(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
チョクラルスキー法で融液からタンタル酸リチウム単結晶を育成するのに使用するイリジウムルツボであって、側面の板厚と底面の板厚をそれぞれｔ及びｔ’とした場合、0.75ｔ≦ｔ’≦0.95ｔであると共に、前記ｔ値が1.5ｍｍ〜10.0ｍｍであることを特徴とするイリジウムルツボ。
【請求項２】
底面の形状が丸味を帯びている、請求項１に記載されたイリジウムルツボ。
【請求項３】
請求項１又は２に記載されたイリジウムルツボ用い、チョクラルスキー法によって、タンタル酸リチウムの融液からタンタル酸リチウムの単結晶を育成することを特徴とする、タンタル酸リチウム単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はイリジウムルツボに関し、特に、チョクラルスキー法（Ｃｚ法）を用いたタンタル酸リチウム単結晶の製造に使用されるイリジウムルツボに関する。
【背景技術】
【０００２】
表面弾性波素子等に好適に用いられるタンタル酸リチウム単結晶は、一般にチョクラルスキー法によって製造されている。チョクラルスキー法によってタンタル酸リチウム単結晶を製造する場合には、（１）炉の中で、イリジウム製のルツボのまわりを耐火物で囲み、該ルツボ又は耐火物の上に、ルツボ上部の温度勾配を適切に保つための熱反射の機能を持たせたアフターヒーター、及び、アフターヒーター蓋を有する貴金属製の構造物を設置し、（２）原料となるタンタル酸リチウム結晶塊をルツボの中で加熱溶融し、（３）得られた融液に種結晶を浸漬した後に、（４）所定の回転数で、種結晶及びルツボを回転させながら該種結晶を静かに引き上げ、（５）種結晶の下にタンタル酸リチウムの単結晶を成長させるのが一般的である。
【０００３】
図４は、３６度回転Ｙ軸タンタル酸リチウムの単結晶、若しくは３８度回転Ｙ軸タンタル酸リチウムの単結晶の製造に用いられている、従来の、タンタル酸リチウム単結晶製造装置の縦概略断面図である。
【０００４】
図４に示されるように、従来のタンタル酸リチウムの単結晶製造装置は、耐火性ルツボ台２３と、ルツボ台２３の底部に設けられたアルミナ台２２と、アルミナ台２２上に設けられたルツボ２１と、ルツボ２１を囲む断熱材２４と、断熱材２４の上部に設けられた耐火性アルミナ２５を備え、更に、ルツボ２１の上方に設けられた、円筒状の熱反射板であるアフターヒーター２７と、アフターヒーター２７の蓋であるアフターヒーター蓋２８を備えている。必要に応じて、ルツボ２１の上部には、ドーナツ型で円板状の熱反射板であるリフレクター２６を設けることもできる。
【０００５】
図４に示されるように、耐火性ルツボ台２３の周囲には、加熱コイル２９が設けられ、ルツボ２１を誘導加熱し、ルツボ２１内の原料を融解して、融液３０を調製し、シードホルダー３１に取り付けた種結晶３２を融液３０に浸漬した後、種結晶３２を引き上げる。これによって、円錐状の肩部３５ａと円柱状の胴部３５ｂよりなる、タンタル酸リチウム単結晶３５が生成される。
【０００６】
近年、上記のような単結晶を製造するコストを低減するために、ルツボの使用回数をできる限り増やして長期間使用する試みがなされている。しかしながら、ルツボの使用回数を増加させるにつれてルツボの変形が進み、その変形の仕方によっては、歩留まりが低下したりボイド等が単結晶中に含まれたりするという問題があった。
【０００７】
そこで、従来からルツボの改良について研究がなされ（例えば、特許文献１及び２）ているが、何れも融液の温度勾配を制御し、自然対流を強くすることに主眼がおかれており、ルツボ自身の構造を改良するものではない。したがってこれらの従来技術においては、ランガサイト単結晶について言及されているものの、異方性の強いタンタル酸リチウム結晶については全く言及されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開2004-284853号公報
【特許文献２】特開2004-284854号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、タンタル酸リチウム結晶の様に異方性が強い場合には、タンタル酸リチウム融液が冷却される際、あるいは固体が加熱されて融液になる際に、前記異方性が原因となってルツボを変形させるという特有の問題がある。したがって、前記従来技術によって、タンタル酸リチウム単結晶の製造に使用するルツボの使用回数を増大させることは不可能であった。
【００１０】
したがって本発明の第１の目的は、チョクラルスキー法を用いた、異方性の強いタンタル酸リチウム単結晶の製造に好適なイリジウムルツボを提供することにある。
本発明の第２の目的は、低コストで、ボイドのような欠陥のないタンタル酸リチウム単結晶を製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者は、上記の諸目的を達成するために鋭意検討を重ねた結果、ルツボが横方向に変形しやすいことに着目し、ルツボ底面側の板厚を側面方向の板厚よりも薄くして、底面側に変形を逃がすようなルツボ構造とし、ルツボが横方向に変形することを防いだところ、これによって、歩留まりを低下させることなく使用回数を増大させることができるだけでなく、底面に滞留するようなタンタル酸リチウムの融液がなくなり、自然対流によってルツボ内のタンタル酸リチウムの融液が均一になるので、ボイド等の欠陥が発生しなくなることを見出し、本発明に到達した。
【００１２】
即ち本発明は、チョクラルスキー法で融液からタンタル酸リチウム単結晶を育成するのに使用するイリジウムルツボであって、側面のイリジウム金属の厚みと底面のイリジウム金属の厚みをそれぞれｔ及びｔ’とした場合、0.75ｔ≦ｔ’≦0.95ｔであると共に、前記ｔ値が1.5ｍｍ〜10.0ｍｍであることを特徴とするイリジウムルツボ、及び、該ルツボを使用してタンタル酸リチウムの単結晶を育成することを特徴とするタンタル酸リチウム単結晶の製造方法である。
本発明のイリジウムルツボにおいては、底面の形状は、丸味を帯びていることが好ましい。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、低コストで、ボイドのような欠陥のないタンタル酸リチウム単結晶を製造することが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】図１は、本発明のイリジウムルツボの、断面図の一例である。
【図２】図２は、本発明のイリジウムルツボの、他の断面図の例である。
【図３】図３は、従来のイリジウムルツボの断面図である。
【図４】図４は、３６度回転Ｙ軸タンタル酸リチウム単結晶の製造方法、又は、３８度回転Ｙ軸タンタル酸リチウム単結晶の製造方法に好適に用いることができる、タンタル酸リチウム単結晶の製造装置の縦断面概略図である。
【図５】実施例１で２００回使用した後の、本発明のルツボの形状である。
【図６】実施例２で２００回使用した後の、本発明のルツボの形状である。
【図７】実施例３で２００回使用した後の、本発明のルツボの形状である。
【図８】比較例１で２００回使用した後の、従来のルツボの形状である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、添付図面に基づいて、本発明の好ましい実施態様につき、詳細に説明する。
【００１６】
図１及び図２は、側面の肉厚より底面の肉厚の方が薄い、本発明のイリジウムルツボである。本発明においては、単に、側面のイリジウム金属の厚みｔと底面のイリジウム金属の厚みｔ’が、0.75ｔ≦ｔ’≦0.95ｔ、及び、ｔ値が1.5ｍｍ〜10.0ｍｍの条件をみたしていれば良く、それ以外の形状は特に限定されない。例えば、図１は底面が平坦である場合であり、図２の場合には底面が丸くなっている。図３は従来のルツボであり、側面の肉厚と底面の肉厚は同じである。
【００１７】
一般に、タンタル酸リチウムのような単結晶製造装置は、図４に示されるように、セラミックス製の耐火性ルツボ台２３と、該耐火性ルツボ台２３の底部に設けられたアルミナ台２２と、該アルミナ台２２上に設けられたルツボ２１と、該ルツボ２１を囲む断熱材２４と、ドーナツ型で円板状の熱反射板であるリフレクター２６と、該リフレクター２６の上方に設けられた円筒状の熱反射板であるアフターヒーター２７と、該アフターヒーター２７の蓋であるアフターヒーター蓋２８と、ルツボ台２３の周囲に設けられた加熱コイル２９を備えている。
【００１８】
本発明にかかるイリジウムルツボは、図４中のルツボ２１に相当する。タンタル酸リチウムの単結晶を製造する場合には、ルツボ２１を誘導加熱し、ルツボ１内の原料のタンタル酸リチウムを融解して融液３０とし、シードホルダー３１に取り付けた種結晶３２であるタンタル酸リチウム単結晶を融液３０に浸漬して、シードホルダー３１を回転させながら、種結晶３２を引き上げる。これによって、円錐状の肩部３５ａと円柱状の胴部３５ｂよりなるタンタル酸リチウム単結晶３５が生成される。
【００１９】
本発明のイリジウムルツボは、ルツボ底面側の板厚を側面方向よりも薄くして板厚の薄い底面側に変形を逃がすようなルツボ構造となっているので、ルツボが横方向に変形し難い。これによって、歩留まりを低下させることなく使用回数を増大させることができる。また、底面に滞留するような融液がなくなり、自然対流によってルツボ内の融液が均一になるので、ボイド等の欠陥が発生しなくなる
以下、本発明を実施例に基づいて更に説明するが、本発明はこれによって何ら限定されるものではない。
【実施例１】
【００２０】
図１に示された形状のイリジウムルツボであって、円筒部の板厚が２ｍｍ、底部の板厚１．５ｍｍ、内径１５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍのイリジウム製ルツボを、図４に示された３８度回転Ｙ軸タンタル酸リチウム単結晶の製造装置にセットし、３８度回転Ｙ軸タンタル酸リチウム単結晶を製造した。使用したリフレクターのサイズは、外径１６０ｍｍ、内径１０５ｍｍ、厚さ２ｍｍであり、アフターヒーターとしては直径１５０ｍｍ、高さ１８０ｍｍのイリジウム製アフターヒーターを使用した。
【００２１】
具体的には、ルツボ内に、組成比がＬｉ／Ｔａ＝０．９４３（モル比）のＹ軸タンタル酸リチウムの焼成原料４５００ｇと結晶塊５５００ｇの合計１００００ｇを入れてルツボを加熱し、溶融した。溶融後、シードホルダーに取り付けた３８度回転Ｙ軸タンタル酸リチウムの種結晶を融液中に浸漬し、シードホルダーを７ｒｐｍの回転数で回転させながら種結晶をゆっくり引き上げて、直径が１００ｍｍで、円柱状の胴部の長さが約１１０ｍｍのタンタル酸リチウム単結晶のサンプルを製造した。
【００２２】
上記タンタル酸リチウム結晶の製造を、繰返し２００回実施した。その時の歩留まりは８０％で、得られた全てのタンタル酸リチウム単結晶サンプル中には、ボイドなどの欠陥（インクルージョンの発生）は認められなかった。また、２００回使用した後のルツボの形状は図５に示した通りであり、横方向へのルツボの広がりが少ないことが確認された。
【実施例２】
【００２３】
実施例１で使用されたイリジウムルツボを、円筒部の板厚が２ｍｍ、底部の板厚が１．９ｍｍのルツボに替えた他は実施例１と同様にしてサンプルを製造した。その時の歩留まりは８２％で、得られた全てのタンタル酸リチウム単結晶サンプル中には、ボイドなどの欠陥（インクルージョンの発生）は認められなかった。また、２００回使用した後のルツボの形状は図６に示した通りであり、横方向へのルツボの広がりが少ないことが確認された。
【実施例３】
【００２４】
図２に示された形状で、寸法及び板厚が実施例1で用いたイリジウムルツボと同じイリジウムルツボを用いた他は、実施例１と同様にしてサンプルを２００回製造した。その時の歩留まりは８６％で、得られた全てのタンタル酸リチウムの単結晶サンプル中には、ボイドなどの欠陥（インクルージョンの発生）は認められなかった。また、２００回使用した後のルツボの形状は図７に示した通りであり、横方向へのルツボの広がりが少ないことが確認された。
【実施例４】
【００２５】
実施例１で使用されたイリジウムルツボを、円筒部の板厚が３ｍｍ、底部の板厚が２.２５ｍｍのルツボに替えた他は実施例１と同様にして２００回サンプルを製造した。その時の歩留まりは８１％で、得られた全てのタンタル酸リチウム単結晶サンプル中には、ボイドなどの欠陥（インクルージョンの発生）は認められなかった。また、２００回使用した後のルツボの形状は図６に示した通りであり、横方向へのルツボの広がりが少ないことが確認された。
【００２６】
比較例１
円筒部及び底部の板厚が共に2ｍｍである点だけが実施例１で用いたルツボと異なるルツボを使用した他は、実施例１と同様にして２００回サンプルを製造した。この時の歩留まりは７０％で、ルツボの使用回数が１５０回以降となったときに得られた全てのタンタル酸リチウム単結晶のサンプル中には、ボイドなどの欠陥（インクルージョンの発生）が認められた。また、２００回使用した後のルツボの形状は図８に示した通りであり、横方向へのルツボの広がりが大きいことが確認された。
【００２７】
比較例２
円筒部の板厚が2ｍｍで底部の板厚が1ｍｍの、図１に示した形状のイリジウムルツボを使用した他は実施例１と同様にして、２００回サンプルを製造することを試みた。この時の歩留まりは８２％であり、得られた全てのタンタル酸リチウム単結晶サンプル中に、ボイドなどの欠陥（インクルージョンの発生）は認められなかったが、１６０回使用後には湯漏れが発生した（使用後のルツボ形状は図５と同様の形状であった）ので、それ以上同じルツボを使用して製造することはできなかった。
【００２８】
比較例３
円筒部の板厚が１ｍｍで底部の板厚が０.７５ｍｍの、図１に示した形状のイリジウムルツボを使用した他は実施例１と同様にして、２００回サンプルを製造することを試みた。しかしながら、ルツボの板厚が薄いため結晶が溶融又は固化する際の応力に耐えられず、板厚２ｍｍ又は３ｍｍの時と比べるとルツボが加速的に変形し、３０回使用時には湯漏れが発生した。
【００２９】
実施例１、２及び比較例１、２の結果から、側面のイリジウムの厚みと底面のイリジウムの厚みをそれぞれｔ及びｔ’とした場合、ｔ’については、0.75ｔ≦ｔ’≦0.95ｔとする必要があることが確認された。
又、比較例３の結果から、側面のイリジウムの厚みが1ｍｍよりも小さいとルツボの変形が加速的に進み、湯漏れにつながることが判明した。又、実施例３で使用したルツボの底部の板厚が１．５ｍｍの場合も鑑みると、２００回以上の繰り返し使用に耐えるようにするために、ルツボ側面の板厚ｔについては、ｔ≧1.5ｍｍとする必要のあることが確認された。
一方、実施例３、４の比較から、ルツボ側面の板厚を厚くすればルツボの変形を低減する効果はあるものの、ルツボ側面の板厚を１．５ｍｍ以上としても歩留り等に大きな差は見られないことが判明した。これらの事実から、ｔ≧1.5ｍｍであれば良いことが分かるが、ルツボの材質が非常に高価なイリジウムであるため、10.0ｍｍを越えると、価格競争力において不利となる。
【産業上の利用可能性】
【００３０】
本発明によれば、異方性のあるタンタル酸リチウムの単結晶を、低コストでボイドのような欠陥なしに製造することが可能であるので、本発明は産業上極めて有意義である。
【符号の説明】
【００３１】
２１  ルツボ
２２  アルミナ台
２３  ルツボ台
２４  断熱材
２５  耐火性アルミナ
２６  リフレクター
２７  アフターヒーター
２８  アフターヒーター蓋
２９  加熱コイル
３０  融液
３１  シードホルダー
３２  種結晶
３５  タンタル酸リチウム単結晶
３５ａ  タンタル酸リチウム単結晶の円錐状の肩部
３５ｂ  タンタル酸リチウム単結晶の円柱状の胴部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図４】
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