【事件の表示】
　特許第３２０４３５８号「非水電解液二次電池」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第３２０４３５８号の請求項１、２に係る特許を取り消す。
【理　由】
［１］本件発明
　本件特許第３２０４３５８号（平成７年２月１３日出願、平成１３年６月２９日設定登録）の請求項１，２に係る発明は、特許明細書及び図面の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１，２に記載された次のとおりのものである。
　
「【請求項１】　ＬｉＭｘＣｏ１−ｘＯ２（ＭはＣｏを除く遷移金属の少なくとも１種を表し、０≦ｘ≦１．０である。）を活物質とし、活物質の他に導電剤及び結着剤を含有する正極と、負極と、正負極間に介在するセパレータと、セパレータに保持された非水電解液とを備えた二次電池において、正極活物質の比表面積が０．３５〜２．０ｍ２／ｇであり、正極活物質のＸ線回折図形における（００３）面ピーク及び（１０４）面ピークの半価幅がともに０．１０〜０．２０であることを特徴とする非水電解液二次電池。
【請求項２】　正極の導電剤の含有量が、正極を構成する固形物質全体に対して８重量％以下である請求項１に記載の非水電解液二次電池。」
（以下、この請求項１，２に係る発明を、それぞれ「本件発明１，２」という。）
　
［２］引用刊行物の記載事項
　当審が平成１５年２月７日付けで通知した取消理由１（特許法第２９条第２項違反）において引用した本件出願前公知の刊行物１，２には、以下の事項が記載されている。
　
刊行物１：特開平６−２６７５３９号公報（特許異議申立人日立マクセル株式会社による特許異議申立書（以下「申立書Ａ」という）に添付した甲第２号証；特許異議申立人田村敏明による特許異議申立書（以下「申立書Ｂ」という）に添付した甲第７号証）
１−ア．「リチウム、リチウム合金またはリチウムイオンを吸蔵・放出する化合物からなる負極と、一般式Ｌｉx ＮｉＯ2 （０＜ｘ＜１．１）で表わされるリチウム複合酸化物、もしくは前記一般式のニッケル（Ｎｉ）の一部を他の遷移金属で置換したリチウム複合酸化物または前記一般式のものに非遷移元素を添加したリチウム複合酸化物を活物質とする正極と、非水溶媒に電解質を溶解した電解液とを備えたリチウム二次電池において、前記正極活物質は、ＣｕＫα線を使用した粉末Ｘ線回折において、２Θ＝１８゜〜２０゜付近の（００３）面の回折ピーク半価幅が０．１４〜０．３０で、かつＮｉの平均価数が２．９〜３．１であることを特徴とするリチウム二次電池。」（特許請求の範囲の請求項２）
　
１−イ．「前記回折ピーク半価幅を規定したのは、次のような理由によるものである。前記回折ピーク半価幅を０．１４未満にすると前記リチウム複合酸化物の結晶性が高くなり過ぎてリチウムの吸蔵・放出を阻害するばかりか、前記リチウムの吸蔵・放出時に結晶が壊れ易くなる。一方、前記回折ピーク半価幅が０．３０を越えると結晶性が極端に悪化してリチウムの吸蔵・放出を阻害する。」（【００１８】）
　
１−ウ．「・・・前記粉末状正極活物質は窒素ガス吸着法による比表面積が１ｍ2 ／ｇ以下であることが好ましい。前記比表面積を有する正極活物質は、空気中の水分、二酸化炭素に対してより安定になると共に、非水溶媒との反応が抑えられて充放電効率、充放電サイクル特性を向上する点で好ましい。」（【００２０】）
　
１−エ．「・・・実施例１
　・・・次いで、・・・正極を作製した。・・・また、・・・負極を作製した。・・・前記正極、ポリプロピレン性多孔質フィルムからなるセパレ―タおよび前記負極をそれぞれこの順序で積層した後、前記負極が外側に位置するように渦巻き状に巻回して電極群を製造した。さらに、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートの混合溶媒（混合体積比率５０：５０）にＬｉＰＦ6 を１．０モル／ｌ溶解して電解液を調製した。・・・前記電極群及び前記電解液をステンレス製の有底円筒状容器内にそれぞれ収納して前述した図１に示す円筒形リチウム二次電池を組み立てた。」（【００３５】〜【００４０】）
　
１−オ．「・・・実施例３
　まず、・・・水酸化ニッケル粉末［Ｎｉ（ＯＨ）2 ］と水酸化リチウム（ＬｉＯＨ・Ｈ2 Ｏ）とをＬｉ：Ｎｉのモル比が１．０５：１になるように配合し、乳鉢にて十分に混合した後、酸素気流中および空気気流中、５００℃、６００℃、７００℃、８００℃、９００℃の温度でそれぞれ５時間熱処理を行い、さらに粉砕して粉末状の生成物を得た。得られた各生成物は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折によりＬｉＮｉＯ2 であることが認められ、回折ピーク位置に違いは認められなかった。回折ピーク半価幅は下記の表１に示すように焼成温度が下がるに伴って広がった。・・・前記酸素気流中および空気気流中、６００℃、７００℃、８００℃、９００℃の温度での焼成により得られた８種の生成物について、ＣｕＫα線を使用した粉末Ｘ線回折において、２Θ＝１８゜〜２０゜付近の（００３）面の回折ピーク半価幅を測定した。また、酸化還元滴定法により前記各生成物のＮｉの平均価数を調べた。その結果を下記表１に示す。
　　　　　　　　　　　　　　　　　表１
　　　　生成物　焼成雰囲気　焼成温度　回折ピーク　　Ｎｉの
　　　　記号　　　　　　　　（℃）　　半価幅（゜）　平均価数
　　　　　Ａ　　酸素気流　　　６００　０．３５０　　　３．１０
　　　　　Ｂ　　酸素気流　　　７００　０．１７０　　　３．０６
　　　　　Ｃ　　酸素気流　　　８００　０．１５０　　　２．９４
　　　　　Ｄ　　酸素気流　　　９００　０．１３９　　　２．９１
　　　　　Ｅ　　空気気流　　　６００　０．２９０　　　２．９４
　　　　　Ｆ　　空気気流　　　７００　０．１５０　　　２．９１
　　　　　Ｇ　　空気気流　　　８００　０．１４０　　　２．８６
　　　　　Ｈ　　空気気流　　　９００　０．１３６　　　２．８０」（【００４５】〜【００４８】）
　
１−カ．「次いで、前記各ＬｉＮｉＯ2 粉末９１重量％、アセチレンブラック３．５重量％、黒鉛３．５重量％およびエチレン−プロピレン−ジエン共重合体２重量％からなる混合物をトルエンでペースト状にした後、アルミニウム箔に塗布し、乾燥、ロールプレスを行って８種の正極を作製した。・・・このような各正極を用いた以外、実施例１と同様で前述した図１に示す８種の円筒形リチウム二次電池を組み立てた。」（【００４９】）
　
１−キ．「前記実施例３ではＬｉＮｉＯ2 を正極活物質として用いたが、前記Ｎｉの一部をＣｏ・・・などの他の遷移金属で置換した場合・・・でも実施例３と同様な効果を達成することができる。」（【００５２】）
　
１−ク．第４図には、実施例３のリチウム二次電池における充放電サイクルと放電容量との関係が示されている。
　
刊行物２：特開平４−２４９０７３号公報（申立書Ａに添付した甲第１号証；申立書Ｂに添付した甲第１号証）
２−ア．「粉末状のリチウム複合酸化物を正極活物質とする非水電解液二次電池において、前記リチウム複合酸化物の比表面積を0.01〜3.0m2/g とすることを特徴とする非水電解液二次電池。」（特許請求の範囲の請求項１）
　
２−イ．「・・・正極活物質と電解液との反応面積は、初期容量を大きくするために一定以上の面積が必要であり、かつ、電池反応の進行に伴う容量劣化を避けるために一定以下の面積が必要であると考えられる。・・・上記反応面積をより正確に表すパラメータとして、リチウム複合酸化物の比表面積を用いることが適切であると考えられる。本発明は、リチウム複合酸化物を正極活物質に用いた非水電解液二次電池の充放電サイクルの進行に伴う容量低下の改善を目的とする。」（【０００６】〜【０００８】）
　
２−ウ．「図２から、正極活物質であるＬｉＣｏＯ2 の比表面積が３．０ｍ2 ／ｇ前後まで増加するのに伴って容量保持率はしだいに減少していき、約３．０ｍ2 ／ｇ以上になると容量保持率はほぼ一定となることがわかる。また、図３から、ＬｉＣｏＯ2 の比表面積が約０．０１ｍ2 ／ｇまで増加するのに伴って、容量は比較的急激に増加し、０．０１ｍ2 ／ｇ以上になると初期容量はほぼ一定になることがわかる。比表面積が小さい（０．００５ｍ2 ／ｇの場合）正極活物質では、その粒子径が大きくなるから、活物質のイオン移動特性が低下して活物質の利用率が悪くなったものと考えられる。これらの図２及び図３から、ＬｉＣｏＯ2 の比表面積は、好ましくは０．０１〜３．０ｍ2 ／ｇであり、より好ましくは０．０２〜２．０ｍ2 ／ｇであることがわかる。」（【００３４】）
　
［３］対比
　刊行物１には、負極と、一般式Ｌｉx ＮｉＯ2 （０＜ｘ＜１．１）で表わされるリチウム複合酸化物、もしくは前記一般式のニッケル（Ｎｉ）の一部を他の遷移金属で置換したリチウム複合酸化物を活物質とする正極と、非水溶媒に電解質を溶解した電解液とを備えたリチウム二次電池において、前記正極活物質は、ＣｕＫα線を使用した粉末Ｘ線回折において、２Θ＝１８゜〜２０゜付近の（００３）面の回折ピーク半価幅が０．１４〜０．３０であるリチウム二次電池について記載されている（１−ア）。また、該電池は、正極、セパレ―タおよび負極をそれぞれこの順序で積層した後、渦巻き状に巻回した電極群、及び電解液を有底円筒状容器内に収納して円筒形リチウム二次電池に組み立てられたものであり（１−エ）、該正極活物質は、好ましくは比表面積が１ｍ2 ／ｇ以下であり（１−ウ）、水酸化ニッケル粉末［Ｎｉ（ＯＨ）2 ］と水酸化リチウム（ＬｉＯＨ・Ｈ2 Ｏ）とを配合し、酸素気流中および空気気流中で熱処理を行い、さらに粉砕して得た、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折によりＬｉＮｉＯ2 であることが認められた粉末状の生成物であり、酸素気流中７００℃、８００℃の熱処理を受けたものは、（００３）面の回折ピーク半価幅がそれぞれ０．１７０（生成物記号Ｂ）、０．１５０（同Ｃ）、空気気流中７００℃の熱処理を受けたものは、同ピークが０．１５０（同Ｆ）であること（１−オ）、この正極活物質９１重量％に、アセチレンブラック３．５重量％、黒鉛３．５重量％およびエチレン−プロピレン−ジエン共重合体２重量％を加えたペーストをアルミニウム箔に塗布して正極が作製されること（１−カ）、正極活物質のＬｉＮｉＯ2 は、Ｎｉの一部をＣｏで置換してよいこと（１−キ）が記載されている。そして、電池の電解液は、当然にセパレータに保持されていること、及び、Ｘ線回折によりＬｉＮｉＯ2 であると認められた粉末状生成物は、主な回折ピークとして、（００３）面回折ピークとともに（１０４）面ピークを有することが周知であることを参酌すると、刊行物１には、「ＬｉＮｉＯ２、若しくはＬｉＮｉｘＣｏ１−ｘＯ２を活物質とし、活物質の他にアセチレンブラック３．５重量％、黒鉛３．５重量％およびエチレン−プロピレン−ジエン共重合体２重量％を含有する正極と、負極と、正負極間に介在するセパレータと、セパレータに保持された、非水溶媒に電解質を溶解してなる電解液とを備えた二次電池において、正極活物質の比表面積が１ｍ２／ｇ以下であり、正極活物質のＸ線回折図形における（００３）面ピークの半価幅が０．１５０、０．１７０であり、（１０４）面ピークを有するリチウム二次電池。」の発明が記載されているといえる。（以下、この発明を「刊行物１発明」という。）
　そこで、本件発明１（前者）と、刊行物１発明（後者）とを対比すると、後者の「ＬｉＮｉＯ２、若しくはＬｉＮｉｘＣｏ１−ｘＯ２」、「アセチレンブラック・・・、黒鉛・・・」、「エチレン−プロピレン−ジエン共重合体」、「非水溶媒に電解質を溶解してなる電解液」、及び「リチウム二次電池」は、前者の「ＬｉＭｘＣｏ１−ｘＯ２（ＭはＣｏを除く遷移金属の少なくとも１種を表し、０≦ｘ≦１．０である。）」、「導電剤」、「結着剤」、「非水電解液」、及び「非水電解液二次電池」に相当するから、両者は、「ＬｉＭｘＣｏ１−ｘＯ２（ＭはＣｏを除く遷移金属の少なくとも１種を表し、０≦ｘ≦１．０である。）を活物質とし、活物質の他に導電剤及び結着剤を含有する正極と、負極と、正負極間に介在するセパレータと、セパレータに保持された非水電解液とを備えた二次電池において、正極活物質の比表面積が１ｍ２／ｇ以下であり、正極活物質のＸ線回折図形における（００３）面ピークの半価幅が０．１５０、０．１７０であり、同（１０４）面ピークを有する非水電解液二次電池。」である点で一致し、以下の点で相違する。
　
相違点１：正極活物質の比表面積が、前者では０．３５〜２．０ｍ２／ｇであるのに対して、後者では１ｍ２／ｇ以下である点。
相違点２：正極活物質のＸ線回折図形において、前者では（１０４）面ピークの半価幅が０．１０〜０．２０であるのに対して、後者では（１０４）面ピークの半価幅が不明である点。
　
［４］判断
（１）相違点１について
　刊行物１発明において、正極活物質の比表面積が０．３５〜１ｍ２／ｇである場合、本件発明１は刊行物１発明と相違しない。
　しかし、刊行物１発明では比表面積の下限値が規定されていないから、本件発明１において、比表面積の下限を０．３５ｍ２／ｇと規定することの臨界的意義について、以下に検討する。
　本件発明１において、正極活物質の比表面積の下限を０．３５ｍ２／ｇとしているのは、本件明細書の記載によると、「正極活物質の比表面積が小さすぎると、活物質と電解液との反応面積が小さくなり、電流密度が過大となって、大電流を放電するときに電圧が低下したり、容量が低くなったりする。」（【００１１】）という課題を解決するためであり、その比表面積の下限値の設定が、上限値の設定と相まって、「正極活物質の比表面積を０．３５〜２．０ｍ2／ｇの範囲に限定することにより、必要な反応面積を確保しつつ、活物質の含有量も多くし、電池容量及び寿命を向上させた」（【００１２】）という効果をもたらすものである。
　ところが、刊行物２には、非水電解液二次電池の正極活物質と電解液との反応面積は、初期容量を大きくするために一定以上の面積が必要であり、かつ、電池反応の進行に伴う容量劣化を避けるために一定以下の面積が必要であるが、上記反応面積をより正確に表すパラメータは、正極活物質の比表面積であること（２−イ）、比表面積が３．０ｍ2 ／ｇ前後まで増加するのに伴って容量保持率はしだいに減少していき、約３．０ｍ2 ／ｇ以上になると容量保持率はほぼ一定となるのに対して、初期容量は比表面積が約０．０１ｍ2 ／ｇまで増加するのに伴って、比較的急激に増加し、０．０１ｍ2 ／ｇ以上になると初期容量はほぼ一定になる（２−ウ）ことから、正極活物質の比表面積を０．０１〜３．０ｍ2 ／ｇ とすること（２−ア）が記載されているから、容量保持率（寿命）の観点から正極活物質の比表面積の上限値を設定するとともに、初期容量の観点から適度な下限値を設定することは、公知であったといえる。
　してみれば、刊行物１発明の二次電池においても、電池容量及び寿命をさらに向上させるために、その比表面積の下限を刊行物２に記載された範囲から適宜選択して０．３５ｍ２／ｇとすることは、当業者が容易になし得る設計的事項であるといえ、かつ、その下限値の設定により、本件発明１が格別の作用、効果を奏するものになったものともいえないから、本件発明１の比表面積の下限値に臨界的意義を見出すことはできない。
　
（２）相違点２について
　本件発明１における正極活物質の（００３）面ピークと（１０４）面ピークとの半価幅の限定は、本件明細書の段落【００１３】の記載によると、「半価幅は、結晶化度を表し、半価幅が小さいと結晶化度が高く、半価幅が大きいと結晶化度が低いことが知られている。」ことに基づき、「半価幅を最適の範囲に限定することで、活物質の結晶化度を適切にし、活物質粒子の充填密度を高く維持しつつ、Ｌｉイオンを移動しやすくし、その結果、大容量及び大電流放電を可能ならしめ」るためのものであって、「半価幅が０．５０より大きくなると、結晶化度が低すぎるため、活物質粒子の比重が軽くて充填密度が低くなり、容量が小さくなる。かといって、半価幅が限りなく０に近くなると、結晶化度が高すぎて隙間が無いため、Ｌｉイオンが移動しにくく、大電流を放電できないか又は放電したときの電圧低下が著しく大きくなる」ものである。
　そして、固体結晶における複数のＸ線回折ピークは、それぞれ異なる結晶面の結晶性を表すものであるから、本件発明１における上記限定は、正極活物質の（００３）面と（１０４）面とにおける結晶化度を限定したものということができる。
　ここで、固体結晶のそれぞれの結晶面の結晶化度を独立に制御することにより、それぞれのＸ線回折ピークの半価幅を独立に制御することは不可能なことではなく、例えば、特許権者が特許異議意見書に添付した参考資料（３）（International Journal of Inorganic Materials 1 (1999）29-37）に見られるように、ゾルゲル法と、燃焼法という異なる製造方法によったり、参考資料（４）（特開２００１−１６７７６１号公報）に見られるように、結晶配向性の異なる原材料を用いたりする等の、特定の結晶面の結晶成長を助長、または阻害する方法により行われるものと認められる。
　これに対して、刊行物１発明における正極活物質は、同じ原料組成物を用い、焼成温度を異ならせることにより、ＬｉＭｘＣｏ１−ｘＯ２の（００３）面ピークの半価幅を異なるものとしている方法により製造されたものであり、焼成温度が高いほど（００３）面ピークの半価幅が小さい、すなわち、（００３）面の結晶化度が向上するものである（１−オ）。
　ところが、この、同じ原料組成物を用い、焼成温度のみを異ならせてＬｉＭｘＣｏ１−ｘＯ２を作成する方法により、焼成温度の上昇に伴って、（００３）面、（１０４）面を含む全てのＸ線回折ピークの半価幅が減少する、すなわち、（００３）面、（１０４）面を含む全ての結晶面において結晶化度が向上する結晶が得られることは、同参考資料（２）（Journal of Power Sources 54 (1995) 373-377）の第３７４頁右欄第１１〜１２行、及びFig.２の記載から明らかである。
　してみると、刊行物１記載の正極活物質においても、（００３）面の結晶化度を制御すると、参考資料（２）記載のものと同様に、（１０４）面の結晶化度も同様の傾向を示すものと認められるから、（１０４）面ピークの半価幅が（００３）面ピークの半価幅と同程度の０．１０〜０．２０となっている蓋然性が高いものである。
　また、そうでないとしても、リチウムイオンを吸蔵・放出し易い結晶性（結晶化度）とするという刊行物１発明における課題（１−イ）は、本件発明１の課題と共通であり、リチウムイオンの吸蔵・放出には３次元的な結晶構造、すなわち、各結晶面における結晶化度の最適化が必要であることは、当業者が容易に想到し得る事項であるから、刊行物１発明における正極活物質について、（００３）面ピークの半価幅とともに（１０４）面ピークの半価幅についても確認し、（００３）面ピークの半価幅と同程度の０．１０〜０．２０の範囲に規定することは、当業者が容易になし得た設計的事項であるといえるし、また、その規定により、本件発明１が、刊行物１発明の効果（１−ク）から予想されない格別の作用、効果を奏するものになったともいえない。
　　
　本件発明２は、本件発明１の構成に、正極の導電剤の含有量についての限定を付加するものであるが、そのような限定は、刊行物１の１−カに「アセチレンブラック３．５重量％、黒鉛３．５重量％」（「導電剤の含有量が・・・７重量％」に相当）と記載された事項であるから、本件発明１に対する理由と同様の理由により、刊行物１，２の記載に基づいて当業者が容易になし得たものである。
　
［５］むすび
　以上のとおり、本件発明１，２は、上記刊行物１及び２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　したがって、本件発明１，２についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認める。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年１月２０日（２００４．１．２０）