(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
伝熱ガス供給源に連結され、伝熱ガスが供給される伝熱ガス供給管と、改質ガスを排出する改質ガス排出管とが形成された上部プレート；
原料ガス供給源に連結され、原料ガスを供給する原料ガス供給管と、伝熱ガスを排出する伝熱ガス排出管とが形成された下部プレート；
前記上部プレートの下部に配置され、前記伝熱ガス供給管に連結され、伝熱ガスが移動する上部伝熱ガス流路と、前記上部伝熱ガス流路と伝熱するように接触して形成されるとともに前記改質ガス排出管に連結された上部改質ガス流路とを持つ上部伝熱ユニット；
前記下部プレートの上部に配置され、前記伝熱ガス排出管に連結され、伝熱ガスが移動する下部伝熱ガス流路と、前記下部伝熱ガス流路と伝熱するように接触して形成される前記原料ガス供給管に連結された下部改質ガス流路とを持つ下部伝熱ユニット；及び
前記上部伝熱ユニットと前記下部伝熱ユニットとの間に一つ以上が積層される改質ユニットを含み、
前記改質ユニットは、二つ以上が積層可能となるように、
前記下部改質ガス流路のみに連通するガス供給チャネルが設置されたガス供給プレート；
前記ガス供給プレートの上側に積層され、改質触媒が設置された改質触媒プレート；
前記改質触媒プレートの上側に積層され、改質触媒によって改質されたガスを前記上部改質ガス流路に伝達するガス伝達ユニット；及び
前記ガス供給プレートの下側又は前記ガス伝達ユニットの上側に配置され、前記上部伝熱ガス流路と前記下部伝熱ガス流路を連通させる加熱チャネルを持つ加熱プレートを持ち、
前記ガス供給プレート、前記改質触媒プレート、前記ガス伝達ユニット、及び前記加熱プレートにはそれぞれ、前記上部改質ガス流路に連通する第１改質貫通ホール、前記上部伝熱ガス流路に連通する第２改質貫通ホール、前記下部改質ガス流路に連通する第３改質貫通ホール、及び前記下部伝熱ガス流路に連通する第４改質貫通ホールが形成されることを特徴とする、微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置。
【請求項２】
上部伝熱ユニットは、
伝熱ガス供給管と連通する上部伝熱チャネルを持ち、上部伝熱ガス流路をなす一つ以上の上部伝熱プレートと、
改質ガス排出管と連通する上部改質チャネルを持ち、上部改質ガス流路をなすとともに前記上部伝熱プレートと相互に積層される一つ以上の上部改質プレートとを含み、
前記上部伝熱プレート及び前記上部改質プレートには、改質ユニットの第１改質貫通ホールないし第４改質貫通ホールに対応する位置に、第１上部貫通ホールないし第４上部貫通ホールが形成され、
前記上部伝熱ユニットの最下側には前記第１上部貫通ホール及び前記第２上部貫通ホールのみ形成された上部遮断プレートが配置されることを特徴とする、請求項１に記載の微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置。
【請求項３】
下部伝熱ユニットは、
伝熱ガス排出管と連通する下部伝熱チャネルを持ち、下部伝熱ガス流路をなす一つ以上の下部伝熱プレートと、
原料ガス供給管と連通する下部改質チャネルを持ち、下部改質ガス流路をなすとともに前記下部伝熱プレートと相互に積層される一つ以上の下部改質プレートとを含み、
前記下部伝熱プレート及び前記下部改質プレートには、改質ユニットの第１改質貫通ホールないし第４改質貫通ホールに対応する位置に、第１下部貫通ホールないし第４下部貫通ホールが形成され、
前記下部伝熱ユニットの最上側には前記第３下部貫通ホール及び前記第４下部貫通ホールのみ形成された下部遮断プレートが配置されることを特徴とする、請求項１又は２に記載の微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置。
【請求項４】
ガス伝達ユニットは、
改質触媒プレートの上側に配置され、第１改質貫通ホールないし第４改質貫通ホールに対して隔離される多孔性捕集ホールが形成されたガス捕集プレートと、
前記ガス捕集プレートの上側に配置され、前記第１改質貫通ホールのみに連通するガス伝達チャネルが形成されたガス伝達プレートとを含むことを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置。
【請求項５】
ガス伝達ユニットは、
改質触媒プレートの上側に配置され、第２改質貫通ホールないし第４改質貫通ホールに対して隔離される多孔性捕集ホールが形成され、前記多孔性捕集ホールは連結チャネルを介して第１改質貫通ホールに連通する捕集伝達プレートであることを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置。
【請求項６】
改質触媒プレートにおいて、改質触媒の下側には多孔性の改質触媒押圧板が配置されることを特徴とする、請求項１〜５のいずれかに記載の微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置。
【請求項７】
改質触媒プレートにおいて、改質触媒の下側にはＯリングが配置されることを特徴とする、請求項１〜５のいずれかに記載の微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置。
【請求項８】
多孔性捕集ホールの断面積は改質触媒の断面積より小さいことを特徴とする、請求項４又は５に記載の微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置に関するものである。より詳しくは微小流路を持つ金属薄板を積層して伝熱ユニットと改質ユニットとを構成するとともに、改質ユニットを複層構造に設計して改質容量を使用者の所望数値まで拡大させることができる微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
各種産業の発展によって、オンサイト（on-site）又はオンボード（on-board）用小型水素製造装置の需要が増加する見込みにある。商用化した大型水素製造工程は図１のようである。すなわち、炭化水素類を改質器１０によって水素及び一酸化炭素を含む合成ガスに転換させ、一酸化炭素水性反応器２０によって水性ガスシフト（ＷＧＳ、Water Gas Shift）させた後、水素分離装置３０で触媒又は分離膜などによって改質ガスから一酸化炭素を除去して水素を生成する。この際、改質器１０で要求する反応熱は、水素分離装置３０で生成した水素の一部を燃焼機４０で燃焼させることによって発生する燃焼熱を活用する。
【０００３】
炭化水素を用いた水素の生成反応を見れば、反応式１ないし反応式３のように、多様な反応による進行が可能である。
［反応式１］
ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ２、反応熱：＋２０６ｋＪ／ｍｏｌ
［反応式２］
ＣＯ２＋ＣＨ４→２ＣＯ＋２Ｈ２、反応熱：＋２４７ｋＪ／ｍｏｌ
［反応式３］
ＣＨ４＋１／２Ｏ２→ＣＯ＋２Ｈ２、反応熱：−３６ｋＪ／ｍｏｌ
【０００４】
このうち、生成物の中で、水素濃度が一番高い反応式１によるスチーム改質（steam reforming）が注目を浴びている。
【０００５】
この過程で、反応式１で示したように、反応に必要な熱の供給がカギとして作用している。スチーム改質反応の場合、反応温度７５０℃以上で９５％以上の炭化水素（メタン）転換率を得ることができるため、高温の維持とともに反応熱の供給のために刻苦の努力が要求される。
【０００６】
前記反応式１に必要な反応熱は、反応式４のように、炭化水素の燃焼（触媒の酸化又は燃焼）によって生成する。
［反応式４］
ＣＨ４＋２Ｏ２→ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ、反応熱：−８０１ｋＪ／ｍｏｌ
【０００７】
反応式４の過程で伝熱を効果的に果たすために、大きな温度差（△Ｔ）、広い接触面積（Ａ）、高い伝熱係数（ｋ）を持つ物質を必要とする。
【０００８】
しかし、温度差を得るために加熱に必要な火炎の温度を無制限に上げることはできないだけではなく、構成材質の問題点があり、また伝熱係数も構成材料の固有な値に決定される限界性がある。
【０００９】
したがって、反応器の構成時に調節可能な項目は伝熱面積（Ａ）の拡大に帰結される。
【００１０】
このような用途の反応器として、金属薄板に微小流路を持つ反応器を用いようとする試みが見られる。特に、本発明の出願人は、韓国特許登録第１０−０７１９４８６号（マイクロ燃焼／改質反応器）、韓国特許出願第１０−２００９−０１２４０９１号（微小流路加熱器を用いた炭化水素改質装置）を開発した。前記発明では、加工された金属薄板を多層に積層することで単位体積当たり広い接触面積を確保することができる具体的なモジュール構成のマイクロ燃焼／改質反応器を開示している。
【００１１】
反応熱生成に必要な炭化水素（ＮＧ、ＬＰＧ、アルコール類）の燃焼反応は非常に多い発熱量を生成する激しい反応で、触媒燃焼又は無触媒燃焼によって進むことができる。
【００１２】
前記触媒酸化は酸化反応を開始することができる温度帯域まで触媒層を予熱するとともに、微小流路の内部へのコーティングの際、長期間高熱に露出される場合にその耐久性に問題がある。すなわち、酸化触媒の場合、燃焼装置が運用される全時間に高熱に露出されるとき、その酸化活性の維持が難しいため、実用化に限界点として作用している。また、無触媒燃焼においては、着火の火花が拡張することができる空間が必要であるため、コンパクトな微小流路反応器への適用は不可能である。
【００１３】
炭化水素改質触媒は、多様な形態が実用化しており、多くの特許及び文献に触媒剤のコーティング法を開示しているが、本発明のように、微小流路反応器に適用するために、その特性に合う反応器の構成が必要である。
【００１４】
特に、微小流路反応器は小空間に使われるので、最大の改質効率を持つためには確保可能な限定空間内で改質ガスが改質触媒と接触可能な面積を最大に増やすことが好ましいし、これに対する解決策が要求される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１５】
【特許文献１】韓国特許登録第１０−０７１９４８６号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
前記問題を解決するためになされた本発明の目的は、微小流路を持つ金属薄板を積層して伝熱ユニットと改質ユニットを構成するとともに、改質ユニットを複層構造に設計し、改質器の容量を使用者の所望数値まで拡大させることができる微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明は、反応式５のような水素酸化反応が貴金属触媒の表面で常温から開始することができることに着眼して完成した。
［反応式５］
Ｈ２＋１／２Ｏ２→Ｈ２Ｏ＋生成熱：５６ｋＪ／ｍｏｌ
【００１８】
すなわち、反応器の起動初期に水素を使って一定温度まで加熱し、メタンを供給して主熱源を生産するように運用することができる。又は、反応器の起動初期から水素とその他の炭化水素の混合ガスを使って常温から着火するようにすることができる。
【００１９】
このように、着火性の良い水素の単独使用又は炭化水素との混用の際、反応器加熱システムを単純化することができるので、微小流路反応器のようにコンパクト型反応器の競争力を強化することができる。
【００２０】
また、本発明においては、ニッケル系触媒を用いて炭化水素から合成ガスを製造する。ニッケル系触媒の炭化水素の改質特性は公知の事実である。特に、本発明においては、ニッケル系多孔性プレート型触媒を微小流路型反応器と連携した炭化水素改質器を提供する。
【００２１】
そして、加熱システムにおいて、着火のため、空気及び燃料の混合ガスが触媒又は電気放電による着火部分に流れるように誘導して着火を開始し、火花は燃料と空気の最初混合地点に転移されることを特徴とする。これにより、着火装置の劣化や忘失を根本的に排除する。
【００２２】
前記の改質用触媒は金属パウダーから製造された多孔性プレートであることを特徴とする。また、炭化水素は、触媒プレートの上下部に３次元ミキシングプレートを配置することで、炭化水素及び水分は垂直方向に触媒層を通過することを特徴とする。この際、３次元ミキシングプレートの使用によって触媒プレートに連結された触媒ホルダープレートの結合力を付与し、反応物の流動空間の付与及び加熱プレートから触媒プレートへの熱エネルギー伝達体の役目をするように構成されることを特徴とする。
【００２３】
したがって、前記の目的を達成するための本発明は、伝熱ガス供給源に連結され、伝熱ガスが供給される伝熱ガス供給管と、改質ガスを排出する改質ガス排出管とが形成された上部プレート；原料ガス供給源に連結され、原料ガスを供給する原料ガス供給管と、伝熱ガスを排出する伝熱ガス排出管とが形成された下部プレート；前記上部プレートの下部に配置され、前記伝熱ガス供給管に連結され、伝熱ガスが移動する上部伝熱ガス流路と、前記上部伝熱ガス流路と伝熱するように接触して形成されるとともに前記改質ガス排出管に連結された上部改質ガス流路とを持つ上部伝熱ユニット；前記下部プレートの上部に配置され、前記伝熱ガス排出管に連結され、伝熱ガスが移動する下部伝熱ガス流路と、前記下部伝熱ガス流路と伝熱するように接触して形成される前記原料ガス供給管に連結された下部改質ガス流路とを持つ下部伝熱ユニット；及び前記上部伝熱ユニットと前記下部伝熱ユニットとの間に一つ以上が積層される改質ユニットを含み、前記改質ユニットは、二つ以上が積層可能となるように、前記下部改質ガス流路のみに連通するガス供給チャネルが設置されたガス供給プレート；前記ガス供給プレートの上側に積層され、改質触媒が設置された改質触媒プレート；前記改質触媒プレートの上側に積層され、改質触媒によって改質されたガスを前記上部改質ガス流路に伝達するガス伝達ユニット；及び前記ガス供給プレートの下側又は前記ガス伝達ユニットの上側に配置され、前記上部伝熱ガス流路と前記下部伝熱ガス流路を連通させる加熱チャネルを持つ加熱プレートを持ち、前記ガス供給プレート、前記改質触媒プレート、前記ガス伝達ユニット、及び前記加熱プレートにはそれぞれ、前記上部改質ガス流路に連通する第１改質貫通ホール、前記上部伝熱ガス流路に連通する第２改質貫通ホール、前記下部改質ガス流路に連通する第３改質貫通ホール、及び前記下部伝熱ガス流路に連通する第４改質貫通ホールが形成されることを特徴とする、微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置である。
【００２４】
前記上部伝熱ユニットは、前記伝熱ガス供給管と連通する上部伝熱チャネルを持ち、上部伝熱ガス流路をなす一つ以上の上部伝熱プレートと、前記改質ガス排出管と連通する上部改質チャネルを持ち、上部改質ガス流路をなすとともに前記上部伝熱プレートと相互に積層される一つ以上の上部改質プレートとを含み、前記上部伝熱プレート及び前記上部改質プレートには、前記改質ユニットの第１改質貫通ホールないし第４改質貫通ホールに対応する位置に、第１上部貫通ホールないし第４上部貫通ホールが形成され、前記上部伝熱ユニットの最下側には前記第１上部貫通ホール及び前記第２上部貫通ホールのみ形成された上部遮断プレートが配置されることを特徴とする。
【００２５】
また、前記下部伝熱ユニットは、前記伝熱ガス排出管と連通する下部伝熱チャネルを持ち、下部伝熱ガス流路をなす一つ以上の下部伝熱プレートと、前記原料ガス供給管と連通する下部改質チャネルを持ち、下部改質ガス流路をなすとともに前記下部伝熱プレートと相互に積層される一つ以上の下部改質プレートとを含み、前記下部伝熱プレート及び前記下部改質プレートには、前記改質ユニットの第１改質貫通ホールないし第４改質貫通ホールに対応する位置に、第１下部貫通ホールないし第４下部貫通ホールが形成され、前記下部伝熱ユニットの最上側には前記第３下部貫通ホール及び前記第４下部貫通ホールのみ形成された下部遮断プレートが配置されることを特徴とする。
【００２６】
また、前記ガス伝達ユニットは、前記改質触媒プレートの上側に配置され、前記第１改質貫通ホールないし前記第４改質貫通ホールに対して隔離される多孔性捕集ホールが形成されたガス捕集プレートと、前記ガス捕集プレートの上側に配置され、前記第１改質貫通ホールのみに連通するガス伝達チャネルが形成されたガス伝達プレートとを含むことを特徴とする。
【００２７】
また、前記ガス伝達ユニットは、前記改質触媒プレートの上側に配置され、前記第２改質貫通ホールないし前記第４改質貫通ホールに対して隔離される多孔性捕集ホールが形成され、前記多孔性捕集ホールは連結チャネルを介して前記第１改質貫通ホールに連通する捕集伝達プレートであることを特徴とする。
【００２８】
また、前記改質触媒プレートにおいて、前記改質触媒の下側には多孔性の改質触媒押圧板が配置されることを特徴とする。前記改質触媒押圧板と改質触媒は接合前には改質触媒プレートより突出し、接合の際に圧縮力によって圧縮されて前記改質触媒プレートの上面と同一高さをなすことが、前記改質触媒の接触効率を高めることができて好ましい。
【００２９】
また、前記改質触媒プレートにおいて、前記改質触媒の下側にはＯリングが配置されることもできる。
【００３０】
そして、前記多孔性捕集ホールの断面積は前記改質触媒の断面積より小さいことを特徴とする。
【発明の効果】
【００３１】
本発明による微小流路炭化水素改質器の提供によって中小型のコンパクトな水素製造装置の活用性が期待される。特に、水素精製工程を分離膜と連携した水素製造装置に活用するとき、水素が含まれた分離膜未透過ガスを燃料として活用することができるので、効率に優れた水素製造システムとして活用することができる。
【００３２】
また、本発明のシステムは、オフガス（off gas）中に水素の含まれた廃ガスが存在する各種の燃料電池と連携すれば良い効果を得ることができる。
【００３３】
そして、本発明による微小流路炭化水素改質器は、改質ユニットを繰り返し積層することによって改質容量を拡大させることができる。よって、既存の改質装置の段階的なスケールアップ過程による容量拡大の際、長時間が必要となる欠点が解消された新工程を提供する。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】従来技術による水素製造のブロック工程図である。
【図２】本発明の実施例１による積層型炭化水素改質装置の分解斜視図である。
【図３】図２の上部伝熱ユニットの分解斜視図である。
【図４】図２の改質ユニットの分解斜視図である。
【図５】図２の改質触媒及び改質触媒押圧板が設置された改質プレートの断面図である。
【図６】図２の下部伝熱ユニットの分解斜視図である。
【図７】図２の積層型炭化水素改質装置の接合後外観斜視図である。
【図８】図２の積層型炭化水素改質装置の上部伝熱プレートの斜視図である。
【図９】図２の積層型炭化水素改質装置の上部改質プレートの斜視図である。
【図１０】図２の積層型炭化水素改質装置の上部遮断プレートの斜視図である。
【図１１】図２の積層型炭化水素改質装置の下部遮断プレートの斜視図である。
【図１２】図２の積層型炭化水素改質装置の改質触媒押圧板の斜視図である。
【図１３】図２の積層型炭化水素改質装置の捕集伝達プレートの斜視図である。
【図１４】図２の積層型炭化水素改質装置の改質触媒プレートの斜視図である。
【図１５】図２の積層型炭化水素改質装置のガス供給プレートの斜視図である。
【図１６】図２の積層型炭化水素改質装置の変形例の分解斜視図である。
【図１７】本発明の実施例２による積層型炭化水素改質装置の分解斜視図である。
【図１８】図１７の改質ユニットの分解斜視図である。
【図１９】図１７の改質触媒及びＯリングが設置された改質プレートの断面図である。
【図２０】図４に示した改質ユニットの変形例の分解斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００３５】
以下、本発明の好適な実施例を添付図面に基づいて説明する。下記の各図の構成要素に参照符号を付け加えるにあたり、同一構成要素に対しては、たとえ他の図面に開示されているとしても、なるべく同一符号を付けるようにし、本発明の要旨を不必要にあいまいにすることができると判断される公知の機能及び構成についての詳細な説明は省略する。
【００３６】
本発明の実施例１による微小流路加熱器を用いた積層型炭化水素改質装置１０００は、図２に示したように、多数のプレートを積層することで構成され、これを拡散接合、電気熔接又はアーク熔接などの方法で接合させて図７に示したようなコンパクトな形態にする。
【００３７】
前記積層型炭化水素改質装置１０００は、上部プレート１１０と下部プレート１２０が最上側と最下側に配置される。
【００３８】
そして、上部プレート１１０と下部プレート１２０との間には、伝熱ガスの予熱及び燃焼のために、排出される改質ガスから熱を吸収するための上部伝熱ユニット２００と、改質反応が活発に起こる改質ユニット３００と、排出される伝熱ガスから改質ガスを改質反応に十分な温度まで加熱させるための下部伝熱ユニット４００とが配置される。
【００３９】
特に、本発明は、図１６に示したように、前記改質ユニット３００を複数積層させるための独特な構造を開示し、これについては以降に説明する。
【００４０】
前記上部プレート１１０には、伝熱ガス供給源（図示せず）に連結され、伝熱ガスが供給される伝熱ガス供給管１１２、１１４と、改質ガスを排出する改質ガス排出管１１３とが形成される。前記伝熱ガス供給管１１２、１１４は単一管に燃料と空気（又は酸素）を一緒に供給することも、図２に示したように、燃料と空気を別個の伝熱ガス供給管１１２、１１４に供給することも可能である。本発明の実施例１においては、下記の伝熱ガス排出管１２２と同一位置に配置される伝熱ガス供給管１１２に燃料ガスを供給し、他の伝熱ガス供給管１１４に空気を供給した。
【００４１】
そして、前記伝熱ガス供給管１１２の内部には、流入する燃料ガスを着火させるための着火触媒が配置できる。前記着火触媒は、金属成分から織造された纎維の外表面にＡｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｉ成分のいずれか１種以上を含む酸化物をコートし、その上部に白金とパラジウムの混合物をコートして製造したものを使うことができる。このような着火触媒を伝熱ガス供給管１１２の内部に位置させ、燃料中に水素が微量含まれたガスを使うとき、伝熱プレートの伝熱チャネルの表面に酸化触媒コーティング過程を省略することができる。
【００４２】
特に、本発明による着火触媒を伝熱ガス供給管に配置させる効果、つまり着火ポイントの位置設定による効果は着火触媒を伝熱ガス排出管１２２に位置させる構成とは全く違う結果を見せる。すなわち、伝熱ガス排出管１２２内に着火触媒が位置するとき、着火ポイントが燃料と空気の最初混合地点に移動するためには、着火フレームの冷却を防止するために、プレートの表面に単一微小流路の大きさが一定の水準（quenching distance）以上とならなければならないため、伝熱面積の減少は避けることができない。よって、伝熱効率の極大化のために、着火ポイントを本発明のように伝熱ガス供給管にあるいは前記伝熱ガス供給管の上部（図示せず）に位置させ、微小流路の管径をより小さく維持することが好ましい。
【００４３】
前記着火ポイントの位置を改質器の内部又は外部に位置しても同機能を果たすことができる点は、燃料中に水素を含むため、着火後にフレームは燃料と空気の最初混合地点に自然に移動するからである。
【００４４】
前記着火触媒の支持体は、粒子、チューブ、又は棒の形状のセラミックから製造されても構わない。又は、電気を用いた高電圧放電装置を使っても本発明の目的を達成することができる。
【００４５】
前記下部プレート１２０には、原料ガス供給源（図示せず）に連結され、原料ガスを供給する原料ガス供給管１２１と、伝熱ガスを排出する伝熱ガス排出管１２２とが形成される。
【００４６】
前記上部伝熱ユニット２００は、前記上部プレート１１０の下部に配置され、前記伝熱ガス供給管１１２、１１４に連結され、伝熱ガスが移動する上部伝熱ガス流路と、前記上部伝熱ガス流路に伝熱するように接触して形成されるとともに前記改質ガス排出管１１３に連結された上部改質ガス流路とを持つ。
【００４７】
前記上部伝熱ユニット２００は、前記伝熱ガス供給管１１２、１１４と連通する上部伝熱チャネル２１５、２３５を持ち、上部伝熱ガス流路をなす一つ以上の上部伝熱プレート２１０、２３０と、前記改質ガス排出管１１３と連通する上部改質チャネル２２５、２４５を持ち、上部改質ガス流路をなすとともに前記上部伝熱プレート２１０、２３０と相互に積層される一つ以上の上部改質プレート２２０、２４０とを含む。そして、前記上部伝熱ユニット２００の最下側には上部遮断プレート２５０が配置される。
【００４８】
前記上部伝熱プレート２１０、２３０及び前記上部改質プレート２２０、２４０には、図３に示したように、第１上部貫通ホールないし第４上部貫通ホールが形成される。前記第１上部貫通ホール２１１、２２１、２３１、２４１、前記第２上部貫通ホール２１２、２２２、２３２、２４２、前記第３上部貫通ホール２１３、２２３、２３３、２４３、及び前記第４上部貫通ホール２１４、２２４、２３４、２４４は互いに隔離し、図２に示したように、積層型炭化水素改質装置１０００の断面形状が四角形を持つ場合には、その四角形の頂点の近くに配置されることが伝熱の活用面で好ましい。よって、第１上部貫通ホールないし第４上部貫通ホールは、前記上部伝熱プレート２１０、２３０及び前記上部改質プレート２２０、２４０の積層の際、上下に同一位置に配置されてそれぞれ管状を成すようになる。
【００４９】
したがって、前記上部伝熱チャネル２１５、２３５は、前記第２上部貫通ホール２１２、２３２と前記第４上部貫通ホール２１４、２３４を連通させるとともに前記第１上部貫通ホール２１１、２３１と前記第３上部貫通ホール２１３、２３３は隔離させる。そして、前記上部改質チャネル２２５、２４５は、前記第１上部貫通ホール２２１、２４１と前記第３上部貫通ホール２２３、２４３を連通させるとともに前記第２上部貫通ホール２２２、２４２と前記第４上部貫通ホール２２４、２４４は隔離させる。
【００５０】
前記上部遮断プレート２５０には前記第１上部貫通ホール２５１及び前記第２上部貫通ホール２５２のみ形成される。
【００５１】
この結果、前記上部伝熱ガス流路は、前記伝熱ガス供給管１１２、１１４と、第２上部貫通ホール２１２、２２２、２３２、２４２及び第４上部貫通ホール２１４、２２４、２３４、２４４と、前記上部伝熱チャネル２１５、２３５と、前記上部遮断プレート２５０の前記第２上部貫通ホール２５２とからなる。そして、上部改質ガス流路は、前記改質ガス排出管１１３と、第１上部貫通ホール２１１、２２１、２３１、２４１及び第３上部貫通ホル２１３、２２３、２３３、２４３と、前記上部改質チャネル２２５、２４５と、前記上部遮断プレート２５０の前記第１上部貫通ホール２５１とからなる。
【００５２】
前記下部伝熱ユニット４００は、前記下部プレート１２０の上部に配置され、前記伝熱ガス排出管１２２に連結され、伝熱ガスが移動する下部伝熱ガス流路と、前記下部伝熱ガス流路に伝熱するように接触して形成される前記原料ガス供給管１２１に連結される下部改質ガス流路とを持つ。
【００５３】
前記下部伝熱ユニット４００は、前記伝熱ガス排出管１２２と連通する下部伝熱チャネル４２５、４４５を持ち、下部伝熱ガス流路をなす一つ以上の下部伝熱プレート４２０、４４０と、前記原料ガス供給管１２１と連通する下部改質チャネル４３５、４５５を持ち、下部改質ガス流路をなすとともに前記下部伝熱プレート４２０、４４０と相互に積層される一つ以上の下部改質プレート４３０、４５０とを含む。そして、前記下部伝熱ユニット４００の最上側には下部遮断プレート４１０が配置される。
【００５４】
前記下部伝熱プレート４２０、４４０及び前記下部改質プレート４３０、４５０には、図６に示したように、第１下部貫通ホールないし第４下部貫通ホールが形成される。前記第１下部貫通ホール４２１、４３１、４４１、４５１、前記第２下部貫通ホール４２２、４３２、４４２、４５２、前記第３下部貫通ホール４２３、４３３、４４３、４５３、及び前記第４下部貫通ホール４２４、４３４、４４４、４５４は互いに隔離し、図６に示したように、積層型炭化水素改質装置１０００の断面形状が四角形を持つ場合には、その四角形の頂点の近くに配置されることが伝熱活用の面で好ましい。よって、第１下部貫通ホールないし第４下部貫通ホールは、前記下部伝熱プレート４２０、４４０及び前記下部改質プレート４３０、４５０の積層の際、上下に同一位置に配置され、それぞれ管状を成すようになる。
【００５５】
したがって、前記下部伝熱チャネル４２５、４４５は、前記第２下部貫通ホール４２２、４４２と前記第４下部貫通ホール４２４、４４４を連通させるとともに前記第１下部貫通ホール４２１、４４１と前記第３下部貫通ホール４２３、４４３は隔離させる。そして、前記下部改質チャネル４３５、４５５は、前記第１下部貫通ホール４３１、４５１と前記第３下部貫通ホール４３３、４５３を連通させるとともに前記第２下部貫通ホール４３２、４５２と前記第４下部貫通ホール４３４、４５４は隔離させる。
【００５６】
前記下部遮断プレート４１０には前記第３下部貫通ホール４１３及び前記第４下部貫通ホール４１４のみ形成される。
【００５７】
この結果、前記下部伝熱ガス流路は、前記伝熱ガス排出管１２２と、第２下部貫通ホール４２２、４３２、４４２、４５２及び第４下部貫通ホール４２４、４３４、４４４、４５４と、前記下部伝熱チャネル２１５、２３５と、前記下部遮断プレート４１０の前記第４下部貫通ホール４１４とからなる。そして、下部改質ガス流路は、前記原料ガス供給管１２１と、第１下部貫通ホール４２１、４３１、４４１、４５１及び第３上部貫通ホール４２３、４３３、４４３、４５３と、前記下部改質チャネル４３５、４５５と、前記下部遮断プレート４１０の前記第３下部貫通ホール４１３とからなる。
【００５８】
前記改質ユニット３００は、図４に示したように、二つ以上が積層可能な構造を持つ。このために、前記改質ユニット３００は、前記下部改質ガス流路にだけ連通するガス供給チャネル３６５が設置されるガス供給プレート３６０と、前記ガス供給プレート３６０の上側に積層され、改質触媒３３０が設置される改質触媒プレート３５０と、前記改質触媒プレート３５０の上側に積層され、改質触媒３３０によって改質されたガスを前記上部改質ガス流路に伝達するガス伝達ユニットと；前記ガス供給プレート３６０の下側又は前記ガス伝達ユニットの上側に配置され、前記上部伝熱ガス流路と前記下部伝熱ガス流路を連通させる加熱チャネル３１５を持つ加熱プレート３１０とを持つ。
【００５９】
前記ガス供給プレート３６０、前記改質触媒プレート３５０、前記ガス伝達ユニット、及び前記加熱プレート３１０には、それぞれ前記上部改質ガス流路に連通する第１改質貫通ホール３１１、３２１、３５１、３６１、前記上部伝熱ガス流路に連通する第２改質貫通ホール３１２、３２２、３５２、３６２、前記下部改質ガス流路に連通する第３改質貫通ホール３１３、３２３、３５３、３６３、及び前記下部伝熱ガス流路に連通する第４改質貫通ホール３１４、３２４、３５４、３６４が形成される。この結果、第１改質貫通ホールないし第４改質貫通ホールは、前記改質ユニット３００の接合の際、上下に同一位置に配置されてそれぞれ管状を成すようになる。
【００６０】
したがって、前記第１改質貫通ホールないし第４改質貫通ホール、前記第１上部貫通ホールないし第４上部貫通ホール、及び前記第１下部貫通ホールないし第４下部貫通ホールはいずれも同一位置に配置できる。
【００６１】
前記加熱プレート３１０において、前記加熱チャネル３１５は、前記第２改質貫通ホール３１２と第４改質貫通ホール３１４を互いに連通させ、前記第１改質貫通ホール３１１及び前記第３改質貫通ホール３１３は互いに隔離させる。
【００６２】
前記ガス供給プレート３６０において、ガス供給チャネル３６５は、前記第３改質貫通ホール３６３にだけ連通し、第１改質貫通ホール３６１、第２改質貫通ホール３６２、及び第４改質貫通ホール３６４に対しては隔離される。
【００６３】
また、前記改質触媒プレート３５０の中心に形成された触媒ホール３５５には、前記改質触媒３３０の下側に多孔性の改質触媒押圧板３４０が配置される。前記改質触媒押圧板３４０は、図１２に示したように、上側と下側のグリル構造が互いに垂直に交差するように形成できる。このような改質触媒押圧板３４０は金属円板の上下側にマスクを付着し、食刻加工することによって製造することができる。前記改質触媒押圧板３４０と改質触媒３３０は、接合前には前記改質触媒プレート３５０より突出し、接合時の圧縮力によって圧縮されて前記改質触媒プレート３５０の上面と同一高さをなすことが前記改質触媒３３０の接触効率を高めることができて好ましい。
【００６４】
前記改質触媒３３０は、ニッケルパウダー（平均粒径２．０μｍ）を圧力１００〜８００ｋｇｆ／ｃｍ２で加圧して厚さ０．３〜３．０ｍｍに成形したものを使うことができる。成形体は、水素ガス雰囲気の５００〜９００℃で１〜５時間焼結して強度を付与する。前記改質触媒３３０は改質原料によって変わることができる。メタン、軽油、ガソリンの場合、ニッケルパウダーから製造可能であり、エチルアルコール又はメタノール原料として使用して合成ガスの製造を目標とする場合、銅を主成分とする微細金属パウダーから製造することができる。
【００６５】
また、前記ガス伝達ユニットは、前記改質触媒プレート３５０の上側に配置され、前記第２改質貫通ホールないし前記第４改質貫通ホール３２２、３２３、３２４に対しては隔離される多孔性捕集ホール３２５が形成され、前記多孔性捕集ホール３２５は連結チャネル３２６によって前記第１改質貫通ホール３２１に連通する捕集伝達プレート３２０からなることができる。前記多孔性捕集ホール３２５及び前記連結チャネル３２６は、前述したように、マスクによる部分食刻で製作することができる。
【００６６】
そして、前記多孔性捕集ホール３２５の断面積は前記改質触媒３３０の断面積より小さくし、前記改質触媒３３０を通過しなかった改質ガスの流出を防止することが好ましい。
【００６７】
本発明の実施例１による積層型炭化水素改質装置１０００は基本的に前述したように構成される。このような構成を持つ積層型炭化水素改質装置１０００は、接合によって図７のような形態を持つ。
【００６８】
図１６は本発明の実施例１による積層型炭化水素改質装置１０００の変形例である積層型炭化水素改質装置１００２であり、複数の改質ユニット３００を持っている。
【００６９】
前記改質ユニット３００は、前述したように、第１改質貫通ホールないし第４改質貫通ホールが前記改質ユニット３００の接合時に上下に同一位置に配置されてそれぞれ管状を成すようになる。よって、前記改質ユニット３００は積層してもこのような管状が連続的に連結されることができる。また、最終的に複数の改質ユニット３００の上側に配置される上部伝熱ユニット２００の上部遮断プレート２５０と、複数の改質ユニット３００の下側に配置される下部伝熱ユニット４００の下部遮断プレート４１０とによって伝熱ガスは加熱プレート３１０のみを通じて移動することができ、改質ガスは改質触媒３３０のみを通じて移動することができるので、改質ユニット３００の積層が可能となるものである。
【００７０】
したがって、前記加熱プレート３１０を前記ガス供給プレート３６０の下側又は前記捕集伝達プレート３２０の上側のいずれに配置しても、前記改質ユニット３００の反復的な積層によって同一効果を持つようになる。
【００７１】
図１７ないし図１９は本発明の実施例２による炭化水素改質装置２０００を示す。実施例１の炭化水素改質装置１０００と同一構成要素についてはその説明を省略する。
【００７２】
実施例２の炭化水素改質装置２０００は、実施例１の炭化水素改質装置１０００と改質触媒５３０が設置される形態が相違する。すなわち、実施例２の炭化水素改質装置２０００においては、改質触媒５３０の下側にＯリング５４０を配置することで、原料ガスのシーリングとともに改質触媒５３０を捕集伝達プレート５２０の下側に密着させるための圧迫力を提供する。前記Ｏリング５４０は金属材であり、組立段階で圧縮されながら変形して前記触媒ホール５５５の内壁面に密着し、反応ガスが前記改質触媒５３０と前記捕集伝達プレート５２０との間で漏洩（leak）することを防止する。前記Ｏリング５４０の断面形状に制限はなく、本発明の実施例２では円形に形成される。よって、前記Ｏリング５４０と前記改質触媒５３０の厚さの和は前記触媒ホール５５５の厚さより大きく、組立過程で圧縮されることによって前記触媒ホール５５５の厚さと同一になり、前記Ｏリング５４０による十分な気密性を得るようになる。
【００７３】
図２０は本発明の実施例１による炭化水素改質装置１０００において改質ユニット３００の変形例である改質ユニット６００を示す。実施例１の炭化水素改質装置１０００と同一構成要素についてはその説明を省略する。
【００７４】
前記改質ユニット６００は、前記ガス伝達ユニットがガス捕集機能を持つガス捕集プレート６３０と、ガス伝達機能を持つガス伝達プレート６２０とからなる。これは実施例１の捕集伝達プレート３２０の二通りの機能を分離させたものである。
【００７５】
前記ガス捕集プレート６３０は、中心部に多孔性捕集ホール６３５が形成され、前記多孔性捕集ホール６３５は第１改質貫通ホールないし第４改質貫通ホール６３１、６３２、６３３、６３４のいずれに対しても隔離される。そして、前記ガス伝達プレート６２０はガス供給プレート６７０を裏返した形態のものであり、ガス伝達チャネル６２５が形成される。前記ガス伝達チャネル６２５は第１改質貫通ホール６２１のみに連通し、第２改質貫通ホールないし第４改質貫通ホール６２２、６２３、６２４に対しては隔離される。前記ガス伝達チャネル６２５は、前記多孔性捕集ホール６３５から供給される改質ガスを前記第１改質貫通ホール６２１に収集して伝達する機能をする。
【００７６】
前記のように、本発明の好適な実施例を参照して説明したが、当該技術分野の熟練した当業者であれば、下記の特許請求範囲に記載した本発明の思想及び領域を超えない範囲内で本発明を多様に修正及び変更させることができるのが理解可能であろう。
【符号の説明】
【００７７】
１０    改質器
２０    一酸化炭素水性反応器
３０    水素分離装置
４０    燃焼機
１１０    上部プレート
１１２、１１４    伝熱ガス供給管
１１３    改質ガス排出管
１２０    下部プレート
１２１    原料ガス供給管
１２２    伝熱ガス排出管
２００    上部伝熱ユニット
２１０、２３０    上部伝熱プレート
２１１、２２１、２３１、２４１    第１上部貫通ホール
２１２、２２２、２３２、２４２    第２上部貫通ホール
２１３、２２３、２３３、２４３    第３上部貫通ホール
２１４、２２４、２３４、２４４    第４上部貫通ホール
２１５、２３５    上部伝熱チャネル
２２０、２４０    上部改質プレート
２２５、２４５    上部改質チャネル
２５０    上部遮断プレート
３００、５００、６００    改質ユニット
３１０、５１０、６１０    加熱プレート
３１１、３２１、３５１、３６１、５１１、５２１、５５１、５６１、６１１、６２１、６３１、６６１、６７１    第１改質貫通ホール
３１２、３２２、３５２、３６２、５１２、５２２、５５２、５６２、６１２、６２２、６３２、６６２、６７２    第２改質貫通ホール
３１３、３２３、３５３、３６３、５１３、５２３、５５３、５６３、６１３、６２３、６３３、６６３、６７３    第３改質貫通ホール
３１４、３２４、３５４、３６４、５１４、５２４、５５４、５６４、６１４、６２４、６３４、６６４、６７４    第４改質貫通ホール
３１５、５１５、６１５    加熱チャネル
３２０、５２０    捕集伝達プレート
３２５、５２５、６３５    多孔性捕集ホール
３２６、５２６    連結チャネル
３３０、５３０、６４０    改質触媒
３４０、６５０    改質触媒押圧板
３５０、５５０、６６０    改質触媒プレート
３５５、５５５、６６５    触媒ホール
３６０、５６０、６７０    ガス供給プレート
３６５、５６５    ガス供給チャネル
４００    下部伝熱ユニット
４１０    下部遮断プレート
４２０、４４０    下部伝熱プレート
４２１、４３１、４４１、４５１    第１下部貫通ホール
４２２、４３２、４４２、４５２    第２下部貫通ホール
４２３、４３３、４４３、４５３    第３下部貫通ホール
４２４、４３４、４４４、４５４    第４下部貫通ホール
４２５、４４５    下部伝熱チャネル
４３０、４５０    下部改質プレート
４３５、４５５    下部改質チャネル
５４０    Ｏリング
６２５    ガス伝達チャネル
１０００、１００２、２０００    積層型炭化水素改質装置
【図１】
0005785659.tif 000002
【図２】
0005785659.tif 000003
【図３】
0005785659.tif 000004
【図４】
0005785659.tif 000005
【図５】
0005785659.tif 000006
【図６】
0005785659.tif 000007
【図７】
0005785659.tif 000008
【図８】
0005785659.tif 000009
【図９】
0005785659.tif 000010
【図１０】
0005785659.tif 000011
【図１１】
0005785659.tif 000012
【図１２】
0005785659.tif 000013
【図１３】
0005785659.tif 000014
【図１４】
0005785659.tif 000015
【図１５】
0005785659.tif 000016
【図１６】
0005785659.tif 000017
【図１７】
0005785659.tif 000018
【図１８】
0005785659.tif 000019
【図１９】
0005785659.tif 000020
【図２０】
0005785659.tif 000021