【事件の表示】
　特許第３０３７３６１号「金属端子等をインサートしてなる成形品」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０３７３６１号の請求項１、２に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］手続の経緯
　本件特許第３０３７３６１号は、平成２年４月２日に特許出願され、平成１２年２月２５日にその特許の設定登録がなされ、その後、東レ株式会社より特許異議の申立てがされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１３年３月３０日に訂正請求がなされたものである。
　
［２］訂正請求についての判断
　１．訂正事項
　訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１中の「（Ｃ）繊維状充填剤、非繊維状無機充填剤又は両者の混合物」を『（Ｃ）ガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク、マイカ粉の一種以上とガラス繊維の混合物』と訂正する。
　訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の請求項３を削除する。
　訂正事項ｃ
　明細書第５頁第１１〜１２行（特許公報第３欄第４４〜４５行）の「（Ｃ）繊維状充填剤、非繊維状無機充填剤又は両者の混合物」を『（Ｃ）ガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク、マイカ粉の一種以上とガラス繊維の混合物』と訂正する。
　訂正事項ｄ
　明細書第２２頁第２行（同公報第８欄第２７行）の「実施例１〜１４」を『参考例１〜８、実施例１〜６』と訂正する。
　訂正事項ｅ
　明細書第２２頁下から第４行（同公報第８欄第３９行）の「実施例１５」を『参考例９』と訂正する。
　訂正事項ｆ
　明細書第２２頁下から第３行（同公報第８欄第４０行）及び明細書第２２頁下から第１行（同公報第８欄第４２行）の「実施例２」を『参考例２』と訂正する。
　訂正事項ｇ
　明細書第２３頁第３〜４行（同公報第８欄第４４行）の「実施例１５」を『参考例９』と訂正する。
　訂正事項ｈ
　明細書第２４頁（同公報第９〜１０欄第）の表１中の「実施例１」を『参考例１』と、「実施例２」を『参考例２』と、「実施例３」を『参考例３』と、「実施例４」を『参考例４』と、「実施例５」を『参考例５』と、「実施例６」を『実施例１』と、「実施例７」を『実施例２』と、「実施例８」を『実施例３』と、「実施例９」を『実施例４』と、「実施例１０」を『実施例５』と、「実施例１１」を『参考例６』と、「実施例１２」を『参考例７』と、「実施例１３」を『実施例６』と、「実施例１４」を『参考例８』と、「実施例１５」を『参考例９』と訂正する。
　
２．訂正の目的の適否、新規事項追加の有無及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａ及びｂは、登録時の特許請求の範囲の減縮を目的とする。（訂正事項ａは、請求項１に係る発明を、特許の設定登録時の請求項３に係る発明に限定・減縮するものであり、訂正事項ｂは、訂正事項ａに伴い、不要となった請求項３を削除するものである。）
　訂正事項ｃ〜ｈは、訂正事項ａに伴い、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るもので明瞭でない記載の釈明を目的とする。
　また、これらの訂正は、願書に最初に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものであり、又、実質上特許請求の範囲を拡張、変更するものではない。
　よって、本件訂正請求は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項によりなお従前の例によるとされる平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２０条の４項第２項ただし書き、第３項の規定に適合するので、この訂正を適法なものとして認める。
　
［３］特許異議申立に対する決定
１．特許異議申立の理由の概要
　特許異議申立人は、甲第１号証（特開昭63-3055号公報）、甲第２号証（特開昭58-45255号公報）、甲第３号証（特開昭63-61045号公報）、甲第４号証（特開昭54-138055号公報）、甲第５号証（特開平2-196851号公報）、甲第６号証（特開昭58-217545号公報）、甲第７号証（特開昭61-188479号公報）及び甲第８号証（プラスチック材料技術読本第265〜267頁、倉田正也著、日刊工業新聞社昭和63年7月30日発行）を提出し、甲第１号証には、アクリル系ゴムを使用する点で相違するが、ポリブチレンテレフタレート（熱可塑性ポリエステル樹脂の１種）樹脂組成物をインサート成形することが記載され、甲第２〜５号証には、熱可塑性ポリエステルにエチレン−エチルアクリレート共重合体等のエチレン系共重合体を配合することが記載され、甲第２〜４号証には、ガラス繊維等の繊維状充填剤及び／又は非繊維状充填剤を配合することが記載され、甲第６及び７号証には、エチレン−エチルアクリレート共重合体が、金属との親和力（接着力）が大きいことが記載され、甲第８号証には、エチレン−エチルアクリレート共重合体が、ゴム弾性を示す材料であることが記載され、又、甲第４及び５号証には、熱可塑性ポリエステル樹脂にエチレン−エチルアクリレート共重合体を配合した組成物を金属との接着用途に用いることが記載されているのであるから、甲第１号証に記載された発明において、アクリル系ゴムに代えて、エチレン−エチルアクリレート共重合体等のエチレン系共重合体を用いることは当業者が容易にできることである。したがって、訂正前の本件請求項１〜３に係る発明は、特許を受けることができないものである。
　
２．訂正後の本件発明
　上記したとおり本件訂正は認められるものであるから、訂正後の本件発明は、訂正請求書に添付した明細書の請求項１及び２に記載された次のとおりのものである。
『【請求項１】(A)熱可塑性ポリエステル樹脂100重量部に対し、
(B)エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート−無水マレイン酸三元共重合体及び無水マレイン酸をグラフトしたエチレン−エチルアクリレート共重合体から選ばれた少なくとも１種のエチレン系共重合体1〜50重量部と、
(C)ガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク、マイカ粉の一種以上とガラス繊維の混合物5〜200重量部
を配合した樹脂を用いて、金属端子等をインサートしてなる成形品。
【請求項２】熱可塑性ポリエステル樹脂(A)がポリブチレンテレフタレートを主体とする樹脂である請求項１記載の金属端子等をインサートしてなる成形品。』 
　
３．甲各号証記載事実
　甲第１号証には、次の事実が記載されている。
　(a)『(1)ポリブチレンテレフタレートとアクリル系ゴムからなる樹脂組成物と、金属又は無機固体とをインサート成形してなるインサート成形品。
(2)ポリブチレンテレフタレート99〜50重量部とアクリル系ゴム1〜50重量部からなる樹脂組成物と、金属又は無機固体とをインサート成形してなる、特許請求の範囲第１項記載のインサート成形品。
(3)ポリブチレンテレフタレート、アクリル系ゴムとさらに繊維状補強剤及び／またはエポキシ化合物から成る樹脂組成物を使用することを特徴とする特許請求の範囲第１項記載のインサート成形品。』（特許請求の範囲１〜３）
　(b)『本発明で用いるアクリル系ゴムは、アクリル酸エステルの重合またはそれを主体とする共重合により得られるゴム状弾性体であり、代表的なものとしては、ブチルアクリレートのようなアクリル酸エステルと、少量のブチレンジアクリレートのような架橋性モノマーを重合させて得た重合体に、メチルメタクリレートのようなグラフト重合性モノマーをグラフト重合させて得たゴム状の重合体があげられる。
　上記アクリル酸エステルとしては、ブチルアクリレートの他に、・・・などがあげられる。また、架橋性モノマーとしては、ブチレンジアクリレートの他に、・・・などがあげられる。
　また、上記グラフト重合性モノマーとしては、メチルメタクリレートの他に、・・・などがあげられる。
　・・・・・・
　上記したようなアクリル系ゴムは、例えば、鐘淵化学(株)製、カネエースＦＭ、日立化成(株)製、バイタックスＶ−６４０１、三菱レイヨン(株)製、メタブレンＷ−３００、同Ｗ−５３０、ローム・アンド・ハース社製、アクリロイドＫＭ−３２３、同ＫＭ−３３０（これらは、商標）などとしても市販されている。』（第２頁左下欄第１２行〜第３頁左上欄第１４行）
　(c)『更にガラス繊維・・・などの繊維状補強材・・・を併用するとより好ましく、配合量としては組成物の5〜50重量％、好ましくは7.5〜30重量％である。・・・ガラスフレーク、ガラスビーズなどの充填剤・・・を併用しても差しつかえない。』（第４頁左下欄第１０行〜同頁右上欄第４行）
　(d)『以上のように本発明によるインサート成形品はヒートサイクルにしてポリブチレンテレフタレートの約10倍もの高低温衝撃性に優れ、特に自動車分野に有用である。』（第６頁左上欄第２〜５行）
　甲第２号証には、次の事実が記載されている。
　(a)『(1)エチレン−アクリル酸エチル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体及び前記共重合体類の混合物から選択された成分を0.1重量パーセント以上かつ5重量パーセント未満含有し、前記エチレンの前記アクリル酸エチル及び酢酸ビニルのそれぞれに対するモル比が1:10〜10:1であり、前記共重合体類の分子量が100,000〜1,000,000であることを特徴とする改善された耐衝撃性を有する成形品を提供する成形用ポリブチレンテレフタレート組成物。
(2)前記ポリブチレンテレフタレートがポリ1,4-ブチレンテレフタレートである特許請求の範囲第１項記載の成形用組成物。
(3)前記成分がエチレン−アクリル酸エチル共重合体である特許請求の範囲第１項記載の成形用組成物。』（特許請求の範囲１〜３）
　(b)『(10)前記組成物中の重合体成分の含有量に基づき、1〜60パーセントの繊維状補強材を含有する特許請求の範囲第１項記載の成形用組成物。
(11)前記繊維状補強材がガラス繊維である特許請求の範囲第１０項記載の成形用組成物。』（特許請求の範囲１０、１１）
　(c)『さらに、本発明の組成物は、・・・例えばタルク、マイカ、及び、好ましくは；粘土等の鉱物性充てん材・・・を含むことも可能である。』（第３頁右上欄第１１行〜同頁左下欄第３行）
　甲第３号証には、次の事実が記載されている。
　(a)『芳香族ポリエステル(A)、芳香族ポリカーボネート(B)、エチレンと不飽和カルボン酸エステルの共重合体(C)及びエチレンとα,β-不飽和酸のグリシジルエステルからなるエチレン系共重合体(D)を含有し、Ａ対Ｂの重量比が95対5〜55対45の範囲にあり、かつＣとＤの重量和が全組成物に対し1〜20重量％でＣ対Ｄの重量比が95対5〜5対95の範囲にあることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物』（特許請求の範囲１）
　(b)『上記本発明の熱可塑性樹脂組成物には、剛性、衝撃性等の物性を改善する目的として、所要に応じて繊維状強化物および／または無機充てん材を添加する。
　本発明で用いるに適する充てん材はそれらに限定されるものではないが、タルクをはじめとしミルドグラスファイバー、フレークグラス、ガラスバルーン、マイカ、カーボンブラック等がある。そしてこれらの充てん材に対してはアミノシランをはじめとするシランカップリング剤もしくはチタンカップリング剤により処理した場合一層の効果を現わす場合もある。
　なお無機充てん材の配合量は全組成物に対し0〜40重量％であり、繊維状強化材の配合量は全組成物に対し0〜30重量％である。両者合計では全組成物に対し5〜20重量％が好ましい。充てん材は上記範囲以上に混合すると、剛性に効果がないだけでなくデュポン衝撃特性に著しい低下がみられる。』（第４頁左上欄第１４行〜同頁右上欄第１２行）
　甲第４号証には、次の事実が記載されている。
　(a)『(A)ジカルボン酸成分の75モル％以上がテレフタル酸であるポリエチレンテレフタレート系樹脂20〜70wt％、(B)ジカルボン酸成分の60モル％以上がテレフタル酸であるポリブチレンテレフタレート系樹脂20〜70wt％、(C)アイオノマー0〜25wt％、(D)α,β-不飽和モノカルボン酸と飽和の脂肪族アルコールとのエステルとエチレンとからなる共重合体3〜25wt％との組成物よりなり、かつ(C)と(D)との総量は全組成物の3〜30wt％であることを特徴とする金属被覆用樹脂組成物。』（特許請求の範囲１）
　(b)『本発明で用いる樹脂(D)すなわち、α,β-不飽和モノカルボン酸と飽和の脂肪族アルコールとのエステルとエチレンとからなる共重合体とは、下記の一般式で表されるα,β-不飽和モノカルボン酸と飽和脂肪族アルコールとのエステルとエチレンとを共重合することによって得られるものである。
・・・・・
　特に好都合な共重合体アクリル酸又はメタクリル酸とメタノール又はエタノールとのエステルとエチレンとからなる、エチレン含量50〜95wt％、好ましくは70〜97wt％の共重合体である。この共重合体の代表的なものとして、アクリル酸エチルとエチレンとの共重合体からなる“ＥＥＡコポリマ”（日本ユニカー(株）製）を使用することができる。』（第４頁右上欄第１６行〜同頁左下欄下から第６行）
　(c)『本発明の樹脂組成物には必要に応じて酸化防止剤・・・無機微粒子・・・などの添加剤を分散・配合することができる。
　無機微粒子としては、二酸化ケイ素、ケイ酸アルミニウム・・・などの微粒子や酸化亜鉛、酸化チタンなどを使用することができる。』（第５頁左上欄第８〜１６行）
　(d)『本発明の樹脂組成物を被覆した金属材料は、優れた接着力、成形加工性、防錆性、耐熱性を有するので、各種成形品、機械部品をはじめ、家具、建築物、船舶などの内装材、外装材などに用いることができる。』（第５頁左下欄第８〜１２行）
　甲第５号証には、次の事実が記載されている。
　(a)『Ｉ）熱可塑性共重合ポリエステル樹脂60〜95重量％と　II）エポキシ基含有エチレン共重合体5〜95重量％と少なくとも一種のビニル単量体から得られるビニル系（共）重合体95〜5重量％とから成り、一方の（共）重合体が粒子径0.001〜10μｍの分散相を形成している多層構造熱可塑性樹脂40〜5重量％　および上記Ｉ）＋II）100重量部に対して　III）エチレンと不飽和カルボン酸もしくはその誘導体との共重合体および／または不飽和カルボン酸もしくはその誘導体で変性されたオレフィン系（共）重合体5〜100重量部とから成る接着性樹脂組成物』（第４頁右上欄第７〜最終行）
　(b)『熱可塑性樹脂、硬化性樹脂、ゴム、金属、ガラス、木紙、不織布、織布の群から選択された少なくとも一種の基材と特許請求の範囲第１項または第２項記載の接着性樹脂の少なくとも２層構造からなる積層体である。』（第４頁右下欄第８〜１２行）
　甲第６号証には、次の事実が記載されている。
　(a)『エチレンと極性基を有する反応性モノマーとの共重合体は、極性基を有するエチレン共重合体との特性を生かして接着剤、被覆材などの用途に広範囲に利用されている。・・・極性基を有するエチレン共重合体の例としては、エチレン・酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）もしくはエチレン・アクリル酸エチル共重合体（ＥＥＡ）を挙げることができ、』（第２頁左上欄第１１行〜同頁右上欄第３行）
　甲第７号証には、次の事実が記載されている。
　(a)『二量体化脂肪酸、脂肪族アミンおよび変成性添加剤を基礎とするポリアミドを一方とし、
エチレンの共重合体をもう一方とする相溶性混合物状態のホットメルト接着剤において、該ホットメルト接着剤が
5〜95重量％（混合物全体を基準として）の、エチレン、エチレン系不飽和ジカルボン酸の内部酸無水物および
場合によては（メタ）アクリル酸エステルおよび／またはビニルエステル
より成る共重合体
並びに
所望の場合には30重量％までの他の添加物を含有することを特徴とする、上記ホットメルト接着剤。』（特許請求の範囲１）
　甲第８号証には、次の事実が記載されている。
　(a)『加熱すれば流動して通常の熱可塑性プラスチックとして成形でき、常温では加硫しなくてもゴム弾性（顕著な弾性回復）を示す材料を、熱可塑性エラストマーという。プラスチック業界ではＴＰＥ、ゴム業界ではＴＲと略す。
・・・・・
　その構造は、ゴム分子またはポリエーテルのようなソフト・セグメント（柔軟・局部相）と、高温になるまでは動き出さない、ゴムにおける架橋の役目を常温で果たすハード・セグメントとからなっている。
　ハード・セグメントにはいろいろなタイプがある。しかし高温クリープの点で、架橋に化学結合を用いるゴムにはどうしても劣る。』（第265頁第2行〜下から第2行）
　(b)『結晶ポリエチレンを硬質相、ＥＶＡまたはＥＥＡを軟質相とするＰＴＡ』（第267頁表21　主要ＴＰＡの分類とメーカー）
　
４．判断
　訂正後の本件請求項１に係る発明（以後、「訂正後の本件発明１」という。）で用いるポリエステル樹脂と甲第２号証に記載されている成形用ポリブチレンテレフタレート組成物とを対比・検討する。
　後者のエチレン−アクリル酸エチル共重合体は、前者のエチレン−アクリル酸エチル共重合体と同一である。
　後者のポリブチレンテレフタレートは、前者の熱可塑性ポリエステル樹脂の１種であり、両者は同一である。
　両者はガラス繊維を用いる点で同一である。
　後者の添加することも可能であるとしているマイカは、添加剤として用いるときには粉末として用いられるのであるから、前者のマイカ粉と同一である。
　そして、後者のそれらの混合割合は、前者のそれらの混合割合と重複し、同一である。　すなわち、後者の組成物において、マイカを用いたときには、訂正後の本件発明１の樹脂材料と同一である。
　しかしながら、甲第２号証には、該組成物を押出成形（第３頁左下欄下から第４〜３行）、射出成形（第３頁右下欄最終行〜第４頁左上欄第３行）することは記載されているが、インサート成形することが記載されていない。
　訂正後の本件発明１は、(A)、(B)及び(C)成分（ガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク、マイカ粉の一種以上とガラス繊維の混合物）からなる樹脂組成物を用いてインサート成形したとき、特に金属との密着性（インク進入距離）がガラス繊維を(C)成分として単独で用いたときより改善されることを見出したものであり（実施例１〜６、参考例１〜９）、かかる効果は、甲第２号証から当業者が予測できないものである。
　甲第１号証には、ポリブチレンテレフタレートを主要成分とする樹脂組成物をインサート成形する発明が記載されている。
　この樹脂組成物は、エチレン−アクリル酸エチル共重合体を用いずに、アクリル系ゴムを用いる点で、訂正後の本件発明１と相違する。
　この相違点について、特許異議申立人は、甲第８号証には、ゴム弾性を示すＴＰＥの例としてエチレン−アクリル酸エチル共重合体（ＥＥＡ）が記載されているのであるから、甲第１号証に記載された発明において、アクリル系ゴムに代えて、エチレン−アクリル酸エチル共重合体を用いることが当業者には容易にできることであると主張している。
　甲第８号証の記載を子細に検討すると、エチレン−アクリル酸エチル共重合体自体がゴム弾性体であると記載されていない。
　甲第８号証には、エチレン−アクリル酸エチル共重合体をソフト・セグメント（軟質相）、結晶ポリエチレンをハード・セグメント（硬質相）とするＴＰＡ（ゴム弾性を示す材料）が記載されており、エチレン−アクリル酸エチル共重合体自体をＴＰＡとしてはいない。そして、ハード・セグメントとソフト・セグメントの両者が存在することによりゴム弾性を示すものである。
　したがって、この特許異議申立人の主張は当を得ない。
　甲第３号証に記載された発明は、芳香族ポリエステル、エチレンと不飽和カルボン酸エステルの共重合体（エチレン−アクリル酸エチル共重合体）、繊維状強化物及び無機充填剤を構成成分とすることが記載されているが、それに加えて、芳香族ポリカーボネート及びエチレンとα,β−不飽和酸のグリシジルエステルからなるエチレン系共重合体も必須の構成成分とする点で、訂正後の本件発明１で用いる組成物とは著しく異なる。さらに、該組成物をインサート成形することが記載されていない。したがって、甲第３号証は、甲第２号証以上の技術情報を与えるものではない。
　甲第４号証には、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリブチレンテレフタレート系樹脂及びα,β−不飽和モノカルボン酸と飽和の脂肪族アルコールとのエステルとエチレンとからなる共重合体（エチレン−アクリル酸エチル共重合体）を構成成分とする樹脂組成物（アイオノマー0％のとき）が記載され、その樹脂組成物を金属被覆用とすることが記載され、さらに、実施例４No22（第７頁右下欄第７行〜第８頁左上欄第４行、表３）には、該樹脂組成物を生鋼板上直接押出ラミネートすることが記載されている。
　この甲第４号証に記載から、エチレン−アクリル酸エチル共重合体は、熱可塑性ポリエステル樹脂に混合することにより、熱可塑性ポリエステル樹脂に金属接着性を付与するという知見が得られる。
　しかしながら、甲第４号証には、インサート成形は記載されていないし、また、無機微粒子を配合することは記載されているが、繊維状強化物を配合することが記載されていない。
　したがって、甲第４号証の記載をもって、上記訂正後の本件発明１の効果が奏されることを当業者が予測することができない。
　また、上記知見をもって、甲第２号証に記載された発明を検討しても、上記訂正後の本件発明１の効果が奏されることを当業者が予測することができない。
　甲第５〜７号証に記載された発明は、接着性組成物に係る発明であって、インサート成形をする組成物に係るものではない。
　甲第５号証には、接着性組成物を金属の被覆に用いることが記載されている（摘示事項ｂ）としても、エポキシ基含有エチレン共重合体を必須の成分としており、このエポキシ基含有エチレン共重合体は、訂正後の本件発明１とは関係がない。
　甲第６、７号証には、熱可塑性ポリエステル樹脂を接着性組成物の構成成分とすることが記載されていない。
　甲第５〜７号証に該接着性組成物の１成分としてエチレン−アクリル酸エチル共重合体が記載されており、該エチレン−アクリル酸エチル共重合体が接着性を樹脂に与えるという知見が得られるとしても、この知見は、甲第４号証により得られるものであり、甲第４号証以上の知見が得られるものではない。
　以上のとおりであるから、甲第１〜８号証の知見をもってしても、訂正後の本件発明１の上記効果（ガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク、マイカ粉の一種以上とガラス繊維の混合物を用いたとき、ガラス繊維を単独で用いたときより密着性がよい。）を当業者が予測することができないので、訂正後の本件発明１が、当業者に容易にできたものとすることができない。
　
　訂正後の本件請求項２に係る発明は、請求項１引用し、「熱可塑性ポリエステル」を「ポリブチレンテレフタレートを主体とする樹脂」と技術的に限定するものであるので、訂正後の本件発明１に対する理由と同一の理由で、当業者が容易に発明をすることができたものとすることができない。
　
［４］むすび
　以上のとおりであるから、東レ株式会社の提出した理由及び証拠によっては、本件訂正後の請求項１及び２に係る発明の特許を取り消すことができない。
　また、他に本件訂正後の請求項１及び２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年５月１１日（２００１．５．１１）
【訂正の要旨】
　特許第３０３７３６１号の明細書を本件訂正請求に添付された訂正明細書のとおり、すなわち次の訂正事項のとおり訂正する。
　訂正事項ａ及びｂは、登録時の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　訂正事項ｃ〜ｈは、訂正事項ａに伴い、特許請求の範囲と発明の詳細な説明との整合を図るため、不明瞭な記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１中の「（Ｃ）繊維状充填剤、非繊維状無機充填剤又は両者の混合物」を『（Ｃ）ガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク、マイカ粉の一種以上とガラス繊維の混合物』と訂正する。
　訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の請求項３を削除する。
　訂正事項ｃ
　明細書第５頁第１１〜１２行（特許公報第３欄第４４〜４５行）の「（Ｃ）繊維状充填剤、非繊維状無機充填剤又は両者の混合物」を『（Ｃ）ガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク、マイカ粉の一種以上とガラス繊維の混合物』と訂正する。
　訂正事項ｄ
　明細書第２２頁第２行（同公報第８欄第２７行）の「実施例１〜１４」を『参考例１〜８、実施例１〜６』と訂正する。
　訂正事項ｅ
　明細書第２２頁下から第４行（同公報第８欄第３９行）の「実施例１５」を『参考例９』と訂正する。
　訂正事項ｆ
　明細書第２２頁下から第３行（同公報第８欄第４０行）及び明細書第２２頁下から第１行（同公報第８欄第４２行）の「実施例２」を『参考例２』と訂正する。
　訂正事項ｇ
　明細書第２３頁第３〜４行（同公報第８欄第４４行）の「実施例１５」を『参考例９』と訂正する。
　訂正事項ｈ
　明細書第２４頁（同公報第９〜１０欄第）の表１中の「実施例１」を『参考例１』と、「実施例２」を『参考例２』と、「実施例３」を『参考例３』と、「実施例４」を『参考例４』と、「実施例５」を『参考例５』と、「実施例６」を『実施例１』と、「実施例７」を『実施例２』と、「実施例８」を『実施例３』と、「実施例９」を『実施例４』と、「実施例１０」を『実施例５』と、「実施例１１」を『参考例６』と、「実施例１２」を『参考例７』と、「実施例１３」を『実施例６』と、「実施例１４」を『参考例８』と、「実施例１５」を『参考例９』と訂正する。
（５４）【発明の名称】
金属端子等をインサートしてなる成形品
（５７）【特許請求の範囲】
　１（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂１００重量部に対し、
　（Ｂ）エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート−無水マレイン酸三元共重合体及び無水マレイン酸をグラフトしたエチレン−エチルアクリレート共重合体から選ばれた少なくとも１種のエチレン系共重合体１〜５０重量部と、
　（Ｃ）
ガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク、マイカ粉の一種以上とガラス繊維の混合物
を配合した樹脂材料を用いて、金属端子等をインサートしてなる成形品。
　
２
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
　本発明はリードフレームの如き金属端子やそのフレーム等をインサートしてなる樹脂成形品に関する。更に詳しくは、本発明は特に金属との密着性が良好でなおかつ耐熱性、成形性に優れ、更に一般物性にも優れたリードフレーム等の金属端子やそのフレーム等をインサートしてなる成形品に関する。
〔従来の技術とその課題〕
　電子部品をプリント配線基板に実装するには、基板の孔より電子部品の端子を通し、その端子を基板の裏側よりハンダ付けする方式が普及しており、又、電子部品の種類によっては洗浄処理が行われる機会が増加している。
　電子部品として例えば各種スイッチやＩＣのパッケージ等の用途には熱可塑性ポリエステル例えばポリアルキレンテレフタレートが加工の容易さ、機械的強度、その他の物理的・化学的特性にも優れている為幅広く利用されている。
　しかし、ポリアルキレンテレフタレートはリードフレーム等の様な金属との密着性が悪いため、ハンダ付けの際に用いるハンダフラックスや電子部品を洗浄する際に用いる洗浄液がリードフレームとプラスチックとのすきまから浸入し、接点汚染や導通不良といった問題を生じていた。
　また、コネクター電極では同様に金属との密着性不良から、気密性が悪く、水分等の浸入による汚染が問題となっていた。
　この問題点を解消するために従来は、リードフレーム等の金属にプライマー、接着剤などを塗布した後、成形したり、成形後にパッケージから出ている金属の根元に金属との密着性が良好なエポキシ樹脂をポッティングするなどの処置が行われていた。
　しかし、このような方法は、工程が煩雑な上、コストが非常にアップするために、リードフレーム等の金属との密着性が良好で且つ成形加工の容易な材料が望まれていた。
〔課題を解決するための手段〕
　本発明者等は上記課題に鑑み、リードフレーム等の金属と密着性が優れた素材を得るべく鋭意検討した。その結果、熱可塑性ポリエステルを主体とし、これに特定の共重合体及び無機充填剤を配合した組成物は、熱安定性が良く、ポリエステル樹脂の押出し、成形温度では、分解ガスあるいは蒸発ガスがほとんど発生しない上に機械物性の大きな低下なしにリードフレーム等の金属との密着性を著しく良好になし得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
　即ち、本発明は、
（Ａ）熱可塑性ポリエステル樹脂１００重量部に
（Ｂ）エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート−無水マレイン酸三元共重合体及び無水マレイン酸をグラフトしたエチレン−エチルアクリレート共重合体から選ばれた少なくとも１種のエチレン系共重合体１〜５０重量部と、
（Ｃ）
ガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク、マイカ粉の一種以上とガラス繊維の混合物
を配合した樹脂材料を用いて、金属端子等をインサートしてなる成形品である。
　以下、順次本発明の樹脂材料の構成成分について詳しく説明する。
　まず、本発明の樹脂材料の基体樹脂である熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）とは、ジカルボン酸化合物とジヒドロキシ化合物の重縮合、オキシカルボン酸化合物の重縮合或いはこれら三成分混合物の重縮合等によって得られるポリエステルであり、ホモポリエステル、コポリエステルの何れに対しても本発明の効果がある。
　ここで用いられる熱可塑性ポリエステル樹脂を構成するジカルボン酸化合物の例を示せば、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸、ジフェニルエタンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸の如き公知のジカルボン酸及びこれらのアルキル、アルコキシ又はハロゲン置換体等である。また、これらのジカルボン酸化合物は、エステル形成可能な誘導体、例えばジメチルエステルの如き低級アルコールエステルの形で重合に使用することも可能である。これは二種以上が使用されることもある。
　次に本発明のポリエステル（Ａ）を構成するジヒドロキシ化合物の例を示せば、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ハイドロキノン、レゾルシン、ジヒドロキシフェニル、ナフタレンジオール、ジヒドロキシジフェニルエーテル、シクロヘキサンジオール、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ジエトキシ化ビスフェノールＡの如きジヒドロキシ化合物、ポリオキシアルキレングリコール及びこれらのアルキル、アルコキシ又はハロゲン置換体等であり、一種又は二種以上を混合使用することができる。
　また、オキシカルボン酸の例を示せば、オキシ安息香酸、オキシナフトエ酸、ジフェニレンオキシカルボン酸等のオキシカルボン酸及びこれらのアルキル、アルコキシ又はハロゲン置換体が挙げられる。また、これら化合物のエステル形成可能な誘導体も使用できる。本発明においては、これら化合物の一種又は二種以上が用いられる。
　また、これらの他に三官能性モノマー、即ちトリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸、ペンタエリスリトール、トリメチロールプロパン等を少量併用した分岐又は架橋構造を有するポリエステルであってもよい。
　本発明では、上記の如き化合物をモノマー成分として、重縮合により生成する熱可塑性ポリエステルはいずれも本発明の（Ａ）成分として使用することができ、単独で、又は二種以上混合して使用されるが、好ましくはポリアルキレンテレフタレート、更に好ましくはポリブチレンテレフタレート及びこれを主体とする共重合体が使用される。
次に本発明においては上記熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）に特定のエチレン系共重合体（Ｂ）が配合される。
　（Ｂ）成分として配合される特定のエチレン系共重合体とは、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート−無水マレイン酸三元共重合体及び無水マレイン酸をグラフトしたエチレン−エチルアクリレート共重合体である。ここで、エチルアクリレートの含有量は３〜３５重量％、好ましくは１０〜３０重量％のものが望ましい。エチルアタリレートの含有量がこれより多いと、共重合体の製造が容易でなくなるばかりではなく、押出し・成形時での発生ガスが多くなり問題となる。一方、これより少ないとリードフレーム等の金属との密着性が若干低下する傾向にある。
　又、無水マレイン酸を共重合体する場合、その含有量は１０重量％以下で用いられる。これを越えると黄変による外観不良、熱安定性などの好ましくない結果を与える。
　かかるエチレン系共重合体は任意の方法で製造することができる。例えば、エチレンとエチルアクリレートを所定量混合し、ラジカル開始剤を用いて常法によりラジカル重合を行うことによりエチレン−エチルアクリレート共重合体が得られる。又この共重合体に無水マレイン酸を添加し、好ましくはラジカル開始剤の存在下で１２０〜２５０℃で反応させることによりグラフト共重合体が得られる。
　又、エチレン、エチルアクリレート及び無水マレイン酸等の混合物にラジカル開始剤等を添加して加圧下で重合させることにより三元共重合体が得られる。
　かかる（Ｂ）成分の添加量は、熱可塑性ポリエステル（Ａ）１００重量部あたり、１〜５０重量部が好ましく、特に５〜４０重量部が好ましい。過少の場合は本発明の目的とする金属端子等との密着性が劣り、過大の場合は機械的物性、耐熱性等の点で好ましくない。
　次に本発明で用いられる（Ｃ）成分の充填剤は成形収縮率及び線膨張係数を低下させ、リードフレーム等の金属との密着性を向上させるために必須とされる成分である。
　これには、繊維状、非繊維状（粉粒状、板状）の充填剤が用いられる。
　この中でも、非繊維状無機充填剤は成形収縮率、寸法安定性及び線膨張係数の異方性を抑制する効果が大きいために用いられるものであり、粉粒状充填物としてカーボンブラック、シリカ、石英粉末、ガラスビーズ、ガラス粉、ミルドガラスファイバー、硅酸カルシウム、硅酸アルミニウム、カオリン、タルク、クレー、硅藻土、ウォラストナイトの如き硅酸塩、酸化鉄、酸化チタン、酸化亜鉛、アルミナの如き金属酸化物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムの如き金属の炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムの如き金属の硫酸塩、その他炭化硅素、窒化硅素、窒化硼素、各種金属粉末が挙げられる。
　又、板状充填剤としてはマイカ、ガラスフレーク、各種の金属箔等が挙げられる。板状物の粒子径は小なる程好ましく、平均粒径２００μｍ以下であることが望ましい。
　これらの中で非繊維状無機充填剤としてはガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク、微粉砕マイカ粉が特に好ましい。
　又、繊維状充填剤は機械的強度、耐熱性等の性能を向上させるために用いられるものであり、これにはガラス繊維、カーボン繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊維、ジルコニア繊維、窒化硼素繊維、窒化硅素繊維、硼素繊維、チタン酸カリ繊維、更にステンレス、アルミニウム、チタン、銅、真鍮等の金属の繊維状物などの無機質繊維状物質が挙げられる。特に代表的な繊維状充填剤はガラス繊維、又はカーボン繊維である。なお、ポリアミド、フッ素樹脂、アクリル樹脂などの高融点有機質繊維状物質も使用することができる。
　これらの無機充填剤は一種又は二種以上併用することができる。特に好ましい組み合わせば成形品での平均繊維長が３０〜５００μｍのガラス繊維と粉粒状及び／又は板状充填剤との組み合わせである。その中でもガラスビーズ、ミルドガラスファイバー、ガラスフレーク又はマイカ粉とガラス繊維との組み合わせばリードフレーム等の金属との密着性向上の効果が特に著しい。
　又、これらの充填剤の使用にあたっては、必要ならば収束剤又は表面処理剤を使用することが望ましい。この例を示せば、エポキシ系化合物、イソシアネート系化合物、シラン系化合物、チタネート系化合物等の官能性化合物である。これ等の化合物は予め表面処理又は収束処理を施して用いるか、又は材料調製の際同時に添加してもよい。
　（Ｃ）成分としての充填剤の使用量は熱可塑性ポリエステル（Ａ）１００重量部あたり５〜２００重量部であり、好ましくは１０〜９０重量部である。過少の場合はリードフレーム等の金属との密着性向上の効果が小さく、過大の場合は成形作業が困難になる。
　また、併用される官能性表面処理剤の使用量は、充填剤に対し０〜１０重量％、好ましくは　０．０５〜５重量％である。
　又、本発明の金属端子等をインサートする樹脂材料には、更にその目的に応じ所望の特性を付与するために、一般に熱可塑性樹脂等に添加される公知の物質、即ち酸化防止剤や耐熱安定剤、紫外線吸収剤等の安定剤、帯電防止剤、滑剤、離型剤、染料や顔料等の着色剤、潤滑剤、可塑剤及び結晶化促進剤、結晶核剤等を配合することが可能である。更に又、樹脂成分として本発明の目的を阻害しない範囲で（Ａ）、（Ｂ）成分以外の熱可塑性樹脂を補助的に併用してもよい。
　特に安定剤の添加は、成形品を高温で使用する電子部品等に於いて接触する金属の腐蝕、汚染を防止するのに有効である。
　安定剤としては、ヒンダードフェノール系、アミン系、リン系、チオエーテル系等の化合物が使用できる。
　ヒンダードフェノール系化合物の一例を示せば、１，６−ヘキサンジオールビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、ペンタエリスリトールテトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、トリエチレングリコールビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕などである。
　アミン化合物の一例を示せば、Ｎ−フェニル−Ｎ′−イソプロピル−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｐ−フェニレンジアミン、４，４′−ビス−（４−α，α−ジメチルベンジル）ジフェニルアミン、ジフェニルアミンとアセトンとの縮合反応物、Ｎ−フェニルナフチルアミン、Ｎ，Ｎ′−ジ−β−ナフチルフェニレンジアミンなどである。
　リン系化合物としては、フォスファイト系及びフォスフォナイト系有機化合物が好ましく、例えば、トリフェニルフォスファイト、トリ（ノニルフェニル）フォスファイト等のトリアリルフォスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジフォスファイト、サイクリックネオペンタンテトライル−ビス−（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−フォスファイト）、ジ−（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト等の耐熱性フォスファイト類、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４−ビフェニレンフォスフォナイト等のフォスフォナイト化合物等が代表例として挙げられる。
　又、チオエーテル系化合物としてはジラウリルチオジプロピオネート、ジミリスチルチオジプロピオネート、ジステアリルチオジプロピオネート、ラウリルステアリルチオジプロピオネート、テトラキス〔メチレン−３−（ドデシルチオ）プロピオネート〕メタン、ジアルキル（Ｃ１２〜Ｃ１８）−３，３−チオジプロピオネートなどが挙げられる。
　安定剤の添加量は樹脂材料全量に対し０．０１〜５重量％であり、好ましくは０．１〜３重量％である。
　本発明のインサート用樹脂材料の調製は、従来の樹脂組成物調製法として一般に用いられる設備と方法により容易に調製される。例えば、ｉ）各成分を混合した後、１軸又は２軸の押出機により練込押出してペレットを調製し、しかる後成形する方法、ｉｉ）一旦組成の異なるペレットを調製し、そのペレットを所定量混合して成形に供し成形後に目的組成の成形品を得る方法、ｉｉｉ）成形機に各成分の１又は２以上を直接仕込む方法等、何れも使用できる。また、樹脂成分の一部を細かい粉体としてこれ以外の成分と混合し添加することは、これらの成分の均一配合を行う上で好ましい方法である。
　又、金属端子やフレーム等をインサートするには前述の樹脂材料を用い、一般の金属インサート射出成形方法によって成形することが出来る。即ち、金型内の所定位置にリードフレーム等の金属端子を装着し、射出成形することによって極めて効率的に本発明のインサート成形品を作成出来る。
〔実施例〕
　以下、実施例により本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
　尚、以下の例に示した物性評価の測定法は次の通りである。
▲１▼引張り強伸度
ＡＳＴＭ　Ｄ−６３８に準拠して引張り強伸度を測定した。
▲２▼曲げ特性
ＡＳＴＭ　Ｄ−７９０に準拠して曲げ強度、曲げ弾性率を測定した。
▲３▼インク浸入距離（密着性評価）
射出成形機を用いて、金型内にリードフレームをセットし、シリンダー温度２６０℃で、図−１に示すようなリードフレームをインサートした試験片を成形し、この試験片の一方の端子側を試験片の半分の深さまで特定の螢光インク（栄進化学（株）製、ＰＥＰ螢光浸透液Ｆ−６Ａ−ＳＰ）の中に浸漬（室温×１分）し、毛細管現象によって金属製リードフレームと樹脂の間に浸入したインク浸入距離（ｌ）で金属製リードフレームと樹脂との密着性を評価した。測定可能インク浸入距離は１４ｍｍである。
参考例１〜８、実施例１〜６
　熱可塑性ポリエステル（Ａ）としてポリブチレンテレフタレートを使用し、表１に示す各種エチレン系共重合体（Ｂ）又はポリアクリレート樹脂系変性剤（Ｂ）及び充填剤（Ｃ）を表１に示す割合で添加混合し、押出機にて樹脂材料のペレットを得た。次いでこのペレットを用い、射出成形により各種試験片を作製し、上記物性の評価を行った。比較のため、（Ｂ）成分を省略したもの、更に（Ｂ）成分として本願の要件に属さないエチレンプロピレン共重合体エラストマー（Ｂ′）を用いたものについて実施例と同様にペレットを調製し、これを実施例と同様にして評価を行った。
　結果を併せて表１に示す。
参考例９
　
参考例２
参考例２
参考例９
表１の注
　（Ａ）ポリブチレンテレフタレート；固有粘度０．７５
　　　　ポリエチレンテレフタレート；固有粘度０．６０
　（Ｂ）Ｂ−１；エチレンエチルアクリレート（エチルアクリレート含量２５％）、日本ユニカー（株）製　ＮＵＣ６５７０
　　　　Ｂ−２；エチレンエチルアクリレート（エチルアクリレート含量８％）、日本ユニカー（株）製　ＤＰＤＪ−８０２６
　　　　Ｂ−３；無水マレイン酸をグラフトしたエチレンエチルアクリレート共重合体、三井デュポンポリケミカル（株）製　ＡＲ−２０１
　　　　Ｂ−４；エチレン−エチルアクリレート−無水マレイン酸よりなる三元共重合体、住友化学（株）製　ボンダインＨＸ８０２０
（Ｃ）ガラスファイバー；旭ファイバーガラス（株）製　ＣＳ０３ＭＡ４１９
　　　ミルドガラスファイバー；日東紡績（株）製　ＰＦＢ−１０１
　　　ガラスビーズ；東芝パロディーニー（株）製　ＥＧＢ７３１Ａ
　　　ガラスフレーク；平均フレーク径６００μｍ
　　　マイカ粉；白石カルシウム（株）製　ＭＳ３２５Ａ
〔発明の効果〕
　以上述べたように本発明の金属端子等をインサートした成形品は、リードフレームの如き金属端子やそのフレーム等の金属と樹脂との密着性が良く、ハンダフレックスや洗浄液が金属と樹脂とのすきまから成形品内部への侵入を防止することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
　図−１は本発明のリードフレームをインサートした成形部品の一例を示す。（Ａ）は平面図、（Ｂ）及び（Ｃ）は側面図である。
　図−２は実施例におけるインク侵入テストの測定部を示す図−１（Ａ）の部分拡大図である。
　１　リードフレーム（銅製）〔図面中、黒色部〕
　２　樹脂部〔図面中、斜線部〕
　３　リードフレーム端子
　４　ゲート部
　５　インク侵入テスト測定部
　ｌ　インク侵入距離