(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
全質量に対して、１０００〜２５００００ｐｐｍのナラ菌に対して殺菌活性を有する殺菌成分と、１０〜９９．８質量％の炭素数１〜４のアルコールと、０．１〜１０質量％のＨＬＢが１２〜２０であるポリエーテル変性シリコーン系界面活性剤とを含有するナラ菌増殖防止剤。
【請求項２】
前記炭素数１〜４のアルコールが脂肪族アルコールである請求項１に記載のナラ菌増殖防止剤。
【請求項３】
前記炭素数１〜４のアルコールは、モノアルコールを含む請求項１又は２に記載のナラ菌増殖防止剤。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載のナラ菌増殖防止剤を樹体内に注入するナラ枯れ防止方法。
【請求項５】
前記樹体に穿孔された注入孔１個当たり０．１〜５．０ｍＬの前記ナラ菌増殖防止剤を注入する請求項４に記載のナラ枯れ防止方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、ナラ菌増殖防止剤及びナラ枯れ防止方法に関し、さらに詳しくは、高い薬効及び注入成功率を維持しつつも注入時間を短縮できて優れた注入作業性を可能にするナラ菌増殖防止剤及びナラ枯れ防止方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１によると、１９８０年代末以降、日本各地でナラ類、シイ・カシ類の樹木の大量枯死が発生していた。この大量枯死の特徴は、樹幹に例えばカシノナガキクイムシ（Platypus quercivorus）などの甲虫が形成した穿孔を伴うことである。この大量枯死の現象は、森林・林業関係者の間で、「ナラ枯れ」、「ナラ類集団枯損」、「ナラ類集団枯死」などと称していた。この発明においては、これらのように称された現象を一括して「ナラ枯れ」と称する。
【０００３】
以前においては、「ナラ枯れ」は虫害であるとされてきた。が、近年の研究の成果により、「ナラ枯れ」の原因は、カシノナガキクイムシに共生するナラ菌であると明らかにされた。
【０００４】
現在においては、この「ナラ枯れ」を防止する方法として、樹幹に形成された穿孔に、ＮＣＳ剤を注入する方法が採用されている（非特許文献１の第２０頁参照）。このＮＣＳ剤は、カーバム剤とも称される。このＮＣＳ剤は、キュウリのネコブセンチュウ、スイカのネコブセンチュウ、大根のネグサレセンチュウなどの野菜、果樹などの白紋羽病などに有効な農薬である。
【０００５】
ナラ枯れに効果のある薬剤として、このＮＣＳ剤の他にベノミル剤を用いた樹幹注入剤として防除方法が報告されている（非特許文献２）。このベノミル剤は水分散性が悪く、このベノミル剤を樹幹注入するには、注入用にドリルなどを用いて新たに開けた穴に注入することができるように、ベノミル剤を固体粉末として懸濁含有する水和液を調製しなければならない。そうすると、ベノミル剤を懸濁する水和液を樹幹注入しても、前記穿孔内にベノミル剤の粉末が残留することになり、樹木の導管中を移動することにより、樹木中であって穿孔以外の部位に導管を通って移動したナラ菌をこのベノミル剤で完全に死滅させ、又は、その増殖を防止することが困難になる。
【０００６】
このような課題、すなわち、「樹幹に形成された穿孔内に進入した害虫により持ち込まれて前記穿孔内に存在するナラ菌のみならず、穿孔内から導管を通って樹木中に存在するに到ったナラ菌の繁殖乃至増殖を有効に防止する」という課題を解決できる技術として、特許文献１には、「ステロール生合成阻害剤を含有することを特徴とするナラ菌増殖防止剤」（請求項１）、及び、「前記請求項１又は２に記載のナラ菌増殖防止剤を使用することを特徴とするナラ枯れ防止方法」（請求項３）が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００９−１８４９３０号公報
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】「ナラ枯れの被害をどう減らすか−里山林を守るために−」  独立行政法人森林総合研究所関西支所発行、２００７年３月３０日発行  http:/www.fsm.affrc.go.jp/index.html
【非特許文献２】日本森林学会  中部支部大会  発表（２００７年１０月１３日）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献１のナラ菌増殖防止剤及びナラ枯れ防止方法は、ナラ菌の繁殖乃至増殖を有効に防止できるので、例えば森林管理に大きく貢献する。この特許文献１のナラ菌増殖防止剤及びナラ枯れ防止方法において、ナラ菌増殖防止剤の注入は、例えば、その試験例３（００３５欄）に記載されているように、「薬液１００ｍＬを充填したノズルつき透明プラスチックアンプル（容量２００ｍＬ）を差し込み、そのノズルつき透明プラスチックアンプルの最後部の上側に１ｍｍ程度の穴をあけることにより自然圧による注入」を行っている。このように多量の薬液を自然圧によって樹幹に注入するには、早くても１日、通常、数日から数週間を要する。したがって、実際の生木に対する薬液の注入作業は、注入作業に加えて後日改めて「ノズルつき透明プラスチックアンプル」などを回収する回収作業が必要であった。
【００１０】
この発明は、高い薬効及び注入成功率を維持しつつも注入時間を短縮できて優れた注入作業性を可能にするナラ菌増殖防止剤及びナラ枯れ防止方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、全質量に対して、１０００〜２５００００ｐｐｍのナラ菌に対して殺菌活性を有する殺菌成分と、１０〜９９．８質量％の炭素数１〜４のアルコールと、０．１〜１０質量％のＨＬＢが１２〜２０であるポリエーテル変性シリコーン系界面活性剤とを含有するナラ菌増殖防止剤であり、
請求項２は、前記炭素数１〜４のアルコールが脂肪族アルコールである請求項１に記載のナラ菌増殖防止剤であり、
請求項３は、前記炭素数１〜４のアルコールはモノアルコールを含む請求項１又は２に記載のナラ菌増殖防止剤であり、
請求項４は、請求項１〜３のいずれか１項に記載のナラ菌増殖防止剤を樹体内に注入するナラ枯れ防止方法であり、
請求項５は、前記樹体に穿孔された注入孔１個当たり０．１〜５．０ｍＬの前記ナラ菌増殖防止剤を注入する請求項４に記載のナラ枯れ防止方法である。
【発明の効果】
【００１２】
この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、全質量に対して、１０００〜２５００００ｐｐｍのナラ菌に対して殺菌活性を有する殺菌成分と、１０〜９９．８質量％の炭素数１〜４のアルコール（以下において、「低級アルコール」と称することがある。）と、０．１〜１０質量％のＨＬＢが１２〜２０であるポリエーテル変性シリコーン系界面活性剤とを含有している。また、この発明に係るナラ枯れ防止方法はこの発明に係るナラ菌増殖防止剤を樹体内に注入する。そして、この発明に係るナラ菌増殖防止剤が樹体に少量注入されれば高濃度の前記殺菌成分を樹体に速やかに浸透させてこの殺菌成分の効能を十分に発揮させることができる。
【００１３】
したがって、この発明によれば、高い薬効及び注入成功率を維持しつつも注入時間を短縮できて優れた注入作業性を可能にするナラ菌増殖防止剤及びナラ枯れ防止方法を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、ナラ菌に対して殺菌活性を有する殺菌成分と低級アルコールとシリコーン系界面活性剤とを含有している。この発明に係るナラ菌増殖防止剤はナラ菌に対して殺菌活性を有する殺菌成分と低級アルコールとシリコーン系界面活性剤とを含有し、ナラ菌の繁殖又は増殖を防止する薬剤組成物と称することができる。
【００１５】
前記殺菌成分は、ナラ菌に対して殺菌活性を有する成分、換言すると、ナラ菌の繁殖又は増殖を防止する活性を持つ成分であれば特に限定されず、例えば、ステロール生合成阻害剤、ベンズイミダゾール系薬剤、各種抗生物質、メトキシアクリレート系薬剤、その他の薬剤などが挙げられる。したがって、この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、殺菌成分として、ステロール生合成阻害剤、ベンズイミダゾール系薬剤、各種抗生物質、メトキシアクリレート系薬剤及びその他の薬剤から成る群より選択される少なくとも１種を含んでいるのが好ましい。
【００１６】
ステロール生合成は、生体内で、酢酸からメバロン酸、スクワレンなどを経てステロールを合成するプロセスである。このステロール生合成の反応経路におけるいずれかの反応を特異的に阻害する一連の化合物群がステロール生合成阻害剤と称される。このステロール阻害剤は、またエルゴステロール阻害剤とも称される。このステロール生合成阻害剤は、子のう菌類、担子菌類、不完全菌類などに有効な阻害作用を有することが知られているが、糸状菌の一種であるナラ菌の繁殖乃至増殖を有効に阻害する作用を有することは、驚異的である。糸状菌は体内でエルゴステロール又はその類縁化合物であるステロールを合成する。ステロールは糸状菌の体内における生体膜のリン脂質の二重層の間に存在、細胞膜の強度、透過性、各種の膜酵素の機能に重要な影響を与えている。したがって、ステロール生合成阻害剤は、糸状菌に作用する結果、糸状菌の細胞膜強度を著しく低下させて糸条菌の生存を妨げる作用を有するものと、考えられる。
【００１７】
前記ステロール生合成阻害剤としては、トリアゾール系ステロール生合成阻害剤、イミダゾール系ステロール生合成阻害剤、ピリミジン系ステロール生合成阻害剤、ピペラジン系ステロール生合成阻害剤、モルフォリン系ステロール生合成阻害剤などを挙げることができる。具体的には、このステロール生合成阻害剤として、トリフミゾール、プロクロラズ、ペフラゾエート、フェナリモル、トリホリン、トリアジメホン、ビテルタール、フェンブコナゾール、シクロブタニル、ヘキサコナゾール、テブコナゾール、プロピコナゾ-ル、ジフェノコナゾール、イプコナゾール、イミベンコナゾール、シプロコナゾール、テトラコナゾール及びシメコナゾールなどを挙げることができる。これらの中でも、トリホリン、ビテルタール、フェンブコナゾール、シクロブタニル、テブコナゾール、テトラコナゾールよりなる群から選択される一種を好適に挙げることができる。
【００１８】
ベンズイミダゾール系薬剤としては、例えば、ベノミル、チオファネートメチル、チアベンタゾール及びジエトフェンカルブなどが挙げられる。
【００１９】
前記抗生物質としては、例えば、バリダマイシン、ポリオキシン、カスガマイシン、ストレプトマイシン、オキシテトラサイクリン及びミルディオマイシンなどが挙げられる。
【００２０】
前記メトキシアクリレート系薬剤としては、例えば、アゾキシストロビン、クレソキシムメチル、トリフロキシストロビン、メトミノミノストロビン及びファモキサドンなどが挙げられる。
【００２１】
前記その他の薬剤としては、例えば、イミノクタジン酢酸塩、イミノクタジンアルベシル酸塩、クロロタロニル、キャプタン、トリアジン及びフェンヘキサミドなどが挙げられる。
【００２２】
この殺菌成分は、使用目的、注入対象樹木などに応じて適宜の成分が選択されるが、液状の殺菌成分を含有するこの発明に係るナラ菌増殖防止剤は極めて速やかに樹木に浸透すなわち吸収されるので、浸透時間の短縮に特に着目するのであればこの発明に係るナラ菌増殖防止剤に含有される殺菌成分は液状であるのが好ましい。
【００２３】
この殺菌成分は、この発明に係るナラ菌増殖防止剤の全質量に対して１０００〜２５００００ｐｐｍの質量割合で含有されている。この発明に係るナラ菌増殖防止剤は速やかに樹体内に浸透するから殺菌成分を前記範囲の高濃度で含有することができる。この発明において、ナラ菌増殖防止剤中の殺菌成分の含有率が１０００ｐｐｍ未満であると殺菌成分の薬効が十分に発揮されない場合があり、一方、２５００００ｐｐｍを越えると注入対象木に縮葉、落葉、注入部の癒合阻害などの薬害が発生する場合がある。この発明において、効果、薬害、注入量の削減の観点から、ナラ菌増殖防止剤中の殺菌成分の含有率は、ナラ菌増殖防止剤の全質量に対して１０００００〜２５００００ｐｐｍであるのが好ましく、１５００００〜２０００００ｐｐｍであるのが特に好ましい。
【００２４】
この殺菌成分として殺菌成分を含有する市販の薬剤を用いる場合には、薬剤中の殺菌成分の濃度を考慮して殺菌成分のナラ菌増殖防止剤中の含有率が前記範囲内になるように、市販の薬剤の使用量すなわち含有率が決定される。例えば、市販の薬剤は、ナラ菌増殖防止剤の全質量に対して０．１〜９０質量％、好ましくは１０〜８０質量％の含有率で、低級アルコール及びシリコーン系界面活性剤と混合される。
【００２５】
低級アルコールは、炭素数が１〜４のアルコールであるのが好ましく、炭素数が１〜４の脂肪族アルコールであるのがさらに好ましく、樹体内への浸透速度が速い点で炭素数が１〜４の脂肪族モノアルコールであるのが特に好ましい。したがって、この発明において、低級アルコールは、好ましくは炭素数が１〜４のアルコールを含んでおり、さらに好ましくは炭素数が１〜４の脂肪族アルコールを含んでおり、樹体内への浸透速度が速い点で特に好ましくは炭素数が１〜４の脂肪族モノアルコールを含んでいる。炭素数が１〜４のアルコールとしては、具体的には、メチルアルコール、エチルアルコール、ｎ−プロピルアルコール、ｉｓｏ−プロピルアルコール、ｎ−ブチルアルコール、ｓｅｃ−ブチルアルコール、ｉｓｏ−ブチルアルコール、ｔｅｒｔ−ブチルアルコールが挙げられる。炭素数が１〜４のアルコールは、樹体内への浸透速度が速い点で、メチルアルコール、エチルアルコールであるのが好ましく、エチルアルコールが特に好ましい。すなわち、この発明において、低級アルコールは、メチルアルコール、エチルアルコールを含むのが好ましく、エチルアルコールを含むのが特に好ましい。
【００２６】
この低級アルコールは、この発明に係るナラ菌増殖防止剤の全質量に対して１０〜９９．８質量％の割合で含有されている。この発明において、ナラ菌増殖防止剤中の低級アルコールの含有率が１０質量％未満であるとナラ菌増殖防止剤の注入速度すなわち浸透速度を十分に改善できない場合があり、一方、９９．８質量％を越えると殺菌成分と同様に注入対象木に縮葉、落葉、注入部の癒合阻害などの薬害が発生する場合がある。この発明において、ナラ菌増殖防止剤中の低級アルコールの含有率は、注入速度の向上及び注入対象木への安全性の観点から、ナラ菌増殖防止剤の全質量に対して１０〜５０質量％であるのが好ましく、１０〜２０質量％であるのが特に好ましい。
【００２７】
シリコーン系界面活性剤は、特に限定されないが、水に溶解しやすく樹体内への浸透速度が速い点で親水性のシリコーン系界面活性剤であるのが好ましい。したがって、この発明において、シリコーン系界面活性剤は親水性のシリコーン系界面活性剤を含んでいるのが好ましい。親水性のシリコーン系界面活性剤としては、例えば、アミン変性シリコーン系界面活性剤、ポリエーテル変性シリコーン系界面活性剤などが好適に挙げられ、浸透速度に加えて取扱性にも優れ、この発明の目的をよく達成できる点で、ポリエーテル変性シリコーン系界面活性剤が特に好適に挙げられる。アミン変性シリコーン系界面活性剤は、主鎖又は側鎖がアミン化合物で変性されたシリコーン系界面活性剤であり、例えば、モノアミン、ジアミン、特殊アミンなどのアミン化合物で変性されたシリコーン系界面活性剤などが挙げられる。また、ポリエーテル変性シリコーン系界面活性剤は、主鎖又は側鎖がポリエーテルで変性されたシリコーン系界面活性剤であり、例えば、アラルキル、フロロアルキル、長鎖アルキル、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、ポリエーテル・長鎖アルキル・アラルキル、長鎖アルキル・アラルキル、フェニルで変性されたシリコーン系界面活性剤などが挙げられる。
【００２８】
このようなアミン変性シリコーン系界面活性剤としては、具体的には、モノアミン変性シリコーン系界面活性剤（商品名「ＫＦ−８６８」、信越化学工業株式会社製）、モノアミン変性シリコーン系界面活性剤（商品名「ＫＦ−８６５」、信越化学工業株式会社製）およびジアミン変性シリコーン系界面活性剤（商品名「ＫＦ−８５９」、信越化学工業株式会社製）などが挙げられる。また、ポリエーテル変性シリコーン系界面活性剤としては、具体的には、ポリエーテル変性シリコーンオイル（商品名「Ｘ−２２−４５１５」、ＨＬＢ５、信越化学工業株式会社製）、ポリエーテル変性シリコーンオイル（商品名「ＫＦ−３５３」、ＨＬＢ１０、信越化学工業株式会社製）、ポリエーテル変性シリコーンオイル（商品名「ＫＦ−６４２」、ＨＬＢ１２、信越化学工業株式会社製）、ポリエーテル変性シリコーンオイル（商品名「ＫＦ−６４０」、ＨＬＢ１４、信越化学工業株式会社製）、ポリエーテル変性シリコーンオイル（商品名「ＫＦ−３５４Ｌ」、ＨＬＢ１６、信越化学工業株式会社製）などが挙げられる。
【００２９】
この発明において、親水性のシリコーン系界面活性剤は、例えば、ＨＬＢが５〜２０、好ましくは１２以上のシリコーン系界面活性剤と別言することもできる。ここで、ＨＬＢは、親水親油バランスとも称され、グリフィン法によって測定される値である。
【００３０】
シリコーン系界面活性剤は、この発明に係るナラ菌増殖防止剤の全質量に対して０．１〜１０質量％の割合で含有されている。この発明において、ナラ菌増殖防止剤中のシリコーン系界面活性剤の含有率が０．１質量％未満であるとナラ菌増殖防止剤の注入速度すなわち浸透速度を十分に改善できない場合があり、一方、１０質量％を越えると殺菌成分と同様に注入対象木に縮葉、落葉、注入部の癒合阻害などの薬害が発生する場合がある。この発明において、ナラ菌増殖防止剤中のシリコーン系界面活性剤の含有率は、注入速度の向上及び注入対象木への安全性の観点から、ナラ菌増殖防止剤の全質量に対して０．５〜５質量％であるのが好ましく、０．５〜２質量％であるのが特に好ましい。
【００３１】
この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、殺菌成分、低級アルコール及びシリコーン系界面活性剤の外に、必要に応じて、安定剤、ｐＨ調整剤、被膜形成剤、水、シリコーン系界面活性剤以外の界面活性剤、低級アルコール以外の溶剤などを含有していてもよい。必要に応じて含有される成分は、この成分、殺菌成分、低級アルコール及びシリコーン系界面活性剤の合計が１００質量％となる割合で、含有される。
【００３２】
安定剤は、この発明に係るナラ菌増殖防止剤に含まれていると製剤の安定性及び分散性を保持することができるので、好適に含有される。安定剤としては、例えば、ＢＨＴ、ＤＢＨＱ、トコフェロールなどの酸化防止剤が主として挙げられる。
【００３３】
前記ｐＨ調整剤としては、例えば、酸、アルカリ及びその塩などが挙げられ、前記被膜形成剤としては、例えば、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル樹脂、ポリウレタン樹脂などが挙げられる。
【００３４】
シリコーン系界面活性剤以外の界面活性剤は、ノニオン系界面活性剤、アニオン系界面活性剤及びカチオン系界面活性剤などを挙げることができる。前記ノニオン系界面活性剤としては、ポリオキシエチレンアルキルアリルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油エーテルなどが挙げられる。前記アニオン系界面活性剤としては、アルキルベンゼンスルホン酸塩、アルキル硫酸エステル塩、ジアルキルスルホコハク酸、高級脂肪酸塩などを挙げることができる。カチオン系界面活性剤としては、アルキルアミン類、第４級アンモニウム塩、アルキルピリジニウム塩などを挙げることができる。
【００３５】
低級アルコール以外の溶剤としては、殺菌成分を溶解することができる限り特に制限がなく、親水性溶剤であっても親油性溶剤であってもよい。
【００３６】
親水性溶剤すなわち水と混和する溶剤としては、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール及びジエチレングリコールなどのグリコール類、前記グリコール類のエステル類及び前記グリコール類のエーテル類、前記グリコール類の誘導体、前記グリコール類のエステル類の誘導体、前記グリコール類のエーテル類の誘導体、シクロヘキサノン、アセトン及びメチルエチルケトンなどのケトン類、酢酸エチル及び酢酸ブチルなどのカルボン酸エステル類、ジメチルスルホキシドなどのスルホキシド類、グリセリン、グリセリンのエステル誘導体、グリセリンのエーテル誘導体、Ｎ−メチルピロリドンなどのピロリドン類、アセトニトリルなどのニトリル類、テトラヒドロフラン及びジオキサンなどの環状エーテル類などを挙げることができる。
【００３７】
親油性溶剤としては、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン及びベンジルアルコールなどの芳香族化合物、へキサンなどの環状脂肪族炭化水素、パラフィン系、ケトン系、エステル系、グリコール系などの高沸点溶剤、菜種油、大豆油、オリーブ油、魚油、肝油、ラノリンのような動植物性油脂、オレイン酸、ラノリン酸、及びパルミチン酸などの脂肪酸、前記脂肪酸の誘導体などを挙げることができる。
【００３８】
この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、全質量に対して１０〜９９．８質量％の低級アルコールと全質量に対して０．１〜１０質量％のシリコーン系界面活性剤と全質量に対して１０００〜２５００００ｐｐｍの高濃度で殺菌成分を含有する原液の形態であってもよく、また、殺菌成分、低級アルコール及びシリコーン系界面活性剤それぞれが全質量に対して前記含有率となるように適宜に希釈された希釈溶液であってもよい。すなわち、この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、原液として存在し、またその原液を希釈してなる希溶液として存在することができる。さらに、この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、乳剤、フロアブル、マイクロエマルション、エマルションオイルインウォータ、サスポエマルションの形態であってもよい。この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、現場での取扱性及び施行容易性の点で、これらの中でも原液又は希釈溶液の形態が好ましい。
【００３９】
この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、液状の形態である場合に原液のまま使用されることができ、また所定の割合に希釈された希釈液又は水和剤として使用されることもできる。
【００４０】
この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、液状の形態である場合に、樹木に対して、散布、塗布、株元施用、潅注処理、樹幹注入などにより投与されることができる。この発明に係るナラ菌増殖防止剤を樹木に対してどのように投与するかは、使用状況に応じて、又は、樹木の状態に応じて適宜に決定することができる。
【００４１】
この発明に係るナラ菌増殖防止剤の好適な投与方法つまり使用方法としては、ドリルなどを用いて樹木に開けた注入用の穴（以下、注入穴と称することがある。）に、又は、カシノナガキクイムシが樹木に開穿した穿孔に、すなわち樹体内に、この発明に係るナラ菌増殖防止剤を注入する方法が挙げられる。このようにこの発明に係るナラ菌増殖防止剤を注入穴又は穿孔に注入すると、カシノナガキクイムシに共生するナラ菌が穿孔内に存在していても導管を経由して樹木中に存在していても、このナラ菌の繁殖又は増殖を防止してナラ菌を殺菌できる。このとき樹木に開けられる注入穴数は、樹木の胸高直径を基準にして決定される樹木１本当りの注入量及び注入穴１つ当りの注入量に応じて適宜に設定され、例えば、胸高直径２０〜５０ｃｍの樹木１本当りの注入穴数は５〜１６個とされる。注入穴は、通常、投与する樹木の根元又は地表から１０〜５０ｃｍまでの高さに穿孔され、その直径、深さ及び穿孔角度についてはこの発明に係るナラ菌増殖防止剤を注入できる程度に適宜に設定され、例えば、直径は２〜１０ｍｍ、深さは１〜１０ｃｍ、穿孔角度は水平面に対して３０〜６０°に設定される。
【００４２】
いずれの形態により、また、どのような施用態様であれ、この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、樹木の胸高直径を基準にして投与量すなわち注入量が決定され、例えば、胸高直径が２０〜５０ｃｍの樹木の場合には、この発明に係るナラ菌増殖防止剤中の殺菌成分が投与対象又は注入対象となる樹木１本当り２．５〜２０００ｍｇとなるように、投与されるのが好ましい。この場合は、注入穴数は５〜１６個に設定されるので、注入穴１個当りの注入量は０．５〜１２５ｍｇとなり、１０〜１００ｍｇとするのが好ましい。このとき１注入穴当りの投与量は極めて少量の０．１〜５．０ｍＬとなる。
【００４３】
この発明に係るナラ菌増殖防止剤を適用することによりナラ枯れを有効に防止することのできる樹木としては、例えば、ウバメガシ、クヌギ、アベマキ、カシワ、ミズナラ、コナラ、イチイガシ、アカガシ、アラカシ、ウラジロガシ、シラカシなどのコナラ属、クリなどのクリ属、スダジイ、ツブラジイなどのシイ属、マテバシイなどのマテバシイ属の樹木を挙げることができる。
【００４４】
このように、この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、ナラ菌に対して殺菌活性を有する殺菌成分と低級アルコールとシリコーン系界面活性剤とを所定の質量割合で含有しているから、ナラ枯れを効果的に防止することができる。また、この発明に係るナラ菌増殖防止剤は、殺菌成分を高濃度で含有しているから、樹木１本当りの注入量を大幅に低減でき、注入時間を短縮できると共に注入成功率が向上するうえ、例えば「ノズルつき透明プラスチックアンプル」などの注入装置を後日回収する必要もなくその場で注入作業が完了し、高い注入作業を実現できる。
【実施例】
【００４５】
（試験例１）
ナラ菌増殖防止剤に含有される溶剤が殺菌成分の浸透性に与える影響を調べた。具体的には、加害樹種ミズナラの円盤状木片の辺材部分に木工用ドリルで開けた直径８ｍｍで深さ５ｃｍの注入穴に第１表に示す各組成の薬剤組成物１〜７をマイクロピペッターにて０．５ｍＬを注入し、薬剤０．５ｍＬ全量が円盤状木片に完全に浸透するまでの浸透時間を測定した。その結果を第１表に示す。なお、薬剤組成物Ｎｏ．１におけるトリホリン含有率は１８００００ｐｐｍで薬剤組成物Ｎｏ．２〜７におけるトリホリン含有率は１５００００ｐｐｍであった。
【００４６】
【表１】
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【００４７】
第１表に示されるように、トリホリン乳剤単独、又は、蒸留水、Ｎ−メチルピロリドン若しくはテトラヒドロフランなどの溶剤を含む薬剤組成物１〜４は浸透に６０ｍｉｎを超える時間を要したのに対して、メチルアルコール、エチルアルコール及びｉｓｏ−プロピルアルコールの低級アルコールを溶剤として含有する薬剤組成物５〜７は２０ｍｉｎ以下という短時間で速やかにミズナラの円盤状木片に浸透することが分かった。
【００４８】
（試験例２）
ナラ菌増殖防止剤に含有される界面活性剤が殺菌成分の浸透性に与える影響を調べた。具体的には、加害樹種ミズナラの円盤状木片の辺材部分に木工用ドリルで開けた直径８ｍｍで深さ５ｃｍの注入穴に第２表に示す各組成の薬剤組成物１１〜１８をマイクロピペッターにて０．５ｍＬを注入し、薬剤０．５ｍＬ全量が円盤状木片に完全に浸透するまでの浸透時間を測定した。その結果を第２表に示す。なお、薬剤組成物それぞれにおけるトリホリン含有率は１５００００ｐｐｍであった。
【００４９】
なお、第２表において、ポリエーテル変性シリコーンオイル＊１は商品名「ＫＦ−６４０」（ＨＬＢ  １４、信越化学工業株式会社製）であり、ポリエーテル変性シリコーンオイル＊２は商品名「ＫＦ−６４２」（ＨＬＢ  １２、信越化学工業株式会社製）であり、ポリエーテル変性シリコーンオイル＊３は商品名「Ｘ−２２−４５１５」（ＨＬＢ  ５、信越化学工業株式会社製）であり、モノアミン変性シリコーン系界面活性剤＊４は商品名「ＫＦ−８６８」（信越化学工業株式会社製）である。
【００５０】
【表２】
0005774874.tif 000003
【００５１】
第２表に示されるように、界面活性剤を含有しない薬剤組成物１１、及び、農薬等に一般的に使用される界面活性剤を含有する薬剤組成物１６〜１８は浸透に８分以上を要した。これに対して、シリコーン系界面活性剤を含有する薬剤組成物１２〜１５は浸透に５分以下の短時間で、特にＨＬＢが５〜２０のポリエーテル変性シリコーンオイルを含有する薬剤組成物１２〜１４は浸透に１０秒又は１分という極めて短時間で速やかにミズナラの円盤状木片に浸透することが分かった。
【００５２】
（試験例３）
ナラ菌増殖防止剤に含有されるシリコーン系界面活性剤の含有率が殺菌成分の浸透性に与える影響を調べた。具体的には、加害樹種ミズナラの円盤状木片の辺材部分に木工用ドリルで開けた直径８ｍｍで深さ５ｃｍの注入穴に第３表に示す各組成の薬剤組成物２１〜２６をマイクロピペッターにて０．５ｍＬを注入し、薬剤０．５ｍＬ全量が円盤状木片に完全に浸透するまでの浸透時間を測定した。その結果を第３表に示す。なお、第３表において、ポリエーテル変性シリコーンオイル＊１は商品名「ＫＦ−６４０」（ＨＬＢ  １４、信越化学工業株式会社製）である。なお、薬剤組成物それぞれにおけるトリホリン含有率は１５００００ｐｐｍであった。
【００５３】
【表３】
0005774874.tif 000004
【００５４】
第３表に示されるように、シリコーン系界面活性剤を０．１〜１０質量％含有する薬剤組成物２１〜２６はいずれも浸透に４０秒以下という短時間で速やかにミズナラの円盤状木片に浸透することが分かった。また、薬剤組成物中のシリコーン系界面活性剤の含有率が多くなると浸透時間が短縮される反面、その浸透促進効果が鈍くなることも分かった。
【００５５】
（試験例４）
ナラ菌増殖防止剤に含有される殺菌成分を種々の成分に代えて薬剤組成物の浸透性を調べた。具体的には、マテバシイの生木樹幹部（根元部分）に木工用ドリルで開けた直径８ｍｍ、深さ５ｃｍ、角度４５°の注入穴に、第４表に示す薬剤組成物３０〜３９をマイクロピペッターにて０．５ｍＬ注入し、薬剤０．５ｍＬ全量がマテバシイ生木に完全に浸透するまでの浸透時間を測定した。その結果を第４表に示す。なお、試験例４においては、殺菌成分の成分濃度（ナラ菌増殖防止剤中の含有率）を１０００００ｐｐｍに一定にするため、その他の成分として蒸留水を第４表に示す含有率で含有させた。第４表において、ポリエーテル変性シリコーンオイル＊１は商品名「ＫＦ−６４０」（ＨＬＢ  １４、信越化学工業株式会社製）であり、トリホリン乳剤は住商アグロインターナショナル株式会社製の乳剤を、テトラコナゾール液剤はアリスタライフサイエンス株式会社製の液剤を、イミノクタジン酢酸塩液剤は日本曹達株式会社製の液剤を、チオファネートメチル水和剤は日本曹達株式会社製の水和剤を、ベノミル水和剤は住友化学株式会社製の水和剤をそれぞれ用いた。
【００５６】
【表４】
0005774874.tif 000005
【００５７】
第４表に示されるように、殺菌成分としてトリホリン（トリホリン乳剤）、テトラコナゾール（テトラコナゾール液剤）、イミノクタジン酢酸塩（イミノクタジン酢酸塩液剤）、チオファネートメチル（チオファネートメチル水和剤）及びベノミル（ベノミル水和剤）のいずれを用いても低級アルコール及びシリコーン系界面活性剤を含有する薬剤組成物３０、３２、３４、３６及び３８は、低級アルコール及びシリコーン系界面活性剤を含有しない薬剤組成物３１、３３、３５、３７及び３９に比して、浸透時間が大幅に短縮されることが分かった。特に、殺菌成分が液状であるトリホリン（トリホリン乳剤）、テトラコナゾール（テトラコナゾール液剤）及びイミノクタジン酢酸塩（イミノクタジン酢酸塩液剤）を含有する薬剤組成物は浸透時間が５分以内という極めて短時間で浸透することが分かった。
【００５８】
（試験例５）
ミズナラの生木樹幹部の地表から０．５ｍ地点に木工用ドリルで開けた直径８ｍｍ、深さ５ｃｍ、角度４５°の注入穴５個それぞれに、１注入穴当りのトリホリン注入量が７２ｍｇとなるように、商品名「ウッドキングＳＰ」（殺菌成分「トリホリン」、トリホリン含有率３６０ｐｐｍ、注入量２００ｍＬ、サンケイ化学株式会社製）を専用ボトルで自然圧によって注入し、また、第３表におけるＮｏ．２２の薬剤組成物（トリホリンの含有率１５００００ｐｐｍ、注入量０．５ｍＬ）をマイクロピペッターで注入した。これらの薬剤組成物の全量がミズナラの生木に完全に浸透するまでの浸透時間を各注入穴について測定した。また、各薬剤組成物が注入穴に完全に浸透するか否かの注入成功率を求めた。さらに、このようにして各薬剤組成物を注入したミズナラ生木の薬害の有無を注入後１ヶ月及び３ヶ月の時点で生木全体（第５表において樹全体と表記する）及び注入穴について目視で評価した。これらの結果を第５表に示す。
【００５９】
【表５】
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【００６０】
第５表に示されるように、「ウッドキングＳＰ」は注入量が２００ｍＬと多く平均で１８．６時間の浸透時間を要したのに対して、Ｎｏ．２２の薬剤組成物は注入量が０．５ｍＬと極めて少量で１０秒というきわめて短時間で即座に生木に浸透した。さらに、Ｎｏ．２２の薬剤組成物は注入成功率が１００％で生木全体及び注入穴のいずれの時点においても薬害が確認されず、「ウッドキングＳＰ」と同等の注入成功率及び無害性を有していることが分かった。なお、「ウッドキングＳＰ」の注入後に専用ボトルを回収した。
【００６１】
（試験例６）
胸高直径を測定したミズナラ生木を１５本選定して、これらを、商品名「ウッドキングＳＰ」を注入する第１グループ、第３表におけるＮｏ．２２の薬剤組成物を注入する第２グループ及び無処理の第３グループに５本ずつ３グループに群分けした。第１グループ及び第２グループのミズナラ生木１０本それぞれの生木樹幹部の地表から０．５ｍ地点に直径８ｍｍ、深さ５ｃｍ、角度４５°の注入穴４個を木工用ドリルで開けた。第１グループの各ミズナラ生木の注入穴それぞれに、１注入穴当りのトリホリン注入量が７２ｍｇとなるように、商品名「ウッドキングＳＰ」（殺菌成分「トリホリン」、トリホリンの含有率３６０ｐｐｍ、注入量２００ｍＬ、サンケイ化学株式会社製）を専用ボトルで自然圧によって注入した。また、第２グループの各ミズナラ生木の注入穴それぞれにＮｏ．２２の薬剤組成物（トリホリンの含有率１５００００ｐｐｍ、注入量０．５ｍＬ）をマイクロピペッターで注入した。
【００６２】
「ウッドキングＳＰ」及びＮｏ．２２の薬剤組成物の全量がミズナラ生木に完全に浸透するまでの浸透時間（平均値）を各ミズナラ生木について算出した。また、「ウッドキングＳＰ」及びＮｏ．２２の薬剤組成物が注入穴に完全に浸透するか否かの注入成功率を求めた。さらに、「ウッドキングＳＰ」及びＮｏ．２２の薬剤組成物を注入した１ヵ月後に各グループのミズナラ生木それぞれにカシノナガキクイムシの穿孔害（フラス）の有無（第６表において「穿孔害」と表記する。）を確認した。また、このようにして「ウッドキングＳＰ」及びＮｏ．２２の薬剤組成物を注入したミズナラ生木の注入後３ヶ月状態を各グループのミズナラ生木それぞれについて評価し、並びに、「ウッドキングＳＰ」及びＮｏ．２２の薬剤組成物を注入したミズナラ生木の薬害の有無を注入後１ヶ月及び３ヶ月の時点で生木全体（第６表において樹全体と表記する）及び注入穴について目視で評価した。これらの結果を第６表に示す。
【００６３】
【表６】
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【００６４】
第６表に示されるように、「ウッドキングＳＰ」は注入量が２００ｍＬと多く７．２５〜２７時間の浸透時間を要したのに対して、Ｎｏ．２２の薬剤組成物は注入量が０．５ｍＬと極めて少量で７．５秒以下というきわめて短時間で即座に生木に浸透した。また、Ｎｏ．２２の薬剤組成物は注入成功率が１００％で「ウッドキングＳＰ」と同等の注入成功率を発揮することが分かった。さらに、Ｎｏ．２２の薬剤組成物を注入した第２グループのミズナラ生木はそれぞれ１ヵ月後にカシノナガキクイムシの穿孔害（フラス）が確認され、ナラ菌が侵入したにもかかわらず、注入３ヶ月後の状態においてミズナラ生木に異常は確認されず、生木全体及び注入穴のいずれの時点においても薬害が確認されず、「ウッドキングＳＰ」と同等の薬効及び無害性を有していることが分かった。なお、第１グループ及び第２グループにおける薬剤注入３ヵ月後に無処理の第３グループは５本中４本に異常が確認された。なお、「ウッドキングＳＰ」の注入後に専用ボトルを回収した。
【００６５】
（試験例７）
試験例６で選定した第１グループ及び第２グループのミズナラ生木からそれぞれ１本ずつ選んでトリホリンの樹体内濃度を地表から直上に０．５ｍ、１．０ｍ、２．０ｍ及び５．０ｍの地点でドリルにて木片を採取し、高速液体クロマトグラフィーにて測定した。具体的には、試験例６で「ウッドキングＳＰ」及びＮｏ．２２の薬剤組成物を注入した胸高直径１５．６ｃｍ（第１グループ）及び１８．３ｃｍ（第２グループ）のミズナラ生木において、地上高０．５ｍ、１．０ｍ、２．０ｍ及び５．０ｍの地点を分析部位として「ウッドキングＳＰ」又はＮｏ．２２の薬剤組成物の注入１週間後、注入１ヵ月後及び注入３ヵ月後に各分析部位におけるトリホリンの樹体内濃度を測定した。その結果を第７表に示す。
【００６６】
【表７】
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【００６７】
第７表に示されるように、Ｎｏ．２２の薬剤組成物を注入したミズナラ生木においては、いずれの分析部位においても、またいずれの時点においてもトリホリンの樹体内濃度が「ウッドキングＳＰ」を注入したミズナラ生木のトリホリンの樹体内濃度と大きく相違することなく、「ウッドキングＳＰ」の場合と同様に殺菌成分であるトリホリンが高い樹体内移行性を示し、ミズナラ生木に広範に移行することが分かった。
【産業上の利用可能性】
【００６８】
この発明に係るナラ菌増殖防止剤及びナラ枯れ防止方法は、ナラ菌の繁殖又は増殖を効果的に抑制してナラ枯れを防止することができるので、森林管理に大きく貢献する。ナラ枯れはカシナガキクイムシがナラ菌を伝播させることによって発生する樹木の伝染病である。この樹木の伝染病をこの発明により抑制し、防止することができる。