(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
加熱ヒータ及び溶融した単結晶原料が収容される坩堝が配置され中心軸を有する引き上げ炉と、前記引き上げ炉の周囲に設けられ超電導コイルを有する磁場発生装置とを備え、前記超電導コイルへの通電により前記溶融した単結晶原料に水平磁場を印加して、前記溶融した単結晶原料の前記坩堝内での対流を抑制する単結晶引き上げ装置であって、
前記磁場発生装置は、それぞれ対向配置された超電導コイルの対がそれぞれのコイル軸が同じ水平面内に含まれるように２対設けられたものであり、
前記磁場発生装置は、前記超電導コイルのコイル軸を含む水平面内の前記中心軸における磁力線方向が互いに異なり、かつコイル軸間の中心角度が９０度ではなく、磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場を切り替えて発生させることができるものであることを特徴とする単結晶引き上げ装置。
【請求項２】
前記磁場発生装置は、前記中心軸における磁力線方向が９０度ずれており、かつ前記磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場を切り替えて発生させることができるものであることを特徴とする請求項１に記載の単結晶引き上げ装置。
【請求項３】
前記磁場発生装置は、前記磁力線方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場のうち一方において、前記磁力線方向をＸ軸としたときに、前記Ｘ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、前記水平面内の前記中心軸における磁束密度を磁束密度設定値とした場合、前記Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では前記磁束密度設定値を超えた値となると同時に、前記水平面内において前記Ｘ軸と直交し前記中心軸を通るＹ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、前記Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では前記磁束密度設定値の１２０％以下となるような磁場分布を発生させるものであることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の単結晶引き上げ装置。
【請求項４】
前記磁場発生装置は、前記磁力線方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場のうち一方において、前記磁力線方向をＹ軸としたときに、前記Ｙ軸上の磁束密度分布が上に凸の分布であり、前記水平面内の前記中心軸における磁束密度を磁束密度設定値とした場合、前記Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では前記磁束密度設定値の６０％以下となると同時に、前記水平面内において前記Ｙ軸と直交し前記中心軸を通るＸ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、前記Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では前記磁束密度設定値の１７０％以上となるような磁場分布を発生させるものであることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の単結晶引き上げ装置。
【請求項５】
前記磁場発生装置は、前記コイル軸間の前記Ｘ軸を挟む中心角度αが６０度以上７０度以下のものであることを特徴とする請求項３または請求項４に記載の単結晶引き上げ装置。
【請求項６】
前記磁場発生装置は、一方の対に流れる電流方向を切り替えることで前記中心軸における磁力線方向を切り替えることができるものであることを特徴とする請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の単結晶引き上げ装置。
【請求項７】
請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の単結晶引き上げ装置を用いて、半導体単結晶を引き上げることを特徴とする単結晶引き上げ方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶引き上げ装置、及びこれを用いた単結晶引き上げ方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
シリコンやガリウム砒素などの半導体は単結晶で構成され、小型から大型までのコンピュータのメモリ等に利用されており、記憶装置の大容量化、低コスト化、高品質化が要求されている。
【０００３】
従来、これら半導体の要求を満たす単結晶を製造するための単結晶引き上げ方法の１つとして、坩堝内に収容されている溶融状態の半導体原料に磁場を印加させ、これにより、溶融液に発生する熱対流を抑止して、大直径かつ高品質の半導体を製造する方法（一般に磁場印加チョクラルスキー（ＭＣＺ）法と称している）が知られている。
【０００４】
図２１を用いて従来のＭＣＺ法による単結晶引き上げ装置の一例を説明する。図２１の単結晶引き上げ装置１００は、上面が開閉可能な引き上げ炉１０１を備え、この引き上げ炉１０１内に坩堝１０２を内蔵した構成となっている。そして、引き上げ炉１０１の内側には坩堝１０２内の半導体原料１０６を加熱溶融するためのヒータ１０３が坩堝１０２の周囲に設けられ、引き上げ炉１０１の外側には、１対の超電導コイル１０４（１０４ａ、１０４ｂ）を円筒型容器としての冷媒容器（以下、円筒型冷媒容器と称する）１０５に内蔵した超電導磁石１３０が配置されている。
【０００５】
単結晶の製造に際しては、坩堝１０２内に半導体原料１０６を入れてヒータ１０３により加熱し、半導体原料１０６を溶融させる。この溶融液中に図示しない種結晶を例えば坩堝１０２の中央部上方から下降して着液させ、図示しない引き上げ機構により種結晶を所定の速度で引き上げ方向１０８の方向に引き上げていく。これにより、固体・液体境界層に結晶が成長し、単結晶が生成される。この際、ヒータ１０３の加熱によって誘起される溶融液の流体運動、即ち熱対流が生じると、引き上げられる溶融液が乱され、単結晶生成の歩留りが低下する。
【０００６】
そこで、この対策として、超電導磁石１３０の超電導コイル１０４を使用する。即ち、溶融液の半導体原料１０６は、超電導コイル１０４への通電によって発生する磁力線１０７により動作抑止力を受け、坩堝１０２内で対流することなく、種結晶の引き上げに伴って成長単結晶がゆっくりと上方に向って引き上げられ、固体の単結晶１０９として製造されるようになる。なお、引き上げ炉１０１の上方には、図示しないが、単結晶１０９を坩堝の中心軸１１０に沿って引き上げるための引き上げ機構が設けられている。
【０００７】
次に、図２２により、図２１に示した単結晶引き上げ装置１００に用いられる超電導磁石１３０の一例について説明する。図２１及び図２２において、同じ構成要素には同じ符号を付している。また、図を見やすくするため、それぞれの図において構成要素を適宜省略している。この超電導磁石１３０は、円筒型真空容器１１９に超電導コイル１０４（１０４ａ，１０４ｂ）を円筒型冷媒容器１０５を介して収納した構成とされている。この超電導磁石１３０においては、真空容器１１９内の中心軸１１０を介して互いに向き合う１対の超電導コイル１０４ａ，１０４ｂが収納されている。これら１対の超電導コイル１０４ａ、１０４ｂは横向きの同一方向に沿う磁場を発生しているヘルムホルツ型磁場コイルであり、図２１に示すように、引き上げ炉１０１及び真空容器１１９の中心軸１１０に対して水平に直交する磁力線１０７を発生している（この中心軸１１０の位置を磁場中心と称している）。
【０００８】
なお、この超電導磁石１３０は、図２１、２２に示すように２つの超電導コイル１０４ａ、１０４ｂに電流を導入する電流リード１１１、円筒型冷媒容器１０５の内部に納められた第１の輻射シールド１１７及び第２の輻射シールド１１８を冷却するための小型ヘリウム冷凍機１１２、円筒型冷媒容器１０５内のヘリウムガスを放出するガス放出管１１３及び液体ヘリウムを補給する補給口を有するサービスポート１１４等を備えている。このような超電導磁石１３０のボア１１５（その内径はＤである）内に、図２１に示した引き上げ炉１０１が配設される。
【０００９】
図２３は、上述した従来の超電導磁石１３０の磁場分布を示している。図２２に示すように、従来の超電導磁石１３０においては、互いに向き合った１対の超電導コイル１０４ａ、１０４ｂが配置されていることから、各コイル配置方向（図２３のＸ方向）では両側に向って磁場が次第に大きくなり、これと直交する方向（図２３のＹ方向）では上下方向に向って次第に磁場が小さくなる。このような従来の構成では図２３に示すようにボア１１５内の範囲の磁場勾配が大きすぎるため、溶融した単結晶原料に発生する熱対流抑制が不均衡になっており、かつ磁場効率が悪い。即ち、図２３に同じ磁束密度の領域を斜線で示したように、中心磁場近傍付近の領域では、磁場均一性がよくない（即ち、図２３において、上下、左右に細長いクロス状になっている）ため、熱対流の抑制効果が低く、高品質の単結晶を引き上げることができないという問題点があった。
【００１０】
特許文献１には、上記の問題点を解決するため、図２４（ａ）、図２４（ｂ）に示すように、超電導コイル１０４の数を４以上（例えば、１０４ａ、１０４ｂ、１０４ｃ、１０４ｄの４つ）とし、引き上げ炉の周囲に同軸的に設けた筒形容器内の平面上に配置するとともに、その配置された各超電導コイルを筒形容器の軸心を介して対向する向きに設定し、かつ超電導コイルの相互に隣接する１対ずつのもの同士が筒形容器の内側に向く配設角度θ（図２４（ｂ）参照）を１００度〜１３０度の範囲（即ち、Ｘ軸を挟んで隣接するコイル軸間の中心角度α（図２４（ｂ）参照）は５０度〜８０度）に設定することが開示されている。これによって、ボア１１５内部に磁場勾配の少ない均一性のよい横磁場を発生させることができ、また、平面上に同心円状もしくは正方形状の磁場分布を発生させることができ、不均衡電磁力を大幅に抑制することができるとされ、また、その結果、引き上げ方向の均一磁場領域が向上するとともに、横磁場方向の磁力線がほぼ水平になり、不均衡電磁力の抑制により、高品質の単結晶の製造が実現でき、更に、この単結晶引き上げ方法によれば、高品質の単結晶を歩留りよく引き上げることができることも開示されている。なお、図２４（ａ）、（ｂ）中の構成要素のうち図２１、２２に示した構成要素に相当するものについては同じ符号を付した。また、図２４（ｂ）中、ｄはコイルの内径、ｌは対向するコイル間の距離である。
【００１１】
即ち、図２４の超電導コイル１０４ａ、１０４ｂ、１０４ｃ、１０４ｄの配設角度θを、それぞれ、１００度、１１０度、１１５度、１２０度、１３０度（即ち、コイル軸間の中心角度αはそれぞれ８０度、７０度、６５度、６０度、５０度）とした場合の磁場分布を示した図２５〜図２９では、中心磁場が十分に広い領域に亘って均一に配置される。その一方で、図３０に示すように、配設角度θが９０度（コイル軸間の中心角度αは９０度）と小さい場合には、中心磁場のＹ方向の幅が極端に狭くなり、図３１に示すように、配設角度θが１４０度（コイル軸間の中心角度αは４０度）と大きい場合には、中心磁場のＸ方向の幅が極端に狭くなっている。従って、図２４の超電導磁石１３０において、配設角度θを１００度〜１３０度の範囲に設定することで、ボア１１５内部に同心円状もしくは正方形状の等分布磁場を得ることができるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開２００４−０５１４７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
しかしながら、本発明者らが検討した結果、図２５〜図２９に示すように均一な磁場分布であっても、中心軸１１０における磁力線（即ち、図２５〜図２９中に示したＸ軸とＹ軸の交点における磁力線）がＸ軸方向に向かう横磁場においては、Ｘ軸と平行な断面内とＸ軸に垂直な断面内とでは熱対流に違いがあることが、３次元の融液対流を含む総合伝熱解析により明らかとなった。
【００１４】
図１９は、図２１、２２に示す２コイルを用いた従来技術で結晶引き上げを行っている状態を解析した結果であり、図中左側は中心軸１１０における磁力線方向（即ち、Ｘ軸）に平行な断面内の流速分布を示しており、また右側はＸ軸に垂直な断面（即ち、Ｙ軸に平行な断面）内の流速分布を示したものである。このように原料融液に磁場を印加することで対流は抑制され、特に原料融液の下半分では殆ど流れがなくなっているが、上半分には流れ場が残っている。磁場中で導電性流体が運動する場合、磁力線ならびに磁力線に垂直な速度成分と直交する方向に誘起電流が生ずるが、電気的に絶縁性を有する石英坩堝を用いた場合は、坩堝壁と原料融液の自由表面が絶縁壁となるため、これらに直交する方向の誘起電流は流れなくなる。このため、原料融液の上部においては電磁力による対流抑制力が弱くなっており、また図１９の左側（Ｘ軸に平行な断面内）と右側（Ｘ軸と垂直な断面内）を比べると、Ｘ軸と垂直な断面内（磁力線に垂直な断面内）の方が、Ｘ軸に平行な断面内（磁力線に平行な断面内）よりも対流が強くなっていることがわかる。
【００１５】
一方、図２４に示す４コイルにより均一な磁場分布を形成した特許文献１で開示されている技術（ただし、コイル軸間の中心角度αは６０度）で単結晶引き上げを行っている状態を解析した結果を示す図２０では、図１９と比較すると、左側（Ｘ軸に平行な断面内）と右側（Ｘ軸と垂直な断面内）の流速差が若干小さくなっているが、それでも坩堝の周方向で不均一な流速分布となっている。
【００１６】
ここで、図１９、２０に示す解析結果は、解析ソフトとしてＦＥＭＡＧ−ＴＭＦを使用し、以下に示す単結晶引き上げ条件を用いて引き上げを行っている状態をシミュレーション解析したものである。
使用坩堝              ：直径８００ｍｍ
単結晶原料のチャージ量：４００ｋｇ
育成する単結晶        ：直径３０６ｍｍ
単結晶の直胴部の長さ  ：４０ｃｍ
磁束密度              ：コイル軸を含む水平面内の中心軸１１０において３０００
Ｇとなるように調整
単結晶回転速度        ：６ｒｐｍ
坩堝回転速度          ：０．０３ｒｐｍ
なお、図１９、２０において表示されている速度は、断面内の速度であり、周方向速度は除外している。
【００１７】
図１９、２０で見られるように、従来技術及び特許文献１に開示された技術においては、Ｘ軸に垂直な断面内に坩堝壁から成長界面への流れ場が残存することで、石英坩堝から溶出する酸素が結晶に到達するため、水平磁場印加による酸素濃度低下効果には限界があり、最近要求が多くなっているパワーデバイスやイメージセンサー用半導体結晶における極低濃度の酸素濃度要求に応えることが難しくなっているという問題点がある。また、坩堝の周方向で不均一な流れ場が存在することは、単結晶を回転させながら引き上げる単結晶においては成長縞の原因となり、成長方向に平行な断面内を評価すると、結晶回転周期の抵抗率・酸素濃度変動が観察されるため、成長方向に垂直にスライスしたウェーハ面内ではリング状の分布となってしまうという問題点もある。ただし、このような極低酸素結晶はパワーデバイスやイメージセンサー用途に限られており、その他のメモリやＣＰＵなどのロジック用途には例えば１０ｐｐｍａ−ＪＥＩＤＡ以上の酸素濃度を有する結晶が要求されていることから、同じ引き上げ装置で極低酸素結晶と高酸素結晶の両方を製造できることが望ましい。
【００１８】
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであって、育成する単結晶中の酸素濃度を低減できるとともに、育成する単結晶中の成長縞を抑制することができ、同じ引き上げ装置において、簡便な方法で酸素濃度の高い単結晶も得ることができる単結晶引き上げ装置及び単結晶引き上げ方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
上記目的を達成するために、本発明では、加熱ヒータ及び溶融した単結晶原料が収容される坩堝が配置され中心軸を有する引き上げ炉と、前記引き上げ炉の周囲に設けられ超電導コイルを有する磁場発生装置とを備え、前記超電導コイルへの通電により前記溶融した単結晶原料に水平磁場を印加して、前記溶融した単結晶原料の前記坩堝内での対流を抑制する単結晶引き上げ装置であって、前記磁場発生装置は、前記超電導コイルのコイル軸を含む水平面内の前記中心軸における磁力線方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場を切り替えて発生させることができるものである単結晶引き上げ装置を提供する。
【００２０】
このような単結晶引き上げ装置であれば、育成する単結晶中の酸素濃度を低減できるとともに、育成する単結晶中の成長縞を抑制することができ、同じ引き上げ装置において、簡便な方法で酸素濃度の高い単結晶も得ることができる。
【００２１】
また、前記磁場発生装置は、前記中心軸における磁力線方向が９０度ずれており、かつ前記磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場を切り替えて発生させることができるものであることが好ましい。
【００２２】
このような磁場発生装置を備えたものであれば、２種類の磁場を切り替えることで、より確実に酸素濃度の低い単結晶と酸素濃度の高い単結晶の両方を製造することができる。
【００２３】
また、前記磁場発生装置は、前記磁力線方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場のうち一方において、前記磁力線方向をＸ軸としたときに、前記Ｘ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、前記水平面内の前記中心軸における磁束密度を磁束密度設定値とした場合、前記Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では前記磁束密度設定値を超えた値となると同時に、前記水平面内において前記Ｘ軸と直交し前記中心軸を通るＹ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、前記Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では前記磁束密度設定値の１２０％以下となるような磁場分布を発生させるものであることが好ましい。
【００２４】
単結晶引き上げ装置の磁場発生装置が、このような磁場分布を発生させるものであれば、電磁力による対流抑制力が不十分なＸ軸と垂直な断面内において、原料融液の流速が低減されにくくなることから、坩堝壁から溶出した酸素が単結晶に到達するまでの時間が短くなり、原料融液の自由表面からの酸素蒸発量が減少することで、単結晶に取り込まれる酸素濃度を増加させることができる。つまり、２種類の磁場のうち一方において、上記のような磁場分布を発生させることで、酸素濃度の高い単結晶を製造することができる。
【００２５】
また、前記磁場発生装置は、前記磁力線方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場のうち一方において、前記磁力線方向をＹ軸としたときに、前記Ｙ軸上の磁束密度分布が上に凸の分布であり、前記水平面内の前記中心軸における磁束密度を磁束密度設定値とした場合、前記Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では前記磁束密度設定値の６０％以下となると同時に、前記水平面内において前記Ｙ軸と直交し前記中心軸を通るＸ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、前記Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では前記磁束密度設定値の１７０％以上となるような磁場分布を発生させるものであることも好ましい。
【００２６】
単結晶引き上げ装置の磁場発生装置が、このような磁場分布を発生させるものであれば、電磁力による対流抑制力が不十分なＹ軸と垂直な断面内においても、原料融液の流速を低減できるとともに、原料融液のＹ軸に平行な断面内における流速と、原料融液のＹ軸における垂直な断面における流速とをバランスさせることができる。Ｙ軸と垂直な断面内においても、原料融液の流速を低減することによって、坩堝壁から溶出した酸素が単結晶に到達するまでの時間が長くなり、原料融液の自由表面からの酸素蒸発量が増加することで、単結晶に取り込まれる酸素濃度を大幅に低減させることができる。また、原料融液のＹ軸に平行な断面における流速と、原料融液のＹ軸に垂直な断面における流速とをバランスさせることによって、育成する単結晶中の成長縞を抑制することができる。つまり、２種類の磁場のうち一方において、上記のような磁場分布を発生させることで、酸素濃度が極めて低く、成長縞が抑制された単結晶を製造することができる。
【００２７】
また、前記磁場発生装置は、それぞれ対向配置された超電導コイルの対がそれぞれのコイル軸が同じ水平面内に含まれるように２対設けられたものであり、前記コイル軸間の前記Ｘ軸を挟む中心角度αが６０度以上７０度以下のものであることが好ましい。
【００２８】
磁場発生装置の超電導コイルをこのように配置することで、上記のような磁場分布をより確実に発生させることができる。
【００２９】
また、前記磁場発生装置は、それぞれ対向配置された超電導コイルの対がそれぞれのコイル軸が同じ水平面内に含まれるように２対設けられたものであり、一方の対に流れる電流方向を切り替えることで前記中心軸における磁力線方向を切り替えることができるものであることが好ましい。
【００３０】
このような磁場発生装置であれば、電流方向を切り替えるだけで、容易に２種類の磁場を切り替えることができる。
【００３１】
また、本発明では、上記の単結晶引き上げ装置を用いて、半導体単結晶を引き上げる単結晶引き上げ方法を提供する。
【００３２】
このような単結晶引き上げ方法であれば、取り込まれる酸素濃度が大幅に低減されるとともに成長縞が抑制された半導体単結晶を育成でき、同じ引き上げ装置を用いて、取り込まれる酸素濃度を増加させた半導体単結晶も容易に育成することができる。
【発明の効果】
【００３３】
以上のように、本発明の単結晶引き上げ装置であれば、育成する単結晶中の酸素濃度を低減できるとともに、育成する単結晶中の成長縞を抑制することができ、また、例えば超電導コイルに流れる電流の方向を切り替えるなどの簡便な方法で２種類の磁場を切り替えることができ、これによって、同じ引き上げ装置において、簡便な方法で酸素濃度の高い単結晶を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】本発明の単結晶引き上げ装置の一例を示す概略断面図である。
【図２】本発明の単結晶引き上げ装置における、２種類の磁場の一例を示す図である。
【図３】実施例１における超電導コイルの配置、電流方向、及び磁力線方向を示す図である。
【図４】実施例２における超電導コイルの配置、電流方向、及び磁力線方向を示す図である。
【図５】実施例３における超電導コイルの配置、電流方向、及び磁力線方向を示す図である。
【図６】比較例１における超電導コイルの配置、電流方向、及び磁力線方向を示す図である。
【図７】比較例２における超電導コイルの配置、電流方向、及び磁力線方向を示す図である。
【図８】実施例１におけるコイル軸を含む平面内の磁束密度分布を示す図である。
【図９】実施例２におけるコイル軸を含む平面内の磁束密度分布を示す図である。
【図１０】実施例３におけるコイル軸を含む平面内の磁束密度分布を示す図である。
【図１１】比較例１におけるコイル軸を含む平面内の磁束密度分布を示す図である。
【図１２】実施例１における融液断面内の流速分布を示す図である。
【図１３】実施例２における融液断面内の流速分布を示す図である。
【図１４】実施例３における融液断面内の流速分布を示す図である。
【図１５】比較例１における融液断面内の流速分布を示す図である。
【図１６】実施例１〜３と比較例１における、磁力線方向の磁束密度分布を示すグラフである。
【図１７】実施例１〜３と比較例１における、磁力線と垂直方向の磁束密度分布を示すグラフである。
【図１８】コイル軸間の中心角度αと単結晶中酸素濃度との関係を示すグラフである。
【図１９】従来技術の２コイルの超電導磁石を用いた場合の融液断面における流速分布を示す図である。
【図２０】特許文献１の４コイルの超電導磁石を用いた場合の融液断面における流速分布を示す図である。
【図２１】従来の単結晶引き上げ装置の一例を示す概略断面図である。
【図２２】従来の単結晶引き上げ装置に用いられる２コイルの超電導磁石の一例を示す概略斜視図である。
【図２３】従来の単結晶引き上げ装置における磁束密度分布を示す図である。
【図２４】特許文献１の４コイルの超電導磁石を示す概略斜視図及び概略横断面図である。
【図２５】図２４において超電導コイルの配設角度θ＝１００度のときの磁束密度分布を示す図である。
【図２６】図２４において超電導コイルの配設角度θ＝１１０度のときの磁束密度分布を示す図である。
【図２７】図２４において超電導コイルの配設角度θ＝１１５度のときの磁束密度分布を示す図である。
【図２８】図２４において超電導コイルの配設角度θ＝１２０度のときの磁束密度分布を示す図である。
【図２９】図２４において超電導コイルの配設角度θ＝１３０度のときの磁束密度分布を示す図である。
【図３０】図２４において超電導コイルの配設角度θ＝９０度のときの磁束密度分布を示す図である。
【図３１】図２４において超電導コイルの配設角度θ＝１４０度のときの磁束密度分布を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００３５】
上述のように、育成する単結晶中の酸素濃度を低減できるとともに、育成する単結晶中の成長縞を抑制することができ、同じ引き上げ装置において、簡便な方法で酸素濃度の高い単結晶も得ることができる単結晶引き上げ装置及び単結晶引き上げ方法の開発が求められていた。
【００３６】
本発明者らは、上記課題について鋭意検討を重ねた結果、磁力線方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場を切り替えて発生させることができる磁場発生装置を備えた単結晶引き上げ装置であれば、育成する単結晶中の酸素濃度を低減できるとともに、育成する単結晶中の成長縞を抑制することができ、磁場を切り替えることで、同じ引き上げ装置において、酸素濃度の高い単結晶も得ることができることを見出し、本発明を完成させた。
【００３７】
即ち、本発明は、加熱ヒータ及び溶融した単結晶原料が収容される坩堝が配置され中心軸を有する引き上げ炉と、前記引き上げ炉の周囲に設けられ超電導コイルを有する磁場発生装置とを備え、前記超電導コイルへの通電により前記溶融した単結晶原料に水平磁場を印加して、前記溶融した単結晶原料の前記坩堝内での対流を抑制する単結晶引き上げ装置であって、前記磁場発生装置は、前記超電導コイルのコイル軸を含む水平面内の前記中心軸における磁力線方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場を切り替えて発生させることができるものである単結晶引き上げ装置である。
【００３８】
以下、本発明について詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００３９】
＜単結晶引き上げ装置＞
図１は、本発明の単結晶引き上げ装置の一例を示す概略断面図である。まず、図１を参照しながら、本発明の単結晶引き上げ装置の実施態様の一例を説明する。図１の単結晶引き上げ装置１１は、加熱ヒータ３と、溶融した単結晶原料（以下、融液と称する）６が収容される坩堝２が配置され中心軸１０を有する引き上げ炉１と、引き上げ炉１の周囲に設けられ超電導コイル４を有する磁場発生装置３０とを備えており、超電導コイル４への通電により融液６に水平磁場を印加して、融液６の坩堝２内での対流を抑制しながら、単結晶９を引き上げ方向８に引き上げる構成になっている。
【００４０】
磁場発生装置３０は、超電導コイル４のコイル軸を含む水平面１２内の中心軸１０における磁力線７方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場を切り替えて発生させることができるものである。
【００４１】
ここで、本発明の単結晶引き上げ装置の磁場発生装置で発生させる２種類の磁場について、図２を参照しながら説明する。図２（ａ）及び図２（ｂ）は、本発明の単結晶引き上げ装置における、２種類の磁場の一例を示す図である。図２（ａ）及び図２（ｂ）では、それぞれ対向配置された超電導コイル４の対がそれぞれのコイル軸１３が同じ水平面内に含まれるように２対設けられ、電流経路を有しており、それぞれのコイルの対は別々に配線されている。また、超電導コイル４上の矢印は、該当コイルを真上から見た場合の電流ループの向きを示しており、左側の２コイルは右巻きコイルのため、電流の向きと逆方向に電流ループが形成されており、右側の２コイルは左巻きコイルのため、電流の向きと同方向に電流ループが形成されている。図２（ａ）においては、中心軸における磁力線方向はＸ軸方向となるが、図２（ｂ）のように、左下と右上のコイルに流れる電流方向（電流極性）を反転させることによって、これらのコイルが作る電流ループが逆転し、中心軸における磁力線方向はＹ軸方向に変化する。
【００４２】
磁場発生装置３０は、中心軸１０における磁力線７方向が９０度ずれており、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場を切り替えて発生させることができるものであることが好ましい。このような磁場発生装置を備えたものであれば、２種類の磁場を切り替えることで、より確実に酸素濃度の低い単結晶と酸素濃度の高い単結晶の両方を製造することができる。
【００４３】
また、磁場発生装置３０は、磁力線方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場のうち一方において、超電導コイル４のコイル軸１３を含む水平面１２内の中心軸１０における磁力線７方向をＸ軸としたときに、Ｘ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、水平面１２内の中心軸１０における磁束密度を磁束密度設定値とした場合、Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値を超えた値となると同時に、水平面１２内においてＸ軸と直交し中心軸１０を通るＹ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の１２０％以下となるような磁場分布を発生させるものであることが好ましい。
【００４４】
Ｘ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、Ｘ軸上の磁束密度が坩堝壁（両側）で磁束密度設定値を超えた値であり、同時に、Ｙ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、Ｙ軸上の磁束密度が坩堝壁（両側）で磁束密度設定値の１２０％以下の磁場分布であれば、Ｘ軸と垂直な断面内における対流抑制力が減少し、原料融液の流速が低減されにくくなることから、坩堝壁から溶出した酸素が単結晶に到達するまでの時間が短くなり、原料融液の自由表面からの酸素蒸発量が減少することで、単結晶に取り込まれる酸素濃度を増加させることができる。つまり、上記のような磁場分布を発生させることで、酸素濃度の高い単結晶を製造することができる。
【００４５】
また、磁場発生装置３０は、磁力線方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場のうち一方において、超電導コイル４のコイル軸１３を含む水平面１２内の中心軸１０における磁力線７方向をＹ軸としたときに、Ｙ軸上の磁束密度分布が上に凸の分布であり、水平面１２内の中心軸１０における磁束密度を磁束密度設定値とした場合、Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の６０％以下となると同時に、水平面１２内においてＹ軸と直交し中心軸１０を通るＸ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の１７０％以上となるような磁場分布を発生させるものであることも好ましい。
【００４６】
Ｙ軸上の磁束密度分布が上に凸の分布であり、Ｙ軸上の磁束密度が坩堝壁（両側）で磁束密度設定値の６０％以下であり、同時に、Ｘ軸上の磁束密度分布が下に凸の分布であり、Ｘ軸上の坩堝壁（両側）で磁束密度設定値の１７０％以上の磁場分布であれば、Ｙ軸と垂直な断面内における電磁力による対流抑制力が十分な状態となり、原料融液の流速が十分に低減されるとともに、原料融液のＹ軸に平行な断面内における流速と、原料融液のＹ軸における垂直な断面における流速とをバランスさせることができるため、坩堝壁から溶出した酸素が単結晶に到達するまでの時間が長くなり、原料融液の自由表面からの酸素蒸発量が増加することで、単結晶に取り込まれる酸素濃度を大幅に低減させることができる。また、原料融液のＹ軸に平行な断面における流速と、原料融液のＹ軸に垂直な断面における流速とをバランスさせることによって、育成する単結晶中の成長縞を抑制することができる。つまり、上記のような磁場分布を発生させることで、酸素濃度が極めて低く、成長縞が抑制された単結晶を製造することができる。
【００４７】
つまり、上記のような磁場分布を発生させる２種類の磁場を切り替えて発生させることができる磁場発生装置を用いることで、より確実に、酸素濃度が極めて低く成長縞が抑制された単結晶と、酸素濃度の高い単結晶の両方を、同じ単結晶引き上げ装置で製造することができる。
【００４８】
また、磁場発生装置３０は、それぞれ対向配置された超電導コイル４の対がそれぞれのコイル軸が同じ水平面内に含まれるように２対設けられたものであり、コイル軸間のＸ軸を挟む中心角度αが６０度以上７０度以下のものであることが好ましい。磁場発生装置の超電導コイルをこのように配置することで、上記のような磁場分布をより確実に発生させることができる。
【００４９】
なお、コイル軸間のＸ軸を挟む中心角度αを６０度以上７０度以下とした場合、一方のコイル対に流れる電流方向を切り替えることで、磁力線方向がＸ軸方向からＹ軸方向に変化するとともに、磁力線方向であるＹ軸を挟む中心角度α’は（１８０−α）度となるため、磁力線方向を含むコイル軸間の中心角度は１１０度以上１２０度以下に変化することになる。
【００５０】
また、磁場発生装置３０は、それぞれ対向配置された超電導コイル４の対がそれぞれのコイル軸が同じ水平面内に含まれるように２対設けられたものであり、一方の対に流れる電流方向を切り替えることで中心軸１０における磁力線７方向を切り替えることができるものであることが好ましい。このような磁場発生装置であれば、電流方向を切り替えるだけで、容易に２種類の磁場を切り替えることができる。
【００５１】
なお、このような磁場分布の切り替えは、要求される酸素濃度が異なる結晶を育成する場合、磁場励磁前に行うことができる。超電導コイルに流れる電流は超電導マグネット用の直流電源から供給されるが、電源内部にて極性を変更した上で、励磁することにより、簡便に磁場分布の切り替えが可能となる。なお、超電導状態においては、コイル間には反発力あるいは吸引力が互いに作用しているため、このような状況で電流方向を変更すると、コイル自体が動くことでクエンチ（超電導状態の崩壊）を引き起こしてしまうため、極性を変更する場合は、必ず励磁開始前に実施する必要がある。
【００５２】
以上のように、本発明の単結晶引き上げ装置であれば、育成する単結晶中の酸素濃度を低減できるとともに、育成する単結晶中の成長縞を抑制することができ、また、例えば超電導コイルに流れる電流の方向を切り替えるなどの簡便な方法で２種類の磁場を切り替えることができ、これによって、同じ引き上げ装置において、簡便な方法で酸素濃度の高い単結晶を得ることができる。
【００５３】
＜単結晶引き上げ方法＞
また、本発明では、上述の本発明の単結晶引き上げ装置を用いて、半導体単結晶を引き上げる単結晶引き上げ方法を提供する。
【００５４】
このような単結晶引き上げ方法であれば、取り込まれる酸素濃度が大幅に低減されるとともに成長縞が抑制された半導体単結晶を育成でき、同じ引き上げ装置を用いて、取り込まれる酸素濃度を増加させた半導体単結晶も容易に育成することができる。
【実施例】
【００５５】
以下、実施例及び比較例を用いて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００５６】
［実施例１］
図１に示される単結晶引き上げ装置１１において、超電導コイルの配置を図３に示されるコイル配置（コイル軸間のＸ軸を挟む中心角度αが６０度；２対のコイルを１対ずつ別々に配線）としたものを用いて、以下に示す引き上げ条件で、半導体単結晶の引き上げを行った。
【００５７】
（引き上げ条件）
使用坩堝              ：直径８００ｍｍ
単結晶原料のチャージ量：４００ｋｇ
育成する単結晶        ：直径３０６ｍｍ
単結晶の直胴部の長さ  ：４０ｃｍ
磁束密度              ：コイル軸を含む水平面内の中心軸において３０００Ｇとな
るように調整
単結晶回転速度        ：６ｒｐｍ
坩堝回転速度          ：０．０３ｒｐｍ
【００５８】
［実施例２］
図１に示される単結晶引き上げ装置１１において、超電導コイルの配置を図４に示されるコイル配置（中心角度αが７０度；２対のコイルを１対ずつ別々に配線）としたものを用いる以外は実施例１と同様にして、半導体単結晶の引き上げを行った。
【００５９】
［実施例３］
図１に示される単結晶引き上げ装置１１において、超電導コイルの配置を図５に示されるコイル配置（中心角度αが８０度；２対のコイルを１対ずつ別々に配線）としたものを用いる以外は実施例１と同様にして、半導体単結晶の引き上げを行った。
【００６０】
［比較例１］
図１に示される単結晶引き上げ装置１１において、超電導コイルの配置を図６に示されるコイル配置（中心角度αが９０度；２対のコイルを１対ずつ別々に配線）としたものを用いる以外は実施例１と同様にして、半導体単結晶の引き上げを行った。
【００６１】
［比較例２］
図１に示される単結晶引き上げ装置１１において、超電導コイルの配置を図７に示されるコイル配置（コイル軸間のＸ軸を挟む中心角度αが６０度；２対のコイルをすべて直列に配線）としたものを用いる以外は実施例１と同様にして、半導体単結晶の引き上げを行った。
【００６２】
実施例１〜３及び比較例１の単結晶引き上げ装置を用いた場合の、コイル軸を含む水平面内の磁束密度分布を測定した。その結果を図８〜１１に示す。ここで、図８（ａ）〜１１（ａ）は、磁力線方向がＸ軸方向の場合のコイル軸を含む水平面内の磁束密度分布であり、図８（ｂ）〜１１（ｂ）は、磁力線方向がＹ軸方向の場合のコイル軸を含む水平面内の磁束密度分布である。また、磁力線方向がＸ軸方向の場合と磁力線方向がＹ軸方向の場合の坩堝壁での磁束密度を表１に示す。また、磁力線方向の磁束密度分布を示すグラフを図１６に、磁力線と垂直方向の磁束密度分布を示すグラフを図１７に示す。
【００６３】
【表１】
0006620670.tif 000002
【００６４】
更に、解析ソフトとしてＦＥＭＡＧ−ＴＭＦを使用し、実施例１〜３及び比較例１の単結晶引き上げ装置を用いて上記に示す引き上げ条件で単結晶の引き上げを行った場合の単結晶の直胴部の長さが４０ｃｍとなった時点の融液の断面（磁力線と平行な断面と垂直な断面）における流速分布をシミュレーション解析した。その解析結果を図１２〜１５に示す。なお、図１２（ａ）〜１５（ａ）は、磁力線と平行な断面における流速分布であり、図１２（ｂ）〜１５（ｂ）は、磁力線と垂直な断面における流速分布である。
【００６５】
また、実施例１〜３及び比較例１、２で育成した半導体単結晶について、酸素濃度を調べた。その結果を図１８に示す。
【００６６】
コイル軸間のＸ軸を挟む中心角度αを６０度（α’を１２０度）とし、２対のコイルを１対ずつ別々に配線した実施例１では、電流方向の切り替えにより磁力線方向をＸ軸方向、Ｙ軸方向と切り替えた場合に、図８（ａ）及び図８（ｂ）に示されるように、それぞれ異なる磁場分布が発生していた。また、表１及び図１６、１７に示されるように、磁力線方向がＸ軸方向の場合、Ｘ軸上の磁束密度分布は下に凸の分布（図１６）であり、Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値を超えた値となっており、Ｙ軸上の磁束密度分布は下に凸の分布（図１７）であり、Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の１２０％以下となっていた。また、表１及び図１６、１７に示されるように、磁力線方向がＹ軸方向の場合、Ｙ軸上の磁束密度分布は上に凸の分布（図１６）であり、Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の６０％以下となっており、Ｘ軸上の磁束密度分布は下に凸の分布（図１７）であり、Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の１７０％以上となっていた。また、図１２（ａ）及び図１２（ｂ）に示されるように、融液の断面における流速分布も、磁力線と平行な断面と磁力線と垂直な断面でそれぞれ異なっていた。また、図１８に示されるように、磁力線方向がＸ軸方向である水平磁場を印加して引き上げた単結晶の酸素濃度は１０〜１５ｐｐｍａ−ＪＥＩＤＡ程度であり、磁場を切り替えて磁力線方向がＹ軸方向である水平磁場を印加して引き上げた単結晶の酸素濃度は３ｐｐｍａ−ＪＥＩＤＡ程度であることから、磁場の切り替えによって酸素濃度が大きく異なる単結晶を製造できていることが分かる。また、育成した低酸素濃度の単結晶には、成長縞が見られなかった。
【００６７】
コイル軸間のＸ軸を挟む中心角度αを７０度（α’を１１０度）とし、２対のコイルを１対ずつ別々に配線した実施例２では、電流方向の切り替えにより磁力線方向をＸ軸方向、Ｙ軸方向と切り替えた場合に、図９（ａ）及び図９（ｂ）に示されるように、それぞれ異なる磁場分布が発生していた。また、表１及び図１６、１７に示されるように、磁力線方向がＸ軸方向の場合、Ｘ軸上の磁束密度分布は下に凸の分布（図１６）であり、Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値を超えた値となっており、Ｙ軸上の磁束密度分布は下に凸の分布（図１７）であり、Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の１２０％以下となっていた。また、表１及び図１６、１７に示されるように、磁力線方向がＹ軸方向の場合、Ｙ軸上の磁束密度分布は上に凸の分布（図１６）であり、Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の６０％以下となっており、Ｘ軸上の磁束密度分布は下に凸の分布（図１７）であり、Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の１７０％以上となっていた。また、図１３（ａ）及び図１３（ｂ）に示されるように、融液の断面における流速分布も、磁力線と平行な断面と磁力線と垂直な断面でそれぞれ異なっていた。また、図１８に示されるように、磁力線方向がＸ軸方向である水平磁場を印加して引き上げた単結晶の酸素濃度は８〜１１ｐｐｍａ−ＪＥＩＤＡ程度であり、磁場を切り替えて磁力線方向がＹ軸方向である水平磁場を印加して引き上げた単結晶の酸素濃度は３．５ｐｐｍａ−ＪＥＩＤＡ程度であることから、磁場の切り替えによって酸素濃度が大きく異なる単結晶を製造できていることが分かる。また、育成した低酸素濃度の単結晶には、成長縞が見られなかった。
【００６８】
コイル軸間のＸ軸を挟む中心角度αを８０度（α’を１００度）とし、２対のコイルを１対ずつ別々に配線した実施例３では、電流方向の切り替えにより磁力線方向をＸ軸方向、Ｙ軸方向と切り替えた場合に、図１０（ａ）及び図１０（ｂ）に示されるように、それぞれ異なる磁場分布が発生していた。また、表１及び図１６、１７に示されるように、磁力線方向がＸ軸方向の場合、Ｘ軸上の磁束密度分布は上に凸の分布（図１６）であり、Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値未満となっており、Ｙ軸上の磁束密度分布は下に凸の分布（図１７）であり、Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の１２０％を超えた値となっていた。また、表１及び図１６、１７に示されるように、磁力線方向がＹ軸方向の場合、Ｙ軸上の磁束密度分布は上に凸の分布（図１６）であるものの、Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の６０％を超える値となっており、Ｘ軸上の磁束密度分布は下に凸の分布（図１７）であるものの、Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の１７０％未満となっていた。また、図１４（ａ）及び図１４（ｂ）に示されるように、融液の断面における流速分布も、磁力線と平行な断面と磁力線と垂直な断面でそれぞれ異なっていた。また、図１８に示されるように、磁力線方向がＸ軸方向である水平磁場を印加して引き上げた単結晶の酸素濃度は６〜８ｐｐｍａ−ＪＥＩＤＡ程度であり、磁場を切り替えて磁力線方向がＹ軸方向である水平磁場を印加して引き上げた単結晶の酸素濃度は４ｐｐｍａ−ＪＥＩＤＡ程度であることから、磁場の切り替えによって酸素濃度が異なる単結晶を製造できていることが分かる。また、育成した低酸素濃度の単結晶には、成長縞が見られなかった。
【００６９】
一方、コイル軸間のＸ軸を挟む中心角度αを９０度（α’も９０度）とし、２対のコイルを１対ずつ別々に配線した比較例１では、図１１（ａ）及び図１１（ｂ）に示されるように、電流方向の切り替えにより磁力線方向をＸ軸方向、Ｙ軸方向と切り替えた場合にも、磁場分布はそのまま９０度回転するだけであり、それぞれ異なる磁場分布は発生していなかった。また、表１及び図１６、１７に示されるように、磁力線方向がＸ軸方向の場合、Ｘ軸上の磁束密度分布は上に凸の分布（図１６）であり、Ｘ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値未満となっており、Ｙ軸上の磁束密度分布は下に凸の分布（図１７）であり、Ｙ軸上の磁束密度は坩堝壁では磁束密度設定値の１２０％を超えた値となっていた。また、表１及び図１６、１７に示されるように、磁力線方向がＹ軸方向の場合にも、磁力線方向がＸ軸方向の場合の磁束密度分布が９０度回転した以外は同様の磁束密度分布となっていた。また、図１５（ａ）及び図１５（ｂ）に示されるように、融液の断面における流速分布も、磁力線と平行な断面と磁力線と垂直な断面でそれぞれ同じであった。また、図１８に示されるように、磁力線方向がＸ軸方向である水平磁場を印加して引き上げた単結晶と磁力線方向がＹ軸方向である水平磁場を印加して引き上げた単結晶中の酸素濃度に違いは見られず、どちらも５〜６ｐｐｍａ−ＪＥＩＤＡ程度であることから、磁場を切り替えても酸素濃度が異なる単結晶を製造できないことが分かる。また、育成した低酸素濃度の単結晶には、成長縞が見られなかった。
【００７０】
また、コイル軸間のＸ軸を挟む中心角度αを６０度とし、２対のコイルをすべて直列に配線した比較例２では、磁力線方向が互いに異なり、かつ磁場分布が互いに異なる、２種類の磁場を切り替えて発生させることができないため、図１８に示されるように、実施例１において磁力線方向がＸ軸方向である水平磁場を印加して引き上げた単結晶と同程度の酸素濃度の高い（１０〜１５ｐｐｍａ−ＪＥＩＤＡ程度の）単結晶しか製造することができなかった。なお、育成した高酸素濃度の単結晶には、成長縞が見られた。
【００７１】
以上のことから、本発明の単結晶引き上げ装置であれば、育成する単結晶中の酸素濃度を低減できるとともに、育成する単結晶中の成長縞を抑制することができ、同じ引き上げ装置において、簡便な方法で酸素濃度の高い単結晶も得ることができることが明らかとなった。また、コイル軸間のＸ軸を挟む中心角度αを６０度以上７０度以下とすることで、磁場を切り替えた場合の単結晶の酸素濃度の差が特に大きくなることが明らかとなった。
【００７２】
なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。
【符号の説明】
【００７３】
１…引き上げ炉、  ２…坩堝、  ３…加熱ヒータ、  ４…超電導コイル、
６…溶融した単結晶原料（融液）、  ７…磁力線、  ８…引き上げ方向、
９…単結晶、  １０…中心軸、  １１…単結晶引き上げ装置、
１２…コイル軸を含む水平面、  １３…コイル軸、  ３０…磁場発生装置。
【図１】
0006620670.tif 000003
【図２】
0006620670.tif 000004
【図３】
0006620670.tif 000005
【図４】
0006620670.tif 000006
【図５】
0006620670.tif 000007
【図６】
0006620670.tif 000008
【図７】
0006620670.tif 000009
【図８】
0006620670.tif 000010
【図９】
0006620670.tif 000011
【図１０】
0006620670.tif 000012
【図１１】
0006620670.tif 000013
【図１２】
0006620670.tif 000014
【図１３】
0006620670.tif 000015
【図１４】
0006620670.tif 000016
【図１５】
0006620670.tif 000017
【図１６】
0006620670.tif 000018
【図１７】
0006620670.tif 000019
【図１８】
0006620670.tif 000020
【図１９】
0006620670.tif 000021
【図２０】
0006620670.tif 000022
【図２１】
0006620670.tif 000023
【図２２】
0006620670.tif 000024
【図２３】
0006620670.tif 000025
【図２４】
0006620670.tif 000026
【図２５】
0006620670.tif 000027
【図２６】
0006620670.tif 000028
【図２７】
0006620670.tif 000029
【図２８】
0006620670.tif 000030
【図２９】
0006620670.tif 000031
【図３０】
0006620670.tif 000032
【図３１】
0006620670.tif 000033