(57)【要約】  本発明は、ＪＡＫ及びＳＹＫを阻害し、自己免疫疾患及び炎症性疾患の治療に有用である式Ｉ2014530172.tif 001652（ここで、変数はここに記載された通りに定義される）の新規なピロロピラジン誘導体の使用に関する。
2014530172.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式Ｉ
2014530172.tif 001649
［上式中、
ＲはＨであり；
Ｒ'は、低級アルコキシ又は
2014530172.tif 001650
であり；
又はＲ及びＲ'は一緒になって-ＣＮで置換されていてもよいヘテロシクロアルキルを形成し；
Ｒ１は、Ｈ又はＲ１ａであり；
Ｒ１ａは、低級アルキル、シクロアルキル、低級アルコキシ、ヒドロキシ低級アルキル、又は低級ハロアルキルであり；
Ｒ１'は、Ｈ又は低級アルキルであり；
又はＲ１ａ及びＲ１'は一緒になって、一又は複数のＲ１"で置換されていてもよい、ヘテロシクロアルキル、シクロアルキル、インダン-１-イル、フェニル、又はヘテロアリールを形成し；
各Ｒ１"は独立して、ヒドロキシ、アミノ、オキソ、低級アルキル、-Ｃ(=Ｏ)ＮＨ２、-ＣＮ、低級ハロアルキル、ベンジル、シアノ低級アルキル、又は-ＮＨＣ(=Ｏ)ＯＣ(ＣＨ３)３であり；
Ｒ２は、Ｈ、ヒドロキシ、-ＣＮ、-Ｃ(=Ｏ)ＮＨ２、-Ｃ(=Ｏ)ＯＨ、-Ｃ(=Ｏ)ＯＣ(ＣＨ３)３、Ｒ２ａ、又はＲ２ｂであり；
Ｒ２ａは、一又は複数のＲ２ａ'で置換されていてもよい、低級アルキル、フェニル、フェニル低級アルキル、シクロアルキル、ヘテロアリール、ヘテロシクロアルキル、ヘテロシクロアルキル低級アルキル、ヘテロアリール低級アルキル、フェニル低級アルコキシ、低級アルコキシであり；
各Ｒ２ａ'は、独立して、ヒドロキシ、-ＣＮ、アミノ、低級アルキルスルホニルアミノ、低級アルコキシ、ハロ、低級アルキル、シアノ低級アルキル、低級ハロアルキル、低級アルキルスルホニル、オキソ、ハロ低級アルコキシ、シクロアルキル、-Ｃ(=Ｏ)ＯＣＨ３であり；
Ｒ２ｂは-Ｃ(=Ｏ)Ｒ３又は-ＣＨ2Ｃ(=Ｏ)Ｒ３であり；
Ｒ３は一又は複数のＲ３'で置換されていてもよいヘテロシクロアルキルであり；
各Ｒ３'は独立して、-ＣＮ、ハロ、低級アルキル、又は低級アルキルスルホニルであり；
Ｑは、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよい、５,６-二環式ヘテロアリール環系、６,６-二環式ヘテロアリール環系、５,５-二環式ヘテロアリール環系、６,５-二環式ヘテロアリール環系、又は５,７-二環式ヘテロアリール環系であり；
各Ｑａは独立して、ハロ、-ＣＮ、ヒドロキシ、又は-(ＣＨ２)ｎＣ(=Ｏ)Ｑａ'であり；
各Ｑａ'は独立してヒドロキシ、アミノ、又はヘテロシクロアルキルであり；ここでヘテロシクロアルキルは一又は複数のＱａ"によって置換されていてもよく；
各Ｑａ"は独立して低級アルキル又は低級ハロアルキルであり；
ｎは、１、２、又は３であり；
各Ｑｂは、独立して、一又は複数のＱｂ'で置換されていてもよい、低級アルキル、シクロアルキル、低級アルコキシ、フェノキシ、低級アルキルスルホニル、ヘテロシクロアルキル、ヘテロシクロアルキル低級アルキル、又はヘテロアリール低級アルキルであり；
各Ｑｂ'は、独立して、ヒドロキシ、ハロ、-ＣＮ、アミノ、ヘテロシクロアルキル、低級アルキル、ベンジル、又は低級アルキルスルホニルである］
の化合物又はその薬学的に許容される塩。
【請求項２】
ＲがＨであり、Ｒ'が
2014530172.tif 001651
である、請求項１に記載の化合物。
【請求項３】
Ｒ１'が、Ｈ又は低級アルキルである、請求項１又は２の何れか一項に記載の化合物。
【請求項４】
Ｒ１が低級アルキルである、請求項１から３の何れか一項に記載の化合物。
【請求項５】
Ｒ１及びＲ１'の双方がＨである、請求項１から３の何れか一項に記載の化合物。
【請求項６】
Ｒ２が、-Ｃ(=Ｏ)Ｒ３である請求項１から４の何れか一項に記載の化合物。
【請求項７】
Ｒ２が、一又は複数のＲ２ａ'で置換されていてもよい低級アルキルである請求項１から４の何れか一項に記載の化合物。
【請求項８】
Ｑが、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよい５,６-二環式ヘテロアリール環系である請求項１から７の何れか一項に記載の化合物。
【請求項９】
Ｑが、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよいインダゾール-３-イルである請求項１に記載の化合物。
【請求項１０】
Ｑａがハロ又は低級アルキルである請求項１から９の何れか一項に記載の化合物。
【請求項１１】
Ｑｂ が低級アルキルである請求項１、９又は１０の何れか一項に記載の化合物。
【請求項１２】
Ｒ１ａ及びＲ１'が一緒になって、一又は複数のＲ１"で置換されていてもよいヘテロシクロアルキル又はヘテロシクロアルキルを形成する、請求項１、９から１１の何れか一項に記載の化合物。
【請求項１３】
Ｒ１"がアミノ又は-ＣＮである請求項１、９から１２の何れか一項に記載の化合物。
【請求項１４】
Ｒ２が低級アルキルである請求項１、９から１３の何れか一項に記載の化合物。
【請求項１５】
表Ｉに列挙された化合物から選択される化合物。
【請求項１６】
請求項１から１５の何れか一項に記載の化合物の治療的有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、炎症性又は自己免疫症状を治療する方法。
【請求項１７】
化学療法又は抗増殖剤、抗炎症剤、免疫調節又は免疫抑制剤、神経栄養因子、心臓血管疾患治療剤、糖尿病治療剤、又は免疫不全障害治療剤から選択される追加の治療剤を投与することを更に含む、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
請求項１から１５の何れか一項に記載の化合物の治療的有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、関節リウマチを治療する方法。
【請求項１９】
請求項１から１５の何れか一項に記載の化合物の治療的有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、喘息を治療する方法。
【請求項２０】
請求項１から１５の何れか一項に記載の化合物の治療的有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、狼瘡、多発性硬化症、関節リウマチ、乾癬、Ｉ型糖尿病、臓器移植、異種移植からの合併症、糖尿病、癌、喘息、アトピー性皮膚炎、自己免疫性甲状腺疾患、潰瘍性大腸炎、クローン病、アルツハイマー病及び白血病を含む、免疫障害を治療する方法。
【請求項２１】
少なくとも一種の薬学的に許容される担体、賦形剤又は希釈剤と混合して、請求項１から１５の何れか一項に記載の化合物を含有する薬学的組成物。
【請求項２２】
化学療法又は抗増殖剤、抗炎症剤、免疫調節又は免疫抑制剤、神経栄養因子、心臓血管疾患治療剤、糖尿病治療剤、又は免疫不全障害治療剤から選択される追加の治療剤を更に含む、請求項２１に記載の薬学的組成物。
【請求項２３】
炎症性又は自己免疫症状の治療のための医薬の調製における請求項１から１５の何れか一項に記載の化合物の使用。
【請求項２４】
関節炎又は喘息の治療のための医薬の調製における請求項１から１５の何れか一項に記載の化合物の使用。
【請求項２５】
関節炎又は喘息の治療に使用される請求項１から１５の何れか一項に記載の化合物の使用。
【請求項２６】
明細書に記載された化合物、方法、組成物、又は使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＪＡＫ及びＳＹＫ阻害剤であり、選択的にＪＡＫ３を阻害し、自己免疫及び炎症性疾患の治療に有用である新規なピロロピラジン誘導体の使用に関する。本出願は、２０１１年５月１８日出願の米国出願第１３／１１００６２号、２０１１年５月１８日出願の第１３／１１００５号、３月４日出願の第１３／０４０３１０号、２０１１年３月３日出願の第１３／０３９４３３号、２００９年２月２０日出願の第１２／３７８８３７号、２００９年２月２０日出願の第１２／３７８８６９号、２００９年２月２０日出願の第１２／３７８９７１号、２００９年２月２０日出願の第１２／３７８９７７号、及び２００９年２月２０日出願の第１２／３７８９７８号に関連し、それらの開示を出典明示によりここに援用する。
【０００２】
このＪＡＫ（ヤヌスキナーゼ）は、ＪＡＫ１、ＪＡＫ２、ＪＡＫ３及びＴＹＫ２を含む細胞質タンパク質チロシンキナーゼのファミリーである。ＪＡＫの各々は、分離したサイトカイン受容体の細胞質内部分に優先的に結合する（Annu. Rev. Immunol. 16 (1998), pp. 293-322）。
【０００３】
ＪＡＫ／ＳＴＡＴシグナル伝達は、例えば、アレルギー、喘息、自己免疫疾患、例えば、移植（同種移植）拒絶、関節リウマチ、筋萎縮性側索硬化症及び多発性硬化症、並びに固形及び血液系悪性腫瘍、例えば白血病及びリンパ腫などの多くの異常な免疫応答の媒介に関与している。
【０００４】
動物研究は、ＪＡＫ３がＢ及びＴリンパ球の成熟に重要な役割を果たすばかりでなく、ＪＡＫ３はＴ細胞機能を維持するために構成的に必要とされることを示唆している。この新規な機構を介しての免疫活性の調節は、例えば、移植片拒絶及び自己免疫疾患などのＴ細胞増殖性障害の治療に有用であることを証明しうる。
【０００５】
ＪＡＫ３阻害剤は、臓器移植、異種移植、狼瘡、多発性硬化症、関節リウマチ、乾癬、Ｉ型糖尿病及び糖尿病合併症、癌、喘息、アトピー性皮膚炎、自己免疫性甲状腺疾患、潰瘍性大腸炎、クローン病、アルツハイマー病、白血病及び免疫抑制が望ましいであろう他の適応症のための免疫抑制剤として有用な治療剤である。
【０００６】
ＳＹＫ（脾臓チロシンキナーゼ）は、ＢＣＲシグナル伝達を介したＢ細胞活性化に必須である非受容体型チロシンキナーゼである。ＳＹＫは、リン酸化ＢＣＲに結合すると活性化し、よってＢＣＲ活性化に続く早期のシグナル伝達事象を開始する。ＳＹＫの欠損マウスはＢ細胞の発達において初期のブロックを示す（Cheng等 Nature 378:303, 1995；Turner等 Nature 378:298, 1995）。従って、細胞におけるＳＹＫ酵素活性の阻害が、自己抗体産生に対するその効果を介して自己免疫疾患の治療として提案される。
【０００７】
ＳＹＫは、喘息を含むアレルギー性障害に関与している（Wong等 Expert Opin Investig Drugs 13:743, 2004に概説）。従って、ＳＹＫの小分子阻害剤は、喘息を含むアレルギー誘発炎症性疾患の治療に有用であろう。
【０００８】
ＪＡＫ及び／又はＳＹＫ経路の調節を伴う治療に恩恵があると考えられる多くの症状に鑑みると、ＪＡＫ及び／又はＳＹＫ経路を調節する新規化合物及びこれら化合物を使用する方法が広範囲の患者に対して実質的な治療上の利益をもたらすはずであることは直ちに明らかである。ここに提供されるものは、ＪＡＫ及び／又はＳＹＫ経路のターゲティング又はＪＡＫ又はＳＹＫキナーゼ、特にＪＡＫ３の阻害が、自己免疫疾患及び炎症性疾患の治療に対して治療的に有用である症状の治療に使用される新規なピロロピラジン誘導体である。
【０００９】
ここに提供される新規なピロロピラジン誘導体は、ＪＡＫ３及び／又はＳＹＫ経路を選択的に阻害し、自己免疫疾患及び炎症性疾患の治療に有用である。例えば、本発明の化合物は、ＪＡＫ３及びＳＹＫを阻害し得る。更に、本発明の化合物はＪＡＫ３及びＪＡＫ２を阻害し得、好ましい化合物はＪＡＫキナーゼのＪＡＫ３に選択的であり、自己免疫疾患及び炎症性疾患の治療に有用な新規ピロロピラジン誘導体である。同様に、本発明の化合物はＪＡＫ３及びＪＡＫ１を阻害し得、好ましい化合物はＪＡＫキナーゼのＪＡＫ３に選択的であり、自己免疫疾患及び炎症性疾患の治療に有用な新規ピロロピラジン誘導体である。特に、変数Ｑで表される式Ｉの化合物のピロロピラジンコアの二環式ヘテロアリール側鎖は、ＪＡＫキナーゼのＪＡＫ３、及び／又はＳＹＫに対して、これらの分子の選択制を予想外に増加させる。ピロロピラジンコアの同じ位置にアミド側鎖以外の側鎖を有するピロロピラジン化合物に対して式Ｉの化合物を予想外に強力にするピロロピラジンコアのアミド結合側鎖（-Ｃ(=Ｏ)ＮＲＲ'）と組み合わせて、式Ｉの化合物は、ＪＡＫキナーゼのＪＡＫ３、及び／又はＳＹＫに対して予想外に強力でありかつ選択的でもある。
【００１０】
本出願は、式Ｉ
2014530172.tif 000003
［上式中、
ＲはＨであり；
Ｒ'は、低級アルコキシ又は
2014530172.tif 000004
であり；
又はＲ及びＲ'は一緒になって-ＣＮで置換されていてもよいヘテロシクロアルキルを形成し；
Ｒ１は、Ｈ又はＲ１ａであり；
Ｒ１ａは、低級アルキル、シクロアルキル、低級アルコキシ、ヒドロキシ低級アルキル、又は低級ハロアルキルであり；
Ｒ１'は、Ｈ又は低級アルキルであり；
又はＲ１ａ及びＲ１'は一緒になって、一又は複数のＲ１"で置換されていてもよい、ヘテロシクロアルキル、シクロアルキル、インダン-１-イル、フェニル、又はヘテロアリールを形成し；
各Ｒ１"は独立して、ヒドロキシ、アミノ、オキソ、低級アルキル、-Ｃ(=Ｏ)ＮＨ２、-ＣＮ、低級ハロアルキル、ベンジル、シアノ低級アルキル、又は-ＮＨＣ(=Ｏ)ＯＣ(ＣＨ３)３であり；
Ｒ２は、Ｈ、ヒドロキシ、-ＣＮ、-Ｃ(=Ｏ)ＮＨ２、-Ｃ(=Ｏ)ＯＨ、-Ｃ(=Ｏ)ＯＣ(ＣＨ３)３、Ｒ２ａ、又はＲ２ｂであり；
Ｒ２ａは、一又は複数のＲ２ａ'で置換されていてもよい、低級アルキル、フェニル、フェニル低級アルキル、シクロアルキル、ヘテロアリール、ヘテロシクロアルキル、ヘテロシクロアルキル低級アルキル、ヘテロアリール低級アルキル、フェニル低級アルコキシ、低級アルコキシであり；
各Ｒ２ａ'は、独立して、ヒドロキシ、-ＣＮ、アミノ、低級アルキルスルホニルアミノ、低級アルコキシ、ハロ、低級アルキル、シアノ低級アルキル、低級ハロアルキル、低級アルキルスルホニル、オキソ、ハロ低級アルコキシ、シクロアルキル、-Ｃ(=Ｏ)ＯＣＨ３であり；
Ｒ２ｂは-Ｃ(=Ｏ)Ｒ３又は-ＣＨ２Ｃ(=Ｏ)Ｒ３であり；
Ｒ３は一又は複数のＲ３'で置換されていてもよいヘテロシクロアルキルであり；
各Ｒ３'は独立して、-ＣＮ、ハロ、低級アルキル、又は低級アルキルスルホニルであり；
Ｑは、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよい、５,６-二環式ヘテロアリール環系、６,６-二環式ヘテロアリール環系、５,５-二環式ヘテロアリール環系、６,５-二環式ヘテロアリール環系、又は５,７-二環式ヘテロアリール環系であり；
各Ｑａは独立して、ハロ、-ＣＮ、ヒドロキシ、又は-(ＣＨ２)ｎＣ(=Ｏ)Ｑａ'であり；
各Ｑａ'は独立してヒドロキシ、アミノ、又はヘテロシクロアルキルであり；ここでヘテロシクロアルキルは一又は複数のＱａ"によって置換されていてもよく；
各Ｑａ"は独立して低級アルキル又は低級ハロアルキルであり；
ｎは、１、２、又は３であり；
各Ｑｂは、独立して、一又は複数のＱｂ'で置換されていてもよい、低級アルキル、シクロアルキル、低級アルコキシ、フェノキシ、低級アルキルスルホニル、ヘテロシクロアルキル、ヘテロシクロアルキル低級アルキル、又はヘテロアリール低級アルキルであり；
各Ｑｂは、独立して、ヒドロキシ、ハロ、-ＣＮ、アミノ、ヘテロシクロアルキル、低級アルキル、ベンジル、又は低級アルキルスルホニルである］
の化合物又はその薬学的に許容される塩を提供する。
【００１１】
定義
ここで使用される「ａ」又は「ａｎ」実体との語句は、その実体の一又は複数を指す；例えば、化合物は、一又は複数の化合物又は少なくとも一の化合物を指す。而して、「ａ」（又は「ａｎ」）、「一又は複数」、及び「少なくとも一」との用語はここでは互換的に使用することができる。
【００１２】
本明細書において使用される場合、請求項の移行句においてであれ要旨においてであれ、「含む（comprise(s)）」及び「含む（comprising）」との用語はオープンエンドの意味を有していると解釈されなければならない。すなわち、該用語は、「少なくとも有する」又は「少なくとも含む」との語句と同義的に解釈されなければならない。方法の文脈で使用される場合、「含む」との用語は、その方法が少なくとも記載された工程を含むが、更なる工程を含んでもよいことを意味する。化合物又は組成物の文脈で使用される場合、「含む」との用語は、化合物又は組成物が、記載された特徴又は成分を少なくとも含むが、更なる特徴又は成分もまた含んでもよいことを意味する。
【００１３】
ここで使用される場合、特に断らない限り、単語「又は」は、「及び／又は」の「包括的な」意味ではなく、「何れか／又は」の「排他的な」意味で使用される。
「独立して」との用語は、ある変数が、何れか一つの場合に、同じ化合物内に同じ又は異なる定義を有する変数があるなしにかかわらず適用されることを示すためにここでは使用される。従って、Ｒ"が２回現れ、「独立して炭素又は窒素」のように定義されている化合物においては、両方のＲ"が炭素であり得、両方のＲ"が窒素であり得、あるいは一方のＲ"が炭素で他方が窒素であり得る。
【００１４】
任意の変数（例えば、Ｘ、Ｘ’、又はＱ）が、本発明において用いられ又は請求される化合物を示し記述する任意の部分又は式に１回より多く出現する場合、各出現におけるその定義は、他の各出現におけるその定義とは無関係である。また、置換基及び／又は変数の組合わせは、そのような化合物が安定な化合物を生じる場合のみ許容される。
【００１５】
結合の端部の記号「＊」又は結合を貫いて引かれた「――――」は、各々、官能基又は他の化学部分が、それが一部分である分子の残りに結合する点を意味する。従って、例えば、
2014530172.tif 000005
である。
【００１６】
環系の中へ引かれた結合は（明確な頂点に接続された場合とは異なり）、結合が適切な環原子の何れにも結合してもよいことを示している。
【００１７】
ここで使用される「任意成分の（optional）」又は「場合により（〜してもよい）（optionally）」との用語は、続いて記載される事象又は状況が、起こってもよいが起こる必要はないことを意味し、その記載は、事象又は状況が起こる場合とそれが起こらない場合とを含んでいることを意味する。例えば、「置換されていてもよい」は、置換されていてもよい部分に、水素又は置換基を含めることができることを意味する。
【００１８】
ここで使用される「一緒になって二環式環系を形成する」との語句は合わさって二環式環系を形成することを意味し、各環は４−７個の炭素原子、又は４−７個の炭素及びヘテロ原子の何れかで構成されてもよく、また飽和もしくは不飽和でもよい。
【００１９】
「約」なる用語は、およそ、〜の辺り、大体、又は、〜前後を意味するためにここでは使用される。「約」なる用語が、ある数値範囲と共に使用されている場合、記載された数値の上下にその境界を拡張することにより、その範囲を修正している。一般に、「約」なる用語は、２０％の分散で、述べられた値の上下に数値を修正するためにここでは使用される。
【００２０】
ここに記載される定義は、「ヘテロアルキルアリール」、「ハロアルキルヘテロアリール」、「アリールアルキルヘテロシクリル」、「アルキルカルボニル」、「アルコキシアルキル」、「シクロアルキルアルキル」等の化学的に関連した組み合わせを形成するように付加してもよい。「アルキル」なる用語が「フェニルアルキル」又は「ヒドロキシアルキル」におけるように、他の用語の後に接尾辞として使用される場合、これは、他の特定して名前が付けられた基から選択される１個から２個の置換基によって置換される、上で定義されたようなアルキル基を意味するものである。従って、例えば、「フェニルアルキル」は、１個から２個のフェニル置換基を有するアルキル基を意味し、よってベンジル、フェニルエチル及びビフェニルを含む。「アルキルアミノアルキル」は、１個から２個のアルキルアミノ置換基を有するアルキル基である。「ヒドロキシアルキル」は、２-ヒドロキシエチル、２-ヒドロキシプロピル、１-(ヒドロキシメチル)-２-メチルプロピル、２-ヒドロキシブチル、２,３-ジヒドロキシブチル、２-(ヒドロキシメチル)、３-ヒドロキシプロピル等を含む。従って、ここで使用される場合、「ヒドロキシアルキル」なる用語は、以下に定義されるヘテロアルキル基のサブセットを定義するために使用される。-(アル)アルキルなる用語は、非置換アルキル又はアラルキル基の何れかを指す。(ヘテロ)アリール又は(ヘタ)アリールなる用語はアリール又はヘテロアリール基の何れかを指す。
【００２１】
式Ｉの化合物は互変異性を示しうる。互変異性化合物は、二以上の相互変換可能な種として存在しうる。プロトン互変異性体は、二原子間の共有結合水素原子の移動から生じる。互変異性体は、一般に平衡状態で存在し、個々の互変異性体を分離する試みは、通常は化学的及び物理的特性が化合物の混合物と一致する混合物を生じせしめる。平衡の位置は、分子内の化学的特徴に依存する。例えば、アセトアルデヒドのような、多くの脂肪族アルデヒド及びケトンでは、ケト型が優勢である一方、フェノールでは、エノール型が優勢である。一般的なプロトン互変異性体は、ケト／エノール(-Ｃ(＝Ｏ)-ＣＨ-←→-Ｃ(-ＯＨ)＝ＣＨ-)、アミド／イミド酸(-Ｃ(＝Ｏ)-ＮＨ-←→-Ｃ(-ＯＨ)=Ｎ-)及びアミジン(-Ｃ(＝ＮＲ)-ＮＨ-←→-Ｃ(-ＮＨＲ)=Ｎ-)互変異性体を含む。後者の２種は、ヘテロアリール及び複素環において特に一般的であり、本発明は化合物の全ての互変異性体を包含する。
【００２２】
ここで使用される技術的及び科学的用語は、別段の定義がない限りは、本発明が関係する当業者によって一般的に理解される意味を有する。当業者に既知の様々な方法論及び材料がここで参照される。薬理学の一般原理を記載している標準的な参考文献は、Goodman及び GilmanのThe Pharmacological Basis of Therapeutics, 10版, McGraw Hill Companies Inc., New York (2001)を含む。当業者に知られている任意の適切な材料及び／又は方法を、本発明を実施する際に利用することができる。しかしながら、好ましい材料及び方法が記載される。特に断らない限り、以下の説明及び実施例で参照される材料、試薬等は商業的供給源から入手可能である。
【００２３】
ここで使用される「アシル」との用語は、Ｒが水素又はここで定義された低級アルキルである式-Ｃ(=Ｏ)Ｒの基を意味する。ここで使用される「アルキルカルボニル」との用語は、Ｒがここで定義されたアルキルである式Ｃ(=Ｏ)Ｒの基を意味する。Ｃ１-６アシルとの用語は、Ｒ基が６個までの炭素原子を含む基-Ｃ(=Ｏ)Ｒを意味する。ここで使用される「アリールカルボニル」との用語は、Ｒがアリール基である式Ｃ(=Ｏ)Ｒの基を意味し；ここで使用される「ベンゾイル」との用語は、Ｒがフェニルである「アリールカルボニル」基を示す。
【００２４】
ここで使用される「アルキル」との用語は、１から１０の炭素原子を含む非分枝又は分枝鎖で、飽和の一価炭化水素残基を示す。「低級アルキル」との用語は、１から６の炭素原子を含む直鎖又は分枝鎖炭化水素残基を示す。ここで使用される「Ｃ１-１０アルキル」は１から１０個の炭素から構成されるアルキルを意味する。アルキル基の例としては、限定されないが、メチル、エチル、プロピル、ｉ-プロピル、ｎ-ブチル、ｉ-ブチル、ｔ-ブチル又はペンチル、イソペンチル、ネオペンチル、ヘキシル、ヘプチル、及びオクチルを含む低級アルキル基が挙げられ、場合によっては完全に又は部分的に重水素化されている。
【００２５】
「アルキル」なる用語が「フェニルアルキル」又は「ヒドロキシアルキル」におけるように、他の用語の後に接尾辞として使用される場合、これは、他の特定して名前が付けられた基から選択される一から二の置換基によって置換される、上で定義されたようなアルキル基を意味するものである。従って、例えば、「フェニルアルキル」は、Ｒ'がフェニル基でありＲ"がここで定義されるアルキレン基である基Ｒ'Ｒ"を意味し、フェニルアルキル部分の結合点はアルキレン基上にあると理解される。アリールアルキル基の例としては、限定されないが、ベンジル、フェニルエチル、３-フェニルプロピルが挙げられる。「アリールアルキル」、「アリール・アルキル」又は「アラルキル」との用語は、Ｒ'がアリール基である点を除いて同様に解釈される。「ヘテロアリール・アルキル」又は「ヘテロアリールアルキル」は、Ｒ'が場合によってはアリール又はヘテロアリール基である点を除いて同様に解釈される。
【００２６】
ここで使用される「ハロアルキル」なる用語は、１、２、３又はそれ以上の水素原子がハロゲンにより置換されている上に定義された非分枝又は分枝鎖アルキル基を意味する。「低級ハロアルキル」なる用語は、１、２、３個以上の水素原子がハロゲンにより置換されている１から６個の炭素原子を含む直鎖又は分枝鎖炭化水素残基を示す。例は、１-フルオロメチル、１-クロロメチル、１-ブロモメチル、１-ヨードメチル、ジフルオロメチル、トリフルオロメチル、トリクロロメチル、トリブロモメチル、トリヨードメチル、１-フルオロエチル、１-クロロエチル、１-ブロモエチル、１-ヨードエチル、２-フルオロエチル、２-クロロエチル、２-ブロモエチル、２-ヨードエチル、２,２-ジクロロエチル、３-ブロモプロピル又は２,２,２-トリフルオロエチルである。
【００２７】
ここで使用される「アルキレン」なる用語は、別の定義をしない限り、１から１０個の炭素原子の二価飽和直鎖炭化水素基（例えば、（ＣＨ２）ｎ）又は２から１０個の炭素原子の分枝状飽和二価炭化水素基（例えば、-ＣＨＭｅ-又は-ＣＨ２ＣＨ（ｉ-Ｐｒ）ＣＨ２-）を意味する。メチレンの場合を除いて、アルキレン基の開放原子価は、同じ原子に結合していない。アルキレン基の例としては、メチレン、エチレン、プロピレン、２-メチル-プロピレン、１,１-ジメチル-エチレン、ブチレン、２-エチルブチレンが挙げられるが、これらに限定されない。
【００２８】
ここで使用される「アルコキシ」なる用語は、その異性体を含む-Ｏ-アルキル基（ここで、アルキルは上で定義された通りで、例えばメトキシ、エトキシ、ｎ-プロピルオキシ、ｉ-プロピルオキシ、ｎ-ブチルオキシ、ｉ-ブチルオキシ、ｔ-ブチルオキシ、ペンチルオキシ、ヘキシルオキシである）を意味する。ここで使用される「低級アルコキシ」は、前に定義されたように「低級アルキル」基を伴うアルコキシ基を意味し、場合によっては完全に又は部分的に重水素化されている。
【００２９】
ここで使用される「ヒドロキシアルキル」なる用語は、異なった炭素原子上の１から３個の水素原子がヒドロキシ基で置き換えられているアルキル基を意味する。
【００３０】
ここで使用される「シクロアルキル」なる用語は、３から８個の炭素原子を含む飽和炭素環、すなわち、シクロプロピル、シクロブブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル又はシクロオクチルを意味する。ここで使用される「Ｃ３−７シクロアルキル」は、炭素環中の３から７個の炭素からなるシクロアルキルを意味する。
【００３１】
「シクロアルケニル」なる用語は、別の定義がなければ５から７個の炭素原子を含み、環内に炭素-炭素二重結合を有している部分飽和炭素環を意味する。例えば、Ｃ５−６シクロアルケニルは５から６員の原子を有するシクロアルケニル基を意味する。ある実施態様では、シクロアルケニル基は環内に一つの炭素-炭素二重結合を有する。他の実施態様では、シクロアルケニル基は、環内に一を越える炭素-炭素二重結合を有する。しかしながら、シクロアルケニル環は芳香族ではない。シクロアルケニル基は、場合によっては一又は複数の置換基で置換されていてもよい。シクロアルケニルの例としては、シクロペンテニル及びシクロヘキセニルが挙げられるが、これらに限定されない。
【００３２】
ここで使用される「ハロゲン」又は「ハロ」なる用語は、フッ素、塩素、臭素、又はヨウ素を意味する。
ここで使用される「アミノ」なる用語は-ＮＲ２を包含し、ここで、各Ｒ基は独立してＨ又は低級アルキルであり、低級アルキルはここで定義された通りである。アミノ基の例としては、ジメチルアミノ、メチルアミノ及びＮＨ２が挙げられる。
ここで使用される場合、「アリール」なる用語は、単環式又は二環式（「ビアリール」とも称される）の置換又は非置換の炭素環式芳香族基を意味する。アリール基の例としては、フェニル、ナフチルなどが挙げられる。
【００３３】
ここで使用される「ヘテロアリール」なる用語は、一又は複数のＮ、Ｏ、又はＳヘテロ原子を含み、残りの環原子が炭素である１環当たり４から８個の原子を含む少なくとも一つの芳香環を有する５から１８個の環原子の単環式、二環式、又は三環式基を意味し、ヘテロアリール基の結合点は芳香環上にあると理解される。当業者によく知られているように、ヘテロアリール環は、その全炭素の対応物よりも芳香族特性が少ない。従って、本発明の目的では、ヘテロアリール基は、ある程度の芳香族特性を有するだけでよい。ヘテロアリール部分の例としては、５から６個の環原子及び１から３個のヘテロ原子を有する単環式芳香族複素環が挙げられ、限定しないが、ピリジニル、ピリミジニル、ピラジニル、ピロリル、ピラゾリル、イミダゾリル、インドリル、オキサゾール、イソオキサゾール、チアゾール、イソチアゾール、トリアゾリン、トリアゾリル、チオフェニル、フラニル、チアジアゾール及びオキサジアゾリンを含み、これは場合によっては、ヒドロキシ、シアノ、アルキル、アルコキシ、チオ、低級ハロアルコキシ、アルキルチオ、ハロ、ハロアルキル、アルキルスルフィニル、アルキルスルホニル、ハロゲン、アミノ、アルキルアミノ、ジアルキルアミノ、アミノアルキル、アルキルアミノアルキル、及びジアルキルアミノアルキル、ニトロ、アルコキシカルボニル及びカルバモイル、アルキルカルバモイル、ジアルキルカルバモイル、アリールカルバモイル、アルキルカルボニルアミノ及びアリールカルボニルアミノから選択される一又は複数、好ましくは１又は２個の置換基で置換されうる。二環式部分の例としては、キノリニル、インダゾリル、イソキノリニル、ベンゾフリル、ベンゾチオフェニル、ベンゾオキサゾール、ベンゾイソオキサゾール、ベンゾチアゾール、ピロロピリジニル、ピロロピラジニル及びベンゾイソチアゾールが挙げられるが、これらに限定されない。
【００３４】
ここで使用される「５,６-二環式ヘテロアリール環系」なる用語は、少なくとも一つのＮ、Ｏ、又はＳヘテロ原子を含み、残りの環原子が炭素である部分飽和又は不飽和の５,６-二環式環系を意味し、ヘテロアリール環系の結合点は５員環上にあると理解される。例としては、これらに限定されないが、１Ｈ-インダゾール-３-イル、４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル、１Ｈ-インドール-３-イル、５,６,７,８-テトラヒドロ-イミダゾ［１,５-ａ］ピリジン-１-イル、イミダゾ［１,５-ａ］ピリジン-１-イル、インダゾール-１-イル、１Ｈ-ピラゾロ［３,４-ｂ］ピリジン-３-イル、１Ｈ-ピラゾロ［４,３-ｂ］ピリジン-３-イル、イミダゾ［１,２-ａ］ピリジン-３-イル、２-オキシ-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル及びベンゾイミダゾール-１-イルが挙げられ、その各々は置換されてもよい。
【００３５】
ここで使用される「６,６-二環式ヘテロアリール環系」なる用語は、少なくとも一つのＮ、Ｏ、又はＳヘテロ原子を含み、残りの環原子が炭素である部分飽和又は不飽和の６,６-二環式環系を意味し、ヘテロアリール環系の結合点は、少なくとも一つのＮ、Ｏ、又はＳヘテロ原子を含む６員環上にあると理解される。例としては、これらに限定されないが、イソキノリン-１-イル及びイソキノリン-８-イルが挙げられ、その各々は置換されてもよい。
【００３６】
ここで使用される「５,５-二環式ヘテロアリール環系」なる用語は、少なくとも一つのＮ、Ｏ、又はＳヘテロ原子を含み、残りの環原子が炭素である部分飽和又は不飽和の二環式環系を意味し、ヘテロアリール環系の結合点は、少なくとも一つのＮ、Ｏ、又はＳヘテロ原子を含む５員環上にあると理解される。例としては、これらに限定されないが、１Ｈ-チエノ［３,２-ｃ］ピラゾール-３-イル、１,４,５,６-テトラヒドロ-シクロペンタピラゾール-３-イル、及び５,６-ジヒドロ-４Ｈ-シクロペンタピラゾール-１-イルが挙げられ、その各々は置換されてもよい。
【００３７】
ここで使用される「５,７-二環式ヘテロアリール環系」なる用語は、少なくとも一つのＮ、Ｏ、又はＳヘテロ原子を含み、残りの環原子が炭素である部分飽和又は不飽和の二環式環系を意味し、ヘテロアリール環系の結合点は、少なくとも一つのＮ、Ｏ、又はＳヘテロ原子を含む５員環上にあると理解される。例としては、これらに限定されないが、１,４,５,６,７,８−ヘキサヒドロ-シクロヘプタ-３-イルが挙げられ、その各々は置換されてもよい。
【００３８】
ここで使用される「６,５-二環式ヘテロアリール環系」なる用語は、少なくとも一つのＮ、Ｏ、又はＳヘテロ原子を含み、残りの環原子が炭素である部分飽和又は不飽和の６,５-二環式環系を意味し、ヘテロアリール環系の結合点は、一又は複数のＮ、Ｏ、又はＳヘテロ原子を含む６員環上にあると理解される。例としては、これらに限定されないが、１Ｈ-インドール-７-イル、１Ｈ-ピロロ［２,３-ｃ］ピリジン-７-イル、１Ｈ-インダゾール-４-イル、及び１Ｈ-インダゾール-７-イルが挙げられ、その各々は置換されてもよい。
【００３９】
ここで使用される「ヘテロシクロアルキル」、「ヘテロシクリル」又は「複素環」は、一又は複数の環炭素原子と一又は複数の環ヘテロ原子（Ｎ、Ｏ又はＳ(＝Ｏ)０−２から選択される）を含む、１環当たり３から８個の原子の一又は複数の環、好ましくは１から２の環又は３つの環からなる、一価の飽和環状基を意味し、ここで結合点は炭素原子又はヘテロ原子の何れかを通じてであり、場合によっては独立して、他の定義がない場合は、ヒドロキシ、オキソ、シアノ、低級アルキル、低級アルコキシ、低級ハロアルコキシ、アルキルチオ、ハロ、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ニトロ、アルコキシカルボニル、アミノ、アルキルアミノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アルキルアミノスルホニル、アリールアミノスルホニル、アルキルスルホニルアミノ、アリールスルホニルアミノ、アルキルアミノカルボニル、アリールアミノカルボニル、アルキルカルボニルアミノ、アリールカルボニルアミノから選択される一又は複数、好ましくは１又は２又は３の置換基で置換されうる。複素環基の例は、限定されないが、アゼチジニル、ピロリジニル、ヘキサヒドロアゼピニル、オキセタニル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロチオフェニル、オキサゾリジニル、チアゾリジニル、イソオキサゾリジニル、ピロリジニル、モルホリニル、ピペラジニル、ピペリジニル、イソインドリニル、ジヒドロイソキノリニル、テトラヒドロピラニル、テトラヒドロカルボリニル、イミダゾリニル、チオモルホリニル、キヌクリジニル及びイミダゾリニルを含む。
【００４０】
「臓器拒絶反応」との語句は、血管柄付き及び／又は非血管柄付き（例えば骨髄、膵島細胞）移植の設定における急性同種移植片又は異種移植片拒絶及び慢性同種移植片又は異種移植片拒絶を含む。
【００４１】
ここで使用される「賦形剤」との用語は、薬学的組成物を調製する際に有用で、一般的に安全で、非毒性であり、生物学的にもそれ以外でも望ましくないものではない化合物を意味し、獣医学用途並びにヒトの薬学的用途に許容される賦形剤を含む。本発明の化合物は単独で投与することができるが、一般には、意図される投与経路及び標準的な薬務に関して選択される一又は複数の適切な薬学的賦形剤、希釈剤又は担体と混合して投与される。
【００４２】
「薬学的に許容される」とは、一般的に安全で、非毒性であり、生物学的にもそれ以外でも望ましくないものではない薬学的組成物を調製するのに有用であるものを意味し、獣医学用途並びにヒトの薬学的用途に許容されるものを含む。
【００４３】
活性成分の「薬学的に許容される塩」形態はまた非塩形態では存在しなかった活性成分に所望の薬物動態学的特性を最初に付与し得、体内でのその治療活性に関して活性成分の薬力学に積極的にさえ影響を及ぼしうる。化合物の「薬学的に許容される塩」との語句は、薬学的に許容されかつ親化合物の所望の薬理活性を保持する塩を意味する。このような塩としては、（１）無機酸、例えば塩酸、臭化水素酸、硫酸、硝酸、リン酸などで形成され、又は有機酸、例えば酢酸、プロピオン酸、ヘキサン酸、シクロペンタンプロピオン酸、グリコール酸、ピルビン酸、乳酸、マロン酸、コハク酸、リンゴ酸、マレイン酸、フマル酸、酒石酸、クエン酸、安息香酸、３-(４-ヒドロキシベンゾイル)安息香酸、ケイ皮酸、マンデル酸、メタンスルホン酸、エタンスルホン酸、１,２-エタン-ジスルホン酸、２-ヒドロキシエタンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸、４-クロロベンゼンスルホン酸、２-ナフタレンスルホン酸、４-トルエンスルホン酸、カンファースルホン酸、４-メチルビシクロ［２.２.２］-オクタ-２-エン-１-カルボン酸、グルコヘプトン酸、３-フェニルプロピオン酸、トリメチル酢酸、ｔｅｒｔブチル酢酸、ラウリル硫酸、グルコン酸、グルタミン酸、ヒドロキシナフトエ酸、サリチル酸、ステアリン酸、ムコン酸などで形成された、酸付加塩；あるいは（２）親化合物中に存在する酸性プロトンが金属イオン、例えば、アルカリ金属イオン、アルカリ土類イオン、又はアルミニウムイオンによって置換されるときに形成され；又はエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、トロメタミン、Ｎ-メチルグルカミンなどの有機塩基と配位結合する塩が含まれる。
【００４４】
ＪＡＫ３及び／又はＳＹＫの阻害剤
本出願は、式Ｉの化合物を提供する。
式Ｉ
2014530172.tif 000006
［上式中、
ＲはＨであり；
Ｒ'は、低級アルコキシ又は
2014530172.tif 000007
であり；
又はＲ及びＲ'は一緒になって-ＣＮで置換されていてもよいヘテロシクロアルキルを形成し；
Ｒ１は、Ｈ又はＲ１ａであり；
Ｒ１ａは、低級アルキル、シクロアルキル、低級アルコキシ、ヒドロキシ低級アルキル、又は低級ハロアルキルであり；
Ｒ１'は、Ｈ又は低級アルキルであり；
又はＲ１ａ及びＲ１'は一緒になって、一又は複数のＲ１"で置換されていてもよい、ヘテロシクロアルキル、シクロアルキル、インダン-１-イル、フェニル、又はヘテロアリールを形成し；
各Ｒ１"は独立して、ヒドロキシ、アミノ、オキソ、低級アルキル、-Ｃ(=Ｏ)ＮＨ２、-ＣＮ、低級ハロアルキル、ベンジル、シアノ低級アルキル、又は-ＮＨＣ(=Ｏ)ＯＣ(ＣＨ３)３であり；
Ｒ２は、Ｈ、ヒドロキシ、-ＣＮ、-Ｃ(=Ｏ)ＮＨ２、-Ｃ(=Ｏ)ＯＨ、-Ｃ(=Ｏ)ＯＣ(ＣＨ３)３、Ｒ２ａ、又はＲ２ｂであり；
Ｒ２ａは、一又は複数のＲ２ａ'で置換されていてもよい、低級アルキル、フェニル、フェニル低級アルキル、シクロアルキル、ヘテロアリール、ヘテロシクロアルキル、ヘテロシクロアルキル低級アルキル、ヘテロアリール低級アルキル、フェニル低級アルコキシ、低級アルコキシであり；
各Ｒ２ａ'は、独立して、ヒドロキシ、-ＣＮ、アミノ、低級アルキルスルホニルアミノ、低級アルコキシ、ハロ、低級アルキル、シアノ低級アルキル、低級ハロアルキル、低級アルキルスルホニル、オキソ、ハロ低級アルコキシ、シクロアルキル、-Ｃ(=Ｏ)ＯＣＨ３であり；
Ｒ２ｂは-Ｃ(=Ｏ)Ｒ３又は-ＣＨ２Ｃ(=Ｏ)Ｒ３であり；
Ｒ３は一又は複数のＲ３'で置換されていてもよいヘテロシクロアルキルであり；
各Ｒ３'は独立して、-ＣＮ、ハロ、低級アルキル、又は低級アルキルスルホニルであり；
Ｑは、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよい、５,６-二環式ヘテロアリール環系、６,６-二環式ヘテロアリール環系、５,５-二環式ヘテロアリール環系、６,５-二環式ヘテロアリール環系、又は５,７-二環式ヘテロアリール環系であり；
各Ｑａは独立して、ハロ、-ＣＮ、ヒドロキシ、又は-(ＣＨ２)ｎＣ(=Ｏ)Ｑａ'であり；
各Ｑａ'は独立してヒドロキシ、アミノ、又はヘテロシクロアルキルであり；ここでヘテロシクロアルキルは一又は複数のＱａ"によって置換されていてもよく；
各Ｑａ"は独立して低級アルキル又は低級ハロアルキルであり；
ｎは、１、２、又は３であり；
各Ｑｂは、独立して、一又は複数のＱｂ'で置換されていてもよい、低級アルキル、シクロアルキル、低級アルコキシ、フェノキシ、低級アルキルスルホニル、ヘテロシクロアルキル、ヘテロシクロアルキル低級アルキル、又はヘテロアリール低級アルキルであり；
各Ｑｂは、独立して、ヒドロキシ、ハロ、-ＣＮ、アミノ、ヘテロシクロアルキル、低級アルキル、ベンジル、又は低級アルキルスルホニルである］
の化合物又はその薬学的に許容される塩。
【００４５】
本出願は、ＲがＨである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ'が、
2014530172.tif 000008
である式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、ＲがＨであり、Ｒ'が
2014530172.tif 000009
である式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ1 'がＨ又は低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ1 'がＨ又は低級アルキルであり、ＲがＨであり、Ｒ'が
2014530172.tif 000010
である式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ1が低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ1が低級アルキルであり、Ｒ1 'がＨ又は低級アルキルであり、ＲがＨであり、Ｒ'が
2014530172.tif 000011
である式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ1及びＲ1 'の両方がＨである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、ＲがＨでありＲ'が
2014530172.tif 000012
であり、Ｒ1及びＲ1'が両方ともＨである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ2 が-Ｃ(=Ｏ)Ｒ3である式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ2が-Ｃ(=Ｏ)Ｒ3であり、Ｃ(=Ｏ)Ｒ３であり、Ｒ1が低級アルキルであり、Ｒ１’がＨ又は低級アルキルであり、ＲがＨであり、Ｒ'が
2014530172.tif 000013
である式Ｉの化合物を提供する。
【００４６】
本出願は、Ｒ２が、一又は複数のＲ２ａ’で置換されていてもよい低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ２が、一又は複数のＲ２ａ’で置換されていてもよい低級アルキルであり、Ｒ１が低級アルキルであり、Ｒ１’がＨ又は低級アルキルであり、ＲがＨであり、Ｒ'が
2014530172.tif 000014
である式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｑが一又は複数のＱa又はＱbで置換されていてもよい５,６-二環式ヘテロアリール環系である式Ｉの化合物を提供する。
【００４７】
本出願は、Ｑが一又は複数のＱa又はＱbで置換されていてもよい５,６-二環式ヘテロアリール環系であり、Ｒ２が、一又は複数のＲ２ａ’で置換されていてもよい低級アルキルであり、Ｒ１が低級アルキルであり、Ｒ１’がＨ又は低級アルキルであり、ＲがＨであり、Ｒ'が
2014530172.tif 000015
である式Ｉの化合物を提供する。
【００４８】
本出願は、Ｑが、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよいインダゾール-３-イルである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｑａがハロ又は低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｑが、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよいインダゾール-３-イルであり、Ｑａがハロ又は低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｑｂが低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
【００４９】
本出願は、Ｑが、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよいインダゾール-３-イルであり、Ｑａがハロ又は低級アルキルであり、Ｑｂが低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ１ａ及びＲ１’が一緒になって、一又は複数のＲ１’’で置換されていてもよいヘテロシクロアルキル又はシクロアルキルを形成する式Ｉの化合物を提供する。
【００５０】
本出願は、Ｒ１ａ及びＲ１’が一緒になって、一又は複数のＲ１’’で置換されていてもよいヘテロシクロアルキル又はシクロアルキルを形成し、Ｑが、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよいインダゾール-３-イルであり、Ｑａがハロ又は低級アルキルであり、Ｑｂが低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ１’’がアミノ又は-ＣＮである式Ｉの化合物を提供する。
本出願が、Ｒ１’’がアミノ又は-ＣＮであり、Ｒ１ａ及びＲ１’が一緒になって、一又は複数のＲ１’’で置換されていてもよいヘテロシクロアルキル又はシクロアルキルを形成し、Ｑが、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよいインダゾール-３-イルであり、Ｑａがハロ又は低級アルキルであり、Ｑｂが低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
【００５１】
本出願は、Ｒ２が低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
本出願は、Ｒ２が低級アルキルであり、Ｒ１’’がアミノ又は-ＣＮであり、Ｒ１ａ及びＲ１’が一緒になって、一又は複数のＲ１’’で置換されていてもよいヘテロシクロアルキル又はシクロアルキルを形成し、Ｑが、一又は複数のＱａ又はＱｂで置換されていてもよいインダゾール-３-イルであり、Ｑａがハロ又は低級アルキルであり、Ｑｂが低級アルキルである式Ｉの化合物を提供する。
【００５２】
本出願は、表Ｉに列挙される化合物から選択される化合物を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、炎症性又は自己免疫症状を治療する方法を提供する。
本出願は、化学療法又は抗増殖剤、抗炎症剤、免疫調節又は免疫抑制剤、神経栄養因子、心臓血管疾患治療剤、糖尿病治療剤、又は免疫不全疾患治療剤から選択される追加の治療剤を投与することを更に含む上記方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、関節リウマチを治療する方法を提供する。
【００５３】
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、喘息を治療する方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、炎症状態を治療する方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、Ｔ細胞増殖障害を阻害するための方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、Ｔ細胞増殖障害を阻害するための方法を提供する。
【００５４】
本出願は、増殖性疾患が癌である、上記方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、Ｂ細胞増殖性疾患を治療する方法を提供する。
本出願は、狼瘡、多発性硬化症、関節リウマチ、乾癬、Ｉ型糖尿病、臓器移植、異種移植からの合併症、糖尿病、癌、喘息、アトピー性皮膚炎、自己免疫性甲状腺疾患、潰瘍性大腸炎、クローン病、アルツハイマー病、及び白血病を含む、免疫障害を治療する方法において、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む方法を提供する。
【００５５】
本出願は、血管柄付き又は非血管柄付き移植の、急性同種移植片又は異種移植片拒絶及び慢性同種移植片又は異種移植片拒絶を含む臓器拒絶反応の全ての形態を予防又は治療する方法において、式Ｉの化合物を、それを必要とする患者に投与することを含む方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物を投与することを含むＪＡＫ３活性を阻害する方法であって、化合物がＪＡＫ３活性のインビトロ生化学アッセイにおいて５０マイクロモル以下のIＣ５０を示す方法を提供する。
本出願は、化合物がＪＡＫ３活性のインビトロ生化学アッセイにおいて１００ナノモル以下のIＣ５０を示す、上記方法を提供する。
本出願は、化合物がＪＡＫ３活性のインビトロ生化学アッセイにおいて１０ナノモル以下のIＣ５０を示す、上記方法を提供する。
【００５６】
本出願は、式Ｉの化合物を投与することを含むＳＹＫ活性を阻害する方法であって、化合物がＳＹＫ活性のインビトロ生化学アッセイにおいて５０マイクロモル以下のIＣ５０を示す方法を提供する。
本出願は、化合物がＳＹＫ活性のインビトロ生化学アッセイにおいて１００ナノモル以下のIＣ５０を示す、上記方法を提供する。
本出願は、化合物がＳＹＫ活性のインビトロ生化学アッセイにおいて１０ナノモル以下のIＣ５０を示す、上記方法を提供する。
【００５７】
本出願は、式Ｉの化合物と組み合わせて治療有効量の抗炎症性化合物を、それを必要とする患者に同時投与することを含む、炎症状態を治療する方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物と組み合わせて治療有効量の免疫抑制化合物を、それを必要とする患者に同時投与することを含む、免疫障害を治療する方法を提供する。
本出願は、少なくとも一種の薬学的に許容される担体、賦形剤又は希釈剤と混合して、式Ｉの化合物を含有する薬学的組成物を提供する。
本出願は更に、化学療法又は抗増殖剤、抗炎症剤、免疫調節又は免疫抑制剤、神経栄養因子、心臓血管疾患治療剤、糖尿病治療剤、及び免疫不全疾患治療剤から選択される追加の治療剤を更に含む、上記組成物を提供する。
【００５８】
本出願は、式Ｉの化合物を調製する方法を提供する。
本出願は、炎症性障害の治療のための医薬の製造における、式Ｉの化合物の使用を提供する。
本出願は、自己免疫障害の治療のための医薬の製造における、式Ｉの化合物の使用を提供する。
本出願は、関節炎又は喘息の治療のための医薬の調製における、請求項１から１５の何れか一項の化合物の使用を提供する。
本出願は、前述したような発明を提供する。
【００５９】
化合物
本発明に包含され、本発明の範囲内に入る代表的な化合物の例を次の表にまとめる。これらの例と続く調製例は当業者が本発明をより明確に理解し実施することを可能にするために提供される。それらは本発明を限定するものと考えてはならず、単にその例示的かつ代表的なものである。
一般に、この出願において使用される命名法は、ＩＵＰＡＣ体系的命名法の作成についてはＢｅｉｌｓｔｅｉｎ ＩｎｓｔｉｔｕｔｅコンピュータシステムのＡＵＴＯＮＯＭＴＭｖ．４．０に基づいている。示された構造とその構造に与えられた名称の間に矛盾がある場合は、示された構造により重みが与えられることになる。加えて、構造又は構造の一部の立体化学が、例えば太線又は波線で示されていない場合、その構造又は構造の一部はその全ての立体異性体を包含するものと解釈されるべきである。
【００６０】
表Ｉは、式Ｉに係る例示化合物を示す。
表Ｉ
2014530172.tif 000016
2014530172.tif 000017
2014530172.tif 000018
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2014530172.tif 000032
2014530172.tif 000033
2014530172.tif 000034
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2014530172.tif 000037
2014530172.tif 000038
【００６１】
合成
一般的スキーム
2014530172.tif 000039
2014530172.tif 000040
2014530172.tif 000041
2014530172.tif 000042
【００６２】
手順１
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000043
【００６３】
方法Ａ
工程１
(２-ブロモ-７-ヒドロキシメチル-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-５-イル)-メタノール
2014530172.tif 000044
１,４-ジオキサン（１００ｍＬ）中の２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン（５．０ｇ、２５．２ｍｍｏｌ）の部分懸濁液に２．０ＭのＮａＯＨ水溶液（２５ｍＬ、５０．０ｍｍｏｌ）と３７％ホルムアルデヒド水溶液（１９ｍＬ、２５２ｍｍｏｌ）を加えた。暗色の均一反応混合物を室温で一晩撹拌した。有機物を減圧下で蒸発させた。水性層を１．０ＭのＨＣｌで中和し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を濃縮してオレンジ色の固形物２．６ｇを得た。放置すると、水性層中に濃厚な褐色の沈殿物が生じた。沈殿物を濾過によって回収し、乾燥させた。褐色の固形物を熱１０％メタノール／ＥｔＯＡｃ（３×２００ｍＬ）で抽出した。抽出物を一緒にして、蒸発させて、追加のオレンジ色の固形物３．０５ｇを得た。全収量は５．６５ｇ（８７％）の(２-ブロモ-７-ヒドロキシメチル-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-５-イル)-メタノールであった。1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 8.43 (s, 1H), 7.96 (s, 1H), 6.71 (t, J=7.3 Hz, 1H), 5.59 (d, J=7.6 Hz, 2H), 5.10 (t, J=5.3 Hz, 1H), 4.66 (d, J=5.6 Hz, 2H)。
【００６４】
工程２
(２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-イル)-メタノール
2014530172.tif 000045
ＴＨＦ（１５０ｍＬ）中の(２-ブロモ-７-ヒドロキシメチル-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-５-イル)-メタノール（５．６５ｇ、２１．９ｍｍｏｌ）の懸濁液に２．０Ｍの水性ＮａＯＨ（３３ｍＬ、６６ｍｍｏｌ）を添加した。均一な反応混合物を一晩撹拌し、ついで、有機物を減圧下で除去した。水性残留物を１．０ＭのＨＣｌ水溶液でｐＨ４にした。得られた沈殿物を濾過により回収し、Ｈ２Ｏで洗浄して３．６８ｇの黄色固形物を得た。濾液をＥｔＯＡｃ（２×）で抽出し、有機物を減圧下で濃縮して追加の黄色固形物０．９２ｇを得た。全収量は４．６０ｇ（９２％）の(２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-イル)-メタノールであった。1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.19 (br. s., 1H), 8.33 (s, 1H), 7.85 (s, 1H), 4.96 (t, J=5.3 Hz, 1H), 4.62 (d, J=4.9 Hz, 2H)。
【００６５】
工程３
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000046
ジョーンズ試薬（２．６７Ｍ）の原液を、ＣｒＯ３（２．６７ｇ）に濃Ｈ２ＳＯ４（２．３ｍＬ）を注意深く加え、ついでＨ２Ｏで１０ｍＬに希釈することによって調製した。アセトン（３００ｍＬ）中の(２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-イル)-メタノール（４．６ｇ、２０．１ｍｍｏｌ）の部分懸濁液にジョーンズ試薬（９ｍＬ、２４．０ｍｍｏｌ）をゆっくりと添加した。添加の間、出発物質が徐々に溶解し、濃厚な緑色の沈殿物が形成された。反応混合物を１５分間撹拌した後、ｉ-ＰｒＯＨ（２ｍＬ）でクエンチし、セライトで濾過し、アセトンですすいだ。濾液を濃縮して４．７６ｇの２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドを黄橙色の固形物として得、これを更に精製することなく使用した。０℃でＤＭＦ（５０ｍＬ）中のこの固形物の溶液にＮａＨ（鉱油中６０％、１．２ｇ、３０．１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間室温で撹拌し、ついで０℃まで冷却して戻し、２-(トリメチルシリル)エトキシメチルクロリド（４．３ｍＬ、２４．１ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を室温に温め、１時間撹拌し、ついでＨ２Ｏでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物をＨ２Ｏ（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＳｉＯ２クロマトグラフィー（２０％から３０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）で精製し、３．８２ｇ（５３％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ ]ピラジン-７-カルバルデヒドを黄色固形物として分離した。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 10.37 (s, 1H), 8.50 (s, 1H), 8.33 (s, 1H), 5.73 (s, 2H), 3.53-3.70 (m, 2H), 0.90-1.05 (m, 2H), 0.00 (s, 9H)。
【００６６】
方法Ｂ
工程１
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン
2014530172.tif 000047
乾燥した丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン（５．０ｇ、２５．２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５０ｍＬ）に溶解した。反応混合物を０℃に冷却し、水素化ナトリウム（鉱油中６０％分散液 、１．２２ｇ、３０．６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温に温め、１５分間撹拌した後、０℃に冷却し戻し、ＳＥＭ-Ｃｌ水溶液（５．４ｍＬ、３０．４ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温で１．５時間撹拌した。反応混合物を５０ｍＬの水でクエンチし、１５０ｍＬのジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を３０ｍＬの水で２回、一３０ｍＬのブラインで一回洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を〜２０ｇのＳｉＯ２に吸収させ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０−１５％ＥｔＯＡｃ）での２００ｇのＳｉＯ２クロマトグラフィーに供した。生成物を含む全ての画分を一緒にし、濃縮して、淡黄色油状物として６．６１ｇ（８０％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジンを得、これは徐々に固化した。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.38 (s, 1H), 7.70 (d, J=3.8 Hz, 1H), 6.76 (d, J=3.8 Hz, 1H), 5.68 (s, 2H), 3.50-3.65 (m, 2H), 0.88-1.03 (m, 2H), 0.00 (s, 9H)。
【００６７】
工程２
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000048
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン（６．５８ｇ、２０．０ｍｍｏｌ）をクロロホルム（ペンテンで安定化、１２０ｍＬ）に溶解させ、クロロメチレンジメチルイミニウムクロリド（１０．３ｇ、８０．２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物に窒素ガスの定常流を流してバブリングしながら、反応混合物を８時間還流下で撹拌した。暗褐色溶液を室温まで冷却し、一晩撹拌した。反応混合物を慎重に〜１００ｍＬの飽和ＮａＨＣＯ３溶液（注意：発熱性）でクエンチし、ついで２００ｍＬのジエチルエーテルで２回抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を〜２０ｇのＳｉＯ２に吸収させ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０−２５％ＥｔＯＡｃ）での２００ｇＳｉＯ２クロマトグラフィーに供した。生成物を含む全ての画分を一緒にして、濃縮して、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド及び２-クロロ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドの５．９２ｇ（８３％）の約３：１混合物を黄色の固形物として得た。臭化物：1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 10.37 (s, 1H), 8.50 (s, 1H), 8.33 (s, 1H), 5.73 (s, 2H), 3.56-3.67 (m, 2H), 0.91-1.02 (m, 2H), 0.00 (s, 9H)；塩化物：1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 10.36 (s, 1H), 8.41 (s, 1H), 8.35 (s, 1H), 5.74 (s, 2H), 3.56-3.67 (m, 2H), 0.91-1.02 (m, 2H), 0.00 (s, 9H)。
【００６８】
手順２
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニルエトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸
2014530172.tif 000049
フラスコ中で２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニルエトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（３．１１ｇ、８．７４ｍｍｏｌ）をジオキサン（１２０ｍＬ）及びＨ２Ｏ（３０ｍＬ）に溶解し、混合物を０℃で冷却した。スルファミン酸（５．０９ｇ、５２．４ｍｍｏｌ）と、続いてＨ２Ｏ（７５ｍＬ）中の亜塩素酸ナトリウム（１．２８ｇ、１１．４ｍｍｏｌ）及びリン酸二水素カリウム（１４．３ｇ、１０４．９ｍｍｏｌ）の溶液を５分かけて添加漏斗を経由して添加した。混合物を２時間かけて室温に温めた。得られた黄色固形物を濾別し、Ｈ２Ｏ及びヘキサンで洗浄し、乾燥させた。ついで、濾液をＥｔＯＡｃで抽出し、一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して更なる生成物を得た。全体で、３．７１ｇの２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニルエトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸を黄色固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 400 MHz): δ(ppm) 8.52 (s, 1H), 8.42 (s, 1H), 5.73 (s, 2H), 3.56-3.65 (m, 2H), 0.90-1.02 (m, 2H), 0.00 (s, 9H)。
【００６９】
手順３
２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸メチルエステル
2014530172.tif 000050
工程１
２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸
2014530172.tif 000051
４０℃において２００ｍＬのアセトン中の(２-ブロモ-７-ヒドロキシメチル-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-５-イル)-メタノール（０．５２５ｇ、２．０３ｍｍｏｌ）の撹拌溶液に水（３ｍｌ）中のＣｒＯ３（０．８３２ｇ、８．３２ｍｍｏｌ）及びＨ２ＳＯ４（１．３２ｇ、１３．４ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。ついで、反応物を１６時間、４０℃で撹拌した後、セライトを通して濾過した。濾液を減圧下で４０℃で蒸発させて、オフホワイトの固形物として２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．５２７ｇ）を得た。LCMS: (M+H)+ = 264; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 13.04 (s, 1H), 8.53 (s, 1H), 8.45 (s, 1H), 5.63 (s, 1H)。
【００７０】
工程２
２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸メチルエステル
2014530172.tif 000052
メタノール５０ｍＬ中の２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．５２７ｇ、２．１８ｍｍｏｌ）の撹拌溶液にＨ２ＳＯ４（１．５ｍＬ）を室温でゆっくり添加した。反応混合物を１６時間還流しながら撹拌した。溶媒を減圧下４０℃で蒸発させた後、残留物を水５ｍＬに懸濁し、ｐＨ＝７になるまで固形ＮａＨＣＯ３で処理した。溶液を酢酸エチル（９０ｍＬ）で抽出した後、有機物を水（２０ｍＬ）、ブライン（２０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウムで乾燥させた。乾燥剤を濾過により除去し、溶媒を減圧下で４０℃で蒸発させて粗生成物を得、これを石油エーテル及び酢酸エチル（１：１、ｖ／ｖ）の混合液で溶出するカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、２００−３００メッシュ）で精製して、白色の固形物として２-ブロモ-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸メチルエステル（０．２４ｇ、４３％）を得た。LCMS: (M+H)+ = 278; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6): δ 8.62 (s, 1H), 8.48 (s, 1H), 3.91 (s, 3H)。
【００７１】
薬学的組成物及び投与
本発明の化合物は、多種多様な経口投与剤形及び担体に製剤化することができる。経口与は、錠剤、コーティング錠、糖衣錠、ハード及びソフトゼラチンカプセル剤、液剤、乳剤、シロップ、又は懸濁液の形態でありうる。本発明の化合物は、他の投与経路のなかでも、連続（静脈内点滴）、局所非経口、筋肉内、静脈内、皮下、経皮（浸透増強剤を含んでいてもよい）頬側、経鼻、吸入及び坐剤投与を含む他の投与経路による場合も有効である。好ましい投与方法は、一般に苦痛の度合いや活性成分に対する患者の応答に応じて調整ができる都合のよい１日用量レジメンを使用する経口である。
【００７２】
本発明の一又は複数の化合物、並びにその薬学的に使用可能な塩は、一又は複数の一般的な賦形剤、担体、又は希釈剤と共に、薬学的組成物及び単位投薬量の形態にすることができる。薬学的組成物及び単位投薬剤形は、追加の活性化合物又は成分を伴って又は伴わないで、一般的な比率の一般的な成分から構成され得、また単位剤形は、用いるべき毎日の意図された投薬量範囲に合った適切な有効量の活性成分を含みうる。薬学的組成物は、経口用途のための錠剤や充填カプセル剤などの固形剤、半固形剤、散剤、徐放製剤、又は液剤、例えば溶液、懸濁液、乳液、エリキシル剤、もしくは充填カプセル；又は直腸又は膣内投与のための坐剤の形態；又は非経口用途のための滅菌注射液の形態として用いることができる。典型的な調製物は約５％から約９５％の一又は複数の活性化合物（ｗ／ｗ）を含むであろう。「調製物」又「剤形」なる用語は、活性化合物の固体製剤及び液体製剤の両方を含むことが意図され、当業者であれば、活性成分が標的器官又は組織や所望される投与量及び薬物動態パラメータに応じて異なる調製物中に存在しうることが分かるであろう。
【００７３】
固形形態調製物には、散剤、錠剤、丸薬、カプセル剤、カシェ剤、坐剤、及び分散性顆粒が挙げられる。固体担体は、希釈剤、香味料、可溶化剤、滑沢剤、懸濁化剤、結合剤、保存料、錠剤崩壊剤、又は封入材料としても作用し得る一又は複数の物質でありうる。散剤では、担体は、一般に、微粉化した活性成分との混合物である微粉化した固体である。錠剤では、活性成分は、一般に、必要な結合能力を有する担体と適当な割合で混合され、所望の形状及び大きさに圧密化される。適切な担体としては、炭酸マグネシウム、ステリン酸マグネシウム、タルク、砂糖、乳糖、ペクチン、デキストリン、デンプン、ゼラチン、トラガカント、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロースナトリウム、低融点ロウ、ココアバターなどが挙げられるが、これらに限定されない。固体形態の調製物は活性成分に加えて、着色料、香料、安定剤、バッファー、人工及び天然甘味料、分散剤、増粘剤、可溶化剤などを含むことができる。
【００７４】
液体製剤がまた経口投与に適しており、乳剤、シロップ剤、エリキシル剤、水性液剤、水性懸濁剤を含む液体製剤を含む。これらは、使用直前に液体形態の調製物に変換されることが意図される固形形態調製物を含む。乳剤は、溶液中、例えば水性プロピレングリコール溶液中で調製することができ、又は乳化剤、例えばレシチン、モノオレイン酸ソルビタン、又はアカシアを含んでもよい。水性液剤は、水中に活性成分を溶解させ、適切な着色料、香料、安定化剤、及び増粘剤を添加することによって調製することができる。水性懸濁液は、水中の微粉化した活性成分を、粘性材料、例えば天然又は合成ゴム、樹脂、メチルセルロース、カボキシメチルセルロースナトリウム、及び他の周知の懸濁剤で分散させることによって調製することができる。
【００７５】
本発明の化合物は、非経口投与（例えば、ボーラス注入又は連続注入のような注射による）用に処方され得、アンプル、プレフィルドシリンジ、小容量注入又は保存料を添加した多用量容器の単位投薬量形態で提供されうる。組成物は、例えば水性ポリエチレングリコール中の溶液のように、懸濁液、溶液又は油性又は水性ビヒクル中のエマルジョンのような形態をとることができる。油又は非水性担体、希釈剤、溶媒又はビヒクルの例としては、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール、植物油（例えばオリーブ油）、及び注射用有機エステル（例えばオレイン酸エチル）が挙げられ、例えば、保存、湿潤、乳化、安定化及び／又は分散剤のような処方用薬剤を含みうる。あるいは、活性成分は、例えば、適切なビヒクル、例えば滅菌の発熱物質非含有水で使用前に構成するための、滅菌固体の無菌単離によって又は溶液からの凍結乾燥によって得られる粉末形態であってもよい。
【００７６】
本発明の化合物は、軟膏、クリームもしくはローションとして、又は経皮パッチとして表皮への局所投与用に処方することができる。軟膏及びクリームは、例えば、適切な増剤及び／又はゲル化剤を添加して水性又は油性基剤を用いて製剤化することがでる。ローションは水性又は油性基剤を用いて製剤化することができ、一般に、一又は複数の乳化剤、安定化剤、分散剤、薬剤、増粘剤、又は着色料を含んでいる。口内局所投与に適した製剤は、香味基剤、通常はスクロース及びアカシア又はトラガカント中に活性剤を含むトローチ（lozenges）；ゼラチン及びグリセリン又はスクロース及びアカシアなどの不活性基剤中に活性成分を含むトローチ（pastilles）；及び適切な液体担体中に活性成分を含む口腔洗浄薬が挙げられる。
【００７７】
本発明の化合物は、坐剤としての投与用に処方することができる。脂肪酸グリセリド又はココアバターの混合物などの低融点ロウを最初に溶融し、活性成分を例えば撹拌により均一に分散させる。溶融した均一混合物を、ついで簡便なサイズの型に注ぎ、冷却し、固化させる。
【００７８】
本発明の化合物は、膣投与用に処方することができる。活性成分に加えてかかる担体を含むペッサリー、タンポン、クリーム、ジェル、ペースト、フォーム又はスプレーが適切であることが当該分野で知られている。
【００７９】
本発明の化合物は、経鼻投与用に処方することができる。溶液又は懸濁液は、一般的な手段、例えばスポイト、ピペット又はスプレーで鼻腔に直接適用される。製剤は単回又は多回投与剤形で提供することができる。スポイト又はピペットの後者の場合、これは、溶液又は懸濁剤の適切で所定の容量を患者に投与することによって達成されうる。スプレーの場合、これは例えば計量噴霧スプレーポンプによって達成することができる。
【００８０】
本発明の化合物は、特に気道及び鼻腔内投与を含むエアゾール投与用に処方することができる。化合物は、一般に例えば５ミクロン以下のオーダーの小さな粒径を有するであろう。このような粒径は、例えば微粉化によって、当該技術分野で知られた手段によって得ることができる。活性成分は、クロロフルオロカーボン（ＣＦＣ）、例えば、ジクロロジフルオロメタン、トリクロロフルオロメタン、又はジクロロテトラフルオロエタン、又は二酸化炭素又は他の適切なガスなどの適切な噴射剤を用いた加圧パックで提供される。エアロゾルは好都合にはレシチンなどの界面活性剤をまた含んでもよい。薬物の用量は、計量バルブにより制御することができる。あるいは、活性成分は、乾燥粉末の形態、例えばラクトース、デンプン、デンプン誘導体、例えばヒドロキシプロピルメチルセルロース及びポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）などの適切な粉末基剤中の化合物の粉末混合物として提供することがきる。粉末担体は鼻腔内でゲルを形成する。粉末組成物は、例えば、粉末がインヘラーによって投与されうる例えばゼラチン又はブリスターパックのカプセル又はカートリッジによって単位投薬量形態で提供することができる。
【００８１】
所望される場合、製剤は、活性成分の持続又は制御放出投与に適合させた腸溶性コーティグを用いて調製することができる。例えば、本発明の化合物は、経皮又は皮下薬物送達デバイス中に処方することができる。化合物の持続放出が必要な場合及び治療レジメンに対する患者のコンプライアンスが重要である場合、これらのデリバリーシステムは有利である。経皮デリバリーシステム中の化合物は、しばしば皮膚接着性固体支持体に結合されている。対象の化合物はまた浸透促進剤、例えばアゾン（１-ドデシルアザ−シクロヘプタン-２-オン）と組み合わせることができる。持続放出送達系は、手術又は注射により皮下層に皮下的に挿入される。皮下インプラントは、脂溶性膜、例えばシリコーンゴム又は生分解性ポリマー、例えばポリ乳酸中に化合物をカプセル化する。
【００８２】
薬学的担体、希釈剤及び賦形剤と共に適した製剤は、Remington: The Science and Practice of Pharmacy 1995, E. W. Martin編, Mack Publishing Company, 19版, Easton, Pennsylvaniaに記載されている。熟練した製剤科学者であれば、本明細書の教示内で製剤を改変し、本発明の組成物を不安定にしないで又はその治療活性を損なうことなく、特定の投与経路のための多数の製剤を提供することができる。
【００８３】
例えば、水又は他のビヒクルにおいてそれらをより可溶性にするための本発明の化合物の改変は、当業者の技量の範囲内である軽微な改変（塩形成、エステル化など）によって容易に達成されうる。患者における有益な効果の最大化のために本化合物の薬物動態を管理するために、特定の化合物の投与経路及び投与レジメンを変更することもまた当業者の技量の範囲内である。
【００８４】
ここで使用される「治療的有効量」との用語は、個体における疾患の症状を軽減するために要な量を意味する。用量は、それぞれの特定の症例における個別の要件に調整される。その投与量は、治療される疾患の重症度、患者の年齢及び全般的な健康状態、患者が治療さている他の薬剤、投与の経路及び形態及び関係する医療従事者の好みや経験などの多数の要因に応じて広い範囲内で変わりうる。経口投与では、１日当たり約０．０１から約１０００ｍｇ／ｋｇ体重の１日用量が単剤療法及び／又は併用療法において適切であるはずである。好ましい１日投与量は、約０．１から約５００ｍｇ／ｋｇ体重、より好ましくは０．１から約１００ｍｇ／ｋｇ体重、最も好ましくは１．０から約１０ｍｇ／ｋｇ体重である。よって、７０ｋｇのヒトへの投与では、投薬量範囲は、１日あたり約７ｍｇから０．７ｇであろう。毎日の投薬量は、単一投薬量として又は分割投薬量で、典型的には１日当たり１から５回の投薬の投与量で、投与することができる。一般的に、治療は化合物の最適用量よりも少ない投与量で開始される。その後、個々の患者にとっての最適な効果に達するまで、用量は少しずつ増加させられる。ここに記載の疾患を治療する当業者は、過度の実験を行うことなく、個人の知識、経験及び本願の開示に依拠して、与えられた疾患及び患者のための本発明の化合物の治療的有効量を確認することができるであろう。
【００８５】
薬学的調製物は単位投薬量形態であることが好ましい。このような形態では、調製物は、適量の活性成分を含んでいる単位用量に細分割される。単位投薬量形態は包装調製物出あり得、該包装は、例えば、パケット錠剤、カプセル剤、及びバイアル又はアンプル中の粉末などの離散量の調製物を含む。また、単位投薬量形態は、カプセル、錠剤、カシェ剤、又はトローチ自体であってもよく、あるいは包装形態の適切な数のこれらの何れかでありうる。
【００８６】
適応症と治療方法
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、炎症性又は自己免疫症状を治療する方法を提供する。
本出願は、化学療法又は抗増殖剤、抗炎症剤、免疫調節又は免疫抑制剤、神経栄養因子、心臓血管疾患治療剤、糖尿病治療剤、又は免疫不全疾患治療剤から選択される追加の治療剤を投与することを更に含む上記方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、関節リウマチを治療する方法を提供する。
【００８７】
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、喘息を治療する方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、炎症状態を治療する方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、Ｔ細胞増殖障害を阻害するための方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、Ｔ細胞増殖障害を阻害するための方法を提供する。
【００８８】
本出願は、増殖性疾患が癌である、上記方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む、Ｂ細胞増殖性疾患を治療する方法を提供する。
本出願は、狼瘡、多発性硬化症、関節リウマチ、乾癬、Ｉ型糖尿病、臓器移植、異種移植からの合併症、糖尿病、癌、喘息、アトピー性皮膚炎、自己免疫性甲状腺疾患、潰瘍性大腸炎、クローン病、アルツハイマー病、及び白血病を含む、免疫障害を治療する方法において、式Ｉの化合物の治療有効量を、それを必要とする患者に投与することを含む方法を提供する。
【００８９】
本出願は、血管柄付き又は非血管柄付き移植の、急性同種移植片又は異種移植片拒絶及び慢性同種移植片又は異種移植片拒絶を含む臓器拒絶反応の全ての形態を予防又は治療する方法において、式Ｉの化合物を、それを必要とする患者に投与することを含む方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物を投与することを含むＪＡＫ３活性を阻害する方法であって、化合物がＪＡＫ３活性のインビトロ生化学アッセイにおいて５０マイクロモル以下のIＣ５０を示す方法を提供する。
本出願は、化合物がＪＡＫ３活性のインビトロ生化学アッセイにおいて１００ナノモル以下のIＣ５０を示す、上記方法を提供する。
本出願は、化合物がＪＡＫ３活性のインビトロ生化学アッセイにおいて１０ナノモル以下のIＣ５０を示す、上記方法を提供する。
【００９０】
本出願は、式Ｉの化合物を投与することを含むＳＹＫ活性を阻害する方法であって、化合物がＳＹＫ活性のインビトロ生化学アッセイにおいて５０マイクロモル以下のIＣ５０を示す方法を提供する。
本出願は、化合物がＳＹＫ活性のインビトロ生化学アッセイにおいて１００ナノモル以下のIＣ５０を示す、上記方法を提供する。
本出願は、化合物がＳＹＫ活性のインビトロ生化学アッセイにおいて１０ナノモル以下のIＣ５０を示す、上記方法を提供する。
【００９１】
本出願は、式Ｉの化合物と組み合わせて治療有効量の抗炎症性化合物を、それを必要とする患者に同時投与することを含む、炎症状態を治療する方法を提供する。
本出願は、式Ｉの化合物と組み合わせて治療有効量の免疫抑制化合物を、それを必要とする患者に同時投与することを含む、免疫障害を治療する方法を提供する。
【実施例】
【００９２】
次の実施例は、本発明の範囲内の化合物の調製及び生物学的評価を例証する。一般に、このセクションで使用される命名法は、上記したＡＵＴＯＮＯＭＴＭバージョン４．０に基づいて、又は代替としてＣｈｅｍＤｒａｗに基づいている。これらの実施例と続く調製例は当業者が本発明をより明確に理解し、実施することができるようにするために設けられている。それらは、発明の範囲を限定するものと考えてはならず、単にその例示及び代表例である。
【００９３】
略語一覧
共通に使用された略語は、アセチル（Ａｃ）、アゾ-ビス-イソブチリルニトリル（ＡＩＢＮ）、気圧（Ａｔｍ）、９-ボラビシクロ［３.３.１］ノナン（９-ＢＢＮ又はＢＢＮ）、ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニル（Ｂｏｃ）、ジ-ｔｅｒｔ-ブチルピロカーボネート又はｂｏｃ無水物（ＢＯＣ２Ｏ）、ベンジル（Ｂｎ）、ブチル（Ｂｕ）、ケミカルアブストラクト登録番号（ＣＡＳＲＮ）、ベンジルオキシカルボニル（ＣＢＺ又はＺ）、カルボニルジイミダゾール（ＣＤＩ）、１,４-ジアザビシクロ［２.２.２］オクタン（ＤＡＢＣＯ）、ジエチルアミノ硫黄トリフルオリド（ＤＡＳＴ）、ジベンジリデンアセトン（ｄｂａ）、１,５-ジアザシクロ［４.３.０］ノン-５-エン（ＤＢＮ）、１,８-ジアザビシクロ［５.４.０］ウンデカ-７-エン（ＤＢＵ）、ＮＮ'-ジシクロヘキシルカルボジイミド（ＤＣＣ）、１,２-ジクロロエタン（ＤＣＥ）、ジクロロメタン（ＤＣＭ）、アゾジカルボン酸ジエチル（ＤＥＡＤ）、ジ-イソ-プロピルアゾジカルボキシレート（ＤＩＡＤ）、水素化ジ-イソ-ブチルアルミニウム（ＤＩＢＡＬ又はＤＩＢＡＬ-Ｈ）、ジ-イソ-プロピルエチルアミン（ＤＩＰＥＡ）、ＮＮ-ジメチルアセトアミド（ＤＭＡ）、４-Ｎ,Ｎ-ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、Ｎ,Ｎ-ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）、１,１'-ビス-(ジフェルホスフィノ）エタン（ｄｐｐｅ）、１,１'-ビス-(ジフェニルホスフィノ）フェロセン（ｄｐｐｆ）、１-(３-ジメチルアミノプロピル)-３-エチルカルボジイミド塩酸塩（ＥＤＣＩ）、エチル（Ｅｔ）、酢酸エチル（ＥｔＯＡｃ）、エタノール（ＥｔＯＨ）、２-エトキシ-２Ｈ-キノリン-１-カルボン酸エチルエステル（ＥＥＤＱ）、ジエチルエーテル（Ｅｔ２Ｏ）、Ｏ-(７−アザベンゾトリアゾール-１-イル)-Ｎ,Ｎ,Ｎ'Ｎ'-テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート酢酸（ＨＡＴＵ）、酢酸（ＨＯＡｃ）、１-Ｎ-ヒドロキシベンゾトリアゾール（ＨＯＢｔ）、高圧液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）、イソ-プロパノール（ＩＰＡ）、リチウムヘキサメチルジシラザン（ＬｉＨＭＤＳ）、メタノール（ＭｅＯＨ）、融点（ｍｐ又はＭＰ）、ＭｅＳＯ２-(メシル又はＭｓ）、メチル（Ｍｅ）、アセトニトリル（ＭｅＣＮ）、ｍ-クロロ過息香酸（ＭＣＰＢＡ）、質量スペクトル（ｍｓ又はＭＳ）、メチルｔ-ブチルエーテル（ＭＴＢＥ）、Ｎ-ブロモスクシンイミド（ＮＢＳ）、Ｎ-カルボキシ無水物（ＮＣＡ）、Ｎ-クロロスクシンイミド（ＮＣＳ）、Ｎ-メルモルホリン（ＮＭＭ）、Ｎ-メチルピロリドン（ＮＭＰ）、クロロクロム酸ピリジニウム（ＰＣＣ）、重クロム酸ピリジニウム（ＰＤＣ）、フェニル（Ｐｈ）、プロピル（Ｐｒ）、イソ-プロピル（ｉ-Ｐｒ）、ポンド毎平方インチ（ｐｓｉ）、ピリジン（ｐｙｒ）、室温（ｒｔ又はＲＴ）、２-(トリメチルシリル)エトキシメチルクロリド（ＳＥＭＣｌ）、ｔｅｒｔ-ブチルジメチルシリル又はｔ−ＢｕＭｅ２Ｓｉ（ＴＢＤＭＳ）、トリエチルアミン（ＴＥＡ又はＥｔ３Ｎ）、２,２,６,６-テトラメチルピペリジン-１-オキシル（ＴＥＭＰＯ）、トリフラート又はＣＦ３ＳＯ２-(Ｔｆ）、トリフルオロ酢酸（ＴＦＡ）、１,１'-ビス-２,２,６,６-テトラメチルヘプタン-２,６−オン（ＴＭＨＤ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウテトラフルオロボレート（ＴＢＴＵ）、薄層クロマトグラフィー（ＴＬＣ）、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、トリメチルシリル又はＭｅ３Ｓｉ（ＴＭＳ）、ｐ-トルエンスルホン酸一水和物（ＴｓＯＨ又はｐＴｓＯＨ）、４-Ｍｅ-Ｃ６Ｈ４ＳＯ２-又はトシル（Ｔｓ）、Ｎ-ウレタン-Ｎ-カルボキシ無水物（ＵＮＣＡ）を含む。アルキル部分と共に使用される場合、接頭辞ノルマル（ｎ）、イソ（ｉ-）、第二級（ｓｅｃ-）、第三級（ｔｅｒｔ-）及びネオを含む一般的命名法は、それらの慣用的意味を有する。（J. Rigaudy及びDP Klesney, Nomenclature in Organic Chemistry, IUPA 1979 Pergamon Press, Oxford）。
【００９４】
調製実施例
実施例１
２-(１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000053
【００９５】
工程１
３-ヨード-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000054
５０ｍＬの丸底フラスコ中で、インダゾール（０．８０ｇ、６．８ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１４ｍＬ）に溶解した。ヨウ素（３．４ｇ、１３．５ｍｍｏｌ）を水酸化カリウム（１．４７ｇ、２６．２ｍｍｏｌ）を加えた。暗色の反応混合物を室温で１．２５時間撹拌後、１０％のＮａＨＳＯ３水溶液でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、淡黄色の固形物として１．６５ｇ（９５％）の３-ヨード-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 10.56 (br. s, 1H), 7.47-7.57 (m, 3H), 7.23-7.30 (m, 1H)。
【００９６】
工程２
３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000055
５０ｍｌの丸底フラスコ中で、３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（１．０ｇ、３．９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１２ｍｌ）に溶解し、溶液を０℃に冷却した。カリウムｔ-ブトキシド（６１２ｍｇ、５．４５ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を１．２５時間０℃で撹拌した。ヨウ化メチル（０．２９ｍｌ、４．６４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温で２時間攪拌した。反応混合物を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−１０％のＥｔＯＡｃ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、黄色油状物として８６３ｍｇ（８６％）の３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.42-7.53 (m, 2H), 7.33-7.40 (m, 1H), 7.22 (ddd, J=8.0, 6.9, 0.9 Hz, 1H), 4.11 (s, 3H)。
【００９７】
工程３
１-メチル-３-トリブチルスタナニル(stannanyl)-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000056
３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾール（０．１５ｇ、０．５８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３ｍｌ）に溶解し、溶液をＮａＣｌ／氷浴を使用して、−１６℃に冷却した。イソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ、０．３２ｍｌ、０．６４ｍｍｏｌ）を滴下して加え、反応混合物を１５分間−１６℃で撹拌した。トリブチルクロロスタンナン（０．１８ｍｌ、０．６６ｍｍｏｌ）をゆっくりと添加し、反応混合物を１．５時間かけて室温まで温めた。反応混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０．５％トリエチルアミン、勾配０−５％のＥｔＯＡｃ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、無色の油状物として１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール２２４（９２％）を得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.70 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.32-7.45 (m, 2H), 7.11 (ddd, J=8.0, 6.3, 1.5 Hz, 1H), 1.52-1.69 (m, 6H), 1.19-1.44 (m, 12H), 0.83-0.95 (m, 9H)。
【００９８】
工程４
[(Ｒ)-２-(４-シアノピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000057
丸底フラスコ中で、Ｂｏｃ-Ｄ-シクロプロピルグリシン（１．８０ｇ、８．３６ｍｍｏｌ）及びピペリジン-４-カルボニトリル（１．２ｇ、１０．９ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（３０ｍｌ）に溶解した。ＨＡＴＵ（３．５ｇ、９．２ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（２．３ｍｌ、１３．２ｍｍｏｌ）を加え、黄色の溶液を室温で一晩撹拌した。反応混合物を水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、２．７２ｇ（９５％）の[(Ｒ)-２-(４-シアノピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを黄色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【００９９】
工程５
１-((Ｒ)-２-アミノ-２-シクロプロピル-アセチル)-ピペリジン-４-カルボニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000058
丸底フラスコ中で、[(Ｒ)-２-(４-シアノピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（２．７１ｇ、７．９３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（５０ｍｌ）に溶解させた。この溶液を０℃に冷却し、トリフルオロ酢酸（１８ｍｌ、２３４ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温で２時間攪拌した。反応混合物を濃縮し、黄色の油状物として１-((Ｒ)-２-アミノ-２-シクロプロピル-アセチル)-ピペリジン-４-カルボニトリルトリフルオロアセテートを得、これを更に精製することなく使用した。
【０１００】
工程６
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000059
丸底フラスコ中で、１-((Ｒ)-２-アミノ-２-シクロプロピル-アセチル)-ピペリジン-４-カルボニトリルトリフルオロアセテート（５．１９ｇ、７．２７ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２５ｍｌ）に溶解させ、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（８．５ｍｌ、４８．７ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、２-ブロモ-５-((２-(トリメチルシリル)エトキシ)メチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（２．２０ｇ、５．９１ｍｍｏｌ）（約２：１のＢｒ：Ｃｌ）及びＨＡＴＵ（２．４７ｇ、６．５ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を室温で一晩撹拌した。反応を水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−８０％のＥｔＯＡｃ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、３．０ｇのオフホワイトの泡状物を得た。ＳＦＣクロマトグラフィー（キラルパックＩＡ-Ｈ２×２５カラム、４０％ＭｅＯＨ）により１．７１ｇ（５２％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色の泡状物として、また７７９ｍｇ（２６％）の２-クロロ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドをオフホワイトの泡状物として得た。
【０１０１】
工程７
２-(１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000060
乾燥した丸底フラスコ中で２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド（０．１２ｇ、０．２１ｍｍｏｌ）及び１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（１１７ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２ｍｌ）に溶解した。反応混合物を排気し、アルゴンを充填し戻した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１３ｍｇ、０．０１１ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（９ｍｇ、０．０４７ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を８０℃で１．５時間撹拌し、ついで室温まで冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで２回洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０．５％ＮＨ４ＯＨ）（勾配０−３％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１６１ｍｇの２-(１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色油状物として得た。
【０１０２】
工程８
２-(１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000061
丸底フラスコ中で、２-(１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド（０．１５８ｇ、０．１９３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．６ｍｌ、７．８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．８ｍｌ、１１．７ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を室温で１時間撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０．５％ＮＨ４ＯＨ）（勾配０−４％のＭｅＯＨ）でのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、酢酸エチルで粉砕し、３１ｍｇ（３２％）の２-(１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の粉末として得た。MS: (M+H)+ = 483; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.89 (br. s., 1H), 9.17 (s, 1H), 8.79 (d, J=7.9 Hz, 1H), 8.65 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.45 (d, J=9.4 Hz, 1H), 7.75 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.50 (t, J=7.6 Hz, 1H), 7.13-7.33 (m, 1H), 4.88 (t, J=7.9 Hz, 1H), 4.19 (s, 3H), 3.68-4.05 (m, 2H), 3.34-3.66 (m, 2H), 3.14 (br. s., 1H), 1.47-2.07 (m, 4H), 1.34 (br. s., 1H), 0.37-0.65 (m, 4H)。
【０１０３】
実施例２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000062
工程１でインダゾールを６-クロロ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例１で概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 517; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.93 (s, 1H), 9.15 (s, 1H), 8.83 (dd, J=8.5, 2.8 Hz, 1H), 8.59 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.46 (d, J=7.9 Hz, 1H), 7.97 (d, J=1.5 Hz, 1H), 7.23 (t, J=7.0 Hz, 1H), 4.86-4.99 (m, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.67-4.04 (m, 2H), 3.06-3.67 (m, 3H), 1.49-2.08 (m, 4H), 1.31 (br. s., 1H), 0.28-0.61 (m, 4H)。
【０１０４】
実施例３
２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000063
工程１において、インダゾールを５-クロロ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例１で概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 517; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.91 (s, 1H), 9.16 (s, 1H), 8.70 (br. s., 2H), 8.46 (d, J=9.4 Hz, 1H), 7.83 (d, J=8.9 Hz, 1H), 7.51 (dd, J=8.9, 1.5 Hz, 1H), 4.88 (t, J=7.7 Hz, 1H), 4.20 (s, 3H), 3.07-3.98 (m, 5H), 1.33-2.12 (m, 5H), 0.38-0.65 (m, 4H)。
【０１０５】
実施例４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000064
工程１
６-クロロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000065
丸底フラスコ中で、６-クロロ-１Ｈ-インダゾール（９０ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１．４ｍＬ）に溶解した。ヨウ素（３００ｍｇ、１．１８ｍｍｏｌ）と続いて水酸化カリウム（１２８ｍｇ、２．２８ｍｍｏｌ）を加えた。暗色の反応混合物を３時間室温で撹拌し、ついで１０％水性ＮａＨＳＯ３でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、橙色固形物として１６９ｍｇ（９８％）の６-クロロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾールを得た。
【０１０６】
工程２
６-クロロ-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000066
丸底フラスコ中で、６-クロロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（１６７ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２ｍｌ）に溶解し、溶液を０℃に冷却した。カリウムｔｅｒｔ-ブトキシド（９０ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を１．２５時間０℃で撹拌した。ヨウ化メチル（０．０４５ｍｌ、０．７２ｍｍｏｌ）を滴下して加えた後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温で２時間攪拌した。反応混合物を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−５％のＥｔＯＡｃ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、黄色固形物として１１０ｍｇ（６３％）の６-クロロ-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾールを得た。
【０１０７】
工程３
６-クロロ-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000067
６-クロロ-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾール（１０８ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２ｍｌ）に溶解し、溶液をＮａＣｌ／氷浴を用いて−１６℃に冷却した。イソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ、０．２０ｍｌ、０．４０ｍｍｏｌ）を滴下して加え、反応混合物を１５分間−１６℃で撹拌した。トリブチルクロロスタンナン（０．１１ｍｌ、０．４０ｍｍｏｌ）をゆっくりと添加し、反応混合物を１．５時間かけて室温まで温めた。反応混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、６-クロロ-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾールを褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
工程４
[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000068
丸底フラスコ中でＢｏｃ-Ｄ-アラニン（５００ｍｇ、２．６４ｍｍｏｌ）、アゼチジン-３-カルボニトリル塩酸塩（３７６ｍｇ、３．１７ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（４４５ｍｇ、２．９１ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（１．１１ｇ、２．９１ｍｍｏｌ）を併せた。ついで、ＤＭＦ（５ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（１．３８ｍＬ、７．９３ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を室温で３時間撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮した。残留物をＳｉＯ２クロマトグラフィー（５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）により精製して４９３（７４％）の[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを白色固形物として得た。
【０１０８】
工程５
１-((Ｒ)-２-アミノ-プロピオニル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000069
ＣＨ２Ｃｌ２（２０ｍＬ）中の[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（８６０ｍｇ、３．４ｍｍｏｌ）の溶液にトリフルオロ酢酸（４．０ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌した後、濃縮し、淡黄色の油状物として１-((Ｒ)-２-アミノ-プロピオニル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテートを得、これを更に精製することなく使用した。
【０１０９】
工程６
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000070
丸底フラスコ中で２-ブロモ-５-((２-(トリメチルシリル)エトキシ)メチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１．０５ｇ、２．８２ｍｍｏｌ）（約３：１のＢｒ：Ｃｌ）、１-((Ｒ)-２-アミノ-プロピオニル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテート（９００ｍｇ、３．３７ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（１．１８ｇ、３．１ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、ＤＭＦ（１０ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（１．４８ｍＬ、８．４６ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮した。残留物をＳｉＯ２クロマトグラフィー（３０％から１００％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）により精製し、１．１９ｇ（８３％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色泡状固形物（Ｂｒ及びＣｌ化合物の約３：１混合物）として得た。
【０１１０】
工程７
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000071
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（０．１３５ｇ、０．２７ｍｍｏｌ）及び６-クロロ-１-メチル-３-トリブチルスタンニル-１Ｈ-インダゾール（工程３からの粗物質、３４２ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２．４ｍｌ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１６ｍｇ、０．０１４ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（１１ｍｇ、０．０５８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３時間、油浴中で９０℃で撹拌した。反応混合物を室温まで冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−２．５％ＭｅＯＨ）でクロマトグラフィーにより精製し、１５７ｍｇ（９０％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。
【０１１１】
工程８
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000072
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１５４ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．７２ｍｌ、９.３５ｍｍｏｌ）を加えた。橙色の反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に再溶解し、エチレンジアミン（１．０ｍｌ、１４．８ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を室温で１．５時間撹拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、水（熱い）、酢酸エチル及びジクロロメタンで洗浄し、ついで、高真空下で乾燥させ、３７ｍｇ（３３％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色の粉末として得た。MS: (M+H)+ = 463; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.70 (br. s., 1H), 9.15 (s, 1H), 8.73 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.47 (t, J=7.4 Hz, 2H), 7.98 (s, 1H), 7.27 (d, J=8.7 Hz, 1H), 4.47-4.84 (m, 3H), 4.18 (s, 3H), 4.02-4.32 (m, 2H), 3.86 (br. s., 1H), 1.42 (d, J=4.5 Hz, 3H)。
【０１１２】
実施例５
２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000073
工程１で６-クロロ-１Ｈ-インダゾールを５-クロロ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例４に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 463; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 11.73 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.36-8.59 (m, 3H), 7.83 (d, J=9.1 Hz, 1H), 7.52 (d, J=8.7 Hz, 1H), 4.45-4.77 (m, 3H), 4.20 (s, 3H), 3.95-4.34 (m, 2H), 3.74-3.92 (m, 1H), 1.50 (t, J=6.0 Hz, 3H)。
【０１１３】
実施例６
２-(５,６-ジクロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000074
工程１で６-クロロ-１Ｈ-インダゾールを５,６-ジクロロ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例５に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 497; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.82 (br. s., 1H), 9.11 (s, 1H), 8.71 (s, 1H), 8.47 (t, J=8.3 Hz, 2H), 8.24 (s, 1H), 4.47-4.79 (m, 3H), 4.18 (s, 3H), 3.97-4.27 (m, 2H), 3.77-3.93 (m, 1H), 1.48 (t, J=6.4 Hz, 3H)。
【０１１４】
実施例７
２-(１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000075
工程１で６-クロロ-１Ｈ-インダゾールをインダゾールに置き換えて、実施例５に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 429; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.80 (br. s., 1H), 9.16 (s, 1H), 8.69 (d, J=7.9 Hz, 1H), 8.51 (d, J=7.9 Hz, 1H), 8.47 (d, J=8.7 Hz, 1H), 7.76 (d, J=8.7 Hz, 1H), 7.52 (t, J=7.6 Hz, 1H), 7.23-7.38 (m, 1H), 4.49-4.80 (m, 3H), 4.14-4.28 (m, 1H), 4.14-4.28 (m, 1H), 4.21 (s, 3H), 4.03-4.13 (m, 1H), 3.75-3.95 (m, 1H), 1.43 (dd, J=6.6, 4.3 Hz, 3H)。
【０１１５】
実施例８
２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミド
2014530172.tif 000076
工程１
[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000077
丸底フラスコにＢｏｃ-Ｄ-ｔｅｒｔ-ロイシン（２．５ｇ、１０．８ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（４．２ｇ、２４．９ｍｍｏｌ）、ＥＤＣ（４．７７ｇ、２４．９ｍｍｏｌ）及びピペリジン-４-カルボニトリル（２．９８ｇ、２７．０ｍｍｏｌ）を入れた。ついで、ＤＭＦ（５０ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（１０．７ｍｌ、６１．６ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、１０％クエン酸でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を１０％クエン酸で２回、飽和ＬｉＣｌで２回、ブラインで１回洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮して、３．４ｇ（９７％）の[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルをベージュ色の泡状固形物として得た。
【０１１６】
工程２
１-((Ｒ)-２-アミノ-３,３-ジメチル-ブチリル)-ピペリジン-４-カルボニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000078
ＣＨ２Ｃｌ２（６０ｍＬ）中の［(Ｒ)-１-[（４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（３．４ｇ、１０．５ｍｍｏｌ）の溶液にトリフルオロ酢酸（２０ｍＬ）を加えた。反応混合物を一晩、室温で撹拌し、ついで濃縮して、１-((Ｒ)-２-アミノ-３,３-ジメチル-ブチリル)-ピペリジン-４-カルボニトリルトリフルオロアセテートを明褐色の油状物として得、これを更に精製することなく用いた。
【０１１７】
工程３
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミド
2014530172.tif 000079
フラスコ中で２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニルエトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１．６ｇ、４．３ｍｍｏｌ）、１-((Ｒ)-２-アミノ-３,３-ジメチル-ブチリル)-ピペリジン-４-カルボニトリルトリフルオロアセテート（工程２からの粗物質）、ＥＤＣ（１．８９ｇ、９．９ｍｍｏｌ）及びＨＯＢｔ（１．６７ｇ、９．９ｍｍｏｌ）を加えた。ＤＭＦ（４０ｍＬ）とついでｉ-Ｐｒ２ＮＥｔ（５．２ｍＬ、３０．１ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ及び１０％クエン酸に取り、有機層を１０％クエン酸、飽和ＮａＨＣＯ３ 、飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（４０％−１００％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）により精製して、１．４６ｇ（５９％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミドをベージュ色の泡状固形物として得た。
【０１１８】
工程４
２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミド
2014530172.tif 000080
丸底フラスコ中で２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル] アミド（１５０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）及び５-クロロ-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（３７２ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２．４ｍｌ）に溶解させた。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１５ｍｇ、０．０１３ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（１０ｍｇ、０．０５３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３．５時間、油浴中で９０℃で撹拌し、ついで、室温まで冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−２％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１３７ｍｇ（８０％）の２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミドを黄色油状物として得た。
【０１１９】
工程５
２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミド
2014530172.tif 000081
丸底フラスコ中で、２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミド（０．１５８ｇ、０．１９３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．６ｍＬｍｌ、７．８ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．８ｍｌ、１１．７ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、溶液を室温で１時間撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−１００％のＥｔＯＡｃ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、２６ｍｇ（２４％）の２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: (M+H)+ = 533; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.92 (br. s., 1H), 9.09 (s, 1H), 8.73 (d, J=6.8 Hz, 1H), 8.61 (t, J=8.1 Hz, 1H), 8.46 (d, J=9.1 Hz, 1H), 7.80 (d, J=9.1 Hz, 1H), 7.50 (d, J=9.1 Hz, 1H), 5.20 (d, J=9.4 Hz, 1H), 4.19 (s, 3H), 3.97-4.12 (m, 1H), 3.35-3.91 (m, 2H), 3.01-3.23 (m, 2H), 1.39-2.07 (m, 4H), 1.04 (d, J=6.4 Hz, 9H)。
【０１２０】
実施例９
２-(６-シクロプロピル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000082
工程１
６-ブロモ-１-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000083
丸底フラスコ中で、６-ブロモ-１Ｈ-インダゾール（０．７０ｇ、３．５５ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（７．５ｍｌ）に溶解した。反応混合物を０℃に冷却し、水素化ナトリウム（鉱油中の６０％分散液、１７２ｍｇ、４．３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温に温め、３０分間撹拌した後、０℃に冷却し戻し、ＳＥＭ-Ｃｌ水溶液（０．７６ｍｌ、４．２８ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温まで加温した。１．５時間後、反応を水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−１０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルによってクロマトグラフィー処理して、８０２ｍｇ（６９％）の６-ブロモ-１-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-１Ｈ-インダゾールを淡黄色の油状物として得た。
【０１２１】
工程２
６-シクロプロピル-１-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000084
丸底フラスコに６-ブロモ-１-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-１Ｈ-インダゾール（０．８０ｇ、２．４４ｍｍｏｌ）、シクロプロピルボロン酸（３７７ｍｇ、４．３９ｍｍｏｌ）、パラジウム(ＩＩ)アセテート（２８ｍｇ、０．１２５ｍｍｏｌ）、三塩基性リン酸カリウム（１．０４ｇ、４．８８ｍｍｏｌ）、トルエン（１０ｍｌ）及び水（０．９ｍｌ）を入れた。反応混合物を油浴中１００℃で一晩撹拌し、ついで室温に冷却し、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−５％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーに供し、６７０ｍｇ（９０％）の６-シクロプロピル-１-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-１Ｈ-インダゾールを淡黄色の油状物として得た。
【０１２２】
工程３
６-シクロプロピル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000085
丸底フラスコ中で、６-シクロプロピル-１-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-１Ｈ-インダゾール（６６８ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１２ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（６．５ｍｌ、８４．４ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を２．２５時間室温で撹拌し、ついで濃縮した。残留物をジクロロメタン（１２ｍｌ）に再溶解させ、エチレンジアミン（９．０ｍｌ、１３３ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、溶液を室温で１時間撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−２５％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、淡黄色の固形物として３１７ｍｇ（９１％）の６-シクロプロピル-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.99-8.08 (m, 1H), 7.59-7.70 (m, 1H), 7.16-7.25 (m, 1H), 6.88-7.01 (m, 1H), 1.94-2.14 (m, 1H), 0.96-1.11 (m, 2H), 0.71-0.84 (m, 2H)。
【０１２３】
工程４
２-(６-シクロプロピル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000086
工程１でインダゾールを６-シクロプロピル-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例１で概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 523; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.88 (br. s., 1H), 9.15 (s, 1H), 8.63 (t, J=8.7 Hz, 2H), 8.44 (d, J=9.4 Hz, 1H), 7.37 (s, 1H), 7.04 (br. s., 1H), 4.74-4.95 (m, 1H), 4.14 (s, 3H), 3.35-4.06 (m, 4H), 3.17 (br. s., 1H), 2.13 (br. s., 1H), 1.51-2.05 (m, 4H), 1.35 (br. s., 1H), 1.04 (d, J=6.8 Hz, 2H), 0.83 (d, J=3.4 Hz, 2H), 0.34-0.65 (m, 4H)。
【０１２４】
実施例１０
２-(１-メチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-( ４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000087
工程１でインダゾールを４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例１で概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 487; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 12.76 (s, 1H), 8.93 (s, 1H), 8.58 (d, J=8.1 Hz, 1H), 8.36 (d, J=15.2 Hz, 1H), 4.66 (t, J=8.1 Hz, 1H), 3.78 (s, 3H), 3.34-4.04 (m, 4H), 2.84-3.18 (m, 3H), 2.60-2.70 (m, 2H), 1.44-1.97 (m, 8H), 1.17-1.31 (m, 1H), 0.29-0.66 (m, 4H)。
【０１２５】
実施例１１
２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチルプロピル)-アミド
2014530172.tif 000088
工程１
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000089
丸底フラスコに２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニルエトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１５０ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（６８ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）及びＥＤＣ（８５ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（１．８ｍｌ）とついで(Ｓ)-３,３-ジメチルブタン-２-アミン（０．１０ｍｌ、０．７３ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１１ｍｌ、０．６３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄した後、合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−２０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供して、９７ｍｇ（５０％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチル-プロピル)-アミドを明褐色の油状物として得た。
【０１２６】
工程２
２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000090
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチルプロピル)-アミド（９４ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）及び５-クロロ-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（３６７ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１．９ｍＬ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１２ｍｇ、０．０１０ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（８ｍｇ、０．０４２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３．５時間、油浴中で９０℃で撹拌し、ついで室温まで冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−４０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供して、９２ｍｇ（８２％）の２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチル-プロピル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。
【０１２７】
工程３
２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチルプロピル)-アミド
2014530172.tif 000091
丸底フラスコ中で、２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチル-プロピル)-アミド（９０ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．８ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．５ｍｌ、６．６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．８ｍｌ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．７ｍｌ、９．９ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を室温で１．５時間撹拌し、ついで水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルですすぎ、高真空下で乾燥させ、６０ｍｇ（８３％）の２-(５-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチル-プロピル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 411; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.43 (br. s., 1H), 9.08 (s, 1H), 8.45 (s, 1H), 8.33 (s, 1H), 8.00 (d, J=10.2 Hz, 1H), 7.85 (d, J=8.9 Hz, 1H), 7.55 (dd, J=8.9, 1.5 Hz, 1 H), 4.20 (s, 3H), 4.06-4.28 (m, 1H), 1.33 (d, J=6.8 Hz, 3H), 0.92 (s, 9H)。
【０１２８】
実施例１２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000092
工程１
((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000093
０℃でのＴＨＦ（１００ｍＬ）中のＢｏｃ-Ｄ-アラニンメチルエステル（５．００ｇ、２４．６ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと臭化メチルマグネシウム（Ｅｔ２Ｏ中 ３．０Ｍ、２８．７ｍＬ、８６．１ｍｍｏｌ）を添加した。得られた白色のスラリーを０℃で１時間、ついで室温で２時間撹拌した。反応混合物を飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、Ｈ２Ｏで希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、無色の粘性油として４．９３ｇ（９９％）の((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。
【０１２９】
工程２
(Ｒ)-３-アミノ-２-メチル-ブタン-２-オール塩酸塩
2014530172.tif 000094
((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（４．９３ｇ、２４．２ｍｍｏｌ）を１．０ＭのＨＣｌ（１５０ｍＬ）に溶解し、４時間５０℃で撹拌した。濃縮により淡褐色の固形物として４．０１ｇの(Ｒ)-３-アミノ-２-メチル-ブタン-２-オール塩酸塩を得、これを更に精製することなく使用した。
【０１３０】
工程３
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000095
フラスコ中で２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニルエトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３．２５ｇ、８．７４ｍｍｏｌ）、(Ｒ)-３-アミノ-２を-メチル-ブタン-２-オール塩酸塩（３．０５ｇ、２１．９ｍｍｏｌ）、ＥＤＣ（３．８５ｇ、２０．１ｍｍｏｌ）及びＨＯＢｔ（２．７２ｇ、２０．１ｍｍｏｌ）を合わせた。ついで、ＤＭＦ（５０ｍＬ）とついでｉ-Ｐｒ2ＮＥｔ（４．８７ｍＬ、２８．０ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を一晩室温で撹拌した後、減圧下で濃縮した。残留物をＳｉＯ２クロマトグラフィー（２０−１００％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）により精製して、２．４０ｇ（６０％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミドを黄色固形物として得た。
【０１３１】
工程４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000096
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミド（１２０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）及び６-クロロ-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（３１９ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２．５ｍｌ）中に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１６ｍｇ、０．０１４ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（１０ｍｇ、０．０５３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を油浴中９０℃で一晩撹拌し、ついで、室温に冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−２％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲル上でクロマトグラフィー処理し、１２２ｍｇ（８６％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。
【０１３２】
工程５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000097
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミド（１２１ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．７ｍｌ、９．０ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応混合物を２．５時間室温で撹拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．９ｍｌ、１３．３ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を室温で１時間撹拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルですすぎ、ついで高真空下で乾燥させて、５３ｍｇ（５８％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。MS: (M+H)+ = 413; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.83 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.75 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.16 (d, J=9.4 Hz, 1H), 7.95 (d, J=1.1 Hz, 1H), 7.36 (dd, J=8.7, 1.1 Hz, 1H), 4.78 (s, 1H), 4.17 (s, 3H), 4.03-4.16 (m, 1H), 1.22-1.28 (m, 6H), 1.16 (s, 3H)。
【０１３３】
実施例１３
２-(１,５,５-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000098
工程１
２-[１-ヒドロキシメト-(Ｚ)-イリデン]-４,４-ジメチル-シクロヘキサノン
2014530172.tif 000099
乾燥した丸底フラスコに水素化ナトリウム（鉱油中６０％分散液、４７５ｍｇ、１１．９ｍｍｏｌ）及びジエチルエーテル（２４ｍｌ）を充填した。反応物を０℃に冷却し、エタノール（０．０６ｍｌ、１．０３ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。懸濁液を２０分間 ０℃で撹拌した後、ジエチルエーテル（３ｍｌ）中の４,４-ジメチルシクロヘキサノン（１．５０ｇ、１１．９ｍｍｏｌ）及びギ酸エチル（１．４５ｍｌ、１７．８ｍｍｏｌ）の溶液を１５分かけて滴下して加えた。黄色の溶液を３時間０℃で撹拌した後、ゆっくりと一晩かけて室温に温めた。エタノール（０．２４ｍｌ）を添加し、混合物を１時間室温で撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテルで抽出した。水性層をｐＨ＝２まで６ＭのＨＣｌで酸性化し、ついでジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層をブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、１．３０ｇ（７１％）の２-[１-ヒドロキシ-メト-(Ｚ)-イリデン]-４,４-ジメチル-シクロヘキサノンを淡褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 14.40 (br. s., 1H), 8.58 (s, 1H), 2.39 (t, J=6.8 Hz, 2H), 2.13 (s, 2H), 1.48 (t, J=6.8 Hz, 2H), 1.00 (s, 6H)。
【０１３４】
工程２
５,５-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000100
１００ｍｌの丸底フラスコ中で、２-[１-ヒドロキシメト-(Ｚ)-イリデン]-４,４-ジメチル-シクロヘキサノン（１．３０ｇ、８．４３ｍｍｏｌ）をメタノール（８．５ｍｌ）に溶解した。ヒドラジン（０．２７ｍｌ、８．４３ｍｍｏｌ）を非常にゆっくりと加えたところ、発熱反応が生じた。ついで、反応混合物を５０分間室温で撹拌した後、濃縮した。残留物を石油エーテルで粉砕し。明褐色の固形物として１．０５ｇ（８３％）の５,５-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.28 (s, 1H), 2.67 (t, J=6.6 Hz, 2H), 2.32 (s, 2H), 1.60 (t, J=6.6 Hz, 2H), 0.99 (s, 6H)。
【０１３５】
工程３
３-ヨード-５,５-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000101
丸底フラスコ中で、５,５-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール（０．５０ｇ、３．３３ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（７ｍＬ）に溶解した。ヨウ素（１．６９ｇ、６．６６ｍｍｏｌ）とついで水酸化カリウム（７２３ｍｇ、１２．９ｍｍｏｌ）を加えた。暗色の反応混合物を１．２５時間室温で撹拌した。追加のヨウ素（１．６９ｇ、６．６６ｍｍｏｌ）及び水酸化カリウム（７２３ｍｇ、１２．９ｍｍｏｌ）を添加し、暗褐色の反応混合物を１．５時間室温で撹拌した。反応を１０％のＮａＨＳＯ３水溶液でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−２０％ＥｔＯＡｃ）でのクロマトグラフィーに供して、６４５ｍｇ（７０％）の３-ヨード-５,５-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾールを白色の固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 2.66 (t, J=6.6 Hz, 2H), 2.14 (s, 2H), 1.59 (t, J=6.4 Hz, 2H), 1.01 (s, 6H)。
【０１３６】
工程４
３-ヨード-１,５,５-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000102
丸底フラスコ中で、３-ヨード-５,５-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール（６４２ｍｇ、２．３３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（８．５ｍｌ）に溶解した。溶液を０℃に冷却し、カリウムｔｅｒｔ-ブトキシド（３６５ｍｇ、３．２６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を４０分間０℃で撹拌した後、ヨウ化メチル（０．１８ｍｌ、２．８８ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を室温に温め、１．５時間撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−１５％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供して、４９７ｍｇ（７４％）の３-ヨード-１,５,５-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-の１Ｈ-インダゾールを白色の固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 3.76 (s, 3H), 2.53 (t, J=6.4 Hz, 2H), 2.11 (s, 2H), 1.58 (t, J=6.6 Hz, 2H), 0.99 (s, 6H)。
【０１３７】
工程５
１,５,５-トリメチル-３-トリブチルスタナニル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000103
丸底フラスコ中で、３-ヨード-１,５,５-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール（１４０ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３ｍｌ）に溶解した。無色の溶液を−１６℃（ＮａＣｌ／氷浴）に冷却し、イソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ、０．２７ｍｌ、０．５４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を２０分間−１６℃で撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（０．１５ｍｌ、０．５５ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を１．５ 時間かけて室温に温め、ついで飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、無色の油として１,５,５-トリメチル-３-トリブチルスタナニル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾールを得、これを更に精製することなく使用した。
【０１３８】
工程６
５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-２-(１,５,５-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000104
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１３０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）及び１,５,５-トリメチル-３-(トリブチルスタナニル)-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール（３７５ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２．４ｍｌ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１５ｍｇ、０．０１３ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（１０ｍｇ、０．０５３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２．５時間、油浴中で９０℃で撹拌し、ついで室温まで冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−５％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供して、１１３ｍｇ（７５％）の５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-２-(１,５,５-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の泡状物として得た。
【０１３９】
工程７
２-(１,５,５-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000105
丸底フラスコ中で、５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-２-(１,５,５-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１１２ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．９ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．６ｍｌ、７．５ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の溶液を室温で２．５時間攪拌した後、濃縮した。残留物（０．９ｍｌ）をジクロロメタンに再溶解し、エチレンジアミン（０．８ｍｌ、１１．４ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応混合物を室温で１時間攪拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、４７ｍｇ（５１％）の２-(１,５,５-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 461; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.61 (br. s., 1H), 8.94 (s, 1H), 8.27-8.41 (m, 2H), 4.43-4.80 (m, 3H), 3.94-4.24 (m, 2H), 3.80 (s, 3H), 3.72-3.91 (m, 1H), 2.89 (d, J=15.9 Hz, 1H), 2.59-2.71 (m, 3H), 1.59 (t, J=6.2 Hz, 2H), 1.40 (dd, J=6.8, 3.0 Hz, 3H), 1.00 (s, 6H)。
【０１４０】
実施例１４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000106
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000107
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（４００ｍｇ、１．１２ミリメートル オール）及び６-クロロ-１,２-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（１．１１ｇ、１．７ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１０ｍＬ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（６５ｍｇ、０．０５６ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅（Ｉ）（４３ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩油浴中８０℃で撹拌し、ついで室温に冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−３０％ＥｔＯＡｃ）でのクロマトグラフィー処理により、４１６ｍｇ（８４％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドを黄色の固形物として得た。
【０１４１】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸
2014530172.tif 000108
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（４１２ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）を１,４-ジオキサン（１５ｍｌ）及び水（３ｍｌ）に懸濁した。懸濁液を０℃に冷却し、スルファミン酸（５４３ｍｇ、５．５９ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、水（９ｍｌ）中の亜塩素酸ナトリウム（８０％、１３７ｍｇ、１．２１ｍｍｏｌ）及びリン酸二水素カリウム（１．５２ｇ、１１．２ｍｍｏｌ）の溶液を〜２０分間かけて滴下漏斗を介して加えた。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温で３時間撹拌した。ＴＨＦ（１５ｍｌ）を加え、反応混合物を室温で更に３時間撹拌した。反応混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を酢酸エチル／ヘキサンで粉砕し、３５８ｍｇ（８４％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸を淡黄色粉末として得た。
【０１４２】
工程３
[(Ｒ)-２-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000109
丸底フラスコにＢｏｃ-Ｄ-アラニン（４００ｍｇ、２．１１ｍｍｏｌ）、３,３-ジフルオロアゼチジン塩酸塩（３８３ｍｇ、２．９６ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（３５６ｍｇ、２．３３ｍｍｏｌ）及びＥＤＣ（４４６ｍｇ、２．３３ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（１０ｍｌ）とついでＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（１．０ｍｌ、５．７３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で４８時間撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、５０９ｍｇ（９１％）の[(Ｒ)-２-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを淡黄色の固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 5.14 (d, J=7.2 Hz, 1H), 4.59-4.80 (m, 1H), 4.17-4.55 (m, 4H), 1.45 (s, 9H), 1.32 (d, J=7.2 Hz, 3H)。
【０１４３】
工程４
(Ｒ)-２-アミノ-１-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-プロパン-１-オン
2014530172.tif 000110
５ｍｌのマイクロ波バイアルに、[(Ｒ)-２-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１７０ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）及び２,２,２-トリフルオロエタノール（２．４ｍｌ、３２．９ｍｍｏｌ）を加えた。バイアルにアルゴンを流し、密封し、３時間マイクロ波照射下、１５０℃で加熱した。反応混合物を濃縮して、褐色の油状物として１０２ｍｇ（９７％）の(Ｒ)-２-アミノ-１-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-プロパン-１-オンを得、これを更に精製せずに使用した。
【０１４４】
工程５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000111
丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１１０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、(Ｒ)-２-アミノ-１-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-プロパン-１-オン（９８ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（４１ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）及びＥＤＣ（５１ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）を加えた。ＤＭＦ（１．１ｍｌ）とついでＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１０ｍｌ、０．５７ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を４８時間室温で撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−５０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、８９ｍｇ（６１％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。
【０１４５】
工程６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000112
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（８８ｍｇ、０．１４６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．７ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．４５ｍｌ、５．８４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２．５時間室温で撹拌し、ついで濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．７ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．６ｍｌ、８．７４ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を室温で１時間攪拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、４５ｍｇ（６２％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 474; 1H NMR (DMSO-d6, 300MHz): δ(ppm) 10.55-11.71 (b. s, 1H), 9.13 (s, 1H), 8.71 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.40-8.54 (m, 2H), 7.97 (d, J=1.5 Hz, 1H), 7.26 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.67-4.99 (m, 3H), 4.38 (t, J=12.7 Hz, 2H), 4.17 (s, 3H), 1.44 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０１４６】
実施例１５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メタンスルホニル-ピペリジン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000113
工程１
(Ｒ)-３-{[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-ピペリジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000114
丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１２０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、(Ｒ)-ｔｅｒｔ-ブチル３-アミノピペリジン-１-カルボキシレート（８０ｍｇ、０．４０ｍｍｏｌ）、ＨＯＢＴ（４５ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）及びＥＤＣ（５６ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）を加えた。ＤＭＦ（１．２ｍｌ）とついでＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１０ｍｌ、０．５７ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を４８時間室温で撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−５０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、１３９ｍｇ（８３％）の(Ｒ)-３-{[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-ピペリジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを淡黄色の固形物として得た。
【０１４７】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｒ)-ピペリジン-３-イルアミド
2014530172.tif 000115
丸底フラスコ中で、(Ｒ)-３-{[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-ピペリジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１３８ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）をメタノール（２ｍｌ）中に懸濁させた。反応物を０℃に冷却し、塩化アセチル（０．３０ｍｌ、４．２２ｍｍｏｌ）を１０分かけて滴下して加えた。得られた明るい黄色の懸濁液を５０分間室温で撹拌した。ＴＨＦ（１ｍｌ）及びメタノール（１ｍｌ）を添加し、室温で１時間撹拌し続け、ついで溶媒を室温で蒸発させた。残留物をジクロロメタン中に懸濁させ、飽和Ｎａ２ＣＯ３溶液で洗浄した。水性層をジクロロメタンで抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、１０５ｍｇ（９０％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｒ)-ピペリジン-３-イルアミドを淡黄色の固形物として得た。
【０１４８】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メタンスルホニル-ピペリジン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000116
０℃のジクロロメタン（１．５ｍＬ）中の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｒ)-ピペリジン-３-イルアミド（１０４ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）にトリエチルアミン（０．０４ｍｌ、０．２９ｍｍｏｌ）とついで塩化メタンスルホニル（０．０２ｍｌ、０．２６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で一晩攪拌した後、水でクエンチし、ジクロロメタン（２×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−４％のＭｅＯＨ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、ついで酢酸エチルで粉砕して、１０６ｍｇ（８９％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メタンスルホニル-ピペリジン-３-イル)-アミドを淡黄色の固形物として得た。
【０１４９】
工程４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メタンスルホニル-ピペリジン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000117
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メタンスルホニル-ピペリジン-３-イル)-アミド（１０３ｍｇ、０．１６７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．８ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．５ｍｌ、６．６ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．８ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．６７ｍｌ、９．９２ｍｍｏｌ）を添加した。得られた淡黄色の懸濁液を４５分間室温で撹拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、５４ｍｇ（６３％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ［２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メタンスルホニル-ピペリジン-３-イル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 488; 1H NMR (DMSO-d6, 300MHz): δ(ppm) 9.06 (s, 1H), 8.47 (s, 1H), 8.41 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.13 (d, J=7.6 Hz, 1H), 8.00 (s, 1H), 7.36 (d, J=8.7 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 4.06-4.15 (m, 1H), 3.66-3.75 (m, 1H), 3.34-3.41 (m, 1H), 2.89-2.99 (m, 1H), 2.86 (s, 3H), 2.80 (d, J=10.6 Hz, 1H), 2.11 (br. s., 1H), 1.87 (br. s., 1H), 1.51-1.74 (m, 2H)。
【０１５０】
実施例１６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-シクロプロピルエチル)-アミド
2014530172.tif 000118
工程５の(Ｒ)-２-アミノ-１-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-プロパン-１-オンを(Ｒ)-１-シクロプロピルエチルアミンに置き換えて、実施例１４の工程５−６に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 395; 1H NMR (DMSO-d6 ,300MHz): δ(ppm) 10.64 (br. s, 1H), 9.10 (s, 1H), 8.48 (d, J=8.7 Hz,1H), 8.42 (s, 1H), 8.16 (d, J=8.4 Hz, 1H), 8.01 (s, 1H), 7.28 (dd, J=8.4, 0.9 Hz, 1H), 4.18 (s, 4H), 3.52-3.74 (m, 1H), 1.35 (d, J=6.8 Hz, 3H), 0.95-1.14 (m, 1H), 0.24-0.64 (m, 4H)。
【０１５１】
実施例１７
２-(６-シクロプロピル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000119
工程１の６-クロロ-１Ｈ-インダゾールを６-シクロプロピル-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例４に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 469; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.88 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.42-8.59 (m, 3H), 7.40 (s, 1H), 7.06 (dd, J=7.9, 3.8 Hz, 1H), 4.48-4.81 (m, 3H), 4.14 (s, 3H), 4.01-4.29 (m, 2H), 3.77-3.92 (m, 1H), 2.06-2.21 (m, 1H), 1.44 (dd, J=6.2, 4.3 Hz, 3H), 0.95-1.10 (m, 2H), 0.77-0.88 (m, 2H)。
【０１５２】
実施例１８
２-(１-メチル-６-トリフルオロメチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000120
工程１において６-クロロ-１Ｈ-インダゾールを６-トリフルオロメチル-１Ｈ-インダゾール置き換えて、実施例４に記載の手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 497; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.93 (br. s., 1H), 9.16 (s, 1H), 8.93 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.48 (t, J=7.6 Hz, 2H), 8.29 (s, 1H), 7.50 (dd, J=8.1, 4.0 Hz, 1H), 4.49-4.85 (m, 3H), 4.28 (s, 3H), 4.17-4.40 (m, 1H), 4.03-4.17 (m, 1H), 3.78-3.96 (m, 1H), 1.36-1.48 (m, 3H)。
【０１５３】
実施例１９
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノ-ピペリジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミド
2014530172.tif 000121
工程５の(Ｒ)-２-アミノ-１-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-プロパン-１-オンを１-((Ｒ)-２-アミノ-３,３-ジメチル-ブチリル)-ピペリジン-４-カルボニトリルトリフルオロアセテートに置き換えて、実施例１４の工程５−６に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 533; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.94 (br. s., 1H), 9.16 (s, 1H), 9.02 (dd, J=8.5, 6.2 Hz, 1H), 8.60 (dd, J=9.6, 5.5 Hz, 1H), 8.47 (d, J=5.7 Hz, 1H), 7.95 (s, 1H), 7.12-7.28 (m, 1H), 5.30 (d, J=9.8 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.40-4.10 (m, 4H), 3.05-3.26 (m, 1H), 1.44-2.10 (m, 4H), 1.02 (d, J=6.0 Hz, 9H)。
【０１５４】
実施例２０
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(３-シアノ-アゼチジン-１-カルボニル)-プロピル]-アミド
2014530172.tif 000122
工程１
[(Ｒ)-１-(３-シアノ-アゼチジン-１-カルボニル)-プロピル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000123
丸底フラスコ中で、Ｂｏｃ-Ｄ-２-アミノ酪酸（４００ｍｇ、１．９７ｍｍｏｌ）及びアゼチジン-３-カルボニトリル塩酸塩（３７３ｍｇ、３．１５ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（９ｍｌ）に溶解した。Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（１．０ｍｌ、５．７３ｍｍｏｌ）とついでＨＡＴＵ（８２３ｍｇ、２．１６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を、４８時間室温で撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、４１０ｍｇ（７０％）の[(Ｒ)-１-(３-シアノ-アゼチジン-１-カルボニル)-プロピル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルをオフホワイトの固形物として得た。
【０１５５】
工程２
１-((Ｒ)-２-アミノ-ブチリル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000124
ジクロロメタン（４ｍｌ）中の[(Ｒ)-１-(３-シアノ-アゼチジン-１-カルボニル)-プロピル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（２００ｍｇ、０．６７ｍｍｏｌ）の溶液に、トリフルオロ酢酸（１．８ｍｌ、２３．４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌した後、濃縮し、１-((Ｒ)-２-アミノ-ブチリル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテートを淡黄色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０１５６】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(３-シアノ-アゼチジン-１-カルボニル)-プロピル]-アミド
2014530172.tif 000125
工程５の(Ｒ)-２-アミノ-１-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-プロパン-１-オンを１-((Ｒ)-２-アミノ-ブチリル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテートに置き換えて、実施例１４の工程５−６に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 477; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.73 (s, 1H), 9.15 (s, 1H), 8.73 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.40-8.55 (m, 2H), 7.99 (s, 1H), 7.24 (d, J=8.3 Hz, 1H), 4.48-4.79 (m, 3H), 4.18 (s, 3H), 3.99-4.33 (m, 2H), 3.75-3.96 (m, 1H), 1.62-1.97 (m, 2H), 0.83-1.02 (m, 3H)。
【０１５７】
実施例２１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000126
工程１
[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000127
丸底フラスコ中でＢｏｃ-Ｄ-シクロプロピルグリシン（５００ｍｇ、２．３２ｍｍｏｌ）及びアゼチジン-３-カルボニトリル塩酸塩（４４１ｍｇ、３．７２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１０ｍｌ）に溶解した。Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（１．２ｍｌ、６．８７ｍｍｏｌ）とついでＨＡＴＵ（９７２ｍｇ、２．５６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を石油エーテルで粉砕して、３８４ｍｇ（５９％）の[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルをオフホワイトの固形物として得た。
【０１５８】
工程２
１-((Ｒ)-２-アミノ-２-シクロプロピル-アセチル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000128
ジクロロメタン（４ｍｌ）中の[(Ｒ)-２-[（３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１９０ｍｇ、０．６９ｍｍｏｌ）の溶液にトリフルオロ酢酸（１．８ｍｌ、２３．４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２．５時間室温で攪拌し、ついで濃縮し、１-((Ｒ)-２-アミノ-２-シクロプロピル-アセチル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテートを淡黄色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０１５９】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000129
工程５の(Ｒ)-２-アミノ-１-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-プロパン-１-オンを１-((Ｒ)-２-アミノ-２-シクロプロピル-アセチル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテートに置き換えて、実施例１４の工程５−６に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 489; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 12.92 (br. s., 1H), 9.15 (s, 1H), 8.72 (dd, J=8.6, 3.5 Hz, 1H), 8.43-8.56 (m, 2H), 7.98 (s, 1H), 7.24 (t, J=7.1 Hz, 1H), 4.44-4.76 (m, 2H), 4.17 (s, 3H), 4.01-4.36 (m, 3H), 3.81-3.93 (m, 1H), 1.24-1.38 (m, 1H), 0.36-0.65 (m, 4H)
【０１６０】
実施例２２
２-(６-シアノ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000130
工程１において６-クロロ-１Ｈ-インダゾールを６-シアノ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例４に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 454; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 12.93 (br. s., 1H), 9.15 (s, 1H), 8.89 (d, J=8.1 Hz, 1H), 8.39-8.55 (m, 3H), 7.49-7.59 (m, 1H), 4.50-4.83 (m, 3H), 4.25 (s, 3H), 4.20-4.28 (m, 1H), 4.07-4.18 (m, 1H), 3.79-3.93 (m, 1H), 1.41 (t, J=6.8 Hz, 3H)。
【０１６１】
実施例２３
２-(６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000131
工程１
６-クロロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000132
丸底フラスコ中で、６-クロロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（２５０ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（５ｍｌ）に溶解し、水素化ナトリウム（鉱油中の６０％分散液、４１ｍｇ、１．０３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１０分間撹拌し、ついで-１６に冷却し（ＮａＣｌ／氷浴）、イソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ、０．５２ｍｌ、１．０４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を３０分間−１６℃で撹拌した後、追加のイソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ（０．１４ｍｌ、０．２８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１０分間−１６℃で撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（０．２８ｍｌ、１．０３ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を２．５時間かけて室温まで温め、ついで飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮し、黄色の油として６-クロロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾールを得、これを更に精製することなく使用した。
【０１６２】
工程２
２-(６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000133
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１９０ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）及び６-クロロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（工程１の粗形態、６１９ｍｇ、０．７０ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（３．４ｍｌ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（２２ｍｇ、０．０１９ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（１５ｍｇ、０．０７９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３時間油浴中で９０℃で撹拌し、ついで室温まで冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収し、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−３％のＭｅＯＨ）でクロマトグラフィーに供し、ついでジエチルエーテル／酢酸エチルで粉砕して、１５９ｍｇ（７３％）の２-(６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡褐色粉末として得た。
【０１６３】
工程３
２-(６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000134
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（６５ｍｇ、０．１１２ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．６ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．３５ｍｌ、４．５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．６ｍｌ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．４６ｍｌ、６．８ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を室温で１時間攪拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させ、３０ｍｇ（５９％）の２-(６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の粉末として得た。MS: (M+H)+ = 449。1H NMR (DMSO-d6, 400MHz): δ(ppm) 13.35-13.88 (m, 1H), 12.77 (s, 1H), 9.20 (s, 1H), 8.73 (dd, J=8.7, 2.9 Hz, 1H), 8.48 (d, J=8.0 Hz, 2H), 7.74 (d, J=1.5 Hz, 1H), 7.22-7.28 (m, 1H), 4.71-4.78 (m, 1H), 4.64-4.70 (m, 1H), 4.60 (d, J=7.8 Hz, 1H), 4.51-4.57 (m, 1H), 4.23 (td, J=9.5, 3.4 Hz, 1H), 4.06-4.15 (m, 1H), 3.80-3.93 (m, 1H), 1.41 (t, J=6.5 Hz, 3H)。
【０１６４】
実施例２４
２-[６-クロロ-１-(２-メトキシ-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000135
工程１
２-[６-クロロ-１-(２-メトキシ-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000136
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（９０ｍｇ、０．１５５ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１ｍｌ）に溶解した。反応混合物を０℃に冷却し、水素化ナトリウム（鉱油中６０％分散、８ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついで１-ブロモ-２-メトキシエタン（２２μｌ、０．２３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を０℃で３時間、ついで室温で一晩撹拌した。反応混合物を水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−３％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供し、５１ｍｇ（５２％）の２-[６-クロロ-１-(２-メトキシ-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色泡状物として得た。
【０１６５】
工程２
２-[６-クロロ-１-(２-メトキシ-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000137
丸底フラスコ中で、２-[６-クロロ-１-(２-メトキシ-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（５０ｍｇ、０．０７９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．５ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．２５ｍｌ、３．２４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．５ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．３２ｍｌ、４．７４ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を室温で１．５時間撹拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、１９ｍｇ（４８％）の２-[６-クロロ-１-(２-メトキシ-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の粉末として得た。MS: (M+H)+ = 507; 1H NMR (DMSO-d6, 400MHz): δ(ppm)12.88 (br. s., 1H), 9.16 (s, 1H), 8.72 (dd, J=8.6, 3.0 Hz, 1H), 8.49 (dd, J=8.6, 4.8 Hz, 2H), 8.00 (s, 1H), 7.23-7.30 (m, 1H), 4.52-4.79 (m, 5H), 4.19-4.28 (m, 1H), 4.08-4.16 (m, 1H), 3.85 (t, J=5.3 Hz, 3H), 3.24 (s, 3H), 1.41 (t, J=6.6 Hz, 3H)。
【０１６６】
実施例２５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-フェニルエチル)-アミド
2014530172.tif 000138
工程５の(Ｒ)-２-アミノ-１-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-プロパン-１-オンを(Ｒ)-１-フェニルエチルアミンに置き換えて、実施例１４の工程５−６に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 431; 1H NMR (DMSO-d6 ,300MHz): δ(ppm) 12.73 (br. s., 1H), 9.11 (s, 1H), 8.42-8.53 (m, 2H), 8.28 (d, J=8.7 Hz, 1H), 7.99 (d, J=1.1 Hz, 1H), 7.46 (d, J=7.6 Hz, 2H), 7.34 (t, J=7.4 Hz, 2H), 7.17-7.29 (m, 1H), 7.08 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1H), 5.34 (quin, J=7.2 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 1.64 (d, J=7.2 Hz, 3H)。
【０１６７】
実施例２６
２-(１-メチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000139
工程１で６-クロロ-１Ｈ-インダゾールを４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例４に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 433; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.64 (br. s., 1H), 8.93 (s, 1H), 8.36 (d, J=9.8 Hz, 2H), 4.57-4.73 (m, 2H), 4.43-4.57 (m, 1H), 4.08-4.20 (m, 1H), 3.95-4.06 (m, 1H), 3.79-3.89 (m, 1H), 3.77 (s, 3H), 2.93-3.07 (m, 1H), 2.86 (d, J=18.5 Hz, 1H), 2.58-2.68 (m, 2H), 1.76 (dd, J=13.6, 6.0 Hz, 4H), 1.33 (dd, J=6.8, 3.8 Hz, 3H)。
【０１６８】
実施例２７
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-メチル-２-(２-オキサ-６-アザ-スピロ[３．３]ヘプタ-６-イル)-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000140
工程３の３,３-ジフルオロアゼチジン塩酸塩を２-オキサ-６-アザ-スピロ[３．３]ヘプタンオキサレートに置き換えて、実施例１４の工程３−６に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 480; 1H NMR (DMSO-d6 ,300MHz): δ(ppm) 12.83 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.78 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.40-8.49 (m, 2H), 7.96 (d, J=1.5 Hz, 1H), 7.24 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.59-4.82 (m, 5H), 4.40-4.56 (m, 2H), 4.16 (s, 3H), 4.11 (s, 2H), 1.37 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０１６９】
実施例２８
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-２-モルホリン-４-イル-２-オキソ-エチル)-アミド
2014530172.tif 000141
工程３の３,３-ジフルオロアゼチジン塩酸塩をのモルホリンに置き換えて、実施例１４の工程３−６に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 468; 1H NMR (DMSO-d6 ,300MHz): δ(ppm) 12.47 (br. s, 1H), 9.16 (s, 1H), 8.88 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.62 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.47 (s, 1H), 7.97 (d, J=1.5 Hz, 1H), 7.26 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1H), 5.23 (quin, J=7.1 Hz, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.47-3.73 (m, 8H), 1.42 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０１７０】
実施例２９
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インドール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000142
工程１
２-(６-クロロ-１Ｈ-インドール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000143
バイアルに、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１５８ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）、６-クロロ-３-(４,４,５,５-テトラメチル-１,３,２-ジオキサボロラン-２-イル)-１Ｈ-インドール-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチル（１７６ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）及びテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１８．０ｍｇ、０．０１６ｍｍｏｌ）を入れた。バイアルを排気し、アルゴンを充填した後、１,２-ジメトキシエタン（１．８ｍｌ）及び水性２Ｍ炭酸ナトリウム（０．４７ｍｌ、０．９４０ｍｍｏｌ）を添加した。バイアルを密封し、反応物を一晩油浴中で９０℃で撹拌した。反応混合物を室温に冷却し、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−３％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供し、９３ｍｇ（５２％）の２-(６-クロロ-１Ｈ-インドール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを明緑色の泡状物として分離した。少量の不純な６-クロロ-３-[７-[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチルカルバモイル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-２-イル]-インドール-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルをまた明褐色の固形物として分離した。
【０１７１】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インドール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000144
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１Ｈ-インドール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（９０ｍｇ、０．１５６ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１ｍｌ）に溶解した。反応混合物を０℃に冷却し、水素化ナトリウム（鉱油中６０％分散液、８ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついでヨウ化メチル（１０μｌ、０．１６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１．５時間０℃で撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−２％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供して、５６ｍｇ（６１％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インドール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色泡状物として得た。
【０１７２】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インドール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000145
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インドール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（５４ｍｇ、０．０９１ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．５ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．２８ｍｌ、３．６３ｍｍｏｌ）を加えた。暗赤色の溶液を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．５ｍｌ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．３７ｍｌ、５．４８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１時間攪拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、２８ｍｇ（６３％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インドール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 462; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.62 (br. s., 1H), 8.88 (s, 1H), 8.61 (d, J=7.6 Hz, 1H), 8.55 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.27-8.39 (m, 2H), 7.70 (d, J=1.5 Hz, 1H), 7.17 (dd, J=8.5, 2.5 Hz, 1H), 4.46-4.77 (m, 3H), 4.14-4.27 (m, 1H), 4.01-4.12 (m, 1H), 3.88 (s, 3H), 3.83 (br. s., 1H), 1.40 (dd, J=6.8, 4.2 Hz, 3H)。
【０１７３】
実施例３０
２-(６-クロロ-５-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000146
工程１において６-クロロ-１Ｈ-インダゾールを６-クロロ-５-フルオロ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例４に記載の手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 481; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.87 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.49 (d, J=7.9 Hz, 2H), 8.44 (d, J=7.6 Hz, 1H), 8.21 (d, J=6.0 Hz, 1H), 4.48-4.77 (m, 3H), 4.20 (s, 3H), 4.13-4.28 (m, 1H), 4.07 (dt, J=9.7, 5.1 Hz, 1H), 3.79-3.93 (m, 1H), 1.45 (t, J=6.2 Hz, 3H)。
【０１７４】
実施例３１
２-(６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000147
工程１
（５-メチル-ピリジン-２-イル)-メチルアミン
2014530172.tif 000148
乾燥した丸底フラスコ中で、５-メチル-ピリジン-２-カルボニトリル（１．０ｇ、８．４６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（４５ｍｌ）に溶解した。溶液を０℃に冷却し、水素化アルミニウムリチウム（ＴＨＦ中１．０Ｍ、２５ｍｌ、２５．０ｍｍｏｌ）を２０分間かけて滴下して加えた。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついで硫酸ナトリウム十水和物を注意深く加えた。ガスの発生が止まったところで、氷浴を除去し、硫酸ナトリウムを加え、混合物を室温で３０分間激しく撹拌した。懸濁液をセライトで濾過し、酢酸エチル、ジクロロメタン及びメタノールですすいだ。濾液を濃縮して（５-メチル-ピリジン-２-イル)-メチルアミンを褐色の固形物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０１７５】
工程２
Ｎ-(５-メチル-ピリジン-２-イルメチル)-ホルムアミド
2014530172.tif 000149
丸底フラスコ中で、（５-メチル-ピリジン-２-イル)-メチルアミン（工程１からの粗物質）を、８８％ギ酸（６．０ｍｌ、１５６ｍｍｏｌ）に溶解した。暗褐色の溶液を一晩油浴中で還流させながら撹拌した。反応混合物を０℃に冷却し、２５％水酸化アンモニウム水溶液を加えてｐＨ＝８に注意深く調整した。混合物を水で希釈し、水性層をジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を組み合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、暗褐色の油状物としてＮ-(５-メチル-ピリジン-２-イルメチル)-ホルムアミドを得、更に精製することなく使用した。
【０１７６】
工程３
６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン
2014530172.tif 000150
丸底フラスコ中で、Ｎ-(５-メチル-ピリジン-２-イルメチル)-ホルムアミド（工程２からの粗物質）をトルエン（３０ｍｌ）に溶解させ、オキシ塩化リン（１．２ｍｌ、１２．９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩、油浴中１００℃で撹拌し、ついで０℃に冷却し、注意深く氷でクエンチした。水性２５％水酸化アンモニウムをｐＨ=〜９になるまで加えた。混合物を水で希釈し、ジクロロメタン（２×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−８０％ＥｔＯＡｃ）でのクロマトグラフィーに供し、淡褐色の固形物として、３８６ｍｇ（４１％、３工程）の６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.09 (s, 1H), 7.74 (s, 1H), 7.32-7.43 (m, 2H), 6.60 (dd, J=9.4, 1.1 Hz, 1H), 2.25 (d, J=1.1 Hz, 3H)。
【０１７７】
工程４
１-ヨード-６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン
2014530172.tif 000151
丸底フラスコ中で、炭酸水素ナトリウム（２１５ｍｇ、２．５６ｍｍｏｌ）を水（０．６ｍＬ）及びエタノール（１．２ｍｌ）に懸濁させた。６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン（９０ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）と続いてヨウ素（２４２ｍｇ、０．９５ｍｍｏｌ）を加えた。暗褐色の懸濁液を一晩室温で撹拌した後、１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３溶液でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。有機層を水及びブラインで洗浄した後、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−３０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供して、淡褐色の固形物として９９ｍｇ（５６％）の１-ヨード-６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.11 (s, 1H), 7.73 (s, 1H), 7.24 (d, J=9.4 Hz, 1H), 6.67 (d, J=9.1 Hz, 1H), 2.27 (s, 3H)。
【０１７８】
工程５
６-メチル-１-トリブチルスタンナニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン
2014530172.tif 000152
丸底フラスコ中で、１-ヨード-６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン（９７ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３ｍｌ）に溶解した。溶液を−１６℃（ＮａＣｌ／氷浴）に冷却し、イソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ溶液 、０．２３ｍｌ、０．４６ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を２０分間−１６℃で撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（０．１２ｍｌ、０．４４ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を室温まで温め、２時間撹拌し、ついで、飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮し、褐色の油状物として６-メチル-１-トリブチルスタンナニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを得、これを更に精製することなく使用した。
【０１７９】
工程６
２-(６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000153
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１００ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）及び６-メチル-１-トリブチルスタンニルイミダゾ[１,５-ａ]ピリジン（工程５からの粗物質、３０７ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１．８ｍｌ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１２ｍｇ、０．０１０ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（８ｍｇ、０．０４２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を油浴中９０℃で一晩撹拌し、ついで室温に冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−３％ＭｅＯＨ）でのクロマトグラフィーに供して、９８ｍｇ（８９％）の２-(６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色油状物として得た。
【０１８０】
工程７
２-(６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000154
丸底フラスコ中で、２-(６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（９２ｍｇ、０．１６５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．３ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．５ｍｌ、６．６ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．８ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．６７ｍｌ、９．９ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応物を室温で１時間攪拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、４８ｍｇ（６５％）の２-(６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 429; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.40 (br. s, 1H), 9.11 (s, 1H), 8.39-8.61 (m, 3H), 8.34 (d, J=7.2 Hz, 1H), 8.28 (s, 1H), 6.79-7.05 (m, 1H), 4.41-4.86 (m, 3H), 4.15-4.33 (m, 1H), 3.99-4.15 (m, 1H), 3.71-3.94 (m, 1H), 2.26 (s, 3H), 1.40 (d, J=4.9 Hz, 3H)。
【０１８１】
実施例３２
２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000155
工程１
（５-フルオロ-ピリジン-２-イル)-メチルアミン
2014530172.tif 000156
Ｐａｒｒ圧力ボトル中で、２-シアノ-５-フルオロピリジン（２．０ｇ、１６．４ｍｍｏｌ）をエタノール（６０ｍｌ）に溶解した。炭素担持パラジウム、１０％のＰｄ（湿潤）（５７４ｍｇ、５．３９ｍｍｏｌ）と続いて濃塩酸（４．６ｍｌ、５６．０ｍｍｏｌ）を加えた。ボトルをＰａｒｒ水素化装置上に置き、４５ｐｓｉの水素雰囲気下で３．５時間振盪した。反応混合物をセライトで濾過し、メタノールですすいだ。濾液を淡黄色の固形物になるまで濃縮した。固形物をジクロロメタンに取り上げ、０℃に冷却し、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液で塩基性化した。水性層をジクロロメタン（３×）で抽出し、一緒にした有機物を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮し、黄色油として５５８ｍｇ（２７％）の（５-フルオロ-ピリジン-２-イル)-メチルアミンを得、これを更に精製することなく使用した。
【０１８２】
工程２
Ｎ-(５-フルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-ホルムアミド
2014530172.tif 000157
丸底フラスコ中で、（５-フルオロ-ピリジン-２-イル)メチルアミン（５５７ｍｇ、４．４２ｍｍｏｌ）を８８％ギ酸（３．６ｍｌ、８２．６ｍｍｏｌ）に溶解した。褐色の溶液を一晩油浴中で還流させながら撹拌した。反応混合物を０℃に冷却し、２５％水酸化アンモニウム水溶液を加えてｐＨ＝９に注意深く調整した。混合物を水で希釈し、水性層をジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を組み合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、６１４ｍｇ（９０％）のＮ-(５-フルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-ホルムアミドを褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０１８３】
工程３
６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン
2014530172.tif 000158
丸底フラスコ中で、Ｎ-(５-フルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-ホルムアミド（６１２ｍｇ、３．９７ｍｍｏｌ）をトルエン（１６ｍｌ）に溶解し、オキシ塩化リン（０．６８ｍｌ、７．３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を４時間油浴中１００℃で撹拌し、ついで０℃に冷却し、注意深く氷でクエンチした。水性の２５％水酸化アンモニウムをｐＨ=〜９になるまで加えた。混合物を水で希釈し、ジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を組み合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、明褐色の油状物として５１７ｍｇ（９６％）の６-フルオロイミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.16 (s, 1H), 7.84-7.94 (m, 1H), 7.50 (s, 1H), 7.46 (dd, J=9.8, 5.3 Hz, 1H), 6.69 (ddd, J=9.8, 7.7, 2.1 Hz, 1H)。
【０１８４】
工程４
２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000159
工程４の６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンに置き換えて、実施例３１の工程４−７に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 433; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.76 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.62-8.80 (m, 2H), 8.53 (s, 1H), 8.31-8.47 (m, 2H), 7.00-7.15 (m, 1H), 4.44-4.83 (m, 3H), 4.25 (q, J=9.2 Hz, 1H), 4.05-4.18 (m, 1H), 3.77-3.94 (m, 1H), 1.40 (t, J=5.7 Hz, 3H)。
【０１８５】
実施例３３
２-(６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000160
工程１
（３,５-ジフルオロ-ピリジン-２-イル)-メチルアミン
2014530172.tif 000161
Ｐａｒｒ圧力ボトル中、２-シアノ-３,５-ジフルオロピリジン（１．０ｇ、７．１４ｍｍｏｌ）をエタノール（３０ｍｌ）に溶解した。炭素担持パラジウム、１０％のＰｄ（湿潤）（２５０ｍｇ、２．３５ｍｍｏｌ）とついでＨＣｌ（２．０ｍｌ、２４．４ｍｍｏｌ）を加えた。ボトルをＰａｒｒ水素化装置上に置き、４５ｐｓｉの水素雰囲気下で３．５時間振盪した。反応混合物をセライトで濾過し、メタノールですすいだ。濾液を淡黄色の固形物まで濃縮した。固形物をジクロロメタンに溶解し、０℃に冷却し、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液で塩基性化した。水性層をジクロロメタン（３×）で抽出し、一緒にした有機物を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮し、淡黄色の油として６６２ｍｇ（６４％）の（３,５-ジフルオロ-ピリジン-２-イル)-メチルアミンを得、これを更に精製することなく使用した。
【０１８６】
工程２
Ｎ-(３,５-ジフルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-ホルムアミド
2014530172.tif 000162
丸底フラスコ中で、（３,５-ジフルオロ-ピリジン-２-イル)メチルアミン（６６０ｍｇ、４．５８ｍｍｏｌ）を８８％のギ酸（３．６ｍｌ、８２．６ｍｍｏｌ）に溶解した。褐色の溶液を一晩油浴中で還流させながら撹拌した。反応混合物を０℃に冷却し、２５％水酸化アンモニウム水溶液を加えてｐＨ＝８に注意深く調整した。混合物を水で希釈し、水性層をジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。ＮＭＲは、出発物質から生成物への約５０％の比率を示した。この混合物を、同一の反応条件に再び供した。ワークアップ後、６５７ｍｇの褐色油を分離し、これは、ＮＭＲによって、およそ３：１のＮ-(３,５-ジフルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-ホルムアミド：出発材料の比であることが定量された。この生成物は更に精製することなく使用した。
【０１８７】
工程３
６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン
2014530172.tif 000163
丸底フラスコ中で、Ｎ-(３,５-ジフルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-ホルムアミド（工程２からの粗物質）をトルエン（１４ｍｌ）に溶解し、オキシ塩化リン（０．６５ｍｌ、７．０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３．５時間油浴中１００℃で撹拌し、ついで０℃に冷却し、注意深く氷でクエンチした。水性の２５％水酸化アンモニウムをｐＨ=〜９になるまで加えた。混合物を水で希釈し、ジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−６０％ＥｔＯＡｃ）でのクロマトグラフィーに供し、３１９ｍｇ（４５％、２工程）の６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを黄色の固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.36 (d, J=3.0 Hz, 1H), 7.84 (d, J=3.4 Hz, 1H), 7.65 (s, 1H), 6.39-6.57 (m, 1H)。
【０１８８】
工程４
２-(６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000164
工程４の６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ] ピリジンに代え、実施例３１の工程４−７に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 451; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.39 (br. s., 1H), 9.03 (s, 1H), 8.70 (d, J=2.3 Hz, 1H), 8.63 (dd, J=4.2, 1.5 Hz, 1H), 8.54 (d, J=7.2 Hz, 1H), 8.41 (d, J=11.0 Hz, 1H), 7.21 (t, J=10.2 Hz, 1H), 4.40-4.74 (m, 3H), 4.08-4.24 (m, 1H), 3.95-4.07 (m, 1H), 3.74-3.90 (m, 1H), 1.31-1.44 (m, 3H)。
【０１８９】
実施例３４
２-(６-フルオロ-３-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000165
工程１
（５-フルオロ-ピリジン-２-イル)-メチルアミン二塩酸塩
2014530172.tif 000166
Ｐａｒｒ圧力ボトル中で、２-シアノ-５-フルオロピリジン（１．０ｇ、８．２ｍｍｏｌ）をエタノール（３０ｍｌ）に溶解した。炭素担持パラジウム、１０％のＰｄ（湿潤）（２９０ｍｇ、２．７３ｍｍｏｌ）と続いて濃ＨＣｌ（２．３ｍｌ、２８．０ｍｍｏｌ）を加えた。ボトルをＰａｒｒ水素化装置上に置き、４５ｐｓｉの水素雰囲気下で４時間振盪した。反応混合物をセライトで濾過し、メタノールですすいだ。濾液を濃縮して、１．６１ｇ（９９％）の（５-フルオロ-ピリジン-２-イル)-メチルアミン二塩酸塩を淡黄色の固形物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０１９０】
工程２
Ｎ-(５-フルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-アセトアミド
2014530172.tif 000167
丸底フラスコ中で、（５-フルオロピリジン-２-イル)メチルアミン二塩酸塩（８００ｍｇ、４．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１５ｍｌ）に懸濁した。懸濁液を０℃に冷却し、トリエチルアミン（１．７５ｍｌ、１２．６ｍｍｏｌ）を添加し、続いて塩化アセチル（０．３０ｍｌ、４．２２ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温で２時間攪拌した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄した後、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、６５４ｍｇ（９７％）のＮ-(５-フルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-アセトアミドを淡褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０１９１】
工程３
６-フルオロ-３-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン
2014530172.tif 000168
丸底フラスコ中で、Ｎ-(５-フルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-アセトアミド（６５３ｍｇ、３．８８ｍｍｏｌ）をトルエン（１９ｍｌ）に溶解させ、オキシ塩化リン（０．６６ｍｌ、７．１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩油浴中で１００℃で撹拌し、ついで０℃に冷却し、注意深く氷でクエンチした。水性の２５％水酸化アンモニウムを、ｐＨ=〜９になるまで加えた。混合物を水で希釈し、ジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−７０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、黄色固形物として２５５ｍｇ（４４％）の６-フルオロ-３-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.61 (d, J=5.3 Hz, 1H), 7.38-7.50 (m, 2H), 6.67 (ddd, J=9.7, 7.6, 1.9 Hz, 1H), 2.66 (s, 3H)。
【０１９２】
工程４
２-(６-フルオロ-３-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000169
工程４の６-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを６-フルオロ-３-メチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンに置き換えて、実施例３１の工程４−７に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 447; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.53 (br. s., 1H), 9.09 (s, 1H), 8.61-8.76 (m, 1H), 8.28-8.54 (m, 3H), 7.01 (br. s., 1H), 4.45-4.81 (m, 3H), 4.19-4.32 (m, 1H), 4.14 (br. s., 1H), 3.87 (br. s., 1H), 2.67 (s, 3H), 1.39 (br. s., 3H)。
【０１９３】
実施例３５
２-(６-フルオロ-３-ヒドロキシメチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000170
工程１
Ｎ-(５-フルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-オキサラミン酸メチルエステル
2014530172.tif 000171
丸底フラスコ中で、（５-フルオロピリジン-２-イル)メチルアミン二塩酸塩（８００ｍｇ、４．０ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１５ｍｌ）に懸濁させた。懸濁液を０℃に冷却し、トリエチルアミン（１．７５ｍｌ、１２．６ｍｍｏｌ）を加え、続いてメチルオキサリルクロリド（０．４０ｍｌ、４．１８ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を２．５時間室温で撹拌した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、Ｎ-(５-フルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-オキサラミン酸メチルエステルを淡褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０１９４】
工程２
６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-カルボン酸メチルエステル
2014530172.tif 000172
丸底フラスコ中で、Ｎ-(５-フルオロ-ピリジン-２-イルメチル)-オキサラミン酸メチルエステル（工程１からの粗生成物）をトルエン（８ｍｌ）に溶解し、オキシ塩化リン（１．５ｍｌ、１６．１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩油浴中１０５℃で撹拌し、ついで０℃に冷却し、注意深く氷でクエンチした。水性の２５％水酸化アンモニウムをｐＨ=〜９になるまで加えた。混合物を水で希釈し、ジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−５０％ＥｔＯＡｃ）でのクロマトグラフィーに供して、２３０ｍｇ（３１％、２工程）の６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-カルボン酸メチルエステルを淡褐色の固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 9.33 (dd, J=5.1, 1.3 Hz, 1H), 7.75 (s, 1H), 7.69 (dd, J=9.8, 5.3 Hz, 1H), 7.09 (ddd, J=9.7, 7.5, 2.1 Hz, 1H), 4.06 (s, 3H)。
【０１９５】
工程３
（６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-イル)-メタノール
2014530172.tif 000173
丸底フラスコ中で、６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-カルボン酸メチルエステル（２２３ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７ｍｌ）に溶解させた。溶液を０℃に冷却し、水素化アルミニウムリチウム（ＴＨＦ中１．０Ｍ、１．４ｍｌ、１．４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を１．５時間０℃で撹拌した後、硫酸ナトリウム十水和物を注意深く加えた。ガスの発生が止まったところで、氷浴を除去し、硫酸ナトリウムを加え、混合物を室温で３０分間激しく撹拌した。懸濁液をセライトで濾過し、酢酸エチル及びメタノールですすいだ。濾液を濃縮して、２２５ｍｇの（６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-イル)-メタノールを褐色固形物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０１９６】
工程４
（６-フルオロ-１-ヨード-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-イル)-メタノール
2014530172.tif 000174
丸底フラスコ中で、（６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-イル)-メタノール（２２５ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）をエタノール（２ｍｌ）及び水（１ｍｌ）に溶解させた。炭酸水素ナトリウム（３４１ｍｇ、４．０６ｍｍｏｌ）と続いてヨウ素（３８３ｍｇ、１．５１ｍｍｏｌ）を加えた。暗褐色の懸濁液を室温で３時間撹拌し、ついで、１０％のＮａ２Ｓ２Ｏ３溶液でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−４０％ＥｔＯＡｃ）でのクロマトグラフィーに供し、１５７ｍｇ（５０％、２工程）の（６-フルオロ-１-ヨード-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-イル)-メタノールを淡黄色の固形物として得た。
【０１９７】
工程５
（６-フルオロ-１-トリブチルスタンナニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-イル)-メタノール
2014530172.tif 000175
丸底フラスコ中で、（６-フルオロ-１-ヨード-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-イル)-メタノール（１５６ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（４ｍｌ）に溶解した。水素化ナトリウム（鉱油中６０％分散液、２６ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を室温で１０分間撹拌した。反応混合物を−１６℃（ＮａＣｌ／氷浴）に冷却し、イソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ、０．３２ｍｌ、０．６４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応物を２５分間−１６℃で撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（０．１７ｍｌ、０．６３ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を室温に温め、１．５時間撹拌した後、飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を、水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、褐色の半固形物として（６-フルオロ-１-トリブチルスタンナニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-イル)-メタノールを得、これを更に精製することなく使用した。
【０１９８】
工程６
２-(６-フルオロ-３-ヒドロキシメチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000176
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１００、０．２０ｍｍｏｌ）及び（６-フルオロ-１-トリブチルスタンナニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-イル)-メタノール（工程５からの粗物質）をＤＭＦ（２ｍｌ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを再充填し、ついで、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１２ｍｇ、０．０１０ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（８ｍｇ、０．０４２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を３時間油浴中９０℃で攪拌し、次に室温に冷却し、水でクエンチし、ジクロロメタン（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−３％ＭｅＯＨ）でのクロマトグラフィーに供し、８３ｍｇ（７１％）の２-(６-フルオロ-３-ヒドロキシメチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡褐色の固形物として得た。
【０１９９】
工程７
２-(６-フルオロ-３-ヒドロキシメチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000177
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-３-ヒドロキシメチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（８２ｍｇ、０．１３８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．１ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．４３ｍｌ、５．６ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で２時間撹拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．７ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．５６ｍｌ、８．３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌し、ついで水でクエンチし、ジクロロメタンで希釈した。得られた沈殿物を濾過し、水及びジクロロメタンで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、４６ｍｇ（６８％）の２-(６-フルオロ-３-ヒドロキシメチル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 463; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.30 (br. s, 1H), 9.12 (s, 1H), 8.79 (dd, J=9.6, 3.2 Hz, 1H), 8.55 (d, J=4.9 Hz, 1H), 8.44 (d, J=7.9 Hz, 1H), 8.40 (d, J=5.7 Hz, 1H), 7.07-7.17 (m, 1H), 5.61 (t, J=5.7 Hz, 1H), 4.94 (d, J=5.3 Hz, 2H), 4.50-4.81 (m, 3H), 4.20-4.32 (m, 1H), 4.14 (dt, J=10.3, 5.2 Hz, 1H), 3.81-3.93 (m, 1H), 1.40 (t, J=6.0 Hz, 3H)。
【０２００】
実施例３６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,３Ｒ)-３-シアノ-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000178
工程１
（（１Ｒ,３Ｒ)-３-カルバモイル-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000179
丸底フラスコ中で、（１Ｒ,３Ｒ)-Ｎ-Ｂｏｃ-１-アミノシクロペンタン-３-カルボン酸（３００ｍｇ、１．３１ｍｍｏｌ）及び塩化アンモニウム（２１０ｍｇ、３．９３ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（６ｍｌ）に懸濁させた。ＨＡＴＵ（５４７ｍｇ、１．４４ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．８０ｍｌ、４．５８ｍｍｏｌ）を加え、黄色の懸濁液を７２時間室温で撹拌した。反応混合物を水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、９７ｍｇ（３３％）の（（１Ｒ,３Ｒ)-３-カルバモイル-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを白色の固形物として得た。
【０２０１】
工程２
（（１Ｒ,３Ｒ)-３-シアノ-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000180
丸底フラスコにおいて、（（１Ｒ,３Ｒ)-３-カルバモイル-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（９６ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２．５ｍｌ）に懸濁した。反応混合物を０℃に冷却し、トリエチルアミン（０．２８ｍｌ、２．０１ｍｍｏｌ）とトリフルオロ酢酸無水物（０．０９５ｍｌ、０．６７ｍｍｏｌ）を添加した。均質な反応混合物を１．５時間０℃で撹拌し、ついで水でクエンチし、ジクロロメタン（２×）で抽出した。一緒にした有機層を、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、（（１Ｒ,３Ｒ)-３-シアノ-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルをオフホワイトのロウ状固形物として得、これは主な不純物として幾らかのトリエチルアミントリフルオロアセテートを含んでいた。この物質を更に精製することなく使用した。
【０２０２】
工程３
（１Ｒ,３Ｒ)-３-アミノ-シクロペンタンカルボニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000181
丸底フラスコ中で、（（１Ｒ,３Ｒ)-３-シアノ-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（工程２からの粗物質）をジクロロメタン（２．５ｍｌ）に溶解した。この溶液を０℃に冷却し、トリフルオロ酢酸（１．１ｍｌ、１４.３ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を２時間室温で攪拌し、ついで濃縮して、（１Ｒ,３Ｒ)-３-アミノ-シクロペンタンカルボニトリルトリフルオロアセテートを淡褐色の油として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２０３】
工程４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,３Ｒ)-３-シアノ-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000182
工程５の(Ｒ)-２-アミノ-１-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-プロパン-１-オンの代わりに（１Ｒ,３Ｒ)-３-アミノ-シクロペンタンカルボニトリルトリフルオロアセテートを用いて、実施例１４の工程５−６に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 420; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.48 (br. s, 1H), 9.08 (s, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.42 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.13 (d, J=6.8 Hz, 1H), 8.00 (s, 1H), 7.35 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.44-4.58 (m, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.22-3.29 (m, 1H), 2.19-2.39 (m, 3H), 1.99-2.12 (m, 1H), 1.81-1.97 (m, 1H), 1.62-1.76 (m, 1H)。
【０２０４】
実施例３７
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-アミノ-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000183
工程１
(３-{[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000184
丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３００ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）及び（３-アミノシクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル塩酸塩（２３３ｍｇ、０．９８ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（３ｍｌ）を添加し、ついでＨＡＴＵ（２７４ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．３０ｍｌ、１．７２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を３０分間室温で撹拌した。追加のＤＭＦ（２ｍｌ）を添加し、淡黄色の懸濁液を室温で一晩撹拌した。水を添加し、得られた懸濁液を濾過し、水及び石油エーテルで洗浄し、高真空下で乾燥させ、４１３ｍｇ（９９％）の(３-{[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルをオフホワイトの粉末として得た。分離した生成物をＮＭＲ分析により未知の相対立体化学の単一ジアステレオマーであると決定された。
【０２０５】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-アミノ-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000185
丸底フラスコ中で、(３-{[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（８０ｍｇ、０．１２５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．７ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．４ｍｌ、５．０ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応混合物を３．５時間室温で撹拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．７ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．５ｍｌ、７．５ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を室温で２時間攪拌し、ついで水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、４０ｍｇ（７４％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-アミノ-シクロペンチル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。MS: (M+H)+ = 410; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 9.07 (s, 1H), 8.55 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.40 (s, 1H), 8.24 (d, J=7.6 Hz, 1H), 7.99 (s, 1H), 7.40 (d, J=9.1 Hz, 1H), 5.54 (br. s, 2H), 4.34-4.45 (m, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.36-3.44 (m, 1H), 2.25-2.37 (m, 1H), 2.03-2.16 (m, 1H), 1.71-1.88 (m, 2H), 1.51-1.62 (m, 1H), 1.32-1.43 (m, 1H)。単離した生成物はＮＭＲ分析により未知の相対立体化学の単一ジアステレオマーであると決定された。
【０２０６】
実施例３８
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-メタンスルホニルアミノ-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000186
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-アミノ-シクロペンチル)-アミド塩酸塩
2014530172.tif 000187
丸底フラスコ中で、(３-{[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１５０ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）をメタノール（２ｍｌ）に懸濁した。反応混合物を０℃に冷却し、塩化アセチル（０．３３ｍｌ、４．６４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。氷浴を取り除き、反応混合物を室温で１．５時間撹拌した。溶媒を室温で蒸発させ、残留物を高真空下で乾燥させ、１４７ｍｇ（９８％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-アミノ-シクロペンチル)-アミド塩酸塩を淡黄色の固形物として得た。
【０２０７】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-メタンスルホニル-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000188
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-アミノ-シクロペンチル)-アミド塩酸塩（１４５ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２．５ｍｌ）に懸濁した。懸濁液を０℃に冷却し、トリエチルアミン（０．１０ｍｌ、０．７２ｍｍｏｌ）と続いて塩化メタンスルホニル（０．０２ｍｌ、０．２６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で一晩攪拌した後、水でクエンチし、ジクロロメタン（２×）で抽出した。一緒にした有機層を、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−５％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供して、１１１ｍｇ（７９％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-メタンスルホニル-シクロペンチル)-アミドを淡黄色の固形物として得た。
【０２０８】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-メタンスルホニル-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000189
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-メタンスルホニル-シクロペンチル)-アミド（１０９ｍｇ、０．１７６ｍｍｏｌ）（０．９ｍｌ）をジクロロメタンに溶解し、トリフルオロ酢酸（０．５４ｍｌ、７．０ｍｍｏｌ）を添加した。オレンジ色の溶液を濃縮し、ついで室温で２時間撹拌した。残留物をジクロロメタン（０．９ｍｌ）及びエチレンジアミン（０．７ｍｌ、１０．５ｍｍｏｌ）に溶解し、添加した。黄色の溶液を水でクエンチし、酢酸エチルで希釈し、ついで、室温で１．５時間撹拌した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、２から７６（８８％）を高真空下で乾燥させて、１-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-メタンスルホニル-シクロペンチル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。MS: (M+H)+ = 488; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.30 (br. s, 1H), 9.11 (s, 1H), 8.42-8.52 (m, 2H), 8.17 (d, J=7.2 Hz, 1H), 8.02 (s, 1H), 7.41 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1H), 7.31 (d, J=7.2 Hz, 1H), 4.27-4.40 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.67-3.82 (m, 1H), 2.92 (s, 3H), 2.53-2.63 (m, 1H), 1.97-2.20 (m, 2H), 1.65-1.81 (m, 2H), 1.55 (dt, J=12.3, 9.0 Hz, 1H)。
【０２０９】
実施例３９
２-(３-クロロ-６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000190
工程１
２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000191
丸底フラスコ中で、６-フルオロ-１-トリブチルスタンニルイミダゾ[１,５-ａ]ピリジン（５７７ｍｇ、０．８１ｍｍｏｌ）と２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ［２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（２１０ｍｇ、０．５９ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５ｍｌ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（３３ｍｇ、０．０２９ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅（Ｉ）（２２ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を４時間油浴中で８０℃で撹拌し、ついで室温に冷却した。水を添加し、得られた懸濁液を濾過した。フィルターケーキを水及び石油エーテルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、２５６ｍｇ（９５％）の２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドを黄色粉末として得た。
【０２１０】
工程２
２-(３-クロロ-６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸
2014530172.tif 000192
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（２５４ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍｌ）及び水（２ｍｌ）に懸濁させた。懸濁液を０℃に冷却し、スルファミン酸（３２４ｍｇ、３．３３ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、水（６ｍｌ）中の亜塩素酸ナトリウム（８０％、８８ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）及びリン酸二水素カリウム水溶液（９０７ｍｇ、６．６７ｍｍｏｌ）の溶液を１０分間かけて滴下して加えた。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温で４時間撹拌した。反応混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をヘキサンで粉砕して、１８４ｍｇの２-(３-クロロ-６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸を淡緑色粉末として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２１１】
工程３
２-(３-クロロ-６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000193
丸底フラスコに２-(３-クロロ-６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（９０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）と(Ｓ)-１-メトキシプロパン-２-アミン塩酸塩（４０ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（１ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１ｍｌ、０．５７ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（７１ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水を加えた。得られた懸濁液を濾過し、水及び石油エーテルで洗浄した。褐色の粉末を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−２％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供し、３７ｍｇ（４４％）の２-(３-クロロ-６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドを黄色固形物として得た。
【０２１２】
工程４
２-(３-クロロ-６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000194
丸底フラスコ中で、２-(３-クロロ-６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド（３６ｍｇ、０．０６８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．４ｍＬ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．２２ｍｌ、２．８６ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．４ｍｌ）に溶解させ、エチレンジアミン（０．３ｍｌ、４．３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１時間攪拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、２１ｍｇ（７７％）の２-(３-クロロ-６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドを黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 403; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.01 (br. s, 1H), 9.03 (s, 1H), 8.58 (d, J=3.8 Hz, 1H), 8.49 (dd, J=10.0, 5.5 Hz, 1H), 8.40 (s, 1H), 8.10 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.18-7.29 (m, 1H), 4.39 (d, J=7.9 Hz, 1H), 3.50 (qd, J=9.9, 4.3 Hz, 2H), 3.30 (s, 3H), 1.31 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０２１３】
実施例４０
２-(６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000195
工程１
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000196
丸底フラスコ中で２-ブロモ-５-((２-(トリメチルシリル)エトキシ)メチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１２０ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）と(Ｓ)-１-メトキシプロパン-２-アミン塩酸塩（６１ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）を組み合わせた。ＤＭＦ（１．５ｍＬ）とついでＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１５ｍＬ、０．８６ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（１３５ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水を加えた。得られた懸濁液を濾過し、フィルターケーキを水及び石油エーテルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、１２９ｍｇ（９０％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドをオフホワイトの粉末として得た。
【０２１４】
工程２
２-(６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000197
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチルカルボニル )-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド（１２５ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）及び６,８-ジフルオロ-１-トリブチルスタンニルイミダゾ[１,５-ａ]ピリジン（４５８ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２．５ｍｌ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１７ｍｇ、０．０１５ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（１１ｍｇ、０．０５８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１．５時間、油浴中９０℃で撹拌し、ついで室温まで冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−３％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供し、１３６ｍｇ（８９％）の２-(６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドを黄色固形物として得た。
【０２１５】
工程３
２-(６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000198
丸底フラスコ中で、２-(６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド（１３４ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．７５ｍｌ、９.８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（１．０ｍｌ、１４．８ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させ、７４ｍｇ（７８％）の２-(６,８-ジフルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドを黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 387; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.14 (br. s., 1H), 9.03 (s, 1H), 8.70 (d, J=1.9 Hz, 1H), 8.63 (dd, J=4.2, 1.9 Hz, 1H), 8.37 (s, 1H), 8.29 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.24-7.36 (m, 1H), 4.32 (dt, J=13.2, 6.6 Hz, 1H), 3.42-3.51 (m, 1H), 3.35-3.41 (m, 1H), 3.25 (s, 3H), 1.24 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０２１６】
実施例４１
２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000199
工程の６,８-ジフルオロ-１-トリブチルスタンニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを６-フルオロ-１-トリブチルスタンニルイミダゾ[１,５-ａ]ピリジンに置き換えて、実施例４０の工程２−３に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+=369; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.15 (br. s., 1H), 9.11 (s, 1H), 8.68-8.75 (m, 1H), 8.54 (s, 1H), 8.44 (dd, J=9.8, 5.7 Hz, 1H), 8.35 (s, 1H), 8.16 (d, J=8.7 Hz, 1H), 7.08-7.18 (m, 1H), 4.39 (d, J=7.2 Hz, 1H), 3.49 (qd, J=9.8, 4.5 Hz, 2H), 3.30 (s, 3H), 1.31 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０２１７】
実施例４２
２-(６-フルオロ-３-メタンスルホニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000200
工程１
６-フルオロ-２Ｈ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-チオン
2014530172.tif 000201
丸底フラスコ中で、（５-フルオロピリジン-２-イル)メチルアミン二塩酸塩（６００ｍｇ、３．０ｍｍｏｌ）をメタノール（１６ｍｌ）に懸濁させた。トリエチルアミン（１．４ｍｌ、１０．０ｍｍｏｌ）と続いて二硫化炭素（１．４ｍｌ、２３．２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を還流（油浴温度=７５℃）させながら一晩撹拌し、ついで室温に冷却し、ついで濃縮した。残留物をジクロロメタンと水の間で分配した。水性層をジクロロメタンで抽出し、ついで有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−６０％ＥｔＯＡｃ）でのクロマトグラフィーに供し、１６９ｍｇ（３３％）の６-フルオロ-２Ｈ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-チオンをオレンジ色の固形物として得た。1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 13.47 (br. s., 1H), 8.04 (dd, J=4.9, 1.1 Hz, 1H), 7.43-7.56 (m, 2H), 6.88 (ddd, J=10.0, 7.9, 2.1 Hz, 1H)。
【０２１８】
工程２
６-フルオロ-３-メチルスルファニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン
2014530172.tif 000202
丸底フラスコ中で、６-フルオロ-２Ｈ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-３-チオン（１５８ｍｇ、０．９４ｍｍｏｌ）をメタノール（１ｍｌ）に懸濁させ、ナトリウムメトキシド（ＭｅＯＨ中０．５ Ｍ、２．０ｍｌ、１．０ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応を室温で１０分間撹拌した後、ヨウ化メチル（０．０７ｍｌ、１．１２ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタンと水の間で分配した。水性層をジクロロメタンで抽出した後、有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、褐色の油状物として１７９ｍｇの６-フルオロ-３-メチルスルファニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを得、これを更に精製することなく使用した。1H NMR (CDCl3, 400 MHz): δ(ppm) 7.98-8.05 (m, 1H), 7.58 (s, 1H), 7.45 (dd, J=9.3, 4.8 Hz, 1H), 6.73 (ddd, J=9.6, 7.6, 2.0 Hz, 1H), 2.56 (s, 3H)。
【０２１９】
工程３
６-フルオロ-１-ヨード-３-メチルスルファニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン
2014530172.tif 000203
丸底フラスコ中で、６-フルオロ-３-メチルスルファニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン（１７８ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）をエタノール（１．６ｍｌ）に溶解した。水（０．８ｍｌ）、炭酸水素ナトリウム（２７８ｍｇ、３．３１ｍｍｏｌ）及びヨウ素（３１２ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）を添加した。暗褐色の懸濁液を室温で一晩撹拌し、ついで、１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液、水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−１０％ＥｔＯＡｃ）でのクロマトグラフィーに供し、１１０ｍｇ（４１％）の６-フルオロ-１-ヨード-３-メチルスルファニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを褐色の固形物として得た。
【０２２０】
工程４
６-フルオロ-３-メチル-１-トリブチルスタンナニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン
2014530172.tif 000204
丸底フラスコ中で、６-フルオロ-１-ヨード-３-メチルスルファニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン（１０９ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３ｍｌ）に溶解した。淡褐色の溶液を−１６℃に冷却（ＮａＣｌ／氷浴）し、イソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ、０．２１ｍｌ、０．４２ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を２０分間−１６℃で撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（０．１１ｍｌ、０．４０ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を室温まで温め、２時間撹拌し、ついで、飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、酢酸エチル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮し、褐色の油状物として６-フルオロ-３-メチルスルファニル-１-トリブチルスタンナニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジンを得、これを更に精製しないで使用した。
【０２２１】
工程５
２-(６-フルオロ-３-メチルスルファニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000205
丸底フラスコ 中 、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１００ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）及び６-フルオロ-３-メチル-１-トリブチルスタンナニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン（工程４からの粗物質）をＤＭＦ（２ｍｌ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１２ｍｇ、０．０１０ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（８ｍｇ、０．０４２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を油浴中８０℃で一晩攪拌し、ついで室温に冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−２．５％ＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供し、１０９ｍｇ（８２％）の２-(６-フルオロ-３-メチルスルファニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを褐色油状物として得た。
【０２２２】
工程６
２-(６-フルオロ-３-メタンスルホニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000206
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-３-メチルスルファニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１０５ｍｇ、０．１５５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（４ｍｌ）に溶解した。この溶液を０℃に冷却し、m-ＣPBＡ（７５％、７９ｍｇ、０．３４３ｍｍｏｌ）を添加した。氷浴を取り除き、反応混合物を室温で一晩撹拌した。追加のm-ＣPBＡ（７５％、３６ｍｇ、０．１５５ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を室温で３０分間撹拌した。１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液（３ｍｌ） 溶液を添加し、二相混合物を室温で１時間撹拌した。反応混合物を水で希釈し、ジクロロメタンで抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液で洗浄した。水性層をジクロロメタン（２×）で抽出した。一緒にした有機層を、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−２．５％ＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供し、２５ｍｇ（２５％）の２-(６-フルオロ-３-メタンスルホニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを明褐色の油状物として得た。
【０２２３】
工程７
２-(６-フルオロ-３-メタンスルホニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000207
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-３-メタンスルホニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（０．０２４ｇ、３７．５μｍｏｌ、Ｅｑ：１．００）をジクロロメタン（０．３ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．１２ｍｌ、１．６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン／メタノール／水酸化アンモニウム（６０：１０：１）（３．５ｍｌ）に再溶解した。溶液を一晩室温で撹拌し、ついで濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−７％ＭｅＯＨ）でのクロマトグラフィーに供し、６ｍｇ（３０％）の２-(６-フルオロ-３-メタンスルホニル-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色固形物として得た。MS: (M+H)+ = 511; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.92 (br. s., 1H), 9.17 (s, 1H), 9.01-9.10 (m, 1H), 8.95 (d, J=3.0 Hz, 1H), 8.47-8.53 (m, 1H), 8.42 (d, J=7.6 Hz, 1H), 7.43-7.53 (m, 1H), 4.51-4.80 (m, 3H), 4.27 (q, J=9.6 Hz, 1H), 4.11-4.21 (m, 1H), 3.81-3.94 (m, 1H), 3.57 (s, 3H), 1.40 (t, J=6.4 Hz, 3H)。
【０２２４】
実施例４３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(３-シアノ-アゼチジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミド
2014530172.tif 000208
工程１
[(Ｒ)-１-(３-シアノ-アゼチジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000209
丸底フラスコにＢｏｃ-Ｄ-ｔｅｒｔ-ロイシン（３００ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）及びアゼチジン-３-カルボニトリル塩酸塩（２３１ｍｇ、１．９５ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（６ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．６８ｍｌ、３．９ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（５４３ｍｇ、１．４３ｍｍｏｌ）を加えた。淡黄色の溶液を４８時間室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、４５８ｍｇの[(Ｒ)-１-(３-シアノ-アゼチジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを淡黄色の油状物として得た。
【０２２５】
工程２
１-((Ｒ)-２-アミノ-３,３-ジメチル-ブチリル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000210
０℃でのジクロロメタン（３ｍｌ）中の[(Ｒ)-１-(３-シアノ-アゼチジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１８０ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）の溶液にトリフルオロ酢酸（１．２ｍｌ、１５．６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮して、１-((Ｒ)-２-アミノ-３,３-ジメチル-のブチリル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテートを淡黄色の油状物として得、これを更に精製せずに使用した。
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(３-シアノ-アゼチジン-１-カルボニル)-２,２-ジメチル-プロピル]-アミド
2014530172.tif 000211
工程５における(Ｒ)-２-アミノ-１-(３,３-ジフルオロ-アゼチジン-１-イル)-プロパン-１-オンを１-((Ｒ)-２-アミノ-３,３-ジメチル-ブチリル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテートに置き換えて実施例１４の工程５−６に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 505; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.92 (br. s., 1H), 9.15 (s, 1H), 8.90 (dd, J=8.5, 5.9 Hz, 1H), 8.54 (d, J=9.8 Hz, 1H), 8.49 (d, J=7.6 Hz, 1H), 7.94 (s, 1H), 7.21 (d, J=8.7 Hz, 1H), 4.57-4.70 (m, 2H), 4.52 (m, 1H), 4.17 (s, 3H), 4.07-4.31 (m, 2H), 3.76-3.95 (m, 1H), 1.01 (d, J=4.2 Hz, 9H)。
【０２２６】
実施例４４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000212
工程１
((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000213
０℃でのＴＨＦ（１００ｍＬ）中のＢｏｃ-Ｄ-アラニンメチルエステル（５．００ｇ、２４．６ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと臭化メチルマグネシウム（Ｅｔ２Ｏ中 ３．０Ｍ、２８．７ｍＬ、８６．１ｍｍｏｌ）を添加した。得られた白色のスラリーを１時間０℃で、ついで２時間、室温で撹拌した。反応混合物を飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、Ｈ２Ｏで希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、無色の粘性油として４．９３ｇ（９９％）の((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。
【０２２７】
工程２
((Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000214
乾燥した丸底フラスコ中で、((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１,２-ジメチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（５３４ｍｇ、２．３６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２２ｍｌ）に溶解した。溶液を−７６℃に冷却し、ＤＡＳＴ（０．３４ｍｌ、２．５７ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。ついで、反応混合物を１．５時間−７６℃で撹拌し、ついで飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（５ｍＬ）でクエンチし、室温に温め、ジクロロメタン（２×）で抽出した。有機層を組み合わせ、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、黄色の油として５３４ｍｇの((Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得、これを更に精製せずに使用した。
【０２２８】
工程３
(Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピルアミン塩酸塩
2014530172.tif 000215
((Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１４０ｍｇ、０．６１ｍｍｏｌ）をＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中の１．０ＭのＨＣｌ溶液に溶解した。反応混合物を一晩室温で撹拌し、濃縮して、淡褐色の油状物として(Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピルアミン塩酸塩を得、これを更に精製することなく使用した。
【０２２９】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000216
１０ｍｌの丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１２０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）と(Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピルアミン塩酸塩（工程３からの粗物質、１５５ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（１．２ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２０ｍｌ、１．１５ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（１１４ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で５時間撹拌した。水を加え、得られた懸濁液を濾過した。フィルターケーキを水及び石油エーテルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、９５ｍｇ（６６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミドを淡褐色粉末として得た。
【０２３０】
工程５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000217
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミド（９３ｍｇ、０．１７６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．９ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．５４ｍｌ、７．０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．９ｍｌ））に溶解し、エチレンジアミン（０．７ｍｌ、１０．５ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、次に水でクエンチし、ジクロロメタン（２×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−６％ＭｅＯＨ）でのクロマトグラフィーに供し、ついで酢酸エチルで粉砕して、３４ｍｇ（４６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-フルオロ-１,２-ジメチル-プロピル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 399; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.90 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.45-8.54 (m, 2H), 8.25 (d, J=9.8 Hz, 1H), 7.68 (dd, J=9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.09 (td, J=9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.30-4.48 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 1.29-1.52 (m, 9H)。
【０２３１】
実施例４５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチルプロピル)-アミド
2014530172.tif 000218
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000219
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１２０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１．２ｍｌ）に溶解した。(Ｓ)-３,３-ジメチルブタン-２-アミン（０．２５ｍｌ、１．８４ｍｍｏｌ）とついでＨＡＴＵ（１１４ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）を添加し、黄色溶液を室温で一晩攪拌した。水を添加し、得られた懸濁液を濾過した。フィルターケーキを水及び石油エーテルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、１０４ｍｇ（７３％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチルプロピル)-アミドを淡黄色粉末として得た。
【０２３２】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチルプロピル)-アミド
2014530172.tif 000220
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチル-プロピル)-アミド（１０２ｍｇ、０．１９４ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．９ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．６ｍｌ、７．８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．９ｍｌ）に溶解させ、エチレンジアミン（０．８ｍｌ、１１．７ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。懸濁液を濾過し、（６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[-２のを提供し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させ、５２ｍｇ（６４％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１,２,２-トリメチルプロピル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 395; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.38 (br. s., 1H), 9.08 (s, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.40 (dd, J=9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.03 (d, J=9.8 Hz, 1H), 7.69 (dd, J=9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.20 (td, J=9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 4.09-4.19 (m, 1H), 1.26 (d, J=6.8 Hz, 3H), 0.93 (s, 9H)。
【０２３３】
実施例４６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000221
工程１
（シス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル及び（トランス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000222
乾燥した丸底フラスコ中で、Ｎ-１-Ｂｏｃ-アミノ-３-シクロペンテン（１．０ｇ、５．４６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７ｍｌ）に溶解させた。溶液を０℃に冷却しボランテトラヒドロフラン錯体（ＴＨＦ中１．０Ｍ、６．０ｍｌ、６．０ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応物を１時間０℃で撹拌し、ついで一晩室温に温めた。混合物を０℃まで冷却し戻し、水（２ｍｌ）を加えた。ついで、１０％水酸化ナトリウム水溶液（８ｍｌ、２０．０ｍｍｏｌ）を滴下して加え、続いて過酸化水素（水中３０％溶液、５．０ｍｌ、４９ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温で５時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチル（２×）で抽出した。一緒にした有機層をブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−６０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、３３０ｍｇ（３０％）の（シス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを無色の油状物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 5.12 (br. s., 1H), 4.39 (m, 1H), 4.03 (br. s., 1H), 1.95-2.17 (m, 2H), 1.78 (d, J=2.6 Hz, 3H), 1.64 (d, J=12.5 Hz, 1H), 1.44 (s, 9H)。
また、白色の固形物として９９ｍｇ（９％）の（トランス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを分離した。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 4.35-4.51 (m, 2H), 4.15 (br. s, 1H), 2.15-2.30 (m, 1H), 1.98-2.10 (m, 2H), 1.45 (s, 9H), 1.34-1.72 (m, 3H)。
【０２３４】
工程２
シス-３-アミノ-シクロペンタノールトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000223
丸底フラスコ中で、（シス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（３２０ｍｇ、１．５９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１０ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（３．６ｍｌ、４６．７ｍｍｏｌ）をゆっくり加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮して、淡黄色の油状物としてシス-３-アミノ-シクロペンタノールトリフルオロアセテートを得、これを更に精製することなく使用した。
【０２３５】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000224
丸底フラスコ中で、シス-３-アミノ-シクロペンタノールトリフルオロアセテート（工程２からの粗物質）をＤＭＦ（１．２ｍｌ）溶解し、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．４０ｍｌ、２．３ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１２０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（１１４ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで濃縮した。残留物をシリカゲルに吸収させ、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−４％ＭｅＯＨ）でのクロマトグラフィーに供し、５０ｍｇ（３５％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-アミドを淡黄色の固形物として得た。
【０２３６】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000225
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-アミド（４９ｍｇ、０．０９３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．５ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．３ｍｌ、３．８ｍｍｏｌ）を添加した。橙色の反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．５ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．４ｍｌ、５．７ｍｍｏｌ）を添加した。淡黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた沈殿物を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、２９ｍｇ（７５％）の１-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。MS: (M+H)+ = 395; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.42 (br. s., 1H), 9.11 (s, 1H), 8.59 (dd, J=9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.20 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.68 (dd, J=9.6, 2.1 Hz, 1H), 7.24 (td, J=9.2, 2.1 Hz, 1H), 4.78 (br. s., 1H), 4.36-4.52 (m, 1H), 4.22 (br. s., 1H), 4.15 (s, 3H), 2.30 (ddd, J=13.7, 8.2, 5.7 Hz, 1H), 2.04-2.19 (m, 1H), 1.67-1.86 (m, 3H), 1.49-1.63 (m, 1H)。
【０２３７】
実施例４７
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000226
工程２における（シス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを（トランス-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルに置換して、実施例４６に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 395. 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.26 (br. s., 1H), 9.06 (s, 1H), 8.36-8.47 (m, 2H), 8.09 (d, J=7.6 Hz, 1H), 7.69 (d, J=9.8 Hz, 1H), 7.06-7.22 (m, 1H), 4.49-4.71 (m, 2H), 4.30 (br. s., 1H), 4.13 (s, 3H), 2.17-2.32 (m, 1H), 1.92-2.10 (m, 2H), 1.65-1.77 (m, 1H), 1.43-1.62 (m, 2H)。
【０２３８】
実施例４８
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000227
工程１
２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-オキサゾール-２-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド
2014530172.tif 000228
丸底フラスコ中で、オキサゾール-２-カルバルデヒド（３００ｍｇ、３．０９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７ｍｌ）に溶解し、２-メチルプロパン-２-スルフィンアミド（４５０ｍｇ、３．７１ｍｍｏｌ）及びチタン(ＩＶ)エトキシド（１．３ｍＬ溶液、６．１８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついでゆっくりとブライン（２ｍｌ）を滴下して加えてクエンチしたところ、濃厚な黄色沈殿物が形成された。反応混合物を酢酸エチルで希釈し、１０分間室温で激しく撹拌した。懸濁液をセライトで濾過し、酢酸エチルですすいだ。濾液を濃縮し、残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−３０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供して、４１９ｍｇ（６８％）の２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-オキサゾール-２-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミドを淡黄色の固形物として得た。
【０２３９】
工程２
２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000229
丸底フラスコ中で、２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-オキサゾール-２-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド（４１４ｍｇ、２．０７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（７ｍｌ）に溶解した。反応混合物を０℃に冷却し、臭化メチルマグネシウム（ジエチルエーテル中３．０Ｍ、０．７６ｍｌ、２．２８ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。ついで、反応混合物を１時間０℃で撹拌し、飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、酢酸エチル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウム上で乾燥させ、濾過し、濃縮し、４５３ｍｇ（９６％）の２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドを黄色の油状物として得た。
【０２４０】
工程３
１-オキサゾール-２-イル-エチルアミン二塩酸塩
2014530172.tif 000230
丸底フラスコ中で、２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド（４４９ｍｇ、１．９７ｍｍｏｌ）をメタノール（３．５ｍｌ）及び塩化水素（１,４-ジオキサン中４．０Ｍ、１．０ｍｌ、４．０ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を１５分間室温で撹拌し、ついで濃縮して、４１７ｍｇの１-オキサゾール-２-イル-エチルアミン二塩酸塩をオレンジ色のロウ状固形物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２４１】
工程４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000231
丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）及び１-オキサゾール-２-イル-エチルアミン二塩酸塩（９１ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）を加えた。ＤＭＦ（１ｍｌ）とついでＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２５ｍｌ、１．４３ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（９２ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を加えた。淡黄色の溶液を室温で４８時間撹拌した。水を添加し、得られた懸濁液を濾過した。ついで、固形物を水及び石油エーテルで洗浄し、高真空下で乾燥させ、１０８ｍｇ（９０％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。
【０２４２】
工程５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000232
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド（１０６ｍｇ、０．１９２ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．９ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．６ｍｌ、７．７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．９ｍｌ）に溶解させ、エチレンジアミン（０．８ｍｌ、１１．７ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、６６ｍｇ（８２％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。MS: (M+H)+ = 422; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.91 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.66 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.51 (s, 1H), 8.46 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.11 (s, 1H), 8.00 (s, 1H), 7.23 (s, 1H), 7.15-7.21 (m, 1H), 5.47-5.61 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 1.66 (d, J=7.2 Hz, 3H)。
【０２４３】
実施例４９
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000233
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000234
丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（２１０ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）及び１-オキサゾール-２-イル-エチルアミン二塩酸塩（１９８ｍｇ、０．８６ｍｍｏｌ）を加えた。ＤＭＦ（２．２ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．５５ｍｌ、３．１５ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（１９９ｍｇ、０．５２ｍｍｏｌ）を加えた。淡黄色の溶液を室温で一晩撹拌した。水を添加し、得られた懸濁液を濾過した。固形物を水及び石油エーテルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、２４８ｍｇ（９７％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドを淡黄色粉末として得た。
【０２４４】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000235
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド（６４ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．６ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．４ｍｌ、５．０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．６ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．５ｍｌ、７．３ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、３３ｍｇ（６５％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 406; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.93 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.66 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.51 (s, 1H), 8.47 (dd, J=8.9, 5.5 Hz, 1H), 8.11 (s, 1H), 7.69 (dd, J=9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.25 (s, 1H), 7.07 (td, J=9.2, 2.1 Hz, 1H), 5.48-5.61 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 1.67 (d, J=7.2 Hz, 3H)。
【０２４５】
実施例５０
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000236
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド及び２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000237
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド（１８２ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）のラセミサンプルをキラルＳＦＣクロマトグラフィーに供した。エナンチオマーの分離は、溶離液として３０％ＥｔＯＨ／ＣＯ２を用いるＷＨＥＬＫ-Ｏ１-Ｒ,Ｒカラムで達成された。得られたものは淡黄色の固形物としての７６ｍｇ（４２％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドと、淡黄色の固形物としての７２ｍｇ（４０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドであった。
【０２４６】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000238
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド（７５ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．７ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．４５ｍｌ、５．６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．７ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．６ｍｌ、８．４ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、２３ｍｇ（３９％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 406; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.95 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.66 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.51 (s, 1H), 8.47 (dd, J=9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.11 (s, 1H), 7.69 (dd, J=9.6, 2.1 Hz, 1H), 7.24 (s, 1H), 7.02-7.11 (m, 1H), 5.48-5.60 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 1.66 (d, J=7.2 Hz, 3H)。
【０２４７】
実施例５１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000239
工程２において２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドを２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドに代えて実施例５０に従って調製した。MS: (M+H)+ = 406; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.93 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.64 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.50 (s, 1H), 8.46 (dd, J=9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.10 (s, 1H), 7.68 (dd, J=9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.23 (s, 1H), 7.05 (td, J=9.1, 2.3 Hz, 1H), 5.53 (quin, J=7.5 Hz, 1H), 4.14 (s, 3H), 1.65 (d, J=7.2 Hz, 3H)。
【０２４８】
実施例５２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-４-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000240
工程１
２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-オキサゾール-４-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド
2014530172.tif 000241
丸底フラスコ中で、オキサゾール-４-カルバルデヒド（３００ｍｇ、３．０９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７ｍｌ）に溶解し、２-メチルプロパン-２-スルフィンアミド（４５０ｍｇ、３．７１ｍｍｏｌ）及びチタン(ＩＶ)エトキシド（１．３ｍＬ溶液、６．１８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、ゆっくりとブライン（２ｍｌ）を滴下して加えることによりクエンチさせたところ、濃厚な淡黄色の沈殿物が生じた。反応混合物を酢酸エチルで希釈し、３０分間室温で激しく撹拌した。懸濁液をセライトで濾過し、酢酸エチルですすいだ。濾液を濃縮し、残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−４０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、５５２ｍｇ（８９％）の２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-オキサゾール-４-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミドを白色固形物として得た。
【０２４９】
工程２
２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(１-オキサゾール-４-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000242
丸底フラスコ中で、２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-オキサゾール-４-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド（５４８ｍｇ、２．７４ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（９ｍｌ）に溶解した。反応混合物を０℃に冷却し、臭化メチルマグネシウム（ジエチルエーテル中３．０Ｍ、１．０ｍｌ、３．０ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を１時間０℃で撹拌し、ついで飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、酢酸エチル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５８８ｍｇの２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(１-オキサゾール-４-イル-エチル)-アミドを黄色油として得た。
【０２５０】
工程３
１-オキサゾール-４-イル-エチルアミン二塩酸塩
2014530172.tif 000243
丸底フラスコ中で、２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(１-オキサゾール-４-イル-エチル)-アミド（５８５ｍｇ、２．５７ｍｍｏｌ）をメタノール（４．５ｍｌ）に溶解させ、塩化水素（１,４-ジオキサン中４．０Ｍ、１．３ｍｌ、５．２ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を室温で１５分間撹拌した後、濃縮して１-オキサゾール-４-イル-エチルアミン二塩酸塩を粘性のある橙色の油として得、これを更に精製せずに使用した。
【０２５１】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-４-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000244
丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）及び１-オキサゾール-２-イル-エチルアミン二塩酸塩（工程３からの粗物質、９０ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（１．１ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２６ｍｌ、１．４９ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（９５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を加えた。淡黄色の溶液を室温で４８時間撹拌した。水を添加し、得られた懸濁液を濾過した。ついで、固形物を水及び石油エーテルで洗浄し、高真空下で乾燥させ、１１３ｍｇ（９３％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-４-イル-エチル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。
【０２５２】
工程５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-４-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000245
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-４-イル-エチル)-アミド（１１０ｍｇ、０．２０５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．６３ｍｌ、８．２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．８３ｍｌ、１２．３ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、５８ｍｇ（７０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-４-イル-エチル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 406; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.83 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.42-8.51 (m, 2H), 8.32-8.42 (m, 2H), 8.20 (s, 1H), 7.68 (dd, J=9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.04 (td, J=9.3, 1.9 Hz, 1H), 5.28-5.46 (m, 1H), 4.14 (s, 3H), 1.58 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０２５３】
実施例５３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-イソオキサゾール-３-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000246
工程１
２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-イソオキサゾール-３-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド
2014530172.tif 000247
丸底フラスコ中で、イソオキサゾール-３-カルバルデヒド（３００ｍｇ、３．０９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（７ｍｌ）に溶解し、２-メチルプロパン-２-スルフィンアミド（４５０ｍｇ、３．７１ｍｍｏｌ）及びチタン(ＩＶ)エトキシド（１．３ｍＬ溶液、６．１８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、ブライン（２ｍｌ）を滴下して加えてゆっくりとクエンチさせたところ、濃厚な黄色の沈殿物が形成された。反応混合物を酢酸エチルで希釈し、１０分間室温で激しく撹拌した。懸濁液をセライトで濾過し、酢酸エチルですすいだ。濾液を濃縮し、残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−２０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、５８５ｍｇ（９５％）の２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-イソオキサゾール-３-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミドを無色油状物として得た。
【０２５４】
工程２
２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(１-イソオキサゾール-３-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000248
丸底フラスコ中で、２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-イソオキサゾール-３-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド（５８４ｍｇ、２．９２ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１０ｍｌ）に溶解した。反応混合物を０℃に冷却し、メチルマグネシウムブロミド（ジエチルエーテル中３．０Ｍ、１．１ｍｌ、３．３ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を２時間０℃で撹拌した後、飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、酢酸エチル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、無色の油として６５５ｍｇの２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(１-イソオキサゾール-３-イル-エチル)-アミドを得た。
【０２５５】
工程３
１-イソオキサゾール-３-イル-エチルアミン塩酸塩
2014530172.tif 000249
丸底フラスコ中で、２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(１-イソオキサゾール-３-イル-エチル)-アミド（６５２ｍｇ、２．７１ｍｍｏｌ）をメタノール（５ｍｌ）に溶解させ、塩化水素（１,４-ジオキサン中４．０Ｍ、１．４ｍｌ、５．６ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を１５分間室温で撹拌した後、濃縮して、オフホワイトの固形物として１-イソオキサゾール-３-イル-エチルアミン塩酸塩を得、これを更に精製せずに使用した。
【０２５６】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-イソオキサゾール-３-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000250
丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）及び１-イソオキサゾール-３-イル-エチルアミン塩酸塩（工程３からの粗物質、８１ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（１．１ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２６ｍｌ、１．４９ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（９５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の溶液を室温で４８時間撹拌した。水を添加し、得られた懸濁液を濾過した。固形物を水及び石油エーテルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、１１５ｍｇ（９５％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-イソオキサゾール-３-イル-エチル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。
【０２５７】
工程５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-イソオキサゾール-３-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000251
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-イソオキサゾール-３-イル-エチル)-アミド（１１３ｍｇ、０．２１１ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．１ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．６５ｍｌ、８．４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１．１ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．８６ｍｌ、１２．７ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、４６ｍｇ（５４％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-イソオキサゾール-３-イル-エチル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 406; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.89 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.91 (d, J=1.5 Hz, 1H), 8.58 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.50 (s, 1H), 8.44 (dd, J=8.9, 5.5 Hz, 1H), 7.68 (dd, J=9.6, 2.1 Hz, 1H), 7.02 (td, J=9.1, 1.9 Hz, 1H), 6.68 (d, J=1.5 Hz, 1H), 5.53 (quin, J=7.2 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 1.65 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０２５８】
実施例５４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(５-メチル-イソオキサゾール-３-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000252
工程１においてイソオキサゾール-３-カルバルデヒドを５-メチル-イソオキサゾール-３-カルボアルデヒドに置き換えて、実施例５３で概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 420。
1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.86 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.55 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.50 (s, 1H), 8.45 (dd, J=8.9, 5.5 Hz, 1H), 7.68 (dd, J=9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.04 (td, J=9.2, 2.1 Hz, 1H), 6.31 (s, 1H), 5.38-5.50 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 2.37 (s, 3H), 1.62 (d, J=7.2 Hz, 3H)。
【０２５９】
実施例５５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-イソオキサゾール-５-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000253
工程１
イソオキサゾール-５-イル-メタノール
2014530172.tif 000254
丸底フラスコ中で、イソオキサゾール-５-カルボン酸（１．０ｇ、８．８４ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（３５ｍＬ）に溶解した。この溶液を０℃に冷却し、トリエチルアミン（１．４ｍｌ、１０．０ｍｍｏｌ）と続いてクロロギ酸エチル（０．９４ｍｌ、９.８ｍｍｏｌ）を加えた。濃厚な沈殿物が後者の添加時に生じた。懸濁液を１５分間０℃で撹拌し、ついで水（１４ｍｌ）中の水素化ホウ素ナトリウム（１．００ｇ、２６．５ｍｍｏｌ）の溶液をピペットによって少量ずつ加えた。激しいガスの発生が観察された。反応混合物を１時間０℃で撹拌した後、水及び飽和水性ＮＨ４Ｃｌで希釈し、ジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−５０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、無色油状物として５１３ｍｇ（５９％）のイソオキサゾール-５-イル-メタノールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.23 (d, J=1.9 Hz, 1H), 6.26-6.30 (m, 1H), 4.82 (s, 2H), 2.13 (br. s., 1H)。
【０２６０】
工程２
イソオキサゾール-５-カルバルデヒド
2014530172.tif 000255
丸底フラスコ中で、イソオキサゾール-５-イル-メタノール（５１１ｍｇ、５．１６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３０ｍｌ）に溶解した。デス-マーチンペルヨージナン（２．３ｇ、５．４１ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を室温で１．５時間撹拌した。反応を１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液と飽和水性ＮａＨＣＯ３の５０ｍｌの１：１溶液でクエンチし、ついでジクロロメタン（２×）で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液 、水及びブラインで洗浄した。水性層をジクロロメタンで抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−４０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供して、無色油状物として２２６ｍｇ（４５％）のイソオキサゾール-５-カルバルデヒドを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 10.05 (s, 1H), 8.44 (d, J=1.9 Hz, 1H), 7.02 (d, J=1.9 Hz, 1H)。
【０２６１】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-イソオキサゾール-５-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000256
工程１においてイソオキサゾール-３-カルボアルデヒドをイソオキサゾール-５-カルボアルデヒドに置き換えて、実施例５３に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 406。
1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.94 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.49-8.62 (m, 3H), 8.34 (dd, J=8.9, 5.5 Hz, 1H), 7.69 (dd, J=9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.12 (td, J=9.2, 2.1 Hz, 1H), 6.56 (d, J=1.9 Hz, 1H), 5.62 (quin, J=7.5 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 1.67 (d, J=7.2 Hz, 3H)。
【０２６２】
実施例５６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000257
工程１
[(Ｒ)-１-(メトキシ-メチル-カルバモイル)-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000258
丸底フラスコにＢｏｃ-Ｄ-アラニン（１．０ｇ、５．２９ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｏ-ジメチルヒドロキシルアミン塩酸塩（６７０ｍｇ、６．８７ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（１２ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（２．４ｍｌ、１３．７ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（２．２１ｇ、５．８１ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の懸濁液を４８時間室温で撹拌した。反応混合物を水でクエンチし、石油エーテルを加えた。得られた懸濁液を濾過し、水及び石油エーテルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、１．０５ｇ（８５％）の[(Ｒ)-１-(メトキシ-メチル-カルバモイル)-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを白色粉末として得た。
【０２６３】
工程２
((Ｒ)-１-メチル-２-オキソ-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000259
丸底フラスコ中で、[(Ｒ)-１-(メトキシ-メチル-カルバモイル)-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（３．００ｇ、１２．９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１００ｍｌ）に溶解した。溶液を−１６℃に冷却（ＮａＣｌ／氷浴）し、メチルマグネシウムブロミド（ジエチルエーテル中３．０Ｍ、１２．０ｍｌ、３６．０ｍｍｏｌ）を２０分間かけて滴下して加えた。添加後、反応混合物を一晩室温までゆっくりと温めた。反応混合物を０℃に冷却し、飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−２０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、２．２１ｇ（９１％）の((Ｒ)-１-メチル-２-オキソ-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを白色の固形物として得た。
【０２６４】
工程３
((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000260
丸底フラスコ中で、((Ｒ)-１-メチル-２-オキソ-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（３００ｍｇ、１．６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１５ｍｌ）に溶解した。ＤＡＳＴ（０．６４ｍｌ、４．８４ｍｍｏｌ）を室温で滴下して加え、反応混合物を一晩室温で撹拌した後、７時間還流した。反応物を室温に冷却し、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液１５ｍｌでクエンチし、ついでジクロロメタン（２×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−５％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、１５２ｍｇ（４５％）の((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを淡黄色の固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 4.59 (br. s., 1H), 3.90-4.08 (m, 1H), 1.62 (t, J=18.9 Hz, 3H), 1.46 (s, 9H), 1.23 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０２６５】
工程４
(Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチルプロピルアミントリフルオロアセテート
2014530172.tif 000261
丸底フラスコ中で、((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１４８ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（１．６ｍｌ、２０．８ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を１．５時間室温で撹拌した後、濃縮して(Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチルプロピルアミントリフルオロアセテートを淡褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２６６】
工程５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000262
丸底フラスコ中で、(Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチルプロピルアミントリフルオロアセテート（工程４からの粗物質）を、ＤＭＦ（１．２ｍｌ））に溶解し、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．５ｍｌ、２．８６ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１１０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）と、続いてＨＡＴＵ（１０４ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の溶液を室温で一晩撹拌した。水を添加し、懸濁液を濾過した。フィルターケーキを水及び石油エーテルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、１０８ｍｇ（８１％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-プロピル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。
【０２６７】
工程６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000263
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-プロピル)-アミド（１０５ｍｇ、１９７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．６ｍｌ、７．９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．８ｍｌ、１１．８ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応物を室温で１時間攪拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、４８ｍｇ（６１％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-プロピル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。MS: (M+H)+ = 403; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.85 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.51 (s, 1H), 8.45 (dd, J=8.9, 5.5 Hz, 1H), 8.32 (d, J=9.8 Hz, 1H), 7.69 (dd, J=9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.10 (td, J=9.1, 1.9 Hz, 1H), 4.56-4.80 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 1.72 (t, J=19.3 Hz, 3H), 1.37 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０２６８】
実施例５７
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-シアノメチル-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000264
工程１
３-オキソ-２-アザ-ビシクロ[２.２.１]ヘプト-５-エン-２-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000265
丸底フラスコ中で、２-アザビシクロ[２.２.１]ヘプト-５-エン-３-オン（１．０ｇ、９.１６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１０ｍｌ）に懸濁させ、トリエチルアミン（１．９ｍｌ、１３．６ｍｍｏｌ）、ジ-ｔｅｒｔ-ブチルジカーボネート（２．４ｇ、１１．０ｍｍｏｌ）及び４-ジメチルアミノピリジン（１１２ｍｇ、０．９２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、酢酸エチル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−３０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供して、１．７９ｇ（９３％）の３-オキソ-２-アザ-ビシクロ[２.２.１]ヘプト-５-エン-２-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを淡黄色の固形物として得た。
【０２６９】
工程２
３-オキソ-２-アザ-ビシクロ[２.２.１]ヘプタン-２-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000266
Ｐａｒｒ圧力ボトルにおいて、３-オキソ-２-アザ-ビシクロ[２.２.１]ヘプト-５-エン-２-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１．７７ｇ、８．４６ｍｍｏｌ）をメタノール（１２ｍｌ）に溶解し、炭素担持１０％パラジウム（湿潤、１７０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）を注意深く加えた。ボトルをＰａｒｒ水素化装置に配し、２時間４０ｐｓｉの水素圧力下で振盪した。反応混合物をセライトで濾過し、メタノール／酢酸エチルですすいだ。濾液を濃縮し、１．８８ｇの３-オキソ-２-アザ-ビシクロ[２.２.１]ヘプタン-２-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを淡灰色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２７０】
工程３
（シス-３-ヒドロキシメチル-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000267
丸底フラスコ中で、３-オキソ-２-アザ-ビシクロ[２.２.１]ヘプタン-２-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（工程２からの粗物質、１．８７ｇ）をＴＨＦ（２０ｍｌ）と水（２ｍｌ）に溶解させた。反応混合物を０℃に冷却し、水素化ホウ素ナトリウム（３０１ｍｇ、７．９７ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を３０分間０℃で撹拌し、ついで水素化ホウ素ナトリウムの第二の部分（３０１ｍｇ、７．９７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を７．５時間０℃で撹拌し、ついで水素化ホウ素ナトリウムの第三の部分（６０２ｍｇ、１５．９４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で一晩撹拌し、ついで水素化ホウ素ナトリウムの第四の部分（６０２ｍｇ、１５．９４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで０℃に冷却し、注意深く１ＭのＨＣｌでクエンチした。ガスの発生が止まったときに（ｐＨ=〜６）混合物をジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−６０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供して、１．７３ｇ（９５％、２工程）の（シス-３-ヒドロキシメチル-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルをオフホワイトの固形物として得た。
【０２７１】
工程４
メタンスルホン酸（シス)-３-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-シクロペンチルメチルエステル
2014530172.tif 000268
丸底フラスコ中で、（シス-３-ヒドロキシメチル-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（５００ｍｇ、２．２１ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（５ｍｌ）に溶解した。溶液を０℃に冷却し、トリエチルアミン（０．４０ｍｌ、２．８７ｍｍｏｌ）と続いて塩化メタンスルホニル（０．２０ｍｌ、２．５７ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を４５分間０℃で撹拌し、ついで水でクエンチし、ジクロロメタン（２×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して７８０ｍｇのメタンスルホン酸（シス)-３-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-シクロペンチルメチルエステルを淡黄色の油として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２７２】
工程５
（シス-３-シアノメチル-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000269
丸底フラスコ中で、メタンスルホン酸（シス)-３-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-シクロペンチルメチルエステル（工程４からの粗物質、７７９ｍｇ）をＤＭＦ（５ｍｌ）に溶解した。シアン化カリウム（２７７ｍｇ、４．２５ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を一晩８０℃で撹拌した。シアン化ナトリウム（１０４ｍｇ、２．１２ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を４８時間８０℃で撹拌した。反応物を、室温まで冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−３０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、１９０ｍｇ（３８％、２工程）の（シス-３-シアノメチル-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを黄色油として得た。
【０２７３】
工程６
（シス-３-アミノ-シクロペンチル)-アセトニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000270
丸底フラスコ中で、（シス-３-シアノメチル-シクロペンチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１８８ｍｇ、０．８４ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（５ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（２．０ｍｌ、２６．０ｍｍｏｌ）をゆっくり加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮して、（シス-３-アミノ-シクロペンチル)-アセトニトリルトリフルオロアセテートを黄色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２７４】
工程７
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-シアノメチル-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000271
丸底フラスコ中で、（シス-３-アミノ-シクロペンチル)-アセトニトリルトリフルオロアセテート（工程６からの粗物質）をＤＭＦ（１．３ｍＬ）に溶解し、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．６５ｍｌ、３．７２ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１１０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（１０４ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で４８時間撹拌した。水及び石油エーテルを加え、得られた懸濁液を濾過した。フィルターケーキを水及び石油エーテルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、１２８ｍｇ（９４％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-シアノメチル-シクロペンチル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。
【０２７５】
工程８
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-シアノメチル-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000272
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-シアノメチル-シクロペンチル)-アミド（１２６ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．７ｍｌ、９．２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．９３ｍｌ、１３．８ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を、１．２５時間室温で撹拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、７５ｍｇ（７４％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-シアノメチル-シクロペンチル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 418; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.61 (br. s., 1H), 9.09 (s, 1H), 8.40-8.49 (m, 2H), 8.18 (d, J=7.2 Hz, 1H), 7.69 (dd, J=9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.24 (td, J=9.2, 2.1 Hz, 1H), 4.29-4.45 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 2.66 (d, J=6.4 Hz, 2H), 2.34-2.43 (m, 1H), 2.23-2.34 (m, 1H), 2.11-2.23 (m, 1H), 1.85-2.00 (m, 1H), 1.46-1.74 (m, 2H), 1.28-1.41 (m, 1H)。
【０２７６】
実施例５８
２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000273
工程１
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000274
丸底フラスコに２-ブロモ-５-((２-(トリメチルシリル)エトキシ)メチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３００ｍｇ、０．８１ｍｍｏｌ）と１-オキサゾール-２-イル-エチルアミン二塩酸塩（２４４ｍｇ、１．０ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（４ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．９ｍｌ、５．１５ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（３３７ｍｇ、０．８９ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、石油エーテルで希釈した。得られた懸濁液を濾過した。フィルターケーキを水及び石油エーテルで洗浄した後、高真空下で乾燥させ、２６８ｍｇ（７１％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドをオフホワイトの粉末として得た。
【０２７７】
工程２
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド及び２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000275
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド（２６８ｍｇ）のラセミ体試料をＳＦＣクロマトグラフィーに供した。エナンチオマーの分離は、溶離液として ２０％のＭｅＯＨ／ＣＯ２を用いてＤＡＩＣＥＬ ＯＤ３×２５カラムで達成した。１５２ｍｇ（５７％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドをオフホワイトの粉末として得、８５ｍｇ（３２％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。
【０２７８】
工程３
２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000276
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド（１４８ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）及び６-フルオロ-１-トリブチルスタンニル イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン（３８０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（３ｍｌ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１９ｍｇ、０．０１６ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（１３ｍｇ、０．０６８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩油浴中８０℃で撹拌し、ついで室温に冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−２％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供し、１０９ｍｇ（６６％）の２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドを黄色固形物として得た。
【０２７９】
工程４
２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000277
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミド（１０７ｍｇ、０．２０５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．１ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．６４ｍｌ、８．３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１．１ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．８４ｍｌ、１２．４ｍｍｏｌ）添加した。黄色の反応混合物を室温で１時間攪拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、７６ｍｇ（９０％）の２-(６-フルオロ-イミダゾ[１,５-ａ]ピリジン-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-オキサゾール-２-イル-エチル)-アミドを黄色粉末として得た。MS: (M+Na)+ = 414; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.76 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.70 (dd, J=4.7, 2.1 Hz, 1H), 8.60 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.54 (s, 1H), 8.36-8.46 (m, 2H), 8.11 (s, 1H), 7.25 (s, 1H), 7.04 (ddd, J=9.9, 7.8, 1.9 Hz, 1H), 5.45-5.60 (m, 1H), 1.65 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０２８０】
実施例５９
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-カルボニル)-ブチル]-アミド
2014530172.tif 000278
工程１
[(Ｒ)-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-カルボニル)-ブチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000279
丸底フラスコにＢｏｃ-Ｄ-ノルバリン（３００ｍｇ、１．３８ｍｍｏｌ）と３-フルオロアゼチジン塩酸塩（２１６ｍｇ、１．９３ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（６ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．６５ｍｌ、３．７２ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（５７８ｍｇ、１．５２ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を４８時間室温で撹拌し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回洗浄し、ブラインで１回洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、４１７ｍｇの[(Ｒ)-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-カルボニル)-ブチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを淡黄色の固形物として得た。
【０２８１】
工程２
(Ｒ)-２-アミノ-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-ペンタン-１-オントリフルオロアセテート
2014530172.tif 000280
丸底フラスコ中で、[(Ｒ)-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-カルボニル)-ブチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（２００ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（４ｍｌ）に溶解させ、びトリフルオロ酢酸（１．６ｍｌ、２０．８ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮し、(Ｒ)-２-アミノ-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-ペンタン-１-オントリフルオロアセテートを淡褐色の油として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２８２】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-カルボニル)-ブチル]-アミド
2014530172.tif 000281
丸底フラスコ中で、(Ｒ)-２-アミノ-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-ペンタン-１-オントリフルオロアセテート（工程２からの粗物質）をＤＭＦ（１．５ｍｌ）に溶解し、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．６０ｍｌ、３．４４ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１１０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（１０４ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、石油エーテルで希釈した。得られた懸濁液を濾過した。フィルターケーキを水及び石油エーテルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、１２８ｍｇ（８６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-カルボニル)-ブチル]-アミドをオフホワイト粉末として得た。
【０２８３】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-カルボニル)-ブチル]-アミド
2014530172.tif 000282
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-カルボニル)-ブチル]-アミド（１２６ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．１ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．６５ｍｌ、８．４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１．１ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．８５ｍｌ、１２．７ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を室温で１時間攪拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、４９ｍｇ（５０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-カルボニル)-ブチル]-アミドをオフホワイト粉末として得た。MS: (M+H)+ = 468; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.84 (br. s, 1H), 9.15 (s, 1H), 8.74 (dt, J=9.3, 4.6 Hz, 1H), 8.41-8.52 (m, 2H), 7.68 (d, J=7.9 Hz, 1H), 7.02-7.17 (m, 1H), 5.29-5.61 (m, 1H), 4.18-4.84 (m, 4H), 4.16 (s, 3H), 3.87-4.09 (m, 1H), 1.62-1.91 (m, 2H), 1.41 (d, J=7.2 Hz, 2H), 0.82-0.97 (m, 3H)。
【０２８４】
実施例６０
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４,５-ジヒドロ-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000283
工程１
[(Ｒ)-１-(２-ヒドロキシ-エチルカルバモイル)-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000284
丸底フラスコ中で、Ｂｏｃ-Ｄ-アラニン（１．０ｇ、５．２９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（４０ｍｌに溶解し、１,１'-カルボニルジイミダゾール（１．０３ｇ、６．３４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を４５分間６０℃で撹拌した後、室温に冷却し、エタノールアミン（３．２ｍｌ、５２．９ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで１ＭのＨＣｌ水溶液（１５ｍｌ）でクエンチし、ジクロロメタンで抽出した。有機層を１ ＭのＨＣｌ水溶液、水及びブラインで洗浄した。水性層をジクロロメタン（２×）で逆抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮し、１．１１ｇ（９０％）の［(Ｒ)-１-(２-ヒドロキシ-エチルカルバモイル)-エチル］-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを無色の油として得た。
【０２８５】
工程２
(Ｒ)-２-アミノ-Ｎ-(２-ヒドロキシ-エチル)-プロピオンアミドトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000285
丸底フラスコ中で、[(Ｒ)-１-(２-ヒドロキシ-エチルカルバモイル)-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１８０ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（５ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（１．８ｍｌ、２３．４ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。淡黄色の反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮し、(Ｒ)-２-アミノ-Ｎ-(２-ヒドロキシ-エチル)-プロピオンアミドトリフルオロアセテートを淡黄色の油として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２８６】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(２-ヒドロキシ-エチルカルバモイル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000286
丸底フラスコ中で、(Ｒ)-２-アミノ-Ｎ-(２-ヒドロキシ-エチル)-プロピオンアミドトリフルオロアセテート（工程２からの粗物質）をＤＭＦ（２ｍｌ）に溶解し、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．７０ｍｌ、４．０ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１７０ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）と続いてＨＡＴＵ（１６１ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、石油エーテルで希釈した。得られた懸濁液を濾過した。フィルターケーキを水及び石油エーテルで洗浄し、ついで、高真空下で乾燥させた。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−１００％のＥｔＯＡｃ）及びＭｅＯＨ／ＥｔＯＡｃ（勾配０−１０％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供し、１２７ｍｇ（５９％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸［(Ｒ)-１-(２-ヒドロキシ-エチルカルバモイル)-エチル]-アミドをオフホワイト色の固形物として得た。
【０２８７】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４,５-ジヒドロ-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000287
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(２-ヒドロキシ-エチルカルバモイル)-エチル]-アミド（１２６ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２．２ｍｌ）に溶解した。溶液を−７６℃に冷却し、ＤＡＳＴ（４５リットル、０．３４ｍｍｏｌ）を添加した。淡黄色の反応混合物を６時間−７６℃で撹拌した後、無水炭酸カリウム（６４ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）を一度に加えた。反応混合物を室温に温め、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液でクエンチし、ジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−９０％のＥｔＯＡｃ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供し、８６ｍｇ（７１％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４,５-ジヒドロ-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。
【０２８８】
工程５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４,５-ジヒドロ-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000288
小さいバイアル中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４,５-ジヒドロ-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミド（８５ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）をテトラブチルアンモニウムフロリド（ＴＨＦ中１．０Ｍ、１．６ｍｌ、１．６ｍｍｏｌ）に溶解した。黄色の反応混合物を一晩６０℃で撹拌し、ついで室温まで冷却し、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−５％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲル上でクロマトグラフィーに供して、２７ｍｇ（４０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４,５-ジヒドロ-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: (M+Na)+ = 430; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.93 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.69 (dd, J=9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.57 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.49 (s, 1H), 7.69 (dd, J=9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.14 (td, J=9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.97 (quin, J=7.5 Hz, 1H), 4.27-4.39 (m, 2H), 4.16 (s, 3H), 3.79 (td, J=9.3, 4.3 Hz, 2H), 1.50 (d, J=7.2 Hz, 3H)。
【０２８９】
実施例６１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000289
工程１
((Ｒ)-１-メチル-２-オキソ-３-フェニル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000290
丸底フラスコ中で、[(Ｒ)-１-(メトキシ-メチル-カルバモイル)-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（３００ｍｇ、１．２９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（８ｍｌ）に溶解させた。溶液を−１６℃（ＮａＣｌ／氷浴）に冷却し、塩化ベンジルマグネシウム（ジエチルエーテル中１．０Ｍ、３．８ｍｌ、３．８ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。添加後、反応混合物を室温までゆっくりと加温し、５．５時間撹拌した。反応混合物を飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−２０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、３５３ｍｇ（９９％）の((Ｒ)-１-メチル-２-オキソ-３-フェニル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを無色の油状物として得た。
【０２９０】
工程２
((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000291
乾燥した丸底フラスコ中で、((Ｒ)-１-メチル-２-オキソ-３-フェニル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１７１ｍｇ、０．６５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．３ｍｌ）に溶解した。ＤＡＳＴ（０．２６ｍｌ、１．９７ｍｍｏｌ）を室温で滴下して加え、反応混合物を室温で一晩撹拌した。反応混合物をジクロロメタンで希釈し、ゆっくりと飽和ＮａＨＣＯ３水溶液５ｍｌでクエンチした。水性層をジクロロメタン（２×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−５％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、９５ｍｇ（５１％）の((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピル）カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを淡黄色の固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.23-7.39 (m, 5H), 4.57-4.72 (m, 1H), 3.93-4.14 (m, 1H), 3.12-3.28 (m, 2H), 1.47 (s, 9H), 1.24 (dd, J=6.8, 1.1 Hz, 3H)。
【０２９１】
工程３
(Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピルアミントリフルオロアセテート
2014530172.tif 000292
丸底フラスコ中で、((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（９２ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．７５ｍｌ、９.７３ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応物を２時間室温で攪拌し、ついで濃縮して、(Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピルアミントリフルオロアセテートを淡褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２９２】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000293
丸底フラスコ中で、(Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピルアミントリフルオロアセテート（工程３からの粗物質）をＤＭＦ（１．１ｍｌ）に溶解し、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２５ｍｌ、１．４３ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、２３ｍｍｏｌ）と続いてＨＡＴＵ（９５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を石油エーテルで粉砕して、１３６ｍｇ（９４％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。
【０２９３】
工程５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000294
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピル)-アミド（１３３ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌをジクロロメタン（１．１ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．６４ｍｌ、８．３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１．１ｍｌ）に溶解させ、エチレンジアミン（０．８４ｍｌ、１２．４ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を５％のＥｔＯＡｃ／ジエチルエーテルで粉砕して、７３ｍｇ（７０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２,２-ジフルオロ-１-メチル-３-フェニル-プロピル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+Na)+ = 501; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 12.94 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.52 (s, 1H), 8.47 (dd, J=8.9, 5.4 Hz, 1H), 8.36 (d, J=9.8 Hz, 1H), 7.68 (dd, J=9.8, 2.0 Hz, 1H), 7.23-7.35 (m, 5H), 7.02 (td, J=9.0, 2.3 Hz, 1H), 4.60-4.78 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.33-3.45 (m, 2H), 1.41 (d, J=7.0 Hz, 3H)。
【０２９４】
実施例６２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000295
工程１
２-((Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-プロピオニルアミノ)-３-ヒドロキシ-プロピオン酸メチルエステル
2014530172.tif 000296
丸底フラスコにＢｏｃ-Ｄ-アラニン（６００ｍｇ、３．１７ｍｍｏｌ）とＤＬ-セリンメチルエステル塩酸塩（６９１ｍｇ、４．４４ｍｍｏｌ）を入れた。ＤＭＦ（１２ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（１．５ｍｌ、８．６ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（１．３３ｇ、３．４９ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を、４８時間室温で撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、４２２ｍｇ（４１％）の２-((Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-プロピオニルアミノ)-３-ヒドロキシ-プロピオン酸メチルエステルを無色の油状物として得た。
【０２９５】
工程２
２-((Ｒ)-１-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-エチル)-４,５-ジヒドロ-オキサゾール-４-カルボン酸メチルエステル
2014530172.tif 000297
丸底フラスコ中で、２-((Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-プロピオニルアミノ)-３-ヒドロキシ-プロピオン酸メチルエステル（４１９ｍｇ、１．３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１１ｍｌ）に溶解した。溶液を−７６℃に冷却し、ＤＡＳＴ（０．２０ｍｌ、１．５１ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。淡黄色の溶液を２時間−７６℃で撹拌し、ついで無水炭酸カリウム（２６９ｍｇ、１．９５ｍｍｏｌ）を一度に加えた。反応混合物を室温に温め、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液１０ｍｌでクエンチし、ジクロロメタン（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮し、３３９ｍｇ（９１％）の２-((Ｒ)-１-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-エチル)-４,５-ジヒドロ-オキサゾール-４-カルボン酸メチルエステルを褐色の油状物として得た。
【０２９６】
工程３
２-((Ｒ)-１-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニル-エチル)-オキサゾール-４-カルボン酸メチルエステル
2014530172.tif 000298
丸底フラスコ中で、２-((Ｒ)-１-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-エチル)-４,５-ジヒドロ-オキサゾール-４-カルボン酸メチルエステル（３３７ｍｇ、１．１８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１１ｍｌ）に溶解させた。溶液を−１６℃（ＮａＣｌ／氷浴）に冷却し、ＤBU（０．３５ｍｌ、２．３２ｍｍｏｌ）を添加した。５分後、ブロモトリクロロメタン（０．１３ｍｌ、１．３３ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を室温までゆっくり温め、４日間撹拌した。反応物を０．１ＭのＨＣｌ水溶液でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−３０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、１５２ｍｇ（４８％）の２-((Ｒ)-１-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-エチル)-オキサゾール-４-カルボン酸メチルエステルをオフホワイトの固形物として得た。
【０２９７】
工程４
[(Ｒ)-１-(４-ヒドロキシメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000299
丸底フラスコ中で、２-((Ｒ)-１-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-エチル)-オキサゾール-４-カルボン酸メチルエステル（１５１ｍｇ、０．５６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（４ｍｌ）に溶解した。淡黄色の溶液を０℃に冷却し、水素化アルミニウムリチウム（ＴＨＦ中１．０Ｍ、０．６０ｍｌ、０．６０ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を１．５時間０℃で撹拌した後、硫酸ナトリウム十水和物を注意深く加えた。ガスの発生が止まったところで、氷浴を除去し、硫酸ナトリウムを加え、混合物を室温で３０分間激しく撹拌した。懸濁液をセライトで濾過し、酢酸エチル／メタノールですすいだ。濾液を濃縮して、１４０ｍｇ（９３％）の［(Ｒ)-１-(４-ヒドロキシメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを黄色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２９８】
工程５
[２-((Ｒ)-１-アミノ-エチル)-オキサゾール-４-イル]-メタノールトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000300
丸底フラスコ中で、[(Ｒ)-１-(４-ヒドロキシメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１３７ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（１．２ｍｌ、１５．６ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応物を１．５時間室温で撹拌し、ついで濃縮して、[２-((Ｒ)-１-アミノ-エチル)-オキサゾール-４-イル〕メタノールトリフルオロアセテートを褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０２９９】
工程６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-ヒドロキシメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000301
丸底フラスコ中で、[２-((Ｒ)-１-アミノ-エチル)-オキサゾール-４-イル]-メタノールトリフルオロアセテート（工程５からの粗物質）をＤＭＦ（１．５ｍｌ）に溶解し、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．７０ｍｌ、４．０ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１４０ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）と続いてＨＡＴＵ（１３３ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）を加えた。反応を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−１００％のＥｔＯＡｃ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供して、１１８ｍｇ（６６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-ヒドロキシメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミドを明褐色の泡状物として得た。
【０３００】
工程７
メタンスルホン酸２-((Ｒ)-１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-オキサゾール-４-イルメチルエステル
2014530172.tif 000302
丸底フラスコ 中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-ヒドロキシメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミド（１１５ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解した。この溶液を０℃に冷却し、トリエチルアミン（０．０４ｍｌ、０．２９ｍｍｏｌ）と塩化メタンスルホニル（１９μｌ、０．２４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２時間０℃で撹拌し、ついで水でクエンチし、ジクロロメタン（２×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮し、１４７ｍｇのメタンスルホン酸２-((Ｒ)-１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-オキサゾール-４-イルメチルエステルを黄色の泡状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３０１】
工程８
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000303
丸底フラスコ中で、メタンスルホン酸２-((Ｒ)-１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-オキサゾール-４-イルメチルエステル（１４６ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（０．５ｍｌ）に溶解した。シアン化ナトリウム（２７、０．５５ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を一晩８０℃で撹拌した。反応物を、室温まで冷却し、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−６０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、３７ｍｇ（３６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミドを黄色固形物として得た。
【０３０２】
工程９
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000304
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミド（３６ｍｇ、０．０６３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．４ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．２０ｍｌ、２．６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．４ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．２６ｍｌ、３．８ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、１８ｍｇ（６５％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-シアノメチル-オキサゾール-２-イル)-エチル]-アミドをオフホワイト粉末として得た。MS: (M+Na)+ = 467; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 12.93 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.66 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.50 (s, 1H), 8.46 (dd, J=8.9, 5.4 Hz, 1H), 8.06 (t, J=1.0 Hz, 1H), 7.69 (dd, J=9.7, 2.1 Hz, 1H), 7.12 (td, J=9.0, 2.3 Hz, 1H), 5.44-5.56 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.92 (d, J=1.3 Hz, 2H), 1.68 (d, J=7.0 Hz, 3H)。
【０３０３】
実施例６３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｓ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000305
工程１
(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-フラン-２-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド
2014530172.tif 000306
丸底フラスコ中で、フラン-２-カルバルデヒド（８００ｍｇ、８．３３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２０ｍｌ）に溶解し、(Ｓ)-２-メチルプロパン-２-スルフィンアミド（１．２１ｇ、１０．０ｍｍｏｌ）とチタン(ＩＶ)エトキシド（３．５ｍｌ、１６．７ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応混合物を室温で５時間撹拌し、ついでブライン（５ｍｌ）を滴下して加えてゆっくりとクエンチさせたところ、濃厚な沈殿物が生じた。反応混合物を酢酸エチルで希釈し、１５分間室温で激しく撹拌した。懸濁液をセライトで濾過し、酢酸エチルですすいだ。濾液を濃縮し、残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−２５％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーに供し、１．４８ｇ（８９％）の(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-フラン-２-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミドを淡黄色の油状物として得た。
【０３０４】
工程２
(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸((Ｒ)-１-フラン-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000307
丸底フラスコ中で、(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-フラン-２-イル-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド（５００ｍｇ、２．５１ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１０ｍｌ）に溶解させた。溶液を−７６℃に冷却し、臭化メチルマグネシウム（ジエチルエーテル中３．０Ｍ、１．０ｍｌ、３．００ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を１．５時間−７６℃で撹拌し、ついで１．５時間かけて室温まで温めた。反応混合物を−７６℃に再冷却し、臭化メチルマグネシウム（ジエチルエーテル中３．０Ｍ、１．０ｍｌ、３．００ｍｍｏｌ）の第二の部分を滴下して加えた。反応混合物を１時間−７６℃で撹拌し、ついで、３時間かけて室温まで温めた。反応混合物を−７６℃に再冷却し、臭化メチルマグネシウム（ジエチルエーテル中３．０Ｍ、０．５ｍｌ、１．５ｍｍｏｌ）の第３の部分を滴下して加えた。反応混合物を室温まで一晩かけてゆっくりと加温し、ついで飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、酢酸エチル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮して、５１５ｍｇ（９１％）の黄色固形物を得た。ＮＭＲ分析は、文献の相関関係に基づいて、主要なジアステレオマーを(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸((Ｒ)-１-フラン-２-イル-エチル)-アミドとして割り当ててのジアステレオマーの９：１混合物（８０％ｄｅ）を示した。
【０３０５】
工程３
(Ｒ)-１-フラン-２-イル-エチルアミン塩酸塩
2014530172.tif 000308
丸底フラスコ中で、(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸((Ｒ)-１-フラン-２-イル-エチル)-アミド（５１４ｍｇ、２．２７ｍｍｏｌ）をメタノール（４ｍｌ）に溶解し、塩化水素（１,４-ジオキサン中４．０Ｍ、１．２ｍｌ、４．８ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を１５分間室温で撹拌した後、濃縮して、４１６ｍｇの(Ｒ)-１-フラン-２-イル-エチルアミン塩酸塩を暗褐色のワックス状固形物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３０６】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-フラン-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000309
丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３００ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）と(Ｒ)-１-フラン-２-イル-エチルアミン塩酸塩（４１６ｍｇ、１．５５ｍｍｏｌ）を加えた。ＤＭＦ（３．５ｍｌ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．８５ｍｌ、４．８７ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（２８４ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で一晩撹拌し、ついで水及び石油エーテルを加えた。得られた懸濁液を濾過した。フィルターケーキを水及び石油エーテルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、３３８ｍｇ（８８％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-フラン-２-イル-エチル)-アミドを淡褐色の粉末として得た。
【０３０７】
工程５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000310
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-フラン-２-イル-エチル)-アミド（３７０ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）をメタノール（６ｍｌ）と酢酸エチル（２ｍｌ）に溶解させた。フラスコにアルゴンを流し、ついで２０％の炭素担持水酸化パラジウム（５０％水、１００ｍｇ、０．７１ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で４８時間、水素雰囲気（バルーン）下で攪拌し、ついでセライトで濾過し、ジクロロメタン／酢酸エチルですすいだ。濾液を濃縮し、残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／０．５％ＮＨ４ＯＨ（勾配０−２．５％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供して、３００ｍｇ（８６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。
【０３０８】
工程６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｓ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｒ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000311
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド（３００ｍｇ、０．５６ｍｍｏｌ）のサンプルをキラルＳＦＣクロマトグラフィーに供した。ジアステレオマーの分離は、溶離液として４５％のＭｅＯＨ／ＣＯ２（０．２％トリエチルアミンを添加）を使用するＷＨＥＬＫ-Ｏ１-Ｒ,Ｒ３×２５カラムで達成した。得られたものはオフホワイトの固形物として１６３ｍｇ（５４％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｓ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミドと、オフホワイト粉末として３８ｍｇ（１３％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｒ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミドであった。
【０３０９】
工程７
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｓ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000312
丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｓ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド（１５２ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．４ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．８７ｍｌ、１１．３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（１．４ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（１．２ｍｌ、１７．８ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、高真空下で乾燥させて、４６ｍｇ（４０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｓ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミドをオフホワイト粉末として得た。MS: (M+Na)+ = 431; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.09 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.64 (dd, J=8.7, 5.3 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.22 (d, J=9.4 Hz, 1H), 7.67 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.10 (t, J=8.1 Hz, 1H), 4.32 (br. s., 1H), 4.15 (s, 3H), 3.96 (d, J=3.0 Hz, 1H), 3.52-3.68 (m, 2H), 1.86-2.00 (m, 1H), 1.52-1.84 (m, 3H), 1.33 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０３１０】
実施例６４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｒ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000313
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｓ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミドを２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-(Ｒ)-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミドに置き換えて、実施例６３の工程７に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 431; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 9.12 (s, 1H), 8.56 (dd, J=8.7, 5.3 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.24 (d, J=9.1 Hz, 1H), 7.69 (dd, J=9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.14 (td, J=9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.26 (dd, J=13.4, 7.0 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.79-4.00 (m, 2H), 3.69 (q, J=7.3 Hz, 1H), 1.65-2.02 (m, 4H), 1.26 (d, J=6.4 Hz, 3H)。
【０３１１】
実施例６５
２-(５-ヒドロキシ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000314
工程１
５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000315
丸底フラスコ中で、５-ヒドロキシ-１Ｈ-インダゾール（７００ｍｇ、５．２２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１５ｍｌ）に溶解し、ＴＢＤＭＳ-Ｃｌ水溶液（８６５ｍｇ、５．７４ｍｍｏｌ）とイミダゾール（４２６ｍｇ、６．２６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−３０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、オフホワイトの固形物として１．２１ｇ（９３％）の５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１Ｈ-インダゾールを得た。
【０３１２】
工程２
５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000316
丸底フラスコ中で、５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１Ｈ-インダゾール（１．２０ｇ、４．８３ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１２ｍｌ）に溶解した。ヨウ素（２．４５ｇ、９.６６ｍｍｏｌ）と続いて炭酸カリウム（２．５８ｇ、１８．７ｍｍｏｌ）を加えた。暗色の懸濁液を室温で３時間撹拌し、ついで１０％ＮａＨＳＯ３水溶液でクエンチし、ジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を１０％ＮａＨＳＯ３水溶液で、水で３回、ブラインで１回洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮して、１．６５ｇ（９１％）の５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-３-ヨード-１Ｈ-インダゾールを暗褐色の泡状物として得た。
【０３１３】
工程３
５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000317
丸底フラスコ中で、５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（１．６５ｇ、４．４１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１６ｍｌ）に溶解した。溶液を０℃に冷却し、カリウムｔｅｒｔ-ブトキシド（６９７ｍｇ、６．２２ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついでヨウ化メチル（０．３８ｍｌ、６．０８ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を４．５時間室温で撹拌した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−１０％のＥｔＯＡｃ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供して、７７０ｍｇ（４５％）の５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾールを淡黄色の固形物として得た。
【０３１４】
工程４
５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000318
丸底フラスコ中で、５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾール（１４０ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２ｍｌ）に溶解した。溶液を−１６℃（ＮａＣｌ／氷浴）に冷却し、イソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ、０．２２ｍｌ、０．４４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を２０分間−１６℃で撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（０．１１ｍｌ、０．４１ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。ついで、反応混合物を１．５時間かけて室温に温め、ついで飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮し、５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾールを淡黄色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３１５】
工程５
２-[５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000319
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（１００ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）と５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（工程４からの粗物質）をＤＭＦ（２ｍｌ）に溶解した。フラスコを排気し、アルゴンを充填した後、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１４ｍｇ、０．０１２ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（１０ｍｇ、０．０５３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２時間８０℃で撹拌し、ついで室温まで冷却し、水でクエンチし、ジ エチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水で２回、ブラインで１回洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−３０％ＥｔＯＡｃ）でのシリカゲルクロマトグラフィーに供し、１０４ｍｇ（７２％）の２-[５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを淡黄色の固形物として得た。
【０３１６】
工程６
２-[５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000320
丸底フラスコ中で、２-[５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（１００ｍｇ、０．１６８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．８ｍｌ）に溶解し、トリフルオロ酢酸（０．５２ｍｌ、６．７５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．８ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．６８ｍｌ、１０．１ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の溶液を室温で１時間撹拌し、ついで、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を酢酸エチルで粉砕し、５５ｍｇ（７０％）の２-[５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを黄色粉末として得た。
【０３１７】
工程７
２-(５-ヒドロキシ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000321
丸底フラスコ中で、２-[５-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（５０ｍｇ、０．１０８ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１．２ｍｌ）に懸濁させ、フッ化テトラブチルアンモニウム（ＴＨＦ中１．０Ｍ、０．１１ｍｌ、１１０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１時間攪拌した後、水でクエンチし、酢酸エチルで希釈した。得られた懸濁液を濾過し、熱水及び酢酸エチルで洗浄し、ついで高真空下で乾燥させ、３３ｍｇ（８３％）の２-(５-ヒドロキシ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを黄色粉末として得た。MS: (M+Na)+ = 373; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.77 (br. s., 1H), 9.25 (s, 1H), 9.06 (s, 1H), 8.38 (s, 1H), 8.16 (d, J=7.6 Hz, 1H), 7.73 (d, J=1.9 Hz, 1H), 7.60 (d, J=9.1 Hz, 1H), 7.10 (dd, J=9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.23 (dq, J=13.6, 6.7 Hz, 1H), 4.13 (s, 3H), 1.35 (d, J=6.8 Hz, 6H)。
【０３１８】
実施例６６
２-(５-クロロ-インダゾール-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000322
工程１
２-(５-クロロ-インダゾール-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000323
５ｍｌのマイクロ波バイアルに、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド（２５２ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）、ヨウ化ナトリウム（１１２ｍｇ、０．７５ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（８ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）を入れた。バイアルを排気し、アルゴンを充填した後、トルエン（０．４ｍｌ）とトランス-Ｎ,Ｎ'-ジメチルシクロヘキサン-１,２-ジアミン（０．０１５ｍｌ、０．０９５ｍｍｏｌ）をシリンジで加えた。バイアルを密封し、反応混合物を２２時間、油浴中１１０℃で撹拌した。反応物を室温に冷却し、５-クロロ-１Ｈ-インダゾール（５７ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）とリン酸カリウム三塩基（１６７ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）を添加した。バイアルを再び排気し、アルゴンを充填し、密封し、１９時間、油浴中１１０℃で撹拌した。反応物を室温に冷却し、セライトを通して濾過し、酢酸エチルで洗浄した。濾液を濃縮し、残留物を、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０．５％ＮＨ４ＯＨ）（勾配０−２．５％のＭｅＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、５３ｍｇ（２２％）の２-(５-クロロ-インダゾール-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色油として、７６ｍｇ（３３％）の２-ヨード-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡褐色の固形物として得た。
【０３１９】
工程２
２-(５-クロロ-インダゾール-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000324
丸底フラスコ中で、２-(５-クロロ-インダゾール-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド（５１ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．５ｍｌ）に溶解させ、トリフルオロ酢酸（０．２５ｍｌ３．２４ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、濃縮した。残留物をジクロロメタン（０．５ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．３３ｍｌ、４．８９ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応物を１．５時間室温で攪拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×３０ｍｌ）で抽出した。一緒にした有機層を水及びブラインで洗浄し、ついで、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配０−１００％のＥｔＯＡｃ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、ついでＥｔＯＡｃ／ヘキサン（１：１）で粉砕し、２２ｍｇ（５２％）の２-(５-クロロ-インダゾール-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色の固形物として得た。MS: (M+H)+ = 503; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 13.01 (br. s., 1H), 9.10 (s, 1H), 8.94 (dd, J=8.9, 5.1 Hz, 1H), 8.54 (d, J=0.8 Hz, 1H), 8.51 (d, J=6.8 Hz, 1H), 8.29 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.07 (d, J=1.9 Hz, 1H), 7.56 (t, J=6.6 Hz, 1H), 4.92-5.02 (m, 1H), 3.70-4.06 (m, 2H), 3.09-3.68 (m, 3H), 1.50-2.08 (m, 4H), 1.20-1.39 (m, 1H), 0.31-0.61 (m, 4H)。
【０３２０】
実施例６７
２-(５,６-ジクロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000325
工程１
４,５-ジクロロ-２-メチルアニリン
2014530172.tif 000326
ＭｅＯＨ（２５ｍｌ）、水（２５ｍｌ）、及びＴＨＦ（１０ｍｌ）中の１,２-ジクロロ-４-メチル-５-ニトロベンゼン（２．０ｇ、９.７１ｍｍｏｌ）の部分懸濁液に、ＮＨ４Ｃｌ（５．１９ｇ、９７．１ｍｍｏｌ）と続いて鉄粉（２．７１ｇ、４８．５ｍｍｏｌ）を加えた。不均一反応混合物を３時間１００℃で加熱し、ついで室温に冷却し、ブフナー漏斗で濾過し、ＭｅＯＨですすいだ。濾液を水と飽和ＮａＨＣＯ３水溶液で希釈し、ついでＣＨ２Ｃｌ２（３×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、白色固形物として１．６９ｇ（９９％）の４,５-ジクロロ-２-メチルアニリンを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.10 (s, 1H), 6.75 (s, 1H), 3.74 (br. s., 2H), 2.12 (s, 3H)。
【０３２１】
工程２
５,６-ジクロロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000327
０℃でのＣＨＣｌ３（２５ｍｌ）中の４,５-ジクロロ-２-メチルアニリン（１．６９ｇ、９.６ｍｍｏｌ）の溶液に ゆっくりと無水酢酸（２．０９ｍｌ、２２．１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温に温め、１時間撹拌した。濃厚な白色沈殿物が徐々に形成された。酢酸カリウム（２８３ｍｇ、２．８８ｍｍｏｌ）と続いて亜硝酸イソアミル（２．７８ｍｌ、２０．６ｍｍｏｌ）をゆっくり加えた。反応混合物を一晩還流下で加熱した。均質な深いオレンジ色の反応混合物を室温まで冷却し、濃縮した。水（１０ｍＬ）を加え、混合物を再濃縮しオレンジ色の固形物を得た。この固形物を濃ＨＣｌ（１５ｍＬ）に懸濁させ、２時間６０℃で加熱し、ついで０℃に冷却し、５０％ＮａＯＨで中和した。ＥｔＯＡｃで抽出し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、オレンジ色の固形物に濃縮した。この固形物をＴＨＦ／ＭｅＯＨ（１：１、２５ｍＬ）に溶解し、１０％のＮａＯＨ（３ｍＬ）を加えた。深い栗色の反応混合物を５分間室温で撹拌し、ついで１．０ＭのＨＣｌで中和し、水で希釈した。混合物をＥｔＯＡｃ（２×）で抽出し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をシリカゲルに吸着させ、３０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのクロマトグラフィーにより精製し、淡橙色固形物として１．５０ｇ（８４％）の５,６-ジクロロ-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.04 (s, 1H), 7.89 (s, 1H), 7.68 (s, 1H)。
【０３２２】
工程３
５,６-ジクロロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000328
室温で、ＤＭＦ（８ｍｌ）中の５,６-ジクロロ-１Ｈ-インダゾール（０．５０ｇ、２．６７ｍｍｏｌ）の溶液に、粉末水酸化カリウム（４５０ｍｇ、８．０２ｍｍｏｌ）及びヨウ素（１．０２ｇ、４．０１ｍｍｏｌ）を添加した。栗色の反応混合物を４５分間室温で撹拌し、ついで１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液でクエンチし、水で希釈した。混合物をＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮し、淡黄色の固形物として８２７ｍｇ（９９％）の５,６-ジクロロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 13.79 (s, 1H), 7.94 (s, 1H), 7.72 (s, 1H)。
【０３２３】
工程４
５,６-ジクロロ-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000329
０℃でＴＨＦ（８ｍｌ）中の５,６-ジクロロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（８２０ｍｇ、２．６２ｍｍｏｌ）の溶液に 、ＫＯｔ-Ｂｕ（４１２ｍｇ、３．６７ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついでヨードメタン（０．２３ｍｌ、３．６７ｍｍｏｌ）を添加した。３０分間０℃で撹拌し、ついで、室温に温め、１．５時間撹拌した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物をシリカゲルに吸収させ、２０％から３０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサンでクロマトグラフィーにより精製し、５８５ｍｇ（６８％）の５,６-ジクロロ-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾールを黄色固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 400 MHz): δ(ppm) 7.61 (s, 1H), 7.56 (s, 1H), 4.09 (s, 3H)。少量の５,６-ジクロロ-３-ヨード-２-メチル-１Ｈ-インダゾール位置異性体もまた観察されたが、分離しなかった。
【０３２４】
工程５
５,６-ジクロロ-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000330
−１０℃（氷／アセトン）のＴＨＦ（３ｍＬ）中の５,６-ジクロロ-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾール（１５０ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりとイソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ、０．２６ｍＬ、０．５２ｍｍｏｌ）を加えた。明るい黄色の不均一な反応混合物を１５分間−１０℃で撹拌した後、トリブチルクロロスタンナン（０．１４ｍＬ、０．５２ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。３０分間、−１０℃で、ついで１時間室温で、撹拌し続けた。反応混合物を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮し、淡黄色の油状物として５,６-ジクロロ-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾールを得、これを更に精製することなく次の工程で使用した。
【０３２５】
工程６
２-(５,６-ジクロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000331
ＤＭＦ（２ｍＬ）中の５,６-ジクロロ-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（工程５からの粗物質、２１８ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）及び２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド（１２５ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）の溶液にＰｄ(ＰＰｈ３)４（１２．９ｍｇ、０．０１１ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（８ｍｇ、０．０４４ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を１．５時間９０℃で加熱し、ついで室温に冷却し、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）とブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を５０％から１００％ＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１３０ｍｇ（８６％）の２-(５,６-ジクロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の泡沫状固形物として得た。
【０３２６】
工程７
２-(５,６-ジクロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000332
ＣＨ２Ｃｌ２（４ｍＬ）中の２-(５,６-ジクロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸 [(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド（１３０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（２．０ｍＬ、２６．０ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、反応混合物を室温で３時間撹拌した後、濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（４ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．４ｍＬ、５．９２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を０．５時間室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＣＨ２Ｃｌ２（３×）で抽出した。一緒にした有機物を濃縮した。残留物を、０％から４％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０．５％ＮＨ４ＯＨ）でのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、ついでＥｔ２Ｏで粉砕して白色の固形物を得た。この固形物を、更にＭｅＯＨ／ＥｔＯＡｃからの再結晶により精製して、２２ｍｇの２-(５,６-ジクロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色固形物として得た。MS: (M+Na)+ = 573; 1H NMR (DMSO-d6 ,300MHz): δ(ppm) 12.92 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.88 (s, 1H), 8.69 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.46 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.24 (s, 1H), 4.93 (t, J=7.4 Hz, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.45-3.94 (m, 3H), 3.15 (d, J=4.9 Hz, 2H), 1.35-1.91 (m, 5H), 0.51 (br. s., 4H)。
【０３２７】
実施例６８
２-(５,６-ジクロロインダゾール-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000333
工程１
２-ヨード-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000334
５ｍＬのマイクロ波バイアル中にヨウ化銅（Ｉ）（５ｍｇ、０．０２７ｍｍｏｌ）、ヨウ化ナトリウム（１２０ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド（１５０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、１,４-ジオキサン（１ｍＬ）及びトランス-Ｎ,Ｎ'-ジメチルシクロヘキサン-１,２-ジアミン（８ｍｇ、０．０５４ｍｍｏｌ）を配した。バイアルに窒素流を流し、ついで密封し、２０時間油浴中１１０℃で加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、飽和水性ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）でクエンチし、水で希釈し、ＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機物をＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮した。残留物を５０％から８０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１３０ｍｇ（８０％）の２-ヨード-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを橙色の泡状固形物として得た。
【０３２８】
工程２
２-(５,６-ジクロロ-インダゾール-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000335
５ｍＬのマイクロ波バイアル中に、ヨウ化銅(Ｉ)（６ｍｇ、０．０３３ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１４６ｍｇ、０．６９ｍｍｏｌ）、５,６-ジクロロ-１Ｈ-インダゾール（７４ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、２-ヨード-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-シクロプロピル-２-オキソ-エチル ]-アミド（２００ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、トルエン（１．２ｍＬ）、及びトランス-Ｎ,Ｎ'-ジメチルシクロヘキサン-１,２-ジアミン（９ｍｇ、０．０６６ｍｍｏｌ）を配した。バイアルに窒素流を流し、ついで密封し、４８時間１１０℃の油浴中で加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、ＥｔＯＡｃで希釈し、ブフナー漏斗上で濾過し、ＥｔＯＡｃですすいだ。濾液を濃縮し、得られた残留物を、０％から２％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０．５％ＮＨ４ＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、２１５ｍｇ（９８％）の２-(５,６-ジクロロ-インダゾール-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の泡状物として得た。
【０３２９】
工程３
２-(５,６-ジクロロ-インダゾール-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000336
ＣＨ２Ｃｌ２（４ｍＬ）中の２-(５,６-ジクロロ-インダゾール-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸-[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-１-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミド（２２０ｍｇ、０．３３ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（２．０ｍＬ、２６．０ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を室温で３時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（４ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．４ｍＬ、５．９２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を０．５時間室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＣＨ２Ｃｌ２（３×）で抽出した。一緒にした有機層を濃縮し、残留物を、０％から５％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０．５％ＮＨ４ＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製した後、Ｅｔ２Ｏで粉砕し、９５ｍｇ（５４％）の２-(５,６-ジクロロ-インダゾール-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(４-シアノ-ピペリジン-１-イル)-シクロプロピル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。MS: (M+Na)+ = 559; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.91 (br. s., 1H), 8.91 (s, 1H), 8.79 (s, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.41 (d, J=7.9 Hz, 1H), 8.29 (d, J=7.9 Hz, 1H), 8.18 (s, 1H), 4.77 (t, J=7.6 Hz, 1H), 3.59-3.86 (m, 2H), 3.32-3.46 (m, 1H), 2.95-3.05 (m, 2H), 1.45-1.92 (m, 4H), 1.24 (br. s., 1H), 0.32-0.48 (m, 4H)。
【０３３０】
実施例６９
２-(５-クロロインダゾール-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000337
工程１
２-ヨード-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000338
５ｍＬのマイクロ波バイアル中にヨウ化銅(Ｉ)（６ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）、ヨウ化ナトリウム（１３３ｍｇ、０．８９ｍｍｏｌ）、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１５０ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）、１,４-ジオキサン（１ｍＬ）及びトランス-Ｎ,Ｎ'-ジメチルシクロヘキサン-１,２-ジアミン（９ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）を配した。バイアルに窒素流を流し、ついで密封し、４８時間油浴中１１０℃で加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、飽和水性ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）でクエンチし、ついで水で希釈し、ＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、２-ヨード-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを栗色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３３１】
工程２
２-(５-クロロ-インダゾール-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000339
５ｍＬのマイクロ波バイアル中にヨウ化銅(Ｉ)（６ｍｇ、０．０３３ｍｍｏｌ）、Ｋ３ＰＯ４（１３２ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）、５-クロロ-１Ｈ-インダゾール（５４ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、２-ヨード-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１６４ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）、トルエン（１．２ｍＬ）、及びトランス-Ｎ,Ｎ'-ジメチルシクロヘキサン-１,２-ジアミン（９ｍｇ、０．０６６ｍｍｏｌ）を入れた。バイアルに窒素流を流した後、密封し、２４時間油浴中１１０℃で加熱した。反応混合物を室温まで冷却し、ＥｔＯＡｃで希釈し、ついで、ブフナー漏斗上で濾過し、ＥｔＯＡｃですすいだ。濾液を濃縮し、得られた残留物を５０％から８０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１００ｍｇ（５８％）の２-(５-クロロ-インダゾール-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の泡状物として得た。
【０３３２】
工程３
２-(５-クロロインダゾール-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000340
ＣＨ２Ｃｌ２（４ｍＬ）中の２-(５-クロロ-インダゾール-１-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１００ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）の溶液に ＴＦＡ（２．０ｍＬの２６．０ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を室温で３時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（４ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．４ｍＬ、５．９２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を０．５時間室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＣＨ２Ｃｌ２（３×）で抽出した。一緒にした有機物を濃縮し、残留物をＥｔＯＡｃで粉砕して、４５ｍｇ（５８％）の２-(５-クロロインダゾール-１-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。MS: (M+Na)+ = 471; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.88 (s, 1H), 8.95 (s, 1H), 8.72 (dd, J=9.1, 4.5 Hz, 1H), 8.36-8.43 (m, 2H), 7.99-8.07 (m, 1H), 7.94 (d, J=1.9 Hz, 1H), 7.41-7.52 (m, 1H), 4.36-4.66 (m, 3H), 4.06-4.18 (m, 1H), 3.94-4.04 (m, 1H), 3.66-3.81 (m, 1H), 1.26 (t, J=6.0 Hz, 3H)。
【０３３３】
実施例７０
２-(１,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000341
工程１
２-[１-ヒドロキシメト-(Ｚ)-イリデン]-５,５-ジメチル-シクロヘキサノン
2014530172.tif 000342
０℃でのジエチルエーテル（２５ｍＬ）中の水素化ナトリウム（鉱油中６０％分散液、４７５ｍｇ、１１．９ｍｍｏｌ）の懸濁液にエタノール（０．０６ｍｌ、１．０３ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。灰色の懸濁液を、２０分間０℃で攪拌した。ジエチルエーテル（３ｍＬ）中の３,３-ジメチルシクロヘキサノン（１．５０ｇ、１１．９ｍｍｏｌ）及びギ酸エチル（１．４５ｍｌ、１７．８ｍｍｏｌ）の溶液を１０分間かけて滴下して加えた。黄色の不均一な反応混合物を１時間０℃で撹拌し、ついで室温まで温め、２時間撹拌した。エタノール（１ｍＬ）を加え、混合物を１時間室温で撹拌した後、水（２５ｍＬ）でクエンチした。層を分離し、水性相をジエチルエーテルで洗浄した。水性層をｐＨ＝２になるまで１ＭのＨＣｌで酸性化し、ついでジエチルエーテル（２×）で抽出した。一緒にした有機層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、淡黄色の油状物として１．６４ｇ（９０％）の２-[１-ヒドロキシメト-(Z)-イリデン]-５,５-ジメチル-シクロヘキサノンを得た。1H NMR (CDCl3, 400 MHz): δ(ppm) 14.38 (br. s., 1H), 8.79 (s, 1H), 2.34-2.47 (m, 2H), 2.16 (s, 2H), 1.42-1.53 (m, 2H), 1.00 (s, 6H)。
【０３３４】
工程２
６,６-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000343
ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中の２-[１-ヒドロキシメト-(Ｚ)-イリデン]-５,５-ジメチル-シクロヘキサノン（１．６４ｇ、１０．６ｍｍｏｌ）の溶液にヒドラジン（０．３３ｍＬ、１０．６ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。発熱反応を氷浴を間欠的に用いて制御した。黄色の反応混合物を室温で３０分間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２に溶解し、水で洗浄した。有機層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、黄色の固形物として１．５３ｇ（９６％）の６,６-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.32 (s, 1H), 2.55 (t, J=6.4 Hz, 2H), 2.44 (s, 2H), 1.53 (t, J=6.4 Hz, 2H), 1.01 (s, 6H)。
【０３３５】
工程３
３-ヨード-６,６-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000344
室温で、ＤＭＦ（８ｍＬ）中の６,６-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール（０．５０ｇ、３．３３ｍｍｏｌ）の溶液に、粉末水酸化カリウム（５６０ｍｇ、１０．０ｍｍｏｌ）とヨウ素（１．６９ｇ、６．６６ｍｍｏｌ）を添加した。栗色の反応混合物を４５分間室温で撹拌し、ついで１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液でクエンチし、水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮して、９２０ｍｇ（９９％）の３-ヨード-６,６-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾールを淡黄色のワックス状固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 2.44 (s, 2H), 2.35 (t, J=6.4 Hz, 2H), 1.55 (t, J=6.4 Hz, 2H), 1.01 (s, 6H)。
【０３３６】
工程４
３-ヨード-１-２,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール及び３-ヨード-２,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-２Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000345
０℃でのＴＨＦ（８ｍＬ）中の３-ヨード-６,６-ジメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール（９１９ｍｇ、３．３３ｍｍｏｌ）の溶液にＫＯｔ-Ｂｕ（５２３ｍｇ、４．６６ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついでヨードメタン（０．２９ｍＬ、４．６６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついで室温に温め、１．５時間撹拌した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＳｉＯ２ に吸着させ、１０％から２０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのクロマトグラフィーにより精製し、５２３ｍｇ（５４％）の３-ヨード-１-２,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾールを無色油状物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 3.72 (s, 3H), 2.33 (t, J=6.4 Hz, 2H), 2.29 (s, 2H), 1.51 (t, J=6.4 Hz, 2H), 1.02 (s, 6H)。また、白色の固形物として１６０ｍｇ（１７％）の３-ヨード-２,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-２Ｈ-インダゾールを分離した。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 3.87 (s, 3H), 2.41 (s, 2H), 2.36 (t, J=6.6 Hz, 2H), 1.54 (t, J=6.6 Hz, 2H), 1.00 (s, 6H)。
【０３３７】
工程５
１,６,６-トリメチル-３-トリブチルスタナニル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000346
０℃でＴＨＦ（３ｍＬ）中の３-ヨード-１,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール（０．１５０ｇ、０．４９ｍｍｏｌ）にゆっくりとイソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ）（０．３０ｍＬ、０．５９ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２０分間０℃で撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（０．１６ｍＬ、０．５９ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついで室温に温め、１時間撹拌した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮した。残留物を、０％から１０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン（０．５％のＥｔ３ Ｎ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１１６ｍｇ（５２％）の１,６,６-トリメチル-３-トリブチルスタナニル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾールを無色油状物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 3.74 (s, 3H), 2.49 (t, J=6.4 Hz, 2H), 2.30 (s, 2H), 1.45-1.61 (m, 8H), 1.25-1.41 (m, 6H), 1.04-1.13 (m, 6H), 1.01 (s, 6H), 0.89 (t, J=7.2 Hz, 9H)。
【０３３８】
工程６
５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-２-(１,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000347
ＤＭＦ（２ｍＬ）中の１,６,６-トリメチル-３-トリブチルスタナニル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール（１１０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）及び２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（９５ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）の溶液にＰｄ(ＰＰｈ３）４（１１ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（７ｍｇ、０．０３７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を９０℃で２時間加熱した後、室温に冷却し、一晩撹拌した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗褐色油状物を０％から３％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２でのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、４３ｍｇ（３８％）の５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-２-(１,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡橙色の泡状物として得た。
【０３３９】
工程７
２-(１,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000348
ＣＨ２Ｃｌ２（３ｍＬ）中の５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-２-(１,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸 [(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（４０ｍｇ、０．０６８ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（１．５ｍＬ、１９.５ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を室温で３時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（３ｍＬ）に 再溶解し、エチレンジアミン（０．３ｍＬ、４．４４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を０．５時間室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＣＨ２Ｃｌ２（３×）で抽出した。一緒にした有機物を黄色の油状固形物になるまで濃縮した。ＥｔＯＡｃ／Ｅｔ２Ｏでの粉砕により、１７ｍｇ（５５％）の２-(１,６,６-トリメチル-４,５,６,７-テトラヒドロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS (M+H)+ = 461; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 8.94 (d, J=2.0 Hz, 1H), 8.34-8.44 (m, 2H), 4.46-4.74 (m, 3H), 4.10-4.21 (m, 1H), 4.02 (dd, J=9.9, 6.4 Hz, 1H), 3.78-3.86 (m, 1H), 3.77 (s, 3H), 2.98-3.08 (m, 1H), 2.85-2.94 (m, 1H), 2.45 (s, 2H), 1.52 (t, J=6.4 Hz, 2H), 1.29-1.39 (m, 3H), 1.03 (s, 6H)。
【０３４０】
実施例７１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(１-メタンスルホニル-アゼチジン-３-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000349
工程１
３-{[(Ｅ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィニルイミノ]-メチル}-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000350
無水ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中の３-ホルミル-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１．０ｇ、５．４ｍｍｏｌ）及び２-メチルプロパン-２-スルフィンアミド（６５４ｍｇ、５．４ｍｍｏｌ）の溶液に無水銅ＣｕＳＯ４（１．９ｇ、１１．９ｍｍｏｌ）を加えた。不均一な反応混合物を一晩室温で撹拌し、セライトで濾過し、ＣＨ２Ｃｌ２ですすいだ。濾液を濃縮し、得られた残留物をＳｉＯ２ に吸収させ、２０％から４０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのカラムクロマトグラフィーにより精製して、１．２６ｇ（８１％）の３-{[(Ｅ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィニルイミノ]-メチル}-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを白色固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.20 (d, J=4.5 Hz, 1H), 4.14-4.23 (m, 2H), 4.00-4.13 (m, 2H), 3.53-3.65 (m, 1H), 1.45 (s, 9H), 1.21 (s, 9H)。
【０３４１】
工程２
３-[１-(２-メチルプロパン-２-スルフィニルアミノ)-エチル]-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000351
０℃でのＣＨ２Ｃｌ２（４ｍＬ）中の３-{[(Ｅ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィニルイミノ]-メチル}-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（０．２５ｇ、０．８７ｍｍｏｌ）にメチルマグネシウムブロミド（Ｅｔ２Ｏ中 ３．０Ｍ、０．３５ｍＬ、１．０４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物１時間０℃で撹拌し、ついで飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して２７３ｍｇの３-[１-(２-メチル-プロパン-２-スルフィニルアミノ)-エチル]-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルをオフホワイト色の泡状の固形物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３４２】
工程３
３-(１-アミノ-エチル)-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000352
０℃でのＭｅＯＨ中の３-[１-(２-メチル-プロパン-２-スルフィニルアミノ)-エチル]-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（工程２からの粗物質、２６４ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）に、ジオキサン中の４．０ＭのＨＣｌ（０．２８ｍＬ、１．１３ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を１時間０℃で撹拌し、ついで飽和ＮａＨＣＯ３水溶液でクエンチし、水で希釈し、ＣＨ２Ｃｌ２（３×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して３-(１-アミノ-エチル)-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを濃厚な無色の油状物として得、これを更に精製せずに使用した。
【０３４３】
工程４
３-(１-{[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000353
ＤＭＦ（２ｍＬ）中の３-(１-アミノ-エチル)-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（工程３からの粗物質、６３ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）の溶液にＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（６９μＬ、０．３９ｍｍｏｌ）、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１２０ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１１０ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を３０％から６０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１５８ｍｇ（９４％）の３-(１-{[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを白色の泡状物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 9.23 (s, 1H), 8.36 (t, J=4.3 Hz, 2H), 8.18 (d, J=9.1 Hz, 1H), 7.52 (s, 1H), 7.24-7.29 (m, 1H), 5.73 (s, 2H), 4.57-4.68 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.87-4.08 (m, 3H), 3.79 (dd, J=8.7, 6.0 Hz, 1H), 3.55-3.65 (m, 2H), 2.73 (br. s., 1H), 1.39 (s, 9H), 1.36 (d, J=6.8 Hz, 6H), 0.89-1.01 (m, 2H),-0.03 (s, 9H)。
【０３４４】
工程５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-アゼチジン-３-イル-エチル)-アミド塩酸塩
2014530172.tif 000354
０℃のＭｅＯＨ（４ｍＬ）中の３-(１-{[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-アゼチジン-１-カルボン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１５０ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）の溶液に５分間かけ塩化アセチル（０．３３ｍＬ、４．６９ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を室温で１時間撹拌したところ、濃厚な沈殿物が徐々に生じた。溶媒を室温で蒸発させ、残留物を高真空下で乾燥させ、１４５ｍｇの２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-アゼチジン-３-イル-エチル)-アミド塩酸塩を黄色固形物として得た。
【０３４５】
工程６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(１-メタンスルホニル-アゼチジン-３-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000355
０℃でのＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-アゼチジン-３-イル-エチル)-アミド塩酸塩（６５ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）の懸濁液にトリエチルアミン（４７μＬ、０．３３ｍｍｏｌ）と続いて塩化メタンスルホニル（１０μＬ、０．１２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を３０分間、０℃で、ついで１時間室温で撹拌した。反応を水でクエンチし、ＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、０％から５％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２ 中（０．５％ＮＨ４ＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、３５ｍｇ（５０％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(１-メタンスルホニル-アゼチジン-３-イル)-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。
【０３４６】
工程７
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(１-メタンスルホニル-アゼチジン-３-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000356
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(１-メタンスルホニル-アゼチジン-３-イル)-エチル]-アミド（３０ｍｇ、０．０４９ｍｍｏｌ）の溶液に ＴＦＡ（０．３ｍＬ、３．８９ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を室温で３時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．３ｍＬ、４．４９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌し、ついで水でクエンチし、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（１：９）で抽出した。有機層を水で洗浄し、水性分をＣＨ２Ｃｌ２で逆抽出した。一緒にした有機物を濃縮し、残留物をメタノール／酢酸エチル／Ｅｔ２Ｏで粉砕して、１５ｍｇ（６３％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(１-メタンスルホニル-アゼチジン-３-イル)-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。MS (M+H)+ = 488; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 9.05 (br. s., 1H), 8.86 (s, 1H), 8.63 (s, 1H), 8.41 (d, J=8.7 Hz, 1H), 7.92 (s, 1H), 7.26 (d, J=8.7 Hz, 1H), 4.35-4.45 (m, 1H), 4.22-4.33 (m, 1H), 4.12 (s, 3H), 4.04-4.10 (m, 1H), 3.62-3.74 (m, 1H), 3.45-3.58 (m, 1H), 3.25 (s, 3H), 2.57-268 (m, 1H), 1.38 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０３４７】
実施例７２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-３-オキソ-３-ピロリジン-１-イル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000357
工程１
((Ｒ)-１-メチル-３-オキソ-３-ピロリジン-１-イル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000358
ＤＭＦ（２ｍＬ）中の(Ｒ)-３-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-酪酸（１５０ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（３０９ｍｇ、０．８１ｍｍｏｌ）の溶液にピロリジン（０．１９ｍＬ、２．２１ｍｍｏｌ）を添加した。得られた黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮して、((Ｒ)-１-メチル-３-オキソ-３-ピロリジン-１-イル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルを無色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３４８】
工程２
(Ｒ)-３-アミノ-１-ピロリジン-１-イル-ブタン-１-オントリフルオロアセテート
2014530172.tif 000359
ＣＨ２Ｃｌ２（５ｍＬ）中の((Ｒ)-１-メチル-３-オキソ-３-ピロリジン-１-イル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（工程１からの粗物質、１８９ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）の溶液にトリフルオロ酢酸（２．０ｍＬ、２７．０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌し、ついで濃縮し、(Ｒ)-３-アミノ-１-ピロリジン-１-イル-ブタン-１-オントリフルオロアセテートを淡黄色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３４９】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-３-オキソ-３-ピロリジン-１-イル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000360
ＤＭＦ（２ｍＬ）中の(Ｒ)-３-アミノ-１-ピロリジン-１-イル-ブタン-１-オントリフルオロアセテート（工程２からの粗物質、１１８ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）の溶液に、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１９ｍＬの１．０９ｍｍｏｌ）、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（９１ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１２５ｍｇ（９６％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-３-オキソ-３-ピロリジン-１-イル-プロピル)-アミドを白色固形物として得た。
【０３５０】
工程４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-３-オキソ-３-ピロリジン-１-イル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000361
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-３-オキソ-３-ピロリジン-１-イル-プロピル)-アミド（１２５ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（０．５ｍＬ、６．４９ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を室温で３時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．４ｍＬ、６．０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１時間撹拌し、ついで水でクエンチした。得られた沈殿物を濾過により収集し、水及びＥｔＯＡｃで洗浄した。固形物を１０％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２に溶解し、水で洗浄した。水性層をＣＨ２Ｃｌ２で逆抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して６４ｍｇ（６６％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-３-オキソ-３-ピロリジン-１-イル-プロピル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: (M+H)+ = 466; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 9.07 (s, 1H), 8.57 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.41 (s, 1H), 8.26 (d, J=7.9 Hz, 1H), 7.97 (d, J=1.1 Hz, 1H), 7.28 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.36-4.54 (m, 1H), 4.16 (s, 3H), 3.40 (t, J=6.6 Hz, 2H), 3.10-3.25 (m, 2H), 2.52-2.76 (m, 2H), 1.61-1.90 (m, 4H), 1.38 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０３５１】
実施例７３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-酢酸]-アミド
2014530172.tif 000362
工程１
シス-３-ヒドロキシシクロブタンカルボニトリル
2014530172.tif 000363
３-オキソシクロブタンカルボニトリルをElend, D.; Fengas, D.; Fray, J. M. Synthetic Communications, 2005, 35, 657に従って調製した。０℃のＭｅＯＨ（２５ｍＬ）中の３-オキソシクロブタンカルボニトリル（６００ｍｇ、６．３１ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと水素化ホウ素ナトリウム（２６３ｍｇ、６．９４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１時間０℃で撹拌し、ついで水及びブラインでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、無色油状物として、５００ｍｇ（８２％）のシス-３-ヒドロキシ-シクロブタンカルボニトリルを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 4.26 (quin, J=7.5 Hz, 1H), 2.70-2.82 (m, 2H), 2.50-2.66 (m, 1H), 2.26-2.41 (m, 2H), 2.09 (br. s., 1H)。
【０３５２】
工程２
シス-３-(ｔｅｒｔ-ブチルジメチルシラニルオキシ)-シクロブタンカルボニトリル
2014530172.tif 000364
室温でＤＭＦ（３ｍＬ）中のシス-３-ヒドロキシシクロブタンカルボニトリル（５００ｍｇ、５．１５ｍｍｏｌ）の溶液に、イミダゾール（８７６ｍｇ、１２．９ｍｍｏｌ）と続いてＴＢＤＭＳ-Ｃｌ（８５４ｍｇ、５．６６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、０％から１０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、無色油状物として、８９０ｍｇ（８２％）のシス-３-(ｔｅｒｔ-ブチルジメチルシラニルオキシ)-シクロブタンカルボニトリルを得た。1H NMR (CDCl3, 400 MHz): δ(ppm) 4.10-4.19 (m, 1H), 2.57-2.67 (m, 2H), 2.43-2.54 (m, 1H), 2.22-2.34 (m, 2H), 0.84 (s, 9H), 0.00 (s, 6H)。
【０３５３】
工程３
シス-３-(ｔｅｒｔ-ブチルジメチルシラニルオキシ)-シクロブタンカルバルデヒド
2014530172.tif 000365
−７０℃でＣＨ２Ｃｌ２（２５ｍＬ）中のシス-３-(ｔｅｒｔ-ブチルジメチルシリルオキシ）シクロブタンカルボニトリル（０．８９ｇ、４．２１ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりとＤＩＢＡＬ-Ｈ（１．０５ｍＬ、５．８９ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２．５時間撹拌したところ、温度が徐々に０℃まで上昇した。濁った反応混合物をＭｅＯＨ（１ｍＬ）でクエンチし、ついでＣＨ２Ｃｌ２（２０ｍＬ）で希釈し、飽和Ｎａ＋Ｋ＋酒石酸塩（２５ｍＬ）を添加した。二相混合物を１時間室温で激しく撹拌した。層を分離し、水性相をＣＨ２Ｃｌ２（２×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、無色の油状物としてシス-３-(ｔｅｒｔ-ブチルジメチルシラニルオキシ)-シクロブタンを得、これを更に精製することなく使用した。
【０３５４】
工程４
２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-[シス-３-(ｔｅｒｔ-ブチルジメチルシラニルオキシ)-シクロブチル]-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド
2014530172.tif 000366
無水ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中のシス-３-(ｔｅｒｔ-ブチルジメチルシラニル)-シクロブタンカルバルデヒド（工程３からの粗物質、９００ｍｇ、４．２ｍｍｏｌ）及び２-メチルプロパン-２-スルフィンアミド（５０９ｍｇ、４．２ｍｍｏｌ）の溶液に無水ＣｕＳＯ４（１．４７ｇ、９．２４ｍｍｏｌ）を添加した。不均一な反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついでセライトで濾過し、ＣＨ２Ｃｌ２ですすいだ。濾液をＳｉＯ２に吸収させ、０％から２０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのクロマトグラフィーにより精製し、６４２ｍｇ（４８％）の２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-[シス-３-(ｔｅｒｔ-ブチルジメチルシラニルオキシ)-シクロブチル]-メタ-(Ｅ)-イリデンアミドを無色油状物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.04 (d, J=5.3 Hz, 1H), 4.25 (quin, J=7.4 Hz, 1H), 2.73-2.88 (m, 1H), 2.46-2.59 (m, 2H), 2.06-2.18 (m, 2H), 1.19 (s, 9H), 0.89 (s, 9H), 0.05 (s, 6H)。
【０３５５】
工程５
２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸{１-[シス-３-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-シクロブチル]-エチル}-アミド
2014530172.tif 000367
０℃のＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中の２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-[シス-３-(ｔｅｒｔ-ブチルジメチルシラニルオキシ)-シクロブチル]-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド（６４０ｍｇ、２．０２ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと臭化メチルマグネシウム（Ｅｔ２Ｏ中 ３．０Ｍ、１．１４ｍＬ、３．４３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１時間、０℃で撹拌し、ついで飽和水性 ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、６８５ｍｇの２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸{１-[シス-３-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-シクロブチル]-エチル}-アミドをオフホワイトの固形物ワックス状として得、これを更に精製せずに使用した。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 4.05-4.18 (m, 1H), 3.16-3.31 (m, 1H), 2.85 (d, J=7.2 Hz, 1H), 2.21-2.44 (m, 2H), 1.59-1.76 (m, 3H), 1.20 (s, 9H), 1.18 (d, J=6.0 Hz, 3H), 0.88 (s, 9H), 0.03 (s, 6H)。
【０３５６】
工程６
シス-３-(１-アミノエチル）シクロブタノール塩酸塩
2014530172.tif 000368
ＭｅＯＨ（３ｍＬ）中の２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸{１-[シス-３-(ｔｅｒｔ-ブチル-ジメチル-シラニルオキシ)-シクロブチル]-エチル}-アミド（２００ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）の溶液に塩化水素（１,４-ジオキサン中４．０Ｍ、０．３０ｍＬ、１．２ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を２０分間室温で撹拌し、ついで濃縮し、シス-３-(１-アミノエチル)-シクロブタノール塩酸塩をオフホワイトの半固形物として得、これを更に精製することなく使用した。1H NMR (メタノール-d4, 300 MHz): δ(ppm) 4.09 (quind, J=7.5, 3.8 Hz, 1H), 3.17 (dt, J=6.0, 3.0 Hz, 1H), 2.36-2.56 (m, 2H), 1.78-1.96 (m, 1H), 1.59-1.77 (m, 2H), 1.22 (dd, J=6.8, 3.8 Hz, 3H)。
【０３５７】
工程７
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000369
ＤＭＦ（２ｍＬ）中のシス-３-(１-アミノエチル)-シクロブタノール塩酸塩（工程６からの粗物質、９１ｍｇ、０．６０ｍｍｏｌ）の溶液にＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２４ｍＬ、１．３６ｍｍｏｌ）、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１２０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１１４ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥し、淡黄色固形物まで濃縮した。酢酸エチル／Ｅｔ２Ｏで粉砕して、１０８ｍｇ（７４％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミドを白色固形物として得た。
【０３５８】
工程８
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-酢酸]-アミド
2014530172.tif 000370
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミド（６０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）の溶液に ＴＦＡ（１ｍＬ、１３．０ｍｍｏｌ）を加えた。鮮やかな黄色-オレンジ色の反応混合物を３時間室温で攪拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．４ｍＬ、６．０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１時間撹拌し、ついで水でクエンチし、ＣＨ２Ｃｌ２で希釈した。非常に微細な沈殿物が形成され、これを濾過により収集した。この固形物をＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（２００ｍＬ）に取り上げ、再度濾過し、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２ですすいだ。濾液を濃縮し、ＥｔＯＡｃ／ＭｅＯＨで粉砕して、２８ｍｇ（６２％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン７-カルボン酸[１-(シス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。MS: (M+H)+ = 409; 1H NMR (DMSO-d6 ,300MHz): δ(ppm) 9.08 (s, 1H), 8.37-8.48 (m, 2H), 7.96 (d, J=8.7 Hz, 1H), 7.70 (dd, J=9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.18 (td, J=9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.92 (br. s., 1H), 4.14 (s, 3H), 4.04-4.13 (m, 1H), 3.87 (br. s., 1H), 2.14-2.34 (m, 2H), 1.78-1.93 (m, 1H), 1.58 (quin, J=9.8 Hz, 2H), 1.19 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０３５９】
実施例７４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-シアノシクロブチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000371
工程１
メタンスルホン酸シス-３-(１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-シクロブチルエステル
2014530172.tif 000372
０℃のＣＨ２Ｃｌ２（３ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミド（１００ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）の部分懸濁液に、トリエチルアミン（３９μＬ、０．２８ｍｍｏｌ）と続いてメタンスルホニルクロリド（１６μＬ、０．２１ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、反応混合物を１時間０℃で撹拌した後、水でクエンチし、ＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機物をＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮し、メタンスルホン酸シス-３-(１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-シクロブチルエステルをオフホワイトの泡状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３６０】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-シアノ-シクロブチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000373
室温でＤＭＳＯ（１．５ｍＬ）中のメタンスルホン酸シス-３-(１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-シクロブチルエステル（工程１からの粗物質、１１４ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）の溶液にシアン化カリウム（４８ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２．５時間６０℃で加熱した。１８-クラウン-６（１０ｍｇ、０．０４ｍｍｏｌ）を添加し、加熱を８０℃で２時間、ついで１００℃で一晩続けた。反応物を室温に冷却し、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を３０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのクロマトグラフィーにより精製し、４６ｍｇ（４５％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-シアノ-シクロブチル)-エチル]-アミドを黄色泡状物として得た。
【０３６１】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-シアノシクロブチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000374
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-シアノ-シクロブチル)-エチル]-アミド（４４ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）の溶液に ＴＦＡ（１ｍＬ、１３．０ｍｍｏｌ）を加えた。鮮やかな黄色-オレンジ色反応混合物を３時間室温で攪拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．４ｍＬ、６．０ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、反応混合物を室温で１時間撹拌した後、水でクエンチし、５％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（２×）で抽出した。一緒にした有機物を濃縮し、残留物をＥｔＯＡｃで粉砕し、１９ｍｇ（５７％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-シアノシクロブチル)-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。MS: (M+H)+ = 418; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 9.08 (s, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.40 (dd, J=8.9, 5.5 Hz, 1H), 7.96 (d, J=9.1 Hz, 1H), 7.70 (dd, J=9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.29 (td, J=9.1, 1.9 Hz, 1H), 4.19-4.31 (m, 1H), 4.14 (s, 3H), 2.64-2.77 (m, 2H), 2.34-2.45 (m, 1H), 2.22-2.33 (m, 3H), 1.18 (d, J=6.4 Hz, 3H)。
【０３６２】
実施例７５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-酢酸]-アミド
2014530172.tif 000375
工程１
４-ニトロ安息香酸トランス-３-(１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-シクロブチルエステル
2014530172.tif 000376
ＴＨＦ（４ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミド（２００ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）の溶液に４-ニトロ安息香酸（１２４ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）及びトリフェニルホスフィン（２０４ｍｇ、０．７８ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、反応混合物を０℃に冷却し、ジエチルアゾジカルボキシレート（１２３μＬ、０．７８ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応物を一晩室温で撹拌し、ついでＣＨ２Ｃｌ２（２５ｍＬ）で希釈し、１．０Ｍの水性ＮａＯＨで洗浄した。水性相をＣＨ２Ｃｌ２で逆抽出し、ついで合わせた有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＳｉＯ２ に吸収させ、２０％から８０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのクロマトグラフィーを介して精製して、２５０ｍｇ（９８％）の４-ニトロ安息香酸トランス-３-(１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-シクロブチルエステルを白色の固形物として得た。
【０３６３】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000377
ＴＨＦ（１２ｍＬ）中の４-ニトロ安息香酸トランス-３-(１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-シクロブチルエステル（２５０ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）の懸濁液に１０％水酸化ナトリウム水溶液（０．４４ｍＬ、１．０９ｍｍｏｌ）、水（１ｍＬ）、及びＭｅＯＨ（２ｍＬ）を加えた。ついで、反応混合物を室温で３０分間攪拌し、ついで水で希釈し、ＣＨ２Ｃｌ２（３×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、３０％から８０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１４０ｍｇ（７２％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミドをオフホワイトの固形物として得た。
【０３６４】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-酢酸]-アミド
2014530172.tif 000378
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミド（５０ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（１ｍＬ、１３．０ｍｍｏｌ）を加えた。鮮やかな黄色-オレンジ色の反応混合物を３時間室温で攪拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．４ｍＬ、６．０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１時間撹拌し、ついで水でクエンチし、５％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（２×）で抽出した。一緒にした有機層を濃縮し、ＥｔＯＡｃで粉砕し、１９ｍｇ（５０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミドを淡黄色の固形物として得た。MS: (M+H)+ = 409; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 9.09 (s, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.39 (dd, J=8.7, 5.3 Hz, 1H), 7.94 (d, J=8.7 Hz, 1H), 7.71 (dd, J=9.6, 2.1 Hz, 1H), 7.26 (td, J=9.1, 1.9 Hz, 1H), 4.96 (br. s., 1H), 4.14 (s, 3H), 4.07-4.26 (m, 2H), 2.23-2.41 (m, 1H), 1.98-2.19 (m, 3H), 1.84-1.98 (m, 1H), 1.20 (d, J=6.4 Hz, 3H)。
【０３６５】
実施例７６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-シアノシクロブチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000379
工程１
メタンスルホン酸トランス-３-(１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-シクロブチルエステル
2014530172.tif 000380
０℃のＣＨ２Ｃｌ２（３ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(トランス-３-ヒドロキシ-シクロブチル)-エチル]-アミド（８５ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）の部分懸濁液に、トリエチルアミン（３３μＬ、０．２４ｍｍｏｌ）と続いてメタンスルホニルクロライド（１４μＬ、０．１８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１時間０℃で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、メタンスルホン酸トランス-３-(１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-シクロブチルエステルをオフホワイトの泡状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３６６】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-シアノ-シクロブチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000381
室温でＤＭＳＯ（１．５ｍＬ）中のメタンスルホン酸トランス-３-(１-{[２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボニル]-アミノ}-エチル)-シクロブチルエステル（工程１からの粗物質、９７ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）の溶液にシアン化カリウム（４１、０．６３ｍｍｏｌ）及び１８-クラウン-６（８ｍｇ、０．０３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１００℃で一晩加熱し、ついで室温に冷却し、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を２０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのクロマトグラフィーにより精製し、３４ｍｇ（４０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-シアノ-シクロブチル)-エチル]-アミドを黄色泡状物として得た。
【０３６７】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-シアノシクロブチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000382
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-シアノ-シクロブチル)-エチル]-アミド（３４ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）の溶液に ＴＦＡ（１ｍＬ、１３．０ｍｍｏｌ）を加えた。鮮やかな黄色-オレンジ色の反応混合物を３時間室温で攪拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．４ｍＬ、６．０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で１時間撹拌し、直接濃縮し、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンから５％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＡｃを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１５ｍｇ（５８％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(シス-３-シアノシクロブチル)-エチル]-アミドを白色固形物として得た。MS: (M+H)+ = 418; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.86 (br. s., 1H), 9.08 (s, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.40 (dd, J=9.1, 5.3 Hz, 1H), 7.98 (d, J=8.7 Hz, 1H), 7.70 (dd, J=9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.25 (td, J=9.0, 2.1 Hz, 1H), 4.17-4.28 (m, 1H), 4.14 (s, 3H), 3.20 (t, J=8.7 Hz, 1H), 2.30-2.46 (m, 3H), 2.04-2.20 (m, 2H), 1.18 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０３６８】
実施例７７
２-イソキノリン-１-イル-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000383
工程１
２-イソキノリン-１-イル-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000384
トルエン（２ｍＬ）中のヘキサメチルジチン（９０ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）及び２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１００ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の溶液にＰｄ(Ｐｈ３Ｐ)４（２３ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）を加えた。窒素ガスの流れを穏やかに１５分間反応混合物にバブリングし、ついでそれを９５℃に加熱した。１．５時間後、１-ヨードイソキノリン（５０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）及びＰｄ(Ｐｈ３Ｐ)４（２３ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）を一度に固形物として添加した。加熱を１．５時間９５℃で続け、更に１-ヨードイソキノリン（２５ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）、ＤＭＦ（０．５ｍＬ）及びヨウ化銅(Ｉ)（５ｍｇ）を添加した。反応混合物を一晩９５℃で加熱した。追加の１-ヨードキノリン（２５ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）及びＰｄ(Ｐｈ３ Ｐ)４（２３ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）を加え、加熱を８時間続けた。反応物を室温に冷却し、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、３０％から８０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、５２ｍｇ（４８％）の２-イソキノリン-１-イル-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを黄色泡状物として得た。
【０３６９】
工程２
２-イソキノリン-１-イル-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000385
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-イソキノリン-１-イル-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２（３-シアノ-アゼチジン-へ-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（５２ｍｇ、０．０９４ｍｍｏｌ）の溶液に ＴＦＡ（１ｍＬ、１３．０ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．４ｍＬ、６．０ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、反応混合物を１時間撹拌した後、水でクエンチし、ＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。一緒にした有機物を濃縮し、残留物を０％から５％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０．５％ＮＨ４ＯＨ）でのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１７ｍｇ（４３％）の２-イソキノリン-１-イル-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドをオフホワイト色の固形物として得た。MS (M+H)+ = 426; mp = 180-185℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 13.02 (br. s., 1H), 9.09 (s, 1H), 8.91 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.68 (d, J=5.7 Hz, 1H), 8.55 (d, J=9.1 Hz, 1H), 8.44 (d, J=7.6 Hz, 1H), 8.09 (d, J=7.9 Hz, 1H), 7.98 (d, J=5.7 Hz, 1H), 7.84 (t, J=7.6 Hz, 1H), 7.66-7.77 (m, 1H), 4.40-4.70 (m, 3H), 4.12 (q, J=9.7 Hz, 1H), 3.93-4.04 (m, 1H), 3.74-3.88 (m, 1H), 1.22 (t, J=6.6 Hz, 3H)。
【０３７０】
実施例７８
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチル)-アミド塩酸塩
2014530172.tif 000386
工程１
(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸((Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000387
表題化合物をKuduk等 Tetrahedron Lett. 2004, 45, 6641によって概説された手順に従って、ピリジン-２-カルボキシアルデヒドから調製した。生成物は、ＮＭＲで判断してＲＳＲジアステレオマーを支持する１０:１混合物として得られ、これは文献と一致している。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.55 (d, J=4.9 Hz, 1H), 7.66 (td, J=7.6, 1.7 Hz, 1H), 7.29 (d, J=7.6 Hz, 1H), 7.18 (dd, J=7.6, 4.9 Hz, 1H), 4.83 (d, J=4.9 Hz, 1H), 4.53-4.66 (m, 1H), 1.51 (d, J=6.8 Hz, 3H), 1.26 (s, 9H)。
【０３７１】
工程２
(Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチルアミン二塩酸塩
2014530172.tif 000388
ＭｅＯＨ（１２ｍＬ）中の(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸((Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチル)-アミド（１．１０ｇ、４．８６ｍｍｏｌ）の溶液にジオキサン中の４．０Ｍの塩化水素（３．０４ｍＬ、１２．１ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を３０分間室温で撹拌し、ついで濃縮し、高真空下で乾燥させ、淡黄色の固形物として１．０ｇの(Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチルアミン二塩酸塩を得た。1H NMR (METHANOL-d4, 300 MHz): δ(ppm) 8.80 (t, J=3.8 Hz, 1H), 8.32 (tdd, J=7.9, 4.5, 1.7 Hz, 1H), 7.88 (dd, J=7.9, 4.5 Hz, 1H), 7.72-7.83 (m, 1H), 4.78 (qd, J=6.9, 4.5 Hz, 1H), 1.73 (dd, J=6.9, 4.5 Hz, 3H)。出発物質の１０：１ｄｒに基づいて８２％ｅｅと仮定。
【０３７２】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000389
ＤＭＦ（２ｍＬ）中の(Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチルアミン二塩酸塩（６６ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）の溶液にＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２０ｍＬ、１．１３ｍｍｏｌ）、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（９５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１１７ｍｇ（９５％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチル)-アミドを白色固形物として得た。
【０３７３】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチル)-アミド塩酸塩
2014530172.tif 000390
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチル)-アミド（１１７ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）の溶液に ＴＦＡ（１ｍＬ、１３．０ｍｍｏｌ）を加えた。鮮やかな黄色-オレンジ色の反応混合物を３時間室温で攪拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．５ｍＬ、７．５０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１時間撹拌し、ついで５％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＡｃの１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン５０％で直接クロマトグラフィーに供した。このようにして分離された白色固形物をＥｔＯＡｃで粉砕し、ついでＣＨ２Ｃｌ２及びＭｅＯＨ（１：１、６ｍＬ）に懸濁させた。ＭｅＯＨ中の.１．０ＭのＨＣｌ（２当量）を加え、これが完全な溶解を生じさせた。溶液を濃縮し、高真空下で乾燥させて、６７ｍｇ（６９％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン７-カルボン酸((Ｒ)-１-ピリジン-２-イル-エチル)-アミド塩酸塩を淡黄色の固形物として得た。MS (M+H)+ = 416; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.93 (d, J=2.6 Hz, 1H), 9.13 (s, 1H), 8.83 (d, J=7.6 Hz, 1H), 8.73 (dd, J=8.9, 5.5 Hz, 1H), 8.59 (d, J=4.9 Hz, 1H), 8.44 (d, J=3.0 Hz, 1H), 8.07 (br. s., 1H), 7.76 (d, J=7.9 Hz, 1H), 7.68 (dd, J=9.6, 2.1 Hz, 1H), 7.53 (br. s., 1H), 7.05 (td, J=9.1, 1.9 Hz, 1H), 5.44 (quin, J=7.0 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 1.67 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０３７４】
実施例７９
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000391
工程１
（４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-メタノール
2014530172.tif 000392
０℃におけるＴＨＦ（２０ｍＬ）中の４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-カルボン酸（５００ｍｇ、２．６２ｍｍｏｌ）の溶液 にトリエチルアミン（０．４０ｍＬ、２．８８ｍｍｏｌ）と続いてクロロギ酸エチル（０．２８ｍＬ、２．８８ｍｍｏｌ）を加えた。濃厚な白色沈殿物が生じた。反応混合物を１５分間０℃で撹拌し、ついで水（５ｍＬ）中の水素化ホウ素ナトリウム（２９７ｍｇ、７．８５ｍｍｏｌ）の溶液をゆっくりとピペットで加えた。激しいガス発生が観察され、全ての固形物が溶解した。反応物を１０分間０℃で撹拌し、ついで室温に温め、１時間撹拌した。反応物を水で希釈し、ＣＨ２Ｃｌ２（３×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、２０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのクロマトグラフィーにより精製し、２９６ｍｇ（６４％）の（４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-メタノールを、丁度室温未満で氷る無色油状物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.76 (d, J=4.9 Hz, 1H), 7.55 (s, 1H), 7.45 (d, J=4.9 Hz, 1H), 4.87 (s, 2H)。
【０３７５】
工程２
４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-カルバルデヒド
2014530172.tif 000393
室温でのＣＨ２Ｃｌ２（１５ｍＬ）中の（４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-メタノール（２９０ｍｇ、１．６４ｍｍｏｌ）の溶液に、デス-マーチンペルヨージナン（７６４ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌し、ついで飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（１０ｍＬ）及び１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液（１０ｍＬ）でクエンチした。二相混合物をＣＨ２Ｃｌ２で希釈し、１０分間激しく撹拌した。層を分離し、水性層をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮し、淡黄色の油状物として３００ｍｇの４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-カルバルデヒドを得、これを更に精製することなく使用した。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 10.15 (s, 1H), 9.00 (d, J=5.3 Hz, 1H), 8.19 (s, 1H), 7.77 (dd, J=5.3, 1.3 Hz, 1H)。
【０３７６】
工程３
(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド
2014530172.tif 000394
ＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中の４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-カルバルデヒド（２８７ｍｇ、１．６４ｍｍｏｌ）及び(Ｒ)-２-メチルプロパン-２-スルフィンアミド（２０９ｍｇ、１．７２ｍｍｏｌ）の溶液に無水硫酸銅(ＩＩ)（５７６ｍｇ、３．６１ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、ブフナー漏斗上で濾過し、ＣＨ２Ｃｌ２ですすいだ。濾液を濃縮し、残留物をＳｉＯ２に吸収させ、２０％から４０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのクロマトグラフィーにより精製して、３４０ｍｇ（７５％）の(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-メタ-(Ｅ)-イリデンアミドを淡黄色油状物として得た。
【０３７７】
工程４
(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸[(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000395
−７８℃のＴＨＦ（５ｍＬ）中の(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-メタ-(Ｅ)-イリデンアミド（０．３４ｇ、１．２２ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと臭化メチルマグネシウム（Ｅｔ２Ｏ中３．０Ｍ）（０．７３ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間−７８℃で撹拌した後、飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、冷却した。混合物を室温に温め、水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。ＮＭＲ分析はジアステレオマーの約８：１の混合物を示した。残留物を５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのクロマトグラフィーにより精製し、２２５ｍｇ（６３％）の(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸[(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチル]-アミドを無色の油として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.75 (d, J=5.3 Hz, 1H), 7.51 (s, 1H), 7.42 (d, J=5.3 Hz, 1H), 4.77 (d, J=4.9 Hz, 1H), 4.67 (quin, J=6.3 Hz, 1H), 1.55 (d, J=6.8 Hz, 3H), 1.27 (s, 9H)。得られた単一のジアステレオマーに文献の先例に基づいてＲSＲを割り当てた（Kuduk等 Tetrahedron Lett. 2004, 45, 6641）。
【０３７８】
工程５
(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチルアミン二塩酸塩
2014530172.tif 000396
ＭｅＯＨ（４ｍＬ）中の(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸[(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチル]-アミド（２２５ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）の溶液にジオキサン（０．４８ｍＬの１．９ｍｍｏｌ）中の４．０Ｍ塩化水素を添加した。反応混合物を室温で３０分間撹拌した後、濃縮し、高真空下で乾燥させて、２２５ｍｇの(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチルアミン二塩酸塩を粘稠な無色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３７９】
工程６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000397
ＤＭＦ（２ｍＬ）中の(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチルアミン二塩酸塩（８９ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）の溶液にＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２０ｍＬ、１．１３ｍｍｏｌ）、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（９５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１２２ｍｇ（８８％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチル]-アミドを白色固形物として得た。
【０３８０】
工程７
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000398
ＣＨ２Ｃｌ２（３ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸-[(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチル]-アミド（１２２ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の溶液に ＴＦＡ（１ｍＬ、１３．０ｍｍｏｌ）を添加した。鮮やかな黄色-オレンジ色の反応混合物を３時間室温で攪拌し、ついで濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（３ｍＬ）に 再溶解し、エチレンジアミン（０．５ｍＬ、７．５０ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応混合物を１時間撹拌し、ついで水でクエンチし、５％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（２×）で抽出した。一緒にした有機層を濃縮し、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２で粉砕し、６５ｍｇ（６８％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(４-トリフルオロメチル-ピリジン-２-イル)-エチル]-アミドをオフホワイト色の固形物として得た。MS: (M+Na)+ = 506; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.79 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.86 (d, J=7.9 Hz, 1H), 8.71-8.81 (m, 2H), 8.43 (s, 1H), 7.91 (s, 1H), 7.60-7.73 (m, 2H), 7.03 (td, J=9.2, 2.1 Hz, 1H), 5.55 (quin, J=7.3 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 1.64 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０３８１】
実施例８０
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000399
工程１
(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(Ｅ)-エチリデンアミド
2014530172.tif 000400
フラスコ中で(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸アミド（４．００ｇ、３３．０ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（１４．０ｍＬ）に溶解した。アセトアルデヒド（１６．７ｍＬ、２９７ｍｍｏｌ）、硫酸マグネシウム（１１．９ｇ、９９．０ｍｍｏｌ）及びピリジニウムトシレート（４１５ｍｇ、１．６５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を、室温で一晩撹拌し、濾過し、濃縮して５．２１ ｇの(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(Ｅ)-エチリデンアミドを黄色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３８２】
工程２
(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000401
フラスコ中でイソブチロニトリル（６．３９ｇ、９２．４ｍｍｏｌ）をジエチルエーテル（１９０ｍＬ）に 溶解し、−７８℃で冷却した。ＮａＨＭDS（ＴＨＦ中１．０Ｍ、９９．０ｍＬ、９９．０ｍｍｏｌ）を加え、混合物を−７８℃で３０分撹拌した。ＴＨＦ（５０．０ｍＬ）中の(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(Ｅ)-エチリデンアミド（工程１からの粗物質、５．２１ｇ、３３．０ｍｍｏｌ）の溶液をゆっくりと加えた。混合物を２時間−７８℃で撹拌し、ついで一晩室温に加温した。反応混合物を飽和塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、ＥｔＯＡｃで抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＳｉＯ２クロマトグラフィー（２０−１００％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）により精製して、２．９３ｇ（４１％）の(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミドを淡黄色の油状物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 3.28 (dq, J=8.7, 6.4 Hz, 1H), 3.08 (d, J=8.7 Hz, 1H), 1.45 (d, J=6.4 Hz, 3H), 1.39 (s, 3H), 1.34 (s, 3H), 1.26 (s, 9H)。
【０３８３】
工程３
(Ｓ)-３-アミノ-２,２-ジメチル-ブチロニトリル塩酸塩
2014530172.tif 000402
(Ｒ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミド（２．９３ｇ、１３．６ｍｍｏｌ）をＭｅＯＨに溶解させ、ＨＣｌ（１,４-ジオキサン中４．０Ｍ、６．８ｍＬ、２７．２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌し、ついで濃縮して、１．９０ｇ（９４％）の(Ｓ)-３-アミノ-２,２-ジメチル-ブチロニトリル塩酸塩を白色の固形物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３８４】
工程４
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000403
フラスコ中で２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニルエトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１．１０ｇ、２．９５ｍｍｏｌ）、(Ｓ)-３-アミノ-２,２-ジメチル-ブチロニトリル塩酸塩（４３９ｍｇ、２．９５ｍｍｏｌ）、ＥＤＣ（１．３ｇ、６．８ｍｍｏｌ）及びＨＯＢｔ（１．１５ｇ、６．８ｍｍｏｌ）を組み合わせた。ＤＭＦ（２７ｍＬ）と続いてｉ-Ｐｒ２ＮＥｔ（３．６ｍＬ、２０．７ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１８時間室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃで抽出した。有機物を１０％クエン酸、飽和ＮａＨＣＯ３、飽和ＬｉＣｌ、及び飽和ＮａＣｌで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＳｉＯ２クロマトグラフィー（５０−１００％ＥｔＯＡｃ／ヘキサン）により精製し、１．３２ｇ（９６％）の２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミドをオフホワイト粉末として得た。
【０３８５】
工程５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000404
ＤＭＦ（１．５ｍＬ）中の６-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（２２２ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）及び２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミド（１１０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）の溶液にＰｄ(ＰＰｈ３)４（１４ｍｇ、０．０１２ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（９ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）を加えた。黄色の反応混合物にアルゴンを流し、ついで２時間８０℃で加熱し、ついで室温まで冷却し、飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、２０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１２０ｍｇ（９２％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミドを白色粉末として得た。
【０３８６】
工程６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000405
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミド（１２０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）の溶液に ＴＦＡ（０．７５ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で２時間攪拌した後、濃縮した。残留物を、１０：９０：０．５のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）に再溶解し、室温で３時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物を１０％ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２ に取り上げ、水を添加した。得られた沈殿物を濾過により収集して、ついでＥｔＯＡｃで粉砕し、７７ｍｇ（８４％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-シアノ-１,２,２-トリメチル-エチル)-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 422; mp = 322-328℃; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 12.78 (s, 1H), 8.99 (s, 1H), 8.38 (s, 1H), 8.34 (d, J=9.1 Hz, 1H), 8.01 (d, J=9.6 Hz, 1H), 7.86 (d, J=1.5 Hz, 1H), 7.19 (dd, J=8.6, 1.5 Hz, 1H), 4.20-4.34 (m, 1H), 4.04 (s, 3H), 1.31 (d, J=6.6 Hz, 3H), 1.28 (s, 3H), 1.25 (s, 3H)。
【０３８７】
実施例８１
２-(６-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000406
工程１
５-ｔｅｒｔ-ブチル-２-メチルアニリン
2014530172.tif 000407
ＭｅＯＨ（８０ｍｌ）中の４-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-２-ニトロベンゼン（３．５８ｇ、１８．５ｍｍｏｌ）の溶液に、炭素担持１０％Ｐｄ（湿潤、３５８ｍｇ）を加えた。反応混合物を４時間水素雰囲気（バルーン）下で撹拌し、ついでセライトで濾過し、ＥｔＯＡｃですすいだ。濾液を濃縮し、２．４８ｇ（８２％）の５-ｔｅｒｔ-ブチル-２-メチルアニリンを褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０３８８】
工程２
６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000408
０℃でのＣＨＣｌ３（４０ｍｌ）中の５-ｔｅｒｔ-ブチル-２-メチルアニリン（２．４８ｇ、１５．２ｍｍｏｌ）の溶液に ゆっくりと無水酢酸（３．３ｍｌ、３４．９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温に温め、１時間撹拌した。酢酸カリウム（４４６ｍｇ、４．５５ｍｍｏｌ）と、続いて亜硝酸イソアミル（４．４ｍｌ、３２．６ｍｍｏｌ）をゆっくり加えた。反応混合物を一晩還流下で加熱した。反応混合物を室温に冷却し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃに溶解し、水、飽和ＮａＨＣＯ３及びブラインで洗浄し、ついで、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＴＨＦ／ＭｅＯＨ（１：１、４０ｍＬ）に溶解し、１０％のＮａＯＨ（４．５ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で１０分間攪拌し、ついで１．０ＭのＨＣｌで中和し、水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄した後、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、２０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、オフホワイトの固形物として１．０２ｇ（３９％）の６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.03 (s, 1H), 7.70 (d, J=8.7 Hz, 1H), 7.48 (s, 1H), 7.29 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1H), 1.40 (s, 9H)。
【０３８９】
工程３
６-ｔｅｒｔ-ブチル-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000409
室温で、ＤＭＦ（２０ｍｌ）中の６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールの溶液（１．０２ｇ、５．８４ｍｍｏｌ）に水酸化カリウム（９８３ｍｇ、１７．５ｍｍｏｌ）及びヨウ素（２．２２ｇ、８．７６ｍｍｏｌ）を加えた。栗色の反応混合物を室温で１時間撹拌した後、１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液でクエンチし、水で希釈した。混合物をＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水、飽和ＬｉＣｌ及び飽和ＮａＣｌで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮し、淡褐色の固形物として１．９２ｇの６-ｔｅｒｔ-ブチル-３-ヨード-１Ｈ-インダゾールを得た。
【０３９０】
工程４
６-ｔｅｒｔ-ブチル-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000410
０℃のＴＨＦ（８ｍｌ）中の６-ｔｅｒｔ-ブチル-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（８２０ｍｇ、２．７３ｍｍｏｌ）の溶液にＫＯｔ-Ｂｕ（４２９ｍｇ、３．８２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を０℃で３０分間攪拌した後、ヨードメタン（０．２４ｍｌ、３．８２ｍｍｏｌ）を添加した。３０分間０℃で撹拌した後、室温に温め、１．５時間撹拌した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、１０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、白色の固形物として５９２ｍｇ（６９％）の６-ｔｅｒｔ-ブチル-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.37-7.43 (m, 1H), 7.31 (d, J=9.8 Hz, 2H), 4.10 (s, 3H), 1.41 (s, 9H)。少量の６-ｔｅｒｔ-ブチル-３-ヨード-２-メチル-１Ｈ-インダゾール位置異性体もまた観察されたが分離しなかった。
【０３９１】
工程５
６-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000411
０℃でＴＨＦ（３ｍＬ）中の６-ｔｅｒｔ-ブチル-３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-インダゾール（１５０ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）の溶液に ゆっくりとイソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ、０．２７ｍＬ、０．５４ｍｍｏｌ）を加えた。明るい黄色の不均一な反応混合物を１時間０℃で撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（０．１５ｍＬ、０．５４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。撹拌を２０分間０℃で、ついで３時間室温で続けた。反応混合物を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、粘性のある黄色の油として６-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾールを得、これを更に精製することなく次の工程で使用した。
【０３９２】
工程６
２-(６-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000412
ＤＭＦ（１．５ｍＬ）中の６-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（工程５からの粗物質、２１７ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）及び２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１２５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液にＰｄ(ＰＰｈ３）４（１４ｍｇ、０．０１２ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（９ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物にアルゴンを流し、ついで、１．５時間８０℃で加熱し、ついで室温に冷却し、飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１２９ｍｇ（８５％）の２-(６-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色固形物として得た。
【０３９３】
工程７
２-(６-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000413
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸-[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１２９ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（０．７５ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で４時間撹拌した後、濃縮した。残留物を、１０：９０：０．５のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）に再溶解し、室温で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を、０％から５％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＡｃを用いたシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、７４ｍｇ（７３％）の２-(６-ｔｅｒｔ-ブチル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 485; mp = 180-195℃; 1H NMR (CDCl3, 400 MHz): δ(ppm) 10.08-10.28 (m, 1H), 9.02-9.14 (m, 1H), 8.65 (d, J=7.1 Hz, 1H), 8.46 (d, J=8.6 Hz, 1H), 7.99-8.13 (m, 1H), 7.40-7.49 (m, 1H), 7.36 (s, 1H), 4.86-5.08 (m, 1H), 4.23-4.76 (m, 4H), 4.11 (s, 3H), 3.52-3.59 (m, 1H), 1.55-1.71 (m, 3H), 1.48 (s, 9H)。
【０３９４】
実施例８２
２-(１,６-ジメチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000414
工程３において６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールを６-メチル-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例８１の工程３−７に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 443; mp = 260-275℃; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 9.23 (s, 1H), 8.63 (d, J=8.1 Hz, 1H), 8.59 (d, J=8.1 Hz, 1H), 8.54 (d, J=11.6 Hz, 1H), 7.63 (s, 1H), 7.17-7.27 (m, 1H), 4.59-4.89 (m, 3H), 4.26-4.35 (m, 1H), 4.23 (s, 3H), 4.17 (dd, J=9.6, 6.1 Hz, 1H), 3.91-3.97 (m, 1H), 1.52 (t, J=6.3 Hz, 3H)。
【０３９５】
実施例８３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000415
工程３において６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールを６-フルオロ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例８１の工程３−７に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 447; mp = 270-277℃; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 12.91 (br. s., 1H), 9.15 (s, 1H), 8.71-8.80 (m, 1H), 8.42-8.52 (m, 2H), 7.68 (dd, J=9.9, 2.3 Hz, 1H), 7.13 (d, J=2.0 Hz, 1H), 4.50-4.80 (m, 3H), 4.19-4.29 (m, 1H), 4.16 (s, 3H), 4.11 (dd, J=9.9, 6.3 Hz, 1H), 3.82-3.93 (m, 1H), 1.42 (t, J=6.6 Hz, 3H)。
【０３９６】
実施例８４
２-(６-メトキシ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000416
工程３において６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールを６-メトキシ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例８１の工程３−７に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 481; mp = 220-240℃; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 12.88 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.53 (d, J=9.1 Hz, 1H), 8.43-8.51 (m, 2H), 7.22 (d, J=2.0 Hz, 1H), 6.88 (dd, J=8.8, 2.8 Hz, 1H), 4.50-4.78 (m, 3H), 4.22 (td, J=9.5, 5.3 Hz, 1H), 4.14 (s, 3H), 4.05-4.12 (m, 1H), 3.91 (s, 3H), 3.81-3.90 (m, 1H), 1.42 (t, J=6.3 Hz, 3H)。
【０３９７】
実施例８５
２-(６-クロロ-１-エチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000417
工程１
６-クロロ-１-エチル-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000418
０℃のＴＨＦ（１２ｍｌ）中の６-クロロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（９１３ｍｇ、３．２８ｍｍｏｌ）の溶液にＫＯｔ-Ｂｕ（４２９ｍｇ、３．８２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついでヨードエタン（０．３７ｍｌ、４．６ｍｍｏｌ）を添加した。３０分間０℃で撹拌した後、室温に加温し、４８時間撹拌した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、１０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、白色粉末として６２２ｍｇ（６２％）の６-クロロ-１-エチル-３-ヨード-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.37-7.43 (m, 2H), 7.17 (dd, J=8.7, 1.1 Hz, 1H), 4.41 (q, J=7.2 Hz, 2H), 1.51 (t, J=7.2 Hz, 3H)。また、より極性の少量の位置異性体として１７４ｍｇ（１７％）の６-クロロ-２-エチル-３-ヨード-２Ｈ-インダゾールを分離した。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.66-7.70 (m, 1H), 7.35 (d, J=9.1 Hz, 1H), 7.04-7.12 (m, 1H), 4.56 (q, J=7.2 Hz, 2H), 1.58 (t, J=7.2 Hz, 3H)。
【０３９８】
工程２
６-クロロ-１-エチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000419
０℃でＴＨＦ（３ｍＬ）中の６-クロロ-１-エチル-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（１５０ｍｇ、０．４７ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりとイソプロピルマグネシウムクロリド（ＴＨＦ中２．０Ｍ、０．２８ｍＬ、０．５６ｍｍｏｌ）を加えた。明るい黄色の不均一な反応混合物を２０分間、０℃で撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（０．１５ｍＬ、０．５６ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。撹拌を２０分間、０℃で、ついで２時間、室温で続けた。反応混合物を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄した後、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。正確な反応を同じスケールでもう一度繰り返した。二回の実験からの残留物を一緒にし、１０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタン（０．５％のＥｔ３ Ｎ）でのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１２８ｍｇ（２９％）の６-クロロ-１-エチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾールを無色油状物として得た。
【０３９９】
工程３
２-(６-クロロ-１-エチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000420
ＤＭＦ（１．５ｍＬ）中の６-クロロ-１-エチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（１２５ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）及び２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１２５ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液にＰｄ(ＰＰｈ３）４（１４ｍｇ、０．０１２ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（９ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物にアルゴンを流し、ついで０．５時間８０℃で加熱し、ついで室温まで冷却し、飽和 ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１５６ｍｇの２-(６-クロロ-１-エチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを粘性の無色の油状物として得た。
【０４００】
工程４
２-(６-クロロ-１-エチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000421
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-クロロ-１-エチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸-[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１５０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（０．７５ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で５時間撹拌した後、濃縮した。残留物を、１０：９０：０．５のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）に再溶解し、室温で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を、０％から５％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＡｃでのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、ついでＭｅＯＨで粉砕して、８８ｍｇ（７５％）の２-(６-クロロ-１-エチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色粉末として得た。MS: (M+Na)+ = 499; mp = 248-255℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.92 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.71 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.47 (dd, J=7.6, 3.4 Hz, 2H), 8.02 (s, 1H), 7.25 (d, J=8.7 Hz, 1H), 4.48-4.79 (m, 5H), 4.04-4.28 (m, 2H), 3.77-3.92 (m, 1H), 1.47 (t, J=7.2 Hz, 3H), 1.39 (dd, J=6.8, 4.5 Hz, 3H)。
【０４０１】
実施例８６
２-(６,７-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000422
工程１
６,７-ジフルオロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000423
マイクロ波バイアル中で２,３,４-トリフルオロベンズアルデヒド（１．５ｇ、９．４ｍｍｏｌ）を１,４-ジオキサン（６ｍＬ）に溶解させ、ヒドラジン（６ｍＬ、１９１ｍｍｏｌ）を加えた。バイアルを密封し、３０分間１５０℃でマイクロ波照射下で加熱した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃで抽出した。有機層をブラインで洗浄した後、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、２０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、淡褐色の粉末として６６４ｍｇ（４６％）の６,７-ジフルオロ-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.10 (d, J=3.4 Hz, 1H), 7.47 (dd, J=8.9, 4.0 Hz, 1H), 7.05 (ddd, J=10.6, 8.9, 6.6 Hz, 1H)。
【０４０２】
工程２
２-(６,７-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000424
工程３において６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールを６,７-ジフルオロ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例８１の工程３−７に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 487; mp = 240-250℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.92 (s, 1H), 9.11 (s, 1H), 8.53 (dd, J=9.1, 4.2 Hz, 1H), 8.48 (d, J=6.8 Hz, 1H), 8.38 (d, J=7.6 Hz, 1H), 7.18-7.33 (m, 1H), 4.48-4.78 (m, 3H), 4.28 (s, 3H), 4.16-4.26 (m, 1H), 4.05-4.14 (m, 1H), 3.84 (dd, J=9.3, 5.1 Hz, 1H), 1.38 (t, J=5.9 Hz, 3H)。
【０４０３】
実施例８７
２-(６-エチル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000425
工程１
６-ビニル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000426
トルエン（１８ｍｌ）及び１,２-ジメトキシエタン（６ｍｌ）中の６-ブロモ-１Ｈ-インダゾール（６００ｍｇ、３．０５ｍｍｏｌ）の懸濁液にトリブチル（ビニル）スズ（１．３３ｍｌ、４．５７ｍｍｏｌ）とＰｄＣｌ２(ＰＰｈ３）２（２１４ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、反応物にアルゴンを流した後、３時間還流下で加熱した。追加のトリブチル（ビニル）スズ（０．６６ｍｌ、２．２８ｍｍｏｌ）とＰｄＣｌ２(ＰＰｈ３）２（１０７ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）を添加し、加熱を１時間続けた。同じ反応を６-ブロモ-１Ｈ-インダゾール（２００ｍｇ、１．０２ｍｍｏｌ）の追加のバッチで実施し、２回の粗バッチを合わせた。反応物を酢酸エチルで希釈し、水及びブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、５％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、黄色固形物として３５０ｍｇ（６０％）の６-ビニル-１Ｈ-インダゾールを分離した。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.07 (s, 1H), 7.72 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.48 (s, 1H), 7.35 (d, J=8.3 Hz, 1H), 6.85 (dd, J=17.4, 11.0 Hz, 1H), 5.86 (d, J=17.4 Hz, 1H), 5.35 (d, J=11.0 Hz, 1H)。
【０４０４】
工程２
６-エチル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000427
ＭｅＯＨ（２４ｍｌ）中の６-ビニル-１Ｈ-インダゾール（３５０ｍｇ、２．４２ｍｍｏｌ）の溶液に、カーボン担持１０％Ｐｄ（湿潤、４４３ｍｇ）を加えた。反応混合物を２．５時間水素（バルーン）雰囲気下で撹拌した後、セライトで濾過し、ＥｔＯＡｃですすいだ。濾液を濃縮して、白色半固形物として３０５ｍｇ（８６％）の６-エチル-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.04 (s, 1H), 7.67 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.32 (s, 1H), 7.06 (d, J=8.3 Hz, 1H), 2.80 (q, J=7.6 Hz, 2H), 1.31 (t, J=7.6 Hz, 3H)。
【０４０５】
工程３
２-(６-エチル-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000428
工程３において６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールを６-エチル-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例８１の工程３−７に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 479; mp = 185-190℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.87 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.50-8.58 (m, 2H), 8.41-8.49 (m, 2H), 7.54 (s, 1H), 7.15 (dd, J=8.3, 3.0 Hz, 1H), 4.63-4.80 (m, 2H), 4.44-4.63 (m, 2H), 4.00-4.28 (m, 4H), 3.74-3.94 (m, 1H), 2.80 (q, J=7.6 Hz, 2H), 1.43 (dd, J=6.8, 4.2 Hz, 3H), 1.29 (t, J=7.6 Hz, 3H)。
【０４０６】
実施例８８
２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000429
工程１
４,６-ジフルオロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000430
１,２-ジメトキシエタン（１０ｍＬ）中の２,４,６-トリフルオロベンズアルデヒド（０．８０ｇ、５．０ｍｍｏｌ）の溶液に炭酸カリウム（１．０４ｇ、７．５ｍｍｏｌ）及びＯ-メチルヒドロキシルアミン塩酸塩（４３８ｍｇ、５．２５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を５０℃で５時間加熱し、ついで室温まで冷却し、濾過し、ジクロロメタンですすいだ。濾液を濃縮した。残留物を１,２-ジメトキシエタン（１０ｍＬ）に溶解し、ヒドラジン（０．１７ｍＬ、５．５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１．５時間１００℃で加熱した。追加のヒドラジン（０．１７ｍＬ、５．５ｍｍｏｌ）を加え、加熱を３０分間継続した。反応物を室温まで冷却し、水に注ぎ、酢酸エチルで抽出した。有機層を飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、２０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、淡黄色の固形物として３５８ｍｇ（４７％）の４,６-ジフルオロ-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 13.47 (br. s., 1H), 8.19 (s, 1H), 7.22 (d, J=9.1 Hz, 1H), 6.96 (td, J=10.0, 1.9 Hz, 1H)。
【０４０７】
工程２
２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000431
工程３において６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールを４,６-ジフルオロ-１Ｈ-インダゾールに置き換えて、実施例８１の工程３−７に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 487; mp = 235-265℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.94 (br. s., 1H), 8.99 (s, 1H), 8.54 (d, J=7.2 Hz, 1H), 8.47 (dd, J=10.8, 3.2 Hz, 1H), 7.55-7.63 (m, 1H), 7.09 (t, J=10.2 Hz, 1H), 4.40-4.68 (m, 3H), 4.15 (s, 3H), 4.08-4.17 (m, 1H), 3.93-4.03 (m, 1H), 3.73-3.86 (m, 1H), 1.35 (t, J=5.7 Hz, 3H)。
【０４０８】
実施例８９
２-(１,６-ジメチル-１Ｈ-ピラゾロ[３,４-ｂ]ピリジン-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000432
工程１
２-クロロ-６-メチルピリジン-３-カルボアルデヒド
2014530172.tif 000433
−７８℃でジクロロメタン（４０ｍＬ）中の２-クロロ-６-メチルニコチノニトリル（２．０ｇ、１３．１ｍｍｏｌ）の溶液にＤＩＢＡＬ-Ｈ（２．９２ｍＬ、１６．４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応物を５分間−７８℃で撹拌した後、室温まで加温し、６時間攪拌した。反応物を注意深く１ＮのＨＣｌ（４０ｍＬ）でクエンチし、混合物を３０分間還流下で加熱した。冷却後、反応物を水性１０％ＮａＯＨで塩基性にし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、淡黄色固形物として１．９８ｇ（９７％）の２-クロロ-６-メチルピリジン-３-カルバルデヒドを得た。
【０４０９】
工程２
６-メチル-１Ｈ-ピラゾロ[３,４-ｂ]ピリジン
2014530172.tif 000434
マイクロ波バイアル中で、２-クロロ-６-メチルピリジン-３-カルバルデヒド（１．９８ｇ、１２ ７ｍｍｏｌ）を１,４-ジオキサン（１２ｍＬ）に溶解し、ヒドラジン（６．０ｍＬ、１９１ｍｍｏｌ）を添加した。バイアルを密封し、１時間１５０℃でマイクロ波照射下で加熱した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃで抽出した。有機層をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、淡黄色の固形物として８６３ｍｇ（４１％）の６-メチル-１Ｈ-ピラゾロ[３,４-ｂ]ピリジンを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.06 (s, 1H), 8.03 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.07 (d, J=8.3 Hz, 1H), 2.79 (s, 3H)。
【０４１０】
工程３
２-(１,６-ジメチル-１Ｈ-ピラゾロ[３,４-ｂ]ピリジン-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000435
工程３において６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールを６-メチル-１Ｈ-ピラゾロ[３,４-ｂ]ピリジンに置き換えて、実施例８１の工程３−７に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 466; mp = 275-285℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.92 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.98 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.47 (d, J=6.4 Hz, 2H), 7.22 (dd, J=8.3, 3.4 Hz, 1H), 4.46-4.80 (m, 3H), 4.17-4.30 (m, 1H), 4.13 (s, 3H), 4.07-4.15 (m, 1H), 3.77-3.93 (m, 1H), 2.66 (s, 3H), 1.31-1.48 (m, 3H)。
【０４１１】
実施例９０
２-[６-クロロ-１-(２-ヒドロキシ-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000436
工程１
２-{６-クロロ-１-[２-(テトラヒドロ-ピラン-２-イルオキシ)-エチル]-１Ｈ-インダゾール-３-イル}-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000437
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（実施例２３を参照、１２０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１．３ｍｌ）に溶解させた。反応混合物を０℃に冷却し、水素化ナトリウム（鉱油中６０％分散液、１０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついで２-(２-ブロモエトキシ）テトラヒドロ-２Ｈ-ピラン（４７μｌ、０．３１ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１時間、０℃で、ついで４時間室温で撹拌した。反応混合物を水でクエンチし、酢酸エチル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水、飽和ＬｉＣｌ、ブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲル上でクロマトグラフィーに供して、１３８ｍｇ（９４％）の２-{６-クロロ-１-[２-(テトラヒドロ-ピラン-２-イルオキシ)-エチル]-１Ｈ-インダゾール-３-イル}-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを粘性の黄色油状物として得た。
【０４１２】
工程２
２-[６-クロロ-１-(２-ヒドロキシ-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000438
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-{６-クロロ-１-[２-(テトラヒドロ-ピラン-２-イルオキシ)-エチル]-１Ｈ-インダゾール-３-イル}-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸-［(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１３８ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（０．７５ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で６時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物を、１０：９０：０．５のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）に再溶解し、室温で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を、０％から１０％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２でのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、６３ｍｇ（６５％）の２-[６-クロロ-１-(２-ヒドロキシ-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色固形物として得た。MS: (M+Na)+ = 515; mp = 225-250℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.92 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.69 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.47 (d, J=7.2 Hz, 2H), 7.95 (d, J=1.5 Hz, 1H), 7.24 (d, J=8.7 Hz, 1H), 4.92 (t, J=5.5 Hz, 1H), 4.49-4.78 (m, 5H), 4.17-4.27 (m, 1H), 4.05-4.15 (m, 1H), 3.83-3.93 (m, 3H), 1.39 (dd, J=6.6, 4.7 Hz, 3H)。
【０４１３】
実施例９１
２-(６-クロロ-１-イソプロピル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000439
工程１における２-(２-ブロモエトキシ）テトラヒドロ-２Ｈ-ピランを２-ブロモプロパンに置き換えて、実施例９０に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 491; mp = 204-208℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.91 (br. s., 1H), 9.16 (s, 1H), 8.70 (d, J=8.3 Hz, 1H), 8.47 (dd, J=7.6, 2.6 Hz, 2H), 8.03 (d, J=1.1 Hz, 1H), 7.19-7.29 (m, 1H), 5.14 (quin, J=6.6 Hz, 1H), 4.46-4.79 (m, 3H), 4.15-4.27 (m, 1H), 4.03-4.14 (m, 1H), 3.78-3.92 (m, 1H), 1.56 (dd, J=6.6, 3.0 Hz, 6H), 1.39 (dd, J=6.6, 4.7 Hz, 3H)。
【０４１４】
実施例９２
２-[６-クロロ-１-プロピル-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000440
工程１
２-(１-アリル-６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000441
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（実施例２３を参照、３９６ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（９．０ｍｌ）に溶解させた。反応混合物を０℃に冷却し、水素化ナトリウム（鉱油中６０％分散液、３３ｍｇ、０．８３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２０分間０℃で撹拌し、ついで臭化アリル（６５μｌ、０．７５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２０分間０℃で、ついで１時間室温で撹拌した。反応混合物を水でクエンチし、酢酸エチル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水、飽和ＬｉＣｌ、ブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲル上でクロマトグラフィーに供して、３８８ｍｇ（９２％）の２-(１-アリル-６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡黄色の泡状物として得た。
【０４１５】
工程２
２-(６-クロロ-１-プロピル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000442
ＭｅＯＨ（６ｍｌ）中の２-(１-アリル-６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸-中の[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（５０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）の溶液にカーボン担持１０％Ｐｄ（湿潤、１７ｍｇ）を加えた。反応混合物を１．５時間水素雰囲気（バルーン）下で攪拌し、ついで、セライトで濾過し、ＥｔＯＡｃですすいだ。濾液を濃縮し、残留物を５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンでのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、３８ｍｇ（７６％）の２-(６-クロロ-１-プロピル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを粘性の無色の油状物として得た。
【０４１６】
工程３
２-[６-クロロ-１-プロピル-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000443
ＣＨ２Ｃｌ２（１．５ｍＬ）中の２-(６-クロロ-１-プロピル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（３８ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（０．５ｍＬ）を添加した。反応混合物を室温で３時間撹拌した後、濃縮した。残留物を、１０：９０：０．５のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）に再溶解し、室温で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を、０％から１０％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２を用いたシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、１０ｍｇ（３２％）の２-[６-クロロ-１-プロピル-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色固形物として得た。MS: (M+Na)+ = 513; mp = 219-221℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.93 (s, 1H), 9.13 (s, 1H), 8.71 (d, J=9.1 Hz, 1H), 8.46 (dd, J=7.6, 2.6 Hz, 2H), 8.03 (s, 1H), 7.25 (d, J=9.1 Hz, 1H), 4.43-4.78 (m, 5H), 4.16-4.27 (m, 1H), 4.05-4.13(m, 1H), 3.78-3.91 (m, 1H), 1.86-1.96 (m, 2H), 1.39 (dd, J=6.6, 4.3 Hz, 3H), 0.89 (t, J=7.4 Hz, 3H)。
【０４１７】
実施例９３
２-(６-クロロ-１-シアノメチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000444
工程１における２-(２-ブロモエトキシ）テトラヒドロ-２Ｈ-ピランを２-ヨードアセトニトリルに置き換えて、実施例９０に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 510; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 13.00 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.79 (dd, J=8.7, 2.3 Hz, 1H), 8.52 (d, J=6.4 Hz, 1H), 8.42 (d, J=7.9 Hz, 1H), 8.15 (s, 1H), 7.36 (d, J=9.1 Hz, 1H), 5.94 (s, 2H), 4.48-4.78 (m, 3H), 4.17-4.28 (m, 1H), 4.06-4.15 (m, 1H), 3.80-3.89 (m, 1H), 1.33-1.44 (m, 3H)。
【０４１８】
実施例９４
２-[６-クロロ-１-(２,３-ジヒドロキシ-プロピル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000445
工程１
メタンスルホン酸２,２-ジメチル-[１,３]ジオキソラン-４-イルメチルエステル
2014530172.tif 000446
０℃のジクロロメタン（６０ｍｌ）中の（２,２-ジメチル-[１,３]ジオキソラン-４-イル)-メタノール（１．２５ｇ、９．４６ｍｍｏｌ）及びトリエチルアミン（９．２ｍｌ、６６．２ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと塩化メタンスルホニル（２．２ｍｌ、２８．４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２時間の０℃で撹拌し、ついで水でクエンチし、水性層をジクロロメタンで抽出した。一緒にした有機物を１０％クエン酸、飽和ＮａＨＣＯ３及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮して、淡褐色の油としてメタンスルホン酸２,２-ジメチル-[１,３]ジオキソラン-４-イルメチルエステルを得、これを更に精製することなく使用した。
【０４１９】
工程２
２-[６-クロロ-１-(２,２-ジメチル-[１,３]ジオキソラン-４-イルメチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000447
丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（実施例２３を参照、１２０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１．３ｍｌ）に溶解した。反応混合物を０℃に冷却し、水素化ナトリウム（鉱油中６０％分散液、１２ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ＤＭＦ（０．５ｍｌ）中のメタンスルホン酸２,２-ジメチル-[１,３]ジオキソラン-４-イルメチルエステル（１３１ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応混合物を１時間０℃で、ついで４８時間室温で撹拌した。反応混合物を水でクエンチし、酢酸エチル（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水、飽和ＬｉＣｌ、及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、２-[６-クロロ-１-(２,２-ジメチル-[１,３]ジオキソラン-４-イルメチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを淡褐色の粘性油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０４２０】
工程３
２-[６-クロロ-１-(２,３-ジヒドロキシ-プロピル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000448
ＣＨ２Ｃｌ２（３ｍＬ）中の２-[６-クロロ-１-(２,２-ジメチル-[１,３]ジオキソラン-４-イルメチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]アミド（工程２からの粗物質）の溶液にＴＦＡ（１ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で４８時間撹拌した後、濃縮した。残留物を、１０：９０：０．５のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）に再溶解し、室温で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を、０％から１０％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２でのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、２２ｍｇ（２０％、２工程）の２-[６-クロロ-１-(２,３-ジヒドロキシ-プロピル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色固形物として得た。MS: (M+Na)+ = 545; mp = 165-180℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 9.14 (s, 1H), 8.69 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.47 (d, J=7.6 Hz, 2H), 7.91 (s, 1H), 7.23 (d, J=6.8 Hz, 1H), 5.15 (d, J=5.3 Hz, 1H), 5.03 (dd, J=5.3, 3.0 Hz, 1H), 4.84 (t, J=5.5 Hz, 1H), 4.35-4.80 (m, 5H), 4.18-4.26 (m, 1H), 3.93-4.15 (m, 2H), 3.79-3.90 (m, 1H), 3.34-3.49 (m, 2H), 1.33-1.45 (m, 3H)。
【０４２１】
実施例９５
２-[６-クロロ-１-(２-ヒドロキシ-プロピル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000449
工程１
２-(２-ブロモ-１-メチル-エトキシ)-テトラヒドロ-２Ｈ-ピラン
2014530172.tif 000450
０℃のジクロロメタン（５０ｍｌ）中の１-ブロモプロパン-２-オール（１．２５ｇ、９．０ｍｍｏｌ）及び３,４-ジヒドロ-２Ｈ-ピラン（２．０４ｍｌ、２２．５ｍｍｏｌ）の溶液にｐ-トルエンスルホン酸一水和物（８５ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１５分間０℃で撹拌し、ついで室温に加温し、２時間撹拌した。反応物をＥｔＯＡｃで希釈し、水、飽和ＮａＨＣＯ３及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、２-(２-ブロモ-１-メチル-エトキシ)-テトラヒドロ-２Ｈ-ピランを明褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０４２２】
工程２
２-[６-クロロ-１-(２-ヒドロキシ-プロピル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000451
工程１において２-(２-ブロモエトキシ）テトラヒドロ-２Ｈ-ピランを２-(２-ブロモ-１-メチル-エトキシ)-テトラヒドロ-２Ｈ-ピランに置き換えて、実施例９０に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 529; mp = 160-165℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.91 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.69 (d, J=8.7 Hz, 1H), 8.47 (d, J=7.6 Hz, 2H), 7.95 (s, 1H), 7.17-7.27 (m, 1H), 4.93 (dd, J=5.1, 2.8 Hz, 1H), 4.49-4.78 (m, 3H), 4.42 (d, J=6.0 Hz, 2H), 4.06-4.27 (m, 3H), 3.80-3.87 (m, 1H), 1.39 (dd, J=6.6, 4.7 Hz, 3H), 1.11-1.21 (m, 3H)。
【０４２３】
実施例９６
２-[６-クロロ-１-(３-ヒドロキシ-プロピル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000452
工程１
２-(３-ブロモプロポキシ)-テトラヒドロ-２Ｈ-ピラン
2014530172.tif 000453
０℃のジクロロメタン（５０ｍｌ）中の３-ブロモプロパン-１-オール（１．２５ｇ、９．０ｍｍｏｌ）及び３,４-ジヒドロ-２Ｈ-ピラン（２．０４ｍｌ、２２．５ｍｍｏｌ）の溶液にｐ-トルエンスルホン酸一水和物（８５ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１５分間０℃で撹拌し、ついで室温に加温し、２時間撹拌した。反応物をＥｔＯＡｃで希釈し、水で洗浄し、飽和ＮａＨＣＯ３及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥し、濃縮して、２-(３-ブロモプロポキシ)-テトラヒドロ-２Ｈ-ピランを淡褐色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０４２４】
工程２
２-[６-クロロ-１-(３-ヒドロキシ-プロピル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000454
工程１において２-(２-ブロモエトキシ）テトラヒドロ-２Ｈ-ピランを２-(３-ブロモプロポキシ)-テトラヒドロ-２Ｈ-ピランに置き換えて、実施例９０に記載の手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 529; mp = 240-250℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.92 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.71 (d, J=9.1 Hz, 1H), 8.47 (dd, J=7.4, 4.0 Hz, 2H), 7.96 (d, J=1.5 Hz, 1H), 7.20-7.30 (m, 1H), 4.49-4.79 (m, 6H), 4.17-4.28 (m, 1H), 4.04-4.14 (m, 1H), 3.78-3.89 (m, 1H), 3.44 (q, J=5.9 Hz, 2H), 2.05 (t, J=6.6 Hz, 2H), 1.39 (dd, J=6.8, 4.5 Hz, 3H)。
【０４２５】
実施例９７
２-(４,６-ジクロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000455
工程１
２,４,６-トリクロロベンズアルデヒド
2014530172.tif 000456
２,４,６-トリクロロベンズアルデヒドをSynthesis 2008, 279に概略が記載された手順に従って調製した。−７８℃のＴＨＦ（２００ｍｌ）中の１,３,５-トリクロロベンゼン（１０．０ｇ、５５．１ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと２０分かけてｎ-ＢｕＬｉ（ヘキサン中１．６ Ｍ、３４．４ｍｌ、５５．１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間−７８℃で撹拌し、ついでＤＭＦ（７．５ｍｌ、９６．４ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応物を更に１．５時間−７８℃で撹拌し、ついで３ＮのＨＣｌ（２００ｍｌ）でクエンチし、室温に温めた。混合物をＥｔＯＡｃで抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、白色固形物として１０．７ｇ（９３％）の２,４,６-トリクロロベンズアルデヒ物を得た。
【０４２６】
工程２
４,６-ジクロロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000457
マイクロ波バイアル中で、２,４,６-トリクロロベンズアルデヒド（４．０ｇ、１９.１ｍｍｏｌ）を１,４-ジオキサン（８ｍＬ）に溶解し、ヒドラジン（７．２ｍＬ、２２９ｍｍｏｌ）を添加した。バイアルを密封し、３０分間１６０℃でマイクロ波照射下で加熱した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃで抽出した。有機層をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、白色の固形物として１．３８ｇ（３８％）の４,６-ジクロロ-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 8.14 (s, 1H), 7.44 (s, 1H), 7.20 (d, J=1.5 Hz, 15H)。
【０４２７】
工程３
２-(４,６-ジクロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000458
工程３において６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールを４,６-ジクロロ-１Ｈ-インダゾールに置換して、実施例８１の工程３−７に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 519; mp = 196-200℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 8.75 (s, 1H), 8.45-8.56 (m, 2H), 8.03 (s, 1H), 7.42 (s, 1H), 4.38-4.66 (m, 3H), 4.17 (s, 3H), 3.91-4.14 (m, 2H), 3.73-3.86 (m, 1H), 1.23-1.32 (m, 3H)。
【０４２８】
実施例９８
２-(１-メチル-１Ｈ-ピラゾロ[４,３-ｂ]ピリジン-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000459
工程１
１-ピラゾロ[４,３-ｂ]ピリジン-１-イル-エタノン
2014530172.tif 000460
０℃でのＣＨＣｌ３（２４ｍｌ）中の３-アミノ-２-メチルピリジン（１．０ｇ、９．２５ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと無水酢酸（２．０ｍｌ、２１．３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温に温め、１時間撹拌した。酢酸カリウム（２７２ｍｇ、２．７７ｍｍｏｌ）を加え、続いて亜硝酸イソアミル（２．７ｍｌ、１９．９ｍｍｏｌ）をゆっくり加えた。反応混合物を一晩還流下で加熱した。反応混合物を室温に冷却し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃに溶解し、水で洗浄し、飽和ＮａＨＣＯ３及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、２０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、淡黄色の固形物として９７３ｍｇ（６５％）の１-ピラゾロ[４,３-ｂ]ピリジン-１-イル-エタノンを得た。
【０４２９】
工程２
１Ｈ-ピラゾロ[４,３-ｂ]ピリジン
2014530172.tif 000461
ピラゾロ[４,３-ｂ]ピリジン-１-イル-エタノン（９７３ｍｇ、６．０４ｍｍｏｌ）をＴＨＦ／ＭｅＯＨ（１：１、１６ｍＬ）に溶解し、１０％のＮａＯＨ（１．８ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で３０分間攪拌した後、１．０ＭのＨＣｌで中和し、水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、６８７ｍｇ（９６％）の１Ｈ-ピラゾロ[４,３-ｂ]ピリジンを淡黄色の固形物として得た。1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 13.29 (br. s., 1H), 8.50 (d, J=4.5 Hz, 1H), 8.27 (s, 1H), 8.00 (d, J=8.7 Hz, 1H), 7.34 (dd, J=8.7, 4.5 Hz, 1H)。
【０４３０】
工程３
２-(１-メチル-１Ｈ-ピラゾロ[４,３-ｂ]ピリジン-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000462
工程３において６-ｔｅｒｔ-ブチル-１Ｈ-インダゾールを１Ｈ-ピラゾロ[４,３-ｂ]ピリジンに置き換えて、実施例８１の工程３−７に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 430; mp = 194-198℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.86 (br. s., 1H), 9.32 (s, 1H), 9.05 (t, J=7.9 Hz, 1H), 8.68 (d, J=4.2 Hz, 1H), 8.44 (d, J=12.1 Hz, 1H), 8.27 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.52 (dd, J=8.7, 4.2 Hz, 1H), 4.40-4.79 (m, 3H), 4.21 (s, 3H), 3.98-4.05 (m, 2H), 3.74-3.84 (m, 1H), 1.49 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０４３１】
実施例９９
２-(１-メチル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000463
工程１
Ｎ-ベンズヒドリリデン-Ｎ'-[１-(３-ブロモ-チオフェン-２-イル)-メタ-(Ｅ)-イリデン]-ヒドラジン
2014530172.tif 000464
ＥｔＯＨ（９０ｍＬ）中の３-ブロモチオフェン-２-カルバルデヒド（５．５７ｇ、２９．２ｍｍｏｌ）の溶液に（ジフェニルメチレン）ヒドラジン（６．３ｇ、３２．１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を４時間６５℃で加熱した後、濃縮した。残留物を、１０％から２０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、１１ｇのＮ-ベンズヒドリリデン-Ｎ'-[１-(３-ブロモ-チオフェン-２-イル)-メタ-(Ｅ)-イリデン]-ヒドラジンを粘性の黄色の油状物として得た。
【０４３２】
工程２
Ｎ-ベンズヒドリリデン-Ｎ'-[２-(ベンズヒドリリデン-ヒドラゾノメチル)-チオフェン-３-イル]-ヒドラジン
2014530172.tif 000465
トルエン（２００ｍＬ）中のＮ-ベンズヒドリリデン-Ｎ'-[１-(３-ブロモ-チオフェン-２-イル)-メタ-(Ｅ)-イリデン]-ヒドラジン（１０．８ｇ、２９．２ｍｍｏｌ）の溶液に（ジフェニルメチレン）ヒドラジン（６．９ｇ、３５．１ｍｍｏｌ）、炭酸セシウム（１６．２ｇ、４９.７ｍｍｏｌ）、Ｐｄ(ＯＡｃ)２（１．３１ｇ、５．８５ｍｏｌ）、及び１,１'-ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン（２．４３ｇ、４．４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を８．５時間１００℃で加熱し、ついで室温まで冷却し、ＥｔＯＡｃで希釈し、セライトで濾過し、ＥｔＯＡｃですすいだ。濾液を濃縮し、残留物を、１０％から２０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、１２．８ｇのＮ-ベンズヒドリリデン-Ｎ'-[２-(ベンズヒドリリデン-ヒドラゾノメチル)-チオフェン-３-イル]-ヒドラジンを粘稠な褐色の油として得た。
【０４３３】
工程３
１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール
2014530172.tif 000466
ＥｔＯＨ（３００ｍＬ）中のＮ-ベンズヒドリリデン-Ｎ'-[２-(ベンズヒドリリデン-ヒドラゾノメチル)-チオフェン-３-イル]ヒドラジン（１２．８ｇ、２６．４ｍｍｏｌ）の溶液に濃ＨＣｌ（１５０ｍＬ）を加えた。濃赤色の反応混合物を１時間８５℃で撹拌し、ついで室温まで冷却し、水で希釈し、Ｎａ２ＣＯ３で中和した。混合物をＥｔＯＡｃで抽出した。有機層をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、２０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、褐色の固形物として２．０ｇ（６０％）の１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾールを得た。ＮＭＲは１Ｈ及び２Ｈ互変異性体の混合物を示しているようである：主要部 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 13.00 (br. s., 1H), 7.74 (s, 1H), 7.60 (d, J=5.3 Hz, 1H), 7.09 (d, J=5.3 Hz, 1H); 少量部 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 13.32 (s, 1H), 8.02 (s, 1H), 7.56 (d, J=4.9 Hz, 1H), 7.13 (d, J=4.9 Hz, 1H)。
【０４３４】
工程４
３-ヨード-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール
2014530172.tif 000467
室温でＤＭＦ（６５ｍＬ）中の１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール（１．０ｇ、８．０５ｍｍｏｌ）の溶液に水酸化カリウム（１．３６ｇ、２４．２ｍｍｏｌ）及びヨウ素（３．０７ｇ、１２．１ｍｍｏｌ）を添加した。栗色の反応混合物を室温で３時間撹拌した後、１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液でクエンチし、水で希釈した。混合物をＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を水、飽和ＬｉＣｌ、及び飽和ＮａＣｌで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、２．０ｇ（９９％）の３-ヨード-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾールを淡褐色の固形物として得た。1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 13.38 (br. s., 1H), 7.68 (d, J=5.3 Hz, 1H), 7.21 (d, J=5.3 Hz, 1H)。
【０４３５】
工程５
３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール
2014530172.tif 000468
０℃でＴＨＦ（７ｍｌ）中の３-ヨード-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール（５００ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）の溶液にＫＯｔ-Ｂｕ（３１４ｍｇ、２．８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を３０分間０℃で撹拌し、ついでヨードメタン（０．１７ｍｌ、２．８ｍｍｏｌ）を添加した。３０分間０℃で撹拌し、ついで、室温に温め、１．５時間撹拌した。反応を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、２０％から５０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、淡褐色の粘性油状物として２９２ｍｇ（５５％）の３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.41 (d, J=5.3 Hz, 1H), 6.97 (d, J=5.3 Hz, 1H), 4.05 (s, 3H)。また、１４１ｍｇ（２７％）の３-ヨード-２-メチル-２Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾールをオフホワイトの固形物として分離した。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.36 (d, J=5.3 Hz, 1H), 7.16 (d, J=5.3 Hz, 1H), 4.13 (s, 3H)。
【０４３６】
工程６
１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール
2014530172.tif 000469
−１５℃のＴＨＦ（６ｍＬ）中の３-ヨード-１-メチル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール（２９０ｍｇ、１．１０ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと塩化イソプロピルマグネシウム（ＴＨＦ中の２．０Ｍ、０．６６ｍＬ、１．３２ｍｍｏｌ）を加えた。明るい黄色の不均一な反応混合物を２０分間−１５℃で撹拌した後、トリブチルクロロスタンナン（０．３６ｍＬ、１．３２ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。撹拌を−１５℃で２０分間、ついで室温で２時間続けた。反応混合物を水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を１０％から２０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタン（０．５％のＥｔ３ Ｎ）でのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、２９８ｍｇ（６３％）の１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾールを淡黄色の油状物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.36 (d, J=5.3 Hz, 1H), 6.90 (d, J=5.3 Hz, 1H), 4.06 (s, 3H), 1.54-1.67 (m, 6H), 1.36 (dq, J=14.7, 7.3 Hz, 6H), 1.13-1.22 (m, 6H), 0.90 (t, J=7.3 Hz, 9H)。
【０４３７】
工程７
２-(１-メチル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000470
ＤＭＦ（１．２ｍＬ）中の１-メチル-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール（１１１ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）及び２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１２０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）の溶液にＰｄ(ＰＰｈ３）４（１４ｍｇ、０．０１２ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（９ｍｇ、０．０５ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物にアルゴンを流し、ついで１．５時間８０℃で加熱し、ついで室温に冷却し、飽和 ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１３１ｍｇ（９８％）の２-(１-メチル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドをオフホワイトの固形物として得た。
【０４３８】
工程８
２-(１-メチル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000471
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(１-メチル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸-［(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（１３１ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（０．７５ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で５時間撹拌した後、濃縮した。残留物を、１０：９０：０．５のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）に再溶解し、室温で３時間撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を０％から１０％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２でのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、８３ｍｇ（８３％）の２-(１-メチル-１Ｈ-チエノ[３,２-ｃ]ピラゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色固形物として得た。MS (M+Na)+ = 457; mp = 310-320℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.93 (br. s., 1H), 9.07 (s, 1H), 8.46 (d, J=11.0 Hz, 1H), 8.19 (d, J=7.9 Hz, 1H), 7.82 (d, J=5.3 Hz, 1H), 7.32 (d, J=5.3 Hz, 1H), 4.42-4.77 (m, 3H), 4.13-4.21 (m, 1H), 4.12 (s, 3H), 3.97-4.08 (m, 1H), 3.76-3.89 (m, 1H), 1.51 (dd, J=6.8, 2.6 Hz, 3H)。
【０４３９】
実施例１００
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(１-シアノ-シクロペンチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000472
工程１
(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(Ｅ)-エチリデンアミド
2014530172.tif 000473
フラスコ中で(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸アミド（１．５０ｇ、１２．４ｍｍｏｌ）をＣＨ２Ｃｌ２（６ｍＬ） に溶解した。アセトアルデヒド（６．２５ｍＬ、１１１ｍｍｏｌ）、ＭｇＳＯ４（４．４７ｇ、３７．１ｍｍｏｌ）及びピリジニウムトシレート（１５６ｍｇ、０．６２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で一晩撹拌し、濾過し、濃縮して、(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(Ｅ)-エチリデンアミドを淡赤色の油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０４４０】
工程２
(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸[(Ｒ)-１-(１-シアノ-シクロペンチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000474
フラスコ中で、シクロペンタンカルボニトリル（３．５３ｇ、３７．１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（４０ｍＬ）に溶解し、−７８℃ まで冷却した。ＬｉＨＭＤＳ（ＴＨＦ中１．０Ｍ、４１ｍＬ、４１ｍｍｏｌ）を加え、混合物を−７８℃で３０分攪拌した。ＴＨＦ（１０ｍＬ）中の(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(Ｅ)-エチリデンアミド（工程１からの粗物質、１．８２ｇ、１２．４ｍｍｏｌ）の溶液をゆっくりと加えた。混合物を２時間−７８℃で撹拌し、ついで一晩室温に加温した。反応混合物を飽和塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、ＥｔＯＡｃで抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＳｉＯ２クロマトグラフィー（５０−１００％ＥｔＯＡｃ／ヘプタン） によって精製して、１．９６ｇ（６５％）の(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸[(Ｒ)-１-(１-シアノ-シクロペンチル)-エチル]-アミドを白色固形物として得た。
【０４４１】
工程３
１-((Ｒ)-１-アミノ-エチル)-シクロペンタンカルボニトリル塩酸塩
2014530172.tif 000475
(Ｓ)-２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸[(Ｒ)-１-(１-シアノ-シクロペンチル)-エチル]-アミド（１．９６ｇ、８．０７ｍｍｏｌ）をＭｅＯＨ（１６ｍＬ）に溶解させ、ＨＣｌ（１,４-ジオキサン中４．０Ｍ、４．０ｍＬ、１６．０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で３０分間攪拌し、ついで濃縮して、オフホワイトの固形物として１-((Ｒ)-１-アミノ-エチル)-シクロペンタンカルボニトリル塩酸塩を得、これを更に精製することなく使用した。
【０４４２】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(１-シアノ-シクロペンチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000476
フラスコ中で２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１２０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、１-((Ｒ)-１-アミノ-エチル)-シクロペンタンカルボニトリル塩酸塩（４８ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）、ＥＤＣ（１２０ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）及びＨＯＢｔ（１０６ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）を合わせた。ＤＭＦ（３ｍＬ）と続いてＩ-Ｐｒ２ＮＥｔ（０．２８ｍＬ、１．６３ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃで抽出した。有機物を１０％クエン酸、飽和ＮａＨＣＯ３、飽和ＬｉＣｌ及び飽和ＮａＣｌで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＳｉＯ２クロマトグラフィー（２０−１００％ＥｔＯＡｃ／ヘプタン） によって精製し、１４０ｍｇ（９２％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(１-シアノ-シクロペンチル)-エチル]-アミドを白色固形物として得た。
【０４４３】
工程５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(１-シアノ-シクロペンチル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000477
ＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(１-シアノ-シクロペンチル)-エチル]-アミド（１４０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）の溶液に ＴＦＡ（０．７５ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で４時間撹拌した後、濃縮した。残留物を、１０：９０：０．５のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）に再溶解し、室温で３時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物を、０％から５％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＡｃを用いたシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、９２ｍｇ（８６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[-２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(１-シアノ-シクロペンチル)-エチル]-アミドを淡黄色粉末として得た。MS (M+Na)+ = 454; mp = 300-315℃; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.96 (br. s., 1H), 9.11 (s, 1H), 8.51-8.56 (m, 1H), 8.50 (s, 1H), 8.19 (d, J=9.1 Hz, 1H), 7.67 (dd, J=9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.15 (td, J=9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.34-4.50 (m, 1H), 4.14 (s, 3H), 1.92-2.14 (m, 3H), 1.63-1.90 (m, 5H), 1.46 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０４４４】
実施例１０１
２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000478
工程１
４,６-ジフルオロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000479
室温で、ＤＭＦ（６０ｍｌ）中の４,６-ジフルオロ-１Ｈ-インダゾール（１．１６ｇ、７．５３ｍｍｏｌ）の溶液に水酸化カリウム（１．２７ｇ、２２．６ｍｍｏｌ）及びヨウ素（２．８７ｇ、１１．３ｍｍｏｌ）を添加した。栗色の反応混合物を室温で２時間攪拌した後、１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液でクエンチし、水で希釈した。混合物をＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を水、飽和ＬｉＣｌ、及び飽和ＮａＣｌで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥し、淡褐色の固形物として２．１８ｇの４,６-ジフルオロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾールを得た。
【０４４５】
工程２
４,６-ジフルオロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000480
０℃でのＴＨＦ（４５ｍＬ）中の４,６-ジフルオロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（２．１１ｇ、７．５３ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくりと水素化ナトリウム（鉱油中６０％、３６２ｍｇ、９．０４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１０分間室温で攪拌した 後、−１０℃に冷却し、塩化イソプロピルマグネシウム（ＴＨＦ中２．０Ｍ、４．５２ｍＬ、９．０４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を−１０℃で３０分間撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（２．６６ｍＬの９.８ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。撹拌を−１０℃で２０分間、ついで室温で３時間、続けた。反応混合物を飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ついで水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、１０％から２０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタン（０．５％Ｅｔ３ Ｎ）を用いたシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、淡黄色の粘性油状物として、１．９４ｇ（５８％）の４,６-ジフルオロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.03 (dd, J=8.9, 2.1 Hz, 1H), 6.60 (td, J=9.8, 2.1 Hz, 1H), 1.51-1.64 (m, 6H), 1.29-1.42 (m, 6H), 1.20-1.29 (m, 6H), 0.88 (t, J=7.4 Hz, 9H)。
【０４４６】
工程３
２-(４,６-ジフルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000481
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（１．５６ｇ、４．３８ｍｍｏｌ）と４,６-ジフルオロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（１．９４ｇ、４．３８ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（４０ｍＬ）に溶解し、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（２５３ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（１６７ｍｇ、０．８８ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物にアルゴンを流し、室温で４時間撹拌し、１時間８０℃で加熱した。反応物を室温に冷却し、飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１．８９ｇの２-(４,６-ジフルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドを褐色の固形物として得た。
【０４４７】
工程４
２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000482
０℃のＤＭＦ（９ｍｌ）中の２-(４,６-ジフルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（８９０ｍｇ、２．１ｍｍｏｌ）の溶液に水素化ナトリウム（鉱油中６０％、２７９ｍｇ、２．４９ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１０分間０℃で撹拌した後、ヨードメタン（０．１８ｍｌ、２．９ｍｍｏｌ）をゆっくり添加した。混合物を０℃で３０分間、ついで室温で３０分間、撹拌した。反応物を飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、２０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、２２６ｍｇ（２２％）の２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドを黄色の固形物として得た。
【０４４８】
工程５
２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸
2014530172.tif 000483
０℃で１,４-ジオキサン（１５ｍｌ）及び水（３ｍｌ）中の２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（２２６ｍｇ、０．５１ｍｍｏｌ）の溶液にスルファミン酸（２９７ｍｇ、３．０６ｍｍｏｌ）を加えた。ついで水（１２ｍｌ）中の亜塩素酸ナトリウム（８０％、７５ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）及びリン酸二水素カリウム（８３４ｍｇ、６．１３ｍｍｏｌ）の溶液を〜１５分間かけて滴下漏斗を介して添加した。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機層をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、２３０ｍｇ（９８％）の２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸を淡黄色粉末として得た。
【０４４９】
工程６
２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000484
ＤＭＦ中の２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（７５ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、ＨＯＢｔ（６３ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）及びＥＤＣ（７２ｍｇ、０．３８ｍｍｏｌ）の溶液にイソプロピルアミン（８４μｌ、０．９８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１．５時間室温で攪拌した後、追加のＨＯＢｔ、ＥＤＣ、及びイソプロピルアミンを加えた。反応混合物を室温で一晩撹拌した後、ジイソプロピルエチルアミン（１７０μｌ、０．９８ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を１時間撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を１０％クエン酸、飽和ＮａＨＣＯ３ 、飽和ＬｉＣｌ、及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、２０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供し、３０ｍｇ（３７％）の２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルを白色の固形物として得た。
【０４５０】
工程７
２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000485
ＣＨ２Ｃｌ２（１．５ｍＬ）中の２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（３０ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（０．５ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で４時間撹拌した後、濃縮した。残留物を、１０：９０：０．５のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）に再溶解し、室温で３時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物を、０％から５％のＭｅＯＨ／ＥｔＯＡｃを用いたシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１８ｍｇ（８２％）の２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド２を淡黄色粉末として得た。MS (M+Na)+ = 393; 1H NMR (DMSO-d6, 300MHz): δ(ppm) 12.83 (s, 1H), 8.99 (s, 1H), 8.40 (s, 1H), 8.27 (d, J=7.9 Hz, 1H), 7.59 (dd, J=9.1, 1.9 Hz, 1H), 7.12-7.23 (m, 1H), 4.16-4.27 (m, 1H), 4.14 (s, 3H), 1.22 (d, J=6.4 Hz, 6H)。
【０４５１】
実施例１０２
２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000486
工程１
６-フルオロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000487
室温でＤＭＦ（１５０ｍｌ）中の６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール（５．５０ｇ、４０．４ｍｍｏｌ）の溶液に、水酸化カリウム（６．８ｇ、１２１ｍｍｏｌ）及びヨウ素（１５．４ｇ、６０．６ｍｍｏｌ）を添加した。栗色の反応混合物を室温で８時間撹拌した後、１０％Ｎａ２Ｓ２Ｏ３水溶液でクエンチし、水で希釈した。混合物をＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を水、飽和ＬｉＣｌ、及び飽和ＮａＣｌで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、８．６ｇ（８１％）の６-フルオロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾールを淡黄色の固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.48 (dd, J=8.9, 5.1 Hz, 1H), 7.20 (dd, J=8.9, 2.1 Hz, 1H), 7.02 (td, J=9.1, 2.1 Hz, 1H)
【０４５２】
工程２
６-フルオロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000488
０℃のＴＨＦ（２００ｍＬ）中の６-フルオロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（８．６ｇ、３２．８ｍｍｏｌ）の溶液にゆっくり少量ずつ水素化ナトリウム（鉱油中６０％、１．５８ｇ、３９．４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１０分間撹拌した後、−１０℃まで冷却し、塩化イソプロピルマグネシウム（ＴＨＦ中２．０Ｍ、１９.７ｍＬ、３９．４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間−１０℃で撹拌した後、追加の塩化イソプロピルマグネシウム（ＴＨＦ中２．０Ｍ、８．２ｍＬ、１６．４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を３０分間−１０℃で撹拌し、ついでトリブチルクロロスタンナン（１１．６ｍＬ、４２．７ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。撹拌を−１０℃で２０分、ついで室温で３時間、続けた。反応混合物を飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチした後、水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、１０％から２０％のＥｔＯＡｃ／ヘプタン（０．５％Ｅｔ３Ｎ）を用いてシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、淡褐色の粘性油状物として６．５３ｇ（４７％）の６-フルオロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾールを得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 7.65 (dd, J=8.7, 5.3 Hz, 1H), 7.20 (dd, J=9.3, 2.1 Hz, 1H), 6.92 (td, J=9.0, 2.1 Hz, 1H), 1.53-1.67 (m, 6H), 1.28-1.43 (m, 6H), 1.20-1.28 (m, 6H), 0.89 (t, J=7.4 Hz, 9H)。
【０４５３】
工程３
２-(６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000489
丸底フラスコ中で、２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボアルデヒド（５．４７ｇ、１５ ０．４ｍｍｏｌ）及び６-フルオロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（６．５３ｇ、１５．４ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１４０ｍＬ）に溶解し、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（８８８ｍｇ、０．７６ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（５８５ｍｇ、３．０７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物にアルゴンを流し、ついで１時間８０℃で加熱した。反応物を室温まで冷却し、飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物をＥｔＯＡｃから再結晶して３．７４ｇの白色固形物を得た。母液を、５０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、更なる１．７５ｇの白色固形物を得た。全収量は５．４９ｇ（８７％）の２-(６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドであった。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 10.49 (s, 1H), 9.34 (s, 1H), 8.83 (dd, J=9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.32 (s, 1H), 7.08-7.25 (m, 2H), 5.77 (s, 2H), 3.55-3.71 (m, 2H), 0.87-1.03 (m, 2H),-0.03 (s, 9H)。
【０４５４】
工程４
２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000490
マイクロ波バイアル中で、２-(６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（３００ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５ｍｌ）に溶解させ、炭酸セシウム（７１４ｍｇ、２．１９ｍｍｏｌ）及び３-ヨードオキセタン（２００ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）を添加した。バイアルを密封し、２時間マイクロ波照射下、１００℃で加熱した。反応物を冷却し、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、２０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、２９５ｍｇ（８６％）の２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドを白色の固形物として得た。1H NMR (CDCl3, 300 MHz): δ(ppm) 10.48 (s, 1H), 9.40 (s, 1H), 8.86 (dd, J=9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.31 (s, 1H), 7.11-7.25 (m, 2H), 5.72-5.86 (m, 3H), 5.41 (t, J=6.6 Hz, 2H), 5.20 (t, J=7.4 Hz, 2H), 3.56-3.70 (m, 2H), 0.85-1.06 (m, 2H),-0.02 (s, 9H)。
【０４５５】
工程５
２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸
2014530172.tif 000491
０℃の１,４-ジオキサン（２０ｍｌ）及び水（４ｍｌ）中の２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（２９３ｍｇ、０．６３ｍｍｏｌ）の溶液にスルファミン酸（３６５ｍｇ、３．７６ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、水（１６ｍｌ）中の亜塩素酸ナトリウム（８０％、９２ｍｇ、０．８２ｍｍｏｌ）及びリン酸二水素カリウム（１．０２ｇ、７．５２ｍｍｏｌ）の溶液を〜１５分かけて添加した。添加が完了した後、氷浴を取り除き、反応混合物を室温で３０分間撹拌した。ＴＨＦ（２０ｍｌ）を加え、２時間攪拌し続けた。反応混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。一緒にした有機層をブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、３４０ｍｇの２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸をオフホワイトの粉末として得た。
【０４５６】
工程６
２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000492
ＤＭＦ（３ｍｌ）中の２-(４,６-ジフルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１１５ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、ＨＯＢｔ（９２ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）及びＥＤＣ（１０５ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）の溶液にイソプロピルアミン（４１μｌ、０．４８ｍｍｏｌ）とＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１７溶液、０．９５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層を１０％クエン酸、飽和ＮａＨＣＯ３、及び飽和ＬｉＣｌ及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、２０％から１００％のＥｔＯＡｃ／ヘプタンを用いるシリカゲルクロマトグラフィーに供して、９８ｍｇ（７８％）の２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルを白色の固形物として得た。
【０４５７】
工程７
２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000493
ＣＨ２Ｃｌ２（１．５ｍＬ）中の２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（９８ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（０．５ｍＬ）を加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌した後、濃縮した。残留物を、１０：９０：０．５のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２／ＮＨ４ＯＨ（３ｍＬ）に再溶解し、室温で３時間撹拌し、ついで濃縮した。残留物を水と１０％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２ との間で分配した。水性層を１０％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（３×）で抽出した。一緒にした有機物を濃縮し、残留物を、０％から５％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０．５％ＮＨ４ＯＨ）を用いるシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、３０ｍｇ（４１％）の２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを白色固形物として得た。MS (M+Na)+ = 417; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 12.87 (br. s., 1H), 9.20 (s, 1H), 8.45-8.51 (m, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.04 (d, J=7.6 Hz, 1H), 7.73 (dd, J=9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.22 (td, J=9.1, 1.9 Hz, 1H), 6.13 (quin, J=7.0 Hz, 1H), 5.11-5.20 (m, 2H), 4.99-5.10 (m, 2H), 4.21 (dq, J=13.5, 6.4 Hz, 1H), 1.30 (d, J=6.4 Hz, 6H)。
【０４５８】
実施例１０３
２-(６-フルオロ-１-オキセタン-３-イル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000494
工程６においてイソプロピルアミンを(Ｓ)-１-メトキシプロパン-２-アミン塩酸塩に置き換えて、実施例１０２の工程６−７に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 447; 1H NMR (DMSO-d6, 400 MHz): δ(ppm) 12.87 (br. s., 1H), 9.25 (s, 1H), 8.56 (dd, J=9.0, 5.2 Hz, 1H), 8.47 (s, 1H), 8.21 (d, J=8.3 Hz, 1H), 7.74 (dd, J=9.7, 2.1 Hz, 1H), 7.20 (td, J=9.0, 2.1 Hz, 1H), 6.09-6.22 (m, 1H), 5.18 (q, J=6.1 Hz, 2H), 5.03-5.11 (m, 2H), 4.34-4.44 (m, 1H), 3.40-3.57 (m, 2H), 3.31 (s, 3H), 1.32 (d, J=6.8 Hz, 3H)。
【０４５９】
実施例１０４
２-(１-アゼチジン-３-イル-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000495
工程１
２-[１-(１-ベンズヒドリル-アゼチジン-３-イル)-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000496
マイクロ波バイアル中で、２-(６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド物（３００ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（６ｍｌ）に溶解し、炭酸セシウム（７１３ｍｇ、２．１９ｍｍｏｌ）及びメタンスルホン酸１-ベンズヒドリル-アゼチジン-３-イルエステル（３４７ｍｇ、１．０９ｍｍｏｌ）を添加した。バイアルを密封し、１００℃で３時間、マイクロ波反応器中で加熱した。反応物を冷却し、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を水及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗残留物を、２０％から３０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、１７６ｍｇ（３８％）の２-[１-(１-ベンズヒドリル-アゼチジン-３-イル)-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドをオレンジ色の泡状物として得た。
【０４６０】
工程２
２-[１-(１-ベンズヒドリル-アゼチジン-３-イル)-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸
2014530172.tif 000497
０℃での１,４-ジオキサン（１０ｍＬ）及び水（２ｍＬ）中の２-[１-(１-ベンズヒドリル-アゼチジン-３-イル)-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（１７０ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）の溶液にスルファミン酸（１５７ｍｇ、１．６１ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、水（４ｍＬ）中のＮａＣｌＯ２（４３ｍｇ、０．３７ｍｍｏｌ）及びＫＨ２ＰＯ４（４３９ｍｇ、３．２２ｍｍｏｌ）の溶液を５分間かけてを滴下して加えた。氷浴を除去し、黄色の濁った反応混合物を室温で一晩撹拌した。混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を石油エーテルで粉砕して、４５ｍｇ（２６％）の２-[１-(１-ベンズヒドリル-アゼチジン-３-イル)-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸を淡黄色の固形物として得た。
【０４６１】
工程３
２-[１-(１-ベンズヒドリル-アゼチジン-３-イル)-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000498
ＤＭＦ（２ｍＬ）中の２-[１-(１-ベンズヒドリル-アゼチジン-３-イル)-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１３０ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の溶液にＨＡＴＵ（８４ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）及びイソプロピルアミン（８６μＬ、１．００ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（２×）で抽出した。一緒にした有機物を水（３×）及びブラインで洗浄し、ついでＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を５０％ＥｔＯＡｃ／ヘキサンでのシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、７４ｍｇ（５４％）の２-[１-(１-ベンズヒドリル-アゼチジン-３-イル)-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドをオフホワイトの泡状固形物として得た。
【０４６２】
工程４
２-(１-アゼチジン-３-イル-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000499
丸底フラスコ中でギ酸アンモニウム（１３５ｍｇ、２．１５ｍｍｏｌ）をＭｅＯＨ（１．５ｍＬ）に溶解した。この溶液をＴＨＦ（１．５ｍＬ）中の２-[１-(１-ベンズヒドリル-アゼチジン-３-イル)-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（７４ｍｇ、０．１０７ｍｍｏｌ）の溶液に加え、白色沈殿を生じさせた。このスラリーをＭｅＯＨ（１ｍＬ）中にカーボン担持１０％パラジウム（湿潤、２３ｍｇ）を含む圧力管にピペットで移した。管を密封し、４時間５０℃で加熱し、ついで一晩、室温に冷却した。混合物をセライトで濾過し、ＣＨ２Ｃｌ２ですすいだ。濾液を濃縮し、残留物をＳｉＯ２に吸着させ、０％から１０％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（０．５％ＮＨ４ＯＨ）でのクロマトグラフィーに供し、３８ｍｇ（６８％）の２-(１-アゼチジン-３-イル-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルを淡黄色の泡沫状固形物として得た。
【０４６３】
工程５
２-(１-アゼチジン-３-イル-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000500
ＣＨ２Ｃｌ２（１ｍＬ）中の２-(１-アゼチジン-３-イル-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（３６ｍｇ、０．６９ｍｍｏｌ）の溶液にＴＦＡ（０．５ｍＬ、６．５ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌した後、濃縮した。残留物をＣＨ２Ｃｌ２（１ｍＬ）に再溶解し、エチレンジアミン（０．２ｍＬ、３．００ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１時間室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、５％のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２（３×）で抽出した。一緒にした有機層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃで粉砕して、１７ｍｇ（６３％）の２-(１-アゼチジン-３-イル-６-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを淡黄色粉末として得た。MS: (M+H)+ = 394; 1H NMR (DMSO-d6, 300 MHz): δ(ppm) 9.14 (s, 1H), 8.40-8.50 (m, 2H), 8.04 (d, J=7.6 Hz, 1H), 7.78-7.86 (m, 1H), 7.13-7.24 (m, 1H), 5.65-5.76 (m, 1H), 4.12-4.28 (m, 3H), 3.86 (t, J=7.9 Hz, 2H), 1.30 (d, J=6.4 Hz, 3H)。
【０４６４】
実施例１０５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メタンスルホニル-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000501
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メタンスルホニル-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000502
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（８０ｍｇ、０．１７５ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（８４ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．０７６ｍｌ、０．４４ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１．７５ｍｌ）に溶解した。(Ｒ)-１-(メチルスルホニル）プロパン-２-アミン塩酸塩（３６ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）を加え、混合物を室温で３時間撹拌した。水と酢酸エチルを加え、層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）により精製し、６５ｍｇ（６４％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メタンスルホニル-１-メチル-エチル)-アミドを得た。(M+H)+ = 578。
【０４６５】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メタンスルホニル-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000503
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-( ２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メタンスルホニル-１-メチル-エチル)-アミド（６５ｍｇ、０．１１３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．８ｍｌ）に溶解し、ついで、氷浴中で攪拌した。トリフルオロ酢酸（０．４ｍｌ）をゆっくりと加え、氷浴を除去した。反応物を室温で３時間撹拌し、ついで氷浴で冷却した。炭酸水素ナトリウム溶液を加え、混合物を酢酸エチルで３回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物を無水エタノール（７ｍｌ）に溶解させ、酢酸ナトリウム（１８５ｍｇ、２．２５ｍｍｏｌ）を添加した。混合物を、６０℃で20時間撹拌した。反応を冷却し、水と酢酸エチルを添加した。水性層を酢酸エチルで更に２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、残留物まで蒸発させた。シリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）による精製後、１８．６ｍｇ（３７％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メタンスルホニル-１-メチル-エチル)-アミドを得た。MS: (M+H)+ = 447; mp = 287-290℃。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δppm 12.91 (s, 1 H) 9.10 (s, 1 H) 8.54 (d, J=8.7 Hz, 1 H) 8.47 (s, 1 H) 8.26 (d, J=7.9 Hz, 1 H) 7.97-8.02 (m, 1 H) 7.35 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1 H) 4.60-4.72 (m, 1 H) 4.18 (s, 3 H) 3.45-3.63 (m, 2 H) 3.06 (s, 3 H) 1.52 (d, J=6.8 Hz, 3 H)。
【０４６６】
実施例１０６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸シクロペンチルアミド
2014530172.tif 000504
工程１において(Ｒ)-１-(メチルスルホニル）プロパン-２-アミン塩酸塩をシクロペンチルアミンに置き換えて、実施例１０５に概説の手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 395; mp = 341-343℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δppm 12.81-12.89 (m, 1 H) 9.07 (s, 1 H) 8.42 (d, J=3.0 Hz, 1 H) 8.39 (d, J=8.7 Hz, 1 H) 8.05-8.13 (m, 1 H) 8.00 (d, J=1.5 Hz, 1 H) 7.24 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1 H) 4.30-4.43 (m, 1 H) 4.16 (s, 3 H) 2.00-2.15 (m, 2 H) 1.50-1.83 (m, 6 H)。
【０４６７】
実施例１０７
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（テトラヒドロフラン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000505
工程１において(Ｒ)-１-(メチルスルホニル）プロパン-２-アミン塩酸塩をテトラヒドロフラン-３-イルアミン塩酸塩に置き換えて、実施例１０５に概説の手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 419; mp = 345-347℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δppm 12.89 (br. s., 1 H) 9.10 (s, 1 H) 8.44 (d, J=8.7 Hz, 1 H) 8.46 (d, J=3.4 Hz, 1 H) 8.29 (d, J=7.6 Hz, 1 H) 7.99 (s, 1 H) 7.27 (dd, J=8.7, 1.5 Hz, 1 H) 4.62-4.74 (m, 1 H) 4.16 (s, 3 H) 3.74-4.00 (m, 4 H) 2.27-2.41 (m, 1 H) 1.88-2.01 (m, 1 H)。
【０４６８】
実施例１０８
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000506
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000507
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（８０ｍｇ、０．１７５ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（８４ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．０７６ｍｌ、０．４４ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１．７５ｍｌ）に溶解した。イソプロピルアミン（０．０１８ｍｌ、０．２１ｍｍｏｌ）を加え、混合物を室温で一晩撹拌した。水と酢酸エチルを加え、層を分離し、水性層を酢酸エチルで更に２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）により精製し、４５ｍｇ（５２％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを得た。(M+H)+ = 500。
【０４６９】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000508
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（４５ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．９ｍｌ）に溶解させ、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．３ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を３．５時間室温で撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（２ｍｌ）に溶解した。エチレンジアミン（０．３６ｍｌ、５．４ｍｍｏｌ）を加え、混合物を室温で１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。得られた沈殿物を濾過し、水ですすぎ、高真空下で乾燥させて、２１ｍｇ（８１％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを得た。(M+Na)+ = 391; mp = 356-362℃。1H NMR (400 MHz, DMSO-d6)δppm 12.79-12.90 (m, 1 H) 9.09 (s, 1 H) 8.44 (d, J=9.1 Hz, 1 H) 8.42 (s, 1 H) 8.02 (d, J=7.6 Hz, 1 H) 8.00 (d, J=1.5 Hz, 1 H) 7.30 (dd, J=8.8, 1.8 Hz, 1 H) 4.19-4.27 (m, 1 H) 4.17 (s, 3 H) 1.32 (d, J=6.6 Hz, 6 H)。
【０４７０】
実施例１０９
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸エチルアミド
2014530172.tif 000509
工程１においてイソプロピルアミンをエチルアミンに置き換えて、実施例１０８に概略を記載した手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 377; mp = 373-377℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.79-12.88 (m, 1H), 9.09 (s, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.43 (d, J = 8.6 Hz, 1H), 8.07-8.14 (m, 1H), 7.99 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.32 (dd, J = 8.6, 1.5 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.44-3.54 (m, 2H), 1.31 (t, J = 7.3 Hz, 3H)。
【０４７１】
実施例１１０
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸シクロヘキシルアミド
2014530172.tif 000510
工程１においてイソプロピルアミンをシクロヘキシルアミンに置き換えて、実施例１０８に概説の手順に従って調製した。MS: (M+H)+ =409; mp = 321-323℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.81-12.89 (m, 1H), 9.08 (s, 1H), 8.41 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.06 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 8.00 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.27 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.84-3.98 (m, 1H), 1.99-2.09 (m, 2H), 1.74-1.84 (m, 2H), 1.59-1.70 (m, 1H), 1.20-1.49 (m, 5H)。
【０４７２】
実施例１１１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000511
工程１においてイソプロピルアミンをテトラヒドロ-２Ｈ-ピラン-３-イルアミン塩酸塩に置き換えて、実施例１０８に概説の手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 433; mp = 339-342℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.91-13.01 (m, 1H), 9.11 (s, 1H), 8.52 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 8.45 (d, J = 3.0 Hz, 1H), 8.19 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 7.97-8.01 (m, 1H), 7.26 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 4.04-4.22 (m, 1H), 3.85-3.95 (m, 1H), 3.56-3.72 (m, 2H), 3.47-3.56 (m, 1H), 1.68-1.85 (m, 2H), 1.49-1.65 (m, 2H)。
【０４７３】
実施例１１２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（テトラヒドロ-ピラン-４-イル)-アミド
2014530172.tif 000512
工程１においてイソプロピルアミンをテトラヒドロ-２Ｈ-ピラン-４-イルアミン塩酸塩に置き換えて、実施例１０８に概説の手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 433; mp = 355-358℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.85-12.93 (m, 1H), 9.09 (s, 1H), 8.43 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 8.46 (s, 1H), 8.11 (d, J = 7.6 Hz, 1H), 8.01 (s, 1H), 7.26-7.33 (m, 1H), 4.07-4.23 (m, 4H), 3.90-4.00 (m, 2H), 3.42-3.55 (m, 2H), 1.97-2.08 (m, 2H), 1.51-1.68 (m, 2H)。
【０４７４】
実施例１１３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１,１-ジオキソ-テトラヒドロ-チオフェン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000513
工程１においてイソプロピルアミンを１,１-ジオキソ-テトラヒドロ-チオフェン-３-イルアミン（国際公開第２００８０３３５６２Ａ２号におけるようにして調製）に置き換えて、実施例１０８に概説の手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 467; mp = 383-385℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.11 (s, 1H), 8.50 (d, J = 9.8 Hz, 1H), 8.49 (s, 1H), 8.36 (d, J = 7.2 Hz, 1H), 7.97-8.02 (m, 1H), 7.34-7.41 (m, 1H), 4.77-4.93 (m, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.59-3.70 (m, 1H), 3.40-3.51 (m, 2H), 3.11-3.23 (m, 1H), 2.61-2.75 (m, 1H), 2.20-2.37 (m, 1H)。
【０４７５】
実施例１１４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-２,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000514
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-２,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000515
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（８０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（８７ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１６ｍｌ、０．９１ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１．８ｍｌ）に溶解した。３-アミノ-２,２-ジメチルプロパン-１-オール（２２ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）を加え、混合物を室温で一晩撹拌した。水と酢酸エチルを加え、層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）により精製し、８５ｍｇ（８９％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-２,２-ジメチル-プロピル)-アミドを得た。(M+Na)+ = 549。
【０４７６】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-２,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000516
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-２,２-ジメチル-プロピル)-アミド（８２ｍｇ、０．１５６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．１ｍｌ）に懸濁させ、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．５ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を３．５時間室温で撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（１．６ｍｌ）に溶解した。エチレンジアミン（０．６３ｍｌ、９.３ｍｍｏｌ）を加え、混合物を室温で１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に添加し、層を分離し、水性層を酢酸エチルで更に２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濃縮した。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製して、３９ｍｇ（６３％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-２,２-ジメチル-プロピル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。(M+Na)+ = 419; mp = 291-293℃。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.10 (s, 1H), 8.45 (s, 1H), 8.41-8.49 (m, 1H), 8.19-8.27 (m, 1H), 7.67 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.14-7.23 (m, 1H), 4.63-4.72 (m, 1H), 4.14 (s, 3H), 3.37-3.43 (m, 2H), 3.16-3.24 (m, 2H), 0.90 (s, 6H)。
【０４７７】
実施例１１５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（２,２-ジメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000517
工程１において３-アミノ-２,２-ジメチルプロパン-１-オールを２,２-ジメチルプロピルアミンに置き換えて、実施例１１４に概説の手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 403; mp = 294-295℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.81-12.93 (m, 1H), 9.09 (s, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.41 (dd, J = 8.9, 5.5 Hz, 1H), 8.21-8.29 (m, 1H), 7.67 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.12-7.22 (m, 1H), 4.14 (s, 3H), 3.33-3.38 (m, 2H), 0.95 (s, 9H)。
【０４７８】
実施例１１６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソブチル-アミド
2014530172.tif 000518
工程１において３-アミノ-２,２-ジメチルプロパン-１-オールをイソブチルアミンに置き換えて、実施例１１４に概説の手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 367; mp = 285-287℃。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.79-12.89 (m, 1H), 9.09 (s, 1H), 8.42 (dd, J = 9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.18-8.28 (m, 1H), 7.68 (dd, J = 9.6, 2.1 Hz, 1H), 7.13-7.23 (m, 1H), 4.14 (s, 3H), 3.34-3.37 (m, 2H), 1.91 (s, 1H), 0.98 (d, J = 6.8 Hz, 6H)。
【０４７９】
実施例１１７
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸シクロプロピルメチル-アミド
2014530172.tif 000519
工程１において３-アミノ-２,２-ジメチルプロパン-１-オールをシクロプロピルメチルアミンに置き換えて、実施例１１４に概説の手順に従って調製した。MS: (M+Na)+ = 387; mp = 319-322℃。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.80-12.88 (m, 1H), 9.09-9.12 (m, 1H), 8.48 (dd, J = 8.9, 5.5 Hz, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.17-8.25 (m, 1H), 7.68 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.13-7.23 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.34-3.39 (m, 2H), 1.08-1.22 (m, 1H), 0.52-0.60 (m, 2H), 0.29-0.36 (m, 2H)。
【０４８０】
実施例１１８
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000520
工程１
[(Ｒ)-２-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000521
(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-プロピオン酸（１．０ｇ、５．３ｍｍｏｌ）、１-(３-(ジメチルアミノ）プロピル)-３-エチルカルボジイミド（２．３３ｇ、１２．２ｍｍｏｌ）及びヒドロキシベンゾトリアゾール（１．６４ｇ、１２．２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５０ｍｌ）に溶解した。(Ｓ)-３-フルオロピロリジン塩酸塩（１．６６ｇ、１３．２ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（２．９５ｍｌ、１６．９ｍｍｏｌ）を加え、混合物を室温で１６時間撹拌した。酢酸エチルを加え、溶液を１０％クエン酸溶液で３回洗浄した。有機層を炭酸水素ナトリウム溶液で洗浄し、これをついで酢酸エチルで４回逆抽出した。ついで、合わせた有機層を塩化リチウム溶液、塩化ナトリウム溶液で更に洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させた。溶液の濃縮により１．３ｇ（９４％）の[(Ｒ)-２-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。
【０４８１】
工程２
(Ｒ)-２-アミノ-１-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-プロパン-１-オントリフルオロアセテート
2014530172.tif 000522
[(Ｒ)-２-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（４３ｍｇ、０．１２７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．６ｍｌ）に溶解させ、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．８ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温にて３時間攪拌し、ついで蒸発させ、高真空下で乾燥させて、(Ｒ)-２-アミノ-１-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-プロパン-１-オントリフルオロアセテートを得、これを更に精製せずに使用した。
【０４８２】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000523
(Ｒ)-２-アミノ-１-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-プロパン-１-オントリフルオロアセテート（工程２からの粗物質）をアセトニトリル（４ｍｌ）に溶解し、ついでこれに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（６０ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（６３ｍｇ、０．１９７ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．０９２ｍｌ、０．５２ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間撹拌した後、水と酢酸エチルを加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルでもう一度抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）により精製し、５５ｍｇ（７０％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを得た。1H NMR (300 MHz, CDCl3)δ: 9.29 (s, 1H), 8.88-8.93 (m, 1H), 8.85 (d, J = 8.1 Hz, 1H), 8.32 (s, 1H), 7.43-7.46 (m, 1H), 7.35-7.39 (m, 1H), 5.70-5.74 (m, 2H), 5.21-5.26 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.61-4.00 (m, 5H), 3.54-3.61 (m, 2H), 2.06-2.46 (m, 2H), 1.59 (d, J = 6.6 Hz, 3H), 0.90-0.97 (m, 2H),-0.05 (s, 9H)。
【０４８３】
工程４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000524
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（５４ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．９ｍｌ）に溶解させ、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．４５ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を２．５時間室温で撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（０．９ｍｌ）に懸濁した。エチレンジアミン（０．３６ｍｌ、５．４ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。得られた沈殿物を濾過し、水ですすぎ、高真空下で乾燥させて、２４ｍｇ（５８％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを得た。MS: (M+H)+ = 470; mp = 269-271℃。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.16 (s, 1H), 8.81-8.91 (m, 1H), 8.53-8.62 (m, 1H), 8.47 (d, J = 2.0 Hz, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.25-7.33 (m, 1H), 5.27-5.52 (m, 1H), 4.95-5.11 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.96-4.12 (m, 1H), 3.73-3.92 (m, 1H), 3.61-3.72 (m, 1H), 2.08-2.35 (m, 1H), 1.38-1.48 (m, 3H)。
【０４８４】
実施例１１９
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000525
工程１において(Ｓ)-３-フルオロピロリジン塩酸塩を(Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン塩酸塩に置き換えて、実施例１１８に概説の手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 470; mp = 272-274℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.85-12.95 (m, 1H), 9.15 (s, 1H), 8.80-8.87 (m, 1H), 8.55 (d, J = 8.6 Hz, 1H), 8.46 (d, J = 2.5 Hz, 1H), 7.97 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.24-7.32 (m, 1H), 5.26-5.53 (m, 1H), 4.92-5.09 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.67-3.95 (m, 2H), 3.36-3.62 (m, 2H), 2.09-2.34 (m, 2H), 1.40-1.47 (m, 3H)。
【０４８５】
実施例１２０
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000526
工程１において、(Ｓ)-３-フルオロピロリジン塩酸塩を３-フルオロ-アゼチジン塩酸塩に置き換えて、実施例１１８に概説の手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 456; mp = 257-260℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.14 (s, 1H), 8.70-8.81 (m, 1H), 8.48 (br. s., 1H), 8.42-8.53 (m, 1H), 7.97 (s, 1H), 7.22-7.31 (m, 1H), 5.30-5.59 (m, 1H), 4.20-4.85 (m, 4H), 4.17 (s, 3H), 3.90-4.10 (m, 1H), 1.36-1.48 (m, 3H)。
【０４８６】
実施例１２１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000527
工程１
[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000528
工程１
(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-プロピオン酸（１．０ｇ、５．３ｍｍｏｌ）、１-(３-(ジメチルアミノ）プロピル)-３-エチルカルボジイミド（２．３３ｇ、１２．２ｍｍｏｌ）及びヒドロキシベンゾトリアゾール（１．６４ｇ、１２．２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５０ｍｌ）に溶解した。(Ｒ)-３-フルオロピロリジン塩酸塩（１．６６ｇ、１３．２ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（２．９５ｍｌ、１６．９ｍｍｏｌ）を加え、混合物を室温で１６時間撹拌した。酢酸エチルを加え、溶液を１０％クエン酸溶液で３回洗浄した。有機層を炭酸水素ナトリウム溶液で洗浄し、これをついで酢酸エチルで４回逆抽出した。次に、合わせた有機層を塩化リチウム溶液、塩化ナトリウム溶液で更に洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させた。溶液の濃縮により１．３（９４％）の[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルブチルエステルを得た。
【０４８７】
工程２
[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000529
[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（５０ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）をジエチルエーテル（０．８ｍＬ）に溶解させ、氷／水浴中で撹拌した。水素化アルミニウムリチウム（ジエチルエーテル中１．０Ｍ、０．３８ｍｌ、０．３８ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応物を０℃で攪拌し、ＴＬＣによってモニターした。反応が完了したことが判断されると、水（１５μｌ）と、ついで１０％の水酸化ナトリウム溶液（２３μｌ）と、ついで水（４５μｌ）を加えた。反応混合物を室温まで温め、ついで濾過した。濾液を蒸発させて、４７ｍｇ（９９％）の[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。
【０４８８】
工程３
(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチルエチルアミンビストリフルオロアセテート
2014530172.tif 000530
[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（４８ｍｇ、０．１８５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．７４ｍＬ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で２時間撹拌し、ついで蒸発させて、(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチルアミンビストリフルオロアセテートを得、これを更に精製することなく使用した。
【０４８９】
工程４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000531
(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチルアミンビストリフルオロアセテート（工程３からの粗物質）をアセトニトリル（４ｍｌ）に溶解させ、これに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（６５ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（６８ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１２ｍｌ、０．７１ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間撹拌した後、水と酢酸エチルを加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルでもう一度抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、６５ｍｇ（７８％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミドを得た。(M+H)+ = 586。
【０４９０】
工程５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000532
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド（６５ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．７ｍＬ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．４ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で３時間撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（１．１ｍｌ）に懸濁した。エチレンジアミン（０．４５ｍｌ、６．６５ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製して、３３ｍｇ（６５％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｒ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミドを得た。MS (M+H)+ = 456; mp = 233-234℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.81-12.93 (m, 1H), 9.10 (s, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.38-8.46 (m, 1H), 8.07 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.99-8.03 (m, 1H), 7.28-7.36 (m, 1H), 4.97-5.24 (m, 1H), 4.20-4.33 (m, 1H), 4.17 (s, 3H), 2.54-2.90 (m, 1H), 2.54-2.90 (m, 4H), 2.32-2.44 (m, 1H), 1.66-2.13 (m, 2H), 1.32 (d, J = 6.4 Hz, 3H)。
【０４９１】
実施例１２２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-((Ｓ)-３-フルオロ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000533
工程１において(Ｓ)-３-フルオロピロリジン塩酸塩を(Ｒ)-３-フルオロピロリジン塩酸塩に置き換えて、実施例１２１に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 456; mp = 251-253℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.81-12.94 (m, 1H), 9.09 (s, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.43 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.04-8.11 (m, 1H), 8.01 (d, J = 1.1 Hz, 1H), 7.32 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.96-5.23 (m, 1H), 4.20-4.34 (m, 1H), 4.17 (s, 3H), 2.58-2.93 (m, 5H), 2.37-2.47 (m, 1H), 1.65-2.12 (m, 2H), 1.33 (d, J = 6.4 Hz, 3H)。
【０４９２】
実施例１２３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000534
工程１において(Ｒ)-３-フルオロピロリジン塩酸塩を３-フルオロ-アゼチジン塩酸塩に置き換えて、実施例１２１に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 442; mp = 182-185℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.76-12.96 (m, 1H), 9.11 (s, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.38-8.49 (m, 1H), 8.05 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 8.02 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.29-7.35 (m, 1H), 4.88-5.18 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 4.08-4.22 (m, 1H), 3.48-3.73 (m, 2H), 3.04-3.29 (m, 2H), 2.62-2.85 (m, 2H), 1.29 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０４９３】
実施例１２４
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000535
工程１
６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000536
４-クロロ-２,６-ジフルオロ-ベンズアルデヒド（１５ｍＬ、８５ｍｍｏｌ）を１,２-ジメトキシエタン（１７０ｍｌ）に溶解した。ついでＯ-メチル-ヒドロキシルアミン塩酸塩（７．１ｇ、８５ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（１２．９ｇ、９３．５ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を２４時間３５℃で撹拌した。反応物を濾過し、ジクロロメタンですすぎ、蒸発させ、ＤＭＦ（１７０ｍｌ）に再溶解した。ヒドラジン（２．９ｍｌ、９３．５ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を１時間１００℃で撹拌した。冷却後、水と酢酸エチルを加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルでもう２回抽出した。一緒にした有機層を水及び塩化ナトリウム溶液で洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させた。溶媒を蒸発させて固形物を残し、これをシリカゲルクロマトグラフィー（ジエチルエーテル／ヘキサン）により精製して、７ｇ（４９％）の６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾールを得た。(M+H)+ = 171。
【０４９４】
工程２
６-クロロ-４-フルオロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000537
６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール（７．６ｇ、４４．６ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（１１０ｍＬ）に溶解させた。ヨウ素（２２．６ｇ、８９.１ｍｍｏｌ）と続いて水酸化カリウム（９.５ｇ、１６９ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１．５時間撹拌した。水、１Ｍのチオ硫酸ナトリウム溶液とジエチルエーテルを加えた。層を分離し、水性層をエーテルでもう一度抽出した。有機層を水及び塩化ナトリウム溶液で洗浄した後、硫酸ナトリウムで乾燥させた。溶媒を蒸発させて、１１．１６ｇ（８５％）の６-クロロ-４-フルオロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾールを淡褐色の固形物として得た。(M-H)-= 295。
【０４９５】
工程３
６-クロロ-４-フルオロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール
2014530172.tif 000538
６-クロロ-４-フルオロ-３-ヨード-１Ｈ-インダゾール（１０．１ｇ、３４．１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１７０ｍｌ）に溶解させた。反応フラスコを水浴中で撹拌し、水素化ナトリウム（６０％分散液、１．６４ｇ、４０．９ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を１５分間撹拌し、ついで−１５℃に氷／塩浴中で冷却した。塩化イソプロピルマグネシウム（ＴＨＦ中２．０Ｍ、２０．６ｍｌ、４１．２ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。４０分後、塩化トリブチルスズ（１１．６ｍｌ、４２．６ｍｍｏｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温に温めた。更に２時間撹拌した後、塩化アンモニウム溶液と酢酸エチルを加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルでもう一度抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。溶媒を蒸発させて油として６-クロロ-４-フルオロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾールを得、これを次の工程で直接使用した。
【０４９６】
工程４
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000539
２-ブロモ-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボアルデヒド（７．６ｇ、１８．６ｍｍｏｌ）及び６-クロロ-４-フルオロ-３-トリブチルスタナニル-１Ｈ-インダゾール（工程３からの粗物質）をＤＭＦ（１８０ｍｌ）に 溶解させ、アルゴンガスを流した。テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（１．０７ｇ、０．９３ｍｍｏｌ）、ついでヨウ化銅（７０７ｍｇ、３．７１ｍｍｏｌ）を加え、フラスコをストッパーで止め、２０時間９０℃の油浴中で撹拌した。反応物を冷却し、水、酢酸エチル及び炭酸水素ナトリウム溶液を添加した。層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を水及び塩化ナトリウム溶液で洗浄し、ついで硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物を、シリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製した後、ジエチルエーテル／ヘキサンで粉砕し、３．９ｇ（４７％）の２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドを得た。(M+H)+ = 446。
【０４９７】
工程５
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
2014530172.tif 000540
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（０．５ｇ、１．１２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５．６ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。水素化ナトリウム（６０％分散液、６７ｍｇ、１．６８ｍｍｏｌ）を注意深く加えた。混合物を１０分間撹拌し、ついでヨードメタン（８４μｌ、１．３５ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を室温に温め、１８時間撹拌した。水及び酢酸エチルを反応液に添加した。層を分離させ、水性層を酢酸エチルでもう２回抽出した。一緒にした有機層を水と塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後に残った残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ジクロロメタン）により精製し、２５７ｍｇ（５０％）の２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドを得た。(M+H)+ = 460。
【０４９８】
工程６
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸
2014530172.tif 000541
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（２５５ｍｇ、０．５５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（８．３ｍｌ）及び水（２．８ｍＬ）に溶解した。スルファミン酸（５１７ｍｇ、５．３ｍｍｏｌ）を添加した。反応フラスコを氷／水浴中で冷却し、水（８ｍｌ）中の亜塩素酸ナトリウム（１０４ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）及び塩基性リン酸カリウム（１．４５ｇ、１０．６ｍｍｏｌ）に冷却し、ゆっくりと加えた。１時間後、反応混合物を酢酸エチルと水に注いだ。層を分離し、水性層を酢酸エチルでもう一度抽出した。一緒にした有機層を水と塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。溶媒を蒸発させて、２７０ｍｇの２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸を淡黄色の固形物として得た。(M+H)+ = 476。
【０４９９】
工程７
１-((Ｒ)-２-アミノ-プロピオニル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000542
[(Ｒ)-２-(３-シアノアゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（４７ｍｇ、０．１８５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解させ、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．５ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で２時間撹拌した後、蒸発させ、高真空下で乾燥させて、１-((Ｒ)-２-アミノ-プロピオニル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテートを得、これを更に精製することなく使用した。
【０５００】
工程８
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000543
１-((Ｒ)-２-アミノ-プロピオニル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテート（工程７からの粗物質）をアセトニトリル（２ｍｌ）に溶解させ、これについで２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（８０ｍｇ、０．１６８ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（８１ｍｇ、０．２５２ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１５ｍｌ、０．８４ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間撹拌した後、水と酢酸エチルを加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルでもう一度抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、８４ｍｇ（８２％）の２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを得た。(M+Na)+ = 633。
【０５０１】
工程９
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000544
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミド（８４ｍｇ、０．１３７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２ｍｌ）に懸濁し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．９ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で３時間撹拌した後、蒸発させた。残留物をジクロロメタン（１．４ｍｌ）に溶解し、エチレンジアミン（０．５５ｍｌ、８．２５ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を８時間撹拌した。水を加えると濁った混合物が生じ、これを酢酸エチルで８回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。乾燥剤を濾別し、１０％メタノール／ジクロロメタンですすぎ、残留物まで蒸発させた。これを、水性層に現れた固形物と合わせた。合わせた材料をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製して、３２ｍｇ（４８％）の２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-２-オキソ-エチル]-アミドを得た。(M+H)+ = 481; mp = 267-268℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.00 (s, 1H), 8.54 (d, J = 7.2 Hz, 1H), 8.49 (d, J = 10.6 Hz, 1H), 7.86-7.90 (m, 1H), 7.18 (d, J = 10.2 Hz, 1H), 4.42-4.69 (m, 3H), 4.18 (s, 3H), 4.07-4.17 (m, 1H), 3.95-4.05 (m, 1H), 3.76-3.87 (m, 1H), 1.32-1.41 (m, 3H)。
【０５０２】
実施例１２５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[２-(３-シアノ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000545
工程１
[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-イル]-(２-メチル-アジリジン-１-イル)-メタノン
2014530172.tif 000546
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-((２-(トリメチルシリル)エトキシ)メチル)-５Ｈ-ピロロ[３,２-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、０．２１８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２．２ｍｌ）に懸濁させた。４-ジメチルアミノピリジン（５．３ｍｇ、０．０４４ｍｍｏｌ）、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（７６μｌ、０．４４ｍｍｏｌ）、ついで１-(３-(ジメチルアミノ）プロピル)-３-エチルカルボジイミド（８４ｍｇ、０．４４ｍｍｏｌ）を添加した。溶液を５分間撹拌し、ついで氷浴で冷却した。２-メチルアジリジン（２３μｌ、０．３３ｍｍｏｌ）を加え、反応物を室温に温めた。ＴＬＣによって完了したと判断されるまで攪拌を続け、ついで水、希ＨＣｌ及び酢酸エチルを添加した。水性層を酢酸エチルでもう一度抽出し、合わせた有機層を重炭酸ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥した。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）により精製し、７０ｍｇ（６４％）の[２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-イル]-(２-メチル-アジリジン-１-イル)-メタノンを得た。1H NMR (300 MHz, CDCl3)δppm 9.23 (s, 1 H) 8.76 (d, J=8.7 Hz, 1 H) 8.33 (s, 1 H) 7.44 (s, 1 H) 7.24 (d, J=8.7Hz, 1H) 5.73 (s, 2 H) 4.14 (s, 3 H) 3.56-3.65 (m, 6 H) 2.80-2.91 (m, 1 H) 2.59 (d, J=6.0 Hz, 1 H) 2.33 (d, J=3.8 Hz, 1 H) 1.41 (d, J=5.3 Hz, 3 H) 0.89-0.99 (m, 2 H)-0.05 (s, 9 H)。
【０５０３】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[２-(３-シアノ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000547
[２-( ６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-イル]-(２-メチル-アジリジン-１-イル)-メタノン（７０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）を１：１のＴＨＦ：アセトニトリル（１．５ｍｌ）に溶解した。３-シアノピロリジン塩酸塩（２８ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（３７μｌ、０．２１ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を２時間１２０℃でマイクロ波反応器中で加熱した。更に０．５当量の３-シアノピロリジン塩酸塩及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミンを添加し、加熱を更に２回繰り返した。水と酢酸エチルをついで冷却した溶液に加えた。水性層を酢酸エチルでもう２回抽出し、合わせた有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。溶媒を蒸発させた後、粗残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ジクロロメタン）により精製し、２１ｍｇ（２５％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[２-(３-シアノ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミドを得た。(M+H)+ = 593。
【０５０４】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[２-(３-シアノ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000548
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[２-(３-シアノ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド（３７ｍｇ、０．０６２ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（０．８ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．４ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で２時間撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に溶解した。エチレンジアミン（０．２５ｍｌ、３．７ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製して、１５ｍｇ（５２％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,１ ,３-b]ピラジン-７-カルボン酸[２-(３-シアノ-ピロリジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミドを得た。MS: (M+H)+ = 463; mp = 206-209℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.83-12.94 (m, 1H), 9.10 (s, 1H), 8.38-8.51 (m, 2H), 8.04-8.13 (m, 1H), 7.99-8.04 (m, 1H), 7.30-7.39 (m, 1H), 4.20-4.36 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.07-3.22 (m, 1H), 2.53-2.88 (m, 5H), 1.99-2.15 (m, 1H), 1.74-1.92 (m, 1H), 1.33 (d, J = 6.4 Hz, 3H)。
【０５０５】
実施例１２６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000549
工程１
(Ｒ)-２-メチル-１-(４-ニトロ-ベンゼンスルホニル）アジリジン
2014530172.tif 000550
４-ニトロベンゼン-１-スルホニルクロリド（６．９ｇ、３１ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（８ｍｌ）に溶解し、氷浴中で攪拌した。ピリジン（５ｍｌ）中の(Ｒ)-２-アミノプロパン-１-オール（１ｇ、１３．３ｍｍｏｌ）の溶液をゆっくりと添加し、反応物を２時間撹拌した。酢酸エチル（２５ｍｌ）及び水（１０ｍｌ）を添加し、反応物を１０分間撹拌した。層を分離し、有機層を１Ｍのクエン酸溶液で２回、水で１回洗浄した。有機層を１０℃まで冷却し、７ｍｌの水を加え、続けてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（３．７ｍｌ、２１．３ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。１時間撹拌した後、層を分離し、水性層を酢酸エチルで抽出した。一緒にした有機層を１Ｍクエン酸溶液で２回、水で２回洗浄した。イソプロパノール（７０ｍｌ）溶液を添加し、溶媒をゆっくりと蒸発させ、イソプロパノールをほとんど残した。(Ｒ)-２-メチル-１-(４-ニトロ-ベンゼンスルホニル）アジリジン２．２ｇ（６９％）を、イソプロパノールからの結晶化後に得た。1H NMR (300 MHz, CDCl3)δ: 8.40 (d, J = 9.1 Hz, 2H), 8.16 (d, J = 9.1 Hz, 2H), 2.92-3.04 (m, 1H), 2.74 (d, J = 7.2 Hz, 1H), 2.13 (d, J = 4.5 Hz, 1H), 1.30 (d, J = 5.7 Hz, 3H)。
【０５０６】
工程２
Ｎ-[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-４-ニトロ-ベンゼンスルホンアミド
2014530172.tif 000551
(Ｒ)-２-メチル-１-(４-ニトロ-ベンゼンスルホニル）アジリジン（０．２ｇ、０．８３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１ｍｌ）に溶解した。３-シアノアゼチジニン塩酸塩（１１７ｍｇ、０．９９ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２ｍｌ、１．１６ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を６４時間撹拌した。水と酢酸エチルをついで添加した。水性層を酢酸エチルでもう２回抽出し、合わせた有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）により精製して、１３３ｍｇ（４９％）のＮ-[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-４-ニトロ-ベンゼンスルホンアミドを得た。（(M+H)+ = 325。
【０５０７】
工程３
Ｎ-[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-４-ニトロ-ベンゼンスルホンアミド
2014530172.tif 000552
Ｎ-[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル )-１-メチル-エチル]-４-ニトロ-ベンゼンスルホンアミド（１３３ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２ｍｌ）に溶解した。ジ-ｔｅｒｔ-ブチルジカーボネート（９８ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）及び４-ジメチルアミノピリジン（５５ｍｇ、０．４５ｍｍｏｌ）を加え、反応物を６時間撹拌した。チオフェノール（６３μｌ、０．６１５ｍｍｏｌ）及び炭酸カリウム（１７０ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）をついで添加し、反応物を０℃で１６時間放置した。水、水酸化ナトリウム水溶液及び酢酸エチルを添加した。水性層を酢酸エチルでもう一度抽出し、合わせた有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）により精製して、７５ｍｇ（７６％）の[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。（(M+H)+ = 240。
【０５０８】
工程４
１-((Ｒ)-２-アミノ-プロピル)-アゼチジン-３-カルボニトリルビストリフルオロアセテート
2014530172.tif 000553
[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（３５ｍｇ、０．１４６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解させ、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．４５ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で２時間撹拌した後、蒸発させ、高真空下で乾燥させて、１-((Ｒ)-２-アミノ-プロピル)-アゼチジン-３-カルボニトリルビストリフルオロアセテートを得、これを更に精製することなく使用した。
【０５０９】
工程５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000554
１-((Ｒ)-２-アミノ-プロピル)-アゼチジン-３-カルボニトリル二トリフルオロアセテート（工程４からの粗物質）をアセトニトリル（１．５ｍｌ）に溶解させ、ついでこれに、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（６０ｍｇ、０．１３２ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（７０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１３ｍｌ、０．７３ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間撹拌した後、水と酢酸エチルを加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルでもう一度抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、５８ｍｇ（６４％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミドを得た。(M+H)+ = 579。
【０５１０】
工程６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド
2014530172.tif 000555
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミド（５８ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．４ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．９ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で５時間撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解した。エチレンジアミン（０．４０ｍｌ、６．０ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製して、２９ｍｇ（６４％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メチル-エチル]-アミドを得た。MS: (M+H)+ = 449; mp = 235-238℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.10 (s, 1H), 8.44 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.01 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 8.02 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.34 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.18 (s, 3H), 4.04-4.16 (m, 1H), 3.36-3.53 (m, 4H), 3.28 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 2.60-2.68 (m, 2H), 1.28 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０５１１】
実施例１２７
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000556
工程１
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000557
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（５９ｍｇ、０．１２４ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（６０ｍｇ、０．１８６ｍｍｏｌ）、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１１ｍｌ、０．６２ｍｍｏｌ）及びイソプロピルアミン（１１μｌ、０．１２４ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１．３ｍＬ）に一緒に加えた。反応物を室温で１８時間撹拌し、ついで水と酢酸エチルを加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルでもう２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）により精製し、４６ｍｇ（７２％）の２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを得た。(M+H)+ = 517。
【０５１２】
工程２
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000558
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（４６ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．９ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で２時間撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解した。エチレンジアミン（０．３６ｍｌ、５．３ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。得られた沈殿物を濾別し、水、ジエチルエーテル及び酢酸エチルですすぎ、取っておいた。有機濾液を分離し、塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物を上記の回収した沈殿物と合わせた。固形物を高真空下で乾燥させ、３４ｍｇ（９８％）の２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを得た。MS: (M+H)+ = 387; mp = 347-349℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.01 (s, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.22-8.33 (m, 1H), 7.88 (s, 1H), 7.20-7.32 (m, 1H), 4.13-4.30 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 1.24 (d, J = 6.4 Hz, 6H)。
【０５１３】
実施例１２８
２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド塩酸塩
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工程１
２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド
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２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（１００ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（０．５ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。水素化ナトリウム（６０％分散液、２２ｍｇ、０．５６ｍｍｏｌ）を注意深く加えた。混合物を１０分間撹拌し、ついでジメチルアミノエチルクロリド塩酸塩（３６ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）及びヨウ化カリウム（４ｍｇ、０．０２２ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を室温まで温め、ついで一晩５０℃で攪拌した。室温に冷却後、水及び酢酸エチルを反応物に添加した。層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を水と塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、４６ｍｇ（４０％）の２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒドを得た。(M+H)+ = 517。
【０５１４】
工程２
２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸
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２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（４６ｍｇ、０．０９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１．３ｍＬ）及び水（０．４ｍｌ）に溶解させ、スルファミン酸（８３ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）を添加した。水（１．４ｍｌ）中の亜塩素酸ナトリウム（１７ｍｇ、０．１８５ｍｍｏｌ）及び塩基性リン酸カリウム（２３２ｍｇ、１．７ｍｍｏｌ）の溶液をゆっくりと加えた。１時間後、反応混合物を酢酸エチルと水に注いだ。ｐＨを６に調整し、層を分離し、水性層を酢酸エチルで５回抽出した。一緒にした有機層を硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮して、５３ｍｇの２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸を得た。
【０５１５】
工程３
２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000562
２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（５０ｍｇ、０．０９４ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（４５ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．０８ｍｌ、０．４７ｍｍｏｌ）及びイソプロピルアミン（１０μｌ、０．１１ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１ｍｌ）中に一緒に加えた。反応物を室温で１８時間撹拌した後、水と酢酸エチルを加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルでもう２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、３５ｍｇ（６５％）の２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを得た。
【０５１６】
工程４
２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド塩酸塩
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２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（３５ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．６ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．８ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で２時間撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解させた。エチレンジアミン（０．２５ｍｌ、３．７ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルで３回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、蒸発させた。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製した。このようにして分離した生成物をメタノール／ジクロロメタンに溶解させ、１,４-ジオキサン中の４当量の４ＭのＨＣｌで処理した。溶媒を蒸発させて固形物を得、これを高真空下で乾燥させて、１８ｍｇ（６２％）の２-[６-クロロ-１-(２-ジメチルアミノ-エチル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド塩酸塩を得た。MS: (M+H)+ = 444; mp = 281-283℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 10.17-10.33 (m, 1H), 9.08 (s, 1H), 8.44 (d, J = 3.0 Hz, 1H), 8.26 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 8.03-8.08 (m, 1H), 7.34 (d, J = 10.6 Hz, 1H), 4.94-5.05 (m, 2H), 4.14-4.30 (m, 1H), 3.66-3.77 (m, 2H), 2.89 (d, J = 4.5 Hz, 6H), 1.24 (d, J = 6.8 Hz, 6H)。
【０５１７】
実施例１２９
２-[６-クロロ-４-フルオロ-１-(２-モルホリン-４-イル-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド塩酸塩
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工程１
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸
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２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルバルデヒド（１３９ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（４．７ｍｌ）及び水（１．６ｍｌ）に溶解し、スルファミン酸（２９１ｍｇ、３．０ｍｍｏｌ）を添加した。水（１．４ｍｌ）中の亜塩素酸ナトリウム（１７ｍｇ、０．１８５ｍｍｏｌ）及びリン酸二水素カリウム（２３２ｍｇ、１．７ｍｍｏｌ）の溶液をゆっくりと加えた。１時間後、反応混合物を酢酸エチルと水に注いだ。層を分離し、水性層を酢酸エチルでもう一度抽出した。一緒にした有機層を硫酸ナトリウムで乾燥し、濃縮して、１３６ｍｇの２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸を得た。
【０５１８】
工程２
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
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２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１４０ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（１４６ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）、Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２７ｍｌ、１．５２ｍｍｏｌ）及びイソプロピルアミン（３１μｌ、０．３６ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１ｍｌ）に一緒に加えた。反応物を室温で１８時間撹拌し、水と酢酸エチルを加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、７７ｍｇ（５１％）の２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを得た。
【０５１９】
工程３
２-[６-クロロ-４-フルオロ-１-(２-モルホリン-４-イル-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
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２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（７７、０．１５ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（２．５ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。水素化ナトリウム（６０％分散液、８ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）を注意深く加えた。混合物を１５分間撹拌した後、追加の水素化ナトリウム（６０％分散液、１０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）及び４-(２-ブロモエチル）モルホリン塩酸塩（４２ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を室温に温め、一晩撹拌した。水、重炭酸ナトリウム溶液及び酢酸エチルを反応物に添加した。層を分離し、水性層を酢酸エチルで３回抽出した。一緒にした有機層を水と塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、６６ｍｇ（７０％）の２-[６-クロロ-４-フルオロ-１-(２-モルホリン-４-イル-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミドを得た。
【０５２０】
工程４
２-[６-クロロ-４-フルオロ-１-(２-モルホリン-４-イル-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド塩酸塩
2014530172.tif 000568
２-[６-クロロ-４-フルオロ-１-(２-モルホリン-４-イル-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド（６６ｍｇ、０．１０７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．４ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（１．１ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で２時間撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解した。エチレンジアミン（０．４３ｍｌ、６．４ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルで３回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウム上で乾燥させ、蒸発させた。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製した。このようにして分離した生成物をメタノール／ジクロロメタンに溶かし、１,４-ジオキサン中の２当量の４Ｍ ＨＣｌで処理した。溶媒を蒸発させて、固形物を得、これを高真空下で乾燥させて、４０ｍｇ（７２％）の２-[６-クロロ-４-フルオロ-１-(２-モルホリン-４-イル-エチル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド塩酸塩を得た。MS: (M+H)+ = 486; mp = 190-195℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.86-12.98 (m, 1H), 10.92-11.17 (m, 1H), 9.06 (s, 1H), 8.45 (d, J = 3.0 Hz, 1H), 8.26 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 8.05 (s, 1H), 7.35 (d, J = 10.6 Hz, 1H), 5.05 (br. s., 2H), 4.14-4.30 (m, 1H), 3.93-4.09 (m, 2H), 3.68-3.85 (m, 4H), 3.54-3.64 (m, 2H), 3.11-3.30 (m, 2H), 1.24 (d, J = 6.4 Hz, 6H)。
【０５２１】
実施例１３０
２-[６-クロロ-１-(３-ジメチルアミノ-プロピル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド
2014530172.tif 000569
工程１においてジメチルアミノエチルクロリド塩酸塩をジメチルアミノプロピルクロリド塩酸塩に置き換えて、実施例１２８に概略が記載された手順に従って調製した。最終生成物の塩は工程４において形成されなかった。MS: (M+H)+ = 458; ; mp = 249-255℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.04 (s, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.27 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 7.93 (s, 1H), 7.28 (d, J = 10.6 Hz, 1H), 4.59 (s, 2H), 4.18-4.30 (m, 1H), 2.56-2.66 (m, 2H), 2.39 (br. s., 6H), 2.12-2.16 (m, 2H), 1.24 (d, J = 6.8 Hz, 6H)。
【０５２２】
実施例１３１
２-[６-クロロ-１-(３-ジメチルアミノ-プロピル)-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド塩酸塩
2014530172.tif 000570
工程１においてジメチルアミノエチルクロリド塩酸塩をジメチルアミノプロピルクロリド塩酸塩に置き換えて、実施例１２８に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 458; mp = 304-305℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.84-12.93 (m, 1H), 10.12-10.30 (m, 1H), 9.05 (s, 1H), 8.44 (d, J = 3.0 Hz, 1H), 8.22-8.31 (m, 1H), 7.96-8.02 (m, 1H), 7.30 (d, J = 9.8 Hz, 1H), 4.59-4.71 (m, 2H), 4.13-4.31 (m, 1H), 3.09-3.23 (m, 2H), 2.75 (d, J = 4.9 Hz, 6H), 2.24-2.41 (m, 2H), 1.24 (d, J = 6.8 Hz, 6H)。
【０５２３】
実施例１３２
２-[６-クロロ-４-フルオロ-１-(３-モルホリン-４-イル-プロピル)-１Ｈ-インダゾール-３-イル]-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸イソプロピルアミド塩酸塩
2014530172.tif 000571
工程１においてジメチルアミノエチルクロリド塩酸塩を４-(３-クロロプロピル）モルホリンに置き換えて、実施例１２８に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 500; mp = 282-285℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.86-12.92 (m, 1H), 10.72-10.88 (m, 1H), 9.06 (s, 1H), 8.43 (d, J = 3.0 Hz, 1H), 8.27 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 7.96-8.01 (m, 1H), 7.30 (d, J = 10.6 Hz, 1H), 4.61-4.72 (m, 2H), 4.13-4.30 (m, 1H), 3.88-3.99 (m, 2H), 3.68-3.83 (m, 2H), 3.41-3.46 (m, 2H), 3.15-3.27 (m, 2H), 2.96-3.13 (m, 2H), 2.31-2.45 (m, 2H), 1.24 (d, J = 6.8 Hz, 6H)。
【０５２４】
実施例１３３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-アミド
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工程１
((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000573
工程１
Ｒ-(-)-２-アミノプロパン-１-オール（２．０ｇ、２６．６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１３４ｍｌ）に溶解させ、ジ-ｔｅｒｔ-ブチルジカーボネート（１１．６ｇ、５３．３ｍｍｏｌ）を少量ずつ加えた。反応物を室温で１６時間撹拌した。水を加え、水性層をジクロロメタンで１回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、４．０ｇ（８５％）の((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。４．０ｇ（８５％）。
【０５２５】
工程２
メタンスルホン酸(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-プロピルエステル
2014530172.tif 000574
((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（０．５ｇ、２．８５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１４ｍｌ）に溶解し、氷浴中で攪拌した。Ｎ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．７５ｍｌ、４．２８ｍｍｏｌ）、ついでメタンスルホニルクロリド（０．２７ｍｌ、３．４ｍｍｏｌ）をゆっくりと加え、反応を１６時間かけて室温に温めた。塩化アンモニウム溶液を反応物に加え、それを酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発により、ロウ状白色固形物として０．７３ｇのメタンスルホン酸(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-プロピルエステルを得た。1H NMR (CDCl3)δ: 4.51-4.68 (m, 1H), 4.19-4.28 (m, 1H), 4.11-4.18 (m, 1H), 3.90-4.04 (m, 1H), 3.03 (s, 3H), 1.24 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０５２６】
工程３
((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000575
１Ｈ-ピラゾール（７０ｍｇ、１．０３ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（５ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。水素化ナトリウム（鉱油中６０％分散液、４１ｍｇ、１．０３ｍｍｏｌ）を添加し、反応物を１５分間撹拌した。メタンスルホン酸(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-プロピルエステル（２００ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を１６時間５０℃で撹拌した。反応物を室温に冷却し、水と酢酸エチルを加えた。水性層を酢酸エチルで更に２回抽出し、合わせた有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、１２９ｍｇ（７２％）の((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。(M+H)+ = 226。
【０５２７】
工程４
(Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチルアミントリフルオロアセテート
2014530172.tif 000576
((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（４９ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２．４ｍＬ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（１．２ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で２時間撹拌し、ついで蒸発させ、高真空下で乾燥させて(Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチルアミントリフルオロアセテートを得、これを更に精製せずに使用した。
【０５２８】
工程５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000577
(Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチルアミントリフルオロアセテート（工程４からの粗物質）をアセトニトリル（１．８ｍｌ）に溶解させ、ついでこれに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（８０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（８７ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１６ｍｌ、０．９１ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間撹拌した後、水と酢酸エチルを加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルで３回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、８９ｍｇ（８１％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-アミドを得た。
【０５２９】
工程６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000578
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-アミド（８６ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２．２ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（１ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で２時間撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解した。エチレンジアミン（０．６３ｍｌ、９．４ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。得られた沈殿物を濾過し、水、ジエチルエーテルですすぎ、高真空下で乾燥させて、３７ｍｇ（５７％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-アミドを得た。MS: (M+Na)+ = 441; mp = 252-253℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.08 (s, 1H), 8.46 (s, 1H), 8.21-8.33 (m, 1H), 8.12 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 7.63-7.75 (m, 2H), 7.31-7.40 (m, 1H), 6.97-7.10 (m, 1H), 6.12-6.23 (m, 1H), 4.46-4.63 (m, 1H), 4.32-4.44 (m, 2H), 4.14 (s, 3H), 1.23 (d, J = 6.4 Hz, 3H)。
【０５３０】
実施例１３４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-イミダゾール-１-イル-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000579
工程３において１Ｈ-ピラゾールを１Ｈ-イミダゾールに置き換え、また工程５において２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸を２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-((２-(トリメチルシリル)エトキシ)メチル)-５Ｈ-ピロロ[３,２-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸に置き換えて、実施例１３３に概略が記載された手順に従って調製した。について工程５における酸。MS: (M+H)+ = 435; mp = 276-279℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.76-13.03 (m, 1H), 9.08 (s, 1H), 8.47 (s, 1H), 8.01-8.14 (m, 2H), 7.98 (br. s., 1H), 7.62 (br. s., 1H), 7.18-7.27 (m, 1H), 7.15 (br. s., 1H), 6.82 (s, 1H), 4.36-4.50 (m, 1H), 4.16 (br. s., 3H), 4.09-4.36 (m, 2H), 1.26 (d, J = 6.4 Hz, 3H)。
【０５３１】
実施例１３５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000580
工程１
（(Ｓ)-２-ヒドロキシ-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000581
(Ｓ)-１-アミノプロパン-２-オール（１．０ｇ、１３．３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（６７ｍｌ）に溶解し、ジ-ｔｅｒｔ-ブチルジカーボネート（５．８ｇ、２６．６ｍｍｏｌ）を少量ずつ加えた。反応物を室温で１６時間撹拌した。塩化アンモニウム水溶液及び水を加え、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、２．３５ｇ（９９％）の（(Ｓ)-２-ヒドロキシ-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。
【０５３２】
工程２
（(Ｓ)-２-メトキシ-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000582
（(Ｓ)-２-ヒドロキシ-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（０．２５ｇ、１．４３ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（１４ｍｌ）に溶解し、ヨードメタン（１．７８ｍｌ、２８．５ｍｍｏｌ）と、ついで酸化銀（０．５３ｇ、２．２８ｍｍｏｌ、Org. Syn. Coll. Vol. VII, p.386におけるようにして調製）を添加した。反応フラスコを光から保護するためにカバーし、反応物を２４時間還流下で加熱した。更なるヨードメタン（１．８ｍｌ）及び酸化銀（０．２６ｇ）を加え、反応が標準的な逆相ＬＣ／ＭＳにより完了したと判断されるまで加熱を続けた。反応混合物を珪藻土を通して濾過し、酢酸エチルですすいだ。蒸発させた後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）によって精製し、８５ｍｇ（３２％）の（(Ｓ)-２-メトキシ-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。(M+Na)+ = 212。
【０５３３】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000583
工程４において((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを（(Ｓ)-２-メトキシ-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルに置き換えて、実施例１３３に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 383; mp = 269-271℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.81-12.92 (m, 1H), 9.12 (s, 1H), 8.55 (dd, J = 9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.45 (s, 1H), 8.24-8.33 (m, 1H), 7.67 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.13 (ddd, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.65-3.75 (m, 1H), 3.40-3.60 (m, 2H), 3.26 (s, 3H), 1.17 (d, J = 6.0 Hz, 3H)。
【０５３４】
実施例１３６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-シアノ-２-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000584
工程１
((Ｒ)-２-カルバモイル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000585
(Ｒ)-３-(ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ)-２-メチルプロパン酸（４６５ｍｇ、２．３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１１ｍｌ）に溶解した。４-ジメチルアミノピリジン（２８０ｍｇ、２．３ｍｍｏｌ）及び１-(３-ジメチルアミノプロピル)-３-エチルカルボジイミド（８７７ｍｇ、４．５８ｍｍｏｌ）、続いてＮ-ヒドロキシスクシンイミド（２９０ｍｇ、２．５２ｍｍｏｌ）を加えた。室温で４時間撹拌後、濃水酸化アンモニウム（１．６ｍｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を更に２０分間攪拌し、ついでＨＣｌ水溶液と酢酸エチルを加え、水性層を酢酸エチルで６回抽出した。一緒にした有機層を重炭酸ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥した。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィーにより精製し、３３５ｍｇ（７２％）の((Ｒ)-２-カルバモイル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。(M+Na)+ = 225。
【０５３５】
工程２
((Ｒ)-２-シアノ-２-メチル-エチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000586
((Ｒ)-２-カルバモイル-プロピル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（５０ｍｇ、０．２４７ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１．４ｍＬ）に溶解した。ピリジン（４０μｌ、０．４９ｍｍｏｌ）、ついでトリフルオロ酢酸無水物（４２μｌ、０．３０ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応物を室温で１時間撹拌した後、追加のピリジン（４０μｌ、０．４９ｍｍｏｌ）及び無水トリフルオロ酢酸（４２μｌ、０．３０ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を室温で１６時間撹拌し、ついで水、炭酸ナトリウム溶液及び酢酸エチルを加えた。水性層を酢酸エチルで３回抽出した。一緒にした有機層を水と塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、４０ｍｇ（８７％）の((Ｒ)-２-シアノ-２-メチル-エチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。(M+Na)+ = 207。
【０５３６】
工程３
(Ｒ)-３-アミノ-２-メチル-プロピオニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000587
((Ｒ)-２-シアノ-２-メチル-エチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（４２ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．７ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で３時間撹拌し、ついで蒸発させ、高真空下で乾燥させて(Ｒ)-３-アミノ-２-メチル-プロピオニトリルトリフルオロアセテートを得、これを更に精製することなく使用した。
【０５３７】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-シアノ-２-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000588
(Ｒ)-３-アミノ-２-メチル-プロピオニトリルトリフルオロアセテート（工程３からの粗物質）をアセトニトリル（２．８ｍｌ）に溶解させ、ついで２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（８０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（７０ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１１ｍｌ、０．６３ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間撹拌した。追加のＯ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１１ｍｌ、０．６３ｍｍｏｌ）を添加し、攪拌を２４時間継続した。水及び酢酸エチルを添加した。層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、３３ｍｇ（３６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-シアノ-２-メチル-エチル)-アミドを得た。(M+Na)+ = 530。
【０５３８】
工程５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メチル-２-ピラゾール-１-イル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000589
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-シアノ-２-メチル-エチル)-アミド（３２ｍｇ、０．０６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．６ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（１．３ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を２．５時間室温で撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解した。エチレンジアミン（０．２６ｍｌ、３．８ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、蒸発させた。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製して、５ｍｇ（２０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-シアノ-２-メチル-エチル)-アミドを得た。ＭS：（Ｍ + Ｎａ）の+ = ４００。MS: (M+Na)+ = 400. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.80-12.98 (m, 1H), 9.11 (s, 1H), 8.50 (s, 1H), 8.44-8.56 (m, 2H), 7.67 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.20 (ddd, J = 9.3, 1.9 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.64-3.76 (m, 2H), 3.18-3.27 (m, 1H), 1.34 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０５３９】
実施例１３７
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-カルバモイル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000590
実施例１３６の工程５から更なる生成物（３ｍｇ、１２％）として分離した。MS: (M+Na)+ = 418. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.11 (s, 1H), 8.49-8.60 (m, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.22-8.30 (m, 1H), 7.65 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.40 (s, 1H), 7.30 (ddd, J = 9.3, 2.3 Hz, 1H), 6.84 (s, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.39-3.67 (m, 2H), 2.62-2.74 (m, 1H), 1.13 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０５４０】
実施例１３８
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｓ)-Ｎ-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000591
工程１
(Ｓ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-ペンタン二酸ジエチルエステル
2014530172.tif 000592
(Ｓ)-１,５-ジエトキシ-１,５-ジオキソペンタン-２-アミン塩酸塩（１．０ｇ、４．１７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１０ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリエチルアミン（０．５８ｍｌ、４．１７ｍｍｏｌ）、続いてジ-ｔｅｒｔ-ブチルジカーボネート（１．０９ｇ、５．０ｍｍｏｌ）を添加し、混合物を１６時間かけて室温に温めた。水及び酢酸エチルを加え、水性層を酢酸エチルでもう一度抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）によって精製し、１．１１ｇ（８７％）の(Ｓ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-ペンタン二酸ジエチルエステルを得た。(M+Na)+ = 326。
【０５４１】
工程２
（(Ｓ)-４-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-ブチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000593
水素化ホウ素リチウム（ＴＨＦ中２．０Ｍ、４．１２ｍｌ、８．２４ｍｍｏｌ）を氷浴で冷却し、ＴＨＦ（５．５ｍｌ）中の(Ｓ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-ペンタン二酸ジエチルエステル（０．５ｇ、１．６５ｍｍｏｌ）の溶液を滴下して加えた。反応物を室温に加温し、１６時間撹拌した。メタノールを反応混合物に非常にゆっくりと加えた。遅延した激しいガスの発生がおさまった後、水及び酢酸エチルを添加した。水性層を酢酸エチルで５回抽出し、合わせた有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製し、０．３ｇ（８３％）の（(Ｓ)-４-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-ブチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。(M+Na)+ = 242。
【０５４２】
工程３
(Ｓ)-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000594
（(Ｓ)-４-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-ブチル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１００ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）を温かいベンゼン（１．５ｍｌ）に溶解した。シアノメチレントリブチルホスホラン（１６５ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ）を加え、反応容器を密封し、２４時間１００℃で撹拌した。反応物を冷却し、蒸発させ、シリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）により精製して、６４ｍｇ（６９％）の(Ｓ)-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。(M+Na)+ = 224。
【０５４３】
工程４
(Ｓ)-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル）アミントリフルオロアセテート
2014530172.tif 000595
(Ｓ)-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（４２ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２．２ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（１．２ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で３時間撹拌し、ついで蒸発させ、高真空下で乾燥させ、(Ｓ)-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル）アミントリフルオロアセテートを得、これを更に精製することなく使用した。
【０５４４】
工程５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｓ)-Ｎ-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000596
(Ｓ)-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル）アミントリフルオロアセテート（工程４からの粗物質）をアセトニトリル（１．８ｍｌ）に溶解させ、ついでこれに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（８０ｍｇ、０．１７５ｍｍｏｌ）、Ｏ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（８４ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１５ｍｌ、０．８７ｍｍｏｌ）を加えた。反応物を室温で１８時間撹拌した。追加のＯ-ベンゾトリアゾール-１-イル-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムテトラフルオロボレート（５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１１ｍｌ、０．６３ｍｍｏｌ）を添加し、攪拌を２４時間継続した。水及び酢酸エチルを添加した。層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させた。蒸発後、残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）により精製し、５５ｍｇ（５８％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｓ)-Ｎ-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-アミドを得た。(M+Na)+ = 563。
【０５４５】
工程６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｓ)-Ｎ-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000597
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｓ)-Ｎ-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-アミド（５５ｍｇ、０．１０ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．２ｍｌ）に溶解し、氷浴で冷却した。トリフルオロ酢酸（０．９ｍｌ）をゆっくりと添加し、反応物を室温で３時間撹拌した。反応物を蒸発させ、残留物をジクロロメタン（１ｍｌ）に溶解した。エチレンジアミン（０．４１ｍｌ、６．１ｍｍｏｌ）を加え、混合物を１８時間撹拌した。水、ついで酢酸エチルを混合物に加えた。層を分離し、水性層を酢酸エチルで２回抽出した。一緒にした有機層を塩化ナトリウム溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させ、蒸発させた。残留物をシリカゲルクロマトグラフィー（メタノール／ジクロロメタン）により精製して、３０ｍｇ（７１％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｓ)-Ｎ-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-アミドを得た。MS: (M+H)+ = 411; mp = 320-323℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.10 (s, 1H), 8.50 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.16 (d, J = 7.6 Hz, 1H), 7.96 (d, J = 1.9 Hz, 1H), 7.24 (dd, J = 8.5, 1.7 Hz, 1H), 4.16 (s, 3H), 4.04-4.14 (m, 1H), 3.86-3.94 (m, 1H), 3.62-3.73 (m, 2H), 3.46-3.55 (m, 1H), 1.93-2.08 (m, 1H), 1.69-1.89 (m, 2H), 1.50-1.68 (m, 1H)。
【０５４６】
実施例１３９
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｒ)-Ｎ-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000598
工程１
(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-ペンタン二酸ジメチルエステル
2014530172.tif 000599
(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブチルオキシカルボニルアミノ）ペンタン二酸（１．０ｇ、４．０４ｍｍｏｌ）をトルエン（３１．５ｇ）及びメタノール（１０ｍｌ）に溶解した。溶液を氷浴え撹拌し、TＭS-ジアゾメタン（ジエチルエーテル中２．０Ｍ、１６．２ｍｌ、３２．４ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応物を１６時間にわたって撹拌しながら室温に温めた。反応混合物を蒸発させ、シリカゲルクロマトグラフィー（酢酸エチル／ヘキサン）によって精製し、０．９５ｇ（８５％）の(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-ペンタン二酸ジメチルエステルを得た。(M+Na)+ = 298。
【０５４７】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｒ)-Ｎ-(テトラヒドロ-ピラン-３-イル)-アミド
2014530172.tif 000600
工程２において(Ｓ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノペンタン二酸ジメチルエステルを(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-ペンタン二酸ジメチルエステルに置き換えて、実施例１３８に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M+H)+ = 411; mp = 316-318℃. 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.11 (s, 1H), 8.52 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.46 (s, 1H), 8.18 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 7.98 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.26 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 4.01-4.15 (m, 1H), 3.86-3.95 (m, 1H), 3.56-3.74 (m, 2H), 3.44-3.56 (m, 1H), 1.94-2.09 (m, 1H), 1.70-1.90 (m, 2H), 1.51-1.65 (m, 1H)。
【０５４８】
実施例１４０
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-シクロプロピルエチル)-アミド
2014530172.tif 000601
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-シクロプロピルエチル)-アミド
2014530172.tif 000602
(Ｓ)-１-シクロプロピルエタンアミン（３２ｍｇ、０．３７３ｍｍｏｌ）、３ｍＬのジクロロメタン、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（７７ｍｇ、０．１６９ｍｍｏｌ）、４-ジメチルアミノピリジン（２１ｍｇ、０．１６９ｍｍｏｌ）及びＮ-(３-ジメチルアミノプロピル)-Ｎ'-エチルカルボジイミド塩酸塩（７１ｍｇ、０．３７１ｍｍｏｌ）の溶液を１８時間撹拌し、ついでオフホワイト色の固形物まで濃縮した。固形物を１０ｍＬの酢酸エチルと１０％クエン酸溶液１０ｍＬとの間で分配した。有機層を順次、水１０ｍＬ、１０％のＮａＯＨ溶液１０ｍＬ、水１０ｍＬ及び飽和ＮａＣｌ水溶液１０ｍＬで洗浄し；Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、７０ｍｇ（８０％）の粗２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-シクロプロピルエチル)-アミドを得、これを更に精製することなく使用した。MS: (M+Na)+ = 547。
【０５４９】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-シクロプロピルエチル)-アミド
2014530172.tif 000603
粗２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-シクロプロピルエチル)-アミド（７０ｍｇ、０．１３４ｍｍｏｌ）、２ｍＬのジクロロメタン及び２ｍＬのトリフルオロ酢酸の溶液を１時間撹拌し、黄色固形物に濃縮した。その固形物を２ｍＬのジクロロメタン及び１ｍＬのエチレンジアミンに溶解し、黄色溶液を３０分間撹拌した。水（２０ｍＬ）を加えた。得られた沈殿物をブフナー濾過により分離し、水とついでジクロロメタンでよくすすぎ、空気、ついで真空中で乾燥させ、３３ｍｇ（５６％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-シクロプロピル-エチル)-アミドを淡黄色固形物として得た。MS: (M+Na)+ = 417;1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δppm 9.10 (s, 1 H), 8.46 (d, J=8.69 Hz, 1 H), 8.42 (s, 1 H), 8.14 (d, J=7.93 Hz, 1 H), 8.00 (d, J=1.51 Hz, 1 H), 7.27 (dd, J=8.50, 1.70 Hz, 1 H), 4.17 (s, 3 H), 3.55-3.70 (m, 1 H), 1.34 (d, J=6.80 Hz, 3 H), 1.00-1.16 (m, 1 H), 0.56 (td, J=8.31, 3.40 Hz, 1 H), 0.42-0.50 (m, 1 H), 0.26-0.41 (m, 2 H)。
【０５５０】
実施例１４１
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-シクロプロピルエチル)-アミド
2014530172.tif 000604
工程１において２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸を２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸に置き換えて、実施例１４０に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M-H)-= 411; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δppm 12.84 (br. s., 1 H), 9.01 (s, 1 H), 8.41 (s, 1 H), 8.37 (d, J=7.93 Hz, 1 H), 7.87 (s, 1 H), 7.26 (d, J=10.95 Hz, 1 H), 4.17 (s, 3 H), 3.57-3.70 (m, 1 H), 1.21-1.32 (m, 3 H), 0.94-1.08 (m, 1 H), 0.18-0.52 (m, 4 H)。
【０５５１】
実施例１４２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-シアノ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000605
工程１において(Ｓ)-１-シクロプロピルエタンアミン(Ｓ)-３-アミノブタンニトリルに置き換えて、実施例１４０に概略が記載された手順に従って調製した。MS: (M-H)-= 392; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δppm 12.92 (br. s., 1 H), 9.09 (s, 1 H), 8.47-8.54 (m, 2 H), 8.21 (d, J=7.55 Hz, 1 H), 7.99 (s, 1 H), 7.27-7.34 (m, 1 H), 4.33-4.45 (m, 1 H), 4.17 (s, 3 H), 2.96 (qd, J=16.62, 5.29 Hz, 2 H), 1.44 (d, J=6.80 Hz, 3 H)。
【０５５２】
実施例１４３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-アミノ-エチル)-アミドトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000606
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１Ｈ-イミダゾール-２-イル)-アミド
2014530172.tif 000607
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（２０５ｍｇ、０．４４７ｍｍｏｌ）、１ｍＬのＮ,Ｎ-ジメチルホルムアミド、Ｏ-(７-アザベンゾトリアゾール-１-イル)-Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（２０８ｍｇ、０．５４８ｍｍｏｌ）の溶液を１０分間撹拌した。その溶液に新たに粉砕した２-アミノイミダゾール硫酸塩（６２ｍｇ、０．４６８ｍｍｏｌ）及びジイソプロピルエチルアミン（０．３９ｍＬ、２．２ｍｍｏｌ）を添加した。フラスコを７０℃に加熱し、濁った黄色溶液を１８．５時間、攪拌したところ、その間に白色の沈殿物が生じた。混合物を冷却し、ついで２０ｍＬの水で処理した。沈殿物をブフナー濾過により分離し、水でよくすすぎ、空気、ついで真空中で乾燥させ、１７７ｍｇの不純な２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１Ｈ-イミダゾール-２-イル)-アミドを淡黄色固形物として得た。MS: (M+H)+ = 523。
【０５５３】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-アミノ-エチル)-アミドトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000608
工程１からの不純な２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１Ｈ-イミダゾール-２-イル)-アミド（１７５ｍｇ、０．３３４ｍｍｏｌ）、２ｍＬのジクロロメタン及び２ｍＬのトリフルオロ酢酸の溶液を１時間撹拌し、ついでオレンジ色の油に濃縮した。油状物に５ｍＬのジクロロメタンと１ｍＬのエチレンジアミンを加えた。黄色の懸濁液を３０分間撹拌した。水（２０ｍＬ）を加え、沈殿物をブフナー濾過により分離し、水及びジクロロメタンで十分にすすぎ、空気とついで真空下で乾燥させ、１０９ｍｇの褐色の固形物を得た。その固形物を１５ｍＬの沸騰メタノールで粉砕し、混合物を室温まで冷却し、固形物をブフナー濾過により分離し、メタノールで十分にすすぎ、空気で乾燥させて５３ｍｇの褐色の固形物を得た。その固形物を２ｍＬのメタノールと、メタノール溶液中の１．０ＭのＨＣｌ１ｍＬで処理した。固形物をジエチルエーテル１０ｍＬで沈殿させ、ブフナー濾過により分離し、空気とついで真空中で乾燥させ、４５ｍｇのオレンジ色の固形物を得た。逆相高速液体クロマトグラフィー（２５ｍｌ／分の直線勾配で（Ａ）０５％ＴＦＡ／水（Ｂ）０５％ＴＦＡ／アセトニトリルで溶出するＣ-１８ ２×１０ｃｍカラム）によりトリフルオロアセテート塩として２種の生成物を得た：淡黄色の固形物としての７ｍｇ（４％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１Ｈ-イミダゾール-２-イル)-アミドトリフルオロアセテート（第二のピーク、MS: (M+H)+ = 393; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δppm 13.24 (br. s., 1 H), 11.33 (br. s., 1 H), 9.19 (s, 1 H), 8.70-8.79 (m, 2 H), 8.00 (s, 1 H), 7.29 (d, J=8.69 Hz, 1 H), 7.11 (br. s., 2 H), 4.18 (s, 3 H)）と、白色固形物としての０．０１６ｇ（１０％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-アミノ-エチル)-アミドトリフルオロアセテート（最初のピーク、MS: (M+H)+ = 370; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δppm 12.92 (br. s., 1 H), 9.10 (s, 1 H), 8.44-8.51 (m, 2 H), 8.33 (t, J=5.67 Hz, 1 H), 8.00 (s, 1 H), 7.85 (br. s., 3 H), 7.38 (d, J=8.69 Hz, 1 H), 4.17 (s, 3 H), 3.70 (q, J=6.04 Hz, 2 H), 3.02-3.16 (m, 2 H)）。
【０５５４】
実施例１４４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-４-ヒドロキシ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000609
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-４-ヒドロキシシクロヘキシル）アミド
2014530172.tif 000610
１００ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．１５０ｇ、０．２９５ｍｍｏｌ）、ＥＤＣ（６１ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、ＤＩＥＡ（５２リットル、０．２９５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍｌ）と一緒にして黄色溶液を得た。３０分間撹拌し、ついでトランス-４-アミノシクロヘキサノール（４８ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を２４時間室温で撹拌し、ついでジクロロメタンで希釈し、水で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空中で濃縮した。粗物質をフラッシュクロマトグラフィー（シリカゲル、ＤＣＭ中の０％から５％ＭｅＯＨ）により精製して、酢酸エチルから再結晶させ、６０ｍｇの２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-４-ヒドロキシ-シクロヘキシル）アミドを白色固形物として得た。MS: [M+H]+ =555。
【０５５５】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-４-ヒドロキシ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000611
２５ｍｌの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-４-ヒドロキシ-シクロヘキシル）アミド（６０ｍｇ、０．１０８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解した。トリフルオロ酢酸（０．２ｍＬ、２．６ｍｍｏｌ）を添加し、橙色の反応混合物を１５時間室温で撹拌した。追加のトリフルオロ酢酸（０．７ｍＬ）を添加し、反応物を更に５時間撹拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．２０ｍＬ、２．９６ｍｍｏｌ）を添加した。淡黄色の反応混合物を２０時間室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を、順次、水、ジクロロメタン、酢酸エチル、及びヘキサンで洗浄して、２８ｍｇ（６０％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-４-ヒドロキシ-シクロヘキシル）アミドを淡黄色の固形物として得た。MS: [M+H]+ =525; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.08 (s, 2H), 8.40 (s, 1H), 8.43 (d, J = 1.0 Hz, 1H), 8.02 (d, J = 1.0 Hz, 1H), 8.01 (s, 1H), 7.28 (dd, J = 8.6, 2.0 Hz, 1H), 4.45-4.76 (m, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.70-3.96 (m, 1H), 3.43-3.59 (m, 1H), 2.07 (d, J = 11.1 Hz, 2H), 1.92 (d, J = 10.6 Hz, 2H), 1.18-1.55 (m, 4H)。
【０５５６】
実施例１４５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-４-アミノ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000612
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-４-アミノ-シクロヘキシル）アミド
2014530172.tif 000613
２０ｍＬのシンチレーションバイアル中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．１０ｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、２-(１Ｈ-ベンゾ[ｄ][１,２,３]トリアゾール-１-イル)-１,１,３,３-テトラメチルイソウロニウムヘキサフルオロホスフェート（９１ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）、１Ｈ-ベンゾ[ｄ][１,２,３]トリアゾール-１-オール（３３ｍｇ、０．２４０ｍｍｏｌ）、及びＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（３８μｌ、０．２２ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（４ｍｌ）と混合して淡黄色の溶液を得た。反応混合物を４５分間室温で撹拌した。２０ｍＬの丸底フラスコ中で、シス-シクロヘキサン-１,４-ジアミン（２４９ｍｇ、２．１８ｍｍｏｌ）を０．４ｍＬのＤＭＦに溶解して無色の溶液を得た。カルボン酸反応混合物を、アミン溶液に滴下して加えた。反応混合物を室温で２４時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃ（〜５０ｍＬ）で希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（３×２５ｍＬ）及びＨ２Ｏ（３×２５ｍＬ）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空中で濃縮した。粗物質を０．１％ＮＨ４ＯＨを含むＤＣＭ中の０％から１０％のＭｅＯＨを用いたＳｉＯ２上のクロマトグラフィーにより精製し、８６ｍｇの２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-４-アミノ-シクロヘキシル）アミドを白色の固形物として得た。[M+H]+ = 554。
【０５５７】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-４-アミノ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000614
２５ｍｌの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-４-アミノ-シクロヘキシル）アミド（８５ｍｇ、０．１５３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（８ｍＬ）に溶解した。トリフルオロ酢酸（２．５ｍＬ、３２．４ｍｍｏｌ）を加え、橙色反応混合物を室温で３時間撹拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（８ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（１ｍＬ、１４．８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間攪拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を、順次、水、ジクロロメタン、酢酸エチル、及びヘキサンで洗浄して、６１ｍｇ（９３％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-４-アミノ-シクロヘキシル)-アミドを淡黄色の固形物として得た。MS: [M+H]+ = 424; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.05 (d, J = 1.0 Hz, 1H), 8.47 (d, J = 9.1 Hz, 1H), 8.42 (d, J = 1.0 Hz, 1H), 8.08 (d, J = 7.1 Hz, 1H), 7.98 (s, 1H), 7.40 (d, J = 9.1 Hz, 1H), 4.17 (d, J = 1.0 Hz, 3H), 4.00 (br. s., 1H), 2.96 (br. s., 1H), 1.87-2.02 (m, 2H), 1.66-1.76 (m, 2H), 1.55-1.66 (m, 2H), 1.44-1.54 (m, 2H)。
【０５５８】
実施例１４６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-４-アミノ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000615
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４-ジアミンをトランス-シクロヘキサン-１,４-ジアミンに置き換えて、実施例２に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイトの固形物、３３ｍｇ（６８％）として分離した。MS: [M+H]+ = 424; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.04 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 8.44 (dd, J = 8.6, 1.0 Hz, 1H), 8.41 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 8.03 (d, J = 8.1 Hz, 1H), 8.00 (s, 1H), 7.26 (d, J = 8.6 Hz, 1H), 4.17 (d, J = 1.5 Hz, 3H), 3.83 (br. s., 1H), 2.64-2.76 (m, 1H), 2.08 (d, J = 10.1 Hz, 2H), 1.88 (d, J = 12.1 Hz, 2H), 1.33-1.43 (m, 2H), 1.18-1.30 (m, 2H)。
【０５５９】
実施例１４７
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-オキソ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000616
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-シクロヘキシル）アミド
2014530172.tif 000617
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．１０ｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、３-アミノシクロヘキサノール（シス及びトランスの混合物）（４５ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、ＨＢＴＵ（０．１０ｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、及びＨＯＢＴ（０．０３ｇ、０．２６ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、ＤＭＦ（１．０ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．０７ｍｌ、０．２６ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３及び水で１回洗浄した。一緒にした水性層をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で逆抽出した。一緒にした有機層を、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０−１００％ＥｔＯＡｃ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、１０６ｍｇの２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-シクロヘキシル）アミドをオフホワイト色の泡状物として得た。[M+H]+ = 556。
【０５６０】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000618
２５ｍｌの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-シクロヘキシル）アミド（１０６ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解した。トリフルオロ酢酸（０．２ｍＬ、２．６ｍｍｏｌ）を添加し、橙色の反応混合物を１５時間室温で撹拌した。追加のトリフルオロ酢酸（０．７ｍＬ）を添加し、反応物を更に５時間撹拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．２０ｍＬ、２．９６ｍｍｏｌ）を添加した。淡黄色の反応混合物を２０時間室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を、順次、水、ジクロロメタン、酢酸エチル、及びヘキサンで洗浄して、７４ｍｇ（９１％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-シクロヘキシル)-アミドを白色固形物及びシス及びトランス異性体の２：１混合物（未割当）として得た。MS: [M+Na] 447。
【０５６１】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-オキソ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000619
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-シクロヘキシル）アミド（２２ｍｇ、０．０５２ｍｍｏｌ）及びジクロロメタン（５ｍＬ）を入れた。デス-マーチンペルヨージナン（３４．０ｍｇ、０．０８ｍｍｏｌ）を反応混合物に一度に加えた。反応混合物をＡr下に置き、室温で２時間撹拌した。ＤＭＦ（１．５ｍＬ）を加え、反応混合物を更に１８時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで１００ｍＬに希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３水溶液（３×２０ｍＬ）で洗浄した。白色の粗沈殿物を濾過し、保存した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空中で濃縮して粗固形物を得た。一緒にした粗固形物をＥｔＯＡｃ（１×２０ｍＬ）で粉砕し、ついでＭｅＯＨ／ジクロロメタン（勾配：０％−５％ＭｅＯＨ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、６ｍｇ（２７％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-オキソ-シクロヘキシル)-アミドを白色固形物として得た。MS: [M+H]+ = 423, 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.89 (br. s., 1H), 9.09 (s, 1H), 8.47 (s, 1H), 8.42 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.16 (d, J = 7.6 Hz, 1H), 8.01 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.39 (dd, J = 8.7, 1.9 Hz, 1H), 4.23-4.41 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 2.69-2.78 (m, 1H), 2.58 (d, J = 10.2 Hz, 1H), 2.42 (dd, J = 11.1, 5.9 Hz, 1H), 2.17-2.34 (m, 2H), 1.96-2.08 (m, 1H), 1.80-1.93 (m, 1H), 1.65-1.80 (m, 1H)。
【０５６２】
実施例１４８及び１４９
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-ヒドロキシ-シクロヘキシル)-アミド及び２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-ヒドロキシ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000620
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-シクロヘキシル)-アミド（実施例１４７、工程２）をＭｅＯＨ／ジクロロメタン（勾配：０．１％ＮＨ４ＯＨを含む０％−１０％ＭｅＯＨ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製して次のものを得た：８ｍｇの２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-ヒドロキシ-シクロヘキシル)-アミド；1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.85 (br s, 1H), 9.08 (s, 1H), 8.48 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.09 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 8.01 (d, J = 1.1 Hz, 1H), 7.31 (dd, J = 8.5, 1.3 Hz, 1H), 4.79 (br. s., 1H), 4.17 (s, 3H), 3.84-4.02 (m, 1H), 3.49-3.61 (m, 1H), 2.28 (app d, J = 10.6 Hz, 1H), 2.03 (app d, J = 12.8 Hz, 1H), 1.88 (app d, J = 10.6 Hz, 1H), 1.77 (app d, J = 13.2 Hz, 1H), 1.06-1.43 (m, 4H)及び３ｍｇの２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-ヒドロキシ-シクロヘキシル)-アミド；1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.85 (br s, 1H), 9.10 (s, 1H), 8.46 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.40 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 8.02 (s, 1H), 8.01 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.30 (dd, J = 9.1, 1.3 Hz, 1H), 4.57 (br d, J = 3.8 Hz, 1H), 4.26-4.43 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.96-4.05 (m, 1H), 1.92 (app d, J = 11.7 Hz, 1H), 1.77 (app d, J = 13.2 Hz, 1H), 1.65 (app d, J = 12.8 Hz, 1H), 1.49-1.58 (m, 1H), 1.10-1.43 (m, 4H)。
【０５６３】
実施例１５０
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-メチル-２-フェニル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000621
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンをｄ,ｌ-アンフェタミン硫酸塩に置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物を淡黄色の固形物３１ｍｇ（６７％）として分離した；MS: [M+Na]+ = 467; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δppm 12.83 (br. s., 1 H) 9.09 (s, 1 H) 8.44 (s, 1 H) 8.16 (d, J=8.7 Hz, 1 H) 8.09 (d, J=8.3 Hz, 1 H) 7.99 (d, J=1.5 Hz, 1 H) 7.04-7.31 (m, 6 H) 4.41 (dt, J=13.8, 6.7 Hz, 1 H) 4.17 (s, 3 H) 2.84-3.05 (m, 2 H) 1.27 (d, J=6.4 Hz, 3 H)。
【０５６４】
実施例１５１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,３Ｓ)-３-ヒドロキシ-シクロペンチル)-アミド
2014530172.tif 000622
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４を（１Ｓ,３Ｒ)-３-アミノシクロペンタノールに置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物を淡黄色の固形物２６ｍｇ（９７％）として分離した。MS: [M+Na]+ = 432; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.61 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.57 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.19 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.99 (s, 1H), 7.37 (dd, J = 8.5, 1.3 Hz, 3H), 4.80 (d, J = 2.6 Hz, 1H), 4.44 (sxt, J = 7.5 Hz, 1H), 4.20-4.26 (m, 1H), 4.17 (s, 3H), 2.30 (ddd, J = 13.7, 8.2, 5.7 Hz, 1H), 2.07-2.18 (m, 1H), 1.69-1.86 (m, 3H), 1.51-1.62 (m, 1H)。
【０５６５】
実施例１５２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000623
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンを１-メトキシプロパン-２-アミンに置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物を淡黄色の固形物２８ｍｇ（６９％）として分離した。MS: [M+H]+ = 399; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.11 (s, 1H), 8.53 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.20 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.01 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.28 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.30-4.47 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.50 (qd, J = 9.6, 4.5 Hz, 2H), 3.27 (s, 3H), 1.31 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０５６６】
実施例１５３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-メチル-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000624
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンを２-メチルシクロヘキシルアミンに置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をジアステレオマーの２:３混合物の淡黄色固形物３９ｍｇ（５８％）として分離した。MS: [M+H]+ = 423; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.08 (s, 1H), 9.01 (s, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.43 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.39 (s, 1H), 8.35 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.07 (s, 1H), 8.03 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.02 (d, J = 8.9 Hz, 1H), 7.99 (s, 1H), 7.26 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.25 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 4.25 (br. s., 2H), 4.17 (s, 6H), 1.06-2.12 (m, 18H), 0.98 (d, J = 6.4 Hz, 3H), 0.90 (d, J = 6.8 Hz, 3H))。
【０５６７】
実施例１５４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000625
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンを１-(テトラヒドロフラン-２-イル)エチルアミンに置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイト固形物で異性体混合物、３６ｍｇ（７１％）として分離した。MS: [M+H]+ = 425; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.81 (br. s., 2H), 9.15 (s, 1H), 9.12 (s, 1H), 8.64 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.54 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.45 (s, 2H), 8.23 (d, J = 9.4 Hz, 2H), 8.00 (d, J = 1.5 Hz, 2H), 7.27 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 7.25 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.18-4.41 (m, 2H), 4.18 (s, 6H), 3.91-4.02 (m, 1H), 3.85 (q, J = 6.9 Hz, 1H), 3.65-3.75 (m, 1H), 3.53-3.66 (m, 1H), 3.36 (s, 2H), 1.52-2.05 (m, 8H), 1.34 (d, J = 6.8 Hz, 3H), 1.26 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０５６８】
実施例１５５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-カルバモイル-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000626
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンをトランス-３-アミノシクロヘキサンカルボキシアミド塩酸塩に置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイトの固形物４．５ｍｇ（２９％）として分離した。MS: [M+Na]+ = 474; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.85 (br. s., 1H), 9.05 (s, 1H), 8.46 (s, 1H), 8.41 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.12 (d, J = 7.6 Hz, 1H), 8.00 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.27 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 7.16 (br. s., 1H), 6.69 (br. s., 1H), 4.27-4.39 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 2.39-2.52 (m, 1H), 1.43-1.95 (m, 8H)。
【０５６９】
実施例１５６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-シアノ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000627
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-カルバモイル-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000628
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．１５ｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、トランス-３-アミノシクロヘキサンカルボキシアミド塩酸塩（８８ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）、ＨＢＴＵ（１５５ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）、及びＨＯＢＴ（４９ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、ＤＭＦ（１．０ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１７ｍＬ、０．９７ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３及び水で１回洗浄した。一緒にした水性層をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で逆抽出した。一緒にした有機層を、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０−１００％ＥｔＯＡｃ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、１１９ｍｇ（６２％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-カルバモイル-シクロヘキシル)-アミドを白色固形物として得た。MS: [M+Na]+ = 604。
【０５７０】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-シアノ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000629
２５ｍＬのナス型フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-カルバモイル-シクロヘキシル)-アミド（７２ｍｇ、０．１２４ｍｍｏｌ）をピリジン（４１２μｌ）と混合し、オフホワイト色の溶液を得た。反応混合物を０℃で冷却し、トリフルオロ酢酸無水物（ピリジン中０．７１Ｍ、２６μｌ、０．１８ｍｍｏｌ）を滴下して加えた。反応混合物を３０分間室温で撹拌し、ついで濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０−５０％ＥｔＯＡｃ）を用い たＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、２７ｍｇ（３９％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-シアノ-シクロヘキシル)-アミドを白色の固形物として得た。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.14 (s, 1H), 8.66 (s, 1H), 8.40 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.06 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 8.01 (d, J = 1.0 Hz, 1H), 7.38 (dd, J = 8.7, 1.0 Hz, 1H), 5.73 (s, 2H), 4.18 (s, 3H), 4.09-4.28 (m, 1H), 3.59 (t, J = 7.9 Hz, 2H), 3.41-3.60 (br. s., 1H), 2.24 (app. d, J = 12.5 Hz, 1H), 2.07 (app. d, J = 12.1 Hz, 1H), 1.59-1.91 (m, 5H), 1.39-1.59 (m, 1H), 0.86 (t, J = 7.9 Hz, 2H),-0.08 (s, 9H)。
【０５７１】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-シアノ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000630
２５ｍｌの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-シアノ-シクロヘキシル)-アミド（４８ｍｇ、０．０８５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解した。トリフルオロ酢酸（１．２ｍＬ、１５．６ｍｍｏｌ）を加え、橙色の反応混合物を室温で２時間攪拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．５０ｍＬの７．４ｍｍｏｌ）を添加した。淡黄色の反応混合物を１８時間室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を、順次、水、酢酸エチル、及びヘキサンで洗浄して、３５ｍｇ（９５％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（トランス-３-シアノ-シクロヘキシル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS:[M+Na]+ = 474; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.79 (br. s., 1H), 9.08 (s, 1H), 8.46 (s, 1H), 8.40 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.08 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 8.00 (d, J = 0.8 Hz, 1H), 7.37 (dd, J = 8.5, 1.1 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 4.01-4.31 (m, 1H), 3.30-3.49 (m, 1H), 2.24 (d, J = 13.2 Hz, 1H), 2.07 (d, J = 12.1 Hz, 1H), 1.59-1.94 (m, 5H), 1.36-1.59 (m, 1H)。
【０５７２】
実施例１５７
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(Ｒ)-インダン-１-イルアミド
2014530172.tif 000631
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンを(Ｒ)-２,３-ジヒドロ-１Ｈ-インデン-１-アミンに置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイトの固形物１５ｍｇ（２１％）として分離した。MS:[M+Na]+ = 475; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.91 (br. s., 1H), 9.09 (s, 1H), 8.52-8.55 (m, 1H), 8.50 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 7.91 (d, J = 1.0 Hz, 1H), 7.83 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 7.41 (t, J = 9.1 Hz, 1H), 7.32 (t, J = 7.2 Hz, 2H), 7.22 (t, J = 7.6 Hz, 1H), 6.51 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 5.73 (q, J = 7.8 Hz, 1H), 4.14-4.20 (m, 1H), 4.12 (s, 3H), 3.01-3.16 (m, 1H), 2.86-3.01 (m, 1H), 2.59-2.77 (m, 1H), 1.79-2.02 (m, 1H)。
【０５７３】
実施例１５８
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-４-ヒドロキシ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000632
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンをシス-４-アミノシクロヘキサノール塩酸塩に置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物を淡黄色の固形物４７ｍｇ（９１％）として分離した。MS: [M+Na]+ = 447; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.35 (br. s., 1H), 9.11 (s, 1H), 8.47 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.14 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 8.00 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.42 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.58 (br. s., 1H), 4.18 (s, 3H), 3.88-4.09 (m, 1H), 3.81 (br. s., 1H), 1.53-1.93 (m, 8H)。
【０５７４】
実施例１５９
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000633
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000634
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．１５ｇ、０．３３ｍｍｏｌ）、(Ｒ)-２-アミノプロパン-１-オール（４９ｍｇ、０．６６ｍｍｏｌ）、ＨＢＴＵ（１５５ｍｇ、０．４１ｍｍｏｌ）、及びＨＯＢＴ（５８ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、ＤＭＦ（１．１ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１７ｍＬ、０．９７ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３及び水で１回洗浄した。一緒にした水性層をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で逆抽出した。一緒にした有機層を、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０−６０％のＥｔＯＡｃ）を用いたＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、１１０ｍｇ（６５％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ = 515。
【０５７５】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000635
２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミド（７０ｍｇ、０．１３６ｍｍｏｌ）、酸化銀（５１ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）及びヨウ化メチル（１００μｌ、１．６ｍｍｏｌ）をＭｅＣＮと一緒にして黒色の懸濁液を得た。丸底フラスコをホイルで包み、光を排除した。そｎシステムを砂浴に配し、攪拌しながら４０℃に加熱した。温度を２日間維持した。冷却後、反応混合物をセライトパッドを通して濾過した。濾液を濃縮した。粗物質をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０％−４０％ＥｔＯＡｃ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、３２ｍｇ（４５％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。[M+Na]+ = 551。
【０５７６】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000636
密封された２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド（３２ｍｇ、０．０６１ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．９ｍｌ、１１．７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍｌ）と一緒にして橙色の溶液を得た。出発物質（２．５時間）が消費されるまで、反応混合物を室温で撹拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（３００μｌ、４．４４ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を１８時間室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（１：１ジクロロメタン／ヘプタン）により精製し、１４ｍｇ（５９％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ =399; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.11 (s, 1H), 8.53 (d, J = 8.6 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.20 (d, J = 8.6 Hz, 1H), 8.01 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.28 (dd, J = 8.6, 2.0 Hz, 1H), 4.30-4.46 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.53 (dd, J = 9.6, 5.1 Hz, 1H), 3.47 (dd, J = 9.6, 4.5 Hz, 1H), 3.27 (s, 3H), 1.31 (d, J = 6.6 Hz, 3H)。
【０５７７】
実施例１６０
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（２,２,２-トリフルオロ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000637
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンを１,１,１-トリフルオロプロパン-２-アミンに置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物を淡黄色の固形物２５ｍｇ（６８％）として分離した。MS: [M+H]+ =423; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.76 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.57 (s, 1H), 8.42 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.43 (d, J = 9.4 Hz, 1H), 8.02 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.26 (dd, J = 8.7, 1.9 Hz, 1H), 4.96-5.15 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 1.49 (d, J = 7.2 Hz, 3H)。
【０５７８】
実施例１６１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000638
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000639
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．１０ｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、(Ｒ)-２-アミノブタン-１-オール（６５ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）、ＨＢＴＵ（１０８ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）、及びＨＯＢＴ（４４ｍｇ、０．２８ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、ＤＭＦ（１ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１１ｍＬ、０．６６ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３及び水で１回洗浄した。一緒にした水性層をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で逆抽出した。一緒にした有機層を、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０−５０％ＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、７０ｍｇ（６１％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。
【０５７９】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000640
密封された２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド（３４ｍｇ、０．０６４ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．６ｍｌ、７．８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を２．５時間室温で撹拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（４２０μｌ、６．３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１８時間室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（１：１ジクロロメタン／ヘプタン）により精製し、８ｍｇ（３０％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミドを黄色固形物として得た。MS: [M+H]+ =399; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.74 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.64 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.18 (d, J = 9.1 Hz, 1H), 7.98 (d, J = 1.1 Hz, 1H), 7.20-7.38 (m, 1H), 5.04 (t, J = 5.1 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.98-4.13 (m, 1H), 3.50-3.70 (m, 2H), 1.55-1.85 (m, 2H), 0.94 (t, J = 7.4 Hz, 3H)。
【０５８０】
実施例１６２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000641
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000642
２５ｍＬの反応管中で、ＮａＨ（鉱油中６０％、２０ｍｇ、０．５０ｍｍｏｌ）をＤＭＦ（０．２ｍｌ）と一緒にして灰色の懸濁液を得た。反応物はアルゴン下に置き、ＤＭＦ（１ｍｌ）中の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド（１６１ｍｇ、０．３０ｍｍｏｌ）の溶液を加えた。反応混合物を３０分間室温で撹拌し、ついでヨードメタン（２３μｌ、０．３７ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を１８時間撹拌し、ついで塩化アンモニウム（５ｍＬ）の水溶液でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×１０ｍＬ）で抽出した。一緒にした有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０％から４０％のＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２ 上のクロマトグラフィーにより精製し、２５ｍｇ（１５％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メトキシメチル-プロピル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。1H NMR (DMSO-d6)δ: 9.18 (s, 1H), 8.65 (s, 1H), 8.50 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.15 (d, J = 9.4 Hz, 1H), 8.02 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.26 (dd, J = 8.5, 1.7 Hz, 1H), 5.74 (s, 2H), 4.19 (s, 3H), 4.14-4.30 (m, 1H), 3.60 (t, J = 7.9 Hz, 2H), 3.54-3.63 (m, 1H), 3.49 (dd, J = 9.4, 4.2 Hz, 1H), 3.27 (s, 3H), 1.78 (dq, J = 13.6, 6.9 Hz, 1H), 1.66 (dq, J = 14.5, 7.0 Hz, 1H), 0.96 (t, J = 7.4 Hz, 3H), 0.86 (t, J = 7.9 Hz, 2H),-0.08 (s, 9H)。
【０５８１】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000643
密封された２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド（４０ｍｇ、０．０７４ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．９ｍｌ、１１．７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を２．５時間室温で撹拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（５００μｌ、７．４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１８時間室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（１１：１：１の熱ヘプタン／ジクロロメタン／ＥｔＯＡｃ）により精製して２１ｍｇ（６９％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-１-メトキシメチル-プロピル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ =413; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.84 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.51 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.45 (s, 1H), 8.17 (d, J = 9.1 Hz, 1H), 8.01 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.25 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.16-4.27 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.57 (dd, J = 9.6, 4.3 Hz, 1H), 3.47 (dd, J = 9.6, 4.3 Hz, 1H), 3.27 (s, 3H), 1.71-1.89 (m, 1H), 1.47-1.71 (m, 1H), 0.96 (t, J = 7.4 Hz, 3H)。
【０５８２】
実施例１６３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（５-ヒドロキシ-１,５-ジメチル-ヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000644
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンを６-アミノ-２-メチルヘプタン-２-オール塩酸塩に置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物を白色固形物２３ｍｇ（３５％）として分離した；[M+Na]+ =477; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.84 (br. s., 1H), 9.10 (s, 1H), 8.34-8.48 (m, 2H), 8.02 (t, J = 4.2 Hz, 2H), 7.31 (dd, J = 8.5, 1.3 Hz, 1H), 4.18 (s, 3H), 4.07-4.16 (m, 1H), 1.32-1.70 (m, 6H), 1.29 (d, J = 6.8 Hz, 3H), 0.96 (d, J = 2.3 Hz, 6H)。
【０５８３】
実施例１６４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000645
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000646
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．２０ｇ、０．４４ｍｍｏｌ）、(Ｓ)-２-アミノプロパン-１-オール（０．１０ｍｌ、１．３１ｍｍｏｌ）、ＨＢＴＵ（３３１ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、及びＨＯＢＴ（１３４ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、ＤＭＦ（１ｍＬ）と、続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．３１ｍＬ、１．７５ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３及び水で１回洗浄した。一緒にした水性層をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で抽出した。一緒にした有機層を、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０−１００％ＥｔＯＡｃ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、１４９ｍｇ（６６％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミドを白色固形物として得た。
【０５８４】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000647
密封された２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミド（４１ｍｇ、０．０８０ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．６ｍｌ、７．８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を、出発物質が消費されるまで（２．５時間）、室温で撹拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（４００μｌ、５．９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１８時間室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（９：１ジクロロメタン／ＭｅＯＨ）により精製し、１１ｍｇ（３６％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ =385; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.84 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.66 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.21 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.91-8.04 (m, 1H), 7.32 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 5.09 (t, J = 5.1 Hz, 1H), 4.18 (s, 3H), 4.08-4.33 (m, 1H), 3.58 (t, J = 4.7 Hz, 2H), 1.28 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０５８５】
実施例１６５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000648
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000649
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミド（４４ｍｇ、０．０８５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（０．８５ｍｌ）に溶解して無色の溶液を得た。反応物を氷浴で冷却した。破砕されたＫＯＨ（６４ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）、触媒１８-クラウン-６、及びヨードメタン（９μｌ、０．１４７ｍｍｏｌ）を冷却溶液に順次加えた。反応混合物を１時間０℃で撹拌した後、氷浴を除去した。ついで、反応混合物を２時間室温で撹拌した後、ジクロロメタン（１０ｍＬ）で希釈し、塩化アンモニウム水溶液（１０ｍＬ）、水（１０ｍＬ）、及び飽和炭酸水素ナトリウム（１０ｍＬ）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥し、濃縮した。粗物質をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：０％−１００％ＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、２２ｍｇ（４９％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドを白色固形物として得た。MS: [M+Na]+ =551。
【０５８６】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000650
密封された２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド（３２ｍｇ、０．０６１ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（１．２ｍｌ、１５．６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（４ｍｌ）と合わせてオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を、出発物質が消費されるまで（２．５時間）、室温で撹拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（３００μｌ、４．５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１８時間室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（９：１ジクロロメタン／ヘプタン）により精製し、２２ｍｇ（９３％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ =  399; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.72 (br. s., 1H), 9.11 (s, 1H), 8.53 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.20 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.01 (d, J = 1.9 Hz, 1H), 7.28 (dd, J = 8.7, 1.9 Hz, 1H), 4.30-4.45 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.50 (qd, J = 9.6, 4.7 Hz, 2H), 3.27 (s, 3H), 1.31 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０５８７】
実施例１６６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-メトキシ-１-メトキシメチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000651
工程１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000652
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．２０ｇ、０．４４ｍｍｏｌ）、２-アミノプロパン-１,３-ジオール（１１９ｍｇ、１．３１ｍｍｏｌ）、ＨＢＴＵ（３３１ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）、及びＨＯＢＴ（１３４ｍｇ、０．８７ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、ＤＭＦ（１ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．３１ｍＬ、１．７５ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３及び水で１回洗浄した。一緒にした水性層をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で逆抽出した。一緒にした有機層を、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：０−１００％ＥｔＯＡｃ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、１５７ｍｇ（６８％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-エチル)-アミドを白色固形物として得た。[M+Na]+ =552。
【０５８８】
工程２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-メトキシ-１-メトキシメチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000653
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-エチル)-アミド（６０ｍｇ、０．１１３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（２．５ｍｌ）に溶解した。反応物を氷浴で冷却し、粉砕したＫＯＨ（７６ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）、１８-クラウン-６（１５ｍｇ、０．０５７ｍｍｏｌ）及びヨードメタン（１８μｌ、０．２８ｍｍｏｌ）を順次添加した。反応混合物を１時間０℃で撹拌した後、氷浴を除去した。反応混合物を室温で２時間攪拌し、ついでジクロロメタン（１０ｍＬ）で希釈し、水（１０ｍＬ）及び飽和重炭酸ナトリウム（１０ｍＬ）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：０％−１００％ＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、５３ｍｇ（８４％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（２-メトキシ-１-メトキシメチル-エチル)-アミドを白色固形物として得た。MS: [M+H]+ =559。
【０５８９】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-メトキシ-１-メトキシメチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000654
密封された２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-メトキシ-１-メトキシメチル-エチル)-アミド（４０ｍｇ、０．０７１ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．６ｍｌ、７．８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を、出発物質が消費されるまで（２．５時間）、室温で撹拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（４００μｌ、５．９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１８時間室温で撹拌した。反応混合物を濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（ヘキサン／ジクロロメタン／酢酸エチル）によって精製して、１９ｍｇ（６２％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-メトキシ-１-メトキシメチル-エチル)-アミドをオフホワイト色の固形物として得た。MS: [M+H]+ =429; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.88 (br. s., 1H), 9.13 (s, 1H), 8.55 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.46 (s, 1H), 8.30 (d, J = 9.1 Hz, 1H), 8.01 (s, 1H), 7.25 (dd, J = 8.7, 1.1 Hz, 1H), 4.33-4.67 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.61 (dd, J = 9.8, 5.3 Hz, 2H), 3.56 (dd, J = 9.4, 5.3 Hz, 1H), 3.27 (s, 3H)。
【０５９０】
実施例１６７
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-シアノ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000655
工程１:
（シス-３-カルバモイル-シクロヘキシル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000656
１００ｍＬの丸底フラスコ中で、シス-３-(ｔｅｒｔブトキシカルボニルアミノ)-シクロヘキサンカルボン酸（２．２６ｇ、９．２９ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１５ｍＬ）に懸濁した。懸濁液をアセトン-ドライアイス浴中で−１０℃に冷却した。温度が維持されるように、冷却した懸濁液にゆっくりとＴＥＡ（２．６ｍＬ、１８．７ｍｍｏｌ）、続いてクロロギ酸エチル（１．０３ｍＬ、１０．７ｍｍｏｌ）を添加した。冷却浴を添加時に除去し、反応物を室温で３時間撹拌した。反応混合物を−１０℃に冷却し、ＮＨ４ＯＨ（２．１７ｍＬ、５５．７ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。室温で１８時間撹拌後、沈殿物を濾過により回収した。沈殿物を水で洗浄し、真空乾燥させて、白色の固形物として１．６７ｇ（７４％）の（シス-３-カルバモイル-シクロヘキシル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 7.19 (br. s., 1H), 6.76 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 6.65 (br. s., 1H), 3.04-3.30 (m, 1H), 1.98-2.21 (m, 1H), 1.50-1.84 (m, 4H), 1.37 (s, 9H), 0.90-1.29 (m, 4H)
【０５９１】
工程２:
シス-(３-シアノ-シクロヘキシル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000657
２５ｍＬの丸底フラスコ中で（シス-３-カルバモイル-シクロヘキシル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１．００ｇ、４．１３ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（７ｍＬ）に懸濁させた。懸濁液をアセトン-ドライアイス浴中で−１０℃に冷却した。温度が維持されるように、冷却した懸濁液に トリエチルアミン（１．１５ｍＬ、８．２５ｍｍｏｌ）、続いてＴＦＡＡ（０．６２ｍＬ、４．３９ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を３時間その温度で撹拌し、ついで水及びジクロロメタンで希釈した。有機層を水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、真空中で濃縮した。粗物質をフラッシュクロマトグラフィー（シリカゲル、ヘプタン中０％から６０％のＥｔＯＡｃ）により精製し、白色の結晶性固形物として０．８０３ｇ（８７％）のシス-(３-シアノ-シクロヘキシル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを得た。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 6.86 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 3.09-3.30 (m, 1H), 2.77 (tt, J = 12.0, 3.3 Hz, 1H), 2.04 (d, J = 12.1 Hz, 1H), 1.90 (d, J = 9.1 Hz, 1H), 1.61-1.80 (m, 2H), 1.37 (s, 9H), 1.21-1.35 (m, 3H), 0.98-1.20 (m, 1H)。
【０５９２】
工程３:
シス-３-アミノ-シクロヘキサンカルボニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000658
２５ｍＬの丸底フラスコ中で、シス-(３-シアノ-シクロヘキシル)-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（２１２ｍｇ、０．９４５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍｌ）と混合して無色の溶液を得た。トリフルオロ酢酸（０．９ｍＬ、１１．７ｍｍｏｌ）を加えて黄色溶液を得、これを１．５時間室温で撹拌した。ついで、反応混合物を減圧下で濃縮した。残留物をトルエンと共沸させて、３２１ｍｇのシス-３-アミノ-シクロヘキサンカルボニトリルトリフルオロアセテートを粗固形物として得、これを精製せずに次の工程に用いた。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 7.96 (br. s., 3H), 2.93-3.14 (m, 1H), 2.87 (tt, J = 12.2, 3.5 Hz, 1H), 2.22 (d, J = 12.1 Hz, 1H), 1.96 (d, J = 10.2 Hz, 1H), 1.87 (d, J = 11.3 Hz, 1H), 1.68-1.81 (m, 1H), 1.49 (q, J = 12.1 Hz, 1H), 1.18-1.41 (m, 3H)。
【０５９３】
工程４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（シス-３-シアノ-シクロヘキシル)-アミド
2014530172.tif 000659
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンをシス-３-アミノシクロヘキサンカルボニトリルトリフルオロアセテートに置き換えて、実施例２で概略を記載した手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイトの固形物３７ｍｇ（７４％）として分離した。MS: [M+H]+ =434; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.87 (br. s., 1H), 9.10 (s, 1H), 8.46 (s, 1H), 8.44 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.08 (d, J = 7.6 Hz, 1H), 8.01 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.34 (dd, J = 8.5, 1.7 Hz, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.82-4.05 (m, 1H), 2.91-3.08 (m, 1H), 1.94-2.16 (m, 2H), 1.77-1.92 (m, J = 7.2, 4.2 Hz, 1H), 1.29-1.73 (m, 5H)。
【０５９４】
実施例１６８
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(２,２,２-トリフルオロ-エチル)-ピペリジン-３-イル]-アミド塩酸塩
2014530172.tif 000660
工程１
[(Ｒ)-１-(２,２,２-トリフルオロ-エチル)-ピペリジン-３-イル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000661
２５ｍＬの丸底フラスコ中で、(Ｒ)-ピペリジン-３-イル-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１．００ｇ、４．９９ｍｍｏｌ）及びＤＩＰＥＡ（０．９６ｍＬ、５．４９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２０ｍｌ）で混合した。反応混合物をアルゴン雰囲気下に置き、氷浴で冷却した。１,１,１-トリフルオロ-２-(トリフルオロメチルスルホニル)エタン（１．１９ｇ、５．４９ｍｍｏｌ）の溶液を滴下して加えた。反応混合物を室温に温めた。１８時間撹拌後、反応混合物をジクロロメタンで希釈し、順次、水、飽和重炭酸塩及びブラインで洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をフラッシュクロマトグラフィー（シリカゲル、２４ｇ、ヘプタン中の０％から７０％のＥｔＯＡｃ）により精製して、１．２０ｇ（８５％）の[(Ｒ)-１-(２,２,２-トリフルオロ-エチル)-ピペリジン-３-イル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを白色の結晶性固形物として得た。1H NMR (300 MHz, CDCl3)δ: 4.97 (br. s., 1H), 3.75 (br. s., 1H), 2.98 (q, J = 9.4 Hz, 2H), 2.82 (app d, J = 11.7 Hz, 1H), 2.64-2.76 (m, 1H), 2.46-2.64 (m, 2H), 1.66-1.81 (m, 1H), 1.60 (m., 3H), 1.45 (s, 9H)。
【０５９５】
工程２：
(Ｒ)-１-(２,２,２-トリフルオロエチル）ピペリジン-３-アミン二塩酸塩
2014530172.tif 000662
２５０ｍＬの丸底フラスコ中で、[(Ｒ)-１-(２,２,２-トリフルオロ-エチル)-ピペリジン-３-イル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（１．２０ｇ、４．２５ｍｍｏｌ）をＭｅＯＨ（１００ｍｌ）と混合して無色の懸濁液を得た。反応混合物を窒素雰囲気下に置き、氷浴で冷却した。塩化アセチル（６．０４ｍｌ、８５．０ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を更に１０分間、５℃で撹拌した後、室温に温めた。１７時間室温で攪拌した後、反応混合物を濃縮乾固し、淡黄色の固形物として１．１０ｇ（定量的）の(Ｒ)-１-(２,２,２-トリフルオロエチル）ピペリジン-３-アミン二塩酸塩を得た。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 8.27 (br. s., 3H), 3.39 (q, J = 10.2 Hz, 2H), 3.15-3.27 (m, 1H), 3.10 (dd, J = 11.3, 3.0 Hz, 1H), 2.83 (app d, J = 11.7 Hz, 1H), 2.56 (d, J = 10.2 Hz, 1H), 2.45 (d, J = 9.8 Hz, 1H), 1.83-2.04 (m, 1H), 1.62-1.83 (m, 1H), 1.45-1.62 (m, 1H), 1.25-1.45 (m, 1H)。
【０５９６】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-１-(２,２,２-トリフルオロ-エチル)-ピペリジン-３-イル]-アミド塩酸塩
2014530172.tif 000663
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンを(Ｒ)-１-(２,２,２-トリフルオロエチル）ピペリジン-３-アミン二塩酸塩に置き換えて、実施例２に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をＨＣｌ（１,４-ジオキサン中４．０Ｍ）で処理し、橙色の固形物３２ｍｇ（４６％）として塩を分離した。MS: [M+H]+ =492; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.92 (d, J = 2.6 Hz, 1H), 9.09 (s, 1H), 8.46 (d, J = 3.0 Hz, 1H), 8.43 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.21 (br. s., 1H), 8.11 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 8.02 (s, 1H), 7.32 (dd, J = 8.7, 1.1 Hz, 1H), 4.09-4.25 (m, 1H), 4.09-4.25 (m, 3H), 3.30-3.52 (m, 1H), 3.25 (br. d, J = 9.8 Hz, 1H), 3.02-3.11 (m, 1H), 2.88-3.01 (m, 1H), 1.96-2.07 (m, 1H), 1.78-1.91 (m, 1H), 1.57-1.75 (m, 1H), 1.36-1.56 (m, 1H)。
【０５９７】
実施例１６９
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-アミノ-シクロヘキシル)-アミド塩酸塩
2014530172.tif 000664
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンをシクロヘキサン-１,３-ジアミンに置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をＨＣｌ（１,４-ジオキサン中４．０Ｍ）で処理して、黄色固形物（ジアステレオマー混合物）３４ｍｇ（５６％）として塩を分離した。MS: [M+H]+ =424; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.92 (d, J = 3.0 Hz, 1H), 9.12 (s, 1H), 8.48 (s, 1H), 8.42 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.11 (d, J = 7.9 Hz, 1H), 8.03 (d, J = 1.1 Hz, 1H), 7.46 (dd, J = 8.7, 1.1 Hz, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.96-4.12 (m, 1H), 3.19-3.30 (m, 1H), 1.18-2.14 (m, 8H)。
【０５９８】
実施例１７０
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000665
工程１
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000666
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（０．３９ｇ、０．８４ｍｍｏｌ）、(Ｓ)-１-メトキシプロパン-２-アミン塩酸塩（２５３ｍｇ、２．０ｍｍｏｌ）、ＨＢＴＵ（４５７ｍｇ、１．２７ｍｍｏｌ）、及びＨＯＢＴ（１２５ｍｇ、０．９３ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、ＤＭＦ（２ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．５９ｍＬ、３．３８ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３及び水で１回洗浄した。一緒にした水性層をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で逆抽出した。一緒にした有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：０−１００％ＥｔＯＡｃ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、４０１ｍｇ（８９％）の２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドを淡黄色の固形物として得た。MS: [M+H]+ =533。
【０５９９】
工程２
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000667
５０ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-４-フルオロ-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド（１２０ｍｇ、０．２２５ｍｍｏｌ）及びＤＭＦ（０．４５ｍｌ）を入れて淡黄色の溶液を得た。反応混合物をアルゴン雰囲気下に置き、０℃浴で冷却した。ＮａＨ（鉱油中６０％、２３ｍｇ、０．５７５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を０℃で１０分間、室温で１０分間撹拌し、ついで冷却浴に戻し、ヨードメタン（２１μｌ、０．３４ｍｍｏｌ）を添加した。反応物を１０分間０℃で撹拌し、ついで浴を除去し、撹拌を更に１８時間室温で続けた。反応物を水でクエンチし、沈殿を濾過により回収した。粗物質をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：０−１００％ＥｔＯＡｃ）でＳｉＯ２クロマトグラフィーで精製し、４１ｍｇ（３３％）の２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ =547。
【０６００】
工程３
２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000668
２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド（４０ｍｇ、０．０７３ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．６０ｍｌ、７．８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（２ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．４０ｍｌ、５．９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１８時間撹拌した後、濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（ジクロロメタン／ヘプタン）により精製して、１７ｍｇ（５５％）の２-(６-クロロ-４-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,１ ３-b]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ =417; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.68 (br. s., 1H), 9.00 (s, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.32 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 7.89 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.27 (dd, J = 10.6, 1.5 Hz, 1H), 4.31 (dt, J = 13.5, 7.0 Hz, 1H), 4.19 (s, 3H), 3.45 (dd, J = 9.3, 5.8 Hz, 3H), 3.36 (dd, J = 9.8, 5.3 Hz, 1H), 3.20 (s, 3H), 1.22 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０６０１】
実施例１７１
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-エトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000669
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンを(Ｓ)-１-エトキシプロパン-２-アミン塩酸塩に置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物を白色固形物３５ｍｇ（６８％）として分離した。MS: [M+H]+ =413; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.49-13.15 (m, 1H), 9.11 (s, 1H), 8.41-8.48 (m, 1H), 8.41-8.56 (m, 2H), 8.21 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 8.00 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.28 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.27-4.45 (m, 1H), 4.18 (s, 3H), 3.56 (dd, J = 9.4, 4.5 Hz, 1H), 3.48 (dd, J = 9.2, 4.5 Hz, 1H), 3.45 (q, J = 7.2 Hz, 2H), 1.33 (d, J = 6.8 Hz, 3H), 0.97 (t, J = 7.0 Hz, 3H)。
【０６０２】
実施例１７２
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-ヒドロキシ-１-メチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000670
工程１においてシス-シクロヘキサン-１,４,ジアミンを３-アミノブタン-２-オールに置き換えて、実施例１４５に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイトの固形物（ジアステレオマー混合物）２２ｍｇ（７３％）として分離した。[M+H]+ = 399; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.76 (br. s., 1H), 9.15 (s, 1H), 8.78 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.12 (d, J = 9.4 Hz, 1H), 7.96 (s, 1H), 7.33 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 5.18 (d, J = 4.2 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 4.12-4.22 (m, 1H), 3.77-3.89 (m, 1H), 1.27 (d, J = 6.8 Hz, 3H), 1.11 (d, J = 6.4 Hz, 3H)。
【０６０３】
実施例１７３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000671
工程１において２-アミノプロパン-１,３-ジオールを(Ｓ)-２-アミノブタン-１-オールに置き換えて、実施例１６６に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイト色の固形物２０ｍｇ（７０％）として分離した。MS: [M+H]+ = 413; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.85 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.50 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.17 (d, J = 9.1 Hz, 1H), 8.00 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.25 (dd, J = 8.7, 1.5 Hz, 1H), 4.15-4.20 (m, 3H), 4.10-4.32 (m, 1H), 3.57 (dd, J = 9.5, 4.2 Hz, 1H), 3.47 (dd, J = 9.7, 4.3 Hz, 1H), 3.27 (s, 3H), 1.50-1.92 (m, 2H), 0.96 (t, J = 7.4 Hz, 3H)。
【０６０４】
実施例１７４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000672
工程１
[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000673
２５ｍＬの丸底フラスコ中に(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-３-メトキシ-プロピオン酸（０．４０ｇ、１．８２ｍｍｏｌ）、３-フルオロアゼチジン塩酸塩（２０４ｍｇ、１．８２ｍｍｏｌ）、ＨＢＴＵ（９８９ｍｇ、２．７４ｍｍｏｌ）、及びＨＯＢｔ（３７５ｍｇ、２．７４ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、ＤＭＦ（３．６ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（１．２７ｍＬ、７．３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３及び水で１回洗浄した。一緒にした水性層をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で抽出した。一緒にした有機層を、硫酸ナトリウムで乾燥し、濾過し、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：０−５０％ＥｔＯＡｃ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、２６７ｍｇ（５３％）の-[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを白色固形物として得た。
【０６０５】
工程２
(Ｒ)-２-アミノ-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-３-メトキシ-プロパン-１-オントリフルオロアセテート
2014530172.tif 000674
２５ｍＬの丸底フラスコ中で、[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（２６５ｍｇ、０．９６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（５ｍｌ）に溶解した。反応物を０℃に冷却し、トリフルオロ酢酸（１．５ｍＬ、１９.５ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌した後、濃縮して、無色の粘性油状物として(Ｒ)-２-アミノ-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-３-メトキシ-プロパン-１-オントリフルオロアセテートを得、これを更に精製せずに使用した。
【０６０６】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000675
１０ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（７５ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、(Ｒ)-２-アミノ-１-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-３-メトキシ-プロパン-１-オントリフルオロアセテート（６３ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（６３ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、アセトニトリル（１ｍＬ）と、続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．５５ｍＬ、３．１５ｍｍｏｌ）を添加した。淡黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチした。混合物をジクロロメタンで抽出した。有機層を一緒にして、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：５−９０％ＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、４７ｍｇ（４７％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ = 616。
【０６０７】
工程４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000676
２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミド（４７ｍｇ、０．０７６ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（１．２ｍｌ、１５．６ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（４ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（４ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．３６ｍｌ、５．３ｍｍｏｌ）を添加した。ついで、反応混合物を室温で１８時間撹拌し、ついで濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（ジクロロメタン／ヘプタン）により精製し、２４ｍｇ（６４％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-フルオロ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ = 486; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.85 (br. s., 1H), 9.16 (s, 1H), 8.76 (dd, J = 8.7, 5.3 Hz, 1H), 8.55 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 8.49 (s, 1H), 7.97 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.24 (d, J = 9.1 Hz, 1H), 5.23-5.58 (m, 1H), 4.97 (dt, J = 8.1, 5.8 Hz, 1H), 4.56-4.82 (m, 1H), 4.21-4.56 (m, 2H), 4.18 (s, 3H), 3.87-4.10 (m, 1H), 3.68 (qd, J = 9.8, 5.7 Hz, 2H), 3.28 (app. d, J = 3.4 Hz, 3H)。
【０６０８】
実施例１７５
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000677
工程１
[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル
2014530172.tif 000678
２５ｍＬの丸底フラスコに(Ｒ)-２-ｔｅｒｔ-ブトキシカルボニルアミノ-３-メトキシ-プロピオン酸（０．４７５ｇ、２．１７ｍｍｏｌ）、アゼチジン-３-カルボニトリル塩酸塩（３１４ｍｇ、２．６５ｍｍｏｌ）及びＨＡＴＵ（８３２ｍｇ、２．１９ｍｍｏｌ）を入れた。ついで、ＤＭＦ（３．６ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（１．５ｍＬ、８．６７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬ）で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３及び水で１回洗浄した。一緒にした水性層をＥｔＯＡｃ（２５ｍＬ）で逆抽出した。一緒にした有機層を硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：０−１００％ＥｔＯＡｃ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製して、２８８ｍｇ（４７％）の[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステルを粘性のある無色の油状物として得た。
【０６０９】
工程２
１-((Ｒ)-２-アミノ-３-メトキシ-プロピオニル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテート
2014530172.tif 000679
２５ｍＬの丸底フラスコ中で、[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-カルバミン酸ｔｅｒｔ-ブチルエステル（２８６ｍｇ、１．００ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（４ｍｌ）に溶解した。反応物を０℃に冷却し、トリフルオロ酢酸（１．２ｍｌ、１５．６ｍｍｏｌ）をゆっくりと加えた。反応混合物を室温で３時間撹拌し、ついで濃縮して１-((Ｒ)-２-アミノ-３-メトキシ-プロピオニル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテートを無色の粘性油状物として得、これを更に精製することなく使用した。
【０６１０】
工程３
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000680
１０ｍＬの丸底フラスコに２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸物（５０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、１-((Ｒ)-２-アミノ-３-メトキシ-プロピオニル)-アゼチジン-３-カルボニトリルトリフルオロアセテート（４２、０．１４ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（４２ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）を入れた。ついで、アセトニトリル（１ｍＬ）と、続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１９ｍＬ、１．１ｍｍｏｌ）を添加した。淡黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチした。混合物をジクロロメタンで抽出した。有機層を一緒にして、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：５−９０％ＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製して、４４ｍｇ（６３％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ = 623。
【０６１１】
工程４
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミド
2014530172.tif 000681
２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミド（４４ｍｇ、０．０７１ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（１．８ｍｌ、２３．４ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（６ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（４ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．３０ｍｌ、４．４ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１８時間撹拌した後、濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（熱ジクロロメタン／ヘプタン）により精製して、２１ｍｇ（５９％）の２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[(Ｒ)-２-(３-シアノ-アゼチジン-１-イル)-１-メトキシメチル-２-オキソ-エチル]-アミドを白色固形物として得た。MS: [M+H]+ = 492; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.72 (br. s, 1H), 9.16 (s, 1H), 8.74 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 8.55 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 8.50 (d, J = 4.9 Hz, 1H), 7.97 (d, J = 1.5 Hz, 1H), 7.23 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 4.86-5.04 (m, 1H), 4.46-4.73 (m, 2H), 4.17-4.19 (m, 1H), 4.16-4.28 (m, 4H), 4.04-4.16 (m, 1H), 3.77-3.93 (m, 1H), 3.72 (dd, J = 9.5, 4.9 Hz, 1H), 3.59-3.68 (m, 1H), 3.27 (app d, J = 4.9 Hz, 3H)。
【０６１２】
実施例１７６
２-(６-クロロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-ヒドロキシ-１-メチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000682
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000683
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、０．２２６ｍｍｏｌ）、（２Ｒ,３Ｒ)-２-アミノブタン-１,３-ジオール（２５、０．２４ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（９０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を加えた。ついでアセトニトリル（２ｍＬ）と、続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１０ｍＬ、０．５７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチした。混合物を酢酸エチル（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を１：１のヘプタン／ジクロロメタンで摩砕により精製し、１１５ｍｇ（９６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミドを白色固形物として得た。MS: [M+H]+ = 529。
【０６１３】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000684
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド（３０ｍｇ、０．０５７ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．３ｍｌ、３．９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（１ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．１０ｍｌ、１．５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１８時間撹拌した後、濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（熱ジクロロメタン／ヘプタン）により精製し、９ｍｇ（４０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミドを淡黄色の固形物として得た。MS: [M+H]+ = 399; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.61 (br. s., 1H), 9.16 (s, 1H), 8.83 (dd, J = 8.9, 5.5 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.15 (d, J = 9.4 Hz, 1H), 7.64 (dd, J = 9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.15 (td, J = 9.3, 1.9 Hz, 1H), 5.07 (d, J = 4.2 Hz, 1H), 4.85 (t, J = 4.9 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.98-4.24 (m, 2H), 3.54-3.71 (m, 2H), 1.13 (d, J = 6.0 Hz, 3H)。
【０６１４】
実施例１７７
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000685
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000686
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド（８１ｍｇ、０．１５２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１．５ｍｌ）に溶解して無色の溶液を得た。反応物を氷浴で冷却し、粉砕したＫＯＨ（８６ｍｇ、１．５２ｍｍｏｌ）、１８-クラウン-６（４０ｍｇ、０．１５２ｍｍｏｌ）及びヨードメタン（１０μｌ、０．１５２ｍｍｏｌ）を連続して加えた。反応混合物を１時間０℃で撹拌した後、氷浴を除去した。反応混合物を２時間室温で撹拌した後、ジクロロメタン（１０ｍＬ）で希釈し、塩化アンモニウム水溶液（１０ｍＬ）、水（１０ｍＬ）、及び飽和炭酸水素ナトリウム（１０ｍＬ）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：０％−６０％のＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、３０ｍｇ（３６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.22 (s, 1H), 8.78 (dd, J = 8.9, 5.5 Hz, 1H), 8.66 (s, 1H), 8.14 (d, J = 9.4 Hz, 1H), 7.67 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.17 (td, J = 9.2, 2.1 Hz, 1H), 5.75 (s, 2H), 5.21 (d, J = 4.2 Hz, 1H), 4.22-4.34 (m, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.97-4.12 (m, 1H), 3.61 (app t, J = 8.2 Hz, 3H), 3.52 (dd, J = 9.8, 6.4 Hz, 1H), 3.28 (s, 3H), 1.14 (d, J = 6.4 Hz, 3H), 0.87 (t, J = 7.9 Hz, 2H),-0.07 (s, 9H)。
【０６１５】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000687
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド（３０ｍｇ、０．０５５ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．３ｍｌ、３．９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）と混合して橙色の溶液を得た。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（１ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．２６ｍｌ、３．９ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１８時間撹拌した後、濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（熱ジクロロメタン／ヘプタン）により精製し、１１ｍｇ（４７％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｒ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミドを淡黄色の固形物として得た。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.85 (br. s., 1H), 9.16 (s, 1H), 8.78 (dd, J = 8.9, 5.5 Hz, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.15 (d, J = 9.4 Hz, 1H), 7.65 (dd, J = 9.6, 2.1 Hz, 1H), 7.15 (td, J = 9.2, 2.5 Hz, 1H), 5.17 (d, J = 4.2 Hz, 1H), 4.20-4.33 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.98-4.09 (m, 1H), 3.59 (dd, J = 9.8, 6.8 Hz, 1H), 3.50 (dd, J = 9.4, 6.4 Hz, 1H), 3.27 (s, 3H), 1.13 (d, J = 6.4 Hz, 3H)。
【０６１６】
実施例１７８
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-ｓｅｃ-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000688
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-ｓｅｃ-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000689
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（５０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、(Ｓ)-ブタン-２-アミン（９、０．１２ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（４５ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）を加えた。ついで、アセトニトリル（１ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．０９ｍＬ、０．５５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチした。混合物を酢酸エチル（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：０−５０％ＥｔＯＡｃ）を用い たＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、４０ｍｇ（７１％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-ｓｅｃ-ブチル)-アミドを白色固形物として得た。[M+Na]+ = 519。
【０６１７】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-ｓｅｃ-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000690
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-ｓｅｃ-ブチル)-アミド（４０ｍｇ、０．０８０ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．９ｍｌ、１１．７ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（３ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（３ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．３８ｍｌ、５．６ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１８時間撹拌した後、濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（熱ジクロロメタン／ヘプタン）により精製して、１９ｍｇ（６７％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-ｓｅｃ-ブチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。[M+H]+ = 367; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.77 (br. s., 1H), 9.09 (s, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.43 (dd, J = 9.1, 5.5 Hz, 1H), 8.00 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 7.70 (dd, J = 9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.19 (td, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 4.03-4.14 (m, 1H), 1.57-1.73 (m, 2H), 1.28 (d, J = 6.4 Hz, 3H)。
【０６１８】
実施例１７９
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メトキシメチル-３-メチル-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000691
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-ヒドロキシメチル-３-メチル-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000692
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、０．２２６ｍｍｏｌ）、(Ｓ)-２-アミノ-４-メチルペンタン-１-オール（２８、０．２４ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（９０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を入れた。ついでアセトニトリル（２ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１３ｍＬ、０．７７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチした。混合物を酢酸エチル（３×）で抽出した。有機層を一緒にし、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、７３ｍｇ（５９％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-ヒドロキシメチル-３-メチル-ブチル)-アミドを白色固形物として得た。MS: [M+H]+ = 541。
【０６１９】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メトキシメチル-３-メチル-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000693
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-ヒドロキシメチル-３-メチル-ブチル)-アミド（７３ｍｇ、０．１３５ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１．４ｍＬ）に溶解して無色の溶液を得た。反応物を氷浴で冷却し、粉砕したＫＯＨ（７６ｍｇ、１．３５ｍｍｏｌ）、１８-クラウン-６（３６ｍｇ、０．１３５ｍｍｏｌ）及びヨードメタン（９μｌ、０．１３５ｍｍｏｌ）を連続して加えた。反応混合物を１時間０℃で撹拌し、その後、氷浴を除去した。反応混合物を２時間室温で撹拌した後、ジクロロメタン（１０ｍＬ）で希釈し、塩化アンモニウム水溶液（１０ｍＬ）、水（１０ｍＬ）、及び飽和炭酸水素ナトリウム（１０ｍＬ）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：０％−７０％ＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、３８ｍｇ（５０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メトキシメチル-３-メチル-ブチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 9.18 (s, 1H), 8.64 (s, 1H), 8.52 (dd, J = 9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.15 (d, J = 9.4 Hz, 1H), 7.72 (dd, J = 9.6, 2.1 Hz, 1H), 7.13 (td, J = 9.1, 1.9 Hz, 1H), 5.73 (s, 2H), 4.41 (td, J = 9.0, 5.1 Hz, 1H), 4.17 (s, 3H), 3.60 (t, J = 7.9 Hz, 2H), 3.44-3.55 (m, 2H), 3.27 (s, 3H), 1.48-1.72 (m, 3H), 0.91 (d, J = 6.0 Hz, 3H), 0.86 (d, J = 6.0 Hz, 3H), 0.85 (t, J = 7.6 Hz, 2H),-0.08 (s, 9H)。
【０６２０】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メトキシメチル-３-メチル-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000694
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メトキシメチル-３-メチル-ブチル)-アミド（３５ｍｇ、０．０６３ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．６ｍｌ、７．８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（１ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．３２ｍｌ、４．７ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１８時間撹拌した後、濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（熱ジクロロメタン／ヘプタン）により精製し、１６ｍｇ（６０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メトキシメチル-３-メチル-ブチル)-アミドを白色の固形物として得た。MS: [M+H]+ = 425, 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.87 (s, 1H), 9.13 (s, 1H), 8.53 (dd, J = 8.7, 5.3 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.17 (d, J = 9.4 Hz, 1H), 7.71 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.11 (td, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.41 (td, J = 9.1, 4.9 Hz, 1H), 4.16 (s, 3H), 3.52 (dd, J = 9.4, 4.2 Hz, 1H), 3.46 (dd, J = 9.4, 4.2 Hz, 1H), 3.27 (s, 3H), 1.48-1.75 (m, 3H), 0.91 (d, J = 6.4 Hz, 3H), 0.86 (d, J = 6.0 Hz, 3H)。
【０６２１】
実施例１８０
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｒ)-ｓｅｃ-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000695
工程１において(Ｓ)-ブタン-２-アミンを(Ｒ)-ブタン-２-アミンに置き換えて、実施例１７８に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイト色の固形物１７ｍｇ（８２％）として分離した； [M+H]+ = 367; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.76 (br. s., 1H), 9.10 (s, 1H), 8.43 (s, 1H), 8.43 (dd, J = 8.7, 5.4 Hz, 2H), 8.01 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 7.71 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.19 (td, J = 9.1, 1.9 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 4.02-4.14 (m, 1H), 1.56-1.75 (m, 2H), 1.28 (d, J = 6.8 Hz, 3H), 0.96 (t, J = 7.6 Hz, 3H)。
【０６２２】
実施例１８１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-メトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000696
工程１において(Ｓ)-ブタン-２-アミンを(Ｓ)-１-メトキシプロパン-２-アミン塩酸塩に置き換えて、実施例１７８に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイトの固形物２７ｍｇ（７３％）として分離した。MS: [M+Na]+ =405; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.85 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.54 (dd, J = 9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.21 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.70 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.16 (td, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.30-4.47 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.50 (qd, J = 9.3, 4.5 Hz, 2H), 3.28 (s, 3H), 1.31 (d, J = 6.4 Hz, 3H)。
【０６２３】
実施例１８２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メチル-２-トリジュウテロメトキシ-エチル)-アミド
2014530172.tif 000697
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000698
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１１５ｍｇ、０．２６ｍｍｏｌ）、(Ｓ)-２-アミノプロパン-１-オール（０．２１μｌ、０．２７ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（１０４ｍｇ、０．２７ｍｍｏｌ）を加えた。ついでアセトニトリル（２ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２ｍＬ、１．１２ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチし、ＥｔＯＡｃ（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、濃縮し、７６ｍｇ（５７％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミドを白色固形物として得た。
【０６２４】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メチル-２-トリジュウテロメトキシ-エチル)-アミド
2014530172.tif 000699
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミド（７０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１．４ｍＬ）に溶解して無色の溶液を得た。反応物を氷浴で冷却し、粉砕したＫＯＨ（９１ｍｇ、１．６２ｍｍｏｌ）、１８-クラウン-６（４４ｍｇ、０．１６６ｍｍｏｌ）、及びヨードトリジュウテロメタン（９μｌ、０．１４７ｍｍｏｌ）を順次添加した。反応混合物を１時間０℃で撹拌し、その後、氷浴を除去した。反応混合物を２時間室温で撹拌した後、ジクロロメタン（１０ｍＬ）で希釈し、塩化アンモニウム水溶液（１０ｍＬ）、水（１０ｍＬ）、及び飽和炭酸水素ナトリウム（１０ｍＬ）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：５％−６０％のＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、３８ｍｇ（５３％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メチル-２-トリジュウテロメトキシ-エチル)-アミドを白色固形物として得た。MS: [M+Na]+ =538。
【０６２５】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メチル-２-トリジュウテロメトキシ-エチル)-アミド
2014530172.tif 000700
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メチル-２-トリジュウテロメトキシ-エチル)-アミド（３８ｍｇ、０．０７４ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．５ｍｌ、６．５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．５ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（１ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．１０ｍｌ、１．５ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１８時間撹拌した後、濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕の（ジクロロメタン／ヘプタン）により精製して、２７ｍｇ（９６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メチル-２-トリジュウテロメトキシ-エチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+H]+ = 386; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.85 (br. s., 1H), 9.11 (s, 1H), 8.54 (dd, J = 8.9, 5.5 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.21 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.70 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.15 (td, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.25-4.45 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.49 (qd, J = 9.3, 4.5 Hz, 2H), 1.31 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０６２６】
実施例１８３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-１,３-ジメチル-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000701
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-１,３-ジメチル-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000702
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（９８ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、４-アミノ-２-メチルペンタン-２-オール[米国特許出願公開第２００３／０１７１５８４ Ａ１号に従って調製]（２７ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（８９ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）を入れた。ついでアセトニトリル（２ｍＬ）と続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２ｍＬ、１．１２ｍｍｏｌ）を添加した。黄色の反応混合物を一晩室温で撹拌した後、ＥｔＯＡｃで希釈し、水（３×）で洗浄した。有機層を一緒にして、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：５−９０％ＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製して、７５ｍｇ（６３％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-１,３-ジメチル-ブチル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。[M+H]+ = 541。
【０６２７】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-１,３-ジメチル-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000703
１２５ｍＬの丸底フラスコ中で２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-１,３-ジメチル-ブチル)-アミド（２５ｍｇ、０．０４６ｍｍｏｌ）、フッ化セシウム（７０ｍｇ、０．４６ｍｍｏｌ）及び１８-クラウン-６（１２ｍｇ、０．０４６ｍｍｏｌ）をアセトニトリルと混合してオフホワイトの懸濁液を得た。反応物を７２時間還流しながら撹拌した。大過剰のＣｓＦ及び１８-クラウン-６を添加し、反応物を更に２４時間加熱した。反応混合物を酢酸エチルで希釈し、水で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗製物質を水に懸濁し、濾過によって回収し、ついで１:２ジクロロメタン／ヘプタンで粉砕して、４ｍｇ（２１％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３-ヒドロキシ-１,３-ジメチル-ブチル)-アミドを黄色固形物として得た。MS:[M+Na]+ = 433, 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.83 (br. s., 1H), 9.10 (s, 1H), 8.57 (dd, J = 8.9, 5.5 Hz, 1H), 8.41 (d, J = 2.3 Hz, 1H), 8.15 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.71 (dd, J = 9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.20 (td, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.35 (s, 1H), 4.29-4.43 (m, 1H), 4.16 (s, 3H), 1.83 (dd, J = 14.4, 7.9 Hz, 1H), 1.73 (dd, J = 16.6, 4.9 Hz, 1H), 1.31 (d, J = 6.4 Hz, 3H), 1.15 (s, 3H), 1.12 (s, 3H)。
【０６２８】
実施例１８４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(１-メチル-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000704
工程１において(Ｓ)-ブタン-２-アミンを１-メチル-ブチルアミンに置き換えて、実施例１７８に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物を淡黄色の固形物２５ｍｇ（９６％）として分離した。MS:[M+H]+ = 403; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.83 (br. s., 1H), 9.10 (s, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.43 (dd, J = 8.9, 5.3 Hz, 1H), 8.00 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 7.71 (dd, J = 9.8, 1.9 Hz, 1H), 7.18 (td, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.15 (s, 3H), 4.18 (quin, J = 6.8 Hz, 1H), 1.55-1.67 (m, 2H), 1.36-1.48 (m, 2H), 1.28 (d, J = 6.4 Hz, 3H), 0.89 (t, J = 7.4 Hz, 3H)。
【０６２９】
実施例１８５
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３,３,３-トリフルオロ-１-メチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000705
工程１
３,３,３-トリフルオロ-１-メチル-プロピルアミン塩酸塩
2014530172.tif 000706
該アミン塩はGassen, K.-R; Kirmse, W. Chem. Ber., 1986, 119, 2233-2248に概略が記載された手順に従って調製した。
【０６３０】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（３,３,３-トリフルオロ-１-メチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000707
工程１において(Ｓ)-ブタン-２-アミンを３,３,３-トリフルオロ-１-メチル-プロピルアミン塩酸塩に置き換えて、実施例１７８に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイト色の固形物１６ｍｇ（３８％）として分離した。MS:[M+H]+ = 421; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.83 (br. s., 1H), 9.10 (s, 1H), 8.45-8.46 (m, 1H), 8.48 (dd, J = 9.0, 5.3 Hz, 1H), 8.17 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 7.70 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.18 (td, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.42-4.59 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 2.70-2.78 (m, 1H), 2.62-2.70 (m, 1H), 1.43 (d, J = 6.8 Hz, 3H)。
【０６３１】
実施例１８６
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-シクロプロピル-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000708
工程１
２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸[２-シクロプロピル-１-メチル-エタ-(Ｅ)-イリデン]-アミド
2014530172.tif 000709
２５ｍＬの丸底フラスコにアルゴン雰囲気下でＴＨＦ（１．４５ｍＬ）中のＴｉ(ＯＥｔ)４（工業グレード、０．３７ｍＬ、１．４ｍｍｏｌ）及び１-シクロプロピルプロパン-２-オン（７９．０ｍｇ、０．８１ｍｍｏｌ）を入れた。ついで、２-メチルプロパン-２-スルフィンアミド（８８．７ｍｇ、０．７３ｍｍｏｌ）を加え、反応混合物を一晩還流下で加熱した。室温に冷却後、反応混合物を急速に攪拌しながらブライン（１．７ｍＬ）に注いだ。得られた懸濁液をセライトのパッドを通して濾過した。濾液を減圧下で濃縮し、粗２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸[２-シクロプロピル-１-メチル-エタ-(Ｅ)-イリデン]-アミドを得、これを精製せずに次の工程に直接取り上げた。
【０６３２】
工程２
２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(２-シクロプロピル-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000710
２５ｍＬの丸底フラスコにアルゴン雰囲気下で２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸[２-シクロプロピル-１-メチル-エタ-(Ｅ)-イリデン]-アミド（１２０ｍｇ、０．５９６ｍｍｏｌ）及びジクロロメタン（２ｍｌ）を入れた。反応混合物を−７８℃の浴で冷却した。ＤＩＢＡＬ-Ｈ（０．８０ｍｌ、０．８００ｍｍｏｌ）をゆっくりと滴下して加えた。反応混合物を４５分間撹拌した後、冷却浴を除去した。反応混合物を室温で１５分間撹拌し、その後、反応混合物を冷却槽に戻した。反応をＭｅＯＨ（０．０８ｍＬ、１．９８ｍｍｏｌ）でクエンチした。反応混合物をジクロロメタン（８ｍＬ）及び１．０Ｍの水性酒石酸Ｎａ＋Ｋ+溶液（５ｍＬ）で希釈した。室温で一晩撹拌後、混合物をジクロロメタンで抽出した。有機層濃縮して、５０ｍｇの２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸(２-シクロプロピル-１-メチル-エチル)-アミドを得、これを精製することなく直接次の工程で使用した。
【０６３３】
工程３
２-シクロプロピル-１-メチル-エチルアミン塩酸塩
2014530172.tif 000711
ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）を含む５０ｍＬの冷却（５℃）した丸底フラスコにゆっくり塩化アセチル（０．１０ｍＬ、１．４１ｍｍｏｌ）を加えた。溶液を３０分間撹拌した。ＭｅＯＨ中の新たに調製したＨＣｌを、２-メチル-プロパン-２-スルフィン酸（２-シクロプロピル-１-メチル-エチル)-アミド（５０ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を含む丸底フラスコに移した。室温で３０分間撹拌した後、反応混合物を濃縮して２-シクロプロピル-１-メチル-エチルアミン塩酸塩を得、これを更に精製することなく使用した。MS:[M+H]+ = 100。
【０６３４】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸(２-シクロプロピル-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000712
工程１において(Ｓ)-ブタン-２-アミンを２-シクロプロピル-１-メチル-エチルアミン塩酸塩に置き換えて、実施例１７８に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物を淡黄色の針状物９ｍｇ（２８％）として分離した：MS:[M+H]+ = 393; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.70 (br. s., 1H), 9.10 (s, 1H), 8.46 (dd, J = 9.1, 5.3 Hz, 1H), 8.42 (s, 1H), 7.17 (td, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.17-4.31 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 1.63 (dt, J = 13.7, 6.8 Hz, 1H), 1.47 (dt, J = 13.7, 6.6 Hz, 1H), 1.35 (d, J = 6.8 Hz, 3H), 0.72-0.93 (m, 1H), 0.32-0.43 (m, 2H), 0.08 (app. t, J = 5.3 Hz, 2H)。
【０６３５】
実施例１８７
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１,３-ジメチル-ブチル)-アミド
2014530172.tif 000713
工程１において(Ｓ)-ブタン-２-アミンを１,３-ジメチルブチルアミンに置き換えて、実施例１７８に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物を淡黄色の針状物２４ｍｇ（７６％）として分離した。MS:[M+Na]+ = 417; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.83 (br. s., 1H), 9.09 (s, 1H), 8.42 (s, 1H), 8.41 (dd, J = 8.9, 5.7 Hz, 1H), 7.98 (d, J = 8.7 Hz, 1H), 7.70 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.16 (td, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.18-4.34 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 1.64-1.78 (m, 1H), 1.51-1.65 (m, 1H), 1.38-1.51 (m, 1H), 1.27 (d, J = 6.4 Hz, 3H), 0.92 (d, J = 6.4 Hz, 3H), 0.87 (d, J = 6.4 Hz, 3H)。
【０６３６】
実施例１８８
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000714
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000715
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１０２ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、（２Ｒ,３Ｓ)-２-アミノブタン-１,３-ジオール（３４ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（９７ｍｇ、０．２５ｍｍｏｌ）を入れた。ついで、アセトニトリル（６ｍＬ）と、続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．２５ｍＬ、１．４３ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌した後、水でクエンチした。混合物を酢酸エチル（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：５−１００％ＥｔＯＡｃ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製して１００ｍｇ（８２％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミドを白色固形物として得た。MS: [M+Na]+ = 551。
【０６３７】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド及び２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-メトキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000716
圧力管中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-ヒドロキシメチル-プロピル)-アミド（９３ｍｇ、０．１７６ｍｍｏｌ）、酸化銀（８３ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）及びヨウ化エチル（２００μｌ、３．２ｍｍｏｌ）をアセトニトリルと混合して黒色の懸濁液を得た。管は、光を排除するためにホイルで包んだ。そのシステムを砂浴に配し、攪拌しながら４０℃に加熱した。温度を２１時間維持した。冷却時、反応混合物をセライトパッドを通して濾過した。濾液を濃縮した。粗物質を、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン（勾配：１５％−９０％ＥｔＯＡｃ）を用いるＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、４５ｍｇ（４７％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミドを淡黄色の固形物として（[M+H]+ = 543）、２０ｍｇ（２０％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-メトキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミドを白色固形物として（[M+H]+ = 557）得た。
【０６３８】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000717
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド（４４ｍｇ、０．０８１ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．３ｍｌ、３．９ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（１ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．１５ｍｌ、２．２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１８時間撹拌した後、濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（熱ジクロロメタン／ヘプタン）により精製し、オフホワイトの固形物として１５ｍｇ（４６％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミドを得た。MS:[M+H]+ = 413; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.83 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.62 (dd, J = 8.8, 5.3 Hz, 1H), 8.44 (s, 1H), 8.30 (d, J = 9.6 Hz, 1H), 7.68 (dd, J = 9.6, 1.8 Hz, 1H), 7.13 (td, J = 9.1, 2.0 Hz, 1H), 4.94 (d, J = 5.6 Hz, 1H), 4.17-4.23 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.85-3.96 (m, 1H), 3.75 (dd, J = 9.6, 5.6 Hz, 1H), 3.57 (dd, J = 9.6, 3.5 Hz, 1H), 3.25 (s, 3H), 1.17 (d, J = 6.1 Hz, 3H)。
【０６３９】
実施例１８９
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000718
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミドを２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（（１Ｒ,２Ｓ)-２-メトキシ-１-メトキシメチル-プロピル)-アミドに置き換えて、実施例１８８の工程３に概略を記載した手順に従って調製した。最終化合物を白色の固形物１１ｍｇ（８１％）として分離した。MS: [M+H]+ = 427; 1H NMR (DMSO-d6)δ: 12.87 (br. s., 1H), 9.14 (s, 1H), 8.58 (dd, J = 8.8, 5.3 Hz, 1H), 8.45 (s, 1H), 8.33 (d, J = 9.6 Hz, 1H), 7.69 (dd, J = 9.6, 2.0 Hz, 1H), 7.10 (td, J = 9.0, 2.3 Hz, 1H), 4.38 (dq, J = 9.7, 5.0 Hz, 1H), 4.16 (s, 3H), 3.69 (dd, J = 10.1, 5.6 Hz, 1H), 3.56-3.60 (m, 1H), 3.56 (dd, J = 10.1, 4.0 Hz, 1H), 3.28 (s, 3H), 3.25 (s, 3H), 1.17 (d, J = 6.1 Hz, 3H)。
【０６４０】
実施例１９０
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[２-ヒドロキシ-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000719
工程１において(Ｓ)-ブタン-２-アミンを２-アミノ-２-(テトラヒドロフラン-２-イル)エタノールに置き換えて、実施例１７８に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイトの固形物（ジアステレオマーの混合物）１０ｍｇ（５９％）として分離した。MS: [M+H]+ = 425; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.87 (br. s., 2H), 9.14 (s, 2H), 8.71 (dd, J = 9.0, 5.5 Hz, 1H), 8.70 (dd, J = 9.1, 5.2 Hz, 1H), 8.45 (s, 2H), 8.35 (t, J = 9.1 Hz, 2H), 7.67 (dd, J = 9.8, 1.9 Hz, 2H), 7.16 (tt, J = 9.1, 2.1 Hz, 2H), 5.16 (t, J = 4.2 Hz, 1H), 5.13 (t, J = 4.9 Hz, 1H), 4.15 (s, 6H), 4.10-4.27 (m, 2H), 3.88 (t, J = 7.9 Hz, 1H), 3.75 (t, J = 8.3 Hz, 1H), 3.45-3.76 (m, 10H), 2.58-2.69 (m, 2H), 2.01-2.13 (m, 1H), 1.85-1.97 (m, 1H), 1.63-1.78 (m, 2H)。
【０６４１】
実施例１９１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸[２-メトキシ-１-(テトラヒドロ-フラン-２-イル)-エチル]-アミド
2014530172.tif 000720
工程１において(Ｓ)-２-アミノ-４-メチルペンタン-１-オールを２-アミノ-２-(テトラヒドロフラン-２-イル)エタノールに置き換えて、実施例１７９に概略が記載された手順に従って調製した。最終化合物をオフホワイトの固形物（ジアステレオマーの１：１混合物）１２ｍｇ（５３％）として分離した。MS: [M+Na]+ = 461; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.88 (br. s., 2H), 9.13 (s, 2H), 8.56 (dd, J = 9.1, 5.3 Hz, 2H), 8.46 (s, 2H), 8.33 (t, J = 9.3 Hz, 2H), 7.70 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 2H), 7.15 (tt, J = 9.0, 2.3 Hz, 2H), 4.26-4.41 (m, 2H), 4.16 (s, 6H), 3.86 (t, J = 7.9 Hz, 1H), 3.76 (t, J = 8.1 Hz, 1H), 3.43-3.74 (m, 10H), 3.27 (s, 3H), 3.26 (s, 3H), 2.56-2.67 (m, 2H), 1.99-2.11 (m, 1H), 1.86-1.98 (m, 1H), 1.64-1.82 (m, 2H)。
【０６４２】
実施例１９２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-３-メタンスルホニル-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000721
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-ヒドロキシメチル-３-メチルスルファニル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000722
２５ｍＬの丸底フラスコに２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸（１００ｍｇ、０．２３ｍｍｏｌ）、(Ｓ)-２-アミノ-４-(メチルチオ）ブタン-１-オール（３２、０．２４ｍｍｏｌ）、及びＨＡＴＵ（９０ｍｇ、０．２４ｍｍｏｌ）を入れた。ついで、アセトニトリル（４ｍＬ）と、続いてＮ,Ｎ-ジイソプロピルエチルアミン（０．１９ｍＬ、１．１ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を一晩室温で撹拌し、ついで水でクエンチした。混合物を酢酸エチル（３×）で抽出した。有機層を一緒にして、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。残留物を、ＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：５−５０％ＥｔＯＡｃ）を用い たＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、１０５ｍｇ（８３％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-ヒドロキシメチル-３-メチルスルファニル-プロピル)-アミドをオフホワイトの泡状物として得た。MS: [M+H]+ = 559。
【０６４３】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-ヒドロキシメチル-３-メタンスルホニル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000723
２５ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-ヒドロキシメチル-３-メチルスルファニル-プロピル)-アミド（１０５ｍｇ、０．１８８ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（２ｍｌ）と混合してオフホワイト色の溶液を得た。その溶液を氷浴で５℃に冷却した。ジクロロメタン（２ｍｌ）中のｍＣＰＢＡ（８７ｍｇ、０．３８８ｍｍｏｌ）の溶液をゆっくりと加えた。反応混合物を１時間室温で撹拌した後、２０滴のＭｅＯＨを添加した。反応混合物を１８時間室温で撹拌した後、ジクロロメタンで希釈し、炭酸水素ナトリウムの飽和溶液（２×１５ｍＬ）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮して、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-ヒドロキシメチル-３-メタンスルホニル-プロピル)-アミドを得、これを更に精製することなく使用した。
【０６４４】
工程３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メトキシメチル-３-メタンスルホニル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000724
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-ヒドロキシメチル-３-メタンスルホニル-プロピル)-アミド（１０２ｍｇ、０．１７３ｍｍｏｌ）をＴＨＦ（１．９ｍＬ）に溶解して無色の溶液を得た。反応物を氷浴で冷却し、粉砕したＫＯＨ（９７ｍｇ、１．７３ｍｍｏｌ）、１８-クラウン-６（４６ｍｇ、０．１７３ｍｍｏｌ）、及びヨードメタン（１１μｌ、０．１７３ｍｍｏｌ）を連続して加えた。反応混合物を１時間０℃で撹拌した後、氷浴を除去した。反応混合物を２時間室温で撹拌した後、ジクロロメタン（１０ｍＬ）で希釈し、塩化アンモニウム水溶液（１０ｍＬ）、水（１０ｍＬ）、及び飽和炭酸水素ナトリウム（１０ｍＬ）で洗浄した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をＥｔＯＡｃ／ヘプタン（勾配：０％−６０％ＥｔＯＡｃ）でのＳｉＯ２クロマトグラフィーにより精製し、３０ｍｇ（２９％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メトキシメチル-３-メタンスルホニル-プロピル)-アミドをオフホワイトの固形物として得た。MS: [M+Na]+ = 627)。
【０６４５】
工程４
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-３-メタンスルホニル-１-メトキシメチル-プロピル)-アミド
2014530172.tif 000725
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-１-メトキシメチル-３-メタンスルホニル-プロピル)-アミド（３５ｍｇ、０．０５８ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．５ｍｌ、６．５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．５ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を得た。反応混合物を室温で２．５時間攪拌した後、減圧下で濃縮した。得られた粗固形物をジクロロメタン（１ｍＬ）に溶解し、エチレンジアミン（０．１９ｍｌ、２．８ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で１８時間撹拌した後、濃縮し、残留物を水で沈殿させた。懸濁液を１時間撹拌し、粗固形物を濾過により集めた。粗固形物を粉砕（ジクロロメタン／ヘプタン）により精製して、１２ｍｇ（４４％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-３-メタンスルホニル-１-メトキシメチル-プロピル)-アミドを淡黄色の固形物として得た。MS:[M+Na]+ = 497; 1H NMR (300 MHz, DMSO-d6)δ: 12.87 (br. s., 1H), 9.12 (s, 1H), 8.54 (dd, J = 8.7, 5.3 Hz, 1H), 8.47 (s, 1H), 8.28 (d, J = 9.1 Hz, 1H), 7.69 (dd, J = 9.8, 2.3 Hz, 1H), 7.19 (td, J = 9.1, 2.3 Hz, 1H), 4.35-4.55 (m, 1H), 4.15 (s, 3H), 3.60 (dd, J = 9.8, 4.2 Hz, 1H), 3.51 (dd, J = 9.4, 4.2 Hz, 1H), 3.26 (s, 3H), 3.20-3.28 (m, 2H), 2.97 (s, 3H), 2.02-2.23 (m, 2H)。
【０６４６】
実施例１９３
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ジフルオロメトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000726
工程１
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ジフルオロメトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000727
２５ｍＬの圧力管中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ヒドロキシ-１-メチル-エチル)-アミド（６０、０．１２ｍｍｏｌ）及びヨウ化銅(Ｉ)（１４ｍｇ、０．０７０ｍｍｏｌ）をアセトニトリル（３ｍＬ）と混合して淡黄色の懸濁液を得た。混合物を脱気し、アルゴン下に置いた。反応混合物を砂浴中で５０℃に加熱した。２,２-ジフルオロ-２-(フルオロスルホニル）酢酸（１２μＬ、０．１１２ｍｍｏｌ）をゆっくりと滴下して加えて淡黄色の溶液を得た。反応物を更に５分間攪拌した。反応を水でクエンチし、酢酸エチルで抽出した。一緒にした有機層を順次、水、飽和炭酸水素ナトリウム、及びブラインで洗浄し、ついでＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮した。粗物質をシリカゲルでのフラッシュクロマトグラフィー（勾配：ヘキサン中０％から５０％ＥｔＯＡｃ）によって精製し、１２ｍｇ（１８％）の２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ジフルオロメトキシ-１-メチル-エチル)-アミドを白色固形物として得た。MS: [M+H]+ =549。
【０６４７】
工程２
２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ジフルオロメトキシ-１-メチル-エチル)-アミド
2014530172.tif 000728
１０ｍＬの丸底フラスコ中で、２-(６-フルオロ-１-メチル-１Ｈ-インダゾール-３-イル)-５-(２-トリメチルシラニル-エトキシメチル)-５Ｈ-ピロロ[２,３-ｂ]ピラジン-７-カルボン酸((Ｓ)-２-ジフルオロメトキシ-１-メチル-エチル)-アミド（１０ｍｇ、０．０１８ｍｍｏｌ）及びＴＦＡ（０．５ｍｌ、６．５ｍｍｏｌ）をジクロロメタン（１．５ｍｌ）と混合してオレンジ色の溶液を뻥龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯躼볯芙雩ꪔ详鞁臣貾胣鮸鳥许臣莿룧鞁臣芀뻥覂苣龁닧몛뷥ꦉ苣뢂苣궃菣ꆃ苣뎃볯醼뷯겼볯ꮁ뫦ꎧ臣膀苣膃菣뎃苣ꊂ菣뎃볯鎼볯캐貽胣邼볯钼볯趽뷯辽뷯覼苣뮷諥鞁臣芀迥鲿럦袐觧銂껥ꦸ臣醼볯芙雩릒详鞁臣貾胣莿룧鞁胣议闧ꦉ苣뒰臣袲껦閁臣龁胣뢇뿦늶苣醼駦鎖鋦貋臣膀닧몛뷥ꦉ苣뺿臩ꮁ苣誂鯩膂臣芀닧몛뷥ꦉ苣覲ꃧ袼苣꾂菣궃菣뾂菣覼臣袂苣뺲ꏨ鞁胣銼뷯螽볯鎼볯薼볯꺁볯ⶒ隼閃菣ꪂ菣ⶭ볯ⶑ菣膃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣肃苣벃菣ⶫ볯ⶓ苣ꮃ⴩볯ꢼ钃菣궃銼鎼芽钃菣뢂菣ⶳ볯⶗苣ꮃ菣뎃藩⢸뎼⴩볯ⶒ苣閃菣ꪂ菣ꆃ菣궂苣⶷볯ⶑ菣膃菣ⶫ苣膃菣⦫ꊂ菣覃苣ꪂ菣鮃菣ꒂ菣꺁鯥ꊽ觧ꢁ臣ꚁ뻥龁胣䶂㩓䵛䠫㱝畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵‾‽ㄴ㬹㰠畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾丠前⠠〳‰䡍ⱺ䐠卍ⵏ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰶猯扵⤾듎›㈱㠮‶戨⹲猠Ⱞㄠ⥈‬⸹ㄱ⠠ⱳㄠ⥈‬⸸㜴⠠ⱳㄠ⥈‬⸸㤴⠠摤‬⁊‽⸹ⰱ㔠㌮䠠ⱺㄠ⥈‬⸸㤱⠠Ɽ䨠㴠㠠㌮䠠ⱺㄠ⥈‬⸷〷⠠摤‬⁊‽⸹ⰸ㈠㌮䠠ⱺㄠ⥈‬⸷㔱⠠摴‬⁊‽⸹ⰲ㈠ㄮ䠠ⱺㄠ⥈‬⸶〷⠠ⱴ䨠㴠㜠⸵′穈‬䠱Ⱙ㐠㌮ⴶ⸴㐵⠠Ɑㄠ⥈‬⸴㘱⠠ⱳ㌠⥈‬⸴〰⠠Ɽ䨠㴠㐠㔮䠠ⱺ㈠⥈‬⸱㜳⠠Ɽ䨠㴠㘠㠮䠠ⱺ㌠⥈胣ં䐼噉邀볯隼볯颼胣㲑䐯噉ਾ껥붖뻤醼볯钼戼㹲銼⠭볯ⶕ苣꾂菣鞃菣钃菣ⶫ볯ⶑ菣膃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣肃苣벃菣ⶫ볯ⶓ苣ꮃ⴩볯ꢼ钃菣궃銼鎼芽钃菣뢂菣ⶳ볯⶗苣ꮃ菣뎃藩⢸뎼⴩볯ⶒ菣袃苣랂醼ꆃ菣ꮃꢂ菣ꮃ⴩苣龃菣㲉牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㐱㌵㄰㈷琮晩㸢〲㐱㌵㄰㈷琮晩ꃂ〰㜰㤲⼼㹡⼼䥄㹖ꖷ꣧醼戼㹲閼랂苣궃菣궃菣ꮃ醼⠭볯ⶒ菣ꪃ菣膃菣랂菣讃菣ⶫ苣袃苣랂菣膃菣⦫醼볯ⶨ苣뎃菣뺂菣ꮃ戼㹲㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔴〳㜱⸲楴≦㈾㄰㔴〳㜱⸲楴쉦゠〰㌷㰰愯㰾䐯噉ਾ†볯閼볯趽뷯꺁볯ꎏ룤閺菣ꦃ苣뎂臣閼隃菣ꊃ醼⠭銼⠭菣ꪃ菣膃菣랂菣ꮃꢂ菣궂苣⦷菣膃菣⦫醼볯ⶨ苣뎃菣뺂菣ꮃ볯銼볯閼뷯膀볯躼볯钼뷯趽뷯貽볯膀苣꾂菣鞃菣钃菣鲃菣뎃藩袼볯躼볯颼뷯膀볯鎼볯鞼뷯趽뷯貽볯膀菣ꦃ苣Ꚃ菣⢠볯ꦼꊂ苣蚃菣袃볯颼볯躼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯膀菣ꪃ苣꾂菣颃苣랂菣鮃苣閃苣뎃볯銼볯钼뷯螽胣邼볯鞼볯钼뷯趽뷯貽볯膀룤ꦡ鿥Ꞁ菣뎃藩ꮂ菣Ꚃ菣袼볯躼볯钼뷯膀볯閼볯鎼뷯趽뷯貽볯膀菣ꮃ苣뎃볯钼볯趽뷯覼迥뎁냦袼볯趽뷯覼苣ꂊ臣龁胣趏��랷郥ꦉ苣肸駦醼볯邼蓢ꞁ鋦貋臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣꒮룦ꮁ蛥뒍臣膀臣蒁臣ꖼ뷯꾼볯莽볯醼볯邼뷯貽볯ꢁ냦袼볯邼뷯貽볯ꞁ룥袇臣龁胣랷郥ꦉ苣ꖼ뷯꾼볯莽볯醼볯邼뷯겼볯ꞁ諦몇臣龁胣覜ꧦ꒱苣뒰볯銼볯趽볯覼迥뎁菣ꦃ苣뎃볯銼볯趽볯覼臣鞴뗦鞁臣芀鳦龩뇥銂ꇧ뢅菣袃菣Ꚃ菣ꞁ매ꖇ臣鮁胣뺿臩鞁胣莿룧鞁臣芀껦馕觧銂볯覽볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵‾臣뢐鷧閁臣膀볯钽볯ꆼ뷯込볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯뺋藩骼볯銈볯邼볯ꖼ뷯꾼볯莽볯ꞁ臣뎼뷯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣醼볯鞼뷯袼볯鞼볯覼臣閼랂苣궃菣궃菣ꮃ醼⠭볯ⶒ菣ꪃ菣膃菣랂菣讃菣ⶫ苣袃苣랂菣膃菣⦫醼볯ⶨ苣뎃菣뺂菣ꮃ苣ꆷ믩늉臣릲諧ꦉ臣鞁臣鞾臣芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎⁒㌨〰䴠穈‬䑃汃猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㌾⼼畳㹢츩㪴㜠㤮″猨‬䠱Ⱙ㜠㐮‸搨‬⁊‽⸸‷穈‬䠱Ⱙ㜠㐮‴猨‬䠱Ⱙ㜠ㄮ‹搨Ɽ䨠㴠㠠㔮‬⸱‷穈‬䠱Ⱙ㌠㔮″愨灰琠‬⁊‽⸸″穈‬䠲Ⱙㄠ㤮ⴳ⸲㈱⠠Ɑㄠ⥈‬⸰㈹ㄭ〮‴洨‬䠲Ⱙ〠㠮‸愨灰琠‬⁊‽⸸″穈‬䠲Ⱙ〠㘮ⴴ⸰㠷⠠Ɑ㈠⥈⴬⸰㜰⠠ⱳ㤠⥈胣ં䐼噉邀볯隼볯馼胣㲑䐯噉ਾ럥讨볯㲒牢ਾ볯ⶕ苣꾂菣鞃菣钃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣肃苣벃菣㲫牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㐱㌵㄰㈷琮晩㸢〲㐱㌵㄰㈷琮晩ꃂ〰㜰ㄳ⼼㹡⼼䥄㹖 醼볯꺁룤閺菣ꦃ苣뎂룤ꞁ胣閼랂苣궃菣궃菣ꮃ醼⠭볯ⶒ菣ꪃ菣膃菣랂菣讃菣ⶫ苣袃苣랂菣膃菣⦫醼볯ⶨ苣뎃菣뺂菣ꮃ볯醼볯鞼뷯膀볯躼볯馼뷯趽뷯貽볯銂苣꾂菣궃菣뾂菣袼볯馼볯趽볯覼迥뎁菣ꪃ菣ꮃ苣궃藩뢅볯醼볯钼뷯겼볯꺁뫦늶臣뚺꟨鞁臣芀껥ꦸ臣肸駦릒详鞁臣貾胣趏뿥랷郥ꦉ苣鮸鳥许臣莿룧鞁臣芀뻥覂苣龁닧몛뷥ꦉ苣뢂苣궃菣ꆃ苣뎃臣뚺꟨鞁胣ꢂ菣것菣뢂苣龃菣袼볯钼볯銼뷯겼胣閼볯颼볯趽뷯辽뷯覼苣ꂊ臣龁胣꒮룦ꞁ룤ꦙ鋦貋臣龁뻥膀迥鲿럦袐觧銂냦袼볯邼뷯겼볯ꮁ돦躁胣ꖼ뷯꾼볯莽볯銼韃볯邼볯趽볯覼臣붊蟥鞁臣芀鳦龩뇥銂볯螽볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢臣뺹蟧閁臣膀룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣膀볯螽臣閼랂苣궃菣궃菣ꮃ醼볯ⶨ苣뎃菣뺂菣ꮃ苣鞾胣鎁苣銂鯦ꮁ닧붣臣讂臣ꢁ臣辁뷤ꢔ臣龁胣䶂㩓䵛䠫㱝畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵‾‽㤲ਹ䐼噉邀볯隼볯邼胣㲑䐯噉ਾ럥讨볯㲓牢ਾ볯ⶕ苣꾂菣鞃菣钃菣ⶫ볯ⶑ菣膃菣ⶫ볯ⶓ菣ꪃ菣膃菣릂苣誃菣ꮃ醼볯ⶨ苣뎃菣뺂菣ꮃ戼㹲㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔴〳㜱⸲楴≦㈾㄰㔴〳㜱⸲楴쉦゠〰㌷㰲愯㰾䐯噉ਾ†럥讨볯ꮁ臣蒁臣ꒂ菣肃苣벃菣銂볯ⶕ苣꾂菣鞃菣钃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣��肃苣벃菣ꮁ뷧趁迦袁臣膀껥붖뻤醼臣ꖷ꣧醼鎼臣芦闧貁꣨覼臣貂臣讉ꃩꮁ뻥ꎁ臣뾪ꏨ鞁臣芀㰊䥄㹖胣邼볯閼볯醀⼼䥄㹖ꖷ꣧钼戼㹲銼⠭볯ⶕ苣꾂菣鞃菣钃菣ⶫ볯ⶑ菣膃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣肃苣벃菣ⶫ볯ⶓ苣ꮃ⴩볯ⶕ銼袃菣ꆃ菣ꮃ苣ꦃ菣ꮃꢂ菣궂苣ꆃ菣ꮃ⴩볯ꢼ钃菣궃銼鎼芽钃菣뢂菣ⶳ볯⶗苣ꮃ菣뎃藩㲸牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㐱㌵㄰㈷琮晩㸢〲㐱㌵㄰㈷琮晩ꃂ〰㜰㌳⼼㹡⼼䥄㹖 ꖷ꣧醼臣誁臣ꚁ볯ⶖ苣궃菣ⶭ볯ⶑ菣膃菣ⶫ볯ⶓ菣ꪃ菣膃菣릂苣誃菣ꮃ醼볯ⶨ苣뎃菣뺂菣ꮃ苣閼랂苣궃菣궃菣ꮃ醼ꆃ菣ꮃ鎼袃菣隃菣ꮃ苣뾂菣讃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣肃苣벃菣ꮁ뷧趁迦袁臣膀껥붖뻤醼볯꺁럥讨볯ⶑ볯ꮁꛦꖕ臣風볨閁苣龁触蚠臣鎾臣ꚁꫨ붣臣龁胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾丠前⠠〳‰䡍ⱺ䐠卍ⵏ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰶猯扵⤾듎›⸹〱⠠ⱳㄠ⥈‬⸸㤶⠠ⱳㄠ⥈‬⸸㈶⠠ⱳㄠ⥈‬⸷ㄶ⠠Ɽ䨠㴠㤠ㄮ䠠ⱺㄠ⥈‬⸷㐳⠠摤‬⁊‽⸸ⰷㄠ㤮䠠ⱺㄠ⥈‬⸵㈷⠠ⱳ㈠⥈‬⸴㐱⠠ⱳ㌠⥈‬⸳〶⠠ⱴ䨠㴠㠠㈮䠠ⱺ㈠⥈‬⸲㄰㈭ㄮ‵洨‬䠱Ⱙ〠㤮ⴴ⸱㌰⠠Ɑ㈠⥈‬⸰㔸⠠ⱴ䨠㴠㠠㌮䠠ⱺ㈠⥈‬⸰㠷〭㠮‵洨‬䠲Ⱙ〭〮‹猨‬䠹芀㰊䥄㹖胣邼볯閼볯醀⼼䥄㹖ꖷ꣧閼戼㹲銼⠭볯ⶕ苣꾂菣鞃菣钃菣ⶫ볯ⶑ菣膃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣肃苣벃菣ⶫ볯ⶓ苣ꮃ⴩볯ⶕ銼袃菣ꆃ菣ꮃ苣ꦃ菣ꮃꢂ菣궂苣ꆃ菣ꮃ⴩볯ꢼ钃菣궃銼鎼芽钃菣뢂菣ⶳ볯⶗苣ꮃ菣뎃藩⢸뎼⴩볯ⶒ菣袃苣랂醼ꆃ菣ꮃꢂ菣ꮃ⴩苣龃菣㲉牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㐱㌵㄰㈷琮晩㸢〲㐱㌵㄰㈷琮晩ꃂ〰㜰㐳⼼㹡⼼䥄㹖 銼볯趽볯꺁룤閺菣ꦃ苣뎂臣銼⠭볯ⶕ苣꾂菣鞃菣钃菣ⶫ볯ⶑ菣膃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣肃苣벃菣ⶫ볯ⶓ苣ꮃ⴩볯ⶕ銼袃菣ꆃ菣ꮃ苣ꦃ菣ꮃꢂ菣궂苣ꆃ菣ꮃ⴩볯ꢼ钃菣궃銼鎼芽钃菣뢂菣ⶳ볯⶗苣ꮃ菣뎃藩袼볯邼뷯螽胣邼볯醼볯趽뷯辽뷯覼胣⢁볯⦳醼ꆃ菣궂苣鞃菣醃菣ⶳ볯ⶒ苣龃菣ꦡ藩ꦡ볯銼볯趽뷯膀볯躼볯隼뷯趽뷯貽볯膀迥뎁볯ꆼ볯떼볯隼볯趽뷯膀볯躼볯隼뷯趽뷯貽볯銂諥袁臣芀臣蒁臣ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ볯銼뷯겼볯ꢁ뛧蒁臣꺼꺼뢂苣붂菣궃菣ꮃ苣膃菣ꊂ菣뎃볯邼볯邼볯趽볯膀볯躼볯閼뷯趽뷯貽볯銂럦ꂊ臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣肸駦꒮룦ꞁ鋦貋臣龁뻥膀냦ꞁ苣ꢂ菣膃臣龁胣랷郥ꦉ苣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ볯鎼韃볯ꞁ諦몇臣龁胣覜ꧦ꒱苣肸럧ꮁ臣ꚁ胣꺼뷯㲁畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵ꞁ매ꖇ臣鮁胣莿룧鞁臣芀닧ꦉ돨銂苣ꪃ苣늂菣袼该超볯颃菣뾂菣궸볯閼볯讁苣醼볯邼볯꺁볯钽볯ꆼ뷯覼臣꺁菣ꦃ菣랂菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃臣袂苣뺲ꏨ鞁胣鎼볯趽뷯袼볯銼볯覼臣銼⠭볯ⶕ苣꾂菣鞃菣钃菣ⶫ볯ⶑ菣膃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣肃苣벃菣ⶫ볯ⶓ��ꮃ⴩볯ⶕ銼袃菣ꆃ菣ꮃ苣ꦃ菣ꮃꢂ菣궂苣ꆃ菣ꮃ⴩볯ꢼ钃菣궃銼鎼芽钃菣뢂菣ⶳ볯⶗苣ꮃ菣뎃藩⢸뎼⴩볯ⶒ菣袃苣랂醼ꆃ菣ꮃꢂ菣ꮃ⴩苣龃菣銂駧늉鯥ꊽ觧ꢁ臣ꚁ뻥龁胣䶂㩓䵛䠫㱝畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵‾‽㌵芀㰊䥄㹖胣邼볯閼볯醀⼼䥄㹖ꖷ꣧隼戼㹲銼⠭볯ⶕ苣꾂菣鞃菣钃菣ⶫ볯ⶑ菣膃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣肃苣벃菣ⶫ볯ⶓ苣ꮃ⴩볯ꢼ钃菣궃銼鎼芽钃菣뢂菣ⶳ볯⶗苣ꮃ菣뎃藩⢸뎼⴩볯ⶒ菣袃苣랂醼ꆃ菣ꮃꢂ菣ꮃ⴩苣龃菣㲉牢ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㐱㌵㄰㈷琮晩㸢〲㐱㌵㄰㈷琮晩ꃂ〰㜰㔳⼼㹡⼼䥄㹖 醼볯趽볯꺁룤閺菣ꦃ苣뎂룤ꞁ胣銼⠭볯ⶕ苣꾂菣鞃菣钃菣ⶫ볯ⶑ菣膃菣ⶫ볯ꢼꒂ菣肃苣벃菣ⶫ볯ⶓ苣ꮃ⴩볯ⶕ銼袃菣ꆃ菣ꮃ苣ꦃ菣ꮃꢂ菣궂苣ꆃ菣ꮃ⴩볯ꢼ钃菣궃銼鎼芽钃菣뢂菣ⶳ볯⶗苣ꮃ菣뎃藩⢸뎼⴩볯ⶒ菣袃苣랂醼ꆃ菣ꮃꢂ菣ꮃ⴩苣龃菣袼볯钼뷯螽胣邼볯邼볯閼뷯趽뷯貽볯誏臣뒼볯ꆼ볯邼볯閼뷯貽胣隼볯閼뷯趽뷯貽볯銂苣꾂菣궃菣뾂菣袼볯躼볯趽뷯覼臣랷郥鞁臣ꪂ菣뎃苣늉臣뚺뛦銂뻥龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯躼볯芙雩ꪔ详鞁臣貾胣鮸鳥许臣莿룧鞁臣芀뻥覂苣龁닧몛뷥ꦉ苣뢂苣궃菣ꆃ苣뎃볯醼볯閼뷯겼볯ꮁ뫦ꎧ臣膀苣膃菣뎃苣ꊂ菣뎃볯邼볯醼볯趽뷯膀볯躼볯趽뷯辽뷯覼苣뮷諥鞁臣芀迥鲿럦袐觧銂껥ꦸ臣醼볯芙雩릒详鞁胣ꒁ臣ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣议闧ꦉ苣뒰臣袲껦閁臣龁胣뢇뿦늶苣醼駦鎖鋦貋臣膀닧몛뷥ꦉ苣뺿臩ꮁ苣誂鯩膂臣芀닧몛뷥ꦉ苣覲ꃧ袼苣꾂菣궃菣뾂菣込菣鞃苣뎃볯ꮁ苣誂닧붣臣膀볯邼뷯螽볯鎼볯薼볯꺁볯ⶒ閼랂苣궃菣궃菣ꮃ醼ꆃ菣ꮃ醼볯ⶨ苣뎃菣뺂菣ꮃ鎼ꒂ菣⦫閼볯ⶨ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