【事件の表示】
　特許第３２４５５８８号「水田除草方法」の請求項１ないし４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２４５５８８号の請求項１ないし３に係る特許を取り消す。
　同請求項４に係る特許を維持する。
【理　由】
I．手続の経緯
　本件特許第３２４５５８８号は、平成２年９月５日（国内優先権主張：平成１年９月７日）に出願された特願平２−２３５０４０号の一部を新たな特許出願とした特願平１１−１２７６７６号の一部を、さらに新たな特許出願とした特願平２０００−３１３４４１号として出願されたものであって、平成１３年１０月２６日にその特許権の設定登録がなされた。その後、北興化学工業株式会社より特許異議の申立てがあり、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１５年８月２５日付けで訂正請求がなされたものである。
　
II．訂正の適否
１．訂正事項
  本件訂正請求は、本件特許明細書を訂正請求書に添付した訂正明細書のとおりに訂正しようとするものであって、その訂正の内容は次のとおりである。
　
〔訂正事項ａ〕
　特許請求の範囲請求項１の、「含有することを特徴とする水田除草用錠剤」との記載を、
「含有することを特徴とする薬剤施用の簡便なる投込み水田除草用錠剤」と訂正する。
　
〔訂正事項ｂ〕
　特許請求の範囲請求項３の、「湛水した水田に直接施用する」との記載を、
「湛水した水田に直接投込み施用する」と訂正する。
　
〔訂正事項ｃ〕
　特許請求の範囲請求項４の、「湛水した水田に直接施用する」との記載を、
「湛水した水田に直接投込み施用する」と訂正する。
　
２．訂正の目的の適否、新規事項の追加の有無、及び特許請求の範囲の実質上の拡張又は変更の存否
　訂正事項ａは、訂正前の特許請求の範囲請求項１において、「水田除草用錠剤」が「薬剤施用の簡便なる投込み水田除草用錠剤」であることを明らかにし、訂正事項ｂ及びｃは、訂正前の特許請求の範囲請求項３あるいは４において、「水田除草方法」が請求項１又は２に記載の「水田除草用錠剤」を「湛水した水田に直接投込み施用する」方法であることを明らかにするものであって、いずれも明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。また、これらの訂正は、明細書段落【０００１】、【００２０】、及び【００４３】の記載により支持されており、新規事項の追加には該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
３．訂正の適否の結論
　以上のとおりであるから、本件訂正請求は、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
III．特許異議申立について
１．本件発明
　上記のとおり訂正が認められるので、本件の請求項１ないし４に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」ないし「本件発明４」という。）は、訂正後の明細書の特許請求の範囲の請求項１ないし４に記載された以下のとおりである。
　
「【請求項１】湛水下水田に直接施用される水田除草用錠剤であって、湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分、界面活性剤並びに結合剤を含有することを特徴とする薬剤施用の簡便なる投込み水田除草用錠剤。
【請求項２】前記除草成分がＮ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−３−メチル−５−（２−クロロ−２，２−ジフルオロエトキシ−４−イソチアゾールスルホンアミド、メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート、Ｎ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−４−エトキシカルボニル−１−メチル−５−ピラゾールスルホンアミド、Ｎ−（２−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イルスルホニル）−Ｎ’−（４，６−ジメトキシ−２−ピリミジニル）ウレア、３−（４，６−ジメトキシ−１，３，５−トリアジン−２−イル）−１−［２−（２−メトキシエトキシ）−フェニルスルホニル］ウレア、２−メチルチオ−４，６−ビス（エチルアミノ）−ｓ−トリアジン、２−メチルチオ−４−エチルアミノ−６−（１，２−ジメチルプロピルアミノ）−ｓ−トリアジン、３，７−ジクロロ−８−キノリンカルボン酸、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（２−プロポキシエチル）アセトアニリド、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（ブトキシメチル）アセトアニリド、２−ベンゾチアゾール−２−イルオキシ−Ｎ−メチルアセトアニリド、Ｎ−［２’−（３’−メトキシ）−チエニルメチル］−Ｎ−クロロアセト−２，６−ジメチルアニリド、２’，６’−ジエチル−Ｎ−［（２−シス−ブテノオキシ）メチル］−２−クロロアセトアニリド、エキソ−１−メチル−４−（１−メチルエチル）−２−（２−メチルフェニル）メトキシ−７−オキサビシクロ［２，２，１］ヘプタン、Ｓ，Ｓ−ジメチル−２−ジフルオロメチル−４−（２−メチルプロピル）−６−（トリフルオロメチル）−３，５−ピリジンジカルボチオエート及び２−（３，５−ジクロロフェニル）−２−（２，２，２−トリクロロエチル）オキシランからなる群から選ばれた少なくとも一種以上のものである請求項１に記載の水田除草用錠剤。
【請求項３】請求項１又は２に記載の錠剤を湛水した水田に直接投込み施用することを特徴とする水田除草方法。
【請求項４】前記錠剤を、１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつその総重量で２００〜１５００ｇになるように湛水した水田に直接投込み施用することを特徴とする請求項３に記載の水田除草方法。」
　
２．異議申立て理由の概要
　特許異議申立人は、証拠として本件優先日前に頒布されたことが明らかな刊行物である下記の甲第１号証及び甲第２号証、並びに、本件出願の原出願（特願平１１−１２７６７６号）の特許公報である甲第３号証を提出し、本件発明１ないし４は、甲第１号証あるいは甲第２号証に記載された発明であるか、又は甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項又は第２項の規定により特許を受けることができないものである旨、また、本件発明１ないし４は、甲第３号証に係る発明と同一であるから、特許法第３９条第２項の規定により特許を受けることができないものである旨主張し、よってこれらの発明の特許は、特許法第１１３条第２号の規定により取り消されるべきものであると主張している。
　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特公昭４７−２７９３０号公報（下記「刊行物３」と同じ）
　甲第２号証：特開昭５３−９９３２７号公報（下記「刊行物４」と同じ）
　甲第３号証：特許第３２４５５７４号公報
　
３．当審における取消理由の概要
　当審において通知した取消理由の趣旨は、本件発明１ないし４は、下記の刊行物１あるいは刊行物２にそれぞれ記載された発明であるか、又は下記の刊行物１ないし刊行物７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項又は第２項の規定により特許を受けることができないものであり、よって本件発明１ないし４の特許は、拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされた、というものである。
　　　　　　　　　　　　　　　　　記
　刊行物１：特開昭５７−１１２３７９号公報
　刊行物２：特開昭６０−４２３１３号公報
　刊行物３：特公昭４７−２７９３０号公報
　　　　　（特許異議申立人の提出した甲第１号証）
　刊行物４：特開昭５３−９９３２７号公報
　　　　　（特許異議申立人の提出した甲第２号証）
　刊行物５：特開平１−２１１５０４号公報
　刊行物６：特開昭６０−１４２９０１号公報
　刊行物７：特公昭４９−１１０５６号公報
　
４．刊行物等に記載された事項
　刊行物１には、「除草剤スルホンアミド類」に係る発明が記載されており、下記の事項が記載されている。
　１−ａ：「３６．保護しようとする場所に、有効量の
〔ここでＲ１はＣｌ、ＮＯ２、ＣＯ２ＣＨ３、ＳＯ２ＣＨ３、又はＯＳＯ２ＣＨ３である〕
から選択された化合物を適用することからなる、イネ中の望ましくない植物の生長を抑制する方法。」（特許請求の範囲第３６項）
　１−ｂ：化合物の調整について、「・・・化合物の有用な調整物は通常の方法で製造しうる。それらは、粉剤、粒剤、錠剤、懸濁剤、乳剤、水和剤、濃厚乳剤などを含む。これらの多くのものは直接施用できる。・・・概述すると調整物は、活性成分約０．１〜９９重量％、及びａ）表面活性剤約０．１〜２０％及びｂ）固体又は液体希釈剤約１〜９９．９％の少くとも１種を含有する。」（公報第３２頁左上欄１行〜１１行）
　１−ｃ：実施例として、
「実施例２０
　押し出し錠剤
　Ｎ−〔（４−メトキシ−６−メチルピリミジン−２−イル）アミノカルボニル〕−１−（２−ニトロフェニル）メタンスルホンアミド　２５％
　無水硫酸ナトリウム　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０％
　粗リグニンスルホン酸カルシウム　　　　　　　　　　　　　５％
　アルキルナフタレンスルホン酸ナトリウム　　　　　　　　　１％
　カルシウム／マグネシウムベントナイト　　　　　　　　　５９％
　上記成分を混合し、ハンマーミルで処理し、次いで約１２％の水で湿めらした。この混合物を直径約３ｍｍの円柱として押し出し、これを切断して長さ３ｍｍの錠剤とした。これは乾燥した後直接使用することができ、或いは乾燥した錠剤を粉砕して米国標準ふるい２０号（開口０．８４ｍｍ）に供することができた。」（公報第３４頁左上欄３行〜右上欄２行）
　１−ｄ：化合物の使用割合について、「本発明の化合物の使用割合は、選択的又は総体的除草剤としての使用、共存する作物種、駆除すべき雑草種、天候及び気候、選択される処方物、施用法、存在する葉の量などを含む多くの因子により決定される。一般的に言って、本化合物は約０．０１〜１０ｋｇ／ｈａの量で使用されるべきである。」（公報第３６頁左下欄１６行〜右下欄５行）
　１−ｅ：化合物の除草性試験について、
「試験Ｅ
　温室中で一連の疑似イネ水田試験を行なった。本発明の範囲内から選択された化合物を調合し、そしてイネの移植後３日後に水田に直接適用した。“早期”植物反応評価（適用後１週間以内がいくつかの試験で行なわれ、“後期”植物反応評価（適用後５〜６週間）は全ての試験で行なわれた。
　試験した化合物の数種は、イネに被害を与えずにイネ中の雑草の優れた抑制を与えた。」（公報第４８頁左下欄１行〜第４９頁１行、表Ｅ）
　１−ｆ：化合物６について、
「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（公報第３７頁右下欄「化合物６」）　
　
　刊行物２には、下記の事項が記載されている。
　２−ａ：「１．下記式（１）
で表わされる化合物と下記式（２）
で表わされる化合物とを併用して、ジャポニカ（Japonica）種水稲苗の移植後約１〜約１５日の期間に水面施用することを特徴とする薬害の軽減されたジャポニカ種水稲用の水田雑草除草方法。」（特許請求の範囲第１項）
　２−ｂ：「１．下記式（１）
で表わされる化合物と下記式（２）
で表わされる化合物とを活性成分として含有することを特徴とするジャポニカ種水稲用複合除草剤。」（特許請求の範囲第３項）
　２−ｃ：上記ジャポニカ種水稲用複合除草剤について、「本発明のジャポニカ種水稲用複合除草剤は上記式（１）化合物及び式（２）化合物のほかに、各種の助剤類、各種の農薬類などを更に含有することができ、且つ又、それ自体公知の手法に従ってたとえば粉剤、粒剤、顆粒剤、錠剤、懸濁剤、乳剤、水和剤、濃厚乳剤、エーロゾル剤、その他所望の任意の剤形にすることができる。」（公報第４頁右下欄８行〜１６行）
　２−ｄ：上記助剤類について、「上記助剤類の例としては、・・・ベントナイト・・・殿粉・・・などの如き固体もしくは液体担体乃至希釈剤類；アルキルアリルスルホネート・・・ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート・・・リグニンスルホネートなどの如き乳化剤、分散剤、湿潤剤類；その他の助剤類を例示することができる。」（公報第４頁右下欄１７行〜第５頁右上欄１行）
　２−ｅ：化合物の施用量について、「本発明のジャポニカ種水稲栽培用複合除草剤は、式（１）化合物約６５〜約１２０ｇ／ｈａ、好ましくは約７０〜約１１０ｇ／ｈａ、とくには約７５〜約１００ｇ／ｈａの如き著るしく低減された式（１）化合物施用量で、優れた除草効果を示す。」（公報第５頁右下欄１０〜１５行）
　
　刊行物３には、下記の事項が記載されている。
　３−ａ：「１　３・５−ジニトロ−２・６−ジメチル−４−ターシ ャリーブチルアセトフェノン、固体酸、アルカリ金属またはアルカリ土金属の炭酸塩（固体酸および炭酸塩のうち少なくとも一方は水溶性）、鉱物質担体および界面活性剤から成ることを特徴とする水田用殺草性粒剤、錠剤。」（特許請求の範囲）
　３−ｂ：粒剤および錠剤の作用について、「本発明に係る粒剤および錠剤（以下本製剤と称す）は、ＤＤＢＰ微粉末と固体酸粉末、炭酸塩粉末、鉱物質担体粉末および界面活性剤を混和し、打錠または押出し造粒法により粒状化した後水田へ施用されるが、本製剤は一旦土壌面に沈み、次いで本製剤中に存在する固体酸と炭酸塩とが水の存在下で反応して生ずる二酸化炭素のために再び水面に浮上する。浮上後本製剤は、界面活性剤による表面張力の変化により水面を激しく移動すると共に崩壊し、ＤＤＢＰを分散する。」（公報第１頁左欄２３行〜３３行）
　
　刊行物４には、下記の事項が記載されている。
　４−ａ：「農薬を含浸保持した合成樹脂発泡体の細粒体を水溶性高分子フィルムによって密封してなる水面浮遊性を有する農薬製剤品。」（特許請求の範囲）
　４−ｂ：、上記農薬製剤品について、「本発明の農薬製剤品（以下、本発明品という。）は、合成樹脂発泡体の細粒体（０．１〜１０ｍｍ）を担体とし、この担体に農薬を含浸保持させたものであり、これらの細粒体を水溶性高分子フィルムによって密封せしめたものである。本発明品を水面に施用すると、水溶性高分子フィルムは、すみやかに水に溶解し、内包されている細粒体が水面および水中に放出拡散し、更に細粒体に含浸保持された農薬が水中に迅速に拡散し、薬効を発揮するものである。・・・・・農薬としては、主剤（農薬の有効成分）を単独で、または高沸点の溶剤、界面活性剤、その他補助剤等と均一混合させたものであり、有効成分としては除草、殺虫、殺菌活性を有する化合物が適当である。」（公報第２頁左上欄６行〜右上欄５行）
　４−ｃ：農薬製剤品の使用量について、「本発明品を実用に供する場合、例えば湛水下水田に施用する場合１０アール当り約５００ｇ以下で充分であり、本発明品１袋当りの重量を１０〜１００ｇにして、５０〜５袋を水面へ投入するのが適当である。水面施用後、本発明品の各袋は約１０秒間程度浮遊して後、水溶性高分子フィルムの袋が溶解により破れ、内包されている細粒体が水面および水中へ放出拡散浮遊し、細粒体に担持された農薬が水中へ均一に拡散され適確な薬効が得られる。」（公報第２頁右上欄１４行〜左下欄３行）
　
　刊行物５には、下記の事項が記載されている。
　５−ａ：「（１）常温で水に対する溶解度が１００ｐｐｍ以下の固体農薬化合物と常温で固体の水溶性高分子とを有機溶媒に溶解した後、溶媒を留去して得られる残留物を有効成分として含有することを特徴とする固状農薬組成物。」（特許請求の範囲の請求項１）
　５−ｂ：上記固状農薬組成物の製剤について、「本発明の固状農薬組成物は、固体農薬化合物と水溶性高分子を有機溶媒に溶解した後、溶媒を留去することによって残留物を得、これに農薬製剤において通常使用される増量剤、界面活性剤、補助剤等を使用して粉剤、粒剤、水和剤に製剤して得るが、次のような方法が利用出来る。例えば粉剤は、前記の残留物と増量剤、補助剤等を均一に混合し粉砕して得る。粒剤は、前記の残留物をそのまま又は増量剤、補助剤等を加え均一に混合し粉砕し粉末としたものを天然又は人工の粒状担体に結合剤を介して被覆させて得る。」（公報第３頁右上欄４行〜１２行）。
　５−ｃ：上記補助剤について、「また補助剤としては、分解防止剤、物理性改良剤、結合剤などがあり、分解防止剤としては、イソプロピルアシッドホスフェート、高級脂肪酸等を、物理性改良剤としては、高級脂肪酸の金属塩、高級アルコール、大豆油等を、結合剤としては、液体のポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等を挙げることができる。」（公報第３頁右上欄２３行〜左下欄４行）
　
　刊行物６には、下記の事項が記載されている。
　６−ａ：「（１）（ａ）水溶性担体の粉体または該粉体と水溶性担体の粒核との混合物、（ｂ）該水溶性担体の水溶解速度より遅い水溶解速度を有する無機又は有機のフィルム形成物質および（ｃ）難水溶性または非水溶性の農薬活性成分を含有することを特徴とする水面浮遊性農薬粒状組成物。」（特許請求の範囲）
６−ｂ：その他の成分について、「この条件を満たす範囲であれば溶剤、界面活性剤、非水性或いは難水溶性担体等の補助剤を含むこともできる等のここでいう界面活性剤は主に活性成分の水中への拡散及び水面上への拡散の為に使用し、通常、農園芸用乳剤、水和剤に使用される非イオン性界面活性剤、陰イオン性界面活性剤、陽イオン性界面活性剤、両性界面活性剤を活性成分に合せて選択して使用すれば良い。」（公報第４頁右下欄３行〜１１行）
　
　刊行物７には、下記の事項が記載されている。
　７−ａ：「クロロフェナミジンの鉱酸塩またはカルタップの鉱酸塩を配合した粒径５〜２０ｍｍの粒剤を水面に散粒して水稲害虫を防除する方法。」（特許請求の範囲参照）
　７−ｂ：他の成分について、「これら活性成分を担荷させる固体粒の材料としては、例えばベントナイト、クレー、タルク、珪藻土、カオリン、石灰石等が適用される。更に、これらに粘結剤、混連補助剤、分散剤を加えて造粒することもできる。」（公報第１頁第２欄１７行〜２１行）
　
　甲第３号証に示される本件出願の原出願（特願平１１−１２７６７６号、特許第３２４５５７４号）の請求項１ないし５に係る発明は、その特許請求の範囲の請求項１ないし５に記載された次のとおりのものである。
　「【請求項１】湛水下水田に直接施用される水田除草用カプセルであって、湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分、界面活性剤並びに結合剤を、粉砕物又は顆粒としてカプセルに充填させて含有することを特徴とする水田除草用カプセル。
【請求項２】カプセルが、（１）前記除草成分、界面活性剤及び結合剤の混合粉砕物又は（２）混合粉砕物を造粒した顆粒のいずれかを水溶性フィルムにより包んだものである請求項１に記載の水田除草用カプセル。
【請求項３】カプセルが発泡剤を含有するものである請求項１又は２に記載の水田除草用カプセル。
【請求項４】前記除草成分がＮ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−３−メチル−５−（２−クロロ−２，２−ジフルオロエトキシ−４−イソチアゾールスルホンアミド、メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート、Ｎ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−４−エトキシカルボニル−１−メチル−５−ピラゾールスルホンアミド、Ｎ−（２−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イルスルホニル）−Ｎ’−（４，６−ジメトキシ−２−ピリミジニル）ウレア、３−（４，６−ジメトキシ−１，３，５−トリアジン−２−イル）−１−［２−（２−メトキシエトキシ）−フェニルスルホニル］ウレア、２−メチルチオ−４，６−ビス（エチルアミノ）−ｓ−トリアジン、２−メチルチオ−４−エチルアミノ−６−（１，２−ジメチルプロピルアミノ）−ｓ−トリアジン、３，７−ジクロロ−８−キノリンカルボン酸、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（２−プロポキシエチル）アセトアニリド、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（ブトキシメチル）アセトアニリド、２−ベンゾチアゾール−２−イルオキシ−Ｎ−メチルアセトアニリド、Ｎ−［２’−（３’−メトキシ）−チエニルメチル］−Ｎ−クロロアセト−２，６−ジメチルアニリド、２’，６’−ジエチル−Ｎ−［（２−シス−ブテノオキシ）メチル］−２−クロロアセトアニリド、エキソ−１−メチル−４−（１−メチルエチル）−２−（２−メチルフェニル）メトキシ−７−オキサビシクロ［２，２，１］ヘプタン、Ｓ，Ｓ−ジメチル−２−ジフルオロメチル−４−（２−メチルプロピル）−６−（トリフルオロメチル）−３，５−ピリジンジカルボチオエート及び２−（３，５−ジクロロフェニル）−２−（２，２，２−トリクロロエチル）オキシランからなる群から選ばれた少なくとも一種以上のものである請求項１〜３のいずれか一に記載の水田除草用カプセル。
【請求項５】カプセルが、１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつその総重量で２００〜１５００ｇになるように湛水した水田に直接施用するものである前記請求項１〜４のいずれか一に記載の水田除草用カプセル。」
　
５．対比・判断
（１）本件発明１について
（刊行物１との対比）
　刊行物１の「試験Ｅ」には、化合物６を調合したものを水田に直接適用したことが記載され、その結果イネ中の雑草に優れた抑制効果を与えたことが記載されている（上記記載１−ｅ参照）。ここで上記「化合物６」は、その構造式（上記記載１−ｆ参照）からみて、本件明細書段落【００１１】に例示される（Ａ−２）の化合物「メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート」と同じものであり、この化合物（Ａ−２）は本件明細書段落【００１２】の記載によれば「湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分」であることから、刊行物１に記載された「化合物６」は、本件発明１における「湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分」に相当するものである。
　そこで、本件発明１と、上記刊行物１の「試験Ｅ」に記載された「化合物６」を調合したものとを比較すると、刊行物１記載のものが湛水下水田に直接施用されるものであることは明らかであるから、両者は、「湛水下水田に直接施用される水田除草用剤であって、湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分を含有することを特徴とする水田除草用剤」である点で一致しており、一方、下記（イ）、（ロ）の点で相違している。
　（イ）本件発明１においてはさらに「界面活性剤並びに結合剤」を含有しているのに対して、刊行物１記載のものは「化合物６」を調合したものではあるが、具体的に何を含有するのかについては記載がない点。
　（ロ）本件発明１が「薬剤施用の簡便なる投込み水田除草用錠剤」であるのに対して、刊行物１記載のものは剤形については記載がない点。　
　まず上記相違点（イ）について検討すると、刊行物１には化合物の調整について「ａ）表面活性剤約０．１〜２０％及びｂ）固体又は液体希釈剤約１〜９９．９％の少くとも１種を含有する」と記載されており（上記記載１−ｂ参照）、実施例においても本件明細書において界面活性剤として例示されている「アルキルナフタレンスルホン酸ナトリウム」を含有させることが記載されている（上記記載１−ｃ参照）。また、水面に施用する除草剤や農薬に係る発明が記載されている刊行物２ないし７にも、有効成分の他に界面活性剤や結合剤を含有させることが記載されていることからみて（上記記載２−ｄ、３−ｂ、４−ｂ、５−ｃ、６−ｂ、７−ｂ参照）、界面活性剤及び結合剤を含有させることはごく普通に行われているものと認められる。したがって、上記相違点（イ）にあげられた構成を採用することは、当業者であれば適宜なし得ることにすぎない。
  次に、上記相違点（ロ）について検討すると、刊行物１には調整物の形態として粉剤、粒剤、乳剤、水和剤などとともに錠剤が挙げられている（上記記載１−ｂ参照）。また、刊行物２には除草剤が錠剤をも含むさまざまな形態をとり得ることが記載され（上記記載２−ｃ参照）、刊行物３には錠剤形態の水田用除草剤が記載されている（上記記載３−ａ参照）ことから、水田用除草剤を製剤するにあたり、錠剤は、粉剤、粒剤、乳剤、水和剤などと同じようにその実施形態に応じて適宜選択し得る剤形として一般に広く知られているものと認められる。なお、本件発明１においては「薬剤施用の簡便なる投込み水田除草用」という限定が付されているが、これは散布機や散粒器を必要としないという、錠剤の形態をとることに伴う必然の施用形態の一つである「投込み」を付記しただけのものであり、このような限定を付することによって従来から存在する錠剤形態の水田除草剤と差異があるものとは認められない。したがって、上記相違点（ロ）にあげられた構成を採用することは、当業者であれば適宜なし得ることにすぎない。
　また、上記相違点（イ）、（ロ）にあげられた構成を採用したことによる効果についても、上記刊行物１ないし７の記載から予測し得る範囲内のものであって格別のものではない。
  よって、本件発明１は、刊行物１ないし刊行物７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
（刊行物２との対比）
　刊行物２の特許請求の範囲第３項には、式（１）で示される化合物と式（２）で示される化合物とを活性成分として含有するジャポニカ種水稲用複合除草剤が記載されている（上記記載２−ｂ参照）。ここで上記「式（１）で示される化合物」は、その構造式からみて、本件明細書段落【００１１】に例示される（Ａ−２）の化合物「メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート」と同じものであり、この化合物（Ａ−２）は本件明細書段落【００１２】の記載によれば「湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分」であることから、刊行物２に記載された「式（１）で示される化合物」は、本件発明１における「湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分」に相当するものである。
　そこで、本件発明１と、上記刊行物２の特許請求の範囲第３項に記載された「ジャポニカ種水稲用複合除草剤」とを比較すると、刊行物２記載の除草剤が湛水下水田に直接施用されるものであることは明らかであるから（上記記載２−ａ参照）、両者は、「湛水下水田に直接施用される水田除草用剤であって、湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分を含有することを特徴とする水田除草用剤」である点で一致しており、一方、下記（イ’）、（ロ’）の点で相違している。
　（イ’）本件発明１においてはさらに「界面活性剤並びに結合剤」を含有しているのに対して、刊行物２記載の除草剤は、その他の含有成分については記載がない点。
　（ロ’）本件発明１が「薬剤施用の簡便なる投込み水田除草用錠剤」であるのに対して、刊行物２記載の除草剤は剤形については特定されていない点。　まず上記相違点（イ’）について検討すると、刊行物２には「上記式（１）化合物及び式（２）化合物のほかに、各種の助剤類、各種の農薬類を更に含有することができ」と記載され（上記記載２−ｃ参照）、助剤類の例としてベントナイトや澱粉等の固体もしくは液体担体乃至希釈剤類、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート、リグニンスルホネート等の乳化剤、分散剤、湿潤剤類が記載されている（上記記載２−ｄ参照）。また、水面に施用する除草剤や農薬に係る発明が記載されている刊行物１、３ないし７にも、有効成分の他に界面活性剤や結合剤を含有させることが記載されていることからみて（上記記載１−ｂ、３−ｂ、４−ｂ、５−ｃ、６−ｂ、７−ｂ参照）、界面活性剤及び結合剤を含有させることはごく普通に行われているものと認められる。したがって、上記相違点（イ’）にあげられた構成を採用することは、当業者であれば適宜なし得ることにすぎない。
　次に、上記相違点（ロ’）について検討すると、刊行物２には剤形の例として粉剤、粒剤、乳剤、水和剤などとともに錠剤が挙げられている（上記記載２−ｃ参照）。また、刊行物１には調整物が錠剤をも含むさまざまな形態をとり得ることが記載され（上記記載１−ｂ参照）、刊行物３には錠剤形態の水田用除草剤が記載されている（上記記載３−ａ参照）ことから、水田用除草剤を製剤するにあたり、錠剤は粉剤、粒剤、乳剤、水和剤などと同じようにその実施形態に応じて適宜選択し得る剤形として一般に広く知られているものと認められる。なお、本件発明１においては「薬剤施用の簡便なる投込み水田除草用」という限定が付されているが、これは散布機や散粒器を必要としないという、錠剤の形態をとることに伴う必然の施用形態の一つである「投込み」を付記しただけのものであり、このような限定を付することによって従来から存在する錠剤形態の水田除草剤と差異があるものとは認められない。したがって、上記相違点（ロ’）にあげられた構成を採用することは、当業者であれば適宜なし得ることにすぎない。
　また、上記相違点（イ’）、（ロ’）にあげられた構成を採用したことによる効果についても、上記刊行物１ないし７の記載から予測し得る範囲内のものであって格別のものではない。
  よって、本件発明１は、刊行物１ないし刊行物７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
（特許権者の主張について）
　特許権者は特許異議意見書において、本件発明の水田除草用錠剤は省力化のため主に畦畔より水田内に足を踏み入れることなく手作業で該製剤を水田内に投げ入れるものであり、１ケで広い除草対象面積を処理でき、且つ手投げでかなり遠方まで薬剤処理することもできるようにする必要があることから、その１ケのサイズ及び重量で明確に従来型製剤と区別可能である旨主張している。
　しかし、本件発明１の錠剤は、サイズ及び重量について特定されているわけではなく、また、１ケで広い除草対象面積を処理することや手投げでかなり遠方まで薬剤処理することが特定されているわけではないから、本件発明１の錠剤は、サイズや重量に関わらず「錠剤」という一般的概念で表されるものをすべて含むものであると理解される。そして、従来型製剤も「錠剤」という一般的概念で表されるものであることに変わりはないから、実質的に両者を区別することはできない。
  
（２）本件発明２について
　本件発明２は、本件発明１における「除草成分」を具体的な化合物群から選び特定するものであるが、具体的な化合物群の中の一つとして示されている「メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート」は、刊行物１あるいは２に記載されている除草剤の活性成分と同じものである。
　そこで、本件発明２の水田除草用錠剤と上記刊行物１あるいは２に記載された除草剤とを比較すると、本件発明１と同様に上記（１）項で述べた（イ）、（ロ）あるいは（イ’）、（ロ’）の相違点を有するものである。したがって、上記（１）項の本件発明１についての判断において述べたのと同じ理由により、本件発明２は刊行物１ないし刊行物７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
（３）本件発明３について
　本件発明３は、本件発明１あるいは２の水田除草用錠剤を湛水下水田に直接投げ込み施用することを特徴とする水田除草方法に係るものである。一方、刊行物１及び２には、特定の化合物を調合した除草剤を湛水下水田に直接使用する方法についての記載がある（上記記載１−ｅ、２−ａ参照）。
　そこで、本件発明３の水田除草方法と上記刊行物１あるいは２に記載された方法とを比較すると、上記（１）項で述べた（イ）、（ロ）あるいは（イ’）、（ロ’）の相違点に加えて、下記（ハ）の点において両者は形式上相違するものである。
　（ハ）本件発明３が「湛水下水田に直接投込み施用する」のに対して、刊行物１あるいは２記載の方法においては「投げ込み」について記載されていない点。
　しかしながら、「投げ込み」という行為は、「錠剤」という形態の除草剤を直接施用する場合においてなかば必然的になされるものであるから、上記相違点（ハ）は実質的な相違点ではない。よって本件発明３と刊行物１あるいは２記載の方法との比較においては、本件発明１と同様の相違点（イ）、（ロ）、あるいは相違点（イ’）、（ロ’）においてのみ相違するものである。
　したがって、上記（１）項の本件発明１についての判断において述べたのと同じ理由により、本件発明３は刊行物１ないし刊行物７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
（４）本件発明４について
（特許法第２９条第１項について）
　本件発明４は、本件発明１あるいは２の水田除草用錠剤を１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつその総重量で２００〜１５００ｇになるように湛水した水田に直接投込み施用することを特徴とする水田除草方法係るものである。一方、刊行物１及び２には、特定の化合物を調合した除草剤を湛水下水田に直接使用する方法についての記載がある（上記記載１−ｅ、２−ａ参照）。
　そこで、本件発明４と刊行物１あるいは２に記載された方法とを比較すると、本件発明４においては、除草成分に加えてさらに「界面活性剤並びに結合剤」を含有する「薬剤施用の簡便なる投込み水田除草用錠剤」を、「１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつその総重量で２００〜１５００ｇになるように湛水した水田に直接投込み施用する」方法であるのに対して、刊行物１あるいは２記載の方法は、除草剤である化合物を調合する旨の記載はあるものの、他の配合成分や剤形については特定されておらず、かつ錠剤としての使用個数や総重量についての記載もないので、本件発明４は、除草成分に加え「界面活性剤並びに結合剤を含有する薬剤施用の簡便なる投込み水田除草用錠剤を１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつその総重量で２００〜１５００ｇになるように湛水した水田に直接投込み施用する」点において上記刊行物１あるいは２に記載の方法とは明確に相違するものである。　
　したがって、本件発明４は刊行物１あるいは２に記載された発明ではない。
　
（特許法第２９条第２項について）
　本件発明４は、本件発明１あるいは２の水田除草用錠剤を１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつその総重量で２００〜１５００ｇになるように湛水した水田に直接投込み施用することを特徴とする水田除草方法係るものである。一方、刊行物１及び２には、特定の化合物を調合した除草剤を湛水下水田に直接使用する方法についての記載がある（上記記載１−ｅ、２−ａ参照）。
　そこで、本件発明４の水田除草方法と上記刊行物１あるいは２に記載された方法とを比較すると、上記（１）項で述べた（イ）、（ロ）、（ハ）あるいは（イ’）、（ロ’）、（ハ）の相違点に加えて、下記（ニ）の点においてこれらは相違するものである。
　（ニ）本件発明４が水田除草用錠剤を「１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつその総重量で２００〜１５００ｇになるように施用する」のに対して、刊行物１あるいは２記載の方法においては使用する除草剤の個数や総重量について記載されていない点。
　上記相違点（ニ）について検討するに、刊行物１あるいは２には、除草剤の使用量についての示唆はなされているものの（上記記載１−ｄ、１−ｅ、２−ｅ参照）、これらの記載だけでは界面活性剤と結合剤を加えて錠剤とした場合の使用量や個数までも導き出すことはできない。また刊行物４には、製剤品を湛水下水田へ使用する場合の使用量についての記載があるが（上記記載４−ｃ参照）、この製剤品は水溶性高分子フィルムで密封されたもので錠剤ではなく、かつその内容物も異なることから、このような記載を参照しても錠剤の使用量や個数を導き出すことはできない。そして、その他の刊行物には除草剤の使用量に係る記載はなく、したがって刊行物１ないし７の記載をどのように組み合わせても、上記相違点（ニ）にあげられた構成を導き出すことはできない。
　そして本件発明４は、上記の構成を採用することによって、湛水した水田で速やかな除草成分の溶解化、分散化、拡散化を図ることができ、かつ作業効率が大幅に向上して安定した除草効果を得るという明細書記載の効果を奏するものである。
　したがって、上記相違点（ニ）以外の相違点について検討するまでもなく、本件発明４は、上記刊行物１ないし７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
（特許法第３９条第２項について）
　本件発明１と、原出願の請求項１に係る発明とを比較すると、両者は、「湛水下水田に直接施用される水田除草剤であって、湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分、界面活性剤並びに結合剤を含有する」という構成を有する点で一致するものである。      
　しかしながら、本件発明１は、上記除草成分、界面活性剤並びに結合剤を含有する「錠剤」の発明であるのに対して、原出願の請求項１に係る発明は上記除草成分、界面活性剤並びに結合剤を「粉砕物又は顆粒としてカプセルに充填させて含有する水田除草用カプセル」の発明であり、水田除草剤としての形態が異なるものである。そして「カプセル」と「錠剤」が実質的に等しいものであるとする根拠も見出せないことから、両者は同一のものとは認められない。
　したがって、本件発明１と原出願の請求項１に係る発明は同一ではない。　また、本件発明２についても同様であって、「カプセル」と「錠剤」とは同一のものとは認められないので、原出願の請求項４に係る発明とは同一ではない。
　さらに、本件発明３及び４は「水田除草方法」に係る発明であるのに対し、原出願の請求項１ないし５に係る発明は「カプセル」に係る発明であって、本件発明３及び４とは発明のカテゴリーが異なるものであるから、本件発明３及び４は、原出願の請求項１ないし５に係るいずれの発明とも同一ではない。
　
６．むすび
　以上のとおりであるから、本件発明１ないし３は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであり、したがって本件発明１ないし３の特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものである。
　また、本件発明４の特許は、特許異議の申立ての理由及び証拠によってはこれを取り消すことはできず、また他に本件発明４の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年１２月１６日（２００３．１２．１６）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
水田除草方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　湛水下水田に直接施用される水田除草用錠剤であって、湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分、界面活性剤並びに結合剤を含有することを特徴とする薬剤施用の簡便なる投込み水田除草用錠剤。
　【請求項２】　前記除草成分がＮ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−３−メチル−５−（２−クロロ−２，２−ジフルオロエトキシ−４−イソチアゾールスルホンアミド、メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート、Ｎ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−４−エトキシカルボニル−１−メチル−５−ピラゾールスルホンアミド、Ｎ−（２−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イルスルホニル）−Ｎ’−（４，６−ジメトキシ−２−ピリミジニル）ウレア、３−（４，６−ジメトキシ−１，３，５−トリアジン−２−イル）−１−［２−（２−メトキシエトキシ）−フェニルスルホニル］ウレア、２−メチルチオ−４，６−ビス（エチルアミノ）−ｓ−トリアジン、２−メチルチオ−４−エチルアミノ−６−（１，２−ジメチルプロピルアミノ）−ｓ−トリアジン、３，７−ジクロロ−８−キノリンカルボン酸、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（２−プロポキシエチル）アセトアニリド、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（ブトキシメチル）アセトアニリド、２−ベンゾチアゾール−２−イルオキシ−Ｎ−メチルアセトアニリド、Ｎ−［２’−（３’−メトキシ）−チエニルメチル］−Ｎ−クロロアセト−２，６−ジメチルアニリド、２’，６’−ジエチル−Ｎ−［（２−シス−ブテノオキシ）メチル］−２−クロロアセトアニリド、エキソ−１−メチル−４−（１−メチルエチル）−２−（２−メチルフェニル）メトキシ−７−オキサビシクロ［２，２，１］ヘプタン、Ｓ，Ｓ−ジメチル−２−ジフルオロメチル−４−（２−メチルプロピル）−６−（トリフルオロメチル）−３，５−ピリジンジカルボチオエート及び２−（３，５−ジクロロフェニル）−２−（２，２，２−トリクロロエチル）オキシランからなる群から選ばれた少なくとも一種以上のものである請求項１に記載の水田除草用錠剤。
　【請求項３】　前記請求項１又は２に記載の錠剤を湛水した水田に直接投込み施用することを特徴とする水田除草方法。
　【請求項４】　前記錠剤を、１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつその総重量が２００〜１５００ｇになるように湛水した水田に直接投込み施用することを特徴とする請求項３に記載の水田除草方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は水田除草において薬剤施用の簡便なる投込み用錠剤又はカプセルを提供し、またそれにより簡易な薬剤処理方法を提供することにある。
　【０００２】
　【従来の技術】
　従来、水田の除草方法特に水稲作初期〜中期の除草方法としては除草成分を微粉末固型担体、他の補助剤と共に製剤した微粒剤、粒剤をそのまま散布する方法、水和剤を多量の水に希釈してから散布する方法が挙げられるが、その他微粉末固型担体を使用しない方法としては除草成分を有機溶剤に溶解した乳剤をそのまま散布する方法、微粉砕した除草成分を水に分散・懸濁したフロワブル剤をそのまま散布する方法が挙げられる。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら微粒剤、粒剤、水和剤の施用に当っては、薬剤を入れた重量のある散布器又は散粒器を持ち乍ら、例えば通常は１０アール当り３〜４ｋｇの粒剤を散布するために水田を歩き廻ることによるか、或は畦畔から大型のナイアガラホースを用いることにより、薬剤を万遍なく均一に散布しなければならない。従って薬剤の運搬、散布作業は過酷な労力を必要とするだけでなく、水稲苗もしばしば損傷するためその生育上望ましくない。乳剤、フロワブル剤の施用に当っても、薬剤重量は或程度軽減され大型の散布器を必要としないものの一定薬量を吐出する容器を使用する必要があり、更に均一な薬剤散布には依然として水田を歩き廻る必要がある。本発明は従来方法の前述の欠点を解決し、特別の薬剤散布器を用いずに簡易な方法により、水田の除草を行なうことにある。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　本発明は、水田に施用した薬量の全量が実質的に田水に溶解する除草成分、界面活性剤並びに結合剤を含有することを特徴とする水田除草用錠剤又はカプセルであり、また当該錠剤又はカプセルを１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつ錠剤又はカプセルの総重量が２００〜１，５００ｇになるように、湛水した水田に施用し、実質的に除草成分の全量を田水中に溶解、分散せしめることを特徴とする水田除草方法である。
　【０００５】
　本発明は、
　〔１〕　水田に施用した薬量の全量が実質的に田水に溶解する除草成分、界面活性剤並びに結合剤を含有することを特徴とする水田除草用錠剤又はカプセル；
　〔２〕　カプセルが、（１）前記除草成分、界面活性剤及び結合剤の混合粉砕物又は（２）混合粉砕物を造粒した顆粒のいずれかを水溶性フィルムにより包んだものである前記〔１〕に記載の水田除草用錠剤又はカプセル。
　〔３〕　除草成分、界面活性剤並びに結合剤を含有する錠剤又はカプセルを、１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつ錠剤又はカプセルの総重量が　２００〜１，５００ｇになるように、湛水した水田に施用し、実質的に除草成分の全量を田水中に溶解、分散せしめることを特徴とする水田除草方法；
　〔４〕　前記錠剤又はカプセルが発泡剤を含有するものである前記〔１〕または〔２〕に記載の水田除草用錠剤或はカプセル又は前記〔３〕に記載の水田除草方法；及び
　【０００６】
　〔５〕　前記除草成分がＮ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−３−メチル−５−（２−クロロ−２，２−ジフルオロエトキシ−４−イソチアゾールスルホンアミド、メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート、Ｎ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−４−エトキシカルボニル−１−メチル−５−ピラゾールスルホンアミド、Ｎ−（２−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イルスルホニル）−Ｎ’−（４，６−ジメトキシ−２−ピリミジニル）ウレア、３−（４，６−ジメトキシ−１，３，５−トリアジン−２−イル）−１−［２−（２−メトキシエトキシ）−フェニルスルホニル］ウレア、２−メチルチオ−４，６−ビス（エチルアミノ）−ｓ−トリアジン、２−メチルチオ−４−エチルアミノ−６−（１，２−ジメチルプロピルアミノ）−ｓ−トリアジン、３，７−ジクロロ−８−キノリンカルボン酸、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（２−プロポキシエチル）アセトアニリド、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（ブトキシメチル）アセトアニリド、２−ベンゾチアゾール−２−イルオキシ−Ｎ−メチルアセトアニリド、Ｎ−［２’−（３’−メトキシ）−チエニルメチル］−Ｎ−クロロアセト−２，６−ジメチルアニリド、２’，６’−ジエチル−Ｎ−［（２−シス−ブテノオキシ）メチル］−２−クロロアセトアニリド、エキソ−１−メチル−４−（１−メチルエチル）−２−（２−メチルフェニル）メトキシ−７−オキサビシクロ［２，２，１］ヘプタン、Ｓ，Ｓ−ジメチル−２−ジフルオロメチル−４−（２−メチルプロピル）−６−（トリフルオロメチル）−３，５−ピリジンジカルボチオエート及び２−（３，５−ジクロロフェニル）−２−（２，２，２−トリクロロエチル）オキシランからなる群から選ばれた少くとも一種以上のものである前記〔１〕、〔２〕及び〔４〕のいずれか一に記載の水田除草用錠剤或はカプセル又は前記〔３〕又は〔４〕に記載の水田除草方法を提供する。
　【０００７】
　別の態様では、本発明は、
　〔６〕　水田に施用した薬量の全量が実質的に田水に溶解する除草成分、界面活性剤並びに結合剤を含有することを特徴とする水田除草用錠剤を湛水した水田に施用し、実質的に除草成分の全量を田水中に溶解、分散せしめることを特徴とする水田除草方法；
　〔７〕　除草成分、界面活性剤並びに結合剤を含有する錠剤を、１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつ錠剤の総重量が　２００〜１，５００ｇになるように、湛水した水田に施用し、実質的に除草成分の全量を田水中に溶解、分散せしめることを特徴とする前記〔６〕に記載の方法；
　〔８〕　前記錠剤が発泡剤を含有するものである前記〔６〕又は〔７〕に記載の方法；及び
　【０００８】
　〔９〕　前記除草成分がＮ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−３−メチル−５−（２−クロロ−２，２−ジフルオロエトキシ−４−イソチアゾールスルホンアミド、メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート、Ｎ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−４−エトキシカルボニル−１−メチル−５−ピラゾールスルホンアミド、Ｎ−（２−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イルスルホニル）−Ｎ’−（４，６−ジメトキシ−２−ピリミジニル）ウレア、３−（４，６−ジメトキシ−１，３，５−トリアジン−２−イル）−１−［２−（２−メトキシエトキシ）−フェニルスルホニル］ウレア、２−メチルチオ−４，６−ビス（エチルアミノ）−ｓ−トリアジン、２−メチルチオ−４−エチルアミノ−６−（１，２−ジメチルプロピルアミノ）−ｓ−トリアジン、３，７−ジクロロ−８−キノリンカルボン酸、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（２−プロポキシエチル）アセトアニリド、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（ブトキシメチル）アセトアニリド、２−ベンゾチアゾール−２−イルオキシ−Ｎ−メチルアセトアニリド、Ｎ−［２’−（３’−メトキシ）−チエニルメチル］−Ｎ−クロロアセト−２，６−ジメチルアニリド、２’，６’−ジエチル−Ｎ−［（２−シス−ブテノオキシ）メチル］−２−クロロアセトアニリド、エキソ−１−メチル−４−（１−メチルエチル）−２−（２−メチルフェニル）メトキシ−７−オキサビシクロ［２，２，１］ヘプタン、Ｓ，Ｓ−ジメチル−２−ジフルオロメチル−４−（２−メチルプロピル）−６−（トリフルオロメチル）−３，５−ピリジンジカルボチオエート及び２−（３，５−ジクロロフェニル）−２−（２，２，２−トリクロロエチル）オキシランからなる群から選ばれた少くとも一種以上のものである前記〔６〕〜〔８〕のいずれか一に記載の方法を提供する。
　【０００９】
　別の態様では、特に、本発明は、
　〔１０〕　湛水下水田に直接施用される水田除草用錠剤であって、湛水下水田への施用時に薬量の全量が田水に溶解すると仮定したとき、除草成分の田水濃度が該除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分、界面活性剤並びに結合剤を含有することを特徴とする水田除草用錠剤；
　〔１１〕　前記除草成分がＮ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−３−メチル−５−（２−クロロ−２，２−ジフルオロエトキシ−４−イソチアゾールスルホンアミド、メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート、Ｎ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−４−エトキシカルボニル−１−メチル−５−ピラゾールスルホンアミド、Ｎ−（２−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イルスルホニル）−Ｎ’−（４，６−ジメトキシ−２−ピリミジニル）ウレア、３−（４，６−ジメトキシ−１，３，５−トリアジン−２−イル）−１−［２−（２−メトキシエトキシ）−フェニルスルホニル］ウレア、２−メチルチオ−４，６−ビス（エチルアミノ）−ｓ−トリアジン、２−メチルチオ−４−エチルアミノ−６−（１，２−ジメチルプロピルアミノ）−ｓ−トリアジン、３，７−ジクロロ−８−キノリンカルボン酸、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（２−プロポキシエチル）アセトアニリド、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（ブトキシメチル）アセトアニリド、２−ベンゾチアゾール−２−イルオキシ−Ｎ−メチルアセトアニリド、Ｎ−［２’−（３’−メトキシ）−チエニルメチル］−Ｎ−クロロアセト−２，６−ジメチルアニリド、２’，６’−ジエチル−Ｎ−［（２−シス−ブテノオキシ）メチル］−２−クロロアセトアニリド、エキソ−１−メチル−４−（１−メチルエチル）−２−（２−メチルフェニル）メトキシ−７−オキサビシクロ［２，２，１］ヘプタン、Ｓ，Ｓ−ジメチル−２−ジフルオロメチル−４−（２−メチルプロピル）−６−（トリフルオロメチル）−３，５−ピリジンジカルボチオエート及び２−（３，５−ジクロロフェニル）−２−（２，２，２−トリクロロエチル）オキシランからなる群から選ばれた少なくとも一種以上のものである上記〔１０〕に記載の水田除草用錠剤；
　〔１２〕　上記〔１０〕又は〔１１〕に記載の錠剤を湛水した水田に直接施用することを特徴とする水田除草方法；及び
　〔１３〕　前記錠剤を、１０アール当り１０ヶ〜２００ヶ、かつその総重量が２００〜１５００ｇになるように湛水した水田に直接施用することを特徴とする上記〔１２〕に記載の水田除草方法を提供する。
　【００１０】
　【発明の実施の形態】
　本発明において、水田に施用した薬量の全量が実質的に田水に溶解すると規定した除草成分とは次のことを意味する。即ち実質的に水稲苗に薬害を与えないが除草効果を奏するに十分な薬量つまり実用薬量の除草成分を水田に施用し、その全量が田水に溶解すると仮定したとき、当該除草成分の田水濃度が除草成分の水に対する溶解度（２５℃）以下である除草成分を意味する。
　【００１１】
　当該除草成分の具体例としては例えばＮ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−３−メチル−５−（２−クロロ−２，２−ジフルオロエトキシ−４−イソチアゾールスルホンアミド（Ａ−１）、メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート（Ａ−２）、Ｎ−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル］−４−エトキシカルボニル−１−メチル−５−ピラゾールスルホンアミド、Ｎ−（２−クロロイミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−３−イルスルホニル）−Ｎ’−（４，６−ジメトキシ−２−ピリミジニル）ウレア、３−（４，６−ジメトキシ−１，３，５−トリアジン−２−イル）−１−［２−（２−メトキシエトキシ）−フェニルスルホニル〕ウレアなどのスルホンアミド類；２−メチルチオ−４，６−ビス（エチルアミノ）−ｓ−トリアジン（Ａ−５）、２−メチルチオ−４−エチルアミノ−６−（１，２−ジメチルプロピルアミノ）−ｓ−トリアジンなどのトリアジン類；３，７−ジクロロ−８−キノリンカルボン酸（Ａ−３）のようなキノリンカルボン酸類；２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（２−プロポキシエチル）アセトアニリド、２−クロロ−２’，６’−ジエチル−Ｎ−（ブトキシメチル）アセトアニリド、２−ベンゾチアゾール−２−イルオキシ−Ｎ−メチルアセトアニリド、Ｎ−［２’−（３’−メトキシ）−チエニルメチル］−Ｎ−クロロアセト−２，６−ジメチルアニリド、２’，６’−ジエチル−Ｎ−［（２−シス−ブテノオキシ）メチル］−２−クロロアセトアニリドなどのアニリド類；エキソ−１−メチル−４−（１−メチルエチル）−２−［（２−メチルフェニル）メトキシ−７−オキサビシクロ［２，２，１］ヘプタン、Ｓ，Ｓ−ジメチル−２−ジフルオロメチル−４−（２−メチルプロピル）−６−（トリフルオロメチル）−３，５−ピリジンジカルボチオエート、２−（３，５−ジクロロフェニル）−２−（２，２，２−トリクロロエチル）オキシランなどが挙げられるが、水への溶解性、水稲、雑草への作用効果などを考慮すると、スルホンアミド類、トリアジン類、キノリンカルボン酸類が望ましい。
　【００１２】
　前記除草成分に関しては、例えば除草成分Ａ−２は水稲作初期〜中期除草剤の実用薬量として普通１０アール当り５〜７．５ｇ施用されるが、その場合湛水深５ｃｍと仮定したとき田水濃度は０．１〜０．１５ｐｐｍになり、一方Ａ−２の溶解度（２５℃）は８ｐｐｍであるので、Ａ−２は本発明の除草成分に該当する。しかしながら、除草成分４−（２，４−ジクロロベンゾイル）−１，３−ジメチル−５−フェナシルオキシピラゾール（Ａ−４）は水稲作初期から中期除草剤の実用薬量として普通１０アール当り１８０〜３００ｇ施用され、湛水深５ｃｍの田水濃度は３．６〜６ｐｐｍになるがＡ−４の溶解度（２５℃）は０．９ｐｐｍであるのでＡ−４は本発明の除草成分に該当しない。このことに関しては、前記除草成分Ａ−２はＡ−４に比し錠剤又はカプセルへの含有量が少ないために製剤し易いだけでなく、製剤品を水田に施用した場合でも、Ａ−２は田水中に速やかに溶解し広く拡散して均一に分散するのに対し、Ａ−４は固型物の状態で水底に沈降、余り溶解せず分散し難いためである。
　【００１３】
　本発明で用いられる界面活性剤は除草成分、結合剤などに親水性を与えるものであり、例えばドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、ジアルキルスルホサクシネート、ラウリル硫酸ナトリウム、リグニンスルホン酸ナトリウム、ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテルサルフェート、β−ナフタレンスルホン酸ナトリウムホルマリン縮合物、ジナフタレンメタンスルホネート、アルキルアリルスルホン酸ナトリウム、アルキルナフタレンスルホン酸ナトリウムなどの陰イオン系界面活性剤：ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテル、ソルビタンモノステアレート、ポリオキシエチレンオレイン酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテル、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ソルビタンモノオレート、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンスチリルフェニルエーテルなどの非イオン系界面活性剤が挙げられる。界面活性剤はこれらのものを１種或は２種以上の混合物として使用してもよく、また陰イオン系及び非イオン系のものの混合物として使用してもよい。
　【００１４】
　また本発明で用いられる結合剤は除草成分の粒子を結合するものであって望ましくは水溶性のものであり、例えばカルボキシメチルセルロース、その塩、ステアリン酸、その塩、デキストリン、ポリエチレングリコール、澱粉類などが挙げられる。界面活性剤及び結合剤の使用は必須であるが、それらの選択に当っては除草成分の種類、製剤全体の配合割合により異なるため、実際には試行錯誤的な実験によって適当なものを選抜されねばならない。
　【００１５】
　本発明の水田除草用錠剤又はカプセルは前記除草成分、界面活性剤及び結合剤を含有するものであり、例えば前記除草成分を１重量部に対し、界面活性剤を０．１〜２０重量部並びに結合剤を０．１〜２０重量部の比率で含有するものであるが、勿論前述の範囲外のものでも所期の効果を示す限り、本発明に含まれる。また、本発明の錠剤又はカプセルは前述の３成分以外に酸性物質、発泡剤、固型担体、他の農薬助剤を含有することができる。更に本発明の前記除草成分の水に対する溶解性、分散性を大きく損なわない限り本発明の前記除草成分以外の除草成分、殺菌成分、殺虫成分、植物生育調整成分、肥料成分なども適宜含有することもできる。
　【００１６】
　酸性物質としてはクエン酸、酒石酸、蓚酸、コハク酸、マレイン酸、フタル酸、リンゴ酸、アジピン酸などの有機酸；リン酸二水素ナトリウム、リン酸二水素カリウム、リン酸二水素アンモニウム、硫酸水素カリウムなど水素塩が挙げられ、発泡剤としては水又は酸と反応してガスを発生するものであって、例えば炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムなどの炭酸塩；重炭酸ナトリウム、重炭酸カリウムなどの重炭酸塩；過炭酸ナトリウムのような過炭酸塩；カルシウムカーバイド、炭酸アンモニウムなどが挙げられる。また固型担体としてはカオリン、タルク、クレー、ベントナイト、微粉末シリカ、ジークライトなどの鉱物性微粉末；無水硫酸ナトリウム、尿素などが挙げられ、他の農薬助剤としては通常使用される溶剤、分解防止剤、薬害軽減剤、分散安定剤、崩壊剤、乾燥剤などが挙げられる。それらの使用量は一概に規定することはできないが、一般に錠剤又はカプセル全体に占める比率として酸性物質は１０〜５０重量部、発泡剤は１０〜９０重量部、固型担体は０．１〜９０重量部並びに他の農薬助剤は０．１〜２０重量部である。酸性物質及び発泡剤を使用した場合、水に対する除草成分の溶解性及び分散性が向上するのでそれらの使用は好ましい。
　【００１７】
　本発明の錠剤又はカプセルは通常、医薬分野で実施される方法或はそれに準じた方法により容易に製造される。一般に、前記除草成分が固体の場合、水への溶解性及び分散性を高めるために予め粉砕することにより、粒径が１〜２００μ、望ましくは１〜１００μの微細粒子として使用する。錠剤の製造方法としては、例えば、除草成分と界面活性剤と結合剤とを３成分同時に混合するか或は予め混合した２成分に他の１成分を混ぜることにより３成分を均一に混合し、粒径１〜２００μに粉砕し、これを打錠機を用いて通常の方法に従い圧縮成型することにより錠剤化する。ここで酸性物質又は発泡剤を使用する場合、これらを予め結合剤と均一に混合し粉砕してから除草成分及び界面活性剤と混合する方法、また固体担体又は他の農薬助剤を使用する場合、これを予め除草成分、界面活性剤と均一に混合し粉砕して水和剤を形成してから結合剤と混合する方法などが挙げられる。前述の錠剤の製造方法は勿論、薬効、製剤性などを考慮し適宜変更され、適当なものが実施される。錠剤はその製造方法、打錠機などの相異により、円形板状、長円形板状、角形板状、棒状、楕円球状など種々の形状、大きさのものとして製造される。錠剤の形状によって薬効が大きく影響されるものでないので、いずれの形状、大きさ、重さのものであってもよいが、形状がタブレット状で大きさが直径１〜５ｃｍ厚さ０．２〜３ｃｍ、重さ１〜１５０ｇのものが製剤上、薬剤施用上好ましい。
　【００１８】
　本発明のカプセルの製造方法としては、例えば除草成分、界面活性剤及び結合剤を均一に混合し、必要ならば酸性物質、固体担体又は他の農薬助剤を加えてそれらを均一に混合し、粉砕した粉砕物を粒径１μ〜１．５ｍｍに造粒し、この顆粒をポリビニルアルコール、水溶性セルロース、ゼラチンなどで作製したカプセルに充填するか或は造粒せずに前記粉砕物、水和剤をそのままカプセルに充填する。このカプセルも錠剤の場合と同様形状、大きさ、重さがいずれのものでもよいが、形状が楕円球状で大きさが直径１〜１０ｃｍ長さ１〜１０ｃｍ、重さ１〜１５０ｇのものが好ましい。また本発明のカプセルについては前述のごとく製剤したものの外に、前記粉砕物又は水和剤をカプセル容器に充填せず、そのままポリビニルアルコール、水溶性セルロース、ゼラチンなどの水溶性フィルムにより包んだものも含む。
　【００１９】
　本発明の錠剤又はカプセルは、湛水した水田に施用すると、普通一旦水底に沈降するが、水との接触により除草成分が田水中に速やかに溶出、水中を拡散して均一に分散する。酸性物質及び発泡剤を使用した錠剤又はカプセルは水底に沈降後ガスの発生により水中乃至水面に浮遊し、その崩壊が速まり、除草成分の溶解性、分散性も一層促進される。また水田においては昼夜の気温差、水深の違いなどにより田水に対流が生じるので、それによっても除草成分の分散は促進される。かくして本発明では薬剤投与後速やかに実質的に除草成分の全量を田水中に溶解、分散させることができ、例えば数時間〜数日間後に田水中に除草成分を均一に分布させることができるので、水稲に薬害を与えず雑草を万遍なく防除することができる。
　【００２０】
　本発明においては錠剤又はカプセルを１０アール当り１０ケ〜２００ヶ、かつ錠剤又はカプセルの総重量が２００〜１，５００ｇになるように施用するが、この範囲を大きく逸脱すると薬効、薬害上望ましくなく、或は散布作業に多大の労力を要する。望ましい施用方法については錠剤又はカプセルの製造方法、大きさ、除草成分、界面活性剤、結合剤及びその他の添加物の種類、配合割合などの相違により一概に規定できないが、１０アール当り除草成分５〜１５０ｇを錠剤又はカプセル１ケに０．０５〜１５ｇ宛分割し、これを１０ヶ〜　１００ヶ施用する。かくして錠剤又はカプセルは１０〜１００ｍ２に１ヶ宛施用すればよく、従って水田に入らず畦畔から当該面積の水田に投込めばよいので、散布作業は簡単であり、従来の薬剤施用方法に比して有利である。
　本発明は、一般に移植水稲の場合稚苗移植５日〜１５日後、直播水稲の場合播種１０日〜２０日後の水稲作初期〜中期に適用したときに最も好ましい効果が得られるが、前記錠剤又はカプセルを施用しても薬効、薬害上特に支障を来さない限りその他の時期に適用することもできる。また本発明の前記錠剤又はカプセルは一旦適量の水に溶解乃至分散させ、これを水田の局所に施用しても薬効、薬害面で望ましい効果が得られる。
　【００２１】
　【実施例】
　本発明に関する実施例を記載するが、この記載によって本発明が何ら限定されるものではない。
例１（製剤例）
　各製剤例で用いられた成分とその略名を下記する。各成分の使用量は重量基準で表わす。
　除草成分（Ａ）
Ａ−１：Ｎ−〔（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）アミノカルボニル〕−３−メチル−５−（２−クロロ−２，２−ジフルオロエトキシ）−４−イソチアゾールスルホンアミド
Ａ−２：メチル−α−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルカルバモイルスルファモイル）−ｏ−トルイレート
Ａ−３：３，７−ジクロロ−８−キノリンカルボン酸
Ａ−４：４−（２，４−ジクロロベンゾイル）−１，３−ジメチル−５−フェナシルオキシピラゾール
Ａ−５：２−メチルチオ４，６−ビス（エチルアミノ）−ｓ−トリアジン界面活性剤（Ｂ）
Ｂ−１：ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル５０％及び微粉末シリカ５０％混合物（商品名、デイクスゾール：第一工業製薬製造）
Ｂ−２：ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテルサルフェート（商品名、ソルポール５０３９：東邦化学工業製造）
Ｂ−３：ナフタレンスルホン酸ナトリウムホルマリン縮合物（商品名、ラベリンＦＡＮ：第一工業製薬製造）
　酸性物質（Ｃ）
Ｃ−１：コハク酸
　発泡剤（Ｄ）
Ｄ−１：重炭酸ソーダ
Ｄ−２：炭酸ソーダ
　結合剤（Ｅ）
Ｅ−１：カルボキシメチルセルロースナトリウム（商品名、セロゲン−ＰＲ：第一工業製薬製造）
　固型担体（Ｆ）
Ｆ−１：微粉末シリカ（商品名、カープレックス：塩野義製薬製造）
Ｆ−２：ジークライト
　その他（Ｇ）
Ｇ−１：色素（商品名、食用青色１号（ブリリアントブルーＦＣＦ）：試薬使用（東京化成））
　【００２２】
　製剤例イ−ａ−（Ａ）
　Ｃ−１　４２．４部、Ｅ−１　５．２部、Ｄ−１　３１．４部及びＤ−２　２１．０部を均一に混合し粉砕して配合物を得た。予め乳鉢で粒径５〜１０μ程度に摩り潰したＡ−１　０．４６％及びＡ−３　３．３４％とＢ−１　３．８％と前記配合物９２．４％とを混合し、マイクロサンプルミル（ＡＰ−Ｓ型、細川工業製造）で微粉化して粉砕物を得た。この粉砕物４８．２ｇを、打錠機を用いて圧力１５０〜１６０ｋｇ／ｃｍ２で２分間圧縮成型して直径５ｃｍ、厚さ１．６ｃｍの錠剤１ヶ（４８．０ｇ）を得た。
　【００２３】
　製剤例イ−ａ−（Ｂ）
　前記製剤例イ−ａ−（Ａ）の粉砕前の混合物に色素Ｇ−１を全重量の２％程度加えた以外は前記製剤例イ−ａ−（Ａ）の場合と同様にして、粉砕物３８．６ｇを打錠機を用いて直径５ｃｍ厚さ１．３ｃｍの錠剤１ヶ（３８．４ｇ）を得た。
　製剤例イ−ｂ
　前記配合物としてＥ−１　５．２部、Ｄ−１　７３．８部及びＤ−２　２１．０部の組成を有するものを用いる以外は前記製剤例イ−ａ−（Ｂ）の場合と同様にして、打錠機を用いて粉砕物３８．６ｇを圧縮成型して直径５ｃｍ、厚さ１．６ｃｍの錠剤１ヶ（３８．４ｇ）を得た。
　【００２４】
　製剤例イ−ｃ
　前記製剤例イ−ａ−（Ａ）の配合物と同じ組成を有する配合物３８．０８％、Ａ−４　３０．９６％及びＢ−１　３０．９６％を混合し粉砕する以外は前記製剤例イ−ａ−（Ｂ）の場合と同様にして、打錠機を用いて粉砕物３８．６ｇを圧縮成型して直径５ｃｍ、厚さ１．６ｃｍの錠剤１ヶ（３８．４ｇ）を得た。
　【００２５】
　製剤例イ−ｄ
　前記製剤例イ−ａ−（Ａ）の場合と同様にして実施し、打錠機を用いて粉砕物１０．７ｇを圧縮成型して直径２．５ｃｍ、厚さ０．８ｃｍの錠剤１ヶ（１０．５ｇ）を得た。
　【００２６】
　製剤例イ−ｅ
　前記製剤例イ−ａ−（Ａ）において、Ａ−１　１．２部、Ａ−３　８．８部、Ｂ−２　３．０部、Ｂ−３　２．０部、Ｆ−１　６部及びＦ−２　７９．０部からなる水和剤３７．９％と前記配合物６２．１％とを用い前記製剤例イ−ａ−（Ａ）の場合と同様にして実施し、打錠機を用いて粉砕したもの１０．７ｇを圧縮成型して直径２．５ｃｍ、厚さ０．８ｃｍの錠剤１ヶ（１０．５ｇ）を得た。
　【００２７】
　製剤例イ−ｆ
　前記製剤例イ−ｅの場合と同様にして実施し、粉砕したもの４８．２ｇから直径５ｃｍ、厚さ１．６ｃｍの錠剤１ヶ（４８．０ｇ）を得た。
　【００２８】
　製剤例イ−ｇ
　前記製剤例イ−ａ−（Ａ）においてＡ−２　０．５２％、Ａ−３　３．３３％、Ｂ−１　３．８５％及び前記配合物９２．３％を用い、前記製剤例イ−ａ−（Ａ）の場合と同様にして実施し、粉砕物４８．２ｇから直径５ｃｍ、厚さ１．６ｃｍの錠剤１ヶ（４８．０ｇ）を得た
　【００２９】
　製剤例イ−ｈ
　前記製剤例イ−ａ−（Ａ）においてＡ−２　１．３５部、Ａ−３　８．６５部、Ｂ−２　３．０部、Ｂ−３　２．０部、Ｆ−１　６．０部及びＦ−２　７９．０部からなる水和剤３８．５３％と前記配合物６１．４７％を用い、前記製剤例イ−ａ−（Ａ）の場合と同様にして実施し、粉砕物４８．２ｇから直径５ｃｍ、厚さ１．６ｃｍの錠剤１ヶ（４８．０ｇ）を得た。
　【００３０】
　製剤例イ−ｉ
　前記製剤例イ−ａ−（Ａ）においてＡ−１　０．４５５％、Ａ−３　３．３４％、Ａ−５　１．５３％、Ｂ−１　５．３３％及び前記配合物８９．３６％を用い、前記製剤例イ−ａ−（Ａ）の場合と同様にして実施し、粉砕物４８．２ｇから直径５ｃｍ、厚さ１．６ｃｍの錠剤１ヶ（４８．０ｇ）を得た。
　【００３１】
　製剤例イ−ｊ
　前記製剤例イ−ａ−（Ａ）においてＡ−１　０．８５部、Ａ−３　６．２７部、Ａ−５　２．８７部、Ｂ−２　３．０部、Ｂ−３　２．０部、Ｆ−１　６．０部及びＦ−２　７９．０部からなる水和剤５３．１９％と前記配合物４６．８１％を用い、前記製剤例イ−ａ−（Ａ）の場合と同様にして実施し、粉砕物４８．２ｇから直径５ｃｍ、厚さ１．６ｃｍの錠剤１ヶ（４８．０ｇ）を得た。
　【００３２】
例ロ（分散性試験−Ｉ）
　障害物として、円心部に半径０．５ｍの円柱を有した半径３．５ｍのコンクリート製円形プール（図１）に水深約５ｃｍで水を入れた。図１に示したとおり、円心から０．７５ｍ離れたＷ−１点に前記製剤例で作製した錠剤を投入し、所定時間経過後に円心から０．７５ｍ、１．７５ｍ又は２．７５ｍ離れた各点で水を採取して除草成分の分散状況を調査した。
　【００３３】
　【表１】
　【００３４】
　【表２】
　【００３５】
（ｉｉ）投与１９時間後Ｗ−１の点において錠剤の沈澱物は認められなかった。
　【００３６】
例ハ（分散性試験−ＩＩ）
　後記例ホ（除草試験−ＩＩ）の試験区と同一の試験区を用いた。
　代掻きした水田圃場に横８ｍ縦６ｍの試験区を一区画として試験区を設け、水深３〜６ｃｍに水を入れた。代掻きの９日後に前記製剤例で作製した錠剤を１試験区当り１ヶ（図２のＷ−１地点）又は２ヶ（図２のＷ−２及びＷ−３地点）投入した。２ヶ施用の各錠剤は１ヶ施用のそれに比し同様の製剤方法を経由するが厚さは１／２である。２４時間後にＷ−１、Ｘ及びＹの各地点で、田水を採取して除草成分の分散状況を調べた。なお水田にはワラ屑、雑草片などの多くの障害物が認められた。
　【００３７】
　【表３】
　【００３８】
例ニ（除草試験−Ｉ）
　６月７日にトラクターで水田圃場を耕起後、基肥として粒状化成肥料（Ｎ−Ｐ２Ｏ５−Ｋ：１４−　１０−１３）を１０ａ当り２０ｋｇ施した。６月１２日に入水し、２日後にトラクターで代掻を行い６月１６日に箱育苗した２葉期の苗（品種：ニホンバレ）を機械移植した。
　６月２０日にプラスチック畦畔シートを用い　３．５ｍ×３ｍの試験区を２連制で設けた。翌日試験区の端に催芽したミズガヤツリの塊茎を１区当り３ヶ植え込んだ。他の雑草は自然に発生させたが何れも多く発生した。
　湛水深を５〜７ｃｍに調整し、６月２６日に前記製剤例で作製した錠剤１ヶを試験区の中央に投げ込んだ。比較区には前記錠剤に対応し、従来の製剤法による粒剤を均一に散布した。薬剤は除草成分Ａ−１が０．４５ｇ／ａ、Ａ−３が３ｇ／ａである。薬剤処理時の各雑草の葉令はノビエが１．５〜１．８葉期、ホタルイ、アゼナ及びミズガヤツリが１．５〜２葉期であった。薬剤処理後４５日目に水稲及び雑草の生育状況を肉眼観察し、生育抑制程度を下記の基準で表わして表４の結果を得た。
　【００３９】
生育抑制程度
　　　　５：１００％
　　　　ｔ：９６〜９９％
　　５−４：９１〜９５％
　　５−４：８５〜９０％
　　４−５：８１〜８４％
　　　　４：７０〜８０％
　【００４０】
　【表４】
　【００４１】
例ホ（除草試験−ＩＩ）
　７月１７日にトラクターで水田圃場を耕起し７月２１日に入水した。翌日トラクターで代掻後プラスチック畦畔シートを用い８ｍ×６ｍの試験区を設けた。７月２４日に催芽したミズガヤツリの塊茎を１区当り２４ヶ　図３の×地点に示す位置に植え込んだ。ヒエ及びコナギは自然に発生させた。７月３１日に湛水深を３〜６ｃｍに調整し、前記製剤例で作製した錠剤を１区当り１ヶ又は２ヶを図３のＷ−１又はＷ−２、Ｗ−３の各位置に投げ込んだ。薬剤処理時の雑草はヒエやコナギが　１．５〜２葉期、ミズガヤツリが２葉期であった。薬剤処理後３０日目に前記例ニの場合と同様にして生育抑制程度を求めて表−５の結果を得た。
　【００４２】
　【表５】
　【００４３】
　【発明の効果】
　本発明の配合物を錠剤又はカプセルとして湛水した水田に適用することで、その湛水した水田で速やかな除草成分の溶解化を得ると同時に、分散化あるいは拡散化を図ることができる。本願発明の錠剤及びカプセルは畦畔から水田にそれを投げ入れるだけで除草作用を得ることができ、労働における負担が大幅に軽減され、さらに施用に要する時間も短縮できて作業効率が大幅に向上でき、加えて輸送や保管も簡便となる。また、薬剤投入部での局所残留や薬害を回避しつつ、水田全体などの広範囲に活性成分を分散あるいは拡散せしめて、安定した除草効果を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　図−１はコンクリート製の円形プールを示し、円心の半径０．５ｍは水面上に突起した円柱であり、Ｗ−１地点は錠剤の投入点であり、Ｗ−１〜３、Ｘ−１〜３、Ｙ−１〜３及びＺ−１〜３の地点は水の採取点である。
　【図２】
　図−２は水田圃場を示し、Ｗ−１〜３は錠剤の投入点であり、Ｗ−１、Ｘ及びＹは田水の採取点である。
　【図３】
　図−３は水田圃場を示し、Ｗ−１、Ｗ−２及びＷ−３は錠剤の投入点であり、×地点はミズガヤツリの植込み点である。