(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
プルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるようにプルトニウム含有廃液をアルカリ水溶液で高ｐＨに調整する工程と、このｐＨ調整された廃液を沈殿と清澄液に粗分離する工程と、この粗分離後の清澄液を精密ろ過膜か限外ろ過膜の少なくともいずれか一つを用いて高次ろ過する工程と、を有することを特徴とするプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項２】
前記粗分離後の沈殿を蒸発・▲か▼焼する工程をさらに有することを特徴とする請求項１に記載のプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項３】
前記高次ろ過する際に用いた精密ろ過膜及び／又は限外ろ過膜の逆洗水は前記粗分離する工程で粗分離されることを特徴とする請求項１又は２に記載のプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項４】
前記粗分離する手段として、ろ過装置又は遠心分離機を用いることを特徴とする請求項１，２又は３に記載のプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項５】
前記ｐＨは、１０以上に調整されることを特徴とする請求項１，２，３又は４に記載のプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項６】
前記アルカリ水溶液はアンモニア水であることを特徴とする請求項１，２，３，４又は５に記載のプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項７】
プルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるようにプルトニウム含有廃液をアルカリ水溶液で高ｐＨに調整するｐＨ調整・沈殿槽と、このｐＨ調整・沈殿槽内でｐＨ調整された廃液を沈殿と清澄液に粗分離する固液分離装置と、この固液分離装置で粗分離された清澄液を高次ろ過する、精密ろ過膜及び限外ろ過膜の少なくともいずれか一つを有するろ過装置と、を備えたことを特徴とするプルトニウム含有廃液の処理装置。
【請求項８】
プルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるようにプルトニウム含有廃液をアルカリ水溶液で高ｐＨに調整する工程と、このｐＨ調整された廃液を残渣と液体に粗分離する工程と、この粗分離後の残渣を純水にて洗浄する工程と、この洗浄後の液体を固液分離する工程と、前記洗浄する工程と前記固液分離する工程とを必要に応じて繰り返す工程と、前記固液分離後の残渣を蒸発・▲か▼焼する工程と、この蒸発・▲か▼焼後の凝縮液を精密ろ過膜か限外ろ過膜の少なくともいずれか一つを用いて高次ろ過する工程と、を有することを特徴とするプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項９】
前記粗分離後のろ液と固液分離後のろ液を蒸発処理する工程をさらに有することを特徴とする請求項８に記載のプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項１０】
前記蒸発処理後の凝縮液は粗分離後の残渣を洗浄する洗浄液として再使用されることを特徴とする請求項９に記載のプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項１１】
前記高次ろ過する際に用いた精密ろ過膜及び／又は限外ろ過膜の逆洗水は前記粗分離する工程で粗分離されることを特徴とする請求項８，９又は１０に記載のプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項１２】
前記粗分離する手段として、ろ過装置又は遠心分離機を用いることを特徴とする請求項８，９，１０又は１１に記載のプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項１３】
前記アルカリ水溶液はアンモニア以外のアルカリ金属水酸化物の水溶液であることを特徴とする請求項８，９，１０，１１又は１２に記載のプルトニウム含有廃液の処理方法。
【請求項１４】
プルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるようにプルトニウム含有廃液をアルカリ水溶液で高ｐＨに調整するｐＨ調整・沈殿槽と、このｐＨ調整・沈殿槽内でｐＨ調整された廃液を残渣と液体に粗分離する第１の固液分離装置と、この第１の固液分離装置による粗分離後の残渣を純水にて洗浄する洗浄装置と、この洗浄後の液体を固液分離する第２の固液分離装置と、前記第２の固液分離後の残渣を蒸発・▲か▼焼する蒸発・▲か▼焼装置と、この蒸発・▲か▼焼後の凝縮液を高次ろ過する、精密ろ過膜及び限外ろ過膜の少なくともいずれか一つを有するろ過装置と、を備えたことを特徴とするプルトニウム含有廃液の処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プルトニウムを含有する原子燃料を製造する施設にて発生するプルトニウム含有廃液の処理方法及び処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
使用済原子燃料の再処理工程の一つとされる、例えばＭＯＸ燃料（ウランとプルトニウムの混合酸化物燃料）製造施設で発生するプルトニウム含有廃液の処理装置として、従来、例えば特許文献１に開示されたものがある。
【０００３】
これによれば、先ず、高放射能レベル廃液は、一つ目のグローブボックスの不溶性タンニンが充填された複数の吸着塔に順次供給され、通過した廃液はモニタ槽に供給される。モニタ槽において、所定の低放射能レベルの廃液であることが確認されると、この廃液は、二つ目のグローブボックスの不溶性タンニンが充填された複数の吸着塔に順次供給される。そして、通過した廃液は、モニタ槽に供給され、廃液中の放射能レベルが排水基準を満たせば、排出されるようになっている。
【０００４】
この結果、排水基準を満たしつつ、操作が簡単で小型の単一処理プロセスからなり、更に廃液処理後の残渣の少ないプルトニウム含有廃液の処理装置を提供することができるとある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第３０３７１７８号公報
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】Benedict,M.他著 清瀬良平訳 原子力化学工学 日刊工業新聞社(1984) 第133頁
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１で開示されたようなプルトニウム含有廃液の処理装置にあっては、プルトニウム含有廃液が、アンモニア水を用いてｐＨ（水素イオン濃度指数）が６．８になるように調整された条件下で処理することから、図４に示すｐＨとＰｕ（プルトニウム）溶解濃度との関係を表すグラフ（非特許文献１）から解るように、Ｐｕ含有廃液は硝酸溶液であってｐＨが１程度以下と想定されるものをｐＨを６．８に調整するので、殆ど大部分のプルトニウムは固体粒子として析出し、不溶性タンニンに吸着される溶解しているプルトニウム濃度が１０-7mol/L程度と極めて小さくなり、これをすべて吸着しても極めて小さなＤＦ（Decontamination Factor:除染係数。Ｐｕの除去程度）しか得られないという問題点があった。言い換えれば、ｐＨを６．８まで上昇させて殆ど大部分のプルトニウムを固体粒子にしておきながら、これを除去することなく、極めて小部分の溶解しているプルトニウムを吸着除去しているので、プルトニウムの除去効果が極めて小さく、何段もの処理を行う必要があるという問題があった。
【０００８】
即ち、図４に示すグラフからは、ｐＨが高くなるにつれて溶解しているＰｕ濃度が低くなる傾向がある（即ち、ｐＨが高くなると溶解できなくなるＰｕが固体として析出する）ことが解り、特許文献１の処理装置において、タンニンに吸着される溶解しているプルトニウムの量が減少することから、十分な処理能力を発揮することができないのである。
【０００９】
そこで、本発明は、簡単な処理工程で高精度にプルトニウムを除染することができるプルトニウム含有廃液の処理方法及び処理装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
斯かる目的を達成するための本発明に係るプルトニウム含有廃液の処理方法は、
プルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるようにプルトニウム含有廃液をアルカリ水溶液で高ｐＨに調整する工程と、このｐＨ調整された廃液を固体（沈殿）と液体（清澄液）に粗分離する工程と、この粗分離後の清澄液を精密ろ過膜か限外ろ過膜の少なくともいずれか一つを用いて高次ろ過する工程と、を有することを特徴とする。
【００１１】
また、
前記粗分離後の沈殿を蒸発・▲か▼焼（calcination）する工程をさらに有することを特徴とする。
【００１２】
また、
前記高次ろ過する際に用いた精密ろ過膜及び／又は限外ろ過膜の逆洗水は前記粗分離する工程で粗分離されることを特徴とする。
【００１３】
また、
前記粗分離する手段として、ろ過装置又は遠心分離機を用いることを特徴とする。
【００１４】
また、
前記ｐＨは、１０以上に調整されることを特徴とする。
【００１５】
また、
前記アルカリ水溶液はアンモニア水であることを特徴とする。
【００１６】
斯かる目的を達成するための本発明に係るプルトニウム含有廃液の処理装置は、
プルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるようにプルトニウム含有廃液をアルカリ水溶液で高ｐＨに調整するｐＨ調整・沈殿槽と、このｐＨ調整・沈殿槽内でｐＨ調整された廃液を固体（沈殿）と液体（清澄液）に粗分離する固液分離装置と、この固液分離装置で粗分離された清澄液を高次ろ過する、精密ろ過膜及び限外ろ過膜の少なくともいずれか一つを有するろ過装置と、を備えたことを特徴とする。
【００１７】
斯かる目的を達成するための本発明に係るプルトニウム含有廃液の処理方法は、
プルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるようにプルトニウム含有廃液をアルカリ水溶液で高ｐＨに調整する工程と、このｐＨ調整された廃液を固体（残渣）と液体に粗分離する工程と、この粗分離後の残渣を純水にて洗浄する工程と、この洗浄後の液体を固液分離する工程と、前記洗浄する工程と前記固液分離する工程とを必要に応じて繰り返す工程と、前記固液分離後の残渣を蒸発・▲か▼焼する工程と、この蒸発・▲か▼焼後の凝縮液を精密ろ過膜か限外ろ過膜の少なくともいずれか一つを用いて高次ろ過する工程と、を有することを特徴とする。
【００１８】
また、
前記粗分離後のろ液と固液分離後のろ液を蒸発処理する工程をさらに有することを特徴とする。
【００１９】
また、
前記蒸発処理後の凝縮液は粗分離後の残渣を洗浄する洗浄水として再使用されることを特徴とする。
【００２０】
また、
前記高次ろ過する際に用いた精密ろ過膜及び／又は限外ろ過膜の逆洗水は前記粗分離する工程で粗分離されることを特徴とする。
【００２１】
また、
前記粗分離する手段として、ろ過装置又は遠心分離機を用いることを特徴とする。
【００２３】
また、
前記アルカリ水溶液はアンモニア以外のアルカリ金属水酸化物の水溶液であることを特徴とする。
【００２４】
斯かる目的を達成するための本発明に係るプルトニウム含有廃液の処理装置は、
プルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるようにプルトニウム含有廃液をアルカリ水溶液で高ｐＨに調整するｐＨ調整・沈殿槽と、このｐＨ調整・沈殿槽内でｐＨ調整された廃液を固体（残渣）と液体に粗分離する第１の固液分離装置と、この第１の固液分離装置による粗分離後の残渣を純水にて洗浄する洗浄装置と、この洗浄後の液体を固液分離する第２の固液分離装置と、前記第２の固液分離後の残渣を蒸発・▲か▼焼する蒸発・▲か▼焼装置と、この蒸発・▲か▼焼後の凝縮液を高次ろ過する、精密ろ過膜及び限外ろ過膜の少なくともいずれか一つを有するろ過装置と、を備えたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００２５】
本発明に係るプルトニウム含有廃液の処理方法及び処理装置によれば、ｐＨ調整した廃液を固体と液体に粗分離後に、精密ろ過膜や限外ろ過膜を用いて高次ろ過することを可能にしたので、簡単な処理工程で高精度にプルトニウムを除染することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】本発明の実施例１を示すプルトニウム含有廃液の処理方法の工程図である。
【図２】プルトニウム含有廃液の処理装置の概略構成図である。
【図３】本発明の実施例２を示すプルトニウム含有廃液の処理方法の工程図である。
【図４】ｐＨとＰｕ濃度との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
以下、本発明に係るプルトニウム含有廃液の処理方法及び処理装置を実施例により図面を用いて詳細に説明する。
【実施例１】
【００２８】
図１は本発明の実施例１を示すプルトニウム含有廃液の処理方法の工程図、図２はプルトニウム含有廃液の処理装置の概略構成図である。
【００２９】
本実施例では、図１に示す処理工程（処理プロセス）を経てプルトニウム含有廃液は処理される。
【００３０】
即ち、プルトニウム含有廃液は先ず、アルカリ水溶液でｐＨ（水素イオン濃度指数）調整される（処理プロセスＰ１⇒処理プロセスＰ２参照）。このｐＨ調整に用いるアルカリ水溶液としては、アンモニア水を用いると好適である。また、前記ｐＨは、プルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるように例えば８以上、望ましくは１０以上の高ｐＨに調整される。
【００３１】
次に、前記ｐＨ調整されたプルトニウム含有廃液は固液分離装置により粗分離される（処理プロセスＰ３参照）。そして、粗分離後の清澄液が精密ろ過膜（ＭＦ膜）で高次ろ過された後、限外ろ過膜（ＵＦ膜）で更に高次ろ過されて排出・処理される（処理プロセスＰ４⇒処理プロセスＰ５参照）。
【００３２】
一方、粗分離後の沈殿は、洗浄することなく脱硝のため蒸発・▲か▼焼される（処理プロセスＰ６参照）。そして、蒸発・▲か▼焼後の凝縮液は前記清澄液と合流され、精密ろ過膜で高次ろ過された後、限外ろ過膜で更に高次ろ過されて排出・処理される。一方、蒸発・▲か▼焼後の▲か▼焼生成物はスクラップ又は固体廃棄物として保管・処理される。
【００３３】
また、前記高次ろ過する際に用いた精密ろ過膜と限外ろ過膜の逆洗水（逆洗ドレン）は前記固液分離装置に定期的に供給され、粗分離される。尚、逆洗水の供給ラインは省略する。また、逆洗水に代えて圧縮空気を逆洗に用いても良い。さらに、通常の物理的な逆洗ではろ過性能が回復しない場合には、硝酸で洗浄すると好適である。
【００３４】
尚、精密ろ過膜（ＭＦ膜）とは、ろ過膜の一種で、孔の大きさが概ね５０ナノメートルから１０マイクロメートルの膜のことで、孔は後述する限外ろ過膜より大きく、その材質としてはポリカーボネットやポリプロピレン等が選択される。一方、限外ろ過膜（ＵＦ膜）とは、ろ過膜の一種で、孔の大きさが概ね２から２００ナノメートルの膜のことで、その材質としてはポリフッ化ビニリデンやポリエチレン等が選択される。
【００３５】
以上の処理工程は図２に示す装置構成で実施される。
【００３６】
即ち、先ず、プルトニウム含有廃液タンク１内のプルトニウム含有廃液は廃液ポンプ２によりｐＨ調整・沈殿槽３に供給されると共に、アルカリ水溶液タンク５内のアンモニア水がアルカリポンプ６により同じくｐＨ調整・沈殿槽３に供給され、このｐＨ調整・沈殿槽３内で撹拌機４により撹拌されてｐＨ調整される。
【００３７】
次に、ｐＨ調整・沈殿槽３内でｐＨ調整された廃液は、スラリー移送ポンプ７により固液分離装置としての遠心分離機８に供給されて粗分離される。この粗分離後の沈殿は沈殿受槽９に一旦収容され、ここから蒸発・▲か▼焼装置１０に供給されてその▲か▼焼生成物はスクラップ又は固体廃棄物として保管・処理される。一方、凝縮液は後述する清澄液受槽１１に収容される。
【００３８】
そして、前記粗分離後の清澄液は清澄液受槽１１に一旦収容され、ここから供給ポンプ１２によりＭＦ膜の高次ろ過装置１３に供給された後、ＵＦ膜の高次ろ過装置１６に供給されて２段階に亘って高次ろ過される。次いで、高次ろ過された清澄液は、処理水受槽１９に一旦収容され、ここから処理水移送ポンプ２０により排出・処理される。
【００３９】
尚、ＭＦ膜の高次ろ過装置１３とＵＦ膜の高次ろ過装置１６におけるＭＦ膜とＵＦ膜の逆洗水（逆洗ドレン）は、それぞれＭＦ膜逆洗液受槽１４とＵＦ膜逆洗液受槽１７に一旦収容され、ここからＭＦ膜逆洗液移送ポンプ１５とＵＦ膜逆洗液移送ポンプ１８により前述した遠心分離機８に供給されて粗分離するのに用いられる。
【００４０】
このようにして本実施例によれば、プルトニウム含有廃液をプルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるように高ｐＨに調整するようにしたので、そのｐＨ調整後の廃液を粗分離して清澄液を精密ろ過膜や限外ろ過膜を用いて高次ろ過することで、プルトニウムを効果的にかつ高精度に除染できる。しかも簡単な処理工程で済むので、ＧＢ（グローブボックス）に収納できるコンパクトな処理装置を実現できる。
【実施例２】
【００４１】
図３は本発明の実施例２を示すプルトニウム含有廃液の処理方法の工程図である。
【００４２】
本実施例は、ｐＨ調整する際のアルカリ水溶液としてアンモニア以外のアルカリ金属水酸化物の水溶液を用いた場合の処理方法及び処理装置の例であり、図３に示す処理工程（処理プロセス）を経てプルトニウム含有廃液は処理される。
【００４３】
即ち、プルトニウム含有廃液タンク内のプルトニウム含有廃液は先ず、アルカリ水溶液タンク内のアルカリ水溶液でｐＨ調整・沈殿槽においてｐＨ（水素イオン濃度指数）調整される（処理プロセスＰ１⇒処理プロセスＰ２参照）。このｐＨ調整に用いるアルカリ水溶液としては、アンモニア以外のアルカリ金属水酸化物の水溶液を用いると好適である。
【００４４】
次に、前記ｐＨ調整されたプルトニウム含有廃液はろ過装置（第１の固液分離装置）により粗分離される（処理プロセスＰ３参照）。そして、この粗分離後の残渣は洗浄装置にて純水で洗浄された後、この洗浄後の液体は再度ろ過装置（第２の固液分離装置）により固液分離される（処理プロセスＰ４⇒処理プロセスＰ５参照）。尚、前記処理プロセスＰ４⇒処理プロセスＰ５を必要に応じて繰り返すと好適である。
【００４５】
次に、前記固液分離後の残渣を蒸発・▲か▼焼装置で蒸発・▲か▼焼する（処理プロセスＰ６参照）。そして、蒸発・▲か▼焼後の凝縮液は精密ろ過膜（ＭＦ膜）で高次ろ過された後、限外ろ過膜（ＵＦ膜）で更に高次ろ過されて排出・処理される（処理プロセスＰ７⇒処理プロセスＰ８参照）。一方、蒸発・▲か▼焼後の▲か▼焼生成物はスクラップまたは固体廃棄物として保管・処理される。
【００４６】
また、前記高次ろ過する際に用いた精密ろ過膜と限外ろ過膜の逆洗水（逆洗ドレン）は前記ろ過装置（第１の固液分離装置）に定期的に供給され、粗分離される。
【００４７】
一方、前記粗分離後のろ液と固液分離後のろ液は蒸発装置にて蒸発処理され（処理プロセスＰ９参照）、この蒸発処理後の凝縮液は粗分離後の残渣を洗浄する洗浄液として再使用される一方、乾燥物はスクラップまたは廃棄物として保管・処理される。尚、乾燥物になるまで処理を行わずに、水分を蒸発させた濃縮液の状態で上流に戻して粗分離処理を行うこともできる。
【００４８】
その他の処理は実施例１と同様なので、実施例１の説明を参照して重複する説明は省略する。
【００４９】
このようにして本実施例によれば、プルトニウム含有廃液をプルトニウムの溶解度が可及的に小さくなるように高ｐＨに調整するようにしたので、そのｐＨ調整後の廃液を粗分離して生じた残渣を洗浄→固液分離した後、蒸発・▲か▼焼し、その凝縮液を精密ろ過膜や限外ろ過膜を用いて高次ろ過することで、プルトニウムを効果的にかつ高精度に除染できる。しかも簡単な処理工程で済むので、ＧＢ（グローブボックス）に収納できるコンパクトな処理装置を実現できる。
【００５０】
尚、上記実施例１及び実施例２において、アルカリ金属水酸化物の水溶液の特質に応じて精密ろ過膜と限外ろ過膜のいずれか一つで高次ろ過しても良い。
【００５１】
また、本発明は上記各実施例に限定されず、本発明の要旨を逸脱しない範囲でアルカリ水溶液の変更やｐＨの変更等各種変更が可能であることはいうまでもない。
【産業上の利用可能性】
【００５２】
本発明に係るプルトニウム含有廃液の処理方法及び処理装置は、ＭＯＸ燃料製造工場で発生するプルトニウム含有廃液の処理に適用すると好適である。
【符号の説明】
【００５３】
１  プルトニウム含有廃液タンク
２  廃液ポンプ
３  ｐＨ調整・沈殿槽
４  撹拌機
５  アルカリ水溶液タンク
６  アルカリポンプ
７  スラリー移送ポンプ
８  遠心分離機
９  沈殿受槽
１０  蒸発・▲か▼焼装置
１１  清澄液受槽
１２  供給ポンプ
１３  ＭＦ膜の高次ろ過装置
１４  ＭＦ膜逆洗液受槽
１５  ＭＦ膜逆洗液移送ポンプ
１６  ＵＦ膜の高次ろ過装置
１７  ＵＦ膜逆洗液受槽
１８  ＵＦ膜逆洗液移送ポンプ
１９  処理水受槽
２０  処理水移送ポンプ
【図１】
0005734004.tif 000002
【図２】
0005734004.tif 000003
【図３】
0005734004.tif 000004
【図４】
0005734004.tif 000005