【事件の表示】
　特許第３０３５５９２号「低アルコール清酒」の請求項１ないし４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０３５５９２号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　本件特許第３０３５５９２号に係る発明についての出願は、平成１０年４月１４日（優先権主張平成９年６月４日）の出願であって、平成１２年２月２５日にその特許の設定登録がなされ、その後、西野 満より特許異議申立がなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１３年４月２５日に訂正請求がなされたものである。
　
II．訂正請求
１．訂正の内容
　特許請求の範囲の請求項１に係る記載「エタノール濃度４．０〜１２．０％、日本酒度−５０〜−２５，酸度１．５〜４．０，カプロン酸エチル濃度０．０５〜１０．０ppm、イソアミルアルコール濃度１５．０〜９０．０ppm、ノルマルプロパノール濃度１０．０〜６０．０ppm、イソブタノール濃度４．０〜４０．０ppmであり、清酒の香味が保持された低アルコール清酒。」を、「エタノール濃度４．０〜１２．０％、日本酒度−５０〜−２５，酸度１．５〜４．０，カプロン酸エチル濃度０．０５〜１０．０ppm、イソアミルアルコール濃度１５．０〜５０．０ppm、ノルマルプロパノール濃度１０．０〜６０．０ppm、イソブタノール濃度４．０〜４０．０ppmであり、清酒の香味が保持された低アルコール清酒。」と訂正する。
２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項は、イソアミルアルアルコール濃度を「１５．０〜９０．０ppm」を「１５．０〜５０．０ppm」に訂正するものであるから特許請求の範囲の減縮に該当する。
　そして、上記いずれの訂正も新規事項に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものではない。
　
３．むすび
　以上のとおりであるから、本件訂正請求は、特許法１２０条の４,２項及び同条３項で準用する１２６条２項及び３項の規定に適合するので、請求のとおり当該訂正を認める。
　
III．特許異議申立
１．特許異議申立書の理由の概要
　訂正前の本件請求項１乃至４に係る発明は、甲第１乃至５号証に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものである、或いは、訂正前の本件明細書の記載には不備がある。
　　　　　　　　　記
甲第１号証：「奈良県工業試験場 研究報告」No.20，18〜24頁（1994）
甲第２号証：「山梨県工業技術センター 研究報告」No.2、89〜94頁(1988)
甲第３号証：J.Brew.Soc.Japn.Vol.81，No.9，626〜632頁(1986)
甲第４号証：「醗酵工学」64巻、4号、253〜259頁（1986）
甲第５号証：平成10年7月17日付早期審査に関する事情説明書
２．判断
（特許法２９条２項違反について）
　甲第１号証には、「吟醸もろみ中の成分の経日変化」との表題で、「Table5」に、１５日目における清酒のイソアミルアルコール濃度は、「８７ppm」であることが、
　甲第２号証には、「低発酵性ワイン酵母による低アルコール清酒の醸造」との表題で、「表９ 低アルコール清酒の低沸点香気成分」に、「清酒モロミ ３日目」のイソアミルアルコール濃度は、「８５ppm」であることが、
　甲第３号証には、「糖化後発酵法における麹使用量の影響」との表題で、「第５表 製成酒の香気成分と官能検査結果」に、イソアミルアルコール濃度が、「７６ppm」であることが、
　甲第４号証は、「醪中のカプロン酸エチル」に関するもので、全ての条件下での３日目のカプロン酸エチル濃度は０．０５〜１０．０ppmであることが、
　甲第５号証には、エタノール濃度が４．０〜１２．０％、日本酒度が−５０〜−２５，酸度が１．５〜４．０である清酒は普通のものであることが、それぞれ記載されている。
　よって検討するに、訂正後の請求項１に係る発明（以下、「本件発明１」という。）では、その成分であるイソアミルアルコール濃度が「１５．０〜５０．０ppm」であるところ、甲第１号証ではそれが８７ppm、甲第２号証では、８５ppm、甲第３号証では、７６ppmであって、本件発明１の上限である５０．０ppmを大きく上回っており、しかも、本件発明１のイソアミルアルコール濃度が、低アルコール清酒におけるイソアミルアルコール濃度として良好であることを教示するところはない。
　そして、甲第４号証及び甲第５号証には、イソアミルアルコール濃度について言及しているところはない。
　そうすると、本件発明１は、甲第１号証乃至甲第５号証に記載の発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　また、訂正後の請求項２乃至４に係る発明（以下、「本件発明２乃至４」という。）に関して、本件発明２及び４は本件発明１を、本件発明３は本件発明１及び２を、それぞれ引用するものであるから、本件発明１についての判断と同じ理由により、甲第１号証乃至甲第５号証に記載の発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
（明細書の記載不備について）
　特許異議申立人は、本件発明１及び２においては、得られた所望の結果を羅列しているにすぎず、その結果を達成するための技術的特徴が含まれていない旨、主張している。
　しかし、請求項１及び２には、本件発明１に係る「低アルコール清酒」に関し、「エタノール濃度、日本酒度，酸度，カプロン酸エチル濃度、イソアミルアルコール濃度、ノルマルプロパノール濃度、イソブタノール濃度」について、具体的数値で特定しているから、請求項１及び２の記載は明確であることは明らかである。
　したがって、上記特許異議申立人の主張は失当である。
３．まとめ
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠によっては、本件発明１乃至４についての特許を取り消すことはできない。
　また他に本件発明１乃至４についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年５月１５日（２００１．５．１５）
【訂正の要旨】
（訂正の要旨）
　特許請求の範囲の請求項１に係る記載「エタノール濃度４．０〜１２．０％、日本酒度−５０〜−２５，酸度１．５〜４．０，カプロン酸エチル濃度０．０５〜１０．０ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１５．０〜９０．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１０．０〜６０．０ｐｐｍ、イソブタノール濃度４．０〜４０．０ｐｐｍであり、清酒の香味が保持された低アルコール清酒。」を、特許請求の範囲の減縮を目的として「エタノール濃度４．０〜１２．０％、日本酒度−５０〜−２５，酸度１．５〜４．０，カプロン酸エチル濃度０．０５〜１０．０ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１５．０〜５０．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１０．０〜６０．０ｐｐｍ、イソブタノール濃度４．０〜４０．０ｐｐｍであり、清酒の香味が保持された低アルコール清酒。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
低アルコール清酒
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　エタノール濃度４．０〜１２．０％、日本酒度−５０〜−２５、酸度１．５〜４．０、カプロン酸エチル濃度０．０５〜１０．０ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１５．０〜
５０．０
　【請求項２】　エタノール濃度６．０〜９．０％、日本酒度−４５〜−３０、酸度２．０〜４．０、カプロン酸エチル濃度０．０５〜３．０ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１５．０〜５０．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１００〜４０．０ｐｐｍ、イソプタノール濃度４．０〜２０．０ｐｐｍであり、清酒の香味が保持された低アルコール清酒。
　【請求項３】　ピルビン酸濃度が９０．０ｐｐｍ以下である請求項１または請求項２に記載の清酒の香味が保持された低アルコール清酒。
　【請求項４】　低アルコール清酒が穀物、麹、水および酵母による醸造酒であることを特徴とする請求項１に記載の清酒の香味が保持された低アルコール清酒。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、清酒の香味を有している低アルコール清酒に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　通常の清酒は、エタノール濃度が２０％前後の原料清酒を調合してエタノール濃度を１５％前後としたものが一般的であるが、近年では低アルコール指向が進み、通常の清酒よりもエタノール濃度が低い清酒およびその製造方法について種々の検討がなされている。
　【０００３】
　既にいくつかのタイプの低アルコール清酒が知られているが、２つのタイプの味に大別される。その１つのタイプは、日本酒度が−１０以上、酸度が１．５以下で、清酒の香味はある程度残しているものの、水っぽい味のために清酒として消費者を満足させるものではない。一方、もう１つのタイプは、高糖・高酸タイプの低アルコール清酒で、日本酒度−８０〜−７０、酸度５．０〜７．０程度であるため、極度に甘酸っぱく、水っぽさはないものの、清酒とは異なる香味を呈する。
　【０００４】
　これらの低アルコール清酒の製造方法としては、水を加えるタイプと水を加えないタイプに大別される。一般的に原料清酒に加水してエタノール濃度を１３％以下にすると、水っぽさや苦味を有する好ましくない酒質になることが知られており（日本醸造協会誌８０（５）２９８，同７８（８）６４１）、水っぽさを克服するために、これまで種々の検討が行われてきた。
　【０００５】
　すなわち、具体的に説明すると、加水した場合には、補糖補酸を行う方法（特許番号第２５９８８４７号）、もろみ発酵の最盛期に多量の追水を行ってアルコールを希釈し、麹四段を行ってさらに発酵を続けて味を調整する方法（日本醸造協会誌７４（１）６１）等が挙げられる。加水をしないで低アルコール化するためにアルコール発酵を途中で止める場合には、発酵途上で固液分離し、未溶解の基質を除去して再発酵させる方法（日本醸造協会誌６８（１２）９３８）、グルコースを非発酵性糖に酵素によって変換させることで発酵を途中で終了させる方法（特許番号第１４０４１８５号）、発酵能の弱い酵母や糸状菌を利用する方法（日本醸造協会誌７９（１０）６９１，特開平５−５６７７４）、温度感受性酵母を用い加熱によってアルコール発酵を途中で止める方法（特開平７−２３６４６５）等が挙げられる。また、水を加えずに低アルコール化する別法として、原料清酒からエタノールを取り除く方法、具体的には蒸留もしくは逆浸透膜処理を行い、製成酒からエタノールを除去する方法（特開昭６１−１００１８３，特開平４−２２２５８５）等が挙げられる。しかし、これらのどの方法をもってしても、低アルコール化処理後に水っぽさや苦味を抑えた清酒の香味を有している低アルコール清酒を得るには充分ではない。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】
　上記の状況および酒類全般にわたる近年の低アルコール指向を満足させる低アルコール清酒が望まれているなかで、本発明は、上記の欠点のない、清酒の香味が保持された低アルコール清酒を提供することを目的として開発されたものである。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者らは、前記した要求を満足させる低アルコール清酒について鋭意検討した結果、エタノール濃度、日本酒度、酸度、カプロン酸エチル濃度、イソアミルアルコール濃度、ノルマルプロパノール濃度およびイソブタノール濃度を特定の範囲にすれば、清酒の香味が保持された低アルコール清酒、すなわち、清酒の香りを持ち、味の優れた低アルコール清酒が得られることを見いだした。また、このような低アルコール清酒は、減圧下で原料清酒に水蒸気を投入して気化した香り成分を冷却凝集して回収し、香り成分を回収した残りの液についてはエタノールを所望の濃度となるまで留去し、留去後の液に前記の香り成分を戻して調製することにより、容易に得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
　【０００８】
　すなわち、本発明は、エタノール濃度４．０〜１２．０％、日本酒度−５０〜−２５、酸度１．５〜４．０、カプロン酸エチル濃度０．０５〜１０．０ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１５．０〜
５０．０
　【０００９】
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明は、以下のような原材料から得られる醸造酒（清酒）中のエタノール濃度を低下させた低アルコール清酒である。すなわち、
（１）米、米麹および水のみを原料として発酵させ、濾過して得られたもの、
（２）米、水、清酒粕、麦、あわ、とうもろこし、こうりゃん、きび、ひえ、でんぷんおよびこれらの麹から選ばれた材料を加えて発酵させて、濾過して得られたもの、好ましくは、米および米麹を必須成分とし、これに加える麦、あわ、とうもろこし、こうりゃん、きび、ひえ、でんぷんおよびこれらの麹から選ばれた材料の重量の合計が、麹米を含む米の重量を越えないもの、
（３）（２）において、米、水および米麹とともに他の（２）の原料を発酵させて、濾過して得られた清酒に、アルコール、焼酎、ぶどう糖、水あめ、こはく酸、乳酸、くえん酸、グルタミン酸ソーダ、水または／および清酒を加えて得られたもの、好ましくは、米および米麹を必須成分とするものであり、これにアルコール、焼酎を加える場合は、エタノール１００％に換算して、麹米を含む米の重量の２８ｖ／ｗ％以内となるように加えたもの、また、ぶどう糖、水あめ、こはく酸、乳酸、くえん酸、グルタミン酸ソーダ、水または／および清酒から選ばれた材料を加える場合は、これらの重量の合計が、麹米を含む米の重量を越えないように添加したもの、
（４）清酒に清酒粕を加えて濾過して得られたもの、
（５）発酵中に生じた米残渣や酵母が懸濁した、いわゆる“にごり酒”や、炭酸による発泡性を有する清酒、
が挙げられる。
　【００１０】
　この中では、（１）の清酒が本発明の効果を顕著に得られるという点で最も好ましいが、（５）の清酒は、清酒の有する濁りや炭酸により、さらに清酒の水っぽさが解消されるという点で好ましい。
　本発明の低アルコール清酒のエタノール濃度は４．０〜１２．０％であり、４０％未満となると、酒が水っぽくなりやすい。また、１２．０％を超える場合は、エタノール濃度が高すぎ、特に本発明の低アルコール清酒を得るという目的に合致しない。好ましくはエタノール濃度６．０〜９．０％であり、さらには６５〜８．５％のときに本発明の効果が顕著である。
　【００１１】
　本発明の低アルコール清酒の日本酒度は−５０〜−２５であり、酸度は１．５〜４．０である。日本酒度が−２５を越え、あるいは酸度が１．５未満になると、酒が水っぽくなりやすく、また、日本酒度が−５０未満であり、あるいは、酸度が４．０を越えると、甘味や酸味が強くなりすぎ、清酒らしさが失われる。好ましくは日本酒度が−４５〜−３０、酸度が２．０〜４．０、さらに好ましくは日本酒度が−４０〜−３５、酸度が２．６〜３．５である。ここで日本酒度とは、国税庁所定分析法（国税庁発行）により定義される測度であり、１５℃における清酒の比重を表す単位である。清酒の比重（ｇ／ｃｍ３）と日本酒度の関係は、日本酒度＝１４４３（１−比重）／比重である。また、酸度は国税庁所定分析法により定義される遊離酸の総量を表す測度であり、清酒１０ｍｌを１／１０規定の水酸化ナトリウム溶液で中和したときの滴定ｍｌ数として求められる。
　【００１２】
　本発明の低アルコール清酒は、エタノール濃度が低いにも関わらず清酒の香味を保持している。ここで、「清酒の香味を保持している」とは、原料清酒由来の揮発成分が清酒の香りと味を充分に発現し得る程度に含まれていることをいう。
　具体的には、カプロン酸エチル濃度０．０５〜１０．０ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１５．０〜９０．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１０．０〜６０．０ｐｐｍ、イソブタノール濃度４．０〜４０．０ｐｐｍである。
　【００１３】
　好ましくは、カプロン酸エチル濃度０．０５〜１０．０ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０１〜１．０ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度０．０５〜１０．０ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度２．０〜２０．０ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００２〜０．０５ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００１〜０．０５ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１５．０〜９０．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１０．０〜６０．０ｐｐｍ、イソブタノール濃度４．０〜４０．０ｐｐｍである。
　【００１４】
　さらに好ましくは、カプロン酸エチル濃度０．０５〜３．０ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０１〜０．３ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度０．０５〜３．０ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度２．０〜１０．０ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００２〜０．０１ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００１〜０．０１ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１５．０〜５０．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１０．０〜４０．０ｐｐｍ、イソブタノール濃度４．０〜２０．０ｐｐｍである。
　【００１５】
　カプロン酸エチル、カプリル酸エチル、酢酸イソアミルは吟醸酒の香りに関与するものであり、アセトアルデヒド、イソブチルアルデヒド、イソバレルアルデヒドは清酒の熟成に関与するものであり、イソアミルアルコール、ノルマルプロパノールおよびイソブタノールはこれら自体の芳香とともに香気全体の調和に寄与するが、各々の成分は過剰であると香味を損なうことが、本発明者らの研究で判っている。これらの成分組成になるように試薬を添加しても、本発明と同じ効果は得られないが、清酒として許容される原料を発酵させ、かつ、これらの成分組成が上述の範囲内であるようにすると、総合的に好ましい清酒の香味、すなわち、味と香りを形成するものである。
　【００１６】
　なお、前記の香味成分の分析はガスクロマトグラフィーにより行い、当該成分に相当する市販試薬により作製された検量線を用いて定量した。測定条件は以下のとおりである。
＜ノルマルプロパノールおよびイソブタノールの測定条件＞
測定機種：（株）島津製作所ＧＣ−１４Ａ，Ｃ−Ｒ７Ａ
カラム　：（株）島津製作所ＣＢＰ２０−Ｍ２５−０２５　０．２５φ×２５ｍ
測定方法：ヘッドスペースガスクロマトグラフィー
測定条件：カラム温度　　初期温度　６０℃、初期保持時間　８分
　　　　　　　　　　　　昇温速度　２０℃／分
　　　　　　　　　　　　最終温度　２００℃、最終保持時間　１分
　　　　　キャリアガス　ヘリウム（圧力　１．５ｋｇ／ｃｍ２）
　　　　　Ｉｎｊ．温度　２５０℃
　　　　　Ｒａｎｇｅ　　１０１
　　　　　Ａｔｔｅｎｕａｔｉｏｎ　０
　【００１７】
＜ノルマルプロパノールおよびイソブタノール以外の測定条件＞
測定機種：（株）島津製作所ＧＣ−１４Ａ，Ｃ−Ｒ４Ａ
カラム　：（株）島津製作所ＣＢＰ２０−Ｍ２５−０２５　０．２５φ×２５ｍ
測定方法：パージアンドトラップ（Ｐ＆Ｔ）ガスクロマトグラフィー
測定条件：カラム温度　　初期温度　５０℃、初期保持時間　１分
　　　　　　　　　　　　昇温速度　３℃／分
　　　　　　　　　　　　最終温度　１５０℃、最終保持時間　３６分
　　　　　キャリアガス　ヘリウム（圧力０．３ｋｇ／ｃｍ２）
　　　　　Ｉｎｊ．　　　温度２５０℃
　　　　　Ｒａｎｇｅ　　１０１
　　　　　Ａｔｔｅｎｕａｔｉｏｎ　３
　【００１８】
　さらに、本発明の低アルコール清酒中のピルビン酸濃度が９０．０ｐｐｍ以下であると、未熟感が感じられて酒質を損う香味が少なくなり好ましい。より好ましい範囲は、４０．０ｐｐｍ以下である。通常、アルコール発酵が不充分なうちに上槽して低アルコール清酒にする場合に、ピルビン酸濃度が高くなる。比較試験例３において、ピルビン酸濃度が９０．０ｐｐｍを越える種々の市販低アルコール清酒と本発明の低アルコール清酒を比較評価したが、ピルビン酸濃度が高い低アルコール清酒は、未熟感のする、好まれない酒質になる結果が得られた。なお、本発明において、ピルビン酸濃度の分析は旭化成工業（株）製ピルビン酸測定キットによった。ただし、分析はこの方法に限られるものではない。
　【００１９】
　本発明の低アルコール清酒中の酵母溶出物である、Ｓ−アデノシルメチオニンとその加水分解物であるメチルチオアデノシンの濃度の合計（以下、酵母溶出物濃度と略す）は、０．３ｍＭ以下であると好ましい。より好ましい範囲は、０．２ｍＭ以下である。酵母溶出物濃度がこの範囲内のときに、苦味、渋味およびいわゆる雑味と称される、清酒のすっきりした味を打ち消す官能的特徴を有する味の少ない酒質の低アルコール清酒となる。通常、アルコール発酵能が弱い酵母を使用したり、アルコール発酵の途中で酵母を死滅させる等の方法で低アルコール清酒にする場合に、酵母溶出物濃度が高くなる。比較試験例４において、酵母溶出物濃度が０．３ｍＭを越えるものも含め種々の市販低アルコール清酒と本発明の低アルコール清酒を比較評価したが、酵母溶出物濃度が高い低アルコール清酒は、雑味の多い、好まれない酒質になる結果が得られた。なお、本発明において、酵母溶出物濃度の分析は液体クロマトグラフィーを用いて行い、市販の試薬との比較により同定、定量した。測定条件は以下のとおりである。
　【００２０】
測定機種：（株）島津製作所ＬＣ−１０ＡＤ
カラム　：ケムコ（株）ＮＵＣＬＥＯＳＩＬ　１０ＳＡ　４．０φ×１００ｍｍ
測定方法：ＵＶ２６０ｎｍの吸光度
測定条件：カラム温度　３０℃
　　　　　移動相　　Ａ液とＢ液によるリニアグラジエント
　　　　　　　　　　０〜２０分　Ａ液１００％
　　　　　　　　　２０〜３０分　Ａ液１００％からＢ液１００％のリニアグラジエント
　　　　　　　　　３０〜４５分　Ｂ液１００％
　　　　　　　　　４５〜５０分　Ｂ液１００％からＡ液１００％のリニアグラジエント
　　　　　　　　　Ｓ−アデノシルメチオニンのピークを３８分前後に検出
　　　　　　　　　　Ａ液；０．０５Ｍリン酸アンモニア緩衝液（ｐＨ３．０）
　　　　　　　　　　Ｂ液；０．５Ｍリン酸アンモニア緩衝液（ｐＨ３．０）
　　　　　流速　　　１．０ｍｌ／分
　　　　　注入量　　１０μｌ
　　　　　Ａｔｔｅｎｕａｔｉｏｎ　６
　【００２１】
　以降、本発明の清酒の製造方法の例について説明する。
　本発明に用いられる清酒の原料清酒は、一般的な発酵法を用いることができる。すなわち、酒母仕込み、酵母仕込み、また、醪の段仕込み等のいずれも使用することができる。麹菌にはＡｓｐｅｒｇｉｌｌｕｓ　ｏｒｙｚａｅ等を用いることができ、発酵は酵母によるアルコール発酵であるが、一部に乳酸菌による乳酸発酵が組み合わされる場合もある。また、米麹の一部をアミラーゼ等の酵素剤で代替することも可能である。
　【００２２】
　ピルビン酸濃度を低くするためには、発酵を完了したもろみから製造した原料清酒を用いるとよく、酵母溶出物濃度を低くするためには，発酵完了後ただちに濾過するとよく、酵母が死滅するような操作は用いるべきでない。また、原料清酒の日本酒度および酸度は、清酒として許容される糖分や酸味料を添加するなどの方法の他に、米の酵素糖化や混在する乳酸菌の利用により調製することができる。
　前記で得られた清酒のエタノール濃度を低下させる方法としては、例えば、次の方法が挙げられる。
　【００２３】
　すなわち、成分を所定の範囲に調整した原料清酒を減圧蒸留し、まず、香り成分であるエステル成分を多く含む画分を原料清酒から分離する。次に、原料清酒中のエタノールを主成分とするアルコールの画分を原料清酒から分離することにより、原料清酒中のエタノール濃度を低減させる。この低アルコール化された原料清酒に、上記のエステル成分を多く含む画分を戻す。
　【００２４】
　原料清酒からエステル成分などの香り成分を回収するための減圧蒸留を行うには、例えば、薄膜式気液向流方式の蒸留装置を用いることができる。この装置としては、例えば、垂直に設置された円筒状のカラム容器の中心に垂直に設置された回転軸を有し、下底の周を上向きにした円錐台形の側面を有し、かつ、円錐の回転対称軸が前記回転軸と重なるように回転軸に固定した回転板と、同じく下底の周を上向きにした円錐台形の側面を有し、かつ、円錐の回転対称軸がカラム容器内の回転軸と重なる位置でカラム容器の内壁に固定した固定板が、交互に複数設置された内部構造を持つ装置が考えられる。減圧蒸留は、該装置の容器内を減圧状態とし、前記回転軸を回転させながら原料清酒をカラム容器の上部から固定板上へ流下させることにより、原料清酒が固定板上の中心部へと流下し、固定板のすぐ下側にある回転板上に落下する。落下した原料清酒は、遠心力により回転板上に薄膜状に広がり、回転板より広く広がったとき、板から溢れ出てカラム容器の内壁に達した後、前記回転板のすぐ下側の固定板上に流下する。このプロセスを繰り返す一方、カラム容器の下部から蒸気を上昇させて気液向流接触をさせることにより、液体中のエステル成分やエタノール成分を該蒸気中に移行させることができる。
　【００２５】
　この装置を利用する場合、まず、原料清酒からエステル成分などの香り成分を分離回収し、次に、香り成分を分離した原料清酒からエタノールを低減させた原料清酒を得る。
　当該装置の回転軸を毎分５００〜１０００回転の速度で回転させ、カラム容器上部から連続的に原料清酒を投入しながら、カラム容器下部から連続的に水蒸気を投入し、２〜２０キロパスカルの圧力（絶対圧力、以降同様）で、２０〜７０℃の温度、特に清酒本来の香味を変化させないためには好ましくは２０〜５５℃の温度で、原料清酒から清酒の特有な香りの成分であるエステル類などをエタノールとともに蒸発させた後、冷却再凝縮させて香り成分の回収を行う。この際、原料清酒に含まれるエタノールの３．０〜２０％を留去すれば、原料清酒から清酒特有な香りの成分であるエステル類などを充分に留去させることができる。
　【００２６】
　次に、香り成分が除去された原料清酒を再度蒸留し、原料清酒中のエタノール濃度を目的濃度まで低減させ、低アルコール化された原料清酒を得る。このときの蒸留方法は、前記装置を用いて前記と同様の圧力、温度で行うことができるが、公知の一般的な蒸留方法でも行うことができる。
　続いて、上記で回収した香り成分を低アルコール化された原料清酒に加え、清酒の香味を有する低アルコール清酒を調製してもよい。回収した香り成分は、任意の量を低アルコール化された原料清酒に戻すことができるが、戻す量は官能的に評価された結果により決定される。
　【００２７】
　【発明の実施の形態】
　次に、実施例、比較例を挙げて本発明をさらに説明するが、本発明の範囲は、これらに限定されるものではない。
　【実施例１】
　表１に示す仕込配合で、留後１５日まで五段で発酵させて３８００Ｌの原料清酒を製造した。
　ここで四段は、蒸米に汲水を加えたものを酵素剤存在下で５０〜６０℃の温度で１晩処理したものである。また五段は、蒸米および米麹に汲水を加えたものを酵素剤存在下で６０℃の温度で１晩処理し、これに追水２を加えて乳酸菌による発酵をさせたものである。
　【００２８】
　この原料清酒を国税庁所定分析法に従って分析したところ、エタノール濃度は１４．２％であり、日本酒度は−２９であり、酸度は３．０であった（以降、エタノール濃度、日本酒度および酸度の測定は、国税庁所定分析法に従って行った）。また、パージアンドトラップガスクロマトグラフィー法およびヘッドスペースガスクロマトグラフィー法で分析したところ、カプロン酸エチル濃度が１．４８ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度が０．１０５ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度が１３５ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度が９．７２ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度が０．０５６ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度が０．００４ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度が５４．７ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度が５２．４ｐｐｍ、およびイソブタノール濃度が２２．５ｐｐｍであった（以降、カプロン酸エチル、カプリル酸エチル、酢酸イソアミル、アセトアルデヒド、イソブチルアルデヒド、イソバレルアルデヒドおよびイソアミルアルコールの濃度の測定はパージアンドトラップガスクロマトグラフィー法、ノルマルプロパノールおよびイソブタノールの濃度の測定はヘッドスペースガスクロマトグラフィー法で行った）。また、旭化成工業（株）製ピルビン酸測定キットを用いてピルビン酸濃度を測定したところ、２５．９ｐｐｍであった（以降、ピルビン酸濃度の測定は、前記測定キットを用いて測定した）。また、液体クロマトグラフィー法で酵母溶出物濃度を分析したところ、０．２３６ｍＭであった（以降、酵母溶出物濃度の測定は、液体クロマトグラフィー法で行った）。
　【００２９】
　この原料清酒１０００Ｌを３６℃に余熱した後、毎時５００Ｌの速度で薄膜式気液向流接触装置のカラム上部から投入した。ここでいう薄膜式気液向流接触装置は、〔課題を解決するための手段〕に記載した装置である。なお、実施例で使用した当該装置のカラムには、回転円錐板と固定円錐板が約２０組設置されており、回転円錐板と固定円錐板の直径はともに約３００ｍｍであった。
　このときカラム内の回転円錐は、毎分７００回転の速度で回転させ、カラム内圧を３．５キロパスカルに設定し、カラム下部より１００℃の蒸気を毎時５Ｋｇの速度で投入した。
　【００３０】
　以上の条件でこの装置を運転すると、定常状態となり、カラム上部温度は３８℃、カラム下部温度は４０℃となった。カラム上部より清酒の香り成分を含むエタノールを主成分とする揮発性物質が気化して留出したので、その気体を−３℃のブラインを循環させたコンデンサーで冷却凝結し、毎時５Ｌの速度で総量１０Ｌを回収した。また、回収された蒸留画分のエタノール濃度は７０．４％であった。このときの原料清酒中のエタノール量を１００％としたときの留去率（以下、単に留去率と称する）は６．３％であった。
　【００３１】
　カラム下部より蒸留残液が、毎時４９９Ｌの速度で総量９９８Ｌ排出された。該排出液は直ちに１５℃に冷却した。この排出液は、エタノール濃度１３．３％、日本酒度−３１、酸度３．０であった。
　蒸留残液の全てを再び気液向流接触装置を用いて、前回と同様な方法で蒸留を行った。但し、このときの蒸留残液の投入は毎時２５０Ｌ、蒸気の投入は毎時２０Ｋｇの速度で行った。
　カラム上部よりエタノールを主成分とする揮発性物質を留出させ、カラム下部より蒸留残液を毎時４８９Ｌの速度で総量９７８Ｌ排出させた。このときの留去率は４７．９％であった。蒸留残液は直ちに１５℃に冷却した。この蒸留残液は、エタノール濃度７．６％、日本酒度−４１、酸度３．１であった。
　【００３２】
　この蒸留残液に活性炭２００ｇ（乾燥重量、以降同称）を加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えた結果、エタノール濃度８．２％、日本酒度−３９、酸度３．０、カプロン酸エチル濃度１．３９ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０９５ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．２４ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度５．７５ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００３ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度４３．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度３４．４ｐｐｍ、イソブタノール濃度１６．７ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２５．６ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．２３３ｍＭの清酒が得られた。これを試験酒（１）とした。
　【００３３】
　【表１】
　【００３４】
　【実施例２】
　表１において四段を１．５倍量とし、五段を３．０倍量とした以外は、表１と同様の仕込配合率で、留後１５日まで発酵させて、エタノール濃度１１．１％、日本酒度−３９、酸度３．６、カプロン酸エチル濃度１．２１ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０８９ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．２０ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度７．７８ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０４５ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００３ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度４３．１ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度４０．９ｐｐｍ、イソブタノール濃度１９．５ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２２．６ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．１９０ｍＭの原料清酒を製造した。
　【００３５】
　実施例１と同様の方法で小型の蒸留装置を用いて原料清酒２．０Ｌを蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は８．６％であった。蒸留画分はエタノール濃度６９．９％であり、蒸留残液はエタノール濃度１０．２％、日本酒度−４２、酸度３．６であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を実施例１と同様の方法で小型の蒸留装置を用いて再び蒸留し、エタノール濃度７．６％、日本酒度−４６、酸度３．７の蒸留残液１．８６Ｌを得た。このときの留去率は３２．９％であった。
　【００３６】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度８．２％、日本酒度−４５、酸度３．６、カプロン酸エチル濃度１．１０ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０７９ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．０９ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度５．３７ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０００３ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度２５．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度２０．１ｐｐｍ、イソブタノール濃度５．８５ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２０．２ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．１８９ｍＭの清酒が得られた。これを試験酒（２）とした。
　【００３７】
　【実施例３】
　表１において四段を０．２倍量とし、五段を省略した以外は、表１と同様の仕込配合率で、留後１５日まで発酵させて、エタノール濃度１７．１％、日本酒度−１２、酸度２．６、カプロン酸エチル濃度１．８１ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．１２０ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．６５ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度１２．０ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０７０ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００５ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度６７．２ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度６５．０ｐｐｍ、イソブタノール濃度２９．１ｐｐｍ、ピルビン酸濃度３１．８ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．２９４ｍＭの原料清酒を製造した。
　【００３８】
　実施例２と同様の方法で原料清酒２．０Ｌを蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は５．３％であった。蒸留画分はエタノール濃度７０．７％であり、蒸留残液はエタノール濃度１６．３％、日本酒度−１３、酸度２．６であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を実施例２と同様の方法で再び蒸留し、エタノール濃度７．６％、日本酒度−２７、酸度２．７の蒸留残液１．８４Ｌを得た。このときの留去率は５７．０％であった。
　【００３９】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度８．２％、日本酒度−２６、酸度２．６、カプロン酸エチル濃度１．６９ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．１０９ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．５０ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度６．４９ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０００３ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００３ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度３０．４ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度２４．７ｐｐｍ、イソブタノール濃度６．９０ｐｐｍ、ピルビン酸濃度３１．３ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．２９６ｍＭの清酒が得られた。これを試験酒（３）とした。
　【００４０】
　【実施例４】
　実施例１記載の原料清酒２．０Ｌを実施例２と同様の方法で蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は６．７％であった。蒸留画分はエタノール濃度７０．１％であり、蒸留残液はエタノール濃度１３．３％、日本酒度−３１、酸度３．１であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を再び実施例２と同様の方法で蒸留して、エタノール濃度５．９％、日本酒度−４３、酸度３．１の蒸留残液１．８５Ｌを得た。このときの留去率は５９．５％であった。
　【００４１】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で得られた清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度６．５％、日本酒度−４１、酸度３．１、カプロン酸エチル濃度１．４０ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０９８ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．２２ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度４．９５ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０００３ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度２４．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１９．４ｐｐｍ、イソブタノール濃度５．１７ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２５．７ｐＰｍおよび酵母溶出物濃度０．２３４ｍＭの清酒が得られた。これを試験酒（４）とした。
　【００４２】
　【実施例５】
　実施例２記載の原料清酒２．０Ｌを実施例２と同様の方法で蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は８．６％であった。蒸留画分はエタノール濃度６９．９％であり、蒸留残液はエタノール濃度１０．２％、日本酒度−４２、酸度３．６であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を実施例２と同様の方法で再び蒸留し、エタノール濃度５．８％、日本酒度−４９、酸度３．６の蒸留残液１．８５Ｌを得た。このときの留去率は４９．１％であった。
　【００４３】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度６．５％、日本酒度−４７、酸度３．６、カプロン酸エチル濃度１．１３ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０８２ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．０４ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度４．５２ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度２１．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１７．２ｐｐｍ、イソブタノール濃度５．０１ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２０．２ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度が０．１９２ｍＭの清酒が得られた。これを試験酒（５）とした。
　【００４４】
　【実施例６】
　実施例３記載の原料清酒２．０Ｌを実施例２と同様の方法で蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は５．３％であった。蒸留画分はエタノール濃度７０．７％であり、蒸留残液はエタノール濃度１６．３％、日本酒度−１３、酸度２．６であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を実施例２と同様の方法で再び蒸留し、エタノール濃度５．９％、日本酒度−３０、酸度２．７の蒸留残液１．８５Ｌを得た。このときの留去率は６６．４％であった。
　【００４５】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度６．５％、日本酒度−２８、酸度２．７、カプロン酸エチル濃度１．６９ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．１１３ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．５０ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度５．７５ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００３ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度２７．２ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度２２．２ｐｐｍ、イソブタノール濃度６．１１ｐｐｍ、ピルビン酸濃度３１．５ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．２９１ｍＭの清酒が得られた。これを試験酒（６）とした。
　【００４６】
　【実施例７】
　表１において四段を０．４倍量とし、五段を省略した以外は、表１と同様の仕込配合率で、留後１５日まで発酵させて、エタノール濃度１６．５％、日本酒度−１８、酸度１．７、カプロン酸エチル濃度１．９２ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０９９ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．７３ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度１２．２ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０９０ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００６ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度８４．５ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度７５．４ｐｐｍ、イソブタノール濃度５３．６ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２７．０ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．２９０ｍＭの原料清酒を製造した。
　【００４７】
　実施例２と同様の方法で前記の原料清酒２．０Ｌを蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は５．５％であった。蒸留画分はエタノール濃度７０．２％であり、蒸留残液はエタノール濃度１５．７％、日本酒度−２０、酸度１．７であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を実施例２と同様の方法で再び蒸留し、エタノール濃度３．８％、日本酒度−３９、酸度１．７の蒸留残液１．８５Ｌを得た。このときの留去率は７７．６％であった。
　【００４８】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度４．５％、日本酒度−３８、酸度１．７、カプロン酸エチル濃度１．８１ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０９１ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．５７ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度５．０１ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００３ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度２９．１ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度２２．１ｐｐｍ、イソブタノール濃度９．７１ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２６．５ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．２８６ｍＭの清酒が得られた。これを試験酒（７）とした。
　【００４９】
　【比較例１】
　表１において四段を０．５倍量とした以外は、表１と同様の仕込配合率で留後１５日まで発酵させて、エタノール濃度１４．８％、日本酒度−２１、酸度３．１、カプロン酸エチル濃度１．５８ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．１０９ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．４７ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度１０．１ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０６０ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００４ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度５９．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度５７．１ｐｐｍ、イソブタノール濃度２５．４ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２７．５ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度が０．２５３ｍＭの原料清酒を製造した。
　実施例２と同様の方法で原料清酒２．０Ｌを蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は５．７％であった。蒸留画分はエタノール濃度７０．３％であり、蒸留残液はエタノール濃度１４．０％、日本酒度−２３、酸度３．０であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　【００５０】
　蒸留残液を実施例２と同様の方法で再び蒸留して、エタノール濃度２．９％、日本酒度−４２、酸度３．１の蒸留残液１．８５Ｌを得た。このときの留去率は８０．７％であった。
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で得られた清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度３．５％、日本酒度−４１、酸度３．１、カプロン酸エチル濃度１．３９ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．１００ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．３５ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度３．９７ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１９．５ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１５．６ｐｐｍ、イソブタノール濃度４．３６ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２５．６ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．２５２ｍＭの清酒が得られた。これを比較酒（１）とした。
　【００５１】
　【比較例２】
　表１において四段および五段を省略した以外は、表１と同様の仕込配合率で留後１８日まで発酵させて、エタノール濃度１８．４％、日本酒度＋１．５、酸度２．７、カプロン酸エチル濃度１．５７ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．１２２ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．４９ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度９．６２ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０６５ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００５ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度５６．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度６４．５ｐｐｍ、イソブタノール濃度２８．２ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２０．５ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．５６２ｍＭの原料清酒を製造した。
　【００５２】
　実施例２と同様の方法で原料清酒２．０Ｌを蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は４．９％であった。蒸留画分はエタノール濃度７０．８％であり、蒸留残液はエタノール濃度１７．６％、日本酒度＋０．５、酸度２．７であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を実施例２と同様の方法で再び蒸留し、エタノール濃度５．８％、日本酒度−１９、酸度２．７の蒸留残液１．８２Ｌを得た。このときの留去率は６９．８％であった。
　【００５３】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度６．５％、日本酒度−１９、酸度２．８、カプロン酸エチル濃度１．４５ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．１１４ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．３４ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度４．４５ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００３ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度２１．８ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度２１．０ｐｐｍ、イソブタノール濃度５．７２ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２０．１ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．５６０ｍＭの清酒が得られた。これを比較酒（２）とした。
　【００５４】
　【比較例３】
　表１において四段を１．５倍量とし、五段を４．０倍量とした以外は、表１と同様の仕込配合率で留後１５日まで発酵させて、エタノール濃度１０．４％、日本酒度−３９、酸度４．１、カプロン酸エチル濃度１．１０ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０８０ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．０５ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度７．２８ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０４２ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００３ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度４１．５ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度３９．４ｐｐｍ、イソブタノール濃度１８．１ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２０．４ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．１７８ｍＭの原料清酒を製造した。
　【００５５】
　実施例２と同様の方法で原料清酒２．０Ｌを蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は８．２％であった。蒸留画分はエタノール濃度６３．６％であり、蒸留残液はエタノール濃度９．６％、日本酒度−４１、酸度４．１であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を実施例２と同様の方法で再び蒸留し、エタノール濃度７．６％、日本酒度−４５、酸度４．１の蒸留残液１．８６Ｌを得た。このときの留去率は２８．４％であった。
　【００５６】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度８．１％、日本酒度−４３、酸度４．１、カプロン酸エチル濃度１．０２ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０７５ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度０．９６３ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度５．１４ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００３ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度２５．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１９．９ｐｐｍ、イソブタノール濃度５．６１ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２０．２ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．１７５ｍＭの清酒が得られた。これを比較酒（３）とした。
　【００５７】
　【比較例４】
　表１において四段を２．０倍量とし、五段を３．０倍量とした以外は、表１と同様の仕込配合率で留後１５日まで発酵させて、エタノール濃度１０．５％、日本酒度−４６、酸度３．４、カプロン酸エチル濃度１．１４ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０７９ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．０１ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度７．３７ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０４２ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００３ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度４１．６ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度３８．９ｐｐｍ、イソブタノール濃度１８．２ｐｐｍ、ピルビン酸濃度２０．１ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．１７８ｍＭの原料清酒を製造した。
　【００５８】
　実施例２と同様の方法で原料清酒２．０Ｌを蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は８．１％であった。蒸留画分はエタノール濃度６３．６％であり、蒸留残液はエタノール濃度９．７％、日本酒度−４７、酸度３．４であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を実施例２と同様の方法で再び蒸留し、エタノール濃度５．８％、日本酒度−５４、酸度３．４の蒸留残液１．８７Ｌを得た。このときの留去率は４５．７％であった。
　【００５９】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度６．３％、日本酒度−５３、酸度３．４、カプロン酸エチル濃度１．０７ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０７２ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度０．９３３ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度４．４３ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度２１．１ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１６．６ｐｐｍ、イソブタノール濃度４．９０ｐｐｍ、ピルビン酸濃度１８．７ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．１７６ｍＭの清酒が得られた。これを比較酒（４）とした。
　【００６０】
　【比較例５】
　表１において四段を０．１倍量とし、五段を省略した以外は、表１と同様の仕込配合率で、留後１５日まで発酵させて、エタノール濃度１７．４％、日本酒度−１０、酸度２．７、カプロン酸エチル濃度１．８４ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．１２９ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．７３ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度１２．２ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０６９ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００５ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度６９．８ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度６５．８ｐｐｍ、イソブタノール濃度２９．４ｐｐｍ、ピルビン酸濃度３２．５ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．２９５ｍＭの原料清酒を製造した。
　【００６１】
　この清酒２．０Ｌに活性炭０．４ｇを加えて活性炭で精製を行った後、汲水で２．１２倍希釈したところ、エタノール濃度８．２％、日本酒度−２、酸度１．２、カプロン酸エチル濃度０．８６２ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０５８ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度０．８１５ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度５．７４ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０３０ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度３２．７ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度３０．４ｐｐｍ、イソブタノール濃度１３．３ｐｐｍ、ピルビン酸濃度１５．４ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．１４０ｍＭの清酒が得られた。これを比較酒（５）とした。
　【００６２】
　【比較例６】
　表１に示す仕込配合率で留後９日まで発酵させて、エタノール濃度１２．５％、日本酒度−３８、酸度２．８、カプロン酸エチル濃度２．２５ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．２２３ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度２．０５ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度６．１１ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０７５ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００８ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１０４ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度３７．８ｐｐｍ、イソブタノール濃度２２．９ｐｐｍ、ピルビン酸濃度９９．２ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．０５０ｍＭの原料清酒を製造した。
　【００６３】
　実施例２と同様の方法で原料清酒２．０Ｌを蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は６．８％であった。蒸留画分はエタノール濃度６７．９％であり、蒸留残液はエタノール濃度１１．７％、日本酒度−３９、酸度２．８であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を実施例２と同様の方法で再び蒸留し、エタノール濃度７．５％、日本酒度−４６、酸度２．８の蒸留残液１．８７Ｌを得た。このときの留去率は４０．８％であった。
　【００６４】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度８．１％、日本酒度−４５、酸度２．８、カプロン酸エチル濃度２．１０ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．２０８ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１．８６ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度３．９０ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００４ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００４ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度５５．９ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１７．０ｐｐｍ、イソブタノール濃度６．４０ｐｐｍ、ピルビン酸濃度９８．７ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．０５０ｍＭの清酒が得られた。これを比較酒（６）とした。
　【００６５】
　【比較例７】
　実施例１記載の試験酒（１）に、カプロン酸エチル濃度１１．４ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度１．０９ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度１１．２ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度２５．８ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０５３ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．０５２ｐｐｍになるように市販試薬を添加した。これを比較酒（７）とした。
　【００６６】
　【比較例８】
　実施例１記載の試験酒（１）に、イソアミルアルコール濃度９３．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度６４．４ｐｐｍ、イソブタノール濃度４６．７ｐｐｍになるように市販試薬を添加した。これを比較酒（８）とした。
　【００６７】
　【比較例９】
　実施例１記載の原料清酒２．０Ｌを実施例２と同様の方法で蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は６．７％であった。蒸留画分はエタノール濃度７０．１％であり、蒸留残液はエタノール濃度１３．３％、日本酒度−３１、酸度３．１であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を再び実施例２と同様の方法で蒸留して、エタノール濃度５．９％、日本酒度−４３、酸度３．１の蒸留残液１．８５Ｌを得た。このときの留去率は５９．５％であった。
　【００６８】
　この蒸留残液１．５Ｌに活性炭０．３ｇを加えて活性炭で精製を行い、エタノール濃度５．９％、日本酒度−４３、酸度３．１、カプロン酸エチル濃度０．００２ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．００２ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度０．００３ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度３．６５ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００３ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００１ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度２０．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１５．０ｐｐｍ、イソブタノール濃度３．５０ｐｐｍの清酒を得た。
　【００６９】
　この清酒１．０Ｌに、汲水０．９３Ｌおよび９６％エタノール０．０７Ｌを加えたところ、エタノール濃度６．３％、日本酒度−１４、酸度１．６、ピルビン酸濃度１２．８ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．１２０ｍＭの清酒が得られた。この清酒の香味成分濃度は、ガスクロマトグラフィー法の測定限界付近にあり、正確な分析が困難であったため、加えた汲水および９６％エタノールによる希釈率から、この清酒の香味成分濃度を算出した。算出した濃度は、カプロン酸エチル濃度０．００１ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．００１ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度０．００１５ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度１．８３ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００１５ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．０００５ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１０．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度７．５０ｐｐｍ、イソブタノール濃度１．７５ｐｐｍである。これを比較酒（９）とした。
　【００７０】
　【比較例１０】
　表１に示す仕込配合率で留後２０日まで発酵させて、エタノール濃度１４．８％、日本酒度−２３、酸度２．９、カプロン酸エチル濃度１．０３ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０７７ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度０．９１０ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度５．８１ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．０４９ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００４ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度３５．１ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度４６．２ｐｐｍ、イソブタノール濃度１９．１ｐｐｍ、ピルビン酸濃度１５．３ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．４８９ｍＭの原料清酒を製造した。
　【００７１】
　実施例２と同様の方法で原料清酒２．０Ｌを蒸留し、清酒の香り成分を含む蒸留画分０．０２Ｌと蒸留残液１．９９Ｌを得た。このときの留去率は６．４％であった。蒸留画分はエタノール濃度７０．２％であり、蒸留残液はエタノール濃度１３．９％、日本酒度−２４、酸度２．９であった。蒸留残液の分析には０．１Ｌを使用した。
　蒸留残液を実施例２と同様の方法で再び蒸留し、エタノール濃度７．６％、日本酒度−３６、酸度３．０の蒸留残液１．８５Ｌを得た。このときの留去率は５０．０％であった。
　【００７２】
　この蒸留残液に活性炭０．３５ｇを加えて活性炭で精製を行った後、最初の蒸留操作で回収した清酒の香り成分を含む蒸留画分の全量を加えたところ、エタノール濃度８．２％、日本酒度−３５、酸度２．９、カプロン酸エチル濃度０．９７１ｐｐｍ、カプリル酸エチル濃度０．０７１ｐｐｍ、酢酸イソアミル濃度０．８３０ｐｐｍ、アセトアルデヒド濃度３．３５ｐｐｍ、イソブチルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソバレルアルデヒド濃度０．００２ｐｐｍ、イソアミルアルコール濃度１７．０ｐｐｍ、ノルマルプロパノール濃度１９．１ｐｐｍ、イソブタノール濃度４．８８ｐｐｍ、ピルビン酸濃度１５．１ｐｐｍおよび酵母溶出物濃度０．４８６ｍＭの清酒が得られた。これを比較酒（１０）とした。
　【００７３】
　【比較試験例１】
　実施例および比較例で製造した試験酒（１）、（２）、（３）、（４）、（５）、（６）、（７）および比較酒（１）、（２）、（３）、（４）、（５）を、酒類の開発およびきき酒の仕事に携わり３年以上の経験を有するきき酒の能力を持つパネル・メンバー１８名で、各パネル・メンバーの個々の判断基準に従い、評価１として、水っぽくなく清酒らしさを保持しているか否かについての官能評価を行った。評価は３点法（１−水っぽい、２−やや水っぽい、３−水っぽくない）で評価してもらい、全メンバーの点の平均点を算出した。また、評価２として、酸味あるいは甘味が強すぎず清酒らしさを保持しているか否かについての官能評価を行った。評価は３点法（１−酸味あるいは甘味が非常に強く清酒らしくない、２−酸味あるいは甘味がやや強いが清酒として認められる、３−清酒らしい酸味および甘味）で評価してもらい、全メンバーの点の平均値を算出した。表２に各比較試験酒のエタノール濃度、日本酒度、酸度およびパネル・メンバー１８名の官能評価の平均値を示す。
　【００７４】
　【表２】
　【００７５】
　評価１では試験酒（１）、（２）、（３）、（４）、（５）、（６）および（７）は、水っぽく感じられなかったが、エタノール濃度３．５％の比較酒（１）は、甘味酸味が強いにもかかわらず、水っぽく感じられると答えたパネル・メンバーが多かった。日本酒度−１９の比較酒（２）および希釈型の低アルコール清酒で日本酒度−２、酸度１．２の比較酒（５）も、水っぽく感じられると答えたパネル・メンバーが多かった。また、試験酒（３）、（６）および（７）は、比較酒よりも水っぽさが少なかったが、より好ましい範囲の試験酒（１）、（２）および（４）よりは若干水っぽく感じられると答えたパネル・メンバーが多かった。
　【００７６】
　評価２では、試験酒は酸味あるいは甘味が強いとは感じられなかったが、日本酒度−４３、酸度４．１の比較酒（３）および日本酒度−５３、酸度３．４の比較酒（４）は、酸味あるいは甘味が強く感じられると答えたパネル・メンバーが多かった。また、試験酒（５）は比較酒より酸味あるいは甘味が強いとは感じられなかったが、より好ましい範囲の試験酒（１）、（２）および（４）よりは若干酸味あるいは甘味が強く感じられると答えたパネル・メンバーが多かった。
　したがって、試験酒は極度の甘酸っぱさがなくても、水っぽさを感じさせない味を呈し、全体としての評価が高い清酒であった。なかでも試験酒（１）、（２）および（４）の評価が高かった。
　【００７７】
　【比較試験例２】
　実施例および比較例で製造した試験酒（１）、（４）および比較酒（７）、（８）、（９）を、比較試験例１と同じパネル・メンバー１８名で清酒らしい香りについて官能評価を行った。
　清酒らしい香りについての評価は、この清酒の持つ香りを清酒らしく感じるか否かを官能評価で総合的に判断し、５点法（１−清酒らしく感じない、３−普通、５−清酒らしく感じる）で評価してもらい、全メンバーの点の平均値を算出した。表３にパージアンドトラップガスクロマトグラフィ一法およびヘッドスペースガスクロマトグラフィー法により求めた香気成分の濃度、およびパネル・メンバー１８名の官能評価の平均値を示す。
　【００７８】
　【表３】
　【００７９】
　きき酒による官能評価もあわせて行った結果、本発明の清酒である試験酒（１）および（４）には、清酒らしい香りが認められたが、本発明に該当しないもの、すなわち、試薬添加により高級アルコール以外の香気成分を強化した比較酒（７）は、香気が強く不自然さが目立ち、清酒らしく感じられないと答えたパネル・メンバーが多かった。また、試薬添加により高級アルコールの香気成分を強化した比較酒（８）は、苦味や渋味、あるいは水っぽさが感じられ、全体として清酒の味のバランスが崩れていたと答えたパネル・メンバーが多かった。希釈により香気成分を弱めた比較酒（９）は、香気成分が少ないと同時に、味が少なくなって水っぽさが感じられたと答えたパネル・メンバーが多かった。
　【００８０】
　【比較試験例３】
　実施例および比較例で製造した試験酒（１）、（４）および比較酒（６）を、比較試験例１と同じパネル・メンバー１８名で、各パネル・メンバーの個々の判断基準に従って、未熟感のする香味があるか否かについて官能評価を行った。評価は３点法（１−未熟感のする香味が強くある、２−未熟感のする香味がややある、３−未熟感のする香味を感じない）で評価してもらい、全メンバーの点の平均値を算出した。表４に各試験酒のピルビン酸濃度、およびパネル・メンバー１８名の官能評価の平均値を示す。
　【００８１】
　【表４】
　【００８２】
　ピルビン酸濃度の低い試験酒（１）および（４）には、未熟感のする香味はあまり認められなかったが、発酵を中断したもろみから製造したピルビン酸濃度の高い比較酒（６）には、未熟感のする香味が認められたと答えたパネル・メンバーが多かった。
　また、市販の低アルコール清酒（エタノール濃度８．２％〜１０．９％）および一般清酒（エタノール濃度１４％〜１６％）を、上記と同様に官能評価を行った。表５に市販の低アルコール清酒および一般清酒のピルビン酸濃度、およびパネル・メンバー１８名の官能評価の平均値を示す。
　【００８３】
　【表５】
　ピルビン酸濃度の低い市販一般清酒には、未熟感のする香味はあまり認められなかったが、ピルビン酸濃度の高い市販低アルコール清酒には、未熟感のする香味がある程度認められたと答えたパネル・メンバーが多かった。
　【００８４】
　【比較試験例４】
　実施例および比較例で製造した試験酒（１）、〈２）および比較酒（２）、（１０）を、比較試験例１と同じパネル・メンバー１８名で、各パネル・メンバーの個々の判断基準に従って、苦味、渋味および雑味等について官能評価を行った。評価は３点法（１−苦味、渋味および雑味等が強くある、２−苦味、渋味および雑味等がややある、３−苦味、渋味および雑味等を感じない）で評価してもらい、全メンバーの点の平均値を算出した。表６に各試験酒のＳ−アデノシルメチオニンとその加水分解物であるメチルチオアデノシン、両者の合計である酵母溶出物濃度、およびパネル・メンバー１８名の官能評価の平均値を示す。
　【００８５】
　【表６】
　【００８６】
　酵母溶出物濃度の低い試験酒（１）および（２）には、苦味、渋味および雑味等はあまり認められなかったが、酵母溶出物濃度の高い比較酒（２）および（１０）には、苦味、渋味および雑味等が認められたと答えたパネル・メンバーが多かった。
　また、市販の低アルコール清酒および一般清酒を用いて、同様に官能評価を行った。表７に市販の低アルコール清酒および一般清酒のＳ−アデノシルメチオニンとその加水分解物であるメチルチオアデノシン、両者の合計である酵母溶出物濃度、およびパネル・メンバー１８名の官能評価の平均値を示す。
　【００８７】
　【表７】
　酵母溶出物濃度の高い市販低アルコール清酒（４）および（８）には、苦味、渋味および雑味等が認められたと答えたパネル・メンバーが多かった。
　【００８８】
　【発明の効果】
　本発明の低アルコール清酒は、いわゆる吟醸香、芳醇香、麹香などの清酒の香りの強さと清酒自体の風味とのバランスがよく、清酒特有の香りが保持されている。また、低アルコールであっても水っぽさがない上、酸味および甘味が適度な清酒らしさの保持された低アルコール清酒を得ることができる。