【事件の表示】
　特許第３３７０７９２号「オルガノシロキサンオリゴマー液及びそれを用いた有機塗布ガラス膜の形成方法」の請求項１ないし６に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３７０７９２号の請求項１ないし５に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３３７０７９２号の請求項１ないし６に係る発明は、平成６年９月２２日（優先権主張　平成５年９月２４日）に特許出願され、平成１４年１１月１５日にその特許権の設定登録がなされ、その後、鈴木三男（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがなされ、特許の取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１６年４月１３日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
　特許権者が求めている訂正の内容は、以下のａないしｃのとおりである。
ア．訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項２について、「熱処理して有機塗布ガラス膜を形成するためのオルガノシロキサンオリゴマー液であって、テトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランからなる第１のアルコキシシラン、またはテトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランとジメチルジアルコキシシランからなる第２のアルコキシシランは、前記第１もしくは第２のアルコキシシランのケイ素原子に結合しているメチル基量が前記ケイ素原子１ｍｏｌに対して０．６ｍｏｌ以上になるように混合されており、かつ酸触媒の量は前記第１もしくは第２のアルコキシシラン１ｍｏｌに対して、０．０００５ｍｏｌ以上０．０１ｍｏｌ以下であることを特徴とするオルガノシロキサンオリゴマー液。」を、「熱処理して有機塗布ガラス膜を形成するためのオルガノシロキサンオリゴマー液であって、テトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランからなる第１のアルコキシシラン、またはテトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランとジメチルジアルコキシシランからなる第２のアルコキシシランは、前記第１もしくは第２のアルコキシシランのケイ素原子に結合しているメチル基量が前記ケイ素原子１ｍｏｌに対して０．６ｍｏｌ以上になるように混合されており、かつ酸触媒の量は前記第１もしくは第２のアルコキシシラン１ｍｏｌに対して、０．０００５ｍｏｌ以上０．０１ｍｏｌ以下であり、かつ基板に塗布した後に１００℃以上および重合開始温度以下の温度でリフローすることを特徴とするオルガノシロキサンオリゴマー液。」と訂正する。
イ．訂正事項ｂ
　請求項４を削除する。それに伴い、請求項５を請求項４と、また請求項６を請求項５と訂正する。
ウ．訂正事項ｃ
　段落番号【０００１】の【産業上の利用分野】について、「本発明は、オルガノシロキサンオリゴマー液とそれを用いた有機塗布ガラス膜の形成方法に関する。」を「本発明は、オルガノシロキサンオリゴマー液とそれを用いた有機塗布ガラス膜の形成方法、および半導体装置の製造方法に関する。」と訂正する。
　
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
ア．訂正事項ａについて
　願書に添付した明細書及び図面（以下、「特許明細書等」という。）の発明の詳細な説明の段落番号【００１２】には、「オルガノシロキサンオリゴマー液のリフローする温度（軟化温度）が１００℃程度」であり、「重合が開始、進行した場合はオリゴマーは動けなくなるので、リフローしない」ことが記載され、また、実施例３には、「オルガノシロキサンオリゴマー液を回転塗布した後、空気中で１００℃で３分間加熱してリフローさせ」ることが記載されていることから、本件のオルガノシロキサンオリゴマー液は、１００℃以上および重合開始温度以下の温度におけるリフロー性という特性を内在するものとして、特許明細書等に記載されているものであると認められる。
　そうすると、上記訂正事項ａは、特許明細書等に記載された事項の範囲内において、オルガノシロキサンオリゴマー液のリフロー性という特性を、「基板に塗布した後に１００℃以上および重合開始温度以下の温度でリフローする」と所定の温度範囲をもって付加的に限定したものであるといえるから、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
イ．訂正事項ｂについて
　上記訂正事項ｂにおける請求項４を削除する訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当し、請求項の項番号の訂正は、前記請求項の削除に伴い発生した明りょうでない記載の釈明を目的とするものに該当する。
　そして、この訂正は、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
ウ．訂正事項ｃについて
　特許明細書等の特許請求の範囲の請求項６及び実施例６には、本件のオルガノシロキサンオリゴマー液を用いた半導体装置の製造方法が記載されていることから、上記訂正事項ｃは、発明の産業上の利用分野を特許明細書等に記載された範囲内において明りょうにするものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものに該当し、新規事項の追加に該当せず、そして、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立てについて
（１）申立ての理由の概要
　申立人は、甲第１号証ないし甲第３号証を提示して、本件の訂正前の請求項１ないし６に係る発明の特許は、以下の理由により、特許を受けることができないものであり、取り消されるべきである旨主張している。
　申立理由１：請求項１ないし３に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に規定する発明に該当し、特許を受けることができないものである。
　申立理由２：請求項２ないし４に係る発明は、甲第１号証に記載された発明に基づいて、請求項５に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて、請求項６に係る発明は、甲第１号証ないし甲第３号証に記載された発明に基づいて、それぞれ、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものである。
　申立理由３：本件の前記した特許明細書等の発明の詳細な説明の欄の記載及び特許請求の範囲の記載には不備があり、請求項１ないし６に係る発明の特許は、特許法第３６条に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである。
　
申立人が提示した刊行物
甲第１号証：特開昭６２−２３０８２８号公報
甲第２号証：特開平１−２１６５４３号公報
甲第３号証：特開平４−３５２４５６号公報
　
（２）当審が通知した取消理由通知の概要
　当審が通知した取消理由通知の概要は、申立人の申立理由１ないし３と同趣旨である。
　
（３）本件特許に係る発明
　上記２．で示したように上記訂正が認められるから、本件特許に係る発明は、上記訂正後の本件明細書の特許請求の範囲の請求項１ないし５に記載された次のとおりのものである。（以下、請求項１ないし５に係る特許発明を「本件発明１ないし５」という。）
　
　請求項１：テトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシラン、またはテトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランとジメチルジアルコキシシランを原料とし、重合開始温度が１２５℃以上であり、かつ基板上に塗布されたとき、前記重合開始温度での膜厚（Ａ）と１００℃における膜厚（Ｂ）との比（Ｂ／Ａ）が１．２以上４未満であることを特徴とするオルガノシロキサンオリゴマー液。
　請求項２：熱処理して有機塗布ガラス膜を形成するためのオルガノシロキサンオリゴマー液であって、テトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランからなる第１のアルコキシシラン、またはテトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランとジメチルジアルコキシシランからなる第２のアルコキシシランは、前記第１もしくは第２のアルコキシシランのケイ素原子に結合しているメチル基量が前記ケイ素原子１ｍｏｌに対して０．６ｍｏｌ以上になるように混合されており、かつ酸触媒の量は前記第１もしくは第２のアルコキシシラン１ｍｏｌに対して、０．０００５ｍｏｌ以上０．０１ｍｏｌ以下であり、かつ基板に塗布した後に１００℃以上および重合開始温度以下の温度でリフローすることを特徴とするオルガノシロキサンオリゴマー液。
　請求項３：請求項２に記載のオルガノシロキサンオリゴマー液において、前記酸はリン酸、硝酸のいずれかであることを特徴とするオルガノシロキサンオリゴマー液。
　請求項４：テトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランからなる第１のアルコキシシラン、またはテトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランとジメチルジアルコキシシランからなる第２のアルコキシシランのケイ素原子に結合しているメチル基量は前記ケイ素原子１ｍｏｌに対して０．６ｍｏｌ以上であり、前記第１もしくは第２のアルコキシシラン１ｍｏｌに対して、０．０００５ｍｏｌ以上０．０１ｍｏｌ以下の酸触媒が添加されたオルガノシロキサンオリゴマー液を基体上に塗布する工程と、前記オルガノシロキサンオリゴマー液を第１の熱処理することによりリフローさせる工程と、前記オルガノシロキサンオリゴマー液を前記第１の熱処理の温度よりも高い温度で第２の熱処理をすることにより硬化させて有機塗布ガラス膜を形成する工程とを有することを特徴とする有機塗布ガラス膜の形成方法。
　請求項５：テトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランからなる第１のアルコキシシラン、またはテトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランとジメチルジアルコキシシランからなる第２のアルコキシシランのケイ素原子に結合しているメチル基量は前記ケイ素原子１ｍｏｌに対して０．６ｍｏｌ以上であり、前記第１もしくは第２のアルコキシシラン１ｍｏｌに対して、０．０００５ｍｏｌ以上０．０１ｍｏｌ以下の酸触媒が添加されたオルガノシロキサンオリゴマー液を第１の配線層を有する基体上に塗布する工程と、前記オルガノシロキサンオリゴマー液を第１の熱処理することによりリフローさせる工程と、前記オルガノシロキサンオリゴマー液を前記第１の熱処理の温度よりも高い温度で第２の熱処理をすることにより硬化させ、有機塗布ガラス膜を形成する工程と、前記第１の配線層上の所望の領域の有機塗布ガラス膜を除去することにより、接続孔を形成する工程と、前記接続孔に第２の配線層を形成する工程とを有することを特徴とする半導体装置の製造方法。
　
（４）甲各号証の記載
・甲第１号証：特開昭６２−２３０８２８号公報
「一般式（ａ）：Ｓｉ（ＯＲ１）４で示されるテトラアルコキシシラン、一般式（ｂ）：Ｒ２Ｓｉ（ＯＲ３）３で示されるアルキルトリアルコキシシラン又はアリールトリアルコキシシランおよび一般式（ｃ）：Ｒ４Ｒ５Ｓｉ（ＯＲ６）２で示されるジアルキルジアルコキシシラン又はジアリールジアルコキシシランをモル分率（ａ）０．１４〜０．５０、（ｂ）０．０３〜０．６６、（ｃ）０．１１〜０．６６の割合で加水分解縮重合せしめたシロキサン系プレポリマーと有機溶剤の混合液により基材を塗布後、４００℃以上で酸素の共存下に熱処理することを特徴とする半導体用絶縁膜の形成方法。」（２頁左上欄１〜１３行、請求項６）
「一般式（ａ）：Ｓｉ（ＯＲ１）４で示されるテトラアルコキシシラン、一般式（ｂ）：Ｒ２Ｓｉ（ＯＲ３）３で示されるアルキルトリアルコキシシラン又はアリールトリアルコキシシランおよび一般式（ｃ）：Ｒ４Ｒ５Ｓｉ（ＯＲ６）２で示されるジアルキルジアルコキシシラン又はジアリールジアルコキシシランをモル分率（ａ）０．１４〜０．５０、（ｂ）０．０３〜０．６６、（ｃ）０．１１〜０．６６の割合で加水分解縮重合せしめたシロキサン系プレポリマーと有機溶剤からなることを特徴とする半導体用絶縁膜形成塗布液。」（２頁左上欄１４行〜同頁右上欄４行、請求項７）
「ベースポリマーがテトラエトキシシラン、ポリラダーオルガノシロキサンの場合は、有機溶剤が一部揮散し始めるスピンコート段階で膜硬化が始まり、微細パタンの溝を埋める以前に膜が硬化する為に、微細な溝を充分に埋めることが出来ない。」（３頁右上欄１２〜１８行）
「本発明者等はかかる事実に着目し、ジメチルシロキサンやジフェニルシロキサン等の二官能性物をポリマー中に組み込み、有機溶剤が揮散しても硬化しないシロキサンポリマーを得た。又、密着性を改良する為にテトラエトキシシランで代表される四官能性物をポリマー内に組み込んだ。」（３頁右上欄１８行〜同頁左下欄４行）
「平坦なウエハでは少くとも１２，０００Åの膜厚でクラックが入らないことが必要である。本発明者等は上記条件を満足する方法を検討した結果、四官能、三官能、二官能の各シロキサンをある比率でポリマー化したものは、１２，０００Å以上の膜厚でもクラックが発生せず、また膜質にも粘りがあると同時に、５００℃の温度でも安定である事実を見い出し、本発明を完成させるに至った。」（３頁左下欄１０行〜１９行）
「本発明の本質は、四官能性の無機質性と三官能性の有機溶剤可溶性とガラス化の性質、二官能性の有機溶剤可溶性と柔軟化の性質を同時に持つシロキサン系ポリマーにある。」（３頁左下欄最終行〜同頁右下欄３行）
「一般式（ａ）：Ｓｉ（ＯＲ１）４で示されるテトラアルコキシシランの具体例としては、・・・。特にテトラメトキシシラン、テトラエトキシシランが好適に使用される。」（４頁左下欄４〜１０行参照）
「一般式（ｂ）：Ｒ２Ｓｉ（ＯＲ３）３で示されるトリアルコキシシランの具体例としては、・・・。好ましくは、メチルトリメトキシシラン、・・・、メチルトリエトキシシランである。」（４頁左下欄１１行〜同頁右下欄３行参照）
「一般式（ｃ）：Ｒ４Ｒ５２Ｓｉ（ＯＲ６）２［Ｒ４Ｒ５Ｓｉ（ＯＲ６）２の誤記と認める。］（ｃ）で示されるジアルコキシシランの具体例としては、・・・。特にジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、・・・が好適に用いられる。（４頁右下欄４〜２０行参照）
「これらテトラアルコキシシラン（ａ）、トリアルコキシシラン（ｂ）及びジアルコキシシラン（ｃ）の比はモル分率で・・・より好ましくはａ：ｂ：ｃ＝０．２５〜０．４２：０．２９〜０．３８：０．２９〜０．３８の割合である。」（５頁左上欄１〜８行参照）
「アルコキシシランの縮重合反応は、一般的には酸触媒又はアルカリ触媒と水の存在下で行われる。酸触媒で代表的なものは塩酸、硝酸、硫酸、酢酸等である。」（５頁左下欄１３〜１６行）
「実施例１　ジメチルジエトキシシラン（ＤＭＤＥＳ）・・・メチルトリエトキシシラン（ＭＴＥＳ）・・・テトラエトキシシラン（ＴＥＯＳ）・・・を１ｌ攪拌機つきフラスコに入れ、・・・」（７頁左上欄８〜１３行参照）
「実施例３　ＤＭＤＥＳ　１０５ｇ、イソプロパノール４０ｇ及び３０％濃塩酸０．２ｍｌを攪拌機つき５００ｍｌ丸底フラスコに入れ、純水１０ｇを室温下で約１分間で滴下し、８０分間撹拌を続けた。イソプロパノールと生成エタノールを減圧下に留去した後、ＭＴＥＳ　１００ｇ、ＴＥＯＳ　１５０ｇ及び３０％濃塩酸０．１ｍｌを添加し、１０分間混合した。純水４４ｇを約２時間かけて滴下し縮重合反応を行なった。反応温度は３５℃以上にならないように氷で冷却しながら反応させた。水滴下後、１０分後に減圧下で生成エタノールを充分に留去した後、イソプロパノール１８０ｇを加えた。こうして得られたシロキサンプレポリマーの分子量は、重量平均分子量Ｍｗ＝５４，０００、分散度Ｑ＝３．０であった。更に１８０ｇのトルエンを加え、上記シロキサンプレポリマーを３３重量％含む塗布液を作成し、０．２μｍのメンブレンフィルターで濾過した。」（７頁右下欄１２行〜８頁左上欄１０行）
「実施例７〜１０、比較例１〜８　ＤＭＤＥＳ、ＭＴＥＳ及びＴＥＯＳの割合を変化させて得られたシロキサン系プレポリマーを用いて塗布液を形成し、各膜厚のクラック発生状況を観察した。・・・。プレポリマーの合成方法および塗布液の調製は、実施例３と同様な方法で行なった。また加熱処理方法は、１８０℃で１０分間加熱後、更に４５０℃で３０分間ベーキングした。」（８頁左下欄下から９行〜同頁右下欄１行参照）
　
　（８頁右下欄第２表）
「本発明により、気相法の欠点である微細パタン間の穴埋性並びに平坦性の問題を解決すると同時に、塗布膜の欠点であった耐熱性、密着性、耐クラック性をテトラアルコキシシラン、トリアルコキシシラン、ジアルコキシシランを用いて縮重合したシロキサンポリマーを用いることで大巾に向上させ、実用性のある半導体用絶縁膜及びその形成方法並びに塗布液が提供される。」（９頁左下欄２〜９行参照）
　
・甲第２号証：特開平１−２１６５４３号公報
「段差もしくは凹凸のある基板上にシリコーン樹脂を塗布して平坦化するパタン形成方法において、該シリコーン樹脂が架橋を避けて熱流動することができるように熱軟化温度と架橋温度とが相異なるものであることを特徴とするシリコーン樹脂を用いたパタン形成方法」（１頁左下欄５〜１０行、請求項１参照）
「本発明の作用を第５図により説明する。先ず、凹凸を有する基板１上にシリコーン樹脂膜５をスピン回転塗布法により形成する（第５図（ａ））。次に、所定の熱軟化温度でベークすることにより熱流動させる（第５図（ｂ））。熱流動により、シリコーン樹脂５の表面は完全に平坦化することが出来る。この後、所定の架橋温度でベークすることにより必要な硬度の被膜を得ることが出来る（第５図（ｃ））。」（２頁左下欄１７行〜同頁右下欄４行参照）
「シリコーン樹脂の架橋反応形式は２通りある。一つは付加反応、他は脱水縮合反応である。・・・一般に、脱水縮合型は高温長時間の反応が必要である・・・。しかしながら、本発明の適用範囲では、逆に架橋が起こりにくい方が好ましいことから、脱水縮合反応の樹脂の方が適していることになる。」（２頁右下欄９行〜３頁左上欄７行参照）
「実施例２　０．５μｍ高さのＡ１パタンを有する基板上に脱水縮合型のシリコーン樹脂（・・・：熱軟化温度３０〜４０℃、架橋温度１５０℃）を１μｍ厚になるようにスピン塗布した。この後、オーブン中にて８０℃、６０分、１８０℃、３０分ベークを行い、平坦な絶縁膜を得た。」（３頁左下欄５〜１１行参照）
　
・甲第３号証：特開平４−３５２４５６号公報
「【請求項１】　下地絶縁膜（１）上に第１の導電性膜パターン（２）を形成する工程と、次いで、該第１の導電性膜パターン２を覆うように無機系絶縁膜（４）を形成する工程と、次いで、該無機系絶縁膜（４）上にシロキサン系無機シリカガラス膜（５）を形成する工程と、次いで、該シロキサン系無機シリカガラス膜（５）上にオルガノシリカゾルにより形成される無機シリカガラス膜（６）を形成する工程と、次いで、該オルガノシリカゾルにより形成される無機シリカガラス膜（６）、該シロキサン系無機シリカガラス膜（５）及び該無機系絶縁膜（４）をエッチングして該第１の導電性膜パターン（２）が露出されるコンタクトホール（７）を形成する工程と、次いで、該コンタクトホール（７）内の第１の導電性膜パターン（２）とコンタクトを取るように第２の導電性膜パターン（８）を形成する工程とを含むことを特徴とする半導体装置の製造方法。」（１欄２〜１７行参照）
　
（５）対比・判断
（ａ）申立理由１について
（イ）本件発明１について
　本件発明１は、「重合開始温度が１２５℃以上であり、かつ基板上に塗布されたとき、前記重合開始温度での膜厚（Ａ）と１００℃における膜厚（Ｂ）との比（Ｂ／Ａ）が１．２以上４未満であるオルガノシロキサンオリゴマー液」を構成とするものである。
　これに対して、甲第１号証には、前記したように、本件発明１のオルガノシロキサンオリゴマー液の特定に用いている前記物性について、記載も示唆もない。また、製造方法から検討しても、甲第１号証に記載されたオルガノシロキサンオリゴマー液の製造方法は、本件明細書において前記物性をもたらすとされている具体的な製造方法と比較して、原料やその添加方法が異なるものであり、オルガノシロキサンオリゴマー液の物性は、原料の種類、配合割合、触媒の添加量、用いる溶媒、反応温度、原料や触媒を添加するタイミング、撹拌条件等により変化するものであるを考慮すると、甲第１号証に記載されたオルガノシロキサンオリゴマー液が、その製造方法からみて、直ちに、本件発明１の前記物性を備えているとすることはできない。
　また、甲第１号証に記載されたオルガノシロキサンオリゴマー液が本件発明１の前記物性を備えているとの追試資料等による立証もない。
　したがって、本件発明１が甲第１号証に記載されているとすることはできず、前記した本件発明１についての申立理由１は採用することができない。
　
（ロ）本件発明２及び本件発明３について
　本件発明２及び本件発明３は、ともに、「基板に塗布した後に１００℃以上および重合開始温度以下の温度でリフローするオルガノシロキサンオリゴマー液」を構成とするものであるところ、甲第１号証には、本件発明２及び本件発明３の特定に用いているリフロー性について、記載も示唆もないうえに、製造方法の観点から検討しても、甲第１号証に記載されたオルガノシロキサンオリゴマー液の製造方法は、前記したように、本件明細書において前記物性をもたらすとされている具体的な製造方法と相違するものであり、本件発明１について前記したのと同様の理由により、甲第１号証に記載されたオルガノシロキサンオリゴマー液が本件発明２及び本件発明３の前記リフロー性に係る物性を備えているとすることはできない。
　したがって、甲第１号証に、本件発明２及び本件発明３が記載されているとすることができず、本件発明２及び本件発明３についての申立理由１は採用することができない。
　
（ｂ）申立理由２について
（イ）本件発明２及び本件発明３について
　本件発明２及び本件発明３は、ともに、「基板に塗布した後に１００℃以上および重合開始温度以下の温度でリフローするオルガノシロキサンオリゴマー液」を構成とするものであるところ、甲第１号証には、前記したように、本件発明２及び本件発明３の特定に用いているリフロー性についての記載も示唆もなく、リフロー性を更に限定した前記構成が好ましいとの記載もない。
　そして、本件発明２及び本件発明３は、前記構成を採用することにより、基板表面の平坦化に優れ、塗膜にクラックが発生しにくく、基板材料との接着性に優れる（段落番号【００２６】参照）という本件特許明細書等に記載されている予期し得ない効果を奏したものである。
　したがって、本件発明２及び本件発明３が、甲第１号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものであるとすることはできず、本件発明２及び本件発明３についての申立理由２は採用することができない。
　
（ロ）本件発明４及び本件発明５について
　本件発明４及び本件発明５は、「オルガノシロキサンオリゴマー液を第１の熱処理することによりリフローさせる工程と、前記オルガノシロキサンオリゴマー液を前記第１の熱処理の温度よりも高い温度で第２の熱処理をすることにより硬化させて有機塗布ガラス膜を形成する工程とを有する」を構成とするものであるところ、前記したように、甲第１号証には、オルガノシロキサンオリゴマーのリフロー性について記載も示唆もなく、甲第２号証および甲第３号証にも、甲第１号証に記載されたオルガノシロキサンオリゴマーのリフロー性についての記載はないから、甲第２号証に、段差又は凹凸のある基板上に熱硬化温度と架橋温度とを異にするシリコーン樹脂を塗布して平坦化したパターンを形成させることの記載があること、及び甲第３号証に、基体、配線層及び有機塗布ガラス膜を有する半導体装置の製造方法の記載があることを考慮しても、甲第１号証に記載されたオルガノシロキサンオリゴマー液を、リフローさせるという構成、その後、さらに、異なる温度で熱硬化させるという構成、すなわち本件発明４及び本件発明５の前記構成に想到することが、当業者に容易であるとすることはできない。
　そして、本件発明４及び本件発明５は、前記構成を採用することにより、基板表面の平坦化に優れ、塗膜にクラックが発生しにくく、基板材料との接着性に優れる（段落番号【００２６】参照）という本件特許明細書等に記載されている予期し得ない効果を奏したものである。
　したがって、本件発明４が、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものであるとすることはできず、また、本件発明５が、甲第１号証ないし甲第３号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものであるとすることはできず、本件発明４及び本件発明５についての申立理由２は採用することができない。
　
（ｃ）申立理由３について
　申立人の主張は、概略、以下のとおりである。
（ｉ）図８にはＢ／Ａが１．２〜１．３の範囲のものが開示されているだけであり、また、特許明細書にはＢ／Ａが２より大きいと、表面の凹凸等が発生する等のトラブルが発生する旨が記載されているから、実用的な有機塗布ガラス膜を形成し得ることが確認できない、
（ｉｉ）酸触媒のアルコキシシラン１ｍｏｌあたりｍｏｌ数の下限について、特許請求の範囲では０．０００５ｍｏｌとするのに、発明の詳細な説明の欄では０．０００１ｍｏｌとされており、両者が一致しておらず、下限を０．０００５ｍｏｌとしたことの技術的意義が不明である。
　　
　そこで、（ｉ）、（ｉｉ）の主張について、以下、検討する。
　
（ｉ）について：
　特許明細書等には、Ｂ／Ａを１．２以上４未満とすることで、目的、すなわち、平坦化効果が良好で、クラックが入りにくく、酸化珪素膜やアルミニウム等の基板材料との接着性に優れた有機塗布ガラス膜を形成するという目的、を達成できることについては、段落番号０００７，０００９，００１２、および段落番号００１３以降の実施例の記載において説明されており、Ｂ／Ａが２より大きい場合にあっても実用的な有機塗布ガラス膜を形成することができることは、前記段落番号００１２の「膜厚比Ｂ／Ａが４未満の場合には、重合開始温度とすることによってオリゴマー間の相対距離が最小となった場合に、クラックが非常に発生しにくく、実用的である。さらに、望ましくは膜厚比Ｂ／Ａが２以下である。これは、膜厚比Ｂ／Ａが２より大きいと、急激な膜厚変化に起因する表面の微小な凹凸や気泡が発生しやすくなるからである。」との記載により示されている。
　そして、実施例に記載された以外の本件発明１〜５の構成を採用した場合に前記目的を達成することができないとする理由は、申立人の提出した証拠及び主張を検討しても、発見できない。
　したがって、（ｉ）に係る主張は採用できない。
　
（ｉｉ）について
　特許明細書等には、その段落番号０００８に、「上記目的は、・・・酸触媒を、アルコキシシラン１ｍｏｌに対して０．０００１ｍｏｌ以上０．０１ｍｏｌ以下添加して形成されたオルガノシロキサンオリゴマー液・・・によって達成される。」と記載され、段落番号００１１に、「酸触媒のｍｏｌ数はアルコキシシラン１ｍｏｌあたり０．０００１ｍｏｌ以上でなければならない。酸触媒がこれ以下になると、リフローせず平坦性が悪いうえ、反応に長時間を要する。なお、酸触媒のｍｏｌ数はアルコキシシラン１ｍｏｌあたり０．０００５ｍｏｌ以上であることが望ましい。酸触媒がこれ以下になると、膜厚変化が大きくなるため、急激な膜厚変化に起因する表面の微小な凹凸や気泡が発生しやすくなるからである。」と記載されている。
　してみると、特許請求の範囲に記載の酸触媒の下限値に係る「０．０００５ｍｏｌ」という数値は、発明の詳細な説明の欄において望ましいとされている数値であり、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の欄の記載が一致しないとすることはできず、前記下限値の技術的意味は、前記した段落番号００１１の記載から明らかである。
　また、酸触媒を０．０００５ｍｏｌとした場合に前記した段落番号００１１に記載の表面の凹凸や気泡に係る効果が奏されないとする根拠は、申立人の提出した証拠及び主張を検討しても、発見できない。
　したがって、（ｉｉ）に係る主張は採用できない。
　
　よって、申立理由３は採用することができない。
　
（６）むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１ないし５に係る特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明１ないし５に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、本件発明１ないし５についての特許は、拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してなされたものと認めることはできない。
　したがって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年８月１８日（２００４．８．１８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
オルガノシロキサンオリゴマー液及びそれを用いた有機塗布ガラス膜の形成方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　テトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシラン、またはテトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランとジメチルジアルコキシシランを原料とし、重合開始温度が１２５℃以上であり、かつ基板上に塗布されたとき、前記重合開始温度での膜厚（Ａ）と１００℃における膜厚（Ｂ）との比（Ｂ／Ａ）が１．２以上４未満であることを特徴とするオルガノシロキサンオリゴマー液。
　【請求項２】　熱処理して有機塗布ガラス膜を形成するためのオルガノシロキサンオリゴマー液であって、テトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランからなる第１のアルコキシシラン、またはテトラアルコキシシランとメチルトリアルコキシシランとジメチルジアルコキシシランからなる第２のアルコキシシランは、前記第１もしくは第２のアルコキシシランのケイ素原子に結合しているメチル基量が前記ケイ素原子１ｍｏｌに対して０．６ｍｏｌ以上になるように混合されており、かつ酸触媒の量は前記第１もしくは第２のアルコキシシラン１ｍｏｌに対して、０．０００５ｍｏｌ以上０．０１ｍｏｌ以下で
あり、かつ基板に塗布した後に１００℃以上および重合開始温度以下の温度でリフローする
　【請求項３】　請求項２に記載のオルガノシロキサンオリゴマー液において、前記酸はリン酸、硝酸のいずれかであることを特徴とするオルガノシロキサンオリゴマー液。
　【
請求項４
　【
請求項５
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、オルガノシロキサンオリゴマー液とそれを用いた有機塗布ガラス膜の形成方法、
および半導体装置の製造方法
　【０００２】
　【従来の技術】
　従来、有機塗布ガラスは半導体基板表面の凹凸を平坦化するために用いられている。有機塗布ガラスとは、オルガノシロキサンのオリゴマー液を、基板に回転塗布し、熱処理することによって得られるオルガノシロキサン系被膜である。このオリゴマー液は、一般式ＲｎＳｉ（ＯＲ’）４−ｎ（ＲとＲ’はアルキル基、ｎ＝０，１，２，３）で表わされるアルコキシシランを、有機溶媒中で加水分解、脱水縮合して得られる。この際、ＲがＣＨ３、Ｒ’がＣＨ３またはＣ２Ｈ５で、ｎ＝０，１もしくはｎ＝０，１，２のアルコキシシランを、ケイ素原子１ｍｏｌに対してケイ素原子に結合しているメチル基が０．５ｍｏｌ〜１．０ｍｏｌになるような混合比で共加水分解するのが通常である。この加水分解の際には、通常、触媒としてリン酸、硝酸等の酸を、アルコキシシラン１ｍｏｌに対して０．０３ｍｏｌ〜０．１ｍｏｌ程度加えることが知られている。また、特に耐熱性及び耐湿性に優れた膜を形成するために触媒を全く加えない方法が、特開昭６３−２４１０７６に開示されている。上記オリゴマーの平均分子量は、通常１０００〜１００００程度である。このオリゴマー液を基板に回転塗布した後は、膜中の溶媒及び水を除去するために、例えば空気中で１００℃１分及び２５０℃１分程度の熱処理を加え、有機塗布ガラスを形成する。オルガノシロキサンのオリゴマー液の重合開始温度は、通常１００℃〜２５０℃であり、この熱処理でも重合はある程度は進行するが、さらに重合させて硬化し、緻密なオルガノシロキサン重合膜にするために、例えば窒素気流中で４５０℃３０分程度の熱処理を加える。重合開始温度での熱処理を加えた場合の膜厚を１とすると、１００℃で熱処理した場合の膜厚は１．０〜１．０５程度であり、硬化後の膜厚は０．９〜１．０程度である。重合開始温度から硬化後までの膜厚変化が小さいことから、有機塗布ガラスは、硬化の際にクラックが生じにくい。このため、半導体基板表面に厚い有機塗布ガラスを形成して、凹凸を平坦化する方法が用いられている。
　【０００３】
　また、上記のオリゴマー液の原料のアルコキシシランの混合比を最適化することによって、膜質の良い有機塗布ガラスを得ることができる。この方法は、特開昭５８−２８８５０、特開昭６１−２５００３２、特開昭６２−２３０８２８に開示されている。これらによれば、酸化珪素膜やアルミニウム等の基板材料との接着性が良好であり、クラックが生じにくく、炭素残渣が少ない有機塗布ガラスを得るには、ｎ＝０のテトラアルコキシランを２０〜４０ｍｏｌ％、ｎ＝１のメチルトリアルコキシシランを４０〜６０ｍｏｌ％、ｎ＝２のジメチルジアルコキシシランを１０〜２０ｍｏｌ％とすることが望ましい。
　【０００４】
　上記のような、ｎ＝０，１もしくｎ＝０，１，２のアルコキシシランを共加水分解して得られる通常の有機塗布ガラスの代わりに、ｎ＝１のアルコキシシランから合成されるラダーシリコーン（ポリメチルシルセスキオキサン）を塗布することによって半導体基板表面の凹凸を平坦化する方法が、電気化学協会半導体集積回路第４４回シンポジウム講演論文集，ｐｐ．１−ｐｐ．６（１９９３）に報告されている。この方法による平坦化効果は、上記の通常の有機塗布ガラスによる平坦化効果に比べて、非常に優れている。これは、塗布後の熱処理によって、膜が流動化（リフロー）するからである。同様な効果をもつ方法として、ラダーシリコーンの末端の水酸基とアルコキシ基（ＯＨ、ＯＲ’）をシリル化したもの（シリル化ポリメチルシルセスキオキサン）を塗布する方法が特開昭６１−２９１５３、特開昭６１−２０１４３０、電子情報通信学会技術研究報告，ＥＤ８９−５５，ｐｐ．３７−ｐｐ．４２（１９８９）に開示あるいは報告され、リンを含む一次元状のシリコーンポリマーを塗布する方法が特開昭６２−２９０１５１に開示されている。また、特開平１−２１６５４３には、リフローするシリコーン樹脂を用いて凹凸を平坦化する方法が開示されている。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　従来のｎ＝０、１、２のアルコキシシランからなる有機塗布ガラスの平坦化効果の例を、図２に示す。市販の有機塗布ガラス（（株）東京応化製ＯＣＤ−Ｔｙｐｅ７−１５０００Ｔ）を用いた。この図は、基板上に形成した深さ１μｍの溝を、有機塗布ガラスで平坦化した場合の表面の窪みを示している。膜厚は、付近に溝のない平坦部で０．４μｍである。この図に示すように、従来の有機塗布ガラスでは、基板との接着性は良好だが、幅１μｍ以上の溝に対する平坦化効果は低い。また、特開昭６３−２４１０７６に記載された触媒を全く加えない方法でも、リフローしないため平坦化効果は低い。
　【０００６】
　これに対して、ｎ＝１のラダーシリコーンは、リフローするために平坦化効果は良好である。しかし、ラダーシリコーンには、クラックが入りやすい、基板材料との接着性が不足である、という膜質上の問題がある。シリル化ポリメチルシルセスキオキサン、及び、リンを含む一次元状のシリコーンポリマーも、同様に基板材料との接着性が不足である。さらに、前記の特開平１−２１６５４３でも、上記のような膜質上の問題を解決する方法は検討されていない。
　【０００７】
　本発明の目的は、平坦化効果が良好であり、かつ、クラックが入りにくく、酸化珪素膜やアルミニウム等の基板材料と接着性の優れた、良好な膜質である有機塗布ガラス膜を形成するためのオルガノシロキサンオリゴマー液及びその液を用いた有機塗布ガラス膜の形成方法を提供することにある。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段】
　上記目的は、ケイ素原子１ｍｏｌに対してケイ素原子に結合しているメチル基が０．６ｍｏｌ以上になるように、ｎ＝０，１もしくｎ＝０，１，２のアルコキシシランを混合し、アルコキシシランの共加水分解の際に、リン酸や硝酸等の酸触媒を、アルコキシシラン１ｍｏｌに対して０．０００１ｍｏｌ以上０．０１ｍｏｌ以下添加して形成されたオルガノシロキサンオリゴマー液、及びそのオルガノシロキサンオリゴマー液を所定の基板に塗布した後、熱処理して有機塗布ガラス膜を形成することによって達成される。
　【０００９】
　また、上記目的は重合開始温度は１２５℃以上であり、重合開始温度での熱処理を加えた場合の膜厚をＡとし、１００℃での熱処理を加えた場合の膜厚をＢとしたとき、Ｂ／Ａが１．２以上４未満のオルガノシロキサンオリゴマー液、及びそのオルガノシロキサンオリゴマー液を熱処理して有機塗布ガラス膜を形成することによって達成される。
　【００１０】
　【作用】
　上記のようにオルガノシロキサンオリゴマー液を形成すると、塗布後の熱処理の途中でリフローする。図４及び図５を用いて、オルガノシロキサンオリゴマー液がリフローする条件について以下で説明する。
　【００１１】
　図５によれば、リフローするオルガノシロキサンオリゴマー液は、アルコキシシラン中のケイ素原子に結合しているメチル基のｍｏｌ数と、酸触媒のｍｏｌ数を制限することによって形成されることがわかる。図５の横軸は、アルコキシシラン中の、ケイ素原子１ｍｏｌに対するケイ素原子に結合しているメチル基のｍｏｌ数であり、縦軸は触媒として加えたリン酸のｍｏｌ数である。リフローするためには、メチル基のｍｏｌ数は０．６ｍｏｌ以上、酸触媒のｍｏｌ数はアルコキシシラン１ｍｏｌあたり０．０１ｍｏｌ以下にすれば良い。また、酸触媒のｍｏｌ数はアルコキシシラン１ｍｏｌあたり０．０００１ｍｏｌ以上でなければならない。酸触媒がこれ以下になると、リフローせず平坦性が悪いうえ、反応に長時間を要する。なお、酸触媒のｍｏｌ数はアルコキシシラン１ｍｏｌあたり０．０００５ｍｏｌ以上であることが望ましい。酸触媒がこれ以下になると、膜厚変化が大きくなるため、急激な膜厚変化に起因する表面の微小な凹凸や気泡が発生しやすくなるからである。また、上記メチル基のモル数はケイ素原子１ｍｏｌあたり１ｍｏｌ以下であることが望ましい。これは、１ｍｏｌを越えると前述のように接着性等の膜質が悪くなるからである。
　【００１２】
　また、図４について、横軸は回転塗布後の重合開始温度であり、縦軸は重合開始温度での熱処理を加えた場合の膜厚（Ａ）と１００℃での熱処理を加えた場合の膜厚（Ｂ）の比（Ｂ／Ａ）である。図４によれば、オルガノシロキサンオリゴマー液がリフローする条件は、回転塗布後の有機塗布ガラスの重合開始温度が１５０℃以上となること及び膜厚比Ｂ／Ａが１．２以上４未満となることである。前者については、上記のようなオルガノシロキサンオリゴマー液のリフローする温度（軟化温度）が１００℃程度だからである。実際には、軟化温度及び重合開始温度は±２５℃程度の幅をもつため、重合開始温度は１２５℃以上である必要がある。重合が開始、進行した場合はオリゴマーは動けなくなるので、リフローしない。また、重合開始温度はオルガノシロキサンオリゴマー液の原料であるアルコキシシランが熱分解する温度以下である必要がある。後者については、１００℃でのオリゴマー間の相対距離がある程度大きくて、相互作用がある程度小さくなければ、オリゴマーは動けないことによる。相対距離の基準となるのは、重合開始温度での熱処理を加えた場合である。重合開始温度では、オリゴマー間の相対距離は最小になるからである。また、膜厚比Ｂ／Ａが４未満の場合には、重合開始温度とすることによってオリゴマー間の相対距離が最小となった場合に、クラックが非常に発生しにくく、実用的である。さらに、望ましくは膜厚比Ｂ／Ａが２以下である。これは、膜厚比Ｂ／Ａが２より大きいと、急激な膜厚変化に起因する表面の微小な凹凸や気泡が発生しやすくなるからである。
　【００１３】
　【実施例】
（実施例１）
　Ｓｉ（ＯＣＨ３）４とＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、もしくはＳｉ（ＯＣＨ３）４とＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３と（ＣＨ３）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２を、合計１ｍｏｌになるように混合比を変化させたアルコキシシランをそれぞれイソプロピルアルコール４００ｇ中に溶解させ、さらに様々な量のリン酸を溶解した水５０ｇを上記それぞれのイソプロピルアルコール溶液に添加して加水分解し、基板上に回転塗布して得られたオルガノシロキサンオリゴマー液のリフロー性の有無の結果を図９に示す。また、上記それぞれのオルガノシロキサンオリゴマー液の重合開始温度と膜厚比を測定し、リフロー性の有無の結果を図８に示す。図９に示したように、アルコキシシラン中のＳｉ　１ｍｏｌに結合しているメチル基のモル数が０．６ｍｏｌ以上でかつアルコキシシラン１ｍｏｌに対する酸触媒のモル数が０．０１ｍｏｌ以下の場合、リフロー性があった。また、図８に示したように、重合開始温度が１２５℃以上かつ膜厚比（Ｂ／Ａ）が１．２以上の場合にリフロー性があった。
　【００１４】
（実施例２）
　Ｓｉ（ＯＣＨ３）４０．４ｍｏｌ、ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３０．４ｍｏｌ、（ＣＨ３）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２０．２ｍｏｌをイソプロピルアルコール４００ｇ中に溶解し、リン酸０．００６ｍｏｌを溶解した水５０ｇを添加して加水分解し、オルガノシロキサンオリゴマー液を作製した。これを基板上に回転塗布した後、窒素気流中で１００℃おきに各温度３分間の熱処理を加えながら、赤外分光光度計及びエリプソメトリを用いて、赤外吸収スペクトルと膜厚の測定を行なった。
　【００１５】
　図６は、赤外吸収スペクトルの測定結果である。図中の白丸（○）が、本実施例の測定結果である。１０００−１２００ｃｍ−１のＳｉ−Ｏ吸収ピークの変化に着目した。２００℃以上で、ピーク形状がシャープに変化すると共に、吸光度が増大した。これより、Ｓｉ−Ｏの結合状態が変化する温度、即ち重合開始温度は２００℃であることがわかった。
　【００１６】
　図７は、膜厚の測定結果である。１００℃での膜厚（Ｂ）と、重合開始温度である２００℃での膜厚（Ａ）の比（Ｂ／Ａ）は１．２８であった。
　【００１７】
　このオリゴマー液を基板上に回転塗布した後、その一部を剥離した。次いで、剥離した部分と剥離していない部分の境界を顕微鏡で観察しながら、この基板を昇温率２０℃／分で加熱した。その結果、このは、１００℃以上の熱処理でリフローすることが分かった。このオリゴマー液を窒素気流中４５０℃で３０分間加熱して、一旦重合を進行させた後、その一部を剥離し、上記と同様に観察しながら加熱した。４５０℃まで加熱しても、この有機塗布ガラスはリフローしなかった。
　【００１８】
　なお、特にクラックが入りにくい、酸化珪素膜やアルミニウム等の基板材料との接着性が良い、炭素残渣が少ない、という良好な膜質の有機塗布ガラスにするためには、本実施例のように、アルコキシシランの混合比を、ｎ＝０のテトラアルコキシシランを２０〜４０ｍｏｌ％、ｎ＝１のメチルトリアルコキシシランを４０〜６０ｍｏｌ％、ｎ＝２のジメチルジアルコキシシランを１０〜２０ｍｏｌ％の範囲に含まれるようにすることが望ましい。
　【００１９】
　本実施例では、酸触媒としてリン酸を用いたが、硝酸等、その他の酸触媒を用いても同様の効果が得られた。
　【００２０】
（実施例３）
　実施例１と同様に、Ｓｉ（ＯＣＨ３）４０．４ｍｏｌ、ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３０．４ｍｏｌ、（ＣＨ３）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２０．２ｍｏｌをイソプロピルアルコール４００ｇ中に溶解し、リン酸０．００６ｍｏｌを溶解した水５０ｇを添加して加水分解し、オルガノシロキサンオリゴマー液を作製した。このオルガノシロキサンオリゴマー液を回転塗布した後、空気中で１００℃で３分間加熱してリフローさせ、空気中で２００℃で３分間、窒素気流中４５０℃で３０分間加熱して、有機塗布ガラスを形成した。この有機塗布ガラスの平坦化効果を、図３に示す。図中の白丸（○）が、本実施例の測定結果である。この図は、基板上に形成した深さ１μｍの溝を平坦化した場合の表面の窪みを示す図である。膜厚は、付近に溝のない平坦部で０．４μｍであった。この図に示すように、この有機塗布ガラスの平坦化効果は、幅１μｍ以下の溝に対して良好なだけではなく、幅１μｍから１０μｍ程度の溝に対しても良好であった。
　【００２１】
（実施例４）
　上記実施例と同様に、Ｓｉ（ＯＣＨ３）４０．４ｍｏｌ、ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３０．４ｍｏｌ、（ＣＨ３）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２０．２ｍｏｌをイソプロピルアルコール４００ｇ中に溶解し、リン酸０．００６ｍｏｌを溶解した水５０ｇを添加して加水分解し、オルガノシロキサンオリゴマー液を作製した。このオルガノシロキサンオリゴマー液をケイ素基板上、酸化珪素膜上、及びアルミニウム膜上に回転塗布した。その後、空気中で１００℃で３分間、空気中で２００℃で３分間、窒素気流中４５０℃で３０分間加熱して有機塗布ガラスを形成した。この有機塗布ガラスに、１ｍｍ角の碁盤目状のキズをつけ、セロテープ（（株）ニチバン商品名）を付着させた後、急激にセロテープを剥離した。有機塗布ガラスはセロテープに付着しておらず、基板材料との接着性は良好であった。
　【００２２】
　また、この有機塗布ガラス膜表面には急激な膜厚変化による微小な凹凸は無く、膜中に気泡も存在しなかった。
　【００２３】
（実施例５）
　上記実施例と同様に、Ｓｉ（ＯＣＨ３）４０．４ｍｏｌ、ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３０．４ｍｏｌ、（ＣＨ３）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２０．２ｍｏｌをイソプロピルアルコール４００ｇ中に溶解し、リン酸０．００６ｍｏｌを溶解した水５０ｇを添加して加水分解し、オルガノシロキサンオリゴマー液を作製した。このオルガノシロキサンオリゴマー液を平坦な基板上に回転塗布した後、空気中で１００℃で３分間、空気中で２００℃で３分間、窒素気流中４５０℃で３０分間加熱して、有機塗布ガラスを形成した。熱処理後の膜厚は２μｍであったが、膜は平滑であり、クラックは発生していなかった。
　【００２４】
（実施例６）
　実施例１の有機塗布ガラスを用いて半導体装置を製造した。この製造方法を図１に示す。まず、半導体基板１上に形成した厚さ１μｍの下層配線２上に、第一のプラズマ酸化膜３を０．５μｍ形成した。次いで、実施例１のオリゴマー液４を回転塗布した（図１（ａ））。これをホットプレートを用いて空気中で１００℃で３分間加熱し、オリゴマー液をリフローさせた後、ホットプレートを用いて空気中で２００℃で３分間、石英管を用いて窒素気流中４５０℃で３０分間熱処理し、リフロー性を失わせ、有機塗布ガラスを形成した（図１（ｂ））。有機塗布ガラスの膜厚は、付近に溝のない平坦部で０．４μｍであった。さらに、第二のプラズマ酸化膜５を０．５μｍ形成した後、接続孔６を形成し、さらに厚さ１μｍの上層配線７を形成した（図１（ｃ））。
　【００２５】
　本実施例の半導体装置の平坦度を測定した。配線間隔が１０μｍ以下の場合、有機塗布ガラスによる平坦化効果が良好であった。これは、第二のプラズマ酸化膜形成前に有機塗布ガラスをエッチバックした場合も同様であった。
　【００２６】
　【発明の効果】
　本発明によれば、平坦化効果が良好であり、かつ、クラックの発生しにくく、酸化珪素膜やアルミニウム等の基板材料との接着性の優れた良好な膜質の有機塗布ガラス、及びそれを形成するためのオルガノシロキサンオリゴマー液を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　本発明の半導体装置の製造方法の実施例を示す図である。
　【図２】
　従来の有機塗布ガラスの平坦化効果の一例を示す図である。
　【図３】
　本発明の実施例３の有機塗布ガラスの平坦化効果の一例を示す図である。
　【図４】
　本発明の有機塗布ガラスの重合開始温度及び膜厚比とリフロー性の関係を示す図である。
　【図５】
　本発明のオルガノシロキサンオリゴマー液のメチル基とケイ素原子のモル比及び酸触媒量とリフロー性の関係を示す図である。
　【図６】
　本発明の実施例２の有機塗布ガラスの重合開始温度を示す図である。
　【図７】
　本発明の実施例２の有機塗布ガラスの膜厚の温度依存性を示す図である。
　【図８】
　本発明の実施例１の有機塗布ガラスの重合開始温度及び膜厚比とリフロー性の関係を示す図である。
　【図９】
　本発明の実施例１のオルガノシロキサンオリゴマー液のメチル基とケイ素原子のモル比及び酸触媒量とリフロー性の関係を示す図である。
　【符号の説明】
　１…半導体基板、２…下層配線、３…第一のプラズマ酸化膜、４…有機塗布ガラス、５…第二のプラズマ酸化膜、６…接続孔、７…上層配線。