【事件の表示】
　特許第２８８３２０７号「窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８８３２０７号の請求項１ないし１７に係る特許を維持する。
【理　由】
１、手続の経緯
　本件特許第２８８３２０７号は、平成７年２月３日（国内優先権主張　平成６年２月３日）の出願であって、平成１１年２月６日に設定登録がなされたところ、特許異議の申立てがあり、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１２年９月２７日に訂正請求がなされたものである。
２．訂正の適否についての判断
ア．訂正事項
訂正事項ａ　特許請求の範囲の請求項１に係る記載を「請求項１　アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である窒化アルミニウム焼結体であって、相対密度が９９．３％%以上であり、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が４．０μｍ以下、０．６μｍ以上であり、JIS　Z　8721に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈していることを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体。」に訂正する。
訂正事項ｂ　請求項２，３，８を削除する。これに伴い、訂正前の請求項４、５、６、７を請求項２、３、４、５に番号訂正し、訂正前の請求頃９−２０を請求項６−１７に番号訂正する。これに伴い、引用される各請求項番号も引用関係を保持して訂正する。
訂正事項ｃ　訂正前の請求項６を請求項４に番号訂正し、かつ以下のように訂正する。
　「アルミニウム以外の金属元素による影響を抑制すべき半導体製造装置内に設置するための高純度プロセス用部材であって、請求項１〜３のいずれか一つの請求項に記載の窒化アルミニウム焼結体が基材として使用されていることを特徴とする、高純度プロセス用部材。」
訂正事項ｄ　訂正前の請求項７の番号を請求頃５に訂正し、かつ訂正前の請求項６(訂正後の請求項４)を引用するように訂正する。
訂正事項ｅ　訂正前の請求頃１１(訂正後の請求頃８)の３行目における「加熱用部材」を「高純度プロセス用部材」に訂正する。
訂正事項ｆ　訂正前の請求項１５(訂正後の請求項１２)の３行目における「加熱用部材」を「高純度プロセス用部材」に訂正する。
訂正事項ｇ　訂正前の請求項１６(訂正後の請求項１３)を以下のように訂正する。
　「アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である還元窒化法により得られた窒化アルミニウム粉末を、１８００℃以上の温度、１２０ｋｇ／ｃｍ２以上の圧力で焼結させることを特徴とする、請求項１記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。」
訂正事項ｈ　訂正前の請求項２０（訂正後の請求項１７）を以下のように訂正する。
「アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である窒化アルミニウム粉末を焼結させて焼結体を得るのに際し、この焼結体の相対密度を９９．３％以上とし、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径を４．０μｍ以下、０．６μｍ以上とし、ＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈する焼結体を生成させることを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。」
訂正事項ｉ　願書に添付した明細書の３頁１３−１５行（公報第３頁５欄３７−３９行）を以下のように訂正する。
「ここで、「アルミニウム以外の金属元素」とは、周期律表のＩａ〜VIIａ、VII1、Ｉｂ、IIｂ及びIIIｂ、IVｂのアルミニウム以外の金属元素(Ｓｉ、Ｇａ、Ｇｅ等)をいう。」
イ．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、もとの請求項１に、請求項２および請求項３で特定した事項を限定したものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｂにおける、請求項２，３，８を削除した点は特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、請求項２、３、８の削除に伴って各請求項番号を整理した点は明瞭でない記載の釈明を目的としたものであり、いずれも願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｃは、訂正前の請求項６における「高純度プロセスのための高純度プロセス用部材」を、訂正前の請求項８に記載に基づいて「半導体製造装置内に設置するための高純度プロセス用部材」に限定したものであるから、特許請求の範囲の滅縮を目的とするものであり、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｄは、訂正前の請求項７が、訂正前の請求項６(訂正後の請求項４)を引用することを特定したものであり、特許請求の範囲の滅縮を目的とするものであり、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｅ、ｆは、訂正前の請求項１１、１５における「前記高純度プロセス部材が・・・請求項１０記載の加熱用部材」の記載と、訂正前の引用請求項１０の「加熱するためのものである・・・高純度プロセス用部材」との関係が、用語の使用方法として整合していないために不明瞭であるところを解消しようとするものであるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものであり、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｇは、訂正前の窒化アルミニウム粉末を、特許明細書第６頁４−６行（公報第４頁７欄４２−４４行）の記載に基づいて「アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である」ものに限定すると共に、請求項１を引用した発明であることを更に限定したものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｈは、製造される焼結体が、請求項１に記載されたものと同様に、JIS　Z　8721に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈するものであることを限定したものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｉは、「IVｂの一部」のうち「一部」という不明瞭な記載を削除し、「アルミニウム以外の金属元素」として列記されているにもかかわらず、他の元素と共に「Ａｌ」が挙げられているところ、その「Ａｌ」を削除するものであるから、不明瞭な記載の釈明を目的とするものであり、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。
　また、これら訂正事項ａ〜ｉは、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
ウ、、独立特許要件の判断
　上記訂正後の発明、即ち全文訂正明細書に記載された請求項１に係る発明は、後記３．に記載したものから明らかなように独立して特許を受けることができるものである。
　したがって、上記訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項及び第３項で準用する第１２６条第２〜４項の規定に適合するので、当該請求を認める。
３．特許異議の申立てについての判断
ア、請求項１に係る発明
  訂正明細書の請求項１〜２に係る発明は、訂正明細書の特許請求の範囲に記載された次のとおりのものである。
「請求項１　アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である窒化アルミニウム焼結体であって、相対密度が９９．３％%以上であり、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が４．０μｍ以下、０．６μｍ以上であり、JIS　Z　8721に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈していることを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体。
請求項２　前記窒化アルミニウム焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が３．０μｍ以下であることを特徴とする、請求項１記載の窒化アルミニウム焼結体。
請求項３　前記窒化アルミニウム焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が２．０μｍ以下、１．０μｍ以上であることを特徴とする、請求項２記載の窒化アルミニウム焼結体。
請求項４　アルミニウム以外の金属元素による影響を抑制すべき半導体製造装置内に設置するための高純度プロセス用部材であって、請求項１〜３のいずれか一つの請求項に記載の窒化アルミニウム続結体が基材として使用されていることを特徴とする、高純度プロセス用部材。
請求項５　Ｉａ族元素、IIａ族元素および遷移金属元素による影響を防止すべき高純度プロセス用であることを特徴とする、請求項４記載の高純度プロセス用部材。
請求項６　前記高純度プロセス用部材が、前記半導体製造装置内においてハロゲン系腐食性ガスに対して暴露されるものであることを特徴とする、請求項４記載の高純度プロセス用部材。
請求項７　半導体ウ工ハーを設置し、加熱するためのものであることを特徴とする、請求項４または６記載の高純度プロセス用部材。
請求項８　前記高純度プロセス用部材が、前記基材と、この基材の内部に埋設されている抵抗発熱体とを備えているセラミックスヒーターであることを特徴とする、請求項７記載の高純度プロセス用部材。
請求項９　前記高純度プロセス用部材が、半導体ウ工ハーを設置するためのサセプターであることを特徴とする、請求項７記載の高純度プロセス用部材。
請求項１０　前記サセプターが、セラミックスヒーターまたは赤外線ランプによって加熱されるサセプターであることを特徴とする、請求項９記載の高純度プロセス用部材。
請求項１１　前記サセプターが、前記基材と、この基材の内部に内蔵された高周波金属電極とを備えているサセプターであることを特徴とする、請求項９記載の高純度プロセス用部材。
請求項１２　前記高純度プロセス用部材が、前記基材と、この基材の内部に埋設されている静電チャック電極とを備えているセラミック静電チャックであることを特徴とする、請求項７記載の高純度プロセス用部材。
請求項１３　アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である還元窒化法により得られた窒化アルミニウム粉末を、１８００℃以上の温度、１２０ｋｇ／ｃｍ２以上の圧力で焼結させることを特徴とする、請求項１記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
請求項１４　前記窒化アルミニウム粉末を２０００℃以下の温度で焼結させることを特徴とする、請求項１３記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
請求項１５　前記窒化アルミニウム粉末を２００ｋｇ／ｃｍ２以上の圧力で焼結させることを特徴とする、請求項１３記載の窒化アルミ二ウム焼結体の製造方法。
請求項１６　前記窒化アルミニウム粉末を２時間以上、５時間以下焼結させることを特徴とする、請求項１３記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
請求項１７　アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である窒化アルミニウム粉末を焼結させて焼結体を得るのに際し、この焼結体の相対密度を９９．３％以上とし、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径を４．０μｍ以下、０．６μｍ以上とし、ＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈する焼結体を生成させることを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
イ、申立ての理由の概要
　申立人は、証拠として甲第１号証（「セラミック製造プロセスIII」、技報堂出版株式会社、昭和５７年９月１０日発行、第２６１〜２６８頁）、甲第２号証（「セラミック基板とその応用」、株式会社学献社、１９８８年１１月８日発行、第２９〜３３頁）、甲第３号証（「セラミックス」、第22巻、第1号、社団法人窒業協会、昭和６２年１月発行、第２９〜３４頁）、甲第４号証（特開平５−１０１８７１号公報）、甲第５号証（「セラミックス辞典」、昭和６１年１月２５日、丸善株式会社発行、第４４４〜４４５頁）を提出して、ｉ）本件請求項１〜２、１６に係る発明（訂正後の請求項１、１３に係る発明）は、甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に該当し特許を受けることができない、ｉｉ）本件請求項１〜２０に係る発明（訂正後の請求項１〜１７に係る発明）は甲第１〜５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない、iii）本件特許明細書が不備であるから、特許法第３６条第４項及び５項に規定する要件を満たしていない、と主張する。
ウ、判断
ｉ）特許法第２９条第１項第３号違反について
　甲第１号証には、「Ｋｏｍｅｙａ、Ｔｓｕｇｅ、ｌｎｏｕｅ、Ｓｏｒｉ（１９７３）はＡｌＮ粉末に少量の酸化イットリウムＹ２Ｏ３を添加した調合物をホットプレスして高強度の焼結窒化アルミニウムを得るのに成功した。ＡｌＮ９５ｗｔ．％−Ｙ２Ｏ３５ｗｔ．％およびＡｌＮ９０ｗｔ．％−Ｙ２Ｏ３１０ｗｔ．％系の１８００℃ホットプレス焼結体はＡｌＮの繊維状結晶の間をＹ３Ａｌ５Ｏ１２が埋めてほとんど完全な密度を示す。１８００℃以下では生成されたＹ３Ａｌ５Ｏ１２が流動しないために気孔が多い状態になる。混合物を黒鉛型に入れ抵抗炉で加熱する。真空度５×１０-5Torr.になってから高純度窒素ガスを２ｌ／minの割合で送る。なおＡｌＮの純度は約９８％である。結果は表−１３−１１のようである。乾式加圧成形し焼結した素地ホットプレス素地との性質の差異は米屋らによると表−１３．１２のようである。」（第２６７頁第１３行〜第２６８頁２行）、「窒化アルミニウムを２０００℃近くの温度で加熱すると水蒸気に対する抵抗性があることをＬｏｎｇ、Ｆｏｓｔｅｒ（１９５９）が発表してからあらためて注目されるようになった。性質の例を以下に示す。・・・色は明灰色であるが、純粋なものは白色とみられている。」（第２６１頁下３行〜第２６２頁４行）｝と記載されており、表-１３．１１には、ホットプレスしたＡｌＮ−Ｙ２Ｏ３の成形条件と性質に関して記載があり、Ｙ２Ｏ３が０，１０，１５ｗｔ％の組成の場合の例が示されており、表−１３．１２には、焼結窒化アルミニウムの製法による性質の差異に関して記載があり、ホットプレスした場合のＡｌＮとＡｌＮ−Ｙ２Ｏ３の密度、気孔率、色等が記載され、ＡｌＮが黒灰色で、ＡｌＮ−Ｙ２Ｏ３が黒色であると記載されている。
甲第２号証には、窒化アルミニウムである「ＴＯＳＮＩＴＥ」に関して記載があり、３．ＴＯＳＮＩＴＥの種別と特性の項には「種別と特性を表１に示す。ＴＡＮ−０１は焼結助剤なしにホットプレス法で作製したもので熱伝導率は６０Ｗ／ｍ・Ｋと大きくないが、機械的強度が大きく、Ａｌ２Ｏ３よりは放熱性を必要とする構造体などに適する。ＴＡＮ−０２，０５，０７は焼結助剤を加えた常圧焼結材料である。」と記載され、表１には、ＴＡＮ−０１、ＴＡＮ−０２が灰黒色、ＴＡＮ−０５が乳白色、ＴＡＮ−０７が白色であることが記載され、また、図３には焼結体の熱伝導率の原料中の酸素不純物量の依存性について、焼結助剤を使用した場合と使用しない場合との測定結果が示されている。
　そこで、請求項１に係る発明と甲第１号証記載の発明とを対比すると、表１３．１２には焼結助剤を使用しないでホットプレスしたＡｌＮ焼結体が黒灰色であることが示されており、黒色を呈している窒化アルミニウム焼結体である点では一致するものの、本件請求項１に係る発明では、「アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である」及び「相対密度が９９．３％以上であり、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が４．０μｍ以下、０．６μｍ以上」であるものに特定している対して、甲第１号証には「アルミニウムを除く金属元素の含有量」は記載されていないし、「相対密度」及び「結晶粒子の平均粒径」についても上記特定の値のものであることを示す記載はない。
　むしろ、甲第１号証には、不純物が多いものは明灰色であり、純粋なものが白色であると記載されていることから該「黒灰色」のものは不純物が多いものであることが推定されるし、さらに、甲第１号証の上記記載で引用する原文献では上記表-１３．１１について記載があり、そのＡｌＮ粉末は、不純物として鉄を０．０１−０．０３重量％（１００−３００ｐｐｍ）、Ｎａを０．０３−０．１重量％（３００−１０００ｐｐｍ）等を含むものであることが記載されているのに対して、表-１３．１２のものが不純物含有量として表-１３．１１に記載のものより特に少ないこと等は甲第１号証に何も記載されていない。　　また、甲第２号証には、ＴＡＮ−０１が灰黒色であることが示されているものの、そのＴＡＮ−０１が「アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下」であることも、「相対密度が９９．３％以上であり、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が４．０μｍ以下、０．６μｍ以上」であることも具体的に記載されていない。なお、ＴＡＮ−０１の密度が３．２７であると記載されているが、該密度は気孔率のみに依存するものではなく、不純物金属含有量の存在によっても大きくなり得ることから、該密度がＡｌＮの密度とほぼ同等であることから直ちに、ＴＡＮ−０１の相対密度が９９．３％以上であるとすることはできない。
　結局、請求項１に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明であるとすることはできない。
　請求項１３に係る発明は、請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体を製造する方法であり、甲第１号証及び甲第２号証には、上記のように請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体について記載がないのであるから、請求項１３に係る発明についても同様の理由により、請求項１３に係る発明が甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明であるとすることはできない。
ii）特許法第２９条第２項違反について
　上記のように、請求項１に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証記載の発明と対比すると、窒化アルミニウムとして、「アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下」であり、「相対密度が９９．３％以上であり、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が４．０μｍ以下、０．６μｍ以上」であるものに特定している点で相違しているものである。
　そして、半導体製造装置のヒーター等として耐食性の優れた窒化アルミニウムを使用する場合、輻射熱量が多く、加熱特性が優れている黒色の基材が望まれており、従来から不純物金属元素を利用して黒色化する方法は知られていたが、半導体製造プロセスにおいてこのような金属元素は微量であっても半導体の欠陥等の原因になり得るという問題があった。本件請求項１に係る発明は、上記特定の要件を満たす場合には不純物金属元素を使用することなく黒色化できることを見出し、上記問題を解決したものである。
　これに対して、甲第３号証には、「窒化アルミニウム粉末と現状」に関して記載があり、「高熱伝導性ＡｌＮ基板の製造のために原料粉末に要求される特性について以下に述べる。（１）高純度であること：ＡｌＮセラミックスの熱伝導率は不純物に非常に敏感である。微量の金属不純物や酸素はＡｌＮ粒子に固溶して著しい熱伝導率の低下を招くので原料の不純物コントロールが重要となる。ＦｅやＳｉなど影響の大きい元素は１００ｐｐｍ以下の含有量が望ましい。」（第２９頁右欄下２行〜第３０頁左欄７行）、「市販されているＡｌＮ粉末の中から５社５品種のハイグレード品を選定して物性を測定した。結果を表１に示す。表中のＡ粉末がＡｌ２Ｏ３還元法によるもので、その他４種がＡｌ窒化法の粉末である。以下これらの粉末の特性を比較する。」（第３０頁左欄、「４．」の項）と記載され、表１には、Ａ粉末の化学組成としてＯが０．９ｗｔ％、Ｓｉが０．００５ｗｔ％、ＦｅがＮＤと記載され、また、「金属不純物について、ＳｉとＦｅの総計でみると、Ａ粉末の０．００５ｗｔ％が最も少なく、透光性焼結体用の原料として用いられている。Ａｌ窒化品は反応後粉砕処理を伴うので、この工程におけるＦｅなどの混入をできるだけ防ぐことがポイントとなる。」（第３０頁、「４．１」の項）と記載されており、金属不純物が少ないことが望ましいこと、市販品である「Ａ粉末」の金属不純物が少ないことが示されているが、Ａ粉末は「透光性」の焼結体を得るための原料粉末として示されており、窒化アルミニウム焼結体の黒色化については具体的な記載がなく、結局、甲第３号証は、窒化アルミニウムにおいて、その金属不純物が少ないときに、特定の条件を選択すれば黒色化できることを示唆するものではない。
　甲第４号証には、「半導体製造装置用のセラミックスヒーターの場合には、窒化アルミニウムを基材とするのが好ましいことが解った。即ち、半導体製造装置で使用するC I F３等のハロゲン系腐食性ガスに対して、窒化アルミニウムが非常に良好な耐蝕性を有していることが判明したからである。」（第３頁下左欄５０行〜上右欄５行）と記載され、窒化アルミニウムが半導体製造装置用のセラミックヒーター等に利用され得ることが示されているが、黒色の窒化アルミニウムを製造するために上記特定の要件を選択することに関しては何ら記載がないし、甲第５号証には、相対密度について用語の説明が記載されているにすぎない。
　結局、甲第１〜５号証には、上記相違点に係る黒色の窒化アルミニウムを製造するための上記特定の要件について示唆されているとすることはできない。
　したがって、本件請求項１に係る発明は、甲第１〜５号証に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　請求項２、３に係る発明は請求項１に係る発明を技術的にさらに限定した窒化アルミニウム焼結体の発明であるし、請求項４〜１２に係る発明は、請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体を基材として使用した高純度プロセス用部材の発明であり、請求項１３〜１７に係る発明は請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体を製造する発明であるから、これら請求項２〜１７に係る発明は、請求項１についての上記理由と同様の理由により、甲第１〜５号証に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
iii）特許法第３６条違反について
ａ，申立人は、本件特許請求の範囲に「アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下」と記載しているのに対して、発明の詳細な説明では「アルミニウム以外の金属元素」としてＡｌを含むように定義されており、整合しないし、「ＩＶｂの一部」の記載のうち「一部」の意味が不明瞭であると主張し、さらに、上記金属元素の含有量を１００ｐｐｍと限定した理由並びにその１００ｐｐｍ以下に制御する手段の開示がない旨主張する。しかし、上記訂正により、申立人が整合しないと指摘した点及び不明瞭であるとした点は解消しており、また、１００ｐｐｍ以下に限定した理由については、本件明細書中の発明の背景に記載された「・・・金属原子が存在していると、たとえその存在量が微量であっても、半導体ウエハーや装置自体に対して重大な悪影響を与えうる。」の記載等により示されているといえるし、その１００ｐｐｍ以下にすること自体は、通常採用される方法によってなし得ないものとはいえず、結局、申立人の主張は採用できない。
ｂ、申立人は、訂正前の請求項７（訂正後の請求項５）の記載は、高純度プロセス用部材の構成の記載がなく不明瞭であると主張するが、上記訂正により引用請求項を特定することにより該構成は特定されたから、申立人の指摘した点は解消している。
ｃ、申立人は、訂正前の請求項３及び２０（訂正後の請求項１及び１７）において、「結晶粒子の平均粒径が４．０μｍ以下、０．６μｍ以上」と記載しているが、このような平均粒径にするための具体的手段が記載されておらず不明であると主張するが、これらの平均粒径のものが通常の方法で得られない特別の範囲のものであるとはいえないから、そのような通常の方法が発明の詳細な説明に具体的に記載されていないからといって、その技術内容が不明であるとすることはできない。
ｄ、申立人は、訂正前の請求項１６（訂正後の請求項１３）について、窒化アルミニウムが「高純度」であることを特定していない点を指摘するが、上記訂正により、不純物の含有量を特定するとともに、請求項１を引用する発明であることを明確にしたから、申立人の指摘した点は解消している。なお、申立人は、「高純度窒化アルミニウム」の意味が不明であると主張するが、これが不純物の少ない窒化アルミニウムをいうことは明らかであり、これとは別異の点を指摘する意図であるとしても、その指摘しようとする点が不明である以上、任意に想定した種々の点に言及するまでもなく申立人の主張は採用できない。
ｅ，申立人は、請求項１に「明度がＮ４以下」と限定している点を指摘し、Ｎ４以下の下限が不明であるというが、該限定は「輻射熱量」、「加熱特性」等との関係から一定以上の黒さを特定するものであることを考慮すれば、そのＮ４以下の下限が不明というだけでは発明に係る技術が不明であるというものではなく、この点での申立人の主張は採用できない。
ｆ、申立人は、訂正前の請求項６〜１５（訂正後の請求項４〜１２）において、「高純度プロセス部材」を規定しているが、発明の詳細な説明には、これらの高純度プロセス部材の構成について何ら具体的に記載されていないと主張する。しかし、該高純度プロセス部材は、上記訂正により、「アルミニウム以外の金属元素による影響を抑制すべき半導体製造装置内に設置するための」との特定がされ、これが当業者に理解できないものであるとはいえないから、申立人の上記指摘は解消している。
　結局、本件明細書の記載が不備であるとする申立人の上記主張はいずれも採用できない。
（４）むすび
　以上のとおり、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件請求項１〜１７に係る特許を取り消すことができない。
　また、請求項１〜１７に係る特許について、他に取消理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年１０月２５日（２０００．１０．２５）
【訂正の要旨】
　特許第２８８３２０７号の明細書中、特許請求の範囲の減縮を目的として、
訂正事項ａ　特許請求の範囲の請求項１に係る記載を「請求項１　アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である窒化アルミニウム焼結体であって、相対密度が９９．３％％以上であり、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が４．０μｍ以下、０．６μｍ以上であり、ＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈していることを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体。」に訂正し、
特許請求の範囲の減縮と明りょうでない記載の釈明を目的として
訂正事項ｂ　請求項２，３，８を削除する。これに伴い、訂正前の請求項４、５、６、７を請求項２、３、４、５に番号訂正し、訂正前の請求頃９−２０を請求項６−１７に番号訂正する。これに伴い、引用される各請求項番号も引用関係を保持して訂正し、
訂正事項ｃ　訂正前の請求項６を請求項４に番号訂正し、かつ以下のように訂正する。
　「アルミニウム以外の金属元素による影響を抑制すべき半導体製造装置内に設置するための高純度プロセス用部材であって、請求項１〜３のいずれか一つの請求項に記載の窒化アルミニウム焼結体が基材として使用されていることを特徴とする、高純度プロセス用部材。」
特許請求の範囲の減縮を目的として、
訂正事項ｄ　訂正前の請求項７の番号を請求頃５に訂正し、かつ訂正前の請求項６（訂正後の請求項４）を引用するように訂正し、
明りょうでない記載の釈明を目的として、
訂正事項ｅ　訂正前の請求頃１１（訂正後の請求頃８）の３行目における「加熱用部材」を「高純度プロセス用部材」に訂正し、
訂正事項ｆ　訂正前の請求項１５（訂正後の請求項１２）の３行目における「加熱用部材」を「高純度プロセス用部材」に訂正する。
特許請求の範囲の減縮を目的として、
訂正事項ｇ　訂正前の請求項１６（訂正後の請求項１３）を「アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である還元窒化法により得られた窒化アルミニウム粉末を、１８００℃以上の温度、１２０ｋｇ／ｃｍ２以上の圧力で焼結させることを特徴とする、請求項１記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。」と訂正し、
訂正事項ｈ　訂正前の請求項２０（訂正後の請求項１７）を以下のように訂正する。
「アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である窒化アルミニウム粉末を焼結させて焼結体を得るのに際し、この焼結体の相対密度を９９．３％以上とし、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径を４．０μｍ以下、０．６μｍ以上とし、ＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈する焼結体を生成させることを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。」
明りょうでない記載の釈明を目的として、
訂正事項ｉ　願書に添付した明細書の３頁１３−１５行（公報第３頁５欄３７−３９行）を以下のように訂正する。
「ここで、「アルミニウム以外の金属元素」とは、周期律表のＩａ〜ＶＩＩａ、ＶＩＩ１、Ｉｂ、ＩＩｂ及びＩＩＩｂ、ＩＶｂのアルミニウム以外の金属元素（Ｓｉ、Ｇａ、Ｇｅ等）をいう。」
（５４）【発明の名称】
窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である窒化アルミニウム焼結体であって、相対密度が９９．３％以上であり、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が４．０μｍ以下、０．６μｍ以上であり、ＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈していることを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体。
　【請求項２】　前記窒化アルミニウム焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が３．０μｍ以下であることを特徴とする、請求項１記載の窒化アルミニウム焼結体。
　【請求項３】　前記窒化アルミニウム焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径が２．０μｍ以下、１．０μｍ以上であることを特徴とする、請求項２記載の窒化アルミニウム焼結体。
　【請求項４】　アルミニウム以外の金属元素による影響を抑制すべき半導体製造装置内に設置するための高純度プロセス用部材であって、請求項１〜３のいずれか一つの請求項に記載の窒化アルミニウム焼結体が基材として使用されていることを特徴とする、高純度プロセス用部材。
　【請求項５】　Ｉａ族元素、ＩＩａ族元素および遷移金属元素による影響を防止すべき高純度プロセス用であることを特徴とする、請求項４記載の高純度プロセス用部材。
　【請求項６】　前記高純度プロセス用部材が、前記半導体製造装置内においてハロゲン系腐食性ガスに対して暴露されるものであることを特徴とする、請求項４記載の高純度プロセス用部材。
　【請求項７】半導体ウエハーを設置し、加熱するためのものであることを特徴とする、請求項４または６記載の高純度プロセス用部材。
　【請求項８】前記高純度プロセス用部材が、前記基材と、この基材の内部に埋設されている抵抗発熱体とを備えているセラミックスヒーターであることを特徴とする、請求項７記載の高純度プロセス用部材。
　【請求項９】前記高純度プロセス用部材が、半導体ウエハーを設置するためのサセプターであることを特徴とする、請求項７記載の高純度プロセス用部材。
　【請求項１０】前記サセプターが、セラミックスヒーターまたは赤外線ランプによって加熱されるサセプターであることを特徴とする、請求項９記載の高純度プロセス用部材。
　【請求項１１】前記サセプターが、前記基材と、この基材の内部に内蔵された高周波金属電極とを備えているサセプターであることを特徴とする、請求項９記載の高純度プロセス用部材。
　【請求項１２】前記高純度プロセス用部材が、前記基材と、この基材の内部に埋設されている静電チャック電極とを備えているセラミック静電チャックであることを特徴とする、請求項７記載の高純度プロセス用部材。
　【請求項１３】アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である還元窒化法により得られた窒化アルミニウム粉末を、１８００°Ｃ以上の温度、１２０ｋｇ／ｃｍ２以上の圧力で焼結させることを特徴とする、請求項１記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
　【請求項１４】前記窒化アルミニウム粉末を２０００℃以下の温度で焼結させることを特徴とする、請求項１３記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
　【請求項１５】前記窒化アルミニウム粉末を２００ｋｇ／ｃｍ２以上の圧力で焼結させることを特徴とする、請求項１３記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
　【請求項１６】前記窒化アルミニウム粉末を２時間以上、５時間以下焼結させることを特徴とする、請求項１３記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
　【請求項１７】アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である窒化アルミニウム粉末を焼結させて焼結体を得るのに際し、この焼結体の相対密度を９９．３％以上とし、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径を４．０μｍ以下、０．６μｍ以上と
し、ＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈する焼結体を生成させる
【発明の詳細な説明】
技術分野
　本発明は、窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法に関するものである。
発明の背景
　従来、エッチング装置、化学的気相成長装置等の半導体装置においては、いわゆるステンレスヒーターや、間接加熱方式のヒーターが一般的であった。しかし、これらの熱源を用いると、ハロゲン系腐食性ガスの作用によってパーティクルが発生することがあり、また熱効率が悪かった。
　こうした問題を解決するため、本発明者は、緻密質セラミックス基材の内部に、高融点金属からなるワイヤーを埋設したセラミックスヒーターを提案した。このワイヤーは、円盤状基材の内部で螺旋状に巻回されており、かつこのワイヤーの両端に端子を接続する。こうしたセラミックスヒーターは、特に半導体製造用として優れた特性を有していることが判った。
　セラミックスヒーターの基体を構成するセラミックスとしては、窒化珪素、窒化アルミニウム、サイアロン等の窒化物系セラミックスが好ましいと考えられている。また、セラミックスヒーター上にサセプターを設置し、このサセプターの上に半導体ウエハーを設置して、半導体ウエハーを加熱する場合がある。
　こうしたセラミックスヒーターやサセプターの基材としては、本発明者の研究によれば、窒化アルミニウムが好ましい。なぜなら、特に半導体製造装置においては、エッチングガスやクリーニングガスとして、ＣＦ３等のハロゲン系腐食性ガスを多用するが、これらのハロゲン系腐食性ガスに対する耐蝕性の点で、窒化アルミニウムがきわめて高度の耐食性を有していることが確認されたからである。
　一方、こうしたヒーター、サセプターとして使用される基材は、黒色であることが望まれる。黒色の基材の方が、白色の基材よりも輻射熱量が多く、加熱特性が優れているからである。
　しかし、窒化アルミニウム焼結体自体は、一般的に白色又は灰白色を呈するので、輻射特性が劣っている。このため、窒化アルミニウム焼結体を黒色にするために、原料粉末中に適切な金属元素を添加し、これを焼成して、黒色の窒化アルミニウム焼結体を製造している（特公平５−６４６９７号公報参照）。この添加物としては、タングステン、酸化チタン、ニッケル、パラジウム等が知られている。
　しかし、このように金属元素を黒色化剤として窒化アルミニウム焼結体中に添加すると、この添加物の影響により、窒化アルミニウム焼結体の不純物の含有量が大きくなる。特に、半導体製造プロセスにおいては、窒化アルミニウム焼結体中に、Ｉａ族元素、ＩＩａ族元素、遷移金属元素が存在していると、たとえその存在量が微量であっても、半導体ウエハーや装置自体に対して、重大な悪影響を与える。例えば、半導体の欠陥等の原因となりうる。
発明の開示
　本発明は、アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下であり、かつＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈していることを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体に係るものである。
　また、本発明は、還元窒化法により得られた窒化アルミニウム粉末を、１８００°Ｃ以上の温度、１２０ｋｇ／ｃｍ２以上の圧力で焼結することを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体の製造方法に係るものである。
　また、本発明は、アルミニウムを除く金属の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である窒化アルミニウム粉末を焼結させて焼結体を得るのに際し、この焼結体の相対密度が９９．３％以上とし、前記焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径を４．０μｍ以下、０．６μｍ以上とすることを特徴とする、窒化アルミニウム焼結体の製造方法に係るものである。
　本発明者は、窒化アルミニウム焼結体を研究する過程で、アルミニウム以外には焼結助剤等の金属元素をほとんど含有しておらず、しかも、ＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈する、きわめて明度の低い黒灰色ないし黒褐色の窒化アルミニウム焼結体を提供することに成功した。
　こうした窒化アルミニウム焼結体によれば、ＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定する明度がＮ４以下の黒色を呈しているので、輻射熱量が大きく、加熱特性が優れている。従って、セラミックスヒーター、サセプタ一等の発熱材を構成する基材として、最適である。しかも、アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下であるので、汚染を起こすおそれがない。特に、半導体製造プロセスにおいて、半導体ウェハーや装置自体に対して悪影響を与えるおそれがない。
　しかも、窒化アルミウニム焼結体においては、その表面に不可避的に色ムラが発生するのであるが、本発明の窒化アルミニウム焼結体の裏面では、この色ムラかほとんど目立っことはなく、窒化アルミニウム焼結体の外観がきわめて良好となることがわかった。
　窒化アルミニウム焼結体が、ＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定する明度がＮ３以下の黒色を呈していることが、更に好ましい。
　ここで、「アルミニウム以外の金属元素」とは、周期律表のＩａ〜ＶＩＩａ、ＶＩＩＩ、Ｉｂ、ＩＩｂ及びＩＩＩｂ、ＩＶｂのアルミニウム以外の金属元素（Ｓｉ、Ｇａ、Ｇｅ等）をいう。
　ここで、明度（ｌｉｇｈｔｎｅｓｓ）について説明する。物体の表面色は、色知覚の３属性である色相、明度および彩度によって表示されている。このうち明度とは、物体表面の反射率が大さいか、小さいかを判定する視覚の属性を示す尺度である。これらの３属性の尺度の表示方法は、ＪＩＳ　Ｚ　８７２１に規定されている。明度Ｖは、無彩色を基準としており、理想的な黒の明度を０とし、理想的な白の明度を１０とし、理想的な黒と理想的な白との問で、その色の明るさの知覚が等歩度となるように１０分割し、Ｎ０〜Ｎ１０の記号で表示する。実際の焼結体の明度を測定する際には、Ｎ０〜Ｎ１０に対応する各標準色票と、焼結体の表面色とを比較し、、焼結体の明度を決定する。この際、原則として小数点一位まで明度を決定し、かつ小数点一位の値は０または５とする。
　更に具体的には、本発明者は、還元窒化法により得られた窒化アルミニウム粉末を、１８００℃以上の温度でホットプレス焼結することにより、上記の窒化アルミニウム焼結体を得ることに成功した。
　しかも、本発明者は、このホットプレス焼結の条件を詳細に検討した結果、高純度窒化アルミニウム粉末を原料として使用した焼結体においては従来ない、明度Ｎ４以下の窒化アルミニウム焼結体を製造するためには、ホットプレス時の圧力を１２０ｋｇ／ｃｍ２以上とする必要があることを見いだした。即ち、こうした条件下において、相対密度９９．３％以上、明度Ｎ４以下の高純度窒化アルミニウム焼結体を製造することに成功した。
　ここで、窒化アルミニウム焼結体の相対密度とは、〔相対密度＝嵩密度／理論密度〕の式によって定義される値であり、その単位は「％」である。
　また、窒化アルミニウム焼桔体の原料粉末の製造方法としては、還元窒化法と直接窒化法とが知られている。各方法で採用する化学式を、以下に列挙する。
還元窒化法：Ａｌ２Ｏ３＋３Ｃ＋Ｎ２→２ＡＩＮ＋３ＣＯ
直接窒化法：Ａｌ（Ｃ２Ｈ５）３＋ＮＨ３→ＡｌＮ＋３Ｃ２Ｈ６（気相法）
　　　　　　２Ａｌ＋Ｎ２→２ＡｌＮ
　更に、本発明者は、明度が４以下である窒化アルミニウム焼結体の組織を検討したところ、窒化アルミニウム焼結体を構成する結晶粒子の粒径の大きさが重要であることを発見した。即ち、この平均粒径が４．０μｍを越えると、窒化アルミニウム焼結体の明度が上昇してくることが判明した。特に、窒化アルミニウム焼結体の相対密度が９９．３％以上の緻密な焼結体において、上記の平均粒径が４．０μｍを越えると、その明度が４を越えてくることが判明した。
　更に、この観点から、窒化アルミニウム焼結体を構成する結晶粒子の平均粒径を３．０μｍ以下とすることが、一層好ましい。
　還元窒化法により得られた窒化アルミニウム粉末を焼結させる際の温度は、１８００℃以上とする。本発明のように、焼結体内において、アルミニウム以外の金属元菓が１００ｐｐｍ以下である条件下では、Ｙ２Ｏ３等の金属酸化物からなる焼結助剤を有効量使用できないことになる。従って、焼結体の緻密化が進行しにくいので、上記の焼成温度が１８００℃よりも低いと、焼結体の相対密度を上記のように大きくすることは、ホットプレス法のような加圧条件下においても困難であった。
　また、この焼成温度は、２０００℃以下とすることが好ましい。この焼成温度が２０００℃を越えると、過焼結によって焼結体の相対密度がかえって低下してくる傾向があるし、焼桔体内で粒子の成長が進行してその平均粒径が増大してくるからである。
　更に、この焼成温度を１９５０℃以下とすると、通常の焼結装置の能力で成形体を容易に加熱できるので、生産上の観点からは好ましい。一方、この焼成温度を１８５０℃以上とすると、ホットプレスのような加圧条件下においても、窒化アルミニウム焼結体の相対密度を９９．７％以上とすることができ、窒化アルミニウム焼結体の明度をＮ３以下とすることができた。
　還元窒化法により得られた窒化アルミニウム粉末を焼結させる際の保持時間は、焼結体の黒色度を高くするためには、２時間以上とすることが好ましい。しかし、上記した焼成温度および圧力の範囲内では、５時間を越えて焼結をさせると、焼結体の内部で粒子の成長が進行しすぎる傾向があったので、この焼結時の保持時間は５時間以下とすることが好ましい。
　更に、本発明者は、還元窒化法によって製造した窒化アルミニウム粉末について、ホットアイソスタティックプレス法を使用した場合でも、前述した温度および圧力と同じ温度及び圧力条件下であれば、相対密度９９．３％以上、明度Ｎ４以下の高純度窒化アルミニウム焼結体を製造できることを確認した。
　また、非酸化性雰囲気下に窒化アルミニウム粉末を焼結すると、黒色度の高い窒化アルミニウム焼結体を容易に製造できることを発見した。非酸化牲雰囲気としては、窒素等の不活性ガス雰囲気が特に好ましい。更に、窒化アルミニウム粉末を予備成形した後、この予備成形体をホットプレス焼結またはホットアイソスタティックプレス焼結させることか、好ましい。
　還元窒化法により得られた窒化アルミニウム粉末を、焼結させる際の圧力は、実際の装置の能力から見ると、０．５ｔｏｎ／ｃｍ２以下とすることが好ましい。
　また、上記した温度条件及び圧力条件下においても、高純度の窒化アルミニウム粉末が、直接窒化法による粉末であった場合には，相対密度９７％程度で明度の高い焼結体しか得られなかった。しかし、これは直接窒化法による原料粉末が、焼結助剤なしでは焼結しにくいことに起因すると考えられる。
　また、この場合、焼結助剤であるＹ２Ｏ３を添加した窒化アルミニウム粉末を使用すると、たとえ焼結体の相対密度が９９．４％以上となっても、たかだか明度５．５以上の焼結体しか製造することができなかった。これは、原料粉末が、還元窒化方による場合も、直接窒化法による場合も、同様であった。即ち、アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である高純度窒化アルミニウム粉末を使用することが必要条件であった。
　本発明者は更に検討した結果、アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である窒化アルミニウム粉末を焼結させるのに際し、焼結体の相対密度が９９．３％以上となり、平均粒径が４．０μｍ以下となるように焼結させれば、明度Ｎ４以下の窒化アルミニウム焼結体を製造できることを確認した。更に、焼結体の相対密度が９９．７％以上となるように焼結させれば、明度Ｎ３以下の窒化アルミニウム焼結体を製造できた。
　この場合、直接窒化法によって製造した、アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下である高純度窒化アルミニウム粉末を使用しても、同様の結果が得られた。
　窒化アルミニウム焼結体を構成する粒子の平均粒径は、０．６μｍ以上とすることが好ましくは、これが０．６μｍ未満であると、焼結が不十分である。
　更に、窒化アルミニウム焼結体を構成する粒子の平均粒径は、１．０μｍ以上、２．０μｍ以下とすることが好ましく、これによって明度３以下の焼結体を得ることができた。
　本発明者は、窒化アルミニウム焼結体の相対密度を、９９．３％以上と非常に高くすることによって、焼結体の色が急激に黒くなってくる理由について検討したが、これは焼結体中にある程度以上気孔が存在していると、可視光がこの気孔と粒子との界面で乱反射するため、焼結体が白っぽく見えるものと考えられる。また、焼結体を構成する粒子の平均粒径を小さくすると、可視光が通過する粒界の数が増加する。むろん、焼結体の相対密度が高いために気孔はほとんど存在しておらず、かつアルミニウム以外の金属元素も微量であるために、各粒界の大きさも小さいが、これらの粒界には、可視光を吸収するようなエネルギー準位を有する欠陥が存在しており（例えば、酸素欠陥等）、粒子の平均粒径が小さくなり、粒界数が多くなってくると、明度が低下してくるものと考えられる。
　本発明の窒化アルミニウム焼結体によれば、輻射熱量が大きく、加熱特性が優れている。従って、セラミックスヒーター、サセプター等の加熱用部材の基材として、好適である。アルミニウムを除く金属元素の含有量がいずれも１００ｐｐｍ以下であるので、汚染を起こすおそれが少ない。従って、アルミニウム以外の金属元素（特に、Ｉａ族元素、ＩＩａ族元素および遷移金属元素）による影響を抑制すべき高純度プロセス用の材料として最適である。特に、半導体製造プロセスにおいて、半導体ウェハーや装置自体に対して、重大な悪影響を与えるおそれがない。半導体製造プロセスにおいてハロゲン系腐食性ガスヘの暴露に対する耐久性も高い。
　窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率は、特に、セラミックスヒーター、サセプター等の加熱用部材としての用途では、９０Ｗ／ｍ・Ｋ以上とすることが好ましい。
発明を実施するための最良の形態
（比較例１〜３および実施例１）
　本発明者は、実際に窒化アルミニウム焼結体を製造した。原料としては、前述した直接窒化法によって製造した窒化アルミニウム粉末を使用した。
　表１に示す比較例１、２においては、イットリアを５重量％含有する粉末を使用し、比較例３、実施例１においては、イットリアを含有しない高純度窒化アルミニウム粉末を使用した。
　表１に示す比較例１、３においては、各原料粉末を一軸加圧成形して予備成形体を製造し、これをホットプレス焼成した。ホットプレス焼成する場合には、２００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力を加え、１９００℃で２時間焼成した。実施例１においては、前記予備成形体をホットプレス焼成する際、４００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力を加え、１９５０℃で２時間焼成した。比較例２においては、予備成形体を７ｔｆ／ｃｍ２の圧力でコールドアイソスタティックプレスして成形体を得、この成形体を窒化ホウ素製の匣鉢の中に収容し、１９００℃で３時間常圧焼成した。
　そして、各例の窒化アルミニウム焼結体について、焼結体の色謂、明度、嵩密度、相対密度、平均粒径、粒界数、熱伝導率、赤外線透過率、不純物元素の含有量、主成分の含有量を測定した。
　ただし、焼結体の明度は前述のように測定した。焼結体の嵩密度は、アルキメデス法によって測定した。焼結体の理論密度は、原料粉末によって決定される。即ち、Ｙ２Ｏ３の添加量が５重量％である比較例１、２においては、焼結体の理論密度は３・３６ｇ／ｃｃであり、Ｙ２Ｏ３の添加量が０重量％である比較例３、実施例１においては、焼結体の理論密度は３．２６ｇ／ｃｃである。
　焼桔体を構成する子の平均粒径および粒界数は、ＡＳＴＭ　Ｅ１１２−８５に従って実施した。即ち、各例の焼結体を加工して、縦４ｍｍ、横３ｍｍ、長さ４０ｍｍの直方体形状の試料を作成し、各試料について、温度１３００℃、窒素雰囲気下で四点曲げ強度試験を行った。粒界が破壊した破壊面を走査型電子顕微鏡で観察し、この走査型電子雛徴鏡写真を画像解析し、平均粒径と粒界数とを求めた。即ち、３０×３０μｍの領域を１つの観察視野とし、１０箇所以上の観察視野を測定して、各観察視野における各平均粒径の平均粒値を求めた。また、長さ３０μｍの直線上に存在する粒界数を測定し、粒界数として表示した。
　また、赤外線透過率を測定する際には、測定試料の厚さを３００μｍとし、波長を５〜６μｍとし、ＩＲ−８１０型赤外分光光度計を使用した。これは、ＴＦＤ電気的直接比法によるものであり、光学系としては、グブルビームフィルター及びグレーナインデ分光器を使用している。これらの測定結果を表１に示す。
　【表１】
　表１から判るように、直接窒化法による窒化アルミニウム粉末を使用した場合には、焼結体の色調が灰色、淡褐色、白色であり、明度が高い。従って、輻射特性が劣っている。特に、比較例１では、イットリアを５重量％含有する粉末を、２００ｋｇｆ／ｃｍ２、１９０００ｃの条件でホットプレス焼結をしているが、直接窒化法によるのにもかかわらず、相対密度が９９．４％にまで上昇している。これは、イットリアの焼結促進作用によるものである。しかし、明度はＮ６にしかならない。これは、焼結助剤の作用によるものと思われる。
　比較例２では、コールドアイソスタティックプレス法によって成形体を作成しているが、相対密度は９８．２％であり、明度は未だ大きい。
　比較例３では、直接窒化法による高純度窒化アルミニウム粉末を、２００ｋｇｆ／ｃｍ２、１９０００ｃの条件でホットプレス焼結をしているが、相対密度は９７．０％にしかならず、白色のものしか得られなかった。こうした粉末では、更に高い圧力が必要である。
　実施例１では、直接窒化法による粉末を使用し、かつ焼結助剤を含有させていないが、ホットプレス時の圧力を４００ｋｇ／ｃｍ２と大きくすることによって、粒子の成長を抑制しつつ、９９．４％の相対密度となるまで緻密化を促進させることに成功した。この結果、Ｎ３．５の明度を有する黒灰色の焼結体を得ることに成功した。
（比較例４〜６）
　比較例１〜３と同様にして窒化アルミニウム焼結体を製造した。原料としては、前述した還元窒化法によって製造した窒化アルミニウム粉末を使用した。
　表２に示す比較例４、５においては、イットリアを３重量％含有する粉末を使用し、比較例６においては、イットリアを含有しない高純度窒化アルミニウム粉末を使用した。
　比較例４においては、原料粉末を一紬加圧成形して予備成形体を製造し、これをホットプレス焼成した。ホットプレス焼成する場合には、２００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力を加え、１９００℃で２時間焼成した。比較例５、６においては、予備成形体を７ｔｆ／ｃｍ２の圧力でコールドアイソスタティックプレスして成形体を得、この成形体を窒化ホウ素製の匝鉢の中に収容し、１９００℃で３時間常圧焼成した。
　そして、各例の窒化アルミニウム焼結体について、前記と同様の測定を実施した。これらの測定結果を表２に示す。ただし、Ｙ２Ｏ３の添加量が３重量％である比較例４、５においては、焼結体の理論密度は３．２９ｇ／ｃｃである。
　【表２】
　表２から判るように、比較例４では、イットリアを３重量％含有した原料粉末を使用しており、２００ｋｇｆ／ｃｍ２、１９００℃の条件でホットプレス焼結をしており、焼結体の相対密度が９９．４％である。従って、イットリアを含有する窒化アルミニウム粉末については、直接窒化法の場合も、還元窒化法の場合も、焼結体の相対密度に変化がない。しかし、比較例４でも、焼結体の明度は５．５であり、色調は灰色である。
　比較例５では、イットリアを３重量％含有した原料粉末を常圧焼成しているが、相対密度は９８．８％であり、明度も高い。
　比較例６では、イットリア等の添加剤を加えず、不純物の量の少ない高純度の窒化アルミニウム粉末を使用しているが、常圧焼成した場合には、相対密度の低いものしか得られず、また白色の焼結体しか得られなかった。
（比較例７〜９）
　比較例１〜３と同様にして窒化アルミニウム焼結体を製造した。原料としては、前述した還元窒化法によって製造した、イットリアを含有しない高純度窒化アルミニウム粉末を使用し、この原料粉末を一軸加圧成形して予備成形体を製造し、これを窒素雰囲気下で、ホットプレス焼成した。
　ホットプレス焼成する場合には、比較例７では、５０ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力を加え、１９００℃で２時間焼成した。比較例８では、１００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力を加え、１８００℃で２時間焼成した。比較例９では、１００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力を加え、１９００℃で２時間焼成した。
　各例の窒化アルミニウム焼結体について、前記と同様の測定を実施した。これらの測定結果を表３に示す。
　【表３】
　比較例７では、圧力が５０ｋｇ／ｃｍ２と低いために、焼結が十分に進行せず、焼結体の相対密度が９１．１％となり、焼結体の色調が白色となったものであろう。
　比較例８では、圧力が１００ｋｇ／ｃｍ２であり、温度が１８００℃であるが、やはり焼結が十分には進行せず、焼結体の相対密度が９６．３％となり、焼結体の色調が淡灰色となったものであろう。
　比較例９では、圧力が１００ｋｇ／ｃｍ２であり、温度が１９００℃に上昇しており、焼結体の相対密度が９９．１％となり、焼結体の色調が淡灰色となったものであろう。
（実施例２〜５）
　比較例７〜９と同様にして窒化アルミニウム焼結体を製造した。原料としては、前述した還元窒化法によって製造した、イットリアを含有しない高純度窒化アルミニウム粉末を使用し、この原料粉末を一触加圧成形して予備成形体を製造し、これを窒素雰囲気下でホットプレス焼成した。ただし、焼成温度、保持時間、加圧力は、表４に示すように変更した。
　各例の窒化アルミニウム焼結体について、前記と同様の測定を実施した。これらの測定結果を表４に示す。また、比較例７、８、９、実施例２、３について、各焼結体の明度Ｎと相対密度との関係を、図１に示す。
　【表４】
　表４に示すように、実施例２では、前述の窒化アルミニウム原料粉末からなる成形体をホットプレスするのに際して、１８００℃、２００ｋｇ／ｃｍ２の圧力で２時間焼成しているが、焼結体の明度はＮ３．５の黒灰色であり、相対密度が９９．４％であり、平均径が０．６μｍであった。この条件では十分に焼結が進行すると共に、１８００℃の焼成温度としては比較的に圧力が大きく、粒子の成長が抑えられたものと考えられる。
　実施例３では、１９００℃、２００ｋｇ／ｃｍ２の圧力で２時間焼成しているが、焼結体の明度はＮ３の黒灰色であり、相対密度が１００％であり、平均径が１．１μｍであった。この条件では、実施例２と比較しても、更に焼結が進行し、粒子の成長も若干見られているが、焼結体の明度は一層低くなっている。
　実施例４では、１９００℃、１２０ｋｇ／ｃｍ２の圧力で２時間焼成しているが、焼結体の明度はＮ３．５の黒灰色であり、相対密度が９９．４％であり、平均径が２．７μｍであった。この条件では、実施例３と比較すると、若干粒子の成長が進行しているので、明度が若干上昇したものと考えられる。
　実施列５では、１９５０℃、１５０ｋｇ／ｃｍ２の圧力で２時間焼成しているが、焼結体の明度はＮ３．５の黒灰色であり、相対密度が９９．７％であり、平均径が３．０μｍであった０この条件では、実施例３と比較すると、焼成温度が高く、加圧力が低いので、粒子の成長が若干進行し易く、明度が若干低くなっているものと考えられる。
　また、実施例３では、焼結体の相対密度が１００．０％であるが、赤外線透過率は２６％であった。
（実施列６、７および比較例１０、１１）
　比較列７〜９と同様にして、実施例６、７および比較例１０の窒化アルミニウム焼結体を製造した。原料としては、前述した還元窒化法によって製造した、イツトリアを含有しない高純度窒化アルミニウム粉末を使用し、この原料粉末を一触加圧成形して予備成形体を製造し、これを窒素雰囲気下でホットプレス焼成した。ただし、焼成温度、保持時間、加圧力は、表５に示すように変更した。比較例１１においては、前述した実施例３の焼結体を、更に、１９５０℃で２時間、窒素雰囲気下で熱処理して、焼結体を製造した。
各例の窒化アルミニウム焼結体について、前記と同様の測定を実施した。これらの測定結果を表５に示す。
　【表５】
　実施例６においては、焼成温度を１８５０℃とし、保持時間は２時間とし、加圧力は１２０ｋｇ／ｃｍ２とした。この焼結体の相対密度は９９．３％であり、その明度はＮ４であった。また、この焼結体の前記平均径を測定したところ、３．１μｍであった。
　実施例７においては、焼成温度を１９００℃とし、保持時間は５時間とし、加圧力は２００ｋｇ／ｃｍ２とした。この焼結体の嵩密度は３．２６ｇ／ｃｍ２であり、実施例３と同じであるが、明度がＮ４に上昇した。また、この焼結体の前記平均径を測定したところ、３．８μｍであり、実施例３と比較して粒子の成長が進行していることが判明した。この粒子の成長によって、焼結体の明度が上昇してきたものと考えられる。
　比較例１０においては、１９５０℃の温度で、２００ｋｇ／ｃｍ２の圧力で７時間焼成しているが、焼結体の明度はＮ５の灰色であり、相対密度が９９．１％であり、平均径が３．２μｍであった。この条件では、実施例３と比較すると、焼成が進行しすぎており、この結果焼結体の明度が上昇している。
　比較例１１においては、実施例３の焼結体を、更に、１９５０℃で２時間、常圧で、窒素雰囲気下で熱処理した０この結果、熱処理後の焼結体の嵩密度は３．２６ｇ／ｃｍ２であり、熱処理前と変化はなかったが、色調が灰色となり、明度がＮ５に上昇した。また、この焼結体の前記平均径を測定したところ、４．２１μｍであった。このように、常圧で熱処理した場合も、熱処理が比較的に短時間である場合には過焼結は生じていないが、粒子の成長が生じ、このために焼結体の色調が灰色に変化した。
　（ウェハーの加熱実験）
　本発明の実施例３によって製造した窒化アルミニウム焼結体によって、直径２１０ｍｍ、厚さ１０ｍｍのプレートを用意し、このプレートを、赤外線ランプによる加熱機構を備えた真空チャンバー内に設置した。このプレートの上に直径８インチのシリコンウェハーを乗せ、プレートとシリコンウェハーとの各温度を同時に測定するための熱電対を取り付けた。この赤外線ランプとしては、５００Ｗの波長１μｍ前後に赤外線のピークを有するものを、アルミニウム製の反射板に２０本取り付け、この反射板および各ランプを真空チャンバーの外側に設置した。各赤外線ランプより放射される赤外線は、直接に、または反射板によって反射された後に、真空チャンバーに設けられた円形の石英窓（直径２５０ｍｍ、厚さ５ｍｍ）を通過し、窒化アルミニウムプレートに到達し、このプレートを加熱する。
　この加熱装置において、各赤外線ランプを発熱させ、室温から７００℃まで１１分間でプレートの温度を上昇させ、７００℃で１時間保持し、この後に赤外線ランプを停止し、プレートを徐々に冷却させた。この結果、赤外線ランプの消費電力は、最大８６００Ｗであり、安定した温度コントロールが可能であった。
　また、シリコンウェハーの温度を測定したところ、プレートの温度を７００℃に保持しているときには、シリコンウェハーの温度は６１１℃であった。
　また、実施例４、５の窒化アルミニウム焼結体について同様の実験を行ったところ、上記と同様の結果を得た。
　次に、比較例１の窒化アルミニウム焼結体によってプレートを製造し、上記と同様の実験を行った。これは、１９００℃で焼成した、密度が９９．４％の白色窒化アルミニウム焼結体である。この際には、消費電力が最大１０ｋＷとなり、温度上昇時間にも２分間程度の遅れが見られた。また、上記のようにして、室温と７００℃との問での温度上昇および下降の熱サイクルを繰り返したところ、赤外線ランプの断線が生じやすかった。
　また、シリコンウェハーの温度を測定したところ、プレートの温度を７００℃に保持しているときには、シリコンウェハーの温度は５９３℃であり、上記の本発明例と比較すると、シリコンウェハーの温度も低下していることが判明した。
　以上の結果からわかるように、本発明に係る窒化アルミニウムは、白色の窒化アルミニウムと比較して、赤外線の吸収能力が良好であり、安定しており、かつウェハーを加熱するときの放射能力も優れている。
　上記の記載においては、本発明を特定の好適例に関して説明したけれども、例示した特定の詳細は単に例示的なものであり、本発明を、次の請求の範囲の真の精神及び範囲から離れることなく、他の方法で実施できることを理解するべきである。
　【産業上の利用可能性】
本発明の窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法は、セラミックスヒーター、サセブタ一等の加熱用部材、特に半導体製造装置内に設置するための加熱用部材（セラミックスヒーター、セラミックスサセプター、セラミック静電チャック、高周波金属電極を内蔵したセラミックスサセプター等）に対して好適に適用することができる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】　高純度窒化アルミニウム焼結体の明度Ｎと相対密度との関係を示すグラフである。