(57)【要約】  本発明は、２つの活性領域を有する発光デバイス、及びかかるデバイスを製造するロバストな方法に関する。第１電極層２０は、活性材料１０を覆うようマスクを介して堆積される。第２活性材料３０は、第１電極層２０を覆い、第１電極層２０を越えて延在する領域が当該有機材料によって覆われるよう、他のマスクを介して堆積される。その後、第２電極層４０が、第２活性材料３０全体を覆うよう、マスクを介してコーティングされる。
2014531124.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）基板と、
ｂ）前記基板上に配置される、第１活性領域を形成する第１活性層と、
ｃ）第１の色の光を発する第１ダイオード構造を形成するよう、前記第１活性領域を覆う第１電極層と、
ｄ）第２活性領域を形成する第２活性層であって、前記第１ダイオード構造を越えて延在するよう前記第１ダイオード構造を覆う、第２活性層と、
ｅ）第２の色の光を発する第２ダイオード構造を形成するよう、前記第２活性領域を覆う第２電極層と
を有する、発光デバイス。
【請求項２】
前記デバイスは、少なくとも前記２つのパターニングされた活性領域を有し、前記第１電極層は、前記発光デバイスの第１コンタクト部を提供するよう、前記基板の端まで延び、前記第２電極層は、前記第１コンタクト部の少なくとも一部を除き、第２コンタクト部を提供するよう前記発光デバイスの端まで延び、前記第１及び第２活性領域は、前記第１及び第２コンタクト部を介して個別に接触可能である、請求項１に記載のデバイス。
【請求項３】
前記第１及び第２電極層は、カソード層である、請求項２に記載のデバイス。
【請求項４】
前記発光デバイスは有機発光ダイオードデバイスであり、前記第１及び第２活性層は有機層又は有機層スタックである、請求項１に記載のデバイス。
【請求項５】
前記第２カソード層によって覆われる領域は、前記第２活性領域より広い、請求項１に記載のデバイス。
【請求項６】
前記第１電極層は、透明な中間電極を形成する、請求項１に記載のデバイス。
【請求項７】
前記基板は、絶縁領域によって分離される第１アノード及び第２アノードを含み、前記第１活性領域は、前記第１アノードを覆い、前記絶縁領域まで延在し、前記第２活性領域は、前記第１アノード上の前記中間電極を覆い、前記第２アノードにわたって延在する、請求項６に記載のデバイス。
【請求項８】
前記中間電極は、自身の光透過特性を変更するために電力を供給するための端子を有する、請求項６に記載のデバイス。
【請求項９】
前記中間電極は、カラーフィルタ特徴を提供する、請求項６に記載のデバイス。
【請求項１０】
ａ．基板を提供するステップと、
ｂ．第１活性領域を形成する第１有機層を、第１マスキングプロセスを用いることによって前記基板上に堆積するステップと、
ｃ．第１の色の光を発する第１ダイオード構造を形成するよう、第２マスキングプロセスを用いることによって、前記第１活性領域を覆う第１電極層を堆積するステップと、
ｄ．第２活性領域を形成する第２有機層であって、前記第１ダイオード構造を越えて延在するよう前記第１ダイオード構造を覆う第２有機層を、第３マスキングプロセスを用いることによって堆積するステップと、
ｅ．第２の色の光を発する第２ダイオード構造を形成するよう、第４マスキングプロセスを用いることによって、前記第２活性領域を覆う第２電極層を堆積するステップと
を含む、発光デバイスを製造する方法。  
【請求項１１】
前記方法は、少なくとも前記２つのパターニングされた活性領域を形成し、前記第１電極層は、前記発光デバイスの第１コンタクト部を提供するために、前記基板の端まで延びるよう形成され、前記第２電極層は、前記第１コンタクト部の少なくとも一部を除き、第２コンタクト部を提供するために前記発光デバイスの端まで延びるよう形成され、前記第１及び第２活性領域は、前記第１及び第２コンタクト部を介して個別に接触できるよう形成される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記基板に、絶縁領域によって分離される第１アノード及び第２アノードを設けるステップと、前記第１アノードを覆い、前記絶縁領域まで延在するよう、前記第１活性領域を形成するステップと、前記第１アノード上の前記第１電極層によって形成される中間電極を覆い、前記第２アノードにわたって延在するよう、前記第２活性領域を形成するステップとをさらに含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
自身の光透過特性を変更するために電力を供給するための端子を有するよう前記中間電極を形成するステップをさらに含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
カラーフィルタ特性を提供するように前記中間電極を形成するステップをさらに含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項１５】
前記マスキングプロセスは、シャドーマスキングを含む、請求項１０に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）デバイス、及びかかるデバイスを製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＯＬＥＤは、実質的に半導体有機材料からなる発光ダイオードである。ＯＬＥＤは依然として発達を続けており、多数の分野において潜在的な応用性を有する。始めに、超薄且つ低電圧ＯＬＥＤが、C. W. Tang and S. A. VanSlyke, “Organic electroluminescent diodes” Appl. Phys. Lett., Vol. 51, pp.913-915 (1987)に記載された。この文献以降、フラットパネルディスプレイ及び固体照明用のこれらのデバイスを改良するために、多くの発展がなされてきた。
【０００３】
典型的なＯＬＥＤは、２つの電極（アノード及びカソード）の間に配置された有機材料の層によって構成され、これらは全て基板上に堆積される。動作中、アノードがカソードに対してプラスになるよう、ＯＬＥＤの両端に電圧が印加される。電子が、カソードにおいて有機層のＬＵＭＯ内に注入され、アノードにおいてＨＯＭＯから引き出され、デバイス中を電子流がカソードからアノードに流れる。後者のプロセスは、ＨＯＭＯ内への正孔の注入と述べることもできる。静電力は電子と正孔とを互いに引き寄せ、両者は再結合して、電子及び正孔の結合状態である励起子を形成する。有機半導体内では正孔は電子より動きやすいため、これは発光層の近くで起こる。この励起状態の崩壊は、電子のエネルギーレベルの緩和をもたらし、可視領域内の周波数の放射を伴う。
【０００４】
デバイスの発光（放射）効率の向上に関する研究は、依然として大きな焦点である。一般的に、効率の向上は、高効率発光材料及び新たなデバイス構造の設計によって達成することができる。ＯＬＥＤのスタックユニットからなる多光子デバイスによって高電流効率を達成することができる。電子及び正孔のリサイクルにより、電流効率を向上することができる。
【０００５】
個別に接触可能な領域を有するＯＬＥＤが製造される場合、これは、各部分の有機ＯＬＥＤ材料及びカソード材料が、個別のマスクを用いて、光を出射する予定の領域のみがこれらの材料によって覆われるよう堆積されるプロセスによって行われる。これは、第２発光層領域を覆うためのマスクが、すでに堆積された層の領域に重複する又は触れる状況をもたらす。これは、これらの層に微小な損傷を与え、視覚的な損傷又は短絡を生じ得る。この問題はＯＬＥＤデバイスに限定されず、層構造を有する他のパターニングされた発光デバイスでも起こり得る。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の課題は、改良された性能を有する発光デバイス、及び発光デバイスを製造する方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
この課題は、請求項１に記載の発光デバイス、及び請求項１０に記載の製造方法によって達成される。
【０００８】
したがって、マスク層は堆積層に接触しない（アノード層及び任意選択の絶縁層を除く）。また、製造歩留りの改善に加えて、発光の均質性を向上させることができる。発光領域のみが導電カソード層によって覆われる場合と比べて、著しく広い領域をカソード層によって覆うことができ、これによりシート抵抗を減少させることができ、より良い電流分布を得ることができる。  
【０００９】
第１の側面によれば、デバイスは、少なくとも２つのパターニングされた活性領域を有してもよく、第１電極層は、発光デバイスの第１コンタクト部を提供するよう、基板の端まで延び、第２電極層は、第１コンタクト部の少なくとも一部を除き、第２コンタクト部を提供するよう発光デバイスの端まで延び、第１及び第２活性領域は、第１及び第２コンタクト部を介して個別に接触可能である。したがって、積み重ねられた活性領域は、対応する電極層のコンタクト部により個別に電気的に接触することができる。
【００１０】
第２の側面によれば、第１及び第２電極層はカソード層である。したがって、第１及び第２活性領域の発光は、第１及び第２カソード層を介して個別に制御できる。伸長カソード層を有するスタック（積み重ね）アプローチは、視覚的な損傷及び／又は短絡が低減された、パターニングされたＯＬＥＤ構造を提供する。
【００１１】
第１の側面と組み合わせられ得る第３の側面によれば、発光デバイスは、第１及び第２活性層が有機層であるＯＬＥＤデバイスでもよい。
【００１２】
第１又は第２の側面と組み合わせられ得る第４の側面によれば、第２カソードによって覆われる領域は第２活性領域より（著しく）広い。これにより、シート抵抗を低減することができ、電流分布を改良できる。
【００１３】
第１乃至第３の側面のいずれか１つと組み合わせられ得る第５の側面によれば、マスキングプロセスはシャドーマスキングを含んでもよい。これにより、高い柔軟性を有するパターニングが、特に有機材料に関して実現できる。
【００１４】
第１乃至第５の側面のいずれか１つと組み合わせられ得る第６の側面によれば、第１電極層は、透明な中間電極を形成するよう構成されてもよい。この場合、基板は、絶縁領域によって分離される第１アノード及び第２アノードを含んでもよく、第１活性領域は、第１アノードを覆い、絶縁領域まで延在し、第２活性領域は、第１アノード上の中間電極を覆い、第２アノードにわたって延在する。これにより、２つの活性領域の選択的活性化を可能にする構造化アノードを提供することができ、重複領域においては出射波長の混合が出射される。
【００１５】
第６の側面と組み合わせられ得る第７の側面によれば、中間電極は、自身の光透過特性を変更するために電力を供給するための端子を有してもよい。したがって、色混合は、中間電極に印加される電圧によって制御することができる。
【００１６】
第６又は第７の側面と組み合わせられ得る第８の側面によれば、中間電極は、カラーフィルタ特性を提供するよう構成されてもよい。したがって、出力色はカラーフィルタの色特性によって影響を受けることができる。
【００１７】
他の好適な実施形態は以下に定義される。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
本発明の上記及び他の側面は、後述される実施形態を参照して説明されることにより明らかになるであろう。
【００１９】
【図１】図１は、本発明の第１実施形態に係る、基板を覆う第１有機領域の概略的な上面図を示す。
【図２】図２は、第１実施形態に係る、基板及び第１有機領域を覆う伸長第１カソード層の概略的な上面図を示す。
【図３】図３は、第１実施形態に係る、基板上の第１ＯＬＥＤ層スタックを覆う第２有機領域の概略的な上面図を示す。
【図４】図４は、第１実施形態に係る、基板上の第１ＯＬＥＤスタックを覆う第２ＯＬＥＤスタックの伸長第２カソード層の概略的な上面図を示す。
【図５】図５は、第１実施形態の第１有機領域及び第２有機領域の発光の概略的な上面図を示す。
【図６】図６は、本発明の第２実施形態に係る、基板を覆う第１有機領域の概略的な上面図を示す。
【図７】図７は、第２実施形態に係る、基板及び第１有機領域上に堆積される透明な中間電極の概略的な上面図を示す。
【図８】図８は、第２実施形態に係る、基板上の第１ＯＬＥＤスタックを覆う第２有機領域の概略的な上面図を示す。
【図９】図９は、第２実施形態に係る、基板上の第１ＯＬＥＤスタックを覆う第２ＯＬＥＤスタックのカソード層の概略的な上面図を示す。
【図１０】図１０は、第２実施形態の第１有機領域及び第２有機領域の発光の概略的な上面図を示す。
【図１１】図１１は、第２実施形態において使用してもよい構造化アノードの概略的な上面図を示す。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
２つの発光領域、及び伸長電極層を少なくとも有するスタックＯＬＥＤデバイスに基づいて、様々な実施形態を以下に説明する。ただし、本発明は、パターニングされた層−スタック構造、及び２つ以上の活性領域を有する任意の種類の発光デバイスに適用できることに留意されたい。上層が下層より広く、よって下層を覆う構成において、構造化された上層を構造化された下層上に堆積することによって、マスクの劣化又は損傷が防止される。
【００２１】
ＯＬＥＤデバイスは、ガラスパネル、又は有機材料若しくは金属からなるパネルによって形成されてもよい基板部材を有する。したがって、基板部材は、異なる層が積み重ねられる基礎構造を形成する。これらの層は、酸化インジウムスズ層（ＩＴＯ層）として実現されてもよい、活性領域を形成する複数の異なる機能的有機層が載せられるアノード層を少なくとも含み、機能的有機層は、簡略化のために単一の有機層又は発光層として示される場合がある。これらの機能的有機層は、正孔注入層、正孔輸送層、光の出射が実現される発光層（燐光及び／又は蛍光発光体）、少なくとも１つの正孔ブロッキング層、電子輸送層、及び少なくとも１つの電子注入層を少なくとも有してもよく、各層は通常非常に薄く、それぞれ例えば厚さ約１０ｎｍに限定される。最上層はカソード層であり、アノード層との間で複数の異なる機能層を挟む。アノード層とカソード層との間には電源が接続される。
【００２２】
以下において、図１〜図５を参照して、本発明の第１実施形態による、２つの活性領域（すなわち、発光有機領域）を有する積層ＯＬＥＤ構造の改良された製造方法を説明する。これにより、２つ以上の活性領域からなるＯＬＥＤデバイスのためのロバストな製造方法を実現することができる。第１実施形態のＯＬＥＤデバイスは、ＯＬＥＤデバイスの縁又は端において電気的コンタクト部を提供する伸長カソード層を有する、少なくとも２つの個別に接触可能な発光領域を含み、２つの完全なＯＬＥＤが上下に重ねられる。アノード層とカソード層との間での短絡を防ぐために、アノード層は、自身の背面から接触される、又は機能的有機層若しくは領域が配置されていない領域上の絶縁層によって覆われる導電路を介して接触される構造化アノード層でもよい。他のオプションとして、アノード層は、機能的有機層又は領域によって覆われていない領域内の絶縁層によって覆われる非構造化アノード層でもよい。非構造化アノード層は、自身の背面から接触されるか、又はＯＬＥＤデバイスの端部であって、絶縁層が存在しておらず、アノード層が上側のカソード層と接触不可能な部分において接触されてもよい。
【００２３】
図１は、第１有機領域１０が基板１２の構造化又は非構造化アノード層（図示なし）を部分的に覆うよう、第１有機領域１０がシャドーマスクを介して基板１２上にコーティングされる第１ステップの後のＯＬＥＤ構造の上面図を示す。したがって、第１ステップにおいて、ＯＬＥＤデバイスの活性パターンの第１有機領域１０は、シャドーマスクを介して基板１２上に堆積される。これは、ピクセルを形成する発光有機分子が堆積される、シャドーマスク蒸着と呼ばれるスモールスケール技術によって実現されてもよい。代替的な堆積技術は、インクジェットプリンティング、又は大面積にわたる高品質ＯＬＥＤピクセルを実現するようシャドーマスクプリンティング及びインクジェットプリンティングの特徴を兼ね備え得る他の技術でもよい。また、連続して堆積されるカソード層２０と基板１２のアノード層との間に絶縁を提供する電気絶縁領域９９が堆積される。第１有機領域１０のどこかがＯＬＥＤデバイスの端に達し、アノード層とカソード層２０との間の直接の接触が防がれる場合、絶縁領域９９は省かれてもよい。
【００２４】
図２は、ＯＬＥＤの縁におけるコンタクト部又はレッジ（出っ張り）に伸びる第１カソード層２０が、第１カソード層２０が第１有機領域１０及び絶縁領域９９を覆うよう、シャドーマスクを介して基板１２上にコーティング又は堆積される第２ステップの後のＯＬＥＤ構造の上面図を示す。よって、このステップの後、個別に接触可能な活性領域が形成されるよう、カソード層２０は第１有機領域１０を覆い、ＯＬＥＤデバイスの縁におけるコンタクト部まで延びる。アノード層への短絡のリスクを減らすために、カソード層は絶縁領域９９よりいくらか小さくあるべきである。
【００２５】
図３は、第２有機領域３０がシャドーマスクを介して基板１２上、第１活性領域の最初にコーティングされた構造の上にコーティングされる第３ステップの後のＯＬＥＤ構造の上面図を示す。第２有機領域３０は堆積され、マスクは、第１活性領域の第１ＯＬＥＤスタックが、ＯＬＥＤ構造の第２有機領域３０の有機材料によって覆われるよう作成される。
【００２６】
図４は、第２活性領域の第２ＯＬＥＤスタックの第２カソード層４０が第１ＯＬＥＤスタックにわたってコーティングされる第４ステップの後のＯＬＥＤ構造の上面図を示す。第２ダイオードの第２カソード層４０は、カソードコンタクトレッジの一部又は第１活性領域の第１ＯＬＥＤスタックの一部のみを除いて、第２有機領域３０全体を覆うよう、シャドーマスクを介してコーティング又は堆積される。また、ＯＬＥＤ構造又はデバイスの縁における対応するコンタクト部によって第２コンタクト層４０と電気的に接触することを可能にするために、第２コンタクト層４０は、ＯＬＥＤ構造の縁まで延びるよう拡大される。
【００２７】
図５は、上記の４つのステップによって製造された上面発光ＯＬＥＤ構造によって実現される発光の上面図を示す。第１有機（ＯＬＥＤ）領域１０は、例えば緑色光を出射してもよく、包囲する第２有機（ＯＬＥＤ）領域３０は、青色光を出射してもよい。第１活性領域の第１カソードコンタクト層２０は光を発さず、よって黒色で示されている。２つの有機領域１０，３０は、各活性領域からの発光を制御するために別々に電気的に接触できる。
【００２８】
したがって、少なくともいくつかの領域において、２つのＯＬＥＤスタック又は構造を上下に配置することができる。上側の活性領域の発光が出射することができない領域において、高い導電性を提供するために上側のカソードのサイズを拡大できるよう、上側の有機層又は領域は、２つのカソードコンタクト層を互いに絶縁する機能を果たす。
【００２９】
次に、図６〜図１１を参照して、本発明の第２実施形態に係る、２つの活性領域（すなわち、発光有機領域）を有する積層ＯＬＥＤ構造のための改良された製造方法を説明する。これにより、２つの活性領域からなるＯＬＥＤデバイスのための、よりロバストな製造方法を実現することができる。第２実施形態のＯＬＥＤデバイスは、中間電極及び単一の上側カソード層を有する２つの別個の発光領域を含む。
【００３０】
図６は、第１実施形態と同様に、第１有機層又は領域１０が、シャドーマスクを介して基板１２上にコーティング又は堆積される第１ステップの後のＯＬＥＤ構造の上面図を示す。上記と同様に、これは、シャドーマスク蒸着と呼ばれるスモールスケール技術、又は大面積にわたっての高品質のＯＬＥＤピクセルを実現するシャドーマスクプリンティング及びインクジェットプリンティングの特徴を兼ね備え得る他の技術等によって実現されてもよい。第１有機領域１０は、カソードが存在し、アノードとカソードとの間に電圧が印加される場合、所定の色、例えば青色の光を出射するのに適している。
【００３１】
図７は、透明な中間電極５０が第１有機領域１０上にシャドーマスクを介して堆積又はコーティングされる第２ステップの後のＯＬＥＤ構造の上面図を示す。よって、このステップの後、中間電極５０は第１有機領域１０を覆う。
【００３２】
図８は、第２有機層又は領域６０がシャドーマスクを介して基板１２上、中間電極５０の上にコーティングされる第３ステップの後のＯＬＥＤ構造の上面図を示す。第２有機領域５０は堆積され、マスクは、第１活性領域１０の第１ＯＬＥＤスタックが、ＯＬＥＤ構造の第２有機領域６０の有機材料によって覆われるように形成される。したがって、第２有機領域６０は、中間電極５０の上、及び、所定の色、例えば黄色の光を出射することができる基板１２のアノード層（図３では図示されない）の少なくとも一部の上にコーティングされる。第２有機領域６０はしたがって、第１有機領域１０上に延在する。
【００３３】
図９は、第２活性領域の第２ＯＬＥＤスタックのカソード層７０が第１ＯＬＥＤスタックにわたってコーティングされる第４ステップの後のＯＬＥＤ構造の上面図を示す。第２ダイオードのカソード層７０は、有機領域１０及び６０上に延在するよう、シャドーマスクを介してコーティング又は堆積される。
【００３４】
図１０は、上記の４つのステップによって製造された上面発光ＯＬＥＤ構造によって実現される発光の上面図を示す。基板１２のアノード層（図示なし）とカソード層７０との間に電圧が印加されると、有機材料中を電流が流れる。第１有機スタックは所定の波長（例えば、青色）の光を出射し、第２有機材料は他の波長（例えば、黄色）の光を出射する。両層が互いに重なる領域においては、２つの別個の有機領域１０，６０の波長の混合が出射される（例えば、青色＋黄色＝白色）。
【００３５】
第２実施形態においては、第１実施形態とは異なり、カソード層が両方の発光領域のために使用され、また異なる厚さを有するスタックが異なる電圧によって駆動されるため、構造化アノードが必要になる。
【００３６】
図１１は、第２実施形態において使用することができる構造化アノードの概略的な上面図を示す。第１及び第２アノード部又はアノードＡ１，Ａ２は基板内又は上に設けられ、絶縁領域Ｉによって絶縁される。第１有機領域１０は第１アノードＡ１上に設けられ、第１アノードＡ１と第２アノードＡ２との間の絶縁領域Ｉまで延在する。第１及び第２アノードＡ１及びＡ２は背面接触を介して、又は構造化された絶縁層によって覆われる接触ストリップによって接触されてもよい。また、第１有機領域１０を覆う透明な中間電極（層）５０も絶縁領域Ｉまで延在する。第２有機領域６０は、第１アノードＡ１上の中間電極５０を覆い、第２アノードＡ２にわたって延在する。これにより、第１アノードＡ１は下側のＯＬＥＤスタックを第１有機領域１０によって制御し、第２アノードＡ２は上側のＯＬＥＤスタックを第２有機領域６０によって制御する。
【００３７】
要約すると、２つの活性領域を有する発光デバイス、及びかかる装置を製造する、よりロバストな方法を説明してきた。かかる発光デバイスにおいて、第１電極層がマスクを介して活性材料を覆うように堆積される。第２活性材料が、第１電極層を覆い、第１電極層を越えて延在する領域が当該有機材料によって覆われるよう、他のマスクを介して堆積される。その後、第２電極層が、第２活性材料全体を覆うようにマスクを介してコーティングされる。
【００３８】
本発明は、図面及び上記記載において詳細に図示及び記載されたが、かかる図示及び記載は例示的であり、限定的に解釈されるべきではない。本発明は、開示の実施形態に限定されず、中間カソード層、及びこれによる「被覆（覆われた）ピクセル」を含む、３つ、又は場合によってはそれ以上の積層有機層を有するスタック発光デバイス構造の多様なタイプに使用することができる。したがって、この概念は３つ以上の活性領域に一般化できる。活性領域のサイズは、活性材料（例えば、有機又は他の発光材料）の効率性、及び目的の用途（白色光、有色光、ディスプレイ）に合わせて適合できる。カソード層の代わりに他の種類の電極層（例えば、アノード層）を使用してもよく、例えば、堆積層の順番を逆転させることにより、アノード及びカソードの位置を交換できる。また、中間電極は透明及び制御可能でもよい。また、当業者は、本発明の実施にあたり、図面、明細書、及び特許請求の範囲を参照することにより、開示の実施形態の他の変形例を理解し、実施することができるであろう。請求項において、用語「含む（又は備える若しくは有する）」は他の要素又はステップを除外せず、要素は複数を除外しない。いくつかの手段が互いに異なる従属請求項に記載されているからといって、それらの手段の組み合わせを好適に用いることができないとは限らない。請求項内の参照符号は、特許請求の範囲を限定すると解されるべきではない。
【図１】
2014531124.tif 000003
【図２】
2014531124.tif 000004
【図３】
2014531124.tif 000005
【図４】
2014531124.tif 000006
【図５】
2014531124.tif 000007
【図６】
2014531124.tif 000008
【図７】
2014531124.tif 000009
【図８】
2014531124.tif 000010
【図９】
2014531124.tif 000011
【図１０】
2014531124.tif 000012
【図１１】
2014531124.tif 000013
【国際調査報告】
2014531124.tif 000014
2014531124.tif 000015
2014531124.tif 000016