(57)【要約】  エステル交換プロセスにより形成される、アルカリ金属触媒残留物を含有するポリエーテルポリオールの水溶液を準備するステップ；この水溶液を、化学量論的に過剰の硫酸マグネシウムに接触させて、第２水溶液を形成するステップ；前記第２水溶液から、水を、前記ポリエーテルポリオールの融解温度を超える温度で除去して、残留アルカリ金属を本質的に含まない溶融ポリエーテルポリオール相と、アルカリ金属触媒の硫酸塩及び／又は亜硫酸塩、水酸化マグネシウム、並びに過剰の硫酸マグネシウム及び／又は亜硫酸マグネシウムを含む沈殿固体相とを含有する、脱水されたスラリーを生成するステップ；脱水されたスラリーを、濾過プレスを含む濾過システムに通して、沈殿固体相から溶融ポリエーテルポリオール相を分離するステップであって、濾過プレスが、遷移金属酸化物含有物を本質的に含まない濾過助剤により処理されるステップ；沈殿固体相から、水、残留アルカリ金属触媒及び遷移金属汚染物質を実質的に含まない溶融ポリエーテルポリオール相を分離するステップ；及び、分離されたポリエーテルポリオール相からポリエーテルポリオールを回収するステップ、を含む、精製されたポリエーテルポリオールを回収するための改善された方法。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）アルカリ金属触媒を用いるエステル交換プロセスにより形成される、アルカリ金属触媒残留物を含有するポリエーテルポリオールの水溶液を準備するステップ；
（ｂ）ステップ（ａ）の水溶液を、前記アルカリ金属触媒残留物の量に基づいて化学量論的に過剰の硫酸マグネシウム、亜硫酸マグネシウム又はこれらの組合せに接触させて、第２水溶液を形成するステップ；
（ｃ）ステップ（ｂ）の前記第２水溶液から、水を、前記ポリエーテルポリオールの融解温度を超える温度で除去して、残留アルカリ金属を含まない溶融ポリエーテルポリオール相と、アルカリ金属触媒の硫酸塩及び／又は亜硫酸塩、水酸化マグネシウム、並びに過剰の硫酸マグネシウム及び／又は亜硫酸マグネシウムを含む沈殿固体相とを含有する、脱水されたスラリーを生成するステップ；
（ｄ）ステップ（ｃ）の脱水されたスラリーを、フィルタープレスを含む濾過システムに通して、沈殿固体相から溶融ポリエーテルポリオール相を分離するステップであって、濾過プレスが、５０ｐｐｂ未満の遷移金属酸化物含有量を有する濾過助剤により処理されるステップ；
（ｅ）沈殿固体相から、水、残留アルカリ金属触媒及び遷移金属汚染物質を含まない溶融ポリエーテルポリオール相を分離するステップ；及び
（ｆ）分離されたポリエーテルポリオール相からポリエーテルポリオールを回収するステップであって、ポリエーテルポリオールが、５０ｐｐｂ未満の遷移金属酸化物含有量を有するステップ
を含む、精製されたポリエーテルポリオールを回収するための方法。
【請求項２】
濾過プレスが、１０ｐｐｂ未満の遷移金属酸化物含有量を有する濾過助剤により処理される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ステップ（ｆ）において回収されるポリエーテルポリオールが、１０ｐｐｂ未満の遷移金属含有量を有する、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記濾過助剤が、もみ殻灰（ＲＨＡ）、酸洗浄珪藻土（ＤＥ）及びこれらの混合物からなる群から選択される、請求項１から３のいずれかに記載の方法。
【請求項５】
前記濾過助剤が、５重量％〜８重量％のカーボン含有量を有するもみ殻灰（ＲＨＡ）である、請求項１から３のいずれかに記載の方法。
【請求項６】
前記ポリエーテルポリオールが、ポリ（テトラメチレンエーテル）グリコール又はそのコポリマーである、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記アルカリ金属触媒が、アルカリ金属水酸化物、アルカリ金属アルコキシド、アルカリ土類金属水酸化物、アルカリ土類金属アルコキシド、及びこれらの組合せからなる群から選択され、前記沈殿固体相が、水酸化マグネシウム、前記アルカリ金属触媒の硫酸塩、及び過剰の硫酸マグネシウム、亜硫酸マグネシウム又はこれらの組合せを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記アルカリ金属触媒が、ナトリウムメチラートであり、前記沈殿固体相が、硫酸マグネシウム、水酸化マグネシウム及び硫酸ナトリウムを含む、請求項１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、２０１１年７月１９日出願の米国特許仮出願第６１／５０９４９９号及び２０１１年１０月２８日出願の中国特許出願第２０１１１０３３３６６１．２号に基づく優先権の利益を主張する。その結果として、本出願は、両出願全体を組み込むものとする。
【０００２】
本開示は、ポリエーテルポリオールの製造方法に関する。より詳細には、精製されたポリエーテルポリオール生成物を回収するための、エステル交換ステップによる金属触媒残留物を除去する方法に関する。
【背景技術】
【０００３】
ＴＨＦのホモポリマーは、ポリテトラメチレンエーテルグリコール（ＰＴＭＥＧ）としても知られ、スパンデックス、ポリウレタン及び他のエラストマーに用いられることがよく知られている。これらのホモポリマーは、優れた機械的及び動力学的特性を、ポリウレタンエラストマー、繊維及び他の形態の最終製品に付与する。米国特許第４１２０９０３号において論じられているように、中間体のＰＴＭＥＡ（すなわち、ＰＴＭＥＧジアセテート）を経由することによってポリテトラメチレンエーテルグリコール（ＰＴＭＥＧ）を製作するための、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を用いる重合方法は、１９９７年頃から工業的に実施されてきた。この方法は、ＰＴＭＥＡの製造における第１ステップとして、パーフルオロスルホン酸イオノマー樹脂を用いる、ＴＨＦの開環を含む。ＰＴＭＥＡをＰＴＭＥＧに変換するための最も一般的に知られている方法は、アルカリ金属触媒、例えば、ナトリウムメチラートを用いる、通常のエステル交換によるものである。この方法は、ＰＴＭＥＧ生成物から除去される必要がある残留触媒を生じる。
【０００４】
エステル交換ステップの後で、ＰＴＭＥＧ生成物から、残存しているアルカリ金属触媒を除去するための方法が、数多く知られている。これらの既知の方法のいくつかが、米国特許第４１３７３９６号、米国特許第４９８５５５１号、米国特許第４４６０７９６号、米国特許第４３０６９４３号及び米国特許第６０３７３８１号に開示されている。米国特許第５４１００９３号は、アルカリ金属触媒が、水性媒体中で、過剰の硫酸マグネシウムの存在下に中和される方法に関し、参照を通じて、その全体が本明細書に組み込まれる。この中和の無機副生成物は、硫酸ナトリウム及び水酸化マグネシウムを含み得る。次いで、ＰＴＭＥＧ中に存在する様々な無機固体は、チャンバプレートフィルタープレス工程において分離される。フィルタープレスは、濾過物からの固体の除去の助けとなるように、フィルタークロスを用いる。
【０００５】
通常のフィルタークロスによる、ゼリー状の個体を含有する溶液の濾過は、極めて難しく、また遅く、通常、クロスの目詰まりが起こり、結果として、フィルターを通しての流れが停止する。濾過速度の向上のための通常の手順は、濾過助剤の使用を含み、濾過助剤は、フィルタークロスを保護し、開構造を維持し、濾過物の十分な流れと、多孔質ケーキに捕捉することによる懸濁固体の浄化とを可能にする。それゆえに、ポリマーからのアルカリ金属触媒の濾過は、うまくいくためには、濾過助剤が不可欠であることが認められた。濾過助剤は、フィルタープレスクロス支持物を予めコーティングすることが必要であり、さらに、様々な無機塩を含有するＰＴＭＥＧ懸濁液と混合されるように、連続フィードとして供給される。濾過プロセスの助けとなるように、珪藻土（ＤＥ）系の濾過助剤を用いることが広く知られている。しかし、本出願の発明者等は、濾過助剤としてのＤＥ（これは、遷移金属酸化物を含有する）の使用は、エステル交換反応を促進できる可能性がある遷移金属触媒化学種の浸出、及び、それに続いて起こる、ＰＴＭＥＧの下流のユーザーにとっての品質の問題を生じることを見出した。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
その結果、ポリエーテルポリオールを形成するためのエステル交換プロセスによるアルカリ金属触媒を除去するための濾過プロセスにおいて使用できる、ポリオール生成物に浸出する遷移金属触媒化学種を生じない濾過助剤が求められている。
【０００７】
ポリエステルポリオールを製造するためのエステル交換プロセスによるアルカリ金属触媒を除去するための、濾過助剤及び濾過方法を開示する。この方法は、ポリオール生成物への遷移金属化学種の浸出を減らす。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
特定の実施形態において、用いられる濾過助剤は、遷移金属酸化物含有物を本質的に含有しない、もみ殻灰（ＲＨＡ）濾過助剤である。ＲＨＡ濾過助剤は、ポリエーテルポリオール生成物からアルカリ金属触媒を除去する濾過プロセスに関しては奏効する。その上、結果として得られる精製されたポリエーテルポリオール生成物は、有害な遷移金属含有物を、本質的に含有しないことが見出された。本発明の方法の実施形態は、
（ａ）アルカリ金属触媒を用いるエステル交換プロセスにより形成される、アルカリ金属触媒残留物を含有するポリエーテルポリオールの水溶液を準備するステップ；
（ｂ）ステップ（ａ）の水溶液を、前記アルカリ金属触媒残留物の量に基づいて化学量論的に過剰の硫酸マグネシウム、亜硫酸マグネシウム又はこれらの組合せに接触させて、第２水溶液を形成するステップ；
（ｃ）ステップ（ｂ）の前記第２水溶液から、水を、前記ポリエーテルポリオールの融解温度を超える温度で除去して、残留アルカリ金属を本質的に含まない溶融ポリエーテルポリオール相と、アルカリ金属触媒の硫酸塩及び／又は亜硫酸塩、水酸化マグネシウム、並びに過剰の硫酸マグネシウム及び／又は亜硫酸マグネシウムを含む沈殿固体相とを含有する、脱水されたスラリーを生成するステップ；
（ｄ）ステップ（ｃ）の脱水されたスラリーを、フィルタープレスを含む濾過システムに通して、沈殿固体相から溶融ポリエーテルポリオール相を分離するステップであって、濾過プレスが、５０ｐｐｂ未満の遷移金属酸化物含有量を有する濾過助剤により処理されるステップ；
（ｅ）沈殿固体相から、水、残留アルカリ金属触媒及び遷移金属汚染物質を本質的に含まない溶融ポリエーテルポリオール相を分離するステップ；及び
（ｆ）分離されたポリエーテルポリオール相からポリエーテルポリオールを回収するステップであって、ポリエーテルポリオールが、５０ｐｐｂ未満の遷移金属酸化物含有量を有するステップ
を含む。
【０００９】
一実施形態において、濾過プレスは、１０ｐｐｂ未満の遷移金属酸化物含有量を有する濾過助剤により処理される。
【００１０】
別の実施形態において、ステップ（ｆ）において回収されるポリエーテルポリオールは、１０ｐｐｂ未満の遷移金属酸化物含有量を有する。
【００１１】
別の実施形態において、ポリエーテルポリオールは、ポリ（テトラメチレンエーテル）グリコール又はそのコポリマーである。
【００１２】
別の実施形態において、アルカリ金属触媒は、アルカリ金属水酸化物、アルカリ金属アルコキシド、アルカリ土類金属水酸化物、アルカリ土類金属アルコキシド、及びこれらの組合せからなる群から選択され、前記沈殿固体相は、水酸化マグネシウム、前記アルカリ金属触媒の硫酸塩、及び過剰の硫酸マグネシウム、亜硫酸マグネシウム又はこれらの組合せを含む。
【００１３】
別の実施形態において、アルカリ金属触媒はナトリウムメチラートであり、前記沈殿固体相は、硫酸マグネシウム、水酸化マグネシウム及び硫酸ナトリウムを含む。
【００１４】
別の実施形態において、濾過助剤は、もみ殻灰（ＲＨＡ）、酸洗浄された珪藻土（ＤＥ）及びこれらの混合物からなる群から選択される。
【００１５】
別の実施形態において、濾過助剤は、約５重量％〜約８重量％のカーボン含有量を有するもみ殻灰（ＲＨＡ）である。
【００１６】
別の実施形態において、もみ殻灰（ＲＨＡ）は、１０ｐｐｂ未満の遷移金属酸化物含有量を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の実施形態の単純化された概略プロセス図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
ポリエーテルポリオールを製造するためのエステル交換プロセスによるアルカリ金属触媒を除去するための、濾過助剤及び濾過方法を開示する。この方法は、ポリオール生成物への遷移金属の浸出を減らす。
【００１９】
全ての特許、特許出願、試験手順、優先権文書、論文、出版物、マニュアル、及び本明細書に引用されている他の文書は、参照を通じて、開示が本発明と矛盾しない範囲で、また組み込みが許される全ての法域について、全体として組み込まれる。
【００２０】
本明細書で用いられる場合、用語「重合」は、特に断らなければ、その意味の範囲内に、用語「共重合」を含む。
【００２１】
本明細書で用いられる場合、用語「ＰＴＭＥＧ」は、特に断らなければ、ポリ（テトラメチレンエーテルグリコール）を意味する。ＰＴＭＥＧは、また、ポリオキシブチレングリコールとしても知られている。
【００２２】
本明細書で用いられる場合、用語「ＴＨＦ」は、特に断らなければ、テトラヒドロフランを意味し、その意味の範囲内に、ＴＨＦと共重合することが可能な、アルキル置換されたテトラヒドロフラン、例えば、２−メチルテトラヒドロフラン、３−メチルテトラヒドロフラン、及び３−エチルテトラヒドロフランを含む。
【００２３】
本明細書における実施形態は、アルカリ金属触媒残留物を含有するポリマー水溶液から、精製されたポリテトラメチレンエーテルグリコール（ＰＴＭＥＧ）又は類似のポリエーテルポリオールを回収するための、改善された方法に関する。より一般的に、図は、アルカリ金属触媒を用いるエステル交換プロセスにより形成される、アルカリ金属触媒残留物を含有するポリマー水溶液（１２０）を、化学量論的に過剰の硫酸マグネシウム、亜硫酸マグネシウム又はこれらの組合せ（１６０）と水（１４０）とに、ミキサー（１００）中で接触させて、第２水溶液（１８０）を形成するステップを含む、本発明の実施形態でのプロセス図を示す。この後、第２水溶液（１８０）を、水の効果的な蒸発（２４０、３２０）により脱水して（２００、３００）、残留アルカリ金属を実質的に含まない溶融ポリエーテルポリオール相と、アルカリ金属触媒の硫酸塩及び／又は亜硫酸塩、水酸化マグネシウム、並びに過剰の硫酸マグネシウム及び／又は亜硫酸マグネシウムを含む沈殿固体相とを含有する、脱水されたスラリー（２２０、３４０）を形成するステップが続く。図は、２段階乾燥器システム（２００、３００）を示す。本発明の別の実施形態は、第２水溶液（１８０）から水を効果的に除去するために、単一の乾燥器、又は複数の乾燥段階を含み得る。乾燥は、減圧で、通常１４０℃で、実施され得る。乾燥及び晶析は、ＰＴＭＥＧからの無機固体の濾過の前に行われ、濾過は、連続フィルタープレス（５００）において、本明細書に記載される方法で実施される。
【００２４】
脱水されたスラリー（３４０）は、フィルタープレス（５００）を含む濾過システムを通されて、沈殿固体相から溶融ポリエーテルポリオール相を分離するが、ここで、フィルタープレスは、遷移金属含有物を本質的に含まない濾過助剤（３６０）により処理される。濾過助剤は、５０ｐｐｂ未満、より好ましくは１０ｐｐｂ未満の遷移金属酸化物含有量を含有し得る。このプレスは、メインフレームと、濾過プロセスの開始の前に濾布を宛がわれる、いくつかの凹型チャンバプレートとを含有する。濾過の前に、清浄なＰＴＭＥＧ（５２０）及び濾過助剤（３６０）のスラリーが、これらのプレートを通して処理され、濾過助剤のプレコート層を堆積させて、主要固体が堆積した時に、細かい粒子状物質を阻み、こうして、フィルタークロスの目詰まりを防ぐ。
【００２５】
本発明のこの実施形態において、濾過助剤（３６０）としてのもみ殻灰（ＲＨＡ）の使用は、ポリエーテルポリオール生成物の重要なロスは、ほんのわずかで、存在する塩基性エステル交換触媒（５４０）の本質的に完全な除去を促進する。工程出口（５２０）での清浄なＰＴＭＥＧによって知らされる、プレコート工程の最後に、ＰＴＭＥＧスラリーが、ＲＨＡと連続的に混合され、プレスに供給される。プレス濾過は、無機不純物からＰＴＭＥＧを分離する。濾過速度は、圧力、及び自由流動するポリマーを維持するための、より高い温度（すなわち、１１０〜１２０℃）によって、高められる。フィルタープレスを出て行くポリマーの流れ（５２０）は、無機不純物が濾別されたことを保証するために、オンライン濁度計、及びアルカリ度分析を伴うサンプリングによって評価すると、清浄である。固体が凹型チャンバに蓄積するにつれ、圧力降下が徐々に増加する。フィルタープレスの寿命は、当業者が理解するように、圧力降下が、単位工程の限界値によって指図される値に達した時と決められている。ＰＴＭＥＧ生成物（５２０）は、遷移金属汚染物質を実質的に含まず、ポリウレタン及びポリエステルエラストマーを作成する重要な最終用途に用いることができる。
【００２６】
出願人等は、ＲＨＡがＰＴＭＥＧから無機不純物を分離するのに有効であることを見出した。結果として、もみ殻灰の使用は、ＰＴＭＥＧの品質問題をなくすために、珪藻土及び他の類似のケイ酸塩鉱物系の濾過助剤よりも好ましい。このような問題は、長い間他の種類の濾過助剤から浸出し、変色を引き起こす、又は望ましくない副反応を加速する、遷移金属汚染物質に関連していた。本明細書に開示されている方法の実施形態の実施において、遷移金属汚染物質は、１０ｐｐｂ未満のレベルまで減らされた。
【００２７】
結果として、もみ殻灰（ＲＨＡ）は、遷移金属による汚染の問題なしに、低コストで、アルカリ性固体を除去するためのＰＴＭＥＧプロセスで、実用的な濾過助剤用途として使用できることが見出された。これに対して、珪藻土（ＤＥ）系濾過助剤は、痕跡量の遷移金属ゆえの、ＰＴＭＥＧの品質問題の根本原因であると考えられた。この汚染は、ＤＥの使用による結果であることが分かった。色の問題及び反応性を、本発明者等は、濾過されたグリコールにおいて、約５０〜約１００ｐｐｂの範囲の遷移金属化学種レベルで認めた。本発明の別の実施形態において、ＤＥ濾過助剤の酸洗浄も、また、ＰＴＭＥＧにおける遷移金属汚染を解決することを見出した。酸洗浄されたＤＥ濾過助剤は、濾過助剤として、ＲＨＡの使用より、高コストであり、実用性の劣る選択肢である。本発明の好ましい実施形態において用いられるＲＨＡは、５０ｐｐｂ未満、より好ましくは１０ｐｐｂ未満の遷移金属酸化物含有量を含有する。
【００２８】
もみ殻灰（ＲＨＡ）濾過助剤は、もみ殻を燃やして、９２％と９５％の間のシリカ含有量（残りの部分は、主に、カーボンブラックである）を有する灰を生成することによって製造される。本発明者等は、約５％と約８％の間の範囲のカーボン含有量を有するＲＨＡを用いる時に、著しい利点を見出した。不適切な燃焼は、８％を超えるカーボン含有量を生じ、ＲＨＡに過剰のカーボンを残す。結果として、形成されるフィルターケーキは、より固められ、圧力降下が速く増加し、これは、望ましくない。さらに、ＲＨＡの過度の燃焼は、５％未満のカーボン含有量を生じ、ＲＨＡにおける残留鉱物含有物が融合し、微多孔性が失われ、濾過助剤としての効果的な機能が劣るに至る。さらに、５と８重量％の間のカーボン含有量に、ＲＨＡを燃焼させることの、さらに別の利点は、粉塵爆発の危険性の低下があることであることが見出された。ＲＨＡはまた痕跡量のカリウム塩を含有するが、遷移金属酸化物は含有しない。粉砕されたＲＨＡは、次いで、集められた大きすぎる粒子及び黒色固体を除去するために、分粒される。濾過助剤中の微細なものもまた、取扱いの間に塵埃に人が曝されることを少なくするために除去される。
【００２９】
下の表１は、特定のプロセス運転値に対する適切な値を例示する。
【００３０】
【表１】
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【実施例】
【００３１】
以下の実施例は、方法及びその利用可能性を明らかにするものである。本発明は、他の実施形態又は異なる実施形態が可能であり、本発明のいくつかの詳細は、本発明の範囲及び精神から逸脱することなく、容易に認められる様々な点において変更が可能である。したがって、実施例は、実際には例示であり、非限定的であると見なされるべきである。
【実施例１】
【００３２】
オンライン濁度計は、当業者に知られているように、固体がフィルターをバイパスしないことを保証することによって、濾過工程の成功を試験するのに適している。濾過生成物は、全ての無機不純物が除去されることを保証するために、品質の第１の証拠として、生成物のアルカリ度数を測定することによって、分析される。もみ殻灰は、最大１．０のアルカリ度数未満まで、アルカリ土類及びアルカリ金属塩を除去するために、加圧フィルターにおいて用いられる。フィルタープレスにおける圧力は、フィルターの寿命に渡って、フィルターケーキを通しての流動を保つために、通常、１００〜１１０ｐｓｉまで上げられる。ポリマー生成物は、１．０のアルカリ度数が容認される最大値未満で、フィルターを出て行く。
【００３３】
表２は、遷移金属による汚染が、濾過助剤としてのＲＨＡの使用により著しく低下し、一方、許容されるアルカリ度数は保たれることを示す。この例において用いられたフィルター材料は、ＩＮＶＩＳＴＡのＬａＰｏｒｔｅ事業所による１０００〜２０００グレードのＴｅｒａｔｈａｎｅ（登録商標）ＰＴＭＥＧ  Ｄｒｙｅｒ  Ｆｅｅｄである。フィルタープレスは、１１０℃〜１２０℃の温度に保たれた。フィルタープレスに付着する濾過助剤のプレコートの付着は、０．１ｌｂ／ｆｔ2であり、ボディフィード（ｂｏｄｙ  ｆｅｅｄ）は、２％濾過助剤スラリーであった。
【００３４】
【表２】
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【００３５】
比率、濃度、量、及び他の数値データは、本明細書において、範囲の形で表されていることがあることに注意するべきである。このような範囲の形は、便利さと簡潔さのために用いられ、このため、範囲の限界値として明示して挙げられている数値を含むだけでなく、その範囲内に包含される個々の数値又は従属範囲の全てもまた、それぞれの数値及び従属範囲が明示して挙げられているかの如くに含まれると、柔軟に解釈されるべきであることが理解されるべきである。例示すると、「約０．１％〜約５％」の濃度範囲は、約０．１重量％〜約５重量％という明示して挙げられている濃度だけでなく、個々の濃度（例えば、１％、２％、３％、及び４％）、並びに、示されている範囲内の従属範囲（例えば、０．５％、１．１％、２．２％、３．３％、及び４．４％）もまた含まれると解釈されるべきである。用語「約」は、修飾されている数値の、±１％、±２％、±３％、±４％、±５％、±８％、又は±１０％を含み得る。さらに、句「約「ｘ」〜「ｙ」」は、「約「ｘ」〜約「ｙ」」を含む。
【００３６】
本発明の例示的実施形態が詳細に説明されたが、本発明は、他の実施形態及び異なる実施形態が可能であり、また、本発明の精神及び範囲から逸脱することなく、様々な他の変更が当業者には明らかであろうし、当業者によって容易に成され得ることが理解されるであろう。したがって、本発明の特許請求の範囲が、本明細書に記載された例及び説明に限定されることは意図されておらず、むしろ、特許請求の範囲は、本開示に存する特許申請可能な新規性の全ての特徴を、本発明に関連する当業者によってそれらの均等物として扱われ得る全ての特徴を含めて、包含すると解釈されるべきである。
【図１】
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【国際調査報告】
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