【事件の表示】
　特許第２７４５０３０号「窒化珪素焼結体およびその製造方法」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２７４５０３０号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
I．手続の経緯
　
　本件特許第２７４５０３０号発明（請求項の数５）は、平成３年１月２９日（優先権主張：平成２年１月２９日）に特許出願され、平成１０年２月１３日に特許の設定の登録がなされたところ、その特許請求の範囲の請求項１〜３に係る発明の特許に対し、京セラ株式会社（以下、「申立人」という。）より特許異議の申立てがあり、請求項１〜３に係る発明の特許に対して取消理由の通知がなされ、その指定期間内である平成１１年６月２８日に訂正請求がなされた。
　
II．訂正の適否についての判断
　
１．訂正の内容
　訂正請求は、本件特許の願書に添付した明細書（以下、「特許明細書」という。）を訂正請求書に添付した訂正明細書のとおりに訂正しようとするものであって、その訂正の内容は次のとおりである。
（１）訂正事項Ａ
　【請求項１】の
　「Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在していることを特徴とする窒化珪素焼結体。」を
　「Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在し、相対密度９９％以上であることを特徴とする窒化珪素焼結体。」と訂正する。
（２）訂正事項Ｂ
　【請求項３】の
　「Ｙ成分をＹ２Ｏ３換算で２〜ｌ０ｗｔ％、Ｍｇ成分をＭｇＯ換算で０．５〜ｌ０ｗｔ％、Ｖａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物を０．０５〜ｌ０ｗｔ％含み、その合量が３〜１５ｗｔ％、残部窒化珪素であることを特徴とする窒化珪素焼結体。」を
　「Ｙ成分をＹ２Ｏ３換算で２〜ｌ０ｗｔ％、Ｍｇ成分をＭｇＯ換算で０．５〜ｌ０ｗｔ％、その合量が３〜１５ｗｔ％、残部窒化珪素であり、相対密度９９％以上てあることを特徴とする窒化珪素焼結体。」と訂正する。
（３）訂正事項Ｃ
　【請求項４】の
　「請求項１記載の窒化珪素焼結体を熱間静水圧プレス焼結によって得る事を特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法。」を
　「Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在している窒化珪素焼結体を熱間静水圧プレス焼結によって得る事を特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法。」と訂正する。
（４）訂正事項Ｄ
　【０００６】中の
　「残部が窒化珪素粒子からなる窒化珪素焼結体」を
　「残部が窒化珪素粒子からなり、相対密度９９％以上である窒化珪素焼結体」と訂正する。
　
２．訂正の目的、新規事項禁止、拡張・変更禁止の各要件についての判断
（１）訂正事項Ａについて
　この訂正は、訂正前の請求項１に係る発明の構成に「相対密度９９％以上であること」という構成を付加するものである。
　従って、この訂正は特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　また、「相対密度９９％以上」の窒化珪素暁結体は，本件特許明細書の【００１９】の【表１】、【００２１】の【表２】、【００２４】の【表３】に記載されている。
　従って、この訂正は、新規事項を追加するものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
（２）訂正事項Ｂについて
  この訂正は、訂正前の請求項３に係る発明の構成に「相対密度９９％以上であること」という構成を付加するものである。
　従って、この訂正は特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　また、「相対密度９９％以上」の窒化珪素焼結体が特許明細書に記載されていることは前記「II．２（１）」で述べたとおりである。
　従ってこの訂正は、新規事項を追加するものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
（３）訂正事項Ｃについて
　この訂正は、訂正前の請求項４に係る発明の構成中の「請求項１記載の窒化珪素焼結体を」という構成を「Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在している窒化珪素焼結体を」とするものであるが、これは請求項４が請求項１を引用して記載されていたところ、請求項１が訂正事項Ａによって訂正されたことに伴い、引用形式で記載していたものを独立項形式で記載したものである。
　従って、この訂正は、請求項１の訂正によって生じる明りょうでない記載を釈明することを目的とするものに相当する。また、訂正後の請求項４に係る発明については実質的な内容に変更はないから、この訂正は、新規事項を追加するものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
（４）訂正事項Ｄについて
　この訂正は、訂正事項Ａによって特許請求の範囲を減縮することに併せて、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを整合させようとするものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、この訂正は新規事項を追加するものてはなく、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　
３．独立特許要件について
３−１．訂正後の発明
　訂正明細書の請求項１〜３に係る発明は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜３に記載された次のとおりのものである。
「【請求項１】　Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在し、相対密度９９％以上であることを特徴とする窒化珪素焼結体。
　【請求項２】　Ｙ成分をＹ２Ｏ３換算で２〜ｌ０ｗｔ％、Ｍｇ成分をＭｇＯ換算で０．５〜ｌ０ｗｔ％、Ｖａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物を０．０５〜ｌ０ｗｔ％含むことを特徴とする請求項１記載の窒化珪素焼結体。
　【請求項３】　Ｙ成分をＹ２Ｏ３換算で２〜ｌ０ｗｔ％、Ｍｇ成分をＭｇＯ換算で０．５〜１０ｗｔ％、Ｖａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物を０．０５〜ｌ０ｗｔ％含み、その合量が３〜１５ｗｔ％、残部窒化珪素であり、相対密度９９％以上であることを特徴とする窒化珪素焼綾体。」（以下、請求項１〜３に係る発明を「訂正発明１〜３」という。）
３−２．当審が通知した取消理由の概要
（１）本件特許の請求項１〜３に係る発明は下記引用例１、２に記載された発明であるから、請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものであり、取り消されるべきものである。
（２）本件特許の請求項３に係る発明は下記引用例１及び引用例２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、請求項３に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、取り消されるべきものである。
　　　　　　　　　　　　　記
　引用例１：特開昭６０−５１６６８号公報
　引用例２：特開昭５９−２０７８７９号公報
３−３．引用例の記載事項
（１）引用例１
（１−１）「本発明は、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）を主成分とする耐摩耗性に優れたセラミックス焼結体を用いた耐摩耗性部材に関する。」（第１頁右下欄第６〜８行）
（１−２）「本発明の第１の耐摩耗性部材は、窒化ケイ素７０〜９７重量％、モリブデン、ニオブ、ハフニウム、タンタル、タングステンおよびこれらの炭化物、ケイ化物、ホウ化物のうち、１種以上０．１〜１０重量％およびＳｉ−Ｙ−Ａｌ−Ｏ−Ｎからなる粒界相２〜２０重量％で構成されるセラミックス焼結体からなることを特徴としており」（第２頁左上欄第９〜１６行）
（１−３）「本発明におけるモリブデン、ニオブ、ハフニウム、タンタル、タングステンおよびこれらの炭化物、ケイ化物、ホウ化物は焼結体の硬度、耐摩耗性および抗折強度を向上させる重要な成分であり、これらの量が０．１重量％未満では、本発明としての効果が充分でなく、１０重量％を越えると破壊靱性値（ＫＩＣ）が低下し、機械的強度が低下することがあるので上述の範囲とする。」（第２頁右上欄第８〜１５行）
（１−４）「Ｓｉ−Ｙ−Ａｌ−Ｏ−Ｎからなる粒界相は、Ｓｉ３Ｎ４の焼結助剤としてＹ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３等を使用した場合のＹ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３系ガラスあるいは結晶化合物で構成されるものであり、」（第２頁右上欄第１９行〜同頁左下欄第３行）
（１−５）「本発明における耐摩耗性部材を得るには、例えばＳｉ３Ｎ４粉末、Ｙ２Ｏ３粉末、Ａｌ２Ｏ３粉末およびＭｏＳｉ２粉末もしく焼結によりＳｉ３Ｎ４のＳｉと反応してＭｏＳｉ２となるもの、例えばＭｏ２Ｃ粉末、Ｍｏ粉末等を混合し、これを所定の型に入れ、１７００〜１８００℃の高温下で５０〜５００ｋｇ／ｃｍ２の圧力を約６０分間印加して焼結する。また、Ｓｉ３Ｎ４粉末にＹ２Ｏ３粉末、Ａｌ２Ｏ３粉末およびＭｏ２Ｃ粉末を混合し、さらにパラフィンのような粘結剤を加えて予め成形し脱脂した後、非酸化性雰囲気下で圧力をかけることなく、１７００〜１８００℃、６０〜１２０分間加熱して焼結するようにしてもよい。このようにして得られたセラミックス焼結体は、第１図に模式的に示すように、Ｓｉ３Ｎ４の粒子１とＭｏＳｉ２の粒子２の間をＹ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３系ガラス等のＳｉ−Ｙ−Ａｌ−Ｏ−Ｎからなる粒界相３が埋めたような組織となっている。」（第２頁左下欄第１４行〜同頁右下欄第１２行）
（１−６）「実施例１　Ｓｉ３Ｎ４８５重量％、Ｙ２Ｏ３５重量％、Ａｌ２Ｏ３４重量％、Ａｌ２Ｏ３３重量％およびＭｏ２Ｃ３重量％をボールミルで粉砕混合し、得られた混合粉末にパラフィンを７重量％添加した後、室温下で７００ｋｇ／ｃｍ２の成形圧で長さ１００ｍｍ、幅１００ｍｍ、厚さ３０ｍｍの板状体を成形した。得られた成形体を７００℃に加熱して脱脂した後、窒素ガス中で１７５０℃、１２０分間加熱して焼結した。得られたセラミックス焼結体のＫc値（ＭＮｍ−３／２）は７．５、抗折強度（３点曲げ）は１００ｋｇ／ｍｍ２、摩耗量（ｍｍ３／ｋｇ・ｍｍ）は１×１０−６であった。」（第３頁左上欄第１８行〜同頁右上欄第１１行）
（１−７）「（７）第６頁７行目「…してもよい。」の次に「この場合、焼結体を一層緻密化するために、上記混合粉末体にＡｌＮ　０．１〜１０％さらにＴｉＯ２、ＭｇＯ、ＺｒＯ２のいずれかを０．１〜５％存在させることができる。」を挿入する。」（第６頁右上欄第１５〜１９行）
（２）引用例２
（２−１）「希土類元素（Ｓｃ、Ｙ及びランタニド元素を含む）の酸化物の少なくとも１種０．５〜２５重量％と周期律表のIIａ族元素（Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ及びＲａ）の窒化物及び酸窒化物の少なくとも１種０．５〜２５重量％と残り窒化硅素と不可避不純物から成ることを特徴とする高靱性窒化硅素焼結体。」（特許請求の範囲第１項）
（２−２）「希土類元素（Ｓｃ、Ｙ及びランタニド元素を含む）の酸化物の少なくとも１種０．５〜２５重量％と周期律表のIIａ族元素（Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ及びＲａ）の窒化物及び酸窒化物の少なくとも１種０．５〜２５重量％と残り窒化硅素と不可避不純物から成る混合粉末を粉末圧粉体又は成形体にして非酸化性雰囲気中１５００℃〜１９００℃で加熱焼結することを特徴とする高靱性窒化硅素焼結体の製造方法。」（特許請求の範囲第２項）
（２−３）「本発明は、耐熱性構造用材料、機械工作用材料特に切削工具、耐摩耗材料及び耐食性材料に適する高靱性窒化硅素焼結体及びその製造方法に関する。」（第１頁右下欄第２〜５行）
（２−４）「本発明の高靱性窒化硅素焼結体は、希土類元素の酸化物の少なくとも１種０．５〜２５重量％と周期律表のIIａ族元素の窒化物及び酸窒化物の少なくとも１種０．５〜２５重量％と残り窒化硅素と不可避不純物から成る窒化硅素焼結体である。」（第２頁右上欄第３〜７行）
（２−５）「ここで使用する焼結助剤の内、周期律表のIIａ族元素の窒化物及び酸窒化物の少なくとも１種は、希土類元素の酸化物と共に焼結過程においてＳｉ３Ｎ４粒界を均一に浸透分散しながらＳｉ３Ｎ４粒子を取り囲んで焼結助剤を主体とする均質な第２相の形成とこの周期律表のIIａ族の化合物から供給された第２相中の窒素とＳｉ３Ｎ４中の窒素との相互拡散によりＳｉ３Ｎ４と第２相との結合強化に寄与すると共に焼結の促進と第２相の偏析の防止とによって焼結体の諸特性の向上に寄与している。一方焼結助剤として使用する希土類元素の酸化物は、高温強度の向上を主とする焼結体の諸特性を高めている。」（第２頁左下欄第６〜１８行）
（２−６）「本発明の高強度窒化硅素焼結体の製造方法において、…（中略）…更には配合した粉末を容器に入れてＡｌ２Ｏ３ボール、スチールボール又は超硬合金ボール等で混合粉砕するときに容器及びこれらのボールから混入してくる不純物が５重量％以下ならば焼結助剤の量及び焼結助剤中の窒素含有量を調整することにより充分に本発明の高強度窒化硅素焼結体の諸特性を保持することができる。例えば混合粉砕どきに使用する超硬合金ボール等から混入する周期律表のIVａ族元素、Vａ族元素及びVIａ族元素の炭化物及び窒化物等は、本発明の焼結体において耐摩耗性の向上に役立つ傾向にあり、」（第３頁左上欄第２〜１８行）
（２−７）「本発明の製造方法において、各種の出発原料を混合又は混合粉砕した粉末を混合粉末の状態で焼結用モールドに詰めて、粉末圧粉体にしたり、成形モールドで成形体にしたり、成形モールドで成形体にして後焼結温度より低い温度で予備焼結したり又は予備焼結後成形加工した成形体を真空を含めた非酸化性雰囲気中で普通焼結（無加圧焼結も含む）、高周波加圧焼結、通電加圧焼結、ガス加圧焼結及びホットプレス等の方法により焼結したり又はこれらの焼結方法と静水圧加圧法を組合せて焼結体の緻密化を促進する方法もできる。焼結温度は、焼結方法又は配合成分によっても異なるが１５００〜１９００℃の温度内で充分に緻密な焼結体が得られる。」（第３頁右上欄末行〜同頁左下欄第１３行）
（２−８）「ここで使用してきた希土類元素とは、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、及びＬｕの１７元素を総称し、周期律表のIIａ族元素とはＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ及びＲａの６元素を総称したものである。」（第３頁左下欄第１４〜１８行）
（２−９）「実施例１　平均粒径１μｍのＳｉ３Ｎ４…（中略）…とＹ２Ｏ３、Ｍｇ３Ｎ２及びＭｇ４ＯＮ２の各粉末を使用して第１表に示した割合に各試料を配合し、配合したそれぞれの試料をヘキサン溶媒中ＷＣ基超硬合金製ボールと共にステンレス製容器の中で混合粉砕した。得られた混合粉末をＢＮ粉末で被覆した。１００ｍｍ×１００ｍｍの角形カーボンモールド中に充填し、Ｎ２ガスで炉内を置換後１５０〜４００ｋｇ／ｃｍ２の成形圧力、１７００℃〜１８５０℃の温度、６０〜１２０分の保持時間で加圧焼結した。各試料の製造条件を第１表に示し、得られた焼結体を中心部（内部）と外周部に分けて約１３×１３×５ｍｍに切断し、Ｙ２Ｏ３−ＭｇＯ−Ｓｉ３Ｎ４系焼結体を比較にして切断した各試料の諸特性を求めてその結果を第２表に示した。」（第３頁右下欄第１４行〜第４頁左上欄末行）
（２−10）「試料番号２の外周部をＸ線回折及び蛍光Ｘ線によって確認したところＣｏ及びＷが含有していることが明らかになり、しかもＷはタングステン硅化物を形成していると考えられた。」（第４頁右下欄第１２〜１５行）
（２−11）比較品として試験されたＹ２Ｏ３−ＭｇＯ−Ｓｉ３Ｎ４の焼結体が実施例のものに比して靱性において劣っていること（第２表参照）
３−４．対比・判断
３−４−１．訂正発明１について
（１）訂正発明１の構成
　訂正発明１の高靱性窒化珪素焼結体は、「Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在」するという構成及び「相対密度９９％以上である」という構成を具えている。
　そして、上記のＹ成分、Ｍｇ成分はいずれも焼結助剤として添加されるものであってこれらが粒界相を形成しているものであることは、本件特許明細書【０００３】及び【００１１】の記載並びに本件特許に係る出願時の技術常識から明らかである。
（２）訂正発明１と引用例１に記載の発明との対比
　引用例１には、「本発明の第１の耐摩耗性部材は、窒化ケイ素７０〜９７重量％、モリブデン、ニオブ、ハフニウム、タンタル、タングステンおよびこれらの炭化物、ケイ化物、ホウ化物のうち、１種以上０．１〜１０重量％およびＳｉ−Ｙ−Ａｌ−Ｏ−Ｎからなる粒界相２〜２０重量％で構成されるセラミックス焼結体からなることを特徴としており」（前記「II．３−３（１−２）」参照）との記載及び「Ｓｉ−Ｙ−Ａｌ−Ｏ−Ｎからなる粒界相は、Ｓｉ３Ｎ４の焼結助剤としてＹ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３等を使用した場合のＹ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３系ガラスあるいは結晶化合物で構成される」（前記「II．３−３（１−４）」参照）との記載がそれぞれあることから、引用例１記載のものにおいては粒界相は「Ｓｉ−Ｙ−Ａｌ−Ｏ−Ｎ」からなるものと認められる。
　そこで、訂正発明１と引用例１記載の発明とを対比すると、訂正発明１では、「相対密度が９９％以上」という構成及び粒界相がＹ及びＭｇ成分を含むという構成を有するのに対し、引用例１には焼結体の相対密度については記載がなく、また、引用例１に記載のものは粒界相が「Ｓｉ−Ｙ−Ａｌ−Ｏ−Ｎ」を形成しており、Ａｌを含む点及びＭｇ成分を含んでいない点で引用例１記載のものとは異なる。
　ところで、引用例１には、「焼結体を一層緻密化するために、上記混合粉末体にＡｌＮ０．１〜１０％さらにＴｉＯ２、ＭｇＯ、ＺｒＯ２の何れかを０．１〜５％存在させることができる。」（前記「II．３−３（１−７）」参照）という記載があり、ＭｇＯを添加することについても記載があり、この場合には粒界相はＭｇを含むことがあるとしても、この場合においても、引用例１記載のものは、Ｓｉ３Ｎ４に焼結助剤としてＹ２Ｏ３とＡｌ２Ｏ３とを添加し、この混合粉末に更にＭｇＯとＡｌＮとを併せて添加するというものであって、Ｍｇ成分と同時にＡｌ成分をも含むものであるから、粒界相にＡｌを含まない訂正発明１とはその粒界相の組成において異なるものである。
　従って、引用例１には、訂正発明１の、粒界相が、Ｙ成分、Ｍｇ成分及びＶａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上からなる構成の点については示唆がないから、訂正発明１は引用例１に記載された発明であるとすることはできない。
（３）訂正発明１と引用例２に記載の発明との対比
　引用例２には、希土類元素の酸化物の少なくとも１種０．５〜２５重量％と周期律表のIIａ族元素の窒化物及び酸窒化物の少なくとも１種０．５〜２５重量％と残り窒化珪素と不可避不純物から成る窒化珪素焼結体が記載されており、希土類元素としてＹ及びIIａ族元素としてＭｇが例示されている。
　また、引用例２には、混合粉砕時に使用する超硬合金ボール等から混入する周期律表のVａ族元素及びVIａ族元素の炭化物又は窒化物等は本発明の焼結体において耐摩耗性の向上に役立つ傾向にあるとの記載があることから、粉砕時にVａ族元素及びVIａ族元素の炭化物又は窒化物が混合粉末に配合されることについても記載がある。
　そこで、訂正発明１と引用例２に記載のものとを対比すると、両者は、構成成分としてＹ、Ｍｇ及びVａ族元素又はVIａ族元素を含む窒化珪素焼結体の構成の点では一致する。
　しかるに、訂正発明１では、「相対密度が９９％以上」という構成及び「Ｖａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在し」という構成をそれぞれ有するのに対し、引用例２には、窒化珪素焼結体の相対密度については何ら記載がなく、また、引用例２には、Vａ族元素又はVIａ族元素がＶａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物として粒界相中に存在していることについては明示の記載がない。
　また、両者の製造方法についてみると、訂正発明１の窒化珪素焼結体は、具体的には原料組成としてＭｇＯを使用することによって得られているのに対し（訂正明細書【表１】参照）、引用例２記載のものはＭｇ成分としてＭｇの窒化物又は酸窒化物を採用することを特徴としており、ＭｇＯを使用するものは比較品とされている（前記「II．３−３（２−１１）参照）。
　また、訂正発明１の窒化珪素焼結体は、具体的には訂正明細書の請求項５に記載されているような焼結方法、すなわち窒素ガス圧下・１６００℃以下で一次焼結を行った後に３００気圧以上の不活性ガス圧中で１６００℃以下の温度で熱間静水圧プレスするという方法によって得られるものであるところ、引用例２記載のものは、具体的には、原料粉末混合物を加圧成形後に１７００℃〜１８５０℃で加圧焼結する（前記「II．３−３（２−９）」参照）というものであり、両者は焼結条件を異にしている。
　そうすると、両者はその製造時の焼結条件を異にしていることから、得られた窒化珪素焼結体が焼結体組織において同一であると断定することもできない。
　更に、引用例２の表２には、比較品としてのＹ２Ｏ３−ＭｇＯ−Ｓｉ３Ｎ４については訂正発明１の実施例に比較して低い靱性値を示しており、このような差異は、引用例２に記載のような製造方法によっては訂正発明１におけるような焼結体組織が得られていないためであるという可能性を否定できない。
　従って、訂正発明１は引用例２に記載された発明であるとすることはできない。
３−４−２．訂正発明２について
　訂正発明２は、訂正発明１の構成を更に技術的に限定したものであるから、訂正発明１について述べたと同様の理由により、引用例１、２に記載された発明であるとすることはできない。
３−４−３．訂正発明３について
　訂正発明３は、相対密度を９９％以上とするとともに、Ｙ成分、Ｍｇ成分及びＶａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物のそれぞれの含有量とその合量をも限定したものである。
　これに対して、引用例１記載のものはＡｌ成分を含む点で訂正発明３の窒化珪素焼結体とは異なることは前述したとおりである。
　また、引用例２には、Ｙ成分、Ｍｇ成分Ｖａ、ＶIａ族の元素を含む窒化珪素焼結体が記載されているが、Ｙ成分、Ｍｇ成分及びＶａ、ＶIａ族の珪化物または炭化物のそれぞれが焼結体中においてどの程度の割合で存在しているのか及びそれらの合量がどの程度の割合となっているのかについては具体的な記載がない。
　これに対して、訂正発明３は、それぞれの成分割合及びその合量を特定の範囲内とすることにより訂正明細書【００１９】の【表１】に示されるように、格別の室温強度及び靱性を得ることができるという効果を奏するものである。
　従って、訂正発明３は引用例１又は２に記載された発明であるとすることができないし、引用例１、２に記載のものから当業者が容易に想到し得たものとすることもできない。
３−５．まとめ
　上記のとおりであるから、訂正発明１〜３は引用例１、２に記載された発明であるとすることはできず、また、訂正発明３は、引用例１、２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　従って、訂正発明１〜３は特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　
４．訂正の認否
上記のとおりであるから、本件訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項ただし書及び同条第３項において準用する同法第１２６条第２〜４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
III．特許異議申立について
　
１．本件発明
　前述のように、本件訂正は適法なものであるので、本件請求項１〜３に係る発明は、前記「II．３−１」において摘記したとおりの「訂正発明１〜３」である（以下、「本件発明１〜３」という。）。
　
２．特許異議申立の理由の概要
　申立人の主張する特許異議申立の理由及び提出した証拠（甲第１号証及び甲第２号証）は、当審が通知した取消理由及び証拠と同一のものである。
　
３．対比・判断
　本件発明１〜３が甲第１、２に記載された発明と同一であるとすることができないこと及び本件発明３が甲第１、２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできないことは前記「II．３−４」で述べたところである。
　
IV．むすび
　上記のとおりであるから、本件発明１〜３の特許は、特許異議申立ての理由及び証拠方法によっては取り消すことはできない。
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年５月１０日（２０００．５．１０）
【訂正の要旨】
　　訂正の要旨
１．特許請求の範囲の減縮を目的として、次の訂正を行う。
（１）【請求項１】の
「Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在していることを特徴とする窒化珪素焼結体。」を
「Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在し、相対密度９９％以上であることを特徴とする窒化珪素焼結体。」と訂正する。
（２）【請求項３】の
「Ｙ成分をＹ２Ｏ３換算で２〜１０ｗｔ％、Ｍｇ成分をＭｇＯ換算で０．５〜１０ｗｔ％、Ｖａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物を０．０５〜１０ｗｔ％含み、その合量が３〜１５ｗｔ％、残部窒化珪素であることを特徴とする窒化珪素焼結体。」を
「Ｙ成分をＹ２Ｏ３換算で２〜１０ｗｔ％、Ｍｇ成分をＭｇＯ換算で０．５〜１０ｗｔ％、その合量が３〜１５ｗｔ％、残部窒化珪素であり、相対密度９９％以上てあることを特徴とする窒化珪素焼結体。」と訂正する。
（３）【請求項４】の
「請求項１記載の窒化珪素焼結体を熱間静水圧プレス焼結によって得る事を特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法。」を
「Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在している窒化珪素焼結体を熱間静水圧プレス焼結によって得る事を特徴とする窒化珪素焼結体の製造方法。」と訂正する。
２．明りょうでない記載の釈明を目的として、次の訂正を行う。
　【０００６】中の
「残部が窒化珪素粒子からなる窒化珪素焼結体」を
「残部が窒化珪素粒子からなり、相対密度９９％以上である窒化珪素焼結体」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
窒化珪素焼結体およびその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在し
、相対密度９９％以上であること
　【請求項２】
　Ｙ成分をＹ２Ｏ３換算で２〜１０ｗｔ％、Ｍｇ成分をＭｇＯ換算で０．５〜１０ｗｔ％、Ｖａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物を０．０５〜１０ｗｔ％含むことを特徴とする請求項１記載の窒化珪素焼結体。
　【請求項３】
　Ｙ成分をＹ２Ｏ３換算で２〜１０ｗｔ％、Ｍｇ成分をＭｇＯ換算で０．５〜１０ｗｔ％、Ｖａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物を０．０５〜１０ｗｔ％含み、その合量が３〜１５ｗｔ％、残部窒化珪素であ
り、相対密度９９％以上であること
　【請求項４】
　
Ｙ成分、Ｍｇ成分を含み、Ｖａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物の少なくとも１種以上が粒界相に存在している
　【請求項５】
　熱間静水圧プレス焼結として、成形体を１〜２０気圧の窒素ガス圧下で１６００℃以下で一次焼結を行い密度９０％以上にした後（該一次焼結を行わない場合、成形体の周囲にガス不透過性の材料で画成して）、３００気圧以上の不活性ガス中、１６００℃以下の温度で熱間静水圧プレス焼結することを特徴とする請求項４記載の窒化珪素焼結体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、自動車用エンジン部材、軸受部材に有用な高密度で高強度、高靭性窒化珪素焼結体およびその製造方法に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　従来から、窒化珪素焼結体の製造に関して焼結助剤を用いることが周知となっている。そして、その焼結助剤としてＡｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、Ｙ２Ｏ３等を添加することが知られている。
　【０００３】
　これらの焼結助剤の中でも、ＭｇＯは焼成時に低温で液相を形成して緻密化を促進させる効果がある。Ｙ２Ｏ３は、窒化珪素結晶をアスペクト比の高い柱状結晶に成長させる作用がある。これらの成分を同時に添加することによって、高密度で高強度の焼結体が得られることが知られている。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】
　近年においては、窒化珪素焼結体は、ターボチャージャーロータに代表されるエンジン部材、ベアリングボール等の軸受部材への応用が活発に行われている。窒化珪素焼結体は、耐熱合金や軸受鋼に比べ軽量であるという利点は有するものの、強度、靭性で劣っているため、高強度で更に高靭性の焼結体の要請がある。本発明は、上記欠点を改善するものであり、高強度で且つ高靱性を有する窒化珪素焼結体を提供するものである。
　【０００５】
　【課題を解決するための手段・作用】
　そこで、本発明者らは上記の問題点に鑑み、鋭意検討を行なったところ、焼結助剤であるＭｇＯ、Ｙ２Ｏ３に加え、粒界相にＶａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物を分散すると、窒化珪素焼結体の高強度、高靭性化に大きく寄与することが判明した。さらに、焼結体の緻密化に熱間静水圧プレス焼結法を用いると、高強度化、高靭性化の効果がより顕著に現れることが判明した。
　【０００６】
　特に、本発明は下記手段によって上記課題を解決する。即ち、▲１▼Ｖａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物を０．０５〜１０ｗｔ％含み、焼結助剤としてＭｇ元素をＭｇＯ換算で０．５〜１０ｗｔ％、Ｙ元素をＹ２Ｏ３換算で２〜１０ｗｔ％、残部が窒化珪素粒子からな
り、相対密度９９％以上である
　【０００７】
　▲２▼成形体を１〜２０気圧の窒素ガス中で１６００℃以下で密度９０％以上に予備焼結したもの、或いは成形体の周囲をガス不透過性材料で画成したものを、３００気圧以上のＮ２、Ａｒ等の不活性ガス中で１６００℃以下で熱間静水圧プレス焼結する上記窒化珪素焼結体の製造方法。
　【０００８】
　以下に本発明について詳細に述べる。
　【０００９】
　本発明は、前記したような焼結体であって、高強度化、高靭性化された窒化珪素焼結体を開発し、併せてかかる焼結体を得るための方法を提供するものである。焼結助剤としてＭｇＯ、Ｙ２Ｏ３および分散相としてＶａ、ＶＩａ族を組み合わせることにより、高強度で且つ高靭性化されることを見出した。
　【００１０】
　ここで、Ｖａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物を０．０５〜１０ｗｔ％とするのは、０．０５ｗｔ％未満では添加効果が現れず、１０ｗｔ％を越えるとこれらの粒子の凝集が生じやすくなり、破壊の起点となって強度低下を引き起こすためである。好ましくは０．２〜６ｗｔ％である。Ｍｇ成分は、ＭｇＯ換算で０．１〜１０ｗｔ％で効果が顕著であり、０．５ｗｔ％未満では焼結性の低下が避けられず緻密化が困難となり、１０ｗｔ％を越えると耐酸化性が著しく低下し高温で使用できなくなる。好ましくは２〜７ｗｔ％である。Ｙ成分はＹ２Ｏ３換算で２〜１０ｗｔ％で効果が顕著であり、２ｗｔ％未満では窒化珪素粒子の柱状化が十分起こらず強度、靭性の低下が生じ、１０ｗｔ％を越えると耐酸化性の低下を引き起こすからである。好ましくは３〜８ｗｔ％である。但し、各成分の合量は３〜１５ｗｔ％、特に４〜１２ｗｔ％とすることが好ましい。３％未満では焼結性の低下が避けられず、１５％を越えると窒化珪素自体の特徴を充分に活かせないからである。
　【００１１】
　高強度化は、ＭｇＯとＹ２Ｏ３及びＶａ、ＶＩａ族の添加により、微細で均一な組織を有する焼結体が得られること及び、Ｖａ、ＶＩａ族炭化物、珪化物の分散による粒界相の強度化による。また、添加したＶａ、ＶＩａ族は、焼結時に一部はＭｇＯとＹ２Ｏ３と液相を生成しガラス相となるが、そのほとんどは、Ｖａ、ＶＩａ族珪化物または炭化物として焼結体中に分散して存在する。このＶａ、ＶＩａ族珪化物または炭化物の結晶は１０μｍ以下の大きさであり、焼結体中に均一に分散している。靭性の向上はこのＶａ、ＶＩａ族の珪化物または炭化物による粒界相の強化によるものである。尚、Ｖａ、ＶＩａ族成分は窒化珪素焼結体において珪化物または炭化物として存在していればよく、原料組成として必ずしも珪化物または炭化物を添加、配合することを要しない。即ち、焼成時に珪化物または炭化物に変換し得る限り、例えば酸化物として配合しても差支えない。
　【００１２】
　上記添加物と窒化珪素原料を混合・粉砕、乾燥・造粒、成形し、該成形体を緻密化させる方法として熱間静水圧プレス焼結法を用いるのは、得られた焼結体が高密度で微細な組織を有するものとするためである。熱間静水圧プレス焼結法は３００〜２０００気圧程度のガス圧力下で焼結を行なうため、ガス圧力の効果により、従来の常圧焼結法や〜１００気圧程度のガス圧焼結法に比べ、より低温での緻密化が可能となる。このため、焼結体の組織を微細にできる利点がある。但し、熱間静水圧プレス焼結法を用いる場合には、焼結中に圧力媒体ガスが被処理品中に侵入するのを防ぐ必要がある。このため、成形体に予備処理を施す必要があり、予備処理として、成形体を予め１〜２０気圧程度の窒素ガス中で予備焼結を行ない、開気孔を消滅させるものである。予備焼結の温度を１６００℃以下とするのは、１６００℃を越えると窒化珪素粒の成長が顕著に起こり、得られた焼結体の強度低下の原因となるためである。ここで密度９０％以上とするのは開気孔がなくＨＩＰ焼結が安定して行なわれるようにするためである。又、成形体をガス不透過性の容器、好ましくはＳｉＯ２を主成分としたガラスに封入して、容器ごと熱間静水圧プレス焼結してもよい。例えば、試料を８００〜１２００℃の温度で保持して吸着水分や吸着ガス等の揮発成分を予め除去した後に、カプセル中に真空封入するかあるいは、試料をガラス粉末中に埋設したり、試料表面にガラス粉末を塗布して、焼結中にガラスを加熱溶融してガラス中に封入する。
　【００１３】
　上記の方法で予備処理した試料を３００気圧以上のガス圧力下で１６００℃以下で熱間静水圧プレス焼結を行い緻密化させる。１６００℃以下とするのは、１６００℃以上では窒化珪素粒の成長により強度低下を生じるためである。圧力を３００気圧以上とするのは、３００気圧未満では圧力の効果による緻密化の促進効果が小さい為であり、好ましくは５００気圧以上である。圧力には特に上限を設定しないが、装置上の問題から２０００気圧あれば十分である。
　【００１４】
　【本発明の効果】
　以上のように、本発明によれば、適切な添加物、窒化珪素原料の選定及び焼結方法・条件の組合せることにより、それらの相乗効果が生じ、単独の場合よりも、より一層緻密化、高強度化、高靭性化が促進される。特に、実質的には残留ポアを含まず、室温での曲げ強度が１３００ＭＰａ以上、靱性が７．５ＭＰａ・ｍ１／２以上である窒化珪素焼結体が提供される。
　【００１５】
　【実施例】
　以下に、実施例に基づき詳細に説明する。
　【００１６】
　【実施例１】
　平均粒径０．３μｍ、α率９２％の窒化珪素粉末に、比表面積１５ｍ２／ｇ、純度９９％のＭｇＯ粉末、比表面積１０ｍ２／ｇ、純度９９％のＹ２Ｏ３粉末、および比表面積２．９ｍ２／ｇのＣｒ２Ｏ３粉末を表１に示す割合で配合した。混合・粉砕、乾燥・造粒を行なった混合粉末を２ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で静水圧プレス成形し、５０×５０×２０ｍｍの成形体試料を得た。この成形体を表１に示した条件で予備処理および熱間静水圧プレス焼結を行ない焼結体を得た。
　【００１７】
　次に、得られた焼結体の各特性を以下の方法によって測定、算出し、その結果を表１に示した。
　【００１８】
１．相対密度（％）＝（アルキメデス法により測定した密度／実質的に残留ポアを含まない焼結体の密度）×１００
２．強度：ＪＩＳ−Ｒ１６０１（３点曲げ）
３．破壊靭性値：ＪＩＳ−Ｒ１６０７　１Ｆ法（荷重３０ｋｇ）
尚、Ｃｒ成分はＣｒ珪化物として存在していることをＸ線回折により確認した。
　【００１９】
　【表１】
　表１から明らかなように実施例の焼結体は、相対密度９９％以上、室温強度１３００ＭＰａ以上、破壊靱性値８ＭＮ／ｍ３／２以上であり、高密度、高強度、高靭性であって、常温特性に優れたものである。一方、請求項１、２又は３の範囲外である試料Ｎｏ．７〜１１の焼結体は強度、破壊靭性値ともに低いものであった。特に、実施例試料Ｎｏ．１と比較例試料Ｎｏ．８とを対比した場合、助剤としてＭｇＯ（４ｗｔ％）及びＹ２Ｏ３（２ｗｔ％）と共に更にＣｒ２Ｏ３を僅かに１ｗｔ％併用添加することにより、予備処理温度を低く且つＨＩＰ圧力を低くしても、室温強度及び靭性値が著しく増大していることがわかる。
　【００２０】
　【実施例２】
　平均粒径０．６μｍ、α率９３％の窒化珪素粉末９０ｗｔ％に比表面積８ｍ２／ｇのＭｇＯ粉末４ｗｔ％、比表面積１８ｍ２／ｇのＹ２Ｏ３粉末５ｗｔ％、Ｃｒ２Ｏ３粉末１ｗｔ％を混合・粉砕、乾燥・造粒後、６×５×４０ｍｍに成形した後、表２に示した予備処理（Ｎ２雰囲気）、熱間静水圧プレス焼結（Ｎ２分圧１０ａｔｍのＮ２、Ａｒ混合雰囲気）を行い焼結体を得た。次に得られた焼結体の密度、強度、破壊靭性値を実施例１と同じ方法で測定した。尚、Ｃｒ成分はＣｒ珪化物として存在していることをＸ線回折により確認した。
　【００２１】
　【表２】
　表２に示したように実施例２の試料Ｎｏ．１〜３の焼結体は、相対密度９９％以上で強度１３００ＭＰａ、破壊靱性値８ＭＮ／ｍ３／２以上あるが、請求項５の範囲外である試料Ｎｏ．４〜９の焼結体は強度、靱性ともに低いものであった。
　【００２２】
　【実施例３】
　平均粒径０．３μｍ、α率９２％の窒化珪素粉末に、比表面積１５ｍ２／ｇ、純度９９％のＭｇＯ粉末、比表面積１０ｍ２／ｇ、純度９９％のＹ２Ｏ３粉末、およびＶａ、ＶＩａ族化合物を表４に示す割合で配合した。混合・粉砕、乾燥・造粒を行った混合粉末を２ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で静水圧プレス成形し、５０×５０×２０ｍｍの成形体試料を得た。この成形体を表３に示した条件で予備処理および熱間静水圧プレス焼結を行ない焼結体を得た。
　【００２３】
　得られた焼結体の各特性を実施例１と同じ方法によって測定、算出し、その結果を表３に示した。尚、Ｖａ、ＶＩａ族成分は珪化物または炭化物として存在することをＸ線回折により確認した。
　【００２４】
　【表３】
　表３から明らかなように実施例３の焼結体は、相対密度９９％以上、室温強度１３００ＭＰａ以上、破壊靭性値７．５ＭＰａ・ｍ１／２以上であり、高密度、高強度、高靭性であって、常温特性に優れたものである。特に実施例３の試料Ｎｏ．７、Ｎｏ．１４及びＮｏ．１７と比較例試料Ｎｏ．１９とを対比した場合、Ｖａ、ＶＩａ族の炭化物又は珪化物が僅か１％程度存在するだけで、高密度、高強度、高靭性になることがわかる。
　【００２５】
　【実施例４】
　平均粒径０．３μｍ、α率９２％の窒化珪素粉末と比表面積１５ｍ２／ｇ、純度９９％のＭｇＯ粉末、比表面積１０ｍ２／ｇ、純度９９％のＹ２Ｏ３粉末、及び比表面積２．９ｍ２／ｇのＣｒ２Ｏ３粉末を表４に示す組成に配合し乾燥造粒を行なった後、成形圧２ｔ／ｃｍ２で１０×３０×５ｍｍに成形した。
　【００２６】
　【表４】
　これら成形体を１ａｔｍのＮ２中で１４５０℃〜１６００℃の温度で予備焼結を行ない、予備焼結体の密度、及びこれら予備焼結体を２０００ａｔｍ−１５００℃−４時間でＨＩＰ処理した後の密度を測定した。この結果を図１に示した。
　【００２７】
　図１から、Ｃｒ２Ｏ３を添加した試料Ｎｏ．１、２は予備焼結温度が１４５０℃〜１６００℃で全て９０％以上の密度が得られ、ＨＩＰ処理後も９９％以上の密度が得られた。また、Ｃｒ２Ｏ３添加量が多いと予備焼結体密度が高くなる傾向が確認できた。尚、Ｃｒ２Ｏ３を添加したほうが、Ｓｉ３Ｎ４粒径が細かくなり、また２μｍ程度のＣｒ珪化物が分散していることが判った。しかしながら、請求項１又は３の範囲外であるＣｒ２Ｏ３を添加しない比較例試料Ｎｏ．３の場合は、予備焼結温度が１４５０℃、１５００℃では９０％以上の密度が得られ、ＨＩＰ後にも９９％以上の密度が得られたが、予備焼結を１５５０℃、１６００℃で行なった場合は、いずれの密度も低くなった。このように、Ｃｒ２Ｏ３添加は焼結性の向上、安定化に効果がある。焼結性の向上、安定化はセラミックの製造上非常に有効であり、組織の微細化は高強度化に寄与するものである。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　実施例４の結果を示すグラフである。