【事件の表示】
　特許第３１９２９５５号「人工花崗岩用組成物及び人工花崗岩」の請求項１ないし４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１９２９５５号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
１．本件の経緯
　本件特許第３１９２９５５号は、平成８年１月９日の出願であって、平成１３年５月２５日（公報発行平成１３年７月３０日）に設定登録され、平成１４年１月３０日に第一毛織株式会社（以下「異議申立人Ａ」という）から、平成１４年１月２９日に株式会社クラレ（以下「異議申立人Ｂ」という）から、それぞれ特許異議の申立を受けたものであって、その後平成１４年７月１１日（発送日平成１４年７月１１日）付で取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１４年９月１８日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の要旨
（１）訂正事項ａ：本件明細書中特許請求の範囲請求項１の「の混合物」（特許公報第1頁1欄11行）を、「の混合物（但し、粒径の異なる２種の粒子群の混合物のみを使用する場合を除く）」と訂正する。
（２）訂正事項ｂ：本件明細書中特許請求の範囲請求項３の「(1) メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる粒径０．１〜３．０ｍｍの半透明もしくは不透明の粒子（Ｆ）５〜３０重量％、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ’）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ’）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ’）０．０１〜３．０重量％、重合性成分に対する重合開始剤（ｄ’）０．１〜５．０重量％、および着色顔料（ｈ’）０〜５重量％からなる組成物の重合性成分を重合硬化した硬化物を粉砕して得られる粒径１．７〜５．０ｍｍの半透明もしくは不透明の粒子（Ｇ）５〜３０重量％、(2) メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（Ａ）２０〜５０重量％、(3) 水酸化アルミニウム（Ｂ）３０〜６０重量％、(4)架橋性単量体（Ｃ）０．０１〜３．０重量％、(5) 重合開始剤（Ｄ）０．１〜５．０重量％、および(6) 請求項１記載の粒子群混合物（Ｅ）５〜３０重量％からなる人工花崗岩用組成物。」（特許公報第1頁2欄8行〜第2頁3欄13行）を、「(1)粒径１．７〜５．０ｍｍの半透明の粒子（Ｇ）５〜３０重量％、(2) メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（Ａ）２０〜５０重量％、(3) 水酸化アルミニウム（Ｂ）３０〜６０重量％、(4)架橋性単量体（Ｃ）０．０１〜３．０重量％、(5) 重合開始剤（Ｄ）０．１〜５．０重量％、および(6) 請求項１記載の粒子群混合物（Ｅ）５〜３０重量％からなる人工花崗岩用組成物であって、粒子（Ｇ）は、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる粒径０．１〜３．０ｍｍの半透明もしくは不透明の粒子（Ｆ）５〜３０重量％、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ’）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ’）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ’）０．０１〜３．０重量％、重合性成分に対する重合開始剤（ｄ’）０．１〜５．０重量％、および着色顔料（ｈ’）０〜５重量％からなる組成物の重合性成分を重合硬化した硬化物を粉砕して得られる粒子（Ｇ）である人工花崗岩用組成物。」と訂正する。
（３）訂正事項ｃ：本件明細書中発明の詳細な説明段落【0009】の「の混合物」（特許公報第2頁4欄34行）を、「の混合物（但し、粒径の異なる２種の粒子群の混合物のみを使用する場合を除く）」と訂正する。
（４）訂正事項ｄ：本件明細書中発明の詳細な説明段落【0010】の「更に、もう一つの本発明は、(1) メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる粒径０．１〜３．０ｍｍの半透明もしくは不透明の粒子（Ｆ）５〜３０重量％、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ’）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ’）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ’）０．０１〜３．０重量％、重合性成分に対する重合開始剤（ｄ’）０．１〜５．０重量％、および着色顔料（ｈ’）０〜５重量％からなる組成物の重合性成分を重合硬化した硬化物を粉砕して得られる粒径１．７〜５．０ｍｍの半透明もしくは不透明の粒子（Ｇ）５〜３０重量％、(2) メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（Ａ）２０〜５０重量％、(3) 水酸化アルミニウム（Ｂ）３０〜６０重量％、(4)架橋性単量体（Ｃ）０．０１〜３．０重量％、(5) 重合開始剤（Ｄ）０．１〜５．０重量％、および(6) 請求項１記載の粒子群混合物（Ｅ）５〜３０重量％からなる人工花崗岩用組成物であり、またこの組成物を所定形状に成形して重合硬化させることにより得られる人工花崗岩成形品である。」（特許公報第2頁4欄45行〜第3頁5欄17行）を、「更に、もう一つの本発明は、(1)粒径１．７〜５．０ｍｍの半透明の粒子（Ｇ）５〜３０重量％、(2) メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（Ａ）２０〜５０重量％、(3) 水酸化アルミニウム（Ｂ）３０〜６０重量％、(4)架橋性単量体（Ｃ）０．０１〜３．０重量％、(5) 重合開始剤（Ｄ）０．１〜５．０重量％、および(6) 請求項１記載の粒子群混合物（Ｅ）５〜３０重量％からなる人工花崗岩用組成物であって、粒子（Ｇ）は、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる粒径０．１〜３．０ｍｍの半透明もしくは不透明の粒子（Ｆ）５〜３０重量％、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ’）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ’）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ’）０．０１〜３．０重量％、重合性成分に対する重合開始剤（ｄ’）０．１〜５．０重量％、および着色顔料（ｈ’）０〜５重量％からなる組成物の重合性成分を重合硬化した硬化物を粉砕して得られる粒子（Ｇ）である人工花崗岩用組成物であり、またこの組成物を所定形状に成形して重合硬化させることにより得られる人工花崗岩成形品である。」と訂正する。
　
３．訂正の適否についての検討
（１）訂正事項ａは、粒子群混合物（Ｅ）の各粒径範囲が重複する０．５ｍｍないし１．７ｍｍの粒径からなる粒子を含む、異なる２種の粒子群からなる混合物を特許請求の範囲から除き、本件請求項１における「粒子群混合物（Ｅ）」が、前記各粒径範囲に含まれる３種の粒子群混合物であることを明確にするものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
（２）訂正事項ｂは、特許請求の範囲の記載を、発明の詳細な説明の欄段落【0031】、【0031】の記載事項と整合させ、粒子（Ｆ）が粒子（Ｇ）に含まれること、及び粒子（Ｇ）が半透明である（不透明でない）ことを明確にするものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
（３）訂正事項ｃ及びｄは、上記訂正事項ａ及びｂの訂正により生ずる発明の詳細な説明との不整合を正すものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　
　そして、これら各訂正事項は、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　したがって、上記訂正は、平成１１年改正前の特許法第１２０条の４第２項及び第３項において準用する特許法第１２６条第２項から第４項までの規定に適合するから、当該訂正は認める。
　
４．取消理由
４−１．特許法第３６条違反について
　取消理由通知で指摘した本件明細書の記載不備ａないしｃは、上記訂正によりいずれも解消され、訂正された本件明細書は特許法第３６条に規定される要件を満たす。
　
４−２．特許法第２９条第２項違反について
４−２−１．本件発明
　上記のとおり訂正は認められるから、本件請求項１ないし４に係る発明（以下「本件発明１」ないし「本件発明４」という）は、訂正された特許明細書に記載された次のとおりのものである。
「【請求項１】メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる、粒径０．１〜０．５ｍｍの半透明もしくは不透明粒子（Ｅ小粒子群）、粒径０．５〜１．７ｍｍの半透明もしくは不透明粒子（Ｅ中粒子群）および粒径１．７〜５．０ｍｍの半透明粒子（Ｅ大粒子群）の混合物（但し、粒径の異なる２種の粒子群の混合物のみを使用する場合を除く）であって、Ｅ小粒子群、Ｅ中粒子群、Ｅ大粒子群の各粒子群に属する少なくとも一種の粒子が他の粒子群の少なくとも一つに属する粒子とは異なる色調を有するものである粒子群混合物（Ｅ）５〜３０重量％、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（Ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（Ｂ）３０〜６０重量％、架橋性単量体（Ｃ）０．０１〜３．０重量％、および重合開始剤（Ｄ）０．１〜５．０重量％からなる人工花崗岩用組成物。
【請求項２】請求項１に記載の人工花崗岩用組成物を所定形状に成形して重合硬化させることにより得られる人工花崗岩成形品。
【請求項３】(1)粒径１．７〜５．０ｍｍの半透明の粒子（Ｇ）５〜３０重量％、(2) メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（Ａ）２０〜５０重量％、(3) 水酸化アルミニウム（Ｂ）３０〜６０重量％、(4)架橋性単量体（Ｃ）０．０１〜３．０重量％、(5) 重合開始剤（Ｄ）０．１〜５．０重量％、および(6) 請求項１記載の粒子群混合物（Ｅ）５〜３０重量％からなる人工花崗岩用組成物であって、粒子（Ｇ）は、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる粒径０．１〜３．０ｍｍの半透明もしくは不透明の粒子（Ｆ）５〜３０重量％、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ’）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ’）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ’）０．０１〜３．０重量％、重合性成分に対する重合開始剤（ｄ’）０．１〜５．０重量％、および着色顔料（ｈ’）０〜５重量％からなる組成物の重合性成分を重合硬化した硬化物を粉砕して得られる粒子（Ｇ）である人工花崗岩用組成物。
【請求項４】請求項３に記載の人工花崗岩用組成物を所定形状に成形して重合硬化させることにより得られる人工花崗岩成形品。」
　
４−２−２．取消理由通知に引用された刊行物記載の発明
　ア．刊行物１（特開平７−４１３４５号公報：異議申立人Ａが提出した甲第１号証）には、以下の事項が記載されている。
　ア−１．「メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックスに、最大寸法が１０ｍｍ以下であり且つメタクリル酸メチルに溶解性を有する不透明チップ粒子或いは不透明チップ粒子と半透明乃至透明チップ粒子との組み合わせ０．１〜５０重量部を不規則に分布された状態で含むことを特徴とする天然石状物品。」（特許請求の範囲【請求項１】）
　ア−２．「本発明は強度の向上した天然石状物品に関するもので、より詳細には、メタクリル酸メチル系重合体?無機粉体のマトリックス中に分散された不透明チップ粒子或いは該不透明チップ粒子と半透明乃至透明チップ粒子との組み合わせから成り、天然石に酷似した色柄、重量感、質感があり、しかも強度の向上した物品に関する。」（詳細な説明段落【0001】）
　ア−３．「マトリックスに用いる無機粉体は、この種の成形物品に普通に使用されている無機質充填剤の何れであってもよい。その適当な例は、乾式法或いは湿式法の非晶質シリカ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、珪酸アルミニウム、珪酸カルシウム、クレー、タルク、カオリン、硫酸バリウム、硫酸カルシウム等である。」（詳細な説明段落【0022】）
　ア−４．「本発明で使用するマトリックスには、上記必須成分に加えて、着色剤、単量体等の添加剤を配合することができる。また、マトリックス形成用のシラップ組成物には、有機過酸化物等の重合開始剤を配合することができる。」（詳細な説明段落【0024】）
　ア−５．「重合体シラップに配合する
単量体としては、重合体シラップについて前に説明した単量体は全て使用でき、そのほかに変性用単量体として、多官能性エチレン系不飽和単量体、例えば、ジメタクリル酸エチレングリコール、ジメタクリル酸１，３?ブチレングリコール、トリメタクリル酸トリメチロールプロパン、他にジビニルベンゼン、ジアリルフタレート、トリアリルシアヌレート、ジエチレングリコールビスアリルカーボネート等も使用される。」（詳細な説明段落【0026】）
　ア−６．「この不透明チップ粒子は、前述した無機質充填剤の内、屈折率が1.50以上で不透明性のあるものを含有するのがよく、これらの無機質充填剤は、前述したバインダー樹脂１００重量部当り５０乃至２００重量部程度の量で用いるのが望ましい。また粒子を着色するために、前述した着色料を、バインダー樹脂１００重量部当り0.1 乃至５重量部、特に0.3 乃至３重量部となる量で含有させるのが望ましい。不透明チップ粒子は、色相或いは彩度の異なる複数のチップ粒子の混合物であってもよいことが了解されるべきである。」（詳細な説明段落【0030】）
　ア−７．「本発明に用いる不透明チップ粒子では、その平均粒子径が一般に７ｍｍ以下、特に０．５〜５ｍｍの範囲にある。しかしながら、１０ｍｍを越える粗大粒子の混入は避けるべきである。この不透明チップ粒子は、上記粒度範囲にわたる広い粒度分布を有していてもよいし、また上記粒度範囲内で比較的シャープな粒度分布を有していてもよい。」（詳細な説明段落【0031】）
　ア−８．「一方、上記不透明チップ粒子と組み合わせで使用する透明乃至半透明チップ粒子は、前述した可視光線での光学濃度が、２．０以下、特に１．５以下である。透明乃至半透明チップ粒子は、上記の透明性乃至半透明性を示す範囲で、前述した無機粉末や着色料等を含有していてもよい。透明乃至半透明チップ粒子も、色相或いは彩度の異なる複数の樹脂粒子の混合物であってもよいことが了解されるべきである。」（詳細な説明段落【0032】）
　ア−９．「本発明に用いる透明乃至半透明チップ粒子は、大粒であり、その粒子径は一般に１〜１０ｍｍの範囲にある。しかしながら、１０ｍｍを越える粗大粒子の混入は避けるべきである。このチップ粒子は、上記粒度範囲にわたる広い粒度分布を有していてもよいし、また上記粒度範囲内で比較的シャープな粒度分布を有していてもよい。」（詳細な説明段落【0033】）
　ア−１０．「実施例１アクリル樹脂シロップ（５００ｃｐｓ）４０重量部に、ワラストナイト（平均粒径１０μｍ）６０重量部、ベンゾイルパーオキサイド１重量部、トリメチロールプロパントリメタクリレート１重量部を加えて、７０℃×２時間、１００℃×１時間の条件下で加熱硬化させ、白い硬化物を得た。この硬化物を破砕後、アトマイザー（不二パウダル社製、スクリーン径φ１）により微粉砕し、粒径０．５〜１．５ｍｍの白い不透明な粒子を得た。次に平均分子量約200,000 のアクリル樹脂ペレット（粒径φ２×３ｍｍ）を上記と同様の方法にて微粉砕し、透明な粒子を得た。先に得られた不透明粒子１０重量部、透明粒子５重量部に、メタクリル酸メチルシロップ３０重量部、炭酸カルシウム（平均粒径１μｍ）５５重量部、ベンゾイルパーオキサイド０．３重量部、トリメチロールプロパントリメタクリレート０．３重量部、カーボンブラック２重量部を仕込み、混合後減圧脱泡して、３００×３００×１２ｍｍの金型内に注入し、７０℃×２時間、１００℃×１時間オーブン内で加熱硬化させた。得られた硬化物は、透明粒子と不透明粒子がランダムに分布し、黒御影調の天然石に酷似した物品であった。又、第１表に示す通り強度的にも優れた物品であった。」（詳細な説明段落【0043】）
　ア−１１．「比較例１実施例１で得た不透明粒子１０重量部、透明粒子８重量部に、アクリル樹脂シロップ３０重量部に水酸化アルミ５２重量部を混合し、実施例１と同様の方法にて硬化物を得た。得られた硬化物は、ベースが半透明である為に、透明粒子が全体の中で目立たなくなってしまった。」（詳細な説明段落【0045】）
　イ．刊行物２（特表平４−５０４４０２号公報：異議申立人Ａが提出した甲第２号証、異議申立人Ｂが提出した甲第３号証）には、以下の事項が記載されている。
　イ−１．「Ａ．（1）メチルメタクリレートホモポリマーおよびメチルメタクリレートとα、β−エチレン性不飽和化合物とのコポリマーからなる群より選択された30〜45重量％（物品の重量を基準にして）のメチルメタクリレートポリマー、および
（2）最長寸法で約100ミクロン以下の最大粒度を有する30〜60重量％（物品の重量を基準にして）のアルミナ三水和物粒子からなる60〜99重量％（物品の重量を基準にして）のマトリックス；
Ｂ．（粒子の重量を基準にして）50〜70重量％のアルミナ三水和物および透明〜白色を有する2.5重量％までの顔料で充填された、メチルメタクリレートホモポリマーおよびメチルメタクリレートとα、β−エチレン性不飽和化合物とのコポリマーからなる群より選択されたメチルメタクリレートポリマーの粒子マトリックスからなる100〜5000ミクロンの粒度範囲である0.8〜20重量％（物品の重量を基準にして）の粒子；
Ｃ．（粒子の重量を基準として）黒色を有する0.1〜2.5重量％の顔料で充填された、メチルメタクリレートホモポリマーおよびメチルメタクリレートとα、β−エチレン性不飽和化合物とのコポリマーからなる群より選択されたメチルメタクリレートポリマーの粒子マトリックスからなる100〜5000ミクロンの粒度範囲である0.1〜10重量％（物品の重量を基準にして）の粒子；
Ｄ．（粒子の重量を基準にして）黒色および白色以外の色の選択された0.1〜2.5重量％の顔料で充填された、メチルメタクリレートホモポリマーおよびメチルメタクリレートとα、β−エチレン性不飽和化合物とのコポリマーからなる群より選択されたメチルメタクリレートポリマーの粒子マトリックスからなる100〜5000ミクロンの粒度範囲である0.1〜10重量％（物品の重量を基準にして）の粒子；・・・からなる人工花崗岩物品。」（特許請求の範囲第1項）
　
４−２−２．対比・判断
（１）本件発明１について
　記載ア−１０における「トリメチロールプロパントリメタクリレート」、「ベンゾイルパーオキサイド」は、本件明細書にそれぞれ「架橋性単量体」、「重合開始剤」として例示されるものであるから本件発明1における「架橋性単量体」、「重合開始剤」相当し、記載ア−１０における「御影石」とは「花崗岩」の総称であり、記載ア−８によれば、刊行物１でいう「透明粒子」は、光学濃度が２．０以下と定義されていることから、本件発明でいう「半透明粒子」に相当する。
　したがって、上記刊行物1の記載（特に実施例１）を総合し、本件発明1に則して整理すると、刊行物1、には次の人工花崗岩用組成物組成物が記載されていると云える。
「（Ａ）メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分３０重量部、（Ｂ）無機粉体（炭酸カルシウム）５５重量部、（Ｃ）架橋性単量体０．３重量部及び（Ｄ）重合開始剤０．３重量部を含有する重合体、及び（Ｅ）（ａ）メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分４０重量部、（ｂ）無機粉体（ワラストナイト）６０重量部、（ｃ）架橋性単量体１重量部及び（ｄ）重合開始剤１重量部を含有する重合体重合硬化物を粉砕してなる粒径０．５〜１．５ｍｍの不透明粒子１０重量部及びアクリル樹脂ペレットを微粉砕した透明粒子５重量部からなる人工花崗岩用組成物。」（以下、「刊行物1発明」という）
　そこで、本件発明1と刊行物1発明を対比すると、人工花崗岩を構成するマトリックス成分の成分割合、並びに、不透明粒子群を構成する各成分の成分割合は本件発明1の数値範囲に含まれるが、以下の点で相違する。
　相違点ａ：重合性成分に配合する無機粉体として、本件発明1では水酸化アルミニウムが使用されているのに対し、刊行物1の発明では、ワラストナイトや炭酸カルシウムが使用されている点
　相違点ｂ：刊行物1発明では、透明粒子の組成や粒径が不明である点
　相違点ｃ：本件発明1では、０．１〜０．５ｍｍの半透明もしくは不透明のチップ粒子（Ｅ小粒子群）を必須としているのに対し、刊行物1発明では、係る粒径のチップ粒子を使用していない点で相違する。
　以下、上記相違点について検討する。
　
　相違点ａについて：記載ア−３によれば、マトリックスに使用する適当な無機粉末として水酸化アルムニウムが例示されているが、記載ア−１１によれば、刊行物１発明においてマトリックスに添加する無機粉末として水酸化アルミニウムを用いた場合、透明粒子が目立たなくなるという不都合を生じるのであるから、刊行物１発明において、炭酸カルシウムに代えて水酸化アルムニウムを使用することを当業者が容易に想到することはできない。また、不透明粒子におけるワラストナイトは、白色顔料としての役割を果たすものであるから、これを水酸化アルミニウムに代えることも当業者にとって容易とは云えない。
　相違点ｂについて：アクリル樹脂ペレットの組成については、記載ア−３ないし記載ア−５に基づいて、無機粉末として水酸化アルミニウムを用い架橋性単量体を含むものを用いることは、当業者が適宜なし得ることであったとしても、粒径について、不透明粒子群より大きい粒子径とすることを、当業者が容易に想到することはできない。記載ア−９には、「透明乃至不透明チップ粒子は、大粒」との記載があるが、本件明細書段落【0028】には、不透明チップ粒子についても「大粒」と説明されており、記載ア−９を以て、透明乃至不透明チップ粒子が不透明チップ粒子よりも大粒であると解することはできない。
　相違点ｃについて：記載ア−７によれば、刊行物1発明では、不透明粒子の粒子径の上限については言及しているものの、下限については言及しておらず、また刊行物2の記載イ−１によれば、人工花崗岩の製造に、０．５ｍｍ（500Å）以下の透明ないし不透明粒子を混合することが行われているが、刊行物２記載の発明は、０．１〜５ｍｍという広い粒度範囲の白色、黒色及びそれ以外の色からなる３種類の粒子群を必須とするものであって、刊行物1発明において、０．５ｍｍ以下の不透明粒子も添加する動機付けとなるものではない。
　
　してみると、本件発明1の特許は、刊行物1及び2記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（２）本件発明２ないし４について
　本件発明２ないし４は、本件発明１を引用する発明であり、本件発明１が刊行物1及び2記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない以上、本件発明２ないし３も刊行物1及び2記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（３）まとめ
　また、本件発明１ないし４は、刊行物１及び２記載の発明、ないし各異議申立人が提出した他の甲各号証記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたともいえない。
　
５．結び
　以上のとおりであるから、本件請求項１ないし４に係る特許は、特許異議申立の理由および証拠によっては取り消すことができない。
　また、他に本件発明に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する
【異議決定日】
平成１５年１１月２０日（２００３．１１．２０）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
人工花崗岩用組成物及び人工花崗岩
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる、粒径０．１〜０．５ｍｍの半透明もしくは不透明粒子（Ｅ小粒子群）、粒径０．５〜１．７ｍｍの半透明もしくは不透明粒子（Ｅ中粒子群）および粒径１．７〜５．０ｍｍの半透明粒子（Ｅ大粒子群）の混合物
（但し、粒径の異なる２種の粒子群の混合物のみを使用する場合を除く）
メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（Ａ）２０〜５０重量％、
水酸化アルミニウム（Ｂ）３０〜６０重量％、
架橋性単量体（Ｃ）０．０１〜３．０重量％、および
重合開始剤（Ｄ）０．１〜５．０重量％
からなる人工花崗岩用組成物。
　【請求項２】　請求項１に記載の人工花崗岩用組成物を所定形状に成形して重合硬化させることにより得られる人工花崗岩成形品。
　【請求項３】　（１）
粒
明の
（２）メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（Ａ）２０〜５０重量％、
（３）水酸化アルミニウム（Ｂ）３０〜６０重量％、
（４）架橋性単量体（Ｃ）０．０１〜３．０重量％、
（５）重合開始剤（Ｄ）０．１〜５．０重量％、および
（６）請求項１記載の粒子群混合物（Ｅ）５〜３０重量％
からなる人工花崗岩用組成物
であって、
　
粒子（Ｇ）は、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる粒径０．１〜３．０ｍｍの半透明もしくは不透明の粒子（Ｆ）５〜３０重量％、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ’）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ’）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ’）０．０１〜３．０重量％、重合性成分に対する重合開始剤（ｄ’）０．１〜５．０重量％、および着色顔料（ｈ’）０〜５重量％からなる組成物の重合性成分を重合硬化した硬化物を粉砕して得られる粒子（Ｇ）である人工花崗岩用組成物
　【請求項４】　請求項３に記載の人工花崗岩用組成物を所定形状に成形して重合硬化させることにより得られる人工花崗岩成形品。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、人工花崗岩に関し、より詳しくは特定の粒径分布、形状及び色を有する粒子の複数種の組み合わせから製造される立体感に富み、ダイナミックでより天然の花崗岩に近い外観を有する人工花崗岩に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　天然花崗岩は、その優雅さから壁材、床材、各種天板として古くから使用されているが、重量が重く、硬いことから施工・加工が難しく、また表面が多孔質なので、汚れが取れ難い、長尺ものの入手が難しい、継ぎ目ができるなどの欠点があった。
　【０００３】
　花崗岩調の人工素材として、メラミン化粧板、表面のみ模様出しを施したゲルコート人工花崗岩、アクリル系人工花崗岩、ポリエステル系人工花崗岩などがある。これらは天然花崗岩に比べ、軽量で無孔質であるが、前二者は表面のみの模様出しであるため加工補修が困難である他に衝撃に弱いなどの欠点がある。
　【０００４】
　アクリル系人工花崗岩、ポリエステル系人工花崗岩は、ソリッド材特有の優美な質感、容易な加工性、優れた強度、耐衝撃性を有し、特にアクリル系人工花崗岩は、耐候性に優れるなど多くの長所を有している。
　【０００５】
　また特公昭６１−２４３５７号公報（特開昭５２−９５２号公報）には、ポリメタクリル酸メチルのような重合体、水酸化アルミニウムのような充填剤と２００ミクロン以上の半透明及び／または透明粒子とからなる模造花崗岩物品が記載されている。さらに特公平７−１７４２４号公報（特開平３−２８１４８号公報）にポリメタクリル酸メチルのような重合体、水酸化アルミニウムのような充填剤と粒径０．０５ｍｍ〜０．５ｍｍ及び０．５ｍｍ〜１．５ｍｍの不透明粒子とからなる人造石とその製法が記載されている。
　【０００６】
　このような方法により製造される人工花崗岩は、優美な質感、優れた強度、耐候性、施工・加工の容易性から、キッチン天板、洗面化粧台、テーブル、家具、壁材、床材、インテリア小物、印鑑、バスタブ、窓枠、間接照明パネルなど多くの用途に用いられその使用量はますます増加している。
　【０００７】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、従来技術による人工花崗岩は、風合いが平面的であったり、また単一パターンになりやすく、人工的で、天然花崗岩（御影石）に比べ外観特性の点で未だ十分に満足できるものではなかった。また細かい柄の花崗岩の外観に似た外観のものはあるが、ダイナミックさに欠けていた。
　【０００８】
　本発明の目的は、花崗岩特有の深みのある色柄及び質感を有し、またより大柄なパターンを有する花崗岩、例えば稲田、ローザポリーニョ等（全国建築石材工業会編花崗岩カタログより）に似たダイナミックな外観を持ち、かつ従来のアクリル系人工花崗岩などが持っている特徴、すなわち均質で無孔質なソリッド材、硬質木材と同等の施工・加工性、メンテナンスの容易さ、耐衝撃性、耐候性、難燃性などを有する人工花崗岩に関する技術を提供することにある。
　【０００９】
　【課題を解決するための手段】
　すなわち、本発明は、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる、粒径０．１〜０．５ｍｍの半透明もしくは不透明粒子（Ｅ小粒子群）、粒径０．５〜１．７ｍｍの半透明もしくは不透明粒子（Ｅ中粒子群）および粒径１．７〜５．０ｍｍの半透明粒子（Ｅ大粒子群）の混合物
（但し、粒径の異なる２種の粒子群の混合物のみを使用する場合を除く）
メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（Ａ）２０〜５０重量％、
水酸化アルミニウム（Ｂ）３０〜６０重量％、
架橋性単量体（Ｃ）０．０１〜３．０重量％、および
重合開始剤（Ｄ）０．１〜５．０重量％
からなる人工花崗岩用組成物であり、またこの組成物を所定形状に成形して重合硬化させることにより得られる人工花崗岩成形品である。
　【００１０】
　更に、もう一つの本発明は、（１）
粒
明の
（２）メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（Ａ）２０〜５０重量％、
（３）水酸化アルミニウム（Ｂ）３０〜６０重量％、
（４）架橋性単量体（Ｃ）０．０１〜３．０重量％、
（５）重合開始剤（Ｄ）０．１〜５．０重量％、および
（６）請求項１記載の粒子群混合物（Ｅ）５〜３０重量％
からなる人工花崗岩用組成物
であって、
　
粒子（Ｇ）は、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる粒径０．１〜３．０ｍｍの半透明もしくは不透明の粒子（Ｆ）５〜３０重量％、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ’）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ’）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ’）０．０１〜３．０重量％、重合性成分に対する重合開始剤（ｄ’）０．１〜５．０重量％、および着色顔料（ｈ’）０〜５重量％からなる組成物の重合性成分を重合硬化した硬化物を粉砕して得られる粒子（Ｇ）である人工花崗岩用組成物
　【００１１】
　【発明の実施の形態】
　本発明に用いるメタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ、ａ’またはＡ）としては、メタクリル酸メチル単独、メタクリル酸メチルと分子内にビニル基を１つ有する他のビニル単量体との単量体混合物、メタクリル酸メチル単独重合体と前記単量体との混合物、またはメタクリル酸メチルと分子内にビニル基を１つ有する他のビニル単量体との共重合体と前記単量体との混合物が用いられる。この重合性成分（ａ、ａ’またはＡ）としては、予備重合させたシラップを用いるのが望ましい。シラップを用いることの利点としては、（１）重合性成分に、無機充填剤と、粒子を添加する際、重合性成分であるシラップ粘度をコントロールすることによって、これら添加物の沈降を防ぐことができること、（２）重合性成分の重合硬化時間を短縮でき、生産性を上げることができることなどが挙げられる。
　【００１２】
　シラップを製造するには、メタクリル酸メチルを重合させ途中で重合を停止させる方法、または塊状重合や懸濁重合によって予め重合したメタクリル酸メチルを主成分とする重合体を、メタクリル酸メチルを主成分とする単量体に溶解する方法が知られている。シラップは、２５℃における粘度は２０〜３００ｃｐ（センチポイズ）を有するようなものであることが好ましい。
　【００１３】
　重合性成分（ａ、ａ’またはＡ）として用いられる分子内にビニル基を１つ有する他のビニル単量体としては、スチレン、酢酸ビニル、アクリロニトリル；及びメタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸グリシジル、アクリル酸エチル、アクリル酸メチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ラウリル等の（メタ）アクリル酸エステルが挙げられ、重合性成分の２０重量％以下で使用できる。
　【００１４】
　重合性成分（ａ、ａ’またはＡ）は、それぞれ粒子群混合物（Ｅ）、粒子（Ｆ）、粒子（Ｇ）または人工花崗岩組成物を基準にして２０〜５０重量％の範囲で使用するのが適当である。
　【００１５】
　本発明で用いる水酸化アルミニウム（ｂ、ｂ’またはＢ）としては、種々の水酸化アルミニウムが使用できるが、アルミナ三水和物、すなわちギプサイトが特に好ましい。ギプサイトは、メタクリル酸メチルの重合体の屈折率に近いため、優れた透明感ないし半透明感が得られるとともに、水和物の特性として、成形体への難燃性付与にも優れている。水酸化アルミニウムの粒子サイズは、粒径が１〜１５０μｍで、平均粒径が１０〜１００μｍであることが好ましい。粒径が小さすぎると成形物の光透過性が低下し、また粒径が大きすぎると生成物の物性低下を招く。
　【００１６】
　また、水酸化アルミニウムは過剰に添加すると強度や対衝撃性の低下を招き、反対に少なすぎると質感が損なわれ、耐熱性や難燃性も低下する。このことから、水酸化アルミニウム（ｂ）は、粒子群混合物（Ｅ）または粒子（Ｆ）を基準にして、３０〜７０重量％の範囲で使用するのが適当である。また、水酸化アルミニウム（ｂ’またはＢ）は、それぞれ粒子（Ｇ）または人工花崗岩組成物を基準にして３０〜６０重量％の範囲で使用するのが適当である。
　【００１７】
　水酸化アルミニウム（ｂ、ｂ’またはＢ）は、その粒子表面を、例えばシラン系カップリング剤、リン酸エステル系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、ステアリン酸等で処理したものも同様に扱うことができる。これらで処理した水酸化アルミニウムを使用した場合、未処理の水酸化アルミニウムと比較して人工花崗岩の耐クラック性、耐水性を向上させることができる。
　【００１８】
　本発明において用いる架橋性単量体（ｃ、ｃ’またはＣ）は、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分を重合させて得られる重合体に架橋結合を生成させるための成分である。
　【００１９】
　架橋性単量体（ｃ、ｃ’またはＣ）としては、分子内に２つ以上のビニル基を有する化合物、例えばジメタクリル酸エチレングリコール、ジメタクリル酸１，３−ブチレングリコール、トリメタクリル酸トリメチロールプロパン等の（メタ）アクリル酸エステル化合物があげられる。
　【００２０】
　この架橋性単量体を使用すると、人工花崗岩の耐汚染性などを向上させることができ、架橋性単量体（ｃまたはｃ’）を加えないで粒子を作製した場合は、人工花崗岩の作製中に粒子が変形して鮮明な外観が得られなくなる。一方、架橋性単量体は多量に加えると、加工性、耐クラック性、耐衝撃性が悪化する。このことから、架橋性ビニル単量体（ｃ、ｃ’またはＣ）は、それぞれ粒子群混合物（Ｅ）、粒子（Ｆ）、粒子（Ｇ）または人工花崗岩組成物を基準にして０．０１〜３．０重量％の範囲で使用するのが適当であり、０．０２〜０．５重量％の範囲が好適である。
　【００２１】
　重合開始剤（ｄ、ｄ’またはＤ）としては、過酸化水素、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、アセチルパーオキサイド、ラウリルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシビバレード、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシオクトエート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネートなどの有機過酸化物やビスアゾイソブチロニトリル等のアゾ化合物の単独叉は２種以上の組み合わせがあげられる。重合開始剤（ｄ、ｄ’またはＤ）は、それぞれ粒子群混合物（Ｅ）、粒子（Ｆ）、粒子（Ｇ）または人工花崗岩組成物を基準にして、０．１〜５．０重量％の範囲で使用するのが適当である。
　【００２２】
　本発明において用いられる着色顔料（ｈまたはｈ’）としては、二酸化チタン、硫酸バリウム、硫化亜鉛、酸化亜鉛、酸化鉄、カーボンブラック、ベンガラ、朱、カドミウム赤、黄色鉛、コバルト青、コバルト紫等の無機顔料、フタロシアニン系、アゾ系、トリフェニルメタン系、キノリン系等の有機顔料が挙げられる。着色顔料（ｈまたはｈ’）は、それぞれ粒子群混合物（Ｅ）、粒子（Ｆ）または粒子を基準にして、０〜５重量％が適当である。
　【００２３】
　本発明において用いる粒子群混合物（Ｅ）は、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られるものであり、粒径０．１〜０．５ｍｍの半透明もしくは不透明粒子（Ｅ小粒子群）、粒径０．５〜１．７ｍｍの半透明もしくは不透明粒子（Ｅ中粒子群）および粒径１．７〜５．０ｍｍの半透明粒子（Ｅ大粒子群）の３粒子群混合物であって、Ｅ小粒子群、Ｅ中粒子群、Ｅ大粒子群の各粒子群に属する少なくとも一種の粒子が他の粒子群の少なくとも一つに属する粒子とは異なる色調を有するものである粒子群混合物（Ｅ）である。なお、本発明にいう異なる色調とは、粒子を直接対比観察するまでもなく、色相、彩度、明度のいずれかにおいて一見して識別できる程度に相違していることをいう。
　【００２４】
　この粒子群混合物（Ｅ）は、人工花崗岩組成物を基準にして５〜３０重量％添加されることが適当である。
　【００２５】
　Ｅ小粒子、Ｅ中粒子、Ｅ大粒子を得るための重合硬化物の粉砕方法には、ボールミル、ロッドミル、塔式摩砕機、振動ミル、ロールミル、ブレーキクラッシャー、ロールクラッシャー、ハンマーミル、ジェットミル、流動粉砕等があり、これらを組み合わせて使用する方法もある。
　【００２６】
　本発明では、粉砕粒子を０．１ｍｍ〜０．５ｍｍ、０．５ｍｍ〜１．７ｍｍおよび１．７ｍｍ〜５．０ｍｍの３つの粒子群に分級するとともに、これら各粒子群のそれぞれに、残りの一つの粒子群あるいは二つのいずれの粒子群にも存在しない特徴的な色調の粒子を少なくとも一種存在させる点が顕著な特徴である。なお、通常は各粒子群には、透明性および／または色調の異る２種以上の粒子が含まれるが、一つの粒子群が単一の粒子だけを含むものであってもよい。
　【００２７】
　本発明に用いる粒子（Ｆ）は、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ）０．１〜５．０重量％および着色顔料（ｈ）０〜５重量％からなる組成物の重合硬化物を粉砕して得られる、粒径０．１〜３．０ｍｍの半透明粒子または不透明粒子である。粒子（Ｆ）は、粒子（Ｇ）を基準にして５〜３０重量％使用するのが適当である。粒子（Ｆ）についても、粒子群混合物（Ｅ）を得るための粉砕方法と同様な方法が使用できる。
　【００２８】
　本発明に用いられるこれら粒子（Ｅ小粒子、Ｅ中粒子、Ｅ大粒子及びＦ粒子）は、大別すると２種のタイプ、すなわち（１）半透明粒子（着色または無着色）および（２）不透明粒子（着色または無着色）に分けられる。ここで、不透明粒子とは、光学濃度が２．０以上のものをいい、半透明粒子とは、光学濃度が２．０以下のものをいう。光学濃度は分光光度計を使用して、可視光線範囲の波長すなわち４０００〜８０００オングストロームで粒子に粉砕する前の硬化物を厚さ０．２ｍｍのフィルムの状態で透明度を測定し、下式
　　光学濃度＝ｌｏｇ１０（Ｉｉ／Ｉｔ）
（式中、Ｉｉは入射光線強度、Ｉｔは透過光線強度を示す）
により求められる。
　【００２９】
　本発明に用いられる粒子の最少寸法０．１ｍｍは、重合硬化生成物である人工花崗岩における満足できる美的特性を得るために必要となる値である。不透明もしくは半透明の０．１ｍｍ未満の微細粒子が存在すると、花崗岩よりむしろコンクリートに類似する実質不透明に近い生成物が得られる。上述した不透明もしくは半透明の０．１ｍｍ〜０．５ｍｍの粒子（Ｅ小粒子）、不透明もしくは半透明の０．５ｍｍ〜１．７ｍｍの粒子（Ｅ中粒子）、および半透明の１．７ｍｍ〜５．０ｍｍの粒子（Ｅ大粒子）の粒子群混合物を使用することにより、実施例に示されるように、外観が花崗岩に非常に類似する人工花崗岩が得られる。このとき１．７ｍｍ〜５．０ｍｍの粒子に不透明粒子を使用すると、その粒子のみが目立ってしまうため外観上好ましくない。
　【００３０】
　また、外観をより天然花崗岩に近づけるために、最大寸法が５ｍｍよりも大きい、例えば５．０ｍｍ〜１５．０ｍｍのようなサイズの粒子を存在させた場合には、耐衝撃性、耐クラック性などが悪くなり好ましくない。
　【００３１】
　また、各粒子群の使用割合は、粒子群混合物（Ｅ）を基準として、Ｅ小粒子群を１０〜４０重量％、Ｅ中粒子群を５〜４０重量％、Ｅ大粒子群を３０〜８０重量％の割合で添加するとよい。
　【００３２】
　本発明に用いる粒子（Ｇ）は、粒子（Ｆ）５〜３０重量％、メタクリル酸メチルを主成分とする重合性成分（ａ’）２０〜５０重量％、水酸化アルミニウム（ｂ’）３０〜７０重量％、架橋性単量体（ｃ’）０．０１〜３．０重量％、重合開始剤（ｄ’）０．１〜５．０重量％、および着色顔料（ｈ’）０〜５重量％からなる組成物を重合硬化した硬化物を粉砕して得られる１．７〜５．０ｍｍの半透明の粒子である。粒子（Ｇ）には、色調の異なる複数種の粒子が含まれていてもよい。粒子（Ｇ）は、人工花崗岩組成物を基準にして５〜３０重量％添加するのが適当である。粒子（Ｇ）についても、粒子群混合物（Ｅ）を得るための粉砕方法と同様な方法が使用できる。
　【００３３】
　粒子（Ｇ）は、小さすぎると粒子（Ｆ）の入っているのが確認できず、また人工花崗岩を作る過程で調合されるマトリックスの粘度が上昇して重合成形が困難になる。一方、大き過ぎると耐熱クラック性が低下するため、粒径は１．７ｍｍ〜５．０ｍｍのであることが適当であるが、同様にして得られるサイズ０．５ｍｍ〜１．７ｍｍのものを混合使用してもよい。
　【００３４】
　粒子（Ｇ）を添加することにより、より花崗岩に近い自然で深みのある色柄及び質感を有する人工花崗岩が製造できる。
　【００３５】
　本発明の人工花崗岩組成物、およびそれに添加する粒子には、種々の添加剤を加えても良い。添加剤としては、例えば紫外線吸収剤、難燃剤、抗菌剤、離型剤、流動化剤、増粘剤などが挙げられる。
　【００３６】
　人工花崗岩用組成物を重合硬化させる方法としては、レドックス重合、または、熱反応性重合開始剤を添加し、加熱重合する方法等が挙げられる。これらのうち、設備コストやプロセスの簡略性などの面で、レドックス重合は工業的利用方法として優れている。
　【００３７】
　メタクリル酸メチルを主成分とする単量体のレドックス重合は、ベンソイルパーオキサイド等のアシル過酸化物とＮ，Ｎージメチルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリン，Ｎ，Ｎ−ジメチルパライジンなどのアミン化合物との組み合わせ、またはｔ−ブチルパーオキシマレイン酸等のパーオキシル化合物とエチレングリコールジメルカプトアセテート等のメルカプタン化合物との組み合わせなどによって行われる。
　【００３８】
　これらの成形方法には、バッチ式注型法、バッチ式プレス成形法、連続式キャスト成形法等が知られているが、製造コストや製造物の外観及び物性の安定性などを総合的に判断すると、連続式キャスト成形法が望ましい。
　【００３９】
　このように成形された人工花崗岩は、その表面を研削することによりはじめてクリアーな商品価値の高い花崗岩調の外観を得ることができる。表面研削は、０．５ｍｍ以上に深さで行うことが望ましい。
　【００４０】
　【実施例】
　以下、実施例にしたがい本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例、配合例等に限定されるものではない。なお、以下の実施例において、シラップには、メタクリル酸メチル８０重量％とメタクリル酸メチル重合体２０重量％を混合したものを使用した。
　【００４１】
　【表１】
〔Ｅ粒子、Ｆ粒子の製造〕
１）白色不透明粒子の製造
　表１記載の配合例１の組成物を混合し、攪拌しつつ真空脱気した。この真空脱気された混合物を、ＰＶＡフィルムを敷いた型枠（２８℃に加熱してある）中に注入し、その上からＰＶＡフィルムを張り付けた。この上にさらにウレタンマットを載せ保温し、しばらく放置することにより、シート状硬化物を得た。このシート状硬化物を分光光度計を用いて、可視光線範囲の波長で厚さ０．２ｍｍのフィルムの状態で透明度を測定すると２．５であった。ついで、この硬化物を切断機で小さく切断した後、ハンマーミルで粉砕し、この粉砕物を篩いで分別することによって、粒径０．１〜０．５ｍｍ（Ｅ小粒子１）、０．５〜１．７ｍｍ（Ｅ中粒子１）、１．７〜５．０ｍｍ（Ｅ大粒子１）を得た。
２）白色半透明粒子の製造
　表１記載の配合例２の組成物を用いて上記１）と同様にしてシート状硬化物を得た。このシート状硬化物を分光光度計を用いて、可視光線範囲の波長で厚さ０．２ｍｍのフィルムの状態で透明度を測定すると０．３であった。ついで、この硬化物を切断機で小さく切断したのち、ハンマーミルで粉砕し、この粉砕物を篩いで分別することによって、粒径０．１〜０．５ｍｍ（Ｅ小粒子２）、０．５〜１．７ｍｍ（Ｅ中粒子２）、１．７〜５．０ｍｍ（Ｅ大粒子２）、粒径０．１〜３．０ｍｍ（Ｆ粒子２）を得た。
３）黒色不透明粒子の製造
　表１記載の配合例３の組成物を用いて上記１）と同様にしてシート状硬化物を得た。このシート状硬化物を分光光度計を用いて、可視光線範囲の波長で厚さ０．２ｍｍのフィルムの状態で透明度を測定すると３．０であった。ついで、この硬化物を切断機で小さく切断したのち、ハンマーミルで粉砕し、この粉砕物を篩いで分別することによって、粒径０．１〜０．５ｍｍ（Ｅ小粒子３）、０．５〜１．７ｍｍ（Ｅ中粒子３）、粒径０．１〜３．０ｍｍ（Ｆ粒子３）を得た。
４）桃色半透明粒子の製造
　表１記載の配合例４の組成物を用いて上記１）と同様にしてシート状硬化物を得た。このシート状硬化物を分光光度計を用いて、可視光線範囲の波長で厚さ０．２ｍｍのフィルムの状態で透明度を測定すると１．５であった。ついで、この硬化物を切断機で小さく切断したのち、ハンマーミルで粉砕し、この粉砕物を篩いで分別することによって、粒径０．１〜０．５ｍｍ（Ｅ小粒子４）、粒径０．１〜３．０ｍｍ（Ｆ粒子４）を得た。
５）黒色半透明粒子の製造
　表１記載の配合例５の組成物を用いて１）と同様にしてシート状硬化物を得た。このシート状硬化物を分光光度計を用いて、可視光線範囲の波長で厚さ０．２ｍｍのフィルムの状態で透明度を測定すると０．８であった。ついで、この硬化物を切断機で小さく切断したのち、ハンマーミルで粉砕し、この粉砕物を篩いで分別することによって、粒径０．１〜０．５ｍｍ（Ｅ小粒子５）、０．５〜１．７ｍｍ（Ｅ中粒子５）、１．７〜５．０ｍｍ（Ｅ大粒子５）を得た。
　【００４２】
　【表２】
〔Ｇ粒子の製造〕
６）粒入り灰色粒子（Ｇ粒子）の製造
　表２記載の配合例６の組成物を用いて１）と同様にしてシート状硬化物を得た。このシート状硬化物を分光光度計を用いて、可視光線範囲の波長で厚さ０．２ｍｍのフィルムの状態で透明度を測定すると１．０であった。ついで、この硬化物を切断機で小さく切断したのち、ハンマーミルで粉砕し、この粉砕物を篩いで分別することによって、粒径１．７〜５．０ｍｍ（Ｇ大粒子１）を得た。
７）粒入り桃色粒子（Ｇ粒子）の製造
　表２記載の配合例７の組成物を用いて１）と同様にしてシート状硬化物を得た。このシート状硬化物を分光光度計を用いて、可視光線範囲の波長で厚さ０．２ｍｍのフィルムの状態で透明度を測定すると１．０であった。ついで、この硬化物を切断機で小さく切断したのち、ハンマーミルで粉砕し、この粉砕物を篩いで分別することによって、１．７〜５．０ｍｍ（Ｇ大粒子２）を得た。
８）粒入り暗灰色粒子（Ｇ粒子）の製造
　表２記載の配合例８の組成物で１）と同様にしてシート状硬化物を得た。このシート状硬化物を分光光度計を用いて、可視光線範囲の波長で厚さ０．２ｍｍのフィルムの状態で透明度を測定すると０．８であった。ついで、この硬化物を切断機で小さく切断したのち、ハンマーミルで粉砕し、この粉砕物を篩いで分別することによって、１．７〜５．０ｍｍ（Ｇ大粒子３）を得た。
　【００４３】
　【表３】
　実施例１
　表３記載の配合例９の組成物を混合し、攪拌しつつ真空脱気した。この真空脱気された混合物を、ＰＶＡフィルムを敷いた型枠（２８℃に加熱してある）中に注入し、その上からＰＶＡフィルムを張り付けた。この上にさらにウレタンマットを載せ保温し、しばらく放置することによりシート状の硬化物を得た。
　【００４４】
　この硬化物の表面を木工用プレーナーで０．５ｍｍ深さ以上に削り、その後１２０番、４００番、６００番のサンドペーパーで順に研磨したところ、クリアーで商品価値の高い天然花崗岩調の人工花崗岩が得られた。さらに、８００番のサンドペーパーで研磨した後、研磨用コンパウンドで鏡面まで磨くとより意匠性に優れた人工花崗岩に加工することができた。
　【００４５】
　この人工花崗岩は花崗岩特有の深みのある色柄及び質感とを有し、また、より大柄なパターンを有する花崗岩に似たダイナミックな外観を有していた。
　【００４６】
　実施例２
　表３記載の配合例１０の組成物を用いたことを除き、実施例１と全く同様にして、磨き上げた人工花崗岩を得た。この人工花崗岩は花崗岩特有の深みのある色柄及び質感とを有し、また、より大柄なパターンを有する花崗岩である「ローザポリーニョ」（全国建築石材工業会編花崗岩カタログより）に似たダイナミックな外観を有していた。
　【００４７】
　実施例３
　表３記載の配合例１０の組成物を用いたことを除き、実施例１と全く同様にして、磨き上げた人工花崗岩を得た。この人工花崗岩は花崗岩特有の深みのある色柄及び質感とを有し、また、より大柄なパターンを有する花崗岩である「稲田」（全国建築石材工業会編花崗岩カタログより）に似たダイナミックな外観を有していた。
　【００４８】
　【表４】
　比較例１
　表４記載の配合例１２の組成物を用いたことを除き、実施例１と全く同様にして、磨き上げた人工花崗岩を得た。しかし、得られた人工花崗岩は、粒子が不透明粒子ばかりなので粒子自体に深みがなく人工的で、従来の人工花崗岩と外観上相違のないものであった。また大きな粒子も含まれておらず、ダイナミックさに欠けていた。
　【００４９】
　比較例２
　表４記載の配合例１３の組成物を用いたことを除き、実施例１と全く同様にして、磨き上げた人工花崗岩を得た。しかし、この例で得られた人工花崗岩は、粒子が不透明粒子ばかりなので粒子自体に深みがなく人工的で、従来の人工花崗岩と外観上相のないものであった。
　【００５０】
　比較例３
　表１記載の配合例２および３の組成物を用いて１）と同様にして粒径０．１〜５．０ｍｍの幅広い粒径範囲からなるＥ粒子２（白色半透明粒子）およびＥ粒子３（黒色不透明粒子）をそれぞれ得た。
　【００５１】
　これら粒子を含む表４記載の配合例１４の組成物を用いたことを除き、実施例１と全く同様にして、磨き上げた人工花崗岩を得た。しかし、この例で得られた人工花崗岩は大きな粒子は含まれているが、単一パターンで、花崗岩と比べ、外観上満足できるものはできなかった。
　【００５２】
　比較例４
　表４記載の配合例１５の組成物を用いたことを除き、実施例１と全く同様にして、磨き上げた人工花崗岩を得た。しかし、この例で得られた人工花崗岩は、従来の人工花崗岩と外観上相違はないものであった。また大きな粒子も含まれておらず、また粒子が全然目立たずダイナミックさに欠けていた。
　【００５３】
　【発明の効果】
　このようにして得られる本発明の人工花崗岩は、マトリックスの中に、互いに色調が異なる複数種の組み合わせからなる半透明、不透明粒子の大、中、小粒子が遍在することになり、より大柄なパターンを有し、深みのある色柄および質感を持ち、天然花崗岩に限りなく近いダイナミックな外観を有する。このため、従来の人工花崗岩には見られなかった全く新しい外観、ファッション性を持っており、また加工性、メンテナンスの容易性など従来の人工花崗岩の持つ特徴をも兼ね備えている。また、人工花崗岩としての用途に用いることができる他に、従来の人工花崗岩では外観の点から用いることができなかった天然花崗岩の用途にも用いることができる。