【事件の表示】
　特許第３２７８０８２号「熱可塑性樹脂組成物およびその製造方法」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２７８０８２号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］手続きの経緯
　本件特許第３２７８０８２号は、平成５年４月８に出願された特願平５−８１７０７号の出願に係り、平成１４年２月１５日にその設定登録がなされた後、千野肇から特許異議の申立てがあり、それに基づく特許取消の理由通知に対し、平成１５年３月２６日付けで訂正請求がなされたものである。
　　
［２］本件訂正前の特許に対する特許異議申立人の主張の概要
　特許異議申立人千野肇は、下記甲第１号証〜甲第３号証を提示し、本件請求項１に係る発明は甲第１号証に記載された発明であり、又は甲第１号証〜甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、また、本件請求項１、２に係る発明に関して、本件明細書の記載に不備があるから、本件請求項１、２に係る発明は、特許法第２９条第１項第３号若しくは同条第２項の規定に違反して特許されたものであり、又は特許法第３６条の規定を満足しない出願に対して特許されたものであって、それ故に本件請求項１、２に係る特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特開昭６０−９２３５０号公報
　甲第２号証：特開平４−８５３６０号公報
　甲第３号証：「Plastics Additives Handbook」Hanser Publishers,
　　Munich Vienna  New York、昭和６１年１月２８日国立国会図書館受入、
　　p.677-678
　
［３］本件訂正請求
（１）訂正事項
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正することを求めるものであり、その訂正事項は以下のとおりである。
（1-1）訂正事項ａ
　請求項１を削除する。
（1-2）訂正事項ｂ
　請求項２の「（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂に（Ｄ）無機系結晶核剤を加えて溶融混練し、さらにこの溶融混合物に（Ｂ）ポリカーボネート樹脂および（Ｃ）グラフト共重合体を溶融混練することを特徴とする請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物の製造方法。」を「（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂９〜６０重量％、（Ｂ）ポリカーボネート樹脂２９〜９０重量％、（Ｃ）ゴム状重合体に、芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量体、メタクリル酸エステルより成る群から選ばれたビニル系単量体の１種以上をグラフト共重合したグラフト共重合体１〜４０重量％、および（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＝１００重量部あたり（Ｄ）タルク、窒化ほう素、モンモリロナイト、グラファイトから選ばれる無機系結晶核剤０．１〜１０重量部から成る熱可塑性樹脂組成物を、（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂に（Ｄ）無機系結晶核剤を加えて溶融混練し、さらにこの溶融混合物に（Ｂ）ポリカーボネート樹脂および（Ｃ）グラフト共重合体を溶融混練することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物の製造方法。」に訂正し、これを請求項１とする。
（1-3）訂正事項ｃ
　段落【0008】における「本発明は、熱可塑性樹脂組成物およびその製造方法の関する発明であって」を「本発明は、熱可塑性樹脂組成物の製造方法に関する発明であって」に訂正する。
（1-4）訂正事項ｄ
　段落【0008】における「（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂９〜６０重量％、（Ｂ）ポリカーボネート樹脂２９〜９０重量％、（Ｃ）ゴム状重合体に、芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量体、メタクリル酸エステルより成る群から選ばれたビニル系単量体の１種以上をグラフト共重合したグラフト共重合体１〜４０重量％の混合物、（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＝１００重量部に対し（Ｄ）無機系結晶核剤（但し、マイカを除く）０．１〜１０重量部から成る熱可塑性樹脂組成物と、この熱可塑性樹脂組成物の製造において（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂に（Ｄ）無機系結晶核剤を加えて溶融混練した後、さらにこの溶融混合物に（Ｂ）ポリカーボネート樹脂および（Ｃ）グラフト共重合体を溶融混練する製造方法にある。」を「（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂９〜６０重量％、（Ｂ）ポリカーボネート樹脂２９〜９０重量％、（Ｃ）ゴム状重合体に、芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量体、メタクリル酸エステルより成る群から選ばれたビニル系単量体の１種以上をグラフト共重合したグラフト共重合体１〜４０重量％の混合物、（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＝１００重量部に対し（Ｄ）タルク、窒化ほう素、モンモリロナイト、グラファイトから選ばれる無機系結晶核剤０．１〜１０重量部から成る熱可塑性樹脂組成物を、（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂に（Ｄ）無機系結晶核剤を加えて溶融混練した後、さらにこの溶融混合物に（Ｂ）ポリカーボネート樹脂および（Ｃ）グラフト共重合体を溶融混練する製造方法にある。」に訂正する。
（1-5）訂正事項ｅ
　段落【0023】における「またその製造方法は熱可塑性樹脂組成物成分の（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂、（Ｂ）ポリカーボネート樹脂、（Ｃ）グラフト共重合体、（Ｄ）無機系結晶核剤及び他の添加剤を一括配合して溶融混練する方法でも良いが、まず」を「またその製造方法は、まず」に訂正する。
（1-6）訂正事項ｆ
　段落【0038】における表１中の「実施例３」を「比較例７」に、「実施例４」を「実施例３」に、「実施例５」を「比較例８」に、段落【0039】における表２中の「実施例６」を「実施例４」に、「実施例７」を「実施例５」に、それぞれ訂正し、さらに「実施例１」〜「実施例５」を表１（段落【0038】）に、「比較例７」〜「比較例１１」を表３（段落【0040】）に、それぞれ一括記載する。
（1-7）訂正事項ｇ
　段落【0040】における表３中の「無機系結晶核剤」を「結晶核剤」に訂正し、この表３を表２として段落【0039】に記載する。
（1-8）訂正事項ｈ
　段落【0042】における「本発明の熱可塑性樹脂組成物」を「本発明の製造方法で得られた熱可塑性樹脂組成物」に訂正する。
 
（２）訂正可否の検討
（2-1）訂正事項ａは、単に請求項１を削除するだけのものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲の減縮をするものであることは明らかである。
（2-2）訂正事項ｂは、請求項２において、(ｉ）請求項１を引用しない形式で熱可塑性ポリエステル樹脂組成物の組成を示し、(ii)「無機系結晶核剤（但し、マイカを除く）」を「タルク、窒化ほう素、モンモリロナイト、グラファイトから選ばれる無機系結晶核剤」に限定し、(iii）請求項の項番号を１つ繰り上げる、ものであるが、(ｉ)、(iii)については、請求項１の削除に伴うものであり、（ii）については、無機系結晶核剤を訂正前の明細書（段落【0017】）に具体的に記載されていたものに限定するものであるから、全体として、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲の減縮及び明りょうでない記載を釈明するものである。
（2-3）訂正事項ｃ〜ｈは、上記特許請求の範囲の訂正に伴い、発明の詳細な説明の記載をこれに整合させるものであり、一部明らかな誤記の訂正をするものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載を釈明をし、及び誤記の訂正をするものである。
　そして、これら訂正により特許請求の範囲が実質上拡張若しくは変更されるものでもない。
　したがって、本件訂正請求は、所定の規定に適合するものである。
　
［４］本件発明
　本件発明は、訂正された明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により構成される以下のとおりのものである。
「（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂９〜６０重量％、（Ｂ）ポリカーボネート樹脂２９〜９０重量％、（Ｃ）ゴム状重合体に、芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量体、メタクリル酸エステルより成る群から選ばれたビニル系単量体の１種以上をグラフト共重合したグラフト共重合体１〜４０重量％、および（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＝１００重量部あたり（Ｄ）タルク、窒化ほう素、モンモリロナイト、グラファイトから選ばれる無機系結晶核剤０．１〜１０重量部から成る熱可塑性樹脂組成物を、（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂に（Ｄ）無機系結晶核剤を加えて溶融混練し、さらにこの溶融混合物に（Ｂ）ポリカーボネート樹脂および（Ｃ）グラフト共重合体を溶融混練することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物の製造方法。」
　
［５］特許異議申立てについて
［5-1]　特許法第２９条第２項の規定の適用について
（１）甲号証各刊行物の記載
　甲第１号証には、「４．ポリエチレンテレフタレート樹脂約３０〜８９．５％、ビスフェノールＡをベースとするポリカーボネート約５〜６１．５％、ポリブタジエンコアとスチレン−アクリロニトリルグラフトを有するグラフト改質されたゴム約５〜５０％、並びにタルク約０．１〜４．０％の配合物からなり、ここで該百分率は該配合物の重量を基準とする熱可塑性成形用組成物。
５．グラフト改質された該ゴムがメチルメタクリレート／ブタジエン／スチレンのターポリマーである特許請求の範囲第４項記載の組成物。」（特許請求の範囲第４，５項）の発明が記載され、「組成物の製造において、成分が実質的に水分を含まなくなることが極めて重要であり、熱可塑性ポリ（エチレンテレフタレート）の一般的な、そしてポリカーボネート樹脂の特殊な場合の処理の際の、水蒸気の有害効果は本分野でよく知られている。このことは本質的ではないが、成分を予備粉砕し、続いてペレット化し、次に成形するすべて本分野で公知の方法により最良の結果が得られる。」（９頁左上欄１６行〜右上欄４行）、「実施例
…………………………………………………………………………………………　この成分はすべて乾燥し、次に粉砕する前にタンブル（ｔｕｍｂｌｅ）配合した。２．７５／ｌの圧縮比１−１／２”Ｈｅｒｔｌｇ押出機上で次の条件下で押出を行った。
………………………………………………………………」（９頁右上欄７行〜１０頁左上欄２行）との記載がなされている。、
　甲第２号証には、「１　ポリカーボネート樹脂９５〜５重量％、熱可塑性ポリエステル５〜９５重量％および耐衝撃性改良剤４０重量％以下からなる樹脂組成物１００重量部に、マイカ０．５〜１００重量部を配合してなる強化樹脂組成物。
…………………………………………………………………………………………５　耐衝撃性改良剤が、アクリル酸エステル５０〜７０重量％とブタジエン３０〜５０重量％との共重合体１０〜９０重量％の存在下に、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物、アクリル酸エステルおよびメタクリル酸エステル化合物のうちの少なくとも１種１０〜９０重量％をグラフト重合させてなるコア／シェル型グラフトポリマー…………より成る群から選ばれた１種または２種以上である請求項１記載の強化樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１，５項）の発明が記載され、「混合・混練はポリカーボネート樹脂、熱可塑性ポリエステル、マイカおよび要すれば使用される耐衝撃性改良剤などを一括混合して行なってもよく、成分の一部を先に混合、混練したのち、それを残部と混合、混練してもよい。」（５頁左上欄１５〜２０行）、「実施例１〜１０および比較例１〜５
　…………………………………………………………………………………を、第１表に示す割合で予備混合し、それぞれ２７０℃で２軸押出機を用いて溶融混練し、ペレットを製造した。…………………………」（５頁右上欄１１行〜２０行）と記載されている。
　甲第３号証には、”ポリエチレンテレフタレートの核剤”と題して記載され、その”不活性・不溶物質”として下記のごとく記載されている。
「不活性・不溶物質
・石灰、石膏、クレー、カオリン、マイカ、タルク、珪酸塩等の鉱物充墳材
・パイロフイライト
・カドミウムレッド、コバルトイエロー、酸化クロム等の顔料
・金属類：二酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化アンチモン等の金属酸化　物；リン酸エステル塩
・炭酸塩および硫酸塩、好ましくはアルカリ土類金属の塩
・窒化ほう素
・フツ化ナトリウム
・カーボンブラック 」（６７７頁Table２）
　
（２）対比・検討
　本件発明と、甲第１号証記載の発明を対比すると、両者は、共に、（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂、（Ｂ）ポリカーボネート樹脂、（Ｃ）ゴム状重合体に、芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量体、メタクリル酸エステルより成る群から選ばれたビニル系単量体の１種以上をグラフト共重合したグラフト共重合体、（Ｄ）タルク、窒化ほう素、モンモリロナイト、グラファイトから選ばれる無機系結晶核剤、から成る熱可塑性樹脂組成物に関するものであり、その配合割合も重複一致するが、その製造方法については、本件発明が「（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂に（Ｄ）無機系結晶核剤を加えて溶融混練し、さらにこの溶融混合物に（Ｂ）ポリカーボネート樹脂および（Ｃ）グラフト共重合体を溶融混練する」と規定するように特定成分を２段階で混合するのに対し、甲第１号証には、一般的な説明として、組成物の製造において成分が実質的に水分を含まないようにすることが重要であり、成分を予備粉砕し、続いてペレット化することと記載され、実施例では、成分はすべて乾燥し、次に粉砕する前にタンブル（tumble）配合した、と記載されているだけで、特に本件発明のように特定の成分を先に混合し、後、残る成分を混合するといった特殊な混合をすることは記載も示唆もされていない。
　したがって、本件発明は甲第１号証に記載された発明ではない。
　甲第２号証には「ポリカーボネート樹脂９５〜５重量％、熱可塑性ポリエステル５〜９５重量％および耐衝撃性改良剤（具体的にはアクリル酸５０〜７０重量％とブタジエン３０〜５０重量％との共重合体１０〜９０重量％の存在下に、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物、アクリル酸エステルおよびメタクリル酸エステル化合物のうち少なくとも１種１０〜９０重量％をグラフト重合させてなるコア／シェル型グラフトポリマー）４０重量％以下からなる樹脂組成物１００重量部に、マイカ０．５〜１００重量部を配合してなる強化樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１項）の発明が記載され、その製造方法については「混合・混練はポリカーボネート樹脂、熱可塑性ポリエステル、マイカおよび要すれば使用される耐衝撃性改良剤などを一括混合して行ってもよく、成分の一部を先に混合、混練したのち、それを残部と混合、混練してもよい。」と記載されてはいるが、具体的にどの成分を先に混合しどの成分を後で混合すればよいか、その場合どういうメリットがあるか、といったことに関しては何等の記載もなされていない。
　一方本件発明は、本件明細書の実施例２と比較例７、実施例３と比較例８において、（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂に（Ｄ）タルクを先ず配合混合、溶融混練した後、その溶融混合物に（Ｂ）ポリカーボネート樹脂及び（Ｃ）グラフト共重合体を添加配合（混合）、溶融混練する実施例２及び３は、対応する同じ組成で全成分を１段で配合混合、溶融混練した比較例７及び８に比べて、成形品の表面光沢度や曲げ弾性率が高いことが認められるのである。
　してみれば、本件発明において、組成物の製造に当たり、「（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂に（Ｄ）タルク、窒化ほう素、モンモリロナイト、グラファイトから選ばれる無機系結晶核剤を加えて溶融混練し、さらにこの溶融混合物に（Ｂ）ポリカーボネート樹脂及び（Ｃ）グラフト共重合体を溶融混練すること」により、全成分を一度に溶融混合したものに比べ優れた効果が奏されたものと認められる。
　また、甲第３号証には、ポリエチレンテレフタレートの核剤に含まれる物質としてタルク、窒化ほう素、マイカ、等が例示されているが、これ等を樹脂と配合（混合）するときの手順については何の記載も示唆もない。
　したがって、甲第１号証〜甲第３号証の記載を併せみても、これから本件発明が当業者の容易に発明することができたものとすることはできない。
　
［5-2］特許法第３６条の規定の適用について
　特許異議申立人は、本件明細書に関し、特許請求の範囲中に記載される「無機系結晶核剤」なる技術用語の範囲が不明確である点で、記載不備であると主張している。
  しかし、上記のとおり、本件特許請求の範囲は訂正され、そこに記載されていた「無機系結晶核剤」は「タルク、窒化ほう素、モンモリロナイト、グラファイトから選ばれた無機系結晶核剤」に限定された。
　したがって、特許異議申立人の主張する上記記載不備は訂正明細書にはもはや存在しないものと認められる。
　　
［６］むすび
　以上の次第で、本件特許異議申立人の提示する証拠及び主張する理由によっては、訂正後の本件請求項１に係る発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の本件請求項１に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年１２月２２日（２００３．１２．２２）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
熱可塑性樹脂組成物およびその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂９〜６０重量％、（Ｂ）ポリカーボネート樹脂２９〜９０重量％、（Ｃ）ゴム状重合体に、芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量体、メタクリル酸エステルより成る群から選ばれたビニル系単量体の１種以上をグラフト共重合したグラフト共重合体１〜４０重量％、および（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＝１００重量部あたり
（Ｄ）タルク、窒化ほう素、モンモリロナイト、グラファイトから選ばれる無機系結晶核剤０．１〜１０重量部から成る熱可塑性樹脂組成物を、（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂に（Ｄ）無機系結晶核剤を加えて溶融混練し、さらにこの溶融混合物に（Ｂ）ポリカーボネート樹脂および（Ｃ）グラフト共重合体を溶融混練して得ることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、樹脂組成物製造時にストランド切れを起こさずかつ耐衝撃性、表面外観性および寸法安定性の物性バランスに優れた熱可塑性樹脂組成物、並びにその熱可塑性樹脂組成物を得るのに適用できる熱可塑性樹脂組成物の製造方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　熱可塑性ポリエステルは、一般に耐酸化性、耐溶剤性に優れるが、その結晶性が大きいためにソリ、ヒケ等が生じ成形品の寸法安定性が特に悪く、また耐衝撃性や耐熱性に劣る欠点がある。一方、ポリカーボネート樹脂は、耐衝撃性、耐熱性に優れるが、耐溶剤性に劣り、また溶融粘度が高いため成形が難しく、成形時の残留応力が生じ易く耐溶剤性に劣る欠点がさらに増長される。
　【０００３】
　熱可塑性ポリエステルとポリカーボネートの互いの欠点を補完しあうため、両者を溶融混合する方法（例えば特公昭３６−１４０３５号）があり、この組成物ではポリカーボネート樹脂から見ると、溶融粘度が低下し成形性が改良され、同時に耐溶剤性も改良されるが、衝撃強度は著しく低下する。また樹脂組成物の組成物製造時にストランド切れが生じ易く、生産性が悪くなる。
　【０００４】
　さらに第３成分としてＡＢＳまたはＭＢＳグラフト共重合体（例えば特公昭５５−９４３５号）や酸変性ＥＰＲ（例えば特開昭５７−９２０４５）などの適当なエラストマーを加えて溶融混合し、高い衝撃強度を有する熱可塑性樹脂組成物が得られており、各種工業部品、家電製品や車両の外装部品用材料として広く利用されている。しかし、成形時の残留歪の無い成形品であっても熱変形温度に近い温度下でアニールすると、ポリエステル成分の結晶化が進行するために成形品の寸法が変化するという問題は改良されず、精密部品あるいは塗装のための加熱処理工程を必要とする部品の材料としては適していない。また樹脂組成物製造時にストランド切れが生じ易く、生産性が悪くなるという欠点も解決されず残されている。
　【０００５】
　熱可塑性ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、及び特定のグラフト共重合体から成る熱可塑性樹脂組成物に対して、上記欠点を改良するため無機充填材を配合（例えば、特開昭６０−９２３５０、特開昭６３−１３２９６１）し、アニールによって生じるソリ等の寸法変化を減じる試みが見られる。しかし、無機充填材を配合すると樹脂組成物の衝撃強度が低下したり外観性が悪化する等の弊害が生じてしまう。
　【０００６】
　一方、熱可塑性ポリエステル樹脂の成形材としての使用は、ほとんどがガラス繊維入りであり、そのガラス繊維強化ポリエステル樹脂では特定の結晶核剤を配合（例えば特公昭４４−７５４２）し、寸法安定性をはじめ、射出成形サイクル、耐熱性が改良されることが知られている。ガラス繊維強化ポリエステル樹脂に使用されている結晶核剤は、大別すると有機カルボン酸金属塩類に代表される有機系結晶核剤と、タルク、クレーに代表される無機系結晶核剤に分かれる。また、結晶核剤の他にポリエチレングリコールに代表されるグリコール系誘導体等が、ガラス繊維強化ポリエステル樹脂に好適な結晶化促進剤として用いられている。しかしガラス繊維強化ポリエステル樹脂の場合には、寸法安定性、射出成形サイクル、耐熱性の問題は改良されるが、成形品の表面光沢や外観が悪くなり、更に樹脂組成物の製造時又は成形加工時に押出機又は成形加工機のシリンダー、スクリュー及び金型等の金属を磨耗させる問題を有している。
　【０００７】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は上記に述べたような問題を解決することで、特に熱可塑性ポリエステル樹脂、及びポリカーボネート樹脂から成る熱可塑性樹脂組成物のこれまで欠点、即ち成形品のアニールによる寸法変化、衝撃強度の低下、成形品表面外観の不良或いは樹脂組成物製造時のストランド切れ等の改良を成し遂げることである。そこで、本発明者は熱可塑性ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、特定のグラフト共重合体から成る熱可塑性樹脂組成物に、更に結晶核剤を配合することによって、ポリエステル成分の結晶化速度を改良し、アニールによって生じる寸法変化を減少させ、また樹脂組成物の衝撃強度および表面外観良好な本発明を完成するにいたった。
　【０００８】
　【課題を解決しようとする手段】
　本発明は、熱可塑性樹脂組成物
の
タルク、窒化ほう素、モンモリロナイト、グラファイトから選ばれる無機系結晶核剤
を、
　【０００９】
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明で使用できる（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂は、アルキレンテレフタレート繰り返し単位を主成分とするものであれば特に制限はなく、他の共重合可能な成分との共重合体あるいは他の樹脂とのブロック状樹脂であってもよい。アルキレンテレフタレート繰り返し単位としては、エチレンテレフタレート、テトラメチレンテレフタレート、１，４−シクロヘキシレンテレフタレートが挙げられ、共重合可能な成分としてはイソフタル酸等のジカルボン酸や１，３−プロパンジオール等のジオールが挙げられ、さらにブロック状成分としてはポリエチレンオキシド等のポリアルキレンオキシドが挙げられる。具体的にはポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリ１，４−シクロヘキシレンテレフタレートであり、特にポリエチレンテレフタレート樹脂が好ましい。
　【００１０】
　ポリエチレンテレフタレート樹脂の固有粘度は、フェノール／テトラクロロエタン＝６／４を溶媒として２０℃測定した値が０．５〜１．５の範囲のものが用いられ、特に０．７〜１．２の範囲が好ましい。
　【００１１】
　本発明で使用できる（Ｂ）ポリカーボネート樹脂は、芳香族ヒドロキシ化合物を原料としたものであれば特に制限は無く、具体的には２，２’−ビス（４−ジヒドロキシジフェニル）−プロパン（ビスフェノールＡ）ポリカーボネートが好ましい。　ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量は、衝撃強度の点から１５０００以上であることが必要であり、２００００〜４００００の範囲にあることが好ましい。
　【００１２】
　本発明で使用できる（Ｃ）グラフト共重合体は、芳香族ビニル単量体、シアン化ビニル単量体、メタクリル酸エステルより成る群から選ばれた１種以上のビニル系単量体をゴム状重合体にグラフト共重合させたグラフト共重合体である。
　【００１３】
　ゴム状重合体としては、ブタジエン重合体、ブタジエンとこれと共重合可能なビニル単量体との共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、ブタジエンと芳香族ビニルとのブロック共重合体、アクリル酸エステル共重合体およびアクリル酸エステルとこれと共重合可能なビニル単量体との共重合体等が用いられる。
　【００１４】
　芳香族ビニル単量体としては、例えばスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ｔ−ブチルスチレン、クロロスチレン等のスチレン単量体およびその置換単量体が挙げられる。
　【００１５】
　シアン化ビニル単量体としては、例えばアクリロニトリル、メタクリロニトリル、α−クロロアクリロニトリル等が挙げられる。メタクリル酸エステルとしては、メチルエステル、エチルエステル等が挙げられる。
　【００１６】
　上記（Ｃ）グラフト共重合体の中で、芳香族ビニル単量体０〜７０モル％、シアン化ビニル単量体０〜６０モル％およびメタクリル酸エステル０〜１００モル％の単量体混合物がゴム状重合体３０〜８０重量部とグラフト共重合したＡＢＳグラフト重合体、ＭＢＳグラフト共重合体、ＡＥＳグラフト共重合体の単独または上記共重合体のち２種以上の混合物でもよく、特にＡＢＳグラフト共重合体、ＭＢＳグラフト共重合体が好ましい。
　【００１７】
　本発明で使用できる（Ｄ）無機系結晶核剤は、溶融状態の熱可塑性ポリエステルに対してぬれ性が良くしかもへき開性のある無機系化合物であれば限定はないが、平均粒径１０μ以下のものが好ましい。具体的には、タルク、窒化ほう素、モンモリロナイト、グラファイト等が挙げられ、特に粒径１μ程度のタルク、窒化ほう素が好ましい。
　【００１８】
　また本発明で使用できるシランカップリング剤は、下記一般式
　　Ｒ１−Ｓｉ−（ＯＲ２）３
（−Ｒ１：官能性有機基、−ＯＲ２：加水分解性のアルコキシル基）
で表されるものが好ましい。具体的には、γ−グリシドキシプロピルトリメチルシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメチルシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。
　【００１９】
　本発明では（Ｄ）無機系結晶核剤に加え、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレートの結晶化促進剤として一般に公知の化合物を使用することができる。具体的には、エチレングリコール、トリエチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ペンタエリスリトール、ポリエチレングリコール等の脂肪族ポリオールのジ安息香酸エステル、ジフェニルエステル、ジアルキルエステル等が挙げられる。
　【００２０】
　本発明の熱可塑性樹脂組成物における（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂、（Ｂ）ポリカーボネート樹脂、（Ｃ）グラフト共重合体および（Ｄ）無機系結晶核剤の割合は、（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂９〜６０重量％、好ましくは１５〜５０重量％、（Ｂ）ポリカーボネート樹脂２９〜９０重量％、好ましくは３５〜８０重量％、（Ｃ）グラフト共重合体１〜４０重量％、好ましくは３〜３０重量％、さらに（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＝１００重量部あたり（Ｄ）無機系結晶核剤０．１〜１０重量部、好ましくは０．５〜６重量部である。（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂が９重量％未満では成形性および耐溶剤性の改良がなされず、６０重量％を越えると衝撃強度が低下する。（Ｂ）ポリカーボネート樹脂が２９重量％未満では衝撃強度が低下し、９０重量％を越えると成形性および耐溶剤性が悪くなる。（Ｃ）グラフト共重合体が１重量％未満では衝撃強度が低下し、４０重量％を越えると、耐熱性、剛性および成形性が低下する。（Ｄ）無機系結晶核剤が０．１重量部未満では寸法安定性、製造時のストランド性の改良がなされず、１０重量部を越えると表面外観性が悪化し、衝撃強度も低下する。
　【００２１】
　（Ｄ）無機系結晶核剤表面にコーティングするシランカップリング剤の量は、無機系結晶核剤１００重量部に対して０．２〜５重量部、好ましくは０．５〜３重量部であり、０．２重量部未満では熱可塑性ポリエステルとのカップリングが充分でなく、５重量部を越えると熱可塑性ポリエステルが加水分解して分子量が低下する。
　【００２２】
　本発明で使用できる結晶化促進剤の添加量は、該熱可塑性樹脂組成物１００重量部に対して０〜１０重量部、好ましくは０〜５重量部の範囲である。１０重量部を越える場合は成形時の揮発成分の増加、金型汚染等の弊害を生じる。
　【００２３】
　本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造は、通常用いられている混練機、例えばバンバリーミキサー、ブラベンダー、混練ロール、１軸または２軸押出機による溶融混練により造ることが出来る。またその製造方法
は、まず
　【００２４】
　具体的には、まず（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂と（Ｄ）無機系結晶核剤をヘンシェルミキサー、タンブラー等で配合したものを１軸または２軸押出機、混練ロール、ブラベンダー、バンバリーミキサー等で１段目の溶融混練を行い、造粒、乾燥後更に（Ｂ）ポリカーボネート樹脂と（Ｃ）ゴム状グラフト共重合体とを加えて１段目と同様な方法で配合、溶融混練を行う２段階の溶融混練工程を有する製造方法が好ましいが、工業的な生産性の面から、（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂と（Ｄ）無機系結晶核剤を１軸または２軸押出機で混練し、（Ｂ）ポリカーボネート樹脂と（Ｃ）グラフト共重合体を押出機の途中からフィードしてさらに溶融混練する方法が特に好ましい。
　【００２５】
　また、（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂の重合後、造粒工程で無機系結晶核剤を配合した熱可塑性ポリエステル樹脂と（Ｂ）ポリカーボネート樹脂および（Ｃ）グラフト共重合体を１軸または２軸押出機で押出してもよい。いずれの方法でも（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂と（Ｄ）無機系結晶核剤の溶融混練後であれば、その他の必須成分である（Ｂ）ポリカーボネート樹脂と（Ｃ）グラフト共重合体の溶融混練順序については限定しない。
　【００２６】
　無機系結晶核剤に対してシランカップリング処理する方法としては、結晶核剤表面にシランカップリング剤が均一にコーティングされる方法であれば特に限定されないが、例えば結晶核剤をブレンダー等で強制的に攪拌し、続いて水／アルコール混合溶媒に希釈したシランカップリング剤を徐々に適下した後さらに攪拌を続けて混合し、最後に強制循環乾燥器等で混合溶媒を乾燥させるような方法が推奨される。
　【００２７】
　また、本発明の熱可塑性組成物には、さらに酸化防止剤、難燃剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、着色剤、金属粉などを添加することも可能である。
　【００２８】
　また、目的に応じて他の樹脂を添加することができる。具体的には、ＡＳ樹脂、スチレン−マレイミド共重合体、ポリアリレート樹脂等が挙げられる。これらの樹脂の添加量は（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂１００重量部に対して、５０重量部以下、好ましくは０〜３０重量部が望ましい。
　【００２９】
　【実施例】
　以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらによって何ら制限されるものではない。
　
実施例１〜５および比較例１〜１１
　本発明で使用した熱可塑性樹脂及び結晶核剤、無機充填剤を示す。
（１）　組成物の原料
（ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂：市販のポリエチレンテレフタレート樹脂「ＮＥＨ−２０５０」［ユニチカ（株）製］（固有粘度：０．７７、溶媒フェノール／テトラクロロエタン＝６／４で、温度２０℃で測定）を用いた。Ａ−１とする。
　【００３０】
（ｂ）ポリカーボネート樹脂：市販のビスフェノールＡ型ポリカーボネート樹脂「パンライトＬ−１２５０」［帝人化成（株）製］（粘度平均分子量２５０００）を用いた。Ｂ−１とする。
　【００３１】
（Ｃ）グラフト共重合体：ポリブタジエンラテックス８０部（固形分５０％、平均粒径０．３５μ、ゲル含有率９０％）、ステアリン酸ナトリウム１部、ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート０．１部、ＥＤＴＡテトラナトリウム塩０．０３部、硫酸第一鉄０．００３部および水２００部を窒素ガスで置換されたオートクレーブに仕込んだ。温度を６５℃に加熱した後、アクリロニトリル２５％およびスチレン７５％よりなる単量体混合物５０部、ｔ−ドデシルメルカプタン０．３部、キュメンハイドロパーオキシド０．２部を４時間で連続添加し、さらに添加終了後６５℃で２時間重合させた。グラフト率は７８％、重合率は９７％であった。得られたラテックスに酸化防止剤を添加した後、塩化カルシウムで塩析し、水洗、乾燥後、白色粉末状の共重合体を得た。このグラフト共重合体をＣ−１とする。また、市販のＭＢＳ樹脂「パラロイドＥＸＬ−２６０２」［呉羽化学工業（株）製］を用い、Ｃ−２とする。
　【００３２】
（ｄ）無機系結晶核剤、無機充填剤および有機系結晶核剤：無機系結晶核剤として市販のタルク「ミクロエースＰ−４」［日本タルク（株）製］（平均粒子径１．５μ）およびこれにシランカップリング剤「Ａ−１８７」（γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）［日本ユニカー（株）製］で表面処理したものを用いた。それぞれＤ−１、Ｄ−２とする。また、市販の窒化ほう素「ボロンナイトライドＧＰ」［電気化学工業（株）製］を用いた。Ｄ−３とする。無機充填剤として市販の酸化チタン（ＩＶ）ルチル型、有機系結晶核剤として安息香酸ナトリウム（特級試薬）［ともに和光純薬工業（株）製］を用い、それぞれＤ−４、Ｄ−５とする。
　【００３３】
（ｅ）結晶化促進剤：市販のポリエチレングリコール「ＰＥＧ−６０００」［日本油脂（株）製］を用いた。Ｅ−１とする。
　【００３４】
（２）熱可塑性樹脂組成物の製造方法
　実施例１〜１０および比較例１〜６における熱可塑性樹脂組成物の製造は、表１、表２及び表３記載のそれぞれの配合割合でヘンシェルミキサーで混合後、２軸押出機「ＴＥＭ−３５Ｂ」［東芝機械（株）製］を使用して２７０℃で溶融混練押出し、ペレット化した。
　表１、表２及び表３中の押出法について「一括」とあるのは、表中の組成を上記方法で全て同時に配合混合、押出し、ペレット化したものである。また「２段」とあるのは、１段目に熱可塑性ポリエステル樹脂、結晶核剤および結晶化促進剤または熱可塑性ポリエステル樹脂および結晶核剤のみを上記方法で配合混合、溶融混練押出し、ペレット化して乾燥した後、再び同方法でポリカーボネート樹脂、グラフト共重合体とともに配合混合、溶融混練押出し、ペレット化したものである。ペレットから射出成形機「ＩＳ−５５ＥＰＮ」［東芝機械（株）］により、成形温度２７０℃、金型温度１２０℃で物性試験用の試験片を作製した。その結果を表１、表２及び表３に示す。なお、熱可塑性ポリエステル樹脂およびこれを含有する組成物は、溶融混練および射出成形の前に除湿乾燥機「ＰＯ−５０−ＯＭ／ＤＭＺ−１７０−ＯＭ」［（株）松井製作所］を用い、１２０℃で５時間以上乾燥した。
　【００３５】
（３）測定及び評価
表１、表２及び表３中の各種物性の測定方法は次のとおりである。
（ａ）光沢度：ＪＩＳ　Ｋ−７１０５に従い、厚さ１／８”の射出成形品により６０度鏡面光沢度を測定した。
（ｂ）剛性：ＡＳＴＭ　Ｄ−７９０に従い、厚さ１／４”の射出成形品の曲げ試験を行い、曲げ弾性率を測定した。
（ｃ）耐熱性：ＪＩＳ　Ｋ−７２０６に従い、厚さ１／８”の射出成形品に対し、荷重５ｋｇｆでビカット軟化点温度を測定した。
（ｅ）衝撃強度：ＡＳＴＭ　Ｄ−２５６に従い、厚さ１／８”の射出成形品に対し、雰囲気温度２３℃でノッチ付きアイゾットを測定した。
　【００３６】
（ｆ）押出時のストランド性：表１、表２及び表３中の組成物が押出機で溶融混練された後、ノズルからストランド状に吐出し、ペレット化が容易でストランド外観が良好な場合は◎、ペレット化が容易な場合は○、ストランド状にならない場合は×と評価した。
　【００３７】
（ｇ）ポリエステル成分体積収縮率：成形品に生じるソリ等の寸法変化は、アニール中にポリエステル成分が結晶化して収縮することが最大の原因であると考えられる。そこで、寸法安定性の目安としてアニール中の成形品の密度変化に注目した。ポリエステル以外の組成物成分はポリカーボネート樹脂を主成分とした非晶性樹脂で構成されているのでアニール中の密度変化が無視できる程度に小さいとし、ポリエステル含有量当たりの体積収縮率を求めた。具体的には、表１、表２及び表３中の組成および押出法で作製したペレットを２８０℃、５０ｋｇｆ／ｃｍ２でプレスしてフィルム状に成形し、直ちに１３０℃のシリコーンオイルバス浴中に投入した。投入後、３０秒、２時間経過後にフィルムを取り出し、密度勾配管法により密度を測定した。下式（１）によって、ポリエステル成分当たりの体積収縮率を算出した。
　【数１】
　【００３８】
　【表１】
　【００３９】
　【表２】
　【００４０】
　【表３】
　【００４１】
　比較例１の場合、押出機ノズルから溶融樹脂が吐出する際、ストランド状にならずにペレット化が困難であったため、塊状樹脂を冷却後粉砕機を用いてペレット状にした。
　【００４２】
　【発明の効果】
　表１、表２及び表３に示すように、
本発明の製造方法で得られた