(57)【要約】  多数の吸収段階（272、274及び276）を含むアンモニア系CO2捕捉システム及び方法が提供される。各吸収段階（272、274及び276）では、所定の温度（Ｔ）のイオン溶液が供給され、イオン溶液を煙道ガス流（FG）と接触させる。
2011500326.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
煙道ガス流から二酸化炭素を除去するシステムであって、煙道ガス流を受け取る吸収器を含んでなり、前記吸収器は、第１の吸収段階、第２の吸収段階及び第３の吸収段階を含んでなるものである、二酸化炭素の除去システム。
【請求項２】
第１の吸収段階が、ガス−液接触物質移動装置、液分配装置及びイオン溶液の供給を液分配装置に送達するための溶液送達路を含んでなるものである、請求項１記載のシステム。
【請求項３】
第２の吸収段階が、ガス−液接触物質移動装置、液分配装置及びイオン溶液の供給を液分配装置に送達するための溶液送達路を含んでなるものである、請求項２記載のシステム。
【請求項４】
第３の吸収段階が、ガス−液接触物質移動装置、液分配装置及びイオン溶液の供給を液分配装置に送達するための溶液送達路を含んでなるものである、請求項１記載のシステム。
【請求項５】
第１の吸収段階の溶液送達路が、第１の吸収段階の液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を制御するための熱交換器を含んでなるものである、請求項２記載のシステム。
【請求項６】
液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を１０−２０℃であるように制御する、請求項５記載のシステム。
【請求項７】
第２の吸収段階の溶液送達路が、第２の吸収段階の液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を制御するための熱交換器を含んでなるものである、請求項３記載のシステム。
【請求項８】
第２の吸収段階の液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を１０−２０℃であるように制御する、請求項７記載のシステム。
【請求項９】
第３の吸収段階の溶液送達路が、第１の吸収段階の液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を制御するための熱交換器を含んでなるものである、請求項４記載のシステム。
【請求項１０】
第３の吸収段階の液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を０−１０℃であるように制御する、請求項５記載のシステム。
【請求項１１】
イオン溶液のモル比NH3／CO2が１.４−１.８の範囲内である、請求項５記載のシステム。
【請求項１２】
イオン溶液が炭酸水素アンモニウムの固状物を含有する、請求項１１記載のシステム。
【請求項１３】
イオン溶液のモル比NH3／CO2が１.８−２.０の範囲内である、請求項７記載のシステム。
【請求項１４】
煙道ガス流から二酸化炭素を除去するシステムであって、煙道ガス流を受け取る第１の吸収器、前記第１の吸収器からの煙道ガス流を受け取る第２の吸収器、及び前記第２の吸収器からの煙道ガス流を受け取る第３の吸収器を含んでなり、前記第１の吸収器は第１の吸収段階を含むものであり、前記第２の吸収器は第２の吸収段階を含むものであり、前記第３の吸収器は第３の吸収段階を含むものである、二酸化炭素の除去システム。
【請求項１５】
第１の吸収段階が、ガス−液接触物質移動装置、液分配装置及びイオン溶液の供給を液分配装置に送達するための溶液送達路を含んでなるものである、請求項１４記載のシステム。
【請求項１６】
第２の吸収段階が、ガス−液接触物質移動装置、液分配装置及びイオン溶液の供給を液分配装置に送達するための溶液送達路を含んでなるものである、請求項１５記載のシステム。
【請求項１７】
第３の吸収段階が、ガス−液接触物質移動装置、液分配装置及びイオン溶液の供給を液分配装置に送達するための溶液送達路を含んでなるものである、請求項１４記載のシステム。
【請求項１８】
第１の吸収段階の溶液送達路が、第１の吸収段階の液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を制御するための熱交換器を含んでなるものである、請求項１５記載のシステム。
【請求項１９】
液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を１０−２０℃であるように制御する、請求項１８記載のシステム。
【請求項２０】
第２の吸収段階の溶液送達路が、第２の吸収段階の液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を制御するための熱交換器を含んでなるものである、請求項１６記載のシステム。
【請求項２１】
第２の吸収段階の液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を１０−２０℃であるように制御する、請求項２０記載のシステム。
【請求項２２】
第３の吸収段階の溶液送達路が、第１の吸収段階の液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を制御するための熱交換器を含んでなるものである、請求項１７記載のシステム。
【請求項２３】
第３の吸収段階の液分配装置に送達されたイオン溶液の温度を０−１０℃であるように制御する、請求項１８記載のシステム。
【請求項２４】
イオン溶液のモル比NH3／CO2が１.４−１.８の範囲内である、請求項１８記載のシステム。
【請求項２５】
イオン溶液が炭酸水素アンモニウムの固状物を含有する、請求項２４記載のシステム。
【請求項２６】
イオン溶液のモル比NH3／CO2が１.８−２.０の範囲内である、請求項２０記載のシステム。
【請求項２７】
二酸化炭素を含有する煙道ガス流からCO2を除去する方法であって、
第１のイオン溶液を煙道ガス流と接触させて、煙道ガス流からCO2の第１の部分を除去する工程；
第２のイオン溶液を煙道ガス流と接触させて、煙道ガス流からCO2の第２の部分を除去する工程；
第３のイオン溶液を煙道ガス流と接触させて、煙道ガス流からCO2の第３の部分を除去する工程；及び
第３のイオン溶液を冷却して、イオン溶液からのアンモニアスリップを最少とする工程
を含んでなる、CO2の除去法。
【請求項２８】
第１のイオン溶液流を１０−２０℃の温度範囲内に制御する、請求項２７記載の方法。
【請求項２９】
第２のイオン溶液流を０−１０℃の温度範囲内に制御する、請求項２７記載の方法。
【請求項３０】
第３のイオン溶液流を０−１０℃の温度範囲内に制御する、請求項２７記載の方法。
【請求項３１】
第１のイオン溶液流を、１.４−１.８の範囲内のモル比アンモニア／CO2（R）を有するように制御する、請求項２７記載の方法。
【請求項３２】
第２のイオン溶液流を、１.８−２.0の範囲内のモル比アンモニア／CO2（R）を有するように制御する、請求項２７記載の方法。
【請求項３３】
第３のイオン溶液流を、１.８−２.0の範囲内のモル比アンモニア／CO2（R）を有するように制御する、請求項２７記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二酸化炭素及び二酸化イオウを含有するプロセスガス流から二酸化炭素（CO2）を除去するシステム及び方法に係る。さらに詳述すれば、本発明は、煙道ガス流からCO2を除去するためのチルドアンモニア系煙道ガス処理システムを対象とするものである。本発明は、CO2の捕捉効率の増大を目的とする多段階式CO2吸収システムを含む。
【０００２】
本願は、2007年１０月２２日出願の米国仮出願第60/681,742号（発明の名称：チルドアンモニアプロセスにおける多段階CO2吸収）の優先権を主張するものであり、その記載のすべてを参照することにより本書に含める。
【背景技術】
【０００３】
燃焼プラント、例えば、発電プラントにおける、燃料、例えば、石炭、石油、ピート、廃棄物等の燃焼では、熱いプロセスガス、例えば、他の成分の中でも二酸化炭素（CO2）を含有する熱いプロセスガス（しばしば、煙道ガスと称される）が発生される。二酸化炭素を大気中に放出することによる環境に対するマイナスの影響は広く認められており、その結果、上述の燃料の燃焼において発生される熱いプロセスガスから二酸化炭素を除去するための方法が開発されている。このようなシステム及び方法の１つが、既に開示されており、燃焼後煙道ガス流から二酸化炭素（CO2）を除去するための一段階式チルドアンモニア系システム及び方法を対象とするものである。このようなシステム及び方法は、米国特許出願公開第20080072762号（発明者：Eli Gal；発明の名称：CO2の除去を含む燃焼ガスの超浄化）において提起され、教示されている。その記載を参照することにより本書に含める。
【０００４】
図1Aは、例えば、発電プラントの蒸気発生器システムにおいて使用されたボイラーシステム26の燃焼チャンバーによって放出された煙道ガス流FGからの各種の汚染物の除去において使用される煙道ガス処理システム15を一般的に示す図である。このシステムは、ダスト／粒状物質（PM）を除去するためにダスト除去システム50、スクラバーシステム60（湿式又は乾式又はそれらの組み合わせ）及びCO2除去システム70を含む。
【０００５】
CO2除去システム70は、浄化された煙道ガス流を排気筒90から放出する前に、煙道ガス流FGからCO2を除去するように設定されている。また、煙道ガス流FGから除去されたCO2を出力するようにも設定されている。CO2除去システムの詳細は、図1Bに一般的に表わされている。
【０００６】
図1Bを参照すると、CO2除去システム70は、煙道ガス流FGからCO2を捕捉するための捕捉システム72及び煙道ガス流FG からCO2を除去するために使用したイオン溶液を再生するため再生システム74を含んでいる。捕捉システム72の詳細は、図1Cに一般的に表わされている。
【０００７】
図1Cを参照すると、CO2除去システム70（図1A）の捕捉システム72が一般的に表わされている。このシステムでは、捕捉システム72は、一段階式チルドアンモニア系CO2捕捉システムである。CO2を除去するための一段階式チルドアンモニア系システム／方法では、イオン溶液がCO2を含有する煙道ガスと接触される吸収器が設けられている。イオン溶液は、例えば、水及びアンモニアイオン、炭酸水素イオン、炭酸イオン及び／又はカルバミン酸イオンを含有してなるものである。公知の一段階式CAP CO2除去システムの例が、図1Cに一般的に表わされている。
【０００８】
図1Cを参照すると、吸収器170は、例えば、化石燃料燃焼式ボイラー（図1A参照）の燃焼チャンバーから発生される煙道ガス（FG）を受け取るように設定されている。また、再生システム74（図1B参照）からの希薄イオン溶液の供給を受けるように設定されている。希薄イオン溶液は、液分配システム122を介して容器170に導入され、その間に、煙道ガス流FGも、煙道ガス入口76を介して吸収器によって受け入れられる。
【０００９】
イオン溶液は、物質移動のために使用され、吸収器170内であって、煙道ガスが入口76を介する導入から容器の出口77まで移動する通路内に設置されたガス−液接触装置（以下、「物質移動装置（MTD）」と表示することがある）111を介して、煙道ガス流と接触される。ガス−液接触装置111は、例えば、１以上の周知のように構成された又はランダムの充填材料、又はこれらの組み合わせである。
【００１０】
噴霧ヘッドシステム121及び／又は122から噴霧されたイオン溶液は、下方に、及び物質移動装置111上／内に落下する。イオン溶液は物質移動装置111を通って滝のように落下し、物質移動装置111内を通って上昇してくる（イオン溶液の方向と対向する）煙道ガス流FGと接触する。
【００１１】
煙道ガス流と接触すると、イオン溶液は煙道ガスからCO2を吸収するように作用し、このようにして、CO2を富有するイオン溶液（リッチ溶液）を生成する。リッチイオン溶液は、物質移動装置内を通って、流下を続け、ついで、吸収器170の底部78において集められる。ついで、リッチイオン溶液は、再生システム74（図1B参照）を介して再生され、イオン溶液によって煙道ガスから吸収されたCO2を放出する。イオン溶液から放出されたCO2は、ついで、貯蔵又は他の所定の用途／目的のために出力される。CO2がイオン溶液から放出されると、イオン溶液は、「希薄」になったと称される。ついで、希薄イオン溶液は煙道ガスからCO2を吸収するために準備され、液分配システム122に戻され、これによって、吸収器170に再度導入される。
【００１２】
イオン溶液は噴霧ヘッドシステム122を介して吸収器170内に噴霧された後、物質移動装置111の上及びその内部において滝のように落下して、煙道ガス流FGと接触する。煙道ガス流との接触の際に、イオン溶液は、煙道ガス流に含有されるCO2と反応する。この反応は発熱性であり、このため、吸収器170において熱の発生が生ずる。この熱によって、イオン溶液に含有されるアンモニアのいくらかがガスに変えられる。ガス状のアンモニアは、液状のイオン溶液と共に下方に移動する代わりに、煙道ガス流と共に、その一部として、吸収器170を通って上方に移動し、最終的に、吸収器170の出口77を介して排出される。このようなシステムからのアンモニアの損失（アンモニアスリップ）は、イオン溶液におけるアンモニアのモル濃度を低下させる。アンモニアのモル濃度が低下するため、Ｒ値（NH3／CO2のモル比）も低下する。Ｒ値のこのような低下は、煙道ガスからのCO2の捕捉におけるイオン溶液の効率の低下に相当する。
【００１３】
煙道ガスからのCO2の除去における捕捉システム72の効率は、１）吸収器170内に噴霧されるイオン溶液の温度（Ｔ）、及び２）イオン溶液に含有されるアンモニア／イオン溶液に含有されるCO2のモル比（Ｒ）に大いに依存する。
【００１４】
システムのCO2捕捉効率に対するＲ及びＴの一般的な影響は、図1Dに示すグラフによって一般的に説明される。アンモニアスリップの相対的な影響は、図1Eに示すグラフによって一般的に説明される。要するに、Ｒ値が低ければ低いほど、アンモニア系CO2補足システムの煙道ガスからCO2を除去する効率は低い。
【００１５】
システムの温度は、加熱及び／又は冷却システムを介して制御される。しかし、アンモニア／CO2のモル比Ｒは、煙道ガス流に含有されるCO2を制御することが可能ではないため、イオン溶液におけるアンモニアの量を制御することによってのみ制御される。
【００１６】
アンモニアスリップの量を最少にするためには、CO2補足システム72は、好ましくは、低い温度（Ｔ）、例えば、０〜１０℃の温度で作動するように設定される。これは、例えば、吸収器に導入されるイオン溶液の温度を制御することによって達成される。また、低いモル比アンモニア／CO2（Ｒ）、例えば、１.４〜１.８で作動するように設定される。これは、吸収器に導入される希薄溶液の量を制御することによって達成される。
【００１７】
低温、例えば、０〜１０℃及び低Ｒ値、例えば、１.４〜１.６では、煙道ガス流との接触後、イオン溶液から固状の炭酸水素アンモニウム粒子が析出する。これらの固状物は、イオン溶液と接触されたことによって煙道ガス流から除去された非常に高い濃度のCO2（約５５質量％）を含有する。このように、固状物の析出は、固状物が高濃度のCO2を含有し、イオン溶液から容易に分離され、除去されるため、望ましい。しかし、イオン溶液からの固状物の析出を生ずるために要求される低温を達成するためには、冷却装置を利用しなければならない。さらに、低Ｒ値での作動を行うためには、吸収器170の容積／サイズを、充分に増大させる必要がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１８】
より大きい吸収器及び冷却システムは、それらの作動と共に、費用がかかり、ガス流からのCO2の除去に伴うコストを大いに増大させる。このように、一段階式吸収器システムを有するチルドアンモニア系CO2除去システムは、大きく、高価であり、所望の低い作動温度を維持するためには、高冷却能力の冷却システムを必要とする。このように、これまで取り組まれていなかったが、当分野では、上述の欠陥及び不備を解決したいとの要求が存続している。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本発明の具体例は、プロセスガス流から二酸化炭素を捕捉するためのシステム及び方法を提供する。簡単に記載すれば、構造的には、システムの中でも１つの具体例は、煙道ガス（FG）及びイオン溶液を受け入れ、イオン溶液を煙道ガスと接触させるための多数の吸収段階を有する吸収器を含むものとして実現される。
【００２０】
１具体例では、第１の吸収段階；第２の吸収段階；及び第３の吸収段階を含む吸収器が提供される。他の具体例では、第１の吸収段階を含む第１の吸収器；第２の吸収段階を含む第２の吸収器；及び第３の吸収段階を含む第３の吸収器が提供される。
【００２１】
本発明の具体例は、煙道ガスからCO2を除去する方法を提供するものである。これに関連して、このような方法の１具体例は、概して、次の工程：すなわち、第１のイオン溶液を煙道ガス流と接触させて、煙道ガス流からCO2の第１の部分を除去する工程；第２のイオン溶液を煙道ガス流と接触させて、煙道ガス流からCO2の第２の部分を除去する工程；第３のイオン溶液を煙道ガス流と接触させて、煙道ガス流からCO2の第３の部分を除去する工程；及び第３のイオン溶液を冷却して、イオン溶液からのアンモニアスリップを最少にする工程によって要約される。
【００２２】
本発明の他のシステム、方法、特徴及び利点は、後述の図面及び詳細な記載を検討する際に当業者によって明白になるであろう。このような追加のシステム、方法、特徴及び利点のすべてが、本明細書に含まれるものであり、本発明の精神内にあり、特許請求の範囲によって保護されるものである。
【００２３】
本発明の多くの態様は、以下の図面を参照することによって良好に理解されるであろう。図面における要素は、必ずしも、原寸に比例していない、むしろ、本発明の方式を明確に説明する場合には、強調されている。さらに、図面では、同じ参照符号は、いくつかの図を通して、相当する部材を表わしている。次に、図面を参照して、本発明を詳述する。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１Ａ】CO2除去システム70を含む煙道ガス処理システム15を一般的に示す図である。
【図１Ｂ】捕捉システム72及び再生システム74を含むCO2除去システム70を一般的に示す図である。
【図１Ｃ】捕捉システム72の詳細を一般的に示す図である。
【図１Ｄ】CO2システムの捕捉効率に対するＲ及びＴの影響を一般的に説明するグラフである。
【図１Ｅ】CO2捕捉システムにおけるアンモニアスリップに対するＲ及びＴの影響を一般的に説明するグラフである。
【図２Ａ】多段階吸収器システムを含む捕捉システム72の１具体例を一般的に示す図である。
【図２Ｂ】多段階吸収器システムを含む捕捉システム72の他の具体例を一般的に示す図である。
【図２Ｃ】多数の個別の吸収器が各吸収段階のために機能する多段階吸収器システムを含む捕捉システム72の他の具体例を一般的に示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
本発明は、CO2を含有する煙道ガス流からCO2を除去するためのチルドアンモニア系CO2除去システムを対象とする。さらに詳述すれば、本発明は、イオン溶液を、二酸化炭素を含有する煙道ガス流と接触させる多段階式CO2吸収器システムを含む、煙道ガス流からCO2を除去するためのチルドアンモニア系システムを対象とする。
【００２６】
本発明の１具体例が図2Aに一般的に示されている。この具体例では、３つの吸収段階を含む捕捉システム72が提供される。しかし、捕捉システム72内にそれ以上の吸収段階を含むことができ、本発明の精神及び範囲を逸脱するものではない。
【００２７】
図2Aを参照すると、唯一の吸収器270が存在している。吸収器270は、容器270の底部付近に位置する入口280を介して、煙道ガス流FGを受け入れ、煙道ガス流FGが吸収器270内を上方に向かって通過し、容器270の頂部付近に位置する出口282を介して排出するように設定されている。
【００２８】
吸収器270に入る煙道ガス流FG（図2A又は図2B参照）は、代表的には、１％未満の水分及び低濃度のSO2、SO3、HCl及び粒状物質（PM）(代表的には、CO2捕捉システムから上流側にある空気汚染コントロールシステム（図示していない）を介して除去される)を含有する。例えば、煙道ガス流は、代表的には、５０ppmv未満のSO2、５ppmv未満のSO3、１ppmv 未満のHCl及び／又は100 mg/nm3未満のPMを含有する。
【００２９】
吸収器270は、煙道ガス流に含有されるCO2を、イオン溶液を使用して吸収するように設定されている。好適な具体例では、イオン溶液は、例えば、水及びアンモニウムイオン、炭酸水素イオン、炭酸イオン、及び／又はカルバミン酸イオンを含んでなる。
【００３０】
各吸収段階（272、274及び276）は、１つ以上の液分配装置（321、322及び323）及び溶液送達路（SDP）（331、332及び333）を含むように設定されている。
【００３１】
各物質移動装置311、312及び313は、煙道ガスが吸収器270を通って、例えば、アンモニアイオン、炭酸イオン、炭酸水素アンモニウム及び／又はカルバミン酸イオンの溶解又は懸濁混合物を含有するイオン溶液と向流方向で上昇するため、イオン溶液を煙道ガス流FGと接触させて、イオン溶液にCO2を吸収させるように設定されている。物質移動装置（MTD）311、312及び313は、例えば、構造化された又はランダムの充填材料である。
【００３２】
液分配装置321、322、323は、液イオン溶液の流れ（イオン溶液流）を、吸収器270に導入するように設定されている。各液分配装置は、例えば、１つ以上の噴霧ヘッドノズル及び／又は孔、穴及び／又はスロット又はこれらの組み合わせを持つ導管として設定されうる。
【００３３】
各SDP（331、332及び333）は、イオン溶液の流れ（イオン溶液流）を、液分配装置（それぞれ、321、322及び323）を介して、各吸収段階に送達するように設定されている。各SDPは、好ましくは、SDPを通ってポンプ送給されたイオン溶液を冷却するために、１つ以上の冷却システム、例えば、熱交換器を含む。好ましくは、イオン溶液の流れを制御し、イオン溶液の温度を所定のレベル又は所定の温度範囲内に維持するために、コントロールシステムも設置される（図示されていない）。コントロールシステムは、アンモニア／CO2のモル比を所定の値に又は所定の範囲内に維持するためにも設置される。図2Aを参照すると、吸収段階272は、ポンプ232及び熱交換器246を経由して、リッチ溶液出口283を液分配装置321に連通させる導管／パイプから構成されるSDP 331を含んでなる。吸収段階274は、熱交換器242を経由して、希薄イオン溶液を再生システム74（図1B参照）から液分配装置264に運ぶ導管／パイプから構成されるSDP 332を含んでなる。吸収段階276は、ポンプ232、熱交換器246、ポンプ234及び熱交換器244を経由して、リッチ溶液出口283を液分配装置323に連通させる導管／パイプから構成されるSDP 333を含んでなる。
【００３４】
吸収段階272は、SDP 331を介して受け取ったイオン溶液（吸収器270の底部付近で集められ、再循環されたイオン溶液）を煙道ガスと接触させるように設定されている。このイオン溶液は、ポンプ232を介して、吸収器270の底部から液分配装置321にポンプ送給されるものであり、液分配装置は、イオン溶液を下方に向かって物質移動装置311上に噴霧する。このようにして、煙道ガス流FGは、液分配装置321から噴霧されたイオン溶液と接触する。吸収段階272におけるイオン溶液の温度は、好ましくは、１０〜２０℃又はそれ以上の範囲内となるように制御される。吸収段階272でFGから捕捉されたCO2は、炭酸水素アンモニウムの析出物を含むイオン溶液を形成する。イオン溶液は、煙道ガス流FGと接触された後には、CO2を富有する（リッチ溶液）。このCO2リッチ溶液は、吸収段階272から再生システム74（図1B参照）に排出される。
【００３５】
吸収段階274は、高レベルのCO2捕捉効率で作動されるように設定されている。１具体例では、吸収段階274は、例えば、煙道ガス流FGに含有されるCO2の５０〜９０％を捕捉するように設定される。ここでは、再生器74（図示されていない）からの希薄溶液が、液分配装置322を介して、MTD 312上に噴霧される。吸収段階276からのCO2リッチ溶液もMTD 312の上に流下し、噴霧システム322を介して噴霧されたCO2希薄溶液と混合される。これらの溶液は、いずれも、吸収器270を上方に流動する煙道ガス流FGと接触する。
【００３６】
吸収器270内において吸収段階274から上昇してくる煙道ガスは、低濃度のCO2（例えば、FG入口における濃度の１０％以下）及び比較的高濃度のNH3（例えば、5000−10000 ppm）を含有する。吸収段階274からの煙道ガス中の高濃度アンモニア（アンモニアスリップ）は、吸収段階274におけるイオン溶液の高いR値によるものである（図1E参照）。吸収段階274において蒸発したアンモニアの大部分は、吸収段階276（好ましくは、より低いR値及びより低い温度で作動する）を介してイオン溶液に再捕捉される。
【００３７】
吸収段階276では、低いR値（例えば、１.８未満）及び低い温度（例えば、１０℃未満、好ましくは約５℃）を有する比較的小さい流れのイオン溶液を、液分配装置323を介してMTD 313上に噴霧し、ここで、イオン溶液は、MTD 313を通って上昇する煙道ガス流と接触する。吸収段階276を介して捕捉されたアンモニアは下方に流動し、吸収段階274の充填材料312の頂部に至る。
【００３８】
吸収器270は、容器270の底部で集められたイオン溶液のハイドロサイクロン（図示していない）への再循環を行うように設定される。ハイドロサイクロン（図示していない）は、煙道ガス流との接触後、イオン溶液内で形成された固状物を分離、除去するために使用される。
【００３９】
吸収段階272、274及び276の各々は、CO2吸収プロセスの特有のフェーズを行うように設定されている。例えば、段階272は、プロセスのフェーズ１を実行して、煙道ガスに含有されるCO2の一部を捕捉するように設定される。段階274は、プロセスのフェーズ2を実行して、煙道ガスに含有されるCO2の更なる部分を捕捉するように設定される。段階276はプロセスのフェーズ３を実行するように設定される。フェーズ３では、煙道ガスに含有されるCO2の更なる部分が捕捉される。
【００４０】
好適な具体例では、フェーズ１−３の後で、出口282から出る前に、入口280から入る際の煙道ガス流FGに含有されるCO2の４０−９０％が煙道ガス流から除去される。各フェーズは所定の順序で実行されるか、又は所定の順序で実行されなくても良い。
【００４１】
CO2吸収プロセスのフェーズ１では、煙道ガス流に含有されるCO2の一部が、イオン溶液を煙道ガス流と接触させることによって除去される。フェーズ１におけるイオン溶液の温度は、CO2吸収プロセスのフェーズ２又はフェーズ３におけるイオン溶液の温度よりも高くなるように制御される。例えば、フェーズ１では、イオン溶液の温度は１０−２０℃に制御される。フェーズ１におけるイオン溶液のR値は低く、例えば、１.４−１.８である。
【００４２】
フェーズ１では、高濃度でCO2を含有する炭酸水素アンモニウムの固状物がイオン溶液から析出する。ついで、これらの固状物をイオン溶液から分離し、例えば、ハイドロサイクロン（図示していない）を介して除去する。イオン溶液から固状物が除去されると、イオン溶液はCO2がより希薄となり（すなわち、少量のCO2を含有する）、煙道ガス流からより多くのCO2を捕捉するために使用される。
【００４３】
フェーズ２におけるイオン溶液の温度は、フェーズ１におけるよりも低く、例えば、０−１０℃であり、イオン溶液のR値はフェーズ１におけるよりも高く、例えば、１.８−２.０である。フェーズ２におけるイオン溶液は高度に反応性であり、煙道ガスのCO2含量のかなりの部分を捕捉できる。しかし、フェーズ２における反応性のイオン溶液は比較的高いアンモニア蒸気圧を有するため、CO2吸収プロセスのトップ段階276（フェーズ３）に流入する煙道ガス流におけるアンモニア濃度は比較的高くなる。
【００４４】
フェーズ３では、ガス状アンモニアの損失を、イオン溶液の温度T及びR値を制御して、イオン溶液からのアンモニアの蒸気圧を低下させ、このようにして、フェーズ３のガス相におけるアンモニア濃度を低減することによって最少とする。アンモニアの蒸気圧を低減し、アンモニアの大部分を液状のイオン溶液の部分として保持することによって、系からのアンモニアの損失が最少となる。このようなアンモニアスリップの低減は、モル比NH3／CO2をより高いレベル、例えば、１.８−２.０に維持することを助ける。結果として、システムの煙道ガスからのCO2の除去における効率は保持されるか、又は少なくとも悪化することない。フェーズ３におけるイオン溶液の温度は、例えば、０−１０℃であるように制御される。
【００４５】
図2Bに示す吸収器は、本発明の他の具体例を一般的に示したものである。この具体例は、図2Aに示すものと同様であり、３つのCO2吸収段階を含んでなるものである。この具体例では、吸収段階274及び276は、それぞれ、保持トラフ362及び363を含んでおり、これらトラフは、トラフ362及び／又は363の上方に位置するMTDを通り、MTDから流下してくる溶液の少なくとも一部を集めるように設定されている。さらに詳しくは、トラフ362は、吸収段階276のMTD 313と共に、吸収段階274のMTD 312から流下してくる溶液の少なくとも一部を集める。ついで、集められた溶液は、少なくとも一部は、ポンプ236を介して、トラフ362から液分配装置322にポンプ送給され（再循環）、ここで、再生器74（図1C）からの希薄イオン溶液と共に、吸収段階274のMTD 312の上に再度噴霧される。
【００４６】
同様に、トラフ363は、吸収段階276のMTD 313を通り、MTD 313から下方に移動してくる溶液の少なくとも一部を集める。ついで、集められた溶液は、少なくとも一部は、ポンプ234を介して、トラフ363から液分配装置323にポンプ送給され（再循環）、ここで、吸収段階276のMTD 313の上に再度噴霧される。
【００４７】
吸収段階274と共に、吸収段階272から廃棄された熱は比較的高温である（１０−２０℃以下）。冷却は、周囲条件が許容する場合には、海水又は冷却塔水によって行われ、これにより、溶液を充分に冷却する全体的要求を低減できる。冷却された水を使用する場合には、より高い温度のイオン溶液を冷却するための電力の消費量は、より低温のイオン溶液を冷却するために要求される電力よりもかなり少ない。
【００４８】
３つの吸収段階272、274及び／又は276は、図2A及び図2Bに示すように、シングル吸収器270内に設置することができる。別法では、それぞれ、固有の吸収段階又は吸収段階セットに専用の個別の吸収器を使用することもできる。単独の吸収器を単独の吸収段階に専用のものとすることもでき、また、他の吸収器を吸収段階の１以上の段階の専用のものとすることができる。多段階、多吸収器式CO2除去システムの一例は、一般的に図2Cに示されている。
【００４９】
さらに他の具体例が、図2Cに一般的に示されている。図2Cを参照すると、３つの別個の吸収器270A、270B及び270Cが、３段階式吸収システムと適合するように設置されている。この具体例では、容器270A、270B及び270Cの各々が、固有の吸収段階（段階272、段階274又は段階276）に専用のものであり、各々は、所定の順序、所定の期間及び所定の温度で、イオン溶液を送達し、煙道ガス流FGと接触させるように設定されている。
【００５０】
吸収器270Aは、容器270Aの底部において集められたイオン溶液をハイドロサイクロン（図示されていない）に再循環するように設定される。ハイドロサイクロン（図示されていない）は、煙道ガス流との接触後、イオン溶液内において形成された固状物を分離し及び除去するために使用される。他の具体例では、吸収器270A、270B及び270Cの各々は、容器270A／270B及び／又は270Cの底部で集められたイオン溶液のヒドロサイクロン（図示されていない）への再循環を行うように設定される。
【００５１】
本発明の上述の実施例、特に、各種の「好適な」具体例は、実施の単なる可能な実施例であり、本発明の原理を明確に理解するために設定したものに過ぎないことが強調されなければならない。本発明の精神及び原理を実質的に逸脱することなく、上述の本発明の具体例に、多くの変化及び変更が加えられる。このような変更及び変形は、本明細書及び本発明の範囲内に含まれるものであり、特許請求の範囲によって保護されるものである。
【図１Ａ】
2011500326.tif 000003
【図１Ｂ】
2011500326.tif 000004
【図１Ｃ】
2011500326.tif 000005
【図１Ｄ】
2011500326.tif 000006
【図１Ｅ】
2011500326.tif 000007
【図２Ａ】
2011500326.tif 000008
【図２Ｂ】
2011500326.tif 000009
【図２Ｃ】
2011500326.tif 000010
【手続補正書】
【提出日】平成22年8月23日(2010.8.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
煙道ガスを、アンモニアを含有するイオン溶液と接触させる一連の吸収段階を使用して煙道ガス流から二酸化炭素を除去する方法であって、前記一連の吸収段階が、第１の吸収段階及び煙道ガス流の流動方向に関して最後の吸収段階を含むものである二酸化炭素の除去法において、前記方法は、一連の吸収段階における各段階に供給されるイオン溶液の温度及びアンモニア／CO2のモル比（Ｒ）を、第１の吸収段階に供給されるイオン溶液が、最後の吸収段階に供給されるイオン溶液よりも高い温度及び低いＲを有するように制御することを含んでなる、二酸化炭素の除去法。
【請求項２】
第１の吸収段階に供給されるイオン溶液の温度が１０−２０℃であり、最後の吸収段階に供給されるイオン溶液の温度が０−１０℃である、請求項１記載の方法。
【請求項３】
最後の吸収段階に供給されるイオン溶液のＲが１.８−２.０の範囲内である、請求項２記載の方法。
【請求項４】
第１の吸収段階に供給されるイオン溶液のＲが１.４−１.８の範囲内である、請求項３記載の方法。
【請求項５】
一連の吸収段階が中間の吸収段階を含むものであり、第１の、中間の及び最後の各吸収段階に供給されるイオン溶液が異なったＲ値を有する、請求項１記載の方法。
【請求項６】
第１の、中間の及び最後の各吸収段階に供給されるイオン溶液が異なった温度を有する、請求項５記載の方法。
【請求項７】
第１の吸収段階に供給されるイオン溶液の温度が１０−２０℃であり、最後の吸収段階に供給されるイオン溶液の温度が０−１０℃であり、第２の吸収段階に供給されるイオン溶液の温度が１０−２０℃である、請求項６記載の方法。
【請求項８】
最後の吸収段階に供給されるイオン溶液のＲが１.８−２.０の範囲内であり、及び第１の吸収段階に供給されるイオン溶液のＲが１.４−１.８の範囲内である、請求項７記載の方法。
【請求項９】
第１の吸収段階に供給されるイオン溶液の温度及びＲを、第１の吸収段階において炭酸水素アンモニウム固状物の析出を促進するように選択する、請求項１記載の方法。
【請求項１０】
さらに、第１の吸収段階における炭酸水素アンモニウム固状物を集め、及び集めた炭酸水素アンモニウム固状物を第１の吸収段階から除去することを含んでなる、請求項１記載の方法。
【請求項１１】
さらに、ハイドロサイクロンにおいて、除去した炭酸水素アンモニウム固状物をイオン溶液から分離することを含んでなる、請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
一連の吸収段階が１つの吸収容器に収容される、請求項１記載の方法。
【請求項１３】
煙道ガスから二酸化炭素を除去するシステムであって、第１の吸収段階及び煙道ガス流の流動方向に関して最後の吸収段階を含む一連の吸収段階を含んでなり、前記一連の吸収段階の各吸収段階が、ガス−液接触物質移動装置、液分配装置及びイオン溶液の供給を液分配装置に送達するための溶液送達路を含んでなり、前記溶液送達路は熱交換装置を含んでおり、前記第１の及び最後の吸収段階用の溶液送達路は、最後の吸収段階に供給されるイオン溶液よりも低いアンモニア／CO2のモル比（Ｒ）を有するイオン溶液を第１の吸収段階に供給するように設定されている、二酸化炭素の除去システム。
【請求項１４】
第１の吸収段階の溶液送達路は、第１の吸収段階のリッチ溶液出口と液連通して、イオン溶液を、第１の吸収段階のリッチ溶液出口から第１の吸収段階の熱交換装置及び液分配装置まで流動させるものであり、及び最後の吸収段階の溶液送達路は、第１の吸収段階のリッチ溶液出口と液連通して、イオン溶液を、第１の吸収段階のリッチ溶液出口から最後の吸収段階の熱交換装置及び液分配装置まで流動させるものである、請求項１３記載のシステム。
【請求項１５】
最後の吸収段階の溶液送達路は、最後の吸収段階のリッチ溶液出口とも液連通して、イオン溶液を、最後の吸収段階のリッチ溶液出口から最後の吸収段階の熱交換装置及び液分配装置まで流動させるものである、請求項１４記載のシステム。
【請求項１６】
一連の吸収段階が中間の吸収段階を含むものであり、第１の、中間の及び最後の吸収段階の溶液送達路が、第１の、中間の及び最後の吸収段階に、異なったＲ値を有するイオン溶液を供給するように設定されている、請求項１３記載のシステム。
【請求項１７】
第１の吸収段階の溶液送達路は、第１の吸収段階のリッチ溶液出口と液連通して、イオン溶液を、第１の吸収段階のリッチ溶液出口から第１の吸収段階の熱交換装置及び液分配装置まで流動させるものであり、最後の吸収段階の溶液送達路は、第１の吸収段階のリッチ溶液出口と液連通して、イオン溶液を、第１の吸収段階のリッチ溶液出口から最後の吸収段階の熱交換装置及び液分配装置まで流動させるものであり、及び中間の吸収段階の溶液送達路は、希薄イオン溶液の源と液連通して、希薄イオン溶液を、源から中間の吸収段階の液分配装置まで流動させるものである、請求項１６記載のシステム。
【請求項１８】
中間の吸収段階の溶液送達路は、中間の吸収段階のリッチ溶液出口とも液連通して、イオン溶液を、中間の吸収段階のリッチ溶液出口から中間の吸収段階の熱交換装置及び液分配装置まで流動させるものである、請求項１７記載のシステム。
【請求項１９】
最後の吸収段階の溶液送達路は、最後の吸収段階のリッチ溶液出口とも液連通して、イオン溶液を、最後の吸収段階のリッチ溶液出口から最後の吸収段階の熱交換装置及び液分配装置まで流動させるものである、請求項１８記載のシステム。
【請求項２０】
一連の吸収段階が１つの吸収容器内に収容されている、請求項１３記載のシステム。
【国際調査報告】
2011500326.tif 000011
2011500326.tif 000012
2011500326.tif 000013