(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
媒質を一対の金型の間に流し込み、前記一対の金型を加熱しながら、前記一対の金型を圧接してその間の前記媒質に圧力を加えて、前記媒質を所望の形状に成型する工程と、
前記媒質を軟化点以上の温度に保ちながら、前記媒質の下方から第１の周期で気泡を注入する工程と、
前記媒質の上部の金型を冷却する工程と、
前記媒質内の前記気泡の分布が連続的になるように、前記媒質の下方から、前記第１の周期よりも長い第２の周期で気泡を注入する工程と、
前記媒質の下方からの気泡の注入を終了する工程と、
前記媒質の下部の金型を冷却する工程と、を有する光学素子の作製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
エレクトロルミネッセンス（ＥＬ：Ｅｌｅｃｔｒｏ  Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）を用いた固体発光素子に用いる光学素子に関する。該光学素子を用いる発光装置に関する。該発光装置を用いた照明装置に関する。該光学素子の作製方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体発光素子（発光素子とも記す）の一例である、有機ＥＬ素子の研究開発が盛んに行われている。有機ＥＬ素子の基本的な構成は、一対の電極間に発光性の有機化合物を挟んだものである。この素子に電圧を印加することにより、発光性の有機化合物からの発光を得ることができる。
【０００３】
有機ＥＬ素子は膜状に形成することが可能であるため、大面積の素子を容易に形成することができ、照明等に応用できる面光源としての利用価値も高い。
【０００４】
このように有機ＥＬ素子は、発光装置や照明装置などへの応用が期待されている。特許文献１では、有機薄膜トランジスタ及び有機ＥＬ素子を備えた有機光デバイスが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際公開第２００８−１２２７８０号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
固体発光素子は、屈折率が大気より高い領域で発光するため、光を大気中に取り出すまでに、屈折率界面において少なからず反射によるロスが生じる。また、屈折率の大きな領域から小さな領域に光が進む際には、全反射が起こる条件がある。そのため、固体発光素子の光取り出し効率は１００％にはならないという問題がある。
【０００７】
本発明は、このような技術的背景のもとでなされたものである。したがって、屈折率の高い領域から低い領域へ効率よく光を取り出すことができる光学素子を提供することを目的の一とする。または該光学素子を用いた発光装置を提供することを目的の一とする。または、該発光装置を用いた高効率な照明装置を提供することを目的の一とする。または、該光学素子の作製方法を提供することを目的の一とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、本発明者らは屈折率の高い固体発光素子と、屈折率の低い大気との間に、固体発光素子から大気に向かって屈折率が連続的に低くなる光学素子を設ける構成に想到した。固体発光素子から大気に向かって、屈折率が連続的に低くなると、固体発光素子の発光が直接大気に取り出される場合と比較して、反射を抑制することができ、光の取り出し効率が向上する。
【０００９】
固体発光素子から大気に向かって屈折率が連続的に低くなる光学素子は、媒質に気泡を注入することで作製できる。具体的には、光学素子の固体発光素子を設ける側の面から光射出面に向かって、徐々に気泡の数密度が大きくなるように気泡を分布させることで光学素子の見かけの屈折率を、固体発光素子を設ける側の面から光射出面に向かって連続的に低くする。
【００１０】
ここで、光学素子の見かけの屈折率とは、光学素子のある部分に含まれる媒質と気泡とによる合成屈折率のことである。合成屈折率は光学素子の一部を見たとき、そこに含まれる気泡と媒質のそれぞれの屈折率と体積比率によって決まる。
【００１１】
上記のような構成とすることで、固体発光素子と大気との界面における反射を抑制できるため、光の取り出し効率が向上する。また、光学素子内の屈折率を変化させるために気泡が用いられているため、固体発光素子から大気に向かって屈折率が連続的に低くなり、屈折率の界面は曖昧となる。よって、光学素子内では屈折率の変化による反射はほとんど生じないと見なすことができる。したがって、光学素子内を通過する光は、屈折率の高い領域から、低い領域へと取り出す際の、反射による光の損失を抑制する事ができる。
【００１２】
したがって、本発明の一態様は、紫外域から赤外域の間の波長の光が入射される光学素子であって、気泡が内包されている媒質を有し、光が入射される面を光入射面とし、他方の面を光射出面とし、気泡は媒質内において、光入射面から光射出面まで、光が進む方向に沿って数密度が高くなるように分布しており、気泡の直径は、光学素子に入射される光の波長以下である光学素子である。また，気泡の直径が１０ｎｍ以上１０μｍ以下であると好ましい。
【００１３】
本発明の一態様の光学素子は、光入射面から光射出面に向かって気泡の数密度が高くなるように気泡を分布させた基体を有する。そのため、該光学素子の見かけの屈折率は光学素子を構成する媒質と、気泡との合成屈折率によって決定され、光入射面から光射出面に向けて、発光素子の屈折率から大気の屈折率へと徐々に近づくように低くなる。したがって、屈折率の高い固体発光素子の発光領域から、屈折率の低い大気へと光を取り出す際に、屈折率の差の大きな界面がなく、反射を抑制できるため、発光装置の光取り出し効率を向上することができる。
【００１４】
また、ここでいう気泡とは、直径が光学素子に入射される光の波長以下であり、光が媒質の中を進む際に、気泡の影響によって屈折や反射等の影響を受けない大きさである。気泡の数密度が増えることによって、媒質に占める大気の比率が高くなり、光学素子の見かけの屈折率が小さくなる。
【００１５】
また、本発明の一態様の光学素子は、光射出面の屈折率が１．０より大きく１．１未満であることが好ましい。光射出面となる大気との界面における屈折率が、大気の屈折率１．０に近ければ近いほど、光を大気に取り出す際の反射が抑制されて、固体発光素子の光を効率よく取り出すことのできる光学素子を提供することができる。
【００１６】
また、本発明の一態様の光学素子は、光入射面に凹凸の構造を有することが好ましい。このような構成にすることで、固体発光素子からの光の一部が固体発光素子と光学素子の界面で起こる全反射が繰り返され、光学素子に取り出せないといった現象を抑制することができる。したがって、光の取り出し効率が低下する現象を抑制することができる。
【００１７】
また、本発明の一態様の光学素子は、光射出面に凹凸の構造を有することが好ましい。このような構成にすることで、光学素子から大気へと臨界角を超えて入射する光が全反射を繰り返し、光学素子内を光が導波して光の取り出し効率が低下する現象を抑制することができる。さらに、凹凸の構造は半球状の構造であり、半球状の構造の屈折率は、半球の中心から外側に向かって同心円状に低くなると好ましい。同心円状に低くなることで、光が進む方向に沿って屈折率が連続的に低くなるため、さらに光の取り出し効率の高い発光装置を提供することができる。
【００１８】
また、本発明の一態様は、該光学素子と、光学素子の光入射面上の固体発光素子と、を有する発光装置である。光の取り出し効率を向上させる光学素子を備えることで、光の取り出し効率の高い発光装置を提供することができる。
【００１９】
また、本発明の一態様は、固体発光素子として有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた発光装置である。
【００２０】
また、本発明の一態様は該発光装置を用いた照明装置である。
【００２１】
また、本発明の一態様の発光装置に用いる光学素子の作製方法は、媒質を一対の金型の間に流し込み、一対の金型を加熱しながら、一対の金型を圧接してその間の媒質に圧力を加えて、媒質を所望の形状に成型する第１の工程と、媒質を軟化点以上の温度に保ちながら、媒質の下方から第１の周期で気泡を注入する第２の工程と、媒質の上部の金型を冷却する第３の工程と、媒質内の気泡の分布が連続的になるように、媒質の下方から、第１の周期よりも長い第２の周期で気泡を注入する第４の工程と、媒質の下方からの気泡の注入を終了する第５の工程と、媒質の下部の金型を冷却する第６の工程と、を有する作製方法である。
【００２２】
上記のような作製方法を用いることで、注入される気泡の数密度が連続的に変わる光学素子を容易に作製することができる。
【００２３】
なお、本明細書中において、第１、第２として付される序数詞は区別のために便宜上用いるものであり、工程順又は積層順を示すものではない。また、本明細書において発明を特定するための事項として固有の名称を示すものではない。
【００２４】
なお、本明細書中において屈折率とは、各物質固有の屈折率のみでなく、例えば、樹脂に気泡が分布した構成等における、ある部分における樹脂と気泡との体積比率から定まる合成屈折率や、見かけの屈折率についても指す場合がある。
【００２５】
なお、本明細書中において、光学素子の面とは、厳密に厚さを有さない面を指す訳ではなく、ある程度の厚さと体積を有する場合がある。
【発明の効果】
【００２６】
本発明によれば、屈折率の高い領域から低い領域へ効率よく光を取り出すことができる光学素子を提供できる。または該光学素子を用いた発光装置を提供できる。該発光装置を用いた高効率な照明装置を提供できる。または、該光学素子の作製方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明の一態様の発光装置及び光学素子を示した図。
【図２】本発明の一態様の発光装置を示した図。
【図３】本発明の一態様の光学素子の作製方法を示した図。
【図４】本発明の一態様の光学素子の作製方法を示した図。
【図５】本発明の一態様の発光装置に用いる光学素子について示した図。
【図６】本発明の一態様の発光装置に用いる光学素子について示した図。
【図７】本発明の一態様の発光装置に用いる固体発光素子を示した図。
【図８】本発明の一態様の発光装置を示した図。
【図９】本発明の一態様の照明装置を示した図。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
以下に本発明の実施の形態について、図面を用いて詳細に説明する。ただし、本発明は以下の説明に限定されず、本発明の主旨及びその範囲から逸脱することなくその形態及び詳細を様々に変更しうることは当業者であれば容易に理解される。したがって、本発明は以下に示す実施の形態の記載内容に限定して解釈されるものではない。なお、以下に説明する発明の構成において、同一部分または同様な機能を有する部分には同一の符号を異なる図面間で共通して用い、その繰り返しの説明は省略する。
【００２９】
（実施の形態１）
本実施の形態では、本発明の一態様の光学素子、及び該光学素子を用いた発光装置について図１乃至図２を用いて説明する。
【００３０】
図１（Ａ）に示すように、光学素子１０１の一方の面は固体発光素子１０３と接し、他方の面は大気と接している。
【００３１】
固体発光素子１０３は、光学素子１０１と接する透明電極１０５と、透明電極１０５上の、透明電極１０５に向かって光を射出する発光領域１０７と、発光領域１０７上の反射電極１０９と、を有する。
【００３２】
固体発光素子１０３としては、例えば有機ＥＬ素子、無機ＥＬ素子、ＬＥＤ等をあげることができる。固体発光素子の形状は特に限定されず、多角形の他、円形であってもよい。なお、固体発光素子については、後の実施の形態で詳細を述べる。固体発光素子は高い信頼性が期待できるが、大気より屈折率が高い領域で発光が生じるため、大気に効率よく光を取り出す工夫が求められる。
【００３３】
屈折率が異なる媒質を光が通過する場合、その界面で反射が起こり、全ての光を取り出すことが困難である。また、屈折率の高い領域から低い領域の界面では全反射が起こり、光を取り出せない条件がある。
【００３４】
光の全反射は、各媒質の屈折率によって決まる臨界角よりも光の入射角が大きい際に起こる。光を射出する媒質と光が入射される媒質との屈折率の差が大きいほど臨界角が小さく、全反射が起こりやすく、また反射される光量も多い。
【００３５】
大気の屈折率が１．０程度であるのに対し、一般的に固体発光素子の発光領域は屈折率が１．６〜１．７程度である。また、固体発光素子が光を射出する側に設けられる透明電極の屈折率は一般的に１．７〜２．２程度である。そのため、固体発光素子の発光を、透明電極を介して、大気に取り出そうとすると、反射または全反射によって取り出せない光が多く、光の取り出し効率が低い。
【００３６】
そこで、本発明の一態様の光学素子を、固体発光素子と大気との間に設けることによって、屈折率界面に生じる反射を抑制して、光の取り出し効率を向上させる。なお、この先の説明において、反射とは全反射も含めた広い意味における、屈折率の界面において光が取り出せない現象のことを指す。また、本明細書中において光学素子とは、光が透過、または入射された光が方向を変えて射出する素子のことを指し、具体的には、光を透過する基板、レンズ、マイクロレンズアレイ等である。
【００３７】
光学素子１０１は可視光に対する透光性を有する材料からなる。光学素子１０１の材料としては例えば、ポリエステル樹脂、ポリアクリルニトリル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルスルホン酸樹脂、ポリアミド樹脂、シクロオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、または、ポリ塩化ビニル樹脂などの有機樹脂、またはガラス、酸化インジウム、インジウムスズ酸化物（ＩＴＯ：Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）、インジウム亜鉛酸化物、酸化亜鉛、ガリウムを添加した酸化亜鉛、グラフェンなどを用いる事ができる。光学素子１０１に高屈折率の樹脂を用いると、固体発光素子との界面における屈折率の差が小さくなり、固体発光素子との界面における反射も抑制できるため好ましい。
【００３８】
光学素子１０１には、固体発光素子１０３と接する一方の面から大気と接する他方の面に向かって気泡の数密度が大きくなるように気泡が分布されている。
【００３９】
上述の有機樹脂の屈折率は１．５〜１．６程度であるが、本発明の一態様の光学素子の見かけの屈折率は、有機樹脂に分布している気泡の体積比率によって決定される。光学素子のある部分の見かけの屈折率とは、有機樹脂の屈折率と、有機樹脂中に含まれる気泡の体積比率によって決定される合成屈折率のことを指し、合成屈折率は有機樹脂中に含まれる気泡の体積比が増えるほど低くなり、大気の屈折率へと近づく。
【００４０】
光学素子１０１には、固体発光素子と接する一方の面から大気と接する他方の面に向かって気泡の数密度が大きくなるように気泡が分布しているため、光学素子１０１の有機樹脂と気泡の合成屈折率は、光学素子の光入射面から光射出面に向かって徐々に低くなっている。
【００４１】
光学素子の中で、屈折率が連続的に変化して、大気との界面における屈折率の差が小さくなるため、大気へ光が取り出される際の反射が抑制されて光の取り出し効率が向上する。
【００４２】
本実施の形態で示す光学素子１０１について説明する。光学素子１０１は発光素子と接する面（光入射面）から大気と接する面（光射出面）に向かって連続的に屈折率が低くなる。ここでは、光学素子内の屈折率の変化を、固体発光素子と平行な５つの面を用いて説明する。図１（Ｂ）に光学素子の各面について模式的に示す。
【００４３】
図１（Ｂ）に示す光学素子１０１は光射出面である第１の面１００１と、光入射面である第５の面１００５と、第１の面１００１と第５の面１００５に挟まれる、第２の面１００２、第３の面１００３、及び第４の面１００４とを有する。
【００４４】
光学素子の各面は、第１の面１００１から第５の面１００５に向かって、順に屈折率が大きくなるように、異なる数密度で気泡が分布されている。光学素子１０１の各面について及び光学素子１０１内における光の進み方について説明する。
【００４５】
固体発光素子１０３と接し、光が入射される面である第５の面１００５は、気泡の分布が最も少なく、そのため見かけの屈折率が最も高い面である。第５の面１００５は、高い屈折率を有する固体発光素子１０３の発光が入射される面である。そのため、固体発光素子１０３との屈折率の差がなるべく小さくなるように、できるだけ固体発光素子と近い、高い屈折率を有する面となる方がよい。
【００４６】
したがって、第５の面１００５には気泡が注入されず、第５の面１００５の屈折率は光学素子に用いる有機樹脂の屈折率と等しくなることが好ましい。本実施の形態の光学素子に用いる有機樹脂の屈折率ｎｏｒｇは１．５とし、第５の面１００５には気泡がないため、第５の面１００５の屈折率は１．５である。
【００４７】
固体発光素子１０３と接する光学素子１０１の第５の面１００５と、固体発光素子１０３との屈折率の差が小さくなることによって、固体発光素子１０３から光学素子１０１へと光が入射する際の、界面における反射が抑制されて、光を効率よく光学素子１０１へ入射させることができる。
【００４８】
固体発光素子１０３からの発光は第５の面１００５を通った後、第４の面１００４を通る。第４の面１００４は第５の面１００５よりも屈折率の低い面である。第４の面１００４は第５の面１００５と同じ有機樹脂からなるが、第５の面１００５よりも数密度が高くなるように気泡が分布されている。そのため、第４の面１００４は有機樹脂と、分布された気泡との合成屈折率により、見かけの屈折率が第５の面１００５よりも低い。
【００４９】
第５の面１００５と第４の面１００４の屈折率の差は、固体発光素子の屈折率や、光学素子に用いる有機樹脂の屈折率、第５の面と第４の面の間の距離等によって適当な値を設定すればよい。
【００５０】
光学素子が、光が通過する経路において、屈折率の異なるＮ個の面（Ｎは２以上の自然数）を有すると見なした際、大気と接する面を第１の面とし、隣接する面から順に第２の面、第３の面としたときの第ｋの面（ｋは自然数）の屈折率ｎｋは以下の数式（１）を満たすことが好ましい。数式（１）において、ｎｏｒｇは有機樹脂の屈折率を示し、気泡に含まれる大気の屈折率は１．０とした。また、ｋは２以上Ｎ以下の自然数（２≦ｋ≦Ｎ）である。
【００５１】
【数１】
0005827578.tif 000002
【００５２】
数式（１）を満たすと、光学素子１０１の各面は、固体発光素子と接する面から大気と接する面に向かって屈折率が低くなり、また、隣接する２面間の屈折率の差は、光学素子のどの隣接する２面間においても、ほぼ等しくなり、各面の間で等間隔に屈折率が変化することを示す。したがって、有機樹脂部材内の各面の屈折率が固体発光素子から大気に向かって連続的に低くなり、全反射が抑制されるため、光の取り出し効率が向上する。
【００５３】
なお、本実施の形態では、屈折率の異なる５つの面を用いて光学素子について説明するが、光学素子を構成する屈折率の異なるＮ個の面はもっと多く、理想的にはＮ＝∞と見なせる程度に各面に気泡が均一に分布されると、各面の屈折率の差が小さくなり、反射が抑制される。
【００５４】
また、光学素子が有する屈折率の異なる複数の面は、説明を容易にするために用いるだけであり、実際には、光学素子が含む複数の面に含まれる気泡の数密度は連続的に分布しており、各面の界面は曖昧である。したがって、各面の界面において、反射はほとんど生じることがなく、光学素子内の各面間では光はほとんど損失することなく進む。屈折率界面が曖昧なまま、発光素子の屈折率から大気の屈折率へと徐々に変化して光を取り出すため、本発明の一態様の光学素子は光の取り出し効率を向上することができる。
【００５５】
続いて、各面内の気泡と有機樹脂による合成屈折率について説明する。
【００５６】
有機樹脂部材の第ｋの面の屈折率ｎｋは以下の数式（２）で示される。ただし、Ｖａｋは第ｋの面に含まれる気泡の体積比率、Ｖｂｋは第ｋの面に含まれる有機樹脂の体積比率、ｎｏｒｇは有機樹脂の屈折率である。ただし、Ｖａｋ＋Ｖｂｋ＝１である。また、有機樹脂部材に含まれる気泡の屈折率は１．０とした。
【００５７】
【数２】
0005827578.tif 000003
【００５８】
数式（２）を用いて、各面が所望の屈折率となるように、有機樹脂と気泡の体積比を調整することが好ましい。例えば、本実施の形態では、第４の面１００４の屈折率ｎ４を１．４とするために、数式（２）から、第４の面に含まれる気泡の体積比を決定する。有機樹脂の屈折率ｎｏｒｇが１．５であることから、第４の面１００４に含まれる気泡の体積比率Ｖａ４は０．２とする。
【００５９】
また、数式（２）より、各面の屈折率ｎｋが数式（１）に示した条件を満たすためには、各面の有機樹脂と気泡の体積比率の関係が以下の数式（３）を満たすとよい。
【００６０】
【数３】
0005827578.tif 000004
【００６１】
数式（３）を満たし、各面間の屈折率の差が小さくなるように、各面の有機樹脂と気泡の体積を調節することが好ましい。
【００６２】
光学素子１０１において、第４の面１００４を通った光は続いて第３の面１００３、第２の面１００２へと入射する。
【００６３】
第３の面１００３は第４の面１００４よりも気泡の分布が多く、見かけの屈折率が低い。第３の面１００３が数式（３）を満たすように気泡の体積比率を調整して、各面間の屈折率の差を小さくすると、光の取り出し効率が向上する。本実施の形態では第３の面１００３の屈折率ｎ３は１．３、第３の面１００３に含まれる気泡の体積比率Ｖａ３は０．４とした。
【００６４】
続く、第２の面１００２は、さらに気泡の分布を増やすことで、屈折率を低くする。本実施の形態では第２の面１００２の屈折率ｎ２は１．２、第２の面１００２に含まれる気泡の体積比率Ｖａ２は０．６とした。
【００６５】
続く、第１の面１００１は大気との界面であり、光が射出する面である。大気と接する第１の面１００１の屈折率ｎ１は１．０より大きく１．１未満が好ましい。これは、屈折率が１．０である大気と第１の面１００１との屈折率の差を小さくし、第１の面１００１と大気との界面における反射を抑制して、光の取り出し効率を向上させるためである。
【００６６】
本実施の形態では第１の面１００１の屈折率ｎ１は１．１、第１の面１００１に含まれる気泡の体積比率Ｖａ１は０．８とした。
【００６７】
以上のように、各面間の屈折率が連続的に変化することで、大気との界面における反射が抑制されて、光の取り出し効率が向上する。また、光学素子内の各面の間では、反射が起こらないため、光の取り出し効率が向上する。
【００６８】
大気と接する第１の面はその表面に気泡による空孔が空いていてもよい。有機樹脂部材に対して気泡の直径は十分に小さいため、気泡による空孔が生じていても光学素子の光取り出しにおいては影響がない。
【００６９】
光学素子の内部の気泡はなるべく直径が小さいほうがよく、気泡の直径は光の波長以下であることが好ましい。また、同一面内で気泡は均一に分布している方が好ましい。固体発光素子の光は拡散しているため、光はあらゆる方向に進む。光学素子の同一面内において気泡が均一に分布していることで、どの方向に進んだ光も反射や全反射を起こすことなく大気に取り出すことができ、光の取り出し効率を向上させることができる。
【００７０】
なお、各面の膜厚については特に限定しないが、各面の膜厚は１００μｍ以下であることが好ましい。また、各面の膜厚は他の面の膜厚と等しくてもよいし、異なっていてもよい。
【００７１】
上記のように、固体発光素子と接する面から、大気と接する面へ向かって順に屈折率が低くなっていることで、固体発光素子の発光を大気へと取り出す際の、反射による光の損失が抑制されて、光の取り出し効率を向上することができる。
【００７２】
本実施の形態で示した発光装置は、気泡が内包されていることで屈折率が固体発光素子から大気に向かって連続的に低くなる光学素子を介して固体発光素子の発光を大気へ取り出す。気泡が内包されていることで、屈折率の変化が緩やかに起こるため、本実施の形態で示した発光装置は、反射が抑制された、光の取り出し効率の高い発光装置である。
【００７３】
したがって、屈折率の高い領域から低い領域へ効率よく光を取り出すことができる光学素子を提供できる。
【００７４】
＜変形例＞
本実施の形態の発光装置の変形例を示す。
【００７５】
本実施の形態の光学素子は、光射出面に凹凸の構造を有していてもよい。
【００７６】
図２に、光射出面に凹凸の構造を有する光学素子について示す。図２（Ａ）は光学素子が半球状の構造を含む発光装置の断面図であり、図２（Ｂ）は図２（Ａ）に示した半球状の構造の点線部を拡大した図である。
【００７７】
図２（Ａ）に示すとおり、光学素子２０１は固体発光素子１０３と接する面（光入射面）から大気と接する面（光射出面）に向かって数密度が大きくなるように気泡が分布されており、見かけの屈折率が光入射面から光射出面に向かって低くなっている。
【００７８】
光学素子２０１の光射出面は半球状の構造を有する。光学素子２０１が半球状の構造を有することで、光学素子２０１から大気へと臨界角を超えて射出する光が、全反射して光学素子２０１内を導波し、光の取り出し効率が低下する現象を抑制することができる。したがって、入射した光の取り出し効率をさらに高めることができる。
【００７９】
凹凸の構造としては、例えば半球状の構造や、円錐、三角錐、四角錐、六角錐等の錐体を用いることができる。特に、凹凸の構造の底面を三角形、四角形、六角形とすると、光射出面に対する凹凸の構造充填率を高くすることができるため好ましい。光射出面に対する凹凸の構造の充填率が高くなるほど、固体発光素子の発する光が全反射する条件を満たしがたくなり、光の取り出し効率が高まる効果を奏する。そのため、光射出面に対する凹凸の構造の充填率を高くすることができる図形で構成されることが好ましい。
【００８０】
光学素子２０１には、凹凸の構造として半球状の構造を設けた。半球状の構造とは、頂点を通る断面において円弧を含む。例えば、底面が円形であって、頂点を通る断面が半円であるものは半球状の構造の一態様である。また、底面が多角形であって、頂点を通る断面が円弧（半円等）を含むもの（傘状の構造と言うことができる）も半球状の構造の一態様である。半球状の構造の底面の形が円である場合は、多角形の角の数が多い場合と実質的に同一である。
【００８１】
なお、異なる形や異なる大きさの凹凸の構造を配置して、発光装置を構成してもよい。例えば、隣接する大きな半球状の構造の隙間に、小さな半球状の構造を設けて、光の取り出し効率を高めることもできる。
【００８２】
また、凹凸の構造は、設計上の微差により、扁平等が生じているものも含む。凹凸の構造と大気との間において、全反射を極力抑制することが可能な形状を採用することができる。
【００８３】
光射出面に設ける凹凸の構造の直径は０．１〜１０ｍｍ程度である。また、光射出面に設ける凹凸の構造は、発光素子の発光領域と重なる部分のみに設けてもよいし、光学素子の全面に設けてもよい。
【００８４】
また、凹凸の構造が半球状の構造の場合、図２（Ｂ）に示すように、中心から外側に向かって同心円状に気泡の数密度が大きくなるように気泡が分布されていることが好ましい。ここでいう同心円状とは、半球状の構造の発光素子と平行または垂直な断面における円と同心円をなしていることを指す。気泡の分布が同心円状に大きくなることで、半球状の構造は半球の中心から同心円状に屈折率が低くなる。中心から同心円状に屈折率が低くなると、光学素子内を光が進む方向に沿って屈折率が低くなるため、光学素子内での各界面における光の反射が抑制されて、光の取り出し効率が高まる。
【００８５】
凹凸の構造の内部の気泡の分布はこれに限らず、固体発光素子から最も離れた面において最も気泡の分布が大きくなる構成としてもよい。
【００８６】
他の変形例として、本実施の形態の光学素子は光入射面に凹凸の構造を有していてもよい。光入射面に凹凸の構造を有することで、固体発光素子からの光の一部が固体発光素子と光学素子の界面で起こる全反射が繰り返され、光学素子に取り出せないといった現象を抑制することができる。また、光入射面の凹凸の構造と、光射出面の凹凸の構造の両方を備えていてもよい。図２（Ｃ）に光入射面と光射出面の両方に凹凸の構造を設けた構成を示す。
【００８７】
光入射面の凹凸の構造は規則的な形状であっても、不規則な形状であっても良い。また、隣接する固体発光素子が備える凹凸の構造と連続する形状であっても、不連続な形状であってもよい。光入射面の凹凸の構造はストライプ状であっても効果を奏するが、マトリクス状の凹凸の構造が好ましい。
【００８８】
また、光入射面の凹凸の構造は、凹凸の構造の上を平坦にする層を設けると、固体発光素子が有機ＥＬ素子である場合にも、透明電極を平坦に形成でき、透明電極の凹凸に起因する有機ＥＬのリーク電流が抑制でき、高い信頼性が得られるため好ましい。
【００８９】
光入射面の凹凸の構造の谷底から頂点までの高さは０．１〜１００μｍ程度であればよく、特に１μｍ以上であると光の干渉による影響を抑制することができるため好ましい。また、隣接する頂点の間隔は１μｍ以上１００μｍ程度であると好ましい。凹凸の構造を設けることにより、屈折率の高い高価な材料を用いて半球状の構造を作る必要がなくなり、製造が容易になる。
【００９０】
凹凸の構造としては、例えば半球状の構造や、円錐、三角錐、四角錐、六角錐等の錐体を用いることができる。特に、凹凸の構造の底面を三角形、四角形、六角形とすると、凹凸の構造の充填率を高くすることができるため好ましい。凹凸の構造の充填率が高くなるほど、固体発光素子の発する光が全反射する条件を満たしがたくなり、光の取り出し効率が高まる効果を奏する。そのため、凹凸の構造の充填率を高くすることができる図形で構成されることが好ましい。
【００９１】
また、光入射面の凹凸の構造は単層であっても、複数の層を積層したものであってもよい。例えば、屈折率が光学素子に用いる媒質の屈折率より高く固体発光素子の屈折率より低く、透光性とバリア性を有する無機材料膜を固体発光素子と光学素子との界面に備える構成とすることが好ましい。例えば酸化珪素膜、酸化窒化珪素膜を用いることができる。透光性とバリア性を有する無機材料膜は、光の取り出し効率を低下することなく、固体発光素子への不純物の拡散を抑制することができる。例えば、該固体発光素子が有機ＥＬ素子である場合にも、水分等の不純物が発光体の内部に浸入する現象を抑制でき、発光装置の信頼性を向上することができる。
【００９２】
光射出面と光入射面の凹凸の構造の例について図５及び図６に示す。なお、ここでは、凹凸の構造についてのみ示し、光学素子内部の気泡の分布については省略する。
【００９３】
光射出面と固体発光素子側の面の両側に凹凸の構造を有する光学素子の一例について、図５（Ａ−１）に平面図を示し、その一点鎖線ＥＦの断面を図５（Ａ−２）に示す。図５（Ａ−１）に示した図形は、別の一例について、図５（Ｂ−１）に平面図を示し、その一点鎖線ＥＦの断面を図５（Ｂ−２）に、一点鎖線ＧＨの断面を図５（Ｂ−３）に示す。また別の一例について、図５（Ｃ−１）に平面図を示し、その一点鎖線ＥＦの断面を図５（Ｃ−２）に、一点鎖線ＧＨの断面を図５（Ｃ−３）に示す。また、光射出面に設けられた構造が半円柱状である光学素子の一例について、図５（Ｄ−１）に平面図を示し、その一点鎖線ＥＦの断面を図５（Ｄ−２）に示す。
【００９４】
また、光射出面に設けられた構造が角錐状である光学素子の一例について、図６（Ａ−１）に平面図を示し、その一点鎖線ＥＦの断面図を図６（Ａ−２）に示す。別の一例について、図６（Ｂ−１）に平面図を示し、その一点鎖線ＥＦの断面図を図６（Ｂ−２）に示す。また別の一例について、図６（Ｃ−１）に平面図を示し、その一点鎖線ＥＦの断面図を図６（Ｃ−２）に示す。また、光射出面に設けられた構造が角柱状である光学素子の一例について、図６（Ｄ−１）に平面図を示し、その一点鎖線ＥＦの断面を図６（Ｄ−２）に示す。
【００９５】
図５及び図６に示すように、光学素子に設ける凹凸の構造は自由に組み合わせることができる。
【００９６】
本実施の形態で示した発光装置は、気泡が内包されることで、見かけの屈折率が固体発光素子から大気に向かって連続的に低くなる光学素子を介して、固体発光素子の発光を大気へ取り出すため、界面における屈折率の差が小さく、反射が抑制された、光の取り出し効率が高い発光装置である。
【００９７】
また、該光学素子は光射出面や、光入射面に凹凸の構造を設ける構造としてもよい。これらの構造を設けることで、さらに、界面における全反射が抑制され、光の取り出し効率が高い発光装置となる。
【００９８】
したがって、屈折率の高い領域から低い領域へ効率よく光を取り出すことができる光学素子を提供できる。
【００９９】
本実施の形態の発光装置は他の実施の形態と適宜組み合わせて実施することができる。
【０１００】
（実施の形態２）
本実施の形態では、本発明の一態様の光学素子の作製方法について図３及び図４を用いて説明する。
【０１０１】
本実施の形態で示す作製方法で作製する光学素子は、平面状の有機樹脂部材であり、一方の面から他方の面へ向かって見かけの屈折率が徐々に低くなるように気泡が注入された構成である。
【０１０２】
まず、第１の工程として、図３（Ａ）に示すように、金型３０１に有機樹脂３０３を配置し、成型を行う。
【０１０３】
金型３０１は、上型３０１ａと下型３０１ｂからなる一対の金型３０１であり、熱プレス機の上熱板３０５と下熱板３０７との間にセットされている。熱プレス機の上熱板３０５及び下熱板３０７から金型３０１に熱と圧力を加えることができる。また、上熱板３０５と下熱板３０７にはそれぞれ独立の熱源から熱が供給されており、金型３０１の上型３０１ａと下型３０１ｂに異なる熱を与えて、上型と下型を異なる温度とすることができる。
【０１０４】
有機樹脂３０３の成型において、まずは、金型３０１を加熱して有機樹脂３０３を軟化点以上の温度とする。熱プレス機からは、有機樹脂３０３を軟化点以上の温度となるように熱を加えればよい。なお、このとき、熱プレス機の上熱板３０５と下熱板３０７から均一の熱を加えることで、金型３０１の上型３０１ａと下型３０１ｂの温度は等しく樹脂内が均一で一様に流動性を有するようにすることが好ましい。
【０１０５】
同時に、熱プレス機から圧力を加えることによって、金型３０１を圧接する。金型３０１に加える圧力は、有機樹脂３０３が金型３０１に満遍なく広がり、樹脂全体に均一に圧力がかかるようになればよい。
【０１０６】
有機樹脂３０３が軟化点以上の温度となると、有機樹脂３０３は流動性を有し、熱プレス機によって圧接された金型３０１によって、金型３０１の形状に適合した形状へ変わる（図３（Ｂ）参照）。
【０１０７】
有機樹脂３０３の成型が終了しても、熱プレス機には熱と圧力を加えたままにしておき、続く、第２の工程で、下型３０１ｂに設けた管３０９から金型３０１内の有機樹脂に周期的に気泡を注入する（図３（Ｃ）参照）。
【０１０８】
有機樹脂３０３に注入する気泡は直径が小さいほうが好ましい。気泡の直径は、１０ｎｍ以上１０μｍ以下となることが好ましい。これは、気泡の直径が光学素子に入射される光の波長以下であると、光学素子内を光が進む際に、気泡から起因する屈折や反射等が起こらないからである。気泡に対してパルス状（拍節状）に圧力をかけることで、気泡を小さくすることができる。
【０１０９】
気泡が注入される間、有機樹脂３０３が軟化点以上の温度を保つように上熱板３０５及び下熱板３０７に熱を加える。有機樹脂３０３が軟化点以上の温度を保ち、流動性を有することで、気泡に含まれる大気の密度が有機樹脂の密度よりも小さいため、下型３０１ｂから注入された気泡は、上型３０１ａの付近へと上昇していく（図４（Ａ）参照）。
【０１１０】
なお、有機樹脂３０３内に気泡を注入するための圧力は、有機樹脂３０３を押し出すことができる程度の圧力でよい。この時、熱プレス機には金型３０１を圧接させるため、圧力をかけたままにしているが、有機樹脂３０３の成型は終了しているため、熱プレス機から加わる圧力は、そのほとんどが金型３０１にかかっている。そのため、金型３０１内の有機樹脂にはほぼ圧力が加わっておらず、有機樹脂３０３内の圧力は小さいため、気泡を注入するために加える圧力は小さくてよい。
【０１１１】
気泡を周期的に注入することで、有機樹脂内には一定の間隔で気泡が配置される。気泡を注入する周期は、用いた有機樹脂や、気泡を注入する圧力によって適宜決定することができる。有機樹脂中に気泡が均一に配置されるようであれば、どのような周期であってもよい。
【０１１２】
続く、第３の工程で、熱プレス機の上熱板３０５への熱の供給を停止する。
【０１１３】
上熱板３０５への熱の供給を停止したことで、有機樹脂３０３の上側に対する熱の供給がなくなり、有機樹脂３０３は上側から温度が下がり、軟化点以下の温度となって硬化する。硬化する際には、内部に気泡を内包したまま有機樹脂の上部は硬化する。
【０１１４】
なお、上熱板３０５の温度を下げるために、熱の供給を停止し自然冷却を行うだけでなく、さらに、上熱板３０５を冷却してもよい。上熱板３０５の降温レートを変えることで、有機樹脂の硬化速度が変わる。
【０１１５】
また、このとき、熱プレス機の下熱板３０７には熱を供給し続けて、有機樹脂３０３の下側は軟化点以上の温度を保つようにしておく。
【０１１６】
上熱板３０５への熱の供給を停止し、有機樹脂３０３の上部が硬化しはじめたら、続く第４の工程として、有機樹脂３０３に気泡を注入する周期を遅くする。これによって、気泡が分布する密度を異ならせることができる。
【０１１７】
有機樹脂の上部は温度が軟化点以下に低下し、硬化するため、有機樹脂３０３の上部には気泡は注入されなくなる。しかし、有機樹脂３０３の下部は、下熱板３０７から加わる熱によって軟化点以上の温度を保っているので、注入される周期の遅くなった気泡は、軟化点以上の温度を有する有機樹脂３０３の下部へと注入される。
【０１１８】
このように、気泡を注入する周期を変えることによって、有機樹脂３０３の上部と下部では注入される気泡の数密度を異ならせることができる。なお、気泡を注入する周期については、使用する有機樹脂の密度、軟化点、気泡を注入する圧力、熱プレス機から加わる熱等の条件によって適宜決定される。
【０１１９】
また、この時、同時に、上熱板の降温レートを変えて、有機樹脂３０３の硬化速度を変えることによって、光学素子内の気泡の数密度を調整してもよい。有機樹脂が上部から軟化点以下となって硬化していくタイミングに合わせて気泡を注入する周期を変えることで、気泡が分布する密度を異ならせることができる。
【０１２０】
また、この後、さらに何度か気泡を注入する周期を遅くしていってもよい。有機樹脂３０３に気泡を注入する周期は樹脂が硬化するタイミングに合わせて、有機樹脂の上面付近に最も多く気泡が分布されるように適宜調整すればよい。
【０１２１】
注入する周期を連続的に変化させることで、有機樹脂部材の気泡の数密度がさらに連続的に変化し、有機樹脂内の見かけの屈折率が連続的に変化するため、有機樹脂内での反射が抑制されて、光の取り出し効率が向上する（図４（Ｂ）参照）。
【０１２２】
続く、第５の工程として、有機樹脂への気泡の注入を停止する。気泡が有機樹脂３０３に満遍なく広がったら、気泡の注入を停止して、下型３０１ｂ付近には気泡が注入されないようにする。
【０１２３】
続く、第６の工程で下熱板３０７への熱の供給も停止して、有機樹脂全体が完全に硬化するまで冷ます。このとき、熱の供給を停止して、自然冷却によって樹脂を硬化させるのみではなく、上熱板及び下熱板を人為的に冷却して、有機樹脂の硬化速度を調整してもよい。
【０１２４】
なお、第５の工程と第６の工程は、逆の順序でも良い。下熱板３０７への熱の供給を停止した後も有機樹脂が軟化点以上の温度を保つようであれば、先に、熱の供給を停止して樹脂を硬化させながら気泡を注入してもよい。
【０１２５】
また、熱板を人為的に冷却して、降温レートを調整して樹脂を硬化させながら、気泡を注入してもよい。樹脂の硬化速度と気泡を注入する周期を調整することで、さらに有機樹脂内に満遍なく気泡が分布することができる。
【０１２６】
有機樹脂が完全に硬化したら、有機樹脂に対する圧力の印加を停止する（図４（Ｃ）参照）。
【０１２７】
以上の工程で、光学素子は完成する。
【０１２８】
光学素子に、実施の形態１の変形例で示したような凹凸の構造を作製する場合は、凹凸の構造を有する金型に有機樹脂を配置して成型すればよい。なお、熱プレスによって凹凸の構造を作製する場合は、熱プレス機に金型をセットする際に、大気と接する面（光射出面）が上側に、固体発光素子と接する面（光入射面）が下側にくるようにセットするのがよい。
【０１２９】
気泡は有機樹脂よりも密度が小さく、有機樹脂に注入された気泡は有機樹脂の上部にたまりやすい。したがって、光学素子の大気と接し、気泡が多く分布される側（光射出面）を上側へセットすると、光射出面側へ気泡を集中して分布させるための特別な機構が必要なく好ましい。
【０１３０】
また、凹凸の構造は、有機樹脂部材を、熱プレス機によって成型した後から設けることもできる。例えば、エッチング法、砥粒加工法（サンドブラスト法）、マイクロブラスト加工法、液滴吐出法や、印刷法（スクリーン印刷やオフセット印刷などパターンが形成される方法）、スピンコート法などの塗布法、ディッピング法、ディスペンサ法、インプリント法、ナノインプリント法等を適宜用いて形成できる。
【０１３１】
本実施の形態で示した方法を用いて作製した、屈折率が連続的に変化する光学素子を用いた発光装置は、屈折率が固体発光素子から大気に向かって連続的に低くなる光学素子を介して固体発光素子の発光を大気へ取り出すため、界面における屈折率の差が小さく、反射が抑制された、光の取り出し効率が高い発光装置である。
【０１３２】
本実施の形態は他の実施の形態と適宜組み合わせて実施することができる。
【０１３３】
（実施の形態３）
本実施の形態では、本発明の一態様の発光装置に用いる固体発光素子について示す。本実施の形態では、固体発光素子として有機ＥＬ素子を用いる。有機ＥＬ素子の一例について、図７を用いて説明する。
【０１３４】
図７（Ａ）に示す発光素子は、透明電極１０５と、透明電極１０５上の発光領域１０７と、発光領域１０７上の反射電極１０９を有する。
【０１３５】
本実施の形態に示す発光装置において、透明電極１０５は陽極として機能し、反射電極１０９は陰極として機能するが、本発明はこれに限られない。つまり、透明電極１０５が陰極として機能し、反射電極１０９が陽極と機能する構成としても良い。
【０１３６】
発光領域１０７は、少なくとも発光性の有機化合物を含む発光層が含まれていれば良い。そのほか、電子輸送性の高い物質を含む層、正孔輸送性の高い物質を含む層、電子注入性の高い物質を含む層、正孔注入性の高い物質を含む層、バイポーラ性の物質（電子輸送性及び正孔輸送性が高い物質）を含む層等を適宜組み合わせた積層構造を構成することができる。本実施の形態において、発光領域１０７は、透明電極１０５側から、正孔注入層７０１、正孔輸送層７０２、発光層７０３、電子輸送層７０４、及び電子注入層７０５の順で積層されている。
【０１３７】
図７（Ａ）に示す有機ＥＬ素子の作製方法について説明する。
【０１３８】
まず、光学素子上に透明電極１０５を形成する。陽極として機能する、透明電極１０５は、仕事関数の大きい（具体的には４．０ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物、およびこれらの混合物などを用いることが好ましい。具体的には、例えば、インジウムスズ酸化物、珪素若しくは酸化珪素を含有した酸化インジウム−酸化スズ、インジウム亜鉛酸化物、酸化タングステン及び酸化亜鉛を含有した酸化インジウム等が挙げられる。この他、金、白金、ニッケル、タングステン、クロム、モリブデン、鉄、コバルト、銅、パラジウム、チタン等を用いることができる。なお、本明細書において、透明電極とは透光性を有する電極を指し、光が透過すれば透明電極と呼ぶことにする。したがって、本明細書においては、曇っていたり、色がついていたりしていても透光性を有していれば透明電極と呼ぶことにする。
【０１３９】
但し、発光領域１０７のうち、透明電極１０５に接して形成される層が、後述する有機化合物と電子受容体（アクセプター）とを混合してなる複合材料を用いて形成される場合には、透明電極１０５に用いる物質は、仕事関数の大小に関わらず、様々な金属、合金、電気伝導性化合物、およびこれらの混合物などを用いることができる。例えば、アルミニウム、銀、アルミニウムを含む合金（例えば、Ａｌ−Ｓｉ）等も用いることもできる。
【０１４０】
透明電極１０５は、例えばスパッタリング法や蒸着法（真空蒸着法を含む）等により形成することができる。
【０１４１】
次に、透明電極１０５上に、発光領域１０７を形成する。本実施の形態において、発光領域１０７は、正孔注入層７０１、正孔輸送層７０２、発光層７０３、電子輸送層７０４、電子注入層７０５を有する。
【０１４２】
正孔注入層７０１は、正孔注入性の高い物質を含む層である。正孔注入性の高い物質としては、例えば、モリブデン酸化物、チタン酸化物、バナジウム酸化物、レニウム酸化物、ルテニウム酸化物、クロム酸化物、ジルコニウム酸化物、ハフニウム酸化物、タンタル酸化物、銀酸化物、タングステン酸化物、マンガン酸化物等の金属酸化物を用いることができる。また、フタロシアニン（略称：Ｈ２Ｐｃ）、銅（ＩＩ）フタロシアニン（略称：ＣｕＰｃ）等のフタロシアニン系の化合物を用いることができる。
【０１４３】
また、低分子の有機化合物である４，４’，４’’−トリス（Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ）トリフェニルアミン（略称：ＴＤＡＴＡ）、４，４’，４’’−トリス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ］トリフェニルアミン（略称：ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−ビス［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（略称：ＤＰＡＢ）、Ｎ，Ｎ’−ビス｛４−［ビス（３−メチルフェニル）アミノ］フェニル｝−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（略称：ＤＮＴＰＤ）、１，３，５−トリス［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ］ベンゼン（略称：ＤＰＡ３Ｂ）、３−［Ｎ−（９−フェニルカルバゾール−３−イル）−Ｎ−フェニルアミノ］−９−フェニルカルバゾール（略称：ＰＣｚＰＣＡ１）、３，６−ビス［Ｎ−（９−フェニルカルバゾール−３−イル）−Ｎ−フェニルアミノ］−９−フェニルカルバゾール（略称：ＰＣｚＰＣＡ２）、３−［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−（９−フェニルカルバゾール−３−イル）アミノ］−９−フェニルカルバゾール（略称：ＰＣｚＰＣＮ１）等の芳香族アミン化合物等を用いることができる。
【０１４４】
さらに、高分子化合物（オリゴマー、デンドリマー、ポリマー等）を用いることもできる。例えば、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）（略称：ＰＶＫ）、ポリ（４−ビニルトリフェニルアミン）（略称：ＰＶＴＰＡ）、ポリ［Ｎ−（４−｛Ｎ’−［４−（４−ジフェニルアミノ）フェニル］フェニル−Ｎ’−フェニルアミノ｝フェニル）メタクリルアミド］（略称：ＰＴＰＤＭＡ）、ポリ［Ｎ，Ｎ’−ビス（４−ブチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ビス（フェニル）ベンジジン］（略称：Ｐｏｌｙ−ＴＰＤ）などの高分子化合物が挙げられる。また、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）／ポリ（スチレンスルホン酸）（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）、ポリアニリン／ポリ（スチレンスルホン酸）（ＰＡｎｉ／ＰＳＳ）等の酸を添加した高分子化合物を用いることができる。
【０１４５】
特に、正孔注入層７０１として、正孔輸送性の高い有機化合物にアクセプター性物質を含有させた複合材料を用いることが好ましい。正孔輸送性の高い物質にアクセプター性物質を含有させた複合材料を用いることにより、透明電極１０５からの正孔注入性を良好にし、発光素子の駆動電圧を低減することができる。これらの複合材料は、正孔輸送性の高い物質とアクセプター物質とを共蒸着することにより形成することができる。該複合材料を用いて正孔注入層７０１を形成することにより、透明電極１０５から発光領域１０７への正孔注入が容易となる。
【０１４６】
複合材料に用いる有機化合物としては、芳香族アミン化合物、カルバゾール誘導体、芳香族炭化水素、高分子化合物（オリゴマー、デンドリマー、ポリマー等）など、種々の化合物を用いることができる。なお、複合材料に用いる有機化合物としては、正孔輸送性の高い有機化合物であることが好ましい。具体的には、１０−６ｃｍ２／Ｖｓ以上の正孔移動度を有する物質であることが好ましい。但し、電子よりも正孔の輸送性の高い物質であれば、これら以外のものを用いてもよい。以下では、複合材料に用いることのできる有機化合物を具体的に列挙する。
【０１４７】
複合材料に用いることのできる有機化合物としては、例えば、ＴＤＡＴＡ、ＭＴＤＡＴＡ、ＤＰＡＢ、ＤＮＴＰＤ、ＤＰＡ３Ｂ、ＰＣｚＰＣＡ１、ＰＣｚＰＣＡ２、ＰＣｚＰＣＮ１、４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（略称：ＮＰＢ又はα−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン（略称：ＴＰＤ）、４−フェニル−４’−（９−フェニルフルオレン−９−イル）トリフェニルアミン（略称：ＢＰＡＦＬＰ）等の芳香族アミン化合物や、４，４’−ジ（Ｎ−カルバゾリル）ビフェニル（略称：ＣＢＰ）、１，３，５−トリス［４−（Ｎ−カルバゾリル）フェニル］ベンゼン（略称：ＴＣＰＢ）、９−［４−（Ｎ−カルバゾリル）フェニル］−１０−フェニルアントラセン（略称：ＣｚＰＡ）、９−［４−（９−フェニルカルバゾール−３−イル）］フェニル−１０−フェニルアントラセン（略称：ＰＣｚＰＡ）、１，４−ビス［４−（Ｎ−カルバゾリル）フェニル］−２，３，５，６−テトラフェニルベンゼン等のカルバゾール誘導体を用いることができる。
【０１４８】
また、２−ｔｅｒｔ−ブチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン（略称：ｔ−ＢｕＤＮＡ）、２−ｔｅｒｔ−ブチル−９，１０−ジ（１−ナフチル）アントラセン、９，１０−ビス（３，５−ジフェニルフェニル）アントラセン（略称：ＤＰＰＡ）、２−ｔｅｒｔ−ブチル−９，１０−ビス（４−フェニルフェニル）アントラセン（略称：ｔ−ＢｕＤＢＡ）、９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン（略称：ＤＮＡ）、９，１０−ジフェニルアントラセン（略称：ＤＰＡｎｔｈ）、２−ｔｅｒｔ−ブチルアントラセン（略称：ｔ−ＢｕＡｎｔｈ）、９，１０−ビス（４−メチル−１−ナフチル）アントラセン（略称：ＤＭＮＡ）、２−ｔｅｒｔ−ブチル−９，１０−ビス［２−（１−ナフチル）フェニル］アントラセン、９，１０−ビス［２−（１−ナフチル）フェニル］アントラセン、２，３，６，７−テトラメチル−９，１０−ジ（１−ナフチル）アントラセン等の芳香族炭化水素化合物を用いることができる。
【０１４９】
さらに、２，３，６，７−テトラメチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン、９，９’−ビアントリル、１０，１０’−ジフェニル−９，９’−ビアントリル、１０，１０’−ビス（２−フェニルフェニル）−９，９’−ビアントリル、１０，１０’−ビス［（２，３，４，５，６−ペンタフェニル）フェニル］−９，９’−ビアントリル、アントラセン、テトラセン、ルブレン、ペリレン、２，５，８，１１−テトラ（ｔｅｒｔ−ブチル）ペリレン、ペンタセン、コロネン、４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（略称：ＤＰＶＢｉ）、９，１０−ビス［４−（２，２−ジフェニルビニル）フェニル］アントラセン（略称：ＤＰＶＰＡ）等の芳香族炭化水素化合物を用いることができる。
【０１５０】
また、電子受容体としては、７，７，８，８−テトラシアノ−２，３，５，６−テトラフルオロキノジメタン（略称：Ｆ４−ＴＣＮＱ）、クロラニル等の有機化合物や、遷移金属酸化物を挙げることができる。また、元素周期表における第４族乃至第８族に属する金属の酸化物を挙げることができる。具体的には、酸化バナジウム、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化クロム、酸化モリブデン、酸化タングステン、酸化マンガン、酸化レニウムは電子受容性が高いため好ましい。中でも特に、酸化モリブデンは大気中でも安定であり、吸湿性が低く、扱いやすいため好ましい。
【０１５１】
なお、上述したＰＶＫ、ＰＶＴＰＡ、ＰＴＰＤＭＡ、Ｐｏｌｙ−ＴＰＤ等の高分子化合物と、上述した電子受容体を用いて複合材料を形成し、正孔注入層７０１に用いてもよい。
【０１５２】
正孔輸送層７０２は、正孔輸送性の高い物質を含む層である。正孔輸送性の高い物質としては、例えば、ＮＰＢ、ＴＰＤ、ＢＰＡＦＬＰ、４，４’−ビス［Ｎ−（９，９−ジメチルフルオレン−２−イル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（略称：ＤＦＬＤＰＢｉ）、４，４’−ビス［Ｎ−（スピロ−９，９’−ビフルオレン−２−イル）−Ｎ―フェニルアミノ］ビフェニル（略称：ＢＳＰＢ）等の芳香族アミン化合物を用いることができる。ここに述べた物質は、主に１０−６ｃｍ２／Ｖｓ以上の正孔移動度を有する物質である。但し、電子よりも正孔の輸送性の高い物質であれば、これら以外のものを用いてもよい。なお、正孔輸送性の高い物質を含む層は、単層のものだけでなく、上記物質からなる層が二層以上積層したものとしてもよい。
【０１５３】
また、正孔輸送層７０２には、ＣＢＰ、ＣｚＰＡ、ＰＣｚＰＡのようなカルバゾール誘導体や、ｔ−ＢｕＤＮＡ、ＤＮＡ、ＤＰＡｎｔｈのようなアントラセン誘導体を用いても良い。
【０１５４】
また、正孔輸送層７０２には、ＰＶＫ、ＰＶＴＰＡ、ＰＴＰＤＭＡ、Ｐｏｌｙ−ＴＰＤなどの高分子化合物を用いることもできる。
【０１５５】
発光層７０３は、発光性の有機化合物を含む層である。発光性の有機化合物としては、例えば、蛍光を発光する蛍光性化合物や燐光を発光する燐光性化合物を用いることができる。
【０１５６】
なお、本発明の一態様において、有機ＥＬ素子は発光層を２層以上備えていても良い。複数の発光層を設け、それぞれの発光層の発光色を異なるものにすることで、発光素子全体として、所望の色の発光を得ることができる。
【０１５７】
発光層７０３に用いることができる蛍光性化合物としては、例えば、青色系の発光材料として、Ｎ，Ｎ’−ビス［４−（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）フェニル］−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルスチルベン−４，４’−ジアミン（略称：ＹＧＡ２Ｓ）、４−（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）−４’−（１０−フェニル−９−アントリル）トリフェニルアミン（略称：ＹＧＡＰＡ）、４−（１０−フェニル−９−アントリル）−４’−（９−フェニル−９Ｈ−カルバゾール−３−イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＡＰＡ）などが挙げられる。緑色系の発光材料として、９，１０−ジフェニル−２−［Ｎ−フェニル−Ｎ−（９−フェニル−９Ｈ−カルバゾール−３−イル）アミノ］アントラセン（略称：２ＰＣＡＰＡ）、９，１０−（ビフェニル−２−イル）−２−［Ｎ−フェニル−Ｎ−（９−フェニル−９Ｈ−カルバゾール−３−イル）アミノ］アントラセン（略称：２ＰＣＡＢＰｈＡ）、９，１０−ジフェニル−２−［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ］アントラセン（略称：２ＤＰＡＰＡ）、９，１０−ジ（２−ビフェニリル）−２−［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ］アントラセン（略称：２ＤＰＡＢＰｈＡ）、９，１０−ジ（２−ビフェニリル）−２−｛Ｎ−［４−（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）フェニル］−Ｎ−フェニルアミノ｝アントラセン（略称：２ＹＧＡＢＰｈＡ）、９−（Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ）−１０−フェニルアントラセン（略称：ＤＰｈＡＰｈＡ）などが挙げられる。また、黄色系の発光材料として、ルブレン、５，１２−ビス（１，１’−ビフェニル−４−イル）−６，１１−ジフェニルテトラセン（略称：ＢＰＴ）などが挙げられる。また、赤色系の発光材料として、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（４−メチルフェニル）テトラセン−５，１１−ジアミン（略称：ｐ−ｍＰｈＴＤ）、７，１４−ジフェニル−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（４−メチルフェニル）アセナフト［１，２−ａ］フルオランテン−３，１０−ジアミン（略称：ｐ−ｍＰｈＡＦＤ）などが挙げられる。
【０１５８】
また、発光層７０３に用いることができる燐光性化合物としては、例えば、青色系の発光材料として、ビス［２−（４’，６’−ジフルオロフェニル）ピリジナト−Ｎ，Ｃ２’］イリジウム（ＩＩＩ）テトラキス（１−ピラゾリル）ボラート（略称：ＦＩｒ６）、ビス［２−（４’，６’−ジフルオロフェニル）ピリジナト−Ｎ，Ｃ２’］イリジウム（ＩＩＩ）ピコリナート（略称：ＦＩｒｐｉｃ）、ビス｛２−［３’，５’−ビス（トリフルオロメチル）フェニル］ピリジナト−Ｎ，Ｃ２’｝イリジウム（ＩＩＩ）ピコリナート（略称：Ｉｒ（ＣＦ３ｐｐｙ）２（ｐｉｃ））、ビス［２−（４’，６’−ジフルオロフェニル）ピリジナト−Ｎ，Ｃ２’］イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（略称：ＦＩｒ（ａｃａｃ））などが挙げられる。緑色系の発光材料として、トリス（２−フェニルピリジナト−Ｎ，Ｃ２’）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｐｐｙ）３）、ビス（２−フェニルピリジナト−Ｎ，Ｃ２’）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（略称：Ｉｒ（ｐｐｙ）２（ａｃａｃ））、ビス（１，２−ジフェニル−１Ｈ−ベンゾイミダゾラト）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（略称：Ｉｒ（ｐｂｉ）２（ａｃａｃ））、ビス（ベンゾ［ｈ］キノリナト）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（略称：Ｉｒ（ｂｚｑ）２（ａｃａｃ））、トリス（ベンゾ［ｈ］キノリナト）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｂｚｑ）３）などが挙げられる。また、黄色系の発光材料として、ビス（２，４−ジフェニル−１，３−オキサゾラト−Ｎ，Ｃ２’）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（略称：Ｉｒ（ｄｐｏ）２（ａｃａｃ））、ビス｛２−［４’−（パーフルオロフェニルフェニル）］ピリジナト−Ｎ，Ｃ２’｝イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（略称：Ｉｒ（ｐ−ＰＦ−ｐｈ）２（ａｃａｃ））、ビス（２−フェニルベンゾチアゾラト−Ｎ，Ｃ２’）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（略称：Ｉｒ（ｂｔ）２（ａｃａｃ））、（アセチルアセトナート）ビス［２，３−ビス（４−フルオロフェニル）−５−メチルピラジナト］イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（Ｆｄｐｐｒ−Ｍｅ）２（ａｃａｃ））、（アセチルアセトナート）ビス［２−（４−メトキシフェニル）−３，５−ジメチルピラジナト］イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｄｍｍｏｐｐｒ）２（ａｃａｃ））などが挙げられる。また、橙色系の発光材料として、トリス（２−フェニルキノリナト−Ｎ，Ｃ２’）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｐｑ）３）、ビス（２−フェニルキノリナト−Ｎ，Ｃ２’）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（略称：Ｉｒ（ｐｑ）２（ａｃａｃ））、（アセチルアセトナート）ビス（３，５−ジメチル−２−フェニルピラジナト）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｍｐｐｒ−Ｍｅ）２（ａｃａｃ））、（アセチルアセトナート）ビス（５−イソプロピル−３−メチル−２−フェニルピラジナト）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｍｐｐｒ−ｉＰｒ）２（ａｃａｃ））などが挙げられる。また、赤色系の発光材料として、ビス［２−（２’−ベンゾ［４，５−α］チエニル）ピリジナト−Ｎ，Ｃ３’］イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナ���ト（略称：Ｉｒ（ｂｔｐ）２（ａｃａｃ））、ビス（１−フェニルイソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（略称：Ｉｒ（ｐｉｑ）２（ａｃａｃ））、ビス［２，３−ビス（４−フルオロフェニル）キノキサリナト］イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（略称：Ｉｒ（Ｆｄｐｑ）２（ａｃａｃ））、（アセチルアセトナート）ビス（２，３，５−トリフェニルピラジナト）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｔｐｐｒ）２（ａｃａｃ））、（アセチルアセトナート）ビス（２，３，５−トリフェニルピラジナト）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｔｐｐｒ）２（ｄｐｍ））、（２，３，７，８，１２，１３，１７，１８−オクタエチル−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィリナト）白金（ＩＩ）（略称：ＰｔＯＥＰ）等の有機金属錯体が挙げられる。また、トリス（アセチルアセトナート）（モノフェナントロリン）テルビウム（ＩＩＩ）（略称：Ｔｂ（ａｃａｃ）３（Ｐｈｅｎ））、トリス（１，３−ジフェニル−１，３−プロパンジオナト）（モノフェナントロリン）ユーロピウム（ＩＩＩ）（略称：Ｅｕ（ＤＢＭ）３（Ｐｈｅｎ））、トリス［１−（２−テノイル）−３，３，３−トリフルオロアセトナト］（モノフェナントロリン）ユーロピウム（ＩＩＩ）（略称：Ｅｕ（ＴＴＡ）３（Ｐｈｅｎ））等の希土類金属錯体は、希土類金属イオンからの発光（異なる多重度間の電子遷移）であるため、燐光性化合物として用いることができる。
【０１５９】
なお、発光層７０３としては、上述した発光性の有機化合物（ゲスト材料）を他の物質（ホスト材料）に分散させた構成としてもよい。ホスト材料としては、各種のものを用いることができ、発光性の物質よりも最低空軌道準位（ＬＵＭＯ準位）が高く、最高被占有軌道準位（ＨＯＭＯ準位）が低い物質を用いることが好ましい。
【０１６０】
ホスト材料としては、具体的には、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（ＩＩＩ）（略称：Ａｌｑ）、トリス（４−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム（ＩＩＩ）（略称：Ａｌｍｑ３）、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナト）ベリリウム（ＩＩ）（略称：ＢｅＢｑ２）、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）（４−フェニルフェノラト）アルミニウム（ＩＩＩ）（略称：ＢＡｌｑ）、ビス（８−キノリノラト）亜鉛（ＩＩ）（略称：Ｚｎｑ）、ビス［２−（２−ベンゾオキサゾリル）フェノラト］亜鉛（ＩＩ）（略称：ＺｎＰＢＯ）、ビス［２−（２−ベンゾチアゾリル）フェノラト］亜鉛（ＩＩ）（略称：ＺｎＢＴＺ）などの金属錯体、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（略称：ＰＢＤ）、１，３−ビス［５−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン（略称：ＯＸＤ−７）、３−（４−ビフェニリル）−４−フェニル−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール（略称：ＴＡＺ）、２，２’，２’’−（１，３，５−ベンゼントリイル）−トリス（１−フェニル−１Ｈ−ベンゾイミダゾール）（略称：ＴＰＢＩ）、バソフェナントロリン（略称：ＢＰｈｅｎ）、バソキュプロイン（略称：ＢＣＰ）などの複素環化合物や、９−［４−（Ｎ−カルバゾリル）フェニル］−１０−フェニルアントラセン（略称：ＣｚＰＡ）、９−［４−（３，６−ジフェニル−Ｎ−カルバゾリル）フェニル］−１０−フェニルアントラセン（略称：ＤＰＣｚＰＡ）、９，１０−ビス（３，５−ジフェニルフェニル）アントラセン（略称：ＤＰＰＡ）、９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン（略称：ＤＮＡ）、２−ｔｅｒｔ−ブチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン（略称：ｔ−ＢｕＤＮＡ）、９，９’−ビアントリル（略称：ＢＡＮＴ）、９，９’−（スチルベン−３，３’−ジイル）ジフェナントレン（略称：ＤＰＮＳ）、９，９’−（スチルベン−４，４’−ジイル）ジフェナントレン（略称：ＤＰＮＳ２）、１，３，５−トリ（１−ピレニル）ベンゼン（略称：ＴＰＢ３）、９，１０−ジフェニルアントラセン（略称：ＤＰＡｎｔｈ）、６，１２−ジメトキシ−５，１１−ジフェニルクリセンなどの縮合芳香族化合物、９−｛４−［３−（Ｎ、Ｎ−ジフェニルアミノ）−Ｎ−カルバゾリル］フェニル｝−１０−フェニルアントラセン（略称：ＣｚＡ１ＰＡ）、４−（１０−フェニル−９−アントリル）トリフェニルアミン（略称：ＤＰｈＰＡ）、９−フェニル−１０−（４−［Ｎ−フェニル−Ｎ−｛３−（Ｎ−フェニル）カルバゾリル｝］アミノ）フェニルアントラセン（略称：ＰＣＡＰＡ）、９−［４’−｛Ｎ−フェニル−Ｎ−（９−フェニルカルバゾール−３−イル）｝アミノビフェニル−４−イル］−１０−フェニルアントラセン（略称：ＰＣＡＰＢＡ）、９，１０−ジフェニル−２−［Ｎ−フェニル−Ｎ−（９−フェニル−９Ｈ−カルバゾール−３−イル）アミノ］アントラセン（略称：２ＰＣＡＰＡ）、ＮＰＢ（またはα−ＮＰＤ）、ＴＰＤ、ＤＦＬＤＰＢｉ、ＢＳＰＢなどの芳香族アミン化合物などを用いることができる。
【０１６１】
また、ホスト材料は複数種用いることができる。例えば、結晶化を抑制するためにルブレン等の結晶化を抑制する物質をさらに添加してもよい。また、ゲスト材料へのエネルギー移動をより効率良く行うためにＮＰＢ、あるいはＡｌｑ等をさらに添加してもよい。
【０１６２】
ゲスト材料をホスト材料に分散させた構成とすることにより、発光層７０３の結晶化を抑制することができる。また、ゲスト材料の濃度が高いことによる濃度消光を抑制することができる。
【０１６３】
また、発光層７０３として高分子化合物を用いることができる。具体的には、青色系の発光材料として、ポリ（９，９−ジオクチルフルオレン−２，７−ジイル）（略称：ＰＦＯ）、ポリ［（９，９−ジオクチルフルオレン−２，７−ジイル）−ｃｏ−（２，５−ジメトキシベンゼン−１，４−ジイル）］（略称：ＰＦ−ＤＭＯＰ）、ポリ｛（９，９−ジオクチルフルオレン−２，７−ジイル）−ｃｏ−［Ｎ，Ｎ’−ジ−（ｐ−ブチルフェニル）−１，４−ジアミノベンゼン］｝（略称：ＴＡＢ−ＰＦＨ）などが挙げられる。緑色系の発光材料として、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）（略称：ＰＰＶ）、ポリ［（９，９−ジヘキシルフルオレン−２，７−ジイル）−ａｌｔ−ｃｏ−（ベンゾ［２，１，３］チアジアゾール−４，７−ジイル）］（略称：ＰＦＢＴ）、ポリ［（９，９−ジオクチル−２，７−ジビニレンフルオレニレン）−ａｌｔ−ｃｏ−（２−メトキシ−５−（２−エチルヘキシロキシ）−１，４−フェニレン）］などが挙げられる。また、橙色〜赤色系の発光材料として、ポリ［２−メトキシ−５−（２’−エチルヘキソキシ）−１，４−フェニレンビニレン］（略称：ＭＥＨ−ＰＰＶ）、ポリ（３−ブチルチオフェン−２，５−ジイル）、ポリ｛［９，９−ジヘキシル−２，７−ビス（１−シアノビニレン）フルオレニレン］−ａｌｔ−ｃｏ−［２，５−ビス（Ｎ，Ｎ’−ジフェニルアミノ）−１，４−フェニレン］｝、ポリ｛［２−メトキシ−５−（２−エチルヘキシロキシ）−１，４−ビス（１−シアノビニレンフェニレン）］−ａｌｔ−ｃｏ−［２，５−ビス（Ｎ，Ｎ’−ジフェニルアミノ）−１，４−フェニレン］｝（略称：ＣＮ−ＰＰＶ−ＤＰＤ）などが挙げられる。
【０１６４】
電子輸送層７０４は、電子輸送性の高い物質を含む層である。電子輸送性の高い物質としては、例えば、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（ＩＩＩ）（略称：Ａｌｑ）、トリス（４−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム（ＩＩＩ）（略称：Ａｌｍｑ３）、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナト）ベリリウム（ＩＩ）（略称：ＢｅＢｑ２）、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）（４−フェニルフェノラト）アルミニウム（ＩＩＩ）（略称：ＢＡｌｑ）など、キノリン骨格又はベンゾキノリン骨格を有する金属錯体等が挙げられる。また、この他ビス［２−（２−ベンゾオキサゾリル）フェノラト］亜鉛（ＩＩ）（略称：Ｚｎ（ＢＯＸ）２）、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）ベンゾチアゾラト］亜鉛（略称：Ｚｎ（ＢＴＺ）２）などのオキサゾール系、チアゾール系配位子を有する金属錯体なども用いることができる。さらに、金属錯体以外にも、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（略称：ＰＢＤ）や、１，３−ビス［５−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン（略称：ＯＸＤ−７）、３−（４−ビフェニリル）−４−フェニル−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール（略称：ＴＡＺ）、バソフェナントロリン（略称：ＢＰｈｅｎ）、バソキュプロイン（略称：ＢＣＰ）なども用いることができる。ここに述べた物質は、主に１０−６ｃｍ２／Ｖｓ以上の電子移動度を有する物質である。また、電子輸送層は、単層のものだけでなく、上記物質からなる層が二層以上積層したものとしてもよい。
【０１６５】
電子注入層７０５は、電子注入性の高い物質を含む層である。電子注入層７０５には、リチウム、セシウム、カルシウム、フッ化リチウム、フッ化セシウム、フッ化カルシウム、リチウム酸化物等のようなアルカリ金属、アルカリ土類金属、又はそれらの化合物を用いることができる。また、フッ化エルビウムのような希土類金属化合物を用いることができる。また、上述した電子輸送層７０４を構成する物質を用いることもできる。
【０１６６】
なお、上述した正孔注入層７０１、正孔輸送層７０２、発光層７０３、電子輸送層７０４、電子注入層７０５は、それぞれ、蒸着法（真空蒸着法を含む）、インクジェット法、塗布法等の方法で形成することができる。
【０１６７】
発光領域は、図７（Ｂ）に示すように、透明電極１０５と反射電極１０９との間に複数の発光層が積層されていても良い。この場合、積層された第１のＥＬ層８００と第２のＥＬ層８０１との間には、電荷発生層８０３を設けることが好ましい。電荷発生層８０３は上述の複合材料で形成することができる。また、電荷発生層８０３は複合材料からなる層と他の材料からなる層との積層構造でもよい。この場合、他の材料からなる層としては、電子供与性物質と電子輸送性の高い物質とを含む層や、透明導電膜からなる層などを用いることができる。このような構成を有する発光素子は、エネルギーの移動や消光などの問題が起こり難く、材料の選択の幅が広がることで高い発光効率と長い寿命とを併せ持つ発光素子とすることが容易である。また、一方のＥＬ層で燐光発光、他方で蛍光発光を得ることも容易である。この構造は上述のＥＬ層の構造と組み合わせて用いることができる。
【０１６８】
発光領域１０７は、図７（Ｃ）に示すように、透明電極１０５と反射電極１０９との間に、正孔注入層７０１、正孔輸送層７０２、発光層７０３、電子輸送層７０４、電子注入バッファー層７０６、電子リレー層７０７、及び反射電極１０９と接する複合材料層７０８を有していても良い。
【０１６９】
反射電極１０９と接する複合材料層７０８を設けることで、特にスパッタリング法を用いて反射電極１０９を形成する際に、発光領域１０７が受けるダメージを低減することができるため、好ましい。複合材料層７０８は、前述の、正孔輸送性の高い有機化合物にアクセプター性物質を含有させた複合材料を用いることができる。
【０１７０】
さらに、電子注入バッファー層７０６を設けることで、複合材料層７０８と電子輸送層７０４との間の注入障壁を緩和することができるため、複合材料層７０８で生じた電子を電子輸送層７０４に容易に注入することができる。
【０１７１】
電子注入バッファー層７０６には、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属、およびこれらの化合物（アルカリ金属化合物（酸化リチウム等の酸化物、ハロゲン化物、炭酸リチウムや炭酸セシウム等の炭酸塩を含む）、アルカリ土類金属化合物（酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を含む）、または希土類金属の化合物（酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を含む））等の電子注入性の高い物質を用いることが可能である。
【０１７２】
また、電子注入バッファー層７０６が、電子輸送性の高い物質とドナー性物質を含んで形成される場合には、電子輸送性の高い物質に対して質量比で、０．００１以上０．１以下の比率でドナー性物質を添加することが好ましい。なお、ドナー性物質としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属、およびこれらの化合物（アルカリ金属化合物（酸化リチウム等の酸化物、ハロゲン化物、炭酸リチウムや炭酸セシウム等の炭酸塩を含む）、アルカリ土類金属化合物（酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を含む）、または希土類金属の化合物（酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を含む））の他、テトラチアナフタセン（略称：ＴＴＮ）、ニッケロセン、デカメチルニッケロセン等の有機化合物を用いることもできる。なお、電子輸送性の高い物質としては、先に説明した電子輸送層７０４の材料と同様の材料を用いて形成することができる。
【０１７３】
さらに、電子注入バッファー層７０６と複合材料層７０８との間に、電子リレー層７０７を形成することが好ましい。電子リレー層７０７は、必ずしも設ける必要は無いが、電子輸送性の高い電子リレー層７０７を設けることで、電子注入バッファー層７０６へ電子を速やかに送ることが可能となる。
【０１７４】
複合材料層７０８と電子注入バッファー層７０６との間に電子リレー層７０７が挟まれた構造は、複合材料層７０８に含まれるアクセプター性物質と、電子注入バッファー層７０６に含まれるドナー性物質とが相互作用を受けにくく、互いの機能を阻害しにくい構造である。したがって、駆動電圧の上昇を抑制することができる。
【０１７５】
電子リレー層７０７は、電子輸送性の高い物質を含み、該電子輸送性の高い物質のＬＵＭＯ準位は、複合材料層７０８に含まれるアクセプター性物質のＬＵＭＯ準位と、電子輸送層７０４に含まれる電子輸送性の高い物質のＬＵＭＯ準位との間となるように形成する。また、電子リレー層７０７がドナー性物質を含む場合には、当該ドナー性物質のドナー準位も複合材料層７０８におけるアクセプター性物質のＬＵＭＯ準位と、電子輸送層７０４に含まれる電子輸送性の高い物質のＬＵＭＯ準位との間となるようにする。具体的なエネルギー準位の数値としては、電子リレー層７０７に含まれる電子輸送性の高い物質のＬＵＭＯ準位は−５．０ｅＶ以上、好ましくは−５．０ｅＶ以上−３．０ｅＶ以下とするとよい。
【０１７６】
電子リレー層７０７に含まれる電子輸送性の高い物質としてはフタロシアニン系の材料又は金属−酸素結合と芳香族配位子を有する金属錯体を用いることが好ましい。
【０１７７】
電子リレー層７０７に含まれるフタロシアニン系材料としては、ＣｕＰｃ、ＳｎＰｃ（Ｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅ  ｔｉｎ（ＩＩ）  ｃｏｍｐｌｅｘ）、ＺｎＰｃ（Ｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅ  ｚｉｎｃ  ｃｏｍｐｌｅｘ）、ＣｏＰｃ（Ｃｏｂａｌｔ（ＩＩ）ｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅ，  β−ｆｏｒｍ）、ＦｅＰｃ（Ｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅ  Ｉｒｏｎ）及びＰｈＯ−ＶＯＰｃ（Ｖａｎａｄｙｌ  ２，９，１６，２３−ｔｅｔｒａｐｈｅｎｏｘｙ−２９Ｈ，３１Ｈ−ｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅ）のいずれかを用いることが好ましい。
【０１７８】
電子リレー層７０７に含まれる金属−酸素結合と芳香族配位子を有する金属錯体としては、金属−酸素の二重結合を有する金属錯体を用いることが好ましい。金属−酸素の二重結合はアクセプター性（電子を受容しやすい性質）を有するため、電子の移動（授受）がより容易になる。また、金属−酸素の二重結合を有する金属錯体は安定であると考えられる。したがって、金属−酸素の二重結合を有する金属錯体を用いることにより発光素子を低電圧でより安定に駆動することが可能になる。
【０１７９】
金属−酸素結合と芳香族配位子を有する金属錯体としてはフタロシアニン系材料が好ましい。具体的には、ＶＯＰｃ（Ｖａｎａｄｙｌ  ｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅ）、ＳｎＯＰｃ（Ｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅ  ｔｉｎ（ＩＶ）  ｏｘｉｄｅ  ｃｏｍｐｌｅｘ）及びＴｉＯＰｃ（Ｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅ  ｔｉｔａｎｉｕｍ  ｏｘｉｄｅ  ｃｏｍｐｌｅｘ）のいずれかは、分子構造的に金属−酸素の二重結合が他の分子に対して作用しやすく、アクセプター性が高いため好ましい。
【０１８０】
なお、上述したフタロシアニン系材料としては、フェノキシ基を有するものが好ましい。具体的にはＰｈＯ−ＶＯＰｃのような、フェノキシ基を有するフタロシアニン誘導体が好ましい。フェノキシ基を有するフタロシアニン誘導体は、溶媒に可溶である。そのため、発光素子を形成する上で扱いやすいという利点を有する。また、溶媒に可溶であるため、成膜に用いる装置のメンテナンスが容易になるという利点を有する。
【０１８１】
電子リレー層７０７はさらにドナー性物質を含んでいても良い。ドナー性物質としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属及びこれらの化合物（アルカリ金属化合物（酸化リチウムなどの酸化物、ハロゲン化物、炭酸リチウムや炭酸セシウムなどの炭酸塩を含む）、アルカリ土類金属化合物（酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を含む）、又は希土類金属の化合物（酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を含む））の他、テトラチアナフタセン（略称：ＴＴＮ）、ニッケロセン、デカメチルニッケロセンなどの有機化合物を用いることができる。電子リレー層７０７にこれらドナー性物質を含ませることによって、電子の移動が容易となり、発光素子をより低電圧で駆動することが可能になる。
【０１８２】
電子リレー層７０７にドナー性物質を含ませる場合、電子輸送性の高い物質としては上記した材料の他、複合材料層７０８に含まれるアクセプター性物質のアクセプター準位より高いＬＵＭＯ準位を有する物質を用いることができる。具体的なエネルギー準位としては、−５．０ｅＶ以上、好ましくは−５．０ｅＶ以上−３．０ｅＶ以下の範囲にＬＵＭＯ準位を有する物質を用いることが好ましい。このような物質としては例えば、ペリレン誘導体や、含窒素縮合芳香族化合物などが挙げられる。なお、含窒素縮合芳香族化合物は、安定であるため、電子リレー層７０７を形成する為に用いる材料として、好ましい材料である。
【０１８３】
ペリレン誘導体の具体例としては、３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸二無水物（略称：ＰＴＣＤＡ）、ビスベンゾイミダゾ［２，１−ａ：２’，１’−ａ］アントラ［２，１，９−ｄｅｆ：６，５，１０−ｄ’ｅ’ｆ’］ジイソキノリン−１０，２１−ジオン（略称：ＰＴＣＢＩ）、Ｎ，Ｎ’−ジオクチル−３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（略称：ＰＴＣＤＩ−Ｃ８Ｈ）、Ｎ，Ｎ’−ジヘキシル−３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（略称：Ｈｅｘ  ＰＴＣ）等が挙げられる。
【０１８４】
また、含窒素縮合芳香族化合物の具体例としては、ピラジノ［２，３−ｆ］［１，１０］フェナントロリン−２，３−ジカルボニトリル（略称：ＰＰＤＮ）、２，３，６，７，１０，１１−ヘキサシアノ−１，４，５，８，９，１２−ヘキサアザトリフェニレン（略称：ＨＡＴ（ＣＮ）６）、２，３−ジフェニルピリド［２，３−ｂ］ピラジン（略称：２ＰＹＰＲ）、２，３−ビス（４−フルオロフェニル）ピリド［２，３−ｂ］ピラジン（略称：Ｆ２ＰＹＰＲ）等が挙げられる。
【０１８５】
その他にも、７，７，８，８−テトラシアノキノジメタン（略称：ＴＣＮＱ）、１，４，５，８−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物（略称：ＮＴＣＤＡ）、パーフルオロペンタセン、銅ヘキサデカフルオロフタロシアニン（略称：Ｆ１６ＣｕＰｃ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，３，３，４，４，５，５，６，６，７，７，８，８，８−ペンタデカフルオロオクチル）−１、４、５、８−ナフタレンテトラカルボン酸ジイミド（略称：ＮＴＣＤＩ−Ｃ８Ｆ）、３’，４’−ジブチル−５，５’’−ビス（ジシアノメチレン）−５，５’’−ジヒドロ−２，２’：５’，２’’−テルチオフェン（略称：ＤＣＭＴ）、メタノフラーレン（例えば、［６，６］−フェニルＣ６１酪酸メチルエステル）等を用いることができる。
【０１８６】
なお、電子リレー層７０７にドナー性物質を含ませる場合、電子輸送性の高い物質とドナー性物質との共蒸着などの方法によって電子リレー層７０７を形成すれば良い。
【０１８７】
正孔注入層７０１、正孔輸送層７０２、発光層７０３、及び電子輸送層７０４は前述の材料を用いてそれぞれ形成すれば良い。
【０１８８】
そして、発光領域１０７上に、反射電極１０９を形成する。
【０１８９】
陰極として機能する、反射電極１０９は、仕事関数の小さい（好ましくは３．８ｅＶ以下）金属、合金、電気伝導性化合物、及びこれらの混合物などを用いて形成することが好ましい。具体的には、元素周期表の第１族または第２族に属する元素、すなわちリチウムやセシウム等のアルカリ金属、およびカルシウム、ストロンチウム等のアルカリ土類金属、およびマグネシウム、これらを含む合金（例えば、Ｍｇ−Ａｇ、Ａｌ−Ｌｉ）、ユーロピウム、イッテルビウム等の希土類金属およびこれらを含む合金の他、アルミニウムや銀などを用いることができる。
【０１９０】
光の取り出し方向とは反対側に設けられる反射電極１０９は、反射機能を有する。反射性を有する材料としては、アルミニウム、金、白金、銀、ニッケル、タングステン、クロム、モリブデン、鉄、コバルト、銅、又はパラジウム等の金属材料を用いることができる。そのほか、アルミニウムとチタンの合金、アルミニウムとニッケルの合金、アルミニウムとネオジムの合金などのアルミニウムを含む合金（アルミニウム合金）や銀と銅の合金などの銀を含む合金を用いることもできる。銀と銅の合金は、耐熱性が高いため好ましい。さらに、アルミニウム合金膜に接する金属膜、又は金属酸化物膜を積層することでアルミニウム合金膜の酸化を抑制することができる。該金属膜、金属酸化物膜の材料としては、チタン、酸化チタンなどが挙げられる。上述の材料は、地殻における存在量が多く安価であるため、発光素子の作製コストを低減することができ、好ましい。
【０１９１】
但し、発光領域１０７のうち、反射電極１０９に接して形成される層が、上述する有機化合物と電子供与体（ドナー）とを混合してなる複合材料を用いる場合には、仕事関数の大小に関わらず、Ａｌ、Ａｇ、ＩＴＯ、珪素若しくは酸化珪素を含有したインジウムスズ酸化物等様々な導電性材料を用いることができる。
【０１９２】
なお、反射電極１０９を形成する場合には、真空蒸着法やスパッタリング法を用いることができる。また、銀ペーストなどを用いる場合には、塗布法やインクジェット法などを用いることができる。
【０１９３】
以上により、本実施の形態の発光装置を作製することができる。
【０１９４】
本実施の形態で示した、固体発光素子を本発明の光学素子に設けることで、光の取り出し効率の高い、発光装置が提供できる。
【０１９５】
本実施の形態は、他の実施の形態と適宜組み合わせて実施することができる。
【０１９６】
（実施の形態４）
本実施の形態では、本発明の一態様の発光装置のうち、主に照明装置に用いることができる発光装置について図８を用いて説明する。なお、図８（Ａ）は、発光装置６００を示す上面図、図８（Ｂ）及び図８（Ｃ）は図８（Ａ）をＡ−Ｂで切断した断面図である。
【０１９７】
図８（Ａ）に示す発光装置６００は、発光素子の一方の電極が第１の端子６０３と電気的に接続されており、発光素子の他方の電極が第２の端子６０４と電気的に接続された構造を有する。
【０１９８】
図８（Ｂ）に示す発光装置６００は、第１の基板６０１上に、第１の電極６０５、ＥＬ層６０６、および第２の電極６０７を含む発光素子６０８を有する。発光素子６０８は第１の基板側から光を取り出すため、第１の基板６０１として、本発明の一態様の光学素子が用いられている。
【０１９９】
図８（Ｂ）に示すように第１の端子６０３は補助配線６１０および第１の電極６０５に電気的に接続されている。また、第２の端子６０４は第２の電極６０７と電気的に接続されている。また第１の電極６０５の端部、および補助配線６１０と第１の電極とが積層されている第１の電極６０５上には、絶縁層６０９が形成されている。なお、図８（Ｂ）においては、補助配線６１０の上に第１の電極６０５が形成されているが、第１の電極６０５の上に補助配線６１０が形成されていてもよい。
【０２００】
また、第１の基板６０１と第２の基板６０２はシール材６１２によって接着されている。また、第１の基板６０１と第２の基板６０２との間には、乾燥剤６１１を有する。
【０２０１】
図８（Ｂ）に示す発光装置は、発光素子６０８からの発光を発光素子６０８の第１の電極６０５側から取り出す、いわゆるボトムエミッション型の発光装置であるが、本発明はこれに限られることはなく発光素子６０８の第２の電極６０７側から光を取り出すトップエミッション型の発光装置を形成することもできる。
【０２０２】
トップエミッション型の発光装置としては、図８（Ｃ）に示すような構造とすることができる。
【０２０３】
トップエミッション型の発光装置６００は、第１の基板６０１上に、第１の電極６０５、ＥＬ層６０６、および第２の電極６０７を含む発光素子６０８を有する。トップエミッション型の発光装置６００は第１の基板６０１とは反対側の第２の基板６０２側から光を取り出すため、第２の基板６０２を本発明の一態様の光学素子とする。
【０２０４】
図８（Ｃ）に示すように第１の端子６０３は第１の電極６０５に電気的に接続され、第２の端子６０４は第２の電極６０７と電気的に接続されている。また、第１の電極６０５の端部には、絶縁層６０９が形成されている。また、第２の電極６０７上に補助配線６１０が形成されている。
【０２０５】
また、第１の基板６０１と第２の基板６０２はシール材６１２によって接着されている。また、第１の基板６０１と第２の基板６０２との間には、充填材６１３が封入されている。充填材は発光素子の発光が光学素子へ入射する前に、大気へと入射することを防止するために、封入されている。
【０２０６】
発光素子６０８と充填材６１３の間にはガスバリア層を設けてもよい。ガスバリア層を設けることで、発光素子に水分等の不純物が侵入することがない。また、侵入した水分を取り除くため、充填材６１３は乾燥材入りの充填材としてもよい。
【０２０７】
なお、図８（Ａ）に示す発光装置６００の形状は八角形であるが、本発明の一態様はこれに限られない。発光装置６００は、その他の多角形または曲線をもつ形状としてもよい。特に、発光装置６００の形状としては、三角形、四角形、正六角形などが好ましい。これらの形状にすることで、限られた面積に複数の発光装置６００を隙間無く設けることができるためである。
【０２０８】
以上のようにして、本発明の一態様である発光装置を得ることができる。なお、本発明の一態様の発光装置は気泡を注入することで、固体発光素子から大気に向かって屈折率が連続的に低くなる光学素子を介して固体発光素子の発光を大気へ取り出すため、反射が抑制され、光の取り出し効率が高い発光装置である。
【０２０９】
また、光を取り出す面（光射出面）に凹凸の構造を設ける構造としてもよい。これらの構造を設けることで、高屈折率の材料を用いなくとも、さらに反射が抑制され、光の取り出し効率が高い発光装置となる。
【０２１０】
したがって、低屈折率で安価な材料を用いて光の取り出し効率が高い発光装置を提供することができる。
【０２１１】
なお、本実施の形態に示す構成は、他の実施の形態に示した構成と適宜組み合わせて用いることができる。
【０２１２】
（実施の形態５）
本実施の形態では、本発明の一態様である照明装置の一例について、図９を用いて説明する。
【０２１３】
なお、本実施の形態に示す照明装置は、上記の実施の形態で説明した本発明の一態様である発光装置を適用して形成することができる。
【０２１４】
図９は、本発明の一態様である照明装置を室内の照明装置８００１として用いた例である。なお、照明装置は大面積化も可能であるため、大面積の照明装置を形成することもできる。その他、曲面を有する筐体を用いることで、発光領域が曲面を有する照明装置８００２を形成することもできる。本実施の形態で示す照明装置に含まれる発光素子は薄膜状であり、筐体のデザインの自由度が高い。したがって、様々な意匠を凝らした照明装置を形成することができる。さらに、室内の壁面に大型の照明装置８００３を備えても良い。
【０２１５】
また、本発明の一態様である照明装置は、すべて透光性の材料で形成することにより窓ガラス８００４としても用いることができる。
【０２１６】
さらに、本発明の一態様である照明装置は、発光装置をテーブル８００５の表面に用いることによりテーブルとしても用いることができる。なお、その他の家具の一部に発光装置を用いることにより、家具として用いることができる。
【０２１７】
以上のようにして、本発明の一態様である照明装置は、様々な用途に用いることができる。本実施の形態で示した照明装置は、上記の実施の形態で示す本発明の一態様の発光装置を用いているため、光の取り出し効率が向上された、効率のよい照明装置である。
【０２１８】
なお、本実施の形態に示す構成は、他の実施の形態に示した構成と適宜組み合わせて用いることができる。
【符号の説明】
【０２１９】
１０１    光学素子
１０３    固体発光素子
１０５    透明電極
１０７    発光領域
１０９    反射電極
２０１    光学素子
３０１    金型
３０１ａ    上型
３０１ｂ    下型
３０３    有機樹脂
３０５    上熱板
３０７    下熱板
３０９    管
６００    発光装置
６０１    基板
６０２    基板
６０３    第１の端子
６０４    第２の端子
６０５    電極
６０６    ＥＬ層
６０７    電極
６０８    発光素子
６０９    絶縁層
６１０    補助配線
６１１    乾燥剤
６１２    シール材
６１３    充填材
７０１    正孔注入層
７０２    正孔輸送層
７０３    発光層
７０４    電子輸送層
７０５    電子注入層
７０６    電子注入バッファー層
７０７    電子リレー層
７０８    複合材料層
８００    第１のＥＬ層
８０１    第２のＥＬ層
８０３    電荷発生層
１００１    第１の面
１００２    第２の面
１００３    第３の面
１００４    第４の面
１００５    第５の面
８００１    照明装置
８００２    照明装置
８００３    照明装置
８００４    窓ガラス
８００５    テーブル
【図１】
0005827578.tif 000005
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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