【事件の表示】
　特許第３１６１２５５号「ガソリンエンジン用燃料油」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１６１２５５号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３１６１２５５号の請求項１に係る発明は、平成６年１１月２９日（優先権主張、平成５年１１月３０日、日本）に出願され、平成１３年２月２３日に特許権の設定登録がされ、その後、株式会社ジョモテクニカルリサーチセンター、昭和シェル石油株式会社、日石三菱株式会社、東燃ゼネラル石油株式会社及びコスモ石油株式会社により特許異議の申立て（以下順に、「「異議１」ないし「異議５」という。」）がされ、取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１４年３月１１日に訂正請求がされ、平成１４年５月２２日付けで「訂正を認める。特許第３１６１２５５号の請求項１に係る特許を取り消す。」旨の取消決定がされたものである。
　これに対して、本件の特許権者により、当該取消決定の取消しを求める訴えが東京高等裁判所に提起され（平成１４年（行ケ）第３６２号）、平成１６年５月３１日に東京高等裁判所において、「特許庁が異議２００１−７２９６８号事件について平成１４年５月２２日にした決定を取り消す。」との判決の言い渡しがあったものである。
　
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
　ア．訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１の記載について、「（４）ベンゼン含有量が１容量％以下で、かつ硫黄分が４０ｐｐｍ以下であること、」とあるのを、「（４）ベンゼン含有量が１容量％以下で、硫黄分が４０ｐｐｍ以下、かつ含酸素化合物含有量が０容量％であること、」と訂正する。
　イ．訂正事項ｂ
　明細書の段落【０００４】の記載について、「（４）ベンゼン含有量が１容量％以下 で、かつ硫黄分が４０ｐｐｍ以下であること、」とあるのを、「（４）ベンゼン含有量が１容量％以下で、硫黄分が４０ｐｐｍ以下、かつ含酸素化合物含有量が０容量％であること、」と訂正する。
　ウ．訂正事項ｃ
　明細書の段落【００２１】の記載について、「実施例１，２及び比較例１〜４」とあるのを、「実施例１及び比較例１〜５」と訂正する。
　エ．訂正事項ｄ
　明細書の段落【００２４】の第２表−１の記載について、「実施例２」及び「比較例１」とあるのを、それぞれ「比較例１」、「比較例２」と訂正する。
　オ．訂正事項ｅ
　明細書の段落【００２５】の第２表−２の記載について、「比較例２」、「比較例 ３」及び「比較例４」とあるのを、それぞれ「比較例３」、「比較例４」及び「比較例５」と訂正する。
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張、変更の存否
　ア．訂正事項ａは、請求項１に記載のガソリンエンジン用燃料油の含酸素化合物含有量を０容量％とするものであるが、明細書の段落【００１４】、及び第２表−１の実施例１の記載によれば、訂正前の請求項１に係る発明は含酸素化合物含有量が０容量％の場合もそうでない場合も含んでいるから、含酸素化合物含有量を０容量％とすることは、特許請求の範囲の減縮を目的とする明細書の訂正に該当する。
　イ．訂正事項ｂ〜ｅは、訂正事項ａとの整合を図るためのものであるから、明りようでない記載の釈明を目的する明細書の訂正に該当する。
　そして、訂正事項ａ〜ｅは、いずれも、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（３）むすび
　したがって、本件訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立てについての判断
（１）本件発明
　上記２．で示したように、本件訂正が認められるから、訂正後の本件の請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という。）は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された次のとおりのものである。
「（１）沸点２５℃未満の留分が３〜１０容量％、沸点２５℃以上７５℃未満の留分が３５〜５０容量％，沸点７５℃以上１２５℃未満の留分が２５〜４０容量％，沸点１２５℃以上１７５℃未満の留分が１０〜３０容量％及び沸点１７５℃以上の留分が５容量％以下であること、
（２）上記各留分のリサーチ法オクタン価が８０以上であること、
（３）式（Ｉ）
Ｙ＝1.０７ＢＺ＋０.１２ＴＯ＋０.１１ＥＢ＋０.０５ＸＹ＋０.０３Ｃ９＋Ａ＋０.００５〔１００−（ＢＺ＋ＴＯ＋ＥＢ＋ＸＹ＋Ｃ９＋Ａ）〕・・・（Ｉ）
〔式中、ＢＺはベンゼン含有量、ＴＯはトルエン含有量、ＥＢはエチルべンゼン含有量、ＸＹはキシレン含有量、Ｃ９＋Ａは炭素数９以上の芳香族分含有量（いずれも燃料油中の含有量で容量％）を示す。〕
で表される排気ガス指数Ｙが５以下であること、
（４）ベンゼン含有量が１容量％以下で、硫黄分が４０ｐｐｍ以下、かつ含酸素化合物含有量が０容量％であること、及び
（５）リサーチ法オクタン価が９７〜１０２であることを特徴とするガソリンエンジン用燃料油。」（以下、本件発明の上記（１）ないし（５）の構成をそれぞれ「構成（１）ないし（５）」などという。）
　
（２）先にした本件異議決定の取消理由（以下、「取消理由」という。）について
　ア．取消理由の概要
　本件発明は、本件出願の優先権主張の日前に頒布されたことがあきらかな引用文献１及び２に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、取り消されるべきものであるというにある。
　引用文献１：石原健二、山下忠孝「自動車ガソリンの性状と組成」東洋大学工学部研究報告、第２５号、ｐ１０３〜１１４（１９９０年７月）
（異議１の甲第２号証、異議２の甲第３号証、異議５の甲第１号証）
　引用文献２：California Regulatory Notice Register,Register91,No.40-Z,October 4,1991, pp1326-1330　
（異議１の甲第１号証、異議２の甲第４号証）
　イ．引用文献の記載事項
　引用文献１には、
「またガスクロマトグラフィーによるオクタン価（わが国ではリサーチオクタン価を採用しているためここで述べるオクタン価は全てリサーチオクタン価である）の推定値について検討した結果を報告する．」（第１０３頁最下行〜１０４頁第２行）、
 「試料ガソリンは市販の自動車ガソリンで，日石，出光，三菱，モービル，昭石，ゼネラル，コスモ，共石の８種類の銘柄の中，毎年ガソリンスタンドより購入した．」（第１０４頁第５〜６行）、
「平成元年９月に購入した市販ガソリンの性状試験結果を表−１に示す．」（第１０４頁第１８行）、
第１０５頁の表−１には、レギュラーガソリン（１−１Ｒ〜１−５Ｒ）とプレミアムガソリン（１−１Ｈ〜１−５Ｈ）の蒸留性状と、１−４Ｈの芳香族分は３７Vol（容量）％であること、
第１０８〜１０９頁の表−３には、１−４Ｈに含有される各炭化水素成分とその含有量、及びリサーチ法オクタン価の推定値が９７．８、実測値が９９．６であること、
第１１１頁の表−４には、ガソリン炭化水素成分グループ分けとオクタン価係数が、それぞれ記載されている。
　引用文献２には、
「CALIFORNIA AIR RESOURCES BOARDによる、リフォーミュレーテッドガソリン（フェーズ２ガソリン仕様）とガソリンの冬季酸素含有に関する規制に対する修正及び採択の検討のための公聴会の告示」（第１３２６頁右欄第２３〜３０行）、
「ＲＶＰ以外の６項目の特性についての基準は、−供給システム全体のガソリン（代替フォーミュレーションを含む）に適用される絶対的制限（「ｃａｐ」）と、製造者又は輸入者から最初に供給される際のガソリンに適用されるより厳格な基準（代替フォーミュレーションとして適格なガソリンはこのより厳格な基準から免除される）−という少なくとも２つの階層を含んでいる。硫黄、ベンゼン及び芳香族炭化水素の制限において、製造者又は輸入者は、最初に供給される際のガソリンに適用される基準に従うという付加的なオプションを有する。均一的制限、又は、「予定された代替制限」プロセスにより平均的に適合しうる更に厳格な制限のどちらかを選ぶことができる。」（第１３２７頁左欄第４６〜６０行）、
「基準：提案された、供給システム全体に適用される「ｃａｐ」、製造者又は輸入者により最初に供給される際のガソリンに対する均一的制限、及び、「予定された代替制限」（ＤＡＬ）オプションに基づき製造者及び輸入者が守るべき基準は次の通りである（製造者の引用には輸入者を含む）。
　特性　　　　　“ｃａｐ”　　　製造者用　　　　ＤＡＬオプション
　　　　　　　　　　　　　　　　均一的制限　　　による製造者用基準
　ＲＶＰ　　　　７．０ｐｓｉ　　適用なし　　　　適用なし
　硫黄　　　　　８０ｐｐｍ　　　４０ｐｐｍ　　　３０ｐｐｍ
　ベンゼン　　　１．２０容量％　１．００容量％　０．８０容量％
　芳香族　　　　３０容量％　　　２５容量％　　　２０容量％
　炭化水素
　オレフィン　　１０容量％　　　５容量％　　　　適用なし
　蒸留温度
　　Ｔ９０　　　３３０Ｆ　　　　３００Ｆ　　　　適用なし
　　Ｔ５０　　　２２０Ｆ　　　　２１０Ｆ　　　　適用なし
　酸素（ｍｉｎ）１．８重量％　　１．８重量％　　適用なし
　　　（ｍａｘ）２．７重量％　　２．７重量％　　適用なし」
（第１３２７頁右欄第１〜７行及びその下表）旨記載されている。
　
　ウ．対比
　引用文献１の記載を更に検討する。
　引用文献１には、平成元年９月に購入した市販ガソリンをＧＣ（ガスクロマトグラフイ一）により分析して得た組成が、第１０８〜１０９頁の表−３に掲載されている。また、各成分のオクタン価係数が表−４に掲載されており、このオクタン価係数を用いて算出された各市販ガソリンのオクタン価推定値が、表−３に掲載されている。
　そして、表−３の成分組成に基づいて、プレミアムガソリン「１−１Ｈ」から「１−５Ｈ」の性状を算出すると、次表のとおりになる。
（異議５の申立書第６頁〜第７頁８行参照）
　　　　　　　　　１−１Ｈ　１−２Ｈ　１−３Ｈ　１−４Ｈ　１−５Ｈ　
　温度（℃）　　　留分比率（容量％）
２５未満　　　　　４．１　　３．２　　３．２　　６．０　　３．２
２５〜７５　　　２９．７　３２．３　３４．０　３３．６　２８．６
７５〜１２５　　３９．１　２６．５　２７．１　３０．８　３３．１
１２５〜１７５　２５．８　３４．８　３２．０　２５．５　３０．１
１７５以上の留分　１．０　　２．８　　３．４　　４．０　　６．３
　留分オクタン価（ＲＯＮ）
２５未満　　　　１０２　　　１１５　　　９９　　１１４　　１０９
２５〜７５　　　　８２　　　　８７　　　８２　　　８７　　　８２
７５〜１２５　　　９８　　　　９７　　１０１　　　９０　　１０２
１２５〜１７５　１１１　　　１１１　　１１１　　１１１　　１０９
１７５以上の留分　８６　　　　８６　　　８６　　　８６　　　８６
ガソリンオクタン価９９．６　１００．０　９８．５　９９．６　９９．６
　排気ガス指数関与成分
ベンゼン　　　　５．１８　１．７０　　３．４４　１．６１　　５．７２
トルエン　　１７．５０　１３．２９　１６．８２　８．１９　１９．８２
エチルベンゼン　３．２４　３．７９　　３．２３　１．５２　　２．９２
キシレン　　１６．６４　１８．７９　１６．８３　８．２２　１７．５１
Ｃ９＋芳香族　６．５１　１３．６３　１３．８７　１８．０６　９．５４
排気ガス指数Ｙ　９．２８　５．４２　　７．５４　４．１４　１０．２０
　なお、換算はつぎのように行なった。
　各留分の含有量：構成（１）に関して、表−３の各成分の沸点に分けて振り分け、各成分の含有量を積算して算出した。
　各留分のオクタン価：表−４を用いて各成分のオクタン価推定値を算出し、構成（１）の各留分を構成する各成分のオクタン価を積算して算出した。
　表−３には未同定の「不詳成分」が記載されているが、この表の成分はＧＣの留出順に記載されていると考えられ、かつ、ＧＣではほぼ沸点の高低にしたがって留出することに鑑みて、前後の成分から該当する成分を推定した。
　本件発明の構成（１）ないし（５）と引用文献１に記載された１−４Ｈガソリンを対比する。
　構成（１）について、本件発明では、沸点２５℃以上７５℃未満の留分が３５〜５０容量％であるのに対して、１−４Ｈガソリンは３３．６容量％である点で相違し、他の留分は一致している。
　構成（２）について、１−４Ｈガソリンの各留分のリサーチ法オクタン価が８０以上であるから、両者は一致する。
　構成（３）について、排気ガス指数Ｙは、引用文献１には、直接的記載はないが、１−４Ｈガソリンについて検討すると、４．１４と計算されるから、排気ガス指数Ｙが５以下である点で一致する。
　構成（４）について、本件発明では、ベンゼン含有量が１容量％以下で、硫黄分が４０ｐｐｍ以下としているが、１−４Ｈガソリンは、ベンゼン含有量が１．６１容量％であり、硫黄分については記載がない点で相違する。また、１−４Ｈガソリンには、含酸素化合物が実質含まれていない点で本件発明と一致する。
　構成（５）について、１−４Ｈガソリンは、リサーチ法オクタン価が、実測値が９９．６であるので、本件発明とオクタン価が一致するガソリンエンジン用燃料油である。
　それ故、本件発明と引用文献１記載の１−４Ｈガソリンとは、（１）本件発明では、沸点２５℃以上７５℃未満の留分が３５〜５０容量％であるのに対して、１−４Ｈガソリンは３３．６容量％である点、（２）本件発明では、ベンゼン含有量が１容量％以下であるのに対して、１−４Ｈガソリンは、ベンゼン含有量が１．６１容量％である点、（３）本件発明では、硫黄分が４０ｐｐｍ以下であるのに対して、１−４Ｈガソリンは、硫黄分については特段の記載がない点で相違する。
　エ．判断
　相違点（２）について検討する。
　引用文献２には、「ＤＡＬオプションによる製造者用基準」が掲げられ、硫黄３０ｐｐｍ（以下）、ベンゼン０．８０容量％（以下）、芳香族炭化水素２０容量％（以下）でその他の項目が適用なしと規制されている。
　ところで、引用文献２記載の規制について、平成１４年（行ケ）第３６２号判決（平成１６年５月３１日判決言渡）では、「酸素の含有量について規定のない基準を選択するときは，硫黄，ベンゼン，芳香族炭化水素の含有量については，それぞれ「３０ｐｐｍ」，「０．８０容量％」，「２０容量％」という制限値と組み合わせなければ規制を満足せず，規制という性格からみて，各項目ごとに，都合の良い項目のみを組み合わせることは，予定されていないというべきである。」（判決謄本第１６頁１〜５行）と判示された。
　してみれば、１−４Ｈガソリンのベンゼンの含有量を本件発明の値にすることの容易性を判断するには、芳香族炭化水素の含有量についても３７容量％を２０容量％（以下）とすることを想定し、さらにその場合に本件発明と一致する点と認定した他の項目の数値範囲が引き続き満たされるかどうか、さらに検討を要するものである。
　そこで、上記酸素の含有量について規定のない基準を選択して、１−４Ｈガソリンのベンゼンの含有量１．６１容量％を０．８容量％以下にするためには、芳香族炭化水素の含有量についても、３７容量％であるのを２０容量％以下にすることが求められることになるが、その際、どの化合物をどの程度追加配合するのかを検討するとして、引用文献１の表−３及び表−４に炭化水素成分とそのオクタン価が示されているからといって、当業者が直ちに分かるものとはいえないというのが自然であるから、１−４Ｈガソリンのベンゼンの含有量を本件発明の１容量％以下とすることが当業者に容易になし得たということはできない。
　したがって、本件発明は、引用文献１及び２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
　（３）異議１について
　ア．申立ての理由の概要
　訂正前の請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるか、あるいは、甲第１号証ないし甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであると主張している。
　甲第１号証：California Regulatory （取消理由の引用文献２）
　甲第２号証：「自動車ガソリンの性状と組成」（取消理由の引用文献１）
　甲第３号証：Takei Y et al.,“Effects of California Phase 2 Reformulated Gasoline Specifications on Exhaust Emission Reduction”SAE922179（１９９２）
　イ．甲号各証の記載事項
　甲第１号証には、取消理由の引用文献２の摘示事項が記載されている。
　甲第２号証には、取消理由の引用文献１の摘示事項が記載されている。
　甲第３号証には、ＣａＲＧＦ２に相当する燃料を用いて排気ガス低減効果をテスト評価し、その結果、硫黄分を増すとＮＯｘ排出が増加すること（第８頁左欄第１〜５行）、燃料中のベンゼン量と排気中のベンゼン量との相関（第５頁の表４、図７）が記載されている。
　ウ．対比・判断
　［特許法第２９条１項３号について］
　甲第１号証には、訂正後の本件発明の構成の一部である硫黄、ベンゼンの規制値の記載が散見できるにすぎず、甲第１号証には、本件発明が記載されているということはできない。
　［特許法第２９条第２項について］
　甲第３号証記載のガソリンは、酸素含有化合物を含むものであって、取消理由のエ．判断を左右するものではない。
　したがって、本件発明が甲第１号証ないし甲第３号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　
　（４）異議２について
　ア．申立ての理由の概要
　訂正前の請求項１に係る発明は、甲第１号証ないし甲第９号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであると主張している。
　甲第１号証：ＪＩＳ　Ｋ２２０２−１９９１
　甲第２号証：昭和５９年１２月石油連盟広報部発行「石油製品の品質と規格」第２９〜４１頁
　甲第３号証：「自動車ガソリンの性状と組成」（取消理由の引用文献１）
　甲第４号証：California Regulatory （取消理由の引用文献２）
　甲第５号証：SAE922179（異議１の甲第３号証）
　甲第６号証の１：「SAE Technical Paper Series」８９２０７６
　甲第６号証の２：「FUEL vol.1,No.2」１９９１年１１月／１２月第８〜１０頁
　甲第６号証の３：１９９２年８月３１日化学工業日報社発行「国際化学物質安全性カード（ＩＣＳＣ）」第８３０〜８３１頁
　甲第６号証の４：１９９１年３月２５日株式会社南山堂発行「南山堂医学大辞典」第１４２０〜１４２１頁、第１７９４〜１７９７頁
　甲第７号証：石油学会誌第５巻第１１号、第２９〜３６頁、１９６２年
　甲第８号証：社団法人自動車技術会学術講演会前刷集８９２第８５〜８８頁１９８９−１０）
　甲第９号証：日石レビュー第２８巻第６号第４３〜５１頁１９８６年１１月
　イ．甲号各証の記載事項
　甲第１号証には、自動車ガソリンの品質の変遷が示されている。
　甲第２号証には、第１２図には蒸留性状（揮発性）と実用性能の関係が示されている。
　甲第３号証には、取消理由の引用文献１の摘示事項が記載されている。
　甲第４号証には、取消理由の引用文献２の摘示事項が記載されている。
　甲第５号証には、異議１の甲第３号証の摘示事項が記載されている。
　甲第６号証の１には、ガソリン中の芳香族分、たとえばエチルベンゼンのようなアルキルベンゼンは燃焼中にベンゼンとオレフインに分離するなどして、排気ガス中にベンゼン成分を排出すること（１頁右列）、ベンゼンは毒性のある空気汚染物質として指定されていること（１頁左列）が示されている。
　甲第６号証の２には、ガソリン中のベンゼンは、１９８６年ＡＲＢにより毒性成分と認定された旨記載されている。
　甲第６号証の３には、ベンゼンは毒性があり、ヒトに対して発ガン性を示す旨記載されている。
　甲第６号証の４には、ベンゼンやトルエンが人体に有害であることが記載されている。
　甲第７号証には、ガソリンＡの各留分毎のオクタン価が示されている。
　甲第８号証には、運転性は５０％留出点が大きく影響していることが示されている。
　甲９号証には、運転性デメリット評点とガソリン性状との相関係数について記載されている。
　ウ．対比・判断
　甲第６号証の１ないし４には、ガソリン中のベンゼンに毒性がある旨の記載があるが、本件発明のようにガソリンの１容量％を上限として規制をすべき旨の記載がなく、また、他の証拠をみても、取消理由のエ．判断を左右するところがない。
　したがって、本件発明が甲第１号証ないし甲第９号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　
　（５）異議３について
　ア．申立ての理由の概要
　訂正前の請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるか、あるいは、甲第１号証ないし甲第５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであると主張している。
　甲第１号証：「オート／オイル・エアー・クウオリティー・インプルーブメント・リサーチ・プログラム，第２巻」（１９９３年１０月）
　甲第２号証：「カルフオルニア・フェーズ２・リフオーミュレーテッド・ガソリンの内容」（１９９１年１０月４日）
　甲第３号証：「オート／オイル・エアー・クウオリティー・インプルーブメント・リサーチ・プログラムにおける排気ガスにおけるガソリン硫黄レベルの影響に関する研究報告書」（１９９２年２月）
　甲第４号証：「排気ガスにおけるカルフオルニア・フェーズ２・リフオーミュレーテッド・ガソリン成分の影響に関する研究報告書」（１９９２年１０月１９−２２日）（異議１の甲第３号証）
　甲第５号証：「昭和６１年度自工会受託研究報告書　市販自動車用燃料の性状調査試験」（昭和６２年９月）
　イ．甲号各証の記載事項
　甲第１号証には、「ベース１」にＭＴＢＥを配合したガソリンが記載されている。
　甲第２号証には、取消理由の引用文献２と共通する「フェーズ２ガソリン仕様」が記載されている。
　甲第３号証には、排気ガスにおけるガソリンの硫黄レベルの影響に関する研究報告書である。
　甲第４号証には、燃料中の硫黄レベルが増加すると触媒効率が低下することが記載されている。
　甲第５号証は、市販自動車用燃料の性状調査試験の報告書である。この報告書の表２．２には昭和６２年２月における市販のガソリン性状の種類別全国統計が示されており、無鉛プレミアムガソリンの硫黄分は、最小は０．０重量％（０重量ｐｐｍ）で、最大でも０．００３重量％（３０重量ｐｐｍ）であることが示されている。
ウ．対比・判断
　［特許法第２９条１項３号について］
　甲第１号証には、ベース１にＭＴＢＥを配合したガソリンが記載されているが、訂正後の本件発明では酸素含有化合物（ＭＴＢＥ）を含まないので、甲第１号証には、本件発明が記載されているということはできない。
　［特許法第２９条第２項について］
　甲第１号証ないし甲第５号証には、ベンゼン含有量を１容量％以下とすることに関する新たな記載がなく、取消理由のエ．判断を左右するところがない。
　したがって、本件発明が甲第１号証ないし甲第５号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　
　（６）異議４について
　ア．申立ての理由の概要
　訂正前の請求項１に係る発明は、甲第１号証ないし甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであると主張している。
　甲第１号証：SAE Paper 922179,1992（異議１の甲第３号証）
　甲第２号証：「石油製品の品質と規格」（異議２の甲第２号証）
　甲第３号証：「三菱石油　技術資料」Ｎｏ．７７、第９〜１８頁、三菱石油化学株式会社（平成３年発行）
　イ．甲号各証の記載事項
　甲第１号証には、異議１の甲第３号証の摘示事項が記載されている。
　甲第２号証には、異議２の甲第２号証の摘示事項が記載されている。
　甲第３号証には、自動車ガソリンの品質動向及び表１には芳香族分、オレフィン分、飽和分、ベンゼン、硫黄分が記載されている。
　ウ．対比・判断
　甲第１号証ないし甲第３号証には、ベンゼン含有量をガソリンの１容量％以下とすることに関する新たな記載がなく、取消理由のエ．判断を左右するところがない。
　したがって、本件発明が甲第１号証ないし甲第３号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　 
 （７）異議５について
　ア．申立ての理由の概要
　訂正前の請求項１に係る発明は、甲第１号証ないし甲第５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるし、また、発明の詳細な説明中、表中に掲げられたオクタン価係数について、計算では説明のつかない記載不備があると主張している。
　甲第１号証：「自動車ガソリンの性状と組成」（取消理由の引用文献１）
　甲第２号証：山口隆章ほか「改訂石油製品の知識」幸書房（昭和５３年第３版）１１７〜１２０頁
　甲第３号証：SAE892076（異議２の甲第６号証の１）
　甲第４号証：SAE920798（１９９２年）１３７〜１５０頁
　甲第５号証：FUEL REFORMULATION(異議２の甲第６号証の２)　
　イ．甲号各証の記載事項
　甲第１号証には、取消理由の引用文献１の摘示事項が記載されている。
　甲第２号証には、ガソリンの蒸留性状と運転性の関連について記載されている。
　甲第３号証には、異議２の甲第６号証の１の摘示事項が記載されている。
　甲第４号証には、「排気ガス中のベンゼンの濃度は、等式（１）を用いて調整した。この関係は、文献【１０】に記載されたベンゼンの関係式２種の、平均をとったものである。
　Ｅｂｚ＝０．９０１Ｆｂｚ＋０．０９２Ｆｔｏｌ＋０．０６８Ｆｈａ
　Ｅｂｚ＝排気中のベンゼンの重量％
　Ｆｂｚ＝燃料中のベンゼンの重量％
　Ｆｔｏｌ＝燃料中のトルエンの重量％
　Ｆｈａ＝燃料中のよりヘビーな芳香族（Ｃ８ＰＡ）の重量％」（１４１頁右欄第１１〜１８行）と記載されている。
　甲第５号証には、取消理由の引用文献２と共通するカルフォリニア規制（フェーズ２）が記載され、該提案で、ガソリン中のベンゼン含有量を１００％カットすることが要求される旨記載されている。
　ウ．対比・判断
　［特許法第３６条第４項について］
　特許権者は、特許異議意見書中で、第２表−２比較例３（訂正前比較例２）のＲＯＮが１００と記載されているが、１１２．６の明白な誤記であること、及び第２表−１、実施例１のＶ４　ＲＯＮが９５．６と記載されているが、１１５．６の誤記である旨釈明している。
　その点を検討すると、上記釈明のとおりに解することが技術常識であるから、明細書の発明の詳細な説明に記載不備はないといえる。
　［特許法第２９条第２項について］
　甲第１号証ないし甲第５号証には、ガソリンのベンゼン含有量を１容量％以下とすることに関する新たな記載がなく、甲第５号証に記載された規制（提案）は、取消理由の引用文献２の内容と同等であるから、取消理由のエ．判断を左右するところがない。
　なお、申立人は、本件発明は、既存のガソリン（１−４Ｈ等）に既知の目的（ベンゼンの減少）のために、既知の技術（蒸留、吸着、転化）を適用して、ベンゼンの含有量を１％にも満たない僅かの量（０．６１容量％）を減少させたものにすぎないと主張しているが、「酸素の含有量について規定のない基準を選択するときは、硫黄、ベンゼン、芳香族炭化水素の含有量については、それぞれの制限値と組み合わせなければ規制を満足せず、規制という性格からみて、各項目ごとに、都合の良い項目のみを組み合わせることは、予定されていないというべきである。」旨の前記判示に適合しないので、採用できないことは、３．（２）エ．に記載のとおりである。
　したがって、本件発明が甲第１号証ないし甲第５号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　４．むすび
　以上のとおりであるから、取消理由および特許異議の申立ての理由および証拠によっては、本件発明に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明についての特許は、拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年５月２２日（２００２．５．２２）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
ガソリンエンジン用燃料油
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　（１）沸点２５℃未満の留分が３〜１０容量％、沸点２５℃以上７５℃未満の留分が３５〜５０容量％，沸点７５℃以上１２５℃未満の留分が２５〜４０容量％，沸点１２５℃以上１７５℃未満の留分が１０〜３０容量％及び沸点１７５℃以上の留分が５容量％以下であること、（２）上記各留分のリサーチ法オクタン価が８０以上であること、（３）式（Ｉ）
　　Ｙ＝１．０７ＢＺ＋０．１２ＴＯ＋０．１１ＥＢ＋０．０５ＸＹ＋０．０３Ｃ９＋Ａ＋０．００５〔１００−（ＢＺ＋ＴＯ＋ＥＢ＋ＸＹ＋Ｃ９＋Ａ）〕・・・（Ｉ）
〔式中、ＢＺはベンゼン含有量、ＴＯはトルエン含有量、ＥＢはエチルベンゼン含有量、ＸＹはキシレン含有量、Ｃ９＋Ａは炭素数９以上の芳香族分含有量（いずれも燃料油中の含有量で容量％）を示す。〕
で表される排気ガス指数Ｙが５以下であること、（４）ベンゼン含有量が１容量％以下で、硫黄分が４０ｐｐｍ以下
、かつ含酸素化合物含有量が０容量％
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は新規なガソリンエンジン用燃料油に関する。さらに詳しくは、自動車の運転性能に優れ、かつ低公害性の無鉛高オクタン価ガソリンエンジン用燃料油に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　オクタン価向上剤として四エチル鉛などの鉛化合物を添加することが規制されて以来、無鉛高オクタン価ガソリンの開発が積極的になされ、種々の無鉛高オクタン価ガソリンが提案され、上市されてきた。さらに、最近、高オクタン価基材として、アルコール類やエーテル類などの含酸素化合物を添加した無鉛高オクタン価ガソリンが提案されている。
　このような高オクタン価ガソリンとしては、例えば接触改質ガソリン及び接触分解ガソリンに、あるいはこれらにアルキレートを配合したものに、メチルターシャリーブチルエーテル（ＭＴＢＥ）を添加してなるガソリン（特開平３−９３８９４号公報）、特定の蒸留性状及び成分組成を有するガソリン基材に、ＭＴＢＥを配合してなるガソリン（特開平３−２６３４９３号公報）、ブタン−ブテン留分，脂肪族炭化水素成分及び芳香族炭化水素成分を一定の割合で配合した基材油に、ＭＴＢＥを添加してなるリサーチ法オクタン価１０５以上の燃料油組成物（特開平３−２２９７９６号公報）が知られている。
　しかしながら、ガソリンのオクタン価を上げるためにＭＴＢＥの添加量を増やすと、密度低下による燃費の低下や排気ガス中のＮＯｘが増加する。また、ガソリンの主要基材の一つである接触分解ガソリンは、他の基材に比べて硫黄分が多く、これが排気ガス中のＳＯｘ増加をもたらす。またガソリン中の硫黄分が多いと、触媒の被毒によって三元触媒の活性が低下し、その結果排気ガス中のＮＯｘが増加することとなる。
　このように、今までに提案されているＭＴＢＥを配合した無鉛高オクタン価ガソリンは、いずれもオクタン価や運転性の向上を目指すものであって、排気ガス中のＮＯｘやＳＯｘの量の低減が不充分であって、公害防止の観点からみると必ずしも満足すべきものではなかった。
　また、ガソリン中にベンゼンが多いとガソリン自体が人体に悪影響を及ぼすうえ、排気ガス中にベンゼン分が多くなり、環境汚染をもたらすなどの問題が生じる。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は、このような状況下で、高速耐ノック性，加速性，燃焼性，始動性，運転性などの自動車の運転性能に優れるとともに、排気ガス中のベンゼン分や、ＮＯＸ，ＳＯＸなどの少ない低公害性で、かつ無鉛高オクタン価のガソリンエンジン用燃料油を提供することを目的とするものである。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者らは、運転性能に優れ、かつ低公害性の無鉛高オクタン価ガソリンエンジン用燃料油を開発すべく鋭意研究を重ねた結果、特定の蒸留性状を有し、各留分のリサーチ法オクタン価が８０以上であり、かつ特定の式で表される排気ガス指数、ベンゼン含有量及び硫黄分が特定の値以下であって、リサーチ法オクタン価が９７〜１０２の範囲にあるガソリンエンジン用燃料油が、その目的に適合しうることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて完成したものである。
　すなわち、本発明は、（１）沸点２５℃未満の留分が３〜１０容量％，沸点２５℃以上７５℃未満の留分が３５〜５０容量％，沸点７５℃以上１２５℃未満の留分が２５〜４０容量％、沸点１２５℃以上１７５℃未満の留分が１０〜３０容量％及び沸点１７５℃以上の留分が５容量％以下であること、（２）上記各留分のリサーチ法オクタン価が８０以上であること、（３）式（Ｉ）
　　Ｙ＝１．０７ＢＺ＋０．１２ＴＯ＋０．１１ＥＢ＋０．０５ＸＹ＋０．０３Ｃ９＋Ａ＋０．００５〔１００−（ＢＺ＋ＴＯ＋ＥＢ＋ＸＹ＋Ｃ９＋Ａ）〕・・・（Ｉ）
〔式中、ＢＺはベンゼン含有量、ＴＯはトルエン含有量、ＥＢはエチルベンゼン含有量、ＸＹはキシレン含有量、Ｃ９＋Ａは炭素数９以上の芳香族分含有量（いずれも燃料油中の含有量で容量％）を示す。〕
で表される排気ガス指数Ｙが５以下であること、（４）ベンゼン含有量が１容量％以下で、硫黄分が４０ｐｐｍ以下
、かつ含酸素化合物含有量が０容量％
　【０００５】
　本発明の燃料油は、（１）蒸留性状として、沸点２５℃未満の留分が３〜１０容量％、沸点２５℃以上７５℃未満の留分が３５〜５０容量％，沸点７５℃以上１２５℃未満の留分が２５〜４０容量％，沸点１２５℃以上１７５℃未満の留分が１０〜３０容量％及び沸点１７５℃以上の留分が５容量％以下である。
　沸点２５℃未満の留分が３容量％未満では、始動性に劣り、１０容量％を超えるとベーパーロックなどを生じる。また、沸点２５℃以上７５℃未満の留分，沸点７５℃以上１２５℃未満の留分及び沸点１２５℃以上１７５℃未満の留分が、それぞれ上記の範囲にあれば、運転性及び加速性が優れたものとなる。いずれか一つでも上記範囲を逸脱すると運転性が低下したり、加速性が低下したりする。さらに、沸点１７５℃以上の留分が５容量％を超えると、エンジンが汚れたり、オイル希釈の問題が生じる。
　【０００６】
　本発明の燃料油においては、（２）上記各留分のリサーチ法オクタン価（ＲＯＮと略記する場合がある。）が８０以上、好ましくは８５以上である。この値が８０未満では、バランスのよいアンチノック性が得られない。
　なお、上記蒸留性状は後述のようにガスクロマトグラフ法により求め、また各留分のＲＯＮは後述のようにこのガスクロマトグラフ法の結果より求めた。
　さらに、（３）式（Ｉ）
　　Ｙ＝１．０７ＢＺ＋０．１２ＴＯ＋０．１１ＥＢ＋０．０５ＸＹ＋０．０３Ｃ９＋Ａ＋０．００５〔１００−（ＢＺ＋ＴＯ＋ＥＢ＋ＸＹ＋Ｃ９＋Ａ）〕・・・（Ｉ）
〔式中、ＢＺはベンゼン含有量、ＴＯはトルエン含有量、ＥＢはエチルベンゼン含有量、ＸＹはキシレン含有量、Ｃ９＋Ａは炭素数９以上の芳香族分含有量（いずれも燃料油中の含有量で容量％）を示す。〕
で表される排気ガス指数Ｙが５以下、好ましくは４以下、より好ましくは３．５以下である。該指数Ｙは、燃料油がエンジンで燃焼した際に生じる排気炭化水素中に含まれるベンゼンの割合を示すものであり、各係数は、排気炭化水素中のベンゼン含有量（重量％）／燃料油中の各成分の含有量（容量％）の値である。すなわち、この値はベンゼンが最も大きく、次いでモノアルキルベンゼン、ジアルキルベンゼン、トリアルキルベンゼンと、ベンゼン環の置換基が多くなるほど小さくなる。また、パラフィン及びオレフィンはそれぞれ０．００５と極めて小さい。〔１００−（ＢＺ＋ＴＯ＋ＥＢ＋ＸＹ＋Ｃ９＋Ａ）〕は燃料油中の芳香族分以外の成分を表す。上記式（Ｉ）で表される排気ガス指数Ｙが５を超えると、排気ガスの低公害化が充分に達せられない。なお、各芳香族分の含有量は、ガスクロマトグラフ法による燃料油の全組成分析（石油学会法ＪＰＩ−５Ｓ−９０に準拠）から算出した値である。
　【０００７】
　本発明の燃料油においては、（４）ベンゼン含有量が１．０容量％、好ましくは０．５容量％以下であり、かつ硫黄分が４０ｐｐｍ以下、好ましくは３０ｐｐｍ以下である。ベンゼン含有量が１．０容量％を超えると、燃料油自体が人体に悪影響を及ぼしたり、また排気ガス中のベンゼン含有量が多くなって、環境汚染をもたらすおそれが生じる。硫黄分が４０ｐｐｍを超えると、排気ガス中のＳＯＸが増加するとともに、触媒の被毒によって三元触媒の活性が低下し、その結果排気ガス中のＮＯＸも増加することとなる。なお、硫黄分の含有量は、ＪＩＳ　Ｋ−２５４１に従って微量電量滴定酸化法により測定した値である。
　さらに、本発明の燃料油においては、（５）リサーチ法オクタン価が９７〜１０２、好ましくは９８〜１０１の範囲にある。
　【０００８】
　本発明の燃料油は、上記（１）〜（５）の条件を満たすものであればよく、その起源については、特に制限はないが、例えば次に示すガソリン基材を用いて、該（１）〜（５）の条件を満たすように適宜配合することにより、調製することができる。該ガソリン基材としては、例えば原油の常圧蒸留によるナフサ留分を分留して得られる軽質ナフサ、接触分解法や水素化分解法などで得られる分解ガソリン、接触改質法などで得られる改質ガソリンから後述の方法でベンゼン留分を取り除いた残りの留分、オレフィンの重合により得られる重合ガソリン、イソブタンなどの炭化水素に低級オレフィンを付加（アルキル化）することにより得られるアルキレート、直鎖の低級パラフィン系炭化水素の異性化によって得られるアイソメレート、脱ｎ−パラフィン油、及びこれらの特定範囲の留分や芳香族炭化水素などが挙げられる。
　【０００９】
　上記改質ガソリン（ベンゼン４〜１０容量％）中のベンゼン量低減化方法としては、例えば、▲１▼接触改質装置の運転条件の変更、▲２▼原料の脱硫重質ナフサ中のＣ６留分の蒸留による除去方法、▲３▼改質ガソリンからベンゼン留分を蒸留により取り除く方法、▲４▼触媒反応により、改質ガソリン中のベンゼン分を水素化処理してシクロヘキサン等に転化し、更にこれを異性化装置に導いて高オクタン価の異性体に異性化処理する方法、▲５▼触媒反応により、改質ガソリン中のベンゼン分をアルキル化し、高オクタン価のアルキル芳香族分に転化する方法、及び▲６▼上記▲２▼の方法で除去分離したベンゼン分を、エチレン等を多量に含有するＦＣＣ（流動接解分解装置）オフガスによりアルキル化して、高オクタン価のアルキル芳香族分に転化する方法などがある。
　上記▲１▼の方法は、反応温度を低くする方法であるが、原料の脱硫重質ナフサ中のＣ６ナフテンの脱水素反応が律速であり、改質ガソリン中のベンゼン含有量を４容量％以下にするのは困難であり、また、▲２▼の方法では、原料の脱硫重質ナフサ中の軽質留分（Ｃ６が主体）を４５容量％程度カットしても、改質ガソリン中のベンゼン含有量は１．５容量％程度が限界である。これは、炭素数７以上の炭化水素からもベンゼンが生成するためである。したがって、改質ガソリンのベンゼン量低減化方法としては、上記▲３▼の方法が好適である。この方法は、通常第１スプリッター及び第２スプリッターを用いて、改質ガソリンからベンゼン留分を取り除く方法であり、得られる脱ベンゼン改質ガソリン中のベンゼン含有量は０〜０．５容量％程度にまで低下する。また、ベンゼン分は、精製してベンゼン製品化やシクロヘキサン，スチレンモノマー等の原料化等、石油化学原料用として利用することができる。さらに、このベンゼンをアルキル化すればトルエン，キシレン等のアルキルベンゼンに転化することができる。また、シクロヘキサンを異性化すればメチルシクロペンタンに転化することができる。
　上記▲４▼及び▲５▼の方法は、触媒反応のために更に新たな処理装置の設置が必要となるが、抽出したベンゼン分の利用方策がない場合、及び該装置から得られる新規留分が、ガソリン製造基材や石油化学原料用等として利用可能な場合においては、上記▲３▼の方法に比較して更に効率的なベンゼン低減方法となり得る。
　その他に、ベンゼン留分の水素化処理法やベンゼン抽出法などがある。ここでベンゼン留分の水素化処理法では、まずベンゼン先駆物質を含む留分を蒸留により分離し、残りの留分を接触改質装置にかけ、生成したリフォーメートはスプリッターへ導入してベンゼン留分を分離し、これを水素処理飽和化する。さらに三成分を再びブレンドして混合リフォーメートにする。一方、ベンゼン抽出法では、水素化脱硫ナフサを蒸留して、ｉ−Ｃ５〜ｎ−Ｃ６留分を分離し、７０℃＋留分を接触改質装置にかけ、スプリッターでＣ５留分，ベンゼントルエン留分（ＢＴ留分）及びリフォーメート留分に分離する。このうちＢＴ留分は抽出装置へ導入し、ベンゼン（Ｂ），トルエン（Ｔ）及びラフィネートに分離する。ベンゼンは石油化学原料に利用し、リフォーメート高沸点留分はそのままＣ５留分，トルエン及びラフィネートと混合して混合リフォーメートにする。
　【００１０】
　次に、上記▲４▼の方法について、更に詳細に説明する。この方法では、改質ガソリン（リフォーメート）を蒸留してＣ５，Ｃ６留分を含むライトリフォーメート留分をカットした後、これを水素化処理して留分中のベンゼンをシクロヘキサンに転化し、更にこのシクロヘキサンを異性化装置に導入して、メチルシクロペンタン及びｎ−ヘキサンに開環するとともに、ｎ−ヘキサンは更に高オクタン価の異性体に変換する。この方法は、これらの諸反応を二塔式あるいは一塔式で行う二種のプロセスに大別することができる。
　このうち二塔式のプロセスの概略は以下の通りである。まず、原料油と水素が熱交換器で予熱された後、加熱炉で昇温され、水素化反応塔（第１反応塔）へ導入される。水素化反応塔は発熱反応であるため触媒層は水素ガスにより冷却され、反応温度が制御される。温度上昇を抑えることにより水素化分解が抑制されるので、液収率を上げることができる。水素化反応塔から出た処理油は、ゼオライト系異性化触媒が充填されている異性化反応塔（第２反応塔）へ導入される。この第２反応塔は、第１反応塔とほぼ同じ温度で運転されることから、何ら熱交換器を必要としない。この異性化反応塔を出た反応生成物は、分離塔へ送られ、気・液分離される。水素は反応塔へリサイクルされ、液相部はスタビライザーへ送られ、オフガスが分離される。
　次に、一塔式のプロセスは、水素化反応と異性化反応を同一反応塔で実施するために、温度制御は極めて細心の注意を払って行われる。冷却水素は反応塔の各段へ供給される。下流部分は上記二塔式のプロセスとほぼ同じ構成になっている。いずれの方式も通常の異性化反応に適用される反応条件（温度，圧力）は、温和な条件で行われ、いずれも接触改質において発生した水素を使用する。
　上記▲４▼の方法では、二塔式や一塔式のプロセスのいずれを問わず、そこで使用される水素化反応触媒は、白金／アルミナ系であり、高活性でしかも安定性があり、液収率が高い。異性化反応触媒は、ゼオライトをベースにした触媒であり、水素化反応とほぼ同じ温度で通油されることから、熱交換や冷却システムが簡素化され、建設費が安価であって経済的であり、また温和な運転条件により、触媒寿命を延ばすことも可能である。この運転条件の一例を挙げれば、水素化反応を圧力２９．６ａｔｍ（絶対圧），入口温度１８０〜２５０℃，液時空間速度（ＬＨＳＶ）４〜６ｈｒ−１で行い、異性化反応を圧力２９．６ａｔｍ（絶対圧），入口温度２４０〜２７０℃，液時空間速度（ＬＨＳＶ）１〜３ｈｒ−１で行うことができる。
　なお、単にベンゼン分を低減化するだけであれば、ベンゼン濃度３０容量％以下のＣ５〜Ｃ６留分を各種の貴金属触媒を使用して水素化処理することによって、効率よくシクロヘキサンに転化でき、副反応を極力抑制することができる。
　【００１１】
　続いて、上記▲６▼の方法について、更に詳細に説明する。この方法は、下記の方法Ｉと方法ＩＩの二つに大別される。
　まず方法Ｉでは、はじめにＣ５以上のリフォーメート留分を蒸留によってＣ５留分，ベンゼンを含む留分およびＣ７＋重質リフォーメートの三留分に分離する。ＦＣＣオフガスはアミン洗浄して硫化水素を除去した後、直ちにベンゼン低減化装置（例えば、モービル社製，ＭＢＲ装置）へ導入する。ＦＣＣオフガスは大部分がエチレンであるが、５〜１０％程度のプロピレンを含有する。なお、ベンゼン低減化装置にはＺＳＭ−５触媒が使用され、流動床式反応塔とスリップストリーム型再生装置が組合されている。導入される希釈ベンゼンの半分がアルキル化され、高オクタン価のアルキルベンゼンが生成される。希釈ベンゼンのアルキル化はエチレンの利用に好適であり、Ｃ５〜Ｃ７オレフィンが共存しても問題はない。ベンゼンのアルキル化により、ベンゼンの減少に対してオクタン価の増加が認められる。
　次に方法ＩＩでは、ベンゼン前駆体である環状Ｃ６化合物が接触改質装置へ供給されると、シクロヘキサンやメチルシクロペンタンからベンゼンが合成される。従って、ナフサスプリッターを事前に配置して、ベンゼン前駆体をサイドカットする必要がある。この方法ＩＩでは、サイドカットした環状Ｃ６化合物が接触改質装置をバイパスし、ベンゼン低減化装置へ導入される。大部分の環状Ｃ６留分が改質用原料から除かれるため、低オクタン価のライトリフォーメートが若干少なくなり、Ｃ５＋リフォーメートベンゼンが約１０容量％まで増加する。ライトリフォーメートもまたストリッパーで分離されベンゼン低減化装置へ導入される。この方法では接触改質装置から生成する水素量が少なくなるが、この減少量はベンゼンを飽和化するプロセスで使用される水素量より少ない。環状Ｃ６留分をバイパスさせることにより、リフォーメートベンゼンは１／２から３／４少なくなり、残留ベンゼンはベンゼン低減化装置でＦＣＣオレフィンガスによりアルキル化される。同時にベンゼン低減化装置は極端に低オクタン価のＣ６＋直鎖パラフィンを分解し、環状Ｃ６留分やリフォーメートベンゼンとともに留出される。直鎖Ｃ６留分はプロパン，ブタンおよびライトオレフィンに分解される。生成したライトオレフィンの大部分はガソリンに転化される。ＦＣＣオフガスのエチレンおよびプロピレンのエチルベンゼンやクメンへの転化率は高く、ベンゼンのアルキル化およびＣ６＋パラフィンの分解により、リサーチおよびモーターオクタン価が大きく増加する。この方法によれば、ＦＣＣオフガス燃料の過剰生成、あるいはＦＣＣガスプラントのプロピレン量の不足等の束縛条件を緩和することができるので、これを採用することにより、ＦＣＣの運転条件をより苛酷にすることが可能である。
　さらに、これらの変法として、ベンゼンリッチ留分にライトオレフィン（例えばプロピレン）を混合通油して反応させるベンゼンのアルキル化プロセスを、既設固定床リフォーマーのセパレーターとスタビライザーの間に組み込むことによっても、ベンゼンの低減化を計ることができる。
　【００１２】
　また、ＦＣＣ（流動接解分解装置）ガソリン（ベンゼン０．９〜１．６容量％）、軽質ＦＣＣガソリン（ベンゼン１〜２容量％）及び脱硫重質ナフサ（ベンゼン０．９〜１．３容量％）は、通常経済性の点から脱ベンゼン処理せずに使用されるが、もちろん脱ベンゼン処理して使用してもよい。この場合、ＦＣＣガソリンのベンゼン量低減化は、例えば供給原料や運転条件を制御することによって行うことができ、また、軽質ＦＣＣガソリンのベンゼン量低減化は、ＦＣＣガソリンの分留時のカット温度の制御によって行うことができる。
　また、脱硫重質ナフサのベンゼン量低減化は、ナフテン系原油の混合量を減らすことによって行うことができる。
　【００１３】
　次に、燃料油中の硫黄分を４０ｐｐｍ以下に抑えるためには、ガソリン基材の中で特に硫黄分の多い接触分解ガソリン中の硫黄分を低下させることが肝要である。そのためには、接触分解の原料油を水添処理によって脱硫して、接触分解装置に通油し、さらには生産された接触分解ガソリンをマーロックス装置などの脱硫装置に導入して脱硫を行うことが好ましい。
　【００１４】
　本発明の燃料油は、前記（１）〜（５）の条件を満たすとともに、通常、次の組成及び性状を有している。すなわち、通常ＭＴＢＥやメチルターシャリーアミルエーテル（ＭＴＡＥ），エチルターシャリーブチルエーテル（ＥＴＢＥ），エチルターシャリーアミルエーテル（ＥＴＡＥ）などの含酸素化合物含有量が０〜１５容量％、好ましくは２〜１５容量％、より好ましくは４〜１０容量％、芳香族分含有量が１５〜４５容量％、好ましくは２１〜３９容量％であって、炭素数９以上の芳香族分含有量が１０容量％以下、好ましくは８容量％以下、オレフィン分含有量２〜２５容量％、好ましくは５〜１９容量％で、また、〔リサーチ法オクタン価（ＲＯＮ）＋モーター法オクタン価（ＭＯＮ）〕／２の値が９３以上、好ましくは９４以上で、かつリード蒸気圧が０．４〜０．８ｋｇ／ｃｍ２である。
　【００１５】
　上記含酸素化合物は、オクタン価を向上させる作用を有し、その含有量が１５容量％を超えると、エンジン排ガス中のＮＯＸが増加する傾向がみられる。また、芳香族分含有量が１５容量％未満では、得られる燃料油のオクタン価が充分に向上せず、オクタン価を向上させるために該含酸素化合物を多量に加えた場合、上述したように排気ガス中のＮＯＸが増加するなど好ましくない事態を生じる。逆に４５容量％を超えると燃料系統に使用されている各種機器のゴムが劣化したり、排気ガス中の有害成分が増加する傾向がみられる。さらに、この芳香族分のうち、炭素数９以上の芳香族分含有量が１０容量％を超えると、中間気温（１５〜２５℃）での運転性、特に加速応答性が低下する傾向がみられる。なお、芳香族分含有量はＪＩＳ　Ｋ−２５３６に準じて測定した値であり、また、炭素数９以上の芳香族分含有量は、ガスクロマトグラフによるガソリンの全組成分析（石油学会法ＪＰＩ−５Ｓ−９０に準拠）から算出した値である。
　【００１６】
　次に、オレフィン分含有量が上記範囲を逸脱すると、燃料油の安定性の面で問題が生じる。なお、ここでオレフィン分は、通常炭素数４〜１１のオレフィンを主成分とするものである。また、このオレフィン分含有量はＪＩＳ　Ｋ−２５３６に準じて測定した値である。
　（ＲＯＮ＋ＭＯＮ）／２の値が９３未満では、高走耐ノック性が不充分となるおそれがある。
　また、燃料油中における炭素数９以上の芳香族分を１０容量％以下に抑制するためには、各ガソリン基材について、ガスクロマトグラフで全組成分析を行い、炭素数９以上の芳香族分が１０容量％以下になるようにすればよい。この際、当然に炭素数９以上の芳香族分以外の成分組成や性状（例えば、ＲＯＮ，蒸留性状，芳香族分及びオレフィン分など）についても、適正な範囲に入るように、上記全組成分析から判断すべきである。ここで、炭素数９以上の芳香族分を１０容量％以下になるように調節するための具体的方法は、様々に考えられるが、下記の（ａ）〜（ｅ）の方法を好適なものとして挙げることができる。
　【００１７】
（ａ）接触改質ガソリン中の炭素数９以上の芳香族分の含有量を下げること。このためには、（ｉ）原料重質ナフサから重質分を除いて軽質化する、（ｉｉ）改質ガソリンから重質分を除去する、（ｉｉｉ）接触改質装置の運転条件を調整するなどの手法がある。
（ｂ）燃料油を調製するにあたって、接触改質ガソリンの混合割合を下げること。
（ｃ）接触分解ガソリンから重質分を除いて軽質化すること。
（ｄ）改質ガソリンから石油化学原料としてのＢＴＸ（ベンゼン，トルエン，キシレン）を抜き取った後の炭素数９以上の芳香族分を使用しないこと。
（ｅ）改質ガソリンの代わりにトルエンを使用すること。
　【００１８】
　本発明の燃料油には、さらに必要に応じて、各種の添加剤を適宜配合することができる。
　このような添加剤としては、例えばフェノール系やアミン系などの酸化防止剤、シッフ型化合物やチオアミド型化合物などの金属不活性剤、有機リン系化合物などの表面着火防止剤、コハク酸イミド，ポリアルキルアミン，ポリエーテルアミンなどの清浄分散剤、多価アルコール及びエーテルなどの氷結防止剤、有機酸のアルカリ金属やアルカリ土類金属塩，高級アルコールの硫酸エステルなどの助燃剤、アニオン性界面活性剤，カチオン性界面活性剤，両性界面活性剤などの帯電防止剤、アルケニルこはく酸のエステルなどの錆止め剤、キリザニン，クマリンなどの識別剤、天然精油，合成香料などの着臭剤、アゾ染料などの着色剤など、公知の燃料油添加剤が挙げられ、これらを一種あるいは二種以上添加することができる。また、これらの添加剤の添加量は状況に応じて適宜選定すればよいが、通常は添加剤の合計量として燃料油の０．１重量％以下とすることが望ましい。
　また、２サイクルエンジン用として、通常実施されている方法により、エンジンオイルを混合して利用することも可能である。
　【００１９】
　【実施例】
　更に、本発明を実施例により詳しく説明するが、本発明はこれらの例によってなんら制限されるものではない。
　なお、燃料油の性状及び性能は次の方法に従って求めた。
〔燃料油の性状〕
（１）オクタン価
　ＪＩＳ　Ｋ−２２８０に準拠して測定する。
（２）硫黄分
　ＪＩＳ　Ｋ−２５４１に従った微量電量滴定酸化法により測定する。
（３）蒸留性状（１）
　ＪＩＳ　Ｋ−２２５４に準拠して求める。
（４）全組成ガスクロマトグラフ法
　石油学会法ＪＰＩ−５Ｓ−９０に準拠して、燃料油中の各炭化水素含有量を求める。値は重量％に近いので、各炭化水素密度から容量％に換算する。この分析法による各成分は沸点順に出てくる。
（イ）蒸留性状（２）
　沸点２５℃未満に相当する各成分の量（容量％）を積算して算出する。同様にして、各温度範囲に相当する各成分の量を積算して算出し、蒸留性状（２）を求める。
（ロ）各留分のＲＯＮ
　沸点２５℃未満に相当する各成分のＲＯＮと量（容量％）との積を積算し、これを積算量（容量％）で除して、沸点２５℃未満の留分のＲＯＮを求める。同様にして、各温度範囲の留分のＲＯＮを求める。
　なお、一般に混合物のＲＯＮは、単純積算ＲＯＮよりも高い値を示す。この差はブレンドボーナス（又はオクタン価ボーナス）と呼ぶが、ここではそれを無視した。
（ハ）ベンゼン，トルエン，エチルベンゼン，キシレン，炭素数９以上の芳香族分含有量
　該ガスクロ分析値を用いる。
（５）組成
　ＪＩＳ　Ｋ−２５３６に準じて測定する。
　【００２０】
〔燃料油の性能〕
（１）中間気温での運転性
　ＥＦＩ仕様の自動車用エンジンを用い、室温（２０℃）にて、エンジン回転数７００ｒｐｍから加速し、２５００ｒｐｍに到達するまでの時間（秒）で評価した。この時間が短いほど燃料の加速応答性が良好である。なお、ここでは実施例１の結果を基準にして、到達時間を％で表示した。
（２）排気ガス中のベンゼン濃度
　ＴＲＩＡＳ２３−１９９１の「ガソリン自動車アイドリング、１１モード排出ガス試験法」に従い、かつＳＡＥ　Ｐａｐｅｒ　９２０３２０に記載の方法に準拠して排ガス中のベンゼンを分析した。
　【００２１】
実施例
１及び
５
　第１表に示す性状のガソリン基材とＭＴＢＥを、第２表に示す割合で混合して、燃料油を調製し、その性状及び性能を求めた。その結果を第２表に示す。
　【００２２】
　【表１】
　【００２３】
　【表２】
　【００２４】
　【表３】
　【００２５】
　【表４】
　【００２６】
　【発明の効果】
　本発明のガソリンエンジン用燃料油は、高速耐ノック性，加速性，燃焼性，始動性，運転性などの自動車の運転性能に優れるとともに、排気ガス中のベンゼン分や、ＮＯＸ、ＳＯＸなどの少ない低公害性で、かつ無鉛高オクタン価のガソリンである。