(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
膨張黒鉛と黒鉛と熱硬化性樹脂とを有して構成されており、前記膨張黒鉛の重量％が１５〜％６５に、かつ、前記黒鉛の重量％が１５〜７０％に、かつ、前記熱硬化性樹脂の重量％が７〜１５％にそれぞれ設定されている燃料電池セパレータ。
【請求項２】
前記熱硬化性樹脂は、フェノール樹脂とエポキシ樹脂と不飽和ポリエステル樹脂とポリイミドとのうちの何れかが選択されている請求項１に記載の燃料電池セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、家庭用燃料電池コージェネレーションシステム（エネファーム）や、家庭用燃料電池システムに用いられる固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）などにおいて好適に使用される燃料電池セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
節電を目的とする家庭用燃料電池コージェネレーションシステムにおいては、都市ガス・ＬＰガス・灯油などから、改質器を用いて燃料となる水素を取り出し、空気中の酸素と反応させて発電するシステムで、発電時の排熱を給湯に利用する。なお、発電の際には水素を用いるため二酸化炭素が発生しないが、改質で水素を取り出す過程では二酸化炭素が排出される。燃料電池には、主に固体高分子形燃料電池が使用される。
【０００３】
家庭用燃料電池コージェネレーションシステムには、下記１．〜６．のような利点があり、今後の展望が期待されている。
１．発電で発生した排熱を直接利用できるため、排熱を利用しないタイプの火力発電や原子力発電と比べて発電時のエネルギー利用効率が高い。
２．自宅で発電をするため、送電ロスがほぼない。
３．ガス会社によっては専用料金メニューを用意しており、ガス料金の割引を受けられる。
４．給湯時の発電により家庭で使用する４〜６割程度の電力量をまかなえるため、電気料金が安くなる。
５．補助熱源機を組み合わせて使用するため、湯切れの心配がない。
【０００４】
従来からの家庭用燃料電池コージェネレーションシステムは、いわゆる低温型と呼ばれるものである。即ち、低温型家庭用燃料電池コージェネレーションシステムは、８０℃程度の温度域で作動するものであって、さらなる普及に向けては、システムの一層の低コスト化と高システム効率化が必要とされている。
しかしながら、低温型の場合には作動温度が低いため、セル・スタックの一酸化炭素（ＣＯ）耐性が低く、大きなＣＯ変成器やＣＯ選択酸化器を必要とするばかりではなく、排熱回収系や給湯タンクも大きくなる。さらに、低温型固体高分子形燃料電池の電解質膜は加湿を必要とし、そのために必要となる加湿系も複雑な構成となり、コストの大半を占めるシステムの低コスト化が依然、大きな課題である。
【０００５】
そこで、低温型の弱点を補える中温型のものが提案されてきている。中温型家庭用燃料電池コージェネレーションシステムは、作動温度が低温型よりも高いため、ＣＯ耐性が高く、排熱温度も高いため排熱回収系や給湯タンクがコンパクトになる。また、電解質膜の加湿も必要なく、低温型より低コスト化が図れる可能性が高い。８５〜２００℃の温度域で作動する中温型の場合には、燃料電池からの排熱によって蒸気を作ることができ、燃料利用率を高めることも可能である。
【０００６】
さて、上述のような家庭用燃料電池コージェネレーションシステムであるが、その固体高分子形燃料電池に使用される燃料電池セパレータについては、次のような経緯がある。
一般に、燃料電池セパレータとは、ＭＥＡ（膜・電極接合体）を適切に燃料電池セル（燃料電池セパレータの間にＭＥＡを挟み込んだ単位体）内に保持するとともに前記電気化学反応に必要な燃料（水素）及び空気（酸素）を供給する役割、さらには燃料電池として機能するための電気化学反応により得られた電子を損失なく集電する役割等を担っている。これらの役割を担うために燃料電池セパレータには、ガスの通り難さを示す「ガス透過」、機械的強度を示す「曲げ強度」、導電性を示す「接触抵抗」、成形加工性を示す「成形性」という各特性が要求される。
【０００７】
従来、固体高分子形燃料電池用の燃料電池セパレータの材料としては、コスト的な問題から近年ではフェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とのコンパウンドを成形材料としており、そのコンパウンドを圧縮成形することによって燃料電池セパレータとする手段が採られていた。このように、熱硬化性樹脂と黒鉛との混合材料（ボンドカーボン）で燃料電池セパレータを形成する例としては、特許文献１や特許文献２において開示されたものがある。
【０００８】
ところが、低温型固体高分子形燃料電池に使用されていた上記従来の燃料電池セパレータを、より効率に優れる中温型固体高分子形燃料電池に組み込んで使用してみたところ、ガス透過が要求される性能を満足できないことがわかってきた。原因を検討したところ、熱硬化性樹脂は、８５〜２００℃で規定される中温では分子移動が活発化されて間隔が広狭に変化するため、ガスが通り易くなってしまうと考えられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０００−０７７０７９号公報
【特許文献２】特開２００３−０４８９３４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、熱硬化性樹脂と黒鉛からなる材料を用いながら、従来より高い温度である中温においても良好なガス透過性を発揮することができるように改善され、中温型固体高分子形燃料電池に好適に適用可能となる燃料電池セパレータを提供する点にある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
請求項１に係る発明は、燃料電池セパレータにおいて、膨張黒鉛Ｂと黒鉛Ｃと熱硬化性樹脂Ｊとを有して構成されており、前記膨張黒鉛Ｂの重量％が１５〜％６５に、かつ、前記黒鉛Ｃの重量％が１５〜７０％に、かつ、前記熱硬化性樹脂Ｊの重量％が７〜１５％にそれぞれ設定されていることを特徴とするものである。
【００１２】
請求項２に係る発明は、請求項１に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記熱硬化性樹脂Ｊは、フェノール樹脂とエポキシ樹脂と不飽和ポリエステル樹脂とポリイミドとのうちの何れかが選択されていることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１３】
前述したように、熱硬化性樹脂は、８５〜２００℃の中温で分子移動が活発化されて間隔が広狭に変化するため、ガスが通り易くなってしまうが、請求項１の発明によれば、これが改善されるようになる。即ち、膨張黒鉛と黒鉛という２種の黒鉛を使用することで、図６（ａ）に示すように、比較的硬い黒鉛の間に比較的柔らかい膨張黒鉛が入り込む状況となり、従来に比べて複雑な黒鉛配向を示すようになる。これにより、セパレータに求められるガス透過、曲げ強度の各要求特性の向上が得られ、従来よりも高温となる中温においても特性を満足できるようになった。
【００１４】
つまり、柔らかい膨張黒鉛が１５〜６５重量％の範囲で添加されることにより、加圧加熱成形時に、柔らかい膨張黒鉛が硬い黒鉛の間に入り込んだり纏わり付いたりしながら方向性が出るようになるので、透過経路が複雑に入組んで長くなり、従来に比べてガスが通り難くなるのである。そして、黒鉛の重量％を１５〜７０％に設定すること、熱硬化性樹脂の重量％を７〜１５％に設定することにより、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性におけるいずれかがより改善可能となる。
【００１５】
その結果、熱硬化性樹脂と黒鉛からなる材料を基本的に用いながら、従来より高い温度である中温においても良好なガス透過性を発揮することができるように改善され、中温型固体高分子形燃料電池に好適に適用可能となる燃料電池セパレータを提供することができる。また、請求項２のように、熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミドから選択設定することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】固体高分子形燃料電池のスタック構造を示す分解斜視図
【図２】固体高分子形燃料電池のセパレータを示す正面図
【図３】単セルの構成を示す要部の拡大断面図
【図４】燃料電池セパレータの成分と物性評価（実施例１，２、参考実施例１〜５）
【図５】燃料電池セパレータの成分と物性評価（比較例１〜１０）
【図６】燃料電池セパレータの断面構造を示し、（ａ）は発明品、（ｂ）は従来品
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下に、本発明による燃料電池セパレータ（以下、単に「セパレータ」と略称する）の実施の形態を、図面を参照しながら説明する。
【００１８】
最初に、セパレータ、及びそれを備えた固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ：Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ）の構成及び動作について、図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高分子形燃料電池Ｅは、電解質膜１とアノード２及びカソード３とセパレータ４，４とから構成される単セル５の複数を積層するとともに、その両端に集電板（図示省略）が配置されたスタック構造のものに構成されている。なお、電解質膜１とアノード２とカソード３とでＭＥＡ（膜・電極接合体）が構成される。
【００１９】
電解質膜１は、例えばフッ素系樹脂より形成されるイオン交換膜のことである。アノード２及びカソード３は、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパー或いはカーボンフェルトにより形成され、電解質膜１を両側から挟んでサンドイッチ構造をなすガス拡散電極のことである。セパレータ４は、サンドイッチ構造のＭＥＡを両側から挟むものである。
【００２０】
セパレータ４は、図２に示すように、その周辺部に、水素ガス孔６，７と酸素ガス孔８，９と冷却水孔１０とが形成されており、前記単セル５の複数組を積層した時、各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ固体高分子形燃料電池Ｅ内部をその長手方向に貫通して水素ガス供給マニホールド、水素ガス排出マニホールド、酸素ガス供給マニホールド、酸素ガス排出マニホールド、冷却水路が形成されるようになされている。
【００２１】
各セパレータ４は、基本の断面形状が角波型となるように表裏に凸条（リブ）１１が形成されており、アノード２と各凸条１１とが当接することによる水素ガス流路１２、及びカソード３と各凸条１１とが当接することによる酸素ガス流路１３が形成されている。また、電解質膜１の存在側を内とした場合において、各セパレータ４，４における外向き凸条１１の裏側（内側）部分が隣合わされることにより、冷却水孔１０を独立した通路に形成することができる。
【００２２】
前記構成の固体高分子形燃料電池Ｅにおいては、外部に設けられた水素ガス供給装置から供給される水素ガスが、上記水素ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の水素ガス流路１２に供給される。そして、各単セル５のアノード２側において電気化学反応を呈し、その反応後の水素ガスは、各単セル５の水素ガス流路１２から水素ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。
【００２３】
同時に、外部に設けられた酸素ガス供給装置から供給される酸素ガス（空気）が、上記酸素ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の酸素ガス流路１３に供給される。そして、各単セル５のカソード３側において電気化学反応を呈し、その反応後の酸素ガスは、各単セル５の酸素ガス流路１３から上記酸素ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。
【００２４】
前述の電気化学反応に伴い、固体高分子形燃料電池Ｅ全体としての電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性能が発揮される。この固体高分子形燃料電池Ｅは、電解質膜１の性質から常温より明確に高い温度範囲で運転されるために発熱を伴う。そこで、固体高分子形燃料電池Ｅの運転中は、外部に設けられた冷却水供給装置から固体高分子形燃料電池Ｅに対して冷却水を供給し、これを前記冷却水路に循環させることにより、固体高分子形燃料電池Ｅ内部の温度上昇を抑制している。
【００２５】
なお、「常温より明確に高い温度範囲」とは、従来は８０℃前後（低温）であったが、本発明においては８５〜２００℃の範囲（中温）に設定される。
【００２６】
〔実施形態１〕
さて、セパレータ４は、膨張黒鉛Ｂと黒鉛Ｃと熱硬化性樹脂Ｊとを有し、膨張黒鉛Ｂの重量％が１５％以上、かつ、６５重量％以下（１５ｗｔ％≦Ｂ≦６５ｗｔ％）含まれている原料から成る。黒鉛Ｃの重量％は１５〜７０％（１５ｗｔ％≦Ｃ≦７０ｗｔ％）に設定され、熱硬化性樹脂Ｊの重量％は７〜１５％（７ｗｔ％≦Ｊ≦１５ｗｔ％）に設定されている。熱硬化性樹脂Ｊは、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミドのうちの何れか一つが選択されている。なお、黒鉛Ｃは、天然黒鉛Ｎと人造黒鉛Ｍの総称である。
【００２７】
実施形態１に係るセパレータ４は、下記ａ．〜ｈ．の特徴を備えているものである。
ａ．２種類以上の黒鉛Ｂ，Ｃが混合された黒鉛粉から構成されている。
ｂ．前記２種類以上の黒鉛粉のうちの少なくとも１種類は膨張黒鉛Ｂの粉である。
ｃ．前記黒鉛粉が樹脂Ｊで被覆されるように構成されている。
ｄ．前記黒鉛粉が、膨張黒鉛Ｂの粉と天然黒鉛Ｎ（Ｃ）の粉とで構成されている。
ｅ．前記膨張黒鉛Ｂの重量％が１５〜６５重量％に設定されている。
ｆ．前記天然黒鉛Ｎの重量％が１５〜７０重量％に設定されている。
ｇ．前記樹脂Ｊの重量％が７〜１５重量％に設定されている。
ｈ．前記樹脂Ｊは熱硬化性樹脂（フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル）のうちの少なくとも一つ以上で構成されている。
また、黒鉛（１）である膨張黒鉛Ｂの粒径ｄ１（単位：μｍ）は、２０〜２００μｍ（２０μｍ≦ｄ１≦２００）であるのが好ましく、黒鉛（２）である天然黒鉛Ｎや人造黒鉛Ｍの粒径ｄ２（単位：μｍ）は、２０〜２００μｍ（２０μｍ≦ｄ２≦２００）であるのが好ましい。
【００２８】
このような構成によるセパレータ４においては、使用時の温度域が８５〜２００℃の温度領域である中温においても、良好なガス透過（＝ガスを透過させ難いこと）を有している。これは、膨張黒鉛と黒鉛という２種類の黒鉛を用いることにより、膨張黒鉛並びに黒鉛の各粒子間の隙間（隙間形状）がより複雑なものとなり、ガスがセパレータ内部をより透過し難くなることの効果である。２種類以上の黒鉛を混合して用いることにより、成形後フクレなどが生じ難い良好な成形性を得ることができる。
【００２９】
フェノール樹脂などの熱硬化性樹脂を含むカーボンセパレータを加圧加熱成形すると、樹脂硬化の際に生じる水が加熱されて蒸気が出て、表面に脹れが生じる不都合がある。これを防ぐには、成形時における材料はガスが透過し易い（ガス透過の値が大きい）状態にする必要がある。反面、成形後にはガスが透過し難い（ガス透過の値が小さい）状態が望ましいという相反する特性が求められる。従って、ガスの通り道を迂回化させる膨張黒鉛の配合割り合いは、ガス透過の上限及び下限に伴って範囲が定まるものとなる。つまり、成形時の蒸気の抜け易さの点から下限（１５重量％）が定まり、製品時のガスの抜け難さから上限（６５重量％）が定まる。また、膨張黒鉛の存在により、前述の高温領域における曲げ強度が向上する。
【００３０】
膨張黒鉛の重量％が１５〜６５重量％に設定されることによりガス透過が改善される理由は、次のように考えられる。即ち、所定割合の膨張黒鉛が添加されることにより、加圧加熱成形時に、柔らかい膨張黒鉛が硬い黒鉛の間に入り込んだり纏わり付いたりしながら方向性が出ることによって、透過経路が複雑に入組んで長くなるからである。これにより、ガス透過の値が所定範囲に収まるようになる。
【００３１】
従来におけるセパレータの拡大断面図を図６（ｂ）に、そして、本発明によるセパレータの拡大断面図を図６（ａ）にそれぞれ示す。ここで示す従来のセパレータは、単一種類の黒鉛Ｃ（天然黒鉛Ｎ）と樹脂Ｊとで成形されたものである。本発明によるセパレータ４においては、図６（ａ）からわかるように、膨張黒鉛Ｂ（Ｃ）が天然黒鉛Ｎ（Ｃ）の間を埋めるように流動するために、綿密な構造を示すことで特性が向上した。
【００３２】
次に、参考実施例１〜５及び実施例１，２に係るセパレータの成分、作製方法、物性評価などについて、図４を参照して説明する。参考実施例１〜５によるセパレータは、それらのいずれも前述の特徴ａ．〜ｆ．及びｈ．を備えており、実施例１，２によるセパレータは、前述の特徴ａ．〜ｈ．を備えている。参考実施例１では比較的詳しく説明し、参考実施例２〜５及び実施例１，２については、参考実施例１の説明を援用することにより、簡略した説明とする。なお、図４，図５において、ガス透過、曲げ強度，接触抵抗、成形性の各項目においては、それらの目標値を満たすものを合格（○）、目標値を満たさないものを不合格（×）で表すものとする。
【００３３】
〔参考実施例１〕
参考実施例１によるセパレータ４は、図４の表に示すように、黒鉛（１）としての膨張黒鉛Ｂと、黒鉛（２）としての天然黒鉛Ｎ（Ｃ）と、熱硬化性樹脂Ｊとしてのフェノール樹脂とを有する材料を用いて形成されている。即ち、膨張黒鉛Ｂと天然黒鉛Ｎとフェノール樹脂Ｊとを混合したコンパウンドを、常温で面圧２５ＭＰａにて一次成型体を作製し、その作製された一次成型体を、１７０℃に加温されている金型に投入し、面圧１００ＭＰａで５分間加熱加圧成型を行う。それによって作製されたセパレータ（試験片）４について、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗（電気特性）、成形性の各評価を行った。
【００３４】
参考実施例１のセパレータ４の材料成分及び物性評価は次のとおりである（図４参照）。
（ａ）成分について
・黒鉛（１）：膨張黒鉛Ｂ、３５重量％
・黒鉛（２）：天然黒鉛Ｎ、３５重量％
・樹脂：フェノール樹脂Ｊ、３０重量％
（ｂ）物性評価について
ガス透過は、試験条件である８０℃及び２００℃でそれぞれが５Ｅ−１１，１Ｅ−１０（ｍｏｌ・ｍ／ｍ２・ｓ・ＭＰａ ）であり、共に目標値である３Ｅ−１０未満を満たしている。曲げ強度は、試験条件である８０℃及び２００℃でそれぞれが７０，５５（ＭＰa）であり、共に目標値である５０超えを満足している。接触抵抗は５（ｍΩ・ｃｍ２）であり、目標値である１０未満を満足している。成形性は、フクレの有る無しによる判断であり、２００℃で２５時間という試験条件においてフクレが無く合格である。
【００３５】
〔参考実施例２〕
参考実施例２によるセパレータ４は、図４の表に示すように、天然黒鉛Ｎ（Ｃ）を人造黒鉛Ｍ（Ｃ）に置き換えるとともに、膨張黒鉛Ｂが４０重量％、人造黒鉛Ｍ（Ｃ）が４０重量％、フェノール樹脂Ｊが２０重量％の原料によるコンパウンドを用いる以外は参考実施例１による場合と同様にして作製されたものである。参考実施例２のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。
【００３６】
〔実施例１〕
実施例１によるセパレータ４は、図４の表に示すように、膨張黒鉛と天然黒鉛とフェノール樹脂との配合比率（それぞれ４６．５％，４６．５％，７％）が異なる以外は参考実施例１による場合と同様にして作製されたものである。実施例１のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。
【００３７】
〔参考実施例３〕
参考実施例３によるセパレータ４は、図４の表に示すように、膨張黒鉛と天然黒鉛とフェノール樹脂との配合比率（それぞれ１５％，６５％，２０％）が異なる以外は参考実施例１による場合と同様にして作製されたものである。参考実施例３のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。
【００３８】
〔参考実施例４〕
参考実施例４によるセパレータ４は、図４の表に示すように、膨張黒鉛と天然黒鉛とフェノール樹脂との配合比率（それぞれ６５％，１５％，２０％）が異なる以外は参考実施例１による場合と同様にして作製されたものである。参考実施例４のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。
【００３９】
〔参考実施例５〕
参考実施例５によるセパレータ４は、図４の表に示すように、膨張黒鉛と天然黒鉛とフェノール樹脂との配合比率（それぞれ４０％，４０％，２０％）が異なる以外は参考実施例１による場合と同様にして作製されたものである。参考実施例５のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。
【００４０】
〔実施例２〕
実施例２によるセパレータ４は、図４の表に示すように、膨張黒鉛と天然黒鉛とフェノール樹脂との配合比率（それぞれ１５％，７０％，１５％）が異なる以外は実施例１による場合と同様にして作製されたものである。実施例２のセパレータ４の物性評価は、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性のいずれも、参考実施例１の場合と同様に合格である。
【００４１】
〔比較例１〕
比較例１によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（２）としての天然黒鉛が９３重量％、フェノール樹脂が７重量％の割合で混合されたコンパウンドを、常温で面圧２５ＭＰａにて一次成型体を作製した。黒鉛（１）は使用されていない。そして、その作製された一次成型体を、１７０℃に加温されている金型に投入し、面圧１００ＭＰａで５分間加熱加圧成型を行う。それによって作製されたセパレータ（試験片）４について、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性の各評価を行った。
【００４２】
比較例１のセパレータ４の材料成分及び物性評価は次のとおりである（図５参照）。
（ａ）成分について
・黒鉛（１）：無し
・黒鉛（２）：天然黒鉛Ｎ、９３重量％
・樹脂：フェノール樹脂Ｊ、７重量％
（ｂ）物性評価について
ガス透過は、試験条件が８０℃では３Ｅ−１０未満という目標値を満足する１Ｅ−１０（ｍｏｌ・ｍ／ｍ２・ｓ・ＭＰａ ）であるが、２００℃では５Ｅ−１０となって不合格である。曲げ強度は、試験条件である８０℃及び２００℃でそれぞれが５５，４０（ＭＰａ）であり、２００℃では不合格である。接触抵抗は５（ｍΩ・ｃｍ２）であり、１０未満というを目標値を満たしており合格である。成形性は、フクレの有る無しによる判断であり、２００℃で２５時間という試験条件においてフクレが無く合格である。
【００４３】
〔比較例２〕
比較例２によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（２）である天然黒鉛を、黒鉛（１）である膨張黒鉛の７０重量％、樹脂３０％の割合で混合されたコンパウンドに置き換えた以外は比較例１の場合と同じである。その結果、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗の各項目については合格であったが、成形性についてはフクレが有り不合格であった。
【００４４】
〔比較例３〕
比較例３によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（２）である天然黒鉛を人造黒鉛の９３重量％に置き換えた以外は比較例１の場合と同じである。その結果、２００℃でのガス透過、及び２００℃での曲げ強度が不合格であり、それ以外は合格であった。
【００４５】
〔比較例４〕
比較例４によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である天然黒鉛が４０重量％、黒鉛（２）である人造黒鉛が４０重量％、フェノール樹脂が２０重量％の割合で混合されたコンパウンドを用い、比較例１において記載した場合と同様の製法によって作製されたものである。その結果、比較例３の場合と同様に、２００℃でのガス透過、及び２００℃での曲げ強度が不合格であり、それ以外は合格であった。
【００４６】
〔比較例５〕
比較例５によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が４７．５重量％、黒鉛（２）である人造黒鉛が４７．５重量％、フェノール樹脂が５重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例１の場合と同じである。その結果、ガス透過、曲げ強度、接触抵抗、成形性の全ての項目において不合格であった。
【００４７】
〔比較例６〕
比較例６によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が３２．５重量％、黒鉛（２）である天然黒鉛が３２．５重量％、フェノール樹脂が３５重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例５の場合と同じである。その結果、接触抵抗が不合格であった。
【００４８】
〔比較例７〕
比較例７によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が１０重量％、黒鉛（２）である天然黒鉛が７０重量％、フェノール樹脂が２０重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例５の場合と同じである。その結果、２００℃でのガス透過、及び２００℃での曲げ強度が不合格であった。
【００４９】
〔比較例８〕
比較例８によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が７０重量％、黒鉛（２）である天然黒鉛が１５重量％、フェノール樹脂が１５重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例５の場合と同じである。その結果、成形性が不合格であった。
【００５０】
〔比較例９〕
比較例９によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が６５重量％、黒鉛（２）である天然黒鉛が１０重量％、フェノール樹脂が２５重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例５の場合と同じである。その結果、２００℃でのガス透過、及び２００℃での曲げ強度が不合格であった。
【００５１】
〔比較例１０〕
比較例１０によるセパレータ４は、図５の表に示すように、黒鉛（１）である膨張黒鉛が１５重量％、黒鉛（２）である天然黒鉛が７５重量％、フェノール樹脂が１０重量％の割合で混合されたコンパウンドを用いる点以外は比較例５の場合と同じである。その結果、２００℃での曲げ強度が不合格であった。
【００５２】
比較例１〜１０によるセパレータが本発明の構成要件を具備していない点については、次のとおりである。比較例１〜３においては黒鉛が単一種類である点であり、比較例４においては膨張黒鉛を有していない点である。比較例５においては熱硬化性樹脂の重量％が７％未満である点であり、比較例６においては熱硬化性樹脂の重量％が３０％を超えている点である。比較例７においては膨張黒鉛の重量％が１５％未満である点であり、比較例８においては膨張黒鉛の重量％が６５％を超えている点である。比較例９では天然黒鉛の重量％が１５未満である点であり、比較例１０では天然黒鉛の重量％が７０％を超える点である。
【００５３】
比較例１，３においては、ガス透過及び曲げ強度が目標値を満たすことができず不合格であるが、これは膨張黒鉛が無いことにより、黒鉛（天然黒鉛、人造黒鉛）の隙間を埋めて補強する作用が期待できないためと考えられる。比較例２における成形時のフクレ発生は、黒鉛が比較的柔らかい膨張黒鉛のみであることに起因すると考えられる。比較例４における中温（２００℃のガス透過、２００℃の曲げ強度）における不具合は、膨張黒鉛が無いことによる補強効果の不足と考えられる。
【００５４】
比較例５のセパレータは、熱硬化性樹脂の重量％が低いため、全ての基本性能が出ないことであると考えられ、比較例６においては、熱硬化性樹脂の重量％が過剰であることから、接触抵抗が高くなってしまうと考えられる。比較例７においては、膨張黒鉛の重量％が過小であり、比較例１，３の場合と同様にガス透過及び曲げ強度が不合格であり、比較例８においては、膨張黒鉛の過多及び黒鉛の過小により、比較例２の場合と同様に成形性が不合格となっている。
【符号の説明】
【００５５】
４          燃料電池セパレータ
Ｂ          膨張黒鉛
Ｃ          黒鉛
Ｊ          熱硬化性樹脂
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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