(57)【要約】二酸化炭素源、二価カチオン含有溶液、およびプロトン除去剤源からのケイ素ベースの材料（例えば、ポゾラン材料）を含む炭酸塩含有組成物の製造方法が提供される。かかる方法で、二価カチオン含有溶液の二価カチオンは、含金属シリケート材料の温浸によって提供される。ケイ素ベースの材料をほとんどまたは全く含まない炭酸塩含有組成物の製造方法もまた提供される。かかる方法では、ケイ素ベースの材料（例えば、シリカ、未反応のまたは未温浸のシリケート、アルミノシリケートなど）が分離され、炭酸塩含有組成物とは別々に処理される。ケイ素ベースの材料と炭酸塩含有材料とは、ポゾラン材料を製造するために後段階でブレンドされ、ポゾラン材料はさらに処理され、例えば、ポルトランドセメントとブレンドされてもよい。
2011527664.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）二価カチオンとＳｉＯ２を含む材料とを生成するために含金属シリケート材料を水溶液で温浸する工程と；
ｂ）沈澱物を生成するために前記二価カチオンを溶解二酸化炭素と反応させる工程と；
ｃ）前記沈澱物を乾燥させる工程と
を含む方法。
【請求項２】
前記沈澱物を、一貫した粒度分布を有する微細粉末を形成するために乾燥させる、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記含金属シリケート材料を温浸する前に前記含金属シリケート材料を細かく砕く工程をさらに含む、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記含金属シリケート材料が岩石または鉱物を含む、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記含金属シリケート材料がオルトシリケート；イノシリケート；フィロシリケート；およびテクトシリケートからなる群から選択される鉱物を含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記オルトシリケートがかんらん石族鉱物を含む、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記フィロシリケートが蛇紋石族鉱物を含む、請求項５に記載の方法。
【請求項８】
前記含金属シリケート材料を温浸する工程が、前記二価カチオンとＳｉＯ２を含む前記材料とを含む酸性溶液を生成するための酸での温浸を含む、請求項５に記載の方法。
【請求項９】
前記酸が、ＨＦ、ＨＣｌ、ＨＢｒ、ＨＩ、Ｈ２ＳＯ４、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、クロム酸、Ｈ２ＣＯ３、酢酸、クエン酸、ギ酸、グルコン酸、乳酸、シュウ酸、酒石酸、アスコルビン酸、およびメルドラム酸からなる群から選択される、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記酸がＨＣｌである、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記酸性溶液を温浸後にプロトン除去剤と接触させる、請求項８に記載の方法。
【請求項１２】
前記酸性溶液が前記プロトン除去剤との接触によって塩基性溶液にされる、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記プロトン除去剤が、ＮａＯＨ、ＫＯＨ、Ｃａ（ＯＨ）２、およびＭｇ（ＯＨ）２からなる群から選択される水酸化物を含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記水酸化物がＮａＯＨである、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記含金属シリケート材料を温浸する工程が、前記二価カチオンとＳｉＯ２を含む前記材料とを含む塩基性溶液を生成するためのプロトン除去剤での温浸を含む、請求項５に記載の方法。
【請求項１６】
前記二価カチオンがアルカリ土類金属カチオンを含む、請求項１２または１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記アルカリ土類金属カチオンがＣａ２＋、Ｍｇ２＋、またはそれらの組み合わせを含む、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記沈澱物を単離する工程をさらに含む、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記沈澱物が、液−固分離装置によって前記塩基性溶液から単離される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記液−固分離装置による前記沈澱物の単離が連続、半回分、または回分プロセスである、請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記沈澱物の単離が連続プロセスである、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
前記沈澱物を噴霧乾燥機によって乾燥させる、請求項１に記載の方法。
【請求項２３】
前記微細粉末の少なくとも７０％が所与の平均直径の±５０ミクロンの範囲に入り、前記所与の平均粒径が５０〜５００ミクロンである、請求項２に記載の方法。
【請求項２４】
前記微細粉末の少なくとも７０％が所与の平均直径の±５０ミクロンの範囲に入り、前記所与の平均粒径が５０〜２５０ミクロンである、請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
前記微細粉末の少なくとも７０％が所与の平均直径の±５０ミクロンの範囲に入り、前記所与の平均粒径が１００〜２００ミクロンである、請求項２４に記載の方法。
【請求項２６】
前記沈澱物がポゾラン材料を含む、請求項２３に記載の方法。
【請求項２７】
ポゾラン材料を前記沈澱物から製造する工程をさらに含む、請求項２３に記載の方法。
【請求項２８】
前記ポゾラン材料をセメントとブレンドする工程をさらに含む、請求項２６または２７に記載の方法。
【請求項２９】
ａ）二価カチオンとＳｉＯ２を含む材料とを提供するために含金属シリケート材料を水溶液で温浸する工程と；
ｂ）ＳｉＯ２を含む前記材料を前記水溶液から分離する工程と；
ｃ）沈澱物を生成するために前記二価カチオンを溶解二酸化炭素と反応させる工程と
を含む方法。
【請求項３０】
前記含金属シリケート材料を温浸する前に前記含金属シリケート材料を細かく砕く工程をさらに含む、請求項２９に記載の方法。
【請求項３１】
前記含金属シリケート材料が岩石または鉱物を含む、請求項３０に記載の方法。
【請求項３２】
前記含金属シリケート材料がオルトシリケート；イノシリケート；フィロシリケート；およびテクトシリケートからなる群から選択される鉱物を含む、請求項３１に記載の方法。
【請求項３３】
前記オルトシリケートがかんらん石族鉱物を含む、請求項３２に記載の方法。
【請求項３４】
前記フィロシリケートが蛇紋石族鉱物を含む、請求項３２に記載の方法。
【請求項３５】
前記含金属シリケート材料を温浸する工程が、前記二価カチオンとＳｉＯ２を含む前記材料とを含む酸性溶液を生成するための酸での温浸を含む、請求項３２に記載の方法。
【請求項３６】
前記酸が、ＨＦ、ＨＣｌ、ＨＢｒ、ＨＩ、Ｈ２ＳＯ４、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、クロム酸、Ｈ２ＣＯ３、酢酸、クエン酸、ギ酸、グルコン酸、乳酸、シュウ酸、酒石酸、アスコルビン酸、およびメルドラム酸からなる群から選択される、請求項３５に記載の方法。
【請求項３７】
前記酸がＨＣｌである、請求項３６に記載の方法。
【請求項３８】
前記酸性溶液を温浸後にプロトン除去剤と接触させる、請求項３５に記載の方法。
【請求項３９】
前記酸性溶液が前記プロトン除去剤との接触によって塩基性溶液にされる、請求項３８に記載の方法。
【請求項４０】
前記プロトン除去剤が、ＮａＯＨ、ＫＯＨ、Ｃａ（ＯＨ）２、およびＭｇ（ＯＨ）２からなる群から選択される水酸化物を含む、請求項３９に記載の方法。
【請求項４１】
前記水酸化物がＮａＯＨである、請求項４０に記載の方法。
【請求項４２】
前記含金属シリケート材料を温浸する工程が、前記二価カチオンとＳｉＯ２を含む前記材料とを含む塩基性溶液を生成するためのプロトン除去剤での温浸を含む、請求項３２に記載の方法。
【請求項４３】
前記二価カチオンがアルカリ土類金属カチオンを含む、請求項３９または４２に記載の方法。
【請求項４４】
前記アルカリ土類金属カチオンがＣａ２＋、Ｍｇ２＋、またはそれらの組み合わせを含む、請求項４３に記載の方法。
【請求項４５】
ＳｉＯ２を含む前記材料を前記水溶液から分離する工程が、第１液−固分離装置による分離を含む、請求項４４に記載の方法。
【請求項４６】
前記第１液−固分離装置による分離が連続、半回分、または回分プロセスである、請求項４５に記載の方法。
【請求項４７】
前記二価カチオンを溶解二酸化炭素と反応させた後に前記沈澱物を単離する工程をさらに含む、請求項４６に記載の方法。
【請求項４８】
前記沈澱物が、第２液−固分離装置によって前記塩基性溶液から単離される、請求項４７に記載の方法。
【請求項４９】
前記第２液−固分離装置による前記沈澱物の単離が連続、半回分、または回分プロセスである、請求項４８に記載の方法。
【請求項５０】
前記沈澱物の単離が連続プロセスである、請求項４９に記載の方法。
【請求項５１】
分離されたＳｉＯ２を含む材料と単離された沈澱物とがポゾラン材料を製造するために乾燥することなしに組み合わせられる、請求項５０に記載の方法。
【請求項５２】
分離されたＳｉＯ２を含む材料または単離された沈澱物を、ポゾラン材料を形成するために組み合わせる前に乾燥させる、請求項５０に記載の方法。
【請求項５３】
分離されたＳｉＯ２を含む材料および単離された沈澱物のそれぞれを、ポゾラン材料を形成するために組み合わせる前に乾燥させる、請求項５０に記載の方法。
【請求項５４】
前記沈澱物、ＳｉＯ２を含む前記材料、または前記沈澱物およびＳｉＯ２を含む前記材料の両方を、噴霧乾燥材料を生成するために噴霧乾燥機で乾燥させる、請求項５２または５３に記載の方法。
【請求項５５】
前記噴霧乾燥材料の少なくとも７０％が所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、前記所与の平均粒径が５〜５００ミクロンである、請求項５４に記載の方法。
【請求項５６】
前記噴霧乾燥材料の少なくとも７０％が所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、前記所与の平均粒径が５０〜２５０ミクロンである、請求項５５に記載の方法。
【請求項５７】
前記噴霧乾燥材料の少なくとも７０％が所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、前記所与の平均粒径が１００〜２００ミクロンである、請求項５６に記載の方法。
【請求項５８】
前記ポゾラン材料を火山灰、フライアッシュ、シリカヒューム、高反応性メタカオリン、または粉砕された顆粒の溶鉱炉スラグで強化する工程をさらに含む、請求項５５に記載の方法。
【請求項５９】
前記ポゾラン材料をセメントとブレンドする工程をさらに含む、請求項５１〜５３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６０】
請求項１または２９に記載の方法によって製造される組成物。
【請求項６１】
合成炭酸塩、ケイ素ベースの材料、および合成鉄ベースの材料を含む組成物。
【請求項６２】
前記合成炭酸塩が、アルチナイト、マグネサイト、ハイドロマグネサイト、ネスケホン石、およびランスフォルダイトからなる群から選択される炭酸マグネシウムを含む、請求項６１に記載の組成物。
【請求項６３】
前記合成炭酸塩がネスケホン石を含む、請求項６２に記載の組成物。
【請求項６４】
３５％以下のケイ素ベースの材料を含む、請求項６２に記載の組成物。
【請求項６５】
前記ケイ素ベースの材料がシリカを含む、請求項６４に記載の組成物。
【請求項６６】
前記シリカが非晶質シリカを含む、請求項６５に記載の組成物。
【請求項６７】
前記合成鉄ベースの材料が塩化鉄または炭酸鉄を含む、請求項６５に記載の組成物。
【請求項６８】
前記合成炭酸塩が、方解石、アラゴナイト、およびバテライトからなる群から選択される炭酸カルシウムをさらに含む、請求項６２に記載の組成物。
【請求項６９】
セメントをさらに含む、請求項６１に記載の組成物。
【請求項７０】
前記組成物の８０％以下がセメントからなる、請求項６９に記載の組成物。
【請求項７１】
前記組成物の５５％以下がケイ素ベースの材料からなる、請求項６９に記載の組成物。
【請求項７２】
建設資材中での使用に好適である、請求項６１に記載の組成物。
【請求項７３】
建設資材を構成する、請求項６１に記載の組成物。
【請求項７４】
前記建設資材がセメント、骨材、セメント系材料、または補足セメント系材料を含む、請求項７２または７３に記載の組成物。
【請求項７５】
ａ）含金属シリケート材料を処理するための処理装置と；
ｂ）沈澱物を沈澱させるための沈澱反応器と；
ｃ）前記沈澱物を沈澱反応混合物から分離するための液−固分離機と
を含むシステムであって、
前記沈澱反応器が、前記処理装置および前記液−固分離機の両方と操作可能なように接続されているシステム。
【請求項７６】
前記処理装置が、前記含金属シリケート材料を細かく砕くためのサイズ縮小ユニットを含む、請求項７５に記載のシステム。
【請求項７７】
前記サイズ縮小ユニットがボールミルまたはジェットミルを含む、請求項７６に記載のシステム。
【請求項７８】
前記処理装置が、前記含金属シリケート材料を温浸するための温浸器をさらに含む、請求項７６に記載のシステム。
【請求項７９】
前記温浸器が、前記含金属シリケート材料を受け入れるために配置構成され、前記材料が縮小サイズを有する、請求項７８に記載のシステム。
【請求項８０】
前記温浸器が、酸源から酸、プロトン除去剤源からプロトン除去剤、またはそれらの組み合わせを受け入れるためにさらに配置構成される、請求項７９に記載のシステム。
【請求項８１】
前記沈澱反応器が、温浸された含金属シリケート材料を受け入れるために配置構成される、請求項８０に記載のシステム。
【請求項８２】
前記沈澱反応器が、工業的な二酸化炭素源から二酸化炭素を受け入れるためにさらに配置構成される、請求項８１に記載のシステム。
【請求項８３】
前記液−固分離機が前記沈澱反応器から沈澱反応混合物を受け入れるために配置構成される、請求項８２に記載のシステム。
【請求項８４】
前記液−固分離機が前記沈澱物を前記沈澱反応混合物から分離するためにさらに配置構成される、請求項８３に記載のシステム。
【請求項８５】
乾燥沈澱物を生成するための乾燥機をさらに含む、請求項７５に記載のシステム。
【請求項８６】
前記乾燥機が噴霧乾燥機を含む、請求項８５に記載のシステム。
【請求項８７】
前記噴霧乾燥機が、前記液−固分離機から沈澱物を含むスラリーを受け入れるために配置構成される、請求項８６に記載のシステム。
【請求項８８】
前記噴霧乾燥機が乾燥沈澱物を生成するために配置構成され、前記乾燥沈澱物の少なくとも７０％が所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、前記所与の平均粒径が５〜５００ミクロンである、請求項８７に記載のシステム。
【請求項８９】
前記噴霧乾燥機が乾燥沈澱物を生成するために配置構成され、前記乾燥沈澱物の少なくとも７０％が所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、前記所与の平均粒径が５０〜２５０ミクロンである、請求項８８に記載のシステム。
【請求項９０】
前記噴霧乾燥機が乾燥沈澱物を生成するために配置構成され、前記乾燥沈澱物の少なくとも７０％が所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、前記所与の平均粒径が１００〜２００ミクロンである、請求項８９に記載のシステム。
【請求項９１】
前記噴霧乾燥機が、工業的な二酸化炭素源からの廃熱を利用するためにさらに配置構成される、請求項８７に記載のシステム。
【請求項９２】
前記工業的な二酸化炭素源が石炭火力発電所からの煙道ガスを含む、請求項９１に記載のシステム。
【請求項９３】
前記噴霧乾燥機が、熱減損した工業的な二酸化炭素源を前記沈澱反応器に提供するためにさらに配置構成される、請求項８６に記載のシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、２００８年７月１０日出願の、米国仮特許出願第６１／０７９，７９０号明細書の優先権を主張するものである。本出願はまた、それぞれが参照により本明細書に援用される、２００９年６月１７日出願の、米国特許出願第１２／４８６，６９２号明細書および２００８年１２月２４日出願の、米国特許出願第１２／３４４，０１９号明細書の一部継続出願である。
【背景技術】
【０００２】
コンクリートは、世界で最も広く使用されるエンジニアリング材料である。コンクリートの現在の世界消費量は１１０億メートルトン／年であると推定される（Ｃｏｎｃｒｅｔｅ、Ｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅ、Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ  ａｎｄ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ（２００６年、ＭｃＧｒａｗ−Ｈｉｌｌ））。コンクリートは、その中に骨材の粒子または断片が埋め込まれた結合媒体の複合材料を意味する用語である。現在用いられているほとんどの建設コンクリートでは、結合媒体は、水硬性セメントと水との混合物から形成される。
【０００３】
水硬性セメントは、水と組み合わせた後に固まる、および硬化する組成物である。硬化後に、水硬性セメントは、水中でさえ強度および安定性を保持する。この特性の重要な要件は、セメントの成分の水和から形成される水和物が水に本質的に不溶であることである。セメントは単独で用いられるか、または粗骨材および細骨材の両方の骨材と組み合わせて用いられてもよく、その場合に組成物は、それぞれ、コンクリートまたはモルタルと言われる。今日用いられるほとんどの水硬性セメントは、ポルトランドセメントをベースとしている。ポルトランドセメントは、二酸化炭素（ＣＯ２）を放出し、主原料を新化合物へと化学的に化合させる高温プロセスで石灰石、ある種の粘土鉱物、および石膏から主として製造される。
【０００４】
ポルトランドセメント製造および化石燃料ベースの発電（例えば、石炭火力発電所）などの他の工業プロセスからの二酸化炭素排出は、地球温暖化の現象に関与する。二酸化炭素および他の温室効果ガスの大気濃度上昇は、地表温度の上昇および急激な気候変動をもたらす大気内での熱のより大きい貯蔵を容易にする。加えて、大気中の二酸化炭素レベルの上昇は、二酸化炭素の溶解および炭酸の形成のために世界の海洋をさらに酸性化すると予期される。気候変動および海洋酸性化の影響は、タイムリーに取り扱われない場合には、経済的には高価となり、かつ、環境的には危険有害となる可能性が高い。様々な人為的プロセスからの二酸化炭素の隔離および回避は、気候変動のリスクを低減する可能性を提供する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本明細書に開示される本発明は、炭酸塩含有組成物を含金属シリケート材料から製造するための方法およびシステムによる二酸化炭素の隔離および回避を提供し、その組成物はコンクリートに使用されてもよい。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
二価カチオンとＳｉＯ２を含む材料とを生成するために含金属シリケート材料を水溶液で温浸する工程と；沈澱物を生成するために二価カチオンを溶解二酸化炭素と反応させる工程と；沈澱物を乾燥させる工程とを含む方法が提供される。かかる方法では、沈澱物を、一貫した粒度分布を有する微細粉末を形成するために乾燥させてもよい。本方法は、含金属シリケート材料を温浸する前に含金属シリケート材料を細かく砕く工程であって、含金属シリケート材料が岩石または鉱物を含み、さらに鉱物がオルトシリケート、イノシリケート、フィロシリケート、およびテクトシリケートを含む工程をさらに含んでもよい。オルトシリケート鉱物はかんらん石族鉱物を含み、フィロシリケート鉱物は蛇紋石族鉱物を含む。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料を温浸する工程は、二価カチオンとＳｉＯ２を含む材料とを含む酸性溶液を生成するための酸での温浸を含む。酸は、ＨＦ、ＨＣｌ、ＨＢｒ、ＨＩ、Ｈ２ＳＯ４、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、クロム酸、Ｈ２ＣＯ３、酢酸、クエン酸、ギ酸、グルコン酸、乳酸、シュウ酸、酒石酸、アスコルビン酸、およびメルドラム酸からなる群から選択されてもよい。幾つかの実施形態では、酸はＨＣｌである。温浸後に、酸性溶液をプロトン除去剤と接触させてもよい。幾つかの実施形態では、酸性溶液はプロトン除去剤との接触によって塩基性溶液にされ、そのプロトン除去剤は、ＮａＯＨ、ＫＯＨ、Ｃａ（ＯＨ）２、およびＭｇ（ＯＨ）２からなる群から選択される水酸化物であってもよい。幾つかの実施形態では、水酸化物はＮａＯＨである。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料を温浸する工程は、二価カチオンとＳｉＯ２を含む材料とを含む塩基性溶液を生成するためのプロトン除去剤での温浸を含む。幾つかの実施形態では、温浸は、アルカリ土類金属カチオンを含む二価カチオンを提供する。幾つかの実施形態では、アルカリ土類金属カチオンは、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋、またはそれらの組み合わせを含む。本方法は、沈澱物を単離する工程をさらに含んでもよい。幾つかの実施形態では、沈澱物は、液−固分離装置で塩基性溶液から単離され、その装置は連続、半回分、または回分プロセスで動作する。幾つかの実施形態では、沈澱物の単離は連続プロセスである。沈澱物をまた、微細粉末をもたらすために幾つかの実施形態では噴霧乾燥機で乾燥させてもよい。幾つかの実施形態では、微細粉末の少なくとも７０％は所与の平均直径の±５０ミクロンの範囲に入り、ここで所与の平均粒径は５〜５００ミクロンである。幾つかの実施形態では、微細粉末の少なくとも７０％は所与の平均直径の±５０ミクロンの範囲に入り、ここで所与の平均粒径は５０〜２５０ミクロンである。幾つかの実施形態では、微細粉末の少なくとも７０％は所与の平均直径の±５０ミクロンの範囲に入り、ここで所与の平均粒径は１００〜２００ミクロンである。沈澱物は幾つかの実施形態ではポゾラン材料を含んでもよいが；幾つかの実施形態では、本方法は、ポゾラン材料を沈澱物から製造する工程をさらに含む。そして、幾つかの実施形態では、本方法は、ポゾラン材料をセメントとブレンドする工程をさらに含む。
【０００７】
二価カチオンとＳｉＯ２を含む材料とを提供するために含金属シリケート材料を水溶液で温浸する工程と；ＳｉＯ２を含む材料を水溶液から分離する工程と；沈澱物を生成するために二価カチオンを溶解二酸化炭素と反応させる工程とを含む方法がまた提供される。本方法は、含金属シリケート材料を温浸する前に含金属シリケート材料を細かく砕く工程であって、含金属シリケート材料が岩石または鉱物を含み、さらに鉱物がオルトシリケート、イノシリケート、フィロシリケート、およびテクトシリケートを含む工程をさらに含んでもよい。オルトシリケート鉱物はかんらん石族鉱物を含み、フィロシリケート鉱物は蛇紋石族鉱物を含む。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料を温浸する工程は、二価カチオンとＳｉＯ２を含む材料とを含む酸性溶液を生成するための酸での温浸を含む。酸は、ＨＦ、ＨＣｌ、ＨＢｒ、ＨＩ、Ｈ２ＳＯ４、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、クロム酸、Ｈ２ＣＯ３、酢酸、クエン酸、ギ酸、グルコン酸、乳酸、シュウ酸、酒石酸、アスコルビン酸、およびメルドラム酸からなる群から選択されてもよい。幾つかの実施形態では、酸はＨＣｌである。温浸後に、酸性溶液をプロトン除去剤と接触させる。幾つかの実施形態では、酸性溶液はプロトン除去剤との接触によって塩基性溶液にされ、そのプロトン除去剤は、ＮａＯＨ、ＫＯＨ、Ｃａ（ＯＨ）２、およびＭｇ（ＯＨ）２からなる群から選択される水酸化物であってもよい。幾つかの実施形態では、水酸化物はＮａＯＨである。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料を温浸する工程は、二価カチオンとＳｉＯ２を含む材料とを含む塩基性溶液を生成するためのプロトン除去剤での温浸を含む。幾つかの実施形態では、温浸は、アルカリ土類金属カチオンを含む二価カチオンを提供する。幾つかの実施形態では、アルカリ土類金属カチオンは、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋、またはそれらの組み合わせを含む。ＳｉＯ２を含む材料を水溶液から分離する工程は、第１液−固分離装置での分離を含んでもよく、ここで第１液−固分離装置での分離は、連続、半回分、または回分プロセスである。本方法は、二価カチオンを溶解二酸化炭素と反応させた後に沈澱物を単離する工程をさらに含んでもよい。かかる方法では、沈澱物は、第２液−固分離装置で塩基性溶液から単離されてもよく、ここで第２液−固分離装置での沈澱物の単離は、連続、半回分、または回分プロセスである。幾つかの実施形態では、沈澱物の単離は連続プロセスである。分離されたＳｉＯ２を含む材料と単離された沈澱物とはポゾラン材料を製造するために乾燥することなしに組み合わせられてもよい。分離されたＳｉＯ２を含む材料または単離された沈澱物の１つをまた、ポゾラン材料を形成するために組み合わせる前に乾燥させてもよい。さらに、分離されたＳｉＯ２を含む材料および単離された沈澱物のそれぞれを、ポゾラン材料を形成するために組み合わせる前に乾燥させてもよい。したがって、沈澱物、ＳｉＯ２を含む材料、または沈澱物およびＳｉＯ２を含む材料の両方を噴霧乾燥材料を生成するために噴霧乾燥機で乾燥させてもよい。幾つかの実施形態では、噴霧乾燥材料の少なくとも７０％は所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、ここで所与の平均���径は５〜５００ミクロンである。幾つかの実施形態では、噴霧乾燥材料の少なくとも７０％は所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、ここで所与の平均粒径は５０〜２５０ミクロンである。幾つかの実施形態では、噴霧乾燥材料の少なくとも７０％は所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、ここで所与の平均粒径は１００〜２００ミクロンである。本方法は、ポゾラン材料を火山灰、フライアッシュ、シリカヒューム、高反応性メタカオリン、または粉砕された顆粒の溶鉱炉スラグで強化する工程をさらに含んでもよい。方法は、ポゾラン材料をセメントとブレンドする工程をさらに含んでもよい。
【０００８】
前述の方法のいずれかによって製造される組成物がまた提供される。合成炭酸塩、ケイ素ベースの材料、および合成鉄ベースの材料を含む組成物がまた提供される。合成炭酸塩は、アルチナイト、マグネサイト、ハイドロマグネサイト、ネスケホン石、およびランスフォルダイトからなる群から選択される炭酸マグネシウムを含んでもよい。幾つかの実施形態では、合成炭酸塩はネスケホン石を含む。組成物は、非晶質シリカなどのシリカを含む、３５％以下のケイ素ベースの材料を含んでもよい。鉄ベースの材料は、塩化鉄または炭酸鉄を含んでもよい。合成炭酸塩は、方解石、アラゴナイト、およびバテライトからなる群から選択される炭酸カルシウムをさらに含んでもよい。幾つかの実施形態では、組成物はセメントをさらに含み、ここで組成物の８０％以下がセメントからなり、組成物の５５％以下がケイ素ベースの材料からなる。組成物の幾つかは建設資材を構成するが、幾つかは建設資材での使用に好適である。かかる建設資材には、セメント、骨材、セメント系材料、または補足セメント系材料が含まれるが、それらに限定されない。
【０００９】
含金属シリケート材料を処理するための処理装置；沈澱物を沈澱させるための沈澱反応器；および沈澱物を沈澱反応混合物から分離するための液−固分離機を含むシステムであって、沈澱反応器が処理装置および液−固分離機の両方と操作可能なように接続されているシステムがまた提供される。かかるシステムでは、処理装置は、含金属シリケート材料を細かく砕くためのサイズ縮小ユニットであって、ボールミルまたはジェットミルを含むサイズ縮小ユニットを含む。処理装置は、含金属シリケート材料を温浸するための温浸器であって、縮小サイズを有する含金属シリケート材料を受け入れるために配置構成されている温浸器をさらに含んでもよい。温浸器は、酸源から酸、プロトン除去剤現からプロトン除去剤、またはそれらの組み合わせを受け入れるためにさらに配置構成されてもよい。かかるシステムの沈澱反応器は、温浸された含金属シリケート材料を受け入れるために配置構成されてもよい。加えて、沈澱反応器は、二酸化炭素の工業源から二酸化炭素を受け入れるためにさらに配置構成されてもよい。かかるシステムの液−固分離機は、沈澱反応器から沈澱反応混合物を受け入れるために配置構成されてもよい。液−固分離機は、沈澱物を沈澱反応混合物から分離するためにさらに配置構成されてもよい。本システムは、乾燥沈澱物を生成するための乾燥機をさらに含んでもよく、その乾燥機は、液−固分離機から沈澱物を含むスラリーを受け入れるために配置構成された噴霧乾燥機であってもよい。幾つかの実施形態では、噴霧乾燥機は、乾燥沈澱物の少なくとも７０％が所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、ここで所与の平均粒径が５〜５００ミクロンである、乾燥沈澱物を生成するために配置構成される。幾つかの実施形態では、噴霧乾燥機は、乾燥沈澱物の少なくとも７０％が所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、ここで所与の平均粒径が５０〜２５０ミクロンである、乾燥沈澱物を生成するために配置構成される。幾つかの実施形態では、噴霧乾燥機は、乾燥沈澱物の少なくとも７０％が所与の平均直径の±５０ミクロンの範囲に入り、ここで所与の平均粒径が１００〜２００ミクロンである、乾燥沈澱物を生成するために配置構成される。噴霧乾燥機はまた、石炭火力発電所からの煙道ガスを含む、工業的な二酸化炭素源からの廃熱を利用するためにさらに配置構成されてもよい。噴霧乾燥機は、熱減損した工業的な二酸化炭素源を沈澱反応器に提供するためにさらに配置構成されてもよい。
【００１０】
さらに、ポゾラン材料を製造するためのシステムおよび方法が提供される。本発明の態様は、ＳｉＯ２を含む炭酸塩含有沈澱物を二価カチオン含有溶液から沈澱させる工程と、得られた沈澱物からポゾラン材料を製造する工程とを含む。苦鉄質鉱物（例えば、かんらん石）を、二価カチオン含有溶液（例えば、海水）と接触させ、プロトン除去剤を二価カチオン含有溶液に添加することによって炭酸塩含有沈澱物を生成し、そしてＳｉＯ２を含む得られた炭酸塩含有沈澱物からポゾラン材料を製造してもよい。ＳｉＯ２は、少なくとも部分的に非晶質であってもよく、様々な実施形態でゲルをまた含んでもよい。幾つかの実施形態では、二価カチオン含有溶液は、苦鉄質鉱物を二価カチオン含有溶液と接触させる前にまたは接触させながら、例えば、ＣＯ２を含むガス流れを、二価カチオン含有溶液中にバブリングさせることによって酸性化されてもよい。ガス流れは、煙道ガスなどの排ガスを含んでもよい。幾つかの実施形態では、排ガスは、二価カチオン含有溶液を酸性化するために使用される前に噴霧乾燥機で使用される。同じ噴霧乾燥機が炭酸塩含有沈澱物を乾燥させるために使用されてもよい。幾つかの実施形態では、本方法は、炭酸塩含有沈澱物を生成するために、鉄のような遷移金属などの、炭酸塩促進剤を二価カチオン含有溶液に添加する工程をさらに含む。炭酸塩含有沈澱物は、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウムマグネシウム、またはそれらの混合物を含んでもよい。ポゾラン材料の製造には、炭酸塩とＳｉＯ２とを含む沈澱物の混合物の乾燥が含まれてもよい。
【００１１】
ポゾラン材料の製造システムがまた提供され、そのシステムは、二価カチオン含有溶液をそのボトム部分へ受け入れるために配置構成される苦鉄質鉱物含有垂直カラム；プロトン除去剤源からプロトン除去剤と垂直カラムのトップ部分からの二価カチオン含有溶液とを受け入れるために配置構成される第１反応容器；第１反応容器から第１沈澱物を受け入れるために配置構成される第１液−固分離機、ならびに第１液−固分離機から第１沈澱物を受け入れるために配置構成される噴霧乾燥機を含んでもよい。反応容器は、幾つかの実施形態では、炭酸塩促進剤を受け入れるためにさらに配置構成されてもよい。噴霧乾燥機はまた、排ガスを受け入れるために配置構成されてもよく、垂直カラムは、噴霧乾燥機から排ガスを受け入れるために配置構成されてもよい。幾つかの実施形態では、第２液−固分離機が垂直カラムのトップ部分と第１反応容器との間で流体連結している。これらの実施形態の幾つかでは、システムは、第２液−固分離機から第２沈澱物を受け入れるために配置構成された沈澱物洗浄機をさらに含んでもよい。システムは、第１液−固分離機から二価カチオン含有溶液を受け入れるために配置構成された第２反応容器をさらに含んでもよく、これらの実施形態の幾つかでは、第２反応容器から第２沈澱物を受け入れるために配置構成された第２液−固分離機をさらに含んでもよい。
【００１２】
本発明の新規特徴は、添付のクレームに精密に示されている。本発明の特徴および利点のより良い理解は、本発明の原理が活用される、例示的な実施形態を示す以下の詳細な説明、および以下の添付図面を参照することによって得られるであろう：
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】含金属シリケート材料からの沈澱物の製造方法を例示する。
【図２】本発明の実施形態による、ポゾラン材料の例示的な製造方法のフローチャート図を示す。
【図３】含金属シリケート材料から沈澱物を製造するために配置構成されるシステムを例示する。
【図４】本発明の実施形態による、ポゾラン材料の例示的な製造システムの略図を示す。
【図５】本発明の実施形態による、図２に示されるシステムへの任意の追加の略図を示す。
【図６】本発明の実施形態による、図２に示されるシステムへの任意の追加の略図を示す。
【図７】本発明の実施形態による、図２に示されるシステムへの任意の追加の略図を示す。
【図８】棒状モルフォロジ（ネスケホン石）および非晶質シリカゲルを示す、２．５ｋ（左）および４．０ｋ倍率での実施例４の沈澱物のＳＥＭ画像を提供する。
【図９】実施例４の沈澱物（トップ回折図）、岩塩（中間回折図）、およびネスケホン石（ボトム回折図）のＸＲＤ回折図を提供する。
【図１０】実施例４の沈澱物のＴＧＡサーモグラムを提供する。
【図１１】タイプＩＩ／Ｖポルトランドセメントおよび実施例５の沈澱物とブレンドされたポルトランドセメントについての粒度分布のグラフを提供する。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明がより詳細に記載される前に、本発明は記載される特定の実施形態に限定されず、したがって、勿論、変わってもよいことが理解されるべきである。本明細書に用いられる専門用語は特定の実施形態を記載するという目的のためであるにすぎず、本発明の範囲が添付のクレームによってのみ限定されるであろうから、限定的であることを意図されないこともまた理解されるべきである。
【００１５】
値の範囲が提供される場合、文脈が違ったふうに明確に指示しない限り下限の１／１０の単位まで、当該範囲の上限と下限との間の各介在値と当該記述範囲中の任意の他の記述値または介在値とは本発明内に包含されることが理解される。これらのより小さい範囲の上限および下限は、記述範囲中の任意の具体的に除外される限界に従って、より小さい範囲に独立して含められてもよく、本発明内にまた包含される。記述範囲が限界値の１つまたは両方を含む場合、それらの含まれる限界値のどちらかまたは両方を除外する範囲もまた本発明に含められる。
【００１６】
ある範囲は、用語「約」に先行される数値で本明細書では提示される。用語「約」は、それが先行する正確な数、ならびにこの用語が先行する数に近いまたは近似する数に文字通りの支持を提供するために本明細書では用いられる。ある数が具体的に列挙される数に近いまたは近似するかどうかを決定する際に、近いまたは近似の報われない数は、それが提示される文脈において、具体的に列挙される数の実質的な等価を提供する数であってもよい。
【００１７】
特に定義されない限り、本明細書に用いられる全ての技術および科学用語は、本発明が属する技術分野の当業者によって一般に理解されるものと同じ意味を有する。本明細書に記載されるものに類似のまたは等価の任意の方法および材料をまた本発明の実施または試験に用いることができるが、代表的な例示的方法および材料が今記載される。
【００１８】
本明細書で言及される全ての刊行物、特許、および特許出願は、各個々の刊行物、特許、または特許出願が参照により援用されることを具体的におよび個々に示されているかのように同じ程度に参照により本明細書に援用される。さらに、各引用された刊行物、特許、または特許出願は、刊行物が引用される主題に関連して主題を開示し、記載するために参照により本明細書に援用される。いかなる刊行物の引用も出願日前のその開示についてであり、本明細書に記載される本発明が先行発明によるかかる公開に先行するための権利を与えられないことを認めるものと解釈されるべきではない。さらに、提供される公開の日付は、独立して確認される必要がある、実際の公開日とは異なる可能性がある。
【００１９】
本明細書でおよび添付のクレームで用いられるところでは、単数形「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」は、文脈が違ったふうに明確に指示しない限り複数言及を含むことが指摘される。クレームはいかなる任意の要素も排除するために起草されている可能性があることがさらに指摘される。したがって、このステートメントは、クレーム要素の列挙に関連して「専ら」、「のみ」などのようなかかる排除的専門用語の使用、または「消極的」限定の使用のための先行詞として役立つことを意図される。
【００２０】
本開示を読んだ時に当業者に明らかであろうように、本明細書に記載されるおよび例示される個々の実施形態のそれぞれは、個別の構成要素と、本発明の範囲および精神から逸脱することなく他の幾つかの実施形態のいずれかの特徴から容易に分離されてもよいしまたはその特徴と組み合わせられてもよい特徴とを有する。いかなる列挙される方法も、論理的に可能である、列挙される事象の順番にまたは任意の他の順番に実施することができる。
【００２１】
本発明の組成物を製造するために使用される材料が、ＣＯ２源、二価カチオン、ならびにプロトン除去剤（およびプロトン除去の達成方法）に特に留意して節で最初に記載される。本発明に使用されてもよい含金属シリケート材料および／または関連材料の記載もまた材料に関する節に提供される。材料（例えば、ＣＯ２、二価カチオンなど）を本発明の組成物中へ組み込むことができる方法が次に記載される。その後、本発明のシステムが記載され、これに本発明の組成物、それらの組成物を含む製品、およびそれらの使用の記載が続く。主題は、読者の都合を考えて編成され、本発明の範囲を決して限定しない。例えば、特定の含金属シリケート材料が、含金属シリケート材料に関する節以外の節（例えば、方法に関する節）に開示されるまたは記載されるべきである場合、この特定の含金属シリケート材料は含金属シリケート材料開示の一部であることが理解されるべきである。同じ例を続けると、含金属シリケート材料に関する節は排他的ではないこと、ならびに追加の含金属シリケート材料が本発明の精神および範囲から逸脱することなく本発明に使用されてもよいことが理解されるべきでる。
【００２２】
材料
下でさらに詳細に記載されるように、本発明は、ＣＯ２源、プロトン除去剤源（および／またはプロトン除去の達成方法）、ならびに沈澱物を生成するための二価カチオン源を利用する。含金属シリケート材料（例えば、かんらん石、蛇紋石、および下にさらに記載される材料）および／または関連材料は、完全にまたは部分的に、二価カチオン源を提供することができる。したがって、含金属シリケート材料が、本明細書に記載される組成物の製造のための唯一の二価カチオン源であってもよい。金属シリケートおよび／または関連材料はまた、本明細書に記載される組成物の製造のために補足の二価カチオン源と組み合わせて使用されてもよい。含金属シリケート材料（例えば、かんらん石、蛇紋石、および下にさらに記載される材料）および／または関連材料はまた、完全にまたは部分的に、プロトン除去剤源を提供することができる。したがって、含金属シリケート材料が、本明細書に記載される組成物の製造のための唯一のプロトン除去剤源であってもよい。金属シリケートおよび／または関連材料はまた、本明細書に記載される組成物の製造のために補足のプロトン除去剤源と組み合わせて使用されてもよい。幾つかの実施形態では、金属シリケートはプロトン除去剤源ではない。かかる実施形態では、本明細書に記載されるプロトン除去剤またはそれらのプロトン除去剤の組み合わせが、本明細書に記載される組成物の製造のためのプロトン除去剤源である。二酸化炭素源、補足の二価カチオン源、ならびに、そのプロトン除去源が補足源として提供されてもよい、プロトン除去源（およびプロトン除去の達成方法）が、二価カチオン源としての含金属シリケート材料に関連づけるために最初に記載されるであろう。含金属シリケート材料（例えば、かんらん石、蛇紋石など）が次に記載され、これに含金属シリケート材料が炭酸塩を含む組成物、シリカを含む組成物、またはそれらの組み合わせを生成するために使用される方法が続く。
【００２３】
二酸化炭素
本発明の方法は、ある容量の二価カチオンの水溶液をＣＯ２源と接触させ、次に得られた溶液を沈澱条件にかける工程を含む。本発明の方法は、水溶液を沈澱条件にかけながらある容量の二価カチオンの水溶液をＣＯ２源と接触させる工程をさらに含む。かなりの量の炭酸塩含有沈澱物を（例えば、海水から）沈澱させるのに十分な二酸化炭素が二価カチオン含有溶液中に存在してもよいが；追加の二酸化炭素が一般に使用される。ＣＯ２源は任意の好都合なＣＯ２源であってもよい。ＣＯ２源は、ガス、液体、固体（例えば、ドライアイス）、超臨界流体、または液体に溶解したＣＯ２であってもよい。幾つかの実施形態では、ＣＯ２源はガス状ＣＯ２源である。気体流は、実質的に純粋なＣＯ２であってもよいし、またはＣＯ２および１つ以上の追加のガスならびに／または灰および他の微粒子などの他の物質を含む多成分を含んでもよい。幾つかの実施形態では、ガス状ＣＯ２源は、工業プラントからの排ガスなどの廃ガス流れ（すなわち、工業プラントの能動的プロセスの副生物）である。燃料燃焼または別の処理工程（セメント工場によるカ焼など）の副生物としてＣＯ２を生成する発電所、化学処理プラント、機械加工プラント、製油所、セメント工場、製鉄所、および他の工業プラントを含むが、それらに限定されない工業プラントの本質は、変わる可能性がある。
【００２４】
ＣＯ２を含む廃ガス流れには、還元性流れ（例えば、合成ガス、シフト合成ガス、天然ガス、水素など）および酸化性流れ（例えば、燃焼からの煙道ガス）の両方が含まれる。本発明にとって好都合である可能性がある特定の廃ガス流れには、酸素含有燃焼工業プラント煙道ガス（例えば、煙道ガスの前処理がほとんどないまたは全くない石炭または別の炭素ベースの燃料からの）、ターボチャージャー付きボイラー生成ガス、石炭ガス化生成ガス、シフト石炭ガス化生成ガス、嫌気性温浸器生成ガス、坑口天然ガス流れ、改質天然ガスまたはメタンハイドレートなどが含まれる。任意の好都合な源からの燃焼ガスが本発明の方法およびシステムに使用されてもよい。幾つかの実施形態では、発電所、セメント工場、および石炭処理プラントなどの工業プラントのポスト燃焼流出物煙突における燃焼ガスが使用される。
【００２５】
このように、廃棄物流れは、様々な異なる種類の工業プラントから生成する可能性がある。本発明にとって好適な廃棄物流れには、化石燃料（例えば、石炭、石油、天然ガス）および天然起源の有機燃料鉱床（例えば、タールサンド、重質油、オイルシェールなど）の人為的な燃料製品を燃焼させる工業プラントによって生成する廃棄物流れが含まれる。幾つかの実施形態では、本発明のシステムおよび方法に好適な廃棄物流れは、粉炭発電所、超臨界石炭発電所、大量燃焼石炭発電所、流動床石炭発電所などの、石炭火力発電所から調達され；幾つかの実施形態では、廃棄物流れは、ガスもしくは油焚きボイラーおよび蒸気タービン発電所、ガスもしくは油焚きボイラー単純サイクルガスタービン発電所、またはガスもしくは油焚きボイラー複合サイクルガスタービン発電所から調達される。幾つかの実施形態では、合成ガス（すなわち、有機物質、例えば、石炭、バイオマスなどのガス化によって製造されるガス）を燃焼させる発電所によって生成する廃棄物流れが使用される。幾つかの実施形態では、統合ガス化複合発電（ＩＧＣＣ）プラントからの廃棄物流れが使用される。幾つかの実施形態では、Ｈｅａｔ  Ｒｅｃｏｖｅｒｙ  Ｓｔｅａｍ  Ｇｅｎｅｒａｔｏｒ（熱回収蒸気発生器）（ＨＲＳＧ）プラントによって生成する廃棄物流れが本発明のシステムおよび方法に従って使用される。
【００２６】
セメント工場から生成する廃棄物流れもまた、本発明のシステムおよび方法に好適である。セメント工場廃棄物流れには、湿式法および乾式法プラントの両方からの廃棄物流れが含まれ、それらのプラントはシャフトキルンまたは回転キルンを用いてもよく、プレ−カ焼器を含んでもよい。これらの工業プラントはそれぞれ、単一燃料を燃やしてもよいし、または２つ以上の燃料を順次にもしくは同時に燃やしてもよい。製錬所および製油所などの他の工業プラントもまた、二酸化炭素を含む廃棄物流れの有用な源である。
【００２７】
工業廃ガス流れは、非空気由来の主成分として二酸化炭素を含有してもよいし、または、とりわけ石炭火力発電所の場合には、窒素酸化物（ＮＯｘ）、硫黄酸化物（ＳＯｘ）、および１つ以上の追加ガスなどの追加成分を含有してもよい。追加ガスおよび他の成分には、ＣＯ、水銀および他の重金属、ならびにダスト粒子（例えば、カ焼および燃焼プロセスからの）が含まれてよい。ガス流れ中の追加成分にはまた、塩化水素およびフッ化水素などのハロゲン化物；フライアッシュ、ダスト、ならびにヒ素、ベリリウム、ホウ素、カドミウム、クロム、クロムＶＩ、コバルト、鉛、マンガン、水銀、モリブデン、セレン、ストロンチウム、タリウム、およびバナジウムを含む金属などの粒子状物質；ならびに炭化水素、ダイオキシン、およびＰＡＨ化合物などの有機物が含まれてもよい。処理されてもよい好適なガス状廃棄物流れは、幾つかの実施形態では、２００，０００ｐｐｍ〜２０００ｐｐｍ、例えば１８０，０００ｐｐｍ〜２０００ｐｐｍを含む、または１８０，０００ｐｐｍ〜５０００ｐｐｍを含む、また１８０，０００ｐｐｍ〜１０，０００ｐｐｍを含む、２００，０００ｐｐｍ〜１０００ｐｐｍなどの、２００ｐｐｍ〜１，０００，０００ｐｐｍの量で存在するＣＯ２を有する。廃棄物流れ、特に燃焼ガスの様々な廃棄物流れは、１つ以上の追加成分、例えば、水、ＮＯｘ（モノ窒素酸化物：ＮＯおよびＮＯ２）、ＳＯｘ（モノ硫黄酸化物：ＳＯ、ＳＯ２およびＳＯ３）、ＶＯＣ（揮発性有機化合物）、水銀などの重金属、ならびに粒子状物質（ガス中に懸濁された固体または液体の粒子）を含んでもよい。煙道ガス温度はまた変わってもよい。幾つかの実施形態では、煙道ガスの温度は、６０℃〜７００℃などの、および１００℃〜４００℃を含む、０℃〜２０００℃である。
【００２８】
幾つかの実施形態では、１つ以上の追加成分は、これらの追加成分を含む廃ガス流れを二価カチオン（例えば、Ｃａ２＋およびＭｇ２＋などのアルカリ土類金属イオン）を含む水溶液と接触させることによって形成される沈澱物中に沈澱するかまたは捕捉される。カルシウムおよびマグネシウムの硫酸塩および／または亜硫酸塩がＳＯｘ（例えば、ＳＯ２）を含む廃ガス流れから生成する沈澱物（炭酸カルシウムおよび／または炭酸マグネシウムをさらに含む）中に沈澱してもよいしまたは捕捉されてもよい。マグネシウムおよびカルシウムは反応して、それぞれ、ＭｇＳＯ４、ＣａＳＯ４、ならびに他のマグネシウム含有およびカルシウム含有化合物（例えば、亜硫酸塩）を形成し、煙道ガス脱硫（「ＦＧＤ」）などの脱硫工程なしに煙道ガス流れから硫黄を効果的に除去する可能性がある。加えて、ＣａＣＯ３、ＭｇＣＯ３、および関連化合物がＣＯ２の追加の放出なしに形成される可能性がある。二価カチオンの水溶液が高レベルの硫黄化合物（例えば、硫酸塩）を含有する場合には、この水溶液は、ＣａＳＯ４、ＭｇＳＯ４、および関連化合物の形成後に、または形成に加えて、カルシウムおよびマグネシウムが炭酸塩化合物を形成するために利用可能であるようにカルシウムおよびマグネシウムに富んでもよい。幾つかの実施形態では、脱硫工程は、炭酸塩含有沈澱物の沈澱と同時に起こるように実施されてもよいし、または脱硫工程は、沈澱前に起こるように実施されてもよい。幾つかの実施形態では、多数の反応生成物（例えば、ＭｇＣＯ３、ＣａＣＯ３、ＣａＳＯ４、前述の混合物など）は異なる段階で集められ、しかし一方で他の実施形態では、単一反応生成物（例えば、炭酸塩、硫酸塩などを含む沈澱物）が集められる。これらの実施形態での工程で、重金属（例えば、水銀、水銀塩、水銀含有化合物）などの、他の成分は、炭酸塩含有沈澱物中に捕捉されてもよいしまたは別々に沈澱してもよい。
【００２９】
工業プラントからのガス状廃棄物流れの一部（すなわち、全体ガス状廃棄物流れではない）が沈澱物を生成するために使用されてもよい。これらの実施形態では、沈澱物の沈澱に用いられるガス状廃棄物流れの一部は、ガス状廃棄物流れの６０％以下などの、および５０％以下を含む、７５％以下であってもよい。さらに他の実施形態では、工業プラントによって生成した全体ガス状廃棄物流れが実質的に（例えば、８０％以上）沈澱物の沈澱に用いられる。これらの実施形態では、発生源によって生成するガス状廃棄物流れ（例えば、煙道ガス）の、９５％以上を含む、９０％以上などの、８０％以上、１００％以下が沈澱物の沈澱のために用いられてもよい。
【００３０】
工業廃ガスは、比較的濃い燃焼ガス源を提供するが、本発明の方法およびシステムはまた、例えば、煙道ガスよりはるかに低い濃度の汚染物質を含有する、より低濃度の源（例えば、大気空気）から燃焼ガス成分を除去する工程にも適用できる。このように、幾つかの実施形態では、方法およびシステムは、安定な沈澱物を生成することによって大気空気中の汚染物質の濃度を低下させることを包含する。これらの場合には、大気空気の一部中の、汚染物質、例えば、ＣＯ２の濃度は、１０％以上、２０％以上、３０％以上、４０％以上、５０％以上、６０％以上、７０％以上、８０％以上、９０％以上、９５％以上、９９％以上、９９．９％以上、または９９．９９％以上だけ低下させられてもよい。大気汚染物質のかかる低下は、本明細書に記載されるような収率で、またはより高いもしくはより低い収率で成し遂げることができ、一沈澱工程でまたは一連の沈澱工程で成し遂げることができる。
【００３１】
二価カチオン
上に開示されたように、下のそれぞれの節に詳細に記載される、含金属シリケート材料（例えば、かんらん石、蛇紋石）は、本明細書に記載される組成物の製造のための唯一の二価カチオン源であってもよいが；含金属シリケート材料はまた、この節に記載されるような補足の二価カチオン源と組み合わせて使用されてもよい。
【００３２】
本発明の方法は、ある容量の二価カチオンの水溶液をＣＯ２源と接触させ、得られた溶液を沈澱条件にかける工程を含む。幾つかの実施形態では、水溶液を沈澱条件にかけながら、ある容量の二価カチオンの水溶液をＣＯ２源と接触させる。含金属シリケート材料から調達される二価カチオンに加えて、二価カチオンは、特定の場所での入手可能性に依存して多数の異なる二価カチオン源のいずれかに由来してもよい。かかる源には、工業廃棄物、海水、ブライン、硬水、鉱物（例えば、石灰、ペリクレース）、および任意の他の好適な源が含まれる。
【００３３】
幾つかの場所では、様々な工業プロセスからの工業廃棄物流れが、好都合な二価カチオン源（ならびに幾つかの場合には本方法に有用な他の材料、例えば、金属水酸化物）を提供する。かかる廃棄物流れには、採鉱廃棄物；化石燃料燃焼灰（例えば、フライアッシュ、ボトムアッシュ、ボイラースラグなどの燃焼灰）；スラグ（例えば、鉄スラグ、リンスラグ）；セメントキルン廃棄物；石油精製所／石油化学製油所廃棄物（例えば、油田およびメタン層ブライン）；炭層廃棄物（例えば、ガス生産ブラインおよび炭層ブライン）；紙処理廃棄物；水軟化廃棄物ブライン（例えば、イオン交換流出物）；ケイ素処理廃棄物；農業廃棄物；金属仕上げ廃棄物；高ｐＨ繊維廃棄物；ならびに苛性スラッジが含まれるが、それらに限定されない。その開示がその全体を本明細書に援用される、２００９年６月１７日出願の、米国特許出願第１２／４８６６９２号明細書にさらに記載されている、化石燃料燃焼灰、セメントキルンダスト、およびスラグ、集合的に金属酸化物の廃棄物源が、例えば、二価カチオンを本発明に提供するために含金属シリケート材料と組み合わせて使用されてもよい。
【００３４】
幾つかの場所では、本発明のシステムおよび方法に使用するための好都合な二価カチオン源は、本発明が実施される特定の場所に依存して変わる可能性がある、水（例えば、海水または表層ブラインなどの二価カチオンを含む水溶液）である。使用されてもよい二価カチオンの好適な水溶液には、１つ以上の二価カチオン、例えば、Ｃａ２＋およびＭｇ２＋などのアルカリ土類金属カチオンを含む溶液が含まれる。幾つかの実施形態では、二価カチオンの水性源は、アルカリ土類金属カチオンを含む。幾つかの実施形態では、アルカリ土類金属カチオンには、カルシウム、マグネシウム、またはそれらの混合物が含まれる。幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液は、５０〜５０，０００ｐｐｍ、５０〜４０，０００ｐｐｍ、５０〜２０，０００ｐｐｍ、１００〜１０，０００ｐｐｍ、２００〜５０００ｐｐｍ、または４００〜１０００ｐｐｍの範囲の量でカルシウムを含む。幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液は、５０〜４０，０００ｐｐｍ、５０〜２０，０００ｐｐｍ、１００〜１０，０００ｐｐｍ、２００〜１０，０００ｐｐｍ、５００〜５０００ｐｐｍ、または５００〜２５００ｐｐｍの範囲の量でマグネシウムを含む。Ｃａ２＋およびＭｇ２＋が両方とも存在する、幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液中のＣａ２＋対Ｍｇ２＋の比（すなわち、Ｃａ２＋：Ｍｇ２＋）は、１：１〜１：２．５；１：２．５〜１：５；１：５〜１：１０；１：１０〜１：２５；１：２５〜１：５０；１：５０〜１：１００；１：１００〜１：１５０；１：１５０〜１：２００；１：２００〜１：２５０；１：２５０〜１：５００；１：５００〜１：１０００、またはそれらの範囲である。例えば、幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液中のＣａ２＋対Ｍｇ２＋の比は、１：１〜１：１０；１：５〜１：２５；１：１０〜１：５０；１：２５〜１：１００；１：５０〜１：５００；または１：１００〜１：１０００である。幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液中のＭｇ２＋対Ｃａ２＋の比（すなわち、Ｍｇ２＋：Ｃａ２＋）は、１：１〜１：２．５；１：２．５〜１：５；１：５〜１：１０；１：１０〜１：２５；１：２５〜１：５０；１：５０〜１：１００；１：１００〜１：１５０；１：１５０〜１：２００；１：２００〜１：２５０；１：２５０〜１：５００；１：５００〜１：１０００、またはそれらの範囲である。例えば、幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液中のＭｇ２＋対Ｃａ２＋の比は、１：１〜１：１０；１：５〜１：２５；１：１０〜１：５０；１：２５〜１：１００；１：５０〜１：５００；または１：１００〜１：１０００である。
【００３５】
二価カチオンの水溶液は、淡水、半塩水、海水、またはブライン（例えば、天然起源のブラインまたは地熱プラント廃水、脱塩プラント廃水などの人為的ブライン）、ならびに淡水のそれより大きい塩分濃度を有する他の塩類溶液に由来する二価カチオンを含んでもよく、それらのいずれも天然起源または人為的であってもよい。半塩水は、淡水より塩分たっぷりであるが、海水ほど塩を含まない水である。半塩水は、約０．５〜約３５ｐｐｔ（千部当たりの部）の範囲の塩分濃度を有する。海水は、海、海洋、または約３５〜約５０ｐｐｔの範囲の塩分濃度を有する水の任意の他の塩類体からの水である。ブラインは、食塩で飽和されたまたはほぼ飽和された水である。ブラインは、約５０ｐｐｔ以上である塩分濃度を有する。幾つかの実施形態では、二価カチオンが由来する水源は、鉱物に富む（例えば、カルシウムに富むおよび／またはマグネシウムに富む）淡水源である。幾つかの実施形態では、二価カチオンが由来する水源は、海、海洋、湖、湿地、河口、潟、表層ブライン、海淵ブライン、アルカリ湖などから選択される天然起源の塩水源である。幾つかの実施形態では、二価カチオンが由来する水源は、地熱プラント廃水または脱塩廃水から選択される人為的ブラインである。
【００３６】
淡水は多くの場合、二価カチオン（例えば、Ｃａ２＋およびＭｇ２＋などのアルカリ土類金属のカチオン）の好都合な源である。鉱物を比較的含まない源から鉱物に比較的富む源の範囲の淡水源を含む、多数の好適な淡水源のいずれかが使用されてもよい。多数の硬水源、湖、または内海のいずれかを含む、鉱物に富む淡水源は天然起源であってもよい。アルカリ湖または内海（例えば、トルコ国のＬａｋｅ  Ｖａｎ）などの幾つかの鉱物に富む淡水源はまた、ｐＨ修正剤源を提供する。鉱物に富む淡水源はまた人為的であってもよい。例えば、鉱物に乏しい（軟）水は、本明細書に記載される方法およびシステムに好適である鉱物に富む水を生成するために、アルカリ土類金属カチオン（例えば、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋など）などの二価カチオン源と接触されられてもよい。二価カチオンまたはそれらの前駆体（例えば、塩、鉱物）が、任意の好都合なプロトコル（例えば、固体、懸濁液、または溶液の添加）を用いて淡水（または本明細書に記載される任意の他の種類の水）に添加されてもよい。幾つかの実施形態では、Ｃａ２＋およびＭｇ２＋から選択される二価カチオンが淡水に添加される。幾つかの実施形態では、Ｎａ＋およびＫ＋から選択される一価カチオンが淡水に添加される。幾つかの実施形態では、Ｃａ２＋を含む淡水が燃焼灰（例えば、フライアッシュ、ボトムアッシュ、ボイラースラグ）、またはそれらの生成物もしくは処理形態と組み合わせられ、カルシウムおよびマグネシウムカチオンを含む溶液をもたらす。
【００３７】
幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液は、燃焼ガス流れをまた提供しつつある工業プラントから得られてもよい。例えば、海水冷却工業プラントなどの、水冷工業プラントでは、冷却するために工業プラントによって使用された水は次に、沈澱物を生成するための水として使用されてもよい。必要ならば、水は、沈澱システムに入る前に冷却されてもよい。かかるアプローチは、例えば、ワンススルー冷却システムで用いられてもよい。例えば、都市または農業給水が、工業プラント用のワンススルー冷却システムとして用いられてもよい。工業プラントからの水は次に、沈澱物を生成するために用いられてもよく、ここで、アウトプット水は低下した硬度およびより高い純度を有する。必要ならば、かかるシステムは、安全対策（例えば、毒物の添加などの毒物混入を検出するための）を含むために修正されても、政府機関（例えば、Ｈｏｍｅｌａｎｄ  Ｓｅｃｕｒｉｔｙ（国土安全）または他の機関）と調和させられてもよい。追加の毒物混入または攻撃予防対策がかかる実施形態に用いられてもよい。
【００３８】
プロトン除去剤および方法
含金属シリケート材料は、この節に記載されるように他のプロトン除去剤源（およびプロトン除去の達成方法）と組み合わせて使用されてもよい。
【００３９】
本発明の方法は、ある容量の二価カチオンの水溶液をＣＯ２源と接触させ（ＣＯ２を溶解させるために）、得られた溶液を沈澱条件にかける工程を含む。幾つかの実施形態では、水溶液を沈澱条件にかけながら、ある容量の二価カチオンの水溶液をＣＯ２源と接触させる（ＣＯ２を溶解させるために）。二価カチオンの水溶液へのＣＯ２の溶解は炭酸、重炭酸塩および炭酸塩の両方と平衡にある化学種を生成する。炭酸塩含有沈澱物を生成するために、プロトンが、平衡を炭酸塩に向けてシフトさせるために二価カチオン含有溶液中の様々な化学種（例えば、炭酸、重炭酸塩、ヒドロニウムなど）から除去される。プロトンが除去されるにつれて、より多くのＣＯ２が溶液に溶けていく。幾つかの実施形態では、プロトン除去剤および／または方法は、沈澱反応の一局面でＣＯ２吸収を高めるために二価カチオン含有水溶液をＣＯ２と接触させながら用いられ、ここでｐＨは一定のままであっても、増加しても、またはさらに低下してもよく、これに、炭酸塩含有沈澱物の速い沈澱をもたらすためにプロトンの速い除去（例えば、塩基の添加による）が続く。プロトンは、天然起源のプロトン除去剤の使用、微生物および菌類の使用、合成化学プロトン除去剤の使用、人造廃棄物流れの回収、ならびに電気化学的手段の使用を含むが、それらに限定されない、任意の好都合なアプローチによって様々な化学種（例えば、炭酸、重炭酸塩、ヒドロニウムなど）から除去されてもよい。
【００４０】
天然起源のプロトン除去剤は、塩基性局所環境を生み出すまたは有する可能性があるより広い環境で見いだすことができる任意のプロトン除去剤を包含する。幾つかの実施形態は、溶液に添加すると塩基性環境を生み出す鉱物を含む天然起源のプロトン除去剤を提供する。かかる鉱物には、石灰（ＣａＯ）；ペリクレース（ＭｇＯ）；水酸化鉄鉱物（例えば、針鉄鉱および褐鉄鉱）；ならびに火山灰が含まれるが、それらに限定されない。かかる鉱物およびかかる鉱物を含む岩石の温浸方法が本明細書で提供される。幾つかの実施形態は、天然起源のプロトン除去剤として水の天然アルカリ性体を使用することを提供する。水の天然アルカリ性体の例には、表層水源（例えば、ＣａｌｉｆｏｒｎｉａのＭｏｎｏ  Ｌａｋｅなどのアルカリ湖）および地下水源（例えば塩基性帯水層）が挙げられるが、それらに限定されない。他の実施形態は、アフリカのＧｒｅａｔ  Ｒｉｆｔ  ＶａｌｌｅｙのＬａｋｅ  Ｎａｔｒｏｎに沿った地殻などの水の乾燥アルカリ性体からの鉱床の使用を提供する。幾つかの実施形態では、それらの正常な代謝で塩基性分子または溶液を分泌する有機体がプロトン除去剤として使用される。かかる有機体の例は、アルカリ性プロテアーゼを生産する菌類（例えば、９の最適ｐＨの深海菌類Ａｓｐｅｒｇｉｌｌｕｓ  ｕｓｔｕｓ）ならびにアルカリ性分子を生成するバクテリア（例えば、光合成の副生物からｐＨを上げる、Ｂｒｉｔｉｓｈ  ＣｏｌｕｍｂｉａのＡｔｌｉｎ湿地からのＬｙｎｇｂｙａ種などのシアノバクテリア）である。幾つかの実施形態では、有機体はプロトン除去剤を生成するために使用され、ここで有機体（例えば、尿素をアンモニアに加水分解する、Ｂａｃｉｌｌｕｓ  ｐａｓｔｅｕｒｉｉ）は混入物質（例えば、尿素）を代謝してプロトン除去剤またはプロトン除去剤（例えば、アンモニア、水酸化アンモニウム）を含む溶液を生成する。幾つかの実施形態では、有機体は、沈澱反応混合物とは別々に培養され、ここでプロトン除去剤またはプロトン除去剤を含む溶液は沈澱反応混合物への添加のために使用される。幾つかの実施形態では、天然起源のまたは製造された酵素が、沈澱物の沈澱を引き起こすためにプロトン除去剤と組み合わせて使用される。植物および動物によって生産される酵素である、炭酸脱水酵素は、水溶液での炭酸の重炭酸塩への変換を加速する。したがって、炭酸脱水酵素が沈澱物の沈澱を加速するために使用されてもよい。
【００４１】
プロトン除去を達成するための化学薬品は、大量に生産され、かつ、商業的に入手可能である合成化学薬品を一般に意味する。例えば、プロトンを除去するための化学薬品には、水酸化物、有機塩基、超塩基、酸化物、アンモニア、および炭酸塩が含まれるが、それらに限定されない。水酸化物には、例えば、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）、水酸化カリウム（ＫＯＨ）、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）、または水酸化マグネシウム（Ｍｇ（ＯＨ）２）を含む、溶液中で水酸化物アニオンを提供する化学種が含まれる。有機塩基は、メチルアミンなどの第一級アミン、ジイソプロピルアミンなどの第二級アミン、ジイソプロピルエチルアミンなどの第三級アミン、アニリンなどの芳香族アミン、ピリジン、イミダゾール、およびベンズイミダゾールなどの複素環式芳香族化合物、ならびにそれらの様々な形態を含む一般に窒素塩基である炭素含有分子である。幾つかの実施形態では、ピリジン、メチルアミン、イミダゾール、ベンズイミダゾール、ヒスチジン、およびホスファゼンから選択される有機塩基が、沈澱物の沈澱のために様々な化学種（例えば、炭酸、重炭酸塩、ヒドロニウムなど）からプロトンを除去するために使用される。幾つかの実施形態では、アンモニアが、二価カチオンの溶液および工業廃棄物流れから沈澱物を沈澱させるのに十分なレベルにｐＨを上げるために使用される。プロトン除去剤としての使用に好適な超塩基には、ナトリウムエトキシド、ナトリウムアミド（ＮａＮＨ２）、水素化ナトリウム（ＮａＨ）、ブチルリチウム、リチウムジイソプロピルアミド、リチウムジエチルアミド、およびリチウムビス（トリメチルシリル）アミドが含まれる。例えば、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）、酸化ベリリウム（ＢｅＯ）、および酸化バリウム（ＢａＯ）を含む酸化物もまた、使用されてもよい好適なプロトン除去剤である。本発明での使用のための炭酸塩には、炭酸ナトリウムが含まれるが、それに限定されない。
【００４２】
興味のあるカチオンおよび他の好適な金属形態を含むことに加えて、様々な工業プロセスからの廃棄物流れがプロトン除去剤を提供することができる。かかる廃棄物流れには、採鉱廃棄物；化石燃料燃焼灰（例えば、フライアッシュ、ボトムアッシュ、ボイラースラグなどの燃焼灰）；スラグ（例えば、鉄スラグ、リンスラグ）；セメントキルン廃棄物；石油精製所／石油化学製油所廃棄物（例えば、油田およびメタン層ブライン）；炭層廃棄物（例えば、ガス生産ブラインおよび炭層ブライン）；紙処理廃棄物；水軟化廃棄物ブライン（例えば、イオン交換流出物）；ケイ素処理廃棄物；農業廃棄物；金属仕上げ廃棄物；高ｐＨ繊維廃棄物；ならびに苛性スラッジが含まれるが、それらに限定されない。採鉱廃棄物には、地球からの金属または別の貴重なもしくは有用な鉱物の抽出からの任意の廃棄物が含まれる。幾つかの実施形態では、採鉱からの廃棄物がｐＨを修正するために使用され、ここでこの廃棄物は、Ｂａｙｅｒアルミニウム抽出法からの赤泥；海水からのマグネシウム抽出からの廃棄物（例えば、Ｍｏｓｓ  Ｌａｎｄｉｎｇ、Ｃａｌｉｆｏｒｎｉａに見いだされるものなどのＭｇ（ＯＨ）２）；および浸出を含む採鉱プロセスからの廃棄物から選択される。例えば、赤泥が、その全体を参照により本明細書によって援用される、２００９年３月１８日出願の、米国仮特許出願第６１／１６１３６９号明細書に記載されているようにｐＨを修正するために使用されてもよい。その開示がその全体を本明細書に援用される、２００９年６月１７日出願の、米国特許出願第１２／４８６６９２号明細書にさらに記載されている、化石燃料燃焼灰、セメントキルンダスト、およびスラグ、集合的に金属酸化物の廃棄物源が、プロトン除去剤を本発明に提供するために単独でまたは他のプロトン除去剤と組み合わせて使用されてもよい。動物排泄物または過度の肥料使用のどちらかによる、農業廃棄物は、水酸化カリウム（ＫＯＨ）もしくはアンモニア（ＮＨ３）または両方を含有する可能性がある。したがって、農業廃棄物がプロトン除去剤として本発明の幾つかの実施形態で使用されてもよい。この農業廃棄物は多くの場合池に集められるが、それはまた帯水層へ浸透する可能性があり、帯水層でそれにアクセスし、使用することができる。
【００４３】
電気化学的方法は、溶質からのプロトンの除去（例えば、炭酸もしくは重炭酸塩の脱プロトン化）または溶媒からのプロトンの除去（例えば、ヒドロニウムもしくは水の脱プロトン化）のどちらかによって、溶液中で様々な化学種からプロトンを除去するための別の方法である。例えば、ＣＯ２溶解からのプロトン生成が溶質分子からの電気化学的プロトン除去にマッチするかまたはそれを超える場合、溶媒の脱プロトン化が起こる可能性がある。幾つかの実施形態では、例えば、ＣＯ２が沈澱反応混合物かまたは沈澱反応混合物への前駆体溶液（すなわち、二価カチオンを含有しても含有しなくてもよい溶液）に溶解されるときに、低電圧の電気化学的方法がプロトンを除去するために用いられる。幾つかの実施形態では、二価カチオンを含有しない水溶液に溶解したＣＯ２が、炭酸、重炭酸塩、ヒドロニウム、またはＣＯ２の溶解から生じた任意の化学種もしくはそれらの組み合わせからプロトンを除去するために低電圧の電気化学的方法によって処理される。低電圧の電気化学的方法は、１．５、１．４、１．３、１．２、１．１Ｖ以下などの、１Ｖ以下などの、０．９Ｖ以下、０．８Ｖ以下、０．７Ｖ以下、０．６Ｖ以下、０．５Ｖ以下、０．４Ｖ以下、０．３Ｖ以下、０．２Ｖ以下、または０．１Ｖ以下などの、２、１．９、１．８、１．７、または１．６Ｖ以下の平均電圧で動作する。塩素ガスを発生させない低電圧の電気化学的方法は、本発明のシステムおよび方法での使用に好都合である。酸素ガスを発生させない、プロトンを除去するための低電圧の電気化学的方法はまた、本発明のシステムおよび方法での使用に好都合である。幾つかの実施形態では、低電圧の電気化学的方法は、陰極で水素ガスを発生させ、それを陽極に運び、陽極で水素ガスはプロトンに変換される。水素ガスを発生させない電気化学的方法もまた好都合である可能性がある。幾つかの場合には、プロトンを除去するための電気化学的方法は、いかなるガス状副生物も発生させない。プロトン除去を達成するための電気化学的方法は、それらのそれぞれがそれらの全体を参照により本明細書に援用される、２００８年１２月２４日出願の、米国特許出願第１２／３４４，０１９号明細書；２００８年１２月２３日出願の、米国特許出願第１２／３７５，６３２号明細書；２００８年１２月２３日出願の、国際特許出願ＰＣＴ／米国特許出願第０８／０８８２４２号明細書；２００９年１月２８日出願の、国際特許出願ＰＣＴ／米国特許出願第０９／３２３０１号明細書；および２００９年６月２４日出願の、国際特許出願ＰＣＴ／米国特許出願第０９／４８５１１号明細書にさらに記載されている。
【００４４】
あるいはまた、電気化学的方法は、例えば、クロル−アルカリ法、またはそれの改良によって、苛性分子（例えば、水酸化物）を生成するために用いられてもよい。電極（すなわち、陰極および陽極）が、二価カチオン含有水溶液またはガス状廃棄物流れ充満（例えば、ＣＯ２充満）溶液を含有する装置中に存在してもよく、膜などの、選択的障壁が電極を分離してもよい。プロトンを除去するための電気化学的システムおよび方法は、収穫され、そして他の目的のために使用されてもよい副生物（例えば、水素）を生成する可能性がある。本発明のシステムおよび方法に用いられてもよい追加の電気化学的アプローチには、それらの開示が参照により本明細書に援用される、米国仮特許出願第６１／０８１，２９９号明細書および同第６１／０９１，７２９号明細書に記載されているものが含まれるが、それらに限定されない。
【００４５】
含金属シリケート材料
上に開示されたように、下にさらに詳細に開示されるように、本発明は、ＣＯ２源、プロトン除去剤源（および／またはプロトン除去の達成方法）、ならびに二価カチオン源を利用する。含金属シリケート材料（例えば、蛇紋石および枕貝の貝殻などの金属シリケート；金属シリケートを含む岩石）が二価カチオン（例えば、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋）源、プロトン除去剤（例えば、ＣａＯおよびＭｇＯなどの金属酸化物；Ｃａ（ＯＨ）２およびＭｇ（ＯＨ）２などの金属水酸化物）源、または両方を提供してもよい。さらに、含金属シリケート材料は、本発明の組成物にシリカ含量を提供することができる。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、本明細書に記載される組成物の製造のための唯一の二価カチオン源を提供する。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、補足の二価カチオン源と組み合わせて使用される。同様に、幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、本明細書に記載される組成物の製造のための唯一のプロトン除去剤源を提供する。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、補足のプロトン除去剤源と組み合わせて使用される。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、本明細書に記載される組成物の製造のための唯一の二価カチオン源およびプロトン除去剤源を提供する。例えば、幾つかの実施形態では、クリソタイルなどの蛇紋石鉱物が水酸化物源であってもよい。かかる実施形態では、含金属シリケート材料（例えば、蛇紋石）が温浸されてもまたは水に溶解されてもよい。最適の温浸または溶解を達成するために、含金属シリケート材料は、細かく砕かれてもおよび／または溶液で超音波処理されてもよい。含金属シリケート材料はまた、ある量の時間（例えば、日、月、年）溶液中に単にあってもよい。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、補足の二価カチオン源および補足のプロトン除去剤源と組み合わせて使用される。幾つかの実施形態では、本発明の組成物中に存在するシリカは、含金属シリケート材料、または含金属シリケート材料と補足のシリカ源（例えば、フライアッシュ、セメントキルンダスト、および／または他の人為的源）との組み合わせによって提供される。含金属シリケート材料が、単独でまたは他の二価カチオン源およびプロトン除去剤源と組み合わせて使用される方法は、下にさらに記載される。
【００４６】
岩石、鉱物および／または準鉱物を含む天然起源の固体骨材、特に、処理（例えば、サイズ縮小、温浸）すると、Ｍｇ２＋および／またはＣａ２＋などの二価カチオンを提供するマグネシウムおよび／またはカルシウムを含む岩石（例えば、かんらん岩、玄武岩、斑れい岩、輝緑岩など）が本発明に好適であり、多くの場合に好都合である。岩石はまた、同様にうまく本発明の組成物にシリカ含量を提供することができる。高秩序の原子構造と独特の物理的特性との特徴的な組成を有する鉱物は、本発明に一般により好適である。岩石と同様に、マグネシウムおよび／またはカルシウムを含む鉱物は、処理するとＭｇ２＋および／またはＣａ２＋などの二価カチオンを本発明に提供することができる。マグネシウムおよび／またはカルシウムを含む鉱物はまた、処理すると、本発明の組成物にシリカを提供する、シリケート（例えば、カルシウムシリケート、マグネシウムシリケート、アルミノシリケート、鉄所有シリケート、およびそれらの混合物などのケイ素と一緒に少なくとも１つの金属を含有する、金属シリケート）を提供することができ、それらの組成物はポゾラン特性を示す。幾つかの実施形態では、鉱物は、それらのシリカ提供含量のみのために処理される；すなわち、幾つかの実施形態では、（Ｃａ２＋および／またはＭｇ２＋などの二価カチオンをもたらす）カルシウムおよび／またはマグネシウムの低いまたは無視できる量の含金属シリケート材料は、シリカ提供含量のために処理される。岩石が本発明に使用されてもよいので、純粋なまたは不純な鉱物が本発明に好適であることが理解されるべきである。
【００４７】
岩石、鉱物、および鉱物に富む粘土中に存在するものなどの天然起源の含金属シリケート材料を含めて、多数の異なる含金属シリケート材料が本発明での使用に好適である。本発明に使用されてもよい金属シリケートには、オルトシリケート、イノシリケート、フィロシリケート、およびテクトシリケートが含まれるが、それらに限定されない。オルトシリケートには、例えば、かんらん石族鉱物（（Ｍｇ，Ｆｅ）２ＳｉＯ４））が含まれ、ここでマグネシウムにより富むかんらん石鉱物（すなわち、鉄かんらん石（Ｆｅ２ＳｉＯ４）とは反対に苦土かんらん石（Ｍｇ２ＳｉＯ４）により近い）が一般に好ましい。イノシリケート（「鎖状シリケート」）には、例えば、輝石族鉱物（ＸＹ（Ｓｉ，Ａｌ）２Ｏ６）（式中、Ｘは、カルシウム、ナトリウム、鉄（例えば、Ｆｅ２＋）、またはマグネシウムのイオンを表し、Ｙは、クロム、アルミニウム、鉄（例えば、Ｆｅ３＋、さらにＦｅ２＋）、マグネシウム、マンガン、スカンジウム、チタン、およびバナジウムなどの、より小さいサイズのイオンを表す）などの単一鎖イノシリケートが含まれ、ここでマグネシウムにより富む輝石族鉱物（例えば、フェロシライト（Ｆｅ２Ｓｉ２Ｏ６）とは反対にインスティチュート（Ｍｇ２Ｓｉ２Ｏ６）により近い）が一般に好ましい。単一鎖イノシリケートにはまた、例えば、本発明での使用にまた好適である、ウォラストナイト（ＣａＳｉＯ３）、通常接触変成石灰石（ｃｏｍｍｏｎｌｙ  ｉｎ  ｃｏｎｔａｃｔ−ｍｅｔａｍｏｒｐｈｏｓｅｄ  ｌｉｍｅｓｔｏｎｅ）、および曹灰針石（ＮａＣａ２（Ｓｉ３Ｏ８）（ＯＨ））などの、ピロキセノイド族鉱物が含まれる。二重鎖イノシリケートには、例えば、直閃石（（Ｍｇ，Ｆｅ）７Ｓｉ８Ｏ２２（ＯＨ）２）などの角閃石族鉱物が含まれる。フィロシリケート（すなわち、層状シリケート）には、例えば、蛇紋石族鉱物（例えば、アンチゴライト、クリソタイル、および／または蛇紋石（（Ｍｇ，Ｆｅ）３Ｓｉ２Ｏ５（ＯＨ）４）のリザーダイト多形）、フィロシリケート粘土鉱物（例えば、モンモリロナイト（Ｎａ，Ｃａ）０．３３（Ａｌ，Ｍｇ）２（Ｓｉ４Ｏ１０）（ＯＨ）２・ｎＨ２ＯおよびタルクＭｇ３Ｓｉ４Ｏ１０（ＯＨ）２）、ならびに雲母族鉱物（例えば、黒雲母Ｋ（Ｍｇ，Ｆｅ）３（ＡｌＳｉ３Ｏ１０）（ＯＨ）２）が含まれる。（石英族鉱物を除いて）アルミノシリケートである、テクトシリケート（すなわち、骨格シリケート）は、例えば、曹灰長石（（Ｎａ，Ｃａ）（Ｓｉ，Ａｌ）４Ｏ８（Ｎａ：Ｃａ２：３）および灰長石（ＣａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８）などの斜長石を含む。
【００４８】
それぞれ、５２％未満のＳｉＯ２および４５％未満のＳｉＯ２を有する、苦鉄質および超苦鉄質鉱物（すなわち、時々マグネシウムシリケートと言われる、マグネシウムおよび鉄に富むシリケート含有鉱物）は、上に記載された金属シリケートの幾つかの小集団である。したがって、苦鉄質鉱物および超苦鉄質（すなわち、一般に＞１８％ＭｇＯ、高いＦｅ含有率、低いカリウム含有率）鉱物、ならびにそれらの生成物または処理形態がまた、本発明での使用に好適である。苦鉄質および超苦鉄質鉱物を含む、苦鉄質および超苦鉄質岩石（一般に＞９０％苦鉄質鉱物）は、同様にうまく本発明に好適である。かかる岩石には、輝岩、トロクトライト、ダナイト、かんらん岩、玄武岩、斑れい岩、輝緑岩、およびソープストンが含まれるが、それらに限定されない。一般的な造岩苦鉄質鉱物には、かんらん石、輝石、角閃石、黒雲母が含まれる。かなりの量のかんらん石および蛇紋石所有岩石が、特に超苦鉄質錯体で、および大きい蛇紋岩体で世界中に存在する。蛇紋石は、クロム、マンガン、コバルトおよびニッケルなどの少量の元素を有する、豊富な天然起源の鉱物である。したがって、蛇紋石は、蛇紋石族に属する２０＋変種のいずれかを意味してもよい。かんらん石は、苦土かんらん石（Ｆｏ）（ＭｇＳｉＯ４）から鉄かんらん石（Ｆａ）（Ｆｅ２ＳｉＯ４）に及ぶ、天然起源のマグネシウム−鉄シリケート（（Ｍｇ，Ｆｅ）２ＳｉＯ４）である。したがって、かんらん石は、例えば、Ｆｏ７０Ｆａ３０（式中、下付き文字は、苦土かんらん石（Ｆｏ）対鉄かんらん石（Ｆａ）のモル比を示す）であってもよい。一般に、苦土かんらん石により富むかんらん石が好ましい。構造のせいで、かんらん石族にはまた、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ４）およびキルシュステイナイト（ｋｉｒｓｃｈｓｔｅｉｎｉｔｅ）（ＣａＦｅＳｉＯ４）が含まれる。ウォラストナイトは、本発明にまた好都合である天然起源のカルシウムシリケートである。
【００４９】
システムおよび方法
二酸化炭素源、二価カチオン含有溶液、およびプロトン除去剤源からのシリカを含む炭酸塩含有組成物の製造方法が提供される。シリカをほとんどまたは全く含まない炭酸塩含有組成物の製造方法もまた提供される。かかる方法では、ケイ素ベースの材料（例えば、シリカ、未反応のまたは未温浸のシリケートなど）が本方法の早期時点で分離され、炭酸塩含有組成物とは別々に処理されてもよい。ケイ素ベースの材料と炭酸塩含有材料とは、特定の比の成分の組成物を生成するために後の段階でブレンドされてもよい。シリカを含む炭酸塩組成物はさらに処理され、例えば、ポルトランドセメントとブレンドされてもよい。
【００５０】
図１は、炭酸塩含有沈澱物（６９０、２５５）を、含金属シリケート材料（２４０）から製造することができる一般順序の工程を例示し、それらの工程は以下の段落でさらに詳細に議論される。初期の含金属シリケート材料の粒度は、破砕、粉砕、および篩い分けの組み合わせを用いて、工程６１０でのように先ずサイズ縮小され（すなわち、細かく砕かれ）てもよく、そのプロセスは、一貫した粒度の含金属シリケート材料を生成するために繰り返し行われてもよい。細かく砕かれた含金属シリケート材料は次に、工程６２０でのように水溶液に懸濁されてもよく、その溶液は一般に、本発明の沈澱物になるであろう二価カチオンの一部を含む。下に記載されるように、懸濁液中の細かく砕かれた含金属シリケート材料の濃度は、１〜１２８０ｇ／Ｌのどこにあってもよい。細かく砕かれた含金属シリケート材料の懸濁後に、含金属シリケート材料は工程６３０でのように温浸される。含金属シリケート材料の溶解を含むが、それに限定されない、含金属シリケート材料の温浸は、任意の所望の程度まで行われてもよい。したがって、温浸条件（例えば、温度、撹拌の方法（もしあれば）、時間など）は、下に記載されるように変わってもよい。温浸は、例えば、周囲条件（すなわち、室温および圧力）下に行われてもよい。含金属シリケート材料の温浸後に、得られた温浸混合物は、シリカおよび／または未温浸のケイ素ベースの材料を除去するために濾過工程（６４０）で任意選択的に濾過されてもよい。シリカおよび温浸の他のケイ素ベースの生成物の濃度は二価カチオンの濃度より速い速度で高くなる可能性があるので、二価カチオンの抽出を最適化するためにシリカおよび他のケイ素ベースの生成物を濾過することが有利である可能性がある。沈澱物が次に、温浸された含金属シリケート材料または二価カチオンと、濾過の程度に依存して、シリカおよび／または他のケイ素ベースの材料とを含む、それの水溶液から沈澱工程（６５０）で生成されてもよい。本明細書に追加して詳細に記載されるように、沈澱物の沈澱は、ＣＯ２と、溶液が既に塩基性ではない場合には、１つ以上のプロトン除去剤との導入（またはプロトン除去の達成方法）をさらに含む。沈澱物は、形成すると、下にさらに詳細に記載されるように液−固分離機を含む、分離工程（６６０）で沈澱反応混合物から次に分離される。分離後に、沈澱物は、例えば、可溶性の塩化物、硫酸塩、硝酸塩などを除去するためにリンス工程（６７０）で任意選択的にリンスされてもよい。分離工程６６０で新たに分離されようとリンス工程６７０でのように新たにリンスされようと、沈澱物を乾燥させてもよい。乾燥工程６８０は、沈澱物のスラリーが噴霧乾燥機へ供給され、一貫したサイズに乾燥され、乾燥沈澱物６９０を生成するように沈澱物を再構成することを含んでもよく、その沈澱物はポゾラン材料２５５であってもよい。
【００５１】
一般に、含金属シリケート材料（例えば、金属シリケート鉱物を含む岩石）は、広範囲の初期粒度を有する。したがって、出発含金属シリケート材料を細かく砕くことが望ましく、その細砕は、任意の好適な装置または装置の組み合わせで達成されてもよい。出発含金属シリケート材料のサイズ縮小は、破砕から始めてもよい。破砕された含金属シリケート材料は次に、粉砕によってより小さい粒度に縮小されてもよい。粉砕は、ジェットミルまたはボールミルなどのミルの使用を含んでもよい。粉砕された含金属シリケート材料は次に、特定のサイズ分布範囲内の含金属シリケート材料を選択するために（例えば、篩い、サイクロンなどによって）その後に選別されてもよい。特定のサイズ分布範囲外になる選別された含金属シリケート材料は、グラインダーに戻され、さらに粉砕されてもよい。特定のサイズ分布範囲に入る選別された含金属シリケート材料は、直接使用されても（すなわち、シリケート材料の温浸に進められても）または、任意選択的に、繰り返しプロセスでのさらなる処理に通されてもよい。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料の粒度は、１０，０００ミクロン未満、１０００ミクロン未満、７５０ミクロン未満、５００ミクロン未満、４００ミクロン未満、３００ミクロン未満、２００ミクロン未満、１００ミクロン未満、７５ミクロン未満、５０ミクロン未満、２５ミクロン未満、または１０ミクロン未満の平均直径まで縮小されてもよい。スクリーン選択含金属シリケート材料のさらなる処理は、磁鉄鉱（Ｆｅ３Ｏ４）などの磁性材料を分離するための磁気分離、引き続き任意の熱処理を含んでもよい。
【００５２】
金属シリケート（例えば、かんらん石および蛇紋石などの苦鉄質および超苦鉄質鉱物；ウォラストナイト）および／または関連材料の温浸は、本発明での使用のための二価カチオン、ケイ素ベースの材料、および、幾つかの実施形態では、プロトン除去剤を提供する、任意の好都合なプロトコルを用いて達成されてもよい。含金属シリケート材料の温浸は、水（例えば、脱イオン水、蒸留水）または、淡水、半塩水、海水、もしくはブライン（天然起源のまたは人為的なブライン）などの二価カチオン含有水溶液などの溶媒中で起こってもよい。天然起源であろうとアントロポイド源からであろうと、水溶液は一般に、本発明での使用のための二価カチオンの少なくとも一部を含む。さらに、水溶液は酸性または塩基性であってもよく、それへの暴露は、含金属シリケート材料の温浸を加速する可能性がある。温浸はまた、（上に記載された）粒子サイズ縮小による、ならびに、例えば、超音波技法（例えば、慣性キャビテーション）の使用によるなど、表面積を増やすことによって加速されてもよい。含金属シリケート材料を、ケイ素含有材料を含むスラリーを生成するために回分、半回分、および連続プロセスを含む、様々なプロセスで二価カチオン含有溶液と接触させてもよい。例えば、苦鉄質鉱物は、タンク中で二価カチオン含有溶液と混合されてもよく、その溶液は撹拌されてもまたは別のやり方でかき混ぜられてもよい。ある期間後に、スラリーはタンクから抜き出され、タンクは、新鮮な含金属シリケート材料と二価カチオン含有溶液とを再装入される。幾つかの実施形態では、反応は、連続フロープロセスで１つ以上の連続の撹拌タンク反応器で起こってもよい。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、充填カラム内に配置され、二価カチオン含有溶液が配置された含金属シリケート材料中に浸透させられる。幾つかの実施形態では、二価カチオンとケイ素含有材料とを含むスラリーは、含金属シリケート材料を充填されている、垂直カラムのトップから連続的に抜き出される。
【００５３】
幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、完全にまたは部分的に、プロトン除去剤源を提供する。したがって、含金属シリケート材料は、本明細書に記載される組成物の製造のための唯一のプロトン除去剤源であってもよい。含金属シリケート材料はまた、本明細書に記載される組成物の製造のための補足のプロトン除去剤源と組み合わせて使用されてもよい。上記のように、含金属シリケート材料の温浸は、水または淡水、半塩水、海水、もしくはブラインなどの水溶液などの溶媒中で起こってもよい。天然起源であろうと人為的な源からであろうと、水溶液は一般に、本発明での使用のための少なくとも幾らかの二価カチオンを含み、塩基性であってもよい。かかる水溶液中の含金属シリケート材料の温浸は、追加の二価カチオンおよび／またはプロトン除去剤を水溶液に提供する。
【００５４】
幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、完全にまたは部分的に、本発明のポゾラン材料にシリカ源を提供する。したがって、含金属シリケート材料は、本明細書に記載される組成物の製造のための唯一のシリカ源であってもよい。含金属シリケート材料はまた、本明細書に記載される組成物の製造のために補足のシリカ源と組み合わせて使用されてもよい。含金属シリケート材料の温浸は、水または水溶液などの溶媒中で起こってもよく、その後、未温浸の含金属シリケート材料および／または不溶性のケイ素ベースの材料（例えば、過剰のシリカ）は除去されてもよい。未温浸の含金属シリケート材料および／または不溶性のケイ素ベースの材料（例えば、過剰のシリカ）は後で廃棄されても、または、幾つかの実施形態では、炭酸塩含有沈澱物と組み合わせられてもよく、その材料は既に（十分なシリカが温浸中に溶解したという条件で）ポゾラン材料であることができる。炭酸塩含有沈澱物中の非晶質シリカの量に依存して、火山灰、フライアッシュ、シリカヒューム、高反応性メタカオリン、および粉砕された顆粒の溶鉱炉スラグを含むが、それらに限定されない、他のケイ質生成物が組み込まれてもよい。
【００５５】
温浸のための含金属シリケート材料の濃度は、水または水溶液（例えば、淡水、半塩水、海水、もしくはブライン）中、１〜１０ｇ／Ｌ、１０〜２０ｇ／Ｌ、２０〜３０ｇ／Ｌ、３０〜４０ｇ／Ｌ、４０〜８０ｇ／Ｌ、８０〜１６０ｇ／Ｌ、１６０〜３２０ｇ／Ｌ、３２０〜６４０ｇ／Ｌ、６４０〜１２８０ｇ／Ｌ、またはそれらの範囲であってもよい。例えば、幾つかの実施形態では、温浸のための含金属シリケート材料の濃度は、１〜４０ｇ／Ｌ、１０〜８０ｇ／Ｌ、２０〜１６０ｇ／Ｌ、４０〜３２０ｇ／Ｌ、８０〜６４０ｇ／Ｌ、または１６０〜１２８０ｇ／Ｌであってもよい。温度は、含金属シリケート材料温浸を最適化するために調節されてもよい。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、室温（約７０°Ｆ）〜２２０°Ｆで温浸される。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、７０〜１００°Ｆ、１００〜２２０°Ｆ、１２０〜２２０°Ｆ、１４０〜２２０°Ｆ、１６０〜２２０°Ｆ、１００〜２００°Ｆ、１００〜１８０°Ｆ、１００〜１６０°Ｆ、および１００〜１４０°Ｆから選択される１つ以上の温度範囲内で温浸される。補助加熱が温度を高めるために必要とされる場合には、例えば、煙道ガスからの廃熱が使用されてもよい。他の外部熱源（例えば、温水）が同様にうまく使用されてもよい。温浸時間はまた、含金属シリケート材料温浸を最適化するために調節されてもよい。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、１時間〜２００時間温浸される。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、１時間〜２時間、２時間〜４時間、４時間〜６時間、６時間〜８時間、８時間〜１０時間、１０時間〜２０時間、２０時間〜４０時間、４０時間〜６０時間、６０時間〜８０時間、８０時間〜１００時間、１００時間〜１５０時間、１５０時間〜２００時間、またはそれらの範囲内で温浸される。例えば、幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、１〜１０時間、２〜２０時間、４〜８０時間、１０〜１５０時間、または１５０時間超温浸される。含金属シリケート材料温浸は、温浸反応速度を加速するキレートを含めることによってさらに最適化されてもよい。本発明に使用されてもよいキレートの例には、酢酸、アスコルビン酸、クエン酸、ジカルボキシメチルグルタミン酸、リンゴ酸、シュウ酸、リン酸、およびコハク酸などの酸；アミノ酸；フェリクロム、デスフェリオキサミンＢ、デスフェリオキサミンＥ、フサリニンＣ、オルニバクチン、エンテロバクチン、バシリバクチン、ビブリオバクチン、アゾトバクチン、ピオベルジン、およびイエルシニアバクチンなどの親鉄剤；ＥＤＴＡ；ＥＧＴＡ；ＥＤＤＳ；ならびにＮＴＡが挙げられるが、それらに限定されない。
【００５６】
幾つかの実施形態では、金属水酸化物（例えば、Ｍｇ（ＯＨ）２、Ｃａ（ＯＨ）２）などのプロトン除去剤は、水性アルカリ水酸化物（例えば、ＮａＯＨ）または任意の他の好適な苛性物質での１つ以上の含金属シリケート材料（例えば、かんらん石および蛇紋石）の温浸によって使用のために利用可能にされてもよい。任意の好適な濃度の水性アルカリ水酸化物または他の苛性物質が、高濃度および非常に希薄な溶液を含む、含金属シリケート材料を分解するために使用されてもよい。溶液中のアルカリ水酸化物（例えば、ＮａＯＨ）の（重量による）濃度は、例えば、３０％〜８０％および７０％〜２０％水であってもよい。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料および／または他の岩石および鉱物の温浸は、あるｐＨ範囲にわたって達成され、そのｐＨ範囲には、ｐＨ６．９〜ｐＨ７．５、ｐＨ７．５〜ｐＨ８．０、ｐＨ８．０〜ｐＨ８．５、ｐＨ８．５〜ｐＨ９．０、ｐＨ９．０〜ｐＨ９．５、ｐＨ９．５〜ｐＨ１０．０、ｐＨ１０．０〜ｐＨ１０．５、ｐＨ１０．５〜ｐＨ１１．０、ｐＨ１１．０〜ｐＨ１１．５、ｐＨ１１．５〜ｐＨ１２．０、ｐＨ１２．０〜ｐＨ１２．５、ｐＨ１２．５〜ｐＨ１３．０、ｐＨ１３．０〜ｐＨ１３．５、およびｐＨ１３．５〜ｐＨ１４．０が含まれる。例えば、幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料の温浸は、ｐＨ６．９〜ｐＨ８．０、ｐＨ６．９〜ｐＨ９．０、ｐＨ８．０〜ｐＨ１０．０、ｐＨ８．０〜ｐＨ１１．０、ｐＨ８．０〜ｐＨ１２．０、またはｐＨ９．０〜ｐＨ１４．０で達成される。例えば、かんらん石は、ｐＨ７．０〜ｐＨ９．０の範囲のｐＨの水溶液中で温浸されてもよく、このｐＨは、プロトン除去剤の溶解によって生じる。シリカの溶解性はより高いｐＨで増加するので、かかる金属シリケート温浸から生じた本発明のポゾラン材料は、比例してより多くのケイ素ベースの材料（例えば、シリカ）を有する可能性がある。加えて、得られたポゾラン材料は、非晶質シリカの増加量のためにより反応性である可能性がある。有利には、水性アルカリ金属水酸化物で温浸された含金属シリケート材料は、沈澱物を生成するために直接使用されてもよい。加えて、沈澱反応混合物からの塩基有価物は回収され、追加の含金属シリケート材料などを温浸するための再使用されてもよい。
【００５７】
含金属シリケート材料（例えば、カンラン石などのマグネシウムシリケート）および／または興味のある金属種を含む他の岩石および鉱物はまた、例えば、二価カチオン（例えば、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋）とケイ素ベースの材料（例えば、シリカ、未反応または未温浸のシリケートなど）とを含むスラリーを生成するために酸性水溶液（例えば、それらのそれぞれが任意選択的に電気化学的プロセスからである、ＨＣｌ（水性）、Ｈ２ＳＯ４（水性））中で温浸されてもよい。含金属シリケート材料（例えば、かんらん石）および／または興味のある他の岩石および鉱物の温浸は、ＳｉＯ２を含むスラリーを生成するために酸性溶液との接触によって達成されてもよい。二価カチオンの水溶液は、受け入れられるほど十分に酸性であってもよく、かかる実施形態では、水溶液は、さらなるｐＨ調整なしに使用されてもよいが；幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液は、塩基性であるかまたは受け入れられるほど十分に酸性ではないのどちらかである。かかる実施形態では、二価カチオン含有水溶液、または含金属シリケート材料の温浸のための任意の溶媒もしくは溶液は、酸性化されてもよい。酸性化は、ＨＦ、ＨＣｌ、ＨＢｒ、ＨＩ、Ｈ２ＳＯ４、ＨＮＯ３、Ｈ３ＰＯ４、クロム酸、Ｈ２ＣＯ３、酢酸、クエン酸、ギ酸、グルコン酸、乳酸、シュウ酸、酒石酸、アスコルビン酸、およびメルドラム酸を含むが、それらに限定されない、ガス、液体（水溶液を含む）、または固体形態の弱酸もしくは強酸のどちらかとの接触によって達成されてもよい。例えば、幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料は、電気化学プロセスからである水性ＨＣｌで酸性にされた酸性水溶液中で温浸される。かかる実施形態では、電気化学プロセスは、本明細書に記載されるような低電圧電気化学プロセスである。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料および／または他の岩石および鉱物は、ＣＯ２および廃ガス（例えば、石炭火力発電所からの煙道ガスなどの化石燃料の燃焼からの燃焼ガス）の他の成分の追加のために酸性になった水溶液中で温浸される。酸性溶液は、含金属シリケート材料の温浸を加速するために酸性化された、海水であってもよく、ここで酸性化は、ガス状ＣＯ２を海水中にバブリングすることによって提供され、炭酸で飽和された海水を生成する。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料および／または他の岩石および鉱物の温浸は、あるｐＨ範囲にわたって達成され、そのｐＨ範囲には、ｐＨ７．１〜ｐＨ６．５、ｐＨ６．５〜ｐＨ６．０、ｐＨ６．０〜ｐＨ５．５、ｐＨ５．５〜ｐＨ５．０、ｐＨ５．０〜ｐＨ４．５、ｐＨ４．５〜ｐＨ４．０、ｐＨ４．０〜ｐＨ３．５、ｐＨ３．５〜ｐＨ３．０、ｐＨ３．０〜ｐＨ２．５、ｐＨ２．５〜ｐＨ２．０、ｐＨ２．０〜ｐＨ１．５、ｐＨ１．５〜ｐＨ１．０、ｐＨ１．０〜ｐＨ０．５、およびｐＨ０．５〜ｐＨ０．０が含まれる。例えば、幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料の温浸は、ｐＨ７．１〜ｐＨ６．０、ｐＨ７．１〜ｐＨ５．０、ｐＨ６．０〜ｐＨ４．０、ｐＨ６．０〜ｐＨ３．０、ｐＨ６．０〜ｐＨ２．０、またはｐＨ５．０〜ｐＨ０．０で達成される。例えば、かんらん石は、ｐＨ４．８〜ｐＨ７．０の範囲のｐＨ、水溶液へのＣＯ２の溶解から生じるｐＨを有する水溶液で温浸されてもよい。プロトン除去剤は、ＳｉＯ２含有スラリーにまたはＳｉＯ２（および他のケイ素ベースの材料）が除去された後に残る得られた溶液（例えば、Ｃａ２＋およびＭｇ２＋を含む）にのどちらかに、その次の工程で添加される。プロトン除去剤の添加は、十分な場合、炭酸塩（例えば、ＣａＣＯ３、ＭｇＣＯ３）を含む沈澱物の沈澱を引き起こすことができる。当業者は、水性炭酸の添加または含金属シリケート材料の懸濁液中へのＣＯ２のバブリングなどのある種の酸性化方法が炭酸イオンを提供し、それがその後炭酸塩含有沈澱物として沈澱する可能性があることを十分理解するであろう。さらに、当業者は、温浸のための適切な酸、引き続く得られた酸性溶液の中和のための適切なプロトン除去剤の選択が、沈澱物および最終製品に有益であるイオン性化学種を導入できることを十分理解するであろう。適切な酸およびプロトン除去剤の選択はまた、さもなければ、他の方法（例えば、ＮａＣｌを沈澱物から除去するための、リンス）を用いて成し遂げることが必要であろう、ある種のイオン性化学種の形成を回避することができる。
【００５８】
二価カチオン（例えば、Ｃａ２＋およびＭｇ２＋などのアルカリ土類金属カチオン）と、任意選択的に、ＳｉＯ２とを含む水溶液を、二価カチオン含有溶液が沈澱条件（すなわち、例えば、ｐＨに基づく１つ以上の材料の沈澱を可能にする条件）にかけられる前の、かけられる間の、またはかけられた後の任意の時点でＣＯ２源と接触させてもよい。したがって、幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液を、この水溶液を、炭酸塩と、任意選択的に、ＳｉＯ２とを含む沈澱物の形成に有利に働く沈澱条件にかける前にＣＯ２源と接触させる。幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液を、この水溶液を沈澱物の形成に有利に働く沈澱条件にかけながらＣＯ２源と接触させる。幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液を、この水溶液を沈澱物の形成に有利に働く沈澱条件にかける前におよびかけながらＣＯ２源と接触させる。幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液を、この水溶液を沈澱物の形成に有利に働く沈澱条件にかけた後にＣＯ２源と接触させる。例えば、幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液を、スラリーを生成するためにプロトン除去剤と接触させ、そのスラリーはその後小滴生成システムによって、その中に通されつつあるＣＯ２含有ガスを含む水平の接触チャンバーに導入される。例えば、その内容が参照により本明細書に援用される、２００９年７月７日出願の、米国仮特許出願第６１／２２３，６５７号明細書を参照されたい。幾つかの実施形態では、二価カチオンの水溶液を、その水溶液を沈澱物の形成に有利に働く沈澱条件にかける前に、かける間に、またはかけた後にＣＯ２源と接触させる。幾つかの実施形態では、二価カチオン含有水溶液を２回以上循環させてもよく、ここで沈澱の第１サイクルは炭酸塩（例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム）とケイ素ベースの材料とを主として除去し、追加の二価カチオンが添加されてもよいアルカリ性溶液を残し、ここで追加の二価カチオンは、追加の含金属シリケート材料の温浸による二価カチオンを含めて、本明細書に開示される任意の二価カチオン源から添加されてもよい。二酸化炭素は、二価カチオンを含むリサイクル溶液と接触させられるとき、炭酸塩と、任意選択的に、ＳｉＯ２とを含む、追加の沈澱物の沈澱を可能にする。これらの実施形態では、沈澱の第１サイクル後の水溶液を、二価カチオンが添加される前に、添加される間に、および／または添加された後にＣＯ２源と接触させてもよいことは十分理解されるであろう。幾つかの実施形態では、二価カチオンを全く持たないか低濃度の二価カチオンを有する水溶液をＣＯ２と接触させる。これらの実施形態では、水溶液はリサイクルされても新たに導入されてもよい。したがって、ＣＯ２の添加および含金属シリケート材料の温浸の順番は変わってもよい。例えば、それらのそれぞれが二価カチオン、ＳｉＯ２、または両方を提供する、蛇紋石、かんらん石、またはウォラストナイトなどの含金属シリケート材料は、例えば、ブライン、海水、または淡水に添加されてもよく、これにＣＯ２の添加が続く。別の例では、ＣＯ２は、例えば、ブライン、海水、または淡水に添加されてもよく、これに含金属シリケート材料の添加が続く。
【００５９】
（ＳｉＯ２を任意選択的に含む）二価カチオン含有水溶液を、任意の好都合なプロトコルを用いてＣＯ２源と接触させてもよい。ＣＯ２がガスである場合、興味のある接触プロトコルには、直接接触プロトコル（例えば、ＣＯ２ガスを水溶液中にバブリンスさせること）、並行接触方法（すなわち、一方向に流れる気相流れと液相流れとの間の接触）、向流方法（すなわち、逆方向に流れる気相流れと液相流れとの間の接触）などが含まれるが、それらに限定されない。したがって、接触は、好都合であり得るところでは、注入器、バブラー、流体Ｖｅｎｔｕｒｉ反応器、スパージャー、ガスフィルター、スプレー、トレイ、または充填カラム反応器などの使用によって成し遂げることができる。幾つかの実施形態では、気−液接触は、フラットジェットノズルで溶液の液体シートを形成することによって成し遂げられ、ここでＣＯ２ガスおよび液体シートは向流、並流、もしくはクロス流方向に、または任意の他の好適なやり方で移動する。例えば、それらのそれぞれがその全体を参照により本明細書によって援用される、２００９年３月１０日出願の、米国仮特許出願第６１／１５８，９９２号明細書、および２００９年５月１４日出願の、米国仮特許出願第６１／１７８，４７５号明細書を参照されたい。幾つかの実施形態では、気−液接触は、接触が沈澱反応混合物前駆体の小滴とＣＯ２源との間で最適化されるように沈澱反応混合物の前駆体を噴霧することによって成し遂げられる。幾つかの実施形態では、気−液接触は、１００ミクロン以下などの、５００ミクロン以下の平均直径を有する溶液の液体小滴を、ＣＯ２ガス源と接触させることによって成し遂げられる。例えば、その全体を参照により本明細書によって援用される、２００９年７月７日出願の、米国仮特許出願第６１／２２３，６５７号明細書を参照されたい。幾つかの実施形態では、触媒が、反応を平衡の方へ加速することによって溶液への二酸化炭素の溶解を加速させるために使用され；この触媒は、二塩化亜鉛もしくはカドミウムなどの無機物質、または酵素（例えば、炭酸脱水酵素）などの有機物質であってもよい。
【００６０】
本発明の方法では、上記の通り生成されるある容量のＣＯ２充満溶液は、炭酸塩含有沈澱物と上澄み液（すなわち、沈澱物の沈澱後に上方に残される沈澱反応混合物の一部）とを生成するのに十分な炭酸塩化合物沈澱条件にかけられる。任意の好都合な沈澱条件が用いられてもよく、その条件は、ＣＯ２充満沈澱反応混合物からの（任意選択的にＳｉＯ２と共に）炭酸塩含有沈澱物の生成をもたらす。沈澱条件には、所望の沈澱物を生成するためにＣＯ２充満沈澱反応混合物の物理的環境を調節するものが含まれる。例えば、ＣＯ２充満沈澱反応混合物の温度は、所望の炭酸塩含有沈澱物、またはその成分（例えば、ＣａＳＯ４、例えば、燃焼ガス中の硫黄含有ガスから、または海水からの硫酸塩から生じる硫酸塩）の沈澱が起こる点まで上げられてもよい。かかる実施形態では、ＣＯ２充満沈澱反応混合物の温度は、２０℃から５０℃になどの、および２５℃から４５℃にを含めて、５℃から７０℃の値に上げられてもよい。所与のセットの沈澱条件は０℃〜１００℃の範囲の温度を有するが、この温度は、所望の沈澱物を生成するためにある種の実施形態では上げられてもよい。ある種の実施形態では、沈澱反応混合物の温度は、低いまたはゼロの二酸化炭素排出源（例えば、太陽エネルギー源、風力エネルギー源、水力発電エネルギー源、二酸化炭素エミッターの煙道ガスからの廃熱など）から発生するエネルギーを使用して上げられる。幾つかの実施形態では、沈澱反応混合物の温度は、石炭または他の燃料燃焼からの煙道ガスからの熱を利用して上げられてもよい。圧力がまた修正されてもよい。幾つかの実施形態では、所与のセットの沈澱条件についての圧力は、標準大気圧（約１バール）〜約５０バールである。幾つかの実施形態では、所与のセットの沈澱物についての圧力は、１〜２．５バール、１〜５バール、１〜１０バール、１０〜５０バール、２０〜５０バール、３０〜５０バール、または４０〜５０バールである。幾つかの実施形態では、沈澱物の沈澱は、周囲条件（すなわち、標準大気温度および圧力）下に行われる。ＣＯ２充満沈澱反応混合物のｐＨはまた、所望の炭酸塩含有沈澱物の沈澱に好適な量まで上げられてもよい。かかる実施形態では、ＣＯ２充満沈澱反応混合物のｐＨは、沈澱のためにアルカリ性レベルに上げられ、ここでは炭酸塩が重炭酸塩より有利である。ｐＨは、ｐＨ１１以上を含めて、ｐＨ１０以上などの、ｐＨ９以上に上げられてもよい。例えば、フライアッシュなどのプロトン除去剤源が沈澱反応混合物またはそれの前駆体のｐＨを上げるために使用されるとき、ｐＨは約ｐＨ１２．５以上であってもよい。
【００６１】
したがって、所望の沈澱物を沈澱反応混合物から生成するためのあるセットの沈澱条件には、上記のように、温度およびｐＨ、ならびに、幾つかの場合には、溶液中の添加物およびイオン性化学種の濃度が含まれてもよい。沈澱条件にはまた、混合速度、超音波かき混ぜなどのかき混ぜの形態、および種結晶、触媒、膜、または基質の存在などの因子が含まれてもよい。幾つかの実施形態では、沈澱条件には、過飽和条件、温度、ｐＨ、および／または濃度勾配、またはこれらのパラメーターのいずれかのサイクリングもしくは変更が含まれる。（開始［例えば、含金属シリケート材料の温浸］から終わり［例えば、沈澱物の乾燥または沈澱物からのポゾラン材料の形成］まで）本発明に従って炭酸塩含有沈澱物を製造するために用いられるプロトコルは、回分、半回分、または連続プロトコルであってもよい。沈澱条件が半回分または回分システムに比べて連続フローシステムでは所与の沈澱物を製造するために異なってもよいことは十分理解されるであろう。
【００６２】
炭酸塩含有沈澱物は、沈澱反応混合物からの生成後に、分離沈澱物（例えば、ウェットケーキ）と上澄み液とを生成するために反応混合物から分離される。本発明による沈澱物はＳｉＯ２を含有してもよいが；ケイ素ベースの材料が含金属シリケート材料の温浸後に分離される場合、沈澱物は非常に少ないＳｉＯ２を含有するかまたはＳｉＯ２を全く含有しない。沈澱物は、沈澱後および分離（例えば、乾燥によって）前にある期間上澄み液中に貯蔵されてもよい。例えば、沈澱物は、２０℃〜２５℃などの、１℃〜４０℃の範囲の温度で、１〜１０日以上などの、１〜１０００日以上の範囲の期間上澄み液中に貯蔵されてもよい。沈澱反応混合物からの沈澱物の分離は、排水（例えば、沈澱物の重力沈降、引き続く排水）、デカンテーション、濾過（例えば、重力濾過、真空濾過、強制空気を使用する濾過）、遠心分離、圧搾、またはそれらの任意の組み合わせを含む、多数の好都合なアプローチのいずれかを用いて達成される。沈澱物からのバルク水の分離は、沈澱物のウェットケーキ、または脱水沈澱物を生成する。参照により本明細書に援用される、２００９年４月１６日出願の、米国特許出願第６１／１７００８６号明細書に詳述されているように、Ｅｐｕｒａｍａｔ’ｓ  Ｅｘｔｒｅｍ−Ｓｅｐａｒａｔｏｒ（「ＥｘＳｅｐ」）液−固分離機、Ｘｅｒｏｘ  ＰＡＲＣのスパイラル濃縮機、またはＥｐｕｒａｍａｔ’ｓ  ＥｘＳｅｐもしくはＸｅｒｏｘ  ＰＡＲＣのスパイラル濃縮機のどちらかの改良品などの液−固分離機の使用は、沈澱反応混合物からの沈澱物の分離を提供する。
【００６３】
幾つかの実施形態では、得られた脱水沈澱物を次に、製品（例えば、セメント、ポゾランセメント、または貯蔵安定性のＣＯ２隔離生成物）を製造するために乾燥させる。乾燥は沈澱物を空気乾燥することによって達成されてもよい。沈澱物を空気乾燥させる場合、空気乾燥は、−７０℃〜１２０℃の範囲の温度であってもよい。ある種の実施形態では、乾燥は凍結乾燥（ｆｒｅｅｚｅ−ｄｒｙｉｎｇ）（すなわち、凍結乾燥（ｌｙｏｐｈｉｌｉｚａｔｉｏｎ））によって達成され、沈澱物は凍結され、周囲圧力が下げられ、沈澱物中の凍結水をガスへ直接昇華させるために十分な熱が加えられる。さらに別の実施形態では、沈澱物は、沈澱物を乾燥させるために噴霧乾燥され、ここで沈澱物を含有する液体は、それを熱ガス（例えば、発電所からのガス状廃棄物流れ）中に供給することによって乾燥され、そしてここで、液体供給物は、噴霧器を通して主乾燥室へポンプ送液され、熱ガスが噴霧器方向に並流または向流として通される。特定の乾燥プロトコルに依存して、乾燥ステーション（下により詳細に記載される）は、濾過要素、凍結乾燥構造物、噴霧乾燥構造物などの使用を可能にするために配置構成されてもよい。ある種の実施形態では、発電所または類似の運転からの廃熱が、適切なときに乾燥工程を行うために使用されてもよい。例えば、幾つかの実施形態では、骨材は、高温（例えば、発電所廃熱からの）、圧力、またはそれらの組み合わせの使用によって製造される。
【００６４】
上澄み液からの沈澱物の分離後に、分離された沈澱物は所望通りさらに処理されてもよいが；沈澱物は長期貯蔵のための場所に単に輸送され、ＣＯ２を効果的に隔離することができる。例えば、炭酸塩含有沈澱物は輸送され、長期貯蔵サイトに、例えば、地上に（貯蔵安定性ＣＯ２隔離物質として）、地下に、深海などに収納されてもよい。
【００６５】
沈澱プロセスの得られた上澄み液、または沈澱物のスラリーはまた所望の通り処理されてもよい。例えば、上澄み液またはスラリーは、二価カチオン含有水溶液源（例えば、海洋）にまたは別の場所に戻されてもよい。幾つかの実施形態では、上澄み液は、追加のＣＯ２を隔離するために、上記の通り、ＣＯ２源と接触されられてもよい。例えば、上澄み液が海洋に移されることになる実施形態では、上澄み液を、上澄み液中に存在する炭酸塩イオンの濃度を上げるのに十分なやり方でＣＯ２のガス状廃棄物源と接触させてもよい。上記の通り、接触は、任意の好都合なプロトコルを用いて行われてもよい。幾つかの実施形態では、上澄み液はアルカリ性ｐＨを有し、ＣＯ２源との接触は、ｐＨをｐＨ５〜９、ｐＨ６〜８．５、またはｐＨ７．５〜８．２の範囲に下げるのに十分なやり方で実施される。
【００６６】
幾つかの実施形態では、二価カチオンとＳｉＯ２を含む材料とを生成するために含金属シリケート材料を水溶液で温浸する工程と、沈澱物を生成するために二価カチオンを溶解二酸化炭素と反応させる工程とを含む方法が提供される。幾つかの実施形態では、本方法は、液−固分離機で沈澱物を上澄み液から分離する工程、沈澱物を乾燥させる工程、建設資材を製造するために沈澱物を処理する工程、またはそれらの組み合わせをさらに含む。したがって、幾つかの実施形態では、本方法は、液−固分離機で沈澱物を上澄み液から分離するさらに含む。かかる実施形態では、液−固分離機は、Ｅｐｕｒａｍａｔ’ｓ  Ｅｘｔｒｅｍ−Ｓｅｐａｒａｔｏｒ（「ＥｘＳｅｐ」）液−固分離機などの邪魔板を含む液−固分離機から選択される。例えば、幾つかの実施形態では、沈澱物は、反応混合物を邪魔板に当てて流すことによって沈澱反応混合物から分離され、邪魔板に当たって上澄み液は向きをそらし、沈澱物の粒子から分離し、それはコレクターで集められる。幾つかの実施形態では、液−固分離機は、Ｘｅｒｏｘ  ＰＡＲＣのスパイラル濃縮機などのスパイラル濃縮機を含む液−固分離機から選択される。例えば、幾つかの実施形態では、沈澱物は、沈澱物の粒子を上澄み液から分離するスパイラルチャネルに反応混合物を流すことおよび沈澱物をスパイラルチャネル出口のアレーで集めることによって沈澱反応混合物から分離される。幾つかの実施形態では、本方法は、沈澱物を乾燥させる工程をさらに含む。かかる実施形態では、沈澱物は、一貫した粒度を有する微細粉末を形成するために乾燥されてもよい（すなわち、沈澱物は比較的狭い粒度分布を有する）。沈澱物は、本明細書でさらに記載されるように、１：１０００〜１０００：１の範囲のＣａ２＋対Ｍｇ２＋を有してもよい。ＭｇＣＯ３を含む沈澱物は、マグネサイト、バリントナイト、ネスケホン石、ランスフォルダイト、非晶質炭酸マグネシウム、アルチナイト、ハイドロマグネサイト、またはそれらの組み合わせを含む可能性がある。ＣａＣＯ３を含む沈澱物は、方解石、アラゴナイト、バテライト、アイカイト、非晶質炭酸カルシウム、モノハイドロカルサイト、またはそれらの組み合わせを含む可能性がある。幾つかの実施形態では、本方法は、建設資材を製造するために沈澱物を処理する工程をさらに含む。かかる実施形態では、建設資材は、骨材、セメント、セメント系材料、補足セメント系材料、またはポゾランである。
【００６７】
図２は、炭酸塩とＳｉＯ２とを含む沈澱物の製造方法（１００）の実施形態を提供し、その沈澱物はポゾラン材料として使用されてもよい。方法（１００）は、苦鉄質鉱物を酸性二価カチオン含有溶液と接触させる工程（１１０）、次に、苦鉄質鉱物と接触させるために使用された酸性二価カチオン含有溶液にプロトン除去剤を添加することによって炭酸塩とＳｉＯ２とを含む沈澱物を形成する工程（１２０）を含む。さらに、方法１００は、ポゾラン材料を、炭酸塩とＳｉＯ２とを含む沈澱物から製造する工程（１３０）を含む。
【００６８】
上記の通り、含金属シリケート材料（例えば、金属シリケート鉱物を含む岩石）は、広範囲の初期粒度を有する。したがって、この例では、苦鉄質鉱物である、含金属シリケート出発原料を細かく砕くことが望ましい。苦鉄質鉱物の破砕、粉砕、選別、引き続く選別された苦鉄質材料の任意の磁気分離および分離された苦鉄質の任意の熱処理（例えば、煙道ガスからの廃熱）が、化学的処理（例えば、化学的温浸）前にサイズ縮小のために用いられてもよい。幾つかの実施形態では、工程１１０に使用される苦鉄質鉱物は、酸性二価カチオン含有溶液との反応性を高めるために５００μｍ未満の粒度を有するか、またはその粒度に縮小される。工程１１０では、苦鉄質鉱物を酸性二価カチオン含有溶液と接触させることによってＳｉＯ２を含むスラリーが形成される。苦鉄質鉱物は、上記の通り、マグネシウムと鉄とを含む金属シリケートであり、その鉱物には、かんらん石および蛇紋石が含まれるが、それらに限定されない。工程１１０に使用される苦鉄質鉱物は、かかる苦鉄質鉱物の混合物であってもよい。工程１１０に使用される苦鉄質鉱物はまた、例えば、苦鉄質岩石（例えば、玄武岩）と組み合わせて使用されてもよい。さらに、工程１１０に使用される苦鉄質鉱物は、その全体を参照により本明細書に援用される、２００９年６月１７日出願の、米国特許出願第１２／４８６６９２号明細書に記載されているように燃焼灰、セメントキルンダスト、および／またはスラグなどの工業プロセスの廃棄物と一緒に使用されてもよい。
【００６９】
幾つかの実施形態では、苦鉄質鉱物を、溶液が酸性化されながら二価カチオン含有溶液と接触させるが、他の場合には、二価カチオン含有溶液は、苦鉄質鉱物をこの溶液と接触させる前に酸性化される。例えば、ＣＯ２を含むガス流れが二価カチオン含有溶液と同じカラムの端で注入されながら、苦鉄質鉱物で充填されたカラムを、二価カチオン含有溶液と接触させてもよい。同様に、酸性溶液（例えば、ＨＣｌ（水性））が二価カチオン含有溶液と同じカラムの端で注入されてもよい（ＣＯ２注入ありまたはなしで）。あるいはまた、二価カチオン含有溶液を、二価カチオン含有溶液を苦鉄質鉱物と接触させる前にＣＯ２を含むガス流れと接触させてもよい。同様に、固体形態のまたは溶液の酸は、苦鉄質鉱物を二価カチオン含有溶液と接触させる前に、二価カチオン含有溶液と混合されてもよい。二価カチオン含有溶液の酸性化は、二価カチオン含有溶液と苦鉄質鉱物との接触前または接触中のどちらかに同様に達成されてもよく、ここで、かかる接触はタンクまたは他の反応容器内で行われる。
【００７０】
苦鉄質鉱物の温浸から生じたシリカは、例えば、コロイド状懸濁液（例えば、スラリー）またはゲルとして存在してもよい。シリカは、部分的に非晶質であっても完全に非晶質であってもよい。幾つかの実施形態では、苦鉄質鉱物の温浸から生じたシリカは、部分的に非晶質であってもよい。幾つかの実施形態では、苦鉄質鉱物の温浸から生じたシリカは、完全に非晶質であってもよい。シリカは、メタケイ酸（Ｈ２ＳｉＯ３）、オルトケイ酸（Ｈ４ＳｉＯ４）、ジケイ酸（Ｈ２Ｓｉ２Ｏ５）、および／またはピロケイ酸（Ｈ６Ｓｉ２Ｏ７）などの化学種を含む、ケイ酸またはそれの共役塩基として存在してもよい。Ｈ３ＳｉＯ３、Ｈ２ＳｉＯ３、Ｈ４ＳｉＯ３などのケイ素化学種がまた存在してもよい。シリカに加えて、二価カチオン含有溶液と苦鉄質鉱物との接触によって生成するスラリーは、シリケート、炭酸塩、ならびにマグネシウム、アルミニウム、および鉄カチオンなどの元の苦鉄質鉱物中に存在する様々なカチオンに富む可能性がある。元の苦鉄質鉱物および苦鉄質鉱物の多形の小さい粒子がまた存在してもよい。
【００７１】
幾つかの実施形態では、苦鉄質鉱物の温浸によって工程１１０で生成したスラリーは、ケイ素ベースの材料を二価カチオン含有溶液から分離するために処理される。かかる実施形態では、シリカの最高濃度は、例えば、マグネシウムなどの二価カチオンの最高濃度の前に達成される可能性があるので、ケイ素ベースの材料を分離することが望ましいかもしれない。かかる分離は、例えば、凝集させるおよび／または別のやり方でケイ素ベースの材料を沈降タンクで沈降させることによって達成されてもよい。分離はまた、例えば、ハイドロサイクロンでの遠心分離などの液−固分離技法によって達成されてもよい。
【００７２】
沈澱物は、沈澱反応混合物（ＳｉＯ２ありまたはなし）のｐＨを、炭酸塩（例えば、ＭｇＣＯ３、ＣａＣＯ３）を含む沈澱物の沈澱のために十分なレベルまで上げることによって工程１２０で形成される。幾つかの実施形態では、沈澱反応混合物は、ＳｉＯ２などのケイ素ベースの材料を依然として含む。したがって、工程１２０で形成される沈澱物は、ケイ素ベースの材料だけでなく炭酸塩も含む。幾つかの実施形態では、ケイ素ベースの材料は、工程１１０での苦鉄質鉱物温浸後に除去される。かかる実施形態では、工程１２０で形成される沈澱物は、ケイ素ベースの材料がほとんどまたは全くない炭酸塩を含む。どちらの事象でも、プロトン除去剤は、沈澱物の沈澱を引き起こすのに十分なレベルまでｐＨを上げるために二価カチオンを含む酸性溶液に添加される。プロトン除去剤は固体、溶液中の固体、または液体であってもよい。固体プロトン除去剤には、例えば、ＫＯＨまたはＮａＯＨなどの水酸化物が含まれる。かかる水酸化物はまた、溶液（例えば、ＫＯＨ（水性）、ＮａＯＨ（水性））で使用されてもよい。上記の通り、プロトン除去剤は、苦鉄質鉱物（例えば、かんらん石、蛇紋石）、燃焼灰（例えば．、フライアッシュ、ボトムアッシュ、ボイラースラグ）、またはスラグ（例えば、鉄スラグ、リンスラグ）をさらに含んでもよく、ここで燃焼灰およびスラグは、その開示がその全体を参照により本明細書に援用される、２００８年６月１７日出願の、米国仮特許出願第６１／０７３，３１９号明細書にさらに記載されている。幾つかの実施形態では、工程１１０に使用される苦鉄質鉱物はまた、工程１２０でプロトン除去剤として添加される。二価カチオン含有溶液のｐＨは、工程１２０でｐＨ７〜ｐＨ１２、ｐＨ７〜ｐＨ１０、ｐＨ７〜ｐＨ９、またはｐＨ７〜ｐＨ８に上げられてもよい。幾つかの実施形態では、二価カチオン含有溶液のｐＨは、ｐＨ９以上、ｐＨ１０以上、ｐＨ１１以上、ｐＨ１２以上、またはｐＨ１４などの、ｐＨ１３以上に上げられる。幾つかの実施形態では、プロトン除去剤を二価カチオン含有溶液に添加する工程（１２０）は、苦鉄質鉱物の溶解工程（１１０）に使用された反応容器とは別の反応容器を使用して行われる。幾つかの実施形態では、工程１１０および１２０の両方が同じ反応容器を使用して順次実施される。あるいはまた、プロトンは、本明細書でさらに記載されるような、低電圧電気化学的プロセスなどの電気化学的プロセスによって除去される。電解プロセスがまた、沈澱反応混合物のｐＨを沈澱物の沈澱のために十分なレベルまで上げるために用いられてもよい。Ｃａｓｔｎｅｒ−Ｋｅｌｌｎｅｒプロセス、隔膜電解槽プロセス、および膜電解槽プロセスを含む、異なる電解プロセスが用いられてもよい。電解生成物の副産物（例えば、Ｈ２、ナトリウム金属）が集められ、他の目的のために用いられてもよい。プロトン除去剤の組み合わせが使用されるとき、プロトン除去剤は任意の順番で使用されてもよい。例えば、二価カチオン含有溶液は、プロトン除去剤を添加する前に既に塩基性であってもよいし（例えば、海水）、またはプロトン除去剤を含む塩基性溶液は、追加のプロトン除去剤の添加によってさらに塩基性にされてもよい。これらの実施形態のいずれでも、下により詳細に記載されるように、ＣＯ２はプロトン除去剤の前にまたは後に添加される。
【００７３】
下でさらに詳細に議論されるように、沈澱物は、幾つかの鉱物相、例えば、炭酸マグネシウムと一緒に炭酸カルシウムを含む沈澱物をもたらすように適合させられた共沈澱プロセスから生じる異なる鉱物相を含む可能性がある。沈澱プロセスはまた、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウムマグネシウム（例えば、苦灰石）、またはフェロ−カルボ−アルミノシリケートを含むが、それらに限定されない単一鉱物相を含む沈澱物をもたらすように適合させられてもよい。異なる炭酸塩鉱物は順々に沈澱させられてもよい。例えば、炭酸カルシウムを含む沈澱物は、第１セットの沈澱条件下に一反応器で沈澱させられ、炭酸マグネシウムを含む沈澱物は第２セットの沈澱条件下に第２反応器で沈澱させられてもよい。別の非限定的な例では、炭酸マグネシウムを含む沈澱物は、炭酸カルシウムを含む沈澱物の沈澱の前に沈澱させられてもよい。幾つかの実施形態では、沈澱は、１つ以上の水酸化物相（例えば、Ｃａ（ＯＨ）２、Ｍｇ（ＯＨ）２）を含む沈澱物を生成するように適合させられる。沈澱は、存在する炭酸塩相および水酸化物相のいずれもが完全にまたは部分的に非晶質である沈澱物を生成するために配置構成されてもよい。
【００７４】
工程１２０は、炭酸塩促進剤を沈澱反応混合物に添加することを任意選択的に含む。炭酸塩促進剤の例には、鉄、コバルト、ニッケル、マンガン、亜鉛、クロム、銅、バリウム、金、白金、または銀などの低濃度の遷移金属が挙げられる。十分な量での沈澱反応混合物への鉄（例えば、塩化鉄）の添加は、沈澱反応混合物中の鉄の濃度を百万部当たり約０．００１部（ｐｐｍ）〜約５００ｐｐｍの範囲内に上げる可能性がある。例えば、鉄は、水酸化マグネシウムの形成よりも炭酸マグネシウムの形成を促進するために有用である。用語「促進剤」が本明細書で用いられるが、鉄は、水酸化物沈澱の速度を抑制するほどには炭酸塩沈澱の速度を増加させない可能性があることは十分理解されるであろう。炭酸塩促進剤は、プロトン除去剤（またはプロトン除去剤の組み合わせ）を添加する前、または沈澱の開始前もしくは完了前の任意の時点のどちらかに沈澱反応混合物に添加されてもよい。
【００７５】
工程１２０は、追加の反応体を沈澱反応混合物に添加することを任意選択的に含んでもよい。例えば、追加の酸およびプロトン除去剤がｐＨを所望の範囲に安定化させるために添加されてもよい。適切な酸およびプロトン除去剤の選択は、Ｃａ２＋およびＭｇ２＋などの補足の二価カチオンの追加をもたらす可能性がある。加えて、適切な酸およびプロトン除去剤の選択は、炭酸塩含有沈澱物の収率を増加させるのに役立つ、ＣＯ３２−などの補足のアニオンの追加をもたらす可能性がある。幾つかの実施形態では、ニッケルなどの遷移金属触媒が、沈澱プロセス中により大きい粒子の形成を誘導するために工程１２０に添加される。幾つかの実施形態では、ｐＨは、沈澱反応混合物へのＣＯ２のバブリングおよびプロトン除去剤（例えば、水酸化カリウム（ＫＯＨ）または水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）などの可溶性の水酸化物化合物）の添加を繰り返して、ｐＨ７とｐＨ１０．５との間を循環される。
【００７６】
幾つかの実施形態では、炭酸塩含有沈澱物を含む沈澱反応混合物は、炭酸塩含有沈澱物を沈澱反応混合物から分離して上澄み液を残すための工程で処理され、その上澄み液は未使用の二価カチオンを含む可能性がある。かかる液−固分離は、例えば、沈澱物を凝集させることおよび／または沈降タンクで沈降させることによって成し遂げられてもよい。液−固分離はまた、遠心分離などの液−固分離技法によって達成されてもよい。含金属シリケート材料の温浸からのケイ素ベースの材料が二価カチオン含有溶液から分離されない（すなわち、工程１４０が行われない）実施形態では、沈澱物はケイ素ベースの材料と炭酸塩（例えば、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム）との混合物をもたらす。工程１２０はまた、この沈澱混合物（すなわち、ケイ素−および炭酸塩−含有沈澱物）を沈澱反応混合物から分離することを含んでもよい。
【００７７】
工程１３０では、ポゾラン材料が、図２の方法に従って製造された物質から製造される。幾つかの実施形態では、ＳｉＯ２および炭酸塩の両方を含む沈澱物をポゾラン材料を形成するために一緒に乾燥させる。幾つかの実施形態では、ケイ素ベースの材料が二価カチオン含有溶液から分離される場合（任意の工程１４０）、ケイ素ベースの材料および炭酸塩含有沈澱物は別々に乾燥され、次にポゾラン材料を形成するために混合される。幾つかの実施形態では、ケイ素ベースの材料と炭酸塩含有沈澱物とは、どちらか１つの材料、または両方が湿っているときに混合される。かかる実施形態では、その後の湿式混合材料を次に、ポゾラン材料を製造するために乾燥させる。材料（例えば、ケイ素ベースの材料、炭酸塩含有沈澱物、ケイ素−および炭酸塩−含有沈澱物、湿式混合ポゾラン材料）のどれもが乾燥前に任意選択的に水で洗浄されてもよいことは十分理解されるであろう。
【００７８】
様々な材料（例えば、沈澱物、湿式混合ポゾラン材料）の一乾燥方法は、噴霧乾燥である。幾つかの実施形態では、排ガス源（例えば、石炭火力発電所からの煙道ガス）からの廃熱が、沈澱物またはケイ素ベースの材料を噴霧乾燥するために使用される。幾つかの実施形態では、同じ排ガス源からのＣＯ２が、二価カチオン含有溶液を酸性化するためにその後使用される（例えば、工程１１０でのように）。高温で沈澱システムに入る排ガスからの廃熱は、例えば、その開示がその全体を参照により本明細書に援用される、２００８年５月２９日出願の、米国仮特許出願第６１／０５７，１７３号明細書に記載されているように、噴霧乾燥中に有利に回収されてもよい。噴霧乾燥材料は、球形のまたは低いアスペクト比形状の粒子を有してもよく、幾つかの実施形態では、粒子の少なくとも９０％が、約０．０１ｍ２／ｇ〜約２０ｍ２／ｇの表面積で、約０．５μｍ超および約１００μｍ未満であるようなサイズにされる。幾つかの実施形態では、乾燥粒子は、少なくとも７５％が１０μｍ〜４０μｍまたは２０μｍ〜３０μｍであり、０．７５〜３．０ｍ２／ｇまたは０．９〜２．０ｍ２／ｇなどの、約０．５〜５ｍ２／ｇの表面積を有するようなサイズにされる。
【００７９】
幾つかの実施形態では、ポゾラン材料は、その後の使用の前に精製される（すなわち、処理される）。精製は、様々な異なる精製プロトコルのいずれかを含んでもよい。幾つかの実施形態では、ポゾラン材料は、所望の物理的特性（例えば、粒度、表面積など）の製品を得るために機械的精製（例えば、粉砕、ミリング）にかけられる。幾つかの実施形態では、ポゾラン材料は、水硬性セメント（例えば、補足セメント系材料、砂、骨材など）と組み合わせられる。幾つかの実施形態では、１つ以上の成分が、最終製品（例えば、コンクリートまたはモルタル）を生成するためにポゾラン材料に添加され（例えば、ポゾラン材料がセメントとして用いられることになっている場合）、ここでこれらの成分には、砂、骨材、および補足セメント系材料が含まれるが、それらに限定されない。
【００８０】
幾つかの実施形態では、本明細書に開示される方法によって製造されたポゾラン材料は、建設資材として用いられる。建設資材として用いられるために、ポゾラン材料は、建設資材としての使用のために処理されても、または建物（例えば、商業用、住居用）および／またはインフラストラクチャー（例えば、道路、橋、堤防、ダムなど）用の既存の建設資材での使用のために処理されてもよい。建設資材は、かかる建物およびインフラストラクチャーの構造成分または非構造成分の構成要素であってもよい。ポゾラン材料を建設資材としてまたは建設資材中に使用することの追加の利益は、本方法に用いられるＣＯ２（例えば、ガス状廃棄物流れから得られるＣＯ２）が構築環境に効果的に隔離されることである。幾つかの実施形態では、本発明の沈澱システムは、同一場所設置が建設資材へのポゾラン材料の処理を容易にするように建材工場と同じ場所に設置されてもよい。
【００８１】
幾つかの実施形態では、ポゾラン材料は骨材を製造するために利用される。かかる骨材、それらの製造方法、および骨材の使用は、その開示がその全体を参照により本明細書に援用される、２００８年５月２９日出願の、同時係属米国特許出願第１２／４７５，３７８号明細書に記載されている。
【００８２】
図３は、上に開示されたような様々な方法を行うための例示的なシステム（７００）を例示する。未処理の含金属シリケート材料（２４０）を受け入れる、金属シリケート処理装置７１０は、含金属シリケート材料のサイズを縮小するためのサイズ縮小ユニットと細かく砕かれた含金属シリケート材料を温浸するための温浸器とを含む。このサイズ縮小ユニットは、破砕、粉砕のための（例えば、ボールミル、ジェットミルなど）、および細かく砕かれた含金属シリケート材料をその後の温浸のために選択するための（例えば、篩によって、サイクロンによってなど）多数の異なる装置のいずれかを含んでもよい。温浸器は、含金属シリケート材料の温浸に有用であり得る任意の他の材料であって、水およびｐＨ修正剤（例えば、酸、プロトン除去剤など）を含むが、それらに限定されない他の材料と一緒に、細かく砕かれた含金属シリケート材料を受け入れるために配置構成される。この処理装置は、シリカおよび／またはケイ素ベースの材料を温浸された含金属シリケート材料から除去するために配置構成される、フィルターをさらに含んでもよい。金属シリケート処理装置（７１０）と操作可能なように接続されている、沈澱反応容器（２１０）は、温浸された含金属シリケート材料、またはそれのスラリーもしくは水溶液を受け入れるために配置構成される。加えて、沈澱反応容器（２１０）は、ＣＯ２（例えば、ＣＯ２を含む工業廃棄物源からの熱いまたは冷却されたＣＯ２）と、本発明の沈澱物またはポゾラン材料を製造するのに有用である可能性がある、任意の他の試薬（例えば、酸、プロトン除去剤、促進剤）とを受け入れるために配置構成される。沈澱反応容器は、沈澱反応条件を調節するおよび制御するためにさらに配置構成されてもよい。例えば、沈澱反応容器は、温度プローブおよび加熱素子を有してもよく、それらの両方とも、沈澱反応混合物の温度を制御するために使用することができる。図３に示されるように、液−固分離機（２１５）が沈澱反応容器（２１０）と操作可能なように接続され、沈澱反応容器から沈澱反応混合物を受け入れるために配置構成される。液−固分離機は、沈澱反応混合物を２つの流れに分離するためにさらに配置構成され、それらの流れは上澄み液および沈澱物を含む。得られた沈澱物は、元の沈澱反応混合物より沈澱物に富む比較的湿った固体またはスラリーであってもよく、それらのどちらかが、濃縮された沈澱物を受け入れるために配置構成された乾燥機（７２０）に任意選択的に提供されてもよい。ＣＯ２の工業廃棄物源からの廃熱を受け入れてもよい、乾燥機（例えば、噴霧乾燥機２２０）が乾燥された沈澱物またはポゾラン材料を生成した。
【００８３】
図４はまた、上に開示された様々な方法を行うための例示的なシステム（２００）を例示する。システム２００は、垂直カラム（２０５）、反応容器（２１０）、液−固分離機（２１５）、および噴霧乾燥機（２２０）を含む。システム（２００）はまた、排ガス源（２２５）、二価カチオン含有溶液源（２３０）、およびプロトン除去剤源（２３５）を含む。
【００８４】
垂直カラム２０５は、示される通り、含金属シリケート材料（２４０）で充填されてもよい。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料（２４０）は、約５００μｍ以下の粒度を有する。幾つかの実施形態では、含金属シリケート材料（２４０）は、垂直カラム（２０５）のおおよそボトム１／４を占める。垂直カラム（２０５）は、そのボトムに、二価カチオン含有溶液を受け入れるための液体入口（２４５）と、排ガス源（２２５）から直接に、または示されるような噴霧乾燥機（２２０）からのどちらかから排ガスを受け入れるためのガス入口（２５０）とを含む。図４に示されていないが、垂直カラム２０５と入口２４５および２５０とが、垂直カラム（２０５）の運転を監視し、制御するために必要に応じてバルブ、流量計、温度プローブ、およびｐＨプローブなどのデバイスを含んでもよいことは十分理解されるであろう。同様に、垂直カラム２０５は、幾つかの実施形態では機械的かき混ぜのために任意選択的に改造される。
【００８５】
垂直カラムのボトムは、二価カチオン含有溶液とＣＯ２を含む排ガスとが垂直カラム２０５のボトムに入り、混ざる（炭酸を形成し、ｐＨを下げる）ように（示されるように）配置構成されてもよい。幾つかの実施形態では、垂直カラム（２０５）は、二価カチオン含有溶液とＣＯ２含有排ガスとを最初に受け入れる混合ユニット（示されていない）であって、二価カチオン含有溶液が含金属シリケート材料２４０と遭遇する前に二価カチオン含有溶液を酸性化するために役立つ混合ユニットをさらに含む。混合ユニットは垂直カラム（２０５）のボトムと一体になっていてもよいし、またはそれはそれとは切り離されていてもよい。特定の配置（すなわち、一体であるかまたは切り離されているか）にかかわらず、混合ユニットは、酸性化された二価カチオン含有溶液が含金属シリケート材料２４０を通って浸透し、含金属シリケート材料（２４０）の一部を温浸して（より小さいおよび／または未反応の含金属シリケート材料を任意選択的に含む）ケイ素ベースの材料スラリーを形成することができるように垂直カラムに操作可能なように取り付けられる。垂直カラム２０５は、ケイ素ベースの材料スラリーを、元の二価カチオン含有水溶液と同じ流れ方向に垂直カラム２０５を通って上方に移動させるために改造される。垂直カラム２０５は、排ガスをガス抜きさせるために、およびスラリーをカラムのトップから出るようにするためにさらに改造される。
【００８６】
垂直カラム２０５からガス抜きされる排ガスは、排ガス源（２２５）から受け入れられたままの排ガス中に当初存在したＣＯ２ガスの少なくとも幾らかが減損している。ＣＯ２減損排ガスは、大気中へ直接放出されても、他の残った成分を除去するためにさらに処理されても、または本方法の別の部分で使用されるために回収されてもよい。幾つかの実施形態では、垂直カラム２０５からガス抜きされる排ガスは、１つ以上の重金属、重金属化合物、粒子状物質、硫黄化合物（例えば、ＳＯｘ）、窒素化合物（例えば、ＮＯｘ）などの濃度だけでなくＣＯ２濃度に関しても減損している。
【００８７】
十分な量の含金属シリケート材料（２４０）が温浸された後、垂直カラム２０５中の残った含金属シリケート材料（２４０）は、新鮮な含金属シリケート材料２４０と置き換えられる。温浸されるべき含金属シリケート材料２４０の新鮮な装入を提供することに加えて、含金属シリケート材料（２４０）の置き換えはまた、不溶性混入物質が垂直カラム（２０５）から除去されることを可能にする。幾つかの実施形態では、除去されない不溶性物質は、得られた沈澱物へ、そして究極的にはフィラーとしてポゾラン材料またはセメントに取り込まれる可能性がある。さらに、含金属シリケート材料２４０が温浸され、粒度が小さくなるので、上昇する二価カチオン含有溶液は、垂直カラム（２０５）の充填床部分から粒子を持ち上げる傾向がある。このように、完全な温浸の時点の前に含金属シリケート材料（２４０）を置き換えることは、この問題に同様にうまく対処する。システム（２００）の連続運転を可能にするために、多数の垂直カラム（２０５）が並列に用いられてもよく、ここで二価カチオン含有溶液および排ガス流れは、幾つかの垂直カラム（２０５）が補充のために操業中止され、そして他の垂直カラム（２０５）がオンラインに戻されるように、１つの垂直カラム（２０５）から別のものへと切り替えられる。
【００８８】
図４に例示されるように、垂直カラム（２０５）で生成したスラリーは次に、反応容器２１０に移される。スラリーは、例えば、パイプラインによって移されてもよい。プロトン除去剤源２３５からのプロトン除去剤が、スラリーのｐＨを上げて炭酸塩（例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム）を含む沈澱物を生成するために反応容器（２１０）中のスラリーに添加される。沈澱物は、幾つかの実施形態では反応容器（２１０）のボトム上にケイ素ベースの材料と一緒に沈降する傾向があろう。プロトン除去剤が溶液にある、幾つかの実施形態では、プロトン除去剤の溶液は、反応容器（２１０）へポンプ送液されてもよい。固体形態のプロトン除去剤は、例えば、コンベヤベルトによって添加されてもよい。図４には示されていないが、反応容器（２１０）は反応容器（２１０）の運転を監視し、制御するために必要に応じてバルブ、流量計、かき混ぜ機、ミキサー、温度プローブ、およびｐＨプローブなどのデバイスを含んでもよいことは十分理解されるであろう。図４にはまた、ガス（例えば、二酸化炭素、ＨＣｌ）であってもよい酸または、例えば、溶液での酸（例えば、Ｈ２ＣＯ３（水性）、ＨＣｌ（水性））の任意の酸源は示されていない。酸は反応容器（２１０）内のｐＨを平衡させるために用いられてもよい。
【００８９】
幾つかの実施形態では、ケイ素ベースの材料と炭酸塩とを含む沈澱物が反応容器（２１０）から抜き出された後で、沈澱物は、液−固分離機（２１５）で沈澱反応混合物から分離される。例示的な液−固分離機（２１５）には、ハイドロサイクロンが含まれる。液−固分離機（２１５）によって除去される液体（すなわち、上澄み液）は、廃棄処分されても、または逆浸透水精製用のインプットとしてを含む、他の工業プロセスのために使用されてもよい。
【００９０】
図４に例示されるように、噴霧乾燥機２２０は、煙道ガス源（２２５）から熱排ガスを受け入れ、液−固分離機（２１５）からのケイ素ベースの材料と炭酸塩（例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム）とを含む沈澱物は、エネルギー効率を最適化する、噴霧乾燥機２２０で乾燥されてもよい。煙道ガス源からの廃熱を使って噴霧乾燥機で乾燥された沈澱物は、制御された粒度、アスペクト比、密度、および表面積の微細粉末を形成し、その粉末はポゾラン粉末２５５として使用されてもよい。排ガスの熱が噴霧乾燥機２２０で沈澱物を乾燥させることに寄与しながら、排ガスはそれによってまた冷却される。有利には、排ガスの廃熱の使用は、噴霧乾燥前に空気またはある他のガスを加熱する必要性を低減するかまたは未然に回避することができる。冷却された排ガスを垂直カラム（２０５）に導くことができるために、噴霧乾燥機２２０は、噴霧乾燥機（２２０）を出た排ガスが収容されるように密封室（示されていない）内に配置されてもよい。
【００９１】
排ガス源（２２５）は、幾つかの実施形態では、化石燃料火力発電所、製油所、または例えば、その開示がその全体を参照により本明細書に援用される、２００８年５月２９日出願の、米国仮特許出願第６１／０５７，１７３号明細書に記載されているような、大気レベルのＣＯ２に対して高い濃度のＣＯ２の排ガスを排出する、ある他の工業プロセスであってもよい。幾つかの実施形態では、かかる排ガスは燃焼反応によって生成し、それ故排ガスは燃焼反応からの余熱を有する。排ガス源（２２５）からの距離が広大である場合、または排ガスがさもなければ噴霧乾燥の目的のために十分に熱くない場合には、ガス加熱装置（示されていない）が、排ガスの温度を上昇させるために排ガス源（２２５）と噴霧乾燥機（２２０）との間に置かれてもよい。燃焼によって生成した酸化性排ガスに加えて、排ガス源（２２５）は、還元性ガスがＣＯ２を含む限り、合成ガス、シフト合成ガス、天然ガス、水素などの還元性ガス源と置き換えられてもよいことは十分理解されるであろう。他の好適な多成分気体流には、ターボチャージャー付きボイラー生成ガス、石炭ガス化生成ガス、シフト石炭ガス化生成ガス、嫌気性温浸器生成ガス、坑口天然ガス流れ、改質天然ガスまたはメタンハイドレートなどが含まれる。
【００９２】
二価カチオン含有溶液源（２３０）は、幾つかの実施形態では、海水、ブライン、または上述のようなある他の二価カチオン含有溶液で満たされていてもよい貯蔵タンクであってもよい。貯蔵タンクは、二価カチオン含有溶液が垂直カラム（２０５）へ導入される前に、沈泥、砂、小さな岩石、および他の粒子状物質などの混入物質を二価カチオン含有溶液から沈降させてもよい。フィルターがまた用いられてもよい。
【００９３】
図５は、炭酸塩促進剤を反応容器（２１０）に添加するために用いられてもよい任意の促進剤源（３１０）を示す。上に議論されたように、例示的な炭酸塩促進剤には、鉄、コバルト、ニッケル、マンガン、亜鉛、クロム、銅、バリウム、金、白金、または銀などの低濃度の遷移金属が含まれるが、それらに限定されない。促進剤源（３１０）は、反応容器（２１０）への炭酸塩促進剤の制御放出のための調整器（示されていない）を含んでもよい。フィードバックシステム（示されていない）が、反応容器（２１０）中の炭酸塩促進剤の濃度を監視し、それに応じて調整器を調節するために使用されてもよい。
【００９４】
図６は、垂直カラム（２０５）と反応容器（２１０）との間に配置された任意の液−固分離機（４１０）を示す。液−固分離機（４１０）は、垂直カラムからスラリーを受け入れ、ケイ素ベースの材料（例えば、シリカ、未反応または未温浸のシリケートなど）を二価カチオン含有溶液から分離し、二価カチオン含有溶液を反応容器（２１０）に導く。液−固分離機（４１０）から取り出されるケイ素ベースの材料は、時々ウェットケーキと言われる。図６にはまた、ケイ素ベースの材料を洗浄するための洗浄機４２０が示され、その洗浄機は、洗浄水と液−固分離機（４１０）からのケイ素ベースの材料とを受け入れる。洗浄機（４２０）は可溶性塩を除去して洗浄されたケイ素ベースの材料と使用済み洗浄水とを生成する。洗浄機（４２０）から取り出されたケイ素ベースの材料は次に、微細なケイ素ベースの粉末を生成するために乾燥されてもよい。幾つかの実施形態では、液−固分離機（４１０）と洗浄機（４２０）とは単一ユニットへ組み合わせられる。洗浄機（４２０）が噴霧乾燥機（２２０）の前に、液−固分離機（２１５）から炭酸塩とケイ素ベースの材料とを含む沈澱物を受け入れ、そして洗浄するためにシステム（２００）中にまた含められてもよいことは十分理解されるであろう。
【００９５】
図７は、第２反応容器（５１０）が液−固分離機（２１５）からの上澄み液とプロトン除去剤源（２３５）からの追加のプロトン除去剤とを受け入れるシステム２００を例示する。この実施形態では、反応容器（２１０）中の条件は、第１炭酸塩含有沈澱物を生成するために制御され、その沈澱物は液−固分離機（２１５）で沈澱反応混合物から分離される。液−固分離機（２１５）からの上澄み液は、第２炭酸塩含有沈澱物を形成させるために、例えば、プロトン除去剤源（２３５）からのさらなるプロトン除去剤の添加によってより塩基性にされる。第２沈澱物は次に、第２液−固分離機（５２０）で沈澱反応混合物から分離される。第１および第２炭酸塩含有沈澱物は、図６でのように、別々に洗浄され、次に２つの微細粉末を生成するために別々に噴霧乾燥されてもよい。これらの粉末は次に、ポゾラン材料を製造するためにケイ素ベースの材料の粉末と混合されてもよい（図６）。幾つかの実施形態では、第１炭酸塩含有沈澱物は炭酸カルシウムを含み、第２炭酸塩含有沈澱物は炭酸マグネシウムを含むが、他の実施形態では、第１炭酸塩含有沈澱物は炭酸マグネシウムを含み、第２炭酸塩含有沈澱物は炭酸カルシウムを含む。
【００９６】
炭酸塩促進剤が図５に例示される反応容器（２１０、５１０）のどちらかかまたは両方に添加されてもよいことは十分理解されるであろう。炭酸塩促進剤が反応容器（２１０、５１０）の両方に添加される場合、異なる炭酸塩促進剤が使用されてもよいし、または異なる濃度の同じ炭酸塩促進剤が使用されてもよい。さらに、図７は、第２反応容器（５１０）を、反応容器２１０が役目を果たすように同じプロトン除去剤源（２３５）からプロトン除去剤を受け入れるものとして示しているが、幾つかの実施形態では、第２反応容器（５１０）は、第２プロトン除去剤源から異なるプロトン除去剤を受け入れる。もっとさらに、幾つかの実施形態では、第２反応容器（５１０）に受け入れられる上澄み液は、第２炭酸塩含有沈澱物を生成するために、さらに塩基性よりもむしろ、さらに酸性にされる。上記の通り、酸性化は、ＣＯ２を含むガス流れとの接触によってかまたは酸性溶液もしくは可溶性固体酸の添加によって達成されてもよい。さらに、反応容器（２１０、５１０）で異なるｐＨレベルを維持することおよび異なる炭酸塩促進剤を使用することに加えて、またはそれらに代えて、温度、圧力、ある種の種結晶の存在などの他の条件が、２つの反応容器（２１０、５１０）で異なる炭酸塩含有沈澱物を形成させるために変えられてもよい。
【００９７】
組成物および最終製品
本発明の沈澱物は、幾つかの炭酸塩および／または共沈澱から生じた幾つかの炭酸塩鉱物相を含んでもよく、ここで沈澱物は、例えば、炭酸マグネシウム（例えば、ネスケホン石）と一緒に炭酸カルシウム（例えば、方解石）を含んでもよい。沈澱物はまた、炭酸カルシウム（例えば、方解石）、炭酸マグネシウム（例えば、ネスケホン石）、炭酸カルシウムマグネシウム（例えば、苦灰石）、またはフェロ−カルボ−アルミノシリケートを含むが、それらに限定されない単一鉱物相での単一炭酸塩を含んでもよい。異なる炭酸塩は順々に沈澱する可能性があるので、沈澱物は、それが得られる条件に依存して、一炭酸塩および／または一鉱物相に比較的富む（例えば、９０％〜９５％）もしくは実質的に富む（例えば、９５％〜９９．９％）可能性があるか、または沈澱物は、ある量の他の炭酸塩および／または他の鉱物相を含んでもよく、ここで所望の鉱物相は沈澱物の５０〜９０％である。幾つかの実施形態では、沈澱物は、炭酸塩に加えて１つ以上の水酸化物（例えば、Ｃａ（ＯＨ）２、Ｍｇ（ＯＨ）２）を含む可能性があることは十分理解されるであろう。沈澱物中に存在する炭酸塩または水酸化物のいずれも完全にまたは部分的に非晶質であってもよいこともまた十分理解されるであろう。幾つかの実施形態では、炭酸塩および／または水酸化物は完全に非晶質である。
【００９８】
多くの異なる炭素含有塩および化合物が出発原料の多様性のために可能であるが、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、またはそれらの組み合わせを含む沈澱物が特に有用である。幾つかの実施形態では、沈澱物は、カルシウムおよびマグネシウムの両方を含む炭酸塩鉱物である、苦灰石（ＣａＭｇ（ＣＯ３）２）、プロトドロマイト、ハント石（ＣａＭｇ３（ＣＯ３）４）、および／またはセルギーバイト（Ｃａ２Ｍｇ１１（ＣＯ３）１３・Ｈ２Ｏ）を含む。幾つかの実施形態では、沈澱物は、方解石、アラゴナイト、バテライト、またはそれらの組み合わせから選択される１つ以上の相での炭酸カルシウムを含む。幾つかの実施形態では、沈澱物は、アイカイト（ＣａＣＯ３・６Ｈ２Ｏ）、非晶質炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３・ｎＨ２Ｏ）、モノハイドロカルサイト（ＣａＣＯ３・Ｈ２Ｏ）、またはそれらの組み合わせから選択される炭酸カルシウムの水和形を含む。幾つかの実施形態では、沈澱物は、水和水を持たない、炭酸マグネシウムを含む。幾つかの実施形態では、沈澱物は、１、２、３、４、または４超の水和水から選択される異なる水和水の数のいずれかを有する、炭酸マグネシウムを含む。幾つかの実施形態では、沈澱物は、炭酸マグネシウム相が水和水の数の点で異なる、１、２、３、４、または４超の異なる炭酸マグネシウム相を含む。例えば、沈澱物は、マグネサイト（ＭｇＣＯ３）、バリントナイト（ＭｇＣＯ３・２Ｈ２Ｏ）、ネスケホン石（ＭｇＣＯ３・３Ｈ２Ｏ）、ランスフォルダイト（ＭｇＣＯ３・５Ｈ２Ｏ）、および非晶質の炭酸マグネシウムを含む可能性がある。幾つかの実施形態では、沈澱物は、アルチナイト（ＭｇＣＯ３・Ｍｇ（ＯＨ）２・３Ｈ２Ｏ）、ハイドロマグネサイト（Ｍｇ５（ＣＯ３）４（ＯＨ）２・３Ｈ２Ｏ）、またはそれらの組み合わせなどの、水酸化物および水和水を含む炭酸マグネシウムを含む。したがって、沈澱物は、本明細書にリストされる水和の様々な状態の全てまたは幾らかで、カルシウム、マグネシウムの炭酸塩、またはそれらの組み合わせの炭酸塩を含んでもよい。沈澱速度はまた、最も速い沈澱速度が溶液を所望の相でシードすることによって達成される状態で、沈澱物の本質に影響を及ぼす可能性がある。シーディングなしでは、速い沈澱は、例えば、沈澱反応混合物のｐＨを急激に上げることによって達成されてもよく、それはより多い非晶質構成要素をもたらす。さらに、ｐＨが高ければ高いほど、沈澱はより速く、その沈澱はより非晶質の沈澱物をもたらす。
【００９９】
主要イオン比を沈澱の間ずっと調節すると、沈澱物の本質に影響を及ぼす可能性がある。主要イオン比は、多形形成にかなりの影響を及ぼす。例えば、水中のマグネシウム：カルシウム比が増加するにつれて、アラゴナイトが、低マグネシウム方解石よりも沈澱物中の炭酸カルシウムの主要多形になる。低いマグネシウム：カルシウム比では、低マグネシウム方解石が主要多形になる。幾つかの実施形態では、Ｃａ２＋およびＭｇ２＋が両方とも存在する場合、沈澱物中のＣａ２＋対Ｍｇ２＋の比（すなわち、Ｃａ２＋：Ｍｇ２＋）は、１：１〜１：２．５；１：２．５〜１：５；１：５〜１：１０；１：１０〜１：２５；１：２５〜１：５０；１：５０〜１：１００；１：１００〜１：１５０；１：１５０〜１：２００；１：２００〜１：２５０；１：２５０〜１：５００；１：５００〜１：１０００、またはそれらの範囲である。例えば、幾つかの実施形態では、沈澱物中のＣａ２＋対Ｍｇ２＋の比は、１：１〜１：１０；１：５〜１：２５；１：１０〜１：５０；１：２５〜１：１００；１：５０〜１：５００；または１：１００〜１：１０００である。幾つかの実施形態では、沈澱物中のＣａ２＋対Ｍｇ２＋の比（すなわち、Ｃａ２＋：Ｍｇ２＋）は、１：１〜１：２．５；１：２．５〜１：５；１：５〜１：１０；１：１０〜１：２５；１：２５〜１：５０；１：５０〜１：１００；１：１００〜１：１５０；１：１５０〜１：２００；１：２００〜１：２５０；１：２５０〜１：５００；１：５００〜１：１０００、またはそれらの範囲である。例えば、幾つかの実施形態では、沈澱物中のＣａ２＋対Ｍｇ２＋の比は、１：１〜１：１０；１：５〜１：２５；１：１０〜１：５０；１：２５〜１：１００；１：５０〜１：５００；または１：１００〜１：１０００である。
【０１００】
工業的ＣＯ２に由来する１つ以上の合成炭酸塩を含む、沈澱物は、工業的ＣＯ２（化石燃料の燃焼からの）が由来する化石燃料（例えば、石炭、石油、天然ガス、または煙道ガス）の相対的な炭素同位体組成（δ１３Ｃ）を反映している。‰（パーミル）の単位での相対的な炭素同位体組成（δ１３Ｃ）値は、化石的矢石の基準（ＰＤＢ基準）に対する、炭素の２つの安定な同位体、すなわち１２Ｃおよび１３Ｃの濃度の比の尺度である。
δ１３Ｃ‰＝［（１３Ｃ／１２Ｃサンプル−１３Ｃ／１２ＣＰＤＢ基準）／（１３Ｃ／１２ＣＰＤＢ基準）］×１０００
【０１０１】
したがって、合成炭酸塩含有沈澱物のδ１３Ｃは、ＣＯ２ガス源についてのフィンガープリントとして役立つ。δ１３Ｃ値は源（すなわち、化石燃料源）ごとに変わる可能性があるが、本発明の組成物についてのδ１３Ｃ値は一般に、しかし必ずしもではなく、−９‰〜−３５‰の範囲である。幾つかの実施形態では、合成炭酸塩含有沈澱物についてのδ１３Ｃ値は、−１‰〜−５０‰、−５‰〜−４０‰、−５‰〜−３５‰、−７‰〜−４０‰、−７‰〜−３５‰、−９‰〜−４０‰、または−９‰〜−３５‰である。幾つかの実施形態では、合成炭酸塩含有沈澱物についてのδ１３Ｃ値は、−３‰、−５‰、−６‰、−７‰、−８‰、−９‰、−１０‰、−１１‰、−１２‰、−１３‰、−１４‰、−１５‰、−１６‰、−１７‰、−１８‰、−１９‰、−２０‰、−２１‰、−２２‰、−２３‰、−２４‰、−２５‰、−２６‰、−２７‰、−２８‰、−２９‰、−３０‰、−３１‰、−３２‰、−３３‰、−３４‰、−３５‰、−３６‰、−３７‰、−３８‰、−３９‰、−４０‰、−４１‰、−４２‰、−４３‰、−４４‰、または−４５‰未満（すなわち、よりマイナス）であり、ここでδ１３Ｃ値がよりマイナスであればあるほど、合成炭酸塩含有組成物は１２Ｃにより富む。任意の好適な方法、質量分析法または軸外統合キャビティアウトプット分光分析法（ｏｆｆ−ａｘｉｓ  ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ−ｃａｖｉｔｙ  ｏｕｔｐｕｔ  ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）（軸外ＩＣＯＳ）を含むが、それらに限定されない方法が、δ１３Ｃ値を測定するために用いられてもよい。
【０１０２】
沈澱反応のマグネシウム−およびカルシウム−含有生成物に加えて、ケイ素、アルミニウム、鉄、および他のものを含む化合物および物質もまた、本発明の方法およびシステムで沈澱物内に製造され、組み込まれる可能性がある。沈澱物におけるかかる化合物の沈澱は、本方法から生じた沈澱物を含むセメントの反応性を変えるために、または硬化したセメントおよびそれらから製造されたコンクリートの特性を変えるために望ましい可能性がある。含金属シリケート材料は、非晶質シリカ、非晶質アルミノシリケート、結晶性シリカ、カルシウムシリケート、カルシウムアルミナシリケートなどの、１つ以上の成分を含有する炭酸塩含有沈澱物を生成するために、これらの成分の１つの源として沈澱反応混合物に添加される。幾つかの実施形態では、沈澱物は、１：１〜１：１．５；１：１．５〜１：２；１：２〜１：２．５；１：２．５〜１：３；１：３〜１：３．５；１：３．５〜１：４；１：４〜１：４．５；１：４．５〜１：５；１：５〜１：７．５；１：７．５〜１：１０；１：１０〜１：１５；１：１５〜１：２０、またはそれらの範囲の炭酸塩：シリカ比で炭酸塩（例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム）とシリカとを含む。例えば、幾つかの実施形態では、沈澱物は、１：１〜１：５、１：５〜１：１０、または１：５〜１：２０の炭酸塩：シリカ比で炭酸塩とシリカとを含む。幾つかの実施形態では、沈澱物は、１：１〜１：１．５；１：１．５〜１：２；１：２〜１：２．５；１：２．５〜１：３；１：３〜１：３．５；１：３．５〜１：４；１：４〜１：４．５；１：４．５〜１：５；１：５〜１：７．５；１：７．５〜１：１０；１：１０〜１：１５；１：１５〜１：２０、またはそれらの範囲のシリカ：炭酸塩比でシリカと炭酸塩（例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム）とを含む。例えば、幾つかの実施形態では、沈澱物は、１：１〜１：５、１：５〜１：１０、または１：５〜１：２０のシリカ：炭酸塩比でシリカと炭酸塩とを含む。一般に、本発明の方法によって製造された沈澱物は、ケイ素ベースの材料と少なくとも１つの炭酸塩相との混合物を含む。一般に、反応速度が速ければ速いほど、シリカが沈澱反応混合物中に存在するという条件で（すなわち、含金属シリケート材料の温浸後にシリカが除去されなかったという条件で）、より多くのシリカが炭酸塩含有沈澱物に組み込まれる。
【０１０３】
沈澱物（単に乾燥された沈澱物であってもよい）は貯蔵安定性形態にあることができ、長期間、例えば、１年以上、５年以上、１０年以上、２５年以上、５０年以上、１００年以上、２５０年以上、１０００年以上、１０，０００年以上、１，０００，０００年以上、または１００，０００，０００年以上でさえ、たとえあったとしても、顕著な分解なしに露出条件下に（すなわち、大気に開かれて）地上で貯蔵される可能性がある。沈澱物の貯蔵安定性形態は、通常の雨水ｐＨ下に地上で貯蔵される間たとえあったとしてもほとんど分解を受けないので、製品からのＣＯ２ガス放出の観点から測定されるように、たとえあったとしても分解の量は５％／年を超えないであろうし、ある実施形態では１％／年を超えないであろう。沈澱物の地上貯蔵安定性形態は、様々な異なる環境条件下に、例えば−１００℃〜６００℃の範囲の温度および０〜１００％の範囲の湿度で安定であり、ここでこれらの条件は穏やか、風の強いまたは嵐であってもよい。沈澱物中の化合物が上に明記された安定性を有することが知られている天然起源の化合物（例えば、石灰石）と類似のまたは同じものであることを測定するために好適である、物理的試験方法および化学的試験方法を含む多数の好適な方法のいずれかが、沈澱物の安定性を試験するために用いられてもよい。
【０１０４】
長期間（例えば、地質時代スケール）にわたって安定である形態でＣＯ２を隔離するために役立つ、炭酸塩含有沈澱物は、上記の通り、長期間貯蔵される可能性がある。沈澱物は、炭酸塩対シリカのある一定の比を達成することが必要とされる場合、ポゾラン材料を形成するためにケイ素ベースの材料（例えば、含金属シリケート材料温浸後の分離されたケイ素ベースの材料；商業的に入手可能なＳｉＯ２などからの）とまた混合されてもよい。本発明のポゾラン材料は、水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）２）などのアルカリと組み合わせられたときに、カルシウムシリケートおよび他のセメント系材料を形成することによってセメント質特性を示すケイ質またはアルミノケイ質材料である。火山灰、フライアッシュ、シリカヒューム、高反応性メタカオリン、および粉砕された顆粒の溶鉱炉スラグなどのＳｉＯ２含有材料が、本発明のポゾラン材料を強化するために使用されてもよい。幾つかの実施形態では、本発明のポゾラン材料は、０．５％〜１．０％、１．０％〜２．０％、２．０％〜４．０％、４．０％〜６．０％、６．０％〜８．０％、８．０％〜１０．０％、１０．０％〜１５．０％、１５．０％〜２０．０％、２０．０％〜３０．０％、３０．０％〜４０．０％、４０．０％〜５０．０％、またはそれらのオーバーラップする範囲のＳｉＯ２含有材料で強化される。
【０１０５】
噴霧乾燥材料（例えば、沈澱物、ケイ素ベースの材料、ポゾラン材料など）は、噴霧乾燥されたおかげで、一貫した粒度を有することができる（すなわち、噴霧乾燥材料は、比較的狭い粒度分布を有することができる）。したがって、幾つかの実施形態では、噴霧乾燥材料の少なくとも５０％、６０％、７０％、８０％、９０％、９５％、９７％、または９９％が、所与の平均粒径の±１０ミクロン、±２０ミクロン、±３０ミクロン、±４０ミクロン、±５０ミクロン、±７５ミクロン、±１００ミクロン、または±２５０ミクロンの範囲に入る。幾つかの実施形態では、所与の平均粒径は５〜５００ミクロンである。幾つかの実施形態では、所与の平均粒径は５０〜２５０ミクロンである。幾つかの実施形態では、所与の平均粒径は１００〜２００ミクロンである。例えば、幾つかの実施形態では、噴霧乾燥材料の少なくとも７０％は所与の平均粒径の±５０ミクロンの範囲に入り、ここで所与の平均粒径は、５０〜２５０ミクロン、または１００〜２００ミクロンなどの、５〜５００ミクロンである。
【０１０６】
一般に、ポゾラン材料は、普通のポルトランドセメントより低いセメント質特性を有するが、水酸化カルシウムのような石灰に富む媒体の存在下では、それは、後期強度（＞２８日）に関してより良好なセメント質特性を示す。ポゾラン反応は、セメント水和中に起こる反応の残りより遅い可能性があり、こうして本発明のポゾラン材料を含むコンクリートの短期強度は、純セメント系材料で製造されたコンクリートほど高くない可能性がある。強度のこの表示メカニズムは、通常７日後に徐々の強化特性を示す、二次セメント系相（より低いＣ／Ｓ比のカルシウムシリケート水和物）を形成するためのシリケートと石灰との反応である。強度成長の程度は究極的には、ポゾラン材料の化学組成に依存する。（任意選択的に添加されるシリカおよび／またはアルミナで）ケイ素ベースの材料、特に非晶質のケイ素ベースの材料の組成を増やすと、より良好なポゾラン反応および強度を一般に生成する。シリカヒュームおよび高反応性メタカオリンなどの、高反応性ポゾランは、本発明の沈澱物を含むコンクリートが強度を獲得する速度を増加させる「早強」コンクリートを生成することができる。
【０１０７】
シリケートとアルミノシリケートとを含む沈澱物は、細分されたケイ質および／またはアルミノケイ質材料（例えば、ケイ素ベースの材料）の存在のおかげでポゾラン材料としてセメントおよびコンクリート工業で容易に用いられる可能性がある。ケイ質および／またはアルミノケイ質沈澱物は、ポルトランドセメントとブレンドされても、またはコンクリート混合物で直接鉱物混合剤として添加されてもよい。幾つかの実施形態では、ポゾラン材料は、得られた水和生成物（例えば、コンクリート）の凝固時間、硬化、および長期安定性を完全なものにする（上記のような）比でカルシウムとマグネシウムとを含む。炭酸塩の結晶性、沈澱物中の塩化物、硫酸塩、アルカリなどの濃度は、ポルトランドセメントとより良好に接触するために制御されてもよい。幾つかの実施形態では、沈澱物は、シリカの１０〜２０％、２０〜３０％、３０〜４０％、４０〜５０％、５０〜６０％、６０〜７０％、７０〜８０％、８０〜９０％、９０〜９５％、９５〜９８％、９８〜９９％、９９〜９９．９％が４５ミクロン未満の粒度（例えば、最長寸法で）を有するシリカを含む。幾つかの実施形態では、ケイ質沈澱物は、アルミノシリカの１０〜２０％、２０〜３０％、３０〜４０％、４０〜５０％、５０〜６０％、６０〜７０％、７０〜８０％、８０〜９０％、９０〜９５％、９５〜９８％、９８〜９９％、９９〜９９．９％が４５ミクロン未満の粒度を有するアルミノシリカを含む。幾つかの実施形態では、ケイ質沈澱物は、混合物の１０〜２０％、２０〜３０％、３０〜４０％、４０〜５０％、５０〜６０％、６０〜７０％、７０〜８０％、８０〜９０％、９０〜９５％、９５〜９８％、９８〜９９％、９９〜９９．９％が４５ミクロン未満の粒度（例えば、最大寸法で）を有するシリカとアルミノシリカとの混合物を含む。
【０１０８】
本明細書に開示される方法によって製造されるポゾラン材料は、建設資材として用いられてもよく、その材料は建設資材としての使用のために処理されても、または建物（例えば、商業用、住居用）および／またはインフラストラクチャー（例えば、舗装道路、道路、橋、陸橋、壁、堤防、ダムなど）用の既存の建設資材での使用のために処理されてもよい。建設資材は、任意の構造物、土台をさらに含む構造物、駐車場、家、オフィスビル、商業事務所、公共建築、および支持構造物（例えば、門用フーチング、フェンスおよびポール）に組み込まれてもよく、構築環境の一部と考えられる。建設資材は、かかる構造物の構造成分または非構造成分の構成要素であることができる。ポゾラン材料を建設資材としてまたは建設資材中に使用することの追加の利益は、本方法に用いられるＣＯ２（例えば、ガス状廃棄物流れから得られるＣＯ２）が構築環境に効果的に隔離されることである。
【０１０９】
幾つかの実施形態では、本発明のポゾラン材料は、水と結合した後に凝固し、硬化する、水硬性セメント（例えば、普通のポルトランドセメント）の成分として用いられる。沈澱物をセメントおよび水と結合させることによって製造される生成物の凝固および硬化は、水との反応時にセメントから形成される水和物であって、本質的に水に不溶性である水和物の生成の結果起こる。かかる水硬性セメント、それらの製造および使用方法は、その出願の開示が参照により本明細書に援用される、２００８年５月２３日出願の、同時係属米国特許出願第１２／１２６，７７６号明細書に記載されている。幾つかの実施形態では、セメントとブレンドされるポゾラン材料は、重量により０．５％〜１．０％、１．０％〜２．０％、２．０％〜４．０％、４．０％〜６．０％、６．０％〜８．０％、８．０％〜１０．０％、１０．０％〜１５．０％、１５．０％〜２０．０％、２０．０％〜３０．０％、３０．０％〜４０．０％、４０．０％〜５０．０％、５０％〜６０％、またはそれらの範囲のポゾラン材料である。例えば、幾つかの実施形態では、セメントとブレンドされるポゾラン材料は、重量により０．５％〜２．０％、１．０％〜４．０％、２．０％〜８．０％、４．０％〜１５．０％、８．０％〜３０．０％、または１５．０％〜６０．０％のポゾラン材料である。
【０１１０】
幾つかの実施形態では、ポゾラン材料は、他のセメント系材料とブレンドされるかまたは混合剤または骨材としてセメントに混ぜ込まれる。本発明のモルタルは、建設ブロック（例えば、煉瓦）を一緒に結び付けるのにおよび建設ブロック間の隙間を充填するのに用途がある。本発明のモルタルはまた、既存の構造物を修理するために（例えば、元のモルタルが損なわれたまたは腐食した部分を取り替えるために）使用されてもよい。
【０１１１】
幾つかの実施形態では、ポゾラン材料は骨材を製造するために利用されてもよい。幾つかの実施形態では、骨材は、圧締およびその後の破砕によって沈澱物から製造される。幾つかの実施形態では、骨材は、押出および得られた押出材料の破砕によって沈澱物から製造される。かかる骨材、それらの製造および使用方法は、その開示がその全体を参照により本明細書に援用される、２００９年５月２９日出願の、同時係属米国特許出願第１２／４７５３７８号明細書に記載されている。
【０１１２】
以下の実施例は、本発明を行い、利用する方法の完全な開示および説明を当業者に提供するために提示され、本発明の範囲を限定することを意図されない。使用される数字（例えば、量、温度など）に関して正確さを確保するために努力されたが、幾らかの実験誤差および偏差は考えられるべきである。特に明記しない限り、部は重量部であり、分子量は重量平均分子量であり、温度は度摂氏（℃）であり、圧力は大気圧かまたはその近くである。
【実施例】
【０１１３】
実施例１．分析機器および方法
電量分析：液体および固体の炭素含有サンプルを２．０Ｎの過塩素酸（ＨＣｌＯ４）で酸性化してキャリアガス流れへ二酸化炭素を放出し、その後ｐＨ３．０の３％ｗ／ｖ硝酸銀でガス洗浄して無機炭素電量計（ＵＩＣ  Ｉｎｃ、モデルＣＭ５０１５）による分析前にいかなる放出硫黄ガスも除去した。セメント、フライアッシュ、および海水のサンプルを、サンプルの温浸を支援するために加熱ブロックで過塩素酸の添加後に加熱する。
【０１１４】
Ｂｒｕｎａｕｅｒ−Ｅｍｍｅｔｔ−Ｔｅｌｌｅｒ（「ＢＥＴ」）比表面積：比表面積（ＳＳＡ）測定は、二窒素での表面吸収によった（ＢＥＴ法）。乾燥サンプルのＳＳＡは、サンプルをＦｌｏｗｐｒｅｐＴＭ  ０６０サンプル脱ガスシステムで調製した後Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ  ＴｒｉｓｔａｒＴＭ  ＩＩ  ３０２０  Ｓｐｅｃｉｆｉｃ  Ｓｕｒｆａｃｅ  Ａｒｅａ  ａｎｄ  Ｐｏｒｏｓｉｔｙ  Ａｎａｌｙｚｅｒで測定した。簡潔に言えば、サンプル調製は、おおよそ１．０ｇの乾燥サンプルを、残留水蒸気および他の吸着体をサンプル表面から除去するために二窒素ガスの流れに曝しながら、高温で脱ガスすることを含んだ。サンプルホルダー中のパージガスをその後排気し、一連の増加する圧力（吸着フィルム厚さに関連して）で二窒素ガスに曝される前にサンプルを冷却した。表面が覆われた後、サンプルホルダー中の圧力の体系的な低下によって二窒素を粒子の表面から放出した。脱着したガスを測定し、全表面積測定値に換算した。
【０１１５】
粒度分析（「ＰＳＡ」）：粒度分析および粒度分布は、静的光散乱を用いて測定した。乾燥粒子をイソプロピルアルコール中に懸濁させ、二波長／レーザー構成でのＨｏｒｉｂａ  Ｐａｒｔｉｃｌｅ  Ｓｉｚｅ  Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ  Ａｎａｌｙｚｅｒ（モデルＬＡ−９５０Ｖ２）を使用して分析した。Ｍｉｅ散乱理論を用いて、０．１ｍｍから１０００ｍｍまで、サイズ画分の関数として粒子の母集団を計算した。
【０１１６】
粉末Ｘ線回折（「ＸＲＤ」）：粉末Ｘ線回折は、結晶相を特定し、異なる特定可能なサンプル相の質量分率を推定するためにＲｉｇａｋｕ  ＭｉｎｉｆｌｅｘＴＭ（リガク）で行った。乾燥した固体サンプルを微細粉末へ手動粉砕し、サンプルホルダーに装填した。Ｘ線源は、３０ｋＶおよび１５ｍＡで作動する、銅陽極（Ｃｕ  ｋα）であった。Ｘ線スキャンは、２°２θ／分のスキャン速度、および０．０１°２θ／ステップのステップサイズで、５〜９０°２θにわたって行った。Ｘ線回折プロファイルを、Ｘ線回折パターン解析ソフトウェアＪａｄｅＴＭ（バージョン９、Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ｄａｔａ  Ｉｎｃ．（ＭＤＩ））を用いてＲｉｅｔｖｅｌｄ精密化によって解析した。
【０１１７】
フーリエ変換赤外（「ＦＴ−ＩＲ」）分光分析法：ＦＴ−ＩＲ分析は、Ｓｍａｒｔ  Ｄｉｆｆｕｓｅ  Ｒｅｆｌｅｃｔａｎｃｅモジュールを備えたＮｉｃｏｌｅｔ  ３８０で行った。全サンプルを３．５±０．５ｍｇまで秤量し、０．５ｇのＫＢｒと一緒に手動粉砕し、その後プレスし、ＦＴＩＲへ挿入する前に５分間窒素パージを浴びせた。スペクトルを範囲４００〜４０００ｃｍ−１で記録した。
【０１１８】
走査電子顕微鏡法（「ＳＥＭ」）：ＳＥＭは、３０〜６５Ｐａの作動圧力で１５ｋＶの一定加速電圧、および単一ＢＳＥ半導体検出器を用いて日立ＴＭ−１０００タングステンフィラメント卓上顕微鏡を使用して行った。固体サンプルは、炭素ベースの接着剤を使用してステージに固定し；湿ったサンプルは、分析前にグラファイトステージへ真空乾燥させた。ＥＤＳ分析は、Ｏｘｆｏｒｄ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  ＳｗｉｆｔＥＤ−ＴＭシステムを使用して行い、そのためのセンサーは、１６５ｅＶのエネルギー分解能で１１Ｎａ〜９２Ｕの検出範囲を有する。
【０１１９】
可溶性塩化物：塩化物濃度は、１００〜２００ｐｐｍ増分で測定される１リットル溶液当たり３００〜６０００ｍｇ塩化物の試験範囲を有する、Ｃｈｌｏｒｉｄｅ  ＱｕａｎＴａｂ（登録商標）Ｔｅｓｔ  Ｓｔｒｉｐｓ（製品Ｎｏ．２７５１３４０）で測定した。
【０１２０】
Ｘ線蛍光（「ＸＲＦ」）：固体粉末サンプルのＸＲＦ分析は、銀陽極Ｘ線源およびＰｅｌｔｉｅｒ冷却Ｓｉ（Ｌｉ）Ｘ線検出器を備えた、Ｔｈｅｒｍｏ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ  ＡＲＬ  ＱＵＡＮＴ’Ｘ  Ｅｎｅｒｇｙ−Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ  ＸＲＦ分光計を使用して行った。サンプルを、アルミニウムサンプルコップを使用して３１ｍｍペレットへプレスした。各サンプルについて、３つの異なるスペクトルを集め、それぞれを特異的元素の分析のために調整した：全て真空条件下に、第１番目は４ｋＶでＸ線フィルターを全く使用せず、第２番目は１８ｋＶで薄い銀フィルターを使用し、第３番目は３０ｋＶで厚い銀フィルターを使用した。スペクトルを、認定基準物質での較正から得られるＦｕｎｄａｍｅｎｔａｌ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ（基本パラメーター）解析法を用いて、ＷｉｎＴｒａｃｅソフトウェアを用いて解析した。
【０１２１】
熱重量分析（「ＴＧＡ」）：固体粉末サンプルのＴＧＡ分析は、同時ＴＧＡ／ＤＳＣ（示差走査熱量測定法）のＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  ＳＤＴ  Ｑ６００で行った。アルミナ坩堝中の、サンプルを、２０℃／分の一定ランプ速度で室温から１０００℃まで加熱される炉中に入れた。温度にわたる減量プロファイルを、Ｕｎｉｖｅｒｓａｌ  Ａｎａｌｙｓｉｓソフトウェアを用いて解析した。
【０１２２】
実施例２：かんらん石の温浸
要旨：かんらん石を酸で温浸した。
【０１２３】
含金属シリケート材料：５４．３μｍの平均粒度を有する、かんらん石は、Ｏｌｉｖｉｎｅ  Ｃｏｒｐ（Ｂｅｌｌｉｎｇｈａｍ，ＷＡ）から入手した。ジェットミルを使用してかんらん石の画分を５．８２μｍの平均粒度に縮小した。
【０１２４】
方法：かんらん石の温浸は、かんらん石を１０％ＨＣｌ（水性）に（５．５４ｇのかんらん石（５４．３μｍ）を４１９．３７ｇの１０％ＨＣｌに）撹拌しながら入れることによって室温（２０〜２３℃）で達成した。水性マグネシウムの濃度を電位差ＥＤＴＡ滴定によって測定する前にかんらん石を４日間浸出させた。
【０１２５】
結果および観察：Ｍｇ２＋の濃度は、カルシウムイオン選択的電極を使ったＥＤＴＡ滴定による実験で測定した。かんらん石についての実験は、４日間の浸出後に０．１５６４ＭのＭｇ２＋濃度をもたらした。
【０１２６】
実施例３．蛇紋石の温浸
要旨：蛇紋石を酸で温浸した。
【０１２７】
含金属シリケート材料：蛇紋石は、ＫＣ  Ｍｉｎｉｎｇ（Ｋｉｎｇ  Ｃｉｔｙ，ＣＡ）から入手した。
【０１２８】
方法：蛇紋石の温浸は、蛇紋石を１０％ＨＣｌ（水性）に（５．０３ｇの蛇紋石を４１５．３２ｇの１０％ＨＣｌに）撹拌しながら入れることによって室温（２０〜２３℃）で達成した。水性マグネシウムの濃度を電位差ＥＤＴＡ滴定によって測定する前に蛇紋石を４日間浸出させた。
【０１２９】
結果および観察：Ｍｇ２＋の濃度は、カルシウムイオン選択的電極を使ったＥＤＴＡ滴定による実験で測定した。蛇紋石についての実験は、４日間の浸出後に０．１１２３ＭのＭｇ２＋濃度をもたらした。
【０１３０】
実施例４．かんらん石からの沈澱物の製造
要旨：炭酸塩含有沈澱物を、原材料としてかんらん石を使用して製造した。かんらん石を酸で温浸した。沈澱物の沈澱は、二酸化炭素を注入すること、およびプロトン除去剤を含金属シリケート材料浸出液（例えば、かんらん石浸出液）に添加することを含んだ。かんらん石浸出液から製造された沈澱物のキャラクタリゼーションは、固体生成物が未同定の非晶質ケイ素含有化合物と一緒に、主としてネスケホン石（７７％）であることを示した。マイナー成分は岩塩および未同定鉄塩であった。
【０１３１】
含金属シリケート材料：５４．３μｍの平均粒度を有する、かんらん石は、Ｏｌｉｖｉｎｅ  Ｃｏｒｐ（Ｂｅｌｌｉｎｇｈａｍ，ＷＡ）から入手した。ジェットミルを使用してかんらん石の画分を５．８２μｍの平均粒度に縮小した。
【０１３２】
方法：含金属シリケート材料を１０％ＨＣｌ（水性）に（１０．０１ｇのジットミルにかけられたかんらん石を４７５．６６ｇの１０％ＨＣｌに）撹拌しながら入れることによってかんらん石を５０℃の温度で温浸した。サンプルを定期的に採取して水性マグネシウムの濃度を測定した。撹拌を１０時間維持し、その後混合物を室温で追加の９時間放置した。混合物を熱い間に真空濾過し、得られた濾液（４０４．５２ｇ）を室温まで放冷した。
【０１３３】
濾液を１時間にわたって中和し、その後１００％ＣＯ２を、マグネシウム含有溶液の全体にわたって激しくスパージングした。撹拌しながら、１５．０１ｇのＮａＯＨ（固体）、引き続き追加の５．２３ｇのＮａＯＨ（水性）（５０％ｗ／ｗ）を添加し、炭酸塩含有沈澱物を生成した。沈澱反応混合物の最終ｐＨはｐＨ８．９であった。沈澱反応混合物スラリーを真空濾過し、得られたフィルターケーキをオーブン中５０℃で１７時間乾燥させた。
【０１３４】
乾燥沈澱物を、結晶相の同定についてＸＲＤ、モルフォロジの観察についてＳＥＭ、元素分析についてＥＤＳおよびＸＲＦ、ならびにパーセント重量無機炭素の測定について炭素電量分析でキャラクリゼーションした。
【０１３５】
結果および観察：Ｍｇ２＋の濃度は、カルシウムイオン選択的電極を使ったＥＤＴＡ滴定による浸出実験で測定した。ジットミルにかけられ、５０℃で一晩浸出された、かんらん石の浸出液サンプルは、０．２４９１ＭのＭｇ２＋濃度を有した。
【０１３６】
沈澱物は、鉄塩の存在を示唆する、１９．２６ｇの粗い、黄−緑の色合いの淡灰色粉末をもたらした。沈澱物は砕くことがかなり容易であった。ＳＥＭ（図８）は、主として薄い結晶性ロッドおよび非晶質シリカゲルからなる混合物を明らかにした。ＥＤＳ測定は、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｆｅ、Ｎａ、およびＣｌの存在を示した。
【０１３７】
ＸＲＤ（図９）は、沈澱物中に存在する結晶相がネスケホン石（ＭｇＣＯ３・３Ｈ２Ｏ）および岩塩（ＮａＣｌ）であることを示した。非晶質内容物がまた存在し、ネスケホン石および岩塩に加えて、ＥＤＳ分析での他の元素の存在と矛盾しない相が存在することを示唆した。
【０１３８】
炭素電量分析は、生成物が、１７．０％ＣＯ２であると計算される、４．６５％（±０．０６）無機炭素であることを示した。熱重量分析（ＴＧＡ、図１０）は、ＣＯ２がネスケホン石から放出される範囲であると以前に測定された、２７５℃〜５７５℃での１７．１％減量を測定した。ＸＲＤ同定と、ＴＧＡおよび電量分析結果が互いに一致している（１％未満の差）こととを考えると、生成物が７６．６％ネスケホン石からなると計算された。
【０１３９】
沈澱物はまた、非晶質シリカ（ＳｉＯ２）、ケイ酸（Ｈ４ＳｉＯ４）の熱分解生成物であると思われる、ケイ素ベースの材料を含有した。
【０１４０】
【表１】
2011527664.tif 000003
【０１４１】
実施例５：かんらん石からの沈澱物の製造
Ａ．沈澱物の製造
要旨：かんらん石を、炭酸の溶液中で温浸した。塩基としてＫＯＨおよび触媒としてＦｅＣｌ３を使用すると、温浸かんらん石を含む沈澱物が沈澱した。
【０１４２】
【数１】
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【０１４３】
【数２】
2011527664.tif 000005
【０１４４】
【数３】
2011527664.tif 000006
【０１４５】
Ｂ．ブレンドセメントの製造
この実験のために使用されるポルトランドセメントおよび沈澱物のＢＥＴ比表面積（「ＳＳＡ」）を表２に示す。粒度分布は、凝集粒子を解離させるための前超音波処理の２分後に測定した。沈澱物は、それが混合されるポルトランドセメントのＳＳＡよりはるかに高いＳＳＡを有した。
【０１４６】
【表２】
2011527664.tif 000007
【０１４７】
沈澱物（２つの異なるブレンドにおいて、５％および２０％）を、モルタルを混合する直前におおよそ２分間手動でポルトランドセメントとブレンドした。水：セメント比は、５％置換レベルについては１１０％±５％の流動性クライテリアを満たした（流動性＝１１４％）。水：セメント比は、２０％置換レベルについては許容最大流動性値を超える０．５８に調整した（流動性＝１２１％）。
【０１４８】
ＡＳＴＭ  Ｃ５１１貯蔵条件への変更：立方体を、プラスチックシートでカバーされた湿ったタオル下で２４時間硬化させた（９８％の推定相対湿度）。
【０１４９】
Ｃ．結果
圧縮強度成長は、ＡＳＴＭ  Ｃ１０９に従って測定した。２インチ側面のモルタル立方体を圧縮試験のために使用した。５％および２０％沈澱物の置換レベルを並のポルトランドタイプＩＩ／Ｖセメントモルタルと、および２０％フライアッシュＦによって置換されたポルトランドタイプＩＩ／Ｖセメントと比較した。
【０１５０】
【表３】
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【０１５１】
実施例６：沈澱物および出発原料についてのδ１３Ｃ値の測定
本実験では、沈澱物および出発原料についてのδ１３Ｃ値を測定する。炭酸塩含有沈澱物を、瓶詰めの二酸化硫黄（ＳＯ２）ガスと瓶詰めの二酸化炭素（ＣＯ２）ガスとの混合物および二価カチオンの代理源としてのフライアッシュおよびシリカを使用して製造した。手順を密閉容器で行った。
【０１５２】
出発原料は、商業的に入手可能な瓶詰めのＳＯ２ガスとＣＯ２ガスとの混合物（ＳＯ２／ＣＯ２ガスまたは「模擬煙道ガス」）、脱イオン水、およびフライアッシュであった。
【０１５３】
容器を脱イオン水で満たした。フライアッシュを消和後に脱イオン水に添加し、ｐＨ（アルカリ性）と、ＣＯ２を大気中へ放出することなく炭酸塩含有沈澱物の沈澱に好適な二価カチオン濃度とを提供した。沈澱物をアルカリ性溶液から沈澱させるのに好適な速度および時間でＳＯ２／ＣＯ２ガスをスパージングした。反応の成分の相互作用のために十分な時間を見越し、その後沈澱物を残りの溶液（「沈澱反応混合物」）から分離し、湿った沈澱物および上澄み液をもたらした。
【０１５４】
プロセス出発原料、沈澱物、および上澄み液についてのδ１３Ｃ値を測定した。使用した分析システムはＬｏｓ  Ｇａｔｏｓ  Ｒｅｓｅａｒｃｈによって製造されたものであり、２％〜２０％ＣＯ２範囲の乾燥ガスについてδ１３Ｃおよび濃度データを提供するために直接吸収分光分析法を用いる。この機器は、既知同位体組成の標準５％ＣＯ２ガスを使用して較正され、トラバーチンと２Ｍ過塩素酸中で温浸されたＩＡＥＡ大理石＃２０とのサンプルから放出されたＣＯ２の測定は、文献に見いだされる値の許容し得る測定誤差内にある値をもたらした。ＣＯ２源ガスを、注射器を使用してサンプリングした。ＣＯ２ガスをガス乾燥機（Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）ポリマー製のＰｅｒｍａ  Ｐｕｒｅ  ＭＤ  Ｇａｓ  Ｄｒｙｅｒ，Ｍｏｄｅｌ  ＭＤ−１１０−４８Ｆ−４）に、次に卓上型の商業的に入手可能な炭素同位体分析システムに通した。固体サンプルを先ず、加熱された過塩素酸（２Ｍ  ＨＣｌＯ４）で温浸した。ＣＯ２ガスが密閉温浸システムから放出され、次にガス乾燥機に入った。そこから、ガスを集め、δ１３Ｃデータをもたらす、分析システムへ注入した。同様に、上澄み液を温浸してＣＯ２を放出させ、それを次に乾燥させ、δ１３Ｃデータをもたらす分析機器に通した。
【０１５５】
ＳＯ２／ＣＯ２ガス、金属シリケート代理物（すなわち、フライアッシュ）、炭酸塩含有沈澱物、および上澄み液の分析からの測定値を表４にリストする。沈澱物および上澄み液についてのδ１３Ｃ値は、それぞれ、−１５．８８‰および−１１．７０‰である。反応の両生成物のδ１３Ｃ値は、ＳＯ２／ＣＯ２ガス（δ１３Ｃ＝−１２．４５‰）およびガスに完全には燃焼しなかった幾らかの炭素を含むフライアッシュ（δ１３Ｃ＝−１７．４６‰）の組み込みを反映している。フライアッシュ、化石燃料燃焼の生成物それ自体が使用されたＣＯ２より負のδ１３Ｃを有したので、沈澱物の全体δ１３Ｃ値は、ＣＯ２それ自体のそれよりもっと負であることによってそのことを反映している。本実施例は、δ１３Ｃ値が炭酸塩含有複合材料中の炭素の主要源を確認するために使用できることを例示する。
【０１５６】
【表４】
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【０１５７】
先行発明は理解を明確にする目的のための例示および実施例によって多少詳細に記載されてきたが、添付のクレームの精神および範囲から逸脱することなくある種の変更および修正がそれに行われてもよいことは、本発明の教示を考慮すると当業者には容易に明らかであるはずである。したがって、先行事項は本発明の原理を例示するにすぎない。本明細書に明確に記載されないかまたは示されないが、本発明の原理を具体化する、かつ、その精神および範囲内に含められる、様々なアレンジを当業者が考案できることは十分理解されるであろう。さらに、本明細書に列挙される全ての実施例および条件付き言語は、本発明の原理および当該技術分野の推進に本発明者が寄与する概念を読者が理解するのを支援することを主に意図され、かかる具体的に列挙された実施例および条件に限定されないと解釈されるべきである。さらに、本発明の原理、態様、および実施形態を列挙する本明細書での全てのステートメントならびにそれの具体的な実施例は、それの構造上および機能上の両方の等価物を包含することが意図される。さらに、かかる等価物には、現在公知の等価物と、将来開発される等価物、すなわち、構造にかかわらず、同じ機能を果たす、開発された任意の要素との両方が含まれることが意図される。本発明の範囲は、それ故、本明細書に示され、記載される例示的な実施形態に限定されることを意図されない。以下のクレームが本発明の範囲を明確にすること、ならびにこれらのクレームの範囲内の方法および構造物とそれらの等価物とがそれによってカバーされることが意図される。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【国際調査報告】
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