(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
カーボン製治具を用いたホットプレス焼成による明度Ｌが４０以上のセラミックスの製造方法であって、
平面を有するベースと、前記ベースの平面上に設置される板状のスペーサと、型孔を有し、前記スペーサを前記型孔に嵌装させて前記ベースの平面上に設置される筒状のダイスと、前記ダイスの型孔に嵌入し、前記スペーサとの間のセラミックス粉粒体を押圧するパンチと、を備え、前記ダイスおよび前記パンチは、最大粒子径が０．１ｍｍ以下のカーボン粒子により形成されているカーボン製治具を所定位置に配置する工程と、
前記カーボン製治具に原料としてセラミックス粉粒体または成形体を充填する工程と、
前記カーボン製治具を用いて前記原料を高温に維持しつつ圧縮することでホットプレス焼成を行う工程と、を含むことを特徴とするセラミックスの製造方法。
【請求項２】
前記カーボン製治具は、前記パンチの端面の周縁が面取りされていることを特徴とする請求項１記載のセラミックスの製造方法。
【請求項３】
前記カーボン製治具は、前記ダイスの内側面の周縁が面取りされていることを特徴とする請求項１または請求項２記載のセラミックスの製造方法。
【請求項４】
前記カーボン製治具は、前記ダイスの内側面および前記パンチの側面は、いずれも表面粗さＲａが１０μｍ以下であることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれかに記載のセラミックスの製造方法。
【請求項５】
前記カーボン製治具は、前記ダイスおよびパンチが、いずれもショア硬さが５５以上であることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれかに記載のセラミックスの製造方法。
【請求項６】
前記カーボン製治具は、前記ダイスおよびパンチが、いずれも不純物量が１０００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項１から請求項５のいずれかに記載のセラミックスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セラミックスのホットプレス焼成に用いられるカーボン製治具に関する。
【背景技術】
【０００２】
酸化物、非酸化物を問わず、セラミックスをホットプレス焼成することは一般的な技術として知られている。特に、非酸化雰囲気でのホットプレス焼成には、強度、熱伝導の観点からカーボン製のホットプレス用治具が用いられることが多い。ホットプレス焼成は、ホットプレス用治具にセラミックス粉末を充填し、蓋をしてプレスを掛けながら焼成するのが一般的な方法である。
【０００３】
たとえば、特許文献１記載のイットリアセラミックス焼成体の製造方法では、成形体を、窒化ホウ素コーティングしたカーボン製の治具にセットし、アルゴン雰囲気下、ホットプレス焼成している。また、特許文献２記載のセラミックヒータの製造方法では、グラファイトで構成され、表層部をＳｉＣ化した焼成治具を用いて窒化珪素組成物を仮ホットプレス焼成している。特許文献３記載のセラミックス部品の製造方法では、セラミックスの成形体または粉末を含有金属の総量の小さいカーボン型の治具内に収納してホットプレス焼成している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−１７４３９８号公報
【特許文献２】特開２００３−４０６７８号公報
【特許文献３】特開平１１−３１０４６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記のように、カーボン製の治具にセラミックス粉末等を充填し押圧すると、押圧力を伝えるパンチとパンチを嵌入する筒状のダイスが擦れる。また、パンチの嵌入後も、セラミックスの焼成収縮によりパンチとダイスが擦れる。このように治具の各部が擦れることで、カーボンが脱粒し、プレス焼成しようとするセラミックス粉粒体に混入し、カーボンコンタミの原因になりうる。
【０００６】
また、治具のセッティングによる各部同士の擦れ、あるいは治具と設置台（図示せず）との擦れによりカーボン粒子の脱落は避けられないが、このようなカーボン粒子が作業者の衣服に付着し、粉末充填時に脱落しカーボンコンタミの原因となりうる。
【０００７】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、ホットプレス焼成でカーボンコンタミの少ないセラミックスを製作できるカーボン製治具を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
（１）上記の目的を達成するため、本発明のカーボン製治具は、セラミックスのホットプレス焼成に用いられるカーボン製治具であって、平面を有するベースと、前記ベースの平面上に設置される板状のスペーサと、型孔を有し、前記スペーサを型孔に嵌装させて前記ベースの平面上に設置される筒状のダイスと、前記ダイスの型孔に嵌入し、前記スペーサとの間のセラミックス粉粒体を押圧するパンチと、を備え、前記ダイスおよび前記パンチは、最大粒子径が０．１ｍｍ以下のカーボン粒子により形成されていることを特徴としている。
【０００９】
これにより、カーボン粒子の脱粒を防止し、カーボンコンタミの少ないセラミックスを焼成することができる。特に、明度Ｌが４０以上のセラミックスで目立つカーボンコンタミを防止でき、有効である。
【００１０】
（２）また、本発明のカーボン製治具は、前記パンチの端面の周縁が面取りされていることを特徴としている。これにより、パンチをダイスの型孔に嵌入させる際に周縁が接触し難くなり、カーボン粒子の脱粒を防止できる。
【００１１】
（３）また、本発明のカーボン製治具は、前記ダイスの内側面の周縁が面取りされていることを特徴としている。これにより、スペーサをダイスの型孔に嵌装させる際に周縁が接触し難くなり、カーボン粒子の脱粒を防止できる。
【００１２】
（４）また、本発明のカーボン製治具は、前記ダイスの内側面および前記パンチの側面は、いずれも表面粗さＲａが１０μｍ以下であることを特徴としている。このように、ダイスとパンチの互いの接触面の表面粗さが小さいため、擦れることによる脱粒が生じ難くなる。
【００１３】
（５）また、本発明のカーボン製治具は、前記ダイスおよびパンチは、いずれもショア硬さが５５以上であることを特徴としている。このように、ダイスおよびパンチは、十分に硬いため、押圧、焼成時において各部が擦れてもカーボン粒子の脱粒が生じ難い。
【００１４】
（６）また、本発明のカーボン製治具は、前記ダイスおよびパンチは、いずれも不純物量が１０００ｐｐｍ以下であることを特徴としている。これにより、ダイスおよびパンチはカーボン粒子の脱粒を生じ難くすることができ、万一脱粒が生じた場合でも不純物によるコンタミへの影響を抑制できる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、ホットプレス焼成でカーボンコンタミの少ないセラミックスを製作できる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】第１の実施形態に係るカーボン製治具を示す斜視図である。
【図２】第１の実施形態に係るカーボン製治具を示す断面図である。
【図３】第１の実施形態に係るカーボン製治具の使用方法を示す断面図である。
【図４】第２の実施形態に係るカーボン製治具を示す断面図である。
【図５】第３の実施形態に係るカーボン製治具を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
次に、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。説明の理解を容易にするため、各図面において同一の構成要素に対しては同一の参照番号を付し、重複する説明は省略する。
【００１８】
［第１の実施形態］
（カーボン製治具の構成）
図１は、カーボン製治具１０を示す斜視図である。また、図２は、カーボン製治具１０を示す断面図である。カーボン製治具１０は、ホットプレス炉の炉体の内部に収容されてセラミックスのホットプレス焼成に用いられる。ホットプレス炉により、セラミックス粉粒体を高温・プレス下に焼結して高密度・高純度の焼結体を製造できる。カーボン製治具１０は、ベース１１、スペーサ１２、ダイス１３およびパンチ１４を備えており、各部はカーボンで形成されている。
【００１９】
ベース１１は、円板状に形成され、平面を有する。スペーサ１２は、円板状に形成され、ベース１１の平面上に設置される。スペーサ１２の直径は、後述のダイス１３の型孔１３ｃの内径に略一致しており、スペーサ１２がダイス１３の型孔１３ｃに嵌装するように形成されている。
【００２０】
ダイス１３は、円筒状に形成され、スペーサ１２を型孔１３ｃに嵌装させてベース１１の平面上に設置される。型孔１３ｃは、円筒の軸方向に貫通して形成されている。ダイス１３の軸方向長さは、スペーサ１２の厚さより十分大きく、ダイス１３にスペーサ１２を嵌装させたとき、スペーサ１２およびダイス１３により有底穴が形成される。この有底穴に被押圧体としてセラミックス粉粒体が充填される。型孔１３ｃにはパンチが上側から嵌入され、パンチ１４の下面がセラミックス粉粒体に接触する。
【００２１】
パンチ１４は、円柱状に形成されており、パンチ１４の直径は、ダイス１３の型孔１３ｃの内径に略一致している。パンチ１４は、使用時には、ダイス１３の型孔１３ｃに嵌入され、上側から押圧力を加えられ、スペーサ１２との間のセラミックス粉粒体を押圧する。
【００２２】
ダイス１３およびパンチ１４は、最大粒子径が０．１ｍｍ以下のカーボン粒子により形成されている。これにより、カーボン粒子の脱粒を防止し、カーボンコンタミの少ないセラミックスを焼成することができる。特に、明度Ｌが４０以上のセラミックスで、目立つカーボンコンタミを防止することができる。このようにカーボン粒子径は小さい方が望ましい。大きな粒子は脱落しやすいためである。また、等方性黒鉛で形成されていることが好ましい。なお、カーボン粒子の最大粒子径は、原料粒径をレーザー回折式粒度分布計で測定することで特定できる。カーボン粒子は、カーボン製治具製作時の焼成、黒鉛化等では粒成長しないため、原料粒径の測定で十分特定できる。
【００２３】
また、ダイス１３の型孔１３ｃの内側面およびパンチ１４の側面は、いずれも表面粗さＲａが１０μｍ以下であることが好ましい。このように、ダイス１３とパンチ１４の互いの接触面の表面粗さが小さいため、擦れることによる脱粒が生じ難くなる。カーボン製治具１０の各部が擦れて粒子が脱落するという観点から、カーボン製治具１０の表面粗さは小さい方が望ましい。
【００２４】
また、ダイス１３およびパンチ１４は、いずれもショア硬さが５５以上であることが好ましい。このように、ダイス１３およびパンチ１４は、十分に硬いため、押圧、焼成時においてカーボン粒子の脱粒が生じ難い。また、ダイス１３およびパンチ１４は、いずれも不純物量が１０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。これにより、ダイス１３およびパンチ１４はカーボン粒子の脱粒が生じ難く、万一脱粒が生じた場合でもコンタミの影響が小さくなる。
【００２５】
さらに、スペーサ１２についても、その側面の表面粗さＲａが１０μｍ以下、ショア硬さが５５以上、不純物量が１０００ｐｐｍ以下であることがそれぞれ好ましい。カーボン製治具をセッティングする際にスペーサ１２にダイス１３を嵌装させる工程があり、その際にも互いの接触面が擦れるためである。
【００２６】
（カーボン製治具を用いたホットプレス焼成）
カーボン製治具１０を用いたセラミックスの焼成方法を以下に説明する。図３は、カーボン製治具１０の使用方法を示す断面図である。
【００２７】
所望のセラミックスをホットプレス焼成する場合には、まず、カーボン製治具１０をセッティングする。セッティングでは、ベース１１を所定位置に配置し、ベース１１上にスペーサ１２を配置する。
【００２８】
ベース１１上に設置されたスペーサ１２には、ダイス１３を嵌装させて設置する。このようにして、スペーサ１２およびダイス１３により有底穴を形成する。この有底穴にセラミックス粉粒体Ｓを充填する。その際には、セラミックス粉粒体Ｓに代えて成形体を充填してもよい。成形体には、金型やＣＩＰで成形したものだけでなく、グリーンシートの積層体も含まれる。
【００２９】
特に、明度Ｌが４０以上のセラミックスにカーボンが混入すると目立つことから、Ｌ４０以上のセラミックスをホットプレス焼成する際に上記のカーボン製治具を用いるのは有効である。このようなセラミックスには、アルミナ、イットリア、酸化亜鉛、窒化ケイ素、窒化アルミ、窒化ホウ素を主成分とする酸化物、非酸化物セラミックスが挙げられる。なお、明度Ｌは、色差−Ｌａｂ色空間におけるＬをいう。このように、セラミックスを有底穴に充填させ、パンチを有底穴に嵌入させてセッティングを完了する。
【００３０】
このようにセッティングされたカーボン製治具１０は、ホットプレス炉の炉体内の断熱材によって包囲される位置に設置される。炉体には、ガス置換装置があり、炉体のカーボン製治具が収容される内部空間におけるエアを吸い出した後、所定の不活性ガスを充填することよりその内部のガスを置換できる。また、炉体には、ヒータが設けられ、その内部の温度を所定の温度に上昇させて維持できる。
【００３１】
カーボン製治具１０の設置後、炉を閉め、内部を排気系により排気するとともに、ヒータに通電して炉内を加熱する。そして、炉体を貫通して挿入されたプッシャによりパンチを下方に向けてプレスし、このプッシャによりパンチを降下させて、粉体を圧縮する。このようにパンチの上端に下方に荷重を加えることで、セラミックスの粉粒体を加圧できる。加熱状態でプッシャを降下させ、所定の押圧力で押圧した状態でセラミックスを焼成する。
【００３２】
［第２の実施形態］
上記の実施形態では、カーボン製治具１０の各部の周縁は、特に加工されていないが、これらが面取りした形状に加工されていてもよい。図４は、面取り加工されたカーボン製治具２０を示す断面図である。
【００３３】
図４に示すカーボン製治具２０では、ダイス２３の内側面の周縁２３ａおよびパンチ２４の端面の周縁２４ａが面取りされている。面取りの形状は、具体的にはＣ面またはＲ面である。Ｃ面、Ｒ面を形成することで、カーボン製治具２０のセッティング時に部材が引っ掛かりにくくなる。
【００３４】
なお、Ｃ面よりもＲ面の方が好ましい。Ｃ面またはＲ面の寸法は、それぞれＣまたはＲが少なくとも０．１ｍｍ以上であることが好ましく、０．５ｍｍ程度であることがさらに好ましい。これ以上大きくても問題ないが、必然的にセラミック焼結体のバリが大きくなるので加工に時間を要することになる。
【００３５】
［第３の実施形態］
上記の実施形態では、ダイス２３の内側面の一方の周縁２３ａおよびパンチ２４の端面の周縁２４ａが面取りされているが、さらにスペーサの端面の周縁やダイスの内側面の他方の周縁も面取りされていてもよい。図５は、さらに面取り加工されたカーボン製治具３０を示す断面図である。
【００３６】
図５に示すように、カーボン製治具３０では、スペーサ３２の端面の周縁３２ａ、ダイス３３の内側面の両方の周縁３３ａ、３３ｂおよびパンチ２４の端面の周縁２４ａが面取りされている。このように嵌めこむ際に互いに接触しやすい部材の周縁が面取りされていることで、カーボン製治具３０のセッティング時に部材が引っ掛かりにくくなり、その結果、コンタミも生じにくくなる。なお、いずれも面取りの形状は、Ｃ面よりもＲ面の方が好ましい。
【００３７】
［その他の実施形態］
なお、カーボン製治具１０のセラミックス粉粒体の接触部に、離型材であるＢＮを塗布する場合やカーボン製治具１０とセラミックス粉粒体の間にカーボンシートを配置する場合であっても本発明は有効である。
【００３８】
［実施例、比較例］
条件を変えて構成されたカーボン製治具を用いて実験を行った。各カーボン製治具のダイスの内径はφ１００ｍｍに統一した。各カーボン製治具の具体的仕様は、以下の表の通りである。なお、各カーボン製治具を構成するカーボン粒子の最大粒子径は、原料粒径をレーザー回折式粒度分布計で測定することで特定した。ホットプレス焼成の対象として窒化アルミニウム粉末に５重量％の酸化イットリウムを添加したものを用いた。
【表１】
0005757797.tif 000002
【００３９】
各カーボン製治具を用いて、窒素雰囲気中、ホットプレスは１０ＭＰａで加圧しながら１８００℃で６時間焼成した。その結果、φ１００×１０ｍｍの寸法のセラミック焼結体が得られた。得られたセラミック焼結体の上下面を１ｍｍ研削し、研削したφ１００の両面に発生した黒点の数でカーボンコンタミの有無を評価した。なお、黒点は、肉眼で観察できる大きさのものを数えた。黒点とは明度Ｌ４０未満のエリアのことを指す。黒点の有無は、焼結体の横に色見本を置いて比較することで行い、例えば、直径φ０．５ｍｍの黒点は、色差計では測定できないが、肉眼で把握できるためカウントされる。カーボンコンタミは、必ずしも黒点のカーボン粒子として現れるわけではなく、多少拡散するため黒色の斑点となる場合もあるが、このような場合も上記の基準で判断した。
【００４０】
表１の最右列に、評価の結果を黒点の個数により区分して◎、○、△、×で示している。表１に示すように、カーボン粒子の最大粒子径が０．１ｍｍ以下であり、治具表面のＲａが１０μｍ以下で、ショア硬さが５５以上であるカーボン製治具を用いた場合（実施例１〜６、８）、○または◎の良好な結果が得られた。また、さらに実施例２のカーボン製治具のパンチの端面の周縁およびダイスの内側面の周縁に面取りを施し、ホットプレスを行うと◎の良好な結果が得られた（実施例７）。これらに対し、面取りが無く、治具表面のＲａが１０μｍより大きいカーボン製治具を用いた場合（実施例９、１０）、実施例１〜８には劣るものの黒点の個数は少なかった。また、面取りが無く、治具のショア硬さが５５より小さいカーボン製治具を用いた場合（実施例１１）も、実施例１〜８には劣るものの黒点の個数は少なかった。一方、カーボン粒子の最大粒子径が０．１ｍｍより大きい場合（比較例１、２）、黒点の個数は多くなった。以上より、実施例のカーボン製治具を用いたホットプレス焼成により、カーボンコンタミの少ないセラミックスを製作できることが実証された。
【符号の説明】
【００４１】
１０  カーボン製治具
１１  ベース
１２  スペーサ
１３  ダイス
１３ｃ  型孔
１４  パンチ
２０  カーボン製治具
２３  ダイス
２３ａ  ダイスの内側面の周縁
２４ａ  パンチの端面の周縁
３０  カーボン製治具
３２  スペーサ
３２ａ  スペーサの端面の周縁
３３  ダイス
３３ａ、３３ｂ  ダイスの内側面の周縁
Ｓ  セラミックス粉粒体
【図１】
0005757797.tif 000003
【図２】
0005757797.tif 000004
【図３】
0005757797.tif 000005
【図４】
0005757797.tif 000006
【図５】
0005757797.tif 000007