【事件の表示】
　特許第３２６１３８２号「触媒ろ過デバイス及び方法」の請求項１ないし１７に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２６１３８２号の請求項１ないし１７に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許３２６１３８２号の請求項１〜１７に係る発明についての出願は、平成４年１２月１８日の出願であって、平成１３年１２月１４日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、その特許について、特許異議申立人　川島与志雄（以下、「申立人」という）より特許異議の申立てがなされた。そして、当審において取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１５年４月１７日に訂正請求書（第１回）及び特許異議意見書が提出された。またその後当審において取消理由通知がなされ、再度平成１６年７月６日に訂正請求書（第２回）及び特許異議意見書が提出され、第１回訂正請求書が取り下げられたものである。
２．訂正の適否
（１）訂正の内容
　本件訂正の内容は、本件特許明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち訂正事項ａ〜ｃのとおりに訂正しようとするものである。
訂正事項ａ
　特許明細書の【特許請求の範囲】を次のとおりに訂正する。
「【請求項１】粒状物を含む送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するための触媒ろ過デバイスであって、多孔質材料のモノリスにして、その入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通を防止するための複数の栓を有する多孔質材料のモノリスと、送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するべく選択した微孔質膜にして、少なくとも、人口端面位置で開口する前記通路の壁面に塗布され、平均細孔直径が多孔質材料のそれよりも小さい微孔質膜とを含み、通路の入口端面からフィルターケーキを取り出すことにより再利用可能であり、ろ過流体が該触媒ろ過デバイスを通過する際のろ過流体内の反応に触媒作用を与える触媒が塗布されてなる触媒ろ過デバイス。
【請求項２】触媒が間隙細孔容積内部に塗布される請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項３】触媒が、フィル夕ーを触媒先駆物質の溶液で含浸することにより塗布される請求の範囲２の触媒ろ過デバイス。
【請求項４】触媒が、それ自身が触媒でコーティングされてなる高表面積型の粒状触媒キャリヤーの別の層として塗布される請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項５】高表面積型の粒状触媒キャリヤーがモノリスの通路の壁の山口側に塗布される請求の範囲４の触媒ろ過デバイス。
【請求項６】高表面積型の粒状触媒キャリヤーが膜コーティングとモノリスの通路の壁の出口側との間に塗布され、膜コーティングの平均細孔直径が約０．１乃至０．５ミクロンである請求の範囲４の触媒ろ過デバイス。
【請求項７】単位体積当りのろ過表面積が約２．７８ｍ２／０．０２８３ｍ３（３０ｆｔ２／ｆｔ３）よりも大きい請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項８】膜コーティングの平均糸田孔直径が約０．１乃至０．５ミクロンである請求
の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項９】触媒ろ過デバイスが液体を使用しての逆洗浄により再生され得る請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項１０】送給原料がガスであり、触媒がガス相反応に対する触媒として好適なものである請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項１１】触媒が窒素酸化物低下のために好適なものである請求の範囲１０の触媒ろ過デバイス。
【請求項１２】触媒が亜流酸ガス酸化のために好適なものである請求の範囲１０の触媒ろ過デバイス。
【請求項１３】触媒が有機性蒸気酸化のために好適なものである請求の範囲１０の触媒ろ過デバイス。
【請求項１４】粒状物を含む送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィル夕ーケーキとに分離するための触媒ろ過デバイスであって、多孔質セラミック材料のモノリスにして、その入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通を防止するための複数の栓を有する多孔質セラミック材料のモノリスと、送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するべく選択した微孔質セラミック膜にして、少なくとも、入口端面位置で開口する前記通路の壁面に塗布され、平均細孔直径が約０．１乃至０．５ミクロンである微孔質セラミック膜とを含み、通路の入口端面からフィル夕ーケーキを取り出すことにより再利用可能であり、ろ過流体が該ろ過デバイスを通過する際のろ過流体内での反応に触媒作用を与える触媒が塗布されてなる触媒ろ過デバイス。
【請求項１５】送給原料がガスであり、触媒がガス相反応に対する触媒として好適なものである請求の範囲１４の触媒ろ過デバイス。
【請求項１６】粒状物を含む送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するための触媒ろ過デバイスを準備するための方法であって、多孔質材料のモノリスにして、入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を含み、複数の通路にはこれを原料がその入口端面から出口端面へと直通するのを防止するための複数の栓を具備してなる多孔質材料のモノリスを準備すること、原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するべく選択した微孔質膜にして、その平均細孔直径が多孔質材料の平均細孔直径よりも小さいの微孔質膜を、少なくとも、入口端面位置で開口する前記通路の壁面に塗布すること、触媒ろ過デバイスに、ろ過流体がこの触媒ろ過デバイスを通過する際の反応に触媒作用を与える触媒を塗布すること、を含んでなる粒状物を含む送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するための触媒ろ過デバイスを準備するための方法。
【請求項１７】粒状物を含む流体送給原料のろ過及び触媒反応のための方法であって、触媒ろ過デバイスを提供することにして、該デバイスが、多孔質材料のモノリスにして、その入口端面から出口端面にかけて長下方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通防止するための複数の栓を有する多孔質材料のモノリスと、送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィル夕ーケーキとに分離するべく選択した微孔質膜にして、少なくとも、入口端面位置で開口する前記通路の壁面に塗布され、平均閉口部の平均細孔直径が多孔質材料のそれよりも小さい微孔質膜とを含み、通路の入口端面からフィルターケーキを取り出すことにより再利用可能であり、ろ過流体が該ろ過デバイスを通過する際のろ過流体内の反応に触媒作用を与える触媒が塗布される触媒ろ過デバイスを提供すること、触媒ろ過デバイスの入口端部通路内に流体送給原料を導入すること、触媒ろ過デバイスにより流体送給原料をろ過し、ろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとを提供すること、ろ過流体が触媒ろ過デバイスを通過する際にろ過流体内の反応に触媒作用を与えること、触媒ろ過デバイスの人口端面からフィル夕ーケーキを取り出すことにより触媒ろ過デバイスを再生すること、を含む粒状物を含む流体送給原料のろ過及び触媒反応のための方法。」
訂正事項ｂ
　特許明細書第１頁１２行（本件特許掲載公報第３頁第５欄２行）、第４頁下から５行（本件特許掲載公報第４頁第７欄２４行）、第５頁１行（本件特許掲載公報第４頁第７欄３１行）、同頁４行（本件特許掲載公報第４頁第７欄３６行）、同頁下から５行（本件特許掲載公報第４頁第８欄１２行）、第６頁１行（本件特許掲載公報第４頁第８欄１９行）、同頁４行（本件特許掲載公報第４頁第８欄２３行）、同頁１７行（本件特許掲載公報第４頁第８欄４１行）、同頁１８行（本件特許掲載公報第４頁第８欄４２行）、同頁２２行（本件特許掲載公報第４頁第８欄４９行）、第７頁下から１４行（本件特許掲載公報第５頁第９欄２８行）、同頁最下行（本件特許掲載公報第５頁第９欄４５行）、第１１頁１０行（本件特許掲載公報第６頁第１２欄２９行）の「ろ液」を「ろ過流体」に訂正する。
訂正事項ｃ
　特許明細書第６頁２２行の「ガス状」を「ガス状の」に訂正する。
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
  訂正事項ａは、（ａ−１）請求項１，１４，１６及び１７に記載する「ろ液」を「ろ過流体」に訂正し、（ａ−２）請求項６において、「膜コーティングの平均細孔直径が約０．１乃至０．５ミクロンである」と限定するものである。訂正事項ａの（ａ−１）は明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当し、訂正事項ａの（ａ−２）は特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。また、訂正事項ｂは、請求事項ａと整合を図るとともに特許請求の範囲の記載と整合を図るものであるから、訂正事項ｂは明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。また、訂正事項ｃは明りょうでない記載の釈明または誤記の訂正に該当する。そして、上記訂正事項ａ乃至ｃは、本件特許明細書の【請求項８】、特許明細書第３頁下から４行（本件特許掲載公報第３頁第６欄４０〜４１行）、第４頁９乃至１２行（本件特許掲載公報第４頁第７欄６〜１０行）に記載されるのであるから、訂正事項ａ乃至ｃは願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
（３）むすび
　したがって、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．取消理由について
３−１．本件発明
　上記のとおり、訂正は認められるから、本件特許の訂正後の請求項１〜１７に係る発明（以下「本件発明１〜１７」という）は、訂正された特許明細書に記載された次のとおりのものである。
【請求項１】粒状物を含む送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するための触媒ろ過デバイスであって、多孔質材料のモノリスにして、その入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通を防止するための複数の栓を有する多孔質材料のモノリスと、送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するべく選択した微孔質膜にして、少なくとも、人口端面位置で開口する前記通路の壁面に塗布され、平均細孔直径が多孔質材料のそれよりも小さい微孔質膜とを含み、通路の入口端面からフィルターケーキを取り出すことにより再利用可能であり、ろ過流体が該触媒ろ過デバイスを通過する際のろ過流体内の反応に触媒作用を与える触媒が塗布されてなる触媒ろ過デバイス。
【請求項２】触媒が間隙細孔容積内部に塗布される請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項３】触媒が、フィル夕ーを触媒先駆物質の溶液で含浸することにより塗布される請求の範囲２の触媒ろ過デバイス。
【請求項４】触媒が、それ自身が触媒でコーティングされてなる高表面積型の粒状触媒キャリヤーの別の層として塗布される請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項５】高表面積型の粒状触媒キャリヤーがモノリスの通路の壁の山口側に塗布される請求の範囲４の触媒ろ過デバイス。
【請求項６】高表面積型の粒状触媒キャリヤーが膜コーティングとモノリスの通路の壁の出口側との間に塗布され、膜コーティングの平均細孔直径が約０．１乃至０．５ミクロンである請求の範囲４の触媒ろ過デバイス。
【請求項７】単位体積当りのろ過表面積が約２．７８ｍ２／０．０２８３ｍ３（３０ｆｔ２／ｆｔ３）よりも大きい請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項８】膜コーティングの平均糸田孔直径が約０．１乃至０．５ミクロンである請求
の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項９】触媒ろ過デバイスが液体を使用しての逆洗浄により再生され得る請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項１０】送給原料がガスであり、触媒がガス相反応に対する触媒として好適なものである請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
【請求項１１】触媒が窒素酸化物低下のために好適なものである請求の範囲１０の触媒ろ過デバイス。
【請求項１２】触媒が亜流酸ガス酸化のために好適なものである請求の範囲１０の触媒ろ過デバイス。
【請求項１３】触媒が有機性蒸気酸化のために好適なものである請求の範囲１０の触媒ろ過デバイス。
【請求項１４】粒状物を含む送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィル夕ーケーキとに分離するための触媒ろ過デバイスであって、多孔質セラミック材料のモノリスにして、その入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通を防止するための複数の栓を有する多孔質セラミック材料のモノリスと、送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するべく選択した微孔質セラミック膜にして、少なくとも、入口端面位置で開口する前記通路の壁面に塗布され、平均細孔直径が約０．１乃至０．５ミクロンである微孔質セラミック膜とを含み、通路の入口端面からフィル夕ーケーキを取り出すことにより再利用可能であり、ろ過流体が該ろ過デバイスを通過する際のろ過流体内での反応に触媒作用を与える触媒が塗布されてなる触媒ろ過デバイス。
【請求項１５】送給原料がガスであり、触媒がガス相反応に対する触媒として好適なものである請求の範囲１４の触媒ろ過デバイス。
【請求項１６】粒状物を含む送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するための触媒ろ過デバイスを準備するための方法であって、多孔質材料のモノリスにして、入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を含み、複数の通路にはこれを原料がその入口端面から出口端面へと直通するのを防止するための複数の栓を具備してなる多孔質材料のモノリスを準備すること、原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するべく選択した微孔質膜にして、その平均細孔直径が多孔質材料の平均細孔直径よりも小さいの微孔質膜を、少なくとも、入口端面位置で開口する前記通路の壁面に塗布すること、触媒ろ過デバイスに、ろ過流体がこの触媒ろ過デバイスを通過する際の反応に触媒作用を与える触媒を塗布すること、を含んでなる粒状物を含む送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するための触媒ろ過デバイスを準備するための方法。
【請求項１７】粒状物を含む流体送給原料のろ過及び触媒反応のための方法であって、触媒ろ過デバイスを提供することにして、該デバイスが、多孔質材料のモノリスにして、その入口端面から出口端面にかけて長下方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通防止するための複数の栓を有する多孔質材料のモノリスと、送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィル夕ーケーキとに分離するべく選択した微孔質膜にして、少なくとも、入口端面位置で開口する前記通路の壁面に塗布され、平均閉口部の平均細孔直径が多孔質材料のそれよりも小さい微孔質膜とを含み、通路の入口端面からフィルターケーキを取り出すことにより再利用可能であり、ろ過流体が該ろ過デバイスを通過する際のろ過流体内の反応に触媒作用を与える触媒が塗布される触媒ろ過デバイスを提供すること、触媒ろ過デバイスの入口端部通路内に流体送給原料を導入すること、触媒ろ過デバイスにより流体送給原料をろ過し、ろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとを提供すること、ろ過流体が触媒ろ過デバイスを通過する際にろ過流体内の反応に触媒作用を与えること、触媒ろ過デバイスの人口端面からフィル夕ーケーキを取り出すことにより触媒ろ過デバイスを再生すること、を含む粒状物を含む流体送給原料のろ過及び触媒反応のための方法。
３−２．取消理由
　本件訂正前の請求項１〜１７は、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
３−３．刊行物に記載された事項
（１）刊行物１：特開昭５７−１９４０４８号公報（申立人が提示した甲第１号証）には、次の事項が記載されている。
（１ａ）「本発明は、自動車等の内燃機関からの排出ガスに含まれるカーボン等の微粒子を除去するためのフィルタに関するものである。」（第１頁左下欄１３〜１５行）
（１ｂ）「本発明の排出ガスフィルタは、多孔質無機焼結体からなるハニカム状体であって、かつハニカムを構成する各セルのいずれか一方の端部を開口端と閉止端とが互いに隣接するように閉鎖してなるフィルタ担体の、前記セル壁面に活性アルミナ層を形成し、該アルミナ層に触媒成分を担持せしめたことを特徴とする。」（第２頁左上欄２〜８行）
（１ｃ）「本発明のフィルタではセルと隔壁の微細孔にて微粒子を捕獲でき、その上捕獲された微粒子を触媒により燃焼しうるため、補足率を含めた排出ガス浄化率が上昇するほか、セルの目詰まりも大幅に減少する。」（第２頁右上欄３〜８行）
（１ｄ）「この発明によるフィルタの製法について説明するが、原料としては、・・・シリカ（ＳｉＯ２）５０〜５２重量％、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）３４〜３７重量％マグネシア（ＭｇＯ）１３〜１５重量％の化学組成のコージェライト粉末。」（第２頁右上欄１５行〜左下欄２行）
（１ｅ）「このフィルタ担体を硝酸アルミニウム等のアルミニウム含有溶液に浸漬し、乾燥、焼成することにより活性アルミナ層を得、さらに塩化白金酸等の貴金属含有溶液に浸漬し、乾燥、焼成することにより目的とするフィルタが得られるのである。」（第２頁左下欄１３〜１８行）
（２）刊行物２：特開平３−４７５０７号公報（申立人が提示した甲第２号証）には、次の事項が記載されている。
（２ａ）「平均気孔径が１０〜１００μｍであり、その累積気孔径分布の７５ｖｏｌ％と２５ｖｏｌ％の位置の気孔径の比が１．３以上であるフィルタ基体の少なくともろ過側表面に、平均気孔径が０．２〜１０μｍのフィルタ層が、フィルタ基体表面に開口している気孔を埋めるようにして固着されていることを特徴とするセラミックガス用フィルタ。」（第１頁左下欄５〜１２行）
（２ｂ）「本発明は含塵ガス、特に高温の含塵ガスからの除塵に好適なセラミックスガス用フィルタとその製造方法に関するものである。」（第２頁右上欄６〜８行）
（２ｃ）「これらのフィルタ装置においては、使用中フィルタの表面に塵が堆積すると、通気圧損が増大しガスの処理能力が低下する。この堆積した塵をとり除いてフィルタを再生するため、圧縮ガスをフィルタ装置中に吹き込み、通常のろ過時と逆方向にフィルタを通過するガスを流す逆洗操作を行って、堆積した塵をフィルタ表面から剥離せしめ・・・逆洗されたフィルタは通気圧損が低いレベルに戻る。この逆洗操作を適当な間隔をおいて、繰り返し行うことにより、フィルタ装置を常に低い通気圧損の状態に保持して、フィルタ装置の運転が続行される。」（第２頁左下欄７行〜右下欄３行）
（２ｄ）「本発明のセラミックスガス用フィルタの製造方法は、・・・フィルタ基体の少なくともろ過側表面に、平均粒径がフィルタ基体の平均気孔径より小さいフィルタ層となる粉体を擦り込んで無機質バインダーで固着することを特徴とする。」（第３頁右下欄７〜１４行）
（３）刊行物３：特開昭６２−１６０１２１号公報（申立人が提示した甲第３号証）には、次の事項が記載されている。
（３ａ）「連続した多数の細孔を有し、選択的ガス透過能と触媒活性を備えてなる多孔質隔膜。」（第１頁左欄５〜６行）
（３ｂ）「多孔質隔膜が連続した多数の細孔を有する多孔質支持体と、同多孔質支持体の少なくとも一方の面に一体的に設けられ同多孔質支持体の細孔の平均細孔径より小さな平均細孔径の連続した多数の細孔を有する一層または複数層の多孔質薄膜からなり、同多孔質薄膜の少なくとも一層における細孔の平均細孔径が１０００Å以下であり、かつ前記多孔質支持体および多孔質膜の少なくとも一方に触媒成分を含有する・・・多孔質膜。」（第１頁左欄７〜１６行目）
（３ｃ）「本発明は化学反応プロセスを効率的に遂行するための多孔質隔膜に関する。」（第１頁右欄４〜５行）
（３ｄ）「本発明は・・・多孔質隔膜を、連続した多数の細孔を有し選択的ガス透過能と触媒活性を備えた構成としている。本発明において、多孔質隔膜は有機材料または無機質材料からなる連続した多数の細孔を有するものであり、・・・本発明において、多孔質隔膜は・・・単層構造であってもよく、・・・多孔質支持体と多孔質薄膜とからなる２層構造であってもよく、・・・多孔質支持体と２層の多孔質薄膜とからなる３層構造であっても良い。」（第２頁右上欄１０行〜左下欄３行）
（３ｅ）「多孔質膜が・・・２層構造である場合、多孔質隔膜１２，１３は多孔質支持体１２ａと触媒成分を含有する多孔質薄膜１２ｂであってもよく、逆に触媒成分を含有する多孔質支持体１３ａと多孔質薄膜１３ｂであってもよい。」（第２頁右下欄１６行〜第３頁左上欄１行）
（３ｆ）「多孔質隔膜が・・・３層構造である場合、多孔質隔膜１４のように多孔質支持体１４ａの一方の面に触媒成分を含有する第１多孔質薄膜１４ｂを形成し、かつその一方の面に選択的ガス透過能を有する第２多孔質薄膜１４ｃを形成してもよく、また多孔質隔膜１５のように多孔質支持体１５ａの他方の面に第１多孔質薄膜１５ｂを形成し、かつ同支持体１５ａの一方の面に第２多孔質薄膜１５ｃを形成してもよい。さらにまた、これら両隔膜１４，１５においては第２多孔質薄膜１４ｃ，１５ｃ内に触媒成分を混在させても良い。」（第３頁左下欄９〜２０行）
（４）刊行物４：特開昭５７−３０５５１号公報（申立人が提示した甲第４号証）には、次の事項が記載されている。
（４ａ）「通気性を有する多孔質の耐熱材料よりなり、細長な孔路よりなるガス通路を隣接配置したハニカム構造体の一方の端面において、その孔路を１個おきに閉鎖し、他方の端面においては、上記閉鎖された孔路以外の孔路を閉鎖したハニカム構造体の各孔路壁面にＣＯ，ＨＣ，ＮＯＸの浄化用触媒を坦持したヂーゼル機関の排気ガス浄化用ハニカム型の触媒。」（第１頁左下欄５〜１２行）
（４ｂ）「本発明はヂーゼル機関の排ガス中に含まれるＣＯ，ＨＣ，ＮＯＸ等の有毒ガス成分を除去すると同時に微粒子状炭素を除去するハニカム型触媒に関するものである。」（第１頁左下欄１４〜１７行）
（４ｃ）「孔路壁１にはＣＯ、ＨＣ・・を除去する触媒が担持されているため、排ガスはこれらの浄化反応のために加熱され、同時に孔路壁に濾過付着された微粒子炭素を燃焼する。」（第２頁左上欄１２〜１５行）
（４ｄ）「ハニカムの端面形状は１辺１５０ｍｍの正方形で孔路口は１辺１．６ｍｍの正方形、孔路壁は厚さ０．２ｍｍ気孔率５０％で開口気孔を多く含み、通気性の大きなものである。」（第２頁左下欄１６〜２０行）
４．取消理由についての判断
４−１．本件発明１について
（１）一致点・相違点
　刊行物１の（１ａ）〜（１ｅ）の記載を本件発明の記載振りに則って整理すると、刊行物１には、「微粒子を含む排出ガスからと微粒子を除去するためのフィルタであって、ハニカムを構成する各セルのいずれか一方の端部を開口端と閉止端とが互いに隣接するように閉鎖してなるフィルタ担体の、前記セル壁面に活性アルミナ層を形成し、該アルミナ層に触媒成分を担持せしめ、補足された微粒子を触媒により燃焼しうるフィルタ」の発明（以下、「刊行１発明」という。）が記載されているといえる。
　そこで、本件発明１と刊行１発明を対比すると、刊行１発明の「微粒子」及び「排出ガス」が本件発明１の「粒状物」及び「送給原料」に相当し、また、刊行１発明の「フィルタ」は、微粒子を含む供給原料から微粒子をろ過し、触媒成分を担持していることからみて本件発明１の「触媒ろ過デバイス」に相当する。また、刊行１発明の「ハニカムを構成する各セルのいずれか一方の端部を開口端と閉止端とが互いに隣接するように閉鎖してなる」は、その構造から、本件発明１の「その入口から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通を防止するための複数の栓を有する」とみれ、また、その構造はモノリスであるとみれることから、両者は「粒状物を含む送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するための触媒ろ過デバイスであって、多孔質材料のモノリスにして、その入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通を防止するための複数の栓を有する多孔質材料のモノリスと、触媒とからなる触媒ろ過デバイス」の点で一致し、以下の点で相違する。
相違点：本件発明１では「送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するべく選択した微孔質膜にして、少なくとも、人口端面位置で開口する前記通路の壁面に塗布され、平均細孔直径が多孔質材料のそれよりも小さい微孔質膜とを含み、通路の入口端面からフィルターケーキを取り出すことにより再利用可能であり、ろ過流体が該触媒ろ過デバイスを通過する際のろ過流体内の反応に触媒作用を与える触媒が塗布され」ているのに対し、刊行１発明では、「フィルタ担体の、前記セル壁面に活性アルミナ層を形成し、該アルミナ層に触媒成分を坦持せしめ、補足された微粒子を触媒により燃焼し」ている点                       　
　そこで、この相違点について他の証拠に基づいて検討する。
　まず、刊行物２には、上記（２ａ）〜（２ｄ）からみて、含塵ガスから除塵するセラミックスガス用フィルタに関し「フィルタ基体表面に平均粒径がフィルタ基体の平均気孔径より小さいフィルタ層がフィルタ基体表面の気孔を埋めるように擦り込んで固着されている」こと、「逆洗操作により堆積した塵を剥離除去する」ことが記載されているといえる。しかしながら、このフィルタ層は、記載にもあるように「フィルタ基体の気孔に擦り込んで固着される」もので、本件発明１のように、塗布された微細孔膜と同じとすることはできなく、しかも触媒については記載も示唆もない。そして、刊行１発明が触媒により補足された粒子を燃焼することを意図するものであるから、逆洗を適用する動機付けも乏しい。
　次に、刊行物３には、上記（３ａ）〜（３ｆ）からみて「多孔質支持体に選択的ガス透過能と触媒成分を含有する多孔質薄膜を形成してなる多孔質隔膜」が記載されているといえる。しかしながら、この多孔質隔膜は「化学反応プロセス」に用いられるものであって、本件発明１のようにろ過を目的とするものではないから、刊行物３記載の多孔質薄膜が本件発明１の「微孔質膜」と同じではない。そして、刊行物３記載の多孔質隔膜を触媒ろ過に適用することも格別困難なく行えるという根拠もなく、また、刊行物３記載の多孔質隔膜ではフィルターケーキを取り出すことにより再利用することも導出できない。
　また、刊行物４には、上記（４ａ）〜（４ｄ）からみて、排ガス浄化用ハニカム型触媒に関して「ハニカム構造体に触媒を担持させ、微粒子状炭素を除去するとともに有毒ガス成分を除去する」ことが記載されているが、本件発明１の「微孔質膜」については何ら記載がない。したがって、触媒は「微孔質膜」に塗布されるものでないことは明らかであり、さらに、刊行１発明と同様に触媒により微粒子を燃焼するものであるから、微粒子を取り出すことは想定し難い。
　以上のように、刊行物２〜４には、断片的に「フィルタ基体とフィルタ層」、「逆洗」、「多孔質支持体と多孔質薄膜」あるいは「ハニカム構造体と触媒」の技術的事項について開示されているとしても、本件発明１の構成とは必ずしも同じとはいえない上、刊行１発明にこれらの断片的な技術的事項を組み合わせて、本件発明１の「送給原料をろ過流体と粒状物を含むフィルターケーキとに分離するべく選択した微孔質膜を通路の壁面に塗布され、触媒ろ過デバイスには触媒が塗布される」構成を構築することが何ら困難なく行うことができるとはいえない。                    　
　そして、本件発明１は、上記相違点に係る構成を採用することにより、明細書記載の効果を奏するものといえる。
　したがって、本件発明１は、刊行物１〜４に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
４−２．本件発明２〜１３について
　本件発明２〜１３は、本件発明１を直接又は間接的に引用して、さらに限定するものであるから、上記「４−１．」と同じ理由により、本件発明２〜１３は、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
４−３．本件発明１４について
　本件発明１４は、本件発明１の「多孔質膜」を「多孔質セラミック膜」に、また、平均細孔直径を「多孔質材料のそれより小さい」を「約０．１乃至０．５ミクロンである」にしたものであり、刊行１発明とは、少なくとも本件発明１でみた相違点を有するものであるから、上記「４−１．」と同じ理由により、本件発明２〜１３は、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
４−４．本件発明１５について
　本件発明１５は、本件発明１４を引用して、さらに限定するものであるから、上記「４−３．」と同じ理由により、本件発明１５は、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
４−５．本件発明１６について
　本件発明１６は、触媒ろ過デバイスを準備するための方法である。その触媒ろ過デバイスは本件発明１と同じであり、カテゴリーの違いがあるにせよ、実質的に本件発明１と同じ構成を有するものであるから、上記「４−１．」と同じ理由により、本件発明１６は、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
４−６．本件発明１７について
　本件発明１７は、ろ過及び触媒反応のために方法である。そこで用いられる触媒ろ過デバイスは本件発明１と同じであり、カテゴリーの違いがあるにせよ、実質的に本件発明１と同じ構成を有するものであるから、上記「４−１．」と同じ理由により、本件発明１７は、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
５．結論
　以上のとおりであるから、取消理由及び異議申立の証拠によっては、本件訂正後の請求項１〜１７に係る発明についての特許を取り消すことができない。
　また、他に本件訂正後の請求項１〜１７に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
  よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年８月２日（２００４．８．２）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
触媒ろ過デバイス及び方法
【発明の詳細な説明】
　　　（関連出願）
　本件出願は“逆洗浄ろ過デバイス及びその形成及び使用方法”と題し１９９１年１月１０日に提出し、１９９２年５月１９日に発行された米国特許第５，１１４，５８１号の部分継続出願である。
　　　（発明の分野）
　前記米国特許に開示されたデバイスは逆洗浄することにより再利用可能であり、選択的に閉栓される通路及びこの通路の表面に微孔質膜コーティングを付着させてなる多孔質のハニカムモノリス構造に形成した特定のフィルターに関するものである。本件部分継続出願には、このフィルターの内部或は表面を触媒でコーティングすることが含まれる。このフィルターは触媒フィルターとなり、ろ
過流体
　多くの化学反応を実施するために使用される不均質触媒及び不均質触媒デバイスが多数存在する。不均質触媒の使用に際しては、触媒デバイスのための反応速度は触媒表面への反応成分の移動量或は多孔質の不均質触媒の細孔構造内部での反応成分の細孔拡散率により制限されることがあり、そうした制限事項は技術文献に広く記載されている。それら文献には、例えば１９６３年にＡｄｄｉｓｏｎ−Ｗｅｓｌｙ出版社から出版されたＣ．Ｎ．Ｓａｔｔｅｒｆｉｅｌｄ及びＴ．Ｋ．ＳｈｅｒｗｏｏｄによるＴｈｅ　Ｒｏｌｅ　ｏｆ　Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ　ｉｎ　Ｃａｔａｌｙｓｉｓや、１９８０年にＭｃＧｒａｗ−Ｈｉｌｌ社から出版されたＣ．Ｎ．ＳａｔｔｅｒｆｉｅｌｄによるＨｅｔｅｒｏｇｅｎｅｏｕｓ　Ｃａｔａｌｙｓｉｓ　ｉｎ　Ｐｒａｃｔｉｃｅがある。不均質触媒反応器はしばしばこうした制限事項下に技術設計される。そのような大量移動による制限を減少或はおそらくは除去さえも可能な新規な触媒構成には有意の実用的価値がある。
　触媒フィルターの分野では、被ろ過流体中から粒状物を除去すると同時にこの被ろ過流体中での触媒反応を生じさせるさまざまなデバイスがある。例えば、ノースダコタ大学のエネルギー及び環境リサーチセンターのＧ．Ｆ．Ｗｅｂｅｒ他は、石炭燃焼時の煙道ガスをろ過して粒状物を除去すると同時に、そこに含まれる窒素酸化物量を低下させるために好適な触媒コーティング繊維フィルター（以下、単に触媒フィルターとも称する）を開発した（カリフォルニア州サンジエゴにて１９９１年１０月６−１０日に開催されたＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｐｏｗｅｒ　Ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅで発表されたＡｍｅｒｉｃａｎ　Ｓｏｃｉｅｔｙ　ｏｆ　Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｓ　紙９１−ＪＰＧＣ−ＦＡＣＴ−２の“Ｓｉｍｕｌｔａｎｅｏｕｓ　ＮＯｘ　ａｎｄ　Ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅ　Ｃｏｎｔｒｏｌ　Ｕｓｉｎｇ　Ａ　Ｃａｔａｌｙｓｔ−Ｃｏａｔｅｄ　Ｆａｂｒｉｃ　Ｆｉｌｔｅｒ”）．この触媒フィルターは酸化バナジウム触媒をコーティングしたファイバーガラス繊維から成り立ち、追加アンモニアの存在下にフィルターとして効果的に粒状物を除去すると共に、このフィルターを通して流動するガス中の窒素酸化物量を低下させる。この後者の低下プロセスは選択的触媒性低下（ＳＣＲ）と称される。
　類似のフィルターデバイスが米国特許第４，２２０，６３３号及び第４，３０９，３８６号に記載される。そうした触媒コーティング繊維フィルターにおける１つの利点は、単一のデバイスで２つのプロセス処理を実施可能なことである。先の例ではこれら２つのプロセス処理とは、ガス状汚染物質の粒状物の除去と触媒性低下である。
　触媒ろ過プロセスの別の利点は、ろ過流体が触媒と接触する前に粒状物が除去されることである。粒状物が触媒効果を損なうケースでは、この前ろ過が触媒寿命を引き伸ばす。このことは、例えばＳＣＲシステムに於て、触媒効果を損なう灰を含む燃焼流れ中での窒素酸化物量を低下させるために重要となる。
　この触媒ろ過プロセスの更に他の利点は、反応流体が触媒コーティングした支持体の上方或はその周囲では無く、触媒フィルターを通して流れることである。例えば、充填床型触媒反応器では反応流体が触媒粒状物から成る充填床を通して流動し、その反応速度が先に示したような大量移動及び細孔拡散の制限事項により制限される。他の触媒反応デバイス、例えばモノリス構造を有し触媒をコーティングしてなる支持体の通路を反応流体が流動するデバイスにも類似の考慮事項がある。しかしながら触媒フィルターに関しては反応流体は、実際は触媒フィルターであるところの触媒の細孔構造を通過する。この流れ形態はその他のもっと伝統的な触媒反応器での大量移動や細孔拡散といった制限事項を著しく減少させ或は排除することさえも可能である。
　以上に述べたような、従来具体化された触媒フィルターには特定の制限事項がある。その１つはフィルターそれ自身がコンパクトではないということである。触媒コーティング繊維フィルターの代表的な面積対体積比は、直径１２インチ（約３０．５ｃｍ）のものでの４ｆｔ２／ｆｔ３（約０．３７ｍ２／０．０２８３ｍ３）から、直径４インチ（約１０ｃｍ）のものでの１２ｆｔ２／ｆｔ３（約１．１１ｍ２／０．０２８３ｍ３）である。これとは対照的に、米国特許第５，１１４，５８１号に開示したフィルターでの面積対体積比は３０ｆｔ２／ｆｔ３（約２．７８ｍ２／０．０２８３ｍ３）に及び、約１７５ｔ２／ｆｔ３（約１６．２６ｍ２／０．０２８３ｍ３）よりも大きい。かくして、前記米国特許のフィルターは代表的な触媒フィルターのそれの４０倍以上ものコンパクトさを有している。
　従来技術の他の制限事項は、触媒フィルターとして使用する繊維に温度限界がある点である。高温セラミックファイバーから製造したフィルターにさえそうした温度限界は存在する。これに対し前記米国特許のフィルターは高温セラミックから製造可能である。これは、触媒フィルターを使用しての反応が高温で実施される場合に有益である。
　かくして、ここに開示する触媒フィルターは、不均一触媒を使用しての多くの反応時に出現する拡散上の制限事項を実質的に排除し、触媒フィルターとして極めてコンパクト化され、高温に対する使用可能性があるといった利点を有している。本発明のデバイスはガス及び液体のろ過のための幅広い有益性を有すると同時に、ろ過流体内部での反応に対する触媒作用を行う。特に重要な出願が燃焼ガスのための空気汚染制御の分野に於て見出された。この出願の技術では燃焼ガスからフライアッシュが除去され、同時にガス状汚染物質、例えば窒素酸化物、亜流酸ガス、揮発性の有機性の蒸気が除去される。存在する１種以上のガスに対し触媒として反応し続いて粒状物を除去することが望ましい空気汚染制御及び石炭ガス化のためのその他の適用例がある。例えば、さまざまな工業的原料から有機性の蒸気を取り除くための酸化プロセス処理を使用して、１９７０年のＣｌｅａｎ　Ａｉｒ　Ａｃｔに対する１９９０年の補正に於て列挙された種々の空気毒素を除去することが可能である。この補正では１８９種の空気毒素が識別された。その多くは有機性であり、制御されるべき種々の供給源から放出されたものである。
　　　（解決しようとする課題）
　解決しようとする課題は、新規な触媒フィルターにして、流体がこの触媒フィルターを通過する際に流体から粒状物を除去し且つ流体中の成分に触媒作用を与えるために使用することのできる、且つ寿命の長い触媒フィルターを提供することであり、
　デバイスの体積に関し大きな表面積単位を有してなる新規な触媒フィルターを提供することであり、
　高温で使用可能な触媒フィルターを提供することであり、
　大量のガス移動及び細孔拡散に関連しての物質移動の制限事項が実質的に減少されてなる触媒反応器を提供することである。
　　　（課題を解決するための手段）
　本発明は、米国特許第５，１１４，５８１号に記載した逆洗浄可能なろ過デバイスに触媒を付着し、このろ過デバイスをろ過流体が通過する際にろ過流体内で触媒として反応させることが可能であることが分かったことに基づくものである。
　本発明は、粒状物を含む原料をろ
過流体
過流体
過流体
　１具体例では触媒ろ過デバイスはその間隙細孔容積に対し塗布された触媒を含む。触媒ろ過デバイスの間隙細孔容積内の触媒は、フィルターに触媒先駆物質の溶液を含浸させることにより塗布可能である。
　別の具体例では触媒を、それ自身触媒をコーティングしてなる高表面積型の粒状触媒キャリヤーから成る別の層として塗布可能である。高表面積型の粒状触媒キャリヤーはモノリスの通路の下流側壁面に塗布可能である。別様には高表面積型の粒状触媒キャリヤーを膜コーティングとモノリスの通路の下流側壁面との間に塗布可能である。
　１具体例では触媒ろ過デバイスの単位体積当りのろ過面積は３０ｆｔ２／ｆｔ３（約２．７８ｍ２／０．０２８３ｍ３）以上である。
　他の具体例では膜コーティングの平均細孔直径は約０．１乃至５ミクロンである。
　また別の具体例では触媒ろ過デバイスを流体を使用しての逆洗浄により再利用可能とされる。
　触媒ろ過デバイスはガス相反応に対する触媒作用のために好適である。触媒作用を受けるガス相反応の１つは窒素酸化物の低下反応であり、亜流酸ガスの酸化反応であり、揮発性の有機性蒸気の酸化反応である。
　好ましい具体例ではモノリスを構成する多孔質材料はセラミックであり、これに塗布する膜コーティングもまたセラミックである。
　本発明には粒状物を含む原料をろ
過流体
過流体
過流体
　前記方法には、触媒を触媒ろ過デバイスの間隙細孔容積内部に塗布することが含まれ得る。本方法には更に、フィルターを触媒先駆物質で含浸して触媒を形成することが含まれ得る。
　本方法には触媒を、それ自身触媒でコーティングしてなる高表面積型の粒状触媒キャリヤーの個別の層として塗布することが含まれ得る。高表面積型の粒状触媒キャリヤーを、モノリスの通路の下流側壁面に塗布可能であり、或は膜コーティングとモノリスの通路の下流側壁面との間に塗布可能である。
　本方法には上述の方法の任意の方法により触媒ろ過デバイスを準備することも含まれる。
　本方法には更に、粒状物を含む流体原料をろ過し且つ触媒反応を生じさせるための方法が含まれ、この方法には、触媒ろ過デバイスの入口端部の通路内に原料を導入すること、触媒フィルターにより流体原料をろ
過流体
過流体
　粒状物を含む流体原料をろ過及び触媒反応を生じさせるこの方法には、ガス状原料を流体原料として導入し、ガス状
の
過流体
　先に述べた方法の全てには、触媒ろ過デバイスを流体で定期的に逆洗浄しフィルターケーキを除去することが含まれ得る。
　　　（図面の簡単な説明）
　図１は膜コーティングモノリスの構造の、その軸線と平行な面に沿った且つモノリスの端面の平面と直交する平面に沿っての拡大断面図である。
　図２は触媒粒状物をフィルター通路壁及び膜コーティングの内部全体に分散してなるフィルターの膜コーティングした通路壁の拡大断面図である。
　図３は、それ自身を触媒でコーティングしてなる高表面積型の粒状触媒キャリヤーから成る触媒コーティングを膜コーティングした通路壁の下流側に更にコーティングしてなるフィルターの拡大断面図である。
　図４はそれ自身を触媒でコーティングされてなる高表面積型の粒状触媒キャリヤーから成る触媒コーティングを膜及び通路壁間に塗布してなるフィルターの拡大断面図である。
　　　（実施例の説明）
　図１に示されるように、本発明にはハウジング１２内に配設され多孔質材料から成るモノリス１０が含まれる。このモノリスはその入口端面１６から出口端面１８にかけて伸延する複数の長手方向の通路を含む。このモノリスの隣り合う通路の端部を栓２０、２４により交互に閉じフィルターの入口通路２２及び出口通路２６を創出することによりフィルター胴部が形成される。この構造が、ろ
過流体
　薄肉の、微孔質の膜２８が通路壁１４の少なくとも入口通路の表面に形成される。膜２８の細孔直径はモノリスを構成する多孔質材料のそれよりも小さく、好ましくはフィルターにより除去するべき粒状物の直径未満である。
　１具体例では触媒を膜コーティングしたフィルター内部、即ちその間隙細孔容積内に塗布することが可能である。触媒を他の技法、例えば化学的蒸気塗布或はプラズマ塗布法により間隙細孔容積内部に塗布可能である。図２には、触媒粒状物を間隙細孔容積内部に塗布してなる膜コーティングした通路壁の拡大断面図が示される。モノリスの通路壁３０が膜コーティング３２を支持する。触媒粒状物３４が膜コーティングフィルター全体に配分されている。被ろ過流体３６が膜コーティングとその下方の通路壁を貫いて流動する。懸濁する粒状物を膜コーティングにより除去した後、ろ
過流体
　窒素酸化物低減のために好適な酸化バナジウム触媒を塗布するための方法の１例として、フィルターにアンモニウムメタバナジウムの溶液を含浸させることが可能である。乾燥及び焼成後、このアンモニウムメタバナジウム触媒をモノリスのフィルター支持体及びその膜コーティングの細孔を通し分布する。含浸溶液に対するその他の添加物、例えばチタン、タングステン、モリブデン塩を触媒安定材或は促進材として追加可能である。
　例えばプラチナといった貴金属触媒のためには、先駆物質は塩の溶液、例えばクロロプラチニック酸の溶液として良い。この溶液を乾燥、焼成し、水素を低減することにより、分散されたプラチナ金属触媒を得る。同様に、パラジウム触媒のためには塩化パラジウム溶液を含浸用途に使用可能である。相似の金属塩を使用してフィルターに他の金属触媒のための先駆物質或はその混合物を含浸可能である。焼成後、塗布した酸は分散された金属触媒を生じて減少する。
　膜コーティングフィルターを直接含浸させるための別態様として触媒を、それ自身に触媒先駆物質或は触媒を含浸してなる高表面積型の粒状触媒キャリヤーの別の層として塗布させることが可能である。図３にはそうした層４０をモノリスの通路壁４２の下流側に塗布した状態が示される。流体原料４４が、この具体例では通路壁４２を通し通路壁の両側に塗布した膜コーティング４６を通し流動する。
　粒状キャリヤーコーティングを、膜コーティングを塗布するために使用可能な方法と同じ方法により塗布可能である。粒状キャリヤーコーティングは通常、熱処理してキャリヤー粒子を結合させることにより安定化される。膜コーティングフィルターへの直接塗布のための先に説明した方法により、粒状触媒キャリヤーに、これをフィルターに塗布する前或は後に活性触媒を塗布出来る。活性触媒を、粒状キャリヤーをフィルターに結合した後に塗布すると活性触媒粒子がデバイス全体に分散される。
　触媒のために第２のキャリヤーコーティングを使用することの利益は活性触媒の表面積と関係がある。多孔質のモノリスと通常的な膜コーティングとは共にその表面積が比較的小さい。かくして、仮に触媒コーティングを直接、溶液含浸により塗布した場合、それによって得られる活性触媒の表面積は小さくなる。別法として、高表面積型の粒状キャリヤーからなる触媒コーティングに活性触媒を塗布した場合、活性触媒材料の表面積は含浸によって得られる少い膜コーティングフィルターの表面積よりはずっと大きい。原理的には、触媒キャリヤーとしても作用する高表面積型の粒状先駆物質から膜コーティングを作製することは可能である。しかし、膜コーティングの主たる機能は、それが一様且つ制御された細孔直径を有し、以て被ろ過流体中の粒状物を有効に維持することである。間隙細胞寸法分布を考慮することなく調製することのできる別の触媒コーティングを塗布するための膜形成材料を選択するのは難しいことではない。
　別態様に於ては触媒を、図４に示すように触媒含浸キャリヤーコーティングとして、膜コーティングとモノリスフィルター支持体の入口通路側の通路壁との間に位置付けることにより塗布可能である。別の触媒層５０が、膜コーティング５２をモノリスの通路壁５４に塗布する以前に塗布される。これにより、送給流体５６の流れが先ず膜コーティングを介して抑制され、次いで別個の触媒キャリヤー層により抑制され、結局、通路壁を通し流動する。膜コーティングに上被する触媒キャリヤーコーティングを、通路壁の送給側か或はろ過側に塗布可能である。
　そうした別の触媒キャリヤーコーティングと膜コーティングとをいろいろな組み合わせでモノリスの入り口及び出口通路の何れか或は一方に、１層或はそれ以上の層として塗布可能である。触媒キャリヤーコーティングをモノリスの通路壁の一方或は両側における膜コーティングの下方か或は上方に塗布可能である。別の触媒キャリヤーコーティングをモノリスの多孔質材料に直接塗布した場合、キャリヤー物質の幾分かが多孔質材料の細孔構造中に侵入する。この場合、塗布した触媒コーティングはキャリヤーと共にモノリスの細孔構造内に位置付けられる。
　米国特許第５，１１４，５８１号に記載されるように、多孔質のモノリスをいろいろな多孔質材料から形成可能である。それら多孔質材料にはセラミック、ガラス結合セラミック、ガラス、焼結金属、セルメット樹脂或は有機ポリマー、紙或は編織布及びそれらの種々の組み合わせが含まれる。セラミックの中には菫青石、アルミナ、シリカ、ムライト、ジルコニア、チタニア、スピネル、シリコンカーバイド、シリコンニトリド及びそれらの混合物が含まれる。これらのセラミック材料を、セラミック材料をガラスと結合してなるモノリスに於ても使用出来る。
　液圧浸透性を好適な度合いのものとするためには、モノリス材料の平均細孔直径を約５ミクロン以上とすべきであり、モノリス材料の間隙率を約４０体積パーセント以上とすべきである。
　隣り合う通路の端部を交互にシールするために使用する栓は重合体或は非有機性のものであり、通常、良好な粘着性及び化学的及び熱的にモノリス材料と良好な相容性を有するものから選択される。
　膜コーティングを、重合体膜及び非有機性膜を含むさまざまの材料から形成し得る。使用可能な非有機性材料には焼結金属やセラミック膜が含まれ得る。セラミック膜にはアルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、ジルコン、菫青石、ムライト、スピネル、シリコンカーバイド、シリコンニトリドそしてそれらの、熱的焼結或は反応性の非有機性バインダーを使用してなる混合物が含まれ得る。
　膜コーティングの平均細孔直径は好ましくは約０．１乃至５ミクロンの範囲である。膜コーティングの厚みを可能な限り薄くしてコーティングの液圧抵抗を最小化し、好ましくは１００ミクロン未満とすべきである。
　膜コーティングを入口通路のみに塗布して良く、或は別様には入口通路及び出口通路に共に塗布しても良い。入口及び出口通路の両方に塗布した場合、フィルターの清浄流れ抵抗値が向上する。しかし、出口通路に膜コーティングを塗布すると、逆洗浄流体内に存在する粒状物によるモノリス材料の閉塞が未然に防止される。
　膜コーティングを幾つかの技法、例えば粘性コーティング、ろ過、スリップキャスティングにより塗布し得る。粘性コーティングは重合体膜のコーティングのために有益である。ろ過及びスリップキャスティングは、セラミック或は金属粉末のコーティングを塗布するために使用可能である。これらセラミック或は金属粉末のコーティングは引き続く熱的焼結、化学反応結合その他結合技法により安定化され通路壁に対する凝集性及び塗布性が強くなる。
　触媒を、溶融性の触媒先駆物質を含む溶液で含浸することにより、膜コーティングしたモノリスフィルタ支持体に塗布出来る。乾燥及び焼成することにより先駆物質を分解した後、おそらくは化学的減少段階を経て触媒がモノリス及びその膜コーティング全体に分散される。
　膜コーティングのためには細孔構造に大きな欠陥、例えば割れが無く、或はまた粒状物がフィルターを通過してしまうような大きな細孔を持たないことが重要である。触媒を含浸した粒状キャリヤーのコーティングは、それが粒状物除去バリヤーとして作用しないことから欠陥や大きなコアが含まれ得る。しかしながらそういった細孔或は欠陥がプロセス流体の受容しがたいチャネリングを生じる原因とはならないのである。プロセス流体のチャネリングは、ろ
過流体
　触媒作用を生じるべき流体相反応に基き使用可能な多くの触媒が存在する。触媒は、貴金属であるプラチナ、パラジウム、ロジウム、ルセニウム及びそれらの混合物、或はその他金属、例えば銅、ニッケルそして銀を含む金属或は金属混合物であり得る。触媒はアルミニウム、セリウム、クロミウム、コバルト、銅、鉄、マグネシウム、マンガン、モリブデン、ニッケル、カリウム、チタニウム、タングステン、バナジウム、亜鉛のみならずアルミナシリケートゼオライトを含む酸化物或は酸化物混合体を含み得る。
　高表面積型の粒状キャリヤーは多孔質アルミナ、シリカ、活性カーボン、チタニアその他の多孔質の触媒支持材料として良い。高表面積型の粒状キャリヤーの層を米国特許第４，９８３，４２３号に記載されるような非有機性膜をコーティングするために使用される技法により塗布することが可能である。
　このフィルターを使用してガス状或は液状の原料をろ過することが出来る。膜コーティングした触媒フィルターを使用可能な幾つかのガス相での適用例が存在する。それら適用例には例えば、燃焼煙道ガスのろ過がある。このろ過に於てはフライアッシュが除去され、フィルターを通過する際にガス状の汚染物質が触媒作用を受ける。これらのガス状の汚染物質には、分解されて窒素と水蒸気になる窒素酸化物、酸化されて三酸化硫黄となる硫黄酸化物、酸化された二酸化炭素と水蒸気となる未燃焼の有機性蒸気が含まれ得る。石炭ガス化プロセスにはろ過用途が存在する。このろ過用途に於ては粒状アッシュを除去し汚染物質をプロセスガス流れ中で反応することが望ましい。排気ガス中にろ過及び酸化により同時に除去可能な微粒物体や有機性の蒸気汚染物質が含まれてなる多くの工業的プロセスが存在する。
　通常は粒状物体を含まない流体を使用して逆洗浄することにより、フィルターから粒状物体を除去しこれを再生することが出来る。多くの場合、逆洗浄に使用する流体は送給原料からのろ過生成物である。ある例ではフィルターが、これを上昇流れ配向にて取り付けし振動、ラッピングその他の機械的手段により粒状物体を除去することにより再生される。
　　　例　１
　触媒コーティングのための基材はセラミック膜コーティングしたモノリスであった。このモノリスは直径１インチ（約２．４５ｃｍ）長さ２インチ（約５ｃｍ）の円筒形状であった。モノリスにはその一端から反対側の端部に向けて伸延してなる平行状態の多数の通路が含まれていた。これらの通路は四角形状を有し、１平方インチ（６．４５ｃｍ２）当りの本数は１００本であった。通路のディメンションは０．０８３インチ（約２．１ｍｍ）、壁厚は０．０１７インチ（約０．４３ｍｍ）であった。モノリスの材料はＥＸ４７菫青石（コーニング社）であり、平均細孔直径は１２ミクロン、間隙率は５０％であった。
　このモノリスが米国特許第５，１１４，５８１号に記載のセラミック膜を使用して同第４，９８３，４２３号に於て挟持される方法に従いコーティングされた。
　膜コーティングしたモノリスが触媒先駆物質の溶液で飽和された。この溶液には、５０，０００分子重量のカットオフ限外ろ過膜を使用してろ過した１５０ｍｌの水と、１０．５ｇのアンモニウムバナジウム（Ａｌｄｒｉｃｈ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ社の９９％ＮＨ４ＶＯ３）とが含まれた。この値は９６℃での溶解限界値（水１００ｍｌ当り６，９５ｇ）よりも若干大きく、それにより飽和溶液が保証された。この溶液は攪拌した成分を約９６℃でおよそ２時間加熱することにより形成された。
　次いで、この高温の、飽和溶液を攪拌せずに保持することにより未溶解塩分が沈降され、９０乃至９５℃に加熱されているコーティングしたモノリスが高温の上澄みバナジウム溶液に６．５分間浸された。
　飽和されたモノリスが次いで溶液から引き上げられ、すぐに氷水浴中で３℃に冷却した２５０ｍｌのイソプロパノル（２−Ｐｒｏｐａｎｏｌ，ａｌｄｒｉｃｈ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ社の９９％＋、アメリカ科学会試薬等級）を含むガラスビーカー内に浸された。急冷によりモノリス構造中のバナジウムの溶解性を下げ（１５℃の水１００ｍｌ中に０．５２ｇ）、これを沈殿した。イソプロパノルを使用する理由は、それが水との混和性を有するがアンモニウムメタバナジウムのための溶媒に対しては混和性が無いことである。この結果、モノリス内部のアルコールと水との間で溶媒が交換し、一方、バナジウムが沈殿形態に保持されたのでモノリスが室温で容易に乾燥した。孔容積中に水分を含んでなるコーティングしたモノリスを熱的に乾燥した場合、バナジウムが再溶解し、モノリスから水が除去されるに従い乾燥前面に移動した。急冷中、少量の黄色沈殿物がイソプロパノル内に形成され、コーティングしたモノリスが約１分間アルコール中に維持され、その間、温度が僅かに上昇した。
　次いで、コーティングしたモノリスを取り出し、紙タオルの上に置いて数分間乾燥した。少量のバナジウムが紙タオルに吸収された。モノリスは若干黄色味がかった色を有していた。
　密閉容器に３日間保管した後、サンプルを抵抗加熱キルン中で毎分約２°上昇する割合で空気中で４００℃に加熱した。４００℃に達した後、キルンの加熱を停止させ、一晩冷却した。燃焼後、モノリスは一様にバナジウム五酸化物を示す暗赤橙色となった。含浸物の燃焼による、膜コーティングしたモノリスの１１グラム当りの重量取り込みは、バナジウム約１８ミリグラムであった。この重量はモノリスの細孔容積の約１乃至２パーセントの触媒容積に相当した。
　次いでモノリスの通路を低温硬化セメント（接着材番号９１９、Ｃｏｔｒｏｎｉｃｓ社）により塞いで盲管フィルターを形成し、次いでこのフィルターのガス流れ／圧力降下特性に関する試験を実施した。閉塞及び圧力降下の測定は米国特許第５，１１４，５８１号により教示される手順に従って行った。閉塞後のフィルター内部の表面積は約０，０６平方フィート（約０．００５５ｍ２）であった。
　フィルター位置での圧力降下測定値は、１時間当りの窒素ガス流れが１０ｆｔ３（約０．２８ｍ３）である時に約５インチ（約１２．７ｃｍ）であった。この値は毎分の表面速度当り約２．８フィート（約０．８４ｍ）に相当する。この圧力降下は数値的には、膜コーティングしたフィルター試料に触媒を塗布しなかった場合における圧力降下と差が無い。
　触媒含浸フィルターをデバイスとして使用しての窒素酸化物の選択的な触媒低下が試験された。触媒フィルターサンプルを試験装置に組み込み、この触媒フィルターサンプルに６００ｐｐｍのＮＯと空気の混合物を３８０℃の温度状態で通し、ＮＨ３を、ＮＨ３：ＮＯのモル比１：１で添加し、ガス流量は標準状態での毎分１リットルとした。これは、約２３００ｈｒ−１である標準状態での温度並びに圧力（ＳＴＰ）での空間速度（ＳＶ）に相当し或は毎分約１．３フィート（約０．４ｍ）のフィルター表面速度に相当する。
　選択的触媒低下によるＮＯの測定除去量は約７０％であった。しかしながらＮＨ３の一部分が試験システム内のバックグラウンド反応により除去されることが分かった。従ってＮＯの除去の度合いはそこに含まれるＮＨ３反応成分量により制限される可能性があり、その他の制限事項によっては制限されない。
　　　例　２
　入口及び出口通路壁に共に膜コーティングしてなる第２の膜コーティングフィルターが例１のようにして準備された。この膜コーティングフィルターには更に、触媒製造業者により高表面積型の粒状触媒キャリヤーの別の層が塗布された。この層自体には登録商標を持つＮＯｘ減少触媒が含浸されていた。この層が膜コーティングの上部で出口通路の壁面に塗布された。このようにして調整した触媒フィルターがＮＯ低減のために試験された。試験は、４００℃の空気中でのＮＯＸ濃度が４００ｐｐｍ、ＮＨ３（製生物ガス中の未反応ＮＨ３量）スリップ量が１０ｐｐｍ、ＳＴＰでの空間速度が１，４０００ｈｒ−１の条件下で実施され、８５％を越えるＮＯｘ除去が測定された。
　以上本発明を具体例を参照して説明したが、本発明の内で多くの変更を成し得ることを理解されたい。
　　　（発明の効果）
　新規な触媒フィルターにして、流体がこの触媒フィルターを通過する際に流体から粒状物を除去し且つ流体中の成分に触媒作用を与えるために使用することのできる、且つ寿命の長い触媒フィルターが提供され、
　デバイスの体積に関し大きな表面積単位を有する新規な触媒フィルターが提供され、
　高温で使用可能な触媒フィルターが提供され、
　大量のガス移動及び細孔拡散に関連しての物質移動の制限事項が実質的に減少される触媒反応器が提供される。
（５７）【特許請求の範囲】
　１．粒状物を含む送給原料をろ
過流体
　多孔質材料のモノリスにして、その入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通を防止するための複数の栓を有する多孔質材料のモノリスと、
　送給原料をろ
過流体
　通路の入口端面からフィルターケーキを取り出すことにより再利用可能であり、ろ
過流体
過流体
　２．触媒が間隙細孔容積内部に塗布される請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
　３．触媒が、フィルターを触媒先駆物質の溶液で含浸することにより塗布される請求の範囲２の触媒ろ過デバイス。
　４．触媒が、それ自身が触媒でコーティングされてなる高表面積型の粒状触媒キャリヤーの別の層として塗布される請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
　５．高表面積型の粒状触媒キャリヤーがモノリスの通路の壁の出口側に塗布される請求の範囲４の触媒ろ過デバイス。
　６．高表面積型の粒状触媒キャリヤーが膜コーティングとモノリスの通路の壁の出口側との間に塗布され、膜コーティングの平均細孔直径が約０．１乃至０．５ミクロンである請求の範囲４の触媒ろ過デバイス。
　７．単位体積当りのろ過表面積が約２．７８ｍ２／０．０２８３ｍ３（３０ｆｔ２／ｆｔ３）よりも大きい請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
　８．膜コーティングの平均細孔直径が約０．１乃至０．５ミクロンである請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
　９．触媒ろ過デバイスが液体を使用しての逆洗浄により再生され得る請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
　１０．送給原料がガスであり、触媒がガス相反応に対する触媒として好適なものである請求の範囲１の触媒ろ過デバイス。
　１１．触媒が窒素酸化物低下のために好適なものである請求の範囲１０の触媒ろ過デバイス。
　１２．触媒が亜流酸ガス酸化のために好適なものである請求の範囲１０の触媒ろ過デバイス。
　１３．触媒が有機性蒸気酸化のために好適なものである請求の範囲１０の触媒ろ過デバイス。
　１４．粒状物を含む送給原料をろ
過流体
　多孔質セラミック材料のモノリスにして、その入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通を防止するための複数の栓を有する多孔質セラミック材料のモノリスと、
　送給原料をろ
過流体
　通路の入口端面からフィルターケーキを取り出すことにより再利用可能であり、ろ
過流体
過流体
　１５．送給原料がガスであり、触媒がガス相反応に対する触媒として好適なものである請求の範囲１４の触媒ろ過デバイス。
　１６．粒状物を含む送給原料をろ
過流体
　多孔質材料のモノリスにして、入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を含み、複数の通路にはこれを原料がその入口端面から出口端面へと直通するのを防止するための複数の栓を具備してなる多孔質材料のモノリスを準備すること、
　原料をろ
過流体
　触媒ろ過デバイスに、ろ
過流体
　を含んでなる粒状物を含む送給原料をろ
過流体
　１７．粒状物を含む流体送給原料のろ過及び触媒反応のための方法であって、
　触媒ろ過デバイスを提供することにして、該デバイスが、
　多孔質材料のモノリスにして、その入口端面から出口端面にかけて長手方向に伸延する複数の通路を具備し、複数の通路がその入口端面及び出口端面位置に、通路の入口端面から出口端面への送給原料の直通を防止するための複数の栓を有する多孔質材料のモノリスと、送給原料をろ
過流体
過流体
過流体
　触媒ろ過デバイスの入口端部通路内に流体送給原料を導入すること、
　触媒ろ過デバイスにより流体送給原料をろ過し、ろ
過流体
　ろ
過流体
過流体
　触媒ろ過デバイスの入口端面からフィルターケーキを取り出すことにより触媒ろ過デバイスを再生すること、
　を含む粒状物を含む流体送給原料のろ過及び触媒反応のための方法。