(57)【要約】  高ガドリニウム濃度を有する蛍光体組成物を本明細書に開示する。一部の実施形態は、発光層を含有する熱安定性セラミック体であって、該発光層が、式（Ａ１−Ｘ−ＺＧｄｘＤｚ）３Ｂ５Ｏ１２（式中、Ｄは、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される第１ドーパントであり；Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、Ｌａ、Ｔｂおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；Ｂは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｉｎおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；ｘは、約０．２０から約０．８０までの範囲内であり；およびｚは、約０．００１から約０．１０までの範囲内である）によって表される化合物を含有するものである、熱安定性セラミック体を含む。式Ｉの組成物を含むことができる熱安定性セラミック体も開示する。前記セラミック体の製造方法、および前記セラミック体を備えている照明装置の製造方法も開示する。【選択図】図１９Ｂ
2014514368.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光層を含有する熱安定性セラミック体であって、該発光層が、式（Ａ１−Ｘ−ＺＧｄｘＤｚ）３Ｂ５Ｏ１２（式中、
Ｄは、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される第１ドーパントであり；
Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、Ｌａ、Ｔｂおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；
Ｂは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｉｎおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；
ｘは、約０．２０から約０．８０までの範囲内であり；および
ｚは、約０．００１から約０．１０までの範囲内である）
によって表される化合物を含有するものである、熱安定性セラミック体。
【請求項２】
ＤがＣｅを含む、請求項１に記載のセラミック体。
【請求項３】
ＤがＣｅである、請求項２に記載のセラミック体。
【請求項４】
ＡがＹである、請求項１に記載のセラミック体。
【請求項５】
ＢがＡｌである、請求項１に記載のセラミック体。
【請求項６】
少なくとも８Ｗ／ｍＫの熱伝導率を呈示する、請求項１に記載のセラミック体。
【請求項７】
前記発光層中の第１ドーパントが、該発光層の厚みに沿って第１ドーパント濃度勾配を有する、請求項１に記載のセラミック体。
【請求項８】
前記第１ドーパント濃度勾配が、前記発光層の厚みに沿ったその中央にまたは該中央付近に最大第１ドーパント濃度を含む、請求項７に記載のセラミック体。
【請求項９】
前記第１ドーパント濃度勾配が、前記発光層の厚みに沿った表面にまたは該表面付近に最大第１ドーパント濃度を含む、請求項７に記載のセラミック体。
【請求項１０】
前記発光層が、該発光層の厚みに沿ってＧｄ濃度勾配を含む、請求項１に記載のセラミック体。
【請求項１１】
前記第１ドーパント濃度勾配が、前記Ｇｄ濃度勾配に比べて広い、請求項１０に記載のセラミック体。
【請求項１２】
前記Ｇｄ濃度勾配が、前記発光層の厚みに沿った前記最大第１ドーパント濃度にまたは該濃度付近に最大Ｇｄ濃度を含む、請求項１０に記載のセラミック体。
【請求項１３】
熱安定性セラミック体の形成方法であって、集成体を焼結させることを含み、該集成体が、約１０μｍから約４００μｍの範囲の厚みを有する共ドープ層を含有し、該共ドープ層が、
イットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）、ＹＡＧ前駆体またはこれらの組み合わせと；
Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される第１ドーパントと；
ＹＡＧの量、ＹＡＧ前駆体の相当量またはこれらの組み合わせに対して％で約２０から％で約８０のＧｄと
を含有するものである方法。
【請求項１４】
前記集成体が、前記ドープ層の一方の側面に配置された第１の層をさらに含有し、該第１の層が、ＹＡＧ、ＹＡＧ前駆体またはこれらの組み合わせを含有し、該第１の層には前記第１ドーパントが実質的になく、および該第１の層が、約４０μｍから約８００μｍの範囲の厚みを有する、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記共ドープ層が、前記第１の層と第２の層の間に配置され、該第２の層が、ＹＡＧ、ＹＡＧ前駆体またはこれらの組み合わせを含有し、該第２の層には前記第１ドーパントが実質的になく、および前記第１および第２の層が、各々独立して、約４０μｍから約４００μｍの範囲の厚みを有する、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記第２の層が、Ｇｄをさらに含有する、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記第２の層が、％で約２０から％で約８０のＧｄを含有する、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記共ドープ層が、％で約２０から％で約８０のＧｄを含有する、請求項１３に記載の方法。
【請求項１９】
前記共ドープ層が、％で約０．１から％で約１０の第１ドーパントを含有する、請求項１３に記載の方法。
【請求項２０】
前記第１ドーパントがＣｅである、請求項１３に記載の方法。
【請求項２１】
前記集成体の焼結が、約１０００℃から約１９００℃の範囲の温度で少なくとも約２時間の前記集成体の加熱を含む、請求項１３に記載の方法。
【請求項２２】
前記共ドープ層中の第１ドーパントの少なくとも約３０％が、前記工程中に該共ドープ層から出て拡散する、請求項１４に記載の方法。
【請求項２３】
請求項１３に記載の方法によって製造されるセラミック体。
【請求項２４】
照明器具であって、
青色放射線を放射するように構成された光源と、
請求項１に記載のセラミック体と
を含み、
該セラミック体が、該青色放射線の少なくとも一部分を受け取るように構成されているものである、照明器具。
【請求項２５】
請求項１に記載のセラミック体を青色放射線に曝露することを含む、光生成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
（関連出願の相互参照）
本願は、２０１１年２月２４日出願の米国特許出願第６１／４４６，３４６号の優先権の恩典を主張するものであり、該出願は、その全体が参照により本明細書に援用されている。
【０００２】
（技術分野）
本願は、蛍光体成分を有する発光セラミック材料に関する。
【背景技術】
【０００３】
固体発光素子、たとえば、発光ダイオード（ＬＥＤ）、有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）（またはときとして有機エレクトロルミネッセンス素子（ＯＥＬ）と呼ばれる）および無機エレクトロルミネッセンス素子（ＩＥＬ）は、様々な用途、たとえば、フラット・パネル・ディスプレイ、様々な計器のインジケータ、看板、および装飾用照明などに広く利用されている。これらの発光素子の発光効率は向上し続けているので、はるかに高い輝度強度を必要とする用途、たとえば自動車前照灯および一般照明、がすぐに実現可能になるだろう。これらの用途のため、白色ＬＥＤは有望な候補の１つであり、大きな関心を引いている。
【０００４】
現在、殆どの発光ダイオードは、樹脂に封止されたイットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）系粉末を含む。これらの粉末中のドーパント濃度を増加させることで、色温度が向上した白色光を得ることができる。たとえば、ＹＡＧ中のＣｅドーパントを増加させることで、黄色光の再吸収を増加させることができ、これにより、色温度を向上させる赤方シフトが得られる。この戦略は、粉末ではうまくいくことがあるが、多くの発光ダイオードは、ドーパント濃度を増加させても赤方シフトを生じさることとならない透明セラミック板またはラミネートフィルムを含む。これらのセラミック板またはラミネートフィルムは、高い透明性および低い散乱を呈示するので、黄色光を再吸収することができない。
【０００５】
米国特許第７，３９０，６８４号明細書（その全体が参照により本明細書に援用されている）は、ＧｄでＹを２０原子％未満置換することができる蛍光体粉末を使用する。この置換は、より多くの緑色成分を有する色をもたらすことができるが、その組成物は、Ｇｄ含量増加に伴ってルミネッセンスの有意な減少を呈示する。
【０００６】
高いガドリニウム（Ｇｄ）濃度を有する発光セラミック材料を本明細書に開示する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本明細書に開示する一部の実施形態は、発光層を含有する熱安定性セラミック体であって、該発光層が、式（Ａ１−Ｘ−ＺＧｄｘＤｚ）３Ｂ５Ｏ１２（式中、Ｄは、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される第１ドーパントであり；Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、Ｌａ、Ｔｂおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；Ｂは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｉｎおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；ｘは、約０．２０から約０．８０までの範囲内であり；およびｚは、約０．００１から約０．１０までの範囲内である）によって表される化合物を含有するものである、熱安定性セラミック体を含む。
【０００８】
一部の実施形態において、ＤはＣｅを含む。
【０００９】
一部の実施形態において、ＤはＣｅである。
【００１０】
一部の実施形態において、式中のＡはＹである。
【００１１】
一部の実施形態において、ＢはＡｌである。
【００１２】
一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも８Ｗ／ｍＫの熱伝導率を呈示する。
【００１３】
一部の実施形態において、前記発光層中の第１ドーパントは、該発光層の厚みに沿って第１ドーパント濃度勾配を有する。
【００１４】
一部の実施形態において、前記第１ドーパント濃度勾配は、前記発光層の厚みに沿ったその中央にまたは該中央付近に最大第１ドーパント濃度を有する。
【００１５】
一部の実施形態において、前記第１ドーパント濃度勾配は、前記発光層の厚みに沿った表面にまたは該表面付近に最大第１ドーパント濃度を有する。
【００１６】
一部の実施形態において、前記発光層は、該発光層の厚みに沿ってＧｄ濃度勾配を有する。
【００１７】
一部の実施形態において、前記第１ドーパント濃度勾配は、前記Ｇｄ濃度勾配に比べて広い。
【００１８】
一部の実施形態において、前記Ｇｄ濃度勾配は、前記発光層の厚みに沿った前記最大第１ドーパント濃度にまたは該濃度付近に最大Ｇｄ濃度を有する。
【００１９】
一部の実施形態において、前記セラミック体は、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．７０の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示する。
【００２０】
一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも約５３５ｎｍのピーク発光波長を呈示する。
【００２１】
本明細書に開示する一部の実施形態は、集成体を焼結させて、本明細書に開示するセラミック体を得ることを含む。
【００２２】
本明細書に開示する一部の実施形態は、熱安定性セラミック体の形成方法であって、集成体を焼結させることを含み、該集成体が、約１０μｍから約２００μｍの範囲の厚みを有する共ドープ層を含有し、該共ドープ層が、イットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）、ＹＡＧ前駆体またはこれらの組み合わせと；Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される第１ドーパントと；ＹＡＧ、ＹＡＧ前駆体またはこれらの組み合わせの量に対して％で約２０から％で約８０のＧｄとを含有するものである方法を含む。
【００２３】
一部の実施形態において、前記集成体は、前記ドープ層の一方の側面に配置された第１の層をさらに含み、該第１の層は、ＹＡＧ、ＹＡＧ前駆体またはこれらの組み合わせを含有し、該第１の層には前記第１ドーパントが実質的になく、および該第１の層は、約４０μｍから約８００μｍの範囲の厚みを有する。
【００２４】
一部の実施形態において、前記第１の層は、Ｇｄをさらに含有する。
【００２５】
一部の実施形態において、前記第１の層は、％で約２０から％で約８０のＧｄを含む。
【００２６】
一部の実施形態において、前記共ドープ層は、前記第１の層と第２の層の間に配置され、該第２の層は、ＹＡＧ、ＹＡＧ前駆体またはこれらの組み合わせを含有し、該第２の層には前記第１ドーパントが実質的になく、および前記第１および第２の層は、各々独立して、約４０μｍから約４００μｍの範囲の厚みを有する。
【００２７】
一部の実施形態において、前記第２の層は、Ｇｄをさらに含む。
【００２８】
一部の実施形態において、前記第２の層は、％で約２０から％で約８０のＧｄを含有する。
【００２９】
一部の実施形態において、前記共ドープ層は、％で約２０から％で約８０のＧｄを含む。
【００３０】
一部の実施形態において、前記共ドープ層は、％で約０．１から％で１０の第１ドーパントを含有する。
【００３１】
一部の実施形態において、前記第１ドーパントはＣｅである。
【００３２】
一部の実施形態において、前記集成体の焼結は、約１０００℃から約１９００℃の範囲の温度で少なくとも約２時間の前記集成体の加熱を含む。
【００３３】
一部の実施形態において、前記温度は、約１３００℃から約１８００℃の範囲である。
【００３４】
一部の実施形態では、前記集成体を前記温度で少なくとも約５時間加熱する。
【００３５】
一部の実施形態では、前記集成体を前記温度で約６０時間以下加熱する。
【００３６】
一部の実施形態において、前記共ドープ層中の第１ドーパントの少なくとも約３０％は、前記工程中に該共ドープ層から出て拡散する。
【００３７】
一部の実施形態において、前記共ドープ層中のＧｄの約７０％以下は、前記工程中に該共ドープ層から出て拡散する。
【００３８】
一部の実施形態において、前記セラミック体は、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．７０の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示する。
【００３９】
一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも約５３５ｎｍのピーク発光波長を呈示する。
【００４０】
本明細書に開示する一部の実施形態は、本明細書に開示する任意の方法によって製造されるセラミック体を含む。
【００４１】
本明細書に開示する一部の実施形態は、照明器具であって、青色放射線を放射するように構成されている光源と、該青色放射線の少なくとも一部分を受け取るように構成されている、本明細書に開示する任意のセラミック体とを備えている照明器具を含む。一部の実施形態において、前記青色放射線は、約３６０ｎｍと約５００ｎｍの間のピーク発光波長を有する。
【００４２】
本明細書に開示する一部の実施形態は、本明細書に開示する任意のセラミック体を青色放射線に曝露することを含む、光生成方法を含む。一部の実施形態において、前記青色放射線は、約３６０ｎｍと約５００ｎｍの間のピーク発光波長を有する。
【図面の簡単な説明】
【００４３】
【図１】図１Ａ〜１Ｃは、本願の範囲内のセラミック体の非限定的な例を図示する。
【００４４】
【図２】図２は、発光層の厚みに沿ったドーパント濃度プロファイルの先行技術例を示すグラフである。
【００４５】
【図３】図３は、本願の範囲内であるドーパント濃度勾配を有するセラミック体の１つの実施形態を示すグラフである。
【００４６】
【図４】図４は、本願の範囲内である第１ドーパント濃度勾配を有するセラミック体の１つの実施形態を示すグラフである。
【００４７】
【図５】図５は、本願の範囲内であるドーパント濃度勾配を有するセラミック体の１つの実施形態を示すグラフである。
【００４８】
【図６】図６は、本願の範囲内であるドーパント濃度勾配を有するセラミック体の１つの実施形態を示すグラフである。
【００４９】
【図７】図７は、本願の範囲内である第１ドーパント濃度勾配を有するセラミック体の１つの実施形態を示すグラフである。
【００５０】
【図８】図８は、本願の範囲内であるドーパント濃度勾配を有するセラミック体の１つの実施形態を示すグラフである。
【００５１】
【図９】図９Ａ〜Ｂは、焼結させてセラミック体を形成することができる集成体の一例を示す。
【００５２】
【図１０】図１０Ａ〜Ｂは、焼結させてセラミック体を形成することができる集成体の一例を示す。
【００５３】
【図１１】図１１Ａ〜Ｂは、焼結させてセラミック体を形成することができる集成体の一例を示す。
【００５４】
【図１２】図１２Ａ〜Ｂは、焼結させてセラミック体を形成することができる集成体の一例を示す。
【００５５】
【図１３】図１３は、ラミネーションを含むセラミック体形成の１つの実施形態についての調製フロー図を示す。
【００５６】
【図１４】図１４は、本明細書に開示するセラミック体を備えることができる照明器具の一例である。
【００５７】
【図１５】図１５Ａ〜Ｂは、内部量子効率（ＩＱＥ）の決定の仕方の一例である。
【００５８】
【図１６Ａ】図１６Ａは、Ｃｒｅｅ  Ｃｏｒｐ．によって用いられている異なる色温度での冷白色光の白色ビン分類（ｗｈｉｔｅ  ｂｉｎ  ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ）の商業規格を示す。
【００５９】
【図１６Ｂ】図１６Ｂは、Ｃｒｅｅ  Ｃｏｒｐ．によって用いられている異なる色温度での昼白色光および暖白色光の白色ビン分類の商業規格を示す。
【００６０】
【図１７】図１７は、式Ｉの組成物を有するセラミック体についての予想白色ビン分類を示す。
【００６１】
【図１８】図１８は、樹脂中に分散された（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２粉末またはセラミック体内の（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２粉末の測定温度を示す。「ＹＡＧ−シート」は、エポキシに分散されたＹＡＧ粉末についての温度プロファイルを表す。「ＹＡＧ−ＣＰ」は、ＹＡＧセラミック体についての温度プロファイルを表す。
【００６２】
【図１９Ａ】図１９Ａは、様々な発光粉末材料についての異なる温度での相対発光強度を示す。
【００６３】
【図１９Ｂ】図１９Ｂは、様々なセラミック発光材料についての異なる温度での相対発光強度を示す。
【００６４】
【図２０】図２０は、（Ｙ０．６３５Ｃｅ０．０１５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２が２層のＹ３Ａｌ５Ｏ１２層間に挿入されている共ドープ層を有する集成体から実施例１において調製したセラミック体についてのＳＥＭ−ＥＤＸデータを示す。
【００６５】
【図２１】図２１Ａ〜Ｃは、セラミック体を調製するために焼結させた集成体の例を示す。
【００６６】
【図２２】図２２は、様々なガドリニウム濃度を有するセラミック体についてのピーク発光波長および内部量子効率（ＩＱＥ）を示す。
【００６７】
【図２３】図２３Ａ〜Ｄは、セラミック体を調製するために焼結させた集成体の例を示す。
【発明を実施するための形態】
【００６８】
高いガドリニウム（Ｇｄ）濃度を有する発光セラミック材料を本明細書に開示する。驚くべきことに、本出願人は、これらの発光セラミック材料が、標準的な発光材料に比べて（たとえば、Ｇｄを伴わないＣｅドープセラミック材料に比べて）高い量子効率を依然として維持しながら向上した色度を呈示できることを見いだした。一部の実施形態において、前記発光セラミック材料は、発光層の厚みに沿ってドーパント濃度勾配を有することができる。前記発光セラミック材料の製造方法、前記発光セラミック材料を含む照明器具、および前記発光セラミック材料を使用する光生成方法も本明細書に開示する。
発光セラミック
【００６９】
（発光セラミック）
一部の実施形態においては、蛍光体組成物は、式Ｉ（Ａ１−ｘ−ｚＧｄｘＤｚ）３Ｂ５Ｏ１２（式中、Ｄは、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕおよびこれらの組み合わせから選択される第１ドーパントであり；Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、Ｌａ、Ｔｂおよびこれらの組み合わせから選択され；Ｂは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｉｎおよびこれらの組み合わせから選択され；ｘは、約０．２０から約０．８０までの範囲であり；およびｚは、約０．００１から約０．１０までの範囲である）によって表すことができる。
【００７０】
一部の実施形態において、Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、Ｌａ、Ｔｂおよびこれらの組み合わせから選択される。一部の実施形態において、ＡはＹである。一部の実施形態において、Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、ＬａおよびＴｂから選択される。Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、ＬａおよびＴｂから選択される少なくとも２つの元素（たとえば、２、３、４または５つの元素）の組み合わせであることもある。一例として、Ａは、各々がＹ、Ｌｕ、Ｃａ、ＬａおよびＴｂから選択される、第１の元素と第２の元素の組み合わせであることがある。前記第１の元素の前記第２の元素に対するモル比は、たとえば、少なくとも約１０対９０；少なくとも約２０対８０；少なくとも約４０対６０；少なくとも約１対１；少なくとも約６０対４０；少なくとも約８０対２０；少なくとも約９０対１０、または少なくとも約９５対５である場合がある。前記第１の元素の第２の元素に対するモル比は、たとえば、約９９対１以下；約９０対１０以下；約８０対２０以下；約６０対４０以下；または約１：１以下である場合もある。一部の実施形態において、Ａは組み合わせであり、その第１の元素はＹである。一部の実施形態において、Ａは組み合わせであり、その第２の元素はＬｕである。一部の実施形態において、Ａは組み合わせであり、その第２の元素はＣａである。たとえば、Ａは、ＹとＬｕの約１対１のモル比での組み合わせであることがある。
【００７１】
一部の実施形態において、Ｂは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｉｎおよびこれらの組み合わせから選択される。一部の実施形態において、ＢはＡｌである。一部の実施形態において、Ｂは、Ｍｇ、Ｓｉ、ＧａおよびＩｎから選択される。Ｂは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、ＧａおよびＩｎから選択される少なくとも２つの元素（たとえば、２、３、４または５つの元素）の組み合わせであることもある。一例として、Ｂは、各々がＡｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、ＧａおよびＩｎから選択される、第１の元素と第２の元素の組み合わせであることがある。前記第１の元素の前記第２の元素に対するモル比は、たとえば、少なくとも約１０対９０；少なくとも約２０対８０；少なくとも約４０対６０；少なくとも約１対１；少なくとも約６０対４０；少なくとも約８０対２０；少なくとも約９０対１０、または少なくとも約９５対５である場合がある。前記第１の元素の第２の元素に対するモル比は、たとえば、約９９対１以下；約９０対１０以下；約８０対２０以下；約６０対４０以下；または約１：１以下である場合もある。一部の実施形態において、Ｂは組み合わせであり、その第１の元素はＡｌである。一部の実施形態において、Ｂは組み合わせであり、その第２の元素はＭｇである。一部の実施形態において、Ｂは組み合わせであり、その第２の元素はＳｉである。たとえば、Ｂは、ＡｌとＭｇの約１対１のモル比での組み合わせであることがある。
【００７２】
一部の実施形態において、Ｄは、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕおよびこれらの組み合わせから選択される第１ドーパントである。一部の実施形態において、前記第１ドーパントはＣｅである。一部の実施形態において、前記第１ドーパントは、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｐｒ、Ｄｙ、ＨｏおよびＬｕから選択される。前記第１ドーパントは、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、ＨｏおよびＬｕから選択される少なくとも２つの元素（たとえば、２、３、４、５、６、７つ以上の元素）の組み合わせであることもある。一例として、前記第１ドーパントは、各々がＮｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、ＨｏおよびＬｕから選択される、第１の元素と第２の元素の組み合わせであることがある。前記第１の元素の前記第２の元素に対するモル比は、たとえば、少なくとも約１０対９０；少なくとも約２０対８０；少なくとも約４０対６０；少なくとも約１対１；少なくとも約６０対４０；少なくとも約８０対２０；少なくとも約９０対１０、または少なくとも約９５対５である場合がある。前記第１の元素の第２の元素に対するモル比は、たとえば、約９９対１以下；約９０対１０以下；約８０対２０以下；約６０対４０以下；または約１：１以下である場合もある。一部の実施形態において、前記第１ドーパントは組み合わせであり、その第１の元素はＣｅである。一部の実施形態において、前記第１ドーパントは組み合わせであり、その第２の元素はＥｕである。一部の実施形態において、前記第１ドーパントは組み合わせであり、その第２の元素はＭｎである。たとえば、第１ドーパントは、ＣｅとＥｕの約１対１のモル比での組み合わせであることがある。
【００７３】
一部の実施形態において、前記変数ｘは、約０．２０から約０．８０までの範囲である場合がある。前記変数ｘは、たとえば、少なくとも約０．２０；少なくとも約０．２５；少なくとも約０．３０；または少なくとも約０．３５である場合がある。前記変数ｘは、たとえば、約０．８０以下；約０．７０以下；約０．６０以下；約０．５０以下；約０．４５以下；または約０．４０以下である場合がある。ｘについての値の非限定的な例としては、約０．３０および約０．３５があげられる。
【００７４】
一部の実施形態において、前記変数ｚは、約０．００１から約０．１０までの範囲である場合がある。前記変数ｚは、たとえば、少なくとも約０．００１；少なくとも約０．００５；少なくとも約０．０１；または少なくとも約０．０１２である場合がある。前記変数ｚは、たとえば、約０．１０以下；約０．７以下；約０．５以下；約０．４以下；約０．３以下；または約０．２以下である場合がある。ｚについての値の非限定的な例としては、約０．０１５および約０．０１があげられる。
【００７５】
一部の実施形態において、本願の組成物は、発光の際、熱安定性である。本明細書において用いる場合、「熱安定性（の）」は、ガドリニウムを伴わない比較対象となるセラミック材料に比べてその発光強度の少なくとも６０％を保持する材料を指す。たとえば、（Ｙ０．６３５Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２は、（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２の発光強度の少なくとも９０％を保持する場合、熱安定性であり得る。前記熱安定性セラミックは、たとえば、ガドリニウムを伴わない比較対象となるセラミック材料の発光強度の少なくとも７０％；少なくとも８０％；少なくとも８５％；少なくとも９０％；少なくとも９５％；または少なくとも９７％を保持することができる。
【００７６】
驚くべきことに、本出願人は、高いガドリニウム濃度を有する（たとえば、ｘが約０．２０から約０．８０の範囲であり得る）式Ｉの組成物が、ガドリニウムを伴わない比較対象となるセラミック材料に比べて優れた色度を呈示することができることを見いだした。これらの組成物は、上で論じたように熱安定性でもあり得る。いずれの特定の理論にも縛られるものではないが、標準的な照明器具で見られる動作温度ではＧｄをドープした材料のほうが熱消光を受けやすいと考えられる。たとえば、ＬＥＤは、多くの場合、樹脂内に封止された発光蛍光体粉末を含み、該発光蛍光体粉末は、該樹脂の不良な熱伝導率のため、高温（たとえば、約３００℃）で動作する。驚くべきことに、本出願人は、ドーパント濃度勾配またはガドリニウム濃度勾配を含めることで、これらのより高いガドリニウムレベルの使用を可能にできることを見いだした。驚くべきことに、本出願人は、ドーパント濃度勾配またはガドリニウム濃度勾配が、ＩＱＥ（効率）およびより望ましい温度特性、たとえばより高い熱安定性、を犠牲にすることなく、これらのより高いガドリニウムレベルの使用を可能にし得ることも見いだした。前記ドーパント濃度勾配およびガドリニウム濃度は、たとえば、複数の異なる層を有する集成体を焼結させることによって調製することができる。驚くべきことに、本出願人は、一定の集成体構成により、優れたＩＱＥおよび熱的性質を有するセラミック体を得ることができることを発見した。したがって、本願の組成物は、発光中に低い動作温度を維持するように構成すると、熱安定性になるだろう。
【００７７】
一部の実施形態において、セラミック体は、式Ｉの組成物を含み、および該セラミック体が発光時に約２００℃未満の温度を維持するのに十分である熱伝導率を呈示する。たとえば、前記セラミック体を、２００℃未満の定常状態温度を達成するために十分な期間（たとえば、約１時間以上）、青色放射線に曝露することができる。前記青色放射線は、約４５５ｎｍのピーク発光波長を有することができ、および電源に連結されたＡｌＩｎＧａＮ系単結晶半導体から放射され得る。前記定常状態温度は、約２００℃未満であり得る。前記セラミック体は、たとえば、約２００℃以下；約１５０℃以下；約１２５℃以下；約１００℃以下；または約７５℃以下の温度を維持するのに十分な熱伝導率を有することができる。一部の実施形態では、少なくとも約３５０ｍＡの順方向電流を使用してＡｌＩｎＧａＮ系単結晶半導体からの放射線に前記セラミック体を暴露して、前記温度を決定することができる。たとえば、少なくとも約３５０ｍＡ；少なくとも約４００ｍＡ；少なくとも約５００ｍＡ；少なくとも約６００ｍＡ；少なくとも約８００ｍＡ；または少なくとも約１０００ｍＡの順方向電流を使用して、ＡｌＩｎＧｎＮ系単結晶半導体からの放射線に前記セラミック体を暴露して、前記温度を決定することもできる。
【００７８】
一部の実施形態では、前記組成物を、少なくとも約８Ｗ／ｍＫの熱伝導率を呈示するセラミック体の中に構成する。前記セラミック体の熱伝導率は、たとえば、少なくとも約８Ｗ／ｍＫ；少なくとも約１０Ｗ／ｍＫ；少なくとも約１２Ｗ／ｍＫ；または少なくとも約１４Ｗ／ｍＫであることがある。
【００７９】
一部の実施形態において、前記セラミック体は、蛍光体成分の固体凝集体であることがある。下でさらに論ずるように、前記固体凝集体は、たとえば、型板またはラミネートシートを焼結させてセラミック板を形成することにより調製することができる。前記固体凝集体は、熱消光を低減させるのに十分である低い動作温度を維持するために、高い熱伝導率を呈示することができる。
【００８０】
一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも約１０容量％の式Ｉの組成物を含む。前記セラミック体中の式Ｉの組成物の量は、たとえば、少なくとも約１０容量％；少なくとも約２０容量％；少なくとも約３０容量％；少なくとも約５０容量％；または少なくとも約８０容量％であることがある。
【００８１】
一部の実施形態において、前記セラミック体は、（あったとしても）少量の結合媒体を含む。前記少量の結合媒体は、前記セラミック体の高い熱伝導率（たとえば、少なくとも約８Ｗ／ｍＫ）を得るために十分なものであり得る。たとえば、典型的なＬＥＤベース照明器具は、エポキシ結合媒体内に封止された蛍光体粉末を含む。前記エポキシの低い熱伝導率は、熱消光を増加させる、より高い動作温度を生じさせる結果となり得る。本明細書において用いる場合、「結合媒体」は、セラミック体中の蛍光体成分間の接着を生じさせるように構成されている非蛍光体成分を含む。典型的には樹脂、たとえば、エポキシ、アクリル樹脂およびこれらに類するものなどを結合媒体として使用するが、該結合媒体は、場合によっては非樹脂成分を含むことがある。一部の実施形態において、前記結合媒体は有機材料である。一部の実施形態において、前記結合媒体は樹脂である。前記セラミック体中の結合媒体の量は、たとえば、約２０容量％以下；約１５容量％以下；約１０容量％以下；約５容量％以下；約３容量％以下；または約１容量％以下である場合がある。一部の実施形態において、前記セラミック体には結合媒体が実質的にない。一部の実施形態において、前記セラミック体は、結合媒体を殆ど含まない。
【００８２】
前記セラミック体は、式Ｉの組成物を有する発光層を含むことができる。一部の実施形態において、前記発光層は、約１０μｍから約１ｍｍまでの範囲の厚みを有する場合がある。前記発光層は、たとえば、少なくとも約１０μｍ；少なくとも約５０μｍ；少なくとも約１００μｍ；少なくとも約２００μｍ；または少なくとも約２５０μｍの厚みを有することがある。前記発光層は、たとえば、約１ｍｍ以下；約８００μｍ以下；約６００μｍ以下；約４００μｍ以下；または約３００μｍ以下の厚みを有することがある。
【００８３】
一部の実施形態において、前記セラミック体は、樹脂に分散されている蛍光体より高い密度を有することがある。典型的に、樹脂は、約１．１ｇ／ｃｍ３の密度を有し、蛍光体材料と混合すると、その密度を減少させる。前記セラミック体は、たとえば、少なくとも約３ｇ／ｃｍ３；少なくとも約３．５ｇ／ｃｍ３；少なくとも約４ｇ／ｃｍ３；または少なくとも約４．３ｇ／ｃｍ３の密度を有することがある。たとえば、前記セラミック体は、約４．５ｇ／ｃｍ３の密度を有することがある。
【００８４】
本願のセラミック体は、場合によりドーパント濃度勾配を含むことがある。前記セラミック体は、たとえば、集成体を焼結させることによって調製することができる。したがって、「セラミック体」は、一般に、照明のために使用することができる最終発光材料を含み、その一方で「集成体」は、焼結させてそのセラミック体を形成することができる複合材である。下でさらに論ずるように、集成体の焼結は、最終セラミック体中でドーパント濃度勾配を形成するドーパント拡散を生じさせるための１つの方法である。
【００８５】
前記セラミック体は、「発光層の厚み」に沿ってドーパント濃度勾配を有することができる。図１Ａ〜Ｃは、前記セラミック体の様々な非限定的な例についてｚ軸に沿って発光層の厚みを示すものである。図１Ａは、セラミック体の１つの非限定的な例を図示するものである。セラミック体１００は、ドーパントとホスト材料の一般に一様な分布とを含む、発光層１０５のみを含有することができる。たとえば、前記発光層は、イットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）ホスト材料中にＧｄおよびＣｅドーパントを有する式Ｉの組成物であることがある。セラミック体１００は、ｘ軸、ｙ軸およびｚ軸沿って、それぞれ、長さ、幅および厚みを有する。一部の実施形態において、前記発光層の厚みは、前記セラミック体の最小寸法である。たとえば、前記セラミック体は、約１ｍｍである長さと幅の両方、および約１００μｍの厚みを有することがある。一部の実施形態において、前記厚みは、最小寸法でない。もちろん、非常に多くの他の幾何形状が本願の範囲内であり、図１Ａに描かれている一般的な立方形の幾何形状に限定されない。たとえば、前記セラミック体は、円柱形、立方形などであることもある。さらに、前記セラミック体が対称あり、明確に定義された縁部または特定の数の面を有する必要はない。
【００８６】
図ＩＢは、セラミック体のもう１つの実施形態を図示するものである。セラミック体１１０は、発光層１１５のみを含有することができ、該発光層１１５は、ホスト材料の一般に一様な分散を有し、および円柱状または円板様幾何形状を有する。発光層１１５は、ｚ軸に沿って厚みを有する。
【００８７】
図１Ｃは、発光層と追加の層とを含むセラミック体の一部の実施形態を図示するものである。セラミック体１２０は、２層の非発光層１４０および１５０（たとえば、各々がイットリウム・アルミニウム・ガーネット、イットリウム・アルミニウム・ガーネット前駆体、たとえば酸化アルミニウム、またはこれらの組み合わせからなる２層）の間に挿入されている発光層１３０を含む。界面１６０が発光層１３０と非発光層１４０の間にある。同様に、界面１７０が発光層１３０と非発光層１５０の間にある。この実施形態では、発光層の厚みは、非発光層１３０および１４０部分を含まない。発光層１３０の厚みは、ｚ軸に沿って界面１６０と界面１７０の間である。したがって、ｚ軸に沿った発光層１３０の厚みは、セラミック体１２０の厚みより薄い。
【００８８】
図２は、発光層の厚みに沿ったドーパント濃度プロファイルの先行技術例を示すグラフである。横軸は、発光層の厚みに沿った（たとえば、図１Ａに図示した発光層１０５のｚ軸に沿った）位置である。横軸に沿った位置「０」は、発光層の第１の表面（たとえば、セラミック体１００の底面）にあることになる。横軸に沿った位置「（１／２）Ｌ」は、厚みに沿った中間点に（たとえば、セラミック体１００の厚みに沿ったほぼ中央に）にあることになる。横軸上の位置「Ｌ」は、厚みに沿った第１の表面の反対側にある発光層の第２の表面（たとえば、セラミック体１００の頂面）にあることになる。したがって、第１の表面および第２の表面は、その厚みの反対側にある（たとえば、セラミック体１００の底面および頂面は、ｚ軸に沿って反対側にある）。
【００８９】
一方、図２における縦軸は、厚みに沿った所与の位置でのドーパント濃度である。この先行技術ドーパント濃度プロファイルは、幾つかの注目に値する特徴を有する。第１に、この例は、一般に、厚みに沿って実質的に一定であるドーパント濃度を有する（すなわち、厚み全体に沿って傾きがほぼ０である）。従って、この例は、ドーパント濃度勾配を有さない。第２に、ドーパント濃度プロファイルは、厚みの実質的にすべてに沿って見られる最大ドーパント濃度（Ｃｍａｘ）を有する。第３に、最小ドーパント濃度（Ｃｍｉｎ）が前記最大ドーパント濃度とほぼ同じである。第４に、ドーパント濃度は、厚みの実質的にすべてに沿って最大ドーパント濃度の半分より高い。言い換えると、この実質的に一定であるドーパント濃度プロファイルは、半最大ドーパント濃度（Ｃｍａｘ／２）を有さない。
【００９０】
図３は、本願の範囲内であるセラミック体についてのドーパント濃度勾配の１つの実施形態を示すグラフである。このセラミック体は、少なくとも２つのドーパント：（ｉ）Ｇｄおよび（ｉｉ）Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕまたはこれらの組み合わせから選択される第１ドーパント、を含むことがある、式Ｉの組成物を含むことができる。第１ドーパント濃度勾配３００（たとえば、Ｃｅドーパント濃度勾配）は、発光層の第１の表面にまたは該第１の表面付近に位置する最大第１ドーパント濃度を有し、その一方で最小ドーパント濃度は、該発光層の厚みに沿った該第１の表面の反対側にある第２の表面にまたは該第２の表面付近に位置する。また、半最大第１ドーパント濃度は、発光層の中央にまたは該中央付近に位置する。
【００９１】
Ｇｄドーパント濃度勾配３１０もまた、発光層の第１の表面にまたは該表面付近に位置する最大Ｇｄ濃度を有する。図３は、測定単位なしでドーパント濃度勾配を描写したものであり、したがって、最大第１ドーパント濃度は、最大Ｇｄ濃度と必ずしも同じであるとは限らない。一部の実施形態において、最大Ｇｄ濃度は、最大第１ドーパント濃度より高い。Ｇｄ濃度勾配３１０によって示されるように、発光層の厚みのほぼ半分には実質的にＧｄがない。また、半最大Ｇｄ濃度は、最大Ｇｄ濃度と、発光層の厚み沿った中央との間に（たとえば、約（１／３）Ｌに）位置する。半最大第１ドーパント濃度は、最大第１ドーパント濃度から第１の距離、離れて位置し得る。そして半最大Ｇｄ濃度は、最大Ｇｄ濃度から第２の距離、離れて位置し得る。一部の実施形態において、前記第１の距離は、前記第２の距離より短い。
【００９２】
図２に描写されている実質的に一定であるドーパント濃度プロファイルとは対照的に、図３に描写されているドーパント濃度勾配は、ゼロでない値を含む可変的傾きを有する。本明細書において用いる場合、用語「傾き」は、厚み（たとえば、図２における横軸）に沿った位置の変化に対する濃度の変化の比を意味する。ドーパント濃度を連続関数ｆ（ｘ）によって合理的に表すことができるならば、この関数の導関数からその傾きを決定することができる。一例として、図３における第１ドーパント濃度勾配３００の約（１／２）Ｌでの（またはほぼ半最大第１ドーパント濃度での）傾きの絶対値は、イットリウム・アルミニウム・ガーネット領域の厚みで割ったほぼ最大ドーパント濃度（Ｃｍａｘ／Ｌ）より大きい。一部の実施形態において、半最大第１ドーパント濃度での傾きは、半最大Ｇｄ濃度での傾きより小さい。
【００９３】
図４は、同じく本願の範囲内であるセラミック体についてのドーパント濃度勾配のもう１つの実施形態を示すグラフである。この実施形態において、セラミック体は、第１ドーパント濃度勾配４００を有するが、一般に一定であるＧｄドーパント濃度プロファイル４１０を有する。したがって、Ｇｄ濃度プロファイルは、図２に描写されているドーパント濃度プロファイルと一般に同じ特徴を有することができる。
【００９４】
図５は、同じく本願の範囲内であるセラミック体についてのドーパント濃度勾配のもう１つの実施形態を示すグラフである。この実施形態において、第１ドーパント濃度勾配５００は、Ｇｄ濃度勾配５１０より狭い。半最大第１ドーパント濃度は、最大第１ドーパント濃度から第１の距離、離れて位置し得る。そして半最大Ｇｄ濃度は、最大Ｇｄ濃度から第２の距離、離れて位置し得る。一部の実施形態において、前記第１の距離は、前記第２の距離より長い。
【００９５】
図６は、同じく本願の範囲内であるセラミック体についてのドーパント濃度勾配の一部の実施形態を示すものである。第１ドーパント濃度勾配６００は、発光層の中央にまたは該中央付近に最大第１ドーパント濃度を有し、その一方で最小第１ドーパント濃度は、厚みに沿って反対側にある第１および第２の表面にまたは該表面付近に位置する。また、２つの半最大第１ドーパント濃度は、Ｌのほぼ４分の１（すなわち、（１／４）Ｌ）および４分の３に位置する。この実施形態では、両方の半最大第１ドーパント濃度がほぼ同じ大きさの傾きを有する。第１ドーパント濃度勾配はまた、厚みの実質的にすべてに沿って該ドーパント濃度のゼロでない値（または少なからぬ量）を呈示する。
【００９６】
Ｇｄ濃度勾配６１０もまた、発光層の中央にまたは該中央付近に最大Ｇｄ濃度を有する。一部の実施形態において、前記最大Ｇｄ濃度は、前記最大第１ドーパント濃度にまたは該濃度付近に位置する。Ｇｄ濃度勾配６１０は、発光層の第１および第２の表面付近に、Ｇｄが実質的にない部分を含む。また、２つの半最大Ｇｄ濃度は、Ｌのほぼ３分の１（すなわち、Ｌ／３）およびＬの３分の２に位置する。この実施形態では、両方の半最大Ｇｄ濃度がほぼ同じ大きさの傾きを有する。一部の実施形態において、前記２つの半最大Ｇｄ濃度間の距離は、前記２つの半最大第１ドーパント濃度間の距離より短い。
【００９７】
図７は、同じく本願の範囲内であるセラミック体についてのドーパント濃度勾配の一部の実施形態を示すものである第１ドーパント濃度勾配７００は、図６に描写されている第１ドーパント濃度勾配６００と一般に同じ特徴を有する。Ｇｄ濃度プロファイル７１０は、Ｇｄ濃度プロファイル４１０と一般に同じ特徴を有する。
【００９８】
図８は、同じく本願の範囲内であるセラミック体についてのドーパント濃度勾配の一部の実施形態を示すものである。第１ドーパント濃度勾配８００は、図６に描写されている第１ドーパント濃度勾配６００と一般に同じ特徴を有する。一方、Ｇｄドーパント濃度８１０は、第１ドーパント濃度勾配８００より広い。一部の実施形態において、前記２つの半最大Ｇｄ濃度間の距離は、前記２つの半最大第１ドーパント濃度間の距離より長い。
【００９９】
図３〜８に描写されている第１ドーパント濃度勾配およびＧｄ濃度勾配の一部は、発光層の中央に対して一般に対称である。言い換えると、各濃度勾配を連続関数ｆ（ｘ）によって合理的に表すことができるならば、ｆ（（１／２）Ｌ−ｚ）は、０≦ｚ≦（１／２）Ｌについてはｆ（（１／２）Ｌ＋ｚ）とほぼ同じであることとなる。これらの濃度勾配はまた、単一ピークを特徴とし得る。たとえば、第１ドーパント濃度勾配６００は、約（１／２）Ｌ（すなわち、（３／４）Ｌ引く（１／４）Ｌ）の半値全幅（すなわち、厚みに沿った２つの半最大ドーパント濃度間の距離）を有する。一部の実施形態において、Ｇｄ濃度勾配は、第１ドーパント濃度勾配におけるピークの半値全幅より大きい半値全幅を有するピークを含む。一部の実施形態において、Ｇｄ濃度勾配は、第１ドーパント濃度勾配におけるピークの半値全幅より小さい半最大値で全幅を有するピークを含む。一部の実施形態において、Ｇｄ濃度勾配は、第１ドーパント濃度勾配におけるピークの半値全幅とほぼ同じである半値全幅を有するピークを含む。
【０１００】
前記濃度勾配の特徴づけをするために用いることができるもう１つの特徴は、平均ドーパント濃度である。厚み全体に沿った一連の均等分布濃度を合計し、この合計を、合計することに用いた濃度の総数で割ることによって、平均ドーパント濃度を決定することができる。あるいは、ドーパント濃度勾配を連続関数ｆ（ｘ）によって合理的に表すことができるなら、平均ドーパント濃度は、
［式１］
2014514368.tif 000003
に等しいだろう。一例として、図４に描写されているＧｄ濃度プロファイル４１０の平均ドーパント濃度は、最大ドーパント濃度となる。対照的に、図６に描写されている第１ドーパント濃度勾配６００およびＧｄ濃度勾配６１０は、それらのそれぞれの最大濃度より低い平均濃度を例証する。
【０１０１】
当業者には正しく認識されるであろうが、図２〜８は、ドーパント濃度勾配およびプロファイルの単純化された実例の代表である。これらのグラフと実験結果を比較するときには様々な因子を考慮しなければならない。たとえば、測定されたドーパント濃度を歪ませるノイズを説明する必要があることもある。これは、当該技術分野において公知の様々な方法を用いる（たとえば、フーリエ変換、測定値の平均値算出などを用いる）歪みを低減させるためのデータ操作を必要とすることがある。同様に、材料の表面効果または小欠陥に起因してさらなる歪みが生ずることもある。当業者は、これらの歪みを見分けることができ、ならびにこれらの差が、本明細書に開示する例証ドーパント濃度勾配およびプロファイルとの識別特徴でないこと正しく認識することができる。
【０１０２】
飛行時間型二次イオン質量分光法を用いて、たとえば、関心対象のそれぞれのポイントのドーパント濃度、厚みまたは距離／位置、および関心対象のそれぞれのポイントでの結果として得られる傾きを決定することができる。濃度勾配の特徴を決定するためのこれらの方法の使用例については、米国特許出願第６１／４１８，７２５号および同第１３／３０６，７９７号明細書を参照されたし（これらは、それら全体が参照により本明細書に援用されている）。
【０１０３】
上で論じたように、本明細書に開示するセラミック体の１つの利点は、予想外に高い内部量子効率を呈示する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．７０の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．８０の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．８５の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．９０の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．９５の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示する。
【０１０４】
前記セラミック体はまた、高い透過率を有することができる。たとえば、前記セラミック体は、少なくとも７０％の透過率を有することができる。一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも８０％の透過率を有することができる。一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも９０％の透過率を有することができる。前記透過率を、たとえば約８００ｎｍで判定することができる。
【０１０５】
一部の実施形態において、本願の組成物は、ガドリニウムを伴わない比較対象となる組成物に比べて赤方シフトしたピーク発光波長を呈示する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも約５３５ｎｍのピーク発光波長を呈示する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも約５４０ｎｍのピーク発光波長を呈示する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも約５４５ｎｍのピーク発光波長を呈示する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも約５５０ｎｍのピーク発光波長を呈示する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、少なくとも約５５５ｎｍのピーク発光波長を呈示する。前記ピーク発光波長は、たとえば、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に前記セラミック体を暴露することにより判定することができる。
【０１０６】
（発光セラミックの製造方法）
本明細書に開示する一部の実施形態は、式Ｉの組成物を含む発光セラミックの製造方法を含む。前記方法は、たとえば、集成体を焼結させてセラミック体を形成することを含む場合がある。前記方法を用いて、上で開示した任意のセラミック体を調製することができる。
【０１０７】
セラミック体を形成するために集成体を焼結させる様々な方法が当該技術分野において公知である。たとえば、米国特許第７，５１４，７２１号明細書、米国特許出願公開第２００９／０１０８５０７号明細書、米国特許出願第６１／４１８，７２５号および同第１３／３０６，７９７号明細書（これらは、それら全体が参照により本明細書に援用されている）における開示に従って２つ以上のキャストテープをラミネートして焼結させることができる。もう１つの例として、米国特許出願公開第２００９／０２１２６９７号明細書および米国特許出願第６１／３１５，７６３号明細書（これらの両方は、それら全体が参照により本明細書に援用されている）に開示されているように、蛍光体混合物を成形して焼結させることによってセラミック体を調製することができる。
【０１０８】
図９Ａは、共ドープ層９１０のみを含有する集成体９００の側面図である。共ドープ層９１０は、たとえば、式Ｉの組成物を含むセラミック体を得るために適切な条件下で焼結させることができる、１つ以上のラミネートシートまたは型板であり得る。図９Ｂは、集成体９００の透視図を示すものである。一部の実施形態において、この集成体は、焼結時に発光層中のドーパントの分布が一般に一様（たとえば、図２に描写されているような一様分布）になるように、蛍光体成分（またはその前駆体）の一般に一様な分布を含む。
【０１０９】
図１０Ａは、層１０２０の一方の側面に配置された共ドープ層１０１０を有する集成体１０００の側面図である。図１０Ｂは、集成体１００の透視図を示すものである。集成体１００を、たとえば、図３に描写されているものと同様のドーパント濃度勾配を得るために適切な条件下で構成して焼結させることができる。式Ｉの組成物を含むセラミック体を得るために適切な条件下で共ドープ層１０１０を焼結させることができる。
【０１１０】
層１０２０は、共ドープ層１０１０と同じホスト材料を含むことができる。そのため、共ドープ層１０１０中に存在するドーパントは、焼結中に層１０２０へと拡散することができる。これにより、１つ以上の濃度勾配を有するセラミック体を形成することができる。たとえば、共ドープ層１０１０は、（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２を含むことがあり、および層１０２０は、（Ｙ０．６５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５０１２を含むことがある。焼結中にＣｅが共ドープ層１０１０から層１０２０へと拡散して、たとえば、図４に描写されているドーパント濃度プロファイルを生じさせることがある。一部の実施形態において、層１０２０には第１ドーパント（すなわち、式Ｉの組成中のＤ）が実質的にない。一部の実施形態において、層１０２０は、第１ドーパントを殆ど含まない。一部の実施形態において、層１０２０にはＧｄが実質的にない。一部の実施形態において、層１０２０は、Ｇｄを殆ど含まない。一部の実施形態において、層１０２０は、Ｇｄを含むが、第１ドーパントを殆ど含まない。一部の実施形態において、層１０２０はＧｄを含むが、層１０２０には第１ドーパントが実質的にない。一部の実施形態において、層１０２０は、共ドープ層１０２０とほぼ同じ濃度のＧｄを含む。一部の実施形態において、層１０２０には第１および第２ドーパント（たとえば、式Ｉの組成中のそれぞれＤおよびＧｄ）が実質的にない。一部の実施形態において、層１０２０は、第１および第２ドーパントを殆ど含まない。一部の実施形態において、層１０２０にはＧｄおよびＣｅが実質的にない。
【０１１１】
図１１Ａおよび１１Ｂは、本明細書に開示する方法に従って焼結させることができる集成体のもう１つの実施形態を図示するものである。図１１Ａは、第１の層１１２０と第２の層１１３０の間に挿入されている共ドープ層１１１０を有する集成体１１００の側面図である。図１１Ｂは、集成体１１００の透視図を示すものである。第１の層１１２０および第２の層１１３０は、図１０に描写されている層１０２０と一般に同じ組成を有することができる。たとえば、第１の層１１２０および第２の層１１３０は、各々、（Ｙ０．６５Ｇｄ０．３５）Ａｌ５Ｏ１２を含む場合があり、その一方で共ドープ層１１１０は、（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合がある。もう１つの例として、第１の層１１２０および第２の層１１３０には、各々、第１および第２ドーパント（たとえば、式Ｉの組成中のそれぞれＤおよびＧｄ）が実質的にない場合があり、その一方で、共ドープ層１１１０は、式Ｉ、たとえば（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２、で示されるような材料を含む場合がある。一部の実施形態において、第１の層１１２０および第２の層１１３０は、ほぼ同じ組成を有する。一部の実施形態において、第１の層１１２０および第２の層１１３０は、第１および第２のドーパントを殆ど含まない。一部の実施形態において、第１の層１１２０および第２の層１１３０には、ＧｄおよびＣｅが実質的にない。一部の実施形態において、第１の層１１２０および第２の層１１３０は、ＧｄおよびＣｅを殆ど含まず、その一方で共ドープ層１１１０は、式Ｉ、たとえば（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２、で示されるような材料を含む場合がある。焼結中に第１ドーパント（たとえば、Ｃｅ）および／または第２のドーパント（たとえば、Ｇｄ）は、共ドープ層１１１０から第１の層１１２０および第２の層１１３０へと拡散して、たとえば、その集成体の構成に依存して図７または図８に描写されているドーパント濃度プロファイルを生じさせることがある。
【０１１２】
もう１つの例では、第１の層１１１０および第２の層１１２０には、各々、第１ドーパント（たとえば、式Ｉの組成中のＤ）が実質的にない場合があり、その一方で、共ドープ層１１１０は、式Ｉ、たとえば（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２、で示されるような材料を含む場合がある。一部の実施形態において、第１の層１１２０および第２の層１１３０は、第１ドーパントを殆ど含まない場合がある。一部の実施形態において、第１の層１１２０および第２の層１１３０にはＣｅが実質的にない場合がある。一部の実施形態において、第１の層１１２０および第２の層１１３０は、Ｃｅを殆ど含まない場合があり、その一方で共ドープ層１１１０は、式Ｉ、たとえば（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２、で示されるような材料を含む場合がある。
【０１１３】
もう１つの例では、第１の層１１１０および第２の層１１２０には、各々、Ｇｄが実質的にない場合があり、その一方で、共ドープ層１１１０は、式Ｉ、たとえば（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２、で示されるような材料を含む場合がある。一部の実施形態において、層１０２０は、Ｇｄを殆ど含まない。一部の実施形態において、層１０２０にはＧｄが実質的にない。一部の実施形態において、層１０２０は、Ｇｄを殆ど含まず、その一方で共ドープ層１１１０は、式Ｉ、たとえば（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２、で示されるような材料を含む場合がある。
【０１１４】
図１２Ａおよび１２Ｂは、本明細書に開示する方法に従って焼結させることができる集成体のもう１つの実施形態を図示するものである。図１２Ａは、第１の層１２２０と第２の層１２３０の間に配置された共ドープ層１２１０を有する集成体１２００の側面図である。第１の層１２２０は、共ドープ層１２１０と第３の層１２４０の間に配置されている。第２の層１２３０は、共ドープ層１２１０と第４の層１２５０の間に配置されている。図１２Ｂは、集成体１１００の透視図を示すものである。
【０１１５】
第１の層１２２０および第２の層１２３０は、層１０２０について説明したのと一般に同じ組成を有することができる。一部の実施形態において、第１の層１２２０および第２の層１２３０は、ほぼ同じ組成を有する。一部の実施形態において、第３の層１２４０および第４の層１２５０は、共ドープ層１２１０と同じホスト材料を含むことがある。一部の実施形態において、第３の層１２４０および第４の層１２５０は、第１ドーパントおよびＧｄを殆ど含まない。一部の実施形態において、第３の層１２４０および第４の層１２５０は、第１ドーパントを殆ど含まない。一部の実施形態において、第３の層１２４０および第４の層１２５０は、Ｇｄを殆ど含まない。一部の実施形態において、第３の層１２４０および第４の層１２５０には、第１ドーパントおよびＧｄが実質的にない。一部の実施形態において、第３の層１２４０および第４の層１２５０は、同じ組成を有する。一例として、第１の層１２２０および第２の層１２３０は、各々、（Ｙ０．６５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合があり、共ドープ層１２１０は、（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合があり、ならびに第３の層１２４０および第４の層１２５０は、各々、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合がある。焼結中にＣｅおよびＧｄが層間で拡散して、たとえば、図８に描写されているドーパント濃度プロファイルを生じさせることがある。
【０１１６】
一部の実施形態において、第３の層１２４０および第４の層１２５０は、層１０２０について説明したのと一般に同じ組成を有することができる。一部の実施形態において、第３の層１２４０および第４の層１２５０は、同じ組成を有する。一部の実施形態において、第１の層１２２０および第３の層１２３０は、共ドープ層１２１０と同じホスト材料を含むことがある。一部の実施形態において、第１の層１２２０および第２の層１２３０は、第１ドーパントおよびＧｄを殆ど含まない。一部の実施形態において、第１の層１２２０および第２の層１２３０は、第１ドーパントを殆ど含まない。一部の実施形態において、第１の層１２２０および第２の層１２３０は、Ｇｄを殆ど含まない。一部の実施形態において、第１の層１２２０および第２の層１２３０には、第１ドーパントおよびＧｄが実質的にない。一部の実施形態において、第１の層１２２０および第２の層１２３０には、第１ドーパントが実質的にない。一部の実施形態において、第１の層１２２０および第２の層１２３０には、Ｇｄが実質的にない。一部の実施形態において、第１の層１２２０および第２の層１２３０は、同じ組成を有する。一例として、第３の層１２４０および第４の層１２５０は、各々、（Ｙ０．６５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合があり、共ドープ層１２１０は、（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合があり、ならびに第１の層１２２０および第２の層１２３０は、各々、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合がある。焼結中にＣｅおよびＧｄが層間で拡散して、ドーパント濃度プロファイルを生じさせることがある。
【０１１７】
前記集成体の共ドープ層は、ホスト材料、ホスト材料前駆体、またはこれらの組み合わせを含む場合がある。一部の実施形態において、前記ホスト材料は、ガーネットである。一部の実施形態において、前記ホスト材料は、イットリウム・アルミニウム・ガーネットである。「ホスト材料前駆体」は、前記工程中にホスト材料を形成することとなる任意の成分であり得る。一例として、イットリウム・アルミニウム・ガーネット前駆体は、焼結中にイットリウム・アルミニウム・ガーネットを形成する、３：５の化学量論比でのＹ２Ｏ３とＡｌ２Ｏ３の混合物であることがある。本明細書において用いる場合、「ホスト材料前駆体の相当量」は、加工後にホスト材料前駆体が生じさせるホスト材料の量である。一部の実施形態において、前記共ドープ層は、少なくとも５０重量％のイットリウム・アルミニウム・ガーネットおよび／またはその相当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記共ドープ層は、少なくとも８０％のイットリウム・アルミニウム・ガーネットおよび／またはその相当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記共ドープ層は、少なくとも９０％のイットリウム・アルミニウム・ガーネットおよび／またはその相当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記共ドープ層は、イットリウム・アルミニウム・ガーネットおよび所望のドーパントから本質的になる。
【０１１８】
前記共ドープ層は、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕおよびこれらの組み合わせから選択される第１ドーパントも含む。一部の実施形態において、前記第１ドーパントはＣｅである。前記共ドープ層中のドーパントの量は、焼結完了後にセラミック体にルミネッセンスを付与するのに有効な量であり得る。一部の実施形態において、前記共ドープ層は、％で約０．１から％で１０の第１ドーパントを含む。前記共ドープ層は、たとえば、％で少なくとも約０．２；％で少なくとも約０．４；％で少なくとも約０．５；％で少なくとも約０．６；％で少なくとも約１；％で少なくとも約１．５；または％で少なくとも約２の第１ドーパントを含むことがある。前記共ドープ層は、たとえば、％で約１０以下；％で約５以下；％で約４以下；％で約３．５以下；または％で約３以下の第１ドーパントを含むことがある。一部の実施形態において、前記共ドープ層は、第１ドーパントの一般に一様な分布を含有する。
【０１１９】
前記共ドープ層は、Ｇｄも含む。前記共ドープ層中のＧｄの量は、たとえば、％で約４から％で約８０までの範囲である場合がある。前記Ｇｄ量は、たとえば、％で少なくとも約５；％で少なくとも約１０；％で少なくとも約１５；％で少なくとも約２０；％で少なくとも約２５；％で少なくとも約３０；％で少なくとも約３５；％で少なくとも約４０；％で少なくとも約４５；または％で少なくとも約５０である場合がある。前記Ｇｄ量は、たとえば、％で約８０以下；％で約７０以下；％で約６０以下；％で約５０以下；％で約４５以下；または％で約４０以下である場合がある。Ｇｄの濃度の非限定的な例としては、％で約１０と％で約３５の間があげられる。
【０１２０】
前記集成体中の１層以上の層（たとえば、１、２、３または４層）（たとえば、図１２Ａおよび１２Ｂに描写されている層１２２０、１２３０、１２４０および１２５０）が、ホスト材料、ホスト材料前駆体、またはこれらの組み合わせを含む場合もある。一部の実施形態において、前記１層以上の層は、少なくとも５０重量％のホスト材料および／またはその相当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記１層以上の層は、少なくとも８０％のホスト材料および／またはその相当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記層は、少なくとも９０％のホスト材料および／またはその相当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記共ドープ層中のホスト材料は、前記１層以上の層中のホスト材料と同じである。一部の実施形態において、前記１層以上の層は、ホスト材料、ホスト材料前駆体またはこれらの組み合わせから本質的になる。前記１層以上の層中のホスト材料は、たとえば、イットリウム・アルミニウム・ガーネットである場合がある。一部の実施形態において、前記１層以上の層は、イットリウム・アルミニウム・ガーネットから本質的になる。
【０１２１】
一部の実施形態において、前記１層以上の層には、前記共ドープ層中の第１ドーパントが実質的にないことがある。たとえば、Ｃｅを有する共ドープ層を、Ｃｅを殆ど含まない２層間に配置することができる。一部の実施形態において、前記共ドープ層に隣接している層はＧｄを含む。前記共ドープ層に隣接している層は、該共ドープ層中のものと同じ原子百分率のＧｄを含むことがある。たとえば、前記層は、各々、（Ｙ０．６５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２を含むことがあり、および前記共ドープ層は、（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合がある。一部の実施形態において、少なくとも１層の層には、共ドープ層中のＧｄおよび第１ドーパントが実質的にない。たとえば、前記共ドープ層は、（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合があり、該共ドープ層に隣接している２層の中間層は、（Ｙ０．６５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合があり、および２層の外層は、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合がある。もう１つの例として、前記共ドープ層は、（Ｙ０．６４Ｇｄ０．３５Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合があり、該共ドープ層に隣接している２層の中間層は、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合があり、および２層の外層は、（Ｙ０．６５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２を含む場合がある。一部の実施形態において、少なくとも１層の層（たとえば、１、２、３、４層以上の層）は、セラミック体に対してルミネッセンスを付与する効果のない量の第１ドーパントを含む場合がある。一部の実施形態において、少なくとも１層の層は、％で約０．０５未満の第１ドーパントを含む場合がある。一部の実施形態において、少なくとも１層の層は、％で約０．０１未満の第１ドーパントを含む場合がある。一部の実施形態において、少なくとも１層の層は、％で約０．００１未満の第１ドーパントを含む場合がある。
【０１２２】
前記共ドープ層および１層以上の層の相対的厚みは、内部量子効率に影響を及ぼすことがある。厚みによって量子効率が如何に制御され得るかについてのさらなる論考に関しては、米国特許出願第６１／４１８，７２５号および同第１３／３０６，７９７号明細書を参照されたし（これら各々が参照により本明細書に援用されている）。したがって、一部の実施形態において、前記共ドープ層は、該共ドープ層中の少なくとも第１ドーパント濃度の低減を可能にするように構成された厚みを有する。一部の実施形態において、前記共ドープ層は、該共ドープ層からのそして前記１つ以上の層への少なくとも第１ドーパントの拡散を可能にするように構成された厚みを有する。一部の実施形態において、前記共ドープ層は、約１０μｍから約５００μｍの範囲の厚みを有する。一部の実施形態において、前記共ドープ層は、約４０μｍから約４００μｍの範囲の厚みを有する。前記共ドープ層は、たとえば、少なくとも約２０μｍ；少なくとも約３０μｍ；少なくとも約４０μｍ；または少なくとも約５０μｍである厚みを有することがある。前記共ドープ層は、たとえば、約２００μｍ以下；約１５０μｍ以下；約１２０μｍ以下；約１００μｍ以下；約８０μｍ以下；または約７０μｍ以下である厚みを有することもある。
【０１２３】
前記集成体中の１層以上の層（たとえば、１、２、３または４層）（たとえば、図１２Ａおよび１２Ｂに描写されている層１２２０、１２３０、１２４０および１２５０）は、各々独立して、約３０μｍから約８００μｍの範囲の厚みを有することがある。一部の実施形態において、前記１層以上の層は、各々独立して、約４０μｍから約４００μｍの範囲の厚みを有することがある。前記１層以上の層は、たとえば、各々独立して、少なくとも約４０μｍ；少なくとも約６０μｍ；少なくとも約８０μｍ；少なくとも約９０μｍ；少なくとも約１００μｍ；少なくとも約１２０μｍ；少なくとも約１５０μｍ；少なくとも約２００μｍ；または少なくとも約４００μｍである厚みを有することがある。前記１層以上の層は、たとえば、各々独立して、約８００μｍ以下；約６００μｍ以下；約５００μｍ以下；約４００μｍ以下；約３００μｍ以下；約２５０μｍ以下；約２００μｍ以下；約１５０μｍ以下；または約１２０μｍ以下である厚みを有することがある。一部の実施形態において、少なくとも１層の層（たとえば、１、２、３または４層）は、前記共ドープ層の厚み以下の厚みを有することがある。一部の実施形態において、少なくとも１層の層（たとえば、１、２、３または４層）は、前記共ドープ層の厚み以上の厚みを有する。
【０１２４】
前記共ドープ層の厚みは、たとえば、少なくとも１層の層（たとえば、図１２Ａに描写されている１２２０、１２３０、１２４０および／または１２５０）の厚みより薄いことがある。一部の実施形態において、前記少なくとも１層の層の厚みの前記共ドープ層の厚みに対する比は、約２０：１から約１．５：１の範囲であることがある。前記少なくとも１層の層の厚みの前記共ドープ層の厚みに対する比は、たとえば、約１５：１以下；約１２：１以下；約１０：１以下；約８：１以下；または約５：１以下であることがある。前記少なくとも１層の層の厚みの前記共ドープ層の厚みに対する比は、たとえば、少なくとも約２：１；少なくとも約３：１；少なくとも約４：１；または少なくとも約５：１であることもある。
【０１２５】
前記集成体の総厚は、特に限定されない。一部の実施形態において、前記集成体は、約１０μｍから１ｍｍまでの範囲の厚みを有する場合がある。前記集成体は、たとえば、少なくとも約１０μｍ；少なくとも約５０μｍ；少なくとも約１００μｍ；少なくとも約２００μｍ；または少なくとも約２５０μｍの厚みを有することがある。前記集成体は、たとえば、約１ｍｍ以下；約８００μｍ以下；約６００μｍ以下；約４００μｍ以下；または約３００μｍ以下の厚みを有することがある。
【０１２６】
図１３は、ラミネーションを含むセラミック体形成の１つの実施形態についての調製フロー図を示すものである。第１に、溶剤の蒸発中の毛管力からのキャストテープの亀裂を低減させるために、原料（たとえば、硝酸塩または酸化物系原料、たとえばＹＡＧを形成するためのＹ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３）の粒径を場合により調整することができる。たとえば、原料粒子をプレアニールして所望の粒径を得ることにより、粒径を調整することができる。原料粒子を約８００℃から約１８００℃（またはさらに好ましくは１０００℃から約１５００℃）の温度範囲でプレアニールして、所望の粒径を得ることができる。前記プレアニールは、真空、空気、Ｏ２、Ｈ２、Ｈ２／Ｎ２、または希ガス（たとえば、Ｈｅ、Ａｒｅ、Ｋｒ、Ｅｘ．．、Ｒｕｎ、またはこれらの組み合わせ）中で行うことができる。ある実施形態では、原料（たとえば、ＹＡＧを形成するためのＹ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３）の各々をほぼ同じ粒径になるように調整する。もう１つの実施形態において、前記粒子は、約０．５ｍ２／ｇから約２０ｍ２／ｇ（好ましくは約１．０ｍ２／ｇから約１０ｍ２／ｇ、またはさらに好ましくは約３．０ｍ２／ｇから６．０ｍ２／ｇ）の範囲のＢＥＴ表面積を有する。
【０１２７】
次に、テープへのその後のキャスティングのためにスラリーを調製することができる。予め製造しておいた蛍光体（たとえば、本明細書中で説明するフローベースの熱化学的合成によって調製した蛍光体）および／または化学量論量の原料を様々な成分と混ぜ合わせて混合物を形成することができる。その混合物の成分の例としては、ドーパント、分散剤、可塑剤、結合剤、焼結助剤および溶剤があげられるが、これらに限定されない。
【０１２８】
一部の実施形態では、必要に応じて、集成体の焼結特性を向上させるために少量のフラックス材料（たとえば、焼結助剤）を使用することがある。一部の実施形態において、前記焼結助剤としては、オルトケイ酸テトラエチル（ＴＥＯＳ）、コロイド状シリカ、酸化リチウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化バリウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化ホウ素、またはフッ化カルシウムをあげることができるが、これらに限定されない。さらなる焼結助剤としては、アルカリ金属ハロゲン化物、たとえばＮａＣｌまたはＫＣｌ、および有機化合物、たとえば尿素があげられるが、これらに限定されない。一部の実施形態において、前記集成体は、約０．０１重量％と約５重量％の間、約０．０５重量％と約５重量％の間、約０．１重量％と約４重量％の間、または約０．３重量％と約１重量％の間のフラックス材料（単数もしくは複数）または焼結助剤（単数もしくは複数）を含有する。前記焼結助剤を原料と混ぜ合わせることができる。たとえば、一部の実施形態では、オルトケイ酸テトラエチル（ＴＥＯＳ）を原料に添加して、所望の量の焼結助剤を供給することができる。１つの実施形態では、約０．０５重量％から約５重量％のＴＥＯＳを前記集成体に供給する。一部の実施形態において、前記ＴＥＯＳの量は、約０．３重量％と約１重量％の間であることがある。
【０１２９】
一部の実施形態では、セラミックのガラス転移温度を低下させるためにおよび／または可撓性を向上させるために、様々な可塑剤も含めることがある。可塑剤の非限定的な例としては、ジカルボン酸エステル／トリカルボン酸エステル系可塑剤、たとえば、フタル酸ビス（２−エチルヘキシル）、フタル酸ジイソノニル、フタル酸ビス（ｎ−ブチル）、フタル酸ブチルベンジル、フタル酸ジイソデシル、フタル酸ジ−ｎ−オクチル、フタル酸ジイソオクチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジイソブチルおよびフタル酸ジ−ｎ−ヘキシル；アジペート系可塑剤、たとえば、アジピン酸ビス（２−エチルヘキシル）、アジピン酸ジメチル、アジピン酸モノメチルおよびアジピン酸ジオクチル；セバケート系可塑剤、たとえば、セバシン酸ジブチル、およびマレエート；マレイン酸ジブチル；マレイン酸ジイソブチル；ポリアルキレングリコール、たとえば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、およびこれらのコポリマー；ベンゾエート；エポキシ化植物油；スルホンアミド、たとえば、Ｎ−エチルトルエンスルホンアミド、Ｎ−（２−ヒドロキシプロピル）ベンゼンスルホンアミド、およびＮ−（ｎ−ブチル）ベンゼンスルホンアミド；有機ホスフェート、たとえば、リン酸トリクレシル、リン酸トリブチル；グリコール／ポリエーテル、たとえば、トリエチレングリコールジヘキサノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート；クエン酸アルキル、たとえば、クエン酸トリエチル、クエン酸アセチルトリエチル、クエン酸トリブチル、クエン酸アセチルトリブチル、クエン酸トリオクチル、クエン酸アセチルトリオクチル、クエン酸トリヘキシル、クエン酸アセチルトリヘキシル、クエン酸ブチリルトリヘキシル、およびクエン酸トリメチル；アルキルスルホン酸フェニルエステル；およびこれらの混合物があげられる。
【０１３０】
一部の実施形態では、結合剤樹脂および溶剤を原料粉末に時折添加することによって、前記工程をより容易にすることができる。結合剤は、複合材を形成するために加熱される組成物の粒子の接着を増進させる任意の物質である。結合剤の一部の非限定的例としては、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセテート、ポリビニルクロリド、ポリビニルブチラール、ポリスチレン、ポリエチレングリコール、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアセテート類、およびポリビニルブチラート類などがあげられる。すべてではないが一部の状況では、結合剤が、焼結相中に前駆体混合物からそれを完全に除去または排除することができるほどに十分揮発性であることが、有用であることがある。使用することができる溶剤としては、水、低級アルカノール、たとえば、これらに限定されないが、変性エタノール、メタノール、イソプロピルアルコールおよびこれらの混合物、好ましくは変性エタノール、キシレン、シクロヘキサノン、アセトン、トルエンおよびメチルエチルケトン、ならびにこれらの混合物をあげることができるが、それらに限定されない。好ましい実施形態において、溶剤は、キシレンとエタノールの混合物である。
【０１３１】
一部の実施形態において、前記分散剤は、Ｆｌｏｗｅｎ、魚油、長鎖ポリマー、ステアリン酸（ｓｔｅｒｉｃ  ａｃｉｄ）、酸化メンヘーデン魚油、ジカルボン酸、たとえばコハク酸、ソルビタン（ｏｒｂｉｔａｎ）モノオレエート、エタン二酸、プロパン二酸、ペンタン二酸、ヘキサン二酸、ヘプタン二酸、オクタン二酸、ノナン二酸、デカン二酸、ｏ−フタル酸、ｐ−フタル酸およびこれらの混合物であり得る。
【０１３２】
次に、その混合物を粉砕に付して、たとえば、その混合物を約０．５時間から約１００時間（好ましくは、約６時間から約４８時間、またはさらに好ましくは約１２時間から約２４時間）の範囲の期間、ボールミリングすることにより、スラリーを形成することができる。前記ボールミリングには、前記混合物中に混ぜ合わせられている成分以外の材料を含むミリングボールを用いることができる（たとえば、ＹＡＧを形成する混合物のためのミリングボールは、ＺｒＯ２であることがある）。ある実施形態において、前記ボールミリングは、一定の期間の後、濾過または他の公知単離方法によってミリングボールを単離することを含む。一部の実施形態において、前記スラリーは、約１０ｃＰから約５０００ｃＰ（好ましくは約１００ｃＰから約３０００ｃＰ、またはさらに好ましくは約４００ｃＰから１０００ｃＰ）の範囲の粘度を有する。
【０１３３】
第３に、前記スラリーを剥離性基材（たとえば、シリコーン被覆ポリエチレンテレフタレート基材）上にキャストしてテープを形成することができる。たとえば、移動するキャリア上に、ドクターブレードを使用して前記スラリーをキャストし、乾燥させてテープを形成することができる。前記ドクターブレードと前記移動するキャリアとの間隙を変化させることによって、キャストテープの厚みを調整することができる。一部の実施形態において、前記ドクターブレードと前記移動するキャリアとの間隙は、約０．１２５ｍｍから約１．２５ｍｍ（好ましくは約０．２５ｍｍから約１．００ｍｍ、またはさらに好ましくは約０．３７５ｍｍから約０．７５ｍｍ）の範囲である。一方、前記移動するキャリアの速さは、約１０ｃｍ／分から約１５０ｃｍ／分（好ましくは約３０ｃｍ／分から約１００ｃｍ／分、またはさらに好ましくは約４０ｃｍ／分から約６０ｃｍ／分）の範囲の速度を有する場合がある。前記移動するキャリアの速さ、および前記ドクターブレードと前記移動するキャリアとの間隙を調整することにより、前記テープは、約２０μｍと約３００μｍの間の厚みを有することができる。場合により、前記テープをキャスティング後に所望の形状に切断してもよい。
【０１３４】
２つ以上のテープをラミネートして集成体を形成することができる。このラミネーション段階は、２つ以上のテープを積層する（たとえば、２から１００のテープを積層する）こと、および積層したテープを熱および一軸圧力（たとえば、テープ表面に対して垂直な圧力）に付すことを含む場合がある。たとえば、積層したテープを、該テープ中に含有されている結合剤のガラス転移温度（Ｔｇ）より上に加熱し、金属製ダイを使用して一軸圧縮することができる。一部の実施形態において、前記一軸圧力は、約１から約５００ＭＰａ（好ましくは約３０ＭＰａから約６０ＭＰａ）の範囲である。一部の実施形態では、約１分から約６０分（好ましくは約１５分から約４５分、またはさらに好ましくは約３０分）の範囲の期間、熱および圧力を印加する。このラミネーション段階は、たとえば成形ダイを使用することにより、集成体に様々な形状（たとえば、穴もしくは柱）またはパターンを形成することを場合により含むことがある。
【０１３５】
前記集成体の一部の実施形態は、式Ｉの組成物またはその前駆体を含む少なくとも１つ以上のテープを含む。前記１つ以上のテープを互いにラミネートして集成体を形成することができる。一部の実施形態において、前記集成体は、他の層を含まないことがある（たとえば、図９に描写されている集成体９１０）。一部の実施形態において、前記集成体は、共ドープ層とは異なる１層以上の層を含む場合もある。前記１層以上の層は、各々、１つ以上のテープを含む場合がある。たとえば、前記集成体は、ホスト材料またはその前駆体を含む層を一方の側面に有する共ドープ層を含むことがある。もう１つの例として、前記集成体は、Ｇｄがドープされたホスト材料またはその前駆体を含む層を一方の側面に有する共ドープ層を含むことがある。もちろん、様々な構成、たとえば図９〜１２に描写されている任意の構成で、前記テープを積層することができる。前記共ドープ層および１層以上の層の厚みを、前記集成体中のテープの数を変えることによって変更することができる。たとえば、より厚い共ドープ層を得るために、式Ｉの組成物を有する集成体に追加のテープ層を加えることができる。
【０１３６】
本明細書に開示する方法は、前記集成体を焼結させてセラミック体を得ることを含み得る。本願の教示により導かれて、当業者には正しく認識されるであろうが、前記集成体の構成により前記セラミック体中の濃度プロファイルを制御することができる。また、温度および時間などの焼結条件が、濃度プロファイルに影響を及ぼすことがある。
【０１３７】
場合により、前記第１ドーパントの一部分が前記工程中に共ドープ層から出て拡散するように、前記集成および焼結条件を構成することができる。たとえば、前記第１ドーパントは、前記集成体中の隣接している層へと拡散することができる。一部の実施形態において、前記第１ドーパントの少なくとも３０％は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。一部の実施形態において、前記第１ドーパントの少なくとも４０％は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。一部の実施形態において、前記第１ドーパントの少なくとも５０％は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。一部の実施形態において、前記第１ドーパントの少なくとも６０％は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。一部の実施形態において、前記第１ドーパントの少なくとも７０％は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。
【０１３８】
場合により、Ｇｄの一部分が前記工程中に共ドープ層から出て拡散するように、前記集成体および焼結条件を構成することもできる。たとえば、Ｇｄは、前記集成体中の隣接している層へと拡散することができる。一部の実施形態において、Ｇｄの少なくとも５％は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。一部の実施形態において、Ｇｄの少なくとも１０％は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。一部の実施形態において、Ｇｄの少なくとも７０％以下は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。一部の実施形態において、Ｇｄの少なくとも５０％以下は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。一部の実施形態において、Ｇｄの少なくとも３０％以下は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。一部の実施形態において、Ｇｄの少なくとも２０％以下は、前記工程中に前記共ドープ層から出て拡散する。
【０１３９】
焼結条件を調整して、前記集成体中の（たとえば、焼結前の）共ドープ層の初期最大第１ドーパント濃度を基準にして前記セラミック体中の最大第１ドーパント濃度を制御することもできる。たとえば、％で０．５のＣｅがドープされた層を有する集成体を焼結させて、最大ドーパント濃度が％で約０．２５Ｃｅである第１ドーパント濃度勾配を有する発光層を生成することができる。したがって、このケースでは、最大第１ドーパント濃度は、共ドープ層中の初期最大第１ドーパント濃度の約５０％である。一部の実施形態において、前記発光層の第１ドーパント濃度勾配は、前記集成体のドープ層中の初期第１ドーパント濃度の約６５％以下である最大第１ドーパント濃度を有する。前記発光層の第１ドーパント濃度勾配は、たとえば、前記集成体の共ドープ層中の初期第１ドーパント濃度の約６０％以下；前記集成体の共ドープ層中の初期第１ドーパント濃度の約５５％以下；前記集成体の共ドープ層中の初期第１ドーパント濃度の約５０％以下；前記集成体の共ドープ層中の初期第１ドーパント濃度の約４０％以下；または前記集成体の共ドープ層中の初期第１ドーパント濃度の約２５％以下である最大第１ドーパント濃度を有することもある。
【０１４０】
焼結に先立ち、自由選択の脱バインダ工程を完了してもよい。この脱バインダ工程は、前記集成体中の有機成分（たとえば、集成体中の揮発性結合剤および可塑剤）の少なくとも一部分を分解することを含む。一例として、前記集成体を空気中で約３００℃から約１２００℃（好ましくは約５００℃から約１０００℃、またはさらに好ましくは約８００℃）の範囲の温度に約０．１℃／分から約１０℃／分（好ましくは約０．３℃／分から約５℃／分、またはさらに好ましくは約０．５℃／分から約１．５℃／分）の速度で加熱することができる。この加熱段階は、集成体の厚みに基づいて選択することができる約３０分から約３００分の範囲の期間、前記温度を維持することも含むことがある。
【０１４１】
前記集成体を真空、空気、Ｏ２、Ｈ２、Ｈ２／Ｎ２、または希ガス（たとえば、Ｈｅ、Ａｒｅ、Ｋｒ、Ｅｘ．、Ｒｕｎ、またはこれらの組み合わせ）中、約１２００℃から約１９００℃（好ましくは約１３００℃から約１８００℃、またはさらに好ましくは約１３５０℃から約１７００℃）の範囲の温度で約１時間から約６０時間（好ましくは約２時間から約１０時間）の期間、焼結させることができる。一部の実施形態では、前記脱バインダおよび焼結工程を一段階で完了する。
【０１４２】
前記集成体の歪み（たとえば、反り、キャンバリング、たわみなど）を低減させるために、集成体を加熱段階中、カバープレート間にサンドイッチしてもよい。前記カバープレートは、加熱段階中に印加される温度より高い融点を有する材料を含むだろう。さらに、前記カバープレートは、該カバー用プレートを通って揮発成分を移動させることができるように十分多孔質であるだろう。一例として、前記カバー用プレートは、約４０％の多孔度を有する二酸化ジルコニウムであることがある。
【０１４３】
（発光セラミックを使用する照明器具および方法）
一部の実施形態は、光源と、該光源によって放射される放射線の少なくとも一部分を受け取るように構成されたセラミック体とを有する照明器具を提供する。前記セラミック体は、式Ｉの組成物、たとえば、上に開示した任意の組成物を含むことができる。
【０１４４】
一部の実施形態では、青色放射線を放射するように光源を構成することができる。前記青色放射線は、たとえば、約３６０ｎｍと約５００ｎｍの間のピーク発光波長を有することがある。一部の実施形態において、前記光源は、約４５０ｎｍと約５００ｎｍの間のピーク発光波長を有する放射線を放射する。一部の実施形態は、半導体ＬＥＤである光源を含む。一例として、前記光源は、電源に連結されたＡｌＩｎＧａＮ系単結晶半導体材料であることがある。
【０１４５】
図１４は、本明細書に開示するセラミック体を備えることができる照明器具の一例である。サブマウント１４１０は、その上に載置された従来のベースＬＥＤなどの光源１４１５を有する。この光源１４１５は、該光源１４１５から放射される光の少なくとも一部分を受け取る発光層１４３０に隣接している。自由選択の封止体樹脂１４２５が、光源１４１５および発光層１４３０の上に置かれている。発光層１４３０は、本願に開示する任意のセラミック体を含むことができる。
【０１４６】
一部の実施形態において、前記照明器具は、ｐ型領域とｎ型領域の間にセラミック体を備えている。一部の実施形態において、前記セラミック体は、２層の非発光層間に配置された発光層を有することがある。前記非発光層は、たとえばアルミナである場合がある。
【０１４７】
本願に開示する任意のセラミック体を青色放射線に曝露することを含む光生成方法も本明細書に開示する。前記青色放射線は、たとえば、約３６０ｎｍと約５００ｎｍの間のピーク発光波長を有することがある。一部の実施形態において、前記青色放射線は、約４５０ｎｍと約５００ｎｍの間のピーク発光波長を有する。
【実施例】
【０１４８】
さらなる実施形態を以下の実施例においてさらに詳細に開示するが、これらの実施例は、いかなる点においても、本請求項の範囲を制限するためのものではない。
【０１４９】
〔実施例１〕
（ａ）（Ｙ０．６３５Ｃｅ０．０１５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２層：１．８２６ｇの硝酸イットリウム（ＩＩＩ）・六水和物（ｈｅｘ  ｈｙｄｒａｔｅ）（純度９９．９％、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）、４．７５６ｇの硝酸アルミニウム・九水和物（純度９８．６％、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）、１．１８５ｇの硝酸ガドリニウム・六水和物（ｈｅｘ  ｈｙｄｒａｔｅ）（純度９９．９％、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）、および０．０４９ｇの硝酸セリウム（ＩＩＩ）・六水和物（純度９９．９９％、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）を脱イオン水に溶解し、その後、３０分間超音波処理して、完全透明溶液を調製した。
【０１５０】
２．０Ｍ濃度のこの前駆体溶液を、液体ポンプを使用して霧化プローブ経由で、特許公報国際公開第２００８／１１２７１０Ａ１号パンフレットに示されているものに類似したプラズマ反応チャンバに輸送した。英語で発行されたおよび米国を指定国とする前記特許公報国際公開第２００８／１１２７１０Ａ１号パンフレットにおいて教示されている原理、技術および範囲は、その全体が参照により本明細書に援用されている。
【０１５１】
３．３ＭＨｚで動作するＬｅｐｅｌ  ＲＦ電源を使用してＲＦ誘導プラズマトーチ（ＴＥＫＮＡ  Ｐｌａｓｍａ  Ｓｙｓｔｅｍ，Ｉｎｃ  ＰＬ−３５）で前記合成工程を行った。合成実験のために、チャンバ圧をおよそ２５ｋＰａ〜７５ｋＰａに保ち、およびＲＦ発生器プレート電力は、１０〜３０ｋＷの範囲であった。前記プレート電力と前記チャンパ圧は両方ともユーザー指定のパラメータ（ｕｓｅｒ−ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ  ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ）である。プラズマトーチにアルゴンを旋回シースガス（２０〜１００ｓｌｍ）および中心プラズマガス（１０〜４０ｓｌｍ）両方として導入した。水素（１〜１０ｓｌｍ）の追加によってシースガス流を補足した。二流体霧化の原理に基づいて動作するラジアル霧化プローブ（ＴＥＫＮＡ  Ｐｌａｓｍａ  Ｓｙｓｔｅｍ，  Ｉｎｃ  ＳＤＲ−７７２）を使用して反応物注入を行った。反応物注入中、前記プローブは、プラズマプルームの中央に位置した。合成中、反応物を１〜５０ｍＬ／分の速度でｉｎ  ｓｉｔｕ霧化によってプラズマプルームに供給した。１〜３０ｓｌｍの流量で送出される霧化用ガスとしてアルゴンを用いて、前記液体反応物の霧化を行った。前記反応物は、ＲＦ熱プラズマの高温ゾーンを通過しているときに蒸発と分解と核形成の組み合わせを経た。それらの核形成された粒子をフロー流から適する多孔質セラミックまたはガラスフィルタ上に回収した。
【０１５２】
プラズマ合成により、イットリウムに対して％で１．５のセシウムおよび％で３５のガドリニウムを含有する（Ｙ０．６３５Ｃｅ０．０１５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２粉末を得た。その粉末の５ｇを高純度アルミナ燃焼ボートに添加し、管状炉（ＭＴＩ  ＧＳＬ  １６００）内で、１２５０℃で２時間、３％Ｈ２および９７％Ｎ２の流動ガス混合物のもとでアニールした。アニールされたＹＡＧ：Ｃｅ，Ｇｄ粉末は、約４．９ｍ２／ｇのＢＥＴを呈示し、この粉末を用いて集成体中の共ドープ層を形成した。
【０１５３】
（ｂ）Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２層：固相反応を用いて、集成体の加熱中に（たとえば、焼結中に）Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を形成した。一定のこれらの層に以下の成分を含めた：（ｉ）４．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有するＹ２Ｏ３粉末（２．８５３ｇ、９９．９９％、ロットＮ−ＹＴ４ＣＰ、日本イットリウム株式会社）；および（ｉｉ）５．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有するＡ１２Ｏ３粉末（２．１４７ｇ、９９．９９％、グレードＡＫＰ−３０、住友化学株式会社）。成分（ｉ）および（ｉｉ）を３：５のモル比で使用した。ＣｅおよびＧｄを含めなかった。
【０１５４】
（ｃ）（Ｙ０．６５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２層：固相反応を用いて、集成体の加熱中に（たとえば、焼結中に）（Ｙ０．６５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２を形成した。一定のこれらの層に以下の成分を含めた：（ｉ）４．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有するＹ２Ｏ３粉末（１．６５４ｇ、９９．９９％、ロットＮ−ＹＴ４ＣＰ、日本イットリウム株式会社）；（ｉｉ）５．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有するＡ１２Ｏ３粉末（１．９１５ｇ、９９．９９％、グレードＡＫＰ−３０、住友化学株式会社）；および（ｉｉｉ）３．０ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する１．４３０ｇのプラズマ合成Ｇｄ２Ｏ３。成分（ｉ）、（ｉｉ）および（ｉｉｉ）を、１．９５：１．０５：５に等しいＹ：Ｇｄ：Ａｌのモル比で使用した。Ｃｅを反応に含めなかった。
【０１５５】
（ｄ）集成体の形成：５０ｍＬ高純度Ａｌ２Ｏ３ボールミルジャーに、直径３ｍｍの２０ｇのＹ２Ｏ３安定化ＺｒＯ２ボールを充填した。その後、５ｇの上で調製した粉末混合物のうちの１つ、０．１０ｇの分散剤（Ｆｌｏｗｌｅｎ  Ｇ−７００、共栄社化学株式会社（Ｋｙｏｅｉｓｈａ）、０．３５ｇのポリ（ビニルブチラール−ｃｏ−ビニルアルコール−ｃｏ−ビニルアセテート）（Ａｌｄｒｉｃｈ）、０．１７５ｇのフタル酸ｎ−ブチルベンジル（９８％、Ａｌｆａ  Ａｅｓａｒ）および０．１７５ｇのポリエチレングリコール（Ｍｎ＝４００、Ａｌｄｒｉｃｈ）、焼結助剤として０．０２５ｇのオルトケイ酸テトラエチル（Ｆｌｕｋａ）、１．５８３ｇのキシレン（Ｆｉｓｈｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ、研究所用グレード）および１．５８３ｇのエタノール（Ｆｉｓｈｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ、試薬アルコール）をそのジャーに添加した。その混合物を２４時間、ボールミリングすることによって、スラリーを生成した。
【０１５６】
ボールミリングの完了後、シリンジを使用して、０．０５ｍｍの孔径を有する金属スクリーンフィルタにそのスラリーを通した。得られたスラリーを、剥離性基材、たとえばシリコーン被覆Ｍｙｌａｒ（登録商標）キャリア基材（Ｔａｐｅ  Ｃａｓｔｉｎｇ  Ｗａｒｅｈｏｕｓｅ）上に、調整可能膜塗布機（Ｐａｕｌ  Ｎ．Ｇａｒｄｎｅｒ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｉｎｃ．）で、３０ｃｍ／分のキャスト速度でキャストした。膜塗布機上のブレードギャップを、所望の厚みを得るように設定した。各キャストテープを周囲雰囲気で一晩乾燥させてグリーンシートを生成した。
【０１５７】
金属パンチャを使用して、プラズマ（Ｙ０．６３５Ｃｅ０．０１５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２（％で１．５のＣｅ、％で３５のＧｄ）、ＳＳＲ  ＹＡＧ（％で０のＣｅ）、またはＳＳＲ  ＹＡＧ：Ｇｄ（％で０のＣｅ、％で３５のＧｄ）粉末を含有する乾燥キャストテープを、１３ｍｍの直径を有する円形に切断した。あるラミネーションでは、１片のプラズマ（Ｙ０．６３５Ｃｅ０．０１５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２（％で１．５のＣｅ、％で３５のＧｄ）切断キャストテープ（６０μｍ厚）を２片のＳＳＲ  ＹＡＧ切断キャストテープ（各片１１０μｍ厚）の間に置いた。鏡面研磨された表面を有するサーキュラーダイの間にその層状複合材を置き、ホットプレートで８０℃に加熱し、その後、油圧プレス機を５トンの一軸圧力で約５分間使用して圧縮した。最終集成体は、２層の非ドープ層間にサンドイッチされた共ドープ層を有した。
【０１５８】
第２の集成体を調製し、これは、１片のプラズマ（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２（％で１．５のＣｅ、％で０のＧｄ）切断キャストテープ（６０μｍ厚）および２片のＳＳＲ  ＹＡＧ切断キャストテープ（各片１１０ｕｍ）を上で説明したのと同様に互いに層状に重ねて加工してラミネート複合材を得ることを含んだ。
【０１５９】
（ｅ）集成体の焼結：集成体をＺｒＯ２カバープレート（厚み１ｍｍ、グレード４２５１０−Ｘ、ＥＳＬ  Ｅｌｅｃｔｒｏｓｃｉｅｎｃｅ  Ｉｎｃ．）間にサンドイッチし、５ｍｍの厚みを有するＡｌ２Ｏ３プレート上に置いた。その後、それらの集成体を管状炉内で空気中、０．５℃／分の速度で８００℃に加熱し、２時間保持して、集成体から有機成分を除去した。
【０１６０】
脱バインダ後、その集成体を１５００℃で１０−１トルの真空下で５時間、１℃／分の加熱速度でアニールして、層内のＹＡＧの非ガーネット相（非晶質酸化イットリウム、ＹＡＰ、ＹＡＭまたはＹ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３を含むが、これらに限定されない）からイットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）相への変換を完了し、ＹＡＧ粒径を増加させた。
【０１６１】
第１のアニーリング後、集成体を１０−３トルの真空下、１７００℃で５時間、５℃／分の加熱速度および室温への１０℃／分の冷却速度でさらに焼結して、透明／半透明ＹＡＧセラミックシートを生成した。グラファイトヒーターを備えた炉内でラミネートグリーンシートをアニールすると、集成体が１μｍから５μｍの犠牲ＹＡＧ粉末に埋め込まれて、強い還元雰囲気に起因してサンプルが構成要素金属へと部分的に還元するのを防止した。茶色がかった焼結セラミック体を炉内で、真空雰囲気で、１４００℃で２時間、１０℃／分および２０℃／分のそれぞれ加熱および冷却速度で再び酸化させた。これらのセラミック体は、８００ｎｍで７０％より高い透過率を呈示した。
【０１６２】
（ｆ）光学性能測定：ダイサー（ＭＴＩ、ＥＣ４００）を使用して、各セラミックシートを２ｍｍ×２ｍｍにダイシングした。大塚電子株式会社（Ｏｔｓｕｋａ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ）ＭＣＰＤ  ７０００マルチチャンネル光検出器システムを、必要な光学部品、たとえば光ファイバー（大塚電子株式会社）、直径１２インチ積分球（Ｇａｍｍａ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ、ＧＳ０ＩＳ１２−ＴＬＳ）、全光束測定用に構成された校正用光源（Ｇａｍｍａ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ、ＧＳ−ＩＳ１２−ＯＰ１）、および励起光源（Ｃｒｅｅ  ｂｌｕｅ−ＬＥＤチップ、主波長４５５ｎｍ、Ｃ４５５ＥＺ１０００−Ｓ２００１）と共に使用して、光学測定を行った。
【０１６３】
上記の方法に従って調製した両方のセラミック体を、４５５ｎｍのピーク波長を有する発光ダイオード（ＬＥＤ）、および約１．４５の屈折率を有するアクリルレンズの上に置いた。ＬＥＤとセラミック体を積分球の内部に配置した。１００ｍＡの駆動電流を用いてそのＬＥＤによりそのセラミック体を照射した。このセラミック体を伴う青色ＬＥＤの光放射を記録した。次に、セラミック体をＬＥＤから除去し、青色ＬＥＤとアクリルレンズだけの放射を測定した。青色ＬＥＤのみおよび青色ＬＥＤ／セラミック体の組み合わせからの放射の差の積分によってＩＱＥを計算した。図１５に示すように、青色ＬＥＤのみおよび青色ＬＥＤ／セラミック体の組み合わせからの放射の差の積分によってＩＱＥを計算した。
【０１６４】
（ｇ）結果：２つのセラミック体についての光学測定値を表１に示す。％で３５のＧｄをＣｅが％で１．５のＹＡＧセラミック体に加えることにより、ピーク発光波長の（５３８ｎｍから５４５ｎｍへの）７ｎｍの赤方シフトが生ずる。さらに、Ｇｄが％で３５のセラミック体は、ガドリニウムを伴わないセラミック体と比べて匹敵する量子効率を示した。
【表１】
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【０１６５】
図１６Ａ〜Ｂは、Ｃｒｅｅ  Ｃｏｒｐ．によって用いられている異なる色温度での白色ビン分類の商業規格を示すものである。図１７は、％で３５のＧｄの添加が、白色ＬＥＤ装置の色度を向上させることを示す。ＣＩＥチャートに基づき、一定のピーク波長を有するセラミックについてそのＹＡＧセラミックの厚みを変えると、関連出力色は、青みを帯びた色または黄色がかった色になる場合がある。純粋な青色波長（たとえば、４５５ｎｍ）と純粋な黄色波長（たとえば、５３８ｎｍ）間の線をプロットすると、ＹＡＧ−ＬＥＤの色度は、ＹＡＧセラミックの厚みを調整したときにその線に沿って移動し得る。Ｃｅが％で１．５のセラミックのケースについては、それが５３８ｎｍのピーク波長を有した。図１６は、５３８ｎｍ発光について、黄色と青色間の線が、基本的に白色ビン領域外であったことを示す。その一方で、％で３５のＧｄを添加したとき、発光ピーク波長は５４５ｎｍにシフトし、青色と黄色間の対応する線は、白色ビンＷＥ、ＷＦおよびＷＧを横断した。これは、％で３５のＧｄの添加がＹＡＧセラミックを市場基準により色彩的に許容され得るものにしたことを示す。
【０１６６】
〔実施例２〕
従来、ＬＥＤ−ＹＡＧの組み合わせは、封止体樹脂、たとえばエポキシおよびシリコーン、中に分散された黄色光発光ＹＡＧ蛍光体粉末という構成に基づいて製造されてきた。しかし、ＹＡＧ蛍光体粉末の粒径はおよそ１〜１０μｍであるので、ＹＡＧ粉末が分散された封止体樹脂媒体は光散乱特性を示す。これにより、青色ＬＥＤからの入射光およびＹＡＧから出る黄色発光の少なからぬ部分が、後方散乱され、白色光発光の減損として散逸されることとなる。
【０１６７】
加えて、ＹＡＧ粉末はポリマー樹脂を介して接続されており、このポリマー樹脂は、ＹＡＧのものと比較してはるかに低い熱伝導率を有し、ＹＡＧ粉末のほうがはるかに高い温度を呈示する。これは、１Ａなどの高い駆動電流が印加される高出力（ｈｉｇｈ  ｐｏｗｄｅｒ）ＬＥＤのケースにも特に当てはまる。図１８から分かるように、樹脂シートに分散された（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２粉末をＬＥＤ上に置いたとき（図１８中のＹＡＧ−シート）、８００ｍＡでの測定温度が既に３００℃であった。一方、（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２のケースについては、セラミック体がいずれのポリマーも含まず、そのため、セラミック体（図１８中のＹＡＧ−ＣＰ）は、同じ駆動電流で約８０℃の温度を有する。
【０１６８】
（Ｙ０．６３５Ｃｅ０．０１５Ｇｅ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２粉末も調製し、樹脂シートに封止する。この粉末を同じＬＥＤ上に置き、図１８に示した同じ駆動電流で生じさせた光に曝露する。このＧｄドープＹＡＧ粉末は、樹脂シートに分散された（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２粉末と同様の温度プロファイルを呈示すると予想される。
【０１６９】
〔実施例３〕
幾つかの装置（Ｃｅが％で１．５のＹＡＧ粉末（（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２）およびＣｅが％で１．５でＧｄが％で３５のＹＡＧ粉末（（Ｙ０．６３５Ｃｅ０．０１５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２）、Ｃｅが％で１．５のＹＡＧセラミック（（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２）およびＣｅが％で１．５でＧｄが％で３５のＹＡＧセラミック（（Ｙ０．６３５Ｃｅ０．０１５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２）を、実施例１および２で説明したように構築した。各装置の相対強度および該装置の温度を測定した。図１９Ａは、１．５％Ｃｅおよび１．５％Ｃｅ、３５％Ｇｄ粉末、たとえば約１５０℃での約３０％（５．８／８．２）の１滴、を有する装置の相対強度の減少を示す。図１９Ｂは、図１９Ａにおいて説明したのと同じドーパント濃度を含むセラミック発光層についての１５０℃で約５％（８．２／８．６）の相対強度向上を示す。加えて、同じ駆動電流で、粉末実施形態の温度（約１５０℃）は、セラミック実施形態のもの（約５５℃）よりはるかに高いので（図１８を参照されたし）、粉末実施形態と比較したセラミック実施形態の相対効率は、約１６７％である。
【０１７０】
要するに、より低い装置温度およびより弱い熱消光のため、％で３５のＧｄを含むセラミック体は、同じ駆動電流で、Ｇｄが％で３５の粉末と比較して約１５０％の相対強度（８．２／５．８＝１４１．４％）を呈示すると予想される。
【０１７１】
〔実施例４〕
実施例１において調製したセラミック体をＳＥＭ−ＥＤＸ特性づけに用いた。このセラミック体サンプルは、（Ｙ０．６３５Ｃｅ０．０１５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２が２層のＹ３Ａｌ５Ｏ１２層間に挿入されている共ドープ層を有する集成体からのものであった。調製したセラミックサンプルの断面を研磨して、その内側部分を露出させ、熱エッチングおよび不純物除去のために箱型炉内で、空気中で、約１４００Ｃで２時間加熱した。処理した断面をＳＥＭで観察した。そのＳＥＭにおけるＥＤＸ付属装置を用いて、その断面上の一定の距離を横断する元素ラインスキャンを行って、図２０に示すような、そのラインに沿った元素プロファイルを得た。Ｃｅドーパントは、共ドープ層から隣接する層へと広く拡散した。Ｇｄドーパントは、共ドープ層内により多く拘束され、より狭い分布を呈示した。
【０１７２】
〔実施例５〕
図２１Ａ〜Ｂに示したような集成体を構成したことを除き、一般に実施例１と同じ手順を用いて２つのさらなるセラミック体を調製した。各集成体は、共ドープ層の両側に（Ｙ０．６５Ｇｄ０．３５）３Ａｌ５Ｏ１２を有する層を含む。これらのガドリニウムドープ層は、焼結中の限られたＧｄ拡散を補償することができる、より広いＧｄ分布をセラミック体内に生じさせると予想される。
【０１７３】
〔実施例６〕
図２１Ｃ（図中、Ｘは、共ドープ層中におよび共ドープ層の両側の２層の層中にドープされたガドリニウムの量である）に示したような集成体を構成したことを除き、一般に実施例１と同じ手順を用いて４つのセラミック体を調製した。Ｘについての試験値は、％で０、％で１５、％で２５、および％で３５であった。共ドープ層は、固相反応から調製し、約７８μｍの厚さであった。他の層は、各々約２００μｍ厚であった。ＩＱＥおよびピーク発光波長を実施例１での手順に従って決定した。
【０１７４】
結果を表２および図２２に示す。図２２から分かるように、Ｇｄ濃度を変更することにより、ピーク発光波長を５３４ｎｍから５５５ｎｍの範囲内に調整することができた。一方、ＩＱＥは、％で３５以下のＧｄを添加したとき、９５％以上で維持された。
【表２】
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【０１７５】
〔実施例７〕
図２３Ａから２３Ｄに示すような４群の構造を調製した。図２３Ａから２３Ｄ（図中、Ｚは、セリウムの量であり、Ｘは、共ドープ層中にドープされたもの、および場合により共ドープ層の両側の層中にドープされたもの、両方のガドリニウムの量である）に示したような集成体を構成したことを除き、一般に実施例１と同じ手順を用いてこれらのセラミック体を調製した。Ｔは、各層の厚みである。Ｚについての試験値は、％で０．２から％で２（％で０．２、％で１．０、％で１．５、および％で２．０）であり、Ｘは、％で５から％で５０（％で５、％で１０、％で１５、％で２５、％で３５および％で５０）であり、およびＴは、４０μｍから４００μｍ（４０μｍ、２００μｍおよび４００μｍ）であった。一般に実施例１の場合と同じ手順を用いて、各セラミック体についての光学特性を試験した。結果を下の表３に示す。４群すべての構造が、カラーポイントを所望の目標カラービニングへとシフト（一般に、ＣＣｙ値減少およびＣＣｘ値増加に伴って赤方シフト）させ、それらはすべて量子効率（ＩＱＥ）および熱的性質を維持した。
【表３】
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【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図１Ｃ】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９Ａ】
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【図９Ｂ】
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【図１０Ａ】
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【図１０Ｂ】
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【図１１Ａ】
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【図１１Ｂ】
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【図１２Ａ】
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【図１２Ｂ】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５Ａ】
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【図１５Ｂ】
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【図１６Ａ】
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【図１６Ｂ】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９Ａ】
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【図１９Ｂ】
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【図２０】
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【図２１Ａ】
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【図２１Ｂ】
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【図２１Ｃ】
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【図２２】
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【図２３Ａ】
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【図２３Ｂ】
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【図２３Ｃ】
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【図２３Ｄ】
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【手続補正書】
【提出日】平成25年10月25日(2013.10.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光層を含有する熱安定性セラミック体であって、該発光層が、式（Ａ１−Ｘ−ＺＧｄｘＤｚ）３Ｂ５Ｏ１２（式中、
Ｄは、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される第１ドーパントであり；
Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、Ｌａ、Ｔｂおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；
Ｂは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｉｎおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；
ｘは、約０．２０から約０．８０までの範囲内であり；および
ｚは、約０．００１から約０．１０までの範囲内である）
によって表される化合物を含有するものである、熱安定性セラミック体。
【請求項２】
ＤがＣｅを含む、請求項１に記載のセラミック体。
【請求項３】
ＤがＣｅである、請求項２に記載のセラミック体。
【請求項４】
ＡがＹである、請求項１〜３のいずれかに記載のセラミック体。
【請求項５】
ＢがＡｌである、請求項１〜４のいずれかに記載のセラミック体。
【請求項６】
少なくとも８Ｗ／ｍＫの熱伝導率を呈示する、請求項１〜５のいずれかに記載のセラミック体。
【請求項７】
前記発光層中の第１ドーパントが、該発光層の厚みに沿って第１ドーパント濃度勾配を有する、請求項１〜６のいずれかに記載のセラミック体。
【請求項８】
前記第１ドーパント濃度勾配が、前記発光層の厚みに沿ったその中央にまたは該中央付近に最大第１ドーパント濃度を含む、請求項７に記載のセラミック体。
【請求項９】
前記第１ドーパント濃度勾配が、前記発光層の厚みに沿った表面にまたは該表面付近に最大第１ドーパント濃度を含む、請求項７に記載のセラミック体。
【請求項１０】
前記発光層が、該発光層の厚みに沿ってＧｄ濃度勾配を含む、請求項１〜９のいずれかに記載のセラミック体。
【請求項１１】
前記第１ドーパント濃度勾配が、前記Ｇｄ濃度勾配に比べて広い、請求項１０に記載のセラミック体。
【請求項１２】
前記Ｇｄ濃度勾配が、前記発光層の厚みに沿った前記最大第１ドーパント濃度にまたは該濃度付近に最大Ｇｄ濃度を含む、請求項１０または１１に記載のセラミック体。
【請求項１３】
熱安定性セラミック体の形成方法であって、集成体を焼結させることを含み、該集成体が、約１０μｍから約４００μｍの範囲の厚みを有する共ドープ層を含有し、該共ドープ層が、
イットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）、ＹＡＧ前駆体またはこれらの組み合わせと；
Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される第１ドーパントと；
ＹＡＧの量、ＹＡＧ前駆体の相当量またはこれらの組み合わせに対して％で約２０から％で約８０のＧｄと
を含有するものである方法。
【請求項１４】
前記集成体が、前記ドープ層の一方の側面に配置された第１の層をさらに含有し、該第１の層が、ＹＡＧ、ＹＡＧ前駆体またはこれらの組み合わせを含有し、該第１の層には前記第１ドーパントが実質的になく、および該第１の層が、約４０μｍから約８００μｍの範囲の厚みを有する、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記共ドープ層が、前記第１の層と第２の層の間に配置され、該第２の層が、ＹＡＧ、ＹＡＧ前駆体またはこれらの組み合わせを含有し、該第２の層には前記第１ドーパントが実質的になく、および前記第１および第２の層が、各々独立して、約４０μｍから約４００μｍの範囲の厚みを有する、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記第２の層が、Ｇｄをさらに含有する、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記第２の層が、％で約２０から％で約８０のＧｄを含有する、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記共ドープ層が、％で約２０から％で約８０のＧｄを含有する、請求項１３〜１７のいずれかに記載の方法。
【請求項１９】
前記共ドープ層が、％で約０．１から％で約１０の第１ドーパントを含有する、請求項１３〜１８のいずれかに記載の方法。
【請求項２０】
前記第１ドーパントがＣｅである、請求項１３〜１９のいずれかに記載の方法。
【請求項２１】
前記集成体の焼結が、約１０００℃から約１９００℃の範囲の温度で少なくとも約２時間の前記集成体の加熱を含む、請求項１３〜２０のいずれかに記載の方法。
【請求項２２】
前記共ドープ層中の第１ドーパントの少なくとも約３０％が、前記工程中に該共ドープ層から出て拡散する、請求項１４〜２１のいずれかに記載の方法。
【請求項２３】
請求項１３〜２２のいずれかに記載の方法によって製造されるセラミック体。
【請求項２４】
照明器具であって、
青色放射線を放射するように構成された光源と、
請求項１〜１２または２３のいずれかに記載のセラミック体と
を含み、
該セラミック体が、該青色放射線の少なくとも一部分を受け取るように構成されているものである、照明器具。
【請求項２５】
請求項１〜１２または２３のいずれかに記載のセラミック体を青色放射線に曝露することを含む、光生成方法。
【国際調査報告】
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