【事件の表示】
　特許第３２９５０１８号「チタン酸バリウム粉末の製造方法」の請求項１ないし４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２９５０１８号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３２９５０１８号の請求項１乃至請求項４に係る発明についての出願は、平成９年６月６日に特許出願され、平成１４年４月５日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、その特許について、特許異議申立人金田　三郎より特許異議の申立てがなされた後、取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１５年５月１４日に訂正請求がされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
２−１．訂正の内容
　平成１５年５月１４日になされた訂正の内容は、以下のとおりである。
・訂正事項１
　特許請求の範囲の、
「【請求項１】　比表面積が１０ｍ２／ｇ以下のＢａＣＯ３粉末と、比表面積が１５ｍ２／ｇ以上のＴｉＯ２粉末を選択する選択工程と、これらのＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末を混合する混合工程と、得られた混合物を焼成する焼成工程とを備えたことを特徴とするチタン酸バリウム粉末の製造方法。
【請求項２】　ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末の比表面積を各々測定する工程を前記選択工程の前に備えたことを特徴とする請求項１に記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。
【請求項３】　前記比表面積をＢＥＴ法により測定することを特徴とする請求項１又は２に記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。
【請求項４】　前記焼成を１０００〜１２００℃、２〜４時間の範囲で行なうことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。」
という記載を、
「【請求項１】　比表面積が８．２〜１０ｍ２／ｇのＢａＣＯ３粉末と、比表面積が１５ｍ２／ｇ以上のＴｉＯ２粉末を選択する選択工程と、これらのＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末を混合する混合工程と、得られた混合物を焼成する焼成工程とを備えたことを特徴とするチタン酸バリウム粉末の製造方法。
【請求項２】　ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末の比表面積を各々測定する工程を前記選択工程の前に備えたことを特徴とする請求項１に記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。
【請求項３】　前記比表面積をＢＥＴ法により測定することを特徴とする請求項１又は２に記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。
【請求項４】　前記焼成を１０００〜１２００℃、２〜４時間の範囲で行なうことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。」
と訂正する。
・訂正事項２
　明細書段落【００１０】の
「【課題を解決するための手段】
　この発明に係るチタン酸バリウム粉末の製造方法は、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末とを混合し、得られた混合粉体を焼成してなるものであり、ＢＥＴ比表面積という比較的管理し易い物理量を粒径バラツキの制御要素とし、前記ＢａＣＯ３粉末の比表面積を１０ｍ２／ｇ以下、前記ＴｉＯ２粉末の比表面積を１５ｍ２／ｇ以上としたものである。」
という記載を、
「【課題を解決するための手段】
　この発明に係るチタン酸バリウム粉末の製造方法は、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末とを混合し、得られた混合粉体を焼成してなるものであり、ＢＥＴ比表面積という比較的管理し易い物理量を粒径バラツキの制御要素とし、前記ＢａＣＯ３粉末の比表面積を８．２〜１０ｍ２／ｇ、前記ＴｉＯ２粉末の比表面積を１５ｍ２／ｇ以上としたものである。」
と訂正する。
・訂正事項３
　明細書段落【００１１】の
「ここで、前記ＢａＣＯ３粉末の比表面積を１０ｍ２／ｇ以下、前記ＴｉＯ２粉末の比表面積を１５ｍ２／ｇ以上としたのは、ＢａＣＯ３粉末の比表面積を１０ｍ２／ｇ以下、ＴｉＯ２粉末の比表面積を１５ｍ２／ｇ以上とすれば、チタン酸バリウム粉末の粒径バラツキδ／ｘ（δ：標準偏差、ｘ：平均値）が０．３以下と小さくなるが、この条件を満たさなくなれば、粒径バラツキδ／ｘが０．３を超えて大きくなってしまうからである。」
という記載を、
「ここで、前記ＢａＣＯ３粉末の比表面積を８．２〜１０ｍ２／ｇ、前記ＴｉＯ２粉末の比表面積を１５ｍ２／ｇ以上としたのは、ＢａＣＯ３粉末の比表面積を８．２〜１０ｍ２／ｇ、ＴｉＯ２粉末の比表面積を１５ｍ２／ｇ以上とすれば、チタン酸バリウム粉末の粒径バラツキδ／ｘ（δ：標準偏差、ｘ：平均値）が０．３以下と小さくなるが、ＢａＣＯ３粉末の比表面積が１０ｍ２／ｇを超え、ＴｉＯ２粉末の比表面積を１５ｍ２／ｇ未満になれば、粒径バラツキδ／ｘが０．３を超えて大きくなってしまうからである。」
と訂正する。
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　訂正事項１は、特許請求の範囲の訂正であって、具体的には、請求項１の「比表面積が１０ｍ２／ｇ以下のＢａＣＯ３粉末と、」という記載を「比表面積が８．２〜１０ｍ２／ｇのＢａＣＯ３粉末と、」と訂正するものである。
　そして、訂正事項１は、請求項１に記載のＢａＣＯ３粉末の比表面積を「１０ｍ２／ｇ以下」から「８．２〜１０ｍ２／ｇ」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　また、本件明細書には、「【実施例】ＢＥＴ比表面積が６．２，８．２，１２．３ｍ２／ｇの３種類のＢａＣＯ３粉末と、ＢＥＴ比表面積が７．７，１６．１，１８．４ｍ２／ｇの３種類のＴｉＯ２粉末を用意した。そして、ＢａＣＯ３とＴｉＯ２がモル比で１対１になるようにこれらの原料粉末を秤量した。」（段落【００１５】）と記載されており、更に段落【００１９】の【表１】にも、比表面積が８．２ｍ２／ｇのＢａＣＯ３粉末が記載されているから、上記訂正事項１は、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものである
　また、訂正事項２及び訂正事項３は、発明の詳細な説明の訂正であって、訂正事項１により特許請求の範囲が訂正されたことに伴って、明細書の発明の詳細な説明における特許請求の範囲に対応する記載を訂正するとともに、発明の詳細な説明の記載内容を特許請求の範囲の記載に整合させるものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、上記のとおり、訂正事項１の訂正は、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものであるから、訂正事項２及び訂正事項３の訂正もまた、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものである。
　そして、これらの訂正は、実質上特許請求の範囲の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
２−３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項から第４項までの規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立についての判断
３−１．本件発明
　上記「２．訂正の適否についての判断」で示したように、平成１５年５月１４日に提出の訂正請求書による訂正は認められるから、訂正後の本件請求項１乃至請求項４に係る発明（以下、「本件訂正発明１」乃至「本件訂正発明４」という）は、上記訂正に係る訂正明細書（以下、「本件訂正明細書」という）の特許請求の範囲の請求項１乃至請求項４に記載された事項に特定される、以下のとおりのものと認める。
「【請求項１】　比表面積が８．２〜１０ｍ２／ｇのＢａＣＯ３粉末と、比表面積が１５ｍ２／ｇ以上のＴｉＯ２粉末を選択する選択工程と、これらのＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末を混合する混合工程と、得られた混合物を焼成する焼成工程とを備えたことを特徴とするチタン酸バリウム粉末の製造方法。
【請求項２】　ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末の比表面積を各々測定する工程を前記選択工程の前に備えたことを特徴とする請求項１に記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。
【請求項３】　前記比表面積をＢＥＴ法により測定することを特徴とする請求項１又は２に記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。
【請求項４】　前記焼成を１０００〜１２００℃、２〜４時間の範囲で行なうことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。」
３−２．取消理由通知に記載した引用刊行物及び取消理由通知の概要
　当審が平成１５年３月６日付けで通知した取消しの理由に記載した引用刊行物等は、以下のとおりである。
引用刊行物１：「セラミックス　１７Ｎｏ．１」１９８２年、第５６頁乃至第６２頁（特許異議申立人金田　三郎が提出した甲第１号証）
引用刊行物２：「粉体物性図説」日経技術図書（株）、昭和６０年１２月２１日発行、第２８４頁、第３３０頁（特許異議申立人金田　三郎が提出した甲第２号証）
引用刊行物３：「ＦＣ　Ｒｅｐｏｒｔ　９Ｎｏ．６」１９９１年、第２３５頁乃至第２３７頁（特許異議申立人金田　三郎が提出した甲第３号証）
引用刊行物４：「工業材料」第４２巻、第５号、１９９４年、第２８頁乃至第４９頁（特許異議申立人金田　三郎が提出した甲第４号証）
引用刊行物５：特開平７−２５６１１号公報（特許異議申立人金田　三郎が提出した参考資料３）
参考資料１：粉体工学会編「粉体工学便覧」日刊工業新聞社、昭和６１年２月２８日、第１６９頁乃至第１７４頁
参考資料４：「ＦＲＡＧＲＡＮＣＥ　ＪＯＵＲＮＡＬ」１９９２年、第８５頁乃至第８７頁
　そして、取消しの理由の概要は、本件請求項１に係る発明は、引用刊行物１に記載された発明であるか又は上記引用刊行物１に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、また本件請求項２乃至４に係る発明は、上記引用刊行物１に記載の発明と周知の事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものと云えるから、これら発明について特許は、特許法第２９条第１項第３号又は同条第２項の規定に違反してなされたものである、というものである。
３−３．取消理由通知で引用された刊行物の記載内容
　引用刊行物１（セラミックス　１７Ｎｏ．１）には、以下の事項が記載されている。
（１−Ａ）「フェライトやチタン酸バリウムをはじめ多くの粉体の工業的規模における調製では，固相反応による方法が用いられている。この方法はまた，実験室で少量の試験用試料をつくる際にも容易に行うことができる。本稿では原料粉体の混合物を加熱する際に起きる種々の化学的及び物理的変化を考慮して，この方法に含まれる諸問題にスポットをあてる。」（第５６頁第４行〜第７行）
（１−Ｂ）「２．１はじめに
　種々の組成からなるセラミック粉末を製造する際，一般には各組成元素を含む酸化物や炭酸塩などの粉末を配合，混合した後，高温で反応させる方法が用いられる。たとえばいくつかの反応例を挙げる。                   
ＢａＣＯ３＋ＴｉＯ２→ＢａＴｉＯ３＋ＣＯ２　　（１）
（１−ｘ）ＮｉＯ＋ｘＺｎＯ＋Ｆｅ２Ｏ３→Ｎｉ１−ｘＺｎｘＦｅ２Ｏ４　　（２）
ＳｉＯ２＋３Ｃ→ＳｉＣ＋２ＣＯ　　　　　　　（３）
３ＳｉＯ２＋６Ｃ＋４Ｎ２→２Ｓｉ３Ｎ４＋６ＣＯ（３）
Ｔｉ＋ＮＨ３→ＴｉＮ＋３／２Ｈ２　　　　　　（４）
　（１）は典型的なチタン酸バリウムの合成で９００°〜１３００℃で反応させる。（２）はフェライトの合成で，酸素分圧には注意する必要がある。（３）〜（５）は一部気相も関与する反応例である。」（第５６頁左欄第２行〜第１６行）
（１−Ｃ）「さて，実際の製品を作るまでの工程を図１に示した。原料粉末ＡＯ及びＢＯ２をそれぞれひょう量し，ボールミル等を用いてよく混合を行った後，仮焼する。仮焼では，原料塩の熱分解や原料間の固相反応などの，いわゆる化学的変化が起こり，化学的に均一な化合物や固溶体などの生成物が得られる。しかし，同時に粒子の形態変化や後に述べる粒子間の結合が生じ，原料は程度の差はあるが若干焼結した状態になっている。粉砕工程では仮焼で得た生成物を粉砕して焼結体製造用の粉末にし，これは更に成形及び焼結の工程を経て最終製品になる。」（第５６頁左欄第１７行〜右欄第４行）
（１−Ｄ）「（３）反応粉体の影響
　ＢａＣＯ３とＴｉＯ２間の反応ではＢａＣＯ３として反応するか，ＢａＯとして反応するかについては議論のあるところだが，多くの研究によると，Ｂａ２＋とＴｉ４＋イオンの拡散についていえば，ほぼＢａ２＋イオンのＴｉＯ２への一方的な拡散で進行すると考えられており，ＴｉＯ２粉末の大きさが反応完結の時間を律速してしまう。そのため，チタン酸バリウムの合成ではＴｉＯ２の粒度については注意が必要である。図１０はＢａＣＯ３の粒度を１μｍにして，ＴｉＯ２の粒度を種々変えたときの様子を示したもので，ＴｉＯ２粉末の微粉化につれて，反応の開始と終了温度の低下，及びゲル状ＴｉＯ２ではＢａ２ＴｉＯ４の生成が抑えられ，直接ＢａＴｉＯ３を生成するようになる。」（第６１頁左欄第１８行〜右欄第３行）
　引用刊行物２（粉体物性図説）には、以下の事項が記載されている。
（２−Ａ）「炭酸バリウム　Ｂａｒｉｕｍ　Ｃａｒｂｏｎａｔｅ」（第２８４頁第１行）
（２−Ｂ）「【粉体特性】
　かさ密度：０．３０〜１．４０　　〔ｇ／ｃｍ３〕
　粒　　度：１．０〜３．０　　　　　　〔μｍ〕
　比表面積＊：１．８〜４．２　　　〔ｍ２／ｇ〕
　安 息 角：排出４３〜４５　　　　　　　〔度〕
　付着・凝集性：中〜大
　吸 油 量：１０〜１４　　　〔ｍｌ／１００ｇ〕
 (備　考）　＊ＢＥＴ法」（第２８４頁第２９行〜第３６行）
（２−Ｃ）「酸化チタン　Ｔｉｔａｎｉｕｍ　Ｄｉｏｘｉｄｅ」（第３３０頁第１行）
（２−Ｄ）「【粉体特性】
　かさ密度：０．２０〜０．３０　　〔ｇ／ｃｍ３〕
　粒　　度：０．１０〜０．２０＊　　　〔μｍ〕
　　　　　　０．１〜１＊＊　　　 　　  〔μｍ〕
　比表面積：１２〜２５　　　　　　　〔ｍ２／ｇ〕
　安 息 角：４７〜５２　　　　　　　　　 〔度〕
　付着・凝集性：大
　吸 油 量：１７〜２５　　　 〔ｍｌ／１００ｇ〕
　粉体特性はｇｒａｄｅによって異なる。
（備　考）　＊電顕法　＊＊沈降法」（第３３０頁第３３行〜第４２行）
　引用刊行物３（ＦＣ　Ｒｅｐｏｒｔ　９Ｎｏ．６）には、以下の事項が記載されている。
（３−Ａ）「１　はじめに
　酸化チタン粉末は白色顔料として古くから使用されており，また電気特性を利用して，チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）などを代表とする機能性セラミック（コンデンサー，圧電体，サーミスターなど）の原料粉末としても多量に使用されている。」（第２３５頁左欄第１行〜第６行）
（３−Ｂ）「（２）電子材料用高純度酸化チタン（写真２）
　表２に当社の電子材料用高純度酸化チタンの物性を示した。」（第２３６頁左欄第１０行〜第１２行）
（３−Ｃ）表２（第２３６頁右欄）
　引用刊行物４（「工業材料」第４２巻、第５号）には、以下の事項が記載されている。
（４−Ａ）第３１頁左下欄の「超微粒子酸化チタン」の物性表には、比表面積が３５〜４５ｍ２／ｇであることが記載されている。
（４−Ｂ）第４９頁左上欄の「高純度炭酸バリウム」の物性表には、比表面積が４．８ｍ２／ｇであることが記載されている。
　引用刊行物５（特開平７−２５６１１号公報）には、以下の事項が記載されている。
（５−Ａ）「【請求項１】　ＢＥＴの比表面積が５ｍ２／ｇ以上であり、かつ酸化チタンと混合して９００〜１４５０℃で焼成したときに未反応炭酸バリウムが存在しない反応性を有することを特徴とする微細炭酸バリウム。」（特許請求の範囲）
（５−Ｂ）「さらに、本発明者らはかかる本発明の製造方法によって得られる炭酸バリウムは、ＢＥＴの比表面積が５ｍ２／ｇ以上であり、かつ酸化チタンと混合して９００〜１４５０℃で焼成したときに未反応炭酸バリウムが存在しない反応性を有するという新たな事実を見出した。従って、本発明に係る炭酸バリウムを使用すれば、未反応炭酸バリウムを含有しない高純度で高品質なチタン酸バリウムを低コストで得ることができる。」（段落【００１６】）
３−４．対比及び判断
３−４−１．本件訂正発明１について
　引用刊行物１には、（１−Ａ）の記載からみて、「フェライトやチタン酸バリウムをはじめ多くの粉体の工業的規模における調製」で用いられる「固相反応による方法」が記載されており、（１−Ｂ）の記載からみて、上記「固相反応による方法」は、「ＢａＣＯ３粉末」と「ＴｉＯ２粉末」から「チタン酸バリウム粉末」を合成するものであり、これは、９００℃〜１３００℃で反応させるものである。
　そして、（１−Ｃ）の記載からみて、上記「チタン酸バリウム粉末」の合成においては、原料粉末をそれぞれひょう量し、ボールミル等を用いてよく混合を行った後、仮焼し、仮焼で得た生成物を粉砕して焼結体製造用の粉末にし、これは更に成形及び焼結の工程を経て最終製品になるものである。
　この場合、（１−Ｄ）の記載からみて、「ＴｉＯ２粉末」の大きさが反応完結の時間を律速してしまうため、上記「チタン酸バリウム粉末」の合成は、「ＴｉＯ２の粒度」について注意が必要なものである。
　ここで、上記「固相反応による方法」は、「チタン酸バリウム粉末」の調製で用いられるものであるから、「チタン酸バリウム粉末の製造方法」と云え、「チタン酸バリウム粉末」の合成において原料粉末をひょう量する工程は、「ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末を選択する選択工程」と云え、原料粉末をボールミル等を用いてよく混合を行う工程は、「これらのＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末を混合する混合工程」と云える。
　また、混合したものを仮焼し、仮焼で得た生成物を粉砕して焼結体製造用の粉末にし、更に成形及び焼結して最終製品とする工程における「成形及び焼結して最終製品とする工程」は、結局のところ、混合したものを焼成し、チタン酸バリウム粉末とする工程であるから、「得られた混合物を焼成する焼成工程」と云える。
　そして、引用刊行物１には、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末の比表面積について直接記載されていないが、引用刊行物２の（２−Ａ）乃至（２−Ｄ）の記載からみて、工業的に通常用いられるＢａＣＯ３粉末及びＴｉＯ２粉末の比表面積は、それぞれ１．８〜４．２ｍ２／ｇ及び１２〜２５ｍ２／ｇであるから、引用刊行物１において用いられるＢａＣＯ３粉末及びＴｉＯ２粉末の比表面積が、それぞれ１．８〜４．２ｍ２／ｇ及び１２〜２５ｍ２／ｇであることは明らかであり、この場合、ＴｉＯ２粉末の比表面積は、「１５ｍ２／ｇ以上」と云えるものである。
　これらのことから、引用刊行物１に記載された発明を、本件訂正発明１の記載ぶりに則って整理すると、引用刊行物１には、
「比表面積が１．８〜４．２ｍ２／ｇのＢａＣＯ３粉末と、比表面積が１５ｍ２／ｇ以上のＴｉＯ２粉末を選択する選択工程と、これらのＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末を混合する混合工程と、得られた混合物を焼成する焼成工程とを備えたことを特徴とするチタン酸バリウム粉末の製造方法」
の発明（以下、「引用刊行物１発明」という）が記載されていると云える。
　そこで、本件訂正発明１と、引用刊行物１発明とを比較すると、両者は、
「ＢａＣＯ３粉末と、比表面積が１５ｍ２／ｇ以上のＴｉＯ２粉末を選択する選択工程と、これらのＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末を混合する混合工程と、得られた混合物を焼成する焼成工程とを備えたことを特徴とするチタン酸バリウム粉末の製造方法」である点で一致し、前者においては、ＢａＣＯ３粉末の比表面積が８．２〜１０ｍ２／ｇであるのに対して、後者においては、ＢａＣＯ３粉末の比表面積が１．８〜４．２ｍ２／ｇである点で相違している。
　してみれば、本件訂正発明１と引用刊行物１発明は相違点を有しているから、本件訂正発明１が、引用刊行物１発明であるとは云えない。
　更に、上記相違点について検討する。
　まず、本件明細書には、「この発明は、粒径バラツキのできるだけ少ないチタン酸バリウム粉末を効率良く固相合成できるようにしたチタン酸バリウム粉末の製造方法を提供することを目的とする。」（段落【０００９】）と記載されており、上記記載からみて、本件訂正発明１は、粒径バラツキのできるだけ少ないチタン酸バリウム粉末を効率良く固相合成できるようにすることを目的とするものであり、そして、本件明細書の段落【００１０】、【００１１】の記載（「２−１．訂正の内容」の「訂正事項２」、「訂正事項３」参照）からみて、本件訂正発明１においては、上記目的のために、「ＢａＣＯ３粉末」と「ＴｉＯ２粉末」の「ＢＥＴ比表面積」を粒径バラツキの制御要素とし、その特定事項として、上記相違点にかかる「比表面積が１．８〜４．２ｍ２／ｇのＢａＣＯ３粉末」を用いることにより、その他の特定事項と相俟って、はじめてその目的を達成することができたというものである。
　ところが、上記引用刊行物１及び引用刊行物２は、粒径バラツキのできるだけ少ないチタン酸バリウム粉末を効率良く固相合成することを目的として、「ＢａＣＯ３粉末」と「ＴｉＯ２粉末」の「ＢＥＴ比表面積」を粒径バラツキの制御要素とすることを示唆ないし教示するものではない。
　また、引用刊行物３には、（３−Ａ）乃至（３−Ｃ）の記載からみて、機能性セラミック（コンデンサー，圧電体，サーミスターなど）の原料粉末として使用される酸化チタン粉末であって、当該酸化チタン粉末には比表面積が２０ｍ２／ｇのものがあることが記載されており、引用刊行物４には、（４−Ａ）及び（４−Ｂ）の記載からみて、セラミックス材料として、「超微粒子酸化チタン」には、比表面積が３５〜４５ｍ２／ｇのものがあり、「高純度炭酸バリウム」には、比表面積が４．８ｍ２／ｇのものがあることが記載されており、引用刊行物５には、（５−Ａ）及び（５−Ｂ）の記載からみて、ＢＥＴの比表面積が５ｍ２／ｇ以上であり、かつ酸化チタンと混合して９００〜１４５０℃で焼成したときに未反応炭酸バリウムが存在しない反応性を有する微細炭酸バリウムが記載されており、かかる炭酸バリウムを使用すれば、未反応炭酸バリウムを含有しない高純度で高品質なチタン酸バリウムを低コストで得ることができることが記載されているが、上記引用刊行物３乃至引用刊行物５もまた、粒径バラツキのできるだけ少ないチタン酸バリウム粉末を効率良く固相合成することを目的として、「ＢａＣＯ３粉末」と「ＴｉＯ２粉末」の「ＢＥＴ比表面積」を粒径バラツキの制御要素とすることを示唆ないし教示するものではない。
　そうすると、引用刊行物１発明において、上記相違点にかかる特定事項を採択する動機づけがない。
　すなわち、引用刊行物２乃至引用刊行物５の記載からみて、種々の比表面積を有する「ＢａＣＯ３粉末」が周知のものであったとしても、粒径バラツキのできるだけ少ないチタン酸バリウム粉末を効率良く固相合成できるようにするために、「ＢａＣＯ３粉末」と「ＴｉＯ２粉末」の「ＢＥＴ比表面積」を粒径バラツキの制御要素とする、という技術思想を、上記引用刊行物１乃至引用刊行物５の記載に見出すことができないから、引用刊行物１発明において、「比表面積が８．２〜１０ｍ２／ｇのＢａＣＯ３粉末」を選択するという、上記相違点に係る特定事項を含む構成を採用することを、当業者が容易になし得るとは云えないのである。
　加えて、引用刊行物２乃至引用刊行物５は、「比表面積が８．２〜１０ｍ２／ｇのＢａＣＯ３粉末」を開示するものでもなく、更に当審が通知した取消しの理由に記載した参考資料１（粉体工学会編「粉体工学便覧」）及び参考資料４（「ＦＲＡＧＲＡＮＣＥ　ＪＯＵＲＮＡＬ」）も、上記技術思想及び比表面積が８．２〜１０ｍ２／ｇのＢａＣＯ３粉末を開示するものではない。
　そうすると、引用刊行物１発明において上記相違点に記載の構成を採用することを、当業者が容易になし得るとは云えない。
　したがって、本件訂正発明１を、引用刊行物１乃至引用刊行物５に記載された発明及び各参考資料に記載される周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたとは云えない。
３−４−２．本件訂正発明２乃至本件訂正発明４について
　本件訂正発明２は、本件訂正発明１において、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末の比表面積を各々測定する工程を選択工程の前に備えることとして、発明の構成を限定するものであり、本件訂正発明３は、本件訂正発明１又は２において、比表面積をＢＥＴ法により測定することとして、発明の構成を限定するものであり、本件訂正発明４は、本件訂正発明１〜３のいずれかにおいて、焼成を１０００〜１２００℃、２〜４時間の範囲で行なうこととして、発明の構成を限定するものであるから、「３−４−１．本件訂正発明１について」に記載したのと同様の理由により、本件訂正発明２乃至本件訂正発明４を、引用刊行物１乃至引用刊行物５に記載された発明及び各参考資料に記載される周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたとは云えない。
　これらのことから、上記取消しの理由により、本件訂正発明１乃至本件訂正発明４を取り消すことはできない。　
３−５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠によっては、本件訂正発明１乃至本件訂正発明４を取り消すことはできない。
　また、他に本件訂正発明１乃至本件訂正発明４についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年７月２８日（２００４．７．２８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
チタン酸バリウム粉末の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　比表面積が
８．２〜１０ｍ２／ｇ
　【請求項２】　ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末の比表面積を各々測定する工程を前記選択工程の前に備えたことを特徴とする請求項１に記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。
　【請求項３】　前記比表面積をＢＥＴ法により測定することを特徴とする請求項１又は２に記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。
　【請求項４】　前記焼成を１０００〜１２００℃、２〜４時間の範囲で行なうことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のチタン酸バリウム粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　この発明は磁器コンデンサの誘電体磁器層の誘電体材料として使用するチタン酸バリウム粉末の製造方法に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　磁器コンデンサの誘電体磁器層の誘電体材料としてはチタン酸バリウムが広く使用されている。このような用途に使用されているチタン酸バリウム粉末は、一般に固相合成法によって製造されている。この固相合成法は、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末とを湿式で混合し、乾燥後、９００〜１２００℃程度の温度で焼成し、ＢａＣＯ３粒子とＴｉＯ２粒子とを固相で化学反応させ、チタン酸バリウム粉末を得るものである。
　【０００３】
　このような方法によって得られたチタン酸バリウム粉末の粒径は、焼成温度によって多少変動するが、誘電体材料に使用されるものは、一般に、平均粒径が０．１〜０．５μｍ程度で、粒径バラツキδ／ｘ（δ：標準偏差、ｘ：平均値）が０．４〜０．５程度である。
　【０００４】
　ところで、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末とからなる混合粉末の分散が悪いと、Ｂａが多くＴｉが少ない部分と、Ｂａが少なくＴｉが多い部分、すなわちＢａ／Ｔｉ比が異なる部分がまだらに形成されてしまう。そして、この混合粉末のＢａ／Ｔｉ比が異なると、合成されるチタン酸バリウム粒子の粒成長の速度が異なる。従って、分散が悪い混合粉末を仮焼すると、原料の混合粉末の箇所によってチタン酸バリウム粒子の粒成長が異なり、生成されたチタン酸バリウム粉末の粒径バラツキが大きくなる。
　【０００５】
　また、ＢａＣＯ３は４００〜８００℃付近の焼成で粒成長する。そして、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末とからなる混合粉末の分散が不充分な場合、この温度範囲の焼成でＢａＣＯ３の濃度の高い箇所のＢａＣＯ３粒子の粒成長が進み、ＢａＣＯ３粒子の粒径バラツキが大きくなる。そして、このようになった混合粉末が更に高い温度で焼成されると、粒径バラツキが大きくなったＢａＣＯ３粒子がＴｉＯ２粒子と反応してチタン酸バリウム粒子になるので、生成されたチタン酸バリウム粉末の粒径バラツキも大きくなる。
　【０００６】
　そして、この粒径バラツキの大きいチタン酸バリウム粉末を誘電体材料として使用して磁器コンデンサを作成した場合、磁器コンデンサの電気的特性が不安定になる。
　【０００７】
　そこで、従来は、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末とを充分に時間をかけて混合し、これらを良く分散させることにより、粒径バラツキの少ないチタン酸バリウム粉末を合成させていた。
　【０００８】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかし、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末の分散を良くするために、その混合時間を長くすると、作業効率が悪化し、合成コストを高くしてしまうという問題があった。
　【０００９】
　この発明は、粒径バラツキのできるだけ少ないチタン酸バリウム粉末を効率良く固相合成できるようにしたチタン酸バリウム粉末の製造方法を提供することを目的とする。
　【００１０】
　【課題を解決するための手段】
　この発明に係るチタン酸バリウム粉末の製造方法は、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末とを混合し、得られた混合粉体を焼成してなるものであり、ＢＥＴ比表面積という比較的管理し易い物理量を粒径バラツキの制御要素とし、前記ＢａＣＯ３粉末の比表面積を
８．２〜１０ｍ２／ｇ
　【００１１】
　ここで、前記ＢａＣＯ３粉末の比表面積を
８．２〜１０ｍ２／ｇ
８．２〜１０ｍ２／ｇ
ＢａＣＯ３粉末の比表面積が１０ｍ２／ｇを超え、ＴｉＯ２粉末の比表面積を１５ｍ２／ｇ未満に
　【００１２】
　また、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末とからなる混合粉体の焼成は１０００〜１２００℃、２〜４時間の範囲で行うのが好ましい。焼成温度が１０００℃未満ではＢａＴｉＯ３の合成が不十分になり、焼成温度が１２００℃を超えるとＢａＴｉＯ３の粒子径が大きくなり過ぎ、誘電体材料に使用する材料として実用性に欠けるものとなるからである。また、焼成時間が２時間未満ではＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末とが充分に固相反応せず、焼成時間が４時間を超えると生産性が悪くなるからである。
　【００１３】
　また、ＢＥＴ比表面積とは、Ｂｒｕｎａｕｅｒ，Ｅｍｅｔｔ及びＴｅｌｌｅｒの気体吸収理論より求めた固体の単位質量当たりの表面積をいう。粉体を気体中に置くと、温度、圧力に応じて平行状態となり、一定の吸着能を示す。吸着量：υ、飽和蒸気圧：ｐ０、平衡圧：ｐ、単分子吸着量：υｍ、定数：ｃとすると、温度一定条件の下で次の関係式が成立する。
　　υ＝υｍ・ｃχ／（１−χ）（１−４χ＋ｃχ）…………………（１）
　この式（１）をＢＥＴ式という。相対圧χ＝ｐ／ｐ０、であるから（１）式を変形すると、
　　χ／υ（１−χ）＝１／υｍｃ＋（ｃ−１）／υｍｃ・χ………（２）
となる。
　（２）式の左辺χ／υ（１−χ）を縦軸に、χを横軸にとると、ＢＥＴ式を満足するとき、直線となる。切片は１／υｍｃ、勾配は（ｃ−１）／υｍであることから、υｍ、ｃが求まり、これと測定に用いた吸着気体の断面積とからＢＥＴ比表面積が求められる。
　【００１４】
　なお、この発明で扱われるチタン酸バリウムは、原子比Ｂａ／Ｔｉが１のもののみならず、例えば０．９９０〜１．０１０のように、若干ずれているものも含む。
　【００１５】
　【実施例】
　ＢＥＴ比表面積が６．２，８．２，１２．３ｍ２／ｇの３種類のＢａＣＯ３粉末と、ＢＥＴ比表面積が７．７，１６．１，１８．４ｍ２／ｇの３種類のＴｉＯ２粉末を用意した。そして、ＢａＣＯ３とＴｉＯ２がモル比で１対１になるようにこれらの原料粉末を秤量した。
　【００１６】
　次に、これらの原料粉末を表１に示すような組み合わせで、水及びジルコニアボール（１．５φ）とともにボールミル内に入れ、湿式で１５時間混合し、得られたスラリーを乾燥機に入れ、１５０℃で乾燥し、混合粉体を得た。
　【００１７】
　次に、この混合粉体を電気炉に入れ、１０００℃で４時間焼成し、ＢａＣＯ３粒子とＴｉＯ２粒子との間で固相で化学反応を生じさせ、チタン酸バリウム粉末を合成した。
　【００１８】
　次に、得られたチタン酸バリウム粉末を電子顕微鏡で観察して粒子径を測定し、その結果に基づいてチタン酸バリウム粉末の粒子径のバラツキδ／ｘを求めたところ、表１に示す通りとなった。ここで、電子顕微鏡の倍率は２００００倍、測定粒子数は２００以上とした。
　【００１９】
　【表１】
　【００２０】
　表１に示す結果から、ＢａＣＯ３粉末の比表面積が８．２ｍ２／ｇ以下ではチタン酸バリウム粉末の粒径バラツキδ／ｘが０．２３以下と小さいが、ＢａＣＯ３粉末の比表面積が１２．３ｍ２／ｇ以上になるとチタン酸バリウム粉末の粒径バラツキδ／ｘが０．３１以上と大きくなることがわかる。
　【００２１】
　また、表１に示す結果から、ＴｉＯ２粉末の比表面積が１６．１ｍ２／ｇ以上ではチタン酸バリウム粉末の粒径バラツキδ／ｘが０．２３以下と小さいが、ＴｉＯ２粉末の比表面積が７．７ｍ２／ｇ以下になるとチタン酸バリウム粉末の粒径バラツキδ／ｘが０．３１以上と大きくなることがわかる。
　【００２２】
　【発明の効果】
　この発明によれば、ＢａＣＯ３粒子がＴｉＯ２粒子によって囲まれ、ＢａＣＯ３リッチの部分が形成されないので、ＢａＣＯ３粉末の粒成長が抑制され、また、ＢａＣＯ３粉末とＴｉＯ２粉末とが均一に反応し、生成されるチタン酸バリウム粉末の粒径バラツキδ／ｘが０．３以下と小さくなるという効果がある。
　【００２３】
　また、この発明によれば、チタン酸バリウム粉末の固相合成法において、ＢＥＴ比表面積という比較的管理し易い物理量をチタン酸バリウム粉末の粒径バラツキの制御要素としたので、チタン酸バリウム粉末の粒径バラツキの制御が容易になるという効果がある。