(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１つのトラフ部材を通して水を含む少なくとも１種の液体を流し、前記少なくとも１種の液体は上方表面と流れ方向を有し、前記少なくとも１種の液体はNaHCO3, Na2CO3, K2CO3, KHCO3からなる群から選ばれる少なくとも１種の物質を含む少なくとも１種の処理増強剤(processing enhancer)をさらに含み；
少なくとも１つのプラズマ形成電極を提供し；
前記少なくとも１つのプラズマ形成電極と前記少なくとも１種の流れる液体の上方表面の間に少なくとも１つのプラズマを形成して、前記少なくとも１種の流れる液体をコンディショニングし；
前記少なくとも１種の流れる液体が前記少なくとも１つのプラズマ形成電極を流過した後、前記少なくとも１種の流れる液体を少なくとも１組の金を含む電極に接触させ；
前記少なくとも１組の金を含む電極において少なくとも１つの電気化学反応を発生させて、前記少なくとも１種の流れる液体内に少なくともいくらかの金ナノ粒子を生成することを含む、
少なくとも１種の液体中に金ナノ粒子を生成する連続的な方法。
【請求項２】
前記少なくとも１つのトラフ部材が、前記少なくとも１種の液体がその中を流れるのを可能にする導路を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記少なくとも１種のプラズマ形成電極が、少なくとも１種のプラズマ中に存在する少なくとも１つの種の一部を該電極から提供する、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記少なくとも１組の金を含む電極がワイヤの形状である、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記少なくとも１種の処理増強剤がNaHCO3, Na2CO3の少なくとも１種を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記少なくとも１種の処理増強剤が、0.264mg/ml〜0.528mg/mlの量で存在する、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記少なくとも１つのトラフ部材が雌受容チューブを含み、前記雌受容チューブ内に前記少なくとも１組の金を含む電極が取り外し可能に挿入されている、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記少なくとも１つの電気化学反応を発生させるために、前記少なくとも１組の金を含む電極の間に、電源が設けられている、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記少なくとも１組の金を含む電極が前記少なくとも１種の流れる液体内において少なくとも１つの制御装置により取り外し可能である、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記金ワイヤが0.5mmか1.0mmのいずれかの寸法である直径を有し、前記少なくとも１種の処理増強剤(processing enhancer)が0.264mg/ml〜0.528mg/mlの量で提供され、前記少なくとも１組の金を含む電極が前記少なくとも１種の流れる液体内で前記金ナノ粒子を生成することを助ける、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
NaHCO3, Na2CO3, K2CO3, KHCO3からなる群から選ばれる少なくとも１種の物質を含む少なくとも１種の処理増強剤(processing enhancer)と水を含む少なくとも１種の液体を提供し；
前記少なくとも１種の液体の表面から離して少なくとも１つのプラズマ形成電極を設けて、前記少なくとも１つのプラズマ形成電極と前記少なくとも１種の液体の前記表面との間にスペースを形成し；
前記少なくとも１つのプラズマ形成電極と前記少なくとも１つの液体の前記表面との間の前記スペースに少なくとも１つのプラズマを形成することによって、前記少なくとも１種の液体をコンディショニングし；
前記少なくとも１種の液体を少なくとも１組の金を含む電極に接触させ、前記接触は、前記少なくとも１種の液体が前記少なくとも１つのプラズマ形成電極と接触した後に起こり；
前記少なくとも１種の液体が前記少なくとも１組の金を含む電極と接触するときに、前記少なくとも１組の金を含む電極を前記少なくとも１種の液体の少なくとも１部と電気化学的に反応させることにより、前記少なくとも１種の液体中に少なくともいくらかの金ナノ粒子を生成することを含む、
少なくとも１種の液体中に金ナノ粒子を生成させるバッチ方法。
【請求項１２】
少なくとも１つの入口部分と少なくとも１つの出口部分を有する少なくとも１つのトラフ部材；
前記少なくとも１つの出口部分より前記少なくとも１つの入口部分に近くに配置された少なくとも１つのプラズマ形成電極、前記少なくとも１つのプラズマ形成電極は、流れる水が前記少なくとも１つのトラフ部材中に存在するとき、前記少なくとも１つのプラズマ形成電極と前記流れる水の上方表面の間にスペースが形成されるように配置され、少なくとも１つのプラズマがそれらの間に形成される；及び、
前記少なくとも１つの入口部分より前記少なくとも１つの出口部分に近くに配置された少なくとも１組の金を含む電極、ここで前記流れる水が前記少なくとも１つのトラフ部材中に存在するとき、前記流れる水は、前記少なくとも１つのプラズマと接触してから前記少なくとも１組の金を含む電極と接触し、そして前記流れる水が、少なくとも１つのプラズマ形成電極と前記流れる水の間に形成される前記少なくとも１つのプラズマと前記流れる水を接触して前記流れる水をコンディショニングすることが、前記少なくとも１組の金を含む電極と接触して前記流れる水内に少なくともいくらかの金ナノ粒子を電気化学的に生成することに先行するような流れ方向を有している；
を含む、流れる水に金ナノ粒子を連続的に生成する装置。
【請求項１３】
前記少なくとも１組の金を含む電極を受理する雌受容チューブを更に含む、請求項１２に記載の装置。
【請求項１４】
前記流れる水は、NaHCO3, Na2CO3, K2CO3, KHCO3からなる群から選ばれる少なくとも１種の物質を含む少なくとも１種の処理増強剤(processing enhancer)を含む、請求項１２に記載の装置。
【請求項１５】
前記少なくとも１つのプラズマ形成電極の周りに設けられた少なくとも１つの雰囲気制御装置を更に含む、請求項１２に記載の装置。
【請求項１６】
前記少なくとも１つのプラズマ形成電極と前記少なくとも１組の金を含む電極からなる群から選ばれた少なくとも１つの電極の高さを調整する制御装置を更に含む、請求項１２に記載の装置。
【請求項１７】
複数の１組の金を含む電極の上流に第１のプラズマ形成電極が配置されている、請求項１２に記載の装置。
【請求項１８】
前記少なくとも１つのプラズマ形成電極が金及びその合金を含む、請求項１２に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は概して言えば、ナノ粒子、ミクロ粒子、及びナノ粒子／液体溶液（例えばコロイド）を連続的に製造するための新規の方法及び新規の装置に関する。ナノ粒子（及び／又はミクロン・サイズの粒子）は、考えられ得る種々様々な組成、サイズ、及び形状を成す。粒子（例えばナノ粒子）は、例えば好ましくは少なくとも１種の調節可能なプラズマ（例えば少なくとも１つのＡＣ及び／又はＤＣ電源によって生成する）を利用して、液体（例えば水）中に存在させられる（例えば生成させられ、且つ／又は液体に、粒子が存在しやすい性質が与えられる(例えばコンディショニング））ことになる。このプラズマは、液体の表面の少なくとも一部と連通する。後続の及び／又は実質的に同時に行われる少なくとも１種の調節可能な電気化学処理技術も好ましい。複数の調節可能なプラズマ及び／又は調節可能な電気化学処理技術が好ましい。処理増強剤を単独で又はプラズマとともに利用することができる。半連続法及びバッチ法を利用することもできる。連続法は、少なくとも１種の液体をトラフ部材内に流入させ、少なくとも１つのトラフ部材を貫流させ、そしてトラフ部材から流出させる。このような液体は、前記トラフ部材内で処理され、コンディショニングされ、且つ／又は影響を与えられる。その結果は、液体中に形成された成分を含み、これらの成分は、液体中に存在する、新規のサイズ、形状、組成、濃度、ゼータ電位、及び或る特定の他の新規の特性を有するイオン、ミクロン・サイズの粒子及び／又はナノ粒子（例えば金属系ナノ粒子）を含む。
【背景技術】
【０００２】
Brian L. Cushing, Vladimire L. Kolesnichenko及びCharles J. O'Connor著, “Recent Advances in the Liquid-Phase Syntheses of Inorganic Nanoparticles”, Chemical Reviews, American Chemical Society, 2004年, 第104巻、第3893-3946頁（非特許文献１）（この対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する）に示された技術を含めて、ナノ粒子の製造のために多くの技術が存在する。
【０００３】
さらに、Clemens Burda, Xiaobo Chen, Radha Narayanan及びMostafa A. El-Sayed著, 論文“Chemistry and Properties of Nanocrystals of Different Shapes”, Chemical Reviews, American Chemical Society, 2005年, 第105巻, 第1025-1102頁（非特許文献２）（この対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する）は、付加的な処理技術を開示している。
【０００４】
論文“Shape Control of Silver Nanoparticles”がBenjamin Wiley, Yugang Sun, Brian Mayers及びYounan Xia, Wiley-VCH, 2005年, 第11巻, 第454-463頁Chemistry--A European Journalに発表されている（非特許文献３）。
【０００５】
さらに、“Methods of Controlling Nanoparticle Growth”と題する、2006年4月25日付けでMirkin他に発行された米国特許第７，０３３，４１５号明細書（特許文献１）；及び“Non-Alloying Core Shell Nanoparticles”と題する、2006年11月14日付けでMirkin他に発行された米国特許第７，１３５，０５５号明細書（特許文献２）、の双方はナノ粒子の成長のための付加的な技術を開示している。両対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する。
【０００６】
さらに、“Nanoprisms and Method of Making Them”と題する、2006年11月14日付けでJin他に発行された米国特許第７，１３５，０５４号明細書（特許文献３）も参考のため本明細書中に明示的に引用する。
【０００７】
本出願は、２００９年１月１５日付けで出願された米国仮特許出願第６１／１４４，９２８号明細書（特許文献４）の優先権を主張する。対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する。
【０００８】
同様に、“Continuous Methods for Treating Liquids and Manufacturing Certain Constituents (e.g., Nanoparticles) in Liquids, Apparatuses and Nanoparticles and Nanoparticle/Liquid Solution(s) Resulting Therefrom”と題された、２００９年１月１５日付けで公開された国際公開第２００９／００９１４３号パンフレット（特許文献５）も、本明細書中に開示された材料のうちのいくつかに関連した種々の方法を開示している。上記出願の対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する。
【０００９】
本発明は、公知の処理技術に存在する種々の欠陥／非効率を克服するために、また、種々の形状及びサイズのナノ粒子、及び／又は以前には達成できなかった新しいナノ粒子／液体材料を製造する新規の制御可能な方法を達成するために開発された。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】米国特許第７，０３３，４１５号明細書
【特許文献２】米国特許第７，１３５，０５５号明細書
【特許文献３】米国特許第７，１３５，０５４号明細書
【特許文献４】米国仮特許出願第６１／１４４，９２８号明細書
【特許文献５】国際公開第２００９／００９１４３号パンフレット
【非特許文献】
【００１１】
【非特許文献１】Brian L. Cushing, Vladimire L. Kolesnichenko及びCharles J. O'Connor, “Recent Advances in the Liquid-Phase Syntheses of Inorganic Nanoparticles”, Chemical Reviews, American Chemical Society, 2004年, 第104巻、第3893-3946頁
【非特許文献２】Clemens Burda, Xiaobo Chen, Radha Narayanan及びMostafa A. El-Sayed, “Chemistry and Properties of Nanocrystals of Different Shapes”, Chemical Reviews, American Chemical Society, 2005年, 第105巻, 第1025-1102頁
【非特許文献３】Benjamin Wiley, Yugang Sun, Brian Mayers及びYounan Xia, “Shape Control of Silver Nanoparticles”, Chemistry--A European Journal, Wiley-VCH, 2005年, 第11巻, 第454-463頁
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明による新規の金属系ナノ粒子溶液又はコロイドを製造する方法は、概して言えば、ミクロン・サイズ粒子、ナノ粒子、イオン種、及び、その水性組成物を含む、液体中の種々の成分（ナノ粒子／液体、溶液、コロイド又は懸濁液を含む）を連続的、半連続的、及びバッチ式に製造するための新規の方法及び新規の装置に関する。産出された成分及びナノ粒子は、考えられ得る種々様々な組成、濃度、サイズ、液晶面、及び／又は形状を成すことができ、これらがともに原因となって、本発明による組成物が、新規の興味深い種々様々な物理、触媒、生体触媒、及び／又は生物物理特性を呈するようになる。この過程中に使用され、生成／改質される液体は、成分（例えばナノ粒子）を独立して、又はこれらを含有する液体と相乗的に製造し、且つ／又は機能させる上で重要な役割を果たことができる。粒子（例えばナノ粒子）は、例えば好ましくは少なくとも１種の調節可能なプラズマ（例えば少なくとも１つのＡＣ及び／又はＤＣ電源によって生成する）を利用して、少なくとも１種の液体（例えば水）中に存在させられる（例えば生成させられ、且つ／又は液体に、粒子が存在しやすい性質が与えられる(例えばコンディショニング））ことになる。この調節可能なプラズマは、液体の表面の少なくとも一部と連通する。しかしまた、このようなプラズマを使用せずに、効果的な成分（例えばナノ粒子）溶液又はコロイドを得ることもできる。
【００１３】
調節可能なプラズマの形成には、種々の組成及び／又は独自の形態又は配列を有する金属系電極が好ましいが、しかし、過程の少なくとも一部にとっては、非金属系電極を利用することもできる。後続の及び／又は実質的に同時に行われる少なくとも１種の調節可能な電気化学処理技術を利用することも好ましい。電気化学処理技術に使用するためには、種々の組成及び／又は独自の形態を有する金属系電極が好ましい。本発明の調節可能なプラズマ及び／又は調節可能な電気化学処理技術によって好都合な影響を与えることができる変数のいくつかの例としては、電界、磁界、電磁界、電気化学特性、ｐＨ、ゼータ電位などが挙げられる。本発明の処理の利点の多くを達成し、また、好ましい実施態様の教示を実施することから生じる新規の組成の多くを達成して本発明による水溶液及びコロイドのほとんど無制限の組み合わせを形成するために、複数の調節可能なプラズマ及び／又は調節可能な電気化学技術が本発明の多くの実施態様において好ましい。
【００１４】
本発明の連続過程の実施態様には多くの利益が付随する。この過程において、少なくとも１種の液体、例えば水が少なくとも１つのトラフ部材内に流入し、トラフ部材を貫流し、そしてトラフ部材から流出し、そしてこのような液体は、前記少なくとも１種の調節可能なプラズマ及び／又は前記少なくとも１種の調節可能な電気化学技術によって処理され、コンディショニングされ、修正され、且つ／又は影響を与えられる。連続処理の結果は、液体中の新たな成分を含む。これらの成分は、新規の且つ／又は制御可能なサイズ、流体力学半径、濃度、結晶面、形状、組成、ゼータ電位及び／又は特性を有するミクロン・サイズの粒子、イオン成分、ナノ粒子（例えば金属系ナノ粒子）を含み、このようなナノ粒子／液体混合物は、効率的且つ経済的に製造される。
【００１５】
所定の処理増強剤が液体に添加されるか又はこれと混合されてもよい。処理増強剤は固体、液体及び気体を含む。処理増強剤は、特定の処理利点及び／又は望ましい最終生成物特性を提供することができる。
【００１６】
付加的な処理技術、例えば或る結晶成長技術の適用が、2003年3月21日付けで出願され、2003年10月30日付けで国際公開第０３／０８９６９２号パンフレットとして公開された“Methods for Controlling Crystal Growth, Crystallization, Structures and Phases in Materials and Systems”と題する同時係属中の特許出願、及び2005年6月6日付けで出願され、2006年2月23日付けで米国特許出願公開第２００６／００３７１７７号明細書として公開された米国特許出願に開示されている（それぞれの発明者はBentley J. Blum, Juliana H. J. Brooks及びMark G. Mortenson)。両対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する。これらの出願公開明細書は、例えば溶液から１種又は２種以上の特定の結晶又は結晶形状をどのように優先的に成長させるかを教示する。さらに、乾燥、濃縮、及び／又は凍結乾燥を利用することにより、懸濁液の少なくとも一部、又はほぼ全てを除去し、その結果、例えば脱水ナノ粒子を生じさせることもできる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１ａ】本発明による手動電極集成体を示す概略断面図である。
【図１ｂ】本発明による手動電極集成体を示す概略断面図である。
【図１ｃ】本発明による手動電極集成体を示す概略断面図である。
【図２ａ】本発明による自動電極集成体を示す概略断面図である。
【図２ｂ】本発明による自動電極集成体を示す概略断面図である。
【図３ａ】自動装置によって制御される電極１及び５の４つの選択的な電極構造を示す図である。
【図３ｂ】自動装置によって制御される電極１及び５の４つの選択的な電極構造を示す図である。
【図３ｃ】自動装置によって制御される電極１及び５の４つの選択的な電極構造を示す図である。
【図３ｄ】自動装置によって制御される電極１及び５の４つの選択的な電極構造を示す図である。
【図４ａ】手動で制御される電極１及び５の４つの選択的な電極構造を示す図である。
【図４ｂ】手動で制御される電極１及び５の４つの選択的な電極構造を示す図である。
【図４ｃ】手動で制御される電極１及び５の４つの選択的な電極構造を示す図である。
【図４ｄ】手動で制御される電極１及び５の４つの選択的な電極構造を示す図である。
【図４ｅ】例８，９及び１０と関連する図４１ａのトラフ区分３０ｂにおいて使用される金線５ａ及び５ｂを示す図である。
【図４ｆ】例５，６及び７と関連する図４０ａのトラフ区分３０ｂにおいて使用される金線５ａ及び５ｂを示す図である。
【図４ｇ】例１５の試料ＧＢ−１１８を形成するために用いられる電極構造を示す図である。
【図５ａ】電極１のための構造の５つの異なる実施態様を示す図である。
【図５ｂ】電極１のための構造の５つの異なる実施態様を示す図である。
【図５ｃ】電極１のための構造の５つの異なる実施態様を示す図である。
【図５ｄ】電極１のための構造の５つの異なる実施態様を示す図である。
【図５ｅ】電極１のための構造の５つの異なる実施態様を示す図である。
【図６】図６は、電極１の１つの具体的な構造を利用して産出されたプラズマを示す断面概略図である。
【図７ａ】利用される２つの電極集成体を示す断面透視図である。
【図７ｂ】利用される２つの電極集成体を示す断面透視図である。
【図８ａ】それぞれ図３ａ〜３ｄに示された電極集成体に相当する４つの異なる電極集成体を示す概略透視図である。
【図８ｂ】それぞれ図３ａ〜３ｄに示された電極集成体に相当する４つの異なる電極集成体を示す概略透視図である。
【図８ｃ】それぞれ図３ａ〜３ｄに示された電極集成体に相当する４つの異なる電極集成体を示す概略透視図である。
【図８ｄ】それぞれ図３ａ〜３ｄに示された電極集成体に相当する４つの異なる電極集成体を示す概略透視図である。
【図９ａ】それぞれ図４ａ〜４ｄに示された電極集成体に相当する４つの異なる電極集成体を示す概略透視図である。
【図９ｂ】それぞれ図４ａ〜４ｄに示された電極集成体に相当する４つの異なる電極集成体を示す概略透視図である。
【図９ｃ】それぞれ図４ａ〜４ｄに示された電極集成体に相当する４つの異なる電極集成体を示す概略透視図である。
【図９ｄ】それぞれ図４ａ〜４ｄに示された電極集成体に相当する４つの異なる電極集成体を示す概略透視図である。
【図１０ａ】種々のトラフ部材３０を示す断面図である。
【図１０ｂ】種々のトラフ部材３０を示す断面図である。
【図１０ｃ】種々のトラフ部材３０を示す断面図である。
【図１０ｄ】種々のトラフ部材３０を示す断面図である。
【図１０ｅ】種々のトラフ部材３０を示す断面図である。
【図１１ａ】種々のトラフ部材及び雰囲気制御・支持装置を示す斜視図である。
【図１１ｂ】種々のトラフ部材及び雰囲気制御・支持装置を示す斜視図である。
【図１１ｃ】種々のトラフ部材及び雰囲気制御・支持装置を示す斜視図である。
【図１１ｄ】種々のトラフ部材及び雰囲気制御・支持装置を示す斜視図である。
【図１１ｅ】種々のトラフ部材及び雰囲気制御・支持装置を示す斜視図である。
【図１１ｆ】種々のトラフ部材及び雰囲気制御・支持装置を示す斜視図である。
【図１１ｇ】種々のトラフ部材及び雰囲気制御・支持装置を示す斜視図である。
【図１１ｈ】種々のトラフ部材及び雰囲気制御・支持装置を示す斜視図である。
【図１２ａ】電極セット１及び／又は５の周りの雰囲気を局所的に制御するための種々の雰囲気制御装置を示す図である。
【図１２ｂ】電極セット１及び／又は５の周りの雰囲気を局所的に制御するための種々の雰囲気制御装置を示す図である。
【図１３】トラフ部材３０全体の周りの雰囲気を制御するための雰囲気制御装置を示す図である。
【図１４】液体３が貫流するトラフ部材３０上に配置された１組の制御装置２０を示す概略断面図である。
【図１５ａ】トラフ部材３０の種々の角度θ1及びθ2を示す概略断面図である。
【図１５ｂ】トラフ部材３０の種々の角度θ1及びθ2を示す概略断面図である。
【図１６ａ】トラフ部材３０の上側に配置された、電極集成体１及び／又は５を含む種々の制御装置２０を示す斜視図である。
【図１６ｂ】トラフ部材３０の上側に配置された、電極集成体１及び／又は５を含む種々の制御装置２０を示す斜視図である。
【図１６ｃ】トラフ部材３０の上側に配置された、電極集成体１及び／又は５を含む種々の制御装置２０を示す斜視図である。
【図１７】トラフ部材３０の上側に配置された、電極集成体１及び／又は５を含む種々の制御装置２０を示す斜視図である。
【図１８】トラフ部材３０の上側に配置された、電極集成体１及び／又は５を含む種々の制御装置２０であって、装置全体の周りの環境を制御する密閉容器３８と、さらに保持タンク４１とを含む制御装置２０を示す透視図である。
【図１９ａ】トラフ部材３０内部に含有された複数の電極セットを示す斜視概略図である。
【図１９ｂ】トラフ部材３０内部に含有された複数の電極セットを示す斜視概略図である。
【図１９ｃ】トラフ部材３０内部に含有された複数の電極セットを示す斜視概略図である。
【図１９ｄ】トラフ部材３０内部に含有された複数の電極セットを示す斜視概略図である。
【図２０ａ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｂ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｃ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｄ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｅ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｆ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｇ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｈ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｉ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｊ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｋ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｌ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｍ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｎ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｏ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２０ｐ】複数の電極セット１／５を１６の考えられ得る異なる組み合わせで示す斜視図である。
【図２１ａ】膜５０によって分離された、考えられ得る電極構造を示す４つの斜視概略図である。
【図２１ｂ】膜５０によって分離された、考えられ得る電極構造を示す４つの斜視概略図である。
【図２１ｃ】膜５０によって分離された、考えられ得る電極構造を示す４つの斜視概略図である。
【図２１ｄ】膜５０によって分離された、考えられ得る電極構造を示す４つの斜視概略図である。
【図２２ａ】膜５０によって分離された、４つの異なる電極組み合わせを示す斜視概略図である。
【図２２ｂ】膜５０によって分離された、４つの異なる電極組み合わせを示す斜視概略図である。
【図２２ｃ】膜５０によって分離された、４つの異なる電極組み合わせを示す斜視概略図である。
【図２２ｄ】膜５０によって分離された、４つの異なる電極組み合わせを示す斜視概略図である。
【図２３ａ】３組の電極を示す斜視概略図である。
【図２３ｂ】２つの膜５０ａ及び５０ｂによって分離された３組の電極を示す斜視概略図である。
【図２４ａ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２４ｂ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２４ｃ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２４ｄ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２４ｅ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２５ａ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２５ｂ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２５ｃ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２５ｄ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２５ｅ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２６ａ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２６ｂ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２６ｃ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２６ｄ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２６ｅ】種々の断面のトラフ部材３０内に配置された種々の膜５０を示す図である。
【図２７】制御装置２０を示す斜視図である。
【図２８ａ】制御装置２０を示す斜視図である。
【図２８ｂ】制御装置２０を示す斜視図である。
【図２８ｃ】電極ホルダを示す斜視図である。
【図２８ｄ】局所的雰囲気制御装置を有する、そして有さない、種々の制御装置２０を示す種々様々な斜視図である。
【図２８ｅ】局所的雰囲気制御装置を有する、そして有さない、種々の制御装置２０を示す種々様々な斜視図である。
【図２８ｆ】局所的雰囲気制御装置を有する、そして有さない、種々の制御装置２０を示す種々様々な斜視図である。
【図２８ｇ】局所的雰囲気制御装置を有する、そして有さない、種々の制御装置２０を示す種々様々な斜視図である。
【図２８ｈ】局所的雰囲気制御装置を有する、そして有さない、種々の制御装置２０を示す種々様々な斜視図である。
【図２８ｉ】局所的雰囲気制御装置を有する、そして有さない、種々の制御装置２０を示す種々様々な斜視図である。
【図２８ｊ】局所的雰囲気制御装置を有する、そして有さない、種々の制御装置２０を示す種々様々な斜視図である。
【図２８ｋ】局所的雰囲気制御装置を有する、そして有さない、種々の制御装置２０を示す種々様々な斜視図である。
【図２８ｌ】局所的雰囲気制御装置を有する、そして有さない、種々の制御装置２０を示す種々様々な斜視図である。
【図２８ｍ】局所的雰囲気制御装置を有する、そして有さない、種々の制御装置２０を示す種々様々な斜視図である。
【図２９】耐火部材２９とヒートシンク２８とを含む熱管理装置を示す斜視図である。
【図３０】制御装置２０を示す斜視図である。
【図３１】制御装置２０を示す斜視図である。
【図３２ａ】本発明の異なる実施態様とともに使用するためのＡＣ変圧器の電気配線を示す配線図である。
【図３２ｂ】本発明の異なる実施態様とともに使用するためのＡＣ変圧器の電気配線を示す配線図である。
【図３２ｃ】本発明の異なる実施態様とともに使用するためのＡＣ変圧器の電気配線を示す配線図である。
【図３３ａ】変圧器を示す概略図である。
【図３３ｂ】同相及び異相の２つの正弦波を示す概略図である。
【図３３ｃ】同相及び異相の２つの正弦波を示す概略図である。
【図３４ａ】８組の電極と一緒に使用するための８つの電気配線図を示す概略図である。
【図３４ｂ】８組の電極と一緒に使用するための８つの電気配線図を示す概略図である。
【図３４ｃ】８組の電極と一緒に使用するための８つの電気配線図を示す概略図である。
【図３５ａ】変圧器の二次コイルの出力からの電圧（３５ａ）及びアンペア数（３５ｂ）を監視するために利用される電気配線図を示す概略図である。
【図３５ｂ】変圧器の二次コイルの出力からの電圧（３５ａ）及びアンペア数（３５ｂ）を監視するために利用される電気配線図を示す概略図である。
【図３６ａ】Velleman K 8056回路リレーボードと連携する配線図を示す概略図である。
【図３６ｂ】Velleman K 8056回路リレーボードと連携する配線図を示す概略図である。
【図３６ｃ】Velleman K 8056回路リレーボードと連携する配線図を示す概略図である。
【図３６ｄ】Velleman K 8056回路リレーボードと連携する類似の配線図を示す図である。
【図３７ａ】１つ又は２つ以上のプラズマ４が形成される第１トラフ部材３０ａを示す図である。第１トラフ部材３０ａの出力は、図３８ａ及び３８ｂに示すように第２トラフ部材３０ｂ内に流入する。
【図３７ｂ】１つ又は２つ以上のプラズマ４が形成される第１トラフ部材３０ａを示す図である。第１トラフ部材３０ａの出力は、図３８ａ及び３８ｂに示すように第２トラフ部材３０ｂ内に流入する。
【図３８ａ】１つの変圧器（例８及び９）を利用する、そして２つの変圧器（例５〜７）を利用する、電極５の２つの異なる配線を有する２つのトラフ部材３０ａ及び３０ｂを示す概略図である。
【図３８ｂ】１つの変圧器（例８及び９）を利用する、そして２つの変圧器（例５〜７）を利用する、電極５の２つの異なる配線を有する２つのトラフ部材３０ａ及び３０ｂを示す概略図である。
【図３９ａ】図３８ａ及び３８ｂに示された装置の、トラフ部材３０ａ’及び３０ｂ’が隣接している代替物（やはり、電極５の異なる配線及び／又は異なる電極数を有する）を示す図である。
【図３９ｂ】図３８ａ及び３８ｂに示された装置の、トラフ部材３０ａ’及び３０ｂ’が隣接している代替物（やはり、電極５の異なる配線及び／又は異なる電極数を有する）を示す図である。
【図３９ｃ】図３８ａ及び３８ｂに示された装置の、トラフ部材３０ａ’及び３０ｂ’が隣接している代替物（やはり、電極５の異なる配線及び／又は異なる電極数を有する）を示す図である。
【図３９ｄ】図３８ａ及び３８ｂに示された装置の、トラフ部材３０ａ’及び３０ｂ’が隣接している代替物（やはり、電極５の異なる配線及び／又は異なる電極数を有する）を示す図である。
【図３９ｅ】図３８ａ及び３８ｂに示された装置の、トラフ部材３０ａ’及び３０ｂ’が隣接している代替物（やはり、電極５の異なる配線及び／又は異なる電極数を有する）を示す図である。
【図３９ｆ】図３８ａ及び３８ｂに示された装置の、トラフ部材３０ａ’及び３０ｂ’が隣接している代替物（やはり、電極５の異なる配線及び／又は異なる電極数を有する）を示す図である。
【図３９ｇ】図３８ａ及び３８ｂに示された装置の、トラフ部材３０ａ’及び３０ｂ’が隣接している代替物（やはり、電極５の異なる配線及び／又は異なる電極数を有する）を示す図である。
【図３９ｈ】図３８ａ及び３８ｂに示された装置の、トラフ部材３０ａ’及び３０ｂ’が隣接している代替物（やはり、電極５の異なる配線及び／又は異なる電極数を有する）を示す図である。
【図４０ａ】図３９ａ〜３９ｈ及び本明細書中の種々の例と関連する種々のトラフ部材３０ｂを示す。
【図４０ｂ】図３９ａ〜３９ｈ及び本明細書中の種々の例と関連する種々のトラフ部材３０ｂを示す図である。
【図４０ｃ】図３９ａ〜３９ｈ及び本明細書中の種々の例と関連する種々のトラフ部材３０ｂを示す図である。
【図４０ｄ】図３９ａ〜３９ｈ及び本明細書中の種々の例と関連する種々のトラフ部材３０ｂを示す図である。
【図４０ｅ】図３９ａ〜３９ｈ及び本明細書中の種々の例と関連する種々のトラフ部材３０ｂを示す図である。
【図４０ｆ】図３９ａ〜３９ｈ及び本明細書中の種々の例と関連する種々のトラフ部材３０ｂを示す図である。
【図４０ｇ】図３９ａ〜３９ｈ及び本明細書中の種々の例と関連する種々のトラフ部材３０ｂを示す図である。
【図４１ａ】図３８ａ、３８ｂ及び３９ａ〜３９ｈ及び本明細書中の種々の例と関連する種々のトラフ部材３０ｂを示す図である。
【図４１ｂ】図３８ａ、３８ｂ及び３９ａ〜３９ｈ及び本明細書中の種々の例と関連する種々のトラフ部材３０ｂを示す図である。
【図４２ａ】例１６で利用される別のトラフ実施態様を示す種々の概略図及び斜視図である図である。
【図４２ｂ】例１６で利用される別のトラフ実施態様を示す種々の概略図及び斜視図である図である。
【図４２ｃ】例１６で利用される別のトラフ実施態様を示す種々の概略図及び斜視図である図である。
【図４２ｄ】例１６で利用される別のトラフ実施態様を示す種々の概略図及び斜視図である図である。
【図４３ａ】第１ステップで、流体３をコンディショニングするためにプラズマ４が形成されるバッチ法で使用される装置を示す概略図である。
【図４３ｂ】図４３ａに示された装置と連携して、そして本明細書中の例において論じたように、溶液（例えばコロイド）中のナノ粒子を形成するためにワイヤ５ａ及び５ｂを利用するバッチ法において使用される装置を示す概略図である。
【図４３ｃ】図４３ａに示された装置と連携して、そして本明細書中の例において論じたように、溶液（例えばコロイド）中のナノ粒子を形成するためにワイヤ５ａ及び５ｂを利用するバッチ法において使用される装置を示す概略図である。
【図４４ａ】例５に従って形成された乾燥溶液ＧＤ−００７に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図４４ｂ】例５に従って形成されたナノ粒子のＴＥＭ測定から生じた粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図４４ｃ】例５に従って形成された金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図４５ａ】例６に従って形成された乾燥溶液ＧＤ−０１６に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図４５ｂ】例６に従って形成されたナノ粒子のＴＥＭ測定から生じた粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図４５ｃ】例６に従って形成された金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図４６ａ】例７に従って形成された乾燥溶液ＧＤ−０１５に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図４６ｂ】例７に従って形成されたナノ粒子のＴＥＭ測定から生じた粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図４６ｃ】例７に従って形成された金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図４７ａ】例８に従って形成された乾燥溶液ＧＢ−０１８に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図４７ｂ】例８に従って形成されたナノ粒子のＴＥＭ測定から生じた粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図４７ｃ】例８に従って形成された金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図４８ａ】例９に従って形成された乾燥溶液ＧＢ−０１９に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図４８ｂ】例９に従って形成されたナノ粒子のＴＥＭ測定から生じた粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図４８ｃ】例９に従って形成された金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図４９ａ】例１０に従って形成された乾燥溶液ＧＢ−０２０に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図４９ｂ】例１０に従って形成されたナノ粒子のＴＥＭ測定から生じた粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図４９ｃ】例１０に従って形成された金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図５０ａ】例１１に従って形成された乾燥溶液１ＡＣ−２０２−７に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５０ｂ】例１１に従って形成されたナノ粒子のＴＥＭ測定から生じた粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図５０ｃ】例１１に従って形成された金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図５１ａ】例４に従って形成された金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５１ｂ】例４に従って形成された金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図５２】例１２ａに従って形成されたナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図５３ａ】例１４に従って形成された乾燥溶液ＧＢ−０５６に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５３ｂ】例１４に従って形成された乾燥溶液ＧＢ−０５６に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５３ｃ】例１４に従って形成された乾燥溶液ＧＢ−０５６に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５３ｄ】例１４に従って形成された乾燥溶液ＧＢ−０５６に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５３ｅ】例１４に従って形成された乾燥溶液ＧＢ−０５６に由来する金ナノ粒子の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５４】例１４に従って形成された金ナノ粒子のＴＥＭ測定から生じた粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図５５】例１４に従って形成された金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図５６ａ】乾燥試料ＧＢ−０９８の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５６ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−０９８に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図５６ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−０９８に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図５７ａ】乾燥試料ＧＢ−１１３の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５７ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−１１３に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図５７ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−１１３に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図５８ａ】乾燥試料ＧＢ−１１８の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５８ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−１１８に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図５８ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−１１８に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図５９ａ】乾燥試料ＧＢ−１２０の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図５９ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−１２０に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図５９ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−１２０に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図６０ａ】乾燥試料ＧＢ−１２３の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図６０ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−１２３に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図６０ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−１２３に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図６１ａ】乾燥試料ＧＢ−１３９の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図６１ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−１３９に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図６１ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−１３９に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図６１ｄ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−１３９の処理時間との関数として測定された電流（アンペア数）を示す図である。
【図６２ａ】乾燥試料ＧＢ−１４１の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図６２ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−１４１に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図６２ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−１４１に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図６２ｄ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−１４１の処理時間との関数として測定された電流（アンペア数）を示す図である。
【図６３ａ】乾燥試料ＧＢ−１４４の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図６３ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−１４４に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図６３ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−１４４に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図６３ｄ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−１４４の処理時間との関数として測定された電流（アンペア数）を示す図である。
【図６４ａ】乾燥試料ＧＢ−０７９の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図６４ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−０７９に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図６４ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−０７９に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図６５ａ】乾燥試料ＧＢ−０８９の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図６５ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−０８９に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図６５ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−０８９に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図６６ａ】乾燥試料ＧＢ−０６２の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図６６ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−０６２に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図６６ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−０６２に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図６７ａ】乾燥試料ＧＢ−０７６の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図６７ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−０７６に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図６７ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−０７６に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図６８ａ】乾燥試料ＧＢ−０７７の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図６８ｂ】例１５に従って形成された乾燥試料ＧＢ−０７７に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図６８ｃ】例１５に従って形成された試料ＧＢ−０７７に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図６８ｄ】約２５０ｎｍ〜７５０ｎｍの問い合わせ波長範囲にわたる、例１５に従って形成された１３種の溶液／コロイド（すなわちＧＢ−０９８、ＧＢ−１１３及びＧＢ−１１８）；（ＧＢ−１２０及びＧＢ−１２３）；（ＧＢ−１３９）；（ＧＢ−１４１及びＧＢ−１４４）；（ＧＢ−０７９、ＧＢ−０８９及びＧＢ−０６２）；及び（ＧＢ−０７６及びＧＢ−０７７）のそれぞれのＵＶ−Ｖｉｓスペクトル・パターンを示す図である。
【図６８ｅ】約４３５ｎｍ〜６３５ｎｍの問い合わせ波長範囲にわたる１３種の溶液のそれぞれのＵＶ−Ｖｉｓスペクトル・パターンを示す図である。
【図６９ａ】試料Aurora-020の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図６９ｂ】乾燥試料Aurora-020に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図６９ｃ】試料Aurora-020に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図７０ａ】乾燥試料ＧＡ−００２の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図７０ｂ】乾燥試料ＧＡ−００２に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図７０ｃ】試料ＧＡ−００２に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図７１ａ】乾燥試料ＧＡ−００３の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図７１ｂ】乾燥試料ＧＡ−００３に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図７１ｃ】試料ＧＡ−００３に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図７２ａ】乾燥試料ＧＡ−００４の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図７２ｂ】乾燥試料ＧＡ−００４に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図７２ｃ】試料ＧＡ−００４に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図７３ａ】乾燥試料ＧＡ−００５の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図７３ｂ】乾燥試料ＧＡ−００５に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図７３ｃ】試料ＧＡ−００５に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図７４ａ】乾燥試料ＧＡ−００９の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図７４ｂ】乾燥試料ＧＡ−００９に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図７４ｃ】試料ＧＡ−００９に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図７５ａ】乾燥試料ＧＡ−０１１の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図７５ｂ】乾燥試料ＧＡ−０１１に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図７５ｃ】試料ＧＡ−０１１に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図７６ａ】乾燥試料ＧＡ−０１３の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図７６ｂ】乾燥試料ＧＡ−０１３に相当するナノ粒子のＴＥＭ測定から生じる粒度分布ヒストグラムを示す図である。
【図７６ｃ】試料ＧＡ−０１３に相当する金ナノ粒子の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示す図である。
【図７７ａ】銀系及び亜鉛系両方のナノ粒子及びナノ粒子溶液を製造するために、例１３で使用される６組の異なる８電極セットに印加された種々のターゲット電圧及び実電圧を示す棒グラフである。
【図７７ｂ】銀系及び亜鉛系両方のナノ粒子及びナノ粒子溶液を製造するために、例１３で使用される６組の異なる８電極セットに印加された種々のターゲット電圧及び実電圧を示す棒グラフである。
【図７７ｃ】銀系及び亜鉛系両方のナノ粒子及びナノ粒子溶液を製造するために、例１３で使用される６組の異なる８電極セットに印加された種々のターゲット電圧及び実電圧を示す棒グラフである。
【図７７ｄ】銀系及び亜鉛系両方のナノ粒子及びナノ粒子溶液を製造するために、例１３で使用される６組の異なる８電極セットに印加された種々のターゲット電圧及び実電圧を示す棒グラフである。
【図７７ｅ】銀系及び亜鉛系両方のナノ粒子及びナノ粒子溶液を製造するために、例１３で使用される６組の異なる８電極セットに印加された種々のターゲット電圧及び実電圧を示す棒グラフである。
【図７７ｆ】銀系及び亜鉛系両方のナノ粒子及びナノ粒子溶液を製造するために、例１３で使用された６組の異なる８電極セットに印加された種々のターゲット電圧及び実電圧を示す棒グラフである。
【図７８ａ】金系ナノ粒子及びナノ粒子溶液を製造するために、例１４で使用された３組の異なる８電極セットに印加された種々のターゲット電圧及び実電圧を示す棒グラフである。
【図７８ｂ】金系ナノ粒子及びナノ粒子溶液を製造するために、例１４で使用された３組の異なる８電極セットに印加された種々のターゲット電圧及び実電圧を示す棒グラフである。
【図７８ｃ】金系ナノ粒子及びナノ粒子溶液を製造するために、例１４で使用された３組の異なる８電極セットに印加された種々のターゲット電圧及び実電圧を示す棒グラフである。
【図７９ａ】本発明に基づいて形成され例１５で利用されたＹ字形トラフ部材３０を示す斜視図である。
【図８０】例２０でプラズマ発光分光データを収集するために利用される装置を概略的に示す斜視図である。
【図８１ａ】銀電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８１ｂ】銀電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８１ｃ】銀電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８１ｄ】銀電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８２ａ】金電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８２ｂ】金電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８２ｃ】金電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８２ｄ】金電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８３ａ】白金電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８３ｂ】白金電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８３ｃ】白金電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８３ｄ】白金電極を使用したプラズマ放射照度を示す図である。
【図８３ｅ】２つの変圧器を並列接続したときのプラズマ発光分光を示す図である。
【図８４ａ】「ＮＯ」及び「ＯＨ」の温度測定値及び相対的な存在を示す図である。
【図８４ｂ】「ＮＯ」及び「ＯＨ」の温度測定値及び相対的な存在を示す図である。
【図８４ｃ】「ＮＯ」及び「ＯＨ」の温度測定値及び相対的な存在を示す図である。
【図８４ｄ】「ＮＯ」及び「ＯＨ」の温度測定値及び相対的な存在を示す図である。
【図８５ａ】例２２で使用されるトラフ反応容器３０ｂを示す斜視・断面図である。
【図８５ｂ】例２２で使用されるトラフ反応容器３０ｂを示す斜視・断面図である。
【図８５ｃ】例２２で使用されるトラフ反応容器３０ｂを示す斜視・断面図である。
【図８５ｄ】例２２で使用されるトラフ反応容器３０ｂを示す斜視・断面図である。
【図８５ｅ】例２２で使用されるトラフ反応容器３０ｂを示す斜視・断面図である。
【図８６ａ１】表１９で記載されているような、３００分間の処理後に捕集された最終溶液又はコロイドから乾燥させられた金ナノ粒子の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図８６ａ２】表１９で記載されているような、３００分間の処理後に捕集された最終溶液又はコロイドから乾燥させられた金ナノ粒子の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【図８６ｂ】乾燥溶液又はコロイドに関して例５〜７において論じたＴＥＭ機器／ソフトウェアを使用して測定された金粒子の測定粒度分布を示す図である。
【図８６ｃ１】表１９で記載された溶液又はコロイドに関して２つの異なる処理時間（すなわちそれぞれ７０分間及び３００分間）に従って形成されたナノ粒子の３組の動的光散乱データ測定値セット（すなわち流体力学半径）を示すグラフである。
【図８６ｃ２】表１９で記載された溶液又はコロイドに関して２つの異なる処理時間（すなわちそれぞれ７０分間及び３００分間）に従って形成されたナノ粒子の３組の動的光散乱データ測定値セット（すなわち流体力学半径）を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本明細書中に開示された実施態様は、ナノ粒子、及びナノ粒子／液体溶液又はコロイドを含む、液体中の種々の成分をバッチ式、半連続的、又は連続的に製造するための新規の方法及び新規の装置に関する。種々の液体中に産出されたナノ粒子は、考えられ得る種々様々な組成、サイズ、及び形状、ゼータ電位（すなわち表面変化）、集合体、複合体及び／又は表面形態を成すことができ、これらは、新規の興味深い種々様々な物理、触媒、生体触媒、及び／又は生物物理特性を呈する。この過程中に使用され、且つ／又は生成／改質される液体は、ナノ粒子及び／又はナノ粒子／液体溶液又はコロイドを製造し、且つ／又は機能させる上で重要な役割を果たす。使用される雰囲気は、ナノ粒子及び／又はナノ粒子／液体溶液又はコロイドを製造し、且つ／又は機能させる上で重要な役割を果たす。ナノ粒子は、例えば好ましくは少なくとも１種の調節可能なプラズマ（例えば１種又は２種以上の雰囲気中で形成される）を利用して、少なくとも１種の液体（例えば水）中に存在（例えば生成）させられることになる。この調節可能なプラズマは、液体の表面の少なくとも一部と連通する。プラズマを生成するために使用される電源は、ナノ粒子及び／又はナノ粒子／液体溶液を製造し、且つ／又は機能させる上で重要な役割を果たす。例えば、ボルト数、アンペア数、極性など、全てが、産出された生成物の処理及び／又は最終特性に影響を与えることが可能である。調節可能なプラズマの形成には、種々の組成及び／又は独自の形態を有する金属系電極が好ましいが、しかし非金属系電極を利用することもできる。後続の及び／又は実質的に同時に行われる少なくとも１種の調節可能な電気化学処理技術を利用することも好ましい。調節可能な電気化学処理技術に使用するためには、種々の組成及び／又は独自の形態を有する金属系電極が好ましい。
【００１９】
１つの好ましい実施態様の場合、金系ナノ粒子溶液又はコロイドは、バッチ法、半連続法又は連続法において電気化学技術によって形成されるか又は成長させられる。量、平均粒度、結晶面及び／又は粒子形状は、高い触媒活性をもたらすように制御且つ／又は最適化される。望ましい平均粒度は種々異なる範囲を含むが、しかし最も望ましい範囲は、このような溶液を乾燥させ、そしてＴＥＭ測定値から粒度ヒストグラムを構成することによって（後で詳述する）測定して、主に１００ｎｍ未満、より好ましくは、多くの用途では５０ｎｍ未満、さらにより好ましくは種々様々な経口用途では３０ｎｍ未満である平均粒度を含む。さらに、粒子は望ましくは、結晶面、例えば｛１１１｝、｛１１０｝及び／又は｛１００｝ファセットを有する結晶を含む望ましい結晶面を含有する。これらの結晶面は望ましい結晶形状、及び、例えば同じ又は同様の組成物の球面状粒子に対して金ナノ粒子の高い反応性をもたらすことができる。またさらに、これらの治療的に活性のＭＩＦアンタゴニストの濃度は、数ｐｐｍ（すなわちμｇ／ｍｌ）から数百ｐｐｍであってよいが、しかしこれらの典型的な範囲は、２〜２００ｐｐｍ（すなわち２μｇ／ｍｌ〜２００μｇ／ｍｌ）、好ましくは２〜５０ｐｐｍ（すなわち２μｇ／ｍｌ〜５０μｇ／ｍｌ）である。
【００２０】
さらに、本発明の電気化学的な製造過程に従うことにより、このような金系金属ナノ粒子を他の金属と合金又は合体させて、金「被膜」が他の金属（他の非金属種、例えばＳｉＯ２）、上に発生するようにするか、或いは金系ナノ粒子に他の金属によって被覆することができる。このような事例において、溶液又はコロイド内部の金系複合体又は合金が生じ得る。
【００２１】
さらに、本発明の金系金属ナノ粒子溶液又はコロイドを、他の金属系溶液又はコロイドと混合又は合体することにより、新規の溶液混合物を形成することができる（例えばこの場合、明確な金属種がまだ識別可能である）。
【００２２】
定義
本発明の目的上、明細書及び特許請求の範囲に現れる下記用語及び表現は、下記の意味を有するものとする：
本明細書中に使用される「カルボマー（Carbomer）」は、使用しやすさのために自己湿潤性が増強された効率的なレオロジー改質をもたらす、合成的に誘導された架橋型ポリアクリル酸ポリマーのクラスを意味する。一般に、カルボマー／溶媒混合物を塩基、例えばトリエタノールアミン又は水酸化ナトリウムで中和してポリマーを完全に開くことにより、クリーム又はゲルを形成するための所望の増粘、懸濁、及びエマルジョン安定化特性を達成する。
【００２３】
本明細書中に使用される「処理増強剤（processing-enhancer）」又は「処理増強された（processing-enhanced）」という用語は、本明細書中に開示された本発明による電気化学技術によって処理されるべき液体に添加すると、溶液中（例えばコロイド中）の望ましい粒子（例えばナノ粒子）の形成を可能にする物質（固体、液体及び／又はガス）を意味する。同様に、「処理増強された」は、処理増強が添加されている流体を意味する。
【００２４】
本明細書中に使用される「溶液」という用語は、溶媒中に溶解された溶質という古典的な化学定義よりも広義のものとして理解されるべきであり、この用語は、コロイド及びいくつかの事例では懸濁液の両方を含む。溶媒中に溶解された溶質、連続相又は分散媒体中の分散相；及び／又は第１成分が沈降する傾向を有することがある連続相中の、第１成分の混合物を意味するものとして理解されるべきである。いくつかの事例では、「溶液」という用語は単独で使用される場合があるが、しかし化学における古典的意味よりも広義のものとして理解されるべきである。
【００２５】
「トラフ部材（trough member）」という表現はテキスト全体を通して使用される。この表現は、ここに開示された方法と適合し得る限り、管、半管、材料又は物体中に存在する通路又は溝、導路（conduit）、ダクト、チューブ、シュート、ホース及び／又は樋を含む多種多様の流体処理装置を意味するものと理解されるべきである。
【００２６】
調節可能なプラズマ電極及び調節可能な電気化学的な電極
本発明の１実施態様の重要な特徴は、調節可能なプラズマの生成に関与する。この調節可能なプラズマは、液体表面の少なくとも一部の上方に位置決めされた少なくとも１つの電極（又は複数の電極）と、液体表面自体の少なくとも一部との間に配置されている。液体の表面は、少なくとも１つの第２電極（又は複数の第２電極）と電気的に連通している。このような構造は、液体表面がこの構造では活性電極として関与することを除けば、誘電体バリア放電構造と類似のいくらかの特性を有している。
【００２７】
図１ａは、例えば「Ｆ」の方向に流動する液体３の表面２の上方に距離「ｘ」を置いて配置された三角形の断面形状を有する電極１の１実施態様の部分断面図を示している。図示の電極１は二等辺三角形であるが、しかし直角三角形又は正三角形として成形されていてもよい。点源電極（point source electrode）１と、液体３に連通する電極５（例えば電極５は少なくとも部分的に液体３の表面２（例えばバルク表面又は有効表面）の下方にある）との間に適切な電源１０が接続されていると、電極１の先端又は点９と液体３の表面２との間に、調節可能なプラズマ４が発生する。なお、或る条件下では、電極５の先端９’は実際には、液体３のバルク表面２の物理的に僅かに上方に配置されていてよいが、しかし液体は、「テイラーコーン(Taylor cones)」として知られる現象を通して電極とまだ連通しており、これにより有効表面２’を形成する。テイラーコーンについては、“Method and Apparatus for Ozone Generation and Treatment of Water”と題する、1995年12月26日付けでInculetに発行された米国特許第５，４７８，５３３号明細書において論じられている。この対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する。これに関して、図１ｂは、テイラーコーン「Ｔ」が電極５と液体３の表面２（２’）との間の電気的接続を達成するように有効表面２’を形成するために利用されることを除いて、図１ａに示されたものと同様の電極構造を示している。テイラーコーンは、Inculetの特許では「印加された場」によって形成されるものとして参照されている。具体的には、テイラーコーンは、1960年初めにSir Geoffrey Taylorによって最初に分析された。Taylorは、十分な強度を有する電界の印加により、水滴が円錐形状を成すようになると報告している。なお、テイラーコーンは、電界の関数である一方で、流体の導電率の関数でもある。従って、導電率が変化するのに伴って、テイラーコーンの形状及び／又は強度も変化することができる。従って、種々の強度のテイラーコーンは、電極５の周りに発生する電界の関数として、本発明の電極５の先端９’の近くで観察することができるだけでなく、液体３中の成分（例えば調節可能なプラズマ４によって提供された導電性成分）及びその他の関数でもある。さらに、電界の変化はまた、印加された電流量に対して比例する。
【００２８】
図１ａに示された実施態様において生成された調節可能なプラズマ領域４は、典型的には、過程の少なくとも一部にわたって、円錐状構造に相当する形状を有することができ、本発明のいくつかの実施態様の場合、実質的に全過程にわたってこのような円錐状形状を維持することができる。他の実施態様の場合、調節可能なプラズマ領域４の形状は、むしろ稲妻状に成形されてよい。調節可能なプラズマ４の体積、強度、成分（例えば組成）、活性、正確な位置などは、数多くのファクタに応じて変化することになり、これらのファクタの一例としては、距離「ｘ」、電極１の物理的及び／又は化学的な組成、電極１の形状、電極１から上流側に配置された他の電極１に対する電極１の位置、電源１０（例えばＤＣ、ＡＣ、整流ＡＣ、ＤＣ及び／又は整流ＡＣ、ＲＦなどの極性）、電源によって印加される電力（例えば印加されるボルト数、印加されるアンペア数、パルス化ＤＣ源又はＡＣ源の周波数など）、プラズマ４で又はその近くで生成される電界及び／又は磁界、電極１と液体３の表面２との間及び／又はその周りの、自然発生する又は供給された気体又は雰囲気の組成、温度、圧力、方向「Ｆ」における液体３の流量、液体３の組成、液体３の導電率、電極１及び５の近く及び周りの液体の断面積（例えば体積）（例えば液体３が、調節可能なプラズマ４と相互作用することを許される時間量、及びこのような相互作用の強度）、液体３の表面２の又はその近くの雰囲気流（例えば空気流）の存在（冷却ファン又は雰囲気運動手段の提供）が挙げられる。具体的には、例えば、調節可能なプラズマ４のために利用できる最大距離「ｘ」は、このような距離「ｘ」が例えば等式１に示された破壊電界「Ｅc」に相当するような距離、換言すれば、電極１の先端９と液体３の表面２との間に形成された気体又は雰囲気の破壊が達成される距離である。距離「ｘ」が電気破壊「Ｅc」を達成するのに必要な最大距離を超えると、付加的な技術又は相互作用が用いられなければ、プラズマ４は観察されない。しかし、距離「ｘ」が調節可能なプラズマ４を形成するのに必要となる最大距離以下であればいつでも、プラズマ４を物理的且つ／又は化学的に調節することができる。このような変化は、例えば、液体３の表面２におけるプラズマ４の直径、プラズマ４の強度（例えば明るさ及び／又は強度及び／又は反応性）、プラズマ４によって生成され液体３の表面２に向かって吹く電気風の強度などを含むことになる。
【００２９】
電極１の組成物は、調節可能なプラズマ４を形成する上で重要な役割を果たすこともできる。例えば、本明細書中に開示された実施態様の電極１として使用するためには、種々の周知の材料が好適である。これらの材料は、白金、金、銀、亜鉛、銅、チタン、及び／又はこれらの合金又は混合物などのような金属を含む。しかし、電極１（及び５）は、金属を含んでよい任意の好適な材料（例えば適切な酸化物、炭化物、窒化物、炭素、ケイ素、及びこれらの混合物又は複合材料を含む）から形成することもできる。さらに、本発明と一緒に使用するためには、種々の金属の合金も望ましい。具体的には、合金は、調節可能なプラズマ４中の、種々異なる量の化学成分、強度及び／又は反応性を提供し、例えば、プラズマ４中又はプラズマ４の周りの種々異なる特性、及び／又は液体３中に一時的、半永久的又は永久的に存在する種々異なる成分をもたらすことできる。例えば、プラズマ４内部で種々異なる成分が励起されることに起因して、プラズマ４から種々異なるスペクトルを発光させることができ、またプラズマ４から種々異なる場を放出することもできる。このように、種々異なるナノ粒子及び／又はナノ粒子／溶液及び／又は所望の成分、或いは所望の最終生成物を達成するのに必要な液体３中に存在する中間体を形成する上で、プラズマ４を関与させることができる。さらに、調節可能なプラズマ４を形成する役割を果たすのは電極１，５の化学組成及び形状ファクタだけでなく、電極１，５が製造された様式も、電極１，５の性能に影響を与えることができる。これに関して、電極を形成するために利用される鍛造、伸線、及び／又は鋳造技術を含む正確な成形技術は、熱力学的及び／又は動力学的及び／又は機械的な事柄を含む、電極１，５の化学及び／又は物理活性に影響を与えることができる。
【００３０】
例えば液体３（例えば水）の表面２の上方の空気中に、調節可能なプラズマ４を生成すると、通常は、少なくともいくらかのガス種、例えばオゾン、並びに、所定量の種々様々な窒素系化合物及びその他の成分が産出される。種々様々な材料例を調節可能なプラズマ４中に産出することができ、これらの材料は、電極１と液体３の表面２との間の雰囲気を含む数多くのファクタに依存する種々様々な材料を含む。プラズマ４及び／又は液体３（液体が水を含む場合）中に存在し得る多様な種を理解するのを助けるために、Wilhelmus Frederik Laurens Maria Hoeben著, “Pulsed corona-induced degradation of organic material in water”と題する論文, 2000年6月15日を参照されたい（この対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する）。前述の論文における研究は、主として、水中に存在する望ましくない材料をコロナ誘発型分解させることに関連している。このようなコロナは、パルスＤＣコロナと呼ばれる。しかしこの論文で言及されている化学種の多くは、特に調節可能なプラズマ４の生成を支援する雰囲気が湿った空気を含み、そして液体３が水を含むときには、本明細書中に開示された実施態様の調節可能なプラズマ４中にも存在し得る。これに関しては、多くの基、イオン、及びメタ安定性元素が、電極１と表面２との間に存在する任意の気相分子又は原子の解離及び／又はイオン化に起因して、調節可能なプラズマ４中に存在し得る。空気の湿度が存在し、このような湿った空気が、調節可能なプラズマ４を「供給する」雰囲気の少なくとも主成分である場合、酸化性種、例えばヒドロキシル基、オゾン、原子酸素、一重項酸素、及びヒドロペレオキシル基が形成され得る。さらに、ＮＯx及びＮ2Ｏのような窒素酸化物も形成され得る。このように、液体３が水を含み、そして調節可能なプラズマ４に原材料を供給するか、又は提供するのを助ける雰囲気が湿った空気を含むときには、調節可能なプラズマ４中に存在すると予想できる反応物質のいくつかを表Ａに挙げる。
【００３１】
【表１】
0005788808.tif 000002
【００３２】
J. Lelievre, N. Dubreuil及びJ.-L. Brisset著 “Electrolysis Processes in D.C. Corona Discharges in Humid Air”と題する論文, 1995年4月, J. Phys. III France 5, 第447-457頁（この対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する）は、ＤＣコロナ放電に最初に焦点を当て、活性電極の極性に従って、アニオン、例えば亜硝酸塩及び硝酸塩、炭酸塩及び酸素アニオンが負の放電時の顕著なイオンとなるのに対して、プロトン、酸素、及びＮＯxカチオンが、正の放電時に形成される主要カチオン性種となることに注目した。亜硝酸塩及び／又は硝酸塩の濃度は、電流強度とともに変化し得る。この論文の表Ｉ（すなわち本明細書中では表Ｂとして再現した）には、生成されたＤＣプラズマ中に存在することができる多様な種及び標準的な電極電位も開示された。従って、このような種は、調節可能なプラズマ４を生成するために利用される具体的な動作条件に応じて、本発明の調節可能なプラズマ４内に存在するものとして予測することになる。
【００３３】
【表２】
0005788808.tif 000003
【００３４】
XinPei Lu, Frank Leipold及びMounir Laroussi著, “Optical and electrical diagnostics of a non-equilibrium air plasma”と題する2003年10月15日付けの論文, Journal of Physics D: Applied Physics, 第2662-2666頁（この対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する）は、エアギャップによって分離された並列の電極対にＡＣ（６０Ｈｚ）高電圧（＜２０ｋＶ）を印加することに焦点を当てた。電極のうちの一方が金属ディスクであるのに対して、他方の電極は水の表面である。実施された分光測定は、プラズマからの発光がＯＨ（Ａ−Ｘ、Ｎ2（Ｃ−Ｂ）及びＮ2+（Ｂ−Ｘ）転移によって支配されていることを示した。この論文の図４ａのスペクトルは、図５６ａとして再現されている。
【００３５】
Z. Machala他による“Emission spectroscopy of atmospheric pressure plasmas for bio-medical and environmental applications”と題する論文, 2007年刊, Journal of Molecular Spectroscopyは、大気圧プラズマの付加的な発光スペクトルを開示している。この論文の図３及び４のスペクトルは、図５６ｂ及び５６ｃとして再現されている。
【００３６】
M. Laroussi及びX. Luによる“Room-temperature atmospheric pressure plasma plume for biomedical applications”と題する論文、2005年刊、Applied Physics Lettersは、ＯＨ、Ｎ2、Ｎ2+、Ｈｅ及びＯの発光スペクトルを開示する。この論文の図４のスペクトルは、図５６ｄ，５６ｅ及び５６ｆとして再現されている。
【００３７】
Petr Lukes他の論文“Generation of ozone by pulsed corona discharge over water surface in hybrid gas-liquid electrical discharge reactor”, J. Phys. D: Appl. Phys. 38 (2005) 409-416（この対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する）によって開示されているように、水表面上でパルスコロナ放電を行うことにより、オゾンが発生する。Lukes他は、平面高電圧電極（網状ガラス状炭素製）と、水表面との間の気相内で発生するパルス正コロナ放電によってオゾンを形成することを開示している。この水中には、接地ステンレス鋼「点」として機械成形された電極が沈められており、この電極は、別個の電源によって給電される。種々の望ましい種が、液体中に形成されるものとして開示されており、これらの種のうちのいくつかは、本明細書中に開示された実施態様の具体的な動作条件に応じて、存在すると予測することもできる。
【００３８】
さらに、“Method for Disinfecting a Dense Fluid Medium in a Dense Medium Plasma Reactor”と題する、2004年6月15日付けでDenes他に発行された米国特許第６，７４９，７５９号明細書（対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する）には、高密度媒質プラズマ反応器内の高密度流体媒質を消毒する方法が開示されている。Denes他は、種々の目的で、飲用水を汚染除去して消毒することを開示している。Denes他は、種々の大気圧プラズマ環境、並びに気相放電、パルス高電圧放電などを開示している。Denes他は、高密度流体媒質中に沈められた第１の導電性材料を含む第１電極と、やはり高密度流体媒質中に沈められた第２導電性材料を含む第２電極とを使用する。Denes他はこの場合、第１電極と第２電極との間に電位を印加することにより、高密度流体媒質中に反応性種を産出するように電極間に放電ゾーンを生成する。
【００３９】
上述の成分の全ては、もしも存在するならば、結果として産出されたナノ粒子及び／又はナノ粒子／溶液又はコロイドにとって有用又は有害なこのような種に応じて、少なくとも部分的に（又はほぼ完全に）管理、制御、調節、最大化、最小化、排除することなどが可能であり、そして次いで、種々異なる技術によって制御される必要がある場合がある（本明細書中で後から詳しく論じる）。図１ａに示されているように、調節可能なプラズマ４は、液体３の実際の表面２と接触する。本発明のこの実施態様の場合、電極１に由来する材料（例えば金属）は、調節可能なプラズマ４の一部を含んでいてよく、そして、液体（例えば水）上及び／又は液体（例えば水）中に「スパッタリング」させられてよい。従って、電極１として金属が使用されるときには、調節可能なプラズマ４と関連する特定の一連の動作条件（並びに他の動作条件）に応じて、元素金属、金属イオン、ルイス酸、ブレンステッド−ラウリ酸、金属酸化物、金属窒化物、金属水素化物、金属水和物、金属炭化物、及び／又はこれらの混合物などを液体中に（例えば過程の少なくとも一部にわたって）見いだすことができる。加えて、調節可能なプラズマ４と接触している液体３の温度を制御することにより、液体３中に存在する特定の成分の量を（例えばプロセスの少なくとも一部にわたって、且つ／又は製造された最終生成物中で）最大化又は最小化することができる。例えばガス種、例えば調節可能なプラズマ４中で形成されたオゾンが、比較的大量に存在するのが望まれるならば、（例えば冷却又は冷蔵処置によって）液体３の温度を低下させることにより、液体３がより多くのガス種を含有するのを可能にすることができる。反対に、液体３中に存在する特定のガス種が比較的少量であることが望まれる場合には、（例えばサーマル加熱、マイクロ波加熱などによって）液体３の温度を高くすることにより、より少量のガス種を含有することができる。同様に多くの場合、液体３中に存在する調節可能なプラズマ４中の種が、液体３の温度を調節／制御することにより、液体３中に存在するこのような種の量を増減することもできる。
【００４０】
或る電気化学処理ステップの前及び／又はステップ中に、或る特定の処理増強剤を液体に添加するか又は液体と混合してもよい。処理増強剤は固体及び液体の両方を含む。処理増強剤は、連続法、半連続法及びバッチ法の技術のそれぞれにおいて処理利点及び／又は望ましい最終生成物特性を提供することができる。付加的な処理技術、例えば特定の結晶成長技術の適用が、2003年3月21日付けで出願され、2003年10月30日付けで国際公開第０３／０８９６９２号パンフレットとして公開された“Methods for Controlling Crystal Growth, Crystallization, Structures and Phases in Materials and Systems”と題する同時係属中の特許出願、及び2005年6月6日付けで出願され、2006年2月23日付けで米国特許出願公開第２００６／００３７１７７号明細書として公開された米国特許出願に開示されている（それぞれの発明者はBentley J. Blum, Juliana H. J. Brooks及びMark G. Mortenson)。両対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する。これらの出願は、例えば、溶液から１つ又は２つ以上の特定の結晶又は結晶形状をどのように優先して成長させるかを教示する。
【００４１】
さらに、具体的な形成済生成物に応じて、乾燥、濃縮及び／又は凍結乾燥を利用することにより、懸濁液体の少なくとも一部、又は実質的に全てを除去し、その結果例えば部分的又は実質的に完全に脱水されたナノ粒子を生じさせることもできる。溶液又はコロイドが完全に脱水される場合には、金属系種は、液体（例えば除去されたものと同様又は異なる組成を有する）を添加することによって再水和可能であるべきである。しかしながら、本発明の全ての組成物を、組成物の性能に不都合に影響を与えることなしに完全に脱水できるわけではない。例えば液体中に形成された多くのナノ粒子は、乾燥させられると塊形成するか又はくっつき合う（又は表面に付着する）傾向がある。このような塊形成が後続の再水和ステップ中に逆転されないならば、脱水は回避されるべきである。
【００４２】
一般に、金コロイドに関する本明細書中の好ましい実施態様の場合、溶液を不安定化させることなしに、本発明に従って形成された金の溶液又はコロイドを数倍濃縮することが可能である。しかしながら、完全な蒸発は、例えば凝集効果に起因して達成するのが難しい。このような凝集効果は、初期又は開始基準体積の３０％の概算体積で開始するように見える。加えて、特定の体積の液体を蒸発させることにより、ＦＡＡＳ、ＤＬＳ、及びＵＶ−Ｖｉｓ技術によって特徴付けて、極めて類似の生成物を達成することができる。具体的には、ＧＢ−１３９（本明細書中で後で詳述する）に類似の金の２つの５００ｍｌ溶液をそれぞれ、ガラスビーカーに入れ、沸騰するまでホットプレート上で加熱した。溶液をそれぞれ３００ｍＬ及び２００ｍＬまで蒸発させ、その後、除去された量の液体で（すなわちそれぞれ２００ｍＬ及び３００ｍＬの量のＤＩ／ＲＯ水で）戻し、続いて特徴付けした。加えて、別の例において、２つのＧＢ−１３９溶液を再び３００ｍＬ及び２００ｍＬまで蒸発させ、ついで再水和なしに特徴付けた。これらの脱水過程を通して、粒度に対する不都合な影響はあったとしても僅かであった（すなわち、コロイドが脱水されたとき、又はその初期濃度まで脱水され再水和されたときに、粒度は急激に変化することはなかった）。
【００４３】
“Continuous Methods for Treating Liquids and Manufacturing Certain Constituents (e.g., Nanoparticles) in Liquids, Apparatuses and Nanoparticles and Nanoparticle/Liquid Solution(s) Resulting Therefrom”と題された、２００９年１月１５日付けで公開された国際公開第２００９／００９１４３号パンフレット（特許文献５）も、本明細書中に開示された材料のうちのいくつかに関連した種々の方法を開示している。上記出願の対象内容を参考のため本明細書中に明示的に引用する。
【００４４】
或る状況では、（例えば液体の処理後）液体３中に見いだされる材料（例えば金属、金属イオン、又は金属複合材料）又は成分（例えばルイス酸、ブレンステッド−ラウリ酸など）、及び／又は無機物が、極めて望ましい効果を有することがある。この場合には、このような材料は比較的多量であることが望ましい。これに対して他の事例では、液体中に見いだされる或る材料（例えば望ましくない副産物）が望ましくない影響を及ぼすおそれがあり、ひいては、このような材料を最小限にすること最終生成物において望ましい場合がある。さらに、液体３自体の構造／組成は、本発明の処理条件によって有益又は不都合な影響を及ぼされることがある。従って、電極の組成は、本明細書中に開示された実施態様に従って形成される最終的な材料（例えばナノ粒子及び／又はナノ粒子／溶液又はコロイド）において重要な役割を果たすことができる。本明細書中で上述したように、電極１（及び５）で発生する反応と関与する雰囲気は、重要な役割を果たす。しかし、電極組成物も、電極１及び５自体が、少なくとも部分的に、形成された中間体及び／又は最終生成物の一部となり得る点で重要な役割を果たす。或いは、電極は最終生成物において相当の役割を果たすこともある。換言すれば、電極の組成は、本発明の最終生成物中に大部分を見いだすことができ、又は本明細書中に開示された実施態様に従って産出された生成物の僅かな化学的部分だけを含むこともある。これに関して、電極１，５が本明細書中に開示された種々の実施態様の方法条件に従って或る程度反応性であることが判ったときには、電極に由来するイオン及び／又は物理的粒子（例えば単結晶又は多結晶の金属系粒子）が最終生成物の部分に成り得ることを予想することができる。このようなイオン及び／又は物理的成分は最終生成物中の粒子の支配的部分として存在してよく、或いは、過程の一部にわたってのみ存在してよく、或いは、最終生成物中に存在するコア−シェル配列のコアの一部であってもよい。さらに、コア−シェル配列は、完全なシェルを含む必要はない。例えば部分的なシェル及び／又は形成済ナノ粒子上の表面不規則性及び／又は具体的な望ましい表面形状は、意図された用途におけるこのようなナノ粒子の最終的な性能に対して多大な影響を与えることが可能である。
【００４５】
また、形成されたナノ粒子の表面変化（すなわち正又は負）の性質及び／又は量は、最終生成物のナノ粒子／溶液又はコロイドの挙動及び／又は効果及びこれらの相対的性能に多大に影響を与えることもできる。
【００４６】
このような表面変化は一般に、「ゼータ電位」と呼ばれる。大まかに言うと、ゼータ電位（正又は負）が大きければ大きいほど、溶液中のナノ粒子の安定性も大きくなる。しかしながら、形成されたナノ粒子の表面変化の性質及び／又は量を制御することにより、種々様々な系内のこのようなナノ粒子溶液の性能を制御することができる（本明細書中で後で詳述する）。当業者に明らかなように、化学組成物、反応性雰囲気、電力強度、温度などを僅かに調節すると、種々異なる化合物（半永久的及び一時的）のナノ粒子（及びナノ粒子成分）、並びに種々異なるナノ粒子／溶液（自体の構造を改質することを含む液体３（例えば水））を形成することができる。
【００４７】
さらに、液体中のイオン、化合物、及び／又は物理的粒子、及び／又は液体自体の構造、及び／又は結果としての最終生成物を得るために、電極１及び５は、同様の化学組成又は完全に異なる化学組成から成り、且つ／又は、同様の又は完全に異なる形成法によって形成することができる。例えば、本明細書中に示された電極対が同じ又はほぼ同様の組成を有することが望ましい場合があり、或いは、本明細書中の種々の実施態様に示された電極対が異なる化学組成を有することが望ましい場合もある。種々異なる化学組成の結果、もちろん、種々のプラズマ及び／又は本明細書中に開示された電気化学的な実施態様において生じ得る反応のために種々異なる成分が存在することになる場合もある。さらに、単一電極１又は５（又は電極対）は、少なくとも２種の異なる金属から形成することができるので、それぞれの金属の成分は、開示された実施態様の方法条件下で、相互に作用することができ、またプラズマ４及び／又は液体３、場などの中の、例えばプラズマ４及び液体３中に存在する他の成分と相互作用することもできる。
【００４８】
電極１と５；又は１と１（例えば図３ｄ、４ｄ、８ｄ及び９ｄ）、又は５と５（例えば図３ｃ、４ｃ、８ｃ及び９ｃ）との間の距離は、本発明の１つの重要な特徴である。一般に、本発明に使用される電極の最も近い部分の間の最小距離「ｙ」の位置は、望ましくないアーク又は望まれないコロナ又はプラズマの形成が電極間（例えば電極１と電極５との間）に生じるのを防止するために、距離「ｘ」よりも大きくあるべきである。種々の電極のデザイン、電極の位置、及び電極相互作用について、本明細書中の例の項において詳しく論じる。
【００４９】
電源１０を通して印加される電力は、本発明の全ての方法条件下で、望ましい調節可能なプラズマ４、及び望ましい調節可能な電気化学反応を生成する任意の好適な電力であってよい。本発明の１つの好ましい態様において、昇圧器（「電源」の項及び「例」の項で論じる）からの交流が利用される。本発明の他の好ましい実施態様の場合、交流電源の極性をダイオードブリッジによって変更することにより、正電極１と負電極５とを形成し、また正電極５と負電極１とを形成する。一般には、電極構成部材１及び５の組み合わせ、電極１及び５の物理的なサイズ及び形状、電極製造法、電極１及び／又は５の質量、液体３の表面２とその上方の電極１の先端９との間の距離「ｘ」、電極先端９と表面２との間の気体の組成、液体３の流量及び／又は流動方向「Ｆ」、液体３の組成、液体３の導電率、液体３の温度、ボルト数、アンペア数、電極の極性などが全てそのデザインに関与し、ひいては電力要件（例えば破壊電界又は等式１の「Ｅc」）が、液体３の表面２と電極先端９との間に制御された又は調節可能なプラズマ４を形成する際に影響を与える。
【００５０】
図１ａ及び１ｂに示された構造をさらに参照すると、電極ホルダ６ａ及び６ｂは、絶縁部材８（断面で示す）内を通って昇降させることができる（ひいては電極も昇降させることができる）。ここに示す機械的な実施態様は雄／雌ねじ山を含む。しかし電極ホルダ６ａ及び６ｂは、電極ホルダ６ａ及び６ｂが信頼性高く上昇及び／又は下降させられるのを可能にする任意の好適な手段として構成することができる。このような手段は、絶縁部材８と電極ホルダ６ａ及び６ｂとの間のプレス嵌め部、切欠き、機械的懸吊手段、可動円環などを含む。換言すれば、電極ホルダ６ａ及び６ｂの高さを信頼性高く固定する任意の手段は、本明細書中に開示された実施態様の境界内に含まれるものとして考えられるべきである。
【００５１】
例えば、図１ｃは、電極１，５を昇降させるための別の実施態様を示している。この実施態様の場合、各電極の電気絶縁部分７ａ及び７ｂが、摩擦機構１３ａ，１３ｂ及び１３ｃと、部分７ａ及び７ｂとの間に存在するプレス嵌め部によって所定の位置に保持される。摩擦機構１３ａ，１３ｂ及び１３ｃは、例えば十分な接触がその後に維持される限り、例えばばね鋼、可撓性ゴムなどから形成されていてもよい。
【００５２】
部分６ａ及び６ｂは、例えば付加的な電気絶縁部分７ａ及び７ｂによってカバーすることができる。電気絶縁部分７ａ及び７ｂは、任意の好適な電気絶縁材料（例えばプラスチック、ゴム、繊維性材料など）であってよい。これらの材料は、人が電極ホルダ６ａ及び６ｂを調整するとき（例えば電極の高さを調節しようとするとき）に発生するおそれのある望ましくない電流、電圧、アークなどを防止する。さらに、電気絶縁部分７ａ及び７ｂを電極ホルダ６ａ及び６ｂの単にカバーとして形成するのではなく、このような電気絶縁部分７ａ及び７ｂを、電気絶縁材料からほぼ完全に形成することができる。これに関しては、それぞれ電気絶縁部分７ａ／７ｂと電極ホルダ６ａ／６ｂとの間に、長手方向の界面が存在していてよい（電極ホルダ６ａ／６ｂを、電気絶縁部分７ａ／７ｂとは完全に異なる材料から形成し、電気絶縁部分７ａ／７ｂに機械的又は化学的に（例えば接着により）付着させてよい）。
【００５３】
同様に、絶縁部材８は、望ましくない電気的事象（例えばアーク形成、溶融など）が発生するのを防止する任意の好適な材料、並びに、本発明を実施するのに構造的且つ環境的に適した任意の材料から形成することもできる。典型的な材料は、構造用プラスチック、例えばポリカーボネート、プレキシガラス（ポリ（メチルメタクリレート））、ポリスチレン、及びアクリルなどを含む。構造用プラスチックなどの具体的な選択基準の一例としては、この過程の電気的条件、温度条件、及び環境条件を被っている間、形状及び／又は剛性を維持する能力が挙げられる。好ましい材料は、アクリル、プレキシガラス、及び周知の化学的、電気的、電気的な抵抗並びに比較的高い機械的剛性を有するその他のポリマー材料を含む。これに関して、部材８の望ましい厚さは、約１／１６インチ〜３／４インチ（１．６ｍｍ〜１９．１ｍｍ）のオーダーである。
【００５４】
電源１０は、電極１及び５に任意の好都合な電気的形式で接続することができる。例えば、部分１１ａ，１１ｂ間、ひいては電極１，５間に電気的接続を達成することを主な目的として、電極ホルダ６ａ，６ｂの少なくとも一部の内部にワイヤ１１ａ及び１１ｂを配置することができる。好ましい電気的接続の具体的な詳細については、本明細書中の別の個所で論じる。
【００５５】
図２ａは、本発明の好ましい実施態様の別の概略図を示している。ここでは、本発明の制御装置２０が電極１及び５に接続されているので、制御装置２０は、液体３の表面２に対して電極１，５を遠隔位置から（例えば別の装置からの命令で）上昇及び／又は降下させることができる。本発明の制御装置２０については、本明細書中で後から詳しく論じる。本発明のこの１つの好ましい実施態様において、電極１及び５は、例えば遠隔位置から降下させ制御することができ、また、ソフトウェア・プログラム（本明細書中で後から詳しく論じる）を含有する好適なコントローラ又はコンピュータ（図２ａには示されない）によって監視し制御することもできる。これに関して、図２ｂは、テイラーコーン「Ｔ」が電極５と液体３の表面２（又は実際には有効表面２’）との間の電気的接続のために利用されることを除いて、図２ａに示されたものと同様の電極構造を示している。従って、図１ａ，１ｂ及び１ｃに示された実施態様は、本発明の技術とともに使用するための手動制御式装置であると考えられるべきであり、これに対して、図２ａ及び２ｂに示された実施態様は、適宜の命令に応答して電極１及び５を遠隔位置から昇降させることができる自動的な装置又は集成体を含むと考えられるべきである。さらに、図２ａ及び図２ｂに示す本発明の好ましい実施態様は、表面２から離隔した電極１の先端９（及び電極５の先端９’）の距離「ｘ」をコンピュータで監視し、そしてコンピュータ制御することを採用することもできる（本明細書中で後から詳しく論じる）。従って、電極１及び５を上昇及び／又は降下させる適宜の命令は、個々の操作者及び／又は好適な制御装置、例えばコントローラ又はコンピュータ（図２ａには示されない）から出ることが可能である。
【００５６】
図３ａは、図２ａ及び２ｂに大部分が相当するが、図３ｂ、３ｃ及び３ｄは、本発明の或る好ましい実施態様とともに利用し得る種々様々な代わりの電極構造を示している。図３ｂは図３ａに示された電極集成体から、本質的に鏡像電極集成体を示している。具体的には、図３ｂに示されているように、液体３の流動方向に相当する方向「Ｆ」に関して、電極５は、流体３が長手方向「Ｆ」で流動するとこの流体３と連通する最初の電極であり、電極１はこれに続いて、電極５によって既に改質された流体３と接触する。図３ｃは、流体３中に配置された２つの電極５ａ及び５ｂを示している。この特定の電極構造は、本発明の別の好ましい実施態様に相当する。具体的には、図３ａ〜３ｄに示された電極構造のいずれかを互いに組み合わせて使用することができる。例えば、図３ａに示された電極構造（すなわち電極セット）は、方向「Ｆ」に流れる液体３が遭遇する最初の電極セット又は電極構造であり得る。その後、液体３は、第２の電極セット又は電極構造３ａに遭遇することもでき、或いは、液体３は、第２の電極セット又は電極構造３ｂに遭遇することもでき、或いは、方向「Ｆ」に流れる液体３は、図３ｃに示されたもののような第２の電極セットに遭遇することもでき、或いは、方向「Ｆ」に流れる液体３は、図３ｄに示されたものと同様の第２の電極セットに遭遇することもできる。或いは、方向「Ｆ」に流れる液体３が遭遇する最初の電極構造又は電極セットが図３ａに示された電極構造である場合、第２の電極セット又は電極構造は図３ｃに示されたものに類似していてもよく、そしてその後、方向「Ｆ」に流れる液体３が遭遇する第３の電極セット又は電極構造は、図３ａ〜３ｄに示された電極構造のいずれかであってもよい。或いは、方向「Ｆ」に流れる液体３が遭遇し得る最初の電極構造又は電極セットは図３ｄに示された電極構造であってよく、その後、方向「Ｆ」に流れる液体３が遭遇し得る第２の電極セット又は電極構造は図３ｃに示された電極構造であってもよく、そしてその後、図３ａ〜３ｄに示された電極セット又は電極構造のいずれかが、第３の電極セットの構造を含んでいてもよい。さらに、方向「Ｆ」に流れる液体３が遭遇し得る最初の電極構造は、図３ａに示された電極構造であってもよく、そして第２の電極構造は図３ａに示された電極構造であってもよく、そしてその後、図３ｃに示されたものに類似した複数の電極構造が使用されてもよい。別の実施態様の場合、電極構造の全てが、図３ａに示されたものに類似していてよい。これに関しては、種々様々な電極構造（利用される電極セットの数を含む）が可能であり、そのそれぞれの電極態様は、液体３中の著しく異なる成分（例えばナノ粒子又はナノ粒子／溶液又はコロイド混合物）をもたらすか、又は僅かだけ異なる成分（例えばナノ粒子／ナノ粒子溶液又はコロイド混合物）をもたらし、これらの全ては異なる特性を呈することができる（例えば異なる化学特性、異なる反応特性、異なる触媒特性など）。電極セットの所期数及び所期電極構造、及びより具体的には望ましい電極セット配列を決めるために、本明細書中で論じた全て、例えば電極組成、プラズマ組成（及び雰囲気の組成）及び強度、電源、電極極性、ボルト数、アンペア数、液体流量、液体組成、液体導電率、利用された処理増強剤、断面（及び処理される流体の体積）、各電極集成体内の電極のそれぞれの中及びその周りに形成される磁界、電磁界、及び／又は電界、場増強手段が含まれているか否か、付加的な所期処理工程（例えば電磁線処理）、中間生成物中及び最終生成物中の所期量の特定の成分、などを含む多くのファクタを考慮する必要がある。電極集成体の組み合わせの例は、本明細書中で後から「例」の項に記載されている。しかしながら言うまでもなく、本発明の実施態様は多くの電極組み合わせ及び多数の電極セットを可能にする。これらのうちのいずれも、種々異なる特定の化学的、触媒的、生物学的及び／又は物理的用途のための極めて望ましいナノ粒子／溶液をもたらすことができる。
【００５７】
図３ａ，３ｂ及び３ｄに示された調節可能なプラズマ４に関しては、距離「ｘ」（又は図３ｄの「ｘａ」及び「ｘｂ」）は、調節可能なプラズマ４の或る特徴を制御する１つの手段である。これに関しては、距離「ｘ」以外、図３ａ，３ｂ及び３ｄにおける他のものが変えられない場合、異なる強度の調節可能なプラズマ４を達成することができる。換言すれば、プラズマ４（例えば強度）を調節する１つの調節手段は、電極１の先端９と流体３の表面２との間の距離「ｘ」を調節することである。このような距離は、最大距離「ｘ」まで変化させることができる。最大距離「ｘ」において、ボルト数及びアンペア数の組み合わせが、等式１に従って先端９と表面２との間の雰囲気を破壊させるのにもはや十分ではなくなる。従って、好ましい最大距離「ｘ」は、雰囲気の「Ｅc」破壊が発生し始める範囲に丁度僅かに含まれるか又は僅かに下回る。或いは、最小距離「ｘ」は、本明細書中で前述した現象とは異なり、調節可能なプラズマ４が形成され、テイラーコーンが形成される距離である。これに関しては、距離「ｘ」が液体３が電極１の先端９にウィッキング又は接触する傾向があるほど小さくなると、視覚的に観察可能なプラズマは形成されなくなる。従って、最小距離及び最大距離「ｘ」は、システムに印加される電力の量、雰囲気の組成、液体の組成（例えば導電率）などを含む本明細書中の別の個所で詳細に論じるファクタの全ての関数である。さらに、プラズマ４の強度変化の結果、特定の種が他の処理条件に対して活性になることもある。その結果、プラズマ４からの異なるスペクトル放出、並びに、プラズマ４内の種々のスペクトル線の振幅の変化をもたらすことがある。また、このような種は、液体３の温度との関連において、液体３により多くの及び／又はより少ない影響を与えることもある。種々の電極構造及び電極組成の或る好ましい距離「ｘ」については、本明細書中で後から詳しく論じる「例」の項で論じる。
【００５８】
さらに、図３ｄに関しては、距離「ｘａ」及び「ｘｂ」は、ほぼ同じであってよく、或いは実質的に異なっていてもよい。これに関して、本発明の１つの好ましい実施態様の場合、方向「Ｆ」に流れる液体３に関して、調節可能なプラズマ４ａが調節可能なプラズマ４ｂとは異なる特性を有することが望ましい。これに関しては、プラズマ４ａ及び４ｂの組成が互いに異なるように、異なる雰囲気を提供することが可能であり、また、高さ「ｘａ」及び「ｘｂ」が互いに異なるようにすることも可能である。高さを異なるようにする場合、プラズマ４ａ及び４ｂのそれぞれと連携する強度又は電力が異なっていてよい（例えば異なる電圧を達成することができる）。これに関しては、電極１ａ及び１ｂは電気的に接続されているので、システム内の総電力量はほぼ一定のままであり、一方の電極１ａ又は１ｂにこうして提供される電力量は、他方の電極１ａ又は１ｂ内の電力を減少させて、増大することになる。従って、これは、プラズマ４ａ及び４ｂにおける成分及び／又は強度及び／又はスペクトル・ピークの有無を制御し、ひいては方向「Ｆ」に流れる液体３との相互作用を調節するための別の本発明の実施態様である。
【００５９】
同様に、一連の手動制御式の電極構造が図４ａ、４ｂ、４ｃ及び４ｄに、部分断面図として示されている。具体的には、図４ａは図１ａに実質的に相当する。さらに、図４ｂは電極構造において、図３ｂに示された電極構造に相当し、図４ｃは図３ｃに相当し、そして図４ｄは図３ｄに相当する。本質的には、図４ａ〜４ｄに示された手動電極構造は機能的に、結果として、図３ａ〜３ｄに示された遠隔調節可能な（例えば遠隔制御される）電極構造に対応して製造される材料及び組成物と同様の材料を、本発明の或る特徴に従って製造することができる。但し、電極構造を手動で調節するために、１人又は２人以上の操作者が必要となる。さらに、或る実施態様では、手動制御式及び遠隔制御式の電極及び／又は電極セットの組み合わせが望ましい場合がある。
【００６０】
図５ａ〜５ｅは、図面に示した電極１の種々の電極構造を示す斜視図である。図５ａ〜５ｅに示された電極構造は、本発明の種々の実施態様において有用な種々異なる数多くの構造の代表である。電極１に対する適宜の電極選択の基準の一例としては、下記条件、すなわち、極めて明確な先端又は点９の必要性、電極１の組成、電極１を含む組成物を種々の形状に形成するときに被る機械的制限、成形のために利用される鍛造技術、伸線、及び／又は鋳造法と関連する成形能力、便宜性など、が挙げられる。これに関して、例えば図１〜４に示された電極１を含む小さな質量の材料は、本発明に従って調節可能なプラズマ４を生成すると、動作温度まで上昇することがある。この温度では、電極１のサイズ及び／又は形状が不都合な影響を受けるおそれがある。「小さな質量」という言い回しを用いるときには、これは、電極１に使用される材料量を相対的に記述したものとして理解されるべきである。この材料の量は、組成、形成手段、トラフ部材３０内で被る方法条件の関数として変化する。例えば、電極１が銀を含み、そして図５ａに示された電極と同様に成形されている場合、本明細書中の「例」の項に示される或る好ましい実施態様では、その質量は約０．５グラム〜８グラムとなり、好ましい質量は約１グラム〜３グラムであり；これに対して、電極１が銅を含み、そして図５ａに示された電極と同様に成形されている場合、本明細書中の「例」の項に示される或る好ましい実施態様では、その質量は約０．５グラム〜６グラムとなり、好ましい質量は約１グラム〜３グラムであり；これに対して、電極１が亜鉛を含み、そして図５ａに示された電極と同様に成形されている場合、本明細書中の「例」の項に示される或る好ましい実施態様では、その質量は約０．５グラム〜４グラムとなり、好ましい質量は約１グラム〜３グラムであり；これに対して、電極１が金を含み、そして図５ｅに示された電極と同様に成形されている場合、本明細書中の「例」の項に示される或る好ましい実施態様では、その質量は約１．５グラム〜２０グラムとなり、好ましい質量は約８グラム〜１０グラムである。これに関しては、例えば、電極１が比較的小さな質量を有する場合、小質量電極１を利用することには、特定の電力制限が付随する。これに関して、多量の電力が比較的小さな質量に印加され、このような電力の結果として調節可能なプラズマ４が形成される場合、多量の熱エネルギーを小質量電極１内に集中させることができる。小質量電極１が極めて高い融点を有する場合、このような電極は、本発明において電極１として機能することができる。しかし電極１が、比較的低い融点を有する組成物から形成されている場合（例えば銀、又はアルミニウムなど）、本発明のいくつかの（しかし全てではない）実施態様において、小質量電極１に転移される熱エネルギーは、小質量電極１の融解、亀裂、又は分解を含む１つ又は２つ以上の望ましくない作用を引き起こすおそれがある。従って、低融点金属を利用する１つの選択肢は、より大きい質量のこのような金属を使用して、熱エネルギーをこのような大きい質量全体を通して散逸できるようにすることである。或いは、低融点の小質量電極１が望まれる場合には、或る種類の冷却手段が必要となることがある。このような冷却手段は例えば、吹き付けにより、周囲の又は加えられた雰囲気が電極１を通過するようにするシンプルなファン、適宜のその他のこのような手段を含む。しかし、小質量電極１と並置された冷却ファンを設けることに関する１つの潜在的な望ましくない特徴は、調節可能なプラズマ４の形成に関与する雰囲気が不都合な影響を及ぼされるおそれがあることである。例えば、先端９と液体３の表面２との周り又は間の雰囲気流が活発になる場合、プラズマは、望ましくなく運動又は旋回することが見いだされる場合がある。従って、電極１の組成（例えば電極を構成する材料）は、例えば融点、感圧性、環境反応（例えば調節可能なプラズマ４の局所的環境は、電極の化学的、機械的及び／又は電磁的腐食を生じさせるおそれがある）などに起因して、電極の考えられ得る好適な物理的形状に影響を及ぼすことがある。
【００６１】
さらに、言うまでもなく、本発明の別の好ましい実施態様では、先端９の明確な鋭利な点が常に必要とされるわけではない。これに関連して、図５ｅ（斜視図）に示された電極１は、丸みを帯びた点を含む。なお、部分的に丸みを帯びた又は円弧状の電極が、電極１として機能することもできる。なぜならば多くの場合、調節可能なプラズマ４は、図５ｅに示された電極１の種々の点に沿って位置決め又は配置することができるからである。これに関して、図６は種々様々な点「ａ〜ｇ」を示しており、これらの点は、電極１と液体３の表面２との間に発生するプラズマ４ａ〜４ｇの開始点９に相当する。例えば、本発明の或る好ましい実施態様を実施する上で、調節可能なプラズマ４の正確な位置は、時間の関数として変化することになる。具体的には、最初のプラズマ４ｄが電極１の先端９上の点ｄに形成されてよい。その後、先端９上のプラズマ接点の正確な位置は、例えば他の点４ａ〜４ｇのいずれかに変わってよい。なお、図６に示された概略図は、電極１上の先端９が、電極１の先端９上の開始点又は接点としての種々の正確な点ａ〜ｇを可能にすることを指摘するために、本発明の実施態様における実際の配列に比べて大幅に拡大されている。本質的には、調節可能なプラズマ４の場所は、時間の関数として位置が変化することができ、また、電極１と液体３の表面２との間に位置する雰囲気の電気破壊（本明細書中の等式１に従う）によって支配することができる。さらに、プラズマ４ａ〜４ｇが円錐形状として表されているが、言うまでもなく、図５ａ〜５ｅに示された、電極１のいずれかと接続されて形成されたプラズマ４は、方法条件の一部又はほぼ全てにわたって、円錐以外の形状を含んでもよい。例えば稲妻又は白熱円筒として最もよく記述される形状が存在してもよい。さらに、このようなプラズマ４（例えば可視スペクトル内）によって放射された色は、赤みを帯びた色、青みを帯びた色、黄色、橙色、紫色、白色など多様であってよく、これらの色は、存在する雰囲気、ボルト数、アンペア数、電極組成、液体組成又は温度などの関数である。
【００６２】
従って、言うまでもなく、電極１に対応する種々のサイズ及び形状を、本発明の教示に従って利用することができる。さらに、ここで種々の図面に示された、電極１の先端９は、比較的鋭利な点又は比較的丸みのある端部として示されることがある。これらの電極先端の具体的な特徴を文脈上より詳細に論じるのでない限り、図面に示す電極先端の実際の形状はさほど重要でないものとする。
【００６３】
図７ａは、トラフ部材３０内部に含有される、図２ａ（及び図３ａ）に示されているものに相当する電極構造を示す断面斜視図である。このトラフ部材３０は、図７ａの後ろ側３１から内部に供給された液体３を有しており、流動方向「Ｆ」は、この頁から読者に向かって、また符号３２として示された断面区域に向かっている。トラフ部材３０はここでは１つの材料から成る一体部分として示されているが、しかし、１つにまとめられ、そして例えば材料を互いに付着させるための任意の許容し得る手段によって固定された（例えば接着、機械的付着など）複数の材料から形成することもできる。さらに、ここに示されたトラフ部材３０は長方形又は正方形の断面形状を有しているが、しかし、種々異なる断面形状を含んでいてもよい。さらに、トラフ部材３０は必ずしも、単一の断面形状から成る必要はなく、本明細書中の別の好ましい実施態様では、異なる望ましい処理ステップに対応するために、複数の異なる断面形状を含む。第１の好ましい実施態様の場合、断面形状は、トラフ部材３０の長手方向寸法全体にわたって概ね同じであるが、断面形状のサイズ寸法は、異なるプラズマ及び／又は電気化学反応と調和して変化する。さらに、２つよりも多い断面形状を一体的なトラフ部材３０内に利用することもできる。異なる断面形状の利点の一例としては、異なる電力、電界、磁界、電磁相互作用、電気化学効果、異なる部分、異なる温度における異なる化学反応などが挙げられる。これらの利点は、同じ一体的トラフ部材３０の異なる長手方向部分において達成することができる。さらに、異なる断面形状のうちのいくつかは、例えば局所的又は全体的に提供される異なる雰囲気との関連において利用することができるので、電極５で発生する調節可能なプラズマ４のうちの少なくとも１つ及び／又は電気化学反応のうちの少なくとも１つが、存在し得る異なる雰囲気及び／又は成分の雰囲気濃度の関数となる。さらに、加えられた及び／又は生成された場の量または強度は、例えば断面形状によって、また、例えば、そこで発生する１種又は２種以上の反応を増強又は減衰するために種々の電極セット又は電極構造に、又はこの近くに、又はこれに隣接して、又はこれに並置して種々の場濃縮手段を設けることにより、増強することができる。従って、トラフ部材３０の断面形状は、液体３と電極との相互作用、並びに調節可能なプラズマ４と液体３との相互作用の両方に影響を与えることができる。
【００６４】
さらに、言うまでもなく、トラフ部材は単に直線形状又は「Ｉ字形」である必要はなく、むしろ「Ｙ字形」、又は「Ψ字形」であってもよい。これらの各部分は類似又は非類似の断面を有していてよい。「Ｙ字形」又は「Ψ字形」のトラフ部材３０を形成する１つの理由は、２つの異なる一連の処理条件が「Ｙ字形」トラフ部材３０の２つの上側部分内に存在し得ることである。例えば、部分３０ａ，３０ｂ及び／又は３０ｃ内で生成される１種又は２種以上の成分は一時的且つまたは半永久的であってよい。例えば部分３０ａ内で製造されたこのような成分を、例えば部分３０ｂ内で製造された１種又は２種以上の成分と望ましい状態で且つ制御可能に反応させることができるならば、このような混合から生じる最終生成物（例えば最終生成物の特性）は、部分３０ａ及び３０ｂ内で形成された成分がいつ混合されるかの関数となり得る。例えば、区分３０ｄ（又は３０ｄ’）内で合体される場合の部分３０ａ及び３０ｂ内で同様の一連の条件下で形成された生成物の最終特性は、部分３０ａ及び３０ｂ内で生成された生成物の最終特性とは異なる可能性があり、このような生成物は、数分又は数時間又は数日後まで合体されない。また、区分３０ｄ（又は３０ｄ’）に流入する液体の温度を監視／制御することにより、最終生成物の或る望ましい特性を最大化し、且つ／又は或る望ましくない特性を最小化することができる。さらに第３の一連の処理条件が、「Ｙ字形」トラフ部材３０の下側部分内に存在し得る。こうして異なる組成及び／又は異なる反応物質から成る２種の異なる流体３を一緒にして、「Ｙ字形」トラフ部材３０の下側部分に運び、そして一緒に処理することにより、多種多様な最終生成物を形成することもできる。最終生成物のうちのいくつかは、或る特定の溶液を別々に製造し、後でこのような溶液を混合することによっては得られない。さらに、部分３０ａ，３０ｂ，３０ｃ，３０ｄ及び／又は３０ｏのうちの１つ又は２つ以上において（又はトラフ部材３０内に任意の地点で）処理増強剤を選択的に利用してもよい。
【００６５】
図１１ｅは、トラフ部材３０の別の構造を示している。具体的には、トラフ部材３０は斜視図で示されており、「Ｙ字形」である。具体的には、トラフ部材３０は上側部分３０ａ及び３０ｂと、下側部分３０ｏとを含む。同様に、入口３１ａ及び３１ｂが、出口３２とともに設けられている。部分３０ｄは、３０ａと３０ｂとが３０ｏに合体する点に相当する。
【００６６】
図１１ｆは、図１１ｅの部分３０ｄがここでは混合区分３０ｄ’として示されていることを除けば、図１１ｅに示されているのと同じ「Ｙ字形」トラフ部材を示している。これに関して、例えば部分３０ａ，３０ｂ及び／又は３０ｃのうちの１つ又は全てにおいて液体３中で製造又は産出される特定の成分は、点３０ｄ（又は３０ｄ’）で混ぜ合わされるのが望ましい場合がある。このような混合は、図１１ｅに示された交差点３０ｄで自然に発生してよく（すなわち特定の又は特別な区分３０ｄ’は必要でない）、或いは、部分３０ｄ’で、より特定的に制御されてもよい。言うまでもなく、部分３０ｄ’を任意の効果的な形状、例えば正方形、円形、長方形などに成形することもでき、トラフ部材３０の他の部分に対して同じ又は異なる深さを有することもできる。これに関して、区域３０ｄは混合ゾーン又は後続の反応ゾーンであってもよく、また、設計及び／又は生産の種々の検討事項の関数となり得る。
【００６７】
図１１ｇ及び１１ｈは、「Ψ字形」トラフ部材３０を示している。具体的には、新しい部分３０ｃが加えられている。図１１ｇ及び１１ｈの他の構成要件は、図１１ｅ及び１１ｆに示された構成要件と同様である。
【００６８】
言うまでもなく、トラフ部材３０のためには種々異なる形状が存在し得る。これらの形状のいずれも望ましい結果をもたらすことができる。
【００６９】
再び図７ａを参照すると、流体３の流動方向は、この頁から読者に向かっており、そして液体３は電極１及び５のそれぞれを順次流過する。電極１及び５は、この実施態様の場合、トラフ部材３０内部の流体３の長手方向流動方向「Ｆ」に対して互いに実質的に一列に配置されている（例えばこれらの配列関係は互いに、そしてトラフ部材３０の長手方向寸法に対して平行である）。これにより、液体３は、調節可能なプラズマ４と液体３との相互作用（例えばコンディショニング反応）を最初に被り、続いて、コンディショニングされた流体３は、電極５と相互作用することができる。本明細書中で前述したように、種々多様な成分が、調節可能なプラズマ４中に存在すると予測することができ、また、このような成分又は構成要素の少なくとも一部（例えば化学的、物理的、及び／又は流体成分）が、液体３の少なくとも一部と相互作用し、そして液体３を変化させる。従って、このような構成要素又は成分又は別の液体構造が液体３中に存在させられた後、後続の反応（例えば電気化学反応）が電極５で発生することができる。このように、本明細書中の種々の実施態様の開示内容から明らかなように、調節可能なプラズマ４中の成分又は構成要素のタイプ、量、活性は、本発明の好ましい実施態様の実施と関連する種々様々な条件の関数である。このような成分（一時的なものであれ半永久的なものであれ）は、一旦存在したら、且つ／又は液体３を少なくとも部分的に改質したら、液体３が方向「Ｆ」にトラフ部材を貫流するのに伴って、トラフ部材３０の長手方向に沿って後続の反応に好ましい影響を与えることができる。これらのタイプの反応を調節し（例えば電極集成体及びこれと関連する反応）、そして付加的な同様の又は異なる電極セット又は電極集成体（例えば図３ａ〜３ｄに示されているもの）を順次設けることにより、種々多様な化合物、ナノ粒子、及びナノ粒子／溶液又はコロイドを得ることができる。例えば、液体３中の成分が、トラフ部材３０の長手方向長さに沿って種々の電極セット（例えば５，５）を通過してこれらと相互作用するのに伴って、ナノ粒子は、液体３中で成長させられ得る（例えば見掛け又は実際の成長）（「例」の項で詳細に論じる）。例えば電極セット５，５の近くで又はそこで観察されるこのような成長は、液体３が電極セット１，５及び／又は１，１及び／又は５，１と前に接触したときに；又は或る特定の処理増強剤が添加されたときに大幅に促進されるように見え、そしてこのような成長は、液体３の温度によって影響を与えることができる。本発明により産出された液体３の具体的な最終用途に応じて、液体３中の特定のナノ粒子、いくつかの成分などは極めて望ましいと考えることが可能であり、これに対して他の成分は望ましくないと考えることが可能である。しかし、電極デザインの多用途性、電極セットの数、電極セットの構造、流体組成、流体温度、処理増強剤、各電極集成体又は電極セット内の各電極における処理条件（例えば電圧、アンペア数、周波数など）、トラフ部材３０の長手方向に沿った種々異なる電極集成体又は電極セットの配列、トラフ部材３０の形状、トラフ部材３０の断面のサイズ及び形状に起因して、全てのこのような条件は、本明細書中に開示された過程の少なくとも一部の間、液体３中に存在する望ましい又は望ましくない成分又は構成要素（一時的又は半永久的）及び／又は液体自体の異なる構造を多くする又は少なくすることに関与することができる。
【００７０】
図７ｂは、図２ａ（及び図３ａ）に示された電極構造を示す断面斜視図であるが、これらの電極１及び５は、この頁上では、図２ａ及び３ａに示された電極１及び５に対して９０度だけ回転している。本発明のこの実施態様において、液体３は、電極１と液体３の表面２との間に発生する調節可能なプラズマ４と接触し、また、トラフ部材３０の長手方向の流動方向「Ｆ」（すなわち頁から出る方向）に沿ったほぼ同じ点で電極５と接触する。液体３の流動方向は図７ａのように、トラフ部材３０に沿って長手方向に、紙から読者に向かっている。従って、本明細書中ですぐ上で論じたように、図７ｂに示された電極集成体を、本明細書中で上述した、また後から論じる電極集成体又は電極セットのうちの１つ又は２つ以上と一緒に利用できることが明らかになる。例えば、図７ｂに示された集成体のための１つの用途は、調節可能なプラズマ４中に生成された成分（又は液体３中の結果として生じた生成物）が液体３の表面２との接点から下流に流れるときに、種々の後続の処理工程が生じ得ることである。例えば、電極１と電極５との間の距離「ｙ」（例えば図７ｂに示されているような）は、特定の最小距離並びに特定の最大距離に制限される。最小距離「ｙ」は、距離が、電極１及び５間の最も近い点の間に提供された雰囲気の電気破壊「Ｅc」を僅かに超えるような距離である。これに対して最大距離「ｙ」は、流体の少なくともいくらかの導電率が、電源１０から電極１及び５のそれぞれの中へ入り、そして電極を通り、そして液体３を通る電気的接続を可能にする最大限の距離に相当する。最大距離「ｙ」は、例えば液体３中の成分（例えば液体３の導電率、液体３の温度など）の関数として変化することになる。従って、調節可能なプラズマ４を含む高いエネルギーを供給されたこれらの成分のうちのいくらかは、著しく反応性であることが可能であり、そして液体３中に化合物（反応性又はその他の）を生成することができ、そしてこのような成分の存在によって、後続の処理工程を促進することができ、或いは、著しく反応性のこのような構成要素又は成分は、例えば時間の関数として低反応性となることが可能である。さらに、例えば例７ｂに示されている電極セットから下流側の付加的な電極セットと関連する位置及び／又は処理条件によって、特定の望ましい又は望ましくない反応を最小化又は最大化することもできる。さらに、液体３の温度を制御することにより、調節可能なプラズマ４中の成分のいくつかを、液体３の存在において増減することもできる。
【００７１】
図８ａは、図７ａに示されたものと同じ実施態様を示す断面斜視図である。この実施態様では、図７ａの実施態様におけるように、流体３は、電極１と液体３の表面２との間に生成された調節可能なプラズマ４と最初に相互作用する。その後、調節可能なプラズマ４によって変化（コンディショニング、改質、又は調製）させられた、影響されるか又はコンディショニングを施された流体３は、その後、電極５と連通し、ひいては、種々の電気化学反応が発生するのを可能にする。このような反応は流体３（及び流体３中の成分）の状態（例えば化学組成、物理又は結晶構造、励起状態、温度など）によって影響を受ける。別の実施態様が図８ｂに示されている。この実施態様は概ね、図３ｂ及び４ｂに示された実施態様に本質的に相当する。この実施態様において、流体３は電極５と最初に連通し、そしてその後流体３は、電極１と液体３の表面２との間に生成された調節可能なプラズマ４と連通する。
【００７２】
図８ｃは、２つの電極５ａ及び５ｂ（図３ｃ及び４ｃに示された実施態様に相当）を示す断面斜視図である。流体３の長手方向の流動方向「Ｆ」は、第１電極５ａと接触し、そしてその後、流体の流動方向「Ｆ」において第２電極５ｂに接触する。
【００７３】
同様に、図８ｄは断面斜視図であり、そして図３ｄ及び４ｄに示された実施態様に相当する。この実施態様において、流体３は、第１電極１ａによって生成された第１の調節可能なプラズマ４ａと連通し、その後、第２電極１ｂと流体３の表面２との間に生成された第２の調節可能なプラズマ４ｂと連通する。
【００７４】
従って、図８ａ〜８ｄに示された種々の電極構造又は電極セットを単独で、又は種々異なる構造の相互の組み合わせで使用できることが開示された実施態様から明らかである。数多くのファクタが、種々の望ましい結果を達成するためにどの電極構造を使用することが最良であるかという選択を導く。同様に、このような電極構造の数及びこのような電極構造の相互の位置も全て、液体３中の結果として生じる成分、これらの成分から結果として生じるゼータ電位、ナノ粒子及び／又はナノ粒子／液体溶液又はコロイドに影響を与える。電極構造の依存関係のいくつかの具体例は、本明細書中の「例」の項に含まれている。しかしながら、種々異なる生成物及び望ましい設備が、本明細書中に存在する教示内容（明示的及び内在的の両方）に従って実現可能である。これらの異なる設備は結果として、種々異なる生成物をもたらすことができる（本明細書中の「例」の項でさらに論じる）。
【００７５】
図９ａは断面斜視図を示しており、図７ｂに示された電極構造に相当する（及び図３ａ及び４ａに示された電極構造にも概ね相当するが、しかし図９ａの電極構造は９０度だけ回転している）。図９ａ〜９ｄに示された電極構造の全ては、図示の電極対は、図７ｂにおけるように、トラフ部材３０に沿ったほぼ同じ長手方向の点に配置されるように構成されている。
【００７６】
同様に、図９ｂも、図３ｂ及び４ｂに示された電極構造に概ね相当し、図８ｂに示された構造に対して９０度だけ回転させられている。
【００７７】
図９ｃも、図３ｃ及び４ｃに概ね相当する電極構造を示し、図８ｃに示された電極構造に対して９０度だけ回転させられている。
【００７８】
図９ｄも、図３ｄ及び４ｄに概ね相当する電極構造を示し、図８ｄに示された電極構造に対して９０度だけ回転させられている。
【００７９】
本明細書中で論じるように、図７、８及び９に大まかに示された電極構造又は電極セットは全て、流体流動方向「Ｆ」に対するこれらの配向及び位置、及びトラフ部材３０内の相互の位置の関数として種々異なる結果（例えば、異なるサイズ、形状、量、化合物、成分、液体中に存在するナノ粒子の機能、異なる液体構造、種々異なるｐＨ、異なるゼータ電位など）をもたらすことができる。さらに、電極の数、組成、サイズ、具体的な形状、印加されるボルト数、印加されるアンペア数、印加される周波数、形成される場、各電極セット内の電極間の距離、電極セット間の距離などは全て、液体３がこれらの電極を流過するのに伴って、液体３の特性、ひいてはこれから産出される材料（例えば流体３中の成分、ナノ粒子及び／又はナノ粒子／溶液又はコロイド）の結果としての特性に影響を与えることができる。加えて、液体を含有するトラフ部材３０はいくつかの好ましい実施態様において、図７、８及び９に示された複数の電極組み合わせを含有している。これらの電極集成体は全て同じ構造であってよく、或いは、種々異なる電極構造の組み合わせであってもよい。さらに、電極構造は流体「Ｆ」と順次連通してよく、或いは同時に、又は並列に流体「Ｆ」と連通してもよい。種々異なる電極構造例について、液体３中で産出される種々異なる成分、ここから産出されるナノ粒子及び／又はナノ粒子／溶液又はコロイドとの関連において、後から付加的な図面に示し、本明細書中（「例」の項）で後から詳しく論じる。
【００８０】
図１０ａは、図７、８及び９に示された、液体を含有するトラフ部材３０を示す断面図である。トラフ部材３０は、長方形又は正方形に相当する断面を有しており、電極（図１０ａには示されていない）をトラフ部材３０内に適当に位置決めすることができる。
【００８１】
同様に、液体含有トラフ部材３０のいくつかの付加的な代わりの断面実施態様が、図１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ及び１０ｅで示されている。図１０ａ〜１０ｅのそれぞれに示された好ましい実施態様の距離「Ｓ」及び「Ｓ’」は、例えば約１インチ〜約３インチ（約２．５ｃｍ〜７．６ｃｍ）である。距離「Ｍ」は約２〜約４インチ（約５ｃｍ〜１０ｃｍ）である。距離「Ｒ」は約１／１６インチ〜１／２インチから約３インチまで（約１．６ｍｍ〜１３ｍｍから約７６ｍｍまで）の範囲である。これらの実施態様の全て（また、別の実施態様を表す付加的な構造も本発明の範囲に含まれる）は、本発明の他の特徴との組み合わせで利用することができる。なお、液体含有トラフ部材３０のそれぞれの内部に含有される液体３の量は、深さ「ｄ」の関数であるだけでなく、実際の断面の関数でもある。手短に言うと、電極１及び５の中及び周りに存在する流体３の量又は体積及び／又は温度は、液体３に対する調節可能なプラズマ４の１つ又は２つ以上の効果（例えば流体又は場濃縮効果を含む濃縮効果）、並びに、電極５と液体３との化学又は電気化学相互作用に影響を与えることができる。これらの効果は、液体３に対する、調節可能なプラズマ４のコンディショニング効果（例えばプラズマの電界及び磁界の相互作用、プラズマの電磁線の相互作用、液体中の種々の化学種（例えばルイス酸、ブレンステッド−ラウリ酸など）の生成、ｐＨの変化、ゼータ電位など）を含むだけでなく、調節可能なプラズマ４の濃縮、又は調節可能なプラズマ４と液体３との相互作用、及び電極５と液体３との電気化学相互作用をも含む。各電極集成体１及び／又は５の長手方向部分の周りに存在する液体の実体積に起因して、種々異なる効果が可能である。換言すれば、トラフ部材３０の長手方向に沿った所与の長さにわたって、種々異なる量または体積の液体３が、断面形状の関数として存在することになる。具体例として、図１０ａ及び１０ｃを参照されたい。図１０ａの場合、図示の長方形の形状は、図１０ｃに示された上側部分とほぼ同じ距離だけ離れた上側部分を有している。しかし、同じ所与の長手方向（頁の中へ向かう方向）に沿った流体の量は、図１０ａ及び１０ｃのそれぞれにおいて著しく異なることになる。
【００８２】
同様に、液体３に対する電極５の多くの特徴の影響（例えば電気化学相互作用）もまた、本明細書中のすぐ上で論じたように、電極５と並置された流体の量、流体３の温度、などの関数でもある。
【００８３】
さらに、電界及び磁界の濃縮（集中）は、プラズマ４と液体３との相互作用に著しく影響を与えることもでき、電極５と液体３との相互作用に影響を与えることもできる。例えば、特定の理論又は説明によって縛られたくないが、液体３が水を含む場合には、種々の電界、磁界、及び／又は電磁界の影響が生じ得る。具体的には、水は、電界によって少なくとも部分的に整列することができる周知の双極性分子である。電界によって水分子を部分的に整列させることにより、例えば以前から存在する水素結合及び結合角度が、電界曝露前とは異なる角度を成して配向されることになり、又は異なる振動活性が生じ、又はこのような結合が実際に破断され得る。水構造のこのような変化は、異なる（より高い）反応性を有する水をもたらすことができる。さらに、電界及び磁界の存在は、水及び／又は水中に存在するナノ粒子の秩序化又は構造化に対して反対の効果を有し得る。非構造化水又は、例えば著しく構造化された水と比べて水素結合が比較的少ない小さな構造化水は、結果としてより反応性（例えば化学的により反応性）の環境をもたらすことが可能である。このことは、例えば増大した粘度、低減された拡散性、及びより小さな水分子活性に起因して反応を遅くすることができる開いた又は高次水素結合網状構造とは対照的である。従って、水素結合及び水素結合強度を明らかに低減し（例えば電界）且つ／又は振動活性を高めるファクタは、反応性及び種々の反応の動力学的特性を促進することができる。
【００８４】
さらに、電磁線も、水に対して直接及び間接の影響を与えることができ、個々の電界又は磁界ではなく電磁線自体（例えばプラズマ４から発せられた放射線）が、“Methods for Controlling Crystal Growth, Crystallization, Structures and Phases in Materials and Systems”と題する、参考のため本明細書中に引用した前述の特許出願公開明細書に開示されたような効果を有することも可能である。異なるプラズマ４と関連する異なるスペクトルに関しては、本明細書中の「例」の項で論じる。
【００８５】
さらに、電流を本明細書中に開示された電極１及び／又は５に通すことにより、例えば電極５上に存在する電圧は、水分子に対して配向効果（すなわち一時的、半永久的又はそれよりも長い期間）を有することができる。水中の他の成分（すなわち荷電種）の存在はこのような配向効果を増強することがある。このような配向効果は、例えば水素結合破断、及び局所的な密度変化（すなわち減少）を引き起こすことがある。さらに、電界は、水素結合網状構造を変化（例えば低減）させることに起因して、水の誘電定数を低下させることも知られている。網状構造のこのような変化は、水の溶解特性を変化させるはずであり、またトラフ部材３０内部の液体３（例えば水）中の種々の気体及び／又は成分又は反応性種の濃縮又は溶解を助けることもできる。さらに、電磁線（及び／又は電界及び磁界）の印加から生じる水素結合の変化又は破断が、気体／液体界面を攪乱し、より反応性の種をもたらすことが可能である。さらに、水素結合の変化は、二酸化炭素水和に影響を与え、このことはとりわけ、ｐＨを変化させる。このように、局所的なｐＨ変化が例えば電極５（又は電極１）のうちの少なくとも１つ又は２つ以上の周りで発生するときには、生じ得る反応物質（本明細書中の別の個所で詳細に論じる）の多くはこれら自体及び／又は雰囲気及び／又は調節可能なプラズマ４、並びに電極１及び／又は５自体と異なる形で反応することになる。ルイス酸及び／又はブレンステッド−ラウリ酸の存在が、反応に多大な影響を与えることもできる。
【００８６】
さらに、トラフ部材３０は、長手方向全長に沿って２つ以上の断面形状を含むことができる。トラフ部材３０の長手方向全長に沿って複数の断面形状を組み込む結果、例えば本明細書中に開示された本発明の実施態様によって、変化する場又は濃縮効果又は反応効果がもたらされる。加えて、トラフ部材３０の長手方向長さに沿った点に種々の変更を加えることができる。このような変更により、本明細書中で上述した種々の場効果を増強及び／又は減衰することができる。これに関して、トラフの中及び／又は周りの材料から成る組成物（例えばトラフ部材３０の少なくとも一部の外側又は内部に位置する金属）は、電極１及び／又は５の中及び周りに存在する種々の場の濃縮因子又は増強因子として作用することができる。加えて、外部から印加される場（例えば電界、磁界、電磁界など）の適用、及び／又はトラフ部材３０内部の特定の反応性材料の配置（例えばその傍らを流れる液体３の一部と少なくとも部分的に接触する）の結果、（１）望ましくない種を収集、捕集、又は濾過することもでき；又は（２）例えば上流に既に形成されているナノ粒子の外面の少なくとも一部に望ましい種を配置することもできる。さらに、言うまでもなく、トラフ部材３０は直線形状又は「Ｉ字形」ではない場合があり、むしろ「Ｙ字形」又は「Ψ字形」であってもよい。Ｙ及びΨの各部分は異なる（又は類似の）断面を有していてよい。「Ｙ字形」又は「Ψ字形」のトラフ部材３０を形成する１つの理由は、２つ（又は３つ以上）の異なる一連の処理条件が「Ｙ字形」又は「Ψ字形」のトラフ部材３０の２つ（又は３つ以上）の上側部分内に存在し得ることである。加えて、「Ｉ字形」トラフ部材内で別個に製造された液体３を、液体３の形成から数分、数時間、又は数日後の時点で混合するのとは対照的に、「Ｙ字形」又は「Ψ字形」のトラフ部材３０は、液体３中に存在する或る特定の一時的又は半永久的な成分が相互作用するのを可能にする。さらに別の付加的な一連の処理条件が、「Ｙ字形」又は「Ψ字形」トラフ部材３０の下側部分内に存在し得る。こうして異なる組成及び／又は異なる反応物質（例えば或る特定の一時的又は半永久的な種を含有する）から成る異なる流体３を一緒にして、「Ｙ字形」又は「Ψ字形」トラフ部材３０の下側部分に運び、そして一緒に処理することにより、多種多様な最終生成物を形成することもできる。
【００８７】
また、トラフ部材３０内に流入させられる液体３の初期温度は、本明細書中の開示内容に従って生成された生成物の種々の特性に影響を与えることもできる。例えば、液体３の種々異なる温度は、粒子のサイズ及び形状、種々の形成済成分（例えば一時的、半永久的又は永久的な成分）の濃度又は量、ｐＨ、ゼータ電位などに影響を与えることができる。同様に、トラフ部材３０の少なくとも一部又は実質的に全ては望ましい効果を有することができる。例えば、局所的な冷却を可能にすることにより、形成済生成物の結果としての特性を望ましい状態で制御することができる。
【００８８】
さらに、或る特定の処理増強剤（processing enhancer）を液体３に添加するか又はこれと混合してもよい。処理増強剤は固体及び液体の両方（及びいくつかの事例では気体）を含む。処理増強剤は、特定の処理利点及び／又は望ましい最終生成物特性を提供することができる。処理増強剤の一部は、例えば、本発明の電気化学的成長過程における望ましい種晶及び／又は結晶面成長促進剤として機能することができる。このような処理増強剤は電極１／５及び／又は５／５の間の電流及び／又は電圧条件に望ましい影響を及ぼすこともできる。処理増強剤の例は、或る特定の酸、或る特定の塩基、塩、炭酸塩、硝酸塩などを含んでいてよい。処理増強剤は、本明細書中に開示された電気化学反応のうちの１つ又は２つ以上を助けることができ、且つ／又は、本明細書中の開示内容に従って形成された生成物において１つ又は２つ以上の望ましい特性を達成するのを助けることができる。
【００８９】
例えば、或る処理増強剤は解離して正イオン（カチオン）及び負イオン（アニオン）になってよい。液体組成、イオンの濃度、印加された場、印加された場の周波数、温度、ｐＨ、ゼータ電位などを含む種々の要因に応じたアニオン及び／又はカチオンは、対向荷電電極に向かってナビゲート又は移動する。前記イオンがこのような電極に又はその近くに位置すると、イオンは、電極及び／又はこのような電極に又はその近くに位置するその他の成分との１種又は２種以上の反応に参加することができる。イオンは電極内の１種又は２種以上の材料と反応することもある（例えばＮａＣｌが処理増強剤として使用される場合には、種々の金属塩化物（ＭＣｌ、ＭＣｌ２など）が形成されてよい）。このような反応は、いくつかの事例では望ましく、又は他の事例において望ましくない。さらに、電極間で溶液中に存在するイオンは、ＭＣｌ、ＭＣｌ２などのような生成物を形成するように反応しない場合があり、むしろ電極内（又は電極の近く）の材料に影響を及ぼすことにより、電極によって提供された材料から「成長」した金属結晶を形成することもある。例えば、或る特定の金属イオンは液体３に電極５から入り、そして互いに一緒になって（核形成）、液体３内部に成分（例えばイオン、ナノ粒子など）を形成するようにされてよい。金の場合、結晶成長の発生源であり得る種々の表面平面が利用可能である。例えば、非常に頻繁に研究され十分に理解されている表面の中では、単結晶表面｛１１１｝、｛１００｝及び｛１１０｝が挙げられる。電気化学的な結晶成長過程における或る特定の種、例えば（例えば電極５に添加されるか、又は電極５によって供与される）イオンの存在は、このような表面のうちの１つ又は２つ以上の表面の存在又は不存在に影響を及ぼす（例えば核形成及び／又は促進）ことができる。具体的には、所定の場条件下にある特定のアニオンが、他の結晶表面と比較してより多くの｛１１１｝表面の存在を助けることができる。その結果、ナノ結晶の特定の形状が他の形状に対して優勢となることができる（例えば、十面体形状が、他の形状、例えば三角形と比較して多数である）。例えば、本発明の技術による金コロイドの連続生産に関する本明細書中の１実施態様（すなわち試料ＧＢ−１３９）において、三角形のナノ粒子の平均パーセンテージは少なくとも１５％であり、そして五角形ナノ粒子の平均パーセンテージは少なくとも２９％であった。従って、ナノ粒子の約４５％以上が高反応性の三角形及び五角形であった。付加的な高反応性形状も存在したが、しかし、前述の形状がより優勢であった。こうして、このような面の存在又は不存在（例えば相対量）を制御することにより、結晶形状（例えば六角形板、八面体、三角形及び五角十面体）及び／又は結晶サイズを相対的に制御することができ、且つ／又は相対的な触媒活性を制御することができる。
【００９０】
さらに、特定の結晶面を含有する、所定の形状を有する結晶の存在は、種々異なる反応が、且つ／又は種々異なる反応が選択的に、実質的に同一の条件下で発生するようにすることができる。金ナノ粒子の１つの結晶形状（例えば｛１１１｝）は、一連の反応を発生させることができる（例えば特定のエナンチオマーを生じさせる）のに対して、別の結晶形状（例えば｛１００｝）は異なるエンドポイントをもたらすことができる。このように、ナノ粒子の量（例えば濃度）、サイズ、特定の結晶面の有無、及び／又は形状を制御することにより、特定の反応（例えば生物学的、化学的などの反応）に望ましい影響を及ぼし、且つ／又はこの反応を制御することができる。
【００９１】
さらに、或る特定の処理増強剤は、電荷単体として機能し得る材料を含んでいてよいが、これら自体はイオンでなくてもよい。具体的には、本明細書中に開示された電気化学処理技術において導入されるか又はその場で形成される金属系粒子が、電荷単体、結晶核形成剤及び／又は促進剤として機能することもできる。その結果、種々異なる形状（例えば六角形板、八面体、三角形及び五角十面体）を形成することができる。ここでもやはり、特定の粒度、結晶面及び／又はこのような結晶の形状の存在は、特定の反応、例えば触媒反応の発生に望ましい影響を及ぼすことができる。
【００９２】
さらに、一連の結晶面が成長し始め、且つ／又は、種晶が発生する（又は提供される）と、形成済粒子が電気化学過程において１つ又は２つ以上の電極に又は電極の近くに滞留するのを許される時間の量は、時間の関数として増大するこのような粒子のサイズをもたらす（例えば粒子は成長することができる）。
【００９３】
本明細書中の好ましい実施態様の多くの場合、１つ又は２つ以上のＡＣ源が利用される。１つの電極の「＋」極性から同じ電極の「−」極性への変化速度はヘルツ、Ｈｚ、周波数、又は１秒当たりのサイクル数として知られている。米国内では標準出力周波数は６０Ｈｚであり、これに対して欧州ではほとんどが５０Ｈｚである。周波数も、本明細書中の電気化学技術に従って形成された結晶のサイズ及び／又は形状に影響を及ぼすことができる。例えば、発生開始中又は成長中の結晶は、初めは結晶を形成する成分及び／又は（一旦形成された場合）結晶自体に加えられた吸引力を有し（例えば異なる電荷に起因する）、次いで、このような成分に加えられた反発力（例えば同様の電荷に起因する）を有する。これらの要因も明らかに、粒子のサイズ及び／又は形状に大きな役割を果たす。
【００９４】
温度も重要な役割を果たす。本明細書中に開示された好ましい実施態様のいくつかでは、金ナノ粒子が形成される処理溶液の少なくとも一部で、水の沸点温度に近づく。例えば、本明細書中の金の例のいくつかにおける流出水の温度は、約６０℃〜９９℃である。温度は、結果として生じる生成物並びに結果として生じる生成物の量に影響を与える。例えば、種々の周知の技術（本明細書中に開示された後述の例）によってトラフ部材３０内の液体３を冷却することが可能ではあるものの、本明細書中の例の多くは液体３を冷却することはなく、その結果、その処理中に液体３の一部を蒸発させる。
【００９５】
図１１ａは、入口部分又は入口端部３１と出口部分又は出口端部３２とを含む、図１０ｂに示されたトラフ部材３０のほぼ全体の１実施態様を示す斜視図である。本明細書中で他の図面において論じた流動方向「Ｆ」は、端部３１で又は端部３１の近くで入り（例えば、入口部分３１で又は入口部分３１の近くでトラフ部材３０内に流体を供給する適宜の手段を利用する）、そして端部３２を通ってトラフ部材３０を出る液体に相当する。加えて、図１１ａには単一の入口端部３１が示されているが、図１１ａに示されたものの近くに複数の入口端部３１が存在することができ、或いは、トラフ部材３０の長手方向長さに沿った種々の位置（例えばトラフ部材３０に沿って位置する電極セットのうちの１つ又は２つ以上からすぐ上流側）に配置することもできる。こうして、複数の入口３１は、その第１の長手方向端部３１で２種以上の液体３（又は同様の液体３の種々異なる温度）を導入すること、又は長手方向端部３１で複数の液体３（又は同様の液体３の複数の温度）を導入すること、トラフ部材３０の長手方向長さに沿った異なる位置で異なる液体３（又は同様の液体３の種々異なる温度）を導入すること、且つ／又はトラフ部材３０の長手方向長さに沿った異なる位置で１種又は２種以上の処理増強剤を導入することを可能にする。
【００９６】
図１１ｂは、トラフ部材３０の上側に取り外し可能に取り付けられた３つの制御装置２０を含有する、図１１ａのトラフ部材３０を示している。電極１及び／又は５を含有する制御装置２０の相互作用及び動作に関しては、本明細書中で後から詳しく論じる。
【００９７】
図１１ｃは、雰囲気制御装置カバー３５’を組み込んだトラフ部材３０を示す斜視図である。雰囲気制御装置又はカバー３５’には、電極１及び／又は５を含有する複数の制御装置２０（図１１ｃでは、３つの制御装置２０ａ，２０ｂ及び２０ｃが示されている）が取り付けられている。カバー３５’は、トラフ部材３０の長手方向の大部分（長手方向の５０％超）の内部及び／又は大部分に沿って雰囲気を制御する能力を提供するように意図されているので、任意の電極１に生成された任意の調節可能なプラズマ４は、電圧、電流、電流密度など、並びに制御された雰囲気の関数であり得る。雰囲気制御装置カバー３５’は、１つ又は２つ以上の電極セットを内部に含有できるように構成することができる。例えば、局所的雰囲気は、トラフ部材３０の長手方向の長さのほぼ全て又は一部に沿って、端部３９ａ及び３９ｂの間に、そして雰囲気制御装置３５’の上側部分に形成することができる。雰囲気制御装置３５’内に組み込まれた少なくとも１つの入口ポート（図示せず）内に雰囲気を流入させ、そしてこれを、少なくとも１つの出口ポート（図示せず）を通して出すか、又は例えば部分３９ａ及び３９ｂに沿って又はその近くで入る／出るのを可能にすることができる。これに関して、正圧が雰囲気制御装置３５’の内部に提供される限り（すなわち外部雰囲気に対して正）、このようないずれの気体を部分３９ａ及び／又は３９ｂの周りで発泡させることができる。さらに、例えば、部分３９ａ又は３９ｂの一方の部分が他方に対して高い場合に応じて、内部雰囲気を適切に制御することもできる。雰囲気制御装置３５’内部に使用するのに適した種々様々の雰囲気は、希ガスのような従来より非反応性と見なされている雰囲気（例えばアルゴン又はヘリウム）、又は従来より反応性と見なされている雰囲気、例えば酸素、窒素、オゾン、制御された空気などを含む。雰囲気制御装置３５’内部の雰囲気の正確な組成は、所期の処理技術、及び／又はプラズマ４中に存在するべき所期成分、及び／又は液体３、所期のナノ粒子／複合ナノ粒子及び／又は所期のナノ粒子／溶液又はコロイドの関数である。
【００９８】
図１１ｄは、トラフ部材３０を（その外部で）支持し、また制御装置２０（図１１ｃには示されていない）を（少なくとも部分的に）支持するための付加的な支持手段３４を含む、図１１ｃの装置を示している。言うまでもなく、例えば、全て本発明の開示内容の範囲内に含まれると考えられるトラフ部材３０、雰囲気制御装置（例えば雰囲気制御装置３５’）及び外部支持手段（例えば支持手段３４）に対して示される断面形状に関して、種々の詳細を変化させることができる。トラフ部材３０を支持するための付加的な支持部材３４を含む材料は、本発明の開示内容に関して実施される処理条件下で好都合であり、構造的に妥当であり、非反応性であるいかなる材料であってもよい。許容し得る材料は、本明細書中の別の個所で詳細に論じるように、ポリビニル、アクリル、プレキシガラス、構造用プラスチック、ナイロン、テフロン（登録商標）などを含む。
【００９９】
図１１ｅは、トラフ部材３０の別の構造を示している。具体的には、トラフ部材３０は斜視図で示されており、「Ｙ字形」である。具体的には、トラフ部材３０は上側部分３０ａ及び３０ｂと、下側部分３０ｏとを含む。同様に、入口３１ａ及び３１ｂが、出口３２とともに設けられている。部分３０ｄは、３０ａと３０ｂとが３０ｏに合体する点に相当する。
【０１００】
図１１ｆは、図１１ｅの部分３０ｄがここでは混合区分３０ｄ’として示されていることを除けば、図１１ｅに示されているのと同じ「Ｙ字形」トラフ部材を示している。これに関して、例えば部分３０ａ，３０ｂ及び／又は３０ｃのうちの１つ又は全てにおいて液体３中で製造又は産出される特定の成分は、点３０ｄ（又は３０ｄ’）で混ぜ合わされるのが望ましい場合がある。このような混合は、図１１ｅに示された交差点３０ｄで自然に発生してよく（すなわち特定の又は特別な区分３０ｄ’は必要でない）、或いは、部分３０ｄ’で、より特定的に制御されてもよい。言うまでもなく、部分３０ｄ’を任意の効果的な形状、例えば正方形、円形、長方形などに成形することもでき、トラフ部材３０の他の部分に対して同じ又は異なる深さを有することもできる。これに関して、区域３０ｄは混合ゾーン又は後続の反応ゾーンであってもよい。さらに、言うまでもなく、部分３０ａ、３０ｂ及び／又は３０ｃに沿って実質的に同様の又は実質的に異なる温度で、実質的に同様の又は実質的に異なる組成物を有する液体３を産出することができる。また部分３０ａ、３０ｂ及び／又は３０ｃのそれぞれに流入させられる液体の温度を制御することにより、これらの部分３０ａ、３０ｂ及び／又は３０ｃ内部の処理条件に、望ましい影響を与えることもできる。
【０１０１】
図１１ｇ及び１１ｈは、「Ψ字形」トラフ部材３０を示している。具体的には、新しい部分３０ｃが加えられている。図１１ｇ及び１１ｈの他の構成要件は、図１１ｅ及び１１ｆに示された構成要件と同様である。
【０１０２】
言うまでもなく、トラフ部材３０のためには種々異なる形状が存在し得る。これらの形状のいずれも望ましい結果をもたらすことができる。
【０１０３】
図１２ａは、局所的雰囲気制御装置３５を示す斜視図である。この雰囲気制御装置３５は、電極セット１及び／又は５の周りの局所的雰囲気を制御する手段として機能するので、種々の局所的な気体を利用することにより、例えば電極１と液体３の表面２との間の調節可能なプラズマ４中の或るパラメータを制御し且つ／又はこれに影響を与え、また、液体３中の或る成分及び／又は電極５における及び／又は電極の周りの調節可能な電気化学反応に影響を与えることができる。雰囲気制御装置３５内に示された貫通孔３６及び３７は、装置３５の一部内を通って外部と連通するのを可能にするように設けられている。具体的には、孔又は入口３７は、任意の気体種が装置３５の内側に導入されるように入口接続部として設けられている。孔３６は、これを貫通して延びる電極１及び／又は５のための連通ポートとして設けられている。これらの電極は、例えば装置３５の上方に配置された制御装置２０に接続されている。入口３７を通って導入される気体は、局所的な外部雰囲気に対して正圧で提供すればよく、任意の好適な手段又は経路によって逃すことが許されてよい。気体を逃すことは、例えば、装置３５の部分３９ａ及び／又は３９ｂが例えば少なくとも部分的に液体３の表面２の下方に沈められたときに、このような部分３９ａ及び／又は３９ｂの周りで発泡させることを含む。一般には、部分３９ａ及び３９ｂは、液体３の表面２を分割することができ、これにより、表面２は、電極セット１及び／又は５の周りに局所的な雰囲気を形成するためのシール部分として効果的に作用させられる。所望される気体の正圧が入口ポート３７を通って入るときに、小さな気泡を、例えば部分３９ａ及び／又は３９ｂを通過するように発生させることができる。加えて、入口３７の正確な位置は、これを貫流する気体の関数であり得る。具体的に、局所的雰囲気の少なくとも一部が空気よりも重いならば、液体３の表面２の上方に入口部分があれば十分である。しかしながら、言うまでもなく、入口３７を例えば３９ａ又は３９ｂに配置することもでき、また液体３を通して発泡させ、そしてこれを局所的雰囲気制御装置３５の内部で捕捉することもできる。従って、雰囲気制御装置３５内の入口及び／又は出口の正確な位置は、いくつかのファクタの関数である。
【０１０４】
図１２ｂは、支持ハウジング３４内部に含まれるトラフ部材３０の前景に設けられた第１の雰囲気制御装置３５ａを示す斜視図である。第２の雰囲気制御装置３５ｂが含まれ、この上に配置された制御装置２０が示されている。「Ｆ」は、トラフ部材３０を通る液体３の長手方向流動方向を示している。図１１ｃに示されているような単一の雰囲気制御装置の代わりに、複数の雰囲気制御装置３５ａ，３５ｂ（並びに図示していない３５ｃ，３５ｄなど）を利用することができる。複数の局所的雰囲気制御装置３５ａ〜３５ｘを設ける理由は、所望の場合に、各電極集成体の周りに異なる雰囲気が存在し得ることである。従って、調節可能なプラズマ４の具体的な特徴、並びに液体３中に存在する具体的な成分、及び例えば電極５に生じる調節可能な電気化学反応の具体的な特徴が、とりわけ局所的雰囲気の関数となる。従って、１つ又は２つ以上の局所的雰囲気制御装置３５ａを使用することにより、所期の成分、ナノ粒子、及びナノ粒子溶液混合物を形成する上で著しい柔軟性が提供される。
【０１０５】
図１３は、別の雰囲気制御装置３８を示す斜視図である。ここでは、トラフ部材３０全体と支持手段３４とが雰囲気制御装置３８内部に含まれている。この場合、例えば、１つ又は２つ以上の気体出口３７ａ,３７ａ’と一緒に、１つ又は２つ以上の気体入口３７,３７’を設けることができる。雰囲気制御装置３８上に気体入口３７,３７’及び気体出口３７ａ,３７ａ’を正確に位置決めすることは、便宜上の事柄であり、雰囲気の組成に応じて行われる。これに関して、例えば提供される雰囲気が空気よりも重い又は空気よりも軽い場合、入口及び出口の位置はこれに応じて調節することができる。本明細書中の別の個所で論じるように、気体入口部分及び気体出口部分は、液体３の表面２の上方又は下方に設けることができる。もちろん、気体入口部分が液体３の表面２の下方に設けられる（この図面に具体的には示されていない）ときには、言うまでもなく、気体入口３７を通して挿入された気体の気泡（例えばナノ気泡及び／又はミクロ気泡）を、処理時間の少なくとも一部にわたって、液体３中に組み入れることもできる。このような気泡は、液体３との所期反応成分（すなわち液体３と反応性の成分）及び／又は液体３及び電極５中の成分であってよい。従って、局所的雰囲気を液体３の表面２の下方に導入する際の柔軟性が、付加的な処理制御及び／又は処理増強を可能にする。
【０１０６】
図１４は、本発明の好ましい実施態様のうちのいくつかの教示内容に従って利用される一般的な装置を示す概略図である。具体的には、この図１４は、液体３を含有するトラフ部材３０を示す側面概略図である。トラフ部材３０の上側に、複数の制御装置２０ａ〜２０ｄ（これらのうち４つが図示されている）が載置されており、これらの制御装置はこの実施態様では、取り外し可能にトラフ部材３０に取り付けられている。制御装置２０はもちろん、本発明の種々の実施態様を実施するときに、永久的に所定の位置に固定されていてよい。制御装置２０（及び対応する電極１及び／又は５並びにこのような電極の構造）の正確な数、及び制御装置２０（及び対応する電極１及び／又は５）の位置決め又は配置は、本明細書中の「例」の項でそれらのうちのいくつかを詳しく論じる本発明の種々の好ましい実施態様の関数である。しかしながら、一般には、流入液体３（例えば水）は、液体水３をトラフ部材３０内にその第１端部３１でポンピングするための液体搬送手段４０（例えば液体蠕動ポンプ、液体３をポンピングするための液体ポンピング手段）に提供される。例えば、流入液体３（例えば水）は静かに導入するか、又は攪拌された状態で導入することもできる。攪拌は典型的には、ナノ気泡又はミクロ気泡の導入を含む。このことは望ましい場合も望ましくない場合もある。静かな導入が望まれる場合には、このような流入液体３（例えば水）は、静かに提供することができる（例えばトラフの底部分内に流入する）。或いは、トラフ部材３０の上方にリザーバ（図示せず）を提供し、そして液体３をこのようなリザーバ内にポンピングすることもできる。次いで、リザーバに提供された流体レベルが適切なレベルに達するのに従って、リザーバの下側部分、中央部分、又は上側部分から液体を流出させることができる。流入液体３をトラフ部材３０内へ第１端部３１で供給するための正確な手段は、種々のデザイン選択肢の関数である。さらに、本明細書中で上述したように、言うまでもなく、付加的な入口部分３１は、トラフ部材３０の異なる部分に沿って長手方向に存在することができる。距離「ｃ−ｃ」も図１４に示されている。一般には、距離「ｃ−ｃ」（各制御装置２０間の中心間長手方向測定値に相当する）は、本明細書中に開示された実施態様の所期の機能を可能にする任意の量又は距離であり得る。
【０１０７】
距離「ｃ−ｃ」は、距離「ｙ」（例えば１／４インチ〜２インチ；６ｍｍ〜５１ｍｍ）及び好ましい実施態様では図１〜４及び図７〜９に示されている約１．５インチ（約３８ｍｍ）よりも小さくあるべきではない。距離「ｃ−ｃ」を一般的に理解するために、例は種々の距離「ｃ−ｃ」を示しているが、概算距離は、約４インチ〜約８インチ（約１０２ｍｍ〜約２０３ｍｍ）である。但し、これよりも大きい又は小さい離隔ももちろん、本明細書中に開示された前記実施態様の全ての適用に応じて可能である（又は必要となる）。本明細書中で後から開示される例において、例のうちの多くのものにおける好ましい距離「ｃ−ｃ」は、約７インチ〜８インチ（約１７７〜２０３ｍｍ）であるが、しかしこのような距離「ｃ−ｃ」は、本明細書中の金系の例の多くでは、これよりも小さい。
【０１０８】
一般に、液体搬送手段４０は、例えば重力送り手段又は静水圧手段、ポンピング手段、蠕動ポンピング手段、調節手段又は弁手段などを含む、液体３を動かすための任意の手段を含んでいてよい。但し、液体搬送手段４０は、既知量の液体３をトラフ部材３０内に信頼性高く且つ／又は制御可能に導入できなくてはならない。一旦、液体３がトラフ部材３０内に提供されると、トラフ部材３０内部で液体３を連続して動かす手段が必要とされることも必要とされないこともある。しかしながら、液体３を連続して動かす単純な手段は、トラフ部材３０が、これが載置された支持面に対して僅かな角度θ（例えば１度未満〜数度）を成して設置されることを含む。例えば、液体３の粘度が余りにも高くない限り（例えば水の粘度付近の任意の粘度は、一旦このような流体がトラフ部材３０内部に含有又は配置されたら、重力流によって制御することができる）、支持面に対する、入口部分３１と出口部分３２との間の鉛直方向高さの差を形成するだけで済む。これに関して、図１５ａは、角度θ1を成すトラフ部材３０を示す断面図であり、そして図１５ｂは、角度θ2を成すトラフ部材３０を示す断面図であり、また、水のような低粘度流体を含む種々の粘度を処理する、トラフ部材３０に対する種々の許容し得る角度が示されている。トラフ部材３０の種々異なる断面及び低粘度流体のための望ましい角度は、典型的には、低粘度流体に対する約０．１〜５度の最小値と、より高粘度の流体に対する５〜１０度の最大値との間の範囲である。しかし、このような角度は、既に述べた種々のファクタ、並びに、例えば底部又は液体３がトラフ部材３０に接触する界面に沿って特定の流体妨害手段又はダム８０が含まれているかどうかの関数である。このような流体妨害手段は、例えばトラフ部材３０の長手方向流動方向に沿って設けられた部分的な機械的ダム又はバリアを含むことができる。これに関しては、θ1はほぼ５〜１０°であり、θ2はほぼ０．１〜５°である。図１５ａ及び１５ｂは、トラフ部材３０の出口部分３２の近くのダム８０を示している。トラフ部材３０の長手方向長さに沿った種々の部分に、複数のダム８０装置を配置することができる。寸法「ｊ」は例えば約１／８インチ〜１／２インチ（約３〜１３ｍｍ）であってよく、また寸法「ｋ」は例えば約１／４インチ〜３／４インチ（約６〜１９ｍｍ）であってよい。ダム８０の断面形状（すなわち「ｊ〜ｋ」形状）は、鋭利なコーナー、丸みを帯びたコーナー、三角形状、円筒形状などを含むことができ、これらの全ては、トラフ部材３０の種々の部分を貫流する液体３に液体することができる。
【０１０９】
さらに、液体３の粘度が重力単独では不十分なほど増大するときには、静水圧ヘッド圧又は静水圧を具体的に用いるように他の現象を利用して、望ましい流体流を達成することもできる。さらに、トラフ部材３０に沿って液体３を動かすための付加的な手段を、トラフ部材３０内部に設けることもできる。流体３を動かすためのこのような手段は、機械手段、例えばパドル、ファン、プロペラ、オーガーなど、音響手段、例えばトランスデューサ、熱手段、例えばヒータ又はチルド（冷却装置）（付加的な処理上の利益を有することができる）などを含む。液体３を動かす付加的な手段は、液体３が、トラフ部材３０の長手方向長さに沿った種々の部分を種々の量で流れるようにすることができる。これに関して、例えば、液体３が最初にトラフ部材３０の第１の長手方向部分をゆっくりと貫流した場合、液体３は、例えば本明細書中で前述したように、トラフ部材３０の断面形状を変えることにより、そのさらに下流側により迅速に流れるように形成することができる。加えて、トラフ部材３０の断面形状は付加的な流体処理手段を含有することもできる。この付加的な流体処理手段は、液体３がトラフ部材３０を貫流する速度を加速又は減速することができる。従って、液体３を動かすこのような手段を加えることにより、顕著な柔軟性を得ることができる。
【０１１０】
図１４はまた、トラフ部材３０の端部３２に設けられた貯蔵タンク又は貯蔵器４１を示している。このような貯蔵器４１は、例えばトラフ部材３０内に導入された液体３及び／又はトラフ部材３０内部に産出された生成物と不都合に相互作用することのない１種又は２種以上の材料から成る任意の許容し得る容器及び／又はポンピング手段であってよい。許容し得る材料の一例としては、プラスチック、例えば高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、ガラス、金属（例えば特定の等級のステンレス鋼）などが挙げられる。さらに、この実施態様では貯蔵タンク４１が示されているが、タンク４１は、トラフ部材３０内で処理された流体３を分配するか又は直接にボトリング又はパッケージングするための手段を含むものとして理解されるべきである。
【０１１１】
図１６ａ，１６ｂ及び１６ｃは、本発明の１つの好ましい実施態様の斜視図を示している。これらの図１６ａ，１６ｂ及び１６ｃにおいて、８つの別個の制御装置２０ａ〜２０ｈがより詳細に示されている。このような制御装置２０は、例えば図８ａ，８ｂ，８ｃ及び８ｄに示された電極構造のうちの１つ又は２つ以上を利用することができる。制御装置２０の正確な位置決め及び作業については、本明細書中の別の個所で詳細に論じる。しかしながら、制御装置２０のそれぞれは、距離「ｃ−ｃ」（図１４参照）によって分離される。この距離は、本明細書中に論じた好ましい実施態様のうちのいくつかの場合、約８インチ（約２０３ｍｍ）である。図１６ｂは、２つの空気分配装置又は空気処理装置（例えばファン３４２ａ及び３４２ｂ）を使用することを含み、図１６ｃは、２つの別の又は望ましい空気処理装置３４２ｃ及び３４２ｄを使用することを含む。ファン３４２ａ，３４２ｂ，３４２ｃ及び／又は３４２ｄは任意の好適なファンであってよい。例えばDynatron DF124020BA、DCブラシレス、9000 RPM、約40mm x 40mm x 20mmのボールベアリング・ファンが良く働く。具体的には、このようなファンは、１分当たりほぼ１０立方フィートの空気流を有している。
【０１１２】
図１７ｄは、金系溶液又はコロイドを形成する例のうちのいくつかにおいて利用される本発明の制御装置２０の１実施態様を示す斜視図である。
【０１１３】
先ず、図１７ｄは、他の制御装置２０の多くと類似している。但し主な違いは、図２８ｆ（後で論じる）に示された耐火部材２９と類似の２つの耐火構造である。これらは電極５ａ／５ｂのための電極ガイドとして設けられている。
【０１１４】
図１７は、別の好ましい実施態様による装置の別の実施態様を示す別の斜視図である。ここでは６つの制御装置２０ａ〜２０ｆ（すなわち６つの電極セット）が、図１６ａ及び１６ｂに示された８つの制御装置２０ａ〜２０ｈに対してほぼ９０度だけ回転している。従ってこの実施態様は、図９ａ〜９ｄに示された電極集成体の実施態様に概ね相当する。
【０１１５】
図１８は、図１６ａに示された装置を示す斜視図であるが、しかしこの装置はここでは、雰囲気制御装置３８によってほぼ完全に密閉されたものとして示されている。このような装置３８は、トラフ部材３０の周りの雰囲気を制御する手段であり、或いは、外部の望ましくない物質を、トラフ部材３０内に入らないように、またトラフ部材３０と不都合に相互作用しないように隔絶するために使用することができる。さらに、トラフ部材３０の出口３２は、出口パイプ４２を通って貯蔵器４１と連通しているものとして示されている。さらに、貯蔵タンク４１に設けられた出口４３も示されている。このような出口管４３は、液体３を貯蔵し、パッケージングし、且つ／又は処理するための任意の他の好適な手段に向けることができる。例えば、出口パイプ４３は、トラフ部材３０内で産出された液体生成物３をボトリング又はパッケージングするための任意の好適な手段と連通することができる。或いは、貯蔵タンク４１は取り外すこともでき、また出口パイプ４２は、液体生成物３を処理、ボトリング、又はパッケージングするための好適な手段に直接に接続することもできる。
【０１１６】
図１９ａ，１９ｂ，１９ｃ及び１９ｄは、本発明に従って使用することができる、付加的な電極構造の実施態様を示す付加的な断面斜視図である。
【０１１７】
具体的には、図１９ａは、トラフ部材３０の長手方向に沿って互いにほぼ平行に、トラフ部材３０を通る液体３の流動方向「Ｆ」に対してほぼ垂直に配置された２組の電極５（すなわち全部で４つの電極５ａ，５ｂ，５ｃ及び５ｄ）を示している。これとは異なり、図１９ｂは、トラフ部材３０の長手方向に沿って互いに隣接して配置された２組の電極５（すなわち電極５ａ，５ｂ，５ｃ及び５ｄ）を示している。
【０１１８】
これとは異なり、図１９ｃは、流体流動方向「Ｆ」に対してほぼ垂直に配置された１組の電極５（すなわち５ａ，５ｂ）と、流体流動方向「Ｆ」に対してほぼ平行に配置された別の１組の電極５（すなわち５ｃ，５ｄ）とを示している。図１９ｄは、図１９ｃに示された電極構造の鏡像を示している。図１９ａ，１９ｂ，１９ｃ及び１９ｄのそれぞれは電極５だけを示しているが、図１９ａ〜１９ｄのそれぞれに示された電極５のいくつか又は全ての代わりに電極１を使用し得ること、及び／又は、（例えば図８ａ〜８ｄ及び図９ａ〜９ｄに開示された電極構造と同様に）電極１を混ぜ合わせ得ることは明らかである。これらの選択的な電極構造は、全てが種々異なる望ましいナノ粒子又はナノ粒子／溶液をもたらすことができる種々の選択的な電極構造の可能性を提供する。今や読者には明らかなように、他の電極集成体の上流側に配置された電極集成体は、原材料、ｐＨ変化、ゼータ電位変化、成分及び／又はコンディショニング又は結晶又は構造の変化を、液体３の少なくとも一部に提供することができるので、最初の電極セット１及び／又は５から下流側の電極１及び／又は５で発生する反応は、例えばナノ粒子の成長、ナノ粒子の縮小（例えば部分的又は完全な溶解）、既存のナノ粒子上の異なる組成物の配置（例えば、ナノ粒子の性能を改質する種々のサイズ及び／又は形状及び／又は組成を含む表面構成要件）、ナノ粒子上の既存の表面構成要件又は被膜の除去、ゼータ電位の変化及び／又は増減、などをもたらすことができる。換言すれば、複数の構造を有する複数の電極セット、及び１つ又は２つ以上の雰囲気制御装置を、複数の調節可能な電気化学反応及び／又は調節可能なプラズマ４とともに提供することによって、産出される種々の成分、ナノ粒子、複合ナノ粒子、シェル層（例えば部分又は完全）被膜の厚さ、ゼータ電位、又は基体ナノ粒子上の表面構成要件は極めて多様であり、液体３の構造及び／又は組成を信頼性高く制御することもできる。
【０１１９】
図２０ａ〜２０ｐは、図１９ａに示された実施態様にだけ対応する電極１及び５の全ての構造に対して考えられ得る使用可能な種々様々な電極構造の実施態様を示す種々の断面斜視図である。具体的には、例えば電極１又は５の数、並びに、このような電極１及び５の特定の相対位置が図２０ａ〜２０ｐにおいて変化する。もちろん、図２０ａ〜２０ｐに示されたこれらの電極の組合せ１及び５は、図１９ｂ，１９ｃ及び１９ｄに示された別の電極構造のそれぞれに従って構成することもできる（すなわち図１９ｂ，１９ｃ及び１９ｄのそれぞれに相当する１６の付加的な図面）が、しかし簡潔にするために、付加的な図面はここには含まれていない。これらの電極集成体の特定の利点、及びその他については、本明細書中の別の個所で詳細に論じる。
【０１２０】
図２０ａ〜２０ｐに示された電極構造のそれぞれは、特定の運転条件に応じて、本発明のメカニズム、装置、及び方法から種々異なる生成物を生じさせることができる。
【０１２１】
図２１ａ，２１ｂ，２１ｃ及び２１ｄは、本発明の付加的な実施態様を示す断面斜視図である。これら図２１ａ〜２１ｄに示された電極配列は、それぞれ図１９ａ，１９ｂ，１９ｃ及び１９ｄに示された電極配列と配列が類似している。しかし、これらの図２１ａ〜２１ｄには、膜集成体又はバリア集成体５ｍも含まれている。本発明のこれらの実施態様の場合、異なる電極セットで形成された異なる生成物を分離するための手段として膜５ｍが設けられているので、膜５ｍの一方の側で電極セット１及び／又は５によって形成されたいずれの生成物も少なくとも部分的に単離又は分離することができ、或いは、膜５ｍの他方の側で電極セット１及び／又は５で形成された特定の生成物からほぼ完全に単離することもできる。種々異なる生成物を分離又は単離するこの膜手段５ｍは、機械的バリア、物理的バリア、機械物理的バリア、化学的バリア、電気的バリアなどとして作用してよい。従って、第１の電極セット１及び／又は５から形成された特定の生成物は、第２の電極セット１及び／又は５から形成された特定の生成物から少なくとも部分的に、或いはほぼ完全に単離することができる。同様に、直列に配置された付加的な電極セットを同様に設けることもできる。換言すれば、各電極セット１及び／又は５で又はその近くで異なる膜５ｍを利用することができ、そしてここから産出された特定の生成物を制御して、ここから長手方向で見て下流側の付加的な電極セット１及び／又は５に選択的に供給することができる。このような膜５ｍは、液体３及び／又はトラフ部材３０内で産出された液体３中に存在するナノ粒子又はイオンから成る種々異なる組成をもたらすことができる。
【０１２２】
本発明と一緒に使用するための分離手段として機能する、考えられ得るイオン交換膜５ｍは、アニオン性膜とカチオン性膜とを含む。これらの膜は、均一、不均一又は多孔質、対称又は非対称の構造、固体又は液体であってよく、正電荷又は負電荷を担持することができ、又は中性又は双極性であってよい。膜厚は１００ミクロンの小ささから数ｍｍまでであってよい。
【０１２３】
本発明の或る実施態様と一緒に使用するためのいくつかの具体的なイオン膜の一例として、次のものが挙げられる：
・均一重合タイプの膜、例えばスルホン化及びアミノ化スチレン−ジビニルベンゼンコポリマー。
・凝縮不均一膜。
・ペルフルオロカーボン・カチオン交換膜。
・膜塩素アルカリ技術。
・この業界で使用されているカチオン・アニオン交換膜のほとんどは、スチレン−ジビニルベンゼンコポリマー、クロロメチルスチレン−ジビニルベンゼンコポリマー、又はビニルピリジン−ジビニルベンゼンコポリマーの誘導体から成っている。
・膜の基材として使用されるフィルムは一般に、ポリエチレン、ポリプロピレン（U'参照、ポリテトラフルオロエチレン、ＰＦＡ、及びＦＥＰなど）。
・トリフルオロアクリレート及びスチレンがいくつかの事例において使用される。
・コンベンショナルなポリマー、例えばポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリ塩化ビニル、及びポリフッ化ビニリデンなど。特にポリエーテルスルホン又はポリフェニレンオキシドのスルホン化又はクロロメチル化及びアミノ化。
・炭化水素イオン交換膜は一般に、スチレン−ジビニルベンゼンコポリマー、及びその他の不活性ポリマー、例えばポリエチレン、及びポリ塩化ビニルなどの誘導体から成っている。
【０１２４】
図２２ａは、図９ｃに示された電極集成体５ａ，５ｂに相当する電極集成体を示す斜視断面図である。この電極集成体は、化学的、物理的、化学物理的及び／又は機械的分離のための膜５ｍを利用することもできる。これに関して、図２２ｂは、電極５ａ，５ｂ間に配置された膜５ｍを示す。言うまでもなく、電極５ａ，５ｂは、例えば図９ａ〜９ｃに示された複数の構造のうちのいずれかを成す電極１と交換することもできる。図２２ｂの場合、膜集成体５ｍは、電極５ａで形成された生成物のうちのいくつか又は全てを、電極５ｂで形成された生成物のうちのいくつか又は全てから部分的に又はほぼ完全に単離する能力を有している。従って、電極５ａ及び５ｂのいずれかで形成された様々な種は、液体３がトラフ部材３０の長手方向の長さに沿って被る長手方向流動方向「Ｆ」において、付加的な電極集成体セット５ａ，５ｂ及び／又は電極セット５及び電極セット１の組み合わせと順次反応できるように制御することができる。従って、膜５ｍの適宜選択することにより、どの電極（又は後続又は下流側の電極セット）に位置するどの生成物も制御することができる。電極５ａ及び５ｂの極性が対向する好ましい実施態様の場合、種々異なる生成物が、電極５ｂに対して電極５ａに形成され得る。
【０１２５】
図２２ｃは、電極５ａ及び５ｂのための完全に異なる別の電極構造の本発明の別の異なる実施態様を、断面概略図で示している。この事例では、電極５ａ（又はもちろん電極１ａ）が膜５ｍの上方に配置されており、電極５ｂが膜５ｍの下方に配置されている（例えば液体３中にほぼ完全に沈んでいる）。これに関して、電極５ｂは複数の電極を含むことができ、或いは、トラフ部材３０の長手方向の少なくともいくらかの長さ又は全長に沿って延びる単一の電極であってもよい。この実施態様において、膜５ｍの上方の電極５に生成された特定の種は、膜５ｍの下方に生成された特定の種とは異なることが可能であり、このような種は、トラフ部材３０の長手方向の長さに沿って異なる形で反応することができる。これに関して、膜５ｍは、トラフ部材３０の全長にわたって延びる必要はなく、このような長さの一部だけにわたって存在していてよく、そしてその後、順次の電極集成体１及び／又は５は、そこから産出された生成物と反応することができる。明示的に述べられたこれらの実施態様を凌ぐ種々様々な付加的な実施態様が、明示的に開示された実施態様の思想の範囲に含まれることは読者には明らかである。
【０１２６】
図２２ｄは、本発明の別の選択的な実施態様を示しており、ここでは、図２２ｃに示された電極５ａの構造（及びもちろん電極１）が、トラフ部材３０の長さに沿って少なくとも一部にわたって延びる膜５ｍの一部の上方に配置されており、そして、第２の電極（又は複数の電極）５ｂ（図２２ｃの電極５ｂと類似する）が、トラフ部材３０の底部に沿って長手方向長さの少なくとも一部にわたって延びている。複数の電極５ａを利用するこの実施態様では、付加的な動作柔軟性を達成することができる。例えば、電圧及び電流を少なくとも２つの電極５ａ内に分割することにより、複数の電極５ａにおける反応は、同様のサイズ、形状及び／又は組成の単一の電極５ａで発生する反応とは異なる可能性がある。もちろん、この複数電極構造は、本明細書中に開示された実施態様の多くに利用することができるが、しかし簡潔にするために明示的に論じてはいない。しかしながら一般には、複数の電極１及び／又は５（すなわち単一の電極１及び／又は５ではなく）は、本発明に従って産出された生成物に大きい柔軟性を加えることができる。これらの利点のうちの特定のものの詳細については、本明細書中の別の個所で論じる。
【０１２７】
図２３ａは、本発明の別の実施態様を示す断面斜視図であり、この図は、図１９ａに示された電極セット５に概ね相当する電極セット５を示している。但し、図２３ａの実施態様の相違は、図１９ａに示された２組の電極５ａ，５ｂ，５ｃ及び５ｄに加えて第３組の電極５ｅ，５ｆが設けられていることである。もちろん、電極セット５ａ，５ｂ，５ｃ，５ｄ，５ｅ及び５ｆを９０度だけ回転させて、図１９ｂに示された２組の電極に概ね相当するようにすることもできる。これらの電極セット構造の付加的な実施態様を示す付加的な図面は、簡潔にするためにここには含まれていない。
【０１２８】
図２３ｂは、本発明の別の実施態様を示しており、この実施態様も多くの付加的な実施態様に並べ替えられる。３組の電極５ａ，５ｂ；５ｃ，５ｄ；及び５ｅ，５ｆの間に、膜集成体５ｍａ及び５ｍｂが挿入されている。電極構造と、電極数と、分離を達成するために使用される正確な膜手段５ｍとの組み合わせには、多くの実施態様が含まれることはもちろん明らかである。これらのうちのそれぞれは、本発明の教示を受けると、種々異なる生成物を産出することができる。このような生成物及び動作については、本明細書中の別の個所で詳細に論じる。
【０１２９】
図２４ａ〜２４ｅ；２５ａ〜２５ｅ；及び２６ａ〜２６ｅは、本発明に従って利用することができる種々様々な膜５ｍの位置を示す断面図である。これらの膜５ｍ構造のそれぞれは、種々異なるナノ粒子／ナノ粒子／溶液混合物をもたらすことができる。種々の電極集成体と組み合わせて特定の膜を利用することの望ましさは、処理上の種々の利点を本発明に加える。この付加的な柔軟性は、新規のナノ粒子／ナノ粒子溶液混合物をもたらす。
【０１３０】
電極制御装置
例えば図２、３、１１、１２、１４、１６、１７及び１８に全体的に示された電極制御装置は、図２７及び図２８ａ〜２８ｍに詳細に示されている。具体的には、図２７は、本発明の制御装置２０の１実施態様を示す斜視図である。さらに、図２８ａ〜２８ｍは、制御装置２０の種々の実施態様を示す斜視図である。図２８ｂは、２つの電極５ａ／５ｂの代わりに２つの電極１ａ／１ｂが設けられていることを除けば、図２８ａに示されたものと同じ制御装置２０を示している。
【０１３１】
先ず、特に図２７、２８ａ及び２８ｂを参照する。これら３つの図のそれぞれにおいて、ベース部分２５が設けられており、前記ベース部分は上側部分２５’と下側部分２５’’とを有している。ベース部分２５は、例えば構造用プラスチック、樹脂、ポリウレタン、ポリプロピレン、ナイロン、テフロン（登録商標）、ポリビニルなどから形成された材料を含む好適な剛性プラスチック材料から成っている。２つの電極調節集成体の間に隔壁２７が設けられている。隔壁２７は、ベース部分２５を含む材料と同様の又は異なる材料から形成することができる。ベース部分２５の表面２５’に、２つのサーボ−ステッピングモータ２１ａ及び２１ｂが固定されている。ステッピングモータ２１ａ，２１ｂは、ステッピングモータ２１ａ／２１ｂの周方向運動が、モータと連通する電極１又は５を鉛直方向に昇降させるように、僅かに運動可能な（例えば３６０度を基準として、１度よりも僅かに小さく運動可能又は僅かに大きく運動可能な）いかなるステッピングモータであってもよい。これに関して、第１のホイール状の構成部分２３ａが、駆動モータ２１ａの出力軸２３１ａに結合された駆動輪であるので、駆動軸２３１ａが回転すると、駆動輪２３ａの周方向運動が形成される。さらに、追従輪２４ａが駆動輪２３ａに押しつけられるので、これらの間に摩擦接触が存在する。駆動輪２３ａ及び／又は追従輪２４ａは、電極１，５を収容するのを助けるためにその外側部分に切欠き又は溝を含んでいてよい。追従輪２４ａは、追従輪２４ａに取り付けられた部分２４１ａ及び２６１ａの間に配置されたばね２８５によって、駆動輪２３ａに押しつけられる。具体的には、ブロック２６１ａから延びる軸２６２ａの部分の周りにコイルばね２８５を配置することができる。ばねは、駆動輪２３ａと追従輪２４ａとの間に妥当な摩擦力を生じさせるのに十分な張力を有することにより、軸２３１ａが所定の量だけ回転すると、電極集成体５ａ，５ｂ，１ａ，１ｂなどがベース部分２５に対して鉛直方向に動くようになるべきである。駆動輪２３ａのこのような回転運動又は周方向運動の結果、図示の電極１，５を直接、鉛直方向に移動させる。駆動輪２３ａの少なくとも一部が、電気絶縁材料から形成されているべきであり、これに対して追従輪２４ａは、導電性材料又は電気絶縁材料から、しかし好ましくは電気絶縁材料から形成することができる。
【０１３２】
駆動モータ２１ａ／２１ｂは、小さく回転することができる（例えば１°／３６０°を僅かに下回るか又は１°／３６０°を僅かに上回る）ので、駆動軸２３１ａの小さな回転変化は、電極集成体の小さな鉛直方向の変化に変換される。好ましい駆動モータは、RMS Technologies製の駆動モータ、モデル1MC17-S04ステッピングモータを含む。これはＤＣ作動型駆動モータである。このステッピングモータ２１ａ／２１ｂはそれぞれRS-232接続部２２ａ／２２ｂを含む。この接続部は、ステッピングモータが、遠隔制御装置、例えばコンピュータ又はコントローラによって駆動されるのを可能にする。
【０１３３】
特に図２７、２８ａ及び２８ｂを参照すると、部分２７１，２７２及び２７３はトラフ部材３０に対するベース部分２５の高さを調節する、主に高さ調節部分である。部分２７１，２７２及び２７３は、ベース部分２５と同じ、類似の、又は異なる材料から形成することができる。部分２７４ａ／２７４ｂ及び２７５ａ／２７５ｂも、ベース部分２５と同じ、類似の、又は異なる材料から形成することができる。但しこれらの部分は、これらが電圧及び電流を電極集成体１ａ／１ｂ，５ａ／５ｂなどに供給することに関連する種々のワイヤ構成部材を収容する点で、電気絶縁部分であるべきである。
【０１３４】
図２８ａに具体的に示された電極集成体は、電極５ａ及び５ｂ（例えば、図３ｃに示された電極集成体に相当）を含む。しかしこの電極集成体は電極１だけ、電極１及び５、電極５及び１、又は電極５だけを含むこともできる。これに関しては、図２８ｂは、図２８ａに示された２つの電極５ａ／５ｂの代わりに２つの電極１ａ／１ｂが設けられている集成体を示している。図２８ｂに示された全ての他の要素は、図２８ａに示されたものと同様である。
【０１３５】
図２７、２８ａ及び２８ｂに示された制御装置２０のサイズに関して、寸法「Ｌ」及び「Ｗ」は、ステッピングモータ２１ａ／２１ｂのサイズ及びトラフ部材３０の幅を収容する任意の寸法であってよい。これに関して、図２７に示された寸法「Ｌ」は、この寸法「Ｌ」が少なくともトラフ部材３０の幅と同じ長さであるように、また好ましくは僅かに長く（例えば１０〜３０％）なるのに十分である必要がある。図２７に示された寸法「Ｗ」は、ステッピングモータ２１ａ／２１ｂを収容するのに十分に幅広であり、しかも、トラフ部材３０の長さに沿った長手方向スペースを不必要に遊ばせておくほどには幅広でないことが必要である。本発明の１つの好ましい実施態様の場合、寸法「Ｌ」は約７インチ（約１９ミリメートル）であり、寸法「Ｗ」は約４インチ（約１０．５ミリメートル）である。ベース部材２５の厚さ「Ｈ」は、ベース部材２５のために構造的、電気的及び機械的剛性を提供するのに十分な任意の厚さであり、約１／４インチ〜３／４インチ（約６ｍｍ〜１９ｍｍ）のオーダーであるべきである。これらの寸法はさほど重要ではないが、これらの寸法は、本発明の１つの好ましい実施態様の特定の構成部分の大まかなサイズを理解することを可能にする。
【０１３６】
さらに、図２７、２８ａ及び２８ｂに示された本発明の実施態様のそれぞれにおいて、ベース部材２５（及びこれに装着された構成部分）を、好適なカバー２９０（図２８ｄに初めて示される）によってカバーすることにより、電気的に絶縁し、またベース部材２５に取り付けられた構成部分の全てのための局所的な保護環境を形成することができる。このようなカバー２９０は、好適な安全性及び動作柔軟性を提供する任意の好適な材料から形成することができる。材料の例は、トラフ部材３０の他の部分及び／又は制御装置２０のために使用されるものと同様のプラスチックを含み、好ましくは透明である。
【０１３７】
図２８ｃは、例えば電極５を案内するために利用される電極ガイド集成体２８０を示す斜視図である。具体的には、ベース部分２５に上側部分２８１が取り付けられている。貫通孔／スロットの組み合わせ２８２ａ，２８２ｂ及び２８２ｃは全て、電極５を貫通案内するのに役立つ。具体的には、部分２８３は、トラフ部材３０内で流動する液体３に向かって、そしてこの液体３中に電極５の先端９’を導く。図２８ｃに示されたガイド２８０は、トラフ部材３０の他の部分及び／又はベース部材２５などを形成するために使用される材料と類似の、又は全く同じ材料から形成することができる。
【０１３８】
図２８ｄは、図２７及び２８に示されたものと同様の制御装置２０を示しているが、ここではまたカバー部材２９０を含んでいる。このカバー部材２９０は、ベース部分２５を形成するために使用されるものと同じタイプ材料から形成することができる。カバー部材２９０は、２つの貫通孔２９１及び２９２を有するものとして示されている。具体的には、これらの貫通孔は例えば、電極５の余剰部分と整列させることができる。これらの余剰部分は、例えば電極ワイヤのスプールに接続することができる（これらの図面に示されていない）。
【０１３９】
図２８ｅは、ベース部分２５に取り付けられたカバー部分２９０を、電極５ａ，５ｂが、カバー部分２９０のそれぞれ孔２９２，２９１を通って延びている状態で示している。
【０１４０】
図２８ｆは、カバー２９０を有する制御装置２０を示す、底部から見た斜視図である。具体的には、電極ガイド装置２８０は、これを電極５が貫通しているものとして示されている。より具体的には、この図２８ｆは、電極１が、図２８ｆの矢印によって示すような方向「Ｆ」に流れる流体３に最初に接触する配列を示している。
【０１４１】
図２８ｇは、図２８ｆに示されたものと同じ装置を、雰囲気制御装置３５が加えられた状態で示している。具体的には、雰囲気制御装置は、制御された雰囲気を電極１のために提供するものとして示されている。さらに、気体入口管２８６が設けられている。気体入口管は、雰囲気制御装置３５内に望ましい気体の流れを提供するので、電極１によって形成されたプラズマ４が、制御された雰囲気内で形成される。
【０１４２】
図２８ｈは、トラフ部材３０及び支持手段３４１の内部に配置された図２８ｇの集成体を示している。
【０１４３】
図２８ｉは、ここでは電極５がトラフ部材３０内部の矢印「Ｆ」の方向に流れる液体３に接触する最初の電極であることを除けば、図２８ｆと同様である。
【０１４４】
図２８ｊは、電極５が最初にトラフ部材３０内部の流動液体３に接触することを除けば、図２８ｇに相当する。
【０１４５】
図２８ｋは、他の図２８に示された装置の下側を示すより詳細な斜視図である。
【０１４６】
図２８ｌは、２つの電極１が設けられていることを除けば、図２８ｆ及び２８ｉに示されたものと同様の制御装置２０を示している。
【０１４７】
図２８ｍは、２つの耐火性電極ガイド部分２９ａ及び２９ｂがそれぞれ電極５ａ，５ｂのために設けられていることを除けば、図２８ｌに示されているものと同様の制御装置２０を示している。
【０１４８】
図２９は、本発明の別の好ましい実施態様を示しており、耐火材料２９はヒートシンク２８と組み合わされているので、本発明の実施態様に従って実施された過程中に発生した熱は、熱管理プログラムを必要とするのに十分な量の熱を生じさせる。これに関して、構成部材２９は、例えば酸化アルミニウムなどを含む好適な耐火成分から形成されている。耐火部材２９は、電極１及び／又は５との電気的な接続を可能にする横方向貫通孔２９１を有している。さらに、長手方向貫通孔２９２が耐火部材２９の長さに沿って存在しているので、電極集成体１／５がこれを貫通して延びることができる。ヒートシンク２８は耐火部材２９と熱的に連通しているので、電極集成体１及び／又は５から発生する熱は耐火部材２９内へ入り、ヒートシンク２８内へ入り、そしてフィン２８２並びにヒートシンク２８のベース部分２８１を通って排出される。フィン２８２及びベース部分２８１の正確な数、サイズ、形状及び位置は、例えば散逸される必要のある熱の量の関数である。さらに、顕著な量の熱が発生する場合、ファンのような冷却手段によって、フィン２８２を横切るように吹き付けを行うことができる。ヒートシンクは好ましくは熱伝導性金属、例えば銅、アルミニウムなどから形成される。
【０１４９】
図３０は、図２９のヒートシンクを、図２７に示された装置に加えられたものとして示す斜視図である。これに関して、電極５ａがベース部分２５に直接に接触しているのではなく、耐火部材２９が、電極１／５とベース部材２５との間の緩衝材として設けられている。
【０１５０】
図面に示されていないファン集成体を、周りのハウジングに取り付けることができる。このファン集成体は、冷却用空気が冷却フィン２８２を横切るように吹き付けるのを可能する。ファン集成体は、コンピュータ冷却ファンなどと同様のファンを含むことができる。好ましいファン集成体は、例えばDynatron DF124020BA、DCブラシレス、9000 RPM、約40mm x 40mm x 20mmのボールベアリング・ファンが良く働く。具体的には、このようなファンは、１分当たりほぼ１０立方フィートの空気流を有している。
【０１５１】
図３１は、図３０ａに示された制御装置２０の底部を示す概略図である。図３１において、１つの電極１ａは、第１耐火部分２９ａを通って延びるものとして示されており、そして１つの電極５ａは、第２耐火部分２９ｂを通って延びるものとして示されている。従って、本明細書中に明示的に開示された、また本明細書中で言及された電極集成体のそれぞれは、図２７〜３１に示された制御装置の好ましい実施態様との組み合わせで利用することができる。制御装置２０を作動させるためには、２つの大まかな過程が行われることが必要である。第１過程は、電極１及び／又は５を電気的に活性化する（例えば、好ましい電源１０から電力を印加する）ことを伴い、また、第２の大まかな過程の発生は、どれだけ多くの電力を電極に印加するかを割り出し、このような割り出した値に応じて電極１／５の高さを適切に調節する（例えば電極１／５の高さを手動及び／又は自動で調節する）ことを伴う。制御装置２０を利用する場合、好適な支持が、RS-232ポート２２ａ及び２２ｂを介してステッピングモータ２１に伝えられる。制御装置２０の構成部分、並びに電極活性方法の重要な実施態様については、本明細書中で後から論じる。
【０１５２】
電源
種々の電源が本発明とともに使用するのに適している。電源、例えば種々の周波数のＡＣ源、種々の周波数のＤＣ源、種々の極性の整流ＡＣ源などを使用することができる。しかしながら本明細書中に開示された好ましい実施態様では、ＡＣ電源が直接に利用されるか、或いは、ＡＣ電源が、可変極性を有する特定のＤＣ源を形成するために整流されている。
【０１５３】
図３２ａは、変圧器６０に接続されたＡＣ電源６２を示している。加えて、例えば回路内の損失係数を調節できるように、キャパシタ６１が設けられている。変圧器６０の出力は、制御装置２０を介して電極１／５に接続される。本発明とともに使用するための好ましい変圧器は、容易に磁束を導くコア６０２内に交流磁束を確立するために、一次コイル６０１内に流れる交流電流を使用する変圧器である。
【０１５４】
二次コイル６０３が一次コイル６０１及びコア６０２の近くに位置していると、この磁束は二次コイル６０３を一次コイル６０１にリンクすることになる。二次コイル６０３のこのようなリンクは、二次端子を横切る電圧を誘導する。二次端子における電圧の大きさは、一次コイルの巻き数と二次コイルの巻き数との比に対して直接に関連する。一次コイル６０１よりも二次コイル６０３の巻き数が多いと、電圧が増大するのに対して、巻き数が少ないと電圧が減少する。
【０１５５】
本明細書中に開示された種々の実施態様において使用するための好ましい変圧器６０は、変圧器６０内の磁気分路の使用によって可能にされる、意図的に低い出力電圧調節力を有している。これらの変圧器６０はネオンサイン変圧器として知られる。このような形態は、電極１／５内への電流を制限する。出力付加電圧が大きく変化すると、変圧器６０は、比較的狭い範囲内に出力付加電圧を維持する。
【０１５６】
変圧器６０は、二次開回路電圧と、二次短絡回路電流とに関して格付けされる。開回路電圧（ＯＣＶ）は、電気的接続が存在しないときだけ、変圧器６０の出力端子に現れる。同様に、短絡が出力端子を横切って存在する場合にだけ、短絡回路電流が出力端子から引き出される（この場合、出力電圧がゼロに等しい）。しかしながら、負荷がこれらの同じ端子を横切って接続されているときに、変圧器６０の出力電圧はゼロと定格ＯＣＶとの間のいずれかの値でなければならない。事実、変圧器６０が適切に付加されると、電圧はおよそ定格ＯＣＶの半分になる。
【０１５７】
変圧器６０は、平衡中間点参照デザイン（Balanced Mid-Point Referenced Design）（例えば以前は平衡中間点接地としても知られていた）として知られている。これは中電圧から高電圧の格付けを有する変圧器、及びほとんどの６０ｍＡ変圧器において最も共通に見いだされる。これは、「中間帰線」システムにおいて許容され得る唯一のタイプの変圧器である。「平衡」変圧器６０は、１つの一次コイル６０１と、２つの二次コイル６０３とを有していて、それぞれの二次コイルが一次コイル６０１の各側に位置している（図３３ａの概略図に全体的に示されている）。この変圧器６０は様々な意味で、２つの変圧器のように機能することができる。不平衡の中間点参照型のコア及びコイルと同様に、各二次コイル６０３の一方の端部はコア６０２に取り付けられ、続いて変圧器容器に取り付けられ、また各二次コイル６０３の他方の端部は出力リード又は端子に取り付けられている。こうして、コネクタの存在なしに、無負荷時１５，０００ボルトのこのタイプの変圧器は、各二次端子から変圧器容器まで約７，５００ボルトとなるが、しかし２つの出力端子の間では約１５，０００ボルトとなる。
【０１５８】
ライン力率１（又は１００％）を処理する交流（ＡＣ）回路において、電圧及び電流はそれぞれゼロで始まり、頂点まで上昇し、ゼロまで降下し、負の頂点へ行き、そしてゼロまで戻る。これにより、典型的な正弦波の１サイクルが完結される。このサイクルは典型的な米国の適用では１秒当たり６０回生じる。こうして、このような電圧又は電流は、１秒当たり６０サイクルの特徴的な「周波数」（又は６０ヘルツ）の電力を有する。力率は、電流波形に対する電圧波形の位置に関連する。両波形が一緒にゼロを通過し、これらの頂点を一緒に通過する場合、これらの波形は同相であり、力率は１又は１００％である。図３３ｂに示す２つの波形「Ｖ」（電圧）及び「Ｃ」（電流）は互いに同相であり、力率１又は１００％であるのに対して、図３３ｃに示す２つの波形「Ｖ」（電圧）及び「Ｃ」（電流）は互いに異相であり、力率１又は約６０％であり、両波形は同時にゼロを通過することはない。波形は異相であり、これらの力率は１００％未満である。
【０１５９】
大抵のこのような変圧器６０の標準力率は主として、磁気分路６０４及び二次コイル６０３の効果に起因する。磁気分路６０４及び二次コイル６０３は、変圧器６０の回路の出力内にインダクタを加えることにより、電極１／５への電力を制限する。力率は、変圧器６０の一次コイル６０１を横切るように配置されたキャパシタ６１を使用することにより、より高い力率に増大させることができる。キャパシタ６１は、電圧波及び電流波をより同相にする。
【０１６０】
本発明において使用されるべき任意の変圧器６０の無負荷電圧、並びに変圧器の内部構造は重要である。本発明において使用するのに望ましい無負荷変圧器は、約９，０００ボルト、１０，０００ボルト、１２，０００ボルト及び１５，０００ボルトである変圧器を含む。しかし、これらの特定の無負荷ボルト変圧器の測定値は、付加的な実施態様として許容し得る電源の範囲を限定するものとして見るべきではない。本明細書中に開示された本発明の種々の実施態様と一緒に使用するための具体的な望ましい変圧器は、Franceformer製のCatalog No. 9060-P-Eである。これは一次側では120ボルト、60Hz、及び二次側では9,000ボルト、60mAで動作する。
【０１６１】
図３２ｂ及び３２ｃは本発明の別の実施態様を示している。電極集成体１／５内へ入力される変圧器６０の出力は、ダイオード集成体６３又は６３’によって整流されている。その結果、一般には、ＡＣ波はＤＣ波とほぼ同様になる。換言すれば、ほとんど平らなラインＤＣ出力が生じる（実際には僅かな１２０Ｈｚパルスを時々得ることができる）。この特定の集成体により、本発明の（例えば電極の配向に関して）２つの付加的な好ましい実施態様が達成される。これに関して、実質的に正の端子又は出力と、実質的に負の端子又は出力とが、ダイオード集成体６３から生成される。ダイオード集成体６３’によって反対の極性が達成される。このような正及び負の出力は、電極１及び／又は５のいずれかに入力することができる。従って、電極１は実質的に正又は実質的に負であってよく、且つ／又は、電極５は実質的に負及び／又は実質的に正であってよい。さらに、図３２ｂの集成体を利用するときには、図２９、３０及び３１に示された集成体が望ましい。これに関して、図３２ｂに示された配線図は、所与の一連の動作（例えば電力）条件下で例えば図３２ａに示されているものよりも多くの熱（熱出力）を発生させることができる。さらに、１つ又は２つ以上の整流ＡＣ電源は、例えば図２１〜２６に示された膜集成体と組み合わせると特に有用であり得る。
【０１６２】
図３４ａは、８つの別個の変圧器６０ａ〜６０ｈを示しており、変圧器のそれぞれは、対応する制御装置２０ａ〜２０ｈにそれぞれ接続されている。変圧器セット６０と制御装置２０とから成るこのセットは、本明細書中の「例」の項で後から論じる１つの好ましい実施態様において利用される。
【０１６３】
図３４ｂは、８つの別個の変圧器６０ａ’〜６０ｈ’を示しており、変圧器のそれぞれは、図３２ｂに示された整流変圧器配線図に相当する。この変圧器集成体も、一組の制御装置２０ａ〜２０ｈと連通しており、そして本発明の好ましい実施態様として使用することができる。
【０１６４】
図３４ｃは、８つの別個の変圧器６０ａ’’〜６０ｈ’’を示しており、変圧器のそれぞれは、図３２ｃに示された整流変圧器配線図に相当する。この変圧器集成体も、一組の制御装置２０ａ〜２０ｈと連通しており、そして本発明の好ましい実施態様として使用することができる。
【０１６５】
従って、各変圧器集成体６０ａ〜６０ｈ（及び／又は６０ａ’〜６０ｈ’；及び／又は６０ａ’’〜６０ｈ’’）は、同じ変圧器であってよく、又は異なる変圧器（並び異なる極性）の組み合わせであってもよい。変圧器の選択肢、力率、キャパシタ６１、極性、電極のデザイン、電極の位置、電極の組成、トラフ部材３０の断面形状、局所的又は全体的な電極組成、雰囲気、局所的又は全体的な液体３の流量、液体３の局所的成分、トラフ部材３０内の種々の場に局所的に曝露される液体３の体積、近隣（上流側及び下流側の両方）の電極セット、局所的な場の濃度、任意の膜５ｍの使用及び／又は位置及び／又は組成、などは全て、処理条件、並びに液体３中で産出された成分の組成及び／又は体積、本明細書中に開示された種々の実施態様により形成されるナノ粒子及び／又はナノ粒子／溶液に影響を与える。従って、数多くの実施態様を、本明細書中に提供した詳細な開示内容に従って実施することができる。
【０１６６】
本明細書中の例のいくつかに使用される別の好ましいＡＣ電源は、可変ＡＣ変圧器である。具体的には、各変圧器５０／５０ａは、ワイヤの単一コイル／巻線から構成された可変ＡＣ変圧器であった。この巻線は、一次巻線及び二次巻線の両方の一部として作用する。入力電圧は巻線の固定部分を横切って印加される。出力電圧は、巻線の一方の端部と、巻線に沿った別の接続部との間で取り出される。巻線の一部を露出させ、スライディング・ブラシを使用して二次接続部を形成することにより、連続変動比を得ることができる。入力電圧に対する出力電圧の比は、これらが接続する巻線の巻き数の比に等しい。具体的には、それぞれの変圧器は、Mastech TDGC2-5kVA, 10A 電圧調節器, 出力0-250Vであった。
【０１６７】
電極高さ制御／自動制御装置
本発明の好ましい実施態様は、種々の図面に示された自動制御装置２０を利用する。例えば図２７〜３１に示されたステッピングモータ２１ａ及び２１ｂは、図３５、３６ａ、３６ｂ及び３６ｃのそれぞれに示された電気回路によって制御される。具体的には、図３５の電気回路は電圧監視回路である。具体的には、変圧器６０内の二次コイル６０３の出力脚部のそれぞれから出力された電圧が、点「Ｐ−Ｑ」及び点「Ｐ’−Ｑ’」にわたって監視される。具体的には、「ＲL」によって示された抵抗器は、マルチメータ測定装置（図示せず）の内部抵抗に相当する。点「Ｐ−Ｑ」及び「Ｐ’−Ｑ’」の間で測定された出力電圧は典型的には、本明細書中で後から「例」の項で示すいくつかの好ましい実施態様の場合、約２００ボルト〜約４，５００ボルトである。しかしこれよりも高い、またこれよりも低い電圧も、本明細書中に開示された実施態様の多くと連携することができる。本明細書中の後述の例において、トラフ部材３０に沿った各位置における各電極セット１及び／又は５毎に、望ましいターゲット電圧が割り出されている。このような望ましいターゲット電圧は、例えば図３６ａ、３６ｂ及び３６ｃに示された回路制御を利用することによって、実際の印加電圧として達成される。これら図３６にはVelleman K8056回路集成体（マイクロチップPIC16F630-I/Pを有する）によって制御されたリレーセットを示している。具体的には、「Ｐ−Ｑ」又は「Ｐ’−Ｑ’」の位置を横切って、電圧が検出され、そしてこのような電極は、所定の基準電圧と比較される（実際にターゲット電圧範囲と比較）。例えば点「Ｐ−Ｑ」を横切る測定電圧が、所定の電圧ターゲット範囲の最高値に接近しつつあると、例えば、Velleman K8056回路集成体により、サーボモータ２１（図２８ａを具体的に参照）が、電極５ａを流体３に向かって且つ／又は流体３中に降下させるように、時計回り方向に回転させられる。これとは対照的に、点「Ｐ−Ｑ」又は「Ｐ’−Ｑ’」のいずれかを横切る測定電圧がターゲット電圧の最低値に接近しつつあると、例えばここでもまた図２８ａを参照して、サーボモータ２１ａにより、駆動輪２３ａが反時計回りに回転させられ、これにより、流体３に対して電極５ａを上昇させる。
【０１６８】
本発明の各実施態様におけるそれぞれの電極セットは、確立されたターゲット電圧範囲を有している。許容範囲のサイズ又は規模は、ターゲット電圧の約１％と、約１０％〜１５％との間の量だけ変換する。本発明のいくつかの実施態様は、電圧の変化に対してより鋭敏であり、これらの実施態様の許容電圧範囲は典型的にはより狭くなり、これに対して本発明の他の実施態様は、電圧に対してさほど鋭敏ではなく、これらの実施態様の許容電圧範囲は典型的にはより広くなる。従って、図３５ａに示された回路図を利用することにより、変圧器６０の二次コイル６０３から出力された実電圧が、「ＲL」で（端子「Ｐ−Ｑ」又は「Ｐ’−Ｑ’」を横切って）測定され、そして次いで所定の電圧範囲と比較される。サーボモータ２１は、必要に応じて、時計回り方向又は反時計回り方向で所定の量だけ回転することにより応答する。さらに、具体的に図３６を参照して、各電極の電極を割り出し、（必要であれば）高さを調節し、次いで次の電極に進むことにより、問い合わせ手順が順次生じることに注目すべきである。換言すれば、各変圧器６０は、図３５に示された形式で電気的に接続される。各変圧器６０及び関連する測定点「Ｐ−Ｑ」又は「Ｐ’−Ｑ’」が、個々のリレーに接続されている。例えば、点「Ｐ−Ｑ」は、図３６ａのリレー５０１に相当し、点「Ｐ’−Ｑ’」は、図３６ａのリレー５０２に相当する。従って、２つのリレーが各変圧器６０に対して必要となる。各リレー５０１，５０２などは順次、二次コイル６０３の第１脚部からの第１出力電圧を問い合わせ、次いで二次コイル６０３の第２脚部からの第２出力電圧を問い合わせ、そしてこのような問い合わせは、第２変圧器６０ｂの二次コイル６０３の第１脚部からの第１出力電圧に対して、次いで二次コイル６０３の第２脚部に対して、以下同様に続けられる。
【０１６９】
電極セット５／５’のための例１５において利用される本発明の別の好ましい実施態様の場合、自動制御装置２０は、例えば図３６ｄ，３６ｅ，３６ｆ及び３５ｂの電気回路によって制御される。具体的には、図３５ｂの電気回路は、電流を測定するための電圧監視回路である。この場合、電圧及び電流は、抵抗器の選択により同じ数値である（本明細書中で後から論じる）。具体的には、（本明細書中で後から論じる金溶液又はコロイドの実施態様のうちの或る特定の実施態様において利用される）変圧器５０のそれぞれから出力された電圧が、点「Ｐ−Ｑ」及び点「Ｐ’−Ｑ’」にわたって監視される。具体的には、「ＲL」によって示された抵抗器は、マルチメータ測定装置（図示せず）の内部抵抗に相当する。点「Ｐ−Ｑ」及び「Ｐ’−Ｑ’」の間で測定された出力電圧は典型的には、本明細書中で後から例において示すいくつかの好ましい実施態様の場合、約０．０５ボルト〜約５ボルトである。しかしこれよりも高い、またこれよりも低い電圧も、本明細書中に開示された実施態様の多くと連携することができる。本明細書中の後述の例において、トラフ部材３０ｂ’に沿った各位置における各電極セット５／５’毎に、望ましいターゲット電圧が割り出されている。このような望ましいターゲット電圧は、例えば図３６ｄ，３６ｅ，３６ｆ及び３５ｂに示された回路制御を利用することによって、実際の印加電圧として達成される。これらの図面は、Velleman K8056回路集成体（マイクロチップPIC16F630-I/Pを有する）によって制御されたリレーセットを示している。
【０１７０】
具体的には、例１５の実施態様において、サーボモータ２１は、望ましい電極５プロフィールを維持するために、具体的な所定の時点で回転させられる。サーボモータ２１は、時計回り方向で所定の量だけ回転することにより応答する。具体的には、サーボモータ２１は、電極５の約０．００９インチ（０．２２９ｍｍ）が雌受容体部分ｏ５に向かってそして雌受容体部分ｏ５内に前進させられる。このような電極５運動は、約５．８分毎に生じる。従って、各電極５の雌受容体部分ｏ５内への鉛直運動速度は、８時間毎に約３／４インチ（約１．９ｃｍ）である。
【０１７１】
さらに、図３６ｄ，３６ｅ，３６ｆ及び３５ｂを具体的に参照すると、各電極の電圧を割り出すことにより、問い合わせ手順が順次生じることに注目すべきである。この電圧は例１５の実施態様では、アンペア数と等価である。なぜならば、図３５ｂでは、抵抗器Ｒａ及びＲｂはほぼ１オームであり、従ってＶ＝１であるからである。換言すれば、各変圧器５０は、図３６ｄ，３６ｅ，３６ｆ及び３５ｂに示されている形式で電気的に接続される。各変圧器５０及び関連する測定点「Ｐ−Ｑ」又は「Ｐ’−Ｑ’」が、２つの個々のリレーに接続されている。例えば、点「Ｐ−Ｑ」は、図３６ｆのリレー５０１及び５０１’に相当し、点「Ｐ’−Ｑ’」は、図３６ｆのリレー５０２及び５０２’に相当する。従って、リレーが各電極セット５／５に対して必要となる。各リレー５０１／５０１’及び５０２／５０２’などは順次、変圧器５０からの出力電圧を問い合わせ、次いで同じ変圧器５０からの第２電圧を問い合わせ、以下同様に続ける。
【０１７２】
開示された電極高さ調節技術のためのコンピュータ又は論理制御は、例えば、好ましい実施態様の場合、ＰＣ内で利用される標準的なビジュアル・ベーシック・プログラミング・ステップを含む任意のコンベンショナルのプログラム又はコントローラによって達成される。このようなプログラミング・ステップは、読み取り、及び適切な作動符号の送信を行うことにより、液体３の表面２に対して電極を降下させることを含む。このような技術は、当業者には明らかなはずである。
【０１７３】
下記例は、本発明の或る実施態様を説明するのに役立つが、しかし開示内容の範囲を限定するものとして解釈するべきではない。
【実施例】
【０１７４】
例１〜４
金系ナノ粒子／ナノ粒子溶液ＧＴ０３２，ＧＴ０３１，ＧＴ０１９及びＧＴ０３３の製造
一般に、例１〜４のそれぞれは、図１６ｂ、１６ｃ及び３３ａに大まかに示された装置と関連する本発明の或る実施態様を利用する。処理及び装置の具体的な差異は、各例において明らかになる。トラフ部材３０はプレキシガラスから形成した。プレキシガラスの全ての厚さは約３ｍｍ〜４ｍｍ（約１／８インチ）であった。支持構造３４も、約１／４インチ厚（約６ｍｍ〜７ｍｍ厚）であるプレキシガラスから形成した。トラフ部材３０の断面形状は、図１０ｂに示された形状に相当した（すなわち切頂「Ｖ」）。切頂「Ｖ」のベース部分「Ｒ」は約０．５インチ（約１ｃｍ）であり、そして各サイド部分「Ｓ」，「Ｓ’」は約１．５インチ（約３．７５ｃｍ）であった。Ｖ字形トラフ部材３０のサイド部分「Ｓ」，「Ｓ’」を離隔する距離「Ｍ」は約（２＋1/4）インチ〜（２＋5/16）インチ（約５．９ｃｍ）（内側から内側まで測定）であった。各部分の厚さはまた、約１／８インチ（約３ｍｍ）厚であった。Ｖ字形トラフ部材３０の長手方向長さ「ＬT」（図１１ａ参照）は、点３１から点３２まで、約６フィート（約２メートル）長であった。トラフ部材３０の端部３１から端部３２までの鉛直方向高さの差は、その６フィートの全長（約２メートル）にわたって、約１／４インチ〜１／２インチ（約６〜１２．７ｍｍ）（すなわち１°未満）であった。
【０１７５】
例１の流入液体３として、精製水（本明細書中で後から論じる）を使用した。例２〜４において、トラフ部材３０内に流入させられる液体３に、処理増強剤を添加した。添加される具体的な処理増強剤、並びにその具体的な量はこれらの例において効果的であった。しかしながら、他の処理増強剤及びその量も、この開示内容の範囲に含まれるものと見なすべきであり。また、これらの具体例は本発明の範囲を限定するものと見なされるべきではない。Ｖ字形トラフ部材３０内の水３の深さ「ｄ」（図１０ｂ参照）は、トラフ部材３０に沿った種々の点において、約７／１６インチ〜約１／２インチ（約１１ｍｍ〜約１３ｍｍ）であった。深さ「ｄ」は、ダム８０（図１５ａ及び１５ｂに示す）を使用することによって部分的に制御した。具体的に、ダム８０は端部３２の近くに設けられ、約７／１６インチ〜約１／２インチ（約１１ｍｍ〜約１３ｍｍ）の深さになるように深さ「ｄ」（図１０ｂに示す）を形成するのを助けた。ダム８０の高さ「ｊ」は約１／４インチ（約６ｍｍ）であり、また長手方向長さ「ｋ」は約１／２インチ（約１３ｍｍ）であった。幅（図示せず）は、トラフ部材３０の底部寸法「Ｒ」を完全に横切る。従って、動作中のＶ字形トラフ部材３０内の水３の総体積は、約２６立方インチ（約４３０ｍｌ）であった。
【０１７６】
トラフ部材３０内への水３の流量は約９０ｍｌ／分であった。トラフ部材３０内部で或る程度蒸発することにより、トラフ部材３０の流出量は僅かに少なく、約６０〜７０ｍｌ／分であった。トラフ部材３０内への水３のこのような流量は、定格0.1馬力、10-600rpmのMasterflex（登録商標） L/Sポンプ駆動装置４０を利用することにより得られた。Masterflex（登録商標）ポンプ４０のモデル番号は77300-40であった。ポンプ駆動装置は、Easy-Load Model No. 7518-10として知られている、これもMasterflex（登録商標）製のポンプヘッドを有した。一般的に言うと、ポンプ４０のためのヘッドは蠕動ヘッドとして知られている。ポンプ４０及びヘッドは、Masterflex（登録商標） LS Digital Modular Driveによって制御された。Digital Modular Driveのモデル番号は77300-80である。Digital Modular Driveの正確な設定値は例えば、１分間当たり９０ミリリットルであった。蠕動ヘッド内に、直径１／４インチ（すなわちサイズ06419-25)のTygon（登録商標）管を入れた。管は、Masterflex（登録商標）のためにSaint Gobainによって製造された。管の一方の端部をトラフ部材３０の第１の端部３１に、その中に配置された流れ拡散手段の傍らで供給した。流れ拡散手段は、トラフ部材３０内に導入された水中３の攪乱及び気泡、並びに、蠕動ポンプ４０によって発生したパルス状態を最小限にする傾向があった。これに関して、小型リザーバが拡散手段として役立ち、これをトラフ部材３０の端部３１の鉛直方向上方の点に設けたので、リザーバがオーバーフローしたときに、比較的定常的な水３の流れが、Ｖ字形トラフ部材３０の端部３１内に流入した。
【０１７７】
図１６ｂ及び１６ｃに関して、８つの別個の電極セット（セット１、セット２、セット３〜セット８）を、８つの別個の制御装置２０に取り付けた。表１ａ〜１ｄのそれぞれは、８つの電極セットのそれぞれを「セット＃」と呼ぶ。さらに、いかなるセット＃の内部でも、図３ａ及び３ｃに示された電極集成体と同様の電極１及び５を利用した。８つの電極セットの各電極を、特定のターゲット電圧範囲内で動作するように設定した。実際のターゲット電圧を表１ａ〜１ｄのそれぞれに挙げる。各電極セットの中心線と隣接電極セットとの距離「ｃ−ｃ」（図１４参照）も表す。さらに、任意の電極１と関連する距離「ｘ」も報告する。いずれの電極５’に関しても、距離「ｘ」は報告しない。他の関連距離は、表１ａ〜１ｄのそれぞれに報告する。
【０１７８】
各電極に対する電源はＡＣ変圧器６０であった。具体的には、図３２ａは、変圧器６０に接続されたＡＣ電源６２を示している。加えて、例えば回路内の損失係数を調節できるように、キャパシタ６１が設けられている。変圧器６０の出力は、制御装置２０を介して電極１／５に接続される。本発明とともに使用するための好ましい変圧器は、容易に磁束を導くコア６０２内に交流磁束を確立するために、一次コイル６０１内に流れる交流電流を使用する変圧器である。
【０１７９】
二次コイル６０３が一次コイル６０１及びコア６０２の近くに位置していると、この磁束は二次コイル６０３を一次コイル６０１にリンクすることになる。二次コイル６０３のこのようなリンクは、二次端子を横切る電圧を誘導する。二次端子における電圧の大きさは、一次コイルの巻き数と二次コイルの巻き数との比に対して直接に関連する。一次コイル６０１よりも二次コイル６０３の巻き数が多いと、電圧が増大するのに対して、巻き数が少ないと電圧が減少する。
【０１８０】
これらの例において使用するための好ましい変圧器６０は、変圧器６０内の磁気分路の使用によって可能にされる、意図的に低い出力電圧調節力を有している。これらの変圧器６０はネオンサイン変圧器として知られる。このような形態は、電極１／５内への電流を制限する。出力付加電圧が大きく変化すると、変圧器６０は、比較的狭い範囲内に出力付加電圧を維持する。
【０１８１】
変圧器６０は、二次開回路電圧と、二次短絡回路電流とに関して格付けされる。開回路電圧（ＯＣＶ）は、電気的接続が存在しないときだけ、変圧器６０の出力端子に現れる。同様に、短絡が出力端子を横切って存在する場合にだけ、短絡回路電流が出力端子から引き出される（この場合、出力電圧がゼロに等しい）。しかしながら、負荷がこれらの同じ端子を横切って接続されているときに、変圧器６０の出力電圧はゼロと定格ＯＣＶとの間のいずれかの値でなければならない。事実、変圧器６０が適切に付加されると、電圧はおよそ定格ＯＣＶの半分になる。
【０１８２】
変圧器６０は、平衡中間点参照デザイン（Balanced Mid-Point Referenced Design）（例えば以前は平衡中間点接地としても知られていた）として知られている。これは中電圧から高電圧の格付けを有する変圧器、及びほとんどの６０ｍＡ変圧器において最も共通に見いだされる。これは、「中間帰線」システムにおいて許容され得る唯一のタイプの変圧器である。「平衡」変圧器６０は、１つの一次コイル６０１と、２つの二次コイル６０３とを有していて、それぞれの二次コイルが一次コイル６０１の各側に位置している（図３３ａの概略図に全体的に示されている）。この変圧器６０は様々な意味で、２つの変圧器のように機能することができる。不平衡の中間点参照型のコア及びコイルと同様に、各二次コイル６０３の一方の端部はコア６０２に取り付けられ、続いて変圧器容器に取り付けられ、また各二次コイル６０３の他方の端部は出力リード又は端子に取り付けられている。こうして、コネクタの存在なしに、無負荷時１５，０００ボルトのこのタイプの変圧器は、各二次端子から変圧器容器まで約７，５００ボルトとなるが、しかし２つの出力端子の間では約１５，０００ボルトとなる。
【０１８３】
ライン力率１（又は１００％）を処理する交流（ＡＣ）回路において、電圧及び電流はそれぞれゼロで始まり、頂点まで上昇し、ゼロまで降下し、負の頂点へ行き、そしてゼロまで戻る。これにより、典型的な正弦波の１サイクルが完結される。このサイクルは典型的な米国の適用では１秒当たり６０回生じる。こうして、このような電圧又は電流は、１秒当たり６０サイクルの特徴的な「周波数」（又は６０ヘルツ）の電力を有する。力率は、電流波形に対する電圧波形の位置に関連する。両波形が一緒にゼロを通過し、これらの頂点を一緒に通過する場合、これらの波形は同相であり、力率は１又は１００％である。図３３ｂに示す２つの波形「Ｖ」（電圧）及び「Ｃ」（電流）は互いに同相であり、力率１又は１００％であるのに対して、図３３ｃに示す２つの波形「Ｖ」（電圧）及び「Ｃ」（電流）は互いに異相であり、力率１又は約６０％であり、両波形は同時にゼロを通過することはない。波形は異相であり、これらの力率は１００％未満である。
【０１８４】
大抵のこのような変圧器６０の標準力率は主として、磁気分路６０４及び二次コイル６０３の効果に起因する。磁気分路６０４及び二次コイル６０３は、変圧器６０の回路の出力内にインダクタを加えることにより、電極１／５への電力を制限する。力率は、変圧器６０の一次コイル６０１を横切るように配置されたキャパシタ６１を使用することにより、より高い力率に増大させることができる。キャパシタ６１は、電圧波及び電流波をより同相にする。
【０１８５】
本発明において使用されるべき任意の変圧器６０の無負荷電圧、並びに変圧器の内部構造は重要である。本発明において使用するのに望ましい無負荷変圧器は、約９，０００ボルト、１０，０００ボルト、１２，０００ボルト及び１５，０００ボルトである変圧器を含む。しかし、これらの特定の無負荷ボルト変圧器の測定値は、付加的な実施態様として許容し得る電源の範囲を限定するものとして見るべきではない。本明細書中に開示された本発明の種々の例と一緒に使用するための具体的な望ましい変圧器は、Franceformer製のCatalog No. 9060-P-Eである。これは一次側では120ボルト、60Hz、及び二次側では9,000ボルト、60mAで動作する。
【０１８６】
図３２ｂ及び３２ｃは本発明の別の実施態様を示している。電極集成体１／５内へ入力される変圧器６０の出力は、ダイオード集成体６３又は６３’によって整流されている。その結果、一般には、ＡＣ波はＤＣ波とほぼ同様になる。換言すれば、ほとんど平らなラインＤＣ出力が生じる（実際には僅かな１２０Ｈｚパルスを時々得ることができる）。この特定の集成体により、本発明の（例えば電極の配向に関して）２つの付加的な好ましい実施態様が達成される。これに関して、実質的に正の端子又は出力と、実質的に負の端子又は出力とが、ダイオード集成体６３から生成される。ダイオード集成体６３’によって反対の極性が達成される。このような正及び負の出力は、電極１及び／又は５のいずれかに入力することができる。従って、電極１は実質的に正又は実質的に負であってよく、且つ／又は、電極５は実質的に負及び／又は実質的に正であってよい。
【０１８７】
図３４ａは、８つの別個の変圧器６０ａ〜６０ｈを示しており、変圧器のそれぞれは、対応する制御装置２０ａ〜２０ｈにそれぞれ接続されている。変圧器６０と制御装置２０とから成るこのセットは、これらの例１〜４で利用される。
【０１８８】
図３４ｂは、８つの別個の変圧器６０ａ’〜６０ｈ’を示しており、変圧器のそれぞれは、図３２ｂに示された整流変圧器配線図に相当する。この変圧器集成体も、一組の制御装置２０ａ〜２０ｈと連通しており、そして本発明の好ましい実施態様として使用することができるが、しかしこれらの例では使用しなかった。
【０１８９】
図３４ｃは、８つの別個の変圧器６０ａ’’〜６０ｈ’’を示しており、変圧器のそれぞれは、図３２ｃに示された整流変圧器配線図に相当する。この変圧器集成体も、一組の制御装置２０ａ〜２０ｈと連通しており、そして本発明の好ましい実施態様として使用することができるが、しかしこれらの例では使用しなかった。
【０１９０】
従って、各変圧器集成体６０ａ〜６０ｈ（及び／又は６０ａ’〜６０ｈ’；及び／又は６０ａ’’〜６０ｈ’’）は、同じ変圧器であってよく、又は異なる変圧器（並び異なる極性）の組み合わせであってもよい。変圧器の選択肢、力率、キャパシタ６１、極性、電極のデザイン、電極の位置、電極の組成、トラフ部材３０の断面形状、局所的又は全体的な電極組成、雰囲気、局所的又は全体的な液体３の流量、液体３の局所的成分、トラフ部材３０内の種々の場に局所的に曝露される液体３の体積、近隣（上流側及び下流側の両方）の電極セット、局所的な場の濃度、任意の膜５０の使用及び／又は位置及び／又は組成、などは全て、処理条件、並びに液体３中で産出された成分の組成及び／又は体積、本明細書中に開示された種々の実施態様により形成されるナノ粒子及び／又はナノ粒子／溶液に影響を与える。従って、数多くの実施態様を、本明細書中に提供した詳細な開示内容に従って実施することができる。
【０１９１】
利用される各電極１のサイズ及び形状は、ほぼ同じであった。各電極１の形状は、寸法約１４ｍｍ  ｘ  ２３ｍｍ  ｘ  ２７ｍｍの直角三角形であった。各電極１の厚さは約１ｍｍであった。各三角形電極１はまた、ベース部分に貫通孔を有した。この貫通孔は、２３ｍｍの辺と２７ｍｍの辺とによって形成された点が水３の表面２を指し示すのを可能にする。各電極１を含む材料は、明細書中で特に断りのない場合には、純度９９．９５％（すなわち３Ｎ５）であった。各電極１のために銀を使用する場合には、各電極の重量は約９グラムであった。
【０１９２】
各三角形電極１を変圧器６０に取り付けるために使用されるワイヤーは、例１〜３に対しては直径約１ｍｍの純度９９．９５％（３Ｎ５）白金線であった。
【０１９３】
各電極５のために使用されるワイヤーは、それぞれ直径が約０．５ｍｍの純度９９．９５％（３Ｎ５）金ワイヤーを含んだ。電極１／５のための全ての材料は、1050 Benson Way, Ashland, Oregon 97520在、ESPIから入手した。
【０１９４】
トラフ部材３０内へ流入させるものとして例１に使用される（及び例２〜４では処理増強剤との組み合わせで使用される）水３を、逆浸透法及び脱イオン化法によって製造した。本質的には、逆浸透（ＲＯ）は、溶解された種及び／又は懸濁物質を地下水から分離する圧力駆動膜分離法である。これは、自然の浸透流（膜の両側の物質の濃度を平衡させようとする）を逆転させるために圧力が加えられるので「逆」浸透と呼ばれる。加えられた圧力は水が強制的に膜を通るようにし、膜の一方の側に汚染物質を残し、そして他方の側に精製水を残す。逆浸透膜は、互いに結合されてプラスチック管の周りに螺旋形態を成して巻き付けられたいくつかの薄層膜又は薄板膜を利用した（これは薄膜複合体又はＴＦＣ膜としても知られている）。溶解された種の除去に加えて、ＲＯ膜はまた、水中に存在し得る微生物を含む懸濁物質を分離する。ＲＯ処理後、混床脱イオン化フィルタを使用した。両処理後の総溶解溶媒量（「ＴＤＳ」）は、Accumet（登録商標） AR20 pH／導電率メータによって測定して、約０．２ｐｐｍであった。
【０１９５】
これらの例は、８つの電極セットのために金電極を使用する。これに関して、表１ａ〜１ｄは、金系ナノ粒子／ナノ粒子溶液を形成するのに利用される８つの電極セットにおける１６個の電極のそれぞれに関連する適切な動作パラメータを示している。
【０１９６】
【表３】
0005788808.tif 000004
【０１９７】
【表４】
0005788808.tif 000005
【０１９８】
【表５】
0005788808.tif 000006
【０１９９】
【表６】
0005788808.tif 000007
【０２００】
表１ａは、電極セット＃１及び電極セット＃４のために「１／５」電極構造が利用され、他の全てのセットは５／５構造を有していることを示している。これに対して、表１ｂ、１ｃ及び１ｄは、電極セット＃１が、１／５構造を利用する唯一の電極セットであり、他の全てのセットは５／５構造を有していることを示している。
【０２０１】
さらに、製造準備の下記の差異も利用した。
【０２０２】
例１：ＧＴ０３２：トラフ部材３０内への流入水３は、約２℃の温度に達するまで冷蔵ユニット内で冷却し、次いでトラフ部材３０内にポンピングした。
【０２０３】
例２：ＧＴ０３１：水３をトラフ部材３０内に流入させる前に、流入水３に処理増強剤を添加した。具体的には、約０．１４５グラム／ガロン（すなわち約３８．３ｍｇ／リットル）の化学式ＮａＨＣＯ３の炭酸水素ナトリウム（「ソーダ」）を水３に添加し、これと混合した。Alfa Aesarからソーダを入手し、このソーダは式量８４．０１であり密度約２．１５９ｇ／ｃｍ３であった（すなわちストック#14707、ロットD15T043）であった。
【０２０４】
例３：ＧＴ０１９：水３をトラフ部材３０内に流入させる前に、流入水３に処理増強剤を添加した。具体的には、約０．１７グラム／ガロン（すなわち約４５ｍｇ／リットル）の化学式ＮａＣｌの塩化ナトリウム（「塩」）を水３に添加し、これと混合した。
【０２０５】
例４：ＧＴ０３３：水３をトラフ部材３０内に流入させる前に、流入水３に処理増強剤を添加した。具体的には、約０．１４５グラム／ガロン（すなわち約３８．３ｍｇ／リットル）の化学式ＮａＨＣＯ３の炭酸水素ナトリウム（「ソーダ」）を水３に添加し、これと混合した。Alfa Aesarからソーダを入手し、このソーダは式量８４．０１であり密度約２．１５９ｇ／ｃｍ３であった（すなわちストック#14707、ロットD15T043）であった。乾燥溶液ＧＴ０３３の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真を図５１ａに示す。また、図５１ｂは、溶液ＧＴ０３３の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示している。
【０２０６】
例３に使用された塩は、Fisher Scientific (ロット#080787）から入手した。この塩は、式量５８．４４であり、以下のような実際の分析値を有した：
【表７】
0005788808.tif 000008
【０２０７】
表１ｅは、３種の溶液ＧＴ０３２、ＧＴ０３１及びＧＴ０１９のそれぞれに対する物理特性結果を要約する。ＧＴ０１９の全特徴付けが完全に行われたわけではないが、しかし本明細書中に論じられた処理条件下では、両処理増強剤（すなわちソーダ及び塩）が、ＧＴ０３２に対する溶液ＧＴ０３１及びＧＴ０１９中の金の測定ｐｐｍを高くしたことは明らかである。
【０２０８】
【表８】
0005788808.tif 000009
【０２０９】
例５〜７
金系ナノ粒子／ナノ粒子溶液ＧＴ００７，ＧＴ０１６，及びＧＴ０１５の製造
一般に、例５〜７のそれぞれは、図４ｆ、３７ａ、３８ａ及び４０ａに大まかに示された装置と関連する本発明の或る実施態様を利用する。処理及び装置の具体的な差異は、各例において明らかになる。トラフ部材３０ａ及び３０ｂはそれぞれ１／８インチ（約３ｍｍ）厚のプレキシガラス、及び１／４インチ（約６ｍｍ）厚のポリカーボネートから形成した。支持構造３４も、約１／４インチ厚（約６ｍｍ〜７ｍｍ厚）であるプレキシガラスから形成した。図３７ａに示されたトラフ部材３０ａの断面形状は、図１０ｂに示された形状に相当した（すなわち切頂「Ｖ」）。切頂「Ｖ」のベース部分「Ｒ」は約０．５インチ（約１ｃｍ）であり、そして各サイド部分「Ｓ」，「Ｓ’」は約１．５インチ（約３．７５ｃｍ）であった。Ｖ字形トラフ部材３０のサイド部分「Ｓ」，「Ｓ’」を離隔する距離「Ｍ」は約（２＋1/4）インチ〜（２＋5/16）インチ（約５．９ｃｍ）（内側から内側まで測定）であった。各部分の厚さはまた、約１／８インチ（約３ｍｍ）厚であった。Ｖ字形トラフ部材３０ａの長手方向長さ「ＬT」（図１１ａ参照）は、点３１から点３２まで、約３フィート（約１メートル）長であった。
【０２１０】
精製水（本明細書中の他の個所で論じる）を、約０．３９６ｇ／ＬのＮａＨＣＯ３と混合し、これをトラフ部材３０ａ内に流入させられる液体３として使用した。使用されるＮａＨＣＯ３の量は効果的ではあるが、この量は本発明の範囲を限定するものと見なすべきではなく、また他の量も本開示内容の範囲に含まれる。Ｖ字形トラフ部材３０ａ内の水３の深さ「ｄ」（図１０ｂ参照）は、トラフ部材３０ａに沿った種々の点において、約７／１６インチ〜約１／２インチ（約１１ｍｍ〜約１３ｍｍ）であった。深さ「ｄ」は、ダム８０（図３７ａに示す）を使用することによって部分的に制御した。具体的に、ダム８０は端部３２の近くに設けられ、約７／１６インチ〜約１／２インチ（約１１ｍｍ〜約１３ｍｍ）の深さになるように深さ「ｄ」（図１０ｂに示す）を形成するのを助けた。ダム８０の高さ「ｊ」は約１／４インチ（約６ｍｍ）であり、また長手方向長さ「ｋ」は約１／２インチ（約１３ｍｍ）であった。幅（図示せず）は、トラフ部材３０ａの底部寸法「Ｒ」を完全に横切る。従って、動作中のＶ字形トラフ部材３０ａ内の水３の総体積は、約６．４立方インチ（約１０５ｍｌ）であった。
【０２１１】
トラフ部材３０ａ内への水３の流量は約１５０ｍｌ／分であった（注：トラフ部材３０ａ内の蒸発は最小限であった）。トラフ部材３０ａ内への水３のこのような流量は、定格0.1馬力、10-600rpmのMasterflex（登録商標） L/Sポンプ駆動装置４０を利用することにより得られた。Masterflex（登録商標）ポンプ４０のモデル番号は77300-40であった。ポンプ駆動装置は、Easy-Load Model No. 7518-10として知られている、これもMasterflex（登録商標）製のポンプヘッドを有した。一般的に言うと、ポンプ４０のためのヘッドは蠕動ヘッドとして知られている。ポンプ４０及びヘッドは、Masterflex（登録商標） LS Digital Modular Driveによって制御された。Digital Modular Driveのモデル番号は77300-80である。Digital Modular Driveの正確な設定値は例えば、１分間当たり１５０ミリリットルであった。蠕動ヘッド内に、直径１／４インチ（すなわちサイズ06419-25)のTygon（登録商標）管を入れた。管は、Masterflex（登録商標）のためにSaint Gobainによって製造された。管の一方の端部をトラフ部材３０ａの第１の端部３１に、その中に配置された流れ拡散手段の傍らで供給した。流れ拡散手段は、トラフ部材３０ａ内に導入された水中３の攪乱及び気泡、並びに、蠕動ポンプ４０によって発生したパルス状態を最小限にする傾向があった。これに関して、小型リザーバが拡散手段として役立ち、これをトラフ部材３０ａの端部３１の鉛直方向上方の点に設けたので、リザーバがオーバーフローしたときに、比較的定常的な水３の流れが、Ｖ字形トラフ部材３０ａの端部３１内に流入した。
【０２１２】
例５〜７では５つの電極セットが使用され、１つのセットはトラフ部材３０ａ内に配置された単一の電極セット１ａ／５ａであった。電極１ａからのトラフ部材３０ａ内のプラズマ４は、図５ｅに示されたものの形状と類似する、重量９．２ｇの電極１ａで形成された。この電極は純度９９．９５％の金であった。他方の電極５ａは、液体３’中に約９ｍｍ浸された、約１４ｍｍ  ｘ  ２３ｍｍ  ｘ  ２７ｍｍ及び１ｍｍ厚の直角三角形の白金板であった。プラズマ４を形成するために使用されるＡＣ変圧器は、図３２ａに示され、本明細書の他の個所で論じられる変圧器６０であった。他の電極セット５／５にはＡＣ変圧器５０（下で論じる）を接続した。他の全ての適切な運転条件は表２ａ、２ｂ及び２ｃに示されている。
【０２１３】
処理増強されたコンディショニング済の水３’の流出水をリザーバ４１内に捕集し、続いて、ポンプ４０とほぼ同じ速度で、別のポンプ４０’によって第２トラフ部材３０ｂ内にポンピングした（例えばトラフ部材３０ａ内で発生する蒸発は最小限である）。第２トラフ部材３０ｂは３０インチ長さ  Ｘ  １．５インチ幅  Ｘ  ５．７５インチ高さであり、その中に約２５００ｍｌの水３’’を含有した。４つの電極セット５ｂ，５ｂ’−５ｅ，５ｅ’のそれぞれは、直径約０．５ｍｍ及び長さ約５インチ（約１２ｃｍ）の純度９９．９５％の金ワイヤーを含み、ほぼ真直ぐであった。約４．２５インチ（約１１ｃｍ）のワイヤーを、深さ約４．５インチ’（約１１ｃｍ）の水３’’中に浸した。
【０２１４】
図３８ａ及び４０ａに関して、図３８ａに示されているように、２つの別個の変圧器装置５０及び５０ａに４つの別個の電極セット（セット２、セット３、セット４及びセット５）を取り付けた。具体的には、図３８ａに示した配線図に従って、変圧器５０及び５０ａを各電極セットに電気的に接続した。各変圧器装置５０，５０ａは、互いに位相を１２０℃ずらした別個のＡＣ入力ラインに接続した。変圧器５０及び５０ａは、単一の電気回路に過負荷を与えて例えば上流側の回路遮断器が解除されないような形式で電気的に接続した（例えば、これらの条件下で利用されると、単一の変圧器５０／５０ａは、上流側の電気的な問題を引き起こすのに十分な電流を引き込むことがある）。各変圧器５０／５０ａは、ワイヤの単一コイル／巻線から構成された可変ＡＣ変圧器であった。この巻線は、一次巻線及び二次巻線の両方の一部として作用する。入力電圧は巻線の固定部分を横切って印加される。出力電圧は、巻線の一方の端部と、巻線に沿った別の接続部との間で取り出される。巻線の一部を露出させ、スライディング・ブラシを使用して二次接続部を形成することにより、連続変動比を得ることができる。入力電圧に対する出力電圧の比は、これらが接続する巻線の巻き数の比に等しい。具体的には、それぞれの変圧器は、Mastech TDGC2-5kVA, 10A 電圧調節器, 出力0-250Vであった。
【０２１５】
表２ａ〜２ｃのそれぞれは、トラフ３０ｂ内の「セット＃」によって表される４つの電極セットのそれぞれに関する処理情報を含む。トラフ３０ｂ内の４つの電極セットのそれぞれの電極を、特定のターゲット電圧で動作するように設定した。表２ａ〜２ｃのそれぞれに挙げられた実際の動作電圧約２５５ボルトを、電極セットを横切って印加した。各電極セットの中心線と隣接電極セットとの距離「ｃ−ｃ」（図１４参照）も表す。さらに、トラフ３０ａ内で利用される電極１と関連する距離「ｘ」も報告する。いずれの電極５’に関しても、距離「ｘ」は報告しない。他の関連距離は、表２ａ〜２ｃのそれぞれに報告する。
【０２１６】
電極１／５のための全ての材料は、1050 Benson Way, Ashland, Oregon 97520在、ESPIから入手した。
【０２１７】
例５〜７に使用される水３を、逆浸透法及び脱イオン化法によって製造し、ＮａＨＣＯ３処理増強剤と混合し、そして一緒にトラフ部材３０ａ内に流入させた。本質的には、逆浸透（ＲＯ）は、溶解された種及び／又は懸濁物質を地下水から分離する圧力駆動膜分離法である。これは、自然の浸透流（膜の両側の物質の濃度を平衡させようとする）を逆転させるために圧力が加えられるので「逆」浸透と呼ばれる。加えられた圧力は水が強制的に膜を通るようにし、膜の一方の側に汚染物質を残し、そして他方の側に精製水を残す。逆浸透膜は、互いに結合されてプラスチック管の周りに螺旋形態を成して巻き付けられたいくつかの薄層膜又は薄板膜を利用した（これは薄膜複合体又はＴＦＣ膜としても知られている）。溶解された種の除去に加えて、ＲＯ膜はまた、水中に存在し得る微生物を含む懸濁物質を分離する。ＲＯ処理後、混床脱イオン化フィルタを使用した。両処理後の総溶解溶媒量（「ＴＤＳ」）は、Accumet（登録商標） AR20 pH／導電率メータによって測定して、約０．２ｐｐｍであった。
【０２１８】
【表９】
0005788808.tif 000010
【０２１９】
【表１０】
0005788808.tif 000011
【０２２０】
【表１１】
0005788808.tif 000012
【０２２１】
これらの例５〜７のそれぞれに従って形成されたそれぞれの乾燥溶液から、透過電子顕微鏡法（ＴＥＭ）による代表的な顕微鏡写真（図４４ａ，４５ａ及び４６ａ）を撮影した。
【０２２２】
具体的には、網目サイズ２００の、炭素で安定化されたFormvar被覆グリッドを利用することにより、ＴＥＭ試料を調製した。グリッドを先ず真空下でプラズマ処理することにより前処理した。グリッドを、方形の濾紙でライニングされた顕微鏡スライド上に置き、次いで、必要なプラズマ発生器付属品が取り付けられたDenton Vaccum装置内に入れた。真空を７５ｍＴｏｒｒで維持し、そしてプラズマを開始し、３０秒間にわたって運転した。完了したら、システムを通気し、グリッドを取り除いた。グリッドは、湿度条件に応じて７〜１０日間まで安定であったが、しかし全ての事例において１２時間以内で使用した。
【０２２３】
ほぼ１μＬの本発明のそれぞれのナノ粒子溶液を各グリッド上に置き、室温で２０〜３０分間にわたって、又は液滴が蒸発するまで室温で空気乾燥させておいた。蒸発が完了したら、ＴＥＭ分析を実施するまで、グリッドをホルダー板上に置いた。
【０２２４】
Philips/FEI Tecnai 12透過電子顕微鏡を使用して、全ての調製済試料に対して問い合わせを行った。機器を、加速電圧１００ｋｅＶで運転した。ビームの整列後、６３０，０００ｘまでの種々の倍率で試料を試験した。付属のOlympus Megaview III横置きカメラを介して画像を収集した。このカメラは、それぞれカメラ及びＴＥＭ機器の両方の制御を可能にするiTEM及びTecnai User Interfaceソフトウェアを備えたＰＣに、直接に画像を伝送した。
【０２２５】
ｉＴＥＭソフトウェア内部では、円形基準平面上の十字線の位置を調節することにより、グリッドの周りをランダムに動くことが可能であった。十字線を選択して動かすことにより、グリッドの周りをナビゲートすることができる。この機能を用いて、円形基準の４つの象限で試料を分析し、試料をバイアスされていない状態で表すのを可能にした。その後、ImageJ 1.42ソフトウェアで画像を分析した。別の同様のソフトウェア・プログラムで、スペーサ・バー内の既知の画素数に対して各粒子を横切る画素数を測定した。それぞれの個々の粒子を測定する前にソフトウェアを較正する方法として、画像上でスケールバーを使用して粒子を測定した。各試料セットから収集されたデータをExcelにエクスポートして、そして最小値５ｎｍ及び最大値５０ｎｍを有する５０ビンの単純なヒストグラム関数を使用して、ヒストグラムを生成した。
【０２２６】
図４４ａ、４５ａ及び４６ａは、それぞれ例５、６及び７に相当する乾燥溶液ＧＤ−００７、ＧＤ−０１６及びＧＤ−０１５に相当する代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【０２２７】
図４４ｂ、４５ｂ及び４６ｂは、それぞれ例５、６及び７に相当する乾燥溶液ＧＤ−００７、ＧＤ−０１６及びＧＤ−０１５に相当する代表的なＴＥＭ顕微鏡写真から測定した粒度分布ヒストグラムである。
【０２２８】
さらに、粒度の指標（例えば流体力学半径）を得るために動的光散乱技術を利用した。図４４ｃ、４５ｃ及び４６ｃは、３つの別個の動的光散乱データセットのグラフィカルな結果を示している。
【０２２９】
具体的には、VISCOTEK 802 DLS機器で動的光散乱（ＤＬＳ）測定を行った。ＤＬＳにおいて、レーザー光が小型粒子及び／又は小型粒子（波長よりも小さい）の周りの組織化水構造に衝突すると、光は全ての方向に散乱し、その結果、散乱強度の時間依存性変動が生じる。強度変動は、散乱粒子のブラウン運動／水構造の組み合わせに起因し、そして粒度分布に関する情報を含む。
【０２３０】
試験前の少なくとも３０分間、機器をウォームアップさせておいた。１２μｌの石英セルを使用して測定を行った。下記手順を用いた：
１．  先ず、１ｍｌマイクロピペットを使用して、１ｍｌのＤＩ水をセル内に加え、次いでセルから水を廃棄物用ビーカーに注ぎ、そして水の残りをセル測定キャビティから振り落とした。このステップをさらに２回繰り返すことにより、セルを十分に濯いだ。
２．  ２００μｌマイクロピペットを使用して、１００μｌの試料をセル内に加えた。その後、同じピペットで、同じピペットチップを使用してセルから全ての液体を取り除き、そして廃棄物用ビーカー内に排出した。同じチップを使用して１００μｌの試料を再び加えた。
３．  試料を含むセルを、Viscotek機器の温度制御されたセルブロック内に、セルの凍結側が左に向くように入れた。Viscotek OmniSIZEソフトウェアにおける新しい試験を開始した。温度が平衡化され、レーザー出力が適正な値に減衰されてから１分後に、測定を開始した。全てのランが終わった後、結果を保存した。
４．  セルを機器から取り出し、そして同じピペット及びステップ２で使用したチップを使用して、試料をセルから取り出した。
５．  ステップ２〜４を試料毎にさらに２回繰り返した。
６．  新しい試料の場合には、２００μｌのピペットのための新しいピペットチップを採用して、前の試料による汚染を回避し、ステップ１〜５を繰り返した。
【０２３１】
OmniSIZEソフトウェア、バージョン3,0,0,291でデータの収集及び処理を実施した。次のパラメータを全ての試験のために使用した：ラン継続時間−３秒；試験数−１００；溶媒−水、０ｍｍｏｌ；粘度−１ｃＰ；屈折率−１．３３３；スパイク・トレランス−２０％；ベースライン・ドリフト−１５％；ターゲット減衰−３００ｋカウント；ブロック温度−＋４０℃。各試験毎のデータを保存した後、その結果をソフトウェアの「結果」の頁で見た。粒度分布（すなわち流体力学半径）を、「強度分布」グラフで分析した。そのグラフでは、０．１ｎｍ〜１０μｍの範囲から外れたいかなるピークも、アーチファクトと見なした。具体的には、清浄水（粒子がない）は、０．１ｎｍ〜１０μｍの範囲内ではピークをもたらさず、０．１ｎｍ未満で幅広いピークをもたらす。このピークは機器のノイズ・ピーク（ノイズ流）と見なされる。濃度が極めて低く、又は懸濁ナノ粒子のサイズが極めて小さい試料が、「強度分布」グラフにおいて測定可能なノイズピークを示すことがある。０．１ｎｍ〜１０μｍの範囲内のピークの強度がノイズピークよりも高い場合には、考えられるこれらのピークは真であり、その他の場合には、ピークは疑問の余地があり、データ処理のアーチファクトであるおそれがある。
【０２３２】
図４４ｃは、例５（すなわちＧＤ−００７）の３つの代表的なViscotek出力データセットに相当するグラフィック・データを示し、図４５ｃは、例６（すなわちＧＤ−０１６）の３つの代表的なViscotek出力データセットに相当するグラフィック・データを示し、そして図４６ｃは、例７（すなわちＧＤ−０１５）の３つの代表的なViscotek出力データセットに相当するグラフィック・データを示す。図４４ｃ、４５ｃ及び４６ｃのそれぞれにおけるピークの頂点で報告された数値は、粒子の平均流体力学半径に相当し、このような粒子の周りで散乱した光を各溶液中で検出した。なお、複数（例えば数百）のデータポイントを試験することにより、「ｓ字形」曲線によって表されるような各データセットにおいて報告された数値を提供する（すなわち、各曲線は一連の収集データポイントを表す）。各データセットにおける報告「透過率％」は、動的光散乱データを達成するために必要な問い合わせビームの強度に相当する。一般に、いつもというわけではないが、報告「透過率％」は５０％未満である場合には、極めて強力な粒子及び／又は粒子／秩序化水構造が存在する。また、「透過率％」が１００％に近づく場合には、しばしばイオン及び／又は極めて小さな粒子（例えばピコサイズの粒子）が存在し、報告された流体力学半径が、実際の固形粒子よりも秩序化又は構造化された水を含むことがある。
【０２３３】
なお、動的光散乱粒度の情報は、ＴＥＭで測定されたヒストグラムとは異なる。なぜならば、動的光散乱は、粒子が全て球体（これらはそうではない）であることを想定するアルゴリズムを使用し、また、流体力学半径の尺度となるからである（例えば、水に対する粒子の影響も検出され、粒子の実際の物理的半径に加えて報告される）。従って、ちょうど本明細書中に含まれる他の例におけるように、ＴＥＭヒストグラム・データ中で報告された値と、動的光散乱データ中で報告された値との間で、報告粒度に差異があることは、驚くべきことではない。
【０２３４】
Perkin Elmer A Analyst 400 SpectrometerシステムからＡＡＳ値を得た。
【０２３５】
Ｉ）  原理
フレーム原子吸光分析の技術は、液体試料が吸引され、エアロゾル化され、そして可燃性ガス、例えばアセチレン及び空気と混合されることを必要とする。混合物は温度約２１００〜約２４００℃の火炎中で着火される。燃焼中、試料中の当該元素の原子は還元されて、遊離した非励起基底状態原子になる。これらの原子は固有波長で光を吸収する。固有波長は元素特異的であり、０．０１〜０．１ｎｍに対して正確である。元素特異的波長を提供するために、被測定元素から形成されたカソードを有する中空陰極ランプ（ＨＣＬ）からの光ビームが火炎を通過するようにする。光検出器が、被分析物による吸収に起因する光強度の低下量を検出する。光検出器の前面にモノクロメータを使用することにより、バックグラウンド周囲光を低減し、そして検出のために必要となるＨＣＬから特異的波長を選択する。加えて、重水素アーク灯が、原子雲中の非原子種によって引き起こされるバックグラウンド吸収を補正する。
【０２３６】
ＩＩ）  試料調製
１０ｍＬの試料、０．６ｍＬの３６％ｖ／ｖの塩酸及び０．１５ｍＬの５０％ｖ／ｖの硝酸をガラスバイアル内で混ぜ合わせ、約１０分間にわたって７０℃の水浴内でインキュベートした。金濃度が１０ｐｐｍを上回ることが予想される場合には、酸の添加前に試料をＤＩ水で希釈することにより、最終金濃度を１〜１０ｐｐｍにする。例えば、１００ｐｐｍ前後の金濃度の場合、酸の添加前に、０．５ｍＬの試料を９．５ｍＬのＤＩで希釈する。調節可能なマイクロピペット及び正確の量の試料でアリコートを行い、そしてOhaus PA313 microbalanceによってＤＩ水及び酸を測定する。成分の重量を用いて、ＤＩ水及び酸による希釈のための測定濃度を補正する。各試料を３部調製し、水浴内でのインキュベーション後、測定を行う前に室温まで冷ましておく。
【０２３７】
ＩＩＩ）  機器の設置
Perkin Elmer A Analyst 400 Spectrometerシステムのために、下記設定を用いる：
ａ）  バーナーヘッド：２ｐｐｍのＣｕ基準で最大吸収度を得るために、製造手順に従って３つの軸で整列された１０ｃｍシングル・スロットタイプ。
ｂ）  ネブライザ：衝撃ビードの前面にスペーサを有するプラスチック。
ｃ）  ガス流：オキシダント（空気）流量約１２Ｌ／分、燃料（アセチレン）流量約１．９ｍＬ／分。
ｄ）  ランプ／モノクロメータ：Ａｕ中空陰極ランプ、１０ｍＡ動作電流、１．８／１．３５ｍｍスリット、２４２．８ｎｍ波長、バックグラウンド補正（重水素灯）がオンである。
【０２３８】
ＩＶ）  分析手順
ａ）  Ａｕランプ及び火炎をほぼ３０分間にわたって運転することより、システムをウォームアップする。
ｂ）  ３．７％ｖ／ｖの塩酸のマトリックス中の１ｐｐｍ、４ｐｐｍ及び１０ｐｐｍのＡｕ標準で機器を較正する。３．７％ｖ／ｖの塩酸をブランクとして使用する。
ｃ）  ４ｐｐｍ基準を試料として測定することにより、較正スケールを検証する。測定された濃度は、３．８８ｐｐｍ〜４．１２ｐｐｍであるべきである。この範囲から外れている場合には、ステップｂ）を繰り返す。
ｄ）  試料の３つの複製を測定する。複製間の標準偏差が５％を上回る場合には、測定を繰り返し、そうでなければ次の試料に進む。
ｅ）  ６つの試料を測定した後又はより高い頻度で、検証ステップｃ）を実施する。検証が失敗した場合には、ステップｂ）及びｃ）を実施し、最後に成功した検証後に測定された試料全てを再測定する。
【０２３９】
Ｖ）データ分析
各複製の測定濃度値を、水及び酸による希釈に対して補正することによって、実際の試料濃度を計算する。報告されたＡｕのｐｐｍ値は、個々の複製に対応する３つの補正値の平均である。
【０２４０】
例８〜１０
金系ナノ粒子／ナノ粒子溶液ＧＴ−０１８，ＧＴ−０１９，及びＧＴ−０２０の製造
一般に、例８〜１０のそれぞれは、図４ｅ、３７ａ、３８ｂ及び４１ａに大まかに示された装置と関連する本発明の或る実施態様を利用する。処理及び装置の具体的な差異は、各例において明らかになる。トラフ部材３０ａ及び３０ｂはそれぞれ１／８インチ（約３ｍｍ）厚のプレキシガラス、及び１／４インチ（約６ｍｍ）厚のポリカーボネートから形成した。支持構造３４も、約１／４インチ厚（約６ｍｍ〜７ｍｍ厚）であるプレキシガラスから形成した。図３７ａに示されたトラフ部材３０ａの断面形状は、図１０ｂに示された形状に相当した（すなわち切頂「Ｖ」）。切頂「Ｖ」のベース部分「Ｒ」は約０．５インチ（約１ｃｍ）であり、そして各サイド部分「Ｓ」，「Ｓ’」は約１．５インチ（約３．７５ｃｍ）であった。Ｖ字形トラフ部材３０のサイド部分「Ｓ」，「Ｓ’」を離隔する距離「Ｍ」は約（２＋1/4）インチ〜（２＋5/16）インチ（約５．９ｃｍ）（内側から内側まで測定）であった。各部分の厚さはまた、約１／８インチ（約３ｍｍ）厚であった。Ｖ字形トラフ部材３０の長手方向長さ「ＬT」（図１１ａ参照）は、点３１から点３２まで、約３フィート（約１メートル）長であった。
【０２４１】
精製水（本明細書中の他の個所で論じる）を、約０．３９６ｇ〜０．５２８ｇ／ＬのＮａＨＣＯ３と混合し、これをトラフ部材３０ａ内に流入させられる液体３として使用した。使用されるＮａＨＣＯ３の量は効果的ではあるが、この量は本発明の範囲を限定するものと見なすべきではない。Ｖ字形トラフ部材３０ａ内の水３の深さ「ｄ」（図１０ｂ参照）は、トラフ部材３０に沿った種々の点において、約７／１６インチ〜約１／２インチ（約１１ｍｍ〜約１３ｍｍ）であった。深さ「ｄ」は、ダム８０（図３７ａに示す）を使用することによって部分的に制御した。具体的に、ダム８０は端部３２の近くに設けられ、約７／６インチ〜１／２インチ（約１１ｍｍ〜約１３ｍｍ）の深さになるように深さ「ｄ」（図１０ｂに示す）を形成するのを助けた。ダム８０の高さ「ｊ」は約１／４インチ（約６ｍｍ）であり、また長手方向長さ「ｋ」は約１／２インチ（約１３ｍｍ）であった。幅（図示せず）は、トラフ部材３０ａの底部寸法「Ｒ」を完全に横切る。従って、動作中のＶ字形トラフ部材３０ａ内の水３の総体積は、約６．４立方インチ（約１０５ｍｌ）であった。
【０２４２】
トラフ部材３０ａ内への水３の流量は約１５０ｍｌ／分〜少なくとも２８０ｍｌ／分であった。水３のこのような流量は、定格0.1馬力、10-600rpmのMasterflex（登録商標） L/Sポンプ駆動装置４０を利用することにより得られた。Masterflex（登録商標）ポンプ４０のモデル番号は77300-40であった。ポンプ駆動装置は、Easy-Load Model No. 7518-10として知られている、これもMasterflex（登録商標）製のポンプヘッドを有した。一般的に言うと、ポンプ４０のためのヘッドは蠕動ヘッド（peristaltic head）として知られている。ポンプ４０及びヘッドは、Masterflex（登録商標） LS Digital Modular Driveによって制御された。Digital Modular Driveのモデル番号は77300-80である。Digital Modular Driveの正確な設定値は例えば、１分間当たり１５０ミリリットルであった。蠕動ヘッド内に、直径１／４インチ（すなわちサイズ06419-25)のTygon（登録商標）管を入れた。管は、Masterflex（登録商標）のためにSaint Gobainによって製造された。管の一方の端部をトラフ部材３０ａの第１の端部３１に、その中に配置された流れ拡散手段の傍らで供給した。流れ拡散手段は、トラフ部材３０ａ内に導入された水中３の攪乱及び気泡、並びに、蠕動ポンプ４０によって発生したパルス状態を最小限にする傾向があった。これに関して、小型リザーバが拡散手段として役立ち、これをトラフ部材３０ａの端部３１の鉛直方向上方の点に設けたので、リザーバがオーバーフローしたときに、比較的定常的な水３の流れが、Ｖ字形トラフ部材３０ａの端部３１内に流入した。
【０２４３】
例８〜１０では５つの電極セットが使用され、１つの電極セットはトラフ部材３０ａ内に配置された単一の電極セット１ａ／５ａであった。電極１からのトラフ部材３０ａ内のプラズマ４は、図５ｅに示されたものの形状と類似する、重量９．２ｇの電極１で形成された。この電極は純度９９．９５％の金であった。他方の電極５ａは、液体３’中に約９ｍｍ浸された、約１４ｍｍ  ｘ  ２３ｍｍ  ｘ  ２７ｍｍ及び１ｍｍ厚の直角三角形の白金板であった。プラズマ４を形成するために使用されるＡＣ変圧器は、図３２ａに示され、本明細書の他の個所で論じられる変圧器６０であった。他の電極セット５／５にはＡＣ変圧器５０（下で論じる）を接続した。他の全ての適切な運転条件は表３ａ、３ｂ及び３ｃに示されている。
【０２４４】
処理増強されたコンディショニング済の水３’の流出水をリザーバ４１内に捕集し、続いて、ポンプ４０とほぼ同じ速度で、別のポンプ４０’によって第２トラフ部材３０ｂ内にポンピングした（例えばトラフ部材３０ａ内で発生する蒸発は最小限である）。図２２ａに示された第２トラフ部材３０ｂはテーパされていて、高さ約３．７５インチ、その端部３２では幅が約３．７５インチ、またその端部３１では幅が約１インチであり、こうしてテーパ形状を形成する。トラフ部材３０ｂは、深さ約２．５インチの約１４５０ｍｌの液体３’’を含有した。４つの電極セット５ｂ，５ｂ’−５ｅ，５ｅ’のそれぞれは、長さ約５インチ（約１３ｃｍ）、そして例８及び９では直径約０．５ｍｍ、例１０では直径約１．０ｍｍの純度９９．９５％の金ワイヤーを含んだ。例８〜１０のそれぞれにおいて、約４．２５インチ（約１１ｃｍ）のワイヤーを、深さ約２．５インチ（約６ｃｍ）の水３’’中に浸した。それぞれの電極セット５ａ，５ａ’−５ｄ，５ｄ’は、図４ｅに示されているように「Ｊ」字形に成形された。図４ｅに示された距離「ｇ」は約１〜８ｍｍであった。
【０２４５】
図３８ｂ及び４１ａに関して、単一の変圧器装置５０に４つの別個の電極セット（セット２、セット３、セット４及びセット５）を取り付けた。具体的には、変圧器５０は、例５〜７に使用されたものと同じ変圧器であるが、しかし図３８ｂに示した配線図に従って、各電極セットに電気的に接続した。対照的に、この配線形態は、例５〜７に使用されたものとは異なり、本発明のトラフ３０ｂのデザインの所要アンペア数が低い（液体３と接触しているワイヤが少ない）ので、単一の変圧器５０しか必要とならなかった。
【０２４６】
表３ａ〜３ｃのそれぞれは、トラフ３０ｂ内の「セット＃」によって表される４つの電極セットのそれぞれに関する処理情報を含む。トラフ３０ｂ内の４つの電極セットのそれぞれの電極を、特定のターゲット電圧で動作するように設定した。表３ａ〜３ｃのそれぞれに挙げられた実際の動作電圧約２５５ボルトを、電極セットを横切って印加した。各電極セットの中心線と隣接電極セットとの距離「ｃ−ｃ」（図１４参照）も表す。さらに、トラフ３０ａ内で利用される電極１と関連する距離「ｘ」も報告する。いずれの電極５’に関しても、距離「ｘ」は報告しない。他の関連距離は、表３ａ〜３ｃのそれぞれに報告する。
【０２４７】
電極１／５のための全ての材料は、1050 Benson Way, Ashland, Oregon 97520在、ESPIから入手した。
【０２４８】
例８〜１０に使用される水３を、逆浸透法及び脱イオン化法によって製造し、ＮａＨＣＯ３処理増強剤と混合し、そして一緒にトラフ部材３０ａ内に流入させた。本質的には、逆浸透（ＲＯ）は、溶解された種及び／又は懸濁物質を地下水から分離する圧力駆動膜分離法である。これは、自然の浸透流（膜の両側の物質の濃度を平衡させようとする）を逆転させるために圧力が加えられるので「逆」浸透と呼ばれる。加えられた圧力は水が強制的に膜を通るようにし、膜の一方の側に汚染物質を残し、そして他方の側に精製水を残す。逆浸透膜は、互いに結合されてプラスチック管の周りに螺旋形態を成して巻き付けられたいくつかの薄層膜又は薄板膜を利用した（これは薄膜複合体又はＴＦＣ膜としても知られている）。溶解された種の除去に加えて、ＲＯ膜はまた、水中に存在し得る微生物を含む懸濁物質を分離する。ＲＯ処理後、混床脱イオン化フィルタを使用した。両処理後の総溶解溶媒量（「ＴＤＳ」）は、Accumet（登録商標） AR20 pH／導電率メータによって測定して、約０．２ｐｐｍであった。
【０２４９】
【表１２】
0005788808.tif 000013
【０２５０】
【表１３】
0005788808.tif 000014
【０２５１】
【表１４】
0005788808.tif 000015
【０２５２】
図４７ａ、４８ａ及び４９ａは、乾燥溶液ＧＤ−０１８、ＧＤ−０１９及びＧＤ−０２０に相当する代表的なＴＥＭ顕微鏡写真であり、例８、９及び１０のそれぞれにおいて、金結晶が成長しているのを示している。
【０２５３】
図４７ｂ、４８ｂ及び４９ｂは、それぞれ例８、９及び１０から撮影された乾燥溶液に相当するＴＥＭ顕微鏡写真から測定した（すなわち、例５〜７で前述したソフトウェアを使用）粒度分布ヒストグラムである。
【０２５４】
図４７ｃ、４８ｃ及び４９ｃはそれぞれ、例８、９及び１０において形成された金ナノ粒子溶液の動的光散乱データ（すなわち流体力学半径）を示している。これらの図面のそれぞれは、３つの別個の動的光散乱データセットのグラフィカルな結果を示している。
【０２５５】
なお、動的光散乱粒度の情報は、ＴＥＭで測定されたヒストグラムとは異なる。なぜならば、動的光散乱は、粒子が全て球体（これらはそうではない）であることを想定するアルゴリズムを使用し、また、流体力学半径の尺度となるからである（例えば、水に対する粒子の影響も検出され、粒子の実際の物理的半径に加えて報告される）。従って、ちょうど本明細書中に含まれる他の例におけるように、ＴＥＭヒストグラム・データ中で報告された値と、動的光散乱データ中で報告された値との間で、報告粒度に差異があることは、驚くべきことではない。
【０２５６】
例１１
金系ナノ粒子／ナノ粒子溶液又はコロイドＩＡＣ−２０２−７のバッチ法による製造
この例は、本発明によるバッチ法を利用する。図４３ａは、例３をコンディショニングするために使用される装置を示す。液体３’が一旦コンディショニングされたら、これを図４３ｃに示された装置内で処理した。
【０２５７】
表４ａが示すマトリックスにおいて、ソーダ（すなわちＮａＨＣＯ３）をベーキングする処理増強剤の量は約１グラム／ガロンから約２グラム／ガロンへ（すなわち約０．２６４ｇ／Ｌから約０．５２８ｇ／Ｌへ）変化し、そして図４３ａの装置内の、表４ａに反映された滞留時間（すなわち処理増強剤を含む水３がプラズマ４に曝露される時間量）を、図４３ｃに示された装置内の後続の処理前に、約２０分間から約６０分間に変化させる。電極１によって形成された各プラズマ４のための印加電圧は約７５０ボルトであった。この電圧は、本明細書中の他の個所で論じられた変圧器６０（すなわち平衡中間点参照デザイン（Balanced Mid-Point Referenced Design）によって達成した。図４３ｃに示された電極５ａ／５ｂに、第２の異なる変圧器を電気的に接続した。この変圧器は、電圧範囲０〜３００Ｖ、周波数範囲４７〜４００Ｈｚ及び最大出力定格１ｋＶＡのｈｙ  ＡＣ電源であった。表４ａ及び４ｂにおけるそれぞれの識別ランに対する印加電圧は約２５０ボルトであった。電流は、表４ｂで報告された最小及び最大ボルトとの時間の関数として変化した。他の全てのプロセス変数は一定のままであった。
【０２５８】
従って、表４ａは、多数の変数（例えば処理増強剤及び所定の滞留時間）が水中の金ナノ粒子の量又は濃度、及び金ナノ粒子のサイズ分布の両方に影響を及ぼすことを示している。一般に、処理増強剤の濃度が約１ｇ／ガロン（０．２６４ｇ／Ｌ）から約２ｇ／ガロン（０．５２８ｇ／Ｌ）へ増大するにつれて、濃度（すなわち「ｐｐｍ」）は所与の一連の処理条件下で多かれ少なかれ増大する。しかしながら、いくつかの事例において、粒度分布（「ｐｓｄ」）は好ましくなく増大するので、形成されたナノ粒子はもはや安定ではなく、時間の関数として「沈降」した（例えば、不安定な懸濁液が形成された）。これらの沈降条件は即座に作用するものではなく、従ってこのことは、水中のこのようなナノ粒子懸濁液をすぐに処理して有用な生成物、例えばゲル又はクリームにすることができることを示唆した。この例は、多数の処理変数の種々様々な重要な効果を明示している。これらの変数は、本明細書中の他の個所で開示された本発明の連続法に少なくとも指示的に転換することができる。これらのデータは一例であり、本発明の範囲を限定するものとして見なすべきではない。さらに、これらの本発明のデータは、追求すべき優れた操作上の指示を当業者に提供するはずである。
【０２５９】
特定の例として、表４ｃは、第１の電極セット＃１（すなわち図４３ａ）は約７５０ボルトの電圧で動作することによりプラズマ４を形成したことを示している。これは、本明細書中の他の個所で報告された他のプラズマ４と同様である。但し、電極セット＃２（すなわち図４３ｃ）は上記ｈｙ−ＡＣ源によって給電された。
【０２６０】
【表１５】
0005788808.tif 000016
【０２６１】
【表１６】
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【０２６２】
【表１７】
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【０２６３】
図５０ａは、この例１１に従って形成された溶液から乾燥させられた金結晶の代表的なＴＥＭ顕微鏡写真を示している。
【０２６４】
図５０ｂは、この例１１に従って形成された乾燥金ナノ粒子のＴＥＭ測定に基づく粒度分布を示している。
【０２６５】
図５０ｃは、この例１１からの動的光散乱粒度データ（すなわち流体力学半径）を示している。具体的には、本明細書中の他の個所で報告されているものと同様の３つの代表的なViscotekデータセットが、この図面に示されている。
【０２６６】
なお、動的光散乱粒度の情報は、ＴＥＭで測定されたヒストグラムとは異なる。なぜならば、動的光散乱は、粒子が全て球体（これらはそうではない）であることを想定するアルゴリズムを使用し、また、流体力学半径の尺度となるからである（例えば、水に対する粒子の影響も検出され、粒子の実際の物理的半径に加えて報告される）。従って、ちょうど本明細書中に含まれる他の例におけるように、ＴＥＭヒストグラム・データ中で報告された値と、動的光散乱データ中で報告された値との間で、報告粒度に差異があることは、驚くべきことではない。
【０２６７】
例１２
この例１２ａは、例５〜７に示されたものと同様の一連の処理条件を利用した。この例は、図４ｆ、３７ａ、３８ａ及び４０ａに示されたものと同様の装置を利用した。表８は、この例の特定の処理条件を示す。これらの条件は、例５〜７において示された処理条件との差異を示している。この例における主な差異は、液体３に添加された処理増強剤がより多いこと、そして流入させられる液体３の流量がより多いことである。
【０２６８】
【表１８】
0005788808.tif 000019
【０２６９】
図５２は、例１２ａに従って産出された溶液に対応する代表的なViscotek出力を示す。報告された数値は、溶液中の粒子の流体力学半径に相当する。
【０２７０】
例１２ｂ
この例１２ｂは、ゲル又はクリーム生成物を製造するために例１２ａの溶液を利用した。具体的には、例１２ａに従って形成された約１，３００グラムの溶液を、約３０分間にわたって約６０℃まで加熱した。ＧＢ−１３９溶液を、金属ホットプレート上の１リットルPyrex（登録商標）ビーカー内で加熱した。プラスチックのスクイレル(squirrel）回転ペイント・ミキサーを使用してコンスタントに攪拌しながら、加熱された溶液に、約９．５ｇのCarbopol（登録商標）(ETD 2020、Noveon,Inc., Cleveland, OHによって製造されたカルボマー）をゆっくりと添加した。この混合は、大きなCarbopol塊が溶解されるまで約２０分間行われた。
【０２７１】
約１５グラムの高純度の液体ラノリン（Now Personal Care, Bloomingdale, IL）を溶液に添加し、そして前述の攪拌機で混合した。
【０２７２】
次いで約１６グラムの高純度ホホバ油を溶液に添加して混ぜた。
【０２７３】
約１６グラムの高純度ココアバター塊（Soap Making and Beauty Supplies, North Vancouver, B.C.)を、別個の500mL Pyrex（登録商標）ビーカー内で加熱し、そして塊が液体になるまでホットプレート上に置き、次いで液体ココアバターを前述の溶液に添加して混ぜた。
【０２７４】
次いで、約１６グラムの水酸化カリウム（１８％溶液）を前述の成分に添加して混ぜ合わせることにより、溶液をゲル化させた。その後、溶液全体をプラスチックのスクイレル回転ミキサーで連続的に混合することにより、クリーム又はゲルが形成された。約１５分間にわたるこの最終混合中、付加的な香料「トロピカル・アイランド」（２ｍＬ）を添加した。結果はピンクがかったクリーム状ゲルであった。
【０２７５】
例１３ａ
この例１３ａは、例７に従って形成された溶液を利用した。具体的には、この例は、例７の生成物を利用して、ゲル又はクリーム生成物を製造した。具体的には、例７に従って形成された約６５０グラムの溶液を、約３０分間にわたって約６０℃まで加熱した。溶液を、金属ホットプレート上の１リットルPyrex（登録商標）ビーカー内で加熱した。プラスチックのスクイレル(squirrel）回転ペイント・ミキサーを使用してコンスタントに攪拌しながら、加熱された溶液に、約９．６ｇのCarbopol（登録商標）(ETD 2020、Noveon,Inc., Cleveland, OHによって製造されたカルボマー）をゆっくりと添加した。この混合は、大きなCarbopol塊が溶解されるまで約２０分間行われた。
【０２７６】
約７グラムの高純度の液体ラノリン（Now Personal Care, Bloomingdale, IL）を溶液に添加し、そして前述の攪拌機で混合した。
【０２７７】
次いで約８グラムの高純度ホホバ油を溶液に添加して混ぜた。
【０２７８】
約８グラムの高純度ココアバター塊（Soap Making and Beauty Supplies, North Vancouver, B.C.)を、別個の500mL Pyrex（登録商標）ビーカー内で加熱し、そして塊が液体になるまでホットプレート上に置き、次いで液体ココアバターを前述の溶液に添加して混ぜた。
【０２７９】
Advil（登録商標）液体ゲルキャップ（例えば液体イブプロフェン及びカリウム）中に含有された約４５グラムの液体を溶液に添加し、これと十分に混ぜ合わせた。
【０２８０】
次いで、約８グラムの水酸化カリウム（１８％溶液）を添加して混ぜ合わせることにより、溶液をゲル化させた。その後、溶液全体をプラスチックのスクイレル回転ミキサーで連続的に混合することにより、クリーム又はゲルが形成された。約１５分間にわたるこの最終混合中、付加的な香料「トロピカル・アイランド」（２ｍＬ）を添加した。結果はピンクがかったクリーム状ゲルであった。
【０２８１】
例１３ｂ
この例１３ｂは、ゲル又はクリーム生成物を製造するために、ＧＢ−１３９と同等の溶液を利用した。具体的には、約６５０グラムの溶液を、約３０分間にわたって約６０℃まで加熱した。溶液を、金属ホットプレート上の１リットルPyrex（登録商標）ビーカー内で加熱した。プラスチックのスクイレル(squirrel）回転ペイント・ミキサーを使用してコンスタントに攪拌しながら、加熱された溶液に、約６ｇのCarbopol（登録商標）(ULTREZ10、Noveon,Inc., Cleveland, OHによって製造されたカルボマー）をゆっくりと添加した。この混合は、大きなCarbopol塊が溶解されるまで約２０分間行われた。
【０２８２】
約７グラムの高純度の液体ラノリン（Now Personal Care, Bloomingdale, IL）を溶液に添加し、そして前述の攪拌機で混合した。
【０２８３】
次いで約８グラムの高純度ホホバ油を溶液に添加して混ぜた。
【０２８４】
約８グラムの高純度ココアバター塊（Soap Making and Beauty Supplies, North Vancouver, B.C.)を、別個の500mL Pyrex（登録商標）ビーカー内で加熱し、そして塊が液体になるまでホットプレート上に置き、次いで液体ココアバターを前述の溶液に添加して混ぜた。
【０２８５】
次いで、約８グラムの水酸化カリウム（１８％溶液）を前述の成分に添加して混ぜ合わせることにより、溶液をゲル化させた。その後、溶液全体をプラスチックのスクイレル回転ミキサーで連続的に混合することにより、クリーム又はゲルが形成された。結果はピンクがかったクリーム状ゲルであった。
【０２８６】
例１３ｃ
この例１３ｃは、ゲル又はクリーム生成物を製造するために、３ＡＣ−０２１と同等の溶液を利用した。具体的には、約４５０グラムの溶液を、約３０分間にわたって約６０℃まで加熱した。溶液を、金属ホットプレート上の１リットルPyrex（登録商標）ビーカー内で加熱した。プラスチックのスクイレル(squirrel）回転ペイント・ミキサーを使用してコンスタントに攪拌しながら、加熱された溶液に、約４．５ｇのCarbopol（登録商標）(ULTREZ10、Noveon,Inc., Cleveland, OHによって製造されたカルボマー）をゆっくりと添加した。この混合は、大きなCarbopol塊が溶解されるまで約２０分間行われた。
【０２８７】
次いで、約６．５グラムの水酸化カリウム（１８％溶液）を前述の成分に添加して混ぜ合わせることにより、溶液をゲル化させた。その後、溶液全体をプラスチックのスクイレル回転ミキサーで連続的に混合することにより、クリーム又はゲルが形成された。結果はピンクがかったクリーム状ゲルであった。
【０２８８】
例１４
金系ナノ粒子／ナノ粒子溶液ＧＢ−０５６の製造
一般に、例１４は、図４ｅ、３７ａ、３９ｂ及び４２ａに大まかに示された装置と関連する本発明の或る実施態様を利用する。トラフ部材３０ａ（３０ａ’）及び３０ｂはそれぞれ１／８インチ（約３ｍｍ）厚のプレキシガラス、及び１／４インチ（約６ｍｍ）厚のポリカーボネートから形成した。支持構造３４も、約１／４インチ厚（約６ｍｍ〜７ｍｍ厚）であるプレキシガラスから形成した。図３９ｂに示されているように、トラフ部材３０ａはトラフ部材３０ｂ’と一体化されており、これを３０ａ’と呼ぶ（例えば前の特定例におけるように、トラフ部材３０ａの後には別個のポンプ手段は設けられていない）。図３７ａ及び３９ｂに示されたトラフ部材３０ａ’の断面形状は、図１０ｂに示された形状に相当した（すなわち切頂「Ｖ」）。切頂「Ｖ」のベース部分「Ｒ」は約０．５インチ（約１ｃｍ）であり、そして各サイド部分「Ｓ」，「Ｓ’」は約１．５インチ（約３．７５ｃｍ）であった。Ｖ字形トラフ部材３０ａのサイド部分「Ｓ」，「Ｓ’」を離隔する距離「Ｍ」は約（２＋1/4）インチ〜（２＋5/16）インチ（約５．９ｃｍ）（内側から内側まで測定）であった。また各側壁部分の厚さは約１／８インチ（約３ｍｍ）厚であった。Ｖ字形トラフ部材３０ａ’の長手方向長さ「ＬT」（図１１ａ参照）は、点３１から点３２まで、約１フィート（約３０ｃｍ）長であった。
【０２８９】
精製水（本明細書中の他の個所で論じる）を約０．３９６ｇ／ＬのＮａＨＣＯ３と混合し、そしてトラフ部材３０ａ’内に流入させられる液体３として使用した。Ｖ字形トラフ部材３０ａ’内の液体３’の深さ「ｄ」（図１０ｂ参照）は、トラフ部材３０に沿った種々の点において、約７／１６インチ〜約１／２インチ（約１１ｍｍ〜約１３ｍｍ）であった。深さ「ｄ」は、ダム８０（図３７ａに示す）を使用することによって部分的に制御した。具体的に、ダム８０は端部３２の近くに設けられ、約７／１６インチ〜約１／２インチ（約１１ｍｍ〜約１３ｍｍ）の深さになるように深さ「ｄ」（図１０ｂに示す）を形成するのを助けた。ダム８０の高さ「ｊ」は約１／４インチ（約６ｍｍ）であり、また長手方向長さ「ｋ」は約１／２インチ（約１３ｍｍ）であった。幅（図示せず）は、トラフ部材３０ａ’の底部寸法「Ｒ」を完全に横切る。従って、動作中のＶ字形トラフ部材３０ａ’内の液体３’の総体積は、約２．１４立方インチ（約３５ｍｌ）であった。
【０２９０】
トラフ部材３０ａ’内への液体３’の流量は約１５０ｍｌ／分であり、点３２におけるトラフ部材３０ｂ’の流出量は僅かに少なく、約１１０ｍｌ／分であった（蒸発に起因する）。液体３’のこのような流量は、定格0.1馬力、10-600rpmのMasterflex（登録商標） L/Sポンプ駆動装置４０を利用することにより得られた。Masterflex（登録商標）ポンプ４０のモデル番号は77300-40であった。ポンプ駆動装置は、Easy-Load Model No. 7518-10として知られている、これもMasterflex（登録商標）製のポンプヘッドを有した。一般的に言うと、ポンプ４０のためのヘッドは蠕動ヘッドとして知られている。ポンプ４０及びヘッドは、Masterflex（登録商標） LS Digital Modular Driveによって制御された。Digital Modular Driveのモデル番号は77300-80である。Digital Modular Driveの正確な設定値は例えば、１分間当たり１５０ミリリットルであった。蠕動ヘッド内に、直径１／４インチ（すなわちサイズ06419-25)のTygon（登録商標）管を入れた。管は、Masterflex（登録商標）のためにSaint Gobainによって製造された。管の一方の端部をトラフ部材３０ａ’の第１の端部３１に、その中に配置された流れ拡散手段の傍らで供給した。流れ拡散手段は、トラフ部材３０ａ’内に導入された水中３の攪乱及び気泡、並びに、蠕動ポンプ４０によって発生したパルス状態を最小限にする傾向があった。これに関して、小型リザーバが拡散手段として役立ち、これをトラフ部材３０ａ’の端部３１の鉛直方向上方の点に設けたので、リザーバがオーバーフローしたときに、比較的定常的な液体３’の流れが、Ｖ字形トラフ部材３０ａ’の端部３１内に流入した。
【０２９１】
例１４では単一の電極セット１ａ／５ａが利用された。プラズマ４は、図５ｅに示されたものの形状と類似する、重量９．２ｇの電極１で形成された。この電極は純度９９．９５％の金であった。他方の電極５ａは、液体３’中に約９ｍｍ浸された、約１４ｍｍ  ｘ  ２３ｍｍ  ｘ  ２７ｍｍ及び１ｍｍ厚の直角三角形の白金板であった。他の全ての該当する条件は表１０に示されている。
【０２９２】
図３９ｂに示されているように、トラフ部材３０ａ’からの流出物は、コンディショニング済の液体３’であり、このコンディショニング済液体３’を第２のトラフ部材３０ｂ’内に直接に流入させた。図４１ａ内に示された第２のトラフ部材３０ｂ’は、その端部３２では高さが約３．７５インチ、幅が約３．７５インチであり、またその端部３１では幅が約１インチであった。このトラフ部材３０ｂ’は、約２．５インチ深さの約１４５０ｍｌの液体３’’を含有した。この例において、４つの電極セット５ｂ，５ｂ’−５ｅ，５ｅ’のそれぞれは、直径約０．５ｍｍの純度９９．９５％の金ワイヤーを含んだ。各ワイヤーの長さは約５インチ（約１２ｃｍ）であった。液体３’’は深さが約２．５インチ（約６ｃｍ）であって、４．２５インチ（約１１ｃｍ）のＪ字形ワイヤーがその中に浸されている。各電極セット５ｂ，５ｂ’−５ｅ，５ｅ’は、図４ｅに示されているように「Ｊ」字形であった。図４ｅに示された距離「ｇ」は約１〜８ｍｍであった。
【０２９３】
図３９ｂ及び４１ａに関して、図３９ｂに示されているように、２つの別個の変圧器装置５０及び５０ａに４つの別個の電極セット（セット２、セット３、セット４及びセット５）を取り付けた。具体的には、図１９ａに示した配線図に従って、変圧器５０及び５０ａを各電極セットに電気的に接続した。各変圧器装置５０，５０ａは、互いに位相を１２０℃ずらした別個のＡＣ入力ラインに接続した。変圧器５０及び５０ａは、単一の電気回路に過負荷を与えて例えば上流側の回路遮断器が解除されないような形式で電気的に接続した（例えば、これらの条件下で利用されると、単一の変圧器５０／５０ａは、上流側の電気的な問題を引き起こすのに十分な電流を引き込むことがある）。各変圧器５０／５０ａは、ワイヤの単一コイル／巻線から構成された可変ＡＣ変圧器であった。この巻線は、一次巻線及び二次巻線の両方の一部として作用する。入力電圧は巻線の固定部分を横切って印加される。出力電圧は、巻線の一方の端部と、巻線に沿った別の接続部との間で取り出される。巻線の一部を露出させ、スライディング・ブラシを使用して二次接続部を形成することにより、連続変動比を得ることができる。入力電圧に対する出力電圧の比は、これらが接続する巻線の巻き数の比に等しい。具体的には、それぞれの変圧器は、Mastech TDGC2-5kVA, 10A 電圧調節器, 出力0-250Vであった。
【０２９４】
表１０は、「セット＃」によって表される４つの電極セットのそれぞれに関する処理情報を含む。４つの電極セットのそれぞれの電極を、特定の電圧範囲内で動作するように設定した。表１０に挙げられた実電圧は約２５５ボルトであった。各電極セットの中心線と隣接電極セットとの距離「ｃ−ｃ」（図１４参照）も表す。さらに、利用される電極１と関連する距離「ｘ」も報告する。電極５に関して、距離「ｘ」は報告しない。他の関連距離は、表１０で報告する。
【０２９５】
電極１／５のための全ての材料は、1050 Benson Way, Ashland, Oregon 97520在、ESPIから入手した。
【０２９６】
【表１９】
0005788808.tif 000020
【０２９７】
図５３ａ〜５３ｅは、この例１４に従って形成された溶液／コロイドＧＢ−０５６から乾燥させられた金ナノ粒子の５つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真を示している。
【０２９８】
図５４は、この例５〜７において前に論じたＴＥＭ機器／ソフトウェアを使用することにより測定された溶液／コロイドから乾燥させられた金ナノ粒子の測定サイズ分布を示している。
【０２９９】
図５５は、この例１４に従って形成されたナノ粒子に対する３つの動的光散乱データ測定値集合（すなわち流体力学半径）をグラフィカルに示している。なお、動的光散乱粒度の情報は、ＴＥＭで測定されたヒストグラムとは異なる。なぜならば、動的光散乱は、粒子が全て球体（これらはそうではない）であることを想定するアルゴリズムを使用し、また、流体力学半径の尺度となるからである（例えば、水に対する粒子の影響も検出され、粒子の実際の物理的半径に加えて報告される）。従って、ちょうど本明細書中に含まれる他の例におけるように、ＴＥＭヒストグラム・データ中で報告された値と、動的光散乱データ中で報告された値との間で、報告粒度に差異があることは、驚くべきことではない。
【０３００】
例１５
金系ナノ粒子／ナノ粒子溶液（ＧＢ−０９８，ＧＢ−１１３及びＧＢ−１１８）；（ＧＢ−１２０及びＧＢ−１２３）；（ＧＢ−１３９）；（ＧＢ−１４１及びＧＢ−１４４）；（ＧＢ−０７９，ＧＢ−０８９及びＧＢ−０６２）；及び（ＧＢ−０７６及びＧＢ−０７７）の製造
一般に、例１５は、図３９ｃ〜３９ｈ、４０ｂ〜４０ｇ及び４１ｂに大まかに示された装置と関連する本発明の或る実施態様を利用する。加えて、表１２は、図３９ｃ〜３９ｈ、４０ｂ〜４０ｇ及び４１ｂと関連して使用される主要処理パラメータを要約している。また、表１２は、１）結果として生じる「ｐｐｍ」（すなわち金ナノ粒子濃度）、２）図５６ｃ〜６８ｃのそれぞれにおいて示される３つの最高振幅ピークの平均から求められた「流体力学半径」に対応する単一の数値（本明細書中で後で論じる）、及び３）図５６ｂ〜６８ｂに示されたＴＥＭヒストグラム・グラフによって測定して、最も頻繁に発生する粒子直径に相当するモードである「ＴＥＭ平均直径」を開示する。これらの物理的特徴付けは、本明細書中の他の個所で論じられているように実施する。
【０３０１】
【表２０】
0005788808.tif 000021
【０３０２】
【表２１】
0005788808.tif 000022
【０３０３】
前述の図面における全てのトラフ部材３０ａ’及び３０ｂ’を、それぞれ１／８インチ（約３ｍｍ）厚のプレキシガラス、及び１／４インチ（約６ｍｍ）厚のポリカーボネートから形成した。支持構造３４（図面の多くでは示されていないが、しかし本明細書中の他の個所で論じられている）も、約１／４インチ厚（約６ｍｍ〜７ｍｍ厚）であるプレキシガラスから形成した。図３８ａ及び３８ｂに示された実施態様とは対照的に、各部材３０ａはトラフ部材３０ｂ’と一体的であり、これを３０ａ’と呼ぶ（例えば前の特定例におけるように、トラフ部材３０ａの後には別個のポンプ手段は設けられていない）。この例で使用された各トラフ部材３０ａ’の断面形状は、図１０ｂに示された形状に相当した（すなわち台形断面）。各トラフ部材部分３０ｂ’の該当寸法を、「Ｍ１」（すなわちトラフ部材３０ｂ’の入口部分におけるトラフの内幅）、「Ｍ２」（すなわちトラフ部材３０ｂ’の出口部分におけるトラフの内幅）、「ＬT」（すなわちトラフ部材３０ｂ’の横方向長さ又は流動方向長さ）、「Ｓ」（すなわちトラフ部材３０ｂ’の高さ）、及び「ｄ」（すなわちトラフ部材３０ｂ’内部の液体３’’の深さ）として、表１２で報告する。いくつかの実施態様の場合、トラフ部材３０ｂ’のサイド部分「Ｓ」，「Ｓ’」（図１０ａ参照）を離隔する距離「Ｍ」は同じである。これらの事例では、表１２は「Ｍ１」の値寸法だけを表し、「Ｍ２」の記入欄は「Ｎ／Ａ」と表す。換言すれば、いくつかのトラフ部材３０ｂ’は長手方向長さに沿ってテーパされており、他の事例では、トラフ部材３０ｂ’はその長手方向長さにそってほぼ真直ぐである。また各側壁部分の厚さは約１／４インチ（約６ｍｍ）厚であった。３つの異なる長手方向長さ「ＬT」を、トラフ部材３０ｂ’に関して報告する（すなわち６１０ｍｍ、９１４ｍｍ又は１２１９ｍｍ）が、しかし他のＬTも本発明のトラフの範囲に含まれるものと考えるべきである。
【０３０４】
表１２は、処理増強剤ＮａＨＣＯ３が精製水（本明細書中の他の個所で論じる）に約０．４ｍｇ／ｍｌ又は０．５３ｍｇ／ｍｌの量で添加されたことを示している。なお、他の量のこのような処理増強剤も本発明の範囲内で機能する。精製水／ＮａＨＣＯ３混合物を、トラフ部材３０ａ’内に流入させられる液体３として使用した。トラフ部材３０ａ’（すなわちここでプラズマ４が形成されている）内の液体３’の深さ「ｄ」は、トラフ部材３０ａ’に沿った種々の点において、約７／１６インチ〜約１／２インチ（約１１ｍｍ〜約１３ｍｍ）であった。深さ「ｄ’」は、ダム８０（図３７ａ及び３７ｂに示す）を使用することによって部分的に制御した。具体的に、ダム８０はトラフ部材３０ａ’の流出端部３２の近くに設けられ、約７／１６インチ〜約１／２インチ（約１１ｍｍ〜約１３ｍｍ）の深さになるように深さ「ｄ」（図１０ｂで「ｄ」として示す）を形成するのを助けた。ダム８０の高さ「ｊ」は約１／４インチ（約６ｍｍ）であり、また長手方向長さ「ｋ」は約１／２インチ（約１３ｍｍ）であった。幅（図示せず）は、トラフ部材３０ａ’の底部寸法「Ｒ」を完全に横切る。従って、動作中のトラフ部材３０ａ’内の液体３’の総体積は、約２．１４立方インチ（約３５ｍｌ）〜約０．８９立方インチ（約１４．５８ｍｌ）であった。
【０３０５】
トラフ部材３０ａ’内及びトラフ部材３０ｂ’ 内へ入る液体３’の流量は、形成済試料のうちの１つ（すなわち約１１０ｍｌ／分のＧＢ−１４４）を除いて約１５０ｍｌ／分であり、点３２におけるトラフ部材３０ｂ’から出る流量は、約６２ｍｌ／分のＧＢ−１４４を除く全ての試料に関して、約１１０ｍｌ／分であった（すなわち蒸発に起因する）。ＧＢ−１４４に発生する蒸発の量は、他の試料よりもパーセンテージが高い。なぜならば、トラフ部材３０ｂ’内の液体３’’の滞留時間が、この実施態様に従って形成された他の試料と比べて長いからである。他の許容し得る流量も本発明の範囲に含まれると考えるべきである。
【０３０６】
液体３’のこのような流量は、定格0.1馬力、10-600rpmのMasterflex（登録商標） L/Sポンプ駆動装置４０を利用することにより得られた。Masterflex（登録商標）ポンプ４０のモデル番号は77300-40であった。ポンプ駆動装置は、Easy-Load Model No. 7518-10として知られている、これもMasterflex（登録商標）製のポンプヘッドを有した。一般的に言うと、ポンプ４０のためのヘッドは蠕動ヘッドとして知られている。ポンプ４０及びヘッドは、Masterflex（登録商標） LS Digital Modular Driveによって制御された。Digital Modular Driveのモデル番号は77300-80である。Digital Modular Driveの正確な設定値は例えば、例えば１００ｍｌ／分であるＧＢ−１１４を除いた全ての試料に関して、１分間当たり１５０ミリリットルであった。蠕動ヘッド内に、直径１／４インチ（すなわちサイズ06419-25)のTygon（登録商標）管を入れた。管は、Masterflex（登録商標）のためにSaint Gobainによって製造された。管の一方の端部をトラフ部材３０’の第１の端部３１に、その中に配置された流れ拡散手段の傍らで供給した。流れ拡散手段は、トラフ部材３０ａ’内に導入された水中３の攪乱及び気泡、並びに、蠕動ポンプ４０によって発生したパルス状態を最小限にする傾向があった。これに関して、小型リザーバが拡散手段として役立ち、これをトラフ部材３０ａ’の端部３１の鉛直方向上方の点に設けたので、リザーバがオーバーフローしたときに、比較的定常的な液体３’の流れが、Ｖ字形トラフ部材３０ａ’の端部３１内に流入した。
【０３０７】
表１２は、単一の電極セット１ａ／５ａ、又は２つの電極セット１ａ／５ａがこの例１５で利用された。プラズマ４は、図５ｅに示されたものの形状と類似する、重量９．２ｇの電極１で形成された。この電極は純度９９．９５％の金であった。他方の電極５ａは、液体３’中に約９ｍｍ浸された、約１４ｍｍ  ｘ  ２３ｍｍ  ｘ  ２７ｍｍ及び１ｍｍ厚の直角三角形の白金板であった。他の全ての該当する条件は表１２に示されている。
【０３０８】
図３９ｃ〜３９ｈに示されているように、トラフ部材３０ａ’からの流出物は、コンディショニング済の液体３’であり、このコンディショニング済液体３’を第２のトラフ部材３０ｂ’内に直接に流入させた。図４０ｂ〜４０ｇ及び４１ｂ内に示された第２のトラフ部材３０ｂ’は、表１２で報告されている測定値を有した。このトラフ部材３０ｂ’はトラフの寸法及び液体３’’の深さ「ｄ’’」に応じて、約６００ｍｌの液体３’’〜約１１００ｍｌの液体３’’を含有した。図３９ｃ〜３９ｈ、４０ｂ〜４０ｇ及び４１ｂと関連する表１２は、種々異なる電極構造を示している。例えば、本明細書中の前の例は、４つの電極セット５／５と１つの電極セット１／５とを使用することを開示した。この例では、８つ又は９つの電極セット（例えば、１つの１／５セットと、７つ又は８つの５／５’セット；又は２つの１／５セットと、７つの５／５’セット）を使用した。表１２で報告されているように、電極セット５／５’のそれぞれは、直径約０．５ｍｍ又は１．０ｍｍの純度９９．９５％の金ワイヤーを含んだ。液体３’と接触している各ワイヤー５の長さ（表１２の「ＷＬ」として報告する）は、約０．５インチ（約１３ｍｍ）長〜約２．０インチ（約５１ｍｍ）長であった。２つの異なる電極セット構造５／５’を利用した。図４０ｂ、４０ｃ、４０ｅ、４０ｆ、４０ｇ及び４１ｂは全て、一平面に沿って配向された電極セット５／５’（例えば、液体３”の流動方向に沿って線状に配列されている）を示す。これに対して、図４０ｄは電極セット構造５／５’が、前述の電極セット５／５’に対して約９０℃回転させられているのを示している。さらに、図３９ａ〜３９ｈに示された実施態様は、電極セット構造１／５及び５／５’が全て同じ平面に沿って配置されていることを示している。しかし、各電極セット構造１／５及び５／５’の電極間で形成された仮想平面が液体３’’の流動方向に対して平行であること、又は液体３’’の流動方向に対して垂直であること、又は液体３’’の流動方向に対して所定の角度を成すことも可能であることに注意すべきである。
【０３０９】
図３９ｃ〜３９ｈ、４０ｂ〜４０ｇ及び４１ｂに関して、これらの図に示されているように、変圧器装置５０及び５０ａにそれぞれ別個の電極セット５／５’（セット２、セット３−セット８又はセット９）を電気的に接続した。具体的には、図３９ｃ〜３９ｈに示した配線図に従って、変圧器５０及び５０ａを各電極セットに電気的に接続した。正確な配線は例によって異なるので、具体的な電気的接続情報に関しては図３９ｃ〜３９ｇを参照されたい。ほとんどの事例において、各変圧器装置５０，５０ａは、互いに位相を１２０℃ずらした別個のＡＣ入力ラインに接続した。変圧器５０及び５０ａは、単一の電気回路に過負荷を与えて例えば上流側の回路遮断器が解除されないような形式で電気的に接続した（例えば、これらの条件下で利用されると、単一の変圧器５０／５０ａは、上流側の電気的な問題を引き起こすのに十分な電流を引き込むことがある）。各変圧器５０／５０ａは、ワイヤの単一コイル／巻線から構成された可変ＡＣ変圧器であった。この巻線は、一次巻線及び二次巻線の両方の一部として作用する。入力電圧は巻線の固定部分を横切って印加される。出力電圧は、巻線の一方の端部と、巻線に沿った別の接続部との間で取り出される。巻線の一部を露出させ、スライディング・ブラシを使用して二次接続部を形成することにより、連続変動比を得ることができる。入力電圧に対する出力電圧の比は、これらが接続する巻線の巻き数の比に等しい。具体的には、それぞれの変圧器は、Mastech TDGC2-5kVA, 10A 電圧調節器, 出力0-250Vであった。
【０３１０】
表１２は、「セット＃」（例えば「セット１」〜「セット９」によって表される電極セットのそれぞれに関する。１／５又は５／５電極セットのそれぞれの電極を、特定の電圧範囲内で動作するように設定した。表１２に挙げられた電圧は、それぞれの電極セットのために使用された電圧である。各電極セットの中心線と隣接電極セットとの距離「ｃ−ｃ」（図１４参照）も報告する。さらに、それぞれ電極１と関連する距離「ｘ」も報告する。電極５に関しては、距離「ｘ」は報告しない。試料ＧＢ−１１８は、本明細書中の他の例とは僅かに異なる電極５ａ／５ｂ配列を有した。具体的には、それぞれ、電極５ａ／５ｂのチップ又は端部５ｔ及び５ｔ’が、電極５ａ／５ｂの他の部分よりも互いに近接して配置された。先端５ｔ及び５ｔ’間の距離「ｄｔ」は、約７／１６インチ（例えば１．２ｃｍ）及び約２インチ（約５ｃｍ）である。他の関連距離も表１２に報告する。
【０３１１】
電極１／５のための全ての材料は、1050 Benson Way, Ashland, Oregon 97520在、ESPIから入手した。ランＧＢ−１３９、ＧＢ−１４１、ＧＢ−１４４、ＧＢ−０７６、ＧＢ−０７７、ＧＢ−０７９、ＧＢ−０８９、ＧＢ−０９８、ＧＢ−１１３、ＧＢ−１１８、ＧＢ−１２０、及びＧＢ−１２３における電極５／５のための全ての材料を、26 Parkridge Road, Ward Hill, MA 01835在、Alfa Aesarから得た。ランＧＢ−０６２における電極５／５のための全ての材料は、1050 Benson Way, Ashland, Oregon 97520在、ESPIから入手した。
【０３１２】
図３０ａ〜６８ａは、表１２で参照された各溶液又はコロイドから乾燥させられ、例１５に従って形成された金ナノ粒子のそれぞれに対応する２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【０３１３】
図３０ｂ〜６８ｂは、表１２で参照され例１５に従って形成された各乾燥溶液又はコロイドに対して、例５〜７において前に論じたＴＥＭ機器／ソフトウェアを使用することにより測定された金ナノ粒子の測定サイズ分布を示している。
【０３１４】
図３０ｃ〜６８ｃは、表１２で参照され例１５に従って形成された各乾燥溶液又はコロイドに対する３つの動的光散乱データ測定値集合（すなわち流体力学半径）をグラフィカルに示している。なお、動的光散乱粒度の情報は、ＴＥＭで測定されたヒストグラムとは異なる。なぜならば、動的光散乱は、粒子が全て球体（これらはそうではない）であることを想定するアルゴリズムを使用し、また、流体力学半径の尺度となるからである（例えば、水に対する粒子の影響も検出され、粒子の実際の物理的半径に加えて報告される）。従って、ちょうど本明細書中に含まれる他の例におけるように、ＴＥＭヒストグラム・データ中で報告された値と、動的光散乱データ中で報告された値との間で、報告粒度に差異があることは、驚くべきことではない。
【０３１５】
試料ＧＢ−１３９、ＧＢ−１４１及びＧＢ−１４４を形成するために使用される構造の代表である図３９ｃ、３９ｈ、４０ｅ、４０ｆ及び３９ｇをここで参照する。これらの試料を形成するのに使用されるトラフ部材３０ｂ’は、この例１５で使用される他のトラフ部材３０ｂ’とは異なっていた。その理由は：１）  例えば各電極セット１／５における各電極の高さを自動調節する制御装置２０及び２０ａ〜２０ｇ（すなわち図３９ｈ）に、８つの電極セット１／５及び５／５を全て接続したこと；及び２）  所望されたとき、そして所望の場合に、各電極セット５／５内の電極を各雌受容管内に取り外し可能に挿入することができるように、雌受容管ｏ５ａ／ｏ５ａ’−ｏ５ｇ／ｏ５ｇ’をトラフ部材３０ｂ’の底部に接続したこと、である。それぞれの雌受容管ｏ５をポリカーボネートから形成し、雌受容管ｏ５は内径が約１／８インチ（約３．２ｍｍ）であり、溶媒型接着剤によってトラフ部材３０ｂ’の底部の所定の位置に固定した。トラフ部材３０ｂ’の底部に穴が設けられていることにより、管ｏ５の一方の端部がトラフ３０ｂ’の底部の表面と同一平面になるように、各管ｏ５の外径がその中に固定されるのを可能にした。管ｏ５の内径は、任意の顕著な量の液体３’’が雌受容管ｏ５内に入るのを効果的に防止した。しかし、多少の液体が雌受容管ｏ５のうちの１つ又は２つ以上の内部に流入することがある。この例において使用された各雌受容管ｏ５の長さ又は鉛直方向高さは、約６インチ（約１５．２４ｃｍ）であったが、これよりも短い又は長い長さもこの開示内容の範囲に含まれる。さらに、雌受容管ｏ５がほぼ真直ぐなものとして示されているが、このような管をＪ字形又はＵ字形に湾曲させることにより、所望の場合には、トラフ部材３０ｂ’から離反した管開口が、液体３’’の上面よりも上方に位置するようにすることもできる。
【０３１６】
図４０ｅ、ｆ及びｇを参照すると、液体が丁度雌受容管ｏ５に入るように各電極５／５’を先ず液体３’’と接触させた。所定の処理時間後、金金属を各ワイヤー電極５から取り出した。このことは電極５を薄くした（すなわち直径が小さくなる）。これにより金ナノ粒子が形成される際の電流密度及び／又は速度が変化した。従って、電極５を雌受容管ｏ５に向かって動かし、その結果新鮮なより厚い電極５が液体３’’の上面部分に入る。本質的には、或る程度の処理時間が経過した後、電極５上に腐食プロフィール又はテーパリング効果が形成され（すなわち、液体３’’の表面近くのワイヤー部分は典型的には雌受容管ｏ５の近くの部分よりも厚い）、そしてこのようなワイヤー電極のプロフィール又はテーパリングは、所望の場合には、製造過程全体にわたって本質的に一定のままであることが可能であり、その結果、本質的に同一の生成物が、生産工程中の初期前平衡段階後の任意の時点で生産され、例えばそのプロセスが現行のＦＤＡガイドライン下のｃＧＭＰであること、及び／又はＩＳＯ  ９０００に準拠していることを可能にする。
【０３１７】
雌受容管ｏ５内への電極５の運動は、時間の関数として変化する種々の特定プロセル・パラメータ（例えば電流、アンペア数、ナノ粒子濃度、光学濃度又は色、導電率、ｐＨなど）を監視することによるか、或いは、固定的な運動速度をもたらすように種々の時間間隔で所定の量だけ動かすことによるかの、処理環境全体においてより好都合であるいずれかで行うことができる。これに関して、図６１ｄ、６２ｄ及び６３ｄは、電流がそれぞれ試料ＧＢ−１３９、ＧＢ−１４１及びＧＢ−１４４を形成するのに使用される１６個の電極のそれぞれに対応する時間の関数として監視／制御され、電極５の雌受容管ｏ５内への鉛直方向運動を引き起こしたことを示している。これらの処理条件下で、各電極５は、図６１ｄ、６２ｄ及び６３ｄに報告された電流を維持するように、８時間毎に約３／４インチ（約２．４ｍｍ／時間）の速度で動かされた。図６２ｄ及び６３ｄは、電流が０．２〜０．４アンペア前後で始まり、約２０〜３０分後に約０．４〜０．７５まで増大する典型的な立ち上がり段階又は前平衡段階を示している。試料は平衡段階だけから収集した。前平衡段階が発生するのは、液体３’’中で産出されたナノ粒子の濃度が、これが平衡状態に達するまでは時間の関数として増大するという理由による。この平衡状態は、本明細書中に開示された制御過程に起因する処理の残り全体を通して実質的に一定であり続ける。
【０３１８】
ＵＶ−ＶＩＳ分光法を用いて、例１５の試料に対してエネルギー吸収スペクトルを得た。この情報は、波長範囲１９０ｎｍ〜１１００ｎｍを走査することができるデュアルビーム走査モノクロメータ・システムを使用して獲得された。Jasco V-530 ＵＶ−ＶＩＳスペクトロメータを使用することにより、吸収スペクトルを収集した。数多くの石英ガラス試料ホルダ又は「キュベット」のうちの１つを使用して、低濃度液体試料の測定を支援するために、機器を配置した。種々のキュベットは、データが１０ｍｍ、１ｍｍ又は０．１ｍｍの試料光路で収集されるのを可能にする。次のパラメータ、すなわち帯域幅２ｎｍ、データピッチ０．５ｎｍ、水ベースライン・バックグラウンド有及び無のパラメータで、上記波長範囲２５０〜９００ｎｍにわたってデータを獲得した。主要エネルギー源として、重水素「Ｄ２」及びハロゲン（ＷＩ）源の両方（走査速度４００ｎｍ／ｍｍ）を使用した。これらのスペクトロメータの光路を、エネルギービームが試料キュベットの中心を通過するを可能にするように設定した。試料の調製は、キュベットを充填してキャップし、次いで、完全密閉された試料区分内部のキュベット・ホルダ内に試料を物理的に入れることに制限した。当該材料によるエネルギーの光吸収を割り出した。出力データを測定し、そして波長に対して吸収度単位（ランベルト・ベールの法則による）として表示した。
【０３１９】
例１５で産出された溶液／コロイドのそれぞれに対して、ＵＶ−可視範囲のスペクトル・パターンを得た。
【０３２０】
具体的には、図６８ｄは、約２５０ｎｍ〜７５０ｎｍの波長範囲内の１３種の溶液／コロイドの（ＧＢ−０９８，ＧＢ−１１３及びＧＢ−１１８）；（ＧＢ−１２０及びＧＢ−１２３）；（ＧＢ−１３９）；（ＧＢ−１４１及びＧＢ−１４４）；（ＧＢ−０７９，ＧＢ−０８９及びＧＢ−０６２）；及び（ＧＢ−０７６及びＧＢ−０７７）のそれぞれに対応するＵＶ−Ｖｉｓスペクトル・パターンを示している。
【０３２１】
図６８ｅは、約４３５ｎｍ〜６３５ｎｍの波長範囲にわたる１３種の溶液／コロイドのそれぞれに対応するＵＶ−Ｖｉｓスペクトル・パターンを示している。
【０３２２】
一般に、ＵＶ−Ｖｉｓ分光法は、試料による近紫外線及び可視線の吸収波長及び吸収強度を測定することである。紫外線及び可視線は、外部電子をより高いエネルギーレベルに促進するのに十分に高いエネルギーを有する。ＵＶ−Ｖｉｓ分光法は、溶液中の分子及び無機イオン又は錯体に適用することができる。
【０３２３】
ＵＶ−Ｖｉｓスペクトルは、試料同定のために使用することができる広範囲の特徴を有するが、しかし定量測定にも有用である。所定の波長における吸光度を測定し、そしてランベルト・ベールの法則を適用することにより、溶液中の被分析物の濃度を割り出すことができる。
【０３２４】
溶液／コロイドＧＢ−１３９内部に含有される粒子形状を統計分析により割り出した。具体的には、約３０の異なるＴＥＭ顕微鏡写真（本明細書中の他の個所に記載されているように得た）を視覚的に検査した。それぞれの顕微鏡写真において観察されるそれぞれの粒子を、３つの異なるカテゴリー、つまり１）三角形；２）五角形及び；３）その他、のうちの１つに分類した。全部で５００を上回る粒子を分類した。この分類の結果は、１）  粒子の約１５％以上は三角形であること；２）粒子の約２９％以上は五角形であること；そして３）他の形状は識別可能ではないこと、であった。しかし、他の形状のうちのいくつかも、種々の結晶平面又はファセットを示した。これらは詳細には分析しなかった。しかし、存在する粒子の少なくとも約５０％は、少なくとも１つの結晶平面又はファセットを明示した。
【０３２５】
例１６
金系ナノ粒子／ナノ粒子溶液又はコロイド
Ａｕｒｏｒａ−００２、Ａｕｒｏｒａ−００４、Ａｕｒｏｒａ−００６、
Ａｕｒｏｒａ−００７、Ａｕｒｏｒａ−００９、Ａｕｒｏｒａ−０１１、
Ａｕｒｏｒａ−０１２、Ａｕｒｏｒａ−０１３、Ａｕｒｏｒａ−０１４、
Ａｕｒｏｒａ−０１６、Ａｕｒｏｒａ−０１７、Ａｕｒｏｒａ−０１９、
Ａｕｒｏｒａ−０２０、Ａｕｒｏｒａ−０２１、Ａｕｒｏｒａ−０２２、
Ａｕｒｏｒａ−０２３、Ａｕｒｏｒａ−０２４、Ａｕｒｏｒａ−０２５、
Ａｕｒｏｒａ−０２６、Ａｕｒｏｒａ−０２７、Ａｕｒｏｒａ−０２８、
Ａｕｒｏｒａ−０２９、及びＡｕｒｏｒａ−０３０の製造
一般に、例１６は、本明細書中に開示された他の例のいずれとも異なる、トラフ部材３０及び電極１／５の組み合わせを利用する。具体的には、この例は、トラフ部材３０ａ’内の４つの電極１と単一の電極５ａとから成る第１セットを利用する。これらの電極は複数のプラズマ４を形成し、結果としてコンディショニング済液体３’をもたらす。コンディショニング済液体３’は、長手方向のトラフ部材３０ｂ’内に流入し、これを通過する。トラフ部材３０ｂ’の実質的に長手方向長さ全体又は流路全長に沿って、平行に配置された電極５ｂ／５ｂ’が位置決めされている。本発明のこの実施態様の種々の概略図及び斜視図を示す図４２ａ、４２ｂ、４２ｃ及び４２ｄを具体的に参照されたい。加えて、表１３は、本発明のこの実施態様と関連する処理パラメータを含んでいる。
【０３２６】
【表２２】
0005788808.tif 000023
【０３２７】
【表２３】
0005788808.tif 000024
【０３２８】
【表２４】
0005788808.tif 000025
【０３２９】
図４２ａを参照すると、図示のように、２つのＡＣ電源６０及び６０ａが電気的に接続されており、第１トラフ部材部分３０ａ’内で、４つの対応する電極１ａ，１ｂ，１ｃ及び１ｄにおいて４つの別個のプラズマ４ａ，４ｂ，４ｃ及び４ｄを形成する。図４２ａに示されているように、単一の電極５ａだけが全ての４つの電極１に電気的に接続されている。これらの電源６０及び６０ａは、本明細書中の他の例で報告したものと同じ電源である。４つのプラズマ４ａ〜４ｄが表１３で報告されているものをコンディショニングする前に、２種の異なる量の処理増強剤ＮａＨＣＯ３を液体３に添加した。報告された処理増強剤の量及びタイプは、本発明を限定するものと解釈すべきではない。トラフ部材３０ａ’に対して流入・流出する液体３／３’、並びにトラフ部材３０ｂ’内に流入する液体３／３’の流量も、表１３で報告されている。トラフ部材３０ｂ’から流出する流量は、蒸発時の液体損失により、ほぼ５％〜５０％低くなり、電極５ｂ／５ｂ’で入力された電力が高ければ高いほど蒸発量は高くなる。本明細書中に従って、液体３／３’の流量の変化を利用することができる。
【０３３０】
この特定の実施態様では、唯１つの電極セット５ｂ／５ｂ’を利用した。本明細書の他の例に記載されているように、これらの電極５ｂ／５ｂ’はＡＣ電源５０に接続した。この具体例に使用された金ワイヤー電極セット５ｂ／５ｂ’は、本明細書中で報告された他の例で使用されたものと同じ金ワイヤーであり、表１３で報告された寸法を有していた。しかしながら、比較的長い（すなわち本明細書中の他の例と比較して）金ワイヤー電極を、トラフ部材３０ｂ’の長手方向長さＬＴに沿って配置した。電極５ｂ／５ｂ’のワイヤ長さを表１３に報告する。２つの異なるワイヤ長さ５０インチ（１２７ｃｍ）又は５４インチ（１３７ｃｍ）を利用した。さらに、ワイヤ５ｂ／５ｂ’間の種々異なる横方向間隔も報告する。２つの別々の横方向間隔、つまり０．０６３インチ（１．６ｍｍ）及び０．１２５インチ（３．２ｍｍ）をここで報告する。電極５ｂ／５ｂ’の種々異なる長さ、並びに電極５ｂ／５ｂ’間の種々異なる複数の横方向間隔も利用可能である。
【０３３１】
ワイヤー電極５ｂ／５ｂ’は、トラフ部材３０ｂ’内の液体３’’中に、流入端部３１の近くでは装置Ｇｂ、Ｇｂ’、Ｔ８，Ｔ８’、Ｔｂ及びＴｂ’（図４２ｃ参照）、及び流出端部３２の近くでは対応装置Ｇｂ、Ｇｂ’、Ｃｂ、Ｃｂ’、Ｃｂｂ及びＣｂ’ｂ’によって空間的に配置された。なお、電極５ｂ／５ｂ’がトラフ部材３０ｂ’に沿って連続的に配置されるようにするために、種々の装置を利用することができ、ここで報告されているものは一例にすぎない。電極５ｂ／５ｂ’を配置するための重要な要件は、液体３’’と接触する長さ全体に沿って電極間に所望の横方向分離を維持する能力を含む（例えば電極相互の接触は電気的な短絡を招くことがある）。具体的には、電極５ｂ／５ｂ’は、流入端部３１の近くではポリカーボネートから、流出端部３２の近くではガラスから形成されたガイド部材Ｇｂ及びＧｂ’を通して引かれる。トラフ部材３０ｂ’の各端部にある部材Ｇｂ及びＧｂ’は、トラフ部材３０ｂ’の流出端部３２の近くではコンパスＣｂｂ、Ｃｂ’ｂ’によって、そしてトラフ部材３０ｂ’の反対側の端部では同様のコンパスＣｂ、Ｃｂ’によって所定の位置に調節される。トラフ部材３０ｂ’の流出端部３２では、ガイド部材Ｇｂ及びＧｂ’の頂部近くで電極５ｂ／５ｂ’の電気的接続が行われた。引張りばねＴｂ及びＴｂ’を利用することにより、固定された相互の空間関係に電極を維持するように、教示された電極ワイヤ５ｂ／５ｂ’を保持する。このことに関して、電極５ｂ／５ｂ’は全長に沿ってほぼ平行であってよく、又は一方の端部で互いに接近していてもよい（例えばこれらの長さ全体に沿って異なる横方向距離を形成する）。電極５ｂ／５ｂ’間の横方向距離を制御すると、電流、電流密度、濃度、電圧などが影響を及ぼされる。もちろん、他の位置決め手段も当業者には明らかであり、これらも本発明の範囲に含まれる。
【０３３２】
図１３は種々の関連処理条件、並びに例えば「流体力学ｒ（すなわち流体力学半径（ナノメートルで報告））、及び電極５ｂ／５ｂ’を横切って印加されたプロセス電流を含む特定の結果を示している。加えて、種々の処理条件に関して、結果として生じたｐｐｍレベルも報告する。下限は約０．５ｐｐｍであり上限は約１２８ｐｐｍであった。
【０３３３】
図６９ａは、溶液又はコロイドＡｕｒｏｒａ−０２０から乾燥させられた金ナノ粒子の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。Ａｕｒｏｒａ−０２０は、合成の翌日に測定して１２８ｐｐｍ濃度の金が報告された。２週間でその試料の濃度は１０７ｐｐｍまで低下し、さらに５週間後には濃度は７２ｐｐｍまで低下した。
【０３３４】
図６９ｂは、乾燥Ａｕｒｏｒａ−０２０に相当する、例５〜７において前述したＴＥＭ機器／ソフトウェアを使用することにより測定された金ナノ粒子の測定サイズ分布を示している。
【０３３５】
図６９ｃは、表１３で参照されたＡｕｒｏｒａ−０２０に従って形成され合成から７週間後に測定されたナノ粒子の３つの動的光散乱データ測定値集合（すなわち流体力学半径）をグラフィカルに示している。強度分布グラフの主要ピークは２３ｎｍ付近である。新鮮なＡｕｒｏｒａ−０２０試料に対する動的光散乱測定（示さず）は主要ピークは３１ｎｍであった。なお、動的光散乱粒度の情報は、ＴＥＭで測定されたヒストグラムとは異なる。なぜならば、動的光散乱は、粒子が全て球体（これらはそうではない）であることを想定するアルゴリズムを使用し、また、流体力学半径の尺度となるからである（例えば、水に対する粒子の影響も検出され、粒子の実際の物理的半径に加えて報告される）。従って、ちょうど本明細書中に含まれる他の例におけるように、ＴＥＭヒストグラム・データ中で報告された値と、動的光散乱データ中で報告された値との間で、報告粒度に差異があることは、驚くべきことではない。
【０３３６】
従って、種々の処理パラメータが、産出される結果としての生成物に影響を与え得ることが、この連続処理法から明らかである。
【０３３７】
例１７
金系ナノ粒子／ナノ粒子溶液又はコロイドＧＡ−００２、ＧＡ−００３、ＧＡ−００４、ＧＡ−００５、ＧＡ−００９、ＧＡ−００１１及びＧＡ−００１３のバッチ法による製造
この例は、本発明によるバッチ法を利用する。図４３ａは、この例において液体３をコンディショニングするために使用される装置を示している。コンディショニングが施されたら、図４３ｃに示された装置内で液体３’を処理した。この例における主要な目標は、種々異なる処理増強剤を示すことであった（表１４で「ＰＥ」として挙げる）。具体的には、表１４は、電極１及び５のそれぞれのために使用される電圧、図４３ａの装置内のプラズマ４に曝露される液体３の滞留時間；図４３ａ及び４３ｃのそれぞれにおいて利用される液体の体積；図４３ａにおけるプラズマ４を形成するために用いられる電圧、及び図４３ｃにおける電極５ａ／５ｂのために用いられる電圧を示している。
【０３３８】
【表２５】
0005788808.tif 000026
【０３３９】
利用した報告処理増強剤（ＰＥ）に関しては、各溶液に対して同様の導電率を有すること（また例えば液体３／３’中に存在するカチオンのモル量を同様のものにすること）を目的として、種々異なるｍｇ／ｍｌの量を利用した。各例において用いた電極ワイヤー直径は同じ、つまり約１．０ｍｍであり、ワイヤーは本明細書中の他の個所で報告したように、1050 Benson Way, Ashland, Oregon 97520在、ESPIから入手した。
【０３４０】
例２４ｃに示された装置内の液体３’と接触する電極量はそれぞれの事例で同じ、つまり０．７５インチ（１９．０５ｍｍ）であった。
【０３４１】
表１４はまた、同じ処理増強剤、つまりＮａＨＣＯ３に対する横方向電極分離（すなわち図４３ｃに示された実質的に平行な電極５ａ／５ｂの間の距離「ｂ」）の効果を示している。電極配置が密であればあるほど、電極の電流及び対応する最終液体温度が低くなった（すなわち「ｂ」値がより小さい）ことが明らかである。
【０３４２】
電圧源６０（本明細書中の他の個所で論じた）を使用することにより、図４３ａに示されたプラズマ４を形成した。電圧源５０（本明細書中の他の個所で論じた）を使用することにより、図４３ｃに示された電極５ａ／５ｂの間の電圧及び電流を形成した。
【０３４３】
表１４は、測定された流体力学半径（図７０ｃ〜７６ｃのそれぞれにおいて示される３つの最高振幅ピークの平均から求められた「流体力学半径」に対応する単一の数値、及び図７０ｂ〜７６ｂに示されたＴＥＭヒストグラム・グラフから計算した、平均金ナノ粒度に相当する「ＴＥＭ平均直径」）を報告する。
【０３４４】
図７０ａ〜７６ａは、この例に従って形成された表１４で参照された各溶液又はコロイドから乾燥させられた金ナノ粒子のそれぞれの２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【０３４５】
図７０ｂ〜７６ｂは、この例に従って形成された表１４で参照された各溶液又はコロイドに対して、例５〜７で前述したＴＥＭ機器／ソフトウェアを使用することにより測定された金ナノ粒子の測定サイズ分布を示している。
【０３４６】
図７０ｂ〜７６ｂは、この例に従って形成された表１４で参照された各溶液又はコロイドに従って製造されたナノ粒子の３つの動的光散乱データ測定値集合（すなわち流体力学半径）をグラフィカルに示している。なお、動的光散乱粒度の情報は、ＴＥＭで測定されたヒストグラムとは異なる。なぜならば、動的光散乱は、粒子が全て球体（これらはそうではない）であることを想定するアルゴリズムを使用し、また、流体力学半径の尺度となるからである（例えば、水に対する粒子の影響も検出され、粒子の実際の物理的半径に加えて報告される）。従って、ちょうど本明細書中に含まれる他の例におけるように、ＴＥＭヒストグラム・データ中で報告された値と、動的光散乱データ中で報告された値との間で、報告粒度に差異があることは、驚くべきことではない。
【０３４７】
例１８
銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液ＡＴ１１０、ＡＴ１０９及びＡＴ１１１、及び亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液ＢＴ０１５、ＢＴ０１４及びＢＴ０１６；及びこれらの５０／５０体積混合物の製造及び特性に対する流入水温度の効果
この例は本質的に、例１〜４の溶液を形成するために使用されたのと同じ基本装置を利用したが、ただしこの例は、トラフ部材３０内に流入させられる３つの異なる温度の水を用いた。
【０３４８】
具体的には：（１）  例１〜４に示したように、水を冷蔵ユニット内で約２℃の温度に達するまで冷却し、これを次いでトラフ部材３０内にポンピングし；（２）  例１〜４に示したように、水を周囲室温（すなわち２１℃）に調節させておき、次いでトラフ部材３０内にポンピングし；そして３）  例１〜４に示したように、水を金属容器内で、これが約６８℃（すなわちＡｇ系溶液に対して）及び約６６℃（すなわちＺｎ系溶液に対して）になるまで加熱し、次いでトラフ部材３０内にポンピングした。
【０３４９】
電極セット＃１及び電極セット＃４の両方が「１，５」電極構造を使用する設定を用いて、銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液を全て製造した。その他全ての電極セット＃２、＃３及び＃５〜＃８は「５，５」電極構造を用いた。これらの銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液は、各電極セットにおける電極１及び／又は５のそれぞれのために純度９９．９５％の銀電極を利用することにより形成した。
【０３５０】
また、それぞれが「１，５」電極構造を有する電極セット＃１〜＃８のそれぞれを用いて、亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液を全て製造した。これらの亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液は、各電極セットにおける電極１，５のために純度９９．９５％の亜鉛電極を利用することにより形成した。
【０３５１】
表１５ａ〜１５ｆは、電極のデザイン、形態、位置及び動作電圧を要約する。銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液に関して図１５ａ〜１５ｃに示されているように、、ターゲット電圧を下限約６２０ボルト及び上限約２，３００ボルトに設定したのに対して、亜鉛系溶液生成に関しては、表１５ｄ−１５ｆは、ターゲット電圧を下限約５００ボルト及び上限約１，９００ボルトに設定した。
【０３５２】
さらに、各電極セット内の各電極の実電圧及びターゲット電圧の棒グラフが図７７ａ〜７７ｆに示されており、従って、表１５ａ〜１５ｆ及び７７ａ〜７７ｆに含まれたデータから、各電極セット内の電極デザイン、並びに製造プロセスのために各電極に印加される実電圧及びターゲット電圧を完全に理解することができる。
【０３５３】
【表２６】
0005788808.tif 000027
【０３５４】
【表２７】
0005788808.tif 000028
【０３５５】
【表２８】
0005788808.tif 000029
【０３５６】
【表２９】
0005788808.tif 000030
【０３５７】
【表３０】
0005788808.tif 000031
【０３５８】
【表３１】
0005788808.tif 000032
【０３５９】
銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液ＡＴ１１０、ＡＴ１０９及びＡＴ１１１、並びに亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液ＢＴ０１５、ＢＴ０１４及びＢＴ０１６のそれぞれが一旦製造されたら、これらの６種の溶液を混合して９種の別個の５０／５０体積混合物を形成した。表１５ｇを参照すると、６種の「原料」並びにこれらから形成された９種の混合物の物理的及び生物学的特徴付けの結果が示されている。
【０３６０】
【表３２】
0005788808.tif 000033
【０３６１】
具体的には、例えば、表１５ｇに挙げられた最初の混合物を参照すると、その混合物は「Ｃｏｌｄ  Ａｇ／Ｃｏｌｄ  Ｚｎ」と標識付けされている。同様に、表１５ｇで参照された混合物の最後は、「Ｈｏｔ  Ａｇ／Ｈｏｔ  Ｚｎ」と標識付けされている。「Ｃｏｌｄ  Ａｇ」又は「Ｃｏｌｄ  Ｚｎ」は、トラフ部材３０内への流入水の温度が約２℃であることを意味する。「ＲＴ  Ａｇ」又は「ＲＴ  Ｚｎ」は、流入水温度が約２１℃であることを意味する。「Ｈｏｔ  Ａｇ」は、流入水温度が約６８℃であることを意味し、そして「Ｈｏｔ  Ｚｎ」は、トラフ部材３０への流入水温度が約６６℃であることを意味する。
【０３６２】
個別の原材料に関して、そして混合物に関して報告された物理的パラメータは、「ＰＰＭ  Ａｇ」及び「ＰＰＭ  Ｚｎ」を含む。これらのｐｐｍ（百万分の一）を、本明細書中で上述した原子吸収分光技術によって割り出された。興味深い点は、銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液中の銀成分の測定ＰＰＭが、トラフ部材３０内への水の流入温度が低いほど、高くなったことである（すなわち、Ｃｏｌｄ  Ａｇ（ＡＴ１１０）は流入水温２℃及び測定銀ＰＰＭ４９．４に相当する）。対照的に、試料ＡＴ１１１を形成するために使用される水の流入温度が６８℃まで低下すると（すなわち「Ｈｏｔ  Ａｇ」）、銀の測定量は３１．１ｐｐｍまで低下した（すなわちほとんど２０ｐｐｍの変化）。従って、原料「Ｃｏｌｄ  Ａｇ」と「Ｈｏｔ  Ａｇ」との関係を利用して混合物を形成すると、結果として生じる混合物中の銀のＰＰＭレベルが変化した。
【０３６３】
調製された９種の混合物のそれぞれは、それぞれほぼ５０体積％の銀系ナノ粒子溶液とほぼ５０体積％の亜鉛系ナノ粒子溶液とから成った。このように、「Ｈｏｔ  Ａｇ」溶液が利用されるときにはいつでも、混合物中の結果としてのＰＰＭはおおざっぱに言えば３１．１ｐｐｍの半分であり、これに対して「Ｃｏｌｄ  Ａｇ」溶液が利用されるときには、銀ＰＰＭはおおざっぱに言えば４９．４ｐｐｍの半分であるはずである。
【０３６４】
亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液は、測定亜鉛ＰＰＭが、増大する水流入温度の関数として低下するという点では、銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液と同様に挙動したが、減少率パーセントが少なかった。従って、「Ｃｏｌｄ  Ｚｎ」が混合物中で５０体積パーセントの成分として利用されるときにはいつでも、混合物中の測定亜鉛ｐｐｍは、「Ｈｏｔ  Ｚｎ」が利用されたときの測定亜鉛ｐｐｍよりも高かった。
【０３６５】
表１５ｇは、「ゼータ電位（平均）」と題する第３欄を含む。「ゼータ電位」は、コロイド系内の運動電位の尺度として知られている。ゼータ電位はまた粒子上の表面電荷を意味する。ゼータ電位はまた、流体の静止層と、粒子が分散される流体との間に存在する電位差として知られる。ゼータ電位はしばしばミリボルト（すなわちｍＶ）で測定される。分散媒質中の分散粒子との間に安定性が存在するか否かを見極めるために選ばれた任意の値は、ほぼ２５ｍＶのゼータ電位値である。このように、本明細書中で「ゼータ電位」に言及するときには、言うまでもなく、言及されたゼータ電位は、二重層に存在する電荷の規模の記述又は定量化である。
【０３６６】
ゼータ電位は、ヘンリーの等式：
【数１】
0005788808.tif 000034
（上記式中、ｚはゼータ電位であり、ＵＥは電気泳動移動度、εは誘電定数であり、ηは粘度であり、ｆ（ｋａ）はヘンリー関数である。スモルコフスキー近似値の場合、ｆ（ｋａ）＝１．５である。
【０３６７】
電気泳動移動度は、レーザードップラー速度計測（「ＬＤＶ」）を使用して、印加電界内の粒子の速度を測定することによって得られる。ＬＤＶの場合、入射レーザービームは、折りたたまれた毛管セル内部の粒子懸濁液にフォーカシングされ、粒子から散乱した光は基準ビームと組み合わされる。このことは変動する強度信号を生成する。変動率は、粒子の速度（すなわち電気泳動移動度）に対して比例する。
【０３６８】
この例において、Malvern Instruments製のゼータ・サイザー「Nano-ZS」を利用することにより、ゼータ電位を割り出した。各測定毎に、透明な使い捨てゼータセルDTS1060C内に１ｍｌの試料を充填した。Dispersion Technology Software, version 5.10を使用することにより、ゼータ・サイザーを運転し、そしてゼータ電位を計算した。下記設定値を使用した：分散剤−水、温度−２５℃、粘度−０．８８７２ｃＰ、屈折率−１．３３０、誘電定数−７８．５、近似モデル−スモルコフスキー。１００回の反復のうちの１つのランを各試料に対して実施した。
【０３６９】
表１５ｇは、銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液の場合、トラフ部材３０内への流入水温が相応に増大するのに伴って、ゼータ電位が負の値において増大したことを明示している。対照的に、亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液のゼータ電位は正であり、そしてトラフ部材３０内への水の流入温度が高くなるのに伴って正の値において僅かに減少した。
【０３７０】
やはり興味深い点は、前述の銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液及び亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液の原料で形成された９種の全ての混合物に対するゼータ電位は正であり、種々異なる程度の正の値が測定された。
【０３７１】
表１５ｇの第４欄は測定ｐＨを報告する。ｐＨは、原料溶液のそれぞれに対して、そして混合物のそれぞれに対して測定した。これらのｐＨ測定は、本明細書中の他の個所で論じられた標準的なｐＨ測定を行うための教示内容に従って行った。興味深い点は、銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液のｐＨが、トラフ部材３０内部への流入水温度の関数として著しく変化し、低温の流入水（すなわち２℃）に対応する３．８という低い値で始まって、高温の流入水（すなわち６８℃）に対応する値５．２まで増大したことである。対照的に、３種の異なる亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液のそれぞれに対する測定ｐＨは、一般に、銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液のｐＨ測定値のいずれよりも著しく低く、ｐＨは、亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液中ではさほど大きくは変化しなかった。
【０３７２】
９種の混合物のそれぞれのｐＨ値は、亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液のｐＨ値に極めて近く、つまり、下限約３．０〜上限約３．４であった。
【０３７３】
表１５ｇの第５欄は「ＤＬＳ透過率％」を報告する。「ＤＬＳ」は、動的光散乱に相当する。具体的にはＤＬＳ測定は、本明細書中の上述のＤＬＳ測定技術に従って行った（例えば例７）。「透過率％」は検出粒度を報告するために必要なレーザー強度が低くなることに対応して低くなることが興味深いので（例えば種の半径が大きいほど、且つ／又は存在する種の量が多いほど、種との相互作用のために必要となるレーザー光量が低減される）、この数値を表１５ｇで報告する。従って、３種の銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液のＤＬＳ％透過率値は、全ての他の％透過率値よりも低い。さらに、「透過率％」の数値がより高い（すなわち１００％）ことは、溶液中に極めて小さなナノ粒子及び／又は有意なイオン特性が存在することを示唆する（例えば少なくとも、銀及び亜鉛の両方の濃度レベル又はｐｐｍが本明細書中で報告したものと同じ低さである場合）。
【０３７４】
「主要ＤＬＳ質量分布ピーク（半径（ｎｍ））」と題する次の欄は、ＤＬＳ測定のそれぞれで得られるガウス曲線のピークに相当する数値を報告する。例えば、これらの報告ピーク値は、本明細書中の他の個所で報告されたものと同様のガウス曲線に由来する。便宜上、曲線状態は、この例では図面として含まれていない。しかし、「＊」が記載されている場合には、この「＊」は、ＤＬＳ報告データの全てを検討するときに、溶液が概ねイオン性を有するか、又は少なくともＤＬＳ機械による測定に問題がある可能性があることに注意するように意図されている。なお、これらの濃度レベルは、小さな粒度及び／又はイオン性と相俟って、絶対的に完全なＤＬＳ報告を得ることはしばしば困難である。しかし、この相対傾向は極めて情報に富んでいる。
【０３７５】
特定の理論又は説明に縛られたくはないが、トラフ部材３０内への液体の流入温度は、本明細書中の教示内容に従って形成された本発明の溶液に対して効果を有する。具体的には、水流入温度によって影響を及ぼされるのは、成分の量（例えばｐｐｍ）だけでなく、物理特性も影響を及ぼされる。こうして、本明細書中で論じられる他の本発明のパラメータの全てを制御することと組み合わせて、水温を制御することにより、種々の粒度が達成され、異なるゼータ電位が達成され、異なるｐＨが達成され、そして相応の異なる性能が達成されることが可能になる。
【０３７６】
例１９
Ｙ字形トラフ部材３０
この例は、例１〜４の溶液を形成するために使用される装置とは異なる装置を利用したが、この例は、前述の例で開示されたものと同様の技術的概念を活用した。図７９ａを参照すると、４つの電極セットをそれぞれ有する２つのトラフ部材部分３０ａ及び３０ｂは互いにパラレルに延び、Ｙ字形トラフ部材３０の「上側部分」として機能した。第１の亜鉛系溶液をトラフ部材３０ａ内で形成し、ほぼ同時に第２の銀系溶液をトラフ部材３０ｂ内で形成した。
【０３７７】
トラフ部材３０ａ及び３０ｂ内で形成された溶液が製造されたら、次いでこれらの溶液を３つの異なる方法で処理した。つまり：
（ｉ）  亜鉛系溶液及び銀系溶液をそれぞれ上側部分３０ａ及び３０ｂ内で形成した後すぐに、これらを点３０ｄで混合し、そして、Ｙ字形トラフ部材３０のベース部分３０ｏに流した。ベース部分３０ｏではさらなる処理は行わなかった；
（ｉｉ）  各上側部分のトラフ部材３０ａ及び３０ｂ内でそれぞれの溶液を製造してから約２４時間が経過した後、トラフ部材３０ａ及び３０ｂ内で形成された亜鉛系溶液及び銀系溶液を混合した（すなわち、溶液は、混合する前に各トラフ部材３０ａ及び３０ｂから別々に捕集した）；そして
（ｉｉｉ）  溶液を上側部分３０ａ及び３０ｂ内で形成した後ほとんどすぐに、これらの溶液をＹ字形トラフ部材３０のベース部分３０ｏ内で混合し、そしてその後ほとんどすぐに、別の４つの電極セットによってトラフ部材３０のベース部分３０ｏ内で処理した。
【０３７８】
表１６ａは、この例において論じられたトラフ部材３０ａ及び３０ｂ（すなわちトラフ部材３０の上側部分）のそれぞれの電極のデザイン、形態、位置及び動作電圧を要約する。具体的には、トラフ部材３０ａと関連する動作パラメータを用いて、亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液を製造する一方、トラフ部材３０ｂと関連する動作パラメータを使用して、銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液を製造した。これらの銀系及び亜鉛系溶液を一旦製造したら、これらを点３０ｄでほとんどすぐに混合し、そしてベース部分３０ｏに流した。さらなる処理は行わなかった。
【０３７９】
【表３３】
0005788808.tif 000035
【０３８０】
表１６ｂは、この例において論じられたトラフ部材３０ａ及び３０ｂ（すなわちトラフ部材３０の上側部分）のそれぞれの電極のデザイン、形態、位置及び動作電圧を要約する。具体的には、トラフ部材３０ａと関連する動作パラメータを用いて、亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液を製造する一方、トラフ部材３０ｂと関連する動作パラメータを使用して、銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液を製造した。これらの銀系及び亜鉛系溶液を一旦製造したら、これらを各トラフ部材３０ａ及び３０ｂから別個の捕集し、そして約２４時間が経過するまでは混合しなかった。これに関連して、トラフ部材３０ａ及び３０ｂ内で形成された溶液のそれぞれはその流出部で捕集し、そしてトラフ部材３０のベース部分３０ｏ内では混合を許さずに、別の容器内で後で混合した。
【０３８１】
【表３４】
0005788808.tif 000036
【０３８２】
表１６ｃは、この例において論じられたトラフ部材３０ａ及び３０ｂ（すなわちトラフ部材３０の上側部分）のそれぞれの電極のデザイン、形態、位置及び動作電圧を要約する。具体的には、トラフ部材３０ａと関連する動作パラメータを用いて、亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液を製造する一方、トラフ部材３０ｂと関連する動作パラメータを使用して、銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液を製造した。これらの銀系及び亜鉛系溶液を一旦製造したら、これらを点３０ｄでほとんどすぐに混合し、そしてベース部分３０ｏに流し、そしてこの混合物を続いてトラフ部材３０のベース部分３０ｏ内で処理した。これに関して、表１９ｃは、トラフ部材３０のベース部分３０ｏと関連する付加的な処理条件を示す。具体的にはここでもやはり、電極のデザイン、形態、位置及び動作電圧が示されている。
【０３８３】
【表３５】
0005788808.tif 000037
【０３８４】
表１６ｄは、この例１９に従って形成された材料の物理学的・生物学的特徴の要約を示す。
【０３８５】
【表３６】
0005788808.tif 000038
【０３８６】
例２０
プラズマ放射強度及び特徴付け
この例は種々の調節可能なプラズマ４の分光分析を提供する。これらのプラズマの全ては、本明細書中に開示された本発明の概念の教示内容に従って、空気中で形成された。この例では、感度の高い３つの異なる分光計を使用して、プラズマ４に関するスペクトル情報を収集した。具体的には、いくつかのプラズマに対して分光分析を行い、電極部材１は、種々異なる金属組成を含んだ。プラズマ４中の種々異なる種、並びに、これらの種のうちのいくつかの種々異なる強度を観察した。このような種の有無は、処理パラメータ及び本明細書中の教示内容に従って形成された生成物に（例えばポジティブ及びネガティブに）影響を及ぼし得る。
【０３８７】
これに関連して、図８０は、本明細書中に利用された調節可能なプラズマ４からの発光分光情報を収集するために使用された試験設定の概略的な斜視図を示している。
【０３８８】
具体的には、プラズマ発光データ（放射照度）を収集するための試験設定が図８０に示されている。一般に、３つの分光計５２０，５２１及び５２２がＵＶ光ファイバー５２３を通して分光分析データを受信する。このＵＶ光ファイバーは、集成体５２４によって捕集された、コリメート・スペクトル放出を光路５２７に沿って伝送する。集成体５２４は、Ｘ−Ｚ段５２５を有する集成体を動かすことにより、調節可能なプラズマ４内部の種々異なる鉛直方向位置でスペクトル放出を捕集するように、鉛直方向に位置決めすることができる。従って、プラズマ種の有無及び強度は、プラズマ４内部の問い合わせ位置の関数として割り出すことができる。分光計５２０，５２１及び５２２の出力は、コンピュータ５２８内に設けられた適切なソフトウェアによって分析した。非反射材料５３０にほぼ対向するように位置決めされた穴５３１を通して、全ての放射照度データを収集した。穴５３１の底部を、液体３の上面に配置した。放射輝度を収集するための装置のさらなる詳細は下記の通りである。
【０３８９】
集成体５２４は、１７０−２４００ｎｍのための再フォーカシング集成体（ＬＦ−１０Ｕ１００）を備えた１つのＵＶコリメータ（ＬＣ−１０Ｕ）を含んだ。集成体５２４はまたMultimode Fiber Optics, Inc.製のＳＭＡ雌コネクタを含んだ。それぞれのＬＣ−１０Ｕ及びＬＦ−１０Ｕ１００には、ひとつのＵＶ石英ガラスレンズが連携した。集成体５２４内に含まれたＬＦ−１０Ｕ１００内のレンズのボルテックスから約１００ｍｍのところでＬＦ−１０Ｕ１００によって、調節可能なフォーカシングが提供された。
【０３９０】
調節可能なプラズマ４の両端部におけるコリメータの視野は、４５５μｍファイバーコア直径のソラリゼーション抵抗性ＵＶ光ファイバー５２３によって（１８０〜９００ｎｍ、Mitsubishi製）によって測定して、直径約１．５ｍｍであった。ＵＶ光ファイバー５２３は、ＳＭＡ雄コネクタ（Ocean Opticsによって販売；QP450-1-XSR）によって各端部で終わっていた。
【０３９１】
ＵＶコリメータ−ファイバーシステム５２３及び５２４は、調節可能なプラズマ４中に種々異なる位置で水平方向に配向された１．５ｍｍ直径のプラズマ・シリンダーから来るプラズマ放射に対して１８０〜９００ｎｍの感度を提供する。
【０３９２】
Ｘ−Ｚ段５２５は、Ｘ及びＺ軸に沿ったＵＶコリメータ５２４の運動を保持しし制御するThorlabs Inc.によって形成された２つの線状段（ＰＴ１）を含んだ。このように、調節可能なプラズマ４をそれぞれ水平方向及び鉛直方向に走査することが可能である。
【０３９３】
ＵＶコリメータ−ファイバーシステム５２３，５２４によって捕集されたプラズマ放射を、StellarNet, Inc.製の、ファイバーにカップリングされた３つの分光計５２０，５２１又は５２２（すなわち、１８０〜２９５ｎｍ、２４００ｇ／ｍｍ回折格子のためのEPP2000-HR、２９０〜４００ｎｍ、１８００ｇ／ｍｍ回折格子のためのEPP2000-HR、３９５〜５０５ｎｍ、１２００ｇ／ｍｍ回折格子のためのEPP2000-HR）のいずれかに供給した。各分光計５２０，５２１及び５２２は、７μｍ入射スリット、０．１ｎｍの光学分解能、及び２０４８画素ＣＣＤ検出器を有した。測定された機器スペクトル線広がりは、３１３．１ｎｍにおいて０．１３ｎｍである。
【０３９４】
StellarNet製のWindows（登録商標）/XP用SpectraWizソフトウェアによって、スペクトルデータ取得を制御した。３つの全てのEPP2000-HR分光計５２０，５２１及び５２２は、４つのＵＳＢポートを備えた１つのパーソナルコンピュータ５２８と連携した。種々のスペクトル範囲の積分時間及び平均数、及びプラズマ放電を、できる限り良好なＳＮ比を有する不飽和信号強度を提供するように適宜に設定した。典型的には、スペクトル積分時間は１秒オーダーであり、数平均スペクトルは１〜１０であった。記録された全てのスペクトルは、光学バックグラウンドを差し引いて取得した。それぞれ同一のデータ取得パラメータを有する対応測定値集合を取得する前に、光学バックグラウンドを取得した。
【０３９５】
各ＵＶファイバー−分光計システム（すなわち５２３／５２０，５２３／５２１及び５２３／５２２）を、Avantes製のAvaLight-DH-CAL放射照度較正光源（図示せず）で較正した。較正後、所得した全てのスペクトル強度をスペクトル放射照度（ｍＶ／ｍ２／ｎｍ）の（絶対）単位で表し、またＵＶファイバー−分光計の非線形応答に関して補正した。２００〜１１００ｎｍのAvaLight-DH-CAL放射照度較正光源の相対誤差は１０％以下である。
【０３９６】
金属電極１の先端９に対してＵＶコリメータ集成体５２４の視野を、それぞれの一連の測定の前に整列させた。２つの線状段を整列させ、そしてＵＶコリメータ−ファイバーシステム５２３，５２４を通る光を各金属電極１の中心に送ることにより、ＵＶコリメータ集合体５２４の視野の中心を先端９に置いた。
【０３９７】
Ｘ−Ｚ段５２５を利用することにより、調節可能なプラズマ４の概ね水平方向の中心部分内に集成体５２４を動かす一方、集成体５２４を鉛直方向に動かすことにより、調節可能なプラズマ４内の種々異なる鉛直方向高さで発生するスペクトル放出を分析できた。これに関して、第１の高さが電極１の先端９のできる限り近くに位置するような種々異なる高さに、集成体５２４を位置決めし、その後、先端９から特定の量だけ離れるようにこれを動かした。プラズマの発光分光は、図８１〜８４に示されたような問い合わせ位置の関数としてしばしば変化した。
【０３９８】
例えば、図８１ａ〜８１ｄは、調節可能なプラズマ４を形成するために利用された銀（Ａｇ）電極１と関連する放射照度データを示している。前述の図面８１のそれぞれは、調節可能なプラズマ４内部の３つの異なる鉛直方向問い合わせ位置と関連する発光データを示している。鉛直方向位置「０」（０ｎｍ）は、電極１の先端９のすぐ近くで収集された発光分光データに相当し、鉛直方向位置「１／４０」（０．６３５ｎｍ）は、先端９から０．６３５ｍｍ離れて、水３の表面に向いた個所の発光分光データに相当し、そして鉛直方向「３／２０」（３．８１ｎｍ）は、先端９から３．８１ｎｍ離れて、水３の表面に向いた個所の発光分光データに相当する。
【０３９９】
図１７ａは、銀電極１を利用してプラズマ４を形成した場合に、調節可能なプラズマ４内で同定されたスペクトル線のそれぞれを具体的に示している。
【０４００】
【表３７】
0005788808.tif 000039
【０４０１】
【表３８】
0005788808.tif 000040
【０４０２】
図８２ａ〜８２ｄは表１７ｂとともに、金電極１と関連する同様の発光スペクトルを利用してプラズマ４を形成したことを示している。
【０４０３】
【表３９】
0005788808.tif 000041
【０４０４】
【表４０】
0005788808.tif 000042
【０４０５】
図８３ａ〜８３ｄは表１７ｃとともに、白金電極１と関連する同様の発光スペクトルを利用してプラズマ４を形成したことを示している。
【０４０６】
【表４１】
0005788808.tif 000043
【０４０７】
【表４２】
0005788808.tif 000044
【０４０８】
図８３ｅは表１７ｄとともに、プラズマ４を形成するために利用される白金電極１と関連する発光スペクトルを示している。図８３ｄ及び図８３ｅに示されたスペクトル間の差異は明らかである。これらの差異が注目される主な理由は、２つの変圧器（本明細書中で上述した）を互いに並列に電気的に接続することにより、電源変圧器６０（本明細書中の他の個所に記載した）が約６０ｍＡから約１２０ｍＡに増大したからである。２つの変圧器６０から出力された電圧は、単一の変圧器を使用したときには９００〜２，５００ボルトであるのと比較して、約８００〜３，０００ボルトであった。より多くの「Ｐｔ」ピークが明らかになる。表１７ｄは、変圧器６０が利用されたときに同定された種の全てを示している。
【０４０９】
【表４３】
0005788808.tif 000045
【０４１０】
【表４４】
0005788808.tif 000046
【０４１１】
各金属電極組成プラズマと関連する種々の同様の種が表１７ａ〜１７ｄにおいて識別されている。これらの種は例えば、電極１からの種々の金属、並びにＮＯ、ＯＨ、Ｎ２などを含む共通の種を含む。興味深い点は、いくつかの種の存在及び／又は強度（例えば量）が、調節可能なプラズマ内部の位置の関数であることである。従って、このことは、本発明の種々様々な処理条件（例えば電極１の出力、位置、組成など）の関数として様々な種を生じさせることができることを示唆している。
【０４１２】
図１７ａ〜１７ｄは、図８０で示された装置から導き出された付加的な情報を示している。図８４ａは、３つの異なるピーク高さ「Ｇ０」、「Ｇ１」及び「Ｇｒｅｆ」を示している。これらのスペクトルは、図８１ｂの一部に由来する（すなわちｄ＝３０５とｄ＝３１０との間の部分）。一般に、これらのピークの高さ比を用いて、調節可能なプラズマ４の温度を割り出すことができる。水の上方の空気中に放電する銀電極によって形成されたプラズマ４の分子ＯＨ温度（図８４ｂ）を、下記参考文献２（参考のため本明細書中に明示的に引用する）に記載された手順に従って、３１３．３ｎｍにおける機器の線広がり０．１３ｎｍに対応するＡ２Ｓ−Ｘ２Ｐ転移を起源とするスペクトル線比Ｇ０／Ｇｒｅｆ及びＧｌ／Ｇｒｅｆから測定した。
【０４１３】
さらに、水の上方の空気中に放電する銀電極１によって形成されたプラズマ４のプラズマ電子温度（図８４ｂ参照）を、２つのスペクトル二重項を起源とする「ＡｇＩ」線強度のボルツマン・プロット［下記参考文献１参照（参考のため本明細書中に明示的に引用する）］から測定した：
Ag I 4d10(1S) 5s 2S1/2 - 4d10(1S) 5p 2P03/2
Ag I 4d10(1S) 5s 2S1/2 - 4d10(1S) 5p 2P01/2
Ag I 4d10(1S) 5p 2P01/2 - 4d10(1S) 5d 2D3/2
Ag I 4d10(1S) 5p 2P03/2 - 4d10(1S) 5d 2D5/2
【０４１４】
全ての温度測定において使用されたスペクトル線強度を、分光計の放射照度較正を行った後でスペクトル放射照度（ｍＷ／ｍ２／ｎｍ）の単位で提供する。
【０４１５】
図８４ｂは、銀電極が存在するときに、電極１の先端９から離れた位置の関数として、プラズマ温度をプロットしている。
【０４１６】
図８４ｃ及び８４ｄは、位置及び電極１の組成の関数として、「ＮＯ」及び「ＯＨ」の統合強度を示している。留意すべきなのは、図８４ｃでは、「Ａｇ」及び「Ａｕ」からの線が実質的にオーバラップしていることである。
【０４１７】
参考文献
[1] Hans R. Griem, Principles of Plasma Spectroscopy, Cambridge Univ. Press (1996).
[2] Charles de Izarra, J. Phys. D: Appl. Phys. 33 (2000) 1697-1704.
【０４１８】
例２１
可変の亜鉛系ナノ粒子／ナノ粒子溶液を添加することによる銀系ナノ粒子／ナノ粒子溶液のゼータ電位の比較
例１８において開示されたものと同様の材料、つまりＡＴ−１０９及びＢＴ−０１４を、変化する比率で混合することによっていくつかの異なる溶液を形成し、これにより、種々の混合物中の体積比率の関数としてゼータ電位の差異を観察できるかどうかを見極めた。
【０４１９】
この例において、Malvern Instruments製のゼータ・サイザー「Nano-ZS」を利用することにより、各溶液のゼータ電位を割り出した。各測定毎に、透明な使い捨てゼータセルDTS1060C内に１ｍｌの試料を充填した。Dispersion Technology Software, version 5.10を使用することにより、ゼータ・サイザーを運転し、そしてゼータ電位を計算した。下記設定値を使用した：分散剤−水、温度−２５℃、粘度−０．８８７２ｃＰ、屈折率−１．３３０、誘電定数−７８．５、近似モデル−スモルコフスキー。１００回の反復のうちの１つのランを各試料に対して実施した。
【０４２０】
「ゼータ電位」は、コロイド系内の運動電位の尺度として知られている。ゼータ電位はまた粒子上の表面電荷を意味する。ゼータ電位はまた、流体の静止層と、粒子が分散される流体との間に存在する電位差として知られる。ゼータ電位はしばしばミリボルト（すなわちｍＶ）で測定される。分散媒質中の分散粒子との間に安定性が存在するか否かを見極めるために選ばれた任意の値は、ほぼ２５ｍＶのゼータ電位値である。このように、本明細書中で「ゼータ電位」に言及するときには、言うまでもなく、言及されたゼータ電位は、二重層に存在する電荷の規模の記述又は定量化である。
【０４２１】
ゼータ電位は、ヘンリーの等式：
【数２】
0005788808.tif 000047
（上記式中、ｚはゼータ電位であり、ＵＥは電気泳動移動度、εは誘電定数であり、ηは粘度であり、ｆ（ｋａ）はヘンリー関数である。スモルコフスキー近似値の場合、ｆ（ｋａ）＝１．５である。
【０４２２】
電気泳動移動度は、レーザードップラー速度計測（「ＬＤＶ」）を使用して、印加電界内の粒子の速度を測定することによって得られる。ＬＤＶの場合、入射レーザービームは、折りたたまれた毛管セル内部の粒子懸濁液にフォーカシングされ、粒子から散乱した光は基準ビームと組み合わされる。このことは変動する強度信号を生成する。変動率は、粒子の速度、すなわち電気泳動移動度に対して比例する。
【０４２３】
下記表１８ａは、ＡＴ−１０９、ＢＴ−０１４及びＤＩ水を種々異なる比率で混合し、そして混合直後及び混合から１日後にゼータ電位を測定した。ゼータ電位の結果を下記表に示す。Ａｇ：Ｚｎ  ４：０（−２８．９）〜Ａｇ：Ｚｎ  ０：４（＋２２．７）のゼータ電位には明らかな傾向が存在する。
【０４２４】
【表４５】
0005788808.tif 000048
【０４２５】
比較として、式量２８７．５８の硫酸亜鉛七水和物（ＺｎＳＯ４７Ｈ２Ｏ）を量を変化させてＡＴ−１０９溶液に添加することにより、ゼータ電位の変化の同様の傾向を、添加された種々異なる量の硫酸亜鉛に対して観察できるか否かを見極めた。硫酸亜鉛七水和物Fisher Scientificから入手した。その製造番号はZ68-500、Cas番号は7446-20-0、ロット番号は082764であった。混合後、ＡＴ−０６０／ＺｎＳＯ４７Ｈ２Ｏ混合物のゼータ電位を測定した。データは極めて雑多であり、そしてゼータ電位の変化の明らかな傾向は判らなかった。
【０４２６】
例２２
金系ナノ粒子／ナノ粒子溶液３ＡＣ−０３７の製造
一般に、例２２は、図４３ａ及び８５ａ〜８５ｅに大まかに示された装置と関連する本発明の或る実施態様を利用する。加えて、表１９は、図４３ａ及び８５ａ〜８５ｅと関連して使用される主要処理パラメータを要約している。また、表１９は、１）結果として生じる「ｐｐｍ」（すなわち金ナノ粒子濃度）、２）図８６ｃ１及び８６ｃ２及び３のそれぞれにおいて示される３つの最高振幅ピークの平均から求められた「流体力学半径」に対応する単一の数値、及び３）図８６ｂに示されたＴＥＭヒストグラム・グラフを生成するために使用されたデータから計算された平均測定金ナノ粒子粒度に相当する「ＴＥＭ平均直径」を開示する。これらの物理的特徴付けは、本明細書中の他の個所で論じられているように実施する。
【０４２７】
【表４６】
0005788808.tif 000049
【０４２８】
【表４７】
0005788808.tif 000050
【０４２９】
図８５ａ〜８５ｃに示されたトラフ反応容器３０ｂは、ラボラトリー等級のほぼ１／８インチ（３ｍｍ）厚のガラス製品から形成された。トラフ反応容器３０ｂの断面形状は、図８５ｂ及び８５ｃに示された形状に相当する。反応容器の関連寸法は表１９に、「Ｍ」（すなわち容器の概算内径）、「Ｓ」（すなわち容器の場合には内側チャンバの概算高さ）及び「ｄ」（すなわちトラフ反応容器３０ｂ内部の「液体３の深さ」として示されている。従って、トラフ反応容器３０ｂ内部の動作中の液体３’’の総体積は、約１７０ｉｎ３（約２８００ｍｌ）であった。トラフ反応容器３０ｂは４つのポート５ｐ、５ｐ’、３５０ｐ及び３１／３２を有した。ポート５ｐ及び５ｐ’はそれぞれ電極５ａ及び５ｂを収容した。ポート３５０は、本明細書中に記載した冷却装置（すなわちコールドフィンガー）を収容した。ポート３１／３２は流入部分３１と流出部分３２とを収容した。具体的には、ガラス管３１及び３２がその中を貫通して突出するゴムストッパによって、ガラス管３１及び３２をポート３１／３２の所定の場所に保持した。
【０４３０】
表１９は、処理増強剤ＮａＨＣＯ３を精製水に０．５３ｍｇ／ｍｌの量で添加したことを示す（本明細書中の他の個所で論じた）。なお、他の量のこのような処理増強剤も本発明の範囲内で機能する。水及び処理増強剤は、図４３ａに示された、そして本明細書中の他の個所で論じられた装置に従って、プラズマ４で処理した。
【０４３１】
精製水／ＮａＨＣＯ３混合物は、図４３ａの装置による処理を施された後、トラフ反応容器３０ｂ内へ流入する液体３として使用した。トラフ反応容器３０ｂ内の液体３’’の深さｄ”は、トラフ反応容器に沿った種々の点で約７インチ（約１７８ｍｍ）であった。トラフ反応容器３０ｂ内の約７０分間の初期滞留時間後、トラフ反応容器３０ｂに対して流入・流出する液体３’の流量は３０ｍｌ／分又は４０ｍｌ／分であった。他の許容し得る流量も本発明の範囲に含まれると考えるべきである。トラフ反応容器３０ｂ内の液体３’’の蒸発は、図８５ｃに示された冷却装置３５０（すなわちコールドフィンガー）の露出面上で液体３’’の蒸気が凝縮することに起因して最小限である。
【０４３２】
冷却装置３５０に対して流入・流出した液体３＊は、初期温度ほぼ１６℃の水道水であった。冷却液３＊を、ポンプ４０ｐによってコールドフィンガー３５０を通してポンピングした。このポンプ４０ｐは、本明細書中の他の個所に記載された他のポンプ４０と同様である。コールドフィンガー３５０の浸された区分は、液体３’’の沸点未満の動作温度を維持するのに役立つ。これに関連して、コールドフィンガー３５０を、電極集成体５００の貫通孔内部に入れた。コールドフィンガー３５０と電極集成体５００とを並置させることにより、処理条件下で冷却効果をもたらした。
【０４３３】
図８５ｃに示されているように、トラフ反応容器３０ｂの流出体３２は生成物である液体３’’であった。トラフ反応容器３０ｂからの液体３’’の流量は３０又は４０ｍｌ／分であり、そしてトラフ反応容器の入口３１内への液体３’の流量に常に等しかった。このように３ＡＣ−０３７中のトラフ反応容器３０ｂ内の液体３’’の総体積は、約１７０ｉｎ３（約２８００ｍｌ）で維持され、そして液体３’’の深さはプロセス全体にわたって約７ｉｎ（約１７８ｍｍ）で維持された。
【０４３４】
表１９は、図８５ｂ、８５ｃ及び８５ｄとの関連において、連続法３ＡＣ−０３７のために使用された電極集成体５００の重要な特徴を記載している。具体的には、図８５ｄは、約１／４（約６ｍｍ）厚のポリカーボネートから形成された電極集成体５００を示している。２つの電極５ａ及び５ｂを集成体５００の周りの同じ場所に配置した。電極５ａ及び５ｂは直径約０．５ｍｍの純度９９．９９％の金ワイヤーを含んだ。液体３’と接触している各ワイヤー電極５ａ及び５ｂの長さ（表１９の「ＷＬ」として報告する）は、約４３インチ（約１１６８ｍｍ）であった。電極５ａ及び５ｂのための全ての材料は、1050 Benson Way, Ashland, Oregon 97520在、ESPIから入手した。電源は、各電極５ａ／５ｂに電気的に接続されたｈｙ  電圧源（本明細書中の他の個所に記載）であった。
【０４３５】
液体３’のこのような流量は、定格0.1馬力、10-600rpmのMasterflex（登録商標） L/Sポンプ駆動装置４０を利用することにより得られた。Masterflex（登録商標）ポンプ４０のモデル番号は77300-40であった。ポンプ駆動装置は、Easy-Load Model No. 7518-10として知られている、これもMasterflex（登録商標）製のポンプヘッドを有した。一般的に言うと、ポンプ４０のためのヘッドは蠕動ヘッドとして知られている。ポンプ４０及びヘッドは、Masterflex（登録商標） LS Digital Modular Driveによって制御された。Digital Modular Driveのモデル番号は77300-80である。Digital Modular Driveの正確な設定値は例えば、１分間当たり４０又は３０ミリリットルであった。蠕動ヘッド内に、直径１／４インチ（すなわちサイズ06419-25)のTygon（登録商標）管を入れた。管は、Masterflex（登録商標）のためにSaint Gobainによって製造された。管の一方の端部をトラフ反応容器３０ｂの流入部３１に供給した。
【０４３６】
図８６ａ１及び８６ａ２は、表１９で参照されたように、３００分間の処理後に捕集された最終溶液又はコロイドから乾燥させられた金ナノ粒子の２つの代表的なＴＥＭ顕微鏡写真である。
【０４３７】
図８６ｂは、乾燥溶液又はコロイドに関して例５〜７で前述したＴＥＭ機器／ソフトウェアを使用することにより測定された金ナノ粒子の測定サイズ分布を示している。
【０４３８】
図８６ｃ１及び８６ｃ２はそれぞれ、表１９で参照された溶液又はコロイドのための２つの異なる処理時間（すなわちそれぞれ７０分間及び３００分間）に従って形成されたナノ粒子に対する３つの動的光散乱データ測定値集合（すなわち流体力学半径）をグラフィカルに示している。具体的には、図８６ｃ１は、反応容器を開始してから７０分後にサンプリングされた、この例に従って形成された溶液又はコロイドの一部に対する動的光散乱データを示している。これに関連して、液体３は（処理増強剤とともに）、流量が確立される前の約７０分間にわたってトラフ反応容器３０ｂ内で滞留した。その後、確立された流量は連続する。トラフ反応容器３０ｂ内部で処理された全ての液体３は、図示していない別の容器内で捕集した。図８６ｃ２は、３００分間の総ランタイム後に捕集された全ての処理済液体の動的光散乱データを示している。
【０４３９】
なお、動的光散乱粒度の情報は、ＴＥＭで測定されたヒストグラムとは異なる。なぜならば、動的光散乱は、粒子が全て球体（これらはそうではない）であることを想定するアルゴリズムを使用し、また、流体力学半径の尺度となるからである（例えば、水に対する粒子の影響も検出され、粒子の実際の物理的半径に加えて報告される）。従って、ちょうど本明細書中に含まれる他の例におけるように、ＴＥＭヒストグラム・データ中で報告された値と、動的光散乱データ中で報告された値との間で、報告粒度に差異があることは、驚くべきことではない。
【図１ａ】
0005788808.tif 000051
【図１ｂ】
0005788808.tif 000052
【図１ｃ】
0005788808.tif 000053
【図２ａ】
0005788808.tif 000054
【図２ｂ】
0005788808.tif 000055
【図３ａ】
0005788808.tif 000056
【図３ｂ】
0005788808.tif 000057
【図３ｃ】
0005788808.tif 000058
【図３ｄ】
0005788808.tif 000059
【図４ａ】
0005788808.tif 000060
【図４ｂ】
0005788808.tif 000061
【図４ｃ】
0005788808.tif 000062
【図４ｄ】
0005788808.tif 000063
【図４ｅ】
0005788808.tif 000064
【図４ｆ】
0005788808.tif 000065
【図４ｇ】
0005788808.tif 000066
【図５ａ】
0005788808.tif 000067
【図５ｂ】
0005788808.tif 000068
【図５ｃ】
0005788808.tif 000069
【図５ｄ】
0005788808.tif 000070
【図５ｅ】
0005788808.tif 000071
【図６】
0005788808.tif 000072
【図７ａ】
0005788808.tif 000073
【図７ｂ】
0005788808.tif 000074
【図８ａ】
0005788808.tif 000075
【図８ｂ】
0005788808.tif 000076
【図８ｃ】
0005788808.tif 000077
【図８ｄ】
0005788808.tif 000078
【図９ａ】
0005788808.tif 000079
【図９ｂ】
0005788808.tif 000080
【図９ｃ】
0005788808.tif 000081
【図９ｄ】
0005788808.tif 000082
【図１０ａ】
0005788808.tif 000083
【図１０ｂ】
0005788808.tif 000084
【図１０ｃ】
0005788808.tif 000085
【図１０ｄ】
0005788808.tif 000086
【図１０ｅ】
0005788808.tif 000087
【図１１ａ】
0005788808.tif 000088
【図１１ｂ】
0005788808.tif 000089
【図１１ｃ】
0005788808.tif 000090
【図１１ｄ】
0005788808.tif 000091
【図１１ｅ】
0005788808.tif 000092
【図１１ｆ】
0005788808.tif 000093
【図１１ｇ】
0005788808.tif 000094
【図１１ｈ】
0005788808.tif 000095
【図１２ａ】
0005788808.tif 000096
【図１２ｂ】
0005788808.tif 000097
【図１３】
0005788808.tif 000098
【図１４】
0005788808.tif 000099
【図１５ａ】
0005788808.tif 000100
【図１５ｂ】
0005788808.tif 000101
【図１６ａ】
0005788808.tif 000102
【図１６ｂ】
0005788808.tif 000103
【図１６ｃ】
0005788808.tif 000104
【図１７】
0005788808.tif 000105
【図１８】
0005788808.tif 000106
【図１９ａ】
0005788808.tif 000107
【図１９ｂ】
0005788808.tif 000108
【図１９ｃ】
0005788808.tif 000109
【図１９ｄ】
0005788808.tif 000110
【図２０ａ】
0005788808.tif 000111
【図２０ｂ】
0005788808.tif 000112
【図２０ｃ】
0005788808.tif 000113
【図２０ｄ】
0005788808.tif 000114
【図２０ｅ】
0005788808.tif 000115
【図２０ｆ】
0005788808.tif 000116
【図２０ｇ】
0005788808.tif 000117
【図２０ｈ】
0005788808.tif 000118
【図２０ｉ】
0005788808.tif 000119
【図２０ｊ】
0005788808.tif 000120
【図２０ｋ】
0005788808.tif 000121
【図２０ｌ】
0005788808.tif 000122
【図２０ｍ】
0005788808.tif 000123
【図２０ｎ】
0005788808.tif 000124
【図２０ｏ】
0005788808.tif 000125
【図２０ｐ】
0005788808.tif 000126
【図２１ａ】
0005788808.tif 000127
【図２１ｂ】
0005788808.tif 000128
【図２１ｃ】
0005788808.tif 000129
【図２１ｄ】
0005788808.tif 000130
【図２２ａ】
0005788808.tif 000131
【図２２ｂ】
0005788808.tif 000132
【図２２ｃ】
0005788808.tif 000133
【図２２ｄ】
0005788808.tif 000134
【図２３ａ】
0005788808.tif 000135
【図２３ｂ】
0005788808.tif 000136
【図２４ａ】
0005788808.tif 000137
【図２４ｂ】
0005788808.tif 000138
【図２４ｃ】
0005788808.tif 000139
【図２４ｄ】
0005788808.tif 000140
【図２４ｅ】
0005788808.tif 000141
【図２５ａ】
0005788808.tif 000142
【図２５ｂ】
0005788808.tif 000143
【図２５ｃ】
0005788808.tif 000144
【図２５ｄ】
0005788808.tif 000145
【図２５ｅ】
0005788808.tif 000146
【図２６ａ】
0005788808.tif 000147
【図２６ｂ】
0005788808.tif 000148
【図２６ｃ】
0005788808.tif 000149
【図２６ｄ】
0005788808.tif 000150
【図２６ｅ】
0005788808.tif 000151
【図２７】
0005788808.tif 000152
【図２８ａ】
0005788808.tif 000153
【図２８ｂ】
0005788808.tif 000154
【図２８ｃ】
0005788808.tif 000155
【図２８ｄ】
0005788808.tif 000156
【図２８ｅ】
0005788808.tif 000157
【図２８ｆ】
0005788808.tif 000158
【図２８ｇ】
0005788808.tif 000159
【図２８ｈ】
0005788808.tif 000160
【図２８ｉ】
0005788808.tif 000161
【図２８ｊ】
0005788808.tif 000162
【図２８ｋ】
0005788808.tif 000163
【図２８ｌ】
0005788808.tif 000164
【図２８ｍ】
0005788808.tif 000165
【図２９】
0005788808.tif 000166
【図３０】
0005788808.tif 000167
【図３１】
0005788808.tif 000168
【図３２ａ】
0005788808.tif 000169
【図３２ｂ】
0005788808.tif 000170
【図３２ｃ】
0005788808.tif 000171
【図３３ａ】
0005788808.tif 000172
【図３３ｂ】
0005788808.tif 000173
【図３３ｃ】
0005788808.tif 000174
【図３４ａ】
0005788808.tif 000175
【図３４ｂ】
0005788808.tif 000176
【図３４ｃ】
0005788808.tif 000177
【図３５ａ】
0005788808.tif 000178
【図３５ｂ】
0005788808.tif 000179
【図３６ａ】
0005788808.tif 000180
【図３６ｂ】
0005788808.tif 000181
【図３６ｃ】
0005788808.tif 000182
【図３６ｄ】
0005788808.tif 000183
【図３７ａ】
0005788808.tif 000184
【図３７ｂ】
0005788808.tif 000185
【図３８ａ】
0005788808.tif 000186
【図３８ｂ】
0005788808.tif 000187
【図３９ａ】
0005788808.tif 000188
【図３９ｂ】
0005788808.tif 000189
【図３９ｃ】
0005788808.tif 000190
【図３９ｄ】
0005788808.tif 000191
【図３９ｅ】
0005788808.tif 000192
【図３９ｆ】
0005788808.tif 000193
【図３９ｇ】
0005788808.tif 000194
【図３９ｈ】
0005788808.tif 000195
【図４０ａ】
0005788808.tif 000196
【図４０ｂ】
0005788808.tif 000197
【図４０ｃ】
0005788808.tif 000198
【図４０ｄ】
0005788808.tif 000199
【図４０ｅ】
0005788808.tif 000200
【図４０ｆ】
0005788808.tif 000201
【図４０ｇ】
0005788808.tif 000202
【図４１ａ】
0005788808.tif 000203
【図４１ｂ】
0005788808.tif 000204
【図４２ａ】
0005788808.tif 000205
【図４２ｂ】
0005788808.tif 000206
【図４２ｃ】
0005788808.tif 000207
【図４２ｄ】
0005788808.tif 000208
【図４３ａ】
0005788808.tif 000209
【図４３ｂ】
0005788808.tif 000210
【図４３ｃ】
0005788808.tif 000211
【図４４ａ】
0005788808.tif 000212
【図４４ｂ】
0005788808.tif 000213
【図４４ｃ】
0005788808.tif 000214
【図４５ａ】
0005788808.tif 000215
【図４５ｂ】
0005788808.tif 000216
【図４５ｃ】
0005788808.tif 000217
【図４６ａ】
0005788808.tif 000218
【図４６ｂ】
0005788808.tif 000219
【図４６ｃ】
0005788808.tif 000220
【図４７ａ】
0005788808.tif 000221
【図４７ｂ】
0005788808.tif 000222
【図４７ｃ】
0005788808.tif 000223
【図４８ａ】
0005788808.tif 000224
【図４８ｂ】
0005788808.tif 000225
【図４８ｃ】
0005788808.tif 000226
【図４９ａ】
0005788808.tif 000227
【図４９ｂ】
0005788808.tif 000228
【図４９ｃ】
0005788808.tif 000229
【図５０ａ】
0005788808.tif 000230
【図５０ｂ】
0005788808.tif 000231
【図５０ｃ】
0005788808.tif 000232
【図５１ａ】
0005788808.tif 000233
【図５１ｂ】
0005788808.tif 000234
【図５２】
0005788808.tif 000235
【図５３ａ】
0005788808.tif 000236
【図５３ｂ】
0005788808.tif 000237
【図５３ｃ】
0005788808.tif 000238
【図５３ｄ】
0005788808.tif 000239
【図５３ｅ】
0005788808.tif 000240
【図５４】
0005788808.tif 000241
【図５５】
0005788808.tif 000242
【図５６】
0005788808.tif 000243
【図５６ｂ】
0005788808.tif 000244
【図５６ｃ】
0005788808.tif 000245
【図５７】
0005788808.tif 000246
【図５７ｂ】
0005788808.tif 000247
【図５７ｃ】
0005788808.tif 000248
【図５８】
0005788808.tif 000249
【図５８ｂ】
0005788808.tif 000250
【図５８ｃ】
0005788808.tif 000251
【図５９】
0005788808.tif 000252
【図５９ｂ】
0005788808.tif 000253
【図５９ｃ】
0005788808.tif 000254
【図６０】
0005788808.tif 000255
【図６０ｂ】
0005788808.tif 000256
【図６０ｃ】
0005788808.tif 000257
【図６１】
0005788808.tif 000258
【図６１ｂ】
0005788808.tif 000259
【図６１ｃ】
0005788808.tif 000260
【図６１ｄ】
0005788808.tif 000261
【図６２】
0005788808.tif 000262
【図６２ｂ】
0005788808.tif 000263
【図６２ｃ】
0005788808.tif 000264
【図６２ｄ】
0005788808.tif 000265
【図６３】
0005788808.tif 000266
【図６３ｂ】
0005788808.tif 000267
【図６３ｃ】
0005788808.tif 000268
【図６３ｄ】
0005788808.tif 000269
【図６４】
0005788808.tif 000270
【図６４ｂ】
0005788808.tif 000271
【図６４ｃ】
0005788808.tif 000272
【図６５】
0005788808.tif 000273
【図６５ｂ】
0005788808.tif 000274
【図６５ｃ】
0005788808.tif 000275
【図６６】
0005788808.tif 000276
【図６６ｂ】
0005788808.tif 000277
【図６６ｃ】
0005788808.tif 000278
【図６７】
0005788808.tif 000279
【図６７ｂ】
0005788808.tif 000280
【図６７ｃ】
0005788808.tif 000281
【図６８】
0005788808.tif 000282
【図６８ｂ】
0005788808.tif 000283
【図６８ｃ】
0005788808.tif 000284
【図６９】
0005788808.tif 000285
【図６９ｂ】
0005788808.tif 000286
【図６９ｃ】
0005788808.tif 000287
【図７０】
0005788808.tif 000288
【図７０ｂ】
0005788808.tif 000289
【図７０ｃ】
0005788808.tif 000290
【図７１】
0005788808.tif 000291
【図７１ｂ】
0005788808.tif 000292
【図７１ｃ】
0005788808.tif 000293
【図７２】
0005788808.tif 000294
【図７２ｂ】
0005788808.tif 000295
【図７２ｃ】
0005788808.tif 000296
【図７３】
0005788808.tif 000297
【図７３ｂ】
0005788808.tif 000298
【図７３ｃ】
0005788808.tif 000299
【図７４】
0005788808.tif 000300
【図７４ｂ】
0005788808.tif 000301
【図７４ｃ】
0005788808.tif 000302
【図７５】
0005788808.tif 000303
【図７５ｂ】
0005788808.tif 000304
【図７５ｃ】
0005788808.tif 000305
【図７６】
0005788808.tif 000306
【図７６ｂ】
0005788808.tif 000307
【図７６ｃ】
0005788808.tif 000308
【図７７ａ】
0005788808.tif 000309
【図７７ｂ】
0005788808.tif 000310
【図７７ｃ】
0005788808.tif 000311
【図７７ｄ】
0005788808.tif 000312
【図７７ｅ】
0005788808.tif 000313
【図７７ｆ】
0005788808.tif 000314
【図７８ａ】
0005788808.tif 000315
【図７８ｂ】
0005788808.tif 000316
【図７８ｃ】
0005788808.tif 000317
【図７９ａ】
0005788808.tif 000318
【図８０】
0005788808.tif 000319
【図８１ａ】
0005788808.tif 000320
【図８１ｂ】
0005788808.tif 000321
【図８１ｃ】
0005788808.tif 000322
【図８１ｄ】
0005788808.tif 000323
【図８２ａ】
0005788808.tif 000324
【図８２ｂ】
0005788808.tif 000325
【図８２ｃ】
0005788808.tif 000326
【図８２ｄ】
0005788808.tif 000327
【図８３ａ】
0005788808.tif 000328
【図８３ｂ】
0005788808.tif 000329
【図８３ｃ】
0005788808.tif 000330
【図８３ｄ】
0005788808.tif 000331
【図８３ｅ】
0005788808.tif 000332
【図８４ａ】
0005788808.tif 000333
【図８４ｂ】
0005788808.tif 000334
【図８４ｃ】
0005788808.tif 000335
【図８４ｄ】
0005788808.tif 000336
【図８５ａ】
0005788808.tif 000337
【図８５ｂ】
0005788808.tif 000338
【図８５ｃ】
0005788808.tif 000339
【図８５ｄ】
0005788808.tif 000340
【図８５ｅ】
0005788808.tif 000341
【図８６】
0005788808.tif 000342
【図８６ｂ】
0005788808.tif 000343
【図８６ｃ１】
0005788808.tif 000344
【図８６ｃ２】
0005788808.tif 000345