【事件の表示】
　特許第３３３１５８４号「多結晶ＭｇＯ蒸着材」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３３１５８４号の請求項１、２に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３３３１５８４号の請求項１及び２に係る発明は、平成９年４月２８日に特許出願され、平成１４年７月２６日に特許権の設定登録がなされ、その後、請求項１及び２に係る特許について特許異議申立人　菊池信及び特許異議申立人　田嶋順治より特許異議の申立てがなされ、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１５年１０月６日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
２−１．訂正の内容
　上記訂正請求は、願書に添付された明細書（以下、「特許明細書」という。）を訂正請求書に添付された明細書（以下、「訂正明細書」という。）のとおりに訂正することを求めるもので、その内容は以下のとおりである。
訂正事項ａ
　特許明細書の特許請求の範囲の請求項１の「プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度が９９．０％以上かつ相対密度が９０％以上の多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットからなり、前記多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットの平均結晶粒径が３〜１００μｍであることを特徴とする多結晶ＭｇＯ蒸着材。」を「プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度が９９．０％以上かつ相対密度が９０％以上の円柱状又は円板状の多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットからなり、前記多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットの平均結晶粒径が３〜１００μｍであることを特徴とする多結晶ＭｇＯ蒸着材。」と訂正する。
訂正事項ｂ
　特許明細書の【０００９】段落の「【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度が９９．０％以上かつ相対密度が９０％以上の多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットからなり、多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットの平均結晶粒径が３〜１００μｍであるところにある。この請求項１に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材では、高純度かつ高密度の多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いてＡＣ型ＰＤＰ等のＭｇＯ膜を成膜すると、スプラッシュが極めて少なく高速で成膜できる。また膜厚分布を向上できるので、略均一な膜厚を有するＭｇＯ膜を得ることができる。」を「【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度が９９．０％以上かつ相対密度が９０％以上の円柱状又は円板状の多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットからなり、多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットの平均結晶粒径が３〜１００μｍであるところにある。この請求項１に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材では、高純度かつ高密度の多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いてＡＣ型ＰＤＰ等のＭｇＯ膜を成膜すると、スプラッシュが極めて少なく高速で成膜できる。また膜厚分布を向上できるので、略均一な膜厚を有するＭｇＯ膜を得ることができる。」と訂正する。
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、特許明細書の請求項１における「焼結体ペレット」の形状を「円柱状又は円板状の」と限定したものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるといえる。
　そして、特許明細書の【００２０】及び【００２１】段落に記載された実施例１乃至５が「焼結体円柱」であること、並びに同【００２２】段落に記載された実施例６及び７が「焼結体円板」であることは、焼結体ペレットの形状が円柱状又は円板状であることを意味することは明らかであるから、訂正事項ａは、特許明細書に記載された事項の範囲内で明細書の記載を訂正するものであり、新規事項の追加に該当しない。
　また、訂正事項ａは、発明の課題に変更を及ぼすものではないので、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　訂正事項ｂは、訂正事項ａに伴い明細書の発明の詳細な説明の記載を訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当し、また、この訂正事項ｂは、訂正事項ａと同じく、特許明細書の記載に基づくものであって新規事項の追加に該当せず、しかも実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
２−３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。　
　
３．特許異議申立てについて
３−１．本件発明
　特許第３３３１５８４号の請求項１及び２に係る発明（以下、「本件発明１」及び「本件発明２」という。）は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１及び２に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。
「【請求項１】 プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度が９９．０％以上かつ相対密度が９０％以上の円柱状又は円板状の多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットからなり、前記多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットの平均結晶粒径が３〜１００μｍであることを特徴とする多結晶ＭｇＯ蒸着材。
【請求項２】 多結晶ＭｇＯの焼結体ペレット中に含まれる、Ａｌ，Ｓｉ，Ｃａ及びＦｅの不純物がそれぞれ元素濃度で２００ｐｐｍ以下であり、Ｎａ及びＫの不純物がそれぞれ元素濃度で３０ｐｐｍ以下であり、Ｃｒ及びＶの不純物がそれぞれ元素濃度で１０ｐｐｍ以下である請求項１記載の多結晶ＭｇＯ蒸着材。」
３−２．取消理由通知　
　当審が取消理由で通知した理由は、以下のとおりである。
理由１：本件の明細書の記載が不備であるため、本件の請求項１及び２に係る発明の特許は、特許法第３６条第４項及び第６項第２号に規定する要件に違反してなされたものであり取り消されるべきものである。
理由２：本件の請求項１及び２に係る発明は下記の刊行物１乃至３に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件の請求項１及び２に係る発明の特許は特許法第２９条第２項に規定する要件に違反してなされたものであり取り消されるべきものである。
　刊行物１：特開平５−２３４５１９号公報
　刊行物２：特開平５−３１１４１２号公報
　刊行物３：「酸化マグネシウムに関する研究」科学技術庁、無機材質研究所研究報告書第１１号、第１１頁（１９９７）
３−３．各刊行物に記載された事項
（ア）上記刊行物１（特許異議申立人　菊池信が提出した甲第１号証）には、下記の事項が記載されている。
（ア−１）「【請求項２】蒸着面に対してイオンビームを照射するイオンアシスト蒸着法によって、誘電体層（１５）上に酸化マグネシウムの〈１１１〉配向膜からなる保護膜（１６）を形成する工程を含むことを特徴とするＡＣ型プラズマディスプレイパネルの製造方法。
【請求項３】膜材料を酸素雰囲気中で蒸発させる真空蒸着法によって、誘電体層（１５）上に酸化マグネシウムの〈１１１〉配向膜からなる保護膜（１６）を形成する工程を含むことを特徴とするＡＣ型プラズマディスプレイパネルの製造方法。」（特許請求の範囲　請求項１及び２）
（ア−２）「本発明は、ＡＣ型のプラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）及びその製造方法に関し、特に誘電体層の保護膜及びその形成方法に特徴を有する。ＡＣ型ＰＤＰでは、放電のための一対の電極が低融点ガラスなどの誘電体層で被覆され、さらにその表面に誘電体層を放電時のイオン衝撃から保護するための耐熱性の保護膜が設けられている。」（第２頁第１欄１８〜２４行、【０００１】、【０００２】段落）
（ア−３）「一般に、ＰＤＰにおいては、誘電体層の保護膜として、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）からなる数千Å程度の厚さの薄膜が設けられている。」（第２頁第１欄３０〜３２行、【０００４】段落）
（ア−４）「このような酸化マグネシウム膜は、膜材料を例えば電子ビーム加熱などによって蒸発させて誘電体層の表面に結晶成長の形で堆積させる手法、すなわち蒸着法によって形成される。」（第２頁第１欄３７〜４０行、【０００６】段落）
（ア−５）「蒸発源４１は、熱電子を放出するフィラメント４２、膜材料の蒸発物質（ターゲット）としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）１６ａを収納する耐熱容器（るつぼ）４３、熱電子流ＥＢを偏向してターゲットに導く磁束発生部４４からなり、熱電子流ＥＢのエネルギーによって酸化マグネシウム１６ａを加熱して蒸発させる。」（第３頁第４欄５〜１１行、【００２６】段落）
（イ）上記刊行物２（特許異議申立人　菊池信が提出した甲第２号証、特許異議申立人　田嶋順治が提出した甲第１号証）には、下記の事項が記載されている。
（イ−１）「【請求項１】 真空蒸着法によって、マグネシウム酸化物薄膜を形成する際に用いられる蒸着材料であって、該蒸着材料がかさ比重２．５ｇ／ｍｌ以上のマグネシウム酸化物であることを特徴とする蒸着材料。
【請求項２】 前記蒸着材料が、焼結体マグネシウム酸化物であることを特徴とする請求項１記載の蒸着材料。
【請求項３】 前記焼結体マグネシウム酸化物が、マグネシウム化合物を焼結して得られたものであることを特徴とする請求項２記載の蒸着材料。
【請求項４】 請求項１〜３記載の蒸着材料を真空蒸着法により透明プラスチックフィルム基体上に蒸着してマグネシウム酸化物薄膜を形成することを特徴とする透明バリヤーフィルムの製造方法。」（特許請求の範囲　請求項１乃至４）
（イ−２）「本発明はマグネシウム酸化物薄膜を真空蒸着法特に、ＥＢ（エレクトロンビーム）蒸着法及びＥＢ蒸着を用いたイオンプレーティング法で形成する際に用いる蒸着材料、及び、かかる蒸着材料を用いた真空蒸着法によるガスバリアー性（特に酸素，水蒸気に対して）に優れた透明バリアーフィルムの製造方法に関するものである。」（第２頁第１欄１７〜２３行、【０００１】段落）
（イ−３）「本発明は、蒸着材料のスプラッシュ，飛び散りが少なく、蒸発速度が安定で、良好かつ安定な真空度が得られ、穴堀れ速度も遅いなど、長時間の安定な蒸発を行うことができ、さらに、電子ビーム出力を上げても同様に安定な蒸発が行えるなど蒸着適性に優れ、更には、保存性、耐久性の優れている真空蒸着用マグネシウム酸化物蒸着材料を提供することを目的とする。さらに本発明は、かかる蒸着材料を用い、真空蒸着法により、ピンホールがなく膜厚の均一な透明バリアーフィルムの製造方法を提供することを目的とする。」（第２頁第２欄３６〜４７行、【０００９】、【００１０】段落）
（イ−４）「本発明は、蒸着材料として、かさ比重２．５ｇ／ｍｌ以上のマグネシウム酸化物を用いるから、蒸着材料のスプラッシュ，飛び散りが少なく、蒸発速度が安定で、良好かつ安定な真空度が得られ、穴堀れ速度も遅いなど、長時間の安定な蒸発を行うことができ、さらに、電子ビーム出力を上げても同様に安定な蒸発が行える。さらにピンホールがなく膜厚の均一な透明バリアーフィルムを得ることができる。」（第３頁第３欄１６行〜２３行、【００１５】、【００１６】段落）
（イ−５）「海水または苦汁に・・・アルカリ物質を加えて沈降分離したＭｇ（ＯＨ）2 を、水洗，脱水，ろ過等の精製工程を経た後Ｍｇ（ＯＨ）2 ケーキを成形して焼成釜等で焼成して焼結マグネシウム酸化物を得る。焼成温度は、通常１０００〜２５００℃でよいが、蒸着時の熱による体積収縮及び亀裂・粉砕を抑制する為に、好ましくは１２００℃以上、より好ましくは１６００℃以上で焼成するのが良い。つまり、前述の体積収縮亀裂等の原因は、蒸着材料のかさ比重が小さい程起り易く、これらを抑制するためには、かさ比重２．５ｇ／ｍｌ以上に緻密にする必要があり、その為にも１６００℃以上で焼成するのがより好ましい。」（第３頁第３欄２７〜３９行、【００１８】、【００１９】段落）
（イ−６）「不純物含有量が多い場合、蒸着時の熱でルツボあるいはハース内で蒸着材料が半溶融状態になったり、また、体積収縮，亀裂，粉砕更に飛び散り等が発生しやすくなり、蒸気種成分，蒸発量も不均一となりやすい。従って、蒸発源にて安定した蒸発を行う為にも、また、成膜された蒸着膜の性能（透明性，バリアー性を含む）の安定化の為にも、蒸着材料は高純度で、均一組成であることが好ましく、具体的には純度は好ましくは９５％以上、より好ましくは９９％以上が良い。」（第３頁第３欄４４行〜同頁第４欄３行、【００２０】段落）
（イ−７）「得られる焼結マグネシウム酸化物のかさ比重は、前述した様に、より緻密な材料とするため、２．５ｇ／ｍｌ以上、より好ましくは、３．３ｇ／ｍｌ以上が良い。」（第２頁第４欄第９〜１２行、【００２１】段落）
（イ−８）「１次粒径つまり、ＭｇＯ結晶径（ペリクレース粒径）は、より大きい方が結晶度がよくなることによって反応面積が小さくなり、化学的に不活性となっていく。つまり、水蒸気，炭酸ガス等に対して抵抗性が強くなる。この結晶径は、焼成温度が主要因となり、高温の方が結晶径は大きくなる。前述した焼成温度の範囲にて焼成された焼結マグネシウム酸化物の結晶径は数十μｍ〜数百μｍに成長しており、化学的にほとんど不活性になっている。従って、特にこの製造方法で作られた焼結マグネシウム酸化物の場合は、１次結晶粒径について特に制限はない。」（第３頁第４欄１３〜２４行、【００２３】、【００２４】段落）
（イ−９）「２次粒径、つまり、焼結粒径は、ルツボあるいはハースに充填された材料が成膜される基材に対してフラットである事つまり、材料表面からの蒸気量が、材料粒のどこに電子ビームがあたっても基材への到達蒸発量のバラツキが小さい粒径、更に材料が昇華して減っても蒸気の雲が、材料にかくれない大きさを上限とし、下限は、電子ビームの出力を上げても飛び散らない大きさ、つまり、電子ビーム径より大きい材料を選ぶのが良い。従って、２次粒径は０．１mm〜１００mmの範囲、好ましくは、１mm〜５０mmの範囲が良い。この位の大きさの場合、電子ビームによっても体積収縮・亀裂・粉砕が起り難いため安定した昇華が得られる。」（第３頁第４欄第２５〜３６行、【００２５】段落）
（ウ）上記刊行物３（特許異議申立人　菊池信が提出した甲第３号証）には、下記の事項が記載されている。
（ウ−１）「われわれはベンゼンでＭｇＯ粉末を表面処理し，真空焼結によって透明ＭｇＯ焼結体を得る新しい製法を見出した．」（第１１頁左欄８〜１０行）
（ウ−２）「得られたＭｇＯ粉末を直ちにベンゼン溶媒中に浸して完全に表面処理した後，空気中７０℃にて遊離ベンゼンが残存しないよう十分乾燥した．この粉末を更に空気中３００〜４００℃にて熱処理し，ＭｇＯ表面に吸着したベンゼンの吸着量を制御した．この粉末をメノウ乳鉢にて軽く粉砕した後，・・・成形した．・・・．この圧粉体をタングステン発熱体真空電気炉（１０−５ｔｏｒｒ）を用い，昇温速度１０℃／ｍｉｎ，焼成温度１，６００℃，焼成時間２時間にて真空焼結した．」（第１１頁左欄１３〜２４行）
（ウ−３）第１１頁右欄の図２には、「ベンゼン処理によるＭｇＯ焼結体（厚さ０．６ｍｍ）」について、光の透過率が図示されている。
（ウ−４）第１１頁右欄の表１には、透明ＭｇＯ焼結体の特性として、嵩密度が３．５３〜３．５８ｇ／ｃｍ３（９８．６〜９９．７％）であり、平均粒径が１０〜８０μmであることが記載されている。
３−４．当審の判断
（１）上記理由２について
　まず、上記理由２について判断する。
（１−１）本件発明１について
　記載事項ア−１〜５からみて、刊行物１には、ＡＣ型プラズマディスプレイパネルの電極を覆う誘電体層に酸化マグネシウム（ＭｇＯ）からなる保護膜を、膜材料の蒸発物質（ターゲット）としての酸化マグネシウム（ＭｇＯ）を電子ビーム加熱により蒸発させる蒸着法により設けることが記載されていると云える。そしてこれを「膜材料の蒸発物質（ターゲット）」に着目して整理すると、「膜材料の蒸発物質（ターゲット）を電子ビーム加熱により蒸発させる蒸着法」は電子ビーム蒸着法であると云えるから、刊行物１には下記の発明が記載されていると云える。
「プラズマディスプレイパネル用酸化マグネシウム（ＭｇＯ）膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための酸化マグネシウム（ＭｇＯ）からなる膜材料の蒸発物質（ターゲット）。」
　本件発明１と刊行物１に記載された発明を対比すると、「膜材料の蒸発物質（ターゲット）」は蒸着材と云えるものであるから、両者は、
「プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するためのＭｇＯ蒸着材。」で一致し、下記の点で相違する。
（ｉ）蒸着材が、前者は、ＭｇＯ純度が９９．０％以上かつ相対密度が９０％以上の多結晶ＭｇＯの焼結体からなり、前記多結晶ＭｇＯの焼結体の平均結晶粒径が３〜１００μｍであるのに対し、後者は、蒸着材について何等特定がない点。
（ii）蒸着材が、前者は、円柱状又は円板状のペレットであるのに対し、後者は、蒸着材について何等特定がない点。
　そこで、上記相違点（ｉ）について検討する。
　刊行物２には、真空蒸着法、特にＥＢ（エレクトロンビーム）蒸着法（記載事項イ−２）によって、マグネシウム酸化物薄膜を形成する際に用いられる蒸着材料として（記載事項イ−１）、純度が９５％以上、より好ましくは９９％以上（記載事項イ−６）、かさ比重が２．５ｇ／ｍｌ以上、より好ましくは、３．３ｇ／ｍｌ以上（記載事項イ−１、４、５、７）であり、１次粒径つまりＭｇＯ結晶径（ペリクレース粒径）が数十μｍ〜数百μｍ（記載事項イ−８）で、２次粒径、つまり、焼結粒径が０．１mm〜１００mm、好ましくは、１mm〜５０mmの範囲（記載事項イ−９）である焼結体マグネシウム酸化物（記載事項イ−１、５〜９）が記載されている。ここで、焼結体マグネシウム酸化物のかさ比重が３．３ｇ／ｍｌ以上であることは、換算すると、相対密度が約９２．１８％以上であることであり、また、１次粒径つまりＭｇＯ結晶径が記載されていることからみて、上記焼結体マグネシウム酸化物は多結晶のものであると云える。そして、上記蒸着材料は蒸着材と云えるから、刊行物２には、ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度が９９％以上かつ相対密度が約９２．１８％以上の多結晶ＭｇＯの焼結体からなり、前記多結晶ＭｇＯの焼結体の結晶粒径が数十〜数百μmである多結晶ＭｇＯ蒸着材が記載されていると云える。
　よって、刊行物２に記載された上記多結晶ＭｇＯ蒸着材は、平均結晶粒径が明確でないものの、それ以外は相違点（ｉ）で挙げた本件発明１の蒸着材の構成を備えるものである。
　しかし、刊行物２に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材は、透明プラスチックフィルム基体上に蒸着してマグネシウム酸化物薄膜を形成し（記載事項イ−１）、ガスバリアー性（特に酸素，水蒸気に対して）に優れた透明バリアーフィルムを製造するための蒸着材である（記載事項イ−２）。たしかに、刊行物２には、蒸着材の純度を高くすることにより、蒸発源にて安定した蒸発を行い、また、成膜された蒸着膜の性能を安定化すること（記載事項イ−６）、及び、蒸着材の相対密度を高くすることにより、スプラッシュが少なく、良好かつ安定な真空度が得られて長時間の安定な蒸発を行うことができ、また、電子ビーム出力を上げても同様に安定な蒸発が行え、さらに、ピンホールがなく膜厚の均一な透明バリアーフィルムを得ることができること（記載事項イ−３、４）が記載されている。しかし、記載事項イ−６でいう「成膜された蒸着膜の性能」とは、透明性バリアーフィルムに必要な透明性、ガスバリヤー等を云うものであって、プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜に必要な性能をいうものではなく、また、記載事項イ−３、４、６でいう「安定な蒸発」乃至「安定した蒸発」及び膜厚の均一性も、透明性バリアーフィルムの製造に必要な安定した蒸発及び透明バリアーフィルムに必要な膜厚の均一性をいうものであって、それが、直ちに、プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を成膜するに必要な安定した蒸発及びプラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜に必要とされる膜厚の均一性をいうものであるとは云えない。そして、刊行物２を検討しても、刊行物２に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いたことにより、プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜に必要な性能、膜厚の均一性を備えた膜が安定して得られることは記載されておらず、示唆する記載もない。
　さらに、刊行物３の記載事項を検討しても、ベンゼンでＭｇＯ粉末を表面処理し、真空焼結によって透明ＭｇＯ焼結体を得る新しい製法とそれにより製造された焼結体の特性について記載されているだけで、蒸着材について何等開示するものではない。
　そして、本件発明１は、相違点（ｉ）で挙げた構成を備える蒸着材を用いたことにより、好適な屈折率、吸収係数、光透過率を備えた膜を安定して成膜でき、放電開始電圧や駆動電圧を低く一定にしてプラズマディスプレイパネルの電気的特性を向上できるという効果を奏するものである。
　してみると、刊行物２に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材を刊行物１に記載された発明におけるプラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を成膜するためのＭｇＯ蒸着材とすることを当業者が容易に想到し得たと云うことはできない。
　したがって、相違点（ii）について検討するまでもなく、本件発明１は、刊行物１乃至３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとも云えない。
（１−２）本件発明２について
　本件発明２は、本件発明１をさらに限定したものであるから、上記の本件発明１についての判断と同じ理由により、刊行物１乃至３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとは云えない。
（２）上記理由１について
　本件明細書の記載が不備であることの根拠は、本件発明は「多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットの平均結晶粒径が３〜１００μｍ」であることを構成要件とするものであるが、かかる事項を構成要件とする発明は本件明細書の発明の詳細な説明には記載されておらず、また本件明細書の発明の詳細な説明には当業者が容易に実施できる程度にかかる事項を構成要件とする発明が記載されていないというものである。
　しかし、本件明細書【００１４】段落には、「この焼結体ペレットの平均結晶粒径は３〜１００μｍである。ここで、焼結体ペレットの平均結晶粒径を３〜１００μｍと限定したのは、焼結体ペレットの密度むらが少なく、高密度の焼結体ペレットが得られるためである。」との記載があり、多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットの平均結晶粒径が３〜１００μｍであること、及びその技術的意義が記載されているところである。たしかに、同【００２５】段落の【表１】には実施例及び比較例における平均結晶粒径の記載はないが、権利者は平成１５年１０月６日付け特許異議意見書第９頁の【表３】において各実施例及び比較例における平均結晶粒径の値を追記したところでもあり、本件明細書【００１６】〜【００１９】段落において、本件発明の多結晶ＭｇＯ蒸着材の製造方法について、原料粉末の純度及び平均粒径、バインダー及び有機溶剤の種類及び配合量、混合条件、造粒条件、成形条件並びに焼結条件の範囲が記載されており、さらに同【００２０】〜【００２２】段落において、実施例１乃至７として多結晶ＭｇＯ蒸着材の具体的製造条件が記載されていることからみて、本件明細書の発明の詳細な説明の記載は、当該技術分野の技術常識をもってしても、前記の事項を構成要件とする本件発明を容易に実施できないほどのものであるとまで云うことはできない。
　
３−５．むすび
　以上のとおりであるから、取消理由で通知した理由によっては本件発明１及び２についての特許を取り消すことはできない。
　さらに、特許異議申立人が主張する他の理由及び証拠方法を検討しても、本件発明１及び２についての特許を取り消すべきものとは認められず、また、他に本件発明１及び２についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年２月１９日（２００４．２．１９）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
多結晶ＭｇＯ蒸着材
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、
　ＭｇＯ純度が９９．０％以上かつ相対密度が９０％以上の
円柱状又は円板状の
　【請求項２】　多結晶ＭｇＯの焼結体ペレット中に含まれる、Ａｌ，Ｓｉ，Ｃａ及びＦｅの不純物がそれぞれ元素濃度で２００ｐｐｍ以下であり、Ｎａ及びＫの不純物がそれぞれ元素濃度で３０ｐｐｍ以下であり、Ｃｒ及びＶの不純物がそれぞれ元素濃度で１０ｐｐｍ以下である請求項１記載の多結晶ＭｇＯ蒸着材。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、ＡＣ型のプラズマディスプレイパネルのＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年、液晶（Ｌｉｑｕｉｄ　Ｃｒｙｓｔａｌ　Ｄｉｓｐｌａｙ：ＬＣＤ）をはじめとして、各種の平面ディスプレイの研究開発と実用化はめざましく、その生産も急増している。カラープラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）についても、その開発と実用化の動きが最近活発になっている。ＰＤＰは大型化し易く、ハイビジョン用の大画面壁掛けテレビの最短距離にあり、既に対角４０インチクラスのＰＤＰの試作が進められている。ＰＤＰは、電極構造の点で金属電極がガラス誘電体材料で覆われるＡＣ型と、放電空間に金属電極が露出しているＤＣ型とに分類される。
　【０００３】
　このＡＣ型ＰＤＰの開発の当初は、ガラス誘電体層が放電空間に露出していたため、直接放電にさらされ、イオン衝撃のスパッタリングにより誘電体層の表面が変化して放電開始電圧が上昇していた。そのため、高い昇華熱を持つ種々の酸化物をこの誘電体層の保護膜とする試みがなされた。この保護膜は直接放電用のガスと接しているために重要な役割を担っている。即ち、保護膜に求められる特性は、▲１▼低い放電電圧、▲２▼放電時の耐スパッタリング性、▲３▼速い放電の応答性、及び▲４▼絶縁性である。これらの条件を満たす材料として、ＭｇＯが保護膜に用いられる。このＭｇＯからなる保護膜は、誘電体層の表面を放電時のスパッタリングから守り、ＰＤＰの長寿命化に重要な働きをしている。
　【０００４】
　現在、ＡＣ型ＰＤＰの上記保護膜として、単結晶ＭｇＯの破砕品を蒸着材とする電子ビーム蒸着法により成膜されたＭｇＯ膜が知られている。この電子ビーム蒸着法によるＭｇＯ膜は１０００オングストローム／分以上の高速で成膜することができる。また成膜されたＭｇＯ膜の結晶方位は（１１１）面に配向した膜が最も低い維持電圧で駆動でき、更に膜中に存在する（１１１）面の量が増えるほど、二次電子の放出比は増大し、駆動電圧も減少すると言われている。なお上記単結晶ＭｇＯの破砕品は純度が９８％以上のＭｇＯクリンカや軽焼ＭｇＯ（１０００℃以下で焼結されたＭｇＯ）を電弧炉（アーク炉）で溶融することにより、即ち電融によりインゴットとした後、このインゴットから単結晶部を取出して破砕することにより製造される。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかし、上記従来の単結晶ＭｇＯの破砕品を蒸着材として用いた電子ビーム蒸着法では、蒸着材に局所的に高エネルギを与えるため、蒸着材の飛散（スプラッシュ）が発生し、蒸着効率が低下する不具合があった。このスプラッシュの発生の防止には蒸着材の大型化が有効であると考えられているが、単結晶ＭｇＯの粉砕品では現行の粒径１〜５ｍｍより大きな粒子を、歩留り良く安定して確保することが困難であった。また上記従来の単結晶ＭｇＯの破砕品を蒸着材として用いた電子ビーム蒸着法では、大面積のガラス誘電体層に対してＭｇＯ膜を均一に成膜することが難しく、膜厚分布に問題があった。この結果、ＭｇＯ膜を成膜したガラス誘電体層をＰＤＰに組込んだ場合に、電気的特性、例えば放電開始電圧や駆動電圧が、高くなったり或いは変化したりする問題点があった。
　【０００６】
　一方、ＭｇＯクリンカや軽焼ＭｇＯは、海水から得られるＭｇＣｌ２を原料としていることが多く、このＭｇＣｌ２には比較的多くのＣａ，Ｓｉ，Ｆｅ等の不純物が含まれるため、これらの不純物が単結晶ＭｇＯ中に残留する。また単結晶ＭｇＯの製造過程におけるインゴットでは、このインゴットの中心から表面部に向って連続的に不純物量が増加しており、このため単結晶部の採取方法によって製品の純度が極めて容易に変動してしまい、単結晶ＭｇＯの純度の安定性や信頼性を欠く問題点があった。
　【０００７】
　これらの点を解消するために単結晶ＭｇＯに代えて多結晶ＭｇＯを用いる方法も考えられる。しかし種々の焼結助剤の添加により緻密化した高密度の多結晶ＭｇＯでは、組織的に結晶粒界に欠陥が存在する問題点があり、また純度を高くすると、密度が低くくなる問題点があった。この結果、これらの多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いて電子ビーム蒸着法にてガラス誘電体層にＭｇＯ膜を成膜すると、結晶方位の（１１１）面への配向量が減少し、このガラス誘電体層をＰＤＰに組込んだときの電気的特性が低下するため、多結晶ＭｇＯを蒸着材として使用できなかった。
　【０００８】
　本発明の目的は、電子ビーム蒸着法にて蒸着しても、スプラッシュを発生させずに高速でかつ均一に成膜できる多結晶ＭｇＯ蒸着材を提供することにある。
　本発明の別の目的は、成膜されたＭｇＯ膜の電気的特性、結晶性及び光透過性を向上できる多結晶ＭｇＯ蒸着材を提供することにある。
　【０００９】
　【課題を解決するための手段】
　請求項１に係る発明は、プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度が９９．０％以上かつ相対密度が９０％以上の
円柱状又は円板状の
　この請求項１に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材では、高純度かつ高密度の多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いてＡＣ型ＰＤＰ等のＭｇＯ膜を成膜すると、スプラッシュが極めて少なく高速で成膜できる。また膜厚分布を向上できるので、略均一な膜厚を有するＭｇＯ膜を得ることができる。
　【００１０】
　また上記請求項１に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材では、多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットが比較的微細な結晶構造を有するため、成膜されたＭｇＯ膜が結晶性及び光透過性に優れた膜となる。
　【００１１】
　請求項２に係る発明は、請求項１に係る発明であって、更に多結晶ＭｇＯの焼結体ペレット中に含まれる、Ａｌ，Ｓｉ，Ｃａ及びＦｅの不純物がそれぞれ元素濃度で２００ｐｐｍ以下であり、Ｎａ及びＫの不純物がそれぞれ元素濃度で３０ｐｐｍ以下であり、Ｃｒ及びＶの不純物がそれぞれ元素濃度で１０ｐｐｍ以下であることを特徴とする。
　この請求項２に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材では、成膜されたＭｇＯ膜に含まれる不純物が極めて少なくなるので、この膜は電気的特性、結晶性及び光透過性に優れた膜となる。
　【００１２】
　【００１３】
　【００１４】
　【発明の実施の形態】
　次に本発明の実施の形態を詳しく説明する。
　本発明のプラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材は、ＭｇＯ純度が９９．０％以上かつ相対密度が９０％以上の多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットからなる。ＭｇＯ純度は好ましくは９９．５％以上であり、相対密度は好ましくは９５％以上である。またこの焼結体ペレットの平均結晶粒径は３〜１００μｍである。ここで、焼結体ペレットの平均結晶粒径を３〜１００μｍと限定したのは、焼結体ペレットの密度むらが少なく、高密度の焼結体ペレットが得られるためである。
　【００１５】
　多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットに含まれる不純物（Ａｌ，Ｓｉ，Ｃａ，Ｆｅ，Ｎａ，Ｋ，Ｃｒ及びＶ）の含有量は合計で９３０ｐｐｍ以下であることが好ましい。上記不純物の含有量が９３０ｐｐｍを越えると９９．５％以上の純度の焼結体ペレットが得られ難くなるからである。また上記不純物の個別的な含有量は、Ａｌ，Ｓｉ，Ｃａ及びＦｅの不純物がそれぞれ元素濃度で２００ｐｐｍ以下であり、Ｎａ及びＫの不純物がそれぞれ元素濃度で３０ｐｐｍ以下であり、Ｃｒ及びＶの不純物がそれぞれ元素濃度で１０ｐｐｍ以下であることが好ましい。
　【００１６】
　このように構成された多結晶ＭｇＯ蒸着材の製造方法の一例を説明する。
　先ず純度が９９．０％以上のＭｇＯ粉末とバインダと有機溶媒とを混合して、濃度が３０〜７５重量％、好ましくは４０〜６５重量％のスラリーを調製する。ＭｇＯ粉末の平均粒径は０．１〜５．０μｍの範囲内にあることが好ましい。ＭｇＯ粉末の平均粒径を０．１〜５．０μｍと限定したのは、０．１μｍ未満であると、粉末が細かすぎて凝集するため、粉末のハンドリングが悪くなり、高濃度スラリーを調製することが困難となる問題点があり、５．０μｍを越えると、微細構造の制御が難しく、緻密な焼結体ペレットが得られない問題点があるからである。バインダとしてはポリエチレングリコールやポリビニールブチラール等を、有機溶媒としてはエタノールやプロパノール等を用いることが好ましい。バインダは０．２〜５．０重量％添加することが好ましい。
　【００１７】
　またＭｇＯ粉末とバインダと有機溶媒との湿式混合、特にＭｇＯ粉末と分散媒である有機溶媒との湿式混合は、湿式ボールミルにより行われる。湿式ボールミルでは、直径５〜３０ｍｍの多数の樹脂製ボールを用いて１〜２４時間、好ましくは３〜２４時間湿式混合される。混合時間が最長２４時間と長いのは、長時間連続混合しても不純物の混入が少ないからである。また樹脂製ボールの直径を５ｍｍ以上としたのは、５ｍｍ未満では混合が不十分となることからである。
　【００１８】
　次に上記スラリーを噴霧乾燥して平均粒径が３０〜３００μｍ、好ましくは５０〜２００μｍの造粒粉末を得た後、この造粒粉末を所定の型に入れて所定の圧力で成形する。上記噴霧乾燥はスプレードライヤを用いて行われることが好ましく、所定の型は一軸プレス装置又は冷間静水圧成形装置（ＣＩＰ（Ｃｏｌｄ　Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ　Ｐｒｅｓｓ）成形装置）が用いられる。一軸プレス装置では、造粒粉末を３００〜３０００ｋｇ／ｃｍ２、好ましくは５００〜２０００ｋｇ／ｃｍ２の圧力で一軸加圧成形し、ＣＩＰ成形装置では、造粒粉末を３００〜３０００ｋｇ／ｃｍ２、好ましくは７００〜２０００ｋｇ／ｃｍ２の圧力でＣＩＰ成形する。圧力を上記範囲に限定したのは、成形体の密度を高めるとともに焼結後の変形を防止し、後加工を不要にするためである。
　【００１９】
　更に成形体を所定の温度で焼結する。成形体の焼結は大気、不活性ガス、真空又は還元ガス雰囲気中で１３５０℃以上、好ましくは１４００〜１８００℃の温度で１〜１０時間、好ましくは２〜８時間行う。これにより相対密度が９０％以上の焼結体ペレットが得られる。上記焼結は大気圧下で行うが、ホットプレス（ＨＰ）焼結や熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）焼結のように加圧焼結を行う場合には、不活性ガス、真空又は還元ガス雰囲気中で１３５０℃以上の温度で１〜５時間行うことが好ましい。
　【００２０】
　【実施例】
　以下に実施例及び比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
＜実施例１＞
　先ずＭｇＯ粉末（純度９９．９８％、平均粒径０．２μｍ）に対し、バインダとしてポリエチレングリコールを１．５重量％添加し、エタノールを分散媒とするスラリーを濃度５３重量％（粘度１００ｃｐｓ）に調製した。次いでこのスラリーをボールミル（直径１０ｍｍの樹脂製ボール使用）にて２４時間湿式混合した後、スプレードライヤにて造粒処理（乾燥塔温度１００℃）し、平均粒径１００μｍの造粒粉末を得た。次に得られた造粒粉末をゴム型に充填し、１０００ｋｇ／ｃｍ２でＣＩＰ成形し、外径及び高さがそれぞれ１０ｍｍ及び５ｍｍの円柱状成形体を得た。更にこの成形体を大気中１６５０℃で２時間焼結した。この焼結体円柱を実施例１とした。
　【００２１】
＜実施例２＞
　焼結温度が１６００℃であることを除いて、上記実施例１と同様に製造した焼結体円柱を実施例２とした。
＜実施例３＞
　焼結温度が１５００℃であることを除いて、上記実施例１と同様に製造した焼結体円柱を実施例３とした。
＜実施例４＞
　焼結温度が１４００℃であることを除いて、上記実施例１と同様に製造した焼結体円柱を実施例４とした。
＜実施例５＞
　焼結温度が１３５０℃であることを除いて、上記実施例１と同様に製造した焼結体円柱を実施例５とした。
　【００２２】
＜実施例６＞
　実施例１と同様にスプレードライヤにて造粒処理して得られた平均粒径１００μｍの造粒粉末を一軸プレス装置の型に充填し、２０００ｋｇ／ｃｍ２で一軸プレス成形し、外径及び高さが６×１．８ｍｍの円板状成形体を得た。更にこの成形体を大気中１６５０℃で２時間焼結した。この焼結体円板を実施例６とした。
＜実施例７＞
　ＭｇＯ粉末（純度９９．５％、平均粒径０．２μｍ）を用いて、実施例１と同様にスプレードライヤにて造粒処理して得られた平均粒径１００μｍの造粒粉末を一軸プレス装置の型に充填し、７００ｋｇ／ｃｍ２で一軸プレス成形し、外径及び高さが１２×１．８ｍｍの円板状成形体を得た。更にこの成形体を大気中１６５０℃で４時間焼結した。この焼結体円板を実施例７とした。
　【００２３】
＜比較例１＞
　焼結温度が１３００℃であることを除いて、上記実施例１と同様に製造した焼結体円柱を比較例１とした。
＜比較例２＞
　市販の電融により製造された単結晶ＭｇＯの破砕品を比較例２とした。この破砕品の直径は３〜５ｍｍであった。
＜比較例３＞
　純度が９８％のＭｇＯ粉末を用いたこと、及び一軸プレス成形して外径及び高さが６×１．８ｍｍの円板状成形体を得たことを除いて、実施例１と同様に製造した。この焼結体円板を比較例３とした。
　【００２４】
＜比較試験と評価＞
（ａ）ＭｇＯ焼結体の純度及び相対密度
　実施例１〜７及び比較例１〜３で得られた焼結体の円柱、円板及び破砕品の純度をそれぞれ測定し、実施例１〜７と比較例１及び３で得られた焼結体の円柱及び円板の相対密度をそれぞれ測定した。なお、純度は不純物の分析値より算出し、相対密度はトルエン中、アルキメデス法で測定した。表１には上記純度及び相対密度の他に、実施例１〜７と比較例１及び３の焼結体の円柱等の成型方法、成形品寸法及び焼結条件を記載した。
　【００２５】
　【表１】
　【００２６】
　表１から明らかなように、実施例１〜７及び比較例１では、ＭｇＯ焼結体の純度は出発原料のＭｇＯ粉末に相応した純度レベルを維持しており、本製造工程における不純物の混入は極めて少なく、純度レベルの低下は生じていないことが判る。比較例３では出発原料のＭｇＯ粉末に比較的多くの不純物が含まれているため、低い純度を示した。また相対密度は焼結温度が低くなるに従って低下し、焼結温度が１３００℃の比較例１では相対密度が８５．９％と低かった。この結果、９０％以上の相対密度の焼結体円柱を得るには焼結温度が１３５０℃以上必要なことが判った。
　【００２７】
（ｂ）不純物の分析
　実施例１の焼結体円柱と、比較例２の単結晶ＭｇＯの破砕品とに含まれる不純物を、原子吸光及びＩＣＰ（誘導結合形プラズマ分析法、Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ　Ｃｏｕｐｌｅｄ　Ｐｌａｓｍａ　ｅｍｉｓｓｉｏｎ　ｓｐｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ　ａｎａｌｙｓｉｓ）によりそれぞれ分析した。その結果を表２に示す。
　【００２８】
　【表２】
　【００２９】
　表２から明らかなように、実施例１では不純物の濃度が５０ｐｐｍ未満であり、表２中の８元素を対象とすれば９９．９９％以上の純度を有している。これに対し、比較例２では原料中にＡｌ，Ｃａ，Ｆｅが比較的多く含まれており、表２において特にＣａ量が際立って多いのは、原料中に多量のＣａが含まれているためである。
　【００３０】
（ｃ）ＭｇＯ膜の成膜試験及びＭｇＯ膜の特性試験
　実施例６及び７の焼結体円板と、比較例２の単結晶ＭｇＯの破砕品と、比較例３の焼結体円板とを、電子ビーム蒸着法によりガラス基板に成膜して４種類の基板を作製した。先ず成膜速度及び成膜時のスプラッシュの有無を実施例６及び７と比較例２及び３について測定した。なお、ＭｇＯ膜の成膜条件は、加速電圧が１５ｋＶ、蒸着圧力が１×１０−２Ｐａ、蒸着距離が６００ｍｍであった。
　次にＭｇＯ膜の屈折率、吸収係数及び光透過率を測定した。ＭｇＯ膜の屈折率と吸収係数は、Ｈｅ−Ｎｅレーザ（波長６２３８オングストローム）により、膜に対し１波長、２入射角（５５°、７０°）のエリプソ測定を行い、解析ソフトを用いて求めた。また光透過率は波長が２００〜９００ｎｍまでの光を照射することにより、実施例６及び７と比較例２及び３について測定した。ＭｇＯ膜の成膜速度、屈折率、吸収係数、スプラッシュの有無及び光透過率を表３に示す。
　【００３１】
　【表３】
　【００３２】
　表３から明らかなように、実施例６及び７では成膜時にスプラッシュが発生しなかったのに対し、比較例２では比較的多くスプラッシュを発生し、比較例３では少しスプラッシュが発生した。この結果、実施例では比較例に比べて無駄無く効率的にＭｇＯ膜を成膜できることが判った。また比較例２及び３では屈折率が１．６７及び１．５６であったのに対し、実施例６及び７では屈折率が１．７２及び１．７１と若干向上した。また比較例３では吸収係数が０．０１０であったのに対し、実施例６及び７では吸収係数が０．００１と比較例２と同一の値まで向上した。更に実施例６及び７の成膜速度はスプラッシュの発生しない状況下で比較例２（単結晶ＭｇＯの破砕品）に近い成膜速度が得られた。これは電子ビームが当ったときに、単結晶の破砕品（比較例２）では配向性があるのに対し、多結晶（実施例６及び７）ではそれがないためと考えられる。
　【００３３】
（ｄ）ＭｇＯ膜の膜厚分布
　実施例７の焼結体円板と、比較例２の単結晶ＭｇＯの破砕品とを、上記と同様に電子ビーム蒸着法によりガラス基板に成膜した。このＭｇＯ膜の膜厚分布をＨｅ−Ｎｅレーザ（６３２８Ａ）のエリプソにより測定した。この結果を表４に示す。なお、表４において各部の膜厚をガラス基板中心の膜厚に対する比で示した。即ち、ガラス基板中心の膜厚を１．０とし、各部の膜厚はこれに対する比で示した。
　【００３４】
　【表４】
　【００３５】
　表４から明らかなように、実施例７及び比較例２のいずれもガラス基板中心から離れるに従って膜厚が次第に減少するが、実施例７の減少率は比較例２より僅かに小さかった。
　【００３６】
　【発明の効果】
　以上述べたように、本発明によれば、プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材を、ＭｇＯ純度が９９．０％以上かつ相対密度が９０％以上の多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットから構成したので、この高純度かつ高密度の多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いてＡＣ型ＰＤＰ等のＭｇＯ膜を成膜すると、スプラッシュが少なく効率的に成膜でき、略均一な膜厚を有するＭｇＯ膜を得ることができる。この結果、ＭｇＯ膜の成膜面積が大きくても、略均一に成膜することができるので、例えばＭｇＯ膜を成膜したガラス誘電体層をＰＤＰに組込んだ場合に、放電開始電圧や駆動電圧を低く一定にでき、ＰＤＰの電気的特性を向上できる。
　【００３７】
　また多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットの平均結晶粒径を３〜１００μｍとしたので、多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットが比較的微細な結晶構造を有するため、成膜されたＭｇＯ膜が結晶性及び光透過性に優れた膜となる。
　更に多結晶ＭｇＯの焼結体ペレット中に含まれる、Ａｌ，Ｓｉ，Ｃａ及びＦｅの不純物をそれぞれ元素濃度で２００ｐｐｍ以下に、Ｎａ及びＫの不純物をそれぞれ元素濃度で３０ｐｐｍ以下に、Ｃｒ及びＶの不純物をそれぞれ元素濃度で１０ｐｐｍ以下にすれば、成膜されたＭｇＯ膜に含まれる不純物が極めて少なくなるので、この膜は電気的特性、結晶性及び光透過性に優れた膜となる。
　【００３８】