【事件の表示】
　特許第３２７０１１８号「高周波プラズマによる球状化粒子の製造方法およびその装置」の請求項１ないし７に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２７０１１８号の請求項１、２に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３２７０１１８号の請求項１〜７に係る発明は、平成４年７月６日に特許出願され、平成１４年１月１８日にその発明について特許の設定登録がなされ、その後、請求項１〜７に係る特許について伊藤黎子により特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１５年２月２４日付けで訂正請求がなされ、再度の取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１６年２月２４日付けで訂正請求がなされたものである。
　なお、平成１５年２月２４日付けの訂正請求は、平成１６年２月２４日付け取下書により取り下げられた。
　　
２．訂正の適否についての判断
２−１．訂正の内容
　平成１６年２月２４日付けの訂正請求は、訂正請求書に添付した全文訂正明細書のとおり、すなわち次の訂正事項ａ乃至訂正事項ｕのとおり訂正するものである。
・訂正事項ａ
　特許請求の範囲を
「【請求項１】高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、この高周波プラズマフレーム内に不定型粒子処理物質を供給して１〜６０μｍの球状化粒子を製造する方法であって、
　冷却水が供給され冷却される二重管の外方に前記高周波誘導コイルが配設され、前記二重管内にプラズマガスを供給するプラズマガス供給管が設けられ、シールガスを供給する手段により前記二重管内にその内面に沿って下方へ流しその内面への処理物質付着防止用のシールガスを供給し、
　発生する絞りのないプラズマフレームにおける前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で前記処理物質を供給することを特徴とする高周波プラズマによる球状化粒子の製造方法。
【請求項２】高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、この絞りのない高周波プラズマフレーム内に不定型粒子処理物質を供給して１〜６０μｍの球状化粒子を製造する装置であって、
　前記プラズマガスを供給するプラズマガス供給管の先端位置を、前記高周波誘導コイルの最遠コイル位置に略一致させ、前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で処理物質を供給することを特徴とする高周波プラズマによる球状化粒子の製造装置。」と訂正する。
・訂正事項ｂ
　明細書の段落【０００７】を
「【課題を解決するための手段】前記課題は、高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、この高周波プラズマフレーム内に不定型粒子処理物質を供給して１〜６０μｍの球状化粒子を製造する方法であって、
　冷却水が供給され冷却される二重管の外方に前記高周波誘導コイルが配設され、前記二重管内にプラズマガスを供給するプラズマガス供給管が設けられ、シールガスを供給する手段により前記二重管内にその内面に沿って下方へ流しその内面への処理物質付着防止用のシールガスを供給し、
　発生する絞りのないプラズマフレームにおける前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で前記処理物質を供給することで解決できる。」と訂正する。
・訂正事項ｃ
　明細書の段落【０００８】を
「処理物質の供給態様としては、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給されるプラズマガスに乗せて二相流状態で処理物質を供給する方法が好適に採用される。」と訂正する。
・訂正事項ｄ
　明細書の段落【０００９】を
「また、そのための装置は、高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、この絞りのない高周波プラズマフレーム内に不定型粒子処理物質を供給して１〜６０μｍの球状化粒子を製造する装置であって、
　前記プラズマガスを供給するプラズマガス供給管の先端位置を、前記高周波誘導コイルの最遠コイル位置に略一致させ、前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で処理物質を供給するものである。」と訂正する。
・訂正事項ｅ
　明細書の段落【００１１】の「また、プレズマフレーム軸と直交する軸の±４５°の方向より処理物質を供給する場合には、前記利点に加え、原料種、およびその物性の違いより、球状化に要する滞留時間の延長を図る場合に好適に採用される。」の記載を削除する。
・訂正事項ｆ
　明細書の段落【００１２】の「本発明に係る高周波誘導プラズマ反応器の各例の」を「高周波誘導プラズマ反応器の」と訂正する。
・訂正事項ｇ
　明細書の段落【００１３】の「図２の具体例」を「図２の例」と訂正する。
・訂正事項ｈ
　明細書の段落【００１３】の「第１の例」を「例」と訂正する。
・訂正事項ｉ
　明細書の段落【００１３】の「本第１具体例」を「本例」と訂正する。
・訂正事項ｊ
  明細書の段落【００１４】の「第２の例」を「例」と訂正する。
・訂正事項ｋ
　明細書の段落【００１５】の「第３の例」を「本発明例」と訂正する。
・訂正事項ｌ
　明細書の段落【００１５】の「本第３具体例」を「本発明例」と訂正する。
・訂正事項ｍ
　明細書の段落【００１７】の「（実施例１）　実施例１」を「（参考例１）　参考例１」と訂正する。
・訂正事項ｎ
　明細書の段落【００１７】の「本発明によって、」を削除する。
・訂正事項ｏ
　明細書の段落【００１９】の「（実施例２）　実施例２」を「（実施例１）　実施例１」と訂正する。
・訂正事項ｐ
　明細書の段落【００２１】の「（実施例３）　実施例３」を「（参考例２）　参考例２」と訂正する。
・訂正事項ｑ
　明細書の段落【００２４】の「（実施例４）」を「（実施例２）」と訂正する。
・訂正事項ｒ
　明細書の段落【００２５】の「各種」を削除する。
・訂正事項ｓ
　明細書の【図面の簡単な説明】の【図１】の「本発明に係る」を削除する。
・訂正事項ｔ
　明細書の【図面の簡単な説明】の【図２】の「本発明に係る」を削除する。
・訂正事項u
　明細書の【図面の簡単な説明】の【図３】の「他例」を削除する。
　　　　　　　
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、旧請求項１〜３、５、７を削除し、旧請求項４を請求項１に、旧請求項６を請求項２にそれぞれ繰り上げるとともに、請求項１、２において球状化粒子の粒径を「１〜６０μｍ」と限定し、請求項１において「シールガスを供給する手段により」という記載により、シールガスの供給手段を限定し、請求項１においてテールフレーム領域の温度を「７０００℃〜１０００℃」と限定し、請求項２において処理物質が「前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より」供給されることを限定するものである。
　そして、球状化粒子の粒径が「１〜６０μｍ」であるのは、段落【０００６】、段落【００２６】の「・・・要求頻度の高い１〜６０μｍ程度の小径の球状粒子を高い球状化率をもって製造し得る・・・」の記載を、「シールガスを供給する手段により」とあるのは、旧請求項５、段落【０００９】の「・・・二重管内にその内面に沿って下方へ流しその内面への処理物質付着用防止用のシールガスを供給する手段と・・・」の記載を、テールフレーム領域の温度が「７０００℃〜１０００℃」であるのは、段落【００１０】の「・・・該テールフレーム領域は、約７０００℃の高温部から約１０００℃の低温部の温度範囲であり・・・」の記載を、「前記高周波誘導コイル配設領域外の・・・テールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より」とあるのは、段落【００１０】の「・・・本発明においては、前記プラズマフレームにおける高周波誘導コイルの配置領域外の前記テールフレーム領域に処理物質を供給することを発明の要旨とする・・・」、「・・・プラズマフレーム軸と同一線上より、供給されるプラズマガスに乗せて二相流状態で処理物質を供給する・・・」等の記載を、それぞれ根拠とするものであるから、訂正事項ａは、特許請求の範囲の減縮に相当する。
　訂正事項ｂ〜ｕは、特許請求の範囲の訂正に伴って特許明細書の記載をその特許請求の範囲の内容と整合させるものであるから、明りょうでない記載の釈明に相当する。
　そして、訂正事項ａ〜ｕは、いずれも願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内において訂正するものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　　　　　　　　　　
２−３．訂正の適否についての結論
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　　　　　　　　　　　　　
３．本件請求項１、２に係る発明
　特許権者が請求した上記訂正は、上述したとおり、これを認容することができるから、本件特許の請求項１、２に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」、「本件発明２」という。）は、上記全文訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１、２に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、この高周波プラズマフレーム内に不定型粒子処理物質を供給して１〜６０μｍの球状化粒子を製造する方法であって、
　冷却水が供給され冷却される二重管の外方に前記高周波誘導コイルが配設され、前記二重管内にプラズマガスを供給するプラズマガス供給管が設けられ、シールガスを供給する手段により前記二重管内にその内面に沿って下方へ流しその内面への処理物質付着防止用のシールガスを供給し、
　発生する絞りのないプラズマフレームにおける前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で前記処理物質を供給することを特徴とする高周波プラズマによる球状化粒子の製造方法。
【請求項２】高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、この絞りのない高周波プラズマフレーム内に不定型粒子処理物質を供給して１〜６０μｍの球状化粒子を製造する装置であって、
　前記プラズマガスを供給するプラズマガス供給管の先端位置を、前記高周波誘導コイルの最遠コイル位置に略一致させ、前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で処理物質を供給することを特徴とする高周波プラズマによる球状化粒子の製造装置。」　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　　　　
４．特許異議の申立てについて
４−１．申立ての理由
　特許異議申立人伊藤黎子（以下、「申立人」という）は、証拠方法として、甲第１号証（特開平４−９２８１０号公報）、甲第２号証（吉田、明石、“熱プラズマによる金属および金属化合物粉の製造”、金属、株式会社アグネ、１９７７年１１月号、４７巻、１１号、２３〜２８頁）、甲第３号証（特開昭６３−５８７９９号公報）、甲第４号証（特開平２−６３３９号公報）及び甲第５号証（亀山、福田、“高周波熱プラズマによる超高温の高効率・安定発生制御技術の開発”、化学工業資料、科学技術研究所、昭和６１年１１月、２１巻、４号、１０１〜１０９頁）を提出して、本件特許の請求項１〜７に係る発明について次のとおり主張している。
（１）本件特許の請求項１〜７に係る発明は、甲第１〜５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
（２）本件特許は、明細書の記載が下記の（ａ）〜（ｄ）の点で不備であるから、特許法第３６条第４項または第５項の規定を満たしていないものである。
（ａ）請求項１において「前記二重管内にプラズマガスを供給するプラズマガス供給管が設けられ、前記二重管内にその内面に沿って下方へ流しその内面への処理物質付着用防止用のシールガスを供給し」と記載され、「プラズマガス供給管」から「シールガス」が供給されるという記載になっているのに対し、図２では、プラズマガス供給管から放出されたガスは二重管の内部全体に広がっており、その内側に沿って下方に流れるように記載されていないから、これらの記載は対応していない。
（ｂ）請求項３の「プラズマフレーム軸と直交する軸の±４５°の方向より処理物質を供給する」は、どの方向に角度をとった場合をいうのか明かでない。
（ｃ）請求項１では、「処理物質を実質的に前記プラズマフレーム軸に向けて・・・供給する」とあるのに対し、従属項である請求項４では、「プラズマフレーム軸と同一線上より、供給されるプラズマガスに乗せて二相流状態で処理物質を供給する」とあり、「プラズマフレーム軸に向けて」と「プラズマフレーム軸と同一線上より」の記載は、相反する記載である。
（ｄ）請求項５及び６の「プラズマガスを供給するプラズマガス供給管の先端位置を、前記高周波誘導コイルの最遠コイル位置に略一致させ」という記載は、発明の詳細な説明に全く説明されていない。
　そして、当審より、この特許異議の申立ての理由と同様の取消理由が通知された。
　　　　　　　　　　　　　　　　　
４−２．引用刊行物記載の発明
　当審が通知した取消理由に引用した刊行物１（甲第１号証）乃至刊行物５（甲第５号証）には、それぞれ次の事項が記載されている。
（１）刊行物１：特開平４−９２８１０号公報
・摘示（１ａ）
「原料としてシリコン粉末を用い・・・プラズマ生成用ガスとして熱プラズマ中で酸素原子を生成可能なガス、もしくは当該ガスと不活性ガスを用い、当該プラズマ生成用ガスを・・・高周波エネルギーの付与によってプラズマ化し、発生したプラズマ・フレーム中に上記原料を送給して高温反応させ、反応ガス中に反応生成物を浮遊させる・・・シラノール基を含まない無水シリカ超微小球体の製造方法」（特許請求の範囲の請求項１）
・摘示（１ｂ）
「高周波プラズマ発生手段５は高周波電源Ｅに接続するコイルＣと当該コイルＣ内に向かって開口するプラズマ・トーチ５１を備えるとともに、コイルＣのプラズマ・トーチ５１対向端側には、環状の原料供給部５２が配置され、当該原料供給部５２には気密を維持可能な反応チャンバ６が連接されている。・・・上記原料供給装置５２は輸送管路３１によりホッパ３と連結しており、また環の内壁には上記輸送管路３１と導通する複数の開口部が形成されていて、当該開口部からホッパ３内のシリコン粉末をコイルＣの下方端面方向へ、Ａｒをキャリヤ・ガスとして噴出可能である。」（４頁右下欄下から９行〜５頁左上欄７行）
・摘示（１ｃ）
　１０頁の第１図には、プラズマガスを供給するプラズマ・トーチ５１の先端位置は、コイルＣの上部に配設され、シリコン粉末をコイルＣ下方のプラズマフレームＦにフレーム軸と直交する方向から供給することが示されている。
（２）刊行物２：吉田，明石，“熱プラズマによる金属および金属化合物粉の製造”，金属，株式会社アグネ，１９７７年１１月号，４７巻，１１号，２３〜２８頁
・摘示（２ａ）
「現在、工業的に利用しうる熱プラズマの代表的なものとしては・・・高周波誘導加熱を利用する高周波（ｒｆ）プラズマがある。・・・ｒｆプラズマ用のトーチの主要部は石英管およびそれを取り囲む数巻きの作動コイルから成り、金属等の誘導加熱と同様な原理でコイル内部に発生する高周波磁場によりプラズマ柱内の電離状態を保持するものである。ガス流速はたかだか３０ｍ／ｓｅｃ、最高温度は約１０，０００゜Ｋで２〜３ｃｍの径をもつプラズマが得られる。」（２３頁右欄９行〜２４行）
・摘示（２ｂ）
「Ａ）球状粒子の作成
　プラズマ中に非球形の粉体を投入し、表面または全体を溶融状態にすることによってその表面張力を利用し粉体を球状化させることが可能となる。・・・あまり小さなものは蒸発量が多く適当ではないが、１００μ程度のものならほとんどの物質が球状化され得る」（２６頁右欄９〜１４行）
（３）刊行物３：特開昭６３−５８７９９号公報
・摘示（３ａ）
「高周波磁場を利用して、誘導的に高周波プラズマを発生させるプラズマ反応器において、周囲にガスの回転層流を生じさせた反応試料噴出部をプラズマ・フレーム中に挿入し、かつその挿入深さを調整可能とした・・・高周波プラズマ反応装置。」（特許請求の範囲の請求項１）
・摘示（３ｂ）
「図は本発明の概略構造の縦断面図を示す。但し噴出部の挿入深さ調整機構は省いてある。図中１は反応試料噴出部で、この周囲は二重石英管２で囲まれ、石英管内部は注入口１４から出口１５に流れる水３で冷却される。その上、発生するプラズマ・フレーム６は石英管壁が接触することを防ぐため、従来のように冷却ガスを注入口７から入れ、回転層流８を石英管２内に生じさせている。　
　然し、従来は噴出部１の先端が反応部上面１３と面一であるが、本発明では上面１３よりも深く噴出部１を挿入している。そして試料の飛散を防ぐために噴出部１の外周を口９から注入されるガスの回転層流１０で包んでおり、噴出部１の冷却のためには、注入口１１から、出口１２まで水を二重に流している。
　今、噴出部注入口４から、アルゴンなどのガスと共に反応試料を流し込み、石英管２の外周の高周波線輪５に高周波電流を流し・・・プラズマ・フレーム６を生じさせる。このとき噴出部先端は、フレーム６中に入っているが、同種ガスの回転層流１０によって飛散を防がれた試料はプラズマ中に直接注入されるので、プラズマ気流によって石英管内面に飛散することなく、プラズマ中を落下するため反応時間も長く、良好な結果が得られた。」（２頁左欄１１行〜右上欄下から６行）
・摘示（３ｃ）
　２頁の図面には、噴出部１の先端を、高周波線輪５配設領域内に位置させて、反応試料を高周波線輪５配設領域内のプラズマ反応部に流し込むことが示されている。
（４）刊行物４：特開平２−６３３９号公報
・摘示（４ａ）
「高周波プラズマ法は、第２図（ｂ）に示す如く、所定雰囲気かつ常圧を維持する反応室ＣＨ、当該反応室ＣＨに開口するプラズマトーチＴ、当該プラズマトーチＴの外周を巻回する高周波コイルＣ、および当該高周波コイルＣへ給電する高周波電源Ｅを備えた装置を用いる。プラズマトーチＴ内へ供給されるコアガスＧを高周波電磁エネルギーにより高温プラズマＰ２化し、当該高温プラズマフレームＰ２中へ粉末原料をキャリヤガスＣＧにのせて連続供給し、粉末原料をプラズマフレームＰ２内で溶融・蒸発させ、かつ雰囲気ガスと反応させる。反応により生成した粒子はプラズマフレームＰ２外に移行する過程で凝集して超微粒子となって雰囲気ガス中に浮遊するので、雰囲気ガス排出路上に設けた回収器に捕集するようにしている。」（２頁左下欄３行〜下から４行）
・摘示（４ｂ）
　６頁の第２図（ｂ）には、コアガスＧの供給管の先端位置は、高周波コイルＣの上方に配設され、プラズマフレーム軸の斜め上方からキャリヤガスにより粉末原料を高周波コイルＣ下方のプラズマフレームＰ２内に供給することが示されている。　
（５）刊行物５：亀山，福田，“高周波熱プラズマによる超高温の高効率・安定発生制御技術の開発”，化学工業資料，科学技術研究所，昭和６１年１１月，２１巻，４号，１０１〜１０９頁
・摘示（５ａ）
「（ii）試料の導入法　・・・
　プラズマ内に試料を注入する方式としては大別すると、プラズマに対して軸方向に注入する場合と半径方向に注入する場合があり図１１にそれらをまとめた。
　（Ａ１）方式は典型的な注入方式である。この方式では　・・・　キャリヤーガスの方向が少しでも中心軸からずれるとプラズマ全体が偏心し、管壁がやられやすい等の問題も引き起こしやすい。これらの欠点をまぬがれるためにＡ２のようにプローブをコイル下端までおろし、尾炎部のみを利用する方式も試みられている。この方式では、・・・水冷プローブを使用しなければならないため、その冷却にかなりのエネルギー（約５０％）が吸収され、プラズマの出力は下がる。しかし、エネルギーをそれ程必要としないような気相反応のプロセシングには適していると考えられる。」（１０７頁右欄下から３行〜１０８頁左欄下から２行）
　　　　　　
４−３．対比・判断
４−３−１．申立ての理由（１）について
（１）本件発明１について
　刊行物３に記載のものは、高周波プラズマ反応装置により発生させたプラズマフレーム中に反応試料を噴射して反応生成物を生成することに関するものであり、刊行物３の摘示（３ａ）には、高周波線輪５による高周波磁場を利用して、誘導的に高周波プラズマを発生させていることが記載されているから、「高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ」ていると云える。次に、摘示（３ｂ）には、二重石英管２は、水で冷却され、その外周には、高周波線輪５が配設され、噴出部１の先端を二重石英管内の高周波線輪５領域内に位置させ、反応試料がプラズマ気流によって石英管内面に飛散することを防止するために注入口７から冷却ガスを入れ、回転層流８を石英管内に生じさせていることが記載されているから、「冷却水が供給され冷却される二重管の外方に高周波誘導コイルが配設され、前記二重管内にプラズマガスを供給するプラズマガス供給管が設けられ、シールガスを供給する手段により前記二重管内にその内面に沿って下方へ流しその内面への反応試料付着防止用のシールガスを供給し」ていると云える。また、摘示（３ｂ）、（３ｃ）には、噴出部注入口４から高周波線輪５配設領域内のプラズマ反応部に、アルゴンなどのガスと共に反応試料を流し込むことが記載されているから、「高周波誘導コイル配設領域内のプラズマ反応部に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給されるプラズマガスに乗せて二相流状態で反応試料を供給する」と云える。さらに、プラズマフレームは、通常は「絞りのないプラズマフレーム」であると認められる。
　そうすると、刊行物３には、
「高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、この高周波プラズマフレーム内に反応試料を供給して反応生成物を製造する方法であって、
　冷却水が供給され冷却される二重管の外方に前記高周波誘導コイルが配設され、前記二重管内にプラズマガスを供給するプラズマガス供給管が設けられ、シールガスを供給する手段により前記二重管内にその内面に沿って下方へ流しその内面への反応試料付着防止用のシールガスを供給し、
　発生する絞りのないプラズマフレームにおける前記高周波誘導コイル配設領域内のプラズマ反応部に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で前記反応試料を供給する高周波プラズマによる反応生成物の製造方法」の発明（以下、「引用発明３」という）が記載されていると認められる。
　そこで、本件発明１と引用発明３とを対比すると、両者は、
「高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、この高周波プラズマフレーム内に試料を供給して生成物を製造する方法であって、
　冷却水が供給され冷却される二重管の外方に前記高周波誘導コイルが配設され、前記二重管内にプラズマガスを供給するプラズマガス供給管が設けられ、シールガスを供給する手段により前記二重管内にその内面に沿って下方へ流しその内面への試料付着防止用のシールガスを供給し、
　発生する絞りのないプラズマフレームに対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で前記試料を供給する高周波プラズマによる生成物の製造方法」
という点で一致し、次の点で相違していると云える。
相違点１：供給する試料が、本件発明１は、不定形粒子処理物質であるのに対し、引用発明３は、反応試料とされているだけであり、形状は明かでない点。
相違点２：試料の供給領域を、本件発明１は、高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域として、１〜６０μｍの球状化粒子を製造するものであるのに対し、引用発明３は、高周波誘導コイル配設領域内のプラズマ反応部として、反応生成物を製造するものである点。　　　　　　
　そこで、上記相違点２について検討する。
　刊行物１には、コイルＣ下方のプラズマフレームＦ、すなわち本件発明１でいう「テールフレーム領域」に、フレーム軸と直交する方向から、シリコン粉末を供給して超微小球体を製造することが記載されているにとどまるから（摘示（１ａ）〜（１ｃ）参照）、本件発明１のようにフレーム軸と同一線上より試料を供給するものではないし、テールフレーム領域が低温の７０００℃〜１０００℃である点、及び１〜６０μｍの球状化粒子を製造する点も何ら教示されていない。
　刊行物２には、プラズマ中に非球形の粉体を投入して１００μｍ程度のものなら球状化されることが記載されているにとどまるから（摘示（２ａ）、（２ｂ）参照）、プラズマフレームの低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域を利用して１〜６０μｍの球状化粒子を得る点は、何ら教示されていない。
　刊行物４には、高周波コイルＣ下方のプラズマフレームＰ２、すなわち本件発明１でいう「テールフレーム領域」に、フレーム軸の斜め上方から、粉末原料を供給して超微粒子を製造することが記載されているにとどまるから（摘示（４ａ）、（４ｂ）参照）、本件発明１のようにフレーム軸と同一線上より原料を供給するものではないし、テールフレーム領域が低温の７０００℃〜１０００℃である点、及び１〜６０μｍの球状化粒子を製造する点も何ら教示されていない。
  刊行物５には、プローブをコイル下端までおろし、尾炎部のみを利用して試料を処理することが記載されているから（摘示（５ａ）参照）、本件発明１でいう「テールフレーム領域」に対してプラズマフレーム軸と同一線上より試料を供給するものであると認められるが、テールフレーム領域が低温の７０００℃〜１０００℃である点、及び１〜６０μｍの球状化粒子を製造する点は何ら教示されていない。
　以上のとおりであるから、本件発明１の上記相違点２については、刊行物１、２、４、５を参照しても、当業者が容易に想到し得えるものであるとすることはできない。
　そうすると、相違点１について検討するまでもなく、本件発明１は、上記刊行物１〜５に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　    　　　　　　
（２）本件発明２について
　本件発明２は、高周波プラズマによる球状化粒子の製造装置に関し、その構成として「絞りのない高周波プラズマフレーム内に不定型処理物質を供給して１〜６０μｍの球状化粒子を製造する」という構成及び「高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域に対して・・・処理物質を供給する」という構成を有するものである。この構成は、本件発明１の上記相違点２に関する構成と共通すると云えるから、本件発明２は、本件発明１と同様の理由により、上記刊行物１〜５に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　　　　　　　　　
４−３−２．申立ての理由（２）について
　（ａ）については、訂正により「シールガスを供給する手段により」シールガスを供給することが明確にされ、また、（ｂ）については、請求項３を削除する訂正がされたので、（ａ）及び（ｂ）については、該訂正により解消された。
　また、（ｃ）については、旧請求項４は、旧請求項１の「前記処理物質を実質的に前記プラズマフレーム軸に向けて活性ガスまたは不活性ガスとともに供給する」という構成を、「プラズマフレーム軸と同一線上より、供給されるプラズマガスに乗せて二相流状態で処理物質を供給する」という構成に置換したものであると認められるから、記載不備があったとは認めらず、旧請求項４を請求項１とする訂正は、上記２．の項で示したとおり認容されるから、申立人の（ｃ）の主張は採用することはできない。
　（ｄ）については、「プラズマガスを供給するプラズマガス供給管の先端位置を、前記高周波誘導コイルの最遠コイル位置に略一致させ」という構成は、段落【０００９】に記載され、上記構成は、「本発明においては、前記プラズマフレームにおける高周波誘導コイルの配置領域外の前記テールフレーム領域に処理物質を供給することを発明の要旨とするものである」（段落【００１０】）や、「プラズマフレーム軸と同一線上より、供給されるプラズマガスに乗せて二相流状態で処理物質を供給する場合には・・・供給される微粒子はテールフレームの全延長範囲を通過し」の記載により、発明の詳細な説明に裏付けられていると云える。したがって、申立人の（ｄ）の主張も採用することはできない。
　　　
５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１及び２の特許を取り消すことはできない。
  また、他に本件発明１及び２の特許を取り消すべき理由を発見しない。
  よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年４月１日（２００４．４．１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
高周波プラズマによる球状化粒子の製造方法およびその装置
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、この高周波プラズマフレーム内に不定型粒子処理物質を供給して
１〜６０μｍの
　冷却水が供給され冷却される二重管の外方に前記高周波誘導コイルが配設され、前記二重管内にプラズマガスを供給するプラズマガス供給管が設けられ、
シールガスを供給する手段により
　発生する絞りのないプラズマフレームにおける前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の
７０００℃〜１０００℃の
プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で前記処理物質を
　【
請求項２
１〜６０μｍの
　前記プラズマガスを供給するプラズマガス供給管の先端位置を、前記高周波誘導コイルの最遠コイル位置に略一致させ、
前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、
前記
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、高周波誘導プラズマ反応装置により発生させたプラズマフレームを利用して、金属、非金属およびセラミックスなどの分散、凝集状態にある不定型粒子を原料として、定型の球状化粒子を製造する方法およびその装置に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年、粉末冶金の分野においては、粉末冶金による生産品の高靱性化、高強度化等の要求、および通常の冶金では製造することのできない金属間化合物製品の生産の要求により、さらに細粒化・球状化された粉末の生産が望まれている。また、金属射出成形の分野においても、球状化された粒子は充填率と流動性が高いことから、球状化粒子の高品位かつ効率的な生産が望まれている。
　一方、ハンダ粒子についても、リフロー方式によるハンダのセッティングもＩＣチップの小型化に伴い、基板との接合あるいはクリームハンダによるリード部との接合が高密度化するため、ノズルの小径化が進むにつれて、高流動化の要請があり、またＡｇ、Ａｕ、Ｐｔ等の導電ペースト用粒子の微細化および高球状化が要求されるようになってきた。
　【０００３】
　前記粉末冶金法の原料として使用される球状化粒子の製造方法としては、近年種々の改良方法が試みられており、たとえば特開平２−１１７０４号公報に開示されるガスまたは水アトマイズ法（噴霧法）、特開昭６３−２３０８０７号公報に開示される回転噴霧法、特開平１−２３４５０６号公報に開示される回転電極法、特開昭６３−５８７９９号公報に開示されるプラズマアーク法、および湿式法（アルコキシド法）などが提案されている。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、前述したガスアトマイズ法、回転噴霧法および回転電極法等においては、製造される球状粒子の粒径に大きな偏りがあり、たとえば鉄粉を製造した場合は、平均粒径で７０〜８０μｍから数ｍｍ程度のものを製造する際には適するが、比較的小さい粒径のものが製造できないという問題がある。また、前記水アトマイズ法においては、平均粒径１〜１０μｍ程度の極小径のものを製造し得るが、球状化率の高いものは製造不可能である。すなわち、従来法においては、球状化粒子の製造に際し、比較的大きなサイズのものか、あるいは球状化率の低い極小径のサイズのものしかできずに、たとえば粒径が１〜６０μｍ程度の小径かつ高球状化率のものを製造することができなかった。
　【０００５】
　一方、前記特開昭６３−５８７９９号公報に開示されるプラズマアーク法は、不定型粒子をアークプラズマフレーム中に挿入して粒状化する方法であるが、高周波誘導を直接受ける部分を原料の溶融エネルギーとして利用するものであるため、処理物質が超微粉化し易く、要求する球状化粒子が得られないとともに、高周波誘導コイルからの表皮エネルギー効果により、プラズマ発生部の断面方向に温度分布が発生し、かつプラズマが高圧化しているため、処理物質の供給および球状化処理の制御性に問題がある。さらに、プラズマ発生電極と処理物質の供給ノズル間が近接せざるを得ず、またエネルギー密度が高いため、処理物質の蒸発とともに、熱対流が起き、プラズマ発生トーチ部、あるいは処理物質挿入口に処理物質が付着し、トーチ部、ノズル部が閉塞するため、長時間の連続運転が不可能であるなどの問題があった。加えて、プラズマ発生部位へ直接処理物質を挿入する方法のため、その遮蔽効果により高周波誘導されているプラズマが失火する現象が頻繁に発生し、安定的な操業ができないなどの問題もある。
　また、前記湿式法では、処理物質の球状化が難しく、不定型の約０．１μｍ〜５μｍ程度の粒子サイズが限界である。
　【０００６】
　そこで、本発明の主たる課題は、特にＩＣチップ等のハンダ粒子および導電ペーストとして要求頻度の高い１〜６０μｍ程度の小径の球状粒子を高い球状化率をもって製造し得るとともに、プラズマ反応を乱すことなく、処理物質供給ノズル、プラズマ発生トーチ部の閉塞、またはプラズマの失火現象を無くし安定的に連続生産が可能な球状粒子の製造方法およびその装置を提供するものである。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　前記課題は、高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、この高周波プラズマフレーム内に不定型粒子処理物質を供給して
１〜６０μｍの
　冷却水が供給され冷却される二重管の外方に前記高周波誘導コイルが配設され、前記二重管内にプラズマガスを供給するプラズマガス供給管が設けられ、
シールガスを供給する手段により
　発生する絞りのないプラズマフレームにおける前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の
７０００℃〜１０００℃の
プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で前記処理物質を
　【０００８】
　処理物質の供給態様
としては、プラズマ
　【０００９】
　また、そのための装置は、高周波誘導コイルにより高周波磁場を励磁し、この高周波磁場内にプラズマガスを供給して誘導的に高周波プラズマフレームを発生させ、
この絞りのない高周波プラズマフレーム内に不定型粒子処理物質を供給して１〜６０μｍの球状化粒子を製造する装置であって、
　前記プラズマガスを供給するプラズマガス供給管の先端位置を、前記高周波誘導コイルの最遠コイル位置に略一致させ、前記高周波誘導コイル配設領域外の低温の７０００℃〜１０００℃のテールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と同一線上より、供給される前記プラズマガスに乗せて二相流状態で処理物質を供給するものである。
　【００１０】
　【作用】
　高周波磁場を利用して、誘導的に高周波プラズマを発生させた場合、発生するプラズマフレームは高周波磁場を形成するための高周波誘導コイルの配設領域においてプラズマ反応を起こし、プラズマ化させるガス流の勢いによりその先方に延長されたプラズマフレーム形状となる。このプラズマフレームは、高周波誘導コイルが配設されたプラズマ反応部とその先方のテールフレーム部とにより構成される。
　本発明においては、前記プラズマフレームにおける高周波誘導コイルの配置領域外の前記テールフレーム領域に処理物質を供給することを発明の要旨とするものであり、該テールフレーム領域は、約７０００℃の高温部から約１０００℃の低温部の温度範囲であり、かつ該領域での処理とするため前記プラズマ部での気流乱れがなくなるため、処理物質の蒸発および熱対流がなくなり、プラズマ発生トーチ部、処理物質供給ノズルの閉塞の問題および遮蔽による高周波プラズマの失火現象がなくなる。また、処理する原料の粒径、比重、融点、熱伝導性等を考慮して、適宜の位置に処理物質を供給することにより、所望の粒径の球状化粒子を任意に連続生産できるようになる。
　【００１１】
　前記テールフレーム領域に対して、プラズマフレーム軸と実質的に直交する方向より処理物質を供給する場合には、円周方向より前記プラズマフレーム軸に向けて複数の供給ノズルを設けることができるため、単位時間当りの処理量を多くすることができるとともに、各ノズルより供給された処理物質が互いに衝突し、分散性が良好
となる。さらに、
　【００１２】
　【実施例】
　以下、本発明を具体例に基づき詳説する。
　図１〜図３は共に、
高周波誘導プラズマ反応器の
　先ず、図４において、高周波誘導プラズマ反応による球状化粒子製造装置の全体構造について説明すると、本球状化粒子製造装置は、その上部にプラズマ反応装置１を備えるとともに、その下方に図示されない吸排気装置によって、加圧または真空圧運転が可能な容器４とを備え、その最下部に加工された球状化粒子を回収するための回収容器４Ａを備えるものである。なお、前記容器４の側部の４ａは、監視用窓であり、４ｂおよび４ｃは、温度計設置等の器具の設置および吸排気のための管路が接続されるための吸排気孔である。
　【００１３】
　前記プラズマ反応装置１は、図１に示されるように、二重管構造の石英管３の外方部分に高周波誘導コイル２、２…が配設され、前記石英管３の内部に高周波磁場を励磁するようになっており、その上方に設置されたプラズマガス供給管５からプラズマガスを流し込むとともに、前記高周波誘導コイル２、２…に高周波電流を流し、点火することによってプラズマフレームＦを生じさせる。
　プラズマ反応器１の上部構造について
図２の例
　前記プラズマ反応装置１により発生するプラズマフレームＦは、流入ガスの勢いにより、高周波誘導コイル２、２…が配設されたプラズマ部Ａからさらに下方に延び、細長のプラズマフレームＦを形成する。このプラズマフレームＦの内、この高周波コイル２、２…が配置されていない領域、すなわち直接高周波エネルギーを受けていない部分Ｂが、本明細書にいう「テールフレーム」として定義されるものであり、本発明においては、該テールフレームＢのエネルギーのみを球状化のために利用する。
　図１に
示される例
本例
　【００１４】
　また、
図２に示される例
　【００１５】
　また、図３に示される
本発明例
本発明例
　【００１６】
　さらに、処理物質は、プラズマフレーム内に供給される前に、篩に掛けたり、機械的または非機械的方法により（特殊ノズル、および原料供給用キャリアガス量の変化）分散させ、凝集している量を加減することにより、本発明が特に対象とする１〜６０μｍの球状化粒子の他、処理物質の融点、あるいは熱伝導性、粘性条件等に応じ、プラズマフレームＦと処理物質供給ノズル５との距離、プラズマ反応部分の圧力条件、処理物質の供給用ガスの圧力条件などを適宜制御することによって、任意に約０．１〜２００μｍの所望の粒径サイズの球状化粒子を得ることが可能となる。
　以上のようにして、前記処理物質供給ノズル８、９、（５）から供給された処理物質は、プラズマフレームＦのテールフレーム領域Ｂと接触し、溶融・凝固することによって、球状化され容器４の回収容器４Ａに落下し回収される。なお、本発明が対象とする処理物質としては、金属、非金属物質およびセラミック系物質などの破砕粒子の他、幅広い条件で球状化処理が可能となったため、たとえば回転噴霧法、回転電極法、プラズマアーク法等でできる凝集または非凝集の微粉、あるいは湿式法で製造される多孔質系も含めた約０．１〜５μｍ程度の不定型粒子についても、その利用価値を高める目的で処理対象とすることができる。
　【００１７】
〔実施例〕
　以下、本発明の効果を実施例に基づき明らかにする。
（
参考例１
　
参考例１
　なお、図８は球状化処理前の不定型Ａｇ凝集粉の粒子構造写真であり、図９は球状化処理後のＡｇ粒子構造写真（倍率；×１００）であり、図１０は倍率を変えた場合の球状化処理後のＡｇ粒子構造写真（倍率；×３５０）である。図８〜
図１０により、
　【００１８】
　【表１】
　【００１９】
（
実施例１
　
実施例１
　【００２０】
　【表２】
　【００２１】
（
参考例２
　
参考例２
　【００２２】
　なお、図１１は球状化処理前の不定型Ａｕ凝集粉の粒子構造写真であり、図１２は球状化処理後のＡｕ粒子構造写真（倍率；×１００）であり、図１３は倍率を変えた場合の球状化処理後のＡｕ粒子構造写真（倍率；×３５０）である。図１１〜図１３により、本発明によって、球状化率の高い所定の粒径サイズの粒子が製造されることが判明される。
　【００２３】
　【表３】
　【００２４】
（
実施例２
　さらに、補足的に不定型Ｆｅ凝集粉について球状化処理を行った場合の粒子構造写真を図１４〜図１６に示す。図１４は球状化処理前の不定型Ｆｅ凝集粉の粒子構造写真であり、図１５は球状化処理後のＦｅ粒子構造写真（倍率；×３５０）であり、図１６は倍率を変えた場合の球状化処理後のＦｅ粒子構造写真（倍率；×７５０）である。図１４〜図１６により、前述Ａｇ、Ａｕの場合と同様、Ｆｅの場合にも、本発明によって、球状化率の高い所定の粒径サイズの粒子が製造されることが判明される。
　【００２５】
　以上の
実施例
　【００２６】
　【発明の効果】
　以上詳説のように、本発明によれば、特にＩＣチップ等の導電ペースト用粒子として要求頻度の高い１〜６０μｍ程度の小径の球状粒子を高い球状化率をもって製造し得るとともに、プラズマ反応を乱すことなく、処理物質供給ノズルへの付着およびトーチ部の閉塞およびプラズマの失火現象を無くし安定的に生産を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　
高周波プラズマ反応装置
　【図２】
　
高周波プラズマ反応装置
　【図３】
　本発明に係る高周波プラズマ反応
装置の縦断面図
　【図４】
　球状化粒子製造装置の全体縦断面図である。
　【図５】
　球状化粒子の生成メカニズムの説明図である。
　【図６】
　粉体搬送装置に係る縦断面図である。
　【図７】
　粉体搬送装置に係る水平断面図である。
　【図８】
　球状化処理前の不定型Ａｇ凝集粉の粒子構造写真である。
　【図９】
　球状化処理後のＡｇ粒子構造写真（倍率；×１００）である。
　【図１０】
　球状化処理後のＡｇ粒子構造写真（倍率；×３５０）である。
　【図１１】
　球状化処理前の不定型Ａｕ凝集粉の粒子構造写真である。
　【図１２】
　球状化処理後のＡｕ粒子構造写真（倍率；×１００）である。
　【図１３】
　球状化処理後のＡｕ粒子構造写真（倍率；×３５０）である。
　【図１４】
　球状化処理前の不定型Ｆｅ凝集粉の粒子構造写真である。
　【図１５】
　球状化処理後のＦｅ粒子構造写真（倍率；×３５０）である。
　【図１６】
　球状化処理後のＦｅ粒子構造写真（倍率；×７５０）である。
　【符号の説明】
　１…プラズマ反応装置、２…高周波誘導コイル、３…石英管、４…容器、４Ａ…回収用容器、５…プラズマガス供給管、Ｆ…プラズマフレーム、８・９…処理物質供給ノズル