(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
水銀圧入法により測定された、細孔半径Ｒが０．０１μｍ以上１μｍ以下の範囲における累積細孔容積Ｖが、１．０ｍＬ／ｇ以上であることを特徴とする水酸化アルミニウム粉末。
【請求項２】
水銀圧入法により測定された、細孔半径Ｒと対数微分細孔容積（ｄＶ／ｄｌｏｇＲ）で表したときの細孔分布曲線において、
Ｒが０．０１μｍ以上１μｍ以下の全ての範囲において、ｄＶ／ｄｌｏｇＲが０．６ｍＬ／ｇを超える請求項１記載の水酸化アルミニウム粉末。
【請求項３】
軽装かさ密度が０．１０ｇ／ｍＬ以上０．２５ｇ／ｍＬ以下、重装かさ密度が０．１５ｇ／ｍＬ以上０．３０ｇ／ｍＬ以下である請求項１または２に記載の水酸化アルミニウム粉末。
【請求項４】
Ｓｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量が、アルミナ中の不純物に換算したときにそれぞれ１０重量ｐｐｍ以下である請求項１から３のいずれかに記載の水酸化アルミニウム粉末。
【請求項５】
請求項１から４のいずれかに記載の水酸化アルミニウム粉末を製造する方法であって、
アルミニウムアルコキサイドを含む溶液に、水濃度が５重量％以上３０重量％以下であるアルコール水溶液を、水/アルミニウムアルコキサイドモル比が１．５以上２．０以下の範囲となるように添加して加水分解する第１の加水分解工程と、
第１の加水分解後の混合液からアルコールを分離回収した後に、水またはアルコール水溶液を、水/アルミニウムアルコキサイドモル比が１．０以上６．３未満の範囲であり、加水分解後のスラリー中の水濃度が１０重量％未満となるように添加して、加水分解する第２の加水分解工程と、
第２の加水分解後の混合液から水とアルコールを除去して、水酸化アルミニウム粉末を回収する工程と、
を含むことを特徴とする水酸化アルミニウム粉末の製造方法。
【請求項６】
前記アルミニウムアルコキサイドが、アルミニウムイソプロポキサイドである請求項５記載の水酸化アルミニウム粉末の製造方法。
【請求項７】
前記アルコールが、イソプロピルアルコールである請求項５または６に記載の水酸化アルミニウム粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高純度アルミナ成形体の原料に適した水酸化アルミニウム粉末及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、高強度セラミックス工具、時計窓やＬＥＤ基板用サファイア等の単結晶材料として使用する高純度アルミナ成形体は、通常、純度９９．９９％以上の高純度アルミナ粉末原料を成形し、高温に加熱して焼結することによって製造されている。
【０００３】
高純度アルミナ原料粉末の工業的な製造方法としては、アルミニウムアルコキサイドの加水分解法（例えば特許文献１）や、アンモニウム明ばんの熱分解法（例えば非特許文献１)、アンモニウムアルミニウム炭酸塩の熱分解法（例えば非特許文献２)、アルミニウムの水中火花放電法（例えば非特許文献３)、気相酸化法（例えば非特許文献４)等が知られている。
【０００４】
アルミナ成形時において、アルミナ原料粉末と水のみを用いて成形した場合、成形性、焼結性が不足するため、通常、アルミナ原料粉末にバインダーを配合して成形することが行われている。しかしながら、アルミナ原料粉末にバインダーを添加すると、得られるアルミナ焼結体の純度が低下するという問題がある。
そのため、バインダーを全く使用せずに焼結成形体を製造することができるアルミナ粉末あるいはアルミナ前駆体粉末が求められている。
【０００５】
特許文献２には、アルミナ前駆体粉末としてバイヤー法で得た水酸化アルミニウムを原料として高純度アルミナ焼結造粒体を得る方法が開示されている。この方法ではまず、水酸化アルミニウムを１２５０℃以上で焼成して得られた焼成アルミナを粉砕し、水を加えて造粒し、さらに焼成することでアルミナ焼成造粒体を製造する。
しかしながら、この方法では、水酸化アルミニウムを焼成して一旦焼成アルミナを得た後に粉砕する必要があるため工程が多くなり、さらに粉砕後の焼成アルミナの粒子の粒径を特定に範囲にする必要があるなど、工業的に適した製造方法であるとはいえなかった。
【０００６】
一方、水酸化アルミニウムから直接アルミナ成形体を得る場合、水酸化アルミニウム粉末を所定の形状に成形または造粒して成形物を得た後に焼成する方が有利であるが、従来の製法で得た水酸化アルミニウム粉末では、上述のように水のみでは成形または造粒することが困難であり、所定の形状の水酸化アルミニウム成形物を得るためにはバインダーが必須であった。そのためこの方法では、バインダーに起因する不純物が混入し、該水酸化アルミニウム成形物を焼成して得られるアルミナの純度が低下するという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平８−３０１６１６号公報
【特許文献２】特開昭５４−１６３９７号公報
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】風間聰一、セラミックス、17(9)、764(1982)
【非特許文献２】加藤修三、ファインセラミックス、4、100(1983).
【非特許文献３】石橋渡、荒木徹也、岸本勝利、久野春夫、セラミックス、6(6)、461(1971)
【非特許文献４】加藤昭夫、川添早苗、持田勲、材料、21、540(1972).
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
かかる状況下、本発明は、バインダーを使用することなく、水のみの添加で容易に成形または造粒することができる水酸化アルミニウム粉末を提供することである。ここでいう水酸化アルミニウムとは、ギブサイトやバイヤライトなどのアルミナ三水和物のほかに、ベーマイトや擬ベーマイトなどのアルミナ一水和物も含む。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、特定の物性を有する水酸化アルミニウム粉末が、バインダーを使用することなく、水のみの添加でも保形性に優れることを見出し、本発明に至った。
【００１１】
すなわち、本発明は、以下の発明に係るものである。
＜１＞  水銀圧入法により測定された、細孔半径Ｒが０．０１μｍ以上１μｍ以下の範囲における累積細孔容積Ｖが、１．０ｍＬ／ｇ以上である水酸化アルミニウム粉末。
＜２＞  水銀圧入法により測定された、細孔半径Ｒと対数微分細孔容積（ｄＶ／ｄｌｏｇＲ）で表したときの細孔分布曲線において、
Ｒが０．０１μｍ以上１μｍ以下の全ての範囲において、ｄＶ／ｄｌｏｇＲが０．６ｍＬ／ｇを超える前記＜１＞記載の水酸化アルミニウム粉末。
＜３＞  軽装かさ密度が０．１０ｇ／ｍＬ以上０．２５ｇ／ｍＬ以下、重装かさ密度が０．１５ｇ／ｍＬ以上０．３０ｇ／ｍＬ以下である前記＜１＞または＜２＞に記載の水酸化アルミニウム粉末。
＜４＞  Ｓｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量が、アルミナ中の不純物に換算したときにそれぞれ１０重量ｐｐｍ以下である前記＜１＞から＜３＞のいずれかに記載の水酸化アルミニウム粉末。
＜５＞  前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の水酸化アルミニウム粉末を製造する方法であって、
アルミニウムアルコキサイドを含む溶液に、水濃度が５重量％以上３０重量％以下であるアルコール水溶液を、水/アルミニウムアルコキサイドモル比が１．５以上２．０以下の範囲となるように添加して加水分解する第１の加水分解工程と、
第１の加水分解後の混合液からアルコールを分離回収した後に、水またはアルコール水溶液を、水/アルミニウムアルコキサイドモル比が１．０以上６．３未満の範囲であり、加水分解後のスラリー中の水濃度が１０重量％未満となるように添加して、加水分解する第２の加水分解工程と、
第２の加水分解後の混合液から水とアルコールを除去して、水酸化アルミニウム粉末を回収する工程と、
を含む水酸化アルミニウム粉末の製造方法。
＜６＞  アルミニウムアルコキサイドが、アルミニウムイソプロポキサイドである前記＜５＞記載の水酸化アルミニウム粉末の製造方法。
＜７＞  アルコールが、イソプロピルアルコールである前記＜５＞または＜６＞に記載の水酸化アルミニウム粉末の製造方法。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、バインダーを添加することなく、水のみで成形や造粒をすることが可能な水酸化アルミニウム粉末を提供することができる。該水酸化アルミニウム粉末を成形または造粒した後に焼成して得られるアルミナ成形体は純度に優れる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】実験例１の水酸化アルミニウム粉末のＸ線回折図形である。
【図２】実験例１〜５の水酸化アルミニウム粉末の細孔分布曲線である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明について詳細に説明する。
【００１５】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、水銀圧入法により測定された、細孔半径Ｒが０．０１μｍ以上１μｍ以下の範囲における累積細孔容積Ｖが、１．０ｍＬ／ｇ以上、好ましくは１．５ｍＬ／ｇ以上である。また、累積細孔容積Ｖは、１０ｍＬ／ｇ以下、好ましくは３．５ｍＬ／ｇ以下である。
【００１６】
このように本発明の水酸化アルミニウム粉末は、水銀圧入法による測定において、細孔半径Ｒが上記範囲における累積細孔容積Ｖが、上記条件を満たすことに特徴があり、バインダーの添加がなくとも、水のみの添加でも保形性が良好であり、成形や造粒が容易である。そのため、該水酸化アルミニウム粉末の成形体、造粒体を焼成して得られるアルミナ成形体は、バインダー由来の不純物の混入を回避することができるため、高純度の維持が可能となる。
【００１７】
水銀圧入法は、粉体試料の細孔に水銀を浸入させるために圧力を加え、水銀に加えた圧力と水銀圧入量との関係を表す水銀圧入曲線を得て、該水銀圧入曲線に基づいて、細孔分布曲線、細孔容積、比表面積などを求める方法である。なお、水銀圧入法による測定は、水銀ポロシメータにより行うことができる。
【００１８】
このような特殊な細孔構造を有する本発明の水酸化アルミニウム粉末が、水のみの添加で高い保形性を有する理由は現段階で完全に明らかではないが、大小さまざまな細孔に水が取り込まれることにより、保形性が良好となっているものと推測される。
【００１９】
また、本発明の水酸化アルミニウム粉末は、水銀圧入法により測定された、細孔半径Ｒと対数微分細孔容積（ｄＶ／ｄｌｏｇＲ）で表したときの細孔分布曲線において、Ｒが０．０１μｍ以上１μｍ以下の全ての範囲において、ｄＶ／ｄｌｏｇＲが０．６ｍＬ／ｇを超えることが好ましい。また、Ｒが０．０１μｍ以上１μｍ以下の全ての範囲において、ｄＶ／ｄｌｏｇＲが、２．０ｍＬ／ｇを下回ることが好ましい。
【００２０】
ここで、本発明における水銀圧入法により測定した細孔分布曲線は、対数微分細孔容積分布曲線とも呼ばれ、試料の細孔半径の大きさと、各細孔半径における細孔の容積の合計との関係を表すものであり、具体的には水銀圧入法による細孔分布の測定で得られた各圧力Ｐにおける水銀圧入量を、下記に示すＷａｓｈｂｕｒｎの式に基づき算出した各圧力Ｐにおける細孔半径（Ｒ[μｍ]）を横軸に、各圧力Ｐにおける水銀圧入量（ｄＶ／ｄｌｏｇＲ［ｍＬ／ｇ］）を縦軸にとってプロットすることにより得られるものである。
Ｗａｓｈｂｕｒｎ  の式；  細孔半径Ｒ（ｍ）＝−２γｃｏｓθ／Ｐ
Ｐ：圧力（Ｐａ）
γ：水銀の表面張力（４８２×１０-3Ｎ／ｍ）
θ：水銀の接触角（１４０ｄｅｇ）
【００２１】
さらに本発明の水酸化アルミニウム粉末は、その軽装かさ密度が、好ましくは０．１０〜０．２５ｇ／ｍＬ、より好ましくは０．１４〜０．１８ｇ／ｍＬである。
また、重装かさ密度は、好ましくは０．１５〜０．３０ｇ／ｍＬ、より好ましくは０．１７〜０．２２ｇ／ｍＬである。
【００２２】
ここで、「軽装かさ密度」とは、振動を防ぎ、静置した容積既知の容器（シリンダー）中に、試料（水酸化アルミニウム粉末）を自由に落下させて集めた試料の質量を求め、この質量を等量の水の体積で除することで算出した密度であり、ＪＩＳ  Ｒ  ９３０１−２−３に記載の方法で求めることができる。また、「重装かさ密度」とは、軽装かさ密度を測定した後、試料の入ったシリンダーを所定の高さから１００回落下させて試料を圧縮し、圧縮後の試料の容積から算出した密度である。
【００２３】
また、本発明の水酸化アルミニウム粉末は、アルミナ中の不純物に換算したときにＳｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量が、それぞれ１０重量ｐｐｍ以下であることが好ましく、それぞれ５重量ｐｐｍ以下であることがより好ましい。なお、これらの元素の含有量は、固体発光分析法を用いて測定することができる。
このような水酸化アルミニウム粉末を原料として用いると、バインダー由来の不純物のみならず、水酸化アルミニウム粉末由来の不純物量も少なくなり、より純度の高いアルミナ成形体を得ることができる。
【００２４】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、水と混合することにより、容易に成形することができる。水と水酸化アルミニウム粉末の重量比（水／水酸化アルミニウム粉末）は、成形性に優れる範囲で決定され、通常、１．３〜２．３、好ましくは、１．４〜２．０である。
【００２５】
以上のような物性を有する本発明の水酸化アルミニウム粉末を、公知の焼成装置、例えばロータリーキルン、瞬間仮焼炉、充填式焼成炉、流動式焼成炉、トンネル炉、真空焼成炉、シャトル炉等により約７００℃〜約１１００℃で焼成することにより、γ、δ、θ型の遷移アルミナが得られる。
更にこの水酸化アルミニウム粉末を成形して、約１１００℃〜約１４００℃で焼成するとα−アルミナ成形体が得られる。このようなα−アルミナ成形体は、不純物濃度が低いため、時計窓やＬＥＤ基板用サファイア等の単結晶材料などの用途に好適である。
【００２６】
上記本発明の水酸化アルミニウム粉末の製造方法は特に限定されないが、上記物性を有する水酸化アルミニウム粉末を再現性良く製造することができることから、以下の製造方法を採用することが好適である。
【００２７】
本発明の水酸化アルミニウム粉末の製造方法は、アルミニウムアルコキサイドを含む溶液に、水濃度が５重量％以上３０重量％以下であるアルコール水溶液を、水/アルミニウムアルコキサイドモル比が１．５以上２．０以下の範囲となるように添加して加水分解する第１の加水分解工程と、第１の加水分解後の混合液からアルコールを分離回収した後に、水またはアルコール水溶液を、水/アルミニウムアルコキサイドモル比が１．０以上６．３未満の範囲であり、加水分解後のスラリー中の水濃度が１０重量％未満となるように添加して、加水分解する第２の加水分解工程と、
第２の加水分解後の混合液から水とアルコールを除去して、水酸化アルミニウム粉末を回収する工程と、を含む。
【００２８】
本発明の製造方法において、アルミニウムアルコキサイドの加水分解を、水/アルミニウムアルコキサイドモル比を一定の範囲に制御した状態で２段階で行うことに特徴があり、このような加水分解を行うことで上記物性を有する本発明の水酸化アルミニウム粉末を得ることができる。
【００２９】
原料となるアルミニウムアルコキサイドとしては、アルミニウムエトキサイド、アルミニウムｎ−プロポキサイド、アルミニウムイソプロポキサイド、アルミニウムｎ−ブトキサイド、アルミニウムｓｅｃ−ブトキサイド、アルミニウムｔｅｒｔ−ブトキサイド等などを用いることができる。この中でも、アルミニウムイソプロポキサイドが好適である。
【００３０】
また、得られる水酸化アルミニウム粉末の物性を損なわない範囲で、上記アルミニウムアルコキサイドを化学修飾して得たアルミニウムアルコキサイド誘導体、或いは該誘導体とアルミニウムアルコキサイドとの混合物を用いてもよい。
【００３１】
加水分解にアルコール水溶液を使用することにより、アルミニウムアルコキサイドに対する加水分解処理を徐々に進行させて、急激な発熱反応を起こさずに緩やかな加水分解を行うことが出来る。
本発明の製造方法で使用されるアルコールとしては、炭素数が１〜８、好ましくは１〜４の一価のアルコールが挙げられる。具体的には、下記式（ｉ）で表されるアルコールが挙げられる。この中でも、イソプロピルアルコールが特に好ましい。
Ｒ1ＯＨ          （ｉ）
ここで、Ｒ1は、メチル基、エチル基、ノルマルプロピル基、イソプロピル基、ノルマルブチル基、イソブチル基、ネオブチル基、ノルマルペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、ノルマルヘキシル基、イソヘキシル基、ネオヘキシル基、ノルマルヘプチル基、イソヘプチル基、ネオヘプチル基、ノルマルオクチル基、イソオクチル基及びネオオクチル基でからなる群より選ばれる１種であり、好ましくは炭素数１〜４のメチル基、エチル基、ノルマルプロピル基、イソプロピル基、ノルマルブチル基、イソブチル基、ネオブチル基であり、より好ましくはイソプロピル基である。
【００３２】
また、加水分解反応に際し、得られる水酸化アルミニウム粉末の物性を損なわない範囲で、酸、塩基等の表面電荷調節剤、分散剤、乳化剤等の界面活性剤を添加することもできる。
【００３３】
加水分解反応の完結度、得られる粉末における水酸化アルミニウムの結晶形等の諸物性はアルミニウムアルコキサイドと水のモル比、及び化学修飾剤を含む場合は、その種類・添加量に依存する。上述のように本発明の製造方法では、加水分解を２段階で行うことに特徴があり、第１の加水分解工程において、アルミニウムアルコキサイドと水の割合を制限してアルコール水溶液を用いて加水分解反応を部分的に留め、第２の加水分解工程にてさらに加水分解反応を進めることで、本発明の水酸化アルミニウム粉末を生成することができる。
【００３４】
また、本発明の製造方法の特徴の一つは、第１の加水分解工程において、水ではなく、アルコール水溶液を添加することにある。
添加するアルコール水溶液中の水濃度は、５〜３０重量％であり、好ましくは、５〜２０重量％、より好ましくは５〜１０重量％である。
アルコール水溶液中の水濃度が、５重量％未満であると加水分解が不十分になり、３０重量％を超えると、アルミニウムアルコキサイドと十分に混合できる前に反応が進み、加水分解が不均一に起こるという問題がある。
【００３５】
第１の加水分解工程において、アルミニウムアルコキサイドと水のモル比〔水／アルミニウムアルコキサイド〕は、１．５〜２．０であり、好ましくは１．６〜１．８である。
第１の加水分解工程におけるアルミニウムアルコキサイドと水のモル比が、上記範囲から外れると、アルミニウムアルコキサイドの加水分解反応が不完全、あるいは、進行しすぎて第２の加水分解工程前に加水分解が進みすぎるため、目的とする物性の水酸化アルミニウム粉末が得られない。
【００３６】
また、原料となるアルミニウムアルコキサイドを含む溶液は、アルミニウムアルコキサイドのみでもよいが、添加するアルコール水溶液との混和性を高める目的で、アルコールを含んでいてもよい。アルコールとしては、添加するアルコール水溶液と同一のものが好ましい。
アルコールを含む場合のアルミニウムアルコキサイドを含む溶液における、アルコールとアルミニウムアルコキサイドのモル比〔アルコール／アルミニウムアルコキサイド〕は、第１の加水分解工程における加水分解反応に悪影響を及ぼさない範囲であれば、特に制限はないが、通常、０〜１．５である。
【００３７】
第１の加水分解工程における加水分解反応温度は、使用するアルミニウムアルコキサイドおよびアルコールの種類によりアルミニウムアルコキサイドのアルコールへの溶解度等が異なるために一概に限定されず、例えば、常温〜溶媒の沸点以下の温度である。
【００３８】
また、第２の加水分解工程では、第１の加水分解後の混合液からアルコールを分離回収した後に、更に水/アルミニウムアルコキサイドモル比で１．０以上６．３未満の水を添加して加水分解する。なお、ここでの水/アルミニウムアルコキサイドモル比は、第２の加水分解工程で添加した水と、第１の加水分解工程で、仕込んだアルミニウムアルコキサイドとのモル比である。
第１の加水分解後の混合液からアルコールを分離回収した後に加水分解を行うことで、目的とする物性を有する水酸化アルミニウムが生成する。
なお、添加される水は、アルコール水溶液として添加してもよい。この場合、アルコール水溶液の濃度は、含有するアルコールが第２の加水分解工程における加水分解反応に悪影響を及ぼさない範囲であれば特に制限はなく、通常、水濃度として、５〜１００重量％である。
【００３９】
本発明の製造方法において、第２の加水分解工程終了後のスラリーに含まれる水濃度は、スラリー全量を１００重量％として、１０重量％未満である。
【００４０】
第１加水分解、第２加水分解後のアルコールまたはアルコール水溶液を回収、または除去する方法としては、特に限定されないが、例えば、加水分解後の生成物をイオン交換樹脂が詰められたカラムに通液させる方法や、生成物を加熱することにより溶媒を蒸発させる方法が挙げられる。
また、第１加水分解後のアルコールの分離回収量は適宜必要量を回収すればよい。
【００４１】
第２の加水分解工程における加水分解反応温度も、使用するアルミニウムアルコキサイドおよびアルコールの種類によりアルミニウムアルコキサイドのアルコールへの溶解度等が異なるために一概に限定されないが、通常、常温〜溶媒の沸点以下の温度である。
【００４２】
第２の加水分解反応終了後の水酸化アルミニウムを含有する混合液は、熟成処理をおこなってもよい。該熟成処理は常温から加水分解温度で、３０分以上、通常１時間〜１日静置、保持すればよい。
【００４３】
第２の加水分解工程の後の生成した水酸化アルミニウム粉末を含む混合液から、水、アルコール（含まれる場合は、未反応アルコキサイド）を除去して、水酸化アルミニウム粉末が回収される。該混合液は濾過、乾燥等の常法により水酸化アルミニウムを粉体として得ることができる。
【実施例】
【００４４】
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明するが、本発明は、その要旨を変更しない限り以下の実施例に限定されるものではない。
なお、試料物性の評価は、次のようにして行った。
【００４５】
（１）細孔容積・細孔半径Ｒ・細孔分布曲線
測定に供する試料を乾燥機にて１２０℃で４時間乾燥し、乾燥後の重量を精秤して試料重量とした。乾燥後の試料を、細孔容積測定装置（ＭＩＣＲＯＭＥＲＩＴＩＣＳ社製「オートポアＩＩＩ９４２０」）のセル内にセットし、セル系内を５０μｍＨｇ以下にした後、水銀を系内に満たし、次いで、セルに０．００７ＭＰａから４１４ＭＰａまで段階的に圧力を加えていき、水銀の圧入平衡待ち時間を１０秒として、各圧力における水銀圧入量を測定した。
累積細孔容積（ｍＬ／ｇ）は、０．００７ＭＰａから４１４ＭＰａまで圧力を加えたときの総水銀圧入量（ｍＬ）を試料重量（ｇ）で除することにより求めた。
細孔半径Ｒ（μｍ）は、上述したＷａｓｈｂｕｒｎの式に基づき、各圧力Ｐにおける水銀圧入量から各圧力Ｐにおける細孔半径Ｒ（μｍ）を算出した。さらに横軸にＷａｓｈｂｕｒｎの式に基づき算出した各圧力Ｐにおける細孔半径（Ｒ[μｍ]）をとり、縦軸に各圧力Ｐにおける水銀圧入量（ｄＶ／ｄｌｏｇＲ［ｍＬ／ｇ］）をとって、上記測定結果をプロットすることにより細孔分布曲線を得た。
【００４６】
（２）かさ密度
軽装かさ密度及び重装かさ密度は、以下の方法で測定した。
「軽装かさ密度」
１０ｍＬのメスシリンダーに９〜１０ｍＬの試料を投入し、試料の重量（ｇ）を測定し、メスシリンダーに蓋をして逆さにし、元に戻して静かに自由落下させたときの試料の容積（ｍＬ）を測定する。逆さにして戻すことを３回繰り返し、平均の容積（ｍＬ）を求める。試料重量÷試料平均容積の値を軽装かさ密度（ｍＬ／ｇ）とする。
「重装かさ密度」
軽装かさ密度測定後である、試料の入ったメスシリンダーを、３ｃｍの高さから硬質ゴム盤上へ１００回自然落下させ、その後の試料の容積（ｍＬ）を測定する。試料重量÷試料容積の値を重装かさ密度（ｍＬ／ｇ）とする。
【００４７】
（３）組成分析（不純物量測定）
試料を１１００℃で約１時間か焼した後、Ｕｌｔｒａ  Ｃａｒｂｏｎ粉末と混合し、アクリル球を用いて粉砕後、混合試料を固体発光分析法（ＴＨＥＲＭＯ  Ｊａｒｒｅｌｌ  Ａｓｈ  ＣＩＤ−ＤＣＡ  ＡＵＲＯＲＡを使用）により測定し、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量を求めた。
【００４８】
（４）粉末Ｘ線回折測定
試料の粉末Ｘ線回折測定には株式会社リガク製ＲＩＮＴ−２２００を用いた。Ｘ線の線源にはＣｕＫα線源を用いた。試料を専用のホルダーに充填し、回折角２θ＝２０〜７０°の範囲にて行い、粉末Ｘ線回折図形を得た。
【００４９】
１．水酸化アルミニウム粉末の製造
実験例１
アルミニウムイソプロポキサイド１００．０重量部とイソプロピルアルコール１１．１重量部の混合溶液に、水１５．０重量部とイソプロピルアルコール１６５．７重量部のアルコール水溶液を添加して加水分解させた(水／アルミニウムアルコキサイドモル比＝１．７、アルコール水溶液中の水濃度８．３重量％)。
次いで、蒸留によりイソプロピルアルコール９９．３重量部を分離回収した後に、更に水２４．９重量部とイソプロピルアルコール６４．２重量部のアルコール水溶液を添加して加水分解した(水／アルミニウムアルコキサイドモル比＝２．８)。加水分解工程終了後のスラリー中の水濃度は、７．８重量％であった。
得られた水酸化アルミニウムと水とイソプロピルアルコールを含む懸濁液中の水とイソプロピルアルコールを除去して、実験例１の水酸化アルミニウム粉末を得た。図１に示す粉末Ｘ線回折図形から、水酸化アルミニウム以外の結晶相は確認されなかった。
【００５０】
実験例２
第２加水分解時の水量を１２．５重量部（水／アルミニウムアルコキサイドモル比＝１．４）とした以外は実験例１と同様の方法で実験例２の水酸化アルミニウム粉末を得た。なお、加水分解工程終了後のスラリー中の水濃度は、３．６重量％であった。Ｘ線回折法による評価を行ったところ、水酸化アルミニウム以外の結晶相は確認されなかった。
【００５１】
実験例３（参考例）
第２加水分解時の水量を５５．５重量部（水／アルミニウムアルコキサイドモル比＝６．３）とした以外は実験例１と同様の方法で実験例３の水酸化アルミニウム粉末を得た。なお、加水分解工程終了後のスラリー中の水濃度は、１６．９重量％であった。Ｘ線回折法による評価を行ったところ、水酸化アルミニウム以外の結晶相は確認されなかった。
【００５２】
実験例４（参考例）
アルミニウムイソプロポキサイド１００．０重量部とイソプロピルアルコール５０．０重量部の混合溶液に、水１５．０重量部とイソプロピルアルコール１７３．０重量部のアルコール水溶液を添加して加水分解させた(水／アルミニウムアルコキサイドモル比＝１．７、アルコール水溶液中の水濃度８．０重量％)。
次いで、蒸留によりイソプロピルアルコール１３８．２重量部を分離回収した後に、更に水５５．５重量部とイソプロピルアルコール４１．７重量部のアルコール水溶液を添加して加水分解した(水／アルミニウムアルコキサイドモル比＝６．３)。なお、加水分解工程終了後のスラリー中の水濃度は、１７．７重量％であった。
得られた水酸化アルミニウムと水とイソプロピルアルコールを含む懸濁液中の水とイソプロピルアルコールを除去して、実験例４の水酸化アルミニウム粉末を得た。Ｘ線回折法による評価を行ったところ、水酸化アルミニウム以外の結晶相は確認されなかった。
【００５３】
実験例５（比較例）
第２加水分解時の水量を７３．２重量部（水／アルミニウムアルコキサイドモル比＝８．３）、イソプロピルアルコールの量を５５．１重量部とした以外は実験例４と同様の方法で実験例５の水酸化アルミニウム粉末を得た。なお、加水分解工程終了後のスラリー中の水濃度は、２１．９重量％であった。Ｘ線回折法による評価を行ったところ、水酸化アルミニウム以外の結晶相は確認されなかった。
【００５４】
２．評価
（累積細孔容積）
実験例１の測定全範囲での累積細孔容積Ｖ’は３．２９ｍＬ/ｇ、細孔半径Ｒ：０．０１〜１μｍの範囲の累積細孔容積Ｖが１．７７ｍＬ/ｇであった。
実験例２の測定全範囲での累積細孔容積Ｖ’は４．０８ｍＬ/ｇ、細孔半径Ｒ：０．０１〜１μｍの範囲の累積細孔容積Ｖが２．１２ｍＬ/ｇであった。
実験例３の測定全範囲での累積細孔容積Ｖ’は２．３２ｍＬ/ｇであり、細孔半径Ｒ：０．０１〜１μｍの範囲の累積細孔容積Ｖが０．８６ｍＬ/ｇであった。
実験例４の測定全範囲での累積細孔容積Ｖ’は２．４１ｍＬ/ｇであり、細孔半径Ｒ：０．０１〜１μｍの範囲の累積細孔容積Ｖが０．６４ｍＬ/ｇであった。
実験例５の測定全範囲での累積細孔容積Ｖ’は０．９９ｍＬ/ｇであり、細孔半径Ｒ：０．０１〜１μｍの範囲の累積細孔容積Ｖが０．２２ｍＬ/ｇであった。
【００５５】
（細孔分布曲線）
図２に実験例１〜５の水酸化アルミニウム粉末の細孔分布曲線を示す。
実験例３〜５の細孔分布曲線では、実験例３，４においては細孔半径Ｒ：５〜７μｍ付近、実験例５においては累積細孔半径Ｒ：０．００４μｍ付近に突出したピークが確認され、Ｒ：０．０１〜１μｍの範囲でｄＶ／ｄｌｏｇＲが０．６ｍＬ／ｇを超えていないことがわかる。
一方、実験例１、実験例２の細孔分布曲線では、実験例３〜５で確認された突出したピーク以外の領域にも細孔が存在し、細孔半径Ｒ：０．０１〜１μｍの全ての範囲において、ｄＶ／ｄｌｏｇＲが０．６ｍＬ／ｇを超えていた。
【００５６】
（かさ密度）
実験例１の水酸化アルミニウム粉末の軽装かさ密度は０．１４ｇ/ｍＬ、重装かさ密度は０．１７ｇ/ｍＬであった。
実験例２の水酸化アルミニウム粉末の軽装かさ密度は０．１３ｇ/ｍＬ、重装かさ密度は０．１５ｇ/ｍＬであった。
実験例３の軽装かさ密度は０．２４ｇ／ｍＬ、重装かさ密度は０．３０ｇ／ｍＬであった。
実験例４の軽装かさ密度は０．２７ｇ／ｍＬ、重装かさ密度は０．３５ｇ／ｍＬであった。
実験例５の軽装かさ密度は０．５８ｇ／ｍＬ、重装かさ密度は０．７６ｇ／ｍＬであった。
【００５７】
（不純物濃度の評価）
実験例１の水酸化アルミニウム粉末の不純物濃度を測定した結果、アルミナ換算でＳｉ＝３ｐｐｍ、Ｎａ＜５ｐｐｍ、Ｃａ＜１ｐｐｍ、Ｆｅ＝４ｐｐｍ、Ｃｕ＜１ｐｐｍ、Ｍｇ＜１ｐｐｍであった。
【００５８】
（成形性の評価）
実験例１の水酸化アルミニウム粉末と水を、重量比１：１．６の割合で混合し、押し出し成形したところ（宮崎鉄工製  ＭＰ−１００−１型を使用）、φ４ｍｍ×４ｍｍＬの円柱状成形体が得られ、この成形体を乾燥、焼成したところ、φ２ｍｍ×２ｍｍＬのアルミナ成形体が得られた。
一方で、実験例５の水酸化アルミニウム粉末と水を重量比１：１．６の割合で混合したところ、ペースト状となり、成形することができなかった。さらに、実験例５の水酸化アルミニウム粉末と水とを１：１．４の割合で混合し、押し出し成形したところ、φ４ｍｍ×４ｍｍＬの円柱状成形体が得られたが、乾燥時に割れが発生した。
【産業上の利用可能性】
【００５９】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、バインダーを添加することなく、水のみで成形や造粒をすることができる。
【図１】
0005670497.tif 000002
【図２】
0005670497.tif 000003