(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の該厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有する電極部材と、
該厚さ方向に対して交差する方向を面方向として、該電極部材の該面方向外側に枠状に配置され、該電極部材の周縁部に架橋接着され、該周縁部を封止するソリッドゴムの架橋物製の一体物の接着シール部材と、
該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向一面に配置され、該接着シール部材に架橋接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材に一体化される第一セパレータと、
該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向他面に配置され、該接着シール部材に架橋接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材と一体化される第二セパレータと、
第一セパレータの該厚さ方向一面に枠状に配置され、該第一セパレータに架橋接着され、相手側部材の該厚さ方向他面に弾接するリップを有し、自身と該相手側部材との間に区画される所定部分を封止するソリッドゴムの架橋物製の弾接シール部材と、
を備え、
前記電極部材の前記周縁部は、階段状を呈する燃料電池セルアセンブリ。
【請求項２】
前記第一セパレータおよび前記第二セパレータのうち、少なくとも一方は、周縁部の少なくとも一部を覆い、前記接着シール部材および前記弾接シール部材のうち、少なくとも一方が延在して形成される絶縁部を有する請求項１に記載の燃料電池セルアセンブリ。
【請求項３】
前記第一セパレータおよび前記第二セパレータのうち、少なくとも一方は、前記絶縁部から突出する突出部を有する請求項２に記載の燃料電池セルアセンブリ。
【請求項４】
一対の前記多孔質層のうち、少なくとも一方の該多孔質層は、周縁部に、前記接着シール部材を含浸した含浸部を有する請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の燃料電池セルアセンブリ。
【請求項５】
電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の該厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有する電極部材と、
該厚さ方向に対して交差する方向を面方向として、該電極部材の該面方向外側に枠状に配置され、該電極部材の周縁部に架橋接着され、該周縁部を封止するソリッドゴムの架橋物製の一体物の接着シール部材と、
該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向一面に配置され、該接着シール部材に架橋接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材に一体化される第一セパレータと、
該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向他面に配置され、該接着シール部材に架橋接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材と一体化される第二セパレータと、
第一セパレータの該厚さ方向一面に枠状に配置され、該第一セパレータに架橋接着され、相手側部材の該厚さ方向他面に弾接するリップを有し、自身と該相手側部材との間に区画される所定部分を封止するソリッドゴムの架橋物製の弾接シール部材と、
を備え、
該第一セパレータおよび該第二セパレータは、各々、周縁部の該面方向端面を覆い、該接着シール部材および該弾接シール部材のうち、少なくとも一方が延在して形成される第一絶縁部を有し、
該第一セパレータまたは該第二セパレータは、該第一絶縁部から突出する突出部を有する燃料電池セルアセンブリ。
【請求項６】
前記接着シール部材は、前記電極部材の前記周縁部の前記面方向端面を覆う請求項５に記載の燃料電池セルアセンブリ。
【請求項７】
前記第一セパレータおよび前記第二セパレータは、各々、
前記厚さ方向に貫通する連通孔と、
該連通孔の内周面を覆い、前記接着シール部材および前記弾接シール部材のうち、少なくとも一方が延在して形成される第二絶縁部と、
を有する請求項５または請求項６に記載の燃料電池セルアセンブリ。
【請求項８】
一対の前記多孔質層のうち、少なくとも一方の該多孔質層は、周縁部に、前記接着シール部材を含浸した含浸部を有する請求項５ないし請求項７のいずれかに記載の燃料電池セルアセンブリ。
【請求項９】
前記電極部材の前記周縁部は、階段状を呈する請求項５ないし請求項８のいずれかに記載の燃料電池セルアセンブリ。
【請求項１０】
請求項２または請求項３に記載の燃料電池セルアセンブリの製造方法であって、
成形型のキャビティにおいて、前記接着シール部材の原料であるソリッドゴムの未架橋物、および前記弾接シール部材の原料であるソリッドゴムの未架橋物のうち、少なくとも一方を流動させることにより、前記絶縁部を形成する燃料電池セルアセンブリの製造方法。
【請求項１１】
前記接着シール部材の原料であるソリッドゴムの未架橋物を架橋させることにより、該接着シール部材を形成すると共に、該接着シール部材と、前記第一セパレータおよび前記第二セパレータと、を架橋接着し、一体化する請求項１０に記載の燃料電池セルアセンブリの製造方法。
【請求項１２】
請求項５ないし請求項９のいずれかに記載の燃料電池セルアセンブリの製造方法であって、
成形型のキャビティにおいて、前記接着シール部材の原料であるソリッドゴムの未架橋物、および前記弾接シール部材の原料であるソリッドゴムの未架橋物のうち、少なくとも一方を流動させることにより、前記第一絶縁部を形成する燃料電池セルアセンブリの製造方法。
【請求項１３】
前記接着シール部材の原料であるソリッドゴムの未架橋物を架橋させることにより、該接着シール部材を形成すると共に、該接着シール部材と、前記第一セパレータおよび前記第二セパレータと、を架橋接着し、一体化する請求項１２に記載の燃料電池セルアセンブリの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電極部材と一対のセパレータとが一体化された燃料電池セルアセンブリ、およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１には、電極部材とセパレータとが別体の燃料電池セルアセンブリが開示されている。燃料電池スタックにおいて、電極部材とセパレータとは交互に積層されている。セパレータの周縁部には、共にゴム製の外周側シール部材と連通孔シール部材とが配置されている。外周側シール部材、連通孔シール部材により、積層方向に隣接する一対のセパレータ間の絶縁が確保されている。
【０００３】
しかしながら、特許文献１の燃料電池セルアセンブリの場合、電極部材とセパレータとが別体である。このため、燃料電池スタックを組み立てる際、電極部材、セパレータの積層作業が煩雑である。
【０００４】
そこで、特許文献２、３には、電極部材と単一のセパレータとが一体化された燃料電池セルアセンブリが開示されている。これらの文献記載の燃料電池セルアセンブリによると、燃料電池スタックを組み立てる際、電極部材、セパレータの積層作業が簡単である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−１７８９７７号公報
【特許文献２】特開２００８−１２３８８３号公報
【特許文献３】特開２００９−２５２４７９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献２、３に記載の燃料電池セルアセンブリの場合、セパレータ上に電極部材を設置する構造のため、発電面が外部に露出してしまう。したがって、電極部材へのコンタミネーションの発生等を考慮した環境下で、燃料電池スタックを組み立てる必要がある。
【０００７】
本発明の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法は、上記課題に鑑みて完成されたものである。本発明は、電極部材へのコンタミネーションの発生等を抑制することができ、より簡便な環境下で燃料電池スタックを組み立てることが可能な燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
（１）上記課題を解決するため、本発明の燃料電池セルアセンブリは、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の該厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有する電極部材と、該厚さ方向に対して交差する方向を面方向として、該電極部材の該面方向外側に枠状に配置され、該電極部材の周縁部に接着され、該周縁部を封止するソリッドゴムの架橋物製の接着シール部材と、該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向一面に配置され、該接着シール部材に接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材に一体化される第一セパレータと、該電極部材および該接着シール部材の該厚さ方向他面に配置され、該接着シール部材に接着されることにより、該接着シール部材を介して該電極部材と一体化される第二セパレータと、第一セパレータの該厚さ方向一面に枠状に配置され、該第一セパレータに接着され、相手側部材の該厚さ方向他面に弾接することにより、自身と該相手側部材との間に区画される所定部分を封止するソリッドゴムの架橋物製の弾接シール部材と、を備えることを特徴とする。
【０００９】
本発明の燃料電池セルアセンブリは、電極部材と、接着シール部材と、第一セパレータと、第二セパレータと、弾接シール部材と、を備えている。接着シール部材は、電極部材の周縁部に接着されている。接着シール部材は、電極部材を面方向外側から封止している。第一セパレータは、電極部材および接着シール部材の厚さ方向一面に配置されている。第一セパレータは、接着シール部材に接着されている。第一セパレータは、電極部材を厚さ方向一面側から封止している。第二セパレータは、電極部材および接着シール部材の厚さ方向他面に配置されている。第二セパレータは、接着シール部材に接着されている。第二セパレータは、電極部材を厚さ方向他面側から封止している。このように、電極部材は、接着シール部材、第一セパレータ、第二セパレータにより、外部から封止されている。このため、本発明の燃料電池セルアセンブリによると、電極部材へのコンタミネーションの発生等を抑制することができる。したがって、燃料電池スタックを組み立てる際、より簡便な環境下で燃料電池スタックを組み立てることが可能となる。
【００１０】
また、本発明の燃料電池セルアセンブリは、接着シール部材と、弾接シール部材と、いう、二種類のシール部材を備えている。すなわち、本発明の燃料電池セルアセンブリは、接着シール専用の接着シール部材と、弾接シール専用の弾接シール部材と、を備えている。このため、単独のシール部材が、接着シールの役割と、弾接シールの役割と、を兼ねる場合と比較して、接着シール部材、弾接シール部材は劣化しにくい。
【００１１】
また、接着シール部材と弾接シール部材との間には、第一セパレータが介在している。このため、相手側部材に対する弾接力の反力が、弾接シール部材に部分的に加わる場合であっても、当該反力は、第一セパレータを介して、接着シール部材に伝達される。このため、反力が面方向に分散されやすい。このように、反力は、面方向に分散されて、厚さ方向から接着シール部材に伝達される。このため、面方向に接着シール部材が局所的に膨張しにくい。したがって、電極部材の周縁部に対するシール性がばらつきにくい。
【００１２】
これら、シール部材の劣化抑制、電極部材に対するシール性のばらつきの抑制という効果は、燃料電池スタックにおける燃料電池セルアセンブリの積層数が増えるほど、顕著になる。
【００１３】
また、仮に、接着シール部材、弾接シール部材が液状ゴムの架橋物製である場合、液状ゴムは、低分子量のものが多い。このため、液状ゴムは、架橋後の引張り強さが小さい。また、液状ゴムは伸びが小さい。このため、水分等による電解質膜の伸縮に、接着シール部材、弾接シール部材が追従しにくい。また、液状ゴムのため、一体成形時に、外部から電極部材を確実に封止するのに必要な厚さを確保することが困難になる。
【００１４】
この点、本発明の燃料電池セルアセンブリの接着シール部材、弾接シール部材は、ソリッドゴムの架橋物製である。ソリッドゴムは、常温において固体である。また、ソリッドゴムは、常温において混練可能である。液状ゴムの架橋物の引張り強さ、伸びに対して、ソリッドゴムの架橋物の引張り強さ、伸びは、大きい。このため、一体成形時の加工性が良好であると共に、水分等による電解質膜の伸縮に、接着シール部材、弾接シール部材が追従しやすい。
【００１５】
また、燃料電池セルアセンブリの電極部材、第一セパレータ、第二セパレータは、接着シール部材を介して、一体化されている。このため、主に、燃料電池セルアセンブリを積層させるだけで、燃料電池スタックを簡単に組み立てることができる。また、必要に応じて、組立後の燃料電池スタックから、所望の燃料電池セルアセンブリを、個別に取り出すことが可能である。このため、燃料電池スタックの点検、修理が簡単になる。また、任意の燃料電池セルアセンブリに不具合が生じた場合には、その燃料電池セルアセンブリだけを簡単に交換することができる。
【００１６】
（１−１）好ましくは、前記第一セパレータは、前記接着シール部材および前記弾接シール部材よりも、前記面方向の剛性が高い構成とする方がよい。本構成によると、相手側部材に対する弾接シール部材の弾接力の反力が、第一セパレータを介して、接着シール部材に伝達される場合、さらに、当該反力が面方向に分散されやすくなる。このため、面方向に接着シール部材が局所的に膨張しにくい。したがって、電極部材の周縁部に対するシール性がばらつきにくい。
【００１７】
（２）好ましくは、上記（１）の構成において、前記第一セパレータおよび前記第二セパレータのうち、少なくとも一方は、周縁部の少なくとも一部を覆い、前記接着シール部材および前記弾接シール部材のうち、少なくとも一方が延在して形成される絶縁部を有する構成とする方がよい。
【００１８】
本構成によると、第一セパレータと第二セパレータとの間の絶縁を、絶縁部により確保することができる。また、絶縁部は、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、絶縁部は、自身の有する弾性力により、絶縁部を有するセパレータに加わる衝撃を、緩和することができる。
【００１９】
（３）好ましくは、上記（２）の構成において、前記第一セパレータおよび前記第二セパレータのうち、少なくとも一方は、前記絶縁部から突出する突出部を有する構成とする方がよい。
【００２０】
突出部は、燃料電池セルアセンブリ作製時に、位置決め用として用いられる。このため、本構成によると、燃料電池セルアセンブリの作製作業が簡単になる。また、燃料電池セルアセンブリの形状に関する精度が向上する。
【００２１】
また、燃料電池スタック作製時に、燃料電池セルアセンブリを積層させる際、突出部を燃料電池セルアセンブリの位置決め用として用いることができる。このため、本構成によると、燃料電池セルアセンブリの積層作業が簡単になる。また、積層後の複数の燃料電池セルアセンブリ間における、面方向のずれ量が小さくなる。
【００２２】
（４）好ましくは、上記（１）ないし（３）のいずれかの構成において、一対の前記多孔質層のうち、少なくとも一方の該多孔質層は、周縁部に、前記接着シール部材が含浸して形成される含浸部を有する構成とする方がよい。
【００２３】
本構成によると、電極部材の周縁部に対する接着性、シール性を、含浸部により向上させることができる。また、仮に、接着シール部材が液状ゴムの架橋物製の場合、成形時に液状ゴムが多孔質層に含浸し過ぎないように、特別な処理が必要になる。液状ゴムの含浸量を制御することは難しい。この点、本発明の燃料電池セルアセンブリの接着シール部材は、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、成形時に、多孔質層に対するソリッドゴムの含浸量、つまり含浸部の面方向長さを簡単に制御することができる。
【００２４】
（５）好ましくは、上記（１）ないし（４）のいずれかの構成において、前記電極部材の周縁部は、階段状を呈する構成とする方がよい。本構成によると、接着シール部材と、電極部材の周縁部と、の間の接着面積が大きくなる。このため、周縁部に対する接着性、シール性を向上させることができる。また、接着シール部材と、電極部材の周縁部と、の間の接着界面は、階段状に延在している。この点においても、周縁部に対する接着性、シール性を向上させることができる。
【００２５】
（６）上記課題を解決するため、本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、第二セパレータの厚さ方向一面にソリッドゴムの未架橋物製の接着シール部材前駆体を枠状に配置してなる枠体を作製する枠体作製工程と、該枠体と、電解質膜と、該電解質膜の該厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の該厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有し、該枠体の枠内に配置される電極部材と、該枠体の該厚さ方向一面に配置される第一セパレータと、該第一セパレータの該厚さ方向一面に枠状に配置されるソリッドゴムの未架橋物製の弾接シール部材前駆体と、を備える仮組付体を、成形型の型内に配置する仮組付体作製工程と、該成形型を加熱し、ソリッドゴムの未架橋物を架橋させ、該接着シール部材前駆体から接着シール部材を、該弾接シール部材前駆体から弾接シール部材を、各々作製する共に、該接着シール部材が流動することにより該電極部材の周縁部を封止し、該接着シール部材が該周縁部、該第一セパレータ、該第二セパレータに接着し、該弾接シール部材が該第一セパレータに接着する一体化工程と、を有することを特徴とする。
【００２６】
本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、枠体作製工程と、仮組付体作製工程と、一体化工程と、を有している。枠体作製工程においては、第二セパレータの厚さ方向一面に接着シール部材前駆体を配置し、枠体を作製する。仮組付体作製工程においては、枠体と、枠体の枠内に配置される電極部材と、枠体の厚さ方向一面に配置される第一セパレータと、第一セパレータの厚さ方向一面に配置される弾接シール部材前駆体と、を備える仮組付体を、成形型の型内に配置する。一体化工程においては、成形型を加熱し、ソリッドゴムの未架橋物を架橋させることにより、接着シール部材および弾接シール部材を作製する。また、接着シール部材が流動することにより、電極部材の周縁部を封止する。また、接着シール部材が、電極部材の周縁部、第一セパレータ、第二セパレータに接着する。また、弾接シール部材が、第一セパレータに接着する。
【００２７】
本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法によると、一体化工程において、接着シール部材前駆体から接着シール部材を、弾接シール部材前駆体から弾接シール部材を、一度に作製することができる。すなわち、ソリッドゴムの未架橋物を一度に架橋させることができる。このため、接着シール部材、弾接シール部材という二種類のシール部材を燃料電池セルアセンブリが有しているにもかかわらず、接着シール部材、弾接シール部材に加わる熱負荷を小さくすることができる。このため、接着シール部材、弾接シール部材が所望の性能を発揮しやすい。また、接着シール部材、弾接シール部材が劣化しにくい。
【００２８】
また、一体化工程において、電極部材の周縁部は、ソリッドゴムの架橋物からなる接着シール部材により封止される。電極部材と接着シール部材とは、ソリッドゴムの接着力により、強固に接着される。また、液状ゴムと比較して、ソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。このため、電極部材の周縁部におけるシール性は高い。また、接着シール部材が電解質膜の伸縮に追従しやすい。
【００２９】
また、燃料電池セルアセンブリの電極部材は、接着シール部材、第一セパレータ、第二セパレータにより、外部から封止されている。このため、電極部材にコンタミネーションが発生しにくい。したがって、燃料電池スタックを組み立てる際、より簡便な環境下で燃料電池スタックを組み立てることが可能となる。
【００３０】
（７）上記課題を解決するため、本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、第一セパレータの厚さ方向他面にソリッドゴムの未架橋物製の接着シール部材前駆体を枠状に配置してなる枠体を作製する枠体作製工程と、該枠体と、電解質膜と、該電解質膜の該厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の該厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有し、該枠体の枠内に配置される電極部材と、該枠体の該厚さ方向他面に配置される第二セパレータと、該第一セパレータの該厚さ方向一面に枠状に配置されるソリッドゴムの未架橋物製の弾接シール部材前駆体と、を備える仮組付体を、成形型の型内に配置する仮組付体作製工程と、該成形型を加熱し、ソリッドゴムの未架橋物を架橋させ、該接着シール部材前駆体から接着シール部材を、該弾接シール部材前駆体から弾接シール部材を、各々作製する共に、該接着シール部材が流動することにより該電極部材の周縁部を封止し、該接着シール部材が該周縁部、該第一セパレータ、該第二セパレータに接着し、該弾接シール部材が該第一セパレータに接着する一体化工程と、を有することを特徴とする。
【００３１】
本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、枠体作製工程と、仮組付体作製工程と、一体化工程と、を有している。枠体作製工程においては、第一セパレータの厚さ方向他面に接着シール部材前駆体を配置し、枠体を作製する。仮組付体作製工程においては、枠体と、枠体の枠内に配置される電極部材と、枠体の厚さ方向他面に配置される第二セパレータと、第一セパレータの厚さ方向一面に配置される弾接シール部材前駆体と、を備える仮組付体を、成形型の型内に配置する。一体化工程においては、成形型を加熱し、ソリッドゴムの未架橋物を架橋させることにより、接着シール部材および弾接シール部材を作製する。また、接着シール部材が流動することにより、電極部材の周縁部を封止する。また、接着シール部材が、電極部材の周縁部、第一セパレータ、第二セパレータに接着する。また、弾接シール部材が、第一セパレータに接着する。
【００３２】
本発明の燃料電池セルアセンブリの製造方法によると、一体化工程において、接着シール部材前駆体から接着シール部材を、弾接シール部材前駆体から弾接シール部材を、一度に作製することができる。すなわち、ソリッドゴムの未架橋物を一度に架橋させることができる。このため、接着シール部材、弾接シール部材という二種類のシール部材を燃料電池セルアセンブリが有しているにもかかわらず、接着シール部材、弾接シール部材に加わる熱負荷を小さくすることができる。このため、接着シール部材、弾接シール部材が所望の性能を発揮しやすい。また、接着シール部材、弾接シール部材が劣化しにくい。
【００３３】
また、一体化工程において、電極部材の周縁部は、ソリッドゴムの架橋物からなる接着シール部材により封止される。電極部材と接着シール部材とは、ソリッドゴムの接着力により、強固に接着される。また、液状ゴムと比較して、ソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。このため、電極部材の周縁部におけるシール性は高い。また、接着シール部材が電解質膜の伸縮に追従しやすい。
【００３４】
また、燃料電池セルアセンブリの電極部材は、接着シール部材、第一セパレータ、第二セパレータにより、外部から封止されている。このため、電極部材にコンタミネーションが発生しにくい。したがって、燃料電池スタックを組み立てる際、より簡便な環境下で燃料電池スタックを組み立てることが可能となる。
【００３５】
（８）好ましくは、上記（６）または（７）の構成において、前記一体化工程において、前記第一セパレータおよび前記第二セパレータのうち、少なくとも一方の周縁部には、該周縁部の少なくとも一部を覆い、前記接着シール部材および前記弾接シール部材のうち、少なくとも一方が延在してなる絶縁部が形成される構成とする方がよい。
【００３６】
本構成によると、第一セパレータと第二セパレータとの間の絶縁を、絶縁部により確保することができる。また、絶縁部は、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、絶縁部は、自身の有する弾性力により、絶縁部を有するセパレータに加わる衝撃を、緩和することができる。
【００３７】
（９）好ましくは、上記（８）の構成において、前記第一セパレータおよび前記第二セパレータのうち、少なくとも一方は、前記一体化工程において、前記仮組付体の位置決めのために、前記成形型に保持される突出部を有する構成とする方がよい。
【００３８】
突出部は、一体化工程時に、位置決め用として用いられる。このため、本構成によると、燃料電池セルアセンブリの作製作業が簡単になる。また、燃料電池セルアセンブリの形状に関する精度が向上する。
【００３９】
また、燃料電池スタック作製時に、燃料電池セルアセンブリを積層させる際、突出部を燃料電池セルアセンブリの位置決め用として用いることができる。このため、本構成によると、燃料電池セルアセンブリの積層作業が簡単になる。また、積層後の複数の燃料電池セルアセンブリ間における、面方向のずれ量が小さくなる。
【発明の効果】
【００４０】
本発明によると、電極部材へのコンタミネーションの発生等を抑制することができ、より簡便な環境下で燃料電池スタックを組み立てることが可能な燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】第一実施形態の燃料電池セルアセンブリを備える燃料電池スタックの斜視図である。
【図２】同セルアセンブリの上方から見た斜視図である。
【図３】同セルアセンブリの分解斜視図である。
【図４】同セルアセンブリの上面図である。
【図５】同セルアセンブリの下方から見た斜視図である。
【図６】同セルアセンブリの下面図である。
【図７】図４のＶＩＩ−ＶＩＩ方向断面図である。
【図８】図７の円ＶＩＩＩ内の拡大図である。
【図９】同セルアセンブリの製造方法の枠体作製工程に用いられる第一成形型の上下方向断面図である。
【図１０】同枠体作製工程に用いられる第二成形型の上下方向断面図である。
【図１１】同セルアセンブリの製造方法の仮組付体作製工程および一体化工程に用いられる第三成形型の型開き状態の上下方向断面図である。
【図１２】同第三成形型の型締め状態の上下方向断面図である。
【図１３】第二実施形態の燃料電池セルアセンブリの上面図である。
【図１４】同セルアセンブリの下面図である。
【図１５】図１３のＸＶ−ＸＶ方向断面図である。
【図１６】同セルアセンブリの製造方法の仮組付体作製工程および一体化工程に用いられる第三成形型の型締め状態の上下方向断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００４２】
以下、本発明の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法の実施の形態について説明する。
【００４３】
＜第一実施形態＞
［燃料電池スタックの構成］
まず、本実施形態の燃料電池セルアセンブリ（以下、適宜、「セルアセンブリ」と略称する。）を備える燃料電池スタックの構成について説明する。なお、以下に示す実施形態においては、上下方向が本発明の「積層方向」に、水平方向（前後左右方向）が本発明の「面方向」に、それぞれ対応している。
【００４４】
また、図１〜図８に示す、完成後のセルアセンブリにおいては、上面が本発明の「厚さ方向一面」に、下面が本発明の「厚さ方向他面」に、それぞれ対応している。一方、図９、図１１、図１２に示す、製造中のセルアセンブリにおいては、下面が本発明の「厚さ方向一面」に、上面が本発明の「厚さ方向他面」に、それぞれ対応している。
【００４５】
図１に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリを備える燃料電池スタックの斜視図を示す。図１に示すように、燃料電池スタック１は、セルアセンブリ２が多数積層されて構成されている。燃料電池スタック１は、固体高分子型燃料電池である。多数のセルアセンブリ２の上下方向両端には、一対のエンドプレート１３、１４が配置されている。一対のエンドプレート１３、１４は、各々、ステンレス鋼製であって矩形板状を呈している。
【００４６】
燃料電池スタック１の左縁には、後方から前方に向かって、空気（酸化剤ガス）を供給する空気供給孔１０ａ、冷却水を供給する冷却水供給孔１２ａ、水素（燃料ガス）を供給する水素供給孔１１ａが形成されている。
【００４７】
燃料電池スタック１の右縁には、前方から後方に向かって、空気を排出する空気排出孔１０ｂ、冷却水を排出する冷却水排出孔１２ｂ、水素を排出する水素排出孔１１ｂが形成されている。
【００４８】
後述するように、多数のセルアセンブリ２には、各々、複数の連通孔が形成されている。各連通孔が積層方向に連なることにより、空気供給孔１０ａ、空気排出孔１０ｂ、水素供給孔１１ａ、水素排出孔１１ｂ、冷却水供給孔１２ａ、冷却水排出孔１２ｂ、が形成されている。これらの孔により、燃料電池スタック１のセルアセンブリ２の積層方向には、空気、水素、冷却水の流路が各々形成されている。
【００４９】
［燃料電池セルアセンブリの構成］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの構成について説明する。図２に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの上方から見た斜視図を示す。図３に、同セルアセンブリの分解斜視図を示す。図４に、同セルアセンブリの上面図を示す。図５に、同セルアセンブリの下方から見た斜視図を示す。図６に、同セルアセンブリの下面図を示す。図７に、図４のＶＩＩ−ＶＩＩ方向断面図を示す。なお、図２においては、弾接シール部材５Ｕを透過して示す。
【００５０】
図２〜図７に示すように、セルアセンブリ２は、電極部材３と、第一セパレータ４Ｕと、第二セパレータ４Ｄと、五つの弾接シール部材５Ｕと、接着シール部材５Ｄと、を備えている。
【００５１】
（電極部材３）
主に図７に示すように、電極部材３は、ＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ、膜電極接合体）３０と、アノード多孔質層３１と、カソード多孔質層３２と、を備えている。アノード多孔質層３１、カソード多孔質層３２は、各々、本発明の「多孔質層」に含まれる。
【００５２】
ＭＥＡ３０は、電解質膜３００と、アノード触媒層３０１と、カソード触媒層３０２と、を備えている。アノード触媒層３０１、カソード触媒層３０２は、各々、本発明の「電極触媒層」の概念に含まれる。
【００５３】
電解質膜３００は、全フッ素系スルホン酸膜であって、矩形薄板状を呈している。アノード触媒層３０１、カソード触媒層３０２は、各々、白金を担持したカーボン粒子を含んで形成されている。アノード触媒層３０１、カソード触媒層３０２は、各々、矩形薄板状を呈している。アノード触媒層３０１は電解質膜３００の下面に積層されている。カソード触媒層３０２は電解質膜３００の上面に積層されている。
【００５４】
アノード多孔質層３１は、ガス拡散層である。アノード多孔質層３１は、焼結発泡金属製であって、矩形薄板状を呈している。アノード多孔質層３１は、ＭＥＡ３０のアノード触媒層３０１の下面に積層されている。図８に、図７の円ＶＩＩＩ内の拡大図を示す。図８に示すように、アノード多孔質層３１の周縁部には、含浸部３１ａが形成されている。含浸部３１ａには、後述する接着シール部材５Ｄのソリッドゴムが浸透している。
【００５５】
カソード多孔質層３２は、ガス拡散層である。カソード多孔質層３２は、焼結発泡金属製であって、矩形薄板状を呈している。カソード多孔質層３２は、ＭＥＡ３０のカソード触媒層３０２の上面に積層されている。図８に示すように、カソード多孔質層３２の周縁部には、含浸部３２ａが形成されている。含浸部３２ａには、後述する接着シール部材５Ｄのソリッドゴムが浸透している。
【００５６】
図７に示すように、上方から見て、アノード多孔質層３１、ＭＥＡ３０の面積は略一致している。また、上方から見て、カソード多孔質層３２は、アノード多孔質層３１、ＭＥＡ３０よりも、面積が小さい。このため、図８に太線で示すように、電極部材３の周縁部３ａは、上方から下方に向かって拡がる階段状を呈している。
【００５７】
（第一セパレータ４Ｕ）
主に図２〜図４、図７に示すように、第一セパレータ４Ｕは、ステンレス鋼製であって、矩形板状を呈している。第一セパレータ４Ｕは、電極部材３の上面に積層されている。第一セパレータ４Ｕには、連通孔４０Ｕａ、４０Ｕｂ、４１Ｕａ、４１Ｕｂ、４２Ｕａ、４２Ｕｂが開設されている。
【００５８】
連通孔４０Ｕａは図１に示す空気供給孔１０ａの一部を、連通孔４０Ｕｂは図１に示す空気排出孔１０ｂの一部を、連通孔４１Ｕａは図１に示す水素供給孔１１ａの一部を、連通孔４１Ｕｂは図１に示す水素排出孔１１ｂの一部を、連通孔４２Ｕａは図１に示す冷却水供給孔１２ａの一部を、連通孔４２Ｕｂは図１に示す冷却水排出孔１２ｂの一部を、各々構成している。
【００５９】
図２に示すように、第一セパレータ４Ｕは、凹凸部４３Ｕを備えている。図４に示すように、凹凸部４３Ｕは、七つの高リブ部４３ＵＨと、二つの低リブ部４３ＵＭと、を備えている。
【００６０】
高リブ部４３ＵＨは、左右方向に延在している。七つの高リブ部４３ＵＨは、前後方向に並んでいる。隣接する一対の高リブ部４３ＵＨ間には、平地部４３ＵＬが配置されている。平地部４３ＵＬは、合計六つ配置されている。二つの低リブ部４３ＵＭは、前後方向に延在している。二つの低リブ部４３ＵＭは、左右方向に並んでいる。左側の低リブ部４３ＵＭは、六つの高リブ部４３ＵＨの左縁に沿って配置されている。右側の低リブ部４３ＵＭは、六つの高リブ部４３ＵＨの右縁に沿って配置されている。
【００６１】
（第二セパレータ４Ｄ）
主に図３、図５〜図７に示すように、第二セパレータ４Ｄは、ステンレス鋼製であって、矩形板状を呈している。第二セパレータ４Ｄは、電極部材３の下面に積層されている。第二セパレータ４Ｄには、連通孔４０Ｄａ、４０Ｄｂ、４１Ｄａ、４１Ｄｂ、４２Ｄａ、４２Ｄｂが開設されている。
【００６２】
連通孔４０Ｄａは図１に示す空気供給孔１０ａの一部を、連通孔４０Ｄｂは図１に示す空気排出孔１０ｂの一部を、連通孔４１Ｄａは図１に示す水素供給孔１１ａの一部を、連通孔４１Ｄｂは図１に示す水素排出孔１１ｂの一部を、連通孔４２Ｄａは図１に示す冷却水供給孔１２ａの一部を、連通孔４２Ｄｂは図１に示す冷却水排出孔１２ｂの一部を、各々構成している。
【００６３】
図５に示すように、第二セパレータ４Ｄは、凹凸部４３Ｄを備えている。図６に示すように、凹凸部４３Ｄは、七つの高リブ部４３ＤＨと、二つの低リブ部４３ＤＭと、を備えている。
【００６４】
高リブ部４３ＤＨは、左右方向に延在している。七つの高リブ部４３ＤＨは、前後方向に並んでいる。隣接する一対の高リブ部４３ＤＨ間には、平地部４３ＤＬが配置されている。平地部４３ＵＬは、合計六つ配置されている。二つの低リブ部４３ＤＭは、前後方向に延在している。二つの低リブ部４３ＤＭは、左右方向に並んでいる。左側の低リブ部４３ＤＭは、六つの高リブ部４３ＤＨの左縁に沿って配置されている。右側の低リブ部４３ＤＭは、六つの高リブ部４３ＤＨの右縁に沿って配置されている。
【００６５】
図３に示すように、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄは、電極部材３よりも、水平方向に一回り大きい。このため、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄは、電極部材３に対して、水平方向に張り出している。
【００６６】
（弾接シール部材５Ｕ）
弾接シール部材５Ｕは、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）をゴム成分とするソリッドゴムの架橋物製である。図２〜図４に示すように、弾接シール部材５Ｕは、第一セパレータ４Ｕの上面の周縁部に接着されている。五つの弾接シール部材５Ｕは、連通孔４０Ｕａの周囲、連通孔４０Ｕｂの周囲、連通孔４１Ｕａの周囲、連通孔４１Ｕｂの周囲、連通孔４２Ｕａ−凹凸部４３Ｕ−連通孔４２Ｕｂの周囲を、環状に囲んでいる。すなわち、五つの弾接シール部材５Ｕは、連通孔４０Ｕａに連通する連通孔５０Ｕａ、連通孔４０Ｕｂに連通する連通孔５０Ｕｂ、連通孔４１Ｕａに連通する連通孔５１Ｕａ、連通孔４１Ｕｂに連通する連通孔５１Ｕｂ、連通孔４２Ｕａおよび連通孔４２Ｕｂに連通する連通室５２Ｕを備えている。連通孔５０Ｕａは図１に示す空気供給孔１０ａの一部を、連通孔５０Ｕｂは図１に示す空気排出孔１０ｂの一部を、連通孔５１Ｕａは図１に示す水素供給孔１１ａの一部を、連通孔５１Ｕｂは図１に示す水素排出孔１１ｂの一部を、連通室５２Ｕは図１に示す冷却水供給孔１２ａおよび冷却水排出孔１２ｂの一部を、各々構成している。
【００６７】
五つの弾接シール部材５Ｕの上面には、各々、リップ５３Ｕが突設されている。五つのリップ５３Ｕは、燃料電池スタック１を組み立てる際に、締結力により、積層方向に隣接する別のセルアセンブリ２（本発明の「相手側部材」の概念に含まれる）に押し付けられる。五つのリップ５３Ｕは、別のセルアセンブリ２の第二セパレータ４Ｄに弾接する。このため、連通孔５０Ｕａの周囲、連通孔５０Ｕｂの周囲、連通孔５１Ｕａの周囲、連通孔５１Ｕｂの周囲、連通室５２Ｕの周囲に、各々、環状のシールラインが形成される。当該シールラインにより、空気、水素、冷却水の漏れが抑制される。
【００６８】
（接着シール部材５Ｄ）
接着シール部材５Ｄは、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの架橋物製である。図３、図５に示すように、接着シール部材５Ｄは、矩形枠状を呈している。接着シール部材５Ｄは、第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとの間に介装されている。接着シール部材５Ｄは、第二セパレータ４Ｄの上面の周縁部、第一セパレータ４Ｕの下面の周縁部に、接着されている。
【００６９】
接着シール部材５Ｄの枠内には、電極部材３が収容されている。図８に太線で示すように、接着シール部材５Ｄの枠内縁部（電極部材３の周縁部３ａ）は、上方から下方に向かって拡がる階段状を呈している。接着シール部材５Ｄの枠内縁部は、電極部材３の周縁部３ａに接着されている。このため、接着シール部材５Ｄは、電極部材３を外部から封止している。また、電極部材３と第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとは、接着シール部材５Ｄを介して、接着されている。
【００７０】
接着シール部材５Ｄには、連通孔５０Ｄａ、５０Ｄｂ、５１Ｄａ、５１Ｄｂ、５２Ｄａ、５２Ｄｂが開設されている。連通孔５０Ｄａは図１に示す空気供給孔１０ａの一部を、連通孔５０Ｄｂは図１に示す空気排出孔１０ｂの一部を、連通孔５１Ｄａは図１に示す水素供給孔１１ａの一部を、連通孔５１Ｄｂは図１に示す水素排出孔１１ｂの一部を、連通孔５２Ｄａは図１に示す冷却水供給孔１２ａの一部を、連通孔５２Ｄｂは図１に示す冷却水排出孔１２ｂの一部を、各々構成している。
【００７１】
［本実施形態の燃料電池セルアセンブリにおける空気、水素、冷却水の流れ方］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリにおける空気、水素、冷却水の流れ方について説明する。
【００７２】
（空気の流れ方）
まず、空気の流れについて説明する。図７に示すように、高リブ部４３ＵＨ、低リブ部４３ＵＭの下面とカソード多孔質層３２の上面との間には、空間が区画されている。また、平地部４３ＵＬの下面とカソード多孔質層３２の上面とは当接している。また、七つの高リブ部４３ＵＨの内部空間と、二つの低リブ部４３ＵＭの内部空間とは、連通している。また、図４に点線で示すように、最後列の高リブ部４３ＵＨの内部空間と、連通孔４０Ｕａとは、通路Ｂ１により、接続されている。また、最前列の高リブ部４３ＵＨの内部空間と、連通孔４０Ｕｂとは、通路Ｂ２により、接続されている。
【００７３】
図４にハッチングで示すように、連通孔４０Ｕａ（空気供給孔１０ａ）と連通孔４０Ｕｂ（空気排出孔１０ｂ）との間には、空気通路Ａ１が形成されている。空気通路Ａ１は、凹凸部４３Ｕの下面側（内側）に形成されている。
【００７４】
連通孔４０Ｕａの空気は、通路Ｂ１を介して、空気通路Ａ１に流入する。流入した空気は、左側の低リブ部４３ＵＭの内部空間において分流する。分流した空気は、高リブ部４３ＵＨの内部空間を流れ、右側の低リブ部４３ＵＭの内部空間において合流する。合流した空気は、通路Ｂ２を介して、連通孔４０Ｕｂに流出する。
【００７５】
（水素の流れ方）
次に、水素の流れについて説明する。図７に示すように、高リブ部４３ＤＨ、低リブ部４３ＤＭの上面とアノード多孔質層３１の下面との間には、空間が区画されている。また、平地部４３ＤＬの上面とアノード多孔質層３１の下面とは当接している。七つの高リブ部４３ＤＨの内部空間と、二つの低リブ部４３ＤＭの内部空間とは、連通している。また、図６に点線で示すように、最前列の高リブ部４３ＤＨの内部空間と、連通孔４１Ｄａとは、通路Ｄ１により、接続されている。また、最後列の高リブ部４３ＤＨの内部空間と、連通孔４１Ｄｂとは、通路Ｄ２により、接続されている。
【００７６】
図６にハッチングで示すように、連通孔４１Ｄａ（水素供給孔１１ａ）と連通孔４１Ｄｂ（水素排出孔１１ｂ）との間には、水素通路Ｃ１が形成されている。水素通路Ｃ１は、凹凸部４３Ｄの上面側（内側）に形成されている。
【００７７】
連通孔４１Ｄａの水素は、通路Ｄ１を介して、水素通路Ｃ１に流入する。流入した水素は、左側の低リブ部４３ＤＭの内部空間において分流する。分流した水素は、高リブ部４３ＤＨの内部空間を流れ、右側の低リブ部４３ＤＭの内部空間において合流する。合流した水素は、通路Ｄ２を介して、連通孔４１Ｄｂに流出する。
【００７８】
（冷却水の流れ方）
次に、冷却水の流れについて説明する。図７に示すように、第二セパレータ４Ｄの高リブ部４３ＤＨと、下方に配置された別のセルアセンブリ２の第一セパレータ４Ｕの高リブ部４３ＵＨと、は当接している。また、第二セパレータ４Ｄの平地部４３ＤＬと、下方に配置された別のセルアセンブリ２の第一セパレータ４Ｕの平地部４３ＵＬと、の間には空間が区画されている。
【００７９】
同様に、第一セパレータ４Ｕの高リブ部４３ＵＨと、上方に配置された別のセルアセンブリ２の第二セパレータ４Ｄの高リブ部４３ＤＨと、は当接している。また、第一セパレータ４Ｕの平地部４３ＵＬと、上方に配置された別のセルアセンブリ２の第二セパレータ４Ｄの平地部４３ＤＬと、の間には空間が区画されている。
【００８０】
このように、連通孔４２Ｕａ、４２Ｄａ（冷却水供給孔１２ａ）と、連通孔４２Ｕｂ、４２Ｄｂ（冷却水排出孔１２ｂ）と、の間には、図４、図６にハッチングで示すように、冷却水通路Ａ２が区画されている。冷却水通路Ａ２は、上下方向に対向する一対のセルアセンブリ２間に形成されている。すなわち、一方のセルアセンブリ２の凹凸部４３Ｕの上面側（外側）と、他方のセルアセンブリ２の凹凸部４３Ｄの下面側（外側）と、の間に形成されている。
【００８１】
連通孔４２Ｕａ（連通孔４２Ｄａ）の冷却水は、左側の対向する低リブ部４３ＵＭ、４３ＤＭ間の隙間を介して、対向する平地部４３ＵＬ、４３ＤＬ間の空間（六つの空間）に分流して流れ込む。分流した冷却水は、右側の対向する低リブ部４３ＵＭ、４３ＤＭ間の隙間において合流する。合流した冷却水は、連通孔４２Ｕｂ（連通孔４２Ｄｂ）に流出する。
【００８２】
［燃料電池セルアセンブリの製造方法］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法について説明する。本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法は、枠体作製工程と、仮組付体作製工程と、一体化工程と、を有している。
【００８３】
（枠体作製工程）
図９に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法の枠体作製工程に用いられる第一成形型の上下方向断面図を示す。図９に示すように、第一成形型６０は、上型６０１と下型６０２とを備えている。上型６０１の下面には、凹部６０１ａが凹設されている。下型６０２の上面には、凹部６０２ａが凹設されている。
【００８４】
図１０に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法の枠体作製工程に用いられる第二成形型の上下方向断面図を示す。図１０に示すように、第二成形型６１は、上型６１１と下型６１２とを備えている。上型６１１の下面には、凹部６１１ａが凹設されている。
【００８５】
本工程においては、第一成形型６０を用いて、枠体７０を作製する。まず、下型６０２の凹部６０２ａの底面に、第一セパレータ４Ｕを敷設する。次に、第一成形型６０の型締めを行う。それから、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物Ｇ１を、第一成形型６０のキャビティに注入する。なお、注入の際、未架橋物Ｇ１は、８０℃に加熱されている。このため、未架橋物Ｇ１は、粘性の高いペースト状である。その後、第一成形型６０の型開きを行い、枠体７０を取り出す。
【００８６】
枠体７０は、第一セパレータ４Ｕと接着シール部材前駆体５ＤＦとを備えている。接着シール部材前駆体５ＤＦは、第一セパレータ４Ｕの上面に枠状に配置されている。接着シール部材前駆体５ＤＦは、前記接着シール部材５Ｄと同じ形状を呈している。
【００８７】
ただし、接着シール部材前駆体５ＤＦは、接着シール部材５Ｄよりも、上下方向厚さが若干厚くなっている。その理由は、後述する一体化工程において、接着シール部材前駆体５ＤＦが上下方向から圧縮され水平方向に膨出することにより、図８に示す含浸部３１ａ、３２ａが形成されるからである。
【００８８】
また、本工程においては、第二成形型６１を用いて、五つの弾接シール部材前駆体５ＵＦを作製する。まず、第二成形型６１の型締めを行う。次に、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物Ｇ２を、第二成形型６１のキャビティに注入する。なお、注入の際、未架橋物Ｇ２は、８０℃に加熱されている。このため、未架橋物Ｇ２は、粘性の高いペースト状である。その後、第二成形型６１の型開きを行い、五つの弾接シール部材前駆体５ＵＦを取り出す。
【００８９】
（仮組付体作製工程）
図１１に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法の仮組付体作製工程および一体化工程に用いられる第三成形型の型開き状態の上下方向断面図を示す。図１２に、同第三成形型の型締め状態の上下方向断面図を示す。
【００９０】
図１１、図１２に示すように、第三成形型６２は、上型６２１と下型６２２とを備えている。上型６２１の下面には、凹部６２１ａが凹設されている。下型６２２の上面には、凹部６２２ａ、６２２ｂが凹設されている。
【００９１】
本工程においては、まず、図１１に示す型開き状態において、第二セパレータ４Ｄ、電極部材３、枠体７０、五つの弾接シール部材前駆体５ＵＦを、積層させる。すなわち、まず、五つの弾接シール部材前駆体５ＵＦを、下型６２２の凹部６２２ｂに収容する。次に、枠体７０を、下型６２２の凹部６２２ａに収容する。それから、枠体７０の枠内に、接着シール部材前駆体５ＤＦの枠内縁部の階段状と、電極部材３の周縁部の階段状と、で位置決めしながら、電極部材３を収容する。次いで、枠体７０、電極部材３の上面に、第二セパレータ４Ｄを積層させる。このようにして、図１２に示すように、第三成形型６２の型内に、仮組付体２Ｆを配置する。なお、図７に示すセルアセンブリ２と、図１２に示す仮組付体２Ｆと、では上下方向が逆である。
【００９２】
（一体化工程）
本工程においては、図１２に示す型締め状態において、第三成形型６２を１３０℃以上で加熱する。そして、ソリッドゴムの未架橋物Ｇ１、Ｇ２を架橋させる。この際、接着シール部材前駆体５ＤＦは、第一セパレータ４Ｕの上面と、第二セパレータ４Ｄの下面と、の間で上下方向から圧縮される。このため、余剰の未架橋物Ｇ１は、枠内方向つまり電極部材３の方向に流動する。すなわち、未架橋物Ｇ１は、アノード多孔質層３１の周縁部、カソード多孔質層３２の周縁部に浸透する。当該浸透により、図８に示す含浸部３１ａ、３２ａが形成される。
【００９３】
未架橋物Ｇ１の架橋により、接着シール部材前駆体５ＤＦが接着シール部材５Ｄになる。図７に示すように、接着シール部材５Ｄは、電極部材３の周縁部、第一セパレータ４Ｕの下面、第二セパレータ４Ｄの上面に接着される。未架橋物Ｇ２の架橋により、弾接シール部材前駆体５ＵＦが弾接シール部材５Ｕになる。図７に示すように、弾接シール部材５Ｕは、第一セパレータ４Ｕの上面に接着される。このようにして、本実施形態のセルアセンブリ２が作製される。
【００９４】
［作用効果］
次に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法の作用効果について説明する。本実施形態のセルアセンブリ２は、接着シール部材５Ｄと、弾接シール部材５Ｕと、を備えている。接着シール部材５Ｄは、電極部材３の周縁部に接着されている。接着シール部材５Ｄは、電極部材３を外部から封止している。
【００９５】
図３、図４に示すように、弾接シール部材５Ｕは、第一セパレータ４Ｕの上面に、枠状に接着されている。弾接シール部材５Ｕの五つのリップ５３Ｕは、連通孔５０Ｕａ、５０Ｕｂ、５１Ｕａ、５１Ｕｂ、連通室５２Ｕの周囲に、環状に配置されている。図７に示すように、五つのリップ５３Ｕは、上方に隣接する別のセルアセンブリ２の第二セパレータ４Ｄの下面に弾接する。このため、連通孔５０Ｕａ、５０Ｕｂ、５１Ｕａ、５１Ｕｂ、連通室５２Ｕの周囲に、各々、環状のシールラインが形成される。当該シールラインにより、空気、水素、冷却水の漏れが抑制される。
【００９６】
このように、本実施形態のセルアセンブリ２は、接着シール部材５Ｄと、弾接シール部材５Ｕと、いう二種類のシール部材を備えている。すなわち、セルアセンブリ２は、接着シール専用の接着シール部材５Ｄと、弾接シール専用の弾接シール部材５Ｕと、を備えている。このため、単独のシール部材が、接着シールの役割と、弾接シールの役割と、を兼ねる場合と比較して、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕは劣化しにくい。
【００９７】
また、図７に示すように、接着シール部材５Ｄと弾接シール部材５Ｕとの間には、第一セパレータ４Ｕが介在している。このため、上方の別のセルアセンブリ２に対する弾接力の反力が、六つのリップ５３Ｕを介して、弾接シール部材５Ｕに部分的に加わる場合であっても、当該反力は、第一セパレータ４Ｕを介して、接着シール部材５Ｄに伝達される。このため、反力が水平方向に分散されやすい。したがって、水平方向に接着シール部材５Ｄが局所的に膨張しにくい。よって、電極部材３の周縁部３ａに対するシール性がばらつきにくい。
【００９８】
これら、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕの劣化抑制、電極部材３に対するシール性のばらつきの抑制という効果は、燃料電池スタック１におけるセルアセンブリ２の積層数が増えるほど、顕著になる。
【００９９】
また、燃料電池セルアセンブリ２の接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕは、ソリッドゴムの架橋物製である。ソリッドゴムは、常温において固体である。また、ソリッドゴムは、常温において混練可能である。液状ゴムの架橋物の引張り強さ、伸びに対して、ソリッドゴムの架橋物の引張り強さ、伸びは、大きい。このため、水分等による電解質膜３００の伸縮に、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕが追従しやすい。
【０１００】
また、第一セパレータ４Ｕはステンレス鋼製である。これに対して、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕは、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、第一セパレータ４Ｕは、接着シール部材５Ｄおよび弾接シール部材５Ｕよりも、上下方向、水平方向の剛性が高い。このため、上方の別のセルアセンブリ２に対する弾接シール部材５Ｕの弾接力の反力が、第一セパレータ４Ｕを介して、接着シール部材５Ｄに伝達される場合、さらに、当該反力が水平方向に分散されやすくなる。
【０１０１】
また、本実施形態のセルアセンブリ２によると、上下方向に隣り合う一対のセルアセンブリ２の境界において、第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとが当接している。当該当接により、第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとの間に、冷却水通路Ａ２が形成される。このように、複数のセルアセンブリ２を積層させるだけで、冷却水通路Ａ２を形成することができる。言い換えると、燃料電池スタック１の作製と並行して、冷却水通路Ａ２を形成することができる。また、燃料電池スタック１の作製と並行して、図１に示す空気供給孔１０ａ、冷却水供給孔１２ａ、水素供給孔１１ａ、空気排出孔１０ｂ、冷却水排出孔１２ｂ、水素排出孔１１ｂを形成することができる。
【０１０２】
また、本実施形態のセルアセンブリ２によると、図８に示すように、アノード多孔質層３１の周縁部には、含浸部３１ａが形成されている。また、カソード多孔質層３２の周縁部には、含浸部３２ａが形成されている。このため、電極部材３の周縁部３ａに対する接着性、シール性を、含浸部３１ａ、３２ａにより向上させることができる。
【０１０３】
また、仮に、接着シール部材５Ｄが液状ゴムの架橋物製の場合、成形時に液状ゴムが多孔質層に含浸し過ぎないように、特別な処理が必要になる。液状ゴムの含浸量を制御することは難しい。この点、本実施形態のセルアセンブリ２の接着シール部材５Ｄは、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、成形時に、アノード多孔質層３１、カソード多孔質層３２に対するソリッドゴムの含浸量、つまり含浸部３１ａ、３２ａの水平方向長さを簡単に制御することができる。
【０１０４】
また、本実施形態のセルアセンブリ２によると、図８に太線で示すように、電極部材３の周縁部３ａは、階段状を呈している。このため、接着シール部材５Ｄと周縁部３ａとの間の接触面積、つまり接着面積が大きくなる。したがって、周縁部３ａに対する接着性、シール性を向上させることができる。また、接着シール部材５Ｄと周縁部３ａとの間の接着界面は、階段状に延在している。このため、あらゆる方向から荷重が加わっても、接着シール部材５Ｄと周縁部３ａとが剥離しにくい。また、接着界面つまりリーク経路が冗長になるため、シール性が高い。
【０１０５】
また、本実施形態のセルアセンブリ２の製造方法によると、図１１、図１２に示すように、一体化工程において、接着シール部材前駆体５ＤＦから接着シール部材５Ｄを、弾接シール部材前駆体５ＵＦから弾接シール部材５Ｕを、一度に作製することができる。すなわち、ソリッドゴムの未架橋物Ｇ１、Ｇ２を一度に架橋させることができる。このため、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕという二種類のシール部材をセルアセンブリ２が有しているにもかかわらず、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕが受ける熱履歴が一回で済む。また、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕに加わる熱負荷を小さくすることができる。このため、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕが所望の性能を発揮しやすい。また、接着シール部材５Ｄ、弾接シール部材５Ｕが劣化しにくい。
【０１０６】
また、本実施形態のセルアセンブリ２の電極部材３は、図７に示すように、接着シール部材５Ｄ、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄにより、外部から封止されている。このため、電極部材３へのコンタミネーションの発生等を抑制することができる。したがって、燃料電池スタック１を組み立てる際、より簡便な環境下で燃料電池スタック１を組み立てることが可能となる。
【０１０７】
また、本実施形態のセルアセンブリ２の電極部材３、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄは、接着シール部材５Ｄを介して、一体化されている。このため、図１に示すように、主に、セルアセンブリ２を積層させるだけで、燃料電池スタック１を簡単に組み立てることができる。また、必要に応じて、組立後の燃料電池スタック１から、所望のセルアセンブリ２を、個別に取り出すことが可能である。このため、燃料電池スタック１の点検、修理が簡単になる。また、任意のセルアセンブリ２に不具合が生じた場合には、そのセルアセンブリ２だけを簡単に交換することができる。
【０１０８】
＜第二実施形態＞
本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法と、第一実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法と、の相違点は、第一セパレータが絶縁部、突出部を有する点である。ここでは、相違点についてのみ説明する。
【０１０９】
図１３に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの上面図を示す。なお、図４と対応する部位については同じ符号で示す。図１４に、同セルアセンブリの下面図を示す。なお、図６と対応する部位については同じ符号で示す。図１５に、図１３のＸＶ−ＸＶ方向断面図を示す。
【０１１０】
図１３に示すように、第一セパレータ４Ｕの周縁部には、絶縁部４５Ｕが配置されている。また、第一セパレータ４Ｕの連通孔４０Ｕａ、４０Ｕｂ、４１Ｕａ、４１Ｕｂの内周面には、各々、絶縁部４６Ｕが配置されている。絶縁部４５Ｕ、４６Ｕは、ソリッドゴムの架橋物製である。第一セパレータ４Ｕの左右両縁の中央には、各々、平板状の突出部４７Ｕが突設されている。一対の突出部４７Ｕは、各々、絶縁部４５Ｕを貫通し外部に表出している。
【０１１１】
図１４に示すように、第二セパレータ４Ｄの周縁部には、絶縁部４５Ｄが配置されている。また、第二セパレータ４Ｄの連通孔４０Ｄａ、４０Ｄｂ、４１Ｄａ、４１Ｄｂ、４２Ｄａ、４２Ｄｂの内周面には、絶縁部４６Ｄが配置されている。絶縁部４５Ｄ、４６Ｄは、ソリッドゴムの架橋物製である。
【０１１２】
図１６に、本実施形態の燃料電池セルアセンブリの製造方法の仮組付体作製工程および一体化工程に用いられる第三成形型の型締め状態の上下方向断面図を示す。なお、図１２と対応する部位については同じ符号で示す。
【０１１３】
図１６に示すように、一体化工程において、一対の突出部４７Ｕは、各々、上型６２１の下面と下型６２２の上面との間に挟持、固定されている。一対の突出部４７Ｕにより、第三成形型６２の型内において、仮組付体２Ｆを位置決めすることができる。また、一対の突出部４７Ｕが挟持、固定されているため、ソリッドゴムの未架橋物Ｇ１、Ｇ２がキャビティ内を流動しても、仮組付体２Ｆがずれない。
【０１１４】
仮組付体２Ｆの周縁部には、スペースＳ１が区画されている。下型６２２の凸部６２２ｃの周囲には、スペースＳ２が区画されている。ソリッドゴムの未架橋物Ｇ１、Ｇ２がスペースＳ１、Ｓ２に流れ込むことにより、図１３〜図１５に示す絶縁部４５Ｕ、４６Ｕ、４５Ｄ、４６Ｄが形成される。
【０１１５】
本実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法は、構成が共通する部分については、第一実施形態の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法と、同様の作用効果を有する。
【０１１６】
本実施形態のセルアセンブリによると、図１３に示すように、一対の突出部４７Ｕを除いて、第一セパレータ４Ｕの周縁部が絶縁部４５Ｕに覆われている。また、第一セパレータ４Ｕの連通孔４０Ｕａ、４０Ｕｂ、４１Ｕａ、４１Ｕｂの内周面が絶縁部４６Ｕに覆われている。
【０１１７】
また、図１４に示すように、第二セパレータ４Ｄの周縁部が絶縁部４５Ｄに覆われている。また、第二セパレータ４Ｄの連通孔４０Ｄａ、４０Ｄｂ、４１Ｄａ、４１Ｄｂ、４２Ｄａ、４２Ｄｂの内周面が絶縁部４６Ｄに覆われている。このため、第一セパレータ４Ｕと第二セパレータ４Ｄとの間の絶縁を確保することができる。また、絶縁部４５Ｕ、４６Ｕ、４５Ｄ、４６Ｄは、各々、ソリッドゴムの架橋物製である。このため、絶縁部４５Ｕ、４６Ｕ、４５Ｄ、４６Ｄは、自身の有する弾性力により、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄに加わる衝撃を、緩和することができる。
【０１１８】
また、第一セパレータ４Ｕは、一対の突出部４７Ｕを備えている。図１６に示すように、突出部４７Ｕは、一体化工程において、仮組付体２Ｆの位置決め用として用いられる。このため、セルアセンブリ２の作製作業が簡単になる。また、セルアセンブリ２の成形精度が向上する。
【０１１９】
また、図１に示す燃料電池スタック１作製時に、セルアセンブリ２を積層させる際、一対の突出部４７Ｕをセルアセンブリ２の位置決め用として用いることができる。このため、セルアセンブリ２の積層作業が簡単になる。また、積層後の複数のセルアセンブリ２間における、面方向のずれ量が小さくなる。
【０１２０】
＜その他＞
以上、本発明の燃料電池セルアセンブリおよびその製造方法の実施の形態について説明した。しかしながら、実施の形態は上記形態に特に限定されるものではない。当業者が行いうる種々の変形的形態、改良的形態で実施することも可能である。
【０１２１】
上記実施形態においては、上下方向を本発明の「積層方向」に、水平方向（前後左右方向）を本発明の「面方向」に、それぞれ対応させた。しかしながら、これらの方向の対応は、特に限定しない。
【０１２２】
上記実施形態における第一セパレータ４Ｕの凹凸部４３Ｕの形状、配置は特に限定しない。空気流路、水素流路、冷却水流路の形状、配置に応じて、適宜変更すればよい。上記実施形態においては、凹凸形状の第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄを配置したが、セパレータの形状は特に限定しない。空気流路、水素流路、冷却水流路が確保できればよい。
【０１２３】
上記実施形態においては、図１０に示すように、枠体作製工程において、弾接シール部材前駆体５ＵＦを作製したが、より前の工程で作製してもよい。すなわち、弾接シール部材前駆体５ＵＦは、図１１に示す仮組付体作製工程の前までに、作製されていればよい。
【０１２４】
アノード多孔質層３１、カソード多孔質層３２の構造は特に限定しない。例えば、ガス拡散層だけの単層構造としてもよい。また、ガス拡散層、ガス流路層の二層構造としてもよい。上記実施形態においては、接着シール部材前駆体５ＤＦ、弾接シール部材前駆体５ＵＦを、各々、射出成形により作製したが、プレス成形など、他の成形方法で作製してもよい。
【０１２５】
上記実施形態においては、図９に示すように、第一セパレータ４Ｕに未架橋物Ｇ１を付着させ枠体７０を成形した。しかしながら、第二セパレータ４Ｄに未架橋物Ｇ１を付着させ枠体７０を成形してもよい。すなわち、図１１に示す「第二セパレータ４Ｄ−電極部材３−第一セパレータ４Ｕ」の部分を上下反転させ、第一セパレータ４Ｕを第二セパレータ４Ｄに、第二セパレータ４Ｄを第一セパレータ４Ｕに、置き換えてもよい。
【０１２６】
上記第二実施形態においては、突出部４７Ｕを第一セパレータ４Ｕの周縁部に配置したが、第一セパレータ４Ｕの連通孔４０Ｕａ、４０Ｕｂ、４１Ｕａ、４１Ｕｂ、４２Ｕａ、４２Ｕｂの内周面に配置してもよい。また、突出部４７Ｕの形状、配置数も特に限定しない。また、突出部４７Ｕを第二セパレータ４Ｄに配置してもよい。
【０１２７】
上記第二実施形態においては、第一セパレータ４Ｕの周縁部および連通孔４０Ｕａ、４０Ｕｂ、４１Ｕａ、４１Ｕｂの内周面、第二セパレータ４Ｄの周縁部および連通孔４０Ｄａ、４０Ｄｂ、４１Ｄａ、４１Ｄｂ、４２Ｄａ、４２Ｄｂの内周面を、各々、絶縁部４５Ｕ、４６Ｕ、４５Ｄ、４６Ｄにより覆った。しかしながら、第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄのうち、いずれか一方だけに絶縁部４５Ｕ、４６Ｕ、４５Ｄ、４６Ｄを配置してもよい。第一セパレータ４Ｕ、第二セパレータ４Ｄ間の絶縁が確保できればよい。
【０１２８】
セルアセンブリ２を構成する各部材の材質は、上記実施形態に限定されるものではない。例えば、電解質膜３００として、全フッ素系スルホン酸膜の他、全フッ素系ホスホン酸膜、全フッ素系カルボン酸膜、あるいは炭化水素系の高分子膜を使用してもよい。
【０１２９】
上記実施形態においては、弾接シール部材５Ｕ、接着シール部材５Ｄを同じソリッドゴムの架橋物製とした。しかしながら、弾接シール部材５Ｕ、接着シール部材５Ｄの材質は完全に異なっていてもよい。また、ゴム組成物の一部が異なっていてもよい。すなわち、ゴム成分、架橋剤、架橋助剤、接着成分のうち、少なくとも一つの成分が異なっていてもよい。好ましくは、弾接シール部材５Ｕ用のゴム組成物と、接着シール部材５Ｄ用のゴム組成物と、は架橋温度が近い方がよい。この場合、一体化工程における温度パターンが簡単になる。
【０１３０】
以下、弾接シール部材５Ｕ、接着シール部材５Ｄ（以下、適宜「シール部材」と総称する。）の材質について、詳細に説明する。
【０１３１】
シール部材として用いることができるのは、接着性を有するソリッドゴムである。なかでも、架橋物の抗張積が、１０００ＭＰａ・％以上のものが望ましい。「抗張積」は、引張り強さと破断伸びとの積［引張り強さ（ＭＰａ）×破断伸び（％）］である。抗張積が大きいほど、破断に要するエネルギーが大きいことを示す。本明細書では、引張り強さ、破断伸びとして、ＪＩＳ  Ｋ６２５１（２００４）に準じて測定された値を採用する。引張り強さ、破断伸びの測定は、ダンベル状５号形試験片を使用して行うものとする。また、未架橋物のムーニー粘度が、８０℃で４０Ｍ［４０ＭＬ（１＋４）８０℃］以上のものが望ましい。ムーニー粘度としては、ＪＩＳ  Ｋ６３００−１（２００１）に準じて測定された値を採用する。
【０１３２】
具体的には、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）等のゴム成分を含むソリッドゴムが挙げられる。また、架橋物（シール部材）のタイプＡデュロメータ硬さは、５０以上であることが望ましい。タイプＡデュロメータ硬さとは、ＪＩＳ  Ｋ６２５３（２００６）に規定されているタイプＡデュロメータにより測定された硬さである。
【０１３３】
例えば、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を含むゴム組成物は、低温で架橋が可能であり、架橋物のシール性および接着信頼性が高いという点で好適である。（Ａ）エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）から選ばれる一種以上のゴム成分。（Ｂ）１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる架橋剤。（Ｃ）架橋助剤。（Ｄ）レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる接着成分。
【０１３４】
架橋剤（Ｂ）は、１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる。このような有機過酸化物としては、パーオキシケタール、パーオキシエステル、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート等が挙げられる。なかでも、１３０℃程度の温度で架橋しやすく、架橋剤を加えて混練したゴム組成物の取扱性にも優れるという理由から、１時間半減期温度が１００℃以上のパーオキシケタールおよびパーオキシエステルの少なくとも一種を採用することが望ましい。特に、１時間半減期温度が１１０℃以上のものが好適である。
【０１３５】
パーオキシケタールとしては、例えば、ｎ−ブチル４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、２，２−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、２，２−ジ（４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキシル）プロパン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−２−メチルシクロヘキサン等が挙げられる。また、パーオキシエステルとしては、例えば、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート等が挙げられる。これらのうち、架橋剤の保管が容易であるという理由から、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシアセテートが好適である。
【０１３６】
架橋反応を充分に進行させるため、架橋剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して１重量部以上とすることが望ましい。また、調製したゴム組成物の保管安定性を考慮して、１０重量部以下とすることが望ましい。
【０１３７】
次に、架橋助剤（Ｃ）は、上記架橋剤（Ｂ）の種類に応じて適宜選択すればよい。架橋助剤としては、例えば、マレイミド化合物、トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、トリメチロールプロパントリメタクリレート（ＴＭＰＴ）等が挙げられる。なかでも、架橋速度がより速くなるという理由から、マレイミド化合物を用いることが望ましい。この場合、架橋反応を充分に進行させるため、架橋助剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．１重量部以上とすることが望ましい。一方、架橋助剤の配合量が多く架橋速度が速くなり過ぎると、接着力の低下を招くため、架橋助剤の配合量は、３重量部以下とすることが望ましい。
【０１３８】
次に、接着成分（Ｄ）は、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる。すなわち、接着成分としては、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物だけでもよく、シランカップリング剤だけでもよい。レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の両方を含む場合には、接着力がより向上する。
【０１３９】
レゾルシノール系化合物としては、例えば、レゾルシン、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂、レゾルシン・ホルムアルデヒド（ＲＦ）樹脂等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂が好適である。変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂としては、例えば、次の一般式（１）〜（３）で表されるものが挙げられる。特に、一般式（１）で表されるものが好適である。
【化１】
0005829048.tif 000002
【化２】
0005829048.tif 000003
【化３】
0005829048.tif 000004
【０１４０】
所望の接着力を得るため、レゾルシノール系化合物の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．１重量部以上とすることが望ましい。０．５重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招くため、レゾルシノール系化合物の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。５重量部以下とするとより好適である。
【０１４１】
メラミン系化合物としては、例えば、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物、ヘキサメチレンテトラミン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。これらは、架橋の際の加熱下で分解し、ホルムアルデヒドを系に供給する。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物が好適である。ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物としては、例えば、以下の一般式（４）で表されるものが好適である。特に、一般式（４）中、ｎ＝１の化合物が４３〜４４重量％、ｎ＝２の化合物が２７〜３０重量％、ｎ＝３の化合物が２６〜３０重量％の混合物が好適である。
【化４】
0005829048.tif 000005
【０１４２】
上記レゾルシノール系化合物とメラミン系化合物との配合比は、重量比で、１：０．５〜１：２の範囲が望ましい。１：０．７７〜１：１．５の範囲がより好適である。レゾルシノール系化合物に対するメラミン系化合物の配合比が０．５未満の場合、ゴムの引張り強さ、伸び等が若干低下する傾向がみられる。反対に、メラミン系化合物の配合比が２を超えると、接着力が飽和する。このため、それ以上の配合は、コストアップにつながる。
【０１４３】
シランカップリング剤は、官能基としてエポキシ基、アミノ基、ビニル基等を有する化合物群の中から、接着性等を考慮して適宜選択すればよい。例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル−トリス（２−メトキシエトキシ）シラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、エポキシ基を有する化合物群から選ばれる一種以上を用いると、接着力が向上すると共に、燃料電池の作動環境においても、接着力が低下しにくい。具体的には、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等が好適である。
【０１４４】
所望の接着力を得るため、シランカップリング剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．５重量部以上とすることが望ましい。２重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招き、加工性も低下するおそれがある。このため、シランカップリング剤の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。６重量部以下とするとより好適である。
【０１４５】
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）の他、通常ゴム用の添加剤として用いられる各種添加剤を含んでいてもよい。例えば、補強剤としてカーボンブラックを含むことが望ましい。カーボンブラックのグレードは、特に限定されるものではなく、ＳＡＦ級、ＩＳＡＦ級、ＨＡＦ級、ＭＡＦ級、ＦＥＦ級、ＧＰＦ級、ＳＲＦ級、ＦＴ級、ＭＴ級等から適宜選択すればよい。所望の耐久性を得るため、カーボンブラックの配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して３０重量部以上とすることが望ましい。なお、混練のしやすさ、成形加工性等を考慮して、カーボンブラックの配合量は１５０重量部以下とすることが望ましい。
【０１４６】
また、他の添加剤としては、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、加工助剤等が挙げられる。軟化剤としては、プロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、ワセリン等の石油系軟化剤、ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤、トール油、サブ、蜜ロウ、カルナバロウ、ラノリン等のワックス類、リノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ラウリン酸等が挙げられる。軟化剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、可塑剤としては、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）等の有機酸誘導体、リン酸トリクレジル等のリン酸誘導体が挙げられる。可塑剤の配合量は、軟化剤と同様、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、老化防止剤としては、フェノール系、イミダゾール系、ワックス等が挙げられ、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．５〜１０重量部程度配合するとよい。
【０１４７】
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）および必要に応じて各種添加剤を混合して調製することができる。例えば、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）以外の各材料を予備混合した後、８０〜１４０℃で数分間混練する。混練物を冷却した後、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）を追加して、オープンロール等のロール類を用い、ロール温度４０〜７０℃で５〜３０分間混練して調製することができる。なお、接着成分（Ｄ）は、予備混合の段階で配合しても構わない。
【符号の説明】
【０１４８】
１：燃料電池スタック、２：燃料電池セルアセンブリ、２Ｆ：仮組付体、３：電極部材、３ａ：周縁部、４Ｄ：第二セパレータ、４Ｕ：第一セパレータ、５Ｄ：接着シール部材、５ＤＦ：接着シール部材前駆体、５Ｕ：弾接シール部材、５ＵＦ：弾接シール部材前駆体。
１０ａ：空気供給孔、１０ｂ：空気排出孔、１１ａ：水素供給孔、１１ｂ：水素排出孔、１２ａ：冷却水供給孔、１２ｂ：冷却水排出孔、１３：エンドプレート、１４：エンドプレート、３０：ＭＥＡ（膜電極接合体）、３１：アノード多孔質層（多孔質層）、３１ａ：含浸部、３２：カソード多孔質層（多孔質層）、３２ａ：含浸部、４０Ｄａ：連通孔、４０Ｄｂ：連通孔、４０Ｕａ：連通孔、４０Ｕｂ：連通孔、４１Ｄａ：連通孔、４１Ｄｂ：連通孔、４１Ｕａ：連通孔、４１Ｕｂ：連通孔、４２Ｄａ：連通孔、４２Ｄｂ：連通孔、４２Ｕａ：連通孔、４２Ｕｂ：連通孔、４３Ｄ：凹凸部、４３ＤＨ：高リブ部、４３ＤＬ：平地部、４３ＤＭ：低リブ部、４３Ｕ：凹凸部、４３ＵＨ：高リブ部、４３ＵＬ：平地部、４３ＵＭ：低リブ部、４５Ｄ：絶縁部、４５Ｕ：絶縁部、４６Ｄ：絶縁部、４６Ｕ：絶縁部、４７Ｕ：突出部、５０Ｄａ：連通孔、５０Ｄｂ：連通孔、５０Ｕａ：連通孔、５０Ｕｂ：連通孔、５１Ｄａ：連通孔、５１Ｄｂ：連通孔、５１Ｕａ：連通孔、５１Ｕｂ：連通孔、５２Ｄａ：連通孔、５２Ｄｂ：連通孔、５２Ｕ：連通室、５３Ｕ：リップ、６０：第一成形型、６１：第二成形型、６２：第三成形型、７０：枠体。
３００：電解質膜、３０１：アノード触媒層（電極触媒層）、３０２：カソード触媒層（電極触媒層）、６０１：上型、６０１ａ：凹部、６０２：下型、６０２ａ：凹部、６１１：上型、６１１ａ：凹部、６１２：下型、６２１：上型、６２１ａ：凹部、６２２：下型、６２２ａ：凹部、６２２ｂ：凹部、６２２ｃ：凸部。
Ａ１：空気通路、Ａ２：冷却水通路、Ｂ１：通路、Ｂ２：通路、Ｃ１：水素通路、Ｄ１：通路、Ｄ２：通路、Ｇ１：未架橋物、Ｇ２：未架橋物、Ｓ１：スペース、Ｓ２：スペース。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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