(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
処理容器に収容された希土類系磁石用原料合金に水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、
水素吸蔵により粉砕された前記希土類系磁石用原料合金を加熱して脱水素する加熱工程と、
加熱された前記希土類系磁石用原料合金を冷却する冷却工程と、
冷却された前記希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を回収容器に回収する回収工程と、
回収された前記水素粉砕粉を収容した前記回収容器内で前記水素粉砕粉に潤滑剤を添加する潤滑剤添加工程と、
前記潤滑剤が添加された前記水素粉砕粉を収容した前記回収容器を冷却しながら前記水素粉砕粉と前記潤滑剤を混合する混合工程と、
を含む希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法であって、
前記回収工程が、前記水素吸蔵工程、前記加熱工程、前記冷却工程を行う一つあるいは複数の処理室に連接する回収室にて行なわれ、前記回収室には、
不活性ガスを導入する第一のガス導入手段と、
酸素含有ガスを導入する第二のガス導入手段と、
前記回収室内のガスを排出する真空排気手段と、
前記処理容器を前記処理室から前記回収室内へ搬入するための搬入口と、
前記回収室の下部に配置される排出口と、
前記排出口に接続された前記回収容器とを有し、
前記第一のガス導入手段によって前記回収室内に不活性ガスを導入した後に、
前記処理容器を前記処理室から前記回収室内へ前記搬入口より搬入し、
前記真空排気手段によって前記回収室内を減圧した後に、
前記処理容器内の前記水素粉砕粉を前記回収室内に排出し、
前記水素粉砕粉を前記回収室内に排出した後に、
前記回収室内に前記第一のガス導入手段及び／又は前記第二のガス導入手段によって不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入し、前記回収室内を所定圧力及び所定酸素濃度とした後に、前記水素粉砕粉を前記回収容器に回収することを特徴とする希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項２】
前記回収室には、前記処理容器を上下反転させる反転手段を有し、前記処理容器は、上面に開口部を有し、前記処理容器内の前記水素粉砕粉の排出を、前記反転手段による上下反転によって行うことを特徴とする請求項１に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項３】
前記反転手段による上下反転を行った後に、前記開口部を下方に向けた状態で前記反転手段によって揺動動作を行うことを特徴とする請求項２に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項４】
前記処理容器は前記処理容器の前記開口部を覆う蓋体を有し、前記真空排気手段による減圧時には前記蓋体によって前記開口部を覆い、前記真空排気手段によって前記回収室内を減圧した後で、前記反転手段による上下反転を行う前に、前記蓋体を前記開口部から取り外すことを特徴とする請求項２又は請求項３に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項５】
前記処理容器の前記開口部を前記蓋体で覆った状態で、前記水素吸蔵工程、前記加熱工程、及び前記冷却工程を行うことを特徴とする請求項４に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項６】
前記処理容器からの前記水素粉砕粉の排出を、前記回収室内が１０００Ｐａから１Ｐａの減圧下で行うことを特徴とする請求項１から請求項５のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項７】
前記回収室内の前記所定圧力を、予め不活性ガス及び／又は酸素含有ガスの導入によって所定の酸素濃度となした前記回収容器内の圧力と同圧にすることを特徴とする請求項１から請求項６のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項８】
前記潤滑剤の添加を前記回収容器内に配設されたバケットにより行うことを特徴とする請求項１に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項９】
前記回収容器の冷却を、回収容器外面に配設した水冷ジャケットにより行うことを特徴とする請求項１又は請求項８に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項１０】
前記水冷ジャケットに２０℃〜３０℃の冷媒を供給することを特徴とする請求項９に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項１１】
前記水素粉砕粉と前記潤滑剤の混合を前記回収容器自体を回転させることにより行うことを特徴とする請求項１及び請求項８から請求項１０のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法。
【請求項１２】
上面に開口部を有する処理容器に収容された希土類系磁石用原料合金を、水素吸蔵処理、加熱処理、冷却処理する一つあるいは複数の処理室と、前記処理室に連接する回収室とを有し、前記回収室には、不活性ガスを導入する第一のガス導入手段と、酸素含有ガスを導入する第二のガス導入手段と、前記回収室内のガスを排出する真空排気手段と、前記処理容器を前記処理室から前記回収室内へ搬入するための搬入口と、前記回収室の下部に配置される排出口とを有し、前記処理室から前記回収室に搬入した前記処理容器内の前記希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を前記回収室内へ排出し、前記排出口から回収容器に回収する希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置であって、
前記回収容器には、前記回収容器内に潤滑剤を収納するためのバケットと前記回収容器外面に前記回収容器を冷却するための水冷ジャケットが配設されており、
前記回収室には、前記処理容器を上下反転させる反転手段と、前記回収室内の圧力を測定する圧力測定手段を備え、前記真空排気手段を動作後、前記圧力測定手段により測定された圧力の情報に基づき前記反転手段を動作させ、前記処理容器を上下反転させて前記処理容器内の前記希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を前記回収室内に排出することを特徴とする希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項１３】
前記回収室内の酸素濃度を測定する酸素濃度測定手段を備えていることを特徴とする請求項１２に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項１４】
前記反転手段が、前記処理容器を上下反転させ前記処理容器の前記開口部を下方に向けた状態でさらに前記処理容器を揺動させることを特徴とする請求項１２又は請求項１３に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項１５】
前記処理容器は前記処理容器の前記開口部を覆う蓋体と前記蓋体を取り外す蓋開閉手段を有し、前記蓋開閉手段が、前記蓋体に設けられた係合片と前記回収室内に設けられた係合片とを係合させ、前記回収室内に設けられた前記係合片の上方への移動によって前記蓋体を取り外すことを特徴とする請求項１２から請求項１４のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項１６】
前記蓋体に設けられた前記係合片は前記蓋体の上部に、前記回収室内に設けられた前記係合片は前記回収室内の上部にそれぞれ配置されており、一方の前記係合片がＴ字状の断面形状をなし、他方の前記係合片が略Ｃ字状の断面形状をなしていることを特徴とする請求項１５に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項１７】
前記回収室は、前記処理容器を前記処理室から搬入するコンベア手段を有し、前記反転手段は、前記処理容器を前記コンベア手段とともに反転することを特徴とする請求項１２から請求項１６のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項１８】
前記コンベア手段の前記処理容器搬送方向の両側に、反転時に前記処理容器の移動を阻止する移動阻止手段をそれぞれ設け、前記コンベア手段の前記処理容器搬入方向に直交する方向の両側に、反転時に前記処理容器の前記コンベア手段からの離脱を阻止する離脱阻止手段をそれぞれ設け、前記反転手段による反転時には、一対の前記移動阻止手段と一対の前記離脱阻止手段とによって前記コンベア手段に対して前記処理容器が所定の位置に保持されることを特徴とする請求項１７に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項１９】
前記コンベア手段が複数本のローラで構成され、前記移動阻止手段が、前記ローラの間から前記処理容器側に出没可能に設けられていることを特徴とする請求項１８に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項２０】
前記離脱阻止手段がＬ状の断面形状をなし、前記処理容器の前記開口部近傍の外周に設けられる鍔部の上部に位置するように配置されていることを特徴とする請求項１８又は請求項１９に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項２１】
前記排出口にはバルブを有し、前記バルブが、筒状部材の内周面に配置される環状膨張部材と、前記筒状部材の径方向を回動軸とするディスク部材とから構成されていることを特徴とする請求項１２から請求項２０のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項２２】
前記回収容器内の前記バケットを反転させることにより前記回収容器内に前記潤滑剤を排出することを特徴とする請求項１２に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【請求項２３】
前記回収容器外面の前記水冷ジャケットに２０℃〜３０℃の冷媒を供給することを特徴とする請求項１２に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法及び製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
高性能な希土類系磁石としては、サマリウム・コバルト系磁石とネオジウム・鉄・ボロン系磁石の２種類が広く使われている。
特にネオジウム・鉄・ボロン系磁石（以下、「Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石」と称する。）は、種々の磁石の中で最も高い磁気エネルギー積を示し、価格も比較的安いため、各種電気機器に採用されている。
Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、主にＲ２Ｔ１４Ｂの正方晶化合物からなる主相、Ｒリッチ相及びＢリッチ相から構成されている。Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石では、基本的に、主相であるＲ２Ｔ１４Ｂの正方晶化合物の存在比率を増加させれば、磁気特性が向上する。しかし、Ｒは雰囲気中の酸素と反応し易く、Ｒ２Ｏ３などの酸化物を作る。従って、製造工程中にＲ−Ｔ−Ｂ系磁石用原料合金やその粉末が酸化すると、Ｒ２Ｔ１４Ｂの存在比率が低下するとともに、Ｒリッチ相が少なくなり、磁気特性が急激に低下する。すなわち、製造工程中における酸化を防止し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石用の原料合金やその粉末の酸素含有量を低減させれば磁気特性が向上する。
上記のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石等の希土類系磁石は、原料合金を粗粉砕及び微粉砕して形成した合金粉末をプレス成形した後、焼結工程及び熱処理工程を経て作製される。希土類系磁石を製造するにあたり、原料合金を粗粉砕する過程で、粉砕効率が高いことから水素粉砕が多用されている。
水素粉砕とは、原料合金に水素を吸蔵させ、脆化させることで原料合金を粉砕する手法であり、次の工程により行なわれる。
まず、原料である合金を水素炉内に挿入した後、水素炉内部を真空引きによって減圧する。その後、水素ガスを水素炉内に供給し、原料合金に水素を吸蔵させる（水素吸蔵工程）。所定時間経過後、水素炉内の真空引きを行ないながら原料合金を加熱し（加熱工程）、原料合金から水素を放出させた後、冷却して（冷却工程）水素粉砕は終了する。これにより原料合金は脆化し、粗粉砕粉となる。
水素粉砕後の粗粉砕粉（以下「水素粉砕粉」という）は、次工程の微粉砕工程で、数μｍの微粉砕粉に粉砕される。
希土類元素はそれ自体活性であり大気に触れると酸化するため、希土類元素を用いた磁石はそれぞれの製造工程における酸化防止がその磁気特性向上に有効であり、各工程で酸化防止の対策が採られている。
【０００３】
例えば、微粉砕後の微粉砕粉を直接鉱物油等に投入し、その後成形することで、焼結体の低酸素化を行なう技術（特許文献１）、微粉砕後の微粉砕粉に液体潤滑剤を添加し、粒子の表面を被覆して微粉砕粉の酸化防止を行う技術（特許文献２）があり、これらの方法は、微粉砕粉の低酸素化を提案している。
希土類系磁石を製造する工程において、比較的粒の大きい希土類系磁石用原料合金の粗粉砕粉においても、途中工程で大気に接触させると、急激に酸化が進行し、酸素含有量が増えることで、最終的に得られる焼結磁石の磁気特性が低下することが知られている。
なお、希土類系磁石の粗粉砕前の原料合金を得る方法として、急冷法の一種であるストリップキャスト法は、最終的に高い磁気特性の焼結磁石を得ることができるため、現在多用されている。また他の急冷法として遠心鋳造法が提案されている。
【０００４】
急冷法によって作製した希土類系磁石用原料合金の厚さは、一般に、０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の範囲にある。特にストリップキャスト法では１ｍｍ以下である。
急冷法で作製された原料合金は、従来のインゴット鋳造法（金型鋳造法）によって作製された原料合金に比較して、相対的に短時間で冷却されているため、組織が微細化され、結晶粒径が小さい。また粒界の総面積が大きく、Ｒリッチ相の分散性にも優れる。
また、急冷法による原料合金は、水素粉砕法によれば粒界で破断しやすいため、得られた合金粉末の粒子表面にＲリッチ相が表れやすくなる。Ｒリッチ相のＲは酸素と反応しやすいため、急冷法による原料合金の粉末は極めて酸化しやすく、磁気特性の劣化も激しい。
そこで、水素粉砕粉の酸化を防止するために、水素粉砕粉を水素粉砕装置から排出するための回収室での工程を不活性ガス中で行う技術（特許文献３）が提案されている。
【０００５】
特許文献３で提案されているように、水素粉砕粉は、不活性ガス中で管理されることで酸化を防止できる。特許文献３では、水素粉砕粉を水素粉砕装置から排出するための回収室では、水素粉砕粉を収納した搬送容器毎に回収処理が行われる。すなわち、搬送容器内の水素粉砕粉を回収室内底部に落下させ、この回収室内底部の水素粉砕粉を回収容器に排出するという工程を、搬送容器単位で繰り返し行う。また、水素粉砕粉を排出した搬送容器は、回収室外へ搬出されるが、この搬送容器の搬出時には回収室は外気に開放する。外気と連通した回収室は、新たな搬送容器が搬入される前に、真空排出されるとともに不活性ガスが導入されるので酸素は存在しない。従って、新たに搬入された搬送容器内の水素粉砕粉が酸化することはない。
【０００６】
しかし、回収室内に水素粉砕粉が残留していると、残留した水素粉砕粉は外気との連通状態において酸化されてしまい、酸化された水素粉砕粉が新たな搬送容器内の水素粉砕粉に混入されてしまう。よって、特許文献３で開示されている方法では、搬送容器からの水素粉砕粉の排出を不活性ガス中で行うため、落下した水素粉砕粉が舞い上がり、回収室内部に堆積し、残存する可能性がある。
特許文献３には記載されていないが、堆積した水素粉砕粉を残存させず回収するためには、例えば箱状筒型容器下部の濾斗形状部に載置したエアーハンマー等により落とすことも考えられるが、大掛かりな装置が必要となるとともに、エアーハンマーのみでは前記濾斗形状部以外の場所、例えば搬送容器が出入りする搬入口、搬送装置、回収室上部などに残存した水素粉砕粉を全て排出することは困難である。
このように、回収室内に残存する水素粉砕粉は、徐々に酸化し、次回に処理される水素粉砕粉に混入し、結果として、得られる焼結磁石の酸素含有量を上昇させ磁気特性の低下を招く。このため、特に回収室内における水素粉砕粉の残留を無くすことで、酸化された水素粉砕粉の混入を防止することが必要である。
【０００７】
上述の通り、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石においては、その原料合金や粉末の酸素含有量を低減させれば磁気特性が向上する。従って、水素粉砕粉の残留を無くし、酸化された水素粉砕粉の混入を防止した水素粉砕粉を用いて、特許文献１や２に記載される方法によって微粉砕粉の酸化を防止すれば、酸素含有量が低減された優れた磁気特性を有するＲ−Ｔ−Ｂ系磁石を得ることができる。
しかし、水素粉砕以降の各工程、特に、粒径が小さく酸化しやすい微粉砕粉の酸化を防止するには、特許文献１や２に記載されるように新たな装置や工程を採用しなければならず、製造コストが増加するという問題がある。また、微粉砕粉は極めて活性であるため、急激な酸化により微粉砕粉が発火する可能性もあり、取扱いが危険であるという問題もある。
そこで、微粉砕粉の取扱いの安全性を向上させるため、特定量の酸素を含む不活性ガス中でジェットミル粉砕を行い、微粉砕粉表面に酸化被膜を形成して微粉砕粉を安定化する技術（特許文献４）が提案されている。この技術によれば、微粉砕粉の発火を防止でき、大気中でのプレス成形が可能となって、プレス成形の効率を向上させることができ、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石を安価にして提供することができる。
このように、希土類系磁石、特にＲ−Ｔ−Ｂ系磁石においては、酸素含有量を低減させ磁気特性を向上させた磁石（以下「低酸素磁石」という）と、該磁石よりも酸素含有量が多く磁気特性は劣るものの比較的安価な磁石（以下「通常酸素磁石」という）が市場に提供されている。
【０００８】
また、上記の低酸素磁石及び通常酸素磁石のいずれを製造する場合も、特許文献４のようにジェットミル粉砕により微粉砕を行うことが一般的である。そして、ジェットミル粉砕時のジェットミル粉砕室内壁への微粉砕粉の付着（焼き付き）防止や粉砕性向上のため、あるいは成形時（特に乾式成形時）の微粉砕粉同士または微粉砕粉と金型壁面との摩擦などによる配向度の低下防止、金型面および成形体表面への傷、むしれ、割れなどの防止のため、水素粉砕粉に成形助剤や潤滑剤（以下、総称して「潤滑剤」という）を添加、混合する技術（特許文献５、特許文献６）が知られており、近年のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石の製造方法において不可欠な工程となっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特許第２７３１３３７号公報
【特許文献２】特許第３４１８６０５号公報
【特許文献３】特開２００５−１１８６２５号公報
【特許文献４】特公平６−６７２８号公報
【特許文献５】特開平５−９４９２２号公報
【特許文献６】特開平４−１９１３０２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
前記の低酸素磁石を製造するには、できるだけ酸素含有量が低減された水素粉砕粉（以下「低酸素水素粉砕粉」という）を準備する必要がある。一方、前記の通常酸素磁石を製造するに際して、低酸素水素粉砕粉を用いると、前記の通り特定量の酸素を含む不活性ガス中でジェットミル粉砕を行い、微粉砕粉表面に酸化被膜を形成して微粉砕粉を安定化する必要があるが、元々酸素含有量の低い水素粉砕粉を特定量の酸素を含む不活性ガス中でジェットミル粉砕を行っても微粉砕粉表面の酸化被膜の形成が十分ではなく、完全に安定化することができないという問題がある。そのため、低酸素磁石用の水素粉砕粉とは別に、予め特定量の酸素が含有された通常酸素磁石用の水素粉砕粉（以下「通常酸素水素粉砕粉」という）を準備する必要がある。
通常酸素水素粉砕粉を準備するために、低酸素水素粉砕粉を大気中に暴露して酸化させることも可能であるが、得られる水素粉砕粉の酸素含有量は、暴露した大気の状態（季節変化に伴う室温や湿度あるいはそれ以外の外部環境）の影響を受けるため安定せず、このような水素粉砕粉を用いて微粉砕粉の酸素含有量を制御し、安定化するのは困難である。
従って、従来はこれらの低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉は異なる水素粉砕装置によって製造されていた。
しかし、複数の水素粉砕装置を稼働させることは、製造コストの増大を招くとともに、製造ラインが複雑化するという問題がある。また、一般的に、量産規模の製造工程においては、工程内で使用する設備の仕様を統一化し、設備のメンテナンスに要する費用を抑え、製品のコストを低減することが望ましい。
このように、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉は共通の水素粉砕装置を用いて製造することが望ましく、これには、水素粉砕粉の酸素含有量を調整することができる水素粉砕装置が必要であるが、従来、そのような水素粉砕装置は提案されていなかった。
【００１１】
一方、前記の通り、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、混合は不可欠であり、上記低酸素水素粉砕粉または通常酸素水素粉砕粉へも潤滑剤を添加、混合する必要がある。一般に、潤滑剤の添加、混合は、例えばＶ型混合機などの密閉容器内に水素粉砕粉と潤滑剤を挿入して、所要時間容器を回転させて混合する。しかし、容器内の雰囲気中に酸素が含有されていると、混合中に水素粉砕粉が徐々に酸化し、その反応熱によって容器内の温度が上昇する。この時、比較的融点の低い固形（粉末状）の潤滑剤を使用していると、潤滑剤が容器内壁にこびりつき、微粉砕工程や成形工程において潤滑剤の添加効果が得られないという問題がある。また、容器内壁にこびりついた潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ち、塊状のまま存在して異物として残ったり、そのまま混合されて必要以上の添加量になってしまうなどの問題もある。また、容器内の酸素の有無にかかわらず、水素粉砕粉同士の摩擦によっても容器内の温度が上昇し、上記と同様の問題を生じる。
【００１２】
従って、水素粉砕粉への潤滑剤の添加時には、できるだけ酸素を除去した雰囲気の容器内で行うか、あるいは容器そのものを冷却するなどの手段を用いる必要がある。しかし、水素粉砕粉に潤滑剤を添加する際や水素粉砕粉を混合用の容器に移し替える際などには必ず容器を解放しなければならず、容器内への酸素の混入は避けられなかった。すなわち、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができる技術はこれまで提案されていない。そのため、容器内への酸素の混入を前提として、容器内の温度上昇を防止すべく、容器そのものを冷却することが望ましいが、容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うという技術はこれまで提案されていない。
【００１３】
本発明の目的は、水素粉砕した後の水素粉砕粉が回収室内に残留することを少なくし、得られる希土類系磁石の酸素含有量を低減することにより、磁気特性の向上を図ることができる希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法及び製造装置を提供することにある。
また、本発明の目的は、上記の製造方法及び製造装置において、水素粉砕粉の酸素含有量を調整し、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉を共通の水素粉砕装置を用いて製造することができる希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法及び製造装置を提供することにある。
また、本発明の目的は、上記の製造方法及び製造装置において、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉の水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を共通の容器で行うことができる希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法及び製造装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
請求項１に記載の本発明の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法は、処理容器に収容された希土類系磁石用原料合金に水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、水素吸蔵により粉砕された前記希土類系磁石用原料合金を加熱して脱水素する加熱工程と、加熱された前記希土類系磁石用原料合金を冷却する冷却工程と、冷却された前記希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を回収容器に回収する回収工程と、回収された前記水素粉砕粉を収容した前記回収容器内で前記水素粉砕粉に潤滑剤を添加する潤滑剤添加工程と、前記潤滑剤が添加された前記水素粉砕粉を収容した前記回収容器を冷却しながら前記水素粉砕粉と前記潤滑剤を混合する混合工程と、を含む希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法であって、前記回収工程が、前記水素吸蔵工程、前記加熱工程、前記冷却工程を行う一つあるいは複数の処理室に連接する回収室にて行なわれ、前記回収室には、不活性ガスを導入する第一のガス導入手段と、酸素含有ガスを導入する第二のガス導入手段と、前記回収室内のガスを排出する真空排気手段と、前記処理容器を前記処理室から前記回収室内へ搬入するための搬入口と、前記回収室の下部に配置される排出口と、前記排出口に接続された前記回収容器とを有し、前記第一のガス導入手段によって前記回収室内に不活性ガスを導入した後に、前記処理容器を前記処理室から前記回収室内へ前記搬入口より搬入し、前記真空排気手段によって前記回収室内を減圧した後に、前記処理容器内の前記水素粉砕粉を前記回収室内に排出し、前記水素粉砕粉を前記回収室内に排出した後に、前記回収室内に前記第一のガス導入手段及び／又は前記第二のガス導入手段によって不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入し、前記回収室内を所定圧力及び所定酸素濃度とした後に、前記水素粉砕粉を前記回収容器に回収することを特徴とする。
【００１５】
請求項２に記載の本発明は、請求項１に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、前記回収室には、前記処理容器を上下反転させる反転手段を有し、前記処理容器は、上面に開口部を有し、前記処理容器内の前記希土類系磁石用原料合金の排出を、前記反転手段による上下反転によって行うことを特徴とする。
請求項３に記載の本発明は、請求項２に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、前記反転手段による上下反転を行った後に、前記開口部を下方に向けた状態で前記反転手段によって揺動動作を行うことを特徴とする。
請求項４に記載の本発明は、請求項２又は請求項３に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、前記処理容器は前記処理容器の前記開口部を覆う蓋体を有し、前記真空排気手段による減圧時には前記蓋体によって前記開口部を覆い、前記真空排気手段によって前記回収室内を減圧した後で、前記反転手段による上下反転を行う前に、前記蓋体を前記開口部から取り外すことを特徴とする。
請求項５に記載の本発明は、請求項４に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、前記処理容器の前記開口部を前記蓋体で覆った状態で、前記水素吸蔵工程、前記加熱工程、及び前記冷却工程を行うことを特徴とする。
請求項６に記載の本発明は、請求項１から請求項５のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、前記処理容器からの前記水素粉砕粉の排出を、前記回収室内が１０００Ｐａから１Ｐａの減圧下で行うことを特徴とする。
請求項７に記載の本発明は、請求項１から請求項６のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、前記回収室内の前記所定圧力を、予め不活性ガス及び／又は酸素含有ガスの導入によって所定の酸素濃度となした前記回収容器内の圧力と同圧にすることを特徴とする。
請求項８に記載の本発明は、請求項１に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、前記潤滑剤の添加を前記回収容器内に配設されたバケットにより行うことを特徴とする。
請求項９に記載の本発明は、請求項１又は請求項８に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、前記回収容器の冷却を、回収容器外面に配設した水冷ジャケットにより行うことを特徴とする。
請求項１０に記載の本発明は、請求項９に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、前記水冷ジャケットに２０℃〜３０℃の冷媒を供給することを特徴とする。
請求項１１に記載の本発明は、請求項１及び請求項８から請求項１０のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、前記水素粉砕粉と前記潤滑剤の混合を前記回収容器自体を回転させることにより行うことを特徴とする。
【００１６】
請求項１２に記載の本発明の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置は、上面に開口部を有する処理容器に収容された希土類系磁石用原料合金を、水素吸蔵処理、加熱処理、冷却処理する一つあるいは複数の処理室と、前記処理室に連接する回収室とを有し、前記回収室には、不活性ガスを導入する第一のガス導入手段と、酸素含有ガスを導入する第二のガス導入手段と、前記回収室内のガスを排出する真空排気手段と、前記処理容器を前記処理室から前記回収室内へ搬入するための搬入口と、前記回収室の下部に配置される排出口とを有し、前記処理室から前記回収室に搬入した前記処理容器内の前記希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を前記回収室内へ排出し、前記排出口から回収容器に回収する希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置であって、前記回収容器には、前記回収容器内に潤滑剤を収納するためのバケットと前記回収容器外面に前記回収容器を冷却するための水冷ジャケットが配設されており、前記回収室には、前記処理容器を上下反転させる反転手段と、前記回収室内の圧力を測定する圧力測定手段を備え、前記真空排気手段を動作後、前記圧力測定手段により測定された圧力の情報に基づき前記反転手段を動作させ、前記処理容器を上下反転させて前記処理容器内の前記希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を前記回収室内に排出することを特徴とする。
【００１７】
請求項１３に記載の本発明は、請求項１２に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記回収室内の酸素濃度を測定する酸素濃度測定手段を備えていることを特徴とする。
請求項１４に記載の本発明は、請求項１２又は請求項１３に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記反転手段が、前記処理容器を上下反転させ前記処理容器の前記開口部を下方に向けた状態でさらに前記処理容器を揺動させることを特徴とする。
請求項１５に記載の本発明は、請求項１２から請求項１４のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記処理容器は前記処理容器の前記開口部を覆う蓋体と前記蓋体を取り外す蓋開閉手段を有し、前記蓋開閉手段が、前記蓋体に設けられた係合片と前記回収室内に設けられた前記係合片とを係合させ、前記回収室内に設けられた係合片の上方への移動によって前記蓋体を取り外すことを特徴とする。
請求項１６に記載の本発明は、請求項１５に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記蓋体に設けられた前記係合片は前記蓋体の上部に、前記回収室内に設けられた前記係合片は前記回収室内の上部にそれぞれ配置されており、一方の前記係合片がＴ字状の断面形状をなし、他方の前記係合片が略Ｃ字状の断面形状をなしていることを特徴とする。
請求項１７に記載の本発明は、請求項１２から請求項１６のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記回収室は、前記処理容器を前記処理室から搬入するコンベア手段を有し、前記反転手段は、前記処理容器を前記コンベア手段とともに反転することを特徴とする。
請求項１８に記載の本発明は、請求項１７に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記コンベア手段の前記処理容器搬送方向の両側に、反転時に前記処理容器の移動を阻止する移動阻止手段をそれぞれ設け、前記コンベア手段の前記処理容器搬入方向に直交する方向の両側に、反転時に前記処理容器の前記コンベア手段からの離脱を阻止する離脱阻止手段をそれぞれ設け、前記反転手段による反転時には、一対の前記移動阻止手段と一対の前記離脱阻止手段とによって前記コンベア手段に対して前記処理容器が所定の位置に保持されることを特徴とする。
請求項１９に記載の本発明は、請求項１８に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記コンベア手段が複数本のローラで構成され、前記移動阻止手段が、前記ローラの間から前記処理容器側に出没可能に設けられていることを特徴とする。
請求項２０に記載の本発明は、請求項１８又は請求項１９に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記離脱阻止手段がＬ状の断面形状をなし、前記処理容器の前記開口部近傍の外周に設けられる鍔部の上部に位置するように配置されていることを特徴とする。
請求項２１に記載の本発明は、請求項１２から請求項２０のいずれかに記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記排出口にはバルブを有し、前記バルブが、筒状部材の内周面に配置される環状膨張部材と、前記筒状部材の径方向を回動軸とするディスク部材とから構成されていることを特徴とする。
請求項２２に記載の本発明は、請求項１２に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記回収容器内の前記バケットを反転させることにより前記回収容器内に前記潤滑剤を排出することを特徴とする。
請求項２３に記載の本発明は、請求項１２に記載の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、前記回収容器外面の前記水冷ジャケットに２０℃〜３０℃の冷媒を供給することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１８】
本発明の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法によれば、処理容器内の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を回収室内に排出する際には、回収室内を減圧しているので、水素粉砕粉が回収室内で舞うことなく落下するため、回収室内壁面に付着することがない。従って、回収室内壁面に付着した水素粉砕粉が、処理容器の搬出などで回収室内を外気に開放した際に酸化されて、次回の水素粉砕における水素粉砕粉に混入することを少なくでき、連続操業においても安定して低酸素水素粉砕粉を量産することができ、希土類系磁石の磁気特性を向上させることができる。
また、排出口から回収容器に排出する際には、不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入して回収室内を所定圧力にしているのでスムーズな排出を行うことができる。従って、大掛かりな装置を必要としない。また、本発明の製造方法によれば、水素粉砕粉の歩留まりを大幅に向上することができる。
また、水素粉砕粉を前記回収容器に回収する前に、回収室内に不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入して所定酸素濃度としておくことにより、水素粉砕粉の酸素含有量を所望の範囲内に制御することができ、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉を共通の水素粉砕装置を用いて製造することができる。そのため、製造コストの低減、製造ラインの簡素化、設備のメンテナンスに要する費用削減を図ることができる。
また、回収容器内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加する際に、回収容器を解放する必要がなくなり、回収容器内へ酸素が混入することを防止できる。従って、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができ、酸素含有量が極めて少ない低酸素水素粉砕粉を製造することができる。
また、回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合するため、通常酸素水素粉砕粉に比較的融点の低い固形状や粉末状の潤滑剤を添加する場合など、回収容器内の雰囲気中に酸素が含有され、混合中に水素粉砕粉が徐々に酸化しても、その反応熱による回収容器内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
このように、回収容器内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加し、回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合するため、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉のいずれの場合においても、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を共通の容器で行うことができる。
【００１９】
本発明の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置によれば、上面に開口部を有する処理容器に収容された希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を、真空排気手段を動作後、圧力測定手段により測定された圧力の情報に基づき反転手段を動作させ、前記処理容器を上下反転させて回収室内に排出するので、水素粉砕粉が回収室内で舞うことなく落下するため、回収室内壁面に付着することがない。従って、回収室内壁面に付着した水素粉砕粉が、処理容器の搬出などで回収室内を外気に開放した際に酸化されて、次回の水素粉砕処理における水素粉砕粉に混入することを少なくでき、連続操業においても安定して低酸素水素粉砕粉を量産することができ、希土類系磁石の磁気特性を向上させることができる。
また、処理容器を反転手段によって上下反転させるため、一度に多量の水素粉砕粉を回収室内に排出することができるので、水素粉砕粉の回収に要する時間を大幅に短縮することができる。さらに、上下反転という比較的簡単な動作を採用しているため、大掛かりな装置が不要となり、回収装置全体の小型化を図ることができる。また、本発明の製造装置によれば、水素粉砕粉の歩留まりを大幅に向上することができる。
また、希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を前記回収室内へ排出後、回収容器に回収する前に、前記回収室内に第一のガス導入手段及び／又は第二のガス導入手段によって不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入して所定酸素濃度としておくことにより、水素粉砕粉の酸素含有量を所望の範囲内に制御することができ、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉を共通の水素粉砕装置を用いて製造することができる。そのため、製造コストの低減、製造ラインの簡素化、設備のメンテナンスに要する費用削減を図ることができる。
また、回収容器内に潤滑剤を収納するためのバケットが配設されているため、回収容器内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加することができる。そのため、回収容器を解放する必要がなくなり、回収容器内へ酸素が混入することを防止できる。従って、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができ、酸素含有量が極めて少ない低酸素水素粉砕粉を製造することができる。
また、回収容器外面に回収容器を冷却するための水冷ジャケットが配設されているため、回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合することができる。そのため、通常酸素水素粉砕粉に比較的融点の低い粉末状の潤滑剤を添加する場合など、回収容器内の雰囲気中に少量の酸素が含有され、混合中にその酸素により水素粉砕粉が徐々に酸化しても、その反応熱による回収容器内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
このように、回収容器には、回収容器内に潤滑剤を収納するためのバケットと回収容器外面に回収容器を冷却するための水冷ジャケットが配設されているため、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉のいずれの場合においても、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を共通の容器で行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の実施例１による希土類系磁石の製造方法を示すブロック図
【図２】本発明の実施例１による希土類系磁石の製造装置の模式図
【図３】図２のコンテナブレンダーの概略を示す正面図
【図４】図３の回収容器内の構成を説明する一部破断断面図
【図５】本発明の実施例２による希土類系磁石の製造方法における、水素粉砕粉の回収工程、水素粉砕粉とワックスとの混合工程、及びその後の工程を示すブロック図
【図６】本発明の実施例２による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕装置の概略構成図
【図７】同水素粉砕装置における回収室（希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の回収装置）の要部正面図
【図８】同回収室の要部側面図
【図９】図８の要部拡大図
【図１０】同回収室の要部上面図
【図１１】同回収室の出口に設けるバルブの動作を示す構成図
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本発明の第１の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法は、処理容器に収容された希土類系磁石用原料合金に水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、水素吸蔵により粉砕された前記希土類系磁石用原料合金を加熱して脱水素する加熱工程と、加熱された前記希土類系磁石用原料合金を冷却する冷却工程と、冷却された前記希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を回収容器に回収する回収工程と、回収された前記水素粉砕粉を収容した前記回収容器内で前記水素粉砕粉に潤滑剤を添加する潤滑剤添加工程と、前記潤滑剤が添加された前記水素粉砕粉を収容した前記回収容器を冷却しながら前記水素粉砕粉と前記潤滑剤を混合する混合工程と、を含む希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法であって、前記回収工程が、前記水素吸蔵工程、前記加熱工程、前記冷却工程を行う一つあるいは複数の処理室に連接する回収室にて行なわれ、前記回収室には、不活性ガスを導入する第一のガス導入手段と、酸素含有ガスを導入する第二のガス導入手段と、前記回収室内のガスを排出する真空排気手段と、前記処理容器を前記処理室から前記回収室内へ搬入するための搬入口と、前記回収室の下部に配置される排出口と、前記排出口に接続された前記回収容器とを有し、前記第一のガス導入手段によって前記回収室内に不活性ガスを導入した後に、前記処理容器を前記処理室から前記回収室内へ前記搬入口より搬入し、前記真空排気手段によって前記回収室内を減圧した後に、前記処理容器内の前記水素粉砕粉を前記回収室内に排出し、前記水素粉砕粉を前記回収室内に排出した後に、前記回収室内に前記第一のガス導入手段及び／又は前記第二のガス導入手段によって不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入し、前記回収室内を所定圧力及び所定酸素濃度とした後に、前記水素粉砕粉を前記回収容器に回収するものである。
ここで、「酸素含有ガス」とは、例えば、空気または空気と不活性ガスとの混合ガス、あるいは酸素（１００％酸素）または酸素と不活性ガスとの混合ガスのことをいう。また、「不活性ガス」とは、例えば、アルゴンガス、窒素ガス、ヘリウムガスなどの反応性の低いガスのことをいう。
【００２２】
本実施の形態によれば、処理容器内の水素粉砕粉を回収室内に排出する際には、回収室内を減圧しているので、水素粉砕粉が回収室内で舞うことなく落下するため、回収室内壁面に付着することがない。従って、回収室内壁面に付着した水素粉砕粉が、処理容器の搬出などで回収室内を外気に開放した際に酸化されて、次回の水素粉砕処理における水素粉砕粉に混入することを少なくでき、連続操業においても安定して低酸素水素粉砕粉を量産することができ、希土類系磁石の磁気特性を向上させることができる。また、排出口から回収容器に排出する際には、不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入して回収室内を所定圧力にしているのでスムーズな排出を行うことができる。従って、大掛かりな装置を必要としない。また、本実施の形態によれば、水素粉砕粉の歩留まりを大幅に向上することができる。
また、水素粉砕粉を回収容器に回収する前に、回収室内に不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入して回収室内を所定酸素濃度とすることにより、水素粉砕粉の酸素含有量を所定の値に調整することができる。例えば、回収室内に不活性ガスを導入すれば酸素含有量の極めて少ない、低酸素磁石用として好適な低酸素水素粉砕粉が得られる。また、回収室内に酸素含有ガスあるいは酸素含有ガスと不活性ガスを導入すれば、通常酸素磁石用として好適な酸素含有量の通常酸素水素粉砕粉を得ることもできる。
このように、本実施の形態によれば、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉を共通の水素粉砕装置を用いて製造することができる。そのため、製造コストの低減、製造ラインの簡素化、設備のメンテナンスに要する費用削減を図ることができる。
なお、上記のように水素粉砕粉に酸素を接触させることにより水素粉砕粉の酸素含有量を調整する場合、酸素と接触させる前の段階で水素粉砕粉を十分に冷却しておくことが好ましい。水素粉砕粉を十分に冷却しておくことにより、水素粉砕粉と雰囲気中酸素との反応を厳密に制御することができ、水素粉砕粉の酸素含有量を所定の値により正確に調整すること可能となる。
酸素含有ガスとしては、例えば、大気圧露点−１０℃以下の乾燥した酸素含有ガスを用いることにより、ガス中に含まれる水分が起因となる水素粉砕粉の酸化に与える影響を抑制することができ、水素粉砕粉の酸素含有量を所定の値により正確に調整することが可能となる。
また、本実施形態によれば、回収容器内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加するため、回収容器を解放する必要がなくなり、回収容器内へ酸素が混入することを防止できる。従って、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができ、酸素含有量が極めて少ない低酸素水素粉砕粉を製造することができる。
また、本実施形態によれば、回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合するため、通常酸素水素粉砕粉に、例えばパラフィンワックスなどの比較的融点の低い固形状や粉末状の潤滑剤を添加する場合など、回収容器内の雰囲気中に酸素が含有され、混合中に水素粉砕粉が徐々に酸化しても、その反応熱による回収容器内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
このように、回収容器内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加し、回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合するため、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉のいずれの場合においても、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を共通の容器で行うことができる。
本実施形態において、潤滑剤としては、炭化水素系潤滑剤、脂肪酸、又は脂肪酸の誘導体の少なくともいずれかを含み、固形状や粒状あるいは粉末状のものを用いることができる。例えば、炭化水素系潤滑剤としてはパラフィンワックス、脂肪酸及び／又は脂肪酸の誘導体としてはステアリン酸亜鉛などである。特に、本実施の形態によれば、回収容器内の温度上昇を防止することができるので、比較的融点が低いパラフィンワックスなどを水素粉砕粉に均一に混合することができるという利点を有する。
【００２３】
本発明の第２の実施の形態は、第１の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、回収室には、処理容器を上下反転させる反転手段を有し、処理容器は、上面に開口部を有し、処理容器内の希土類系磁石用原料合金の排出を、反転手段による上下反転によって行うものである。
本実施の形態によれば、処理容器の下部を開放して水素粉砕粉を落下させる場合に比較して、開口部周辺や蓋体周辺に水素粉砕粉が残留することが少なく、更に減圧した状態なので、反転動作による気流の発生による水素粉砕粉の舞い上がりの影響も生じない。
【００２４】
本発明の第３の実施の形態は、第２の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、反転手段による上下反転を行った後に、開口部を下方に向けた状態で反転手段によって揺動動作を行うものである。
本実施の形態によれば、処理容器に残存する少量の水素粉砕粉も完全に落下せしめることができる。
【００２５】
本発明の第４の実施の形態は、第２又は第３の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、処理容器は処理容器の開口部を覆う蓋体を有し、真空排気手段による減圧時には蓋体によって開口部を覆い、真空排気手段によって回収室内を減圧した後で、反転手段による上下反転を行う前に、蓋体を開口部から取り外すものである。
本実施の形態によれば、減圧動作時に水素粉砕粉をガスとともに排出してしまうことを防止でき、蓋体の開放時の気流の発生による水素粉砕粉の舞い上がりも生じることがない。
【００２６】
本発明の第５の実施の形態は、第４の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、処理容器の開口部を蓋体で覆った状態で、水素吸蔵工程、加熱工程、及び冷却工程を行うものである。
本実施の形態によれば、蓋体で覆った状態で、水素吸蔵工程、加熱工程、及び冷却工程での各処理を行うことができ、更に回収室における減圧時にはガスとともに水素粉砕粉を排出してしまうことがない。
【００２７】
本発明の第６の実施の形態は、第１から第５のいずれかの実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、処理容器からの水素粉砕粉の排出を、回収室内が１０００Ｐａから１Ｐａの減圧下で行うものである。
本実施の形態によれば、回収室内での気流の発生を無くすことができ、水素粉砕粉が舞うことによる回収室内壁面などへの付着を防止できる。
【００２８】
本発明の第７の実施の形態は、第１から第６のいずれかの実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、回収室内の圧力を、予め不活性ガスの導入によって酸素濃度を２０ｐｐｍ以下となした回収容器内の圧力と同圧にするものである。
本実施の形態によれば、回収容器内での酸化を抑制できるとともに、回収室から回収容器への水素粉砕粉の排出を容易に行うことができる。
【００２９】
本発明の第８の実施の形態は、第１から第６のいずれかの実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、回収室内の圧力を、予め不活性ガス及び／又は酸素含有ガスの導入によって酸素濃度が２０ｐｐｍを超える酸素濃度となした回収容器内の圧力と同圧にするものである。
本実施の形態によれば、回収容器内での酸化を制御できるとともに、回収室から回収容器への水素粉砕粉の排出を容易に行うことができる。
【００３０】
本発明の第９の実施の形態は、第１の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、潤滑剤の融点が１００℃以下であるものである。
本実施の形態によれば、回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合するため、通常酸素水素粉砕粉に１００℃以下の比較的融点の低い潤滑剤を添加した場合においても、回収容器内の雰囲気中に酸素が含有され、混合中に水素粉砕粉が徐々に酸化しても、その反応熱による回収容器内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
【００３１】
本発明の第１０の実施の形態は、第１又は第９の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、潤滑剤の添加を回収容器内に配設されたバケットにより行うものである。
本実施の形態によれば、回収容器を解放する必要がなくなり、回収容器内へ酸素が混入することを防止できる。従って、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができ、酸素含有量が極めて少ない低酸素水素粉砕粉を製造することができる。
【００３２】
本発明の第１１の実施の形態は、第１、第９及び第１０のいずれかの実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、回収容器の冷却を、回収容器外面に配設した水冷ジャケットにより行うものである。
本実施の形態によれば、水冷ジャケットによって回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合するため、通常酸素水素粉砕粉に比較的融点の低い粉末状の潤滑剤を添加する場合など、回収容器内の雰囲気中に酸素が含有され、混合中に水素粉砕粉が徐々に酸化しても、その反応熱による回収容器内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
【００３３】
本発明の第１２の実施の形態は、第１１の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、水冷ジャケットに２０℃〜３０℃の冷媒を供給するものである。
本実施の形態によれば、回収容器内の雰囲気中に酸素が含有され、混合中に水素粉砕粉が酸化しても、その反応熱による回収容器内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
【００３４】
本発明の第１３の実施の形態は、第１及び第９から第１２のいずれかの実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法において、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を回収容器自体を回転させることにより行うものである。
本実施の形態によれば、水素粉砕粉と潤滑剤の混合に際して、別の容器に移し替える必要がないので、回収容器内へ酸素が混入することを防止できる。従って、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができ、酸素含有量が極めて少ない低酸素水素粉砕粉を製造することができる。
【００３５】
本発明の第１４の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置は、上面に開口部を有する処理容器に収容された希土類系磁石用原料合金を、水素吸蔵処理、加熱処理、冷却処理する一つあるいは複数の処理室と、前記処理室に連接する回収室とを有し、前記回収室には、不活性ガスを導入する第一のガス導入手段と、酸素含有ガスを導入する第二のガス導入手段と、前記回収室内のガスを排出する真空排気手段と、前記処理容器を前記処理室から前記回収室内へ搬入するための搬入口と、前記回収室の下部に配置される排出口とを有し、前記処理室から前記回収室に搬入した前記処理容器内の前記希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を前記回収室内へ排出し、前記排出口から前記回収容器に回収する希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置であって、前記回収容器には、前記回収容器内に潤滑剤を収納するためのバケットと前記回収容器外面に前記回収容器を冷却するための水冷ジャケットが配設されており、前記回収室には、前記処理容器を上下反転させる反転手段と、前記回収室内の圧力を測定する圧力測定手段を備え、前記真空排気手段を動作後、前記圧力測定手段により測定された圧力の情報に基づき前記反転手段を動作させ、前記処理容器を上下反転させて前記処理容器内の前記希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を前記回収室内に排出するものである。
【００３６】
本実施の形態によれば、上面に開口部を有する処理容器に収容された希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を、真空排気手段を動作後、圧力測定手段により測定された圧力の情報に基づき反転手段を動作させ、前記処理容器を上下反転させて回収室内に排出するので、水素粉砕粉が回収室内で舞うことなく落下するため、回収室内壁面に付着することがない。従って、回収室内壁面に付着した水素粉砕粉が、処理容器の搬出などで回収室内を外気に開放した際に酸化されて、次回の水素粉砕処理における水素粉砕粉に混入することを少なくでき、連続操業においても安定して低酸素水素粉砕粉を量産することができ、希土類系磁石の磁気特性を向上させることができる。
また、処理容器を反転手段によって上下反転させるため、一度に多量の水素粉砕粉を回収室内に排出することができるので、水素粉砕粉の回収に要する時間を大幅に短縮することができる。さらに、上下反転という比較的簡単な動作を採用しているため、大掛かりな装置が不要となり、回収装置全体の小型化を図ることができる。また、本発明の製造装置によれば、水素粉砕粉の歩留まりを大幅に向上することができる。
また、希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を回収室内へ排出後、回収容器に回収する前に、回収室内に第一のガス導入手段及び／又は第二のガス導入手段によって不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入して所定酸素濃度としておくことにより、水素粉砕粉の酸素含有量を所望の範囲内に制御することができ、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉を共通の水素粉砕装置を用いて製造することができる。そのため、製造コストの低減、製造ラインの簡素化、設備のメンテナンスに要する費用削減を図ることができる。
また、回収容器内に潤滑剤を収納するためのバケットが配設されているため、回収容器内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加することができる。そのため、回収容器を解放する必要がなくなり、回収容器内へ酸素が混入することを防止できる。従って、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができ、酸素含有量が極めて少ない低酸素水素粉砕粉を製造することができる。
また、回収容器外面に回収容器を冷却するための水冷ジャケットが配設されているため、回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合することができる。そのため、通常酸素水素粉砕粉に比較的融点の低い粉末状の潤滑剤を添加する場合など、回収容器内の雰囲気中に少量の酸素が含有され、混合中にその酸素により水素粉砕粉が徐々に酸化しても、その反応熱による回収容器内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
このように、回収容器には、回収容器内に潤滑剤を収納するためのバケットと回収容器外面に回収容器を冷却するための水冷ジャケットが配設されているため、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉のいずれの場合においても、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を共通の容器で行うことができる。
【００３７】
本発明の第１５の実施の形態は、第１４の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、回収室内の酸素濃度を測定する酸素濃度測定手段を備えているものである。
本実施の形態によれば、酸素濃度測定手段により測定された酸素濃度に基づいて、不活性ガス及び／又は酸素含有ガスの導入量を調整することにより、回収室内の酸素濃度を制御して、回収される水素粉砕粉の酸素含有量を所望の値に調整することが可能となる。
【００３８】
本発明の第１６の実施の形態は、第１４又は第１５の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、圧力測定手段により測定された圧力が１０００Ｐａ以下であるものである。
本実施の形態によれば、反転時に水素粉砕粉が回収室内で舞うことなく落下するため、回収室内壁面などへの付着を防止できる。
【００３９】
本発明の第１７の実施の形態は、第１４から第１６のいずれかの実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、反転手段が、処理容器を上下反転させ処理容器の開口部を下方に向けた状態でさらに処理容器を揺動させるものである。
本実施の形態によれば、処理容器に残存する少量の水素粉砕粉も完全に落下せしめることができる。
【００４０】
本発明の第１８の実施の形態は、第１４から第１７のいずれかの実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、処理容器は処理容器の開口部を覆う蓋体と蓋体を取り外す蓋開閉手段を有し、蓋開閉手段が、蓋体に設けられた係合片と回収室内に設けられた係合片とを係合させ、回収室内に設けられた係合片の上方への移動によって蓋体を取り外すものである。
本実施の形態によれば、回収室に搬入される移送動作を利用して係合片同士を係合させるため、蓋開閉手段は、係合片を上方へ移動させるだけで蓋体を開口部から取り外すことができる。
【００４１】
本発明の第１９の実施の形態は、第１８の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、蓋体に設けられた係合片は蓋体の上部に、回収室内に設けられた係合片は回収室内の上部にそれぞれ配置されており、一方の係合片がＴ字状の断面形状をなし、他方の係合片が略Ｃ字状の断面形状をなしているものである。
本実施の形態によれば、係合片同士の係合を確実に行うことができる。
【００４２】
本発明の第２０の実施の形態は、第１４から第１９のいずれかの実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、回収室は、処理容器を処理室から搬入するコンベア手段を有し、反転手段は、処理容器をコンベア手段とともに反転するものである。
本実施の形態によれば、コンベア手段を処理容器とともに反転させることで、処理容器から排出する水素粉砕粉がコンベア手段に付着することがなく、水素粉砕粉を確実に回収室の下部に落下させることができる。
【００４３】
本発明の第２１の実施の形態は、第２０の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、コンベア手段の処理容器搬送方向の両側に、反転時に処理容器の移動を阻止する移動阻止手段をそれぞれ設け、コンベア手段の処理容器搬入方向に直交する方向の両側に、反転時に処理容器のコンベア手段からの離脱を阻止する離脱阻止手段をそれぞれ設け、反転手段による反転時には、一対の移動阻止手段と一対の離脱阻止手段とによってコンベア手段に対して処理容器が所定の位置に保持されるものである。
本実施の形態によれば、一対の移動阻止手段と離脱阻止手段とによってコンベア手段に対して処理容器を所定の位置に保持することができ、狭い空間においても反転動作を確実に行わせることができる。
【００４４】
本発明の第２２の実施の形態は、第２１の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、コンベア手段が複数本のローラで構成され、移動阻止手段が、ローラの間から処理容器側に出没可能に設けられているものである。
本実施の形態によれば、ローラ間の隙間を利用するために装置の小型化を図れるとともに、ローラとの位置関係を正確に維持しやすいため、処理容器の確実な保持を行える。
【００４５】
本発明の第２３の実施の形態は、第２１又は第２２の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、離脱阻止手段がＬ状の断面形状をなし、処理容器の開口部近傍の外周に設けられる鍔部の上部に位置するように配置されているものである。
本実施の形態によれば、鍔部を形成することで、搬送動作によって鍔部と離脱阻止手段とを対応させることができ、処理容器を所定の位置に保持することができる。
【００４６】
本発明の第２４の実施の形態は、第１４から第２３のいずれかの実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、排出口にはバルブを有し、バルブが、筒状部材の内周面に配置される環状膨張部材と、筒状部材の径方向を回動軸とするディスク部材とから構成されているものである。
本実施の形態によれば、水素粉砕粉の付着による影響を無くし、密閉性を維持することができる。
【００４７】
本発明の第２５の実施の形態は、第１４の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、回収容器内のバケットを反転させることにより回収容器内に潤滑剤を排出するものである。
本実施の形態によれば、回収容器を解放することがなくなり、回収容器内へ酸素が混入することを防止できる。従って、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができ、酸素含有量が極めて少ない低酸素水素粉砕粉を製造することができる。
【００４８】
本発明の第２６の実施の形態は、第１４の実施の形態による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置において、回収容器外面の水冷ジャケットに２０℃〜３０℃の冷媒を供給するものである。
本実施の形態によれば、回収容器内の雰囲気中に多量の酸素が含有され、混合中に水素粉砕粉が酸化しても、回収容器内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
【実施例】
【００４９】
実施例１
以下本発明の一実施例による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法及び製造装置について説明する。
図１は、本発明の実施例による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法を示すブロック図である。同図に示すように、本実施例の希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法は、水素吸蔵工程、加熱工程、冷却工程とからなる水素粉砕工程、水素粉砕粉の回収工程、水素粉砕粉に潤滑剤を添加する潤滑剤添加工程、水素粉砕粉と潤滑剤を混合する混合工程を有している。
本実施例の製造方法は、水素粉砕工程における回収工程において、回収室を減圧した後に水素粉砕粉を回収することにより、水素粉砕粉が回収室内壁面に付着することを防止して、低酸素水素粉砕粉を量産することができる。しかし、磁気特性に優れた低酸素磁石を製造するには、水素粉砕以降の各工程、特に、粒径が小さく酸化しやすい微粉砕粉の酸化を防止するために、特許文献１や２に記載されるように新たな装置や工程を採用しなければならず、製造コストが増加する。このため、希土類系磁石の用途によっては、特許文献４に記載されるように、特定量の酸素を含む不活性ガス中でジェットミル粉砕を行い、微粉砕粉表面に酸化被膜を形成して微粉砕粉を安定化することにより、大気中でのプレス成形を可能となし、プレス成形の効率を向上させ、製造コストを低減した通常酸素磁石も要求される。しかし、通常酸素磁石の製造に際して低酸素磁石用の低酸素水素粉砕粉を用いると、特定量の酸素を含む不活性ガス中でジェットミル粉砕を行っても、酸素含有量の増加には限界があり、微粉砕粉表面の酸化被膜の形成が十分ではなく、完全に安定化することができず、大気中でのプレス成形の際に急激な酸化により微粉砕粉が発火するなどの問題が発生する。すなわち、通常酸素磁石の製造に際しては、予め特定量の酸素が含有された通常酸素磁石用の通常酸素水素粉砕粉を準備する必要がある。そのため、水素粉砕粉の段階で酸素含有量を特定の範囲内に制御することが必要となる。
【００５０】
なお、特定量の酸素を含む不活性ガス中でジェットミルにより微粉砕を行っても酸素含有量の増加に限界があるのは、主として、以下の理由が考えられる。ジェットミルによる微粉砕では、分級ロータやサイクロン分級機などの分級機によって粒子径の小さな超微粉を分級し取り除くのが一般的である。超微粉は比表面積が大きいため非常に酸化し易く、また、超微粉にはＲ−Ｔ−Ｂ系磁石のうちのＲが多く含まれているためなおさら酸化の度合いが激しい。特にストリップキャスト法により作られた原料合金は組織が微細化され、微細なＲリッチ相が均一に分散しているため、水素粉砕後の水素粉砕粉の粒子表面にＲリッチ相が表れやすく、そのＲリッチ相が酸化し、超微粉として分級機にて取り除かれる。このように超微粉が優先的に酸化して不活性ガス中の酸素を消費してしまうので、超微粉を分級して取り除いた後に得られる微粉砕粉の酸素含有量を大きく増加させるのは容易ではない。
【００５１】
そこで、本実施例による製造方法では、水素吸蔵工程、加熱工程、冷却工程を経た水素粉砕粉を回収する回収工程において、減圧された回収室内に水素粉砕粉を排出した後に、回収室内に不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入し、回収室内を所定圧力及び所定酸素濃度として水素粉砕粉の酸素含有量を調整する。これにより、水素粉砕粉の酸素含有量を所望の値に調整することができる。したがって、本実施例による回収方法によれば、低酸素磁石用として好適な低酸素水素粉砕粉のみならず、通常酸素磁石用として好適な通常酸素水素粉砕粉をも得ることができる。
以上の通り、本実施例による製造方法によれば、回収工程において回収室内に酸素含有ガス及び／又は不活性ガスを同時に導入することにより、水素粉砕粉の酸素含有量を調整して、その用途に対応した酸素含有量のものとして回収することができる。したがって低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉を共通の水素粉砕装置を用いて製造することが可能となる。
また、本実施例による製造方法では、回収工程によって回収された水素粉砕粉を収容した回収容器内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加する。これにより、回収容器を解放する必要がなくなり、回収容器内へ酸素が混入することを防止できる。従って、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができ、酸素含有量が極めて少ない低酸素水素粉砕粉を製造することができる。
また、本実施例による製造方法では、潤滑剤が添加された水素粉砕粉を収容した回収容器を冷却しながら混合する。これにより、通常酸素水素粉砕粉に比較的融点の低い粉末状の潤滑剤を添加する場合など、回収容器内の雰囲気中に酸素が含有され、混合中に水素粉砕粉が徐々に酸化しても、回収容器内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
このように、回収容器内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加し、回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合するため、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉のいずれの場合においても、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を共通の容器で行うことができる。
【００５２】
図２は、本実施例による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置の概略構成を示す模式図である。同図に示すように本実施例による製造装置は、水素吸蔵室１０、加熱室２０、冷却室３０、回収室４０、回収容器１を有している。本実施例による製造装置によって得られた水素粉砕粉は、回収容器１内に回収され、回収容器１内で潤滑剤が添加される。次いで、回収容器１を回収室４０から離脱させ、回収容器１を混合装置７０に固定し、回収容器１を冷却しながら混合装置７０によって回収容器１自体を回転させることによって水素粉砕粉と潤滑剤を混合する。混合が終了すると、回収容器１を混合装置７０から取り外し、回収容器１をジェットミル装置８０の原料タンクに接続した後、ジェットミル装置８０に潤滑剤が混合された水素粉砕粉を供給して、微粉砕を行う。得られた微粉砕粉は、その後、乾式あるいは湿式中で成形され、焼結、熱処理の各工程を経て、希土類系磁石が製造される。
なお、上記においては、回収容器１を回収室４０から離脱させる前に潤滑剤を添加したが、回収容器１を回収室４０から離脱させた状態で潤滑剤を添加することも可能である。
【００５３】
図３は、本実施例の回収容器１と混合装置７０の構造を概略的に示す正面図である。同図に示すように、回収容器１には、回収容器１の外面に回収容器１を冷却するための水冷ジャケット１ｂが配設されている。水冷ジャケット１ｂには、冷媒注入口１ａと冷媒排出口１ｃが設けられている。以下に、回収容器１の冷却方法を説明する。
混合装置７０は、回収容器１を固定する回収容器固定部７１、本体７２、接続部７３、冷媒経路７４及びロータリージョイント７５を備えている。
回収容器固定部７１は、回収容器１を収容固定するものであり、破線で示したように上方側の一端を軸として他端が回動可能となっている。これにより、回収容器１を容易に収容することができる。この回収容器固定部７１は、接続部７３を介して本体７２と接続されており、図中に二点鎖線で示すように、接続部７３を軸として、回転するようになっている。なお、回収容器固定部７１の回転方向は上記と逆方向であっても良い。
【００５４】
回収容器１を混合装置７０の回収容器固定部７１に固定し、回収容器１の冷媒注入口１ａと冷媒排出口１ｃを混合装置７０の冷媒経路７４に接続する。冷媒は、図中に矢印で示したように混合装置７０の冷媒経路７４から冷媒注入口１ａを解して水冷ジャケット１ｂ内に注入され、冷媒排出口１ｃから排出される。これにより、水冷ジャケット１ｂ内の水の温度を所定温度以下に維持することができる。このため、回収容器１内の雰囲気中に酸素が含有され、混合中にその酸素により水素粉砕粉が徐々に酸化しても、その反応熱による回収容器１内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
なお、上記においては、回収容器１内の雰囲気中に酸素が含有されている場合について述べたが、例えば、低酸素水素粉砕粉を製造する場合など、回収容器１内の雰囲気中に酸素が含有されていなくても、混合時に水素粉砕粉同士の摩擦によって回収容器１内の温度が上昇する。これらの場合においても、本実施例による回収容器１を用いて冷却しながら混合することにより、上記と同様の効果を得ることができる。
また、通常酸素水素粉砕粉を製造する場合、回収容器１内を低酸素（２０ｐｐｍ以下）となしていても、回収室から回収容器１に水素粉砕粉を回収する際に、酸素含有量を調整するために導入した酸素含有ガスが、水素粉砕粉と一緒に回収容器１内に少量混入される場合がある。これらの場合においても、本実施例による回収容器１を用いて冷却しながら混合することにより、上記と同様の効果を得ることができる。
さらに、本実施例による製造装置においては、回収容器１は回収室に脱着できる構造となっており、その脱着部の構造上、回収容器１内を真空排気手段によって減圧することが難しい。従って、回収容器１内は不活性ガスの流気によって酸素濃度を低下させることになるが、例えば、何らかのトラブルで酸素濃度が所定値（２０ｐｐｍ以下）まで下がらなかったり、酸素濃度測定手段の故障などによって、回収室内に微量な酸素が混入したりすることも考えられる。このような突発的なトラブルが生じても、本実施例による製造装置によれば、潤滑剤が回収容器１内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがないので、回収容器１がトラブルの影響を受けることがない。
なお、図３では説明の便宜上、回収容器１の中心付近における水の流れを矢印で示したが、本実施例の水冷ジャケット１ｂは回収容器１の全体に配設されており、図３の手前側及び奥側の面にも冷却水が流れている。ただし、水冷ジャケット１ｂは必ずしも回収容器１の全体に配設される構成でなくてもよい。
また、本実施例においては、冷媒注入口１ａ及び冷媒排出口１ｃと冷媒経路７４の端部には、カプラ（コネクター）が設けられており、容易に脱着可能となっている。また、冷媒経路７４にはロータリージョイント７５が設けられているから、回収容器固定部７１の回転に応じて冷媒経路７４を回転させることができる。
【００５５】
図４は、回収容器１内の構成を説明するための一部破断断面図である。同図に示すように、回収容器１には、回収容器１内に潤滑剤を収容するためのバケット１ｄが配設されている。回収容器１に水素粉砕粉が回収される前に、予めバケット１ｄに潤滑剤を収容しておくことにより、回収容器１内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加することができるため、潤滑剤投入のために回収容器１を解放する必要がなくなり、回収容器１内へ酸素が混入することを防止できる。従って、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができ、酸素含有量が極めて少ない低酸素水素粉砕粉を製造することができる。なお、回収容器１に水素粉砕粉が回収される前に、回収容器１内の底部に潤滑剤を投入しておくことも可能であるが、水素粉砕粉が回収される際に、水素粉砕粉の重みで潤滑剤が回収容器１の底部に張り付いたり、水素粉砕粉の一部分のみに固着し、後の混合工程においても十分に全体に混合されない恐れがある。従って、潤滑剤は、上記のバケット１ｄに収容しておくことが好ましい。
なお、潤滑剤は、操作棒（図示せず）によってバケット１ｄを反転させることでバケット１ｄから容易に排出することができる。
また、図４に破線で示すように、バケット１ｄの内面形状を半球状とすることにより、バケット１ｄからより容易に潤滑剤を排出することができる。また、水素粉砕粉が回収室から回収容器１内に落下する際に、一部の水素粉砕粉がバケット１ｄ内に入り込み、バケット１ｄ内の潤滑剤が少しずつ押し出されて回収容器１内にこぼれ落ちることとなり、より効率よく潤滑剤を添加することができる。
【００５６】
図５は、本実施例による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法及びその後の工程を模式的に示した図である。同図に示すように、本発明の製造方法は、水素粉砕工程、水素粉砕粉の回収工程、水素粉砕粉に潤滑剤を添加する潤滑剤添加工程、水素粉砕粉と潤滑剤を混合する混合工程を有している。混合工程によって潤滑剤が混合された水素粉砕粉は、微粉砕工程を経て微粉砕粉となる。
本実施例の製造方法は、回収工程において、回収室を減圧した後に水素粉砕粉を回収することにより、水素粉砕粉が回収室内壁面に残留することを防止して、低酸素の水素粉砕粉を量産することができる。しかし、上述の通り、磁気特性に優れた低酸素磁石を製造するには、水素粉砕以降の各工程、特に、粒径が小さく酸化しやすい微粉砕粉の酸化を防止するために、特許文献１や２に記載されるように新たな装置や工程を採用しなければならず、製造コストが増加する。このため、希土類系磁石の用途によっては、特許文献４に記載されるように、特定量の酸素を含む不活性ガス中でジェットミル粉砕を行い、微粉砕粉表面に酸化被膜を形成して微粉砕粉を安定化することにより、大気中でのプレス成形を可能となし、プレス成形の効率を向上させ、製造コストを低減した通常酸素磁石も要求される。しかし、通常酸素磁石の製造に際して低酸素磁石用の低酸素水素粉砕粉を用いると、特定量の酸素を含む不活性ガス中でジェットミル粉砕を行っても、酸素含有量の増加には限界があり、微粉砕粉表面の酸化被膜の形成が十分ではなく、完全に安定化することができず、大気中でのプレス成形の際に急激な酸化により微粉砕粉が発火するなどの問題が発生する。すなわち、通常酸素磁石の製造に際しては、予め特定量の酸素が含有された通常酸素磁石用の通常酸素水素粉砕粉を準備する必要がある。そのため、水素粉砕粉の段階で酸素含有量を特定の範囲内に制御することが必要となる。
【００５７】
そこで、本実施例による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造方法は、水素吸蔵工程、加熱工程、冷却工程を経た希土類系磁石用原料合金を回収する回収工程において、減圧された回収室内に希土類系磁石用原料合金を排出した後に、回収室内に不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入し、前記回収室内を所定圧力及び所定酸素濃度として水素粉砕粉の酸素含有量を調整する。これにより、水素粉砕粉の酸素含有量を所望の値に調整することができる。従って、本実施例による製造方法によれば、低酸素磁石用として好適な低酸素水素粉砕粉のみならず、通常酸素磁石用として好適な通常酸素水素粉砕粉をも得ることができる。
このように、本実施例の製造方法によれば、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉を共通の水素粉砕装置を用いて製造することができる。そのため、製造コストの低減、製造ラインの簡素化、設備のメンテナンスに要する費用削減を図ることができる。
また、潤滑剤添加工程において、回収容器内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加するため、回収容器を解放する必要がなくなり、回収容器内へ酸素が混入することを防止できる。従って、無酸素の状態を保持しながら、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を行うことができ、酸素含有量が極めて少ない低酸素水素粉砕粉を製造することができる。
また、混合工程において、回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合するため、通常酸素水素粉砕粉に比較的融点の低い固形状や粉末状の潤滑剤を添加する場合など、回収容器内の雰囲気中に酸素が含有され、混合中に水素粉砕粉が徐々に酸化しても、その反応熱による回収容器内の温度上昇を防止することができる。従って、潤滑剤が回収容器内壁にこびりついたり、その潤滑剤が次の混合時に剥がれ落ちたりすることがなく、所定量の潤滑剤を水素粉砕粉に均一に混合することができる。
このように、回収容器内で水素粉砕粉に潤滑剤を添加し、回収容器を冷却しながら水素粉砕粉と潤滑剤を混合するため、低酸素水素粉砕粉と通常酸素水素粉砕粉のいずれの場合においても、水素粉砕後の水素粉砕粉の回収、水素粉砕粉への潤滑剤の添加、水素粉砕粉と潤滑剤の混合を共通の容器で行うことができる。
【００５８】
図６は本実施例による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の製造装置の概略構成図である。
図６に示すように、本実施例による希土類系磁石用原料合金の水素粉砕装置は、希土類系磁石用原料合金に水素を吸蔵させる水素吸蔵室１０と、水素吸蔵により粉砕された希土類系磁石用原料合金を加熱により脱水素する加熱室２０と、加熱された希土類系磁石用原料合金を冷却する冷却室３０と、冷却された希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を回収容器１に回収する回収室４０とを備えている。
水素吸蔵室１０は、前室からの搬入口には遮断扉１１を、加熱室２０への搬出口には遮断扉２１を有して、室内の密封を保てるように構成されている。水素吸蔵室１０は、不活性ガスを導入する不活性ガス導入手段１２と、室内のガスを排出する真空排気手段１３と、水素ガスを導入する水素導入手段１４と、処理容器５０を搬送するコンベア手段１５を備えている。
加熱室２０は、水素吸蔵室１０からの搬入口には遮断扉２１を、冷却室３０への搬出口には遮断扉３１を有して、室内の密封を保てるように構成されている。加熱室２０は、不活性ガスを導入する不活性ガス導入手段２２と、室内のガスを排出する真空排気手段２３と、室内を加熱する加熱手段２４と、処理容器５０を搬送するコンベア手段２５を備えている。
冷却室３０は、加熱室２０からの搬入口には遮断扉３１を、回収室４０への搬出口には遮断扉４１を有して室内の密封を保てるように構成されている。冷却室３０は、不活性ガスを導入する不活性ガス導入手段３２と、室内のガスを排出する真空排気手段３３と、室内を冷却する冷却手段３４と、処理容器５０を搬送するコンベア手段３５を備えている。
回収室４０は、冷却室３０からの搬入口には遮断扉４１を、炉外への搬出口には遮断扉２を有して、室内の密封を保てるように構成されている。回収室４０は、不活性ガスを導入する第一のガス導入手段４２ａと、酸素含有ガスを導入する第二のガス導入手段４２ｂと、室内のガスを排出する真空排気手段４３と、処理容器５０を上下反転させる反転手段４４と、処理容器５０を搬送するコンベア手段４５を備えている。また、回収室４０の下部にはバルブ６０を有しており、バルブ６０を介して回収容器１が接続されている。なお、回収容器１には容器を密封するためのバルブ（図示せず）が設けられている。
処理容器５０は、希土類系磁石用原料合金を収納した状態で、水素吸蔵室１０、加熱室２０、冷却室３０、及び回収室４０に移送される。
【００５９】
なお、本発明においては、上記のように、水素吸蔵室、加熱室、冷却室がそれぞれ独立したいわゆる連続炉タイプの水素粉砕装置以外に、水素吸蔵工程、加熱工程、冷却工程を一室で行なういわゆるバッチ炉（独立炉）タイプの水素粉砕装置を用いることができる。また、水素吸蔵室兼加熱室と冷却室、水素吸蔵室と加熱室兼冷却室などの構成や、処理能力を向上させるために加熱室、冷却室を複数設け、水素吸蔵室、第一加熱室、第二加熱室、第一冷却室、第二冷却室とした構成の水素粉砕装置を用いることもできる。さらに、水素吸蔵室の前に準備室や予備室が設置された構成の水素粉砕装置でも構わない。すなわち、回収室以外の部分については、公知の水素粉砕装置を全て採用することができる。
【００６０】
また、不活性ガスを導入する第一のガス導入手段４２ａと酸素含有ガスを導入する第二のガス導入手段４２ｂは、それぞれ別々に回収室４０に接続される必要はなく、例えば、回収室４０に接続される前に第一のガス導入手段４２ａと第二のガス導入手段４２ｂを結合させて一つのガス導入手段として回収室４０に接続させてもよい。この場合、不活性ガスと酸素含有ガスを同時に導入する場合は、回収室４０にガスを導入する前に酸素含有ガスと不活性ガスを混合するための混合装置を設けてもよい。
また、酸素含有ガスとして空気を用いる場合は、第二のガス導入手段４２ｂの前段部に、ドライエアー発生装置を設けることが好ましい。ドライエアー発生装置を設けることにより、空気中に含まれる水分が起因となる水素粉砕粉の酸化に与える影響を抑制することができ、水素粉砕粉の酸素含有量を所定の値により正確に調整することが可能となる。ドライエアー発生装置としては、冷凍式や吸着式など公知の発生装置を用いることができる。ドライエアー発生装置にて発生させるドライエアーは、大気圧露点−１０℃以下であることが好ましい。
【００６１】
本装置で処理対象とされる希土類系磁石用原料合金は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石用原料合金であることが好ましく、望ましくはＲ−Ｆｅ（Ｃｏ）−Ｂ−Ｍ系である。
Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂのうち少なくとも一種から選択される。ただし、Ｒは、Ｎｄ又はＰｒのいずれか一方を必ず含むことが望ましい。更に好ましくは、Ｎｄ−Ｄｙ、Ｎｄ−Ｔｂ、Ｎｄ−Ｐｒ−Ｄｙ、又はＮｄ−Ｐｒ−Ｔｂで示される希土類元素の組合せを用いる。
Ｒのうち、ＤｙやＴｂは、特に保磁力の向上に効果を発揮する。上記元素以外に少量のＣｅやＬａなど他の希土類元素を含有してもよく、ミッシュメタルやジジムを用いることもできる。また、Ｒは純元素でなくてもよく、工業上入手可能な範囲で、製造上不可避な不純物を含有するものでも差し支えない。含有量は、従来から知られる含有量を採用することができ、例えば、２５質量％以上３５質量％以下が好ましい範囲である。２５質量％未満では高磁気特性、特に高保磁力が得られず、３５質量％を超えると残留磁束密度が低下するためである。
Ｔは、Ｆｅを必ず含み、その５０％以下をＣｏで置換することができる。Ｃｏは温度特性の向上、耐食性の向上に有効であり、通常は１０質量％以下のＣｏ及び残部Ｆｅの組合せで用いる。Ｔの含有量は、ＲとＢあるいはＲとＢとＭとの残部を占める。
Ｂの含有量についても公知の含有量で差し支えなく、例えば、０．９質量％〜１．２質量％が好ましい範囲である。０．９質量％未満では高保磁力が得られず、１．２質量％を超えると残留磁束密度が低下するため好ましくない。なお、Ｂの一部はＣで置換することができる。Ｃ置換は磁石の耐食性を向上させることができ有効である。Ｂ＋Ｃとした場合の含有量は、Ｃの置換原子数をＢの原子数で換算し、上記のＢの濃度の範囲内に設定されることが好ましい。
上記元素に加え、保磁力向上のためにＭ元素を添加することができる。Ｍ元素は、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗのうち少なくとも一種である。添加量は２質量％以下が好ましい。５質量％を超えると残留磁束密度が低下するためである。
また、不可避的不純物も許容することができる。例えば、Ｆｅから混入するＭｎ、Ｃｒや、Ｆｅ−Ｂ（フェロボロン）から混入するＡｌ、Ｓｉ、Ｃｕなどである。
【００６２】
本装置に搬入される希土類系磁石用原料合金は溶解法により製造される。最終的に必要な組成となるように事前に調整した金属を溶解し、鋳型にいれるインゴット鋳造法や、溶湯を単ロール、双ロール、回転ディスク、又は回転円筒鋳型等に接触させて急冷し、インゴット法で作られた合金よりも薄い凝固合金を作製するストリップキャスト法や遠心鋳造法に代表される急冷法により製造される。本実施例による希土類系磁石用原料合金は、インゴット法、急冷法どちらの方法により製造された材料にも適用できるが、急冷法により製造されるものがより望ましい。
急冷法によって作製した希土類系磁石用原料合金（急冷合金）の厚さは０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の範囲にあり、フレーク形状である。合金溶湯は冷却ロールの接触した面（ロール接触面）から凝固し始め、ロール接触面から厚さ方向に結晶が柱状に成長してゆく。急冷合金は、従来のインゴット鋳造法（金型鋳造法）によって作製された合金（インゴット合金）に比較して、短時間に冷却されているため、組織が微細化され、結晶粒径が小さい。また粒界の面積が広く、Ｒリッチ相は粒界内に大きく広がっているため、Ｒリッチ相の分散性に優れる。このため水素粉砕法により粒界で破断し易い。急冷合金を水素粉砕することで、水素粉砕粉（粗粉砕粉）の平均サイズを例えば１．０ｍｍ以下とすることができる。
【００６３】
本実施例による水素粉砕装置は、水素吸蔵室１０、加熱室２０、冷却室３０、及び回収室４０がそれぞれ１室連接した構成を示しているが、生産性の理由から、特に加熱室２０や冷却室３０を複数設ける場合もある。
処理容器５０は、上面に開口部を有し、この開口部には蓋体５１が設けられる。ここで、蓋体５１は開口部を密閉するものではなく開口部との間に水素ガスや不活性ガスなどが出入りできる隙間を有している。つまり、処理容器５０の開口部を蓋体で覆った状態になっている。処理容器５０は、耐熱性があり加工も比較的簡単なステンレスが適している。容積や板厚は一回に処理する量や、水素粉砕装置の寸法に合わせて適宜決定すればよい。処理容器５０は、上部が開放されていれば、形状にはこだわらないが、一般的には箱型としている。水素吸蔵、加熱、冷却の効率を向上させるため、一つの台座に複数の箱型容器を一定の間隔をもって配置することも好ましい構成の一つである。ちなみに、本実施例においては、一つの台座に箱型容器を４列×２列で所定の間隔を開けて配置した処理容器を用いている。また、処理容器５０には、内部を貫通するパイプを備えていることが望ましい。原料合金は処理容器５０に投入されて堆積しているため、処理容器５０内部は加熱や冷却による温度変化が遅くなり、脱水素や脱水素後の冷却が十分ではなく、最終的に得られる磁石の磁気特性がばらつく原因となるため、内部を貫通するパイプの内部に加熱や冷却用の不活性ガスを通過させることで、処理容器５０表面の原料合金と内部の原料合金の温度変化に差が少なくなり、品質が安定する。前記パイプは、直径が異なるものを組合せたり、配置場所や配置間隔を選定することで、さらに原料合金の温度変化を改善することができる。
処理容器５０は、開口部を蓋体５１で覆った状態で、水素吸蔵室１０、加熱室２０、及び冷却室３０に移送される。
【００６４】
以下に本実施例による水素粉砕装置の動作について図６を用いて説明する。
水素吸蔵室１０に搬入される処理容器５０には、例えば急冷法によって製造されたフレーク状の希土類系磁石用原料合金が収納されている。
水素吸蔵室１０の遮断扉１１を開放して水素吸蔵室１０内に処理容器５０を搬入する。搬入後に遮断扉１１を閉塞し、真空排気手段１３を動作させて水素吸蔵室１０内を真空引きする。
水素吸蔵室１０内を真空排気し、真空排気手段１３の動作を終了した後に、水素導入手段１４を動作させて水素吸蔵室１０内に水素ガスを導入する。水素ガスの導入により水素吸蔵室１０内を０．１〜０．１８ＭＰａの圧力とし、処理容器５０内の希土類系磁石用原料合金に水素を吸蔵させ、水素吸蔵工程を実施する。
所定時間経過後（水素吸蔵終了後）に、水素導入手段１４の動作を終了させて水素ガスの導入を停止し、水素吸蔵室１０内の水素ガスを真空排気手段１３を動作させることによって真空排気する。これによって水素吸蔵工程は終了し、次の加熱工程へ移る。このとき、希土類系磁石用原料合金は水素を吸蔵して脆化し粉砕され、水素粉砕粉（粗粉砕粉）となっている。
【００６５】
なお、水素を吸蔵する水素化反応は発熱反応であるため、水素の吸蔵に伴って原料合金の温度が上昇する。通常は、この発熱反応が終了し原料合金の温度が低下して安定した段階で水素吸蔵が終了したものとみなし次の加熱工程に移る。しかし、温度が低下して安定するまでには長時間を要し、また、温度が低下した原料合金を加熱室に移すと、加熱室の温度が低下し、所定温度に到達するまで時間を要することとなる。
そこで、水素吸蔵室を加熱できるように構成しておき、水素吸蔵時の発熱反応による原料合金の温度上昇を利用して、その温度を低下させずに、高温保持状態で水素吸蔵を行なう方法を採用することは好ましい手段の一つである。高温保持状態で水素吸蔵を行なうことにより、主として粒界のＲリッチ相で水素吸蔵を行うため、原料合金の脆化を十分に進行させながら、水素吸蔵工程の時間短縮、導入水素量を低減することができる。また、高温保持状態を維持しながら続く加熱工程へ移ると、加熱室の温度低下を防止することもできるので、加熱室における加熱工程の時間短縮、加熱に要する電力消費を低減することができる。
【００６６】
次に、加熱工程に移るに際して、処理容器５０は、水素吸蔵室１０から加熱室２０に移送されるが、移送にあたって加熱室２０内は真空排気手段２３によってあらかじめ真空排気されている。
処理容器５０は、遮断扉２１を開放し、コンベア手段１５及びコンベア手段２５の駆動により、水素吸蔵室１０から加熱室２０に搬入される。搬入後に遮断扉２１を閉塞し、加熱室２０内を真空排気手段２３によって更に真空引きするとともに加熱手段２４によって加熱する。加熱室２０内は、加熱手段２４によって５００〜６００℃の温度に維持され、真空排気手段２３によって１Ｐａ程度の圧力に維持される。これによって水素粉砕粉の脱水素が行われる。水素粉砕粉の加熱工程においては、上記のように加熱室２０内を真空排気するが、真空排気と同時に不活性ガス（例えば、アルゴンガス）を導入して、所定の圧力で流気状態にすることによって、原料合金の昇温速度を速くすることができ、加熱工程に要する時間短縮をはかることもできる。
【００６７】
水素粉砕粉の脱水素が十分に行われた後に、加熱室２０内は不活性ガス導入手段２２を動作させることによって不活性ガス（例えば、アルゴンガス）が導入され、冷却室３０内の雰囲気に近づけた後、不活性ガス導入手段２２の動作を終了させる。
加熱室２０内にある処理容器５０は、遮断扉３１を開放し、コンベア手段２５及びコンベア手段３５の駆動により、加熱室２０から冷却室３０に搬入される。搬入後に遮断扉３１を閉塞し、冷却室３０内を冷却手段３４によって冷却する。
冷却は、ファンによる冷却又は冷却室内の冷却水循環による冷却あるいはそれらを併用することによって行なう。
冷却室３０内にある処理容器５０は、遮断扉４１を開放し、コンベア手段３５及びコンベア手段４５の駆動により、冷却室３０から回収室４０に搬入される。
回収室４０への搬入にあたって、回収室４０内は第一のガス導入手段４２ａを動作させることによって不活性ガス（アルゴンガス）が導入され、冷却室３０内の雰囲気に近づけた後、第一のガス導入手段４２ａの動作を終了させる。
なお、低酸素水素粉砕粉を製造する場合は、上記のように第一のガス導入手段４２ａを動作させて不活性ガスを導入し、通常酸素水素粉砕粉を製造する場合は、前記の不活性ガスに代えて、第二のガス導入手段４２ｂによって酸素含有ガスを導入したり、第一のガス導入手段４２ａと第二のガス導入手段４２ｂによって不活性ガスと酸素含有ガスを同時に導入することもできる。ただし、この場合、冷却室３０内にも酸素含有ガスが流れ込むこととなり、冷却室３０内の酸素濃度の管理面においてはあまり好ましくない。従って、酸素含有ガスの導入は水素粉砕粉を回収室４０内に排出した後に導入することが好ましく、ここでは、不活性ガスを用いることが好ましい。
回収室４０内に処理容器５０が搬入されると、遮断扉４１を閉塞し、回収室４０内は、真空排気手段４３を動作させることによって真空排気される。回収室４０内が真空排気され、１０００Ｐａから１Ｐａ、好ましくは５Ｐａ〜１Ｐａの圧力にした状態で、蓋体５１を取り外して反転手段４４を動作させ、処理容器５０内の水素粉砕粉を回収室４０内底部に落下させて排出する。なお、前記反転手段４４は、処理容器５０内の水素粉砕粉を回収室４０内に排出する手段として好ましい手段であるが、本発明の回収方法における主たる特徴の一つは、処理容器５０内の水素粉砕粉を回収室４０内に排出する際に回収室４０内を減圧していることにある。従って、回収室４０内が減圧されていれば、反転手段４４以外の排出手段を用いても構わない。
【００６８】
上記において、回収室４０内の圧力は、１０００Ｐａから１Ｐａ、好ましくは５Ｐａ〜１Ｐａとした理由は次の通りである。
回収室４０内は、回収工程終了後、空になった処理容器５０を遮断扉２から取り出した後、遮断扉２を閉じて真空排気され、冷却室から次の処理容器５０が来るまで真空排気が継続されている。
そして、次の処理容器５０が搬入される直前で冷却室の雰囲気に近づけるために不活性ガス（アルゴンガス）により復圧されるため、回収室４０内の酸素量は十分低減されており（例えば２０ｐｐｍ以下）、水素粉砕粉の酸化防止の観点ではほとんど酸素量を考慮する必要はない。従って、１０００Ｐａから１Ｐａという圧力は、水素粉砕粉が回収室内で舞わないという条件を規定したものである。一方、水素粉砕装置のサイクルスピードが速かったり、回収室４０内の点検や整備などで、冷却室から次の処理容器５０が来るまでに十分な真空排気ができていなかった場合などは、回収室４０内の酸素量を十分に低減させ、好ましくは酸素量が２０ｐｐｍ以下とするために、回収室４０内の圧力を５Ｐａ〜１Ｐａにすることが好ましい。すなわち、５Ｐａ〜１Ｐａという圧力は、回収室４０内の酸素量を２０ｐｐｍ以下とするための条件を規定したものである。当然ながら、５Ｐａは１０００Ｐａよりも高真空であるため、水素粉砕粉が回収室内で舞うことはない。このように、回収室４０内の圧力は、通常は１０００Ｐａ以下で十分であり、５Ｐａ以下であればより好ましい。
本発明は水素粉砕粉の酸化や水素粉砕粉の回収室４０内での舞いを防ぐ意味では１Ｐａ以下の真空度は必ずしも必要ではないが、たとえ１Ｐａ以下であっても本発明を実施できる。
回収室４０内に水素粉砕粉を落下させた後、真空排気手段４３の動作を終了し、回収室４０内に第一のガス導入手段４２ａ及び／又は第二のガス導入手段４２ｂを動作させることによって不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入して所定圧力とした後、第一のガス導入手段４２ａ及び／又は第二のガス導入手段４２ｂの動作を終了する。
なお、回収容器１には、回収容器１に設けられたバルブ（図示せず）が開放されており、回収容器１内の空気を酸素濃度が２０ｐｐｍ以下となるように不活性ガスにてあらかじめ置換している。また、回収室４０内への不活性ガス（アルゴンガス）の導入により、回収室４０内の所定圧力は、回収容器１内の圧力と同圧としている。この状態で、バルブ６０を開放して回収容器１内に水素粉砕粉を回収する。
回収容器１への水素粉砕粉の回収が終了すると、バルブ６０及び回収容器１に設けられたバルブ（図示せず）をそれぞれ閉塞し、回収容器１を回収室４０から離脱させる。その後遮断扉２を開放して処理容器５０を回収室４０外へ移送する。
この時、回収室４０にて調整された水素粉砕粉の酸素濃度を、次工程となる微粉砕工程まで維持するには、上記のように、回収容器１内を予め不活性ガスを導入して酸素濃度が２０ｐｐｍ以下となるようしておくことが好ましい。一方、回収室４０にて調整された水素粉砕粉の酸素濃度をさらに増加させたい場合は、回収容器１内に不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入して酸素濃度が２０ｐｐｍを超える酸素濃度に調整しておいてもよい。
【００６９】
本実施例では、回収工程が、水素吸蔵工程、加熱工程、冷却工程を行う一つあるいは複数の処理室に連接する回収室４０にて行なわれ、回収室４０には、不活性ガスを導入する第一のガス導入手段４２ａと、酸素含有ガスを導入する第二のガス導入手段４２ｂと、回収室４０内のガスを排出する真空排気手段４３と、処理容器５０を処理室から回収室４０内へ搬入するための搬入口と、回収室４０の下部に配置される排出口４０ａと、排出口４０ａに接続された回収容器１とを有し、第一のガス導入手段４２ａによって回収室４０内に不活性ガスを導入した後に、処理容器５０を処理室から回収室４０内へ搬入口より搬入し、真空排気手段４３によって回収室４０内を減圧した後に、処理容器５０内の水素粉砕粉を回収室４０内に排出し、水素粉砕粉を回収室４０内に排出した後に、第一のガス導入手段４２ａ及び／又は第二のガス導入手段４２ｂによって回収室４０内に不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入し、回収室４０内を不活性ガス及び／又は酸素含有ガスにて所定圧力とした後に、排出口から希土類系磁石用原料合金を回収容器１に回収する。従って、処理容器５０内の水素粉砕粉を回収室４０内に排出する際には、回収室４０内を減圧しているので、水素粉砕粉が回収室４０内で舞うことなく落下するため、回収室４０内壁面に付着することがない。このように、回収室４０内壁面に付着した水素粉砕粉が、処理容器５０の搬出などで回収室４０内を外気に開放した際に酸化されて、次回の水素粉砕処理における水素粉砕粉に混入することを少なくでき、連続操業においても安定して低酸素の水素粉砕粉を量産することができ、希土類系磁石の磁気特性を向上させることができる。また、排出口４０ａから回収容器１に排出するときには、回収室４０内を不活性ガスにて所定圧力にしているのでスムーズな排出を行うことができる。従って、大掛かりな装置を必要としない。
また本実施例では、回収室４０には、処理容器５０を上下反転させる反転手段４４を有し、処理容器５０は、上面に開口部を有し、処理容器５０内の希土類系磁石用原料合金の排出を、反転手段による上下反転によって行う。従って、処理容器５０の下部を開放して水素粉砕粉を落下させる場合に比較して、開口部周辺や蓋体周辺に水素粉砕粉が残留することが少なく、更に減圧した状態なので、反転動作による気流の発生による水素粉砕粉の舞い上がりの影響も生じない。
【００７０】
また本実施例では、処理容器５０は処理容器５０の開口部を覆う蓋体５１を有し、真空排気手段４３による減圧時には蓋体５１によって開口部を覆い、真空排気手段４３によって回収室４０内を減圧した後で、反転手段４４による上下反転を行う前に、蓋体５１を開口部から取り外す。従って、減圧動作時に水素粉砕粉をガスとともに排出してしまうことを防止でき、蓋体５１の解放時の気流の発生による水素粉砕粉の舞い上がりも生じることがない。
また本実施例では、処理容器５０の開口部を蓋体５１で覆った状態で、水素吸蔵室１０による水素吸蔵工程、加熱室２０による加熱工程、及び冷却室３０による冷却工程を行うことができ、更に回収室４０における減圧時にはガスとともに水素粉砕粉を排出してしまうことがない。
また本実施例では、処理容器５０からの希土類系磁石用原料合金の排出を、回収室４０内が１０００Ｐａから１Ｐａの減圧下で行うことで、回収室４０内での気流の発生を無くすことができ、水素粉砕粉が舞うことによる回収室４０内壁面などへの付着を防止できる。
また本実施例では、回収容器１内の空気を、酸素濃度を２０ｐｐｍ以下となるように不活性ガスにてあらかじめ置換し、回収室４０内の所定圧力を回収容器１内の圧力と同圧とすることで、回収容器１内での酸化を防止できるとともに、回収室４０から回収容器１への水素粉砕粉の排出を容易に行うことができる。
【００７１】
次に、図６で説明した回収室の更に詳細な構成と動作について説明する。
図７は同水素粉砕装置における回収室（希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉の回収装置）の要部正面図、図８は同回収室の要部側面図、図９は図８の要部拡大図、図１０は同回収室の要部上面図である。
なお、図８から図１０においては、遮断扉４１、第一のガス導入手段４２ａ、第二のガス導入手段４２ｂ、及び真空排気手段４３については図示していない。
回収室４０は、その下部がロート状になっており、堆積した希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉をロート状下部の排出口４０ａから回収容器１（図７から図１０では図示せず）に排出できるようになっている。排出口４０ａには、バルブ６０が設けられている。また、回収容器１にもバルブ（図示せず）が設けられている。なお、回収室４０の下部にエアーハンマーを設けてもよい。
回収室４０には、処理容器５０を搬入搬出するコンベア手段４５を有している。コンベア手段４５は、複数本のローラで構成されている。また、回収室４０には後述する反転手段４４と、回収室４０内の圧力を測定する圧力測定手段を有している。
回収室４０内には、コンベア手段４５の搬送方向への処理容器５０の移動を阻止する移動阻止手段４６ａ、４６ｂを処理容器５０の搬送方向の両側に有している。この移動阻止手段４６ａ、４６ｂは、コンベア手段４５を構成するローラの間に配置され、ローラによる搬送面から処理容器５０側に出没可能に設けられている。移動阻止手段４６ａは処理容器５０の搬送方向の前側に設け、移動阻止手段４６ｂは、処理容器５０の搬送方向の後側に設けている。
【００７２】
図９に移動阻止手段４６ａを示す。移動阻止手段４６ａは、摺動軸４６ｃとカム板４６ｄを有し、カム板４６ｄは一端が摺動軸４６ｃに軸支され他端が阻止部となり、回転軸４６ｅを回動支点として変位する。従って、摺動軸４６ｃの移動によって、カム板４６ｄは回転軸４６ｅを中心に回動することで、阻止部がコンベア手段４５の搬送面に対して出没する。なお、移動阻止手段４６ｂについても同一の構成となっている。移動阻止手段４６ａ、４６ｂの形状、大きさ、個数などは特に問わない。
また、回収室４０内には、処理容器５０のコンベア手段４５からの離脱を阻止する離脱阻止手段４７を処理容器５０の搬入方向に直交する方向の両側に設けている。離脱阻止手段４７は処理容器５０の開口部側に設けている。処理容器５０の開口部近傍の外周には鍔部５２を有している。
離脱阻止手段４７は、処理容器５０が搬入された状態で鍔部５２の上部に位置するように配置している。ここで、例えば離脱阻止手段４７は、Ｌ字状の断面形状を有するもので構成される。また、本実施例では、処理容器５０に設ける鍔部５２を処理容器５０の開口部近傍の外周に配置しているが、一対の鍔部５２の長手方向が搬送方向となるように処理容器５０の両側に配置する構成としてもよい。
【００７３】
反転手段４４は、コンベア手段４５や移動阻止手段４６ａ、４６ｂを保持する基台４４ａと、基台４４ａを回動する回転軸４４ｂと、回転軸４４ｂを駆動するモータ４４ｃを有する。
基台４４ａは、コンベア手段４５のローラ軸に垂直な一対の対向する壁部によって構成され、回転軸４４ｂはこの一対の対向する壁部に軸支されている。また、離脱阻止手段４７も対向する壁面の対向面に設けている。なお、基台４４ａを回動する回転軸４４ｂとコンベア手段４５を構成する複数本のローラを回転させるための主回転軸は同軸配置されている。
回収室４０内の上方には、係合片４８ａを備えた蓋開閉手段４８を有している。この係合片４８ａは、蓋体５１の上面に有する係合片５３と係合する。処理容器５０が冷却室３０から回収室４０に搬入される移送動作によって、回収室４０内上方の係合片４８ａが蓋体５１上面の係合片５３と係合し、係合片４８ａを上方へ移動させることで蓋体５１を開口部から取り外すことができる。
ここで、例えば係合片４８ａと係合片５３は、一方の係合片がＴ字状の断面形状をなし、他方の係合片が略Ｃ字状の断面形状を有するもので構成される。本実施例では、係合片５３が略Ｃ字状の断面形状を有するものであり、係合片４８ａが逆Ｔ字状の断面形状を有するものであり、係合片４８ａ及び係合片５３は、一方向に延びるレール状部材で形成される。なお本実施例では、断面が逆Ｌ字の一対の部材によってスリットを形成することで略Ｃ字状と称している。
【００７４】
本実施例では、回収室４０内の上方には蓋開閉手段４８を有し、処理容器５０が冷却室３０から回収室４０に搬入される移送動作によって、係合片４８ａが係合片５３と係合し、係合片４８ａを上方へ移動させることで蓋体５１を開口部から取り外す。このように、回収室４０に搬入される移送動作を利用して係合片４８ａと係合片５３とを係合させるため、蓋開閉手段４８は、係合片４８ａを上方へ移動させるだけで蓋体５１を開口部から取り外すことができる。
また本実施例では、反転手段４４は、コンベア手段４５に処理容器５０を載置した状態で、処理容器５０をコンベア手段４５とともに反転する。このように、コンベア手段４５を処理容器５０とともに反転させることで、処理容器５０から排出する水素粉砕粉がコンベア手段４５に付着することがなく、水素粉砕粉を確実に回収室４０の下部に落下させることができる。また、コンベア手段４５を保持する基台４４ａを回動する回転軸４４ｂとコンベア手段４５を構成する複数本のローラを回転させるための主回転軸を同軸配置しているため、反転を容易に行なうことができる。
【００７５】
なお、反転動作は、まず処理容器５０を１８０度回転し、処理容器５０の開口部を真下に向ける。その後に、一回又は複数回の揺動を加えるのが望ましい。例えば１８０度回転させ、処理容器５０の開口部を真下に向けた後、さらに４５度回転し、この４５度回転した位置を基準として９０度反転する。このように揺動動作させることで、処理容器５０に貫通したパイプに堆積した少量の水素粉砕粉も完全に落下せしめることができる。
また、反転動作は、回収室４０の真空排気手段４３を動作後、回収室４０内の圧力を測定する圧力測定手段により測定された圧力の情報に基づき動作が開始されるように制御されている。例えば、圧力１０００Ｐａ以下で反転動作を開始させるようにする。圧力測定手段としては、各種の圧力計や真空計を用いることができる。これによって、反転時に水素粉砕粉が回収室４０内で舞うことなく落下するため、回収室４０内壁面などへの付着を防止できる。
図７に示すように、回収室４０には、回収室４０内の圧力を測定する圧力測定手段４９ａとともに酸素濃度を測定する酸素濃度測定手段４９ｂが設けられている。圧力測定手段４９ａにより測定された圧力の情報に基づき、回収室４０内の圧力を制御し、酸素濃度測定手段４９ｂにより測定された酸素濃度の情報に基づき回収室４０内の酸素濃度を制御することにより、回収される水素粉砕粉の酸素含有量を制御することができる。また、回収室４０内の圧力の情報に基づいて、反転動作を制御させたり、場合によっては、酸素濃度測定手段のみを用いて反転動作を制御しても構わない。
【００７６】
図７に示すように、バルブ６０の回収容器１が配置される側に、回収容器１内に不活性ガスを導入する第一のガス導入手段４２ａ、酸素含有ガスを導入する第二のガス導入手段４２ｂ、及び回収容器１内の酸素濃度を測定するための酸素濃度測定手段４９ｂを備えている。上記の通り、回収室４０にて調整された水素粉砕粉の酸素濃度をさらに増加させたい場合は、回収容器１内に不活性ガス及び／又は酸素含有ガスを導入し、回収容器１内の雰囲気が所定の酸素濃度となるように調整して、水素粉砕粉の酸素含有量を制御することができる。
また本実施例では、移動阻止手段４６ａ、４６ｂを、処理容器５０の搬送方向の前側と後側にそれぞれ設け、処理容器５０のコンベア手段４５からの離脱を阻止する離脱阻止手段４７を処理容器５０の開口部側に設け、反転手段４４による反転時には、一対の移動阻止手段４６ａ、４６ｂと離脱阻止手段４７とによってコンベア手段４５に対して処理容器５０を所定の位置に保持することができ、狭い空間においても反転動作を確実に行わせることができる。
本実施例では、移動阻止手段４６ａ、４６ｂをコンベア手段４５を構成するローラの間から処理容器５０側に出没可能に設けることで、ローラ間の隙間を利用するために装置の小型化を図れるとともに、ローラとの位置関係を正確に維持しやすいため、処理容器５０の確実な保持を行える。
本実施例では、離脱阻止手段４７を、処理容器５０が搬入された状態で鍔部５２の上部に位置するように配置している。このように、鍔部５２を形成することで、搬送動作によって鍔部５２と離脱阻止手段４７とを対応させることができ、処理容器５０を所定の位置に保持することができる。
また、本実施例では、第二のガス導入手段４２ｂの前段部にドライエアー発生装置（図示せず）を配置しており、第二のガス導入手段４２ｂから供給される酸素含有ガスは出口空気の圧力下露点が１０℃（大気圧露点−１７℃）となっている。これによって、酸素含有ガスとして空気を用いる場合は、空気中に含まれる水分が起因となる水素粉砕粉の酸化に与える影響を抑制することができ、水素粉砕粉の酸素含有量を所定の値により正確に調整することが可能となる。
【００７７】
次に、図６で説明したバルブの構成と動作について説明する。
図９は同回収室の出口に設けるバルブの動作を示す構成図である。
同図（ａ）はバルブ開の状態、同図（ｂ）はバルブ閉動作途中の状態、同図（ｃ）はバルブ閉の状態を示している。
バルブ６０は、筒状部材６１の内周面に配置される環状膨張部材６２と、筒状部材６１の径方向を回動軸６３ａとするディスク部材６３とから構成される。
環状膨張部材６２は、自身の材質や構造によって弾性変形可能な部材でもよいが、外部からのガス圧によって膨張可能であることが好ましい。
ディスク部材６３は、回動軸６３ａによって回転し、同図（ａ）の状態において開放状態となる。また、同図（ｂ）の状態によって筒状部材６１を閉塞する位置に動作させた後に、環状膨張部材６２を膨張変形させることで、ディスク部材６３と環状膨張部材６２との間は密閉される。
本実施例のバルブ６０によれば、水素粉砕粉の付着による影響を無くし、密閉性を維持することができる。
バルブ６０は、回収容器１内の酸素濃度が２０ｐｐｍ以下で、かつ回収室４０の第一のガス導入手段４２ａによって回収室４０内の圧力が回収容器１内の圧力と同圧になったとき、開閉動作を行なうことができるように制御されている。従って、回収容器１内での酸化を防止できるとともに、回収室４０から回収容器１への水素粉砕粉の排出を容易に行うことができる。なお、回収容器１内の酸素濃度を２０ｐｐｍを超える酸素濃度に調整した場合は、その時の圧力及び酸素濃度に応じて、バルブ６０の開閉動作を制御する。
【００７８】
なお、上記実施例では、希土類系磁石用原料合金としてＲ−Ｔ−Ｂ系磁石用原料合金を用いた場合について述べたが、Ｓｍ−Ｃｏ系磁石用原料合金の水素粉砕粉の低酸素化工程にも適用できる。
本実施例による水素粉砕装置で用いる希土類系磁石用原料合金として、最終的に得られる磁石組成にてＮｄ２３．２４、Ｐｒ６．４４、Ｄｙ０．５５、Ｂ０．９２、Ａｌ０．０９、Ｇａ０．０８、Ｃｏ２．００、Ｃｕ０．１０（各ｍａｓｓ％）となるように調整した組成物を用い、ストリップキャスト法により急冷合金を作製した。
そして、このストリップキャスト合金４００ｋｇを本装置に投入し、希土類系磁石用原料合金の水素粉砕粉を回収容器１に回収した。
一方、同一材料、同一装置により比較実験を行った。上記実験例とは反転手段による上下反転時に、減圧を行うことなく水素粉砕粉を回収室内に落下させた。
なお、実施例１における反転時の内部圧力を５Ｐａとし、反転後のアルゴンガス導入における圧力を大気圧と同圧とした。比較例１では、反転時の真空排気を行わず、反転時からアルゴンガス導入により圧力を大気圧と同圧とした。
実施例１では、その後回収室４０内に残留する水素粉砕粉を集めたところ、水素粉砕粉は０．１ｇ以下であった。比較実験では回収室４０内から１００ｇの水素粉砕粉が回収された。
【００７９】
実施例２
本発明による水素粉砕装置によって、原料合金として酸素含有量２００ｐｐｍのストリップキャスト合金を用い、水素吸蔵工程、加熱工程、冷却工程を行い、圧力が５Ｐａの回収室内において処理容器を上下反転させて回収室内に水素粉砕粉を排出した。
次に、回収室内を回収容器と同じ圧力（大気圧）にするために、アルゴンガスを導入したのち、回収容器に水素粉砕粉を回収した。
回収した水素粉砕粉の酸素含有量を不活性ガス融解赤外線吸収法にて測定した結果、酸素含有量は５００ｐｐｍであった。
【００８０】
実施例３
アルゴンガスを導入する代わりに、大気圧露点−１７℃の空気を導入する以外は実施例２と同様な方法で水素粉砕粉を回収した。
回収した水素粉砕粉の酸素含有量を実施例２と同様の方法で測定した結果、酸素含有量は１５００ｐｐｍであった。
【産業上の利用可能性】
【００８１】
本発明は、希土類系磁石の製造方法及び製造装置に利用することができる。
【符号の説明】
【００８２】
１  回収容器
１ｂ  水冷ジャケット
１ｄ  バケット
２  遮断扉
１０  水素吸蔵室
１１  遮断扉
１２  不活性ガス導入手段
１３  真空排気手段
１４  水素導入手段
１５  コンベア手段
２０  加熱室
２１  遮断扉
２２  不活性ガス導入手段
２３  真空排気手段
２４  加熱手段
２５  コンベア手段
３０  冷却室
３１  遮断扉
３２  不活性ガス導入手段
３３  真空排気手段
３４  冷却手段
３５  コンベア手段
４０  回収室
４１  遮断扉
４２ａ  第一のガス導入手段
４２ｂ  第二のガス導入手段
４３  真空排気手段
４４  反転手段
４５  コンベア手段
４６ａ、４６ｂ  移動阻止手段
４７  離脱阻止手段
４８ａ  係合片
４９ａ  圧力測定手段
４９ｂ  酸素濃度測定手段
５０  処理容器
５１  蓋体
５２  鍔部
５３  係合片
６０  バルブ
６１  筒状部材
６２  環状膨張部材
６３  ディスク部材
【図１】
0005750915.tif 000002
【図２】
0005750915.tif 000003
【図３】
0005750915.tif 000004
【図４】
0005750915.tif 000005
【図５】
0005750915.tif 000006
【図６】
0005750915.tif 000007
【図７】
0005750915.tif 000008
【図８】
0005750915.tif 000009
【図９】
0005750915.tif 000010
【図１０】
0005750915.tif 000011
【図１１】
0005750915.tif 000012