(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、粒径が１μｍ以上であり平均粒径が５μｍ以上５０μｍ以下の複数の第１の磁性粒子と、
Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、粒径が１μｍ未満であり平均粒径が５ｎｍ以上５０ｎｍ以下の複数の第２の磁性粒子と、
前記第１の磁性粒子および前記第２の磁性粒子間に存在する介在相と、
前記複数の第１の磁性粒子と前記複数の第２の磁性粒子と前記介在相間に存在する結合材と、
を備え、
前記介在相が前記第２の磁性粒子の少なくとも一部を被覆する複合粒子を形成し、
前記複合粒子が、前記第２の磁性粒子のそれぞれが前記介在相の被覆層を有するコアシェル型粒子、または前記複数の第２の磁性粒子が前記介在相で被覆されるナノグラニュラー型の複合粒子であることを特徴とする磁性材料。
【請求項２】
前記第２の磁性粒子が、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｇａ、Ｓｃ、Ｖ、Ｙ、Ｎｂ、Ｐｂ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ｓｎ、希土類元素から選ばれる少なくとも１つの非磁性金属を含有し、
前記介在相が前記非磁性金属の少なくとも１つを含有することを特徴とする請求項１記載の磁性材料。
【請求項３】
前記介在相は、前記非磁性金属を含む、金属、半導体、酸化物、窒化物、炭化物またはフッ化物である請求項１または請求項２記載の磁性材料。
【請求項４】
前記介在相は、絶縁性である請求項１ないし請求項３いずれか一項記載の磁性材料。
【請求項５】
前記結合材は、有機物結合材または無機結合材である請求項１ないし請求項４いずれか一項記載の磁性材料。
【請求項６】
前記磁性材料に対する前記第１の磁性粒子の体積率が、３０ｖｏｌ％以上８０ｖｏｌ％以下であることを特徴とする請求項１ないし請求項５いずれか一項記載の磁性材料。
【請求項７】
前記複合粒子に対する前記第２の磁性粒子の体積率が、４０ｖｏｌ％以上８０ｖｏｌ％以下であることを特徴とする請求項１ないし請求項６いずれか一項記載の磁性材料。
【請求項８】
前記第１の磁性粒子に対する前記複合粒子の体積率が、１０ｖｏｌ％以上３０ｖｏｌ％以下であることを特徴とする請求項１ないし請求項７いずれか一項記載の磁性材料。
【請求項９】
前記第１の磁性粒子に対する前記第２の磁性粒子の体積率が、４ｖｏｌ％以上３０ｖｏｌ％以下であることを特徴とする請求項１ないし請求項８いずれか一項記載の磁性材料。
【請求項１０】
前記複合粒子の前記介在相中の非磁性金属／磁性金属の原子比が、前記第２の磁性粒子中に含まれる非磁性金属／磁性金属の原子比よりも大きく、
前記複合粒子の前記介在相中に含まれる酸素の含有量が、前記第２の磁性粒子の酸素の含有量よりも大きいことを特徴とする請求項３ないし請求項９いずれか一項記載の磁性材料。
【請求項１１】
Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、粒径が１μｍ以上であり平均粒径が５μｍ以上５０μｍ以下の複数の第１の磁性粒子を合成し、
Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、粒径が１μｍ未満であり平均粒径が５ｎｍ以上５０ｎｍ以下の複数の第２の磁性粒子を合成し、
介在相を合成し、
前記第２の磁性粒子と、前記介在相と、からなる、複合粒子を形成し、
前記第１の磁性粒子、前記第２の磁性粒子、前記介在相、前記複合粒子および結合材を混合し成型することを特徴とする磁性材料の製造方法であって、
前記複合粒子がそれぞれの前記第２の磁性粒子の少なくとも一部が前記介在相で被覆されるコアシェル型粒子、または前記複合粒子が複数の前記第２の磁性粒子が前記介在相で被覆されるナノグラニュラー型粒子であることを特徴とする磁性材料の製造方法。
【請求項１２】
前記第２の磁性粒子が、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｇａ、Ｓｃ、Ｖ、Ｙ、Ｎｂ、Ｐｂ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ｓｎ、希土類元素から選ばれる少なくとも１つの非磁性金属を含有し、
前記介在相が前記非磁性金属の少なくとも１つを含有することを特徴とする請求項１１記載の磁性材料の製造方法。
【請求項１３】
請求項１ないし請求項１０いずれか一項記載の磁性材料を用いたインダクタ素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施の形態は、磁性材料、磁性材料の製造方法および磁性材料を用いたインダクタ素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、磁性材料は、インダクタ素子、電磁波吸収体、磁性インク、アンテナ装置等の様々なデバイスの部品に適用されており非常に重要な材料である。これらの部品は、磁性材料の有する透磁率実部（比透磁率実部）μ’または透磁率虚部（比透磁率虚部）μ”の特性を、目的に応じて利用する。例えばインダクタ素子やアンテナ装置は高いμ’（かつ低いμ”）を利用し、電磁波吸収体は高いμ”を利用する。そのため、実際にデバイスとして使用する場合は、機器の利用周波数帯域に合わせてμ’およびμ”を制御しなければならない。
【０００３】
近年、機器の利用周波数帯域の高周波数帯化が進んでおり、高周波領域で高いμ’と低いμ”を備え特性に優れた磁性材料の開発が急務となっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００４−１４３３４７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、上記事情を考慮してなされたものであり、その目的とするところは、高周波領域で高いμ’と低いμ”を備え特性に優れた磁性材料、磁性材料の製造方法および磁性材料を用いたインダクタ素子を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
実施の形態の磁性材料は、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、粒径が１μｍ以上であり平均粒径が５μｍ以上５０μｍ以下の複数の第１の磁性粒子と、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、粒径が１μｍ未満であり平均粒径が５ｎｍ以上５０ｎｍ以下の複数の第２の磁性粒子と、前記第１の磁性粒子および前記第２の磁性粒子間に存在する介在相と、前記複数の第１の磁性粒子と前記複数の第２の磁性粒子と前記介在相間に存在する結合材と、を備え、前記介在相が前記第２の磁性粒子の少なくとも一部を被覆する複合粒子を形成し、
前記複合粒子が、前記第２の磁性粒子のそれぞれが前記介在相の被覆層を有するコアシェル型粒子、または前記複数の第２の磁性粒子が前記介在相で被覆されるナノグラニュラー型の複合粒子であることを特徴とする。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】第１の実施の形態の磁性材料の模式図である。
【図２】第１の実施の形態の磁性材料の変形例の模式図である。
【図３】第３の実施の形態のインダクタ素子の一例を示す概念図である。
【図４】第３の実施の形態のインダクタ素子の別の一例を示す概念図である。
【図５】第３の実施の形態のインダクタ素子の磁芯と偏平磁性粒子の配列位置関係を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
近年、通信情報の急増に伴い情報通信機器の小型化、軽量化が図られている。特に携帯通信端末は、その利便性からより小型化・軽量化が実現されて来た。しかしながらこれに付属するＡＣアダプターなどの電源システムは依然として大型で重いためその利便性を大いに損なっており、小型化・軽量化が望まれている。
【０００９】
一方、近年の電子機器は情報通信機器に限らず、様々な理由から高周波化が望まれている。ところが高周波化することで従来部品はそのままでは駆動するとは限らず、より高周波で駆動可能な部品の開発が必要になって来る。
【００１０】
高周波化のために不可欠な電源システムはパワー半導体およびインバータ、コンバーター、リアクトル等のパワー部品もその例外では無く、高周波化がなされた場合、現行の磁性材料では対応が困難である。ただし、仮に今よりも高周波で駆動するパワー用部品が得られた場合、高周波電源システムが可能になるのみならず部品サイズは周波数が高いほど小さくなるため電源システム自体が小型化・軽量化するという利点がある。このためより高周波で駆動可能な新たな高磁束密度、高透磁率および低損失の磁性材料が電源システムの小型化の点からも強く望まれている。
【００１１】
現行の電磁鋼板などの金属材料は高磁束密度であるが、電気抵抗が小さく、損失が大きくなる為、高周波での使用は難しい。一方、フェライトは酸化物であるため，電気抵抗が大きく高周波での損失が少ないが磁束密度は金属より小さい。そこで高周波特性と磁束密度の特性要求に対して，電磁鋼板あるいはフェライト単独では満足できない特性範囲を補うために，鉄などの金属磁性粉末に電気的絶縁と樹脂とを混合し圧縮成型した圧粉磁心が開発されている。
【００１２】
しかしながら、従来の圧粉磁心の交流磁気特性は電気的絶縁機能を果たす樹脂に依存するところが大きく、十分な電気的絶縁性を確保するために多量の樹脂を混合しなければならず、成型体密度の向上が困難である。裏を返せば、磁性金属粒子を高密度充填すると粒子同士の絶縁を保つことが難しくなり、電気抵抗が低下することで損失が増大するなどの問題があった。
【００１３】
電気抵抗の低下を抑制する方法としては酸化物等の絶縁粒子を磁性金属粒子間に配する方法などがあるが、より高い透磁率を得るためには磁性金属粒子同士が磁気的な結合をすることが重要である。例えば、フェライトのような磁性絶縁粒子を用いたとしても磁気的な結合は小さいため高い透磁率を有する材料を作製することが難しい。
【００１４】
以下、図面を用いて実施の形態を説明する。なお、図面中、同一または類似の箇所には、同一または類似の符号を付している。
【００１５】
（第１の実施の形態）
本実施の形態の磁性材料は、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、粒径が１μｍ以上であり平均粒径が５μｍ以上５０μｍ以下の複数の第１の磁性粒子（磁性ミクロン粒子とも称する）と、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、粒径が１μｍ未満であり平均粒径が５ｎｍ以上５０ｎｍ以下の複数の第２の磁性粒子（磁性ナノ粒子とも称する）と、第１の磁性粒子および第２の磁性粒子間に存在する介在相と、を備える。
【００１６】
本実施の形態の磁性材料は、透磁率を向上させるために最適な粒径を備える大磁性金属粒子と、この大磁性金属粒子の間の絶縁性を確保し、磁気損失を抑制するための介在相を備える。さらに、大磁性金属粒子同士の磁気的結合を向上させるため、大磁性金属粒子間に大磁性金属粒子よりも粒径の小さい小磁性金属粒子を配置する。この構成により、本実施の形態によれば、高周波で高いμ’と低いμ”を備え特性に優れた磁性材料が実現される。
【００１７】
図１は、本実施の形態の磁性材料の模式図である。磁性材料は、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、粒径が１μｍ以上であり平均粒径が５μｍ以上５０μｍ以下の複数の第１の磁性粒子１０を備える。また、平均粒径が５μｍ以上５０μｍ以下の複数の第１の磁性粒子と、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、粒径が１μｍ未満であり平均粒径が５ｎｍ以上５０ｎｍ以下の複数の第２の磁性粒子１２を備える。そして、第１の磁性粒子１０および第２の磁性粒子１２間に存在する介在相１４と、を備える。
【００１８】
さらに、介在相１４が第２の磁性粒子１２の少なくとも一部を被覆し複合粒子１６を形成している。ここで、複合粒子１６は、第２の磁性粒子１２のそれぞれが、介在相１４の被覆層を有するコアシェル型粒子である。
【００１９】
磁性粒子の平均粒径は、ＴＥＭ観察、ＳＥＭ観察により、個々の粒子の最も長い対角線と最も短い対角線を平均したものをその粒子径とし、多数の粒子径の平均から求める。
【００２０】
なお、本実施の形態の磁性材料は、磁性粒子の粒径分布の観点から見れば、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有する複数の磁性粒子と、磁性粒子間に存在する介在相を有し、複数の磁性粒子の粒径がバイモーダルな粒径分布を備え、粒径分布の第１のピークに対応する粒径が５μｍ以上５０μｍ以下であり、粒径分布の第２のピークに対応する粒径が５ｎｍ以上５０ｎｍ以下である磁性材料である。
【００２１】
なお、ここでバイモーダルな粒径分布とは、粒径分布のヒストグラムにおいて、少なくとも２つのピークが現れる粒径分布を意味する。ＴＥＭ観察、ＳＥＭ観察により、個々の磁性粒子の最も長い対角線と最も短い対角線を平均したものをその磁性粒子の粒径とする。そして、磁性材料中の磁性粒子の粒径分布が適切に判断できるよう十分な数の磁性粒子の粒径を測定する。
【００２２】
本実施の形態では、バイモーダルな粒径分布のうち、第１のピークに対応する分布の粒径を備える粒子を第１の磁性粒子１０、第２のピークに対応する分布の粒径を備える粒子を第２の磁性粒子１２とする場合に、介在相１４が少なくとも第２の磁性粒子１２を被覆し複合粒子１６が形成されている。磁性粒子が第１のピークに対応する分布内か、第２のピークに対応する分布内かが必ずしも明瞭に判別できない時は、第１のピークと第２のピークとの間の適当な粒径で区別すればよい。例えば、１μｍ以上を第１の磁性粒子、１μｍ未満を第２の磁性粒子とする。
【００２３】
第１の磁性粒子１０および第２の磁性粒子１２が含有する磁性金属は、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、の少なくとも１種類以上を含み、その中でも高い飽和磁化を実現できるＦｅ基合金、Ｃｏ基合金、ＦｅＣｏ基合金が特に好ましい。
【００２４】
Ｆｅ基合金、Ｃｏ基合金としては、第２成分としてＮｉ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｍｏ、Ｃｒなどを含有したＦｅＮｉ合金、ＦｅＭｎ合金、ＦｅＣｕ合金、ＦｅＭｏ合金、ＦｅＣｒ合金、ＣｏＮｉ合金、ＣｏＭｎ合金、ＣｏＣｕ合金、ＣｏＭｏ合金、ＣｏＣｒ合金が挙げられる。ＦｅＣｏ基合金としては、第２成分として、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｍｏ、Ｃｒを含有させた合金などが挙げられる。これらの第２成分は透磁率を向上させるのに効果的な成分である。
【００２５】
第２の磁性粒子１２には、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｇａ、Ｓｃ、Ｖ、Ｙ、Ｎｂ、Ｐｂ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ｓｎ、希土類元素から選ばれる少なくとも１つ以上の非磁性金属が含有されることが好ましい。その中でも、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、希土類元素、Ｂａ、Ｓｒから選ばれる少なくとも１つ以上の非磁性金属が含有されることが好ましい。これら非磁性金属は酸化物の標準生成ギブスエネルギーが小さく酸化しやすい元素であり、第２の磁性粒子を被覆する介在相１４、例えば酸化物の被覆層の絶縁性の安定性の観点から、好ましい元素である。この場合、酸化物の被覆層は第２の磁性粒子１２の構成成分の１つである非磁性金属を１つ以上含む酸化物もしくは複合酸化物である。
【００２６】
非磁性金属の中でも、Ａｌ、Ｓｉは、第２の磁性粒子１０の主成分であるＦｅ、Ｃｏ、Ｎｉと固溶しやすいため熱的安定性の観点から、特に好ましい。また、第１の磁性粒子１０が同様の非磁性金属を含有しても構わない。
【００２７】
第１の磁性粒子１０および第２の磁性粒子１２には、カーボン及び窒素の少なくとも１つを含むことが望ましい。カーボン単独、窒素単独でも良いし、カーボンと窒素両方でも良い。
【００２８】
カーボン及び窒素は、磁性金属と固溶することによって、磁気異方性を大きくすることができる有効な元素である。大きな磁気異方性を有する材料は、強磁性共鳴周波数を大きくすることができ、高周波帯域で使用することのできる材料となる。磁性材料のμ’は強磁性共鳴周波数付近で大きく低下し、μ”は強磁性共鳴周波数付近で大きく増加する。
【００２９】
以上、第１の磁性粒子１０および第２の磁性粒子１２に含有する非磁性金属、また、カーボン、窒素の含有量は、磁性金属に対していずれも、２０原子％以下であることが望ましい。含有量がそれ以上になると磁性粒子の飽和磁化を下げてしまい好ましくない。
【００３０】
また、磁性粒子に含有する磁性金属と、非磁性金属と、カーボン及び窒素の少なくとも１つとは、固溶している方が好ましい。固溶することによって、磁気異方性を効果的に向上させることができ、高周波磁気特性を向上することができる。また、磁性材料の機械的特性を向上することができる。固溶しない場合は、磁性粒子の粒界や表面に偏析してしまい、磁気異方性や機械特性を効果的に向上させることが出来ない。
【００３１】
また、第１の磁性粒子１０および第２の磁性粒子１２は、多結晶粒子、単結晶粒子のいずれでも良いが、単結晶粒子の方が好ましい。単結晶粒子にすることによって、粒子を一体化させる際に磁化容易軸を揃えることができる。このために、磁気異方性を制御することができ、高周波特性は多結晶の場合よりも良くなるからである。
【００３２】
なお、第１の磁性粒子と第２の磁性粒子の組成は同一であっても異なっていてもかまわない。また、個々の磁性粒子の組成は、磁性材料の特性を安定させる観点から磁性粒子内で略均一であることが望ましい。
【００３３】
第１の磁性粒子１０は、粒径が１μｍ以上であり平均粒径５μｍ以上５０μｍ以下であり、その中でも特に、１０μｍ以上３０μｍ以下が好ましい。粒径が１μｍ未満では、磁化過程において粒子の単位体積あたりの磁壁のピニングサイトや反転核生成割合が多くなり、保磁力が大きくなり、結果としてヒステリシス損失が大きくなり好ましくない。また透磁率も小さくなり好ましくない。よって第１の磁性粒子の粒径は１μｍ以上である必要がある。尚、上記の悪影響は粒径が大きくなればなるほど回避できるので好ましい。しかしながら一方で、粒径が大きくなると高周波領域で渦電流損損失が大きくなり、狙いとする高周波領域での磁気特性が低下してしまうという問題がある。すなわち、第１の磁性粒子の粒径は少なくとも１μｍ以上にする必要はあるが、大きければ大きい程良い訳ではなく、高い透磁率と低いヒステリシス損失と低い渦電流損失のバランスを取ることができる粒径の範囲にする必要がある。このような理由から、第１の磁性粒子の平均粒径は５μｍ以上５０μｍ以下、その中でも特に１０μｍ以上３０μｍ以下の範囲におさめることが好ましい。
【００３４】
また、磁性材料に対する第１の磁性粒子１０の体積率が、３０ｖｏｌ％以上８０ｖｏｌ％以下であることが望ましい。３０ｖｏｌ％を下回ると透磁率が低下するためである。また、８０ｖｏｌ％を超える体積率の実現は現実的に困難だからである。
【００３５】
また、第２の磁性粒子１２は、粒径が１μｍ未満であり平均粒径５ｎｍ以上５０ｎｍ以下であり、その中でも特に、１０ｎｍ以上３０ｎｍ以下が好ましい。この第２の磁性粒子は、第１の磁性粒子の間に存在することによって、第１の磁性粒子の磁気特性を高めることが出来る。すなわち、第１の磁性粒子よりも小さい粒径を有する第２の磁性粒子が存在することによって、磁性材料中に含まれるトータルの磁性粒子の体積割合を大きくする事ができるため、磁性材料の飽和磁化が増加し好ましい。また、第１の磁性粒子間に第２の磁性粒子が存在することによって、第１の磁性粒子間の磁気的な結合を高め、結果として透磁率を大きくすることが出来る。このため、第２の磁性粒子は第１の磁性粒子よりも小さくする必要があり、粒径を１μｍ未満にする必要がある。また、第２の磁性粒子の渦電流損失が大きいと磁性材料全体の渦電流損失も大きくなるため好ましくない。一方で、第２の磁性粒子は、上述の通り、第１の磁性粒子間に存在し、第１の磁性粒子間の磁気的な結合を高めることが出来るため、磁気的には大きな粒径を有する粒子として振る舞い、たとえ第２の磁性粒子の粒径が小さくても磁性材料のヒステリシス損失は大きくならない。従って、第２の磁性粒子は、１μｍ未満の粒径を有し、かつ、粒径が小さければ小さいほど良い。しかしながら、粒径が５ｎｍ未満では、超常磁性が生じ、磁束量が足りなくなってしまい好ましくない。
【００３６】
ところで、粒径が５０ｎｍよりも大きくなると単磁区構造よりも多磁区構造をとった方がエネルギー的に安定となる。この時、多磁区構造の高周波磁気特性は、単磁区構造の高周波磁気特性よりも悪くなってしまう。よって、第２の磁性粒子は単磁区構造を有する粒子として存在させる方が好ましい。単磁区構造を保つ限界粒径は、５０ｎｍ程度以下であるため、粒径は５０ｎｍ以下であり、３０ｎｍ以下にする方がより望ましい。
【００３７】
以上から、第２の磁性粒子１２の粒径が１μｍ未満で、平均粒径は５ｎｍ以上５０ｎｍ以下、その中でも特に１０ｎｍ以上３０ｎｍ以下の範囲におさめることが好ましい。
【００３８】
また、第１の磁性粒子に対する第２の磁性粒子の体積率は、３ｖｏｌ％以上３０ｖｏｌ％以下、であることが好ましく、更に好ましくは４ｖｏｌ％以上３０ｖｏｌ％以下である。第２の磁性粒子の体積率がこの範囲に入っている時、第２の磁性粒子は第１の磁性粒子の間に効率よく存在することができ、これによって、第１の磁性粒子の磁気特性を高めることが出来る。すなわち、第２の磁性粒子が第１の磁性粒子間に存在することによって、磁性材料中に含まれるトータルの磁性粒子の体積割合を大きくする事ができるため、磁性材料の飽和磁化が増加し好ましい。また第１の磁性粒子間に第２の磁性粒子が存在することによって、第１の磁性粒子間の磁気的な結合を高め、結果として透磁率を大きくすることが出来る。飽和磁化と透磁率を効果的に大きくする事が出来る利範囲が上述の範囲となる。
【００３９】
また、第１の磁性粒子１０および第２の磁性粒子１２は、球状粒子でも良いが、アスペクト比が大きい扁平粒子あるいは棒状粒子でも構わない。特に、第１の磁性粒子１０はアスペクト比が大きい扁平粒子、棒状粒子が好ましい。
【００４０】
アスペクト比を大きくすると、形状による磁気異方性を付与することができ透磁率の高周波特性が向上するだけでなく、粒子を一体化して磁性材料を作製する際に磁場によって配向させやすい。配向することによって透磁率の高周波特性はさらに向上する。
【００４１】
また、アスペクト比を大きくすると、単磁区構造となる限界粒径を大きくすることができて、大きな粒子でも透磁率の高周波特性の劣化を抑制できる。一般に粒径の大きな粒子の方が合成しやすいため、製造上の観点からアスペクト比が大きい方が有利となる。
【００４２】
さらには、アスペクト比を大きくすることによって、粒子を一体化して磁性材料を作製する際に磁性粒子の充填率を大きくすることができ、それによって部材の体積あたり、重量あたりの飽和磁化を大きくすることができるため好ましい。これによって透磁率も大きくすることが可能となる。
【００４３】
上記観点から、平均アスペクト比は大きければ大きい程好ましく、５以上が好ましい。さらに好ましくは１０以上である。
【００４４】
図２は、本実施の磁性材料の変形例の模式図である。
【００４５】
本実施の形態の介在相１４の材料・形態についても特に限定されるものではない。ここでは、第２の磁性粒子１２のそれぞれが、介在相１４の被覆層を有するコアシェル型の磁性粒子である場合を例に説明したが、図２に示すように、第２の磁性粒子１２が酸化物、窒化物、樹脂などの絶縁性マトリクス（介在相１４）に分散している構造、いわゆるナノグラニュラー型の複合粒子１６であってもかまわない。ナノグラニュラー型の複合粒子１６は粒子集合体である。
【００４６】
また、図１のコアシェル型粒子の場合であっても、コアシェル型粒子が単独であっても良いし、凝集したものであっても構わない。また、それらが融合一体化していても構わない。
【００４７】
複合粒子１６の形態をとる場合であっても、その形状は特に限定されない。スパッタやメカニカルアロイ等を利用する製造過程で扁平化することがあるがこれに限定されるものでは無い。
【００４８】
複合粒子１６に対する第２の磁性粒子１２の体積率が、３０ｖｏｌ％以上８０ｖｏｌ％以下であることが好ましく、より好ましくは４０ｖｏｌ％以上８０ｖｏｌ％以下である。この範囲であることによって、複合粒子中に含まれる第２の磁性粒子間の距離が必然的に近くなり、磁性金属粒子同士が磁気的に強固に結合し、磁気的には粒子集合体として振る舞い、透磁率をかなり大きくすることが出来る。また、粒子同士は物理的に完全には繋がっていないので、ミクロ的な渦電流損失を低減する事ができ、透磁率の高周波特性を向上させる事が出来る。ミクロ的な渦電流損失を抑制し、透磁率を大きくする事が出来る利範囲が上述の範囲となる。
【００４９】
第１の磁性粒子１０に対する複合粒子１６の体積率が、１０ｖｏｌ％以上３０ｖｏｌ％以下であることが望ましい。複合粒子の体積割合がこの範囲に入っている時、複合粒子は第１の磁性粒子の間に効率よく存在することができ、これによって、第１の磁性粒子の磁気特性を高めることが出来る。すなわち、複合粒子が第１の磁性粒子間に存在することによって、磁性材料中に含まれるトータルの磁性粒子の体積割合を大きくすることができるため、磁性材料の飽和磁化が増加し好ましい。また第１の磁性粒子間に第２の磁性粒子が存在することによって、第１の磁性粒子間の磁気的な結合を高め、結果として透磁率を大きくすることが出来る。飽和磁化と透磁率を効果的に大きくすることが出来る利範囲が上述の範囲となる。
【００５０】
複合粒子１６の介在相１４中の非磁性金属／磁性金属の原子比が、第２の磁性粒子中に含まれる非磁性金属／磁性金属の原子比よりも大きいことが望ましい。これは、第２の磁性粒子を、耐酸化性、熱的安定性の高い「非磁性金属／磁性金属の多い介在相」でブロックすることができ、第２の磁性粒子の耐酸化性、熱的安定性を効果的に高めることが可能となるためである。
【００５１】
また、複合粒子１６の介在相１４中に含まれる酸素の含有量が、第２の磁性粒子１２の酸素の含有量よりも大きいことが望ましい。これは、第２の磁性粒子を、酸素濃度が多く耐酸化性、熱的安定性の高い介在相でブロックする事ができ、第２の磁性粒子の耐酸化性、熱的安定性を効果的に高めることが可能となるためである。
【００５２】
また、複合粒子１６の形態をとらず、第１の磁性粒子１０と第２の磁性粒子１２の間が、樹脂や酸化物等で充填される構造であってもかまわない。あるいは、樹脂とコアシェル型粒子の複合材であっても構わない。もっとも、介在相１４が、すべて無機物であれば、耐熱性や耐酸化性が向上するためより望ましい。
【００５３】
図１や図２のように、介在相１４が第２の磁性粒子１２を被覆し複合粒子１６を形成する場合、介在相１４は第２の磁性金属粒子の表面の一部を被覆するものであれば特に限定されない。
【００５４】
なお、介在相１４は、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉから選ばれる少なくとも１つ以上の磁性金属を含有することが望ましく、第２の磁性粒子の構成成分である磁性金属の少なくとも１つを含むことがより望ましい。これによって、第２の磁性粒子と介在相との密着性が向上し、熱的安定性および耐酸化性が向上する。
【００５５】
介在相１４は、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｇａ、Ｓｃ、Ｖ、Ｙ、Ｎｂ、Ｐｂ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ｓｎ、希土類元素から選ばれる少なくとも１つ以上の非磁性金属を含有することが望ましい。その中でも、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、希土類元素、Ｂａ、Ｓｒから選ばれる少なくとも１つ以上の非磁性金属が含有されることが好ましい。これら非磁性金属は、第２の磁性粒子の抵抗を向上させ、かつ、熱的な安定性および耐酸化性を向上させることができ好ましい。
【００５６】
介在相１４は、上記列挙した非磁性金属を含む、金属、半導体、酸化物、窒化物、炭化物またはフッ化物であることが望ましく、特に、高い熱的安定性、高い耐酸化性を実現できるという点で、酸化物、窒化物、炭化物であることがより望ましい。
【００５７】
介在相１４は、渦電流等による損失低減の観点から、第１の磁性粒子および第２の磁性粒子よりも高抵抗であることが望ましい。
【００５８】
介在相１４は、第２の磁性粒子がＭｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｇａ、Ｓｃ、Ｖ、Ｙ、Ｎｂ、Ｐｂ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ｓｎ、希土類元素から選ばれる少なくとも１つ以上の非磁性金属を含有する場合、介在相がその非磁性金属の少なくとも一つを含有することが望ましい。これによって、第２の磁性粒子と介在相との密着性を向上でき、磁性材料の熱的安定性および耐酸化性を向上させることが可能となる。
【００５９】
例えば、酸化物被覆層であれば、第２の磁性粒子１２が、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｇａ、Ｓｃ、Ｖ、Ｙ、Ｎｂ、Ｐｂ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ｓｎ、希土類元素から選ばれる少なくとも１つの非磁性金属を含有し、介在相１４が磁性金属および前記非磁性金属の少なくとも一つずつを含有する酸化物であることが好ましい。
【００６０】
このような酸化物被覆層は、内部の磁性金属の耐酸化性を向上させるだけでなく、第１の磁性粒子１０間に介在することで一体化して磁性材料を作製する際に第１の磁性粒子１０同士を電気的に離し、磁性材料の電気抵抗を上げることができる。磁性材料の電気抵抗を上げることによって、高周波における渦電流損失を抑制し、透磁率の高周波特性を向上することができる。よって、酸化物被覆層は電気的に高抵抗である必要があり、１ｍΩ・ｃｍ以上であることが好ましい。
【００６１】
そして、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｇａ、Ｓｃ、Ｖ、Ｙ、Ｎｂ、Ｐｂ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ｓｎ、希土類元素から選ばれる少なくとも１つ以上の金属は、酸化物の標準生成ギブスエネルギーが小さく安定な酸化物を形成しやすい元素であるため好ましい。その中でも、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、希土類元素、Ｂａ、Ｓｒが、酸化物の標準生成ギブスエネルギーが小さく好ましい。標準生成ギブスエネルギーが大きい元素は酸化物になりにくく好ましくない。
【００６２】
また、酸化物被覆層が、第２の磁性粒子１２の構成成分の１つである非磁性金属を１つ以上含む酸化物もしくは複合酸化物であることによって、磁性粒子と酸化物被覆層との密着性・接合性がよくなり、熱的にも安定な材料となる。
【００６３】
この時、Ａｌ、Ｓｉは、磁性粒子の主成分であるＦｅ、Ｃｏ、Ｎｉと固溶しやすいため、磁性金属粒子の熱的安定性の観点から、好ましい。すなわち、酸化物被覆層はＡｌ、Ｓｉを含む酸化物がより好ましいことになる。酸化物被覆層は、１種類の酸化物でも良いし、複数種が混合した、固溶も含む複合酸化物でも良い。
【００６４】
酸化物被覆層の厚さは、０．１ｎｍ以上１００ｎｍ以下の厚さである。０．１ｎｍ未満であると、耐酸化性が不十分であるとともに、粒子を一体化して磁性材料を作製する際に部材の抵抗を下げて渦電流損失を発生しやすく、それによって透磁率の高周波特性は劣化するため好ましくない。
【００６５】
また、１００ｎｍ以上であると、粒子を一体化して磁性材料を作製する際に磁性材料中に含まれる磁性金属粒子の充填率を下げ、磁性材料の飽和磁化を下げ、透磁率が低下するために好ましくない。渦電流損失を抑制して高周波特性を劣化させず、かつ、飽和磁化を大きく下げないことによって透磁率を下げないために効果的な酸化物被覆層の厚さは、０．１ｎｍ以上１００ｎｍ以下の厚さである。
【００６６】
次に、本実施の形態に係る磁性材料の製造方法の一例について説明する。
【００６７】
本実施の形態の磁性材料の製造方法は、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、平均粒径が５μｍ以上５０μｍ以下の複数の第１の磁性粒子を合成し、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉからなる群から選ばれる少なくとも１つの磁性金属を含有し、平均粒径が５ｎｍ以上５０ｎｍ以下の複数の第２の磁性粒子を合成し、介在相を合成し、第１の磁性粒子、第２の磁性粒子、介在相を混合し成型する。
【００６８】
第１の磁性粒子、第２の磁性粒子、介在相を合成する工程は、それぞれ独立に行われても、２つ以上を同時に行ってもかまわない。混合する工程についても、第１の磁性粒子、第２の磁性粒子、介在相のいずれか２つを別途混合したのち、残りを混合してもよいし、３つ同時に混合してもかまわない。
【００６９】
例えば、第２の磁性粒子と介在相からなる複合粒子を形成し、複合粒子と第１の磁性粒子を混合し成型する。
【００７０】
例えば、第２の磁性粒子が、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｇａ、Ｓｃ、Ｖ、Ｙ、Ｎｂ、Ｐｂ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ｓｎ、希土類元素から選ばれる少なくとも１つの非磁性金属を含有し、上記介在相が上記非磁性金属の少なくとも一つを含有し、上記複合粒子がそれぞれの第２の磁性粒子のすくなくとも一部が上記介在相で被覆されるコアシェル型粒子を形成する。具体的には熱プラズマ法などで作製したナノ粒子を処理することでコアシェル型の磁性粒子とし、これをメカニカルアロイにより複合化することで合成することができる。
【００７１】
また、例えば、第２の磁性粒子が、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｇａ、Ｓｃ、Ｖ、Ｙ、Ｎｂ、Ｐｂ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ｓｎ、希土類元素から選ばれる少なくとも１つの非磁性金属を含有し、上記介在相が上記非磁性金属の少なくとも一つを含有し、上記複合粒子が複数の第２の磁性粒子が介在相で被覆されるナノグラニュラー型粒子を形成する。
【００７２】
もっとも、介在相を合成する工程は特に限定されるものではない。例えば、酸化物と磁性金属を同時スパッタすることで磁性金属と酸化物の複合薄膜（あるいはナノグラニュラー薄膜）を製造してこれを粉砕することで第２の磁性粒子と絶縁膜の複合粒子を合成することができる。また、例えば、コアシェル型磁性粒子を作製する時に、さらに酸化物微粒子等を添加することもできる。
【００７３】
第１の磁性粒子、第２の磁性粒子、介在相を混合する工程は特に限定されない。乳鉢による混合、ボールミルによる混合を行うことができる。また、樹脂等の粘性の高い結合材を加えることで三本ロールなどの混練機を用いて混合することができる。
【００７４】
そして、結合材を加えることで効果的に混合を行なうことができることは一般的に知られている。さらに結合材を加えることで磁性粒子同士を結合して強固な磁性材料を得ることができる。結合材としては絶縁体であることが好ましい。結合と同時に、磁性粒子間の介在相として機能し、磁性粒子間の絶縁性を向上することができるからである。用いられる、結合材としては樹脂などの有機物結合材、ガラスなどの無機結合材を用いることができるがそれに限定されるものでは無い。
【００７５】
結合材として、樹脂を用いる場合、樹脂は特に限定されない。具体的にはポリエステル系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリウレタン樹脂、セルロース系樹脂、ＡＢＳ樹脂、ニトリル−ブタジエン系ゴム、スチレン−ブタジエン系ゴム、シリコンゴム、その他の合成ゴム、天然ゴム、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アミド系樹脂、イミド系樹脂、或いはそれらの共重合体が用いられる。
【００７６】
また、本実施の形態に用いる無機結合材は特に限定されない。具体的にはＢ２Ｏ３、ＮａＯ、ＳｉＯ２、ＺｎＯ、ＰｂＯなどの低融点酸化物系のガラス相を用いることができる。
【００７７】
また、共晶を生成する系を用いて一体化することもできる。共晶を生成する系としては、Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２、Ｂ２Ｏ３−Ｃｒ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３−ＭｏＯ３、Ｂ２Ｏ３−Ｎｂ２Ｏ５、Ｂ２Ｏ３−Ｌｉ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３−ＢａＯ、Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３−Ｌａ２Ｏ３、Ｎａ２Ｏ−ＳｉＯ２、等が考えられる。
【００７８】
この様な組み合わせの酸化物は、低い共晶点を有し比較的容易に共晶を生成するため好ましい。特に１０００℃以下の共晶点を有する組み合わせが好ましい。またこの組み合わせの酸化物からなる共晶組織は、微細な組織となり強度的に強い材料となるため好ましい。
【００７９】
なお、第１酸化物と第２酸化物の組み合わせにおいては、第１酸化物は第２酸化物に比べて融点が２００℃以上、より好ましくは５００℃以上高いことが望ましい。第１酸化物は、磁性粒子の表面の少なくとも一部に被覆されており磁性粒子の凝集を抑制する最後の砦となる酸化物である。そのため、第２酸化物よりも高い融点を有することによって、高温環境下においても磁性粒子の凝集を抑制し、熱的な安定性を高めることが可能となる。
【００８０】
共晶の形成法としては、複合粒子の介在相である無機相と共晶を形成する添加物を結合材として添加することができる。例えば、ＳｉＯ２相とＦｅ系の第２の磁性粒子との複合粒子に対してＢ２Ｏ３を添加、熱処理することで、複合粒子と第１の磁性粒子を結合一体化させることができる。
【００８１】
また、実施の形態の磁性材料には以下に示すような無機材料を含有していても良く、例えば、エポキシ樹脂にＡｌ２Ｏ３を分散させた形態をとっても良い。また、酸化物、窒化物、炭化物などの無機材料を含有していても良い。具体的には、Ａｌ２Ｏ３、ＡｌＮ、ＳｉＯ２、ＳｉＣなどが例としてあげられる。
【００８２】
本実施の形態の磁性材料は必要とされる周波数帯での複素誘電率の虚数成分および実数成分が小さいことが特長であるため、含有される無機材料の複素誘電率の虚数成分および実数成分が小さいことが好ましい。含有させる方法としては混合時に添加しても良いし、成型時に添加しても良い。また、原料に不純物として含有されるもの、またはコアシェル化の工程で副産物として生成したものをそのまま用いても良い。
【００８３】
また、本実施の形態の磁性材料の製造方法において、第１の磁性粒子、第２の磁性粒子、介在相を混合し成型する工程は特に限定されない。上述のように結合材を加えたスラリーを作製してのシート成型を行い、これを圧着積層しても良い。また、あらかじめ樹脂等の結合材との複合体にしてから金型等へ充填・圧縮しても良い。
【００８４】
以上の製造方法により、高周波で高いμ’と低いμ”を備え特性に優れた磁性材料を製造することが可能となる。
【００８５】
（第２の実施の形態）
本実施の形態の磁性材料の製造方法は、異方性磁性粒子と結合材を含むスラリーを成型し、異方性磁性粒子を配向させた固化物を形成する工程と、固化物を細分化し複数の磁性体を形成する工程と、磁性体を磁場中で成型する工程と、を備える。
また、本実施の形態の磁性材料の製造方法は、上述の磁性材料の製造方法において、固化物を形成する工程において、スラリーを磁場中で成型することを特徴とする。
また、本実施の形態の磁性材料の製造方法は、上述の磁性材料の製造方法において、固化物を形成する工程において、スラリーをせん断応力を印加しながら成型することを特徴とする。
また、本実施の形態の磁性材料の製造方法は、異方性磁性粒子と結合材を含むスラリーを成型し、異方性磁性粒子を配向させた固化物を形成する工程と、固化物を細分化し複数の磁性体を形成する工程と、磁性体を磁場中で成型する工程と、により製造されることを特徴とする。
【００８６】
好ましい磁性粒子の組成や形態、好ましい結合材等については第１の実施の形態と同様であるので記述を省略する。
【００８７】
本実施の形態によれば、異方性磁性粒子の配向を２段階の工程に分けて行うことで、磁性材料の磁気異方性および透磁率を向上させる。したがって、高周波で高いμ’と低いμ”を備え特性に優れた磁性材料を製造することが可能となる。
【００８８】
まず、異方性磁性粒子と結合材を含むスラリーを成型する。そして、異方性磁性粒子を配向させた固化物を形成する。
【００８９】
例えば、液体中等に異方性磁性粒子を分散した異方性磁性体粒子スラリーを磁場中にて成型することで異方性磁性体が得られる。しかし、分散と高密度化の両立が難しく、高濃度化した場合は凝集沈殿してしまうため磁場による配向が起こり難く、ムラが出て均一な成型体を得ることが困難である。例えば、異方性を付与した後に得られる固化物には、スなどが生じることによるムラがあり、磁性粒子の密度が小さくなる。
【００９０】
本実施の形態においては、一度、磁性粒子を配向させた固化物を、粉砕等により細分化し複数の磁性体を形成する。この磁性体を回収し、再び磁場中で成型を行うことで高密度、高強度、高配向の異方性磁性材料を得ることができる。
【００９１】
磁場中成型には金型として、非磁性材が用いられる。しかし、強度が弱いため印加圧力にも限界があるため高強度の磁性材料（成型体）が得られないことがある。
【００９２】
このような場合は磁場中で成型した仮磁性材料（仮成型体）を一度取り出し、再度より高強度の金型へ装填の後、より高い圧力を印加することで仮に成型した配向を保ったままより高密度の磁性材料を形成する方法を採用してもかまわない。
【００９３】
なお、固化物を形成する工程において、スラリーを磁場中で成型することが好ましいが、異方性磁性粒子を配向させた固化物が形成できるのであれば、特に成型方法は限定されない。例えば、ドクターブレード法によりせん断応力を印加しながら配向させる成型方法であってもかまわない。磁場中でドクターブレード法によりせん断応力を印加しながら成型する方法であれば、より異方性磁性粒子の配向性があがるため望ましい。
【００９４】
（第３の実施の形態）
本実施の形態のインダクタ素子は、第１または第２の実施の形態に記載した磁性材料を備えるインダクタ素子である。
【００９５】
図３は、本実施の形態のインダクタ素子の一例を示す概念図である。チップインダクタ素子の断面を示している。
【００９６】
図４は、本実施の形態のインダクタ素子の別の一例を示す概念図である。トランスの断面図を示している。図示しない電極端子が第１のコイルおよび第２のコイルのそれぞれに２個ずつ設けられる。
【００９７】
図５は、本実施の形態のインダクタ素子の磁芯と偏平磁性粒子の配列位置関係を示す図である。偏平磁性粒子の偏平面法線が、図中Ｚ軸の方向に一致するような配列の時、巻線内部の磁束密度が最も大きくなるためインダクタ素子性能が向上する。
【００９８】
本実施の形態のインダクタ素子によれば、特に１００ｋＨｚ以上のＭＨｚ帯域で高い透磁率実部（μ’）と低い透磁率虚部（μ”）を有し、かつ、高い強度、高い飽和磁化、高い熱的安定性、高い耐酸化性を有するインダクタ素子が実現可能となる。
【００９９】
以上、具体例を参照しつつ本発明の実施の形態について説明した。上記、実施の形態はあくまで、例として挙げられているだけであり、本発明を限定するものではない。また、実施の形態の説明においては、本発明の説明に直接必要としない部分等については記載を省略したが、必要とされる磁性材料、磁性材料の製造方法、磁性材料を用いたインダクタ素子等に関わる要素を適宜選択して用いることができる。
【０１００】
その他、本発明の要素を具備し、当業者が適宜設計変更しうる全ての磁性材料、磁性材料の製造方法、磁性材料を用いたインダクタ素子は、本発明の範囲に包含される。本発明の範囲は、特許請求の範囲およびその均等物の範囲によって定義されるものである。
【０１０１】
なお、本実施の形態に係る磁性材料、インダクタ素子において、材料組織はＳＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ）、ＴＥＭ（Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ）で、回折パターン（固溶の確認を含む）は、ＴＥＭ−Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ、ＸＲＤ（Ｘ−ｒａｙ  Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ）で、構成元素の同定及び定量分析はＩＣＰ（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ  ｃｏｕｐｌｅｄ  ｐｌａｓｍａ）発光分析、蛍光Ｘ線分析、ＥＰＭＡ（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｐｒｏｂｅ  Ｍｉｃｒｏ−Ａｎａｌｙｓｉｓ）、ＥＤＸ（Ｅｎｅｒｇｙ  Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ  Ｘ−ｒａｙ  Ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ  Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ）等で、それぞれ判別（分析）可能である。
【０１０２】
また、磁性粒子の平均粒径は、ＴＥＭ観察、ＳＥＭ観察により、個々の粒子の最も長い対角線と最も短い対角線を平均したものをその粒子径とし、多数の粒子径の平均から求める。
【０１０３】
ここで、「アスペクト比」とは、粒子の長さが最も長くなる方向の粒子の寸法（長寸法）と、上記方向に対して垂直な方向で粒子の長さが最も短くなる方向の粒子の寸法（短寸法）の比、すなわち、「長寸法／短寸法」を指す。したがって、常に、アスペクト比は１以上となる。完全な球状の場合は、長寸法も短寸法も球の直径と等しくなるためアスペクト比は１になる。扁平状粒子のアスペクト比は直径（長寸法）／高さ（短寸法）である。棒状のアスペクト比は棒の長さ（長寸法）／棒の底面の直径（短寸法）である。但し、回転楕円体のアスペクト比は長軸（長寸法）／短軸（短寸法）となる。アスペクト比を大きくすると、形状による磁気異方性を付与することができ、磁化容易軸の方向を一方向に揃えることによって、透磁率と透磁率の高周波特性を向上させることが可能となる。なお、多数の粒子についてアスペクト比を平均化した値を「平均アスペクト比」とする。また、多数の粒子について長寸法、短寸法を平均化した値を「平均長寸法」、「平均短寸法」とする。
【実施例】
【０１０４】
以下に、本発明の実施例を、比較例と対比しながら説明する。なお、以下の実施例、比較例での磁性材料について、磁性粒子の形状・平均粒径（もしくは平均高さ）・平均アスペクト比・組成、体積率等を表１に示す。なお、磁性粒子の平均粒径（もしくは平均高さ）の測定方法は、ＴＥＭ観察に基づいて行った。具体的には観察（写真）で示された個々の粒子の最も長い径と最も短い径を平均したものをその粒子径とし、その平均から求めた。写真は、単位面積１０μｍ×１０μｍを３ヶ所以上とり平均値を求めた。微構造の組成分析は、ＥＤＸ分析を中心に評価した。
【０１０５】
なお、表中、体積率ＶＦ１は、磁性材料に対する第１の磁性粒子の体積率である。また、ＶＦ２は、複合粒子に対する第２の磁性粒子の体積率である。また、ＶＦ３は、第１の粒子に対する複合粒子の体積率である。なお、第２の磁性粒子が複合粒子でない場合、ＶＦ３は、第１の磁性粒子に対する第２の磁性粒子の体積率である。
【０１０６】
第１の磁性粒子、第２の磁性粒子、複合粒子の体積率は磁性材料の断面ＳＥＭ像及び断面ＴＥＭ像により算出する。粒子のサイズが大きいものは断面ＳＥＭ像を主に使い、粒子のサイズが小さいものは断面ＴＥＭ像を主に使う。体積率の算出方法については、まず、断面ＳＥＭもしくは断面ＴＥＭにより粒子の平均粒径を求める。この際、平均粒径は、個々の粒子の最も長い対角線と最も短い対角線を平均したものをその粒子径とし、多数、例えば５０個、の粒子径の平均から求めることが可能である。なお、磁性粒子の平均粒径が５０ｎｍ以下と小さく、ＴＥＭで判別しにくい場合は、ＸＲＤ測定から求められる結晶粒径で代用することもできる。すなわち、ＸＲＤで磁性粒子に起因するピークのうち最強ピークに関して、回折角度と半値幅からＳｃｈｅｒｒｅｒの式によって求めることができる。Ｓｈｅｒｒｅｒの式は、Ｄ＝０．９λ／（βｃｏｓθ）で表され、ここでＤは結晶粒径、λは測定Ｘ線波長、βは半値幅、θは回折ブラッグ角である。アスペクト比の大きい扁平状、棒状などの粒子に関してもそれぞれの長寸法（扁平状の場合は直径、棒状の場合は棒の長さ）や短寸法（扁平状の場合は高さ、棒状の場合は棒の底面の直径）を同様の手法で求めることが可能である。アスペクト比はＴＥＭ、ＳＥＭによって画像を解析し、多数の磁性粒子を分析しその平均値でもとめる。また磁性粒子の体積率や体積充填率は、ＴＥＭ観察、ＳＥＭ観察によって平均粒径と平均アスペクト比、数割合を求め、簡易的に算出することができる。
【０１０７】
まず、実施例１−１〜実施例１１に第１の実施の形態に相当する実施例を示し、比較例１−１〜比較例２−２と比較する。
【０１０８】
（実施例１−１）
水アトマイズ法によって球状のＦｅＣｏＡｌ磁性ミクロン粒子（第１の磁性粒子）を合成する。次に、高周波誘導熱プラズマ装置のチャンバー内にプラズマ発生用ガスとしてアルゴンを４０Ｌ／分で導入し、プラズマを発生させる。このチャンバー内のプラズマに原料である平均粒径１０μｍのＦｅ粉末と平均粒径１０μｍのＣｏ粉末と、平均粒径３μｍのＡｌ粉末をアルゴン（キャリアガス）と共に３Ｌ／分で噴射、急冷して得られる球状のＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子（第２の磁性粒子）を得る。ＦｅＣｏＡｌ磁性ミクロン粒子とナノ磁性粒子と結合材ＰＶＢをボールミルにて混合・造粒することで複合粉末を得る。これをプレス成形で一体化することで評価用の磁性材料とする。
【０１０９】
（実施例１−２）
実施例１において水アトマイズ法によりＦｅＣｏＡｌ磁性ミクロン粒子の代わりにＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子を合成する。その後の処理は実施例１と同様の方法で評価用の磁性材料とする。
【０１１０】
（実施例２）
実施例１−２と同様にＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子およびＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子を合成する。次にＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子を、１０ｐｐｍ酸素中にて２００℃で熱処理することで表面にＦｅＣｏＡｌ−Ｏ被覆層を形成、コアシェル型の複合粒子を形成する。その後、ＦｅＣｏＡｌ−Ｏ被覆層が形成されたＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子とＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子と結合材ＰＶＢをボールミルにて混合・造粒することで複合粉末を得る。これをプレス成形で一体化することで評価用の磁性材料とする。
【０１１１】
（実施例３−１）
実施例２と同様の方法で、球状のＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子および球状のＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子を合成する。次に、共沈法によりＳｉＯ２の微粉を合成する。これら、球状のＦｅＣｏＡｌ磁性粒子と球状のＦｅＮｉＳｉ磁性粒子とＳｉＯ２の微粉をボールミルにて混合・造粒させることで複合粉末を得る。これをプレス成形することで一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１１２】
（実施例３−２）
実施例３−１と同様の方法で複合粉末を得る。これに結合材ＰＶＢを添加、混合・造粒・プレス成型することで一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１１３】
（実施例４−１）
実施例２と同様に、ＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子とＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子を合成する。ＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子をＺｒＯ２ボールとＺｒＯ２容器を用いた遊星型ミルによってＡｒ雰囲気下において約２０００ｒｐｍの複合化処理し、磁性金属粒子と非磁性金属を含有する酸化物からなるナノグラニュラー型の複合粒子を合成する。複合粒子とＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子と結合材ＰＶＢをボールミルにて混合・造粒することで複合粉末を得る。これをプレス成形で一体化することで評価用の磁性材料とする。
【０１１４】
（実施例４−２）
実施例４−１と同様にＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子を合成する。ＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子と実施例３−１と同様のＳｉＯ２微粉をＺｒＯ２ボールとＺｒＯ２容器を用いた遊星型ミルによってＡｒ雰囲気下において約２０００ｒｐｍの複合化処理にて磁性金属粒子と非磁性金属を含有する酸化物からなるナノグラニュラー型の複合粒子を合成する。複合粒子とＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子と結合材ＰＶＢをボールミルにて混合・造粒することで複合粉末を得る。これをプレス成形で一体化することで評価用の磁性材料とする。
【０１１５】
（実施例４−３）
実施例４−１と同様に磁性材料を作製するが複合粒子とＦｅＮｉＳｉ磁性粒子（第１の磁性粒子）の体積率（ＶＦ３）を変えて合成する。
【０１１６】
（実施例５−１）
実施例２と同様にＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子およびＦｅＣｏＡｌ−Ｏ被覆層が形成されたナノグラニュラー型のＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子を合成する。次に、ＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子およびＦｅＣｏＡｌ−Ｏ被覆層が形成されたコアシェル型のＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子を遊星ミルによってＡｒ雰囲気下において約２０００ｒｐｍの複合化処理にて磁性金属粒子と非磁性金属を含有する酸化物からなるナノグラニュラー型の複合粒子をＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子間に合成し複合磁性粉末とする。次に、この複合磁性粉末をプレス成形で一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１１７】
（実施例５−２）
実施例５と同様に複合磁性粉末を合成する。次に、この複合磁性粉末に結合材ＰＶＢを添加、混合してプレス成形で一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１１８】
（実施例６−１）
実施例２と同様にＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子およびＦｅＣｏＳｉ−Ｏ被覆層が形成されたコアシェル型のＦｅＣｏＳｉ磁性ナノ粒子を合成する。次に、ＦｅＣｏＳｉ−Ｏ被覆層が形成されたＦｅＣｏＳｉ磁性ナノ粒子とＢ２Ｏ３粒子とをボールミルにて十分に混合する。その後、真空中、６００℃で熱処理を行うことによって、磁性金属粒子と非磁性金属を含有する酸化物からなるナノグラニュラー型の複合粒子を合成する。次に、複合粒子とＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子をボールミルにて混合、プレス成形の後、真空中で再度６００℃で熱処理を行なうことで一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１１９】
（実施例６−２）  
実施例２と同様の方法でＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子およびＦｅＣｏＳｉ−Ｏ被覆層が形成されたコアシェル型のＦｅＣｏＳｉ磁性ナノ粒子を合成する。次に、ＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子にゾルゲル法にてＳｉＯ２を被覆する。次にＳｉＯ２被覆層が形成されたＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子とＢ２Ｏ３粒子とをボールミルにて十分に混合する。その後、真空中、６００℃で熱処理を行うことによって、磁性金属粒子と非磁性金属を含有する酸化物からなる複合体を合成する。次に、複合体とＦｅＣｏＳｉ−Ｏ被覆層が形成されたコアシェル型のＦｅＣｏＳｉ磁性ナノ粒子をボールミルにて混合、プレス成形の後、真空中で再度６００℃で熱処理を行なうことで一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１２０】
（実施例７−１）
ＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子の体積率ＶＦ１を変える以外は実施例２と同様の処理を行い磁性材料とする。
【０１２１】
（実施例７−２）
ＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子の体積率ＶＦ１を変える以外は実施例２と同様の処理を行い磁性材料とする。
【０１２２】
（実施例７−３）
ＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子の体積率ＶＦ１を変える以外は実施例２と同様の処理を行い磁性材料とする。
【０１２３】
（実施例８−１）
第１の磁性粒子の組成を変更する以外は実施例２と同様の処理を行い磁性材料とする。
【０１２４】
（実施例８−２）
第１の磁性粒子の形状を変更する以外は実施例２と同様の処理を行い磁性材料とする。なお、扁平粒子の製造は以下の通り。平均粒径４０μｍの磁性粒子をＺｒＯ２ボールとＺｒＯ２容器を用いた遊星型ミルによってＡｒ雰囲気下において約２０００ｒｐｍの扁平化処理を行うことで表１に示す扁平粒子を得る。
【０１２５】
（実施例８−３）
第１の磁性粒子の組成、形状を変更する以外は実施例２と同様の処理を行い磁性材料とする。なお、扁平粒子の製造は以下の通り。平均粒径４０μｍの磁性粒子をＺｒＯ２ボールとＺｒＯ２容器を用いた遊星型ミルによってＡｒ雰囲気下において約２０００ｒｐｍの扁平化処理を行うことで表１に示す扁平粒子を得る。
【０１２６】
（実施例９）
実施例２のＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子に部分酸化処理を施すことによって、ＦｅＮｉＳｉ−Ｏ酸化物をＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子の表面に形成、コアシェル型のＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子を作製する。また、ＦｅＣｏＡｌ−Ｏ被覆層が形成されたコアシェル型のＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子を合成する。その後の処理は実施例２と同じである。
【０１２７】
（実施例１０−１）
実施例８−２と同様にＦｅＮｉＳｉ扁平磁性ミクロン粒子を作製する。その後、得られた扁平粉末をＨ２雰囲気下で十分に加熱処理を施し、均質な扁平磁性ミクロン粒子を得る。その後、得られた扁平磁性ミクロン粒子に部分酸化処理を施すことによって、ＦｅＮｉＳｉ−Ｏ酸化物被覆層をＦｅＮｉＳｉ扁平磁性ミクロン粒子の表面に形成させ、コアシェル型のＦｅＮｉＳｉ扁平磁性ミクロン粒子を作製する。その後の処理は実施例２と同じである。
【０１２８】
（実施例１０−２）
実施例１０−１と同様にＦｅＳｉＣｒ扁平磁性ミクロン粒子を作製。その後、得られた扁平粉末をＨ２雰囲気下で十分に加熱処理を施し、均質な扁平磁性ミクロン粒子を得る。その後、得られた扁平磁性ミクロン粒子に部分酸化処理を施すことによって、ＦｅＳｉＣｒ−Ｏ酸化物被覆層をＦｅＳｉＣｒ扁平磁性ミクロン粒子の表面に形成させる。その後の処理は実施例２と同じである。
【０１２９】
（実施例１０−３）
実施例１０−１と同様にＦｅＮｉＳｉ−Ｏ被覆層が形成されたコアシェル型のＦｅＮｉＳｉ扁平磁性ミクロン粒子を作製する。また、ＦｅＣｏＡｌ−Ｏ被覆層が形成されたコアシェル型のＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子をＺｒＯ２ボールとＺｒＯ２容器を用いた遊星型ミルによってＡｒ雰囲気下において約２０００ｒｐｍの複合化処理することで実施例４と同様のナノグラニュラー型の複合粒子を形成する。その後、コアシェル型のＦｅＮｉＳｉ扁平磁性ミクロン粒子と複合粒子とＰＶＢを十分混合してプレス成型で一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１３０】
（実施例１０−４）
実施例１０−２同様にＦｅＮｉＳｉ−Ｏ被覆層が形成されたコアシェル型のＦｅＮｉＳｉ扁平磁性ミクロン粒子を作製する。その後、Ｂ２Ｏ３粒子とコアシェル型のＦｅＮｉＳｉ扁平磁性ミクロン粒子とＦｅＣｏＡｌ−Ｏ被覆層が形成されたコアシェル型のＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子をボールミルにて十分に混合する。その後、プレス成型の後、真空中で再度６００℃熱処理を行なうことで一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１３１】
（実施例１１）
実施例１０−３と同様の処理にてコアシェル型のＦｅＮｉＳｉ扁平磁性ミクロン粒子と複合粒子とＰＶＢを十分混合・造粒することで複合粉末を得る。これを磁場中で成型することで配向一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１３２】
（比較例１−１）
実施例１で合成した球状のＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子をＰＶＢの結合材とともにプレス成形することによって、評価用の磁性材料とする。
【０１３３】
（比較例１−２）
実施例１で合成した球状のＦｅＣｏＡｌ磁性ミクロン粒子をＰＶＢの結合材とボールミルで混合し、プレス成形することによって、評価用の磁性材料とする。
【０１３４】
（比較例２−１）
実施例２で合成した球状のＦｅＣｏＡｌ磁性ナノ粒子に、この磁性粒子に部分酸化法によりＦｅＣｏＡｌ−Ｏ被覆層を形成し、コアシェル型の磁性ナノ粒子を形成する。これをＰＶＢの結合材とともにプレス成形することによって、評価用の磁性材料とする。
【０１３５】
（比較例２−２）
実施例９同様の方法で球状のＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子をＦｅＮｉＳｉ−Ｏ層で被覆してコアシェル型のＦｅＮｉＳｉ磁性ミクロン粒子を得る、これをＰＶＢの結合材とともにプレス成形することによって、評価用の磁性材料とする。
【０１３６】
実施例１−１〜実施例１１および比較例１−１〜比較例１−２の評価用材料に関して、以下の方法で透磁率実部（μ’）、透磁率損失（μ−ｔａｎδ＝μ”／μ’×１００（％））を評価する。評価結果を表１に示す。
【０１３７】
インピーダンスアナライザーを用いて、リング状の試料の透磁率を測定する。測定は１０ＭＨｚの周波数での実部μ’、虚部μ”を測定する。透磁率損失μ−ｔａｎδは、μ”／μ’×１００（％）で算出する。
【０１３８】
【表１】
0005710427.tif 000002
【０１３９】
表１に示すように、実施例によれば、高周波領域で高い透磁率と低い透磁率損失を備えた磁性材料が得られることが明らかである。
【０１４０】
次に、参考例１〜参考例３に第２の実施の形態に相当する実施例を示し、比較例３と比較する。表２に、粒子形状、粒子の平均高さ、アスペクト比、組成、結合材を示す。
【０１４１】
（参考例１）
実施例１０−３同様の処理にてコアシェル型のＦｅＳｉＣｒ扁平異方性磁性粒子と結合材のＰＶＢを十分混合してスラリーを作製する。このスラリーをドクターブレード法でせん断応力を印加しながら異方性磁性粒子を配向させた固化物を形成する。成型した固化物を細分化・造粒することで配向複合粉末（磁性体）を得る。この磁性体を磁場中で成型することで配向一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１４２】
（参考例２）
実施例１０−３同様の処理にてコアシェルＦｅＳｉＣｒ扁平異方性磁性粒子と結合材のＰＶＢを十分混合してスラリーを作製する。このスラリーを、磁場中で、ドクターブレード法でせん断応力を印加しながら異方性磁性粒子を配向させた固化物を形成する。成型した固化物を細分化・造粒することで配向複合粉末（磁性体）を得る。この磁性体を磁場中で成型することで配向一体化、評価用の磁性材料とする。
【０１４３】
（参考例３）
実施例１０−３同様の処理にてコアシェルＦｅＳｉＣｒ扁平異方性磁性粒子と結合材のＰＶＢを十分混合してスラリーを作製する。このスラリーを、磁場中で、ドクターブレード法でせん断応力を印加しながら異方性磁性粒子を配向させた固化物を形成する。成型した固化物を細分化・造粒することで配向複合粉末（磁性体）を得る。この磁性体を磁場中で成型する。さらに、この成型体をより強度の高い金型にて再度圧縮成型することで評価用の磁性材料とする。
【０１４４】
（比較例１）
実施例１０−３同様の処理にてコアシェルＦｅＳｉＣｒ扁平異方性磁性粒子と結合材のＰＶＢを十分混合してスラリーを作製、ドクターブレード法でせん断応力を印加しながら磁場中成型することで評価用の磁性材料とする。
【０１４５】
参考例１〜参考例３および比較例１の評価用材料に関して、以下の方法で透磁率実部（μ’）、透磁率損失（μ−ｔａｎδ＝μ”／μ’×１００（％））を評価する。評価結果を表２に示す。
【０１４６】
インピーダンスアナライザーを用いて、リング状の試料の透磁率を測定する。測定は１０ＭＨｚの周波数での実部μ’、虚部μ”を測定する。透磁率損失μ−ｔａｎδは、μ”／μ’×１００（％）で算出する。
【０１４７】
【表２】
0005710427.tif 000003
【０１４８】
表２に示すように、参考例によれば、高周波領域で高い透磁率と低い透磁率損失を備えた磁性材料が得られることが明らかである。
【符号の説明】
【０１４９】
１０        第１の磁性粒子
１２        第２の磁性粒子
１４        介在相
１６        複合粒子
【図１】
0005710427.tif 000004
【図２】
0005710427.tif 000005
【図３】
0005710427.tif 000006
【図４】
0005710427.tif 000007
【図５】
0005710427.tif 000008