(57)【要約】  空気極（４５２）、燃料極（４５４）、及び、それらの間の固体酸化物電解質（４５６）を含む断面を有する管状で細長い中空の活性断面（４４５）を備えた固体酸化物型燃料電池（４００）が製造されるが、燃料電池は、平らな平行側面を持つ断面（４６２、４６８）を備えた少なくとも１つの不活性部分（４６０）に移行し、各断面は、接合部分（４５８）において互いに円滑に連通するチャネル（４７２、４７４、４７６）を備えている。【選択図】図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
管状で細長い中空の活性断面（４４５）を備えるハイブリッド固体酸化物型燃料電池（４００）であって、インターコネクト層、空気極、燃料極、及び、極間の固体酸化物電解質を備えており、前記活性断面（４４５）が、平らな平行側面（４６８）を持つ少なくとも１つの不活性断面（４６０）と一体となるように移行しており、各断面が、互いに円滑に連通していて、同じチャネル内でガスを導くチャネル（４７２）を備え、接合部分（４５８）において、各連通チャネル毎に少なくとも１つの開放端を備えていることを特徴とする、ハイブリッド固体酸化物型燃料電池。
【請求項２】
１つの開放不活性端（４６０）と１つの閉鎖活性端（４８２）を備えることを特徴とする、請求項１に記載のハイブリッド固体酸化物型燃料電池。
【請求項３】
前記管状で細長い中空の活性断面（４４５）が三角形の断面であることを特徴とする、請求項１に記載のハイブリッド固体酸化物型燃料電池。
【請求項４】
２つの開放燃料電池端を備えることを特徴とする、請求項１に記載のハイブリッド固体酸化物型燃料電池。
【請求項５】
前記不活性断面（４６０）内から前記活性断面（４４５）まで通る空気供給管（４８０）を備えることを特徴とする、請求項１に記載のハイブリッド固体酸化物型燃料電池。
【請求項６】
前記活性断面（４４５）が、三角形、波形、正方形、楕円形、段付き三角形、及び、蛇行タイプから構成されるグループから選択された形状を備えることを特徴とする、請求項１に記載のハイブリッド固体酸化物型燃料電池。
【請求項７】
前記接合部分（４５８）における前記活性断面（４４５）が、前記不活性断面（４６０）と一体となるようにを形成され、形態を変えることを特徴とする、請求項１に記載のハイブリッド固体酸化物型燃料電池。
【請求項８】
前記接合部分の前記活性断面（４４５）が、焼結によって前記不活性断面に物理的に取り付けられた別個の部分ではないことを特徴とする、請求項１に記載のハイブリッド固体酸化物型燃料電池。
【請求項９】
不活性端（４６０）に端面シールのための表面積を大きくする開放面（４６４）を備えることを特徴とする、請求項１に記載のハイブリッド固体酸化物型燃料電池。
【請求項１０】
前記不活性端（４６０）が、ガスケット（５０２、６８８）によって前記不活性端で他の隣接電池を離隔するための表面積を大きくする平らな断面（４６８）を不活性部分の上部及び底部に備えることを特徴とする、請求項１に記載のハイブリッド固体酸化物型燃料電池。
【請求項１１】
多孔質なセラミック製の非導電性のコンプライアントガスケットストリップ（５０２）をどの燃料電池開放端にも有し、平行で隣接した燃料電池間に離隔部分（５０４）を有してなる、少なくとも２つの並行な隣接する電気的に相互接続された固体酸化物型燃料電池（５０６）を備える固体酸化物型燃料電池スタックであって、各燃料電池は、
（１）インターコネクト層と、内部空気極及び外部燃料極と、前記極間の固体酸化物電解質とからなり、管状で細長い中空の側面付き断面を有する活性断面（４４５）と、
（２）平らな平行側面（４６８）を有する少なくとも１つの不活性断面（４６０）と、
を備え、前記各断面は一体となっていて、内部チャネル（４７２）を備えており、前記内部チャネルが互いに円滑に連通して、同じチャネル内でガスを導くものとし、断面の接合部（４５８）において、各連通チャネル毎に少なくとも１つの開放端（４６４）を有し、空気を前記開放端に送り込み、さらに前記チャネルの活性部分の内部で空気極（４５２）材料と接触させることが可能であるものとし、燃料は、前記燃料極（４５４）に隣接した一体化燃料チャネル（４７４）を通って、電池開放端のガスケットストリップ（６８８）に達することができるようにし、開放端における前記ガスケットストリップ（６８８）は、所定量の使用済み燃料（６９８）が通過できるようにし、所定量の使用済み燃料が前記ガスケットに対して横方向（７００）に前記スタックから流出できるようにしてなり、前記燃料が前記活性断面の外側で燃料極（４５４）と接触するようにしたことを特徴とする、
固体酸化物型燃料電池スタック。
【請求項１２】
前記管状で細長い中空の側面部分が三角形の側面部分であり、前記ガスケットストリップ（６８８）が約２０容量％〜約８５容量％の多孔質であることを特徴とする、請求項１１に記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
【請求項１３】
２つの燃料電池開放端（６１２）を備えることを特徴とする、請求項１１に記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
【請求項１４】
各燃料電池が２つの燃料電池開放端（６１２）を備え、前記コンプライアントガスケットストリップ（６８８）が、少なくとも９８％の理論的密度を有して、フローインピーダンスを有するものとし、前記燃料電池がワンススルー構造であることを特徴とする、請求項１１に記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
【請求項１５】
各燃料電池が１つの開放端と１つの閉鎖端を備え、前記燃料電池スタックがシームレス構造であることを特徴とする、請求項１１に記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
【請求項１６】
１つの燃料電池開放端（４８１）及び１つの燃料電池閉鎖端（４８２）と、少なくとも１つの空気／酸化剤供給管（４８０）を備え、空気／酸化剤が、前記開放端から前記供給管（４８０）に送り込まれ、前記閉鎖端（４８２）に達し、前記閉鎖端で逆流して（７０２）、前記開放端に送り返され、その間に空気極材料に接触することが可能になるものとすることを特徴とする、請求項１１に記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
政府契約
アメリカ合衆国政府は、米国エネルギ省によって決定された契約第ＤＥ−ＦＣ２６−０５ＮＴ４２６１３号に従って本発明に権利を有するものである。
【０００２】
本発明は、活性ゾーン及び不活性ゾーンの両方と、１単位スタック体積当りの面積を拡大した燃料極表面を備え、酸化剤／空気供給管が用いられる場合には、それらを容易に挿入できるようにする断面を有するハイブリッド組合せ燃料電池構造に関するものである。この構造は、２つの異なる電池構造、好ましくは「扁平な」及び「三角形の」構造であって、管状で、細長く、中空でシームレス設計構造を単一構造に統合することによって製作され、さらに、隣接する燃料電池構造間に対向流の再循環通路を組み込むことを可能にする。
【背景技術】
【０００３】
高温固体酸化物電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）は、発電において高効率と低公害の可能性を実証してきた。ＳＯＦＣの発電機能がうまくいくのは、これまで約１０００℃の温度に限られていた、というのも、それより低い温度では電解質の電気伝導が不十分になり、空気極分極損失が大きくなるためである。先行技術文献には、上述の比較的高い温度で機能することが可能な標準的な固体酸化物型の、管状で細長い中空タイプの燃料電池の開示がある（例えば、特許文献１及び２参照）。大規模発電に加えて、低い温度で機能することが可能なＳＯＦＣは、補助電源装置、家庭用電源のような付加的な用途、及び、軽負荷自動車の動力供給にも役立つであろう。
【０００４】
酸化剤と燃料流の間に絶対的なシールを必要としないように構成された固体酸化物電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）発電装置は、現在のところ図１に示すように円形断面の閉鎖端燃料電池を利用している。図２に示すように、空気が管の内側を流れ、燃料は外側を流れるが、空気は供給管を通って、電池の端部から流出し、逆流して、内部の燃料電池空気極で反応する。これらの電池において、インターコネクト層、電解質、及び、燃料極層は、プラズマ溶射技法によって、押出し加工されて焼結された亜マンガン酸ランタン空気極管上に堆積させられている。亜クロム酸ランタンインターコネクト層は、空気極管の活性全長にわたって軸方向に延びる細いストリップの形態をなしている。イットリア安定化ジルコニア固体電解質が、空気極管をほぼ完全に覆うように堆積させられている。このイットリア安定化ジルコニアは、燃料電池内で約７００℃を超える温度に達するまで活性電解質にならない。電解質層は、インターコネクト層ストリップのエッジに接触するかまたは重なり、インターコネクト層の大部分は露出したままにしておく。インターコネクト層及び電解質層は稠密のため、重なり部分は、空気極内における空気と燃料ガスの直接混合を防ぐシールを提供することが可能となる。
【０００５】
ニッケル／イットリア安定化ジルコニアサーメット燃料極アノード層は、電解質をほぼ完全に覆うように堆積させられるが、インターコネクト層と燃料極の間における電解質の狭い幅部分を残す。この狭い幅部分によって電池の短絡が阻止される。電池間の直列電気接続は、先行技術文献（特許文献３参照）に示されるように、ニッケルメッシュ、さらに最近ではニッケルフォーム及びニッケルスクリーンで造られた構造によって実施される。接続のフォーム部分は、インターコネクト層に焼結されることになるが、スクリーン部分は隣接する電池の燃料極に焼結されることになる。管状電池に関連した問題は、限られた出力密度、長い電流経路、及び、硬化後に反りが生ずる問題があることである。
【０００６】
押出し加工された亜マンガン酸ランタン空気極管の隣接する平行側面を結合するいくつかのリブを備える、扁平な管状の細長い中空でシームレスな平行側面を持つ断面を備えた電池は、円筒状電池よりも大幅に高い出力密度を達成しており、ＳＯＦＣ発電装置の次世代の基本要素をなす候補である（図３参照）。これらの扁平電池については、先行技術文献に記載がある（例えば、特許文献４、５、及び、６参照（とりわけ特許文献６の図））。空気が、リブと空気極の平らな面との間に形成された個別通路内に流入する。このタイプの電池は、今後「扁平な」管状の細長い中空タイプの電池と称することにする。これらのものは内部ガス流チャネルを備えている。
【０００７】
これらの扁平な管状の細長い中空電池は、場合によってはＨＰＤＸ電池とも呼ばれるが、ＨＰＤは「高出力密度」を表し、Ｘは空気通路／チャネルの数を表わしている。これらのいわゆるＨＰＤＸ電池において、亜クロム酸ランタンインターコネクト層は、空気極の１つの平面全体にわたって堆積させるのが望ましい。イットリア安定化ジルコニア電解質は、空気極の対向面と丸いエッジを覆って、インターコネクト層面のエッジに重なるが、この面の大部分は露出したままにしておく。標準的なニッケル／イットリア安定化ジルコニアサーメット燃料極は、インターコネクト層を囲む電解質の狭い幅部分を除いて電解質を覆っている。電池間の直列電気接続は、その平面がインターコネクト層に焼結され、その隆起リブが隣接する電池の燃料極面に焼結されたニッケルフェルト構造によって実施される。このタイプの電池は、その活性領域が広く、回路経路が短くなるので、発電効率がより優れている。
【０００８】
亜マンガン酸ランタン空気極管が、いくつかの一体に結合された三角形断面の要素からなる幾何学形状を備える（図４参照）、もう１つの電池幾何学構造の試験が実施された。これらの三角形の管状で細長い中空電池は、場合によってはデルタＸ電池と呼ばれ、デルタは要素の三角形状に由来し、Ｘは要素数である。これらのタイプの電池については、先行技術文献（例えば、特許文献７、８（図４）、９、及び、１０参照）に記載がある。基本的な刊行物の１つ（非特許文献１参照）には、管状及び三角形タイプ、を含むさまざまな燃料電池の設計、並びに、用いられる材料及び付随する特徴が詳述されている。
【０００９】
一般に、より新しい三角形の管状で細長い中空断面のいわゆるデルタＸ電池の場合、結果得られる全断面は、片側が平面で、もう片側が多角の三角面を有することになる。空気は、三角形の内部個別通路内に流入し、空気供給管が用いられている場合、電池の端部で逆流して、空気極で反応する。上述の特許文献９の場合、複雑な横チャネルを用いて、逆流を生じさせるので、空気は１つのチャネルを下降して、隣接するチャネルを上昇することなり、従って、空気供給管を排除することが可能である。三角形管状タイプ電池の複数の隣接ユニットに燃料チャネルが組み込まれて、燃料分配が改善され、空気チャネル及び燃料チャネルの断面が等しくなる。しかしながら、上述の３つの設計全てに、電池端部の密封という問題が生じる。
【００１０】
三角形の管状で細長い中空断面のいわゆるデルタＸ電池の場合、稠密な亜クロム酸ランタンインターコネクト層が平面を覆っている。イットリア安定化ジルコニア電解質が、通常、多角の三角形面を覆い、インターコネクト層のエッジに重なるが、インターコネクト層の大部分は露出したままにしておく。標準的なニッケル／イットリア安定化ジルコニア燃料極は、通常、電解質の大部分を覆うが、インターコネクト層と燃料極の間の電解質の狭い幅部分はそのままにしておく。電池間の直列電気接続は、その一方の面がインターコネクト層に焼結され、もう一方の面が隣接する電池の多角の三角形燃料極面の頂点に接触する平らなニッケルフェルトまたはニッケルフォームパネルによって実施可能である。このフェルトまたはフォームは、衝撃吸収特性にも役立つ。
【００１１】
これらの設計においては殆どの場合、空気供給管を使用するが、長い完全に真っ直ぐな管を製造するのは困難であるため、それ自体、一連の問題を生じる。さらに、電池の空気供給空間内へ挿入する際に結合の問題を生じる可能性もある。
【００１２】
図３及び４に示す扁平な及び三角形の管状で細長い中空のシームレスな電池は、現在の円筒形電池よりも高い電流密度で機能し、スタックのパッキングが改善される。円筒形電池に対して、扁平な及び三角形の管状電池は、より低いオーム抵抗を実現し、従って、電池電圧を理論上の電圧に近づけることが可能になる。三角形の管状で細長い中空電池は、とりわけ、開放端におけるその薄い三角形の断面構造のため、密封し横断する再循環ガス流をもたらすのが特に困難になる。
【００１３】
図５（ａ）〜（ｇ）に示す他の管状で細長い中空燃料電池構造については、先行技術文献に記載がある（例えば、全て、この場合中空の細長い管とみなされる、特許文献１１の図７の「波形設計」、及び、特許文献９の図２（ａ）〜（ｇ）の「三角形」、「四辺形」、「楕円形」、「段付き三角形」、及び、「蛇行形状」参照」。管状ＳＯＦＣを利用する固体酸化物型燃料電池発電装置については、例えば、アノード（燃料極）の使用済み燃料ガス（６６）再循環を示す先行技術文献（特許文献１２参照）に示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１４】
【特許文献１】米国特許第４，４９０，４４４号明細書（Ｉｓｅｎｂｅｒｇ  ｅｔ  ａｌ．）
【特許文献２】米国特許第５，９１６，７００号明細書（Ｒｕｋａ  ｅｔ  ａｌ．）
【特許文献３】米国特許出願公開第２００４／０２３４８３０Ａ１号明細書（Ｄｒａｐｅｒ  ｅｔ  ａｌ．）
【特許文献４】米国特許第４，８８８，２５４号明細書（Ｒｅｉｃｈｎｅｒ）
【特許文献５】米国特許出願公開第２００７／０１６０８８６Ａ１号明細書（Ｄｉｇｉｕｓｅｐｐｅ）
【特許文献６】米国特許出願公開第２００７／０２４３４４５Ａ１号明細書（Ｄｉｇｉｕｓｅｐｐｅ）
【特許文献７】米国特許第４，４７６，１９８号明細書（Ａｃｋｅｒｍａｎ  ｅｔ  ａｌ．）
【特許文献８】米国特許第４，８７４，６７８号明細書（Ｒｅｉｃｈｎｅｒ）
【特許文献９】米国特許出願公開第２００８／０００３４７８Ａ１号明細書（Ｇｒｅｉｎｅｒ  ｅｔ  ａｌ．）
【特許文献１０】国際公開第０２／３７５８９Ａ２号パンフレット（Ｔｈｏｍａｓ  ｅｔ  ａｌ．）
【特許文献１１】米国特許第４，７２８，５８４号明細書（Ｉｓｅｎｂｅｒｇ）
【特許文献１２】米国特許第７，３２０，８３６Ｂ２（Ｄｒａｐｅｒ  ｅｔ  ａｌ．）
【非特許文献】
【００１５】
【非特許文献１】Ｎ．Ｑ．Ｍｉｎｈ、「Ｃｅｒａｍｉｃ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌｓ」、Ｊ．Ａｍ．Ｃｅｒａｍｉｃ  Ｓｏｃ．、１９９３年、第７６巻、第３号、ｐ．５６３−５８８
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
上述のように、より高い電流密度、１単位スタック体積当りの燃料極表面の拡大、活性電池端部の密封の改善、空気供給管の挿入の容易性の全てを実現して、商品化の可能性をもたらす燃料電池スタック構成が長い間の切実な要求である。本発明の主たる目的は、それらの要求を全て解決することが可能な単一電池構成を提供することにある。本発明のもう１つの目的は、管状断面構成におい、横断面方向に燃料を消費するような燃料流を生じやすくし、実用的な構成を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
より高い電流密度、１単位スタック体積当りの燃料極表面の拡大、及び管端部の密封の改善の要求を示す上述の課題は、インターコネクト層、空気極、燃料極、及び、極間の固体酸化物電解質を備え、例えば三角形または波形断面といった管状の細長い中空で活性の断面を備え、活性断面は、一体となるように、すなわち分離した部分のないように、平らな平行側面を持つ断面を有する少なくとも１つの不活性断面を形成するか、そうした不活性断面に移行するか、「形態を変える」か、または、合流するかし、各断面がチャネルを備えており、チャネルは互いに円滑に連通していて、同じチャネル内でガスを導き、接合部分では、各連通チャネル毎に少なくとも１つの開放端が含まれているハイブリッド固体酸化物型燃料電池を提供することによって解決される。
【００１８】
本発明は、２０容量％〜８５容量％の多孔質で非導電性のコンプライアントガスケットストリップをどの燃料電池開放端にも備え、平行で隣接した燃料電池間にシールレス設計及び離隔を施す、少なくとも２つの隣接する電気的にインターコネクト層された平行なハイブリッド固体酸化物型燃料電池を備えており、各燃料電池は、（１）インターコネクト層と、内部空気極及び外部燃料極と、極間の固体酸化物電解質とを有し、管状の細長い中空で側面付きの断面を有する活性断面と、（２）平らな平行側面を持つ断面を有する少なくとも１つの不活性断面とを備えており、各断面は一体となっていて、すなわち分離した部分がなく、内部チャネルを備えており、内部チャネルは互いに円滑に連通して、「変形して」、同じチャネル内でガスを導き、断面の接合部では、各連通チャネル毎に少なくとも１つの開放端を有しており、固体酸化物型燃料電池スタックにも属しており、空気／酸化剤を開放端に送り込み、さらにチャネルの活性部分の内部で空気極材料と接触させることが可能であり、燃料は、燃料極に隣接した一体化燃料チャネルを通って、電池開放端のガスケットストリップに達することができ、その開放端におけるガスケットストリップは、所定量の燃料が通過できるようにし、所定量の燃料がガスケットに対して横方向にスタックから流出できるようにしてなり、前記燃料が活性断面の外側で燃料極と接触するようにすることを特徴とする。燃料電池の両端が開放されている構造  −  「ワンススルー」構造  −  の場合、ガスケットストリップは２０容量％〜８５容量％の多孔質で、使用済み燃料流インピーダンスを有するものとすることが可能である。
【００１９】
本明細書において、「管状で細長い中空の」断面または横断面とは、三角形すなわち波形、正弦形状波、交互反転する三角形ひだ形状、波形、三角形、デルタ状、正方形、楕円形、段つき三角形、四辺形、及び、蛇行形状の構造を含むものと定義される。また、「扁平な」とは、前記特許文献６の図２及び図３、及び、本願の図面の図３に示すのと同様の構造を備えるものと定義される。
【００２０】
本発明については、例証だけを目的として添付の図面に示された望ましい実施形態に関する以下の説明からより容易に明らかになるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】その中央空間内にある空気供給管を示す、先行技術による管状固体酸化物型燃料電池の１タイプの断面透視図である。
【図２】動作中における内部空気流路と、円筒形燃料電池に取り付けられた端部シールを示す、先行技術による固体酸化物型燃料電池の１タイプの概略部分断面図である。
【図３】酸化剤と燃料の流路を示すが、簡略化のため空気供給管は示さない、２つの燃料電池からなる先行技術による扁平固体酸化物型燃料電池スタックの１タイプの断面透視図である。
【図４】酸化剤と燃料の流路を示すが、簡略化のため空気供給管は示さない、２つの燃料電池からなる先行技術による三角形固体酸化物型燃料電池スタックの１タイプの断面透視図である。
【図５（ａ）】先行技術による燃料電池設計の活性部分に関する代替断面を例示した図である。
【図５（ｂ）】先行技術による燃料電池設計の活性部分に関する代替断面を例示した図である。
【図５（ｃ）】先行技術による燃料電池設計の活性部分に関する代替断面を例示した図である。
【図５（ｄ）】先行技術による燃料電池設計の活性部分に関する代替断面を例示した図である。
【図５（ｅ）】先行技術による燃料電池設計の活性部分に関する代替断面を例示した図である。
【図５（ｆ）】先行技術による燃料電池設計の活性部分に関する代替断面を例示した図である。
【図５（ｇ）】先行技術による燃料電池設計の活性部分に関する代替断面を例示した図である。
【図６】簡略化のため複数の空気供給管が示されていない、本発明の最も広範な態様を最もよく示した、扁平な開放不活性断面と三角形の活性断面が互いに融合するハイブリッド移行燃料電池構造の一部に関する短縮三次元上面図である。
【図７】完全な反復電池単位が描かれるように、追加上部ニッケルフェルト／フォーム接続材料が示された、図８のハイブリッド燃料電池の概略断面図である。
【図８】扁平開放端に多孔質ガスケットストリップを備え、三角形閉鎖端に燃料分配盤を備える全長が示された、４つのハイブリッド移行燃料電池からなる固体酸化物型燃料電池スタックの上面図である。
【図９】簡略化のため複数の空気供給管が示されていない、扁平開放端の多孔質ガスケットストリップと、隣接燃料電池間の離隔を示す、３つのハイブリッド移行燃料電池からなる固体酸化物型燃料電池スタックの三次元底面図である。
【図１０】２つの扁平な開放不活性断面を備え、密封により酸化剤のための空気流管のない「ワンスルー」設計のハイブリッド固体酸化物型燃料電池の上面図である。
【図１１】簡略化のため空気供給管が１つだけしか描かれていない空気供給管の配置と、空気／酸化剤流と燃料流とを示す、本発明の燃料電池の動作を最もよく示した、ハイブリッド移行固体酸化物型燃料電池の断面透視図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
固体酸化物電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）発電装置には、通常、発電室及び燃焼室を含む個々の室を収容する気密断熱ハウジングを備える。発電が行われる発電室は、接続された固体酸化物型燃料電池のアレイから構成される固体酸化物型燃料電池スタックと、関連する燃料及び空気分配装置を備える。発電室が備える固体酸化物型燃料電池は、管状、平板、及び、波形設計を含むさまざまな周知の構造をとることが可能である。
【００２３】
図１には、本質的に他の設計と同じ働きをし、その単純さのため、また、その動作特性が普遍的で、三角形ＳＯＦＣのような扁平かつ管状の細長い中空構造の燃料電池と似ているため、ここで多少詳細に述べることにする管状固体酸化物形燃料電池１０が示されている。ＳＯＦＣに関して記載の大部分の構成要素及び材料は、図に示す他のタイプの燃料電池と同じである。望ましいＳＯＦＣ構造は、天然ガス、水素、または、一酸化炭素といった気体燃料が矢印Ｆで示すように燃料電池の外側を軸方向に送られる燃料電池システムに基づくものであった。空気または酸素Ｏのような気体酸化剤が、燃料電池の円環１３内に配置されて、燃料電池の閉鎖端（不図示）の近くへ延びる本書では空気供給管１２と呼ぶ空気／酸化剤供給管によって供給され、さらに、矢印Ｏ′で示すように、また、実質的に図１の断面図である図２により明瞭に示すように、空気供給管から出ると、燃料電池の内壁に沿って軸方向に燃料電池を逆流し、その間に反応して、減損気体酸素を生じる。図２には、気体酸素の逆流が燃料電池１０の端部１５に示されている。燃料電池の端部は、通常、接合部１７で接着または焼結される。
【００２４】
図１に戻ると、図示されている先行技術による固体酸化物燃料電池には、管状空気極１４（すなわちカソード）が含まれている。空気極１４は、通常、約１〜３ｍｍの厚さを有する。空気極１４には、管形状に押出し加工または静水圧圧縮成形され焼結された、ＡＢＯ3ペロフスカイトに似た結晶構造を持つドープした亜マンガン酸ランタンを備えることができる。
【００２５】
空気極１４の外周の大部分を取り囲んでいるのは、一般にカルシアまたはイットリア安定化ジルコニアで造られた、気密性で稠密であるが、酸素イオン透過性／伝導性である稠密な固体電解質１６の層である。固体電解質１６は、一般に厚さが約０．００１〜０．１ｍｍであり、従来の電気化学蒸着（ＥＤＶ）技法によって空気極１４に堆積させることが可能である。
【００２６】
先行技術による設計の場合、全活性電池長に沿って延びるのが望ましい空気極１４の選択された半径方向セグメント２０は、固体電解質の製造中にマスキングされ、薄く稠密で気密性であり、隣接する電池（不図示）または電力接点（不図示）に対する接触領域となるインターコネクト層２２によって覆われている。インターコネクト層２２は、一般に、カルシウム、バリウム、ストロンチウム、マグネシウム、または、コバルトをドープした亜クロム酸ランタン（ＬａＣｒＯ3）で造られている。インターコネクト層２２は、厚さが固体電解質１６とほぼ同じである。導電性上層２４も示されている。
【００２７】
インターコネクト層領域を除き、固体電解質１６の上にあって管状固体酸化物型燃料電池１０の外周の残りの部分を取り囲んでいるのは、電池の動作中燃料と接触している燃料極１８（アノード）である。燃料極１８は、従来は、一般に厚さ約０．０３〜０．１ｍｍのニッケルジルコニアまたはコバルトジルコニアサーメットで造られた薄い導電性多孔質構造である。図示のように、固体電解質１６及び燃料極１８は不連続であり、燃料極は、直接的な電気接触を回避するため、インターコネクト層２２から間隔をあけて配置されている。
【００２８】
次に図３を参照すると、先行技術による扁平／平面状でいわゆる「高出力密度」（ＨＰＤ）の、本書で称するところの扁平酸化物型燃料電池が示されている。扁平固体酸化物型燃料電池１００は、複数のリブ１０１を持ち、隣接する平行側面１０２を結合する全体に湾曲した、円形、半円形、楕円形等の内面を有する平らな平行側面付き断面を備えている。空気のような酸化剤Ｏが、通常は空気供給管（簡略化のため不図示）を通って空気通路１０３に流入する。空気極１４０は、扁平構造の本体をなしている。燃料極１８０（完全には示されていない）は、扁平構造の裏側底面１８１を覆っている。図示の燃料電池スタックは、上部燃料電池と、燃料Ｆを通すことが可能な構造開口１０５を備える通常はニッケルフェルト製の導電層２４０によって取り付けられた隣接燃料電池を備えている。固体電解質１６０及び上部インターコネクト層２２０は、燃料極１８０の反対側の各電池の上部にある。いくつかの寸法例を挙げると、幅１０６が約１００ｍｍ、電池のプレート厚１０７が約１０ｍｍ、隣接プレートの底面と上部プレートの底面との距離１０８が約１５ｍｍである。この扁平ＳＯＦＣ設計は、図示の連続した空気極、燃料極、及び、電解質構成要素を含むその全長にわたって活性である。
【００２９】
次に図４を参照すると、先行技術による極めて高い出力密度の固体酸化物型燃料電池スタックが示されている。これらの電池は、三角形固体酸化物型燃料電池３００である。ここで、空気極３４０は、三角形断面のいくつかの一体に接続された要素からなる幾何学形状を備えている。空気極は、亜マンガン酸ランタン製である。結果得られる断面全体は、一方の側に平らな面を備え、もう一方の側に多角面を備えている。空気Ｏが、図示のように三角形状の個別通路内に流入する。ほぼ亜クロム酸ランタンからなるインターコネクト層３２０が平らな面を覆っている。固体電解質が多角面を覆い、インターコネクト層３２０のエッジに重なっているが、インターコネクト層の大部分を露出したままにしている。燃料極３０８が、平らな面から裏側を覆い、電解質の大部分を覆っているが、インターコネクト層と燃料極の間の電解質の狭い幅部分をそのままにしている。ニッケル／イットリア安定化ジルコニアが、裏側を覆う燃料極として一般に用いられる。電池間の直列電気接続は、その１つの面がインターコネクト層に焼結され、もう１つの面が隣接電池の三角形の多角燃料極面の頂点に接触している平らなニッケルフェルトまたはニッケルフォームパネルの導電性上層３４１によって実施される。寸法の一例を挙げると、幅３０６が約１００ｍｍ、電池プレート厚が約８．５ｍｍである。この三角形の電池構成は、その全長にわたって実用的である。
【００３０】
以下に述べる本発明の概念は、活性領域と不活性領域を一体化するという従来とは極めて異なる構成を有するものであるため、上記の一般的な燃料電池の構成に関わる説明が、前述のようになされた。上記先行技術の構成と本発明における全ての層及び電気化学的作用は似通っている。下記説明において、本発明の全ての態様を十分に説明するため、時には同じパラグラフにおいていくつかの図を参照することが必要になる。
【００３１】
図５（ａ）〜（ｇ）には、先行技術による活性燃料電池の（ａ）波形／花、（ｂ）（ｃ）三角形／波、（ｄ）正方形、（ｅ）楕円形、（ｆ）段つき三角形、及び、（ｇ）蛇行形状の形態の断面が例示されている。これらの全てが、活性表面積を最大化しようとするものであり、本書では管の種類とみなされ、本発明の活性断面／横断面に用いることが可能である。
【００３２】
次に図６及び図７を参照すると、本発明の最も広範な態様が示されている。図６には、図７に示す三角形断面４５０を備えた三角形活性長部分４４５を具備する固体酸化物型燃料電池４００が例示されており、前記三角形断面は、底部インターコネクト層４５５並びに空気極４５２、燃料極４５４、及び、それらの間の固体酸化物電解質４５６を含む。図６の三角形活性長部分４４５は、接合部分４５８で、構造的に強い不活性断面４６２及び開放面４６４を備えた不活性部分４６０を一体化して形成し、三角形活性長部分に移行する。不活性断面４６２は、図示のように平らな平行側面４６８を備えている。各断面は、図６のチャネル４７２、図７に示す燃料のためのチャネル４７４及び空気のためのチャネル４７６を備えており、空気チャネル４７６は、図６の接合部４５８及び図１１の接合部６８６に示すように互いに円滑に連通／移行している。図６の各チャネル４７２及び図７の空気チャネル４７６は、図６及び図７の両方の場合とも空気供給管４８０を含むことが可能であり、各チャネルは開放端４８１と閉鎖端４８２を備えている（簡略化のため短縮されている）。また、簡略化のため、図６には１つの空気供給管４８０だけしか示されていない。図７には、電池毎に全部で８つの空気供給管４８０、多孔質導電性クッション／コンプライアント層４５１、インターコネクト層４５５、並びに、４５７として三角形の頂角５０°〜７０°が示されているが、図７の場合、好適な６０°の頂角が示されている。図７には、次々と上に重ねられる反復単位をなす２つの燃料電池が示されている。上部燃料電池の極層は、下部燃料電池の極層と同じである。
【００３３】
従って図６に示すように、固体酸化物型燃料電池４００の端部は、燃料電池本体と一体の不活性部分を備えるが、例えば焼結によって何とか物理的に取り付けられた別個の部分は備えておらず、燃料電池全体を構造的に強くしている。また、開放面４６４によって端面シールのための表面積が拡大し、４６８が１つの平らな表面を示す扁平な平行不活性断面４６２によって、追加される使用済み燃料流制御ガスケット（後述する）を他の燃料電池に接合するための表面積が大きくなる。このガスケットは、不活性端部において他の隣接電池を分離する。チャネル４７２は、図示のように円形も可能であるし、あるいは、三角形または楕円形も可能であるが、用いられた場合に、空気供給管４８０のために間隙の大きい開口をもたらすものでなければならない。従って、端部チャネル４７２は、活性部分のチャネルと同じ幾何学形状が可能である。
【００３４】
図８には、固体酸化物型燃料電池スタック５００の全長等角図を示すが、このスタックは、活性長部分５１０と、図８及び図９の両方において示された複数の非導電性コンプライアントガスケットストリップ５０２とを示し、隣接する平行燃料電池５０６間に図９において最もよく見える離隔部分またはギャップ５０４を形成する。図９には、図７に示すインターコネクト層４５５も示されている。図８には、スタックの活性長部分５１０の閉鎖端に位置する燃料分配盤５０８も示されている。図１０には、本明細書で空気のための「ワンススルー」設計と定義された、平行な側面を備えるが、空気酸化剤管のない２つの平らな不活性端部６１２を有する固体酸化物型燃料電池６１０の全長等角図が示されているが、両端で用いられるいかなるガスケットも、ほぼ絶対シールでなければならない、すなわち、理論的密度が少なくとも９８％で、空気を燃料領域から分離するフローインピーダンスを有するものでなければならない。
【００３５】
次に、流入空気が流出空気と逆流モードであり、本発明の動作態様をより明瞭に例示している、図６、８、及び、９と同様の図１１を参照する。固体酸化物型燃料電池６００は、三角形活性断面を有する三角形活性長部分６４５を具備している。図７に最もよく示されている、前述の三角形活性断面には、底部インターコネクト層、並びに、空気極、燃料極インターコネクト層、及び、それらの間の固体酸化物電解質が含まれている。接合部６８６は、開放面６６４と、開放面に示された、図６において４６２として最も明瞭に示された平らな平行不活性断面を持つ平らな平行側面６６８を備えた不活性部分に円滑に移行／合流している。開放面６６４のチャネル６８１には、全てに空気供給管６８０が含まれているが、図１１には、簡略化のため１つだけしか示されていない。
【００３６】
固体酸化物型燃料電池は、開放面６６４の開放端と、閉鎖端６９２を備えている。それは、また、２つの隣接燃料電池を組み付けると生じるシール領域６８４と接合部６８６の側方再循環通路６８７を備えている。この側方再循環通路６８７は、不活性部分６９０に被せて取り付けられた多孔質非導電性コンプライアントガスケットストリップ６８８によって形成されている。これらは、図８及び９にも隣接平行燃料電池５０６間に離隔部分５０４を生じさせる多孔質ガスケットストリップ５０２として示されており、図１１に示す燃料Ｆ用の再循環通路が、燃料極を横切った後、使用済み燃料再循環経路７００になるのを可能ならしめる。
【００３７】
燃料Ｆは、三角形６９４の間及びその外側を通り、三角形６９４の活性外側面において図７に４５４として最もよく示されている燃料極と接触して、反応した使用済み燃料６９６を生じるが、使用済み燃料流６９６は図９に５０４で示す隣接燃料電池間の離隔部分を通って、再循環通路６８７に流入する。そこで、ガスケットストリップ６８８は、所定量の使用済み燃料６９８が、約２０容量％〜８５容量％の多孔質なガスケットストリップ６８８を通過できるようにする。別の所定の量の使用済み燃料の約６０容量％〜約７０容量％が使用済み燃料経路７００を通って、ガスケットストリップに対して横方向に燃料電池から流出し、流入する未使用の天然ガス燃料の水蒸気改質に必要な再循環使用済み燃料としての他の機能を果たすことになる。
【００３８】
プロセス空気Ｏが空気供給管６８０に送り込まれて、閉鎖端６９２に達すると、ポイント７０２で逆流し、電池のカソードと空気供給管の間の環状空間を上昇して空気通路を戻り、その間にチャネル内の空気極と接触して、空気流７０８を生じ、空気流７０８は電池の開放端を出て、燃焼ゾーン（不図示）に流入し、使用済み燃料と反応して、残留燃料を完全に消費する。
【００３９】
現時点で本発明の望ましい実施形態であるとみなされるものについて説明してきたが、もちろん云うまでもなく、当該技術者にはさまざまな他の修正及び変更が思い浮かぶであろう。従って、特許請求の範囲は、本発明の真の精神及び範囲内にあるこうした修正及び変更の全てを包含するように意図されている。
【符号の説明】
【００４０】
４００  ハイブリッド固体酸化物型燃料電池
４４５  活性断面
４５８  接合部分
４６０  不活性断面
４６４  不活性断面の開放面
４６８  平らな平行側面
４７２  チャネル
４８０  空気供給管
４８２  閉鎖活性端
５０２  ガスケットストリップ
５０４  離隔部分
５０６  固体酸化物型燃料電池
６１２  燃料電池開放端
６８８  ガスケットストリップ
６９８  使用済み燃料
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５（ａ）】
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【図５（ｂ）】
2011527820.tif 000008
【図５（ｃ）】
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【図５（ｄ）】
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【図５（ｅ）】
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【図５（ｆ）】
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【図５（ｇ）】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【手続補正書】
【提出日】平成23年7月5日(2011.7.5)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１２】
前記管状で細長い中空の側面部分が三角形の側面部分であり、前記ガスケットストリップ（６８８）が２０容量％〜８５容量％の多孔質であることを特徴とする、請求項１１に記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
【国際調査報告】
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