(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
流体を遠心ポンプ（１１）で移送する方法であって、前記流体の圧力および／または温度に影響を及ぼす機械（１、６）および／または装置（３、８）が、前記遠心ポンプ（１１）の上流側に配置されているものにおいて、
前記流体が、その実在気体係数（ｚ）が既にその極小に達しまたは超過した状態のみを、前記遠心ポンプ（１１）内で占めるように、前記遠心ポンプ（１１）への前記流体の吸込状態が前記機械（１、６）および／または装置（３、８）によって調整されることを特徴とする方法。
【請求項２】
前記流体が、前記遠心ポンプ（１１）への吸込み部および／または前記遠心ポンプ（１１）内で、超臨界状態で存在することを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記遠心ポンプ（１１）内で圧力が上昇する場合に、前記流体の実在気体係数（ｚ）が同じままであるかまたは増加することを特徴とする請求項１または２記載の方法。
【請求項４】
前記流体の吸込温度（Ｔ）および／または吸込圧力（ｐ）が測定されかつ制御および／または調節ユニット（１３、１４）に転送されることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項記載の方法。
【請求項５】
前記制御および／または調節ユニット（１３、１４）は、前記機械（１、６）および／または装置（３、８）に信号を転送し、前記機械および／または装置を介して前記流体の吸込状態が調整可能であることを特徴とする請求項４記載の方法。
【請求項６】
前記制御および／または調節ユニット（１３、１４）は、前記遠心ポンプ（１１）への吸込み部で前記流体の実在気体係数（ｚ）がその極小に達していない場合に、警報を発することを特徴とする請求項４または５記載の方法。
【請求項７】
前記制御および／または調節ユニット（１３、１４）は、前記遠心ポンプ（１１）への吸込み部で前記流体の実在気体係数（ｚ）がその極小に達していない場合に、プロセスを安全状態に移すことを特徴とする請求項４〜６のいずれか１項記載の方法。
【請求項８】
圧縮機として形成される前記機械（１、６）および／または熱交換器として形成される前記装置（３、８）によって前記流体の吸込状態が調整可能であることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項記載の方法。
【請求項９】
被移送流体が少なくとも１つの圧縮段および／または冷却段を通過することを特徴とする請求項８記載の方法。
【請求項１０】
二酸化炭素を隔離する方法であって、二酸化炭素が所定の貯蔵所に適した圧力および／または温度にされかつ前記貯蔵所内に移送されるものにおいて、
遠心ポンプ（１１）が二酸化炭素を前記貯蔵所内にポンピングし、二酸化炭素の圧力および／または温度に影響を及ぼすように、前記遠心ポンプの上流側に配置された機械（１、６）および／または装置（３、８）によって、前記二酸化炭素の実在気体係数（ｚ）が既にその極小に達しまたは超過した状態のみを前記二酸化炭素が前記遠心ポンプ（１１）内で占めるように前記二酸化炭素の吸込状態が調整されることを特徴とする方法。
【請求項１１】
前記二酸化炭素が、前記遠心ポンプ（１１）への吸込み部および／または前記遠心ポンプ（１１）内で、超臨界状態で存在することを特徴とする請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
前記遠心ポンプ（１１）内で圧力が上昇する場合に、前記二酸化炭素の実在気体係数（ｚ）が同じままであるかまたは増加することを特徴とする請求項１０または１１記載の方法。
【請求項１３】
前記二酸化炭素の吸込温度（Ｔ）および／または吸込圧力（ｐ）が測定されて制御および／または調節ユニット（１３、１４）に転送されることを特徴とする請求項１０〜１２のいずれか１項記載の方法。
【請求項１４】
前記制御および／または調節ユニット（１３、１４）は、前記機械（１、６）および／または装置（３、８）に信号を転送し、前記機械および／または装置を介して前記二酸化炭素の吸込状態が調整可能であることを特徴とする請求項１３記載の方法。
【請求項１５】
前記制御および／または調節ユニット（１３、１４）は、前記遠心ポンプ（１１）への吸込み部で前記二酸化炭素の実在気体係数（ｚ）がその極小に達していない場合に、警報を発することを特徴とする請求項１３または１４記載の方法。
【請求項１６】
前記制御および／または調節ユニット（１３、１４）は、前記遠心ポンプ（１１）への吸込み部で前記二酸化炭素の実在気体係数（ｚ）がその極小に達していない場合に、設備を遮断することを特徴とする請求項１３〜１５のいずれか１項記載の方法。
【請求項１７】
圧縮機として形成される前記機械（１、６）および／または熱交換器として形成される前記装置（３、８）によって前記二酸化炭素の吸込状態が調整されることを特徴とする請求項１０〜１６のいずれか１項記載の方法。
【請求項１８】
前記二酸化炭素が少なくとも１つの圧縮段（１、６）および／または冷却段（３、８）を通過することを特徴とする請求項１７記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、流体を遠心ポンプで移送する方法であって、流体の圧力および／または温度に影響を及ぼす機械および／または装置が遠心ポンプの上流側に配置されているものに関する。本発明はさらに、二酸化炭素を隔離する方法であって、二酸化炭素が所定の貯蔵所用に適した圧力および／または温度にされかつ貯蔵所内に移送されるものに関する。
【背景技術】
【０００２】
発電所で化石燃料を燃焼させるとき発生する二酸化炭素は温室効果にとって決定的責任がある。それゆえに、大気中への二酸化炭素の放出を減らすことが目的である。効果的措置は二酸化炭素の隔離である。発電所で発生する二酸化炭素は分離されて最終処分場に供給される。油層、ガス層、含塩帯水層または炭層等の地質学的累層が貯蔵所と見做される。深海貯蔵も研究されている。
【０００３】
従来の方法では気体二酸化炭素の移送は圧縮機によって行われる。圧縮は複数段で行われ、圧縮ガスのさまざまな中間冷却が不可欠である。圧縮も冷却もきわめてエネルギーを要する。圧縮は気体状態から超臨界状態へと直接行われる。
【０００４】
液体二酸化炭素は散発的にダイヤフラムポンプでも移送された。液体二酸化炭素をポンピングする場合、ポンプ内で空洞現象の起きないことを保証しなければならない。二酸化炭素は、蒸気圧力に達しない状態または下まわる状態を占めることができるだけである。さもないと蒸気泡が生成し、この蒸気泡はポンプ内で圧力上昇時に内破し、重大な損傷をもたらす。従って蒸気圧曲線が液体二酸化炭素移送の限界線となる。
【０００５】
液体二酸化炭素の移送時にポンプ内で超臨界状態への不可避的転換を生じることがある。その原因は、二酸化炭素の臨界温度が僅か３１．０℃と比較的低く、また臨界圧力が僅か７３．８バールと比較的低いことにある。さらに、ポンプへの吸込み時に二酸化炭素を既に超臨界状態とする方法がある。
【０００６】
超臨界二酸化炭素を遠心ポンプで移送することは基本的に知られている。特許文献１に述べられた単段キャンドモータポンプは超臨界二酸化炭素を循環移送する。流体を移送するインペラは耐食軸受内に配置された軸に固着されている。高速キャンドモータを破壊することのあるアブレシブ粒子の生成がこうして防止されるとされる。
【０００７】
特許文献２には液体二酸化炭素または超臨界二酸化炭素を移送するポンプシステムが述べられている。このポンプシステムはポット形ハウジング内に配置される水中モータポンプの態様の多段ポンプを含む。この配置は、きわめて高いポンプ吸込圧力が優勢である密閉移送システム用に指定されている。指摘された境界条件のゆえに被移送二酸化炭素は専ら液相で存在する。このシステムは原油回収増進（Ｅｎｈａｎｃｅｄ  Ｏｉｌ  Ｒｅｃｏｖｅｒｙ、ＥＯＲ）に利用され、被移送油の歩留りを高めるために油田に二酸化炭素が注入される。このシステムは二酸化炭素の隔離にも役立つ。
【０００８】
超臨界二酸化炭素を遠心ポンプで移送するときしばしば深刻な問題が発生する。というのも、二酸化炭素が超臨界範囲内でしばしば占める状態は非恒常的ポンピング特性をもたらし、場合によっては遠心ポンプの破損ももたらすからである。遠心ポンプ内で圧力が上昇すると大きな流体密度変化が生じ、そのことでこの特性が引き起こされる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】国際公開第２００５／０５２３６５号パンフレット
【特許文献２】国際公開第００／６３５２９号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の課題は、被移送流体の許容外の密度変化を確実に防止して遠心ポンプでの超臨界流体の移送を可能とする方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
この課題は、本発明によれば、流体の実在気体係数が既にその極小に達しまたは超過した状態のみを流体が遠心ポンプ内で占めるように、遠心ポンプへの流体の吸込状態が機械および／または装置によって調整されることによって解決される。
【００１２】
圧縮係数とも称される実在気体係数は次式として定義されている：
【数１】
0005738286.tif 000002
【００１３】
その際、個々の式記号は以下の量を表す：
【表１】
0005738286.tif 000003
【００１４】
理想的気体では実在気体係数が１に等しいのに対して、実在気体において実在気体係数は圧力および温度に依存して相違する。実在気体係数は、いわゆるボイル温度以下では圧力の上昇に伴ってさしあたり減少し、極小に達し、次に再び上昇する。実在気体係数がその極小に達しまたは超過した状態のみを流体が遠心ポンプ内で占めることは本発明に係る方法によって保証される。これを可能とする運転範囲内で遠心ポンプが作動する場合、超臨界流体の移送時に遠心ポンプの非恒常的ポンピング特性と破損は確実に排除される。
【００１５】
液状範囲において遠心ポンプ運転の、移送時に達してはならないまたは下まわってはならない限界線は久しく知られている。液体の場合、蒸気圧曲線がこれらの限界線である。限界線を下まわると空洞現象が生じる。それに対して超臨界範囲では、限界線が臨界点で終了するので蒸気圧曲線に類似した限界線は存在しない。
【００１６】
超臨界範囲に関して遠心ポンプ運転の、移送時に下まわってはならない限界線は本発明によって初めて定義される。超臨界範囲内で被移送流体の許容外の密度変化を防止する信頼性は本発明に係る方法によって保証される。
【００１７】
ポンピング過程中に遠心ポンプ内で圧力が高まり、温度が上昇する。或る流体が遠心ポンプ内で占める諸状態は移送状況と利用される遠心ポンプの形式とに依存している。これらのことは経営者には一般に知られている。本発明で利用される機械および装置は、流体の実在気体係数が少なくとも遠心ポンプへの吸込み部で既にその極小に達しまたは上まわるように流体の吸込状態を構成する。
【００１８】
本方法において流体は既に遠心ポンプへの吸込み時に超臨界状態で存在することができる。同様に、流体が遠心ポンプへの吸込み時にまず液状で存在し、遠心ポンプ内ではじめて超臨界状態を占めることも可能である。その場合にも本発明に係る限界線は守ることができる。
【００１９】
主に、流体の吸込状態は圧縮機と熱交換器とで調整される。流体が少なくとも１つの圧縮段と１つの冷却段とを通過すると好ましいと実証された。遠心ポンプへの流体の吸込状態は圧縮段および冷却段の数を介して調整される。
【００２０】
一般に遠心ポンプ吸込ノズルへの吸込み部での流体状態が吸込状態と見做される。しかし本発明に係る吸込状態は遅くともインペラへの流体吸込み時に達成されていなければならない。
【００２１】
本発明の特別好ましい１実施形態では流体の吸込温度および／または吸込圧力が測定されて制御および／または調節ユニットへと転送される。市販の制御装置または調節器を制御および／または調節ユニットとして利用することができる。プロセス制御システムの利用も考えられる。流体の吸込状態を調整するために機械および装置は制御および／または調節ユニットを介して適切に影響を受けることができる。このため制御および／または調節ユニットは信号を機械および装置に送信する。機械および装置の駆動モータもしくはアクチュエータは信号を介して影響を受ける。本発明の有利な１実施形態では、流体の実在気体係数がポンプへの吸込み部でその極小にまだ達していないとき制御および／または調節ユニットは警報を発する。その場合補足的にまたは選択的に設備を安全位置に移動させることもできる。その際、遠心ポンプの停止をもたらすこともできる。
【００２２】
本発明の他の特徴および利点は図を基にした説明から明らかとなる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明に係る方法の流れ図である。
【図２】二酸化炭素の実在気体係数と圧力との関係を示す線図である。
【図３】二酸化炭素について積ｐ・ｖを圧力の関数として示す線図である。
【図４ａ】二酸化炭素の状態図であり、遠心ポンプ運転の本発明に係る限界線が超臨界範囲に書き込まれており、遠心ポンプの運転曲線は完全に許容範囲内を延びている。
【図４ｂ】二酸化炭素の状態図であり、遠心ポンプ運転の本発明に係る限界線が超臨界範囲に書き込まれており、遠心ポンプの運転曲線はさしあたり完全に禁止範囲内を延びている。
【図４ｃ】二酸化炭素の状態図であり、遠心ポンプ運転の本発明に係る限界線が超臨界範囲に書き込まれており、吸込点は許容範囲内にあるが、しかし吐出し点はさしあたり禁止範囲内にある。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
本発明に係る方法の流れ図が図１に略図で示してある。流体、ここでは二酸化炭素がまず圧縮機１に流入する。圧縮機１はモータ２で駆動される。この略図は単段または多段圧縮機構造にあてはまる。図示プロセス内の流体および冷却材の吸込状態に依存して圧縮機および熱交換器の段数が変化する。見易くする理由からここでは単に２つのプロセス段が示してあるが、しかし通常はそれ以上である。
【００２５】
圧縮機１内で流体が高い圧力にされ、流体温度が上昇する。圧縮機１後に流体は熱交換器３に流入する。冷却材を流通させる熱交換器３が流体流から熱を吸収し、こうして流体温度を下げる。冷却材の量は弁４で調整される。弁４はアクチュエータとしてのモータ５で作動される。
【００２６】
熱交換器３後に二酸化炭素は他の圧縮機６または他の圧縮機段に流入することができ、圧縮機がここではモータ７で作動される。他の圧縮機６において流体は、中間冷却器として形成しておくこともできる他の熱交換器８に流入する前に圧力および温度の再上昇を受ける。二酸化炭素流は熱交換器８内で再度冷却される。この冷却は、アクチュエータとしてのモータ１０を備えた弁９を介して調節される冷却材流でも行われる。
【００２７】
本発明によれば遠心ポンプ１１への流体の吸込状態は機械１、６および装置３、８を介して、実在気体係数が既にその極小に達しまたは超過した状態のみを流体が遠心ポンプ１１内で占めるように調整される。このため遠心ポンプ１１への吸込み部で通常の圧力および温度測定部１３、１４によって流体の凝集状態が検出される。測定部１３、１４は機械１、６および装置３、８を調節する調節ユニット１５と接続されている。調節ユニット１５は、遠心ポンプ１１の上流側で調整される凝集状態に基づいて遠心ポンプが害なく作動できることを保証する。遠心ポンプ１１のモータ１２も、モータが適宜に形成されている場合調節ユニット１５によって影響を及ぼすことができる。可変速モータを使用するとプロセスにとって有利である。そのことは、本方法またはその設備のその都度与えられた境界条件に依存している。
【００２８】
略号ＰＩで表した圧力測定部１３が二酸化炭素の圧力を測定する。遠心ポンプ１１の内部で二酸化炭素が禁止範囲において、実在気体係数がまだその極小に達していない状態を占める虞がある場合、その信号は、二酸化炭素の圧力を調整することのできる調節ユニット１５を介して圧縮機１、６のモータ２、７へと転送される。
【００２９】
略号ＴＩで表した温度測定部１４が二酸化炭素の温度を測定する。実在気体係数がまだその極小に達していない状態を二酸化炭素が遠心ポンプ１１の内部で禁止範囲において占める虞がある場合、その信号は調節ユニット１５を介して弁４、９のモータ５、１０に転送され、この調節ユニットを介して二酸化炭素の温度は熱交換器３、８を流れる冷却材流によって調整することができる。機械１、６および装置３、８を監視するセンサが他にあるとしてもそれらは見易くする理由から図示されておらず、プロセスに影響を及ぼすためにやはり調節ユニット１５と接続されてよう。
【００３０】
二酸化炭素は後続プロセスに必要な状態で遠心ポンプ１１から流出する。二酸化炭素を移送するのに圧縮機のみが利用される従来の方法とは異なり、本発明に係る方法でもって遠心ポンプ内に高い圧力差は付加的中間冷却なしに実現することができる。
【００３１】
図２に示した線図では被移送流体の二酸化炭素についてその実在気体係数ｚが圧力ｐの関数としてプロットされている。本発明によれば、遠心ポンプ１１を流通時に実在気体係数が既にその極小に達しまたは超過した状態のみを流体が占めるように、流体の吸込状態は機械１、６および／または装置３、８によって調整される。遠心ポンプ内で圧力が高まるとき流体の実在気体係数は同じままでありまたは増加する。図２に示した遠心ポンプ１１の運転曲線１６では流体の吸込状態Ｅも吐出し状態Ａも許容範囲内にある。流体は遠心ポンプ１１への入口で、実在気体係数ｚがその極小を既に超過した状態にある。ポンプ１１内で流体の圧力ｐと温度Ｔが変化する。流体はここで９５バールの圧力でポンプ１１に流入し、３００バールの圧力でポンプ１１から流出する。流体の吸込温度は約３５℃、流体の吐出し温度は約７０℃である。本発明によれば、実在気体係数ｚが既にその極小に達しまたは超過した状態のみを流体が遠心ポンプ１１内で占めるように、流体の吸込状態は機械１、６および／または装置３、８によって調整された。
【００３２】
図２の線図に破線で示した個々の流体等温線の極小を結ぶことによって、超臨界範囲におけるポンピング可能な流体の太い実線の限界曲線１７が定義されている。この超臨界範囲は流体の超臨界点ｋＰの右側にある。これにより、本発明によれば超臨界範囲について遠心ポンプ運転の限界曲線１７が定義される。二酸化炭素が遠心ポンプ１１内で占めてよいのは、この限界曲線１７上の状態またはその右側にある状態のみである。この範囲内で二酸化炭素の実在気体係数は既にその極小に達しまたは上まわっている。遠心ポンプ１１の運転曲線１６は完全に許容範囲内にある。
【００３３】
図３が示す線図では二酸化炭素について積ｐ・ｖが圧力ｐの関数としてプロットされている。積ｐ・ｖは実在気体係数ｚと同様に検討することができる。理想的気体特性について等温線が水平に延びるのに対して、実在気体は図３に破線の等温線で示した特性を示す。等温線上の積ｐ・ｖはさしあたり圧力の上昇に伴って小さくなり、極小に達する。各極小を通過後、積ｐ・ｖは圧力の上昇に伴って再び大きくなる。その際、積ｐ・ｖはほぼ線形に増加する。本発明によれば流体の吸込状態は機械１、６および／または装置３、８によって、遠心ポンプ１１内の流体の積ｐ・ｖが既にその極小に達しまたは上まわるように調整される。図３に示す遠心ポンプ１１の運転曲線１６では流体の吸込状態Ｅも吐出し状態Ａも許容範囲内にある。流体はポンプ１１への入口で、実在気体係数ｚがその極小を既に超過した状態を有する。ポンプ内で流体の圧力ｐと温度Ｔが変化する。流体は９５バールの圧力でポンプに流入し、３００バールの圧力でポンプから流出する。流体の吸込温度は約３５℃、流体の吐出し温度は７０℃である。本発明によれば流体の吸込状態は機械１、６および／または装置３、８によって、流体の実在気体係数ｚが既にその極小に達しまたは超過した状態のみを流体が遠心ポンプ１１内で占めるように調整された。運転曲線１６は完全に許容範囲内にある。図２と同様にここでもポンピング限界は太い実線の限界曲線１７として示してある。
【００３４】
図４ａ、図４ｂ、図４ｃが示す二酸化炭素の状態図はしばしばフェーズダイアグラムまたはｐ−Ｔ線図とも称される。通常の凝集状態、気状ｇｆおよび液状ｆｌの他に、超臨界状態uｋも書き込まれている。この線図から明らかとなるように、二酸化炭素は１０１３バールの標準圧力では液状で存在することができず、−７８．５℃において昇華が観察されるだけである。圧力が高まってはじめて二酸化炭素は液状で存在することができる。液体二酸化炭素の移送に関して蒸気圧曲線１８が運転状態の限界線であり、この限界線を流体は遠心ポンプ内で占めることができる。液体二酸化炭素は遠心ポンプ内で、蒸気圧曲線１８に達しまたは上まわる状態を占めてはならない。というのも、さもないと遠心ポンプ内で空洞現象が起きるからである。蒸気圧曲線１８は三重点ＴＰと臨界点ｋＰとによって限定されている。
【００３５】
図４ａの図では被移送流体の吸込状態Ｅが許容範囲内にある。流体は遠心ポンプ１１への入口で、実在気体係数ｚがその極小を既に超過した状態を有する。遠心ポンプの内部で流体の圧力と温度が変化する。流体は９５バールの圧力でポンプに流入し、２２０バールの圧力でポンプから流出する。流体の吸込温度は３５℃、流体の吐出し温度は５９℃である。本発明によれば流体の吸込状態は機械１、６および／または装置３、８によって、流体の実在気体係数が既にその極小に達しまたは超過した状態のみを流体が遠心ポンプ１１内で占めるように調整される。運転曲線１６は完全に、限界曲線１７によって分割された許容超臨界範囲内にある。図４ａのこの図において許容ポンプピング範囲は限界曲線１７の左側にある。
【００３６】
図４ｂの図示例では吸込状態Ｅも吐出し状態Ａも許容範囲内にない。運転曲線１６全体が限界曲線１７の右側にあり、従って禁止された超臨界範囲内にある。というのも被移送流体の実在気体係数ｚはその極小にまだ達していないからである。ところで本発明によれば、運転曲線１６’全体が許容範囲内にあるように、すなわち流体の実在気体係数が既にその極小に達しまたは超過した状態のみを流体が遠心ポンプ１１内で占めるように、流体の吸込状態は機械１、６および装置３、８によって変更される。これにより運転曲線１６全体が変位し、いまや許容運転曲線１６’として完全に許容範囲内を延びている。吸込状態は機械１、６および／または装置３、８によって、比較的低い吸込温度Ｔで流体が遠心ポンプ１１に流入するように変更された。これにより運転曲線全体が１６から１６’へと変位し、いまや本発明によれば遠心ポンプ１１内で流体は、実在気体係数ｚが既にその極小に達しまたは超過した状態のみを占める。それに対する代案として、一層高い吸込圧力ｐを調整することもできる。吸込状態のこの変更後、すべての状態が許容範囲内にある。
【００３７】
図４ｃの図では流体の吸込状態Ｅが確かに許容超臨界範囲内にあるが、しかし吐出し状態Ａは禁止範囲内にある。その際流体はさしあたりポンプへの入口で、実在気体係数ｚがその極小を既に超過した状態で存在する。ポンプの内部で流体の圧力と温度が変化する。
【００３８】
流体は９５バールの圧力でポンプに流入し、２２０バールの圧力でポンプから流出する。流体の吸込温度は３５℃、流体の吐出し温度は１３０℃である。流体の運転状態は、運転曲線１６と太い実線の限界曲線１７との交点Ｖ以降、流体の実在気体係数がその極小にまだ達しないかまたは上まわっていない値を占める。この交点Ｖ以降、運転曲線は禁止範囲内を延びる。ところで本発明によれば、運転曲線１６全体が許容範囲内にあるように、すなわち流体の実在気体係数が既にその極小に達しまたは超過した状態のみを流体が遠心ポンプ内で占めるように、流体の吸込状態は機械１、６および装置３、８によって変更される。曲線１６の吸込点Ｅがさらに右に変位し、流体は吸込点Ｅ’において比較的低い吸込温度で遠心ポンプ１１に流入する。これにより、ここで許容外の運転曲線１６全体が新たな許容運転曲線１６’として許容超臨界範囲内に変位する。これに対する代案として、一層高い吸込圧力ｐを調整することもできる。本発明によれば次に遠心ポンプ内で流体は、実在気体係数が既にその極小に達しまたは上まわる状態のみを占める。吸込状態のこの変更後、すべての状態は許容範囲内にある。
【図１】
0005738286.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４ａ】
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【図４ｂ】
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【図４ｃ】
0005738286.tif 000009