(57)【要約】  本発明は（ａ）第１のポリマー成分；（ｂ）第２のポリマー成分であって、その約２０重量％又はそれ以下の量で存在するα―オレフィンマルチブロックインターポリマーを含む第２のポリマー成分；及び（ｃ）少なくとも１種の強化材のブレンドを含んでなり、前記第２のポリマー成分の濃度が、前記第１のポリマー成分及び前記第２のポリマー成分の全濃度基準で、約２０重量％超であるポリマー物品に関する。このポリマー物品は、望ましくは、以下の特性：ソフトタッチな感触、低光沢の外観又は高い表面耐久性の１つ又はそれ以上を有する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ｉ．比較的硬質の熱可塑性樹脂を含む第１のポリマー成分；
ｉｉ．前記第１のポリマー成分に比べて比較的軟質の熱可塑性樹脂を含む第２のポリマー成分（前記の比較的軟質の熱可塑性樹脂は１種又はそれ以上の硬質ブロック及び前記の１種又はそれ以上の硬質ブロックより軟質の１種又はそれ以上の軟質ブロックを有するマルチブロックコポリマーである低級α−オレフィン／α−オレフィンインターポリマー（ＬＯＡ／α−オレフィンインターポリマー）である）；並びに
ｉｉｉ．少なくとも１種の強化材
のブレンドを含んでなり、前記第２のポリマー成分の濃度が前記第１のポリマー成分及び前記第２のポリマー成分の全濃度基準で約１０重量％超である、ソフトタッチな感触のポリマー組成物。
【請求項２】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが少なくとも２種の硬質ブロック及び少なくとも２種の軟質ブロックを有する請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項３】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレン若しくはプロピレンである低級α−オレフィン（ＬＡＯ）と少なくとも１種の炭素数３〜１２の第２の異なるα−オレフィンを含むＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーであり、前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが以下：
（ａ）約１．７〜約３．５のＭｗ／Ｍｎ、少なくとも１つの融点Ｔｍ（℃）及び密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）を有し、ｄ≦０．９００であり且つＴｍ及びｄの数値が
Ｔｍ≧１０００（ｄ）−７９０
の関係に一致し；
（ｂ）約１．７〜約３．５のＭｗ／Ｍｎを有し、且つ融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）及び最も高いＤＳＣピークと最も高いＣＲＹＳＴＡＦピークの温度差と定義されるデルタ量ΔＴ（℃）によって特徴付けられ、ΔＴ及びΔＨの数値が以下の関係：
ΔＴ＞−０．１２９９（ΔＨ）＋６２．８１（ΔＨが０Ｊ／ｇより大きく１３０Ｊ／ｇ以下である場合）
ΔＴ≧４８℃（ΔＨが１３０Ｊ／ｇ超である場合）
を有し、ＣＲＹＳＴＡＦピークは少なくとも５％の累積ポリマーを用いて測定し、５％未満のポリマーが識別可能なＣＲＹＳＴＡＦピークを有する場合にはＣＲＹＳＴＡＦ温度は３０℃であり；
（ｃ）ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの圧縮成形フィルムを用いて測定した３００％歪及び１サイクルにおける弾性回復Ｒｅによって特徴付けられ且つ密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）を有し、Ｒｅ及びｄの数値は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーが架橋相を実質的に含まない場合には以下の関係：
Ｒｅ＞１４８１−１６２９（ｄ）を満たし；
（ｄ）ＴＲＥＦを用いて分別した場合に４０〜１３０℃において溶離する分子画分を有し、前記画分が同温度間で溶離する同等のランダムコポリマー画分よりも少なくとも５％高いコモノマーモル含量を有する（前記の同等のランダムコポリマーは同一コモノマーを有し且つＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの１０％以内のメルトインデックス、密度及びコモノマーモル含量（全ポリマーに基づく）を有する）ことを特徴とし；
（ｅ）約０．１５〜約０．８０の加重平均ブロッキング指数ＡＢＩを有し；或いは
（ｆ）約５〜約３５のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2（Ｉ2はＬＡＯがエチレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件１９０℃／２．１６ｋｇに従って測定し、ＬＡＯがプロピレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定したメルトインデックスであり；Ｉ10はＬＡＯがエチレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件１９０℃／１０ｋｇに従って測定し、ＬＡＯがプロピレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件２３０℃／１０ｋｇに従って測定したメルトインデックスである）を有する
の１つ又は任意の組合せを特徴とする請求項１又は２に記載のポリマー組成物。
【請求項４】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレン／α−オレフィンインターポリマーである請求項１〜３のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項５】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがプロピレン／α−オレフィンインターポリマーである請求項１〜３のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項６】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレンと１−オクテンとのコポリマーであり、前記のエチレンモノマーと１−オクテンモノマーの濃度の和が、ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの全重量基準で、９５重量％超である請求項１〜５のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項７】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約０．８５０〜約０．８９５ｇ／ｃｍ3の密度を特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項８】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約１５〜約９５のショアー  Ａ硬度を特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項９】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約５〜約３５のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2を特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項１０】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約５〜約３５のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2及び／又は約０．２〜約１００ｇ／１０分のメルトインデックスＩ2を特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項１１】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約１．９〜約７の多分散指数Ｍｗ／Ｍｎ（重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎによって定義される）を特徴とする請求項１〜１０のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項１２】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの全重量基準で、約４０〜約９５重量％の軟質ブロックの濃度を特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項１３】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約０．１５〜約０．８の重量平均ブロック指数ＡＢＩを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項１４】
前記強化材がガラス繊維を含む請求項１〜１３のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項１５】
前記強化材が、前記ポリマー組成物の全重量基準で、約５〜約４０重量％の濃度で存在する請求項１〜１４のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項１６】
前記第１のポリマー成分が、前記ポリマー組成物の全重量基準で、約３〜約８０重量％の量で存在する請求項１〜１５のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項１７】
前記第１のポリマー成分がポリプロピレンホモポリマー、耐衝撃性ポリプロピレン及びランダムポリプロピレンコポリマー又はそれらの任意の組合せからなる群から選ばれた１種又はそれ以上のポリプロピレンから本質的になり、前記ポリプロピレンが約１２５℃超の融解温度を有し且つ前記ランダムポリプロピレンがエチレンとプロピレンとのコポリマーである請求項１〜１６のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項１８】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、前記ポリマー組成物の全重量基準で、約１０〜約９０重量％の濃度で存在する請求項１〜１７のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項１９】
前記第１のポリマー成分が約１〜約１００ｇ／１０分のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定）を特徴とする請求項１〜１８のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項２０】
前記ポリマー組成物が少なくとも約１ｇ／１０分のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定）を特徴とする請求項１〜１９のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項２１】
前記ポリマー組成物が少なくとも約５ｇ／１０分のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定）を特徴とする請求項１〜２０のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項２２】
請求項１〜２１のいずれかに記載のポリマー組成物を含む部分を含む成形品。
【請求項２３】
成形品が請求項１〜２１のいずれかに記載のポリマー組成物を含む部分を含み且つ前記成形品を金型から取り出す工程を含む成形品の製造方法。
【請求項２４】
ｉ）硬質熱可塑性樹脂の少なくとも一部を含む第１の材料約３〜約６０重量部を用意し；
ｉｉ）ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの全重量基準で約８〜約４０モル％の濃度の第２のα−オレフィンを含むＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー約１０〜約６０重量部を用意し；
ｉｉｉ）少なくとも１種の強化材の少なくとも一部を含む強化材コンセントレートを含む第３の材料約２０〜約７５重量部を用意し；
ｉｖ）前記の第１の材料、第２の材料及び第３の材料をブレンドして、ブレンドを形成し；そして
ｖ）前記ブレンドを道具中で成形する
工程を更に含む請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
前記の少なくとも１種の強化材がガラス繊維を含む請求項２３又は２４に記載の方法。
【請求項２６】
前記第３の材料が前記の少なくとも１種の強化材の少なくとも一部及びポリプロピレンを含む前記の比較的硬質の熱可塑性樹脂の少なくとも一部を含む混合物である請求項２３又は２５に記載の方法。
【請求項２７】
前記の比較的硬質の熱可塑性樹脂がポリエチレン、ポリエチレンコポリマー、ポリプロピレンホモポリマー、耐衝撃性ポリプロピレンコポリマー、ポリプロピレンランダムコポリマー又はそれらの任意の組合せである請求項２３〜２６のいずれかに記載の方法。
【請求項２８】
前記の少なくとも１種の強化材が約５ｍｍ超の平均繊維長を有するガラス長繊維を含む請求項２３〜２７のいずれかに記載の方法。
【請求項２９】
前記の少なくとも１種の強化材が約５ｍｍ未満の平均繊維長を有するガラス短繊維を含む請求項２３〜２８のいずれかに記載の方法。
【請求項３０】
成形品中において前記の少なくとも１種の強化材が少なくとも約１ｍｍの平均繊維長を有する請求項２３〜２９のいずれかに記載の方法。
【請求項３１】
前記の比較的硬質の熱可塑性樹脂が、前記強化材コンセントレートの全重量基準で、約５〜約８０重量％の濃度で存在する請求項２３〜３０のいずれかに記載の方法。
【請求項３２】
前記の少なくとも１種の強化材が、前記強化材コンセントレートの全重量基準で、約３０〜約９０重量％の濃度で存在する請求項２３〜３１のいずれかに記載の方法。
【請求項３３】
前記の少なくとも１種の強化材が、前記成形品の全重量基準で、約５〜約４０重量％の量で存在する請求項２３〜３２のいずれかに記載の方法。
【請求項３４】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、前記成形品の全重量基準で、約１０〜約９０重量％の量で存在する請求項２３〜３３のいずれかに記載の方法。
【請求項３５】
前記方法が、前記ブレンド工程の前に前記第１の材料、前記第２の材料又は前記第３の材料の２つ又はそれ以上を一緒に溶融配合する工程を更に含む請求項２３〜３４のいずれかに記載の方法。
【請求項３６】
前記方法が、前記第１の材料、前記第２の材料又は前記第３の材料を成形機のスクリューにおいて溶融させる前に、前記材料の任意の２つを溶融配合することを実質的に含まない請求項２３〜３５のいずれかに記載の方法。
【請求項３７】
ｉ）前記第１のポリマー成分、前記第２のポリマー成分及び強化材を溶融配合して、溶融ブレンドされたポリマー組成物を形成し；
ｉｉ）前記の溶融ブレンドされたポリマー組成物をペレット化して、成形機に供給できるペレット又はグラニュールを形成し；そして
ｉｉｉ）少なくとも５ｋｇの前記ペレット又はグラニュールを容器中に入れる
工程を含んでなる請求項１〜２１のいずれかに記載のポリマー組成物の配合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
優先権主張
本出願は、米国仮特許出願第６０／９８１，６５８号（２００７年１０月２２日出願）の利益を請求する。あらゆる目的のためにこの特許出願を引用することによってその全体を本明細書中に組み入れる。
【０００２】
発明の分野
本発明は、改質ポリオレフィン組成物及びそれに関わる方法に関する。より詳しくは、本発明は、成形後に高品質の表面外観及び／又は改善された耐久性を提供するブレンドされたポリオレフィン材料に関する。具体的には、本発明は、以下の特性：低光沢、良好な光沢均一性、耐久性の高い表面品質及びソフトタッチな触感のうち１つ、２つ、３つ又は更には全てを有する、カラー物品の成形に適したポリマー組成物に関する。
【背景技術】
【０００３】
望ましい性質を示す、コストがより低い又はその両者であるポリマー組成物を開発するために多くの取り組みが行われている。一部の用途では、以下の性質：ポリマー物品の触感特性、低光沢表面外観又は耐久性の１つ又はそれ以上の改善が望ましい。例えば車両搭乗者は種々の自動車内装品と接触するので、自動車内装品には、ソフトタッチな触感（tactile sensation）を有し、耐久性があり且つ頻繁な接触や引掻きに耐える材料を用いるのが望ましい。ソフトタッチな感触（feel）、低光沢の外観及び高い表面耐久性を与える方法には、オーバーモールド、塗装又は他の技術によって成形品の上部に機能材料の二次層を適用する多段階プロセスの使用がある。ソフトタッチな感触、低光沢の外観及び高い表面耐久性を与える他の方法は、目的とする性質に適合するように熱可塑性材料を改質することである。
【０００４】
先行技術のポリマー組成物及びこれらの組成物の形成方法の例は、特許文献１〜５に記載されており、あらゆる目的のためにこれら全てを引用することによってその全体を特別に本明細書中に組み入れる。
【０００５】
特許文献６〜１０（これら全てを引用することによってその全体を特別に本明細書中に組み入れる）は、改善された機械的性質を有する軟質熱可塑性樹脂及びポリプロプロピレンとのブレンドであることができる、低級α−オレフィン（ＬＯＡ）と第２のα−オレフィンとのブロック（即ち塊状）コポリマー（即ち、ＬＯＡ／α−オレフィンインターポリマー、例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）を記載している。
【０００６】
特許文献１１〜１７（これら全てを引用することによってその全体を特別に本明細書中に組み入れる）は、軟質熱可塑性樹脂であることができる線状の又は実質的に線状のエチレンポリマー（Ｓ／ＬＥＰ）及びＳ／ＬＥＰを含むポリマーブレンドを記載している。
【０００７】
特許文献１１、１２及び１５は（これら全てを引用することによって本明細書中に組み入れる）は、軟質熱可塑性樹脂であることができるポリプロピレンエラストマー及びプロピレンエラストマーを用いたポリマーブレンドを記載している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】米国特許第６，３００，４１９号
【特許文献２】米国特許第６，９４９，６０５号
【特許文献３】米国特許第６，４９８，２１４号
【特許文献４】米国特許出願公開公報第２００５／０２８８３９３号
【特許文献５】ＰＣＴ国際特許出願公開公報ＷＯ２００７／０２５６６３Ａ１
【特許文献６】米国特許出願公開公報第２００７／００１０６１６号
【特許文献７】ＰＣＴ出願ＰＣＴ／ＵＳ２００５／００８９１７（２００５年３月１７日出願）
【特許文献８】ＰＣＴ国際特許出願公開公報ＷＯ２００６／１０２１５５Ａ２（２００６年３月１５日出願）
【特許文献９】ＰＣＴ国際特許出願公開公報ＷＯ２００６／１０１９６６Ａ１（２００６年３月１５日出願）
【特許文献１０】ＰＣＴ国際特許出願公開公報ＷＯ２００６／１０１９３２Ａ２（２００６年３月１５日出願）
【特許文献１１】ＰＣＴ国際特許出願公開公報ＷＯ２００３／０４０２０１Ａ１（２００２年５月６日出願）
【特許文献１２】米国特許出願公開公報第２００３／０２０４０１７号（２００２年５月５日出願）
【特許文献１３】欧州特許第０４９５０９９号（１９８９年１２月１２日出願）
【特許文献１４】欧州特許出願第１２９３６８号（１９８４年６月５日出願）
【特許文献１５】米国特許第６，５２５，１５７号（２００３年２月２５日発行）
【特許文献１６】米国特許第６，４０３，６９２号（２００２年６月１１日発行）
【特許文献１７】米国特許第５，２７２，２３６号（１９９３年１２月２１日発行）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
比較的ソフトタッチな感触を示すことができ且つ車両内装の用途において遭遇する状況に耐えることができ、例えば実質的に低光沢、耐擦傷性、耐引掻き性、低温延性、寸法安定性又はそれらの任意の組合せといった性質を示すことができるポリマー組成物、特に成形された熱可塑性ポリオレフィン組成物を提供することが依然として望まれている。望ましい特性を引き続き維持しながら、コストが比較的高い又は高度に処理された（例えばグラフト化された）ポリマー、特殊充填剤若しくは薬剤又は他の比較的コストのかかる追加若しくは代替成分、プロセス、多層構造（例えば被膜）などを使用せずにこのような組成物を提供できれば特に魅力的であろう。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
一面において、本発明は、比較的（又は相対的に）硬質の熱可塑性樹脂を含む第１のポリマー成分；比較的（又は相対的に）軟質の熱可塑性樹脂を含む第２のポリマー成分（前記の比較的（又は相対的に）軟質の熱可塑性樹脂は、１種又はそれ以上の硬質ブロック及び１種又はそれ以上の軟質ブロックを有するマルチブロックコポリマーである低級α−オレフィン／α−オレフィンインターポリマー（ＬＯＡ／α−オレフィンインターポリマー）である）；並びに少なくとも１種の強化材のブレンドを含んでなり、前記第２のポリマー成分の濃度が前記第１のポリマー成分及び前記第２のポリマー成分の全濃度基準で、約１０重量％超（例えば約２０重量％超）である、ソフトタッチな感触のポリマー組成物に関する。
【００１１】
本発明のこの面は更に、以下の特徴の１つ又は任意の組合せを特徴とすることができる：前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが少なくとも２種の硬質ブロック及び少なくとも２種の軟質ブロックを有し；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレン若しくはプロピレンである低級α−オレフィン（ＬＡＯ）と少なくとも１種の炭素数３〜１２の第２の異なるα−オレフィンを含むＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーであり、前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが以下：
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約１．７〜約３．５のＭｗ／Ｍｎ、少なくとも１つの融点Ｔｍ（℃）及び密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）を有し、ｄ≦０．９００であり且つＴｍ及びｄの数値がＴｍ≧１０００（ｄ）−７９０（例えばＴｍ＞−２００２．９＋４５３８．５（ｄ）−２４２２．２（ｄ）2）の関係に一致し；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、約１．７〜約３．５のＭｗ／Ｍｎを有し、且つ融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）及び最も高いＤＳＣピークと最も高いＣＲＹＳＴＡＦピークの温度差と定義されるデルタ量ΔＴ（℃）によって特徴付けられ、ΔＴ及びΔＨの数値が以下の関係：ΔＴ＞−０．１２９９（ΔＨ）＋６２．８１（ΔＨが０Ｊ／ｇより大きく１３０Ｊ／ｇ以下である場合）、ΔＴ≧４８℃（ΔＨが１３０Ｊ／ｇ超である場合）を有し、ＣＲＹＳＴＡＦピークは少なくとも５％の累積ポリマーを用いて測定し、５％未満のポリマーが識別可能なＣＲＹＳＴＡＦピークを有する場合にはＣＲＹＳＴＡＦ温度は３０℃であり；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの圧縮成形フィルムを用いて測定した３００％歪及び１サイクルにおける弾性回復Ｒｅによって特徴付けられ且つ密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）を有し、Ｒｅ及びｄの数値は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーが架橋相を実質的に含まない場合には以下の関係：Ｒｅ＞１４８１−１６２９（ｄ）を満たし；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、ＴＲＥＦを用いて分別された場合に、４０〜１３０℃において溶離する分子画分を有し、前記画分が同温度間で溶離する同等のランダムコポリマーよりも少なくとも５％高いコモノマーモル含量を有する（前記の同等のランダムコポリマーは同一コモノマーを有し且つＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの１０％以内のメルトインデックス、密度及びコモノマーモル含量（全ポリマーに基づく）を有する）ことを特徴とし；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約０．１５〜約０．８０の加重平均ブロッキング指数ＡＢＩを有し；又は
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約５〜約３５のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2（Ｉ2は、ＬＡＯがエチレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件１９０℃／２．１６ｋｇに従って測定し、ＬＡＯがプロピレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定したメルトインデックスであり；Ｉ10は、ＬＡＯがエチレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件１９０℃／１０ｋｇに従って測定し、ＬＡＯがプロピレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件２３０℃／１０ｋｇに従って測定したメルトインデックスである）を有する
の１つ又は任意の組合せを特徴とし；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレン／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／オクテンインターポリマー）である；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがプロピレン／α−オレフィンインターポリマー（例えばプロピレン／ブテンインターポリマー）である；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレンと１−オクテンとのコポリマーである（エチレンモノマーと１−オクテンモノマーの濃度の和は、前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの全重量基準で、９５重量％超である）；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約０．８５０〜約０．８９５ｇ／ｃｍ3（好ましくは約０．８６〜約０．８９ｇ／ｃｍ3、より好ましくは０．８６５〜０．８８８ｇ／ｃｍ3）の密度を特徴とする；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、約１５〜約９５（好ましくは約４０〜約９０、より好ましくは約５５〜約９０、最も好ましくは約７０〜約９０）のショアー（Ｓｈｏｒｅ）  Ａ硬度を特徴とする；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約５〜約３５（好ましくは約５．５〜約２５、より好ましくは約６〜約１０）のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2を特徴とする；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約５〜約３５（好ましくは約５．５〜約２５、より好ましくは約６〜約１０）のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2及び／又は約０．２〜約１００ｇ／１０分（好ましくは約０．２〜約４０ｇ／１０分、より好ましくは約０．５〜約１０／１０分）のメルトインデックスＩ2を特徴とする；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約１．９〜約７（好ましくは約２〜約５、より好ましくは約２〜約３）の多分散指数Ｍｗ／Ｍｎ（重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎによって定義される）を特徴とする；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの全重量基準で、約４０〜約９５重量％（好ましくは約５０〜約９５重量％、より好ましくは約６０〜約９０重量％）の軟質ブロックの濃度を特徴とする；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約０．１５〜約０．８（好ましくは約０．２〜約０．７、より好ましくは約０．４〜約０．６）の重量平均ブロック指数ＡＢＩを特徴とする；
前記強化材がガラス繊維（例えば約０．５ｍｍ超、好ましくは約１ｍｍ超、より好ましくは約３ｍｍ超、最も好ましくは約５ｍｍ超の平均繊維長を有するガラス繊維）を含む；
前記強化材（例えばガラス繊維）が、前記ポリマー組成物の全重量基準で、約５〜約４０重量％（好ましくは約１０〜約４０重量％、より好ましくは約１５〜約３５重量％、最も好ましくは約２０〜約３０重量％、例えば約２５重量％）の濃度で存在する；
前記第１のポリマー成分が、前記ポリマー組成物の全重量基準で、約３〜約８０重量％（好ましくは約１０〜約７０重量％、より好ましくは約１５〜約５０重量％）の量で存在する；
前記第１のポリマー成分が、ポリプロピレンホモポリマー、耐衝撃性ポリプロピレン及びランダムポリプロピレンコポリマー又はそれらの任意の組合せからなる群から選ばれた１種又はそれ以上のポリプロピレンから本質的になり、前記ポリプロピレンが約１２５℃超（好ましくは約１４０℃超）の融解温度を有し且つ前記ランダムポリプロピレンがエチレンとプロピレンとのコポリマーである；
前記第１のポリマー成分がアイソタクチックポリプロピレンホモポリマーから本質的になる；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、前記ポリマー組成物の全重量基準で、約５〜約９０重量％（好ましくは約１０〜約６０重量％、より好ましくは約２０〜約５０重量％、最も好ましくは約３０〜約４５重量％）の濃度で存在する；
前記第１のポリマー成分が、約２０〜約５００ｇ／１０分（好ましくは約３０〜約１００ｇ／１０分、より好ましくは約５０〜約８０ｇ／１０分）のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定）を特徴とする；
前記ポリマー組成物が、約３０〜約１００ｇ／１０分のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８（２３０℃，２．１６ｋｇ）に従って測定）、約２〜約６ｋＪ／ｍ2（好ましくは約２．２〜約４．７ｋＪ／ｍ2）のシャルピー（Ｃｈａｒｐｙ）（ノッチ付き）衝撃強さ（ＩＳＯ  １７９−１／１ｅＡ（２３℃）に従って測定）又は両者を有するポリプロピレンホモポリマーを含む；或いは
前記ポリマー組成物が少なくとも約０．５ｇ／１０分（好ましくは少なくとも約２ｇ／１０分、より好ましくは少なくとも約５ｇ／１０分、最も好ましくは少なくとも約１０ｇ／１０分）のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定）を特徴とする。
【００１２】
本発明の別の面は本明細書中に記載したポリマー組成物の部分を含む成形品に関する。
【００１３】
本発明の更に別の面は、本明細書中に記載したポリマー組成物を含む部分を含む成形品の製造方法に関し、前記方法は前記成形品を金型から取り出す工程を含む。
【００１４】
本発明のこの面は更に以下の特徴の１つ又は任意の組合せを特徴とすることができる：
前記方法が、硬質熱可塑性樹脂の少なくとも一部を含む第１の材料約３〜約８０重量部（例えば約３〜約６０重量部）を用意し；ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの全重量基準で、約７〜約５０モル％（好ましくは約８〜約４０モル％、より好ましくは約９〜約３０モル％、最も好ましくは約１０〜約２０モル％）の濃度の第２のα−オレフィンを含むＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー約１０〜約９０重量部（例えば約１０〜約６０重量部）を用意し；少なくとも１種の強化材の少なくとも一部を含む強化材コンセントレートを含む第３の材料約１０〜約８０重量部（例えば約２０〜約７５重量部）を用意し；前記の第１の材料、第２の材料及び第３の材料をブレンドして、ブレンドを形成し；そして前記ブレンドを道具中で成形する工程を更に含む；
前記の少なくとも１種の強化材がガラス繊維を含む；
前記第３の材料が、前記の少なくとも１種の強化材の少なくとも一部及びポリプロピレンを含む比較的硬質の熱可塑性樹脂の少なくとも一部を含む混合物である；
前記の比較的硬質の熱可塑性樹脂がポリエチレン（例えばポリエチレンホモポリマーのような、約１２５℃超の融解温度を有するポリエチレン）、ポリエチレンコポリマー（例えば低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン又は中密度ポリエチレン、例えば約０．９０５ｇ／ｃｍ3超の密度を有するもの）、ポリプロピレンホモポリマー、耐衝撃性ポリプロピレンコポリマー、ポリプロピレンランダムコポリマー又はそれらの任意の組合せである；
前記の少なくとも１種の強化材が約５ｍｍ超の平均繊維長を有するガラス長繊維を含む；
前記の少なくとも１種の強化材が約５ｍｍ未満の平均繊維長を有するガラス短繊維を含む；
成形品中において前記の少なくとも１種の強化材が少なくとも約１ｍｍの平均繊維長を有する；
前記の比較的硬質の熱可塑性樹脂が、前記強化材コンセントレートの全重量基準で、約５〜約７０重量％（好ましくは約１０〜約７０重量％、より好ましくは約３０〜約７０重量％）の濃度で存在する；
前記の少なくとも１種の強化材が、前記強化材コンセントレートの全重量基準で、約３０〜約９０重量％（例えば約３５〜約８０重量％）の濃度で存在する；
前記の少なくとも１種の強化材が、前記成形品の全重量基準で、約５〜約４０重量％（好ましくは約１０〜約３０重量％、より好ましくは約１５〜約３０重量％）の量で存在する；
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが前記成形品の全重量基準で、約１０〜約９０重量％（例えば約１０〜約６０重量％）の量で存在する；
前記方法が、前記ブレンド工程の前に、前記第１の材料、前記第２の材料又は前記第３の材料の２つ又はそれ以上を一緒に溶融配合する工程を更に含む；
前記方法が、前記第１の材料、前記第２の材料及び前記第３の材料を成形機のスクリューにおいて溶融させる前に、前記材料の任意の２つを溶融配合することを実質的に含まない；或いは
前記方法が、前記第１の材料、前記第２の材料及び前記第３の材料を溶融配合して、溶融ブレンドされたポリマー組成物を形成し；前記の溶融ブレンドされたポリマー組成物をペレット化して、成形機に供給できるペレット又はグラニュールを形成し；そして少なくとも５ｋｇの前記ペレット又はグラニュールを容器中に入れる工程を更に含む。
【００１５】
本発明の別の加工面は、第１のポリマー成分、第２のポリマー成分及び強化材を溶融配合して、溶融ブレンドされたポリマー組成物を形成し；溶融ブレンドされたポリマー組成物をペレット化して、成形機に供給できるペレット又はグラニュールを形成し；そして少なくとも５ｋｇの前記ペレット又はグラニュールを容器に入れる工程を含む、本明細書中に記載したポリマー組成物の配合方法に関する。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
一般的定義
「ポリマー」は、同一の型であれ異なる型であれ、モノマーを重合させることによって製造されるポリマー化合物を意味する。総称「ポリマー」は用語「ホモポリマー」、「コポリマー」、「ターポリマー」及び「インターポリマー」を包含する。
【００１７】
「インターポリマー」は少なくとも２種の異なる型のモノマーの重合によって製造されるポリマーを意味する。総称「インターポリマー」は用語「コポリマー」（通常は２種の異なるモノマーから製造されるポリマーを意味するのに用いられる）及び用語「ターポリマー」（通常は３種の異なる型のモノマーから製造されるポリマーを意味するのに用いられる）を含む。「インターポリマー」は、また、４種又はそれ以上の型のモノマーを重合させることによって製造されるポリマーも包含する。
【００１８】
用語「低級α−オレフィン／α−オレフィンインターポリマー」（ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー）は「エチレン／α−オレフィンインターポリマー」及び「プロピレン／α−オレフィンインターポリマー」を含む。ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーは、一般に、エチレン又はプロピレンである第１のα−オレフィン（即ちより低級のα−オレフィン又は「ＬＡＯ」）と、炭素数３又はそれ以上の第２の異なるα−オレフィンを含むポリマーを意味する。限定するものではないが、ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーは好ましくはエチレン又はプロピレンと、エチレン、プロピレン、ブテン、ヘキサン及びオクテンからなる群から選ばれた少なくとも１種の第２の異なるモノマーを含むことができる。より好ましくは、ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーはエチレン／プロピレンインターポリマー、エチレン／ブテンインターポリマー、エチレン／オクテンインターポリマー、プロピレン／エチレンインターポリマー、プロピレン／ブテンインターポリマー又はプロピレン／オクテンインターポリマーである。好ましくは、第１のα−オレフィン（例えばエチレン）が全ポリマーの多い方のモル分率を構成し、即ち、ＬＡＯ（例えばエチレン）は全ポリマーの少なくとも約５０モル％を構成する。より好ましくは、ＬＡＯ（例えばエチレン）は少なくとも約６０モル％、少なくとも約７０モル％又は少なくとも約８０モル％を構成し、全ポリマーの実質的に残りの部分は、好ましくは炭素数３又はそれ以上のα−オレフィンである少なくとも１種の他のコモノマーからなる。多くのエチレン／オクテンコポリマーに関して、好ましい組成は全ポリマーの約７０モル％超、より好ましくは約８０モル％超のエチレン分及び全ポリマーの約４〜約３０モル％、好ましくは約４〜約２５モル％、より好ましくは約１０〜約２０モル％、最も好ましくは約１５〜約２０モル％のオクテン分を含む。一部の態様において、ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、低収率で又は微量で又は化学プロセスの副生成物として生成されたものを含まない。ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーは、１種又はそれ以上のポリマーとブレンドされることができるが、生成されたままのＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーは実質的に純粋であり、重合プロセスの反応生成物の主成分を構成することが多い。
【００１９】
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン又はプロピレン及び１種又はそれ以上の異なる共重合性α−オレフィンコモノマーを、化学的又は物理的性質が異なる２種又はそれ以上の重合モノマー単位の複数のブロック又はセグメントを特徴とする重合形態で含む。即ちＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーはブロックインターポリマー、好ましくはマルチブロックインターポリマー又はコポリマーである。用語「インターポリマー」と「コポリマー」は、本明細書中では同義で用いる。一部の態様において、マルチブロックコポリマーは下記式：（ＡＢ）nＢ（ＡＢ）n又はＡ（ＢＡ）n［式中、ｎは少なくとも１、好ましくは１より大きい整数、例えば２、３、４、５、１０、１５、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、１００又はそれ以上であり，「Ａ」は硬質ブロック又はセグメントを表し、「Ｂ」は軟質ブロック又はセグメントを表す］で表すことができる。好ましくは、ＡとＢは、実質的に分岐状又は実質的に星状ではなく、実質的に線状に結合される。他の態様において、ＡブロックとＢブロックとは、ポリマー鎖に沿ってランダムに分布する。即ちブロックコポリマーは、通常、ＡＡＡ−ＡＡ−ＢＢＢ−ＢＢのような構造ではない。
【００２０】
更に他の態様において、ブロックコポリマーは、通常は、異なるコモノマーを含む第３の型のブロックを含まない。更に他の態様において、ブロックＡ及びブロックＢはいずれも、ブロック内に実質的にランダムに分布したこのモノマー又はコモノマーを含む。即ちブロックＡもブロックＢも、はっきりと異なる組成の２つ又はそれ以上のサブセグメント（又はサブブロック）、例えばブロックの他の部分と実質的に異なる組成を有するチップセグメント(tip segment)を含まない。
【００２１】
マルチブロックコポリマーは、典型的には、種々の量の「硬質」セグメントと「軟質」セグメントを含む。「硬質」セグメントは、第１のα−オレフィン（即ちエチレン又はプロピレン）が、ポリマーの重量に基づき、約９５重量％超、好ましくは９８重量％超の量で存在する重合単位のブロックを意味する。即ち硬質セグメント中のコモノマー含量（第１のα−オレフィン以外のモノマーの含量）が、ポリマーの重量に基づき、約５重量％未満、好ましくは約２重量％未満である。一部の態様においては、硬質セグメントは全て又は実質的に全てがエチレンからなる。他方、「軟質」セグメントは、コモノマー含量（第１のα−オレフィン以外のモノマーの含量）がポリマーの重量に基づき、約５重量％超、好ましくは約８重量％超、約１０重量％超又は約１５重量％超である重合単位のブロックを意味する。一部の態様においては、軟質セグメント中のコモノマー含量は約２０重量％超、約２５重量％超、約３０重量％超、約３５重量％超、約４０重量％超、約４５重量％超、約５０重量％超又は約６０重量％超であることができる。
【００２２】
軟質セグメントは、多くの場合、ブロックインターポリマー中に、ブロックインターポリマーの総重量の約１〜約９９重量％、好ましくは約４〜約９５重量％、約１０〜約９５重量％、約２０〜約９５重量％、約４０〜約９５重量％、約５０〜約９５重量％、約５０〜約９０重量％、約６０〜約９０重量％、約６５〜約９０重量％又は約６５〜約８５重量％の量で存在することができる。逆に、硬質セグメントは、同様な範囲で存在できる。軟質セグメントの重量百分率と硬質セグメントの重量百分率は、ＤＳＣ又はＮＭＲから得られるデータに基づいて算出できる。
【００２３】
用語「結晶質」を使用する場合には、「結晶質」は、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）又は同等の技術によって測定された場合に一次転移又は結晶融点（Ｔｍ）を有するポリマーを意味する。この用語は、用語「半結晶質」と同義で使用できる。用語「非晶質」は、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）又は同等の技術によって測定された場合に結晶融点を有さないポリマーを意味する。
【００２４】
用語「マルチブロックコポリマー」又は「セグメント化コポリマー」は、好ましくは線状に結合した２種若しくはそれ以上の化学的に異なる領域又はセグメント（「ブロック」と称する）を含むポリマー、即ち重合エチレン（又はプロピレン）官能基に対して、側鎖として又グラフトによって結合するのではなく、末端間で結合した化学的に異なる単位を含むポリマーを意味する。好ましい態様において、これらのブロックは、ブロックに組み込まれるコモノマーの量又は型、密度、結晶化度の量、このような組成のポリマーに起因する結晶子径、タクチシティー（アイソタクチック又はシンジオタクチック）の型又は程度、位置規則性(region-regularity)又は位置不規則性、長鎖分岐又は超分岐を含む分岐量、均一性又は任意の他の化学的若しくは物理的性質が異なる。マルチブロックコポリマーは、コポリマーの生成プロセスが独特であることによる、多分散指数（ＰＤＩ又はＭｗ／Ｍｎ）、ブロック長分布及び／又はブロック数分布の独特の組合せを特徴とする。マルチブロックコポリマーは約１．４〜約１０、好ましくは約１．９〜約７、より好ましくは約２〜約５、最も好ましくは約２〜約３のＰＤＩを有することができる。
【００２５】
以下の説明において、本明細書中に開示した数値は全て、用語「約」又は「おおよそ」をそれに関して用いるか否かにかかわらず、近似値である。これらは、１％、２％、５％又は場合によっては１０〜２０％異なることができる。下限値ＲL及び上限値ＲUを有する数値範囲を開示する場合には常に、その範囲内に入る全ての数値が具体的に開示される。詳細には、その範囲内の以下の数字：Ｒ＝ＲL＋ｋ＊（ＲU−ＲL）［式中、ｋは１％から１００％までの１％刻みの変数である、即ち１％、２％、３％、４％、５％、…、５０％、５１％、５２％、…、９５％、９６％、９７％、９８％、９９％又は１００％である］を具体的に開示される。更に、上に定義した２つのＲ数によって既定される全ての数値範囲もまた、具体的に開示される。
【００２６】
一般に、本発明は、改質ポリマー組成物、前記組成物の形成方法及び前記組成物から形成された、前記方法によって形成された又は前記ポリマー組成物から前記方法によって形成された物品又は部品に関する。有利なことに、本発明のポリマー組成物は、望ましい特性を有するソフトタッチな感触を有する部品又は部材を比較的低コストで形成するのに使用できるので、自動車用途の部品（例えば搭乗者が接触しやすい自動車内装部材）として利用するのに魅力的である。本発明のポリマー組成物は、典型的には、比較的高い結晶化度を有する少なくとも１種の硬質熱可塑性樹脂（例えばポリプロピレンホモポリマー、ポリエチレンホモポリマー、プロピレンコポリマー、エチレンコポリマー及びそれらの任意の混合物から選ばれた、約１２重量％超の結晶化度を有する少なくとも１種のポリマーを含むポリオレフィン）；少なくとも１種の軟質熱可塑性樹脂（例えば前記硬質熱可塑性樹脂より低い結晶化度及び／又は硬度を有する熱可塑性樹脂）；少なくとも１種の強化材（例えばガラス繊維）；並びに任意的に、カップリング剤若しくは架橋剤、架橋助剤、難燃剤、耐着火性添加剤、安定剤、発泡剤、発泡剤活性化剤、着色剤、酸化防止剤、離型剤、帯電防止剤、スリップ助剤（即ち滑り止め助剤）、流動増進剤、成核剤、清澄剤又はそれらの組合せなどを含むことができる（これらに限定するものではないが）１種若しくはそれ以上の添加剤を含む。本発明の一面において、ポリマー組成物はカップリング剤、架橋剤又は発泡剤の１つ又は任意の組合せを含まないことができる。
【００２７】
意外なことに、前記の比較的軟質の熱可塑性樹脂を、これまで使用されている軟質熱可塑性樹脂に比べてより低濃度で用いることによって、望ましく低い硬度及び／又は低い曲げ弾性率を有する強化組成物が得られることがわかった。更に、本発明の強化組成物は、低温特性（例えば約２３℃又は約−２０℃の温度における延性）に驚くべき改善が見られる。本発明の強化組成物が更に以下の表面特性：改善された光沢度、改善された耐引掻き性及び／若しくは耐擦傷性、より弾性のあるソフトタッチな感触、高い表面摩擦、又はトラ縞模様の排除／低減の１つ又は任意の組合せも有し得ることが観察されたのは予想外であった。更に、この組成物は意外なことに望ましいバルク特性、例えば消音性、高い剛性、高い加熱撓み温度及び／又は高いビカー軟化温度も有することができることが観察される。このような性質の組合せにより、現在のところ少なくとも２種の材料（例えば良好な表面特性を与える第１の材料と良好なバルク特性を与える第２の材料）を必要とする用途においてこの強化組成物を用いてワンショット成形品を製造することが可能となるであろう。
【００２８】
本発明の実施に際して適用できる更なる教示は、同時出願された米国特許出願第１２／２５６，２１７号（２００８年１０月２２日出願；代理人整理番号６６０３４Ａ（１０６２−０７９）に対応）に開示されており、これを引用することによってその全体を本明細書中に組み入れる。前記出願中に記載されたＳ／ＬＥＰの特性決定のための試験方法及びプロピレンエラストマーの特性決定のための試験方法を、限定するものではなく、例示として、本明細書中で使用することができる。
【００２９】
ここで、組成物全体から個々の成分により詳細に目を向ける。ここに記載する物品は、典型的には、比較的強い、剛性である、耐衝撃性である又はそれらの任意の組合せである少なくとも１種の硬質熱可塑性樹脂を含む第１のポリマー成分を含む。例えばここに記載する硬質熱可塑性樹脂は、１種若しくはそれ以上のオレフィンホモポリマー若しくはオレフィンコポリマーを含むか又は１種若しくはそれ以上のオレフィンホモポリマー若しくはオレフィンコポリマーから本質的になるポリオレフィン系熱可塑性樹脂であることができる。限定するものではないが、第１のポリマー成分は高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、アイソタクチックポリプロピレン、耐衝撃性ポリプロピレン、ランダムポリプロピレンコポリマー又はそれらの任意の組合せからなることができる。好ましくは、前記硬質熱可塑性樹脂は、アイソタクチックポリプロピレン（例えばポリプロピレンホモポリマー）、耐衝撃性ポリプロピレン、ランダムポリプロピレンコポリマー又はそれらの任意の組合せから選ばれた少なくとも１種のポリマーを含む。限定するものではないが、好ましいポリプロピレンホモポリマーの１つの具体例が、米国特許第７，０８７，６８０号に開示されており、あらゆる目的のためにこれを引用することによって本明細書中に組み入れる。
【００３０】
非常に好ましい第１のポリマー成分は、１種若しくはそれ以上のアイソタクチックポリプロピレンホモポリマーを含むか又は１種若しくはそれ以上のアイソタクチックポリプロピレンホモポリマーから本質的になるが、他の型のポリプロピレン（例えば耐衝撃性ポリプロピレン、ランダムポリプロピレンコポリマー、アタクチックポリプロピレン及びシンジオタクチックポリプロピレン）もまた、低濃度で（例えば第１のポリマー成分の全重量基準で、約３５重量％未満又は更には約１０重量％未満）で使用できる。最も好ましくは、第１のポリマー成分はシンジオタクチックポリプロピレン及びアタクチックポリプロピレンを本質的に含まない。適当な耐衝撃性ポリプロピレンは、エチレンとプロピレンとを反応させる二次共重合工程を用いて製造された耐衝撃性ポリプロピレンであり、適当なランダムポリプロピレンコポリマーは、典型的には、約５重量％未満のエチレンを含む。
【００３１】
第１のポリマー成分は、典型的には、ポリマー組成物の全重量基準で、少なくとも約３重量％、好ましくは少なくとも約１０重量％、より好ましくは少なくとも約２０重量％、最も好ましくは少なくとも約３０重量％の量で存在する。第１のポリマー成分は、典型的には、ポリマー組成物の全重量基準で、約８０重量％未満、好ましく約７５重量％未満、より好ましくは約５５重量％未満、最も好ましくは約４５重量％未満（例えば約４０重量％未満）の量で存在する。
【００３２】
この説明からはわかるように、第１のポリマー成分、第２のポリマー成分又は両者の一部は、結晶質である材料の部分を含む。好ましくは第１のポリマー成分の一部（例えば少なくとも３０重量％、好ましくは少なくとも約５０重量％、より好ましくは少なくとも約７０重量％、最も好ましくは少なくとも約９５重量％、又は更には全て）が比較的高い結晶化度を有し、第２のポリマー成分の一部（例えば少なくとも３０重量％、好ましくは少なくとも約５０重量％、より好ましくは少なくとも約７０重量％、最も好ましくは少なくとも約９５重量％、又は更には全て）が比較的低い結晶化度を有し、又は両者である。第１のポリマー成分の結晶化度（例えば平均結晶化度）は約１６重量％超、好ましくは約３１重量％超、より好ましくは約３６重量％超、最も好ましくは約４１重量％超（例えば約４５重量％超）であることができる。第２のポリマー成分、軟質熱可塑性樹脂又は両者の結晶化度は第１のポリマー成分の結晶化度より低いことができる、例えば第２のポリマー成分、軟質熱可塑性樹脂又は両者は約４４重量％未満、好ましくは約４０重量％未満、より好ましくは約３５重量％未満、最も好ましくは約３０重量％未満（例えば約１５重量％未満）の結晶化度（例えば平均結晶化度）を有することができる。第２のポリマー成分は約２重量％超、好ましくは約３重量％超、より好ましくは約５重量％超、最も好ましくは約７重量％超（例えば約１０重量％超）の結晶化度を有することができる。例えば第２のポリマー成分、軟質熱可塑性樹脂又は両者は約２〜約４４重量％、好ましくは約２〜約４０重量％、より好ましくは約５〜約３５重量％、最も好ましくは約５〜約３０重量％（例えば約７〜約１５重量％）の結晶化度を有することができる。
【００３３】
本明細書中におけるパーセント結晶化度は、ＡＳＴＭ  Ｄ３４１８．０３又はＩＳＯ  １１３５７−３に従って示差走査熱量測定法によって測定できる。一例として、１ｍｇサイズのポリマーサンプルをアルミニウムＤＳＣパン中にシールする。２５ｃｍ3／分の窒素パージを行いながらＤＳＣセル中にサンプルを入れ、−１００℃まで冷却する。２２５℃まで１０℃／分で加熱することによって、このサンプルについて標準熱履歴を確立する。次に、サンプルを−１００℃まで冷却し（１０℃／分で）、２２５℃まで１０℃／分で再加熱する。第２の走査について観測された融解熱を記録する（ΔＨ観測）。観測された融解熱を、下記式：
【００３４】
【数１】
2011500945.tif 000002
【００３５】
［式中、ΔＨ既知の値はポリマーに関する文献記載された既定基準値である］
によって、サンプルの重量に基づく結晶化度（重量％）に関連づける。例えばアイソタクチックポリプロピレンの融解熱はB.Wunderlich,Macromolecular Physics,Volume 3,Crystal Melting,Academic Press,New York,1980,p.48に報告されており、ΔＨ既知＝１６５ジュール／ｇ（ポリプロピレンポリマー）であり；ポリエチレンの融解熱は、F.Rodriguez,Principles of Polymer Systems,2nd Edition,Hemisphere Publishing Corporation,Washington,1982,p.54に報告されており、Ｈ既知＝２８７ジュール／ｇ（ポリエチレンポリマー）である。約５０モル％超のプロピレンモノマーを含むポリマーにはΔＨ既知＝１６５Ｊ／ｇの値を用い、約５０モル％超のエチレンモノマーを含むポリマーにはΔＨ既知＝２８７Ｊ／ｇの値を用いることができる。
【００３６】
本発明に使用する硬質熱可塑性樹脂（例えばポリプロピレン）の分子量、ひいてはメルトフローレートは用途によって異なり得る。好ましい一態様において、本発明において有用なポリプロピレンのメルトフローレートは、ＩＳＯ  １１３３（２３０℃において荷重２．１６ｋｇで試験）に従って測定した場合に、一般に約０．１ｇ／１０分〜約１１０ｇ／１０分、好ましくは約０．５ｇ／１０分〜約８０ｇ／１０分、より好ましくは約３ｇ／１０分〜約６０ｇ／１０分、最も好ましくは約５ｇ／１０分〜約３０ｇ／１０分であることができる。
【００３７】
本明細書中に示されるように、第１のポリマー成分は得られる全組成物への剛性、強度及びことによると更には耐衝撃性の付与を助けるために重要である。従って、選択される材料は、望ましくは魅力的な耐衝撃性を示す。例えば本発明において有用な熱可塑性ポリマー（例えばポリプロピレン）のシャルピー（ノッチ付き）衝撃強さ（２３℃）は、ＩＳＯ  １７９−１／１ｅＡに従って測定した場合に、約０．８ｋＪ／ｍ2超、好ましくは約１ｋＪ／ｍ2超、より好ましく約１．６ｋＪ／ｍ2超、最も好ましくは約２ｋＪ／ｍ2超（例えば約２．３ｋＪ／ｍ2超、又は更には約４ｋＪ／ｍ2）であることができる。適当な熱可塑性ポリマー（例えば適当なポリプロピレン）は、また、ＩＳＯ  １７９−１／１ｅＡに従って２３℃において測定した場合に、ポリプロピレンのシャルピー（ノッチ付き）衝撃強さ（２３℃）が約１５ｋＪ／ｍ2未満、好ましくは約１２ｋＪ／ｍ2未満、より好ましくは約８ｋＪ／ｍ2未満、最も好ましくは約６ｋＪ／ｍ2未満（例えば約５ｋＪ／ｍ2未満）であることを特徴とすることができる。
【００３８】
本発明の好ましい一面において、熱可塑性ポリマーは約１〜約５ｇ／１０分のメルトフローレート（ＩＳＯ  １１３３（２３０℃，２．１６ｋｇ）に従って測定）及び約３〜約８ｋＪ／ｍ2のシャルピー（ノッチ付き）衝撃強さ（ＩＳＯ  １７９−１／１ｅＡ（２３℃）に従って測定）を有するポリプロピレンホモポリマーを含む。本発明の第２の好ましい面において、熱可塑性ポリマーは、約４０ｇ／１０分〜約６０ｇ／１０分（例えば約５０ｇ／１０分〜約５５ｇ／１０分）のメルトフローレート（ＩＳＯ  １１３３（２３０℃，２．１６ｋｇ）に従って測定）及び約１〜約５ｋＪ／ｍ2のシャルピー（ノッチ付き）衝撃強さ（ＩＳＯ  １７９−１／１ｅＡ（２３℃）に従って測定）を有するポリプロピレンホモポリマーを含む。本発明の第３の好ましい面において、熱可塑性ポリマーは約３０ｇ／１０分〜約５５ｇ／１０分（例えば約３７ｇ／１０分〜約４７ｇ／１０分）のメルトフローレート（ＩＳＯ  １１３３（２３０℃，２．１６ｋｇ）に従って測定）及び約４〜約１２ｋＪ／ｍ2（例えば約５〜約８ｋＪ／ｍ2）のシャルピー（ノッチ付き）衝撃強さ（ＩＳＯ  １７９−１／１ｅＡ（２３℃）に従って測定）を有する耐衝撃性ポリプロピレンホモポリマーを含む。
【００３９】
本発明において有用な第１のポリマー成分（例えば１種又はそれ以上の硬質熱可塑性樹脂）は、典型的には、約１４００〜約１８００ＭＰａ、より具体的には約１５００〜約１７００ＭＰａの範囲の曲げ弾性率（ＩＳＯ  １７８に従って測定）；典型的には約２０〜約５０ＭＰａ、より具体的には約３０〜約４０ＭＰａの範囲の降伏点引張強さ（ＩＳＯ  ５２７−２に従って測定）；約５〜約２０％、より具体的には約７〜約１５％の範囲の降伏点引張伸び（ＩＳＯ  ５２７−２による）、又はそれらの任意の組合せを示すことができることがわかる。非常に好ましい一態様において、第１のポリマー成分はプロピレンポリマー、好ましくはポリプロピレンホモポリマー、最も好ましくはアイソタクチックポリプロピレン（例えば約５重量％未満のアタクチックポリプロピレンを含むアイソタクチックポリプロピレン）を含む。とはいえ、第１のポリマー成分はランダムコポリマー又は更には耐衝撃性ポリマー（既にゴム相を含むもの）をそれでもなお含むことができる。本発明において使用するのに特に好ましいポリプロピレンホモポリマーの例としては、The Dow Chemical Companyから入手可能なＨ７０５−０３若しくはＨ７３４−５２又はその両者或いは同様な特性を有する他のものが挙げられる。本発明において使用するのに特に好ましい耐衝撃性ポリプロピレンコポリマーの例としては、The Dow Chemical Companyから入手可能なＣ７０５−４４ＮＡ又は同様な特性を有する他のものが挙げられる。
【００４０】
第２のポリマー成分
第２のポリマー成分は、硬質の第１のポリマー成分より軟質であること（例えばショアー  Ａデュロメーターで低値）、より可撓性である（例えば曲げ弾性率がより低い）こと、又はより結晶化度が低いことを特徴とする。第２のポリマー成分は典型的には１種又はそれ以上の軟質熱可塑性樹脂を含む。適当な軟質熱可塑性樹脂としては、オレフィン系ブロックコポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）、実質的に線状の若しくは線状のエチレンポリマー（Ｓ／ＬＥＰ）、プロピレンエラストマー又はそれらの任意の組合せが挙げられる。好ましくは第２のポリマー成分はエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含むか又はエチレン／α−オレフィンインターポリマーから本質的になる。
【００４１】
オレフィン系ブロックポリマー／エチレン／α−オレフィンインターポリマー
本発明の一面において、第２のポリマー成分は、比較的高い結晶化度を有する硬質ブロック及び前記硬質ブロックよりも低い結晶化度を有する軟質ブロックを含む複数のブロックを有するマルチブロックポリマーを含むことができる。マルチブロックポリマー（例えばマルチブロックオレフィン系ポリマー）は、本質的に１種の（例えば１種の）α−オレフィンモノマーを含むホモポリマー、又は２種のα−オレフィンモノマーを含むコポリマー、又は３種若しくはそれ以上のモノマーを含むターポリマー（典型的にはα−オレフィンである少なくとも２種のモノマーを含み、３種のα−オレフィンを含むことさえできる）であることもできるし、或いは４種若しくはそれ以上のα−オレフィンモノマーを含むこともできる。マルチブロックホモポリマーは同一モノマーを含む硬質及び軟質ブロックを含むことができ、これらのブロックの差異はモノマーの規則性である（例えば硬質ブロックは軟質ブロックよりも規則的に配向させられたモノマーを含むことができるので、硬質ブロックの方が高い結晶化度を有する）。オレフィン系ブロックコポリマーは異なる濃度のモノマーを有するブロックを含むことができる。例えばオレフィン系ブロックコポリマーは、高濃度（例えば前記オレフィン系ブロックコポリマーの約８０重量％超、好ましくは約９０重量％超、より好ましくは約９５重量％超、最も好ましくは約９９重量％超又は更には１００重量％）の第１のα−オレイン系モノマー及び低濃度の第２のα−オレフィン系モノマーを含む１種又はそれ以上の硬質ブロックと、前記の１種又はそれ以上の硬質ブロックよりも低い濃度の第１のα−オレフィンを含む１種又はそれ以上の軟質ブロックを有することができる。限定するものではないが、オレフィン系ブロックコポリマーはエチレン／α−オレフィンインターポリマーであることができる。第２のポリマー成分中に使用できるエチレン／α−オレフィンインターポリマーの例は、ＰＣＴ国際特許出願公開公報ＷＯ２００６／１０２１５５Ａ２（２００６年３月１５日出願）、ＷＯ２００６／１０１９６６Ａ１（２００６年３月１５日出願）、ＷＯ２００６／１０１９３２Ａ２（２００６年３月１５日出願）及びＷＯ２００６／１０２１５５Ａ２（２００６年３月１５日出願）に記載されており、これらの公報を全て引用することによって特別にその全体を本明細書中に組み入れる。
【００４２】
エチレン／α−オレフィンインターポリマー
第２のポリマー成分への使用に適したエチレン／α−オレフィンインターポリマーとしては、化学的又は物理的性質が異なる２種又はそれ以上の重合モノマー単位の複数のブロック又はセグメントを特徴とする重合形態のエチレンと１種又はそれ以上の共重合性α−オレフィンコモノマー（ブロックインターポリマー）、好ましくはマルチブロックコポリマーが挙げられる。
【００４３】
適当なエチレン／α−オレフィンインターポリマーブロックインターポリマーは、ＴＲＥＦ増分を用いて分別された場合に、４０〜１３０℃において溶離する分子画分を有し、４０℃〜約７６℃未満のＡＴＲＥＦ溶出温度を有する各画分が式：融解熱（Ｊ／ｇｍ）≦（１．１３１２）（ＡＴＲＥＦ溶出温度（℃））＋２２．９７に相当する融解エンタルピー（融解熱）（ＤＳＣによって測定）を有することを特徴とする。
【００４４】
平均ブロック指数
適当なエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０より大きく約１．０以下の平均ブロック指数ＡＢＩ及び約１．３超の分子量分布Ｍｗ／Ｍｎを特徴とする。平均ブロック指数ＡＢＩは、分取ＴＲＥＦにおいて２０℃から１１０℃まで５℃刻みで得られる各ポリマー画分に関するブロック指数（「ＢＩ」）の重量平均である：ＡＢＩ＝ΣｘiＢＩi［式中、ＢＩiは分取ＴＲＥＦにおいて得られる本発明のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのｉ番目の画分のブロック指数であり、ｗiはｉ番目の画分の重量百分率である］。
【００４５】
各ポリマー画分に関して、ＢＩは、以下の２つの式（いずれも同じＢＩ値を示す）：
ＢＩ＝［（１／ＴX）−（１／ＴXO）］／［（１／ＴA）−（１／ＴAB）］、又は
ＢＩ＝−［ＬｎＰX−ＬｎＰXO］／［ＬｎＰA−ＬｎＰAB］
［式中、ＴXはｉ番目の画分の分取ＡＴＲＥＦ溶出温度（好ましくはケルビンで表される）であり、ＰXは、以下に説明するＮＭＲ又はＩＲによって測定できるｉ番目の画分のエチレンモル分率であり、ＰABは、ＮＭＲ又はＩＲによって測定できる全エチレン／α−オレフィンインターポリマー（分別前）のエチレンモル分率であり、ＴA及びＰAは純粋な「硬質セグメント」（インターポリマーの結晶質セグメントを意味する）のＡＴＲＥＦ溶出温度及びエチレンモル分率である］
の１つで定義される。「硬質セグメント」に関する実測値が得られない場合には、一次近似として、ＴA及びＰA値は高密度ポリエチレンホモポリマーの値とする。ここで行う計算については、ＴAは３７２°Ｋ、ＰAは１である。
ＴABは、ＰABのエチレンモル分率を有する同じ組成のランダムコポリマーのＡＴＲＥＦ温度である。ＴABは下記式：ＬｎＰAB＝α／ＴAB＋β［式中、α及びβは、多数の既知ランダムエチレンコポリマーを用いて較正によって求めることができる２つの定数である］によって算出できる。α及びβは機器毎に異なり得ることに留意すべきである。更に、前記画分と同様な分子量範囲でも問題のポリマー組成に関して独自の較正曲線を作成する必要があるであろう。わずかな分子量の影響が存在する。較正曲線を同様な分子量範囲から得る場合には、このような影響は本質的に無視できる。一部の態様において、ランダムエチレンコポリマーは以下の関係：
ＬｎＰ＝−２３７．８３／ＴATREF＋０．６３９
を満たす。
ＴXOは、エチレンモル分率ＰXを有する同じ組成のランダムコポリマーのＡＴＲＥＦ温度である。ＴXOはＬｎＰX＝α／ＴX＋βから算出できる。逆に、ＰXOはＡＴＲＥＦ温度ＴXを有する同じ組成のランダムコポリマーのエチレンモル分率であり、ＬｎＰX＝αＴXO＋βから算出できる。
【００４６】
各分取ＴＲＥＦ画分のブロック指数（ＢＩ）が得られたら、全ポリマーの重量平均ブロック指数ＡＢＩを算出できる。適当なエチレン／α−オレフィンインターポリマーの１つの種類において、ＡＢＩは０より大きく約０．１５未満又は約０．１〜約０．３であることができる。適当なエチレン／α−オレフィンインターポリマーの別の種類においては、ＡＢＩは約０．１５超、好ましくは約０．２超、より好ましくは約０．３超、最も好ましくは約０．４超であることができる。このような材料は、ＡＢＩが約０．９未満、好ましくは約０．８未満、より好ましくは約０．７未満、最も好ましくは約０．６未満であることを特徴とすることもできる。
【００４７】
赤外線検出器によるＡＴＲＥＦピークコモノマー組成測定
ＴＲＥＦピークのコモノマー組成は、Polymer Char(Valencia,Spain;http://www.polymerchar.com)から入手可能なＩＲ４赤外線検出器を用いて測定できる。
【００４８】
この検出器の「組成モード」には、２８００〜３０００ｃｍ上限-1の領域の固定狭帯域赤外線フィルターである測定センサー（ＣＨ2）及び組成センサー（ＣＨ3）が装着されている。測定センサーはポリマーのメチレン（ＣＨ2）炭素（溶液中のポリマー濃度に直接関係する）を検出し、組成センサーはポリマーのメチル（ＣＨ3）基を検出する。組成シグナル（ＣＨ3）を測定シグナル（ＣＨ2）で割った数値比は、溶液中の測定ポリマーのコモノマー含量に影響されやすく、その応答は既知のエチレンα−オレフィンコモノマー標準によって較正される。
【００４９】
検出器をＡＴＲＥＦ装置と共に用いる場合には、ＴＲＥＦプロセスの間に溶離されたポリマーの濃度（ＣＨ2）及び組成（ＣＨ3）の両シグナル応答が得られる。ポリマーに特異的な較正は、既知コモノマー含量（好ましくはＮＭＲによって測定）を有するポリマーについてＣＨ3対ＣＨ2の面積比を測定することによって作成できる。ポリマーのＡＴＲＥＦピークのコモノマー含量は個々のＣＨ3及びＣＨ2応答に対して面積比の参照較正（即ち面積比ＣＨ3／ＣＨ2対コモノマー含量）を適用することによって、推定できる。
【００５０】
ピークの面積は、適当なベースラインを適用してＴＲＥＦクロマトグラムから個々のシグナル応答を積分した後に、半値全幅（ＦＷＨＭ）計算を用いて算出できる。半値全幅計算は、ＡＴＲＥＦ赤外線検出器からのメチル対メチレン応答面積の比［ＣＨ3／ＣＨ2］に基づき、ベースラインから最も高い（最高）ピークを特定し、次いでＦＷＨＭ面積を求める。ＡＴＲＥＦピークを用いて測定された分布について、ＦＷＨＭ面積はＴ１とＴ２の間の曲線下面積と定義される。Ｔ１及びＴ２は、ピーク高さを２で割った後に、ベースラインに水平に、ＡＴＲＥＦ曲線の左部分及び右部分と交わる線を引くことによって求められるＡＴＲＥＦピークの左側及び右側の点である。
【００５１】
このＡＴＲＥＦ赤外法におけるポリマーのコモノマー含量の測定への赤外線分光法の適用は、基本的には、以下の文献に記載されたＧＰＣ／ＦＴＩＲシステムの場合と類似する：Markovich,Ronald P.;Hazlitt,Lonnie G.;Smith,Linley;”Development of gel-permeation chromatography-Fourier transform infrared spectroscopy for characterization of ethylene-based polyolefin copolymers”.Polymeric Materials Science and Engineering(1991),65,98-100;及びDeslauriers,P.J.;Rohlfing,D.C.;Shieh,E.T.;”Quantifying short chain branching microstructures in ethylene-1-olefin copolymers using size exclusion chromatography and Fourier transform infrared spectroscopy(SEC-FTIR)”,Polymer(2002),43,59-170（これらの両文献を引用することによってその全体を本明細書中に組み入れる）。
【００５２】
融点と密度との関係
本発明のポリマー組成物への使用に適したＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、同一密度ｄを有するランダムコポリマーの融点よりも高い融点Ｔｍを特徴とすることができる。例えばＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は少なくとも１つの融点Ｔｍ（℃）及び密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）を有することができ、変数の数値が以下の関係：Ｔｍ≧１０００（ｄ）−７９０、好ましくはＴｍ≧−２００２．９＋４５３８．５（ｄ）−２４２２．２（ｄ）2、より好ましくはＴｍ≧−６２８８．１＋１３１４１（ｄ）−６７２０．３（ｄ）2、最も好ましくはＴｍ≧８５８．９１−１８２５．３（ｄ）＋１１１２．８（ｄ）2に一致する。
【００５３】
好ましくは、本発明のポリマー組成物への使用に適したＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は約１．７〜約３．５のＭｗ／Ｍｎ、少なくとも１つの融点Ｔｍ（℃）及び密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）を有し、ｄ≦０．９００であり且つ変数の数値が以下の関係：Ｔｍ≧１０００（ｄ）−７９０、好ましくはＴｍ≧−２００２．９＋４５３８．５（ｄ）−２４２２．２（ｄ）2、より好ましくはＴｍ≧−６２８８．１＋１３１４１（ｄ）−６７２０．３（ｄ）2、最も好ましくはＴｍ≧８５８．９１−１８２５．３（ｄ）＋１１１２．８（ｄ）2に一致する。
【００５４】
融解熱と、最高ＤＳＣピークと最高ＣＲＹＳＴＡＦピークの差との関係
適当なＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えば適当なエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、［最高示差走査熱量素測定法（ＤＳＣ）ピーク］−［最高結晶化分析分別法（ＣＲＹＳＴＡＦ）ピークの温度］の差が同じ融解熱を有するランダムコポリマーの場合より高いことを特徴とすることができる。例えば適当なＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）はエチレン又はプロピレンと１種又はそれ以上の異なるα−オレフィンを重合形態で含むことができ、（最高ＤＳＣピークの温度）−（最高ＣＲＹＳＴＡＦピークの温度）と定義されるΔＴ（℃）及び融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）によって特徴付けられ、ΔＴとΔＨが以下の関係：ΔＴ＞−０．１２９９（ΔＨ）＋６２．８１、好ましくはΔＴ≧−０．１２９９（ΔＨ）＋６４．３８、より好ましくはΔＴ≧−０．１２９９（ΔＨ）＋６５．９５（ΔＨが１３０Ｊ／ｇ以下である場合）満たすことができる。更に、ΔＨが１３０Ｊ／ｇ超である場合には、ΔＴは４８℃又はそれ以上であることができる。ＣＲＹＳＴＡＦピークは少なくとも５％の累積ポリマーを用いて測定され（即ちピークは少なくとも５％の累積ポリマーを示さなければならない）、５％未満のポリマーが識別可能なＣＲＹＳＴＡＦピークを有する場合には、ＣＲＹＳＴＡＦ温度は３０℃であり、ΔＨは融解熱の数値（Ｊ／ｇ）である。より好ましくは、最高ＣＲＹＳＴＡＦピークは少なくとも１０％の累積ポリマーを含む。
【００５５】
弾性回復と密度との関係
適当なＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えば適当なエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は同一密度を有するランダムポリマーの弾性回復より高い弾性回復Ｒｅ（インターポリマーの圧縮成形フィルムについて測定された３００％歪及び１サイクルにおける弾性回復）を有することができる。例えば適当なＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は弾性回復Ｒｅ及び密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）によって特徴付けられ、Ｒｅ及びｄの数値は、インターポリマーが架橋相を実質的に含まない場合には、以下の関係：Ｒｅ＞１４８１−１６２９（ｄ）；好ましくはＲｅ≧１４８１−１６２９（ｄ）、より好ましくはＲｅ≧１５０１−１６２９（ｄ）、更には好ましくはＲｅ≧１５１１−１６２９（ｄ）を満たすことができる。
【００５６】
ＴＲＥＦ画分のコモノマーモル濃度
適当なＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えば適当なエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、昇温溶出分別（「ＴＲＥＦ」）を用いて分別された場合に、少なくとも、比較的高いコモノマーモル濃度を有する画分を有することができる（即ちインターポリマーは同一温度で溶出される同様な組成のランダムコポリマーの画分より高いコモノマーモル濃度を有することができる）。例えばＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、ＴＲＥＦを用いて分別された場合に、４０〜１３０℃において溶離する分子画分を有することができ、その分子画分は、同温度間で溶離する同等のランダムエチレンインターポリマー画分よりも好ましくは少なくとも５％高い、より好ましくは少なくとも１０％高い、１５％高い、２０％高い又は２５％高いコモノマーモル含量を有することを特徴とすることができる。前記の同等のランダムコポリマーは同一コモノマーを含み、好ましくは同一コモノマーであり且つメルトインデックス、密度及びコモノマーモル含量（全ポリマーに基づく）がブロックインターポリマーの１０％以内である。好ましくは、同等のコポリマーのＭｗ／Ｍｎもブロックトインターポリマーの１０％以内であり、且つ／又は同等のコポリマーはブロックトインターポリマーの１０重量％以内の総コモノマー含量を有する。
【００５７】
コモノマー及び濃度
本発明のポリマー組成物に使用するＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、好ましくはエチレン又はプロピレンと少なくとも１種の異なるＣ3〜Ｃ20α−オレフィンとのインターポリマーである。エチレンとＣ3〜Ｃ20α−オレフィンとのコポリマーが特に好ましい。インターポリマーは、Ｃ4〜Ｃ18ジオレフィン及び／又はアルケニルベンゼンを更に含むことができる。エチレンと重合させるのに有用な適当な不飽和コモノマーとしては、例えばエチレン性不飽和モノマー、共役又は非共役ジエン、ポリエン、アルケニルベンゼンなどが挙げられる。このようなコモノマーの例としては、Ｃ3〜Ｃ20α−オレフィン、例えばプロピレン、イソブチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセンなどが挙げられる。１−ブテン及び１−オクテンが特に好ましい。他の適当なモノマーとしては、スチレン、ハロ−若しくはアルキル−置換スチレン、ビニルベンゾシクロブタン、１，４−ヘキサジエン、１，７−オクタジエン及びナフテン系不飽和炭化水素（naphthenics）（例えばシクロペンテン、シクロヘキセン及びシクロオクテン）が挙げられる。
【００５８】
エチレン／α−オレフィンインターポリマーが好ましいポリマーであるが、他のエチレン／オレフィンポリマーも使用できる。本発明において使用するオレフィンは、少なくとも１つの炭素−炭素二重結合を有する不飽和炭化水素系化合物の類を指す。触媒の選択によっては、本発明の態様において任意のオレフィンを使用できる。好ましくは、適当なオレフィンは、ビニル不飽和を含むＣ3〜Ｃ20脂肪族及び芳香族化合物並びに環状化合物、例えばシクロブテン、シクロペンテン、ジシクロペンタジエン及びノルボルネン（５位及び６位がＣ1〜Ｃ20ヒドロカルビル又はシクロヒドロカルビル基で置換されたノルボルネンを含むがこれに限定するものではない）である。また、このようなオレフィンの混合物及びこのようなオレフィンとＣ4〜Ｃ40ジオレフィン化合物との混合物も含まれる。
【００５９】
オレフィンモノマーの例としては、プロピレン、イソブチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン及び１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４，６−ジメチル−１−ヘプテン、４−ビニルシクロヘキセン、ビニルシクロヘキサン、ノルボルナジエン、エチリデンノルボルネン、シクロペンテン、シクロヘキセン、ジシクロペンタジエン、シクロオクテン、Ｃ4〜Ｃ40ジエン（１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，７−オクタジエン、１，９−デカジエンを含むがこれらに限定するものではない）、他のＣ4〜Ｃ40α−オレフィンなどが挙げられるが、これらに限定するものではない。一部の態様においては、α−オレフィンは、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン又はそれらの組合せである。ビニル基を含む任意の炭化水素も場合によっては本発明の実施態様において使用できるが、モノマーの入手し易さ、コスト、及び得られるポリマーから未反応モノマーを簡便に除去できるか否かといった実用上の問題が、モノマーの分子量が化度に高くなるにつれてより問題となる可能性がある。
【００６０】
本明細書中に記載した重合方法は、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｔ−ブチルスチレンなどを含むモノビニリデン芳香族モノマーを含むオレフィンポリマーの製造によく適する。詳細には、エチレンとスチレンを含むインターポリマーは、本明細書中の教示に従って製造できる。任意的に、改善された性質を有するエチレン、スチレン及びＣ3〜Ｃ20α−オレフィンを含む（任意的にＣ4〜Ｃ20ジエンを含む）コポリマーを製造できる。
【００６１】
適当な非共役ジエンモノマーは、炭素数６〜１５の直鎖、分岐鎖又は環状炭化水素ジエンであることができる。適当な非共役ジエンの例としては、直鎖非環式ジエン、例えば１，４−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、１，７−オクタジエン、１，９−デカジエン；分岐鎖非環式ジエン、例えば５−メチル−１，４−ヘキサンジエン、３，７−ジメチル−１，６−オクタジエン、３，７−ジメチル−１，７−オクタジエン並びにジヒドロミリセン及びジヒドロオシネンの混合異性体；単環脂環式ジエン、例えば１，３−シクロペンタジエン、１−４−シクロヘキサジエン、１，５−シクロオクタジエン及び１，５−シクロドデカジエン；更に多環脂環式縮合環及び架橋環ジエン、例えばテトラヒドロインデン、メチルテトラヒドロインデン、ジシクロペンタジエン、ビシクロ−（２，２，１）−ヘプタ−２，５−ジエン、アルケニル、アルキリデン、シクロアルケニル及びシクロアルキリデンノルボルネン（例えば５−メチレン−２−ノルボルネン（ＭＮＢ）、５−プロペニル−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、５−（４−シクロペンテニル）−２−ノルボルネン、５−シクロへキシリデン−２−ノルボルネン、５−ビニル−２−ノルボルネン）並びにノルボルナジエンが挙げられるが、これらに限定するものではない。ＥＰＤＭの製造に典型的に使用されるジエンのうち、特に好ましいジエンは、１，４−ヘキサジエン（ＨＤ）、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）、５−ビニリデン−２−ノルボルネン（ＶＮＢ）、５−メチレン−２−ノルボルネン（ＭＮＢ）及びジシクロペンタジエン（ＤＣＰＤ）である。特に好ましいジエンは５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）及び１，４−ヘキサジエン（ＨＤ）である。
【００６２】
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、第１のα−オレフィン（エチレンで若しくはプロピレン）と、インターポリマーのモノマーに基づき、約６モル％超、好ましくは約８モル％超、より好ましくは約９モル％超、最も好ましくは約１０モル％超の第２のα−オレフィン濃度（例えばブテン濃度又はオクテン濃度）を有する第２の異なるα−オレフィン（例えばブタン又はオクタン）を含むインターポリマーであることができる。インターポリマーは、インターポリマーのモノマーに基づき、約４０モル％未満、好ましくは約３０モル％未満、より好ましくは約２５モル％未満、最も好ましくは約２０モル％未満の第２のα−オレフィン濃度（例えばオクテン濃度又はブテン濃度）を有することができる。
【００６３】
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、インターポリマーの全重量基準で約２０重量％超、好ましくは約４０重量％超、より好ましくは約６０重量％超、最も好ましくは約７０重量％超の第１のα−オレフィン濃度（例えばエチレン濃度又はプロピレン濃度）を有する第１のα−オレフィン（エチレン若しくはプロピレン）と第２の異なるα−オレフィン（例えばブタン又はオクタン）を含むインターポリマーであることができる。インターポリマーは、インターポリマーの全重量基準で、約９５重量％未満、好ましくは約９０重量％未満、より好ましくは約８５重量％未満、最も好ましくは約８０重量％未満の第１のα−オレフィン濃度（例えばエチレン濃度又はプロピレン濃度）を有することができる。
【００６４】
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）はエチレン又はプロピレンと第２の異なるα−オレフィン（例えばブテン又はオクテン）を含むインターポリマーであることができ、エチレン又はプロピレンと第２のα−オレフィンの総濃度、インターポリマーの全重量基準で、約９０重量％超、好ましくは約９５重量％超、より好ましくは約９８重量％超、最も好ましくは約９９重量％超（例えば約１００重量％）である。
【００６５】
密度
適当なＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、約０．８５０ｇ／ｃｍ3超、好ましくは約０．８５５ｇ／ｃｍ3超、より好ましくは約０．８６０ｇ／ｃｍ3超、最も好ましくは０．８６５ｇ／ｃｍ3超の密度を特徴とすることができる。適当なエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、約０．９００ｇ／ｃｍ3未満、好ましくは約０．８９５ｇ／ｃｍ3未満、より好ましくは約０．８９０ｇ／ｃｍ3未満、最も好ましくは約０．８８８ｇ／ｃｍ3未満の密度を特徴とすることができる。
【００６６】
硬度
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、約１５超、好ましくは約４０超、より好ましくは約５５超、最も好ましくは約７０超のショアー  Ａ硬度を特徴とすることができる。エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、約９５未満、好ましくは約９０未満、より好ましくは約８５未満のショアー  Ａ硬度を特徴とすることができる。例えば、ショアー  Ａ硬度は約１５〜約９５、好ましくは約４０〜約９０、更に好ましくは約７０〜約９０であることができる。
【００６７】
メルトインデックス比
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、約５超、好ましくは約５．５超、より好ましくは約６超、最も好ましくは約６．３超のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2を特徴とすることができる。ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、約３５未満、好ましくは約２５未満、より好ましくは約１４未満、最も好ましくは約１０未満のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2を特徴とすることができる。
【００６８】
メルトインデックス
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は約０．２超、好ましくは約０．５超、最も好ましくは少なくとも約１のメルトインデックスＩ2を特徴とすることができる。ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は約４０未満、好ましくは約２０未満、最も好ましくは約１０未満のメルトインデックスＩ2を特徴とすることができる。
【００６９】
多分散指数
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎの比によって定義される多分散指数Ｍｗ／Ｍｎが約１．７超、好ましくは約１．９超、より好ましくは少なくとも約２であることを特徴とすることができる。ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は約７未満、好ましくは約５未満、より好ましくは約３．５未満、最も好ましくは約３未満の多分散指数を特徴とすることができる。
【００７０】
軟質ブロック
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー）は、インターポリマーの全重量基準で、約４０〜約９５重量％（好ましくは約５０〜約９５重量％、より好ましくは約６０〜約９０重量％）の軟質ブロック濃度を特徴とすることができる。
【００７１】
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの試験方法
標準ＣＲＹＳＴＡＦ法
分岐分布（例えばコモノマー分布）は、PolymerChar(Valencia,Spain)から市販されているＣＲＹＳＴＡＦ  ２００ユニットを用いて結晶化分析分別法（ＣＲＹＳＴＡＦ）によって測定できる。サンプルを１６０℃において１時間、１，２，４−トリクロロベンゼン中に溶解させ（０．６６ｍｇ／ｍＬ）、９５℃において４５分間安定化させる。サンプリング温度は、０．２℃／分の冷却速度で９５〜３０℃の範囲である。赤外線検出器を用いてポリマー溶液濃度を測定する。温度を低下させながら、ポリマーの結晶化につれて累積溶解濃度(cumulative soluble concentration)を測定する。累積分布の分析導関数はポリマーの短鎖分岐分布を反映する。
【００７２】
ＣＲＹＳＴＡＦピーク温度及び面積は、ＣＲＹＳＴＡＦソフトウェア（Vesion 2001.b,PolymerChar,Valencia,Spain）に含まれるピーク分析モジュールによって特定する。ＣＲＹＳＴＡＦピーク検出ルーチンは、ピーク温度をｄＷ／ｄＴ曲線の極大として特定し、その微分曲線において特定されたピークの両側の最大の正変曲点の間の面積を特定する。ＣＲＹＳＴＡＦ曲線を算出するために、好ましい処理パラメーターは、温度限界が７０℃であり、平滑化パラメーターが温度限界より上では０．１、温度限界より下では０．３である。
【００７３】
ＤＳＣ標準法
エチレン／α−オレフィンインターポリマーの示差走査熱量分析はＲＣＳ冷却アクセサリー及びオートサンプラーを装着したＴＡＩモデルＱ１０００  ＤＳＣを用いて測定を行う。５０ｍｌ／分の窒素パージガス流を用いる。サンプルを薄いフィルムにプレスし、プレス中で約１７５℃において溶融させ、次いで室温（２５℃）まで空冷する。次に、材料３〜１０ｍｇを直径６ｍｍのディスクに切断し、正確に秤量し、軽量アルミニウムパン（約５０ｍｇ）中に入れ、次いで圧着する。サンプルの熱挙動を以下の温度分布を用いて調べる。サンプルを１８０℃まで急速加熱し、３分間等温保持して、以前の任意熱履歴を除去する。次に、サンプルを−４０℃まで１０℃／分の冷却速度で冷却し、−４０℃に３分間保持する。次いで、サンプルを１５０℃まで１０℃／分の加熱速度で加熱する。冷却曲線及び第２の加熱曲線を記録する。
【００７４】
ＤＳＣ融解ピークは、−３０℃と融解終了との間に引かれた直線ベースラインに関する熱流量（Ｗ／ｇ）の最大値として測定する。融解熱は、直線のベースラインを用いて−３０℃と融解終了の間の融解曲線下の面積として測定する。
【００７５】
ＧＰＣ法
ゲル透過クロマトグラフシステムは、Polymer Laboratories Model PL-210又はPolymer Laboratories Model PL-220のいずれかの装置から構成される。カラムの区画とカルーセルの区画は１４０℃で操作する。３つのPolymer Laboratories  １０ミクロンＭｉｘｅｄ−Ｂカラムを用いる。溶媒は１，２，４−トリクロロベンゼンである。サンプルを、２００ｐｐｍのブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む溶媒５０ｍｌ中ポリマー０．１ｇの濃度で調製する。サンプルは１６０℃において２時間軽く撹拌することによって調製する。用いる注入容量は１００μｌであり、流速は１．０ｍｇ／分である。
【００７６】
ＧＰＣカラムセットの較正は、５８０〜８，４００，０００の範囲の分子量を有する２１個の狭い分子量分布のポリスチレン標準を用いて、個々の分子量が少なくとも１０離れた６つの「カクテル」混合物に配列して行う。この標準はPolymer Laboratories(Shropshire,UK)から購入する。ポリスチレン標準は、１，０００，０００又はそれ以上の分子量については溶媒５０ｍｌ中に０．０２５ｇ、１，０００，０００未満の分子量については溶媒５０ｍｌ中に０．０５ｇで調製する。ポリスチレン標準を８０℃において３０分間、穏やかに撹拌しながら溶解させる。狭い標準混合物を最初に流し、それから分解を最小限に抑えるために最高分子量成分から大きい順に流す。ポリスチレン標準ピークの分子量を、下記式（Williams and Ward,J.Polym.Sci.Polym.Let.,6,621(1968)に記載）：Ｍポリエチレン＝０．４３１６（Ｍポリスチレン）を用いてポリエチレン分子量に変換する。
【００７７】
ポリエチレン換算分子量の計算は、Ｖｉｓｃｏｔｅｋ  ＴｒｉＳＥＣソフトウェアのＶｅｒｓｉｏｎ  ３．０を用いて行うことができる。
【００７８】
密度
密度測定のためのサンプルは、ＡＳＴＭ  Ｄ  １９２８に従って調製できる。測定は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２，方法  Ｂを用いてサンプルプレスの１時間以内に実施する。
【００７９】
曲げ弾性率／割線弾性率／貯蔵弾性率
サンプルは、ＡＳＴＭ  Ｄ  １９２８を用いて圧縮成形する。曲げ弾性率及び２％割線弾性率はＡＳＴＭ  Ｄ−７９０に従って測定する。貯蔵弾性率はＡＳＴＭ  Ｄ５０２６−０１又は同等の技術に従って測定する。
【００８０】
機械的性質−引張、ヒステリシス及び引裂
一軸引張における応力歪挙動はＡＳＴＭ  Ｄ１７０８微小引張試験片を用いて測定できる。サンプルを、インストロン（Ｉｎｓｔｒｏｎ）を用いて２１℃において５００％ｍｉｎ．ｓｕｐ．-1で延伸する。破断点伸び及び引張強さを５つの試験片の平均から報告する。１００％及び３００％ヒステリシスは、ＩｎｓｔｒｕｃｔインストルメントによってＡＳＴＭ  Ｄ１７０８微小引張試験片を用いて１００％及び３００％歪までの繰り返し荷重から測定できる。サンプルについて、２１℃で２６７％／分の荷重と除荷を３サイクル行う。３００℃及び８０℃における繰り返し実験を、環境室を用いて行う。８０℃の実験においては、試験前にサンプルを試験温度で４５分間平衡させる。２１℃、３００％歪の繰り返し実験では、第１の除荷サイクルからの１５０％歪における収縮応力を記録する。全実験に関するパーセント回復率を、第１の除荷サイクルから、荷重がベースラインに戻った歪を用いて算出する。パーセント回復率Ｒｅは、
Ｒｅ＝１００×（εf−εs）／εf
［式中、εfは繰り返し荷重の場合に受けた歪であり、εsは第１の除荷サイクルの間に荷重がベースラインに戻った場合の歪である］
と定義される。
【００８１】
メルトインデックス
ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレン／α−オレフィンインターポリマーである場合には、Ｉ2はＡＳＴＭ  Ｄ１２３８，条件１９０℃／２．１６ｋｇに従って測定し、Ｉ10はＡＳＴＭ  Ｄ１２３８，条件１９０℃／１０ｋｇに従って測定する。ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがプロピレン／α−オレフィンインターポリマーである場合には、Ｉ2はＡＳＴＭ  Ｄ１２３８，条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定し、Ｉ10はＡＳＴＭ  Ｄ１２３８，条件２３０℃／１０ｋｇに従って測定する。
【００８２】
ＡＴＲＥＦ
分析的昇温溶出分別(analytical temperature rising elution fractionation)（ＡＴＲＥＦ）分析は、米国特許第４，７９８，０８１号及びWilde,L;Ryle,T.R.;Knobeloch,D.C.;Peat,I.R.;Determination of Branching Distributions in Polyethylene and Ethylene Copolymers,J.Polym.Sci.,20,441〜455(1982)（これらの文献を引用することによって本明細書中組み入れる）に記載された方法に従って行う。分析すべき組成物を、トリクロロベンゼンに溶解させ、不活性支持体（ステンレス鋼ショット）を含むカラム中で、２０℃まで０．１℃／分の冷却速度でゆっくりと温度を低下させることによって結晶化させる。カラムには赤外線検出器を装着する。次に、溶離溶媒（トリクロロベンゼン）の温度を２０℃から１２０℃まで１．５℃／分の速度でゆっくりと上昇させることによってカラムから結晶化ポリマーサンプルを溶離させることによって、ＡＴＲＥＦクロマトグラム曲線を作成する。
【００８３】
13Ｃ  ＮＭＲ分析
ＮＭＲサンプルは、１０ｍｍのＮＭＲチューブ中でサンプル０．４ｇにテトラクロロエタン−ｄ．ｓｕｐ．２／オルトジクロロベンゼンの５０／５０混合物約３ｇを加えることによって調製することができる。チューブ及びその内容物を１５０℃に加熱することによって、サンプルを溶解させ、均質化する。ｓｕｐ．１３Ｃ共鳴周波数１００．５ＭＨｚに相当するデータを、ＪＥＯＬ  Ｅｃｌｉｐｓｅ（登録商標）４００ＭＨｚスペクトロメーター又はＶａｒｉａｎ  Ｕｎｉｔｙ  Ｐｌｕｓ（登録商標）４００ＭＨｚスペクトロメーターを用いて収集する。このデータは、データファイル当たりの４０００個の過渡信号(transient)を６秒のパルス繰り返し遅延時間と共に用いて取得する。定量分析のために最小のシグナル対ノイズ比を達成するために、多数のデータファイルを加算する。スペクトル幅は２５，０００Ｈｚであり、最小ファイルサイズは３２Ｋデータポイントである。サンプルは１０ｍｍの広帯域プローブ中で１３０℃において分析する。コモノマーの取り込みを、Randllのトリアド（triad）法（Randall,J.C.;JMS-Rev.Macromol.Chem.Phys.,C29,201-317(1989)（この方法を引用することによって本明細書中に組み入れる）を用いて測定する。
【００８４】
ＴＲＥＦによるポリマー分別
大規模なＴＲＥＦ分別は、１６０℃において４時間撹拌することによってポリマー１５〜２０ｇを１，２，４−トリクロロベンゼン（ＴＣＢ）２リットル中に溶解させることによって実施できる。３０〜４０メッシュ（６００〜４２５μｍ）の球形の技術品質ガラスビーズ（Potters,Industries,HC 30 BOX 20,Brownwood,Tex.,76801から入手可能）及び直径０．０２８”（０．７ｍｍ）のステンレス鋼カットワイヤーショット（Pellets,Inc. 63 Industrial Drive,North Tonawanda,N.Y.,14120から入手可能）の６０：４０（ｖ：ｖ）混合物を充填した３インチ×４フィート（７．６ｃｍ×１２ｃｍ）の鋼カラム上に、ポリマー溶液を１５ｐｓｉｇ（１００ｋＰａ）の窒素によって圧入する。カラムを、最初は１６０℃にて設定された熱制御オイルジャケット中に沈める。カラムを初めに１２５℃までバリスティックに冷却し、次いで２０℃まで０．０４℃／分でゆっくりと冷却し、同温度に１時間保持する。温度を０．１６７℃／分で上昇させながら、新鮮なＴＣＢを約６５ｍｌ／分で導入する。
【００８５】
分取ＴＲＥＦカラムからの溶離液を約２０００ｍｌずつ、１６ステーションの加熱フラクションコレクター中に収集する。各画分中のポリマーを、ロータリーエバポレーターを用いて、約５０〜１００ｍｌのポリマー溶液が残るまで濃縮する。濃縮溶液を一晩放置してから、過剰のメタノールを加え、濾過し、すすぎ洗いする（メタノールは最終すすぎを含め、約３００〜５００ｍｌである）。濾過工程は三位式真空補助濾過ステーション(3 position vacuum assisted filtering station)で５．０μｍのポリテトラフルオロエチレンコート濾紙（Osmonics Inc.から入手可能；Ｃａｔ＃Ｚ５０ＷＰ０４７５０）を用いて行う。濾過画分を真空オーブン中で６０℃において一晩乾燥させ、更なる試験を行う前に化学天秤で秤量する。
【００８６】
第２のポリマー成分（エチレン／α−オレフィンインターポリマー又はプロピレン／α−オレフィンインターポリマーのような１種又はそれ以上のＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーを含むか、又はそれからなることができる）はポリマー組成物中に、第１のポリマー成分と第２のポリマー成分の全濃度基準で、約１０重量％超、好ましくは約１５重量％超、より好ましくは約２０重量％超、最も好ましくは約２５重量％超（例えば約３５重量％超）の濃度で存在できる。第２のポリマー成分（例えばエチレン／α−オレフィンインターポリマー又はプロピレン／α−オレフィンインターポリマー）は、ポリマー組成物中に、第１のポリマー成分と第２のポリマー成分の全濃度基準で、約７０重量％未満、好ましくは約６０重量％未満、より好ましくは約５５重量％未満、最も好ましくは約５０重量％未満（例えば更に約４５重量％未満）の濃度で存在できる。
【００８７】
プロピレン含有エラストマー
第２のポリマー成分はポリプロピレンエラストマーを含むことも又はポリプロピレンエラストマーから本質的になることもできる。適当なポリプロピレンエラストマーはポリプロピレンモノマーを、ポリプロピレンエラストマーの重量に基づき、約５０重量％超、好ましくは約６５重量％超、より好ましくは約７０重量％超、最も好ましくは約８０重量％超（例えば少なくとも８５重量％）の濃度で含むことができる。ポリプロピレンエラストマーは、１種又はそれ以上の追加Ｃ2〜Ｃ12α−オレフィンコモノマー（例えばエチレンを含む、又はエチレンからなる、又はブテンを含む、又はブテンからなるコモノマー）を、ポリプロピレンエラストマーの全重量基準で、約５重量％超、好ましくは約７重量％超、より好ましくは約９重量％超、最も好ましくは約１２重量％超の濃度で含むこともできる。例えばコモノマー含量は、ポリプロピレンエラストマー組成物の約５〜約４０重量％、より好ましくは約７〜約３０重量％、更に好ましくは約９〜約１５重量％の範囲であることができる。ポリプロピレンエラストマーはある程度の結晶化度を有することもできるし、非晶質であることもできる。適当なポリプロピレンエラストマーは、示差走査熱量測定法によって、約２２０℃から約０℃まで約１０℃／分の速度で冷却されたサンプルについて約１０℃／分の加熱速度で測定した場合に、約１３０℃未満、好ましくは約１１５℃未満、最も好ましくは約１００℃未満のピーク融解温度を有することができる。
【００８８】
プロピレンエラストマーは、好ましくはエチレン、ブテン、ヘキセン及びオクテンから選ばれたα−オレフィンを含む。より好ましくはプロピレンエラストマーはエチレン、ブテン及びオクテンから選ばれたα−オレフィンを含む。最も好ましくはプロピレンエラストマーはエチレン及びブテンから選ばれたα−オレフィンを含む。
【００８９】
ポリプロピレンエラストマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０−０５によって測定したショアー  Ａ硬度（即ちデュロメーター）が少なくとも約４０、より好ましくは少なくとも約５０、更に好ましくは少なくとも約６５であることができる。ショアー  Ａ硬度は、また、約９７未満、好ましくは約９５未満、より好ましくは約９２未満、更に好ましくは約８５未満（例えば約８０未満）であることができる。例えばポリプロピレンエラストマーは約４０〜約９７、より好ましくは約５０〜約９５、更に好ましくは約６５〜約９５のショアー  Ａ硬度を有することができる。
【００９０】
適当なポリプロピレンエラストマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８（２３０℃／２．１６ｋｇ）に従って測定したメルトフローレートが少なくとも１ｇ／１０分、好ましくは少なくとも約４ｇ／１０分、より好ましくは少なくとも約７ｇ／１０分、最も好ましくは少なくとも約１０ｇ／１０分であることができる。限定するものではないが、ポリマー組成物に適当なプロピレンエラストマーは約１５００ｇ／１０分未満、好ましくは約１５０ｇ／１０分未満、より好ましくは約１００ｇ／１０分未満、最も好ましくは約６０ｇ／１０分未満のメルトフローレートを有することができる。
【００９１】
ポリプロピレンエラストマーは少なくともある程度の結晶化度を示すのが好ましい。結晶化度はポリプロピレンエラストマー材料の少なくとも約２重量％、好ましくは少なくとも約５重量％、更に好ましくは少なくとも約７重量％であることができる。限定するものではないが、適当なポリプロピレンエラストマーは約５０重量％未満の結晶化度を有することができる。例えばプロピレンエラストマーの結晶化度は、ポリプロピレンエラストマー材料の約４０重量％未満、好ましくは約３５重量％未満、より好ましくは約２８重量％未満、更に好ましくは約２０重量％未満であることができる。一般に、適当なプロピレンエラストマーは約２〜約５０重量％の結晶化度を有することができる。例えばこの結晶化度はポリプロピレンエラストマー材料の約２〜約４０重量％、より好ましくは約５〜約３５重量％、更に好ましくは約７〜約２０重量％の範囲であることができる。
【００９２】
プロピレンエラストマーがプロピレンとエチレンとのコポリマーである（即ちコモノマーがエチレンである）場合には、従って前記から、プロピレンエラストマーを含む得られる好ましい全組成物（即ちポリマー組成物）はエチレン分（総エチレン分）を有することがわかるであろう。例えば一面において、得られる最終組成物中の全エチレン分は、得られる全組成物の約２重量％超、好ましくは約３重量％超、より好ましくは約４重量％超であることができる。本発明のこの面においては、他方において、得られる全組成物中のエチレンの総濃度が全組成物の約３５重量％未満、好ましくは約２５重量％未満、より好ましくは約２０重量％未満、更に好ましくは約１０重量％未満であることが一般に期待される。
【００９３】
プロピレンエラストマーがプロピレンとＣ4〜Ｃ12α−オレフィン（例えばブテン、ヘキサン又はオクテン）とのコポリマーである場合には、従って前記から、プロピレンエラストマーを含む得られる好ましい全組成物（即ちポリマー組成物）は総Ｃ4〜Ｃ12α−オレフィンを有することがわかるであろう。例えば一面において、得られる最終組成物中の全Ｃ4〜Ｃ12α−オレフィン分は、得られる全組成物の約２重量％超、好ましくは約３重量％超、より好ましくは約４重量％超であることができる。本発明のこの面においては、他方において、得られる全組成物中のＣ4〜Ｃ12α−オレフィンの総濃度が全組成物の約３５重量％未満、好ましくは約２５重量％未満、より好ましくは約２０重量％未満、更に好ましくは約１０重量％未満であることが一般に期待される。
【００９４】
第２のポリマー成分中に使用できる適当なエラストマーの他の例としては、約５０重量％超（例えば６０重量％超）のプロピレンモノマーと約５重量％超のエチレンモノマーを含むエラストマー性ポリマーが挙げられ、それらは約３５〜約１３０℃（例えば約４０〜約１１０℃）のピーク融解温度（示差走査熱量測定法によって測定）を特徴とすることができる。このようなエラストマーは、THE DOW CHEMICAL COMPANYからＶＥＲＳＩＦＹ（登録商標）（例えば２４００、３０００、３２００、３３００、３４０１及び４３０１を含む）の名称で、EXXONMOBIL CHEMICAL COMPANYからＶＩＳＴＡＭＡＸＸ（登録商標）の名称で市販されている。
【００９５】
本明細書の教示に従って使用できるプロピレンエラストマーの別の具体例としては、ＷＯ  ０３／０４０２０１  Ａ１（２００２年５月６日出願）、公開された米国特許出願第２００３−０２０４０１７号（２００２年５月５日出願）及び米国特許第６，５２５，１５７号（２００３年２月２５日発行）に開示されたものが挙げられる。これらの特許文献全てを引用することによって本明細書中に組み入れる。
【００９６】
例えばプロピレンエラストマーは、米国特許第６，５２５，１５７号に記載された低弾性エチレン−プロピレンコポリマー（ＬＥＥＰコポリマー）を含むことができる。適当なＬＥＥＰコポリマーは、下限５重量％若しくは６重量％若しくは８重量％若しくは１０重量％〜上限２０重量％若しくは２５重量％のエチレン由来単位と、下限７５重量％若しくは８０重量％〜上限９５重量％若しくは９４重量％若しくは９２重量％若しくは９０重量％のプロピレン由来単位を含むことができる（これら重量百分率は、プロピレン由来単位及びエチレン由来単位の全重量に基づく）。コポリマーは、ジエン由来単位を実質的に含まない。
【００９７】
種々の態様において、ＬＥＥＰコポリマーの特徴としては、以下の特性の一部又は全てが挙げられる（この特性においては、任意の記載上限値から任意の記載下限値までの範囲が考えられる）：
（ｉ）融点が上限１１０℃未満又は９０℃未満又は８０℃未満又は７０℃未満〜下限２５℃超又は３５℃超又は４０℃超又は４５℃超の範囲である；
（ｉｉ）弾性(elasticity)対５００％引張弾性率(tensile modulus)の関係が、弾性≦０．９３５Ｍ＋１２又は弾性≦０．９３５Ｍ＋６又は弾性≦０．９３５Ｍである（弾性はパーセントで表し、Ｍはメガパスカル（ＭＰａ）で表した５００％引張弾性率である）；
（ｉｉｉ）曲げ弾性率(flexural modulus)対５００％引張弾性率の関係が、曲げ弾性率≦４．２ｅ0.27M＋５０又は曲げ弾性率≦４．２ｅ0.27M＋３０又は曲げ弾性率≦４．２ｅ0.27M＋１０又は曲げ弾性率≦４．２ｅ0.27M＋２である（曲げ弾性率はＭＰａで表し、ＭはＭＰａで表した５００％引張弾性率である）；
（ｉｖ）融解熱が下限１．０ジュール／ｇ超又は１．５Ｊ／ｇ超又は４．０Ｊ／ｇ超又は６．０Ｊ／ｇ超又は７．０Ｊ／ｇ超〜上限１２５Ｊ／ｇ未満又は１００Ｊ／ｇ未満又は７５Ｊ／ｇ未満又は６０Ｊ／ｇ未満又は５０Ｊ／ｇ未満又は４０Ｊ／ｇ未満又は３０Ｊ／ｇ未満である；
（ｖ）トリアドタクチシティー（炭素−１３核磁気共鳴（13Ｃ  ＮＭＲ）によって測定）が７５％超又は８０％超又は８５％超又は９０％超である；
（ｖｉ）タクチシティー指数ｍ／ｒが下限４又は６〜上限８又は１０又は１２の範囲である；
（ｖｉｉ）全挿入プロピレン中のプロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく逆挿入プロピレン単位の比率（13Ｃ  ＮＭＲによって測定）が０．５％超又は０．６％超である；
（ｖｉｉｉ）全挿入プロピレン中のプロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく逆挿入プロピレン単位の比率（13Ｃ  ＮＭＲによって測定）が０．０５％超又は０．０６％超又は０．０７％超又は０．０８％超又は０．０８５％超である；
（ｉｘ）コポリマーの少なくともＸ重量％が、ヘキサン中で８℃刻みで昇温させて行った熱分別の２つの隣接温度画分中に可溶であるような分子間タクチシティー（Ｘは７５又は８０又は８５又は９０又は９５又は９７又は９９である）；
（ｘ）反応性比積ｒ1ｒ2が１．５未満又は１．３未満又は１．０未満又は０．８未満である；
（ｘｉ）分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが下限１．５又は１．８〜上限４０又は２０又は１０又は５又は３の範囲である；
（ｘｉｉ）分子量が１５，０００〜５，０００，０００である；
（ｘｉｉｉ）固体プロトン核磁気共鳴（1Ｈ  ＮＭＲ）の緩和時間が１８ミリ秒（ｍｓ）未満又は１６ｍｓ未満又は１４ｍｓ未満又は１２ｍｓ未満又は１０ｍｓ未満である；
（ｘｉｖ）本明細書中で定義した弾性が３０％未満又は２０％未満又は１０％未満又は８％未満又は５％未満である；
（ｘｖ）５００％引張弾性率が０．５ＭＰａ超又は０．８ＭＰａ超又は１．０ＭＰａ超又は２．０ＭＰａ超である。
【００９８】
ＬＥＥＰコポリマーは、単一定常状態反応器中で架橋メタロセン触媒の存在下において製造できる。
【００９９】
ＬＥＥＰコポリマーの試験方法は米国特許第６，５２５，１５７号に記載されている。
【０１００】
使用できるプロピレンエラストマーのもう１つの例は、米国特許出願公開公報第２００３／０２０４０１７号明細書（２００３年１０月３０日公開）に記載された領域エラーを含むプロピレン−エチレンコポリマー（即ちＲ−ＥＰＥコポリマー）である。
【０１０１】
米国特許出願公開公報第２００３／０２０４０１７号明細書（２００３年１０月３０日公開）のパラグラフ［０００６］に開示されるように、Ｒ−ＥＰＥコポリマーは、プロピレン由来単位を少なくとも約６０重量％、エチレン由来単位を約０．１〜３５重量％及び１種又はそれ以上の不飽和コモノマーに由来する単位を０〜約３５重量％含む（但し、エチレン及び不飽和コモノマーに由来する単位の総重量％は約４０重量％以下である）ことを特徴とすることができる。これらのコポリマーは、また、以下の性質：（ｉ）約１４．６ｐｐｍ及び約１５．７ｐｐｍの領域エラーに相当し、ほぼ等しい強度を有する13Ｃ  ＮＭＲピーク；（ｉｉ）コポリマーのコモノマー含量、即ちエチレン及び／又は不飽和コモノマーに由来する単位が少なくとも約３重量％である場合のＢ値約１．４超；（ｉｉｉ）約−１．２０超の歪度指数Ｓix；（ｉｖ）本質的に同一のままであるＴmeとコポリマー中のコモノマーの量、即ちエチレン及び／又は不飽和コモノマーに由来する単位の増加につれて低下するＴmaxを有するＤＳＣ曲線；並びに（ｖ）チーグラー・ナッタ（Ｚ−Ｎ）触媒を用いて製造された同等のコポリマーよりも多くのγ型結晶を示すＸ線回折像の少なくとも１つを有することを特徴とする。典型的には、この態様のコポリマーは、これらの性質の少なくとも２つ、好ましくは少なくとも３つ、より好ましくは少なくとも４つ、更に好ましくは５つ全てを特徴とする。Ｒ−ＥＰＥの試験方法は、米国特許出願公開公報第２００３／０２０４０１７号明細書に開示されている。
【０１０２】
Ｓ／ＬＥＰ
本明細書中に記載する第２のポリマー成分は、１種若しくはそれ以上の他のα−オレフィンエラストマー、例えば１種若しくはそれ以上の線状エチレンコポリマー若しくはインターポリマー（ＬＥＰとしても知られる）、１種若しくはそれ以上の実質的に線状のエチレンコポリマー若しくはインターポリマー（ＳＬＥＰとしても知られる）又は両者を使用できる。本明細書中で使用する「ＳＬＥＰ」は典型的にはＬＥＰを含む。実質的に線状のエチレンコポリマー及び線状コポリマー並びにそれらの製造方法は米国特許第５，２７２，２３６号明細書及び第５，２７８，２７２号明細書に詳述されており、あらゆる目的のためにこれらの特許を引用することによって本明細書中に組み入れる。
【０１０３】
本明細書中で使用する「線状の又は実質的に線状のエチレンポリマー」は、線状の主鎖を有し、一定限度量の長鎖分岐を有するか若しくは長鎖分岐を有さず、狭い分子量分布を有し、狭い組成分布（例えばα−オレフィンコポリマーに関して）を有し又はそれらの組合せである、エチレンと１種若しくはそれ以上のα−オレフィンコモノマーとのコポリマーを意味する。このようなポリマーに関するこれ以上の説明は、米国特許第６，４０３，６９２号に記載されており、あらゆる目的のためにこの特許を引用することによって本明細書中に組み入れる。
【０１０４】
α−オレフィンの例としては、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−ヘキサドデセン、４−メチル−１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル１−ブテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、ジエチル−１−ブテン、トリメチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、エチル−１−ペンテン、プロピル−１−ペンテン、ジメチル−１−ペンテン、メチルエチル−１−ペンテン、ジエチル−１−ヘキセン、トリメチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ヘキセン、３，５，５−トリメチル−１−ヘキセン、メチルエチル−１−ヘプテン、トリメチル−１−ヘプテン、ジメチルオクテン、エチル−１−オクテン、メチル−１−ノネン、エチレン−オクテン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキセン及びビニルノルボルネンが挙げられ、アルキル分岐位置は、明記していない場合には、一般にアルケン及びスチレンの３位又はそれより大きい位置番号にある。α−オレフィンは望ましくはＣ3〜Ｃ20又はＣ3〜Ｃ10α−オレフィンである。好ましいコポリマーとしては、エチレン−プロピレン（ＥＰ）、エチレン−ブテン（ＥＢ）、エチレン−ヘキセン−１（ＥＨ）及びエチレンオキシド（ＥＯ）ポリマーが挙げられる。ターポリマーの例としては、エチレン／プロピレン／オクテンターポリマー並びにエチレン、Ｃ3〜Ｃ20α−オレフィン及びジエン（例えばジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、ピペリレン若しくは５−エチリデン−２−ノルボルネン）のターポリマーが挙げられる。
【０１０５】
Ｓ／ＬＥＰは、少なくとも８個の炭素原子を含む１種又はそれ以上の高級α−オレフィンを含むことができる。例えば適当な高級α−オレフィンとしては、炭素数８〜約２０、より好ましくは炭素数約８〜約１２の１種又はそれ以上のα−オレフィンを挙げることができる。高級α−オレフィンは１−オクテンを含むこともできるし、１−オクテンから本質的になることもできる。限定するものではないが、代表的なＳＬＥＰは、は、ＳＬＥＰの全重量基準で、約５０重量％超、好ましくは約５５重量％超のエチレンモノマーを含むことができる。代表的なＳＬＥＰは、ＳＬＥＰの全重量基準で、約８５重量％未満、好ましくは約８０重量％未満、より好ましくは約７０重量％未満のエチレンモノマーを含むことができる。ＳＬＥＰ中の高級α−オレフィンの濃度は、ＳＬＥＰの全重量基準で、約１２重量％超、より好ましくは２０重量％超、最も好ましくは約３０重量％超であることができる。例えばＳＬＥＰは、ＳＬＥＰの全重量基準で、約５０重量％超の濃度のエチレンモノマーと約１２重量％超（例えば約２０重量％超）の濃度の１−オクテンモノマーを含むコポリマーであることができる。適当なＳＬＥＰは、The Dow Chemical CompanyからＥｎｇａｇｅ（登録商標）の名称で市販されている。
【０１０６】
第２のポリマー成分用の１つの好ましいＳ／ＬＥＰは一般に、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２−００に従って測定された密度が約０．８〜約０．９ｇ／ｃｍ3（例えば約０．８５５〜約０．８９５ｇ／ｃｍ3）であるエチレン分を含む１種又はそれ以上のエラストマーを含む。適当なＳ／ＬＥＰは少なくとも０．８５５ｇ／ｃｍ3、好ましくは少なくとも０．８６０ｇ／ｃｍ3、より好ましくはなくとも０．８６５ｇ／ｃｍ3、最も好ましくは少なくとも０．８６７ｇ／ｃｍ3の密度を有することができる。Ｓ／ＬＥＰの密度は約０．９０８ｇ／ｃｍ3未満、好ましくは約０．８９５ｇ／ｃｍ3未満、より好ましくは約０．８９０ｇ／ｃｍ3未満、最も好ましくは約０．８８０ｇ／ｃｍ3未満であることができる。密度はＡＳＴＭ  Ｄ７９２−００によって測定して求めることができる。本発明の一態様において、適当なＳ／ＬＥＰは望ましくは、溶融ブレンドするために第１のポリマー成分と相溶性となるようなメルトフローレートを示すことができる。例えばエチレンエラストマーは、少なくとも約０．５ｇ／１０分、より好ましくは少なくとも約３ｇ／１０分、更に好ましくは少なくとも約５ｇ／１０分のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８−０４ｃ（２３０℃，２．１６ｋｇ）による）を示すことができる。メルトフローレートは、また、約６０ｇ／１０分未満、より好ましくは約４０ｇ／１０分未満、更に好ましくは約３０ｇ／１０分未満であることができる。例えばメルトフローレートは約０．５〜約６０ｇ／１０分、より好ましくは約３〜約４０ｇ／１０分、更に好ましくは約５〜約３０ｇ／１０分の範囲であることができる。
【０１０７】
本発明の組成物としては、エチレン分を含む、好ましくは少なくとも１種のエチレン含有軟質熱可塑性樹脂を含む第２のポリマー成分が更に考えられる。第２のポリマー成分に使用できる適当な軟質熱可塑性樹脂は、約４０℃より高い温度に相転移（例えばピーク融解温度又はガラス転移温度）を有することができる（例えばエラストマーの少なくとも一部が結晶質である）。軟質熱可塑性樹脂は、約２〜約１４％、より好ましくは約３〜約１１％、最も好ましくは約４〜約９％の結晶化度を有することができるが、これより高いか又は低い結晶化度を有する軟質熱可塑性樹脂も使用できる。
【０１０８】
第２のポリマー成分（例えばＳ／ＬＥＰ又は更にはプロピレン含有エラストマー）は、約１０５℃未満、好ましくは約１００℃未満、より好ましくは約９０℃未満、最も好ましくは約８２℃未満のピーク融解温度（例えば示差走査熱量測定法によって、最初に−１０℃／分の速度で２３０℃から約０℃まで冷却された３ｍｇのポリマーサンプルについて約１０℃／分の速度で測定）を有するポリマーを含むことができる（即ち、ピーク融解温度は約６５℃未満であることができる）。
【０１０９】
第２のポリマー成分に適当なＳ／ＬＥＰは、ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０−０５によるショアー  Ａ硬度が少なくとも約４５、好ましくは少なくとも約５５、より好ましくは少なくとも約６０、更に好ましくは少なくとも約６５であることができる。ショアー  Ａ硬度はまた、約９５未満、好ましくは約９０未満、より好ましくは約８５未満、更に好ましくは約８０未満であることができる。例えば、エラストマーのショアー  Ａ硬度は、約６５〜約９５、より好ましくは約６５〜約８５、更に好ましくは約６５〜約８０の範囲であることができる。
【０１１０】
第２のポリマー成分用の好ましいＳ／ＬＥＰの１つは、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２−００による密度が約０．８〜約０．９ｇ／ｃｍ3（例えば約０．８５５〜約０．８９５ｇ／ｃｍ3）であるエチレン分を含む１種又はそれ以上のエラストマーを含む。適当なＳ／ＬＥＰは、少なくとも０．８５５ｇ／ｃｍ3、好ましくは少なくとも０．８６０ｇ／ｃｍ3、より好ましくは少なくとも０．８６５ｇ／ｃｍ3、最も好ましくは少なくとも０．８６７ｇ／ｃｍ3の密度を有することができる。エチレンエラストマーの密度は約０．９０８ｇ／ｃｍ3未満、好ましくは約０．８９５ｇ／ｃｍ3未満、より好ましくは約０．８９０ｇ／ｃｍ3未満、最も好ましくは約０．８８０ｇ／ｃｍ3未満であることができる。密度はＡＳＴＭ  Ｄ７９２−００によって測定して求める。本発明の一態様において、適当なＳ／ＬＥＰは、望ましくは溶融ブレンドするために第１のポリマー成分と相溶性となるようなメルトフローレートを示すことができる。例えばエチレンエラストマーは、少なくとも約０．５ｇ／１０分、より好ましくは少なくとも約３ｇ／１０分、更に好ましくは少なくとも約５ｇ／１０分のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８−０４ｃ（２３０℃，２．１６ｋｇ）による）を示すことができる。メルトフローレートは、また、約６０ｇ／１０分未満、より好ましくは約４０ｇ／１０分未満、更に好ましくは約３０ｇ／１０分未満であることができる。例えばメルトフローレートは約０．５〜約６０ｇ／１０分、より好ましくは約３〜約４０ｇ／１０分、更に好ましくは約５〜約３０ｇ／１０分の範囲であることができる。
【０１１１】
強化材
本発明の組成物は更に、強化材、特に１種若しくはそれ以上のガラス繊維材料（例えばガラス短繊維、ガラス長繊維若しくは両者）又は他の繊維（例えば鋼、炭素など若しくはそれ以外）、プレートレット（例えばタルク、ウォラストナイトなど若しくはそれ以外）、或いはそれらの組合せのような強化材を含む。好ましくは、繊維は最終組成物全体に実質的に均一に分布させる。しかし、繊維は、組成物内の１つ又はそれ以上の所定の位置に選択的に配置することが可能な場合もある。
【０１１２】
全ポリマー組成物は、典型的には少なくとも約１０重量部、より典型的には少なくとも約２０重量部の繊維強化材を含む。全ポリマー組成物は、また、典型的には約７０重量部未満、より典型的には約５０重量部未満、更に典型的には約４０重量部未満の繊維強化材を含む。
【０１１３】
得られる最終組成物において（例えば得られる組成物又は射出成形のような成形工程後に得られる物品において）、繊維長は原繊維長に比較して減少させることができることがわかるであろう。最終組成物中の平均繊維長の例は、約０．５ｍｍ超、より具体的には約１ｍｍ超、例えば約０．５〜約５ｍｍ、又はより具体的には約１ｍｍ超〜約３ｍｍ（例えば１〜約２ｍｍ）の範囲である。好ましくは、繊維の少なくとも約５０重量％、より好ましくは少なくとも約６５重量％（又は更には約７５重量％）が約１ｍｍより長い（又は更に約４ｍｍより長い）。繊維径は典型的には約３〜約１００ミクロン、より具体的には約５〜約２５ミクロン（例えば約１７ミクロン）の範囲である。ガラスはＥ−ガラス、Ｓ−ガラス、Ｔ−ガラス、ＡＲ−ガラス、Ｃ−ガラス、Ｒ−ガラスなどのうち１種又はそれ以上であることができる。
【０１１４】
また、ポリマー組成物は任意的に１種又はそれ以上の添加剤、例えば界面活性剤、可撓性付与剤、カップリング剤、難燃剤、耐着火性添加剤、安定剤、着色剤、酸化防止剤、離型剤、帯電防止剤、スリップ助剤（即ち滑り止め助剤）、流動増進剤、成核剤、清澄剤又はそれらの任意の組合せを含むことができると考えられる。例えば、部品又は部材が「成形着色(molded-in-color)」されるように、１種又はそれ以上の顔料又は着色剤をポリマー組成物に添加することができる。一例として、着色剤を繊維強化材に添加することができる。好ましい添加剤の１つは着色剤であり、それが含まれる場合には、得られる組成物全体に対して比較的小さい重量百分率（例えば約５重量％未満又は更には約１重量％未満）で存在する。例えば着色剤は黒色の外観、グレイフランネルの外観などを実現するための着色剤であることができる。添加剤の好ましい例は、耐着火性添加剤、例えばハロゲン化炭化水素、ハロゲン化カーボネートオリゴマー、ハロゲン化ジグリシジルエーテル、有機燐化合物、フッ素化オレフィン、酸化アンチモン及び芳香族硫黄の金属塩であり（これらに限定するものではないが）、或いはそれらの混合物も使用できる。更に、熱、光及び酸素又はそれらの混合（これらに限定するものではないが）によって引き起こされる劣化に対して熱可塑性樹脂組成物を安定化させる化合物も使用できる。好ましい添加剤の１つは酸化防止剤であり、それが含まれる場合には、典型的には得られる組成物全体に対して比較的小さい重量百分率（例えば約１又は２重量％未満）で含ませる。好ましい市販酸化防止剤の一例は、Ciba Specialty Chemicals Corporationから市販されているＩＲＧＡＮＯＸ  Ｂ２２５酸化防止剤である。Ｉｒｇａｎｏｘ  Ｂ２２５酸化防止剤は、Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０酸化防止剤（テトラキス（メチレン（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシヒドロシンナメート））メタン）１部とＩｒｇａｆｏｓ  １６８（トリス（２，４−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト）１部とのブレンドである。別の好ましい添加剤は離型剤（例えばワックス、金型解放剤、スリップ助剤など）である。好ましい離型剤の１つは、アミン又はアミドのような窒素又はアンモニア基含有化合物である。好ましいアミド含有化合物の１つは、エチレンビスステアロアミド（ＥＢＳ）である。離型剤の別の好ましいカテゴリーは、「ステアリン酸エステル」、例えばDanisco又はCiba Specialty Chemicalsから商品名Ａｔｍｅｒで市販されているグリセロールモノステアレートである。ワックスである好ましい窒素含有化合物の１つは、商品名ＫＥＮＡＭＩＤＥ  ＵＬＴＲＡ  Ｅで販売されているエルクアミド（Chemtura Corporation,Middlebury,Connectticutから市販されている）である。
【０１１５】
好ましい添加剤の１つは、カップリング剤、例えばグラフト化ポリプロピレンカップリング剤、例えば無水マレイン酸グラフト化ポリプロピレンカップリング剤（例えばChemtura製のＰｏｌｙｂｏｎｄ  ３２００又はArkema製のＯＲＥＶＡＣ  ＣＡ−１００）である。本発明のポリマー組成物は任意的に、カップリング剤を含むことも含まないこともできる。含まれる場合には、カップリング剤は得られる全組成物中に約５重量％未満、より好ましくは約２重量％未満の量で存在する。例えばカップリング剤は全組成物の少なくとも約０．０１重量％又は更には少なくとも約０．１重量％の量で存在できる。
【０１１６】
本明細書中に記載するように、本発明のポリマー組成物は第１のポリマー成分、第２のポリマー成分及び繊維強化材を含む。第２のポリマー成分に対する第１のポリマー成分の比は１：４．２以下、より限定的には１：２．７以下であることがわかる。好ましくは、この比は約５：１〜約１：４．２、より好ましくは約５：１〜約１：２．７の範囲である。
【０１１７】
本発明において得られるポリマー組成物は、ブレンドされたコンパウンド中で望ましい性質を実現するのに適当な任意の方法に従って調製できる。材料を加工装置に供給する前に（例えば射出成形装置への投入前に）、２つ又はそれ以上の成分の組合せ（例えば第１のポリマー成分と強化材）を配合することができる。或いは又は更に、成分の２つ又はそれ以上を、加工装置内で互いに配合することもできる。例えば、得られる組成物のポリマー成分は、加工装置中に（例えばスクリュー及びバレルアセンブリ、混合ノズル、射出成形機などの内部に）入るまでは互いに溶融ブレンドしない。本発明の組成物の調製は、完成品（例えば自動車部品）の製造に使用する装置中で直接又は別の装置中で、２つ又はそれ以上の個々の成分のドライブレンドする、溶融ブレンドする又はドライブレンドし且つ溶融ブレンドすること（例えばバンバリーミキサー中における予備混合）を含む任意の適当な混合手段を用いて行うことができる。組成物のドライブレンドは、予備溶融ブレンド工程を行わずに直接、射出成形することもできる。１つの好ましい実施態様において、ポリマー組成物の形成は、成形機における少なくとも２つの成分（例えば第２のポリマー成分と強化材コンセントレート）の混合又は少なくとも３つの成分（例えば第１のポリマー成分、第２のポリマー成分及び強化材）の混合（例えばプレスにおけるブレンド）を含む。場合によっては又は更に、成形機における混合前に、２つ又はそれ以上の成分を配合ユニット中で予備配合することもできる。
【０１１８】
前述のように、ポリマー組成物中の成分はまた、バンバリーミキサーのようなミキサー中で又はニーダー、一軸スクリュー配合押出機、二軸スクリュー押出機、加熱された二本ロール機などのような押出機中で、配合又は溶融ブレンドすることもできる。本発明の一面において、成分の配合後、ブレンドされたポリマー材料をペレット化して、成形機に供給されることができるグラニュール又はペレットを形成することができる。多量（例えば５ｋｇ超、好ましくは２０ｋｇ超又は更には２５０ｋｇ超）のペレット又はグラニュールを容器中に入れ且つ貯蔵又は輸送してから、物品を成形することができる。
【０１１９】
熱の適用によって軟化又は溶融させる場合には、本発明のポリマー組成物は、圧縮成形、射出成形、ガスアシスト射出成形、圧延、真空成形、熱成形、押出、吹込成形のような従来の技術を単独で又は組合せて用いて、物品に加工することができる。ポリマー組成物はまた、このような目的に適した任意の機械で、二次成形し、紡糸し又はフィルム、繊維、多層積層品若しくは押出シートに延伸することもできるし、或いは１種若しくはそれ以上の有機若しくは無機物質と配合することもできる。特に好ましい態様において、本発明のポリマー組成物は、好ましくは付随インサート（例えばインサート成形法の一部としての）を用いて若しくは用いずに射出成形して成形品を形成するか、又はオーバーモールド物品の一部として射出成形する。
【０１２０】
１つの好ましい実施態様においては、第１のポリマー成分及び第２のポリマー成分（例えば軟質熱可塑性樹脂）は、成形品を製造するための装置にそれらを供給する前には、溶融状態では互いに予備配合しないと考えられる。正確に言えば、それらを互いに混合した後、装置への投入時に（例えば射出成形機のスクリュー及びバレルアセンブリにおける混合時に）初めて溶融ブレンドに供する。
【０１２１】
強化材は、緩い個々の状態で添加することもできるし、或いは材料の束としても添加できる可能性がある（例えば繊維）。好ましくは、強化材は、得られる全組成物の他のポリマー成分（例えば第１のポリマー成分）と相溶性であるか又は同一であるポリマー材料のマトリックス中に分散された強化材を含む、凝集性コンセントレートの形態の一部として混合物に添加する。一例として、繊維相がポリマーマトリックス相（例えばポリプロピレンホモポリマーのような、本明細書中に記載した１種又はそれ以上のポリマー材料を含むマトリックス相）に分散された繊維（例えばガラス繊維）強化材コンセントレートを使用できると考えられる。繊維相は、コンセントレートの少なくとも約２０重量％、より好ましくは５０重量％超（例えば約５０〜約９０重量％、例えば約６０重量％）の量で存在する。繊維強化材のこのようなコンセントレートの一例は、米国特許出願番号第６０／８９０，００２号（２００７年８月１６日出願）に記載されており、あらゆる目的のためにこれを引用することによって本明細書中に組み入れる。
【０１２２】
代表的な一実施態様において、ポリマー組成物は第１のポリマー成分、エチレン分を含む第２のポリマー成分及び強化材と追加ポリマー材料を含むポリマーマトリックスを含む強化材コンセントレートを含むことができると考えられる。別の代表的な態様において、ポリマー組成物は、エチレン分を含む第２のポリマー成分、及び第１のポリマー成分を含むポリマーマトリックスを含む強化材コンセントレートを含むことができる。
【０１２３】
繊維の特性の１つ又はそれ以上を改善するための１つのアプローチは、前処理した又は他の方法で改質した繊維を使用することである。例えば、１つのアプローチは、繊維に化学薬剤（例えばカップリング剤、表面特性改質剤、安定剤又は他の適当な薬剤）をコーティングすることである。１つの具体例として、繊維は、ポリマーマトリックスとのその後の界面結合の強力を物理的に、化学的に若しくは物理的且つ化学的に改善するために、繊維表面を損傷から保護するために又は両者のために、サイズ剤で処理することができる。サイズ剤は、典型的には、適当な被膜形成剤、カップリング剤（例えばアルコキシシランのようなシラン）及び、場合によっては、滑剤又は他の薬剤を含む。サイズ剤の少なくとも一部として前述のようなカップリング剤（例えば無水マレイン酸グラフト化ポリプロピレンカップリング剤を含む）を含めることが可能な場合がある。
【０１２４】
繊維は、互いにランダムに配向された、互いに軸方向に整列された、織られた、又はそれらの任意の組合せである個々の繊維、例えばチョップトファイバー及び／若しくは連続繊維として提供でき、それらはその後にポリマーマトリックス（例えば熱可塑性ポリマーマトリックス、例えばポリプロピレンホモポリマー又はコポリマーを含むもの）中に分散させることができる。また、繊維は繊維が一般に軸方向に整列された繊維束の形態で提供できると考えられる。
【０１２５】
本発明における繊維強化材コンセントレート材料は任意の適当な寸法又は形状であることができる。一般に、繊維強化材コンセントレート材料は、細長い（例えばロッドのように）、粒状である、形状が少なくとも１つの軸に関して実質的に対称である、形状が少なくとも１つの軸に関して実質的に非対称である、実質的に中実である、多孔質である、又はそれらの任意の組合せであることができる。繊維強化材コンセントレート材料の個々の粒子は、最大寸法（例えば長さ、直径、高さ、幅、厚さなど）が約５ｍｍ又はそれ以上、より限定的には約８ｍｍ又はそれ以上、更に限定的には約１０ｍｍ又はそれ以上であることができる。これより小さい寸法、例えば約１ｍｍ未満、より限定的には約０．５ｍｍ未満も同様に可能である。
【０１２６】
繊維強化材コンセントレートを製造するための１つのアプローチは、先行技術において開示されたプルトルージョン技術によるなどして繊維束にポリマーを含浸させることである。例えば、米国特許第５，８３４，０５６号の”Process and Apparatus for Fiber Bundle Impregnation”（あらゆる目的のためにこれを引用することによって本明細書中に組み入れる）を参照。
【０１２７】
一般に、本発明は、第１のポリマー成分、第２のポリマー成分及び強化材コンセントレートを個々の供給源（例えばホッパー）から加工装置のスクリュー・バレルアセンブリ中に供給する成形品の製造方法を意図する。材料は、アセンブリに沿って進むにつれて、剪断力及び熱に供され、互いに溶融ブレンドされる。場合によっては、溶融ブレンドを助けるために、装置中に混合ノズルを用いる。得られた溶融ブレンドされた成分を、材料を成形する成形用具（例えばダイ、金型、又は投入された材料を付形する他の構造）中に投入する。
【０１２８】
有利なことに、意外にも、開示した比率の繊維強化材コンセントレート、第１のポリマー成分及び第２のポリマー成分によって望ましい性質（例えば低光沢並びに改善された耐擦傷性、耐引掻き性、低温延性及び寸法安定性など）を実現できることが判明した。一例として、本発明からの物品形成組成物(articles formed compositions)は、当業界で知られた物品形成組成物に比較して優れたグレイン再現(grain reproduction)（例えば低光沢）並びに改善された耐擦傷性と共にソフトタッチな触感の表面を有する物品をもたらす。より具体的には、本発明の組成物からＮ１１１テキスチャー（例えばＯｐｅｌ  Ｎ１１１テキスチャー）を有する道具を用いて形成された物品は約０．６〜約１．７ＧＵ、より限定的には約０．９〜約１．４ＧＵの範囲の改善された光沢特性（ＡＳＴＭ  Ｄ−５４２による）（例えば光沢度はミクロマット(micro matt)を有するＮ１１１テキスチャーで測定）を実現できることがわかった。更に、本発明の組成物を用いて形成された物品は、以下の特性の改善を実現できることがわかった：耐擦傷性（例えばＧＭＷ１４６８８による６Ｎにおける擦傷が約２ＧＵ未満、場合により約０．０５〜約１ＧＵ）；耐引掻き性［例えばＰＶ３９５２に従って、ミクロマットを有するＮ１１１テキスチャーを有する物品について測定された１０Ｎにおける引掻き傷が約１ｄＬ未満、より典型的には約０．５ｄＬ未満；ＰＶ３９５２による１０Ｎにおける引掻き傷（Ａｕｄｉ  Ｋ４２テキスチャ−で形成された物品）が約０．４ｄＬ未満］；寸法安定性（例えば収縮率が約５％未満、場合によっては０．１〜約１％；ＡＳＴＭ  Ｄ−６９６によるインフローの線膨張率（ＣＬＴＥ）が約２５〜約５０ｍｍ／ｍｍ℃、より具体的には約３０〜約４５ｍｍ／ｍｍ℃；ＡＳＴＭ  Ｄ−６９６によるクロスフローの線膨張率（ＣＬＴＥ）が約４０〜約７０ｍｍ／ｍｍ℃、より具体的には約４５〜約６５ｍｍ／ｍｍ℃）又はそれらの組合せ。好ましくはポリマー組成物がグラフト化コポリマーを含まない、無機充填剤（例えばタルク）を含まない、ガラス繊維以外のガラス粒子を含まない、過酸化物を含まない、又はそれらの任意の組合せといった有利な結果が得られる。
【０１２９】
本発明のポリマー組成物には多くの有利な用途がある。従って、本発明は、本発明の組成物及び物品を形成するためのこの組成物の１つ又はそれ以上の成形工程を含む方法を用いて製造された物品を意図する。これらの物品は典型的には成形される。これらは、長さに沿って実質的に一定の分布を有することができる（例えば押出による）。これらは、物品全体で変化する形状を有することができる（例えば、平らな、立体的なカーブのある又はそれらの組合せである１つ又はそれ以上の表面を含む形状を有することができる）。ここでの物品は複合物品であることができる。これらは、インサート成形された、オーバーモールドされた又は両者である物品であることができる。例えば、本発明は種々の製造品の一部として使用でき、また一方、トレイ、テーブル、プレート、園芸用の備品、靴、長靴などのような物品の形成への使用に特に適当であることが既にわかっている。ポリマー組成物はまた、自動車部品、例えばダッシュボード、コンソール、アームレスト、スイッチカバー、ブレーキレバー、シフトレバー、ノブ、ハンドル、コントロールボタン、トリムパネル、シートバックカバー、計器ハウジング、カップホルダー、パネル、サンバイザー、バックミラーハウジング、フェイシア（例えばバンパ−フェイシア）、自動車装備品、自動車カウル、コンソール（例えばセンターオーバーヘッド、フロアアセンブリ又は両者）、計器パネル、ドアを含むグローブボックスアセンブリ、ニーボルスターアセンブリ若しくは計器パネル固定アセンブリ又は構造部材を形成するのに使用することもできる。
【０１３０】
本明細書中の教示によって得られる材料は、以下の性質：約２００〜約４０００ＭＰａ、より具体的には約３５０〜約３５００ＭＰａの範囲のインフロー曲げ弾性率（ＩＳＯ  １７８による）；約５０〜約２５００ＭＰａ、より具体的には約１５０〜約１９５０ＭＰａの範囲のクロスフロー曲げ弾性率（ＩＳＯ  １７８による）；約５０〜約３０００ＭＰａ、より具体的には約１５０〜約２０００ＭＰａの範囲の平均曲げ弾性率（ＩＳＯ  １７８による）；約５〜約５０ｋＪ／ｍ2、より具体的には約１１〜約４５ｋＪ／ｍ2の範囲の室温におけるノッチ付きシャルピー衝撃（ＩＳＯ  １７９−１ｅＵによる）；約１〜約３５ｋＪ／ｍ2、より具体的には約４〜約２８ｋＪ／ｍ2の範囲の−２０°Ｃにおけるノッチ付きシャルピー衝撃（ＩＳＯ  １７９−１ｅＵによる）；約０．２〜約０．７、より具体的には約０．１〜約０．６の範囲の摩擦係数（静摩擦係数）（ＡＳＴＭ  Ｄ−１８９４による）；及び約０．５〜約０．７５、より具体的には約０．２〜約０．５の範囲の摩擦係数（動摩擦係数）（ＡＳＴＭ  Ｄ−１８９４による）の少なくとも１つ、２つ（及びより具体的には少なくとも３つ又は全て）の任意の組合せを有する。平均曲げ弾性率はインフロー及びクロスフロー弾性率の平均である。一例として、片側にフィルムゲートを有する成形プラックから試験片を切り取ることによって、平均曲げ弾性率を求めることができる。インフロー弾性率の測定にはフィルムゲートの方向に沿って切断された試験片を用い、クロスフロー弾性率の測定には、流れに垂直に切断された試験片を用いる。
【実施例】
【０１３１】
実施例１〜６
実施例（ＥＸ．）１〜６を、表Ｉの組成物を射出成形することによって製造する。第１のポリマー成分（ポリプロピレンホモポリマー）、第２のポリマー成分（プロピレン−エチレンエラストマー）及び強化材コンセントレート（ガラス長繊維及び追加の第１のポリマー成分ポリプロピレンを含む）をドライブレンドし、次いでＤＥＭＡＧ  １００射出成形機中に投入し、その中で溶融ブレンドした後に（即ち、射出成形機のスクリュー中に投入後の固体ドライブレンドペレットが溶融し、ブレンドされた後に）、試験サンプルを形成するための金型キャビティー中に射出する。表Ｉのデータは、予想される結果を示している。
【０１３２】
実施例７〜１５
実施例７〜１５を、表ＩＩに示した配合を用いて実施例１〜６と同様な方法を用いて製造する。第１の成分、第２の成分及び強化材の他に、実施例７〜１５はカラーコンセントレートも含む。カラーコンセントレートは他の成分とドライブレンドしてから、ＤＥＭＡＧ射出成形機中に投入する。表ＩＩのデータは予想される結果を示している。
【０１３３】
実施例（ＥＸ．）１６〜２３及び比較例（Ｃ．Ｅ．）２４
成形部品を、実施例７〜１５に用いたのと同一の方法を用いて表ＩＩＩの組成物を射出成形することによって製造する。実施例１６〜２２においては、第２のポリマー成分はＳ／ＬＥＰ、限定的にはエチレン−オクテンコポリマーである。実施例２３は第２のポリマー成分としてプロピレン−エチレンエラストマーを使用する、比較例２４は、ガラス長繊維を含む強化材コンセントレートの代わりにタルクを含む比較例である。
【０１３４】
【表１】
2011500945.tif 000003
【０１３５】
Ｓ／ＬＥＰ−Ａは、エチレンモノマー単位約５９重量％及びオクテンモノマー単位約４１重量％を含むコポリマーである。このエチレンエラストマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に従って測定された比重が約０．８６８；ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０に従って測定したショアー  Ａ硬度が約７０；示差走査熱量測定法によって測定されたピーク融解温度が約５５℃；ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に従って測定した（圧縮成形サンプルを用い、２％割線で試験）曲げ弾性率が約１４．４ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って１９０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約０．５ｇ／１０分；ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従って５１０ｍｍ／分の歪速度で測定した１００％歪における引張強さが約２．６ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従って５１０ｍｍ／分の歪速度で測定した破断点引張強さが約９．５ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従って５１０ｍｍ／分の歪速度で測定した破断点引張伸びが約８１０％；及びＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー軟化点が約４６℃である。
【０１３６】
【表２】
2011500945.tif 000004
【０１３７】
Ｓ／ＬＥＰ−Ｂは、エチレンモノマー単位約５９重量％及びオクテンモノマー単位約４１重量％を含むコポリマーである。このエチレンエラストマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に従って測定された比重が約０．８７０；ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０に従って測定したショアー  Ａ硬度が約６６；示差走査熱量測定法によって測定したピーク融解温度が約５９℃；ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に従って測定した（圧縮成形サンプルを用い、２％割線で試験）曲げ弾性率が約１０．８ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って１９０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約５．０ｇ／１０分；ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従って５１０ｍｍ／分の歪速度で測定した１００％歪における引張強さが約２．３ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従って５１０ｍｍ／分の歪速度で測定した破断点引張強さが約５．７ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従って５１０ｍｍ／分の歪速度で測定した破断点引張伸びが約１１００％；及びＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー（Ｖｉｃａｔ）軟化点が約３７℃である。
【０１３８】
Ｓ／ＬＥＰ−Ｃは、エチレンモノマー単位約５９重量％及びオクテンモノマー単位約４１重量％を含むコポリマーである。このエチレンエラストマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に従って測定した比重が約０．８７０；ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０に従って測定したショアー  Ａ硬度が約７２；示差走査熱量測定法によって測定したピーク融解温度が約６０℃；ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に従って測定した（圧縮成形サンプルを用い、２％割線で試験）曲げ弾性率が約１２．１ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って１９０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約３０ｇ／１０分；ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従って５１０ｍｍ／分の歪速度で測定した１００％歪における引張強さが約３．３ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従って５１０ｍｍ／分の歪速度で測定した破断点引張伸びが約１０００％；及びＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー軟化点が約４１℃である。
【０１３９】
エラストマーＡは、エチレンモノマー単位約１５重量％及びプロピレン単位約８５重量％を含むプロピレン−エチレンコポリマーである。エラストマーＡは、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に従って測定した比重が約０．８７６；ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０に従って測定したデュロメーター硬度がショアー  Ａ約７２及びショアー  Ｄ約１９；示差走査熱量測定法によって測定した予想ピーク融解温度が約３０〜約５０℃；示差走査熱量測定法（１０℃／分）によって測定した結晶化度が約１４％；ＩＳＯ  １７８に従って測定した（射出成形サンプルを用い、１％割線で試験）曲げ弾性率が約８ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って２３０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約８ｇ／１０分；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した降伏点引張応力が約１．５ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した破断点引張応力が約２．０５ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した破断点引張伸びが約２５０％である。
【０１４０】
エラストマーＢはエチレンモノマー単位約９重量％及びプロピレン単位約９１重量％を含むプロピレン−エチレンコポリマーである。エラストマーＢは、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に従って測定した比重が約０．８６３；ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０に従って測定したデュロメーター硬度がショアー  Ａ約９５及びショアー  Ｄ約４３；示差走査熱量測定法によって測定した予想ピーク融解温度が約８５℃；示差走査熱量測定法（１０℃／分）によって測定した結晶化度が約３０％；ＩＳＯ  １７８に従って測定した（射出成形サンプルを用い、１％割線で試験）曲げ弾性率が約１０５ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って２３０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約８ｇ／１０分；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した降伏点引張応力が約７．０ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した破断点引張応力が約１５．５ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した破断点引張伸びが約６４０％超；ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー軟化点が約６４℃である。
【０１４１】
エラストマーＣはエチレンモノマー単位約５重量％及びプロピレン単位約９５重量％を含むプロピレン−エチレンコポリマーである。エラストマーＣは、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に従って測定した比重が約０．８８８；ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０に従って測定したデュロメーター硬度がショアー  Ａ約９６及びショアー  Ｄ約５４；示差走査熱量測定法によって測定した予想ピーク融解温度が約１１５℃；示差走査熱量測定法（１０℃／分）によって測定した結晶化度が約４４％；ＩＳＯ  １７８に従って測定した（射出成形サンプルを用い、１％割線で試験）曲げ弾性率が約４００ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って２３０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約８ｇ／１０分；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した降伏点引張応力が約１６ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した破断点引張応力が約２３ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した破断点引張伸びが約６３０％超；ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー軟化点が約９８℃である。
【０１４２】
エラストマーＤはエチレンモノマー単位約１２重量％及びプロピレン単位約８８重量％を含むプロピレン−エチレンコポリマーである。エラストマーＤは、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に従って測定した比重が約０．８６４；ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０に従って測定したデュロメーター硬度がショアー  Ａ約７０；示差走査熱量測定法によって測定した予想ピーク融解温度が約５０℃；示差走査熱量測定法（１０℃／分）によって測定した結晶化度が約１４％；ＩＳＯ  １７８に従って測定した（射出成形サンプルを用い、１％割線で試験）曲げ弾性率が約３２ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って２３０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約２５ｇ／１０分；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した降伏点引張応力が約２．８ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した破断点引張伸びが約６７％超；ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー軟化点が約３０℃未満である。
【０１４３】
エラストマーＥはエチレンモノマー単位約９重量％超及びプロピレン単位約９１重量％を含むプロピレン−エチレンコポリマーである。エラストマーＥは、ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に従って測定した比重が約０．８７６；ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０に従って測定したデュロメーター硬度がショアー  Ａ約９４及びショアー  Ｄ約４２；示差走査熱量測定法によって測定した予想ピーク融解温度が約８０℃；示差走査熱量測定法（１０℃／分）によって測定した結晶化度が約２９％；ＩＳＯ  １７８に従って測定した（射出成形サンプルを用い、１％割線で試験）曲げ弾性率が約１０８ＭＰａ；ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って２３０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約２５ｇ／１０分；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した降伏点引張応力が約７ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した破断点引張応力が約１２ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した破断点引張伸びが約６３０％超；ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー軟化点が約６０℃である。
【０１４４】
ＰＰ−Ａは少なくとも９５重量％のアイソタクチックポリプロピレンを含むポリプロピレンホモポリマーである。ＰＰ−Ａは、ＩＳＯ  １１８３に従って測定した密度が約０．９００ｇ／ｃｍ3；ＩＳＯ  １７９／ｅＡに従って測定した２３℃におけるシャルピーノッチ付き衝撃強さが約２．５ＫＪ／ｍ2；示差走査熱量測定法によって測定したピーク融解温度が約１６０℃超；示差走査熱量測定法によって測定した予想結晶化度が約５０％超；ＩＳＯ  １７８に従って測定した曲げ弾性率が約１６５０ＭＰａ；ＩＳＯ  １１３３に従って２３０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約５２ｇ／１０分；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した降伏点引張応力が約３７．０ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した降伏点引張伸びが約９％；ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー軟化点が約１５６℃である。
【０１４５】
ＰＰ−Ｂは少なくとも９５重量％のアイソタクチックポリプロピレンを含むポリプロピレンホモポリマーである。ＰＰ−Ｂは、ＩＳＯ  １１８３に従って測定した密度が約０．９０ｇ／ｃｍ3；ＩＳＯ  １７９−１／１ｅＡに従って測定した２３℃におけるシャルピーノッチ付き衝撃強さが約２．５ｋＪ／ｍ2；示差走査熱量測定法によって測定したピーク融解温度が約１５６℃超；示差走査熱量測定法によって測定した予想結晶化度が約５０％超；ＩＳＯ  １７８に従って測定した曲げ弾性率が約１６５０ＭＰａ；ＩＳＯ  １１３３に従って２３０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約５２ｇ／１０分；ＩＳＯ  ５２７−２に従って測定した降伏点引張強さが約３７ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−２に従って測定した降伏点引張伸びが約９％；ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー軟化点が約１５２℃である。
【０１４６】
ＰＰ−Ｃは、アイソタクチックポリプロピレン相及びエラストマー性コポリマー相を含む耐衝撃性ポリプロピレンコポリマーである。ＰＰ−Ａは、ＩＳＯ  １１８３に従って測定した密度が約０．９００ｇ／ｃｍ3；ＩＳＯ  １７９／ｅＡに従って測定した２３℃におけるシャルピーノッチ付き衝撃強さが約４ＫＪ／ｍ2；示差走査熱量測定法によって測定したピーク融解温度が約１５２℃超；示差走査熱量測定法によって測定した予想結晶化度が約４５重量％超；ＩＳＯ  １７８に従って測定した曲げ弾性率が約１４５０ＭＰａ；ＩＳＯ  １１３３に従って２３０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約４４ｇ／１０分；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した降伏点引張応力が約２８．０ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−１、−２に従って測定した降伏点引張伸びが約７％；ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー軟化点が約１５２℃である。
【０１４７】
ＰＰ−Ｄは、少なくとも８０重量％のアイソタクチックポリプロピレン及びエラストマー性コポリマー相を含む耐衝撃性ポリプロピレンホモポリマーである。ＰＰ−Ｃは、ＩＳＯ  １１８３に従って測定した密度が約０．９０ｇ／ｃｍ3；ＩＳＯ  １７９−１／１ｅＡに従って測定した２３℃におけるシャルピーノッチ付き衝撃強さが約１０ｋＪ／ｍ2；示差走査熱量測定法によって測定したピーク融解温度が約１５６℃超；示差走査熱量測定法によって測定した予想結晶化度が約４５重量％超；ＩＳＯ  １７８に従って測定した曲げ弾性率が約１４５０ＭＰａ；ＩＳＯ  １１３３に従って２３０℃／２．１６ｋｇで測定したメルトフローレートが約１２ｇ／１０分；ＩＳＯ  ５２７−２に従って測定した降伏点引張強さが約２８ＭＰａ；ＩＳＯ  ５２７−２に従って測定した降伏点引張伸びが約８％；ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って測定したビカー軟化点が約１５２℃である。
【０１４８】
ＣＣ−Ａはカラーコンセントレートである。ＣＣ−Ｂ及びＣＣ−Ｃは着色剤、ＵＶ安定剤及びスリップ剤をポリプロピレンキャリヤー中に含むカラーコンセントレートである。
【０１４９】
強化材コンセントレート−Ａはガラス長繊維約６０重量％及びＰＰ−Ｂ約４０重量％を含むコンセントレートである。
【０１５０】
強化材コンセントレート−Ｂ、強化材コンセントレート−Ｃ及び強化材コンセントレート−Ｄは、いずれも、ガラス長繊維約６０重量％、カップリング剤約２重量％、メルトフローレート（ＩＳＯ  １１３３に従って２３０℃／２．１６ｋｇで試験）が約４０ｇ／１０分超であるポリプロピレン（例えばＰＰ−Ｂ）約３６重量％及び濃度約２重量％未満の熱安定剤を含む。
【０１５１】
【表３】
2011500945.tif 000005
【０１５２】
第１のポリマー成分、第２のポリマー成分及び強化材コンセントレートをドライブレンドし、Ｄｅｍａｇ  １００射出成形機に投入し、その中で溶融ブレンドした後に、試験サンプルを形成するための金型キャビティー中に射出する。表ＩＩＩのデータは、予想される結果を示している。ガラス長繊維を含まないＣ．Ｅ．２４は、低い加熱撓み温度及び低いビカー軟化点並びに不良な光沢度、耐引掻き性及び耐擦傷性を有する。
【０１５３】
Ｄ９１００．０５、Ｄ８５０７．１５及びＤ９５３０．０５は少なくとも１つの硬質ブロック及び少なくとも複数の軟質ブロックを有するブロックであるエチレン／α−オレフィンインターポリマーである。これらのブロックコポリマーは、The Dow Chemical Companyから商品名ＩＮＦＵＳＥ（登録商標）で市販されており、エチレン及びオクテンモノマーを含む。これらのインターポリマーの性質を以下の表ＩＶに示す。
【０１５４】
実施例２５〜３１
実施例７〜１５で用いたのと同じ方法を用いて表Ｖの組成物を射出成形することによって、成形部品を製造する。実施例２５〜３１において、第２のポリマー成分はプロピレン−エチレンエラストマーである。
【０１５５】
第１のポリマー成分、第２のポリマー成分及び強化材コンセントレートをドライブレンドし、Ｄｅｍａｇ  １００射出成形機に投入し、その中で溶融ブレンドした後に、試験サンプルを形成するための金型キャビティー中に射出する。表Ｖのデータは、予想通りの結果を示している。
【０１５６】
【表４】
2011500945.tif 000006
【０１５７】
【表５】
2011500945.tif 000007
【０１５８】
実施例３２〜３５
前記で用いたのと同じ方法を用いて表ＶＩの組成物を射出成形することによって、成形部品を製造する。実施例３２はプロピレン−エチレンエラストマーを含み、実施例３３はＳ／ＬＥＰを含み、実施例３４はブロックコポリマーを含み、実施例３５はThe Dow Chemical Companyから市販されているＮｏｒｄｅｌ（登録商標）ＩＰ４７７０Ｐエラストマーを含む。
【０１５９】
Ｎｏｒｄｅｌ（登録商標）ＩＰ４７７０Ｐは、エチレン約７０重量％、プロピレン約２５重量％及びジエン（例えばエチリデンノルボルネン）約５重量％を含むエチレンプロピレンジエンポリマー（ＥＰＤＭゴム）である。Ｎｏｒｄｅｌ  ＩＰ４７７０Ｐはランダムコポリマーであり、ＡＳＴＭ  Ｄ１６４６（１２５℃でのＭＬ1+4）に従って測定したムーニー粘度が約７０である（ＩＳＯ  １１３３に従って１９０℃／２．１６ｋｇで測定した予想メルトインデックスは約０．２ｇ／１０分未満である）。
【０１６０】
第１のポリマー成分、第２のポリマー成分及び強化材コンセントレートをドライブレンドし、Ｄｅｍａｇ  １００射出成形機に投入し、その中で溶融ブレンドした後に、試験サンプルを形成するための金型キャビティー中に射出する。表ＶＩのデータは予想通りの結果を示している。
【０１６１】
【表６】
2011500945.tif 000008
【０１６２】
実施例３６〜３９及び比較例４０
実施例７〜１５で用いたのと同じ方法を用いて表ＶＩＩの組成物を射出成形することによって成形部品を製造する。実施例３６はプロピレン−エチレンエラストマーを含み、実施例３７〜３９はＳ／ＬＥＰを含む。比較例４０は、Bassell(Italy)から入手できる、Ｃ2分約４０重量％及びＣ3分約６０重量％を有するゴム状Ｃ2−Ｃ3コポリマーであるＳＯＦＴＥＬＬ  ＣＡ０２Ａを含む。これらの実施例は、また、カラーコンセントレート（ＣＣ−Ｃ）、Arkema Inc(Philadelphia,PA,USA)から入手可能な無水マレイン酸グラフト化ポリプロピレンであるＯｒｅｖａｃ  ＣＡ（登録商標）１００及び熱可塑性キャリヤー中に熱安定剤を含む添加剤パッケージのコンセントレートであるＣＭＰＰ  １３．００を含む。
【０１６３】
第１のポリマー成分、第２のポリマー成分、ガラス繊維、マレイン酸グラフト化ＰＰ、カラーコンセントレート及び添加剤パッケージコンセントレートを二軸スクリュー押出機中で配合して材料を溶融ブレンドし、次いでペレット又はグラニュールに押出す。次に、ペレット又はグラニュールをＤｅｍａｇ  １００射出成形機に投入し、その中で溶融させた後に、試験サンプルを形成するための金型キャビティー中に射出する。
【０１６４】
【表７】
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【０１６５】
【表８】
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【０１６６】
表ＶＩＩＩのデータは、実施例３６〜３９及び比較例４０について予想通りの結果を示している。比較例４０は、プロピレンエラストマー又はＳ／ＬＥＰを含むサンプルの曲げ弾性率に匹敵する曲げ弾性率を達成するのに高濃度のＳＯＦＴＥＬＬ  ＣＡ０２Ａを必要とする。比較例４０はまた、不所望に低いメルトフローレートを有する。実施例３６〜３９のより高いメルトフローレートは、これらのポリマー組成物に好ましい。
【０１６７】
本発明の範囲から逸脱しないならば、種々の成分を置き換え、加え又は前記配合物から取り除くことができることを理解すべきである。更に、前記成分の重量百分率及び記載した性質の値は、記載した値の５％以下若しくは５％超、１０％以下若しくは１０％超、２５％以下若しくは２５％超又は５０％以下若しくは５０％超異なることができると考えられる。例えば、１０の値は１０％異なることができ、約９〜約１１の範囲となることができる。
【０１６８】
下限値と上限値とが少なくとも２単位離れているならば、本明細書中に記載した数値は、いずれも、下限値から上限値まで１単位刻みの全ての値を含む。一例として、成分の量又は例えば温度、圧力、時間などのようなプロセス変数の値が、例えば１〜９０、好ましくは２０〜８０、より好ましくは３０〜７０であると記載する場合には、本明細書中において１５〜８５、２２〜６８、４３〜５１、３０〜３２などのような値を明示的に列挙することを意味する。１未満の値に関しては、１単位は適宜０．０００１、０．００１、０．０１又は０．１と考える。具体的に表すのはこれらだけであるが、最低値と最高値の間の数値の考えられる全ての組合せを同様に本出願中に明示的に記載するものと考えることができる。本明細書中で「重量部」と表す量の教示は、重量％に換算して表される同じ範囲も意味することがわかる。従って、発明の詳細な説明中において「得られたポリマーブレンド組成物のｘ重量部」によって範囲を表す場合にはまた、ｘの同じ列挙量の範囲を、得られたポリマーブレンド組成物の重量％で教示すると考えられる。
【０１６９】
特に断らない限り、範囲は全て、両端点と両端点間に全ての数を含む。範囲に関する「約」又は「およそ」の使用はその範囲の両端点に適用される。従って、「約２０〜３０」は、少なくとも明記した端点を含めて「約２０〜約３０」を網羅することを意味する。
【０１７０】
特許出願及び公報を含む全ての論文及び参考文献の開示を、あらゆる目的のために引用することによって本明細書中に組み入れる。組合せを説明するための用語「〜から本質的になる」は、特定された要素、成分又は工程と、この組合せの基本的な新規特性に実質的に影響を与えない他の要素、成分又は工程を含むものとする。本明細書中において要素、成分又は工程の組合せを説明するための用語「含んでなる」又は「含む」の使用は、要素、成分又は工程から本質的になる実施態様を意味する。
【０１７１】
複数の要素、成分又は工程は、単数の総合的な要素、成分又は工程によって示されることができる。或いは、単数の総合的な要素、成分又は工程が別々の複数の要素、成分又は工程に分けられる可能性もある。単数（ａ，ａｎ，ｔｈｅ）の要素、成分又は工程の開示は、追加の要素、成分又は工程を除外することを意味しない。本明細書中における特定の族に属する元素又は金属への言及は全て、CRC Press,Inc.によって１９８９年に発行され且つ著作権を取得された元素周期表を参照する。１つ又は複数の族への言及は全て、族への番号付与にＩＵＰＡＣ系を用いてこの元素周期表に示される１つ又は複数の族に関するものとする。
【０１７２】
本明細書中で使用する用語「ポリマー」及び「重合」は総称的であり、より具体的な事例である「ホモポリマー及びコポリマー」並びに「ホモ重合及び共重合」のいずれか又は両方をそれぞれ含むことができる。
【０１７３】
前記説明は実例のために記載するのであって、限定的なものではないことがわかる。本明細書中に記載した実施例以外の多くの実施態様及び多くの応用が、前記説明を読み取れば当業者には明白であろう。従って、本発明の範囲は、前記説明を参照して決定するのではなく、添付した特許請求の範囲を、特許請求の範囲と均等の内容の全範囲と共に参照して、決定すべきである。特許出願及び公報を含む全ての論文及び参考文献の開示を、あらゆる目的のために引用することによって本明細書中に組み入れる。本明細書中に開示した主題の任意の態様に関する以下の特許請求の範囲における省略はこのような主題の権利放棄でもないし、本発明者らがこのような主題を、開示された本発明の主題の一部と見なさないと考えるべきでもない。
【手続補正書】
【提出日】平成22年6月25日(2010.6.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７３】
前記説明は実例のために記載するのであって、限定的なものではないことがわかる。本明細書中に記載した実施例以外の多くの実施態様及び多くの応用が、前記説明を読み取れば当業者には明白であろう。従って、本発明の範囲は、前記説明を参照して決定するのではなく、添付した特許請求の範囲を、特許請求の範囲と均等の内容の全範囲と共に参照して、決定すべきである。特許出願及び公報を含む全ての論文及び参考文献の開示を、あらゆる目的のために引用することによって本明細書中に組み入れる。本明細書中に開示した主題の任意の態様に関する以下の特許請求の範囲における省略はこのような主題の権利放棄でもないし、本発明者らがこのような主題を、開示された本発明の主題の一部と見なさないと考えるべきでもない。
以下に、本発明及びその関連態様を列挙する。
態様１．ｉ．比較的硬質の熱可塑性樹脂を含む第１のポリマー成分；
ｉｉ．前記第１のポリマー成分に比べて比較的軟質の熱可塑性樹脂を含む第２のポリマー成分（前記の比較的軟質の熱可塑性樹脂は１種又はそれ以上の硬質ブロック及び前記の１種又はそれ以上の硬質ブロックより軟質の１種又はそれ以上の軟質ブロックを有するマルチブロックコポリマーである低級α−オレフィン／α−オレフィンインターポリマー（ＬＯＡ／α−オレフィンインターポリマー）である）；並びに
ｉｉｉ．少なくとも１種の強化材
のブレンドを含んでなり、前記第２のポリマー成分の濃度が前記第１のポリマー成分及び前記第２のポリマー成分の全濃度基準で約１０重量％超である、ソフトタッチな感触のポリマー組成物。
態様２．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが少なくとも２種の硬質ブロック及び少なくとも２種の軟質ブロックを有する態様１に記載のポリマー組成物。
態様３．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレン若しくはプロピレンである低級α−オレフィン（ＬＡＯ）と少なくとも１種の炭素数３〜１２の第２の異なるα−オレフィンを含むＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーであり、前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが以下：
（ａ）約１．７〜約３．５のＭｗ／Ｍｎ、少なくとも１つの融点Ｔｍ（℃）及び密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）を有し、ｄ≦０．９００であり且つＴｍ及びｄの数値が
Ｔｍ≧１０００（ｄ）−７９０
の関係に一致し；
（ｂ）約１．７〜約３．５のＭｗ／Ｍｎを有し、且つ融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）及び最も高いＤＳＣピークと最も高いＣＲＹＳＴＡＦピークの温度差と定義されるデルタ量ΔＴ（℃）によって特徴付けられ、ΔＴ及びΔＨの数値が以下の関係：
ΔＴ＞−０．１２９９（ΔＨ）＋６２．８１（ΔＨが０Ｊ／ｇより大きく１３０Ｊ／ｇ以下である場合）
ΔＴ≧４８℃（ΔＨが１３０Ｊ／ｇ超である場合）
を有し、ＣＲＹＳＴＡＦピークは少なくとも５％の累積ポリマーを用いて測定し、５％未満のポリマーが識別可能なＣＲＹＳＴＡＦピークを有する場合にはＣＲＹＳＴＡＦ温度は３０℃であり；
（ｃ）ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの圧縮成形フィルムを用いて測定した３００％歪及び１サイクルにおける弾性回復Ｒｅによって特徴付けられ且つ密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）を有し、Ｒｅ及びｄの数値は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーが架橋相を実質的に含まない場合には以下の関係：
Ｒｅ＞１４８１−１６２９（ｄ）を満たし；
（ｄ）ＴＲＥＦを用いて分別した場合に４０〜１３０℃において溶離する分子画分を有し、前記画分が同温度間で溶離する同等のランダムコポリマー画分よりも少なくとも５％高いコモノマーモル含量を有する（前記の同等のランダムコポリマーは同一コモノマーを有し且つＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの１０％以内のメルトインデックス、密度及びコモノマーモル含量（全ポリマーに基づく）を有する）ことを特徴とし；
（ｅ）約０．１５〜約０．８０の加重平均ブロッキング指数ＡＢＩを有し；或いは
（ｆ）約５〜約３５のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2（Ｉ2はＬＡＯがエチレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件１９０℃／２．１６ｋｇに従って測定し、ＬＡＯがプロピレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定したメルトインデックスであり；Ｉ10はＬＡＯがエチレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件１９０℃／１０ｋｇに従って測定し、ＬＡＯがプロピレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件２３０℃／１０ｋｇに従って測定したメルトインデックスである）を有する
の１つ又は任意の組合せを特徴とする態様１又は２に記載のポリマー組成物。
態様４．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレン／α−オレフィンインターポリマーである態様１〜３のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様５．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがプロピレン／α−オレフィンインターポリマーである態様１〜３のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様６．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレンと１−オクテンとのコポリマーであり、前記のエチレンモノマーと１−オクテンモノマーの濃度の和が、ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの全重量基準で、９５重量％超である態様１〜５のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様７．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約０．８５０〜約０．８９５ｇ／ｃｍ3の密度を特徴とする態様１〜６のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様８．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約１５〜約９５のショアー  Ａ硬度を特徴とする態様１〜７のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様９．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約５〜約３５のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2を特徴とする態様１〜８のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様１０．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約５〜約３５のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2及び／又は約０．２〜約１００ｇ／１０分のメルトインデックスＩ2を特徴とする態様１〜９のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様１１．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約１．９〜約７の多分散指数Ｍｗ／Ｍｎ（重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎによって定義される）を特徴とする態様１〜１０のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様１２．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの全重量基準で、約４０〜約９５重量％の軟質ブロックの濃度を特徴とする態様１〜１１のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様１３．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが約０．１５〜約０．８の重量平均ブロック指数ＡＢＩを特徴とする態様１〜１２のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様１４．前記強化材がガラス繊維を含む態様１〜１３のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様１５．前記強化材が、前記ポリマー組成物の全重量基準で、約５〜約４０重量％の濃度で存在する態様１〜１４のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様１６．前記第１のポリマー成分が、前記ポリマー組成物の全重量基準で、約３〜約８０重量％の量で存在する態様１〜１５のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様１７．前記第１のポリマー成分がポリプロピレンホモポリマー、耐衝撃性ポリプロピレン及びランダムポリプロピレンコポリマー又はそれらの任意の組合せからなる群から選ばれた１種又はそれ以上のポリプロピレンから本質的になり、前記ポリプロピレンが約１２５℃超の融解温度を有し且つ前記ランダムポリプロピレンがエチレンとプロピレンとのコポリマーである態様１〜１６のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様１８．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、前記ポリマー組成物の全重量基準で、約１０〜約９０重量％の濃度で存在する態様１〜１７のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様１９．前記第１のポリマー成分が約１〜約１００ｇ／１０分のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定）を特徴とする態様１〜１８のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様２０．前記ポリマー組成物が少なくとも約１ｇ／１０分のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定）を特徴とする態様１〜１９のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様２１．前記ポリマー組成物が少なくとも約５ｇ／１０分のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定）を特徴とする態様１〜２０のいずれかに記載のポリマー組成物。
態様２２．態様１〜２１のいずれかに記載のポリマー組成物を含む部分を含む成形品。
態様２３．成形品が態様１〜２１のいずれかに記載のポリマー組成物を含む部分を含み且つ前記成形品を金型から取り出す工程を含む成形品の製造方法。
態様２４．ｉ）硬質熱可塑性樹脂の少なくとも一部を含む第１の材料約３〜約６０重量部を用意し；
ｉｉ）ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの全重量基準で約８〜約４０モル％の濃度の第２のα−オレフィンを含むＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマー約１０〜約６０重量部を用意し；
ｉｉｉ）少なくとも１種の強化材の少なくとも一部を含む強化材コンセントレートを含む第３の材料約２０〜約７５重量部を用意し；
ｉｖ）前記の第１の材料、第２の材料及び第３の材料をブレンドして、ブレンドを形成し；そして
ｖ）前記ブレンドを道具中で成形する
工程を更に含む態様２３に記載の方法。
態様２５．前記の少なくとも１種の強化材がガラス繊維を含む態様２３又は２４に記載の方法。
態様２６．前記第３の材料が前記の少なくとも１種の強化材の少なくとも一部及びポリプロピレンを含む前記の比較的硬質の熱可塑性樹脂の少なくとも一部を含む混合物である態様２３又は２５に記載の方法。
態様２７．前記の比較的硬質の熱可塑性樹脂がポリエチレン、ポリエチレンコポリマー、ポリプロピレンホモポリマー、耐衝撃性ポリプロピレンコポリマー、ポリプロピレンランダムコポリマー又はそれらの任意の組合せである態様２３〜２６のいずれかに記載の方法。
態様２８．前記の少なくとも１種の強化材が約５ｍｍ超の平均繊維長を有するガラス長繊維を含む態様２３〜２７のいずれかに記載の方法。
態様２９．前記の少なくとも１種の強化材が約５ｍｍ未満の平均繊維長を有するガラス短繊維を含む態様２３〜２８のいずれかに記載の方法。
態様３０．成形品中において前記の少なくとも１種の強化材が少なくとも約１ｍｍの平均繊維長を有する態様２３〜２９のいずれかに記載の方法。
態様３１．前記の比較的硬質の熱可塑性樹脂が、前記強化材コンセントレートの全重量基準で、約５〜約８０重量％の濃度で存在する態様２３〜３０のいずれかに記載の方法。
態様３２．前記の少なくとも１種の強化材が、前記強化材コンセントレートの全重量基準で、約３０〜約９０重量％の濃度で存在する態様２３〜３１のいずれかに記載の方法。
態様３３．前記の少なくとも１種の強化材が、前記成形品の全重量基準で、約５〜約４０重量％の量で存在する態様２３〜３２のいずれかに記載の方法。
態様３４．前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが、前記成形品の全重量基準で、約１０〜約９０重量％の量で存在する態様２３〜３３のいずれかに記載の方法。
態様３５．前記方法が、前記ブレンド工程の前に前記第１の材料、前記第２の材料又は前記第３の材料の２つ又はそれ以上を一緒に溶融配合する工程を更に含む態様２３〜３４のいずれかに記載の方法。
態様３６．前記方法が、前記第１の材料、前記第２の材料又は前記第３の材料を成形機のスクリューにおいて溶融させる前に、前記材料の任意の２つを溶融配合することを実質的に含まない態様２３〜３５のいずれかに記載の方法。
態様３７．ｉ）前記第１のポリマー成分、前記第２のポリマー成分及び強化材を溶融配合して、溶融ブレンドされたポリマー組成物を形成し；
ｉｉ）前記の溶融ブレンドされたポリマー組成物をペレット化して、成形機に供給できるペレット又はグラニュールを形成し；そして
ｉｉｉ）少なくとも５ｋｇの前記ペレット又はグラニュールを容器中に入れる
工程を含んでなる態様１〜２１のいずれかに記載のポリマー組成物の配合方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ｉ．比較的硬質の熱可塑性樹脂を含む第１のポリマー成分；
ｉｉ．前記第１のポリマー成分に比べて比較的軟質の熱可塑性樹脂を含む第２のポリマー成分（前記の比較的軟質の熱可塑性樹脂は少なくとも２種の硬質ブロック及び前記硬質ブロックより軟質の少なくとも２種の軟質ブロックを有するマルチブロックコポリマーである低級α−オレフィン／α−オレフィンインターポリマー（ＬＯＡ／α−オレフィンインターポリマー）である）；並びに
ｉｉｉ．少なくとも１種の強化材
ｉｖ．カップリング剤
のブレンドを含んでなり、前記第２のポリマー成分の濃度が前記第１のポリマー成分及び前記第２のポリマー成分の全濃度基準で１０重量％超である、ソフトタッチな感触のポリマー組成物。
【請求項２】
前記第１のポリマー成分がポリマー組成物の全重量基準で２０〜７５重量％の濃度で存在し、前記強化材がポリマー組成物の全重量基準で５〜４０重量％の濃度で存在し、そしてポリマー組成物が低光沢外観及び高表面耐久性を有する請求項１に記載のポリマー組成物。
【請求項３】
前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーがエチレン若しくはプロピレンである低級α−オレフィン（ＬＡＯ）と少なくとも１種の炭素数３〜１２の異なるα−オレフィンを含むＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーであり、前記ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーが以下：
（ａ）１．７〜３．５のＭｗ／Ｍｎ、少なくとも１つの融点Ｔｍ（℃）及び密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）を有し、ｄ≦０．９００であり且つＴｍ及びｄの数値が
Ｔｍ≧１０００（ｄ）−７９０
の関係に一致し；
（ｂ）１．７〜３．５のＭｗ／Ｍｎを有し、且つ融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）及び最も高いＤＳＣピークと最も高いＣＲＹＳＴＡＦピークの温度差と定義されるデルタ量ΔＴ（℃）によって特徴付けられ、ΔＴ及びΔＨの数値が以下の関係：
ΔＴ＞−０．１２９９（ΔＨ）＋６２．８１（ΔＨが０Ｊ／ｇより大きく１３０Ｊ／ｇ以下である場合）
ΔＴ≧４８℃（ΔＨが１３０Ｊ／ｇ超である場合）
を有し、ＣＲＹＳＴＡＦピークは少なくとも５％の累積ポリマーを用いて測定し、５％未満のポリマーが識別可能なＣＲＹＳＴＡＦピークを有する場合にはＣＲＹＳＴＡＦ温度は３０℃であり；
（ｃ）ＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの圧縮成形フィルムを用いて測定した３００％歪及び１サイクルにおける弾性回復Ｒｅによって特徴付けられ且つ密度ｄ（ｇ／ｃｍ3）を有し、Ｒｅ及びｄの数値は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーが架橋相を実質的に含まない場合には以下の関係：
Ｒｅ＞１４８１−１６２９（ｄ）を満たし；
（ｄ）ＴＲＥＦを用いて分別した場合に４０〜１３０℃において溶離する分子画分を有し、前記画分が同温度間で溶離する同等のランダムコポリマー画分よりも少なくとも５％高いコモノマーモル含量を有する（前記の同等のランダムコポリマーは同一コモノマーを有し且つＬＡＯ／α−オレフィンインターポリマーの１０％以内のメルトインデックス、密度及びコモノマーモル含量（全ポリマーに基づく）を有する）ことを特徴とし；
（ｅ）０．１５〜０．８０の加重平均ブロッキング指数ＡＢＩを有し；或いは
（ｆ）５〜３５のメルトインデックス比Ｉ10／Ｉ2（Ｉ2はＬＡＯがエチレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件１９０℃／２．１６ｋｇに従って測定し、ＬＡＯがプロピレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定したメルトインデックスであり；Ｉ10はＬＡＯがエチレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件１９０℃／１０ｋｇに従って測定し、ＬＡＯがプロピレンである場合にはＡＳＴＭ  Ｄ１２３８条件２３０℃／１０ｋｇに従って測定したメルトインデックスである）を有する
の１つ又は任意の組合せを特徴とする請求項１又は２に記載のポリマー組成物。
【請求項４】
前記第１のポリマー成分がポリプロピレンホモポリマー、耐衝撃性ポリプロピレン及びランダムポリプロピレンコポリマー又はそれらの任意の組合せからなる群から選ばれた１種又はそれ以上のポリプロピレンから本質的になり、前記ポリプロピレンが１２５℃超の融解温度を有し且つ前記ランダムポリプロピレンがエチレンとプロピレンとのコポリマーであり、そして前記第１のポリマー成分が１〜１００ｇ／１０分のメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８条件２３０℃／２．１６ｋｇに従って測定）を特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のポリマー組成物。
【請求項５】
前記の少なくとも１種の強化材がガラス繊維を含み、前記カップリング剤がグラフト化ポリプロピレンカップリング剤であり、そしてカップリング剤がポリマー組成物の全量基準で少なくとも０．０１重量％の量で存在する請求項１〜４のいずれかに記載のポリマー組成物。
【国際調査報告】
2011500945.tif 000011
2011500945.tif 000012
2011500945.tif 000013