(57)【要約】【解決手段】本発明は、マイクロカプセルを用いたＢステージ化可能なシリコーン接着剤に関する。カプセル化されたＢステージ化可能なシリコーン接着剤を用いることにより、接着剤の塗布と積層との間に許容されるアセンブリ時間を長くすることができる。シリコーン接着剤を例にとって説明するが、本発明のカプセル化接着剤の概念は、他の種類の接着剤にも広く適用可能である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
硬化性組成物を備える接着剤組成物であって、
第１の成分は、複数のポリマー粒子内にカプセル化され、
第２の成分は、カプセル化されていない、接着剤組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の接着剤組成物であって、
前記第１の成分は、接着樹脂を備える、接着剤組成物。
【請求項３】
請求項１又は２のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、
前記第１の成分の官能基は、前記第２の成分の官能基と反応する、接着剤組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、
前記第１の成分は、前記第２の成分が関与する反応を開始可能な触媒を備える、接着剤組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、
前記第２の成分は、感圧接着剤を備える、接着剤組成物。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、
前記第２の成分は、非粘着状態に硬化可能なバインダー材料を備える、接着剤組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、
前記第１の成分は、シリコーン、エポキシ、アクリル、ポリウレタン及び合成ゴムからなる群から選択される、接着剤組成物。
【請求項８】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、
前記第１の成分は、シリコーン、エポキシ、アクリル、ポリウレタン、スチレン共重合体及び合成ゴムからなる群から選択される材料が関与する反応の触媒を備える、接着剤組成物。
【請求項９】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、
前記第１の成分と前記第２の成分とは、それぞれ独立に、シリコーン、エポキシ、アクリル、ポリウレタン及び合成ゴムからなる群から選択される、接着剤組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、
前記ポリマー粒子は、ゼラチン、ポリオキシメチレン尿素及びメトキシメチルメチロールメラミンからなる群から選択される、接着剤組成物。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、
前記ポリマー粒子は、約０．１ミクロン〜約７０００ミクロンの大きさである、接着剤組成物。
【請求項１２】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、
前記ポリマー粒子は、約５ミクロン〜約３０ミクロンの大きさである、接着剤組成物。
【請求項１３】
アセンブリであって、
第１の基板と、
第２の基板と、
請求項１〜１２のいずれか一項に記載の接着剤組成物であって、前記第１の基板と前記第２の基板とを接着する接着剤組成物と、を備えるアセンブリ。
【請求項１４】
アセンブリの方法であって、
請求項１〜１２のいずれか一項に記載の接着剤組成物を準備する工程と、
第１の基板と第２の基板とを準備する工程と、
前記第１の基板と前記第２の基板の一方に前記接着剤組成物を塗布する工程と、
第１の温度で、又は、前記接着剤組成物に光を照射することによって、前記接着剤組成物を部分的に硬化させる工程と、
前記接着剤組成物に前記第１の基板と前記第２の基板の他方を貼り付ける工程と、
前記第１の温度よりも高い第２の温度に前記接着剤組成物をさらす、又は、前記接着剤組成物に光を照射する工程と、を備える方法。
【請求項１５】
請求項１４に記載の方法であって、さらに、
前記第２の温度にさらした後、前記接着剤組成物に光を照射する工程を備える、方法。
【請求項１６】
請求項１４又は１５に記載の方法であって、
前記第１の温度は、約６０℃〜約８０℃であり、
前記第２の温度は、約１００℃以上である、方法。
【請求項１７】
請求項１４又は１５に記載の方法であって、
前記光は、紫外線である、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本出願は、「Ｂ−ステージ化可能なシリコーン接着剤」（B-STAGEABLE SILICONE ADHESIVES）の名称で２０１１年１０月１０日に出願された米国仮特許出願No. 61/545,302に対して、35U.S.C.119(e)に基づく優先権を主張するものであり、前記出願の内容は、参照することにより、その全体が本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、一般的に、接着剤に関するものであり、より具体的には、電子フィルム用途に用いられるＢ−ステージ化可能なシリコーン接着剤に関する。
【背景技術】
【０００３】
Kroppらによる米国特許出願No.2007/0219285に、電子アセンブリに有用とされている接着剤組成物が詳述されている。この接着剤組成物は、重合可能なアクリレートを含有する光重合可能なアクリル樹脂と、アルコキシ又はアシロキシシラン末端ポリマーを含む湿気硬化型樹脂と、アクリレートの重合を開始させる光開始剤と、アルコキシ又はアシロキシシラン末端ポリマーの湿気硬化反応を触媒する光酸発生剤と、を備える。さらに、このような接着剤を備えるアセンブリ、たとえば、電子アセンブリや無線ＩＤタグ、も記載されている。
【０００４】
Kroppによる米国特許出願No.2008/0152921に、電子アセンブリに有用な接着剤組成物が開示されている。この接着剤組成物は、硬化可能なエポキシ樹脂と、複数の酸官能基の少なくとも１つを有する複数のポリマー粒子又はエポキシ樹脂の存在下で第１の温度で膨張する組成物と、第１の温度よりも高い第２の温度で活性化する熱活性化硬化剤及び／又は熱活性化硬化触媒と、を備える。さらに、このような接着剤を備えるアセンブリと、アセンブリの方法も記載されている。
【０００５】
Blaiszikらによる特許出願No.2012/0067615に、固体導体と複数の粒子とを備える自動導電性回復システムが開示されている。粒子は、導電性流体、複数の導電性微粒子、及び／又は、導電体形成剤を備える。固体導体は、第１端と第２端とを備え、第１端と第２端との間に第１の伝導度を有する。導体の第１端と第２端との間にクラックが形成されると、粒子の少なくとも一部の中身がクラック内に放出される。クラックが生じた導体と粒子から放出された中身とにより、第１の伝導度の少なくとも９０％である第２の伝導度を有する修復導体を形成する。
【０００６】
従来知られているＢ−ステージ接着剤は、塗布後に二次硬化されるＢ−ステージエポキシ組成物又は感圧接着剤から構成されている。これらの接着剤は、Ｂ−ステージ後に高い温度と長い硬化時間とを必要とする。このような条件は、電子部品等の感熱材料には適していない。また、エポキシ組成物は、表面エネルギーが低い基板を強固に接着することができない。このような接着剤をフィルム形式で用いると、いわゆるノックアウト領域における材料損失により、手で組立てる必要があり、コストが高くなる。印刷可能な感圧接着剤が市販されているが、これらの接着剤は、永久接着剤よりもせん断力がかなり低く、恒久的な接着はできない。本発明の発明者は、シリコーン基板への利用に適していると思われる市販のＢ−ステージ接着剤を見つけることができなかった。
【０００７】
すなわち、当該分野では、特にエレクトロニクス産業で用いられる改良型Ｂ−ステージ化可能な接着剤が求められている。
【発明の概要】
【０００８】
したがって、本発明は、マイクロカプセルを用いたＢステージ化可能なシリコーン接着剤を提供する。カプセル化されたＢステージ化可能なシリコーン接着剤を用いることにより、接着剤の塗布と積層との間に許容されるアセンブリ時間又は作業可能時間を長くすることができる。本発明のカプセル化接着剤の概念は、他の種類の接着剤にも広く適用可能である。
【０００９】
本発明のこれら及びその他の効果および利点は、以下の本発明の詳細な説明から明らかになるであろう。
【００１０】
図面を参照して、本発明を以下に詳述するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の工程の一実施形態を示す図。
【図２】カプセル化材料の写真。
【図３】本発明のカプセル化接着剤における粘度−時間グラフ。
【図４】ループタック試験に用いられる装置の写真。
【図５】ループタック試験における負荷‐時間グラフ。
【図６】改良型ループタック試験装置の写真。
【図７】ループタックデータのグラフ。
【図８】塗布後の組成物の作業可能時間に関するループタックデータを示す図。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明を以下に詳述するが、本発明はこれに限定されるものではない。実施例を除き、また、別段の規定がない限り、本明細書中で量、パーセント、機能性等を表す各数値は、いかなる場合も、「約」という用語で修飾されると理解するべきである。また、別段の規定がない限り、「部」および「パーセント」で示される各量は、重量部および重量パーセントを意味する。
【００１３】
本発明は、硬化性組成物を備える接着剤組成物であって、第１の成分は複数のポリマー粒子内にカプセル化され、第２の成分はカプセル化されない、接着剤組成物を提供する。
【００１４】
本発明のある実施形態において、第１の成分は、接着樹脂である。別の実施形態において、第１の成分と第２の成分は、異なる硬化性樹脂でもよい。また別の実施形態において、第１のカプセル化成分は、第２の非カプセル化成分の官能基と反応可能な官能基を含有する。さらに別の実施形態において、第１のカプセル化成分は、第２の成分が関与する反応を開始可能な触媒として機能するものでもよい。いずれの実施形態においても、接着剤組成物は、ポリマー粒子にカプセル化された状態又はカプセル化されない状態の他の成分を備えるものでもよい。
【００１５】
本発明は、さらに、第１の基板と、第２の基板と、第１の基板と第２の基板とを接着するカプセル化接着剤と、を備えるアセンブリを提供する。
【００１６】
本発明は、また、アセンブリの方法であって、カプセル化接着剤組成物を準備する工程と、第１の基板と第２の基板とを準備する工程と、第１の基板と第２の基板の一方にカプセル化接着剤組成物を塗布する工程と、第１の温度で、又は、カプセル化接着剤組成物に光を照射することによって、カプセル化接着剤組成物を部分的に硬化させる工程と、部分的に硬化したカプセル化接着剤組成物に第１の基板と前記第２の基板の他方を貼り付ける工程と、第１の温度よりも高い第２の温度でカプセル化接着剤組成物を完全に硬化させる工程と、を備えるアセンブリの方法を提供する。
【００１７】
電子部品に有用なシリコーン接着剤を例にとって本発明を説明するが、当業者に自明のように、本発明のカプセル化接着剤の概念は、多種多様な利用が可能な他の種類の接着剤にも幅広く適用可能である。
【００１８】
本発明の実施態様として、印刷可能なＢ−ステージ化可能なシリコーン接着剤を例示する。従来、市販の印刷可能な液状接着剤は、引張歪み下で、特にフィルムを積層後に硬化させる方法において望まれる十分な粘着性を与えるものではなかった。シリコーン接着剤は、プレキュア（予備硬化）後に粘着性を与えることが可能であるが、このプレキュアによって許容される印刷と積層との間の作業可能時間は、非常に短い。この限定された時間窓を制御することは難しく、特に、大量生産工程では難しい。
【００１９】
当業者に周知のように、Ｂ−ステージエポキシ接着剤は、樹脂と硬化剤との間に限定的な反応を生じさせて、高粘度の樹脂を溶解した状態で保持することが可能である。この溶解性樹脂は、元の樹脂と比較して、軟化点が高く、溶解度が低いため、最終的に硬化させる場合には、非常に高い軟化温度と長い硬化時間とが必要になる。これらの条件は、電子部品や導電性フィルム等の感熱基板には適していない。
【００２０】
所定の熱レジームにさらすことで溶媒を除去する又は部分的な硬化を生じさせる熱型Ｂステージ化、及び、紫外線（ＵＶ）又は他の光源により硬化反応を開始させて、密着及び最終硬化前に組成物の粘度を高める照射型Ｂステージ化を、本発明のカプセル化接着剤に用いることができる。
【００２１】
一実施形態において、本発明の接着剤は、バインダーとして作用する軟質ゲル状のシリコーンと、剥離防止剤として作用するマイクロカプセル化接着樹脂と、を備える。当業者に周知のように、マイクロカプセルは、熱により壊れる。好ましくは、紫外線で、又は、マイクロカプセルを壊すのに必要な熱よりも少量の熱でシリコーンゲルを硬化させると、硬化したゲルは、低分子量シリコーンの特性と共に粘着性を併せ持つ。マイクロカプセル化接着樹脂は室温で安定であり、これを用いることにより、本発明の接着剤の積層前放置可能時間を比較的長くすることができる。積層後に、さらに熱処理を行って、マイクロカプセルを壊して、カプセル化樹脂の拡散を増進させ、樹脂を硬化させることにより、基板間を恒久的に接着することが望ましい。
【００２２】
市販のマイクロカプセル材及びナノカプセル材は、本発明のカプセル化接着剤の製造に好適に利用可能である。たとえば、（Lipo Technologies社から市販されている）LipoCapsule（商標）ゼラチン製品は、疎水性コア材を被覆する透明で無着色の外殻（シェル）である。シェルは、ゼラチン、ポリオキシメチレン尿素又はメトキシメチルメチロールメラミンで形成されるものでもよい。LipoCapsule（商標）製品は、５〜３０００ミクロンの大きさのものでもよい。
【００２３】
市販の他のカプセル化粒子として、平均粒径が０．０１〜１ミクロンの固体疎水性ナノ粒子であるNanoSal（商標）ナノ粒子や、Sarek and Microtek Laboratories社から市販されている７０００ミクロン以下の粒径の製品が挙げられる。ポリビニルアルコール、尿素及びメラミンホルムアルデヒドポリマー、アクリル、ウレタン、ポリ尿素、合成ろう、酢酸酪酸セルロース、腸溶コーティング剤及び酢酸ビニル共重合体等、他のシェル剤も利用可能である(http://www.microteklabs.com/techcapability.html)。
【００２４】
所望の接着剤の厚み及びカプセル化される接着剤の種類に基づいて、粒径が選択される。多くの用途で、粒径は、接着剤の厚み未満であるとともに、充分な量のカプセル化樹脂を接着剤に包含するのに十分な大きさでなければならない。小さなカプセル粒子のシェルはカプセル化容積と比較して非常に厚いため、各粒子には非常に少量の樹脂しか含有されず、強い接着接合を形成するのに充分な量を供給するために十分に高い濃度の樹脂充填粒子を接着剤に含有させることが難しい。接着剤の厚みが５０ミクロンの印刷接着剤用途では、５ミクロン〜３０ミクロンの粒径が好ましい。ある実施形態において、接着剤の厚みよりも大きくなるように粒径を選択し、接着樹脂の被膜が放出されてバインダーの表面を被覆して、バインダーと基板材との間を接着するようにしてもよい。
【００２５】
硬質樹脂の拡散が、カプセルが壊れた後の均一で恒久的な接着強さにとって重要であるため、分子レベルで大量の開いた網状組織を有する非常に軟質のバインダーを用いることが好ましい。透過性シリコーンゲルは、ショア０００〜ショア０スケールの硬さを持つ好適なゲルである。恒久的な接着を可能にする接着樹脂は、反応基を備え、ショアＡ〜ショアＤの硬度を有することが望ましい。
【００２６】
恒久的な接着、積層のための広範囲な時間窓、及び、印刷適性が、大量生産における接着剤の印刷及び積層のために望ましい。図１に示す本発明の方法の一実施形態は、これらの要件を満たすものである。
【００２７】
図２は、Lipo Technologies社から市販されている、本発明に有用なゼラチン状カプセルの写真である。何ら特定の機構に限定するものではないが、ゼラチン、ポリオキシメチレン尿素及びメトキシメチルメチロールメラミンのような材料が、機械的せん断、ｐＨ、温度（シェルは１５０℃まで安定であり、所望の温度範囲で破裂させることが可能である）、持続性放出及びシェルを溶解させる溶媒又は物質の添加といった放出機構の一つ又は複数により放出される、と本発明の発明者は考えている。紫外線（ＵＶ）の露光等の照射によりカプセルを破裂させてその中身を放出させる際に、分解される材料もある。このようなカプセル化材料の制限としては、アルコール、グリコール、ケトン、炭化水素（ゼラチン）等の溶媒に対する感受性を備え、大きなサイズでは壊れやすく、極端なｐＨにおいて不安定で、内相は水に不溶で水と混ざらず、カプセル化される物質の粘度は５０００ｃｐｓ未満であることが挙げられる。
【００２８】
図３に示すように、本発明の接着剤組成物は、使用前には低温で非常に安定である。図３は、ポリオキシメチレンウレアのシェルで被覆した低粘度のシリコーンエラストマー接着剤（米国カリフォルニア州カルピンテリアのNuSil Technology社から市販されているMED-6015 パートＢ：粘度９０ｃＰ）の粒子を含有する本発明のカプセル化接着剤の例における粘度‐時間グラフを示す。本発明のカプセル化接着剤は、約２０ミクロンの粒径を備え、破裂温度は１５０℃である。本発明の発明者は、（NuSil Technology社から市販されている）MED-6015 パートＡと混合した後に、混合物が、環境条件下で少なくとも５か月安定であることを見出した。沈殿が一部見られたが、手で混ぜるだけで、混合物を十分に再分散できる。
【００２９】
図４は、ASTM D6195に準拠する接着剤ループタック強さ試験に用いられる装置の写真である。当業者には周知のように、この方法を用いて、初期タック力（初期接着性）が製品の重要な特徴となるフィルム、ラベル、テープ及びステッカーに塗布した感圧接着剤を測定する。図４に示すように、ループ状にしたフィルムの外側に接着剤４１を塗布する。フィルムは、１×１平方インチ（２．５４×２．５４平方センチ）の基板４３に接着する。
【００３０】
図５は、本発明の接着剤組成物に対するループタック試験の負荷‐時間グラフを示す。積層性を向上させるためには、フィルム間接着剤に粘着性が求められる。印刷接着剤の作業可能時間を長くするためには、タック（初期接着）の安定性が必要である。図５に示すデータは、フィルム上に印刷し、様々な条件でプレキュアしてから一週間放置後にループタック試験を行った場合の接着剤のデータである。実線は、室温で硬化を行った場合の結果を示す。点線は、５０℃で１分間硬化を行った場合の結果を示す。鎖線は、７５℃で１分間硬化を行った場合の結果を示す。一点鎖線は、７５℃で２分間硬化を行った場合の結果を示す。
【００３１】
図６は、接着剤とシリコーンフィルムとの間のタック数を測定するために設計された改良型ループタック試験装置の写真である。ASTM D6195は、ループ状の接着テープを用いて、特定の基板上でこの接着テープの試験を行うものである。改良型試験は、シリコーンフィルム間の接着用に改良したものであり、特定用途に適合する特定の塗布領域において、一方のシリコーンフィルムに接着剤を印刷する。本発明の発明者は、特定の接着剤塗布領域における「実際の」接着強さを評価したいと考えたが、シリコーンフィルムは柔らかすぎて、薄すぎるために、塗布領域を持つループを形成してループタックを測定することは不可能であった。そこで、基板及びシリコーンフィルムループ上に塗布領域を持つフリップオーバー配置用にASTM D6195を改良した。ポリエチレンテレフタレート基板を内側に向け、フィルム６３を外側に向ける。接着剤６７が印刷された３６×７ｍｍ２の領域を図示する。
【００３２】
以下に示す量で各材料を組み合わせて、以下の組成物を生成して、改良型ループタック試験を行った。
【００３３】
【表１】
2014534296.tif 000002
【００３４】
米国カリフォルニア州カルピンテリアのNuSil Technology社から市販されているMED-6015を低粘度シリコーンエラストマーとして用いた。米国オハイオ州ヴァンダリアのLipo Technologies社による独自のプロセスで、ポリオキシメチレン尿素シェルでパートＢのカプセル化を行った。
【００３５】
【表２】
2014534296.tif 000003
【００３６】
米国ミシガン州ミッドランドのDow-Corning社から市販されているSYLGARD1-4128をシリコーンエラストマーとして用いた。
【００３７】
【表３】
2014534296.tif 000004
【００３８】
米国オハイオ州ツインズバーグのSilicone Solutions社から市販されているSS-5293-3000をシリコーン接着シーリング材として用いた。
【００３９】
図７は、ループタックデータのグラフを示す。カプセル化接着剤の印刷及びプレキュアの一週間後にデータを集めた。図７から分かるように、本発明のカプセル化接着剤は、優れた熱安定性と印刷後作業可能時間を備え、活性化させるためには、１００℃の温度にさらす必要がある。
【００４０】
図８は、種々のカプセル化接着剤組成物の作業可能時間に関するループタックデータを示す。図８から分かるように、カプセル化された組成物は、MED-6033（黒四角で示すデータ）と比較して、作業可能時間が長い。MED-6033の作業可能時間は、印刷及び７５℃で２分間のプレキュア後３時間であった。実施例２（黒三角で示すデータ）を印刷して、１００℃で５分間プレキュアを行った。本発明の発明者は、実施例２の接着剤組成物が、フィルム間接着用の非粘着性Ｂステージ化可能な接着剤として有用であると考えている。実施例３の接着剤組成物を印刷して、２２５ｍＪ／ｃｍ２（１ｘ）の紫外線（黒丸で示すデータ）又は４５０ｍＪ／ｃｍ２（２ｘ）の紫外線（バツ印で示すデータ）で硬化させたところ、作業可能時間が長くなるとともに、充分な初期粘着性が得られた。他のフィルムを接着剤上に積層した後、材料を１５０℃で４分間硬化させたところ、フィルム間がしっかりと接着された。
【００４１】
本発明の発明者は、本発明のカプセル化の概念は、アクリル、エポキシ、ポリウレタン等の他のＢ−ステージ接着剤及びこれら材料の組み合わせにも同様に適用可能である、と考えている。
【００４２】
他の用途として、本発明の発明者は、本発明のカプセル化接着剤は、自己修復型フィルム又は電極の製造に利用するのに適していると考えている。たとえば、急速に（１０秒未満）硬化可能なシリコーンをカプセル化して、フィルム又は電極内に埋め込むと、絶縁破壊又は電極クラックによる局所的な加熱により破裂する。たとえば、フィルムを被覆する際にカプセル化接着剤を加えるようにしてもよい。また、電極を被覆する際にカプセル化接着剤を加えるようにしてもよい。あるいは、電極用のカプセル化接着剤を含有する保護膜を印刷するようにしてもよい。
【００４３】
本発明の一実施形態は、粘着性Ｂ−ステージ化接着剤又は感温接着剤であって、接着樹脂がカプセル化され、比較的低温（６０〜８０℃）で塗布及び硬化可能であり硬化後も粘着性を有するゲル状の軟質接着剤内に分散される。最初の硬化工程後、接着剤は、室温又は常温で案非常に安定である。必要になるまで、材料にライナーを貼り付けて、保存するようにしてもよい。活性化させる必要が生じた場合には、接着剤を加熱基板（約１００℃以上で、カプセル材の破裂温度に応じた温度）に密着させると、温度上昇によりカプセル化接着樹脂を含有するカプセルが破壊されて、短時間（たとえば、１０分未満で、カプセル化接着剤の硬化温度と反応速度に応じた時間）で基板に非常に強力に接着する。このような接着剤は、異なる基板に対して（一方の基板に接着剤を印刷し、別の基板を接着剤に貼り付ける）より高い親和性を持つように、異なる接着剤組成物（たとえば、主樹脂にシリコーンで、カプセルにエポキシ又はアクリル）を組み合わせたものでもよい。
【００４４】
本発明の別の実施形態は、非粘着性Ｂ−ステージ化接着剤であって、接着剤がカプセル化され、比較的低温（６０〜８０℃）で硬化可能であり硬化後は粘着性を失うバインダー内に分散される。最初の硬化後、バインダーは粘着性を失うため、上述したようなライナーは不要である。このＢ−ステージ化接着剤も、室温又は常温で非常に安定である。活性化させる必要が生じた場合には、接着剤を加熱基板（約１００℃以上で、破裂温度に応じた温度）に密着させると、温度上昇によりカプセルが破壊されて、短時間（望ましくは、１０分未満で、カプセル化接着剤の硬化温度と反応速度に応じた時間）で基板に非常に強力に接着する。接着剤を接着するべき基板に応じて、カプセル化接着剤の組成を変えるようにしてもよい（たとえば、エポキシ、アクリル、合成ゴム）。
【００４５】
上述の本発明の実施例は、例示に過ぎず、何ら限定するものではない。当業者に自明のように、上述した実施形態は、本発明の要旨の範囲内で様々に変形又は変更可能である。本発明の要旨は、添付の特許請求の範囲により判断されるべきものである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【国際調査報告】
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