(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを含有する土壌、汚泥、砂、岩、粘土、コンクリート、アスファルト、可燃性廃棄物を焼却処理した後に発生する焼却灰や飛灰に対して水又はシュウ酸溶液及びギ酸溶液の少なくとも一方からなる水溶液を添加し、前記物質中のセシウム化合物及びストロンチウム化合物を溶解させて、前記水又は水溶液中にセシウム及びストロンチウムを溶出させるステップと、
溶出したセシウム及びストロンチウムを含む液相からセシウム及びストロンチウムを、磁性体を担持させた吸着剤を用いて回収するステップと、
回収したセシウム及びストロンチウムを固定化材料と混合させて安定化処理を行うステップと、
を具えることを特徴とする、放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法。
【請求項２】
前記吸着剤は、Ｋｄ＝（Ｃｉ−Ｃｆ）／Ｃｉ×Ｖ／ｍ 
（Ｋｄ：分配係数（ｍｌ／ｇ）、Ｃｉ：溶液中セシウム又はストロンチウム初期濃度（Ｂｑ／ｇ）、Ｃｆ：溶液中セシウム又はストロンチウム平衡後濃度（Ｂｑ／ｇ）、Ｖ：溶液体積（ｍｌ）、ｍ：吸着剤重量（g））で示される分配係数が１０００ｍｌ／ｇ以上であることを特徴とする、請求項１に記載の放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法。
【請求項３】
セシウムに対する前記吸着剤は、フェロシアン化物、ケイチタン酸、及びゼオライトからなる群より選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法。
【請求項４】
ストロンチウムに対する前記吸着剤は、チタン酸塩及びＡ型ゼオライトの少なくとも一方であることを特徴とする、請求項３に記載の放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法。
【請求項５】
前記吸着剤に対する前記磁性体の担持は、圧着法によって行うことを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一に記載の放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法。
【請求項６】
前記吸着剤に対する前記磁性体の担持は、ゾルゲル法によって行うことを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一に記載の放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法。
【請求項７】
前記吸着剤に対する前記磁性体の担持は、前記吸着剤及び前記磁性体又は前記磁性体の前駆体を溶媒中に添加して懸濁させた後、共沈させて行うことを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一に記載の放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法。    
【請求項８】
前記固定化材料は、ポルトランドセメント、高炉セメント、フライアッシュセメント、及びアルミナセメントからなる群より選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか一に記載の放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法。
【請求項９】
前記固定化材料に対して、シリカゾル及びリチウムシリケートの少なくとも一方の結合剤を添加することを特徴とする、請求項８に記載の放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、原子力発電所において大規模な事故が発生した場合、大量の放射性核種が飛散し、土壌汚染を引き起こすことが懸念される。また、各地の下水処理場で発生する汚泥や、各地の一般廃棄物焼却場で発生する焼却灰にも放射性核種が含有され、その処理方法の開発が急務となっている。
【０００３】
放射性核種で汚染された土壌や汚泥に含有される放射性核種の大部分は１３４Ｃｓや１３７Ｃｓ、９０Ｓｒであり、特に１３７Ｃｓは半減期が３０．２年、９０Ｓｒは半減期が２８．７年と長く、長期に影響を及ぼすことが想定される。そのため、汚染土壌や汚泥からのセシウム及びストロンチウムの除去が望まれる。このような放射性の汚染物質の除去に関しては、いくつかの提案がなされている。
【０００４】
例えば、放射性物質を含む汚染物質とカチオン、アニオン等の化学種を混合させた後、陽極及び陰極間に電位勾配を生ぜしめ、これらカチオンあるいはアニオンをそれぞれ陰極及び陽極へ移動させながら、その間に上記放射性物質と親和性のあるマトリックス材料を配置して吸着させるとともに、これら系のｐＨを所定の値以下とすることによって汚染物質を沈殿させ、上記放射性物質を除去することが提案されている。
【０００５】
また、汚染土壌の表層に少なくとも一組の電極を所定の間隔で埋設し、これら電極間に通電することにより電極で汚染物質を集積するとともに、汚染土壌中に有害物質高蓄積植物を栽培し、当該植物に上記汚染物質を吸収させて除去する方法が開示されている。しかしながら、これらの方法では、電極の設置や通電が必要であり、オンサイトでの処理が難しく、植物栽培の工程を含むため処理に長時間を要するという問題もある。
【０００６】
さらに、環境対応型合成無機イオン吸着材、無機ヒ素吸着材を用いる方法も提案されているが、この方法は、海洋や河川、湖沼、地下水等の陸水、及び農薬、合金や半導体等の製造排水の分離・除去に有用であるが、土壌や汚泥では、吸着に使用した吸着剤の除去が出来ないという課題がある。
【０００７】
また、汚染された水及び土壌から地衣類とその代謝生成物及び合成代謝生成物とを用いて放射性核種を除去する方法も提案されているが、対象核種がウラン、プルトニウムであり、セシウムやストロンチウムの除去には適していない。さらに、地層または海底層に存在する可溶性重金属汚染物質に対処する方法も提案されているが、安定化することにより重金属汚染物質が地下水によって再び流動化させられるのを防ぐものであり、セシウム及びストロンチウムを除去するものではない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特許第４１２８６２０号
【特許文献２】特開２００７−２８９８９７号
【特許文献３】特許第３５５７４６１号
【特許文献４】特開２００２−１０７４８９号
【特許文献５】特開平６−３９０５５号
【特許文献６】特開平６−２３３４０号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の課題は、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムで汚染された土壌や汚泥等の物質から放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを簡易かつ効率的に除去することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の一態様は、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを含有する土壌、汚泥、砂、岩、粘土、コンクリート、アスファルト、可燃性廃棄物を焼却処理した後に発生する焼却灰や飛灰に対して水又はシュウ酸溶液及びギ酸溶液の少なくとも一方からなる水溶液を添加し、前記物質中のセシウム化合物及びストロンチウム化合物を溶解させて、前記水又は水溶液中にセシウム及びストロンチウムを溶出させるステップと、溶出したセシウム及びストロンチウムを含む液相からセシウム及びストロンチウムを、磁性体を担持させた吸着剤を用いて回収するステップと、回収したセシウム及びストロンチウムを固定化材料と混合させて安定化処理を行うステップと、を具えることを特徴とする、放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法に関する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムで汚染された土壌や汚泥等の物質から放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを簡易かつ効率的に除去することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】放射性セシウム含有固体の処理方法の工程を概略的に示す図である。
【図２】放射性セシウム含有固体の処理方法の工程を概略的に示す図である。
【図３】放射性セシウム含有固体の処理方法の工程を概略的に示す図である。
【図４】放射性セシウム含有固体の処理方法の工程を概略的に示す図である。
【図５】放射性セシウム含有固体の処理方法の工程を概略的に示す図である。
【図６】放射性セシウム含有固体の処理方法の工程を概略的に示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
図１〜図６は、本実施形態の放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質の処理方法の工程を概略的に示す図である。なお、本実施形態では、本発明の特徴を明確にすべく、バッチ式の処理方法を示しているが、本発明の処理方法は、このようなバッチ式の処理方法に限定されるものではなく、必要に応じて連続した処理方法とすることもできる。
【００１４】
最初に、図１に示すように、所定の容器１１内に放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを含む物質Ｓを充填するとともに、当該物質Ｓに対して水又は水溶液Ｗを添加し、必要に応じて攪拌混合する。なお、図１において、物質Ｓと水又は水溶液Ｗとは分離して記載しているが、実際には、上述した攪拌混合の操作及び物質Ｓの態様（形態及び大きさ等）が相伴って、物質Ｓは、水又は水溶液に分散するようになる。しかしながら、ここでは本実施形態の説明の便宜のために、物質Ｓと水又は水溶液Ｗとを分離して記載している。
【００１５】
物質Ｓとしては、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを含む可能性のあるあらゆる物質を候補として挙げることができ、例えば土壌、汚泥、砂、岩、粘土、コンクリート、アスファルト、可燃性廃棄物を焼却処理した後に発生する焼却灰や飛灰を例示することができる。
【００１６】
この場合、物質Ｓが土壌、汚泥、砂等の場合は、これら自体が粒子の集合体であって、粒子自体はμｍのオーダからｃｍのオーダであるので、水溶液Ｗとの接触面積を大きくすることができ、以下に説明する物質Ｓからのセシウム及びストロンチウムの抽出を効率的かつ効果的に行うことができる。
【００１７】
一方、物質Ｓが岩、粘土、コンクリート、アスファルト等の場合は、一般に所定の大きさの塊として存在する場合が多いので、物質Ｓが岩などの場合は、上述したμｍのオーダからｃｍのオーダの大きさとなるように適宜粉砕することが好ましい。これによって、水溶液Ｗとの接触面積を大きくすることができ、以下に説明する物質Ｓからのセシウム及びストロンチウムの抽出を効率的かつ効果的に行うことができる。
【００１８】
容器１１としては、実験室レベルにおいてはビーカーなどのガラス容器でもよいが、実用レベルにおいては、耐食性に富むＳＵＳ等のステンレス材の容器であることが好ましい。また、容器１１の容量は、処理すべき固体Ｓの量に応じて適宜に選択することができる。
【００１９】
水又は水溶液Ｗは、物質Ｓ中のセシウム化合物及びストロンチウム化合物を溶解させ、セシウム及びストロンチウムを抽出するものである。
【００２０】
例えば、物質Ｓが土壌や粘土等のように、セシウム及びストロンチウムと強く結合した化合物を含むような場合は、シュウ酸、ギ酸及び硫酸等の酸溶液、又は水酸化カルシウムのようなアルカリ溶液を用いることが好ましいが、特にシュウ酸及びギ酸を用いることが好ましい。シュウ酸及びギ酸は自然分解可能であるので、これらを用いることによって酸やアルカリを二次廃棄物として処理する操作を省略することができる。
【００２１】
なお、酸溶液及びアルカリ溶液中の酸濃度及びアルカリ濃度は、物質Ｓの種類に応じて適宜設定するが、例えばシュウ酸及びギ酸を用いた場合は、溶液中におけるシュウ酸及びギ酸の濃度をそれぞれ０．１Ｍ〜５．０Ｍに設定する。
【００２２】
なお、シュウ酸を用いた物質Ｓとの溶解反応は、例えば、以下のような反応式に基づいて行われる。
シュウ酸：HCOO、物質Sの例：カオリナイト（Al2Si2O5(OH)4)
HCOO  ＋  Al2Si2O5(OH)4  →  Al2O3  ＋  2SiO2  ＋  2H２O  ＋  HCOO
但し、土壌や粘土等は多種多様のセシウム化合物及びストロンチウム化合物を含むので、上述した反応式はあくまで一例であって、総ての溶解反応が上述した反応式によって生じるものではない。また、セシウムやストロンチウムは物質中の積層内に吸着している。このため、シュウ酸等を添加することで積層内のセシウムやストロンチウムがイオンとして溶出する。
【００２３】
一方、物質Ｓが塩化物を多量に含むような場合、物質Ｓ中にセシウム及びストロンチウムは塩化物として存在する割合が高くなるので、このような場合は、水溶液に代えて水を用いることにより、上記塩化物を溶解することができる。溶解反応式の一例を示すと以下のようになる。
【数１】
0005734807.tif 000002
【００２４】
この場合も、土壌や粘土等は多種多様の塩化物を含むので、上述した反応式はあくまで一例であって、総ての溶解反応が上述した反応式によって生じるものではない。
【００２５】
上述のようにして、物質Ｓ中のセシウム化合物及びストロンチウム化合物を水又は酸などの水溶液中に溶解させると、これらの化合物は水又は水溶液中でイオン化し、当該水又は水溶液中にセシウム及びストロンチウムを溶出させ、抽出させることになる。
【００２６】
なお、上述のように酸溶液やアルカリ溶液で物質Ｓのセシウム化合物及びストロンチウム化合物を溶解させる場合は、溶液を例えば８０℃以上１００℃以下に加熱することによって、溶解速度を向上させることができ、上述した溶解処理及びセシウム、ストロンチウムの溶出及び抽出の操作を迅速化させることができる。
【００２７】
上述した処理を行うことにより、容器１１内には、図２に示すように、溶出したセシウム及びストロンチウムを含む液相Ｌと、水又は水溶液に対して非溶解性の物質Ｓの残部が沈殿してなる固相Ｓａとが含まれるようになる。
【００２８】
次いで、図３に示すように、容器１１内の液相Ｌに対して磁性体付き吸着剤１５及び１７を添加し、十分に攪拌混合する。なお、吸着剤１５は、セシウムに対する吸着性を有する吸着剤であり、吸着剤１７は、ストロンチウムに対する吸着性を有する吸着剤である。
【００２９】
吸着剤１５は、セシウムに対して高い吸着性能を有することが必要であり、好ましくは、以下の式で定義される分配係数が１０００（ｍｌ／ｇ）以上である。また、吸着剤１７は、ストロンチウムに対して高い吸着性能を有することが必要であり、好ましくは、以下の式で定義される分配係数が１０００（ｍｌ／ｇ）以上である
Ｋｄ＝（Ｃｉ−Ｃｆ）／Ｃｉ×Ｖ／ｍ  
（Ｋｄ：分配係数（ｍｌ／ｇ）、Ｃｉ：溶液中セシウム又はストロンチウム初期濃度（Ｂｑ／ｇ）、Ｃｆ：溶液中セシウム又はストロンチウム平衡後濃度（Ｂｑ／ｇ）、Ｖ：溶液体積（ｍｌ）、ｍ：吸着剤重量（g））。
【００３０】
このような要件を満足する吸着剤１５としては特に限定されるものではないが、例えばフェロシアン化物、ケイチタン酸、及びゼオライトを挙げることができる。同様に、上記要件を満足する吸着剤１７としては、チタン酸塩及びＡ型ゼオライトを挙げることができる。
【００３１】
フェロシアン化物としては、フェロシアン化カリウム、フェロシアン化ナトリウム、フェロシアン化カルシウム、フェロシアン化鉄、フェロシアン化ニッケル、フェロシアン化銅などを上げることができる。また、ゼオライトは、モルデナイト型ゼオライト、チャバサイト型ゼオライト、クリノプチロライト型ゼオライト、Ａ型ゼオライト、Ｙ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライトなどを挙げることができる。さらに、ケイチタン酸は、ケイチタン酸バリウム、ケイチタン酸ストロンチウムなどの塩であってもよい。
【００３２】
ケイチタン酸塩としては、チタン酸カリウム、チタン酸ナトリウムなどを挙げることができる。
【００３３】
なお、吸着剤１５及び１７の分配係数は高いほど好ましいが、現状での上限値は約１００００程度である。このような吸着剤１５及び１７としては、所定のゼオライト、例えばモルデナイト型ゼオライトや、所定のフェロシアン化物、例えばフェロシアン化ニッケルによって達成することができる。
【００３４】
また、添加する吸着剤１５及び１７の量は、吸着剤１５及び１７の種類（分配係数）や液相Ｌ中のセシウム濃度及びストロンチウム濃度などに応じて適宜決定する。
【００３５】
一方、図３に示す吸着剤１５及び１７には磁性体が担持されているが、吸着剤１５及び１７に対する磁性体の担持は、例えば圧着法、ゾルゲル法又は共沈法で行うことができる。
【００３６】
圧着法による場合は、例えば、吸着剤１５、１７及び磁性体を、ミキサー、撹拌機、ミル、ニーダー等の混練機中で混練することによって、吸着剤１５，１７と磁性体とを圧着することができる。また、実験室レベルにおいては、吸着剤１５，１７及び磁性体を乳鉢に入れ、乳棒で吸着剤１５，１７及び磁性体を擦り潰して圧力を負荷することによっても行うことができる。
【００３７】
ゾルゲル法による場合は、別途準備した容器内に吸着剤１５，１７及び磁性体を入れ、これにヒドロゾルあるいはオルガノゾルを導入し、十分混合した後に加熱してゲル化することにより、吸着剤１５，１７及び磁性体を接着させるものである。なお、多量の吸着剤１５，１７を使用する場合は、ヒドロゲルを用いた方が安価であって好ましい。
【００３８】
共沈法による場合は、例えばｐＨ調整した溶媒中に、吸着剤１５，１７及び磁性体又は磁性体の前駆体を添加して懸濁させ、その後、再度ｐＨ調整を行って共沈させることにより、吸着剤１５，１７に対して磁性体を担持させることができる。なお、溶媒の温度は、共沈し易いように、適宜最適な温度に調整する。
【００３９】
共沈法による磁性体担持の一例として、吸着剤１５，１７に対してマグネタイトを担持させる場合は、最初に、ｐＨ８〜１０に調整し、温度６０℃〜８０℃に保持した水中に塩化鉄(III)を投入して水酸化鉄（III）を生成する。その後、塩化鉄(II)の水和物を混合することにより、塩化鉄(II)の水和物は水酸化鉄(III)とともに共沈し、同時に塩化鉄(II)のＦｅ２＋が酸化されてＦｅ３＋となり、マグネタイトが析出するようになる。そして、上記共沈の際に、吸着剤１５及び１７も同時に沈殿するようになるので、これら吸着剤１５，１７に対してマグネタイトが担持するようになる。
【００４０】
磁性体は、磁鉄鉱、チタン鉄鉱、磁硫鉄鉱、マグネシウムフェライト、コバルトフェライト、ニッケルフェライト、バリウムフェライトなどから構成できるが、水中での安定性に優れたフェライト系化合物からなる磁性粒子であればより好ましい。例えば磁鉄鉱であるマグネタイト（Ｆｅ３Ｏ４）は安価であるだけでなく、水中でも磁性体として安定し、元素としても安全であるため、水処理に使用しやすいので好ましい。
【００４１】
磁性体は、球状、多面体、不定形など種々の形状を取り得るが特に限定されず、望ましい粒径や形状は、製造コストなどを鑑みて適宜選択すればよい。
【００４２】
図３に示すように、容器１１内の液相Ｌに対して磁性体付き吸着剤１５及び１７を添加すると、図４に示すように、吸着剤１５及び１７は液相Ｌ中のセシウム及びストロンチウムを吸着するようになる。
【００４３】
次いで、吸着剤１５及び１７が液相Ｌ中のセシウム及びストロンチウムを吸着した後は、図５に示すように、容器１１中の液相Ｌ中に磁石１９を挿入し、適宜攪拌することにより、磁石１９に対して液相Ｌ中の吸着剤１５及び１７を、これに担持された磁性体の磁力を利用して付着させる。その後、図６に示すように、磁石１９を容器１１から引き上げることによって、磁石１９とともにセシウム及びストロンチウムを吸着した吸着剤１５及び１７が容器１１、すなわち液相Ｌから取り出される。
【００４４】
磁石１９に吸着したセシウム及びストロンチウムは、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを含む物質Ｓに由来するので、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを含有する。したがって、上述した操作によって、物質Ｓから液相Ｌ中に溶出した放射性セシウム及び放射性ストロンチウムが除去されることになる。
【００４５】
なお、磁石１９を容器１１内に挿入する代わりに、容器１１の周囲に電磁石や永久磁石等を配置し、これら磁石を上下動させることなどによって液相Ｌ中の磁性体付き吸着剤１５及び１７を容器１１外に取り出すようにすることもできる。
【００４６】
図６に示すように、容器１１から取り出した放射性セシウムを吸着した吸着剤１５及び放射性ストロンチウムが吸着した吸着剤１７は、磁石１９から掻き取ることによって除去する。なお、容器１１の外部に電磁石や永久磁石等を配置した場合は、通電を止める、あるいは掻き取りなどの処理を行うことにより、吸着剤１５及び１７を電磁石や永久磁石より除去する。
【００４７】
なお、上記具体例においては、図３に示すように、液相Ｌ及び固相Ｓａを互いに分離することなく、液相Ｌ内に吸着剤１５及び１７を添加しているが、液相Ｌ及び固相Ｓａを沈殿、ろ過及び遠心分離などの汎用の固液分離操作に供することによって、液相Ｌ及び固相Ｓａを固液分離し、これによって得た液相Ｌを別の容器に移し取り、当該別の容器に移し取った液相Ｌのみに対して、吸着剤１５及び１７を添加し、その後、図５及び図６に示すような操作を行って、液相Ｌ中の放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを除去するようにすることもできる。
【００４８】
また、上記具体例においては、容器１１内の液相Ｌに対して吸着剤１５及び１７を添加し、さらに磁力を用いて吸着剤１５及び１７を容器１１外に取り出して、液相Ｌ中の放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを除去しているが、このような吸着剤を用いることなく、ろ過、沈降分離、サイクロン分離等によっても液相Ｌ中の放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを除去することもできる。しかしながら、これらの方法では、液相Ｌ中の放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを除去率が十分でなく、また、ろ過装置等の処理装置を放射能で汚染してしまい、除染等の複雑な操作が必要となるので、好ましくない。
【００４９】
但し、本実施形態では、上述したろ過などの除去方法を完全に排除するものではなく、必要に応じて、上述した吸着剤１５及び１７による除去と併用することもできるし、吸着剤１５及び１７による除去の代わりに用いることもできる。
【００５０】
次いで、上述のようにして液相Ｌ中から除去回収された吸着剤１５及び１６は、必要に応じて減容化処理がなされた後、固定化材料と混合して安定化処理する。固定化材料としてはセメント材及びガラス材を挙げることができる。セメント材を用いた安定化処理はいわゆるセメント固化処理であり、ガラス材を用いた安定化処理はいわゆるガラス固化処理である。
【００５１】
セメント材としては、ポルトランドセメント、高炉セメント、フライアッシュセメント、及びアルミナセメントなどを挙げることができる。これらのセメント材は容易に入手ができるとともに安価であって、かつ海水や化学物質に対して安定であるので、本実施形態のように放射性排液を固化して安定化させるセメント材として適している。特に、アルミナセメントは、アルミニウムの原料であるボーキサイトと石灰石から作られ、酸化アルミニウムを含むセメントであって、混練後すぐに強い強度を発揮するので、イオン閉じ込め性に優れている。
【００５２】
混練水は通常の市水とすることができる。なお、セメント１ｋｇ当たりに使用する混練水の量は、例えば数百ｍｌのオーダである。
【００５３】
また、セメント材に対して、シリカゾル及びリチウムシリケートなどの無機結合剤を含有させることにより、セメント固化体の強度を増大させることができ、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを吸着した吸着剤１５及び１７をより確実にセメント固化体中に保持することができる。
【００５４】
ガラス材としては、ホウ珪酸ガラスなどの汎用のガラス材を用いることができる。
【実施例】
【００５５】
（実施例１）
本実施例では、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを含む土壌に対する所定の酸溶液及びアルカリ溶液による、当該土壌からの放射性セシウム及び放射性ストロンチウムの溶出量について調べた。具体的には、液固比＝100ｍL/gまたは200mL/gでバッチ法浸漬試験を実施し、その後、ろ過により固液分離することで放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを含む液相を土壌残留物から分離した。そして、液相中に溶出した放射能量を測定し、液相中への放射性セシウム及び放射性ストロンチウムの抽出量を算出した。
【００５６】
具体的な実験は、0.5Mギ酸溶液または0.5Mシュウ酸溶液、温度95℃、液固比100mL/g、0.5Mシュウ酸溶液、水酸化カルシウム飽和溶液、または1.5Mシュウ酸溶液で温度95℃、液固比200mL/gなる条件で5時間の浸漬試験を行った。結果を表１に示す。
【００５７】
なお、本実施例で使用した土壌は、一般的な土壌であり、その成分は、Ｓｉ：２７．７ｗｔ％、Ａｌ：８．１ｗｔ％、Ｆｅ：５ｗｔ％、Ｃａ：３．６ｗｔ％、Ｎａ：２．８ｗｔ％、Ｋ：２．６ｗｔ％、Ｍｇ：２．１ｗｔ％及び残部である。一般に、土壌中において、上述した元素は酸化物や所定の塩として存在する。また、上記残部には、動植物が作り出した有機物等が含まれる。
【００５８】
【表１】
0005734807.tif 000003
【００５９】
表１から明らかなように、酸溶液では0.5Mシュウ酸溶液、液固比＝200mL/gで86％の最大抽出量を示し、アルカリ溶液では水酸化カルシウム飽和水、液固比＝200mL/gで17％であった。すなわち、酸溶液及びアルカリ溶液に放射性セシウムや放射性ストロンチウムを含有している固体を浸漬することで、これら放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを酸溶液及びアルカリ溶液中に溶出できることが判明した。
【００６０】
（実施例２）
本実施例でも、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを含む土壌に対する所定の酸溶液及びアルカリ溶液による、当該土壌からの放射性セシウム及び放射性ストロンチウムの溶出量について調べた。但し、実験条件を実施例１における温度９５℃から２００℃に変化させた。
【００６１】
具体的には、0.5M硫酸溶液、温度200℃、液固比＝42mL/g、水酸化カルシウム飽和溶液、温度200℃、液固比＝61mL/gで0.75時間の浸漬試験を実施した。結果を表２に示す。
【００６２】
【表２】
0005734807.tif 000004
【００６３】
表２から明らかなように、アルカリ水溶液での抽出率は低いものの、酸溶液では放射性セシウムや放射性ストロンチウムを含有している土壌から、酸溶液中に放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを溶出できることが判明した。したがって、本実験結果から、酸溶液中では、低い液固比においても放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを酸溶液中に溶出できることが判明した。
【００６４】
（実施例３）
本実施例では、セシウムに対して高い吸着性能を有するといわれている吸着剤を選別し、その吸着性能、具体的には分配係数（ｍｌ／ｇ）を調べた。なお、各吸着剤の分配係数は、液固比=４０ｍｌ/ｇにおけるバッチ法浸漬試験により取得した。具体的にはセシウムを１ｐｐｍ添加した溶液４０ｍｌを調整し、これに吸着剤を１ｇ添加して混合後、５日以上静置し、上澄み液中のセシウム濃度を測定して行った。
【００６５】
その結果、フェロシアン化ニッケルの分配係数は１００００（ｍｌ／ｇ）程度であり、ケイチタン酸の分配係数は約４２００（ｍｌ／ｇ）であり、モデナイト型ゼオライトの分配係数は約７０００（ｍｌ／ｇ）であり、チャバサイト型ゼオライトの分配係数は約１０００（ｍｌ／ｇ）であることが判明した。
【００６６】
これより、チャバサイト型ゼオライトの分配係数はやや低いものの、いずれもセシウムに対して高い吸着性能を示すことが判明した。
【００６７】
（実施例４）
本実施例では、ストロンチウムに対して高い吸着性能を有するといわれている吸着剤を選別し、その吸着性能、具体的には分配係数（ｍｌ／ｇ）を調べた。なお、各吸着剤の分配係数は、液固比=４０ｍｌ/ｇにおけるバッチ法浸漬試験により取得した。具体的にはセシウムを１ｐｐｍ添加した溶液４０ｍｌを調整し、これに吸着剤を１ｇ添加して混合後、５日以上静置し、上澄み液中のセシウム濃度を測定して行った。
【００６８】
その結果、チタン酸カリウムの分配係数は８０００（ｍｌ／ｇ）程度であり、Ａ型ゼオライトの分配係数は約３１５０（ｍｌ／ｇ）であることが判明した。したがって、チタン酸カリウム及びＡ型ゼオライトのいずれもストロンチウムに対して高い吸着性能を示すことが判明した。
【００６９】
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は例として掲示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【符号の説明】
【００７０】
１１  容器
１５，１７  吸着剤
１９  磁石
Ｓ  放射性セシウム及び放射性ストロンチウム含有物質
Ｗ  水又は水溶液
Ｌ  液相
Ｓａ  固相
【図１】
0005734807.tif 000005
【図２】
0005734807.tif 000006
【図３】
0005734807.tif 000007
【図４】
0005734807.tif 000008
【図５】
0005734807.tif 000009
【図６】
0005734807.tif 000010