(57)【要約】  Ａ）１．０〜５．０％のエチレン由来単位を含む結晶性のプロピレンコポリマーを６０％〜９０％の量で含み；  Ｂ）１８〜３２％のエチレン由来単位を含むプロピレンコポリマーを１０％〜４０％の量で含む（それぞれ、Ａ＋Ｂに対する質量％）プロピレンポリマー組成物であって、  上記プロピレンポリマー組成物のＩＳＯ１１３３によるメルトフローレート値（２３０℃、２．１６ｋｇ）が１．０〜２．０ｇ／１０分である組成物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａ）１．０〜５．０％のエチレン由来単位を含む結晶性のプロピレンコポリマーを６０％〜９０％の量で含み；
Ｂ）１８〜３２％のエチレン由来単位を含むプロピレンコポリマーを１０％〜４０％の量で含む（それぞれ、Ａ＋Ｂに対する質量％）プロピレンポリマー組成物であって、
上記プロピレンポリマー組成物のＩＳＯ１１３３によるメルトフローレート値（２３０℃、２．１６ｋｇ）が１．０〜２．０ｇ／１０分である組成物。
【請求項２】
成分Ａ）が、１．２％〜３．４質量％のエチレン由来単位を含むプロピレンコポリマーであり、成分Ｂが、１８％〜３２質量％のエチレン由来単位を含むプロピレンコポリマーである請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
融点が１３０°〜１５８℃である請求項１または２に記載の組成物。
【請求項４】
曲げ弾性率が８００ＭＰａ〜４５０ＭＰａである請求項１〜３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項５】
ヘーズが４０％未満である請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項６】
二種の異なるπ−配位子をもつメタロセンを含む触媒系の存在下で多段プロセスで生産される請求項１〜５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載のプロピレンポリマー組成物を含むブロー成型品。
【請求項８】
保健用途用の請求項７に記載のブロー成型品。
【請求項９】
輸液ボトルである請求項８に記載のブロー成型品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、弾性と透明性の視点から最もバランスのとれた異相ポリプロピレン組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在まで一般的には、ブロー成型での加工条件が広いことや、十分な透明性をもち充填物中の不純物の検出が可能で、折りたたみボトルに理想的な柔軟性をもち、無添加物で生産可能で最高度の純度をもっているため、ＬＤＰＥで輸液ボトルが製造されている。しかしながら、現在までに利用可能なＬＤＰＥは、滅菌温度が最高で１１３℃であるという欠点を持っている。
【０００３】
周知のように、ポリプロピレンは、きわめて多くの用途に適当な種々の性質を持っている。ポリプロピレンは、一般的にＬＤＰＥより高温に耐えるとともに、ＬＤＰＥより透明性がよくごく微量の不純物も検出可能である。しかしながら、現在までに知られているポリプロピレンにはいくつかの欠点がある。加工条件がＬＤＰＥより狭く、満足できる製品を得るには添加物を慎重に選択する必要があり、したがって抽出可能成分が増加することがある。また、現在まで入手可能なポリプロピレンは、折りたたみボトルには硬すぎるとともに、また後結晶化を示すことがある。
【０００４】
ＷＯ０１／０９２４０６Ａ１には、７０〜９０重量％のプロピレンのエチレンとのランダムコポリマー（１〜６重量％のエチレンを含む）と１０〜３０重量％のプロピレンのエチレンとのコポリマー（８〜１８重量％のエチレンを含む）を含むプロピレンポリマー組成物が記載されている。この組成物は、透明性がよいが硬いとされている。
【０００５】
ＷＯ２００６／０８２１４４Ａ１は、０．３％〜２質量％のエチレン由来コモノマー単位を含むプロピレンのコポリマーを７５〜９５重量％で含み、１８〜３５質量％のエチレン単位を含むプロピレンのコポリマーを５〜２５重量％で含むプロピレンポリマー組成物に関する。この組成物は、熱充填用やレトルト用の容器の製造に適当である。この容器を十分に透明とするため赤外線照射による加熱が行われるため、この組成物は輻射熱吸収材を含んでいる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
従って、本発明の目的は、１２１℃の温度で滅菌可能であって、低抽出物量であっても柔軟性で折りたたみボトルの製造に使用可能であり、造核用または透明化用添加物を添加しなくても良好な透明性をもつブロー成型品を製造することのできるプロピレン組成物と、この組成物からなる成型品を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本目的は、
Ａ）１．０〜５．０質量％、好ましくは１．２〜３．４質量％、より好ましくは１．５〜３．０質量％のエチレン由来単位を、６０〜９０質量％、好ましくは７０〜８５質量％、より好ましくは７５〜８２質量％の量で含む結晶性プロピレンコポリマーと、
Ｂ）１８〜３２質量％、好ましくは２０〜３０質量％、さらに好ましくは２２〜２７質量％のエチレン由来単位を、１０〜４０質量％、好ましくは１５〜３０質量％、より好ましくは２０〜２５質量％の量で含むプロピレンコポリマーとからなるポリプロピレン組成物であって、
このプロピレンポリマー組成物の、ＩＳＯ１１３３によるメルトフローレート値（２３０℃、２．１６ｋｇ）が、１．０〜２．０ｇ／１０分であるものにより、またこの組成物からのブロー成型品により達成される。
【０００８】
また、この組成物のビカー軟化温度（ＤＩＮ−ＥＮ−ＩＳＯ−Ｂ５０による測定値）は、＞１２１℃であり、溶融温度Ｔｍ（反応器ポリマーのＤＳＣで測定値）は、＞１３０℃である必要がある。本発明のプロピレンポリマーの特性値であるＴｍ値は、「反応器ポリマー」の測定値、即ちいずれの添加物または充填剤も含まない、特に核剤を含まないポリマーの測定値である。
【０００９】
また、本発明の組成物は、次の特性の一部または全てを有していることが好ましい：  
−曲げ弾性率：８００ＭＰａ〜４５０ＭＰａ；
−１ｍｍの板で測定したヘーズ：４０％未満；好ましくは３５％未満；さらに好ましくは３０％未満（いずれの添加物も加えずに、特に核剤を加えずに）。
【００１０】
本発明のプロピレンポリマー組成物は、少なくとも二段の逐次重合（続く重合工程がそれぞれ直前の重合反応で形成される高分子材料の存在下で行われる）で製造できる。  
なお、コポリマー（Ａ）は、通常は少なくとも一つの第一の重合工程で製造され、コポリマー（Ｂ）は、通常少なくとも一つの第二の重合工程で製造される。
【００１１】
各重合工程がメタロセン触媒の存在下で行われることが好ましい。本発明のプロピレンポリマー組成物の製造に適当なメタロセンは、元素周期律表の３族、４族、５族または６族の遷移金属に属する、二つの異なるπ−配位子をもつメタロセン化合物を少なくとも一つ含む固体触媒成分を含んでいる。
【００１２】
特に好ましいのは、式（Ｉ）のメタロセン化合物由来の触媒系である。
【００１３】
【化１】
2014500371.tif 000002
【００１４】
式中、
Ｍは、ジルコニウム、ハフニウムまたはチタン、好ましくはジルコニウムであり、
Ｘは、同一であるか異なり、それぞれ相互に独立して、水素またはハロゲンまたは−Ｒ基、−ＯＲ基、−ＯＳＯ２ＣＦ３基、−ＯＣＯＲ基、−ＳＲ基、−ＮＲ２基または−ＰＲ２基であり（式中、Ｒは、一つ以上のＣ１−Ｃ１０−アルキル基、Ｃ６−Ｃ２０−アリール基、Ｃ７−Ｃ２０−アルキルアリール基またはＣ７−Ｃ２０−アリールアルキル基で置換されていてもよく、一個以上の元素周期律表の１３〜１７族のヘテロ原子、または一個以上不飽和結合を持っていてもよい直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ２０−アルキル基とＣ３−Ｃ２０−シクロアルキル基であり、好ましくは、メチルやエチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ｓｅｃ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−ヘプチルまたはｎ−オクチルなどのＣ１−Ｃ１０−アルキル、またはシクロペンチルまたはシクロヘキシルなどのＣ３−Ｃ２０−シクロアルキル基である）、
二つの基Ｘは相互に結合して、好ましくはＣ４−Ｃ４０−ジエニル配位子、特に１，３−ジエニル配位子、または−ＯＲ’Ｏ−基（式中の、置換基Ｒ’は、Ｃ１−Ｃ４０−アルキリデン基とＣ６−Ｃ４０−アリーリデン基、Ｃ７−Ｃ４０−アルキルアリーリデン基、Ｃ７−Ｃ４０−アリールアルキリデン基からなる群から選ばれる二価の基である）を形成していてもよく、
Ｘは、好ましくはハロゲン原子または−Ｒ基または−ＯＲ基であるか、二つの基Ｘが−ＯＲ’Ｏ−基を形成し、
Ｘは、特に好ましくは塩素またはメチルであり、
Ｌは、Ｃ１−Ｃ２０−アルキリデン基とＣ３−Ｃ２０−シクロアルキリデン基、Ｃ６−Ｃ２０−アリーリデン基、Ｃ７−Ｃ２０−アルキルアリーリデン基、Ｃ７−Ｃ２０−アリールアルキリデン基からなる群から選ばれる二価の架橋基であり、
この基、元素周期律表の１３〜１７族のヘテロ原子を含むことができ、または最大で５個のケイ素原子をもつシリリデン基（例えば−ＳｉＭｅ２−または−ＳｉＰｈ２−）を有していてもよく、
Ｌは、好ましくは、−ＳｉＭｅ２−と−ＳｉＰｈ２−、−ＳｉＰｈＭｅ−、−ＳｉＭｅ（ＳｉＭｅ３）−、−ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３−、−Ｃ（ＣＨ３）２−からなる群から選ばれる基であり
Ｒ１は、直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ２０−アルキル基、Ｃ３−Ｃ２０−シクロアルキル基（この基は、一個以上のＣ１−Ｃ１０−アルキル基、Ｃ６−Ｃ２０−アリール基、Ｃ７−Ｃ２０−アルキルアリール基またはＣ７−Ｃ２０−アリールアルキル基で置換されていてもよく、また
一個以上の元素周期律表基の１３〜１７族のヘテロ原子、または一個以上の不飽和結合を有していてもよい）であり、
Ｒ１は、好ましくはα位置で非分岐であり、好ましくは、α位置で非分岐である直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ１０−アルキル基であり、特にメチルやエチル、ｎ−プロピルまたはｎ−ブチルなどの線状Ｃ１−Ｃ４−アルキル基であり、
Ｒ２は、式−Ｃ（Ｒ３）２Ｒ４の基であり、式中、
Ｒ３は、同一であるか異なり、それぞれ相互に独立して、直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ２０−アルキル基、Ｃ３−Ｃ２０−シクロアルキル基（この基は、一個以上のＣ１−Ｃ１０−アルキル基、Ｃ６−Ｃ２０−アリール基、Ｃ７−Ｃ２０−アルキルアリール基またはＣ７−Ｃ２０−アリールアルキル基で置換されていてもよく、一個以上の元素周期律表基の１３〜１７族のヘテロ原子または一個以上の不飽和結合を持っていてもよい）であるか、二つの基Ｒ３が結合して飽和又は不飽和のＣ３−Ｃ２０−環を形成しており、
Ｒ３は、好ましくは直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ１０−アルキル基であり、
Ｒ４は、水素または直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ２０−アルキル基、Ｃ３−Ｃ２０−シクロアルキル基（この基は、一個以上のＣ１−Ｃ１０−アルキル基、Ｃ６−Ｃ２０−アリール基、Ｃ７−Ｃ２０−アルキルアリール基またはＣ７−Ｃ２０−アリールアルキル基で置換されていても、一個以上の元素周期律表基の１３〜１７族のヘテロ原子または一個以上の不飽和結合を持っていてもよい）であり、
Ｒ４は好ましくは水素であり、
Ｒ５は、同一であるか異なり、それぞれ相互に独立して、水素またはハロゲンまたは直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ２０−アルキル基、Ｃ３−Ｃ２０−シクロアルキル基（この基は、一個以上のＣ１−Ｃ１０−アルキル基ｓ、Ｃ６−Ｃ２０−アリール、Ｃ７−Ｃ２０−アルキルアリールまたはＣ７−Ｃ２０−アリールアルキルで置換されていてもよく、一個以上の元素周期律表基の１３〜１７族のヘテロ原子または一個以上の不飽和結合を有していてもよい）であり、
Ｒ５は、好ましくは水素または直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ１０−アルキル基であり、特に線状のＣ１−Ｃ４−アルキル基、例えばメチル、エチル、ｎ−プロピルまたはｎ−ブチルであり、
Ｒ６は、同一であるか異なり、それぞれ相互に独立して、直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ２０−アルキル基、Ｃ３−Ｃ２０−シクロアルキル基（この基は、一個以上のＣ１−Ｃ１０−アルキル基、Ｃ６−Ｃ２０−アリール基、Ｃ７−Ｃ２０−アルキルアリール基またはＣ７−Ｃ２０−アリールアルキル基で置換されていてもよく、一個以上の元素周期律表基の１３〜１７族のヘテロ原子または一個以上の不飽和結合を持っていてもよい）であるか、
二つの基Ｒ６が結合して、飽和又は不飽和のＣ３−Ｃ２０環を形成していてもよく、二つのＲ６が、好ましくは共に飽和Ｃ３−Ｃ２０環を形成していることがより好ましく、
Ｒ７は、同一であるか異なり、それぞれ相互に独立して、ハロゲンまたは直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ２０−アルキル基、Ｃ３−Ｃ２０−シクロアルキル基（この基は、一個以上のＣ１−Ｃ１０−アルキル基ｓ、Ｃ６−Ｃ２０−アリール基、Ｃ７−Ｃ２０−アルキルアリール基またはＣ７−Ｃ２０−アリールアルキル基で置換されていても、一個以上の元素周期律表基の１３〜１７族のヘテロ原子または一個以上の不飽和結合を持っていてもよい）であり、
Ｒ７は、好ましくは式（ＩＩ）のアリール基であり：
【００１５】
【化２】
2014500371.tif 000003
【００１６】
式中、
Ｒ８は、同一であるか異なり、それぞれ相互に独立して、水素またはハロゲンまたは直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ２０−アルキル基、Ｃ３−Ｃ２０−シクロアルキル基（この基は、一個以上のＣ１−Ｃ１０−アルキル基、Ｃ６−Ｃ２０−アリール基、Ｃ７−Ｃ２０−アルキルアリール基またはＣ７−Ｃ２０−アリールアルキル基で置換されていてもよく、一個以上の元素周期律表基の１３〜１７族のヘテロ原子または一個以上の不飽和結合を持っていてもよい）であるか、二つの基Ｒ８がともに、飽和又は不飽和のＣ３−Ｃ２０環を形成していてもよく、
Ｒ８は、好ましくは水素原子であり、
Ｒ９は、水素またはハロゲンまたは直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ２０−アルキル基、Ｃ３−Ｃ２０−シクロアルキル基（この基は、一個以上のＣ１−Ｃ１０−アルキル基、Ｃ６−Ｃ２０−アリール基、Ｃ７−Ｃ２０−アルキルアリール基またはＣ７−Ｃ２０−アリールアルキル基で置換されていてもよく、一個以上の元素周期律表基の１３〜１７族のヘテロ原子または一個以上の不飽和結合を持っていてもよい）であり、
Ｒ９は、好ましくは、式−Ｃ（Ｒ１０）３のａ分岐状のアルキル基であり：
式中
Ｒ１０は、同一であるか異なり、それぞれ相互に独立して、直鎖又は分岐鎖のＣ１−Ｃ６−アルキル基であるか、二つまたは三つの基Ｒ１０が共に一個以上の環系を形成していてもよい。
より好ましくは、この触媒系は、式（ＩＩ）のメタロセン化合物系のものである。
【００１７】
【化３】
2014500371.tif 000004
【００１８】
特に有用なメタロセン化合物とこれらの製造方法が、例えばＷＯ０１／４８０３４と欧州特許出願Ｎｏ．０１２０４６２４．９に記載されている。
【００１９】
いろいろなメタロセン化合物の混合物またはいろいろな触媒系の混合物を使用することもできる。しかしながら、単一メタロセン化合物を含む単一触媒系を、プロピレンコポリマーＡとプロピレンコポリマーＢの重合に用いることが好ましい。
【００２０】
有用なメタロセン化合物の具体例を次にあげる：
ジメチルシランジイル（２−メチル−４−フェニルテトラヒドロ−ｓ−インダセニル）（２−イソプロピル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）ジルコニウムジメチル、
ジメチルシランジイル（２−エチル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）（２−イソプロピル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシランジイル（２−メチル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）（２−イソプロピル−４−（１−ナフチル）インデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシランジイル（２−メチル−４−フェニル−１−インデニル）（２−イソプロピル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１−インデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシランジイル（２−イソプロピル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）（２−メチル−４，５−ベンズインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシランジイル（２−メチル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）（２−イソプロピル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシランジイル（２−メチル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）（２−イソプロピル−４−フェニルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシランジイル（２−エチル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）（２−イソプロピル−４−フェニル）インデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシランジイル（２−イソプロピル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）（２−メチル−４−（１−ナフチル）インデニル）ジルコニウムジクロリド、およびこれらの混合物。
【００２１】
最も好ましいのは、ジメチルシランジイル（２−メチル−４−フェニルテトラヒドロ−ｓ−インダセニル）（２−イソプロピル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）ジルコニウムジメチルを含む触媒系である。
【００２２】
メタロセン化合物系の好ましい触媒系は、一般的には、さらにカチオン形成性化合物を共触媒として含む。メタロセン化合物と反応してこれをカチオン性の化合物に変換するこのカチオン形成性化合物で適当な例としては、アルミノキサンなどの化合物や、強い非荷電ルイス酸、ルイス酸カチオンをもつイオン性化合物、ブレンステッド酸をカチオンとしてもつイオン性化合物があげられる。これらのカチオン形成性化合物は、メタロセニウムイオンを形成する化合物とよばれることが多い。
【００２３】
好適なカチオン形成性化合物には、ジ［ビス（ペンタフルオロフェニルボロキシ）］メチラランなどのホウ素アルミニウム化合物も含まれる。このようなホウ素アルミニウム化合物が、例えばＷＯ９９／０６４１４に開示されている。
【００２４】
上述のカチオン形成性化合物の全ての混合物を使用することもできる。好ましい混合物には、アルミノキサン（特にメチルアルミノキサン）や、イオン性化合物（特にテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートアニオンを含むもの）、及び／又は強い非荷電ルイス酸（特にトリス（ペンタフルオロフェニル）ボランを含むもの）があげられる。
【００２５】
メタロセン化合物とカチオン形成性化合物の両方を溶媒中で使用することが好ましく、好ましくは６〜２０個の炭素原子をもつ芳香族炭化水素、特にキシレンとトルエン中で使用することが好ましい。
【００２６】
好ましいメタロセン化合物系の触媒系には、他成分として、金属有機化合物を、例えばｎ−ブチルリチウムや−ブチル−ｎ−オクチルマグネシウム、ｎ−ブチル−ｎ−ヘプチルマグネシウム、トリ−ｎ−ヘキシルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチル−アルミニウム、トリメチルアルミニウム、これらの混合物を含むことができる。
【００２７】
好ましいメタロセン化合物系の触媒系は、通常担持された形で用いられる。適当な担体は、例えば多孔性の有機または無機不活性固体であり、例えば、微細に分級されたポリマー粉末や、タルク、層状シリケート、または無機酸化物である。担体として好適な無機酸化物は、元素周期律表の２、３、４、５、１３、１４、１５、１６族の元素の酸化物中に見いだされる。カルシウム、アルミニウム、ケイ素、マグネシウムまたはチタンなどの元素の酸化物または複合酸化物が好ましく、これらの酸化物の混合物も好ましい。単独であるいは上述の酸化物担体と共に使用できる他の無機酸化物は、例えば、ＺｒＯ２またはＢ２Ｏ３である。好ましい酸化物は二酸化ケイ素と酸化アルミニウムであり、特にシリカゲルまたは熱分解法シリカである。好ましい複合酸化物の一例は、焼成ハイドロタルサイトである。
【００２８】
使用する担体材料の比表面積は、好ましくは１０〜１０００ｍ２／ｇの範囲、好ましくは５０〜５００ｍ２／ｇ、特に２００〜４００ｍ２／ｇの範囲であり、空孔体積は、０．１〜５ｍｌ／ｇの範囲、好ましくは０．５〜３．５ｍｌ／ｇ、特に０．８〜３．０ｍｌ／ｇの範囲である。微細分級担体の平均粒度は、一般的には、１〜５００μｍの範囲であり、好ましくは５〜３５０μｍ、特に１０〜１００μｍの範囲である。
【実施例】
【００２９】
触媒の調整
ＷＯ００／０５２７７Ａ１に記載の方法に準じて、ジメチルシランジイル（２−メチル−４−フェニル−テトラヒドロ−ｓ−インダセニル）（２−イソプロピル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）ジルコニウムジメチルをメタロセン化合物として用いて担持触媒を調整した。
【００３０】
重合
このプロセスは、直列に接続された二基の連続垂直方向攪拌気相反応器で行い、各反応器の規格容量は２５ｍ３であった。
【００３１】
第一の重合器にガス状でプロピレンとエチレンを供給し、表１に示す平均滞留時間で、表１に示す圧力と温度でメタロセン触媒により重合させた。トリイソブチルアルミニウムを共触媒として添加した。
【００３２】
第一の気相反応器中で得られたプロピレンコポリマーを、未だに活性な触媒成分と共に第二の気相反応器に移送した。なお、表１に示す総全圧力、温度、平均滞留時間で、この上にさらにプロピレン−エチレンコポリマーを重合させた。
【００３３】
モル質量を制御するため、必要に応じて水素を第二の反応器に供給した。第二の反応器中に形成されたプロピレン−エチレンコポリマーの比率は、投入量と排出量の差から、（第二の反応器からの排出量−第一の反応器からの排出量）／（第二の反応器からの排出量）の関係式により与えられる。
【００３４】
【表１】
2014500371.tif 000005
【００３５】
重合で得られたポリマー粉末を、連続定量供給装置により二軸押出機（ＺＳＫ３０、ベルネルプフライデラー社製）のホッパーに投入した。
【００３６】
このプロピレンコポリマー組成物の性質を表２に示す。このプロピレンコポリマー組成物のデータは、造粒後の、あるいはこれより作った試験片の値である。
【００３７】
【表２】
2014500371.tif 000006
【００３８】
分析
表中に示す規格に準じて試験片を調整した。
【００３９】
キシレン可溶性成分の比率
２．５ｇのポリマーと２５０ｃｍ３のキシレンを、凝縮器とマグネチックスターラーを備えたガラスフラスコに投入する。温度を、３０分間かけて溶媒の沸点にまで上げる。次いで、このようにして得られた透明溶液を還流下に保持してさらに３０分間攪拌する。次いで、この密閉フラスコを３０分間氷水浴に入れ、さらに２５℃の恒温水槽に３０分間入れる。このようにして形成された固体を、急速濾紙で濾過する。濾過後の液体の１００ｃｍ３を、あらかじめ評量したアルミニウム容器に注ぎ入れ、窒素流下熱板上で加熱して溶媒を蒸発させて除く。次いで、この容器を真空下で８０℃のオーブンで重量が一定となるまで保持する。この後、室温でのキシレン可溶性ポリマーの重量％を計算する。
【００４０】
コモノマー（Ｃ２）含量
ＩＲ分光法で測定。
【００４１】
メルトフローレート（ＭＦＲ）  
ＩＳＯ１１３３の方法で測定（２３０℃、２．１６ｋｇ）．
【００４２】
ＤＳＣ融点
融点は、ＤＳＣ（示差走査熱量分析）法で測定。ＩＳＯ規格３１４６に準じて、第一の加熱を、加熱速度を２０℃／分として２００℃まで行い、冷却速度が２０℃／分で２５℃まで動的に結晶化させ、第二の加熱を加熱速度を２０℃／分として２００℃まで行って測定を行なった。融点は、第二の加熱の際に測定されるエンタルピー／温度曲線が極大となる温度である
【００４３】
ビカットＡ軟化温度
ＩＳＯ３０６の方法で測定、条件Ａ、温度は５０℃。
【００４４】
曲げ弾性率
ＩＳＯ１７８により測定。
【００４５】
ヘーズ
ＡＳＴＭ  Ｄ１００３により測定、１ｍｍ板。
【００４６】
輸液ボトルの調整
ブロー成形機（ボトル・フィル・シールシステム、即ちロメラグ（Ｒ）のボトルパック（Ｒ）機）にコポリマー顆粒を投入した。ポリマーを押出して得られるプラスチック塊を、開放ブロー金型成形に受け、プラスチック塊の上部をダイの下で切断した。主金型により底部を封鎖し、同時にシールする。マンドレルユニットを首の部分に取り付けプラスチック塊を圧縮空気または真空を用いて容器状にする。特別なマンドレルユニットにより、この容器中に、その注入ユニットから正確に秤量された蒸留水または他の充填液が注入される。この特別なマンドレルユニットが退却した後で、頭部金型が閉じ、真空により必要なシールが形成される。ブロー金型が開いて、この機械から容器が排出される。これらの容器を、１２１℃の温度で１５分間滅菌させた。後結晶化は見られなかった。これらのボトルは透明性が高く、柔軟であり、水の全量が排出可能であった。
【国際調査報告】
2014500371.tif 000007
2014500371.tif 000008
2014500371.tif 000009
2014500371.tif 000010