(57)【要約】  ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸もしくはその無水物（ａ）と、窒素化合物Ｉまたはその塩（ｂ）とからの反応生成物を、燃料中の添加剤としてオットーエンジンにおける燃料消費量の低減のために用いる使用。
2014501813.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸であってそのヒドロカルビル基が８〜２５０個の炭素原子を有するジカルボン酸またはその無水物（ａ）と、一般式Ｉ
【化１】
2014501813.tif 000006
［式中、Ｒ1およびＲ2は、互いに独立して、水素またはＣ1〜Ｃ20−ヒドロカルビル基を意味する］の窒素化合物または該窒素化合物Ｉの塩（ｂ）とからの反応生成物を、燃料中の添加剤であって、この燃料を用いた火花点火式の内燃機関の駆動に際しての燃料消費量の低減のための添加剤として、またはガソリン燃料中の添加剤であって、この燃料を用いた自己着火式の内燃機関の駆動に際しての燃料消費量の低減のための添加剤として用いる使用。
【請求項２】
請求項１に記載の使用であって、成分（ａ）の前記ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸が、コハク酸またはその無水物を基礎とする前記使用。
【請求項３】
請求項１または２に記載の使用であって、成分（ａ）中のヒドロカルビル置換基が、直鎖状または分枝鎖状のＣ8〜Ｃ40−アルキル基もしくはアルケニル基または２４〜２５０個の炭素原子を有するポリイソブテニル基である前記使用。
【請求項４】
請求項１から３までのいずれか１項に記載の使用であって、成分（ｂ）の窒素化合物が、非置換のアミノグアニジン炭酸水素塩である前記使用。
【請求項５】
より多量に、ガソリン燃料を含有し、かつより少量に、請求項１から４までのいずれか１項に記載される、ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸（ａ）と、一般式Ｉの窒素化合物（ｂ）とからの少なくとも１種の反応生成物ならびに上述の反応生成物とは異なる少なくとも１種の清浄剤作用を有する燃料添加剤を含有する燃料組成物。
【請求項６】
請求項５に記載の燃料組成物であって、上述の反応生成物とは異なる、清浄剤作用を有する燃料添加剤として、以下の
（Ｄａ）６個までの窒素原子を有するモノアミノ基もしくはポリアミノ基、その際、少なくとも１つの窒素原子は塩基性の特性を有する；
（Ｄｂ）ニトロ基、任意にヒドロキシル基と組み合わせて；
（Ｄｃ）ヒドロキシル基とモノアミノ基もしくはポリアミノ基との組み合わせ、その際、少なくとも１つの窒素原子は塩基性の特性を有する；
（Ｄｄ）カルボキシル基またはそのアルカリ金属塩もしくはアルカリ土類金属塩；
（Ｄｅ）スルホン酸基またはそのアルカリ金属塩もしくはアルカリ土類金属塩；
（Ｄｆ）ヒドロキシル基、モノアミノ基もしくはポリアミノ基（その際、少なくとも１つの窒素原子は塩基性特性を有する）またはカルバメート基によって末端化されているポリオキシ−Ｃ2〜Ｃ4−アルキレン基；
（Ｄｇ）カルボン酸エステル基；
（Ｄｈ）無水コハク酸から誘導される、ヒドロキシ基および／またはアミノ基および／またはアミド基および／またはイミド基を有する基、および／または
（Ｄｉ）置換されたフェノールとアルデヒドおよびモノアミンもしくはポリアミンとのマンニッヒ反応によって生成される基
から選択される少なくとも１つの代表物を含む前記燃料組成物。
【請求項７】
請求項５または６に記載の燃料組成物であって、さらに、より少量に、更なる燃料添加剤として少なくとも１種のキャリアオイルを含有する前記燃料組成物。
【請求項８】
請求項５から７までのいずれか１項に記載の燃料組成物であって、さらに、より少量に、更なる燃料添加剤として少なくとも１種の腐食防止剤を含有する前記燃料組成物。
【請求項９】
請求項１から４までのいずれか１項に記載される、ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸またはそれらの無水物（ａ）と、一般式Ｉの窒素化合物（ｂ）とからの少なくとも１種の反応生成物ならびに上述の反応生成物とは異なる少なくとも１種の清浄剤作用を有する燃料添加剤を含有する添加剤濃縮物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、（ａ）８〜２５０個の炭素原子を有するヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸またはその無水物と、（ｂ）一般式Ｉ
【化１】
2014501813.tif 000003
［式中、Ｒ1およびＲ2は、互いに独立して、水素またはＣ1〜Ｃ20−ヒドロカルビル基を意味する］の窒素化合物または該窒素化合物Ｉの塩とからの反応生成物を、燃料中の添加剤であって、この燃料を用いた火花点火式（fremdzuendung）の内燃機関の駆動に際しての燃料消費量の低減のための添加剤として、またはガソリン燃料（Ottokraftstoff）中の添加剤であって、この燃料を用いた自己着火式（selbstzueundung）の内燃機関の駆動に際しての燃料消費量の低減のための添加剤として用いる使用に関する。
【０００２】
さらに、本発明は、ガソリン燃料、上述の反応生成物ならびに洗浄剤作用を有する少なくとも１種の燃料添加剤を含有する燃料組成物に関する。
【０００３】
さらに、本発明は、上述の反応生成物ならびに洗浄剤作用を有する少なくとも１種の燃料添加剤を含有する添加剤濃縮物に関する。
【０００４】
ある特定の物質は燃料中で内燃機関、特にオットーエンジンにおける内部摩擦を減らし、燃料の節約を助けることが知られている。かかる物質は、潤滑性向上剤、摩擦減少剤またはフリクションモディファイヤーとも呼ばれる。ガソリン燃料用の市販の潤滑性向上剤は、大抵は、天然産生の脂肪酸などのカルボン酸と、グリセリンなどのポリオールまたはアルカノールアミンとの縮合生成物、例えばグリセリンモノオレエートである。
【０００５】
技術水準の上述の潤滑性向上剤での欠点は、典型的に用いられる別の燃料添加剤と、特にポリイソブテンアミンなどの清浄剤添加剤および／またはポリアルキレンオキシドなどのキャリアオイルとの粗悪な混和性である。実用のために重要な要求は、準備された成分混合物または添加剤濃縮物が、より低い温度でも、特に冬期の外温、例えば−２０℃までの外温でも容易にポンプ圧送が可能であり、かつより長時間にわたり安定的に均質にとどまること、すなわち相分離および／または沈殿が生じてはならないことにある。
【０００６】
通常は、既に述べた混和性の問題を回避するために、前記の成分混合物または添加剤濃縮物には、大量にパラフィン系もしくは芳香族系の炭化水素とｔ−ブタノールもしくは２−エチルヘキサノールなどのアルコールとの混合物が溶解補助剤として加えられる。しかし、一部では、所望の均質性を達成するために、この高価な可溶化剤が相当の量で必要となるため、この問題解決策は不経済的なものとなる。
【０００７】
また、ＷＯ２００７／０５３７８７でかかる成分混合物または添加剤濃縮物のための溶解補助剤として推奨される低分子量のカルボン酸およびカルボン酸誘導体、グリコールエーテルおよびアルキル化されたフェノールは、その高価な使用物質の費用に基づき経済的ではなく、そしてその溶解補助剤としての機能以外には他の好ましい作用を示さない。反対に、それらは、例えば不所望なオイル希釈および燃焼室デポジットの形成増加といった良くない作用を必然的に伴うというリスクをはらんでいる。
【０００８】
さらに、技術水準の上述の潤滑性向上剤は、しばしば、成分混合物もしくは添加剤濃縮物または燃料自体において水とエマルジョンを形成する傾向があるため、入り込んだ水は、困難を伴ってしか、または相分離にわたって少なくとも非常にゆっくりとしか再び分離することができない。
【０００９】
ここで確かに、ＥＰ−Ａ １４２４３２２およびＷＯ０３／０７０８６０に記載される、ポリイソブテニルスクシンイミドと、モノアミンもしくはポリアミンまたはアルカノールアミン、例えばブチルアミン、ジエチレントリアミン、テトラエチレンペンタミンまたはアミノエチレンエタノールアミンとを基礎とする潤滑性向上剤は、相応の混合物または濃縮物において他の添加剤成分と良好な混和性を示すものの、水と安定なエマルジョンを形成する際だった傾向を有する。このことは、水と汚れの粒子を燃料供給路に連行することに導き、それらは最終的にエンジン内にも到達しうる。水は、腐食を引き起こすことがあり、汚れの粒子は、燃料ポンプ、燃料フィルタおよびインジェクタの故障をもたらすことがある。
【００１０】
本発明の課題は、一方で、火花点火式の内燃機関の駆動に際して有効な燃料削減をもたらし、他方で、技術水準の既に述べた欠点、つまり特に別の燃料添加剤との粗悪な混和性および水とのエマルジョン形成の傾向をもはや有さない燃料添加剤を提供することであった。さらに、前記添加剤は、近年の燃料添加剤によって達成された高い水準の吸い込み弁の清浄を悪化させるべきではない。
【００１１】
それに応じて、冒頭に定義された、（ａ）ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸またはその無水物と（ｂ）一般式Ｉの窒素化合物との反応生成物の使用が見出された。上述の反応生成物による燃料削減は、原因として十分に、内燃機関内の、特にオットーエンジン内の内部摩擦を低減する添加剤としての作用に基づくと考えられる。したがって、上述の反応生成物は、本発明の範囲においては、実質的に潤滑性向上剤として機能する。
【００１２】
ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸またはその無水物とアミノグアニジンまたはその塩とからの反応生成物は、米国公開公報ＵＳ２００９／０２８２７３１Ａ１およびＵＳ２０１０／００３７５１４Ａ１において、ディーゼルエンジンの性能の向上のための、およびディーゼルエンジンにおけるインジェクタの清浄化のための添加剤として記載されている。
【００１３】
英国特許文献ＧＢ９９８８６９およびＧＢ１０２００５９からは、ポリイソブテニルスクシンアンヒドリドおよびアミノグアニジン−ビカーボネートとからの反応生成物はガソリン燃料における清浄剤添加剤としても適していることが知られている。
【００１４】
欧州特許公開公報ＥＰ０３１０３６７Ａ１においては、ポリイソブテニルスクシンアンヒドリドとアミノグアニジン−ビカーボネートとからの反応生成物は、ディーゼルエンジン中の銅および銅合金を、これがエンジンオイルに含まれている場合に保護することが記載されている。
【００１５】
火花点火式の内燃機関とは、好ましくは、通常は点火プラグで点火されるオットーエンジンを表す。しかし、通常の４サイクルのおよび２サイクルのオットーエンジンの他に、火花点火式の内燃機関は、例えばロータリーエンジンといった別のエンジンタイプをも含む。ここで一般には、商慣習のガソリン種、特にＥＮ ２２８によるガソリン種、ガソリン−アルコール混合物、例えば７５〜８５容量％のエタノールを有するフレックス燃料、液化圧力ガス（Liquid pressure gas）（"ＬＰＧ"）または圧縮天然ガス（"ＣＮＧ"、"天然ガス"）を燃料として用いて駆動されるエンジンに関連している。
【００１６】
しかし、（ａ）ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸またはその無水物と、（ｂ）一般式Ｉの窒素化合物とからの反応生成物の本発明による使用は、また、自己着火式でありかつガソリン燃料で駆動される"ＨＣＣｌ"エンジンなどの新開発の内燃機関にも関連する。
【００１７】
反応成分（ａ）のための一般式Ｉの窒素化合物は、グアニジン、置換されたグアニジンまたはその塩である。前記化合物中の可能なヒドロカルビル基は、１〜２０個の、特に１〜１２個の、とりわけ１〜８個の炭素原子を含む。本願において、ヒドロカルビル基とは、あらゆる構造の炭化水素基を表すべきであるが、前記基は、その基の優勢的な炭化水素特性がこれにより歪まない限りは、副次的な量で、酸素および／または窒素原子などのヘテロ原子および／またはハロゲン原子をさらに含み、および／またはヒドロキシル基、カルボキシル基、カルボン酸エステル基、シアノ基、ニトロ基および／またはスルホ基などの官能基を有してよい。上述のヒドロカルビル基は、飽和または不飽和の性質であってよい。前記基は、直鎖状もしくは分枝鎖状の構造であってよい。前記基は、芳香族および／または複素環式の下位構造を有してよい。
【００１８】
窒素化合物Ｉは、Ｒ1およびＲ2について２つのかかるヒドロカルビル基を有してよく、またはＲ1もしくはＲ2について１つだけのかかるヒドロカルビル基を有してよく、その際、後者の場合には、もう一方の置換基は水素を意味する。しかし好ましくは、両方の置換基Ｒ1およびＲ2は、水素を意味する。すなわち、非置換のアミノグアニジンが問題となる。
【００１９】
Ｒ1および／またはＲ2についての可能なヒドロカルビル基は、好ましくは、直鎖状もしくは分枝鎖状のアルキル基またはアルケニル基、特に１〜８個の、好ましくは１〜４個の炭素原子を有する前記基、例えばメチル、エチル、ビニル、ｎ−プロピル、イソプロピル、１−プロペニル、２−プロペニル、ｎ−ブチル、ｓ−ブチル、イソブチル、ｔ−ブチル、ペンチル、ネオペンチル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、２−エチルヘキシル、ネオオクチル、ノニル、ネオノニル、イソノニル、デシル、ネオデシル、２−プロピルヘプチル、ウンデシル、ネオウンデシル、ドデシル、トリデシル、イソトリデシル、テトラデシル、ペンタデシル、ヘキサデシル、ヘプタデシル、オクタデシル（ステアリル）、オレイル、リノリル、リノレニル、ノナデシル、エイコシルまたはそれらの構造異性体である。
【００２０】
更に、Ｒ1および／またはＲ2についての可能なヒドロカルビル基は、また、シクロアルキル基、例えばシクロペンチル、シクロヘキシル、２−、３−もしくは４−メチルシクロヘキシルまたはシクロヘプチルを指してもよい。
【００２１】
更に、Ｒ1および／またはＲ2についての可能なヒドロカルビル基は、また、アリール基、アルカリール基またはアリールアルキル基、例えばフェニル、ナフチル、ベンジル、２−フェニルエチル、３−フェニルプロピル、４−フェニルブチル、トリルまたはｏ−、ｍ−もしくはｐ−キシリルを指してもよい。
【００２２】
前記の窒素化合物Ｉは、その塩の形で使用される場合には、それは、特に塩化物もしくは臭化物などのハロゲン化物、炭酸塩、炭酸水素塩（重炭酸塩）、硝酸塩またはオルトリン酸塩である。好ましくは、炭酸水素塩（重炭酸塩）が使用される。
【００２３】
好ましい一実施形態においては、成分（ｂ）の窒素化合物は、非置換のアミノグアニジン炭酸水素塩である。
【００２４】
成分（ａ）のヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸またはその無水物は、典型的には、基本骨格として、飽和のＣ2〜Ｃ10−ジカルボン酸またはその無水物を有する。前記のジカルボン酸もしくはその無水物は、複数の、例えば２または３つのヒドロカルビル置換基を有してよいが、１つだけのヒドロカルビル置換基が好ましい。前記の無水物は、通常は、無水物の形成が分子内で行われる場合には環式形で存在する。しかしながら、また、開鎖の無水物であって、分子間での無水物形成によって生ずるものも適している。かかるジカルボン酸の例は、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、コルク酸、アゼライン酸およびセバシン酸である。フタル酸またはテレフタル酸などの芳香族ジカルボン酸も同様に適している。
【００２５】
好ましい一実施形態においては、反応成分（ａ）として使用されるヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸は、コハク酸またはその無水物を基礎としている。特に、ここでは、一般式ＩＩ
【化２】
2014501813.tif 000004
［式中、Ｒ3は、８〜２５０個の炭素原子を有するヒドロカルビル基を指す］の相応のスクシンアンヒドリドが適している。本願において、ヒドロカルビル基とは、また、あらゆる構造の炭化水素基を表すべきであるが、前記基は、その基の優勢的な炭化水素特性がこれにより歪まない限りは、副次的な量で、酸素および／または窒素原子などのヘテロ原子および／またはハロゲン原子をさらに含み、および／またはヒドロキシル基、カルボキシル基、カルボン酸エステル基、シアノ基、ニトロ基および／またはスルホ基などの官能基を有してよい。前記のヒドロカルビル基は、典型的には、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、アリール基、ヘテロアリール基、アラルキル基またはアルキルアリール基である。より長鎖のヒドロカルビル基の場合には、オレフィン重合体を基礎とし、例えばポリエチレン、ポリプロピレンまたはポリイソブチレンを基礎としてよい。
【００２６】
成分（ａ）中のヒドロカルビル基もしくは基Ｒ3は、好ましい一実施形態においては、直鎖状または分枝鎖状のＣ8〜Ｃ40−アルキル基もしくはアルケニル基または２４〜２５０個の炭素原子を有するポリイソブテニル基である。
【００２７】
直鎖状または分枝鎖状のＣ8〜Ｃ40−アルケニル基およびポリイソブテニル基は、通常は、非置換のジカルボン酸またはその無水物と長鎖のα−オレフィンとの間で熱的エン反応を行い、ヒドロカルビル側鎖のα，β−位置でオレフィン性二重結合を得ることによって生成される。そのために、前記反応物は、通常は、１５０〜２５０℃の温度に加熱される。アルケニル基は、引き続き水素化されて、相応の飽和アルキル基とすることができる。
【００２８】
Ｃ8〜Ｃ40−アルケニル基、特にＣ10〜Ｃ24−アルケニル基としては、例えば１−ノネニル、１−デセニル、１−ウンデセニル、１−ドデセニル、１−トリデセニル、１−テトラデセニル、１−ペンタデセニル、１−ヘキサデセニル、１−オクタデセニル、１−エイコセニルならびにジイソブテン、トリイソブテン、テトライソブテンもしくはペンタイソブテンなどのオリゴイソブテン由来の相応のアルケニル基またはＣ20〜Ｃ24−α−オレフィンなどの工業的α−オレフィン混合物由来の相応のアルケニル基が該当する。
【００２９】
ポリイソブテニル基が存在する場合には、これは、好ましくは２４〜２５０個の、特に２８〜１８０個の、とりわけ３６〜８０個の炭素原子を含むか、またはさらに、好ましくは３３０〜３５００の、特に３９０〜２５００の、とりわけ５００〜１１００の数平均分子量Ｍｎを有する。かかるポリイソブテニル基は、通常は、高反応性のポリイソブテンから、すなわち高い割合の、通常は少なくとも６０％の、特に少なくとも７０％の、とりわけ少なくとも８０％の末端ビニリデン二重結合から製造されている。
【００３０】
こうして得られたポリイソブテニルスクシンイミド（"ＰＩＢＳＡ"）は、一般に、０．８〜２．０の、特に１．０〜１．３のスクシニル化度、すなわちスクシンアンヒドリド単位のポリイソブテン単位に対するモル比を有する。従って、２つのスクシンアンヒドリド単位が１つのポリイソブテン鎖に結合されていてもよい。
【００３１】
前記の（ａ）ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸もしくはその無水物と、（ｂ）窒素化合物Ｉとから得られる反応生成物は、しばしば、異なる構造の複数の化合物からの混合物である。この混合物の構成成分は、特に、化合物Ｉの第一級アミノ基から形成されるイミド、例えば化合物ＩＩＩａおよび／または１もしくは２つのアミノトリアゾール基を含む化合物、例えば化合物ＩＩＩｂであってよい：
【化３】
2014501813.tif 000005
［その場合に、Ｒ1＝Ｒ2＝Ｈである］。
【００３２】
前記の（ａ）ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸もしくはその無水物と、（ｂ）窒素化合物Ｉとからの本発明による反応生成物は、火花点火式の内燃機関、特にオットーエンジンの駆動に際して効果的な燃料削減をもたらし、他の燃料添加剤と十分に混和性であり、かつ水とのエマルジョン形成の傾向をほとんど有さない燃料添加剤として抜群に適している。上述の好ましい特性は、ガソリン燃料において使用した場合に、洗浄剤作用を有する燃料添加剤を併用したときに格別に生ずる。
【００３３】
従ってまた、本発明の対象は、より多量で、ガソリン燃料を含有し、かつより少量で、（ａ）ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸と、（ｂ）一般式Ｉの窒素化合物とからの少なくとも１種の本発明による反応生成物ならびに上述の反応生成物とは異なる少なくとも１種の清浄剤作用を有する燃料添加剤を含有する燃料組成物である。
【００３４】
通常は、前記の少なくとも１種の本発明による反応生成物の量は、ガソリン燃料において、１０〜５０００質量ｐｐｍ、特に好ましくは２０〜２０００質量ｐｐｍ、より更に好ましくは３０〜１０００質量ｐｐｍ、特に４０〜５００質量ｐｐｍ、例えば５０〜３００質量ｐｐｍである。
【００３５】
ガソリン燃料としては、全ての商慣習のガソリン燃料組成物が該当する。ここで、典型的な代表例としては、ＥＮ２２８による市場で通例のＥｕｒｏｓｕｐｅｒ基礎燃料が挙げられるべきである。更に、ＷＯ００／４７６９８による明細書のガソリン燃料組成物も、本発明の可能な使用分野である。さらに、本発明の範囲においては、ガソリン燃料とは、アルコール含有のガソリン燃料、特にエタノール含有のガソリン燃料（これらは、例えばＷＯ２００４／０９００７９に記載されている）、例えば７５〜８５容量％または８５容量％のエタノールのエタノール含量を有するフレックス燃料を含有するガソリン燃料（"Ｅ８５"）、また一般には共沸蒸留されたエタノールであるため約９６容量％のＣ2Ｈ5ＯＨと約４容量％のＨ2Ｏとからなる燃料"Ｅ１００"を表す。
【００３６】
本発明による（ａ）ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸またはその無水物と、（ｂ）窒素化合物Ｉとからの反応生成物は、その際、その都度の基礎燃料に、単独でまたは燃料添加剤パッケージ（Paket）の形のいずれかで添加することもできる。かかるパッケージは、燃料添加剤濃縮物であり、一般に、溶剤に加えて、本発明による反応生成物とは異なる洗浄剤作用を有する少なくとも１種の燃料添加剤に加えて、一連の更なる成分も補助添加剤として含まれており、前記添加剤は、特にキャリアオイル、腐食防止剤、乳化破壊剤、曇り防止剤（Dehazer）、抑泡剤、燃焼向上剤、酸化防止剤または安定剤、静電防止剤、メタロセン、金属不活性化剤、溶解助剤、マーカーおよび／または着色剤である。
【００３７】
以下に成分（Ｄ）として示される、清浄剤または清浄剤添加剤とは、通常は、燃料用のデポジット抑制剤を指す。好ましくは、清浄剤添加剤は、数平均分子量（Ｍｎ）８５〜２００００、特に３００〜５０００、とりわけ５００〜２５００を有する少なくとも１つの疎水性炭化水素基と、少なくとも１つの極性基とを有する両親媒性物質である。
【００３８】
好ましい一実施形態においては、本発明による燃料組成物は、本発明による反応生成物とは異なる、清浄剤作用を有する少なくとも１種の燃料添加剤（Ｄ）として、以下の
（Ｄａ）６個までの窒素原子を有するモノアミノ基もしくはポリアミノ基、その際、少なくとも１つの窒素原子は塩基性の特性を有する；
（Ｄｂ）ニトロ基、任意にヒドロキシル基と組み合わせて；
（Ｄｃ）ヒドロキシル基とモノアミノ基もしくはポリアミノ基との組み合わせ、その際、少なくとも１つの窒素原子は塩基性の特性を有する；
（Ｄｄ）カルボキシル基またはそのアルカリ金属塩もしくはアルカリ土類金属塩；
（Ｄｅ）スルホン酸基またはそのアルカリ金属塩もしくはアルカリ土類金属塩；
（Ｄｆ）ヒドロキシル基、モノアミノ基もしくはポリアミノ基（その際、少なくとも１つの窒素原子は塩基性特性を有する）またはカルバメート基によって末端化されているポリオキシ−Ｃ2〜Ｃ4−アルキレン基；
（Ｄｇ）カルボン酸エステル基；
（Ｄｈ）無水コハク酸から誘導される、ヒドロキシ基および／またはアミノ基および／またはアミド基および／またはイミド基を有する基、および／または
（Ｄｉ）置換されたフェノールとアルデヒドおよびモノアミンもしくはポリアミンとのマンニッヒ反応によって生成される基
から選択される少なくとも１つの代表物を含む。
【００３９】
上述の清浄剤添加剤中の疎水性の炭化水素基であって、燃料組成物中での十分な可溶性をもたらす基は、数平均分子量（Ｍｎ）８５〜２００００、特に３００〜５０００、とりわけ５００〜２５００を有する。典型的な疎水性の炭化水素基としては、特に極性基（Ｄａ）、（Ｄｃ）、（Ｄｈ）および（Ｄｉ）と組み合わされる炭化水素基としては、長鎖のアルキル基またはアルケニル基、特にそれぞれＭｎ＝３００〜５０００、特に５００〜２５００、とりわけ７００〜２３００を有するポリプロペニル基、ポリブテニル基およびポリイソブテニル基が該当する。
【００４０】
上述の清浄剤添加剤の群のための例としては、以下のものが挙げられる：
モノアミノ基もしくはポリアミノ基（Ｄａ）を含む添加剤は、好ましくはポリプロペンまたは慣用の（すなわち主として鎖中（mittenstaendig）二重結合を有する）ポリブテンもしくはポリイソブテンを基礎とするＭｎ＝３００〜５０００であるポリアルケンモノアミンまたはポリアルケンポリアミンである。前記添加剤の製造に際して、主として中位の二重結合を有する（大抵はβ位およびγ位）ポリブテンまたはポリイソブテンから出発する場合に、塩素化と引き続いてのアミノ化によるか、または二重結合の空気もしくはオゾンによる酸化によりカルボニル化合物もしくはカルボキシル化合物を得て、引き続き還元的（水素化）条件下でアミノ化することによる製造過程が考えられる。前記のアミノ化のためには、ここでは、アミン、例えばアンモニア、モノアミンまたはポリアミン、例えばジメチルアミノプロピルアミン、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミンまたはテトラエチレンペンタミンを使用されてもよい。相応のポリプロペンを基礎とする添加剤は、特にＷＯ−Ａ−９４／２４２３１に記載されている。
【００４１】
モノアミノ基（Ｄａ）を含む更なる好ましい添加剤は、平均重合度Ｐ＝５〜１００を有するポリイソブテンと、窒素酸化物または窒素と酸素との混合物とからの反応生成物の水素化生成物であり、それらは例えば特に、ＷＯ−Ａ−９７／０３９４６に記載されている。
【００４２】
モノアミノ基（Ｄａ）を含む更なる好ましい添加剤は、ポリイソブテンエポキシドから、アミンとの反応と、引き続いての脱水化およびアミノアルコールの還元とによって得られる化合物であり、例えばそれらは、特にＤＥ−Ａ−１９６２０２６２に記載されている。
【００４３】
ニトロ基（Ｄｂ）を、任意にヒドロキシル基と組み合わせて含む添加剤は、好ましくは、平均重合度Ｐ＝５〜１００または１０〜１００のポリイソブテンと、窒素酸化物または窒素酸化物と酸素との混合物との反応生成物であり、例えばそれらは、ＷＯ−Ａ−９６／０３３６７およびＷＯ−Ａ−９６／０３４７９に記載されている。前記の反応生成物は、一般に、純粋なニトロポリイソブテン（例えばα，β−ジニトロポリイソブテン）と、混合型のヒドロキシニトロポリイソブテン（例えばα−ニトロ−β−ヒドロキシポリイソブテン）からなる混合物である。
【００４４】
ヒドロキシル基をモノアミノ基もしくはポリアミノ基を組み合わせて（Ｄｃ）含む添加剤は、特に、好ましくは主に末端位の二重結合を有するＭｎ＝３００から５０００を有するポリイソブテンから得られるポリイソブテンエポキシドと、アンモニア、モノアミンもしくはポリアミンとの反応生成物であり、例えばそれらは、特にＥＰ−Ａ−４７６４８５に記載されている。
【００４５】
カルボキシル基またはそのアルカリ金属塩もしくはアルカリ土類金属塩（Ｄｄ）を含む添加剤は、好ましくは、Ｃ2〜Ｃ40−オレフィンと無水マレイン酸との全モル質量が５００〜２００００であるコポリマーであって、そのカルボキシル基が完全にもしくは部分的に反応されてアルカリ金属塩もしくはアルカリ土類金属塩となっており、そのカルボキシル基の残りはアルコールまたはアミンと反応されている前記コポリマーである。かかる添加剤は、特にＥＰ−Ａ−３０７８１５から公知である。かかる添加剤は、主として、弁座摩耗の抑制のために用いられ、ＷＯ−Ａ−８７／０１１２６に記載されるように、ポリ（イソ）ブテンアミンまたはポリエーテルアミンなどの通常の燃料清浄剤と組み合わせて好ましく使用することができる。
【００４６】
スルホン酸基またはそのアルカリ金属塩もしくはアルカリ土類金属塩（Ｄｅ）を含む添加剤は、好ましくは、スルホコハク酸アルキルエステルのアルカリ金属塩またはアルカリ土類金属塩であり、例えばそれらは、特にＥＰ−Ａ−６３９６３２に記載されている。かかる添加剤は、主として、弁座摩耗の抑制のために用いられ、ポリ（イソ）ブテンアミンまたはポリエーテルアミンなどの通常の燃料清浄剤と組み合わせて好ましく使用することができる。
【００４７】
ポリオキシ−Ｃ2〜Ｃ4−アルキレン基（Ｄｆ）を含む添加剤は、好ましくは、Ｃ2〜Ｃ60−アルカノール、Ｃ6〜Ｃ30−アルカンジオール、モノ−もしくはジ−Ｃ2〜Ｃ30−アルキルアミン、Ｃ1〜Ｃ30−アルキルシクロヘキサノールまたはＣ1〜Ｃ30−アルキルフェノールと、ヒドロキシル基もしくはアミノ基当たりに１〜３０モルのエチレンオキシドおよび／またはプロピレンオキシドおよび／またはブチレンオキシドとを反応させて、ポリエーテルアミンの場合には、引き続きアンモニア、モノアミンもしくはポリアミンによる還元的アミノ化によって得られるポリエーテルまたはポリエーテルアミンである。かかる生成物は、特にＥＰ−Ａ−３１０８７５、ＥＰ−Ａ−３５６７２５、ＥＰ−Ａ−７００９８５およびＵＳ−Ａ−４８７７４１６に記載されている。ポリエーテルの場合に、かかる生成物は、キャリアオイル特性をも満たす。そのための典型的な例は、トリデカノール−もしくはイソトリデカノールブトキシレート、イソノニルフェノールブトキシレートならびにポリイソブテノールブトキシレートおよび−プロポキシレートならびにアンモニアとの相応の反応生成物である。
【００４８】
カルボン酸エステル基（Ｄｇ）を含む添加剤は、好ましくは、モノカルボン酸、ジカルボン酸またはトリカルボン酸と、長鎖アルカノールまたはポリオールとからのエステル、特に１００℃で２ｍｍ2／ｓの最低粘度を有する前記エステルであり、例えばそれらは、特にＤＥ−Ａ−３８３８９１８に記載されている。モノカルボン酸、ジカルボン酸またはトリカルボン酸としては、脂肪族または芳香族の酸が使用でき、エステルアルコールもしくはエステルポリオールとしては、とりわけ例えば６〜２４個の炭素原子を有する長鎖の代表物が適している。該エステルの典型的な代表物は、イソオクタノールの、イソノナノールの、イソデカノールのおよびイソトリデカノールの、アジピン酸エステル、フタル酸エステル、イソフタル酸エステル、テレフタル酸エステルおよびトリメリト酸エステルである。かかる生成物は、キャリアオイル特性をも満たす。
【００４９】
無水コハク酸から誘導される基をヒドロキシ基および／またはアミノ基および／またはアミド基および／またはイミド基と一緒に（Ｄｈ）含む添加剤は、好ましくはアルキル置換もしくはアルケニル置換された無水コハク酸の相応の誘導体、特にポリイソブテニルコハク酸無水物の相応の誘導体であって、慣用のもしくは高反応性のＭｎ＝３００〜５０００を有するポリイソブテンと無水マレイン酸との熱的経路でのまたは塩素化されたポリイソブテンを介した反応によって得られる前記誘導体である。特に関心が持たれるのは、この場合には、脂肪族ポリアミン、例えばエチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミンまたはテトラエチレンペンタミンを有する誘導体である。ヒドロキシル基および／またはアミノ基および／またはアミド基および／またはイミド基を有する基は、例えばカルボン酸基、モノアミンの酸アミド、アミド官能に加えてさらに遊離のアミン基を有するジアミンもしくはポリアミンの酸アミド、酸官能およびアミド官能を有するコハク酸誘導体、モノアミンとのカルボン酸イミド、ジアミンもしくはポリアミンとのカルボン酸イミドであって、イミド官能に加えてさらに遊離のアミン基を有する前記イミドまたはジアミンもしくはポリアミンと２つのコハク酸誘導体との反応によって形成されるジイミドである。かかる燃料添加剤は、特にＵＳ−Ａ−４８４９５７２に記載されている。
【００５０】
群（Ｄｈ）からの清浄剤添加剤は、好ましくは、アルキルまたはアルケニル置換された無水コハク酸と、特にポリイソブテニルコハク酸無水物（"ＰＩＢＳＡ"）とアミンおよび／またはアルコールとの反応生成物である。従ってこれは、アルキル−、アルケニル−またはポリイソブテニル−コハク酸無水物から誘導された、アミノ基および／またはアミド基および／またはイミド基及び／又はヒドロキシル基を有する誘導体である。前記の反応生成物が置換された無水コハク酸を使用した場合に得られるだけでなく、コハク酸ハロゲン化物またはコハク酸エステルなどの置換されたコハク酸または好適な酸誘導体を使用した場合にも得られることは自明のことである。
【００５１】
好ましくは、添加剤が加えられた燃料は、ポリイソブテニル置換されたコハク酸イミドを基礎とする少なくとも１種の清浄剤を含む。特に関心が持たれるのは、脂肪族ポリアミンを有するイミドである。特に好ましいポリアミンは、その際、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、ペンタエチレンヘキサミン、とりわけテトラエチレンペンタミンである。そのポリイソブテニル基は、好ましくは５００〜５０００の、特に好ましくは５００〜２０００の、特に約１０００の数平均分子量Ｍｎを有する。
【００５２】
置換されたフェノールとアルデヒドおよびモノアミンもしくはポリアミンとのマンニッヒ反応によって生成される基（Ｄｉ）を含む添加剤は、好ましくは、ポリイソブテン置換されたフェノールと、ホルムアルデヒドおよびモノアミンもしくはポリアミン、例えばエチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミンまたはジメチルアミノプロピルアミンとの反応生成物である。前記のポリイソブテニル置換されたフェノールは、慣用のまたは高反応性のＭｎ＝３００〜５０００を有するポリイソブテンに由来しうる。かかる"ポリイソブテン−マンニッヒ塩基"は、特にＥＰ−Ａ−８３１１４１に記載されている。
【００５３】
本発明による燃料組成物は、本発明による反応生成物とは異なる少なくとも１種の清浄剤作用を有する燃料添加剤であって、通常は、上述の群（Ｄａ）〜（Ｄｉ）から選択されている前記添加剤を、通常は、１０〜５０００質量ｐｐｍ、特に好ましくは２０〜２０００質量ｐｐｍ、より好ましくは３０〜１０００質量ｐｐｍ、特に４０〜５００質量ｐｐｍ、例えば５０〜２５０質量ｐｐｍの量で含有する。
【００５４】
好ましくは、上述の清浄剤添加剤（Ｄ）は、少なくとも１種のキャリアオイルと組み合わせて使用される。好ましい一実施形態においては、本発明による燃料組成物は、少なくとも１種の本発明による反応生成物および少なくとも１種の本発明による反応生成物とは異なる清浄剤作用を有する燃料添加剤に加えて、より少量において、更なる燃料添加剤として、少なくとも１種のキャリアオイルを含有する。
【００５５】
好適な鉱物性キャリアオイルは、石油処理に際して生ずる留分、例えばブライトストックまたは例えばクラスＳＮ５００−２０００からの粘度を有するベースオイルであるが、また、芳香族炭化水素、パラフィン系炭化水素およびアルコキシアルカノールである。同様に有用なのは、"ハイドロクラックオイル"として公知であり、かつ鉱油のラフィネーションに際して生ずる留分（約３６０〜５００℃の沸点範囲を有する真空蒸留カット、それは、高圧下で触媒により水素化されかつ異性体化され脱パラフィン化された天然鉱油から得られる）である。同様に適しているのは、上述の鉱物性キャリアオイルの混合物である。
【００５６】
好適な合成キャリアオイルのための例は、ポリオレフィン（ポリアルファオレフィンまたはポリ内部オレフィン）、（ポリ）エステル、（ポリ）アルコキシレート、ポリエーテル、脂肪族ポリエーテルアミン、アルキルフェノールで開始されたポリエーテル、アルキルフェノールで開始されたポリエーテルアミンおよび長鎖アルカノールのカルボン酸エステルから選択される。
【００５７】
好適なポリオレフィンのための例は、Ｍｎ＝４００〜１８００を有するオレフィン重合体、とりわけポリブテンまたはポリイソブテンを基礎とするオレフィン重合体（水素化されているまたは水素化されていない）である。
【００５８】
好適なポリエーテルまたはポリエーテルアミンのための例は、好ましくは、ポリオキシ−Ｃ2〜Ｃ4−アルキレン基を含む化合物であって、Ｃ2〜Ｃ60−アルカノール、Ｃ6〜Ｃ30−アルカンジオール、モノ−もしくはジ−Ｃ2〜Ｃ30−アルキルアミン、Ｃ1〜Ｃ30−アルキルシクロヘキサノールまたはＣ1〜Ｃ30−アルキルフェノールと、ヒドロキシル基もしくはアミノ基当たりに１〜３０モルのエチレンオキシドおよび／またはプロピレンオキシドおよび／またはブチレンオキシドとを反応させて、ポリエーテルアミンの場合には、引き続きアンモニア、モノアミンもしくはポリアミンによる還元的アミノ化によって得られる化合物である。かかる生成物は、特にＥＰ−Ａ−３１０８７５、ＥＰ−Ａ−３５６７２５、ＥＰ−Ａ−７００９８５およびＵＳ−Ａ−４，８７７，４１６に記載されている。例えば、ポリエーテルアミンとしては、ポリ−Ｃ2〜Ｃ6−アルキレンオキシドアミンまたはその官能性誘導体を使用することができる。そのための典型的な例は、トリデカノール−もしくはイソトリデカノールブトキシレート、イソノニルフェノールブトキシレートならびにポリイソブテノールブトキシレートおよび−プロポキシレートならびにアンモニアとの相応の反応生成物である。
【００５９】
長鎖アルカノールのカルボン酸エステルのための例は、特に、モノカルボン酸、ジカルボン酸またはトリカルボン酸と、長鎖アルカノールまたはポリオールとからのエステルであり、例えばそれらは、特にＤＥ−Ａ−３８３８９１８に記載されている。モノカルボン酸、ジカルボン酸またはトリカルボン酸としては、脂肪族または芳香族の酸が使用でき、エステルアルコールもしくはエステルポリオールとしては、とりわけ例えば６〜２４個の炭素原子を有する長鎖の代表物が適している。該エステルの典型的な代表物は、イソオクタノールの、イソノナノールの、イソデカノールのおよびイソトリデカノールの、アジピン酸エステル、フタル酸エステル、イソフタル酸エステル、テレフタル酸エステルおよびトリメリト酸エステル、例えばジ−（ｎ−もしくはイソ−トリデシル）フタレートである。
【００６０】
更なる好適なキャリアオイル系は、例えばＤＥ−Ａ３８２６６０８、ＤＥ−Ａ４１４２２４１、ＤＥ−Ａ４３０９０７４、ＥＰ−Ａ０４５２３２８およびＥＰ−Ａ０５４８６１７に記載されている。
【００６１】
特に適した合成のキャリアオイルのための例は、約５〜３５の、例えば約５〜３０のＣ3〜Ｃ6−アルキレンオキシド単位を、例えばプロピレンオキシド単位、ｎ−ブチレンオキシド単位およびｉ−ブチレンオキシド単位から選択される単位またはその混合物を有するアルコールで開始されたポリエーテルである。好適な開始剤アルコールのための限定されない例は、長鎖アルカノールまたは長鎖アルキル置換されたフェノールであり、その際、前記の長鎖アルキル基は、特に直鎖状または分枝鎖状のＣ6〜Ｃ18−アルキル基を表す。好ましい例としては、トリデカノールおよびノニルフェノールを挙げることができる。
【００６２】
更なる好適な合成のキャリアオイルは、アルコキシ化されたアルキルフェノールであり、例えばそれらは、ＤＥ−Ａ１０１０２９１３に記載されている。
【００６３】
好ましいキャリアオイルは、合成のキャリアオイルであり、その際、ポリエーテルが特に好ましい。
【００６４】
キャリアオイルが併用される場合に、該オイルは、本発明による添加剤が加えられた燃料に、好ましくは１〜１０００質量ｐｐｍの、特に好ましくは１０〜５００質量ｐｐｍの、特に２０〜１００質量ｐｐｍの量で添加される。
【００６５】
好ましい一実施形態においては、本発明による燃料組成物は、少なくとも１種の本発明による反応生成物、少なくとも１種の本発明による反応生成物とは異なる清浄剤作用を有する燃料添加剤および任意に少なくとも１種のキャリアオイルに加えて、より少量において、更なる燃料添加剤として、少なくとも１種の腐食防止剤を含有する。
【００６６】
かかる補助添加剤として適した腐食防止剤は、例えば、コハク酸エステル、とりわけポリオールとの前記エステル、脂肪酸誘導体、例えばオレイン酸エステル、オリゴマー化された脂肪酸および置換されたエタノールアミンである。
【００６７】
更なる補助添加剤として適した乳化破壊剤は、例えばアルキル置換されたフェノール−およびナフタリンスルホネートのアルカリ金属塩およびアルカリ土類金属塩ならびに脂肪酸のアルカリ金属塩およびアルカリ土類金属塩、さらに、アルコールアルコキシレート、例えばアルコールエトキシレート、フェノールアルコキシレート、例えばｔ−ブチルフェノールエトキシレートまたはｔ−ペンチルフェノールエトキシレート、脂肪酸、アルキルフェノール、エチレンオキシドおよびプロピレンオキシドの縮合生成物、例えばエチレンオキシド−プロピレンオキシド−ブロックコポリマー、ポリエチレンイミンおよびポリシロキサンである。
【００６８】
更なる補助添加剤として適した曇り防止剤は、例えばアルコキシ化されたフェノール−ホルムアルデヒド−縮合物である。
【００６９】
更なる補助添加剤として適した抑泡剤は、例えばポリエーテル変性されたポリシロキサンである。
【００７０】
更なる補助添加剤として適した酸化防止剤は、例えば置換されたフェノール、例えば２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノールおよび２，６−ジ−ｔ−ブチル−３−メチルフェノールならびにフェニレンジアミン、例えばＮ，Ｎ′−ジ−ｓ−ブチル−ｐ−フェニレンジアミンである。
【００７１】
更なる補助添加剤として適した金属不活性化剤は、例えばサリチル酸誘導体、例えばＮ，Ｎ′−ジサリチリデン−１，２−プロパンジアミンである。
【００７２】
溶剤としては、特に燃料添加剤パッケージのためにも、例えば非極性の有機溶剤、特に芳香族のおよび脂肪族の炭化水素、例えばトルエン、キシレン、"ホワイトスピリット"ならびにＳｈｅｌｌｓｏｌ（登録商標）（製造元：Royal Dutch/Shellグループ）の、Ｅｘｘｏｌ（登録商標）（製造元：ExxonMobil）の工業用溶剤混合物ならびにソルベントナフサが適している。さらに、ここでは、特に上述の非極性の有機溶剤と混合して、極性の有機溶剤、とりわけアルコール、例えばｔ−ブタノール、イソアミルアルコール、２−エチルヘキサノールおよび２−プロピルヘプタノールが該当する。
【００７３】
上述の補助添加剤および／または溶剤がガソリン燃料において併用される場合に、それらはこのために通常の量で使用される。
【００７４】
また、本発明の対象は、（ａ）ヒドロカルビルで置換されたジカルボン酸またはそれらの無水物と、（ｂ）一般式Ｉの窒素化合物とからの少なくとも１種の本発明による反応生成物ならびに上述の反応生成物とは異なる少なくとも１種の清浄剤作用を有する燃料添加剤を含有する添加剤濃縮物である。その他に、本発明による添加剤濃縮物は、更なる上述の補助添加剤を含有してよい。
【００７５】
本発明による反応生成物は、本発明による添加剤濃縮物において、それぞれ該濃縮物の全質量に対して、好ましくは１〜９９質量％の量で、特に好ましくは１５〜９５質量％の量で、特に３０〜９０質量％の量で存在する。上述の反応生成物とは異なる少なくとも１種の清浄剤作用を有する燃料添加剤は、本発明による添加剤濃縮物において、それぞれ該濃縮物の全質量に対して、好ましくは１〜９９質量％の量で、特に好ましくは５〜８５質量％の量で、特に１０〜７０質量％の量で存在する。
【００７６】
以下の実施例は、本発明をより詳細に説明するが、それを制限するものではない。
【００７７】
例１：混合挙動
無水マレイン酸の、数平均分子量Ｍｎが１０００でありかつ末端ビニリデン二重結合含有率が８５％であるポリイソブテンによる熱的エン反応（２００℃）によって生成されるポリイソブテニルスクシンアンヒドリドとアミノグアニジン炭酸水素塩とからの反応生成物（"ＲＰ１"）を、ＵＳ２００９／０２８２７３１Ａ１の実施例１と同様に製造した。その際、希釈剤としてＳｏｌｖｅｓｓｏ（商標）１５０（製造元：ExxonMobil）を使用した。
【００７８】
こうして製造された反応生成物（"ＲＰ１"）から、以下に挙げられる成分の簡単な混加によって添加剤濃縮物（"ＡＫ１"）を製造した：
・  ４００質量部の本発明による反応生成物ＲＰ１（Ｓｏｌｖｅｓｓｏ １５０中５０質量％）
・  ３９０質量部（ポリマー含有率）の通常の清浄剤添加剤成分（Ｍｎ＝１０００を有するポリイソブテンを基礎とするポリイソブテンモノアミン）
・  ３１０質量部の、アルコールで開始されたポリエーテルを基礎とする通常のキャリアオイル
・  ２７０質量部の、希釈剤としてのソルベントナフサ
・  ４７０質量部の、更なる希釈剤としての２−プロピルヘプタノール
・  ４質量部の、通常の曇り防止剤成分（アルコキシ化されたフェノール−ホルムアルデヒド−縮合物を基礎とする）。
【００７９】
上述の成分は、問題なく互いに混ざって澄明な液体となることができ、その粘稠性は複数日にわたって安定に保たれる。
【００８０】
比較のために、添加剤濃縮物"ＡＫ２"を製造した。前記濃縮物は、ＡＫ１とは、本発明による反応生成物ＲＰ１を、同じ作用物質量の通常の技術水準による潤滑性向上剤（"ＲＰ２"）、すなわちポリイソブテニルスクシンアンヒドリド（Ｍｎ＝１０００を有するポリイソブテンを基礎とする）およびテトラエチレンペンタミンからのイミドによって置き換えたという点だけが異なっている。一緒に混合した後に、ＲＰ２は、混濁した液体となり、そこから数日後に沈殿物が沈積する。
【００８１】
例２：エマルジョン挙動
ガソリン燃料として、ＥＮ２２８による典型的な市場で通例のＥｕｒｏｓｕｐｅｒ型の基礎燃料に、それぞれ添加剤濃縮物ＡＫ１（本発明による）およびＡＫ２（比較のため）を、潤滑性向上剤ＲＰ１（本発明による）もしくはＲＰ２（比較のため）の添加量がそれぞれ３９０質量ｐｐｍであるような量で添加した。相分離試験ＡＳＴＭ Ｄ １０９４に従い、該系に水を添加し、相分離挙動を評価した。５分後に、ＡＫ１に関して２つの澄明かつ鋭く互いに分離した相（ＡＳＴＭ Ｄ １０９４による相分離評点：１）が生じた。それに対して、５分後に、ＡＫ２に関して水相中のエマルジョンおよび混濁した燃料相が生じた（ＡＳＴＭ Ｄ １０９４による相分離評点：４）。
【００８２】
例３：燃料削減（"燃料経済性"）
ＡＫ１の添加によって例２に挙げられた添加率で米国の市場に通例の基礎燃料を基礎として製造されたガソリン燃料は、燃料削減の調査のために、アメリカ合衆国環境保護庁の試験プロトコールＣ．Ｆ．Ｒ．タイトル４０、パート６００、サブパートＢ（C.F.R. Title 40, Part 600, Subpart B）による３種類の自動車を用いたフリートテスト（Flottentest）において使用した。各々の自動車について、燃料消費量を、まず添加剤を加えていない燃料に関して、引き続き同じ燃料であるが、添加剤濃縮物ＡＫ１を例２で示した添加量で含有した燃料に関して測定した。全ての使用した自動車での平均値で、そこから１．３％の平均燃料削減が得られた。
【００８３】
例４：吸い込み弁の清浄度（Sauberkeit）
吸い込み弁の清浄度（吸い込み弁デポジット、"ＩＶＤ"）は、ＣＥＣ Ｆ−２０−９８に従って、メルセデス・ベンツのエンジンＭ１１１において、ＡＫ１（本発明による）またはＡＫ２（比較のため）を添加した２つのガソリン燃料を用いて測定した。添加剤が加えられていないガソリン燃料については弁あたり９４ｍｇの基本値で、ＡＫ１（本発明による）が添加されたガソリン燃料の場合に弁あたり２ｍｇの値となり、ＡＫ２（比較のため）が添加されたガソリン燃料の場合に弁あたり６ｍｇの値となった。
【国際調査報告】
2014501813.tif 000007
2014501813.tif 000008
2014501813.tif 000009
2014501813.tif 000010
2014501813.tif 000011
2014501813.tif 000012