(57)【要約】  燃料電池（１０）は、酸素ガス源に流体連通している第１の電極（１４）、燃料ガス源に流体連通している第２の電極（１６）および第１の電極（１４）と第２の電極（１６）との間の固体電解質（２２）を各々が含む複数の副電池（１２）を含む。副電池（１２）はインターコネクト（２４）で互いに接続されている。インターコネクト（２４）は、各電池の第１の電極（１４）に接触している第１の層（２６）および各電池の第２の電極（１６）に接触している第２の層（２８）を含む。第１の層は、実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂによって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む。一実施形態において、第２の層は、実験式Ｓｒ（１−１．５ｚ−０．５ｋ＋δ）ＹｚＮｂｋＴｉ（１−ｋ）Ｏｄによって表される（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む。別の実施形態において、インターコネクトは、約１０μｍ−約１００μｍの間の厚さを有し、インターコネクトの第２の層は、実験式Ｓｒ（１−ｚ＋δ）ＬａｚＴｉＯｄによって表される（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む。
2011519114.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）ｉ）酸素ガス源に流体連通している第１の電極、
ｉｉ）燃料ガス源に流体連通している第２の電極および
ｉｉｉ）前記第１の電極と前記第２の電極との間の固体電解質
を各々が含む複数の副電池と、
ｂ）ｉ）実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．５以上且つ３．５以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の前記第１の電極に接触している第１の層および
ｉｉ）実験式Ｓｒ（１−１．５ｚ−０．５ｋ±δ）ＹｚＮｂｋＴｉ（１−ｋ）Ｏｄ（式中、ｋおよびｚの各々は独立して０以上且つ０．２以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の前記第２の電極に接触している第２の層
を含む前記副電池間のインターコネクトと
を含む燃料電池。
【請求項２】
前記（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石が実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂによって表される請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記第１の電極と第２の電極の各々が多孔質である請求項１または２に記載の燃料電池。
【請求項４】
前記インターコネクトが実質的に平面である請求項３に記載の燃料電池。
【請求項５】
前記固体電解質が、ＺｒＯ２系材料、ＣｅＯ２系材料およびランタニド−没食子酸塩系材料からなる群から選択される少なくとも１種の材料を含む請求項４に記載の燃料電池。
【請求項６】
前記第１の電極が、ランタンストロンチウムマンガネート（ＬＳＭ）系材料およびランタンストロンチウムコバルトフェライト（ＬＳＣＦ）系材料の少なくとも１種を含む請求項４に記載の燃料電池。
【請求項７】
前記第２の電極がＮｉサーメットを含む請求項４に記載の燃料電池。
【請求項８】
前記電池の少なくとも１個の前記第１の電極および第２の電極の各々の厚さが約０．５ｍｍ−約２ｍｍの間の範囲内である請求項４に記載の燃料電池。
【請求項９】
前記インターコネクトの厚さが約５μｍ−約１，０００μｍの間の範囲内である請求項８に記載の燃料電池。
【請求項１０】
前記インターコネクトの厚さが約１０μｍ−約５００μｍの間の範囲内である請求項９に記載の燃料電池。
【請求項１１】
前記インターコネクトの厚さが約１０μｍ−約２００μｍの間の範囲内である請求項１０に記載の燃料電池。
【請求項１２】
前記インターコネクトの厚さが約１０μｍ−約１００μｍの間の範囲内である請求項１１に記載の燃料電池。
【請求項１３】
ａ）ｉ）酸素ガス源に流体連通している第１の電極、
ｉｉ）燃料ガス源に流体連通している第２の電極および
ｉｉｉ）前記第１の電極と前記第２の電極との間の固体電解質
を各々が含む複数の副電池と、
ｂ）ｉ）実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．５以上且つ３．５以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第１の電極に接触している第１の層および
ｉｉ）実験式Ｓｒ（１−ｚ±δ）ＬａｚＴｉＯｄ（式中、ｚは０以上且つ０．４以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第２の電極に接触している第２の層
を含む、前記副電池間にあるとともに約１０μｍ−約１０μｍの間の厚さを有するインターコネクトと
を含む燃料電池。
【請求項１４】
前記（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石が実験式Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂによって表される請求項１３に記載の燃料電池。
【請求項１５】
前記第１の電極と第２の電極の各々が多孔質である請求項１３または１４に記載の燃料電池。
【請求項１６】
前記インターコネクトが実質的に平面である請求項１５に記載の燃料電池。
【請求項１７】
前記固体電解質が、ＺｒＯ２系材料、ＣｅＯ２系材料およびランタニド−没食子酸塩系材料からなる群から選択される少なくとも１種の材料を含む請求項１６に記載の燃料電池。
【請求項１８】
前記第１の電極が、ランタンストロンチウムマンガネート（ＬＳＭ）系材料およびランタンストロンチウムコバルトフェライト（ＬＳＣＦ）系材料の少なくとも１種を含む請求項１６に記載の燃料電池。
【請求項１９】
前記第２の電極がＮｉサーメットを含む請求項１６に記載の燃料電池。
【請求項２０】
前記電池の少なくとも１個の前記第１の電極および第２の電極の各々の厚さが約０．５ｍｍ−約２ｍｍの間の範囲内である請求項１６に記載の燃料電池。
【請求項２１】
前記インターコネクトの厚さが約１０μｍ−約７５μｍの間の範囲内である請求項２０に記載の燃料電池。
【請求項２２】
前記インターコネクトの厚さが約１５μｍ−約６５μｍの間の範囲内である請求項２１に記載の燃料電池。
【請求項２３】
副電池の各々をインターコネクトで接続する工程を含む複数の副電池を含む燃料電池を形成する方法であって、各副電池が、
ｉ）酸素ガス源に流体連通している第１の電極、
ｉｉ）燃料ガス源に流体連通している第２の電極および
ｉｉｉ）前記第１の電極と前記第２の電極との間の固体電解質
を含み、前記インターコネクトが、
ｉ）実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．４以上且つ３．３以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第１の電極に接触している第１の層および
ｉｉ）実験式Ｓｒ（１−１．５ｚ−０．５ｋ±δ）ＹｚＮｂｋＴｉ（１−ｋ）Ｏｄ（式中、ｋおよびｚの各々は独立して０以上且つ０．２以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第２の電極に接触している第２の層
を含む方法。
【請求項２４】
各副電池の少なくとも１種の構成要素を形成する工程を更に含む請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
各副電池の電極の少なくとも１個を形成する工程と、前記インターコネクトを形成する工程を更に含む請求項２４に記載の方法。
【請求項２６】
各副電池の電極の少なくとも１個を前記インターコネクトの形成とは無関係に形成する請求項２５に記載の方法。
【請求項２７】
各副電池の電極の少なくとも１個を前記インターコネクトの形成と一緒に形成する請求項２５に記載の方法。
【請求項２８】
複数の副電池の第１の副電池の第１の電極を前記インターコネクトの第１の層および第２の層と一緒に形成し、前記第１の電極、前記第１の層および前記第２の層の形成が、
ｉ）前記第１の副電池の第２の電極上に前記インターコネクトの第２の層材料を配置する工程、
ｉｉ）前記第２の層材料上に前記インターコネクトの第１の層材料を配置する工程、
ｉｉｉ）前記インターコネクトの前記第１の層上に第２の副電池の第１の電極材料を配置する工程および
ｉｖ）前記インターコネクトの前記第１の層材料および前記第２の層材料が、それぞれ前記インターコネクトの前記第１の層および第２の層を形成し、前記第１の電極材料が前記第１の電極を形成するように前記材料を加熱する工程
を含む請求項２６に記載の方法。
【請求項２９】
約１０μｍ−約１００μｍの間の厚さを有するインターコネクトで副電池の各々を接続する工程を含む、複数の副電池を含む燃料電池を形成する方法であって、各副電池が、
ｉ）酸素ガス源に流体連通している第１の電極、
ｉｉ）燃料ガス源に流体連通している第２の電極および
ｉｉｉ）前記第１の電極と前記第２の電極との間の固体電解質
を含み、前記インターコネクトが、
ｉ）実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．５以上且つ３．５以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第１の電極に接触している第１の層および
ｉｉ）実験式Ｓｒ（１−ｚ±δ）ＬａｚＴｉＯｄ（式中、ｚは独立して０以上且つ０．４以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第２の電極に接触している第２の層
を含む方法。
【請求項３０】
各副電池の少なくとも１種の構成要素を形成する工程を更に含む請求項２９に記載の方法。
【請求項３１】
各副電池の電極の少なくとも１個を形成する工程と、前記インターコネクトを形成する工程を更に含む請求項３０に記載の方法。
【請求項３２】
各副電池の電極の少なくとも１個を前記インターコネクトの形成とは無関係に形成する請求項３１に記載の方法。
【請求項３３】
各副電池の電極の少なくとも１個を前記インターコネクトの形成と一緒に形成する請求項３１に記載の方法。
【請求項３４】
複数の副電池の第１の副電池の第１の電極を前記インターコネクトの第１の層および第２の層と一緒に形成し、前記第１の電極、前記第１の層および前記第２の層の形成が、
ｉ）前記第１の副電池の第２の電極上に前記インターコネクトの第２の層材料を配置する工程、
ｉｉ）前記第２の層材料上に前記インターコネクトの第１の層材料を配置する工程、
ｉｉｉ）前記インターコネクトの前記第１の層上に第２の副電池の第１の電極材料を配置する工程および
ｉｖ）前記インターコネクトの第１の層材料および第２の層材料が、それぞれ前記インターコネクトの前記第１の層および第２の層を形成し、前記第１の電極材料が前記第１の電極を形成するように前記材料を加熱する工程
を含む請求項３３に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本願は、２００８年２月５日出願の米国仮特許出願第６１／０６３，６４３号明細書および２００７年１２月２１日出願の米国仮特許出願第６１／００９，００３号明細書の利益を主張するものである。上記出願の教示全体は参照により本明細書に援用される。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、化学反応によって電気を発生させる装置である。種々の燃料電池の内、固体酸化物燃料電池は、電解質として金属（例えば、カルシウムまたはジルコニウム）酸化物の硬いセラミック化合物を用いる。典型的には、固体酸化物燃料電池において、Ｏ２などの酸素ガスは陽極で酸素イオン（Ｏ２−）に還元され、水素ガス（Ｈ２）などの燃料ガスは酸素イオンにより酸化されて陰極で水を形成する。
【０００３】
インターコネクトは、固体酸化物燃料電池の商業化を制限する重要な問題の１つである。現在、平面電池により研究している殆どの会社および研究者は被覆された金属インターコネクトを用いている。金属インターコネクトが製作し処理するのに比較的容易である一方で、金属インターコネクトは、一般に、ある程度は運転中にインターコネクト−陰極／陽極界面でＣｒ２Ｏ３などの金属酸化物を形成するゆえに、高い粉末滅損速度（例えば、１０％／１，０００時間）の問題を抱えている。亜クロム酸ランタン（ＬａＣｒＯ３）に基づくセラミックインターコネクトは、ある程度は、比較的高い熱力学的安定性および金属インターコネクトと電極の界面上に形成されるＣｒ２Ｏ３と比べてＬａＣｒＯ３の低いＣｒ蒸気圧のゆえに、金属インターコネクトより低い滅損速度を有する。しかし、亜クロム酸ランタンは、一般に十分に密度を高めるのが難しく、焼結のために約１，６００℃以上でのような高温を必要とする。ストロンチウムドープ亜クロム酸ランタンおよびカルシウムドープ亜クロム酸ランタンなどの特定のドープ亜クロム酸ランタンをより低い温度で焼結できるが、それらのドープ亜クロム酸ランタンは不安定の傾向があるか、または電解質（例えば、ジルコニア電解質）および／または陰極と反応性の傾向がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
従って、前述した問題の１つ以上に対処する固体酸化物燃料電池のための新規インターコネクトの開発が必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、複数の副電池を含む固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）などの燃料電池および燃料電池を調製する方法に関する。各副電池は、酸素ガス源に流体連通している第１の電極、燃料ガス源に流体連通している第２の電極および前記第１の電極と前記第２の電極との間の固体電解質を含む。燃料電池は、副電池の間のインターコネクトを更に含む。インターコネクトは、各副電池の第１の電極に接触している第１の層および各副電池の第２の電極に接触している第２の層を含む。第１の層は、実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．５以上且つ３．５以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む。一実施形態において、第２の層は、実験式Ｓｒ（１−１．５ｚ−０．５ｋ±δ）ＹｚＮｂｋＴｉ（１−ｋ）Ｏｄ（式中、ｋおよびｚの各々は独立して０以上且つ０．２以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む。別の実施形態において、インターコネクトは、約１０μｍ−約１００μｍの間の厚さを有し、インターコネクトの第２の層は、実験式Ｓｒ（１−ｚ±δ）ＬａｚＴｉＯｄ（式中、ｚは０以上且つ０．４以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｓｒ）Ｌａ−チタネート系灰チタン石を含む。
【０００６】
本発明において、酸素源にさらされた第１の電極に接触している（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石の第１の層は、比較的高い焼結性（例えば、約１，５００℃より低い温度で理論密度の９５％を超える焼結性）、酸化雰囲気における安定性および／または導電性を提供することが可能である。燃料源にさらされた第２の電極に接触している（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石および／または（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石の第２の層は、高い導電性および還元雰囲気における安定性を提供することが可能である。（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石材料および（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石材料は、互いに似た熱膨張係数を有する。例えば、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．４Ｍｎ０．６Ｏ３は、空気中で３０℃−１，０００℃で１１．９×１０−６Ｋ−１の平均熱膨張係数を有し、Ｓｒ０．８６Ｙ０．０８ＴｉＯ３は、空気中で２５℃−１，０００℃で１１−１２×１０−６Ｋ−１の平均熱膨張係数を有する。従って、（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石の第１の層と（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石の第２の層の両方を同時に共焼結することが可能であり、よってプロセス工程を最少化する。
【０００７】
別の実施形態において、本発明は、複数の副電池を含む燃料電池を形成する方法に関する。本方法は、副電池の各々をインターコネクトで接続することを含む。各副電池は、酸素ガス源に流体連通している第１の電極、燃料ガス源に流体連通している第２の電極および前記第１の電極と前記第２の電極との間の固体電解質を含む。インターコネクトは、実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．５以上且つ３．５以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む第１の層を含む。第１の層は各副電池の第１の電極に接触している。インターコネクトは、実験式Ｓｒ（１−１．５ｚ−０．５ｋ±δ）ＹｚＮｂｋＴｉ（１−ｋ）Ｏｄ（式中、ｋおよびｚの各々は独立して０以上且つ０．２以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む第２の層も含む。第２の層は各副電池の第２の電極に接触している。一実施形態において、本方法は、各副電池の少なくとも１種の構成要素を形成する工程を含む。別の実施形態において、本方法は、各副電池の電極の少なくとも１個を形成するとともにインターコネクトを形成する工程を含む。なお別の実施形態において、各副電池の電極の少なくとも１個は、インターコネクトの形成とは無関係に形成され、各副電池の電極の少なくとも１個は、インターコネクトの形成と一緒に形成される。一実施形態において、複数の副電池の第１の副電池の第１の電極をインターコネクトの第１の層および第２の層と一緒に形成し、第１の電極、第１の層および第２の層の形成は、第１の副電池の第２の電極上にインターコネクトの第２の層材料を配置する工程、第２の層材料上にインターコネクトの第１の層材料を配置する工程、インターコネクトの第１の層上に第２の副電池の第１の電極材料を配置する工程およびインターコネクトの第１の層材料および第２の層材料が、それぞれインターコネクトの第１の層および第２の層を形成し、第１の電極材料が第１の電極を形成するように材料を加熱する工程を含む。
【０００８】
別の実施形態において、本発明は、約１０μｍ−約１００μｍの間の厚さを有するインターコネクトで副電池の各々を接続する工程を含む、複数の副電池を含む燃料電池を形成する方法に関する。各副電池は、酸素ガス源に流体連通している第１の電極、燃料ガス源に流体連通している第２の電極および第１の電極と第２の電極との間の固体電解質を含む。インターコネクトは、実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．５以上且つ３．５以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む第１の層を含む。第１の層は各副電池の第１の電極に接触している。インターコネクトは、実験式Ｓｒ（１−ｚ±δ）ＬａｚＴｉＯｄ（式中、ｚは０以上且つ０．４以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む第２の層も含む。第２の層は各副電池の第２の電極に接触している。一実施形態において、本方法は、各副電池の少なくとも１種の構成要素を形成する工程を含む。別の実施形態において、本方法は、各副電池の電極の少なくとも１個を形成するとともにインターコネクトを形成する工程を含む。なお別の実施形態において、各副電池の電極の少なくとも１個は、インターコネクトの形成とは無関係に形成され、各副電池の電極の少なくとも１個は、インターコネクトの形成と一緒に形成される。一実施形態において、複数の副電池の第１の副電池の第１の電極は、インターコネクトの第１の層および第２の層と一緒に形成され、第１の電極、第１の層および第２の層の形成は、第１の副電池の第２の電極上にインターコネクトの第２の層材料を配置する工程、第２の層材料上にインターコネクトの第１の層材料を配置する工程、インターコネクトの第１の層上に第２の副電池の第１の電極材料を配置する工程およびインターコネクトの第１の層材料および第２の層材料が、それぞれインターコネクトの第１の層および第２の層を形成し、第１の電極材料が第１の電極を形成するように材料を加熱する工程を含む。
【０００９】
本発明は多くの利点を有する。本発明の二層セラミックインターコネクトは、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）スタックインターコネクトに関する主たる要件のすべてを満たす。（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石は安定であり、その導電性は酸化雰囲気において高く、従って、この材料を二層セラミックインターコネクトの空気側で用いることが可能である。（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石および（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石は安定であり、その導電性は還元雰囲気において高く、従って、この材料を二層セラミックインターコネクトの燃料側で用いることが可能である。これらの材料は、クロムを含有せず、これらの材料が亜クロム酸ランタン（ＬａＣｒＯ３）に附随する問題をもたないという利点も有する。本発明は、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）システム、特に平面ＳＯＦＣスタックにおいて用いることが可能である。ＳＯＦＣは、低エミッションおよび低騒音の運転でありつつ高効率電気発生の潜在能力を提供する。ＳＯＦＣは、電気効率、コージェネ効率および燃料処理の単純性の好ましい組合せも提供すると見られる。ＳＯＦＣに関する用途の一例は、家庭用建物または他の建物内にある。ＳＯＦＣは、天然ガスなどの家庭をあたためるために用いられるのと同じ燃料を用いることが可能である。ＳＯＦＣシステムは、電気を発生させて家庭に電力を供給するために長い時間にわたり運転することが可能であり、過剰の量が発生したならば、送電設備網に過剰分を売却することが可能である。また、ＳＯＦＣシステムの中で発生した熱は家庭用の熱水を提供するために用いることが可能である。ＳＯＦＣは、電気サービスが信頼できないか、または存在しない地域で特に有用である。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の一実施形態の概略断面図である。
【図２】平面スタック設計における本発明の燃料電池の概略図である。
【図３】管状設計における本発明の燃料電池の概略図である。
【図４】Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．４Ｍｎ０．６Ｏ３−δ層およびＳｒ０．８６Ｙ０．０８ＴｉＯ３−δ層から製造された本発明のインターコネクトの走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
前述した事項は、類似参照記号が様々な図全体を通して同じ部品を指す添付図で例示したように本発明の実例的な実施形態の以下のより詳しい特定の説明から明らかであろう。図面は必ずしも縮尺どおりではなく、本発明の実施形態を例示する際に強調がなされている。
【００１２】
図１は本発明の燃料電池１０を示している。燃料電池１０は複数の副電池１２を含む。各副電池１２は第１の電極１４および第２の電極１６を含む。典型的には、第１の電極１４および第２の電極１６は多孔質である。燃料電池１０において、第１の電極１４は、空気などの酸素ガス源に流体連通している複数の第１のガス流路１８を少なくとも部分的に形成している。第２の電極１６は、Ｈ２ガスまたは第２の電極１６でｉｎ  ｓｉｔｕでＨ２ガスに転化され得る天然ガスなどの燃料ガス源に流体連通している複数の第２のガス流路２０を少なくとも部分的に形成している。
【００１３】
図１において、第１の電極１４および第２の電極１６が複数のガス流路１８および２０を形成しているが、電極の各々にあるか、または電極に流体連通している別個の層としての微細構造状流路（例えば、溝付き流路）などのガス流路の他のタイプも本発明において用いることが可能である。例えば、図２を参照すると、第１のガス流路１８は、第１の電極１４によって少なくとも部分的におよびインターコネクト２４によって少なくとも部分的に形成されており、第２のガス流路２０は、第２の電極１６によって少なくとも部分的におよびインターコネクト２４によって少なくとも部分的に形成されている。
【００１４】
当該技術分野において公知の適する一切の陽極材料を第１の電極１４のために用いることが可能である。一実施形態において、第１の電極１４は、Ｌａ−マンガネート材料（例えば、Ｌａ１−ａＭｎＯ３（式中、ａは０以上且つ０．１以下である））またはＬａ−フェライト系材料を含む。典型的には、Ｌａ−マンガネート材料またはＬａ−フェライト系材料は、Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｎｉ、ＣｏまたはＦｅなどの１種以上の適するドーパントをドープされる。ドープＬａ−マンガネート系材料の例には、ＬａＳｒ−マンガネート（ＬＳＭ）（例えば、Ｌａ１−ｋＳｒｋＭｎＯ３（式中、ｋは０．１以上且つ０．３以下であり、（Ｌａ＋Ｓｒ）／Ｍｎは、約１．０−約０．９５（モル比）の間の範囲内である））およびＬａＣａ−マンガネート（例えば、Ｌａ１−ｋＣａｋＭｎＯ３（式中、ｋは０．１以上且つ０．３以下であり、（Ｌａ＋Ｃａ）／Ｍｎは、約１．０−約０．９５（モル比）の間の範囲内である））が挙げられる。ドープＬａ−フェライト系材料の例には、ＬａＳｒＣｏ−フェライト（ＬＳＣＦ）（例えば、Ｌａ１−ｑＳｒｑＣｏｉ−ｊＦｅｊＯ３（式中、ｑおよびｊの各々は独立して０．１以上且つ０．４以下であり、（Ｌａ＋Ｓｒ）／（Ｆｅ＋Ｃｏ）は約１．０−約０．９５（モル比）の間の範囲内である））が挙げられる。特定の一実施形態において、第１の電極１４は、ＬａＳｒ−マンガネート（ＬＳＭ）（例えば、Ｌａ１−ｋＳｒｋＭｎＯ３）およびＬａＳｒＣｏ−フェライト（ＬＳＣＦ）の少なくとも１種を含む。一般的な例には、（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３±δ（式中、δは０以上且つ０．０５以下である）およびＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３が挙げられる。
【００１５】
当該技術分野において公知の適する一切の陰極材料を第２の電極１６のために用いることが可能である。一実施形態において、第２の電極１６はニッケル（Ｎｉ）サーメトを含む。本明細書において用いられる「Ｎｉサーメット」という表現は、約２０重量％−７０重量％のＮｉのようなＮｉを含むセラミック金属複合体を意味する。Ｎｉサーメットの例は、約１５重量％のＹ２Ｏ３を含有するＺｒＯ２などのイットリア−安定化ジルコニア（ＹＳＺ）とＮｉを含む材料とＮｉとＹ−ジルコニアまたはＳｒ−ジルコニアを含む材料である。陰極材料の追加の例には、銅−酸化セリウムが挙げられる。ニッケルサーメットの特定の例には、Ｎｉ６７重量％およびＹＳＺ３３重量％ならびにＮｉ３３重量％およびＹＳＺ６７重量％が挙げられる。
【００１６】
典型的には、第１の電極１４および第２の電極１６の各々の厚さは、独立して約０．５−約２ｍｍの間の範囲内である。特に、第１の電極１４および第２の電極１６の各々の厚さは、独立して約１ｍｍ−約２ｍｍの間の範囲内である。
【００１７】
固体電解質２２は第１の電極１４と第２の電極１６との間にある。当該技術分野において公知の適する一切の固体電極を本発明において用いることが可能である。特定の例には、Ｓｃ２Ｏ３−ドープＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３−ドープＺｒＯ２およびＹｂ２Ｏ３−ドープＺｒＯ２などのＺｒＯ２系材料、Ｓｍ２Ｏ３−ドープＣｅＯ２、Ｇｄ２Ｏ３−ドープＣｅＯ２、Ｙ２Ｏ３−ドープＣｅＯ２およびＣａＯ−ドープＣｅＯ２などのＣｅＯ２系材料、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｆｅまたはそれらの混合物をドープされたＬａＧａＯ３などのＬｎ−没食子酸塩系材料（Ｌｎ＝Ｌａ、Ｐｒ、ＮｄまたはＳｍなどのランタニド）（例えば、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．１５Ｃｏ０．０５Ｏ３、Ｌａ０．９Ｓｒ０．１Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３、ＬａＳｒＧａＯ４、ＬａＳｒＧａ３Ｏ７またはＬａ０．９Ａ０．１Ｇａ３）（式中、Ａ＝Ｓｒ、ＣａまたはＢａ）およびそれらの混合物が挙げられる。他の例には、ドープイットリウム−ジルコネート（例えば、ＹＺｒ２Ｏ７）、ドープガドリニウム−チタネート（例えば、Ｇｄ２Ｔｉ２Ｏ７）および褐色針ニッケル鉱（例えば、Ｂａ２Ｉｎ２Ｏ６またはＢｒ２Ｉｎ２Ｏ５）が挙げられる。特定の実施形態において、電解質２２は８モル％Ｙ２Ｏ３をドープされたＺｒＯ２（すなわち、８モル％Ｙ２Ｏ３−ドープＺｒＯ２）を含む。
【００１８】
典型的には、固体電解質２２の厚さは、約５μｍ−約１０μｍの間などの約５μｍ−約２０μｍの間の範囲内である。あるいは、固体電解質２２の厚さは、約１００μｍより厚い（例えば、約１００μｍ−約５００μｍの間）。約１００μｍより厚い厚さを有する固体電解質を用いるこの実施形態において、固体電解質２２は燃料電池１０に関する構造支持体を提供することが可能である。
【００１９】
燃料電池１０は副電池１２間のインターコネクト２４を更に含む。インターコネクト２４は、第１の電極１４に接触している第１の層２６および第２の電極１６に接触している第２の層２８を含む。第１の層２６は、実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．５以上且つ３．５以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む。特定の一実施形態において、（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石は、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘおよびｂの値は上で記載された通りである）の実験式によって表される。適する（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石の特定の例には、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６ＴｉＯｂ、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．８Ｍｎ０．２Ｏｂ、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．６Ｍｎ０．４ＯｂおよびＬａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．４Ｍｎ０．６Ｏｂが挙げられる。特定の別の実施形態において、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ材料が用いられ、この材料は、約８１０℃で空気中で約２０Ｓ／ｃｍ−約２５Ｓ／ｃｍの間の導電率（例えば、約２２．６Ｓ／ｃｍ）を有し、９５％理論密度以上の平均密度を有する。
【００２０】
第２の層２８は、実験式Ｓｒ（１−１．５ｚ−０．５ｋ±δ）ＹｚＮｂｋＴｉ（１−ｋ）Ｏｄによって表される（Ｌｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石または実験式Ｓｒ（１−ｚ±δ）ＬａｚＴｉＯｄ（式中、ｋおよびｚの各々は０以上且つ０．４以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下（例えば、２．９以上且つ３．２以下）であり、δは０以上且つ０．０５以下である）よって表される（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含む。（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石の特定の例には、Ｓｒ０．８６Ｙ０．０８ＴｉＯ３±δおよびＳｒ０．９９５Ｔｉ０．９９Ｎｂ０．０１Ｏ３±δ（式中、δは０以上且つ０．０５以下である）が挙げられる。（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石の特定の例には、Ｓｒ０．６７Ｌａ０．３３ＴｉＯ３±δ（式中、δは０以上且つ０．０５以下である）が挙げられる。特定の更なる実施形態において、Ｓｒ０．８６Ｙ０．０８ＴｉＯ３±δ材料またはＳｒ０．９９５Ｔｉ０．９９Ｎｂ０．０１Ｏ３±δ材料が用いられ、９５％理論密度以上の平均密度を有する。特定の別の更なる実施形態において、Ｓｒ０．８６Ｙ０．０８ＴｉＯ３±δ材料およびＳｒ０．９９５Ｔｉ０．９９Ｎｂ０．０１Ｏ３±δ材料は、約８００℃で還元環境（酸素分圧１０−１９気圧）内で、それぞれ約８２Ｓ／ｃｍおよび１０Ｓ／ｃｍの導電率を有する。
【００２１】
本明細書において用いられる「灰チタン石」は、当該技術分野で知られている灰チタン石構造を有する。灰チタン石構造は、化学式ＡＢＯ３を有する多くの酸化物によって取られている。一般結晶構造は、単位セルの中心においてＡ−陽イオン、単位セルの隅においてＢ−陽イオンおよび単位セルの各端の中心において陰イオン（すなわちＯ２−）を有する基本立方体である。理想化された構造は基本立方体であるが、Ａ陽イオンとＢ陽イオンとの間の比の相違は、多くの異なったいわゆる変形の原因となり得、その内、傾斜が最も共通的な変形である。本明細書において用いられるとき、その用語と併せて他の用語を伴うまたは他の用語を伴わない「灰チタン石」という用語（例えば、「（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石」、「（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石」および「（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石」）は、こうした変形も含む。また、本明細書において用いられる「（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石」という用語は、灰チタン石構造を有するＬａ置換および／またはＭｎ置換のＳｒＴｉＯ３（Ｓｒ−チタネート）を意味する。一例において、Ｌａ置換Ｓｒチタネート系灰チタン石は、ＳｒＴｉＯ３のＳｒ原子の一部がＬａ原子で置換されているＳｒＴｉＯ３の灰チタン石構造を有する。別の例において、Ｍｎ置換Ｓｒチタネート系灰チタン石は、ＳｒＴｉＯ３のＴｉ原子の一部がＭｎ原子で置換されているＳｒＴｉＯ３の灰チタン石構造を有する。なお別の例において、Ｌａ−およびＭｎ−置換のＳｒチタネート系灰チタン石は、ＳｒＴｉＯ３のＳｒ原子の一部がＬａ原子で置換され、ＳｒＴｉＯ３のＴｉ原子の一部がＭｎ原子で置換されているＳｒＴｉＯ３の灰チタン石構造を有する。また、本明細書において用いられる「（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石」という用語は、灰チタン石構造を有するＮｂ−置換および／またはＹ−置換のＳｒＴｉＯ３（Ｓｒ−チタネート）を意味する。一例において、Ｙ置換Ｓｒチタネート系灰チタン石は、ＳｒＴｉＯ３のＳｒ原子の一部がＹ原子で置換されているＳｒＴｉＯ３の灰チタン石構造を有する。別の例において、Ｎｂ置換Ｓｒチタネート系灰チタン石は、ＳｒＴｉＯ３のＴｉ原子の一部がＮｂ原子で置換されているＳｒＴｉＯ３の灰チタン石構造を有する。なお別の例において、Ｎｂ−およびＹ−置換のＳｒ−チタネート系灰チタン石は、ＳｒＴｉＯ３のＳｒ原子の一部がＹ原子で置換され、ＳｒＴｉＯ３のＴｉ原子の一部がＮｂ原子で置換されているＳｒＴｉＯ３の灰チタン石構造を有する。また、本明細書において用いられる「（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石」という用語は、ＳｒＴｉＯ３のＳｒ原子の一部がＬａ原子で置換されている灰チタン石構造を有するＬａ−置換ＳｒＴｉＯ３（Ｓｒ−チタネート）を意味する。一般に、（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石において、Ｌａ原子およびＳｒ原子はＡ−陽イオンサイトを占める一方で、Ｔｉ原子およびＭｎ原子はＢ−陽イオンサイトを占める。一般に、（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石において、Ｓｒ原子およびＹ原子はＡ−陽イオンサイトを占める一方で、Ｔｉ原子およびＭｎ原子はＢ−陽イオンサイトを占める。一般に、（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石において、Ｓｒ原子およびＬａ原子はＡ−陽イオンサイトを占める一方で、Ｔｉ原子はＢ−陽イオンサイトを占める。
【００２２】
特定の実施形態において、第１の層２６はＬａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．４Ｍｎ０．６Ｏ３±δを含み、第２の層２８はＳｒ０．８６Ｙ０．０８ＴｉＯ３±δを含む。特定の別の実施形態において、第１の層２６はＬａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．４Ｍｎ０．６Ｏ３±δを含み、第２の層２８はＳｒ０．９９５Ｔｉ０．９９Ｎｂ０．０１Ｏ３±δを含む。特定のなお別の実施形態において、第１の層２６はＬａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．４Ｍｎ０．６Ｏ３±δを含み、第２の層２８はＳｒ０．６７Ｌａ０．３３ＴｉＯ３±δを含む。これらの実施形態において、特に、第１の電極１４は、（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３±δまたはＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３を含み、第２の電極１６はＮｉ６７重量％およびＹＳＺ３３重量％を含む。これらの実施形態において、より特に、第１の電極１４は、（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３±δまたはＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３を含み、第２の電極１６はＮｉ６７重量％およびＹＳＺ３３重量％を含み、電解質２２は８モル％Ｙ２Ｏ３−ドープＺｒＯ２を含む。
【００２３】
典型的には、第１の層２６および第２の層２８の各々の厚さは、約５μｍ−約１０００μｍの間の範囲内である。特に、第１の層２６および第２の層２８の各々の厚さは、約１０μｍ−約１０００μｍの間の範囲内である。特定の一実施形態において、第２の層２８の厚さは、インターコネクト２４の全厚さの約０．００５−約０．５である。
【００２４】
インターコネクト２４は、平面形状（図１参照）または微細構造（例えば、溝付き）形状（図２参照）などのいかなる形状であることも可能である。特定の一実施形態において、燃料電池１０の少なくとも１個のインターコネクト２４は実質的に平面である。
【００２５】
一実施形態において、インターコネクト２４の厚さは、約１０μｍ−約１，０００μｍの間の範囲内である。あるいは、インターコネクト２４の厚さは、約０．００５ｍｍ−約２．０ｍｍの間の範囲内である。特定の一実施形態において、インターコネクト２４の厚さは、１０μｍおよび約５００μｍの範囲内である。別の実施形態において、インターコネクト２４の厚さは、１０μｍおよび約２００μｍの範囲内である。なお別の実施形態において、インターコネクト２４の厚さは、約１０μｍ−約１００μｍの間である。なお別の実施形態において、インターコネクト２４の厚さは、約１０μｍ−約７５μｍの間である。なお別の実施形態において、インターコネクト２４の厚さは、約１５μｍ−約６５μｍの間である。
【００２６】
特定の一実施形態において、第１の電極１４および／または第２の電極１６は、約０．５ｍｍ厚さ−約２ｍｍ厚さの間の厚さを有し、インターコネクト２４は、約１０μｍ−約２００μｍの間、特に約１０μｍ−約２００μｍの間、より特に約１０μｍ−約１００μｍの間の厚さを有する。
【００２７】
特定の別の実施形態において、第２の層２８は上述したＳｒＬａ−チタネート系灰チタン石を含み、インターコネクト２４は、約１０μｍ−約１００μｍの間、特に約１０μｍ−約７５μｍの間、より特に約１５μｍ−約６５μｍの間の厚さを有する。
【００２８】
特定のなお別の実施形態において、少なくとも１個の電池１２は、多孔質の第１の電極１４および第２の電極１６を含み、それらの各々は、約０．５ｍｍ−約２ｍｍ厚さの間であり、固体電解質２２は、約５μｍ−約２０μｍの間の厚さを有し、インターコネクト２４は実質的に平面であり、約１０μｍ−約２００μｍの間の厚さを有する。
【００２９】
特定のなお別の実施形態において、インターコネクト２４は実質的に平面であり、インターコネクト２４の第１の層２６は、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（例えば、ｘ＝０、０．０．２、０．４または０．６）を含み、第１の電極１４および第２の電極１６の各々は多孔質である。
【００３０】
特定のなお別の実施形態において、インターコネクト２４は実質的に平面であり、インターコネクト２４の第１の層２６は、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（例えば、ｘ＝０、０．２、０．４または０．６）を含み、第１の電極１４および第２の電極１６の各々は多孔質であり、第１の電極１４は、Ｌａ１−ｋＳｒｋＭｎＯ３またはＬａ１−ｑＳｒｑＣｏｊＦｅ１−ｊＯ３（式中、ｋ、ｑおよびｊの各々の値は独立して上述した通りである）などの上述したＬａ−マンガネート系材料またはＬａ−フェライト系材料を含む。
【００３１】
特定のなお別の実施形態において、インターコネクト２４は実質的に平面であり、インターコネクト２４の第１の層２６は、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（例えば、ｘ＝０、０．２、０．４または０．６）を含み、第１の電極１４および第２の電極１６の各々は多孔質であり、第１の電極１４は、Ｌａ−マンガネート系材料またはＬａ−フェライト系材料（例えば、Ｌａ１−ｋＳｒｋＭｎＯ３またはＬａ１−ｑＳｒｑＣｏｊＦｅ１−ｊＯ３、ｋ、ｑおよびｊの各々の値は独立して上述した通りである）を含み、第２の電極１６は、Ｎｉサーメット（例えば、Ｎｉ６７重量％およびＹＳＺ３３重量％）を含む。この特定の実施形態の一態様において、電解質２２は、８モル％Ｙ２Ｏ３−ドープＺｒＯ２を含む。
【００３２】
本発明の燃料電池１０は、適する一切の数の複数の副電池１２を含むことが可能である。一実施形態において、本発明の燃料電池１０は、少なくとも３０〜５０個の副電池１２を含む。燃料電池１０の副電池１２を並列または直列で接続することが可能である。
【００３３】
本発明の燃料電池は、図２に示した通り、平面積重ね燃料電池であることが可能である。あるいは、図３に示した通り、本発明の燃料電池は管状燃料電池であることが可能である。図２および図３に示した燃料電池は、図１に示した燃料電池１０のために記載された通り、特定の変わりやすい性質を含む特徴を独立して有する（理解しやすいように、電池構成要素の詳細は図２および図３に描かれていない）。典型的には、図２で示された平面設計において、部品は平面スタックにおいて組み立てられ、空気および燃料は、インターコネクトに組み込まれた流路を通して流れる。典型的には、図３で示された管状設計において、部品は、中空チューブ状で組み立てられ、電池は、管状陽極周りで層において製作される。空気はチューブの内部を通して流れ、燃料は外部周りで流れる。
【００３４】
本発明は上述した燃料電池を形成する方法も含む。本方法は、上述した通り複数の副電池１２を形成し、各副電池１２をインターコネクト２４で接続することを含む。副電池１２およびインターコネク２４の製作は、当該技術分野において公知の適するいかなる技術も用いることが可能である。例えば、本発明の平面積層燃料電池は、微粒子法または蒸着法によって製作することが可能である。本発明の管状燃料電池は、カルシア−安定化ジルコニアなどの多孔質円筒管上に薄層状で電池部品を有することにより製作することが可能である。
【００３５】
典型的には、テープキャスティングまたはテープカレンダー加工などの適する微粒子法は、セラミック粉末などの粉末を成形して、燃料電池部品（例えば、電極、電解質およびインターコネクト）にし、高温で高密度化することを含む。例えば、本発明の電極、電解質およびインターコネクトのために適する粉末材料は、構成する酸化物の固体状態反応によって製造される。適する高表面積粉末を硝酸塩溶液または他の溶液からゲル生成物として沈殿させることが可能である。ゲル生成物を乾燥させ、焼成し、結晶粒子を与え続ける。蒸着法は、適する化学的方法または物理的方法によって支持体上に電池部品を形成することを含む。蒸着法の例には、化学蒸着法、プラズマ溶射法、吹付熱分解法が挙げられる。
【００３６】
特定の一実施形態において、インターコネクト２４は、インターコネクト２４の第１の層材料およびインターコネクト２４の第２の層材料を約５−約５０トンの間の荷重で約５０℃−約８０℃の間の範囲内の温度で並べて積層することにより調製し、１，３００℃および約１，５００℃の範囲内の温度で高い理論密度（例えば、約９０％より高い理論密度または約９５％より高い理路密度）を有するインターコネクト層を形成するのに十分な時間にわたり共焼結して、それぞれ第１の層２６および第２の層２８を形成する。
【００３７】
あるいは、インターコネクト２４は、第１の層２６およびその後第２の層を逐次形成する（または第２の層２８およびその後第１の層２６を形成する）ことにより調製される。典型的には、第１のスラリーおよび第２のスラリーの各々を１，３００℃および約１，５００℃の範囲内の温度で焼結することが可能である。例えば、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．４Ｍｎ０．６Ｏｂの第１のスラリーは空気中で約１３００℃で焼結され、Ｓｒ０．８６Ｙ０．０８ＴｉＯｂまたはＳｒ０．９９５Ｔｉ０．９９Ｎｂ０．０１Ｏｄの第２のスラリーは空気中で約１４００℃で焼結される。
【００３８】
本発明において、副電池１２を、インターコネクト２４を介して接続する。一実施形態において、各副電池１２の電極の少なくとも１個をインターコネクト２４とは無関係に形成する。各副電池１２の電極１４および１６の形成は、上述した通り当該技術分野において公知の適するいずれかの方法を用いて行うことが可能である。特定の一実施形態において、ｉ）インターコネクト２４の第２の層材料を第１の副電池の第２の電極１６上に配置し、ｉｉ）インターコネクト２４の第１の層材料を第２の層材料上に配置し、ｉｉｉ）その後、第２の副電池の第１の電極１４をインターコネクト２４の第１の層材料上に配置する。特定の別の実施形態において、ｉ）インターコネクト２４の第１の層材料を第２の副電池の第１の電極１４上に配置し、ｉｉ）インターコネクト２４の第２の層材料をインターコネクト２４の第１の層材料上に配置し、ｉｉｉ）第１の副電池の第２の電極１６を第２の層材料上に配置する。これらの特定の実施形態において、第１の層材料および第１の層材料の焼結は、それぞれインターコネクト２４の第１の層２６および第２の層２８を形成する。
【００３９】
あるいは、副電池１２の１個以上の電極（例えば、電極１４または１６あるいは電極１４および１６）をインターコネクト２４の形成と一緒に形成する。特定の一実施形態において、ｉ）インターコネクト２４の第２の層材料を第１の副電池の第２の電極材料上に配置し、ｉｉ）その後、インターコネクト２４の第１の層材料を第２の層材料上に配置し、ｉｉｉ）第２の副電池の第１の電極材料をインターコネクト２４の第１の層上に配置し、ｉｖ）インターコネクト２４の第１の層材料および第２の層材料がそれぞれインターコネクト２４の第１の層２６および第２の層２８を形成し、第１の電極材料および第２の電極材料がそれぞれ第１の電極１４および第２の電極１６を形成するように材料を加熱する。
【００４０】
特定の別の実施形態において、ｉ）インターコネクト２４の第２の層材料を第１の副電池の第２の電極１６上に配置し、ｉｉ）インターコネクト２４の第１の層材料を第２の層材料上に配置し、ｉｉｉ）第２の副電池の第１の電極材料をインターコネクト２４の第１の層上に配置し、ｉｖ）インターコネクト２４の第１の層材料および第２の層材料がそれぞれインターコネクト２４の第１の層２６および第２の層２８を形成し、第１の電極材料が第１の電極１４を形成するように材料を加熱する。
【００４１】
ＳＯＦＣなどの本発明の燃料電池は持ち運びできる。また、ＳＯＦＣなどの本発明の燃料電池は、例えば、熱水を発生させる家庭内の電気源として用いることが可能である。
【実施例】
【００４２】
実施例：Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．４Ｍｎ０．６Ｏ３−δ（「ＬＳＴＭ」）およびＳｒ０．８６Ｙ０．０８ＴｉＯ３−δ（「ＹＳＴ」）の二層インターコネクト
少量の（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート、Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．４Ｍｎ０．６Ｏ３−δ（ＬＳＴＭ）粉末（２．０グラム）を（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート、Ｓｒ０．８６Ｙ０．０８ＴｉＯ３−δ（ＹＳＴ）粉末（１．０グラム）の上に添加した。１．１２５インチの直径を有するスチールダイを１０，０００ポンドの荷重で用いて、ＬＳＴＭ／ＹＳＴ粉末を一緒にダイプレスした。Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ０．４Ｍｎ０．６Ｏ３−δ粉末をバインダー化した後、０．５重量％ポリエチレングリコール（ＰＥＧ−４００）および０７重量％ポリビニルアルコール（ＰＶＡ２１２０５）と共にダイプレスして、ハンドリングのためにグリーン体の強度を向上させた。その後、二層構造を有するダイプレスされたＬＳＴＭ／ＹＳＴ粉末を空気中で１時間にわたり１３５０℃で無圧で共焼結した。ＬＳＴＭ／ＹＳＴ二層構造体を横に切り、エポキシに填め込み、ＳＥＭ（走査電子顕微鏡）検査のために研磨した。図４は、製作されたＬＳＴＭ／ＹＳＴ二層構造体のＳＥＭ結果を示している。図４において示した通り、ＬＳＴＭ材料とＹＳＴ材料の両方は互いに非常に良く結合され、非常に高い密度を有していた。ＬＳＴＭ−ＹＳＴ二層構造体の全厚さは約１．２０ｍｍであり、ＬＳＴＭ層の厚さは約０．７２ｍｍであり、ＹＳＴ層の厚さは約０．４８ｍｍであった。ＬＳＴＭ層およびＹＳＴ層の相対粘度は、それぞれ約９８％および約９４％であった。
【００４３】
均等物
本発明の実例的な実施形態に関して本発明を詳細に示すとともに記載してきた一方で、添付した特許請求の範囲によって包含された本発明の範囲から逸脱せずに、形態および詳細事項における種々の変更を実施形態においてなし得ることは当業者によって理解されるであろう。
【図１】
2011519114.tif 000003
【図２】
2011519114.tif 000004
【図３】
2011519114.tif 000005
【図４】
2011519114.tif 000006
【手続補正書】
【提出日】平成22年8月3日(2010.8.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）ｉ）酸素ガス源に流体連通している第１の電極、
ｉｉ）燃料ガス源に流体連通している第２の電極および
ｉｉｉ）前記第１の電極と前記第２の電極との間の固体電解質
を各々が含む複数の副電池と、
ｂ）ｉ）実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．５以上且つ３．５以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の前記第１の電極に接触している第１の層および
ｉｉ）実験式Ｓｒ（１−１．５ｚ−０．５ｋ±δ）ＹｚＮｂｋＴｉ（１−ｋ）Ｏｄ（式中、ｋおよびｚの各々は独立して０以上且つ０．２以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の前記第２の電極に接触している第２の層
を含む前記副電池間のインターコネクトと
を含む燃料電池。
【請求項２】
前記（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石が実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂによって表される請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記第１の電極と第２の電極の各々が多孔質である請求項１または２に記載の燃料電池。
【請求項４】
前記固体電解質が、ＺｒＯ２系材料、ＣｅＯ２系材料およびランタニド−没食子酸塩系材料からなる群から選択される少なくとも１種の材料を含み、第１の電極が、ランタンストロンチウムマンガネート（ＬＳＭ）系材料およびランタンストロンチウムコバルトフェライト（ＬＳＣＦ）系材料の少なくとも１種を含み、第２の電極がＮｉサーメットを含む請求項１〜３のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項５】
前記電池の少なくとも１個の前記第１の電極および第２の電極の各々の厚さが０．５ｍｍ−２ｍｍの間の範囲内である請求項１〜４のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項６】
前記インターコネクトの厚さが５μｍ−１，０００μｍの間の範囲内である請求項５に記載の燃料電池。
【請求項７】
ａ）ｉ）酸素ガス源に流体連通している第１の電極、
ｉｉ）燃料ガス源に流体連通している第２の電極および
ｉｉｉ）前記第１の電極と前記第２の電極との間の固体電解質
を各々が含む複数の副電池と、
ｂ）ｉ）実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．５以上且つ３．５以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第１の電極に接触している第１の層および
ｉｉ）実験式Ｓｒ（１−ｚ±δ）ＬａｚＴｉＯｄ（式中、ｚは０以上且つ０．４以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第２の電極に接触している第２の層
を含む、前記副電池間にあるとともに１０μｍ−１０μｍの間の厚さを有するインターコネクトと
を含む燃料電池。
【請求項８】
前記（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石が実験式Ｌａ０．４Ｓｒ０．６Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂによって表される請求項７に記載の燃料電池。
【請求項９】
前記第１の電極と第２の電極の各々が多孔質である請求項７または８に記載の燃料電池。
【請求項１０】
前記固体電解質が、ＺｒＯ２系材料、ＣｅＯ２系材料およびランタニド−没食子酸塩系材料からなる群から選択される少なくとも１種の材料を含み、第１の電極が、ランタンストロンチウムマンガネート（ＬＳＭ）系材料およびランタンストロンチウムコバルトフェライト（ＬＳＣＦ）系材料の少なくとも１種を含み、第２の電極がＮｉサーメットを含む請求項７〜９のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項１１】
前記電池の少なくとも１個の前記第１の電極および第２の電極の各々の厚さが０．５ｍｍ−２ｍｍの間の範囲内である請求項７〜１０のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項１２】
副電池の各々をインターコネクトで接続する工程を含む複数の副電池を含む燃料電池を形成する方法であって、各副電池が、
ｉ）酸素ガス源に流体連通している第１の電極、
ｉｉ）燃料ガス源に流体連通している第２の電極および
ｉｉｉ）前記第１の電極と前記第２の電極との間の固体電解質
を含み、前記インターコネクトが、
ｉ）実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．４以上且つ３．３以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第１の電極に接触している第１の層および
ｉｉ）実験式Ｓｒ（１−１．５ｚ−０．５ｋ±δ）ＹｚＮｂｋＴｉ（１−ｋ）Ｏｄ（式中、ｋおよびｚの各々は独立して０以上且つ０．２以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｎｂ，Ｙ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第２の電極に接触している第２の層
を含む方法。
【請求項１３】
各副電池の電極の少なくとも１個を形成し、前記インターコネクトを形成し、前記各副電池の電極の少なくとも１個を前記インターコネクトの形成とは独立して形成するか、または前記インターコネクトの形成と一緒に形成し、複数の副電池の第１の副電池の第１の電極を前記インターコネクトの第１の層および第２の層と一緒に形成する工程を更に含み、前記第１の電極、前記第１の層および前記第２の層の形成が、
ｉ）前記第１の副電池の第２の電極上に前記インターコネクトの第２の層材料を配置する工程、
ｉｉ）前記第２の層材料上に前記インターコネクトの第１の層材料を配置する工程、
ｉｉｉ）前記インターコネクトの前記第１の層上に第２の副電池の第１の電極材料を配置する工程および
ｉｖ）前記インターコネクトの前記第１の層材料および前記第２の層材料が、それぞれ前記インターコネクトの前記第１の層および前記第２の層を形成し、前記第１の電極材料が前記第１の電極を形成するように前記材料を加熱する工程
を含む請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
１０μｍ−１００μｍの間の厚さを有するインターコネクトで副電池の各々を接続する工程を含む、複数の副電池を含む燃料電池を形成する方法であって、各副電池が、
ｉ）酸素ガス源に流体連通している第１の電極、
ｉｉ）燃料ガス源に流体連通している第２の電極および
ｉｉｉ）前記第１の電極と前記第２の電極との間の固体電解質
を含み、前記インターコネクトが、
ｉ）実験式ＬａｙＳｒ（１−ｙ）Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯｂ（式中、ｘは０以上且つ０．６以下であり、ｙは０．２以上且つ０．８以下であり、ｂは２．５以上且つ３．５以下である）によって表される（Ｌａ，Ｍｎ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第１の電極に接触している第１の層および
ｉｉ）実験式Ｓｒ（１−ｚ±δ）Ｌａ２ＴｉＯｄ（式中、ｚは独立して０以上且つ０．４以下であり、ｄは２．５以上且つ３．５以下であり、δは０以上且つ０．０５以下である）によって表される（Ｌａ）Ｓｒ−チタネート系灰チタン石を含むとともに各副電池の第２の電極に接触している第２の層
を含む方法。
【請求項１５】
各副電池の電極の少なくとも１個を形成し、前記インターコネクトを形成し、各副電池の電極の少なくとも１個を前記インターコネクトの形成とは無関係に形成するか、または前記インターコネクトの形成と一緒に形成し、複数の副電池の第１の副電池の第１の電極を前記インターコネクトの第１の層および第２の層と一緒に形成する工程を更に含み、前記第１の電極、前記第１の層および前記第２の層の形成が、
ｉ）前記第１の副電池の第２の電極上に前記インターコネクトの第２の層材料を配置する工程、
ｉｉ）前記第２の層材料上に前記インターコネクトの第１の層材料を配置する工程、
ｉｉｉ）前記インターコネクトの前記第１の層上に第２の副電池の第１の電極材料を配置する工程および
ｉｖ）前記インターコネクトの前記第１の層材料および前記第２の層材料が、それぞれ前記インターコネクトの前記第１の層および第２の層を形成し、前記第１の電極材料が前記第１の電極を形成するように前記材料を加熱する工程
を含む請求項１４に記載の方法。
【国際調査報告】
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2011519114.tif 000008
2011519114.tif 000009
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