(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエーテルを含む少なくとも１種のポリマーと、
前記ポリマーと混合した少なくとも１種の植物タンパク質と
を含み、
前記植物タンパク質が、微細撚りネットワーク構造を有し、
前記ポリエーテルの個々の分子は、当該ポリエーテル分子が少なくとも５０％非晶性となるように前記植物タンパク質の前記微細撚りネットワーク構造に絡んでいる、固体導体。
【請求項２】
前記ポリエーテルがアルキレンオキシドのポリマーを含む、請求項１に記載の固体導体。
【請求項３】
前記ポリエーテルがポリ（エチレンオキシド）、ポリオキシエチレン、ポリ（プロピレンオキシド）またはこれらの組み合わせを含む、請求項１に記載の固体導体。
【請求項４】
前記ポリエーテルがポリ（エチレンオキシド）であり、前記ポリ（エチレンオキシド）が２００〜８×１０６ｇ／ｍｏｌの分子量を有する、請求項１に記載の固体導体。
【請求項５】
前記ポリマーがポリアミン、ポリアミド、ポリケトン、ポリカーボネート、ポリイミン、ポリエステル、ポリウレタンまたはこれらの組み合わせを含む、請求項１に記載の固体導体。
【請求項６】
前記植物タンパク質がグリシニン、β−コングリシニンまたはこれらの組み合わせを含む、請求項１に記載の固体導体。
【請求項７】
少なくとも１種の塩をさらに含む、請求項１に記載の固体導体。
【請求項８】
前記ポリエーテル、前記植物タンパク質または両方と非共有結合した複数の陽イオンをさらに含む、請求項１に記載の固体導体。
【請求項９】
前記陽イオンがＬｉ＋、Ｋ＋、Ｎａ＋、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋、Ｃｄ２＋、Ａｌ３＋、Ｚｎ２＋、Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋、Ｐｂ２＋、Ｃｕ２＋、Ａｇ＋またはこれらの組み合わせを含む、請求項８に記載の固体導体。
【請求項１０】
前記植物タンパク質ポリマーと前記ポリエーテルの比が重量で２０：８０〜重量で６０：４０である、請求項１に記載の固体導体。
【請求項１１】
前記植物タンパク質と前記ポリエーテルの比が重量で５５：４５であり、
前記ポリエーテル分子が１００％非晶性であり、
前記植物タンパク質と混合した前記ポリエーテルが５０％〜７００％の可撓性を有する、請求項１に記載の固体導体。
【請求項１２】
前記少なくとも１種の塩がＬｉＰＦ６、ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＩ、ＬｉＢＣ４Ｏ８（ＬｉＢＯＢ）、Ｌｉ［ＰＦ３（Ｃ２Ｆ５）３］、ＬｉＴｆ、Ｌｉｌｍ、ＬｉＢｒ、ＬｉＣｌ、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＴＦＳＭ、ＮａＩ、ＬｉＣＦ３ＣＯ２、ＮａＢｒ、ＮａＳＣＮ、ＫＳＣＮ、ＭｇＣｌ２およびＭｇ（ＣｌＯ４）の少なくとも１種を含む、請求項７に記載の固体導体。
【請求項１３】
前記ポリマーがポリ（エチレンオキシド）であり、前記植物タンパク質がダイズタンパク質であり、前記塩がＬｉＰＦ６、ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＩ、ＬｉＢＣ４Ｏ８（ＬｉＢＯＢ）、Ｌｉ［ＰＦ３（Ｃ２Ｆ５）３］、ＬｉＴｆ、Ｌｉｌｍ、ＬｉＢｒ、ＬｉＣｌ、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＴＦＳＭ、ＮａＩ、ＬｉＣＦ３ＣＯ２、ＮａＢｒ、ＮａＳＣＮ、ＫＳＣＮ、ＭｇＣｌ２およびＭｇ（ＣｌＯ４）の少なくとも１種を含み、
１０重量％〜２５重量％の塩と、３３重量％〜４０重量％のポリマーと、４１重量％〜４９重量％の植物タンパク質とを含む、請求項７に記載の固体導体。
【請求項１４】
第１の電極と、
前記第１の電極から離間した第２の電極と、
前記第１の電極と第２の電極との間に配置され、かつ、５０％〜７００％の可撓性を有し、かつ、複数のポリエーテル分子と前記ポリエーテル分子に混合される少なくとも１種の植物タンパク質とを含む固体高分子電解質と、
を備え、
前記植物タンパク質が微細撚りネットワーク構造の複数のタンパク質鎖を有し、
前記ポリエーテルの個々の分子が前記植物タンパク質の前記微細撚りネットワーク構造に絡んでおり、
前記固体高分子電解質が、前記第１の電極と第２の電極との間の通電を可能にする導電率を有する、電子デバイス。
【請求項１５】
前記ポリエーテル分子の１個の酸素極性基が前記タンパク質鎖の１本のアンモニウム基と結合している、請求項１４に記載の電子デバイス。
【請求項１６】
前記固体高分子電解質中に含まれる少なくとも１種の塩をさらに含み、前記固体高分子電解質が前記塩のイオンが前記第１の電極と第２の電極との間を移動することを可能にする導電率を有する、請求項１４に記載の電子デバイス。
【請求項１７】
前記固体高分子電解質中に含まれる少なくとも１種の塩をさらに含み、前記タンパク質鎖の１本の個々のカルボニル基が前記塩の陽イオンと結合して隣接するタンパク質鎖からの反発をもたらす、請求項１４に記載の電子デバイス。
【請求項１８】
前記固体高分子電解質中に含まれる少なくとも１種の塩をさらに含み、
前記タンパク質鎖の少なくとも１本がカルボニル基を有し、
前記ポリエーテル分子の少なくとも１個が第１の酸素極性基および第２の酸素極性基を有し、
前記塩の陽イオンが前記ポリエーテル分子の前記１個の前記第１の酸素極性基および前記タンパク質鎖の前記１本の前記カルボニル基と結合しており、
前記ポリエーテル分子の前記第２の酸素極性基が前記タンパク質鎖のアンモニウム基と結合している、請求項１４に記載の電子デバイス。
【請求項１９】
溶媒中に植物タンパク質が含まれてなるタンパク質分散体を提供することと、
ポリエーテル材料を前記タンパク質分散体と混合してポリエーテル−タンパク質混合物を形成することと、
前記ポリエーテル−タンパク質混合物から前記溶媒を蒸発させて固体導体を形成することと、
を含む、固体導体を調製する方法。
【請求項２０】
タンパク質分散体を提供することが、前記植物タンパク質を、前記タンパク質分散体を生成するｐＨを有する溶媒に添加することを含み、
ポリエーテル材料と混合する前に前記タンパク質分散体をある処理温度である処理期間加熱することと、前記固体導体の標的導電率または標的機械的可撓性の少なくとも１つに基づいて、前記溶媒のｐＨ、前記ある処理温度または前記ある処理期間の少なくとも１つを調節することとをさらに含む、請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記植物タンパク質がコイル状構造の複数のタンパク質鎖を含み、
前記タンパク質分散体を加熱することが、前記複数のタンパク質鎖の前記コイル状構造をほどき、それによって前記複数のタンパク質鎖で微細撚りネットワーク構造を形成することを含み、
前記溶媒のｐＨ、前記処理温度または前記処理期間の少なくとも１つを調節することが、前記溶媒のｐＨ、前記ある処理温度または前記ある処理期間の少なくとも１つを調節して、前記コイル状構造の前記複数のタンパク質鎖の前記コイル状構造をほどくことを含む、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
前記植物タンパク質が複数のタンパク質鎖を含み、
前記タンパク質分散体を加熱することが、前記複数のタンパク質鎖で微細撚りネットワーク構造を形成することを含み、
前記溶媒を蒸発させることが、前記植物タンパク質の前記微細撚りネットワーク構造に絡んだ前記ポリエーテル材料を有する固体導体を形成する、請求項２０に記載の方法。
【請求項２３】
前記固体導体の標的導電率、標的機械的可撓性の少なくとも１つに基づいて、前記ポリエーテル材料と前記植物タンパク質との間の比、前記ポリエーテル材料の組成、前記植物タンパク質の組成の少なくとも１つを調節することをさらに含む、請求項１９に記載の方法。
【請求項２４】
前記溶媒が水を含む、請求項１９に記載の方法。
【請求項２５】
タンパク質分散体を提供することが、
塩を溶媒に溶解して塩溶液を形成すること、および
植物タンパク質を前記塩溶液と混合して前記タンパク質分散体を形成すること
を含む、請求項１９に記載の方法。
【請求項２６】
前記ポリエーテル材料がポリ（エチレンオキシド）を含み、前記植物タンパク質がダイズタンパク質を含み、前記塩がＬｉＰＦ６、ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＩ、ＬｉＢＣ４Ｏ８（ＬｉＢＯＢ）、Ｌｉ［ＰＦ３（Ｃ２Ｆ５）３］、ＬｉＴｆ、Ｌｉｌｍ、ＬｉＢｒ、ＬｉＣｌ、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＴＦＳＭ、ＮａＩ、ＬｉＣＦ３ＣＯ２、ＮａＢｒ、ＮａＳＣＮ、ＫＳＣＮ、ＭｇＣｌ２およびＭｇ（ＣｌＯ４）の少なくとも１種を含み、前記固体導体が１０重量％〜２５重量％の塩と、３３重量％〜４０重量％のポリ（エチレンオキシド）と、４１重量％〜４９重量％のダイズタンパク質とを含む、請求項２５に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、その内容が参照により本明細書に組み込まれる、２０１１年５月９日出願の米国仮特許出願第６１／４８３８２９号に基づく優先権を主張するものである。
【背景技術】
【０００２】
エネルギー貯蔵を増加させることへの要求は高まり続けている。次世代マイクロエレクトロニクスは、可撓性電池、自動車用のクリーン電力等を含む多数の高性能電池製品を要求しており、すべてはより長いサイクル寿命、より高いエネルギー密度、より優れた再充電性および信頼性の増加のための新たな電池技術にかかっている。また、安全性および再利用に関して、製造および使用中の環境懸念が常に存在するだろう。さらに、電池中の電解質はイオンを伝導し、電子をブロックし、電極を分離して短絡を防止するので、電解質は電池の重要な部品であり、高性能「グリーン」固体電解質の開発が効率的な電池技術、機能強化および広範な応用のために重要であるだろう。
【０００３】
可撓性電子デバイスは、特定の機能的利点を有する。たとえば、可撓性デジタルディスプレイを用いてコンピュータから情報を出力して、使用していない時は巻き上げて空間を節約することができる。別の例では、衛星に電力供給するために可撓性太陽電池が開発されている。このような太陽電池は発射のために巻き上げることができ、軌道に乗ったら容易に展開することができる。このような機能的利点にもかかわらず、可撓性電池が容易には入手できないために、従来の可撓性電子デバイスは、典型的には外部から電力供給されている。可撓性電池を製造することの１つの課題は、優れたコンプライアンスまたは可撓性を有する高品質な固体導体がないことである。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００４】
記載する特定のシステム、デバイスおよび方法は変化し得るので、本開示はこれらに限定されない。本明細書に用いる専門用語は、特定の変形または実施形態のみを記載することを目的としており、範囲を限定することを意図されていない。
【０００５】
一実施形態では、ポリエーテルを含む少なくとも１種のポリマーと、ポリマーと混合した少なくとも１種のタンパク質産物とを含む固体導体であって、タンパク質産物は微細撚り（ｆｉｎｅ−ｓｔｒａｎｄｅｄ）ネットワーク構造を有し、ポリエーテルの個々の分子は、当該ポリエーテル分子が少なくとも約５０％非晶性となるようにタンパク質産物の微細撚りネットワーク構造に絡んでいる、固体導体を提供する。
【０００６】
代替実施形態では、第１の電極と、第１の電極から離間した第２の電極と、第１の電極と第２の電極との間に配置された固体高分子電解質とを含む電子デバイスであって、固体高分子電解質は約５０％〜約７００％の可撓性を有し、複数のポリエーテル分子と、ポリエーテル分子と混合した少なくとも１種のタンパク質産物とを含み、タンパク質産物は微細撚りネットワーク構造の複数のタンパク質鎖を有し、ポリエーテルの個々の分子が、タンパク質産物の微細撚りネットワーク構造に絡んでおり、固体高分子電解質は電流が第１の電極と第２の電極との間の通電を可能にする導電率を有する、電子デバイスを提供する。
【０００７】
追加の実施形態では、固体導体を調製する方法を提供する。この方法は、溶媒中にタンパク質が含まれてなるタンパク質分散体を提供することと、ポリエーテル材料をタンパク質分散体と混合してポリエーテル−タンパク質混合物を形成することと、ポリエーテル−タンパク質混合物から溶媒を蒸発させて固体導体を形成することとを含むことができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１Ａ】本技術の実施形態によるさまざまな動作モード中の電子デバイスの概略図である。
【図１Ｂ】本技術の実施形態によるさまざまな動作モード中の電子デバイスの概略図である。
【図１Ｃ】本技術の実施形態による図１Ａおよび図１Ｂの電子デバイスに適した固体導体の化学構造および斜視図である。
【図２】本技術の実施形態による図１Ａおよび図１Ｂの電子デバイスに適した固体導体を製造する方法を示すフローチャートである。
【図３Ａ】図２の方法の実施形態により調製した固体導体に行った引張試験の一連の４枚の写真である。
【図３Ｂ】荷重（μＮ）（ｙ軸）対深さ（ｎｍ）（ｘ軸）のプロットを示す図である。ｐ−ＳＰＥフィルムを実線で示し、ｓ−ＳＰＥフィルムを破線で示す。
【図３Ｃ】ｐ−ＳＰＥフィルムについて得られたインピーダンススペクトル（正方形記号）を示す図である。ｘ軸はＺｒ／１０４（オーム）であり、０〜１４のスケールを有する。ｙ軸はＺｉ／１０４（オーム）であり、０〜５０のスケールを有する。体抵抗をＲｂとして示す。
【図３Ｄ】ｓ−ＳＰＥフィルムについて得られたインピーダンススペクトル（円形記号）を示す図である。ｘ軸はＺｒ／１０４（オーム）であり、０〜１のスケールを有する。ｙ軸はＺｉ／１０４（オーム）であり、０〜１０のスケールを有する。体抵抗をＲｂとして示す。
【図３Ｅ】ｘ軸はＰＥＯ／ＬｉＣｌＯ４に担持させたさまざまな材料であり、ｙ軸は伝導率増大倍率であり、０〜１２０のスケールを有する棒グラフである。
【図３Ｆ】ｌｏｇ（周波数／Ｈｚ）（ｘ軸；１〜７のスケール）対ｌｏｇ（伝導率／Ｓｃｍ−１）（ｙ軸；−８〜−３のスケール）のプロットを示す図である。正方形記号は未処理の（ａｓ−ｒｅｃｅｉｖｅｄ）ｓ−ＳＰＥフィルムを表し、円形記号は１００％伸張したｓ−ＳＰＥフィルムを表し、菱形記号は収縮したｓ−ＳＰＥフィルムを表す。
【図４】図２の方法の実施形態により調製した固体導体についての伝導率対周波数プロットの例を示す図である。ｘ軸は周波数（Ｈｚ）であり、ｙ軸は伝導率（Ｓ／ｃｍ）である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
固体高分子電解質（「ＳＰＥ」）を含む固体導体、固体導体を組み込んだ電子デバイス、および関連する製造法のさまざまな実施形態を以下に記載する。用語「固体高分子電解質」または「ＳＰＥ」は、全体を通して、イオンおよび／または他の電荷担体を輸送してイオン性および／または他の種類の伝導率（本明細書では「導電率」と総称する）をもたらすことができる固体高分子材料を指すために用いる。当業者はまた、本技術が追加の実施形態を有し得ること、および図１Ａ〜図４に関して以下に記載する実施形態の詳細のいくつかがなくても本技術を実施することができることを理解するだろう。
【００１０】
高いイオン伝導率および魅力的な機械的コンプライアンスを有する固体高分子電解質（ＳＰＥ）は、広範囲の電子および電力用途のため需要が非常に多い。最初の努力はリチウムイオン電池におけるその機能に集中していたが、今や用途には化学センサ、有機薄膜トランジスタ、電気機械アクチュエータ、高分子発光電気化学セルおよびガス分離膜も含まれ得る。ＳＰＥのいくつかの用途のためには、機械的特性を維持しながら、高いイオン伝導率を組み込むことが望ましい。さらに、ＳＰＥの追加の用途のためには、ＳＰＥが、次世代エレクトロニクスおよび高出力密度用途のための薄い可撓性デバイスを作るために必要とされる高いイオン伝導率および高い弾性の両方を有することが望ましいだろう。
【００１１】
高可撓性および伝導性ＳＰＥはまた、ヒト用の伸縮性人工皮膚にも使用可能であり得る。このような皮膚は市販されているが、これらは電気的機能性を欠いている。ゴムなどのさまざまな伸縮性材料が日常活動に用いられているが、これらは電気的特性が乏しい。いくつかの人工皮膚用途のためには、皮膚が伸縮性活性電子的要素および相互接続を含むことが望ましいだろう。皮膚のような感度の作動には電源が必要とされ得る。また、理想的には、容易なシステム統合のために皮膚に直接組み込まれた電源が好ましいだろう。
【００１２】
高出力密度用途の折り畳み可能な／可撓性デバイスには高可撓性および伝導性ＳＰＥが必要とされる。エラストマーをブレンドしたポリ（エチレンオキシド）（ＰＥＯ）も「塩中高分子（ｐｏｌｙｍｅｒ  ｉｎ  ｓａｌｔ）」も室温で許容できる導電率に到達しなかったと考えられる。生体材料を用いた高性能ＳＰＥの開発も困難であり得る。ダイズタンパク質などのタンパク質は、最も豊富な再生可能資源の１つである。しかしながら、ダイズタンパク質産物は、堅く、高分子ブレンドのための乏しい加工性および脆性をもたらし得る。たとえば、ポリ（エステルウレタン）フィルムのひずみは、２０重量％のダイズタンパク質単離物（ＳＰＩ）を添加した後では、７５０％から５０％未満まで減少した。しかしながら、ＳＰＩなどのタンパク質をＰＥＯなどのポリエーテルとブレンドすることにより、高い導電率を有する高撓性タンパク質系ＳＰＥ（ｓ−ＳＰＥ）を製造することができることが発見された。
【００１３】
ＰＥＯに基づくＳＰＥは特定の利点を有する：（１）大きな表面積の薄膜を製造することが可能である、（２）設計の自由度、（３）腐食性もしくは強力な溶媒がない、および（４）製造した電池もしくは他の電気デバイスを低圧容器に詰めることができる。しかしながら、ＰＥＯ系ＳＰＥは、低いイオン伝導率および／または不十分な機械的特性のために商業的成功をめったに見出してこなかった。これらの特性の両方は、ポリマー鎖の運動に関連すると考えられている。たとえば、ポリマー中の高い鎖移動度は、高いイオン伝導率をもたらし得るが、同時に機械的特性の低下をもたらし得る。したがって、両特性の向上は通常矛盾する。イオン伝導率および機械的特性の両方を向上させるために多くの物理的／化学的方法が開発されてきた。いくつかの示唆された技術が見込みを示したが、関与する複雑な戦略が他の難しい課題をもたらしてきた。
【００１４】
本技術のいくつかの実施形態では、生体高分子をポリマーと組み合わせて固体導体として適当なＳＰＥ材料を形成する。生体高分子はタンパク質産物を含み得る。ポリマーはポリエーテルを含み得る。形成したＳＰＥ材料は、一般的に、製作および取扱いのための十分な可撓性および他の機械的特性を提供しながら、イオン伝導率を向上させることができる非晶性構造を有する。以下に論じるいくつかの例では、ＳＰＩを生体高分子の例として用いてポリマー、ＰＥＯの例と組み合わせて、ＳＰＥ材料の例を調製する。ＳＰＩを生体高分子の例として用いるが、他の生体高分子、タンパク質、または２種以上のタンパク質もしくは生体高分子の混合物を同様に用いてもよい。実施した実験に基づいて、ＳＰＥ材料は、電池のための高いイオン伝導率、優れた熱特性、高い陽イオン輸率、電気化学的安定性および安定な電解質−電極界面などの望ましい特性を有する。特に、ＳＰＥ材料の可撓性は、ダイズタンパク質の変性構造を調節することにより制御することができる。さらに、ＳＰＥ材料は、製作が容易であり、加工および材料使用の両方で環境に優しいと考えられ得る。
【００１５】
図１Ａ〜図１Ｂは、本技術の実施形態によるさまざまな動作モード中の電子デバイスの概略図である。説明のために、例としてリチウムイオン電池１００を用いた電子デバイスを以下に記載する。図１Ａは放電中のリチウムイオン電池１００を示し、図１Ｂは充電中のリチウムイオン電池１００を示している。他の実施形態では、電子デバイスを、ナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、カドミウムもしくは銅イオンを含む他の種類の電池、化学センサ、有機薄膜トランジスタ、電気化学的アクチュエータ、高分子発光ダイオード、ガス分離膜、燃料電池および／または他の適当な電子デバイスとして構成することができる。
【００１６】
図１Ａおよび図１Ｂに示すように、リチウムイオン電池１００は、第１の電極１０４、第２の電極１０６および第１の電極１０４と第２の電極１０６との間のＳＰＥ１０８を収容するハウジング１０２を含むことができる。リチウムイオン電池１００はまた、ＳＰＥ１０８に含まれるＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４およびリチウムトリフラートなどの塩を含むこともできる。
【００１７】
特定の実施形態では、ＳＰＥ１０８は、ポリマーおよびポリマーと混合したタンパク質産物を含むことができる。ＳＰＥ１０８の組成および分子構造の追加の詳細を図１Ｃに関して以下に論じる。図１Ａおよび図１Ｂで特定の構成要素を説明しているが、他の実施形態では、リチウムイオン電池１００は、絶縁体、ガスケット、通気孔および／または他の適当な構成要素（図示せず）も含むことができる。
【００１８】
一実施形態では、第１の電極１０４は、炭素質材料（たとえば、黒鉛）、スズ（Ｓｎ）、亜鉛（Ｚｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、銀（Ａｇ）、金（Ａｕ）、および／またはリチウム（Ｌｉ）に電着し合金になる他の元素、あるいはこれらの組み合わせを含むことができる。別の実施形態では、第１の電極１０４はまた、リチウム（Ｌｉ）に電着し合金になることができる元素の二元、三元またはより高次の混合物を含むこともできる。二元混合物の例としては、Ｓｎ−Ｚｎ、Ｓｎ−Ａｕ、Ｓｎ−Ｓｂ、Ｓｎ−Ｐｂ、Ｚｎ−Ａｇ、Ｓｂ−Ａｇ、Ａｕ−Ｓｂ、Ｓｂ−Ｚｎ、Ｚｎ−Ｂｉ、Ｚｎ−Ａｕおよびこれらの組み合わせが挙げられる。三元混合物の例としては、Ｓｎ−Ｚｎ−Ｓｂ、Ｓｎ−Ｚｎ−Ｂｉ、Ｓｎ−Ｚｎ−Ａｇ、Ｓｎ−Ｓｂ−Ｂｉ、Ｓｂ−Ｚｎ−Ａｇ、Ｓｂ−Ｚｎ−Ａｕ、Ｓｂ−Ｓｎ−Ｂｉおよびこれらの組み合わせが挙げられる。四元混合物の例としては、Ｓｎ−Ｚｎ−Ｓｂ−Ｂｉを挙げることができる。さらに別の実施形態では、第１の電極１０４は、元素（たとえば、上に論じた一般に純粋な元素）およびリチウム（Ｌｉ）に電着し合金になることができる他の元素の金属間化合物を含むことができる。このような金属間化合物の例としては、Ｓｎ−Ｃｕ、Ｓｎ−Ｃｏ、Ｓｎ−Ｆｅ、Ｓｎ−Ｎｉ、Ｓｎ−Ｍｎ、Ｓｎ−Ｉｎ、Ｓｂ−Ｉｎ、Ｓｂ−Ｃｏ、Ｓｂ−Ｎｉ、Ｓｂ−Ｃｕ、Ｚｎ−Ｃｏ、Ｚｎ−Ｃｕ、Ｚｎ−Ｎｉおよびこれらの組み合わせが挙げられる。
【００１９】
第２の電極１０６は、層状酸化物（たとえば、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２））、ポリアニオン（たとえば、リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４））またはスピネル（たとえば、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４））から構成することができる。第２の電極１０６のための他の適当な材料には、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、フッ化リン酸鉄リチウム（Ｌｉ２ＦｅＰＯ４Ｆ）、コバルトニッケルマンガン酸リチウム（ＬｉＣｏ１／３Ｎｉ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２）、Ｌｉ（ＬｉａＮｉｘＭｎｙＣｏｚ）Ｏ２、これらの組み合わせ、および／または他の適当なカソード材料が含まれ得る。
【００２０】
図１Ａに示すように、放電中、リチウムイオン１１２は、第１の電極１０４から抜き出され、ＳＰＥ１０８を介して第２の電極１０６に向かって移動する。リチウムイオン１１２はＳＰＥ１０８を通過し、第２の電極１０６に挿入される。結果として、電流１１４は、第２の電極１０６から負荷１１６を通り過ぎて第１の電極１０４まで流れる。図１Ｂに示すように、充電中、充電器１１８は充電電流１２０を第２の電極１０６に供給する。充電電流１２０は、リチウムイオン１１２を第２の電極１０６から抜き取り、第１の電極１０４に向かって移動させる。
【００２１】
一実施形態では、このような可撓性および伝導性ＳＰＥを人工皮膚に組み込んで電気的機能性を有する人工皮膚を提供することができる。生体高分子性、エラストマー性、イオン伝導性ＳＰＥフィルムを、図１Ａおよび図１Ｂのものと同様に電池として構成することができ、層として人工皮膚に組み込んで単一のシートを形成することができる。本明細書に論じるように形成したＳＰＥフィルムを、本物の皮膚のように感じ、見えるよう構成することができ、このフィルムは本物の皮膚と同様の可撓特性を有することができる。
【００２２】
図１Ｃは、本技術の実施形態によるＳＰＥおよび成分の化学構造および透視図を示している。上に論じるように、ＳＰＥは、ポリマーおよびポリマーと混合したタンパク質産物を含む生体高分子を含むことができる。特定の実施形態では、ポリマーは、１個または複数のエーテル官能基（−Ｃ−Ｏ−Ｃ−）を有するポリエーテルを含むことができる。ポリエーテルの一例は、約２００〜約８×１０６ｇ／ｍｏｌの分子量を有するＰＥＯである。ポリエーテルの他の例としては、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリオキシエチレン（ＰＯＥ）、ポリプロピレンオキシド、エチレンオキシドの他のオリゴマーもしくはポリマー、および／またはこれらの誘導体を挙げることができる。他の実施形態では、ポリマーには、ポリアミン、ポリアミド、ポリケトン、ならびに／あるいは繰り返しのカルボニル（−Ｃ＝Ｏ）、カルボキシル（−ＣＯＯＨ）、ヒドロキシル（−ＯＨ）、アミノ（−ＮＨ３）および／または他の適当な極性官能基を含む他の適当なポリマーが含まれ得る。
【００２３】
タンパク質産物は、植物もしくは他の天然資源からの抽出物または単離物、精製タンパク質を含むことができ、合成物質を含むことができる。たとえば、特定の実施形態では、タンパク質産物は、グリシニンおよびβ−コングリシニンを含むダイズタンパク質産物を含むことができる。このようなダイズタンパク質産物の例としては、約６％〜約５０％のダイズタンパク質を含む大豆食品、約５０％〜約８０％のダイズタンパク質を含む大豆粉、約８０％〜約９０％のダイズタンパク質を含む大豆粕、および約９０％以上のダイズタンパク質を含むＳＰＩを挙げることができる。他の実施形態では、タンパク質産物はまた、ラッカセイ、アーモンド、牛乳、黒豆、ヒマワリ種子、コムギ、イネ、および／または他の適当な植物もしくは植物産物に由来するタンパク質産物も含むことができる。
【００２４】
特定の実施形態では、ダイズタンパク質産物とＰＥＯの比は、重量で約２０：８０〜重量で約６０：４０であり得る。たとえば、一実施形態では、ダイズタンパク質産物とＰＥＯの比は約２５：７５である。別の実施形態では、ダイズタンパク質産物とＰＥＯの比は約３０：７０である。別の実施形態では、ダイズタンパク質産物とＰＥＯの比は約３５：６５である。別の実施形態では、ダイズタンパク質産物とＰＥＯの比は約４０：６０である。別の実施形態では、ダイズタンパク質産物とＰＥＯの比は約４５：５５である。別の実施形態では、ダイズタンパク質産物とＰＥＯの比は約５０：５０である。さらに別の実施形態では、ダイズタンパク質産物とＰＥＯの比は約５５：４５である。さらなる実施形態では、ダイズタンパク質産物とＰＥＯの比は他の適当な値を有し得る。
【００２５】
タンパク質産物は、微細撚りネットワーク構造の複数のタンパク質鎖を含むことができる。本明細書で使用する場合、用語「微細撚り」は、一般的に、個々の鎖が少なくとも部分的に糸または糸状形状にほどけている構造的特徴を指す。理論に拘束されることを望むものではないが、植物または植物産物から抽出されたタンパク質は、典型的には球状または繊維状形態に折り畳まれていると考えられる。たとえば、図１Ｃの（ａ）部分に示すように、ＳＰＩのグリシニンは、単一のジスルフィド結合により互いに連結した１個の塩基性および１個の酸性ポリペプチドを有する。β−コングリシニンは、７つの異なる組み合わせで、３種のサブユニットα、α’およびβを含む三量体糖タンパク質である。サブユニットは、疎水結合および水素結合を通して会合し、それによりタンパク質鎖がコイル状構造１３０を有することができると考えられる。
【００２６】
微細撚りネットワーク構造を形成するために、一般的に「変性」と呼ばれる工程を行い、タンパク質鎖を少なくとも部分的にほどくことができる。変性は、溶液中のタンパク質産物の分散体を加熱すること、タンパク質産物溶液のｐＨを変化させること、尿素および塩酸グアニジンなどの変性剤を添加すること、あるいは他の適当な技術および技術の組み合わせにより行うことができる。変性中、タンパク質鎖中の二次および三次構造の原因である結合相互作用が破壊されて、コイル状構造１３０のアンフォールディングがもたらされ、図１Ｃの（ｂ）部分に示すような、ほどけた鎖１３２を含む微細撚りネットワーク構造がもたらされ得る。また、図１Ｃの（ｂ）部分に示すように、少なくともいくつかの実施形態でさまざまな塩により提供され得るイオン（たとえば、リチウムイオン）１３４は、ＳＰＩ中の陰性酸性基によりダイズタンパク質産物の表面に強く吸着され得る。したがって、優先的なタンパク質−塩結合が、有効なタンパク質−タンパク質反発（ｐｒｏｔｅｉｎ−ｐｒｏｔｅｉｎ  ｒｅｐｕｌｓｉｏｎ）をもたらす。結果として、本明細書で使用する場合、「変性」とは、一般的に共有結合を破壊することのない、タンパク質分子の二次、三次または四次構造の任意の修飾を一般的に指す。ｐＨは一般的に任意のｐＨであり得る。いくつかの実施形態では、ｐＨは７より大きい（塩基性）。たとえば、ｐＨは約７、約８、約９、約１０、約１１、約１２、約１３、約１４およびこれらの値の任意の２つの間の範囲（約１０〜約１１など）であり得る。
【００２７】
タンパク質およびポリマーと共にＳＰＥの実施形態に含まれ得る塩のいくつかの例としては、それだけに限らないが、ＬｉＰＦ６、ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＩ、ＬｉＢＣ４Ｏ８（ＬｉＢＯＢ）、Ｌｉ［ＰＦ３（Ｃ２Ｆ５）３］、ＬｉＴｆ、Ｌｉｌｍ、ＬｉＢｒ、ＬｉＣｌ、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＴＦＳＭ、ＮａＩ、ＬｉＣＦ３ＣＯ２、ＮａＢｒ、ＮａＳＣＮ、ＫＳＣＮ、ＭｇＣｌ２、Ｍｇ（ＣｌＯ４）２を挙げることができる。含まれる塩の量は、約１％〜約４５％に及び得、約１％、約５％、約１０％、約１５％、約２０％、約２５％、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、またはこれらの値の任意の２つの間の任意の量、または任意の他の適当な量であり得る。
【００２８】
塩がＳＰＥの約１０重量％〜約２５重量％であり得、かつタンパク質産物とポリマーの比が約４５：５５であり得る代表的な実施形態では、タンパク質およびポリマーの重量パーセントは、約３３重量％〜約４０重量％のタンパク質および約４１重量％〜約４９重量％のポリマーであり得る。塩がＳＰＥの約１０重量％〜約２５重量％であり得、タンパク質産物とポリマーの比が約５０：５０であり得る別の代表的な実施形態では、タンパク質およびポリマーの重量パーセントは、両方とも約３７重量％〜約４５重量％であり得る。塩がＳＰＥの約１０重量％〜約２５重量％であり得、タンパク質産物とポリマーの比が約５５：４５であり得るさらに別の代表的な実施形態では、タンパク質およびポリマーの重量パーセントは、約４１重量％〜約４９重量％のタンパク質および約３３重量％〜約４０重量％のポリマーであり得る。
【００２９】
図１Ｃの（ｃ）部分に示すように、ＰＥＯ分子１３６はタンパク質産物の微細撚りネットワーク構造に絡んでいる。ＳＰＩタンパク質鎖は、タンパク質−タンパク質接触を形成するというよりむしろ、鎖状形状を有するＰＥＯ分子１３６により囲まれている。ＰＥＯ分子１３６中の「電子に富む」部位は、リチウムイオンに吸収されるまたはタンパク質鎖１３２の陽性アンモニウム基に結合する。前記構造的特徴は、ＰＥＯ分子１３６の配列を大いに乱し、非晶性の高い構造をもたらす。同時に、ＰＥＯとＳＰＩとの間の架橋または絡み合いは、たとえば、約５０％〜約７００％の高い機械的可撓性に寄与する。本明細書で使用する場合、用語「可撓性」は、一般的に損傷なく、材料が特定の許容範囲内（たとえば、約５％、約１０％、約１５％または他の適当なパーセント値以内）で元の寸法および形状に戻ることができる変形のパーセントを一般的に指す。
【００３０】
ＳＰＥは、リチウム塩を含むＰＥＯおよびＳＰＩの混合物に基づくものであると上に記載しているが、他の実施形態では、ＳＰＥは、以下に記載する構造および官能基を有する他の適当なポリマー、塩ならびに／あるいは生体高分子産物を含むことができる。さらなる実施形態では、ＳＰＥはまた、充填剤材料、補強剤材料、担持材料および／または他の適当な材料も含むことができる。さらに、ＳＰＥは、フィルム、ブロック、ペレットおよび／または他の適当な幾何学的形状として形成することができる。
【００３１】
図２は、本技術の実施形態による図１Ａおよび図１Ｂの電子デバイスに適した固体導体を製造する方法を示すフローチャートである。図２に示すように、本方法の段階２０２は、タンパク質産物を溶液または溶媒に添加してタンパク質分散体を形成することを含むことができる。溶媒は一般的に、水性溶媒または非水性溶媒などの任意の溶媒であり得る。溶媒は、単一溶媒または２種以上の溶媒の共溶媒の組み合わせ（メタノールまたはエタノールなどのアルコールを含む水など）であり得る。いくつかの例では、溶媒は水である。他の例では、溶媒は、１種または複数の溶解した物質（塩、緩衝剤、酸、塩基など）を含む水である。本方法はまた、段階２０４で、タンパク質分散体のタンパク質産物を変性することも含む。上に論じるように、特定の実施形態では、タンパク質分散体をあるｐＨおよび温度で標的期間加熱することにより、タンパク質産物を変性することができる。他の実施形態では、音波処理、放射線照射および／または他の適当な技術によりタンパク質産物を変性することもできる。その後、段階２０６でポリマーをタンパク質分散体に溶解してポリマー−タンパク質混合物を形成することができる。次いで、段階２０８でポリマー−タンパク質混合物を鋳造、噴霧乾燥、焼成および／またはそうでなければ加工して、固体導体を形成することができる。
【００３２】
図２に示すように、本方法は、任意選択により、固体導体の標的導電率または機械的可撓性の少なくとも１つに基づいて、溶媒のｐＨ、処理温度、処理期間または他の適当な変性条件の少なくとも１つを調節すること２１０をさらに含むことができる。タンパク質化学は、静電的相互作用および水素結合、疎水相互作用、共有結合およびイオン結合を含む多くの相互作用を伴うと考えられる。タンパク質構造が変性過程中に変化して、タンパク質とポリマー中の極性基との間、およびタンパク質と塩との間の相互作用が起こることを可能にする。結果として、変性条件の少なくとも１つを調節することにより、標的形態を得ることができる。標的形態は、約５０％非晶性、約６０％非晶性、約７０％非晶性、約８０％非晶性、約９０％非晶性、約９５％非晶性、約１００％非晶性またはこれらの値の任意の２つの間の範囲であり得る。
【実施例】
【００３３】
本技術の態様によるｓ−ＳＰＥを製造および試験するためにいくつかの実験を行った。これらの実験中、溶液流延技術を用いて、生体弾性（ｂｉｏ−ｅｌａｓｔｏｍｅｒｉｃ）および導電性材料を調製した。適当な量のタンパク質（たとえば、ＳＰＩ）を約ｐＨ１０の過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ４）溶液６０ｍｌ中で磁気的に攪拌し、次いで約１時間音波処理することによりタンパク質分散体を調製した。結果として生じる分散体を約９５℃で約１０時間加熱した。次いで、ＰＥＯ粉末１ｇを上記分散体に溶解し、混合物を磁気的に攪拌した。鋳造する前に、混合物をもう１時間音波処理した。混合物を平滑なポリエチレン基板上に流し込み、溶媒を蒸発させた。その後、ｓ−ＳＰＥフィルムを得た。溶媒はさまざまな方法により蒸発させることができる。例としては、加熱、減圧への暴露、換気および受動的蒸発が挙げられる。
【００３４】
引張試験およびナノインデンテーションにより、ｓ−ＳＰＥフィルムの弾性を試験した。図３Ａは、引張過程中のｓ−ＳＰＥフィルムを示す一連の４枚の写真である。平均極限引張強さσｕは０．９８±０．０７ＭＰａであった。弾性率Ｅは０．０８±０．０２ＭＰａであった。また、破断伸びは約７４０％超である。対照的に、純粋なＰＥＯ系電解質（ｐ−ＳＰＥ）フィルムはあまりに粘着性で損傷なしで基板から剥離することができなかった。したがって、ナノインデンテーションアプローチを適用してｓ−ＳＰＥとｐ−ＳＰＥとの間の機械的特性を比較した。
【００３５】
図３Ｂは、ｓ−ＳＰＥフィルムがｐ−ＳＰＥフィルムよりもずっと弾性であったことを示している。図３Ｂは、荷重（μＮ）（ｙ軸）対深さ（ｍｍ）（ｘ軸）のプロットを示しており、ここでは下および右に移動するとさらなる弾性を示す。ｐ−ＳＰＥフィルムを実線で示し、ｓ−ＳＰＥフィルムを破線で示す。理論に拘束されることを望むものではないが、ｓ−ＳＰＥフィルムの高い可撓性はその微細構造に関連すると考えられる。偏光光学画像を用いると、ｐ−ＳＰＥフィルムでは異なる球晶が目に見えた。変性ＳＰＩを添加すると、球晶は観察されず、ｓ−ＳＰＥフィルムがほぼ非晶性状態であることを示した。機械的試験の結果を以下の表に示す。
【００３６】
【表１】
0005808480.tif 000002
【００３７】
図３Ｃおよび図３Ｄは、ｐ−ＳＰＥフィルム（図３Ｃ；正方形記号）およびｓ−ＳＰＥフィルム（図３Ｄ；円形記号）について得られたインピーダンススペクトルを示している。ｓ−ＳＰＥフィルムのバルク抵抗（Ｒｂ）（約０．１）は、ｐ−ＳＰＥフィルムのもの（約１０．５）と比較して有意に低下していた。したがって、ｐ−ＳＰＥフィルムと比較すると、ｓ−ＳＰＥフィルムで導電率の有意な増大が観察された。理論に拘束されることを望むものではないが、このような増大は、電荷担体およびイオン移動度の両方の増加のためであったと考えられる。たとえば、らせん構造を有するダイズタンパク質分子は、典型的には、多量の極性官能基を含む。変性後、折り畳まれたタンパク質構造がほどけた糸状形状に変形し、これがリチウム塩解離を助ける。ｓ−ＳＰＥフィルムの非晶性状態は、Ｔｇ（たとえば、−４０℃）より上で高度なポリマーセグメント移動度を与え、イオン輸送にとって好都合な環境を提供する。
【００３８】
図３Ｅは、ｓ−ＳＰＥフィルム（ＳＰＩ）に対する、ナノ粒子（Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２および多面体オリゴマーシルセスキオキサン（ＰＯＳＳ）など）を含むＰＥＯナノ複合体ならびにポリマーブレンド（ＰＥＯに添加したポリ（ε−カプロラクトン）（ＰＣＬ））の報告された伝導率結果の棒グラフ比較を示している。ＳＰＩ以外の材料についての伝導率結果は報告された文献から得た。ｓ−ＳＰＥフィルムによる伝導率増大は、他の技術より少なくとも約８０倍高かった。
【００３９】
図３Ｆは、未処理の、伸張したおよび収縮したｓ−ＳＰＥフィルムの周波数依存性イオン伝導率を示している。正方形記号は未処理のｓ−ＳＰＥフィルムを表し、円形記号（上の線）は１００％伸張したｓ−ＳＰＥフィルムを表し、三角形記号（実質的に一番下の線）は収縮したｓ−ＳＰＥフィルムを表す。図３Ｆに示すように、未処理のおよび収縮したフィルムについての線（下の一対の線）は本質的に重なるので、ｓ−ＳＰＥフィルムは、イオン伝導率を損失することなく、１００％まで伸張され、ほどかれた。
【００４０】
図４は、図２の方法の実施形態により調製したＰＥＯフィルムおよびｓ−ＳＰＥフィルムについての伝導率対周波数プロットの例を示している。両材料中のＬｉＣｌＯ４の濃度は約２２重量％であった。図４に示すように、２種の材料の伝導率は周波数の増加と共に増加した。ＳＰＩ／ＰＥＯ／ＬｉＣｌＯ４システム（上の曲線；円形記号）では、伝導率値は、ＳＰＩを含まないもの（下の曲線；正方形記号）と比較して２桁高く増加した。理論に拘束されることを望むものではないが、ＳＰＥの伝導率、陽イオンおよび陰イオンの移動、ならびに移動性電荷の数は、塩と極性基質との間の相互作用に影響を受けると考えられる。このような相互作用には、水素結合、双極子−双極子、イオン−双極子、電荷移動または遷移金属錯体形成が含まれる。変性ＳＰＩは、多くの極性基を有することができるので、ＳＰＩの添加はリチウム塩の解離を促進すると考えられる。結果として、遊離電荷担体の数が増加した。
【００４１】
前記から、本開示の特定の実施形態を、説明を目的として本明細書に記載してきたが、本開示から逸脱することなくさまざまな修正を行うことができることが認識されよう。さらに、一実施形態の要素の多くを、他の実施形態の要素に加えてまたはその代わりに他の実施形態と組み合わせることができる。したがって、本技術は、添付の特許請求の範囲によらない限り限定されない。
【００４２】
記載する特定のシステム、デバイスおよび方法は変化し得るので、本開示はこれらに限定されない。本明細書に用いる専門用語は、特定の変形または実施形態のみを記載することを目的としており、範囲を限定することを意図されていない。
【００４３】
上記詳細な説明では、その一部を形成する付随する図面を参照する。図面において、文脈上別段の指示がない限り、類似の記号は典型的には類似の構成要素を同定する。詳細な説明、図面および特許請求の範囲に記載する例示的実施形態は、限定することを意図したものではない。本明細書に示す主題の精神または範囲から逸脱することなく、他の実施形態を用いることができ、他の変更を行うことができる。本明細書に一般的に記載し、図面に説明する本開示の態様は、そのすべてが本明細書に明示的に熟慮されている多種多様な異なる構成に配置し、置換し、組み合わせ、分離し、設計することができることが容易に理解されよう。
【００４４】
本開示は、さまざまな態様の説明として意図されている本出願中に記載する特定の実施形態に関して限定されるべきでない。当業者に明らかであるように、その精神および範囲から逸脱することなく、多くの修正および変形を行うことができる。本明細書に列挙するものに加えて、本開示の範囲内の機能的に同等な方法および装置は、前記説明から当業者に明らかであるだろう。このような修正および変形は、添付の特許請求の範囲の範囲に入ることを意図されている。本開示は、添付の特許請求の範囲が権利を与えられる同等物の全範囲に沿って、このような特許請求の範囲の用語によってのみ限定されるべきである。本開示は、当然変化し得る特定の方法、試薬、化合物、組成物または生物システムに限定されないことを理解すべきである。本明細書で用いる専門用語は、特定の実施形態のみを記載することを目的としており、限定することを意図されていないことも理解すべきである。
【００４５】
本文書に使用する場合、文脈上明確に別段の指示がない限り、単数形「ａ」、「ａｎ」および「ｔｈｅ」は複数指示対象を含む。特に定義しない限り、本明細書で用いる全技術および科学用語は、当業者が一般的に理解するのと同じ意味を有する。本開示中、本開示に記載する実施形態が先行発明によってこのような開示に先立つ権利がないという自認として解釈されるべきものはない。本文書で使用する場合、用語「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」は「含むがそれに限定されない（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ，  ｂｕｔ  ｎｏｔ  ｌｉｍｉｔｅｄ  ｔｏ）」を意味する。
【００４６】
さまざまな組成物、方法およびデバイスを、さまざまな構成要素またはステップを「含む」（「含むがそれに限定されない（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ，  ｂｕｔ  ｎｏｔ  ｌｉｍｉｔｅｄ  ｔｏ）」を意味するものとして解釈される）点から記載しているが、組成物、方法およびデバイスはまた、さまざまな構成要素またはステップ「から本質的になる（ｃｏｎｓｉｓｔ  ｅｓｓｅｎｔｉａｌｌｙ  ｏｆ）」または「からなる（ｃｏｎｓｉｓｔ  ｏｆ）」こともでき、このような専門用語は、本質的に閉じたメンバー群を定義するものとして解釈されるべきである。
【００４７】
本明細書における実質的にすべての複数形および／または単数形の用語の使用に対して、当業者は、状況および／または用途に適切なように、複数形から単数形に、および／または単数形から複数形に変換することができる。さまざまな単数形／複数形の置き換えは、理解しやすいように、本明細書で明確に説明することができる。
【００４８】
通常、本明細書において、特に添付の特許請求の範囲（たとえば、添付の特許請求の範囲の本体部）において使用される用語は、全体を通じて「オープンな（ｏｐｅｎ）」用語として意図されていることが、当業者には理解されよう（たとえば、用語「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」は、「含むがそれに限定されない（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ  ｂｕｔ  ｎｏｔ  ｌｉｍｉｔｅｄ  ｔｏ）」と解釈されるべきであり、用語「有する（ｈａｖｉｎｇ）」は、「少なくとも有する（ｈａｖｉｎｇ  ａｔ  ｌｅａｓｔ）」と解釈されるべきであり、用語「含む（ｉｎｃｌｕｄｅｓ）」は、「含むがそれに限定されない（ｉｎｃｌｕｄｅｓ  ｂｕｔ  ｉｓ  ｎｏｔ  ｌｉｍｉｔｅｄ  ｔｏ）」と解釈されるべきである、など）。導入される請求項で具体的な数の記載が意図される場合、そのような意図は、当該請求項において明示的に記載されることになり、そのような記載がない場合、そのような意図は存在しないことが、当業者にはさらに理解されよう。たとえば、理解の一助として、添付の特許請求の範囲は、導入句「少なくとも１つの（ａｔ  ｌｅａｓｔ  ｏｎｅ）」および「１つまたは複数の（ｏｎｅ  ｏｒ  ｍｏｒｅ）」を使用して請求項の記載を導くことを含む場合がある。しかし、そのような句の使用は、同一の請求項が、導入句「１つまたは複数の」または「少なくとも１つの」および「ａ」または「ａｎ」などの不定冠詞を含む場合であっても、不定冠詞「ａ」または「ａｎ」による請求項の記載の導入が、そのように導入される請求項の記載を含む任意の特定の請求項を、単に１つのそのような記載を含む実施形態に限定する、ということを示唆していると解釈されるべきではない（たとえば、「ａ」および／または「ａｎ」は、「少なくとも１つの」または「１つまたは複数の」を意味すると解釈されるべきである）。同じことが、請求項の記載を導入するのに使用される定冠詞の使用にも当てはまる。また、導入される請求項の記載で具体的な数が明示的に記載されている場合でも、そのような記載は、少なくとも記載された数を意味すると解釈されるべきであることが、当業者には理解されよう（たとえば、他の修飾語なしでの「２つの記載（ｔｗｏ  ｒｅｃｉｔａｔｉｏｎｓ）」の単なる記載は、少なくとも２つの記載、または２つ以上の記載を意味する）。さらに、「Ａ、ＢおよびＣ、などの少なくとも１つ」に類似の慣例表現が使用されている事例では、通常、そのような構文は、当業者がその慣例表現を理解するであろう意味で意図されている（たとえば、「Ａ、Ｂ、およびＣの少なくとも１つを有するシステム」は、Ａのみ、Ｂのみ、Ｃのみ、ＡおよびＢを共に、ＡおよびＣを共に、ＢおよびＣを共に、ならびに／またはＡ、Ｂ、およびＣを共に、などを有するシステムを含むが、それに限定されない）。「Ａ、Ｂ、またはＣ、などの少なくとも１つ」に類似の慣例表現が使用されている事例では、通常、そのような構文は、当業者がその慣例表現を理解するであろう意味で意図されている（たとえば、「Ａ、Ｂ、またはＣの少なくとも１つを有するシステム」は、Ａのみ、Ｂのみ、Ｃのみ、ＡおよびＢを共に、ＡおよびＣを共に、ＢおよびＣを共に、ならびに／またはＡ、Ｂ、およびＣを共に、などを有するシステ���を含むが、それに限定されない）。２つ以上の代替用語を提示する事実上いかなる離接する語および／または句も、明細書、特許請求の範囲、または図面のどこにあっても、当該用語の一方（ｏｎｅ  ｏｆ  ｔｈｅ  ｔｅｒｍｓ）、当該用語のいずれか（ｅｉｔｈｅｒ  ｏｆ  ｔｈｅ  ｔｅｒｍｓ）、または両方の用語（ｂｏｔｈ  ｔｅｒｍｓ）を含む可能性を企図すると理解されるべきであることが、当業者にはさらに理解されよう。たとえば、句「ＡまたはＢ」は、「Ａ」または「Ｂ」あるいは「ＡおよびＢ」の可能性を含むことが理解されよう。
【００４９】
さらに、本開示の特徴または態様がマーカッシュ群の点から記載されている場合、当業者は、本開示はまたそれによってマーカッシュ群の任意の個々のメンバーまたはメンバーのサブグループの点からも記載されていることを認識するだろう。
【００５０】
当業者により理解されるように、明細書を提供するという点などの任意のおよびすべての目的のために、本明細書に開示する全範囲は任意のおよびすべての可能な部分範囲ならびにこれらの部分範囲の組み合わせも包含する。任意の列挙された範囲は、同範囲が少なくとも等しい半分、三分の一、四分の一、五分の一、十分の一等に分割されることを十分に記載しかつ可能にするものと容易に認識することができる。非限定的な例として、本明細書に論じる各範囲は、下位の三分の一、中位の三分の一および上位の三分の一等に容易に分割することができる。また当業者により理解されるように、「まで」、「少なくとも」などのすべての用語は、列挙される数を含み、上に論じるようにその後部分範囲に分割することができる範囲を指す。最後に、当業者により理解されるように、範囲は各個々のメンバーを含む。したがって、たとえば、１〜３個のセルを有する群とは、１、２または３個のセルを有する群を指す。同様に、１〜５個のセルを有する群とは、１、２、３、４または５個のセルを有する群を指し、以下同様である。
【００５１】
上に開示するおよび他の特徴と機能、あるいはこれらの代替物の種々を多くの他の異なるシステムまたは用途に合体することができる。その中のさまざまな現在予知されるもしくは予期しない代替物、修正、変形または改善が当業者によりその後され得るが、その各々も開示する実施形態により包含されることが意図されている。
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図１Ｃ】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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【図３Ｄ】
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【図３Ｅ】
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【図３Ｆ】
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【図４】
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