(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
光透過性を有する基板と、この基板の表面に設けられた光拡散層と、この光拡散層の表面に設けられた光透過性電極と、この光透過性電極と対をなす光反射性電極と、前記光透過性電極と前記光反射性電極との間に離間して設けられた複数の発光層と、を有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記発光層のうち、前記光反射性電極から第ｍ番目に配置された前記発光層を第ｍ番発光層とし（ｍは１以上の整数である）、
前記第ｍ番発光層の重み平均発光波長をλｍとし、
前記第ｍ番発光層で生じた光における、下記式（１）で示される前記光反射性電極で生じる位相シフトをφｍとし、
【数１】
0005830194.tif 000022
（この式において、ｎｓ、ｋｓは、光反射性電極と接する層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｒ、ｋｒは、反射層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｓ、ｎｒ、ｋｓ及びｋｒは、λｍの関数である）
前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間を満たす媒質の平均屈折率をｎｍ（λｍ）とし、及び、
前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間の距離をｄｍとしたときに、
下記式（２）及び下記式（３）の関係が、前記複数の発光層において満たされ、
【数２】
0005830194.tif 000023
（この式において、ｌは０以上の整数である）
【数３】
0005830194.tif 000024
前記光拡散層は、前記基板側から第１透明材料層と第２透明材料層とを有し、
前記第１透明材料層と前記第２透明材料層との界面には周期がλｍ〜２０λｍである凹凸構造が形成されていることを特徴とする、有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記光反射性電極と第１番発光層との間に、電荷輸送性媒体にドナー物質がドーピングされたキャリア輸送層が形成されていることを特徴とする、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記光反射性電極は陰極を構成し、
前記光透過性電極は陽極を構成し、
前記光反射性電極と第１番発光層との間に、前記第１番発光層側から電荷反転層と正孔輸送層とがこの順で形成されていることを特徴とする、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記凹凸構造は、複数の凸部又は凹部が面状に配置された構造であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記複数の凸部又は凹部は、前記基板の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径が、０．４〜４μｍの範囲であることを特徴とする、請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記複数の凸部又は凹部は、格子状の区画に一区画分の凸部又は凹部がランダムに割り当てられて配置されていることを特徴とする請求項４又は５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記凸部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、
前記凹部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されていることを特徴とする、請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
前記基板の前記光拡散層とは反対側の表面に光取り出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えた照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子及びそれを用いた照明装置に関し、より詳しくは、複数の発光層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」ともいう）として、透明基板の表面に、透明電極からなる陽極、ホール輸送層、発光層、電子注入層、陰極が順に積層された構造のものが一般的に知られている。有機ＥＬ素子では、陽極と陰極の間に電圧を印加することによって、発光層で発した光が、透明電極、透明基板を通して外部に取り出される。【０００３】
有機ＥＬ素子の光取り出し効率については、一般に２０〜３０％程度と言われている。これは、いわゆる発光として有効に活用できていない光が全発光量の７０〜８０％を占める、ということである。屈折率の異なる界面での全反射、材料による光の吸収などによって、発光を観測する外界へ有効に光を伝播できないためである。したがって、光取り出し効率向上による有機ＥＬ素子効率向上の期待値は、非常に大きい。【０００４】
光取り出し効率を向上するための試みがこれまで非常に多くなされている。中でも特に、有機層から基板層への到達光を増やす試みが多くなされている。一般的に、有機層の屈折率が約１．７以上であり、また通常、基板として用いられるガラス層の屈折率が約１．５であるため、有機層とガラス層の界面で発生する全反射ロス（薄膜導波モード）は、全放射光の約５０％に達する。この有機層−基板間の全反射ロスを低減することで、有機ＥＬ素子の光取り出し効率を大きく改善することが可能である。【０００５】
光取り出し効率を高めるための手段の一つとして干渉作用を利用することが考えられる。例えば、特許文献１（日本国特開２００４−１６５１５４号公報）では、位相のずれを考慮した干渉作用を利用して、光の成分が極大値になるように光学膜厚を調整することが開示されている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、有機ＥＬ素子においては、上記の特許文献に記載されたような光学設計でも光取り出し効率は十分に高められているとは言えず、これよりもさらに光取り出し性を高める構造が求められている。【０００７】
ところで、近年、有機ＥＬ素子のさらなる高輝度化、高効率化、長寿命化が大きな課題とされており、複数の発光層を積層させた構造の有機ＥＬ素子が注目されている。例えば、マルチユニット構造の有機ＥＬ素子では、中間層とよばれる電気伝導層を介して複数の発光層を直列に接続することで、有機エレクトロルミネッセンスの特長である薄型光源のメリットを確保しつつ、高輝度、高効率、長寿命を実現することが可能である。同じ輝度を得るための電流密度を減らすことにより、高効率化、長寿命化を達成することができるのである。しかし、高輝度化・長寿命化でメリットのある複数の発光層を有する構造においては、発光位置が複数になったり発光波長が複数になったりするため、特許文献１の方法で好適な膜厚条件にすることがさらに難しくなる。【０００８】
本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、光取り出し効率が高く、視野角依存性の抑制された有機ＥＬ素子及び照明装置を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、光透過性を有する基板と、この基板の表面に設けられた光拡散層と、この光拡散層の表面に設けられた光透過性電極と、この光透過性電極と対をなす光反射性電極と、前記光透過性電極と前記光反射性電極との間に離間して設けられた複数の発光層と、を有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記発光層のうち、前記光反射性電極から第ｍ番目に配置された前記発光層を第ｍ番発光層とし（ｍは１以上の整数である）、
前記第ｍ番発光層の重み平均発光波長をλｍとし、
前記第ｍ番発光層で生じた光における、下記式（１）で示される前記光反射性電極で生じる位相シフトをφｍとし、【００１０】
【数１】
0005830194.tif 000002
【００１１】
（この式において、ｎｓ、ｋｓは、光反射性電極と接する層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｒ、ｋｒは、反射層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｓ、ｎｒ、ｋｓ及びｋｒは、λｍの関数である）
前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間を満たす媒質の平均屈折率をｎｍ（λｍ）とし、及び、
前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間の距離をｄｍとしたときに、
下記式（２）及び下記式（３）の関係が、前記複数の発光層において満たされることを特徴とする。【００１２】
【数２】
0005830194.tif 000003
【００１３】
（この式において、ｌは０以上の整数である）【００１４】
【数３】
0005830194.tif 000004
【００１５】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記光反射性電極と第１番発光層との間に、電荷輸送性媒体にドナー物質がドーピングされたキャリア輸送層が形成されている。【００１６】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記光反射性電極は陰極を構成し、前記光透過性電極は陽極を構成し、前記光反射性電極と第１番発光層との間に、前記第１番発光層側から電荷反転層と正孔輸送層とがこの順で形成されている。【００１７】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、前記光拡散層は、前記基板側から第１透明材料層と第２透明材料層とを有し、前記第１透明材料層と前記第２透明材料層との界面には周期がλｍ〜２０λｍである凹凸構造が形成されている。
【００１８】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記凹凸構造は、複数の凸部又は凹部が面状に配置された構造である。【００１９】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記複数の凸部又は凹部は、前記基板の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径が、０．４〜４μｍの範囲である。【００２０】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記複数の凸部又は凹部は、格子状の区画に一区画分の凸部又は凹部がランダムに割り当てられて配置されている。【００２１】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記凸部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、前記凹部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されている。【００２２】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記基板の前記光拡散層とは反対側の表面に光取り出し層が設けられている。【００２３】
本発明に係る照明装置は、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、プラズモンロスを考慮した光干渉作用を利用することによって外部に出射される光を効率よく増やすことができる。その結果、光取り出し効率が高く、視野角依存性が抑制された発光特性の優れた有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図２】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図３】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図４】有機エレクトロルミネッセンス素子のモデルを示す概略断面図である。
【図５】プラズモンロスを説明するグラフである。
【図６】プラズモンロスを考慮した設計を説明する解析結果である。
【図７】第２番発光層の位置を変化させたときの光取り出し効率及び色差の変化を示すグラフである。
【図８】第１番発光層の位置を変化させたときの光取り出し効率及び色差の変化を示すグラフである。
【図９】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図１０】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図１１】図１１は図１１Ａ及び図１１Ｂから構成される。図１１Ａは、凹凸構造の一例を説明する説明図であり、平面図を示す。図１１Ｂは、凹凸構造の一例を説明する説明図であり、断面図を示す。
【図１２】図１２は図１２Ａ及び図１２Ｂから構成される。図１２Ａは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図１２Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図１３】図１３は図１３Ａ〜図１３Ｃから構成される。図１３Ａは、凹凸構造のブロック（区画）の配置を説明する説明図である。図１３Ｂは、凹凸構造のブロック（区画）の配置を説明する説明図である。図１３Ｃは、凹凸構造のブロック（区画）の配置を説明する説明図である。
【図１４】図１４は図１４Ａ及び図１４Ｂから構成される。図１４Ａは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図１４Ｂは、凹凸構造の平均ピッチの計算に用いる楕円を説明する説明図である。
【図１５】凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図１６】図１６は図１６Ａ〜図１６Ｃから構成される。図１６Ａは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図１６Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図１６Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図１７】図１７は図１７Ａ〜図１７Ｃから構成される。図１７Ａは、凹凸構造の構造サイズと光取り出し効率との関係を示すグラフである。図１７Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図１７Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図１８】図１８は図１８Ａ〜図１８Ｄから構成される。図１８Ａは、凹凸構造の凹凸高さと光取り出し効率との関係を示すグラフである。図１８Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図１８Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図１８Ｄは、凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図１９】有機ＥＬ素子の光強度を測定する方法の一例を示す断面図である。
【図２０】図２０は図２０Ａ〜図２０Ｃから構成される。図２０Ａは、凹凸構造の違いによる光強度の変化を示すグラフである。図２０Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２０Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図２１】図２１は図２１Ａ〜図２１Ｄから構成される。図２１Ａは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２１Ｂは、凹凸構造をフーリエ変換した様子を示している。図２１Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２１Ｄは、凹凸構造をフーリエ変換した様子を示している。
【図２２】凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図２３】照明装置の一例を示す概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
図１は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）の第１実施形態を示す。図２は、有機ＥＬ素子の第２実施形態を示す。図３は、有機ＥＬ素子の第３実施形態を示す。有機ＥＬ素子の各実施形態の共通事項を中心にしながら各実施形態について説明する。
【００２７】
有機ＥＬ素子は、光透過性を有する基板１と、光拡散層２と、光透過性電極３と、光反射性電極４と、複数の発光層Ｅとを備えている。光拡散層２は、基板１の表面に設けられている。光透過性電極３は、光拡散層２の表面に設けられている。光反射性電極４は、光透過性電極３と対をなす電極である。複数の発光層Ｅは、光透過性電極３と光反射性電極４との間に設けられている。複数の発光層Ｅは、互いに離間して設けられている。図１〜４等において「Ｅ」は発光層を示す。
【００２８】
第１実施形態及び第３実施形態では、発光層Ｅは二つ設けられている。第２実施形態では、層構成の途中を省略しており、発光層Ｅが複数（二以上又は三以上）設けられていることを説明している。これらはマルチユニット構造の有機ＥＬ素子である。第２実施形態は発光層Ｅの数を一般化したものと言える。
【００２９】
第３実施形態は、第１実施形態の変形例であり、基板１の光拡散層２とは反対側の表面に光取り出し層７が設けられている。
【００３０】
発光層Ｅの番号付けを一般化した第２実施形態を用いて説明する。もちろん、以下の説明は各実施形態においても適用される。
【００３１】
本明細書では、発光層Ｅのうち、光反射性電極４から第ｍ番目に配置された発光層Ｅを第ｍ番発光層Ｅｍとして表す。このとき、ｍは１以上の整数である。例えば、第１番目の発光層Ｅは第１番発光層Ｅ１として表される。また、第２番目の発光層Ｅは第２番発光層Ｅ２として表される。
【００３２】
第ｍ番発光層Ｅｍの重み平均発光波長をλｍとして表す。例えば、第１番発光層Ｅ１の重み平均発光波長はλ１として表される。また、第２番発光層Ｅ２の重み平均発光波長はλ２として表される。
【００３３】
第ｍ番発光層Ｅｍで生じた光における、下記式（１）で示される光反射性電極４で生じる位相シフトをφｍとして表す。
【００３４】
【数４】
0005830194.tif 000005
【００３５】
この式において、ｎｓ、ｋｓは、光反射性電極と接する層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｒ、ｋｒは、反射層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｓ、ｎｒ、ｋｓ及びｋｒは、λｍの関数である。
【００３６】
例えば、第１番発光層Ｅ１の光における位相シフトはφ１として表される。また、第２番発光層Ｅ２の光における位相シフトはφ２として表される。
【００３７】
光反射性電極４から第ｍ番発光層Ｅｍまでの間を満たす媒質の平均屈折率をｎｍ（λｍ）として表す。例えば、光反射性電極４から第１番発光層Ｅ１までの間を満たす媒質の平均屈折率はｎ１（λ１）として表される。また、光反射性電極４から第２番発光層Ｅ２までの間を満たす媒質の平均屈折率はｎ２（λ２）として表される。平均屈折率は発光波長に依存するため、発光波長ごとに屈折率が算定される。
【００３８】
光反射性電極４から第ｍ番発光層Ｅｍまでの間の距離をｄｍとして表す。例えば、光反射性電極４から第１番発光層Ｅ１までの間の距離はｄ１として表される。また、光反射性電極４から第２番発光層Ｅ２までの間の距離はｄ２として表される。距離ｄｍは、物理的な距離を表す。
【００３９】
距離ｄｍについては、
ｄ１  ＜  ｄ２  ＜  ｄ３  ＜  ・・・
の関係が満たされる。
【００４０】
有機ＥＬ素子においては、下記式（２）の関係が第ｍ番発光層Ｅｍにおいて満たされる。
【００４１】
【数５】
0005830194.tif 000006
【００４２】
この式において、ｌは０以上の整数である。
【００４３】
有機ＥＬ素子においては、上記式（２）の関係が、複数の発光層Ｅにおいて満たされる。このとき、複数の発光層Ｅの全てにおいて満たされることが好ましい。なお、「ｌ」はＬの小文字であり、数字の１とは区別される。
【００４４】
さらに、有機ＥＬ素子においては、下記式（３）の関係が、第ｍ番発光層Ｅｍにおいて満たされる。
【００４５】
【数６】
0005830194.tif 000007
【００４６】
上記の式（３）の関係は、複数の発光層Ｅの全てにおいて満たされることが好ましい。
【００４７】
上記式（２）及び式（３）の関係式は、後述するように、プラズモンロスの影響を考慮した光干渉作用を利用している。そのため、外部に出射される光を効率よく増やすことができる。その結果、光取り出し効率が高く、視野角依存性が抑制された発光特性の優れた有機ＥＬ素子を得ることができる。
【００４８】
ここで、媒質の平均屈折率は、下記式（４）によって求められる。
【００４９】
【数７】
0005830194.tif 000008
【００５０】
ただし、上式においては、ｄは媒質を構成する個々の層の厚みを示し、ｎは媒質を構成する個々の層の屈折率を示す。ｍは１以上の整数であり、個々の層に順番に付けられた番号を示す。すなわち、この式でいうｄ、ｎ及びｍは、式（１）〜（３）とは異なるものである。
【００５１】
上式で示すように、媒質の平均屈折率は、発光材料のスペクトルの重み平均発光波長λにおける媒質の屈折率の平均値ということができる。いわば、厚さで重み付けした屈折率の平均値である。
【００５２】
ここで、重み平均発光波長とは、発光波長の強度のスペクトル（発光スペクトル）を測定して得たスペクトル強度の積分を用いて算出される波長であり、正確には、下記の式（５）で表される。
【００５３】
【数８】
0005830194.tif 000009
【００５４】
この式において、λは波長（ｎｍ）であり、Ｐ（λ）は各波長におけるスペクトル強度を表す。
【００５５】
位相シフトについて説明する。有機ＥＬ素子は発光層の膜厚が数百ｎｍと比較的薄く、光の波長（媒質内を伝播する波長）と非常に近いため、有機ＥＬ素子内部で薄膜干渉が生じる。その結果、有機層の膜厚によって内部の発光が干渉し、出射する光の強度が大きく増減する。出射する光の強度を最大限に高めるためには、発光層から光取り出し側へ直接向かう光（直接光）と、発光層から反射性の電極へ向かった後にこの電極で反射されてから光取り出し側へ向かう光（反射光）とが、干渉しあって強めあうようにする。光が反射層において反射すると、その前後で位相シフトπが生じる。そこで、理想モデルにおいては、発光源と反射層の表面との間の膜厚ｄに屈折率ｎを乗じて導出される光学膜厚（光学的距離）が、光の波長λの１／４πの奇数倍と略等しくなるように設計される。これにより、基板から正面方向に出射する光の成分量が極大値となる。いわゆるキャビティ設計である。この方法は、光が内部で増幅されることを意味するわけではなく、光の方向を変更させ、特定の方向、例えば、大気中へ光を取り出しやすい正面方向への光を強めることを意味する。しかしながら、実際には、光の位相シフトはπとはならず、有機層及び反射層における屈折、消衰が関わってくることとなり、より複雑な挙動を示す。このときの光の位相シフトをφと表している。有機ＥＬ素子ではこの位相シフトφを用いて素子を設計することができる。
【００５６】
発光層Ｅと光反射性電極４との間の距離ｄを考える際、本明細書では、特に言及のない限り、発光層Ｅはその厚みの中心の位置を基準とし、光反射性電極４は発光層Ｅ側の表面を基準とする。すなわち、距離ｄは、より正確に言えば、光反射性電極４の発光層Ｅ側の表面から、発光層Ｅの厚み中央までの距離ということができる。光反射性電極４の表面を基準とすることは、光が反射層の表面で反射することから理解できるであろう。一方、発光層Ｅについては、厳密には電子とホールとの再結合点とすることが好ましいが、再結合点は材料や素子の特性により変化し得るし、また、発光層Ｅの厚みは全体に占める割合としては薄いことが多いので、基準の位置を発光層Ｅの中央と考えてもよいのである。もちろん、再結合点が分かる場合、再結合点を距離ｄの基準としてもよい。例えば、再結合点は、厚みの中央の他に、表面（光反射性電極４側の表面又は光透過性電極３側の表面）などとなる可能性がある。
【００５７】
電極と発光層Ｅとの間、及び、複数の発光層Ｅの間には、有機ＥＬ素子を駆動可能にさせる適宜の層が形成される。例えば、電荷輸送層５や中間層６である。図１〜図３では、電荷輸送層５及び中間層６が図示されている。電荷輸送層５は、ホール又は電子を注入したり輸送したりする層であってよい。中間層６は、電荷を発生させる層であってよい。第１から第３実施形態では、中間層６は電荷輸送層５に挟まれている。なお、発光層Ｅと発光層Ｅとの間に、バイポーラ性の層が形成される構造であってもよい。その場合、中間層６を設けずに、発光層Ｅ間の距離を離したり近づけたりすることができ、発光層Ｅの位置を容易に調整することができる。
【００５８】
図１などで示すように、電荷輸送層５は、光反射性電極４側から、第１電荷輸送層５ａ、第２電荷輸送層５ｂ、第３電荷輸送層５ｃ、第４電荷輸送層５ｄ、・・・、とナンバリングされる。第１電荷輸送層５ａは電子輸送性の層として構成することができる。第２電荷輸送層５ｂはホール輸送性の層として構成することができる。第３電荷輸送層５ｃは電子輸送性の層として構成することができる。第４電荷輸送層５ｄはホール輸送性の層として構成することができる。もちろん、電荷輸送層５は、途中で電荷転換される構造であってもよい。
【００５９】
ところで、本明細書では、一つの発光ユニットに一つの発光層Ｅが形成された素子の例を中心に説明するが、一つの発光ユニットに複数の発光層Ｅが積層されていてもよい。一つの発光ユニット内に、複数の発光層Ｅが積層される場合、発光層Ｅは直接接して重ねられる構造にすることができる。一つの発光ユニットが、複数の発光層Ｅを有する場合、発光特性の寄与（光取り出し効率及び色差）の大きい発光層Ｅにおいて、上記式（２）及び（３）の関係式を満たすように設計するようにできる。もちろん、全ての発光層Ｅで上記式（２）及び（３）を満たすことがより好ましい。
【００６０】
第３実施形態では、基板１の光拡散層２とは反対側の表面に光取り出し層７が設けられている。光取り出し層７を設けると、基板１と外部（大気）との間での全反射が抑制され、より多くの光を外部に取り出すことができる。
【００６１】
なお、発光層Ｅから光透過性電極３の基板１側の表面までの距離はＤとする。距離Ｄに用いる発光層Ｅの位置の基準は、上記の距離ｄの場合と同じであってよく、例えば、発光層Ｅの厚み中央であってよい。
【００６２】
［素子の設計］
有機ＥＬ素子の設計モデルにより、上記の関係式が好ましいことを説明する。
【００６３】
図４は、有機ＥＬ素子の設計モデルである。この設計モデルにより、有機ＥＬ素子の好適化を行う。この有機ＥＬ素子は、基板１、光透過性電極３、発光層Ｅ、及び、光反射性電極４を備えている。発光層Ｅは一つであり、シングルユニットである。また、有機ＥＬ素子は、電荷輸送層５を備えている。ただし、光拡散層２は設けられていない。発光層Ｅを一つにし、光拡散層２を除いて単純化することにより、光を取り出す好適条件を設計することができる。
【００６４】
有機ＥＬ素子の設計にあたって、光取り出し効率を高めるための一方策としてプラズモンロスを抑制することが考えられる。
【００６５】
図５により、プラズモンロスを説明する。図５は、発光源と反射層との間の膜厚変化に対する光取り出し性を示すグラフである。このグラフでは光がどのモードでロスするかが表される。ＭＯＤＥ  Ｉは大気を示しており、外部（大気）に取り出される光の干渉を示している。また、ＭＯＤＥ  ＩＩは基板、ＭＯＤＥ  ＩＩＩは薄膜、ＭＯＤＥ  ＩＶはプラズモン、を示しおり、素子内部内に閉じ込められて外部に出ない光を示している。ＭＯＤＥ  Ｉでは、膜厚の変化により干渉の波形が見られている。そして、キャビティとして、膜厚が大きくなるにつれて、１次干渉、２次干渉が確認されている。ここで、１次干渉の膜厚ではプラズモンロスが大きくなってしまい、全体としての光取り出し性が低下するおそれがある。これは、発光層と反射層との距離が近すぎると反射層によって光が吸収されるためである。この光の吸収は入射角度が大きいほど起こるものと考えられている。そのため、プラズモンロスを抑制する２次以上の干渉を作り出すことが好ましいと考えられる。プラズモンロスの抑制作用により、効率改善が期待できる。ただし、２次干渉（セカンドキャビティ（２ｎｄキャビティ））よりも大きくなるほど（３次干渉、４次干渉、・・・）、輻射寿命が長くなり効率が低下する可能性もある。よって、干渉の次数は小さい方がよく、例えば、５次干渉以下に設定できる。
【００６６】
有機ＥＬ素子の設計では、光反射性電極４（反射層）と発光層Ｅとの距離に着目する。発光層Ｅの距離の基準点は厳密には発光再結合が起こる位置であるが、前述の通り、素子設計を容易にするために、厚みの中間位置、又は、発光層Ｅの表面位置であってよい。プラズモンロスを抑制するためには、反射層から発光層Ｅまで距離を離すことが好ましい。そこで、図４の有機ＥＬ素子モデルで、発光層と反射層Ｅとの距離の好適条件の設計を行った。
【００６７】
図４のモデルは、単色の発光を示すシングルユニットの素子である。重み平均発光波長λは６００ｎｍとした。発光層Ｅが発する光がどのモードに存在するかを、発光層Ｅと光反射性電極４との間の距離ｄをパラメータとして検討した。
【００６８】
図６は、発光層Ｅと光反射性電極４との間の距離ｄを変化させたときの発光層Ｅから生じる光の配分の変化を示すグラフである。図６では、各モードの配分が比率で示されている。図６から、プラズモンロスは発光層Ｅが光反射性電極４に近づけば近づくほど強く現れていることが確認される。すなわち、距離ｄが小さい領域では、発光層Ｅの伝搬光が金属表面のプラズモンに結合するため、プラズモンモードが促進し、光にならない成分が多くなる。一方、発光層Ｅが光反射性電極４から離れるにしたがって、プラズモンロスの影響が徐々に弱まっていることが分かる。ここで、発光層Ｅと光反射性電極４との間の距離について、波長及び屈折率との関係に着目する。すると、グラフの横軸の下方に表示した数値で示すように、およそ波長（λ）を屈折率（ｎ）で除した値（λ／ｎ）の０．６倍以上の距離を離すとプラズモンロスの作用はきわめて少なくなっている。このときの屈折率は、光反射性電極４と発光層Ｅとの間を満たす媒質の平均屈折率である。この結果は、モデルの一例であるが、波長及び屈折率が異なる場合でも同様の結果が示される。よって、上記に示した式（３）の関係が好ましいことが示されることになる。
【００６９】
なお、プラズモンモードは発光層Ｅから発した光（Ｐ偏光成分）の広角度成分が特に寄与するため、もともと外に取り出される低角度成分（大気到達光）では影響をあまり受けない。そのため、プラズモンロスを抑制して光取り出し効率を上げるためには、基板モード及び薄膜モードの光（入射角が大きく全反射しやすい光）を取り出すことが前提となる。したがって、実際の有機ＥＬ素子では、光拡散層２が設けられることが求められる。光拡散層２を設けることにより、プラズモンロス抑制作用が有効に発揮する。光拡散層２は、有機層と基板との界面での光の角度を変化させることができるため、光拡散層２によって、有機層と基板の界面で全反射する成分を抑制し、薄膜モードを取り出すことができるからである。
【００７０】
ところで、上記の特許文献１の方法は、正面方向の光の取り出し量を極大化しようとするものであり、プラズモンロスが考慮されておらず、かえって光が取り出しにくくなる場合がある。
【００７１】
有機ＥＬ素子の更なる好適化にあたっては、発光素子の特性として、効率（光取出し効率）に加えて、視野角による色差（ｕ’ｖ’座標のズレ）に着目している。色差のズレとは、図４で示すように、正面方向で取り出される光と、角度θで取り出される光との色のズレである。有機ＥＬ素子は、発光層Ｅから直接出射する光と光反射性の電極で反射する光とが干渉することで特定の出射方向への光が増減し、配光パターンが変化する。光拡散層や基板へ到達する配光パターンは効率や色差に直接影響を及ぼす。したがって、各発光色の発光層Ｅと反射層との距離ｄが、効率と色差とを決定する重要なファクターとなる。そこで、本設計では、主に発光位置と反射層との距離を詳細に制御することで、好ましい効率と色差を実現する配光パターンを得るようにしている。
【００７２】
マルチユニット構造の有機ＥＬ素子においては、二つ以上の発光層Ｅを備えるため、特に視野角特性（色度のズレの抑制）が重要となる。そこで、マルチユニットの有機ＥＬ素子の視野角特性を、色差（Δｕ’ｖ’）を用いて確認した。このΔｕ’ｖ’は、色度のｕ’ｖ’座標が正面から視野角８０°の範囲において平均値からのずれた量の２乗平均（Δｕ’＾２＋Δｖ’＾２）＾（１／２）の最大値を意味している。ここで、「＾」は乗数を示す記号である。ＥｎｅｒｇｙＳｔａｒの規格（Program Requirements for Solid State Lighting Luminaires,Eligibility Criteria - Version 1.1, 2008）によれば、Δｕ’ｖ’＜０．００７にすることが照明品質として好ましい。
【００７３】
まず、マルチユニットの有機ＥＬ素子を試作した。層構成は、図１に示す第１実施形態の層構成にした。全体の発光色は、白色とした。白色発光は、照明用途などにおいて重要である。第１番発光層Ｅ１の重み平均発光波長（λ１）は６００ｎｍとした。第１番発光層Ｅ１の発光色は橙色である。第２番発光層Ｅ２の重み平均発光波長（λ２）は４７０ｎｍとした。第２番発光層Ｅ２の発光色は青色である。第１番発光層Ｅ１と光反射性電極４との間を満たす媒質の平均屈折率（ｎ）は１．８０とした、消衰係数（ｋ）は０．０００５とした。この屈折率及び消衰係数は波長λ１における平均値である。第２番発光層Ｅ２と光反射性電極４との間を満たす媒質の平均屈折率（ｎ）は１．８０、消衰係数（ｋ）は０．０００５とした。この屈折率及び消衰係数は波長λ２における平均値である。また、光反射性電極４をＡｇで構成した。この光反射性電極４の、波長λ１における屈折率（ｎ）は、０．１１９であり、消衰係数（ｋ）は３．５１であった。また、光反射性電極４の、波長λ２における屈折率（ｎ）は、０．１３５であり、消衰係数（ｋ）は２．６６であった。光透過性電極３にはＩＴＯを用いた。光透過性電極３を陽極として構成し、光反射性電極４を陰極として構成した。基板１はガラス基板（屈折率１．５）を用いた。この有機ＥＬ素子では、プラズモンロスの影響の大きい斜め方向の光を活用するため、光拡散層２を基板１と光透過性電極３との間に挿入した。光拡散層２の導入により、光の進行方向が変更されるため、斜め方向の光をより多く取り出すことができる。
【００７４】
ここで、距離ｄの好適化にあたり、ファクターＡを導入する。本明細書では、キャビティからのずれについて、下記式（６）で規定するファクターＡを用いる。
【００７５】
【数９】
0005830194.tif 000010
【００７６】
ファクターＡは、光学距離（ｎ×ｄ）において、距離が１次干渉の距離から波長の何倍ずれているかを表す数値である。ファクターＡは、１次干渉の距離からの距離のズレを表すファクターとして表される。以下に示すグラフでは、ファクターＡを横軸にしている。
【００７７】
１次干渉の条件となる距離ｄは、下記式（７）によって示される。
【００７８】
【数１０】
0005830194.tif 000011
【００７９】
１次干渉では、Ａ＝０である。よって、上記の式では、ファクターＡ＝０の場合の距離ｄ１としてｄ１（０）と規定されている。上記の式では、第１番発光層Ｅ１の距離ｄ１を規定しているが、第２番以降の発光層Ｅも同様に算出できる。
【００８０】
ファクターＡは、距離ｄ１（Ａ）、ｄ１（０）を用いて、次の式（８）で表される。
【００８１】
【数１１】
0005830194.tif 000012
【００８２】
すなわち、ｄ１（Ａ）を求める式として、次の式（９）が導出される。
【００８３】
【数１２】
0005830194.tif 000013
【００８４】
同様に、ｄ２（Ａ）を求める式として、次の式（１０）が導出される。
【００８５】
【数１３】
0005830194.tif 000014
【００８６】
位相差シフトφは、屈折率及び消衰係数を用いて、式（１）から定数として得られる。
【００８７】
上記の素子では、位相差シフトφは、
φ（λ１）  ＝  ０．７π
φ（λ２）  ＝  ０．５８π
である。
【００８８】
ファクターＡは、１次干渉ではＡ＝０となり、２次干渉ではＡ＝０．５となり、３次干渉ではＡ＝１となる。すなわちα次の干渉ではＡ＝０．５×（α−１）となる。したがって、ファクターＡと距離ｄとの関係が導かれる。
【００８９】
上記の素子において、第１番発光層Ｅ１を１次干渉で設定すると、式（７）に、φ１＝０．７π、λ１＝６００、ｎ＝１．８０を代入して、
ｄ１（０）＝５８ｎｍ
が得られる。
【００９０】
上記の素子において、第１番発光層Ｅ１を２次干渉で設定すると、式（９）に、φ１＝０．７π、λ１＝６００、ｎ＝１．８０、Ａ＝０．５を代入して、
ｄ１（０．５）＝２２５ｎｍ
が得られる。
【００９１】
上記の素子において、第２番発光層Ｅ２を２次干渉で設定すると、式（１０）に、φ２＝０．５８π、λ２＝４７０、ｎ＝１．８０、Ａ＝０．５を代入して、
ｄ２（０．５）＝１６８ｎｍ
が得られる。
【００９２】
上記の素子において、第２番発光層Ｅ２を３次干渉で設定すると、式（１０）に、φ２＝０．５８π、λ２＝４７０、ｎ＝１．８０、Ａ＝１を代入して、
ｄ２（１）＝３００ｎｍ
が得られる。
【００９３】
同様に、第２番発光層Ｅ２の４次干渉では、ｄ２（１．５）＝４３０ｎｍが得られる。
【００９４】
このように、ファクターＡを考慮して発光層Ｅの位置の好適化を図ることができる。
【００９５】
上記式（２）の関係式を、２次干渉及び３次干渉に展開した関係式を以下に示す。
【００９６】
第１番発光層Ｅ１の２次干渉の式は、ｌ＝１を代入して、次の式（１１）となる。
【００９７】
【数１４】
0005830194.tif 000015
【００９８】
第２番発光層Ｅ２の３次干渉の式は、ｌ＝２を代入して、次の式（１２）となる。
【００９９】
【数１５】
0005830194.tif 000016
【０１００】
４次以降の干渉の式も同様に導出される。すなわち、α次の干渉を利用する場合には、ｌ＝α−１を代入すればよい。
【０１０１】
図７及び図８は、上記のマルチユニット構造の有機ＥＬ素子において、発光層Ｅの位置を変化させたときの光取り出し効率及び色差の変化を示すグラフである。
【０１０２】
図７は、第１番発光層Ｅ１を２次干渉の位置（ｄ１（０．５）＝２２５ｎｍ）に固定し、第２番発光層Ｅ２の位置を変化したときのグラフである。第２番発光層Ｅ２は３次干渉（Ａ＝１）の付近において光特性が向上されると見込まれることから、Ａ＝０．９〜１．４の範囲で検討した。この素子では、上記式（３）の関係が満たされている。図７のグラフから、Ａ＝０．９５〜１．３の範囲において光取り出し効率が高く、色差が低いことが確認された。
【０１０３】
図８は、第２番発光層Ｅ２を４次干渉の位置（ｄ２（１．５）＝４３０ｎｍ）に固定し、第１番発光層Ｅ１の位置を変化したときのグラフである。第１番発光層Ｅ１は２次干渉（Ａ＝０．５）の付近において光特性が向上されると見込まれることから、Ａ＝０．４〜０．９の範囲で検討した。この素子では、上記式（３）の関係が満たされている。図８のグラフから、Ａ＝０．４５〜０．８の範囲において光取り出し効率が高く、色差が低いことが確認された。
【０１０４】
これらの結果から、発光層Ｅの位置について、干渉の次数（キャビティの次数）に応じて、式（２）の関係式を満たすことが好ましいことが分かる。
【０１０５】
ところで、図７及び図８のグラフでは、干渉位置で合わせたＡ＝０．５やＡ＝１といった場合よりも、Ａがこれらの値からずれたところで、ピークの極大値を示している。その理由は、上記の素子では光拡散層２を用いて基板モードまたは薄膜モードを取り出していることに起因するものと考えられる。また、広角成分に出射した光が強め合ったキャビティ効果が相対的に多くなるため、正面方向で干渉条件を合わせたＡ＝０．５やＡ＝１といった条件が必ずしも最適でないことを示唆している。したがって、上記の式（２）においても、干渉の位置（Ａ＝０．５やＡ＝１）からは、範囲の中心がずれるようにして範囲が設定されている。
【０１０６】
有機ＥＬ素子の発光層Ｅの位置の好適化についてさらに説明する。
【０１０７】
表１は、第１番発光層Ｅ１及び第２番発光層Ｅ２の位置を変化させたマルチユニット構造の有機ＥＬ素子の光取り出し効率及び色差の結果である。有機ＥＬ素子は、橙発光層と青発光層とを有するものである。
【０１０８】
【表１】
0005830194.tif 000017
【０１０９】
設計例１、２は実施例であり、設計例３、４は比較例である。設計例１、２では、二つの発光層Ｅを離間させている。設計例３、４では、二つの発光層Ｅを隣接して形成している。
【０１１０】
設計例３では、第１番発光層Ｅ１が１次干渉になるように設計されている。そのため、干渉効果による光取り出し性の向上は考慮されている。ただし、反射層と発光点の間の距離は小さく、式（３）の関係を満たさない。設計例３を基準に他の設計例を比較する。
【０１１１】
設計例４は、第１番発光層Ｅ１が２次干渉になるように設計されている。そのため、式（３）の関係は満たされている。よってプラズモンロスの抑制が考慮されている。また、式（２）の関係も満たす。しかしながら、第１番発光層Ｅ１と第２番発光層Ｅ２は、直接接して形成されており、離間されていない。そのため、設計例４は、設計例３に比べて、光取り出し効率が若干向上する傾向があるものの、色差が大きくなっている。
【０１１２】
設計例１は、第１番発光層Ｅ１が２次干渉になるように設計され、第２番発光層Ｅ２が３次干渉になるように設計されている。そのため、式（２）及び式（３）の関係は満たされている。設計例１では、設計例３に比べて光取り出し効率が向上し、色差も格段に抑制されている。また、設計例４との比較から、発光層Ｅを離間すると、光取り出し効率が向上するとともに、色差が格段に改善されることが示唆される。
【０１１３】
設計例２は、第１番発光層Ｅ１が２次干渉からややずれてＡ＝０．６となって設計されている。第１番発光層Ｅ１の干渉からのずれをＡの差分としてΔＡで表すと、ΔＡ＝０．１となる。また、設計例２は、第２番発光層Ｅ２が３次干渉からややずれてＡ＝１．１５となって設計されている。第２番発光層Ｅ２の干渉からのずれはΔＡ＝０．１５となる。設計例２では、設計例３に比べて光取り出し効率が格段に向上し、色差も格段に抑制されている。このように発光層Ｅを干渉の位置から距離が大きくなる方向にややずらすことが好ましいことが示唆されている。例えば、式（２）を満たす範囲において、ΔＡ≧０．０５にしてもよいし、さらにΔＡ≧０．１にしてもよい。
【０１１４】
複数の発光層Ｅを有する場合、複数の発光層Ｅを２次以上の干渉位置で調整しようとすると、発光波長の異なる発光層Ｅが同時に好適条件を満たすことは難しくなるおそれがある。また、発光層Ｅが積層されると発光点のずれが生じる場合がある。また、色差が大きくなる可能性がある。そのため、発光層Ｅを離間させたマルチユニット構造にすることにより、好適化を容易に図ることができる。
【０１１５】
［素子設計から導かれる好適な構造例１］
上記の素子設計により作製された有機ＥＬ素子は、第１番発光層Ｅ１と光反射性電極４との間の距離が大きくなる可能性がある。光反射性電極４と第１番発光層Ｅ１との間の層（主に第１電荷輸送層５ａ）の電荷の輸送性が乏しい場合、電荷輸送層５の厚みが厚くなると、駆動電圧が大きくなってしまうおそれがある。特に、光反射性電極４が陰極の場合、電荷輸送層５は電子輸送層を有することになり、この層の電子の輸送性が乏しいと、電圧が大きくなってしまう。
【０１１６】
そこで、構造例１として、図９に示す有機ＥＬ素子を第４実施形態として例示する。この有機ＥＬ素子では、光反射性電極４と第１番発光層Ｅ１との間に、電荷輸送性媒体にドナー物質がドーピングされたキャリア輸送層８が形成されている。第１電荷輸送層５ａのうちのキャリア輸送層８以外の部分は、ドナー物質がドーピングされていない電荷輸送媒体の層であり、この層を非ドープ層８ａと定義する。すなわち、第１電荷輸送層５ａは、キャリア輸送層８と非ドープ層８ａとによって構成される。キャリア輸送層８を形成することにより、電荷の輸送性を高めることができるため、駆動電圧を低下させることができる。
【０１１７】
構造例１では、キャリア輸送層８は光反射性電極４側に形成され、非ドープ層８ａは第１番発光層Ｅ１側に形成されている。構造例１のように、キャリア輸送層８は、発光層Ｅと接していないことが好ましい。ドープされたキャリア輸送層８と発光層Ｅとの界面ではエネルギー消光が生じることがあるためである。非ドープ層８ａを第１番発光層Ｅ１に隣接させることにより、消光の影響を低減することができる。
【０１１８】
電荷輸送媒体が電子輸送性の場合、ドナー物質としてはｎ型のドナーが用いられる。電荷輸送媒体がホール輸送性の場合、ドナー物質としてはｐ型のドナーが用いられる。
【０１１９】
キャリア輸送層８の厚みは、発光層Ｅにおけるキャリアバランス調整のために適宜調整され得るものであるが、電荷の輸送性を高めるためには厚い方が好ましい。例えば、第１番発光層Ｅ１と光反射性電極４との間の厚み（第１電荷輸送層５ａの厚み）の１０％以上の厚みで、キャリア輸送層８を設けることができる。電圧低減の観点からは、さらに厚みを厚くすることが好ましく、第１電荷輸送層５ａの厚みの５０％以上の厚みにすることが好ましく、さらに９０％以上にすることが好ましい。ただし、前記の通り、発光層Ｅとキャリア輸送層８とは接しない方が好ましいため、例えば、少なくとも５％分の非ドープ層８ａを確保するとして、キャリア輸送層８の厚みは第１電荷輸送層５ａの厚みの９５％以下にすることができる。
【０１２０】
ドープ濃度は、キャリアバランスによって調整されるが、例えば１〜３０％程度であってよい。ドープ濃度がこの範囲になることにより、キャリア輸送性を高く得ることができるとともに、ドーパントの拡散などの悪影響を抑制することができる。
【０１２１】
構造例１においては、光反射性電極４を陰極として構成し、光透過性電極３を陽極として構成することができる。この場合、第１電荷輸送層５ａは電子輸送性の媒体で形成される。すなわち、キャリア輸送層８及び非ドープ層８ａは電子輸送性を有する。そして、ドナーとしてｎ型のドナーが用いられる。ｎ型ドナーとしては、Ｌｉ、Ｓｃなどのアルカリ金属を用いることができる。また、米国特許５０９３６９８号に開示されているような電子輸送性のドナー分子を用いてもよい。これらのドナーをドープすることにより、高輸送性の電子輸送層を得ることができる。
【０１２２】
構造例１においては、光反射性電極４を陽極として構成し、光透過性電極３を陰極として構成することもできる。この場合、第１電荷輸送層５ａはホール輸送性の媒体で形成される。すなわち、キャリア輸送層８及び非ドープ層８ａはホール輸送性（正孔輸送性）を有する。そして、ドナーとしてｐ型のドナーが用いられる。ｐ型ドナーとしては、Ｆ４−ＴＣＮＱ、ＦｅＣｌ３、ＳｂＣｌ５などが例示される。また、塗布型のｐドープ層（ＰＥＤＯＴ、ＰＡＮＩ、ＰＰＹなどを溶解したＰＳＳなど）で形成してもよい。塗布型の場合、厚みを厚くして塗布することによりキャリア輸送層８を形成することができる。
【０１２３】
表２は、光反射性電極４で陰極を構成した場合の有機ＥＬ素子において、キャリア輸送層８を設けた場合と設けていない場合を比較した結果を示している。第１電荷輸送層５ａの厚みは２００ｎｍとしている。
【０１２４】
素子例Ａ１は、第１電荷輸送層５ａを非ドープ型の電子注入層ＬｉＦと電子輸送層とで構成した例である。素子例Ａ２及びＡ３は、第１電荷輸送層５ａをキャリア輸送層８（ｎドープ電子注入層）と非ドープ層８ａ（電子輸送層）とで構成した例である。素子例Ａ２と素子例Ａ３では、キャリア輸送層８の厚みが異なっている。表２から、キャリア輸送層８をより厚く設けることにより、電圧が低下し、光取り出し効率が向上することが確認される。
【０１２５】
【表２】
0005830194.tif 000018
【０１２６】
［素子設計から導かれる好適な構造例２］
上記の素子設計により作製された有機ＥＬ素子から導かれる構造例２として、図１０に示す有機ＥＬ素子を第５実施形態として例示する。この有機ＥＬ素子では、光反射性電極４は陰極を構成し、光透過性電極３は陽極を構成する。そして、光反射性電極４と第１番発光層Ｅ１との間に、第１番発光層Ｅ１側から電荷反転層９と正孔輸送層１４とがこの順で形成されている。すなわち、第１電荷輸送層５ａは、電荷反転層９と正孔輸送層１４とを有する。さらに、第１電荷輸送層５ａは、電荷反転層９よりも第１番発光層Ｅ１側に電子輸送層１３を有することが好ましい。図１０の例では、第１電荷輸送層５ａは、正孔輸送層１４と電荷反転層９と電子輸送層１３とによって構成されている。電荷を反転させることにより、電子輸送層１３よりも一般的にキャリア輸送性の高い正孔輸送層１４によって電荷を移動させることができる。そのため、駆動電圧を低くすることが可能になる。
【０１２７】
ここで、正孔輸送層１４を伝達するキャリアはホールであるが、陰極（光反射性電極４）の陰性に引かれてホールが陰極に到達するため、光反射性電極４は実質的に陰極として機能することができる。
【０１２８】
電荷反転層９は、陰極（光反射性電極４）側から正孔引き抜き層９ａとブロッキング層９ｂとを有する複層構造にすることができる。正孔引き抜き層９ａを設けることにより、正孔を移動させることができる。ブロッキング層９ｂを設けることにより、電子が陰極側に流れることをブロックして、実質的に電子を発光層Ｅ側に送ることができる。ブロッキング層９ｂは絶縁材料で形成することができる。ただし、完全に電気を通さないのではなく、正孔を発光層Ｅ側から引き抜くとともに、電子が陰極側に流れない程度の絶縁性であるようにする。電荷反転層９の材料は既知の材料を用いることができる。
【０１２９】
構造例２では、正孔輸送層１４は、電荷反転層９及び電子輸送層１３よりも厚みが厚いことが好ましい。特に、この例では、実質的に正孔輸送層１４の輸送性によってキャリア輸送するので、正孔輸送層１４の厚みは、第１番発光層Ｅ１と光反射性電極４との間の厚み（第１電荷輸送層５ａの厚み）の５０％以上の厚みが好ましく、７０％以上の厚みがさらに好ましい。ただし、電荷反転層９と電子輸送層１３との厚みを確保することが求められるので、正孔輸送層１４の厚みは、第１電荷輸送層５ａの厚みの９０％以下にすることができる。電荷反転層９は、電荷を反転する機能を有する範囲で厚みを調整することができる。電荷反転層９の厚みは、例えば、第１電荷輸送層５ａの厚みの５〜３０％の範囲にすることができる。また、電子輸送層１３の厚みは、例えば、第１電荷輸送層５ａの厚みの５〜３０％の範囲にすることができる。
【０１３０】
なお、光反射性電極４で陽極を構成し、光透過性電極３で陰極を構成した素子においても、電荷反転層９を設けて電荷を反転させてキャリア輸送することも可能である。ただし、通常、電子輸送層１３よりも正孔輸送層１４の方がキャリア輸送性が高いので、電荷反転層９を設ける形態は、光反射性電極４で陰極を構成する方が有利である。
【０１３１】
表３は、光反射性電極４で陰極を構成した場合の有機ＥＬ素子において、電荷反転層９を設けた場合と設けていない場合を比較した結果を示している。第１電荷輸送層５ａの厚みは２００ｎｍとしている。
【０１３２】
素子例Ｂ１は、第１電荷輸送層５ａを電子注入層ＬｉＦと電子輸送層１３とで構成した例である。素子例Ｂ２は、第１電荷輸送層５ａを正孔輸送層１４と電荷反転層９と電子輸送層１３とで構成した例である。表３から、電荷を反転させることにより、電圧が低下し、光取り出し効率が向上することが確認される。
【０１３３】
【表３】
0005830194.tif 000019
【０１３４】
［有機ＥＬ素子の材料］
有機ＥＬ素子を構成する材料を説明する。有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ素子を製造するために通常用いられる適宜の材料で形成され得る。
【０１３５】
基板１としては、ガラス基板を用いることができる。ガラスとしてはソーダガラスを用いることができる。無アルカリガラスを用いてもよいが、ソーダガラスの方が一般的に安価であり、コスト面で有利である。また、ソーダガラスを用いても、光拡散層２が有機層の下地層として存在しているため、ＩＴＯ等の光透過性電極３へのアルカリ拡散の影響を抑制することができる。
【０１３６】
光拡散層２は、例えば、母材に散乱粒子を配合して塗布した薄膜で構成することができる。この場合、光拡散層２の母材の屈折率はなるべく高い方がよく、発光層Ｅ及び電荷輸送層５と同等以上であることが好ましい。また、光取り出し性を高めるために、なるべく光を吸収しない材料が好ましい。母材としては樹脂を用いることができる。また、母材にＴｉＯ２などの高屈折率の無機材料を混合して屈折率を高めてもよい。ただし、粒子の凝集によって突起が生じるなどすると、ショートが発生しやすくなるので、品質を損なうことのないような処理、例えばコーティング処理などがなされていることが好ましい。また、散乱粒子は母材と合わせて光を拡散する機能が発揮されるものであれば、特に制限はないが、散乱粒子は光を吸収しないことが好ましい。光拡散層２は、光拡散層２の材料を基板１の表面に塗布することによって形成することができる。材料の塗布方法はスピンコートでもよいし、スリットコート、バーコート、スプレーコート、インクジェットなどのコーティング方法を、用途や基板サイズなどに応じて用いてもよい。光拡散層２の好ましい形態については後述する。
【０１３７】
光拡散層２上に、発光構造を構成する有機発光積層体が形成される。有機発光積層体は、陽極と陰極との間に有機ＥＬ層が形成された構成となっている。本明細書では、有機ＥＬ層とは、陽極と陰極との間の層として定義する。有機ＥＬ層は、例えば、陽極側から、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層を備える構成とすることができる。有機ＥＬ素子では、光透過性電極３を陽極として構成し、光反射性電極４を陰極として構成することができる。
【０１３８】
有機ＥＬ層の積層構造は、上述の例に限らず、例えば、発光層の単層構造や、ホール輸送層と発光層と電子輸送層との積層構造や、ホール輸送層と発光層との積層構造や、発光層と電子輸送層との積層構造などでもよい。また、陽極とホール輸送層との間にホール注入層を介在させてもよい。また、発光層は、単層構造でも多層構造でもよく、例えば、所望の発光色が白色の場合には、発光層中に赤色、緑色、青色の３種類のドーパント色素をドーピングするようにしてもよい。あるいは、発光層は、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよいし、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよい。また、陽極と陰極とで挟んで電圧を印加すれば発光する機能を有する有機ＥＬ層を１つの発光ユニットとして、複数の発光ユニットを光透過性および導電性を有する中間層を介して積層したマルチユニット構造を採用してもよい。マルチユニット構造とは、１つの陽極と１つの陰極との間に、厚み方向に重なる複数の発光ユニットが電気的に直列接続して配置された構造である。
【０１３９】
陽極は、ホールを注入するための電極であり、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＨＯＭＯ（Ｈｉｇｈｅｓｔ  Ｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陽極の電極材料としては、例えば、ＩＴＯ、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯなどの金属酸化物や、ヨウ化銅などの金属化合物、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンなどの導電性高分子および任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。ここにおいて、陽極は、基板１に設けられた光拡散層２の表面に、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって薄膜として形成すればよい。なお、陽極のシート抵抗は数百Ω／□以下とすることが好ましく、特に好ましくは１００Ω／□以下がよい。ここで、陽極の膜厚は５００ｎｍ以下、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で設定するのがよい。陽極を薄くすればするほど光の透過率が改善するが、シート抵抗が膜厚と反比例して増加するため、有機ＥＬ素子の大面積化の際に高電圧化や輝度均斉度の不均一化（電圧降下による電流密度分布の不均一化による）が発生する。このトレードオフを回避するため、メタルなどの補助配線（グリッド）を透明陽極上に形成することも一般的に有効である。材料としては導電性に優れたものが望ましく、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｕ，Ａｌ，Ｒｈ、Ｒｕ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｃｒ、Ｐｄなどやこれらの合金、例えば、ＭｏＡｌＭｏ、ＡｌＭｏ、ＡｇＰｄＣｕなどを用いるとよい。この際、メタルグリッドが遮光材料として働かないよう、グリッド部から陰極に電流が流れないような絶縁処理をグリッド部表面に施すとなおよい。また、拡散した光がグリッドで吸収される影響を最小化するため、グリッドに用いる金属はなるべく高反射率のものを用いることが好ましい。
【０１４０】
陽極にＩＴＯを用いる場合、ＩＴＯが結晶化する１５０℃以上で成膜するか、低温成膜したあとでアニール処理（１５０℃以上）を行うことが好ましい。結晶化させると導電性が改善し、前記トレードオフ条件が緩和する。また、構造が密になることから、光拡散層２に樹脂を用いた場合に発生するアウトガス（水など）が有機ＥＬ層に伝わるのを抑制する効果も期待される。
【０１４１】
ホール注入層に用いられる材料は、ホール注入性の有機材料、金属酸化物、いわゆるアクセプタ系の有機材料あるいは無機材料、ｐ−ドープ層などを用いて形成することができる。ホール注入性の有機材料とは、ホール輸送性を有し、また仕事関数が５．０〜６．０ｅＶ程度であり、陽極との強固な密着性を示す材料などがその例である。例えば、ＣｕＰｃ、スターバーストアミンなどがその例である。また、ホール注入性の金属酸化物とは、例えば、モリブデン、レニウム、タングステン、バナジウム、亜鉛、インジウム、スズ、ガリウム、チタン、アルミニウムのいずれかを含有する金属酸化物である。また、１種の金属のみの酸化物ではなく、例えばインジウムとスズ、インジウムと亜鉛、アルミニウムとガリウム、ガリウムと亜鉛、チタンとニオブなど、上記のいずれかの金属を含有する複数の金属の酸化物であってもよい。また、これらの材料からなるホール注入層は、蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜しても良いし、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法などの湿式プロセスによって成膜するものであってもよい。
【０１４２】
ホール輸送層に用いる材料は、例えば、ホール輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢなどを代表例とする、アリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などを挙げることができるが、一般に知られる任意のホール輸送材料を用いることが可能である。
【０１４３】
発光層Ｅの材料としては、有機ＥＬ素子用の材料として知られる任意の材料が使用可能である。例えばアントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ジスチリルアミン誘導体および各種蛍光色素など、上述の材料系およびその誘導体を始めとするものが挙げられるが、これらに限定するものではない。また、これらの化合物のうちから選択される発光材料を適宜混合して用いることも好ましい。また、上記化合物に代表される蛍光発光を生じる化合物のみならず、スピン多重項からの発光を示す材料系、例えば燐光発光を生じる燐光発光材料、およびそれらからなる部位を分子内の一部に有する化合物も好適に用いることができる。また、これらの材料からなる発光層Ｅは、蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜しても良いし、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法など、湿式プロセスによって成膜するものであってもよい。
【０１４４】
中間層６は、各発光ユニットに対して電荷を発生させることができる材料により形成することができる。光を取り出すためには、光透過性を有することが好ましい。例えば、金属薄膜により中間層６を構成することができる。銀、アルミなどが例示される。また、有機材料を用いて中間層６を構成してもよい。
【０１４５】
電子輸送層に用いる材料は、電子輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、Ａｌｑ３等の電子輸送性材料として知られる金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体などのヘテロ環を有する化合物などが挙げられるが、この限りではなく、一般に知られる任意の電子輸送材料を用いることが可能である。
【０１４６】
電子注入層の材料は、例えば、フッ化リチウムやフッ化マグネシウムなどの金属フッ化物、塩化ナトリウム、塩化マグネシウムなどに代表される金属塩化物などの金属ハロゲン化物や、アルミニウム、コバルト、ジルコニウム、チタン、バナジウム、ニオブ、クロム、タンタル、タングステン、マンガン、モリブデン、ルテニウム、鉄、ニッケル、銅、ガリウム、亜鉛、シリコンなどの各種金属の酸化物、窒化物、炭化物、酸化窒化物など、例えば酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、窒化アルミニウム、窒化シリコン、炭化シリコン、酸窒化シリコン、窒化ホウ素などの絶縁物となるものや、ＳｉＯ２やＳｉＯなどをはじめとする珪素化合物、炭素化合物などから任意に選択して用いることができる。これらの材料は、真空蒸着法やスパッタ法などにより形成することで薄膜状に形成することができる。
【０１４７】
陰極は、発光層中に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物およびこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＬＵＭＯ（Ｌｏｗｅｓｔ  Ｕｎｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陰極の電極材料としては、例えば、アルミニウム、銀、マグネシウムなど、およびこれらと他の金属との合金、例えばマグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金を例として挙げることができる。また、金属の導電材料、金属酸化物など、およびこれらと他の金属との混合物、例えば、酸化アルミニウムからなる極薄膜（ここでは、トンネル注入により電子を流すことが可能な１ｎｍ以下の薄膜）とアルミニウムからなる薄膜との積層膜なども使用可能である。
【０１４８】
有機ＥＬ素子においては、発光積層体は封止材により封止されることが好ましい。有機ＥＬ層は水などに弱いため、空気との接触を避けるため、露点管理（例えば−７０℃以下）されたグローブボックス内でキャップガラスなどを用いて基板１の有機ＥＬ層側が封止される。乾燥剤等を封止の内部に含めることにより、さらに保管寿命を改善することが可能である。
【０１４９】
光取り出し層７は、基板１の光拡散層２とは反対側に設けることができる。これにより基板と大気の界面で生じる全反射ロスを抑制することが可能である。光取り出し層７は、接着剤で貼り付けた拡散フィルム、プリズムシート、マイクロレンズシートなどで構成することができる。あるいは、光取り出し層７は、基板１をブラストやエッチングなどで直接加工して得られる光の拡散構造（例えば微細凹凸）で形成されてもよい。
【０１５０】
［光拡散層］
有機ＥＬ素子では、光拡散層２を設けることによって有機層と基板との界面での全反射を抑制し、光をより多く外部に取り出せるようにしている。そのため、光拡散層２を好適化することによって、さらなる光取り出し性の向上を行うことができる。光拡散層２は、透明材料によって形成される。
【０１５１】
以下、光拡散層２の好ましい態様について説明する。
【０１５２】
光拡散層２は、基板１側から第１透明材料層２１と第２透明材料層２２とを有していることが好ましい。それにより、二つの層の界面で容易に凹凸構造２０を形成することができる。第２透明材料層２２は、基板１よりも屈折率が大きいことが好ましい。それにより、屈折率差を低減して、光取り出し効率をさらに高めることができる。第１透明材料層２１と第２透明材料層２２との界面に、凹凸構造２０が形成されていることが好ましい。このような界面に凹凸構造２０を有する複層構成の光拡散層２によって、凹凸構造２０によって光が拡散されるため、光取り出し性をさらに高めることができる。
【０１５３】
また、光拡散層２が二つの透明材料層２１，２２で構成されていると、第２透明材料層２２が被膜層として機能して、凹凸構造２０が平坦化されるため、発光積層体を安定して設けることができる。そのため、凹凸に起因する断線不良やショート不良を抑制することができる。また、被覆層を設けた場合、高さ（深さ）の大きい凹凸構造を設けた場合であっても、発光積層体を良好に積層形成することが可能になる。このように、第２透明材料層２２は平坦化層として機能することが可能であり好ましい。また、二つの透明材料層２１，２２は透明であり光透過性を有するため、光を有効に取り出すことができる。
【０１５４】
第２透明材料層２２は、可視光波長領域での屈折率ｎＨが１．７５以上であることが好ましい。それにより、屈折率差をより低減して、広い角度において全反射ロスを抑制して、光をより多く取り出すことができる。基板１の屈折率ｎｂは、例えば、１．３〜１．５５の範囲である。第２透明材料層２２の屈折率ｎＨは、有機ＥＬ層の屈折率（平均屈折率）と同等以上であることも好ましい。有機ＥＬ層の平均屈折率は、例えば、１．６〜１．９の範囲である。この平均屈折率は可視光領域の波長のものであってよい。屈折率ｎＨの上限は、特に限定されるものではないが、例えば２．２であってよく、あるいは２．０であってもよい。また、隣接する層である光透過性電極３との間の屈折率差を小さくすることが好ましい。例えば、この屈折率差を１．０以下にすることができる。
【０１５５】
第１透明材料層２１は、可視光波長領域での屈折率ｎＬが１．３〜１．５の範囲内であることが好ましい。それにより、光をより多く取り出すことができる。第１透明材料層２１と基板１との間の屈折率差は小さい方がよい。例えば、この屈折率差を１．０以下にすることができる。第１透明材料層２１の屈折率ｎＬが基板１の屈折率よりも小さいことも好ましい。その場合、第１透明材料層２１と基板１との界面での全反射を抑制することができる。もちろん、光拡散層２によれば、光の拡散によって光を取り出すことができるので、第１透明材料層２１は基板１よりも屈折率が高くてもよい。
【０１５６】
基板１と第１透明材料層２１とは、屈折率が低いほどよく（下限は大気と同じ１）、屈折率が１に近づくほど、基板１と大気との界面での全反射が発生しにくくなる。そのため、光取り出し層７を設けなくても光を取り出すことが可能になるため、より構造を簡単にすることができる。第１透明材料層２１の光透過率は高い方がよい。例えば、第１透明材料層２１は、可視光の８０％以上、好ましくは９０％以上の透過性を有することがよい。
【０１５７】
光拡散層２は、例えば、第１透明材料層２１を低屈折率層として構成し、第２透明材料層２２を高屈折率層として構成することができる。第１透明材料層２１の可視光波長領域での屈折率ｎＬが１．３〜１．５の範囲内であり、かつ、第２透明材料層２２の可視光波長領域での屈折率ｎＨが１．７５以上であることがより好ましい。
【０１５８】
光拡散層２（第１透明材料層２１及び第２透明材料層２２）は、樹脂により形成されていることが好ましい。それにより、屈折率を容易に調整することができるとともに、凹凸の形成と凹凸の平坦化とを簡単に行うことができる。樹脂材料を用いた場合、比較的高屈折率のものを容易に得ることができる。また、樹脂は塗布によって層を形成することができるため、凹部に樹脂を侵入させて表面が平坦面となった層をより簡単に形成することができる。
【０１５９】
第１透明材料層２１に用いる材料としては、アクリル系やエポキシ系などの有機樹脂が例示される。また、樹脂には、樹脂を硬化させるための添加剤（硬化剤、硬化促進剤、硬化開始剤など）が添加されていてもよい。第１透明材料層２１の材料は、消衰係数ｋがなるべく小さいことが好ましく、理想的にはｋ＝０（または測定不能なレベルの数値）となることが好ましい。したがって、第１透明材料層２１は、好ましくは全可視波長領域で消衰係数ｋ＝０であるが、材料の膜厚によって許容される範囲が決定されるものであってよい。なお、樹脂以外の材料としては、無機系材料が例示される。例えば、スピンオンガラスを用いて第１透明材料層２１を構成することができる。
【０１６０】
第２透明材料層２２の材料としては、ＴｉＯ２などの高屈折率ナノ粒子を分散した樹脂などが挙げられる。樹脂は、アクリル系やエポキシ系などの有機樹脂であってよい。また、樹脂には、樹脂を硬化させるための添加剤（硬化剤、硬化促進剤、硬化開始剤など）が添加されていてもよい。また、第２透明材料層２２の材料は、消衰係数ｋがなるべく小さいことが好ましく、理想的にはｋ＝０（または測定不能なレベルの数値）となることが好ましい。なお、樹脂以外の材料としては、ＳｉＮなどで構成される無機膜や、無機酸化物（ＳｉＯ２など）の膜などが例示される。
【０１６１】
第２透明材料層２２によって被覆された表面（光透過性電極３側の面）は平坦な面であることが好ましい。それにより、ショート不良や積層不良を抑制して、発光積層体をより安定して形成することができる。
【０１６２】
なお、第２透明材料層２２を設けなくても発光性能などに影響がないのであれば、第２透明材料層２２は設けられなくてもよい。第２透明材料層２２を設けない場合、層の数を減らすことができるので、素子をより簡単に製造することが可能になる。例えば、第１透明材料層２１の凹凸形状の高さが上層の成膜に影響を与えない程度の高さであるならば、第２透明材料層２２は設けないようにしてもよい。第２透明材料層２２を設けていない場合であっても、凹凸構造２０で構成された光拡散層２によって光取り出し性を高めることが可能である。ただし、ショート不良や断線不良の抑制のためには上記したように第２透明材料層２２を形成することが好ましい。
【０１６３】
第１透明材料層２１及び第２透明材料層２２は、その材料を塗布することにより基板１の表面に設けることができる。材料の塗布方法は、適宜のコート法を採用することができ、スピンコートを用いてもよく、あるいは、スリットコート、バーコート、スプレーコート、インクジェットなどの方法を用途や基板サイズなどに応じて採用することができる。
【０１６４】
第１透明材料層２１と第２透明材料層２２との間の凹凸構造２０は適宜の方法により形成することができる。例えば、透明材料にビーズのような粒子を混合して、その粒子形状に起因して凹凸を形成することができる。また、インプリント法により凹凸構造２０の凹凸を形成することも好ましい。インプリント法によれば、微細な凹凸を効率よく精度高く形成することができる。また、後述するように、凹凸区画ごとに凸部又は凹部を割り当てて凹凸を形成する場合、インプリント法を用いれば、精度高く微細な凹凸を形成することが可能になる。インプリント法によって凹凸を形成する場合、一つの凹凸区画は、プリントを行う一ドットにより構成されるものであってよい。インプリント法は微細構造を形成し得るものが好ましく、例えば、ナノインプリントと称せられる方法を用いることができる。
【０１６５】
インプリント法は大きく分けてＵＶインプリント法と熱インプリント法があり、両者のどちらを用いてもよい。例えば、ＵＶインプリント法を用いることができる。ＵＶインプリント法により簡単に凹凸をプリント（転写）して凹凸構造を形成することができる。ＵＶインプリント法では、例えば、周期２μｍ、高さ１μｍの矩形（ピラー）構造をパターニングしたＮｉマスターモールドから型取りしたフィルムモールドを用いる。そして、ＵＶ硬化性のインプリント用透明樹脂を基板に塗布し、この基板の樹脂表面にモールドを押し付ける。その後、ＵＶ光（例えば波長λ＝３６５ｎｍのｉ線など）を基板側から基板を通して、またはモールド側からフィルムモールドを通して照射し、樹脂を硬化させる。そして、樹脂の硬化後にモールドを剥離する。このとき、モールドには事前に離型処理（フッ素系コーティング剤など）を施していることが好ましく、それにより、容易に基板からモールドを剥離することができる。これにより、モールドの凹凸形状を基板に転写することができる。なお、このモールドには、凹凸構造２０の形状と対応した凹凸が設けられている。そのため、モールドの凹凸が転写されたときには、所望の凹凸形状が透明材料の層に形成される。例えば、モールドとして不規則に凹部が区画ごとに割り当てられて形成されているものを用いれば、不規則に凸部が割り当てられた凹凸構造２０を得ることができる。
【０１６６】
図１１は、光拡散層２の凹凸構造２０の一例である。図１１は図１１Ａ及び図１１Ｂから構成される。光拡散層２における凹凸構造２０は、複数の凸部１１又は凹部１２が面状に配置された構造であることが好ましい。それにより、角度依存性なく光の拡散作用を高めて、より多くの光を外部に取り出すことができる。複数の凸部１１又は凹部１２が配置される面は基板１の表面と平行な面であってよい。図１１では、複数の凸部１１が面状に配置されている様子が示されている。また、複数の凹部１２が面状に配置された様子が示されているともいえる。凹凸構造２０は、複数の凸部１１及び凹部１２が面状に配置された構造であってもよい。
【０１６７】
光拡散層２における凹凸構造２０においては、図１１に示すように、複数の凸部１１又は凹部１２は、格子状の区画１０に一区画分の凸部１１又は凹部１２がランダムに割り当てられて配置されていることが好ましい。それにより、角度依存性なく光の拡散作用を高めて、より多くの光を外部に取り出すことができる。格子状の区画１０の一例は、一区画が四角形となったものである。四角形は正方形であることがさらに好ましい。この場合、複数の四角形が縦横に敷き詰められるマトリックス状の格子（四角格子）となる。格子状の区画１０の他の一例は、一区画が六角形となったものである。六角形は正六角形であることがさらに好ましい。この場合、複数の六角形が充填構造で敷き詰められるハニカム状の格子（六角格子）となる。なお、格子としては、三角形が敷き詰められた三角格子であってもよいが、四角格子又は六角格子の方が凹凸の制御が容易になる。
【０１６８】
図１１の凹凸構造２０は、高さが略等しい複数の凸部１１がマトリックス状の凹凸の一区画（格子状の区画１０）ごとに割り当てられて面状に配置することにより形成されるものである。そして、凹凸構造２０は、平面視での単位領域における凸部１１の面積率が各領域において略同一であるように形成されている。このような、凹凸構造２０を設けることにより、光取り出し性を効率よく向上させることができる。
【０１６９】
図１１の凹凸構造２０において、図１１Ａは基板１の表面と垂直な方向から見た様子を示し、図１１Ｂは基板１の表面と平行な方向から見た様子を示している。図１１Ａでは凸部１１が設けられている区画を斜線で示している。図１１ＡにおけるラインＬ１、Ｌ２、Ｌ３は、図１１ＢにおけるラインＬ１、Ｌ２、Ｌ３にそれぞれ対応する。
【０１７０】
図１１Ａに示すように、この凹凸構造２０は、縦横に複数の正方形がマス目（行列型）のように並んで構成されるマトリックス状の凹凸区画に、凸部１１が割り当てられて配置されて形成されている。各凹凸区画は面積が等しく形成されている。凹凸の一区画（一つの凹凸区画）には一つの凸部１１及び凹部１２のいずれかが割り当てられている。凸部１１の割り当ては規則的であってもよいし、不規則であってもよい。図１１の形態では、ランダムに凸部１１が割り当てられている形態が示されている。図１１Ｂに示すように、凸部１１が割り当てられた区画では、凹凸構造２０を構成する材料が光透過性電極３側に突出することにより凸部１１を形成している。また、複数の凸部１１は高さが略等しく設けられている。ここで、凸部１１の高さが略等しいとは、例えば、凸部１１の高さを平均した場合、平均の高さの±１０％以内に、あるいは好ましくは±５％以内に、凸部１１の高さが収まって揃うことであってよい。
【０１７１】
図１１Ｂでは、凸部１１の断面形状は矩形状になっているが、ひだ状、逆三角形状、台形状、半円状、半楕円状、正弦波状など適宜の形状であってよい。一の凸部１１と他の凸部１１とが隣り合う部分では、凸部１１は連結して、大きな凸部が形成されている。また、一の凹部１２と他の凹部１２とが隣り合う部分では、凹部１２は連結して、大きな凹部が形成されている。凸部１１及び凹部１２の連結個数は、特に限定されるものではないが、連結個数が大きくなると微細な凹凸構造２０にならなくなるおそれがあるため、例えば、１００個以下、２０個以下、１０個以下などに適宜設定することができる。３個以上又は２個以上連続で凹部１２または凸部１１が続いた場合に次の領域を反転（凹の場合は凸、凸の場合は凹）させるという設計ルールを設けてもよい。このルールにより、光拡散効果が高まり、効率および色差の改善が期待できる。
【０１７２】
凹凸構造２０においては、単位領域における凸部１１の面積率が各領域において略同一となるように形成される。例えば、図１１Ａでは、縦１０個、横１０個の合計１００個の凹凸区画が図示されており、このような１００区画分の領域を単位領域にすることができる。そして、このとき、凹凸構造２０の面内において、凸部１１の形成された面積率は、各単位領域ごとにほぼ等しいものとなる。すなわち、図１１Ａに示すように、単位領域において、５０個分の凸部１１が設けられているとすると、凹凸の区画数が同じで面積の等しい他の領域においても５０個分程度（例えば４５〜５５個又は４８〜５２個）の凸部１１が設けられるものであってよい。単位領域は１００区画分に限られるものではなく、適宜の区画数分の大きさにすることができる。例えば、１０００区画、１００００区画、１００００００区画、又はそれ以上の区画数であってもよい。凸部１１の面積率は、領域の取り方によって多少異なる場合があるが、この例では、面積率は略同一であるようにする。例えば、面積率の上限及び下限の範囲を平均の１０％以下にすることが好ましく、５％以下にすることがより好ましく、３％以下にすることがさらに好ましく、１％以下にすることがさらにより好ましい。面積率がより等しくなることにより面内においてより均一に光取り出し性を高めることができる。単位領域における凸部１１の面積率は、特に限定されるものではないが、例えば、２０〜８０％の範囲内に、好ましくは３０〜７０％の範囲内に、より好ましくは４０〜６０％の範囲内に設定することができる。
【０１７３】
凸部１１及び凹部１２は、単位領域内においてランダムに割り当てられて配置されることが好ましい一形態である。それにより、角度依存性なく、複数の光をより多く取り出すことができる。これにより、白色の有機ＥＬ素子に特に適した構造となる。
【０１７４】
凹凸構造２０は、微細な凹凸であることが好ましい。それにより、光取り出し性をより高めることができる。例えば、凹凸の一区画を一辺が０．１〜１００μｍの正方形の範囲にすることにより、微細凹凸構造を形成することができる。凹凸の一区画を形成する正方形の一辺は０．４〜１０μｍであってもよく、例えば、この一辺を１μｍにすると、微細な凹凸構造２０を精度よく形成することができる。また、単位領域は、縦１ｍｍ×横１ｍｍの正方形の領域にしたり、あるいは、縦１０ｍｍ×横１０ｍｍの正方形の領域にしたりすることができる。なお、凹凸構造２０では、凹部１２には凹凸構造２０を構成する材料が設けられていなくてもよい。その場合、凹凸構造２０における下層（第１透明材料層２１）は、面全体で多数の微細な凸部１１が島状に分散された層となっていてよい。例えば、凹部１２の部分において、第２透明材料層２２が基板１に直接接していてもよい。
【０１７５】
凸部１１の高さは、特に限定されるものではないが、例えば、０．１〜１００μｍの範囲であってよい。それにより、光取り出し性の高い凹凸構造２０を得ることができる。例えば、凸部１１の高さを１〜１０μｍの範囲にすると、微細な凹凸を精度よく形成することができる。
【０１７６】
凹凸構造２０を構成する複数の凸部１１は同一形状のものであってよい。図１１Ａでは、凸部１１が一つの凹凸区画全体に設けられて、平面視における形状が矩形状（長方形又は正方形）である凸部１１を示しているが、これに限定されるものでなく、凸部１１の平面形状は他の形状であってもよい。例えば、円状や、多角形状（三角形、五角形、六角形、八角形など）であってもよい。このとき、凸部１１の立体形状は、円柱状、角柱状（三角柱、四角柱など）、角錐状（三角錐、四角錐など）、半球状、半楕円体状、断面が正弦波状となった突起状などといった適宜の形状であってよい。
【０１７７】
凹凸構造２０は、回折光学構造として形成されていることが好ましい一形態である。このとき、凸部１１は回折構造となるように一定の規則性もって設けられていることが好ましい。回折光学構造では周期性をもって凸部１１が形成されることがさらに好ましい。光拡散層２が回折光学構造を有する場合、光取り出し性を向上することができる。また、本形態では、光拡散層２を回折構造にした場合でも、基板１の反対側の一面に形成した光取り出し層７（光学フィルムなど）によって光散乱を生じさせることができるため、視野角依存性の影響を低減することができる。回折光学構造においては、二次元の凹凸構造２０の周期Ｐ（周期性がない構造の場合は、凹凸構造の平均的な周期）は、媒質内の波長をλ（真空中の波長を媒質の屈折率で除した値）として、おおよそ波長λの１／４〜１００倍の範囲で適宜設定することが好ましい。この範囲は、発光層Ｅで発光する光の波長が３００〜８００ｎｍの範囲内にある場合に設定されるものであってよい。このとき、幾何光学的な効果、つまり、入射角が全反射角未満となる表面の広面積化により、光取り出し効率を向上するか、あるいは回折光による全反射角以上の光を取り出す作用により、光の取り出し効率を向上することができる。また、特に小さな周期Ｐ（たとえば、λ／４〜λの範囲）で設定した場合には、凹凸構造部付近の有効屈折率が基板の表面からの距離が大きくなるにつれて徐々に低下することとなる。そのため、基板と、凹凸被覆の層、または陽極との間に、凹凸構造を形成する層の媒質の屈折率と、被覆層又は陽極の屈折率との中間の屈折率を有する薄膜層を介在させるのと同等となり、フレネル反射を低減させることが可能となる。要するに、周期Ｐをλ／４〜１００λの範囲で設定すれば、反射（全反射あるいはフレネル反射）を抑制することができ、光取り出し効率を向上することができる。この中でも、周期Ｐがλより小さい場合はフレネルロス抑制効果しか発揮できなくなり光取り出し効果が小さくなるおそれがある。一方、２０λを超えるとそれに対応して凹凸の高さも大きくすることが求められ（位相差を得るため）、被覆層（第２透明材料層２２）での平坦化が容易でなくなるおそれがある。被覆層を非常に厚くする手法（例えば１０ｕｍ以上）も考えられるが、透過率の低下や材料コスト、樹脂材料の場合はアウトガス増加など、非常に弊害が多いため、厚くする手法は不利益な点もある。そのため、周期Ｐを例えば、λ〜２０λのように設定することが好ましいのである。
【０１７８】
凹凸構造２０は、境界回折構造であってもよい。境界回折構造は、凸部１１をランダムに配置して形成されるものであってよい。また、境界回折構造として、面内に部分的に微細領域内で形成された回折構造が、一面に配設された構造を用いることもできる。この場合、面内に独立した複数の回折構造が形成されている構造といってもよい。境界回折構造では、微細な回折構造によって、回折を利用して光を取り出すとともに、面全体の回折作用が強くなりすぎるのを抑えて、光の角度依存性を低下させることができる。そのため、角度依存性を抑制しつつ光取り出し効果を高めることができる。
【０１７９】
図１１のようにランダムに凸部１１及び凹部１２を配設する場合、凸部１１又は凹部１２が連続しすぎると十分に光取り出し性を高めることができなくなるおそれがある。そこで、さらに好ましい凹凸構造２０について説明する。
【０１８０】
［凹凸構造のランダム制御］
凹凸構造２０の凹凸は、ランダム性が制御されていることが好ましい。ここで、凹凸構造２０の形状について、次のように定義する。凹凸が完全にランダムに配置される場合は完全ランダム構造という。凹凸がある一定のルールの下でランダムに配置される場合は制御ランダム構造という。凹凸がランダムではなく一定の周期性をもって規則的に配置される場合は周期構造という。そして、格子状の区画１０の一つをブロックとして考える。一つのブロックのサイズをｗと定義する。ブロックのサイズは、四角形の場合、１辺と考えることができる。ブロックのサイズは、六角形の場合、この六角形に内接する円の直径と考えることができる。凸部１１が繋がって形成された大きい凸部において、一の凸部とこの凸部に離間して隣り合う他の凸部との同じ側の端縁間の距離を平均周期として規定する。平均周期は、いわば平均ピッチと等しい。
【０１８１】
制御ランダム構造における制御では、同じブロック（凸部１１及び凹部１２の一方）が連続して所定個数以上並ばないというルールを設けることが好ましい。すなわち、凸部１１は、格子状の区画１０に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、凹部１２は、格子状の区画１０に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されていることが好ましい。それにより、光取り出し効率を高めることができる。また、発光色の角度依存性を低減することができる。凸部１１及び凹部１２が連続して並ばない所定の個数は、１０個以下が好ましく、８個以下がより好ましく、５個以下がさらに好ましく、４個以下がさらにより好ましい。
【０１８２】
図１２により凹凸構造２０の考え方について説明する。図１２は図１２Ａ及び図１２Ｂから構成される。図１２Ａは完全ランダム構造の凹凸構造２０を示し、図１２Ｂは周期構造の凹凸構造２０を示している。斜線部分が凸部１１であり、白抜き部分が凹部１２である。以降の凹凸構造２０の説明図でも同様とする。
【０１８３】
図１２Ｂのように、あるサイズｗのブロックを周期的に規則性をもって並べた場合、平均周期は２ｗとなる。すなわち、凸部１１と凹部１２が交互に配置される構造であるので、２ブロック分の平均周期で凸部１１が配置される。なお、図１２Ｂの例では、凹凸構造２０は、チェック状となる。
【０１８４】
図１２Ａのように、あるサイズｗのブロックを完全にランダムに並べた場合、平均周期は４ｗとなる。
【０１８５】
図１３により、完全ランダム構造における平均周期の求め方を説明する。図１３は図１３Ａ、図１３Ｂ及び図１３Ｃから構成される。ランダムな配置では、同じブロックが並ぶ確率を考える。図１３Ａに示すように、まず、幅ｗのブロック（凸部１１）が存在する確率は１／２である。図１３Ｂに示すように、同じブロックが２つ並ぶ確率は、（１／２）＾２である。図１３Ｃに示すように、同じブロックが３つ並ぶ確率は、（１／２）＾３である。「＾ｎ」はｎ乗を示す。以降、４つ以上同じブロックが並ぶ確率を考えると、次の式（１３）の関係式が導き出される。
【０１８６】
【数１６】
0005830194.tif 000020
【０１８７】
上式において、ｗｅｘｐは、同じブロックが連続して形成される領域の幅の期待値である。
【０１８８】
上記の方法では、ブロックとして、凸部１１と凹部１２の２種類が考えられる。したがって、平均周期は、次の式（１４）で求められる。
【０１８９】
【数１７】
0005830194.tif 000021
【０１９０】
上式において、ｐｅｘｐは、平均周期の期待値である。
【０１９１】
したがって、完全にランダムにブロックが配置された場合の平均周期は４ｗとなる。
【０１９２】
六角格子の場合も同様に確率論的な考え方で、平均周期Ｐ＝４ｗを求めることができる。
【０１９３】
同様に確率論的な考え方で、ランダム性を制御した構造（制御ランダム構造）においても、平均周期を求めることができる。
【０１９４】
図１４により、完全ランダム構造における平均周期の他の求め方を説明する。図１４は図１４Ａ及び図１４Ｂから構成される。格子の幅ｗが示されている。図１４では、構造のパターンから平均周期を求めることができる。
【０１９５】
図１４Ａに示すように、同じブロック（凸部１１又は凹部１２）が連続した部分には、境界線に内接して楕円Ｑを描画することができる。楕円Ｑを描画しようとして円になるときは内接円を描画する。そして、図１４Ｂに示すように、楕円Ｑの長軸の長さｑ１及び短軸の長さｑ２を用いて平均周期を求める。内接円の場合は直径を用いる。図１４Ａの例では、内接する楕円の短軸の長さｑ２の最小値はｗ、すなわち境界幅となる。また、内接する楕円の長軸ｑ１の長さの最大値は１０ｗと考えることができる。なお、確率１／２で同じブロックを配設した場合、無限に同じブロックが連続した配置もあり得る。例えば、ｎ個連続して凸部１１が並ぶ確率は（１／２）＾ｎとなる。ここで、１０個連続して並ぶ確率は、（１／２）＾１０＝１／１０２８＝０．０００９７となる。すなわち、１０個以上並ぶ配列は、０．１％以下になり、非常に小さく無視できる。そのため、上記のように、内接する楕円の長軸の長さｑ１の最大値は１０ｗと考えてもよいのである。そして、構造的な計算から、内接する楕円Ｑの軸の長さの平均値として２ｗが定まる。この２ｗは平均境界幅である。よって、平均ピッチは４ｗとなる。
【０１９６】
図１５は、六角格子の完全ランダム構造（境界回折構造）を有する凹凸構造２０の一例である。格子の幅ｗが示されている。平均周期は、四角格子と同様に内接する楕円Ｑの軸の長さで考えることができる。すると、内接する楕円の短軸の長さｑ２の最小値はｗ、すなわち境界幅となる。また、内接する楕円の長軸ｑ１の長さの最大値は１０ｗと考えることができる。そして、内接する楕円Ｑの軸の長さの平均値として２ｗが求まる。この２ｗは平均境界幅である。よって、平均ピッチは４ｗとなる。
【０１９７】
図１６Ａ、図１６Ｂ及び図１６Ｃに制御ランダム構造の凹凸構造２０の例を示す。図１６は、図１６Ａ、図１６Ｂ及び図１６Ｃから構成される。図１６Ａは、四角格子の構造で平均ピッチ３ｗである。図１６Ｂは、四角格子の構造で平均ピッチ３．３ｗである。図１６Ｃは、六角格子の構造で平均ピッチ３．４ｗである。
【０１９８】
図１７Ａは、凹凸構造２０の構造サイズｗ（一区画の長さ）を変化させたときの光取り出し効率の変化を示すグラフである。図１７は、図１７Ａ、図１７Ｂ及び図１７Ｃから構成される。このグラフから、凹凸構造２０の構造サイズｗに、光取り出し効率が依存していることが分かる。この例では、凹凸の高さは１．０μｍとした。基板１の屈折率は１．５とした。第１透明材料層２１の屈折率は１．３５とした。第２透明材料層２２の屈折率は２．０とした。光の波長（重み平均発光波長λ）は５５０ｎｍとした。グラフ中には、図１７Ｂに示す完全ランダム構造の凹凸形状の結果（●）と、図１７Ｃに示す周期構造の凹凸形状の結果（□）が示されている。このグラフから、完全ランダム構造の場合、構造サイズｗは０．４〜２μｍが好ましいことが理解される。また、周期構造の場合、構造サイズｗは０．４〜４μｍが好ましいことが理解される。
【０１９９】
光は波長よりも十分小さい構造によって回折されない。これにより、ランダム構造でも周期構造でも４００ｎｍ以下（０．４μｍ以下）の構造単位を並べたときには効果が得られにくくなっている。すなわち、発光層Ｅの重み平均波長をλとするとブロックのサイズｗは０．７３（＝４００／５５０）λ以上が好ましいことが分かる。
【０２００】
また、構造単位が波長よりも十分大きな領域では、ランダム構造の場合ではｗは２μｍ以下が好ましく、周期構造の場合ではｗは４μｍ以下が好ましい結果が得られている。このことと、完全ランダム構造の平均周期が４ｗであり、周期構造の平均周期が２ｗであることから、平均ピッチＰとすると、Ｐは８μｍ以下が好ましいことが導出される。また、光の回折原理から光の回折パターンは構造サイズ（周期）と光の波長の比、即ちＰ／λで決まることから、平均ピッチＰは１４．５（＝８／０．５５）λ以下が好ましいことが分かる。なお、この結果から、構造のパターンによらず、平均ピッチでおおよその取り出し効率が決まっていることが分かる。
【０２０１】
以上のことから、複数の凸部１１又は凹部１２は、基板の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円Ｑの軸長さ又は内接円の直径が、０．４〜４μｍの範囲であることが好ましいことが理解される。もちろん、このときの上限に用いられる凸部１１及び凹部１２は、複数区画に亘って連続して形成された凸部及び凹部のことであってよい。また、楕円Ｑは、上記で説明したように、仮想して描画されるものである。この楕円Ｑは、楕円Ｑを描画しようとして長軸と短軸とが等しくなった場合に円、すなわち真円となる。よって、上記の範囲においては、楕円Ｑが描画できる場合は楕円Ｑが用いられ、楕円Ｑを描画しようとして円になる場合は円が用いられる。軸長さは、上限については、長軸の長さが用いられ、下限について短軸の長さが用いられる。
【０２０２】
凹凸をランダムに並べたときと周期的に並べたときとの光取り出し効率に対する差異はそれほど大きくないが、周期構造にすると回折格子の性質により、波長依存性が大きくなり、視野角に対する色むらの発生が大きくなる。よって、凹凸形状は、ランダムに構造を並べた形状がより好ましい。また、格子状の区画１０は、一区画の長さが、０．４〜４μｍの範囲であることが好ましいことが理解される。
【０２０３】
図１８Ａは、凹凸構造２０の凹凸高さを変化させたときの光取り出し効率の変化を示すグラフである。図１８は、図１８Ａ〜図１８Ｄから構成される。このグラフから、凹凸構造２０の凹凸高さに対する光取り出し効率の依存性について分かる。この例では、基板１の屈折率は１．５１とした。第１透明材料層２１の屈折率は１．４５とした。第２透明材料層２２の屈折率は１．７６とした。光の波長（重み平均発光波長λ）は５５０ｎｍとした。凹凸構造２０は、図１８Ｂ、図１８Ｃ及び図１８Ｄに示されるもので評価した。図１８Ｂの構造サイズｗは０．６μｍとした。図１８Ｃの構造サイズｗは１．２μｍとした。図１８Ｄの構造サイズｗは１．２μｍとした。
【０２０４】
図１８Ａのグラフ中には、図１８Ｂに示す完全ランダム構造の結果（●）と、図１８Ｃに示す制御ランダム構造の結果（△）と、図１８Ｄに示す制御ランダム構造の結果（□）が示されている。図１８Ｃの制御ランダム構造では、同一方向に３つ以上ブロックが並ばないように制御している。図１８Ｃでは、平均ピッチは３ｗである。図１８Ｄの制御ランダム構造では、同一方向に４つ以上ブロックが並ばないように制御している。図１８Ｄでは、平均ピッチは３．４ｗである。グラフに示すように、凹凸高さに関しては、いずれの構造においてもほとんど光取り出し効率に影響しないことが分かる。よって、凹凸高さの依存性は少ないと言える。
【０２０５】
一方、グラフから、凹凸のランダム性に関しては、（●）（△）（□）の順番で光取り出し効率が向上する変化を示す傾向にあることが分かった。この結果からは、まず、（●）（△）の比較から、ランダム性を制御し、ブロックが連続して並ぶことを制限する方が好ましいことが確認される。これは、ブロックが連続して並ぶと、実質的に構造のサイズが大きくなる領域ができてしまい、その領域における取り出し効率が低下してしまうからであると推測される。実際に図１８Ｂの完全ランダム構造を見ると、６個以上連続して同一方向にブロックが並んでいる場所が存在することが示されている。つまり、構造サイズ０．６μｍでは、ローカルに３．６μｍ（＝０．６μｍ×６）以上の大きさの構造が存在する場合がある。図１７Ａにおいて、周期構造の結果を見ると、凹凸区画のサイズが３．６μｍの場合は光取り出し効率があまり高くないことから、ローカルに大きなサイズの領域が現れることは取り出し効率の低下につながると言える。したがって、凸部１１が同一方向に所定個数以上連続しないことが好ましいのである。同様に、凹部１２が同一方向に所定個数以上連続しないことが好ましい。
【０２０６】
また、ブロック（格子状の区画１０）は、四角形ではなく六角形で構成される方が好ましい。これは、正方形の場合よりも正六角形の方が方位方向に対する依存性が小さいことが要因であると考えられる。四角形では、対角の長さは辺の長さの√２倍（ルート２倍＝約１．４１４）であり、正六角形の場合は対角の長さは辺の長さの√３／２倍（ルート３倍の半分＝約０．８６６０）であるためである。つまり、正方形を並べた場合は、辺の方向あるいは対角の方向のどちらかの取り出し効率が低くなってしまうが、正六角形の場合は、方位によらず高い取り出し効率が得られる。ハニカム構造が、細密充填構造であることに起因するとも考えられる。
【０２０７】
ランダム性を制御したパターンの効果をより詳しく調べるために、図１８Ｂ及び図１８Ｃで説明した完全ランダム構造と制御ランダム構造の素子（凹凸高さ０．６μｍ）について、基板１内の光の強度分布を測定した。図１９に、測定装置を示す。この測定装置では、半球レンズ３０を用いることで、光の強度を確認することができる。各符号は、上記で説明した構成と同様であるため、説明を省略する。
【０２０８】
図２０Ａは、ランダム性の違いによる、角度と光強度との関係を示すグラフである。図２０は、図２０Ａ、図２０Ｂ及び図２０Ｃから構成される。このグラフでは、図２０Ｂに示す完全ランダム構造の結果（破線）と、図２０Ｃに示す制御ランダム構造の結果（実線）が示されている。このグラフから、完全にランダムな場合よりも、ランダム性を制御した構造（制御ランダム構造）の方が、高角度側（５０〜７０度付近）の光が増加していることが分かる。
【０２０９】
以上のように、連続して並んだ大きなブロックを抑制することによるランダム性の制御方法とその効果を示したが、このような大きなブロックを抑制することによる作用については、ランダムパターンをフーリエ変換することでも確認することができる。
【０２１０】
図２１に、ランダムパターンをフーリエ変換し、空間周波数成分の振幅を示した図を示す。図２１は、図２１Ａ〜図２１Ｄから構成される。図２１Ａは制御ランダム構造のランダムパターンを示し、図２１Ｂは、図２１Ａをフーリエ変換したものを示している。図２１Ｃは完全ランダム構造のランダムパターンを示し、図２１Ｄは、図２１Ｃをフーリエ変換したものを示している。
【０２１１】
図２１Ｂ及び図２１Ｄにおいて、図の中心は、空間周波数が０の成分（直流成分）を表している。中心から外側に向かうに従い、空間周波数が高くなるように表示している。この図から理解されるように、制御されたランダムパターンの空間周波数では、低周波成分が抑制されていることが確認される。特に、空間周波数成分のうち１／（２ｗ）より小さい成分が抑制されていることが分かる。このように、ランダム性を制御した場合、低周波成分が除去される。そのため、制御ランダム構造は低周波除去構造と呼ぶこともできる。
【０２１２】
ランダム性を制御した場合においても平均ピッチを求めることができる。そして、境界幅（構造サイズ）ｗは、０．７３λ以上がより好ましいと言える。この０．７３は４００／５５０から導出される。平均ピッチの上限は８μｍが好ましいと言える。
【０２１３】
また、構造サイズｗ（格子状の一区画の長さ）は、０．４〜４μｍであることが好ましい。さらに、構造サイズｗは、好ましくは、０．４〜２μｍである。
【０２１４】
なお、上記の凹凸構造２０においては、凹凸の高さを一定としたが、各々の高さをランダムにすることもできる。凹凸構造２０では、二つの透明材料の積層により構造が形成されているので、これらの部分を通過する光の位相差に差が生じる。よって、もし高さがランダムでも、透過した光の平均位相差は、複数の平均高さで決定される。したがって、この場合においても、透過した光に十分な平均位相差を与えて光を取り出せるので、高さがランダムであってもよい。
【０２１５】
また、凹凸構造２０は、各々の断面形状における角の部分をアール状に構成することもできる。例えば、切削加工及び積層プロセス等によりミクロンオーダーの構造を加工する際に、角の部分がアール状に加工される、或いは、段差の部分が斜面状に加工されていてもよい。光学シートなどで光拡散層２を形成する場合、加工の際に、これらの構造が形成される場合がある。凹凸の角部がアールになったり斜面になったりしたとしても、ランダムパターンの性質が失われない限り、光取り出し性及び視野角依存性の特性を向上させることができる。
【０２１６】
ところで、有機ＥＬ素子では、製造時に意図せず発生する大きさが０．７３λ以下の小さい構造（ゴミなどが原因でできる）や、４μｍ以上の大きい構造（引っかき傷など）等のノイズが、凹凸構造に紛れ込む場合がある。そのような場合であっても、それらノイズが全体の面積に対して１０％程度以下であれば十分効果は得られる。図２２では、大きいノイズ構造Ｔ１と、小さいノイズ構造Ｔ２とを示している。意図的にこれらのノイズを１０％程度入れても、効果が得られる限り、所望の有機ＥＬ素子を形成することができる。よって、上記で説明した凹凸構造２０が、１０％以下の割合で、部分的に破壊されていてもよく、この場合も上記の凹凸構造２０に含まれる。
【０２１７】
なお、光拡散層２はマイクロレンズアレイ構造を有していてもよい。マイクロレンズアレイ構造は、凹凸構造２０の１種である。凹凸構造２０がマイクロレンズアレイ構造で構成された場合も、光取り出し性と視野角特性とを向上することができる。マイクロレンズアレイ構造におけるレンズの形状は、略半球状、半楕円体状、断面が正弦波状となった突状、角錐状（四角錐など）、など適宜の形状であってよい。
【０２１８】
［照明装置］
図２３は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子１０１）を備えた照明装置１００の一例である。有機ＥＬ素子１０１は、基板１と光拡散層２と光透過性電極３と複数の発光層Ｅと光反射性電極４と封止材５０とを有している。光拡散層２は第１透明材料層２１と第２透明材料層２２とを有する。発光層Ｅを含む有機発光体は、封止材５０によって封止されている。光の出射方向は、白抜き矢印で示されている。照明装置１００は、有機ＥＬ素子１０１と、有機ＥＬ素子１０１の封止外部に形成された電極パッド１０２とを有する。電極パッド１０２と有機ＥＬ素子１０１の電極とは適宜の配線構造によって電気的に接続される。電極パッド１０２には配線１０４が接続されている。照明装置は配線１０４を集積したプラグ１０３を備えている。プラグ１０３は、外部配線１０５を通じて外部電源１０６と接続され得る。外部電源１０６に接続されることで、電極間に電気が流れ、発光層Ｅから光が生じる。それにより、照明装置１００から光を出射することができる。
【符号の説明】
【０２１９】
Ｅ      発光層
Ｅ１    第１番発光層
Ｅ２    第２番発光層
Ｅｍ    第ｍ番発光層
１      基板
２      光拡散層
３      光透過性電極
４      光反射性電極
５      電荷輸送層
６      中間層
７      光取り出し層
８      キャリア輸送層
８ａ    非ドープ層
９      電荷反転層
９ａ    正孔引き抜き層
９ｂ    ブロッキング層
１０    格子状の区画
１１    凸部
１２    凹部
２０    凹凸構造
【図１】
0005830194.tif 000025
【図２】
0005830194.tif 000026
【図３】
0005830194.tif 000027
【図４】
0005830194.tif 000028
【図５】
0005830194.tif 000029
【図６】
0005830194.tif 000030
【図７】
0005830194.tif 000031
【図８】
0005830194.tif 000032
【図９】
0005830194.tif 000033
【図１０】
0005830194.tif 000034
【図１１】
0005830194.tif 000035
【図１２】
0005830194.tif 000036
【図１３】
0005830194.tif 000037
【図１４】
0005830194.tif 000038
【図１５】
0005830194.tif 000039
【図１６】
0005830194.tif 000040
【図１７】
0005830194.tif 000041
【図１８】
0005830194.tif 000042
【図１９】
0005830194.tif 000043
【図２０】
0005830194.tif 000044
【図２１】
0005830194.tif 000045
【図２２】
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【図２３】
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