【事件の表示】
　特許第３３３０４１３号「ポリプロピレン組成物およびその製造方法」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３３０４１３号の請求項１及び２に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］手続の経緯
　本件特許第３３３０４１３号は、平成５年２月２４日に出願された特願平５−３５１９６号に係り、平成１４年７月１９日に設定登録がなされた後、日本ポリケム株式会社から特許異議の申立てがあり、平成１５年８月７日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である平成１５年１０月１６日付けで特許権者より特許異議意見書と訂正請求書が提出されたものである。
　
［２］本件訂正前の特許に対する特許異議申立人の主張の概要
　本件訂正前の特許に対し、特許異議申立人　日本ポリケム株式会社は、下記甲第１号証〜甲第５号証及び参考資料１及び２を提示し、本件請求項１及び２に係る発明は、甲第５号証の記載をみれば甲第１号証に記載された発明であるか、甲第１号証、甲第２号証、参考資料１及び参考資料２に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得た発明であるか、甲第４号証に記載された内容をみれば、その出願前の特許出願であって、その出願後に下記の甲第３号証として出願公開された特許出願の願書に最初に添付した明細書に記載された発明と同一であるか、本件明細書には不備があるから、本件訂正前の請求項１及び２に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号、同法第２９条第２項又は同法第２９条の２の規定に違反してされたものであるか、若しくは、同法第３６条に規定する要件を満足していない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものであると主張する。
　　　　　　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特開平４−３５６５１１号公報
　甲第２号証：特開昭５９−１７２５０７号公報
　先願明細書３：特願平５−３０６００号明細書（特開平６−２４００６８号公報（甲第３号証）参照）
　甲第４号証：特開平３−７７０４号公報
　甲第５号証：実験成績報告書、平成１５年２月２８日、日本ポリケム株式会社　触媒開発センター　中島雅司　他１名作成
　参考資料１：日本分析化学会、高分子分析研究懇談会　編「高分子分析ハンドブック」朝倉書店、１９８７年７月２５日発行、２５２〜２５３頁
　参考資料２：特開平１−１２６３５５号公報
　
［３］本件訂正請求
（１） 訂正事項
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正することを求めるものであり、その訂正事項は以下のとおりである。
（ａ）訂正事項ａ
　請求項１の「１３５℃のテトラリン中で測定した極限粘度数（以下、〔η〕と記す。）が1.0 ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.90以上である高分子量のポリプロピレン90〜99.9重量部と、〔η〕が0.1 〜0.8 ｄｌ／ｇでＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93以上である低分子量の高立体規則性ポリプロピレン0.1 〜10重量部よりなるポリプロピレン組成物。」を、「１３５℃のテトラリン中で測定した極限粘度数（以下、〔η〕と記す。）が1.0 ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.95〜0.98である高分子量のポリプロピレン90〜99.9重量部と、〔η〕が0.1 〜0.8 ｄｌ／ｇでＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93以上である低分子量の高立体規則性ポリプロピレン0.1 〜10重量部を溶融混合したペレットよりなるポリプロピレン組成物。」に訂正する。
（ｂ）訂正事項ｂ
　請求項２の「〔η〕が1.0 ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.90以上である高分子量のポリプロピレン90〜99.9重量部に、〔η〕が0.1 〜0.8 ｄｌ／ｇでＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93以上である低分子量の高立体規則性ポリプロピレン0.1 〜10重量部を溶融混合することを特徴とするポリプロピレン組成物の製造方法。」を、「〔η〕が1.0 ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.95〜0.98である高分子量のポリプロピレン90〜99.9重量部に、〔η〕が0.1 〜0.8 ｄｌ／ｇでＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93以上である低分子量の高立体規則性ポリプロピレン0.1 〜10重量部を溶融混合しペレット化することを特徴とするポリプロピレン組成物の製造方法。」に訂正する。
（ｃ）訂正事項ｃ
　明細書の発明の詳細な説明の段落【0008】の、「【課題を解決するための手段】本発明者らは通常工業的に用いられているポリプロピレンに特定の低分子量ポリプロピレンをブレンドすることにより物性が低下せず、むしろ物性が向上することを見いだして本発明を完成させた。すなわち本発明は、１３５℃のテトラリン中で測定した極限粘度数（以下、〔η〕と記す。）が1.0 ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.90以上である高分子量のポリプロピレン90〜99.9重量部と、〔η〕が0.1 〜0.8 ｄｌ／ｇでＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93以上である低分子量の高立体規則性ポリプロピレン0.1 〜10重量部よりなるポリプロピレン組成物であり、また本発明は、上記の高分子量のポリプロピレン90〜99.9重量部と低分子量の高立体規則性ポリプロピレン0.1 〜10重量部とを溶融混合することを特徴とするポリプロピレン組成物の製造方法である。」を、「【課題を解決するための手段】本発明者らは通常工業的に用いられているポリプロピレンに特定の低分子量ポリプロピレンをブレンドすることにより物性が低下せず、むしろ物性が向上することを見いだして本発明を完成させた。すなわち本発明は、１３５℃のテトラリン中で測定した極限粘度数（以下、〔η〕と記す。）が1.0 ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.95〜0.98である高分子量のポリプロピレン90〜99.9重量部と、〔η〕が0.1 〜0.8 ｄｌ／ｇでＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93以上である低分子量の高立体規則性ポリプロピレン0.1 〜10重量部を溶融混合したペレットよりなるポリプロピレン組成物であり、また本発明は、上記の高分子量のポリプロピレン90〜99.9重量部と低分子量の高立体規則性ポリプロピレン0.1 〜10重量部とを溶融混合しペレット化することを特徴とするポリプロピレン組成物の製造方法である。」に訂正する。
（ｄ）訂正事項ｄ
　明細書の発明の詳細な説明の段落【0012】中の「これらの低分子量のポリプロピレンを上記高分子量のポリプロピレンと溶融混合することで、本発明のポリプロピレン組成物が得られる。」を、「これらの低分子量のポリプロピレンを上記高分子量のポリプロピレンと溶融混合しペレット化することで、本発明のポリプロピレン組成物が得られる。」に訂正する。
　
（２）訂正可否の検討
（ａ）訂正事項ａは、（ア）高分子量のポリプロピレンの沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率の範囲を「0.90以上」から「0.95〜0.98」にする訂正であり、また、（イ）「ポリプロピレン組成物」を、「溶融混合したペレットよりなるポリプロピレン組成物」とする訂正である。ここでは、（ア）と（イ）とを分けて検討する。
（ア）について
　この訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とすることは明らかであり、また、発明の詳細な説明の段落【0014】には、実施例１として、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.98の高分子量のポリプロピレンが記載され、同じく段落【0019】には、実施例２として、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.95の高分子量のポリプロピレンが記載されているので、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内でされたものである。
（イ）について、
　この訂正は、ポリプロピレン組成物を、溶融混合したペレットよりなるという限定を付すものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とすることは明らかであり、また、発明の詳細な説明の段落【0012】には、
「これらの低分子量のポリプロピレンを上記高分子量のポリプロピレンと溶融混合することで、本発明のポリプロピレン組成物が得られる。」と記載され、また、同じく段落【0014】の実施例１では、「ポリプロピレン（〔η〕が1.6 ｄｌ／ｇ……）に……低分子量のポリプロピレン……が５重量％になるように添加して……溶融混練し、ペレット化した。」と記載されているので、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内でされたものである。
（ｂ） 訂正事項ｂは、（ア）高分子量のポリプロピレンの沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率の範囲を「0.90以上」から「0.95〜0.98」にする訂正であり、また、（イ）「溶融混合することを特徴とするポリプロピレン組成物の製造方法。」を、「溶融混合しペレット化することを特徴とするポリプロピレン組成物の製造方法。」とする訂正である。ここでは、（ア）と（イ）とを分けて検討する。
（ア）について
　この訂正は、訂正事項ａ（ア）の訂正と同じであるから、上記（ａ）（ア）において示した理由と同じ理由により、特許請求の範囲の減縮を目的とすることは明らかであり、また、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内でされたものである。
（イ）について
　この訂正は、ポリプロピレン組成物の製造方法について、「溶融混合する」から、「溶融混合しペレット化する」というように限定を付すものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とすることは明らかであり、また、発明の詳細な説明の段落【0014】の実施例１では、「ポリプロピレン（〔η〕が1.6 ｄｌ／ｇ……）に……低分子量のポリプロピレン……が５重量％になるように添加して……溶融混練し、ペレット化した。」と記載されているので、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内でされたものである。
（ｃ）訂正事項ｃ及びｄは、上記訂正事項ａ及びｂにおける特許請求の範囲の訂正に対応させて発明の詳細な説明の記載をこれと整合させるものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、訂正前の明細書に記載された事項の範囲内でされたものである
（ｄ）そして、訂正事項ａ〜ｄは、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもないことは明らかである。
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
［４］本件発明
　本件発明は、訂正された明細書の特許請求の範囲の請求項１及び２に記載された事項により特定される以下のとおりのもの（以下、順次「訂正後の本件発明１」及び「訂正後の本件発明２」という。）と認める。
「【請求項１】１３５℃のテトラリン中で測定した極限粘度数（以下、〔η〕と記す。）が1.0 ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.95〜0.98である高分子量のポリプロピレン90〜99.9重量部と、〔η〕が0.1 〜0.8 ｄｌ／ｇでＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93以上である低分子量の高立体規則性ポリプロピレン0.1 〜10重量部を溶融混合したペレットよりなるポリプロピレン組成物。
【請求項２】〔η〕が1.0 ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.95〜0.98である高分子量のポリプロピレン90〜99.9重量部に、〔η〕が0.1 〜0.8 ｄｌ／ｇでＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93以上である低分子量の高立体規則性ポリプロピレン0.1 〜10重量部を溶融混合しペレット化することを特徴とするポリプロピレン組成物の製造方法。」
　
［５］特許異議申立てについて
（１）甲各号証等の記載事項
（ａ）甲第１号証には、
「（１）２０℃のキシレンに可溶な重合体が４．０重量％以下であり、
（２）１３５℃のテトラリン中で測定した固有粘度〔η〕が１．０ｄｌ／ｇ以上４．０ｄｌ／ｇ以下の範囲にあり、
（３）分子量が２０００以上２６０００以下である成分の量Ａｉが式（Ｉ）
　　　　　　　ｌｏｇＡｉ≧１．６０−１．３２ｌｏｇ〔η〕　　　（Ｉ）
を満足することを特徴とする高剛性ポリプロピレン。」（特許請求の範囲の請求項１）、
「本発明のポリプロピレンは、アイソタクチック・ポリプロピレンを与える触媒を用い、重合条件を調節することによって重合の過程で各成分を同時に又は段階的に生成させて得ることができるし、又、別個に重合して得られた少くとも２種の特定Ａｉ量、ＣＸＳ、〔η〕を有するポリプロピレンを通常のオレフィン重合体に適用される方法で混合することによって得ることもできる。」（段落【0006】）、
「かかる触媒系を用い先に述べたＣＸＳ、〔η〕及びＡｉと〔η〕との関係式（Ｉ）を満足するポリプロピレンを得るには次の如き方法が用いられる。……
（ｃ）特定分子量範囲の成分を多量に含むポリプロピレンを別途調製し、これを剛性等を改良する必要のあるポリプロピレンに配合して製品とする方法、……」（段落【0010】）、
「前記（ｃ）の方法についてさらに説明する。
　この方法に用いるポリプロピレンは次の様なポリプロピレンをいう。即ち、特定分子量範囲の成分Ａｉを多量に含むポリプロピレンとは、２０℃のキシレンに可溶な重合体（ＣＸＳ）の量が１０重量％以下であって、かつ、分子量が２０００以上２６０００以下であるＡｉを５０％以上含有する立体規則性ポリプロピレンである（以下ＰＰ−１という）。
　剛性等を改良する必要のあるポリプロピレンとは、ＰＰ−１に比して相対的に高分子量であって、ＣＸＳの量が４．０重量％以下、固有粘度〔η〕が１．０ｄｌ／ｇ以上１０．０ｄｌ／ｇ以下である立体規則性ポリプロピレンである（以下ＰＰ−２という）。
　これらのポリプロピレンを配合し、配合後の全ポリマーに対してＣＸＳの量が４．０重量％を越えず、さらに、固有粘度〔η〕が１．０〜４．０ｄｌ／ｇの範囲となるようにするとともに、Ａｉと〔η〕とが式（Ｉ）の関係を満足するように配合することによって得ることができる。」（段落【0011】）、
　
「ＰＰ−１とＰＰ−２の配合割合は、ＰＰ−１が１．０〜９０重量％に対しＰＰ−２を９９．０〜１０重量％の範囲内であって、……」（段落【0012】）、
「【実施例】
　以下、本発明の実施例を示すが、本発明はこれらに限定されるものではない。諸物性の測定は、以下の方法によっておこなった。……
（３）固有粘度〔η〕
　ウベローデ型粘度計を用いて、テトラリンを溶媒として１３５℃で測定した。」（段落【0014】）及び
「実施例２〜７
（１）ＰＰ−１の重合
　窒素で置換した５リットルのＳＵＳ製撹拌機付きのオートクレーブに、脱水精製したｎ−ヘプタン１．５リットル、ジエチルアルミニウムクロリド２０．７ｍｍｏｌ、及び比較例２で得た固体触媒０．９８０ｇを順次加え、プロピレン５０ｇ及び水素を分圧で６．８ｋｇ／ｃｍ2 Ｇ添加し６０℃で重合を行った。プロピレンは重合圧力を９．０ｋｇ／ｃｍ2 Ｇに保つように供給し２時間重合した。次いで内圧をパージした後、ブタノール７５ｍｌを添加し重合を停止するとともに６０℃で１時間処理し、内容物を取り出して１６７．３ｇのプロピレン重合体を得た。該ポリマーの〔η〕は０．４９ｄｌ／ｇであり、Ａｉは６０％、ＣＸＳは４．１ｗｔ％であった。
（２）ＰＰ−２の重合
　窒素で置換した５リットルのＳＵＳ製撹拌機付きオートクレーブに、脱水精製したｎ−ヘプタン１．５リットル、ジエチルアルミニウムクロリド２０．７ｍｍｏｌおよび上記比較例２で得た固体触媒０．７８７ｇを順次加え、プロピレン５０ｇを添加し６０℃で重合を継続した。プロピレンは重合圧力を１．５ｋｇ／ｃｍ2 Ｇに保つように供給し２時間重合した。次いで内圧をパージした後、ブタノール７５ｍｌを添加し重合を停止した後６０℃で１時間処理し、内容物を取り出し１４７．６ｇのプロピレン重合体を得た。該ポリマーの〔η〕は４．０９ｄｌ／ｇであり、ＣＸＳは３．０重量％であった。
（３）混合
　２リットルのセパラブルフラスコにＢＨＴ０．２ｇを溶解したキシレン１リットルを入れ、ＰＰ−１とＰＰ−２とを表２記載の比率で、合計量が１０ｇとなるように加え、撹拌しながら１３０℃に昇温し、この状態で１時間保ち、ポリマーを完全に溶解した。その後、室温まで放冷し、ポリマーを析出させ、さらに２０℃で１時間静置した。ガラスフィルター（木下式ガラスボールフィルターＧ３）で吸引濾過し、析出ポリマーとキシレンを分離した後、析出ポリマー部を室温のメタノール２リットル中へ投入し撹拌した。再び濾過して得た固形ポリマーを６０℃で真空乾燥した。」（段落【0019】）と記載され、８頁に記載の表２には、実施例２として、ＰＰ−１が５ｗｔ％、ＰＰ−２が９５ｗｔ％の割合で混合した組成物が、実施例３として、ＰＰ−１が１０ｗｔ％、ＰＰ−２が９０ｗｔ％の割合で混合した組成物が記載されている。
　
（ｂ）甲第２号証には、
「チーグラー型触媒を用いてプロピレンを二段階で重合することからなり、一方の段階において極限粘度（１３５℃のデカリン中で測定）が１．８ないし１０ｄｌ／ｇ、アイソタクテイシテイが９７．５重量％以上のポリプロピレンを全体の３５ないし６５重量％の割合で製造し、他方の段階において極限粘度が０．６ないし１．２ｄｌ／ｇ、アイソタクテイシテイが９６．５重量％以上のポリプロピレンを全体の６５ないし３５重量％の割合で製造し、……プロピレンの重合方法。」（特許請求の範囲第１項）及び
「尚、本発明においてアイソタクテイシテイ（ＩＩ）は、沸騰ｎ−ヘプタン抽出残であり、……」と記載されている。
　
（ｃ）先願明細書３には、
「（ａ）１３５℃テトラリン中で測定した極限粘度が５．０ｄｌ／ｇ以上の超高分子量ポリプロピレン １００重量部（ｂ）１３５℃テトラリン中で測定した極限粘度が０．０３〜３．５ｄｌ／ｇ、かつアイソタクチックペンタッド分率が０．９６０以上の低分子量ポリプロピレン５〜１００重量部を含むことを特徴とするポリプロピレン組成物。」（特許請求の範囲の請求項１）、
「超高分子ポリプロピレンと低分子量ポリプロピレンを混合し、本発明のポリプロピレン組成物を得る方法は特に制限はないが、ヘンシェルミキサー等を使用し、両成分をドライブレンドする方法、または、重合時に多段階に両成分を製造する方法等を用いることができる。」（段落【0015】）、
「本発明のポリプロピレン組成物は、通常の成形機を使用し、射出成形、押出成形、及びプレス成形等の成形法で、種々の形状の成形品を成形することができる。しかしながら、本発明のポリプロピレン組成物を一旦溶融し成形したものは、溶融し再び結晶化する際に分子鎖の絡み合いが起こるためか、溶融粘度は著しく大きくなり、流動性が低下する。このため本発明のポリプロピレン組成物は、一旦射出成形、及び押出成形等を行うと、再度溶融して成形を行うことは困難である。したがって、上記方法で混合して得られたポリプロピレン組成物は溶融混練等によりペレット化することなく、射出成形機、押出成形機やプレス成形機等の公知の成形機を用いて直接所望の形状に成形することが好ましい。」（段落【0016】）及び
「実施例１
　特開平３−７７０４号公報に記載されている方法に準じ、超高分子量ポリプロピレンの重合を行った。得られた超高分子量ポリプロピレンの１３５℃テトラリン中で測定した極限粘度は５．６ｄｌ／ｇであった。特開平２−１７０８０２号に記載されている方法に準じ、低分子量ポリプロピレンの重合を行った。得られた低分子量ポリプロピレンの１３５℃テトラリン中で測定した極限粘度は０．６８ｄｌ／ｇ、13Ｃ−ＮＭＲで測定したアイソタクチックペンタッド分率は０．９６７（表１の低分子量ポリプロピレン（Ａ））であった。この超高分子量ポリプロピレンと低分子量ポリプロピレン（Ａ）をヘンシェルミキサーを使用し、表２に示す割合で混合した。得られたポリプロピレン組成物の１３５℃テトラリン中における極限粘度は４．０ｄｌ／ｇであった。このポリプロピレン組成物を用いて、曲げ試験片の作製、及び流動長測定のため射出成形を行った。得られた試験片の曲げ弾性率、熱変形温度及び流動長を表２に示した。」（段落【0027】）と記載されている。
　
（ｄ）甲第４号証には、
「（Ａ）プロピレンに基づく単量体単位が９５モル％を越えて１００モル％以下、プロピレン以外のα−オレフィンに基づく単量体単位が０モル％以上５モル％未満であり、
（Ｂ）重量平均分子量が１００万以上であり　且つ
（Ｃ）Ｐ−キシレン可溶分が１．０重量％以下であることを特徴とする超高分子量ポリプロピレン。」（特許請求の範囲の請求項１）及び
「本発明の超高分子量ポリプロピレンの上記した結晶性には、立体規則性が大きく影響する。本発明の超高分子量ポリプロピレンの立体規則性は、13Ｃ核磁気共鳴スペクトル（以下、13Ｃ−ＮＭＲと略記する）により測定されたペンタッド分率で表示すると０．９６以上となり、０．９７以上、さらには０．９８以上とすることもできる。」（２頁右下欄１２〜１９行）と記載され、６頁左下欄３行以降には、実施例としてポリプロピレンが記載され、８頁右下欄の表１には、実施例１〜５として、ペンタッド分率が０．９７１〜０．９８２の値が記載されている。
　
（ｅ）参考資料１には、
「２．２．９　ポリプロピレン（ホモポリマー）
　ａ．立体規則性の定量
　ポリプロピレン（ＰＰ）の立体規則性はＰＰ中に含まれる量で表示する場合が一般的である。アイソタクチックＰＰは結晶性のため溶剤に溶けにくく、結晶性の低いアタクチックＰＰやステレオブロックＰＰを沸とうヘプタンで抽出することによって、沸とうヘプタン不溶部の割合を立体規則性という場合が多い。また、アイソタクチックＰＰの割合をＩＲスペクトルあるいはＸ線回折によって求められる結晶化度から推定する方法も一般によく行われる。また一方、アイソタクチックＰＰとはいっても、ポリマーの連鎖中には１０００モノマー単位当たり５〜１０個の規則性の乱れが存在しており、この乱れは13Ｃ−ＮＭＲスペクトルより定量できる。」（２５２頁５〜１３行）と記載されている。
　
（ｆ）参考資料２には、
「１　（イ）極限粘度［η1］が０．５〜５ｄｌ／ｇであり、（ロ）常温キシレン可溶分量（Ｘｓ）が３重量％以下でありかつ常温キシレン不溶分の極限粘度と常温キシレン可溶分の極限粘度の間に式
〔不溶分［η1］−可溶分［η1］〕＝△［η1］
で表される△［η1］が０．５以下であり、
（ロ） アイソタクチックペンタッド分率（ＩＰ）が式
　ＩＰ≧−０．６２４［η1］＋９７．５
で表される範囲であり、（ニ）結晶化温度Ｔｃは式
　Ｔｃ≧−２．３３［η1］＋１１６．０
で表される範囲であるプロピレン単独重合体……」（特許請求の範囲第１項）と記載されている。
　
（２）特許法第２９条第１項第３号の規定の適用について
（ａ）訂正後の本件発明１について
　甲第１号証には、２０℃のキシレンに可溶な重合体が４．０重量％以下であり、１３５℃のテトラリン中で測定した固有粘度〔η〕が１．０ｄｌ／ｇ以上４．０ｄｌ／ｇ以下の範囲にあり、分子量が２０００以上２６０００以下である成分の量Ａｉが式　ｌｏｇＡｉ≧１．６０−１．３２ｌｏｇ〔η〕を満足する高剛性ポリプロピレンに関する発明が記載され、このようなポリプロピレンを調整するために、分子量が２０００以上２６０００以下である立体規則性ポリプロピレン（以下、「ＰＰ−１」という。）と相対的に高分子量で固有粘度〔η〕が１．０ｄｌ／ｇ以上１０．０ｄｌ／ｇ以下である立体規則性ポリプロピレン（以下、「ＰＰ−２」という。）を混合することが記載されている。
　また、甲第１号証の実施例２及び３では、〔η〕の値が０．４９ｄｌ／ｇであるＰＰ−１を、それぞれ５重量％及び１０重量％使用し、〔η〕の値が４．０９ｄｌ／ｇであるＰＰ−２を、それぞれ、９５重量％及び９０重量％使用した例が記載されており、ＰＰ−１は、訂正後の本件発明１の低分子量の高立体規則性ポリプロピレンに対応し、ＰＰ−２は、同じく高分子量のポリプロピレンに対応する。
　そうすると、甲第１号証では、高分子量のポリプロピレンに対応する樹脂の沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率の値が記載されていない点、及び低分子量の高立体規則性ポリプロピレンに対応する樹脂のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率の値が記載されていない。
　これらの値について、特許異議申立人が提出した実験成績報告書（甲第５号証）をみてみると、それぞれ、0.935および0.945とされており、高分子量のポリプロピレンにおける、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率の値が訂正後の本件発明１と異なることは明らかである。
　よって、訂正後の本件発明１は、甲第１号証に記載された発明とはいえない。
　
（ｂ）訂正後の本件発明２について
　訂正後の本件発明２は、訂正後の本件発明１のポリプロピレン組成物の製造方法の発明であるから、上記［５］（２）（ａ）と同じ理由により、甲第１号証に記載された発明とはいえない。
　
（３）特許法第２９条第２項の規定の適用について
（ａ）訂正後の本件発明１について
　上記［５］（２）（ａ）で示したとおり、訂正後の本件発明１と甲第１号証に記載された発明とを対比すると、甲第１号証では、高分子量のポリプロピレンに対応する樹脂の沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率の値が記載されていない点、及び低分子量の高立体規則性ポリプロピレンに対応する樹脂のＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率の値が記載されていない点で両者は相違する。
　そこで、この相違点について検討するに、甲第２号証には、先ず、１．８ないし１０ｄｌ／ｇ、アイソタクテイシテイが９７．５重量％以上のポリプロピレンを全体の３５ないし６５重量％の割合で製造し、その後極限粘度が０．６ないし１．２ｄｌ／ｇ、アイソタクテイシテイが９６．５重量％以上のポリプロピレンを全体の６５ないし３５重量％の割合で製造する二段階重合によりポリプロピレンを製造する方法の発明が記載されている。
　しかしながら、参考文献１及び２をみても、甲第２号証に記載されている沸騰ｎ−ヘプタン抽出残であるアイソタクテイシテイが、ｍｍｍｍペンタッド分率と同一であるということはできず、また、甲第２号証には、分子量の異なる２種類のポリプロピレンを２段階重合により製造すると記載され、訂正後の本件発明１のように、溶融混合した組成物とは異なるので、甲第１号証に記載された発明に、甲第２号証に記載された発明を適用しても、訂正後の本件発明１が容易になし得たとはいえない。
　
（ｂ）訂正後の本件発明２について
　訂正後の本件発明２は、訂正後の本件発明１のポリプロピレン組成物の製造方法の発明であるから、上記［５］（３）（ａ）と同じ理由により、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得た発明とはいえない。
　
（４）特許法第２９条の２の規定の適用について
（ａ）訂正後の本件発明１について
　先願明細書３には、（ａ）１３５℃テトラリン中で測定した極限粘度が５．０ｄｌ／ｇ以上の超高分子量ポリプロピレン １００重量部（ｂ）１３５℃テトラリン中で測定した極限粘度が０．０３〜３．５ｄｌ／ｇ、かつアイソタクチックペンタッド分率が０．９６０以上の低分子量ポリプロピレン５〜１００重量部を含むポリプロピレン組成物に関する発明が記載され、実施例には、超高分子量ポリプロピレンとしては、特開平３−７７０４号公報に記載されている方法に準じ、超高分子量ポリプロピレンの重合を行った、と記載されている。
　そして、特開平３−７７０４号公報（甲第４号証）をみると、本発明の超高分子量ポリプロピレンの立体規則性は、13Ｃ核磁気共鳴スペクトル（以下、13Ｃ−ＮＭＲと略記する）により測定されたペンタッド分率で表示すると０．９６以上となり、と記載されていることから、先願明細書３に記載されている超高分子量ポリプロピレンのペンタッド分率は、０．９６以上であるということができる。
　そこで、訂正後の本件発明１と先願明細書３に記載された発明とを比較すると、先願明細書３には、高分子量のポリプロピレンと低分子量の立体規則性ポリプロピレンとを溶融混合したペレットよりなると記載がされていない。
　この点について検討するに、先願明細書３には、高分子量のポリプロピレンと低分子量の立体規則性ポリプロピレンの混合方法としては、ドライブレンド、重合時に多段階に両成分を製造する方法が記載されており、溶融混合してペレットとすることについては記載されていない。また、先願明細書３には、本発明のポリプロピレン組成物を一旦溶融し成形したものは、溶融し再び結晶化する際に分子鎖の絡み合いが起こるためか、溶融粘度は著しく大きくなり、流動性が低下するため、ポリプロピレン組成物は溶融混練等によりペレット化することなく、公知の成形機を用いて直接所望の形状に成形することが好ましい旨が記載されているから、先願明細書３に記載された発明は、溶融混合してペレットとすることを積極的に排除している発明であるということができる。
　したがって、訂正後の本件発明１は、先願明細書３に記載された発明と同一であるということはできない。
　
（ｂ）訂正後の本件発明２について
　訂正後の本件発明２は、訂正後の本件発明１のポリプロピレン組成物の製造方法の発明であるから、上記［５］（４）（ａ）と同じ理由により、先願明細書３に記載された発明と同一であるということはできない。
　
（５）特許法第３６条の規定の適用について
　特許異議申立人は、訂正後の本件発明１では、低分子量の高立体規則性ポリプロピレンは、〔η〕が0.1 〜0.8 ｄｌ／ｇでＣ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93以上と規定されているが、発明の詳細な説明には、その数値範囲の意義と制御法が明記されていない、また、実施例において、このポリプロピレンが１例しか記載されていないため、数値範囲全てに渡っての有効性が不明であるとし、本件明細書には不備があると主張する。
　これらの点について検討するに、まず、低分子量の高立体規則性ポリプロピレンの数値範囲の意義と数値範囲に渡っての有効性について検討すると、本件明細書の発明の詳細な説明には、
「本発明者らは通常工業的に用いられているポリプロピレンに特定の低分子量ポリプロピレンをブレンドすることにより物性が低下せず、むしろ物性が向上することを見いだして本発明を完成させた。」（段落【0008】）と記載されており、また、実施例１及び２においては、〔η〕が0.35ｄｌ／ｇ、Ｃ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.98のものを用いることが記載され、得られた組成物の物性として、結晶化速度、曲げ弾性率、２３℃及び−１０℃でのアイゾット及び曲げ強さの値が記載されている。更に、特許異議意見書において、〔η〕が0.12ｄｌ／ｇ、Ｃ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93の低分子量ポリプロピレン、〔η〕が0.80ｄｌ／ｇ、Ｃ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93の低分子量ポリプロピレンを使用して、組成物の結晶化速度、曲げ弾性、２３℃でのアイゾットの値が明らかになったので、これらの記載をみれば、低分子量の高立体規則性ポリプロピレンの数値範囲の意義と数値範囲に渡っての有効性は明らかであるといえる。
　次に、低分子量の高立体規則性ポリプロピレンの制御法について検討すると、特許異議意見書にて添付された参考資料１には、ポリプロピレン製造プロセスの項にて、「分子量は触媒中のＡｌ対Ｔｉの比率や重合温度などで調節している。」（２０３頁下から７行）と記載され、重合工程の項において、「プロピレンをそのまま普通の重合条件で重合すれば、分子量のきわめて高い重合体が得られる。……触媒組成や重合条件で分子量を調整する例もあるが、一般的には温度あるいは触媒とは別個に分子量調整剤として、種々の物質を重合槽に加え分子量を調整する。分子量調整剤としては、水素が一般的である……」（２０５頁２〜８行）と記載されている。また、同じく参考資料２には、触媒の項において、「ポリプロピレンの触媒の基本的なものは、いわゆるNatta触媒であり　ＴｉＣｌ3−Ｒ3ＡｌまたはＲ2ＡｌＣｌである。ＴｉＣｌ3は結晶性のもので、その結晶型によってα、β、γ、δなどの種類があり、アイソタクティックのポリプロピレンには紫色の結晶であるα、γ、δが有効であり、……
　Ｒ3ＡｌまたはＲ2ＡｌＣｌのアルキル基は、Ｃ2Ｈ5基が最もよく、それ以上の大きなアルキル基になるとタクティシティが低下する。……
　また触媒の第３成分として、トリエチルアミン、ピリジンなどのように、−Ｎ、−ＮＨをもつ化合物、あるいは有機や無機の燐化合物、またＮａＦやＭｇＯなどの化合物を添加して、触媒活性や分子量をあげ、またタクティシティを上昇させる特許も多くみられる。」（８９頁下から５行〜９０頁１１行）と記載されている。
　更に、特許異議意見書において、低分子量ポリプロピレンの製造方法として、水素の量を、400Ｎ／時、350Ｎ／時、300Ｎ／時の場合、触媒を、rac−ジメチルシリル−ビス（２−エチル−４−フェニルインデニル）ジルコニウムジクロリド、rac−ジメチルシリル−ビスベンゾインデニルジルコニウムジクロリドを使用する場合、反応温度を５０℃、０℃、７０℃とする場合を適宜組み合わせることで、〔η〕が0.12ｄｌ／ｇ、Ｃ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93の低分子量ポリプロピレン、〔η〕が0.80ｄｌ／ｇ、Ｃ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93の低分子量ポリプロピレン、〔η〕が0.05ｄｌ／ｇ、Ｃ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93の低分子量ポリプロピレン、〔η〕が0.91ｄｌ／ｇ、Ｃ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93の低分子量ポリプロピレン、及び〔η〕が0.11ｄｌ／ｇ、Ｃ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.92の低分子量ポリプロピレンを製造した例が示されており、このように参考資料１及び２に記載された技術事項及び特許異議意見書中の製造例を勘案すれば、訂正後の本件発明１で使用される〔η〕が0.1〜0.8ｄｌ／ｇ、Ｃ13ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が0.93以上の低分子量ポリプロピレンの製造方法及び制御法は、訂正後の明細書に当業者が容易にその実施ができる程度に記載されているものといえる。
　以上のとおりであるから、訂正後の明細書には記載不備はないものと認められる。
　
［６］むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立人の提示する証拠及び主張する理由によっては訂正後の本件発明１及び２についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の本件発明１及び２についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年３月１８日（２００４．３．１８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
ポリプロピレン組成物およびその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】１３５℃のテトラリン中で測定した極限粘度数（以下、〔η〕と記す。）が１．０ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が
０．９５〜０．９８
を溶融混合したペレット
　【請求項２】〔η〕が１．０ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が
０．９５〜０．９８
しペレット化
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】本発明はポリプロピレン組成物およびその製造方法に関する。詳しくはポリプロピレンに特定の低分子量ポリプロピレンをブレンドしてなることを特徴とするポリプロピレン組成物に関する。
　【０００２】
　【従来技術】ポリプロピレンは成形加工性が容易であり、物性のバランスが比較的良く、優れた電気的、機械的、化学的性質を有し、また安価に入手することが出来るため各種の材料としてさまざまな分野に非常によく利用されている。
　【０００３】特に最近では、触媒の高性能化、重合技術の進歩、結晶化核剤等の添加効果の向上等により、剛性、耐熱変形性、表面の硬さ等の物性がさらに優れたものとして研究改良が行われている。
　【０００４】一般にポリプロピレンの物性を改良するために分子量分布を変えたり、異なった物性を有するポリプロピレン同志を混合する方法が通常行われている。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】非常に高分子量のポリプロピレンや低分子量のポリプロピレンは、通常工業的に生産されているが、従来のものは立体規則性が低いものであった。さらに、通常のポリプロピレンに少量の高分子量のポリプロピレンを混合すると物性が低下したり、フィルムなどにしたときにはブツが生じて外観も悪くなるなどの問題があった。これは同じポリプロピレン同志でも分子量の差が大きいため高分子量のポリプロピレンが均一に分散されないためであると考えられている。
　【０００６】一方、高分子量のポリプロピレンに少量の低分子量のポリプロピレンを混合した場合には、ブツが生じて外観が悪くなるなどの問題はないが、高分子量のポリプロピレンを混合した時のように混合した低分子量のポリプロピレンが均一に分散されない場合には低分子量のポリプロピレンの性質が全体の組成物の物性に影響を与えることが予想される。
　【０００７】しかしながら、従来高分子量のポリプロピレンに少量の低分子量のポリプロピレンを混合した場合には、上記した如くフィルムなどにしたときにはブツが生じて外観が悪くなるようなことはないが、低分子量のポリプロピレンを入れた分だけ物性が低下する。これは従来使用されてきた低分子量ポリプロピレンが分子量として小さいだけで、立体規則性が低いものであったためである。ところが、立体規則性の高い低分子量のポリプロピレンは剛性、耐熱変形性、表面の硬さ、結晶性等の物性が優れたものとして期待できるので、これらのポリプロピレンを通常のポリプロピレンに混合することにより物性の向上が期待できる。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段】本発明者らは通常工業的に用いられているポリプロピレンに特定の低分子量ポリプロピレンをブレンドすることにより物性が低下せず、むしろ物性が向上することを見いだして本発明を完成させた。すなわち本発明は、１３５℃のテトラリン中で測定した極限粘度数（以下、〔η〕と記す。）が１．０ｄｌ／ｇ以上で、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が
０．９５〜０．９８
を溶融混合したペレット
しペレット化
　【０００９】本発明で用いられる高分子量のポリプロピレンとは、プロピレンのホモポリマー或いは２０ｗｔ％以下のエチレンやブテン等のコモノマーを含むポリプロピレン共重合体であって、しかも〔η〕が１．０ｄｌ／ｇ以上で沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部の割合が８０％以上あるものが好ましく、さらに該沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が
０．９５〜０．９８
　【００１０】このような高分子量のポリプロピレンは、工業的にポリオレフィンを製造する方法で得られ、その重合方法は溶媒重合法あるいは実質的に溶媒の存在しない塊状重合法、気相重合法などの従来の方法が利用でき、その重合に用いる触媒は、例えば三塩化チタン触媒あるいはマグネシウム化合物に三塩化チタンや四塩化チタンなどのチタン化合物を担持した触媒成分にアルキルアルミニウムを助触媒成分とする担体触媒等が用いられる。さらにジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリドとアルミノキサンの組み合わせで代表されるようなシクロペンタジエニル化合物を配位子とする周期律表第３族、第４族の金属錯体とアルミノキサン化合物よりなる触媒、あるいはシクロペンタジエニル化合物を配位子とする周期律表第３族、第４族の金属カチオン錯体を触媒として用いる均一系の触媒も利用できる。
　【００１１】本発明で用いられる低分子量のポリプロピレンとは、〔η〕が０．１〜０．８ｄｌ／ｇで、Ｃ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が０．９３以上である低分子量の高立体規則性ポリプロピレンである。これら低分子量のポリプロピレンの製造方法は、上記高分子量のポリプロピレンを製造するものと同じ触媒、同じ重合法で得られ、重合時の条件を変えることで製造することができる。また、〔η〕が０．８ｄｌ／ｇ以上のポリプロピレンを熱減性等のモルフォロジーコントロールを行って〔η〕が０．１〜０．８ｄｌ／ｇ、Ｃ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が０．９３以上となるようにしたものも使用される。
　【００１２】これらの低分子量のポリプロピレンを上記高分子量のポリプロピレンと溶融混合
しペレット化
　【００１３】
　【実施例】以下に実施例を示しさらに本発明を説明する。
　【００１４】実施例１
ソルベー社製、三塩化チタンを用いてヘプタン溶媒中で６０℃で重合して得られたポリプロピレン（〔η〕が１．６ｄｌ／ｇ、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が０．９８）にジメチルシリルビス（２，５−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライドとメチルアルミノキサンを触媒としてトルエン中で重合して得られた低分子量のポリプロピレン（〔η〕が０．３５ｄｌ／ｇ、Ｃ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が０．９８）が５重量％になるように添加してヘンシェルミキサーで混合した後、二軸混練機（神戸製鋼（株）社製）を用い２３０℃の温度で滞留時間約４分間の条件で溶融混練し、ペレット化した。このペレットを射出成形機（東芝（株）社製ＩＳ−９０）にて試験片を作成して物性を評価した。
　【００１５】試験片の一部を用いて４００Ｋで等温結晶化解析をおこなって結晶化速度に対応する数値ｔ１／２を求めたところ１５０秒であり、また曲げ弾性は１９０００（ｋｇ／ｃｍ２）であった。
　【００１６】比較例１
実施例１に於いて低分子量ポリプロピレンを添加せずに試験片を作成して物性を評価した。ｔ１／２を求めたところ２１６秒と遅く、また曲げ弾性は１７０００（ｋｇ／ｃｍ２）であった。
　【００１７】比較例２
実施例１で用いた触媒を用いて水素を過剰に用いて低分子量のポリプロピレン（一部サンプリングして測定した〔η〕が０．７ｄｌ／ｇ、Ｃ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が０．９４）を合成し、ついで水素を減らして通常の重合を行ってポリプロピレン（〔η〕が１．４ｄｌ／ｇ、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部のＣ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が０．９７）を得た（この二段重合をそれぞれ同一条件化で別々に重合して確認したところ、ポリプロピレン中に含まれる低分子量ポリプロピレンの割合は７重量％であった。）。
　【００１８】このポリプロピレンを実施例１と同様にペレット化し、射出成形して試験片の一部を用いて物性を評価したところ、結晶化速度に対応する数値ｔ１／２は２２０秒であり、また曲げ弾性は１６０００（ｋｇ／ｃｍ２）であった。
　【００１９】実施例２
ポリプロピレンブロック共重合体（三井東圧化学（株）社製、〔η〕が１．３ｄｌ／ｇ、沸騰ｎ−ヘプタンに不溶部が９３％であり、そのＣ１３ＮＭＲで測定したｍｍｍｍペンタッド分率が０．９５）を用いて、実施例１で用いた低分子量ポリプロピレンが５重量％になるように添加した他は実施例１と同様にしたところ、２３℃及び−１０℃でのアイゾットがそれぞれ９．３（ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ）、５．０（ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ）であり、曲げ強さは３４８（ｋｇ／ｃｍ２）、曲げ弾性は１１８００（ｋｇ／ｃｍ２）であった。
　【００２０】比較例３
低分子量のポリプロピレンを添加しなかった他は実施例２と同様にしたところ、２３℃及び−１０℃でのアイゾットがそれぞれ９．３（ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ）、５．１（ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ）であり、曲げ強さは３２１（ｋｇ／ｃｍ２）、曲げ弾性は１０４００（ｋｇ／ｃｍ２）であった。
　【００２１】
　【発明の効果】本発明のポリプロピレン樹脂組成物は容易に製造することができ、成形加工性に富、剛性と耐衝撃性の物性バランスに優れた物が得られ、工業的に極めて価値がある。