(57)【要約】  高圧液相で尿素をメラミンに転化させる方法が開示されており、メラミン溶融物が機械撹拌下にある第１の反応域（Ｓ１）に溶融尿素が供給され、吸熱反応を維持するために入熱（Ｑ１）が与えられ、液体は、ついで、より低い温度に保たれている反応域（Ｓ２）まで送られ、そこでさらに撹拌される。カスケード状の複数の撹拌反応器と、上記の第１および第２の反応域を画定する複数の内部の区画を備えた単一の反応器とを含む、この方法を行うように適合させられたプラントの実施形態もまた開示されている。
2011520840.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
高圧および液相で尿素をメラミンに転化させる方法であって、溶融尿素を含む液体流（１００）が液状メラミン溶融物に供給され、そこで転化が行われる方法であって、
該方法は、
−溶融尿素（１００）を含む前記液体流が、メラミン溶融物が機械撹拌下で保たれている第１の反応域（Ｓ１）に供給され、前記第１の反応域（Ｓ１）に入熱（Ｑ１）が与えられ、
−メラミンを含む液相（１０３）が、前記第１の反応域（Ｓ１）から取り出され、液相が機械撹拌下で保たれている次の第２の反応域（Ｓ２）に供給され、前記第２の反応域（Ｓ２）にある液相温度は、前記第１の域（Ｓ１）にある液相温度よりも低い、
ことを特徴とする、方法。
【請求項２】
連続的な除熱（Ｑ２）が、前記第２の反応域（Ｓ２）に含まれる液相から与えられる、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
液相が前記第１の反応域（Ｓ１）から前記第２の反応域（Ｓ２）まで送られて冷却され、前記第２の反応域（Ｓ２）が断熱式で作動する、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
第１の反応域（Ｓ１）の液相温度が、３６０〜４４０℃の範囲にあり、より好ましくは３８０〜４２０℃の範囲にある一方、第２の反応域（Ｓ２）の液相温度が、３２０〜３９０℃の範囲にあり、より好ましくは、３３０〜３５０℃の範囲にある、請求項１、２、または３のいずれかに記載の方法。
【請求項５】
前記第２の反応域（Ｓ２）が、第１の反応域（Ｓ１）の圧力よりも高い圧力で作動する、請求項１から４いずれかの請求項に記載の方法。
【請求項６】
第１の反応域における液相の圧力が５０〜２５０バール、好ましくは７０〜１７０バールである一方、第２の反応域における液相の圧力が１００〜３００バール、好ましくは１５０〜２５０バールである、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記第１の反応域（Ｓ１）および第２の反応域（Ｓ２）のうちの少なくとも１つが、液相を完全に阻止した状態で機械撹拌される、請求項１から６のいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項８】
気体状のアンモニア（１０１，１０４）が、前記第１の反応域（Ｓ１）の液相および前記第２の反応域（Ｓ２）の液相のうちの少なくとも１つに添加され、前記気体状のアンモニアは、機械撹拌が前記液相へも伝達される領域にある液相に添加される、請求項１から７のいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項９】
溶融尿素を含む前記液体流（１００）もまた、機械撹拌が前記液相に伝達される領域の液相に添加される、請求項１から８のいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項１０】
先行するいずれかの請求項に記載の方法を行う装置であって、
前記装置は、第１の反応域（Ｓ１）および第２の反応域（Ｓ２）を画定する少なくとも１つの高圧容器（２１；５１）またはその複数（１，１１；３１Ａ〜３２Ｂ；４１，４２）を備えており、
−前記第１の反応域（Ｓ１）に溶融尿素を含む液体流（１００）を供給するように適合させられているフローラインと；
−前記第１の反応域（Ｓ１）内で作動する少なくとも１つの機械撹拌機（２）、および、前記第１の反応域に熱を与えるように適合させられている加熱手段（４）と；
−前記第１の反応域（Ｓ１）から液相を受けて、第２の反応域（Ｓ２）に前記液相を供給するように適合させられている流路（９，２６，３９，４９，５６）と；
−前記第２の反応域（Ｓ２）で作動する少なくとも１つのさらなる機械撹拌機（１２）、および、第２の反応域（Ｓ２）の液相温度を第１の反応域（Ｓ１）の液相温度よりも低くするように適合させられている冷却手段（１４）と；
を備える、装置。
【請求項１１】
第１の反応器（１，４１）または容器の群（３１Ａ〜３１Ｃ）によって前記第１の反応域（Ｓ１）を設ける第１の段と、第２の容器（１１，４２）または容器の群（３２Ａ，３２Ｂ）によって前記第２の反応域（Ｓ２）を設ける第２の段とを備え、
各容器は、それぞれの内部の機械撹拌機（２，１２）と、それぞれ第１および第２の段の容器における液相に／から熱を供給するか除去するためのそれぞれの内部の熱交換器（４，１４）とを備えている、請求項１０に記載の装置。
【請求項１２】
第１の段および／または第２の段の前記容器のうちの少なくとも１つが、複数の内部の区画（Ｃ１Ａ〜Ｃ２Ｂ）を備えている、請求項１１に記載の装置。
【請求項１３】
カスケード状に配置されて前記第１の反応域（Ｓ１）を設ける複数の内部の区画（Ｃ１Ａ〜Ｃ１Ｃ）を備えた第１の段の容器（４１）と、
カスケード状に配置されて前記第２の反応域（Ｓ２）を設ける複数の内部の区画（Ｃ２Ａ，Ｃ２Ｂ）を備えた第２の段の容器（４２）と、
を備える、請求項１２に記載の装置。
【請求項１４】
単一の圧力容器（２１，５１）を備え、
前記容器は、前記第１の反応域（Ｓ１）を設ける少なくとも１つの第１の段の区画（Ｃ１；Ｃ１Ａ〜Ｃ１Ｃ）と、前記第２の反応域（Ｓ２）を設ける少なくとも１つの第２の段の区画（Ｃ２；Ｃ２Ａ〜Ｃ２Ｂ）とを備え、第１の段および第２の段はカスケード状に配置されており、各区画は、それぞれの内部の機械撹拌機（２，１２）と、それぞれ第１および第２の段の容器における液相に／から熱を供給するか除去するための熱交換器（４，１４）とを備えている、請求項１０に記載の装置。
【請求項１５】
溶融尿素（１００）が、第１の反応域の攪拌機（２）のブレードの近くに開口端を有する尿素パイプ（５）を通して供給され、気体状のアンモニア（１０１，１０４）が、それぞれ第１および第２の反応域（Ｓ１，Ｓ２）の攪拌機（２，１２）のブレードの近くおよび下で終端するパイプ（６，１６）を通して供給される、請求項１０から１４のいずれかの請求項に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、尿素を高圧液相でメラミンに転化させる方法、および、本発明の方法を実施するための反応器または反応器のシステムに関する。
【背景技術】
【０００２】
メラミン（Ｃ３Ｈ６Ｎ６）は、強吸熱化学反応によって約４００℃の温度で尿素から工業的に生成され、これは以下の通りにまとめることができる。
６ＣＯ（ＮＨ２）２  →  Ｃ３Ｎ６Ｈ６  ＋  ６ＮＨ３  ＋  ３ＣＯ２
すなわち、６モルの尿素が、１モルのメラミンと、アンモニアおよび二酸化炭素とに転化される。メラミンの使用者は、通常は９９．８％以上の極めて高純度の商品を必要としているので、不純物を除去し、副産物の生成を可能な限り回避するような方法を開発しなければならない。
【０００３】
既知の技術は、基本的に、上記の反応を実施するための２つの方法、すなわち、通常１０バール未満での触媒の存在下での低圧法（触媒気相法）と、液相で転化が行われ、圧力が通常７０から２００バールの範囲にある高圧液相法とを提供する。低圧法および高圧法の両方が周知であり、近年は、より簡単でよりエネルギー集約的でないとして、高圧法に関心が集まっている。
【０００４】
高圧法は、液相で、適切な反応器内で行われる。反応器は、実質的に圧力容器であり、高温高圧、ならびに厳しい浸食の問題に耐えるように設計されている。反応器はまた、反応によって必要とされる大きな熱量、通常は約２４０ｋＪ／１ｋｇの生成メラミンの熱量を供給するのに適切な手段を備えている。
【０００５】
定常状態において、反応器に含まれる液相は、ほぼ均一な組成、すなわち、通常は８８〜９２重量パーセントのメラミン；４〜５重量パーセントのメラミン前駆体（主にシアヌル酸、アンメリドおよびアンメリンを含む）およびメラミン重縮合体（メレン、メラン）；４〜５重量パーセントの未転化尿素の組成を有し、その残部は溶解アンモニアおよび二酸化炭素による。この液相は、「メラミン溶融物」として一般に回収される。上記のメラミン溶融物は、反応器から取り出され、純粋なメラミン（９９．８％以上）を得るために後段に搬送される。
【０００６】
液体の尿素流が、反応器に含まれる上記のメラミン溶融物（液相）に連続的に加えられる。気体状のアンモニアの中には、メラミン重縮合体の形成の可能性を最小限に抑え、若干の不溶性尿素化合物の形成を防止する目的で、反応器の液体を通ってバブリングするものもある。過剰アンモニアはまた、メラミンプラント外で、尿素を生成するために再利用される。
【０００７】
アンモニアおよび二酸化炭素は、若干のメラミンおよびメラミン前駆体が混入した気体状の流れとして取り出され、尿素反応器の供給物で洗浄することによって一般に再生される。放出された気体が回収され、精製されて、尿素をさらに生成するための出発材料として一般に再生される。
【０００８】
高圧液相法で作動する反応器の一例が、米国特許第４，５６５，８６７号に開示されている。
【０００９】
本願明細書において検討される高圧液相法によって示されている主要な技術的課題を、以下のように要約することができる。
【００１０】
第一に、適切な反応熱を供給するための大きな熱交換面が必要であり、単位反応マスあたり最も高い熱伝達面を実現する努力がなされている。従来技術における共通した状況は、反応器の全容積が、尿素転化を実施するのに必要とされる滞留時間ではなく熱交換器のサイズで決定されることである。別の課題は、不溶性の副産物の形成を避けるために、高温のメラミン溶融物に尿素を良好かつ即時に分散させる必要があることである。すなわち、メラミン中の未転化尿素含有量を最小にするために、尿素供給物もまた、可能な限り転化されなければならない。さらに、添加されたアンモニアを効率的に使用する必要があり、これはメラミン重縮合体の形成を減少させるが、合わさって尿素合成過程に再生されて再利用される排ガスになる。
【００１１】
上記の問題は、要求されている高純度のメラミン最終製品を検討する際に大いに感じられ、いくつかの努力に反して、従来技術は未だに満足のいくような解決策をもたらしていない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明の根底にある課題は、上に記載された問題を解決するべく、尿素をメラミンに転化させる既知の高圧液相法を改善することである。
【００１３】
この課題は、高圧および液相で尿素をメラミンに転化させる方法によって解決され、ここでは溶融尿素を含む液体流が液状メラミン溶融物に供給され、そこで転化が行われる。この方法は、以下のことを特徴とする：
溶融尿素を含む上記の液体流が、メラミン溶融物が機械撹拌下で保たれている第１の反応域に供給され、第１の反応域に入熱が与えられる；
メラミンを含む液相が、上記の第１の反応域から取り出され、液相が機械撹拌下で保たれている次の第２の反応域に供給され、上記の第２の反応域にある液相温度は、第１の域にある液相温度よりも低い。
【００１４】
留意されたいのは、本発明の実施形態によると、第１の反応域および第２の反応域という用語は、それぞれ、尿素をメラミンに転化させるための単一の容器の異なる内部区画または内部区画群、あるいは異なる反応器、または第１段および第２段を形成する反応器群に関するということである。このことは、実施例の助けを借りて、以下本願明細書においてさらに説明される。
【００１５】
第１の反応域の温度と第２の領域のより低温度との差は、好ましい実現例において、４０〜５０℃から６０〜１２０℃までに及び、好ましくは約５０〜７０℃である。好ましくは、第１の領域の液相温度は、３６０〜４４０℃の範囲にあり、より好ましくは３８０〜４２０℃の範囲にある一方、第２の領域の液相温度は、３２０〜３９０℃の範囲にあり、より好ましくは、３３０〜３５０℃の範囲にある。
【００１６】
本発明の一実施形態によると、第２の反応域から除熱されて、上記の反応域は第１の反応域よりも低い液体マスの温度となる。たとえば、液相に浸漬されたコイルまたは他の熱交換器を流れる冷却媒体によって、熱が連続的に除去される。別の実施形態によると、液体マスが第１の反応域から第２の反応域までの流路間で冷却され、上記の第２の反応域は実質的に断熱式で作動する。
【００１７】
適した加熱媒体が供給される熱交換器によって、熱が同様に第１の反応域に供給される。電気加熱器もまた、第１の反応域に熱を与えるために使用可能である。
【００１８】
本発明のさらなる態様によると、第２の反応域の動作圧は、第１の反応域の圧力よりも大きい。好ましい実施形態では、第１の反応域が５０〜２５０バール、より好ましくは７０〜１７０バールである一方、第２の反応域が１００〜３００バール、より好ましくは１５０〜２５０バールである。他の実施形態において、第１および第２の反応域は、ほぼ同じ圧力にある。
【００１９】
本発明の別の態様では、第１および第２の反応域のうちの少なくとも１つ、好ましくは両領域において、液相がいわゆる完全に阻止された状態で機械撹拌がなされる。完全に阻止された状態は、通常通り関連文献において、たとえば適切なバッフルによって液体の接線方向の飛末同伴が妨げられ、円筒状に回転する渦が消失して、撹拌下で有意な量の動力を液体に伝達することができるようになる状態として定義される。機械撹拌は、たとえば１つ以上のインペラによって与えられ、好ましくは、機械撹拌機から液相に入力される動力は、脱気されていない液体１立方メートルあたり０．１〜１０ｋＷであり、より好ましくは０．５〜５ｋＷである。
【００２０】
本発明のさらなる一態様では、気体状のアンモニアが、上記の第１の反応域の液相および上記の第２の反応域の液相のうちの少なくとも１つに添加され、上記の気体状のアンモニアは、機械撹拌が上記の液相へ伝達されるのと同じ領域、すなわち、たとえばこの目的のために設けられている攪拌機の回転ブレードの近くで添加されている。好ましくは、溶融尿素を含む液体流もまた、機械撹拌が上記の液相に伝達される領域の液相に添加される。
【００２１】
気体状のアンモニアが、好ましくは、攪拌機のブレード（または等価なもの）の近くで、第１の反応域と第２の反応域との両方に含まれる液相に添加され；液相のこの領域にアンモニアを添加することは、気体状のアンモニアを液体に良好に混合するのに好ましい。
【００２２】
主に二酸化炭素とアンモニアとからなり、添加されたアンモニアと若干のメラミンと中間反応生成物の過剰分とを加えた気体状の流れが、第１および第２の反応域の両方から取り出される。好ましくは、第１の反応域からの気体状の流れと、第２の反応域からの気体状の流れとは、別々に保たれる、すなわち、これらは混合されない。
【００２３】
本発明はまた、上記の方法を実施するように適合させられた反応器または反応器のシステムを対象とする。より詳細には、本発明の一目的は、上記の方法を実施するための装置であり、上記装置は、少なくとも１つの高圧容器を備えており、上記装置は、第１の反応域および第２の反応域を設けており、少なくとも以下を含む。
−上記の第１の反応域に溶融尿素を含む液体流を供給するように適合させられているフローライン；
−上記の第１の反応域内で作動する少なくとも１つの機械撹拌機と、上記の第１の反応域に熱を与えるように適合させられている加熱手段；
−上記の第１の反応空間から液相を受けて、第２の反応空間に上記の液相を供給するように適合させられている流路；
−上記の第２の反応域で作動する少なくとも１つのさらなる機械撹拌機と、第２の反応域の液相温度を第１の反応域の液相温度よりも低くするように適合させられている冷却手段。
【００２４】
一実施形態において、第１および第２の反応域がそれぞれ、少なくとも第１および第２の容器で得られる。別の実施形態において、第１および／または第２の反応域が、複数の容器によって画定される。複数の容器の配置における容器のそれぞれが、さらに複数の区画に分けられていてもよい。別の実施形態において、単一の容器が、第１の反応域を設ける少なくとも１つの内部区画と、第２の反応域を設ける少なくとも別の１つの区画とを有する。単一の容器が、第１の反応域のための、かつ／または第２の反応域のための複数の区画を、たとえばカスケード状に備えていてもよい。上記すべての実施形態において、容器は、垂直または水平方向であってもよい。好ましくは、各容器または区画は、それぞれの機械撹拌機を有する。
【００２５】
一実施形態において、上記の加熱手段および冷却手段に代わって、それぞれの容器または区画に収容され、それぞれ加熱媒体および冷却媒体が供給される熱交換器が使用される。熱交換媒体は、複数の容器または区画のそれぞれの熱交換器に平行に供給されてもよい。別の一実施形態において、液相を冷却するための熱交換器（冷却器）が、第１の反応域から第２の反応域に液相を移動させる上記の流路に設置されてもよい。
【００２６】
単一の容器内の複数の区画ならびに複数の容器が、カスケード状に、すなわち、液相が包括的な区画または容器から次の区画または容器まで重力によって流れている状態で、配置されていてもよい。一代替実施形態では、上記の区画または容器間に液体を供給するために、ポンプ手段が設けられている。特に、第２の反応域または第２の段が第１の段よりも大きな圧力で運転される場合、上記の流路はポンプを備えている。
【００２７】
この方法を実施するための装置の実施形態の例は、以下の通りである。
【００２８】
第一の実施形態では、この装置が、カスケード状に配置されている２つの別々の撹拌反応器、すなわち、第１の反応域を設ける第１の反応器と、第２の反応域を設ける第２の反応器とを備える。各反応器は、機械撹拌機を備えている。第１の容器はまた、加熱流体が供給されている加熱コイル、または代替の電気装置を備えている一方、第２の容器は冷却液が供給されている熱交換器を備えている。作動中に、重力によって、または供給ポンプによって、液体の尿素が第１の反応器に供給され、液体のメラミン溶融物が第１の反応器から第２の反応器まで送られる。
【００２９】
第２の実施形態では、この装置は単一の水平方向の反応器を備えており、第１の反応域のための第１の内部区画と、第２の反応域のための第２の内部の区画とを設けている。上記の区画は、堰を画定する内部のバッフルによって分割され、重力によって第１の区画から第２の区画に流れる液相のための流路を有する。各区画は、機械撹拌機を備えている。加熱器が第１の区画に収容されており、冷却熱交換器が第２の区画に収容されている。作動中に、液体の尿素が第１の区画に供給され、メラミン溶融物が、上記の堰と流路とを通って第２の区画まで送られる。
【００３０】
第３の実施形態では、この装置は垂直方向の攪拌反応器のカスケードを含み、それぞれが別々の容器を有する。３つの垂直の反応器が、たとえば第１の反応域（第１の段）を提供し、２つのさらなる垂直の反応器が、第２の反応域（第２の段）を形成する。各反応器は、それぞれの内部の機械撹拌機と、それぞれ第１または第２の段の反応器内の熱を与えるか除去する熱交換器とを備えている。加熱媒体および冷却媒体が、第１および第２の段の反応器の熱交換器に／から、平行に供給され回収される。重力によって、または供給ポンプによって、液体の尿素が第１の段の最上部の反応器に供給され、メラミン溶融物は第１の段の最後の反応器から第２の段の第１の反応器まで送られる。
【００３１】
第４の実施形態では、この装置は、複数の区画に分けられた２つの水平方向の反応器を備えており、第１の反応器は第１の反応域を設ける複数の区画のカスケードを備え、第２の反応器は第２の反応域のための複数の区画のカスケードを設けている。各単一の区画は、機械撹拌機と、それぞれ第１および第２の領域または段の熱を供給するか除去するそれぞれの熱交換器を備えている。尿素は、第１の反応器の最上部の区画に供給される。
【００３２】
第５の実施形態では、この装置は、複数の区画のカスケードを含む単一の水平方向の容器を備えており、ここでは、上記の区画の第１の群が第１の段を形成する、すなわち第１の反応域を設け、上記の区画の第２の群が第２の段を形成する、すなわち第２の反応域を設ける。各区画は、上述のように攪拌機および熱交換器を有する。
【００３３】
当業者にとって明らかなように、複数の容器、区画に分けられた容器、またはこれらの任意の組み合わせを備えた他の同等の実施形態が可能である。
【００３４】
上記すべての実施形態において、さらなるアンモニア供給物を第１の段のすべての反応器または区画に含まれる液相に供給するのが好ましい。複数の反応器または区画が設けられている場合、アンモニアは、これらのそれぞれに平行に供給されるのが好ましく、場合によっては、気体状のアンモニアおよび二酸化炭素がすべての反応器または区画の上部から取り出される。
【００３５】
別々の圧力容器を備えた第１および第２の反応域が得られる実施形態において、第２の領域を、第１の領域よりも高い圧力で作動させることが有利であり得る。この場合、第１の段から第２の段まで液体のメラミン溶融物を搬送するポンプが設けられている。たとえば、上記のような第１の実施形態の変形では、第２の反応器がより大きな圧力で作動し、液体が、重力によって流れるのではなく、第１の反応器から第２の反応器までポンプで送りこまれる。
【００３６】
機械撹拌機は、好ましくは磁気駆動装置を備えたインペラであり、これは攪拌機を密封する問題を回避することが本質的に知られている。液相の完全な阻止状態を促進するために、上記の容器のそれぞれ、または上記の区画のそれぞれには、内部の垂直方向のバッフルが設けられており、これは攪拌された液体マスの回転を妨げ、インペラのせん断効果、したがって質量移動率および熱伝達率を向上させる。さらに好ましい実施形態において、溶融尿素が、第１の段のインペラのブレードの近くおよびその上に供給される一方、添加された気体状のアンモニアが、第１および第２の段のインペラのブレードの下に供給される。
【００３７】
上記の２段式の転化法は、驚くほど効率的であることがわかっている。機械的に撹拌し、第１の段に溶融尿素を供給することに起因して、溶融尿素は、極めて効果的な様式で即座に反応マス中に分散し、不溶性の生成物の形成を回避する。さらに、また、添加されたアンモニアもまた、液体マスが機械的に撹拌される領域に供給されるために、非常に効率的な様式で反応マス中に分布し、液体マス自体は強い撹拌下にあるので、従来技術におけるもより大きな気液界面を得て、メラミン前駆体をメラミンに最大限に変換し、メラミン重縮合体の形成を最小限に抑え、メラミン中に高度に濃縮されたメラミン溶融物を生成する結果となる。
【００３８】
処理側の熱交換は、通常は反応マスへの全体的な熱供給を制限するものであるが、実質的に強化されて熱交換面の拡大を減少させ、単位時間あたりの尿素転化が同等であれば反応器の容積を減少させる。
【００３９】
既知の技術に関して運転温度を変化させずに、尿素の転化度は増大し、以下に示されているように実質的な完了がもたらされてもよい。
【００４０】
この結果は、ほぼ完全に不溶性の尿素誘導体なしに、最良のガスリフトによって得たものの２倍を超える処理側の熱伝達率のために、極めて集中的に熱供給され、アンモニアが極めて効率的に反応液と接触させられ、ここでは、単位体積あたりの界面積が、従来技術の反応器での簡単で重力によって駆動されるガス処理速度によって生じるものよりも少なくとも１０倍となっている。
【００４１】
本発明によって、より高純度のメラミンの最終製品、およびしたがって、より有用な生成物を得ることができる。
【００４２】
次に、本発明を、好ましく、かつ限定されない実施形態を参照し、図面の助けを借りて詳細に記載する。
【図面の簡単な説明】
【００４３】
【図１】図１は、本発明による尿素をメラミンに転化させる方法のブロック図である。
【図２Ａ】図２Ａは、尿素をメラミンに転化させる第１の段および第２の段のための２つの撹拌反応器のカスケードを含む、本発明の一実施形態による装置の略図である。
【図２Ｂ】図２Ｂは、図２Ａの略図の変形例であり、ここでは、第２の反応器が第１の反応器よりも高い圧力で作動する。
【図３】図３は、２つの内部の撹拌区画を有する単一の水平方向の反応器を備えた第２の実施形態の略図である。
【図４】図４は、撹拌反応器のカスケードを備えた第３の実施形態の略図である。
【図５】図５は、２つの水平で複数区画のある撹拌反応器を備えた第４の実施形態の略図である。
【図６】図６は、尿素をメラミンへ転化させる第１および第２の段の両方のための複数の区画を有する単一の水平の反応器を備えた第５の実施形態の略図である。
【発明を実施するための形態】
【００４４】
図１を参照すると、尿素のメラミンへの高圧の液相転化が、第１の反応域Ｓ１の第１の段で行われ、第２の反応域Ｓ２の第２の段に続く。溶融尿素を含む液体流１００が、第１の域Ｓ１に供給され、ここで液相のメラミン溶融物が適した撹拌機Ｍ１によって撹拌下に維持される。気体状のアンモニア流１０１が、上記の反応域Ｓ１に添加される。入熱Ｑ１もまた、たとえば加熱媒体が供給されている電気加熱器または熱交換器などの適切な手段によって上記の反応域Ｓ１に与えられ、尿素をメラミンに転化させる吸熱反応を維持する。
【００４５】
メラミンを含む液相が、反応域Ｓ１から取り出されて、ライン１０３を通って第２の反応域Ｓ２まで送られる。第２の反応域Ｓ２での液相温度は、第１の域Ｓ１での液相温度よりも低い。域Ｓ２の圧力は、実質的に同じでも高くてもよく、高い場合には、ポンプがライン１０３上に設けられている。第２の域Ｓ２にある液相は、適した撹拌機Ｍ２によって撹拌下に維持され、たとえば冷却媒体が供給されている熱交換器によって、熱Ｑ２が上記第２の域Ｓ２から除去される。第２の域Ｓ２もまた、気体状のアンモニア１０４を受ける。別の実施形態（図示せず）では、たとえば域Ｓ１とＳ２との間の熱交換器によって、熱Ｑ２がライン１０３の経路で除去されることができ、ついで反応域Ｓ２が断熱方式で作動する。
【００４６】
たとえば、第１の域Ｓ１は、約３８０〜４２０℃、７０〜１７０バールで運転し、第２の域Ｓ２は、より低い温度、たとえば３３０〜３５０℃で運転し、第２の域Ｓ２の圧力は、同じであるかより高い。
【００４７】
高純度の液状メラミンが１０６で得られる一方、主にアンモニアと二酸化炭素とからなる気相が、それぞれライン１０２および１０５によって反応域Ｓ１およびＳ２から排気される。
【００４８】
それぞれ高圧攪拌反応器の容器、および／またはより大きな反応器の容器の複数の撹拌区画を備えた、第１の反応域Ｓ１および第２の反応域Ｓ２を得ることができる。図２Ａ、図２Ｂ、および図３から図６を参照しつつ、以下にいくつかの好ましい実施形態を示す。
第１の実施形態
【００４９】
図２Ａを参照すると、メラミン溶融物ライン９によって接続されている第１の撹拌容器１および第２の撹拌容器１１を備えた、反応域Ｓ１およびＳ２が得られる。溶融尿素の供給物１００は、尿素ダクト５を通して第１の容器１に導入される。さらなるアンモニア（図１の流れ１０１、１０４）が、ライン６および１６を通して容器１および１１の両方の液相に添加される。主にアンモニアおよびＣＯ２を含むガス状の生成物が、それぞれライン１０および２０で回収される。メラミン溶融物は、ライン１９で、すなわち第２の容器１１のアウトプットで得られる。
【００５０】
この容器１は、液相の撹拌を維持するために、機械的インペラ２および垂直方向のバッフル３を備えている。インペラ２は、駆動モータ２ａと、容器１の内部で延びるシャフト２ｂとを有する。上記のバッフル３は、液体の接線方向の飛末同伴が妨げられ、円筒状に回転する渦が消失する「完全に阻止された状態」を実現するのに適切であり、撹拌下で有意な量の動力を液体に伝達することが可能となる。インペラ２は、たとえばタービンまたはプロペラであってもよいが、平ブレードタービンが好ましい。インペラ２は好ましくは磁気駆動装置であり、それにより駆動軸を密封する問題を取り除く。
【００５１】
容器１はまた、熱伝達コイル４を備えており、これは、例としては、パイプ７によって供給されてパイプ８によって排出される溶融塩流などの加熱流体がその内部を横切るパイプとして、あるいはコイルの形態の電気加熱器として具現化可能である。熱伝達条件を効率的に活用するために、機械撹拌と関連付けて、コイルアセンブリは、攪拌機によって与えられる液循環、したがって、液相への動力のインプットを防止してはならない。その方策がいくつか採られるが、例としては、外側のコイルバンクを容器のシェルから十分に間隔をおいて保つことによったり、２つの隣接するコイルバンク間および連続するコイル間の妥当な隙間を保つことによったり、コイルを互い違いにしないことによったり、バンクの数を３つまたは４つを超えないように限定することによる。
【００５２】
溶融尿素流１００はまた、若干のメラミンおよびメラミン前駆体を含んでもよく、これらは、既知の技術の多くの方法で慣習的なように、新鮮な尿素で反応排ガスを洗浄することによって再生される。好ましい一実施形態において、尿素パイプ５の開口端が、図示されているように、撹拌機のインペラ２の中央の上部近くに位置している。このように、尿素がインペラ２の上部に達するとすぐに、尿素は容器１に存在する液相中に直ちに分散する。
【００５３】
好ましい実現例では、尿素パイプ５が断熱される。たとえば非導電性の熱層で、または珪藻土などを充填したパイプジャケットで、または真空下のパイプジャケットによって、あるいはたとえばガスや過熱蒸気などの熱伝導性の低い適切な液体をジャケット内で循環させることによって、上記の断熱をもたらすことができる。
【００５４】
ガス状の予熱されたアンモニアが、好ましくは、撹拌機のインペラの中央下側部分まで容器１の内部で延びるアンモニア供給パイプによって、ライン６を通して供給される。アンモニアが撹拌機のインペラの下部に達するとすぐに、アンモニアは、極めて微細な液滴に直ちに細分化され、容器１に存在する液相中に分散する。運転条件では、容器内の混合相への動力のインプットは、脱気されていない液体の０．２〜２ＨＰ立方メートル、好ましくは約１ＨＰ／ｍ３の値までを占める。
【００５５】
上述した尿素パイプ５および気体状のアンモニアパイプ６および１６の端部の位置は、インペラ２のブレードの近くにあり、上記インペラ２を介して機械撹拌が液体に伝達される液体の領域に、尿素および気体状のアンモニアが供給されることになる。
【００５６】
容器１に放出された気相は、反応生成物のＣＯ２およびＮＨ３と、加えて若干のメラミンおよび中間反応生成物をも混入している注入された過剰のＮＨ３に起因して、上記ライン１０を通して排出される。同じ容器１からの液相が、第２の容器１１へ搬送され、ここで転化の第２の段が行われる。搬送は単にオーバフローパイプ９を通る重力流によってなされてもよいが、高さ制御装置を通るか、または移送ポンプによる排出のような他の任意の手段も同等であると意図される。
【００５７】
容器１１も、完全に阻止された状態でインペラ１２およびバッフル１３によって撹拌下にあるが、第２の反応域Ｓ２の容積は、第１の反応域Ｓ１の容積と異なっていてもよい。
【００５８】
容器１１内のコイル１４が、熱を除去するように考案されており、容器の内容物の温度を好ましくは３１０から３５０℃までの範囲に制御する。上記コイル１４は、攪拌機１２に関連して、すでにコイル４で指摘したのと同じ基準に追従する。冷却媒体が、ラインを１７を通ってコイル１４に入り、ライン１８から出る。
【００５９】
アンモニアは、容器１においてみられたように好ましくはインペラ１２のブレードの中心の下にあるパイプ１６によって、容器１１に導入される。このことによって、メラミン重縮合体をアンモニア処理することによってメラミンを再生するように配慮して、結果として液相内部のアンモニアが極めて微細に細分化されて分散するようになる。同時に、アンモニアは、オーバフローパイプ１９から、または高さ制御装置や移送ポンプを通って容器を出るメラミン溶融物から、残留揮発性生成物および二酸化炭素を極めて効率的に除去する。
【００６０】
容器１１から放出される気相は、第１の容器１からのガス流を再生するライン１０に一様に接続されてもされなくてもよいフローライン２０を通して排出される。
【００６１】
一代替実施形態（図２Ｂ）において、容器１１の作用圧力は、容器１の圧力よりも大きい。ついで、ポンプ１５がフローライン９に設けられて、第１の容器１から取り出される液相の圧力を上昇させる。容器１内の液面を一定に保つことによってポンプ流量が制御されてもよい一方で、ライン１０および２０を通して排出されるガス流を制御することによって、容器１および１１の内部の圧力が制御される。
【００６２】
さらなる代替例（図示せず）では、冷却熱交換器１４がライン９上に設けられているメラミン溶融物冷却器と置き換えられ、第２の段の反応器１１、ついで第２の反応域内の温度を、第１の段の反応器１の温度よりも確実に低くする。
第２の実施形態
【００６３】
装置を簡単にして構造上の費用を節約するために、この方法は単一の容器において行われる。具体的には、２つの反応段が、単一の水平方向の圧力容器２１の２つの区画Ｃ１およびＣ２内で作動する。２つの区画Ｃ１およびＣ２は、反応域Ｓ１およびＳ２に相当する。これらは、同じ横断面を有しているが、水平方向の容器２１の異なる長さを占めることによって、容積が異なっていてもよい。バッフル２２が、容器２１の横断面を完全には閉鎖せずに比較的小さな底部の流路２６を残しつつ、２つの区画を分割する。
【００６４】
簡単に説明するために、図２Ａおよび図２Ｂの第１の実施形態と同等のアイテムは、同じ符号で示されている。各区画Ｃ１、Ｃ２は、機械撹拌機２および１２のそれぞれを備えている。各区画はまた、バッフル３および１３をそれぞれ備えており、上述のような「完全に阻止された状態」を実現する。熱がコイル４によって第１の区画Ｃ１に供給される一方で、第２の区画はコイル１４によって冷却される。溶融尿素が、被覆された尿素パイプ５によって容器１の第１の区画に供給され、端部ポートがインペラ４のブレードの下および近くに配置されている。アンモニアもまた、撹拌機のインペラ２、１２の下に、パイプ６および１６によって供給される。
【００６５】
第１の区画Ｃ１で形成されたメラミン溶融物が、堰２９を越えて流れ込み、上記底部の流路２６を通って第２の区画Ｃ２まで進む。図２Ａについて記載されたのと実質的に同等の条件において、コイル１４によって冷却されて、第２の区画Ｃ２でパイプ１６によって供給されるアンモニアと効率的に接触させられた後、液体生成物は、堰２５を越えて流れ込み、パイプ１９によって容器２１から排出される。２つの区画Ｃ１およびＣ２において生成されたガスが、パイプ１０および２０によって回収され、処分される。
第３の実施形態
【００６６】
本実施形態では、複数の撹拌反応器がカスケード状または直列に配置されている第１の反応域および第２の反応域が得られる。このことの利点は、プラント生産能力と同じく、少ない液体の全体積で同じ反応が達成されることである。各段を構成する直列の容器の数は、好都合には２つまたは３つのアイテムに限定されてもよい。
【００６７】
図４の例を参照すると、第１の段が容器３１Ａ、３１Ｂ、および３１Ｃによってカスケード状に形成されており、第２の段が２つのさらなる容器３２Ａおよび３２Ｂによってやはりカスケード状に形成されている。３つの容器３１Ａから３１Ｃが、第１の反応域Ｓ１を提供し、図２Ａの反応器１と同じ方法を行う。第２の段の２つの容器が、第２の反応域Ｓ２を提供し、図２Ａの反応器１１と同じ方法を行う。溶融尿素供給物１００が、パイプ３３を通って第１の容器３１Ａに入る一方、気体状のアンモニアが一連の容器３４Ａ、３４Ｂ、３４Ｃ、および３５Ａおよび３５Ｂのそれぞれすべてに供給されて細分化される。
【００６８】
第１の反応段への加熱流体が３６で運ばれる一方、第２の段への冷却液が３７で利用可能である。最終反応生成物がパイプ３８によって排出され、排ガスが、パイプ３０によって第１および第２の段のすべての反応器から回収される。メラミン溶融物は、第１の段から第２の段にフローライン３９を通して送られる。中間の液ラインもまた、示されているように、第１および第２の段の反応器間に設けられている。すべての反応器が、熱交換器およびインペラを備えており、詳細は上述のように第１の実施形態による。図４は、容器３１Ａのインペラ２および加熱コイル４と、容器３２Ａのコイル１４とを示している。
【００６９】
一連の容器は、各反応器から次の反応器まで重力流によって液体を搬送する図４に記載のカスケードの形態で具現化されてもよく、または直列でポンプなどの他の既知の手段によって液体を直列に搬送して具現化されてもよい。
第４の実施形態
【００７０】
このさらなる実施形態において、各撹拌反応器は、複数の区画に分けられた、水平方向の容器である。円筒状の水平方向の容器４１は、第１の反応の段を達成するものであり、Ｆ１ＡおよびＦ１Ｂのようなフレームによって分割される連続するチャンバまたは区画Ｃ１Ａ、Ｃ１Ｂ、およびＣ１Ｃに区分され、液相が、上記フレームＦ１ＡおよびＦ１Ｂの上を単に越流することによって、１つのチャンバから次のチャンバに移動することができる。上記チャンバまたは区画Ｃ１Ａ、Ｃ１Ｂ、およびＣ１Ｃのそれぞれが、液相を機械的に撹拌するためのそれぞれのインペラ２を備えている。
【００７１】
溶融尿素供給物１００が、尿素パイプ４３を通って第１のチャンバＣ１Ａに入る一方、容器の最後のチャンバから流れ出ることによって生成物が排出される。容器４１の上部のさまざまなチャンバから回収する排ガスが、パイプ４０から排出される。アンモニアは、図示されているように各区画に設置されている攪拌機のインペラの下にあるパイプ４４Ａ、４４Ｂ、および４４Ｃによって導入され、液相中に微細に分散する。液体のメラミン溶融物が、ライン４９を通して第２の容器４２に搬送される。上記第２の容器４２は、フレームＦ２Ａによって２つの連続するチャンバに内部で分割される。アンモニアは、パイプ４５Ａおよび４５Ｂによって導入される。液体の最終生成物は、パイプ４８によって容器４２の最後のチャンバから排出されつつ、過剰アンモニアがパイプ４０ｂから排気される。
【００７２】
さらなる変形例では、ポンプをライン４９に挿入することによって、第２の反応の段が、第１の段よりも高い圧力で作動することができる。
第５の実施形態
【００７３】
２つの反応段が同じ圧力で作動する場合には、方法全体を単一の容器内で行うことができる。一例が図６に示されている。ここでは、すでに図４に関連して記載されているように、液相が低くなっていく堰を越えて流れ込むことによって最初のチャンバから最後のチャンバに移動することができるように、水平方向の容器５１が、連続するチャンバまたは区画Ｃ１ＡからＣ２Ｂのカスケードに内部で分割されている。
【００７４】
フレーム５５が、液相のための比較的小さい流路５６を残して、第１の段の区画Ｃ１ＡからＣ１Ｃを第２の段の区画Ｃ２ＡおよびＣ２Ｂから分離する。溶融尿素１００がパイプ５２によって第１のチャンバに供給される一方、アンモニアが対応する撹拌機のインペラの下にあるパイプ５３Ａ、５３Ｂおよび５３Ｃを通ってすべてのチャンバに供給される。熱供給液が区画Ｃ１Ａ〜Ｃ１Ｃのそれぞれの熱交換器にパイプ５４Ａによって分配され、冷却液が区画Ｃ２ＡおよびＣ２Ｂの熱交換器にパイプ５４Ｂによって分配される。排ガスが、パイプ５７によって、過剰アンモニアが５８によって供給される。最終液体生成物が５９で入手できる。
【００７５】
各容器５１の区画は、それぞれのインペラおよび熱交換器を有しており、第１の段に熱を送り、第２の段の熱を除去する。簡単を期すために、図６は、第１の区画Ｃ１Ａのインペラ２および熱交換コイル４を示す。
【００７６】
留意されたいのは、当業者に明らかなように、第１の実施形態として開示された構造の詳細は、特にインペラ２、１２およびコイル４、１４に関して、他のすべての実施形態にも適用可能であることである。上述の通り、単一または複数の区画の容器の任意の組み合わせを備えたさらなる実施形態が可能である。
実施例
【００７７】
以下の詳細な実施例は、本発明を実施することができるようにより詳しく説明し、その利点を示すことを意図するものであるが、これらはその範囲を限定すると解釈されるものではない。
実施例１
【００７８】
参考としての商業ユニットは、毎年３０，０００トンのメラミンを生成する。これは、３つの装置アイテム、すなわち、尿素の吸熱反応に必要な熱を供給する内部のコイルを備えた主要な反応器と、補給溶融尿素によるメラミン回収のための排ガススクラバと、尿素転化を完了させる２次反応器とによって構成されている尿素転化部に基づく。
【００７９】
反応器は、細長く円筒状で垂直方向の容器であり、内径が１３００ｍｍで、内部に以下を備えている。
−反応器シェルと同軸であり、これとともに熱伝達コイルが位置する環状空間を決定する吸出し管、
−合計１７０ｍ２の熱交換面に、それぞれ４つの同軸のコイルバンクを備える４つの２”パイプコイルのアセンブリによって構成されている熱伝達コイル、
−末端部ノズルを備えた深いパイプであり、高温で固体を形成する尿素の傾向による局部の目詰まりを回避する特別な設計を有する尿素供給パイプ、
−反応器の底部近くに位置し、コイルが占めている環状空間の基部にアンモニアを分布させ、熱交換コイルを横切るように搬送される反応器に含まれるメラミン溶融物の自然な上向きの循環を発生させるアンモニアスパージャ、
−容器の上端部に位置し、ここでアンモニアおよび二酸化炭素によって構成される排ガスが溶融物から分離され、２次反応器の容器に向かって流れ込むガス分離域。
【００８０】
反応器全体の容積は、１４．２ｍ３であり、実容積１１．２を液相が占めているので、上記実容積と９．３のｍ３／ｈの尿素の入口流との比として計算される滞留時間は、１．２時間と計上される。温度は４１０℃となり、圧力は１００バールの範囲にある。
【００８１】
コイルには、４７０℃で進入する溶融塩の混合物が供給されている。
【００８２】
２次反応器の容器の容積は６ｍ３であり、ここで、主要な反応器から生じ実際に２．７ｍ３／ｈで測定されたメラミン溶融物が、次の急冷精製部に搬送される前に、アンモニアのバブリングの下で約２．２時間滞留する。
【００８３】
反応器からのメラミン溶融物の純度は約８８重量パーセントであり、若干の未反応尿素５％と若干のメラミン前駆体および誘導体５％とを伴い、残りは溶存ガスである。２次反応器の出口で、尿素および他の有機不純物の濃度がほぼ半分になる。
【００８４】
この参考としての状況は、本発明に基づく実証ユニットの結果と比較され、２つの直列の攪拌容器、アイテム１および１１が、尿素のメラミンへの反応を２つの段階に分離する図２Ａの構造にしたがって、記載されている商業プラントの主要な反応器および２次反応器に対応するとみなされてもよい。
【００８５】
単一の容器を用いて、第１および第２のそれぞれの反応の段を順番にシミュレーションすることによって、実証を行った。容器の特徴は以下である。
−皿状の端を備えた内径が１２００ｍｍの円筒状で垂直方向の圧力容器、
−容器に対して軸方向であり、６枚平ブレードタービンを２つ備えた磁気駆動型攪拌機、
−互いに９０°で設定されている容器の壁に位置する４つの垂直方向のバッフル、
−全表面３６ｍ２の４つの同軸のバンクにあり、溶融塩によって横切られる１”パイプコイル、
−撹拌機のシャフトに近接する上部タービンの真上で終端する、液体供給物を導入するための深いパイプ、
−下部タービンの中心の真下にあるアンモニア供給物を運ぶ深いパイプ、
−上部の容器の端部に位置する固体装填口、
−気相を排出する、容器上端部に対応する容器の通気パイプ、
−越流堰を備え、液体生成物を排出するためのオーバフローパイプ。
【００８６】
容器の全容積は２．８ｍ３であり、コイル容積を差し引いた後の液体の残りの実容積は、１．９ｍ３であった
【００８７】
気体の排出を抑えることによって制御された１１０バールの圧力下で、溶融塩の流れを制御することによって、４１０℃の一定温度を保つ一方、反応器の出口で未転化尿素の残留濃度が５％に達するまで尿素流が徐々に増加した。かかる条件において、３．６ｍ３／ｈに相当する尿素４３５０ｋｇが一様に反応器に供給された。
【００８８】
２００℃で予熱されるアンモニア流は、４６０ｋｇ／ｈであった。溶融塩が４７０℃から４３０℃まで冷却された伝達熱の流れは、１，５００，０００ｋｃａｌ／ｈの範囲にあった。
【００８９】
反応を停止させた後、液面が下がり、このことは、実際の撹拌条件下で一様の量の液体が初期容積の９１．５％のみを占めていたことを示し、実際の正味の液体容積が１．７４ｍ３であったことを説明し、界面積が拡大したことを示した。この結果は、撹拌反応器の選択された構造によって、熱および質量の移行が強化され、転化度と等しく、尿素の滞留時間が既知の技術と比較して５０％まで減少することであった。
実施例２
【００９０】
メラミンへの尿素の転化を、パイロットスケールで完全に阻止された一連の反応器において立証した。
【００９１】
反応器のつながりは、同一サイズの５つの撹拌槽型反応器を含んでおり、それぞれは以下の特徴を有するものであった。
−皿状の端を備えた円筒状の垂直方向の容器：
−設計圧力１８０バール、設計温度４３０℃；
−内径７００ｍｍ、総容積６００Ｌ；
−４００ｒｐｍで回転する単一の６枚平ブレードタービンに基づく垂直方向の攪拌機、磁気駆動装置、
−容器の壁に位置し、互いに９０°で設定されている４つのバッフル；
−らせん状の１”パイプコイルの形態で、合計８ｍ２の熱交換面に対して２つの同軸のバンクで分布する熱交換面；
−以下のようなパイプ接続部、すなわち、反応器内部で、撹拌機のタービンの上面の近傍まで延びる深いパイプの形態の液体供給パイプと、撹拌機のタービンの真下で終端するアンモニア供給パイプと、容器内の液体の高さを決定する液体オーバフローパイプと、ガス排気パイプと、必要に応じて容器を空にすることのできる降下する接続部；
−起動時、停止時、または一様でない運転時に、内部の反応器の壁が３５０〜３６０℃より低く冷却されるのを回避する外部の電気加熱部；
−出力信号を出力して反応器の温度と圧力を制御可能にする温度圧力検知要素。
【００９２】
５つの反応器を、ここに図４に示すように一連の液体流でカスケード状に接続した。このことが意味するのは、第１の反応器から流出した液体が、重力流によって低次に位置する第２の反応器に直接送られて、この液体は第２から第３の反応器まで送られ、ついで同じ様式で第５の反応器の排出口まで続いたことであった。
【００９３】
反応器の通気接続部は、共通のヘッダに集められ、システムの圧力制御が結果として生じる流れに作用するパイプで終えた。
【００９４】
第１の３つの反応器のコイルを、コイルに４７０℃で供給される溶融塩の流れを分布させるヘッダと平行に接続した。最後の２つの反応器のコイルを、３４０℃で溶融塩を分布させるヘッダと平行に接続した。
【００９５】
近傍に位置する尿素生成プラントによって搬送される溶融尿素を、その入口の深いパイプを通して第１の反応器に供給した。同じプラントからのアンモニアガスを、専用の流れ制御下で供給し、さらに予熱した後に、各撹拌機のタービンの下部面の中心まで延びるパイプを通して、５つすべての反応器に供給した。
【００９６】
第２および第３の反応器の温度が４００℃の温度で、かつシステム圧が１５０バールである定常状態において、第１の反応器への尿素流入量を３０００ｋｇ／ｈに調整した。各反応器へのアンモニア流を、１００ｋｇ／ｈで制御した。
【００９７】
尿素に関する滞留時間は、１つの反応器につき１０分間の範囲にあった。実質的に反応器の容積が減少したにも関わらず、既知の技術と比較すると、第３の反応器からの液体越流は、完全な尿素転化を示しており、分析によると実際に尿素がなかった。同時に、オキシアミノトリアジンのような残留反応中間物が、完全にメラミンに転化した。
【００９８】
選択された構造によって、最後の反応器を横切るメラミン溶融物が、それぞれの機械撹拌機の作用によって極めて効率的にアンモニアと接触し、ストリッピングによって残留の二酸化炭素を除去し、メレン、メラン、メロンのような重縮合体化合物からメラミンをしっかりと回収する。温度は、３４０℃の溶融塩の温度に接近する。
【００９９】
例示された反応器のつながり構造および操作条件によって、反応物に与えられた比較的短い滞留時間にも関わらず、得られたメラミン溶融物はかなり純粋なメラミンであり、ここでは、尿素を含む不純物が全体としてほんのわずかしか占めなかった。この溶融物は、既知の分離技術にしたがって作動する結晶の形態での適切な凝固の後、すぐに極めて純粋なメラミンを供給する状態にある。
実施例３
【０１００】
前述の実施例と類似するスケールで操作される実証の設定が、完全に阻止された直列の反応器の水平方向のバージョンによって実現された。第１の３つの反応器が、単一の水平方向の圧力容器に連結されている一方で、さらなる２つの反応器が、第２の単一の水平方向の容器に連結される第２の反応器の段を構成した。ついでこの構造は、ここに図５に記載のように、図１Ｂに記載されているようにポンプが２つの連続する反応の段の間に設置されるという差異を有していた。
【０１０１】
水平方向の容器は、内径が９００ｍｍであり、長さ８５０ｍｍの区画に細分化される。各容器の第１の区画は、７５０ｍｍの高さの越流堰を有する一方、あらゆる連続する区画が２５ｍｍ低い堰を有する。
【０１０２】
第１の容器の区画にある１”コイルアセンブリは、４つの同軸のバンクを含む。全熱交換面は、各区画で７．３ｍ２である。第２の容器の区画のコイルアセンブリは、２つのバンクだけを有しており、それぞれ各区画４ｍ２の熱交換面となる。
【０１０３】
撹拌機のタービンを４５０ｒｐｍで回転させ、電気モータによって給電した。
【０１０４】
幅８０ｍｍのバッフルを、垂直方向の隔壁と湾曲した壁とに設置した。
【０１０５】
第１の段が４００℃、１００バールで作動する一方、第２の段は１５０バールで作動した。尿素溶融物の流れは、上記の実施例２に記載のように３０００ｋｇ／ｈであった。溶融塩は、第１の容器のコイルと平行に４７０℃で流入しつつ、第２の容器のコイルに３３５℃で流入した。メラミン溶融物は、約３４０℃で第２の容器から流出していた。
【０１０６】
実際の脱気されていない液体容積（１１００Ｌ）と尿素溶融物の体積流量（２５００Ｌ／ｈ）との比として計算される第１の反応容器内の滞留時間は、半時間未満であった。
【０１０７】
第１の反応器および第２の反応器からの液体試料は、反応の第１の段が低圧にも関わらず、上記の実施例２の下にあるものと極めて類似していた。
【図１】
2011520840.tif 000003
【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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