【事件の表示】
　特許第３３３４４３５号「ボールペン用水性顔料インキ」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３３４４３５号の請求項１に係る特許を取り消す。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３３３４４３５号の請求項１に係る発明は、平成７年５月３１日の出願であって、平成１４年８月２日に特許権の設定登録され、その後、株式会社サクラクレパスから特許異議の申立てがなされ、取消しの理由が通知され、再度取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１５年１２月２日に訂正請求がなされ、特許権者に審尋がなされ、回答書が提出されたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
（ア）訂正の内容
　訂正請求は、本件特許明細書を訂正請求書に添付した訂正明細書のとおりに訂正しようとするものであって、その訂正の内容は次の（ａ）、（ｂ）のとおりである。
（ａ）特許請求の範囲の請求項１に、「粘度が６０００〜５００００センチポイズ（Ｅ型粘度計、ｓｔローター、２５℃）」とあるのを、「Ｅ型粘度計、ｓｔローターで測定可能な回転数における粘度が６０００〜５００００センチポイズ（２５℃）」と訂正する。
（ｂ）明細書段落【０００６】に、「粘度が６０００〜５００００センチポイズ（Ｅ型粘度計、ｓｔローター、２５℃）」とあるのを、「Ｅ型粘度計、ｓｔローターで測定可能な回転数における粘度が６０００〜５００００センチポイズ（２５℃）」と訂正する。
　
（イ）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　上記訂正事項（ａ）は、Ｅ型粘度計、ｓｔローターによる測定の際の回転数を特定するものであるが、もともと、Ｅ型粘度計は、回転数を８とおりに切り替えられるようになっていて、いずれかの回転数を選択して測定するものであり、その中から２５℃において６０００〜５００００センチポイズの粘度が測定可能な回転数を選択することに限定したものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。そして、この限定は、Ｅ型粘度計の構造に基づく８とおりの回転数のうち、当然選択されるべき特定範囲の粘度が測定可能な回転数を採用するものであるから、新規事項を追加するものではなく、実質的に特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　また、上記訂正事項（ｂ）は、発明の詳細な説明の記載を特許請求の範囲の訂正に整合させるものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、新規事項を追加するものではなく、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　
（ウ）むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立てについての判断
（ア）本件発明
　前述のように、本件訂正は適法なものであるので、本件の請求項１に係る発明は、上記訂正に係る訂正明細書の特許請求の範囲請求項１に記載された次のとおりのものである。
「【請求項１】酸化チタンと、樹脂粒子と、増粘性水溶性樹脂と、結合剤と、水とを少なくとも含み、Ｅ型粘度計、ｓｔローターで測定可能な回転数における粘度が６０００〜５００００センチポイズ（２５℃）であり、インキ中の固形分比率が１５〜３０体積％であるボールペン用水性顔料インキ。」
（以下、「本件発明」という。）
　
（イ）当審で通知した取消しの理由
　当審で通知した２回目の取消しの理由の概略は、次の２点の理由により、訂正前の本件特許明細書は、その記載が不備のため、平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第３６条第４項、第５項及び第６項に規定する要件を満たしていない、というものである。
（１）本件発明のボールペン用水性顔料インキは、粘度が「６０００〜５００００センチポイズ（Ｅ型粘度計、ｓｔローター、２５℃）」（特許請求の範囲）と特定されており、「インキ粘度が６０００センチポイズより低い場合、顔料の沈降分離が大きくなり、特に、上向きに放置された場合の筆跡濃度が極端に低くなり、５００００センチポイズより高い場合、インキの吐出性が低く、書き難くなる。」（本件特許明細書段落【００１１】）とあるように、所期の目的を達成するために特定の粘度範囲にあることが必要とされる。
　しかし、本件発明のインキは、増粘性水溶性樹脂を成分とすることから非ニュートン流体のインキであるが、非ニュートン流体を回転粘度計であるＥ型粘度計で測定すると、その測定時のローターの回転数によりみかけ粘度が変化するので、ローターの回転数が特定されなければインキの粘度が所期の目的を達成するための臨界的な粘度（６０００センチポイズ及び５００００センチポイズ）を一義的に定めることができない。
　そうしてみると、本件発明のボールペン用水性顔料インキにおいて、測定時におけるＥ型粘度計のローターの回転数の特定は発明の構成に欠くことができない事項であると認められるが、当該事項が特許請求の範囲に記載されていない。
（２）本件発明のボールペン用水性顔料インキは、「インキ粘度が６０００センチポイズより低い場合、顔料の沈降分離が大きくなり、特に、上向きに放置された場合の筆跡濃度が極端に低くなり、５００００センチポイズより高い場合、インキの吐出性が低く、書き難くなる。」ことから、粘度を「６０００〜５００００センチポイズ（Ｅ型粘度計、ｓｔローター、２５℃）」と特定するものであり、実施例１と比較例１、実施例３と比較例３のおのおのがこの効果の確認のためのものと考えられる。
　ところで、本件発明のインキはニュートン流体ではないので、実施例１と比較例１、実施例３と比較例３の粘度を個々に対比するにあたってローターの回転数の特定は必要な条件である。
　しかしながら、本件特許明細書中には、ローターの回転数についてなんらの記載もないので、実施例１と比較例１、実施例３と比較例３のおのおのの粘度をそのまま対比することができず、本件発明のインキにおける粘度「６０００センチポイズ」及び「５００００センチポイズ」が臨界的な意義を有するものであると認めることができない。
　したがって、本件特許明細書の発明の詳細な説明に、当業者が容易に実施をすることができる程度に、その発明の目的、構成及び効果を記載しているとすることができない。
　
（ウ）本件特許権者の主張
　本件特許権者は、上記取消しの理由に対し、意見書（平成１５年１２月２日付け）において、次の（ｉ）、（ii）の主張をしている。
（ｉ）「『Ｅ型粘度計、ｓｔローター』にて測定できる回転数は無限ではなく、０．５ｒｐｍ〜１００ｒｐｍの間であります。言うなれば、本件の特許請求の範囲は、『Ｅ型粘度計、ｓｔローター、２５℃』という条件の元で、『最大の粘度値が６０００センチポイズに満たないインキ及び最小の粘度値が５００００センチポイズを超えるインキ』を範囲に含まないとするものであります。本件の特許請求の範囲の記載は、『Ｅ型粘度計、ｓｔローター（２５℃）』という記載で粘度の測定条件を特定しており、この条件で所期の目的を達成するための臨界的な粘度の範囲は一義的に定まるので、本件の特許請求の範囲の記載は、発明の構成に欠くことができない事項が記載されていることは明らかです。」（第４頁６〜１６行）
（ii）「明細書の各実施例、比較例に記載した粘度値は、Ｅ型粘度計、ｓｔローターによる測定では、回転数によって精度の期待できる測定範囲が決まっていることと（また、一般的な測定常識では、測定限界近傍の測定値を取り上げるべきではないと思料されます。）、また、本件の明細書に記載の各実施例、比較例は回転数が高いと低い粘度の測定値が得られる傾向にあることから、実施例１及び比較例１のインキでは、回転数２．５ｒｐｍ、５ｒｐｍ、１０ｒｐｍでの測定値の最大値を、実施例３及び比較例３のインキでは、回転数０．５ｒｐｍ、ｌｒｐｍでの測定値の最小値を記載したものであります。実施例１のインキでは、各回転数における得られた粘度値の最大値が８０００センチポイズであり、６０００センチポイズ〜５００００センチポイズの範囲に該当する粘度値が得られるインキであり、比較例１のインキでは、各回転数における得られた粘度値の最大値が４５００センチポイズであり、６０００センチポイズ〜５００００センチポイズの範囲に該当する粘度値が得られないインキであります。また、実施例３のインキでは、各回転数における得られた粘度値の最小値が４００００センチポイズであり、６０００センチポイズ〜５００００センチポイズの範囲に該当する粘度値が得られるインキであり、比較例３のインキでは、各回転数における得られた粘度値の最小値が５４０００センチポイズであり、６０００センチポイズ〜５００００センチポイズの範囲に該当しない粘度値が得られるインキであります。
　そして、そのように、各実施例、比較例において、測定可能ないずれかの粘度測定値が６０００センチポイズ〜５００００センチポイズに合致するものでは、筆記線も鮮明で、上澄みも認められなく、これに対して粘度測定値が上記範囲に合致しないものでは、酸化チタンの沈降による上澄みが認められる（比較例１）か、筆跡がかなり黒ずんだ（比較例３）が得られており、５０００センチポイズ、６００００センチポイズの数値の臨界的意義について示されています。よって、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載は、当業者が容易に実施することができる程度に、その発明の目的、構成及び効果を記載しているものと確信致します。」（第４頁２５行〜第５頁２５行）
　
　また、当審での審尋に対する回答書（平成１６年５月７日付け）では、「Ｅ型粘度計、ｓｔローター」の回転数に対する測定可能範囲として次のように主張している。
　「『Ｅ型粘度計、ｓｔローター』の回転数に対する測定可能範囲は、各回転数の換算乗数にＥ型粘度計の目盛値の最大値である１００を乗じた値が上限値となり、この最大値の１０％の値が下限値（添付参考資料を参照ください）となります。
各回転数における換算乗数と上限値、下限値は次の通りです。
　よって、実施例１及び比較例１について「回転数２．５ｒｐｍ、５ｒｐｍ、１０ｒｐｍでの測定値の最大値」を採用しているのは、実施例１及び比較例１についての粘度の測定結果が『Ｅ型粘度計、ｓｔローターで測定可能な回転数における粘度』を超えているのでｌｒｐｍでの測定値を採用していないのであり・・・ます。」（第２頁２２行〜第３頁７行）と主張している。
　回答書に添付の参考資料（ＪＩＳ−Ｋ５６００−２−３）には、コーンプレート又は同心円円筒形粘度計による粘度の測定の際の目盛の読みについて、「高度の正確な読みが必要であれば、読みは目盛の最初の１０％以上で行う。」（第２頁、７．１．２の備考）と記載されている。
　
（エ）当審の判断
（ａ）理由（１）について
　訂正前の請求項１には粘度について、「６０００〜５００００センチポイズ（Ｅ型粘度計、ｓｔローター、２５℃）」と記載されていたが、訂正により、「Ｅ型粘度計、ｓｔローターで測定可能な回転数における粘度が６０００〜５００００センチポイズ（２５℃）」とされ、これにより粘度は、「Ｅ型粘度計、ｓｔローター」の固有の８とおりの回転数、すなわち、０．５、１、２．５、５、１０、２０、５０、１００ｒｐｍのいずれかの回転数のうち、測定試料の粘度を測定可能な回転数で測定することにより求められるとされた。
　しかし、上記本件特許権者の主張（ii）に「回転数２．５ｒｐｍ、５ｒｐｍ、１０ｒｐｍでの測定値」とあるように、ある試料の粘度測定において測定可能な回転数は複数あり、本件発明のインキのような非ニュートン流体の場合、それぞれの回転数で測定される粘度は異なるので、６０００センチポイズまたは５００００センチポイズをまたいで粘度が測定されることが有り得る。
　そうしてみると、上記訂正された特許請求の範囲においても、依然として、本件発明のインキが所期の目的を達成するための臨界的な粘度を一義的に定めることができない。
　したがって、本件特許明細書の特許請求の範囲は、特許を受けようとする発明の構成に欠くことができない事項のみが記載されているとすることができない。
　
　なお、本件特許権者は、「本件の特許請求の範囲は、『Ｅ型粘度計、ｓｔローター、２５℃』という条件の元で、『最大の粘度値が６０００センチポイズに満たないインキ及び最小の粘度値が５００００センチポイズを超えるインキ』を範囲に含まないとするものであります。」と主張するが、特許請求の範囲及び発明の詳細な説明の記載を検討しても、そのようにしか解せないとされるものではなく、Ｅ型粘度計、ｓｔローター、２５℃という条件の元で、測定可能な回転数において測定される複数の粘度が、「いずれかが６０００〜５００００センチポイズの範囲にある」とも「いずれも６０００〜５００００センチポイズの範囲にある」とも解することができるので、本件特許権者の上記主張は採用できない。
　
（ｂ）理由（２）について
　上記したように、訂正により、測定試料の粘度が測定可能な回転数での測定によって求められると特定されたが、ある試料の粘度測定において測定可能な回転数は複数あり、それぞれの回転数で測定される粘度は異なるので、本件特許明細書の実施例１と比較例１、実施例３と比較例３において、測定の際の回転数が不明であるため、粘度をそのまま対比することができず、本件発明のインキにおける粘度「６０００センチポイズ」及び「５００００センチポイズ」の臨界的な意義を確認することができない。
　したがって、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、依然として、当業者が容易に実施をすることができる程度に、その発明の目的、構成及び効果が記載されているとすることができない。
　
　なお付言するならば、本件特許権者は、実施例１及び比較例１のインキでは、回転数２．５ｒｐｍ、５ｒｐｍ、１０ｒｐｍでの測定値の最大値を、実施例３及び比較例３のインキでは、回転数０．５ｒｐｍ、ｌｒｐｍでの測定値の最小値を記載したものと主張する。しかし、「Ｅ型粘度計、ｓｔローター」が、複数の回転数で測定可能であるとしても、測定可能な回転数で測定される複数の粘度を採用すること、さらには、粘度の最大値、最小値を採用することについて、本件特許明細書にはなんら記載されるものではない。
　また、実施例１及び比較例１のインキで、回転数２．５ｒｐｍ、５ｒｐｍ、１０ｒｐｍの測定値を採用しているのは、審尋に対する回答書の記載からすると、回答書の表の下限値を採用したことによると認められる。この下限値の設定は、添付の参考資料の「高度の正確な読みが必要であれば、読みは目盛の最初の１０％以上で行う」との記載を根拠とするものであるが、あくまで「高度の正確な読みが必要」であることを前提にするもので、本件発明が特に高度の正確さを要するものとは考えられないこと、さらには、本件特許権者の出願に係る甲第１号証（特開平６−２８７４９９号公報）において、「粘度が６０００〜１０００００センチポイズ（Ｅ型粘度計、ｓｔローター、１ｒｐｍ、２５℃）であるボールペン用水性白色顔料インキ」（特許請求の範囲）とあるように、６０００センチポイズ程度の粘度は回転数１ｒｐｍでも測定できることからすれば、実施例１及び比較例１で、「回転数２．５ｒｐｍ、５ｒｐｍ、１０ｒｐｍ」のみを採用していること自体妥当なこととすることはできない。
　
４．むすび
　以上のとおりであるから、本件発明に係る特許出願は、平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第３６条第４項、第５項及び第６項に規定する要件を満たしていない。
　したがって、本件発明についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認める。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年５月３１日（２００４．５．３１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
ボールペン用水性顔料インキ
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　酸化チタンと、樹脂粒子と、増粘性水溶性樹脂と、結合剤と、水とを少なくとも含み、
Ｅ型粘度計、ｓｔローターで測定可能な回転数における粘度が
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、インキ収容室に直接インキを充填する型のボールペンに用いる、酸化チタンと、樹脂粒子とを含むインキであって、特に黒画用紙のような目の粗い暗色紙への筆記を良好にしたボールペン用水性顔料インキに関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
従来、白色顔料を着色剤として用いたインキとしては、特開平４−２５８６７７号公報に記載されたインキがある。このインキは酸化チタンなどの隠蔽材と、樹脂エマルジョンなどの結合剤と水とより少なくともなり、粘度が数１０〜数１００センチポイズであって、修正液やマーキングペンに使用できる。
　上記インキは、着色剤として比重の大きな酸化チタンを使用しているために、短期間で酸化チタンが沈降してしまうので、使用前に撹拌して、沈降した酸化チタンを再分散してから使用するものである。
　【０００３】
　上記のインキに対し、使用前の撹拌による酸化チタンの再分散を不要とした水性白色顔料インキも提案されている。例えば、特開昭５９−２１７７７６号公報は、（Ａ）酸化チタン１００重量部当りケイ酸アルミニウム系顔料５〜１００重量部を配合した混合顔料と、（Ｂ）炭素−炭素二重結合を有する不飽和化合物モノマーと不飽和カルボン酸モノマーとの共重合体であって酸価３０〜５００を有するものとを、（Ａ）成分と（Ｂ）成分との重量比が２０：１ないし１：２になる割合で含有する水性分散液からなる水性顔料組成物を要旨とするものであるが、発明の詳細な説明の中に、ポリアクリル酸ソーダを使用して粘度を１００００センチポイズとしたインキが開示されている。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】
　上記、特開平４−２５８６７７号公報に記載されているようなインキをボールペンに使用した場合、使用前に撹拌して沈降した酸化チタンを再分散することが出来ないので筆記が不能になってしまう。特に、インキ粘度が数１０〜数１００センチポイズであると、酸化チタンの沈降物は再分散不可能なハードケーキ化し易いため実用化がほとんど不可能である。
　【０００５】
　また、特開昭５９−２１７７７６号公報に記載されているポリアクリル酸ソーダを使用して粘度を１００００センチポイズとしたインキであっても、ポリアクリル酸ソーダのような増粘剤を使用しただけでは酸化チタンの沈降を遅くすることは出来ても、防止することは出来ない。
　更に、このインキではインキ中の固形分（酸化チタン及びケイ酸アルミニウム系顔料などのように水に対して不溶解なもの）が低い（１２体積％）ため、黒画用紙の様な目の粗い暗色紙に筆記した場合、紙の中に顔料が浸透してしまい筆跡が薄くなってしまうという問題が発生する。
　【０００６】
　【課題を解決するための手段】
　本発明は、酸化チタンと、樹脂粒子と、増粘性水溶性樹脂と、結合剤と、水とを少なくとも含み、
Ｅ型粘度計、ｓｔローターで測定可能な回転数における粘度が
　【０００７】
　以下、詳細に説明する。
　酸化チタンは、着色剤または隠蔽材として使用するものであり、ルチル型、アナターゼ型などの各種の酸化チタンが使用できる。市販の酸化チタンとしては、タイトーンＳＲ−１、同Ｒ−６５０、同Ｒ−３Ｌ、同Ａ−１１０、同Ａ−１５０、同Ｒ−５Ｎ（以上、堺化学工業（株）製）、タイペークＲ−５８０、同Ｒ−９３０、同Ａ−１００、同Ａ−２２０、同ＣＲ−５８（以上、石原産業（株）製）、クロノスＫＲ−３１０、同ＫＲ−３８０、同ＫＲ−４８０、同ＫＡ−１０、同ＫＡ−２０、同ＫＡ−３０（以上、チタン工業（株）製）、タイピュアＲ−９００、同Ｒ−９３１（デュポン・ジャパン・リミテッド社製）、チタニックスＪＲ−３００、同ＪＲ−６００Ａ、同ＪＲ−８００、同ＪＲ−８０１（以上、テイカ（株）製）等が挙げられる。
　【０００８】
　樹脂粒子は、インキ中の固形分の平均比重を小さくし、酸化チタンの沈降を防止するとともに、酸化チタンの紙への浸透を防止するために使用するものであって、材質としてはポリエチレン、ポリプロピレン、塩化ビニル、ポリメタクリレート、ベンゾグアナミン、ナイロン等が挙げられ、形状としては球状のもの、異形のものや中空のものなどが挙げられる。また、染料などで着色したものも使用できる。
　市販の樹脂粒子としては、ＭＰ−１０００（ポリメチルメタクリレート、綜研化学（株）製）、エポスターＳ（メラミン・ホルムアルデヒド縮合物、日本触媒化学工業（株）製）ナイロンＳＰ（ナイロン、東レ（株）製）、塩化ビニル＃１２１（塩化ビニル、日本ゼオン（株）製）などが挙げられる。中空の樹脂粒子としては、ＭＨ５０５５（固形分３０％）（日本ゼオン（株）製）、ＳＸ８６３（Ａ）（固形分２０％）、ＳＸ８６４（Ｂ）（固形分４０％）、ＳＸ８６５（Ｂ）（固形分４８％）（以上、日本合成ゴム（株）製）、ローペイクＯＰ−６２（固形分４２．５％）、同ＯＰ−８４Ｊ（固形分３７．５％）、同ＯＰ−９１（固形分２７．５％）（以上、ローム・アンド・ハース・ジャパン（株）製）などが挙げられる。
　染料などで着色した樹脂粒子としては、ＳＷ−１１（レッド・オレンジ、色調、以下同じ）、ＳＷ−１２（グリーン）、ＳＷ−１３（レッド）、ＳＷ−１４（オレンジ）、ＳＷ−１５（レモン・イエロー）、ＳＷ−１６（オレンジ・イエロー）、ＳＷ−１７（ピンク）、ＳＷ−２７（ローズ）、ＳＷ−３７（ルビン）、ＳＷ−４７（バイオレット）、ＳＷ−１８（ブルー）（以上、シンロイヒ（株）製）、ＬＵＭＩＫＯＬ　ＮＫＷ−２１０１（レッドオレンジ）、同ＮＫＷ−２１０２（グリーン）、同ＮＫＷ−２１０３（レッド）、同ＮＫＷ−２１０４（オレンジ）、同ＮＫＷ−２１０８（ブルー）、同ＮＫＷ−２１１７（ピンク）、同ＮＫＷ−２１２７（ローズ）、同ＮＫＷ−２１３７（ルビン）、同ＮＫＷ−２１６７（バイオレット）（以上、不揮発分５１〜５４％）（以上、日本蛍光化学（株）製）などが挙げられる。
　上記、樹脂粒子は１種又は２種以上混合して使用可能である。
　【０００９】
　増粘性水溶性樹脂は、インキの粘度を調整するために使用するもので、少量の添加量で効果を発現するものである。具体的には、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンオキサイド、ポリアクリル酸塩、メチルビニルエーテル無水マレイン酸共重合体といった合成系（共）重合物や、ナトリウムカルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース等のセルロース系高分子や、グァーガム、キサンタンガム、ウエランガム、ラムザンガム、ローカストビーンガム等の天然系高分子の外、水添ヒマシ油、ポリカルボン酸アミド等のゲル化剤といったものが挙げられる。これらの増粘性水溶性樹脂は１種又は２種以上混合しても使用できる。
　その使用量は、本ボールペン用水性顔料インキが適切な粘度（６０００〜５００００センチポイズ）を示すように設定されるが、ボールペン用水性顔料インキ全量に対し０．１〜２．０重量％が好ましい。
　【００１０】
　結合材は、インキの塗膜を紙面に定着させるために使用するものである。具体的には、スチレン−アクリル酸共重合体のアルカリ金属塩、アミン塩、アンモニウム塩、α−メチルスチレン−アクリル酸共重合体のアルカリ金属塩、アミン塩、アンモニウム塩、スチレン−アクリル酸エステル−アクリル酸共重合体のアルカリ金属塩、アミン塩、アンモニウム塩の外、アクリル系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、スチレン−ブタジエン共重合物などの水不溶性樹脂などが挙げられる。尚、水不溶性樹脂は、当然、水性エマルジョンの形態で使用する。
　その使用量はボールペン用水性顔料インキ全量に対し３〜２０重量％が好ましい。
　【００１１】
　本発明のボールペン用水性顔料インキは、６０００〜５００００センチポイズであることが必要である。これはボールペン用インキとして書き易さに優れ、インキ吐出が良好であり、十分な筆跡濃度を保証するためである。インキ粘度が６０００センチポイズより低い場合、顔料の沈降分離が大きくなり、特に、上向きに放置された場合の筆跡濃度が極端に低くなり、５００００センチポイズより高い場合、インキの吐出性が低く、書き難くなる。
　【００１２】
　更に、インキ中の固形分比率は１５〜３０体積％であることが必要である。これは目の粗い黒画用紙のようなものに筆記した場合にでも、十分な筆跡濃度を保証するためである。固形分比率が１５体積％以下では、目の粗い黒画用紙のような浸透しやすい紙に筆記した場合、顔料が紙中に浸透し筆跡が薄くなってしまい、３０体積％以上では、インキがボールペンチップに目詰まりしやすく、筆記不能になり易い。
　本発明でいう固形分とは、酸化チタン及び樹脂粒子のような水に不溶解性物質を指し、後述する着色顔料や体質顔料を使用する場合には、これらも含まれる。但し、上記、水性エマルジョンの形態で使用する、アクリル系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、スチレン−ブタジエン共重合物などの水不溶性樹脂は含まない。
　固形分中において、酸化チタンは４０体積％以上が好ましい。
　なお、固形分比率は式１により算出するが、固形分の体積は、インキに使用した水不溶解性物質各々の和であり、水不溶解性物質各々の体積の値は、使用量（重量）を比重で割った値である。
　　固形分比率＝固形分の体積／インキの体積　　　　　　　　　　　（式１）
　【００１３】
　上記成分以外、筆記具用水性インキに用いられる種々の添加剤を適宜必要に応じて使用することもできる。例えば、インキの蒸発防止のためにエチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン等の水溶性有機溶剤及びソルビット、キシリット等の糖アルコールや、防腐剤や、筆記感を向上するためにポリエチレングリコール、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール等の潤滑剤や、無機顔料、有機顔料といった着色材や、体質顔料などが挙げられる。
　【００１４】
　本発明のボールペン用水性顔料インキを製造するに際しては、種々の方法が採用できるが、例えば上記各成分を配合し、これをボールミル、サンドグラインダー、スピードラインミル、三本ロールミル等の分散機により混合分散すれば容易に得られる。
　【００１５】
　【作用】
　水不溶解物が酸化チタンのみであるボールペン用インキは、酸化チタンの沈降を完全には防止することが困難であり、沈降によって生じる凝集体がボールペンのボールの回転により破壊されない強固なものになるため、インキに経時的に分離が発生したり、筆記不能となったりする。
　本発明のボールペン用水性顔料インキは、比重が酸化チタンの１／３〜１／５の樹脂粒子を併用することにより、インキ中の固形分の全体の比重が下がり、酸化チタンの沈降の抑制効果が大きく、また、樹脂粒子が酸化チタンと共に沈降することにより凝集体の中に取り込まれ、強固な凝集体の生成を防止する。
　しかも、本発明のボールペン用水性顔料インキは、粘度が６０００〜５００００センチポイズであるので、顔料が紙中に浸透しにくく、更に、固形分比率を１５〜３０体積％としたので、たとえ紙中に固形分が少量浸透しても筆跡濃度の低下は少ない。その為、黒画用紙のような目の粗い暗色紙に筆記しても鮮明な筆跡が得られる。
　【００１６】
　【実施例】
実施例１
　　タイピュアＲ９００（酸化チタン）　　　　　　　　　　　　１００重量部
　　ＭＰ−１０００（樹脂粒子）　　　　　　　　　　　　　　　　３０重量部
　　ジャガーＨＰ６０（ガーガム誘導体、三晶（株）製）の３重量％水溶液
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２５重量部
　　ジョンクリルＪ６１Ｊ（スチレン−アクリル共重合体アンモニウム塩、固形分３０．６％、ジョンソンポリマー（株）製）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　エチレングリコール　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　グリセリン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ＴＬ１０（非イオン系界面活性剤、日光ケミカルズ（株）製）　　２重量部
　　水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１６０重量部
　上記各成分中、ジャガーＨＰ６０の３重量％水溶液以外の各成分を混合し、ボールミルで２４時間分散処理を行った後、ジャガーＨＰ６０の３重量％水溶液を加えて１時間撹拌を行い、粘度８０００センチポイズ、固形分１６．６体積％（酸化チタン９．０体積％、樹脂粒子７．６体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００１７】
実施例２
　　クロノスＫＲ３８０（酸化チタン）　　　　　　　　　　　　１００重量部
　　ＬＵＭＩＫＯＬ　ＮＫＷ２１０８（樹脂粒子、固形分５３重量％）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４０重量部
　　ケルザンＡＲ（キサンタンガム）の６重量％水溶液　　　　　　２５重量部
　　ジョンクリルＪ６１Ｊ（スチレンーアクリル共重合体アンモニウム塩）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２０重量部
　　エチレングリコール　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　グリセリン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ＴＬ１０（非イオン系界面活性剤）　　　　　　　　　　　　　　３重量部
　　水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１３２重量部
　上記各成分中、ＬＵＭＩＫＯＬ　ＮＫＷ２１０８、ケルザンＡＲの６重量％水溶液以外の各成分を混合し、ボールミルで２４時間分散処理を行った後、ＬＵＭＩＫＯＬ　ＮＫＷ２１０８、ケルザンＡＲの６重量％水溶液を加えて１時間撹拌を行い、粘度２００００センチポイズ、固形分１５．７体積％（酸化チタン９．３体積％、樹脂粒子６．４体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００１８】
実施例３
　　タイピュアＲ９００（酸化チタン）　　　　　　　　　　　　１００重量部
　　ＭＰ−１０００（樹脂粒子）　　　　　　　　　　　　　　　　　８重量部
　　ケルザンＡＲ（キサンタンガム）の６重量％水溶液　　　　　　４５重量部
　　ジョンクリルＪ７１１（アクリル系エマルジョン、固形分４２％、ジョンソンポリマー（株）製）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１４重量部
　　ＰＯ２０（糖アルコール、固形分７５％　東和化成工業（株〉製））
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ＴＬ１０（非イオン系界面活性剤、前述）　　　　　　　　　　　２重量部
　　水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　８１重量部
　上記各成分中、ケルザンＡＲの６重量％水溶液以外の各成分を混合し、ボールミルで２４時間分散処理を行った後、ケルザンＡＲの６重量％水溶液を加えて１時間撹拌を行い、粘度４００００センチポイズ、固形分１６．５体積％（酸化チタン１３．２体積％、樹脂粒子３．０体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００１９】
実施例４
　　タイピュアＲ９３１（酸化チタン）　　　　　　　　　　　　　８５重量部
　　エポスターＳ（樹脂粒子）　　　　　　　　　　　　　　　　　４６重量部
　　ケルザンＴ（キサンタンガム、三晶（株）製）の３重量％水溶液
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ジョンクリルＪ７１１（前述）　　　　　　　　　　　　　　　１４重量部
　　エチレングリコール　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　グリセリン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ＰＯ２０（糖アルコール、前述）　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ＴＬ１０（非イオン系界面活性剤、前述）　　　　　　　　　　　２重量部
　　水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１６７重量部
　上記各成分中、ケルザンＴの３重量％水溶液以外の各成分を混合し、ボールミルで２４時間分散処理を行った後、ケルザンＴの３重量％水溶液を加えて１時間撹拌を行い、粘度８０００センチポイズ、固形分１９．３体積％（酸化チタン８．７体積％、樹脂粒子１０．６体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００２０】
実施例５
　　タイピュアＲ９００（酸化チタン）　　　　　　　　　　　　１００重量部
　　ＬＵＭＩＫＯＬ　ＮＫＷ２１０８（樹脂粒子、固形分５３％）　４０重量部
　　ケルザンＡＲ（キサンタンガム）の６重量％水溶液　　　　　　２２重量部
　　ジョンクリルＪ７１１（アクリル系エマルジョン、前述）　　　１４重量部
　　エチレングリコール　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　グリセリン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ＰＯ２０（糖アルコール、前述）　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ＴＬ１０（非イオン系界面活性剤、前述）　　　　　　　　　　　２重量部
　　水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　７０重量部
　上記各成分中、ＬＵＭＩＫＯＬ　ＮＫＷ２１０８、ケルザンＡＲ以外の各成分を混合し、ボールミルで２４時間分散処理を行った後、ＬＵＭＩＫＯＬ　ＮＫＷ２１０８、ケルザンＡＲを加えて１時間撹拌を行い、粘度２００００センチポイズ、固形分２０．７体積％（酸化チタン１２．３体積％、樹脂粒子８．４体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００２１】
実施例６
　　タイピュアＲ９００（酸化チタン）　　　　　　　　　　　　１００重量部
　　ＳＸ８６３（Ｐ）（樹脂粒子、固形分２０％、日本合成ゴム（株）製）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２７重量部
　　ジャガーＨＰ６０（ガーガム誘導体）の３重量％水溶液　　　　１５重量部
　　ジョンクリルＪ６１Ｊ（アクリルースチレン共重合体アンモニウム塩、固形分３０．６％、前述）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２０重量部
　　エチレングリコール　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　グリセリン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ＰＯ２０（糖アルコール、前述）　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ＴＬ１０（非イオン系界面活性剤、前述）　　　　　　　　　　　２重量部
　　水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　８６重量部
　上記各成分中、ジャガーＨＰ６０の３重量％水溶液以外の各成分を混合し、ボールミルで２４時間分散処理を行った後、ジャガーＨＰ６０の３重量％水溶液を加えて１時間撹拌を行い、粘度１００００センチポイズ、固形分２８．１体積％（酸化チタン１１．４体積％、樹脂粒子１６．９体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００２２】
実施例７
　　タイピュアＲ９００（酸化チタン）　　　　　　　　　　　　１００重量部
　　ＳＸ８６３（Ｐ）（中空樹脂粒子、固形分２０％）　　　　　　１２重量部
　　ケルザンＡＲ（キサンタンガム）の６重量％水溶液　　　　　　１５重量部
　　ジョンクリルＪ６１Ｊ（アタリルースチレン共重合体アンモニウム塩、固形分３０．６％、前述）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２０重量部
　　ＰＯ２０（糖アルコール、前述）　　　　　　　　　　　　　　１０重量部
　　ＴＬ１０（非イオン系界面活性剤、前述）　　　　　　　　　　　２重量部
　　水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　５０重量部
　上記各成分中、ケルザンＡＲの６重量％水溶液以外の各成分を混合し、ボールミルで２４時間分散処理を行った後、ケルザンＡＲの６重量％水溶液を加えて１時間撹拌を行い、粘度１００００センチポイズ、固形分２９．１体積％（酸化チタン１７．５体積％、樹脂粒子１１．６体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００２３】
比較例１
　実施例１においてジャガーＨＰ６０の３重量％水溶液を２０重量部にし、水を１５５重量部にした他は実施例１と同様になして、粘度４５００センチポイズ、固形分１６．６体積％（酸化チタン９．０体積％、樹脂粒子７．６体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００２４】
　比較例２
　実施例２においてケルザンＡＲ６％水溶液を３０重量部にし、水を１７０重量部にした他は実施例２と同様になして、粘度２００００センチポイズ、固形分１３．５体積％（酸化チタン８．０体積％、樹脂粒子５．５体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００２５】
比較例３
　実施例３においてケルザンＡＲの６重量％水溶液を５０重量部、水を８６重量部にした他は実施例３と同様になして、粘度５４０００センチポイズ、固形分１６．２重量％（酸化チタン１３．２体積％、樹脂粒子３．０体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００２６】
比較例４
　実施例６において、水を５６重量部にした他は実施例１と同様になして粘度１３０００センチポイズ固形分３３．１重量％（酸化チタン１３．３体積％、樹脂粒子１９．８体積％）のボールペン用顔料インキを得た。
　【００２７】
比較例５
　実施例２においてＬＵＭＩＫＯＬ　ＮＫＷ２１０８を除き、ＫＲ３８０（酸化チタン）を１６８重量部、水を１５０重量部にした他は実施例２と同様なして粘度２００００センチポイズ、固形分１５．７体積％のボールペン用顔料インキを得た。
　【００２８】
　実施例１〜７及び比較例１〜５で得られたボールペン用顔料インキを、直径０．８ｍｍのボール（材質：超硬）を用いたボールペンチップをポリプロピレン製筒体の一端に嵌め込んだボールペンの筒体に充填し、筒体のもう一端にインキ逆流防止体を充填してボールペンを作製した。まず、このボールペンで黒画用紙（リンテック（株）、ニューカラー　カラーＮｏ．４１８）に手書きで筆記し、筆記線の鮮明さを観た。次に、このボールペンを上向き及び下向きの状態で５０℃、湿度３０％の条件下で４週間放置し、上向き放置のボールペンでは筆記性を、下向き放置のボールペンでは上澄みの有無を評価した。
　【００２９】
　筆記線の鮮明さ
　　◎：白い紙に筆記したときと同様の鮮明さ
　　○：筆跡が若干黒ずむ
　　△：筆跡がかなり黒ずむ
　【００３０】
　筆記性評価
　螺旋筆記型筆記試験機にて１００ｍ筆記に要したインキの体積を測定した。
　筆記速度：５ｃｍ／ｓｅｃ
　筆記荷重：１００ｇ
　測定単位：ｃｃ／１００ｍ
　【００３１】
　上澄み有無評価
　ボールペンの筒体を目視判定し、インキ逆流防止体の下（インキの部分）の上澄みの有無を観察した。
　結果を表１に示す。
　【００３２】
　【表１】
　【００３３】
　比較例は、酸化チタンの沈降が発生したため、筆記性の評価において、初めは透明なインキ（上澄み）が吐出した。
　【００３４】
　【発明の効果】
　以上、詳細に説明したように、本発明によるボールペン用顔料インキは、目の粗い黒画用紙に筆記しても筆記線が鮮明で、長期間保管した後においてもインキの吐出が良好であり、顔料の経時的分離もなく良好なものである。