(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコーン樹脂組成物であって、
縮合型シリコーン樹脂１００重量部と、
白色フィラー５〜６０重量部と、
触媒０．０００１〜２重量部と、
助剤０．１〜１０重量部と、を含み、
前記縮合型シリコーン樹脂は、Ｒ／Ｓｉ＝１．０〜１．７（モル比）であり、かつ、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０〜１．０（モル比）である、メチルシリコーン樹脂、メチルフェニルシリコーン樹脂、および、フェニルシリコーン樹脂、のうちの任意の１種、または、少なくとも２種の混合物、であり、
ここで、Ｐｈはフェニル基を、Ｍｅはメチル基を、Ｒは−ＣＨ３、−Ｐｈ、−ＯＣＨ３、−ＯＣＨ２ＣＨ３、−Ｈ、および、−ＯＨ、から選択される有機官能基を、示し、
前記助剤は、カップリング剤および／または分散剤であり、
前記カップリング剤は、シランカップリング剤および／またはチタネートカップリング剤であることを特徴とするシリコーン樹脂組成物。
【請求項２】
前記縮合型シリコーン樹脂は、Ｒ／Ｓｉ＝１．２〜１．７（モル比）であり、かつ、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０．２〜０．６（モル比）である、メチルフェニルシリコーン樹脂、であることを特徴とする請求項１に記載のシリコーン樹脂組成物。
【請求項３】
前記白色フィラーはアルミナ、二酸化チタン、水酸化アルミニウム、シリカ、および、酸化亜鉛、のうちの任意の１種、または、少なくとも２種の混合物であることを特徴とする請求項１または２に記載のシリコーン樹脂組成物。
【請求項４】
前記触媒は、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸スズ、ナフテン酸コバルト、ナフテン酸鉄、ナフテン酸セリウム、カルボン酸亜鉛、カルボン酸スズ、カルボン酸コバルト、カルボン酸鉄、カルボン酸セリウム、パーフルオロスルホン酸、塩化ホスホニトリル、アミン類、オクタン酸亜鉛、イソオクタン酸亜鉛、第四級アンモニウム塩基、チタネート、および、グアニジン化合物、のうちの任意の１種、または、少なくとも２種の組み合わせであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のシリコーン樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載のシリコーン樹脂組成物が溶剤に溶解または分散している樹脂接着液。
【請求項６】
強化材と、請求項１〜４のいずれか１項に記載のシリコーン樹脂組成物と、を含む白色プリプレグであって、
前記シリコーン樹脂組成物が含浸乾燥後の前記強化材に付着していることを特徴とする白色プリプレグ。
【請求項７】
請求項６に記載の白色プリプレグを少なくとも１枚含むことを特徴とする白色積層板。
【請求項８】
少なくとも１枚の積層した請求項６に記載の白色プリプレグと、積層した前記白色プリプレグの片側または両側にラミネートした銅箔と、を含むことを特徴とする白色銅張積層板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、従来の有機樹脂に替えて縮合型シリコーン樹脂を用いて得た、高耐熱性、高反射性、優れた耐熱老化性、耐紫外線老化性、を有するシリコーン樹脂組成物、並びに、それを用いた白色プリプレグ、積層板、銅張積層板に関する。
【背景技術】
【０００２】
発光ダイオード（ＬＥＤ）は、電気エネルギーを光エネルギーに直接変換できる半導体素子であり、省エネ、環境保全、長寿命等の特徴を有する。ＬＥＤの急速な進歩と幅広い応用は、照明分野の革新に繋がっている。
【０００３】
ＬＥＤを取り付けたプリント回路基板は、ＬＥＤが発光特性を有するため、樹脂層表面の光反射率が高いものが好適である。また、そのプリント回路基板用銅張積層板は、チップＬＥＤの製造過程において様々な加熱過程を経ることに加え、ＬＥＤ素子自体の使用時における発熱のためにＬＥＤ発光時にも熱応力を受けることから、ＬＥＤの白色銅張積層板については高耐熱性が求められる。
【０００４】
ＬＥＤ白色銅張積層板は、通常の銅張積層板（ＣＣＬ）に求められる一般的な性能以外に、さらに特殊な性能も求められる。ＬＥＤ用白色ＣＣＬは、高い初期反射率だけではなく、反射率の長期間保持特性（高熱放射下でも板面が変色せず、長期間の紫外線照射を受けても板面が変色しないという特性）を必要とし、さらに高耐熱性、および、高温での高剛性、が必要である。主に樹脂における複数種の成分の性能改良または革新により、白色ＣＣＬに高い耐紫外線変色性および耐熱変色性という特殊性能が付与されている。
【０００５】
シリコーン樹脂は、有機基と無機基の両方を含有する特殊な組成と分子構造とにより、有機物の特性と無機物の機能とを兼ね備える。シリコーン樹脂は熱硬化性樹脂であり、高温熱酸化の作用下では、側鎖の有機基だけが切断され、分解し、酸化物を放出する。このとき主鎖のケイ素−酸素結合の破壊は少なく、最終的に−Ｏ−Ｓｉ−Ｏ−のような重合体を生成する。そのＳｉ−Ｏ結合は３７３ＫＪ／ｍｏｌの結合エネルギーを有するため、通常の有機樹脂より遥かに優れた耐熱性を有する。
また、メチルシロキサンは紫外線をほぼ吸収せず、ＰｈＳｉＯ１．５セグメント、または、Ｐｈ２ＳｉＯセグメント、を含むシロキサンにおいても波長２８０ｎｍ以下の光線しか吸収しない。そのため、シリコーン樹脂は極めて優れた耐候性を有する。シリコーン樹脂は、ほかの有機樹脂と比較できないほど優れた耐候性を有し、強い紫外線を照射した際の耐黄変性にも非常に優れている。
【０００６】
従って、シリコーン樹脂は、通常の樹脂に比べ、優れた耐高温・低温性、耐候性、電気絶縁性、耐オゾン性、難燃性、撥水性、などの特異な性能を有する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
シリコーン樹脂の、超高耐熱性、耐黄変性、耐候性、を踏まえると、本発明の第一目的はシリコーン樹脂組成物を提供することにあり、該有機樹脂組成物を用いて得た白色プリプレグ、積層板、銅張積層板、は、優れた耐熱性、耐候性、耐黄変性、を有する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を実現するために、本発明は下記技術案を採用する。
【０００９】
シリコーン樹脂組成物であって、
縮合型シリコーン樹脂１００重量部と、
白色フィラー５〜６０重量部と、
触媒０．０００１〜２重量部と、
助剤０．１〜１０重量部と、を含み、
前記縮合型シリコーン樹脂は、Ｒ／Ｓｉ＝１．０〜１．７（モル比）であり、かつ、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０〜１．０（モル比）である、メチルシリコーン樹脂、メチルフェニルシリコーン樹脂、および、フェニルシリコーン樹脂、のうちの任意の１種、または、少なくとも２種の混合物、であり、
ここで、Ｐｈはフェニル基を、Ｍｅはメチル基を、Ｒは−ＣＨ３、−Ｐｈ、−ＯＣＨ３、−ＯＣＨ２ＣＨ３、−Ｈ、および、−ＯＨ、から選択される有機官能基を、示し、
前記助剤は、カップリング剤および／または分散剤であり、
前記カップリング剤は、シランカップリング剤および／またはチタネートカップリング剤であることを特徴とするシリコーン樹脂組成物。
【００１０】
前記白色フィラーの含有量は、たとえば、８重量部、１２重量部、１６重量部、２０重量部、２４重量部、２８重量部、３２重量部、３６重量部、４０重量部、４４重量部、４８重量部、５２重量部、５６重量部、である。
【００１１】
前記触媒の含有量は、たとえば、０．０００５重量部、０．００１重量部、０．００５重量部、０．０１重量部、０．０５重量部、０．１重量部、０．３重量部、０．５重量部、１．０重量部、１．５重量部、２．０重量部、である。
【００１２】
前記助剤の含有量は、たとえば、０．５重量部、１重量部、２重量部、３重量部、４重量部、５重量部、６重量部、７重量部、８重量部、９重量部、である。
【００１３】
本発明において、前記縮合型シリコーン樹脂は、主に、メチルシリコーン樹脂、メチルフェニルシリコーン樹脂、および、フェニルシリコーン樹脂、のうちの任意の１種、または、少なくとも２種の混合物、である。
【００１４】
本発明において、前記縮合型シリコーン樹脂は、脱水縮合、脱アルコール縮合、脱水素縮合のうちの任意の１種の縮合反応により生成される。その反応は以下の化学式１〜３で表される。
【化１】
0006510650.tif 000002
【化２】
0006510650.tif 000003
【化３】
0006510650.tif 000004
【００１５】
本発明において、前記縮合型シリコーン樹脂は、Ｒ／Ｓｉ＝１．０〜１．７（モル比）（たとえば、１．１、１．２、１．３、１．４、１．５、１．６、１．７）であり、かつ、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０〜１．０（モル比）（たとえば０．１、０．２、０．３、０．４、０．５、０．６、０．７、０．８、０．９、１．０）である、メチルシリコーン樹脂、メチルフェニルシリコーン樹脂、および、フェニルシリコーン樹脂、のうちの任意の１種、または、少なくとも２種の混合物、である。
ここで、Ｐｈはフェニル基を、Ｍｅはメチル基を、Ｒは−ＣＨ３、−Ｐｈ、−ＯＣＨ３、−ＯＣＨ２ＣＨ３、−ＯＨ、または、−Ｈ、から選択される有機官能基を、示す。
縮合型シリコーン樹脂では、Ｒ／Ｓｉ（モル比）が小さすぎる、あるいは、Ｐｈ／Ｓｉ（モル比）が低すぎると、硬化後のシリコーン樹脂の柔軟性が悪くなり、塗料フィルムが堅くなる。一方、Ｒ／Ｓｉ（モル比）が大きすぎる、あるいは、Ｐｈ／Ｓｉ（モル比）が高すぎると、積層板の硬度が低くなり、硬化速度が遅くなり、熱硬化性が低くなる。よって前記縮合型シリコーン樹脂は、好ましくは、Ｒ／Ｓｉ＝１．２〜１．７（モル比）であり、かつ、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０．２〜０．６（モル比）である、メチルフェニルシリコーン樹脂である。
【００１６】
本発明において、前記白色フィラーは、アルミナ、二酸化チタン、水酸化アルミニウム、シリカ、および、酸化亜鉛、のうちの任意の１種、または、少なくとも２種の混合物、であり、好ましくは二酸化チタンである。
【００１７】
本発明によれば、前記触媒は、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸スズ、ナフテン酸コバルト、ナフテン酸鉄、ナフテン酸セリウム、カルボン酸亜鉛、カルボン酸スズ、カルボン酸コバルト、カルボン酸鉄、カルボン酸セリウム、パーフルオロスルホン酸、塩化ホスホニトリル、アミン類、オクタン酸亜鉛、イソオクタン酸亜鉛、第四級アンモニウム塩基、チタネート、および、グアニジン化合物、のうちの任意の１種、または、少なくとも２種の組み合わせ、である。
【００１９】
本発明の前記「含む」とは、前記シリコーン樹脂組成物が、前記成分以外の、様々な特性を付与するためのほかの成分を含有しうることを意味する。また、本発明の「…を含む」は、「…である」、または、「…からなる」、に置換してもよい。
【００２０】
たとえば、前記シリコーン樹脂組成物は、さらに各種添加剤を含有してもよく、具体例として、難燃剤、酸化防止剤、熱安定剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、顔料、着色剤、潤滑剤、などが挙げられる。これら各種添加剤は単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【００２１】
本発明の第二目的は、前記シリコーン樹脂組成物が溶剤に溶解または分散している樹脂接着液を提供することである。
【００２２】
本発明に係る溶剤としては特に限定がなく、具体例として、トルエン、キシレン、ノルマルヘキサン、シクロヘキサン、および、イソプロパノール、などが挙げられる。
【００２３】
本発明の第三目的は、強化材と、前記シリコーン樹脂組成物と、を含む白色プリプレグであって、前記シリコーン樹脂組成物が含侵乾燥後の前記強化材に付着している白色プリプレグを提供することである。
【００２４】
本発明の白色プリプレグは、シリコーン樹脂を縮合反応によって重合架橋し、網状構造を構成する。
【００２５】
例示的なプリプレグの製造方法は、縮合型シリコーン樹脂、触媒、助剤、白色フィラー、溶剤、および、必要に応じたその他の成分、を用いて得たシリコーン樹脂接着液を、強化材（例えばシート状ガラス繊維基材）に浸漬させた後、乾燥させて得る方法である。
【００２６】
本発明の第四目的は、少なくとも１枚の前記プリプレグを含み、少なくとも１枚の前記プリプレグを加熱加圧して成形する白色積層板を提供することである。
【００２７】
本発明の第五目的は、少なくとも１枚の積層した前記白色プリプレグと、積層した前記白色プリプレグの片側または両側にラミネートした銅箔と、を含む白色銅張積層板を提供することである。
【発明の効果】
【００２８】
従来技術に比べて、本発明は下記の有益な効果を有する。
【００２９】
本発明は、耐熱性が低く、黄変しやすい等の欠点を有する従来の樹脂に替えて、高耐熱性、優れた耐候性、耐紫外線性、を有するシリコーン樹脂を用いる。シリコーン樹脂組成物は、縮合型シリコーン樹脂、触媒、白色フィラー、助剤、および、必要に応じたその他の成分、を配合して製造されるもので、優れた耐熱性、耐候性、耐黄変性、を有する。さらに、縮合型シリコーン樹脂は付加型シリコーン樹脂に比べて銅箔との剥離強度が高いことから、前記シリコーン樹脂組成物をＬＥＤ白色銅張積層板に用いることで、銅張積層板に、優れた耐熱性、耐候性、耐黄変性、を付与することができる。
【００３０】
また、本発明は、従来の有機樹脂に替えて、ＬＥＤ白色銅張積層板にシリコーン樹脂を用いることによって、高耐熱性の要求を満たすだけでなく、セラミック基板に存在する高コスト、加工性の悪さ、といった欠点も克服できる。よって、小型化または薄型化したＬＥＤ照明製品、液晶ディスプレイのバックライト光源、などの放熱基板においても幅広く応用でき、セラミック基板の代わりとして使用できる新規放熱基板の基材である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
以下、具体的な実施例によって本発明の技術案をさらに説明する。
【００３２】
（実施例１）
Ｒ／Ｓｉ＝１．１（モル比）、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０（モル比）のメチルシリコーン樹脂１００部を秤量し、トルエン溶剤１００部に完全に溶解した。次に、触媒としてオクタン酸亜鉛０．００３部と、シランカップリング剤としてγ−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン（米国  ダウコーニング社製）０．５部と、を、高精度ピペットを用いて秤量し、シリコーン樹脂溶液に投入した。これを均一に撹拌した後、白色顔料としてルチル型二酸化チタン５．５部を添加し、室温で１時間撹拌し、２０分間乳化し、白色シリコーン樹脂接着液を得た。
この白色シリコーン樹脂接着液に、重量１０４ｇ／ｃｍ２のガラス繊維布を浸漬させ、１１０℃で１０分間乾燥させ、樹脂含有量が５８％のプリプレグを得た。８枚のプリプレグを積層して、該積層体の上下面に厚さ３５μｍの電解銅箔を配置し、温度２００℃、表面圧力３０ｋｇｆ／ｃｍ２、圧力３０ｍｍＨｇ以下の真空下で１２０分間の加圧成形を行い、厚さ１．０ｍｍの両面銅張積層板を得た。
【００３３】
（実施例２）
Ｒ／Ｓｉ＝１．５（モル比）、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０．４（モル比）のメチルフェニルシリコーン樹脂１００部を秤量し、トルエン溶剤１００部に完全に溶解した。次に、触媒としてコバルトアセチルアセトネート０．００５部と、γ−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン（米国  ダウコーニング社製）１．２部と、を、高精度ピペットを用いて秤量し、シリコーン樹脂溶液に投入した。これを均一に撹拌した後、白色顔料としてルチル型二酸化チタン３０部を添加し、室温で１時間撹拌し、２０分間乳化し、白色シリコーン樹脂接着液を得た。
該樹脂接着液を使用する以外は実施例１と同様に操作し、プリプレグと厚さ１．０ｍｍの両面銅張積層板とを得た。
【００３４】
（実施例３）
Ｒ／Ｓｉ＝１．６（モル比）、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０．８（モル比）のメチルフェニルシリコーン樹脂１００部を秤量し、トルエン溶剤１００部に完全に溶解した。次に、触媒としてナフテン酸アルミニウム０．１部と、Ｗ−９０３（ドイツ  ＢＹＫ社製）１．８部と、を、高精度ピペットを用いて秤量し、シリコーン樹脂溶液に投入した。これを均一に撹拌した後、白色顔料としてアナターゼ型二酸化チタン２５部とシリカフィラー１０部とを添加し、室温で１時間撹拌し、２０分間乳化し、白色シリコーン樹脂接着液を得た。
該樹脂接着液を使用する以外は実施例１と同様に操作し、プリプレグと厚さ１．０ｍｍの両面銅張積層板とを得た。
【００３５】
（実施例４）
Ｒ／Ｓｉ＝１．７（モル比）、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝１．０（モル比）のフェニルシリコーン樹脂１００部を秤量し、トルエン溶剤１００部に完全に溶解した。次に、触媒としてナフテン酸アルミニウム０．１部と、Ｗ−９０３（ドイツ  ＢＹＫ社製）６．８部と、を、高精度ピペットを用いて秤量し、シリコーン樹脂溶液に投入した。これを均一に撹拌した後、白色顔料としてアナターゼ型二酸化チタン２５部とアルミナフィラー３５部とを添加し、室温で１時間撹拌し、２０分間乳化し、白色シリコーン樹脂接着液を得た。
該樹脂接着液を使用する以外は実施例１と同様に操作し、プリプレグと厚さ１．０ｍｍの両面銅張積層板とを得た。
【００３６】
（実施例５）
Ｒ／Ｓｉ＝１．１（モル比）、Ｐｈ／（Ｐｈ＋Ｍｅ）＝０（モル比）のメチルシリコーン樹脂５０．０部と、Ｒ／Ｓｉ＝１．７（モル比）、Ｐｈ／（Ｐｈ＋Ｍｅ）＝０．９（モル比）のメチルフェニルシリコーン樹脂５０．０部と、を秤量し、トルエン溶剤１００部に完全に溶解した。次に、触媒としてチタネート１．８部と、Ｗ−９０３分散剤（ドイツ  ＢＹＫ社製）１．８部と、を、高精度ピペットを用いて秤量し、シリコーン樹脂溶液に投入した。これを均一に撹拌した後、白色顔料としてアナターゼ型二酸化チタン２５部と、シリカフィラー３５部と、を添加し、室温で１時間撹拌し、２０分間乳化し、白色シリコーン樹脂接着液を得た。
該樹脂接着液を使用する以外は実施例１と同様に操作し、プリプレグと厚さ１．０ｍｍの両面銅張積層板とを得た。
【００３７】
（比較例１）
メチルビニルシリコーン樹脂１００部（ビニル質量百分率１．０％）を秤量し、粘度５００ｍＰａ．ｓのメチルビニルシリコーンオイル５０部に溶解し、均一に溶解した。次に、メチルハイドロジェンシリコーンオイル（水素含有量１．３％）２．９部を加え、迅速に均一に撹拌した。続いて、ヘキシノール０．００１部を秤量し、３０分間撹拌した後、白金−メチルフェニルビニル錯体０．０１部を加え、３０分間撹拌し続けた後、白色顔料としてルチル型二酸化チタン３０部を加え、室温で１時間撹拌し、２０分間乳化し、白色付加型シリコーン樹脂接着液を得た。
該樹脂接着液を使用する以外は実施例１と同様に操作し、プリプレグと厚さ１．０ｍｍの両面銅張積層板とを得た。
【００３８】
（比較例２）
Ｒ／Ｓｉ＝１．１（モル比）、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０（モル比）のメチルシリコーン樹脂１００部を秤量し、トルエン溶剤１００部に完全に溶解した。次に、触媒としてオクタン酸亜鉛０．００３部と、シランカップリング剤としてγ−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン（米国  ダウコーニング社製）０．５部と、を、高精度ピペットを用いて秤量し、シリコーン樹脂溶液に投入した。これを均一に撹拌した後、白色顔料としてルチル型二酸化チタン２．５部を添加し、室温で１時間撹拌し、２０分間乳化し、白色シリコーン樹脂接着液を得た。
該樹脂接着液を使用する以外は実施例１と同様に操作し、プリプレグと厚さ１．０ｍｍの両面銅張積層板とを得た。
【００３９】
（比較例３）
Ｒ／Ｓｉ＝１．６（モル比）、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０．８（モル比）のメチルフェニルシリコーン樹脂１００部を秤量し、トルエン溶剤１００部に完全に溶解した。次に、触媒としてナフテン酸アルミニウム０．１部と、Ｗ−９０３（ドイツ  ＢＹＫ社製）１．８部と、を、高精度ピペットを用いて秤量し、シリコーン樹脂溶液に投入した。これを均一に撹拌した後、白色顔料としてアナターゼ型二酸化チタン６５部と、シリカフィラー１０部と、を添加し、室温で１時間撹拌し、２０分間乳化し、白色シリコーン樹脂接着液を得た。
該樹脂接着液を使用する以外は実施例１と同様に操作し、プリプレグと厚さ１．０ｍｍの両面銅張積層板とを得た。
【００４０】
（比較例４）
Ｒ／Ｓｉ＝１．８（モル比）、Ｐｈ／（Ｍｅ＋Ｐｈ）＝０．８（モル比）のメチルフェニルシリコーン樹脂１００部を秤量し、トルエン溶剤１００部に完全に溶解した。次に、触媒としてナフテン酸アルミニウム０．１部と、Ｗ−９０３（ドイツ  ＢＹＫ社製）１．８部と、を、高精度ピペットを用いて秤量し、シリコーン樹脂溶液に投入した。これを均一に撹拌した後、白色顔料としてアナターゼ型二酸化チタン２５部と、シリカフィラー１０部と、を添加し、室温で１時間撹拌し、２０分間乳化し、白色シリコーン樹脂接着液を得た。
該樹脂接着液を使用する以外は実施例１と同様に操作し、プリプレグと厚さ１．０ｍｍの両面銅張積層板とを得た。
【００４１】
（効果確認テスト）
（１）耐熱変色性
実施例１〜５、および、比較例１〜４、で得た白色銅張積層板について、切削のこぎりで大きさ１００×１００ｍｍに切断した後、エッチング処理を行った。エッチング処理後の各シリコーン樹脂白色積層板について、２００℃で長期間のベーク実験を行い、反射率を比較した。ベーク試験前後の反射率データを表１に示す。
（２）耐熱安定性
実施例１〜５、および、比較例１〜４、の銅張積層板にエッチング処理を行って、各積層板を得た。得られた各積層板について熱重量分析（ＴＧＡ）を行い、積層板の基材の熱分解温度を測定した。２％分解温度Ｔｄ（２％）を表１に示す。
テスト装置：ＮＥＴＺＳＣＨ  ＴＧ２０９Ｆ３
テスト条件：室温〜７００℃、昇温速度１０℃±０．１℃／ｍｉｎ、窒素ガス流速０．９ｍｌ／ｓ
（３）剥離強度テスト
テスト方法：ＩＰＣ−ＴＭ−６５０  ２．４．８に従って試験を行った。試験データを表１に示す。
【００４２】
【表１】
0006510650.tif 000005
【００４３】
（物性分析）
表１のデータから明らかなように、実施例１〜５は、常温で優れた反射率を有し、かつ、高温で長期間ベークしても良好な光反射率を有した。さらに、高温での安定性に優れ、剥離強度が高いことから、ＬＥＤ白色積層板に求められる要件を満たす。比較例１では、実施例２に比べ、樹脂が付加硬化型メチルビニルシリコーン樹脂であるため、銅張積層板の高温反射率、耐高温性、剥離強度のすべてが低かった。比較例２では、実施例１に比べ、白色フィラー含有量が少ないため、常温反射率と高温反射率が低かった。比較例３では、実施例３に比べ、白色フィラー含有量が好ましい範囲を超えるため、銅箔との剥離強度の低下につながり、正常に使用できない。比較例４では、実施例３に比べ、Ｒ／Ｓｉが非常に高いことにより、板材の柔軟性が過度に高まり、かつ、硬化が不十分であることから、耐熱性が低かった。
【００４４】
上記実施例を用いて、本発明の詳細な方法を説明したが、本発明は上記の詳細な方法に限定されるわけではないこと、すなわち、本発明は上記の詳細な方法によって限定されるものではないことを、出願人はここに宣言する。当業者であれば、本発明に対する任意の改良、本発明の製品の各原料における同等品への置換や、補助成分の添加、具体的な形態の選択などが、本発明の保護範囲と開示範囲に属することを認識するはずである。