲２▼グラフト共重合体（ＩＩ）の製造
　前記で得た共重合体（Ｉ）０．５５ｇとトルエン８０ミリリットルに溶解し、窒素バブリングを３０分間行った。これにトリイソブチルアルミニウム０．５ミリモル、（１）で調製したメチルアルミノキサン１ミリモルを加え、８０℃に昇温した。これに、エチレン圧３ｋｇ／ｃｍ２Ｇで加圧し、エチレンで飽和した。さらに、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリド２マイクロモルを加え共重合を開始し、エチレン圧を３ｋｇ／ｃｍ２Ｇに保持しながら、１７０分間反応した。
　反応終了後、メタノールに投入して濾過によりグラフト共重合体（ＩＩ）を回収した。８０　で４時間減圧乾燥を行い白色ポリマー１５．６ｇを得た。収量より求めた共重合体（Ｉ）とグラフト共重合体（ＩＩ）との重量比は１：２８．４であった。この共重合体（ＩＩ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は９３０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は９．１であり、一葉分布であった。また、デカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度は２．１９デシリットル／ｇであった。
（３）グラフト共重合体（ＩＩ）の評価
▲１▼結晶化エンタルピー（ΔＨ）と融点（Ｔｍ）
　装置としてＰｅｒｋｉｎ　Ｅｌｍｅｒ社製、示差走査熱量計ＤＳＣ７を用い、以下の方法に従って測定した。すなわち、１９０℃でプレスしたシートを１５０℃で５分間溶融したのち、１０℃／分の速度で−５０℃まで降温したときにみられる結晶化の発熱ピーク、次いで１０℃／分の昇温時にみられる融解の吸熱ピークを測定した。融点（Ｔｍ）は１３２．７℃であり、結晶化エンタルピー（ΔＨ）は１８６Ｊ／ｇであった。
▲２▼密度
　プレスフィルムを密度勾配管で測定したところ、０．９６７ｇ／ｃｍ３であった。
▲３▼溶融流動の活性化エネルギー（Ｅａ）
　装置としてＲｈｅｏｍｅｔｒｉｃｓ社製、ＲＭＳ　Ｅ−６０５を用い、以下の方法に従って測定した。すなわち、測定温度１５０℃、１７０℃、１９０℃、２１０℃、２３０℃における動的粘弾性の周波数依存性（１０−２〜１０２γｏｄ／ｓｅｃ）を測定し、１７０℃を基準温度にして、温度・時間換算則を用いそれぞれの温度におけるＧ’，Ｇ”のシフトファクターと絶対温度の逆数からアレニウス式により、活性化エネルギー（Ｅａ）を算出した。
　その結果、Ｅａは８．９ｋｃａｌ／モルであった。
▲４▼熱安定性
　装置としてセイコー電子社製、ＳＳＣ５０００（熱重量分析計）を用い、空気流量３００ミリリットル／分中で１０℃／分の速度で昇温した際の重量減を測定し、５％重量減少時の温度を求めた。その結果、熱安定性は３３７℃であった。
実施例２
（１）共重合体の製造
▲１▼共重合体（Ｉ）の製造
　実施例１−（２）−において、ジビニルベンゼンに変えて１，５−ヘキサジエン１０ミリモルを用い、かつトリイソブチルアルミニウム０．５ミリモル、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリド２マイクロモル、エチレン圧０．４ｋｇ／ｃｍ２Ｇとした以外は、実施例１−（２）−と同様にして共重合体（Ｉ）を製造した。その結果、共重合体（Ｉ）１．７ｇを得た。
　この共重合体（Ｉ）はＭｗが５６３０、Ｍｗ／Ｍｎが６．３、１，５−ヘキサジエン単位含有量が１．４モル％であり、また、分子鎖中の不飽和基に相当するビニル基を赤外線吸収スペクトルに現れる９０７ｃｍ−１の吸光度より算出したところ、０．０８モル％であった。したがって、総不飽和基含有量／１，５−ヘキサジエン単位含有量モル比は０．０５７であった。
▲２▼グラフト共重合体（ＩＩ）の製造
　実施例１−（２）−において、共重合体として上記で製造した共重合体（Ｉ）１ｇを用いた以外は、実施例１−（２）−と同様にしてグラフト共重合体（ＩＩ）を製造し、白色ポリマー１２．４ｇを得た。
　共重合体（Ｉ）とグラフト共重合体（ＩＩ）との重量比は１：１１．４であった。また該グラフト共重合体（ＩＩ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は５８，６００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１５．０で、分子量分布形状は一葉分布であった。
（２）グラフト共重合体（ＩＩ）の評価
　実施例１−（３）と同様にして行った。その結果を第１表に示す。
実施例３
（１）共重合体（Ｉ）の製造
　１０リットルステンレス製耐圧オートクレーブに、トルエン４００ミリリットル、ジビニルベンゼン２ミリモル、トリイソブチルアルミニウム０．５ミリモル、実施例１−（１）で調製したメチルアルミノキサン５ミリモル及びペンタメチルシクロペンタジエニルチタニウムトリメトキシド〔Ｃｐ＊Ｔｉ（ＯＭｅ）３〕０．０３ミリモルを加え、８０℃まで昇温した。これにエチレンを４ｋｇ／ｃｍ２Ｇの一定圧力で加圧し、６０分間共重合を実施した。これにより、共重合体（Ｉ）１５．６ｇが得られた。
　この共重合体（Ｉ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は１４，５００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２３．０であった。また、ジビニルベンゼン単位含有量は０．１１モル％であり、赤外線吸収スペクトルに現れる９０７ｃｍ−１の末端ビニ基は０．１１モル％であった。さらに、１，６４６ｃｍ−１
あった。したがって総不飽和基含有量／ジビニルベンゼン単位含有量モル比は７．５５であった。
（２）グラフト共重合体（ＩＩ）の製造
　実施例１−（２）−において、共重合体（Ｉ）として上記（１）で製造した共重合体（Ｉ）１ｇを用いた以外は、実施例１−（２）−と同様にしてグラフト共重合体（ＩＩ）を製造し、白色ポリマー７．２ｇを得た。
　共重合体（Ｉ）とグラフト共重合体（ＩＩ）との重量比は１：１６．２であった。また、このものの重量平均分子量（Ｍｗ）は１２３，０００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、８．５で、分子量分布形状は一葉分布であった。さらに、デカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルで測定した還元粘度は２．８３デシリットル／ｇであった。
（３）グラフト共重合体（ＩＩ）の評価
　実施例１−（３）と同様に行った。その結果を第１表に示す。
実施例４
　（１）テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリｎ−ブチルアンモニウムの調製
　ブロモペンタフルオロベンゼン（１５２ミリモル）とブチルリチウム（１５２ミリモル）より調製したペンタフルオロフェニルリチウムと三塩化硼素４５ミリモルとをヘキサン中で反応させて、トリス（ペンタフルオロフェニル）硼素を白色固体として得た。このトリス（ペンタフルオロフェニル）硼素４１ミリモルとペンタフルオロフェニルリチウム４１ミリモルとを反応させ、リチウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸を白色固体として得た。
　次いで、リチウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸１６ミリモルとトリｎ−ブチルアンモニウム塩酸塩１６ミリモルとを水中で反応させて、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリｎ−ブチルアンモニウムを白色固体として１２．８ミリモル得ることができた。
（２）グラフト共重合体（ＩＩ）の製造
　実施例１−（２）−で製造した共重合体（Ｉ）１ｇをトルエン８０ミリリットルに溶解し、窒素バブリングを２０分間行った。これにオクテン−１８ミリリットル、トリイソブチルアンモニウム０．５ミリモル、前記（１）で調製したテトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリｎ−ブチルアンモニウム６マイクロモル及びジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリド２マイクロモルを添加し、７０℃に昇温した。これにエチレン圧３ｋｇ／ｃｍ２Ｇで加圧してグラフト共重合を開始し、圧を一定に保持しながら３０分間反応した。
　得られたグラフト共重合体（ＩＩ）は、１３ｇであり、共重合体（Ｉ）とグラフト共重合体（ＩＩ）との重量比は１：１２であった。このグラフト共重合体（ＩＩ）のオクテン−１単位含有量は１．８モル％であり、デカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルで測定した還元粘度は１．５３デシリットル／ｇであった。
（３）グラフト共重合体（ＩＩ）の評価
　実施例１−（３）と同様に行った。その結果を第１表に示す。
　実施例５
（１）共重合体（Ｉ）の製造
　１リットル容ステンレス製耐圧オートクレーブに、トルエン６００ミリリットル、１−オクテン２ミリリットル、ノルボルナジエン２ミリモル、トリイソブチルアルミニウム２ミリモル、実施例１−（１）で調製したメチルアルミノキサン４ミリモルを加え、８５℃まで昇温した。これにエチレン圧０．５ｋｇ／ｃｍ２Ｇで加圧し、エチレンで飽和したのち、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリド４マイクロモルを加え共重合を開始し、エチレン圧を０．５ｋｇ／ｃｍ２Ｇに保持しながら３０分間重合を実施した。反応終了後、メタノールに投入してろ過により共重合体（Ｉ）を回収した。４０℃で８時間減圧乾燥を行い、共重合体（Ｉ）１．１ｇを得た。
　この共重合体（Ｉ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は２８，５００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は３．４であった。ＮＭＲより求めたノルボルナジエン単位含有量は０．３６モル％であり、赤外線吸収スペクトルの９６３ｃｍ−１に観測されるノルボルナジエン残基由来の不飽和基の含有量は０．１９モル％であった。さらに赤外線吸収スペクトルの９０７ｃｍ−１に分子鎖末端のビニル基による吸収が認められ、その含有量は０．５３モル％であった。したがって、総不飽和基含有量／ノルボルナジエン単位含有量（モル比）２．０であった。
（２）グラフト共重合体（ＩＩ）の製造
　１リットル容ステンレス製耐圧オートクレーブに、前記（１）で得られた共重合体（Ｉ）０．９ｇをトルエン６００ミリリットルに溶解し、７０℃で６０分間トルエンを減圧留去した後に、新たにトルエン４００ミリリットルを加えた。これに１−オクテン２０ミリリットル、トリイソブチルアルミニウム１ミリモル、実施例１−（１）で調製したメチルアルミノキサン２ミリモルを加え、８５℃まで昇温した。これに、エチレン圧５ｋｇ／ｃｍ２Ｇで加圧し、エチレンで飽和したのち、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリエド２マイクロモルを加えて共重合を開始し、エチレン圧を５ｋｇ／ｃｍ２Ｇに保持しながら６０分間重合を実施した。反応終了後、メタノールに投入してろ過により共重合体（ＩＩ）を回収した。８０℃で４時間減圧乾燥を行い、グラフト共重合体（ＩＩ）７３．５ｇを得た。
　収量より求めた共重合体（Ｉ）とグラフト共重合体（ＩＩ）との重量比は１：８２であった。この共重合体（ＩＩ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は１１５，６００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は３．２であり、一葉分布であった。また、デカリン中、温度１３５℃、濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度は、１．８１デシリットル／ｇであった。
（３）グラフト共重合体（ＩＩ）の評価
　実施例１−（３）と同様に行った。その結果を第１表に示す。
実施例６
　常法に従って製造したジメチルシリレンビス（２，４−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド（その構造については１Ｈ−ＮＭＲで確認ずみである。）を用いて、プロピレンの重合を行った。
　内容積１リットルの攪拌機付き反応器に、トルエン４００ミリリットル、ジメチルシリレンビス（２，４−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド４マイクロモル、トリイソブチルアルミニウム２ミリモル、実施例１−（１）で調製したメチルアルミノキサン４ミリモル及びノルボルナジエン４ミリモルを加え、３０℃にて、プロピレン圧７．０ｋｇ／ｃｍ２Ｇで９０分間重合を行った。反応終了後、未反応ガスを除去し、重合体を酸性メタノールで洗浄したのち、メタノールで充分に洗浄し、乾燥してポリマー６２．５ｇを得た。
　このポリマーは、ノルボルナジエン単位の含有量が０．５７モル％、総不飽和基含有量／ノルボルナジエン単位含有量（モル比）が５．９７であった。また、ＧＰＣ測定の結果、重量平均分子量（Ｍｗ）は１８３，０００分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は３．２であり、デカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度は３．１５デシリットル／ｇであった。さらに、融点（Ｔｍ）は１５８．９℃、結晶化エンタルピー（ΔＨ）は８２．６Ｊ／ｇ、溶融流動の活性化エネルギー（Ｅａ）は１９．５ｋｃａｌ／モルであった。
　実施例７
　無水塩化マグネシウム１０ｇと、トリイソブチルアルミニウム０．３８ｇを含むトルエン溶液１．９ミリリットルとを混合して振動ミル（ポットの内容積１，０００ミリリットル、直径１２．７ｍｍのＳＵＳ製ボール２ｋｇ）に入れて、１７時間共粉砕した。さらに、実施例４−（１）で調製したテトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリｎ−ブチルアンモニウム２．２ｇと実施例７で用いたジメチルシリレンビス（２，４−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド０．９５ｇとを振動ミルに入れて４時間共粉砕した。
　上記共粉砕物２００ｍｇをヘキサン１００ミリリットル中に懸濁させ、トリイソブチルアルミニウム０．４６ｇを加えて室温で１７時間攪拌したのち、上澄み液を除き、さらにヘキサン１００ミリリットルで洗浄して固体触媒を調整した。次に、内容積１リットルの攪拌機付き反応器に、トルエン４００ミリリットル、上記固体触媒２５ｍｇ及びノルボルナジエン５ミリモルを加え、プロピレン圧８ｋｇ／ｃｍ２Ｇ，４０℃で２時間重合を行った。反応終了後、未反応プロピレンを除去してポリマーを取り出し、乾燥してポリマー９２．５ｇを得た。
　このポリマーは、ノルボルナジエン単位の含有量が０．６１モル％、総不飽和基含有量／ノルボルナジエン単位含有量（モル比）が、３．４０であった。また、ＧＰＣ測定の結果、重量平均分子量（Ｍｗ）は１３６，４２０、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．７０であり、デカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度は２．０８デシリットル／ｇであった。さらに融点（Ｔｍ）は１５８．６℃、結晶化エンタルピー（ΔＨ）は７１．９Ｊ／ｇ、溶融流動の活性化エネルギー（Ｅａ）は１７．９ｋｃａｌ／モルであった。
比較例１
　実施例８において、ノルボルナジエンを用いなかったこと以外は、実施例８と同様にしてポリマー８９．７ｇを得た。
　このポリマーは、ＧＰＣ測定の結果、重量平均分子量（Ｍｗ）が８８，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０２、融点（Ｔｍ）が１５９．３℃、結晶化エンタルピー（ΔＨ）が１０５．４Ｊ／ｇであった。また、デカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度は１．６４デシリットル／ｇ、溶融流動の活性化エネルギー（Ｅａ）は８．６ｋｃａｌ／モルであった。
実施例８
（１）共重合体（Ｉ）の製造
　１リットル容耐圧ステンレスオートクレーブに、トルエン６００ミリリットル、ｐ−（３−ブテニル）スチレン８０ミリモル、トリイソブチルアルミニウム０．５ミリモル、実施例１−（１）で調製したメチルアルミノキサン２ミリモル、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリド２マイクロモルを添加し、７０℃に昇温したのち、プロピレンを３ｋｇ／ｃｍ２Ｇで導入し、さらに、エチレンを３ｋｇ／ｃｍ２Ｇで導入しつづけ、６０分間重合を実施した。重合終了後、反応系を冷却脱圧し、共重合体（Ｉ）を多量のメタノールに再沈してろ過により回収した。５０℃で１０時間減圧乾燥を行い、共重合体（Ｉ）１０５ｇを得た。
（２）共重合体（Ｉ）の評価
　該共重合体（Ｉ）は、温度１９０℃，荷重２．１６ｋｇの条件で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が１４．５ｇ／１０分であり、デカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度が１．１０デシリットル／ｇであった。また、ＧＰＣ測定の結果、重量平均分子量（Ｍｗ）は４９，６００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は４．１であった。
　また、この共重合体（Ｉ）の赤外線吸収スペクトル（ＩＲ）には、８８８ｃｍ−１付近に末端ビニリデン基、９０７ｃｍ−１付近には末端ビニル基による吸収がそれぞれ認められ、さらに１，６８０ｃｍ−１付近にｐ−（３−ブテニル）スチレンのブテニル残基に由来する吸収が認められた。各ピークの吸光度からコモノマー単位の含有量を計算すると、プロピレン単位含有量１８．８モル％、ｐ−（３−ブテニル）スチレン単位含有量０．１６モル％であった。ＩＲスペクトルから求めた不飽和基の総量は０．３２モル％であるので、総不飽和基含有量／ジオルフィン単位含有量（モル比）は２．０であった。
（３）共重合体（ＩＩＩ）の製造
　１リットル容の耐圧ステンレス製オートクレーブ中で、上記共重合体（Ｉ）２０ｇを７０℃のトルエン６００ミリリットルに溶解させ、トリイソブチルアルミニウム０．２５ミリモル、メチルアルミノキサン１ミリモル、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリド０．５マイクロモルを添加し、水素を３ｋｇ／ｃｍ２Ｇで導入して、１８０分間水素添加反応を実施した。反応終了後、反応系を冷却脱圧し、共重合体（ＩＩＩ）を多量のメタノールに再沈してろ過により回収した。８０℃で１０時間減圧乾燥を行い、共重合体（ＩＩＩ）１９．８ｇを得た。
（４）共重合体（ＩＩＩ）の評価
　該共重合体（ＩＩＩ）は、温度１９０℃，荷重２．１６ｋｇの条件で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が１２．４ｇ／１０分であり、デカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度が１．２１デシリットル／ｇであった。
　この共重合体（ＩＩＩ）の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を測定したところ、Ｍｗ＝４９，５００、Ｍｗ／Ｍｎ＝４．２であり、共重合体（ＩＩＩ）のＭｗ及びＭｗ／Ｍｎは実質上共重合体（Ｉ）と同一であった。
　しかし、この共重合体（ＩＩＩ）の赤外線吸収スペクトル（ＩＲ）では、８８８ｃｍ−１付近の末端ビニリデン基、９０７ｃｍ−１付近の末端ビニル基及び１，６８０ｃｍ−１付近のブテニル残基に由来する吸収は、いずれも認められなかった。一方、１，５１２ｃｍ−１付近にみられる、ｐ−（３−ブテニル）スチレンのベンゼン環に由来する吸収ピークの強度は、共重合体（Ｉ）のスペクトルとほとんど変化せず、ｐ−（３−ブテニル）スチレンのベンゼン環に由来する吸収ピークの強度は、共重合体（Ｉ）のスペクトルとほとんど変化せず、ｐ−（３−ブテニル）スチレン単位含有量は０．１６モル％であった。
　さらに、共重合体（ＩＩＩ）の熱安定性を以下の装置、条件により測定したところ、測定をはじめてから８０分後の溶融粘度をη＊、測定を開始したときの溶融粘度をη＊ｉとすると
　　Ｂ＝（η＊−η＊ｉ）／η＊ｉ×１００＝２．３
であった。なお、水素添加前の共重合体（Ｉ）のＢは２９．２であった。
〔熱安定性の測定方法〕
　東洋精機製作所製キャピログラフ（キャピラリー：Ｌ＝１０ｍｍ，Ｄ＝１ｍｍφ，バレル径９．６ｍｍφ）を用い、空気中測定温度１９０℃、押し出し速度２ｍｍ／分、剪断速度２４．３ｓｅｃ−１の条件で測定した。
　粉末試料約１５ｇを１９０℃に加熱したバレルに投入し、１５分間試料を予熱して溶融させたのち、押し出し速度が一定になるように試料に荷重を加え、押し出しが安定になる１０分経過後から、溶融粘度の測定を開始した。このときの溶融粘度をη＊ｉ、測定を開始してから８０分後の溶融粘度をη＊とした。
実施例９
（１）共重合体（Ｉ），（ＩＩＩ）の製造
　１リットル容の耐圧ステンレス製オートクレーブに、トルエン６００ミリリットル、１−オクテン２０ミリリットル、１，５−ヘキサジエン１０ミリモル、トリイソブチルアルミニウム２ミリモル、実施例１−（１）で調製したメチルアルミノキサン４ミリモル、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリド４マイクロモルを添加し、８５℃に昇温したのち、エチレンを５ｋｇ／ｃｍ２Ｇで導入しつづけ、６０分間重合を実施した。重合終了後、反応系を脱圧し、共重合体を多量のメタノールに再沈してろ過により回収し、５０℃で１０時間減圧乾燥を行い、共重合体（Ｉ）８７ｇを得た。
　上記の条件で得られた共重合体に、水素を３ｋｇ／ｃｍ２Ｇで導入し、８５℃でさらに１２０分間水素添加反応を実施した。この際、新たな触媒成分は添加しなかった。反応終了後、反応系を冷却脱圧し、共重合体（ＩＩＩ）を多量のメタノールに再沈してろ過により回収した。８０℃で１０時間減圧乾燥を行い、共重合体（ＩＩＩ）８９ｇを得た。
（２）共重合体（Ｉ）の評価
　共重合体（Ｉ）は、温度１９０℃，荷重２．１６ｋｇの条件で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が１．１５ｇ／１０分であり、デカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度が１．６８デシリットル／ｇであった。
　該共重合体（Ｉ）の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を測定したところ、Ｍｗ＝１１１，７００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．９であった。
　また、該共重合体（Ｉ）の赤外線吸収スペクトル（ＩＲ）には、８８８ｃｍ−１付近に末端ビニリデン基、９０７ｃｍ−１付近に末端ビニル基による吸収がそれぞれ認められ、プロトンＮＭＲスペクトルにも、５〜６ｐｐｍに不飽和基に由来するピークが観察された。
　１，５−ヘキサジエン単位含有量は、１．４モル％であり、総不飽和基含有量はＩＲスペクトルにより算出したところ、０．０９モル％であった。したがって、総不飽和基含有量／ジオレフィン単位含有量（モル比）は０．０６４であった。
（３）共重合体（ＩＩＩ）の評価
　共重合体（ＩＩＩ）は、温度１９０℃，荷重２．１６ｋｇの条件で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が１．０９ｇ／１０分であり、デカリン中、温度１３５℃，濃度０．２ｇ／デシリットルの条件で測定した還元粘度が１．７０デシリットル／ｇであった。
　該共重合体（ＩＩＩ）の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を測定したところ、ＭＷ＝１２０，８００、Ｍｗ／Ｍｎ＝３．０であった。
　該共重合体（ＩＩＩ）のＩＲスペクトル及びプロトンＮＭＲスペクトルには、不飽和基に由来するピークは認められなかった。また、１，５−ヘキサジエン単位含有量は、共重合体（Ｉ）と同じく１．４モル％であった。
　さらに、共重合体（ＩＩＩ）の熱安定性を実施例９−（４）と同様に測定したところ、
　　（η＊−η＊ｉ）／η＊ｉ×１００＝−０．９８
であった。
　一方、共重合体（Ｉ）の熱安定性を同様に測定したところ、溶融粘度は時間とともに増加し、
　　（η＊−η＊ｉ）／η＊ｉ×１００＝２０．８
であった。
産業上の利用可能性
　本発明によると、溶融流動の活性化エネルギーを任意に制御することができ、高速成形可能で加工コストが低い上、分子量分布の制御により、高速フィルム成形が可能であり、かつ良好な熱安定性，透明性及び均一性を有するオレフィン系共重合体が得られる。これによって、高性能のＶＬＤＰＥ、ＬＤＰＥ、Ｌ−ＬＤＰＥ及びＨＤＰＥなどを容易に得ることができるとともに、新規な分岐型プロピレン重合体や、新規なオレフィン系エラストマーも得ることができる。
　特に、水素添加処理された本発明のオレフィン系共重合体は、実質上不飽和基をもたず、熱安定性に優れ、ブロー成形やフィルム成形などにおいてゲルの発生が少なく、高温成形に適している。
　また、本発明のオレフィン系共重合体は、他の熱可塑性樹脂に対する相容化剤としても有用である。