【事件の表示】
　特許第３２７５６５２号「固体高分子型燃料電池用電極およびそれを用いた燃料電池」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２７５６５２号の請求項１、２に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３２７５６５２号の手続の経緯は次のとおりである。
　特許出願　　　　　　　　　　　　　　　平成　７年　９月２６日
　設定登録　　　　　　　　　　　　　　　平成１４年　２月　８日
　特許掲載公報発行　　　　　　　　　　　平成１４年　４月１５日
　特許異議申立（異議申立人：桑原護洋）　平成１４年１０月１５日
　特許異議申立（異議申立人：吉田春男）　平成１４年１０月１５日
　取消理由通知　　　　　　　　　　　　　平成１５年　４月１６日付け
　訂正請求　　　　　　　　　　　　　　　平成１５年　６月２４日
　特許異議意見書　　　　　　　　　　　　平成１５年　６月２４日
　審尋　　　　　　　　　　　　　　　　　平成１５年　７月　１日
　
２．訂正の適否についての判断
２−１．訂正の内容
　訂正の内容は、平成１５年６月２４日付けの訂正請求書及びそれに添付された訂正明細書の記載からみて、下記（１）〜（６）のとおりである。
（１）訂正事項ａ 
　特許請求の範囲の請求項１，２の「前記細孔部の比容積は０．０６ｃｍ３／ｇ以上であり」を、「前記細孔部の比容積は０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下であり」と訂正し、下記のとおりとする。
「【請求項１】　固体高分子電解質と貴金属触媒を担持した炭素粉末とからなる触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって、前記触媒層は直径０．０４〜１．０μｍの細孔部を有し、前記細孔部の比容積は０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下であり、前記細孔部に前記固体高分子電解質を分布させたことを特徴とする固体高分子型燃料電池用電極。
　【請求項２】　固体高分子電解質膜の両面に電極を配した固体高分子型燃料電池であって、前記電極のうち少なくとも一方は、固体高分子電解質と貴金属触媒を担持した炭素粉末とからなる触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって、前記触媒層は直径０．０４〜１．０μｍの細孔部を有し、前記細孔部の比容積は０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下であり、前記細孔部に前記固体高分子電解質を分布させたことを特徴とする固体高分子型燃料電池。」
　
（２）訂正事項ｂ
　明細書の【００１２】の「ＰＥＦＣ用電極では固体高分子電解質は直径０．０４〜１．０μｍの細孔部に分布しているといえる。」を、「ＰＥＦＣ用触媒層では固体高分子電解質は直径０．０４〜１．０μｍの細孔部に分布しているといえる。」と訂正する。
　
（３）訂正事項ｃ
　明細書の【００１６】の「これら固体高分子電解質量を変化させた電極の細孔構造を明確にするため、細孔分布を水銀圧入法により測定した。」を、「これら固体高分子電解質量を変化させた触媒層の細孔構造を明確にするため、細孔分布を水銀圧入法により測定した。」と訂正する。
　
（４）訂正事項ｄ
　明細書の【００２２】の「電極の細孔分布は水銀圧入法により測定した。」を、「触媒層の細孔分布は水銀圧入法により測定した。」と訂正する。
　
（５）訂正事項ｅ
　明細書の【００２３】の「電極の直径０．０４〜１．０μｍにある細孔比容積」を、「触媒層の直径０．０４〜１．０μｍにある細孔比容積」と訂正する。
　
（６）訂正事項ｆ
　明細書の【００２５】、【００２６】の「電極の直径０．０４〜１．０μｍの細孔比容積」を、「触媒層の直径０．０４〜１．０μｍの細孔比容積」と訂正する。
　
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
（１）訂正事項ａについて
　訂正事項ａは、請求項１，２に記載の触媒層の細孔部の比容積の数値について、「０．０６ｃｍ３／ｇ以上」から、「０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下」とすることにより、その上限値を、願書に添付した図面の第４，５図の記載に基づいて、「略０．０９５ｃｍ３／ｇ」と定めたものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、新規事項を追加するものでも、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　
（２）訂正事項ｂについて
　訂正事項ｂは、固体電解質が直径０．０４〜１．０μｍの細孔部に分布しているといえる部材を、「ＰＥＦＣ電極」から「ＰＥＦＣ触媒層」と訂正するものである。
　この点に関し、願書に添付した明細書には、【従来の技術】の項に「・・・ＰＥＦＣは・・・高出力を実現するには電極触媒であるＰｔ粒子と固体高分子電解質との接触面積、すなわち反応面積の増加と、反応ガスを供給するガスチャネルの形成を考慮した電極設計が重要となる。」（【０００６】）、【課題を解決するための手段】の項に「本発明の固体高分子型燃料電池用電極は、少なくとも固体高分子電解質と貴金属触媒を担持した炭素粉末からなる触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって」（【００１０】）、【作用】の項に「ＰＥＦＣ用電極では固体高分子電解質は直径０．０４〜１．０μｍの細孔部に分布しているといえる。・・・また、この細孔部は・・・水素および酸素の反応ガスの供給路（ガスチャンネル）としても機能すると考えられる。よって、ＰＥＦＣでは、反応場はガスチャンネルとしても機能する直径０．０４〜１．０μｍの細孔部に存在するといえる。」（【００１２】）と記載され、【実施例】には、「・・・１．０μｍ以上の細孔比容積も変化しているが、この部分はカーボンペーパーに起因する細孔部である。」（【００１７】）と記載されている。
　これらの明細書の記載から、ＰＥＦＣ電極は触媒層とガス拡散層とからなり、ＰＥＦＣ電極のうち、固体高分子電解質と接触して反応し、かつ、ガスチャネルとして機能する直径０．０４〜１．０μｍの細孔を有するのは触媒層であり、「カーボンペーパー」、すなわち、ガス拡散層の細孔は直径が１．０μｍ以上であることが自明であるから、固体高分子電解質が直径０．０４〜１．０μｍの細孔部に分布しているといえる部材は、ＰＥＦＣ電極のうちの「触媒層」であることが、明細書に記載されているに等しい事項として把握できる。
　してみれば、上記訂正事項（ｂ）は、直径０．０４〜０．１μｍの細孔部に固体高分子電解質が分布しているといえる部材が、「ＰＥＦＣ電極」のうちの「触媒層」であることを明確にしたものか、あるいは、「ＰＥＦＣ触媒層」とすべきところを、「ＰＥＦＣ電極」とした誤記を訂正したものであるといえるから、明りょうでない記載の釈明を目的としたものか、あるいは、誤記の訂正を目的とするものであり、かつ、新規事項を追加するものでも、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　
（３）訂正事項ｃについて
　訂正事項ｃは、固体高分子電解質が直径０．０４〜１．０μｍの細孔部に分布しているといえる部材は、ＰＥＦＣ電極のうちの「触媒層」であるという、上述の明細書に記載されたに等しい事項に基づいて、固体高分子電解質量を変化させた細孔構造を明確にすべき部材が「電極」のうちの「触媒層」であると明確にしたものか、または、「触媒層」とすべきところを「電極」とした誤記を訂正したものであるといえるから、明りょうでない記載の釈明を目的としたものか、あるいは誤記の訂正を目的とするものであり、かつ、新規事項を追加するものでも、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　
（４）訂正事項ｄについて
　訂正事項ｄは、上述の明細書に記載されたに等しい事項に基づいて、水銀圧入法により測定した細孔分布の主要部分が、電極のうちの「触媒層」に由来するものであることを明確にするために、「電極の細孔分布」を「触媒層の細孔分布」に訂正したものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的としたものであり、かつ、新規事項を追加するものでも、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　
（５）訂正事項ｅ，ｆについて
　訂正事項ｅ，ｆは、上記明細書に記載されたに等しい事項に基づいて、直径０．０４〜１．０μｍにある細孔を有する部材が「電極」のうちの「触媒層」であることを明確にしたものか、あるいは、「触媒層」とすべきところを「電極」と誤記したものを訂正したものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的としたものか、あるいは誤記の訂正を目的とするものであり、かつ、新規事項を追加するものでも、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　
２−３．むすび
　したがって、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する同法第１２６条第２項および第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立についての判断
３−１．本件発明
　本件の請求項１，２に係る発明は、上記訂正に係る訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１，２に記載された事項により特定されるとおりのものである。（上記２．２−１．（１）訂正事項ａ参照。以下、請求項１，２に係る発明を、それぞれ「本件発明１，２」という。）
　
３−２．取消理由に引用した先願、及び刊行物
（１）先願１：特願平７−５７９３１号（特開平８−２２７７１６号公報参照）（申立人桑原護洋の提出した甲第１号証）
　当審が平成１５年４月１６日付けで通知した取消理由において引用した上記先願１の願書に最初に添付した明細書又は図面（以下、「先願明細書」という。）には、「高分子固体電解質型燃料電池用電極構成原料及びその製造方法」に関して、以下の記載がある。
　
１−ア．「ＰＥＭＦＣ（注：高分子固体電解質型燃料電池）は、ＰＥＭ（注：イオン交換膜）の両側にアノード及びカソードがホットプレス等により接合されることにより電池の基本が構成される。このアノード及びカソードは多孔質触媒層とカーボンペーパなどの導電性多孔質支持層から成り、電極反応は触媒表面で起こる。該触媒層は、単独の触媒粒子あるいは触媒金属をカーボンブラック等の担体に担持させた担持触媒粒子にイオン交換樹脂を被覆した構成要素を集合して形成される。・・・」（【０００３】）
　
１−イ．「【実施例１】　・・・白金担持量が30重量％である白金カーボン触媒を調製した。この白金カーボン触媒を、・・・約40分間粉砕した。・・・　該粉砕カーボン触媒中のカーボンブラックとイオン交換樹脂との比率が重量で１：１となる量の市販のイオン交換樹脂分散液（ナフィオン溶液、アルドリッチ社の商品）に浸漬し、かつ・・・懸濁液・・・とした後、該懸濁液を噴霧して溶媒を飛散させ乾燥状態で前記カーボンブラック上にナフィオンを被覆した。次にこのナフィオン被覆カーボンブラック・・・の分散液を・・・撥水化処理した集電体として機能するカーボンペーパ上に付着させた後、・・・ホットプレスして集電体付き電極を調製した。又該電極（多孔質触媒層）中に存在する内径１μｍ未満の細孔容積を水銀ポロシメーターにより測定したところ2.6 ｃｃ／ｇであった。この電極２枚を・・・ナフィオン115 （イオン交換樹脂）膜を挟んで、イオン交換膜を中間に挟んだサンドイッチ構造の燃料電池を得た。」（【００１２】〜【００１４】）
　
１−ウ．「【比較例１】　粉砕を60分間継続したこと以外は、実施例１と同一条件で燃料電池を調製した。この場合のボールミルによる粉砕後の白金−カーボン触媒の凝集体の分布を測定したところ、図２に示すような単一ピークを有していた。又前記の方法で集電体付き電極を作製したところ、電極中に存在する内径１μｍ未満の細孔容量は0.3 ｃｃ／ｇであった。」（【００１５】）
　
１−エ．「表１における実施例及び比較例を比較すると分かるように、白金−カーボン触媒の凝集体の粒度分布が２つのピークを有する場合（実施例）、ピークが１本である分布（比較例）と比較してセル温度及び電圧にかかわらず、高い電流密度が得られ、かつ過電圧が低く、反応が進行しやすくなっている。」（【００１８】）　
　　
（２）刊行物２：「１９９４年電気化学秋季大会　講演要旨集」電気化学協会、２Ｋ０３、第２５７頁（平成６年９月５日発行）（同甲第２号証）
　同じく引用した、本件出願前に頒布された上記刊行物２には、「固体高分子型燃料電池の研究（Ｖ），触媒層中の撥水材の影響　その２」と題して、下記の事項が記載されている。
　
２−ア．「我々は撥水材（ＰＴＦＥを添加した炭素粉末（ＰＴＦＥ−Ｃ））を触媒層へ混合し、ＰＥＦＣの高電流密度域での分極特性の向上を報告した。本報ではＰＴＦＥ−Ｃ添加による触媒層の細孔分布変化と分極特性との関係を報告する。」（左欄第２〜５行）
　
２−イ．「触媒層は一定量のＰｔ触媒担持炭素粉末（・・・）に所定量のＰＴＦＥ−Ｃ（ＰＴＦＥ　３０ｗｔ％）を混合した。」（左欄第７〜８行）
　
２−ウ．「図１にＰＴＦＥ−Ｃ添加率による触媒層の細孔分布変化を示した。ＰＴＦＥ−Ｃが０％では直径０．０２〜０．０４μｍにピークがみられる。これは触媒担体であるカーボンの一次粒子間に形成される一次孔で、ＰＴＦＥ−Ｃ添加による容積変化はなかった。また、直径０．０４〜１．０μｍの細孔は一次粒子の凝集体によって形成される二次孔で、ＰＴＦＥ−Ｃ添加によって容積が増加した。この二次孔は反応ガスの供給路として機能するとされており、ＰＴＦＥ−Ｃの添加によってガスチャネルが増大したと考えられる。」（左欄１０〜２６行）
　
２−エ．「さらに触媒中の高分子電解質量を変化させて細孔分布の変化を調べた。その結果、高分子電解質量の増加に伴い二次孔容積が減少した。よって高分子電解質の添加によりガスチャネルが減少することが分かった。」（右欄第１〜７行）
　
２−オ．「図２に二次孔容積（直径０．０４〜１．０μｍの細孔）と電池電圧の関係を示した。二次孔容積の増加に伴って５０及び２００ｍＡ／ｃｍ２における電池電圧は低下した。一方６００ｍＡ／ｃｍ２における電池電圧の二次孔容積による変化はなく、１０００ｍＡ／ｃｍ２では二次孔の増加に伴って電圧は上昇した。」（右欄第８〜１６行）
　                                                       
２−カ．「ＰＴＦＥ−Ｃの添加による１０００ｍＡ／ｃｍ２での電池電圧の向上はガスチャネル形成の効果によると考えられる。親水性の高分子電解質はガスチャネルである二次孔に存在するため、その添加によりガスチャネルの減少及び親水化が起こる。従ってＰＴＦＥ−Ｃの添加はガス供給能の増大とフラッディング抑制に効果を示したと考えられる。また二次孔容積が約０．１４ｃｃ／ｇで電池電圧が低下するのは、過剰のＰＴＦＥ−Ｃ添加による反応面積の減少がガスチャネルの効果を打ち消したためである。」（右欄第１９〜２５行）
　
２−キ．第２図には、電流密度がそれぞれ５０，２００，６００，１０００ｍＡ／ｃｍ２である場合の２次孔容積と電池電圧との関係が記載されている。　
　
（３）刊行物３：Journal of the Electrochemical Society, Vol.139, No.3, March 1992, P.761-765　（同甲第３号証）
　同じく引用した本件出願前に頒布された上記刊行物３には、「固体高分子電解質型燃料電池に適用されるガス拡散電極におけるナフィオン（Nafion）の分布」と題して、下記の事項が記載されている。
　
３−ア．「触媒層中への高分子電解質の充填、およびその分布は、電気化学的な活性を決定する上で重要である。実際、これらのパラメータを最適化することにより、貴金属の利用率が高くなり、電極中での反応面積が増加するだけでなく、触媒層の細孔中に保持された電解質を通したプロトン移動が容易になる。」（第７６１頁左欄下から第７行〜末行（脚注を除く。））
　
３−イ．「・・・彼らは、セル特性の最大値がナフィオン充填量の最適化と関連付けられることを見出した。彼らは、ナフィオンが白金を被覆することによる反応面積の増加と、触媒層の細孔中のナフィオンによるガス拡散阻害という２つの相反する因子が、この挙動に作用していると解釈した。」（第７６１頁右欄第３〜９行）
　
３−３．特許法第２９条の２違反について
（１）対比
　先願明細書には、高分子固体電解質型燃料電池は、イオン交換膜の両側にアノード及びカソードがホットプレス等により接合されることにより電池の基本が構成されており、このアノード及びカソードは多孔質触媒層とカーボンペーパなどの導電性多孔質支持層から成り、電極反応は触媒表面で起こり、該触媒層は、触媒金属をカーボンブラック等の担体に担持させた担持触媒粒子にイオン交換樹脂を被覆した構成要素を集合して形成されること（１−ア）、実施例として、白金を担持した白金カーボン触媒を調製して粉砕した粉砕白金カーボン触媒を、イオン交換樹脂分散液（ナフィオン溶液、アルドリッチ社の商品）に浸漬し、カーボンブラック上にナフィオンを被覆し、次にこのナフィオン被覆カーボンブラックの分散液を集電体として機能するカーボンペーパ上に付着させて集電体付き電極を調製し、該電極（多孔質触媒層）中に存在する内径１μｍ未満の細孔容積を水銀ポロシメーターにより測定したところ２．６ ｃｃ／ｇであったこと（１−イ）、及び、白金カーボン触媒の粉砕条件を変えた比較例では、同内径１μｍ未満の細孔容量が０．３ ｃｃ／ｇであったこと（１−ウ）が記載されているから、先願明細書には、「イオン交換樹脂（アルドリッチ社のナフィオン）と白金触媒を担持した炭素粉末とからなる多孔質触媒層を、導電性多孔質支持層であるカーボンペーパの片面に形成したアノード及びカソードであり、前記触媒層は直径１μｍ未満の細孔部を有し、前記細孔部の容積は２．６ｃｃ／ｇ又は０．３ｃｃ／ｇであり、前記炭素粉末はイオン交換樹脂に被覆されている固体高分子型燃料電池用電極。」の発明が記載されているといえる。（以下、この発明を「先願発明」という。）
　
　そこで、本件発明１（前者）と先願発明（後者）とを対比すると、後者の「イオン交換樹脂（アルドリッチ社のナフィオン）」、「導電性多孔質支持層であるカーボンペーパ」は、それぞれ、前者の「固体高分子電解質」の一実施例である「アルドリッチ・ケミカル社製のＮａｆｉｏｎ」、及び、「ガス拡散層」の一実施例であるカーボンペーパと同じであるから（本件明細書【００１５】参照）、それぞれ、前者の「固体高分子電解質」、「ガス拡散層」に相当し、後者の「白金触媒」、及び「アノード及びカソード」は、前者の「貴金属触媒」、及び「電極」に相当し、後者の「触媒層」は多孔質であってイオン交換樹脂に被覆されていることから、触媒層の細孔部にはイオン交換樹脂が分布しているといえるから、両者は、
「固体高分子電解質と貴金属触媒を担持した炭素粉末とからなる触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって、前記触媒層は直径１μｍ以下の細孔部を有し、前記細孔部に前記固体高分子電解質を分布させた固体高分子型燃料電池用電極。」
である点で一致するが、以下の点で相違する。
　
相違点：前者は、触媒層の直径０．０４〜１．０μｍの細孔部の比容積が、０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下であるのに対し、後者は、触媒層が１μｍ以下の細孔部の容積が２．６ｃｃ／ｇ又は０．３ｃｃ／ｇである点。
　
（２）当審の判断
  先願発明における触媒層の１μｍ以下の細孔部の容積は、実施例の２．６ｃｃ／ｇ、比較例の０．３ｃｃ／ｇのいずれも、本件発明１における触媒層の直径０．０４〜１．０μｍの細孔部の比容積の上限値である０．０９５ｃｍ３／ｇを超えるものであるが、上記相違点が、実質的な相違点であるか否かについて、さらに検討する。
　本件発明１は、触媒層の直径０．０４〜１．０μｍの細孔部が、反応場として機能すると同時にガスチャネルとしても機能するという作用に着目し（本件明細書【００１２】）、その比容積を限定することにより、高電流密度領域であっても電池による電圧のバラツキが生じることがなく（【００２８】）、固体高分子電解質量を最適化することにより、反応面積を増加させ電流密度を直線的に増加させる（【００２４】）ものである。　
　これに対して、先願発明は、白金−カーボン触媒の凝集体の粒度分布のピーク数が２本であるか１本であるかに着目して検討し、電池性能を向上したものである（１−エ）。
　してみると、両者は課題解決のための具体化手段が明らかに相違するから、上記相違点は実質的な相違点でないということはできない。　
　よって、本件発明１は、先願発明と同一であるとはいえず、本件発明１の特許は特許法第２９条の２の規定に違反してされたものではない。
　
　本件発明２は、固体高分子電解質膜の両面に電極を配した固体高分子型燃料電池に係る発明であって、前記電極のうち少なくとも一方を、本件発明１の電極とするものであるから、本件発明１の特許に対する理由と同様の理由により、本件発明２の特許も、特許法第２９条の２の規定に違反してされたものではない。
　
３−４．特許法第２９条第１項、第２項違反について
（１）対比
　刊行物２には、Ｐｔ触媒担持炭素粉末に撥水材（ＰＴＦＥを添加した炭素粉末（ＰＴＦＥ−Ｃ））を混合してなる触媒層を有する固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）電極において、触媒層の細孔分布変化と分極特性との関係を調べたところ（２−ア、２−イ）、ガスチャネル（反応ガスの供給路）機能を有する二次孔である直径０．０４〜１．０μｍの細孔の容積は、撥水材の添加によって増大したこと（２−ウ）、高分子電解質量の増加に伴いガスチャネルが減少したこと（２−エ）、高電流密度域の１０００ｍＡ／ｃｍ２における電池電圧は、二次孔の細孔容積が約０．０５〜約０．１１ｃｃ／ｇの範囲で細孔容積の増加に伴い増大を示し、約０．１４ｃｃ／ｇで電池電圧が減少したこと（２−オ、２−カ、２−キ）、触媒層への撥水材の添加は、親水性の高分子電解質の添加によるガスチャネルの減少およびフラッディングを抑制する効果があったこと（２−カ）が記載されているから、刊行物２には、「高分子電解質と、Ｐｔ触媒を担持した炭素粉末と、撥水材とからなる触媒層を有するＰＥＦＣ電極において、該触媒層はガスチャネルとして機能する直径０．０４〜１．０μｍの二次孔である細孔部を有し、前記細孔部の比容積が約０．０５〜約０．１１ｃｃ／ｇの範囲で、１０００ｍＡ／ｃｍ２において高い電池電圧が得られ、高分子電解質量の増加に伴いガスチャネルが減少するＰＥＦＣ電極。」の発明が記載されているといえる。
　本件発明１（前者）と、刊行物２記載の発明（後者）とを対比すると、後者の「高分子電解質」は、「固体高分子型燃料電池」に用いられるから、「固体」の「高分子電解質」であることが明らかであり、後者の「前記細孔部の比容積が約０．０５〜約０．１１ｃｃ／ｇの範囲」は、前者の「前記細孔部の比容積は０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下」と重複し、後者の「高分子電解質量の増加に伴いガスチャネルが減少する」ことは、「ガスチャネルとして機能する細孔部に高分子電解質が分布している」ことを示しているから、両者は、
「固体高分子電解質と貴金属触媒を担持した炭素粉末とを含む触媒層を有する電極であって、前記触媒層は直径０．０４〜１．０μｍの細孔部を有し、前記細孔部の比容積は０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下であり、前記細孔部に前記固体高分子電解質を分布させた固体高分子型燃料電池用電極。」
である点で一致するが、少なくとも、下記の点で相違している。
　
相違点：触媒層が、前者は、固体高分子電解質と、貴金属触媒を担持した炭素粉末とからなる、すなわち、撥水材を含まないものであるのに対して、後者は、固体高分子電解質と、貴金属触媒を担持した炭素粉末と、撥水材とからなる点。
　
（２）当審の判断
　本件発明１は、撥水材を含まない触媒層に関するものであり、高密度電流域においてはガス供給能と同時に生成水の排出能も重要であって、ガスチャネル（直径０．０４〜１．０μｍの細孔部）の比容積が０．０４〜０．０６ｃｍ3／ｇの範囲では各炭素粉末の親水性／疎水性による生成水の排出能が異なり、電池による電圧のバラツキが生じることから、炭素粉末の性質に依存させないために細孔比容積の下限を０．０６ｃｍ3／ｇとしたものである（本件明細書【００２８】）。
　これに対し、刊行物２記載の発明は、触媒層のガスチャネルとして機能する細孔に親水性である高分子電解質が存在すると、ガスチャネルが減少し、電池電圧が下がるが、撥水材を触媒層に添加するすることによりガスチャネルの親水性を打ち消してガス供給能を増大するものであり（２−カ）、その際のガスチャネルの容積（二次孔の比容積）の最適値を求めたものであると解することができる。
　そうすると、前者は、触媒層が撥水材を含まない場合のランダムな親水性／疎水性による特性バラツキを抑制するという技術思想に基づいて比容積を規定したものであるのに対して、後者は、触媒層に撥水材を加えて、その親水性を打ち消すという技術思想に基づきガスチャネルの容積を検討しているものであるから、結果として、両者の最適とされるガスチャネルの比容積が重複するとしても、両者の上記相違点は技術思想の相違に基づく実質的な相違点であるから、本件発明１は、刊行物２に記載された発明に該当しない。
　また、刊行物２には、固体高分子電解質と、貴金属触媒を担持した炭素粉末とからなる触媒層、すなわち、撥水材を添加しない（ＰＴＦＥ−Ｃが０％の）触媒層を有するＰＥＦＣ電極について、該触媒層は、直径０．０２〜０．０４μｍである一次孔の細孔にピークがみられることは記載されているが（２−ウ）、該触媒層のガスチャネル機能を有する直径０．０４〜１．０μｍの二次孔の細孔比容積が０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下であることを示唆する記載はない。
　刊行物３には、ＰＥＦＣにおいて、触媒層への高分子電解質の充填およびその分布、すなわち細孔の比容積は、反応面積の増加とガス拡散阻害という相反する因子に関連するため最適化が必要であることは開示されているが、電池電圧との関係において、具体的にどの程度の直径の細孔の比容積が、どの程度の範囲で最適であるかを示唆するような記載は、一切ない。
　そして、本件発明１は、触媒層の直径０．０４〜１．０μｍの細孔部の比容積を０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下と限定することにより、高電流密度領域であっても電池による電圧のバラツキが生じることがなく（【００２８】）、固体高分子電解質量を最適化することにより、反応面積を増加させ電流密度を直線的に増加できる（【００２４】）という作用効果を奏するものである。
　してみると、撥水材を含有せず、固体高分子電解質と、貴金属触媒を担持した炭素粉末とからなる触媒層を有し、該触媒層の細孔比容積の数値範囲を限定してなるＰＥＦＣ電極に係る本件発明１は、刊行物２に記載された発明であるということができないばかりでなく、刊行物２，３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものということもできない。
　
　本件発明２は、固体高分子電解質膜の両面に電極を配した固体高分子型燃料電池に係る発明であって、前記電極のうち少なくとも一方を、本件発明１の電極とするものであるから、本件発明１に対する理由と同様の理由により、刊行物２に記載された発明であるということができないばかりでなく、刊行物２，３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものということもできない。
　
　したがって、本件発明１，２の特許は、特許法第２９条第１項、第２項の規定に違反してされたものではない。
　
３−５．特許法第３６条違反について
（１）異議申立理由
　申立人桑原護洋は、概略、下記３点を理由として、本件明細書の記載不備を申し立てている。
（ｉ）「細孔比容積」とは、「電極の質量」に対する容積であるのか、「触媒層の質量」に対する比容積であるのか不明である。
（ii）請求項には「細孔部の比容積」の上限が規定されていない。
（iii)請求項には、電流密度の限定がないが、実施例には電流密度４００及び８００ｍＡ／ｃｍ２の特性しか記載されていないから、全ての電流密度において本件発明の「細孔部の比容積」が有効であるか否か不明である。
　申立人吉田春男は、概略、下記２点を理由として、本件明細書の記載不備を申し立てている。　
（iv）発明の詳細な説明には、細孔部を形成する炭素粉末の一次粒子径を特定する記載がない。
（ｖ）明細書【００２４】および図３の記載によると、「比表面積が０．０６ｃｍ３／ｇ以上」でも、効果を奏しない点Ａが存在するから、特許請求の範囲の記載が明確でない。
　
（２）当審の判断
　訂正事項ｂ〜ｆ、および訂正事項ａにより、上記（ｉ）、（ii）の理由は解消した。
　理由（iii）については、実施例は、請求項に対応する全ての条件において記載することを必須とされているわけではなく、本件の場合は、少なくとも４００及び８００ｍＡ／ｃｍ２　の電流密度において、限定された比容積を有する触媒層によって電池電圧に効果があることが、発明の詳細な説明に十分に示されているといえるから、この理由により、記載不備であるとすることはできない。
　理由（iv）については、本件発明において、電池特性に関係するのは、固体高分子電解質との反応場、及びガスチャネルとして機能する直径０．０４〜１．０μｍの細孔部の比容積であって、炭素粉末の一次粒子径を特定することに技術的意味はないから、理由（iv）を以て、記載不備とすることはできない。
　理由（ｖ）については、点Ａは、細孔比容積においては本件発明の範囲内であるが、細孔部に固体電解質が十分に分布されたものとはいえないものであり、固体電解質量を最適化すれば第３図の点Ａ´となって、本件発明の効果を奏するものであるから（本件明細書【００２４】参照）、特許請求の範囲に記載された発明が明確でないとはいえない。
　したがって、本件明細書には、特許法第３６条第４項、第６項第２号に規定する要件を満たさない記載不備があるとはいえない。
　　　
３−５．むすび                
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては本件発明に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年１０月２８日（２００３．１０．２８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
固体高分子型燃料電池用電極およびそれを用いた燃料電池
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　固体高分子電解質と貴金属触媒を担持した炭素粉末とからなる触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって、前記触媒層は直径０．０４〜１．０μｍの細孔部を有し、前記細孔部の比容積は
０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下
　【請求項２】　固体高分子電解質膜の両面に電極を配した固体高分子型燃料電池であって、前記電極のうち少なくとも一方は、固体高分子電解質と貴金属触媒を担持した炭素粉末とからなる触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって、前記触媒層は直径０．０４〜１．０μｍの細孔部を有し、前記細孔部の比容積は
０．０６ｃｍ３／ｇ以上でかつ略０．０９５ｃｍ３／ｇ以下
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、燃料として純水素、またはメタノール及び化石燃料からの改質水素などの還元剤と、空気や酸素などの酸化剤を用いる燃料電池に関するものであり、特に固体高分子型燃料電池用電極およびそれを用いた固体高分子型燃料電池に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）は電解質に固体高分子電解質であるイオン交換膜を用いており、水素を燃料とした場合、負極では（化１）の反応が起こる。
　【０００３】
　【化１】
　　Ｈ２　→　２Ｈ＋　＋　２ｅ−
　【０００４】
　また、酸素を酸化剤とした場合、正極では（化２）の反応が起こり、水が生成される。
　【０００５】
　【化２】
　【０００６】
　ＰＥＦＣは常温・常圧で１Ａ／ｃｍ２以上の高出力が得られる高性能の燃料電池である。この高出力を実現するには電極触媒であるＰｔ粒子と固体高分子電解質との接触面積、すなわち反応面積の増加と、反応ガスを供給するガスチャネルの形成を考慮した電極設計が重要となる。
　【０００７】
　ＰＥＦＣと類似の貴金属をカーボンに担持した触媒を電極に用いるリン酸型燃料電池（ＰＡＦＣ）用電極の場合、Ｊ．Ｅｌｅｃｔｒｏａｎａｌ．Ｃｈｅｍ．，１９５（１９８５）８１では、直径０．１μｍ以下の微細な細孔に電解液が保持され、直径が０．１μｍより大きい細孔は反応ガスの供給路になるとされている。特開平６−２６７５４５号では、リン酸型燃料電池の正極として触媒層の細孔直径０．１μｍ以下、及び０．１〜１．０μｍの容積はそれぞれ４２％以下、１０〜１００μｍの容積は１１％以上が有効としている。
　【０００８】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、ＰＥＦＣの場合では分子レベルで嵩の高い高分子を電解質に用いているために、上記従来の低分子であるリン酸のような電解液を用いた燃料電池とは形成される反応場は異なると考えられる。このため、前記特開平６−２６７５４５号はリン酸型燃料電池用電極のものであり、ＰＥＦＣ用電極の設計指針とはならない。また、これまでＰＥＦＣに適した電極の細孔構造に関する検討は行われていなかった。このため、より高性能なＰＥＦＣを実現するために、Ｐｔ触媒と固体高分子電解質との接触面積が大きく、かつ反応ガスの供給能が高いＰＥＦＣ用電極の最適な細孔構造を得ることが必要であった。
　【０００９】
　本発明は、上記の課題を解決するものであり、ＰＥＦＣ用電極の触媒層の細孔分布について検討を行い、ＰＥＦＣ用電極の最適な細孔構造を得ることにより、高性能なＰＥＦＣ用電極およびそれを用いたＰＥＦＣを提供することを目的とする。
　【００１０】
　【課題を解決するための手段】
　本発明の固体高分子型燃料電池用電極は、固体高分子電解質と貴金属触媒を担持した炭素粉末とからなる触媒層を、ガス拡散層の片面に形成した電極であって、前記触媒層は直径０．０４〜１．０μｍの細孔部を有し、前記細孔部の比容積は０．０６ｃｍ３／ｇ以上であり、前記細孔部に前記固体高分子電解質を分布させたことを特徴とする。
　【００１１】
　さらに、固体高分子電解質膜の両面に配した電極の少なくとも一方に前記電極を用いた固体高分子型燃料電池である。
　【００１２】
　【作用】
　
ＰＥＦＣ用触媒層
　【００１３】
　このため、Ｐｔ触媒と固体固体高分子電解質との接触面積、すなわち反応面積が大きく、かつ反応ガスの供給能が高くなるようなＰＥＦＣに最適の細孔分布を求めることにより、より高性能なＰＥＦＣ用電極及びＰＥＦＣを提供することができる。
　【００１４】
　【実施例】
　以下、本発明の実施例について、図面を参照しながら説明する。
　【００１５】
　（実施例１）
　固体固体高分子電解質のアルコール溶液としてアルドリッチ・ケミカル社製の５％Ｎａｆｉｏｎ溶液を固体固体高分子電解質量が０．１〜１．４ｍｇ／ｃｍ２となるようにｎ−酢酸ブチルと混合撹拌して４種類の高分子電解質のコロイド状分散液を生成した。このコロイド状分散液にＰｔ触媒を２０〜３０重量％担持させた炭素粉末を添加し、Ｐｔ触媒を担持させた炭素粉末の表面にコロイドを吸着させた。この分散液を超音波分散器を用いてペースト状とした。このペーストをあらかじめ３０〜６０重量％のフッ素樹脂により被覆されたカーボンペーパー上に塗着し、本発明の電極を作製した。
　【００１６】
　これら固体高分子電解質量を変化させた
触媒層の細孔構造
　【００１７】
　図１にＰｔ担持炭素粉末を用いて電極の固体高分子電解質量を変化させた場合の細孔分布の変化を示す。図より、固体高分子電解質量の変化によってピークを持つ直径０．０４〜１．０μｍ部分の細孔比容積（微分値）が変化していることがわかる。なお、１．０μｍ以上の細孔比容積も変化しているが、この部分はカーボンペーパーに起因する細孔部である。
　【００１８】
　図２に固体高分子電解質量と直径０．０４〜１．０μｍにある細孔比容積の関係を示す。図より、固体高分子電解質の増加によって直径０．０４〜１．０μｍにある細孔比容積は減少することから、固体高分子電解質はこの細孔部に分布したといえる。
　【００１９】
　つまり、この細孔部が反応場として機能すると考えられる。また、この直径０．０４〜１．０μｍにある細孔は、リン酸型燃料電池の場合と同様に、水素及び酸素の反応ガスの供給路（ガスチャネル）として機能すると考えられる。よって、ＰＥＦＣでは反応場はガスチャネルとしても機能する直径０．０４〜１．０μｍの細孔部に存在するといえる。
　【００２０】
　（実施例２）
　実施例１と同様の方法で電極を作製した。この時、Ｐｔ触媒の担体である炭素粉末として比表面積や一次粒子径の異なる９種類の炭素粉末を用いた。また、固体高分子電解質量は、１．０ｍｇ／ｃｍ２とした。
　【００２１】
　この電極をデュポン社製固体高分子電解質膜Ｎａｆｉｏｎ１１５の両面に温度１２０〜２００℃、圧力５０〜１００ｋｇ／ｃｍ２でホットプレスし、本発明の単電池を作製した。
　【００２２】
　
触媒層の細孔分布
　【００２３】
　図３に本実施例の
触媒層
　【００２４】
　なお、点Ａのカーボンはこの直線から逸脱している。これは電極触媒層の固体高分子電解質添加量は１．０ｍｇ／ｃｍ２と一定であるので、細孔比容積が大きいために固体高分子電解質の連続性が低下して反応面積が減少したためである。固体高分子電解質量を１．５ｍｇ／ｃｍ２として最適化すれば細孔比容積が大きくなるのに伴って反応面積を増加させ電流密度も増加し、直線上にのる。（点Ａ’）。
　【００２５】
　図４に本実施例の
触媒層
　【００２６】
　図５に本実施例の
触媒層
　【００２７】
　４００および８００ｍＡ／ｃｍ２では濃度分極が支配的となるため、反応面積だけでなく反応ガスの供給能が重要となる。直径０．０４〜１．０μｍにある細孔はガスチャネルとしても機能するので、細孔比容積が０．０４ｃｍ３／ｇ以下ではガス供給能が低いために電池電圧が低くなったと考えられる。
　【００２８】
　また、高電流密度域ではガス供給能と同時に生成水の排出能も重要となる。このため８００ｍＡ／ｃｍ２における０．０４〜０．０６ｃｍ３／ｇの範囲での電池による電圧のバラツキは、各炭素粉末の親水性／疎水性による生成水の排出能が異なるためと考えられる。よって炭素粉末の性質に依存させないためには高電流密度域では０．０６ｃｍ３／ｇ以上の細孔比容積が必要となる。
　【００２９】
　なお、本実施例では固体高分子電解質として、テトラフルオロエチレンとパーフルオロビニルエーテルとの共重合体からなる高分子の代表例として、米国アルドリッチケミカル社製の５％Ｎａｆｉｏｎ溶液を用いたが、プロトン交換基を持つ固体高分子電解質であれば上記実施例に限定されるものではなく、分子構造のことなる高分子、例えばパーフルオロビニルエーテル類及び側鎖分子長の異なる高分子やスチレンとビニルベンゼンとの共重合体からなる高分子を用いても同様の効果が得られた。
　【００３０】
　また、本実施例の電極作製法は一例を示したものであり、これに限定されるものではない。
　【００３１】
　さらに、本実施例では燃料電池の一例として電解質に固体高分子電解質膜を用いた水素−酸素燃料電池を取り上げたが、メタノール、天然ガス、ナフサなどを燃料とする改質水素を用いた燃料電池、又は酸化剤として空気を用いた燃料電池に適用することも可能である。
　【００３２】
　【発明の効果】
　以上のように本発明によれば、ＰＥＦＣに適した細孔構造を明らかにすることにより、Ｐｔ触媒の固体高分子電解質との接触面積が大きく、かつ反応ガスの供給能が高い、より高性能なＰＥＦＣ用電極及びそれを用いたＰＥＦＣを実現することができる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　本発明の実施例の電極の固体高分子電解質量と細孔分布の関係を示す図
　【図２】
　本発明の実施例の電極の固体高分子電解質量と細孔比容積の関係を示す図
　【図３】
　本発明の実施例の電極の細孔比容積と単電池特性との関係を示す図（その１）
　【図４】
　本発明の実施例の電極の細孔比容積と単電池特性との関係を示す図（その２）
　【図５】
　本発明の実施例の電極の細孔比容積と単電池特性との関係を示す図（その３）