【事件の表示】
特許第２７１９６７３号「単結晶成長方法」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
訂正を認める。
　特許第２７１９６７３号の特許を維持する。
【理由】
１．手続の経緯
　特許出願　　　　　　平成２年２月１３日
　設定登録　　　　　　平成９年１１月２１日
　　　　　　　　　（特許第２７１９６７３号）
　特許公報発行　　　　平成１０年２月２５日
　特許異議の申立て　　平成１０年８月２４日
　　　　　　（申立人　住友電気工業株式会社）
　取消理由通知　　　　平成１１年４月８日
　意見書，訂正請求書　平成１１年６月２２日
２．訂正の要旨
　平成１１年６月２２日付けの訂正請求における訂正の要旨は次のとおりである。
（１）訂正事項Ａ
　特許査定時の特許請求の範囲の請求項１の「半密閉型容器で覆うとともに、」　（本件特許公報第１欄第８〜９行）の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加する。
（２）訂正事項Ｂ
　特許査定時の明細書第７頁第１３行（同公報第４欄第３１〜３２行）の「半密閉型容器で覆うとともに、」の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加する。
（３）訂正事項Ｃ
　特許査定時の明細書第１５頁第１〜２行（同公報第７欄第１６〜１７行）の「半密閉型容器でるつぼの周囲を覆うとともに、」の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加する。
３　訂正の適否に対する判断
３．１　訂正の目的、新規事項、拡張・変更
３．１．１　訂正事項Ａについて
　上記訂正事項Ａは、特許査定時の特許請求の範囲の請求項１では、「円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌ」については何も限定されていなかったものを特定の数値範囲に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮に相当する。
　そして、上記「円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌ」については、特許査定時の明細書第９頁第１４行〜第１０頁第８行（本件特許公報第５欄第１８〜３０行）に「この実施例では、上記るつぼ２の周囲にカバー部材６が設けられ、その外側に加熱用ヒータ７が配置されている。カバー部材６の底壁には、るつぼを支持する回転軸３と嵌合する円筒部６ａが形成されている。また、カバー部材６の上部には、覆い部材
８が取り付けられ、カバー部材６と覆い部材８とにより半密閉型容器が構成されている。そして、上記覆い部材８の周囲には保温用ヒータが配置され、覆い部材８の上端には、上記引上げ軸５と嵌合する円筒部８ａが形成されている。この実施例では、上記円筒部８ａと引上げ軸５との隙間および回転軸３と円筒部６ａとの隙間が、その隙間の断面積Ａと円筒部６ａ，８ａの長さＬとの比Ａ／Ｌが各々０．０６ｃｍ以下となるように設計してある。」と記載され、さらに同第１６頁第９〜１６行（同公報第８欄第１１〜１７行）に「なお、上記実施例ではるつぼを支持する回転軸３と引上げ軸５の両方の軸のまわりに、隙間断面積Ａと長さＬの比Ａ／Ｌが所定値以下となる円筒部６ａ，８ａを設けているが、少なくとも引上げ軸５についてそのような構造としておけば容器を開閉できるので、回転軸３に関してはＢ２０３のような封止剤で封止する構造とすることも可能であり、実用上何ら差し支えない。」と記載されていたから、上記訂正事項Ａは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
３．１．２　訂正事項Ｂ及びＣについて
　上記訂正事項Ｂ及びＣは、上記訂正事項Ａにより特許請求の範囲の請求項１が訂正されたことに伴い、発明の詳細な説明の記載をこれに整合するように訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当し、また、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
３．２　独立特許要件
３．２．１　訂正明細書に記載された発明
　訂正明細書に記載された特許請求の範囲の請求項１の記載は次のとおりである。
【請求項１】るつぼ内に原料と添加物および封止剤を入れてヒータにより加熱、融解させ、原料融液表面を液体封止剤で覆った状態で種結晶を接触させてこれを徐々に引き上げることによりイオウもしくは亜鉛を含むＩｎＰ単結晶を育成するにあたり上記るつぼの周囲を、少なくとも結晶引上げ軸が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されてなる半密閉型容器で覆うとともに、上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、上記半密閉型容器には、引上げ軸の隙間から流出する揮発性元素の蒸気の減少分を補給する蒸気補給手段を接続し、該蒸気補給手段によって上記半密閉型容器内に０．０１ａｔｍ以上４ａｔｍ以下のリン蒸気圧を加え、かつ液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を５℃／ｃｍ以上５０℃／ｃｍ未満に、また蒸気補給部の温度を３００℃以上７００℃以下に制御して結晶の引上げを行なうことを特徴とする単結晶成長方法。（以下、「本件訂正発明」という。）
３．２．２　取消理由通知の概要
　平成１１年４月８日付けの取消理由通知の概要は、次のとおりである。
　特許査定時の請求項１に係る発明は、下記引用例５の記載を参照すれば、下記引用例１〜３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許査定時の請求項１に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　また、たとえ特許査定時の請求項１に係る発明に対して蒸気供給手段の具体的接続構造について限定したとしても、その発明は下記引用例１〜４に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　　　　　　　　　　　記
　引用例１　「住友電気」第１３５号（１９８９年）、第１５６〜１６２頁　（甲第１号証に該当）
　引用例２　特開昭６０−　１１２９９号公報（甲第２号証に該当）
　引用例３　西澤潤一編「半導体研究第２５巻、
化合物半導体の結晶成長と評価」株式
会社工業調査会、１９８６年８月１５日発行、
第１３０〜１３１頁　（甲第３号証に該当）
　引用例４　特開昭６２−　　３０９６号公報（甲第４号証に該当）
　引用例５“Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ　ｏｆ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ　Ｓｅｒｉｅｓ　Ｎｕｍｂｅｒ　９１，Ｇａｌｌｉｕｍ　Ａｒｓｅｎｉｄｅ　ａｎｄ　Ｒｅｌａｔｅｄ　Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ　１９８７，（Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｆｏｕｒｔｅｅｎｔｈ　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ　ｏｎ　Ｇａｌｌｉｕｍ　Ａｒｓｅｎｉｄｅ　ａｎｄ　Ｒｅｌａｔｅｄ　Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，２８　Ｓｅｐｔｅｍｂｅｒ−１０ｃｔｏｂｅｒ，１９８７）”，ｐ．４３９−４４２　　　（甲第５号証に該当）
３．２．３　各引用例の記載内容
（引用例１）
　上記引用例１は、「ＶＣＺ法によるＩｎＰ単結晶の高品質化」と題する技術報文であって、そこには、（１−１）「３．ＶＣＺ法（蒸気圧制御ＬＥＣ法）　図１に、我々が開発したＰ圧下でＩｎＰ単結晶を育成する方法の原理を示す。固体ＰまたはＩｎＰより気密容器中にＰを供給して密閉し、Ｂ２０３（液体封止剤）で覆われた原料融液中に種結晶を付けて引き上げ、ＩｎＰ単結晶を育成する。容器内のＰ分圧は、容器壁の最低温度Ｔｍｉｎ（Ｋ）での固体Ｐの解離圧Ｐ０（ａｔｍ）に等しい。固体Ｐの解離反応を（１）式に、またＴｍｉｎ（Ｋ）とＰｏの関係を（２）式に示す。
　　　　　・・（中略）・・
　　ｌｏｇＰ０＝−（６．９９×１０３）／Ｔｍｉｎ＋９．８６　・・・・・・（２）
　ところでＩｎＰ結晶表面で解離圧が最も高いのは、Ｂ２０３から露出した部分で温度が最も高くなるＢ２０３直上の部分である。その温度をＴＳ（Ｋ）、ＩｎＰの解離圧をＰ１（ａｔｍ）とすると、ＩｎＰの解離反応及びＰ１とＴ５の関係はそれぞれ（３）及び（４）の様になる。
　　　　　・・（中略）・・
　　　ｌｏｇＰ１＝−（１．７８×１０３）／Ｔｓ＋１３．７２　・・・・・（４）
　従って（５）式の不等号を満足するようにＴｍｉｎを制御すれば、（３）式の反応による結晶表面からのＰの解
離を防ぐことができる。
　　　Ｐ１≦Ｐ０　　　・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・（５）
　一方、ＩｎＰ融液の解離圧は融点で約２７ａｔｍと高いので容器の内圧を２７ａｔｍ以上にする必要がある。そ
のため（６）式の関係を満足するように窒素又はアルゴン等不活性なガス（分圧をＰｉｎとする）を加える。
　　　Ｐ０＋Ｐｉｎ≧２７（ａｔｍ）　　・・・・・・・・・・・・・・・・（６）」
（第１５７頁左欄第６行〜同頁右欄第４行）、
（１−２）「図２に、成長軸方向の温度分布の測定結果を示す。我々の行った育成条件ではＢ２０３表面の温度Ｔｓは約９８０℃、Ｂ２０３中の平均温度勾配ｄＴ／ｄＺは約３０℃／ｃｍである。・・　（中略）　・・４″φのルツボにＩｎＰ多結晶１ｋｇとドーパントを入れＢ２０３厚さ２７ｍｍで、＜００１）方向に引上げを行った。成長容器内に固体ＰまたはＩｎＰを置き、Ｐ気体を供給するとともに、窒素ガスを加え、３５〜４０ａｔｍに加圧した。引上げ速度、結晶回転数、るつぼ回転数等は、双晶の発生防止、及び直径制御のため、・・（中略）・・最適化した。Ｆｅドープ半絶縁性結晶の他、Ｓｎドープ、Ｓドープｎ型導電性結晶を育成した。」（第１５７頁右欄第６〜２２行）
（１−３）［図３にＦｅドープの、図４にＳｎドープの（１００）ウェーハの転位密度分布を、エッチピット密度（ＥＰＤ）の分布で示した。いずれもＶＣＺ法で育成した結晶の転位密度は、ＬＥＣ法で育成した結晶のものより約１桁低い。」（第１５８頁左欄第１〜４行）、との記載があるほか、（１−４）第１５７頁右欄の第２図には、ＶＣＺ法におけるＢ２０３層の表面温度Ｔｓ＝９５０℃であることが、示されている。
（引用例２）
　上記引用例２には、「高解離圧化合物単結晶の製造法及び装置」の発明に関し、
（２−１）「（１）不活性ガスにより３〜６０気圧とした圧力容器内で、ルツボにより高解離圧化合物融液を液封保持し、回転引上軸のフォースバー下端に取付けた種子単結晶を化合物融液液面より回転させながら引上げる単結晶の製造法において、ルツボ上にフォースパーを通す管状開口部を上部に設けた石英製蓋を取付けてその下端を液封浴中に保持し、蓋上部を４００〜７００℃の温度に加熱すると共に、蓋内に揮発性元素を保持して蒸発させる受け皿を設け、蓋内部を７Ｔｏｒｒ〜４気圧の分圧の揮発性元素蒸気雰囲気とし、液封浴中の温度勾配を１００℃／ｃｍ以下として単結晶を引上げることを特徴とする高解離圧化合物単結晶の製造法」　（第１頁左下欄第５〜１８行）、
（２−２）「即ち本発明は第２図に示すように不活性ガスにより３〜６０気圧とした圧力容器（１）内にルツボ保持台（２）を設けてルツボ（３）を取付け、その外側にヒーター（４）を配置し、圧力容器（１）の上壁よりルツボ（３）内に向けて上下自在で回転する引上軸（５）と該軸（５）の中心を貫通するフォースバー（６）を設け、ルツボ（３）上にフォースパー（６）を通す管状開口部（１５）を上部に設けた石英製蓋（１４）を取付け、その下端をルツボ（３）内の化合物融液（９）の液封浴（１０）中に保持する。石英製蓋（１４）内のフォースバー（６）下端には種子単結晶（８）の支持具（７）と蓋（１４）内に揮発性元素の受け皿（１６）を設け、蓋（１４）の上部外側に補助ヒーターを設けた装置を用い、次のようにして化合物単結晶を製造するものである。・・（中略）・・先ず従来と同様にしてフォースバー下端の支持具に種子単結晶を取付け、ルツボ内に化合物原料と、加熱により溶融して化合物融液上に浮上し、化合物融液中のＶ族元素の蒸発を防止する物質、例えば酸化ホウ素を装入する。次に圧力容器内を不活性ガスにより３〜６０気圧に満し、蓋上部の温度を熱電対により測定しながら補助ヒーターにより４００〜７００℃に加熱すると共にルツボをヒータにより化合物を加熱溶融して液封し、蓋内を７Ｔｏｒｒ〜４気圧の分圧の揮発性元素蒸気雰囲気とし、必要があれば揮発性元素の受け皿内に予め揮発性元素を入れておく。また蓋下端は常に液封浴中にあって化合物融液には触れないように、液封浴の厚さを十分に厚くし、更に必要があればルツボ保持台の回転軸を上下動又は回転させて蓋下端が化合物融液と接触しないようにする。このようにしてヒーターの温度環境を調整し、液封浴中の温度勾配を１００℃以下に制御し、フォースパー下端の単結晶を化合物融液と接触させ、回転させながら引上げて化合物単結晶を製造するものである。」　（第２頁右下欄第１６行〜第３頁右上欄第２０行）、
（２−３）「又本発明において蓋内の圧力は揮発性元素の分圧と、不活性ガスの圧力によって構成されており、揮発性元素の流出は管状開口部を通して拡散により起る。これを有効に防止するためには、第３図に示すように管状開口部（１５）内に繊維状障壁材（２５）を介在させ、その外側に補助ヒーター（１７），（１７ａ），（１７ｂ）と温度測定用熱電対（２１ａ），（２１ｂ），（２１ｃ）を設け、管状開口部（１５）の出口側を揮発性元素が凝結しない様に十分な高温度とし、蓋側をヒーター（１７）により加熱して蒸発雰囲気形成の蒸発源とし、フォースパー（６）の作動及び結晶重量の測定に支障を生ずることがないようにするとよい。」　（第３頁左下欄第８〜２０行）、
（２−４）「以上砒化ガリウム単結晶の製造について説明したがこれに限るものではなく、・・（中略）・・燐化インジウム等の高解離圧化合物の単結晶の製造にも適用できることは勿論、・・（中略）・・できるものである。」　（第４頁右上欄第８〜１４行）、との記載がある。
（引用例３）
　上記引用例３には、「結晶の低転位化の手段としては、前述の低温度勾配下での引き上げによる熱応力の低減以外に、特定の不純物を結晶中に多量に添加することにより転位の発生もしくは伝播を抑制する不純物硬化効果を利用する方法がある。・・（中略）・・表４．１１の実験例は全て直径２５ｍｍまでの小口結晶の結果であるが、筆者等は直径５５ｍｍまでの大口径結晶でも、Ｚｎ，Ｓドープによる不純物効果を確認している。（図４．１４，４．１５）」（第１３０頁右欄第１５行〜第１３１頁右欄下から第４行）との記載がある。
（引用例４）
　上記引用例４には、「高解離圧化合物半導体単結晶成長方法」の発明に関し、
（４−１）「高解離圧化合物半導体単結晶を成長装置内の密閉された内容器内に満たされた高解離圧成分ガス雰囲気のもとで引き上げる方法において、該内容器の内側に装入され、一端をるつぼ内融液に浸漬される隔壁によって、該内容器内空間を
　（イ）該内容器壁上に設けた高解離圧成分ガス圧制御部位とるつぼ内融液を狭い空隙によって結ぶ空間、
　（ロ）るつぼ内融液に浸漬された該隔壁の端部によって囲われ、かつ高解離圧成分封止液体を上に置いた融液面を見込む空間、
　（ハ）るつぼ下の（イ）（ロ）以外の空間、
の３つの空間に分け、各空間は微小間隙にて連通せしめ、単結晶の成長を上記（ロ）空間内で行なうことを特徴とする高解離圧化合物半導体単結晶成長方法。」　（第１頁左下欄第５行〜同頁右下欄第１行）、との記載があるほか、
（４−２）第６頁の第１〜４図には、揮発性元素である砒素の蒸気を供給する「砒素圧制御部２０」を種々の場所に設けると共に、引上げ軸３３が内容器１８を貫通する部位がシールされていると認められる構成が、示されている。
（引用例５）
　上記引用例５は、上記引用例１とほぼ同一内容であると認められる技術報文であって、その第４４１頁第８行には「１ｏｇ（Ｐ１／ａｔｍ）＝−１７．８×１０３／Ｔｓ＋１３．７２」との記載がある。
３．２．４　対比・検討
　上記（１−１）に摘記した（４）式中の数値「１．７８」は上記引用例５の記載から「１７．８」の誤記であるとし、上記（１−２）及び（１−４）に示されている実験条件から引用例１に記載されている気密容器内の上記（５）式を満たすＰの分圧Ｐｏ及び（２）式を満たす容器壁の最低温度Ｔｍｉｎを求めると、Ｐｏ≧０．３３５（ａｔｍ）、Ｔｍｉｎ≧４０３℃となると認められる。
　してみると、上記引用例１にはるつぼ内に原料と添加物および封止剤を入れてヒータにより加熱、融解させ、原料融液表面を液体封止剤で覆った状態で種結晶を接触させてこれを徐々に引き上げることによりＩｎＰ単結晶を育成するにあたり、るつぼ内の原料に添加物としてイオウを添加し、密閉容器内に０．３３５ａｔｍ以上のリン蒸気圧を加え、かつリン蒸気補給部の温度を４０３℃以上に制御して結晶の引き上げを行なう単結晶成長方法が記載されているとは認められるものの、少なくとも本件訂正発明の構成要件である「るつぼの周囲を少なくとも単結晶引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されて成る半密閉型容器で覆う」ようになすと共に、「上記円筒部と引上軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下」となす点について示唆する記載はない。
　また、上記引用例２には、るつぼ内に原料と添加物および封止剤を入れてヒータにより加熱、融解させ、原料融液表面を液体封止剤で覆った状態で種結晶を接触させてこれを徐々に引き上げることにより高解離圧化合物単結晶を育成するにあたり、上記るつぼの上部を、結晶引上げ軸（フォースバー（６））が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部（管状開口部（１５））が形成されてなる半密閉型容器（石英製蓋（１４））で覆い、上記半密閉型容器内には、引上げ軸の隙間から流出する揮発性元素の蒸気の減少分を補給する蒸気補給手段（揮発性元素の受皿（１６））を接続し、該蒸気補給手段によって上記半密閉型容器内に７Ｔｏｒｒ〜４気圧の揮発性元素の蒸気圧を加え、かつ液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を１００℃／ｃｍ以下に制御しながら結晶の引上げを行なうことを特徴とする高解離圧化合物単結晶成長方法が記載されており、この高解離圧化合物としてＩｎＰの場合にも適用できることも示されてはいるが、上記半密閉型容器の円筒部と結晶引上げ軸との隙間の具体的寸法関係については何も記載されていないし、しかも、上記（２−３）には上記円筒部と結晶引上げ軸の間に繊維状障壁材（２５）を介在させて揮発性元素の流出を防止することが示されていることを考慮すると、上記円筒部と結晶引上げ軸との隙間の具体的寸法を調節して揮発性元素の流出を制御することまで示唆されていると認めることはできない。
　また、上記引用例３には、ＩｎＰ単結晶を引き上げるに際し、不純物としてイオウや亜鉛を添加して引き上げると結晶の低転位化が図れることが、また、上記引用例４には、密閉型の高解離圧化合物半導体単結晶引上げ用装置の種々の部位に高解離圧元素の蒸気を供給する手段を設けることが示されているにすぎない。
　してみれば、上記引用例１〜４のいずれにも、少なくとも本件訂正発明の構成要件であるるつぼの周囲を少なくとも単結晶引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されて成る半密閉型容器で覆うようになすと共に、「上記円筒部と引上軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下」となす点について示唆する記載はない。
　そして、本件発明はかかるる点を構成要件とすることにより、その余の構成と相まって、［半密閉型容器内印加されたリン蒸気圧によって封止剤上にさらされた単結晶の表面からリンが蒸発するのを防止できるとともに、温度勾配が高すぎないため転位の増殖を抑えることができ、また温度勾配が小さくかつ蒸気補給部の温度を７００℃以下としているのでガス対流による温度の揺らぎを抑え、双晶の発生を防止できる。その結果、転位密度が低くかつ単結晶化率の高いＳまたはＺｎ含有ＩｎＰ単結晶が得られる」（本件特許公報第７欄第２３行〜第８欄第２行）という効果を奏するのみでなく、「引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部を有する構造が簡単でかつ破壊せずに取外し可能な半密閉型容器を用いてＩｎＰ単結晶を製造することができるようになり、転移密度が低くかつ単結晶化率の高いＳまたはＺｎ含有ＩｎＰ単結晶を工業的に製造することが容易となる」（同公報第８欄第４〜９行）という効果をも奏することができるものである。
　してみれば、本件訂正発明は、たとえ上記引用例５の記載を参照しても、上記引用例１〜４に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
３．２．５　独立特許要件に対する結論
　したがって、上記「３．２．４」で述べたように、本件訂正発明は独立特許要件を備えているものと認める。
３．３　訂正の認否
　したがって、上記「３．１」及び「３．２．５」に述べたように、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、また同条第３項で準用する同法第１２６条第２項から第４項までの規定にそれぞれ適合するものであるから、上記訂正は認める。
４．　特許異議の申立についての判断
４．１　申立理由の概要
　申立人住友電気工業株式会社は、証拠として甲第１号証（「住友電気」第１３５号（１９８９年９月発行）、第１５６〜１６２頁、上記引用例１に該当。）、甲第２号証（特開昭６０−１１２９９号公報、上記引用例２に該当。）、甲第３号証（西澤潤一編「半導体研究第２５巻、化合物半導体の結晶成長と効果」株式会社工業調査会、１９８６年８月１５日発行、第１３０〜１３１頁、上記引用例３に該当。）、甲第４号証（特開昭６２−３０９６号公報、上記引用例４に該当。）及び甲第５号証（″Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ　ｏｆ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ　Ｓｅｒｉｅｓ　Ｎｕｍｂｅｒ９１，Ｇａｌｌｉｕｍ　Ａｒｓｅｎｉｄｅ　ａｎｄ　Ｒｅｌａｔｅｄ　Ｃｏｍｐｏｕｒｌｄｓ　１９８７，（Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｆｏｕｒｔｅｅｎｔｈ　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ　ｏｎ　Ｇａｌｌｉｕｍ　Ａｒｓｅｎｉｄｅ　ａｎｄ　Ｒｅｌａｔｅｄ　Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，２８　Ｓｅｐｔｅｍｂｅｒ−１Ｏｃｔｏｂｅｒ，１９８７）”，ｐ．４３９−４４２、上記引用例５に該当。）を提示し、
（１）特許査定時の請求項１に係る発明は、上記甲第５号証の記載を参照すれば、上記甲第１〜３号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許査定時の請求項１に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである、
（２）また、たとえ特許査定時の請求項１に係る発明に対して蒸気供給手段の具体的接続構造について限定したとしても、その発明は上記甲第１〜４号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである、
（３）特許査定時の特許請求の範囲の請求項１に係る発明は、発明の詳細な説明に記載したものではないので、その発明の特許は明細書の記載が特許法第３６条第４項に規定する要件を満たしていないものに対してなされたものである、
ので、取り消すべきものである旨を主張している。
４．２　当審の判断
４．２．１　本件発明
　上記「３．３」で述べたように、上記訂正は認めるので、本件発明は上記「３．２．１」に摘記した訂正後の特許請求の範囲の請求項１に記載されたとおりのものである。
４．２．２　理由（１），（２）について
　申立人の申立理由（１），（２）及びその申立理由で引用された甲第１〜５号証は、当審における取消理由通知で通知した理由及び引用例１〜５と同じであるから、上記「３．２．４」で述べたように、本件発明は、たとえ甲第５号証の記載を参照しても、甲第１〜４号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
４．２．３　理由（３）について
　理由（３）は、特許査定時の特許請求の範囲の請求項１には、リンの蒸気圧、液体封止剤の鉛直方向温度勾配、及び蒸気補給部の温度について数値限定が加えられているが、その数値限定の根拠となる実施例又は実験例が発明の詳細な説明には何ら示されてはいないから、特許査定時の特許請求の範囲の請求項１に係る発明は、発明の詳細な説明に記載したものではないというものである。
　しかしながら、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、リンの蒸気圧を「０．０１ａｔｍ以上４ａｔｍ以下」となすこと、液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を「５℃以上５０℃未満」となすこと及び蒸気補給部の温度を「３００℃以上７００℃以下」となすことが複数個所（特許査定時の明細書第７頁第１５〜２０行（本件特許公報第４欄第３３〜３８行）及び第１５頁第５〜１０行（同公報第７欄第１９〜２３行）参照）において明示されているとともに、その限定の根拠にしても「半密閉容器内に印加されたリン蒸気圧によって封止剤上にさらされた単結晶の表面から蒸気圧の高いリンが蒸発するのを防止できるとともに、温度勾配が高すぎないため転位の増殖を抑えることができ、また温度勾配が小さくかつ蒸気補給部の温度を７００℃以下としているのでガス対流による温度の揺らぎを抑え、双晶の発生を防止できる。なお、液体封止剤の鉛直方向温度勾配が５℃／ｃｍ未満では封止剤上に晒された単結晶の表面からのリンの蒸発を防止できなくなり、蒸気補給部の温度が３００℃未満では所定のリン蒸気圧が確保できなくなる。しかも、リン蒸気圧を４ａｔｍ以下としたので引上げ軸が貫通するする部位に引上げ軸と
嵌合する円筒部を有する構造簡単でかつ破壊せずに取外し可能な半密閉型容器を用いてＩｎＰ単結晶を育成できるようになる。」（同明細書第８頁第４行〜第９頁第１行、同公報第４欄第４２行〜第５欄第６行）と明確に示されていることは明らかである。
　したがって、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、たとえリンの蒸気圧、液体封止剤の鉛直方向温度勾配、及び蒸気補給部の温度についての数値限定の根拠となる実施例又は実験例が何ら示されてはいないからといって、直ちにこれらの数値限定が付された本件発明が発明の詳細な説明に記載されていないとすることはできないので、申立人の上記理由（３）は根拠が無く、採用できない。
５．　むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明の特許を取消すことはできない。
　また、他に本件発明の特許を取消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年８月６日（１９９９．８．６）
【訂正の要旨】
（１）訂正事項Ａ
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許査定時の特許請求の範囲の請求項１の「半密閉型容器で覆うとともに、」（本件特許公報第１欄第８〜９行）の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加する。
（２）訂正事項Ｂ
　明りようでない記載の釈明を目的として、特許査定時の明細書第７頁第１３行（同公報第４欄第３１〜３２行）の「半密閉型容器で覆うとともに、」の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加する。
（３）訂正事項Ｃ
　明りようでない記載の釈明を目的として、特許査定時の明細書第１５頁第１〜２行（同公報第７欄第１６〜１７行）の「半密閉型容器でるつぼの周囲を覆うとともに、」の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加する。
（５４）【発明の名称】
単結晶成長方法
（５７）【特許請求の範囲】
（１）るつぼ内に原料と添加物および封止剤を入れてヒータにより加熱、融解させ、原料融液裏面を液体封止剤で覆った状態で種結晶を接触させてこれを徐々に引き上げることによりイオウもしくは亜鉛を含むＩｎＰ単結晶を育成するにあたり、上記るつぼの周囲を、少なくとも結晶引上げ軸が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されてなる半密閉型容器で覆うとともに、
上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　本発明はＩｎｐ単結晶の育成技術に関し、特にイオウもしくは亜鉛をドープし７たＩｎＰ単結晶を液体封止チョクラルスキー法（以下、ＬＥＣ法と称する）により製造する場合に利用して効果のある技術に関する。
［従来の技術］
　ＩｎＰ単結晶の育成法の一つにＬＥＣ法がある。ＬＥＣ法によりＩｎＰ単結晶を育成する場合、温度勾配が小さいと、液体封止剤の表面温度が高くなりすぎて結晶引上げ中に封止剤上にさらされた単結晶の表面が分解し、はなはだしくは溶解が始まり引上げができなくなる。そのため、ＬＥＣ法によるＩｎＰ単結晶の育成では結晶軸方向の温度勾配を大きくしなくてはならなかった。しかし、逆に温度勾配が大きすぎると、結晶内の熱応力が大きくなり、ＥＰＤ（転位密度）が増加するという問題が生じる。
　このように、従来のＬＥＣ法によるＩｎＰ単結晶の育成においては、温度勾配の制御で単結晶化と低ＥＰＤ化の両方の要求を同時に達成することができなかった。
　このような問題点を解決する方法として最近では、蒸気圧制御法が注目され、この方法で単結晶化率を高くしかつＥＰＤを低くするため様々な技術が提案されている（例えば▲１▼特開昭６０−１１２７８号、▲２▼特開昭６０−１１２９９号、
▲３▼特開昭６３−２７４６９０号等）。
［発明が解決しようとする問題点］
　上記従来技術のうち▲１▼や▲３▼の発明では、容器内を高圧にするため引上げ軸やるつぼ回転軸を封止剤で封止するなどして容器を密閉構造にしているので、装置および作業が複雑になり、はなはだしくは育成ごとに密閉容器の一部を破壊しなければならなくなるという欠点がある。
　また▲３▼の発明では内側容器内の最低温度を７００℃を超えるように保持しているが、これでは赤リンの蒸気圧が１００気圧を超えてしまう。それでは、容器内に仕込んだ赤リンの量でリン圧を制御したらどうかという考えがある。しかし、その方法では昇温中に容器内外の圧力差が非常に大きくなって、封止剤を通してリンが容器外に抜けることは避けられず、リン圧の制御は困難である。
　一方、▲２▼の発明では上記のようなことは起らないが、液体封止剤中の温度勾配が１００℃／ｃｍ以下では低転位化の効果が得られない。特にアンドープやＦｅドープ、ＳｎドープＩｎＰでは殆ど効果はなく、不純物硬化作用を持つＳドープやＺｎドープＩｎＰでも温度勾配が９０℃／ｃｍ以下でなければ効果がない。
　ところで、上記したように、イオウや亜鉛を含むＩｎＰ単結晶では、不純物硬化作用を利用して、転位密度を低くすることが可能である。しかし、直径２インチのＩｎＰ単結晶において平均ＥＰＤを５００ｃｍ−２以下とするには、キャリア濃度が（６〜７）×１０１８ｃｍ−３以上になるまでドーパント（不純物）を注入しなければならない。このようにキャリア濃度の高い単結晶にあっては、デバイスを製造する際に基板上にエピタキシャル成長を行なうと、結晶中のドーパントがエピタキシャル層中に拡散して抵抗率が変化してしまうという問題を生じる。
　この発明は、上記のような問題点を解決すべくなされたもので、その目的とするところは、比較的簡単な装置を用いて、しかも装置の一部を破壊したり、ドーパント量を増加させることなく、転位密度が低くかつ単結晶化率の高いＳまたはＺｎ含有ＩｎＰ単結晶を工業的に製造できるような結晶製造技術を提供することにある。
［問題点を解決するための手段］
　本出願人は、先に上記と同一の目的を達成するため、ＬＥＣ法によりイオウもしくは亜鉛を含むＩｎＰ単結晶を育成するにあたり、上記るつぼの周囲を、少なくとも結晶引上げ軸が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されてなる半密閉型容器で覆うとともに、上記半密閉型容器には、引上げ軸の隙間から流出する揮発性元素の蒸気の減少分を補給する蒸気補給手段を接続し、該蒸気補給手段によって上記半密閉型容器内に０．０１ａｔｍ以上４ａｔｍ以下のリン蒸気圧を加え、かつ液体封止剤の鉛直方向温度勾配を５０℃／ｃｍ以上９０℃／ｃｍ以下に制御して結晶の引上げを行なうことを特徴とする発明を提案した（特願平１−５４０００号）。
　この先願発明で液体封止剤の鉛直方向温度勾配を５０℃／ｃｍ以上９０℃／ｃｍ以下に制御しているのは、温度勾配が５０℃／ｃｍ未満になると双晶の発生する確率が高くなるからである。本発明者は、双晶の発生原因について考察した結果、固液界面における温度の揺らぎが原因ではないかと考えた。従って、この温度揺らぎを非常に小さく抑えることができれば、温度勾配を５０℃／ｃｍ未満にしても双晶の発生を抑制することができると考えられる。例えば特願平１−１９９２０３号の発明において開示されているように熱遮蔽板を内側容器内に設置することで双晶の発生を抑えることができるのは、その証左である。すなわち、熱遮蔽板がガス対流を抑えているため、温度の揺らぎを減少でき、その結果、双晶の発生を抑えることができると考えられる。
　また、内側容器の下部の温度が低い方がガス対流による温度揺らぎが小さくなり、特に内側容器内の最低温度部である蒸気補給部の温度が７００℃以下では双晶を誘発するほどではないことが分かってきた。このような考えをもとに我々はつぎの発明に至った。
　すなわち、ＬＥＣ法によりイオウもしくは亜鉛を含むＩｎＰ単結晶を育成するにあたり、上記るつぼの周囲を、少なくとも結晶引上げ軸が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されてなる半密閉容器で覆うとともに、
上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面不Ａと円筒部の長さとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し
　なお、ここで、温度勾配とは融液界面と封止剤表面の温度差を封止剤の厚さで除した値である。
［作用］
　上記した手段によれば、半密閉容器内に印加されたリン蒸気圧によって封止剤上にさらされた単結晶の表面から蒸気圧の高いリンが蒸発するのを防止できるとともに、温度勾配が高すぎないため転位の増殖を抑えることができ、また温度勾配が小さくかつ蒸気補給部の温度を７００℃以下としているのでガス対流による温度の揺らぎを抑え、双晶の発生を防止できる。
　なお、液体封止剤の鉛直方向温度勾配が５℃／ｃｍ未満では封止剤上に晒された単結晶の表面からのリンの蒸発を防止できなくなり、蒸気補給部の温度が３００℃未満では所定のリン蒸気圧が確保できなくなる。
　しかも、リン蒸気圧を４ａｔｍ以下としたので引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部を有する構造簡単でかつ破壊せずに取外し可能な半密閉型容器を用いてＩｎＰ単結晶を育成できるようになる　以下、図面を用いて本発明の実施例を説明する。
［実施例］
　第１図は本発明方法を実施する際に使用される単結晶成長装置の一実施例を示す。
　第１図において、１は不活性ガスもしくは窒素ガスによって加圧される高圧容器、２は高圧容器１の中央に配置され、回転軸３によって支持されたるつぼで、このるつぼ２内に原料（ＩｎＰ多結晶塊）とＢ２Ｏ３のような封止剤４が収納される。また、高圧容器１の上方からは、るつぼ２内に向かって引上げ軸５が回転可能かつ上下動可能に垂下されている。
　この実施例では、上記るつぼ２の周囲にカバー部材６が設けられ、その外側に加熱用ヒータ７が配置されている。カバー部材６の底壁には、るつぼを支持する回転軸３と嵌合する円筒部６ａが形成されている。また、カバー部材６の上部には、覆い部材８が取り付けられ、カバー部材６と覆い部材８とにより半密閉型容器が構成されている。そして、上記覆い部材８の周囲には保温用ヒータが配置され、覆い部材８の上端には、上記引上げ軸５と嵌合する円筒部８ａが形成されている。
　この実施例では、上記円筒部８ａと引上げ軸５との隙間および回転軸３と円筒部６ａとの隙間が、その隙間の断面積Ａと円筒部６ａ，８ａの長さＬとの比Ａ／Ｌが各々０．０６ｃｍ以下となるように設計してある。
　さらに、この実施例の装置では、カバー部材６の底壁の一部から下方に向かって下端が閉塞された導管６ｂが延設されており、導管６ｂの下部周囲には補助ヒータ１０が配置されている。この導管６ｂ内にリンのような揮発性元素を入れ、補助ヒータ１０により加熱することによって、その蒸気を適宜量だけカバー部材６と覆い部材８とで囲まれた結晶成長雰囲気となる空間内に供給できるようにされている。つまり、導管６ｂの一部と補助ヒータ１０とにより、蒸気補給手段としてのリザーバが構成されている。
　このリザーバを構成するヒータ１０の温度を調節することにより、引上げ軸５と回転軸３の隙間から流出するリンの蒸気量に見合った量の蒸気を発生させて補うことができる。これにより、るつぼ２の周囲のリン蒸気圧を、長時間（十数時間）の結晶育成中ずっと一定に保つことができる。
　このように、リンの蒸気圧が一定に保たれると、るつぼ内の原料融液１６および成長結晶体１７の表面からのリンの揮散を極力防止することができる。また、本実施例の装置は構造が簡単であるとともに、２重融液シール法で問題となっていた軸と容器との密着が回避され、装置を繰り返し使用できるようになり、生産性が飛躍的に向上するとともに、融液シール部からのシール材料の滴下による汚染が防止され、高品質の単結晶を再現性良く製造することができる。
　一例として、第１図に示す単結晶引上げ装置を用いて、ＳドーブＩｎＰ単結晶の成長を行なった。
　先ず、原料としてＨＢ法によって合成したＩｎＰ多結晶３０００ｇを、また添加剤としてＩｎ２Ｓ３０．９ｇをるつぼ２内に仕込み、その上に封止剤としてＢ２Ｏ３を７００ｇ入れた。使用したるつぼはｐＢＮ製で、内径が６インチの大きさである。また、Ｂ２Ｏ３中の温度勾配が４４℃／ｃｍとなるようにヒータ７を制御するとともに、高圧容器１内は４０ａｔｍのＮ２ガスで満たした。補助ヒータ１０により導管６ｂ内を容器内で最も低い４７０℃とし、リザーバにより補給するリンの蒸気圧は２．８ａｔｍとした。そして、引上げ軸５を１０ｒｐｍの速度で、また、るつぼ２の回転軸３を３０ｒｐｍの速度で引上げ軸と逆方向に回転させながら、１０ｍｍ／ｈｒの速さで引上げ軸５を上昇させ、およそ１４時間かけて結晶の成長を行なった。
　その結果、直胴部の直径８０ｍｍ、長さ１４０ｍｍ、重量約２．４ｋｇのＩｎＰ単結晶が得られた。結晶の表面は金属光沢を呈し、リンの分解のないことを示していた。比較のため容器を半密閉とぜず開放系とし、蒸気圧を制御しないで結晶の育成を試みたが、種結晶が分解細化し結晶成長中に重量に耐えられずに落下した。
　上記のようにして得られたＳドープＩｎＰ結晶を引上げ軸と直交する方向に切断し、キャリア濃度と転位密度（ＥＰＤ）を測定した。
　第２図はそのＥＰＤとキャリア濃度の関係を示し、比較のために従来のＬＥＣ法や実施例の条件の一部（温度勾配）のみ変えて引き上げた結晶の結果も併記した。同図において、◆印は温度勾配を１２０〜１５０℃／ｃｍとした従来の一般的なＬＥＣ法により育成したＩｎＰ単結晶について測定されたＥＰＤ値をプロットしたもの、また口印は温度勾配のみ８５℃／ｃｍとし、他の条件は実施例と同一にした方法により得られた結晶のＥＰＤ値をプロットしたもの、さらに○印は本実施例の方法を適用して得られたＩｎＰ単結晶について測定されたＥＰＤ値をプロットしたものである。第２図からわかるように本実施例を適用すると従来よりも低いキャリア濃度でも低ＥＰＤ化されていることがわかる。
　第３図はキャリア濃度６．５×１０１８ｃｍ−３におけるウェーハ内ＥＰＤ分布を示したものである。このうち同図（Ａ）は従来のＬＥＣ法により育成された結晶に関するもの、同図（Ｂ）は温度勾配のみ８５℃／ｃｍとし、他の条件は実施例と同一にした方法により得られた結晶に関するもの、また同図（Ｃ）は本実施例により育成された結晶に関するものである。同図において、□は一辺５
れ示している。同図より従来法、比較例、本実施例と順に温度勾配が減少するにしたがって転位密度が５００／ｃｍ−２以下の無転位領域が増大していくことがわかる。
　なお、上記実施例ではイオウをドープしたＩｎＰ単結晶の製造を説明したが亜鉛を含むＩｎＰ単結晶の製造にも適用でき、同様の効果が得られる。
［発明の効果］
　以上説明したごとくこの発明は、イオウもしくは亜鉛を含むＩｎＰ単結晶を育成するにあたり、少なくとも結晶引上げ軸が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されてなる半密閉型容器でるつぼの周囲を覆うとともに、
上記円筒音と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し
　しかも、蒸気補給部の温度を７００℃以下に制御して半密閉型容器内のリン蒸気圧を４ａｔｍ以下としたので、引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部を有する構造が簡単でかつ破壊せずに取外し可能な半密閉型容器を用いてＩｎＰ単結晶を育成できるようになり、転位密度が低くかつ単結晶化率の高いＳまたはＺｎ含有ＩｎＰ単結晶を工業的に製造することが容易となるという効果がある。
　なお、上記実施例ではるつぼを支持する回転軸３と引上げ軸５の両方の軸のまわりに、隙間断面積Ａと長さＬの比Ａ／Ｌが所定値以下となる円筒部６ａ，８ａを設けているが、少なくとも引上げ軸５についてそのような構造としておけば容器を開閉できるので、回転軸３に関してはＢ２Ｏ３のような封止剤で封止ずる構造とすることも可能であり、実用上何ら差し支えない。
【図面の簡単な説明】
　第１図は、本発明方法に使用される単結晶成長装置の一実施例を示す断面図、
　第２図は本発明方法と従来法によりそれぞれ育成された結晶の転位密度とキャリア濃度との関係を示すグラフ、
　第３図（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）は、従来法と比較例および本発明方法によりそれぞれ育成された結晶のウェーハ面内での転位密度分布を示すＥＰＤマップである。
１．・・・・高圧容器、２・・・・るつぼ、３・・・・回転軸、５・・・・引上げ軸、６，８・・・・半密閉型容器、７・・・・ヒータ、６ａ，８ａ・・・・円筒部、６ｂ，１０・・・・蒸気補給手段（リザーバ）。