(57)【要約】  膨張（１０２）させ冷却（１０６）した粗ＬＮＧ流（１０８）を窒素除去塔（１５０）で分離して、窒素を富化した塔頂蒸気流（１３０）と窒素の減少した塔底液体流（１１０）にする。塔底流（１１０）はより高い圧力へ昇圧（１１２）し、第一の流れ及び第二の流れ（１１４及び１１６）に分割する。その後第二の流れを減圧して、粗ＬＮＧ原料流（１０４）との熱交換（１０６）によって少なくとも一部を気化（１１８）させ、該原料流を冷却するとともに窒素除去塔（１５０）に焚上げ蒸気を供給（１２０）する。
2011513503.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
液化天然ガス（ＬＮＧ）原料流の脱窒素方法であって、
（ａ）ＬＮＧ原料流を膨張させ、そしてこの膨張の前あるいは後に、該ＬＮＧ原料流を熱交換器で冷却して、冷却した膨張ＬＮＧ流を生成すること、
（ｂ）該冷却した膨張ＬＮＧ流を窒素除去塔へ導入すること、
（ｃ）窒素を富化した塔頂蒸気流を該塔から抜き出すこと、
（ｄ）窒素の減少した塔底液体流を該塔から抜き出すこと、
（ｅ）工程（ｄ）からの塔底流をポンプを通過させてその圧力を上昇させること、
（ｆ）該塔底流を第一の流れと第二の流れに分割すること、
（ｇ）減圧しその後該熱交換器を通過させることによって、該第二の流れの少なくとも一部を気化させること、
（ｈ）該一部を気化させた第二の流れを該塔へ投入して該塔のための焚き上げ蒸気を提供すること、
を含む、液化天然ガス原料流の脱窒素方法。
【請求項２】
前記ＬＮＧ原料流を等エントロピー的に膨張させる、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記第一の流れをＬＮＧ製品として回収する、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記冷却した膨張ＬＮＧ流を前記窒素除去塔へ導入する前に等エンタルピー的に膨張させることを更に含む、請求項に記載の方法。
【請求項５】
前記ＬＮＧ原料流の膨張を該原料流の冷却前に行う、請求項１から４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
前記ＬＮＧ原料流の冷却を該原料流の膨張前に行う、請求項１から５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
前記第二の流れの流量が前記第一の流れの流量の約２０％未満である、請求項１から６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
前記一部を気化させた第二の流れを前記窒素除去塔の最下分離段より下方へ投入する、請求項１から７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
工程（ｂ）の前記冷却した膨張ＬＮＧ流を前記窒素除去塔の頂部に導入する、請求項１から８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
請求項１に記載の方法によって液化天然ガス（ＬＮＧ）原料流を脱窒素するための装置であって、
ＬＮＧ原料流を膨張させるためのエキスパンダー、
該エキスパンダーの前又は後に配置され、該ＬＮＧ原料流を冷却するための熱交換器、
該冷却した膨張ＬＮＧ原料流を、窒素を富化した塔頂蒸気流と窒素の減少した塔底液体流とに分離するための窒素除去塔、
少なくとも該塔底流の圧力を上昇させるためのポンプ、
該塔底流を第一の流れと第二の流れに分割するための分割手段、
該第二の流れの圧力を減少させるための減圧手段、
該減圧した第二の流れを、少なくとも一部を気化させるため、前記熱交換器へ送るための導管手段、及び
該一部を気化させた第二の流れを、前記窒素除去塔の再沸のために、該塔へ供給するための導管手段、
を含む、液化天然ガス原料流の脱窒素装置。
【請求項１１】
前記エキスパンダーが高密度流体エキスパンダーである、請求項１０に記載の装置。
【請求項１２】
前記減圧手段がジュール−トムソン弁である、請求項１０又は請求項１１に記載の装置。
【請求項１３】
前記冷却した膨張ＬＮＧ流を前記窒素除去塔へ導入する前に膨張させるための弁を更に含む、請求項１０から１２のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１４】
前記エキスパンダーが前記熱交換器の上流に位置する、請求項１０から１３のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１５】
前記エキスパンダーが前記熱交換器の下流に位置する、請求項１０から１３のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１６】
前記熱交換器がプレート−フィン熱交換器である、請求項１０から１５のいずれか１項に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒素、メタンを含み、場合によってはより重質な炭化水素を含む液化天然ガス流から、窒素を分離する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
粗天然ガスは、液化天然ガス（ＬＮＧ）の形でのより大量の保存を可能にするために、多くの場合液化される。天然ガスは窒素で汚染されている可能性があるため、ＬＮＧから窒素を除去して、所望の製品仕様を満たす、窒素の減少したＬＮＧ製品を製造することが有利である。従来技術において、ＬＮＧから窒素を除去するいくつかの方法が開示されている。
【０００３】
ＬＮＧ流から窒素を分離するための一つの単純な方法は、粗ＬＮＧ流をタービンで等エントロピー膨張させた後、フラッシュセパレータに投入することである。フラッシュセパレータから取り出された液体生成物が含有する窒素は粗ＬＮＧ流よりも少ないのに対して、蒸気生成物はより高い割合の窒素を含む。
【０００４】
米国特許第５４２１１６５号明細書（’１６５特許）には異なる方法が開示されている。それに開示された方法では、その図１とそれを複製して図１として本書に添付したものを参照すると、粗ＬＮＧ（１）をタービン（２１）で等エントロピー膨張させ、リボイラー熱交換器（２１）で冷却している。冷却した膨張ＬＮＧ流はその後弁（３）を通過し、そこで静的減圧処理を受けてから、脱窒素塔（５）へ投入される。塔内において、窒素は上昇蒸気によって流下液体から揮散され、そのため塔頂部から出る蒸気流（１０）の窒素濃度が高くなる。液体ＬＮＧ流（１１）は塔（５）の底部から、窒素の減少した生成物として抜き出される。塔では、液体流（６、８）が冷却した膨張ＬＮＧ原料流（４）の投入レベルよりも低いレベルで抜き出され、熱交換器（２）を通過して原料流を冷却し、その後それが抜き出されたレベルよりも低いレベルで塔（５）内に再投入されて、塔に焚上げ蒸気を供給する。実際には、抜き出し流が熱交換器を通過することで、分離の更なる平衡段がもたらされる。
【０００５】
ＬＮＧ流から窒素を分離する同様の方法では、膨張が等エントロピー的ではなく等エンタルピー的に行われるよう、タービン駆動の動的減圧に代えて静的減圧用の弁を用いる。’１６５特許の方法において等エンタルピー膨張を用いることは、より多くのメタン回収を可能にするとされている。
【０００６】
ＬＮＧ流から窒素を除去する別の方法が、米国特許第５０４１１４９号明細書（’１４９特許）に記載されている。この特許明細書では、まず粗天然ガス流を冷却し、その後相分離器を通過させて液体流と蒸気流を生成することによる、粗天然ガス流から窒素を除去する方法が開示されている。この液体流は更に冷却され、脱窒素塔へ投入される。蒸気流は凝縮され更に冷却されて第二の液体流を生成してから、第一の液体流のレベルよりも高いレベルで脱窒素塔へ投入される。窒素を富化した蒸気が塔頂部から取り出され、流入してくる第二の液体流の冷却に用いられる。塔の液溜めはバッフルによって分割され、その一方は塔の最下トレイからの液体で満たされる。この塔底液体は抜き出され、熱交換器で少なくとも一部が気化される一方で相分離器からの蒸気流を凝縮させ、そして還流として塔へ戻されて焚上げ蒸気を供給する。還流中に残っている液体は、液溜めのバッフルのもう一方の側へ流れ落ちる。この液体還流はその後窒素の減少した生成物流として取り出され、ポンプでより高圧にされ、加温及び気化されて、その後動的に膨張して蒸気生成物の温度及び圧力を低下させる。’１６５特許のリボイラー熱交換と同様に、塔底液体の還流は分離の更なる平衡段としての機能を果たす。
【０００７】
もう一つの同様の、しかし熱力学的に異なる窒素分離方法は、粗ＬＮＧ流をタービンで等エントロピー膨張させ、膨張した流れをリボイラー熱交換器で冷却し、その後のこの冷した膨張流を熱サイホン系へ投入することを必要とする。塔底部から液体を抜き出し、その一部を取り出してＬＮＧ生成物として送出する。第二の部分はリボイラー熱交換器を通して再循環させ、ここで少なくとも一部が気化される。一部が気化された流れはその後塔へ再投入され、ここで上記の流れのうちの蒸気部分は焚上げ蒸気を供給し、液体部分は底部トレイからの液体と混合して、抜き出される塔底流のもととなる。このアプローチは、’１６５特許及び’１４９特許のそれとは熱力学的に異なる。この場合、液体塔底生成物は、分離の純然たる更なる平衡段から得られるというよりも、塔の最下部トレイからの液体を再沸流からの液体と混合した結果得られるものである。この違いは、熱力学的混合損失をもたらす。
【０００８】
これらの従来技術の窒素分離方法の不都合は、これらがそれぞれに、リボイラー流の流れを推進するのに液体ヘッドに依存していることである。この特性は、プロセス設計全体の柔軟性を制限するという悪影響を及ぼす。例えば、塔の利用可能なヘッドはリボイラー熱交換器の設計に直接影響し、熱交換器内の圧力損失は利用できる流れを圧倒するほど大きくすることはできない。この設計上の制限により、圧力損失が小さく、それゆえ塔のヘッドがリボイラーの流れの推進を可能にする、より大きくてより高価な熱交換器を導入するという結果に至る傾向がある。窒素除去を達成するために必要な処理装置の高額な資本コストは、ＬＮＧ製造の収益性にかなりの影響を及ぼしかねない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
従って本発明の目的は、ＬＮＧ流から窒素を除去するのに必要な装置の設計において柔軟性を高めるのを可能にする方法を提供することである。柔軟性が高まることによって比較的安価な処理装置の設計が可能になり、この方法に関連する資本コストを低下させることができる。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、窒素で汚染されたＬＮＧ流の脱窒素のための改良された方法を提供する。この方法によりプロセス設計における柔軟性が高まり、経済的な利益がもたらされる。
【００１１】
本発明の方法によると、約１％と１０％の間の窒素、及び残部としてメタン及びより重質な炭化水素を含む粗ＬＮＧ流を、膨張手段でもって膨張させ、そして熱交換器で冷却する。その結果得られた粗ＬＮＧ流を窒素除去塔へ導入し、ここで液体が塔を流下するにつれてＬＮＧの窒素含有量を低下させる。窒素の富化した蒸気流を塔頂部から抜き出し、窒素の減少した液体流を塔底部から抜き出す。
【００１２】
窒素の減少した塔底ＬＮＧ流をより高圧にして、その後第一の流れ及び第二の流れに分割し、必要であれば第一の流れはＬＮＧ製品として回収してもよい。第二の流れは減圧し、その後リボイラー熱交換器を通過させて粗ＬＮＧ流を冷却する。減圧は、第二の流れの少なくとも一部が該熱交換器で気化されるようなレベルまで行われる。この一部が気化した第二の流れは、窒素の減少した塔底ＬＮＧ流の抜き出しのレベルで、又はそれより上方でかつ粗ＬＮＧ原料流の導入レベルより下方のレベルで、塔へ再投入されて、塔の焚上げ蒸気を提供する。好ましくは、上記一部が気化した第二の流れは、最下分離段より下方に投入され、すなわち、トレイ塔の場合は最下トレイより下方、あるいは充填塔の場合は充填物より下方へ投入される。
【００１３】
従って、一側面において本発明は、液化天然ガス（ＬＮＧ）原料流の脱窒素方法であって、
（ａ）ＬＮＧ原料流を膨張させ、そしてこの膨張の前あるいは後に、該ＬＮＧ原料流を熱交換器で冷却して、冷却した膨張ＬＮＧ流を生成すること、
（ｂ）該冷却した膨張ＬＮＧ流を窒素除去塔へ導入すること、
（ｃ）窒素を富化した塔頂蒸気流を該塔から抜き出すこと、
（ｄ）窒素の減少した塔底液体流を該塔から抜き出すこと、
（ｅ）工程（ｄ）からの塔底流をポンプを通過させてその圧力を上昇させること、
（ｆ）該塔底流を第一の流れと第二の流れに分割すること、
（ｇ）減圧しその後該熱交換器を通過させることによって、該第二の流れの少なくとも一部を気化させること、
（ｈ）該一部を気化させた第二の流れを該塔へ投入して該塔のための焚き上げ蒸気を提供すること、
を含む、液化天然ガス（ＬＮＧ）原料流の脱窒素方法を提供する。
【００１４】
第二の側面において本発明は、本発明の方法による液化天然ガス（ＬＮＧ）原料流の脱窒素のための装置を提供し、該装置は、
ＬＮＧ原料流を膨張させるためのエキスパンダー、
該エキスパンダーの前又は後に配置され、該ＬＮＧ原料流を冷却するための熱交換器、
該冷却した膨張ＬＮＧ原料流を、窒素を富化した塔頂蒸気流と窒素の減少した塔底液体流とに分離するための窒素除去塔、
少なくとも該塔底流の圧力を上昇させるためのポンプ、
該塔底流を第一の流れと第二の流れに分割するための分割手段、
該第二の流れの圧力を減少させるための減圧手段、
該減圧した第二の流れを、少なくとも一部を気化させるため、熱交換器へ送るための導管手段、及び
該一部を気化させた第二の流れを、窒素除去塔の再沸のために、該塔へ供給するための導管手段、
を含む。
【００１５】
以下において明らかになるように、本発明の範囲内にはこの方法のいくつかの別形態がある。例えば、一つの実施態様においては、最初の粗ＬＮＧ流を高密度流体エキスパンダーで膨張させ、このエキスパンダーはリボイラー熱交換器の上流又は下流のどちらに設置してもよい。別の実施態様においては、第二の流れの減圧をジュール−トムソン弁を用いて行ってもよい。塔への投入前に弁を通して粗ＬＮＧ流を絞ることができるよう、窒素除去塔のすぐ上流に弁を設置してもよい。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】’１６５特許の図１を複製した模式図であり、該特許によるＬＮＧ流からの窒素除去方法を説明する図である。
【図２】本発明の一実施態様によるＬＮＧ流から窒素を除去する方法を説明する模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明は、一部において、リボイラー流を推進するのにポンプを使用して、リボイラー熱交換器内でのより大きな圧力損失を可能にすることにより、ＬＮＧ脱窒素操作における設計上の柔軟性と経済的な効果をもたらす。これは、言い換えると、より速いリボイラー流の速度を可能にし、その結果熱交換器の熱伝達係数を高くして、より小さい熱交換器の使用を可能にすることができる。
【００１８】
以下の説明でもって明らかになるように、この柔軟性を、追加の機器を必要とせずに、生産レベルとエネルギー必要量を維持しながら実現することには、熱力学的効率がやや低下することが伴う。しかしながら、本発明により得られる当初資本の節約は、この熱力学的非効率を相殺する以上のものであり、とりわけそれに伴う容易さと低い費用を考えると、その非効率は救済されよう。
【００１９】
ここで用いる「窒素を富化した流れ」という用語は、最初の原料流と比較して高い濃度の窒素を含有する流れを意味する。
【００２０】
ここで用いる「窒素の減少した流れ」という用語は、最初の原料流と比較して低い濃度の窒素を含有する流れを意味する。
【００２１】
ここで用いる「下方」という用語は、高さのより低い位置、すなわち地面により近いことを意味する。
【００２２】
ここで用いる「上方」という用語は、高さのより高い位置、すなわち地面からより遠いことを意味する。
【００２３】
ここで用いる「焚上げ蒸気（ｂｏｉｌｕｐ）」という用語は、塔を上昇する蒸気を意味する。
【００２４】
次に、本発明の好ましい実施態様を、図２を参照して詳細に説明する。以下の実施態様は本発明の範囲を限定しようとするものではなく、請求項の範囲内で他の実施態様が存在することは当業者に理解されるはずである。
【００２５】
図２に示したように、約１ｍｏｌ％から約１０ｍｏｌ％の窒素、及び残部としてメタンを含有し、場合によってより重質な炭化水素を含有する、典型的には約７００ｐｓｉ（４．８ＭＰａ）の圧力の、高圧ＬＮＧ流１００を、このＬＮＧ流を膨張させるための手段１０２で膨張させて、より低圧のＬＮＧ流１０４を生成する。この膨張は好ましくは等エントロピー的に行われ、ＬＮＧ流膨張手段は好ましくは高密度流体エキスパンダー（流体力学タービンとしても知られる）であるが、弁又はその他の公知の流体膨張手段であってもよい。より低圧のＬＮＧ流１０４をリボイラー熱交換器１０６で冷却して、冷却した膨張ＬＮＧ流１０８を生成する。リボイラー熱交換器１０６は好ましくはプレート−フィン熱交換器であるが、シェル−アンド−チューブデザインあるいは二つの流体流を混合することなく互いに熱交換関係にする他の任意の公知の手段でもよい。冷却した膨張ＬＮＧ流１０８をその後弁１０９を通して実質的に等エンタルピー的に膨張させ、そして窒素除去塔１５０へ投入する。この投入は好ましくは塔頂部で行われる。窒素除去塔１５０は好ましくはトレイ塔であるが、充填塔又は分別に適したその他の任意の物質移動装置であってもよい。窒素を富化した蒸気流１３０を塔１５０の頂部から抜き出す。この流れは典型的には、約３０％より多くのＮ2及び約７０％未満のメタンを含有する。
【００２６】
窒素の減少した液体流１１０を塔１５０の底部から抜き出して、ポンプ１１２によって所望の圧力まで昇圧する。塔底液体流１１０を昇圧後、第一の流れ１１４と第二の流れ１１６に分割する。流れ１１４は製品ＬＮＧ流として回収してもよい。流れ１１６はジュール−トムソン弁１１７によって実質的に等エンタルピー的に膨張させて、低圧のリボイラー流１１８を生成させる。弁１１７は、流れ１１４と１１６の分離箇所とリボイラー熱交換器１０６との間の任意の位置に配置することができる。低圧のリボイラー流１１８を、リボイラー熱交換器１０６で少なくとも一部を気化させて、一部が気化したリボイラー流１２０を生成する。このリボイラー流はその後塔１５０の底部へ、トレイ塔の場合は最下トレイより下方で、あるいは充填塔の場合は充填物より下方で、投入されて、焚上げ蒸気を供給する。
【００２７】
別の実施態様においては、ＬＮＧ流の膨張手段１０２をリボイラー熱交換器１０６の下流に配置することができる。このようにして、ＬＮＧ流の膨張手段１０２での膨張に先立って、高圧流１００はリボイラー熱交換器１０６で冷却される。
【００２８】
上記実施態様のいずれにおいても、弁１０９は任意選択的であり、上記の別の実施態様では、冷却したＬＮＧ流１０８を窒素除去塔１５０に直接投入することができる。
【００２９】
特に好ましい実施態様をここに提示すると、それでは粗ＬＮＧ流１００を高密度流体エキスパンダー１０２で実質的に等エントロピー的に膨張させ、リボイラー熱交換器１０６で冷却する。この冷却した膨張ＬＮＧ流１０８を弁１０９によって実質的に等エンタルピー的に膨張させ、そして窒素除去塔１５０へ投入する。塔内において、上昇する蒸気が下降する液体から窒素を揮散し、窒素を富化した流れ１３０が塔頂部から抜き出される。窒素の減少した液体流１１０を塔底部から抜き出し、その圧力をポンプ１１２を通過させることにより上昇させる。昇圧後、液体流を第一の流れ１１４と第二の流れ１１６に分割する。第二の流れ１１６は、弁１１７を通過させることによって、その後リボイラー熱交換器１０６を通過中に低圧リボイラー流１１８が少なくとも一部気化するのを可能にする圧力まで減圧される。リボイラー熱交換器での少なくとも一部の気化後、リボイラー流１２０は窒素除去塔１５０へ再投入されて焚上げ蒸気を供給する。
【００３０】
窒素の減少した液体流１１０が、除去塔１５０の最下段からの、あるいはリボイラー１０６からの液体のみではなく、それら両方の混合物となるように、リボイラー流の液体部分は再投入の際に、塔の最下段からの液体と混合される。これらの液体流を混合して、抜き出される窒素の減少した流れ１１０を提供することには、熱力学的損失が伴う。しかしながら、これは、窒素除去塔１５０に一つあるいは複数の段を追加することによって、容易にかつ安価に補償することができる。
【００３１】
ポンプ１１２の後で第二の流れ１１６を第一の流れ１１４から分離することによって、リボイラー熱交換器１０６を通る流れは、ＬＮＧ生成物である第一の流れ１１４を昇圧するためにすでに利用可能であるポンプ１１２によって推進される。リボイラー熱交換器１０６は、資本コストなどを考慮して、広範囲の圧力損失について設計することができ、そしてリボイラー流１１８の適切な圧力を、リボイラー熱交換器１０６の上流の弁１１７を調整することにより得ることができる。
【００３２】
第二の流れ１１６の流量は、窒素の減少した液体流１１０の総流量以下であればいくらでもよいが、好ましくは第一の流れ１１４の流量の約２０％未満であり、特定のプロセスのために容易に最適化することができる。これは、トレイからの液体流の１００％をリボイラーを通して移動させる必要がある’１６５特許の方法とは対照的である。リボイラー流の流量が従来技術と比較して少ないことで、リボイラー熱交換器１０６の大きさを小さくすることが可能になる。
【００３３】
また、従来技術の方法の多くと比較した際、本発明は、いずれにしてもＬＮＧ製品として抜き出される塔底液体を塔の再沸用に用いるため、塔からリボイラー液体流を抜き出すために必要とされるノズルをなくすという更なる利点を有する。
【００３４】
本発明は、流体力学的に従来技術のものとは異なる方法を実施することによって、ＬＮＧ脱窒素方法の適応性及び柔軟性を著しく向上させる。塔ヘッドに依存するのでなく、ポンプ１１２でリボイラー熱交換器１０６を作動させ、質量流量の調節のために弁１１７を含めることによって、本方法は、選択したリボイラー熱交換器１０６の設計と併せて、最適に機能するよう設計することができる。この柔軟性によって、救済することが可能な軽微な熱力学的損失という代償を払いはするが、資本経費を少なくすることができる。
【実施例】
【００３５】
本発明の方法と従来技術との重要な差のうちのいくつかをより詳しく明らかにするために、ＡＳＰＥＮプロセスシミュレータを使用して、プロセスシミュレーションを行い、本発明の実施態様（「本方法」）と’１６５特許に開示された方法とを比較した。比較の基準は、同等のＬＮＧ生産量及び満足な燃料バランス（プロセスを推進するガスタービンを駆動するのに必要なＬＮＧ生成物のフラッシュ量）である。
【００３６】
〔本方法〕
図２を参照して、高密度流体エキスパンダー１０２での膨張に続いて、流量１２５，４５０ポンドモル／ｈ（５６，９００ｋｇｍｏｌ／ｈ）、圧力７１．６２ｐｓｉ（４９３．８ｋＰａ）、温度−２４３oＦ（−１５２．８oＣ）で、Ｎ2を２．９６％、メタンを９５．４７％、Ｃ2炭化水素を１．１０％、及びより重質な炭化水素を０．４７％含む低圧ＬＮＧ流１０４をリボイラー熱交換器１０６で冷却し、温度−２５２．５oＦ（−１５８．０６oＣ）の冷却した膨張ＬＮＧ流１０８を生成する。冷却した膨張流１０８を弁１０９によって絞り、６つのトレイを含む脱窒素塔１５０へ圧力１８ｐｓｉ（１２４ｋＰａ）で導入する。塔頂蒸気流１３０を塔１５０の頂部から流量８，１２３ポンドモル／ｈ（３，６８５ｋｇｍｏｌ／ｈ）で抜き出す。この流れは、圧力１８ｐｓｉ（１２４ｋＰａ）、温度−２６１．９oＦ（−１６３．２８oＣ）で、Ｎ2を３１．０６％、メタンを６８．９４％及び微量の重質炭化水素を含む。塔１５０から塔底流１１０を流量１３６，０７１ポンドモル／ｈ（６１，７２０ｋｇｍｏｌ／ｈ）、圧力１９．４５ｐｓｉ（１３４．１ｋＰａ）、温度−２５６．８oＦ（-１６０．４４oＣ）で抜き出す。この流れは、Ｎ2を１．０１％、メタンを９７．３１％、Ｃ2炭化水素を１．１７％、及び重質炭化水素を０．５１％含む。塔底流１１０を圧力７５ｐｓｉ（５１７ｋＰａ）まで昇圧し、そして第一の流れ１１４と第二の流れ１１６とに分割する。流量１１７，３２７ポンドモル／ｈ（５３，２１９ｋｇｍｏｌ／ｈ）、圧力７５ｐｓｉ（５１７ｋＰａ）、温度−２５６．６oＦ（−１６０．３３oＣ）でＮ2を１．０１％、メタンを９７．３１％、Ｃ2炭化水素を１．１７％及び重質炭化水素を０．５１％を含む第一の流れ１１４を、最終ＬＮＧ製品として回収する。流量１８，７４４ポンドモル／ｈ（８，５０２ｋｇｍｏｌ／ｈ）の第二の流れ１１６を、弁１１７により絞って１９．７４ｐｓｉ（１３６．１７ｋＰａ）の圧力にして、低圧リボイラー流１１８を生成し、これをその後、温度−２５６．４oＦ（−１６０．２２oＣ）でリボイラー熱交換器１０６に導入して、そこで一部を気化させて気化したリボイラー流１２０を生成する。温度−２５２．７oＦ（-１５８．１７oＣ）、圧力１９．４５ｐｓｉ（１３４．１７ｋＰａ）で、蒸気画分が２３．７％である、気化したリボイラー流１２０を、塔１５０の底部に投入して焚上げ蒸気を供給する。この方法には約２２９ＭＷの電力が必要である。
【００３７】
〔従来技術の方法〕
図１を参照して、タービン２１での膨張に続いて、流量１２５，４５１ポンドモル／ｈ（５６，９０３ｋｇｍｏｌ／ｈ）、圧力７１．７６ｐｓｉ（４９４．７７ｋＰａ）、温度−２４３oＦ（−１５２．８oＣ）でＮ2を２．９６％、メタンを９５．４７％、Ｃ2炭化水素を１．１０％及び重質炭化水素を０．４７％含む、半減圧ＬＮＧ流２２を、間接熱交換器２で温度−２５２．６oＦ（−１５８．１１oＣ）まで冷却する。この冷却した膨張流を弁３により絞り、そして圧力１８ｐｓｉ（１２４ｋＰａ）で、６つのトレイを含む脱窒素塔５へ導入する。塔頂蒸気流１０を塔５の頂部から流量８，１２２ポンドモル／ｈ（３６８４ｋｇｍｏｌ／ｈ）で抜き出し、この流れは、圧力１８ｐｓｉ（１２４ｋＰａ）及び温度−２６１．９oＦ（−１６３．２８oＣ）でＮ2を３１．１７％、メタンを６８．８３％及び微量の重質炭化水素を含む。塔底流１１を塔５から流量１１７，３２９ポンドモル／ｈ（５３，２２０ｋｇｍｏｌ／ｈ）、圧力１９．４５ｐｓｉ（１３４．１ｋＰａ）、温度−２５６．８oＦ（−１６０．４４oＣ）で抜き出し、この流れはＮ2を１．０１％、メタンを９７．３２％、Ｃ2炭化水素を１．１７％及び重質炭化水素を０．５０％含む。第一のＬＮＧ画分６を塔の最下トレイから流量１２１，０４７ポンドモル／ｈ（５４，９０６ｋｇｍｏｌ／ｈ）、温度−２５９．７oＦ（−１６２．０６oＣ）、圧力１９．７４ｐｓｉ（１３６．１７ｋＰａ）で抜き出し、これはＮ2を１．５６％、メタンを９６．８１％、Ｃ2炭化水素を１．１４％及び重質炭化水素を０．４９％含む。この第一のＬＮＧ画分６を間接熱交換器２を通過させて流れ７を生成し、この流れは、温度−２５６．８oＦ（−１６０．４４oＣ）、圧力１９．４５ｐｓｉ（１３４．１ｋＰａ）であり、気体画分が３．１％である。流れ７を塔５の最下トレイより下方へ戻して、焚上げ蒸気を供給する。この方法にもまた、約２２９ＭＷの電力が必要である。
【００３８】
表１は、比較をより明確に説明するために、これら二つの方法の対応する流れのデータを示している。それぞれの原料流１０４と２２、及びそれぞれの生成物流１１４と１１、及び１３０と１０は、関連のある全ての特性について実質的に同一である。この原料流及び生成物流が同等であることによって、二つの方法を有効に比較することができる。
【００３９】
表１に示されるように、二つの方法の顕著な違いは、本方法のリボイラー流１１８が流量１８，７４４ポンドモル／ｈ（８，５０２ｋｇｍｏｌ／ｈ）であり、’１６５特許方法のリボイラー流６の流量１２１，０４７ポンドモル／ｈ（５４，９０６ｋｇｍｏｌ／ｈ）の１５．５％しかないことである。この違いは、’１６５特許方法では塔トレイからの液体流量全体をリボイラー熱交換器を通して再循環させる必要がある一方、本方法は所望の分離を行うのに必要な流量を最適化し、従って必要とされる生成物を製造するために必要な量の塔底液体を再循環させるだけである、ということによるものである。これらの方法のもう一つの注目すべき違いは、リボイラーを通過する全流体流量は本方法の方が’１６５特許の方法よりも少ないとはいうものの、各リボイラーでは同じ量の熱が移動するため、本方法ではリボイラー流のうちのより多くの部分が気化され、すなわち２３．７％対３．１％となる、ということである。それゆえ焚上げ蒸気のために塔へ実際に戻る蒸気の量は、’１６５特許方法（３７５２ポンドモル／ｈ、１，７０２ｋｇｍｏｌ／ｈ）よりも本方法（４４４２ポンドモル／ｈ、２，０１５ｋｇｍｏｌ／ｈ）の方が多い。
【００４０】
【表１】
2011513503.tif 000003
【００４１】
これら二つの方法には、ほかにもいくつかの重要な違いがある。まず、本方法では’１６５特許方法のように塔から更なる流れを抜き出すよりも、抜き出した塔底生成物の一部をリボイラー流のために用いているため、’１６５特許方法で必要とされているノズルが除かれる。ノズルによって、塔には特定の大きさの部分が付加され、追加の機器が必要となり、熱の漏れにつながるため、これは望ましい改良点である。
【００４２】
もう一つの重要な違いは、二つの流れに分割する前に塔底流を移送するためのポンプを使うことによって、リボイラー熱交換器を’１６５特許方法の場合のように液体ヘッドではなく、ポンプによって作動させることが可能である、ということである。これによって自由度が増し、プロセスの設計及び実施の柔軟性を高くすることが可能になる。例えば、弁１１７を調節して、熱交換器におけるより大きな圧力損失を補償するようにすることができる。この更なる柔軟性は、熱交換器の最初の設計に反映されるだけでなく、プロセスの予想外の条件を補償するために有利に利用することができる。
【００４３】
それぞれの方法の全体での消費電力は実質的に同一であり、本方法では２２９．３ＭＷ、従来技術の方法では２２９．１ＭＷとなってはいるが、貯蔵するのに十分な圧力でＬＮＧ製品流を提供するためには、本方法の塔底液体流を昇圧するのに、従来技術方法の塔底液体流の昇圧よりも約１６％多い電力が必要である（本方法では２９３ｋＷ、従来技術の方法では２５３ｋＷ）ことにも言及しておく。本方法におけるポンプは製品ＬＮＧ流を提供するだけでなく、リボイラーも駆動するため、本方法では１３６，０７１ポンドモル／ｈ（６１，７２０ｋｇｍｏｌ／ｈ）の塔底液体を昇圧しなければならない一方で、従来技術の方法では１１７，３２９ポンドモル／ｈ（５３，２２０ｋｇｍｏｌ／ｈ）の製品ＬＮＧを昇圧するだけでよい。しかしながら、本方法によって可能となる柔軟性の増加は、消費電力のこのわずかな増加を補償する以上のものである。
【００４４】
本発明を特定の実施態様を参照して詳細に説明したが、当業者は特許請求の範囲の記載事項の範囲内で他の実施態様が存在することを認識しよう。
【図１】
2011513503.tif 000004
【図２】
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【手続補正書】
【提出日】平成22年4月8日(2010.4.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
米国特許第５４２１１６５号明細書（’１６５特許）には異なる方法が開示されている。それに開示された方法では、その図１とそれを複製して図１として本書に添付したものを参照すると、粗ＬＮＧ（１）をタービン（２１）で等エントロピー膨張させ、リボイラー熱交換器（２）で冷却している。冷却した膨張ＬＮＧ流はその後弁（３）を通過し、そこで静的減圧処理を受けてから、脱窒素塔（５）へ投入される。塔内において、窒素は上昇蒸気によって流下液体から揮散され、そのため塔頂部から出る蒸気流（１０）の窒素濃度が高くなる。液体ＬＮＧ流（１１）は塔（５）の底部から、窒素の減少した生成物として抜き出される。塔では、液体流（６、８）が冷却した膨張ＬＮＧ原料流（４）の投入レベルよりも低いレベルで抜き出され、熱交換器（２）を通過して原料流を冷却し、その後それが抜き出されたレベルよりも低いレベルで塔（５）内に再投入されて、塔に焚上げ蒸気を供給する。実際には、抜き出し流が熱交換器を通過することで、分離の更なる平衡段がもたらされる。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項４】
前記冷却した膨張ＬＮＧ流を前記窒素除去塔へ導入する前に等エンタルピー的に膨張させることを更に含む、請求項１から３のいずれか１項に記載の方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項７】
前記第二の流れの流量が前記第一の流れの流量の２０％未満である、請求項１から６のいずれか１項に記載の方法。