(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
２０°において散乱強度ＳＩ（２０）を有し、４０°において散乱強度ＳＩ（４０）を有し、ＳＩ（２０）／ＳＩ（４０）＞１．６である発光素子用のセラミック変換材料であって、前記セラミック変換材料は、
Ｓｒ1‐y‐zＭyＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕz
で表され、上式において、Ｍは、Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ又はこれらの混合物を含む群から選択され、ｙは、０以上且つ１以下、ｚは、０．０００１以上且つ０．５以下である、セラミック変換材料。
【請求項２】
３０°において散乱強度ＳＩ（３０）を有し、６０°において散乱強度ＳＩ（６０）を有し、ＳＩ（３０）／ＳＩ（６０）＞１．９である、請求項１記載のセラミック変換材料。
【請求項３】
セラミック変換材料は、
ＩｎｔpeakA：ＩｎｔpeakBが３以上の特性を示し、ここで、ＩｎｔpeakＡは、（０ｋ０）格子面が結晶構造中の［Ｓｉ2Ｏ2Ｎ2］2-層に平行であるように選択されるとして、（０２０）反射光の強度で与えられるか、又は（０２０）反射光の強度を求める上でピークがＸＲＤ粉末パターン中で十分には分離されていない場合、（０２０）及び（１２０）反射光の強度の合計で与えられ、これに対し、ＩｎｔpeakＢは、（２２０）反射光の強度で与えられるか、又は（２２０）反射光の強度を求める上でピークがＸＲＤ粉末パターン中で十分には分離されていない場合、（２２０）及び（２−１０）反射光の強度の合計で与えられる、請求項１又は２記載のセラミック変換材料。
【請求項４】
前記セラミック変換材料は、ｄ50が５μｍ以上の結晶粒で構成されている、請求項１〜３のいずれか１項に記載のセラミック変換材料。
【請求項５】
前記発光素子がＬＥＤを有する、請求項１〜４のいずれか１項に記載のセラミック変換材料。
【請求項６】
少なくとも１つの前駆物質コンパウンドの一軸熱圧ステップを有し、前記熱圧ステップは、１２００℃以上且つ１８００℃以下の温度で実施される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の材料の製造方法。
【請求項７】
前記少なくとも１つの前駆物質コンパウンドは、アスペクト比が≧２：１である、請求項６記載の方法。
【請求項８】
前記少なくとも１つの前駆物質コンパウンドは、直径が５００ｎｍ以上のプレート及び／又はフレークで作られている、請求項６又は７記載の方法。
【請求項９】
前記熱圧ステップは、５０ＭＰａ以上の圧力で実施される、請求項６〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
請求項１〜５のうちいずれか１項に記載の材料、又は請求項６〜９のいずれか１項に記載の方法に従って製造された材料を含む発光素子で構成されるシステムであって、前記システムは、以下の用途、即ち、
‐オフィス照明システム、
‐店舗照明システム、
‐家庭照明システム、
‐スポット照明システム、
‐劇場照明システム、
‐投射システム、
‐自己照明ディスプレイシステム、
‐ピクセル化ディスプレイシステム、
‐セグメント化ディスプレイシステム、
‐警戒標識システム、
‐医用照明用途システム、
‐表示看板システム、
‐装飾照明システム、
‐自動車用途、
‐温室照明システムのうちの１つ又は２つ以上に用いられる、
ことを特徴とするシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光素子、特にＬＥＤ用の発光材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
ホスト材料としてシリケート、ホスフェート（例えばアパタイト）及びアルミネートを含むと共にホスト材料に活性化材料として添加される遷移金属又は希土類金属を含む蛍光体が周知である。特に青色ＬＥＤが近年実用化されたので、このような蛍光体と組み合わせてこのような青色ＬＥＤを利用した白色光源の開発が活発に進められている。セラミック発光材料の出現により、青色ＬＥＤも又、ほぼ完全に緑色又は赤色に変換できる。
【０００３】
特に、いわゆる“ＳｉＡｌＯＮ”系の発光材料が、良好な光学的特徴により当該技術分野において関心の的になっている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、広範な用途で使用できると共に特に発光効率及び演色が最適化された蛍光体電球色（温白色）ｐｃＬＥＤの製造を可能にする発光材料が、依然として要望されている。
【０００５】
本発明の目的は、良好な生産性及び安定性と共に光学的特徴が改善された発光材料から成る発光素子を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
この目的は、請求項１記載の発光素子によって達成される。したがって、第１の波長を放出する少なくとも１種類の第１の発光材料と、第１の波長を少なくとも部分的に吸収し、次に第１の波長よりも長い第２の波長の光を放出する少なくとも１種類のセラミック変換材料とから成る発光素子、特にＬＥＤが提供され、セラミック変換材料は、２０°において散乱強度ＳＩ（２０）を有し、４０°において散乱強度ＳＩ（４０）を有し、ＳＩ（２０）／ＳＩ（４０）＞１．５である。
【０００７】
「Ｙ°における散乱強度ＳＩ（Ｙ）」という表現は、次のように定義される。
【０００８】
１００μｍウェーハが光学的品質（Ｒａ＜２０ｎｍ）まで研磨される。波長λの単色光は、法線（垂直）入射（ウェーハに対して垂直）でセラミック変換材料上に放出され、λは、可視スペクトルの領域で選択され、吸収係数ａは、３０ｃｍ-1未満である。
【０００９】
角度０°（即ち、ウェーハに垂直）で測定された散乱強度（即ち、散乱角における透過光強度）は、１００％である（図３も参照されたい）。この場合、Ｙ°における散乱強度ＳＩ（Ｙ）は、角度Ｙ°で測定される。
【００１０】
「セラミック変換材料」という用語は、本発明の意味においては、結晶若しくは多結晶高密度材料又は制御された量の細孔を有し、又は細孔のない複合材料を意味すると共に／或いは特にこれらを含む。
【００１１】
「多結晶材料」という用語は、本発明の意味において、主成分の体積密度が９０パーセントを超え、８０パーセントを超える割合について単結晶ドメインから成る材料を意味すると共に／或いは特にこれを含み、各ドメインは、直径が０．５μｍよりも大きく、このような材料は、種々の結晶学的配向を有するのが良い。単結晶ドメインは、非晶質若しくはガラス質材料又は追加の結晶成分により互いに結合されるのが良い。
【００１２】
多くの用途に関して以下の利点のうちの少なくとも１つ又は２つ以上を有する本発明のセラミック変換材料が発見された。
‐発見された光学的散乱は、発光素子の変換効率を促進する。というのは、散乱により、吸収損失が生じる場合があるからである。
‐発見された光学的散乱は、変換光と透過非変換光の混合を促進し、高いパッケージ効率をもたらす。
【００１３】
好ましくは、セラミック変換材料は、２０°において散乱強度ＳＩ（２０）を有し、４０°において散乱強度ＳＩ（４０）を有し、ＳＩ（２０）／ＳＩ（４０）＞１．６、好ましくはＳＩ（２０）／ＳＩ（４０）＞１．８である。
【００１４】
本発明の好ましい実施形態によれば、セラミック変換材料は、３０°において散乱強度ＳＩ（３０）を有し、６０°において散乱強度ＳＩ（６０）を有し、ＳＩ（３０）／ＳＩ（６０）＞１．９である。さらに、これにより、本発明の多くの利用分野に関し変換効率が向上する。
【００１５】
好ましくは、セラミック変換材料は、ＳＩ（３０）／ＳＩ（６０）＞２．５好ましくはＳＩ（３０）／ＳＩ（６０）＞２．９の散乱強度比を有する。
本発明の好ましい実施形態によれば、セラミック変換材料は、その成分としての結晶子粒の好ましい配向を呈し、この配向は、そのテキスチャとして定義される。
【００１６】
優先的配向を検出するため、Ｘ線回折技術を利用するのが良い。優先的配向のないセラミックは、相対的ピーク強度が対応の材料について計算されたピーク強度に一致しているＸ線回折パターンを示す。Ｘ線パターンの計算では、物質の結晶構造に関する知識が必要であるが、結晶形態学に関する情報は必要ではない。テキスチャドセラミックのＸ線回折パターンは、理論的パターンと比較してピーク強度の相当な偏差を示し、即ち、反射光の中には、増大した強度を示すものがあれば、それどころか検出限度を下回る強度を示すものもある。ミラー指数により特徴づけられ、増大した又は減少した強度を示す反射光がどれであるかは、一般に、測定幾何学的形状、即ち、Ｘ線ビームに対するセラミックサンプルのアラインメント、サンプル中の結晶粒の形態学的特徴及び配向で決まる。
【００１７】
好ましくは、セラミック変換材料は、これを構成する結晶子粒の好ましい配向を呈し、したがって、ＩｎｔpeakA：ＩｎｔpeakBは、３以上、好ましくは５以上、より好ましくは７以上、最も好ましくは９以上であり、ここでＩｎｔpeakA：ＩｎｔpeakBは次のように定義される。
【００１８】
ホスト化合物ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2と同形である一般的化学式Ｓｒ1‐x‐yＭxＥｕyＳｉ2Ｏ2Ｎ2（Ｍ＝Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ又はこれらの混合物である）の化合物に関し、ＩｎｔpeakＡは、（０２０）反射光の強度（結晶学的設定値は、（０ｋ０）格子面が結晶構造中の［Ｓｉ2Ｏ2Ｎ2］2-層に平行であるように選択される）か（０２０）及び（１２０）反射光の強度の合計（（０２０）反射光の強度を求める上でピークがＸＲＤ粉末パターン中で十分には分離されていない場合）かのいずれかで与えられ、これに対し、ＩｎｔpeakＢは、（２２０）反射光の強度か（２２０）及び（２−１０）反射光の強度の合計（（２２０）反射光の強度を求める上でピークがＸＲＤ粉末パターン中で十分には分離されていない場合）かのいずれかにより与えられる。
【００１９】
本発明の好ましい実施形態によれば、セラミック変換材料は、本質的に、ｄ50が５μｍ以上の結晶粒で構成される。これは、広範な用途において散乱を一段と減少させることが判明した。
【００２０】
「本質的に」という用語は、本発明との関連において、特に、材料のうちの７５％以上、好ましくは８０％以上、最も好ましくは９０％以上が所望の組成及び／又は構造を備えていることを意味している。
【００２１】
“ｄ50”という記号は、本発明の意味においては、平均粒径の尺度であり、次のように定義され、即ち、対応のサンプル中の粒子（例えば結晶粒）の数の５０％のサイズが所与のｄ50の値に等しく又はこれよりも小さい。「粒径」という用語は、特に、体積が任意の形状を備えた検討中の粒子の体積に等しい球体の直径を表す。
【００２２】
好ましくは、セラミック変換材料は、本質的に、ｄ50が７μｍ以上の結晶粒で作られる。
【００２３】
本発明の好ましい実施形態によれば、セラミック変換材料は、本質的に次の化学式、即ち、
〔化１〕
Ｓｒ1‐y‐zＭyＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕz
で表され、上式において、Ｍは、Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ又はこれらの混合物を含む群から選択され、ｙは、０以上且つ１以下、ｚは、０．０００１以上且つ０．５以下である。
【００２４】
このような材料は、以下の理由で広範な用途に有利であることが判明した。
‐この材料の安定性は、通常、先行技術の材料と比較して改善されている。この材料は、通常、非常に高い熱的安定性、特に光熱的安定性を示す。
‐この材料のスペクトルは、通常、かなり鮮明であり、かくして、本発明の多くの利用範囲での使用が可能である。
【００２５】
本発明の好ましい実施形態によれば、セラミック変換材料の光熱的安定性は、２００℃において１０００時間、１０Ｗ／ｃｍ2の光パワー密度及び２．７５ｅＶの平均光子エネルギーでセラミック変換材料を露光した後において、初期強度の８０％以上且つ１１０％以下である。
【００２６】
「光熱的安定性」という用語は、本発明の意味においては、特に、熱及び高強度励起の同時適用下における蛍光強度の変換を意味すると共に／或いはそのことを含み、即ち、１００％の光熱的安定性は、材料が放射線と熱の同時暴露によっては事実上影響を受けないということを意味している。
【００２７】
本発明の好ましい実施形態によれば、セラミック変換材料の光熱的安定性は、２００℃において１０００時間、１０Ｗ／ｃｍ2の光パワー密度及び２．７５ｅＶの平均光子エネルギーでセラミック変換材料を露光した後において、初期強度の８２．５％以上且つ１０５、好ましくは８５％以上且つ１００％以下である。
【００２８】
本発明の好ましい実施形態によれば、セラミック変換材料の熱伝導率は、１Ｗｍ-1Ｋ-1以上且つ２０Ｗｍ-1Ｋ-1以下である。
【００２９】
本発明の一実施形態によれば、セラミック変換材料は、波長範囲が５５０ｎｍ以上且つ１０００ｎｍ以下の光に関し、空気中法線入射の場合に１０％以上且つ８５％以下の透過度を示す。
【００３０】
空気中法線入射の場合における透過度は、波長範囲が５５０ｎｍ以上且つ１０００ｎｍ以下の光に関し、２０％以上且つ８０％以下、より好ましくは３０％以上且つ７５％以下、最も好ましくは４０％を超え且つ７０％未満である。
【００３１】
「透過度」という用語は、本発明の意味においては、特に、材料によって吸収されなかった波長の入射光の１０％以上、好ましくは２０％以上、より好ましくは３０％以上、最も好ましくは４０％以上且つ８５％以下が空気中法線入射（表面に垂直）でサンプルを通って透過されるということを意味している。この波長は、好ましくは、５５０ｎｍ以上且つ１０００ｎｍ以下である。
【００３２】
本発明の好ましい実施形態によれば、セラミック変換材料の密度は、理論密度の９５％以上且つ１０１％以下である。
【００３３】
本発明の好ましい実施形態によれば、セラミック変換材料の密度は、理論密度の９７％以上且つ１００％以下である。
【００３４】
本発明の上述の好ましい実施形態の１００％未満の密度は、好ましくは、セラミックを細孔が依然としてセラミック母材中に存在するステージに焼結することによって得られる。セラミック母材中の全細孔容積が０．２以上且つ２％以下の状態で９８．０％以上且つ９９．８％以下の密度が最も好ましい。好ましい平均細孔直径は、１０００ｎｍ以上且つ５０００ｎｍ以下である。
【００３５】
本発明は、更に、本発明の材料を製造する方法であって、少なくとも１種類の前駆物質コンパウンドの一軸熱圧ステップを有し、熱圧ステップが、１２００℃以上且つ１８００℃以下の温度で実施されることを特徴とする方法に関する。
【００３６】
驚くべきこととして、このようにすることにより、所望の且つ新規な特徴を備えた材料を多くの用途に関して容易且つ効果的に製造できるということが判明した。
【００３７】
好ましくは、熱圧ステップは、１３００℃以上且つ１７００℃以下の温度で実施される。
【００３８】
驚くべきこととして、本発明の多くの利用分野に関し、多結晶セラミック変換材料のテキスチャを一軸熱圧によってもたらすことができるということが判明した。一軸熱圧中、プレート状セラミック結晶粒は、これらの表面法線が一軸熱圧方向に向いた状態で優先的に配向される。
【００３９】
本発明の好ましい実施形態によれば、少なくとも１つの前駆物質コンパウンドは、本質的に２：１以上のアスペクト比を示す結晶粒から成る。
【００４０】
「アスペクト比」という用語は、特に、粒子結晶粒の最も長い寸法と最も短い寸法の比を意味している。例えばプレート状及びニードル状粒子については大きなアスペクト比が見受けられる。
【００４１】
本発明の多くの利用分野に関し、上述したようにすることにより、本発明の方法によって製造されたセラミック変換材料の所望の特徴を一段と促進することができ、特に、入射方向への光の後方散乱を減少させることができるということが判明した。
【００４２】
好ましくは、少なくとも１つの前駆物質コンパウンドは、本質的に３：１以上、より好ましくは４：１以上のアスペクト比を有する。
【００４３】
本発明の好ましい実施形態によれば、少なくとも１つの前駆物質コンパウンドは、本質的に、直径が５００ｎｍ以上のプレート及び／又はフレークで作られる。
【００４４】
多くの用途に関し、これは又、製造プロセスを容易にすると共に製造されたセラミック変換材料の散乱を低下させることが判明した。
【００４５】
好ましくは、少なくとも１つの前駆物質コンパウンドは、本質的に、直径が７００ｎｍ以上、より好ましくは１μｍ以上のプレート及び／又はフレークで作られる。
【００４６】
本発明の好ましい実施形態によれば、熱圧ステップは、５０ＭＰａ以上の圧力で実施される。
【００４７】
本発明のセラミック変換材料から成る発光素子並びに本発明の方法により製造されたセラミック変換材料は、多種多様なシステム及び／用途、例えば、とりわけ以下の用途、即ち、
‐オフィス照明システム、
‐住宅用途システム、
‐店舗照明システム、
‐家庭照明システム、
‐アクセント照明システム、
‐スポット照明システム、
‐劇場照明システム、
‐光ファイバ用途システム、
‐投射システム、
‐自己照明ディスプレイシステム、
‐ピクセル化ディスプレイシステム、
‐セグメント化ディスプレイシステム、
‐警戒標識システム、
‐医用照明用途システム、
‐表示看板システム、
‐装飾照明システム、
‐携帯型システム、
‐自動車用途、
‐温室照明システムのうちの１つ又は２つ以上に利用できる。
【００４８】
上述のコンポーネント並びに特許請求の範囲に記載されたコンポーネント及び本発明の実施形態に用いられるべきコンポーネントは、これらの寸法形状、材料選択及び技術的思想に関して何ら特定の例外がなく、したがって、関連分野において知られている選択基準を制約なく適用することができる。
【００４９】
本発明の目的を達成する追加の細部、特徴、特性及び利点は、従属形式の請求項、図面及びそれぞれの図に関する以下の説明及び実施例に開示されており、図は、例示の仕方で、本発明の発光素子に用いられる材料の幾つかの実施形態及び実施例を示している。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の実施例Ｉによる材料に関するＸＲＤパターンを示す図である。
【図２】比較実施例Ｉによる材料に関するＸＲＤパターンを示す図である。
【図３】本発明の実施例Ｉ及び比較実施例Ｉの散乱強度の角度分解測定値を示す図である。
【図４】本発明の実施例Ｉ及び比較実施例Ｉの発光スペクトルを示す図である。
【図５】研削及び研磨後における実施例Ｉのセラミック変換材料の構造の光顕微鏡写真図である。
【図６】セラミック変換材料のテキスチャの測定のための極めて概略的な実験的セットアップを示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００５１】
本発明は、実施例Ｉの以下の詳細な説明から良好に明らかになり、実施例Ｉは、本発明のセラミック変換材料の一実施例であるが、単なる例示である。本発明の実施例Ｉと比較実施例Ｉの両方は、ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕセラミックに関する。
【００５２】
実施例Ｉ
【００５３】
名目上の化学式Ｓｒ0.98Ｅｕ0.02Ｓｉ2Ｏ2Ｎ2の前駆物質粉末の合成を、Ｅｕドープストロンチウムオルトシリケート（Ｓｒ0.98Ｅｕ0.02）2ＳｉＯ4と窒化珪素を粉砕により混合し、混合物をＮ2／Ｈ2雰囲気中において１４００℃で焼き、最終的に未加工製品を粉砕して選別することにより行った。
【００５４】
約４ｇの前駆物質粉末をグラファイト加圧ツール中に充填し、あらかじめ高密度化し、最終的に窒素雰囲気中において１５００℃、７０ＭＰａで５時間かけて一軸熱圧した。
【００５５】
その結果得られたセラミック物体をスライスし、研磨し、そして最終厚さ１００μｍまで研磨した。
【００５６】
比較実施例Ｉ（従来型焼結）
【００５７】
名目上の化学式Ｓｒ0.98Ｅｕ0.02Ｓｉ2Ｏ2Ｎ2の前駆物質粉末の合成を、Ｅｕドープストロンチウムオルトシリケート（Ｓｒ0.98Ｅｕ0.02）2ＳｉＯ4と窒化珪素を不活性ガス中での粉砕により混合し、混合物をＮ2／Ｈ2雰囲気中において１２００℃で焼き、最終的に未加工製品を粉砕して選別することにより行った。
【００５８】
粉末を一軸且つ静水圧的に冷圧し、その結果得られたディスク状ペレットを窒素雰囲気中において１５５０℃で５時間かけて焼結した。
【００５９】
その結果得られたセラミック物体を研磨し、そして最終厚さ１００μｍまで研磨した。
【００６０】
図１及び図２は、それぞれ、本発明の実施例Ｉ及び比較実施例ＩのＸＲＤパターンを示している。θ＝０°の場合、入射Ｘ線ビームがプレート法線に垂直に位置決めされ、プレート法線が（ａ）実施例Ｉの一軸熱圧方向に平行であり、（ｂ）比較実施例Ｉの一軸冷圧方向に平行な状態でＸＲＤパターンを得た。
【００６１】
図３は、本発明の実施例Ｉ（太線）及び比較実施例Ｉ（点線）に従って、厚さ１００μｍのウェーハに関し、法線入射６６０ｎｍレーザビームに関する透過光の正規化された角度散乱強度分布状態を示している。ウェーハの表面は、光学的品質（Ｒａ＜２０ｎｍ）まで研磨されている。したがって、光の散乱は、ウェーハ内の散乱事象にのみ起因している。
【００６２】
本発明の材料の散乱は、比較実施例の散乱とは明らかに異なっていることが明らかに理解できる。即ち、２０°における散乱強度ＳＩ（２０）は、４０°における散乱強度ＳＩ（４０）の２倍を超え、３０°における散乱強度ＳＩ（３０）は、６０°における散乱強度ＳＩ（６０）の３倍を超え、これに対し、比較実施例では、これらの比は、非常に小さい。
【００６３】
図４は、本発明の実施例Ｉ（太線）及び比較実施例Ｉ（点線）の青色ＬＥＤの発光スペクトルを示している。優れた散乱特徴により、本発明の実施例のエミッタンス特性は、比較実施例のエミッタンス特性よりも優れている。
【００６４】
図５は、研削及び研磨後における実施例Ｉのセラミック変換材料の構造の光顕微鏡写真図である。セラミック変換材料は、多くの大径結晶粒及び／又はプレートを有し、これらのうちの幾分かは、直径が５０μｍ以上であることが理解できる。平均ｄ50は、約４μｍである。何らかの特定の理論に束縛するものではないが、本発明者は、このオーソドックスではない構造が本発明の材料の新規且つ所望の利点を少なくとも部分的にもたらしていると考えている。
【００６５】
以下において、実施例Ｉによる材料の構造並びに本発明の好ましい用途による材料のテキスチャの測定のための全体的なセットアップについて説明する。
【００６６】
セラミック変換材料内部の成分としての結晶子粒の好ましい配向状態は、Ｘ線回折法により定量化できる。
【００６７】
図６は、セラミック変換材料のテキスチャの測定のための極めて概略的な実験セットアップを示している。セラミックサンプル３内において、２つのプレート状セラミック結晶子（クリスタライト）１，２が示されており、これらセラミック結晶子の格子面は、それぞれ、プレート法線にほぼ垂直であり又は高度の表面模様付きのセラミックに関しては望ましいこととしてこれに垂直である。検査されるべきセラミックプレート３は、入射Ｘビーム６を受ける。回折ビーム５は、Ｘ線検出器７により測定される。θは、回折角である。セラミックプレートの表面法線は、一軸熱圧の際、加圧方向と一致し、これは、矢印４で示されている。
【００６８】
結晶学的テキスチャの定量は、非特許文献であるエム・デー・ヴォーディン等（M. D. Vaudin），「ジャーナル・オブ・マテリアルズ・リサーチ（J. Mater. Res ）」，１３巻，１９９８年，ｐ．２９１０に記載されているように好ましい配向反射ピークにわたりθ‐２θ走査とθ走査を組み合わせることにより実施できる。なお、この非特許文献を参照により引用し、その記載内容全体を本明細書の一部とする。
【００６９】
Ｘ線の回折最大を招く強め合う干渉が、Ｘ線回折実験がθ＝０°の場合に入射Ｘ線ビームをセラミックの一軸熱圧方向に垂直に位置決めするように実施される場合、加圧方向に垂直であるプレート状結晶子粒の逆格子面について優先的に観察される。ブラッグ‐ブレンターノ幾何学的形状におけるＸ線検出器の対称θ‐２θ走査を、θ＝９０°の場合に検出器がセラミックサンプルに垂直な平面に平行に位置決めされるように実施する場合、鵜圧方向に垂直に又はほぼ垂直に差し向けられた格子面のところでの回折に起因する反射光は、非常に強められ、これに対し、加圧方向に平行に又はほぼ平行に差し向けられた格子面のところでの回折に起因する反射光は、非常に弱められる。
【００７０】
実施例Ｉの材料のそれ以上の検査結果は、次の通りであった。
【００７１】
例えばオー・オエックラー（O. Oeckler），エフ・ステッドラー（F. Stadler），ティー・ローゼンタール（T. Rosenthal），ダブリュ・シュニック（W. Schnick），「ソリッド・ステート・サイエンス（Solid State Science）」，２００７，９（２），ｐ．２０５‐２１２に記載されている結晶構造判定結果によれば、ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2は、［ＳｉＯＮ3］四面体を末端酸素イオンと頂点共有（corner sharing）するシートにより作られ、これらシートは、［Ｓｉ2Ｏ2Ｎ2］シート相互間に位置するＳｒ又はドーパントイオンの配位環境を形成する。したがって、ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2前駆物質コンパウンドについてはプレート状形態学的特徴を観察することができる。
【００７２】
プレート状結晶粒から成る熱圧ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2：Ｅｕ型セラミックの場合、詳細は実施例の項に説明されている。ディスク状セラミックサンプルに関する全体として適切な測定幾何学的形状（以下に説明する全ての実験において適用される）が以下の項に説明されている。
【００７３】
この構造体に関し、（０ｋ０）逆格子面は、［Ｓｉ2Ｏ2Ｎ2］シートに平行に差し向けられ、したがって、これ又、ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2プレート法線に垂直である。相当な優先的配向を有するサンプルの場合、特にミラー指数（０ｋ０）を備えた反射光は、他の反射光と比べて増大した強度を示している。ＳｒＳｉ2Ｏ2Ｎ2の（０１０）反射光は、２θ〜１２．６°のところに見られ、（０２０）ピークは、２θ〜２５．４°のところで（１２０）ピークとオーバーラップする（両方のピークの和をピークＡという）。最大理論強度、即ち（２２０）ピークを備えた反射光は、２θ〜３１．８°のところに見られ、（２−１０）反射光とオーバーラップする（両方のピークの和をピークＢという）。
【００７４】
熱圧材料（本発明の実施例Ｉ）と従来型焼結材料（比較実施例Ｉ）のＸＲＤパターンを比較すると、熱圧の結果として、結晶子の強い優先的配向を備えたセラミックが得られることが明白になる。それどころか２θ〜１２．６°のピークは、ピークＢよりも高い強度を示す。
【００７５】
比較実施例Ｉのセラミックは、それほど優先的配向を示さず、強度比ＩｎｔpeakＡ：ＩｎｔpeakＢ＜１（図７も参照されたい）を示し、これに対し優先的配向の存在は、ＩｎｔpeakＡ：ＩｎｔpeakＢ＞１によって指示される。
【００７６】
強い優先的配向を備えたサンプルは、ＩｎｔpeakＡ：ＩｎｔpeakＢ＞３、好ましくは＞５の比を示すはずである。上述した熱圧セラミック（本発明の実施例Ｉ）の場合、ＩｎｔpeakＡ：ＩｎｔpeakＢ〜９．４の強度比が観察され（背景補正後におけるピーク高さに基づく）、非常に強い優先的配向を観察することができるということを示している
【００７７】
上記において詳細に説明した要素及び特徴の特定の組み合わせは、例示に過ぎず、本明細書における他の教示及び参照により引用した特許明細書／特許出願公開明細書の教示によるこれらの教示の交換及び置換も又、明示的に想定されている。当業者であれば認識されるように、本明細書において説明した内容の変形、改造及び他の具体化は、特許請求の範囲に記載された本発明の精神及び範囲から逸脱することなく当業者には明らかであろう。したがって、上記説明は、本発明を限定するものではなく例示に過ぎない。本発明の範囲は、特許請求の範囲の記載及びその均等範囲に基づいて定められる。さらに、明細書及び特許請求の範囲に用いられている参照符号は、特許請求の範囲に記載された本発明の範囲を限定するものではない。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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