(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ２Ｔ１４Ｂを含む結晶粒を主相として含有し、
粒界三重点にＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を有し、
前記粒界三重点に、前記ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含む板状結晶を有し、
断面において、前記粒界三重点の面積に対する前記ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含む板状
結晶の面積の比が０．０１〜０．２２である、
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石。
（但し、Ｒは希土類元素、ＴはＦｅ，Ｃｏ及びＣｕから選ばれる少なくとも一種の元素、
Ｂはホウ素、ＲＬは軽希土類元素、並びにＭ１はＡｌ，Ｚｎ及びＧａから選ばれる少なく
とも一種の元素をそれぞれ示す。）
【請求項２】
前記ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物における構成元素の原子比率が下記式（１）及び（２）を
満たす、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石。
Ｔ＞ＲＬ （１）
Ｔ＞Ｍ１ （２）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系の希土類焼結磁石は、高い磁気特性を有することから、ＨＤＤ用ボイスコイルモータなど各種モータ、及びジェネレータ等に使用されている。近年、環境問題に対する関心の高まりに応じて、ハイブリッド自動車や風力発電の需要が急速に拡大している。このような傾向に伴い、モータ及びジェネレータを高性能化することが求められており、従来よりも優れた磁気特性を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石を開発することが要求されている。
【０００３】
ハイブリッド自動車や風力発電に用いられるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石は、温度変化の大きい環境下で使用される。このような環境下で長期間使用しても磁気特性が損なわれないようにするために、不可逆熱減磁に対する対策が必要となる。そのため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石において、減磁に抵抗する力の指標となる保磁力を向上する必要がある。
【０００４】
保磁力を向上する方法として、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石において磁力発現を担うＲ２Ｔ１４Ｂ相（主相）のＲの一部を、Ｄｙ，Ｔｂ等の重希土類元素で置換した組成にすることが提案されている。しかしながら、このように、Ｒの一部が重希土類元素で構成された主相は、ＲがＮｄ，Ｐｒ等の軽希土類元素で構成された主相と異なり、磁化機構がフェリ磁性に変化する。このため、飽和磁化が小さくなり、その結果、永久磁石の磁力強さの指標となる残留磁束密度が低下することとなる。また、Ｄｙ，Ｔｂなどの重希土元素はきわめて高価であるため、これらを大量に使用することはコストアップにつながってしまう。
【０００５】
保磁力を高める別の方法として、主相である結晶粒を粗大化することを抑制したり、結晶粒界におけるＣｕ含有量を制御したりすることが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第３９２１３９９号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、従来のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の保磁力は十分ではなかったため、結晶粒径の微細化や添加元素による粒界改質とともに、重希土類元素の使用量を増やして保磁力を向上させる必要があった。特に、ハイブリッド自動車等に備えられるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石は、高温又は温度変化が大きい環境下で使用されるため、高い保磁力を維持する必要があり、重希土類元素の使用量を減らすことが困難であった。
【０００８】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、重希土類元素の使用量を増やさなくても十分に高い保磁力を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するために、本発明者らは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の熱処理条件が焼結体の組織に与える影響を鋭意検討し、焼結体の組織を制御することによって磁気特性を改善することを試みた。その結果、所定の元素を含有する焼結体の熱処理条件を調整することによって、構成元素としてＲＬ，Ｔ，Ｍ１を有する特定の化合物が析出することを見出し、上記課題を解決するに至った。
【００１０】
すなわち、本発明は、Ｒ２Ｔ１４Ｂを含む結晶粒を主相として含有し、粒界三重点にＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物合物を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石を提供する。（但し、Ｒは希土類元素、ＴはＦｅ、Ｃｏ及びＣｕから選ばれる少なくとも一種の元素、Ｂはホウ素、ＲＬは軽希土類元素、並びにＭ１はアルミニウム（Ａｌ），亜鉛（Ｚｎ）及びガリウム（Ｇａ）から選ばれる少なくとも一種の元素をそれぞれ示す。）
【００１１】
上記本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石によれば、粒界三重点にＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を有することから、保磁力を十分に高くすることができる。保磁力が向上する理由は必ずしも明らかではないが、構成元素としてＦｅやＣｏを有する化合物は軟磁性であるのに対し、このＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物は磁性を有しないことが要因として考えられる。また、ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物は軽希土類元素（ＲＬ）を構成元素として有することから、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石が重希土類元素を含有する場合、粒界に生成するＲリッチ相における軽希土類元素に対する重希土類元素の比率が相対的に高くなることも要因として考えられる。
【００１２】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石は、粒界三重点に、ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含む板状結晶を有することが好ましい。このような板状結晶を含むことによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の強度を向上することができる。なお、この板状結晶は、主成分としてＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含有することがより好ましい。
【００１３】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石は、その断面において、粒界三重点の面積に対するＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含む各々の板状結晶の面積の比が０．０１〜０．２２であることが好ましい。このような面積比でＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含む板状結晶を含有することによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の保磁力を一層高くすることができる。
【００１４】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石において、ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物における構成元素の原子比率が下記式（１）及び（２）を満たすことが好ましい。このような原子比率で各構成元素を有するＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含むことによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の保磁力を一層高くすることができる。
【００１５】
Ｔ＞ＲＬ    （１）
Ｔ＞Ｍ１    （２）
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、重希土類元素の使用量を増やさなくても、十分に高い保磁力を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石を提供することができる。換言すれば、重希土類元素の使用量を減らしても、従来と同等の保磁力を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石とすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の好適な実施形態における断面構造を示す電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真である。
【図２】比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の断面構造を示す電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、場合により図面を参照して、本発明の好適な実施形態について説明する。なお、各図面において、同一または同等の要素には同一の符号を付与し、重複する説明を省略する。
【００１９】
図１は、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の断面構造を示すＴＥＭ写真（８０，０００倍）である。本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００は、Ｒ２Ｔ１４Ｂからなる金属間化合物を含む主相１０と、粒界三重点にＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含む板状結晶１２及びＲリッチ相１４を含有する。なお、本明細書における主相１０とは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００における主な結晶粒をいう。したがって、結晶粒を構成する成分がＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００における主成分となる。Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００全体に対する主相１０の体積比率は通常９０％以上である。
【００２０】
主相１０に含まれる金属間化合物は、Ｒ２Ｔ１４Ｂからなる化合物である。Ｒ２Ｔ１４ＢにおけるＲは希土類元素を示し、ＴはＦｅ，Ｃｏ及びＣｕから選ばれる少なくとも一種の元素を示し、Ｂはホウ素を示す。Ｒは軽希土類元素（ＲＬ）であってもよく、重希土類元素（ＲＨ）であってもよく、両者の組み合わせであってもよい。
【００２１】
本明細書における希土類元素は、長周期型周期表の第３族に属するスカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）及びランタノイド元素のことをいう。ランタノイド元素には、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、ルテチウム（Ｌｕ）等が含まれる。希土類元素は、軽希土類元素及び重希土類元素に分類することができる。本明細書における重希土類元素はＧｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕをいい、軽希土類元素はＳｃ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕをいう。
【００２２】
主相１０に含まれるＲ２Ｔ１４Ｂは、Ｒとして好ましくは軽希土類元素、より好ましくはＮｄ，Ｐｒ，Ｓｍ，Ｐｍから選ばれる少なくとも一種を含み、Ｂを０．５〜４．５質量％含み、残部がＴ及び不可避的不純物である組成を有することが好ましい。具体的な組成としては、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂが挙げられる。また、主相１０は、必要に応じて、Ｎｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｗ、Ｍｏ、Ｖ、Ｇａ、Ｚｎ、Ｓｉ等の他の元素を更に含んでもよい。主相１０が重希土類元素を含む場合、重希土類元素として、Ｇｄ，Ｄｙ，Ｔｂ，Ｈｏから選ばれる少なくとも一種を含むことが好ましい。
【００２３】
板状結晶１２は、ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含有する。ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物におけるＲＬは軽希土類元素を、ＴはＦｅ，Ｃｏ及びＣｕから選ばれる少なくとも一種の元素を、Ｍ１はＡｌ，Ｚｎ及びＧａから選ばれる少なくとも一種の元素をそれぞれ示す。なお、Ｔの一部は、Ｎｉで置換されていてもよい。また、ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物における各々の構成元素の原子比率は、下記式（１）及び（２）を満たすことが好ましい。
【００２４】
Ｔ＞ＲＬ    （１）
Ｔ＞Ｍ１    （２）
【００２５】
板状結晶１２におけるＴの含有量は、ＲＬ，Ｔ及びＭ１の各元素の合計を基準として、好ましくは４０〜７０原子％であり、より好ましくは４５〜６５原子％である。板状結晶１２におけるＲＬの含有量は、ＲＬ，Ｔ及びＭ１の各元素の合計を基準として、好ましくは２０〜３５原子％であり、より好ましくは２３〜３３原子％である。板状結晶１２におけるＭ１の含有量は、ＲＬ，Ｔ及びＭ１の各元素の合計を基準として、好ましくは１〜２８原子％であり、より好ましくは２〜２５原子％である。各元素を上述の含有量とすることによって、一層高い保磁力を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００とすることができる。Ｍ１は、Ａｌ，Ｚｎ及びＧａのうちＡｌを含有することが好ましい。なお、板状結晶１２は、ＲＬ、Ｔ及びＭ１の他に、Ａｇ，Ａｕから選ばれる少なくとも一種の元素を少量含んでいてもよい。
【００２６】
板状結晶１２は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の粒界三重点に含まれるだけではなく、二粒子粒界に含まれていてもよい。また、この粒界三重点には、板状結晶１２とともにＲリッチ相１４が含まれていてもよい。板状結晶１２は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の断面において、短軸長さが好ましくは２０〜５００ｎｍであり、長軸長さが好ましくは０．４〜２μｍである。
【００２７】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の断面において、粒界三重点における一つの板状結晶１２の面積比率は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の保磁力を一層高くする観点から、好ましくは０．０１〜０．２２であり、より好ましくは０．０３〜０．１８である。この面積比率は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の断面をＴＥＭで観察し、観察画像において粒界三重点と板状結晶１２のそれぞれの面積を求めて算出することができる。
【００２８】
Ｒリッチ相１４は、主相１０よりも希土類元素の含有量が高い相であり、例えばαＮｄ、αＮｄとＮｄ５Ｆｅ１７の共晶等が挙げられる。Ｒリッチ相１４における希土類元素の含有量は、例えば７０〜９５原子％である。粒界三重点に板状結晶１２とＲリッチ相１４とを共存させると、Ｒリッチ相１４における重希土類元素に対する軽希土類元素の原子比（ＲＬ／ＲＨ）を小さくすることが可能となる。これによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の保磁力を一層高くすることができる。Ｒリッチ相１４におけるＲＬ／ＲＨ（原子比）は、好ましくは２００以下であり、より好ましくは７０以下である。
【００２９】
本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００は、十分に優れた保磁力を有することから、ハイブリッド自動車及び風力発電に用いられるモータ及びジェネレータに好適に用いることができる。また、従来のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００に比べて、重希土類元素の含有量を減らしても保磁力を高く維持することができる。したがって、高価な重希土類元素の使用量を減らすことが可能となりＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の製造コストを低減することができる。
【００３０】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の好ましい組成は次の通りである。これらの組成は、ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光）検出器による定量分析によって評価することができる。
【００３１】
ＲＬ：２１．００〜３３．５０質量％
ＲＨ：０．００〜１２．００質量％
Ｒ（＝ＲＬ＋ＲＨ）：２８．５０〜３５．００質量％
Ｍ１：０．１０〜０．５０質量％
Ｍ２：０．０３〜０．５０質量％
Ｂ：０．８０〜１．５０質量％
Ｃ：０．０５〜０．３０質量％
Ｎ：０．０２〜０．１５質量％
Ｏ：０．０３〜０．６０質量％
Ｔ：残部
【００３２】
ここで、Ｍ２は、Ｓｉ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｉｒ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｎｂ、Ｗから選ばれる少なくとも１種の元素を示す。Ｔは、必須元素としてＦｅ及びＣｏを含有し、Ｃｏの含有量が０．０５〜１０．００質量％であり、Ｎｉ及びＭｎの合計含有量が０．２質量％以下であることが好ましい。
【００３３】
次に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の製造方法の一例を説明する。この製造方法は、原料合金を調製する調製工程と、原料合金を粉砕して原料微粉末を得る粉砕工程と、原料微粉末を成形して成形体を作製する成形工程と、成形体を焼成して焼結体を得る焼結工程と、焼結体に時効処理を施す時効処理工程と、を有する。以下、各工程の詳細を説明する。
【００３４】
調製工程は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００に含まれる各元素を有する原料合金を調製する工程である。まず、所定の元素を有する原料金属を準備し、これらを用いてストリップキャスティング法等を行なう。これによって原料合金を調製することができる。原料金属としては、例えば、希土類金属や希土類合金、純鉄、フェロボロン、またはこれらの合金が挙げられる。そして、これらを用い、所望の組成を有する希土類磁石が得られるような原料合金を調製する。原料合金としては、組成が異なる複数の合金を用いてもよい。
【００３５】
粉砕工程は、調製工程で得られた原料合金を粉砕して原料微粉末を得る工程である。この工程は、粗粉砕工程及び微粉砕工程の２段階で行うことが好ましい。粗粉砕工程は、例えば、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用い、不活性ガス雰囲気中で行うことができる。また、水素を吸蔵させた後、粉砕を行う水素吸蔵粉砕を行うこともできる。粗粉砕工程においては、原料合金を、粒径が数百μｍ〜数ｍｍ程度となるまで粉砕を行う。
【００３６】
微粉砕工程では、粗粉砕工程で得られた粉末（粉砕物）を微粉砕して、平均粒径（体積基準の累積百分率５０％相当粒子径：Ｄ５０）が３〜１０μｍである原料微粉末を調製する。微粉砕は、例えば、ジェットミルを用いて行うことができる。なお、原料合金の粉砕は、必ずしも粗粉砕工程と微粉砕工程の２段階で行なう必要はなく、はじめから微粉砕工程を行ってもよい。また、原料合金を複数種準備した場合は、これらを別々に粉砕して混合してもよい。
【００３７】
成形工程は、原料微粉末を磁場中で成形して成形体を作製する工程である。具体的には、原料微粉末を電磁石中に配置された金型内に充填した後、低酸素雰囲気（酸素濃度：５０ｐｐｍ以下）下で、電磁石により磁場を印加して原料微粉末の結晶軸を配向させながら、原料微粉末を加圧することにより成形を行なう。この磁場中の成形は、例えば、１〜２Ｔの配向磁場中にて、７０〜１５０ＭＰａの圧力で行えばよい。
【００３８】
焼結工程は、成形体を焼成して焼結体を得る工程である。具体的には、磁場中成形で得られた成形体を、真空又は不活性ガス雰囲気中で焼成すれば、焼結体を得ることができる。焼成条件は、組成、粉砕方法、粒度等の条件に応じて適宜設定することが好ましく、例えば、１×１０−２Ｐａ以下の減圧雰囲気下で、１０００〜１１００℃で１〜５時間加熱すればよい。
【００３９】
時効処理工程は、焼結体を加熱処理してＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００を得る工程である。Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００のように、粒界三重点に板状結晶１２を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石を得るためには、６５０〜８００℃で３時間以上の熱処理を行う必要がある。このような温度範囲で長い時間加熱処理を行うことによって、焼結体の粒界三重点にＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含む板状結晶１２を生成させることができる。一層確実に板状結晶１２を生成させる観点から、６５０〜８００℃の温度範囲における加熱時間は好ましくは５時間以上、より好ましくは１０時間以上、さらに好ましくは２５時間以上である。
【００４０】
上述の温度範囲で、長時間加熱処理を行うことによって、主相の粒成長を十分に抑制しつつ、粒界三重点にＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を生成させることができる。なお、加熱時間に特に上限はないが、工程の長期化を避ける観点から１００時間以下とすることが好ましい。
【００４１】
時効処理工程は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の保磁力を一層向上する観点から、２段階で行うことが好ましい。２段階で行う場合、１段階目の加熱処理は、６５０〜８００℃で５時間以上、好ましくは７００〜７５０℃で６時間以上行う。２段階目の加熱処理は、５００〜６００℃で０．５〜１０時間、好ましくは５００〜５５０℃で０．５〜５時間行う。このように２段階で時効処理工程を行う場合、通常は１段階目において焼結体の三重点で相変化が発生する。これによって、ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含む板状結晶１２を形成することができる。一方、２段階目では、焼結体の内部に残っている歪みを取り除くことができる。
【００４２】
上述の製造方法によって得られるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００は、粒界三重点にＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物を含有するため、十分に高い保磁力を有する。なお、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の製造方法は上述の方法に限定されるものではない。
【００４３】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に何ら限定されるものではない。例えば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００は、粒界三重点にＲリッチ相１４を有していたが、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石は粒界三重点にＲリッチ相を有していなくてもよい。また、上述の相の他に、粒界又は粒界三重点にＢリッチ相（例えばＲ１．１Ｔ４Ｂ４）を含んでいてもよい。
【実施例】
【００４４】
実施例及び比較例を用いて本発明の内容をより詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００４５】
［Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の作製］
（実施例１）
ストリップキャスト法により、所定の組成を有する２種類の合金Ａ，Ｂを調製した。なお、合金Ａ，Ｂは、ともにＡｌ（アルミニウム）を０．２質量％含有していた。合金Ａと合金Ｂとを９：１の質量比率で配合して混合し、粗粉砕を行った。具体的には、混合した合金に室温で水素ガスを吸蔵させた後、不活性ガス雰囲気下、６５０℃で１時間加熱して脱水素処理を行って粉砕物を得た。その後、得られた粉砕物を不活性ガス雰囲気下で室温まで冷却した。
【００４６】
得られた粉砕物に対し、粉砕助剤としてラウリン酸アミド粉末を１０質量％添加し、ナウタミキサーを用い、不活性雰囲気下で３０分間混合した。その後、高圧窒素ガスのジェットミルで粉砕し、平均粒径（体積基準の累積百分率５０％相当粒子径：Ｄ５０）が約４μｍの原料微粉末を得た。
【００４７】
得られた原料微粉末を、低酸素雰囲気下（酸素濃度が５０ｐｐｍ以下であるアルゴンガス雰囲気下）において、配向磁場１．５Ｔ、成形圧力約１１８ＭＰａの条件で成形を行って、成形体を得た。
【００４８】
得られた成形体を、１×１０−２Ｐａ以下の減圧雰囲気にて、１０６０℃、２時間の条件で焼成して成形体の焼結体を得た。得られた焼結体に対し、表１に示す条件で２段階の時効処理を行った。時効処理は、大気圧のアルゴンガス雰囲気下で行った。このようにして、実施例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石を作製した。
【００４９】
（実施例２、比較例１〜３）
時効処理の条件を表１に示す通りとしたこと以外は、実施例１と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石を作製した。
【００５０】
【表１】
0005729051.tif 000002
【００５１】
［磁気特性の評価］
作製した各実施例及び比較例のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の磁気特性をＢＨトレーサーを用いて測定し、Ｂｒ（残留磁束密度）、ＨｃＪ（保磁力）及びＨｋ／ＨｃＪ（角形比）をそれぞれ求めた。得られた結果を表２にまとめて示す。角形比は、ＨｃＪとＨｋとを用いて、下記式（１）によって求めた。角形比は磁石性能の指標となるものであり、Ｂ−Ｈトレーサーを用いて測定した磁気ヒステリシスル−プの第２象限における角張の度合いを表す。式（１）におけるＨｋは、磁気ヒステリシスル−プの第２象限において、残留磁束密度に対する磁化の割合が９０％になるときの外部磁界強度である。
【００５２】
角形比（％）＝Ｈｋ／ＨｃＪ×１００      （１）
【００５３】
【表２】
0005729051.tif 000003
【００５４】
［構造及び組成の評価］
作製した各実施例及び比較例のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の断面をＴＥＭ−ＥＤＳで観察して微細構造及び組成を評価した。図１は、実施例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の断面構造を示すＴＥＭ写真（倍率：８０，０００倍）である。図１に示すとおり、実施例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００には、複数のＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒（主相１０）で構成される粒界三重点に、複数の板状結晶１２とＲリッチ相１４とが形成されていることが確認された。
【００５５】
図２は、比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石２００の断面構造を示すＴＥＭ写真（倍率：８０，０００倍）である。図２に示すとおり、比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石２００には、複数のＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒（主相１０）で構成される粒界三重点に、Ｒリッチ相１４が形成されていたが、板状結晶１２は形成されていなかった。
【００５６】
ＥＤＳを用いて、各実施例及び各比較例のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石における主相１０、板状結晶１２及びＲリッチ相１４の組成分析を行った。その結果を表３に示す。表３に示すとおり、実施例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の板状結晶１２は、Ｔ（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ），Ａｌ，Ｎｄを主成分とするＮｄ−Ｔ−Ａｌ系化合物を含有することが確認された。なお、表３に示す各元素の数値は、Ｒ，Ｔ，Ｍ１の合計に対する各元素の原子比率を示す。表３に示す元素以外にＢ（ボロン）、Ｓｉ（ケイ素）、Ｃ（炭素）、酸素（Ｏ）等の微量元素が含まれると考えられるが、測定することが困難であった。
【００５７】
【表３】
0005729051.tif 000004
【００５８】
次に、実施例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の断面において、粒界三重点の面積と個々の板状結晶１２の面積を求めた。そして、粒界三重点の面積に対する個々の板状結晶１２の面積の比率を算出した。各面積と比率とを表４に纏めて示す。なお、三重点及び板状結晶１２の面積は、楕円近似にて算出した。
【００５９】
【表４】
0005729051.tif 000005
【００６０】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石１００の断面において、三重点全体の面積に対する個々の板状結晶の面積の比率は、０．０１〜０．１８の範囲にあることが確認された。また、板状結晶の面積は、０．０１４〜０．２０μｍ２の範囲にあることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００６１】
本発明によれば、重希土類元素の使用量を増やさなくても、十分に高い保磁力を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石を提供することができる。
【符号の説明】
【００６２】
１０…主相、１２…板状結晶（ＲＬ−Ｔ−Ｍ１系化合物）、１４…Ｒリッチ相、１００，２００…Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石。
【図１】
0005729051.tif 000006
【図２】
0005729051.tif 000007