【事件の表示】
　特許第３１４２４２５号「擬似均一相溶構造を有する樹脂複合体」の請求項１、４、５に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１４２４２５号の請求項１、４、５に係る特許を維持する。
【理　由】
 I．手続の経緯
　本件特許第３１４２４２５号の請求項１〜６に係る発明は、平成５年１０月５日（優先権主張　１９９３年２月２４日、１９９３年５月１９日　日本国）に特許出願され、平成１２年１２月２２日にその発明について特許の設定登録がなされ、その後、請求項１、４、５項に係る特許について特許異議の申立てがなされ、請求項１、４、５項に係る特許について取消理由が通知され（第１回目）、訂正請求（平成１４年５月１３日、その後取り下げ）がなされ、再度取消理由が通知され（第２回目）、訂正請求（平成１５年７月１日、その後取り下げ）がなされ、あらためて取消理由が通知され（第３回目）、その指定期間内である平成１６年３月９日に訂正請求がなされたものである。
II．訂正請求について
１．訂正の内容
　別紙「訂正の内容」参照。
２．訂正の適否について
　訂正事項アは、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂をそれぞれ特定の樹脂に限定するものであり、また、使用する硬化剤を特定し、その硬化条件を特定の数値となるように限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項イは、引用する請求項の番号を訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当するものである。
　訂正事項ウ〜モは、特許請求の範囲の訂正により生じた詳細な説明との齟齬を訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当するものである。
　そして、上記訂正事項ア〜モは、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　なお、特許異議の申立の対象となっていない請求項６については、請求項４を引用するものであって、請求項４は請求項１を引用していることから、請求項１の訂正により請求項６は実質的に訂正されたものである（特許異議の申立の対象となっていない請求項２，３については訂正はされていない。）。
　したがって、訂正後の請求項６について、その独立特許要件を判断すると、「V．特許異議申立の判断」の項で示したとおり、訂正後の請求項１に係る発明が、甲第１号証に記載された発明ということはできないし、また、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるということはできないから、訂正後の請求項６について、特許出願の際独立して特許を受けることができない、とすることはできない。
３．むすび
　したがって、上記訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、これを認める。
III．本件発明
　本件特許第３１４２４２５号の請求項１〜６に係る発明は、平成１６年３月９日付け訂正請求により訂正された明細書の特許請求の範囲の請求項１〜６に記載された事項により特定されるとおりの以下のものである。
「【請求項１】 　熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂とからなる硬化された樹脂複合体であって、前記熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用い、前記熱可塑性樹脂としてポリエーテルスルホンを用い、これらをイミダゾール系硬化剤を用いて下記の条件にて硬化したものが、共連続構造あるいは球状ドメイン構造ではない擬似均一相溶構造を有し、その擬似均一相溶構造は、前記複合体を構成する樹脂粒子の粒径が、透過型電子顕微鏡観察による測定値で０．１μｍ以下であり、かつ昇温速度が５℃／分、振動周波数６．２８ｒａｄ／秒の条件で測定した動的粘弾性測定による樹脂のガラス転移温度のピーク数が１つである特性を示すものであることを特徴とする樹脂複合体。
　　　ゲル化時間（硬化速度）　　　：５分以下
　　　硬化温度　　　　　　　　　　：９０℃超
　　　エポキシ当量（架橋密度）　　：３００未満　
【請求項２】 熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂とからなり、かつ感光性が付与されてなる樹脂複合体であって、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂とが擬似均一相溶構造を有し、その擬似均一相溶構造は、前記複合体を構成する樹脂粒子の粒径が、透過型電子顕微鏡観察による測定値で０．１μｍ以下であり、かつ昇温速度が５℃／分、振動周波数６．２８ｒａｄ／秒の条件で測定した動的粘弾性測定による樹脂のガラス転移温度のピーク数が１つである特性を示すものであることを特徴とする樹脂複合体。
【請求項３】 感光性樹脂と熱可塑性樹脂とからなる樹脂複合体であって、感光性樹脂と熱可塑性樹脂とが擬似均一相溶構造を有し、その擬似均一相溶構造は、前記複合体を構成する樹脂粒子の粒径が、透過型電子顕微鏡観察による測定値で０．１μｍ以下であり、かつ昇温速度が５℃／分、振動周波数６．２８ｒａｄ／秒の条件で測定した動的粘弾性測定による樹脂のガラス転移温度のピーク数が１つである特性を示すものであることを特徴とする樹脂複合体。
【請求項４】 上記樹脂複合体における熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂の配合比は、熱可塑性樹脂の含有量で１５〜５０ｗｔ％である請求項１〜３のいずれか１つに記載の樹脂複合体。
【請求項５】 熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂であり、熱可塑性樹脂がポリエーテルスルホンである請求項２または４に記載の樹脂複合体。
【請求項６】 感光性樹脂がアクリル系樹脂であり、熱可塑性樹脂がポリエーテルスルホンである請求項３または４に記載の樹脂複合体。」
IV．特許異議申立てについて
１．特許異議の申立ての概要
　特許異議申立人　東レ株式会社は、甲第１号証を提出し、訂正前の本件請求項１、４、５に係る発明は、甲第１号証に記載されたものであり、また、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の請求項１、４、５に係る特許は特許法第２９条第１項又は第２項に違反してされたものであるから取り消すべき旨主張している。
V．特許異議の申立てについての判断
１．特許異議申立人　東レ株式会社が提出した甲第１号証（HIGH TECH-the Way into the Nineties，MATERIALS SCIENCE MONOGRAPHS ,35, T. Muraki, A. Takeo and M. Hirata, 第１６３〜１７６頁、１９８６年発行）には、以下の記載がされていると認める。
「１．１　レジンシステム
　エポキシ／熱可塑性プラスチックマトリックス樹脂系が評価された。基礎エポキシ樹脂としてテーブル１に示す異なるタイプのエポキシ樹脂やその他のエポキシ樹脂が使用された。それらの主たる構成要素は、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル（ＤＧＥＢＡ）／ジアミノジフェニルスルホン（ＤＤＳ）、テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン（ＴＧＤＤＭ）／（ＤＤＳ）、ニューエポキシド（ＮＥ−１）／ＤＤＳとＴＧＤＤＭ／ニューハードナー（ＨＮ−１）。これらのエポキシ樹脂は、表２に示されている種々の熱可塑性樹脂と混合された。全ての調整された樹脂サンプルは１４９℃で１時間、その後１７７℃で２時間注型成形された。」（１６４頁２４〜３４行）
「３．５　光合成熱可塑性樹脂による変性
　ポリスルホン（ＰＳ）とポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）が変性剤として調べられ、その結果が表７に要約された。
・・・他の樹脂系は単一相を示し、またマイクロ−ドメイン構造である（Ｆｉｇ．４ｂ）．
モルフォロジーにおけるこれらの相違と無関係に、組成物はＣＡＩの同様の水準をあたえた。」（１６７頁２０〜３５行）
　そして、テーブル７には、以下の表が示されている。
２．対比・判断
（１）訂正後の請求項１係る発明（以下、「本件発明１」という）について
（i）甲第１号証の上記摘示事項から、甲第１号証には、「ＲＸ１０３１Ｈ」について、これは、ベース樹脂（Ｂａｓｅ　Ｍａｔｒｉｘ）としてＴＧＤＤＭ（エポキシ樹脂）を用い、ＮＨ−１と共に熱可塑性樹脂としてポリエーテルスルホン５００Ｐが２０ｗｔ％配合され、硬化物のモルフォロジー（形態）として、０．１μの粒径で存在する組成物であることが記載されている。そして、Ｆｉｇ．４の（ｂ）には、そのＴＥＭ写真が示されている。
　しかしながら、甲第１号証に記載されている「ＮＨ−１」については、ニューハードナーとの記載のみで、これが如何なるものであるか何等記載がされていない。
　一方、本件発明１は、請求項１に記載のとおりのもので、その特徴とするところは、エポキシ樹脂を用い、ポリエーテルスルホンを用い、これらをイミダゾール系硬化剤を用いて、ゲル化時間（硬化速度）５分以下、硬化温度９０℃超、エポキシ当量（架橋密度）３００未満の条件にて硬化する点にある。
　そして、硬化性組成物において、硬化条件および硬化剤が異なれば得られる硬化組成物の物性も異なるものであることを勘案すると、甲第１号証に記載の「ＮＨ−１」がイミダゾール系硬化剤であることを示す資料はないし、如何なる物質であるのか不明であるから、エポキシ樹脂とポリエーテルスルホンからなる硬化性樹脂組成物を構成するとしても、当業者は、甲第１号証に記載の事項から本件発明１が採用している前記硬化条件を想到することは予想外のことというべきである。
　そして、本件発明１は請求項１に係る構成を採用することにより明細書記載の格別の効果を奏するものといえる。
　したがって、本件発明１は甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
（２）訂正後の請求項４係る発明（以下、「本件発明４」という）について
　本件発明４は、本件発明１において、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂の配合比を、熱可塑性樹脂の含有量で１５〜５０ｗｔ％、とするものであるから、本件発明４は、本件発明１と同様の理由により甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
（３）訂正後の請求項５係る発明（以下、「本件発明５」という）について
　本件発明５は、請求項２または４に記載の複合体樹脂において、熱硬化性樹脂をエポキシ樹脂とし、熱可塑性樹脂をポリエーテルスルホンとするものであるから、結局、本件発明４と同様の理由により甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
VI．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、訂正後の請求項１、４、５に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の請求項１、４、５に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年３月１９日（２００４．３．１９）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
擬似均一相溶構造を有する樹脂複合体
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂とからなる硬化された樹脂複合体であって、
前記熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用い、前記熱可塑性樹脂としてポリエーテルスルホンを用い、これらをイミダゾール系硬化剤を用いて下記の条件にて硬化したものが、共連続構造あるいは球状ドメイン構造ではない
の
　　
ゲル化時間（硬化速度）　　　：５分以下
　　
硬化温度　　　　　　　　　　：９０℃超
　　
エポキシ当量（架橋密度）　　：３００未満
　【請求項２】　熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂とからなり、かつ感光性が付与されてなる樹脂複合体であって、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂とが擬似均一相溶構造を有し、その擬似均一相溶構造は、前記複合体を構成する樹脂粒子の粒径が、透過型電子顕微鏡観察による測定値で０．１μｍ以下であり、かつ昇温速度が５℃／分、振動周波数６．２８ｒａｄ／秒の条件で測定した動的粘弾性測定による樹脂のガラス転移温度のピーク数が１つである特性を示すものであることを特徴とする樹脂複合体。
　【請求項３】　感光性樹脂と熱可塑性樹脂とからなる樹脂複合体であって、感光性樹脂と熱可塑性樹脂とが擬似均一相溶構造を有し、その擬似均一相溶構造は、前記複合体を構成する樹脂粒子の粒径が、透過型電子顕微鏡観察による測定値で０．１μｍ以下であり、かつ昇温速度が５℃／分、振動周波数６．２８ｒａｄ／秒の条件で測定した動的粘弾性測定による樹脂のガラス転移温度のピーク数が１つである特性を示すものであることを特徴とする樹脂複合体。
　【請求項４】　上記樹脂複合体における熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂の配合比は、熱可塑性樹脂の含有量で１５〜５０ｗｔ％である請求項１〜３のいずれか１つに記載の樹脂複合体。
　【請求項５】　熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂であり、熱可塑性樹脂がポリエーテルスルホンである
請求項２または４
　【請求項６】　感光性樹脂がアクリル系樹脂であり、熱可塑性樹脂がポリエーテルスルホンである請求項３または４に記載の樹脂複合体。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂、あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂とからなる新規な樹脂複合体に関し、特に、エポキシ樹脂とポリエーテルスルホンとからなる樹脂複合体，いわゆるＰＥＳ変性エポキシ樹脂、あるいはアクリル系樹脂とポリエーテルスルホンとからなる樹脂複合体，いわゆるＰＥＳ変成アクリル系樹脂およびそれらの製造方法についての提案である。
　【０００２】
　【従来の技術】
　樹脂複合体の技術は、熱硬化性樹脂に熱可塑性樹脂を混合して複合させることにより、この熱硬化性樹脂の物性を改善する技術などが代表的である。例えば、エポキシ樹脂とポリエーテルスルホン（以下、「ＰＥＳ」で示す）との混合系（ＰＥＳ変成エポキシ樹脂）において、エポキシ樹脂とＰＥＳとが形成する共連続構造により、エポキシ樹脂の靱性を改善する技術がそれである（Ｋｅｉｚｏ　Ｙａｍａｎａｋａ　ａｎｄ　Ｔａｋａｓｈｉ　Ｉｎｏｕｅ，Ｐｏｌｙｍｅｒ，ｖｏｌ．３０，Ｐ６６２（１９８９）参照）。
　【０００３】
　２種の樹脂を混合してなる上記ＰＥＳ変性エポキシ樹脂は、エポキシ樹脂単独のものに比べて、樹脂の靱性が向上する。この理由は、このＰＥＳ変性エポキシ樹脂が以下に述べるような樹脂構造を形成するからである。すなわち、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂などのエポキシ樹脂とＰＥＳとの混合系は、エポキシ樹脂を高温で硬化すると、エポキシ樹脂とＰＥＳとが完全に溶け合った状態（相溶状態）とはならず、スピノーダル分解を起こしてエポキシ樹脂とＰＥＳが分離状態で混合している状態（相分離状態）となる。
　このような相分離状態は、混合する樹脂の最初の分散状態における非相溶の度合いに依存するもので、非相溶の度合いが大きい場合には球状ドメイン構造となり、非相溶の度合いが小さい場合には、共連続構造となる。
　上記「球状ドメイン構造」とは、ＰＥＳを主とする樹脂マトリックス中に、エポキシ樹脂を主とする樹脂からなる球状ドメインが互いに独立し、あるいはそれらの一部が連結して分散している状態の構造を指し、「共連続構造」とは、ＰＥＳを主とする樹脂マトリックス中に、エポキシ樹脂を主とする樹脂からなる球状ドメインが互いに連結し合い、かつ規則正しく分散している状態の構造を指す。
　すなわち、このような構造は、構成樹脂のそれぞれが完全に分離しているのではなく、ＰＥＳの中にもエポキシ樹脂が含有されていて、その比率は圧倒的にＰＥＳが高く、一方、エポキシ樹脂の中にも、ＰＥＳが含有されていて、その比率はエポキシ樹脂が高いような構造であり、それぞれの樹脂が完全に相分離しているのではなく、互いに一部が相溶している。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】
　ところが、上記共連続構造は、エポキシ樹脂とＰＥＳとが相分離状態となることによって形成されるものであり、スピノーダル分解によって生成するエポキシ球状ドメインが単にＰＥＳマトリックス中に分散しているだけの構造である。そのため、エポキシ樹脂に、ＰＥＳを分散導入する効果はあるものの、ＰＥＳ本来の物性よりも高くすることはできない。この理由は、共連続構造を形成した複合体のガラス転移温度を動的粘弾性測定により測定すると、ガラス転移温度のピーク数が２であることが認められることから、エポキシ樹脂とマトリックスであるＰＥＳとの相互作用が弱いためと考えられる。
　上述したような共連続構造に関する知見は、感光性樹脂と熱可塑性樹脂との混合系、例えばアクリル系樹脂とポリエーテルスルホンとの混合系（ＰＥＳ変成アクリル系樹脂）についても同様であった。
　【０００５】
　本発明の目的は、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂あるいはアクリル系樹脂などの感光性樹脂が示す特有の物性，例えば耐熱性や感光特性を具えると共に、ＰＥＳなどの熱可塑性樹脂が示す本来の物性よりもさらに高い物性値を示す新規な樹脂複合体およびその製造技術を提供することにある。
　【０００６】
　【課題を解決するための手段】
　発明者らは、上記の目的を実現すべく、まず、樹脂複合体の１つの混合系である熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂との系について研究した。熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂との混合系，例えば、エポキシ樹脂／ＰＥＳ混合系において、エポキシ樹脂とＰＥＳは、図１に示すように、低温では相溶するが高温では２相分離する，いわゆるＬＣＳＴ型（Ｌｏｗ　Ｃｒｉｔｉｃａｌ　Ｓｏｌｕｔｉｏｎ　Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ）の相図を示す。しかし、エポキシ樹脂が、硬化反応に伴って高分子化され、その樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）が高くなって硬化温度以上になると、その温度において分子運動が凍結され相分離できなくなる。なぜなら、相分離するには分子の運動，拡散が必要だからである。
　【０００７】
　本発明は、このような事実に着目して鋭意研究した結果完成されたものであり、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂とが相分離することによって明確な共連続構造あるいは球状ドメイン構造を形成しないように、相分離速度や硬化速度を制御して樹脂を硬化させ複合化させることにより、上記目的を実現することができる。
　【０００８】
　すなわち、本発明は、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂とからなる樹脂複合体
であって、熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用い、熱可塑性樹脂としてポリエーテルスルホンを用い、これらをイミダゾール系硬化剤を用いて、ゲル化時間（硬化速度）が５分以下、硬化温度が９０℃超、エポキシ当量（架橋密度）が３００未満の条件にて硬化したものが、共連続構造あるいは球状ドメイン構造ではない擬似均一相溶構造を有し、その擬似均一相溶構造は、前期複合体を構成する樹脂粒子の粒径が、透過型電子顕微鏡観察による測定値で０．１μｍ以下であり、かつ昇温速度が５℃／分、振動周波数６．２８ｒａｄ／秒の条件で測定した動的粘弾性測定による樹脂のガラス転移温度のピーク数が１つである特性を示すものであること
　ここに、本発明における動的粘弾性測定の条件は、振動周波数６．２８ｒａｄ／ｓｅｃ、昇温速度５℃／分である。
　【０００９】
　一方、発明者らは、樹脂複合体の他の混合系である感光性樹脂と熱可塑性樹脂との系について、上記の目的を実現すべく研究した。その結果、基本的には、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂との混合系と同様に、感光性樹脂と熱可塑性樹脂とが相分離することによって明確な共連続構造あるいは球状ドメイン構造を形成しないように、相分離速度や硬化速度を制御して樹脂を硬化させ複合化させることにより、上記目的を実現することができることを突き止めて本発明を完成した。
　【００１０】
　すなわち、本発明は、感光性樹脂と熱可塑性樹脂とからなる樹脂複合体において、感光性樹脂と熱可塑性樹脂とが擬似均一相溶構造を形成してなることを特徴とする樹脂複合体であり、上記擬似均一相溶構造は、その構成樹脂粒子の粒径が、ＴＥＭ観察による測定値で０．１μｍ以下であり、かつ動的粘弾性測定による樹脂のガラス転移温度のピーク数が１つであることを特徴とする。
　ここに、本発明における動的粘弾性測定の条件は、振動周波数６．２８ｒａｄ／ｓｅｃ、昇温速度５℃／分である。
　【００１１】
　そして、上述したような本発明の樹脂複合体を製造する方法は、第１に、熱可塑性樹脂と混合した熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂を硬化することにより熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂とを複合化するに当たり、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂との場合は、熱硬化性樹脂の硬化温度、硬化剤の種類、および感光性付与の有無のうちから選ばれる１種または２種以上の因子、一方、感光性樹脂と熱可塑性樹脂との場合は、感光性樹脂の光硬化因子によって決定される擬似均一相形成点を超える硬化速度で硬化させることを特徴とする。第２に、熱可塑性樹脂と混合した熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂を硬化することにより熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂とを複合化するに当たり、未硬化熱硬化性樹脂あるいは未硬化感光性樹脂の架橋密度または分子量のいずれか１種以上の因子によって決定される擬似均一相形成点を超えない相分離速度で硬化させることを特徴とする。第３に、熱可塑性樹脂と混合した熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂を硬化することにより熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂とを複合化するに当たり、上記擬似均一相形成点を超える硬化速度で、かつ上記擬似均一相形成点を超えない相分離速度で硬化させることを特徴とする。ここで、熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂の配合比を、熱可塑性樹脂の含有量で１５〜５０ｗｔ％とすることが望ましい。
　【００１２】
　【作用】
　本発明の熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂とからなる樹脂複合体の特徴は、熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂とが擬似均一相溶構造を形成してなる点にある。この擬似均一相溶構造は、発明者らが考え出した新しい概念であり、以下に説明する構造をいう。
　すなわち、擬似均一相溶構造は、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂が示す特有の物性もしくはアクリル系樹脂などの感光性樹脂が示す特有の物性を具えると共に、ＰＥＳなどの熱可塑性樹脂本来の物性よりも高い物性値を示す，より均質な構造をいい、動的粘弾性測定によるガラス転移温度ピーク値が１つであり、熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂間との相互作用が極めて強いものである。
　したがって、本発明の樹脂複合体は、図２（ａ）の走査型電子顕微鏡（以下、「ＳＥＭ」で示す。）写真に示すような構造を有し、図２（ｂ）のＳＥＭ写真に示す従来の共連続粒子構造とは明らかに相違するものである。しかも、この樹脂複合体は、ＴＥＭ観察（図２（ｃ）参照）による構成樹脂粒子の粒径が０．１μｍ以下であってより均質となっているものである。このような均質な樹脂複合体であるため、有機溶剤などにより熱可塑性樹脂が溶出されにくく、耐薬品性に優れる。従来技術において説明した共連続構造では、塩化メチレンによりＰＥＳが溶出して、表面が凹凸になるが（図２（ｂ）図面代用写真参照）、本発明では、塩化メチレンによってもＰＥＳなどの熱可塑性樹脂の溶出量は少なく、表面に凹凸が発生することがない。
　【００１３】
　このような樹脂複合体の構造による効果は、前記複合体における熱可塑性樹脂（例えば、ＰＥＳ）の含有量が固形分で１５〜５０ｗｔ％である場合に特に顕著となる。この理由は、熱可塑性樹脂の含有量が１５ｗｔ％未満では、樹脂成分の網目に絡み合う熱可塑性樹脂分子が少ないため強靱化の効果が十分に発揮されず、一方、熱可塑性樹脂の含有量が５０ｗｔ％を超えると、架橋点の減少によって熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂間との相互作用が小さくなるからである。
　【００１４】
　このような熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂との擬似均一相溶構造は、以下に示す本発明方法によって形成されるものである。すなわち、本発明に係る擬似均一相溶構造は、熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂を必要に応じて溶剤に溶解して均一に混合し、その後硬化速度を速くすること、および／または相分離速度を遅くすることにより、構成樹脂粒子の粒径をＴＥＭ観察による測定値で０．１μｍ以下にすることにより、形成される。
　【００１５】
　具体的には、本発明方法は、第１に、熱硬化性樹脂を用いる場合は、熱硬化性樹脂の硬化温度、硬化剤の種類、および感光性付与の有無のうちから選ばれる１種または２種以上の因子によって決定される擬似均一相形成点を超える硬化速度で、一方、感光性樹脂を用いる場合は、感光性樹脂の光硬化因子，例えば開始剤や増感剤，感光性モノマー，露光条件などによって決定される擬似均一相形成点を超える硬化速度で硬化させる点に特徴がある。ここでの擬似均一相形成点とは、複合体を構成する樹脂粒子の粒径がＴＥＭ観察による測定値で０．１μｍ以下である擬似均一相溶構造を得ることができる，硬化速度の下限値を意味する。
　【００１６】
　また、本発明方法は、第２に、未硬化熱硬化性樹脂あるいは未硬化感光性樹脂の架橋密度または分子量のいずれか１種以上の因子によって決定される擬似均一相形成点を超えない相分離速度で硬化させる点に特徴がある。ここでの擬似均一相形成点とは、複合体を構成する樹脂粒子の粒径がＴＥＭ観察による測定値で０．１μｍ以下である擬似均一相溶構造を得ることができる，相分離速度の上限値を意味する。
　【００１７】
　さらに、本発明方法は、第３に、上記擬似均一相形成点を超える硬化速度で、かつ上記擬似均一相形成点を超えない相分離速度で硬化させる点に特徴がある。これは、硬化速度と相分離速度を決定する因子が相互に影響する場合の方法を意味する。
　【００１８】
　次に、硬化速度または相分離速度を決定する上述した種々の因子の相互関係について説明する。まず、硬化速度を決定する因子については、他の因子条件を一定とすると、
▲１▼．熱硬化性樹脂の硬化温度が高いほど硬化速度は速くなる。
　従って、擬似均一相形成点を超える硬化速度を得るのに必要な硬化温度の下限値を超えて熱硬化性樹脂を硬化すると、得られる樹脂複合体の構造は擬似均一相溶構造となる。
▲２▼．ゲル化時間が短い硬化剤ほど硬化速度は速くなる。
　従って、擬似均一相形成点を超える硬化速度を得るのに必要なゲル化時間の上限値を超えないような硬化剤を用いて熱硬化性樹脂を硬化すると、得られる樹脂複合体の構造は擬似均一相溶構造となる。
▲３▼．感光性を付与するほど硬化速度は速くなる。
　従って、他の因子条件が擬似均一相溶構造を形成する組み合わせにおいては、樹脂に感光性を付与することによって、得られる樹脂複合体はより均質な擬似均一相溶構造となる。なお、感光性を付与する方法としては、熱硬化性樹脂あるいは熱可塑性樹脂に感光性基を導入する方法、感光性モノマーを配合する方法があり、必要に応じて光開始剤，光増感剤を配合してもよい。また、アクリル系樹脂などの感光性樹脂を熱硬化性樹脂の代わりに使用することができる。この場合は、感光性樹脂の，例えば開始剤や増感剤，感光性モノマー，露光条件などの光硬化因子によって決定される擬似均一相形成点を超える硬化速度で硬化させる必要がある。
　【００１９】
　このような事実を考慮すると、熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂の複合化に当たって上記変動因子が１種の場合は、擬似均一相形成点に対応するその因子の値が１点決まる。それ故に、上記変動因子が２種以上の場合には、擬似均一相形成点に対応するその因子の値は種々の組み合わせが考えられる。すなわち、構成樹脂粒子の粒径がＴＥＭ観察による測定値で０．１μｍ以下となるような硬化速度を示す組み合わせを選定することができる。
　【００２０】
　次に、相分離速度を決定する因子については、他の因子条件を一定とすると、
▲１▼．未硬化熱硬化性樹脂あるいは未硬化感光性樹脂の架橋密度が高いほど相分離は起きにくい（相分離速度は遅くなる）。
　従って、擬似均一相形成点を超えない相分離速度を得るのに必要な架橋密度の下限値を超える架橋密度を有する未硬化熱硬化性樹脂あるいは未硬化感光性樹脂を用いて硬化すると、得られる樹脂複合体の構造は擬似均一相溶構造となる。
▲２▼．未硬化熱硬化性樹脂あるいは未硬化感光性樹脂の分子量が大きいほど相分離は起きにくい（相分離速度は遅くなる）。
　従って、擬似均一相形成点を超えない相分離速度を得るのに必要な分子量の下限値を超える分子量を有する未硬化熱硬化性樹脂あるいは未硬化感光性樹脂を用いて硬化すると、得られる樹脂複合体の構造は擬似均一相溶構造となる。
　【００２１】
　このような事実を考慮すると、熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂の複合化に当たって上記変動因子が１種の場合は、擬似均一相形成点に対応するその因子の値が１点決まる。それ故に、上記変動因子が２種の場合には、擬似均一相形成点に対応するその因子の値は種々の組み合わせが考えられる。すなわち、構成樹脂粒子の粒径がＴＥＭ観察による測定値で０．１μｍ以下となるような相分離速度を示す組み合わせを選定することができる。
　【００２２】
　以上説明したような本発明方法により得られる樹脂複合体は、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂が示す特有の物性あるいはアクリル系樹脂などの感光性樹脂が示す特有の物性を具えると共に、ＰＥＳなどの熱可塑性樹脂本来の物性よりもさらに高い物性値を示すことができる。すなわち、本発明にかかるＰＥＳ変性エポキシ樹脂やＰＥＳ変成アクリル樹脂は、ＰＥＳ単独の樹脂強度よりも高くなり、従来にはないエポキシ樹脂あるいはアクリル樹脂の強靱化効果を有するものである。
　【００２３】
　本発明においては、上述したように熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂とを複合化するに先立って、熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂は、必要に応じて溶剤に溶解することにより均一に混合される。このような溶剤としては、例えば、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）や塩化メチレン、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）、ノルマルメチルピロリドン（ＮＭＰ）などが使用できる。また、相分離開始温度未満で、かつ硬化開始温度未満の温度にて、熱硬化性樹脂あるいは感光性樹脂と熱可塑性樹脂とを加熱溶融させて混合させることも可能である。
　【００２４】
　本発明において熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、メラミン樹脂や尿素樹脂などのアミノ樹脂、エポキシ樹脂、エポキシ変成ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、ウレタン樹脂、ジアリルフタレート樹脂などが使用できる。この熱硬化性樹脂は、部分的に熱硬化に寄与する官能基の一部を感光基で置換したものも使用でき、例えば、エポキシ樹脂の２０〜５０％アクリル化物などが好適である。
　【００２５】
　本発明において熱可塑性樹脂としては、フェノキシ樹脂、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリエーテルイミドなどのエンジニアリングプラスチック、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリオキシベンゾエート、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニルなどが使用できる。
　【００２６】
　本発明において感光性樹脂としては、ポリメタクリル酸メチルなどのアクリル系樹脂や熱硬化性樹脂の官能基を１００％アクリル化したものが好適である。
　ここで、この感光性樹脂の光硬化因子として重要である光開始剤としては、ベンゾイソブチルエーテル，ベンジルジメチルケタール，ジエトキシアセトフェノン，アシロキシムエステル，塩素化アセトフェノン，ヒドロキシアセトフェノン等の分子内結合開裂型、ベンゾフェノン，ミヒラーケトン，ジベンゾスベロン，２−エチルアンスラキノン，イソブチルチオキサンソン等の分子内水素引抜型のいずれか１種以上が好適に用いられる。
　光開始助剤としては、トリエタノールアミン，ミヒラーケトン，４，４−ジエチルアミノベンゾフェノン，２−ジメチルアミノエチル安息香酸，４−ジメチルアミノ安息香酸エチル，４−ジメチルアミノ安息香酸（ｎ−ブトキシ）エチル，４−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル，４−ジメチルアミノ安息香酸２−エチルヘキシル，重合性３級アミン等のいずれか１種以上が用いられる。
　増感剤としては、ミヒラーケトンやイルガキュア６５１，イソプロピルチオキサンソンなどが好適であり、上記光開始剤のなかには、増感剤として作用するものもある。
　なお、上記光開始剤と増感剤の組成比は、例えば、感光性樹脂１００重量部に対して、ベンゾフェノン／ミヒラーケトン＝５重量部／０．５重量部イルガキュア１８４／イルガキュア６５１＝５重量部／０．５重量部イルガキュア９０７／イソプロピルチオキサンソン＝５重量部／０．５重量部が好適である。
　また、感光性樹脂を構成する感光性モノマーあるいは感光性オリゴマーとしては、エポキシアクリレートやエポキシメタクリレート，ウレタンアクリレート，ポリエステルアクリレート，ポリスチリルメタクリレートなどが好適に用いられる。
　【００２７】
　本発明において、熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合の硬化剤としては、イミダゾール系硬化剤やジアミン、ポリアミン、ポリアミド、無水有機酸、ビニルフェノールなどが使用できる。一方、エポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂を使用する場合は、周知の硬化剤を使用できる。
　【００２８】
　なお、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂特有の物性、あるいはアクリル系樹脂などの感光性樹脂特有の物性を具えると共に、複合化させるＰＥＳなどの熱可塑性樹脂本来の物性よりもさらに高い物性値を示す，本発明の樹脂複合体は、プリント配線板用接着剤などの無電解めっき用接着剤や、プリント配線板等に用いられる基板材料，レジスト材料およびプリプレグ材料、半導体パッケージの封止材、繊維強化複合材料の母材、射出成形用材料、圧縮成形用材料などさまざまな用途に利用されることが期待される。
　【００２９】
　
以下に、硬化剤の影響（試験１）、硬化温度の影響（試験２）、架橋密度の影響（試験３）、感光性モノマー導入の影響（試験４）、ＰＥＳ配合量の影響（試験５）について説明する。
（
試験
（１）エポキシ樹脂／ＰＥＳ系において、ゲル化時間（硬化速度）の異なる硬化剤を用い、エポキシ樹脂の硬化剤の種類が上記混合系の樹脂構造および物性にどのような影響を及ぼすかについて調べた。
（２）ゲル化時間の異なる硬化剤としては、表１に示す数種類のイミダゾール系硬化剤（四国化成製）を用いた。
（３）なお、硬化剤の影響を調べるために、エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（油化シェル製、商品名：エピコート８２８）を用い、エポキシ樹脂／ＰＥＳの配合比を７０／３０とし、ＰＥＳを２倍量のジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）で溶解させ、所定量のエポキシ樹脂と硬化剤を混合して硬化させ、また、エポキシ樹脂のエポキシ当量を１８４〜１９４、硬化条件を１２０℃×５時間＋１５０℃×２時間、と一定条件にした。
　【００３０】
　得られた樹脂硬化物の構造および物性を調べた結果を図３および表１に示す。図３（ａ）〜（ｄ）は、表１に示すイミダゾール系硬化剤を用いて得られた樹脂硬化物の組織を示すＳＥＭ写真であり、（ａ）２ＰＨＺ−ＣＮ，（ｂ）２ＰＺ−ＯＫ，（ｃ）２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ，（ｄ）１Ｂ２ＭＺを用いた場合を示す。これらの写真および表１に示す結果から明らかなように、硬化速度の遅い硬化剤を用いると、相分離の進行によって球状ドメイン構造が形成され、樹脂の強度や伸び率が低いことが判った。これに対し、擬似均一相形成点を超える硬化速度を示す硬化剤で硬化させると、エポキシ樹脂とＰＥＳとが擬似均一相溶構造を形成し、この硬化物の強度および伸び率は共に大きく向上することが判った。
　【００３１】
　図４は、上記樹脂硬化物のＳＥＭ観察により得られた樹脂の粒径と硬化剤のゲル化時間の関係を示す図である。この図に示す結果から明らかなように、１２０℃でのゲル化時間が約５分以下になると、樹脂の粒径が急激に小さくなり、球状ドメイン構造から擬似均一相溶構造になることが判った。すなわち、本
試験
　【００３２】
　【表１】
　【００３３】
（
試験
（１）エポキシ樹脂／ＰＥＳ系において、硬化温度の異なる硬化条件にて硬化することにより、エポキシ樹脂の硬化温度が、得られる樹脂硬化物の樹脂構造にどのような影響を及ぼすかについて調べた。
（２）硬化温度の異なる硬化条件としては、以下に示す４条件を実施した。
ａ．８０℃で６時間ｂ．１００℃で６時間ｃ．１２０℃で５時間ｄ．１５０℃で４時間
（３）硬化剤によって、▲１▼．硬化温度が低いほど、擬似均一相溶構造を形成する場合▲２▼．硬化温度が高いほど、擬似均一相溶構造を形成する場合があるとの知見から、硬化剤としては、▲３▼．アミン系硬化剤（住友化学製、商品名：ＤＤＭ），▲４▼．イミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を用いた。
（４）なお、硬化温度の影響を調べるために、エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（油化シェル製、商品名：エピコート８２８）を用い、エポキシ樹脂／ＰＥＳ／硬化剤の配合比を、▲１▼．アミン系硬化剤（ＤＤＭ）の場合は７０／３０／２０、▲２▼．イミダゾール系硬化剤（２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）の場合は７０／３０／５とし、ＰＥＳを２倍量のジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）で溶解させ、所定量のエポキシ樹脂と硬化剤を混合して硬化させ、また、エポキシ樹脂のエポキシ当量を１８４〜１９４、と一定条件にした。
　【００３４】
　得られた樹脂硬化物の構造を調べた結果を図５および図６に示す。図５（ａ）〜（ｄ）および図６（ａ）〜（ｄ）はそれぞれ、▲１▼．アミン系硬化剤および▲２▼．イミダゾール系硬化剤に関するものであり、いずれも、上記種々の硬化温度にて得られた樹脂硬化物の組織を示すＳＥＭ写真であり、（ａ）８０℃，（ｂ）１００℃，（ｃ）１２０℃，（ｄ）１５０℃の場合を示す。硬化剤として▲１▼タイプのアミン系硬化剤（ＤＤＭ）を用いた場合、図５の写真から明らかなように、樹脂構造は、硬化温度が８０℃の時には擬似均一相溶構造を形成したが、硬化温度が１００℃以上になると球状ドメイン構造を形成するようになり、その粒子径は０．２μｍ以上になることが判った。一方、硬化剤として▲２▼タイプのイミダゾール系硬化剤（２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を用いた場合、図６の写真から明らかなように、樹脂構造は、逆に硬化温度が１００℃以上では擬似均一相溶構造を形成したが、硬化温度が８０℃の時には粒径約０．３μｍの球状ドメイン構造を形成するようになることが判った。
　【００３５】
　図７および図８はそれぞれ、上記２つのタイプの硬化剤について、ＳＥＭ観察により得られた樹脂の粒径とエポキシ樹脂の硬化温度の関係を示す図である。これらの図に示す結果から明らかなように、▲１▼タイプのアミン系硬化剤では、硬化温度が９０℃以下になると球状ドメイン構造から擬似均一相溶構造になり、一方、▲２▼タイプのイミダゾール系硬化剤では、硬化温度が９０℃以上になると球状ドメイン構造から擬似均一相溶構造になることが判った。すなわち、本
試験
　【００３６】
（
試験
（１）エポキシ樹脂／ＰＥＳ系において、骨格構造が同じでエポキシ当量の異なるエポキシ樹脂を硬化することにより、エポキシ樹脂のエポキシ当量が、得られる樹脂硬化物の樹脂構造にどのような影響を及ぼすかについて調べ、これにより樹脂の架橋密度の影響を考察した。
（２）エポキシ当量の異なるエポキシ樹脂としては、表２に示す数種類のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を用いた。
（３）なお、エポキシ当量の影響を調べるために、硬化剤としてイミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を用い、エポキシ樹脂／ＰＥＳ／硬化剤の配合比を７０／３０／５とし、ＰＥＳを２倍量のジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）で溶解させ、所定量のエポキシ樹脂と硬化剤を混合して硬化させ、また、硬化条件を８０℃で１時間，１００℃で１時間，１２０℃で１時間，１５０℃で３時間、と一定条件にした。
　【００３７】
　得られた樹脂硬化物の構造を調べた結果を図９および表２に示す。図９（ａ）〜（ｄ）は上記種々のエポキシ当量を有するエポキシ樹脂を用いて得られた樹脂硬化物の組織を示すＳＥＭ写真であり、（ａ）エピコート８２８，（ｂ）エピコート１００１，（ｃ）エピコート１００４，（ｄ）エピコート１００７の場合を示す。これらの写真および表２に示す結果から明らかなように、エポキシ当量が大きく、言い換えれば架橋密度が低いほど、相分離がし易く、一方、エポキシ当量が小さく、言い換えれば架橋密度が高いほど、その樹脂構造は擬似均一相溶構造となることが判った。すなわち、本
試験
　【００３８】
　【表２】
　【００３９】
（
試験
（１）エポキシ樹脂／ＰＥＳ系において、感光性モノマーを導入することにより、得られる樹脂硬化物の樹脂構造および物性にどのような影響を及ぼすかについて調べ、これにより感光性付与の影響を考察した。
（２）感光性モノマーとしては、表３に示すように、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（ＤＰＥ−６Ａ、共栄社油脂製）およびネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジアクリレート（Ｒ−６０４、日本化薬製）を用い、光開始剤としてベンゾフェノン（ＢＰ、関東化学製）、促進剤としてミヒラーケトン（ＭＫ、関東化学製）を用い、下記硬化条件にて樹脂硬化物を得た。
〔光硬化条件〕３Ｊ／ｃｍ２
〔熱硬化条件〕８０℃で１時間，１００℃で１時間，１２０℃で１時間，１５０℃で３時間
（３）なお、感光性モノマーの導入効果を調べるために、エポキシ樹脂としてはビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（油化シェル製、商品名：エピコート８２８）、硬化剤としてはイミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を用い、エポキシ樹脂／ＰＥＳの配合比を７０／３０とし、ＰＥＳを２倍量のジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）で溶解させ、所定量のエポキシ樹脂と硬化剤を混合して硬化させ、また、エポキシ樹脂のエポキシ当量を１８４〜１９４、と一定条件にした。
　【００４０】
　得られた樹脂硬化物の構造および物性を調べた結果を表３に示す。この表３に示す結果から明らかなように、低温側でエポキシ樹脂とＰＥＳが均一相溶したままで光反応を利用して硬化させ、さらに熱硬化することによって、粒径のより小さい擬似均一相溶構造を形成する結果、この硬化物の強度および伸び率がさらに大きく向上することが判った。
　【００４１】
　【表３】
　【００４２】
　さらに、得られた樹脂硬化物について、下記条件にてＴＥＭ観察を行った。その結果、樹脂硬化物を構成する樹脂の粒径は０．１μｍ以下であった。
〔観察条件〕
▲１▼．ミクロトームを用いて、試料を７０ｎｍの薄片に切り取る。
▲２▼．切り取った薄片を四酸化オスミウム（ＯｓＯ４）のメタノール溶液に２４時間浸漬させる。
▲３▼．ＴＥＭ観察時の加速電圧を８０ｋＶとして観察する。
さらに、動的粘弾性にてガラス転移温度Ｔｇを測定した。その結果、図１０に示すようにＴｇのピークは１つであり、物性的に均質であることが判った。これによって、引張強度や伸び率などの物性値が、構成樹脂成分単独のものよりも高くなるものと推察する。
　【００４３】
（
試験
（１）エポキシ樹脂／ＰＥＳ系において、ＰＥＳ配合量を種々変化させることにより、得られる樹脂硬化物の物性にどのような影響を及ぼすかについて調べた。
（２）ＰＥＳ配合量としては、０ｗｔ％〜６０％まで種々変化させた。
（３）なお、ＰＥＳ配合量の影響を調べるために、エポキシ樹脂としてはクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬製、商品名：ＥＯＣＮ−１０３Ｓ）、硬化剤としてはイミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を用い、ＰＥＳを２倍量のジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）で溶解させ、所定量のエポキシ樹脂と硬化剤を混合して硬化させ、また、エポキシ樹脂のエポキシ当量を２１０〜２３０、エポキシ樹脂の硬化条件を８０℃で１時間，１００℃で１時間，１２０℃で１時間，１５０℃で３時間、と一定条件にした。
　【００４４】
　このようにして得た樹脂硬化物の物性変化を調べた結果を図１１に示す。この図に示す結果から明らかなように、ＰＥＳの配合量が増加するにしたがい樹脂の強度が大きくなり、３０％ＰＥＳのところで極大値を示し、以降樹脂強度が逆に小さくなった。特に３０％ＰＥＳの樹脂硬化物は、エポキシ樹脂単独のみならず、ＰＥＳ単独よりも強度が高い。なお、本
試験
試験
　【００４５】
　
【実施例１】
（実施例
１
（１）エポキシ樹脂／ＰＥＳ系において、エポキシ樹脂としてエポキシ当量が１８４〜１９４のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（油化シェル製、商品名：エピコート８２８）、硬化剤としてイミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を用い、下記組成でＤＭＦを用いて樹脂を混合し、１２０℃で５時間，１５０℃で２時間の硬化条件にて硬化し、擬似均一相溶構造の樹脂硬化物を得た。なお、１２０℃での硬化剤のゲル化時間は３分であった。
　　樹脂組成：エピコート８２８／ＰＥＳ／２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ＝７０／３０／５
　【００４６】
　このようにして得た樹脂硬化物について、
試験
試験
　【００４７】
　さらに、得られた樹脂硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ８３５ｋｇ／ｃｍ２，８．０％であり、構成樹脂成分単独のものより高いことを確認した。なお、同じ硬化剤，硬化条件で作製したエポキシ樹脂のみからなる硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ約５００ｋｇ／ｃｍ２，４．８％であった。
　【００４８】
　上述したような結果は、硬化剤としてイミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：１Ｂ２ＭＺ）を用いた場合でも同様に得られた。この場合、１２０℃での硬化剤のゲル化時間は４４秒であった。
　【００４９】
（実施例
２
（１）エポキシ樹脂／ＰＥＳ系において、エポキシ樹脂としてエポキシ当量が１８４〜１９４のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（四国化成製、商品名：エピコート８２８）、硬化剤としてイミダゾール系硬化剤（油化シェル製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を用い、下記組成でＤＭＦを用いて樹脂を混合し、８０℃×１時間＋１５０℃×４時間の硬化条件にて硬化し、擬似均一相溶構造の樹脂硬化物を得た。なお、本実施例は、実施例
１
　　樹脂組成：エピコート８２８／ＰＥＳ／２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ＝７０／３０／５
　【００５０】
　このようにして得た樹脂硬化物について、
試験
試験
　【００５１】
　さらに、得られた樹脂硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ８３５ｋｇ／ｃｍ２，９．１％であり、構成樹脂成分単独のものより高いことを確認した。なお、同じ硬化剤，硬化条件で作製したエポキシ樹脂のみからなる硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ約５００ｋｇ／ｃｍ２，４．５％であった。
　【００５２】
（実施例
３
（１）エポキシ樹脂／ＰＥＳ系において、エポキシ樹脂としてエポキシ当量が１８４〜１９４のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（油化シェル製、商品名：エピコート８２８）、硬化剤としてアミン系硬化剤（住友化学製、商品名：ＤＤＭ）を用い、下記組成でＤＭＦを用いて樹脂を混合し、８０℃で６時間，１５０℃で２時間の硬化条件にて硬化し、擬似均一相溶構造の樹脂硬化物を得た。
　　樹脂組成：エピコート８２８／ＰＥＳ／ＤＤＭ＝７０／３０／１８
　【００５３】
　このようにして得た樹脂硬化物について、
試験
試験
　【００５４】
　さらに、得られた樹脂硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ８６０ｋｇ／ｃｍ２，８．６％であり、構成樹脂成分単独のものより高いことを確認した。なお、同じ硬化剤，硬化条件で作製したエポキシ樹脂のみからなる硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ約５００ｋｇ／ｃｍ２，５％であった。
　【００５５】
（実施例
４
　エポキシ樹脂／ＰＥＳ系において、エポキシ樹脂としてエポキシ当量が２１０〜２３０のクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬製、商品名：ＥＯＣＮ−１０３Ｓ）、硬化剤としてイミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を用い、下記組成でＤＭＦを用いて樹脂を混合し、８０℃で１時間、１５０℃で４時間の硬化条件にて硬化し、疑似均一相溶構造の硬化物を得た。
　　樹脂組成：ＥＯＣＮ−１０３Ｓ／ＰＥＳ／２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ＝７０／３０／５
　【００５６】
　このようにして得た樹脂硬化物について、
試験
試験
　【００５７】
　さらに、得られた樹脂硬化物の引張強度と引張伸び率はそれぞれ９９０ｋｇ／ｃｍ２，６．５％であり、構成樹脂成分単独のものより高いことを確認した。なお、同じ硬化剤，硬化条件で作成したエポキシ樹脂のみからなる硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ約５５０ｋｇ／ｃｍ２，２．８％であった。
　【００５８】
（実施例
５
（１）クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬製）７０重量部、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ，ＩＣＩ製）３０重量部、イミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）５重量部、およびエポキシ樹脂微粉末（東レ製）を平均粒径５．５μｍのものを２５重量部，平均粒径０．５μｍのものを１０重量部を混合した後、ジメチルホルムアミド／ブチルセロソルブ（１／１）混合溶剤を添加しながら、ホモディスパー攪拌機で粘度１２０ｃｐｓに調整し、続いて、３本ロールで混練して接着剤溶液を得た。
（２）この接着剤溶液を、銅箔が貼着されていないガラスエポキシ絶縁板（東芝ケミカル製）上に、ローラーコーターを用いて塗布し、その後、８０℃で１時間，１００℃で１時間，１２０℃で１時間，１５０℃で３時間、乾燥硬化させて厚さ２０μｍの接着剤層を形成した。
（３）接着剤層を形成した上記基板を、クロム酸水溶液（ＣｒＯ３，５００ｇ／ｌ）に７０℃１５分間浸漬して接着剤層の表面を粗化し、次いで、中和溶液（シプレイ製）に浸漬したのち水洗した。
（４）接着剤層の表面を粗化した基板にパラジウム触媒（シプレイ製）を付与して接着剤層の表面を活性化させ、その後、表４に示す組成のアディティブ用無電解めっき液に１１時間浸漬して、めっき膜の厚さが２５μｍの無電解銅めっきを施した。
　【００５９】
　【表４】
　【００６０】
（比較例１：アディティブ配線板用接着剤への適用）
（１）以下に示す条件以外は実施例
５
〔樹脂組成〕
フェノールノボラック型エポキシ樹脂：１００重量部イミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｐ４ＭＨＺ）：４重量部〔接着剤層の硬化条件〕１００℃で１時間，１５０℃で５時間
　【００６１】
　実施例
５
　【００６２】
　【表５】
　【００６３】
（実施例
６
（１）ガラスエポキシ銅張積層板（東芝ケミカル製）上に感光性ドライフィルム（デュポン製）をラミネートし、所望の導体回路パターンが描画されたマスクフィルムを通して紫外線露光させ画像を焼きつけた。次に、１，１，１−トリクロロエタンで現像を行い、塩化第２銅エッチング液を用いて非導体部の銅を除去したのち、塩化メチレンでドライフィルムを剥離した。これにより、基板上に複数の導体パターンからなる第１層導体回路を有する配線板を作成した。
（２）エポキシ樹脂粒子（東レ製、平均粒径：３．９μｍ）２００ｇを５ｌのアセトン中に分散させて得たエポキシ樹脂粒子懸濁液を、ヘンシェルミキサー内で攪拌しながら、この懸濁液中に、アセトン１ｌに対してエポキシ樹脂（三井石油化学製）を３０ｇの割合で溶解させたアセトン溶液中にエポキシ樹脂粉末（東レ製、平均粒径：０．５μｍ）３００ｇを分散させて得た懸濁液を滴下することにより、上記エポキシ樹脂粒子表面にエポキシ樹脂粉末を付着せしめた後、上記アセトンを除去し、その後、１５０℃に加熱して擬似粒子を作成した。この擬似粒子は、平均粒径が約４．３μｍであり、約７５重量％がこの平均粒径を中心として±２μｍの範囲に存在していた。
（３）クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（油化シェル製）の５０％アクリル化物を７０重量部、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）３０重量部、ジアリルテレフタレート１５重量部、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モリフォリノプロパノン−１（チバ・ガイギー製）４重量部、イミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）４重量部、および前記（２）で作成した擬似粒子５０重量部を混合した後、ブチルセロソルブを添加しながら、ホモディスパー攪拌機で粘度２５０ｃｐｓに調整し、続いて、３本ロールで混練して感光性樹脂組成物の溶液を調製した。
（４）この感光製樹脂組成物の溶液を、前記（１）で作成した配線板上に、ナイフコーターを用いて塗布し、水平状態で２０分間放置してから７０℃で乾燥させて厚さ約５０μｍの感光性樹脂絶縁層を形成した。
（５）前記（４）の処理を施した配線板に、１００μｍφの黒円が印刷されたフォトマスクフィルムを密着させ、超高圧水銀灯５００ｍｊ／ｃｍ２で露光した。これをクロロセン溶液で超音波現像処理することにより、配線板上に１００μｍφのバイアホールとなる開口を形成した。さらに、前記配線板を超高圧水銀灯により約３０００ｍｊ／ｃｍで露光し、１００℃で１時間、その後１５０℃で１０時間の加熱処理を行うことによりフォトマスクフィルムに相当する寸法精度に優れた開口を有する樹脂絶縁層を形成した。
（６）前記（５）の処理を施した配線板を、クロム酸水溶液（ＣｒＯ３，５００ｇ／ｌ）に７０分間浸漬して樹脂絶縁層の表面を粗化し、次いで、中和溶液（シプレイ製）に浸漬したのち水洗した。
（７）樹脂絶縁層の表面を粗化した基板にパラジウム触媒（シプレイ製）を付与して絶縁層の表面を活性化させ、その後、表４に示す組成のアディティブ用無電解めっき液に１１時間浸漬して、めっき膜の厚さが２５μｍの無電解銅めっきを施した。
（８）前記（４）〜（７）までの工程をさらに２回繰り返しすことにより、配線層が４層のビルドアップ多層配線板を製造した。
　【００６４】
（比較例２：多層配線板の層間絶縁材料への適用）
（１）以下に示す樹脂組成以外は実施例
６
〔樹脂組成〕
　　クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（油化シェル製）の５０％アクリル化物
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　：６０重量部
　　ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（油化シェル製）　　　　　：４０重量部
　　ジアリルテレフタレート　　　　　　　　　　　　　　　　　：１５重量部
　　２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モリフォリノプロパノン−１（チバ・ガイギー製）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　：４重量部
　　イミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｐ４ＭＨＺ）：４重量部
　【００６５】
　実施例
６
　【００６６】
　【表６】
　【００６７】
（実施例
７
　エポキシ樹脂／ＰＥＳ系において、エポキシ当量が２１０〜２３０のクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬製、商品名：ＥＣＯＮ−１０３Ｓ）７０重量部、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ，ＩＣＩ製）３０重量部およびイミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）５重量部を、ＤＭＦを用いて混合し、その後、８０℃で１時間、１５０℃で５時間の硬化条件にて硬化し、疑似均一相溶構造の硬化物を得た。
　【００６８】
　このようにして得た樹脂硬化物について、
試験
試験
　【００６９】
　さらに、得られた樹脂硬化物の引張強度と引張伸び率はそれぞれ９９５ｋｇ／ｃｍ２，６．４％であり、構成樹脂成分単独のものより高いことを確認した。なお、同じ硬化剤，硬化条件で作成したエポキシ樹脂のみからなる硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ約５５０ｋｇ／ｃｍ２，３．０％であった。
　【００７０】
（実施例
８
　エポキシ樹脂／ポリスルホン（ＰＳＦ）系において、エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（油化シェル製、商品名：エピコート８２８）、硬化剤としてイミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を用い、下記組成でＤＭＦを用いて樹脂を混合し、８０℃で１時間、１５０℃で５時間の硬化条件にて硬化し、疑似均一相溶構造の硬化物を得た。
　　樹脂組成：エピコート８２８／ＰＳＦ／イミダゾール系硬化剤＝７０／３０／５
　【００７１】
　このようにして得た樹脂硬化物について、
試験
試験
　【００７２】
　さらに、得られた樹脂硬化物の引張強度と引張伸び率はそれぞれ８００ｋｇ／ｃｍ２，７．８％であり、構成樹脂成分単独のものより高いことを確認した。なお、同じ硬化剤，硬化条件で作成したエポキシ樹脂のみからなる硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ約５００ｋｇ／ｃｍ２，４．５％であった。また、この実施例１３で得られた樹脂は、誘電率が４．０で、熱膨張率が５．５×１０−５／℃であり、シリカ粉などと混合して半導体パッケージの封止樹脂としても使用できる。
　【００７３】
（実施例
９
　エポキシ変成ポリイミド樹脂／ポリスルホン（ＰＳＦ）系において、エポキシ変成ポリイミド樹脂（三井石油化学工業製、商品名：ＴＡ−１８００）とイミダゾール系硬化剤（四国化成製、商品名：２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）を用い、下記組成でＤＭＦを用いて樹脂を混合し、８０℃で１時間、１５０℃で５時間の硬化条件にて硬化し、疑似均一相溶構造の硬化物を得た。
　　樹脂組成：ＴＡ−１８００／ＰＳＦ／イミダゾール系硬化剤＝７５／２５／５
　【００７４】
　このようにして得た樹脂硬化物について、
試験
試験
　【００７５】
　さらに、得られた樹脂硬化物の引張強度と引張伸び率はそれぞれ９８０ｋｇ／ｃｍ２，９．０％であり、構成樹脂成分単独のものより高いことを確認した。なお、同じ硬化剤、硬化条件で作成したエポキシ樹脂のみからなる硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ約７００ｋｇ／ｃｍ２，６．０％であった。
　【００７６】
（実施例
１０
（１）感光性樹脂／ＰＥＳ系において、感光性樹脂としてフェノールノボラック型エポキシ樹脂（油化シェル製）の１００％アクリル化物、感光性モノマーとしてジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（共栄社油脂製）およびネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジアクリレート（日本化薬製）、光開始剤としてベンゾフェノン（関東化学製）、促進剤としてミヒラーケトン（関東化学製）を用い、下記組成，硬化条件にて樹脂硬化物を得た。
〔樹脂組成〕
　　クレゾールノボラック型エポキシ樹脂の１００％アクリル化物
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　：７０重量部
　　ＰＥＳ　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　：３０重量部
　　ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート　　　　　　　：１０重量部
　　ネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジアクリレート
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　：５重量部
　　ベンゾフェノン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　：５重量部
　　ミヒラーケトン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　：０．５重量部
〔硬化条件〕
　　▲１▼．乾燥：８０℃×１時間
　　▲２▼．光硬化：３Ｊ／ｃｍ２
　　▲３▼．後硬化：１５０℃×２時間
　【００７７】
　このようにして得られた樹脂硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ８６５ｋｇ／ｃｍ２，６．８％であり、構成樹脂成分単独のものより高いことを確認した。なお、同じ硬化条件で作成した感光性樹脂のみからなる硬化物の引張強度と引張伸び率は、それぞれ約５６０ｋｇ／ｃｍ２，３．１％であった。
　【００７８】
　なお、上記ピール強度、絶縁抵抗、ガラス転移点Ｔｇおよびヒートサイクル試験の方法または評価方法を説明する。
（１）ピール強度
　ＪＩＳ−Ｃ−６４８１
（２）絶縁抵抗
　基板に層間絶縁層を形成し、粗化したのち触媒付与を行い、次いで、めっきレジストを形成してレジストパターンを作成した。その後、無電解めっきを施し、パターン間の絶縁抵抗を測定した。なお、パターン間絶縁性は、Ｌ／Ｓ＝７５／７５μｍのくしばパターンにて、８０℃／８５％／２４Ｖ，１０００時間後の値を測定した。
（３）ガラス転移点Ｔｇ
　動的粘弾性測定により測定した。
（４）ヒートサイクル試験
　−６５℃×３０ｍｉｎ〜１２５℃×３０ｍｉｎのヒートサイクル試験を行い、クラックの発生と層間絶縁層の剥離の有無を調べ、その耐久サイクル数で評価した。
　【００７９】
　【発明の効果】
　以上説明したように本発明によれば、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂が示す特有の物性，例えば耐熱性を具えると共に、複合化させるＰＥＳなどの熱可塑性樹脂本来の物性よりもさらに高い物性値を示す新規な樹脂複合体を確実に提供することができる。しかも、同様に感光性樹脂が示す特性を具えると共に、複合化させるＰＥＳなどの熱可塑性樹脂本来の物性よりもさらに高い物性値を示す新規な樹脂複合体をも得ることができる。さらに、耐薬品性にも優れる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　熱可塑性樹脂−熱硬化性樹脂の混合系の状態図を示す図である。
　【図２】
　（ａ）本発明にかかる樹脂複合体の擬似均一相溶構造を示す結晶構造のＳＥＭ写真、
　（ｂ）従来技術にかかる樹脂複合体の共連続粒子構造を示す結晶構造のＳＥＭ写真、および
　（ｃ）本発明にかかる樹脂複合体の擬似均一相溶構造を示す結晶構造のＴＥＭ写真である。
　【図３】
　各種イミダゾール系硬化剤（ａ）２ＰＨＺ−ＣＮ，（ｂ）２ＰＺ−ＯＫ，（ｃ）２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ，（ｄ）１Ｂ２ＭＺを用いて得られた樹脂硬化物の結晶構造を示すＳＥＭ写真である。
　【図４】
　硬化剤のゲル化時間と複合体を構成する樹脂の粒径との関係を示す図である。
　【図５】
　アミン系硬化剤に関し、各種硬化温度（ａ）８０℃，（ｂ）１００℃，（ｃ）１２０℃，（ｄ）１５０℃にて得られた樹脂硬化物の結晶構造を示すＳＥＭ写真である。
　【図６】
　イミダゾール系硬化剤に関し、各種硬化温度（ａ）８０℃，（ｂ）１００℃，（ｃ）１２０℃，（ｄ）１５０℃にて得られた樹脂硬化物の結晶構造を示すＳＥＭ写真である。
　【図７】
　樹脂の硬化温度と複合体を構成する樹脂の粒径との関係を示す図（アミン系硬化剤の場合）である。
　【図８】
　樹脂の硬化温度と複合体を構成する樹脂の粒径との関係を示す図（イミダゾール系硬化剤の場合）である。
　【図９】
　各種エポキシ当量のエポキシ樹脂（ａ）エピコート８２８，（ｂ）エピコート１００１，（ｃ）エピコート１００４，（ｄ）エピコート１００７を用いて得られた樹脂硬化物の結晶構造を示すＳＥＭ写真である。
　【図１０】
　本発明にかかる樹脂複合体の動的粘弾性測定結果を示す図である。
　【図１１】
　本発明にかかる樹脂複合体の強度試験測定結果で、（ａ）引張強さ，（ｂ）引張伸び率を示す図である。