(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記（Ａ）〜（Ｄ）成分を含有し、（Ｃ）成分と（Ｄ）成分との含有質量比〔（Ｃ）／（Ｄ）〕が、１／３〜１０であるジェル状皮膚外用剤。
（Ａ）リン脂質
（Ｂ）マカデミアナッツ油
（Ｃ）マカデミアナッツ脂肪酸コレステリル、ラノリン脂肪酸コレステリル、マカデミアナッツ油脂肪酸フィトステリル及びラノリン脂肪酸フィトステリルから選択される１種又は２種以上のコレステロール誘導体及び／又はフィトステロール誘導体
（Ｄ）シア脂
【請求項２】
（Ｂ）成分の組成物総量に対する含有量が、０．０１〜８質量％である請求項１に記載のジェル状皮膚外用剤。
【請求項３】
さらに成分（Ｅ）コレステロール及び／又はフィトステロールを含有する請求項１又は２に記載のジェル状皮膚外用剤。
【請求項４】
（Ａ）成分と（Ｅ）成分との含有質量比〔（Ａ）／（Ｅ）〕が、１〜１０である請求項３に記載のジェル状皮膚外用剤。
【請求項５】
粘度が、１５０００〜５００００ｍＰａ・ｓである請求項１〜４のいずれか１項に記載のジェル状皮膚外用剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、保湿感の持続性、肌なじみに優れ、かつ、べたつき感を抑えた感触の良好なジェル状皮膚外用剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
ジェル（ゼリー、ゲルとも言う）剤形は、みずみずしく、さっぱりとした使用感から種々の医薬品や化粧料等の皮膚外用剤に用いられている。この様なジェル状の皮膚外用剤においては増粘剤としてカルボキシビニルポリマー等の水溶性高分子が多く使用されている。そして、保湿感を高めるため、高濃度の多価アルコールを併用したジェル状皮膚外用剤が提案されている（特許文献１参照）。
しかし、カルボキシビニルポリマー等の水溶性高分子を用いた油剤を含まないジェル状皮膚外用剤は、皮膚からの水分蒸散を抑えることができないため、長時間の保湿感の維持は難しかった。また、水溶性高分子に由来するべたつき感が強く感じられる場合もあった。
【０００３】
近年、皮膚への親和性が良好で、刺激性が少なく、保湿性にも優れたリン脂質を用いたジェル状化粧料が提案されている（特許文献２、３参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−６４９８６号公報
【特許文献２】特開２００５−３２０２８５号公報
【特許文献３】特開２００８−７４３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献２に記載されるリン脂質とグリセリン骨格を有するノニオン性界面活性剤と水を含有するジェル状皮膚外用剤では、界面活性剤による刺激感、ぬめり感が感じられ、長時間の保湿感を付与させることは難しかった。
また、特許文献３に記載されるリン脂質と高級アルコールと水を含有するジェル状皮膚外用剤では、一定の保湿感の持続性が得られるが、その効果は満足できるものではなかった。また、肌なじみが悪く、使用感においても満足できるものではなかった。
【０００６】
従って、本発明の課題は、塗布時にべたつき感がなく、肌なじみが良好であり、しなやかな膜感を有し、保湿感の持続性に優れ、かつ、保存安定性が良好なジェル状皮膚外用剤を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
そこで、本発明者は、リン脂質を用いたジェル状皮膚外用剤における、油分について種々検討してきたところ、マカデミアナッツ油、特定のコレステロール誘導体及び／又はフィトステロール誘導体、及びシア脂を組み合わせて含有させることで、塗布時にべたつき感がなく、肌なじみが良好であり、膜感のしなやかさ、保湿感の持続性に優れたジェル状皮膚外用剤が得られることを見いだし、本発明を完成させた。
【０００８】
すなわち、本発明は、下記（Ａ）〜（Ｄ）を含有することを特徴とするジェル状皮膚外用剤に関する。
（Ａ）リン脂質
（Ｂ）マカデミアナッツ油
（Ｃ）マカデミアナッツ脂肪酸コレステリル、ラノリン脂肪酸コレステリル、マカデミアナッツ油脂肪酸フィトステリル及びラノリン脂肪酸フィトステリルから選択される１種又は２種以上のコレステロール誘導体及び／又はフィトステロール誘導体
（Ｄ）シア脂
【発明の効果】
【０００９】
本発明のジェル状皮膚外用剤は、塗布時にべたつき感がなく、肌なじみが良好であり、しなやかな膜感を有し、保湿感の持続性に優れ、また、保存安定性も良好である。本発明によれば、医薬品、化粧料として有用なジェル状皮膚外用剤を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明の実施の形態を詳述する。
本発明においてジェル状皮膚外用剤とは、水を含む任意の液状媒体に粘性を付与した組成物をいう。その粘度は２５℃、１気圧下において、Ｂ型粘度計（ローターＮｏ．４、回転数１２ｒｐｍ、計測時間３０秒）にて、１５０００ｍＰａ・ｓ以上が好ましく、より好ましくは１５０００〜５００００ｍＰａ・ｓであり、更に好ましくは２００００〜４５０００ｍＰａ・ｓであり、更に好ましくは２５０００〜４００００ｍＰａ・ｓである。かかるジェル状皮膚外用剤は適度な粘度を有するため、指ですくいやすく、肌に塗布しやすい。
【００１１】
本発明における（Ａ）リン脂質としては、リン脂質中ホスファチジルコリン含量が６０質量％以上であるリン脂質が好ましい。好ましくはホスファチジルコリン含量が、６５質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上であるリン脂質である。ホスファチジルコリン以外のリン脂質成分としては、ホスファチジン酸、ホスファチジルセリン、ホスファチジルエタノールアミン、ホスファチジルイノシトール、ホスファチジルグリセロールなどが挙げられる。
【００１２】
本発明に用いられるリン脂質は、動植物から抽出、精製した天然物であっても、化学合成したものであっても良く、水素添加、水酸化処理などの加工を施しても良い。天然物としては、大豆又は卵黄等からの抽出・精製物であるレシチンが、市販品の入手が容易であり、好ましい。より好ましいリン脂質としては、エマルションの安定性向上の点から、水素添加、水酸化処理されたリン脂質であり、水素添加大豆レシチン、水素添加卵黄レシチンが好適に挙げられる。
【００１３】
リン脂質中のホスファチジルコリンの含有率は、薄層クロマトグラフィー（ＴＬＣ）や高速液体クロマトフラフィー（ＨＰＬＣ）、イアトロスキャン（ヤトロン社製）等を用いた方法で分析することができる。例えば、特開２００１−１８６８９８号公報に記載されるリン脂質が含まれる有機溶媒をＴＬＣにスポットしてクロロホルム：メタノール：酢酸＝６５：２５：１０で展開し、５０ｗｔ％硫酸エタノールを噴霧、加熱後デンシトメーターでリン脂質を分析する方法が挙げられる。前記方法以外でも、リン脂質中に含まれるホフファチジルコリンの含有量、含有率を測定、算出できる方法であれば、いずれの方法でも良い。
【００１４】
ホスファチジルコリンを６０質量％以上含有しているリン脂質としては、コートソームＮＣ−２１（水素添加大豆レシチン；日油社製）、レシノールＳ−１０Ｅ、レシノールＳ−１０ＥＸ（水素添加大豆レシチン；日光ケミカルズ社製）等を挙げることができる。
【００１５】
リン脂質は単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いてもよい。（Ａ）成分の含有量は、皮膚外用剤総量に対して、安定性、官能特性の点から、好ましくは０．００１〜５質量％、より好ましくは０．０１〜２質量％、さらに好ましくは０．１〜１質量％である。
【００１６】
本発明に用いられる（Ｂ）マカデミアナッツ油は、オーストラリア原産のヤマモガシ科に属する亜熱帯性の果樹（MACADEMIA TERNIFOLIAF.MUELL）の木の実（ナッツ）から得られる液状の植物油である。マカデミアナッツ油は、市場で容易に入手可能であり、特別の品質のものを必要としないが、好ましくは精製したマカデミアナッツ油の方が、無色、無臭に近く、また人皮脂と同一のパルミトオレイン酸の含有量が高く、そして酸化安定性にも優れているので利用するのに一層適している。
【００１７】
本発明の（Ｂ）成分の含有量は、特に限定されるものではないが、保湿、肌なじみ、べたつきの抑制の点から、皮膚外用剤の組成物全量に対して、０．０１〜８質量％が好ましく、より好ましくは０．１〜５質量％であり、さらに好ましくは０．１〜２質量％である。
【００１８】
本発明に用いる（Ｃ）コレステロール誘導体及び／又はフィトステロール誘導体は、動物油脂（ラノリン）、及び／又は植物油脂（マカデミアナッツ油）から得られる脂肪酸とステロールとのエステル化物であり、これら天然油脂を加水分解して得られる脂肪酸の混合物とコレステロール又はフィトステロールとのエステル化物である。具体的には、マカデミアナッツ脂肪酸コレステリル、ラノリン脂肪酸コレステリル、マカデミアナッツ油脂肪酸フィトステリル、ラノリン脂肪酸フィトステリルが挙げられ、好ましくはマカデミアナッツ油脂肪酸フィトステリル、ラノリン脂肪酸フィトステリルであり、より好ましくはマカデミアナッツ油脂肪酸フィトステリルである。
【００１９】
これらの成分は一般に市販されており、ＹＯＦＣＯ  ＣＬＥシリーズ（ラノリン脂肪酸コレステリル）、ＹＯＦＣＯ  ＭＡＣ（マカデミアナッツ脂肪酸コレステリル）、ＹＯＦＣＯ  ＹＯＦＣＯ  ＭＡＳ（マカデミアナッツ脂肪酸フィトステリル）等（いずれも日本精化社製）を挙げることができる。
【００２０】
本発明の（Ｃ）成分の含有量は、特に限定されるものではないが、保湿の持続性の点から、皮膚外用剤の組成物全量に対して、０．０１〜７質量％が好ましく、より好ましくは０．１〜５質量％であり、さらに好ましくは０．１〜３質量％である。
【００２１】
本発明で用いる（Ｄ）シア脂は、サバンナ地域に生息するシアの木（ｂｕｔｙｒｏｓｐｅｒｍｕｍ ｐａｒｋｉｉ）の果実の種から採取された植物油脂である。シア脂は液状、固体状の態様のどちらを用いることも可能であるが、ペースト〜固体状のシア脂を用いると、保湿感が長期間維持されるので好ましい。
【００２２】
本発明の（Ｄ）成分の含有量は、特に限定されるものではないが、保湿の持続性の点から、皮膚外用剤の組成物全量に対して、０．０１〜１０質量％が好ましく、より好ましくは０．１〜５質量％であり、さらに好ましくは０．１〜３質量％である。
【００２３】
上記（Ｃ）成分と（Ｄ）成分との含有質量比〔（Ｃ）／（Ｄ）〕は、好ましくは０．０５〜１０であり、より好ましくは０．１〜１０であり、更に好ましくは０．２〜６であり、更に好ましくは０．５〜２である。この範囲で用いると、べたつき感がより低減され、保湿感の持続性に優れる。
【００２４】
本発明ではさらに、（Ｅ）コレステロール及び／又はフィトステロールを併用することが好ましい。これらの成分は一般に市販されており、コレステリン（日本精化社製）、フィトステロール（エーザイフード・ケミカル社製）等が挙げられる。（Ａ）成分と（Ｅ）成分との含有質量比〔（Ａ）／（Ｅ）〕は、保存安定性の点から、好ましくは１〜１０であり、より好ましくは１．５〜８であり、さらに好ましくは２〜５である。
【００２５】
本発明ではさらに、塗布時のみずみずしさを付与し、さっぱり感を向上させ、塗布後のべたつきを軽減させる点から、（Ｆ）炭素数１〜３の飽和１価アルコールを併用することが好ましい。炭素数１〜３の飽和１価アルコールとしては、メチルアルコール、エチルアルコール、プロピルアルコール、イソプロピルアルコールなどが挙げられ、好ましくはエチルアルコールである。
【００２６】
本発明の（Ｆ）成分の含有量は、特に限定されるものではないが、保存安定性の点から、皮膚外用剤の組成物全量に対して、１〜１５質量％が好ましく、より好ましくは２〜１０質量％であり、さらに好ましくは２〜８質量％である。
【００２７】
本発明のジェル状皮膚外用剤には上記の成分の他に、水；水溶性色素；パラベン、フェノキシエタノールなどの防腐剤；セチル硫酸ナトリウム、Ｎ−ステアロイル−Ｌ−グルタミン酸塩などの陰イオン界面活性剤；多価アルコール脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステル、変性シリコーン、ショ糖脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、ポリオキシエチレン脂肪酸エステルなどの非イオン界面活性剤；テトラアルキルアンモニウム塩などの陽イオン界面活性剤；ベタイン型、スルホベタイン型、スルホアミノ酸型などの両性界面活性剤；レシチン、セラミド、セレブロシドなどの天然系界面活性剤；ジブチルヒドロキシトルエンなどの抗酸化剤；塩化ナトリウム、塩化マグネシウム、硫酸ナトリウム、硝酸カリウム、リン酸カリウム、リン酸ナトリウム等の無機塩類；クエン酸、クエン酸ナトリウム、酢酸カリウム、琥珀酸ナトリウム、アスパラギン酸ナトリウム、乳酸ナトリウム、カルニチン塩、ガンマアミノ酪酸、リポ酸等の有機酸塩類；塩酸エタノールアミン、硝酸アンモニウム、塩酸アルギニン等の塩類、エデト酸等のキレート剤；水酸化カリウム、ジイソプロパノールアミン、トリエタノールアミン等の中和剤；コラーゲン等の生体高分子；胎盤抽出物；ヒドロキシメトキシベンゾフェノンスルフォン酸塩等の紫外線吸収剤；パルミチン酸アスコルビル、ステアリン酸アスコルビル、テトライソステアリン酸アスコルビルなどの油溶性ビタミンＣ誘導体；キサンタンガム、ベータグルカン、オーツ麦、白きくらげ等から抽出される多糖類、カラギーナンやアルギン酸、寒天などのような海藻より抽出されるもの、ペクチンなどの水溶性高分子；植物、海藻又は菌体の抽出物等を含有させることができる。
【００２８】
用いられる植物、海藻又は菌体の抽出物としては、例えばアーティチョーク、アイ、アルニカ、アロエ、アルテア、アシタバ、アセロラ、アンズ、アーモンド、アマチャ、アケビ、アニス、アボカド、インチンコウ、イラクサ、イチゴ、ウイキョウ、ウコン、ウチワサボテン、ウーロン茶、ウスベニアオイ、エイジツ、エチナシ、エンバク、エンメイソウ、エーデルワイス、オランダカラシ、オウバク、オウゴン、オウレン、オオバナサルスベリ、オトギリソウ、オレンジ、オクラ、オリーブ葉、カシス、カノコソウ、柿、火棘、カミツレ、カムカム、カロット、カワラヨモギ、カラスムギ、甘草、キュウカンバー、キョウニン、キウイ、キナ、キラヤ、キズタ、ギャバ茶、木苺、クララ、クマザサ、クワ、クルミ、グレープフルーツ、ゲンノショウコ、ゲンチアナ、ゲツトウ、コヒラタムブツ、ゴボウ、コンフリー、小麦胚芽、サクラ、サボンソウ、サルビア、サンザシ、サイシン、サイタイ、サンシシ、シモツケソウ、ジュウヤク、シチヘンゲ、ショウブ、ショウガ、シコン、シソ、シラカバ、シャクヤク、ジオウ、シーカーサー、シモン、スギナ、スターフルーツ、ゼニアオイ、センキュウ、セイヨウサンザシ、セイヨウキズタ、セイヨウナシ、セイヨウシロヤナギ、セージ、センブリ、ダイズ、ダイダイ、タイム、タチバナ、タチジャコウソウ、タマリンド、茶、チョウジ、チンピ、椿、ドクダミ、トウキ、トウニン、トウヒ、トマト、トウキセンカ、藤茶、トルメンチラ、トウモロコシ、ニーム、ニガハッカ、ニワトコ、ニンニク、ニンジン、ノバラ、パプアメース、ハイビスカス、パセリ、バナナ、バラ、ハトムギ、ハウチワマメ、ピーカンナッツ、ヒノキ、ヒソップ、ヒマラヤンラズベリー、ヒメフウロ、ビャクダン、ビルベリー、ビワ、プルーン、ブドウ、フサザキスイセン、フサフジウツギ、フトモモ、ペパーミント、ベニバナ、ヘチマ、ヘラオオバコ、ホワイトジェネピ、ホウノキ、菩提樹、ボタンボウフウ、ボタン、ホップ、ホホバ、マルメロ、マイカイカ、マロニエ、マツ、ミカン、ムクロジ、メリッサ、メマツヨイグサ、モモ、モミジ、ヤグルマソウ、ユキノシタ、ユーカリ、ユリ、柚、ヨクイニン、ヨモギ、ラン、ライム、ラベンダーレタス、リンゴ、リュウキュウヨモギ、ルイボス、レンゲソウ、レモン、レモンバーム、ローズヒップ、ローズマリー、緑藻、紅藻、褐藻、ブクリョウ、シイタケ、クリタケ、サルノコシカケ、シロキクラゲ、レイシ、冬虫夏草、酵母、乳酸菌、根粒菌の全草、葉、茎、根、果実、種子、花、子実体、菌体から水、あるいはグリセリン、プロピレングリコール、エタノール、ブチレングリコール等の有機溶媒、或いはその混液等で抽出された抽出物が挙げられる。葉緑素も植物抽出物に該当する。また生乳、果汁、合成培地、半合成培地を用いた乳酸菌、酵母の培養液を菌体の除去の有無に関わらず用いることができる。
【００２９】
本発明のジェル状皮膚外用剤の用途としては、特に制限がなく、化粧料、医薬品、医薬部外品等に好適に用いることができる。具体的には、洗顔料、クレンジング化粧料、ローション、乳液、美容クリーム、下地化粧料、日焼け止め化粧料、パック、マッサージ化粧料などの皮膚化粧料、各種薬剤を含有する軟膏、クリーム等の外用医薬品として好適に利用できる。特に本発明の皮膚外用剤は、保湿感の持続性に優れることから、洗い流さず、皮膚に保持するタイプの皮膚外用剤として用いることが好ましい。
【実施例】
【００３０】
次に実施例によって、本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
なお、実施例４は参考例であって、本発明の範囲に含まれるものではない。
【００３１】
実施例１〜６、比較例１〜４
表１に示した処方に従い、ジェル状皮膚外用剤を調製した。これらを用いて、下記の（１）官能試験、（２）保存安定性試験を実施し、それぞれ評価した。結果は表１に併せて示す。
【００３２】
（１）官能試験
女性専門パネラー（１０名）に、実施例及び比較例に示すジェル状皮膚外用剤を使用させ、「塗布時のべたつき感」、「肌なじみ」、「膜感」、「保湿感の持続」の４項目に関してアンケートを行い、下記の評価基準に基づき、評価を行った。その結果を表１に合わせて示す。
【００３３】
（評価基準）
べたつき
５：無い
４：やや無い
３：どちらともいえない
２：やや有る
１：有る
【００３４】
肌なじみ
５：良い
４：やや良い
３：どちらともいえない
２：やや悪い
１：悪い
【００３５】
膜感
５：柔軟性がある
４：やや柔軟性がある
３：どちらともいえない
２：やや硬い
１：硬い
【００３６】
保湿感の持続
５：持続性がある
４：やや持続性がある
３：どちらともいえない
２：やや持続性がない
１：持続性がない
（判定基準）
◎：平均点が４．０以上
○：平均点が３．０以上４．０未満
△：平均点が２．０以上３．０未満
×：平均点が２．０未満
【００３７】
（２）保存安定性試験
表１に示したジェル状皮膚外用剤をガラス瓶に入れ、６０℃の恒温槽に１ヶ月間保管した。調製直後の状態を基準として、１ヶ月後の外観の変化を下記基準より判定した。
（評価基準）
◎：変化なし
○：やや粘度変化が見られる
△：明らかな粘度変化が見られる
×：分離している
【００３８】
【表１】
0005825934.tif 000002
【００３９】
（製造方法）
Ａ．成分１〜１１を８０℃にて均一に混合、溶解する。
Ｂ．成分１６〜１８を８０℃にて均一に混合、溶解する。
Ｃ．ＡにＢを添加して撹拌し、ついで成分１２〜１５を添加して撹拌し、冷却後ジェルを得た。
【００４０】
実施例に示すジェル状皮膚外用剤は、比較例に比べ、べたつき感のなさ、肌なじみの良さ、膜感のしなやかさ、保湿性において優れたものであることが明らかである。実施例１〜６に示すジェル状皮膚外用剤の製造後の粘度は、２５０００〜４００００ｍＰａ．ｓの範囲のものである。
【００４１】
以下に本発明のジェル状皮膚外用剤の処方例を挙げる。いずれも使用感（べたつき感のなさ、肌なじみの良さ、膜感のしなやかさ）に優れ、保湿性、保存安定性が良好なジェル状皮膚外用剤であることが期待される。
【００４２】
（処方例１：保湿用ジェルクリーム）
成  分                                          含有量（質量％）
１．水素添加大豆リン脂質（注１）                    ０．５
２．マカデミアナッツ油                              １．０
３．マカデミアナッツ油脂肪酸フィトステリル          ２．０
４．シア脂                                          １．０
５．コレステロール                                  ０．２
６．スクワラン                                      ３．０
７．ジプロピレングリコール                          ７．０
８．アクリル酸・メタクリル酸アルキル共重合体        ０．２
９．カルボキシビニルポリマー                        ０．３
１０．エタノール                                    ５．０
１１．グリチルリチン酸ジカリウム                    ０．０１
１２．エデト酸ニナトリウム                          ０．０１
１３．水酸化カリウム                                ０．２
１４．ヒアルロン酸ナトリウム（注２）                ０．０１
１５．ローズ水                                      ０．０１
１６．ニンジンエキス                                ０．０１
１７．水溶性コラーゲン（注３）                      ０．０１
１８．スターフルーツ葉エキス                        ０．０１
１９．カンゾウ葉エキス                              ０．０１
２０．センキュウエキス                              ０．０１
２１．豆乳発酵エキス                                ０．０１
２２．ヨクイニンエキス                              ０．０１
２３．ニコチン酸アミド                              ０．０１
２４．アセチルグルコサミン                          ０．０１
２５．コエンザイムＱ１０                            ０．０１
２６．チオクト酸                                    ０．０１
２７．フェノキシエタノール                          適量
２８．精製水                                        残量
注１：コートソームＮＣ−２１（日油製）
注２：ヒアルロン酸ＦＣＨ−ＳＵ（キッコーマンバイオケミファ製）
注３：Ｓｏｌｕ−Ｍａｒ  Ｎａｔｉｖｅ（Arch Personal Care Products L.P.製）
【００４３】
（処方例２：保湿用ジェルクリーム）
成  分                                          含有量（質量％）
１．水素添加大豆リン脂質（注１）                    ０．５
２．マカデミアナッツ油                              １．０
３．ラノリン脂肪酸コレステリル                      ２．０
４．シア脂                                          １．０
５．コレステロール                                  ０．２
６．スクワラン                                      ３．０
７．イソステアリン酸                                ０．１
８．ニコチン酸ｄｌ−α−トコフェロール              ０．０１
９．グリセリン                                      ３．０
１０．ソルビトール                                  ２．０
１１．１，３−ブチレングリコール                  １０．０
１２．ポリエチレングリコール４０００                １．０
１３．アクリル酸・メタクリル酸アルキル共重合体      ０．２
１４．カルボキシビニルポリマー                      ０．３
１５．エタノール                                    ５．０
１６．グリチルリチン酸ジカリウム                    ０．０１
１７．エデト酸三ナトリウム                          ０．０３
１８．水酸化カリウム                                ０．２
１９．キサンタンガム                                ０．１
２０．アルブチン                                    １．０
２１．香料                                          ０．１
２２．メチルパラベン                                  適量
２３．精製水                                          残量
注１：コートソームＮＣ−２１（日油製）
【００４４】
上記処方例で用いる香料としては、下記表２に記載の香料処方Ａを例示することができる。
【００４５】
【表２】
0005825934.tif 000003