【事件の表示】
　特許第３００８４８１号「炭素短繊維集合体及びそれを強化材とする繊維強化熱可塑性樹脂組成物」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３００８４８１号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
 〔1〕手続の経緯
　本件特許第3008481号の発明は、平成2年(1990)11月2日に特許出願され、平成11年12月3日に設定登録された。
  その後、東レ株式会社より特許異議の申立がなされ、当審より平成12年12月5日付け取消理由が通知され、その指定期間内に平成13年2月16のに訂正請求書および特許異議意見書が提出されている。
〔2〕訂正の適否についての判断
1.訂正事項は次のとおりである。
(1)訂正事項ａ
　明細書の特許請求の範囲を以下のとおりに訂正する。
【請求項1】 エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が0.3μm〜0.8μmの範囲であり、該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して0.1〜10重量%であることを特徴とする、熱可塑性樹脂と溶融混練して、熱可塑性樹脂中に炭素短繊維が分散している均一な繊維強化熱可塑性樹脂組成物を形成するための炭素短繊維集合体。
【請求項2】 エポキシ化合物を主成分とするエマルジヨン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が0.3μm〜0.8μmの範囲であり、該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して0.1〜10重量%含有した炭素短繊維集合体を熱可塑性樹脂100重量部に対して、5〜40重量部となるように押出機を用いてサイドフィード法で配合してなる繊維強化熱可塑性樹脂組成物。」
(2)訂正事項b
 明細書の第7頁1〜16行(公報第2頁右欄22〜35行)に、
「(1)エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、・・・・してなる繊維強化熱可塑性樹脂組成物により容易に達成される。」とあるのを、次のように訂正する。
「(1)エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エボキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が0.3μm〜0.8μmの範囲であり、該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して0.1〜10重量%であることを特徴とする、熱可塑性樹脂と溶融混練して、熱可塑性樹脂中に炭素短繊維が分散している均一な繊維強化熱可塑性樹脂組成物を形成するための炭素短繊維集合体及び
(2)エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エボキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が0.3μm〜0.8μmの範囲であり、該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して0.1〜10重量%含有した炭素短繊維集合体を熱可塑性樹脂100重量部に対して、5〜40重量部となるように押出機を用いてサイドフィード法で配合してなる繊維強化熱可塑性樹脂組成物により容易に達成される。」
(3)訂正事項c
　明細書の第9頁1〜4行(公報第3頁左欄8〜10行)に、「エマルジョンの粒径は、・・・が好ましい。」とあるのを、次のように訂正する。
「エマルジョンの粒径は、乳化時の機械的撹拌力によって制御する。粒径としては、平均粒径として0.3μm〜0.8μm、好ましくは0.4μm〜0.6μmが好ましい。」
2.訂正の適否の判断
　訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　そして、(1)訂正事項ａは、サイジング剤のエマルジョンの平均粒径の上限を0.8μmとし、かつ炭素繊維の集合体の用途を熱可塑性樹脂と溶融混練して、熱可塑性樹脂中に炭素短繊維が分散している均一な繊維強化熱可塑性樹脂組成物を形成することに限定したものであって、特許請求の範囲の減縮を目的としたものであり、(2)訂正事項bは、特許請求の範囲の減縮に伴う明細書の記載の整合を図るためのものであって、明瞭でない記載の釈明を目的としたものであり、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
3.むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正請求は、特許法第120条の4第2項及び同条第3項で準用する第126条第2〜4項に規定に適合するので、当該訂正を適法なものとして認める。
〔4〕特許異議の申立てについての判断
1.本件発明
　異議申立の対象となった本件特許第3008481号の請求項1〜2に係る発明は、その後上記訂正請求がなされ、本件訂正明細書の特許請求の範囲の請求項1〜2に記載された事項により特定される次のとおりである。
「【請求項1】 エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が0.3μm〜0.8μmの範囲であり、該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して0.1〜10重量%であることを特徴とする、熱可塑性樹脂と溶融混練して、熱可塑性樹脂中に炭素短繊維が分散している均一な繊維強化熱可塑性樹脂組成物を形成するための炭素短繊維集合体。
【請求項2】 エポキシ化合物を主成分とするエマルジヨン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が0.3μm〜0.8μmの範囲であり、該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して0.1〜10重量%含有した炭素短繊維集合体を熱可塑性樹脂100重量部に対して、5〜40重量部となるように押出機を用いてサイドフィード法で配合してなる繊維強化熱可塑性樹脂組成物。」
2.特許異議申立理由の概要
　特許異議申立人東レ株式会社は、証拠として平成12年8月10日付け特許異議申立書に添付することにより、下記刊行物1〜3および証明書1〜2にそれぞれ対応する甲第1〜5号証を提出し、
(i)本件請求項1〜2に係る発明は、甲第1〜3号証刊行物に記載された発明であるから、特許法第29条第1項第3号の規定の違反して特許されたものであること、および
(ii)本件請求項1〜2に係る発明は、甲第1〜3号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することが出来たものであるから、特許法第29条第2項の規定に違反して特許されたものであるから、
本件特許を取り消すべき旨主張する。
3.引用刊行物および証明書の記載事項
　特許異議申立人が証拠として提示した各刊行物には次の事項が記載されている。
(3.1)刊行物1（特開平2-225533号公報；甲第1号証）には、
「本発明のチョップドストランドマットを構成するチョップドストランドは、・・・炭素繊維等から形成される。・・・ストランドを形成するに際しては、・・・表面処理剤が使用される。この表面処理剤は・・・としてのエポキシ樹脂で構成される。」(第3頁左下欄第13行〜同頁右下欄第5行)、
「これらは水性エマルジョンの形で市販されており、・・・およびユカレジンKE-002　(吉村油化学(株))を例示することができる。」(第3頁右下欄第14行〜第4頁左上欄第3行)、
「実施例1において、上記エポキシエマルジョンと同等品のエポキシエマルジョンであるカネボウ・エヌエスシー社製、エボルジョンEA-3を含む表面処理剤の付着量をフィラメント100重量%に対して0.5重量%とする。」（第6頁右上欄第3〜14行）、
「チョップドストランドマットにおけるマットバインダーの付着量は、・・・1.0〜6.0重量%であることがより好ましい。・・・(中略)・・・シート材料におけるチョップドストランドマットの占める割合は・・・20〜50重量%の範囲内であることがより好ましい。」(第5頁左上欄第4〜19行)、
と記載されている。
「・・・チョップドストランドマットに、熱可塑性樹脂を含浸してなる熱可塑性樹脂シート材料。」（請求項4）、
「(効果)・・・本発明のチョップドストランドマットおよび熱可塑性樹脂シート材料を用いると、強度、剛性、および耐衝撃性に優れ、かつ色調にも優れた成形品を得ることができる。」(第11頁右上欄第15〜18行)、
と記載されている。
(3.2)刊行物2（特開平1-92234号公報；甲第4号証）には、
「・・・繊維強化熱可塑性樹脂組成物」（請求項2）、
「実施例1
(A)炭素短繊維集合体の製造
　ピッチ系炭素長繊維6000本を、エポキシ化合物”エピコート”834(シェル化学社製)60重量部と”エピコート”1004(シェル化学社製)40重量部とのエマルジョン溶液(濃度3重量96)中に含浸させたのち、・・・、さらに切断機で6mm長の炭素短繊維集合体を製造した。得られた炭素短繊維集合体のサイジング剤含有量は3.1重量%であった。
(B)炭素短繊維強化成形材料の製造
　前記炭素短繊維集合体20重量部と乾燥したポリオキシメチレン樹脂べレット(・・・)80重量部とをドライブレンドした後、・・・水冷後ペレット状に切断した。」（第4頁右下欄第17行〜第5頁左上欄第16行）、
「(発明の効果)　本発明の炭素短繊維集合体は、集東性に極めて優れたものであり、また炭素短繊維集合体を用いて繊維強化複合材料を製造する場合、該炭素短繊維集合体は、押出機ホッパーにおける流動性が良好で、押出機スクリューへ安定供給されるので、繊維強化樹脂成形材料の生産性が大幅に向上する。
　さらに、該炭素短繊維集合体のマトリックスに対する親和性に優れているため、この繊維強化樹脂成形材料を用いて得られる成形品の力学的物性は極めて良好の値を示すため、工業上極めて有用である。」(第7頁左上欄第2〜13行)、
と記載されている。
(3.3)刊行物3（特公昭52-787号公報（甲第5号証））には、
「実施例4 液状エポキシ樹脂(エポトートYD-128)25部、固形エポキシ樹脂(エポトートYD-011)25部との混合物を・・・(中略)・・・。得られたエマルジョンの・・・であり、粒子径は500mμであった。」(第3頁右欄第2〜14行)、
と記載されている。
(3.4)証明書1（平成12年8月7日 吉村油化学株式会社勤務 永瀬連平外1名証明「実験成績証明書」（甲第2号証））は、
　吉村油化学(株)の製品であるエポキシエマルジョン、ユカレジンKE-002(商標、型番)の平均粒径が0.6μm〜0.8μmの範囲にあることを示す実験成績証明書である。
(3.5)証明書2（平成12年8月7日 吉村油化学株式会社勤務 林部邦彦証明「証明書」（甲第3号証））は、
甲第1号証において、チョップドストランドに切断する前の炭素繊維等のストランドに付与する表面処理剤を構成するエポキシエマルジョンであるユカレジンKE-002(吉村油化学(株)製、商標、型番)が、特開平2-225533号公報の出願日である平成元年11月17日以前より、エマルジョンの平均粒径等の品質が、継続して同品質であることを証明するものである。
4.対比・判断
(4.1)〈特許法第29条第1項第3号違反について〉
　本件発明1と刊行物1記載の発明とを対比すると、本件発明1の「エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体」（以下「被覆炭素繊維集合体」という。）であって、「該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が0.3μm〜0.8μmの範囲」（以下、「平均粒径が0.3〜0.8μm」という。）であり、「該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して0.1〜10重量%」（以下、「含有量0.1〜10重量%」という。）であり、熱可塑性樹脂と溶融混練して、熱可塑性樹脂中に炭素短繊維が分散している均一な繊維強化熱可塑性樹脂組成物を形成するための（以下、「短繊維分散用」）炭素短繊維集合体であるのに対して、刊行物1記載のものは「エポキシ樹脂で表面処理されたチョップドストランドマット」（第3頁左下欄第13行〜同右下欄第5行参照）であり、上記証明書1を参酌すれば、エポキシエマルジョン、ユカレジンKE-002(商標、型番)の平均粒径が0.6μm〜0.8μm程度の範囲であることが明らかであり、且つ「表面処理剤の付着量は1.0〜6.0重量％であり、」（第5頁左上欄第4〜19行参照）であるから、両者は特定の被覆炭素繊維集合体、平均粒径が0.3〜0.8μm、および含有量0.1〜10重量%という点で一致しているが、本件発明1が「短繊維分散用炭素短繊維集合体」であるのに対して、刊行物1記載のものは、専ら「マット」という用法である点で明らかな違いがみられる。
　この違いを子細に検討するに、本件発明1の短繊維分散用とは、熱可塑性樹脂中に炭素短繊維が分散している均一な繊維強化熱可塑性樹脂組成物を形成するためのものであって、刊行物1記載のマットの用法とは、その形状や用法において自ずと異なるものであるから、この点は両者の本質的な違いであるといえる。
　してみれば、本件発明1は、刊行物1に記載された発明とはいえない。
　同様に、本件発明2と刊行物1記載の発明とを対比すると、本件発明2の「炭素短繊維集合体を熱可塑性樹脂100重量部に対して、5〜40重量部となるように押出機を用いてサイドフィード法で配合してなる繊維強化熱可塑性樹脂組成物」であるのに対して、刊行物1記載のものは、熱可塑性樹脂にほぼ25重量％程度の短繊維を配合すること、およびこれらを配合した熱可塑性樹脂シート材料（請求項4参照）というものである。
　ところで、本件発明2は本質的に繊維強化熱可塑性樹脂組成物という物に係る発明であるという事情を考慮すれば、「押出機を用いてサイドフィード法で配合してなる」という、いわゆるプロセスに係る技術要件により「物」に係る発明を限定することが、両者の発明の本質的な違いとして適正に機能しているかという点で一応検討の余地は有り得るが、いずれにせよ、本件発明2は炭素短繊維集合体を熱可塑性樹脂100重量部に対して、5〜40重量部となるように押出機を用いて配合することを必須の技術要件としていることからすると、いわゆる、刊行物1記載のチョップドストランドマットを用いる場合に押出機を用いる場合とではその取り扱いに技術的に自ずから制約があるという事情を鑑みれば、やはり本件発明2は、刊行物1に記載された発明ではないと解するのが相当である。
　したがって、本件発明1〜2に係る特許は、特許法第29条第1項第3号の規定に違反してなされたものではない。
　(4.2)〈特許法第29条第2項違反について〉
　本件各発明の目的は、「炭素短繊維集合体と熱可塑性樹脂より構成される樹脂組成物から得られる「繊維強化樹脂成形材料を用いて得られる成形品の力学特性は極めて良好な値を示す」(第5頁右欄第28〜30行)という技術課題を解決することにある。
　本件発明1と刊行物1記載の発明とは、上記理由1の項で詳細に指摘したとおり、短繊維分散用炭素短繊維集合体という必須の技術要件において本質的な違いがある。
　それに、刊行物1記載の発明の目的は、「熱可塑性樹脂シート材料を用いると、強度、剛性、および耐衝撃性に優れ、かつ色調にも優れた成形品を得ることができる」(第11頁右上欄第16〜18行参照)というものであって、本件発明1と刊行物2記載の発明とは、上記理由1で既に指摘するとおり、両者は、被覆炭素繊維集合体、平均粒径が0.3〜0.8μm、含有量0.1〜10重量%という点で一致しているが、刊行物1記載のものは本質的にチョップドストランドマットという、いわゆる専ら「マット」としての用法を意図したものであって、本件各発明の短繊維分散用炭素短繊維集合体とは、発明の意図する用法が違うから、結局、両者は技術課題の解決すべき指向が一致していない。
　それに、刊行物3の実施例4には、液状エポキシ樹脂と固形エポキシ樹脂が1:1の重量比で配合してなるエポキシエマルジョン(エマルジョンの粒径500mμ)が記載されており、かかるエポキシエマルジョンは、本件各発明におけるエポキシエマルジョン(第2頁右欄第39〜43行)、及び刊行物2記載の発明におけるエポキシエマルジョン(実施例1、第4頁右下欄下から第2行〜第5頁左上欄第4行)とは、エポキシ樹脂の種類・組成比において一応ほぼ同等のものといえよう。
　しかし、このような各種エポキシエマルジョンの内から貯蔵安定性に優れた平均粒径が0.3〜0.8μmのものを選んで、短繊維分散用炭素短繊維集合体という特定の用法に供することは容易に為し得るという技術的論拠がないことからすると、刊行物2記載の炭素短繊維集合体に付与するサイジング剤とした、刊行物3記載の、貯蔵安定性に優れ、かつ、「塗料、接着剤、あるいは土木建築その他の分野においてさらに広範な用途が期待できる」(第1頁右欄第28〜30行)という用途を示すエポキシエマルジョンを適用することなど当業者が容易に為し得ることではない。
　本件発明2は、炭素短繊維集合体を熱可塑性樹脂100重量部に対して25重量部配合するものであり、刊行物2にその配合の技術事項は一応記載されているが、本件発明2は刊行物2記載のものから示唆されない平均粒径が0.3〜0.8μmという特定のエポキシエマルジョンサイジング剤を用いるものであり、この刊行物2に対して刊行物3記載の発明を適用する技術的な論拠もないから、結局、本件発明2は各刊行物記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものといえない。
　また、本件各発明は、刊行物2記載の発明の効果と同一ではなく、しかも刊行物2、刊行物3記載の発明から予測できない本件特許明細書に示すとおりの上記作用効果を奏している。
　したがって、本件発明1〜2に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものではない。
5.むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立人の理由及び証拠によっては、本件発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年３月２８日（２００１．３．２８）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
１．訂正事項は次のとおりである。
（１）訂正事項ａ
　明細書の特許請求の範囲を以下のとおりに訂正する。
　【請求項１】　エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が０．３μｍ〜０．８μｍの範囲であり、該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して０．１〜１０重量％であることを特徴とする、熱可塑性樹脂と溶融混練して、熱可塑性樹脂中に炭素短繊維が分散している均一な繊維強化熱可塑性樹脂組成物を形成するための炭素短繊維集合体。
　【請求項２】　エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が０．３μｍ〜０．８μｍの範囲であり、該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して０．１〜１０重量％含有した炭素短繊維集合体を熱可塑性樹脂１００重量部に対して、５〜４０重量部となるように押出機を用いてサイドフィード法で配合してなる繊維強化熱可塑性樹脂組成物。」
（２）訂正事項ｂ
明細書の第７頁１〜１６行（公報第２頁右欄２２〜３５行）に、
「（１）エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、・・・・してなる繊維強化熱可塑性樹脂組成物により容易に達成される。」とあるのを、次のように訂正する。
「（１）エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が０．３μｍ〜０．８μｍの範囲であり、該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して０．１〜１０重量％であることを特徴とする、熱可塑性樹脂と溶融混練して、熱可塑性樹脂中に炭素短繊維が分散している均一な繊維強化熱可塑性樹脂組成物を形成するための炭素短繊維集合体及び
（２）エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が０．３μｍ〜０．８μｍの範囲であり、該サイジング剤の含有量が炭素短繊維全量に対して０．１〜１０重量％含有した炭素短繊維集合体を熱可塑性樹脂１００重量部に対して、５〜４０重量部となるように押出機を用いてサイドフィード法で配合してなる繊維強化熱可塑性樹脂組成物により容易に達成される。」
（３）訂正事項ｃ
　明細書の第９頁１〜４行（公報第３頁左欄８〜１０行）に、「エマルジョンの粒径は、・・・が好ましい。」とあるのを、次のように訂正する。
「エマルジョンの粒径は、乳化時の機械的撹拌力によって制御する。粒径としては、平均粒径として０．３μｍ〜０．８μｍ、好ましくは０．４μｍ〜０．６μｍが好ましい。」
（５４）【発明の名称】
炭素短繊維集合体及びそれを強化材とする繊維強化熱可塑性樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が０．３μｍ〜
０．８
、熱可塑性樹脂と溶融混練して、熱可塑性樹脂中に炭素短繊維が分散している均一な繊維強化熱可塑性樹脂組成物を形成するための
　【請求項２】　エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が０．３μｍ〜
０．８
となるように押出機を用いてサイドフィード法で
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　本発明は、炭素短繊維集合体及びそれを強化材として用いる繊維強化熱可塑性樹脂組成物に関する。更に詳しくは、短繊維強化成形材料の強化材として、取扱性に優れ、且つ、マトリックス中における分散性に優れた炭素短繊維集合体及びそれを強化材として用いる繊維強化熱可塑性樹脂組成物に関するものである。
［従来の技術］
　近年、炭素短繊維を各種のマトリックスに混合、分散させてなる繊維強化樹脂組成物は、高強度、高剛性、低比重、高電気伝導性、低熱膨張率、高耐磨耗性等の優れた特長を有する炭素繊維を使用していることから工業的に重要な材料として注目されている。
　一般に、炭素繊維をポリエステル、ポリアミド、ポリオレフィン、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等の各種マトリックスに混合、分散させて繊維強化樹脂材料を得る場合、炭素短繊維集合体を熱可塑性樹脂のペレットあるいはパウダーと共に押出機に供給し溶融押出してペレット化した後射出成形機で成形する方法が行われている。その際、炭素短繊維の取扱性を容易にして混合、分散の工程における作業性を高めるためにあらかじめ多数の炭素短繊維をサイジング剤等により集合体化させ用いられている。このサイジング剤の表面被覆方法としては、例えば、数百〜数十万本の炭素長繊維束に、サイジング剤を含浸させたのち、乾燥する。表面被覆に使用するサイジング剤は溶剤等に溶解させるか、あるいはエマルジョンを用いても良い。かかるサイジング剤としては、種々知られているが、例えば上述の様なマトリックス樹脂等が通常使用されている。通常押出機に炭素短繊維集合体と熱可塑性樹脂を供給する方法としては、次の２つの方法が採用されている。
１）炭素短繊維集合体と熱可塑性樹脂をドライブレンドして、その後その混合物を押出機に供給する方法。（ドライブレンド法）
２）熱可塑性樹脂をまず押出機に供給し、ついで、熱可塑性樹脂の溶融した部分に炭素短繊維集合体を供給する方法。（サイドフィード法）
　炭素繊維強化熱可塑性樹脂の場合、成形体中の糸長が複合材の物性に大きな影響を与えることが知られている。そのため最近では、成形体中の炭素短繊維の糸長を長く保持させる手段として２）のサイドフィード法が用いられるようになってきている。
［発明が解決しようとする課題］
　しかしながら、従来の炭素短繊維集合体では、集合体化が十分でなくマトリックス樹脂への混合、分散する工程において種々の課題が有った。
　例えばドライブレンド法の場合、炭素短繊維の集束性が不十分であると、この集合体が、コンパウンド前に樹脂等との摩擦力や熱により解繊して綿状になり押出機のホッパー内で炭素短繊維の毛玉ができ供給工程での詰まりを生じ、供給不能となったり、均一な樹脂組成物を定常的に得ることが困難となる。また、サイドフィード法の場合、炭素短繊維集合体そのものをスクリューフィーダー等で供給するためにドライブレンドに比べて、更に高い集束性が要求される。炭素短繊維の集束性が低いと、炭素短繊維の定量供給が不可能となったり、さらに常温での集束性が良好でも熱によってスクリューフィーダー内で解繊する場合があり、供給不能となったり、均一な樹脂組成物を定常的に得ることが困難となる。
　そのため炭素短繊維の集束性を向上させるために、サイジング剤の量を増やしたり、サイジング剤を架橋させて集束性を向上する方法は提案されている。しかし、単に集束性を上げすぎると、フィード性は向上するものの、成形体中に於て炭素繊維が均一に分散せずに機械的物性が低下する。このような理由により、集束性と分散性の両方を十分に満たすような方法を得ることが課題となる。
［課題を解決するための手段］
　そこで、本発明者等は、特にサイドフィード法におけるマトリックス樹脂への混合、分散する工程における種々の課題ばかりでなく力学特性をも同時に向上させるべく鋭意検討した結果、エマルジョンの平均粒径を特定の範囲に制御したエポキシエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体を熱可塑性樹脂に配合することで、マトリックス樹脂への混合、分散する工程においてかかる種々の課題は解消され、かつ優れた物性の樹脂組成物が得られることを見い出し本発明に到達した。すなわち、本発明の目的は、繊維強化樹脂組成物を製造する際に優れた作業性、安定供給性を有し、かつマトリックス中における分散性に優れ得られた樹脂組成物が良好な物性を示すための炭素短繊維集合体、並びにかかる集合体と熱可塑性樹脂の組み合せにより極めて優れた力学的物性を有する樹脂組成物を提供することにある。
　そして、かかる目的は
（１）エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が０．３μｍ〜
０．８
、熱可塑性樹脂と溶融混練して、熱可塑性樹脂中に炭素短繊維が分散している均一な繊維強化熱可塑性樹脂組成物を形成するための
（２）エポキシ化合物を主成分とするエマルジョン系サイジング剤で表面被覆された炭素短繊維集合体であって、該エポキシエマルジョン系サイジング剤のエマルジョンの平均粒径が０．３μｍ〜
０．８
となるように押出機を用いてサイドフィード法で
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明におけるサイジング剤とは、室温で液状のエポキシ化合物と室温で固体状のエポキシ化合物を主成分とする混合物が好ましく、その混合割合としては、室温で液状のエポキシ化合物４５〜９５重量％、好ましくは４５〜６５重量％、と室温で固体状のエポキシ化合物５〜４５重量％、特に好ましくは３５〜４５重量％の範囲から選択される。室温で液体状のエポキシ化合物が９５％を超えると該炭素短繊維集合体とマトリックス樹脂とのドライブレンド性及び押出し性が低下し、４５％未満では炭素短繊維強化熱可塑性樹脂の力学的物性が低下する。またエマルジョンに用いる界面活性剤としては、例えば、ポリオキシメチレンのヒマシ油エーテル、ノニルフェニルエーテル、スチレン化フェニルエーテルなどのポリオキシエチレンアルキルエーテル又はポリオキシエチレンアルキルアリルエーテル及びポリビニルアルコールなどの中から選ばれた少なくとも１種類の界面活性剤が挙げられる。この界面活性剤の量としては、上記エポキシ化合物に対して１０〜２５重量％、好ましくは１０〜２０重量％の範囲が好ましい。１０重量％未満ではエマルジョンの安定性が低下する。２５重量％を超えると、成形体の機械的物性が低下しやすい。
　エマルジョンの粒径は、乳化時の機械的撹拌力によって制御する。粒径としては、平均粒径として０．３μｍ〜
０．８
　本発明で用いる室温で液状のエポキシ化合物とは、例えば、ビスフェノール型、ノボラック型、脂環族型、レゾール型、アミノ型などのエポキシ化合物のモノマー、低重合物及びこれらのエポキシ化合物と硬化剤との部分反応生成物などが挙げられ、中でも、ビスフェノールＡ型で分子量が４７０以下、あるいは、ノボラック型で分子量が６００以下のエポキシ化合物が好ましい。例えば、シェル化学社製“エピコート８１５”、“エピコート８２７”、“エピコート８２８”及び“エピコート８３４”、ＣＩＢＡ−ＧＥＩＧＹ社製“アラルダイトＥＣＮ−１２３５”が挙げられる。また室温で固体状のエポキシ化合物とは、例えば、ビスフェノール型、ノボラック型、脂環族型、レゾール型、アミノ型などのエポキシ化合物のモノマー、低重合物及びこれらのエポキシ化合物と硬化剤との部分反応生成物などが挙げられ、中でも、ビスフェノールＡ型で分子量が９００〜５０００、あるいは、ノボラック型で分子量が１０００〜２０００のエポキシ化合物が好ましい。例えば、シェル化学社製“エピコート１００１”、“エピコート１００２”、“エピコート１００４”、“エピコート１００７”及び“エピコート１００９”、ＣＩＢＡ−ＧＥＩＧＹ社製“アラルダイトＥＣＮ−１２７３”及び“アラルダイト−１２９９”である。
　本発明においては、かかるサイジング剤を炭素短繊維表面被覆し、集合化するが、その際使用するサイジング剤の含有量は短繊維全量に対して０．１〜１０重量％好ましくは０．５〜７重量％の範囲で選択される。そして、その表面被覆方法としては、例えば、数百〜数十万本の炭素長繊維束に、前記エポキシエマルジョン化合物の混合物を含浸させたのち、乾燥する。サイジング剤の含有量が０．１重量％未満では該炭素短繊維集合体の集束性が劣り、１０重量％を超えると炭素短繊維強化熱可塑性樹脂の物性が低下する。
　本発明で用いる炭素繊維としては従来公知の種々の炭素繊維が使用されるが、具体的にはポリアクリロニトリル系、レーヨン系、ピッチ系、ポリビニルアルコール系等が挙げられ、これらの炭素繊維を表面被覆したのち公知の切断方法で長さ１〜２０ｍｍ、好ましくは３〜１０ｍｍに切断して使用するのが良い。
　次に、かかる炭素短繊維集合体を強化剤として用いる繊維強化樹脂組成物について説明する。
　用いる熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリエステル、ポリアミド、ポリオレフィン、アクリル樹脂、ポリオキシメチレン、ポリフェニレンサルファイド、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンオキシド、ポリブチレンテレフタレート、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリフェニレンスルホン、液晶ポリエステル、フッ素樹脂などのポリマー類又はこれらのコポリマー類などの公知の熱可塑性樹脂あるいはそれらのポリマーアロイが挙げられ、好ましくは、ポリカーボネート、ポリオキシメチレン、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンサルファイドを用いるのが良い。
　この配合割合としては、熱可塑性樹脂１００重量部に対して１〜５０部、好ましくは５〜４０部が好ましい。この範囲を逸脱すると例えば熱可塑性樹脂１００重量部に対して１部未満では、炭素繊維の補強効果が発揮されにくく、また熱可塑性樹脂１００重量部に対して５０部を超えると、マトリックス樹脂への混合、分散する工程において種々の問題が発生しやすい。
　また、この様なマトリックス樹脂と本発明の炭素短繊維集合体との配合方法としては通常一軸押出機、二軸押出機、にてサイドフィード法が好ましいが、ドライブレンド法でも十分その効果を発現する。
　更に、上述の成分以外に本発明の効果が損なわない程度に例えば、他種炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、ボロン繊維、炭化ケイ素繊維などの単繊維及び長繊維、ホイスカー類、これらにニッケル、アルミニウム、銅などの金属コーティング繊維状強化剤類、あるいはカーボンブラック、二硫化モリブデン、マイカ、タルク、炭酸カルシウム、などのフィラー類から成る強化剤、安定剤、滑剤、その他添加剤などを加えることができる。
［実施例］
　次に実施例により本発明をさらに詳細に説明する。
　尚、各物性は次のようにして測定した。
（エマルジョン粒径）
　エマルジョン平均粒径は、“ＨＯＲＩＢＡＬＡ−５００　Ｐａｒｔｉｃｌｅ　ｓｉｚｅ　ａｎａｌｙｚｅｒ”を使用して測定した。
（チョップトストランド嵩密度）
　チョップトストランド約３０ｇを秤量後その約１／３ずつを順次２００ｍｌのメスシリンダー中に入れ、チョップトストランドをメスシリンダーに入れる都度５ｃｍの高さからメスシリンダーを１０回落下させ、全量充填し終わったらその体積をよみとる。
　チョップトストランドの重量（ｗ）と充填後の体積（ｖ）から嵩密度（ｄ）を次式で計算する。
　　　　　ｄ＝ｖ／ｗ
（高温でのバラケ保持率）
　チョップドストランド約８０ｇを１Ｌ（１１０ｍｍφ）のビーカーに入れて所定の温度（５５℃）に保持する。その後、第１図に示す撹拌形式にて３５０ＲＰＭ、９０秒間撹拌後、その前後での嵩密度の変化率を測定する。
（成形品の物性）
　成形品の物性は以下のＡＳＴＭ法に準拠して測定する。
　　　曲げ強度：Ｄ７９０
　　　曲げ弾性：Ｄ７９０
実施例１
（Ａ）炭素短繊維集合体の製造
　メソフェーズピッチ系炭素長繊維“ダイアリードＫ２２３”（三菱化成社製）６０００本を、“エピコート８３４”（シェル化学社製）６０重量部と“エピコート１００４”（シェル化学社製）４０重量部とのエマルジョン溶液（濃度３重量％、エマルジョン平均粒径０．６μｍ）中に含浸させたのち、約１２０℃で２０分間加熱乾燥し、さらに切断機で６ｍｍ長の炭素短繊維集合体を製造した。
　得られた炭素短繊維集合体のエポキシ化合物含有量は３．１重量％であった。
（Ｂ）炭素短繊維強化成形材料の製造
　前記炭素短繊維集合体２０重量部と乾燥したポリカーボネート（三菱化成社製“ノバレックス７０２２ＰＪ”）８０重量部とをドライブレンドした後、スクリュー押出機にしこみ、溶融混合してストランド状に押出し、水冷後ペレット状に切断した。押出機への仕込みはスムーズで、かつ炭素短繊維集合体と樹脂とは均一な分散状態であった。
　このようにして得られた炭素短繊維強化成形材料を１２０℃で４時間乾燥した後、射出成形にて成形し試験片を得た。
実施例２
（Ａ）炭素短繊維集合体の製造
　実施例１と同様にして炭素短繊維集合体を製造した。得られた炭素短繊維集合体のエポキシ化合物含有量は３．０重量％であった。
（Ｂ）炭素短繊維強化成形材料の製造
　ポリカーボネート（三菱化成社製“ノバレックス７０２２ＰＪ”）８０重量部をスクリュー押出機にしこみ、溶融したのち前記炭素短繊維集合体２０重量部をノズル近傍のホッパーより仕込み溶融混合した後、ストランド状に押出し、水冷後ペレット状に切断した。前記炭素短繊維の押出機への仕込みはスムーズで、かつ炭素短繊維集合体と樹脂とは均一な分散状態であった。
　このようにして得られた炭素短繊維強化成形材料を１２０℃で３時間乾燥した後、射出成形にて成形し試験片を得た。
実施例３、４
　エマルジョン平均粒径を、乳化時の機械的撹拌条件を変化させて０．４μｍ、０．８μｍのサイジング剤を調製して実施例２と同様にサンプルを調製したところ、前記炭素短繊維の押出機への仕込みはスムーズで、かつ炭素短繊維集合体と樹脂とは均一な分散状態であった。
　このようにして得られた炭素短繊維強化成形材料を１２０℃で３時間乾燥した後、射出成形にて成形し試験片を得た。
比較例１
（Ａ）炭素短繊維集合体の製造
　メソフェーズピッチ系炭素長繊維“ダイアリードＫ２２３”（三菱化成社製）６０００本を、“エピコート８３４”（シェル化学社製）６０重量部と、“エピコート１００４”（シェル化学社製）４０重量部とのエマルジョン溶液（濃度３重量％、エマルジョン平均粒径０．２μｍ）中に含浸させたのち、約１２０℃で２０分間加熱乾燥し、さらに切断機で６ｍｍ長の炭素短繊維集合体を製造した。
　得られた炭素短繊維集合体のエポキシ化合物含有量は３．４重量％であった。
（Ｂ）炭素短繊維強化成形材料の製造
　ポリカーボネート（三菱化成社製“ノバレックス７０２２ＰＪ”）８０重量部をスクリュー押出機にしこみ、溶融したのち前記炭素短繊維集合体２０重量部をノズル近傍のホッパーより仕込み溶融混合したが、当初問題なくフィードしていた炭素短繊維集合体が数分後にフィードしなくなった。ホッパー内を調べたところ糸がバラケていた。ホッパー内の温度は、５０℃であった。
比較例２
　エマルジョン平均粒径を、乳化時の機械的撹拌条件を変化させて１．２μのサイジング剤を調製して実施例２と同様にサンプルを調製しようとしたところ、サイジング剤の安定性が悪く、使用する前に乳化系が壊れてエポキシ樹脂が沈降してしまい使用できなかった。
比較例３
　ポリカーボネート（三菱化成社製“ノバレックス７０２２ＰＪ”）単独をスクリュー押出機にしこみ、溶融したのち、ストランド状に押出し、水冷後ペレット状に切断した。この成形材料を１２０℃３時間乾燥した後、射出成形にて成形し試験片を得た。
　尚、実施例１〜４、比較例１〜３の糸のフィード性及び力学的特性を第１表に示す。
［発明の効果］
　本発明の炭素短繊維集合体は、集束性に極めて優れてたものであり、また炭素短繊維集合体を用いて繊維強化樹脂成形材料を製造する場合、該炭素短繊維集合体は押出機ホッパーにおける流動性が良好で、押出機スクリューへ安定供給されるので繊維強化樹脂成形材料の生産性が大幅に向上する。
　さらに、該炭素短繊維集合体のマトリックスに対する親和性に優れているため、この繊維強化樹脂成形材料を用いて得られる成形品の力学的特性は極めて良好の値を示すため、工業上極めて有用である。
【図面の簡単な説明】
　第１図は本発明の実施例で用いたかくはん器の説明図である。
１：かくはん板
２：ビーカー