(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
回転羽根型造粒機を用いて核燃料粉末を造粒する方法において、回転羽根の低速回転下でバインダを添加して混合する混合工程と、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定する測定工程と、バインダ添加後に回転羽根を高速回転して造粒する造粒工程を有することを特徴とする造粒法。
【請求項２】
上記混合工程において、回転羽根を低速回転して核燃料粉末を均一化した後に、低速回転下でバインダを少量ずつ添加して攪拌混合し、次いで測定工程において、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定し、該測定工程の後に、回転羽根を低速回転して核燃料粉末を攪拌均一化する均一化工程を設け、該均一化工程の後に、回転羽根を高速回転して核燃料粉末を造粒する造粒工程を行う請求項１に記載する造粒法。
【請求項３】
上記測定工程において、回転羽根を停止し、核燃料粉末にバインダを添加してバインダ添加量を調整した後に、バインダの添加量を測定する請求項１または請求項２に記載する造粒法。
【請求項４】
回転羽根の低速回転を回転数２０〜５０rpmで行い、高速回転を３００〜６００rpmで行う請求項１〜請求項３の何れかに記載する造粒法。
【請求項５】
粒径５００μm以下の核燃料造粒体を製造する請求項１〜請求項４の何れかに記載する造粒法。
【請求項６】
核燃料粉末が、ウラン酸化物粉末、またはウランとプルトニウムの混合酸化物粉末であるＭＯＸ燃料粉末である請求項１〜請求項５の何れかに記載する造粒法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は核燃料粉末の造粒法に関する。より詳しくは、本発明は原子力発電などの燃料に用いられる核燃料ペレット用の粒子を製造するウラン酸化物粉末またはウランとプルトニウムの混合酸化物粉末であるＭＯＸ燃料粉末の造粒法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電などの燃料には、二酸化ウラン燃料やウランとプルトニウムの混合酸化物であるＭＯＸ燃料が用いられる。これらの核燃料は二酸化ウラン粉末などの原料粉末をペレットに成形して還元雰囲気下で焼結し、この焼結ペレットを燃料棒に封入し、多数の燃料棒を束ねた燃料集合体として使用される。
【０００３】
一般的に、工業的に効率よく核燃料の焼結ペレットを製造するためには、ペレットの金型に入れやすいようにペレット用の粒子を製造する。例えば、酸化ウラン粉末などの原料粉末に水などのバインダを添加して粒径数百μmの粒子に造粒している。
【０００４】
例えば、特開２０１０−１９０７１８号公報（特許文献１）には、プルトニウムとウランの混合硝酸溶液をマイクロ波加熱して脱硝粉末にし、この脱硝粉末を焙焼還元した後にバインダを加えて造粒し、この造粒体をペレットに成形することが記載されている。特開２０１０−１９０７２０号公報（特許文献２）には、プルトニウムとウランの混合硝酸溶液をマイクロ波加熱して脱硝粉末にした後にバインダを加えて造粒し、この造粒体を焙焼還元してペレット用粒子にすることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１０−１９０７１８号公報
【特許文献２】特開２０１０−１９０７２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記特許文献１および特許文献２には、脱硝粉末にバインダを加え（例えば水を噴霧し）、回転羽根によって造粒することが記載されており、水の添加量は１８wt％が好ましく、水は粉末全体に均一に噴霧されればよく、造粒前でも造粒中でも良いとしている。
【０００７】
しかし、回転羽根型造粒機を用いた従来の造粒方法は、造粒前に回転羽根を停止した状態でバインダを添加する場合、内容物が混合されないためにバインダの偏析が生じやすく、造粒状態が不均一になりやすいと云う課題がある。
【０００８】
また、造粒中に回転羽根を高速回転した状態でバインダを添加する場合、一時的にバインダ量が多くなった部分では造粒体の肥大化がより進行するため、造粒体の粒子径が目標よりも過大となる、あるいは不均一になりやすい。また、バインダ、あるいはバインダと共に粉が造粒機内壁へ弾かれて付着するため、粉末への正味のバインダ添加量が不正確になりやすいと云う課題がある。
【０００９】
本発明は、ウラン酸化物等の粉末を回転羽根型造粒機を用いて造粒する場合、上記問題を解消した造粒方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明によれば、以下の構成からなる造粒法が提供される。
〔１〕回転羽根型造粒機を用いて核燃料粉末を造粒する方法において、回転羽根の低速回転下でバインダを添加して混合する混合工程と、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定する測定工程と、バインダ添加後に回転羽根を高速回転して造粒する造粒工程を有することを特徴とする造粒法。
〔２〕上記混合工程において、回転羽根を低速回転して核燃料粉末を均一化した後に、低速回転下でバインダを少量ずつ添加して攪拌混合し、次いで測定工程において、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定し、該測定工程の後に、回転羽根を低速回転して核燃料粉末を攪拌均一化する均一化工程を設け、該均一化工程の後に、回転羽根を高速回転して核燃料粉末を造粒する造粒工程を行う上記[１]に記載する造粒法。
〔３〕上記測定工程において、回転羽根を停止し、核燃料粉末にバインダを添加してバインダ添加量を調整した後に、バインダの添加量を測定する上記[１]または上記[２]に記載する造粒法。
〔４〕回転羽根の低速回転を回転数２０〜５０rpmで行い、高速回転を３００〜６００rpmで行う上記[１]〜上記[３]の何れかに記載する造粒法。
〔５〕粒径５００μm以下の核燃料造粒体を製造する上記[１]〜上記[４]の何れかに記載する造粒法。
〔６〕核燃料粉末が、ウラン酸化物粉末、またはウランとプルトニウムの混合酸化物粉末であるＭＯＸ燃料粉末である上記[１]〜上記[５]の何れかに記載する造粒法。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の造粒法は、回転羽根の低速回転下でバインダを添加して混合する工程において、回転羽根の低速回転によって核燃料粉末が均一化される。また低速回転下でバインダを少量ずつ添加するので、核燃料粉末にバインダが均一に添加される。例えば、低速回転の回転数は造粒が進行しない速度、例えば２０〜５０rpmであり、バインダを少量ずつ滴下したときに、粉末に均一に添加される。
【００１２】
本発明の造粒法は、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定するので、添加量を正確に管理することができる。バインダの添加量が不正確であると造粒状態が不均一になり、微細な造粒体を効率よく製造することができないが、本発明の造粒方法はバインダの添加量を精度良く制御することができるので、例えば、粒径５００μm以下の微細な核燃料造粒体を効率よく製造することができる。
【００１３】
本発明の造粒法は、正確な分量のバインダを均一に添加した後に回転羽根を高速回転して造粒する方法であり、高速回転時にはバインダを添加しないので、バインダが不均一な状態での造粒を避けられ、均一な造粒体が得られる。
【００１４】
本発明の造粒法は、低速回転下でバインダを少量ずつ添加するので、バインダがケーシング上部や回転羽根の軸へ飛ばされて付着する現象を抑制できる。バインダの付着部分には運転に伴って粉末層が成長し、自重を支持できない程に大きくなると、ケーシングから剥離して落下する。例えば、受け皿をセットしていない状況で粉体層が落下した場合、放射性物質の飛散を招くが、本発明を用いれば、粉体層の成長を抑制できる。
【００１５】
本発明の造粒法は、低速回転下でバインダを少量ずつ添加するので、バインダがケーシング上部や回転羽根の軸へ飛ばされて付着する現象を抑制できる。バインダの付着部分には運転に伴って粉末層が成長するため、トレーサビリティーの悪化やホールドアップ量の増加という問題が生じるが、本発明を用いれば、粉体層の成長を抑制できる。
【００１６】
本発明の造粒法は、低速回転下でバインダを少量ずつ添加するので、バインダがケーシング上部や回転羽根の軸へ飛ばされて付着する現象を抑制できる。臨界安全を確保するためには、核燃料物質の形状や重量を管理する必要があり、バインダの付着部分に成長した粉体層が無視できない程大きくなると、臨界安全性を維持できなくなるが、本発明を用いれば、粉体層の成長を抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の造粒法の概略を示す工程図
【図２】回転羽根造粒装置の概略断面図
【図３】本発明の実施例の造粒工程を示す工程図
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明を実施形態に基づいて具体的に説明する。
本発明は、回転羽根型造粒機を用いて核燃料粉末を造粒する方法において、回転羽根の低速回転下でバインダを添加して混合する混合工程と、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定する測定工程と、バインダ添加後に回転羽根を高速回転して造粒する造粒工程を有することを特徴とする造粒法である。
また、本発明は、好ましくは、上記混合工程において、回転羽根を低速回転して核燃料粉末を均一化した後に、低速回転下でバインダを少量ずつ添加して攪拌混合し、次いで測定工程において、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定し、該測定工程の後に、回転羽根を低速回転して核燃料粉末を攪拌均一化する均一化工程を設け、該均一化工程の後に、回転羽根を高速回転して核燃料粉末を造粒する造粒工程を行う造粒法である。
【００１９】
本発明の造粒法の概略を図１に示す。なお、以下の説明はウラン酸化物粉末に関するが、本発明の造粒法はウラン酸化物粉末に限られない。本発明における核燃料粉末にはウラン酸化物粉末のほかに、ウランとプルトニウムの混合酸化物粉末であるＭＯＸ燃料粉末も含まれる。
【００２０】
本発明の造粒方法は、回転羽根を低速回転してウラン酸化物粉末を攪拌し均一化する。低速回転の回転数は２０〜５０rpmが好ましい。次いで、この低速回転下でバインダを少量ずつ添加して攪拌混合する。この低速回転下では、バインダを少量ずつ滴下したときに造粒が開始されず、回転羽根によって飛散もしないため、均一に添加される。バインダは例えば水が用いられる。
【００２１】
回転羽根を高速回転してバインダを滴下すると、バインダ、あるいはバインダと共に粉末が飛ばされて装置内壁に付着する割合が高くなり、粉末に対する添加量を正確に制御することが困難である。また、高速回転下では外周部分の回転羽根の速度は非常に大きいが、中央部の速度はゼロに近い。このため容器内の攪拌力は場所によって異なり、不均一になる。造粒においてはバインダと粉末の均一な混合が重要であり、バインダが偏析するとその部分が肥大した造粒体になり、均一な造粒体が得られない。
【００２２】
このため、回転羽根型造粒機を用いて造粒する場合には、予めバインダ量を正確に制御し、かつ、原料粉末とバインダの均一性を保つことが必要になる。ただし、ウラン酸化物などの核燃料分野では、放射性の粉末の飛散を少なくするため、一定量の粉末を容器内に封入して取り扱うのが好ましい。よって、バインダ添加後に、取り分けておいた原料粉を少量ずつ加える調整方法は採用しにくいため、始めからバインダ量が過剰とならないような運転を要する。
【００２３】
本発明の造粒方法では、バインダの添加工程と粉末の造粒工程において回転羽根の回転数を変え、造粒前にバインダを添加するための低速回転ステージを設けることによって、高速回転下でバインダを添加したときの不都合を解消した。
【００２４】
本発明の造粒方法は、低速回転下でバインダを添加した後に、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定する。このとき、必要に応じ、バインダを添加して添加量を調整する。バインダの添加量は、例えば、粉末の入った造粒皿の重量を電子天秤で測定して求められるが、回転羽根を回転したままでは正確な測定が難しいので、回転羽根の回転を止めて秤量する。このように、本発明の造粒方法は、バインダの添加量を厳密に管理できるように、造粒前に回転羽根を停止してバインダ量を確定するステージが設けられている。
【００２５】
上記測定後に回転羽根を低速回転してバインダの偏析を防止し均一化する。次いで、回転羽根の回転を高速に切り替えてウラン酸化物粉末を造粒する。高速回転の回転数は例えば３００〜６００rpmが好ましい。
【００２６】
以上のように、本発明の造粒方法は、回転羽根の低速回転下でバインダを少量ずつ添加する工程と、バインダ添加後にその添加量を管理する工程とを有し、好ましくは、その前後にバインダを添加せずに低速回転で攪拌する工程とを有し、その後に高速回転下で造粒することによって、バインダの偏析を防止し、均一かつ微細な造粒体、例えば、粒径５００μm以下のウラン酸化物造粒体を再現性良く高い収率で製造することができる。
【実施例】
【００２７】
本発明の実施例を以下に示す。この実施例の工程図を図３に示す。また、実施例において使用した回転羽根型造粒装置の概略を図２に示す。
本発明の造粒方法では、原料粉末（ウラン酸化物粉末）１０を皿状容器１１に入れ、回転羽根１２を低速で回転させて混合する。次いで、低速で回転羽根１２を回したまま、バインダ（水など）１３をノズル１４から少量ずつ徐々に添加（滴下）しながら混合し、バインダ添加後も挙動が安定するまで混合を継続する。その後、所定量のバインダが供給されるまでバインダの添加と混合を繰り返し、最終的に回転羽根を高速回転させて造粒する。
【００２８】
〔実施例１〕
酸化ウラン(ＵＯ2)の粉末２５０ｇを皿状容器１１に装荷し、回転羽根１２を低速（３０rpm）で回転させながら水を供給する。このとき、水の全量を供給せずに１０.９wt％を供給したところで供給を停止し、回転羽根１２の回転を継続して水分を酸化ウラン粉末全体に馴染ませた（低速回転時間１２０秒）。続いて、回転を停止し、水分量が１１.７wt％になるまで水を供給した。このとき、回転羽根１２が回転している状態では皿上の重量を電子天秤で正確に測定することが難しいので、造粒装置から皿状容器１１を取り外して秤量した。水量確定後、再び回転羽根１２を低速（３０rpm）で１２０秒回転して粉体全体を均一化した。その後、回転羽根１２を高速（５００rpm）で１２０秒回転して粉体を造粒した。この造粒によって、造粒体を９７.７％の高い回収率で得た。また、その全量が目標とする粒径５００μm以下であった。
【００２９】
〔実施例２〕
酸化ウラン粉末２５０ｇを皿状容器１１に入れ、回転羽根１２を低速（３０rpm）で回転させながら水１２.２wt％を供給したところで水の供給を停止し、回転羽根１２の回転を継続して水分を酸化ウラン粉末全体に馴染ませた（低速回転時間１２０秒）。次いで回転羽根１２の回転を停止し、水分量が１２.６wt％になるまで水を供給し、造粒装置から皿状容器１１を取り外して水分量を秤量した。水量確定後、再び回転羽根１２を低速（３０rpm）で１２０秒回転して粉体全体を均一化した。その後、回転羽根１２を高速（５００rpm）で６０秒回転して粉体を造粒した。造粒体の回収率は９８.０％であり、その全量が目標とする粒径５００μm以下であった。
【００３０】
〔比較例１〕
酸化ウラン粉末２５０ｇを皿状容器１１に入れ、回転羽根１２を低速（３０rpm）で回転させながら水１３wt％を供給し、回転羽根１２の回転を継続して水分を酸化ウラン粉末全体に馴染ませた（低速回転時間１２０秒）。引き続き、回転羽根１２を低速（３０rpm）で１２０秒回転して粉体全体を均一化した。その後、回転羽根１２を高速（５００rpm）で１２０秒回転して粉体を造粒した。造粒体は何れも不良品であった。
【００３１】
〔比較例２〕
酸化ウラン粉末２５０ｇを皿状容器１１に入れ、回転羽根１２を高速（５００rpm）で回転させながら水１５.６wt％を供給し、回転羽根１２の高速回転を９０秒継続して粉体を造粒した。造粒体の回収率は３８.９％であり、そのうち５００μm以下の割合は２１.１％であった。
【００３２】
〔比較例３〕
酸化ウラン粉末２５０ｇを皿状容器１１に入れ、回転羽根１２を高速（５００rpm）で回転させながら水１４.８wt％を供給し、回転羽根１２の高速回転を９０秒継続して粉体を造粒した。造粒体の回収率は８６.４％であり、そのうち５００μm以下の割合は３０.７％であった。
【００３３】
〔比較例４〕
酸化ウラン粉末２５０ｇを皿状容器１１に入れ、回転羽根１２を高速（５００rpm）で回転させながら水１４.８wt％を供給し、回転羽根１２の高速回転を２１０秒継続して粉体を造粒した。造粒体の回収率は７４.９％であり、そのうち５００μm以下の割合は４６.７％であった。
【符号の説明】
【００３４】
１０−ウラン酸化物粉末、１１−皿状容器、１２−回転羽根、１３−バインダ、１４−ノズル。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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