【事件の表示】
　特許第３３７２７３３号「ガラスセラミック焼結体の製造方法および配線基板の製造方法」の請求項１ないし４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３７２７３３号の訂正後の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許３３７２７３３号の請求項１乃至４に係る発明についての出願は、平成７年１１月２９日に特許出願され、平成１４年１１月２２日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、その特許について、異議申立人山岡栄子より特許異議の申立てがなされた。そして、当審において取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１６年１月２７日に訂正請求がなされるとともに特許異議意見書が提出され、それに対し、当審で特許異議申立人に審尋したところ、特許異議申立人から回答がなされたものである。
　
２．訂正の適否
２−１．訂正の内容
　訂正事項ア．
本件特許公報における特許請求の範囲の請求項１に、『ガラス粉末２０〜８０体積％と、フィラー粉末８０〜２０体積％との混合粉末を』（本件特許公報第１頁左欄第３行〜第４行目）とあるのを、「ガラス粉末２０〜６０体積％と、フィラー粉末８０〜４０体積％との混合粉末を」に訂正する。
　訂正事項イ．
本件特許明細書の段落番号【００１１】に『ガラス粉末２０〜８０体積％と、フィラー粉末８０〜２０体積％との混合粉末を』（本件特許公報第２頁右欄第９行〜第１０行目）とあるのを、「ガラス粉末２０〜６０体積％と、フィラー粉末８０〜４０体積％との混合粉末を」に訂正する。
　訂正事項ウ．
本件特許公報における特許請求の範囲の請求項３に、『ガラス粉末２０〜８０体積％と、フィラー粉末８０〜２０体積％との混合粉末を』（本件特許公報第１頁左欄第１２行〜第１３行目）とあるのを、「ガラス粉末２０〜６０体積％と、フィラー粉末８０〜４０体積％との混合粉末を」に訂正する。
　訂正事項エ．
本件特許明細書の段落番号【００１２】に『ガラス粉末２０〜８０体積％と、フィラー粉末８０〜２０体積％との混合粉末を』（本件特許公報第２頁右欄第１７行〜第１９行目）とあるのを、「ガラス粉末２０〜６０体積％と、フィラー粉末８０〜４０体積％との混合粉末を」に訂正する。
　訂正事項オ．
本件特許明細書の段落番号【００１９】に『ガラス粉末２０〜８０体積％、フィラー粉末８０〜２０体積％の割合で混合する。』（本件特許公報第３頁左欄第２７行〜第２８行目）とあるのを、「ガラス粉末２０〜６０体積％、フィラー粉末８０〜４０体積％の割合で混合する。」に訂正する。
　訂正事項カ．
本件特許明細書の段落番号【００２０】に『ガラス粉末を２０〜８０体積％、フィラー粉末を８０〜２０体積％の割合で混合する』（本件特許公報第３頁左欄第３３行〜第３４行目）とあるのを、「ガラス粉末を２０〜６０体積％、フィラー粉末を８０〜４０体積％の割合で混合する」に訂正する。
　訂正事項キ．
本件特許公報における特許請求の範囲の請求項４に、『前記メタライズペーストがＣｕを含有するものである請求項２記載の配線基板の製造方法。』（本件特許公報第１頁右欄第４行〜第５行目）とあるのを、「前記メタライズペーストがＣｕを含有するものである請求項３記載の配線基板の製造方法。」に訂正する。
　
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の追加の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ア及びウは、訂正前の請求項１及び３におけるガラス粉末及びフィラー粉末のそれぞれの数値範囲である「２０〜８０体積％」及び「８０〜２０体積％」を「２０〜６０体積％」及び「８０〜４０体積％」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。そして、この訂正は、特許明細書の段落００３７の表１に記載されているのであるから、上記訂正事項ア及びウは、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　また、上記訂正事項イ、エ〜カについては、上記訂正事項ア及びウに係る訂正後の特許請求の範囲の記載との整合を図るものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当する。そして、この訂正は、上記訂正事項ア及びウで示したとおり、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　また、上記訂正事項キについては、訂正前の「請求項２」を「請求項３」に訂正するものであるが、「前記メタライズペースト」の「メタライズペースト」が訂正前の請求項２ではなく同請求項３に記載されていることから、上記訂正事項キはこの点の整合を図るものであり、明りょうでない記載の釈明、或いは、誤記の訂正に該当するものである。
　
２−３．むすび
　したがって、上記訂正は平成１１年改正前の特許法１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項から第４項の規定に適合するので、上記訂正を認める。
　
３．取消理由について
（１）特許法第２９条について
　刊行物１：特開平　７−１１１３７２号公報（特許異議申立人の提出した甲第１号証）
　刊行物２：特開平　５−２５４９２３号公報（特許異議申立人の提出した参考資料１）
　
　本件特許の請求項１−３に係る発明は刊行物１に記載された発明と同一であるか、刊行物１、２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項第３号または同条第２項の規定により特許を受けることができず、本件特許の請求項４に係る発明は刊行物１、２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
（２）特許法第３６条について
　本件特許は、明細書の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第４項又は第６項に規定する要件を満たしていない。
　本件特許請求の範囲では、「屈伏点が４００℃〜６５０℃」と限定しているが、明細書には屈伏点の測定条件が記載されていない。屈伏点は測定条件によってその値が変化するため、上記限定はその範囲が不明瞭である。
４．取消理由（１）について
４−１．本件発明
　上記のとおり、訂正は認められるから、本件特許の請求項１−４に係る発明(以下、「本件発明１−４」という)は、訂正された特許明細書の特許請求の範囲の請求項１−４に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】屈伏点が４００℃〜６５０℃、平均粒径が１．５〜８μｍのガラス粉末２０〜８０体積％と、フィラー粉末８０〜２０体積％との混合粉末を所定形状に成形した後、該成形体を８００〜１０５０℃の温度で焼成することを特徴とするガラスセラミック焼結体の製造方法。
【請求項２】前記ガラスが、リチウム珪酸系ガラスからなる請求項１記載のガラスセラミック焼結体の製造方法。
【請求項３】屈伏点が４００℃〜６５０℃で、平均粒径が１．５〜８μｍの範囲にあるガラス粉末２０〜８０体積％と、フィラー粉末８０〜２０体積％との混合粉末をシート状に成形する工程と、該シート状成形体の表面にメタライズペーストを塗布する工程と、該ペーストが塗布された成形体を８００〜１０５０℃の温度で同時焼成する工程とを具備することを特徴とする配線基板の製造方法。
【請求項４】前記メタライスペーストがＣｕを含有するものである請求項３記載の配線基板の製造方法。」
　
４−２．取消理由で引用された刊行物１、２に記載された発明
　取消理由で引用された刊行物１の【請求項１】、段落【００２９】の第６欄第２０〜２５行、段落【００３０】の表１及び２中の試料２、段落【００３０】の第８欄第１〜３行、段落【００３１】の表３中の実施例２、段落【００３１】の第７欄第２９〜第８欄第２０行、並びに、段落【００３２】の第８欄第３１〜３４行、の記載によれば、刊行物１には、「屈伏温度が５６４℃、平均粒径が２〜３μｍのガラス粉末６０重量％と、アルミナ粉末４０重量％の低温焼成基板用組成物をシートにし、８５０〜９５０℃で焼成する低温焼成基板の製造方法」の発明が記載されているといえる。（以下、「刊行物１発明」という。）
　取消理由で引用された刊行物２の第１頁左下欄の【構成】の記載によれば、刊行物２には、「硼珪酸ガラス：４７〜６３重量％（５５〜７０体積％）、フィラーとしてのアルミナ：８〜４４重量％（５〜３０体積％）、コージェライト：５〜３７重量％（５〜３５体積％）、石英ガラス：０〜１８重量％（０〜２０体積％）とからなるセラミック組成物」の発明が記載されている。
　
４−３．対比、判断
４−３−１．本件発明１について
　本件発明１と刊行物１発明とを対比する。刊行物１発明における「屈伏温度」、「アルミナ粉末」は、本件発明１における「屈伏点」、「フィラー粉末」にそれぞれ相当する。刊行物１発明における低温焼成基板用組成物は原料の粉末を混合したものだから混合粉末であるし、シートにするということは成形して成形体にすることであるし、刊行物１でもガラスを主原料の一つに用いて焼成しているからガラスセラミック焼結体を製造しているものといえる。よって、両者は、「屈伏温度が５６４℃、平均粒径が２〜３μｍのガラス粉末と、フィラー粉末との混合粉末を成形し、成形体を８５０〜９５０℃で焼成するガラスセラミック焼結体の製造方法」という点で一致し、次の点で相違する。
　
　相違点
　ガラス粉末とフィラー粉末の量比について、本件発明１ではガラス粉末２０〜６０体積％、フィラー粉末８０〜４０体積％としているのに対し、刊行物１発明ではガラス粉末６０重量％、フィラー粉末４０重量％としている点
　
　以下、相違点について検討する。
　刊行物１発明のガラス粉末は、異議申立人及び特許権者の双方が認めるように、体積％に換算すると少なくとも６３体積％を越えるものである。そして、刊行物１には、屈伏点に着目しながら、そのガラス粉末の組成範囲を２０〜６０体積％にするという技術思想の点については記載乃至示唆はない。また、刊行物２には、ガラスとアルミナなどからなる組成物において、量比を表す尺度が重量％と体積％とでその数値が大きく変化することはなく、近似した数値となることが示されているだけであって、この点の示唆はない。更に、異議申立人が異議申立書で提示した特開昭６１−１２０９１号公報(甲第２号証)をみてもこの点についての示唆はない。
　なお、特許異議申立人は回答書で「試料Ｎｏ．２のガラス粉末が５０〜７０重量％が使用されることが記載乃至示唆されている」と主張するところ、確かに刊行物１には「ガラス粉末を５０〜７０重量％の範囲で含有し、かつ、Ａｌ2Ｏ3粉末を３０〜５０重量％の範囲で含有する」との記載はあるが、刊行物１発明では、ガラス粉末は、５〜２０重量％のＣａＯと、１０〜２０重量％のＡｌ2Ｏ3と、３５〜４５重量％のＳｉＯ2と、１０〜２０重量％のＺｎＯと、１０〜２０重量％のＰｂＯと、３〜１０重量％のＢ2Ｏ3よりなる組成のものであって(なお、この組成成分をみても、試料Ｎｏ．２に唯一含まれているＬｉ2Ｏの言及はない)、本件発明１の「屈伏点の４００〜６５０℃のガラスを使いかつガラスの配合量を少なくする」という技術思想はないのであるから、たとえ５０重量％のガラス粉末を使ったとしても、そのガラスの屈伏点を「４００〜６５０℃」の範囲のものを採用することまでは、異議申立人の主張からは積極的には導かれるとはいえない。
　そして、本件発明１は、上記屈伏点に着目しつつ、上記相違点の配合割合となる、ガラス粉末２０〜６０体積％とフィラー粉末８０〜４０体積％との混合粉末を用いることにより、高強度のガラスセラミック焼結体を容易に製造できるという効果を奏するものである。
　してみれば、本件発明１は、刊行物１に記載された発明であるとも、刊行物１及び２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともすることはできない。
　
４−３−２．本件発明２について
　本件発明２は、本件発明１を引用する従属形式のものであって、本件発明１を更に限定するものであるから、本件発明１でみたのと同じ理由により、本件発明１は、刊行物１に記載された発明であるとも、刊行物１及び２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともすることはできない。
　
４−３−３．本件発明３について
　本件発明１が「屈伏点が…(略)…の混合粉末を所定形状に成形した後、該成形体を…(略)…焼成することを特徴とするガラスセラミック焼結体の製造方法」の発明であるところ、本件発明３は、「屈伏点が…(略)…の混合粉末をシート状に成形する工程と、該シート状成形体の表面にメタライズペーストを塗布する工程と、該ペーストが塗布された成形体を…(略)…同時焼成する工程とを具備することを特徴とする配線基板の製造方法」の発明であるから、本件発明３は「屈伏点が…(略)…の混合粉末」の点で本件発明１と共通し、本件発明１の「所定形状に成形した後、該成形体を…(略)…焼成すること」の点を「シート状に成形する工程と、該シート状成形体の表面にメタライズペーストを塗布する工程と、該ペーストが塗布された成形体を…(略)…同時焼成する工程とを具備すること」とする、すなわち、成形体の形状を具体化する工程、メタライズペーストの塗布工程及び同時焼成する工程を更に付け加えるものである点で、本件発明１を更に限定するものである。
　したがって、本件発明１でみたのと同じ理由により、本件発明３は刊行物１に記載された発明であるとも、刊行物１及び２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともすることはできない。
　
４−３−４．本件発明４について
　本件発明４は、本件発明３を引用する従属形式のものであって、本件発明３を更に限定するものであるから、本件発明３でみたのと同じ理由により、本件発明４は、刊行物１に記載された発明であるとも、刊行物１及び２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともすることはできない。
　
５．取消理由（２）について
　本件特許請求の範囲で「屈伏点が４００℃〜６５０℃」と限定している点について、異議申立人は、明細書に屈伏点の測定条件が記載されておらず、また、屈伏点の測定についてはＪＩＳ等による標準的な規定がないことにより、屈伏点は測定条件によってその値が変化するため、上記限定はその範囲が不明瞭である旨を主張する。
　この点について、特許権者は、屈伏点の測定にあたっては、通常、ＪＩＳ　Ｒ３１０２のガラスの平均熱膨張係数の試験方法に則って行われることが当業者の共通の認識である旨を主張するところ、異議申立人が平成１６年４月２１日に提出した回答書をみても、この主張を否定すべき理由は示されておらず、また、他にこの主張を否定するに足る合理的理由もみあたらない。
　すると、特許権者の上記主張のとおり、当業者にとって屈伏点の測定手段とは、通常、上記平均熱膨張係数の試験方法に則って行われるものであると認められる。
　したがって、本件特許は、明細書の記載が上記の点で不備のため、特許法第３６条第４項又は第６項に規定する要件を満たしていないものであるとすることはできない。
　
６．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠によっては、本件発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、外に本件発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものとは認められない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年５月３１日（２００４．５．３１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
ガラスセラミック焼結体の製造方法および配線基板の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】屈伏点が４００℃〜６５０℃、平均粒径が１．５〜８μｍのガラス粉末２０〜
６０
４０
　【請求項２】前記ガラスが、リチウム珪酸系ガラスからなる請求項１記載のガラスセラミック焼結体の製造方法。
　【請求項３】屈伏点が４００℃〜６５０℃で、平均粒径が１．５〜８μｍの範囲にあるガラス粉末２０〜
６０
４０
　【請求項４】前記メタライズペーストがＣｕを含有するものである請求項
３
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】本発明は、配線基板等の絶縁基板として有用なガラスセラミック焼結体の製造方法およびメタライズ配線層と同時焼成可能な配線基板の製造方法に関する。
　【０００２】
　【従来技術】従来、配線基板は、絶縁基板の表面あるいは内部にメタライズ配線層が配設された構造からなり、多層配線基板や半導体素子、特にＬＳＩ（大規模集積回路素子）等を搭載したパッケージに応用されている。
　【０００３】従来より、セラミック製の配線基板は、一般にアルミナ、ムライト、窒化アルミニウムなどのセラミックス等の電気絶縁基板の表面あるいは内部にタングステン、モリブデン等の高融点金属から成る複数個のメタライズ配線層が形成され、配線層を多層化する際には、絶縁基板のセラミック成形体とその表面に塗布されたメタライズペーストとを１５００℃以上の温度で同時に焼成することにより得られている。
　【０００４】また、最近では、タングステンやモリブデンに比較して導体抵抗の小さいＣｕやＡｇ等を配線層とし、同時焼成が可能な絶縁基板用の材料として、ガラスとセラミックフィラーからなる、いわゆるガラスセラミック焼結体が用いられつつある。
　【０００５】通常、ガラスセラミック焼結体を作製する
に用いられるガラスとしては、ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−ＣａＯ系、ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３系、系などのガラスで、非晶質ガラスあるいは焼結過程で結晶相を析出できる結晶化ガラスが用いられ、また、フィラー成分としては、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、石英、クオーツ、クリストバライト、フォルステライト、ペタライトなどが用いられている。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来からガラスセラミック焼結体を作製するのにあたっては、例えば、１０００℃以下の温度で緻密化させるために、ガラスを５０体積％以上配合されるが、かかるガラスは、アルミナやムライトに比較して非常に高価であるため、ガラスセラミック焼結体自体が高価になる傾向にあった。
　【０００７】しかも、絶縁基板としてこれまで一般に使用されているアルミナやムライトのセラミックスは２００ＭＰａ以上の強度を有するのに対して、ガラスセラミックスは強度が低く、取扱い時や、基板への実装時に割れ等が発生するなど信頼性に欠けるものであり、強度の向上が求められている。
　【０００８】また、一般に配合するガラス粉末の平均粒径は焼結性を高めるために１〜１．５μｍの微粉末が用いられているが、ガラス粉末は微粉化するほど高価であり、この点からも製品コストを高価なものにしていた。
　【０００９】従って、本発明は、従来よりもガラス量が少なくても緻密化可能であり、ＣｕあるいはＡｇ等の低抵抗導体メタライズ配線層との同時焼成が可能で、且つ高強度を有するガラスセラミック焼結体の製造方法と、配線基板の製造方法を提供することを目的とするものである。
　【００１０】
　【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記問題点に対して検討を重ねた結果、配合するガラス粉末として、従来よりも屈伏点の低いガラスを用い、これをセラミックフィラー成分と混合して用いると、焼結性が改善され、しかもガラス粉末の平均粒径が大きくても、あるいはフィラー成分量が少なくてもＣｕやＡｇとともに同時焼成が可能であること、またガラス成分として、リチウム珪酸系ガラスを用いることにより、ガラスセラミック焼結体の強度が向上することを見いだした。
　【００１１】即ち、本発明のガラスセラミック焼結体は、屈伏点が４００℃〜６５０℃で、平均粒径が１．５〜８μｍのガラス粉末２０〜
６０
４０
　【００１２】また、かかる焼結体を用いて配線基板を作製する方法としては、屈伏点が４００℃〜６５０℃で、平均粒径が１．５〜８μｍの範囲にあるガラス粉末２０〜
６０
４０
　【００１３】
　【作用】本発明によれば、ガラスセラミック焼結体を作製するにあたり、屈伏点が４００℃〜６５０℃、平均粒径が１．５〜８μｍのガラス粉末を用いることにより、屈伏点が通常使用されるガラスよりも低いために、ガラス単独では焼成温度が低すぎてＣｕやＡｇとの同時焼成ができないが、フィラーを２０体積％以上配合することにより、焼成温度をＣｕやＡｇの焼成温度に合わせることができ、しかも、フィラー量が５０体積％以上、つまりガラス量が５０体積％以下、さらに２０体積％であっても８００〜１０５０℃の温度で緻密化することができる。そのため、ガラスの配合量を少なくでき、焼結体の製造コストを低減できる。
　【００１４】また、屈伏点が４００〜６５０℃のガラスでは、焼結性が高まるために、ガラス粉末として微粉化する必要がなく、８μｍであっても８００〜１０５０℃の温度で緻密化することができる。しかも、ガラス粉末として、リチウムシリケートを析出可能なリチウム珪酸系ガラスを用いることにより、最終的に得られる焼結体の抗折強度を高めることができる。
　【００１５】これにより、本発明によれば、配線基板において、ＣｕあるいはＡｇ等の低抵抗導体配線層と同時焼成が可能であり、配線の多層化とともに、製品として信頼性の高い基板を安価に製造することができる。
　【００１６】
　【発明の実施の形態】本発明のガラスセラミック焼結体の製造方法によれば、原料粉末としてガラス粉末とフィラー粉末を用いる。本発明によれば、ガラス粉末は、屈伏点が４００℃〜６５０℃、且つ平均粒径が１．５〜８μｍであることが重要である。
　【００１７】ガラスの屈伏点を上記の範囲に限定したのは、ガラスおよびフィラーからなる混合物を成形する場合、有機樹脂等の成形用バインダーを添加するが、このバインダーを効率的に除去するとともに、絶縁基体と同時に焼成されるメタライズとの焼成条件のマッチングを図るために必要であり、屈伏点が４００℃より低いとガラスが低い温度で焼結が開始されるために、例えばＡｇ、Ｃｕ等の焼結開始温度がおよそ６００〜８００℃のメタライズとの同時焼成ができず、また成形体の緻密化が低温で開始するためにバインダーは分解揮散できなくなりバインダー成分が残留し特性に影響を及ぼす結果になるためである。一方、屈伏点が６５０℃より高いとガラスの配合量を５０体積％以上と多くしないと焼結しにくくなるため、高価な結晶性ガラスを大量に必要とするために焼結体のコストを高めることになる。
　【００１８】また、ガラス粉末の平均粒径を上記の範囲に限定したのは、平均粒径が１．５μｍより小さいと、ガラスのコストが上昇し、低屈伏点ガラスを用いる効果が小さく、８μｍより大きいと、焼結体の強度が低下するためである。平均粒径は特に３〜８μｍ、さらに望ましくは５〜８μｍがよい。
　【００１９】また、上記のガラス粉末にフィラー成分と混合する場合、ガラス粉末２０〜
６０
４０
　【００２０】しかし、ガラス粉末を２０〜
６０
４０
　【００２１】このガラスとフィラー成分の量を上記の範囲に限定したのは、ガラス量が２０体積％より少ない、言い換えればフィラー成分が８０体積％より多いと前記ガラスを用いても十分な液相が生成されないため高温で焼成する必要があり、その場合、メタライズ同時焼成においてメタライズが溶融してしまう。また、ガラスが８０体積％より多い、言い換えるとフィラー成分が２０体積％より少ないと焼結体の特性がガラスの特性に大きく依存してしまい、材料特性の制御が困難となるとともに、焼結開始温度が低くなるために配線導体と同時焼成できないといった問題が生じ、また、原料のコストも高くなる。
　【００２２】また、原料コストを下げるためには高価なガラスの含有量を減少させることが好ましく、特にガラス粉末２０〜５０体積％、フィラー粉末５０〜８０体積％、さらにガラス粉末２０〜４０体積％、フィラー粉末６０〜８０体積％であるのがよい。
　【００２３】上記の配合組成において、このフィラー成分は、ガラスの屈伏点に応じ、その量を適宜調整することが望ましい。即ち、ガラスの屈伏点が４００℃〜６５０℃と低い場合、低温での焼結性が高まるためフィラーの含有量は５０〜８０体積％の比較的多く配合できる。これに対して、結晶性ガラスの屈伏点が６５０℃〜７７０℃と高い場合、焼結性が低下するためフィラーの含有量は２０〜５０体積％の比較的少なく配合することが望ましい。
　【００２４】本発明において用いられるガラスとしては、上記特性を満足するものであれば、公知のあらゆるガラスが用いられるが、強度を高めるためには、特にＳｉＯ２とＬｉ２Ｏとを合量で６５〜９５重量％含み、さらにＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏ、ＺｎＯ、Ｐ２Ｏ５、Ｆ、ＣａＯ等の１種以上を含むリチウム珪酸系ガラス、特に、焼結過程でリチウムシリケートが析出可能な結晶化ガラスを用いることが望ましい。
　【００２５】また、フィラー成分としては、アルミナ、シリカ、石英、クォーツ、クリストバライト、フォルステライト、ムライト、マグネシア、ペタライト、スピネル、ワラストナイト、ネフェリン、エンスタタイト、ガーナイト等が挙げられる。
　【００２６】焼結体を作製するには、上記のようにしてガラス粉末と、フィラー粉末とを上述した比率で混合した後、その混合物に適当な有機樹脂バインダーを添加した後、所望の成形手段、例えば、金型プレス，冷間静水圧プレス，押出し成形、ドクターブレード法、圧延法等により任意の形状に成形後、焼成する。
　【００２７】焼成にあたっては、まず、成形のために配合したバインダー成分を除去する。
　【００２８】バインダーの除去は、７００℃前後の大気雰囲気中で行われる。この時、成形体の収縮開始温度は６００〜８５０℃程度であることが望ましく、かかる収縮開始温度がこれより低いとバインダーの除去が困難となるため、成形体中の結晶化ガラスの特性、特に屈伏点を前述したように制御することが必要となる。
　【００２９】焼成は、８００℃〜１０５０℃の酸化性雰囲気中で行われ、これにより相対密度９０％以上まで緻密化される。この時の焼成温度が８００℃より低いとメタライズ層が十分緻密化することができず、１０５０℃を越えるとメタライズ配線層との同時焼成でメタライズ層が溶融してしまう。
　【００３０】このようにして作製されたガラスセラミック焼結体中には、フィラー成分による結晶相、フィラーとガラスとの反応により生成した結晶相、あるいはガラスとして結晶化ガラスを用いた場合にはガラスから析出した結晶が存在し、これらの結晶相の粒界にはガラス相が存在する。
　【００３１】また、配線基板を作製するには、上述のようにしてガラス粉末とフィラー粉末とを混合した混合粉末に適当な有機樹脂バインダー、可塑剤、溶剤を添加混合して泥漿物を作るとともに該泥漿物を公知の方法に基づき、ドクターブレード法、プレス成形法、圧延法、カレンダーロール法などの手法によりシート状の成形体（グリーンシート）を作製する。そして、そのシート状成形体の表面に配線層を形成するために適当な金属粉末に有機バインダー、可塑剤、溶剤を添加混合して得たメタライズペーストをスクリーン印刷法、オフセット印刷法等により塗布する。本発明において用いられるメタライズ配線層としては、絶縁基体が８００〜１０５０℃で焼結可能であることから、Ｃｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ａｕのうちの１種以上により構成することができる。これらの中でもＣｕが最も望ましい。
　【００３２】次に、上記のようにしてメタライズペーストが塗布されたシート状成形体は、所望によりスルーホールが形成されメタライズペーストが充填されたり、多層化のために、複数のシート状成形体を積層し圧着した後、焼成する。
　【００３３】焼成にあたっては、まず有機樹脂バインダーの除去を行うが、配線導体としてＣｕを用いる場合には、水蒸気を含有する１００〜８００℃の窒素雰囲気中で行われる。その後の焼成は、８００℃〜１０５０℃の酸化性雰囲気中で行われ、これにより相対密度９０％以上まで緻密化される。この時の焼成温度が８００℃より低いとメタライズ層が十分緻密化することができず、１０５０℃を越えるとメタライズ配線層との同時焼成でメタライズ層が溶融してしまう。なお、配線導体としてＣｕを用いる場合には、８５０〜１０５０℃のＮ２、Ａｒ等の非酸化性雰囲気中で行うのが望ましく、Ａｇを用いる場合には８００〜９００℃のＮ２、Ａｒ等の非酸化性雰囲気中あるいは大気中等の酸化性雰囲気中で行うのがよい。
　【００３４】特に、配線基板の作製にあたって、Ｃｕ、Ａｇ等のメタライズと同時焼成を行う場合、配合するガラスの屈伏点は４００℃〜６５０℃、フィラーの含有量は５０〜８０体積％であることが望ましい。
　【００３５】
　【実施例】実施例１
ガラス粉末として、重量比率で
　　▲１▼４３％ＳｉＯ２−２８％Ａｌ２Ｏ３−１１％ＭｇＯ−１０％Ｂ２Ｏ３−７％ＺｎＯ
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（屈伏点８８０℃）
　　▲２▼７４％ＳｉＯ２−１４％Ｌｉ２Ｏ−４％Ａｌ２Ｏ３−２％Ｐ２Ｏ５−２％Ｋ２Ｏ−２％ＺｎＯ−２％Ｎａ２Ｏ
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（屈伏点４８０℃）
の組成からなり、平均粒径が２μｍの２種のガラスを準備した。このガラスに対して表１に示すようにフィラー成分として、フォルステライト（２ＭｇＯ・ＳｉＯ２）を用いて表１に示す調合組成になるように秤量混合した。この混合物を粉砕後、有機バインダーを添加して十分に混合した後、１軸プレス法により３．５×３．５×１５ｍｍの形状の成形体を作製した。そしてこの成形体の表面にＣｕペーストを塗布した後、７００℃のＮ２＋Ｈ２Ｏ中でバインダの分解除去を行った。そして、バインダの除去処理後の残留炭素の有無を確認した。その後、これを窒素雰囲気中で６５０〜１２００℃で焼成して焼結体を作製した。
　【００３６】次に、上記のようにして得られた焼結体に対してＪＩＳＲ１６０１に基づき４点曲げ強度、焼結後のＣｕ層の状態を観察しＣｕとの同時焼結性を評価した。
　【００３７】
　【表１】
　【００３８】表１より明らかなように、屈伏点が６５０℃より大きいガラスを用いた試料Ｎｏ．１〜Ｎｏ．７ではガラス量が７０〜８０体積％の範囲では良好な特性を示したが、ガラスの量を６０体積％以下にした試料Ｎｏ．１〜Ｎｏ．４では、焼成温度が高く１２００℃でも緻密化できずＣｕとの同時焼成が出来なくなった。
　【００３９】これに対して、ガラスの屈伏点が４８０℃のガラスを用いた試料Ｎｏ．８〜Ｎｏ．１７では、ガラス量２０〜８０体積％、フィラー量８０〜２０体積％で８００〜１０５０℃で緻密化することができたが、ガラス量が８０体積％を越える試料Ｎｏ．１７では収縮開始温度が低くなりすぎてバインダーの除去処理後に炭素が残留し、２０体積％より少ない試料Ｎｏ．８では、緻密化できなかった。また、Ｃｕとの同時焼成は、焼成温度８００〜１０５０℃で可能であった。この結果から、本発明によれば、ガラス量を低減した組成系でも十分に緻密化とＣｕとの同時焼結が可能であった。
　【００４０】また、本発明のガラスセラミック焼結体試料Ｎｏ．９〜１６は、Ｘ線回折測定の結果、いずれもリチウムシリケート結晶相の析出が認められており、屈伏点が８８０℃のガラスを用いた系に比較して強度が高く、いずれも２１０ＭＰａ以上の強度を示した。
　【００４１】実施例２
表２に示すように、実施例１で用いた▲１▼▲２▼の組成のガラスで、平均粒径が１．５〜１０μｍの粉末を準備し、フィラーとしてフォルステライト粉末を用いて、各ガラスにおいて、表１で最も良好な特性を示したガラスとフィラーの比、つまり▲１▼の組成のガラスを用いた系ではガラス量７５体積％、フィラー量２５体積％、▲２▼の組成のガラスを用いた系ではガラス量４５体積％、フィラー量５５体積％に調合し、実施例１と同様にして焼結体を作製し、強度、Ｃｕとの同時焼結性、バインダー除去処理後の残留炭素の有無を調べ、その結果を表２に示した。
　【００４２】
　【表２】
　【００４３】屈伏点が６５０℃を超えるガラス▲１▼を用いた試料Ｎｏ．１８〜２３において、ガラスの平均粒径が２．５μｍ以下の試料Ｎｏ．１８〜２０では良好な特性が得られたが、ガラスの平均粒径が２．５μｍを超える試料Ｎｏ．２１〜２３では徐々に強度が低下した。つまり、ガラス▲１▼を用いた系では、ガラス量を７５体積％まで高め且つ平均粒径を小さくして焼結性を高めないと満足する特性が得られにくいことがわかる。
　【００４４】これに対して本発明品のガラスの屈伏点が４８０℃のガラス▲２▼を用いた試料Ｎｏ．２４〜３４では、平均粒径が１．５〜８μｍの試料Ｎｏ．２５〜３２の範囲において焼結体の特性が良好で且つバインダー除去不良の問題の無い焼結体が得られた。しかもこれらの試料には、いずれもリチウムシリケートが析出しており、強度はいずれも２１０ＭＰａ以上の高い強度を示した。なお、平均粒径が８μｍを越える試料Ｎｏ．３３、３４ではバインダー除去性に問題はないが特性が劣化しており、平均粒径が１．５μｍより小さい試料Ｎｏ．２４では焼成温度が低くなりすぎ、Ｃｕとの同時焼結ができないものであった。
　【００４５】これらの結果により本発明の範囲のガラスを用いれば安価な平均粒径の大きなガラスを用いても高価な平均粒径の小さなガラスを用いた場合と同等の特性が安定して得られることが明らかとなった。
　【００４６】実施例３
表２に示すように、屈伏点が３００℃〜８５０℃の種々の平均粒径が５μｍのガラス４５体積％と、フィラーとしてフォルステライトを５５体積％添加混合し、これを実施例１と同様にして焼結体を作製し、強度、Ｃｕとの同時焼結性、バインダー除去処理後の残留炭素の有無を調べ、その結果を表３に示した。なお、試料Ｎｏ．３５〜４０で用いた屈伏点が３００〜７００℃のガラスはリチウム珪酸系ガラス、また試料Ｎｏ．４１〜４２で用いた屈伏点が７００〜８５０℃のガラスは、硼珪酸系ガラスである。
　【００４７】
　【表３】
　【００４８】表３の結果から明らかなように、屈伏点が４００℃より低い試料Ｎｏ．３５では、収縮開始温度が５２０℃と低いためにバインダー除去不良が生じ、しかも焼成温度が７００℃と低いためにＣｕとの同時焼成ができなかった。また、屈伏点が６５０℃を越える試料Ｎｏ．４０ではＣｕとの同時焼成は可能であったが、強度が２３０ＭＰａと若干低くなった。また屈伏点が７００℃を越える試料Ｎｏ．４１、４２では、ガラスの配合量が４５体積％と少ない場合には、焼成温度を１１００℃あるいは１２５０℃まで高めないと焼結することができず、そのためＣｕの同時焼成ができなかった。
　【００４９】これに対して、屈伏点が４００〜６５０℃の範囲の試料Ｎｏ．３６〜３９は、いずれもバインダーの除去を完全に行うことができ緻密な焼結体が得られた。また、Ｃｕとの同時焼結性については、屈伏点４００〜６５０℃で可能であった。さらに、焼結体強度はいずれも２４０ＭＰａ以上の高い強度を示した。
　【００５０】
　【発明の効果】以上詳述したように、本発明のガラスセラミック焼結体の製造方法によれば、低屈伏点のガラスを用いることにより高コストのガラスの使用量の減量と、平均粒径の大きな低コストのガラスを使用可能にしたことで原料コストを下げ、バインダーの効率的な除去を行うことができ、且つ高強度の焼結体を作製することができる。しかもＣｕなどの低抵抗導体層との同時焼成が可能であるため、高信頼性で安価な配線基板を提供できる。