(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記一般式（１）で表される第一成分と、下記一般式（２）で表される第二成分と、下記一般式（３）又は下記一般式（４）で表される第三成分と、粒状の無機質充填材を含有する歯科用組成物。
【化１】
0005804517.tif 000017
（一般式（１）中、Ｒ１は、水素又はメチル基を示し、Ｒ２は、水素又は水酸基を示し、ｎは１又は２であり、ｍは０又は１である。）
【化２】
0005804517.tif 000018
（一般式（２）中、Ｒ３は、水素又はメチル基を示し、Ｒ４は、水素とフッ素と（メタ）アクリロイルオキシメチル基とからなる群より選ばれる一の基を示し、ｐは２以上１１以下の整数であり、ｑは１以上２ｐ未満の整数である。）
【化３】
0005804517.tif 000019
（一般式（３）中、Ｒ５は、水素又はメチル基を示し、Ｒ６は、水素とメチル基のいずれか一方であり、Ｒ７は、前記一方とは異なる水素とメチル基のいずれか他方である。）
【化４】
0005804517.tif 000020
（一般式（４）中、Ｒ８は、水素又はメチル基を示し、Ｒ９は、水素又は水酸基を示し、ｋは１又は２、ｊは０又は１である。）
【請求項２】
２０〜７０重量％の前記第一成分と、１２〜４５重量％の前記第二成分と、１３〜５０重量％の前記第三成分を合計で１００重量％となるよう含有するとともに、
前記第一成分と前記第二成分と前記第三成分の合計を１００重量部とした場合に、５０〜２５０重量部の前記無機質充填材を含有する請求項１に記載の歯科用組成物。
【請求項３】
前記第一成分と、前記第二成分と、前記第三成分と、前記無機質充填材としてのシリカを混合してペースト状とするとともに、
前記シリカは、平均一次粒子径が０．００５μｍ〜０．０５μｍで且つ見掛比重が８０〜３００ｇ／Ｌであるとともに、シランカップリング処理がなされている請求項２に記載の歯科用組成物。
【請求項４】
請求項１〜請求項３のいずれかに記載の歯科用組成物を重合硬化してなる人工歯。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、歯科用組成物（３種類のレジンと無機質充填材を有する組成物）及び同組成物を重合硬化してなる人工歯に関する。
【背景技術】
【０００２】
この種の人工歯は、優れた審美性と機械的強度を有することが望ましい。例えば前歯部（中切歯、側切歯又は犬歯等）として使用される人工歯には審美性が特に求められ、臼歯部（犬歯の後方に植立する小臼歯２本と大臼歯２本）として使用される人工歯には機械的特性が特に求められる。
なお人工歯を入れ歯に適用する場合、口腔内に装着ののち６ヶ月以上保持する（長期使用する）ことで、保険の適用が可能となる。このため人工歯には、長期使用に耐えうる機械的強度が求められる。
【０００３】
そして人工歯として、各種のレジン（歯科用組成物）を重合硬化してなるレジン歯が公知である。
しかし公知のレジン歯は、人工歯に適した性能（審美性（耐変色性，耐着色性，透明性など）、機械的強度、耐吸水性）全てを好適に充足するわけではなかった。また歯科用組成物には優れた成型加工性が求められるが、成型加工性の向上と人工歯の性能向上を同時に達成することは困難であった。
例えばメタクリル酸メチルの重合体が一般的な人工歯として使用される。この人工歯は、耐変色性及び耐着色性に優れるが、口腔内の咀嚼により損傷し易かった（機械的強度が不十分であった）。
【０００４】
ここでコンポジットレジン歯（多官能メタクリレート系モノマーと無機質充填材の複合材料からなる人工歯）が機械的強度に優れることが知られている（特許文献１及び特許文献２を参照）。
しかし強度を高めるために導入された構造等（ビスフェノール構造、ウレタン結合等の極性基）や、無機質充填材の極性基は、いずれも外部物質との結合力が大きく耐吸水性に劣る。このためコンポジットレジン歯は、口腔内において容易に吸水膨潤し且つ着色することがあった（審美性に劣る構成であった）。
【０００５】
さらにコンポジットレジン歯では、無機質充填材の欠落による凹凸が生じることが知られている。このため人工歯表面の凹凸に色素や歯石が沈着するなどして汚れがつきやすい傾向があった。そして汚れが付着した人工歯は装着者にとって不衛生であり、交換時期を早めることとなっていた。
もっとも無機質充填材の添加量を低減することもできるが、そうすると人工歯の機械的強度が悪化する。このため咀嚼による咬合運動で人工歯表面が咬耗することから、咬み合わせが悪くなることがあった（長期使用には不向きであった）。
このようにコンポジットレジン歯では、機械的強度と審美性が相反する性質であるため、その双方を向上させることが非常に困難であった。このためコンポジットレジン歯では、機械的強度と審美性のいずれかに重点を置く傾向にあった。
【０００６】
例えば含フッ素高分子の高い耐吸水性に着目して、コンポジットレジン歯の性能（長期使用時の機械的強度や耐摩耗性）を向上させる試みがなされている（特許文献３〜特許文献６、非特許文献１を参照）。
特許文献３では、含フッ素ビスフェノール基を有するジアクリレート化合物が合成された。しかし特許文献３の化合物は、分子構造中に水酸基があることから、人工歯として使用すると口腔内にて吸水膨潤し易くなる（耐吸水性が不十分であった）。またジアクリレート化合物は、一般に液体成分であるため、成型加工性の要求される歯科用組成物には不適であった。
また特許文献４では、高い撥水性等を有する原料として、含フッ素ビスフェノール骨格に重合性のアクリロイル基を直接エステル結合してなる化合物が合成された。しかし特許文献４の化合物は常温で固体であり、他の樹脂原料との相溶性が低いことから、成型加工性の要求される歯科用組成物には不向きであった。
【０００７】
また特許文献５では、耐吸水性を向上させた含フッ素ビスフェノール誘導体（含フッ素ビスフェノール基と両末端のアクリロイル基が、水酸基を含まないプロピレン基で結合した誘導体）が開発された。しかし特許文献５の誘導体モノマー（単独又は種々の希釈剤モノマーとの二成分）の人工歯は、無機質充填材との屈折率の違いから透明性が低く、また機械的強度も不十分であった。
また特許文献６や非特許文献１でも、耐水性を向上させた含フッ素ビスフェノール誘導体（含フッ素ビスフェノール基と両末端のアクリロイル基がエチレン基で結合する誘導体）及びこれらを成分とする高分子材料が開発された。しかし特許文献６の誘導体モノマーの人工歯や、同誘導体モノマーとトリ(エチレングリコール)ジメタクリレート（脂肪族系ジメタクリレート）の二成分からなる人工歯は、無機質充填材との屈折率の違いから透明性が低く、また機械的強度も不十分であった。
【０００８】
一方、特許文献７及び非特許文献２では、透明性（審美性）と耐吸水性を向上させたコンポジットレジン歯が提案されている。
このコンポジットレジン歯は、含フッ素ビスフェノール構造を骨格とするジ（メタ）アクリレートと、脂肪族系モノ又はジ（メタ）アクリレートと、無機質充填材と、光重合開始剤とからなる。
しかし上述のコンポジットレジン歯は、光硬化性のペースト状歯冠修復用充填材としての用途が想定されている。このため人工歯作製上に重要な成型加工性や加熱硬化性が検討されておらず、また機械的強度も十分とはいえなかった。
【０００９】
また特許文献８では、耐着色性（審美性）を向上させたコンポジットレジン歯が提案されている。
このコンポジットレジン歯は、フルオロアルキル基を有する重合性化合物と、ウレタンジメタクリレート共重合体と、無機質充填材とからなる。
この種のコンポジットレジン歯は、フルオロアルキル化合物を含まないものに比べ変色や着色が抑制されて、メタクリル酸メチルを主成分とするレジン歯に近い審美性を有する。すなわち人工歯の樹脂原料の一部にフルオロアルキル基を含む化合物を適切に用いることで、硬化後のレジンの耐吸水性だけでなく耐着色性も向上する。
しかし一般にフルオロアルキル基を含む化合物を用いると人工歯の機械的強度が低下することが知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】米国特許３０６６１１２号公報
【特許文献２】米国特許６０３０６０６号公報
【特許文献３】特許第２０２１５９１号公報
【特許文献４】特許第１６５１９４０号公報
【特許文献５】特開昭６２−４８６４７号公報
【特許文献６】特許第１９４３８１９号公報
【特許文献７】特開平２−４０３１０号公報
【特許文献８】特許第２１１８５７４号公報
【非特許文献】
【００１１】
【非特許文献１】歯科材料・器械，７（２），ｐｐ.１９７−２０４（１９８８）
【非特許文献２】Ｄｅｎｔａｌ  ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｊｏｕｒｎａｌ，９（２），ｐｐ.２０３−２１４（１９９０）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
このように公知の人工歯及び歯科用組成物は、所望の性能全てを充足するわけではなかった。特にコンポジットレジン歯の分野では、機械的強度と審美性が相反する性質であることから、機械的強度を重視する傾向にあり、審美性を改善する試み自体が少なかった。
本発明は上述の点に鑑みて創案されたものであり、本発明が解決しようとする課題は、各種性能に優れる歯科用組成物及び人工歯を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者らは、鋭意検討の結果、所定の３種類のレジンと無機質充填材を有する歯科用組成物及びその人工歯が、各種性能に優れることを見出して本発明を完成させた。
すなわち上記課題を解決するための手段として、第１発明の歯科用組成物は、下記一般式（１）で表される第一成分と、下記一般式（２）で表される第二成分と、下記一般式（３）又は下記一般式（４）で表される第三成分と、粒状の無機質充填材を含有する歯科用組成物である。
【化１】
0005804517.tif 000002
（一般式（１）中、Ｒ１は、水素又はメチル基を示し、Ｒ２は、水素又は水酸基を示し、ｎは１又は２であり、ｍは０又は１である。）
【化２】
0005804517.tif 000003
（一般式（２）中、Ｒ３は、水素又はメチル基を示し、Ｒ４は、水素とフッ素と（メタ）アクリロイルオキシメチル基とからなる群より選ばれる一の基を示し、ｐは２以上１１以下の整数であり、ｑは１以上２ｐ未満の整数である。）
【化３】
0005804517.tif 000004
（一般式（３）中、Ｒ５は、水素又はメチル基を示し、Ｒ６は、水素とメチル基のいずれか一方であり、Ｒ７は、一方とは異なる水素とメチル基のいずれか他方である。）
【化４】
0005804517.tif 000005
（一般式（４）中、Ｒ８は、水素又はメチル基を示し、Ｒ９は、水素又は水酸基を示し、ｋは１又は２、ｊは０又は１である。）
【００１４】
第１発明の歯科用組成物では、第一成分が、耐吸水性と耐着色性の向上に寄与し、第二成分が、透明性（低屈折率性）と耐吸水性と耐着色性の向上に寄与し、第三成分が、曲げ強度や耐衝撃性の向上に寄与する。また無機質充填材が、耐摩耗性と硬度の向上に寄与する。
このため本発明の歯科用組成物を重合硬化してなる成形体（人工歯，歯冠用充填剤，歯質接着剤）は、優れた性能（審美性，機械的強度，耐吸水性）を備えることとなる。
特に本発明では、各成分と無機質充填材の屈折率を調整することにより優れた透明性を確保できる。そして本発明の歯科用組成物は、各成分の組成比等を調整することにより、成型加工性に優れたペースト性を有することができる。
【００１５】
第２発明の歯科用組成物は、第１発明の歯科用組成物であって、２０〜７０重量％の第一成分と、１２〜４５重量％の第二成分と、１３〜５０重量％の第三成分を合計で１００重量％となるよう含有する。そして第一成分と第二成分と第三成分の合計を１００重量部とした場合に、５０〜２５０重量部の無機質充填材を含有する。
本発明の歯科用組成物は良好な成型加工性を有するとともに、優れた性能の人工歯等を、より確実に製造することができる。
【００１６】
第３発明の歯科用組成物は、第２発明の歯科用組成物であって、第一成分と、第二成分と、第三成分と、無機質充填材としてのシリカを混合してペースト状とする。
そしてシリカは、平均一次粒子径が０．００５μｍ〜０．０５μｍで且つ見掛比重が８０〜３００ｇ／Ｌであるとともに、シランカップリング処理がなされている。
本発明の歯科用組成物は、ペースト状であることから成型加工性に優れる。そして平均所定の特性（一次粒子径０．００５μｍ〜０．０５μｍ、見掛比重８０〜３００ｇ/Ｌ）を備え且つシランカップリング処理を施したシリカを含むことで、人工歯表面の咬耗を抑え、かつ、人工歯の汚れを抑えて長期使用が可能となる。
【００１７】
第４発明の人工歯は、第１発明〜第３発明のいずれかの歯科用組成物を重合硬化してなる人工歯であり、各種性能に優れる。
【発明の効果】
【００１８】
本発明に係る第１発明によれば、各種性能に優れる歯科用組成物を提供することができる。また第２発明によれば、各種性能に優れる歯科用組成物をより確実に提供することができる。また第３発明によれば、成型加工性に優れ且つ各種性能に優れる歯科用組成物を提供することができる。そして第４発明によれば、各種性能に優れる人工歯を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明を実施するための形態を説明する。
本実施例の歯科用組成物は、一般式（１）で表される第一成分と、一般式（２）で表される第二成分と、一般式（３）又は下記一般式（４）で表される第三成分と、粒状の無機質充填材を含有する。
このため本発明の歯科用組成物を重合硬化してなる成形体は、優れた審美性（耐変色性，耐着色性，透明性）と、優れた機械的強度（曲げ強度，耐摩耗性，硬度）と、優れた耐吸水性を有することとなる。特に本発明では、各成分と無機質充填材の屈折率を調整することにより優れた透明性を確保できる。そして本発明の歯科用組成物は、各成分の組成比を調整することにより、成型加工性に優れたペースト性を有することができる。
【００２０】
［用途］
本実施例の歯科用組成物は、所望の形状に重合固化させることで、優れた性能の人工歯（詳細後述）を製造できる。
また歯科用組成物の粘度及び硬化性能を調整することで、耐摩耗性及び耐着色性に優れる歯冠用充填剤として使用できる。さらに歯科用組成物は、公知の歯質接着性モノマーを混合することで、耐水、耐久性に優れる歯質接着剤として使用できる。
【００２１】
［第一成分］
第一成分（モノマー）は、下記一般式（１）で表される化合物（含フッ素芳香族ジ（メタ）アクリレート）である。
そして歯科用組成物に第一成分を含有させることで、人工歯等の耐吸水性と耐着色性を向上させることができる。
【化１】
0005804517.tif 000006
（一般式（１）中、Ｒ１は、水素又はメチル基を示し、Ｒ２は、水素又は水酸基を示し、ｎは１又は２であり、ｍは０又は１である。）
【００２２】
本実施例の第一成分は、分子骨格中に、トリフルオロメチル基置換したビスフェノール基と、重合性の（メタ）アクリル酸基と、両基を結合する繰返し構造Ｘとを有する。
ここでＲ１は、水素（Ｈ）又はメチル基（ＣＨ３）である。またＲ２は、水素（Ｈ）又は水酸基（ＯＨ）であるが、耐着色性向上の観点から水素であることが望ましい。
また繰返し構造Ｘは、エチレングリコール又はプロピレングリコールであり、同構造中に水酸基が存在していてもよい。
一般式（１）中、ｎは、繰返し構造Ｘの数を表す。ｎは、１以上２以下の正の整数であり、エーテル基の最も少ない１が好ましい。ここでｎが２よりも大きいと、エーテル基の影響により吸水率が高くなり、機械的強度が低下するとともに、耐着色性も低下する。なお歯科用組成物中の全第一成分のｎ（平均）は、第一成分の合成法によっては必ずしも整数とはならないが、ｎが１〜２の間の範囲に収まればよい。また一般式（１）中、ｍは、繰返し構造Ｘ中の（ＣＲ２Ｈ）の繰返し数を表し、０又は１である。
【００２３】
［第二成分］
第二成分（モノマー）は、下記一般式（２）で表される化合物（含フッ素脂肪族（メタ）アクリレート）である。
そして歯科用組成物に第二成分を含有させることで、人工歯等の耐吸水性と耐着色性を向上させることができる。また第二成分は低屈折率を有するため、無機質充填材（後述）との屈折率の違いを矯正することができる（透明性に優れる人工歯等となる）。
【化２】
0005804517.tif 000007
（一般式（２）中、Ｒ３は、水素又はメチル基を示し、Ｒ４は、水素とフッ素と（メタ）アクリロイルオキシメチル基とからなる群より選ばれる一の基を示し、ｐは２以上１１以下の整数であり、ｑは１以上２ｐ未満の整数である。）
【００２４】
本実施例の第二成分は、分子骨格中に、重合性の（メタ）アクリル酸基と、フルオロアルキル基（ＣｐＨｑＦ２ｐ−ｑＲ４）を有する。
ここでＲ３は、水素（Ｈ）又はメチル基（ＣＨ３）である。またＲ４は、水素（Ｈ）とフッ素（Ｆ）と（メタ）アクリロイルオキシメチル基（ＣＨ２ＯＣＯＣＲ３ＣＨ２）からなる群より選ばれる一の基である。
そしてフルオロアルキル基は、ｐ=２〜１１の直鎖状又は分枝状分子であり、ｐ=３〜７の直鎖状又は分枝状分子であることが好ましい。ここでｐが１１より大きいとフッ素含量が多く他の成分との相溶性に劣り、且つ、フルオロアルキル基の可塑性のため人工歯等の機械的強度が低下する。フルオロアルキル基中、ｑは、１以上２ｐ未満の整数である。
【００２５】
また第二成分（重合硬化後）の屈折率は特に限定しないが、例えば１．３０〜１．４２の低屈折領域に設定することが好ましい。第二成分の屈折率を１．３０〜１．４２とすることで、第一成分と第三成分（いずれも高屈折率を有する成分）との屈折率の調整が容易となる。
そして第一成分〜第三成分（硬化後の樹脂成分）の屈折率を、後述する無機質充填材の屈折率と同一とする又は近似させる（例えば充填材の屈折率±０．０１とする）ことで、透明性の高い人工歯等を提供できる。なお第一成分〜第三成分（硬化後の樹脂成分）の屈折率は、２３℃の下、アッベ屈折計を用いて測定できる。
【００２６】
ここで第二成分として、２，２，２-トリフルオロエチルメタクリレート、２，２，３，３，３-ペンタフルオロプロピルメタクリレート、２-（パーフルオロブチル）エチルメタクリレート、２-（パーフルオロヘキシル）エチルメタクリレート、２-（パーフルオロオクチ）ルエチルメタクリレート、１Ｈ，１Ｈ，３Ｈ-テトラフルオロプロピルメタクリレート、１Ｈ，１Ｈ，５Ｈ-オクタフルオロペンチルメタクリレート、１Ｈ，１Ｈ，７Ｈ-ドデカフルオロヘプチルメタクリレート、１Ｈ，１Ｈ，９Ｈ-ヘキサデカフルオロノニルメタクリレート、１Ｈ-１-（トリフルオロメチル）トリフルオロエチルメタクリレート、１Ｈ，１Ｈ，３Ｈ-ヘキサフルオロブチルメタクリレート、２，２，３，３，４，４，５，５，６，６，７，７-ドデカフルオロ-１,８-オクタンジオールジメタクリレート、２，２，３，３，４，４，５，５-オクタフルオロ-１,６-ヘキサンジオールジメタクリレート、２，２，３，３，４，４-ヘキサフルオロ-１,５-ペンタンジオールジメタクリレート、２，２，３，３-テトラフルオロ-１,４-ブタンジオールジメタクリレートを例示できる。
また上記メタクリレートに代えこれらのアクリレートが例示される。なおこれらに準じるメタクリレートもしくはアクリレートのモノマーであれば上記のモノマーに限定されるものではない。
【００２７】
［第三成分］
第三成分（モノマー）は、非フッ素系ジ（メタ）アクリレート）であり、下記一般式（３）で表される化合物又は下記一般式（４）で表される化合物である。本実施例では、下記一般式（３）で表される化合物と下記一般式（４）で表される化合物を、それぞれ単体で使用することができ、また混合して使用することもできる。
そして歯科用組成物に第三成分を含有させることで、人工歯等の曲げ強度と耐衝撃性を向上させることができる。
【化３】
0005804517.tif 000008
（一般式（３）中、Ｒ５は、水素又はメチル基を示し、Ｒ６は、水素とメチル基のいずれか一方であり、Ｒ７は、一方とは異なる水素とメチル基のいずれか他方である。）
【００２８】
ここでＲ５は、水素（Ｈ）又はメチル基（ＣＨ３）である。またＲ６は、水素（Ｈ）とメチル基（ＣＨ３）のいずれか一方であり、Ｒ７は、一方とは異なる水素（Ｈ）とメチル基（ＣＨ３）のいずれか他方である。すなわちＲ６が水素のとき、Ｒ７はメチル基である。またＲ６がメチル基のとき、Ｒ７は水素である。
そして本実施例の一般式（３）の第三成分は、分子骨格中にウレタン結合を有して粘度が高く（成型加工性に優れ）、無機質充填材との相溶性が良好であるとともに、また歯科用組成物に一般式（３）の第三成分を含有させることで、人工歯等の耐衝撃性を向上させることができる。
一般式（３）の第三成分は比較的屈折率が低いことから、本実施例の第三成分として好適に使用できる。一般式（３）の第三成分の屈折率は典型的に１．４８１ある。
【００２９】
【化４】
0005804517.tif 000009
（一般式（４）中、Ｒ８は、水素又はメチル基を示し、Ｒ９は、水素又は水酸基を示し、ｋは１又は２、ｊは０又は１である。）
【００３０】
ここでＲ８は、水素（Ｈ）又はメチル基（ＣＨ３）である。またＲ９は、水素（Ｈ）又は水酸基（ＯＨ）であるが、耐着色性向上の観点から水素であることが望ましい。
また一般式（４）中、ｋは、繰返し構造Ｙの数を表し、１以上２以下の正の整数である。ここでｋが２よりも大きいと、エーテル基の影響により吸水率が高くなり、機械的強度が低下するとともに耐着色性も低下する。なお歯科用組成物中の全第三成分のｋ（平均）は、第三成分の合成法によっては必ずしも整数とはならないが、ｋが１〜２の間の範囲に収まればよい。また一般式（４）中、ｊは、繰返し構造Ｙ中の（ＣＲ９Ｈ）の繰返し数を表し、０又は１である。
そして一般式（４）の第三成分（モノマー）は、分子骨格中にビスフェノールを有して粘度が高く（成型加工性に優れ）、また無機質充填材との相溶性が良好である。
【００３１】
［無機質充填材］
無機質充填材は、人工歯等の耐摩耗性と硬度を向上させる粒状物であり、例えば人工歯等の長期的な機械的強度の維持に寄与する。
無機質充填材として、シリカ、石英、ガラスを例示できる。なかでもシリカ（ＳｉＯ２）は、安価でアクリル樹脂と屈折率が近く、また平均一次粒子径の小さい材料が容易に入手できるため好ましい。ここでシリカの屈折率は１．４６であり、第一成分〜第三成分の混合物（重合硬化後）の屈折率に近いため、透明性の高い人工歯等を比較的容易に製造できる。
なおシリカ（平均一次粒子径が０．００５μｍ〜０．０５μｍの粉末状）は、例えば火炎加水分解で製造でき、そのＢＥＴ比表面積は典型的に３０〜３００ｍ２／ｇとなる。またシリカの見掛比重（後述）は、シリカ製造後に真空脱気または加圧することで大きくすることができる。
さらに硬度と耐摩耗性の向上のため、有機無機複合充填材を添加することもできる。有機無機複合充填材は、シリカなどの無機化合物、（メタ）アクリレート類、シランカップリング剤、重合触媒を撹拌混合後に加熱重合し粉砕することで作成できる。
【００３２】
（シランカップリング処理）
また無機質充填材に、シランカップリング処理等の表面処理を施すことが好ましい。特にシリカに、シランカップリング処理を施すことで、人工歯等の機械的強度を向上させることができる。
ここでシランカップリング剤の種類は特に限定しないが、ジメチルジクロロシラン、メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン（γ−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン）、トリメチルシランを例示できる。なかでもγ−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン処理を施したシリカは耐着色性と強度に優れる（後述の実施例１〜４を参照）。
なおシランカップリング剤の添加量は、例えば下記の計算式で算出できる。
シランカップリング剤の添加量（ｇ）＝｛無機質充填剤の重量（ｇ）×比表面積（ｍ２／ｇ）｝／シランカップリング剤の最小被覆面積（ｍ２／ｇ）
【００３３】
（無機質充填材の粒径）
無機質充填材の平均一次粒子径は特に限定しないが、艶出し性や耐着色性の観点から０．００５μｍ〜５μｍの範囲とすることが望ましい。更に好ましくは無機質充填材の平均一次粒子径を０．００５μｍ〜０．０５μｍの範囲とする。
ここで無機質充填材の平均一次粒子径が０．００５μｍ未満であると、同充填材の比表面積が過度に広くなるため、歯科用組成物の成型加工性が悪化する。また無機質充填材の平均一次粒子径が５μｍを超えると、研磨により人工歯等の表面に艶を出すことが困難となるとともに、研磨の際に無機質充填材が脱落しやすくなる。この無機質充填材の脱落により、人工歯等の表面の平滑さが失われて耐着色性が悪化する。
さらに平均一次粒子径０．００５μｍ〜０．０５μｍのシリカは、艶出し効果に優れ且つ汚れが付着しにくい性質を有する。
なお無機質充填材の粒径は、例えば透過型電子顕微鏡や走査型電子顕微鏡にて測定できる。そして無機質充填材５００個から粒度分布をとることでその平均一次粒子径を算出できる。
【００３４】
（見掛比重）
ここで無機質充填材（特にシリカ）の平均一次粒子径を０．００５μｍ〜０．０５μｍとする場合、無機質充填剤の見掛比重を８０〜３００ｇ/Ｌに設定することが望ましい。無機質充填剤の見掛比重は、ＪＩＳ  Ｋ５１０１に準拠して測定できる。
そして無機質充填剤の見掛比重が大きいほど、第一成分〜第三成分と混合した時の増粘性を抑えることが可能であり高充填できる。すなわち見掛比重が８０ｇ／Ｌ以上であれば、歯科用組成物（ペースト材）の粘性を大きく上昇させることがないため、成型加工性に優れる歯科用組成物を作製できる。また見掛比重が８０ｇ／Ｌ未満であると、歯科用組成物（ペースト材）の粘性が極端に上昇するため、第一成分〜第三成分１００重量部対して５０重量部以上の無機質充填剤を添加すると成型加工性が悪くなる。
また見掛比重が３００ｇ／Ｌを超えると、第一成分〜第三成分と混合した時に、集塊した一次粒子（無機質充填材）の分散が困難になり、人工歯等が汚れ易く機械的強度も低下する。
そして無機質充填材の見掛比重は、押圧、真空脱気または機械的粉砕をすることによって増加させることができる。機械的粉砕には、ボールミル、コニカルミル、タワーミルなど通常の粉砕機を用いる方法がある。具体的には、平均一次粒子径０．００５μm〜０．０５μm、見掛比重８０〜３００ｇ／Lのシリカを得るには、通常のボールミルを用いて粉砕する場合、１０〜１００ｒｐｍの回転数で、５分〜５時間処理する必要がある。
【００３５】
［歯科用組成物の混合比］
本実施例の歯科用組成物は、２０〜７０重量％の第一成分と、１２〜４５重量％の第二成分と、１３〜５０重量％の第三成分を合計で１００重量％となるよう含有することが好ましい。そして第一成分と第二成分と第三成分の合計を１００重量部とした場合に、５０〜２５０重量部の無機質充填材を含有することが好ましい。
【００３６】
第一成分の混合量は、２０〜７０重量％の範囲が好ましく、特に耐着色性及び成型加工性の観点から２５〜６０重量％の範囲であることがより好ましい。
ここで第一成分の混合量が２０重量％未満であると、耐吸水性、耐着色性、成型加工性が低下する。また第一成分の混合量が７０重量％を超えると、硬化後の樹脂成分の屈折率が高くなり、成形体の光透過性（人工歯等の透明性）が低下する。また第一成分の混合量が７０重量％を超えると歯科用組成物の流動性が低下するため、人工歯等の表面に気泡が発生し光沢が無くなることから好ましくない。
【００３７】
第二成分の混合量は、１２〜４５重量％の範囲が好ましく、耐着色性と機械的強度と成型加工性の観点から１５〜４０重量％の範囲がより好ましい。
ここで第二成分の混合量が１２重量％未満であると、硬化後の樹脂成分の屈折率が高くなり、組成物全体の光透過性（人工歯等の透明性）が低下するとともに、人工歯等の耐吸水性と耐着色性が低下する。また第二成分の混合量が４５重量％を超えると、人工歯等の機械的強度が低下して好ましくない。
【００３８】
第三成分の混合量は、１３〜５０重量％の範囲が好ましく、耐着色性及び曲げ強度の観点から１５〜４０重量％の範囲がより好ましい。
ここで第三成分の混合量が１３重量％未満であると、成形体（人工歯等）の曲げ強度、耐衝撃性が低下する。また第三成分の混合量が５０重量％を超えると、成形体の耐着色性と耐吸水性が低下する。
なお第三成分として、一般式（３）で表される化合物を用いることが好ましい。一般式（３）で表される化合物は、一般式（４）で表される化合物よりも屈折率が低いので、屈折率の調整が容易に行うことができ、透明性の高い材料を作製しやすい。
【００３９】
無機質充填材の混合量は、各成分の合計を１００重量部とした場合に、５０〜２５０重量部の範囲であることが好ましい。そして無機質充填材の混合量は、機械的強度、耐着色性及び成型加工性の観点から７０〜２００重量部の範囲であることがより好ましい。
ここで無機質充填材の混合量が５０重量部未満であると、成形体（人工歯等）の硬度と耐摩耗性が低下する。また無機質充填材の混合量が２５０重量部を超えると、歯科用組成物が硬くなり成形が困難になるため、成形体の表面に気泡が発生したり、内部欠陥が生じたりする（機械的強度が低下する）。
【００４０】
（成型加工性（ペースト性））
本実施例の歯科用組成物は、第一成分〜第三成分の組成比（粘性）と、無機質充填材の平均一次粒子径を調節することで、成型加工性に優れたペースト性を備えることができる。
例えば２０〜７０重量％の第一成分と、１２〜４５重量％の第二成分と、１３〜５０重量％の第三成分を合計で１００重量％となるよう含有する。さらに第一成分と第二成分と第三成分の合計を１００重量部とした場合に、５０〜２５０重量部の無機質充填材を含有することで、歯科用組成物が良好な粘度を備えたペースト状となる。
このとき無機質充填材の平均一次粒子径を０．００５μm〜０．０５μmに設定して、同充填材の比表面積が過度に広くなることを阻止することにより、歯科用組成物の良好な成型加工性を維持できる。
ここで本実施例では、歯科用組成物の稠度（ペースト特性）を５〜３０ｍｍの範囲に設定することが好ましく、成形時の材料の硬さ、流動性の観点から、１０〜２０ｍｍの範囲に設定することがより好ましい。歯科用組成物の稠度が５ｍｍ未満になると、材料（歯科用組成物）のベトツキが大きくなり、人工歯等を成形する時の作業性が低下し、さらに、成形後の人工歯等の大部分に気泡が発生する。また歯科用組成物の稠度が３０ｍｍを超えると、材料の流動性が非常に悪くなり、人工歯を成形する時の作業性が低下し、さらに、成形後の人工歯の大部分に気泡、色むらが発生する。
【００４１】
［その他の添加物］
本発明の歯科用組成物は、上記成分等の特性を損なわない限り、他の重合性化合物、希釈剤、増粘剤、架橋剤等を添加できる。
重合性化合物の種類は特に限定しないが、ヘキサンジオールジメタクリレート等のアルキルジオールジ（メタ）アクリレート類、トリエチレングリコールジメタクリレート等のポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート類を例示できる。
【００４２】
［人工歯の製造］
本実施例の歯科用組成物は、ラジカル重合法により、高分子量の重合体（人工歯としての成形体）とすることができる。
ラジカル重合反応は、単なる加熱あるいは紫外線、可視光線の照射により行うことが可能であり、通常０〜１２０℃の範囲で行うことができる。重合反応として、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合などの各種方法を用いることができる。
【００４３】
またラジカル開始剤や促進剤の添加によって速やかに重合を開始できる。ラジカル重合開始剤及び促進剤は、いずれも使用する単量体（各成分）１００重量部に対し通常０．１〜５重量部の割合で用いることができる。
ここでラジカル重合開始剤の種類は特に限定しないが、過酸化ベンゾイルや過酸化ラウロイル等の過酸化物、アゾビスイソブチロニトリルのようなアゾ化合物を例示できる。また促進剤の種類は特に限定しないが、第三アミン、ナフテン酸あるいはオクテン酸のコバルト塩、遷移金属イオン、ｐ-トルエンスルホン酸、スルフィン酸のアミン塩等）を組み合わせたものを例示できる。
また紫外線または可視光線を、歯科用組成物（レジン前駆体組成物）に照射して重合硬化を行う場合は、光増感剤を使用することができる。光増感剤の種類は特に検定しないが、紫外線を照射する場合にはベンゾフェノン、ニトロフルオレン、５−ニトロアセナフテンを例示でき、可視光線を使用する場合はカンファーキノンを例示できる。
また必要に応じて、ハイドロキノンモノメチルエーテル、２，６-ジ-ｔ-ブチル-ｐ-クレゾール等の重合抑制剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、着色剤等を添加できる。 
【００４４】
以上説明した通り本実施例の歯科用組成物は、成型加工性に優れ、重合硬化することにより、優れた性能の人工歯等となる。
また本実施例の歯科用組成物は、第一成分〜第三成分（樹脂成分）と無機質充填材を混合することにより成型加工性に優れるペースト状を示す。このとき平均一次粒子径が０．００５μｍ〜０．０５μｍの無機質充填材を用いることで、優れた成型加工性を維持しつつ、人工歯の機械的強度を向上できる。
【００４５】
そして本実施例の人工歯は、優れた審美性（耐変色性，耐着色性，透明性）と、優れた機械的強度（曲げ強度，耐摩耗性，硬度）と、優れた耐吸水性を備える。
すなわち本実施例では、第一成分〜第三成分（樹脂成分）と無機質充填材をバランスよく配合することで、人工歯表面の咬耗が少なく汚れが付着しにくい人工歯となる。このように本実施例の人工歯は、機械的特性と審美性の両方が従来の材料よりも保持されることから、過酷な湿潤条件下である口腔内の使用において、長期間の使用（例えば６ヶ月の使用）に耐えることが可能になる。
このため本実施例の人工歯は、審美性に優れることから前歯部に好適に使用できる。また本実施例の人工歯は、機械的強度に優れることから臼歯部に好適に使用できる。
このことから本実施例によれば、各種性能に優れる歯科用組成物及び人工歯を提供することができる。
【００４６】
［試験例］
以下、本実施例を試験例に基づいて説明するが、本発明は試験例に限定されない。
実施例１〜１０の歯科用組成物の組成を後述の［表１］、［表３］及び［表７］に示し、実施例１１〜２０の歯科用組成物の組成を後述の［表２］、［表３］及び［表７］に示す。
なお［表１］及び［表２］中、第一成分を記号（ａ）で示し、第二成分を記号（ｂ）で示し第三成分を記号（ｃ）で示し、無機質充填材を記号（ｄ）で示す。また［表１］及び［表２］中の値は、各成分及び無機質充填材の重量部である。
【００４７】
そして第一成分と第二成分と第三成分（３種の樹脂成分）を混合した後、無機質充填材と開始剤（過酸化ベンゾイル）を添加して混合することで、各実施例にかかるペースト状の歯科用組成物を作製した。
つぎに各実施例の歯科用組成物を金型に挿入して加熱重合（１２０℃、５０ＭＰａ、２０分間）したのち、乾燥機でアニリング（１００℃、８時間）を行い各実施例にかかる成形体を得た。
【００４８】
また比較例１〜７の歯科用組成物の組成を後述の［表３］、［表４］及び［表７］に示す。比較例１〜７の歯科用組成物及び人工歯は、実施例と同様の手法により作製した。なお比較例４の組成物は液状であるため、光照射を１０分間することで硬化させた。
【００４９】
［性能測定方法及び総合評価］
（１）硬度
マイクロビッカース硬度計（アカシ社製、型式：ＨＭ-１０２）を用い、荷重１．０Ｋｇｆ、荷重時間１５秒とし、ビッカース硬度を測定した。各成形体から円柱状の試験片（直径１５ｍｍ、高さ２ｍｍ）を作製したのち、温度２３℃、湿度５０％の恒温恒湿室で測定した。
【００５０】
（２）曲げ強度
万能試験機（三和機器製作所製、型式：ＵＮＩＶＥＲＳＡＬＴＥＳＴＥＲ ＳＡ・２０００ＣＨ）を用い、支点間距離２０ｍｍ、クロスヘッドスピード１ｍｍ/ｍｉｎとし、曲げ強度を測定した。各成形体から棒状の試験片（２ｍｍ×２ｍｍ×２５ｍｍ）を作製し、温度２３℃、湿度５０％の恒温恒湿室で測定した。
【００５１】
（３）摩耗量
歯ブラシ摩耗試験機（東京技研社製、研磨試験機Ｋ６５４）を用い、試験前後の質量の差より摩耗量を測定した。成形体から板状の試験片（幅１０ｍｍ、長さ３５ｍｍ、高さ２ｍｍ）を作製し、歯磨き粉：水道水＝１：２の懸濁溶液に浸漬させ、荷重１２５ｇ、６０ストローク／ｍｉｎ条件下で８００００回歯ブラシを滑走させた。歯ブラシ「クリアクリーンプラス（登録商標）レギュラーかため」（花王株式会社製）、歯磨き粉「クリアクリーン（登録商標）」（花王株式会社製）を使用した。 
【００５２】
（４）光透過率
スペクトルフォトメーター（ミノルタ社製、型式：ＣＭ−３５００ｄ）を用い、４００ｎｍ〜７００ｎｍの波長範囲で測定し、平均透過率を算出した。成形体から板状の試験片（縦５０ｍｍ、横５０ｍｍ、厚み１ｍｍ）を作製した。
【００５３】
（５）成型加工性
各実施例の円柱状の歯科用組成物（直径φ１７．５ｍｍ×高さ５０ｍｍ）を、水平な卓上に設置し、重さ１８００ｇの直方体の金型（７５ｍｍ×７５ｍｍ×５０ｍｍ）を載せて、６０秒後の高さを歯科用組成物の稠度（ペースト性）として、評価した。試験材料の温度は、２３℃の条件下で行った。歯科用組成物の稠度と人工歯の成形性の相関は、下記のとおりであり、歯科用組成物の稠度から人工歯の成型加工性を評価した。
（ａ）１０ｍｍ≦稠度≦２０ｍｍ：歯科用組成物の流動性が良く、成形後の人工歯の外観に問題がない。
（ｂ）５ｍｍ≦稠度＜１０ｍｍ：歯科用組成物の流動性が若干高く、成形後の人工歯の一部に人工歯表面のひびや気泡等が生じるものの、全体としての外観は良好である。
（ｃ）２０ｍｍ＜稠度≦３０ｍｍ：歯科用組成物の流動性が若干低く、成形後の人工歯の一部に人工歯表面のひびや色むらや気泡等が生じるものの、全体としての外観は良好である。
（ｄ）０ｍｍ≦稠度＜５ｍｍ：歯科用組成物の流動性が非常に高いために、成形後の人工歯の大部分に人工歯表面のひび、気泡等の外観不良があった。
（ｅ）３０ｍｍ＜稠度≦５０ｍｍ：歯科用組成物の流動性が非常に低いために、成形後の人工歯の大部分に人工歯表面のひび、色むら、気泡等の外観不良があった（または全く成形できなかった）。
【００５４】
（６）着色性
試験片として成形後の人工歯を用い、沸騰した０．２％塩基性フクシン溶液に９時間浸漬させ、その後、３０秒間水道水で洗い流した。そして測色機（オリンパス社製、商品名：クリスタルアイＣＥ１００−ＤＣ/ＪＰ）を用い、着色前の試験片と着色後の試験片のＬ*、ａ*、ｂ*を測定し、色差（ΔＥ）を下記の計算式１から求めた。
計算式１：ΔＥ＝［（Ｌ*１‐Ｌ*０）２＋（ａ*１‐ａ*０）２＋（ｂ*１‐ｂ*０）２］１／２
ここで式中、Ｌ*０は着色前のＬ*、ａ*０は着色前のａ*、ｂ*０は着色前のｂ*、Ｌ*１は着色後のＬ*、ａ*１は着色後のａ*、ｂ*１は着色後のｂ*を示す。
【００５５】
（７）吸水率
アニリング後の成形体から円盤状の試験片（φ１５ｍｍ×２ｍｍ）を作製した。デシケーター中に試験片を保管し、恒量（±０．０００２ｇ以内）になるまで電子天秤で質量（Ｍ１）を測定し、恒量後、蒸留水中で３７℃恒温槽に１週間保存した。その後、試験片表面の水分が完全になくなるまでキムワイプで拭き取り、質量（Ｍ２）を測定し、吸水率を下記計算式２から算出した。 
計算式２：吸水率（％）＝[（Ｍ２−Ｍ１）／Ｍ１]×１００
【００５６】
（８）艶出し性
成形後の人工歯から板状の試験片（１０ｍｍ×１０ｍｍ×１ｍｍ）を作製した。そして試験片の表面を＃６００番の耐水研磨紙で研磨し、この研磨面をハンドピース（ＮＳＫ社製、商品名：エレクターＥｍａｘ）を用いて２００００ｒｐｍでバフ研磨を３０秒行い、表面の光沢度を目視により評価した。光沢が有れば○、少し光沢が有れば△、光沢が無ければ×とした。
【００５７】
（９）総合評価
（評価５）より優れている：硬度４０Ｈｖ以上、曲げ強度９０ＭＰａ以上、摩耗量３．０ｍｇ未満、光透過率７０％以上、成型加工性１０≦稠度≦２０、着色性ΔＥ５．００未満、吸水率０．８５（％）未満、艶出し性評価は○、これらの項目をすべて満たしている。
（評価４）優れている：硬度３５Ｈｖ以上、曲げ強度８０ＭＰａ以上、摩耗量３．５ｍｇ未満、光透過率６５％以上、成型加工性１０≦稠度≦２０、着色性ΔＥ１０．００未満、吸水率０．９０（％）未満、艶出し性評価は○、これらの項目をすべて満たしている。
（評価３）良好である：硬度３５Ｈｖ以上、曲げ強度６５ＭＰa以上、摩耗量３．５ｍｇ未満、光透過率６０％以上、成型加工性５≦稠度≦３０、着色性ΔE１５．００未満、吸水率０．９０（％）未満、艶出し性評価は○、これらの項目をすべて満たしている。
（評価２）評価３には劣るが良好である：硬度３５Ｈｖ以上、曲げ強度５５ＭＰａ以上、摩耗量３．５ｍｇ未満、光透過率５５％以上、成型加工性５≦稠度≦３０、着色性ΔＥ２０．００未満、吸水率０．９０（％）未満、艶出し性評価は○または△、これらの項目をすべて満たしている。
（評価１）好ましくない：硬度３５Ｈｖ未満、曲げ強度５５ＭＰａ未満、摩耗量３．５ｍｇ以上、光透過率５５％未満、成型加工性０＜稠度≦５、３０＜稠度≦５０、着色性ΔＥ２０．００以上、吸水率０．９０（％）以上、艶出し性評価は×、これらの項目が一つ以上含まれている。
【００５８】
（１０）無機質充填材の平均一次粒子径
株式会社日立ハイテクノロジーズ社の透過電子顕微鏡（Ｈ−９５００）または走査電子顕微鏡（ＳＵ６６００）を用いて、各成形体中の無機質充填材を撮影した。そして無機質充填材５００個の個数から粒度分布をとり、平均一次粒子径を算出した。 
【００５９】
［結果及び考察］
［表１］に、実施例１〜１０の組成物と成形体の性能を示し、［表２］に、実施例１１〜２０の組成物と成形体の性能を示す。また［表４］に、比較例１〜７の組成物と成形体の性能を示す。そして［表５］及び［表６］に、各組成物と成形体の性能をまとめた評価を示す。
【表１】
0005804517.tif 000010
【００６０】
［表１］中、アルファベットの略語１）〜９）で示した化合物名を下記に詳述する。
１）６ＦＢｉｓ−ＥＭＡ：２，２−ビス［４−（２−メタクリロイルオキシエトキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン（［化１］中、Ｒ１＝ＣＨ３,ｎ＝１,ｍ＝０）；
２）６ＦＢｉｓ−ＧＭＡ：２，２−ビス［４−（２−ヒドロキシ-3-メタクリロイルオキシプロポキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン（［化１］中、Ｒ１＝ＣＨ３,Ｒ２＝ＯＨ,ｎ＝１,ｍ＝１）；
３）８ＦＤＭ：２，２，３，３，４，４，５，５‐オクタフルオロ‐１,６−ヘキサンジオールジメタクリレート、屈折率：１．３９８（［化２］中、Ｒ３＝ＣＨ３,Ｒ４＝ＣＨ２Ｏ２Ｃ（ＣＨ３）Ｃ＝ＣＨ２,ｐ＝５,ｑ＝２）；
４）８ＦＭ：１Ｈ，１Ｈ，５Ｈ−オクタフルオロペンチルメタクリレート、屈折率：１．３５８（［化２］中、Ｒ３＝ＣＨ３,Ｒ４＝Ｈ,ｐ＝５,ｑ＝２）；
５）６ＦＭ：１Ｈ−１−（トリフルオロメチル）トリフルオロエチルメタクリレート、屈折率：１．３４５（［化２］中、Ｒ３＝ＣＨ３,Ｒ４＝Ｆ,ｐ＝３,ｑ＝１）；
６）Ｂｉｓ−ＭＰＥＰＰ：２，２−ビス［４−（ω−メタクリロイルオキシポリエトキシ）フェニル］プロパン（［化４］中、Ｒ８＝ＣＨ３,Ｒ９＝Ｈ,ｋ＝１．３,ｊ＝０）；
７）Ｂｉｓ−ＧＭＡ：２，２−ビス［４−（２−ヒドロキシ−３−メタクリロイルオキシプロポキシ）フェニル］プロパン（［化４］中、Ｒ８＝ＣＨ３,Ｒ９＝ＯＨ,ｋ＝１,ｊ＝１）；
８）ＵＤＭＡ：１，６−ビス（２−メタクリロイルオキシエトキシカルボニルアミノ）−２，２，４（ｏｒ２，４，４）−トリメチルヘキサン（［化３］中、Ｒ５＝ＣＨ３,（Ｒ６,Ｒ７）＝（Ｈ,ＣＨ３）あるいは（ＣＨ３,Ｈ）の混合物）
９）ＢＰＯ：過酸化ベンゾイル
【００６１】
【表２】
0005804517.tif 000011
【００６２】
［表２］中、アルファベットの略語１０）〜１１）で示した化合物名を下記に詳述する。
１０）ガラスＡ：平均一次粒子径５μｍ,屈折率１．５２,γ−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン処理
１１）ガラスＢ：平均一次粒子径１．０μｍ,屈折率１．５０,γ−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン処理
【００６３】
【表３】
0005804517.tif 000012
【００６４】
【表４】
0005804517.tif 000013
【００６５】
［表４］中、アルファベットの略語１２）〜１５）で示した化合物名を下記に詳述する。
１２）ＰＭＭＡ：ポリメチルメタクリレート
１３）ＭＭＡ：メチルメタクリレート
１４）ＣＱ：カンファーキノン
１５）ＤＭＡＥＭＡ：ジメチルアミノエチルメタクリレート
【００６６】
【表５】
0005804517.tif 000014
【００６７】
【表６】
0005804517.tif 000015
【００６８】
【表７】
0005804517.tif 000016
【００６９】
比較例１〜７の試料は、各種性能の少なくとも一つが非常に悪く（バランスがとれておらず）、人工歯としての要求特性を満足しないことがわかった（［表４］を参照）。
またアクリルレジン歯（比較例６及び７）では、入れ歯を装着して6ヶ月経過すると、対合歯との咬耗や噛みしめによって人工歯の形態が変化するため、長期的な使用が困難であることがわかった。
【００７０】
これとは異なり実施例１〜実施例２０の成形体は、優れた審美性（耐着色性，光透過率（透明性），艶出し性）と、優れた機械的強度（曲げ強度，耐摩耗性，硬度）と、優れた耐吸水性を備えることがわかった（［表１］及び［表２］を参照）。また実施例１〜実施例２０の歯科用組成物は、各比較例と比較して、優れた成型加工性を備えることがわかった。
この結果は、第一成分の耐吸水性及び耐着色性と、第二成分の低屈折率性及び耐吸水性及び耐着色性と、第三成分の曲げ強度及び耐衝撃性と、無機質充填材の硬度及び耐摩耗性の相乗的な効果により達成できたものと考えられる。さらに歯科用組成物の屈折率を調整することにより、透明性が向上し、人工歯に非常に重要である審美性を維持することができた。また歯科用組成物の粘性を調整することにより、成型加工性の高いペースト状組成の特性を持つことができることがわかった。
このことから実施例１〜実施例２０によれば、各種性能に優れる歯科用組成物及び人工歯を提供できることがわかった。
【００７１】
特に実施例１〜実施例４の成形体は、各種性能がバランスよく向上したことがわかった。この結果は、実施例１〜実施例４の歯科用組成物が、第一成分〜第三成分及び無機質充填材をバランスよく有するためと考えられる。
例えば実施例１〜実施例４は適量の無機質充填材を含むことから、他の実施例と比較して硬度と摩耗性と曲げ強度をバランスよく向上させることができた。
また実施例１〜実施例４はシリカを含むことから、実施例１３、１４（ガラス）と比較して光透過性（透明性）に優れる。さらに実施例１及び実施例２の成形体は、γ−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン処理を施したシリカを用いたため特に耐着色性と強度に優れることがわかった。
また実施例１〜実施例４は適量の第三成分を含むことから、実施例６と比較して、耐着色性と耐吸水性に優れる。実施例１〜実施例４は一般式（３）の第三成分を含むことから、実施例１２（一般式（４）の第三成分）と比較して耐着色性に優れることがわかった。
また実施例１〜実施例４は適量の各成分（第一成分、第三成分）に極力水酸基を含まないため、実施例７、８と比較して耐着色性に優れることがわかった。
そして実施例１〜実施例４は比較的屈折率の低い第二成分及び第三成分を含むことから、実施例９、１０と比較して透明性に優れることがわかった。
【００７２】
また［表５］及び［表６］の結果より、第一成分〜第三成分及び無機質充填材を有する歯科用組成物が優れた性能を有することがわかった。
一方、第一成分〜第三成分及び無機質充填材の少なくとも一つを欠く歯科用組成物は、各種性能の少なくとも一つが非常に悪く（バランスがとれておらず）、人工歯としての要求特性を満足しないことがわかった。
すなわち第一成分〜第三成分のいずれかを単体で含む場合と、第一成分と第二成分を含む場合（いずれも無機質充填材を欠く場合）は、耐摩耗性と硬度が極端に悪化した。
そして第一成分〜第三成分のいずれか一つを欠く場合にも各種性能の少なくとも一つが非常に悪化した。例えば第一成分を欠く場合には耐着色性が悪化し、第二成分を欠く場合には光透過性が悪化し、第三成分を欠く場合には曲げ強度が悪化した。
【００７３】
本実施形態の歯科用組成物及び人工歯は、上述した実施形態に限定されるものではなく、その他各種の実施形態を取り得る。