(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａ）  芳香族ポリカーボネートおよび／または芳香族ポリエステルカーボネート、１０〜９０重量部、
Ｂ）  ゴム変性グラフトポリマー、０．５〜３０重量部、
Ｃ）  密度が２〜３ｇ／ｃｍ３である中空セラミックビーズ、０．１〜５０重量部、
Ｄ）  リン含有防炎加工剤、０〜２０重量部、
Ｅ）  ビニル（コ）ポリマーおよび／またはポリアルキレンテレフタレート、０〜４０重量部、
Ｆ）  添加剤、０〜１０重量部
を含む耐衝撃性改良充填ポリカーボネート組成物。
【請求項２】
一般式（ＩＶ）
【化１】
0005705433.tif 000010
（式中、
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４  は、それぞれ、互いに独立して、任意にハロゲン化されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキル、またはそれぞれ任意にアルキル、および／もしくはハロゲン、好ましくは塩素、臭素、で置換されていてもよいＣ５〜Ｃ６シクロアルキル、Ｃ６〜Ｃ２０アリールもしくはＣ７〜Ｃ１２アラルキルであり、
ｎ  は、互いに独立して、０または１であり、
ｑ  は、０〜３０であり、かつ
Ｘ  は、Ｃ原子を６〜３０個有する単核もしくは多核芳香族残基、またはＣ原子を２〜３０個有する直鎖もしくは分枝脂肪族残基であり、ＯＨ置換されていても、８個以下のエーテル結合を含んでいてもよい。）
のリン含有防炎加工剤（Ｄ）を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
射出成形品または熱成形品の製造のための、請求項１または２に記載の組成物の使用。
【請求項４】
請求項１または２に記載の組成物を含む成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、機械的特性に関して高まった要求を満たし、加工の過程において改良された流動性を示す耐衝撃性改良充填ポリカーボネート組成物および成形コンパウンド、その製造方法、および成形品の製造のためのその使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＥＰ−Ａ  １９８６４８において、粒度５００μｍ以下の球状中空充填剤を含む熱可塑性成形コンパウンドが開示されている。この充填剤の外径対壁厚（ｗａｌｌ  ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ）の比は２．５〜１０であり、低い重量において剛性および強度の増加をもたらす。そのような成形コンパウンドの耐引掻き性や流動性は記述されていない。
【０００３】
ＥＰ−Ａ  ３９１４１３は、耐衝撃性改良ポリカーボネートにおける充填剤としてのタクルの使用を記述している。耐引掻き性や加工に起因する収縮への影響は記述されていない。
【０００４】
耐引掻き性の高い成形コンパウンドは既知である。例えば、熱可塑性材料および中実ガラスビーズ（ｓｏｉｄ  ｇｌａｓｓ  ｂｅａｄｓ）からなる成形コンパウンドがＤＥ−Ａ  ２７２１８８７に記述されている。この材料からつくられるフィルムは良好な光透過率および耐引掻き性を有する。これらの成形コンパウンドの流動性や、剛性や、加工に起因する収縮に関する説明はない。
【０００５】
特開平１−１０４６３７は、結晶質ポリプロピレンおよび変性ポリプロピレンからなる混合物であって、Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２からなる中空粒子が添加された混合物を記述している。これらの粒子によって、タルクを有する対応する混合物と比較して、改良された耐引掻き性と曲げ弾性率の低下が得られた。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、高い流動性（ＭＶＲとして測定。）および良好な耐薬品性（ＥＳＣ挙動）に優れ、高い耐引掻き性を保持した成形コンパウンドの提供にある。好ましい態様において、これらの成形コンパウンドは、耐燃性であり、薄い壁厚（すなわち、壁厚１．５ｍｍ）においてもＵＬ９４の要件をＶ−０において満たす。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
意外なことに、
Ａ）  芳香族ポリカーボネートおよび／または芳香族ポリエステルカーボネート、１０〜９０重量部、好ましくは５０〜８５重量部、
Ｂ）  ゴム変性グラフトポリマー、０．５〜３０重量部、好ましくは１〜２５重量部、特に好ましくは２〜２０重量部、
Ｃ）  中空セラミックビーズ、０．１〜５０重量部、好ましくは０．３〜３０重量部、特に好ましくは０．５〜２０重量部、
Ｄ）  リン含有防炎加工剤、０〜２０重量部、好ましくは１〜１８重量部、特に好ましくは２〜１６重量部、
Ｅ）  ビニル（コ）ポリマー（Ｅ．１）および／またはポリアルキレンテレフタレート（Ｅ．２）、０〜４０重量部、好ましくは１〜３０重量部、
Ｆ）  添加剤、０〜１０重量部、好ましくは０．５〜５重量部
（本願における全ての重量部データは、組成物における全成分Ａ＋Ｂ＋Ｃ＋Ｄ＋Ｅ＋Ｆの重量部の合計が１００になるように規格化されている。）
を含む組成物が望ましい特性を示すことがわかった。
【０００８】
成分Ａ
本発明による成分Ａに好適である芳香族ポリカーボネートおよび／または芳香族ポリエステルカーボネートは、文献で知られているかまたは文献で知られている方法によって製造されうる（芳香族ポリカーボネートの製造に関しては、例えば、Ｓｃｈｎｅｌｌ，“Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ”，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，１９６４年および更にＤＥ−ＡＳ  １４９５６２６、ＤＥ−Ａ  ２２３２８７７、ＤＥ−Ａ  ２７０３３７６、ＤＥ−Ａ  ２７１４５４４、ＤＥ−Ａ  ３０００６１０、ＤＥ−Ａ  ３８３２３９６参照。芳香族ポリエステルカーボネートの製造に関しては、例えば、ＤＥ−Ａ  ３００７９３４参照。）。
【０００９】
芳香族ポリエステルカーボネートの製造は、例えば、ジフェノールと炭酸ハロゲン化物、好ましくはホスゲン、および／または芳香族ジカルボン酸二ハロゲン化物、好ましくはベンゼンジカルボン酸二ハロゲン化物との相界面法による、要すれば連鎖停止剤、例えばモノフェノール、を使用し、要すれば三官能性以上の分枝剤、例えばトリフェノールもしくはテトラフェノール、を使用する転化によって行われる。同様に、例えばジフェノールとジフェニルカーボネートとの転化による溶融重合法による製造が可能である。
【００１０】
芳香族ポリカーボネートおよび／または芳香族ポリエステルカーボネートの製造に関するジフェノールは、好ましくは式（Ｉ）
【化１】
0005705433.tif 000002
（式中、
Ａ  は、単結合、Ｃ１〜Ｃ５アルキレン、Ｃ２〜Ｃ５アルキリデン、Ｃ５〜Ｃ６シクロアルキリデン、−Ｏ−、−ＳＯ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ２−、任意にヘテロ原子を含んでいてもよい別の芳香環が縮合していてもよいＣ６〜Ｃ１２アリーレン、または式（ＩＩ)もしくは（ＩＩＩ）
【化２】
0005705433.tif 000003
の残基であり、
Ｂ  は、それぞれ、Ｃ１〜Ｃ１２アルキル、好ましくは、メチル、ハロゲン、好ましくは塩素および／または臭素、であり、
ｘ  は、それぞれ、互いに独立して、０、１または２であり、
ｐ  は、１または０であり、かつ、
Ｒ５およびＲ６  は、それぞれのＸ１に関して個々に選択可能であり、互いに独立して、水素またはＣ１〜Ｃ６アルキル、好ましくは水素、メチルまたはエチル、であり、
Ｘ１  は、炭素であり、かつ、
ｍ  は、４〜７の整数、好ましくは４または５である（但し、少なくとも一つの原子Ｘ１において、Ｒ５およびＲ６は、同時にアルキルである。）。）
のジフェノールである。
【００１１】
好ましいジフェノールは、ヒドロキノン、レソルシノール、ヒドロキシジフェノール、ビス（ヒドロキシフェニル）−Ｃ１〜Ｃ５−アルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）−Ｃ５〜Ｃ６−シクロアルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホキシド、ビス（ヒドロキシフェニル）ケトン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホンおよびα，α−ビス（ヒドロキシフェニル）ジイソプロピルベンゼン並びにそれらの環臭素化および／または環塩素化誘導体である。
【００１２】
特に好ましいジフェノールは、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、ビスフェノールＡ、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、および更にそれらの二臭素化および四臭素化または塩素化誘導体、例えば、２，２−ビス（３−クロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパンまたは２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパンである。２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）が特に好ましい。
【００１３】
ジフェノールは、単独で使用されても任意の混合物の形態で使用されてもよい。ジフェノールは文献で知られているかまたは文献で知られている方法によって得られる。
【００１４】
熱可塑性芳香族ポリカーボネートの製造に好適な連鎖停止剤は、例えば、フェノール、ｐ−クロロフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ．−ブチルフェノールまたは２，４，６−トリブロモフェノール、更に長鎖アルキルフェノール、例えば４−［２（２，４，４−トリメチルペンチル）］フェノール、４−（１，３−テトラメチルブチル）フェノール（ＤＥ−Ａ  ２８４２００５による。）またはアルキル置換基中にＣ原子を全部で８〜２０個有するモノアルキルフェノールもしくはジアルキルフェノール、例えば、３，５−ジ−ｔｅｒｔ．−ブチルフェノール、ｐ−ｉｓｏ−オクチルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ．−オクチルフェノール、ｐ−ドデシルフェノールおよび２−（３，５−ジメチルヘプチル）フェノールおよび４−（３，５−ジメチルヘプチル）フェノールである。使用される連鎖停止剤の量は、一般的に、使用されるジフェノールのモルの合計に対して、０．５ｍｏｌ％〜１０ｍｏｌ％である。
【００１５】
熱可塑性芳香族ポリカーボネートの平均重量平均分子量（Ｍｗ、例えば、ＧＰＣ、超遠心法または散乱光測定によって測定される。）は、１０，０００〜２００，０００ｇ／ｍｏｌ、好ましくは１５，０００〜８０，０００ｇ／ｍｏｌ、特に好ましくは２４，０００〜３２，０００ｇ／ｍｏｌである。
【００１６】
熱可塑性芳香族ポリカーボネートは、既知の方法で、好ましくは、使用されるジフェノールの合計に対して０．０５ｍｏｌ％〜２．０ｍｏｌ％の三官能性以上の化合物、例えば三以上のフェノール基を有する化合物、の混合によって分枝されていてもよい。
【００１７】
ホモポリカーボネートとコポリカーボネートの両方が好適である。本発明による成分Ａのコポリカーボネートの製造のために、更に、ヒドロキシアリールオキシ末端基を有するポリジオルガノシロキサンを、使用されるジフェノールの総量に対して１ｗｔ．％〜２５ｗｔ．％、好ましくは２．５ｗｔ．％〜２５ｗｔ．％使用してもよい。これらは既知（ＵＳ  ３，４１９，６３４）であり、文献で知られている方法によって製造されうる。ポリジオルガノシロキサンを含むポリカーボネートも更に好適である。ポリジオルガノシロキサンを含むコポリカーボネートの製造は、ＤＥ−Ａ  ３３４７８２に記述されている。
【００１８】
好ましいポリカーボネートは、ビスフェノールＡホモポリカーボネートに加えて、ビスフェノールＡと、好ましいかまたは特に好ましいものとして列挙されたジフェノール以外のジフェノール、特に２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ジフェノールのモルの合計に対して１５ｍｏｌ％以下、とのコポリカーボネートである。
【００１９】
芳香族ポリエステルカーボネートの製造に関する芳香族ジカルボン酸二ハロゲン化物は、好ましくは、イソフタル酸、テレフタル酸、ジフェニルエーテル４，４−ジカルボン酸およびナフタレン−２，６−ジカルボン酸の二酸二塩化物である。
【００２０】
イソフタル酸の二酸二塩化物とテレフタル酸の二酸二塩化物との１：２０〜２０：１の比における混合物が特に好ましい。
【００２１】
ポリエステルカーボネートの製造の過程において、加えて、炭酸ハロゲン化物、好ましくはホスゲン、が二官能性酸誘導体として付随して使用される。
【００２２】
芳香族ポリエステルカーボネートの製造に関する連鎖停止剤として、既に言及したモノフェノールの代わりに、それらのクロロ炭酸エステル、および更に芳香族モノカルボン酸の酸塩化物であって、任意にＣ１〜Ｃ２２アルキル基またはハロゲン原子によって置換されていてもよいもの、および更に脂肪族Ｃ２〜Ｃ２２モノカルボン酸塩化物が更に考慮に入る。
【００２３】
連鎖停止剤の量は、フェノール性連鎖停止剤の場合、ジフェノールのモルに対して、モノカルボン酸塩化物連鎖停止剤の場合、ジカルボン酸塩化物のモルに対して、それぞれ、０．１ｍｏｌ％〜１０ｍｏｌ％である。
【００２４】
芳香族ポリエステルカーボネートの製造において、更に、一種類以上の芳香族ヒドロキシカルボン酸を使用してもよい。
【００２５】
芳香族ポリエステルカーボネートは、直鎖であっても既知の方法で分枝されていてもよい（ＤＥ−Ａ  ２９４００２４およびＤＥ−Ａ  ３００７９３４参照。）。
【００２６】
分枝剤として、例えば、三官能性もしくは多官能性カルボン酸塩化物、例えばトリメシン酸三塩化物、シアヌル酸三塩化物、３，３’−４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸四塩化物、１，４，５，８−ナフタレンテトラカルボン酸四塩化物またはピロメリット酸四塩化物を、０．０１ｍｏｌ％〜１．０ｍｏｌ％（使用されるジカルボン酸二塩化物に対する）の量で、または三官能性もしくは多官能性フェノール、例えばフロログリシノール、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ヘプト−２−エン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン、１，３，５−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリ（４−ヒドロキシフェニル）エタン、トリ（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス［４，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキシル］プロパン、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェノール、テトラ（４−ヒドロキシフェニル）メタン、２，６−ビス（２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェノール、２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（２，４−ジヒドロキシトリフェニル）プロパン、テトラ（４−［４−ヒドロキシフェニルイソプロピル］フェノキシ）メタン、１，４−ビス［４，４’−ジヒドロキシトリフェニル）メチル］ベンゼン、を使用されるジフェノールに対して０．０１ｍｏｌ％〜１．０ｍｏｌ％の量で、使用してもよい。フェノール性分枝剤がジフェノールと共に添加されてもよく、酸塩化物分枝剤が酸二塩化物と共に仕込まれてもよい。
【００２７】
熱可塑性芳香族ポリエステルカーボネートにおいて、カーボネート構造単位の割合は任意に変えられる。カーボネート基の割合は、エステル基とカーボネート基との合計に対して、好ましくは１００ｍｏｌ％以下、特に８０ｍｏｌ％以下、特に好ましくは５０ｍｏｌ％以下である。芳香族ポリエステルカーボネートのエステル部分とカーボネート部分は、重縮合物中に、ブロックの形態で存在してもランダムに分散して存在してもよい。
【００２８】
芳香族ポリカーボネートおよびポリエステルカーボネートの相対溶液粘度（ηｒｅｌ）は、１．１８〜１．４，好ましくは１．２０〜１．３２である（塩化メチレン溶液１００ｍｌ中ポリカーボネートまたはポリエステルカーボネート０．５ｇの溶液に対して２５℃において測定。）。
【００２９】
熱可塑性芳香族ポリカーボネートおよびポリエステルカーボネートは、単独で使用されても任意の混合物において使用されてもよい。
【００３０】
成分Ｂ
成分Ｂは、
Ｂ．１  Ｂ．２上の少なくとも一種類のビニルモノマー、５ｗｔ．％〜９５ｗｔ．％、好ましくは３０ｗｔ．％〜９０ｗｔ．％、
Ｂ．２  ガラス転移温度が１０℃未満、好ましくは０℃未満、特に好ましくは−２０℃未満の一種類以上のグラフトベース、９５ｗｔ．％〜５ｗｔ．％、好ましくは７０ｗｔ．％〜１０ｗｔ．％
の一種類以上のグラフトポリマーを含有する。
【００３１】
グラフトベースＢ．２の平均粒度（ｄ５０値）は、一般的に、０．０５μｍ〜１０μｍ、好ましくは０．１μｍ〜５μｍ、特に好ましくは０．２μｍ〜１μｍである。
【００３２】
モノマーＢ．１は、好ましくは、
Ｂ．１．１  ビニル芳香族化合物および／または環置換ビニル芳香族化合物（例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−クロロスチレン）および／またはＣ１〜Ｃ８アルキル（メタ）アクリレート、例えばメチルメタクリレート、エチルメタクリレート、５０重量部〜９９重量部、および
Ｂ．１．２  ビニルシアニド（不飽和ニトリル、例えばアクリロニトリルおよびメタクリロニトリル）および／またはＣ１〜Ｃ８アルキル（メタ）アクリレート、例えばメチルメタクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、および／または不飽和カルボン酸の誘導体（例えば無水物およびイミド）、例えば、マレイン酸無水物およびＮ−フェニルマレイミド、１重量部〜５０重量部
からなる混合物である。
【００３３】
好ましいモノマーＢ．１．１は、モノマースチレン、α−メチルスチレンおよびメチルメタクリレートの少なくとも一種類から選択され、好ましいモノマーＢ．１．２は、モノマーアクリロニトリル、マレイン酸無水物およびメチルメタクリレートの少なくとも一種類から選択される。特に好ましいモノマーは、Ｂ．１．１スチレンおよびＢ．１．２アクリロニトリルである。
【００３４】
グラフトポリマーＢに好適なグラフトベースＢ．２は、例えば、ジエンゴム、ＥＰ（Ｄ）Ｍゴム、すなわち、エチレン／プロピレンおよび任意にジエンベースのゴム、アクリレートゴム、ポリウレタンゴム、シリコーンゴム、クロロプレンおよびエチレン／ビニルアセテートゴムである。
【００３５】
好ましいグラフトベースＢ．２は、ジエンゴム、例えば、ブタジエンおよびイソプレンベースのゴム、またはジエンゴムの混合物またはジエンゴムのコポリマーまたはそれらと別の共重合性モノマー（例えばＢ．１．１およびＢ．１．２による。）との混合物である。但し、成分Ｂ．２のガラス転移温度は、１０℃未満、好ましくは０℃未満、特に好ましくは−１０℃未満である。純粋なポリブタジエンゴムが特に好ましい。
【００３６】
特に好ましいポリマーＢは、例えば、ＡＢＳポリマー（エマルジョンＡＢＳ、バルクＡＢＳおよびサスペンションＡＢＳ）であり、例えば、ＤＥ−ＯＳ  ２０３５３９０（＝ＵＳ−ＰＳ  ３，６４４，５７４）またはＤＥ−ＯＳ  ２２４８２４２（＝ＧＢ−ＰＳ  １４０９２７５）またはＵｌｌｍａｎｎｓ  Ｅｎｚｙｋｌｏｐａｅｄｉｅ  ｄｅｒ  Ｔｅｃｈｎｉｓｃｈｅｎ  Ｃｈｅｍｉｅ，第１９巻（１９８０年），２８０頁以降に記述されている。グラフトベースＢ．２のゲルの割合は、少なくとも３０ｗｔ．％、好ましくは少なくとも４０ｗｔ．％である（トルエン中で測定。）。
【００３７】
グラフトコポリマーＢは、ラジカル重合によって、例えばエマルジョン重合、サスペンション重合、溶液重合またはバルク重合によって、好ましくはエマルジョン重合またはバルク重合によって、製造される。
【００３８】
特に好ましいグラフトゴムは、更に、ＵＳ−Ｐ  ４，９３７，２８５による有機ヒドロペルオキシドとアスコルビン酸とからなる開始剤システムを用いるレドックス開始によるエマルジョン重合法において製造されるＡＢＳポリマーである。
【００３９】
グラフト反応の過程において、グラフトモノマーが必ずしもグラフトベースに完全にグラフトするわけではないことが知られているので、本発明による表現「グラフトポリマーＢ」は、更に、グラフトベースの存在下におけるグラフトポリマーの（共）重合によって得られる生成物および処理の過程において付随して生じる生成物も意味すると理解される。
【００４０】
ポリマーＢのＢ．２による好適なアクリレートゴムは、好ましくは、アルキルアクリレートと、任意に別の重合性エチレン性不飽和モノマー、Ｂ．２に対して４０ｗｔ．％以下とからなるポリマーである。好ましい重合性アクリル酸エステルとしては、Ｃ１〜Ｃ８アルキルエステル、例えば、メチル、エチル、ブチル、ｎ−オクチルおよび２−エチルヘキシルエステル；ハロゲンアルキルエステル、好ましくは、ハロゲンＣ１〜Ｃ８アルキルエステル、例えばクロロエチルアクリレートおよびこれらのモノマーの混合物が挙げられる。
【００４１】
架橋のために、一超の共重合性二重結合を有するモノマーを共重合してもよい。架橋モノマーの好ましい例は、Ｃ原子を３〜８個有する不飽和モノカルボン酸とＣ原子を３〜１２個有する不飽和一価アルコールまたはＯＨ基２〜４個およびＣ原子２〜２０個を有する飽和ポリオールとのエステル、例えばエチレングリコールジメタクリレート、アリルメタクリレート；ポリ不飽和複素環化合物、例えばビニルシアヌレートおよびトリアリルシアヌレート；多官能性ビニル化合物、例えばジビニルベンゼンおよびトリビニルベンゼン；および更にトリアリルホスフェートおよびジアリルフタレートである。好ましい架橋モノマーは、アリルメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、ジアリルホスフェートおよび少なくとも三つのエチレン性不飽和基を示す複素環化合物である。特に好ましい架橋モノマーは、環状モノマー、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、トリアクリロイルヘキサヒドロ−ｓ−トリアジン、トリアリルベンゼンである。これらの架橋モノマーの量は、グラフトベースＢ．２に対して、好ましくは０．０２ｗｔ．％〜５ｗｔ．％、特に０．０５ｗｔ．％〜２ｗｔ．％である。少なくとも三つのエチレン性不飽和基を有する環状架橋モノマーの場合、量をグラフトベースＢ．２の１ｗｔ．％以下に制限することが有利である。
【００４２】
アクリル酸エステルに加えて、任意にグラフトベースＢ．２の役割を果たしてもよい好ましい「別の」重合性エチレン性不飽和モノマーは、例えば、アクリロニトリル、スチレン、α−メチルスチレン、アクリルアミド、ビニルＣ１〜Ｃ６アルキルエーテル、メチルメタクリレート、ブタジエンである。グラフトベースＢ．２として好ましいアクリレートゴムは、ゲル含量少なくとも６０ｗｔ．％のエマルジョンポリマーである。
【００４３】
Ｂ．２による別の好適なグラフトベースは、グラフト活性部位を有するシリコーンゴム、例えば、ＤＥ−ＯＳ  ３７０４６５７、ＤＥ−ＯＳ  ３７０４６５５、ＤＥ−ＯＳ  ３６５１５４０およびＤＥ−ＯＳ  ３６３１５３９に記述されているもの、である。
【００４４】
グラフトベースＢ．２のゲル含量は、２５℃において好適な溶媒中で決定される（Ｍ．Ｈｏｆｆｍａｎｎ，Ｈ．Ｋｒｏｅｍｅｒ，Ｒ．Ｋｕｈｎ，Ｐｏｌｙｍｅｒａｎａｌｙｔｉｋ  Ｉ  ｕｎｄ  ＩＩ，Ｇｅｏｒｇ  Ｔｈｉｅｍｅ−Ｖｅｒｌａｇ，Ｓｔｕｔｔｇａｒｔ  １９７７年）。
【００４５】
平均粒度ｄ５０は、その上下に５０ｗｔ．％の粒子が存在する直径である。これは、超遠心測定によって決定されうる（Ｗ．Ｓｃｈｏｌｔａｎ，Ｈ．Ｌａｎｇｅ，Ｋｏｌｌｏｉｄ−Ｚ．ｕｎｄ  Ｚ．ｆ．Ｐｏｌｙｍｅｒｅ，２５０（１９７２年），７８２〜７９６頁）。
【００４６】
成分Ｃ
本発明による成形コンパウンドは、中空セラミックビーズ、好ましくは中空ケイ素−アルミニウムセラミックビーズ、を成分Ｃとして含む。好ましい中空セラミックビーズのＡｌ２Ｏ３含量は、１５ｗｔ．％〜４５ｗｔ．％、好ましくは２０ｗｔ．％〜３５ｗｔ．％である。
【００４７】
好ましい態様において、中空セラミックビーズの密度（ｓｐｅｃｉｆｉｃ  ｄｅｎｓｉｔｙ）は、２〜３ｇ／ｃｍ３、好ましくは２．２〜２．６ｇ／ｃｍ３である。特に好ましい中空セラミックビーズの圧縮強さは、５０〜７００ＭＰａ、好ましくは２００〜５００ＭＰａである。この圧縮強さの場合、液体カラム中で所定の圧力に曝された場合に８０％のビーズが損傷を受けないままである静水圧が問題である。
【００４８】
好ましくは、中空セラミックビーズの平均粒径（ｄ５０）は、０．５〜１００μｍ、好ましくは１〜５０μｍ、特に好ましくは５〜３０μｍである。
【００４９】
中空セラミックビーズは、ポリマーとの良好な相溶性を保証するために表面処理−例えばシラン化−されていてもよい。
【００５０】
成分Ｄ
本発明による意味でのリン含有防炎加工剤（Ｄ）は、好ましくは、モノマーおよびオリゴマーリン酸エステルおよびホスホン酸エステル、ホスホネートアミンおよびホスファゼンを含有する群から選択され、これらの群の一種類以上から選択される数種類の成分の混合物もまた防炎加工剤として適用される。別のハロゲンフリーのリン化合物（本明細書中、特に言及しない。）も更に単独で使用されても別のハロゲンフリーのリン化合物との任意の組み合わせで使用されてもよい。
【００５１】
好ましいモノマーおよびオリゴマーリン酸エステルおよびホスホン酸エステルは、一般式（ＩＶ）
【化３】
0005705433.tif 000004
（式中、
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４  は、それぞれ、互いに独立して、任意にハロゲン化されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキル、またはそれぞれ任意にアルキル、好ましくはＣ１〜Ｃ４アルキル、および／もしくはハロゲン、好ましくは塩素、臭素によって置換されていてもよいＣ５〜Ｃ６シクロアルキル、Ｃ６〜Ｃ２０アリールもしくはＣ７〜Ｃ１２アラルキルであり、
ｎ  は、互いに独立して、０または１であり、
ｑ  は、０〜３０であり、
Ｘ  は、Ｃ原子を６〜３０個有する単核もしくは多核芳香族残基、またはＣ原子を２〜３０個有する直鎖もしくは分枝脂肪族残基であって、ＯＨ置換されていても８個以下のエーテル結合を含んでいてもよいものである。）
のリン化合物である。
【００５２】
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、好ましくは、互いに独立して、Ｃ１〜Ｃ４アルキル、フェニル、ナフチルまたはフェニル−Ｃ１〜Ｃ４−アルキルである。芳香族基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４も同様に、ハロゲン基および／またはアルキル基、好ましくは塩素、臭素および／またはＣ１〜Ｃ４アルキルで置換されていてもよい。特に好ましいアリール残基は、クレシル、フェニル、キシレニル、プロピルフェニルまたはブチルフェニル、並びにそれらの対応する臭素化および塩素化誘導体である。
【００５３】
式（ＩＶ）中のＸは、好ましくは、Ｃ原子を６〜３０個有する単核もしくは多核芳香族残基である。前記残基は、好ましくは、式（Ｉ）のジフェノールから誘導されている。
【００５４】
式（ＩＶ）中のｎは、互いに独立して、０または１である。ｎは、好ましくは１である。
【００５５】
ｑは、０〜３０の値、好ましくは０．３〜２０、特に好ましくは０．５〜１０、特に０．５〜６、最も特に好ましくは１．１〜１．６である。
【００５６】
Ｘは、特に好ましくは、
【化４】
0005705433.tif 000005
またはそれらの塩素化もしくは臭素化誘導体である。特に、Ｘは、レソルシノール、ヒドロキノン、ビスフェノールＡまたはジフェニルフェノールから誘導される。特に好ましくは、Ｘは、ビスフェノールＡから誘導されている。
【００５７】
種々のホスフェートの混合物が本発明による成分Ｄとして使用されうる。
【００５８】
式（ＩＶ）のリン化合物は、特に、トリブチルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレシルホスフェート、ジフェニルクレシルホスフェート、ジフェニルオクチルホスフェート、ジフェニル−２−エチルクレシルホスフェート、トリ（イソプロピルフェニル）ホスフェート、レソルシノール架橋ジホスフェートおよびビスフェノールＡ架橋ジホスフェートである。ビスフェノールＡから誘導される式（ＩＶ）のオリゴマーリン酸エステルの使用が特に好ましい。
【００５９】
式（ＩＶａ）
【化５】
0005705433.tif 000006
によるビスフェノールＡベースのオリゴホスフェートが成分Ｄとして非常に好ましい。
【００６０】
成分Ｄによるリン化合物は既知である（例えば、ＥＰ−Ａ  ０３６３６０８、ＥＰ−Ａ  ０６４０６５５参照。）かまたは既知の方法と類似の方法で製造される（例えば、Ｕｌｌｍａｎｎｓ  Ｅｎｚｙｋｌｏｐａｅｄｉｅ  ｄｅｒ  ｔｅｃｈｎｉｓｃｈｅｎ  Ｃｈｅｍｉｅ，第１８巻，３０１頁以降  １９７９年；Ｈｏｕｂｅｎ−Ｗｅｙｌ，Ｍｅｔｈｏｄｅｎ  ｄｅｒ  ｏｒｇａｎｉｓｃｈｅｎ  Ｃｈｅｍｉｅ，第１２／１巻，４３頁；Ｂｅｉｌｓｔｅｉｎ，第６巻，１７７頁）。
【００６１】
種々のリン化合物の混合物が使用される場合、およびオリゴマーリン化合物の場合、示されるｑ値は、平均ｑ値である。平均ｑ値は、好適な方法（ガスクロマトグラフィー（ＧＣ）、高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ））によって決定されるリン化合物の組成（分子量分布）およびそこから計算されるｑの平均値によって決定されうる。
【００６２】
更に、ホスホネートアミンおよびホスファゼン、例えばＷＯ  ００／００５４１およびＷＯ  ０１／１８１０５に記述されているもの、を防炎加工剤として使用してもよい。
【００６３】
これらの防炎加工剤は、単独で使用されても、互いの任意の混合物で使用されても、別の防炎加工剤との混合物で使用されてもよい。
【００６４】
成分Ｅ
成分Ｅは、一種類以上の熱可塑性ビニル（コ）ポリマーＥ．１および／またはポリアルキレンテレフタレートＥ．２を含有する。
【００６５】
ビニル芳香族化合物、ビニルシアニド（不飽和ニトリル）、Ｃ１〜Ｃ８アルキル（メタ）アクリレート、不飽和カルボン酸および更に不飽和カルボン酸の誘導体（例えば無水物およびイミド）を包含する群からの少なくとも一種類のモノマーのポリマーがビニル（コ）ポリマーＥ．１として好適である。
Ｅ．１．１  ビニル芳香族化合物および／もしくは環置換ビニル芳香族化合物、例えばスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−クロロスチレン、および／またはＣ１〜Ｃ８アルキル（メタ）アクリレート、例えばメチルメタクリレート、エチルメタクリレート、５０重量部〜９９重量部、好ましくは６０重量部〜８０重量部と
Ｅ．１．２  ビニルシアニド（不飽和ニトリル）、例えばアクリロニトリルおよびメタクリロニトリルおよび／またはＣ１〜Ｃ８アルキル（メタ）アクリレート、例えばメチルメタクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、および／または不飽和カルボン酸、例えばマレイン酸、および／または不飽和カルボン酸の誘導体、例えば無水物およびイミド、例えばマレイン酸無水物およびＮ−フェニルマレイミド、１重量部〜５０重量部、好ましくは２０重量部〜４０重量部と
からつくられる（コ）ポリマーが特に好適である。
【００６６】
ビニル（コ）ポリマーＥ．１は、樹脂状、熱可塑性かつゴムフリーである。特に好ましい態様では、コポリマーは、Ｅ．１．１スチレンとＥ．１．２アクリロニトリルとからつくられる。
【００６７】
Ｅ．１による（コ）ポリマーは、既知であり、ラジカル重合、特にエマルジョン重合、サスペンション重合、溶液重合またはバルク重合、によって製造されうる。（コ）ポリマーの平均分子量Ｍｗ（重量平均、光散乱によってまたは沈降によって確認される。）は、好ましくは、１５，０００〜２００，０００である。
【００６８】
成分Ｅ．２のポリエチレンテレフタレートは、芳香族ジカルボン酸またはそれらの反応性誘導体、例えばジメチルエステルもしくは無水物、と脂肪族、脂環式または芳香脂肪族ジオールとからつくられる反応生成物、並びにこれらの反応生成物の混合物である。
【００６９】
好ましいポリアルキレンテレフタレートは、テレフタル酸残基、ジカルボン酸成分に対して少なくとも８０ｗｔ．％、好ましくは少なくとも９０ｗｔ．％並びにエチレングリコール残基および／またはブタンジオール−１，４残基、ジオール成分に対して少なくとも８０ｗｔ．％、好ましくは少なくとも９０ｍｏｌ％を含む。
【００７０】
好ましいポリアルキレンテレフタレートは、テレフタル酸残基に加えて、Ｃ原子を８〜１４個有する別の芳香族もしくは脂環式ジカルボン酸の残基、またはＣ原子を４〜１２個有する脂肪族ジカルボン酸の残基、例えば、フタル酸、イソフタル酸、ナフタレン−２，６−ジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、シクロヘキサン二酢酸の残基、２０ｍｏｌ％以下、好ましくは１０ｍｏｌ％以下を含みうる。
【００７１】
好ましいポリアルキレンテレフタレートは、エチレングリコール残基またはブタンジオール−１，４残基に加えて、Ｃ原子を３〜１２個有する別の脂肪族ジオールまたはＣ原子を６〜２１個有する脂環式ジオール、例えば、プロパンジオール−１，３、２−エチルプロパンジオール−１，３、ネオペンチルグリコール、ペンタンジオール−１，５、ヘキサンジオール−１，６、シクロヘキサンジメタノール−１，４、３−エチルペンタンジオール−２，４、２−メチルペンタンジオール−２，４、２，２，４−トリメチルペンタンジオール−１，３、２−エチルヘキサンジオール−１，３、２，２−ジエチルプロパンジオール−１，３、ヘキサンジオール−２，５、１，４−ジ（β−ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、２，２−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパン、２，４−ジヒドロキシ−１，１，３，３−テトラメチルシクロブタン、２，２−ビス（４−β−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパンおよび２，２−ビス（４−ヒドロキシプロポキシフェニル）プロパンの残基、２０ｍｏｌ％以下、好ましくは１０ｍｏｌ％以下を含みうる（ＤＥ−Ａ−２４０７６７４、２４０７７７６、２７１５９３２）。
【００７２】
ポリアルキレンテレフタレートは、比較的少量の三価もしくは四価アルコールまたは三塩基性もしくは四塩基性カルボン酸の組み込みによって分枝されてもよい（例えば、ＤＥ−Ａ  １９００２７０およびＵＳ−ＰＳ  ３，６９２，７４４による。）。好ましい分枝剤の例は、トリメシン酸、トリメリット酸、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパンおよびペンタエリトリトールである。
【００７３】
テレフタル酸およびその反応性誘導体（例えば、そのジアルキルエステル）とエチレングリコールおよび／またはブタンジオール−１，４のみから生成されたポリアルキレンテレフタレートおよびこれらのポリアルキレンテレフタレートの混合物が特に好ましい。
【００７４】
ポリアルキレンフタレートの混合物は、ポリアルキレンテレフタレート１ｗｔ．％〜５０ｗｔ．％、好ましくは１ｗｔ．％〜３０ｗｔ．％とポリブチレンテレフタレート５０ｗｔ．％〜９９ｗｔ．％、好ましくは７０ｗｔ．％〜９９ｗｔ．％とを含む。
【００７５】
好ましく使用されるポリアルキレンテレフタレートの固有粘度は、一般的に、０．４ｄｌ／ｇ〜１．５ｄｌ／ｇ、好ましくは０．５ｄｌ／ｇ〜１．２ｄｌ／ｇである（Ｕｂｂｅｌｏｈｄｅ粘度計においてフェノール／ｏ−ジクロロベンゼン（１：１重量部）中で２５℃において測定される。）。
【００７６】
ポリアルキレンテレフタレートは、既知の方法によって製造されうる（例えば、Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−Ｈａｎｄｂｕｃｈ，第ＶＩＩＩ巻，６９５頁以降，Ｃａｒｌ−Ｈａｎｓｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ，ミュンヘン  １９７３年参照。）。
【００７７】
別の添加剤Ｆ
この組成物は、別の常套のポリマー添加剤、例えば、難燃相乗剤、ドリップ防止剤（例えば、フッ素化ポリオレフィン、シリコーンおよび更にアラミド繊維を包含する物質クラスの化合物）、滑剤および離型剤（例えば、ペンタエリトリトールテトラステアレート）、成核剤、安定剤、帯電防止剤（例えば、導電性カーボンブラック、カーボンファイバー、メタルファイバー、カーボンナノチューブおよび更に有機帯電防止剤、例えばポリアルキレンエーテル、アルキルスルホネートまたはポリアミド含有ポリマー）および更に色素および顔料を含みうる。
【００７８】
成形コンパウンドおよび成形品の製造
本発明による熱可塑性成形コンパウンドは、それぞれの成分を既知の方法で混合し、常套のユニット、例えば内部ニーダー、押出機および二軸スクリューにおいて温度２００℃〜３００℃において溶融配合および溶融押出することによって製造される。
【００７９】
個々の成分の混合は、既知の方法で、連続的におよび同時に、特に、約２０℃（室温）および高温において行われうる。
【００８０】
本発明は、更に、成形コンパウンドの製造方法、および成形品の製造のための成形コンパウンドの使用も提供する。
【００８１】
本発明による成形コンパウンドは、あらゆるタイプの成形品の製造のために使用されうる。これらは、射出成形、押出および吹込成形法によって製造されうる。別の形態の処理は、予め製造されたシートまたはフィルムからの熱成形による成形品の製造である。
【００８２】
そのような成形品の例は、フィルム、形材（ｐｒｏｆｉｌｅｄ  ｓｅｃｔｉｏｎ）、あらゆるタイプのハウジング部品、例えば家電製品、例えばジューサー、コーヒーマシーン、ミキサー用ハウジング部品；事務機器、例えばモニタ、フラットスクリーン、ノートパソコン、プリンタ、コピー機用ハウジング部品；パネル、パイプ、電気設備コンジット、ウィンドウ、ドアおよび建設業用の別の形材（内装仕上げ材および外装品（ｅｘｔｅｒｎａｌ  ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ））および更に電機部品および電子部品、例えばスイッチ、プラグおよびソケットおよび更に実用車用の、特に自動車分野用の、車体部品または屋内部品である。
【００８３】
特に、本発明による成形コンパウンドは、例えば、更に以下の成形品または一次成形品：鉄道車両、船舶、航空機、バスおよび別の自動車用の内装仕上げ部品、小型変圧器を含む電気器具のハウジング、情報の処理および伝達用デバイスのハウジング、医療機器のハウジングおよび外被、マッサージ器具およびそのハウジング、子供用乗物玩具、平壁要素（ｐｌａｎａｒ  ｗａｌｌ  ｅｌｅｍｅｎｔｓ）、安全デバイス用ハウジング、断熱輸送容器、衛生設備および浴室設備用成形品、換気口のカバーグレーチングおよび園芸用具用ハウジングの製造のためにも使用されうる。
【００８４】
以下の実施例は、本発明の更なる説明の役に立つ。
【実施例】
【００８５】
成分Ａ１
ビスフェノールＡベースの重量平均分子量Ｍｗ２７，５００ｇ／ｍｏｌ（ＧＰＣによって決定。）の直鎖ポリカーボネート。
【００８６】
成分Ａ２
ビスフェノールＡベースの重量平均分子量Ｍｗ２５，０００ｇ／ｍｏｌ（ＧＰＣによって決定。）の直鎖ポリカーボネート。
【００８７】
成分Ｂ１
アクリロニトリル２７ｗｔ．％とスチレン７３ｗｔ．％とからなる混合物４３ｗｔ．％（ＡＢＳポリマーに対する。）の、粒状（平均粒径ｄ５０＝０．３５μｍ）に架橋されたポリブタジエンゴム５７ｗｔ．％（ＡＢＳポリマーに対する。）の存在下におけるエマルジョン重合によって製造されたＡＢＳポリマー。
【００８８】
成分Ｃ１
Ａｌ２Ｏ３含量２４．６ｗｔ．％のケイ素−アルミニウムセラミックからなる中空セラミックビーズ。この中空セラミックビーズの密度は２．５ｇ／ｃｍ３であり、静水圧圧縮強さは４２０ＭＰａである。このビーズの平均粒径は４μｍである。
【００８９】
成分Ｃ２
ＶｉｔｒｏＣｏ  Ｅｎｔｅｒｐｒｉｓｅｓ（米国カリフォルニア州アービン）製の中実ガラスビーズＶｉｔｒｏｌｉｔｅ  ２０。この充填剤は、ナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウムおよび鉄のアモルファスシリケートおよびアルミノシリケートからなり、平均径は１２μｍである。
【００９０】
成分Ｃ３
Ｌｕｚｅｎａｃ  Ｎａｉｎｔｓｃｈ  Ｍｉｎｅｒａｌｗｅｒｋｅ  ＧｍｂＨ製の、ＭｇＯ含量３２ｗｔ．％、ＳｉＯ２含量６１ｗｔ．％かつＡｌ２Ｏ３含量０．３ｗｔ．％のタルク、Ｌｕｚｅｎａｃ（登録商標）Ａ３Ｃ。
【００９１】
成分Ｄ
ビスフェノールＡベースのオリゴホスフェート（Ｒｅｏｆｏｓｓ  ＢＡＰＰ）
【化６】
0005705433.tif 000007
【００９２】
成分Ｅ１
スチレン７７ｗｔ．％とアクリロニトリル２３ｗｔ．％とからバルク法によってつくられ、重量平均分子量Ｍｗが１３０ｋｇ／ｍｏｌ（ＧＰＣによって決定。）であるコポリマー。
【００９３】
成分Ｅ２
スチレン７２ｗｔ．％とアクリロニトリル２８ｗｔ．％とからバルク法によってつくられ、重量平均分子量Ｍｗが１４０ｋｇ／ｍｏｌ（ＧＰＣによって決定。）であるコポリマー。
【００９４】
成分Ｆ
Ｆ１：Ｄｕ  Ｐｏｎｔ製のポリテトラフルオロエチレンパウダー、ＣＦＰ  ６０００  Ｎ
Ｆ２：滑剤／離型剤としてのペンタエリトリトールテトラステアレート
Ｆ３：Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｉｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ製のホスファイト安定剤、Ｉｒｇａｎｏｘ（登録商標）Ｂ  ９００
【００９５】
成形コンパウンドの製造および試験
二軸押出機（ＺＳＫ−２５）（Ｗｅｒｎｅｒ  ｕｎｄ  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）中で、回転速度２２５ｒｐｍ、処理量２０ｋｇ／時間、マシーン温度２６０℃において、表１に列挙された供給材料を配合し、グラニュール化する。完成グラニュールを射出成形マシーン中で加工して対応する試験片を生じる（溶融温度２４０℃、例３〜５、および２６０℃、例１〜２、金型温度８０℃、流頭速度２４０ｍｍ／秒）。
【００９６】
試験片の特性を特徴付けるために、以下の方法を適用する。
【００９７】
流動性を、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  １１３３によってメルトボリュームフローレート（ＭＶＲ）として、要すれば更にＩＳＯ  １１４４３（溶融粘度）によって決定する。
【００９８】
引裂抵抗を、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ５２７によって測定する。
【００９９】
剛性を、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ５２７によって引張弾性率として測定する。
【０１００】
耐引掻き性を、ＡＳＴＭ  Ｄ−３３６３によって鉛筆硬度として決定する。これに関連して、硬度３Ｈ、２Ｈ、Ｈ、Ｆ、ＨＢ、Ｂ、２Ｂおよび３Ｂ（ここで、硬度が減少する。）の鉛筆を所定の圧力で表面上を導く。鉛筆硬度は、表面上に引掻きが認められない最も硬い鉛筆を特定する。
【０１０１】
燃焼挙動を、寸法１２７ｍｍ×１２．７ｍｍ×１．５ｍｍのロッドに対するＵＬ  ９４Ｖ試験によって測定する。
【０１０２】
応力亀裂挙動（ＥＳＣ挙動）を、寸法８０ｍｍ×１０ｍｍ×４ｍｍのロッドに対して試験する。それぞれ使用される試験媒体を表１および２に示す。試験片を円弧テンプレート（ｃｉｒｃｕｌａｒ−ａｒｃ  ｔｅｍｐｌａｔｅ）を使用して予め変形させ（予歪εｘ＝２．４％）、試験媒体中で室温において貯蔵する。応力亀裂挙動を、亀裂または破断（「ＲＵＰ」）によって評価する。
【０１０３】
0005705433.tif 000008
【０１０４】
本発明による実施例１の組成物が良好な耐引掻き性と共に、比較例２の組成物と比較して改良されたＥＳＣ挙動および改良された流動性を示すことが表１から明らかである。
【０１０５】
表２の防炎加工組成物の場合、本発明による実施例３の組成物のみが本発明による目的を達成する。すなわち、同程度の耐引掻き性（比較例４と比較。）を有し、改良されたＥＳＣ挙動および改良された流動性が得られる。充填剤としてタクルを使用する比較例５は、高い耐引掻き性の基準を満たさない。更に、実施例３は、最も良好な燃焼挙動を示す（比較例４および５と比較して短い再燃時間（ｒｅｆｉｒｉｎｇ  ｔｉｍｅ）（２９秒）、評価Ｖ０）。
【０１０６】
0005705433.tif 000009