【事件の表示】
　特許第２９９６８８０号「ポリカーボネート」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９９６８８０号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
〔1〕手続の経緯
　本件特許第2996880号は、平成1年（1989年）9月22日に特許出願された特願平1-247533号の分割出願に係り、平成10年11月20日にその特許の設定登録がなされた。
　その後三菱化学株式会社より特許異議の申立がなされ、当審より平成12年11月13日付けの取消理由が通知され、その指定期間内である平成13年2月13日付けで訂正請求がなされた。
〔2〕訂正の適否についての判断
1.訂正事項は次のとおりである。
(1)訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項1の「溶融法で得られるポリカーボネートであって、」とあるのを、「(a)含窒素塩基性化合物と(b)アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物との存在下、または(a)含窒素塩基性化合物と(b)アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物と(c)ホウ酸またはホウ酸エステルとの存在下に、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを用いて、溶融法で得られるポリカーボネートであって、」と訂正する。
(2)訂正事項b
　特許公報第2頁第3欄第24〜25行「溶融法で得られるポリカーボネートであって、」とあるのを「(a)含窒素塩基性化合物と(b)アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物との存在下、または(a)含窒素塩基性化合物と(b)アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物と(c)ホウ酸またはホウ酸エステルとの存在下に、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを用いて、溶融法で得られるポリカーボネートであって、」と訂正する。
2.訂正の適否の判断
　訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　そして、(1)訂正事項ａは、特定の触媒化合物の存在下に芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを用いて、溶融法で得られるポリカーボネート」という特定の重合体に限定したものであり、特許請求の範囲の減縮を目的とし、(2)訂正事項ｂは、特許請求の範囲の減縮に伴う発明の詳細な説明の記載との整合を図るため、明瞭でない記載の釈明を目的としたものであり、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
3.むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正請求は、特許法第120条の4第2項及び同条第3項で準用する第126条第2〜4項に規定に適合するので、当該訂正を適法なものとして認める。
〔3〕特許異議の申立てについての判断
1.本件発明
　異議申立の対象となった本件請求項1に係る発明は、その後上記訂正請求がなされ、本件訂正明細書の特許請求の範囲の請求項1に記載された事項により特定されるとおりの発明となっている。
「【請求項１】 (a)含窒素塩基性化合物と(b)アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物との存在下、または(a)含窒素塩基性化合物と(b)アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物と(c)ホウ酸またはホウ酸エステルとの存在下に、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを用いて、溶融法で得られるポリカーボネートであって、該ポリカーボネート全末端のうち、水酸基末端が7〜30モル%であり、ポリカーボネート中のナトリウム含量がlppm以下であり、かつ塩素含量が20ppm以下であることを特徴とするポリカーボネート。
【請求項2】 ポリカーボネート中のナトリウム含量が0.5ppm以下であり、かつ塩素含量が10ppm以下である請求項1に記載のポリカーボネート。
【請求項3】 ポリカーボネートの20℃の塩化メチレン中で測定した極限粘度[η]が0.3〜1.0 dl／gである請求項1または2に記載のポリカーボネート。」
2.特許異議申立理由の概要
　特許異議申立人三菱化学株式会社は、証拠として下記刊行物1〜4に対応する甲第1〜4号証を引用し、
(i)本件請求項1〜3に係る発明は、甲第1〜4号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することが出来たものであるから、特許法第29条第2項の規定に違反して特許されたものであるから、本件特許を取り消すべき旨主張する。
3.引用刊行物の記載事項
　特許異議申立人が証拠として提示した各刊行物には次の事項が記載されている。
(a)刊行物1(「高分子分析ハンドブック」(1987年7月25日、株式会社朝倉書店発行、第336〜347頁)。
(1)第338頁の「b.ポリカーボネートの製造方法」の項の6〜8行には、「エステル交換法は芳香族あるいは脂肪族のモノヒドロキシ化合物の炭酸エステルとビスフェノールAとの間でエステル交換させ,ついで真空下にモノヒドロキシ化合物を脱離させて重縮合する方法である」と記載されている。
(2)第345頁3〜4行(OH末端の項)には、「一般に界面重合法ポリマーの場合,OH末端量は0.01〜0.03重量%程度で全末端数の数%以下であり、エステル交換法ポリマーやオリゴマーの場合にはこれより3〜5倍多い」と記載されている。
(b)刊行物2(特開平1-158033号公報)(甲第2号証）
(1)「芳香族ポリカーボネートの製造方法及びそれによって得られた結晶性芳香族ポリカーボネート粉体」（発明の名称）と記載されている。
(2)「実施例11・・・Mw=25,000(Mw/Mn=2.33)・・・このポリカーボネートのヒドロキシル基末端は、ポリマーに対して0.02W%であった。」（第19頁左上欄第15行〜同右欄第10行）と記載されている。
(3)「比較例1・・・非晶性のポリカーボネート（Mw=2 6,000、Mw/Mn=2.8)・・・ヒドロキシル基末端はポリマーに対して0.08W%であった。」（第17頁左下欄3〜20行、比較例1)と記載されている。
(4)「副生する塩化水素や塩化ナトリウムなどの含塩素化合物により装置が腐食すること、樹脂中に混入する塩化ナトリウムなどのポリマー物性に悪影響を及ぼす不純物の分離が困難なことなどの問題があり、」（第2頁右上欄第1〜5行）と記載されている。
(c)刊行物3(特開昭63-15842号公報)(甲第3号証)
「本発明において使用されるポリカーボネート樹脂中にはアルカリ金属塩化物を実質的に含有していないことが必要である。・・・ポリカーボネート中には5ppm以下、・・・通例である。」（第2頁右下欄最終行から第3頁左上欄第9行）と記載されている。
(d)刊行物4(特開昭64-38433号公報)(甲第4号証）
(1)実施例1〜3に、溶融法で得られたポリカーボネート樹脂が記載されており、特に「実施例1・・粘度平均分子量が21,000であった。」（第4頁、実施例1）、「実施例2・・粘度平均分子量が25,000であり、・・・実施例3・・粘度平均分子量19,500のポリカーボネートを得た。」（第4〜5頁、実施例2、3）と記載されている。
4.対比および判断
　〈進歩性について〉
　本件請求項1〜3に係る発明（以下、「本件発明1〜3」という。）の目的は、特に優れた色相、耐熱性および耐水性という技術課題を解決したポリカーボネート（PC）を提供することにある。
　本件各発明と各引用例記載の発明とを順次対比するに、まず、本件発明1は「(a)含窒素塩基性化合物と(b)アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物との存在下、または(a)含窒素塩基性化合物と(b)アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物と(c)ホウ酸またはホウ酸エステルとの存在下（以下、総称して「含窒素系触媒」という。）に、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステル（以下、「交換反応成分」という。）とを用いて、溶融法で得られるPCであって、該PC全末端のうち、水酸基末端が7〜30モル%であり、PC中のナトリウム含量がlppm以下であり、かつ塩素含量が20ppm以下であるPC」というものである。
　そこで、まず、本件発明1の含窒素触媒を用いて特定の交換反応成分を重合する溶融法について吟味するに、刊行物1記載の溶融法においては如何なる種類の触媒を使用するについて記載はなく、刊行物2記載の溶融法においても触媒の使用有無についての記載だけであって、含窒素触媒と特定の交換反応成分の結合を示唆するものではない。
　ということは、本件発明1は特定の含窒素触媒を用いた特定の交換反応成分に係る溶融法PCに付随するの色相、耐熱性および耐水性というような、刊行物1、2に見られない手法により特有の技術課題の解決を指向しているものである。
　次に、本件発明1の技術要件の一つの、「PC全末端のうち、水酸基末端が7〜30モル%」という限定事項について吟味すると、刊行物1には、PCに関した、特に「一般に界面重合法ポリマーの場合、OH末端量は0.01〜0.03重量％程度で全末端数の数％以下であり、エステル交換法ポリマーやオリゴマーの場合にはこれより3〜5倍多い」（第345頁第3〜4行）という記載があるが、この「数％」という程度の概念の技術事項に依拠して、本件発明1の特定の含窒素触媒を用た特定の交換反応成分に係る溶融法PCが、「PC全末端のうち、水酸基末端が7〜30モル%」であると算定することや、それが有益な範囲であると推論することは適切ではないといえる。
　同様に、審査段階で引用された刊行物2の第17頁左下欄の比較例1、第19頁左上欄第16行〜同右上欄第10行の実施例1に記載のポリマーの水酸基末端を算定すれば、「約6.3モル％」程度である。
　この事例にみるとおり、本件発明1で限定する「水酸基末端が7〜30モル%」という程度の性質は、溶融法PCが本質的に固有の性質として潜在的に備えているようなものでもない。
　してみれば、本件発明1の、特定の含窒素触媒、特定の交換反応成分を用いる溶融法PCの「水酸基末端を7〜30モル%」と限定することは、刊行物1、2記載のPCに基づいて容易に想到し得るようなものではない。
　次に、本件発明1の技術要件の「PC中のナトリウム含量がlppm以下であり、かつ塩素含量が20ppm以下」である点について検討するに、まず、刊行物2の特に第2頁右上欄第1〜5行に「副生する塩化水素や塩化ナトリウムなどの含塩素化合物により装置が腐食すること、樹脂中に混入する塩化ナトリウムなどのポリマー物性に悪影響を及ぼす不純物の分離が困難なことなどの問題があり、」と記載されている。
　同様に、刊行物3に、「本発明において使用されるポリカーボネート樹脂中にはアルカリ金属塩化物を実質的に含有していないことが必要である。・・・ポリカーボネート中には5ppm以下、・・・通例である。」（第2頁右下欄最終行から第3頁左上欄第9行）と記載されている。
　このように、本件発明1で限定するPCのナトリウム含量、或いは塩素含量は、勿論PCの利用に何ら有益なものではないから、それを極力減らすことが有利であることを示唆しているが、この技術事項が、本件発明の特定の含窒素触媒を用いた特定の交換反応成分に係る溶融法PCという、いわゆる特定のPCの「PC中のナトリウム含量がlppm以下であり、かつ塩素含量が20ppm以下」と特定量に限定することまで示唆するものではない。
　以上のとおりであるから、本件発明1は刊行物1〜3に記載の技術事項を総合しても、それに基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　本件発明2は、PC中の「ナトリウム含量が0.5ppm以下」と限定し、かつ「塩素含量が10ppm以下」と限定したものであるが、この点に関しては本件発明1の検討において、刊行物2、3を挙げ、それと対比で言及したとおり理由で、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　本件発明3は、PCの20℃の塩化メチレン中で測定した極限粘度[η]が0.3〜1.0 dl／gと限定しているが、これを常法の換算式で算定すれば、Mvが12050〜51400程度となり、この算定値は刊行物4記載の、特に実施例1〜3を参酌すれば、PCの典型的な粘度平均分子量が21000、25000、19500程度と一致するものであるから、通常のPCが備える程度の分子量であることが一応推察できる。
　しかし、本件発明3は、前項の特定の含窒素触媒を用いた特定の交換反応成分に係る溶融法PCであり、しかも特定のナトリウム含量および塩素含量を限定したPCを引用したものであるから、本件発明2、3の検討において指摘した、それと同じ理由で刊行物1〜4に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　本件各発明の、特定の含窒素触媒、交換反応成分を用いた溶融法PCの特に優れた色相、耐熱性および耐水性という特有の技術課題を解決するにおいて有意な作用効果を奏している。
　以上のとおりであるから、本件発明1〜3は刊行物1〜4記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　したがって、本件発明の特許は、特許法第29条第2項の規定に違反して特許されたものではない。
5.むすび
　したがって、特許異議申立人の主張および証拠によっては、訂正後の本件各請求項に係る発明の特許を取り消すことができない。
　また、他に訂正後の本件各請求項に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年２月２２日（２００１．２．２２）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
１．訂正事項は次のとおりである。
（１）訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１の「溶融法で得られるポリカーボネートであって、」とあるのを、「（ａ）含窒素塩基性化合物と（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物との存在下、または（ａ）含窒素塩基性化合物と（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物と（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルとの存在下に、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを用いて、溶融法で得られるポリカーボネートであって、」と訂正する。
（２）訂正事項ｂ
　特許公報第２頁第３欄第２４〜２５行「溶融法で得られるポリカーボネートであって、」とあるのを「（ａ）含窒素塩基性化合物と（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物との存在下、または（ａ）含窒素塩基性化合物と（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物と（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルとの存在下に、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを用いて、溶融法で得られるポリカーボネートであって、」と訂正する。
２．訂正の目的
　訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　そして、（１）訂正事項ａは、特定の触媒化合物の存在下に芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを用いて、溶融法で得られるポリカーボネート」という特定の重合体に限定したものであり、特許請求の範囲の減縮を目的とし、（２）訂正事項ｂは、特許請求の範囲の減縮に伴う発明の詳細な説明の記載との整合を図るため、明瞭でない記載の釈明を目的としたものであり、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（５４）【発明の名称】
ポリカーボネート
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　
（ａ）Ａ窒素塩基性化合物と（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物との存在下、または（ａ）含窒素塩基性化合物と（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物と（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルとの存在下に、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを用いて、
　【請求項２】
　ポリカーボネート中のナトリウム含量が０．５ｐｐｍ以下であり、かつ塩素含量が１０ｐｐｍ以下である請求項１に記載のポリカーボネート。
　【請求項３】
　ポリカーボネートの２０℃の塩化メチレン中で測定した極限粘度［η］が０．３〜１．０ｄｌ／ｇである請求項１または２に記載のポリカーボネート。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の技術分野】
　本発明は、優れた色調、耐熱性および耐水性を有するポリカーボネートに関する。
　【０００２】
　【発明の技術的背景】
　ポリカーボネートは、耐衝撃性などの機械的特性に優れ、しかも耐熱性、透明性などにも優れており、広く用いられている。このようなポリカーボネートの製造方法としては、ビスフェノールなどの芳香族系有機二水酸基化合物とホスゲンとを直接反応させる方法（界面法）、あるいはビスフェノールなどの芳香族系有機二水酸基化合物とジフェニルカーボネートなどの炭酸ジエステルとを溶融状態でエステル交換反応（重縮合反応）させる方法などが知られている。
　【０００３】
　ところで芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとのエステル交換反応によってポリカーボネートを製造する際には、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを、金属の有機酸塩、無機酸塩、酸化物、水酸化物、水素化物あるいはアルコラートなどの触媒を用いて、通常２５０〜３３０℃の温度で減圧下に加熱しながら溶融状態でエステル交換反応させているため、前述の界面法と比較して安価にポリカーボネートを製造することができるという利点を有している。しかしながら、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを溶融状態で反応させているため、生成するポリカーボネートは、色調、耐熱性あるいは耐水性に劣るという問題点があった。
　【０００４】
　本発明者らは、上記のような問題を解決すべく鋭意検討したところ、溶融法で得られるポリカーボネートであって、該ポリカーボネート全末端のうち、水酸基末端が３０モル％以下であり、ポリカーボネート中のナトリウム含量が１ｐｐｍ以下であり、かつ塩素含量が２０ｐｐｍ以下であるポリカーボネートは、耐熱性および耐水性に優れたポリカーボネートが得られることを見出して、本発明を完成するに至った。
　【０００５】
　【発明の目的】
　本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決しようとするものであって、優れた色相、耐熱性および耐水性を有するポリカーボネートを提供することを目的としている。
　【０００６】
　【発明の概要】
　本発明に係るポリカーボネートは、
（ａ）含窒素塩基性化合物と（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物との存在下、または（ａ）含窒素塩基性化合物と（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物と（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルとの存在下に、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを用いて、
　【０００７】
　本発明に係るポリカーボネートは、ナトリウム含量が０．５ｐｐｍ以下であり、かつ塩素含量が１０ｐｐｍ以下であることが好ましい。また本発明に係るポリカーボネートの２０℃の塩化メチレン中で測定した極限粘度［η］は、０．３〜１．０ｄｌ／ｇであることが好ましい。
　【０００８】
　【発明の具体的説明】
　以下、本発明に係るポリカーボネートについて具体的に説明する。本発明に係るポリカーボネートは、溶融法で得られるポリカーボネートであって、該ポリカーボネート全末端のうち、水酸基末端が７〜３０モル％であり、ポリカーボネート中のナトリウム含量が１ｐｐｍ以下であり、かつ塩素含量が２０ｐｐｍ以下である。
　【０００９】
　上記のような本発明に係るポリカーボネートは、溶融法によって、各種の条件を選択することによって製造することができる。以下にまずこのような溶融法によるポリカーボネートの製造方法について具体的に例示する。
　【００１０】
　本発明に係るポリカーボネートは、たとえば芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを、後述するような特定の触媒の存在下に、特定の分子末端剤を存在させて溶融軍縮合させることにより製造されることが好ましい。
　【００１１】
　上記のようなポリカーボネートを製造しうる第１および第２の方法では、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを、後述するような特定の触媒を用いて溶融重縮合してポリカーボネートを製造するに際して、反応系に炭素数が１０〜４０のフェノール類を存在させている。
　【００１２】
　本発明で用いられる芳香族系有機二水酸基化合物とは、下記式［Ｉ］で示される化合物である。
　【００１３】
　【化１】
　【００１４】
　このような芳香族系有機二水酸基化合物としては、具体的には、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−１−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−ｔ−ブチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシー３−ブロモフェニル）プロパンなどのビス（ヒドロキシアリール）アルカン類、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンなどのビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類、４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’ジメチルフェニルエーテルなどのジヒドロキシアリールエーテル類、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシー３，３’−ジメチルジフェニルスルフィドなどのジヒドロキシジアリールスルフィド類、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホキシドなどのジヒドロキシジアリールスルホキシド類、４，４’ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホンなどのジヒドロキシジアリールスルホン類などが挙げられる。
　【００１５】
　これらのうちでは、特に２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンが好ましい。また炭酸ジエステルとしては、具体的には、ジフェニルカーボネート、ジトリールカーボネート、ビス（クロロフェニル）カーボネート、ｍ−クレジルカーボネート、ジナフチルカーボネート、ビス（ジフェニル）カーボネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、ジブチルカーボネート、ジシクロヘキシルカーボネートなどが用いられる。
　【００１６】
　これらのうちでは、特にジフェニルカーボネートが好ましい。またこれらの炭酸ジエステルは、ジカルボン酸あるいはジカルボン酸エステルを含有していてもよい。このようなジカルボン酸あるいはジカルボン酸エステルとしては、特に炭素数の制限はなく、具体的には、テレフタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸ジフェニル、イソフタル酸ジフェニルなどが例示できる。
　【００１７】
　上記のようなジカルボン酸あるいはジカルボン酸エステルを炭酸ジエステルと併用した場合には、ポリエステルポリカーボネートが得られるが、本発明ではポリカーボネートとしてこのポリエステルポリカーボネートが製造されてもよい。
　【００１８】
　本発明でポリカーボネートを製造するに際して、上記のような炭酸ジエステルは、芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して、１．０１〜１．３０モル好ましくは１．０２〜１．２０モルの量で用いられることが望ましい。
　【００１９】
　本発明では、上記のような芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを溶融重縮合してポリカーボネートを製造するに際して、反応系に炭素数が１０〜４０好ましくは１５〜４０のフェノール類を芳香族系有機二水酸基化合物に対して０．０５〜１５モル％好ましくは０．５〜７モル％さらに好ましくは１〜５モル％の量で存在させる。
　【００２０】
　上記のような炭素数が１０〜４０のフェノール類として、以下のような化合物が用いられる。
　ｏ−ｎ−フチルフェノール
　ｍ−ｎ−ブチルフェノール
　ｐ−ｎ−ブチルフェノール
　ｏ−イソブチルフェノール
　ｍ−イソブチルフェノール
　ｐ−イソブチルフェノール
　ｏ−ｔ−ブチルフェノール
　ｍ−ｔ−ブチルフェノール
　ｐ−ｔ−ブチルフェノール
　ｏ−ｎ−ペンチルフェノール
　ｍ−ｎ−ペンチルフェノール
　ｐ−ｎ−ペンチルフェノール
　ｏ−ｎ−ヘキシルフェノール
　ｍ−ｎ−ヘキシルフェノール
　ｐ−ｎ−ヘキシルフェノール
　ｏ−シクロヘキシルフェノール
　ｍ−シクロヘキシルフェノール
　ｐ−シクロヘキシルフェノール
　ｏ−フェニルフェノール
　ｍ−フェニルフェノール
　ｐ−フェニルフェノール
　ｏ−ｎ−ノニルフェノール
　ｍ−ｎ−ノニルフェノール
　ｐ−ｎ−ノニルフェノール
　ｏ−クミルフェノール
　ｍ−クミルフェノール
　ｐ−クミルフェノール
　ｏ−ナフチルフェノール
　ｍ−ナフチルフェノール
　ｐ−ナフチルフェノール
　２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール
　２，５−ジ−ｔ−ブチルフェノール
　２，４−ジ−ｔ−ブチルフェノール
　３，５−ジ−ｔ−ブチルフェノール
　２，５−ジクミルフェノール
　３，５−ジクミルフェノール
　【００２１】
　【化２】
　【００２２】
などの１価フェノール。
　このようなフェノール類のうち、芳香核を２つ有する２核フェノールが好ましく、特にｐ−タミルフェノール、ｐ−フェニルフェノールなどが好ましい。
　【００２３】
　上記のようなフェノール類の存在量が芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して０．０５モル％〜１５モル％の範囲にあると、得られるポリカーボネートの水酸基末端が封止され、耐熱性および耐水性に充分に優れたポリカーボネートが得られ、かつ重縮合反応速度が大きくなる。
　【００２４】
　このようなフェノール類は、予め反応系に全量添加しておいてもよく、また予め反応系に一部添加しておき、反応の進行に伴って残部を添加してもよい。さらに場合によっては、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとの重縮合反応が一部進行した後に、反応系に全量添加してもよい。
　【００２５】
　次に本発明に係るポリカーボネートを製造しうる第３および第４の製造方法を説明する。
　本発明に係る第３および第４のポリカーボネートの製造方法では、芳香族系有機二水酸基化合物とジフェニルカーボネート類とを、後述するような特定の触媒を用いて溶融重縮合してポリカーボネートを製造するに際して、反応系に炭素数が１７〜５０の炭酸ジエステルを存在させている。
　【００２６】
　芳香族系有機二水酸基化合物としては、上記のような第１の製造方法で用いられた芳香族系有機二水酸基化合物と同様な化合物が用いられる。
　またジフェニルカーボネート類としては、炭素数が１３〜１６の芳香族系炭酸ジエステルが通常使用され、具体的には、ジフェニルカーボネート、トリフェニルカーボネート、ジトリールカーボネート、ビス（クロロフェニル）カーボネート、ｍ−クレジルカーボネートなどが用いられる。
　【００２７】
　これらのうち特にジフェニルカーボネートが好ましい。
　またこれらのジフェニルカーボネート類は、ジカルボン酸あるいはジカルボン酸エステルを含有していてもよい。このようなジカルボン酸あるいはジカルボン酸エステルとしては、特に炭素数の制限はなく、具体的にはテレフタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸ジフェニル、イソフタル酸ジフェニルなどが例示できる。
　【００２８】
　上記のようなジカルボン酸あるいはジカルボン酸エステルをジフェニルカーボネート類と併用した場合には、ポリエステルポリカーボネートが得られるが、本発明ではポリカーボネートとしてこのポリエステルポリカーボネートが製造されてもよい。
　【００２９】
　第３および第４のポリカーボネートの製造方法では、上記のようなジフェニルカーボネート類は、芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して、１．０１〜１．３０モル好ましくは１．０２〜１．２０モルの量で用いられることが望ましい。
　【００３０】
　第３および第４のポリカーボネートの製造方法では、炭素数が１７〜５０の炭酸ジエステルを芳香族系有機二水酸基化合物に対して０．０５〜１５モル％好ましくは１〜５モル％の量で存在させる。
　【００３１】
　このような炭素数１７〜５０の炭酸ジエステルとしては、通常、一般式
　【００３２】
　【化３】
　【００３３】
（式中、Ａは炭素数６〜２５の基であり、Ｂは炭素数１０〜２５の基であり、ＡとＢの炭素数の和は４９以下である。）で示される化合物が用いられる。
　上記のような炭酸ジエステルとしては、具体的には、例えば下記のような化合物が用いられる。
　【００３４】
　【化４】
　【００３５】
　上記のような本発明で用いられる炭酸ジエステルとしては、より具体的には、以下のような化合物が好ましく用いられる。
　カルボブトキシフェニルフェニルカーボネート、メチルフェニルブチルフェニルカーボネート、エチルフェニルブチルフェニルカーボネート、ジブチルジフェニルカーボネート、ビフェニルフェニルカーボネート、ジビフェニルカーボネート、クミルフェニルフェニルカーボネート、ジクミルフェニルカーボネート、ナフチルフェニルフェニルカーボネート、ジナフチルフェニルカーボネート、カルボプロポキシフェニルフェニルカーボネート、カルボヘプトキシフェニルフェニルカーボネート、カルボメトキシｔ−ブチルフェニルフェニルカーボネート、カルボプロトキシフェニルメチルフェニルフェニルカーボネート、クロマニルフェニルカーボネート、ジクロマニルカーボネートなどである。
　【００３６】
　上記のような炭酸ジエステルの存在量が芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して０．０５モル％〜１５モル％の範囲にあると、得られるポリカーボネートの水酸基末端が封止されるため、耐熱性および耐水性に充分に優れたポリカーボネートが得られ、かつ重縮合反応速度が大きくなる。
　【００３７】
　このような炭酸ジエステルは、予め反応系に全量添加しておいてもよく、また予め反応系に一部添加しておき、反応の進行に伴って残部を添加してもよい。さらに場合によっては、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとの重縮合反応が一部進行した後に、反応系に全量添加してもよい。
　【００３８】
　次に本発明に係るポリカーボネートを製造しうる第５および第６の製造方法を具体的に説明する。
　第５および第６のポリカーボネートの製造方法では、芳香族系有機二水酸基化合物とジフェニルカーボネート類とを後述するような特定の触媒を用いて溶融重縮合してポリカーボネートを製造するに際して、反応系に炭素数が１３〜１６の炭酸ジエステルを存在させている。
　【００３９】
　芳香族系有機二水酸基化合物としては、前記のような第１のポリカーボネートの製造方法で用いられた芳香族系有機二水酸基化合物と同様な化合物が用いられる。
　【００４０】
　またジフェニルカーボネート類としては、前記のような第３および第４のポリカーボネートの製造方法で用いられたジフェニルカーボネート類と同様な化合物が用いられる。
　【００４１】
　本発明でポリカーボネートを製造するに際して、上記のようなジフェニルカーボネート類は、芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して、１．０１〜１．３０モル好ましくは１．０２〜１．２０モルの量で用いられることが好ましい。
　【００４２】
　このようなポリカーボネートの製造方法では、炭素数が１３〜１６の炭酸ジエステルとしては、下記に示す炭酸ジエステルに加えて、前記炭素数が１３〜１６のジフェニルカーボネート類も用いることができる。したがってジフェニルカーボネート、フェニルトリルカーボネート、ジトリールカーボネートなどの炭酸ジエステルとジフェニルカーボネートとが、同一化合物であってもよい。
　【００４３】
　上記のような炭酸ジエステルの存在量が芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して０．０５〜１５モル％の範囲にあると、得られるポリカーボネートの水酸基末端が封止されるため、耐熱性および耐水性に充分に優れたポリカーボネートが得られる。
　【００４４】
　このような炭酸ジエステルは、予め反応系に全量添加しておいてもよく、また予め反応系に一部添加しておき、反応の進行に伴って残部を添加してもよい。さらに場合によっては、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとの重縮合反応が一部進行した後に、反応系に全量添加してもよい。
　【００４５】
　また上記のようなポリカーボネートの製造方法では、上記のような出発物質中に含まれる合計の塩素含有量が２０ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに１０ｐｐｍ以下であることが望ましい。
　【００４６】
　本明細書でいう塩素含有量とは、塩酸などの酸あるいは塩化ナトリウム、塩化カリウムなどの塩として存在する塩素、あるいはフェニルクロロホーメイトあるいは塩化メチレンのような有機化合物中の塩素の含有量を意味し、イオンクロマトグラフィーなどの分析をすることによって測定することができる。
　【００４７】
　上記のような出発物質中の塩素含有量の合計が２０ｐｐｍ以下であると、色相の良好なポリカーボネートが得られるため好ましい。上記のような出発物質中の塩素含有量の合計を２０ｐｐｍ以下にするには、これら原料をｐＨが６．０〜９．０好ましくはｐＨが７．０〜８．５さらに好ましくはｐＨが７．０〜８．０であり、温度が７８〜１０５℃好ましくは８０〜１００℃さらに好ましくは８０〜９０℃の温水で洗浄すればよい。
　【００４８】
　上記のような炭酸ジエステルを洗浄する際に用いられる弱塩基性溶液としては、たとえば水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、水酸化アンモニウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、テトラメチルアンモニウムヒドロキシドなどの水溶液が用いられる、このうち特に炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸カリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウムなどの水溶液が特に好ましい。
　【００４９】
　また炭酸ジエステルおよびジフェニルカーボネート類を上記のような温水で洗浄した後、さらに蒸留して用いることが好ましい。
　また本発明では、上記の出発物質中に含まれる合計のナトリウムイオン含有量を好ましくは１．０ｐｐｍ以下さらに好ましくは０．５ｐｐｍ以下とすることが望ましい。ナトリウム含量が上記の量以下であると、さらに着色のないポリカーボネートを得ることができる。
　【００５０】
　なお出発物質中に含まれるナトリウムイオン含有量は、原子吸光分析および誘導結合プラズマ発光分析によって決定される。
　上記のような出発物質中に含まれるナトリウムイオン含有量を上記のような値以下とするには、蒸留、再結晶、フェノールとのアダクト法などの精製法を採用すればよい。
　【００５１】
　上記のような第１、第３および第５のポリカーボネートの製造方法では、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを溶融重縮合してポリカーボネートを製造するに際して、または芳香族系有機二水酸基化合物とジフェニルカーボネートとを溶融重縮合してポリカーボネートを製造するに際して、
　（ａ）含窒素塩基性化合物および
　（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物からなる触媒が用いられる。
（ａ）含窒素塩基性化合物としては、具体的には、
　テトラメチルアンモニウムヒドロキシド（Ｍｅ４ＮＯＨ）、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド（Ｅｔ４ＮＯＨ）、テトラブチルアンモニウムヒドロキシド（Ｂｕ４ＮＯＨ）、トリメチルベンジルアンモニウムヒドロキシド（φ−ＣＨ２（Ｍｅ）３ＮＯＨ）などのアルキル、アリール、アルアリール基などを有するアンモニウムヒドロオキシド類、
　トリメチルアミン、トリエチルアミン、ジメチルベンジルアミン、トリフェニルアミンなどの三級アミン類、
　Ｒ２ＮＨ（式中Ｒはメチル、エチルなどのアルキル基、フェニル、トルイルなどのアリール基などである）で示される二級アミン類、
　ＲＮＨ２（式中Ｒは上記と同じである）で示される一級アミン類、あるいはアンモニア、テトラメチルアンモニウムボロハイドライド（Ｍｅ４ＮＢＨ４）、テトラブチルアンモニウムボロハイドライド（Ｂｕ４ＮＢＨ４）、テトラブチルアンモニウムテトラフェニルボレート（Ｂｕ４ＮＢＰｈ４）、テトラメチルアンモニウムテトラフェニルボレート（Ｍｅ４ＮＢＰｈ４）などの塩基性塩などが用いられる。
　【００５２】
　これらのうち、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド類が特に好ましい。
（ｂ）アルカリ金属化合物としては、具体的には、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸リチウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、酢酸リチウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸リチウム、水素化ホウ素ナトリウム、水素化ホウ素リチウム、フェニル化ホウ素ナトリウム、安息香酸ナトリウム、安息香酸カリウム、安息香酸リチウム、リン酸水素二ナトリウム、リン酸水素二カリウム、リン酸水素二リチウム、ビスフェノールＡの二ナトリウム塩、二カリウム塩、二リチウム塩、フェノールのナトリウム塩、カリウム塩、リチウム塩などが用いられる。
　【００５３】
　また（ｂ）アルカリ土類金属化合物としては、具体的には、水酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化マグネシウム、水酸化ストロンチウム、炭酸水素カルシウム、炭酸水素バリウム、炭酸水素マグネシウム、炭酸水素ストロンチウム、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸マグネシウム、炭酸ストロンチウム、酢酸カルシウム、酢酸バリウム、酢酸マグネシウム、酢酸ストロンチウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸ストロンチウムなどが用いられる。
　【００５４】
　上記のような（ａ）含窒素塩基性化合物は、芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して、１０−６〜１０−１モル好ましくは１０−５〜１０−２モルの量で、そして（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物は、１０−８〜１０−３モル好ましくは１０−７〜１０−４モルの量で特に好ましくは１０−７〜１０−５モル量で用いられる。
　【００５５】
　（ａ）含窒素塩基性化合物の量が芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して１０−６〜１０−１モルであると、エステル交換反応、重合反応が十分な速度で進行し、さらに色相、耐熱性および耐水性などに優れたポリカーボネートが得られるので好ましい。
　【００５６】
　また（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物の量が芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して１０−８〜１０−３モルであると、重合活性を高くすることができ、さらに色相、耐熱性および耐水性に優れたポリカーボネートが得られるので好ましい。
　【００５７】
　このように（ａ）含窒素塩基性化合物と（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物とからなる触媒は、高い重合活性を有して高分子量のポリカーボネートを生成させることができ、しかも得られるポリカーボネートは、耐熱性および耐水性に優れ、その上色調が改良され透明性に優れている。
　【００５８】
　また第２、第４および第６のポリカーボネートの製造方法では、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを溶融重縮合してポリカーボネートを製造するに際して、または芳香族系有機二水酸基化合物とジフェニルカーボネートとを溶融重縮合してポリカーボネートを製造するに際して、
　（ａ）含窒素塩基性化合物、
　（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物および
　（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルからなる触媒が用いられる。
　【００５９】
　（ａ）含窒素塩基性化合物、（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物としては、前述したような化合物が用いられる。
　（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルとしては、ホウ酸または
　一般式Ｂ（ＯＲ）ｎ（ＯＨ）３−ｎ（式中Ｒは、メチル、エチルなどのアルキル、フェニルなどのアリールなどであり、ｎは１、２または３である）で示されるホウ酸エステルが用いられる。
　【００６０】
　このようなホウ酸エステルとしては、具体的には、ホウ酸トリメチル、ホウ酸トリエチル、ホウ酸トリブチル、ホウ酸トリヘキシル、ホウ酸トリヘプチル、ホウ酸トリフェニル、ホウ酸トリトリル、ホウ酸トリナフチルなどが用いられる。
　【００６１】
上記のような（ａ）含窒素塩基性化合物は、芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して、１０−６〜１０−１モル好ましくは１０−５〜１０−２モルの量で、
　（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物は、１０−８〜１０−３モル好ましくは１０−７〜１０−４モルの量で特に好ましくは１０−７〜１０−５モル量で、
　そして（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルは、１０−８〜１０−１モル好ましくは１０−７〜１０−２モルの量で特に好ましくは１０−６〜１０−４モル量で用いられる。
　【００６２】
　（ａ）含窒素塩基性化合物の量が芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して１０−６〜１０−１モルであると、エステル交換反応、重合反応が十分な速度で進行し、さらに色相、耐熱性および耐水性などに優れたポリカーボネートが得られるので好ましい。
　【００６３】
　（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物の量が芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して１０−８〜１０−３モルであると、重合活性を高くすることができ、さらに色相、耐熱性および耐水性に優れたポリカーボネートが得られるので好ましい。
　【００６４】
　また（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルの量が芳香族系有機二水酸基化合物１モルに対して１０−８〜１０−１モルであると、熱老化後の分子量の低下が起こりにくく、さらに色相、耐熱性および耐水性に優れたポリカーボネートが得られるので好ましい。
　【００６５】
　このように（ａ）含窒素塩基性化合物と（ｂ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物と、（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルとからなる触媒は、さらに高い重合活性を有して高分子量のポリカーボネートを生成させることができ、しかも得られるポリカーボネートは、さらに耐熱性および耐水性に優れ、その上色調がさらに改良され、透明性に優れている。
　【００６６】
　本発明では、芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとの重縮合反応または芳香族系有機二水酸基化合物とジフェニルカーボネートとの重縮合反応は、従来知られているポリカーボネートの製造方法における重縮合反応条件と同様な条件下で行なうことができる。具体的には、第一段目の反応は、８０〜２５０℃好ましくは１００〜２３０℃さらに好ましくは１２０〜１９０℃の温度で０〜５時間好ましくは０〜４時間さらに好ましくは０．２５〜３時間、常圧で行なう。次いで反応系を減圧しながら反応温度を尚めてさらに反応を行ない、最終的には１ｍｍＨｇ以下の減圧下で２４０〜３２０℃の温度で芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとの重縮合反応を行なう。
　【００６７】
　上記のような重縮合反応は、連続式で行なってもよくまたバッチ式で行なってもよい。また上記の重縮合反応を行なうに際して用いられる反応装置は、槽型であっても管型であっても塔型であってもよい。
　【００６８】
　上記のようにして、反応系に炭素数が１０〜４０のフェノール類を存在させて芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを溶融重縮合してポリカーボネートを製造すると、得られるポリカーボネートの全末端のうち水酸基末端は３０モル％以下好ましくは２０モル％以下さらに好ましくは１０〜２０モル％となり、しかも２０℃の塩化メチレン中で測定した極限粘度［η］が０．３〜１．０ｄｌ／ｇであるポリカーボネートが得られる。さらに本発明により得られるポリカーボネートは、優れた色調を有しており、その上沸水試験後の引張強度および伸びにも優れている。
　【００６９】
　また反応系に炭素数が１７〜５０の炭酸ジエステルを存在させて芳香族系有機二水酸基化合物とジフェニルカーボネートとを溶融重縮合してポリカーボネートを製造すると、得られるポリカーボネートの全末端のうち水酸基末端は３０モル％以下好ましくは２０モル％以下さらに好ましくは１０〜２０モル％となり、しかも２０℃の塩化メチレン中で測定した極限粘度［η］が０．３〜１．０ｄｌ／ｇであるポリカーボネートが得られる。さらに本発明により得られるポリカーボネートは、優れた色調を有しており、その上沸水試験後の引張強度および伸びにも優れている。
　【００７０】
　また反応系に炭素数が１３〜１６の炭酸ジエステルを存在させて芳香族系有機二水酸基化合物とジフェニルカーボネートとを溶融重縮合してポリカーボネートを製造すると、得られるポリカーボネートの全末端のうち水酸基末端は３０モル％以下好ましくは２０モル％以下さらに好ましくは１０〜２０モル％となり、しかも２０℃の塩化メチレン中で測定した極限粘度［η］が０．３〜１．０ｄｌ／ｇであるポリカーボネートが得られる。さらに本発明により得られるポリカーボネートは、優れた色調を有しており、その上沸水試験後の引張強度および伸びにも優れている。
　【００７１】
　本発明に係るポリカーボネートは、上記のような溶融法によって製造されるポリカーボネートであって、前述したように該ポリカーボネート全末端のうち、水酸基末端が７〜３０モル％であり、ポリカーボネート中のナトリウム含量が１ｐｐｍ以下であり、かつ塩素含量が２０ｐｐｍ以下である。
　【００７２】
　ポリカーボネート全末端のうち水酸基末端が上記の範囲内にあるポリカーボネートは、色調、耐熱性および耐水性に特に優れている。また本発明に係るポリカーボネートは、その中に含まれるナトリウム含量が１．０ｐｐｍ以下好ましくは０．５ｐｐｍ以下であり、かつ塩素含量が２０ｐｐｍ以下、好ましくは１０ｐｐｍ以下である。
　【００７３】
　本発明に係るポリカーボネートは、その全末端のうち水酸基末端が７〜３０モル％であるが、好ましくは７〜２５モル％、特に好ましくは１０〜２０モル％である。上記のようにナトリウム含量が１．０ｐｐｍ以下好ましくは０．５ｐｐｍ以下であり、かつ塩素含量が２０ｐｐｍ以下好ましくは１０ｐｐｍ以下であるポリカーボネートは、その全末端のうち水酸基末端が７〜３０モル％好ましくは７〜２５モル％さらに好ましくは１０〜２０モル％であっても、耐熱性、耐水性に優れ、着色したりすることが少ない。
　【００７４】
　このことは、ポリカーボネートが活性点である水酸基末端を有していても、ナトリウム含量あるいは塩素含量が少ない場合には、水酸基末端が反応することが少なく、したがってポリカーボネートが着色することが少ないことを意味している。しかもポリカーボネートの全末端のうち上記のような範囲で水酸基末端を有するポリカーボネートは、適量の水酸基末端を含んでいるため、ポリマーアロイなどを製造する際に活性点を有することとなる。
　【００７５】
　また本発明に係るポリカーボネートは、ナトリウム以外のリチウム、カリウム、セシウムなどのアルカリ金属あるいはベリリウム、マグネシウム、カルシウムなどのアルカリ土類金属の総含量も１ｐｐｍであると、初期色相、耐水性、耐熱性に優れているので好ましい。
　【００７６】
　さらに本発明に係るポリカーボネートは、２０℃の塩化メチレン中で測定した極限粘度［η］が０．３〜１．０ｄｌ／ｇであることが好ましい。
　【００７７】
　【発明の効果】
　本発明に係るポリカーボネートは、溶融法で得られるポリカーボネートであって、ポリカーボネート全末端の中で、水酸基末端が特定量封止されており、かつナトリウム含量および塩素含量が特定量以下であるため、色調、耐熱性および耐水性（耐加水分解性）に優れている。
　【００７８】
　しかも本発明に係るポリカーボネートは、色調にも優れており、その上沸水試験後の引張強度にも優れている。
　【００７９】
　【実施例】
　以下本発明を実施例により説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
　【００８０】
　なお以下の実施例においてポリカーボネートの物性は、下記のようにして測定した。
　極限粘度［η］（ＩＶ）：塩化メチレン中、２０℃でウベローデ粘度計を用いて測定した。
　【００８１】
　色相（ｂ値）：２ｍｍ厚のプレスシートのＬａｂ値を日本電色工業（株）のＣｏｌｏｒ　ａｎｄ　Ｃｏｌｏｒ　Ｄｅｆｆｅｒｅｎｃｅ　Ｍｅｔｅｒ　ＮＤ−１００１ＤＰを用い透過法で測定し、黄色度の尺度としてｂ値を用いた。
　【００８２】　
　熱老化試験（１）：１２０℃、４００ｍｍＨｇで１２時間乾燥したペレットをテフロンペトリ皿（４０ｍｍφ）に４．５秤量し、２５０℃のギヤオーブン（ＧＨＰＳ−２１２田葉井製作所、空気置換率７１．６回／時間）中に１６時間保持した後、室温まで徐冷した。この試料を２ｍｍ厚のプレスシートにして、このシートを用いて色相（ｂ値）およびＩＶを測定した。
　【００８３】
　熱老化試験（２）：３ｍｍ厚のプレスシートを用いて、１４０℃のギヤオーブン（ＧＨＰＳ−２１２田葉井製作所、空気置換率７１．６回／時間）中で、１０００時間の熱老化試験を行なった。この試料の色相を測定し、黄色度（ＹＩ）を計算した。
　【００８４】
　【数１】
　【００８５】
　耐水試験（１）：０．５ｍｍ厚のプレスシートより、幅５ｍｍ、長さ５ｃｍのダンベルを打ち抜き、沸水中に浸漬し、１日後、３日後、７日後に取り出す。取り出し後、１時間以内にインストロン１１３２でチャック間距離３０ｍｍ、引張り速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、測定レンジ５０ｋｇで引張り試験を行ない伸び（％）を測定した。
　【００８６】
　耐水試験（２）：３ｍｍ厚のプレスシートをオートクレーブ中の水に浸漬し、１２５℃のオーブンで５日間保持する。この試験片を用いて日本電色工業（株）のＮＤＨ−２００でヘイズを測定した。
　【００８７】
　プレスシート作成条件：１２０℃、４００ｍｍＨｇ、１２時間乾燥したペレットを２８０℃、１０分予熱後、２８０℃で５分間１００ｋｇ／ｃｍ３でプレスし、室温でコールドプレスを５分間行なった。
　【００８８】
　末端基構造：サンプル０．４ｇを３ｍｌのクロロホルムに溶解し、４０℃で、１３Ｃ−ＮＭＲ（日本電子社製、ＧＸ−２７０）を用いて、末端のＯＨ基および構造を測定した。末端ＯＨ基濃度は全末端基濃度に対する割合（％）で計算した。
　【００８９】
　末端ＯＨ基濃度：サンプル０．２５ｇを１０ｍｌの塩化メチレンに溶解し、ＦＴ−ＩＲ（島津製作所製、ＦＴ−ＩＲ４３００）を用いて、３５８０ｃｍ−１付近にでるＯＨ基の吸光度を測定し、末端ＯＨ基濃度を算出した。
　【００９０】
　ポリマー中のナトリウム含量：２０ｇのポリマーを灰化し、原子吸光分光機（日立製作所製：日立１８０−８０）を用いて限界値０．０５ｐｐｍまで測定した。
　【００９１】
　ポリマー中の塩素含量：５０ｍｇのポリマーをＳｃｈｏｒｉｇｅｒ法によりガス化して水溶液にし、イオンクロマトグラフィー（ダイオネックス社製：イオンクロマトグラフ２０００ｉ）を用いて、限界値０．０５ｐｐｍまで測定した。
　【００９２】
　【実施例１】
　５００ｍｌのガラスリアクター中にジフェニルカーボネート（エニー社製のジフェニルカーボネートを８０℃、ｐＨ７の温水で２回洗浄し、収率９０％で蒸留；Ｎａ含量０．０５ｐｐｍ以下、Ｃｌ含量１５．０ｐｐｍ）１４１．２４ｇ（０．６６０ｍｏｌ）と、ビスフェノールＡ（日本ジーイープラスチック社製；Ｎａ含量０．１０ｐｐｍ、Ｃｌ含量０．８ｐｐｍ）１３６．８ｇ（０．６００ｍｏｌ）と、
　【００９３】
　【化５】
　【００９４】
（０．０３ｍｏｌ；５ｍｏｌ％／ビスフェノールＡ）と、ホウ酸Ｈ３ＢＯ３％水溶液３．０ｍｇ（Ｈ３ＢＯ３　０．０２５×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ１ｍｏｌ）とをＮ２雰囲気下で入れ、１８０℃で加熱し、３０分間Ｎｉ攪拌棒で攪拌した。次いで、テトラメチルアンモニウムヒドロオキサイドＭｅ４ＮＯＨ　１５％水溶液（東洋合成社製）９１．２ｍｇ（Ｍｅ４ＮＯＨ　２．５×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ　１ｍｏｌ）と、水酸化ナトリウムＮａＯＨ　０．１％水溶液１２．０ｍｇ（ＮａＯＨ　０．００５×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ１ｍｏｌ）とを加えて、さらに１８０℃、Ｎ２雰囲気下３０分攪拌し、エステール交換反応を行なった。
　【００９５】
　その後、２１０℃に昇温し、徐々に２００ｍｍＨｇまで減圧し１時間さらに２４０℃まで昇温し、２００ｍｍＨｇで２０分、徐々に１５０ｍｍＨｇまで減圧し２０分、さらに１００ｍｍＨｇまで減圧後２０分、１５ｍｍＨｇまで減圧して０．５時間反応させた後、２７０℃に昇温し、最終的に０．５ｍｍＨｇまで減圧して、２．０時間反応させた。
　【００９６】
　上記のようにしたところ、ＩＶ　０．５０ｄｌ／ｇのポリカーボネートが得られた。このポリカーボネートの末端ＯＨ基濃度は１４％であった。
　結果を表１に示す。
　【００９７】
　【実施例２】
　５００ｍｌのガラスリアクター中にジフェニルカーボネート（実施例１で使用したもの）１３６．１ｇ（０．６３６ｍｏｌ）と、ビスフェノールＡ（実施例１で使用したもの）１３６．８ｇ（０．６００ｍｏｌ）と、ｐ−クミルフェニルフェニルカーボネート
　【００９８】
　【化６】
　【００９９】
９．９６０ｇ（０．０３ｍｏｌ；５ｍｏｌ％／ビスフェノールＡ）と、ホウ酸Ｈ３ＢＯ３３％水溶液３．０ｍｇ（Ｈ３ＢＯ３　０．０２５×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ　１ｍｏｌ）とをＮ２雰囲気下で入れ、１８０℃で加熱し、３０分間Ｎｉ攪拌棒で攪拌した。次いで、テトラメチルアンモニウムヒドロオキサイドＭｅ４ＮＯＨ　１５％水溶液（東洋合成社製）９１．２ｍｇ（Ｍｅ４ＮＯＨ　２．５×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ　１ｍｏｌ）と、水酸化ナトリウムＮａＯＨ　０．１％水溶液１２．０ｍｇ（ＮａＯＨ　０．００５×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ１ｍｏｌ）とを加えて、さらに１８０℃、Ｎ２雰囲気下３０分攪拌し、エステル交換反応を行なった。
　【０１００】
　その後、２１０℃に昇温し、徐々に２００ｍｍＨｇまで減圧し１時間さらに２４０℃まで昇温し、２００ｍｍＨｇで２０分、徐々に１５０ｍｍＨｇまで減圧し２０分、さらに１００ｍｍＨｇまで減圧後２０分、１５ｍｍＨｇまで減圧して０．５時間反応させた後、２７０℃に昇温し、最終的に０．５ｍｍＨｇまで減圧して、２．０時間反応させた。
　【０１０１】
　上記のようにしたところ、ＩＶ　０．５０ｄｌ／ｇのポリカーボネートが得られた。このポリカーボネートの末端ＯＨ基濃度は１４％であった。結果を表１に示す。
　【０１０２】
　【実施例３】
　実施例２において、ｐ−クミルフェニルフェニルカーボネートを用いる代りに、ジフェニルカーボネートを表１に示す量でさらに用いた以外は、実施例２と同様にしてポリカーボネートを得た。得られたポリカーボネートのＩＶは０．５２ｄｌ／ｇであり、末端ＯＨ基濃度は１４％であった。結果を表１に示す。
　【０１０３】
　【実施例４】
　実施例１において、２７０℃、０．５ｍｍＨｇに減圧して、２．２時間反応させた以外は、実施例１と同様にしてポリカーボネートを得た。得られたポリカーボネートのＩＶは０．５２ｄｌ／ｇであり、末端ＯＨ基濃度は７％であった。結果を表１に示す。
　【０１０４】
　【実施例５】
　実施例３において、２７０℃、０．５ｍｍＨｇに減圧して、２．２時間反応させた以外は、実施例３と同様にしてポリカーボネートを得た。得られたポリカーボネートのＩＶは０．５２ｄｌ／ｇであり、末端ＯＨ基濃度は７％であった。結果を表１に示す。
　【０１０５】
　【参考例Ａ】
　実施例１において、２７０℃、０．５ｍｍＨｇに減圧して、２．５時間反応させた以外は、実施例１と同様にしてポリカーボネートを得た。得られたポリカーボネートのＩＶは０．５３ｄｌ／ｇであり、末端ＯＨ基濃度は２％であった。結果を表１に示す。
　【０１０６】
　【参考例Ｂ】
　実施例３において、２７０℃、０．５ｍｍＨｇに減圧して２．５時間反応させた以外は、実施例３と同様にしてポリカーボネートを得た。得られたポリカーボネートのＩＶは０．５６ｄｌ／ｇであり、末端ＯＨ基濃度は２％であった。結果を表１に示す。
　【０１０７】
　【実施例６】
　実施例３において、添加するＮａＯＨの量を表１に示す量に変え、２７０℃、０．５ｍｍＨｇに減圧して２．２時間反応させた以外は、実施例３と同様にしてポリカーボネートを得た。結果を表１に示す。
　【０１０８】
　【実施例７】
　実施例３において、添加するＮａＯＨの量を表１に示す量に変え、２７０℃、０．５ｍｍＨｇに減圧して１．８時間反応させた以外は、実施例３と同様にしてポリカーボネートを得た。結果を表１に示す。
　【０１０９】
　【実施例８〜１１】
　実施例３において、ＮａＯＨの代りに、表１に示すような触媒を表１に示すような量で用いた以外は、実施例３と同様にしてポリカーボネートを得た。結果を表１に示す。
　【０１１０】
　【比較例１】
　実施例３において、用いる触媒を表１に示すように変え、２７０℃、０．５ｍｍＨｇに減圧して、１時間反応させた以外は、実施例３と同様にしてポリカーボネートを得た。結果を表１に示す。
　【０１１１】
　【比較例２〜３】
　実施例３において、さらに用いたジフェニルカーボネートの量を表１に示すように変えた以外は、実施例３と同様にしてポリカーボネートを得た。結果を表１に示す。
　【０１１２】
　【比較例４】
　ビスフェノールＡとホスゲンを用いて界面重合法で合成した日本ジーイープラスチックス社製のポリカーボネート（ＩＶ　０．５０ｄｌ／ｇ、末端ＯＨ濃度０％、Ｎａ含量＜０．０５ｐｐｍ、Ｃｌ含量３０ｐｐｍ）の物性を表１に示す。
　【０１１３】
　【表１】
　【０１１４】
　【表２】
　【０１１５】
　【表３】
　【０１１６】
　【表４】
　【０１１７】
　【表５】
　【０１１８】
　【表６】
　【０１１９】
　【実施例１２〜１４】
　実施例３において、ＮａＯＨの代りに、表２に示すような触媒を表２に示すような量で用いた以外は、実施例３と同様にしてポリカーボネートを得た。
　【０１２０】
　結果を表２に示す。
　【０１２１】
　【表７】
　【０１２２】
　【参考例１】
　１００ｍｌのガラスリアクター中にジフェニルカーボネート（Ｂａｙｅｒ社製のジフェニルカーボネートを８０℃、ｐＨ７．０の温水で２回洗浄し、収率９０％で蒸留；Ｎａ含量０．０５ｐｐｍ以下、Ｃｌ含量２４０ｐｐｍ）４７．０８ｇ（０．２２０ｍｏｌ）と、ビスフェノールＡ（日本ジーイープラスチック社製のＮａ含量０．０５ｐｐｍ以下、Ｃｌ含量１６．４ｐｐｍ）４５．６００ｇ（０．２００ｍｏｌ）と、ｐ−クミルフェノール２．１２ｇ（０．０１ｍｏｌ；５ｍｏｌ％／ビスフェノールＡ）と、ホウ酸Ｈ３ＢＯ３（和光試薬特級）３．７２ｍｇ（３×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ１ｍｏｌ）とをＮ２雰囲気下で入れ、１８０℃で加熱し、３０分間Ｎｉ攪拌棒で攪拌した。次いで、テトラメチルアンモニウムヒドロオキサイドＭｅ４ＮＯＨ　１５％水溶液（東洋合成社製）３６．４８ｍｇ（Ｍｅ４ＮＯＨ３×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ　１ｍｏｌ）と、炭酸水素ナトリウムＮａＨＣＯ３（和光試薬特級）０．５０ｍｇ（０．３×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ　１ｍｏｌ）とを加えて、さらに１８０℃、Ｎ２雰囲気下３０分攪拌し、エステル交換反応を行なった。
　【０１２３】
　その後、２１０℃に昇温し、徐々に２００ｍｍＨｇまで減圧し１時間さらに２４０℃まで昇温し、２００ｍｍＨｇで２０分、徐々に１５０ｍｍＨｇまで減圧し２０分、さらに１００ｍｍＨｇまで減圧後２０分、１５ｍｍＨｇまで減圧して０．５時間反応させた後、２７０℃に昇温し、最終的に０．５ｍｍＨｇまで減圧して、２．０時間反応させた。
　【０１２４】
　上記のようにしたところ、ＩＶ　０．５０ｄｌ／ｇのポリカーボネートが得られた。このポリカーボネートの末端ＯＨ基濃度は０％であった。結果を表３に示す。
　【０１２５】
　【比較例５】
　参考例１において、末端封止剤として表１に記載したフェノール類を表１に記載した量で用いた以外は、参考例１と同様にしてポリカーボネートを得た。結果を表３に示す。
　【０１２６】
　【参考例２〜４】
　参考例１において、末端封止剤として表３に記載したフェノール類を表３に記載した量で用いた以外は、参考例１と同様にしてポリカーボネートを得た。結果を表３に示す。
　【０１２７】
　【表８】
　【０１２８】
　【表９】
　【０１２９】
　【参考例５】
１００ｍｌのガラスリアクター中に、ジフェニルカーボネート（参考例１で使用したもの）４５．３６８ｇ（０．２１２ｍｏｌ）と、ビスフェノールＡ（参考例１で使用したもの）４５．６００ｇ（０．２００ｍｏｌ）と、２−カルボメトキシ−５−ｔ−ブチルーフェニルフェニルカーボネート
　【０１３０】
　【化７】
　【０１３１】
３．２８０ｇ（０．０１ｍｏｌ；５ｍｏｌ％／ビスフェノールＡ）と、ホウ酸Ｈ３ＢＯ３（和光試薬特級）３．７２ｍｇ（３×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ　１ｍｏｌ）とをＮ２雰囲気下で入れ、１８０℃で加熱し、３０分間Ｎｉ攪拌棒で攪拌した。次いで、テトラメチルアンモニウムヒドロオキサイドＭｅ４ＮＯＨ　１５％水溶液（東洋合成社製）３６．４８ｍｇ（Ｍｅ４ＮＯＨ３×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ　１ｍｏｌ）と、炭酸水素ナトリウムＮａＨＣＯ３（和光試薬特級）０．５０ｍｇ（０．３×１０−４ｍｏｌ／ビスフェノールＡ　１ｍｏｌ）とを加えて、さらに１８０℃、Ｎ２雰囲気下３０分攪拌し、エステル交換反応を行なった。
　【０１３２】
　その後、２１０℃に昇温し、徐々に２００ｍｍＨｇまで減圧し１時間さらに２４０℃まで昇温し、２００ｍｍＨｇで２０分、徐々に１５０ｍｍＨｇまで減圧し２０分、さらに１００ｍｍＨｇまで減圧後２０分、１５ｍｍＨｇまで減圧して０．５時間反応させた後、２７０℃に昇温し、最終的に０．５ｍｍＨｇまで減圧して、２．０時間反応させた。
　【０１３３】
　上記のようにしたところ、ＩＶ　０．５１ｄｌ／ｇのポリカーボネートが得られた。このポリカーボネートの末端ＯＨ基濃度は１％であった。結果を表４に示す。
　【０１３４】
　【参考例６〜８】
　参考例５において、末端封止剤として表４に記載した炭酸ジエステルを表４に記載した量で用いた以外は、参考例５と同様にしてポリカーボネートを得た。結果を表４に示す。
　【０１３５】
　【比較例６】
　参考例５において、末端封止剤として表４に記載した炭酸ジエステルを表４に記載した量で用いた以外は、参考例５と同様にしてポリカーボネートを得た。結果を表４に示す。
　【０１３６】
　【参考例９】
　参考例５において、２−カルボメトキシ−５−ブチルフェニルカーボネートを用いる代りに、ジフェニルカーボネートを０．０１ｍｏｌ（５ｍｏｌ％／ビスフェノールＡ）の量でさらに用いた以外は、参考例５と同様にしてポリカーボネートを得た。結果を表４に示す。
　【０１３７】
　【表１０】
　【０１３８】
　【表１１】