(57)【要約】照射硬化性コーティングおよびこのようなコーティングを利用するための方法が提供される。包括的実施形態において、本開示は、約１５％〜約８０重量％の１種以上の照射硬化性化合物（例えば、ポリカーボネートアクリレートオリゴマー、ポリウレタンアクリレートオリゴマー、ポリエステルアクリレートオリゴマー、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、もしくはこれらの組み合わせ）、および約１０％〜約８０重量％の１種以上のアクリレートモノマーを含むコーティング組成物を提供する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
コーティング組成物であって、
ポリカーボネートアクリレートオリゴマー、ポリウレタンアクリレートオリゴマー、ポリエステルアクリレートオリゴマー、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、約１５％〜約８０重量％の少なくとも１種の照射硬化性化合物；ならびに
約１０％〜約８０重量％の少なくとも１種のアクリレートモノマー
を含む、コーティング組成物。
【請求項２】
約０．１％〜約２０重量％の少なくとも１種のビニル反応性物質をさらに含む、請求項１に記載のコーティング組成物。
【請求項３】
約０．１％〜約１０重量％の少なくとも１種のチオール化合物をさらに含む、請求項１に記載のコーティング組成物。
【請求項４】
前記アクリレートモノマーは、イソボルニルアクリレート、イソボルニルメタクリレート、イソオクチルアクリレート、イソオクチルメタクリレート、ジシクロペンタジエニルアクリレート、ジシクロペンタジエニルメタクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、ジメチルアクリルアミドおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項１に記載のコーティング組成物。
【請求項５】
安定化剤、鎖転移剤、可塑剤、光安定化剤、紫外線遮蔽化合物、レベリング剤、湿潤剤、保存剤、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される少なくとも１種の成分をさらに含む、請求項１に記載のコーティング組成物。
【請求項６】
約０．５％〜約１５％の光開始剤をさらに含む、請求項１に記載のコーティング組成物。
【請求項７】
前記光開始剤は、メルカプトベンゾチアゾールの誘導体、メルカプトベンゾオキサゾールの誘導体、ベンゾフェノンの誘導体、アセトフェノンの誘導体、ベンゾインアルキルエーテルの誘導体、ベンジルケタールの誘導体、モノアシルホスフィンオキシドの誘導体、ビスアシルホスフィンオキシドの誘導体、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項６に記載のコーティング組成物。
【請求項８】
接着促進剤をさらに含む、請求項１に記載のコーティング組成物。
【請求項９】
前記接着促進剤は、酸官能性化合物である、請求項８に記載のコーティング組成物。
【請求項１０】
前記酸官能性化合物は、リン酸アクリレート、リン酸メタクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項９に記載のコーティング組成物。
【請求項１１】
コーティングされたゴム製品であって、該コーティングされたゴム製品は、
ゴム基材；
該ゴム基材の少なくとも一部を囲む硬化されたコーティングであって、該硬化されたコーティングは、１）ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエステルアクリレート、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、約１５％〜約８０重量％の少なくとも１種の照射硬化性化合物、ならびに２）  約１０％〜約８０重量％の少なくとも１種のアクリレートモノマーを含む、硬化されたコーティング
を含む、コーティングされたゴム製品。
【請求項１２】
前記硬化されたコーティングは、約２．５μｍ〜約５００μｍの間の厚みを有する、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項１３】
前記硬化されたコーティングは、照射硬化されている、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項１４】
前記硬化されたコーティングは、顔料、染料、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、約０．２％〜約５重量％の成分をさらに含む、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項１５】
前記硬化されたコーティングは、約１２２℃の蒸気曝露後に接着を維持している、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項１６】
前記硬化されたコーティングは、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチレート、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、約０．１％〜約２０％の予備重合した充填剤をさらに含む、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項１７】
前記硬化されたコーティングは、約０．１％〜約２０重量％の少なくとも１種のビニル反応性物質を含む、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項１８】
前記硬化されたコーティングは、約０．１％〜約１０重量％の少なくとも１種のチオール化合物を含む、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項１９】
前記アクリレートモノマーは、イソボルニルアクリレート、イソボルニルメタクリレート、イソオクチルアクリレート、イソオクチルメタクリレート、ジシクロペンタジエニルアクリレート、ジシクロペンタジエニルメタクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、ジメチルアクリルアミド、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項２０】
前記硬化されたコーティングは、安定化剤、鎖転移剤、可塑剤、光安定化剤、紫外線遮蔽化合物、レベリング剤、湿潤剤、保存剤、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される少なくとも１種の成分を含む、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項２１】
約０．５％〜約１５％の光開始剤をさらに含む、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項２２】
前記硬化されたコーティングは、接着促進剤を含む、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項２３】
前記ゴム基材は、シリンジプランジャーである、請求項１１に記載のコーティングされたゴム製品。
【請求項２４】
シリンジであって、該シリンジは、
シリンジ管；ならびに
ゴム製プランジャーであって、該ゴム製プランジャーは、該ゴム製プランジャーの少なくとも一部を取り囲む硬化されたコーティングを含み、該硬化されたコーティングは、１）ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエステルアクリレート、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、約１５％〜約８０重量％の、少なくとも１種の照射硬化性化合物、ならびに２）約１０％〜約８０重量％の少なくとも１種のアクリレートモノマーを含む、ゴム製プランジャー、
を含む、シリンジ。
【請求項２５】
コーティングされたゴム製品を作製するための方法であって、該方法は、
ゴム基材を提供する工程；ならびに
該ゴム基材を、１）ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエステルアクリレート、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、約１５％〜約８０重量％の少なくとも１種の照射硬化性化合物、ならびに２）約１０％〜約８０重量％の少なくとも１種のアクリレートモノマーを含む溶液でコーティングする工程、
を包含する、方法。
【請求項２６】
前記コーティングを、照射処理で硬化させる工程をさらに包含する、請求項２５に記載の方法。
【請求項２７】
前記照射処理は、紫外線、電子ビーム照射、ガンマ線照射、プラズマ、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項２５に記載の方法。
【請求項２８】
前記溶液は、約０．１％〜約２０重量％の少なくとも１種のビニル反応性物質をさらに含む、請求項２５に記載の方法。
【請求項２９】
前記溶液は、約０．１％〜約１０重量％の少なくとも１種のチオール化合物をさらに含む、請求項２５に記載の方法。
【請求項３０】
前記アクリレートモノマーは、イソボルニルアクリレート、イソボルニルメタクリレート、イソオクチルアクリレート、イソオクチルメタクリレート、ジシクロペンタジエニルアクリレート、ジシクロペンタジエニルメタクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、ジメチルアクリルアミド、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項２５に記載の方法。
【請求項３１】
前記溶液は、光開始剤、安定化剤、鎖転移剤、可塑剤、光安定化剤、紫外線遮蔽化合物、レベリング剤、湿潤剤、保存剤、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、少なくとも１種の成分をさらに含む、請求項２５に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
（背景）
本開示は、コーティング技術に関する。より具体的には、本開示は、上記コーティングが適用される表面の摩擦を軽減する照射硬化性コーティングに関する。
【０００２】
シリンジ管は、代表的には、薬物もしくは医薬を貯蔵および注射するための剛性構造を提供する、剛性物質（例えば、ガラス、ポリプロピレン、コポリエステル、もしくは環式オレフィンコポリマー（「ＣＯＣ」））から作製される。上記シリンジ管と関連づけられているプランジャーは、一般に、上記シリンジの注射末端に位置したニードルを介して、上記薬物、希釈剤もしくは医薬を押し出すゴム製末端を有する。上記プランジャーのゴム製末端が、上記シリンジ管の内部表面と接触するとき、強い摩擦が生じ、このことは、上記プランジャーを、上記シリンジ管を介して押し出すことを困難にする。
【０００３】
潤滑剤は、上記ゴム製プランジャーと上記シリンジ管との間の摩擦を軽減するために使用され得る。例えば、シリコン流体（ｓｉｌｉｃｏｎ  ｆｌｕｉｄ）は、上記シリンジ管の内部表面および／もしくは上記プランジャーの上記ゴム製末端をコーティングするために使用され得る。しかし、上記シリコン流体は、上記シリンジで注射されるべき上記薬物もしくは医薬を吸収し得、それによって、それらの有効性および効力を低下し得る。上記シリコン流体はまた、これが適用される上記表面と長期間接触している間に失われ得る。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００４】
（要旨）
本開示は、照射硬化性コーティングおよび上記コーティングを利用するための方法を提供する。包括的実施形態において、本開示は、約１５％〜約８０重量％の１種以上の照射硬化性化合物（例えば、ポリカーボネートアクリレートオリゴマー、ポリウレタンアクリレートオリゴマー、ポリエステルアクリレートオリゴマー、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、もしくは組み合わせ）、および約１０％〜約８０重量％の１種以上のアクリレートモノマーを含むコーティング組成物を提供する。上記コーティング組成物は、種々の基材上にコーティングされる溶液であり得る。
【０００５】
一実施形態において、上記コーティング組成物は、約０．１％〜約２０重量％の少なくとも１種のビニル反応性物質をさらに含む。代替の実施形態において、上記コーティング組成物は、約０．１％〜約１０重量％の少なくとも１種のチオール化合物をさらに含む。
【０００６】
一実施形態において、上記コーティング組成物は、紫外線照射によって硬化可能であり、約０．５％〜約１５％の光開始剤を含む。上記コーティング組成物は、１種以上の成分（例えば、安定化剤、鎖転移剤、可塑剤、光安定化剤、紫外線遮蔽化合物、レベリング剤、湿潤剤、保存剤、もしくはこれらの組み合わせ）をさらに含み得る。
【０００７】
上記コーティング組成物はまた、１種以上の接着促進剤を含み得る。上記接着促進剤は、酸官能性化合物であり得る。上記酸官能性化合物は、リン酸アクリレートもしくはリン酸メタクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、またはこれらの組み合わせであり得る。
【０００８】
別の実施形態において、本開示は、ゴム基材を含むコーティングされたゴム製品を提供し、このゴム基材は、このゴム基材の少なくとも一部を取り囲む硬化されたコーティングを有する。上記ゴム基材は、例えば、シリンジプランジャーであり得る。上記硬化されたコーティングは、１）ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエステルアクリレート、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、約１５％〜約８０重量％の少なくとも１種の照射硬化性化合物、ならびに２）約１０％〜約８０重量％の少なくとも１種のアクリレートモノマーを含む。
【０００９】
上記硬化されたコーティングは、約２．５μｍ〜約５００μｍの間の厚みを有し得る。上記硬化されたコーティングは、上記ゴム基材上で照射硬化され得る。上記硬化されたコーティングは、約１２２℃の蒸気曝露の後に接着を維持し得る。
【００１０】
上記硬化されたコーティングは、約０．２％〜約５重量％の顔料、染料、もしくはこれらの組み合わせをさらに含み得る。上記硬化されたコーティングは、約０．１％〜約２０％の予備重合した充填剤（例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチレート、もしくはこれらの組み合わせ）をさらに含み得る。
【００１１】
代替の実施形態において、本開示は、シリンジ管、およびゴム製プランジャーを含むシリンジを提供し、このゴム製プランジャーは、このゴム製プランジャーの少なくとも一部を取り囲む硬化されたコーティングを有する。上記硬化されたコーティングは、１）ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエステルアクリレート、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、約１５％〜約８０重量％の少なくとも１種の照射硬化性化合物；ならびに２）約１０％〜約８０重量％の少なくとも１種のアクリレートモノマーを含む。
【００１２】
代替の実施形態において、本開示は、コーティングされたゴム製品を作製するための方法を提供する。上記方法は、ゴム基材を提供する工程、および上記ゴム基材を、１）約１５％〜約８０重量％の少なくとも１種の照射硬化性化合物（例えば、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエステルアクリレート、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、もしくはこれらの組み合わせ）；ならびに２）約１０％〜約８０重量％の少なくとも１種のアクリレートモノマーを含む溶液でコーティングする工程を包含する。
【００１３】
上記方法は、上記コーティングを、照射処理で硬化させる工程をさらに包含し得る。例えば、上記照射処理は、紫外線、電子ビーム照射、ガンマ線照射、プラズマ、もしくはこれらの組み合わせであり得る。
【００１４】
本開示の利点は、改善されたコーティング組成物を提供することである。
【００１５】
本開示の別の利点は、ゴム基材への良好な接着特性を有するゴム基材のための改善されたコーティングを提供することである。
【００１６】
本開示のさらに別の利点は、ゴム基材と剛性プラスチックとの間の摩擦を軽減するコーティングを提供することである。
【００１７】
本開示のなお別の利点は、照射硬化性コーティングを作製するための改善された方法を提供することである。
【００１８】
さらなる特徴および利点は、本明細書に記載され、以下の詳細な説明および図面から明らかである。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、ゴム製プランジャーと、コーティングされていないゴム製プランジャーを使用するＣＯＣバレル（ｂａｒｒｅｌ）との間の摺動力（ｓｌｉｄｉｎｇ  ｆｏｒｃｅ）およびシリコン潤滑ゴム製プランジャーと、本開示の一実施形態におけるゴム製プランジャー上の照射硬化性コーティングとに起因する、軽減した摺動力を例示するグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
（詳細な説明）
本明細書で使用される場合、重量％もしくは重量％の範囲が「１種以上の」物質について示されているとき、上記重量％もしくは範囲は、上記組成物に存在する全ての列挙された物質の総重量％に言及する。
【００２１】
基材に対する照射硬化性コーティングおよびこれを作製するための方法が、提供される。上記硬化性コーティングおよびコーティングプロセスは、例えば、製造されたシリンジにおける摩擦を軽減するために使用されるシリコーン潤滑剤の代わりに用いるために、使用され得る。初期粘着性（静止摩擦）は、上記硬化性コーティングを、ゴム製プランジャーに適用することによって、上記ゴム製プランジャーと、ＣＯＣシリンジ管との間で軽減され得る。本開示の照射硬化性コーティングはまた、上記ゴム基材の機械的性能もしくはバリア性能（ｂａｒｒｉｅｒ  ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ）に影響を及ぼすことなく、ゴム基材にある範囲の機械的特性改変および表面特性改変を提供し得る。
【００２２】
包括的実施形態において、本開示は、約１５％〜約８０重量％の１種以上の照射硬化性化合物（例えば、ポリカーボネートアクリレートオリゴマー、ポリウレタンアクリレートオリゴマー、ポリエステルアクリレートオリゴマー、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、もしくは組み合わせ）、および約１０％〜約８０重量％の１種以上のアクリレートモノマーを含むコーティング組成物を提供する。上記コーティング組成物は、種々の基材上にコーティングされる溶液であり得る。上記アクリレートモノマーは、イソボルニルアクリレート、イソボルニルメタクリレート、イソオクチルアクリレート、イソオクチルメタクリレート、ジシクロペンタジエニルアクリレート、ジシクロペンタジエニルメタクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、ジメチルアクリルアミド、もしくはこれらの組み合わせであり得る。
【００２３】
一実施形態において、上記コーティング組成物は、約０．１％〜約２０重量％の少なくとも１種のビニル反応性物質をさらに含み得る。代替の実施形態において、上記コーティング組成物は、約０．１％〜約１０重量％の少なくとも１種のチオール化合物をさらに含む。
【００２４】
上記コーティング組成物は、１種以上の成分（例えば、光開始剤、安定化剤、鎖転移剤、可塑剤、光安定化剤、紫外線遮蔽化合物、レベリング剤、湿潤剤、保存剤、もしくはこれらの組み合わせ）をさらに含み得る。上記光開始剤は、メルカプトベンゾチアゾールの誘導体、メルカプトベンゾオキサゾールの誘導体、ベンゾフェノンの誘導体、アセトフェノンの誘導体、ベンゾインアルキルエーテルの誘導体、ベンジルケタールの誘導体、モノアシルホスフィンオキシドの誘導体、ビスアシルホスフィンオキシドの誘導体、もしくはこれらの組み合わせであり得る。光開始剤が使用される場合、これは、約０．５％〜約１５重量％の量で存在する。
【００２５】
上記コーティング組成物はまた、１種以上の接着促進剤を含み得る。例えば、上記接着促進剤は、酸官能性化合物であり得る。上記酸官能性化合物は、リン酸アクリレート、メタクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、もしくはこれらの組み合わせであり得る。
【００２６】
別の実施形態において、本開示は、ゴム基材を含むコーティングされたゴム製品を提供し、このゴム基材は、このゴム基材の少なくとも一部を取り囲む硬化されたコーティングを有する。上記硬化されたコーティングは、１）ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエステルアクリレート、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、約１５％〜約８０重量％の少なくとも１種の照射硬化性化合物；ならびに２）約１０％〜約８０重量％の少なくとも１種のアクリレートモノマーを含む。
【００２７】
上記ゴム基材は、ゴム（例えば、ポリ（イソプレン）、ポリ（クロロブチル）、ポリ（ブタジエン）など）から作製される生成物であり得る。一実施形態において、上記ゴム基材は、シリンジプランジャーである。
【００２８】
上記硬化されたコーティングは、上記コーティングの厚みが、約２．５μｍ〜約５００μｍの間であるように、上記ゴム基材に適用され得る。上記硬化されたコーティングは、任意の適切な照射技術を使用して、上記ゴム基材上で照射硬化され得る。上記硬化されたコーティングは、約１２２℃の蒸気曝露後に、上記ゴム基材上に維持された接着を有し得る。
【００２９】
上記硬化されたコーティングはまた、約０．２％〜約５重量％の顔料、染料、もしくはこれらの組み合わせを含み得る。上記硬化されたコーティングは、約０．１％〜約２０％の予備重合した充填剤（例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチレート、もしくはこれらの組み合わせ）をさらに含み得る。
【００３０】
代替の実施形態において、本開示は、コーティングされたゴム製品を作製するための方法を提供する。上記方法は、ゴム基材を提供する工程、および上記ゴム基材を、１）約１５％〜約８０重量％の少なくとも１種の照射硬化性化合物（例えば、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエステルアクリレート、シリコーンベースのアクリレートオリゴマー、もしくはこれらの組み合わせ）；および２）約１０％〜約８０重量％の少なくとも１種のアクリレートモノマーを含むコーティング溶液でコーティングする工程を包含する。
【００３１】
上記ゴム基材は、任意の適切なコーティング技術を使用して、上記溶液でコーティングされ得る。例えば、上記コーティングは、上記コーティング溶液を、上記ゴム基材上にスプレーするかもしくは刷毛で塗布する（ｂｒｕｓｈｉｎｇ）すること、および上記コーティングされたゴム基材を、照射処理に供することによって、適用され得る。上記コーティングはまた、上記ゴム基材の一部もしくは全てを、上記コーティング溶液の中に浸漬することによって、適用され得る。
【００３２】
上記方法は、上記コーティングを、適切な照射処理で硬化させる工程をさらに包含し得る。例えば、上記照射処理は、紫外線、電子ビーム照射、ガンマ線照射、プラズマ、もしくはこれらの組み合わせであり得る。
【００３３】
上記ゴム基材は、上記硬化する工程の前に、コロナ放電、酸素イオンプラズマ、もしくはアルゴンイオンプラズマによって、予備処理され得る。このことは、上記ゴム基材に対する上記コーティングの接着をさらに改善し得る。
【実施例】
【００３４】
例示であって、限定ではなく、以下の実施例は、本開示の種々の実施形態を例示する。パーセンテージは、別段示されなければ、総重量の％として表される。
【００３５】
（実施例１）
ゴム基材についての保護および表面改変コーティングを提供する照射硬化性樹脂を開発し、試験した。５種類のコーティング処方物を研究した。これを表１に列挙する。上記コーティング処方物を、ポリ（クロロブチル）ゴム基材上に溶液として適用し、ＵＶ硬化させた。硬化後、上記コーティングはまた、ゴムに対して良好な接着（すなわち、接着を分離するのが困難）、２０〜１００％の範囲に及ぶ破断時伸長（ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ  ａｔ  ｂｒｅａｋ）、ならびに＞１０Ｐａの弾性率を示した。摩擦研究の間に、ＣＯＣ表面摩擦係数に対する上記コーティングされたゴムは、２００ｇの適用された負荷重量において約１．２以下に低下した（表２を参照のこと）。
【００３６】
最大の摺動力を、ＣＯＣ表面に対する上記コーティングされたゴムとの間で経時的に測定した。これを、図１に示す。図１は、シリコン潤滑化ゴム製プランジャーおよび上記ゴム製プランジャー上の照射硬化性コーティング（処方物＃１−Ｆ３５）に起因する、低下した摺動力と比較した、コーティングされていないゴム製プランジャーを使用するゴム製プランジャーと、ＣＯＣバレルとの間の摺動力を図示する。上記結果は、上記硬化性コーティングされたゴムが、上記シリコン潤滑剤と同様に、上記ゴム製プランジャーとＣＯＣバレルとの間の摺動力を低下させることを示す。さらに、上記硬化性コーティングされたゴム製プランジャーは、４週間の期間にわたって、その低下した摩擦特性を維持する。
【００３７】
【表１】
2011508064.tif 000002
【００３８】
【表２】
2011508064.tif 000003
（結論）
高伸長、クロロブチルゴムに対する高い接着、およびＣＯＣ物質に対する低い摩擦を有する一連の照射硬化性コーティングを開発し、ゴム基材に対して試験した。上記硬化性コーティングは、約３週間で、低摩擦（＜６ｌｂ）および２５℃において失われる検出可能な水がないこと、４０％  相対湿度（ＲＨ）を示した。上記照射硬化性コーティングは、クロロブチルゴム製プランジャーとともに現在利用されている液体シリコーンベースの潤滑剤の必要性を排除するために、シリンジにおいて使用され得ることは明らかである。
【００３９】
本明細書に記載される現在好ましい実施形態に対する種々の変更および改変が、当業者に明らかであることは、理解されるべきである。このような変更および改変は、本発明の事項の趣旨および範囲から逸脱することなく、かつその意図された利点を減らすことなく、行われ得る。従って、このような変更および改変が、添付の特許請求の範囲によって網羅されることが意図される。
【図１】
2011508064.tif 000004
【国際調査報告】
2011508064.tif 000005
2011508064.tif 000006
2011508064.tif 000007