【事件の表示】
　特許第２８７７１３４号「エポキシ樹脂組成物」の請求項１ないし５に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８７７１３４号の請求項１ないし５に係る特許を維持する。
【理　由】
　
[１]手続の経緯
　本件特許２８７７１３４号は、平成３年特許願第３０１４１号（出願日：平成３年２月２５日）を原出願とする分割出願に係るものであり、平成１１年１月２２日に特許権の設定の登録がされ、同年３月３１日に特許掲載公報が発行され、その後、大石治仁及び信越化学工業株式会社よりそれぞれ特許異議の申立てがされ、平成１２年１月２６日付けで取消理由が通知されたところ、同年４月１７日付けで特許異議意見書が提出され、さらに、同年６月３０日付けで取消理由が通知されたところ、同年９月１３日付けで特許異議意見書と共に訂正請求書が提出されたものである。
　
［２］訂正の適否についての判断
１．訂正事項
　本件訂正に係る訂正事項は、以下のとおりである。
〔訂正事項１〕
　特許請求の範囲の
「【請求項１】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分として含有することを特徴とするエポキシ樹脂組成物。」なる記載を
「【請求項１】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ） 
【化１】
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分として含有し、かつビスマレイミドおよびポリマレイミドを含有しないことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。」と訂正する。
〔訂正事項２〕
　段落番号【０００８】の
「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）
【化２】
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は、各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分として含有することを特徴とするエポキシ樹脂組成物」なる記載を
「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）
【化２】
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は、各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分とし、かつビスマレイミドおよびポリマレイミドを含有しないことを特徴とするエポキシ樹脂組成物」と訂正する。
〔訂正事項３〕
　段落番号【００３０】の「エラストーマ」なる記載を「エラストマー」と訂正する。
〔訂正事項４〕
　段落番号【００３４】【表１】の「ＴＰＰ：トリフェニルホスフィンム」なる記載を「ＴＴＰ：トリフェニルホスフィン」と訂正する。
２．訂正の目的
〔訂正事項１〕
　訂正事項１に係る訂正は、訂正前の請求項１に係る発明のエポキシ樹脂組成物から、ビスマレイミドを含むもの及びポリマレイミドを含むものを除くものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
〔訂正事項２〕
　訂正事項２に係る訂正は、訂正事項１に係る訂正に対応して、明細書の記載を明りょうにするものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
〔訂正事項３及び４〕
　訂正事項３及び４に係る訂正は、明らかな誤記を正しく記載するものであるから、誤記の訂正を目的とするものである。
　よって、本件訂正は、特許法第１２０条の４第２項ただし書に規定する要件を満たすものである。
３．訂正の範囲
〔訂正事項１及び２〕
　訂正事項１及び２に係る訂正は、特許法第２９条の２の規定に係る取消理由を回避するために、訂正前の請求項１に係る発明のエポキシ樹脂組成物からビスマレイミドを含むもの及びポリマレイミドを含むものを除くものであるから、これらの訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものと認められる。
〔訂正事項３及び４〕
　訂正事項３及び４に係る訂正により明細書に記載されることとなる「エラストマー」及び「トリフェニルホスフィン」なる事項は、訂正前の明細書の「エラストーマ」及び「トリフェニルホスフィンム」なる記載から明らかな事項であるから、これらの訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものである。
　よって、本件訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１２６条第２項に規定する要件を満たすものである。
４．拡張・変更の存否
　本件訂正は、特許請求の範囲を実質的に拡張し、又は変更するものではない。
　よって、本件訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１２６条第３項に規定する要件を満たすものである。
５．独立特許要件
(1)訂正後の本件発明
　訂正後の本件特許に係る発明は、訂正請求書に添付した訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜５に記載の事項により構成される以下のとおりのものである。
「【請求項１】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）
【化１】
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は、各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分として含有し、かつビスマレイミド及びポリマレイミドを含有しないことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】硬化促進剤（Ｄ）におけるテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物との配合割合を、テトラ置換ボレート化合物（ｄ１）：トリフェニルホスフィン（ｄ２）＝１：１〜１：２（モル比）とする請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】硬化促進剤（Ｄ）の配合量をエポキシ樹脂とフェノール樹脂の合計量に対して０．１〜５．０重量％とする請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】テトラ置換ボレート化合物（ｄ１）が、テトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート、テトラ置換アルソニウム・テトラ置換ボレート、テトラ置換アンモニウム・テトラ置換ボレートおよび各種イミダゾール化合物またはその誘導体のテトラ置換ボレートから選ばれる少なくとも１種の化合物である請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】請求項１〜４いずれかに記載のエポキシ樹脂組成物によって半導体素子が封止された半導体装置。」
(2)本件取消理由通知に記載の理由
　平成１２年１月２６日付けで通知された取消理由は、本件訂正前の請求項１〜５に係る発明は、下記刊行物１及び２に記載の発明に基づいて、又は、下記刊行物１及び３に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、さらに本件訂正前の請求項４に係る発明は、下記刊行物１〜３に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、これらの請求項に係る発明は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであるというものである。また、平成１２年６月３０日付けで通知された取消理由は、本件訂正前の請求項１〜５に係る発明は、下記特許出願１の願書に最初に添付した明細書又は図面に記載された発明と同一であり、本件訂正前の請求項１、３及び５に係る発明は、下記特許出願２の願書に最初に添付した明細書又は図面に記載された発明と同一であるから、これらの請求項に係る発明は、特許法第２９条の２の規定に違反して特許されたものであるというものである。
　
　　　　　　　　　　　　　　　記
　
　刊行物１：特開平１−１０８２５６号公報
　刊行物２：特開平１−２６８７１１号公報
　刊行物３：特開昭６１−１１３６１４号公報
　特許出願１：特願平１−３２９７４２号（特開平３−１９２１１３号公報参照）
　特許出願２：特願平１−３３４８１５号（特開平３−１９７５２７号公報参照）
(3)各刊行物等の記載事項
(a)刊行物１の記載事項
　刊行物１には、
(i)「（Ａ）構造式　
（式中、ｎは繰り返し単位の数を示す０〜１．０の数）で示されるエポキシ樹脂および
（Ｂ）１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有し、数平均分子量１０００以上のクレゾールノボラック樹脂を必須成分として含有することを特徴とする電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料。」（特許請求の範囲）が記載され、併せて、
(ii)「また、本発明の電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料にはエポキシ樹脂とフェノール性水素基を有する化合物の硬化反応を促進する硬化促進剤を使用することができる。この硬化促進剤としては、・・・トリフェニルホスフィン・・・テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボーレート、２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボーレート・・・などがある。」（第３頁左上欄第１３行〜右上欄第１１行）、
(iii)「また、本発明の電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料には無機充填剤として、・・・溶融シリカ・・・などを１種類以上添加することができる。」（第３頁右上欄第１２行〜左下欄第１行）と記載されている。
(b)刊行物２の記載事項
　刊行物２には、
(i)「（１）式Ｉで示される　
　テトラメチルジヒドロキシビフェニル・ジグリシジルエーテルを５０〜１００重量％含むエポキシ樹脂と、平均粒径が５〜４０μｍであり見掛密度が０．１〜０．６ｇ／ｃｃであり、且つ比表面積が５〜２０ｍ２／ｇの多孔質シリカ粉末を１０〜１００重量％含む充填剤とを必須成分とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲）が記載され、併せて、
(ii)「本発明は、耐半田ストレス性に優れた、半導体封止用エポキシ樹脂組成物に関するものである。」（第１頁左欄最下行〜右欄第１行）、
(iii)「又硬化剤としてはノボラック型フェノール樹脂系およびこれらの変性樹脂であり、例えばフェノールノボラック・・・等があげられ、これらは単独もしくは２種以上混合して使用しても差し支えがない。」（第２頁左下欄第１７行〜右下欄第２行）、
(iv)「本発明に使用される硬化促進剤はエポキシ基とフェノール性水酸基との反応を促進するものであればよく、一般に封止用材料に使用されているものを広く使用することができ、・・・等が単独もしくは２種以上混合して用いられる。」（第２頁右下欄第９〜１６行）、
(v)「本発明のエポキシ樹脂組成物は・・・電子、電気部品の封止用、被覆用、絶縁用等に用いた場合、特に表面実装パッケージに搭載された高集積大型チップＩＣにおいて信頼性が非常に高い製品を得ることができる。」（第３頁左下欄第２〜８行）と記載されている。
(c)刊行物３の記載事項
　刊行物３には、
(i)「１．エポキシ樹脂、硬化剤および硬化促進剤よりなるエポキシ樹脂組成物において、硬化促進剤としてテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートとトリフェニルホスフィンを併用することを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
２．硬化促進剤として用いるテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートとトリフェニルホスフィンの併用比率（重量）が前者１に対して後者０．３〜４．５であることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載のエポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲）が記載され、併せて、
(ii)「本発明は電気部品もしくは電子部品もしくは半導体装置のプラスチック封止に用いるエポキシ樹脂組成物に関する。」（第１頁左欄第１９行〜右欄第１行）、
(iii)「本発明は・・・硬化促進剤としてテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートとトリフェニルホスフィンを組合わせることにより単独ではなし得なかった耐湿性、電気特性、熱安定性と硬化性を両立させようとするものである。」（第２頁左上欄第３〜９行）、
(iv)「本発明者等は前記問題点を解決するため、・・・を見い出したものである。すなわちエポキシ樹脂の硬化促進剤として極めて熱的安定性が高く潜在硬化性（一定の温度以上にならないと硬化促進作用をもたない）を有するテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートと耐湿性、電気特性にすぐれたトリフェニルホスフィンを組合せて用いることにより、目的を達成した。テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートもしくはトリフェニルホスフィンを各々独立に増量した場合、前者はその潜在硬化性が強すぎるが故に多量に用いるため電気特性の低下をおこすし、後者の場合潜在硬化性がないため成形時の製品歩留り低下、製造時の安定生産化がなく実用に適しない。本発明はこのテトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレートとトリフェニルホスフィンの長所をそれぞれ取入れることにより、単独ではなし得なかった特徴を新たに見出したものであり、その比率（重量比）は望ましくはテトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート１．０に対し、トリフェニルホスフィン０．３〜４．５である。この組合せ比率はトリフェニルホスフィンが０．３未満では成形サイクルの短縮に効果がなく、４．５を超えた場合、成形時、製造時の作業安定性がなくなってしまうためである。」（第２頁左上欄第１１行〜右上欄第１７行）、
(v)「また本願発明の硬化促進剤はエポキシ樹脂、硬化剤及び硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物１００重量部あたり望ましくは０．１〜０．５重量部用いられる。」（第２頁右上欄第１８行〜左下欄第１行）、
(vi)「又硬化剤としては、・・・ノボラック型フェノール系もしくはクレゾール系樹脂硬化剤等は適用できる。」（第２頁左下欄第１３〜１６行）、
(vii)「本発明でいうエポキシ樹脂組成物は・・・炭酸カルシウム・・・などの充填剤・・・を含有させたものを含む。」（第２頁左下欄第１７行〜右下欄第２行）と記載され、さらに、
(viii)実施例１として、(A)クレゾールノボラック型エポキシ樹脂１００部、(B)フェノール・ホルムアルデヒドノボラック樹脂５０部、(C)シリカ粉４１０部、(D)カルナバワックス２部、(E)カーボンブラック１部、(F)エポキシシランカップリング剤３部、(G)トリフェニルホスフィン１部、(H)テトラフェニルホスホニウム−テトラフェニルボレート１部を加熱混練し、均一な組成物を作りその後室温まで冷却して粉砕して目的の樹脂組成物を得たこと、
(ix)比較例１として、実施例１における(A)〜(F)の各組成を同一にし(G)トリフェニルホスフィンを２部添加して実施例１と同様に混練して組成物を得たこと、
(x)比較例２として、実施例１における(A)〜(F)を同一とし、(G)を除いて(H)のテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートを２部添加し実施例１と同様にして組成物を得たことが記載され、表１には、各例において得られたエポキシ樹脂組成物の硬化物特性としてスパイラルフロー、ゲルタイム、熱時硬度、溶融粘度等が記載されている（第２頁右下欄第３行〜第４頁左上欄）。
(d)特許出願１の願書に最初に添付した明細書（以下「引用明細書１」という。）の記載事項
　引用明細書１には、
(i)「ビスマレイミド(A)、エポキシ樹脂(B)、エポキシ硬化剤(C)および無機充填剤(D)から本質的になる樹脂組成物において、前記ビスマレイミド(A)が一般式(I)：
　　　（一般式(I)略）
で表わされるビスマレイミドを必須成分として含有し、かつエポキシ樹脂（Ｂ）が一般式(II)：
（Ｒ５〜Ｒ８は水素原子または炭素数１〜４のアルキル基を表わす。）で表わされるエポキシ樹脂を５〜５０重量％含有することを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。」（特許請求の範囲）が記載され、さらに、
(ii)「本発明において、樹脂組成物を硬化するにあたっては、硬化促進剤を使用することが望ましい。かかる硬化促進剤としては、・・・トリフェニルホスフィン、・・・テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリエチルアンモニウムテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩類・・・がある。
　上記硬化促進剤は、単独で用いても２種類以上を併用してもよく、・・・もできる。」（第５頁左下欄７行〜右下欄第２行）、
(iv)「実施例１〜３および比較例１、２
　合成例で得られたビスマレイミド、エポキシ樹脂（ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂：ＢＯＣＮ−１０２０、・・・）、一般式(II)で表わされるエポキシ樹脂として４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’５，５’−テトラメチルビフェニル（ＹＸ−４０００、・・・）およびエポキシ硬化剤（ノボラックフェノール樹脂：ＰＮ−８０、・・・）を第１表に示す割合（重量部）で・・・装入し、・・・溶融混合した後、・・・樹脂組成物（１）〜（５）を得た。
                      ・・・
実施例４〜６および比較例３、４
　上記樹脂組成物（１）〜（５）およびその他、第２表に示す組成（重量部）の配合物を・・・混合し、さらに・・・溶融・混練した。
　この混合物を冷却、粉砕し、打錠して成形用樹脂組成物を得た。　これらの成形用樹脂組成物を用いてトランスファー成形・・・により、物性測定用の試験片を成形した。
　また、フラットパッケージ型半導体装置用リードフレームの素子搭載部に、試験用素子・・・を搭載し、トランスファー成形・・・により、試験用の半導体装置を得た。」（第６頁左上欄第１７行〜左下欄第１０行）と記載され、第１表には、樹脂組成物（１）が、ビスマレイミド６０重量部、ＢＯＣＮ−１０２０　２６．４重量部、ＹＸ−４０００　１．６重量部及びＰＮ−８０　１２重量部からなること（実施例１）、樹脂組成物（２）が、ビスマレイミド６０重量部、ＢＯＣＮ−１０２０　２２．４重量部、ＹＸ−４０００　５．６重量部及びＰＮ−８０　１２重量部からなること（実施例２）、樹脂組成物（３）が、ビスマレイミド６０重量部、ＢＯＣＮ−１０２０　１４重量部、ＹＸ−４０００　１４重量部及びＰＮ−８０　１２重量部からなること（実施例３）が、それぞれ記載され（第７頁左上欄）、第２表には、実施例４〜６として、それぞれ、樹脂組成物（１）〜（３）２５重量部に、溶融シリカ７５重量部、トリフェニルホスフィン０．１重量部及びトリエチルアンモニウム・テトラフェニルボレート０．１重量部、シランカップリング剤０．６５重量部、カルナバワックス０．４５重量部、カーボンブラック０．３重量部、三酸化アンチモン１．０重量部が配合されてなるエポキシ樹脂組成物が記載されている（第７頁右上欄）。
(e)特許出願２の願書に最初に添付した明細書（以下「引用明細書２」という。）の記載事項
　引用明細書２には、比較例２として、ポリマレイミド１５重量部、エポキシ樹脂（１）（ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）５重量部、エポキシ樹脂（２）（４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’５，５’−テトラメチルビフェニル）２重量部、エポキシ硬化剤（ノボラックフェノール樹脂）３重量部、処理シリカ７５重量部、硬化促進剤（３）（トリエチルアンモニウムテトラフェニルボレート）０．２５重量部、硬化促進剤（４）（トリフェニルホスフィン）０．１３重量部、カルナバワックス０．４５重量部、カーボンブラック０．３重量部及び三酸化アンチモン１．０重量部からなる樹脂組成物が記載され、さらに、該樹脂組成物を用いてトランスファー成形により物性測定用の試験片を作成したこと、また、フラットパッケージ型半導体装置用リードフレームの素子搭載部に試験用素子を搭載し、トランスファー成形により、試験用半導体装置を得たことが記載されている（第６頁右上欄第１６行〜第７頁右上欄）。
(4)当審の判断
(a)特許法第２９条第２項に係る取消理由について
(i)本件訂正後の請求項１に係る発明（以下「訂正後の本件発明１」という。）について
　訂正後の本件発明１と刊行物１に記載の発明を対比すると、両者は、エポキシ樹脂、硬化剤、充填剤、硬化促進剤を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂が次の一般式（Ｉ）　
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂を必須成分として含有し、かつ、ビスマレイミド及びポリマレイミドを含有しないことからなるエポキシ樹脂組成物である点において一致する。そして、訂正後の本件発明１は、硬化促進剤として、テトラ置換ボレート化合物とトリフェニルホスフィンとの混合物を用いるものであるのに対し、刊行物１には、硬化促進剤の例として、テトラ置換ボレートとトリフェニルホスフィンがそれぞれ列記されているものの、両者の混合物を使用することは記載されていない点において、両発明は相違する。
　そこで、かかる相違点について検討するに、刊行物３には、エポキシ樹脂に硬化促進剤としてテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートとトリフェニルホスフィンとの混合物を配合することより、耐湿性、電気特性、熱安定性と硬化性に優れたエポキシ樹脂組成物を得ることが記載されており、具体例として、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂にテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートとトリフェニルホスフィンを配合することが記載されている。しかしながら、刊行物３には、上記硬化促進剤を上記一般式（Ｉ）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（以下「ビフェニル型エポキシ樹脂」という。）に配合することについては記載も示唆もない。
　さらに、本件実施例及び比較例に記載の実験結果を精査するに、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂にテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートとトリフェニルホスフィンの混合物を配合してなる比較例３では、２５℃、５０％ＲＨで７日間放置した後のスパイラルフローの保持率（７日後のスパイラルフロー／初期のスパイラルフロー×１００（％））が６０％となっており、これは、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートを単独で用いた場合（比較例４）の同保持率８５％とトリフェニルホスフィンを単独で用いた場合（比較例５）の同保持率約４０％の中間の値（６２％）を下回る値である。これに対し、ビフェニル型エポキシ樹脂にテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートとトリフェニルホスフィンの混合物を配合してなる実施例１では、同じく７日後のスパイラルフロー保持率が約８０％となっており、これは、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートを単独で用いた場合（比較例１）の同保持率約９９％よりは低いものの、これとトリフェニルホスフィンを単独で用いた場合（比較例２）の同保持率約３５％との値の中間の値（約６７％）よりも十分に高い値であることがわかる。以上のことからすると、ビフェニル型エポキシ樹脂にテトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートとトリフェニルホスフィンの混合物を配合した場合には、他のエポキシ樹脂にこれらを配合した場合に比べ、室温での保存安定性の点で優れた効果が奏せられるものということができ、刊行物１及び３には、そのような効果を推知させるに足る記載はない。
　したがって、訂正後の本件発明１が刊行物１及び３に記載の発明に基づいて当業者が容易になし得たものということはできない。
　また、訂正後の本件発明１と刊行物２に記載の発明を対比すると両発明の一致点及び相違点は、上記刊行物１に記載の発明の場合と同様であり、刊行物２にも、訂正後の本件発明１が奏する上記効果を推知させるに足る記載はない。
　したがって、訂正後の本件発明１が刊行物２及び３に記載の発明に基づいて当業者が容易になし得たものということもできない。
　さらに、刊行物１〜３に記載の発明を合わせてみても、訂正後の本件発明１が容易に想到し得るものということはできない。
(ii)本件訂正後の請求項２〜５に係る発明（以下、それぞれ、「訂正後の本件発明２」〜「訂正後の本件発明５」という。）について
　訂正後の本件発明１が刊行物１〜３に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明し得たものといえない以上、これを技術的に限定した発明である訂正後の本件発明２〜訂正後の本件発明４、及び、訂正後の本件発明１のエポキシ樹脂組成物を必須の構成とする訂正後の本件発明５についても、刊行物１〜３に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
(b)特許法第２９条の２に係る取消理由について
(i)訂正後の本件発明１について
　引用明細書１に記載のエポキシ樹脂組成物はビスマレイミドを必須成分とするものであり、引用明細書２に記載のエポキシ樹脂組成物はポリマレイミドを必須成分とするものである。一方、訂正後の本件発明１は、ビスマレイミド及びポリマレイミドを含有しないものである。
　したがって、訂正後の本件発明１は、引用明細書１及び引用明細書２に記載された発明と同一ではない。
(ii)訂正後の本件発明２〜訂正後の本件発明５について
　訂正後の本件発明１が、引用明細書１及び引用明細書２に記載された発明と同一でない以上、訂正後の本件発明２〜訂正後の本件発明５もまた、引用明細書１及び引用明細書２に記載された発明と同一ではない。
(c)以上に示したとおり、本件取消理由通知に記載の理由によっては、本件訂正後の請求項１〜５に記載される事項により構成される発明が、本件特許の出願の際独立して特許を受けることができないものということはできない。また、後記するとおり、本件特許異議の申立ての理由によっても、同様である。
　よって、本件訂正は、特許法第１２０条の４で準用する同法第１２６条第４項の規定に適合するものである。
６．まとめ
　以上のとおりであるから、本件訂正は、適法なものとして認める。
　
［３］特許異議の申立てについての判断
１．特許異議の申立ての理由の概要
(1)特許異議申立人大石治仁の申立理由
　特許異議申立人大石治仁は、甲第１号証（特開平１−１０８２５６号公報）及び甲第２号証（特開昭６１−１１３６１４号公報）を提示し、本件訂正前の請求項１、４および５に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反して特許されたものである旨主張し、同じく請求項２及び３に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得たものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである旨主張する。
(2)特許異議申立人信越化学工業株式会社の申立理由
　特許異議申立人信越化学工業株式会社は、甲第１号証（特開平１−２６８７１１号公報）及び甲第２号証（特開昭６１−１１３６１４号公報）を提示し、本件訂正前の請求項１〜５に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載の発明に基づいて当業者が容易になし得たものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである旨主張する。
２．当審の判断
(1)特許異議申立人大石治仁の申立てについて
　特許異議申立人大石治仁が提示した甲第１号証及び甲第２号証は、それぞれ、上記刊行物１及び３と同一の刊行物である。
　そして、訂正後の本件発明１が刊行物１に記載された発明でないこと、さらに、訂正後の本件発明１が刊行物１及び３に記載の発明に基づいて当業者が容易になし得たものでないことは、上記［２］５．(4)に示したとおりである。
　したがって、訂正後の本件発明１は、特許異議申立人大石治仁が提示した甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証及び甲第２号証に記載の発明に基づいて当業者が容易になし得たものでもない。
　また、訂正後の本件発明１が、甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証及び甲第２号証に記載の発明に基づいて当業者が容易になし得たものでもない以上、訂正後の本件発明２〜訂正後の本件発明５もまた、甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証及び甲第２号証に記載の発明に基づいて当業者が容易になし得たものでもない。
　よって、特許異議申立人大石治仁の主張は採用できない。
(2)特許異議申立人信越化学工業株式会社の申立てについて
　特許異議申立人信越化学工業株式会社が提示した甲第１号証及び甲第２号証は、それぞれ、上記刊行物２及び３と同一の刊行物である。
　そして、訂正後の本件発明１〜５が、刊行物２及び３に記載の発明に基づいて当業者が容易になし得たものでないことは上記［２］５．(4)に示したとおりである。
　したがって、訂正後の本件発明１〜５は、特許異議申立人信越化学工業株式会社が提示した甲第１号証及び甲第２号証に記載の発明に基づいて当業者が容易になし得たものではない。
　よって、特許異議申立人信越化学工業株式会社の主張は採用できない。
　
［４］まとめ
　以上のとおりであるから、特許異議申立人大石治仁及び同信越化学工業株式会社の特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件請求項１〜５に係る特許を取り消すことはできない。また、他にこれらを取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年１月１０日（２００１．１．１０）
【訂正の要旨】
［訂正の要旨］
　訂正請求書による訂正事項は次のとおりである。
〔訂正事項１〕
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の
「【請求項１】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分として含有することを特徴とするエポキシ樹脂組成物。」なる記載を
「【請求項１】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）
　【化１】
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分として含有し、かつビスマレイミドおよびポリマレイミドを含有しないことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。」と訂正する。
〔訂正事項２〕
　明りょうでない記載の釈明を目的として、段落番号【０００８】の
「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）
　【化２】
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は、各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分として含有することを特徴とするエポキシ樹脂組成物」なる記載を
「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）
　【化２】
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は、各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分とし、かつビスマレイミドおよびポリマレイミドを含有しないことを特徴とするエポキシ樹脂組成物」と訂正する。
〔訂正事項３〕
　誤記の訂正を目的として、段落番号【００３０】の「エラストーマ」なる記載を「エラストマー」と訂正する。
〔訂正事項４〕
　誤記の訂正を目的として、段落番号【００３４】【表１】の「ＴＰＰ：トリフェニルホスフィンム」なる記載を「ＴＴＰ：トリフェニルホスフィン」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
エポキシ樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）
　【化１】
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は、各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分として含有
し、かつビスマレイミドおよびポリマレイミドを含有しない
　【請求項２】　硬化促進剤（Ｄ）におけるテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物との配合割合を、テトラ置換ボレート化合物（ｄ１）：トリフェニルホスフィン（ｄ２）＝１：１〜１：２（モル比）とする請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
　【請求項３】　硬化促進剤（Ｄ）の配合量をエポキシ樹脂とフェノール樹脂の合計量に対して０．１〜５．０重量％とする請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
　【請求項４】　テトラ置換ボレート化合物（ｄ１）が、テトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート、テトラ置換アルソニウム・テトラ置換ボレート、テトラ置換アンモニウム・テトラ置換ボレートおよび各種イミダゾール化合物またはその誘導体のテトラ置換ボレートから選ばれる少なくとも１種の化合物である請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
　【請求項５】　請求項１〜４いずれかに記載のエポキシ樹脂組成物によって半導体素子が封止された半導体装置。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、硬化性および貯蔵安定性（ポットライフ）に優れるエポキシ樹脂組成物およびそれによって半導体素子が封止された半導体装置に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　エポキシ樹脂は、耐熱性、耐湿性、電気特性、接着性などに優れており、塗料、接着剤、電気絶縁材料など工業材料として利用されている。
　【０００３】
　半導体封止用エポキシ樹脂組成物として、信頼性などの点を考慮してエポキシ樹脂、フェノール樹脂、イミダゾール硬化促進剤から成るエポキシ樹脂組成物が広く用いられている。しかしながら、貯蔵安定性が劣るため室温で長時間放置した場合、成形時に流動性（スパイラル・フロー）が低下し未充填などの問題が発生する。そのためエポキシ樹脂組成物の取扱いが極めて繁雑になる。
　【０００４】
　そこで、貯蔵安定性の硬化促進剤としてテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート、各種イミダゾール化合物などを配合してエポキシ樹脂組成物の貯蔵安定性を改善する方法（特開昭４７−２６３９８８号公報、特公昭５１−２４３９９号公報）が提案されている。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　これらの方法は、貯蔵安定性に関しては、十分満足する。しかしながら使用するエポキシ樹脂の種類によって、触媒活性が異なり、実際の成形において十分にその性能を発揮するに至らないのが現状である。また最近移行しつつあるマルチプランジャー成形法対応樹脂としては、速硬化が主流となるため特に硬化性の点で不利となる。
　【０００６】
　本発明の目的は、硬化性、信頼性および保存安定性（ポットライフ）を兼ねそなえた半導体用エポキシ樹脂組成物を提供することにある。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者らは、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂に、硬化促進剤としてテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート、テトラ置換アルモニウム・テトラ置換ボレート、テトラ置換アンモニウム・テトラ置換ボレートおよび各種イミダゾール化合物またはその誘導体のテトラ置換ボレートから選ばれる少なくとも１種の化合物とトリフェニルホスフィンの混合物を添加することにより上記の課題を達成し、目的に合致したエポキシ樹脂組成物が得られることを見出し、本発明に到達した。
　【０００８】
　すなわち本発明は、エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）を必須成分として含有するエポキシ樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）
　【化２】
（ただし、Ｒ１〜Ｒ８は、各々水素原子、炭素数１〜４の低級アルキル基および臭素原子から選ばれた基を示す。）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有するとともに、前記硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分として含有
し、かつビスマレイミドおよびポリマレイミドを含有しない
　【０００９】
　【発明の実施の形態】
　以下、本発明の構成を記述する。
　【００１０】
　本発明におけるエポキシ樹脂（Ａ）は、上記式（Ｉ）で表される骨格を有するエポキシ樹脂（ａ）を必須成分として含有することが重要である。式（Ｉ）において、Ｒ１〜Ｒ８の好ましい具体例としては、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、臭素原子などが挙げられる。
　【００１１】
　本発明におけるエポキシ樹脂（ａ）の好ましい具体例としては、４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）ビフェニル、４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラメチルビフェニル、４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラメチル−２−クロロビフェニル、４，４´−２，３−エポキシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラメチル−２−ブロモビフェニル、４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラエチルビフェニル、４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラブチルビフェニルなどが挙げられる。
　【００１２】
　本発明におけるエポキシ樹脂（Ａ）は、上記のエポキシ樹脂（ａ）とともに該エポキシ樹脂（ａ）以外の他のエポキシ樹脂をも併用して含有することができる。併用できる他のエポキシ樹脂としては、たとえば、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡやレゾルシンなどから合成される各種ノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡエポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、ハロゲン化エポキシ樹脂などが挙げられる。
　【００１３】
　エポキシ樹脂（Ａ）中に含有されるエポキシ樹脂（ａ）の割合に関しては特に制限がなく必須成分としてエポキシ樹脂（ａ）が含有されれば本発明の効果は発揮されるが、より十分な効果を発揮させるためには、エポキシ樹脂（ａ）をエポキシ樹脂（Ａ）中に通常５０重量％以上、好ましくは７０重量％以上含有せしめる必要がある。
　【００１４】
　本発明において、エポキシ樹脂（Ａ）の配合量は通常４〜２０重量％、好ましくは６〜１８重量％である。
　【００１５】
　本発明における硬化剤（Ｂ）は、エポキシ樹脂（Ａ）と反応して硬化させるものであれば特に限定されず、それらの具体例としては、たとえばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡやレゾルシンなどから合成される各種ノボラック、各種多価フェノール化合物、無水マレイン酸、無水マレイン酸、無水ピロメリト酸などの酸無水物およびメタフェニレンジアミン、ジアミノフェニルメタン、ジアミノフェニルスルホンなどの芳香族アミンなどがあげられる。半導体装置封止用としは、耐熱性、耐湿性および保存性の点から、フェノールノボラック、クレゾールノボラックなどのノボラック樹脂が好ましく用いられ、用途によっては二種以上の硬化剤を併用してもよい。
　【００１６】
　本発明における硬化剤（Ｂ）の配合量は通常１〜２０重量％、好ましくは２〜１５重量％である。さらには、エポキシ樹脂（Ａ）と硬化剤（Ｂ）の配合比は、機械的性質および耐湿性の点から（Ａ）に対する（Ｂ）の化学当量比が０．５〜１．６、とくに０．８〜１．３の範囲にあることが好ましい。
　【００１７】
　本発明においては、硬化促進剤（Ｄ）がテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物を必須成分として含有することが重要である。
　【００１８】
　本発明で使用するテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）としては、テトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート、テトラ置換アルソニウム・テトラ置換ボレート、テトラ置換アンモニウム・テトラ置換ボレートおよび各種イミダゾール化合物またはその誘導体のテトラ置換ボレートから選ばれる少なくとも１種の化合物が挙げられる。
　【００１９】
　テトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレートは、例えば次の一般式（ＩＩ）
　【化３】
（式中、Ｒ９〜Ｒ１２は各々、アルキル基、アルケニル基から選ばれた基を示し、Ｒ１３はフェニル基、置換フェニル基から選ばれた基を示す。）で示される。
　【００２０】
　テトラ置換アルソニウム・テトラ置換ボレートは、例えば次の一般式（ＩＩＩ）
　【化４】
（式中、Ｒ１４〜Ｒ１７は各々、アルキル基、アルケニル基から選ばれた基を示し、Ｒ１８はフェニル基、置換フェニル基から選ばれた基を示す。）で示される。
　【００２１】
　テトラ置換アンモニウム・テトラ置換ボレートは、例えば次の一般式（ＩＶ）
　【化５】
（式中、Ｒ１９〜Ｒ２２は各々、水素原子、アルキル基、ヒドロキシル基、フェニル基、または置換フェニル基から選ばれた基を示し、Ｒ２３はフェニル基、置換フェニル基から選ばれた基を示す。）で示される。
　【００２２】
　イミダゾール化合物のテトラ置換ボレートは、例えば次の一般式（Ｖ）
　【化６】
（式中、Ｒ２４〜Ｒ２８は水素原子、アルキル基、アルケニル基、アミル基、シクロアルキル基、シクロアルケニル基から選ばれた基を示し、Ｒ２９はフェニル基、置換フェニル基から選ばれた基を示す。）で示される。
　【００２３】
　これらのテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）の具体例としては、例えば、テトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレートとしてテトラブチルホスホニウム・テトラフェニルボレート、ｎ−ブチルトリフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、トリメチルフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、ジエチルメチルフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、ジアリルメチルフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、（２−ハイドロキシルエチル）トリフェニルフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、エチルトリフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、ｐ−キシレンビス（トリフェニルホスホニウム）・テトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラエチルボレート、テトラフェニルホスホニウム・トリエチルフェニルボレート、デトラフェニルホスホニウム・テトラブチルボレートなどが挙げられる。また、テトラ置換アルソニウム・テトラ置換ボレートとして、テトラメチルアルソニウム・テトラフェニルボレート、テトラフェニルアルソニウム・テトラフェニルボレート、ジメチルジエチルアルソニウム・テトラフェニルボレート、トリエチル−ｎ−オクチルアルソニウム・テトラフェニルボレートなどが挙げられる。また、テトラ置換アンモニウム・テトラ置換ボレートとして、トリエチルアミン・テトラフェニルボレート、トリメチルアミン・テトラフェニルボレート、トリフェニルアミン・テトラフェニルボレート、ジエチルメチルアミン・テトラフェニルボレート、ジフェニルメチルアミン・テトラフェニルボレートなどが挙げられる。さらに、イミダゾール化合物およびその誘導体のテトラ置換ボレートとして、イミダゾール・テトラフェニルボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール・テトラフェニルボレート、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール・テトラフェニルボレート、２−ウンデシルイミダゾール・テトラフェニルボレート、２−ヘプタデシルイミダゾール・テトラフェニルボレート、１−エチル−２−エチルイミダゾール・テトラフェニルボレートなどが挙げられる。
　【００２４】
　本発明組成物においては、これらのテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）の混合物を配合するが、配合は、これらを混合あるいは単なるドライブレンド物として同時に配合しても、また個別に配合しても、なんらさしつかえない。
　【００２５】
　本発明では、硬化促進剤（Ｄ）におけるテトラ置換ボレート化合物（ｄ１）とトリフェニルホスフィン（ｄ２）との混合物との配合割合を、テトラ置換ボレート化合物（ｄ１）／トリフェニルホスフィン（ｄ２）＝１／１〜１／２（モル比）とするのが好ましい。この値が大きいと硬化性が低下する傾向があり、一方値が小さいと貯蔵安定性が低下する傾向がある。
　【００２６】
　また、本発明では、硬化促進剤（Ｄ）の配合量をエポキシ樹脂とフェノール樹脂の合計量に対して０．１〜５．０重量％とするのが好ましい。添加量が０．１重量％未満になると硬化促進効果が低下する。また５．０重量％をこえて添加しても硬化促進効果は飽和する。
　【００２７】
　本発明における充填剤（Ｃ）としては、溶融シリカ、結晶シリカ、炭酸カルシウム、酸化チタン、酸化アンチモン、アスベスト、ガラス繊維などがあげられるが、なかでも溶融シリカは線膨脹係数を低下させる効果が大きく、低応力化に有効なため好ましく用いられる。
　【００２８】
　本発明において、充填剤（Ｃ）の配合量は７０％以上、さらに７５％以上、さらに８０％以上、一方９５重量％以下、さらに８５重量％以下の範囲が好ましい。
　【００２９】
　本発明において、充填剤（Ｃ）をシランカップリング剤、チタネートカップリング剤などのカップリング剤であらかじめ表面処理することが、信頼性の点で好ましい。カップリング剤としてエポキシシラン、アミノシラン、メルカプトンなどのシランカップリング剤が好ましく用いられる。
　【００３０】
　本発明のエポキシ樹脂組成物には、ハロゲン化エポキシ樹脂などのハロゲン化合物、リン化合物などの難燃剤、三酸化アンチモンなどの難燃助剤、カーボンブラック、酸化鉄などの着色剤、シリコーンゴム、オレフィンゴム、変性ニトリルゴム、変性ポリブタジエンゴム、変性シリコーンオイルなどの
エラストマー
　【００３１】
　本発明のエポキシ樹脂組成物は溶融混練することが好ましく、たとえばバンバリーミキサー、ニーダー、ロール、単軸もしくは二軸の押出機およびコニーダーなどの公知の混練方法を用いて溶融混練することにより、製造される。そして得られたエポキシ樹脂組成物によって半導体素子を封止することによって半導体装置が得られる。
　【００３２】
　【実施例】
　以下、実施例を示して本発明を具体的に説明する。
　【００３３】
　実施例１〜４、比較例１〜５表１に示した硬化促進剤（Ｄ）を用い、表２に示した配合処方で原料をミキサーによりドライブレンドした。これを、バレル設定温度９０℃の二軸の押出機を用いて溶融混練し組成物を得た。そして以下の評価を行った。
＜貯蔵安定性＞各組成物について、混練直後から、２５℃×５０％ＲＨの室温に４日、７日放置したときのスパイラル・フローの変化で評価した。スパイラルフローはＥＭＭＩ型評価用金型を用いて１７５℃で成形速度２５ｍ／ｓｅｃで測定した。４日放置後のスパイラルフローの値が混練直後の値に対して８０％以上であるものを貯蔵安定性が良好であると判断した。
＜硬化性＞１７５℃（金型温度）で何秒で硬化するか調べた。１００秒以下のものを良好であると判断した。
＜ゲルタイム＞１７５℃（熱板）でゲル化時間を測定した。これらの結果を表３に示す。
　【００３４】
　【表１】
　【００３５】
　【表２】
　【００３６】
　【表３】
　【００３７】
　表３に見られるように、本発明のエポキシ樹脂組成物（実施例１〜４）は硬化性および貯蔵安定性（ポットライフ）に優れている。これに対して組成物中に（Ｄ）を含有しない比較例１〜２は硬化性または貯蔵安定性が劣っている。また、従来から使用されているエポキシ樹脂であるクレゾールノボラック型エポキシ樹脂のみを用いた場合では、（Ｄ）成分を含有しても硬化性、貯蔵安定性両者を満足させることはできない。
　【００３８】
　【発明の効果】
　本発明のエポキシ樹脂組成物は、特定のエポキシ樹脂と特定の硬化促進剤を配合したために、硬化性および貯蔵安定性がともに優れている。