【事件の表示】
　特許第２８８２８２３号「接着剤」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８８２８２３号の請求項１、２に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　
　特許第２８８２８２３号の請求項１、２に係る発明の出願は、平成１年１１月１５日に特許出願され、平成１１年２月５日にその特許権の設定登録がなされ、その後、信越化学工業株式会社より特許異議の申立てがなされ、取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１２年５月２３日に訂正請求がなされたものである。
　
II．訂正の適否についての判断
　
(1)訂正の内容
　
　特許権者が求めている訂正の内容は、以下の、ａ〜ｃのとおりである。
　
　訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１について、「２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である付加反応硬化型シリコーンゴム組成物」を「２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である付加反応硬化型シリコーンゴム組成物」に訂正する。
　
　訂正事項ｂ
　発明の詳細な説明の記載について、明細書第６頁第８行の「である付加反応」を「であり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である付加反応」に訂正し、同第７頁第３行の「あること」を「あり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であることが」に訂正し、同第２６頁下から７行の「である」を「であり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である」に訂正する。
　
　訂正事項ｃ
　発明の詳細な説明の記載について、明細書第７頁下から第７行〜第８頁第２行の「かかる低分子シロキサンの含有量は、・・・測定できる。」を「かかる低分子シロキサンの含有量は、オルガノポリシロキサン類およびシリコーンゴム組成物から低分子シロキサンを有機溶媒にて抽出し、その抽出量をガスクロマトグラフにより分析することにより測定できる。また、シリコーンゴム組成物の加熱時に発生する低分子シロキサンはガスクロマトグラフにより分析することにより測定できる。」に訂正する。
　
(2)訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　
　上記訂正事項ａに関連するものとして、願書に添付した明細書（以下、「特許明細書」という）の第７頁下から第２行〜第８頁第２行には「２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である付加反応硬化型シリコーンゴム組成物」の低分子シロキサンの含有量の測定方法として「オルガノポリシロキサン組成物の加熱時に発生するガス類をガスクロマトグラフにて分析することによっても測定できる」と記載されており、同第２２頁第１２行〜第１５行及び同第２５頁下から第８行〜第５行には「また、この組成物の硬化時（２００℃／１０分間）に発生する揮発成分をガスクロマトグラフを用いて測定したところ」と記載されている。すると、該訂正事項ａは、「２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である付加反応硬化型シリコーンゴム組成物」の、低分子シロキサンの含有量の測定方法として、特許明細書に記載されていた方法を具体的に発明の構成として挙げたものであり、該発明は、特許明細書に記載されているものと認められる。
　そうすると、上記訂正事項ａは、特許明細書に記載された事項の範囲内において、更に限定したものといえるから、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　また、上記訂正事項ｂは、特許請求の範囲の訂正に伴い、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合性を図るための、明りょうでない記載の釈明を目的とする明細書の訂正に該当するものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　更に、上記訂正事項ｃは、シリコーンゴム組成物の加熱時に発生する低分子シロキサンはガスクロマトグラフにより分析し、測定できることを明確にしたものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする明細書の訂正に該当するものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
(3)独立特許要件の判断
　
ア．本件発明
　
　平成１２年５月２３日付けで提出された訂正明細書の請求項１、２に係る発明（以下、それぞれ、「本件発明１」「本件発明２」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１、２に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
　「１．２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である付加反応硬化型シリコーンゴム組成物からなることを特徴とする、半導体ペレットと該ペレット取付部材とを接合するための接着剤。
　　２．付加反応硬化型シリコーンゴム組成物が、
　（Ａ）２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である、１分子中に２個以上のケイ素原子結合アルケニル基を有するオルガノポリシロキサン　　　１００重量部、
　（Ｂ）１分子中に２個以上のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン、（Ａ）成分のアルケニル基１個に対し本成分のケイ素原子結合水素原子を０．５〜３個供給し得るに充分な量、
　（Ｃ）式、−ＳiＯＲ１（式中、Ｒ１は１価炭化水素基である。）で表される官能基を有し、かつ、ケイ素原子結合低級アルケニル基もしくはケイ素原子結合水素原子を有する有機ケイ素化合物　　　０〜１０重量部、
　（Ｄ）白金系触媒　　　触媒量、
および
　（Ｅ）充填剤　　　０〜４００重量部
からなるものである特許請求の範囲第１項記載の接着剤。」　
　
イ．引用例等に記載された発明
　
　当審が平成１２年３月１４日付けで通知した取消理由通知で引用した引用例１〜１０、特許異議申立人が提出した甲第１１号証、及びその記載内容は、次のとおりである。
　
　引用例１　特開昭６１−５５３０号公報
　　　　　　　　　　　（特許異議申立人が提出した甲第１号証）
　引用例２　特開昭６３−２９３９２５号公報（同甲第２号証）
　引用例３　「シリコーンとその応用」　第１６４〜１６５頁　
　　　　　　　東芝シリコーン株式会社編集発行　１９８８年１０月１日
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（同甲第３号証）
　引用例４　特開昭６２−２４０３６１号公報（同甲第４号証）
　引用例５　特開昭６１−１５７５６９号公報（同甲第５号証）
　引用例６　特開昭５２−２４２５８号公報　（同甲第６号証）
　引用例７　特開昭６２−２４０３６０号公報（同甲第７号証）
　引用例８　特開昭６２−１６２３１９号公報（同甲第８号証）
　引用例９　特開昭６１−１０３９３１号公報（同甲第９号証）
　引用例１０　特開昭６３−４４６８１号公報（同甲第１０号証）
　甲第１１号証　ＪＡＣＳ　Ｖｏｌ．６８（１９４６）　
　　　　　　　　　ｐ．６９１〜６９６　
　　　　　　　　　Ｄｏｎａｌｄ　Ｆ．Ｗｉｌｃｏｃｋ　ｅｔ．ａｌ
　　
　引用例１には、ペレットがペレット取付部に弾性材料を介して取り付けられている半導体装置（特許請求の範囲の請求項１）及び、弾性材料がシリコーンゴムまたはシリコーンゴムを主成分とする混合材料であることを特徴とする特許請求の範囲第１項または第２項記載の半導体装置（同請求項３）が記載されている。
　引用例２には、半導体ペレットを、合成ゴム系接着剤または天然ゴム系接着剤（ただし、シリコーンゴム系の当該接着剤は除く）により、支持基体に接合して成ることを特徴とする半導体装置（特許請求の範囲の請求項１）が記載されており、その、第１頁右下欄〜第２頁左上欄の［発明が解決しようとする問題点］の欄には、シリコーン系の接着剤をペレット接合材として用いた場合、比較的低分子のシリコーン成分が、加熱硬化時などにおいて揮発し、ペレットの表面およびリードフレームのリードの先端部などに付着して、それら表面を汚染させ、その結果、ワイヤボンディングに際し、ボンディング用ワイヤとペレットやリードとの間に圧着不良を生じたり、また、封止用樹脂とこれらペレットやリードとの接着性が阻害されて、界面剥離を生じ、耐湿信頼性を劣化させたりすることがある旨、記載されている。
　引用例３の第１６５頁の表２・７・１８には、ビニル基を含有するポリシロキサンと、Si-H結合をもつポリシロキサンと、白金化合物とを含む付加型液状シリコーンゴムが、ポッテイング用、コーティング用、型取り用、ジャンクションコーテイング用、LIM成形用、接着シール用等の用途に用いられることが記載されている。
　引用例４には、(A)１分子中にケイ素原子に結合した低級アルケニル基を少なくとも２個有するオルガノポリシロキサン、(B)１分子中にケイ素原子に結合した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジエンポリシロキサン、(C)白金系触媒、(D)ケイ素原子結合の不飽和基とアルコキシ基とを有する有機ケイ素化合物、(E)アルミニウム化合物またはジルコニウム化合物、からなる硬化性オルガノポリシロキサン組成物（特許請求の範囲）が記載されている。
　引用例５には、１）ビニル基含有オルガノポリシロキサン、オルガノハイドロジェンポリシロキサンおよび白金系触媒とからなる付加反応型オルガノポリシロキサン組成物、 ２）アルミナ、石英粉末、マグネシア、窒化ほう素、炭化けい素から選択される 熱伝導性付与剤、３）アミノシラン、エポキシシラン、アルキルチタネートから選択される接着性付与剤、とからなることを特徴とする熱伝導性接着組成物（特許請求の範囲） が記載されている。
　引用例７には、イ）分子鎖両末端がそれぞれ２個以上のR１を含 有するシリル基で封鎖されているオルガノポリシロキサン、 ロ）１分子中に≡SiH基を少なくとも３個有するオルガノハイドロジエンポリシロキサン、ハ）１分子中にけい素原子に結合した水素原子（≡SiH基）を２個含有すると共 に、加水分解可能なけい素原子に直結した官能基または炭素原子を介してあるいは直接けい素原子に結合しているオキシラン基から選ばれる基を少なくとも１個含有するオルガノシロキサン、ニ）白金系触媒、とからなることを特徴とする硬化可能なオルガノポリシロキサン組成物（特許請求の範囲） が記載されている。
　引用例８には、ケース内に部品本体あるいは各種電子部品を収納するとともに、環状低分子量 シロキサンを充分揮発させた低シロキサンのシリコン樹脂を充填してなる電子機器（特許請求の範囲） が記載されている。
　引用例９には、シリコーンゴム成形体を高真空下に加熱し、ついでガス流通下に低真空で加熱 して、成形体から低分子シロキサンを除去することを特徴とするシリコーンゴム 成形体の製造方法（特許請求の範囲） が記載されている。
　引用例１０の特許請求の範囲には、２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％より少ないシリコーンゴムよりなることを特徴とする定着ロールが記載されている。　
　また、甲第１１号証には、環状シロキサンの蒸気圧の算出式が記載されている。                       　
　
ウ．対比・判断
　
　本件発明１、２と、引用例１〜１０、及び、甲第１１号証に記載された発明とを対比する。
　引用例１〜１０のいずれにも、本件発明１、２を特定するための事項である、「２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である付加反応硬化型シリコーンゴム組成物からなることを特徴とする、半導体ペレットと該ペレット取付部材とを接合するための接着剤」については記載されていないのみならず、示唆もされていない。
　なお、引用例２には、シリコーン系の接着剤をペレット接合材として用いた場合、比較的低分子のシリコーン成分が、ワイヤボンディングに際し、ボンディング用ワイヤとペレットやリードとの間に圧着不良を生じたり、また、耐湿信頼性を劣化させることがある旨、記載されているが、低分子シリコーンの含有量をどの程度以下にすれば、これらの問題点を解決できるかについては、記載も示唆もされていない。
　そして、本件発明１、２は、低分子シロキサンの含有量を上記の如くにしたことにより、明細書に記載され、かつ、平成１２年１０月３日付け意見書とともに提出された実験成績証明書からも明らかなように、ワイヤボンダビリティ及び耐湿性が低下しない、という作用効果を奏するものである。
　また、甲第１１号証は、環状シロキサンと蒸気圧との関係について述べたものであり、本件発明１、２の接着剤と直接に関連するものではない。
　したがって本件発明１、２は、引用例１〜１０、甲第１１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　　　
エ．明細書の記載不備について
　
　当審が平成１２年３月１４日付けで通知した取消理由通知で通知した明細書の記載不備は、次のとおりの、「本件請求項１、２には、低分子シロキサンの含有量の測定方法について規定がなく、また、抽出法と加熱時に発生するガスのガスクロマトグラフ測定による方法とでは、測定値に大きな差異があり、本件請求項１、２で規定されている低分子シロキサンの含有量がいずれの方法によるものであるのか明らかでない以上、請求項１、２に係る発明の構成は不明確である。」というものである。
　これに対し、訂正明細書において、低分子シロキサンの含有量について、「２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である」旨、限定し、その構成を明確にした。
　したがって、上記取消理由通知で通知した明細書の記載不備は解消された。
　なお、特許異議申立人は、甲第１０号証（引用例１０）及び甲第１１号証の記載から、１１〜２５量体の環状シロキサンは２００℃での蒸気圧が１０ｍｍＨｇ未満であり、本件請求項１、２の低分子シロキサンに含まれず、請求項の記載と発明の詳細な説明に記載（特に、本件特許公報第４欄第２５行〜第３３行の記載）された事項との間に矛盾がある旨、主張している。
　確かに、若干の記載の矛盾は存在するかもしれないが、請求項１、２には本件発明の構成が明確に記載されており、しかも、発明の詳細な説明の記載に基いて当業者が実施しうるものである以上、上記若干の記載の矛盾をもって、本件発明を取り消されるべきものであるとすることはできない。
　したがって、記載不備に関する該主張も採用することはできない。
　
オ．むすび
　
　よって、本件発明１、２は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　
(4)むすび
　
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する第１２６条第２−４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
III．特許異議申立てについて
　
(1)申立ての理由の概要
　
　特許異議申立人信越化学工業株式会社は、訂正前の請求項１、２に係る発明は、甲第１〜１０号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであり、また、明細書の記載が不備であるから、特許法第３６条第３項、第４項の規定により特許を受けることができないものであるから、特許を取り消すべきと主張している。
　
(2)判断
　
　特許異議申立人の提出した甲第１〜１０号証は取消理由通知で引用した引用例１〜１０であるところ、本件発明１、２は、上記II．(3)で示したように、取消理由通知で示した引用例１〜１０、特許異議申立人の提出した引用例１１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえず、また、明細書の記載が不備であるともいえない。
　
(3)むすび
　
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１、２に係る特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明１、２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年１月２６日（２００１．１．２６）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許第２８８２８２３号の明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち、
（１）特許請求の範囲の減縮を目的として、
　特許請求の範囲の請求項１について、「２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である付加反応硬化型シリコーンゴム組成物」を「２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である付加反応硬化型シリコーンゴム組成物」に訂正する。
（２）明りょうでない記載の釈明として、
　発明の詳細な説明の記載について、明細書第６頁第８行の「である付加反応」を「であり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である付加反応」に訂正し、同第７頁第３行の「あること」を「あり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であることが」に訂正し、同第２６頁下から７行の「である」を「であり、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である」に訂正する。
　発明の詳細な説明の記載について、明細書第７頁下から第７行〜第８頁第２行の「かかる低分子シロキサンの含有量は、・・・測定できる。」を「かかる低分子シロキサンの含有量は、オルガノポリシロキサン類およびシリコーンゴム組成物から低分子シロキサンを有機溶媒にて抽出し、その抽出量をガスクロマトグラフにより分析することにより測定できる。また、シリコーンゴム組成物の加熱時に発生する低分子シロキサンはガスクロマトグラフにより分析することにより測定できる。」に訂正する。
（５４）【発明の名称】
接着剤
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であ
り、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であ
　【請求項２】　付加反応硬化型シリコーンゴム組成物が、
（Ａ）２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下である、１分子中に２個以上のケイ素原子結合アルケニル基を有するオルガノポリシロキサン　　　　　　　　　１００重量部、
（Ｂ）１分子中に２個以上のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン、（Ａ）成分のアルケニル基１個に対し本成分のケイ素原子結合水素原子を０．５〜３個供給し得るに充分な量、
（Ｃ）式、
−ＳｉＯＲ１（式中、Ｒ１は１価炭化水素基である。）で表される官能基を有し、かつ、ケイ素原子結合低級アルケニル基もしくはケイ素原子結合水素原子を有する有機ケイ素化合物　　　　　　　　　０〜１０重量部、
（Ｄ）白金系触媒　　　　　　　　　触媒量、
および
（Ｅ）充填剤　　　　　　　　　０〜４００重量部
からなるものである特許請求の範囲第１項記載の接着剤。
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　本発明は接着剤に関し、特に、半導体ペレットとタブ等の半導体ペレット取付部材を接合するための接着剤（ダイボンド剤）に関するものである。
［従来の技術］
　半導体装置は、例えば、シリコンからなる半導体ペレットがその支持体であるタブ等の半導体ペレット取付部材にエポキシ樹脂、ポリイミド樹脂等の接着剤（ダイボンド剤）等により接合され、さらに半導体ペレットと金属製リードフレームを電気的に接合しこれらの一体化物がエポキシ樹脂などの封止樹脂により封止されてなる構造体である。このように、半導体装置は各種の素材により構成されているので、封止樹脂による封止時の加熱、または半導体ペレットの温度上昇に伴う素材の熱膨張率の差や機械的応力に起因する内部歪の増大により、半導体ペレットや封止樹脂にクラックが発生し、半導体装置としての性能に変動をきたし、その信頼性が低下するという欠点があった。
　特に、最近は半導体ペレットの集積度や実装密度の向上が要求されており、それに伴って半導体ペレットの大型化により内部歪が助長され、また半導体装置の熱伝導性，加工性の向上およびコスト低下のため、タブ等の半導体ペレット取付部材、リードフレーム材料においても、熱膨張係数の比較的小さいＮｉ−Ｆｅ合金から、比較的熱膨張係数の大きい銅合金に移行する傾向にあるので、上記のような欠点が益々問題視されるようになってきた。
　即ち、シリコンの大型半導体ペレットをエポキシ樹脂やポリイミド樹脂接着剤のような従来のダイボンド剤により銅製タブに固着すると、この銅製タブと半導体ペレットとの熱膨張率の差により、応力が発生し、半導体ペレットの反りが大となり、その特性が変動し、はなはだしい場合はペレットにクラックが発生し、半導体装置としての信頼性が従来にまして低下するからである。
　従来、かかる問題点を解決するため、シリコーンゴム接着剤により半導体ペレットとタブとを接着した半導体装置が提案されている（特開昭６１−５５３０号公報参照）。これは半導体ペレットとタブとの熱膨張率の差に起因する内部歪をシリコーンゴム弾性体により緩和しようとしたものである。
［発明が解決しようとする課題］
　しかし、上記特開昭６１−５５３０号公報で提案された発明においては、シリコーンゴムで半導体ペレットをタブに接着した後、半導体ペレットとリードフレームとを、金線等のボンディングワイヤで接続する際に、半導体ペレットとボンディングワイヤあるいはリードフレームとボンディングワイヤとの接合性（ワイヤボンダビリティー）が低下して半導体装置の信頼性が低下するという欠点があった。また、半導体ペレット，タブ，リードフレームと封止樹脂との接着性不良による耐湿性の低下等が発生するという問題点があった。
　本発明者らは上記問題点を解決するために鋭意研究した結果、特定のシリコーンゴム組成物をダイボンド剤として使用すれば、上記のような問題点は一挙に解消されることを見出し本発明に到達した。
　即ち、本発明の目的はダイボンディング後、ワイヤボンダビリティーが阻害されず、かつ、半導体ペレット，タブ，リードフレームなど半導体部材と封止樹脂との接着性不良による耐湿性を低下させないという特徴を有する、半導体ペレットと該ペレット取付部材を接合するための接着剤を提供することにある。
［課題を解決するための手段およびその作用］
　本発明は、２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であ
り、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であ
　これを説明するに、本発明に使用される付加反応硬化型シリコーンゴム組成物は、ケイ素原子結合アルケニル基を有するオルガノポリシロキサンとケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサンとヒドロシリル化反応触媒を主成分とするものであり、常温あるいは加熱下に硬化してゴム弾性を有するシリコーンゴムになり得るものである。本発明においては、この付加反応硬化型シリコーンゴム組成物に含まれる、２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であ
り、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であ
（式中、ｎは３〜２５の整数である。）で表される環状シロキサン、または、式、（ＣＨ３）３ＳｉＯ［（ＣＨ３）２ＳｉＯ］ｍＳｉ（ＣＨ３）３
（式中、ｍは１〜２５の整数である。）で表される直鎖状シロキサンがある。かかる低分子シロキサンの含有量は、オルガノポリシロキサン類およびシリコーンゴム組成物から低分子シロキサンを有機溶媒にて抽出し、その抽出量をガスクロマトグラフにより分析することによ
り測
シリコーンゴム
低分子シロキサンは
より測
　本発明の接着剤は次のような付加反応硬化型シリコーンゴム組成物からなるものが好ましい。
すなわち、
（Ａ）２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ＰＰｍ以下である、１分子中に２個以上のケイ素原子結合アルケニル基を有するオルガノポリシロキサン　　　　　　　　　１００重量部、
（Ｂ）１分子中に２個以上のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン、　（Ａ）成分のケイ素原子結合アルケニル基１個に対し本成分のケイ素原子結合水素原子を０．５〜３個供給し得るに充分な量、
（Ｃ）式、
−ＳｉＯＲ１（式中、Ｒ１は１価炭化水素基である。）で表される官能基を有し、かつ、ケイ素原子結合低級アルケニル基もしくはケイ素原子結合水素原子を有する有機ケイ素化合物　　　　　　　　　０〜１０重量部、
（Ｄ）白金系触媒　　　　　　　　　触媒量、
および
（Ｅ）充填剤　　　　　　　　　０〜４００重量部、
からなるものである。
　ここで、（Ａ）成分のケイ素原子結合アルケニル基を有するオルガノポリシロキサンは、平均単位式、
（式中、Ｒ２は、メチル基，エチル基，プロピル基等のアルキル基；フェニル基，トリル基等のアリール基；ビニル基，アリル基，プロペニル基，ヘキセニル基等のアルケニル基で例示される１価炭化水素基であり、ａは１〜３である。）で表され、１分子中に２個以上のケイ素原子結合アルケニル基を有するオルガノポリシロキサンである。
　かかるオルガノポリシロキサンは、当業界において公知の方法で製造されるが、通常は、オクタメチルテトラシクロシロキサン，デカメチルペンタシクロシロキサン，ドデカメチルヘキサシクロシロキサン等の２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンを副生成物として約２〜７重量％含有している。
　本発明に使用される（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンは、かかる低分子シロキサンを前記のようなオルガノポリシロキサンから除去することによって製造される。低分子シロキサンの除去方法としては数多くの方法があるが、その１例を挙げれば、オルガノポリシロキサンを薄膜化して、例えば０．５ｍｍＨｇ以下の減圧下において１８０〜３００℃の加熱条件下でストリッピングするか、またはオルガノポリシロキサンにメタノール、エタノール、プロパノール、ブタノールもしくはアセトンなどの溶剤を加えて低分子シロキサンを抽出除去する方法等が採用できる。
　なお、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンは、通常、その粘度が２５℃において５０〜５００，０００センチストークスの範囲内にあるものが使用されるが、特に、４００〜１００，０００センチストークスの範囲内にあるものが好適に使用される。
　（Ｂ）成分のオルガノポリシロキサンは、（Ａ）成分の架橋剤として作用するものであり、これは１分子中に２個以上のケイ素原子結合水素原子を含有するものであって、その分子構造は直鎖状、分枝状、環状のいずれの構造のものであってもよい。
　かかるオルガノポリシロキサンの配合量は（Ａ）成分のアルケニル基１個に対して本成分のケイ素原子結合水素原子を０．５〜３個供給し得るに十分な量であり、好ましくは１〜２個供給するに十分な量である。この量は、通常、（Ａ）成分の２重量％以下である。かかる（Ｂ）成分も（Ａ）成分と同様に低分子シロキサンを含有しているため、例えば、０．５ｍｍＨｇ以下の減圧下において１８０〜３００℃の加熱条件下にストリッピングして、反応副生成物である低分子シロキサンを除去したものを用いた方が好ましい。
　かかるオルガノポリシロキサンとしては、例えば、次のようなものが例示される。
（式中、ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｇは０または正の整数を表し、ｆは２以上の整数を表す。）
　（Ｃ）成分は本発明の接着剤に接着性を付与するための成分であり、式、
−ＳｉＯＲ１（式中、Ｒ１はメチル基，エチル基，プロピル基，プロペニル基等の１価炭化水素基である。）で表される官能基を有し、かつ、低級アルケニル基もしくはケイ素原子結合水素原子を有する有機ケイ素化合物である。かかる有機ケイ素化合物の具体例としては、
　ＣＨ２＝ＣＨ−Ｓｉ（ＯＣＨ３）３
　ＣＨ２＝ＣＨ−ＣＨ２−Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）３
が例示される。
　また、その配合量は（Ａ）成分１００重量部に対し、０〜１０重量部の範囲であり、好ましくは０．５〜３．０重量部の範囲である。
　（Ｄ）成分の充填剤は本発明の接着剤に適当な硬度と強度と作業性を付与するために配合されるもので、通常の付加反応硬化型シリコーンゴム組成物に使用されており、充填剤と呼ばれているものが使用可能である。かかる充填剤としては、例えば、ヒュームドシリカ，沈降性シリカ，疎水化処理したシリカ，二酸化チタン，カーボンブラック，アルミナ，石英粉末等が挙げられる。
　また、その配合量は本発明の目的を損わない限り任意であるが、通常は、（Ａ）成分の１００重量部に対し４００重量部以下とされる。
　（Ｄ）成分の白金系触媒は、本発明の接着剤を硬化させるための触媒であり、一般に付加反応用触媒として公知のものが使用でき、かかるものとしては白金黒，アルミナ，シリカなどの担体に固体白金を担持させたもの，塩化白金酸，アルコール変性塩化白金酸，塩化白金酸とオレフィンの錯体あるいは白金とビニルシロキサンとの錯体等が例示される。これらの触媒の使用に当たっては、それが固体触媒であるときは分散性をよくするために細かく砕いたり、その担体を粒径が小さく、比表面積の大きいものとすることが好ましく、塩化白金酸または、そのオレフィンとの錯体については、これをアルコール，ケトン，エーテルあるいは炭化水素系等の溶剤に溶解して使用することが望ましい。なお、この触媒の添加量は所望の硬化速度が得られるように適宜調節すればよいが、良好な硬化物を得るために、塩化白金酸等のようにシロキサンと相溶するものについては、前述した（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計量に対し白金量で１〜１００ｐｐｍの範囲とすることが望ましい。
［実施例］
　次に本発明を実施例にて説明する。実施例中、粘度は２５℃における値である。
　尚、実施例において、低分子シロキサンの量の測定および接着剤の特性は次に記載する方法により従って行なった。
○低分子シロキサンの含有量の測定
　原料のオルガノポリシロキサンについては低分子シロキサンをアセトンにより抽出し、その抽出量をガスクロマトグラフのＦＩＤ法により測定した。
○半導体ペレットクラックの評価
　接着剤８を半導体ペレット２とタブ１の間に介在させ、２００℃で１分間加熱した。得られた半導体ペレット２とタブ１が接着剤８により接合されてなる一体化物を冷却した後、その半導体ペレット２の表面を顕微鏡にて観察した。
○ワイヤボンダビリティの評価
　上記半導体ペレットクラックの有無の評価で得られた一体化物上のアルミニウムパッド３と銅製リードフレーム４とを金製ワイヤ５で接合（ワイヤボンディング）して一体化物を作成した。なお、金製ワイヤ４の接合は超音波熱圧着法により接合した。次いで、この一体化物について、金製ワイヤ５とアルミニウムパッド３または金製ワイヤ５とリードフレーム４との接合点を観察し、併せてこの金製ワイヤ５を引張り、金製ワイヤ５の浮き上がったものを接合不良品とした。そして接合試験の全数に対する接点不良品の数を数えた。
○耐湿性の評価
　上記ワイヤボンダビリティの評価の際に得られた一体化物をエポキシ樹脂６により封止して半導体装置を作成した。次いで、この半導体装置を１２１℃、２気圧の飽和水蒸気中で所定時間加熱した。加熱後の半導体装置に電流を流し銅製内部フレーム４間のリーク電流を測定した。そしてリーク電流の増加および導通不良のあった半導体装置を不良品とした。そしてこの半導体装置の全数に対する不良品の数を数えた。
参考例１
で示されるジシロキサンと、
で示される環状シロキサンとをカリウムシラノレート触媒を用いて重合した後、中和することにより、ビニル基を有するジメチルポリシロキサン（Ｉ）を得た。
　このビニル基を有するジメチルポリシロキサン（Ｉ）を圧力１０ｍｍＨｇ、温度１８０℃の加熱条件下で５時間ストリップ処理を行い、低分子シロキサンを除去して、粘度２，０００センチストークスのビニル基を有するジメチルポリシロキサン（ＩＩ）を得た。
　このジメチルポリシロキサン（Ｉ）および（ＩＩ）中に含まれる低分子シロキサンの量をガスクロマトグラフ（島津製作所製ＧＣ−９Ａ，ＦＩＤ仕様）を用いて定量したところ、２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの主成分は環状のジメチルポリシロキサンの１０量体（Ｄ１０）であり、その含有量はジメチルポリシロキサン（Ｉ）では２０．５重量％、ジメチルポリシロキサン（ＩＩ）では、１．３重量％であった。
　更に、ジメチルポリシロキサン（ＩＩ）を圧力０．０１ｍｍＨｇ、温度２６０℃の加熱条件下で８時間分子蒸留処理を行い、低分子シロキサンを除去し、１０量体（Ｄ１０）までの低分子シロキサンの含有量が０．０１重量％のビニル基を有するジメチルポリシロキサン（ＩＩＩ）を得た。
　また、ジメチルポリシロキサン（ＩＩＩ）１００重量部とエタノール３００重量部とを３時間撹拌混合し、静置後エタノールを分離した。更に、同様のエタノール抽出操作を４回繰り返し、低分子シロキサンを除去した後、このジメチルポリシロキサン中のエタノール分を圧力１０ｍｍＨｇ、温度１８０℃の加熱条件下で５時間ストリップ処理を行い除去して、１０量体（Ｄ１０）までの低分子シロキサンの含有量が１０ｐｐｍのビニル基を有するジメチルポリシロキサン（ＩＶ）を得た。
参考例２
　参考例１で得られたビニル基を有するジメチルポリシロキサン（ＩＩＩ）６５重量部と、ＳｉＯ２単位と（ＣＨ３）３ＳｉＯ１／２単位と（ＣＨ３）２（ＣＨ２＝ＣＨ）ＳｉＯ１／２単位からなる共重合体（ビニル基含有量２５モル％）３５重量部とを混合した。この混合物１００部とエタノール３００部とを３時間攪拌混合し、静置後エタノールを分離した。更に、同様のエタノール抽出操作を４回繰り返し、低分子シロキサンを除去した後、このジメチルポリシロキサン中のエタノールを圧力１０ｍｍＨｇ、温度１８０℃の加熱条件下で５時間ストリップ処理を行い除去して、粘度９，０００センチストークスのビニル基を有するジメチルポリシロキサンレジン（Ｖ）を得た。このジメチルポリシロキサンレジン（Ｖ）中に含まれる１０量体（Ｄ１０）までの低分子シロキサンの含有量は、１０ｐｐｍであった。
参考例３
で示されるジシロキサンと、
で示される環状シロキサンと、
で示される環状シロキサンを硫酸触媒の存在下に重合した後、中和することにより、平均組成式、
で示されるケイ素原子結合水素原子を有するポリシロキサン（ＶＩ）を得た。このポリシロキサン（ＶＩ）を０．５ｍｍＨｇの減圧下、温度１８０℃の加熱条件下、３時間ストリップ処理を行い、低分子シロキサン含有量の減少したケイ素原子結合水素原子を有するポリシロキサン（ＶＩＩ）を得た。これらポリシロキサン（ＶＩ）、（ＶＩＩ）中に含まれる１０量体（Ｄ１０）までの低分子シロキサンの含有量は、（ＶＩ）は１７．０重量％、（ＶＩＩ）は１００ｐｐｍであった。
実施例１
　参考例１で製造したビニル基を有するポリシロキサン（ＩＶ）１００重量部、比表面積２００ｍ２／ｇの疎水処理されたヒュームドシリカ１０重量部、参考例３で製造したケイ素原子結合水素原子を有するポリシロキサン（ＶＩＩ）１．５重量部、塩化白金酸とオレフィンの錯体を白金として５ｐｐｍを均一に混合して付加反応硬化型シリコーンゴム接着剤組成物を得た。この組成物中に含まれる低分子シロキサンの含有量は１０ｐｐｍであった。また、この組成物の硬化時（２００℃／１０分間）に発生する揮発成分をガスクロマトグラフを用いて測定したところ１５６ｐｐｍであった。次いで、この組成物をダイボンド剤として用いて、半導体装置を製造し、ペレットクラック、ワイヤボンダビリティ及び耐湿性を測定した。これらの結果を第１表に示した。
比較例
　実施例１において、ビニル基を有するジメチルポリシロキサン（ＩＶ）の代わりに、ビニル基を有するジメチルポリシロキサン（ＩＩ）を用い、また参考例３で製造したケイ素原子結合水素原子を有するポリシロキサン（ＶＩＩ）の代わりに、ケイ素原子結合水素原子を有するポリシロキサン（ＶＩ）を用いた以外は実施例１と同様にして付加反応硬化型シリコーンゴム接着組成物を得た。この組成物中に含まれる低分子シロキサンの含有量は１３９００ｐｐｍであった。また、この組成物の硬化時（２００℃／１０分間）に発生する揮発成分をガスクロマトグラフを用いて測定したところ３２６００ｐｐｍであった。次いで、この組成物をダイボンド剤として用いて、半導体装置を製造し、半導体ペレットクラック、ワイヤボンダビリティおよび耐湿性を実施例１と同様にして測定した。これらの結果を第１表に併記した。
実施例２
　参考例２で製造したビニル基を有したジメチルポリシロキサン（Ｖ）１００重量部、結晶性シリカ５０重量部、参考例３で製造したケイ素原子結合水素原子を有するポリシロキサン（ＶＩＩ）を２．５重量部、接着付与剤として次式で表される有機ケイ素化合物１．０重量部、
塩化白金酸とメチルビニルシロキサンダイマーとの錯体を白金として５ｐｐｍ均一に混合して付加反応硬化型シリコーンゴム接着剤組成物を得た。この組成物中に含まれる低分子シロキサンの含有量を実施例１同様に測定したところ低分子シロキサンの含有量は１０ｐｐｍであった。また、この組成物の硬化時（２００℃／１０分間）に発生する揮発成分をガスクロマトグラフを用いて測定したところ１０２ｐｐｍであった。更に、この組成物をダイボンド剤として、半導体装置を製造し、ペレットクラック、ワイヤボンダビリティおよび耐湿性を測定したところ、不良品は発生しなかった。これらの結果を第２表に示した。
［発明の効果］
　本発明の接着剤は、２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であ
り、かつ、２００℃／１０分間で硬化時に発生する前記シロキサンの含有量が５００ｐｐｍ以下であ
【図面の簡単な説明】
　第１図は、本発明の実施例において、接着剤の特性を評価するために使用した評価用半導体装置の概略断面図である。
　１…タブ、２…半導体ペレット、３…アルミニウム製ボンディングパッド、４…銅製内部リードフレーム、５…金製ワイヤ、６…エポキシ樹脂、７…銅製外部リードフレーム、８…接着剤