【事件の表示】
　特許第３２５４５７０号「有機薄膜ＥＬ素子」の請求項１ないし１３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２５４５７０号の請求項１ないし１２に係る特許を取り消す。
【理　由】
〔１〕手続の経緯
　特許第3254570号の請求項１〜13に係る発明についての出願は、平成５年11月26日に特許出願され、平成13年11月30日にその発明について特許権の設定登録がされ、その後、その特許について、異議申立人・凸版印刷株式会社より特許異議の申立てがされ、取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成15年６月10日に訂正請求がされたものである。
　
〔２〕訂正の適否についての判断
(1)訂正の内容
　ア．訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１に記載される「前記発光層を陽極材料層及び陰極材料層で挟み込み、」を、
「前記発光層を陽極材料層及び
アルミ箔の表面に、仕事関数の小さい金属またはその合金を、発光層と接する面に配した
　イ．訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の請求項８を削除し、請求項９〜13の請求項の番号をそれぞれ一つ繰り上げ、かつ、それぞれの請求項における従属する請求項の番号を整合して訂正をする。
　ウ．訂正事項ｃ
　発明の詳細な説明の段落【0004】の「前記発光層を陽極材料層及び陰極材料層で挟み込み、」を、
「前記発光層を陽極材料層及び
アルミ箔の表面に、仕事関数の小さい金属またはその合金を、発光層と接する面に配した
　また、発明の詳細な説明の段落【0004】内において請求項の番号の変動に伴う請求項番号を整合して訂正をする。
　
(2)訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａは、「
アルミ箔の表面に、仕事関数の小さい金属またはその合金を、発光層と接する面に配した
　上記訂正事項ｂは、請求項の削除及び記載の整合であるから、特許請求の範囲の減縮及び明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、かつ、当該事項は、新規事項の追加に該当しない。
　上記訂正事項ｃは、上記訂正ａ及びｂに伴い明細書の記載を整合することであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、かつ、当該事項は、新規事項の追加に該当しない。
　そして、上記いずれの訂正も実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
(3)むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第116号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第120条の４第３項において準用する平成６年法律第116号による改正前の特許法第126条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
〔３〕特許異議申立てについての判断
(1)本件発明
　上記〔２〕で示したように上記訂正が認められるから、本件の請求項１〜12に係る発明（以下、「本件発明１〜12」という。）は、上記訂正に係る訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜12に記載された次のとおりのものと認める。
「【請求項１】有機発光体を含む発光層に陽極より正孔を注入し、陰極より電子を注入することにより発光させる有機薄膜ＥＬ素子において、前記発光層を陽極材料層及びアルミ箔の表面に、仕事関数の小さな金属またはその合金を、発光層と接する面に配した陰極材料層で挟み込み、その両側に吸湿層、防湿層を配設したことを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項２】発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層、有機発光体層、電子注入材料層が順に積層されていることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項３】発光層は、正孔注入材料、有機発光体、電子注入材料が混合された層であることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項４】発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料の性質を兼ね備えた有機発光体層と電子注入材料層とが順に積層されていることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項５】発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料と有機発光体が混合された層と、電子注入材料層とが順に積層されていることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項６】発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層と、電子注入材料の性質を兼ね備えた有機発光体層とが順に積層されていることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項７】発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層と、有機発光体と電子注入材料が混合された層とが順に積層されていることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項８】仕事関数の小さい金属またはその合金が、Ｍｇ膜、Ｍｇ：Ａｇの合金または積層膜、Ｍｇ：Ｉｎの合金または積層膜であることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項９】陽極の内側に仕事関数の大きい集電体を配したことを特徴とする請求項１記載の有機ＥＬ素子。
【請求項10】仕事関数の大きい集電体がＡｕ、Ｔｅ、Ｐｔ、Ｓｅ、Ｃｕ、Ｉ、から選ばれた材料であることを特徴とする請求項９記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項11】集電体の形状が線状、Ｌ字状、□型状から選ばれた形状であることを特徴とする請求項９又は請求項10記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項12】防湿層がポリエステル樹脂フイルム上に水分の透湿防止用バリヤー層を設けたもの又は三フッ化塩化エチレン樹脂フイルムにより形成された請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。」
　
(2)引用刊行物に記載された発明
　ア．当審が平成15年３月31日に通知した取消しの理由において引用した刊行物１（特開平5-101884号公報、異議申立人の提出した甲第１号証）には、有機エレクトロルミネッセンス素子の封止方法及びパターン化方法に関して、図１〜７とともに以下の事項が記載されている。
ａ）「有機ＥＬ素子は、通常、アントラセン等の蛍光性の有機固体からなる発光層とトリフェニルアミン誘導体からなる正孔注入層、または発光層とペリレン誘導体等からなる電子注入層、あるいは正孔注入層と発光層と電子注入層とを２つの電極間に介在させた積層構造体を基板上に形成してなる。」（段落【0002】）
ｂ）「本発明において用いられる封止フィルムは、防湿性高分子フィルムと接着層からなる（図１参照）。ここで防湿性高分子フィルムとは、外部からの水分の導入を防ぐ重合体フィルムであり、通常は透湿性の小さいフィルムと吸水性のあるフィルムまたは吸水剤を塗布したフィルムからなり、これらが積層した構成となっている。」（段落【0008】）
ｃ）「この透湿性の小さいフィルムの具体例としては、三フッ化ポリエチレン、ポリ三フッ化塩化エチレン（ＰＣＴＦＥ）」（段落【0009】）
ｄ）「本発明において有機ＥＬ素子を封止するにあたっては、先ず防湿性高分子フィルムに接着層を塗布またはホットメルト法によりコートして封止フィルムを作成し、この封止フィルムを圧着ローラー又は手等により端部より圧着する方法を用いる（図２参照）。」（段落【0015】）
ｅ）「本発明で用いる有機ＥＬ素子の有機材料としては、種々のものがある。例えば、発光材料として使用可能な有機化合物としては、特に限定はないが、ベンゾチアゾール系，ベンゾイミダゾール系，ベンゾオキサゾール系等の蛍光増白剤、金属キレート化オキシノイド化合物、スチリルベンゼン系化合物等を挙げることができる。具体的に化合物名を示せば、例えば、特開昭59-194393号公報に記載のものがあげられる。」（段落【0017】）
ｆ）「また、正孔注入輸送材料あるいは発光材料として示した芳香族ジメチリディン系化合物も使用可能である。」（段落【0080】）
ｇ）「上記公報では該物質は発光層を形成する材料として開示されているが、我々は検討の結果、本発明の電子注入輸送層を形成する材料として用いることができることがわかった。」（段落【0092】）
ｈ）「また、発光材料として示したジスチリルピラジン誘導体も電子注入輸送材料として挙げられる。・・・正極としては、仕事関数の大きい（4eV以上）金属，合金，電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。このような電極物質の具体例としてはＡｕなどの金属，ＣｕＩ，ＩＴＯ，ＳｎＯ2，ＺｎＯなどの誘電性透明材料が挙げられる。・・・陰極としては、仕事関数の小さい（4eV以下）金属，合金，電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。このような電極物質の具体例としては、・・・マグネシウム，・・・などが挙げられる。」（段落【0096】）
ｉ）「ＩＴＯ膜上に・・・Ａｌｑを発光層として60nm積層蒸着した。・・・マグネシウムとインジウムの混合金属電極を発光層上に150nm積層蒸着し対向電極とした。」（段落【0097】）
　以上の記載及び図面からみて、刊行物１には、下記のとおりの発明（以下、「引用発明」という。）が記載されているものと認める。
「有機発光体を含む発光層に陽極より正孔を注入し、陰極より電子を注入することにより発光させる有機ＥＬ素子において、前記発光層を、Ａｕ等の仕事関数の大きい金属の正極とその上に正孔注入層を積層したものと、マグネシウム等の仕事関数の小さい金属の陰極とその上に電子注入層を積層したものと、で挟み込み、正極側から陰極側に向かって、正極、正孔注入層、発光層、電子注入層、陰極の順に積層し、それに防湿層を配設したことを特徴とする有機ＥＬ素子」
　
　イ．同じく刊行物２（特開平2-288188号公報、同甲第２号証）には、耐候性有機分散型ＥＬ発光体に関して、第１、２図とともに以下の事項が記載されている。
ａ）「本発明は有機分散型エレクトロルミネッセンス発光体（以下、有機分散型ＥＬ発光体と称する）に関する。」（公報第１頁左欄第12〜14行）
ｂ）「発光層(3)への水分の侵入を防止すべく、ナイロン−６やナイロン−６，６等よりなる吸湿フィルム(5)さらにこの吸湿フィルム(5)を囲撓する如く防湿性を有するポリ三弗化塩化エチレン（ＰＣＴＦＥ）等のフィルムで挟み、少なくとも周囲を熱圧着等で封止してなる防湿フィルム(6)より構成されているものが多い。」（公報第２頁左上欄第19行〜右上欄第６行）
ｃ）「第１図に示すように背面電極(1)としてのアルミニウム薄板上にチタン酸バリウムと高誘電率系樹脂組成物よりなる絶縁層(2)を形成し、その上に高誘電率シアノエチルセルロース（誘電率18）15重量部、市販ペリレン系蛍光染料Lumogen F Red 300(BASF社製)0.04重量部、ジメチルホルムアミド45重量部と市販硫化亜鉛系蛍光体（青、緑発光色）40重量部を混合し、ドクターブレード法により塗工した後、温度130℃で10分間加熱乾燥し、厚み50μの発光層(3)を形成し、その上にITOよりなる透明電極(4)を配し、(1)〜(4)よりなる発光素子本体を形成した後、その発光素子本体をナイロン−６よりなる厚さ105μmのフィルム及び高吸収性樹脂（商品名スミカゲル：住友化学工業（株）製）20重量％含有エチレンビニールアセテートフィルム（膜厚120μm）よりなる吸湿フィルム(5)を積層し、更に防湿効果を目的として全体をポリ三弗化塩化エチレンフィルムで被包した。」（公報第４頁左下欄第９行〜右下欄第８行）　
　
　ウ．同じく刊行物３（特開平5-283164号公報、同甲第３号証）には、電界発光素子に関して、図１〜８とともに以下の事項が記載されている。
ａ）「少なくとも一方が透明電極である一対の電極間に、発光層と絶縁層とを備えた有機分散型の電界発光素子において、一方の電極を複数個に分割し、前記分割された複数個の電極に各々リードを設けたことを特徴とする電界発光素子。」（特許請求の範囲）
ｂ）「アルミニウム箔等からなる背面電極１、有機バインダにチタン酸バリウム等を分散してなる絶縁層２、有機バインダに銅で活性化した硫化亜鉛等の蛍光体を分散してなる発光層３及び端部に銀ペースト等からなる集電体４を印刷した透明電極５からなる積層体６を親水性ナイロン等からなる吸湿フィルム７，８及び三フッ化塩化エチレン等からなる防湿フィルム９，10により封止し」（段落【0002】）
　
　エ．同じく刊行物４（「応用物理」第61巻、第10号（1992）、第1044〜1047頁、同甲第４号証）には、塗布法による有機電界発光（ＥＬ）素子の作製に関して、図１、２とともに以下の事項が記載されている。
ａ）「電荷注入型発光素子である有機ＥＬ素子は、陽極から注入されたホールと陰極から注入された電子が有機層内を移動し、それらが再結合中心を介して発光すると考えられている。」（第1044頁左欄第５〜８行）
ｂ）「素子の作製は、ホール移動剤，電子移動剤，発光剤を１，２−ジクロルエタンに溶解させ、洗浄したITOガラス板を基板として用いて浸漬塗工法により100nmの厚さの発光層をITO上に形成した。得られる発光層は発光剤の色がわずかに着色した透明、均一な膜である。塗膜表面は蒸着膜に比べても十分な平滑性を有する。発光層の上に所定の面積の金属製マスクをのせ、共蒸着法によりMgAg（原子比10:1）電極を形成した（発光部2mm×2mm）。ITOを陽極とし、MgAgを陰極として直流電圧を印加すると、発光が観測できる。」（第1045頁左欄第20〜29行）
　
(3)対比・判断
　ア．本件発明１について
　本件発明１と引用発明を対比すると、後者の「有機ＥＬ素子」は前者の「有機薄膜ＥＬ素子」に、後者の「正極」は前者の「陽極材料層」に、後者の「陰極」は前者の「陰極材料層」にそれぞれ相当しているから、　　　
　両者は、「有機発光体を含む発光層に陽極より正孔を注入し、陰極より電子を注入することにより発光させる有機薄膜ＥＬ素子において、前記発光層を陽極材料層と、陰極材料層で挟み込み、それに防湿層を配設したことを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子」の点で一致しており、以下の点で相違している。
（相違点１）
　陰極材料層を、前者は、「アルミ箔の表面に、仕事関数の小さな金属またはその合金を、発光層と接する面に配した」のに対して、後者は、単にマグネシウム等の仕事関数の小さな金属で構成した点。
（相違点２）
　前者は、電極材料の「両側に吸湿層、防湿層を配設」したのに対し、後者は、防湿層を配設しているが、両側かどうか不明である点。
　
　上記相違点について検討する。
　上記相違点１について、陰極材料層において、「アルミ箔の表面に、仕事関数の小さな金属またはその合金を、発光層と接する面に配した」点は、周知技術（特開平3-141588号公報、特開平4-212287号公報）であるから、上記周知技術を、引用発明に適用することは、当業者にとって格別困難なこととは認められない。
　上記相違点２について、有機薄膜ＥＬ素子において、電極材料の「両側に吸湿層、防湿層を配設」することは、刊行物２、３により周知技術であり、上記周知技術を、引用発明に適用することは、当業者にとって格別困難なこととは認められない。
　そうすると、本件発明１は、引用発明及び上記周知技術に基づいて当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　イ．本件発明２について
　本件発明２は、本件発明１に「発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層、有機発光体層、電子注入材料層が順に積層されている」点を限定したものであるが、引用発明の構成も「発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層、有機発光体層、電子注入材料層が順に積層されている」点を有しているから、本件発明２は、上記本件発明１と同様の理由により、当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　ウ．本件発明３について
　本件発明３は、本件発明１に「発光層は、正孔注入材料、有機発光体、電子注入材料が混合された層である」点を限定したものであるが、正孔注入材料、有機発光体、電子注入材料を混合された層とすることは、刊行物４にも示されるように従来より周知の手段といえるから、本件発明３は、引用発明、刊行物４及び上記周知技術に基づいて当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　エ．本件発明４について
　本件発明４は、本件発明１に「発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料の性質を兼ね備えた有機発光体層と電子注入材料層とが順に積層されている」点を限定したものであるが、引用発明の構成も「発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料の性質を兼ね備えた有機発光体層と電子注入材料層とが順に積層されている」点を有しているから、本件発明４は、上記本件発明１と同様の理由により、当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　オ．本件発明５について
　本件発明５は、本件発明１に「発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料と有機発光体が混合された層と、電子注入材料層とが順に積層されている」点を限定したものであるが、上記の点は、刊行物４の記載から容易に想起し得る設計的事項であるといえるから、本件発明５は、引用発明、刊行物４及び上記周知技術に基づいて当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　カ．本件発明６について
　本件発明６は、本件発明１に「発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層と、電子注入材料の性質を兼ね備えた有機発光体層とが順に積層されている」点を限定したものであるが、引用発明の構成も「発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層と、電子注入材料の性質を兼ね備えた有機発光体層とが順に積層されている」点を有しているから、本件発明６は、上記本件発明１と同様の理由により、当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　キ．本件発明７について
　本件発明７は、本件発明１に「発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層と、有機発光体と電子注入材料が混合された層とが順に積層されている」点を限定したものであるが、上記の点は、刊行物４の記載から予測される程度のものであるから、本件発明７は、引用発明、刊行物４及び上記周知技術に基づいて当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　ケ．本件発明８について
　本件発明８は、本件発明１に「仕事関数の小さい金属またはその合金が、Ｍｇ膜、Ｍｇ：Ａｇの合金または積層膜、Ｍｇ：Ｉｎの合金または積層膜である」点を限定したものであるが、引用発明の構成も仕事関数の小さい金属としてMgを提示しているから、本件発明８は、上記本件発明１と同様の理由により、当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　コ．本件発明９について
　本件発明９は、本件発明１に「陽極の内側に仕事関数の大きい集電体を配した」点を限定したものであるが、引用発明の構成も正極に仕事関数の大きい金属を提示しているから、本件発明９は、上記本件発明１と同様の理由により、当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　サ．本件発明10について
　本件発明10は、本件発明９に「仕事関数の大きい集電体がＡｕ、Ｔｅ、Ｐｔ、Ｓｅ、Ｃｕ、Ｉ、から選ばれた材料である」点を限定したものであるが、引用発明の構成も正極に仕事関数の大きい金属のAuを提示しているから、本件発明10は、上記本件発明９と同様の理由により、当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　シ．本件発明11について
　本件発明11は、本件発明９又は10に「集電体の形状が線状、Ｌ字状、□型状から選ばれた形状である」点を限定したものであるが、集電体の形状がＬ字状であるものは、刊行物３により周知技術であるから、本件発明11は、引用発明、上記刊行物３及び上記周知技術により当業者が容易に想到したものと認められる。
　
　ス．本件発明12について
　本件発明12は、本件発明１に「防湿層がポリエステル樹脂フイルム上に水分の透湿防止用バリヤー層を設けたもの又は三フッ化塩化エチレン樹脂フイルムにより形成された」点を限定したものであるが、三フッ化塩化エチレン樹脂フィルムは、引用発明及び刊行物２に記載されており、本件発明12は、引用発明、刊行物２及び上記周知技術に基づいて当業者が容易に想到したものと認められる。
　
〔４〕むすび
　以上のとおりであるから、本件発明１〜12は、引用発明、刊行物２〜４に記載された発明及び上記周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第２項の規定により特許を受けることができない。
　したがって、本件発明１〜12についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認める。
　よって、特許法の一部を改正する法律（平成６年法律第116号）附則第14条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第205号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年１月２０日（２００４．１．２０）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
有機薄膜ＥＬ素子
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　有機発光体を含む発光層に陽極より正孔を注入し、陰極より電子を注入することにより発光させる有機薄膜ＥＬ素子において、前記発光層を陽極材料層及び
アルミ箔の表面に、仕事関数の小さい金属またはその合金を、発光層と接する面に配した
　【請求項２】　発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層、有機発光体層、電子注入材料層が順に積層されていることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
　【請求項３】　発光層は、正孔注入材料、有機発光体、電子注入材料が混合された層であることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
　【請求項４】　発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料の性質を兼ね備えた有機発光体層と電子注入材料層とが順に積層されていることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
　【請求項５】　発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料と有機発光体が混合された層と、電子注入材料層とが順に積層されていることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
　【請求項６】　発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層と、電子注入材料の性質を兼ね備えた有機発光体層とが順に積層されていることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
　【請求項７】　発光層は、陽極側から陰極側に向かって、正孔注入材料層と、有機発光体と電子注入材料が混合された層とが順に積層されていることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
　
【請求項８】
請求項１
　
【請求項９】
　
【請求項１０】
請求項９記載
　
【請求項１１】
請求項９又は請求項１０
　
【請求項１２】
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、面光源等に用いられる有機薄膜ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子の構造に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　有機半導体を使った発光素子は、有機蛍光体を対向電極に挟んで構成されており、一方の電極から注入された電子と、もう一方の電極から注入された正孔が、発光層内で再結合するときに発光する。このような素子は、発光体として１９６３年にＭ．Ｐｏｐｅ，Ｈ．Ｐ．Ｋａｌｌｍａｎｎ等によりアントラセンの単結晶に直流電圧を印加すると発光がおこることが見いだされた。その後、１９８７年にＫＯＤＡＫ社のＴ．Ｗ．Ｔａｎｇ等により有機薄膜積層構造を利用した有機薄膜ＥＬ素子として発表されている。そして、その後、このモデルを中心に研究開発が活発に行なわれて、現在に至っている。その代表構造を図６に示す。従来の構造は、有機薄膜の積層構造からなる発光層の形成に際して、真空蒸着法等の真空成膜技術を使う必要があったため、設備投資が大きくなり、また、製造工程に難点があり、コストの面でも望ましくなかった。さらに、封止枠を形成し、窒素ガスを封入した構造のために、薄型化の要請に対応できなかった。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は、上記の問題点を解決し、生産性、コスト、薄型光源、軽重量光源、自由形状の光源を得ることを課題とする。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　本発明の請求項１記載の手段は、有機発光体を含む発光層に陽極より正孔を注入し、陰極より電子を注入することにより発光させる有機薄膜ＥＬ素子において、前記発光層を陽極材料層及び
アルミ箔の表面に、仕事関数の小さい金属またはその合金を、発光層と接する面に配した
請求項８
請求項１
請求項９
請求項１０
請求項９
請求項１１
請求項９又は請求項１０
請求項１２
　【０００５】
　以下、従来の図６の有機薄膜ＥＬ素子と対比させて、図３に、本発明の有機薄膜ＥＬ素子の構造の要部を展開した斜視図として示す。（これは、後記する図４（ｃ）の発光層の構成に対応する）有機発光体層２ｃと正孔注入材料層３とを積層して発光層とし、正孔注入材料層３側に陽極５を配し、有機発光体層２ｃ側に陰極１を配する。その上下を吸湿フイルム８、８で挟み、さらに、その上下を防湿フイルム９，９で挟み、最後に全体をラミネートして形成されている。上記の構成は、従来技術との比較で説明したが、実際に、パネル化するときは有機発光体層２ｃと正孔注入材料層３の材料と結合剤とを混ぜて、パネル化することが望ましい。結合剤は、パネル化の方法によっては、使わなくてもよい。
　【０００６】
　次に、本発明の構成要素の態様について説明する。本発明の有機薄膜ＥＬ素子の発光層２としては、図４にその構造モデルをしめすように、図４（ｂ）が標準的で、図４（ａ）及び図４（ｃ）がその応用構造である。まず、図４（ｂ）の構造について説明する。ここで、陽極５と陰極１に挟持された発光層２は陽極５側から順に正孔注入材料層３、有機発光体層２ｂ、電子注入材料層４からなる。発光は陽極５から正孔注入材料層３を通過して正孔が有機発光体層２ｂに入り、陰極１から電子注入材料層４を通過して電子が入り、有機発光体層２ｂ内で正孔と電子との再結合が起きて、有機発光体層２ｂ内の分子を励起させて、その励起エネルギを光として取り出すのである。図４（ａ）に示す構造の有機発光体層２ａは、図４（ｂ）の各層のうち、正孔注入材料と有機発光体との性質を兼ね備えた材料で構成するものであり、図４（ｃ）の有機発光体層２ｃは、図４（ｂ）の各層のうち、有機発光体と電子注入材料との性質を兼ね備えた材料で構成するものである。また、より発光効率をあげるため、正孔注入材料層３と有機発光体層２及び有機発光体層２と電子注入材料層４との間に、それぞれ正孔障壁層、電子障壁層等を介在させた構造でもよい。さらに、図４（ａ）に示す有機発光体層２ａを、有機発光体と正孔注入材料とを混合することにより構成してもよく、図４（ｃ）に示す有機発光体層２ｃを、有機発光体と電子注入材料とを混合することにより構成してもよい。また、発光層を、有機発光体、正孔注入材料、電子注入材料が均一に混合されたバルク状の単一層として構成すると、パネル化が容易であり、耐久性を向上させる点で有利である。さらに、パネル化してより一層、実用レベルに近づけるには、正孔注入材料、有機発光体、電子注入材料等が十分に分子歪の発生しない材料、すなわち、分子置換基の相互作用の少ない材料よりなり、また陰極は、仕事関数が小さく、酸化されにくい材料から構成され、更に、熱的及び電気的に材料が劣化されることのない、十分に選択された材料であることが望ましい。その上、パネル内の水分を捕集して、外部からの水分の侵入を防いでパネル化することにより本発明の有機薄膜ＥＬ素子が得られ、その使用範囲が更に拡大する。
　【０００７】
　以下、本発明の有機薄膜ＥＬ素子の各部について説明する。発光層としては、蛍光色素が用いられる。構造によっては、正孔注入材料と電子注入材料の性質を具備した蛍光色素が用いられる。例えば、蛍光染料、蛍光顔料、蛍光増白剤、レーザ用染料、蛍光分析用試薬等があり、以下の条件を満たすものが使われる。
条件；▲１▼電界印加時に陽極から正孔を陰極から電子を注入できること。
▲２▼注入された電荷を移動させ、正孔と電子とが再結合する場を提供できること。
▲３▼発光効率が高いこと。
　上記の条件を満足するものとして、正孔を注入し易くするために、発光層のイオン化ポテンシャルは、６．０ｅＶ以下であること、また、電子を注入し易くするためには、電子親和力が２．５ｅＶ以上であることが望ましい。前述した図４（ａ）に示すような有機発光体層２ａに用いられる正孔注入材料の機能を兼ねる有機発光体としては、ピラゾリン２量体等が挙げられる。また、図４（ｃ）に示すような有機発光体層２ｃに用いられる電子注入材料の機能を兼ねる有機発光体としては、ペリレン、ナフタレン、クマリン、ビススチリル、ピラジン等が挙げられる。ただし、ここに挙げた材料については同一の材料であっても、有機発光体として使用したり、正孔注入材料あるいは電子注入材料として使用した例が種々学会等で報告されており、適宜、所望のものを選択して用いてもよい。本発明においては、有機発光体、正孔注入材料、電子注入材料を必要に応じて、結合剤と混合したものを、スプレー法、スピンナ法、浸漬塗布法、スクリーン印刷法、ロ−ルコーター法、ＬＢ法等で電極上に塗布することができ、真空成膜技術を用いなくてもよい。
　【０００８】
　正孔注入材料は、陽極より注入された正孔を有機発光体層に伝達する機能を有するもので、この層を陽極と有機発光体層との間に置くことにより、低い電圧で多くの正孔を有機発光体層に伝達する機能を有する。更に、有機発光体層と正孔注入材料層の界面に存在する電子の障壁により、陰極から有機発光体層に注入された電子は、有機発光体層と正孔注入材料層との界面近傍に蓄積され、発光効率が向上する。この層に用いられる材料は、イオン化ポテンシャルが小さく、電界印加時に１０−６〜１０−２ｃｍ２／Ｖ・Ｓの移動度をもつものが用いられる。
　【０００９】
　電子注入材料は、陰極より注入された電子を有機発光体に伝達する機能を有し、この層を陰極と有機発光体層の間に置くことにより、より低い電界で多くの電子を発光体に注入できる。この電子注入材料としては、電子受容性の物質が用いられるが、電子受容性が大きすぎるものは、有機発光体と錯体を形成したり、有機発光体からエネルギー移動を起こし易いため、このような問題の生じないものを選択する。
　【００１０】
　本発明の有機薄膜ＥＬ素子の発光機構は、注入発光タイプである。比較の意味で述べると、無機薄膜ＥＬ素子及び粉末分散型ＥＬ素子は、電界発光タイプである。従って、注入発光タイプは電極から電荷を注入するので、電極の材料選択が難しい。言い換えると、陽極は、仕事関数の大きな金属またはその合金の電気導電性化合物で、イオン化ポテンシャルが高く、電子親和力が小さい材料が最適である。例えば、Ａｕ、ＣｕＩ、ＳｎＯ２、ＩＴＯ、Ｐｔ、Ｓｅ、Ｔｅ等である。更に、光透過率の良いものが使われ、ＩＴＯが普通一般的に使われる。陰極は、仕事関数の小さな金属（目安として４．０ｅＶ以下）またはその合金の電気導電性化合物で、イオン化ポテンシャルが小さく、電子親和力が大きい材料が使われる。例えば、Ｎａ、Ｎａ−Ｋ、Ｌｉ、Ｍｇ、Ｃａ等のＩ、ＩＩ族化合物、Ｇａ、ＩｎのＩＩＩ族金属（Ｂ、Ａｌを除く）が最適である。一般的には、Ｍｇが広く用いることができ、Ｍｇのみでは酸化が早いので、ＡｇまたはＣｕを３〜１５％添加して、酸化を進みにくくした材料が使われる。最適範囲の添加量は、５〜１０％である。Ｉｎについても同様な効果があり、ＭｇにＩｎを添加したものは、劣化が遅い。また、ＭｇにＡｇを積層したもの、ＭｇにＩｎを積層したものも使用することができる。この場合に、ＡｇあるいはＩｎの層が発光層と接触するようにしても、仕事関数が小さいため問題はない。
　【００１１】
　集電体は、陽極５から有機発光体層（２ａ、２ｂ、２ｃ）に正孔を注入しやすくするために陽極５の上に形成する。集電体を形成するにあたっては、パネルの面積にもよるが、代表的には、図５に示すように、発光面積が小さい場合には、図５（ａ）のような線状の集電体６を、発光面積が中程度の場合には、図５（ｂ）のようなＬ字状の集電体６を、発光面積が大きい場合には、図５（ｃ）のような□型状の集電体６を配設する。集電体６の材質としては、仕事関数の大きい金属、例えば、Ａｕ、Ｔｅ、Ｐｔ、Ｓｅの他にＣｕＩが用いられ、スパッタリング法、スクリーン印刷法等により形成される。
　【００１２】
　吸湿層は、パッケージングされたときの水分を除去する役目を持つ。通常使用するものは、ナイロン６フイルムが用いられる。
　【００１３】
　防湿層は、外部からの水分の侵入を防ぐためのフイルムで、通常は三フッ化塩化エチレン樹脂膜またはポリエステル樹脂のフイルム上に水分を通過させないバリヤー層、例えば、シリカ蒸着層や塩化ビニリデンをコートしたものを使うこともできる。すなわち、防湿効果を施したフイルム上に接着剤をコートし、その目的に用いられる。
　【００１４】
　【実施例】
　以下、図を用いて本発明の実施例を説明する。図１は、本発明の有機薄膜ＥＬ素子の実施例を示し、図１（ａ）はその構造の要部を展開して説明する斜視図、図１（ｂ）はその層構成を説明する模式的な側面図である。また、図２は図１の実施例の製造工程を説明するブロック図である。以下、図２の製造工程の番号に沿って、説明する。発光層２は正孔注入材料と有機発光体と電子注入材料との材料を混合した態様である。
〔陰極の形成〕
（１）Ａｌ基板厚み７０μｍ（硬質）、純度９９．９％のものを使用する。
（２）陰極１の形成
形成条件（スパッタリング法）
ＤＣスパッタリング装置
ターゲット　　　　　組成比　Ｍｇ：Ａｇ＝９〜１０：１
純度９９．９９％
ガス出し　　　　　　１８０℃
基板温度　　　　　　１００℃
スパッタガス圧　　　３×１０−３Ｔｏｒｒ
スパッタ電流　　　　１Ａ
背圧　　　　　　　　３×１０−７Ｔｏｒｒ
スパッタガス　　　　Ａｒ（３０ＳＣＣＭ）
　予め、表面を軽く逆スパッタリングしておき、上記の条件で専用マスクを使って、５０〜７０ｎｍの膜形成を行う。
（３）切断　上記の（２）で膜形成したものを、使用の大きさに切断する。
〔発光層の形成〕
（４）材料秤量
Ａ；材料
ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）　　　　１．００重量部（正孔注入材料）
ペリレン　　　　　　　　　　　　　　　０．１３重量部（電子注入材料）
クマリン　　　　　　　　　　　　　　　０．５０重量部（有機発光体）
１，２ジクロロエタン　　　　　　　　５０．００重量部
Ｂ；結合剤
ポリカーボネート樹脂　　　　　　　　５０．００重量部
１，２−ジクロロエタン　　　　　　　５０．００重量部
（５）混合
　ホモジナイザーのカップに（４）の材料Ａを２０ｇ入れて、２５００ｒｐｍで混合し、つぎに、（４）の材料Ｂを２０ｇを追加し、２５００ｒｐｍで混合する。（混合比Ａ：Ｂ＝１：１）
（６）塗布
　所定サイズのＡｌ基板の上に、（１）〜（３）で形成したＭｇ：Ａｇ＝１０：１の膜を形成した陰極１上に上記の混合ペーストを数ｃｃ滴下し、スピンナで３５００ｒｐｍで２０ｓｅｃ間回転して塗布し、膜厚を４０〜７０ｎｍとした。
（７）乾燥　　１２０℃、３０ｍｉｎで乾燥し、その後冷却する。
（８）電極リード７　　Ｔ字型リードを作成する。
（９）リード付
（８）の電極リード７を固定テープと共にＡｌ基板の裏面側に固定する。
〔陽極の形成〕
（１０）陽極５７０μｍのポリエステル樹脂フイルム上に、シート抵抗１００Ω／□のＩＴＯを形成したものを使用する。光透過率は８５〜９０％である。
（１１）集電体６の形成
　膜形成条件：上記（１０）のＩＴＯ付きフイルムの内側に、Ａｕにより集電体６を形成する。
ＤＣスパッタリング装置
ターゲット　　　　　　　Ａｕ純度９９．９９９％
ガス出し　　　　　　　　１５０℃
基板温度　　　　　　　　室温
スパッタガス圧　　　　　３×１０−３Ｔｏｒｒ
スパッタガス　　　　　　Ａｒ（３５ＳＣＣＭ）
スパッタ電流　　　　　　１Ａ
（１２）切断
　上記の（１１）で膜形成した陽極５を使用の大きさに切断する。
（１３）電極リード７　上記（８）と同じ。
（１４）リード付　固定テープで電極リード７を所定の位置に取り付ける。
〔封止〕
（１５）吸湿フイルム８　厚み１００μｍのナイロン６フイルムを使用する。
（１６）切断　カッタで吸湿フイルム８を所定の寸法に切断する。
（１７）防湿フイルム９
　三フッ化塩化エチレン樹脂フイルムに熱賦活性接着剤をコートした厚み２５０μｍ、透湿率４０ｍｇ／ｍ２以下のものを使用する。
（１８）切断　カッタで防湿フイルム９を所定の寸法に切断する。
（１９）乾燥
　発光層２を塗布した陰極１、集電体６を形成した陽極５、切断した吸湿フイルム８、切断した防湿フイルム９を９０℃、約１時間の乾燥を行う。
（２０）重ね合わせ
　乾燥終了後、すばやく乾燥炉から取り出し、発光層２を塗布した陰極１の上に、陽極５の集電体６が形成してある面を内側にして重ね合わせ、次に、切断した吸湿フイルム８を上下に合わせ、最後に防湿フイルム９をその上下に重ね合わせる。
（２１）熱圧着
　前工程で重ね合わせたフイルムコンポーネントを、電磁誘導加熱コイルの間を通過させて、防湿フイルム９に塗布してある接着剤を溶かして熱圧着する。
熱圧着（ラミネート）条件
上ロ−ラ温度　　　　　１３０℃
下ロ−ラ温度　　　　　１３０〜１５０℃
線圧力　　　　　　　　３０ｋｇ／ｃｍ２
ロ−ラ速度　　　　　　１０ｃｍ／ｍｉｎ
（２２）性能検査　定電流測定法を使って、各パラメータ毎に輝度を測定する。
　【００１５】
　上記の構造でパネル化を実施したときの性能として、電流密度１０ｍＡ／ｃｍ２において、▲１▼本発明の有機薄膜ＥＬ素子と、▲２▼従来の有機薄膜ＥＬ素子として、図７に示すように、ガラス基板上に、陽極としてＩＴＯ膜、正孔注入材料層としてポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）膜、有機発光体層としてクマリン膜、電子注入材料層としてペリレン膜、陰極としてＭｇ：Ａｇ膜を、順に真空蒸着法により形成したものの、初期輝度及び５００時間経過後の輝度とを対比した結果を表１に示す。
　【表１】
電流密度１０ｍＡ／ｃｍ２，輝度単位：ｃｄ／ｍ２
ここで単純に初期輝度を比較した場合、▲２▼の従来の有機薄膜ＥＬ素子が初期輝度は高いが、長期安定性は▲１▼の本発明の実施例が良く、実用性に優れている。
　【００１６】
　【発明の効果】
　以上のように、本発明によれば、以下のような生産性、コスト、薄型光源、軽重量光源、自由形状の光源等の効果が得られる。更に、具体的に説明すれば、
▲１▼生産性向上及び低コスト化
　従来の有機薄膜ＥＬ素子の発光層の製造に必要であった真空成膜技術を用いないで、スプレー法、スピンナ法、浸漬塗布法、スクリーン印刷法、ロ−ルコーター法、ＬＢ法等を適用できるので、設備投資が少なくてすみ、製造工程も容易である。その結果として、低コスト化が達成でき、その使用範囲の可能性が拡大し、各種のニーズに対応できる。
▲２▼均一な面光源
　従来の光源のように、反射、拡散の対策が不要であり、モジュールに組み込んだ時、よりその効果が大きく現れる。
▲３▼薄型光源
　フイルムを使っているため、総膜厚は１．０ｍｍ以下に設定でき、▲２▼同様モジュールに組み込んだ時、よりその効果が大きく現れる。
▲４▼軽い光源
　フイルムを使っているため、重量が軽くなり、▲２▼▲３▼同様モジュールに組み込んだ時、よりその効果が大きく現れる。
▲５▼形状の自由度が大きい
　構成材料にフイルムを使っているため、形状の加工がやりやすい。
▲６▼専用駆動電源が不要従来の光源のように、専用の電源を必要とせず、発光面積によっては乾電池１本で駆動できる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　本発明の有機薄膜ＥＬ素子の実施例を示し、図１（ａ）はその構造の要部を展開して説明する斜視図、図１（ｂ）はその層構成を説明する模式的な側面図である。
　【図２】
　本発明の実施例（図１）の製造工程を説明するブロック図である。
　【図３】
　本発明の別の態様の有機薄膜ＥＬ素子の構造の要部を展開して説明する斜視図である。
　【図４】
　本発明における発光層の構造モデルの態様を説明する図である。
　【図５】
　本発明の集電体の態様を説明する模式平面図である。
　【図６】
　従来法による有機薄膜ＥＬ素子の側面図である。
　【図７】
　従来法による比較例の有機薄膜ＥＬ素子の側面図である。
　【符号の説明】
　１　　　陰極
　２　　　発光層
　２ａ　　有機発光体層
　２ｂ　　有機発光体層
　２ｃ　　有機発光体層
　３　　　正孔注入材料層
　４　　　電子注入材料層
　５　　　陽極
　６　　　集電体
　７　　　電極リード
　８　　　吸湿フイルム
　９　　　防湿フイルム
　１０１　　　陰極
　１０２ｃ　　発光層
　１０３　　　正孔注入層
　１０５　　　陽極
　１１１　　　封止枠
　１１２　　　Ｎ２ガス
　１１３　　　ガラス