(57)【要約】  本発明は固体酸化物燃料電池積層体を提供し、この積層体は、上部電流コレクタ板（１）と、下部電流コレクタ板（２）と、上部電流コレクタ板（１）と下部電流コレクタ板（２）の間に収容される積層構造体（３）とを備える。積層構造体（３）は、少なくとも２つの接続材（１１）と、２つの隣り合う接続材（１１）の間に配置されるセル板（１２）とを含む。接続材（１１）はアノード側とカソード側とを有する。接続材（１１）のアノード側には酸化剤ガス密閉部材（１３）が設けられ、接続材（１１）のカソード側には燃料ガス密閉部材（１４）が設けられる。積層構造体（３）内には、密封酸化剤ガス供給通路、密封燃料ガス供給通路、密封燃料ガス排出通路及び開放酸化剤ガス排出通路が設けられる。従来技術と比較して、開放酸化剤ガス通路に起因して内部ガス圧差が小さく且つ流れが円滑となることにより、燃料ガスと酸化剤ガスの間に生じる相互漏洩の問題が効果的に解決され、積層体の密閉信頼性が高まり、積層物の製造歩留まり及び動作性能の安定性が改善される。
2014503109.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
上部電流コレクタ板と、下部電流コレクタ板と、該上部電流コレクタ板と該下部電流コレクタ板の間に収容される積層構造体と、を備える固体酸化物燃料電池積層体であって、
該積層構造体は、少なくとも２つの接続部材と、２つの隣り合う接続部材の間に配置されるセルとを備え、
各接続部材はアノード側とカソード側とを有し、該接続部材のアノード側には酸化ガス密閉部材が設けられ、該接続部材のカソード側には燃料ガス密閉部材が設けられ、
該積層構造体には、密封酸化ガス流入通路、密封燃料ガス流入通路、密封燃料ガス流出通路及び開放酸化ガス流出通路が設けられる固体酸化物燃料電池積層体。
【請求項２】
前記接続部材の２つの側の各々には、ドットマトリクス状に配列された隆起点と該隆起点の周囲に配置された密閉縁とが設けられる請求項１に記載の固体酸化物燃料電池積層体。
【請求項３】
前記接続部材のカソード側の密閉縁は開口部を有し、該開口部及び前記燃料ガス密閉部材は前記開放酸化ガス流出通路を形成する請求項１に記載の固体酸化物燃料電池積層体。
【請求項４】
前記密封酸化ガス流入通路は、前記酸化ガス密閉部材に設けられた酸化ガス流入孔と、前記セルに設けられた酸化ガス流入孔と、前記接続部材に設けられた酸化ガス流入孔と、を連通させることによって形成される請求項１に記載の固体酸化物燃料電池積層体。
【請求項５】
前記密封燃料ガス流入通路は、前記燃料ガス密閉部材に設けられた燃料ガス流入孔と、前記セルに設けられた燃料ガス流入孔と、前記接続部材に設けられた燃料ガス流入孔と、を連通させることによって形成される請求項１に記載の固体酸化物燃料電池積層体。
【請求項６】
前記燃料ガス流出通路は、前記酸化ガス密閉部材に設けられた燃料ガス流出孔と、前記セルに設けられた燃料ガス流出孔と、前記接続部材に設けられた燃料ガス流出孔と、を連通させることによって形成される請求項１に記載の固体酸化物燃料電池積層体。
【請求項７】
前記ドットマトリクス状に配列された隆起点は、０．３ｍｍ〜１．０ｍｍの範囲内にある高さを有する請求項１〜６のいずれかに記載の固体酸化物燃料電池積層体。
【請求項８】
前記接続部材に前記ドットマトリクス状に配列された隆起点と該隆起点に関して該接続部材の同じ側に配置された要素との間の有効接触面積は、該接続部材の側面の面積の１０％〜５０％を占める請求項７に記載の固体酸化物燃料電池積層体。
【請求項９】
前記密閉縁の幅は、２ｍｍ〜１５ｍｍの範囲内にある請求項７に記載の固体酸化物燃料電池積層体。
【請求項１０】
前記上部電流コレクタ板、前記積層構造体及び前記下部電流コレクタ板はボルトアセンブリを介して接続される請求項９に記載の固体酸化物燃料電池積層体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願は固体酸化物燃料電池に関し、特に固体酸化物燃料電池積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池の第３世代に属する固体酸化物燃料電池(solid oxide fuel cell、略称ＳＯＦＣ）は、燃料及び酸化剤中に蓄えられた化学的エネルギーを電気的エネルギーに効率的に変換するための、中温及び高温で環境への負荷が小さい全固体形の化学的電力発生デバイスである。固体酸化物燃料電池は概して２種類に分類され、１つは電極及び固体電解質が円筒表面の周りに重ねられる円筒型固体酸化物燃料電池であり、もう１つは固体電解質及び電極が平面的形状に形成される平面型固体酸化物燃料電池である。
【０００３】
平面型固体酸化物燃料電池は、円筒型固体酸化物燃料電池に比べて単位体積あたり大きな電力密度を有しているので、自動車等の移動デバイスにより適しており、従って平面型固体酸化物燃料電池は広範な適用可能性を有する。平面型固体酸化物燃料電池のコアとなるコンポーネントは、複数の固体酸化物燃料電池ユニットを含む積層体構造を有するセル積層体である。
【０００４】
セル積層体の安定性は、固体酸化物燃料電池システム全体が正常に動作することができるかどうかを決定する１つの主要な因子である。セル積層体の安定性に影響する主要な因子は、単一セルの寿命、セル積層体の密閉性能、及びセルと接続部材の間での接触界面の電流収集効果を含み、これらのうち、セル積層体の密閉性能をいかに改善するかが、固体酸化物燃料電池の研究において現在注目の話題となっている。
【０００５】
従来技術では、平面型固体酸化物燃料電池は主として２種類の密閉構造を有しており、第１の密閉構造においては、燃料及び酸化剤ガスの両方が密閉されることにより交差又は対流を可能にする密封構造を形成し、一方、第２の密閉構造においては、酸化剤ガスは完全に開放されており、燃料ガスのみが密閉される。
【０００６】
第１の密閉構造の主たる欠点は、セル積層体の製造に際して、燃料ガス及び酸化剤ガスの両方が密閉環境内にあるから、圧力差が大きく燃料ガス及び酸化剤ガスが漏洩して互いに混合されてしまい多くのセル積層体を無駄にすることがあり、それによりセル積層体の製造コストが増大することである。一方、第２の密閉構造では、高温での燃料ガスと酸化剤ガスの間での相互漏洩が回避され得る可能性があるとはいえ、酸化剤ガスがセルのカソードに確実に供給され得るようにするためには、追加的な酸化剤ガス室が必要になる。しかし、酸化剤ガス室とセル積層体の間で短絡が生じることがあり、結果としてセル積層体の不安定な動作をもたらしてしまう。
【発明の概要】
【０００７】
本願により解決されるべき技術的課題は、従来技術と比べて、燃料ガスと酸化剤ガスの間での相互漏洩を回避することができるだけでなく、セルの短絡を効果的に防止することができ、それによりセル積層体の安定な動作を確実にする固体酸化物燃料電池積層体を提供することである。
【０００８】
上述に鑑み、本願によると、次のものを含む固体酸化物燃料電池積層体が提供される。
【０００９】
即ち、上部電流コレクタ板と、下部電流コレクタ板と、上部電流コレクタ板と下部電流コレクタ板の間に収容される積層構造体と、を含む固体酸化物燃料電池積層体である。
【００１０】
積層構造体は、少なくとも２つの接続部材と、２つの隣り合う接続部材の間に配置されるセルとを含む。各接続部材はアノード側とカソード側とを有する。接続部材のアノード側には酸化ガス密閉部材が設けられ、また接続部材のカソード側には燃料ガス密閉部材が設けられる。
【００１１】
積層構造体上には、密封酸化ガス流入通路、密封燃料ガス流入通路、密封燃料ガス流出通路及び開放酸化ガス流出通路が設けられる。
【００１２】
好ましくは、接続部材の２つの側の各々には、ドットマトリクス状に配列された隆起点と、隆起点の周囲に配置された密閉縁と、が設けられる。
【００１３】
好ましくは、接続部材のカソード側の密閉縁は開口部を有し、その開口部及び燃料ガス密閉部材が開放酸化ガス流出通路を形成する。
【００１４】
好ましくは、密封酸化ガス流入通路は、酸化ガス密閉部材に設けられた酸化ガス流入孔と、セルに設けられた酸化ガス流入孔と、接続部材に設けられた酸化ガス流入孔と、を連通させることによって形成される。
【００１５】
好ましくは、密封燃料ガス流入通路は、燃料ガス密閉部材に設けられた燃料ガス流入孔と、セルに設けられた燃料ガス流入孔と、接続部材に設けられた燃料ガス流入孔と、を連通させることによって形成される。
【００１６】
好ましくは、燃料ガス流出通路は、酸化ガス密閉部材に設けられた燃料ガス流出孔と、セルに設けられた燃料ガス流出孔と、接続部材に設けられた燃料ガス流出孔と、を連通させることによって形成される。
【００１７】
好ましくは、ドットマトリクス状に配列された隆起点は、０．３ｍｍ〜１．０ｍｍの範囲内にある高さを有する。
【００１８】
好ましくは、接続部材上でドットマトリクス状に配列された隆起点と接続部材の隆起点と同じ側に配置された要素との間の有効接触面積は、接続部材側面の面積の１０％〜５０％を占める。
【００１９】
好ましくは、密閉縁の幅は２ｍｍ〜１５ｍｍの範囲内にある。
【００２０】
好ましくは、上部電流コレクタ板、積層構造体及び下部電流コレクタ板は、ボルトアセンブリを介して接続される。
【００２１】
本願によると、密封酸化ガス流入通路、密封燃料ガス流入通路、密封燃料ガス流出通路及び開放酸化ガス流出通路を含む固体酸化物燃料電池積層体が提供される。本願によるセル積層体においては、酸化ガスのための流入口は密封である一方、流出口は開放である。酸化ガスのための流入口及び流出口が密封である従来技術と比べて、酸化ガスのための流出口が開放であるから、内部でのガスの圧力差がより小さく、またガス流はより円滑であり、燃料ガスと酸化ガスが互いに混合される可能性が効果的に回避され、それによりセル積層体の動作安定性及び出力性能が更に改善される。酸化ガスが開放である従来技術における構造と比べて、本願においては追加的な酸化ガス流入室が必要とされないことにより、セル積層体の短絡問題等が回避される。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】組み立てられた後の本願による固体酸化物燃料電池積層体の第１の実施形態の構造的概略図である。
【００２３】
【図２】組み立てられた後の本願による固体酸化物燃料電池積層体の第２の実施形態の構造的概略図である。
【００２４】
【図３】図１に示される固体酸化物燃料電池積層体の分解図である。
【００２５】
【図４】図３に示される固体酸化物燃料電池積層体のカソード側の概略図である。
【００２６】
【図５】図３に示される接続部材のカソード側での燃料ガス密閉部材の概略図である。
【００２７】
【図６】図３に示される接続部材のアノード側の概略図である。
【００２８】
【図７】図３に示される接続部材のアノード側での酸化ガス密閉部材の概略図である。
【００２９】
【図８】ニッケル発泡体の概略図である。
【００３０】
【図９】単一セルのアノード側の概略図である。
【００３１】
【図１０】図９に示される単一セルのカソード側の概略図である。
【００３２】
【図１１】本願の第２の実施形態によるセル積層体の試験結果を示すＩ−Ｖ図である。
【００３３】
【図１２】本願の第３の実施形態によるセル積層体の減衰図である。
【００３４】
【図１３】本願の第３の実施形態におけるセル積層体の単一セルの減衰図である。
【発明を実施するための形態】
【００３５】
以下、本願を更に理解するために、本願に係る好ましい解決法を実施形態と共に説明する。明細書は、本願の特徴及び利点を更に説明するためだけのものであり、本願の特許請求の範囲を限定するためのものではないことが理解されるべきである。
【００３６】
本願の一実施形態である固体酸化物燃料電池積層体の概略図である図１を参照すると、固体酸化物燃料電池積層体は、上部電流コレクタ板１と、下部電流コレクタ板２と、上部電流コレクタ板と下部電流コレクタ板の間の積層構造体３とを含む。上部電流コレクタ板１及び下部電流コレクタ板２は、好ましくは金属材であるスクリューロッドアセンブリを介して固定的に接続される。本実施形態においては、スクリューロッドアセンブリ４は、スクリューロッド４１と２つのボルト４２を含む。上部電流コレクタ板の４つの縁の各々上には、スクリューロッドを配置するためのスクリューロッド支持部１ａが予め形成されており、また下部電流コレクタ板の４つの縁の各々上にも同様に、上部電流コレクタ板上のスクリューロッド支持部１ａの位置に対応する位置にスクリューロッド支持部が予め形成されている。スクリューロッドがスクリューロッド支持部１ａ上に配置された後に、上部電流コレクタの外側と下部電流コレクタの外側からスクリューロッドの両端上にそれぞれボルトがネジ締めされる。次いでボルトを更にネジ締めすることによって、上部電流コレクタ板、積層構造体及び下部電流コレクタ板が圧迫されて接続される。本願においては、上部電流コレクタ板、積層構造体及び下部電流コレクタ板を常温で圧迫して接続するためにスクリューロッドアセンブリが採用されており、この種の構造は、分解が容易であり、また大量の組み立て及び製造を容易にする。
【００３７】
図２を参照すると、この図は本願の第２の実施形態による固体酸化物燃料電池積層体の概略図である。第２の実施形態は、上部電流コレクタ板と下部電流コレクタ板とセル積層体の積層構造体とを固定的に接続する方法が更に改善されているという点において、第１の実施形態と異なる。
【００３８】
本実施形態においては、スクリューロッドアセンブリは、スクリューロッド４２と、スクリューロッドの両端に接続される第１のスクリューロッド固定部材４１及び第２のスクリューロッド固定部材４２とを含む。第１のスクリューロッド固定部材４１及び第２のスクリューロッド固定部材４２は、上部電流コレクタ板１、積層構造体３及び下部電流コレクタ板３が固定的に接続されるように、それぞれ上部電流コレクタ板及び下部電流コレクタ板の内側に配置される。これら２つのスクリューロッド固定部材４１、４２は同じ構造を有しており、第１のスクリューロッド固定部材４１を例にとり、この構造を以下に説明する。第１のスクリューロッド固定部材は、スクリューロッド端４１ａと、スクリューロッド端に対応するネジ孔端４１ｂと、を有する。スクリューロッド４２の両端は、２つのスクリューロッド固定部材のネジ孔端とそれぞれ連携させられる。２つのスクリューロッド固定部材のスクリューロッド端は、それぞれ上部電流コレクタ板及び下部電流コレクタ板の内側から、回転させられて固定される。２つのスクリューロッド固定部材のスクリューロッド端と連携させられるネジ孔が、それぞれ上部電流コレクタ板及び下部電流コレクタ板上に形成されており、これにより、上部電流コレクタ板、下部電流コレクタ板及び積層構造体は、２つのスクリューロッド固定部材とスクリューロッドとを回転させることによって、固定的に接続され得る。第１の実施形態との対比において第２の実施形態が有利な点は、上部電流コレクタ板及び下部電流コレクタ板の外側上にボルトが突出しないので、セル積層体を直列又は並列に接続することが更に容易であることである。
【００３９】
第２の実施形態においては、スクリューロッドアセンブリは、金属材料又はエンジニアリングプラスチック若しくは複合材料等の非金属材料から形成されてよい。スクリューロッドアセンブリが金属材料から形成される場合、セル積層体を高温で試験する前にスクリューロッドアセンブリを分解する必要があるが、スクリューロッドアセンブリが複合材料等の非金属材料から形成される場合、セル積層体を高温で試験する前にスクリューロッドアセンブリを分解する必要がないので、その動作がより簡便である。図３を参照すると、この図は図１に示される固体酸化物燃料電池積層体の分解概略図である。積層構造体は複数の接続部材１１を含み、図３には３つの接続部材が図示されている。接続部材は燃料ガス及び酸化ガスを隔てるために設けられている。本実施形態においては、燃料ガスは水素ガスであり、酸化ガスは空気である。
【００４０】
接続部材は当業者によく知られるステンレス鋼、例えばＦｅ−１６Ｃｒ、Ｆｅ−２２Ｃｒ等から作製されてよく、その種類はＳＵＳ４３０であってよいが、本願はこれらの例に限定されない。接続部材の数は少なくとも２、即ち２又は３以上であるべきである。接続部材の数は、設計された単一セルの数に応じて決定されてよい。通常、接続部材の数は単一セルの数よりも１だけ大きく、各単一セルは２つの隣り合う接続部材の間に配置される。積層構造体の上端及び下端は接続部材であり、最上部接続部材は上部電流コレクタ板に接触しており、最下部接続部材は下部電流コレクタ板に接触している。接続部材の厚みは、好ましくは０．８ｍｍ〜４ｍｍの範囲内にあり、より好ましくは１．０ｍｍ〜３ｍｍの範囲内にあり、更に好ましくは１．２ｍｍ〜２．８ｍｍの範囲内にあり、特に好ましくは１．５ｍｍ〜２．５ｍｍの範囲内にある。
【００４１】
図３を続けて参照すると、単一セル１２は２つの隣り合う接続部材の間に配置される。接続部材１１は２つの主面を有しており、説明の便宜上、単一セルのカソード側に対向する接続部材の主面を接続部材のカソード側と称し、一方、カソード側と反対の接続部材の他の主面を接続部材のアノード側と称する。接続部材のアノード側には酸化ガス密閉部材１３が設けられ、また接続部材のカソード側には燃料ガス密閉部材１４が設けられる。
【００４２】
酸化ガス密閉部材及び燃料ガス密閉部材は、同じ材料から形成されるが、異なる構造を有している（その詳細な説明は後で行う）。当業者によく知られる密閉ガラスが採用されてよく、例えば従来技術において通常用いられる一般式Ａ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＢＯを有する密閉ガラスが採用されてよい。この一般式において、Ａは元素Ａｌ、Ｂ、Ｌａ又はＴｅを表し、Ｂは元素Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｒ、Ｃａ又はＦを表す。
【００４３】
接続部材の両主面、即ちアノード側及びカソード側、の各々上には、ドットマトリクス状に配列された複数の隆起点が形成されている。隆起点は、円柱形状、三角形形状、長円形状、長方形形状又は多角形形状の断面を有していてよい。本願においては、隆起点の断面の形状はなんら限定されない。
【００４４】
接続部材上の隆起点は、スクリューロッドアセンブリの作用の下でセルのカソード、ニッケル発泡体、上部電流コレクタ板／下部電流コレクタ板等と接触させられ、それにより電流収集効果を達成する。ドットマトリクス状に配列された隆起点は、当業者によく知られるエッチング又はスタンピングによって形成されてよく、隆起点の間の空間は燃料ガス又は酸化ガスのための通路として作用する。隆起点の高さは、好ましくは０．３ｍｍ〜１．０ｍｍの範囲内にあり、より好ましくは０．４ｍｍ〜０．９ｍｍの範囲内にある。隆起点とセルのカソード電極、ニッケル発泡体、上部電流コレクタ板／下部電流コレクタ板等との間での圧力下での有効接触面積は、接続部材の面積の１０％〜５０％、好ましくは１５％〜４５％を占める。本願による隆起点構造は、セルのカソードの電流コレクタ層内へ容易に隆起させられるので、電流収集効果が改善され、またセル積層体の出力性能が高められる。
【００４５】
接続部材の両主面の各々上にドットマトリクス状に配列された隆起点の周囲には、密閉縁が形成され、密閉縁が密閉部材と接触した後の密閉効果を達成している。本願においては、接続部材のアノード側にある密閉縁と接続部材のカソード側にある密閉縁とは異なる構造を有しており、これについて更に詳細に以下に説明する。
【００４６】
図４は、ある接続部材のカソード側の構造的概略図である。ドットマトリクス状に配列された隆起点１１ａは、接続部材のカソード側上にエッチングによって形成され、またドットマトリクス状に配列された隆起点の周囲には、カソード側密閉縁１０１が予め形成されている。カソード側密閉縁１０１は、接続部材の一方側である第１部１０１ａと、第１部分の両端にそれぞれ接続される第２部１０１ｂ及び第３部１０１ｃとを含む。第１部１０１ａの反対側部分は開放されており、開口部を有する。即ち、カソード側密閉縁は開放密閉縁である。好ましくは、隆起点と密閉縁は互いに同一平面的な高さにある。こうして隆起点は、より良好な密閉効果を達成しつつ、他の要素と十分な接触を維持し得る。
【００４７】
隆起点と密閉縁の第１部１０１ａとの間には、通気溝１１１が形成されている。通気孔の直径に対する通気溝の幅の比は、好ましくは１／５〜１の範囲内にある。通気溝の深さは、隆起点の高さに対応し、好ましくは０．３ｍｍ〜１．０ｍｍの範囲内にある。通気溝は、隆起点の間の空間にガスを供給するための主たるガス通路として作用する。通気孔は、密閉縁の他方側から連なる孔であり、カソード側上に形成されている場合には酸化ガス通気孔である。
【００４８】
燃料ガス流入孔及び燃料ガス流出孔の形成位置は、それぞれ第２部１０１ｂ及び第３部１０１ｃ上に確保される。このように燃料ガス流入孔１０１ｄは第２部１０１ｂ上に形成され得る。また燃料ガス流出孔１０１ｅは第３部１０１ｂ上に形成され得る。燃料ガス密閉部材１４の概略図である図５が更に参照されることになる。燃料ガス密閉部材上には、セパレータの燃料ガス流入孔１０１ｄ及び燃料ガス流出孔１０１ｅの位置に対応する位置に、それぞれ燃料ガス流入孔１４ａ及び燃料ガス流出孔１４ｂが形成されている。こうして燃料ガス密閉部材がカソード側密閉縁１０１に当接すると、燃料ガスは、カソード側の外側に密閉され、当該域内へ混入することが防止される。また、カソード側密閉縁１０１は開放されているので、燃料ガス密閉部材１０１がその上に当接した後でも開口部は密閉されることがなくて、開口部は酸化ガスのための開放流出通路として機能し得る。
【００４９】
図６は接続部材のアノード側の構造的概略図である。カソード側と同様に、ドットマトリクス状に配列された隆起点１１ｂがエッチング又はスタンピングによって形成されている。ドットマトリクス状に配列された隆起点の周囲には、アノード側密閉縁１０２が予め形成されている。アノード側密閉縁１０２は、第１部１０１ａに対応する第４部１０２ａと、第４の部分の両端に接続される第５部１０２ｂ及び第６部１０２ｃと、第５部１０２ｂ及び第６部１０２ｃを接続する第７部１０２ｄとを含む。カソード側密閉縁と異なり、アノード側密閉縁は閉じた密閉縁であり、密閉縁と隆起点は同じ高さを有している。
【００５０】
隆起点と密閉縁の第５部１０２ｂの間、及び隆起点と密閉縁の第６の部分の間には、通気溝１１２が形成されており、これら通気溝はカソード側の通気溝の構造と同じ構造を有しているので、その説明は省略する。通気溝１１２は、燃料ガス流入孔を通ってきた燃料ガスを隆起点の間の空間内へ供給し又は隆起点の間の空間内の燃料ガスを燃料ガス流出孔の外へ送り出すための主たる燃料ガス通路として作用する。
【００５１】
酸化ガス流入孔の形成位置は、第４部１０２ａ上に確保され、この位置には酸化ガス流入孔１０２ｅが形成され得る。酸化ガス密閉部材１３の概略図である図７が更に参照されることになる。酸化ガス密閉部材上には、酸化ガス流入孔１３ａが形成されている。酸化ガス密閉部材がアノード側密閉縁上に当接すると、酸化ガスは、アノード側から密閉されるので、当該域内へ混入することが防止される。また、燃料ガスは、燃料ガス流入孔１０１ｄから供給された後、当該域の隆起点の間の空間を通り、次いで燃料ガス流出孔１０１ｅを介して排気される。こうして燃料ガス通路は密封されている。
【００５２】
上述のアノード側密閉縁又はカソード側密閉縁の幅は、好ましくは２ｍｍ〜１５ｍｍの範囲内にあり、より好ましくは３ｍｍ〜１０ｍｍの範囲内にあり、更に好ましくは４ｍｍ〜９ｍｍの範囲内にある。
【００５３】
本実施形態による積層構造体において、積層構造体の最上部接続部材のカソード側上の隆起点は、上部電流コレクタ板に接触している。カソード側の密閉縁は、上部電流コレクタ板に、これらの間の燃料ガス密閉部材を介して密閉方式で接続される。積層構造体の最下部接続部材のアノード側上の隆起点は、下部電流コレクタ板に接触しており、アノード側の密閉縁は、下部電流コレクタ板に、これらの間の酸化ガス密閉部材を介して密閉方式で接続される。
【００５４】
本願に係る積層構造体において、接続部材のカソード側は、燃料ガス密閉部材を介して密閉方式でセルのカソードに接続され、また接続部材のアノード側は、酸化ガス密閉部材を介して密閉方式でセルのアノードに接続される。接続部材のアノード側とセルのアノード側の間には、ニッケル発泡体の構造的概略図である図８に示されるようなニッケル発泡体が配置され、またニッケル発泡体には酸化ガス流入ノッチが形成される。
【００５５】
更に、上述の構造を有する積層構造体を組み立てるために、酸化ガス流入孔、燃料ガス流入孔及び燃料ガス流出孔に対応する孔が、それぞれのガス通路を形成するように、単一セルに形成されることになる。単一セルとしては、アノード支持型の平面形固体酸化物単一燃料電池又は電解質支持型の固体酸化物単一燃料電池が用いられてよい。単一セルの形状は限定されず、方形形状が好ましい。
【００５６】
本願による固体酸化物燃料電池積層体は、以下の方法に従って作製されてよく、この方法は次のことを含む。
【００５７】
好ましくはレーザ切断により、酸化ガス流入孔、燃料ガス流入孔及び燃料ガス流出孔としてそれぞれ作用する３つの孔を単一セルに形成すること。図９はある単一セルのアノード表面の概略図であり、図１０はその単一セルのカソード表面の概略図である。
【００５８】
エッチング又はスタンピングによって形成された隆起点を有する接続部材に、単一セルの３つの孔の位置に対応する位置で３つの孔を形成すること。接続部材の３つの孔は、酸化ガス流入孔、燃料ガス流入孔及び燃料ガス流出孔としてそれぞれ機能する。
【００５９】
酸化ガス密閉部材として機能する密閉ガラスに、セパレータの酸化ガス流入孔の位置に対応する位置で１つの孔を形成することと、燃料ガス密閉部材として機能する別の密閉ガラスに、セパレータの燃料ガス流入孔及び燃料ガス流出孔の位置に対応する位置で２つの孔を形成すること。
【００６０】
ニッケル発泡体に、接続部材の酸化ガス流入孔の位置に対応する位置で、酸化ガス流入通路としてノッチを形成すること。
【００６１】
形成された接続部材と、単一セルと、酸化ガス密閉部材と、燃料ガス密閉部材と、ニッケル発泡体と、上部電流コレクタ板と、下部電流コレクタ板と、ボルトとを、図１に示されるような固体酸化物燃料電池積層体に組み立てること。単一セルの数は、設計の要求に基づいて選択されてよく、本願では限定されない。次に、セル積層体の性能が当業者によく知られた方法で試験されるであろう。
【００６２】
以下、本願の効果を実施例により説明する。しかし、本願の保護範囲は以下の実施例には限定されない。
第１実施例
【００６３】
以下の要素を準備した。
【００６４】
単一セル：アノード及びカソードが１０ｃｍ×１０ｃｍ仕様のアノード支持型の単一セルを準備し、レーザ切断により単一セルの縁部に酸化ガス流入孔を形成し、酸化ガス流入孔が位置する縁部に垂直な２つの縁部に燃料ガス流入孔及び燃料ガス流出孔をそれぞれ形成した。
【００６５】
接続要素：その材料はＳＵＳ４３０であり、その厚みは２．５ｍｍであり、エッチングによりセパレータのアノード側上及びカソード側上に、ドットマトリクス状に配列された円形の隆起点を、各側上の円形隆起点が０．５ｍｍの高さを有するように形成し、図４及び図６に示されるようにそれぞれ３．５ｍｍの幅を有するアノード密閉縁及びカソード密閉縁を、カソード密閉縁が開口部を有するように形成した。
【００６６】
レーザ切断により、燃料ガス流入孔、燃料ガス流出孔及び酸化ガス流入孔のための位置にそれぞれ燃料ガス流入孔、燃料ガス流出孔及び酸化ガス流入孔を形成した。
【００６７】
酸化ガス密閉部材：密閉ガラスＡｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＭｇＯ（密閉ガラスの種類又は組成）上におけるセパレータの酸化ガス流入孔の位置に対応する位置に酸化ガス流入孔を形成した。
【００６８】
燃料ガス密閉部材：別の密閉ガラスＡｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＭｇＯ（密閉ガラスの種類又は組成）上におけるセパレータの燃料ガス流入孔及び燃料ガス流出孔の位置に対応する位置に燃料ガス流入孔及び燃料ガス流出孔を形成した。
【００６９】
ニッケル発泡体：酸化ガス流入孔及び燃料ガス通路孔を形成した。
【００７０】
上部電流コレクタ板：その材質はＳＵＳ４３０である。上部電流コレクタ板の３つの縁の各々で圧迫するためのスクリューロッドアセンブリを加工した。
【００７１】
下部電流コレクタ板：その材質はＳＵＳ４３０である。下部電流コレクタ板の３つの縁の各々で圧迫するためのスクリューロッドアセンブリを加工した。
第２実施例
【００７２】
上部電流コレクタ板、下部電流コレクタ板、５個の接続部材、５個の酸化ガス密閉部材、５個の燃料ガス密閉部材、４個の単一セル及び４個のニッケル発泡体を次の順、即ち上部電流コレクタ板／燃料ガス密閉部材／（セパレータ／酸化ガス密閉部材（ニッケル発泡体）／単一セル）×４／セパレータ／酸化ガス密閉部材／下部電流コレクタ板の順で４ユニットセル積層体アセンブリへと組み立て、次いで上部電流コレクタ板と下部電流コレクタ板をボルトアセンブリにより固定した。
【００７３】
組み立てられたセル積層体アセンブリの温度が１２時間で室温から摂氏８５０度まで上がるように、セル積層体アセンブリの温度を上げていった。セル積層体を上述の温度で４時間維持した後に、０〜２００ｋｇの範囲で圧力を印加し、種々の条件の下でセル積層体の性能を試験した。セル積層体のＩ−Ｖ図を図１１に示す。
【００７４】
図１１に示されるように、本実施例に従って作製されたセル積層体が、温度が摂氏８５０度、圧力が２００ｋｇ、Ｈ２：空気＝８：１９ｓｃｃｍ・ｃｍ−２の条件下での２時間の酸化還元プロセスに供された後、最大電力は３２Ａの電流で７９．６Ｗと測定され、これに対応して最大電力密度は０．３０６Ｗ・ｃｍ−２であった。Ｈ２：空気＝８：１９ｓｃｃｍ・ｃｍ−２の場合には、最大電力は３９Ａの電流で１００．５Ｗと測定され、これに対応して最大電力密度は０．３８５Ｗ・ｃｍ−２であった。本実施例に従って作製されたセル積層体の最大電流密度は、図１１に示されるグラフに従うと０．４２７Ｗ・ｃｍ−２が得られており、セル積層体の開回路電圧は４．１Ｖ以上であった。従って、本実施例に従って作製されたセル積層体は高い電流密度を有している。
【００７５】
Ｈ２：空気＝１２：３１ｓｃｃｍ・ｃｍ−２のガス流量を維持して、セル積層体の温度を５０分かけて摂氏８５０度から摂氏８００度に下げ、その温度でセル積層体を１．５時間の間維持した後、最大電力は電流が３８Ａのときに８９Ｗと測定され、これに対応して最大電力密度は０．３４２Ｗ・ｃｍ−２であった。
第２実施例
【００７６】
上部電流コレクタ板、下部電流コレクタ板、６個の接続部材、６個の酸化ガス密閉部材、６個の燃料ガス密閉部材、５個の単一セル及び５個のニッケル発泡体を次の順、即ち上部電流コレクタ板／燃料ガス密閉部材／（セパレータ／酸化ガス密閉部材（ニッケル発泡体）／単一セル）×５／セパレータ／酸化ガス密閉部材／下部電流コレクタ板の順で５ユニットセル積層体アセンブリへと組み立て、次いで上部電流コレクタ板と下部電流コレクタ板をボルトアセンブリにより固定した。
【００７７】
組み立てられたセル積層体アセンブリの温度が１２時間で室温から摂氏８５０度まで上がるように、セル積層体アセンブリの温度を上げてゆき、次いでセル積層体を上述の温度で４時間維持した。続いて、０〜４００ｋｇの範囲で圧力を印加し、セル積層体の性能を試験してＩ−Ｖ曲線を得た。その後、セル積層体は摂氏８００度の温度及び８Ａの電流での減衰試験に供され、その結果は図１２及び図１３に示されている。図１２はセル積層体全体の減衰曲線を示しており、図１３はセル積層体の単一セルの減衰曲線を示している。図１２及び図１３の結果から、セル積層体及びその単一セル積層体ユニットは７５時間試験の後にも減衰しておらず、また定電流放電が停止させられた後、セル積層体の開回路電圧は５．７Ｖに達し、単一セルの開回路電圧は１．１Ｖより大きいことが分かる。
【００７８】
以上、本願による固体酸化物燃料電池が詳細に説明されている。ここでは具体例を用いて本願の原理及び実施形態を説明しており、実施形態の説明は、本発明の手法及びその思想のより良い理解のみを目的としている。尚、本願の原理から逸脱することなしに、種々の改良及び修正が当業者によってなされてよく、これらの改良及び修正もまた、本願の特許請求の範囲による保護範囲内に含まれる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【国際調査報告】
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