(57)【要約】  タンタルを含有しているスクラップ材料からタンタル粉末を得る方法が提供される。この方法は、所望のサイズ及び純度のタンタル粉末を得るために、例えばコンデンサ用の焼結された陽極のような原材料を選択するステップと、この原材料を水素化するステップと、所望の粒子サイズ及び表面積へと圧延するステップと、脱水素化するステップと、脱酸素化するステップと、凝集化するステップと、ふるい分けするステップと、酸処理するステップと、を備えている。【特許請求の範囲】
【請求項１】
タンタルを含有している原材料からタンタル粉末を生産するための方法であって、
原材料を水素化するステップと、
水素化された前記原材料を粉砕及び圧延して粉末を形成するステップと、
該粉末を脱水素化及び凝集させて凝集体を形成するステップと、
凝集された前記粉末を脱酸素化するステップと、
任意的に、凝集体を所望の粒子サイズへと粉砕及びふるい分けするステップと、
を備えている方法。
【請求項２】
脱酸素化されて粉砕、凝集された前記粉末を酸処理するステップを更に備えている、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
脱酸素化されて粉砕、凝集された前記粉末を所望の粒子サイズへと粉砕及びふるい分けするステップを更に備えている、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
スクラップ材料を水素化するステップに先立って、混入物質を除去するためにスクラップ材料を処理するステップを更に備えている、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
水素化されたスクラップ材料を粉砕及び圧延することによって、約０．５ｍ２〜２．０ｍ２の表面積を有する粉末を形成するステップを更に備えている、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記凝集体を、約１００μｍに形成するステップを備えている、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記凝集体を、脱酸素化するステップに先立って、粉砕し、ふるい分けするステップを更に備えている、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
凝集された前記粉末を脱酸素化するステップを、前記凝集体をマグネシウム金属と混合し、不活性ガス雰囲気下で加熱することによって行う、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記タンタルを含有している原材料は、一または複数のタンタルコンデンサ陽極並びに板及びワイヤからの製造スクラップを含むタンタルスクラップである、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記原材料を水素化するステップに先立って、前記原材料中の不純物を特定するステップを更に備えている、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記原材料を水素化するステップに先立って、不純物を除去するステップを更に備えている、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
前記不純物の除去を、前記原材料を酸処理することによって除去する、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
タンタルワイヤの中心周りの焼結されたタンタル粉末である再生コンデンサ陽極から粉末を生産する方法であって、
真空下で材料を加熱し、次いで水素でバックフィルすることによって前記材料を水素化するステップと、
水素化された陽極を軽圧延して前記タンタルワイヤを遊離させるステップと、
圧延された前記陽極をふるい分けして前記粉末から前記タンタルワイヤを分離するステップと、
前記粉末を脱水素化、脱酸素化及び凝集させるために、前記粉末を、一または複数のステップで熱処理するステップと、
凝集体を粉砕し、ふるい分けして、前記コンデンサ陽極を再形成するために、プレス及び焼結され得るように所定の粒子サイズ分布を生じさせるステップと、
を備えている方法。
【請求項１４】
初期的な混入物質のレベルを決定するために前記コンデンサ陽極をサンプリングすると共に、金属の混入物質を少なくとも部分的に除去するために、前記コンデンサ陽極を酸洗浄する初期的なステップを更に備えている、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記コンデンサ陽極を処理するステップが、前記コンデンサ陽極を酸洗浄することによって行われる、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
酸性残留物を除去するために、酸処理された前記コンデンサ陽極を洗浄し、洗浄された前記コンデンサ陽極を乾燥させるステップを更に備えている、請求項１３に記載の方法。
【請求項１７】
前記コンデンサ陽極は酸化膜を含んでおり、マグネシウムと共に前記コンデンサ陽極を十分な温度と時間で加熱し、前記水素化ステップに先立って、酸化層を少なくとも部分的に除去することによって、前記酸化層を除去するステップを更に備えている、請求項１３に記載の方法。
【請求項１８】
初期的な混入物質のレベルを決定するために前記原材料をサンプリングすると共に、混入物質を除去するために前記原材料を処理する初期的なステップを更に備えている、請求項１に記載の方法。
【請求項１９】
前記原材料を処理するステップが、前記原材料を酸洗浄することによって行われる、請求項１８に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本願は２００７年１０月１５日にされた米国仮特許出願第６０／９７９９４９号の利益を主張するものであり、当該米国仮特許出願の内容は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれるものである。
【０００２】
本発明は、金属タンタルの粉末に関するものであり、より具体的には、タンタル粉末の生産方法に関するものである。
【背景技術】
【０００３】
コンデンサは長い間タンタル粉末から生産されてきた。例えばタンタル粉末は、ヘプタフルオロタンタル酸塩カリウム（Ｋ２ＴａＦ７）の溶融ナトリウム低減物（molten sodium reduction）により生産される。Ｋ２ＴａＦ７は、フッ化水素酸の中でタンタル鉱石若しくはタンタルスクラップを蒸解し（digesting）、溶媒抽出によりタンタルバリュー（tantalum values）を分離し、Ｋ２ＴａＦ７を析出させることにより生産される。別な方法として、水素化されたインゴット（hydrided ingot）を圧延する（milling）ことによって生産される。インゴットは、約３０００℃という非常に高いタンタルの融点に到達させるために、一般的には真空下で電子ビーム炉内にて溶融される。
【０００４】
このような従来技術は非常にコストがかかる。また、フッ化水素酸を使用することは、作業者や装置にとっては有害である。タンタル粉末を生産するための工程を改善することが、常に市場で要請されてきた。タンタルコンデンサは非常に高信頼性が要求される軍需用途及び医療用途から、民生用途及び家電製品まで広い範囲に亘って用いられている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】米国特許第４７４０２３８号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
従って、タンタル粉末を生産するためのより安価な方法が望まれている。フッ化水素酸を分解したり材料をインゴットに再融解させたりする必要の無い、再生タンタルスクラップから民生等級（commercial grade）のコンデンサ粉末を生産する方法が望まれている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
処理された原材料のタンタルを利用可能なコンデンサ等級の粉末に変換する方法が記載されている。材料として種々の原料を用いることができるが、好適にはタンタルスクラップが用いられる。このようなタンタルスクラップは、焼結された粉末から作製されたタンタル陽極（tantalum anodes）、脱酸素化された（deoxidized）タンタル陽極、またはインゴットから作製された加工された板（sheet）のような他の高純度のタンタルスクラップを含む。
【０００８】
タンタル粉末を得るためにスクラップ材料を使用することは、処女材料（virgin material）を使用するのと比べて多くの困難性を有している。例えば様々な含有量の不純物のうちには、処理に先立って除去しなければならないものも存在している。粉末は、最初に材料を仕分けし、混入物質を許容可能なレベル以下まで除去し、所望の表面積が得られるまで処理し、次いで更に凝集された（agglomerated）コンデンサ粉末を形成するように処理することによって調整される。
【０００９】
本発明は従来の方法に対し、タンタル粉末を得るための種々の利点を有している。本発明の方法により、フッ化水素酸を分解したり、原料を初期段階若しくは後の段階でインゴットに再融解させたりする必要無しに、タンタルスクラップから民生グレードのコンデンサ粉末が得られる。従来の方法からこれらの段階を無くすことにより、著しく経済的な方法が実現でき、時間も短縮され、フッ化水素酸のような薬品の使用に伴う多くの危険を低減することができる。
【００１０】
一の実施形態では、タンタルを含有している原材料からタンタル粉末を生産するための方法が提供される。この方法は、原材料を水素化する（hydride）ステップと、水素化された原材料を粉砕及び圧延して粉末を形成するステップと、粉末を脱水素化（dehydride）及び凝集させて凝集体（agglomerates）を形成するステップと、凝集された粉末を脱酸素化するステップと、任意的に、凝集体を所望の粒子サイズへと粉砕及びふるい分けするステップと、を備えている。この方法は任意的に、原材料及び最終的な粉末への要求性能に異存する追加的なステップを備えている。これらのステップは、とりわけ、脱酸素化されて粉砕、凝集された粉末を酸処理し、脱酸素化されて粉砕、凝集された粉末を所望の粒子サイズへと粉砕及びふるい分けし、スクラップ材料を水素化するステップに先立って、混入物質を除去するためにスクラップ材料を処理するステップを含む。
【００１１】
一の実施形態では、水素化されたスクラップ材料を粉砕及び圧延することによって、約０．５ｍ２〜２．０ｍ２の表面積を有する粉末が形成される。別な実施形態では、凝集体は約１００μｍに形成される。凝集体は、この凝集体を脱酸素化するステップに先立って、粉砕され、ふるい分けされる。凝集された粉末を脱酸素化するステップは、凝集体をマグネシウム金属と混合し、不活性ガス雰囲気下で加熱することによって行うことができる。
【００１２】
原材料に含まれるタンタルは、様々な形で存在している。一の実施形態では、タンタルスクラップは、タンタルコンデンサ陽極（tantalum capacitor anodes）並びに／または板及びワイヤからの製造スクラップを含んでいる。
【００１３】
タンタルワイヤの中心周りの焼結されたタンタル粉末である再生コンデンサ陽極（reclaimed capacitor anodes）から粉末を生産する方法が提供される。この方法は、真空下で材料を加熱し、次いで水素でバックフィルする（backfill）ことによって材料を水素化するステップと、水素化された陽極を軽圧延してタンタルワイヤを遊離させるステップと、圧延された陽極をふるい分けして粉末からタンタルワイヤを分離するステップと、粉末を脱水素化、脱酸素化及び凝集させるために、粉末を、一または複数のステップで熱処理するステップと、凝集体を粉砕し、ふるい分けして、コンデンサ陽極を再形成するために、プレス及び焼結され得るように所定の粒子サイズ分布を生じさせるステップと、を備えている。
【００１４】
任意的に、初期的な混入物質のレベルを決定するためにコンデンサ陽極をサンプリングすると共に、金属の混入物質を除去するために、コンデンサ陽極を酸洗浄する（acid leaching）初期的なステップが実行される。酸処理されたコンデンサ陽極は次いで酸性残留物を除去するために洗浄され、この洗浄されたコンデンサ陽極を乾燥させる。別の実施形態では、水素化するステップの前に、少なくとも部分的に酸化層を除去するために、十分な温度及び時間でマグネシウムと共に加熱することにより酸化層を除去するステップが含まれる。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
選択された原材料からタンタル粉末を得る方法が提供される。原材料は高濃度のタンタルを含有していなければならないが、従来技術のようにインゴット形態である必要は無い。原材料は、材料の形態、量及び化学的な混入物質の種類に基づいて選択される。原材料は薄いものであり、板若しくはワイヤのように２ｍｍより薄いことが好ましい。薄い原材料を用いることにより、一層容易且つ完全な水素化が可能となる。使用可能な材料の形態としては、薄板、焼結された粉末成形品（陽極）、コンデンサ及びワイヤから脱酸素化及び陽極化されたコンデンサ陽極（de-oxidized anodized anodes）があるが、これらに限定されるものではない。
【００１６】
一の好ましい原材料はタンタルスクラップ、例えばタンタルコンデンサの陽極、高純度の板、ワイヤ及び他の高純度タンタルスクラップに起因する製造スクラップを含む種々のリサイクルされたタンタル材料である。本発明の重要な１つの特徴は、原材料の形態は処理に先立って特定の形態へと変更される必要は無い点にある。例えば、タンタルの原材料がスクラップであるとき、スクラップは、フッ化水素酸で分解したり、最終的に溶融ナトリウム金属で還元したりする必要は無く、電子ビーム炉内で３０００℃の温度で溶解させてインゴットを形成する必要は無い。これらのプロセスは共に高コストで有害である。
【００１７】
一旦原材料を選択すると、この原材料はタンタル粉末を生産するための多くのステップを含むプロセスに供される。一の実施形態においては、選択された原材料は、初期的に化学処理され、混入物質が除去される。特定の化学処理が、スクラップ中に存在する特定の混入物質、及び最終的に得られるタンタル粉末の所望の純度に応じて行われる。例えば、多くの混入物質に対しては、混入物質は従来の手段によって、十分低いレベルにまで洗浄または分解され得る。従来の手段として、必要な場合は追加的な酸化剤と併せて、塩酸、硝酸、硫酸若しくはこれらの酸の混合液による酸洗浄が行われる。
【００１８】
処理は、最終的に得られるタンタル粉末の所望の純度に応じて行われる。いくつかの例では、出発原材料が最終的な粉末の所望の純度に十分な純度を有しているならば、何ら初期的な処理は必要とされない。当業者であれば、使用を意図された原材料に対していかなる処理が必要であるかを直ちに決定できるであろう。
【００１９】
原材料は次いで従来技術を用いて水素化される。例えば、原材料は真空中で加熱され、次いで水素でバックフィルされる。水素化によって、原材料は脆化され、より容易に次のステップで粉砕及び圧延され得るようになる。当業者であれば、高度の水素吸収をもたらすべく処理温度及び時間のプロファイルを直ちに決定できるであろう。一般的には、水素の吸収が多い程、原材料はより脆化され、圧延が容易となる。原材料が厚くなればなる程、水素化はより困難となる。通常、厚い試料の表面から内部には水素の濃度勾配が生じるからである。
【００２０】
一旦水素化されると、水素化された原材料は粉砕及び圧延されて粉末とされる。粉砕及び圧延の装置は、金属を圧延するために通常使用されるものである。材料を粉砕及び圧延する特定のプロセスは、最終的な粉末に要求される特性に応じて行われる。例えば、最終的な粉末が民生等級のタンタル粉末を意図するものである場合、水素化された材料は、約０．５ｍ２〜２．０ｍ２の比較的大きな表面積を有する微細粉末になるまで圧延される。「民生等級」とは、一般的に非軍需用途として理解され、通常、信頼性は低いながらも広い動作範囲で用いられる消費財用途であることを意味する。例えば携帯機器である携帯電話、ゲーム等への用途が民生等級の用途である。粉末がより微細になれば、単位グラムあたりの容量（ＣＶ／ｇ）は大きくなり、これはタンタル粉末の主たる価格要因の１つとなる。
【００２１】
次に、粉砕され、圧延された粉末は、脱水素化される。好適にはタンタルは、真空中で約１３００Ｆ（７０４．４℃）まで加熱され、粉末を脱水素化する。適切な条件下では、脱水素化された粉末は凝集して凝集体を生じるであろう。例えば、温度が次いで２０００Ｆ（１０９３．３℃）まで上昇されると凝集（agglomeration）が生じるであろう。このような凝集体は、通常約５０μｍ〜約２５０μｍであり、好適には凝集体は約１００μｍである。なぜならこのサイズの凝集体は良好な流動特性を有している。流動性は、粉末を陽極内に押し込むために使用される小さな型を充填するために重要である。
【００２２】
次いで、凝集された粉末は任意的に、粉砕及びふるい分けされ、小さすぎるものや大きすぎるものが除去され、これによりふるい分けされた粉末が得られる。このステップは、粉末の均一性を改善するために行われる。ここでも材料サイズの均一性は、粉末がコンデンサ陽極を生産するために用いられるためには重要な特性である。均一性がそれほど要求されない他の例では、粉末は粉砕及びふるい分けされる必要は無い。
【００２３】
好適には、ふるい分けされた粉末は、その後に脱酸素化される。このステップは粉末内の酸素含有量を低下させるために行われる。タンタル粉末の多くの通常の用途では、タンタル粉末内の溶存酸素は最小化することが望ましい。一の実施形態においては、粉末の脱酸素化は、粉末をマグネシウム金属と混合し、不活性ガス雰囲気下で、約１２００Ｆ（６４８．９℃）〜約１６００Ｆ（８７１．１℃）、好ましくは約１４５０Ｆ（７８７．８℃）に昇温させて加熱することによって行われる。高純度が要求される多くの例では、脱酸素化された粉末は、例えば暖められた塩酸、硫酸、過酸化物、硝酸及び塩酸、または硝酸及びフッ化水素によって酸処理される。これにより、圧延及び脱酸素化のステップで加えられたマグネシウム及び他の金属不純物が除去される。
【００２４】
脱酸素化され、酸処理された粉末は、再び粉砕され、任意的に、所望の粒子サイズにふるい分けされて、タンタル粉末を得る。一の実施形態では、粉末は、約１．０ｍ２／ｇのサイズにまで粉砕及びふるい分けされる。このサイズは容易に得ることができ、容易に脱酸素化できると共に、１５ｋ〜３０ｋの範囲で良好な単位あたりの容量（ＣＶ／ｇ）を示すからである。
【００２５】
本発明の代替実施形態においてはタンタルを含む原材料からタンタル粉末を生産するために、一または複数の任意的なステップが更に含まれる。タンタル粉末を生産ためには、特定の形態の原材料、及び混入物質の特定の含有量及び濃度に応じて、しばしば異なるステップが必要とされる。
【００２６】
例えば、一の実施形態においては、原材料は、タンタルワイヤの中心周りの焼結されたタンタル粉末を含有した再生コンデンサ陽極を含んでいる。この実施形態では、プロセスは原材料をテストし、選択するステップを備えている。原材料のサンプルが、当該原材料の初期的な混入物質のレベルを決定するためにテストされる。テストは当業者にとって公知の従来のテスト方法によって行われる。テストによって、特定のサンプルは特定の混入物質を大量に含有し過ぎていて使用に供することができないことが明らかになるであろう。
【００２７】
例えば高レベルのニオブ、タングステン若しくはケイ素は除去することが困難であり、このような混入物質を含んでいる材料は、一般的には多くの用途に適しているとは言えない。別な例としては、高レベルのモリブデンを含んでいる材料の場合、通常、モリブデンが表面上のみに存在するのか、材料の内部にまで存在するのかを決定するための更なるテストが必要とされる。また別な例としては、高レベルの炭素を含んでいる材料の場合も、最も効果的な除去効率を決定するための更なるテストが必要とされる。通常存在する大部分の他の混入物質であれば、当業者に公知の従来の方法で除去することが可能である。このテストの結果に応じて、材料は、当該テストで確認された金属の混入物質を除去するために、酸洗浄に供される場合がある。酸処理された場合、材料は次いで酸性残留物を除去するために洗浄され、その後乾燥される。
【００２８】
乾燥された材料は上述したように、例えば材料を真空中で加熱し、水素でバックフィルすることによって水素化される。水素化された材料は圧延、好適には軽圧延して全てのタンタルワイヤを遊離させる。タンタルワイヤは通常、高レベルのシリカを含有している。もしタンタルワイヤが、高レベルのシリカを含有している場合、粉末を汚染しないために、粉末から知りかを分離することが好ましい。ワイヤはふるい分けによって使用可能な粉末から分離され得る。粉末は、脱水素化、脱酸素化及び粉末を凝集するために熱処理が行われている。この熱処理は、好適には１つ以上、２つ以上、あるいはいくつかのステップで行われることが好ましい。
【００２９】
一の実施形態においては、脱水素化、脱酸素化及び粉末を凝集ステップは、単一のステップにおいて実行される。水素化された粉末は、マグネシウムと予め混合され、真空オーブン内に置かれる。真空引きによって、約７．５×１０−４Ｔｏｒｒの真空度とされ、出てくる気体が停止するまで１３００Ｆ（７０４．４℃）に加熱される（脱水素化）。更なる加熱が約１６５０Ｆ（８９８．９℃）で３時間行われ（脱酸素化）、その後温度を約２０００Ｆ（１０９３．３℃）〜２４００Ｆ（１３１５．６℃）に上昇させて約３０分間過熱する（凝集）。
【００３０】
最終的に凝集体は粉砕され、任意的に、ふるい分けされることにより、プレス及び焼結されてコンデンサ陽極を再形成し得るように所定の粒子サイズ分布を得る。
【００３１】
更なる実施形態においては、原材料は陽極化されたコンデンサ陽極である。陽極化されたコンデンサ陽極は酸化膜を有しており、これはタンタルコンデンサにおいて、陽極と陰極との間で誘電性をもたらすものである。この酸化膜は、水素化に先立って十分な程度にまで除去されなければならない。この更なる実施形態においては、この種の原材料から金属粉末を作製するためのプロセスは、陽極化されたコンデンサ陽極から酸化層を除去するステップを備えることができる。この除去ステップでは、マグネシウムと共にコンデンサ陽極を十分な温度と時間で加熱し、水素化ステップの際に水素化を可能にするために、酸化層を十分に除去することができる。この除去ステップは、上述した前処理ステップとして実行することができ、あるいは上述した水素化ステップに先立って任意の時点で実行することもできる。
【００３２】
本発明の別の観点においては、薄板である原材料からタンタル粉末を製造する方法が提供される。例えば、原材料は、純タンタルのインゴットを板材料にロールすることによって形成された薄板であって良い。好ましくは、そのような板材は厚さが約１５ｍｍ未満であり、より好ましくは厚さが約５ｍｍ未満であり、最も好ましくは、厚さが約０．００１ｍｍ〜約５ｍｍである。
【００３３】
本明細書に記載の再生されたタンタル粉末は、コンデンサ用の焼結された陽極として使用することが可能な高品質な粉末である。このように、本プロセスは凝集されたコンデンサ粉末を生産するのに適用され得る。所定のサイズ及び純度の特性を有するタンタル粉末を得るために、本明細書に記載されたプロセスを適用すること、並びに本明細書に記載されたプロセスをコンデンサ以外の用途に適用することは、いずれも本発明の技術的範囲に含まれるものである。
【００３４】
以下は、本発明を例示するための実施例である。本願における教示事項の他の特定の適用は、本発明の精神から逸脱すること無く適宜に為され得るものである。本発明の方法に加え得る他の改変も、本発明の技術的範囲に含まれると考えるべきである。
【実施例１】
【００３５】
２５ｋｇの陽極化されていない焼結されたグレー陽極（gray anodes）は、残留炭素を除去するために洗浄され、５０％硝酸内で酸処理された後、金属混入物質を除去するために塩酸で処理された。その後、陽極は十分に洗浄、乾燥された。次いで洗浄された陽極をサンプリングして解析した。結果を［表１］に示す。
【００３６】
［表１］
【表１】
2011500962.tif 000002
【００３７】
サンプルは、真空オーブンを４８２℃にて水素で３時間、正圧へとバックフィルすることによって水素化された。水素化されたサンプルは、タンタル媒体（tantalum media）と共に３０分間圧延され、次いで残った材料からタンタルワイヤを分離するためにふるい分けされた。残った材料を更に６時間圧延して粉末を形成した。この粉末を洗浄し、１００℃で２４時間乾燥した。粉末は、フィッシャーの２段ふるい器（Fischer SubSieve Sizer）でテストされ、１．１μｍの粒径と、ＢＥＴ法によれば１．１ｍ２／ｇの表面積を有していた。
【００３８】
この粉末は次いで７００℃で脱水素化され、１３００℃で３０分間凝集された。これにより生じた凝集体は粉砕され、８０メッシュまでふるい分けされ（sifted to -80 mesh）、削り屑状マグネシウム（Mg turnings）と混合され、９００℃で６時間脱酸素化された。
【００３９】
これにより生じた粉末は、５０％硝酸で酸処理された後、濃縮塩酸で残留マグネシウムが除去された。粉末は次いで洗浄、乾燥され、その後に粒子サイズの分布について調査された。平均直径は４５μｍであり、９４％の粒子は１００μｍ以下であった。粉末はプレス及び焼結され、湿漏電（wet leakage）がテストされた。６０Ｖでは、陽極は１．５［ｎＡ／ＣＶ］の湿漏電を示した。
【実施例２】
【００４０】
平均厚さ２ｍｍで初期酸素含有量が１００ｐｐｍ未満のタンタル薄板２５ｋｇを、実施例１のように水素化及び圧延した。最終的な粒子サイズ及びＢＥＴ法による表面積は、それぞれ２．５μｍ及び０．７９ｍ２／ｇであった。
【００４１】
開示された発明について、当業者にとって自明な種々の改変、調整及び適用が考えられるが、本発明はそれらもカバーすることを意図している。従って、本明細書は特定の好適な実施形態に沿って説明されてはいるが、本発明の完全なる技術的範囲は、以下の特許請求の範囲を参照して決定されるべきである。
【国際調査報告】
2011500962.tif 000003
2011500962.tif 000004
2011500962.tif 000005
2011500962.tif 000006