(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
音響インピーダンスが厚み方向で段階的に変化している複数の層を具備している、炭素質音響整合層であって、
前記複数の層の各層が、アモルファス炭素、及び前記アモルファス炭素中に分散しているフィラー粒子を含み、
隣接する２つの前記層のアモルファス炭素が一体化しており、かつ
隣接する２つの前記層が、互いに異なる種類及び／又は含有率のフィラー粒子を含有している、
炭素質音響整合層。
【請求項２】
前記アモルファス炭素が、炭素含有樹脂の炭素化により得られたものであり、かつ
隣接する２つの前記層のアモルファス炭素が、積層された状態の前記炭素含有樹脂を同時に炭素化することによって一体化されたものである、
請求項１に記載の炭素質音響整合層。
【請求項３】
前記炭素化に伴う線収縮率の差が、隣接する層について、３％未満である、請求項２に記載の炭素質音響整合層。
【請求項４】
前記フィラー粒子が、黒鉛、金属化合物、及びセラミックス、並びにそれらの組み合わせからなる群より選択される粒子である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の炭素質音響整合層。
【請求項５】
前記金属化合物が、金属炭化物、金属ホウ素化物、金属酸化物、金属窒化物、及びそれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項４に記載の炭素質音響整合層。
【請求項６】
音響インピーダンスが厚み方向で段階的に変化している複数の層を具備している炭素質音響整合層の製造方法であって、
複数種のフィラー含有樹脂組成物の層の積層体を提供し、そして
前記積層体を非酸化雰囲気中で加熱して、前記フィラー含有樹脂組成物の炭素含有樹脂をアモルファス炭素化すること
を含み、かつ前記複数種のフィラー含有樹脂組成物において、互いに異なる種類及び／又は含有率のフィラー粒子が炭素含有樹脂中に分散している、炭素質音響整合層の製造方法。
【請求項７】
前記炭素化に伴う線収縮率の差が、隣接する複数種のフィラー含有樹脂組成物の層について、３％未満である、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記フィラー粒子が、黒鉛、金属化合物、及びセラミックス、並びにそれらの組み合わせからなる群より選択される粒子である、請求項６又は７に記載の方法。
【請求項９】
前記金属化合物が、金属炭化物、金属ホウ素化物、金属酸化物、金属窒化物、及びそれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項８に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は音響整合層及びその製造方法に関するものであり、この音響整合層は、例えば、医療用の超音波接触子、工業用の超音波探傷子等に使用される音響部材として適している。
【背景技術】
【０００２】
超音波接触子、超音波探傷子等に用いられる超音波プローブには、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ）等である圧電素子からの振動を効率良く伝播したり、被検体からの振動を受振したりするために、音響インピーダンスが重要な要素となる。そこで、音響インピーダンスが圧電素子と被検体の中間程度である素材が求められ、近年では複数層の音響整合層を用いて超音波の周波数の広帯域化及び高感度化を図る構成が提案されている。
【０００３】
異なる音響インピーダンスの素材を積層する場合、一般的には接着剤が使われるため、接着層素材の音響インピーダンス、塗布厚みの均一性、剥離、使用温度等の問題が考えられる。
【０００４】
これに関して、音響インピーダンスが異なる複数の層を接着剤を使用しないで積層した音響整合層が提案されている。この場合に、層間の剥離を防止して機械的強度を高めるとともに、境界面における音波の反射による損失を可能な限り減らすことが課題となる。
【０００５】
このような課題に対して、特許文献１においては、この特許文献１の図３に示すように、第１層１３ａを、多孔質体となるように構成し（段落００５２）、第１層の焼結後に第２層１３ｂの材料を塗工することで、第２層の一部が第１層の微細孔に入り込んだ状態とし、この状態でさらに焼結することで、アンカー効果により第１層１３ａと第２層１３ｂとの間の剥離強度を高めることが記載されている（段落００６０〜００６１）。
【０００６】
この特許文献１による方法では、剥離強度を高めることができるものの、各層間には依然として明瞭な境界が存在している。
【０００７】
特許文献２には、音響整合板として使用可能な炭素質音響板が記載されている。この特許文献２の実施例２には、骨格材であるアモルファス炭素の炭素源としてのフラン樹脂に、黒鉛粒子を一定の割合で混合し、さらに、炭素化の過程で消失して気孔を形成するポリメチルメタクリレート粒子を、各層で段階的に異なる割合で混合して、複数の層のための複数の組成物を得、これらの組成物を積層し、窒素雰囲気下で熱処理して、フラン樹脂を炭素化し、かつポリメチルメタクリレート粒子を消失させて気孔を形成することによって、音響インピーダンスが厚み方向において変化し、かつ隣接する２つの層の間の境界が存在しない炭素質多孔体を得ることが記載されている。
【０００８】
しかしながら、特許文献２の手法によれば、すべての層について同一のフィラー粒子である黒鉛粒子を同一の割合で配合しており、気孔率の違いにより音響インピーダンスの変化を実現しているので、厚み方向における音響インピーダンスの変化量には限界がある。また、特許文献２では、炭素化及び気孔形成の過程での反り及び／又は剥離の問題については考慮されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】国際公開第２０１２／１４４２２６号
【特許文献２】特開２０１３−２３６２６２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、充分な機械的強度を有し、層の境界面における損失を抑制し、かつ厚み方向における音響インピーダンスの変化量を大きくすることが可能な炭素質音響整合層、及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記の課題に関して、本件の発明者らは下記の本発明に想到した。
【００１２】
〈Ａ１〉音響インピーダンスが厚み方向で段階的に変化している複数の層を具備している炭素質音響整合層であって、
各層が、炭素含有樹脂の炭素化により得られるアモルファス炭素と、各層において所望される音響インピーダンスの値に基づいて選択され該アモルファス炭素中に均一に分散したフィラー粒子を含み、
積層された状態で上記炭素含有樹脂が同時に炭素化されることにより、隣接する２つの層のアモルファス炭素が一体化して境界面が消失しており、かつ
少なくとも２つの層において異なるフィラー粒子が使用されている、
炭素質音響整合層。
〈Ａ２〉上記炭素化に伴う線収縮率の差が隣接する層について３％未満となる割合で各層に上記フィラー粒子が含まれる、上記〈Ａ１〉に記載の炭素質音響整合層。
〈Ａ３〉上記線収縮率の差が隣接する層について０．３％未満である、上記〈Ａ２〉に記載の炭素質音響整合層。
〈Ａ４〉上記フィラー粒子は、黒鉛、金属化合物及びセラミックスから選択される粒子であり、上記金属はタングステン、チタン、モリブデン、鉄又はアルミニウムである、上記〈Ａ１〉〜〈Ａ３〉のいずれか一項に記載の炭素質音響整合層。
〈Ａ５〉音響インピーダンスが厚み方向で段階的に変化している複数の層を具備している炭素質音響整合層の製造方法であって、
炭素含有樹脂に、各層において所望される音響インピーダンスの値に基づいて選択されたフィラー粒子を分散させ、
上記フィラー粒子が分散した上記炭素含有樹脂を積層し、そして
上記フィラー粒子が分散し積層された上記炭素含有樹脂を非酸化雰囲気中で加熱して上記炭素含有樹脂を炭素化することにより、隣接する２つの層のアモルファス炭素を一体化させて境界面を消失させること
を含み、かつ
少なくとも２つの層において異なるフィラー粒子が選択される、
炭素質音響整合層の製造方法。
〈Ａ６〉選択されるフィラー粒子のそれぞれについて、分散しているフィラー粒子の割合と上記炭素化に伴う線収縮率との関係を見出し、そして
見出された関係に基づき、上記炭素化に伴う線収縮率の差が隣接する層について３％未満となるように、各層について、上記炭素含有樹脂に分散されるフィラー粒子の割合を決定すること
をさらに含む、上記〈Ａ５〉に記載の方法。
〈Ａ７〉上記線収縮率の差が隣接する層について０．３％未満である、上記〈Ａ６〉に記載の方法。
〈Ａ８〉上記フィラー粒子は、黒鉛、金属化合物又はセラミックスから選択される粒子であり、上記金属はタングステン、チタン、モリブデン、鉄又はアルミニウムである、上記〈Ａ５〉〜〈Ａ７〉のいずれか一項に記載の方法。
【００１３】
〈Ｂ１〉音響インピーダンスが厚み方向で段階的に変化している複数の層を具備している、炭素質音響整合層であって、
前記複数の層の各層が、アモルファス炭素、及び前記アモルファス炭素中に分散しているフィラー粒子を含み、
隣接する２つの前記層のアモルファス炭素が一体化しており、かつ
隣接する２つの前記層が、互いに異なる種類及び／又は含有率のフィラー粒子を含有している、
炭素質音響整合層。
〈Ｂ２〉前記アモルファス炭素が、炭素含有樹脂の炭素化により得られたものであり、かつ
隣接する２つの前記層のアモルファス炭素が、積層された状態の前記炭素含有樹脂を同時に炭素化することによって一体化されたものである、
上記〈Ｂ１〉に記載の炭素質音響整合層。
〈Ｂ３〉前記炭素化に伴う線収縮率の差が、隣接する層について、３％未満である、上記〈Ｂ２〉に記載の炭素質音響整合層。
〈Ｂ４〉前記フィラー粒子が、黒鉛、金属化合物、及びセラミックス、並びにそれらの組み合わせからなる群より選択される粒子である、上記〈Ｂ１〉〜〈Ｂ３〉のいずれか一項に記載の炭素質音響整合層。
〈Ｂ５〉前記金属化合物が、金属炭化物、金属ホウ素化物、金属酸化物、金属窒化物、及びそれらの組み合わせからなる群より選択される、上記〈Ｂ４〉に記載の炭素質音響整合層。
〈Ｂ６〉音響インピーダンスが厚み方向で段階的に変化している複数の層を具備している炭素質音響整合層の製造方法であって、
複数種のフィラー含有樹脂組成物の層の積層体を提供し、そして
前記積層体を非酸化雰囲気中で加熱して、前記フィラー含有樹脂組成物の炭素含有樹脂をアモルファス炭素化すること
を含み、かつ前記複数種のフィラー含有樹脂組成物において、互いに異なる種類及び／又は含有率のフィラー粒子が炭素含有樹脂中に分散している、炭素質音響整合層の製造方法。
〈Ｂ７〉前記炭素化に伴う線収縮率の差が、隣接する複数種のフィラー含有樹脂組成物の層について、３％未満である、上記〈Ｂ６〉に記載の方法。
〈Ｂ８〉前記フィラー粒子が、黒鉛、金属化合物、及びセラミックス、並びにそれらの組み合わせからなる群より選択される粒子である、上記〈Ｂ６〉又は〈Ｂ７〉に記載の方法。
〈Ｂ９〉前記金属化合物が、金属炭化物、金属ホウ素化物、金属酸化物、金属窒化物、及びそれらの組み合わせからなる群より選択される、上記〈Ｂ８〉に記載の方法。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の炭素質音響整合層によれば、隣接する２つの層のアモルファス炭素が一体化していることによって、充分な機械的強度を有し、層の境界面における損失を抑制し、かつ厚み方向における音響インピーダンスの変化量を大きくすることができる。
【００１５】
特に、本発明の炭素質音響整合層によれば、所望される音響インピーダンスの値に基づいて選択されたフィラー粒子が各層のアモルファス炭素中に均一に分散した構成とすることにより、音響インピーダンスを３〜１８Ｍｒａｙｌｓ（メガレイル）の範囲で調整することが可能となり、厚み方向における音響インピーダンスの変化量を大きくすることが可能となる。
【００１６】
本発明の炭素質音響整合層は、アモルファス炭素を母材としているので、耐薬品性や耐熱性に優れ、金属材料のようにバリが発生することなく、加工性も優れている。また、本発明の炭素質音響整合層は、一定の電気伝導度を有しているので、電源や電気信号を供給するための導体としても使用可能であり、その場合には必要な配線が簡略化される。
【００１７】
炭素質音響整合層を製造する本発明の方法によれば、炭素含有樹脂を含有する各層を積層した状態で同時に炭素化することで、隣接する２つの層のアモルファス炭素の境界面を消失させることができる。さらに、本発明の方法によれば、隣接する２つの層について、炭素化に伴う線収縮率の差を小さくするようにフィラー粒子の配合量を調整することで、炭素化の過程における反り及び層間剥離を防止し、機械的強度を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】実施例１において得られた音響整合層の断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
《炭素質音響整合層》
本発明の炭素質音響整合層は、音響インピーダンスが厚み方向で段階的に変化している複数の層を具備している。ここで、この炭素質音響整合層では、複数の層の各層が、アモルファス炭素、及びアモルファス炭素中に分散しているフィラー粒子を含み、隣接する２つの層のアモルファス炭素が一体化しており、かつ隣接する２つの層が、互いに異なる種類及び／又は含有率のフィラー粒子を含有している。
【００２０】
本発明に関して、隣接する２つの層のアモルファス炭素が「一体化」とは、隣接する２つの層のアモルファス炭素の境界面が、少なくとも部分的に、好ましくは３０％以上、４０％以上、５０％以上、６０％以上、７０％以上、８０％以上、又は９０％以上の領域で、観察されない状態、特に走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による１０００倍での観察によっても観察されない状態を意味している。
【００２１】
本発明の炭素質音響整合層に含まれる層は、２層以上又は３層以上であってよく、また１０層以下又は５層以下であってよい。
【００２２】
本発明の炭素質音響整合層は、炭素質音響整合層に接合されていてる金属板、セラミック板、及び／又はガラス板をさらに有することができる。
【００２３】
本発明の炭素質音響整合層は任意の方法で製造することができ、特に本発明の方法によって製造することができる。
【００２４】
例えば、本発明の炭素質音響整合層は、アモルファス炭素が、炭素含有樹脂の炭素化により得られたものであり、かつ隣接する２つの層のアモルファス炭素が、積層された状態の炭素含有樹脂を同時に炭素化することによって一体化されたものであってよい。この場合、炭素化に伴う線収縮率の差が、隣接する層について、３％未満、２％未満、１％未満、又は０．３％未満であってよい。
【００２５】
また、例えば、本発明の炭素質音響整合層は、隣接する２つの層のアモルファス炭素が、拡散接合によって一体化されたものであってよい。また、この場合には、金属板、セラミック板、及び／又はガラス板が、拡散接合によって炭素質音響整合層に接合されていてもよい。
【００２６】
〈アモルファス炭素〉
アモルファス炭素は、炭素含有樹脂の炭素化により得られたものであってよい。このような炭素含有樹脂としては、熱可塑性樹脂、及び硬化性樹脂、特に熱硬化性樹脂を挙げることができ、具体的には、フラン樹脂、フェノール樹脂、塩化ビニル樹脂等を挙げることができる。
【００２７】
〈フィラー粒子〉
フィラー粒子は、アモルファス炭素中に分散しており、特に均一に分散している。フィラー粒子の種類及び／又は含有率は、各層において所望される音響インピーダンスの値に基づいて選択することができる。
【００２８】
フィラー粒子は、黒鉛、金属化合物、及びセラミックス、並びにそれらの組み合わせからなる群より選択される粒子であってよい。この金属化合物は、金属炭化物、金属ホウ素化物、金属酸化物、金属窒化物、及びそれらの組み合わせからなる群より選択することができ、またこの金属化合物を構成する金属は、タングステン、チタン、モリブデン、鉄、及びアルミニウム、並びにそれらの組み合わせからなる群より選択することができる。
【００２９】
《炭素質音響整合層の製造方法》
音響インピーダンスが厚み方向で段階的に変化している複数の層を具備している炭素質音響整合層を製造する本発明の方法は、複数種のフィラー含有樹脂組成物の層の積層体を提供し、そしてこの積層体を非酸化雰囲気中で加熱して、フィラー含有樹脂組成物の炭素含有樹脂をアモルファス炭素化することを含む。ここで、複数種のフィラー含有樹脂組成物においては、互いに異なる種類及び／又は含有率のフィラー粒子が炭素含有樹脂中に分散している。
【００３０】
本発明の方法によれば、隣接する２つの層のアモルファス炭素を一体化させ、それによって本発明の炭素質音響整合層を製造することができる。
【００３１】
〈炭素化に伴う線収縮率〉
本発明の方法では、炭素化に伴う線収縮率の差が、隣接する複数種のフィラー含有樹脂組成物の層について、３％未満、２％未満、１％未満、又は０．３％未満であってよい。このように、炭素化に伴う線収縮率の差を小さくすることによって、炭素化の際に、積層体の割れ、反り等を抑制することができる。
【００３２】
炭素含有樹脂中にフィラー粒子を分散させたものを硬化させ非酸化性雰囲気中で熱処理して炭素化する場合の収縮率は、フィラーの種類と添加量によって決まる。したがって、使用するフィラーごとに添加量を変えて分散・硬化・炭素化して、焼成前を１００％とする線収縮率を測定することにより、フィラー粒子の添加量と炭素化による線収縮率との関係を使用するフィラーごとに見出すことができる。そして、見出された関係に基づいてフィラー粒子の添加量を調整することで、隣接する層についての線収縮率の差が所望の値未満となるように線収縮率を調整することができる。
【００３３】
なお、本発明の方法に関して使用できる炭素含有樹脂、フィラー粒子等については、本発明の炭素質音響整合層に関する記載を参照することができる。
【実施例】
【００３４】
以下の実施例の記載において、組成物の割合に関する「部」は「質量部」を意味している。
【００３５】
〈実施例１〉
アモルファス炭素源としてのフラン樹脂（日立化成（株）製ＶＦ−３０３）３０部、及びフィラー粒子としてのタングステンカーバイド（ニッコーシ（株）ＮＣＷＣ１０、粒度１．２μｍ）７０部に、硬化剤としてのｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して、高速乳化・分散機（プライミクス（株）ホモミクサーＭＡＲＫＩＩ  ２．５型）を用いて充分撹拌し、減圧脱泡操作を施して、シート状の第１層用の溶液を準備した。この溶液を、厚み０．７ｍｍの型枠に流し込んで硬化させて、第１層を得た。
【００３６】
次に、この得られたシート状の第１層上に第２層を積層した。具体的には、フラン樹脂５０部、及びチタンカーバイド（日本新金属（株）製、粒度１．９μｍ）５０部に、ｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して充分撹拌し、減圧脱泡操作を施して、第２層用の溶液を準備した。この溶液を、第１層として成形したシート上に、厚み０．７ｍｍの型枠に流し込んで硬化させることで第２層を得て、厚み１．４ｍｍの積層体を得た。
【００３７】
この積層体を１８０℃で３時間乾燥させ、窒素ガス中で１０００℃で３時間処理したところ、厚み１．２ｍｍの平坦で一体化した炭素質整合層が得られた。
【００３８】
〈実施例２〉
フェノール樹脂（旭有機材工業（株）製ＨＰ３０００Ａ）３０部、及びタングステンカーバイド７０部に、硬化剤としてのｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して、充分撹拌、減圧脱泡操作を施して、第１層用の溶液を準備した。この溶液を、Ｎｏ．５４２−ＡＢ  オートマチックフィルムアプリケーター（（株）安田精機製作所）を用いて厚み３０μｍで塗工し、硬化させて、シート状の第１層を得た。
【００３９】
次に、この得られたシート状の第１層上に、第２層を積層した。具体的には、フラン樹脂４０部、及びダブルカーバイド（タングステン−チタンカーバイド）（日本新金属（株）製、ＷＣ−ＴｉＣ５０／５０、粒度１．０μｍ）６０部に、ｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して、充分撹拌、減圧脱泡操作を施して、第２層用の溶液を準備した。この溶液を、第１層として成形したシート上に、厚み３０μｍで塗工し、硬化させて、第２層を得た。
【００４０】
さらに、この得られたシート状の第１層及び第２層の積層体上に、第３層を積層した。具体的には、フラン樹脂５０部、及びチタンカーバイド５０部に、ｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して充分撹拌し、減圧脱泡操作を施して、第３層用の溶液を準備した。この溶液を、第２層上に厚み３０μｍとなるよう塗工し、硬化させることで、厚み９０μｍの積層体を得た。
【００４１】
この積層体を、１８０℃で３時間乾燥させ、窒素ガス中において１０００℃で３時間にわたって処理したところ、厚み７５μｍの平坦で一体化した炭素質整合層が得られた。
【００４２】
〈実施例３〉
フラン樹脂５０部、及びタングステンカーバイド５０部に、硬化剤としてのｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して、充分撹拌、減圧脱泡操作を施して、第２層用の溶液を準備した。この溶液を厚み３０μｍで塗工し、硬化させて、シート状の第１層を得た。
【００４３】
次に、この得られたシート状の第１層上に、第２層を積層した。具体的には、フラン樹脂７０部、及び酸化チタン（日チタン工業（株）製、ＫＡ−１５、平均粒径０．５μｍ）３０部に、ｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して充分撹拌し、減圧脱泡操作を施して、第２層用の溶液を準備した。この溶液を、第１層として成形したシート上に、厚み３０μｍで塗工し、硬化させて、第２層を得た。
【００４４】
さらに、この得られたシート状の第１層及び第２層の積層体上に、第３層を積層した。具体的には、フラン樹脂９０部、及び黒鉛（日本黒鉛（株）製、燐片状黒鉛平均粒径５μｍ）１０部に、ｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して充分撹拌し、減圧脱泡操作を施して、第３層用の溶液を準備した。この溶液を、第２層上に厚み３０μｍとなるよう塗工し、硬化させることで、厚み９０μｍの積層体を得た。
【００４５】
この積層体を、１８０℃で３時間乾燥させ、窒素ガス中において１０００℃で３時間にわたって処理したところ、厚み７５μｍの平坦で一体化した炭素質整合層が得られた。
【００４６】
〈実施例４〉
フラン樹脂３０部、及びタングステンカーバイド７０部に、硬化剤としてのｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して、充分撹拌し、減圧脱泡操作を施して、第１層用の溶液を準備した。この溶液を、厚み０．７ｍｍの型枠に流し込んで硬化させて、シート状の第１層を得た。
【００４７】
次に、この得られたシート状の第１層上に、第２層を積層した。具体的には、フラン樹脂８０部、及びタングステンカーバイド２０部に、ｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して充分撹拌し、減圧脱泡操作を施して、第２層用の溶液を準備した。この溶液を、第１層として成形したシート上の厚み０．７ｍｍの型枠に流し込んで硬化させて第２層を得ることで、厚み１．４ｍｍの積層シートを得た。
【００４８】
この積層体を１８０℃で３時間乾燥させ、窒素ガス中において１０００℃で３時間にわたって処理したところ、一体化した炭素質整合層が得られた。ただし、各層の焼成時の収縮率の差により、この炭素質整合層は部分的に割れてしまった。
【００４９】
〈実施例５〉
フラン樹脂３０部、及びタングステンカーバイド７０部に、硬化剤としてのｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して、充分撹拌して、第１層用の溶液を得た。この溶液を、Ｎｏ．５４２−ＡＢオートマチックフィルムアプリケーター（（株）安田精機製作所）を用いて厚み３０μｍで塗工し、硬化させて、シート状の第１層を得た。
【００５０】
次に、この得られたシート状の第１層上に、第２層を積層した。具体的には、フラン樹脂８０部、及びタングステンカーバイド２０部に、ｐ−トルエンスルホン酸１部を添加して充分撹拌して、第２層用の溶液を準備した。この溶液を、第１層上に厚み３０μｍで塗工し、硬化させて第２層を得ることで、厚み６０μｍの積層体を得た。
【００５１】
この積層体を１８０℃で３時間乾燥させ、窒素ガス中で１０００℃で３時間処理したところ、厚み５０μｍの一体化した一体化した炭素質整合層が得られた。ただし、この炭素質整合層は、焼成時の収縮率の差から、大きく湾曲していた。
【００５２】
〈評価〉
また、実施例１〜５と同一の条件で、各層単独にフィラー粒子の分散・硬化・炭素化を行って、層ごとに線収縮率、密度、音速を測定し、（密度）×（音速）により音響インピーダンスの値を計算した。音速については、超音波プローブを用いた水浸法により測定した。結果を、実施例１〜５において得られた炭素質整合層の形状とともに表１に示す。
【００５３】
【表１】
0006509050.tif 000002
【００５４】
表１から明らかなように、音響インピーダンスが厚み方向において段階的に変化する平坦な板（厚み１．２ｍｍ）又は平坦なシート（厚み７５μｍ）が得られる実施例１〜３における各層の線収縮率の差は０．３％未満であるのに対して、焼成時に割れや湾曲を生じる実施例４〜５における各層の線収縮率の差は３％を超えている。フィラー粒子を適切に選択すれば、音響インピーダンスの値が厚み方向において３Ｍｒａｙｌｓから１８Ｍｒａｙｌｓまで段階的に変化している音響整合層を得ることも可能である。
【００５５】
図１には、実施例１において得られた音響整合層の断面写真を示す。図１から、母材であるアモルファス炭素が第１層と第２層とで一体化していることが確認できる。
【図１】
0006509050.tif 000003