【事件の表示】
　特許第３３３６０２８号「希土類−遷移金属−窒素系合金粉の製造方法」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３３６０２８号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３３３６０２８号の請求項１に係る発明は、平成３年１１月２７日に特許出願され、平成１４年８月２日にその発明について特許の設定登録がなされ、その後、請求項１に係る特許について寺田卓司より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１５年８月２９日に訂正請求がなされ、さらに、平成１６年２月１３日に特許権者より実験成績証明書が添付された上申書が提出されたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
２−１．訂正の内容
（ａ）特許請求の範囲の請求項１において、
「多孔質塊状の希土類−遷移金属系合金を含む反応生成混合物」を、
「希土類−遷移金属系合金粉を含む多孔質塊状の反応生成混合物」と、
「窒素雰囲気」を、
「窒素ガスからなる雰囲気」と、それぞれ訂正する。
（ｂ）明細書段落【０００４】において、
「多孔質塊状の希土類−遷移金属系合金を含む反応生成混合物」を、
「希土類−遷移金属系合金粉を含む多孔質塊状の反応生成混合物」と、
「窒素雰囲気」を、
「窒素ガスからなる雰囲気」と、それぞれ訂正する。
（ｃ）明細書段落【０００５】において、
「希土類−遷移金属系合金が多孔質塊状で得られる。」を、
「希土類−遷移金属系合金粉を含む反応生成混合物が多孔質塊状で得られる。」と、
「窒素雰囲気」を、
「窒素ガスからなる雰囲気」と、それぞれ訂正する。
（ｄ）明細書段落【００１０】において、
「生成物は、多孔質塊状の希土類−遷移金属系合金である。」を、
「生成物は、希土類−遷移金属系合金粉を含む多孔質塊状の混合物である。」と訂正する。
（ｅ）明細書段落【００１１】において、
「希土類−遷移金属系合金が多孔質塊状で得られる」を、
「希土類−遷移金属系合金粉を含む反応生成混合物が多孔質塊状で得られる」と、
「窒素雰囲気」（２箇所）を、
「窒素ガスからなる雰囲気」と、
「前記工程で得られた反応生成物である希土類−遷移金属系合金中への窒素の拡散」を、
「反応生成混合物中に含まれる希土類−遷移金属系合金粉中への窒素の拡散」と、それぞれ訂正する。
（ｆ）明細書段落【００１２】において、
「希土類−遷移金属−窒素合金を湿式処理に付する。」を、
「希土類−遷移金属−窒素合金粉を含む塊状混合物を湿式処理に付する。」と訂正する。
（ｇ）明細書段落【００１９】において、
「窒素雰囲気」を、
「窒素ガスからなる雰囲気」と訂正する。
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記（ａ）の訂正は、請求項１において、「多孔質塊状」であるものが「反応生成混合物」であること、及び、該反応生成混合物に含まれる希土類−遷移金属−窒素合金が粉であることを明確にすると共に、３００〜６００℃に保持する際の「窒素雰囲気」が「窒素ガス雰囲気」であることを明確にするものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。そして、「多孔質塊状」であるものが「反応生成混合物」であり、該反応生成混合物に含まれる希土類−遷移金属−窒素合金が粉であることは、本件明細書の「加熱（９００〜１２００℃）により、希土類−遷移金属系合金が多孔質塊状で得られる。したがって、粉砕工程を経ることなく、直ちに・・・窒化が行われ、引き続いて湿式処理を行うことにより、希土類−遷移金属−窒素系合金の粉末が得られるのである。」（段落【０００５】）、「本発明によれば、上記で得られた希土類−遷移金属−窒素合金を湿式処理に付する。この湿式処理は、該混合物を水中に投入し攪拌する等の方法で水と接触させればよい。
　即ち、塊状混合物を水と接触させると、これに含まれている未反応還元剤及び副生した還元剤の酸化物等が水と反応し、例えばＣａ（ＯＨ）２等の水酸化物を生成して溶解する。従って、塊状混合物は容易に崩壊する。本発明において、この崩壊は、通常、２０〜３０時間程度であるが、例えば崩壊促進剤として酸化カルシウムを使用した場合には、１〜２時間程度に短縮することができる。
　崩壊によって生成したスラリーを攪拌後、デカンテーションによって、上部のアルカリ金属等の水酸化物を除去し、注水−攪拌−デカンテーションの操作を繰り返すことにより、該水酸化物を得られた合金粉末から除去することができる。
・・・（中略）・・・
　かくして本発明によれば、希土類−遷移金属−窒素合金の粉末が製造される。」（段落【００１２】〜【００１３】）等の記載や、水との接触により塊状の合金が粉末化することはあり得ないことからみて、明らかである。また、３００〜６００℃に保持する際の「窒素雰囲気」が「窒素ガス雰囲気」であることは、本件明細書において、窒素ガスを用いた実施例、比較例しか存在しないことからみて明らかであるから、上記（ａ）の訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　上記（ｂ）〜（ｇ）の訂正は、上記（ａ）の訂正により特許請求の範囲の記載が訂正されることに伴い、これに整合するように発明の詳細な説明の記載を訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、しかも、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
２−３．訂正の適否についてのまとめ
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２、３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立てについての判断　
３−１．申立ての理由及び当審の取消理由の概要
　特許異議申立人寺田卓司は、証拠方法として甲第１、２号証を提出し、本件請求項１に係る発明は、甲第１、２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項１に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであり（申立て理由１）、本件特許明細書には記載不備が存在するから、本件請求項１に係る発明の特許は、特許法第３６条第４項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり（申立て理由２）、また、本件請求項１に係る発明は、本件特許の出願前に頒布された刊行物に記載された発明であるから、本件請求項１に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してなされたものである（申立て理由３）、と主張している。
　当審において通知した取消理由は、甲第１、２号証以外の刊行物３、４を引用したことを除いて、申立て理由１、２と同趣旨のものである（以下、「取消理由１、２」という）。
３−２．本件発明　
　上記２．で述べたとおり訂正が認められるから、本件請求項１に係る発明は、平成１５年８月２９日付けで提出された訂正請求書に添付された訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された次のとおりのものである（以下、「本件発明」という）。
「希土類酸化物粉末と、遷移金属粉末と、粒状又は粉末状の、アルカリ金属、アルカリ土類金属及びこれらの水素化物から選ばれる少なくとも１種とを混合し、不活性雰囲気中で該混合物を９００〜１２００℃に加熱して希土類−遷移金属系合金粉を含む多孔質塊状の反応生成混合物を得、次いで直ちに、この反応生成混合物を窒素ガスからなる雰囲気中において３００〜６００℃の温度に保持し、得られた熱処理物を湿式処理することを特徴とする希土類−遷移金属−窒素系合金粉の製造方法。」
　
３−３．引用刊行物の記載事項
　当審が通知した取消理由に引用された刊行物１（特開昭６１−２９５３０８号公報、甲第２号証）には、「希土類金属を含む合金粉末の製造方法」に関して、次の事項が記載されている。
・摘示１−Ａ：「希土類酸化物粉末と、他の金属の粉末と、アルカリ金属、アルカリ土類金属およびこれらの水素化物から選ばれる少なくとも１種との混合物を、不活性ガス雰囲気中または真空下で加熱した後、反応生成混合物を湿式処理して副生したＣａＯおよび残留Ｃａを除去することからなる希土類金属を含む合金粉末の製造方法において、前記の加熱に供される混合物がさらにアルカリ金属塩化物およびアルカリ土類金属塩化物から選ばれる少なくとも１種を含有することを特徴とする前記方法。」（特許請求の範囲）
・摘示１−Ｂ：「他の金属の粉末は、前記希土類とともに目的とする合金を形成する他方の合金成分であり、目的とする合金組成に応じて１種または２種以上の金属粉末が用いられる。この金属粉末の種類は、後述する本発明の方法の加熱温度（９００〜１３００℃）において難揮発性であれば特に制限されず、具体例としては、コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、ニッケル（Ｎｉ）、・・・が挙げられ、該金属粉末はこれら金属の２種以上からなる合金の粉末であってもよい。」（第３頁左下欄末行〜右下欄第１５行）
・摘示１−Ｃ：「本発明に用いられるアルカリ金属、アルカリ土類金属およびこれらの水素化物は、還元剤として働くものであり、具体例としては・・・カルシウムが好ましい。またこれらの金属または金属水素化物は粒状または粉末状のものが使用される」（第４頁右上欄第１〜８行）
・摘示１−Ｄ：「加熱温度は、９００〜１３００℃、特に９５０〜１１００℃の範囲が好ましく、加熱時間は特に制約されず、均一な合金粉末が得られる上で必要な時間加熱すればよい。」（第４頁左下欄第８〜１２行）
・摘示１−Ｅ：「生成混合物は、多孔質であり、かつ生成合金粒子は塩化カルシウムを含浸したＣａＯによって取りかこまれた複合状態の物質である。・・・従って、生成混合物を水中へ投入した場合、金属カルシウムと水の反応によるＨ２発生をともなって、易溶性のＣａＣｌ２の働きで生成混合物は一気に崩壊する。崩壊後の生成物は、合金粒子と生成Ｃａ（ＯＨ）２が完全に分離した状態となっており、合金粒子に付着したＣａ化合物は見られない。」（第５頁左上欄第６〜１５行）
　同刊行物２（特開平２−５７６６３号公報、甲第１号証）には、「磁気異方性材料およびその製造方法」に関して、次の事項が記載されている。
・摘示２−Ａ：「（１）一般式　ＲαＦｅ（１００−α−β−γ）ＮβＨγ　ただし、
　Ｒはイットリウムを含む希土類元素のうちの少なくとも一種、
　α、β、γはそれぞれ原子百分率で、
　　５≦α≦２０
　　５≦β≦３０
　　０．０１≦γ≦１０
・・・（中略）・・・
（３）イットリウムを含む希土類元素の少くとも一種５〜２５原子％および鉄７５〜９５原子％を主成分とする合金粉末あるいはインゴットをアンモニアまたはアンモニアを含む還元性の混合ガスと接触させることにより、上記合金粉末あるいはインゴット中に窒素および水素を侵入せしめることを特徴とする請求項（１）記載の磁気異方性材料の製造方法。」（特許請求の範囲の請求項１〜３）
・摘示２−Ｂ：「本発明による磁気異方性永久磁石材料の製造法の一例として、第３図に示すような手順が挙げられる。すなわち、
（１）原料合金の作製
（２）粗粉砕
（３）合金中への窒素および水素の導入
（４）微粉砕（必要により、（５）更に焼結）
の手順により永久磁石材料を得ることができる。」（第４頁左下欄第４〜１１行）
・摘示２−Ｃ：「希土類−鉄原料合金中に窒素および水素を侵入させる方法としては、原料合金をアンモニアガスあるいはアンモニアを含む還元性の混合ガス（例えばアンモニアと水素の混合ガス、アンモニアと窒素の混合ガスあるいはアンモニアとアルゴンの混合ガスなど）と接触させる方法が挙げられる。原料合金の粒径が５００μｍ以下だと、窒素および水素の侵入が効率的に行われる。５００μｍ以上の場合、例えばインゴットの場合でも長時間処理を行うことにより、窒素および水素の侵入は可能である。」（第５頁左上欄第１７行〜右上欄第７行）
「窒素および水素を侵入させるときの温度は１００〜１０００℃が好ましく、２００〜７００℃がさらに好ましい。１００℃以下では侵入速度が遅く、１０００℃以上ではＦｅ４ＮやＦｅ３Ｎが生成しやすく、磁気異方性が若干低下する。」（第５頁右上欄第１８行〜左下欄第２行）
　同刊行物３（特開平３−１６１０２号公報）には、「磁性材料、それから成る磁石及びそれらの製造方法」に関し、次の事項が記載されている。
・摘示３−Ａ：「（１）一般式　ＲｅαＦｅ（１００−α−β−γ−δ）ＮβＨγ・Ｍδで表わされる磁性材料であり、ＲｅはＹを含む希土類元素のうちの少なくとも一種、
　ＭはＬｉ、Ｎａ、・・・の元素及びこれらの元素ならびにＲｅの酸化物、フッ化物、炭化物、窒化物、水素化物、炭酸塩、硫酸塩、ケイ酸塩、塩化物、硝酸塩のうち少なくとも一種、
　α、β、γ、δはそれぞれモル百分率で
　　５≦α≦２０
　　５≦β≦３０
　　０．０１≦γ≦１０　　
　　０．１≦δ≦４０
であることを特徴とする磁性材料。」（特許請求の範囲の請求項１）
・摘示３−Ｂ：「本発明の磁性材料の製造方法について説明をするが、特にこれに限定はしない。・・・
（１）母合金の合成では希土類−鉄系合金を合成するが、この段階でＭ成分を添加することも可能である。（２）粗粉砕、（３）窒化、水素化で本発明の磁気材料粉体を作製し得る。」（第６頁左下欄第１５行〜右下欄第２行）
・摘示３−Ｃ：「粉砕された原料母合金中に窒素及び水素を化合もしくは含浸させる方法としては原料合金粉末をアンモニアガス或いはアンモニアガスを含む還元性の混合ガス中で加圧あるいは加熱処理する方法が有効である。合金中に含まれる窒素及び水素量はアンモニアガス含有混合ガスの混合成分比、及び加熱温度、加圧力、処理時間によって制御し得る。
　混合ガスとしては水素、ヘリウム、ネオン、窒素及びアルゴンのいずれか、もしくは２種以上とアンモニアガスを混合したガスが有効である。・・・処理温度は２００〜６５０℃の範囲が好ましい。低温では侵入速度が小さく、６５０℃を越える高温では鉄の窒化物が生成し、磁気特性は低下する。」（第７頁右上欄第１５行〜左下欄第１１行）
　同刊行物４（特開昭６０−１３１９４９号公報）には、「鉄−希土類−窒素系永久磁石」に関して、次の事項が記載されている。
・摘示４−Ａ：「材料の組成が次式の関係にあることを特徴とする鉄−希土類−窒素系永久磁石。
　　　（Ｆｅ１−ｘＲｘ）１−ｙＮｙただし、ＲはＹ、Ｔｈおよびすべてのランタノイド元素から成る群の中から選ばれた１種または２種以上の元素、
　　　　０．０７≦ｘ≦０．３０
　　　　０．００１≦ｙ≦０．２０」（特許請求の範囲第１項）
・摘示４−Ｂ：「本発明は・・・鉄−希土類系合金において、高性能化を実現できる永久磁石を提供するものである。
　具体的には、本発明は窒素（Ｎ）を含有させることにより、磁気特性を改善すると共に製造コストを低減させた永久磁石材料を提供するものである。」（第２頁左上欄第３〜９行）
・摘示４−Ｃ：「αＦｅの格子が膨張又は変形すると磁化は増加すると期待できる。
　このαＦｅの格子を膨張させ得る元素としては、侵入型原子としてよく知られているＢ、ＣおよびＮを利用することができる。・・・本発明では１つの理由としてＦｅの格子を膨張させる元素としてＮを選んだ。また、Ｎを選んだもう１つの大きな理由、この場合には製造工程における雰囲気ガスとして、安価なＮを主体としたガスを用いることができるからである。」（第２頁右下欄第１１行〜第３頁左上欄第４行）
・摘示４−Ｄ：「実施例１
　純度９９．９％のＦｅおよび純度９９．９％のＮｄを用いて、重量比でＦｅ６７．０％、Ｎｄ３３．０％から成る合金をアルゴン雰囲気中で溶製した。・・・
　このインゴットを鉄製乳鉢中で粗粉砕し、さらに・・・粉末とした。この粉にＮを侵入させるために、これをＮＨ３ガスとＨ２ガス中、ほぼ７００℃付近の温度において処理した。」（第３頁右下欄第１５行〜第４頁左上欄第５行）
　
３−４．当審の判断　
３−４−１．取消理由１（申立て理由１）について
　刊行物１には、摘示１−Ａの構成を具備した希土類金属を含む合金粉末の製造方法が記載され、該製造方法における他の金属は、摘示１−Ｂからみて、コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、ニッケル（Ｎｉ）等であり、アルカリ金属、アルカリ土類金属およびこれらの水素化物は、摘示１−Ｃからみて、粒状または粉末状であり、摘示１−Ｄからみて、加熱温度は９００〜１３００℃であり、摘示１−Ｅからみて、反応生成混合物は多孔質であるから、刊行物１には、
「希土類酸化物粉末と、他の金属としてのコバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、又は、ニッケル（Ｎｉ）の粉末と、粒状または粉末状のアルカリ金属、アルカリ土類金属およびこれらの水素化物から選ばれる少なくとも１種との混合物を、不活性ガス雰囲気中または真空下で９００〜１３００℃に加熱した後、多孔質反応生成混合物を湿式処理して副生したＣａＯおよび残留Ｃａを除去することからなる希土類金属を含む合金粉末の製造方法において、前記の加熱に供される混合物がさらにアルカリ金属塩化物およびアルカリ土類金属塩化物から選ばれる少なくとも１種を含有することを特徴とする希土類金属を含む合金粉末の製造方法。」の発明が記載されていると認められる。
　本件発明と刊行物１記載の発明とを対比すると、刊行物１記載の発明における「他の金属としてのコバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、又は、ニッケル（Ｎｉ）」は、「遷移金属」であるから、両者は、
「希土類酸化物粉末と、遷移金属としてのコバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、又は、ニッケル（Ｎｉ）の粉末と、粒状又は粉末状の、アルカリ金属、アルカリ土類金属及びこれらの水素化物から選ばれる少なくとも１種とを混合し、不活性雰囲気中で該混合物を９００〜１２００℃に加熱して希土類元素及びＣｏ、Ｆｅ、又は、Ｎｉを含む合金粉を含む多孔質塊状の反応生成混合物を得、湿式処理することを特徴とする希土類及び遷移金属を含む合金粉の製造方法。」である点で一致するが、次の点で相違する。
相違点（１）：
　希土類及び遷移金属を含む製造される合金粉が、本件発明においては、希土類−遷移金属−窒素系のものであるのに対し、刊行物１記載の発明においては、窒素を含むものであることが規定されていない点。
相違点（２）：
　本件発明においては、湿式処理の前であって、合金粉を含む多孔質塊状の反応生成混合物を得た後に、直ちに、合金粉を含む多孔質塊状の反応生成混合物を窒素ガスからなる雰囲気中において３００〜６００℃の温度に保持する熱処理を行うのに対し、刊行物１記載の発明においては、合金粉を含む多孔質塊状の反応生成混合物を窒素ガスからなる雰囲気中において３００〜６００℃の温度に保持する熱処理を行うことが規定されていない点。
　
　以下、これらの相違点（１）（２）について検討する。
　刊行物２ないし３には、一般式「ＲαＦｅ（１００−α−β−γ）ＮβＨγ」ないし「ＲｅαＦｅ（１００−α−β−γ−δ）ＮβＨγ・Ｍδ」で示される磁性材料を得るため、希土類−鉄原料合金中への窒素及び水素の侵入を、アンモニアガス、あるいは、アンモニアと水素の混合ガス、アンモニアと窒素の混合ガス等のアンモニアを含む還元性混合ガスを用いて、２００〜６５０℃（ないし２００〜７００℃）で行うことが記載され、刊行物４には、鉄−希土類−窒素系永久磁石を得るため、雰囲気ガスとしてＮＨ３ガスとＨ２ガス等のＮを主体としたガスを用いて、７００℃付近の温度で鉄−希土類系合金を処理することが記載されている。
　しかしながら、これらの希土類−鉄原料合金中への窒素及び水素の侵入処理は、溶製され、粉砕された原料合金粉に対して行うものであって、刊行物１に記載されたような還元拡散法により調製された合金粉に対して行うものではないし、まして、湿式処理の前であって、多孔質塊状の反応生成混合物に含まれる合金粉に対して行うものではない。しかも、その処理のための雰囲気は、アンモニアガス、ないし、アンモニアガスを主成分とするものであって、本件発明のように、窒素ガスからなるものではない。
　そして、このような構成上の差異に基づく本件発明の奏する効果に関して、平成１３年６月８日付けで提出された実験成績証明書及び平成１６年２月１３日付け上申書に添付された実験成績証明書を参照すると、湿式処理後の合金粉に対して窒素の侵入処理をする場合よりも、本件発明のように、多孔質塊状の反応生成混合物に対して窒素の侵入処理をする場合の方が、磁気特性向上の顕著な効果を奏することが明らかとされている。また、雰囲気ガスとしてＮＨ３を用いた場合には、短時間で窒素の侵入がなされ、塊状反応生成物の外表面部と内部とで磁気特性のばらつきが大きくなったり、時間が長すぎると、窒素含有量が過剰となり所望の磁気特性を得ることが困難となるのに対し、本件発明のようにＮ２ガスを使用する場合は、塊状反応生成物の外表面部と内部とで磁気特性向上の効果のばらつきが小さく比較的均一であり、時間が長くても磁気特性が飽和し、大きな劣化がみられないことも明らかにされている。
　特許異議申立人は、平成１５年１１月１８日付けで参考資料１〜５を提出し、窒素ガスによる窒化処理は周知である旨を主張しているが、ＮＨ３と同様に、Ｎ２ガスが窒化処理に使用できることが示されているのみで、本件発明のように、湿式処理の前であって、多孔質塊状の反応生成混合物に含まれる合金粉に対して窒化処理を行うものではないし、また、その際に、窒素ガスからなる雰囲気を用いることにより前述の顕著な効果を奏することについて示唆するところもない。
　してみれば、本件発明は、参考資料１〜５の記載を考慮しても、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
３−４−２．取消理由２（申立て理由３）について
　取消理由２は、概略、次の（１）〜（３）の点で明細書の記載が不備であるというものである。
（１）特許請求の範囲の請求項１に記載された「不活性雰囲気中で該混合物を９００〜１２００℃に加熱して希土類−遷移金属系合金粉を含む多孔質塊状の反応生成混合物を得、次いで直ちに、この反応生成混合物を窒素ガスからなる雰囲気中において３００〜６００℃の温度に保持し」における「直ちに」は、その意味が明りょうでないし、また、発明の詳細な説明の記載と矛盾している。
（２）平成１３年６月８日付けの実験成績証明書は、信憑性に疑義があり、本件発明の効果が明りょうでない。
（３）特許請求の範囲の請求項１に記載された「窒素雰囲気」という記載は、発明の詳細な説明や実験成績証明書における窒素ガス雰囲気である旨の記載と整合していない。
　以下、これらの点について検討する。
（１）の点について
　明細書の発明の詳細な説明における「本発明においては、不活性雰囲気中での加熱（９００〜１２００℃）により、希土類−遷移金属系合金粉を含む反応生成混合物が多孔質塊状で得られる。したがって、粉砕工程を経ることなく、直ちに窒素雰囲気での熱処理（３００〜６００℃）を行うことにより、上記合金中に窒素が均一に導入されて窒化が行われ」（段落【０００５】）、「本発明においては、上記工程で希土類−遷移金属系合金が多孔質塊状で得られるため、粉砕を行うことなく直ちに窒素雰囲気中で熱処理を行うことができ、これにより窒化が均一に行われた希土類−遷移金属−窒素合金が得られる。」（段落【００１１】）等の記載からみて、特許請求の範囲の請求項１に記載された「直ちに」は、「間接的でない」ことを明らかにしているもので、加熱処理段階と窒化処理との間に粉砕工程等を介することはないという意味であると解されるから、その意味は、不明りょうであるとはいえないし、発明の詳細な説明の記載と矛盾しているともいえない。
（２）の点について
　平成１３年６月８日付けの実験成績証明書に加え、平成１６年２月１３日付けの上申書に添付された実験成績証明書が提出され、前記３−４−１．で述べたとおり、本件発明の奏する効果が明確に示されている。特許異議申立人は、平成１３年６月８日付けの実験成績証明書は、信憑性に疑義がある旨を主張するだけで、該実験成績証明書が信用できない旨を示す証拠は存在しないから、その主張は採用できない。
（３）の点について
　前記１．述べたように、特許請求の範囲の請求項１の「窒素雰囲気」は、「窒素ガスからなる雰囲気」に訂正されたから、この点の不備は解消している。
　以上の検討からみて、前記（１）〜（３）の点で、本件明細書の記載が不備であるとはいえない。
　
３−４−３．申立て理由３について
　特許異議申立人が主張する申立て理由３は、概略、平成１２年１月３日付け手続補正書による補正のうち、補正後の特許請求の範囲に記載された、反応生成混合物が多孔質塊状である旨は、願書に最初に添付した明細書又は図面に記載されておらず、かつ、同明細書又は図面の記載からみて自明であるともいえないから、願書に添付した明細書又は図面の要旨を変更するものである。そうすると、本件特許の出願は、該手続補正書が提出された平成１２年１月３日にしたものとみなされ、しかも、本件発明は、その出願日より前に頒布されたことになる本件特許に係る公開公報（特開平５−１４８５１７号公報）に記載された発明といえるから、本件発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してなされたものである、というものである。
　そこで、まず、前記手続補正書による補正が、願書に最初に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであるのか否かについて検討する。
　本件特許の願書に最初に添付した明細書には、次の記載が存在する。
「本発明によれば、希土類酸化物粉末と、遷移金属粉末と、アルカリ金属、アルカリ土類金属及びこれらの水素化物から選ばれる少なくとも１種とを混合し、不活性雰囲気中で該混合物を９００〜１２００℃に加熱し、次いで、この反応生成混合物を窒素雰囲気中において３００〜６００℃の温度に保持し、得られた熱処理物を湿式処理することを特徴とする希土類−遷移金属−窒素系合金粉の製造方法が提供される。」（段落【０００４】）
「本発明においては、不活性雰囲気中での加熱（９００〜１２００℃）により、希土類−遷移金属系合金が多孔質塊状で得られる。したがって、粉砕工程を経ることなく、直ちに窒素雰囲気での熱処理（３００〜６００℃）を行うことにより、上記合金中に窒素が均一に導入されて窒化が行われ、引き続いて湿式処理を行うことにより、希土類−遷移金属−窒素系合金の粉末が得られるのである。」（段落【０００５】）
「本発明によれば、上記で得られた希土類−遷移金属−窒素合金を湿式処理に付する。この湿式処理は、該混合物を水中に投入し攪拌する等の方法で水と接触させればよい。
　即ち、塊状混合物を水と接触させると、これに含まれている未反応還元剤及び副生した還元剤の酸化物等が水と反応し、例えばＣａ（ＯＨ）２等の水酸化物を生成して溶解する。従って、塊状混合物は容易に崩壊する。・・・
　崩壊によって生成したスラリーを攪拌後、デカンテーションによって、上部のアルカリ金属等の水酸化物を除去し、注水−攪拌−デカンテーションの操作を繰り返すことにより、該水酸化物を得られた合金粉末から除去することができる。
・・・（中略）・・・
　かくして本発明によれば、希土類−遷移金属−窒素合金の粉末が製造される。」（段落【００１２】〜【００１３】）
　そして、これらの記載と、水との接触により塊状の合金が粉末化することはあり得ないことを併せ勘案すると、「反応生成混合物」に含まれる希土類−遷移金属系合金が「多孔質塊状」である旨の記載は、明らかな誤りであると認められる。また、「塊状混合物を水と接触させる」、「塊状混合物は容易に崩壊する」等の記載からみて、「反応生成混合物」が塊状であることは明らかであり、さらに、粉砕工程を経ることなく、直ちに窒素雰囲気での熱処理を行うことにより、合金中に窒素が均一に導入されて窒化が行われる旨の記載をも併せ勘案すると、希土類−遷移金属系合金を含む「反応生成混合物」が「多孔質塊状」であることは明らかであるといえる。
　してみると、前記手続補正書による補正は、願書に最初に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであって、願書に添付した明細書又は図面の要旨を変更するものとはいえない。
　したがって、申立て理由３は、その前提が妥当でなく、それ故、その理由も妥当なものとはいえないから、採用できない。
　
４．むすび　
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠方法によっては、本件発明に係る特許を取り消すことはできない。　
　また、他に本件発明に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年２月２７日（２００４．２．２７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
希土類−遷移金属−窒素系合金粉の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　希土類酸化物粉末と、遷移金属粉末と、粒状又は粉末状の、アルカリ金属、アルカリ土類金属及びこれらの水素化物から選ばれる少なくとも１種とを混合し、不活性雰囲気中で該混合物を９００〜１２００℃に加熱し
て希
粉
多孔質塊状の
ガスからなる
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、優れた磁気特性と耐蝕性とを有する希土類−遷移金属−窒素系合金粉の製造方法に関する。
　【０００２】
　【従来技術】
　希土類−遷移金属−窒素系合金粉は、磁気特性及び耐蝕性に優れた磁性材料として知られている。
　従来、この合金粉の製造法として、先ず希土類金属粉末を用いて高周波炉、アーク炉などにより、希土類−遷移金属系合金を作製し、次いでアニール処理を行なって母合金とし、この母合金をジョークラッシャーで粗粉砕し、次にボールミル等を用いて平均粒径約１００μｍ程度まで１次微粉砕し、この微粉砕粉をアンモニア−水素混合ガス雰囲気中で、例えば４００℃の温度に１〜４時間保持することにより窒化処理し、さらにボールミル等を用いて２次微粉砕し、平均粒径数μｍの微粉末合金とする方法が知られている（特開平３−１０１１０２号公報）。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、上記製造方法では、１５００℃以上の高温での溶解、粉砕、組成均一化のための熱処理が必要であり、工程が極めて煩雑であるとともに、各工程間において、処理物が一旦大気中に曝されるために酸化により不純物質が生成するという問題がある。さらに使用する原料が高価であるという経済的な問題もある。
　従って本発明の目的は、煩雑な工程がなく、極めて簡潔に、しかも不純物含有の問題が有効に解決され、経済的にも有利な希土類−遷移金属−窒素系合金粉の製造方法を提供することにある。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　本発明によれば、希土類酸化物粉末と、遷移金属粉末と、粒状又は粉末状の、アルカリ金属、アルカリ土類金属及びこれらの水素化物から選ばれる少なくとも１種とを混合し、不活性雰囲気中で該混合物を９００〜１２００℃に加熱し
て希
粉
多孔質塊状の
ガスからなる
　【０００５】
　【作用】
　本発明においては、不活性雰囲気中での加熱（９００〜１２００℃）により、希土類−遷移金属系合金
粉を含む反応生成混合物
ガスからなる
　【０００６】
希土類源
　本発明において、希土類源としてとしては、ネオジム（Ｎｄ）、サマリウム（Ｓｍ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、イットリウム（Ｙ）等の希土類金属の酸化物が使用される。これら希土類酸化物は、希土類金属単体よりも極めて安価であるため、経済的に極めて有利である。勿論、希土類源の−部として、希土類金属単体の粉末あるいは該希土類金属を含む合金粉末を希土類酸化物と併用することは可能である。
　また使用する希土類源の希土類酸化物等の粉末は、平均粒径（フィッシャー・サブシーブ・サイザー法）が１〜５０μｍの範囲にあることが好適である。
　【０００７】
遷移金属源
　遷移金属源としては、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）等の遷移金属の粉末が使用されるが、特に鉄粉が好適に使用される。これらの遷移金属粉末は、金属または合金粉末、あるいはこれらの混合物の形態で使用することができる。またこれら遷移金属源の一部は酸化物として使用することができる。特に、当該金属が、遷移金属源全体の使用量に比して少量であるときには、当該金属の全量を酸化物の形で使用することもできる。
　本発明において、遷移金属源として用いる粉末の粒度は特に制限されないが、製造される合金粉末の粒度及び合金組成の均一性からいって、粒度１００メッシュ以下（タイラー基準）であることが望ましい。
　上述した希土類源と遷移金属源との配合比は、目的とする合金粉末の組成に応じて適宜設定される。
　【０００８】
還元剤
　本発明においては、上記の混合粉末に還元剤を配合する。この還元剤としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属及びこれらの水素化物から選ばれる少なくとも１種が使用される。その代表的な例としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム及びこれらの水素化物を例示することができるが、取扱の安全性及びコストの点から金属カルシウムが好適である。またこれらの還元剤は、粒状または粉末状の形で使用されるが、特にコストの点から粒度４メッシュ以下の粒状金属カルシウムが好適である。
　これらの還元剤は、反応当量（希土類酸化物を還元するのに必要な化学量論量であり、遷移金属を酸化物の形で使用した場合には、これを還元するに必要な分を含む）の１．１〜３．０倍量、好ましくは１．５〜２，０倍量の割合で使用される。
　【０００９】
その他の配合剤
　本発明においては、上記希土類源、遷移金属源及び還元剤とともに、必要に応じて崩壊促進剤を使用することができる。この崩壊促進剤は、後述する湿式処理に際して、生成物の崩壊、粒状化を促進させるために適宜使用されるものであり、例えば特開昭６３−１０５９０９号公報に開示されている塩化カルシウム等のアルカリ土類金属塩、及び酸化カルシウム等がある、これらの崩壊促進剤は、希土類源として使用される希土類酸化物当り１〜３０重量％、特に５〜３０重量％の割合で使用される。
　【００１０】
還元のための加熱
　本発明においては、上述した原料粉末と還元剤、及び必要により使用される崩壊促進剤とを混合し、該混合物を窒素以外の不活性雰囲気、例えばアルゴンガス中で加熱を行うことにより還元を行う。
　また還元のために行われる加熱処理温度は９００〜１２００℃、特に１０５０〜１１５０℃の範囲とすることが好適であり、加熱処理時間は特に制約されないが、還元反応を均一に行うためには、通常、１〜１０時間とすることがよい。
　この還元反応により得られる生成物は、
希土類−遷移金属系合金粉を含む多孔質塊状の混合物である。
　【００１１】
熱処理
　本発明においては、上記工程で希土類−遷移金属系合
金粉を含む反応生成混合物が
ガスからなる
　この熱処理は、上記還元のための加熱温度領域から降温させて、３００〜６００℃、特に４００〜５５０℃の温度とし、この温度範囲で雰囲気を窒素
ガスからなる
反応生成混合物中に含まれる
粉
　上記熱処理時間は、窒化が十分に均一に行われる程度に設定されるが、一般にこの時閻は、４〜１２時間程度である。
　【００１２】
湿式処理
　本発明によれば、上記で得られた希土類−遷移金属−窒素合金
粉を含む塊状混合物
　即ち、塊状混合物を水と接触させると、これに含まれている未反応還元剤及び副生した還元剤の酸化物等が水と反応し、例えばＣａ（ＯＨ）２等の水酸化物を生成して溶解する。従って、塊状混合物は容易に崩壊する。本発明において、この崩壊は、通常、２０〜３０時間程度であるが、例えば崩壊促進剤として酸化カルシウムを使用した場合には、１〜２時間程度に短縮することができる。
　【００１３】
　崩壊によって生成したスラリーを攪拌後、デカンテーションによって、上部のアルカリ金属等の水酸化物を除去し、注水−攪拌−デカンテーションの操作を繰り返すことにより、該水酸化物を得られた合金粉末から除去することができる。また、一部残留した水酸化物は、酢酸あるいは塩酸等の酸を用いて、ｐＨ３〜６、好ましくはｐＨ４〜５の範囲で酸洗浄することによって完全に除去される。
　このような湿式処理終了後は、例えば水洗後、アルコールあるいはアセトン等の有機溶剤で洗浄、脱水した後、真空乾燥すればよい。
　かくして本発明によれば、希土類−遷移金属−窒素合金の粉末が製造される。
　【００１４】
　【実施例】
実施例１
　純度９９．９重量％、粒度３００メッシュ（タイラー標準、以下同じ）以下の電解鉄粉１．５３ｋｇと、純度９９重量％、平均粒度３２５メッシュの酸化サマリウム粉末０．５０ｋｇと、純度９９重量％の粒状金属カルシウム０．２６ｋｇとを、Ｖブレンダーを用いて混合した。ここで得られた混合物をステンレス容器に入れ、アルゴン雰囲気下で９００℃で４時間にわたって加熱処理を施した。
　次いで、３００℃まで温度を降下させ、ガス配管の電磁弁を切り換えることにより、窒素ガスを反応容器内に流し込み、雰囲気をアルゴンガスから窒素ガスに変え、その温度に８時間保持せしめることにより窒化処理を行った。
　その後、反応生成物を冷却してから水中に投じて崩壊を行った。その際、４８メッシュ以上のものが９０ｇ存在しており、これについては水との反応性が遅いので、別途、ボールミルにより粉砕し、水との反応を促進させて崩壊を早めた。
　次いで、水素イオン濃度が８以下となるまで攪拌−デカンテーションを繰り返し、最終的に水分を除去し、乾燥することにより、約１．９ｋｇの合金粉末を得た。この合金粉の組成は、Ｓｍが２３．３重量％、Ｆｅが７３．４重量％、Ｎが３．１重量％、Ｏが０．２重量％であった。
　そして、この合金粉を、振動ディスクミルを用いて粉砕し、得られた平均粒径３２５メッシュ未満の原料粉２０ｇに対して、エポキシ樹脂を０．３ｇ、硬化剤を０．１ｇ混合し、１５ｋＯｅの磁界中で４．１ｔ／ｃｍ２の圧力を加えながら成形してボンド磁石を製作した。このボンド磁石の磁気特性をチオフィー型の自記磁束計で測定したところ、得られた磁石の飽和磁化は６．７ｋＧ、保磁力は７．１ｋＯｅ、最大磁気エネルギー積は８．４ＭＧＯｅであった。
　【００１５】
実施例２
　加熱処理温度を１０５０℃、窒化処理温度を５００℃に変更した以外は実施例１と同様にして約１．９ｋｇの合金粉末を得た。この合金粉の組成は、Ｓｍが２３．２重量％、Ｆｅが７３．２重量％、Ｎが３．４重量％、Ｏが０．２重量％であった。
　また、この合金粉を用いて、実施例１と同様にしてボンド磁石を製作し、その磁気特性の測定を行ったところ、飽和磁化は７．１ｋＧ、保磁力は７．６ｋＯｅ、最大磁気エネルギー積は１０．３ＭＧＯｅであった。
　【００１６】
実施例３
　加熱処理温度を１１８０℃、窒化処理温度を６００℃に変更した以外は実施例１と同様にして約１．９ｋｇの合金粉末を得た。この合金粉の組成は、Ｓｍが２３．３重量％、Ｆｅが７３．２重量％、Ｎが３．３重量％、Ｏが０．２重量％であった。
　また、この合金粉を用いて、実施例１と同様にしてボンド磁石を製作し、その磁気特性の測定を行ったところ、飽和磁化は７．０ｋＧ、保磁力は７．５ｋＯｅ、最大磁気エネルギー積は１０．１ＭＧＯｅであった。
　【００１７】
比較例１
　加熱処理温度を１０５０℃、窒化処理温度を２６０℃に変更した以外は実施例１と同様にして約１．９ｋｇの合金粉末を得た。この合金粉の組成は、Ｓｍが２３．３重量％、Ｆｅが７５．３重量％、Ｎが１．２重量％、Ｏが０．２重量％であった。
　また、この合金粉を用いて、実施例１と同様にしてボンド磁石を製作し、その磁気特性の測定を行ったところ、飽和磁化は６．１ｋＧ、保磁力は０．６ｋＯｅ、最大磁気エネルギー積は１．５ＭＧＯｅであった。
　【００１８】
比較例２
　加熱処理温度を１０５０℃、窒化処理温度を６４０℃に変更した以外は実施例１と同様にして約１．９ｋｇの合金粉末を得た。この合金粉の組成は、Ｓｍが２３．４重量％、Ｆｅが７５．８重量％、Ｎが０．４重量％、Ｏが０．４重量％であった。
　また、この合金粉を用いて、実施例１と同様にしてボンド磁石を製作し、その磁気特性の測定を行ったところ、飽和磁化は６．３ｋＧ、保磁力は１．５ｋＯｅ、最大磁気エネルギー積は２．４ＭＧＯｅであった。
　【００１９】
比較例３
　純度９９．９重量％の電解鉄粉１１４８ｇと、純度９９．９重量％のサマリウムメタル３５８ｇを用いて、アルゴンガス中において、高周波炉により溶解してＳｍＦｅ母合金を作成し、この合金をジョークラッシャーで粗粉砕し、次にボールミルを用いて平均粒径１００μｍ以下となるまで一次粉砕した。この一次粉砕粉を、窒素
ガスからなる
　また、この処理物を、ボールミルによってさらに２次微粉砕を行い、平均粒径が３２５メッシュ以下とし（約１．３ｋｇの合金粉末を得た）、実施例１と同様にしてボンド磁石を製作し、その磁気特性の測定を行ったところ、飽和磁化は６．５ｋＧ、保磁力は５．３ｋＯｅ、最大磁気エネルギー積は８．２ＭＧＯｅであった。
　【００２０】
　【発明の効果】
　本発明によれば、大気中に処理物を曝すことなく、一連の操作によって磁気特性に優れた希土類−遷移金属−窒素系合金粉末を製造することができる。この方法は、特に工程が簡素化されており、実質的に粉砕を行う必要がなく、また組成均一化のための熱処理も不要である。また使用する原料も安価であり、且つ、還元及び窒化のための各加熱処理を低温で行うことができ、工業的に極めて有用である。