(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガスアトマイズ法で得られた軟磁性粉末の表面を有機金属カップリング剤０．４〜１．０重量％の範囲にて被覆処理し、
該処理粉末を有機金属樹脂０．２〜０．５重量％の範囲にて被覆処理することにより、
前記軟磁性粉末に対して有機金属カップリング剤による被膜と有機金属樹脂のみからなる被膜の２層構造の被膜を形成した後、
加圧成形し熱処理を施すことにより、軟磁性粉末の表面に絶縁性酸化物皮膜を形成したことを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項２】
水アトマイズ法によって得られた軟磁性粉末の表面を有機金属カップリング剤０．０５〜０．５重量％の範囲にて被覆処理し、
該処理粉末を有機金属樹脂０．３０〜１．０重量％の範囲にて被覆処理することにより、
前記軟磁性粉末に対して有機金属カップリング剤による被膜と有機金属樹脂のみからなる被膜の２層構造の被膜を形成した後、
加圧成形し熱処理を施すことにより、軟磁性粉末の表面に絶縁性酸化物皮膜を形成したことを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項３】
前記処理粉末に絶縁性酸化物を形成し得る有機金属樹脂を被覆処理するに当たり、前記処理粉末と有機金属樹脂とを混合した後、加熱処理を行うことで軟磁性粉末と有機金属カップリング剤との間にメタロキサン結合を生成させることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項４】
前記加圧成型処理に当たり、前記処理粉末に潤滑剤を混合することを特徴とする請求項１から請求項３のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項５】
前記有機金属カップリング剤は、シランカップリング剤であり、有機金属樹脂はシリコーン樹脂であることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項６】
前記軟磁性粉末が、珪素３．０〜６．５重量％、残部は鉄からなる組成であることを特徴とする請求項１から請求項５のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項７】
前記請求項１から請求項６のいずれかの製造方法によって製造されたことを特徴とする圧粉磁心。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性粉末からなる圧粉磁心およびその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ＯＡ機器、太陽光発電システム、自動車、無停電電源などの制御用電源には電子機器としてチョークコイルが用いられており、そのコアとして、フェライト磁心や圧粉磁心が使用されている。これらの中で、フェライト磁心は飽和磁束密度が小さいという欠点を有している。これに対して、金属粉末を成形して作製される圧粉磁心は、軟磁性フェライトに比べて高い飽和磁束密度を持つため、直流重畳特性に優れている。
【０００３】
しかし、圧粉磁心は、金属粉末を有機バインダーなどと混合して高圧で圧縮成形して作製するため、粒子間の絶縁が保てず、透磁率の周波数特性の低下、コアロスの増大という欠点を有する。また、粉末粒子間の絶縁を確保するため、バインダーなどを大量に混合すると金属粉末の占積率が低下し、コアロスの増大、直流重畳特性が低下するなどの問題があった。
【０００４】
粉末粒子間の絶縁を確保する方法として、従来から次のようなものが知られている。
【０００５】
(1) 粉末の表面を絶縁性酸化物を形成し得る金属を有する有機金属カップリング剤にて被覆処理し、該処理粉末に結着剤としての合成樹脂を混合してから、加圧成形した後、熱処理を施すことによって絶縁性酸化被膜を生成せしめるもの。（特許文献１）
【０００６】
(2) ＳｉＯ2を生成する化合物と、ＭｇＣＯ3またはＭｇＯの粉末からなる混和物を圧粉成形して、熱処理することにより、磁性粉末粒子間に絶縁を確保するためのガラス層を形成し、コアロスの増加を抑制し、良好な直流重畳特性、周波数特性を有する圧粉磁芯を得る。このＳｉＯ2を生成する化合物として、シリコーン樹脂またはシランカップリング剤の少なくとも一方を用いるもの。（特許文献２，３）
【０００７】
(3) 鉄、珪素、アルミニウムを主体とする合金粉末を使用し、この合金粉末を酸化性雰囲気中２５０〜９５０℃の温度で熱処理し、シリコーン樹脂を混合後、圧縮成形した後、非酸化性雰囲気５００〜１１００℃で熱処理することにより、高透磁率でしかも高絶縁性を有する圧粉磁心を得るもの。（特許文献４）
【０００８】
しかしながら、特許文献１の手段においては、シランカップリング剤とエポキシ樹脂を用い絶縁破壊を防止しているが、コアロスまでは言及していない。
【０００９】
特許文献２では１重量％のシリコーン樹脂のみでは８００℃の熱処理において絶縁低下を生じているのに対して、ＳｉＯ2、ＭｇＣＯ3、ＭｇＯ粉末をシリコーン樹脂と一緒に添加することにより、高温での絶縁劣化を防止しているが、コアロスまでは言及していない。
【００１０】
特許文献３では、特許文献２と同様な方法にてコアロスまで言及しているが、磁性粉末の酸素濃度が０．１〜１．０ｗｔ％に限られており、酸素濃度が０．２ｗｔ％以下からコアロスが増大している。
【００１１】
特許文献４では、シランカップリング剤を用いているが、軟磁性金属よりなる母相粒子表面に酸化膜を被覆してなる軟磁性粒子の集まりである原料粉末に対する方法である。
【特許文献１】特開昭６２-２４７００４
【特許文献２】特開２００２-３３２１１
【特許文献３】特開２００３-２１７９１９
【特許文献４】特開２００６-１３４９５８
【非特許文献１】武本  聡、藪見崇生、斎藤貴伸：電気製鋼７６(２００５)，１６５
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
従来、圧粉磁心の絶縁破壊を防止しコアロスを低下させる方法は、充填率を上げるため樹脂バインダーを少なくするか、成形圧力を高くする方法で行われていた。しかし、この方法で充填率をあげた場合、粉末粒子間の絶縁が低下し、渦電流の増加によるコアロスの増大を招いてしまう。これを改善する方法として、従来有機金属樹脂による絶縁被膜を形成することが行なわれていた。
【００１３】
軟磁性粉末を作製する方法として、酸素含有量が比較的少ないガスアトマイズ法、酸素含有量が比較的多い水アトマイズ法、その中間に位置する水ガスアトマイズ法が行なわれている。（以下、これらの方法で作製された粉末を、ガスアトマイズ粉末と記す。）
【００１４】
上記した有機金属樹脂による絶縁被膜を形成しコアロスを低下させる方法は、水アトマイズ粉末、水ガスアトマイズ粉末には有効な方法であるが、ガスアトマイズ粉末に対しては効果がなかった。
【００１５】
特に、最近の電子機器に使用される圧粉磁心としては、次の(a) 〜(d) のような特性が要求されているが、前記特許文献１から特許文献４に示す従来技術においては、このような要求を全て満足する圧粉磁心を得ることは不可能であった。
【００１６】
(a) 最大圧力  １４００ＭＰａ以上
(b) 密度比（ρ／ρ0）  ９１．０ｇ／ｃｍ2 
(c) 透磁率比（μ1M／μ1K）  ９０以上
ただし、透磁率比は、透磁率の周波数特性における１ｋＨｚと１ＭＨｚの比。
(d) コアロス（１００ｋＨｚ）  Ｐｈ：１２以下、Ｐｅ：９以下、合計：２１以下
ただし、Ｐｈ:ヒステリシスロス、Ｐｅ：渦電流損。
【００１７】
本発明は前記のような従来技術の問題点を解決するために提案されたものであって、その目的は、ガスアトマイズ粉末において樹脂バインダーを少なくしても粉末粒子間の絶縁が低下せず、しかも、前記のような優れた特性を満足することができ、コアロスを低減することを可能とした圧粉磁心とその製造方法とを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明者等は、前記の目的を達成するために、ガスアトマイズ粉末に対して、従来の有機金属樹脂としてシリコーン樹脂に加え、シランカップリング剤により粉体表面を処理することにより、少ないシリコーン樹脂を用いた場合においても絶縁破壊をおこさず、尚かつ樹脂量を多くすることによるコアロス増大を防止し、コアロスの低い圧粉磁心を得る方法を見出した。また、同様な手法が、水アトマイズ粉末や水ガスアトマイズ粉末に対しても有効であることを確認した。
【００１９】
すなわち、請求項１の圧粉磁心の製造方法は、ガスアトマイズ法で得られた軟磁性粉末の表面を有機金属カップリング剤０．４〜１．０重量％の範囲にて被覆処理し、該処理粉末を有機金属樹脂０．２〜０．５重量％の範囲にて被覆処理することにより、前記軟磁性粉末に対して有機金属カップリング剤による被膜と有機金属樹脂のみからなる被膜の２層構造の被膜を形成した後、加圧成形し熱処理を施すことにより、軟磁性粉末の表面に絶縁性酸化物皮膜を形成したことを特徴とする。
【００２０】
請求項２の発明は、圧粉磁心の製造方法は、水アトマイズ法によって得られた軟磁性粉末の表面を有機金属カップリング剤０．０５〜０．５重量％の範囲にて被覆処理し、該処理粉末を有機金属樹脂０．３０〜１．０重量％の範囲にて被覆処理することにより、前記軟磁性粉末に対して有機金属カップリング剤による被膜と有機金属樹脂のみからなる被膜の２層構造の被膜を形成した後、加圧成形し熱処理を施すことにより、軟磁性粉末の表面に絶縁性酸化物皮膜を形成したことを特徴とする。
【００２１】
また、本発明は、以下のような特徴を有する圧粉磁心の製造方法も本発明の一態様である。
（ａ）処理粉末に絶縁性酸化物を形成し得る有機金属樹脂を被覆処理するに当たり、処理粉末と有機金属樹脂とを混合した後、加熱処理を行うことで軟磁性粉末と有機金属カップリング剤との間にメタロキサン結合を生成させる圧粉磁心の製造方法。
（ｂ）加圧成型処理に当たり、前記処理粉末に潤滑剤を混合する圧粉磁心の製造方法。
（ｃ）有機金属カップリング剤は、シランカップリング剤であり、有機金属樹脂はシリコーン樹脂である圧粉磁心の製造方法。
（ｄ）軟磁性粉末が、珪素３．０〜６．５重量％、残部は鉄からなる組成である圧粉磁心の製造方法。
【００２２】
さらに、上記のいずれかの製造方法によって製造されたことを特徴とする圧粉磁心も本発明の一態様である。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば、軟磁性粉末をシランカップリング剤に混合することにより、シランカップリング剤が空気中の水分と反応し加水分解が起こり、生じたシラノール基が軟磁性粉末表面の水酸基に吸着する。さらに加熱処理によってこれらの一部がメタロキサン結合（Ｓｉ−Ｏ−Ｍ:Ｍは金属元素）を形成し固定化される。これに少量のシリコーン樹脂を混合し、圧縮成形した後、焼鈍することによりコアロスの低い圧粉磁心が得られる。
【００２４】
また、本発明は、水アトマイズ粉末や水ガスアトマイズ粉末に対しても有効であるが、特に、ガスアトマイズ法により作製された粉末であるときに効果を発揮する。ガスアトマイズ粉末は、酸素濃度が低い、形状が球状である等の理由から、絶縁処理にとっては不利な条件であり、このような粉末についてシランカップリング剤とシリコーン樹脂の２層構造とすることにより効果を発揮する。また、上記出発原料粉末は、０〜１０重量％Ｓｉ、残部Ｆｅの組成の合金であり、Ｓｉの重量％が少ない時に特に効果を発揮する。
【実施例】
【００２５】
以下、本発明の実施例について比較例とともに説明するが、本発明はこのような実施例にのみ限定されないことはいうまでもない。
【００２６】
（１）ガスアトマイズ粉末…実施例１〜３、実施例５〜７、比較例１〜６
ガスアトマイズ法で作製した、組成が珪素３．０重量％、残部は鉄からなる軟磁性粉末に、有機金属カップリング剤としてシランカップリング剤を０〜１．１重量％混合し乾燥後、シリコーン樹脂である耐熱塗装用熱硬化型シリコーンレジンを０〜１．５重量％混合し加熱乾燥後、潤滑剤としてステアリン酸リチウムを添加して混合した。
【００２７】
これを、金型温度１５０℃、軟磁性粉末１００℃に昇温後、プレス成形し、外径１６ｍｍ、内径８ｍｍ、高さが５ｍｍのリング状をなす圧粉磁心を作製した。そして、各圧粉磁心について空気中および窒素中にて焼鈍を行った。
【００２８】
ついで、各圧粉磁心に１次巻き線を施し、１０ｋＨｚ，０．５Ｖでのインダクタンスを測定し、透磁率を計算により求めた。また、１次・２次巻き線を施し１００ｋＨｚで、通常の使用条件下での飽和磁束密度によるコアロスを測定した。
【００２９】
（２）ガスアトマイズ粉末…実施例４
ガスアトマイズ法で作製した、組成が珪素３．０重量％、残部は鉄からなる軟磁性粉末に、有機金属カップリング剤としてシランカップリング剤を１．０重量％混合し乾燥後、シリコーン樹脂である耐熱塗装用熱硬化型シリコーンレジンを０．２重量％混合し加熱乾燥後、潤滑剤としてステアリン酸リチウムを添加して混合した。
【００３０】
これを、プレス成形機により室温成形し、外径１６ｍｍ、内径８ｍｍ、高さが５ｍｍのリング状をなす圧粉磁心を作製した。その圧粉磁心について空気中および窒素中にて焼鈍を行った。
【００３１】
ついで、各圧粉磁心に１次巻き線を施し、１０ｋＨｚ，０．５Ｖでのインダクタンスを測定し、透磁率を計算により求めた。また、１次・２次巻き線を施し１００ｋＨｚで、通常の使用条件下での飽和磁束密度によるコアロスを測定した。
【００３２】
（３）ガスアトマイズ粉末…実施例と比較例の評価
表１には、前記各実施例と比較例について、その絶縁破壊を評価するため、透磁率の周波数特性における１ｋＨｚと１ＭＨｚにおける透磁率の比および、コアロスにおけるヒステリシスロス:Ｐｈと渦電流損：Ｐｅも示した。
【表１】
0005650702.tif 000002
【００３３】
一般的にコアロスＰｃはＰｈとＰｅと異常渦電流損Ｐａｅで表すことができ、Ｐｈは周波数に比例し、Ｐｅは周波数の二乗に比例するため、次のように表すことができる。
Ｐｃ=Ｐｈ+Ｐｅ＋Ｐａｅ＝Ｋｈ・ｆ＋Ｋｅ・ｆ2＋Ｋａｅ・ｆn
ｆ：周波数
Ｋｈ，Ｋｅ，Ｋａｅ：比例定数
【００３４】
さらに、渦電流損Ｐｅは、個々の粉末粒内で発生する粒内渦電流損Ｐｅintraと、粉末粒間を絶縁皮膜を介し、もしくは、絶縁皮膜を介さずにバルク的に流れる渦電流による粒間渦電流損Ｐｅinternに分けることができる。絶縁破壊が発生するとＰｅinternの増大によりＰｅが増大することが明らかになっている。（非特許文献１）
【００３５】
表１から明らかなように、成形圧力が１４００ＭＰａでも成形体にひび等が入らず、直流重畳特性に影響を及ぼす理論密度との比が９１％以上で、絶縁破壊の指標の１つである１ｋＨｚと１ＭＨｚの透磁率の比が９０％以上、コアロスＰｃが２１Ｗ/ｋｇ以下、ヒステリシス損失Ｐｈが１２Ｗ/ｋｇ以下、渦電流損Ｐｅが９Ｗ/ｋｇ以下であるシランカップリング剤とシリコーン樹脂の組み合わせの範囲は実施例の範囲であることがわかる。
【００３６】
これをシランカップリング剤とシリコーン樹脂のマッピングとして示したのが表２である。
【表２】
0005650702.tif 000003
【００３７】
（４）水アトマイズ粉末
水アトマイズ法で作製した、組成が珪素６．５重量％、残部は鉄からなる軟磁性粉末に、有機金属カップリング剤としてシランカップリング剤を０〜２．０重量％混合し乾燥後、シリコーン樹脂である耐熱塗装用熱硬化型シリコーンレジンを０〜１．０重量％混合し加熱乾燥後、潤滑剤としてステアリン酸リチウムを添加して混合した。
【００３８】
これを、プレス成形機により室温成形し、外径１６ｍｍ、内径８ｍｍ、高さが５ｍｍのリング状をなす圧粉磁心を作製した。そして、各圧粉磁心について空気中および窒素中にて焼鈍を行った。
【００３９】
ついで、各圧粉磁心に１次巻き線を施し、１０ｋＨｚ，０．５Ｖでのインダクタンスを測定し、透磁率を計算により求めた。また、１次・２次巻き線を施し１００ｋＨｚで、通常の使用条件下での飽和磁束密度によるコアロスを測定した。前記表１に示したような判定基準により、最大圧力・密度比・透磁率比・コアロスについてすべて判定値を満足したものを○、一部あるいは全部を満足しなかった条件を×として表３に示した。
【表３】
0005650702.tif 000004
【００４０】
この表から明らかなように、ガスアトマイズ粉末と違い、シリコーン樹脂単独でも判定値を満足している。すなわち、水アトマイズ粉末の場合には、有機金属カップリング剤０．０５〜１．０重量％、有機金属樹脂０〜０．５重量％の範囲、または、有機金属カップリング剤０〜０．５重量％、有機金属樹脂０．３〜１．０重量％の範囲が有効である。
【００４１】
（５）水ガスアトマイズ粉末
水ガスアトマイズ法で作製した、組成が珪素３．５重量％、残部は鉄からなる軟磁性粉末に、有機金属カップリング剤としてシランカップリング剤を０〜１．０重量％混合し乾燥後、シリコーン樹脂である耐熱塗装用熱硬化型シリコーンレジンを０〜１．０重量％混合し加熱乾燥後、潤滑剤としてステアリン酸リチウムを添加して混合した。
【００４２】
これを、プレス成形機により室温成形し、外径１６ｍｍ、内径８ｍｍ、高さが５ｍｍのリング状をなす圧粉磁心を作製した。そして、各圧粉磁心について空気中および窒素中にて焼鈍を行った。
【００４３】
ついで、各圧粉磁心に１次巻き線を施し、１０ｋＨｚ、０．５Ｖでのインダクタンスを測定し、透磁率を計算により求めた。また、１次・２次巻き線を施し１００ｋＨｚで、通常の使用条件下での飽和磁束密度によるコアロスを測定した。前記表１に示したような判定基準により、最大圧力・密度比・透磁率比・コアロスについてすべて判定値を満足したものを○、一部あるいは全部を満足しなかった条件を×として表４に示した。
【００４４】
【表４】
0005650702.tif 000005
【００４５】
この表４から明らかなように、ガスアトマイズ粉末と違い、シリコーン樹脂単独でも判定値を満足している。すなわち、組成が珪素３．５重量％、残部は鉄からなる水ガスアトマイズ粉末の場合は、有機金属カップリング剤０〜０．６重量％、有機金属樹脂０．０５〜０．５重量％の範囲、または、有機金属カップリング剤０．１〜０．６重量％、有機金属樹脂０〜０．５重量％の範囲が有効である。
【００４６】
（６）他の実施形態
なお、本発明は前記の実施形態に限定されるものではなく、例えば、金属有機カップリング剤としては、シラン系以外に、チタン系、アルミ系、クロム系などのカップリング剤を使用できる。また、有機金属樹脂としては、シリコーンオイル、シリコーンゴム、シリコーンレジンなどのシリコーン樹脂や有機チタンなどを使用できる。