(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
除草剤活性成分としてグリフォセート塩及びサフルフェナシルを含み、
効果増進剤として、
（ａ）ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、
（ｂ）ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、
（ｃ）ポリオキシアルキレンアルキルアミン、アルキルポリグルコシド、テトラアルキルアンモニウムの有機または無機塩からなる群から選択された１種以上の界面活性剤を含む
ことを特徴とするグリフォセートを含有する安定した水性懸濁液除草剤組成物。
【請求項２】
前記除草剤組成物は、
湿展剤、分散剤、消泡剤、増粘剤、防腐剤、不凍剤、及び水を含む
請求項１に記載のグリフォセートを含有する安定した水性懸濁液除草剤組成物。
【請求項３】
前記除草剤組成物は、
グリフォセート塩２０〜４５重量％、
サフルフェナシル０．４〜３重量％、
効果増進剤１〜３０重量％、
湿展剤０．０１〜５重量％、
分散剤０．０１〜１０重量％、
消泡剤０．０１〜１重量％、
増粘剤０．０１〜７重量％、
防腐剤０．０１〜１重量％、
不凍剤１〜１０重量％、
水１０〜６０重量％で構成された
請求項２に記載のグリフォセートを含有する安定した水性懸濁液除草剤組成物。
【請求項４】
前記効果増進剤は、効果増進剤の全体１００重量％に対し、
（ａ）ポリオキシアルキレンアルキルエーテル２５〜３０重量％、
（ｂ）ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル５〜１５重量％、
（ｃ）ポリオキシアルキレンアルキルアミン、アルキルポリグルコシド、テトラアルキルアンモニウムの有機または無機塩からなる群から選択された１種以上の界面活性剤５０〜６０重量％で構成された
請求項１ないし３のいずれかに記載のグリフォセートを含有する安定した水性懸濁液除草剤組成物。
【請求項５】
前記増粘剤は、
ガム誘導体（gum derivatives）、セルロース誘導体、澱粉、及び水溶性澱粉誘導体からなる群から選択された１種以上の有機ポリマー増粘剤と、
モントモリロナイト系の鉱物質微粉、熱分解シリカ、及びアタパルジャイトからなる群から選択された１種以上の固体微粉末状の増粘剤からなる
請求項２または３に記載のグリフォセートを含有する安定した水性懸濁液除草剤組成物。
【請求項６】
グリフォセートを含有する安定した水性懸濁液除草剤組成物を製造する方法であって、
除草剤活性成分であるサフルフェナシルに、湿展剤、分散剤、消泡剤、固体微粉末増粘剤、及び水を混合した後、湿式粉砕してサフルフェナシルの平均粒径が０．１〜３０μmになるように粉砕するステップ（工程１）と、
有機ポリマー増粘剤、防腐剤、及び水を混合した後、撹拌して有機増粘液を製造するステップ（工程２）と、
前記工程１の生成物にグリフォセート塩を混合した後、（ａ）ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、（ｂ）ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、（ｃ）ポリオキシアルキレンアルキルアミン、アルキルポリグルコシド、及びテトラアルキルアンモニウムの有機または無機塩からなる群から選択された１種以上の界面活性剤を含む効果増進剤と、不凍剤、前記工程２の有機増粘液、及び水を混合して除草剤組成物を生成するステップ（工程３）と、を有する
ことを特徴とするグリフォセートを含有する安定した水性懸濁液除草剤組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、グリフォセートのような高濃度電解質溶液ですら物理化学的に安定した水性懸濁液除草剤組成物に関し、詳しくは、除草剤活性成分としてグリフォセート塩及びサフルフェナシルを効果増進剤と混合して製造した物理化学的に安定した水性懸濁液形態の農業用除草剤組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
農業用除草剤活性成分のうち、グリフォセート塩及びサフルフェナシルは、広葉及び禾本科雜草の全般に亘って殺草効果があることと知られている。特に、グリフォセート塩は比較的低価であり、広範囲に使用する除草剤である一方、殺草効果が非常に徐々に発現されて効率的な雜草防除剤としての使用に問題がある。このような問題を解決するために、除草剤活性成分サフルフェナシルをグリフォセート塩と相互組み合わせて効率の良く雑草を防除しようとする努力がある（例えば、 特許文献１参照）。
【０００３】
しかしながら、公知の技術は主にグリフォセートの耐雨性（rainfastness）を増加させるための目的で、グリフォセート塩とサフルフェナシルを単一パッケージ製剤形態に製造するか、またはグリフォセート製剤とサフルフェナシル製剤とを別途に製造して適用の直前に水に一定の割合で混合して使用するタンクミックス（tank mix）方法に関して言及している。ところで、上記グリフォセート塩とサフルフェナシルとの単一パッケージ製剤において、単一パッケージを剤形化する方法に対する具体的な例が開示されていない。
【０００４】
グリフォセート塩とサフルフェナシルとを単一パッケージ製剤形態の除草剤組成物に剤形化するに当たっては、物理化学的不安定性、及び生物学的薬効発揮に問題があることと知られている。即ち、除草剤活性成分としてのグリフォセート塩は非常に高い電解質水溶液からなっている。したがって、グリフォセート塩が含まれた水性系（aqueous phase）に共存する懸濁状態の除草剤活性成分であるサフルフェナシルは、物理化学的に非常に不安定であるので活性成分間の相互層分離及び粒子成長が持続的に発生するので、グリフォセート塩とサフルフェナシルとを全て含む安定した単一パッケージ製剤形態の除草剤組成物製造を非常に困難にする。また、生物学的薬効の面でもこのような除草剤組成物の除草効果（特に、速効性）も充分でなくて、商業的な接近が困難である。
【０００５】
ここに、本発明者らが除草剤活性成分としてグリフォセート塩とサフルフェナシルとが共存する水性懸濁液形態の安定した単一パッケージ製剤を例の研究した結果、特定の界面活性剤を併用した効果増進剤を添加して製剤化した場合、驚くべきことに物理化学的に非常に安定し、かつ優れる殺草効果と共に、薬効が迅速に発現されて農作物裁培時の必須解決事項である除草作業に有益な除草剤組成物の製造が可能であることを発見し、本発明を完成した。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】ＷＯ２００９／１５６３２２
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、グリフォセート塩とサフルフェナシルとを活性成分として含む除草剤組成物であって、物理化学的に安定し、かつ優れる殺草効果と共に、薬効が迅速に発現される除草剤組成物製剤、及びその製造方法を提供することにある。
【０００８】
また、本発明の目的はグリフォセート塩とサフルフェナシル活性成分を同時に混合した単一パッケージ製剤（pre-mixed one pack formulation）を完成して農作業者に除草作業の効率性を増大することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明に従うグリフォセートを含有する安定した水性懸濁液除草剤組成物は、活性成分としてグリフォセート塩及びサフルフェナシルを含み、効果増進剤として、（ａ）ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、（ｂ）ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、及び（ｃ）ポリオキシアルキレンアルキルアミン、アルキルポリグルコシド、及びテトラアルキルアンモニウムの有機または無機塩からなる群から選択された１種以上の界面活性剤を含有する。
【００１０】
また、本発明の他の態様によれば、本発明の除草剤組成物は、上記除草剤活性成分、及び効果増進剤に加えて、湿展剤、分散剤、消泡剤、増粘剤、防腐剤、不凍剤、及び水を含む。
【００１１】
本発明の他の態様によれば、本発明の除草剤組成物は、グリフォセート塩２０〜４５重量％、サフルフェナシル０．４〜３重量％、効果増進剤１〜３０重量％、湿展剤０．０１〜５重量％、分散剤０．０１〜１０重量％、消泡剤０．０１〜１重量％、増粘剤０．０１〜７重量％、防腐剤０．０１〜１重量％、不凍剤１〜１０重量％、及び水１０〜６０重量％で構成される。
【００１２】
上記効果増進剤は、効果増進剤の全体１００重量％に対し、（ａ）ポリオキシアルキレンアルキルエーテル２５〜３５重量％、（ｂ）ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル５〜１５重量％、（ｃ）ポリオキシアルキレンアルキルアミン、アルキルポリグルコシド、及びテトラアルキルアンモニウムの有機または無機塩からなる群から選択された１種以上の界面活性剤５０〜６０重量％で構成される。
【００１３】
上記増粘剤は、ガム誘導体（gum derivatives）、セルロース誘導体、澱粉、及び水溶性澱粉誘導体からなる群から選択された１種以上の有機ポリマー増粘剤、及びモントモリロナイト系の鉱物質微粉、熱分解シリカ、及びアタパルジャイトからなる群から選択された１種以上の固体微粉末状の増粘剤からなることができる。
【００１４】
本発明の更に他の態様によれば、グリフォセートを含有する安定した水性懸濁液除草剤組成物を製造する方法であって、除草剤活性成分であるサフルフェナシルに、湿展剤、分散剤、消泡剤、固体微粉末増粘剤、及び水を混合した後、湿式粉砕して平均粒径０．１〜３０μmに粉砕するステップ（工程１）、有機ポリマー増粘剤、防腐剤、及び水を混合した後、撹拌して有機増粘液を製造するステップ（工程２）、上記工程１の生成物にグリフォセート塩を混合した後、（ａ）ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、（ｂ）ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、及び（ｃ）ポリオキシアルキレンアルキルアミン、アルキルポリグルコシド、及びテトラアルキルアンモニウムの有機または無機塩からなる群から選択された１種以上の界面活性剤を含む効果増進剤と、不凍剤、上記工程２の有機増粘液、及び水を混合して除草剤組成物を生成するステップ（工程３）を含む。
【００１５】
以下、本発明の構成をより詳しく説明する。
【００１６】
本発明において、除草剤活性成分とは、願わない雑草などを除去することができる活性を表す有効成分を意味し、この中、“グリフォセート塩”は以下の＜化学式１＞のように、“グリフォセート”であるＮ−（ホスホノメチル）グリシン（N-(phosphonomethyl) glycine: CAS RN 1071-83-6）の各種塩であって、好ましくは、 イソプロピルアンモニウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩、ジアンモニウム塩、ジメチルアンモニウム塩、セスキソディウム塩を含み、“サフルフェナシル”は以下の＜化学式２＞のように、Ｎ’−［２−クロロ−４−フルオロ−５−（３−メチル−２,６−デオキソ−４−（トリフルオロメチル）−３,６−デヒドロ−１（２Ｈ）−ピリミジニル）ベンゾイル］−Ｎ−イソプロピル−Ｎ−メチルスルフアミド（N'-[2-chloro-4-fluoro-5-(3-methyl-2,6-dioxo-4-(trifluoromethyl)-3,6-dihydro-1(2H)-pyrimidinyl)benzoyl]-N-isopropyl-N-methylsulfamide: CAS RN 372137-35-4）を意味する。
【００１７】
【化１】
0005797853.tif 000002
【００１８】
【化２】
0005797853.tif 000003
【００１９】
本発明において、“効果増進剤”とは、生物学的及び物理化学的の面で効果増進を意味する。生物学的効果増進は、本発明の所期の目的である上記除草剤活性成分を用いて除草効果を期待する時、効果増進剤を添加したことにより追加的な除草効率（weed control％）の増進と効果発現の迅速性を意味し、物理化学的効果増進は高濃度電解質溶液であるグリフォセート塩と同一な相に存在するその他の構成成分が静電気的反撥力を喪失して、沈殿、層分離、あるいは粒子成長などが行われず、相互安定した懸濁液状態が維持されるようにすることを意味する。
【００２０】
本発明では、効果増進剤として、（ａ）ポリオキシアルキレンアルキルエーテル（polyoxyalkylene alkylether）、及び（ｂ）ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル（polyoxyethylene sorbitan fatty acid ester）に、（ｃ）非イオン界面活性剤としてポリオキシアルキレンアルキルアミン（polyoxyalkylene alkyl amine）及びアルキルポリグルコシド（alkyl polyglucoside）と、陽イオン性界面活性剤としてテトラアルキルアンモニウム（tetra alkyl ammonium）の有機または無機塩のうちの１種以上を配合して使用する。上記のように界面活性剤を配合して使用する場合、除草剤活性成分であるグリフォセートとサフルフェナシルが物理化学的に非常に安定し、かつ優れる殺草効果と共に、薬効が迅速に発現される効果を有する除草剤組成物を得ることができる。
【００２１】
上記（ａ）成分のポリオキシアルキレンアルキルエーテルには、好ましくはポリオキシエチレンアルキルエーテル、またはポリオキシプロピレンアルキルエーテルが使われる。より具体的に好ましい成分は、アルキルチェーンの炭素数が８から２４個の飽和または不飽和アルコールにエチレンオキサイドあるいはプロピレンオキサイドを２から３０モル付加した場合である。
【００２２】
上記（ｂ）成分のポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステルには、好ましくは、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート、ポリオキシエチレンソルビタントリオレエート、ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート、またはポリオキシエチレンソルビタンモノラウレートが使われる。
【００２３】
上記（ｃ）成分のポリオキシアルキレンアルキルアミンには、好ましくは、ポリオキシエチレンアルキルアミン、またはポリオキシプロピレンアルキルアミンが使われる。より具体的に好ましい成分は、アルキルチェーンの炭素数が８から２４個であり、エチレンオキサイドあるいはプロピレンオキサイドを２から３０モルまで付加した場合である。
【００２４】
上記（ｃ）成分のアルキルポリグルコシドとして、好ましくはアルキルチェーンの炭素数が８から１８個であり、重合度は１．２から２．５のアルキルポリグルコシドが使われる。
【００２５】
上記（ｃ）成分のうち、陽イオン性界面活性剤であるテトラアルキルアンモニウム（tetra alkyl ammonium）の有機あるいは無機塩は、好ましくは、アルキルチェーンが１から２０個の炭素からなるか、またはヒドロキシエチル（hydroxyethyl）、ヒドロキシプロピル（hydroxypropyl）、２−ヒドロキシポリエトキシレート（2-hydroxypolyethoxylate）形態であり、塩は−Ｃｌ、−Ｂｒ、−acetate、−ＣＨ３ＯＳＯ３、−Ｃ２Ｈ５ＯＳＯ３などの形態が使われて、具体的な例として、ステアリルトリメチルアンモニウムクロライド、ステアリルトリメチルアンモニウムメトスルフェートなどを挙げることができる。
【００２６】
本発明において、除草剤活性成分であるサフルフェナシルを水性剤形（water based formulation）に含めると共に、数μm以下の状態に粉砕（milling）し、懸濁（suspension）させるための湿展剤及び分散剤が使用できる。好ましい湿展剤としては、ソジウムジスルホスクシネート（sodium disulfosuccinate）、低分子のナフタリンホルムアルデヒド縮合物などがあり、分散剤としては、ポリオキシエチレントリスチリルフェニルエーテルのホスフェート化、あるいはサルフェート化物形態、高分子のナフタリンホルムアルデヒドの縮合物、アクリリックアシッド（acrylic acid）ポリマーなどを挙げることができる。
【００２７】
増粘剤は、有機ポリマー増粘剤としてキサンタンガム（xanthan gum）、アラビアガム（arabia gum）などのガム誘導体（gum derivatives）、メチルセルロース（methylcellulose）、ヒドロキシエチルセルロース（hydroxyethylcellulose）、ヒドロキシプロピルセルロース（hydroxypropylcellulose）などのセルロース誘導体（cellulose derivatives）、澱粉あるいは水溶性澱粉誘導体があり、固体微粉末状の増粘剤としてベントナイトなどのモントモリロナイト系の鉱物質微粉、親水性あるいは疏水性のヒュームドシリカ（Fumed silica）のような熱分解シリカ（pyrogenic silica）、アタパルジャイト（attapulgite）類などを挙げることができる。このような増粘剤は、各々単独に使用することもできるが、剤形の重量を基準にして有機ポリマー２重量％以下、及び固体微粉末状の増粘剤５重量％以下を併用して処理すれば、ポリマーが微粒子の間で相互架橋役割を遂行して増粘効果が特に有効である。
【００２８】
また、本発明の除草剤組成物には、水性懸濁液製剤に必要な消泡剤、防腐剤、及び不凍剤などの添加剤をさらに追加することができる。
【００２９】
上記消泡剤として、Rhodorsil Antifoam 432のようなシリコン系消泡剤が使用できるが、これに限定されるものではなく、通常的に農薬組成物に使われる消泡剤が使用できる。
【００３０】
上記防腐剤として、Preventol及びProxelのような物質が使用できるが、これに限定されず、通常的な農薬組成物に使われる物質が使用できる。
【００３１】
上記不凍剤として、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコールのようなグリコール、グリセロール、及びウレアなどが使用できるが、これに限定されず、通常的に農薬組成物に使われる物質が使用できる。
【００３２】
以外に添加剤として着色剤が必要によって追加されることができ、上記着色剤には、二酸化チタン、カーボンブラック、酸化亜鉛、青色顔料、及びパーマネントレッドＦＧＲなどが使用できるが、これに限定されるものではない。
【００３３】
本発明の除草剤組成物は、好ましくは、除草剤活性成分として２０〜４５重量％のグリフォセート塩と、０．４〜３重量％のサフルフェナシル、１〜３０重量％の効果増進剤、０．０１〜５重量％の湿展剤、０．０１〜１０重量％の分散剤、０．０１〜１重量％の消泡剤、０．０１〜７重量％の増粘剤、０．０１〜１重量％の防腐剤、１〜１０重量％の不凍剤、及び１０〜６０重量％の水を含有する。
【００３４】
上記効果増進剤は、より好ましくは１０〜３０重量％、最も好ましくは１５〜３０重量％を含み、効果増進剤の全体１００重量％に対し、各成分含有量が（ａ）ポリオキシアルキレンアルキルエーテル２５〜３５重量％、（ｂ）ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル５〜１５重量％、（ｃ）ポリオキシアルキレンアルキルアミン、アルキルポリグルコシド、及びテトラアルキルアンモニウムの有機または無機塩からなる群から選択された１種以上の界面活性剤５０〜６０重量％で組成される場合、除草剤活性成分であるグリフォセート塩及びサフルフェナシルが物理化学的に安定し、その薬効が速かに発現されるようにする。
【００３５】
本発明のグリフォセートを含有する安定した水性懸濁液除草剤組成物を製造する方法は、まず、除草剤活性成分であるサフルフェナシルに、湿展剤、分散剤、消泡剤、固体微粉末増粘剤、及び水を混合した後、微小球形のビーズが含まれたパールミル、ダイノミル、またはサンドミルなどを通過させて湿式粉砕して、サフルフェナシルの平均粒径が０．１〜３０μmになるように粉砕する（工程１）。
【００３６】
その後、有機ポリマー増粘剤、防腐剤、及び水を混合した後、撹拌して有機増粘液を製造するステップを経る（工程２）。
【００３７】
上記工程１の生成物とグリフォセート塩に、（ａ）ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、（ｂ）ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、及び（ｃ）ポリオキシアルキレンアルキルアミン、アルキルポリグルコシド、及びテトラアルキルアンモニウムの有機または無機塩からなる群から選択された１種以上の界面活性剤からなる効果増進剤を混合し、次いで不凍剤を混合した後、上記工程２で得られた有機増粘液と水とを均質に混合して除草剤組成物を生成する。
【発明の効果】
【００３８】
本発明による水性懸濁液除草剤組成物は、物理化学的に非常に安定して除草効率が増進される効果の以外に、発現の速度が迅速で、農業従事者に当たって多大な労働力を要し、肉体的に骨の折れる除草作業の効率を増加させ、心理的満足度を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本発明の除草剤組成物を製造する方法を示す順序図
【発明を実施するための形態】
【００４０】
以下、本発明の好ましい実施形態を詳細に説明する。本発明はここに説明される実施形態に限定されず、他の形態に具体化されることもできる。ここに紹介される内容が徹底し、かつ完全になるように、そして当業者に本発明の思想が十分伝達できるようにするために提供されるものである。
【００４１】
以下の実施形態及び比較例で別の言及がなければ、％は重量によるものであり、使われたグリフォセート塩はグリフォセートイソプロピルアミン（Glyphosate isopropylamine）として６２重量％の活性成分を含有し、サフルフェナシルは９３重量％の活性成分を含有した。
【００４２】
（実施形態１〜５及び比較例１〜１０）
除草剤組成物の製造
まず、以下の＜表１＞及び＜表２＞に表す割合で、除草剤活性成分であるサフルフェナシルと湿展剤、分散剤、消泡剤、固体微粉末増粘剤、及び水（水の全体使用量の５〜１５％使用）を混合し、湿式粉砕（ダイノミル、ＫＤＬ−Ａ Ｔｙｐｅ）してサフルフェナシルの平均粒径を１．５〜３μmに維持した。次のステップとして、有機ポリマー増粘剤、防腐剤、水（水の全体使用量の５〜１０％使用）を混合した後、ホモゲナイザー（ＩＫＡ／Ｔ−２５ｂａｓｉｃ）を用いて有機増粘液を製造した。上記湿式粉砕された生成物に除草剤活性成分グリフォセート塩、効果増進剤、消泡剤、不凍剤、及び上記有機増粘液を添加し、また余分の水を追加して組成物全体が１００重量％になるように調整した後、十分に混合してグリフォセートとサフルフェナシルとが同時に混合された単一パッケージ製剤（pre-mixed one pack formulation）形態の除草剤組成物を完成した。
【００４３】
【表１】
0005797853.tif 000004
【００４４】
【表２】
0005797853.tif 000005
【００４５】
以下、本発明の除草剤組成物の物理化学的安定性及び生物効果を具体的な評価試験を通じて説明する。
【００４６】
＜評価試験＞
上記実施形態及び比較例の除草剤組成物３００ｍｌずつをプラスチック材質の農薬容器に入れて封入し、６週間５４℃恒温器で貯蔵後、各々粒子サイズ（particle size）変化、貯蔵安定性（storage stability）、懸垂性（Suspensibility）、及び生物学的活性を評価した。このような評価要素は当業界では優れる効能を発揮する農薬組成物製造における重要な評価項目であることを誰でも認知する事実である。
【００４７】
１．粒子サイズ（particle size）
上記除草剤組成物の粒子は水中に懸濁されている農薬活性成分であるサフルフェナシルの粒子サイズを意味し、最初製造当時の粒子サイズをそのまま維持しなければ、農薬の物理的安定性が確保されず、また生物学的に持続的な薬効を発現できない。粒子のサイズはレーザー回折技法により測定が可能なレーザー粒度測定機（Mastersizer2000）を利用したものであり、その結果を＜表３＞に表した。
【００４８】
２．貯蔵安定性（storage stability）
＜物理的安定性＞
上記除草剤組成物は、高濃度電解質溶液であるグリフォセート塩とサフルフェナシルが水中に共存する形態であって、固体性状のサフルフェナシル粒子が静電気的反撥力を喪失して貯蔵中に農薬容器の底に沈殿（Caking）されるか、または層分離（Phase separation）がひどく発生しない場合に限り商業的利用が可能であることは当然である。貯蔵安定性は５４℃恒温器に除草剤組成物を６週間貯蔵（農薬管理法上、常温３年と見なす）した後の状態を測定して、その結果を＜表３＞に表した。
【００４９】
＜化学的安定性＞
苛酷条件（５４℃恒温器内に６週貯蔵）下で上記除草剤組成物内に含まれた農薬活性成分の含有量の変化を測定した。このような目的は経時的に安定的に薬効を発揮するために除草剤活性成分の含有量の変化がほとんどなかったり、微小に発生しなければならないためである。各々の実施形態及び比較例の試料を農薬工程分析法で提示した分析機器（グリフォセート塩：分光光度法。サフルフェナシル：ＨＰＬＣ法）を用いて初期含有量を測定し、５４℃恒温器内に６週貯蔵後、組成物の中に存在する農薬活性成分の含有量を同一分析機器を用いて測定した。このような試験結果を以下の＜表３＞に表した。
【００５０】
３．懸垂性（Suspensibility）
上記除草剤組成物の使用方法は、防除対象の面積１０ａ当たり除草剤組成物５００〜１０００ｍｌを水４０〜１００リットルに希釈して一定時間を所要しながら散布する。したがって、一定時間の間水に希釈された除草剤組成物が希釈容器の底に沈降せず、 全体の水に均質に分布されなければならないことは当然であり、当業界ではこのような現象を懸垂性という。特に、懸垂性に優れる農薬組成物が全体防除しようとする面積に均等に散布されて、目的とする薬効を期待することができる。実施形態及び比較例の除草剤組成物の懸垂性を測定して、その結果を＜表３＞に表した。
【００５１】
【表３】
0005797853.tif 000006
【００５２】
１）粒子サイズ：平均粒子サイズ（average particle size）を意味する
２）沈殿（％）＝（沈殿物の重量／除草剤組成物全体の重量）×１００
３）層分離（％）＝（透明に層分離された液状の高さ／除草剤組成物全体の高さ）×１００
４）化学的安定性（％）＝（最初製造当時分析値−５４℃６週貯蔵後の分析値）／最初分析値×１００
５）懸垂性試験法＝試料有効成分（Ａ）ｇをビーカー（Beaker）に平取して２０℃水５０ｍｌを加えて十分に撹拌して均等に分散させ、２５０ｍｌの栓のあるメスシリンダーに移し、水（２０℃）を加えて２５０ｍｌにする。このようにして、１５分間静置させた後、１分間に３０回強く倒立させてよく混ぜて、５分間静置する。その後、２５ｍｌ容積測定用ピペット（volumetric pipet）で液の中に徐々に入れて、その端部が液の中央部にくるようにし、検液２５ｍｌを静かに吸入して有効成分の含有量を測定するか、または（Ｂ）ｇまたは有効成分の分析が不可能なものは乾固物の重さを計って次の式により懸垂率を算出する。
（懸垂性が１００に近接するほど水に希釈された除草剤組成物が希釈容器の底に沈降せず、水の全体に均質に分布することを意味する）
懸垂性（％）＝B  X  10/A  X  １００
【００５３】
上記＜表３＞で確認されるように、効果増進剤として、（ａ）、（ｂ）、及び（ｃ）成分を全て含む実施形態１〜５の除草剤組成物は、グリフォセート塩のような高濃度電解質溶液ですら物理化学的に非常に安定して、長期間（３年以上）に亘って良好な状態が維持できる農薬組成物の製造が可能になる。
【００５４】
４．生物学的活性試験
本発明による除草剤組成物の生物学的薬効調査試験を遂行するために、果樹園及び非農耕地などに多量発生する禾本科雜草であるヒエ、メヒシバ、及び広葉雜草であるカナムグラ、王イヌヤクシソウ、ウシハコベが優占する試験圃を区画し、＜表４＞のように薬剤を処理した。薬効の調査は禾本科雜草の場合、薬剤処理後、各々３日、５日、１０日、４０日後、広葉雜草の場合、各々４時間後、１日後、３日後、４０日後に調査し、その結果は防除が０（薬効発現無し）から１００（薬効が発現されて雑草地上部完全枯死）に判定して＜表５＞及び＜表６＞に表した。
【００５５】
【表４】
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【００５６】
【表５】
0005797853.tif 000008
【００５７】
【表６】
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【００５８】
＜表５＞のように、ヒエ、メヒシバのような禾本科雜草において実施形態１〜５の除草剤組成物は薬剤散布後、３日後に薬効が発現されて１０日後には完全枯死された一方、比較例１〜１０の除草剤組成物は薬剤散布後、５日後から薬効が徐々に発現されて４０日後に至って完全枯死された。また、＜表６＞のようにカナムグラ、王イヌヤクシソウ、ウシハコベのような広葉雑草において、実施形態１〜５の除草剤組成物は薬剤散布後、４時間後に薬効が発現されて、３日後には完全に枯死された一方、比較例１〜１０の除草剤組成物は薬剤散布後、１日後に薬効が徐々に発現されて４０日後に至って完全枯死された。上記の結果で、本発明の（ａ）、（ｂ）、及び（ｃ）成分が含まれた効果増進剤が使われた実施形態１〜５の除草剤組成物は、除草効率が増進し、除草剤活性成分の薬効が速かに発現される効果があることが確認された。
【図１】
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