【事件の表示】
　特許第２６１６０５４号「ポリウレタン弾性フォーム，およびその製造方法」の請求項１ないし７に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
　特許第２６１６０５４号の請求項１に係る特許を維持する。
【理由】
［１］手続の経緯
　本件特許第２６１６０５４号の発明は、平成１年１０月２０日（優先権主張　昭和６３年１０月２５日、平成１年２月１０日　日本）に出願され、平成９年３月１１日にその特許の設定登録がなされたものである。
　本件特許について東谷満および三洋化成工業株式会社より特許異議の申立がなされ、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１０年５月１９日に特許異議意見書と共に訂正請求書が提出され、各特許異議申立人宛に発した審尋書に対する回答書が提出され、更に訂正拒絶理由が通知され、その指定期間内である平成１１年８月１０日に意見書と共に手続補正書が提出された。
［２］訂正の適否についての判断
〔訂正の内容〕
　訂正請求書による訂正事項は次のとおりである。
　訂正事項ａ：
　特許請求の範囲を次のとおり訂正する。
「１．下記ポリオキシアルキレンポリオールおよび下記ポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとするポリマー分散ポリオールから選ばれた少くとも１種の高分子量ポリオール、任意に架橋剤、および下記ポリイソシアネート化合物を除くポリイソシアネート化合物を触媒、発泡剤（ただし、１，１−ジクロロ−２，２，２−トリフルオロエタンあるいは１，１−ジクロロ−１−フルオロエタンを含むものを除く）、整泡剤など助剤の存在下密閉された金型内で反応させることを特徴とする、共振振動数が３．５Ｈｚ以下、かつコアの反発弾性が７０％以上のポリウレタン弾性フォームの製造方法。
　ポリオキシアルキレンポリオール：水酸基価（ＸｍｇＫＯＨ／ｇ）が５〜２８、総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が０．０４以下、かつ水酸基数２〜８のポリオキシアルキレンポリオール。
　ポリイソシアネート化合物：トリレンジイソシアネートあるいはその変性体とポリメチレンポリフェニルイソシアネートあるいはその変性体との混合物、および／または該混合物を変性して得られる変性物。
２．ポリオキシアルキレンポリオールがオキシプロピレン基含有量７０ｗｔ％以上で、任意にオキシエチレン基を含む、ポリオキシアルキレンポリオールである、請求項１の方法。
３．ポリオキシアルキレンポリオールが末端オキシエチレン基を５ｗｔ％以上含む、ポリオキシアルキレンポリオールである、請求項２の方法。
４．ポリマー分散ポリオールがポリマー微粒子を１〜４０ｗｔ％含む、請求項１の方法。
５．架橋剤をポリオール１００重量部に対し０．２〜ｌ０重量部使用する、請求項１の方法。
６．請求項１の方法によって得られるポリウレタン弾性フォーム。」
　訂正事項ｂ：
　明細書第４頁第１２行の「４Ｈｚ未満」を「３．５Ｈｚ以下」に訂正する。
　訂正事項ｃ：
　明細書第５頁第６行〜第１０行の「と総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が下記（１）の関係にあり（ただし、Ｘ＞１０のとき）、しかもＹ≦０．０７であり、Ｘが５〜３８である高分子量ポリオールを使用することによって得られる。Ｙ≦０．９／（Ｘ−１０）・・・（１）」を「が５〜２８、総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が０．０４以下である高分子量ポリオールを使用することによって得られる。」に訂正する。
　訂正事項ｄ：
　明細書第６頁第８行〜第１０行の「４Ｈｚ未満、特に３．５Ｈｚ以下が好ましい。それに加えて、コアの反発弾性は７０％以上であることが好ましく、」を「３．５Ｈｚ以下である。それに加えて、コアの反発弾性は７０％以上である。」に訂正する。
　訂正事項ｅ：
　明細書第８頁第７行および第１１頁第９行の「３８」を「２８」に訂正する。
　訂正事項ｆ：
　明細書第１０頁第１５行の「が好ましい。」を「である。」に訂正する。
　訂正事項ｇ：
　明細書第１１頁第１３行〜第１７行の「はＸが約２２．９以下ではＹの上限は０．０７である。より好ましくは、Ｙの上限は０．０４である（Ｘが約３２．５〜３８では式（１）に従う）。また、水酸基価はより好ましくは５〜２８である。」を「の総不飽和度Ｙの上限は０．０４である。また、水酸基価Ｘは５〜２８である。」に訂正する。
　訂正事項ｈ：
　明細書第１２頁第２０行の「水酸基価と総不飽和度の関係」を「水酸基価と総不飽和度の要件」に訂正する。
　訂正事項ｉ：
　明細書第１３頁第４行〜第５行の「（水酸基価と総不飽和度の関係等）」を削除する。
　訂正事項ｊ：
　明細書第１３頁第１８行〜第１９行の「５〜３８であることが好ましく、特に」を削除する。
　訂正事項ｋ：
　明細書第２０頁第４行の「第１表」を「表−１」に訂正する。
　訂正事項ｍ：
　明細書第２０頁第１３行の「アルキル」を「アルキレン」に訂正する。
〔補正の内容〕
　手続補正書による訂正事項の補正は次のとおりである。
　補正事項１：
　訂正事項ａを次のａ′に補正する。
　訂正事項ａ′：
　特許請求の範囲を次のとおり訂正する。
「１．下記ポリオキシアルキレンポリオールおよび下記ポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとするポリマー分散ポリオールから選ばれた少くとも１種の高分子量ポリオール、任意に架橋剤、および下記ポリイソシアネート化合物を除くポリイソシアネート化合物を触媒、発泡剤（ただし、１，１−ジクロロ−２，２，２−トリフルオロエタンあるいは１，１−ジクロロ−１−フルオロエタンを含むものを除く）、整泡剤など助剤の存在下密閉された金型内で反応させることを特徴とする、共振振動数が３．５Ｈｚ以下、かつコアの反発弾性が７０％以上のポリウレタン弾性フォームの製造方法。
　ポリオキシアルキレンポリオール：水酸基価（ＸｍｇＫＯＨ／ｇ）が５〜２８、総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が０．０４以下、かつ水酸基数２〜８のポリオキシアルキレンポリオールで、オキシプロピレン基含有量７０ｗｔ％以上かつ末端オキシエチレン基を５〜３０ｗｔ％含む。
　ポリイソシアネート化合物：トリレンジイソシアネートあるいはその変性体とポリメチレンポリフェニルイソシアネートあるいはその変性体との混合物、および／または該混合物を変性して得られる変性物。」
　補正事項２：
　次の訂正事項ｎおよびｐを追加する。
　訂正事項ｎ：
　明細書第１０頁第１５行〜第１８行（全文訂正明細書第４頁下から第１行〜第５頁第２行）の「最も好ましくは、１，２−プロピレンオキシド由来のオキシプロピレン基を７０重量％以上、特に８０重量％以上含むポリオキシアルキレンポリオールである。」を「本発明におけるポリオキシアルキレンポリオールは、１，２−プロピレンオキシド由来のオキシプロピレン基を７０重量％以上含み、好ましくは８０重量％以上含む。」に訂正する。
　訂正事項ｐ：
　明細書第１１頁第３行〜第６行（全文訂正明細書第５頁第５行〜第７行）の「これら末端部分に存在するオキシエチレン基の割合は少なくとも２ｗｔ％、特に５〜３０ｗｔ％が好ましい。最も」を「これら末端部分に存在するオキシエチレン基の割合は５〜３０ｗｔ％である。より」に訂正する。
〔補正の適否〕
　補正事項１は、訂正事項ａにより訂正された特許請求の範囲を減縮するものであるから、訂正請求書の要旨を変更するものではない。
　補正事項２は、補正事項１の補正に伴って明細書の記載が不明瞭になることを釈明するものであり、補正事項１と一体のものであるから、訂正請求書の要旨を変更するものではない。
　以上のとおり、本件補正は、訂正請求書の要旨を変更するものではないから、これを認める。
　以下、補正後の訂正明細書を単に訂正明細書という。（補正前の訂正明細書に言及する場合には、その旨を明記する。）
〔訂正の目的の適否〕
　訂正事項ａ′による訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　訂正事項ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｇ、ｈ、ｉ、ｊ、ｎおよびｐによる訂正は、訂正事項ａ′の訂正に伴って、明細書の記載が不明瞭になることの釈明を目的とするものである。
　訂正事項ｆ、ｋおよびｍによる訂正は、誤記の訂正を目的とするものである。
　従って、本件訂正は、特許法第１２０条の４第２項ただし書に規定する要件を満たすものである。
〔訂正の範囲、拡張・変更の存否〕
　訂正事項ａ′、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｇ、ｈ、ｉ、ｊ、ｎおよびｐによる訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものである。
　訂正事項ｆ、ｋおよびｍによる訂正は、願書に最初に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものである。
　また、訂正事項ａ′、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｇ、ｈ、ｉ、ｊ、ｋ、ｍ、ｎおよびｐによる訂正は、実質上特許請求の範囲を拡張・変更するものではない。
　従って、本件訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１２６条第２項および第３項に規定する要件を満たすものである。
〔独立特許要件の判断〕
（１）訂正後の発明
　訂正後の請求項１に係る発明は、訂正事項ａ′により訂正された特許請求の範囲に記載の前記のとおりのものである。
　以下、この訂正後の請求項１に係る発明を「訂正後の発明」という。
（２）刊行物等の記載事実
　特開昭５６−３８３２２号公報（昭和５６年４月１３日発行、特許異議申立人・東谷満が提出した甲第１号証、以下、「刊行物１」という。）には、「活性水素含有化合物に複数のアルキレンオキサイドを付加してポリエーテル化合物を製造する方法において、触媒としてアルカリ金属化合物と相間移動触媒との組み合せを使用することを特徴とするポリエーテル化合物の製造法。」（特許請求の範囲第１項）が記載されている。この方法によれば、特定の触媒を使用することにより、「反応速度を向上させかつ不飽和度を増大させることなくアルキレンオキサイドを付加しうる」（第２頁右下欄第１行〜第３行）こと、およびこの方法が「不飽和基の原因となるプロピレンオキサイド以外のアルキレンオキサイドの付加反応にも有効である」（第２頁右下欄第５行〜第７行）こと、ポリイソシアネート化合物について「ポリウレタンは通常少くとも２個のイソシアネート基を有するイソシアネート化合物と少くとも２個の活性水素を有する活性水素化合物とを反応させて得られる」（第１頁右下欄第１７行〜第２頁左上欄第１行）こと、ポリエーテル化合物は「アルキレンオキサイドが付加しうる水素を含む基を有する化合物」（第３頁右上欄第１３行〜第１４行）をイニシエータ−とし、「ポリウレタンの原料であるポリエーテルポリオールを製造するためには、イニシエータ−は少くとも２つの活性な水素を必要とする」（第３頁右上欄第１５行〜第１８行）ものであり、使用するアルキレンオキサイドとしては「エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、ブチレンオキサイド、エピクロルヒドリンなどの炭素数２〜４のアルキレンオキサイドが好まし」（第３頁右下欄第１行〜第４行）く、特に「不飽和基を生じるプロピレンオキサイドを含むアルキレンオキサイドが好ましい」（第３頁右下欄第６行〜第８行）が、「プロピレンオキサイドと組み合わせる他のアルキレンオキサイドとしては、エチレンオキサイドが最も好ましい」（第３頁右下欄第１４行〜第１７行）ことが記載されている。その水酸基価の好ましい範囲および用途は、「水酸基価が１５〜２００のポリエーテルポリオールであり、主に軟質高弾性ポリウレタンフォームやポリウレタンエラストマー用の原料」（第４頁右上欄第１０行〜第１３行）であることが記載されている。更に、実施例６〜９（第４頁右上欄第３行〜第８行及び第５頁左上欄表−１）にイニシエータ−としてグリセリンを、アルキレンオキサイドとしてプロピレンオキサイドを用いて製造したポリオールが記載され、実施例１０（第５頁右上欄第８行〜第１３行）には実施例１のイニシエーターとしてグリセリンを、アルキレンオキサイドとしてプロピレンオキサイドを用いてポリオールを合成した後に、触媒を除去することなく更にエチレンオキサイドを１５％付加して製造したポリオールが開示されている。更に、参考例１（第５頁右上欄第２０行〜左下欄第６行および第５頁右下欄表２）には、実施例１０のポリエーテルポリオールを用い、ポリイソシアネート化合物としてＴＤＩと粗フェニレンジイソシアネートの８０／２０の混合物を用いたフォームの製造方法が開示されている。この例では、発泡剤として水を、触媒としてトリエチレンジアミンを、整泡剤としてシリコーンオイルが用いられている。このポリウレタンフオームは「圧縮強さおよび永久圧縮歪にすぐれる」（第５頁右下欄第１８行〜第２０行）ことも開示されている。
　特開昭５６−４３３２２号公報（昭和５６年４月２２日発行、特許異議申立人・東谷満が提出した甲第２号証、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が提出した甲第５号証、以下、「刊行物２」という。）には次の記載が成されている。
「活性水素含有化合物に複数のアルキレンオキサイドを付加してポリエーテル化合物を製造する方法において、触媒として、アルカリ金属化合物とクラウンエーテルおよび／またはクリプタンドとの組み合せ、またはアルカリ金属配位クリプテートを使用することを特徴とするポリエーテル化合物の製造方法。」（特許請求の範囲第１項）
「本発明は活性水素を含む化合物に複数のアルキレンオキサイドを付加してポリエーテル化合物を製造する方法に関するものであり、特にアルキレンオキサイド付加反応において副生物の生成を抑制するための新規な触媒を使用したポリエーテル化合物の製造方法に関するものである。」
（第１頁右下欄第８行〜第１４行）
「ポリウレタンの原料として使用されるポリエーテルポリオールには残留触媒量、含水量、酸価、その他の品質上の要求事項があるが、その１つとして不飽和度がある。不飽和度とはポリエーテルポリオール中の不飽和二重結合の量を表わすものである。この不飽和度の高いポリエーテルポリオールは製品の着色や異臭等の原因になり易くさらにポリウレタンの物性や品質にも悪影響を与えるので、不飽和度の少いポリエーテルポリオールが求められている。」
（第２頁左上欄第１４行〜右上欄第３行）
「実施例１　グリセリンにプロピレンオキサイド（以下ＰＯと称する）を付加して得られる分子量１５００のポリエーテルポリオール７５０ｇに苛性カリ１９．５ｇを混合した後、１８−クラウン−６８１ｇとともにオートクレーブに装入して１１０℃に昇温した。減圧にて苛性カリに基づく水分を除去した後、ＰＯ　３１８０ｇを５．５時間にわたって導入し、その時内圧は１．９Ｋｇ／ｃｍ２Ｇに保たれていた。ＰＯ導入終了後さらに１．５時間１１０℃に保って後反応を行った。反応完結後、ケイ酸マグネシウム１７４ｇを添加し、１１０℃で３．５時間撹拌を行って触媒を吸着させ、濾過、乾燥して製品を得た。得られたポリエーテルポリオールの水酸基価（以下ＯＨ価と称する）は２７．６、不飽和度（ＪＩＳ　Ｋ　１５５７−１９７０に基づいて測定。以下同様）は０．０３１であった。」
（第４頁右下欄第４行〜第５頁左上欄第１行）
「実施例７　実施例１におけるケイ酸マグネシウム添加前の触媒を有するポリエーテルポリオールに、さらにエチレンオキサイドを仕上りポリエーテルポリオール中のエチレンオキサイド含有量１５重量％となるように１１０℃で付加反応させた。これを実施例１と同様触媒除去処理を行った。得られたポリエーテルポリオールのＯＨ価は２４．７、不飽和度は０．０２５であった。」
（第５頁右上欄下から第７行〜左下欄第２行）
「参考例１　実施例７及び比較例２で得られたポリエーテルポリオールを下記第２表に示す発泡処方（重量部で示す）に従って混合し、予め５０℃に調温しておいたアルミニウム製のモールド中に流し込んだ。室温にて１０分後離型し、室温にて一昼夜放置したフォームの物性を測定した。その結果を第２表に示す。本発明により得られる不飽和度の少いポリエーテルポリオール使用ポリウレタンフォームは、圧縮強さおよび永久歪について改善されていることがわかる。」
（第５頁左下欄第１２行〜右下欄第２行）
　刊行物２には更に、参考例１の結果として、実施例７のポリエーテルポリオール１００、水３、シリコンオイル１．２、トリエチレンジアミン０．１、ポリイソシアネート（ＴＤＩ８０と粗ポリメチレンポリフェニルイソシアネートの重量比８０：２０の混合物）インデックス〔１０５〕の発泡処方で得られたフォーム物性は、密度５０．１Ｋｇ／ｍ３、圧縮強さ２５％で１１．２Ｋｇ／３１４ｃｍ３、６５％で３０．８Ｋｇ／３１４ｃｍ３、引張り強度１．２８Ｋｇ／ｃｍ２、伸び２２１％、圧縮永久歪　乾５．１％、湿１３．４％、弾性６０％であること（第２表）が示されている。
　米国特許第４０９８７２９号明細書（１９７８年７月４日発行、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が提出した甲第１号証、以下、「刊行物３」という。）には次の記載が成されている。
「開放気泡構造の架橋されたウレタン基からなるフォームの製造法」（発明の名称）
「（ａ）約７００〜５０００のヒドロキシ当量を有するポリエーテルポリオールからなる２または３官能性活性水素化合物；（ｂ）２または３官能性ポリイソシアネート；（ｃ）触媒；（ｄ）発泡剤；および（ｅ）架橋剤［但し該架橋剤は結晶性の少くとも３個の水酸基を有する飽和または不飽和の脂肪族、脂環式、ヘテロ脂肪族または芳香脂肪族のポリヒドロキシ化合物であり、該化合物は該発泡される系に不溶性または僅かに可溶性であり約６０〜１６０℃の温度範囲で溶融し、該架橋剤は該系中の該ポリオールの１ヒドロキシ当量に基づいて計算して０．１〜５．０ヒドロキシ当量の量において用いられ・・・発泡より前に該発泡系に添加される］からなる系を発泡させることからなる開放気泡構造の架橋されたウレタン基からなるフォームの製造法。」（クレーム１）
「本発明による架橋されたウレタン基からなるフォームの製造のための出発物質は脂肪族、脂環式および芳香族ポリイソシアネートであり、この目的は当業者に周知である。・・・そのようなイソシアネートの例は、２，４−および２，６−トリレンジイソシアネート、３量化トリレンジイソシアネート、ジフェニルメタン−４，４′−ジイソシアネートまたはポリメリックイソシアネートたとえばポリフェニル−ポリメチレン−ポリイソシアネートならびにこれらの化合物の混合物である。」（第７欄第１６行〜第２９行）
「本発明の目的にとくに適しているのは７００〜５０００のヒドロキシ当量を有する２または３官能性ポリエーテルポリオールである。最も好ましいのは１５００〜４０００のヒドロキシ当量を有する。１５００以上のヒドロキシ当量を有し８０〜１００％のプロピレンオキサイドからなるポリエーテルポリオールは、もはやアルカリ性触媒では純粋に定義されたようには製造できない。ヒドロキシ当量すなわち鎖長の増大に伴って、副反応が起こってアリルまたはプロペニルエーテル基のような不飽和末端基の形成に至る程度が増大する。このような副反応のために、ポリエーテルポリオールの官能基数の減少を来たし、最終的にポリエーテルポリオール生成物が有用な技術的特性を有するフォーム製品の製造にはもはや使用し得ないという事実に至る結果となる。しかしながら、１５００〜５０００のヒドロキシ当量と高いプロピレンオキサイド含有率を有し出発物質分子に起因する官能基数がほぼ保持されている無定形ポリエーテルポリオールは、別の有機金属または金属混合触媒により製造できる。適した触媒系は例えば複金属シアン化物錯体であり、その組成および製造はドイツ特許第１６６７０６８号明細書に開示されている。これらの触媒の存在下に、例えばブタンジオール−１，４またはトリス−ヒドロキシプロポキシプロパンのような低分子量ポリヒドロキシ化合物を出発物質分子として用いて製造されるポリエーテルポリオールは、１５００〜５０００の範囲のヒドロキシ当量でも、転位反応により形成される不飽和末端ポリエーテルポリオール分子はほんの僅かの量しか含有しない。そのようなポリエーテルポリオール中の不飽和成分の含量はグラム当り通常０．０４ミリグラム当量より低い不飽和成分である。出発物質構成単位を除いて、好ましいポリエーテルポリオールは完全にプロピレンオキサイドからなる。その代りに、ポリエーテルポリオールは５〜２０重量％のエチレンオキサイドと８０〜９５重量％のプロピレンオキサイドからなっていてもよい。エチレンオキサイド含有ポリエーテルポリオールにおいて、１０重量％以上の末端水酸基は第１級水酸基の形であってもよい。５〜２０重量％のエチレンオキサイドを含有する、より高分子量のポリエーテルポリオールについて、それらの活性水素原子の２０〜５０重量％が第１級ＯＨ基の形で存在するのが好ましい。より高分子量のポリエーテルジオールおよびトリオールを用いることにより、本発明に従って製造されるフォームは高い弾性特性が付与される。」
（第７欄第４９行〜第８欄第３８行）
「ポリウレタンフォームの製造は、プレポリマー法または好ましくはワンショット法により行うことができる。ワンショット法に従って、ポリウレタンフォーム製造は、上記ポリエーテルポリオール、水および場合により有機発泡剤ならびに安定剤または乳化剤および活性化助剤およびその系に加えられている本発明の結晶性ポリヒドロキシ化合物と、ポリイソシアネートを混合することにより室温でまたは高められた温度で達成される。安定剤または乳化剤としては界面活性剤が適している。これらの界面活性剤は好ましくは、ポリオキシアルキレン単位またはセグメントで変性されていてもよいアルキルシロキサン基を含有すべきである。」（第８欄第６１行〜第９欄第８行）
「ポリウレタンフォームの製造は、密閉された金型内で行われてもよく、スラブフォームとしてでもよい。発泡が型内で行われる場合、発泡されるべき反応混合物は金属もしくはプラスチック製の型内へ入れられる。一般に、入れられるべき発泡し得る反応混合物の量は型がちょうど充填されるような量である。しかし、より多い量の発泡し得る混合物を用いるのがうまくゆく。」
（第９欄第３３行〜第４０行）
「例１　次の組成を有する混合物が調製された。
　１００．００重量部の８４重量％のプロピレンオキサイドと１６重量％のエチレンオキサイドからなり、３５のＯＨ価を有し、その中に１．５部のソルバイトが分散しているグリセリンベースのポリオキシアルキレントリオール　３．００重量部の水　０．３５重量部のトリエチレンジアミン　２．０重量部のトリエタノールアミン　１．００重量部のポリエーテル変性シロキサン（例えば“ＴＥＧＯＳＴＡＢ　Ｂ　３７０６”として商業的に知られている。）　５．００重量部のトリクロロフルオロメタン　この混合物は開放容器中で６７部のトルエンジイソシアネート（Ｔ８０）と３３重量部の粗ジフェニルメタンジイソシアネートの混合物５１．６重量部との反応に共された。・・・」（第１１欄第７行〜第３３行）
「例４　次の組成を有する混合物が調製された。
　８７．２５重量部の８３重量％のプロピレンオキサイドと１７重量％のエチレンオキサイドから構成され２８のＯＨ価を有するグリセリンベースのポリオキシアルキレントリオール　１５．００重量部の例７に従って製造され、分散剤としての同一ポリオール中の１０重量％のソルバイトと４．５重量％の水を含有する分散物　２．３３重量部の水　２．００重量部のトリエタノールアミン　０．３３重量部のトリエチレンジアミン　１．００重量部のポリエーテル変性ポリシロキサン（商品名“ＴＥＧＯＳＴＡＢ　Ｂ　３７０５”）　５．００重量部のトリクロロフルオロメタン　この混合物が、５２．５重量部の３９のＮＣＯ数を有するトリレンジイソシアネートの三量体のトリレンジイソシアネート中の溶液と共に、開放フォームボックス中で激しく攪拌され反応された。次の機械的特性を有する開放気泡の非収縮性のフォーム体が得られた。　密度：３２ｇ／１　２５％圧縮における硬さ：１７ｐ／ｃｍ２　６５％圧縮における硬さ：５８ｐ／ｃｍ２　サク因子：３．４」
（第１４欄第３１行〜第５９行）
「例５　次の成分からなる混合物が調製された。
　８９重量部の８４重量％のプロピレンオキサイドと１０重量％のエチレンオキサイドから構成され３５のＯＨ価を有するグリセリンベースのポリオキシアルキレントリオール　１０重量部のソルバイト　および１重量部の１，３，５，７−テトラメチル−テトララウロイル−プロピルシクロテトラシロキサン　この混合物は強力剪断力を与える撹拌下で１２０℃に加熱された。形成されたエマルジョンの急速冷却と同時にポリエーテルポリオール中のソルバイトの比較的安定な分散物が形成された。分散相の融点は９１℃であった。」
（第１５欄第３１行〜第４５行）
「例７　４．５重量部の水と０．５重量部の例５の乳化在中１０重量部のソルバイトを例４に記載のポリエーテルポリオール８５重量部に剪断力撹拌下に添加した。ソルバイトは微細に分散した状態で沈殿した。・・・」
（第１５欄第６１行〜第１６欄第３行）
「例８　次の成分の混合物を調製した。　例５に記載のポリオキシアルキレントリオール７５重量部　２５重量部のソルバイト　この混合物をスチールボールを充填したボールミルに入れ、室温で２４時間粉砕した。２５℃において８０００ｃＰの粘度をもつ安定な分散体が得られた。」
（第１６欄第５行〜第１５行）
「例９　９４．０重量部の例１のポリオキシアルキレントリオール　８．０重量部の例８に準じて製造された分散体　３．０重量部の水　２．０重量部のトリエタノールアミン　０．２重量部のトリエチレンジアミン　０．４重量部のジメチルエタノールアミン　１．０重量部の一般式・・・のメチルフェニルシロキサン（名称“ＤＤ　３０４３”として商業的に知られている。）からなる混合物の６倍量を５４．４重量部の例４のポリイソシアネートと共に激しく混合した。この混合物を４５℃に予備加熱した金型に導入した。金型を密閉し、反応を開始した。・・・」
（第１６欄第１６行〜第５３行）
「本発明により得られる硬度の増加は、極めて高い弾性を有するが多くの目的には柔らかすぎるＨＲまたはコールドフォームの名で市販されているフォームシステム用に特に重要である。」
（第９欄第４８行〜第５２行）
　米国特許第４６８７８５１号明細書（１９７８年８月１８日発行、特許異議申立人・東谷満が提出した甲第３号証、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が提出した甲第２号証、以下、「刊行物４」という。）には、「（ａ）ポリイソシアネートと（ｂ）少なくとも２０００の当量と不飽和度０．１ｍｅｑ／ｇ以下のポリエーテルポリオールの反応生成物であるポリウレタンおよび／またはポリウレアポリマー」（第１欄第４１行〜第４８行）に関する発明が開示されている。この発明によるポリウレタンおよび／またはポリウレアポリマー弾性体は、「驚くべき弾性と優れた引っ張り特性」（第１欄第５１行〜第５３行）を示し、低ガラス転位温度であり、「優れたコンプレッションセット性」（第１欄第５４行）を示すことが記載されている。また、このポリエーテルポリオールは「アルキレンオキサイドとして、少なくとも炭素数３またはそれ以上のアルキレンオキサイドやそれらの混合物」（第２欄第５行〜第８行）の反応生成物であり、好ましいアルキレンオキサイドは「炭素数３のものが少なくとも５０重量％である」（第２欄第１７行〜第１９行）こと、アルキレンオキサイドは「ポリ水酸化イニシエータ−の存在下に重合して」（第２欄第２２行〜第２４行）ポリエーテルポリオールを製造されること、ポリエーテルポリオールの末端を一級水酸基にしたい場合には「少量のエチレンオキサイドを用いる」（第３欄第２４行〜第２６行）こと、このポリエーテルポリオールの「有用な官能基数は８までであるが、好ましくは２〜４」（第３欄第４１行〜第４３行）であること、ウレタンおよび／またはウレア化反応に用いる適切なポリイソシアネートとしては、芳香族ポリイソシアネートを含み、「２，４−および／または２，６−トルエンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、ｐ−フェニレンジイソシアネート、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート、およびそれらの混合物」（第３欄第５１行〜第５５行）の他、「プレポリマー変性されたジフェニルメタンジイソシアネートの誘導体」（第３欄第５５行〜第５７行）等が有用であること、更にこの発明においては反応成分に「種々のオプショナルな物質」（第４欄第１２行〜第１４行）を添加すること、架橋剤に関しては「１種あるいはそれ以上の低当量のポリオールを反応混合物に含ませるのが好ましいこと（第４欄第１５行〜第１６行）、これらは一般に「鎖延長剤」（第４欄第１７行）という述語で呼ばれていること、鎖延長剤は「特にポリウレタンおよび／またはポリウレアエラストマ一または軟質フォーム」（第４欄第１８行〜第２０行）に好んで使用されること、この鎖延長剤は「ポリヒドロキシ化合物」（第４欄第２１行〜第２２行）であり、その「当量は３１〜２５０」（第４欄第２２行〜第２３行）で用い、その使用量は「ポリオール１００重量部に対して２〜８０部が典型的」（第４欄第３７行〜第４２行）であること、また、「軟質フォームにおいては、鎖延長剤使用量を上げるとフォームがより硬くなる」（第４欄第４７行〜第４８行）こと、この発明においては「一般に有用な触媒を使用」（第４欄第６１行〜第６２行）し、その触媒は「三級アミン化合物や有機金属化合物」（第４欄第６５行〜第６６行）が好ましく、その使用量は「一般に、イソシアネートと反応し得る成分１００重量部に対して０．１０〜１部」（第４欄第６６行〜第６８行）であること、ポリウレタンおよび／またはポリウレアフォームの製造では、「通常、発泡剤を含み」（第５欄第６行〜第８行）、「水やハロゲン化メタン等の低沸点有機化合物を含む最適な」（第５欄第８行〜第１０行）発泡剤を使用し、「水は一般にポリオール１００重量部に対して０．５部〜５部」（第５欄第１２行〜第１４行）であること、各種助剤（第５欄２１行〜第２５行）を用いること、およびポリイソシアネートの量は、「活性水素原子１００当たりのイソシアネート基が７０〜５００が効果的である」（第３欄第６６行〜第４欄第２行）ことが記載されている。実施例１（第６欄第１行〜第３９行）には、イニシエーターとしてグリセリンのプロピレンオキサイド付加物（分子量７００）を、アルキレンオキサイドとしてプロピレンオキサイドを用い、さらに約１０％のエチレンオキサイドを付加して製造したポリオール（ポリオールＡ：当量２８５０、不飽和度０．０１６ｍｅｑ／ｇ）が記載されている。このポリオールは、分子量８５５０、水酸基価１９．７ｍｇＫＯＨ／ｇである。また、この実施例には、イニシエーターとして、アミノエチルピべラジンと３モルのブロピレンオキサイドの付加物を用い、アルキレンオキサイドとしてプロピレンオキサイドを用い、さらに約１０％のエチレンオキサイドを付加して製造したポリオール（ポリオールＢ：当量３２６０、不飽和度０．０７ｍｅｑ／ｇ）が記載されている。
　特公昭５９−１５３３６号公報（昭和５９年４月９日発行、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が提出した甲第３号証、以下、「刊行物５」という。）には、「複金属シアン化物錯体の類の触媒残留物を含有する、ポリプロピレンエーテルポリオールとポリ−１，２−ブチレンエーテルポリオールとそれらの混合物からなる群から選ばれるポリオールを、触媒残留物をイオン種へ転化するのに十分な量と温度と時間でナトリウム金属、カリウム金属、水酸化ナトリウム及び水酸化カリウムから選ばれる処理剤で処理し、上記ポリオールがこのポリオールの第二級の基の少なくともいくらか好ましくは全部を第一級ヒドロキシル基に転化するに少なくとも足りる量で存在する処理剤と混合物になっている間にエチレンオキシドを上記ポリオールに加え、次にイオン種と処理剤をポリオールから除くことからなる方法」（特許請求の範囲第１項）が記載されており、この方法によって作られるポリオール類は安定であるか、本質的に安定であり、これらのポリオール類は屈曲性ないし剛性のポリウレタンフォームの製造に使用できること（第４頁右欄第３１行〜第３４行）が記載されている。
　なお、刊行物５には、「ポリウレタン類に関してもっと詳しい情報を得るには・・・「ポリウレタン類」化学と技術、第ＩＩ部技術、ソーンダース及びフリッシュ、インターサイエンス・パブリッシャーズ（ジョン・ウイリー・アンド・サンズ社の部門）、ニューヨーク、１９６４年、を参照のこと。」との記載（第４頁右欄末行〜第５頁左覧第１４行）がなされている。
　米国特許第３８２９５０５号明細書（１９７４年８月１３日発行、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が提出した甲第４号証、以下、「刊行物６」という。）には、「ポリエーテル及びその製法」（名称）が記載されており、その方法の特徴は、はっきり感知し得る程の末端不飽和基のない高分子量ジオール、トリオール等の製造であり、生成物はポリイソシアネートとの反応による固体または可撓性ポリウレタンの製造に有用であること（第１欄第２６行〜第３５行）が記載されている。
　特開昭６０−２０９１５号公報（昭和６０年２月２日発行、特許異議申立人・東谷満が提出した甲第４号証、以下、「刊行物７」という。）には、「遊離基触媒の存在において、（１）エチレン系不飽和単量体約１０〜約５０重量％を、（ａ）基材ポリオールと（ｂ）数平均分子量が少くとも約２４０のコア−セグメントから成る接続枝ポリオールとから成るポリオール混合物約５０〜約９０重量％中に溶解又は分散させて重合させることによって形成する常態で液体の安定なポリマー／ボリオール組成物であって、１つのコア−枝単位は直接に該コア−セグメントの各端に接続され、各端の少くとも１つの追加枝単位は直接又は間接に該コア−枝単位に接続され、該枝単位は枝単位セグメントを形成し、線状ポリマーセグメントは該枝単位に接続されかつ少くとも約２４０の数平均分子量を有し、該接続枝ポリオールがポリマー／ポリオールを安定化する程の量からポリオール混合物の１００重量％までの範囲の量で存在する前記組成物。」（特許請求の範囲第１項）が記載され、「ポリウレタンフォーム、エラストマー等の製造に用いるのに適したポリマー／ポリオール組成物は公知の材料である。」（第４頁右上欄第８行〜第１０行）こと、この組成物は「接続枝ポリオールを所望の安定度を与えるのに十分な量で用いて作るポリマー／ポリオール及びポリウレタン生成物の調製における該ポリマー／ポリオールの使用に関する」（第８頁右下欄第１４行〜第１７行）ものであり、この接続枝ポリオールの「線状セグメントは少くとも約２４０の分子量（数平均）を持つべきであるが、多分、分子量４０００又はそれ以上」（第１１頁左上欄第１８行〜第２０行）であり、「所望の場合、かつプロピレンオキシドを用いて線状セグメントを形成する場合には、線状セグメントを従来技法によってエチレンオキシドでキャップして第一水酸基の比率を増大させることができ」（第１１頁右上欄第１１行〜第１５行）、そのエチレンオキシドの量は「約１０〜３５％の範囲」（第１１頁右上欄第１８行）が適当であり、「接続枝ポリオールは数平均分子量約８０００〜約１８０００かその位を有するのが好まし」（第１１頁右上欄第１９行〜左下欄第１行）く、「典型的な軟質フォームの場合にはヒドロキシル価は約２５〜約７０」（第１１頁左下欄第７行〜第８行）であり、これらの接続枝ポリオールの具体的な水酸基価と不飽和度（第２３頁下欄表Ｉ、実施例８、９、１１、１３、１４、１５の行）が記載されている。また、「ポリマー／ポリオールを調製する際に用いる単量体は任意のエチレン系不飽和単量体から成ることができ」（第１２頁左上欄第１５行〜第１７行）、商業的に用いられるポリマー／ポリオールは、通常、アクリロニトリルか或はアクリロニトリルとスチレンとの重量比を変えた混合物のどちらかから成る」（第１２頁右上欄第２行〜第５行）こと、「アクリロニトリル対スチレンの比は、特定の用途に対して望まれる通りに、１００：０〜０：１００の範囲になり得、コモノマーを用いる場合には、適当な共反応性がありさえずれば、任意の単量体から適度を超える安定度のポリマー／ポリオールを作ることができる」（第１２頁右上欄第１２行〜第１９行）こと、ポリマーポリオール中のポリマー微粒子の含量は「通常、ポリマーポリオールの重量を基準にして約１０〜約５０％の範囲」であり、「一層低いポリマー含量を用い得ること」（第１３頁右上欄第４行〜第７行）であることが記載されている。これらの接続枝ポリオールによるポリマーポリオールの製造実施例は、第２５頁下欄表ＩＩ（特に実施例２８、２９）に記載されている。また、「（ａ）ポリマー／ポリオール組成物と、（ｂ）有機ポリイソシアネートと、（ｃ）（ａ）及び（ｂ）を反応させる触媒」（第１７頁左上欄第１１行〜第１３行）、かつ「フオームを調製する場合には発泡剤およびフォーム安定剤を反応させる」（第１７頁左上欄第１４行〜第１５行）ポリウレタン生成物の製造方法および「所望の場合には、ポリマー／ポリオールを従来のポリオール等にブレンドしてポリマー含量を特定の最終用途について望まれるレベルにまで低減する」（第１７頁左上欄第１９行〜右上欄第２行）ことが記載されている。適当なポリイソシアネートの例として、ＴＤＩ、ＭＤＩ、高分子ＭＤＩ」（第１７頁右上欄第１２行〜第１３行）が例示され、「これらの混合物も挙げ」（第１７頁左下欄第１７行〜第１８行）られている。「任意の公知触媒」（第１７頁左下欄第１９行〜第２０行）が使用でき、その使用量は「反応混合物の重量を基準にして約０．００１〜約５％用いる」
（第１８頁左下欄第６行〜第７行）こと、発泡剤は「例えば水を少量（例えば、ポリマー／ポリオール組成物の全重量を基準にして約０．５〜約５重量％の水）使用する」（第１８頁左下欄第１０行〜第１２行）他、「反応の発熱によって気化する発泡剤を使用することによって、或は２方法を組合せることによって行う」（第１８頁左下欄第１２行〜第１４行）こと、例として「ハロゲン化炭化水素」（第１８頁左下欄第１５行〜右下欄第２行）が記載され、フォーム安定剤を「全反応混合物を基準にして約０．００１〜５重量％使用」（第１８頁右下欄第１９行〜第２０行）することも記載されている。
　「Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｆｏｕｒｔｈ　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｐａｃｉｆｉｃ　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ　ｏｎ　Ａｕｔｏｍｏｔｉｖｅ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ」Ｍｅｌｂｏｕｒｎｅ，Ａｕｓｔｒａｌｉａ，Ｎｏｖｅｍｂｅｒ８−１４，（１９８７），８７１２９９，２９９．１頁〜２９９．９頁（特許異議申立人・東谷満が提出した甲第５号証、以下、「刊行物８」という。）には、日本の自動車工業会における可撓性成形ポリウレタンフォームの動向について記載されており、自動車成形シート、即ちＨＲフォームクッションの弾性が５５〜７０％であること（２９９．２頁第１表）および、共振振動数が２．６〜３．４程度であること（２９９．７頁第５図、第６図）が記載されている。
　特表昭５６−５００４９７号公報（昭和５６年４月１６日発行、特許異議申立人・東谷満が提出した甲第６号証、以下、「刊行物９」という。）には、「６０％より大で９０％より小の内部残留セルを有する軟質ポリウレタンフォーム」（請求の範囲１）が記載されており、これは軟質フォーム（特に高弾性フォーム）の振動消去性能を向上させるものであるが、発泡剤の存在下にポリオールとイソシアネートとを反応させ、「常温硬化型ポリウレタンフォームを製造する方法は当業界の熟達者にとって周知であり」（第３頁右上欄第１４行〜第１７行）、「硬度密度比を変えるために、および（または）特定の物理的性質を改善するために、０．２ないし２０ｐｐｈｐ、好ましくは０．５ないし８ｐｐｈｐの架橋剤を加えること」（第５頁左上欄第７〜１０行）、その分子量は「６０ないし２０００、好ましくは８０ないし４００の分子量を有する多価アルコールである」（第５頁左上欄第１２〜１４行）こと、および、ポリイソシアネート化合物として、トリレンジイソシアネート、ポリメチレンポリフェニルイソシアネート（第４頁右下欄第１９行〜第２５行）が記載されている。
　特開昭５０−１５８９４号公報（昭和５０年２月１９日発行、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が提出した甲第６号証、以下、「刊行物１０」という。）には、「（ａ）ポリオキシアルキレン化合物と（ｂ）エチレン性不飽和単量体とを（ｃ）分子中にシクロヘキシル基およびフェニル基のうちの少なくとも一つの基を有するアゾ系ラジカル開始剤の存在下で反応させることを特徴とするグラフト共重合体の製造方法」（特許請求の範囲第１項）が記載され、特にポリウレタン樹脂の製造に適したグラフト共重合体（一般にポリマーポリオールと呼ばれている）の製造方法の改良に関するものであること（第１頁右下欄第２行〜第７行）および、ポリオキシアルキレン化合物としては実質的に反応性の脂肪族不飽和基を含まないほうが望ましいこと（第２頁右上欄第１９行〜左下欄第６行）が記載されている。
　特開昭４９−１０９４９８号公報（昭和４９年１０月１７日発行、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が提出した甲第７号証、以下、「刊行物１１」という。）には、高弾性ポリエーテルウレタンフォームの製法（名称）の発明が記載されており、その態様として（Ｉ）（Ａ）少くとも４０モル％の第一級ヒドロキシル基を含有し且つ約２０００〜約８０００の分子量を有するポリエーテルポリオール及び（Ｂ）該ポリエーテルトリオール及び平均少くとも２個のヒドロキシル基を有する他のポリエーテルの混合物、但しこの混合物の該ポリエーテルトリオールが全ポリオール含量の少くとも４０重量％に相当する該混合物からなる群から選択される有機ポリオール；（ＩＩ）有機ポリイソシアネート、但し該有機ポリオール及び該ポリイソシアネートが混合物中に多量成分として存在し且つウレタンを製造するのに必要な相対量で存在するような該有機ポリイソシアネート；（ＩＩＩ）反応混合物を発泡させるのに十分少量の発泡剤；（ＩＶ）ウレタンを製造するための触媒量の触媒；（Ｖ）フォームをボイド及び収縮に対して安定化させるのに十分な量のシアノアルキル改変シロキサン流体；を含んでなる混合物を発泡及び反応せしめることを特徴とする高弾性ポリエーテルウレタンフォームの製造方法（第２６頁右上欄第１６行〜右下欄末行）が記載されている。
　米国特許第４６８９３５７号明細書（１９８７年８月２５日発行、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が提出した甲第８号証、以下、「刊行物１２」という。）には、振動遮断材（名称）が記載されており、これは、本質的に（ａ）２．５〜４．５の平均官能基数および２０００〜８５００の数平均分子量を有するポリエーテルポリオール、（ｂ）２．５〜４．０の平均官能基数を有しグラフト比が４〜２０重量％であるビニルモノマー−グラフトポリオール、（ｃ）ヒドロキシル末端基、２．０〜３．０の平均官能基数および２０００〜３５００の数平均分子量を有する液状ポリブタジエンポリオール、（ｄ）有機ポリイソシアネート、（ｅ）鎖伸長剤、（ｆ）発泡剤および（ｇ）ウレタン化触媒からなり、ＮＣＯインデックスが９０〜１１０の範囲にあり、鎖伸長剤の濃度が（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）および（ｅ）の合計量に基づいて０．３×１０−３〜１．５×１０−３ｍｏｌ／ｇである、ウレタンエラストマーの発泡しうる出発液体から製造される、ウレタン結合および０．４〜０．７５ｇ／ｃｍ３の嵩密度を有する低発泡ウレタンエラストマーからなる振動遮断材であること（第３欄第１５行〜第３８行）が記載されている。
　岩田敬治編「ポリウレタン樹脂ハンドブック」昭和６２年９月２５日、日刊工業新聞社発行（特許権者が特許異議意見書に添付した乙第１号証、特許異議申立人・東谷満が回答書に添付した参考資料１、三洋化成工業株式会社が回答書に添付した資料Ｉ、以下、「刊行物１３」という。）には、自動車シート用クッション剤のフォーム物性例を示す表中に、コールドキュアフォーム（ＨＲフォーム）クッション使用部位の反発弾性は５５〜７０％であること（第１９０頁、表５．１４）が記載されている。
　Ｊ．Ｈ．ＳＡＵＮＤＥＲＳ外１名著「ＰＯＬＹＵＲＥＴＨＡＮＥＳ　ＣＨＥＭＩＳＴＲＹ　ＡＮＤ　ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ　ＰａｒｔＩＩ．Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」ＩＮＴＥＲＳＣＩＥＮＣＥ　ＰＵＢＬＩＳＨＥＲＳ、１９６４年発行（三洋化成工業株式会社が回答書に添付した参考資料ＩＩ、以下、「刊行物１４」という。）には、可撓性フォームの成形方法について記載されている。
　特許権者が意見書に添付した、旭硝子株式会社中央研究所玉川分室内和田浩志が記名、押印した実験報告書（以下、「特許権者提出の実験報告書」という。）には次の記載がなされている。
「１．本実験の目的
　本件特許発明において、要件Ｉ（反応を密閉された金型内で行うこと）、要件ＩＩ（ポリオキシアルキレンポリオールの水酸基価（ＸｍｇＫＯＨ／ｇ）が５〜２８であること）、要件ＩＩＩ（ポリオキシアルキレンポリオールの総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が０．０４以下であること）、要件ＩＶ（ポリオキシアルキレンポリオールの水酸基数が２〜８であること）、要件Ｖ（ポリオキシアルキレンポリオールがオキシブロピレン基含有量７０重量％以上有すること）、及び要件ＶＩ（ポリオキシアルキレンポリオールが末端オキシエチレン基を５〜３０重量％有すること）、の要件がそれぞれ臨界性を有することを立証するため、以下の実験を行った（ただし、要件ＩＶ、Ｖの項目は省略する）・・・。
４．実験方法
（１）要件Ｉ・・・について
（１‐１）内容　密閉された金型内で反応させることが必要であることを実証するために、反応を密閉された金型内で行った場合と開放型で行った場合での、それぞれの発泡挙動および得られた弾性フォームの特性の比較を行った。・・・（１‐４）評価　本実験番号１と２、および３と４の比較により、開放型成形品は、共振振動数および反発弾性とも本件発明の域に達していない。また、開放型にて、硬度および密度を密閉型成形品と同程度まで調整した実験番号５においても、共振振動数および反発弾性は本件発明の域に達していない。従って、反応を密閉された金型内で行うことが必要である。
（２）要件ＩＩ・・・について
（２‐１）内容　本明細書に記載されているポリオキシアルキレンポリオールの水酸基価（ＸｍｇＫＯＨ／ｇ）が５〜２８であることが必要であることを実証するために、水酸基価の異なるポリオキシアルキレンポリオールを合成し、それらを用いて弾性フォームを製造し、発泡挙動および特性の比較を行った。・・・（２‐４）評価　本実験結果より、ポリオキシアルキレンポリオールの水酸基価（ＸｍｇＫＯＨ／ｇ）が５より小さい場合については、ポリオール原料温度を６０℃にしても粘度が高く、混合不良が発生し、成形が不可能であった。また。ポリオキシアルキレンポリオールの水酸基価が２８より大きい場合では、総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が０．０４　以下でも本明細書に記載されている共振振動数が３．５Ｈｚ以下でかつ反発弾性が７０％以上のフォームは得られていない。従って、ポリオキシアルキレンポリオールの水酸基価（ＸｍｇＫＯＨ／ｇ）は、５以上２８以下であることが必要となる。
（３）要件ＩＩＩ・・・について
（３‐１）内容　本明細書に記載されているポリオキシアルキレンポリオールの総不飽和度（Ｙ　ｍｅｑ／ｇ）が０．０４　以下であることが必要であることを実証するために、総不飽和度の異なるポリオキシアルキレンポリオールを合成し、それを用いて弾性フォームを製造し、特性の比較を行った。・・・（３‐４）評価　本実験結果より、ポリオキシアルキレンポリオールの総不飽和度が０．０４より大きい実験番号１では、反発弾性が本件発明の領域に達していない。従って、ポリオキシアルキレンポリオールの総不飽和度が０．０４以下であることが必要である。
（４）要件ＶＩ・・・について
（４‐１）内容　本明細書に記載されているポリオキシアルキレンポリオールの末端オキシエチレン基が５〜３０ｗｔ％であることが必要であることを実証するために、末端オキシエチレン基量の異なるポリオキシアルキレンポリオールを合成し、それを用いてフォームを製造し、発泡挙動および特性の比較を行った。（４‐２）実験　原料：後述ポリウレタン弾性フオームの原料として表６のポリオキシアルキレンポリオールを使用した。各ポリオールは本明細書に示される方法で合成を行った。ポリマー分散ポリオールは、該ポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとし、ポリアクリロニトリルの微粒子を２０ｗｔ％含むものを使用した。このポリマー分散ポリオールの名称はマトリックスのボリオールの名称にｐを付して表す。他のポリウレタン弾性フォームの製造原料は以下の通りである。・・・架橋剤　Ａ：ソルビトール−プロピレンオキシドーエチレンオキシド付加物。水酸基価４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ　触媒　Ａ：トリエチレンジアミン溶液（商品名“ＴＥＤＡ　Ｌ３３”、東ソー（株）販売）　Ｂ：３級　アミン系触媒（商品名　“ＴＯＹＯＣＡＴＥＴ”、東ソー（株）販売）　発泡剤　Ａ：水　整泡剤　Ｂ：シリコン系整泡剤（商品名“Ｌ‐５３６６”、日本ユニカー（株）販売）　Ｃ：シリコン系整泡剤（商品名“Ｌ‐３６０１”、日本ユニカー（株）販売）　ポリイソシアネート化合物　Ａ：ＴＤＩ‐８０（日本ポリウレタン（株）販売）　フォーム製造方法：本明細書実施例に示す方法により、ウレタンフオームを製造した。また、本明細書実施例に示す方法によりフォームの特性を測定した。ここでフォームの成形不良を回避するために、末端オキシエチレン基含量が５ｗｔ％より小さいポリオールでは触媒量を増量し、かつ高活性シリコン整泡剤を使用し、一方末端オキシエチレン基含量が３０ｗｔ％より大きいポリオールでは触媒量を削減した。なお、フオームの成形不良を回避するために触媒量、シリコン整泡剤の活性を調製することは通常行われる方法である。（４‐３）結果　表７に得られたポリウレタン弾性フォームの特性を示す。・・・（４‐４）評価　末端オキシエチレン基が５ｗｔ％より小さい場合（実験番号１）では、フォームの外観に不良（セル荒れ）がみられ、また共振振動数および反発弾性が本件発明の域に達していない。一方、末端オキシエチレン基が３０ｗｔ％より大きい場合（実験番号３）では、フォームの独泡性が強く、金型取り出し時に割れ不良が発生した。従って、ポリオキシアルキレンポリオールの末端オキシエチレン基が５〜３０ｗｔ％であることが必要である。」
　特許権者提出の実験報告書には更に、実験（２‐２）、実験（３‐２）および実験（４‐２）に用いたポリオールの分子量等の物性値（表２、表４および表６）並びに各実験により得られたポリウレタン弾性フォームの特性（表１、表３、表５、および表７）が記載されている。
　そして、表６には、実験（４‐２）に用いたポリオールＭは、官能基数３、分子量８０００、ＥＯ　３．８ｗｔ％、水酸基価２１ｍｇＫＯＨ／ｇ、不飽和度０．０２２ｍｅｑ／ｇであり、ポリオールＮは、官能基数３、分子量８０００、ＥＯ　１２ｗｔ％、水酸基価２１ｍｇＫＯＨ／ｇ、不飽和度０．０２１ｍｅｑ／ｇであり、ポリオールＯは、官能基数３、分子量８０００、ＥＯ　３２ｗｔ％、水酸基価２１ｍｇＫＯＨ／ｇ、不飽和度０．０２０ｍｅｑ／ｇであることが記載されている。
　また、表７には、ポリオールＭ：７０、ポリマーポリオールＭｐ：３０、架橋剤Ａ４．５、触媒Ａ０．７５、触媒Ｂ０．１、発泡剤Ａ２．５、整泡剤Ｂ１．０、イソシアネートＡインデックス１０５としたときの外観は「セルアレ」、コア密度４９．４　ｋｇ／ｍ３、２５％ＩＬＤ１８．０ｋｇ／３１４ｃｍ２、反発弾性（コア）６６％、伸び９０％、湿熱圧縮永久歪み１３．５％、共振振動数３．６２Ｈｚ、６Ｈｚ伝達率０．７３であり、ポリオールＮ：７０、ポリマーポリオールＮｐ：３０、架橋剤Ａ４．５、触媒Ａ０．５、触媒Ｂ０．ｌ、発泡剤Ａ２．５、整泡剤Ｃ１．０、イソシアネートＡインデックス１０５としたときの外観は「良好」、コア密度４８．７ｋｇ／ｍ３、２５％ＩＬＤ２２．３ｋｇ／３１４ｃｍ２、反発弾性（コア）７７％、伸び１３２％、湿熱圧縮永久歪み６．１％、共振振動数３．３１Ｈｚ、６Ｈｚ伝達率０．４０であり、ポリオールＯ：７０、ポリマーポリオールＯｐ：３０、架橋剤Ａ４．５、触媒Ａ０．３、触媒Ｂ０．１、発泡剤Ａ２．５、整泡剤Ｃ１．０、イソシアネートＡインデックス１０５としたときの外観は「独泡ワレ」であることが記載されている。
　特願平２−１５５６１８号（平成２年６月１５日出願、優先権主張１９８９年６月１６日　米国、発明者　ロナルド　エム．ヘルリントンおよびロバート　ビー．ターナー、出願人　ザ　ダウ　ケミカル　カンパニー）の願書に最初に添付した明細書（特開平３−３５０１３号公報＝平成３年２月１５日発行、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が提出した甲第９号証参照、以下、甲第９号証明細書という。）には、「低不飽和ポリエーテルポリオールを用いて製造される軟質ポリウレタンフォーム及びその製造方法」（名称）の発明が記載されている。
　特願平１−２１８３８９号（平成１年８月２４日出願、発明者　秋本啓一、住田健および中村吉男、出願人　三洋化成工業株式会社）の願書に最初に添付した明細書（特開平３−８１３１４号公報＝平成３年４月５日発行、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が提出した甲第１０号証参照、以下、甲第１０号証明細書という。）には、「高弾性ポリウレタンフォームの製法」（名称）の発明が記載されている。
　特許異議申立人・三洋化成工業株式会社が回答書に添付した１９９８年１２月９日付けの試験成績表（ＫＯＵＮＯの記名がなされている。以下、「三洋化成工業株式会社提出の試験成績表」という。）には、試験名：シートクッション振動試験　シート形状Ｔ／Ｐ　シートサイズ３００＊３００＊１００　シート構造ＦＵＬＬＦＯＡＭであり、振動特性図が振動数３．４８Ｈｚで５．５２倍の伝達率（極大値）を示すこと　共振振動数３．４８Ｈｚ　共振倍率５．５２　動バネ定数２３．９０Ｎ／ｍｍ　６Ｈｚ時伝達率０．７９　振動台の全振幅５．０ｍｍであること　加圧板の種類　鉄研型加圧板の重量５０．０Ｋｇ　試験機Ｃ−６０１ＤＬ−Ｔ　検出器ＳＳ−２０４変位計ＭＯＤＥＬ６００４　試験場所の状態　温度：２０℃　湿度：５０％であること、が記載されている。
　特許異議申立人・三洋化成工業株式会社はこれを甲第１０号証明細書実施例９を追試実験して得られたフォームの試験結果であると述べている。
（回答書第２７頁第１９行〜第２１行）
（３）当審の判断
（３−１）明細書の記載事項について
　特許異議申立人・三洋化成工業株式会社は、訂正前の明細書において、特許請求の範囲請求項１には、「発泡剤（ただし、１，１−ジクロロ−２，２，２−トリフルオロエタンあるいは１，１−ジクロロ−１−フルオロエタンを含むものを除く）」および「下記ポリイソシアネート化合物を除くポリイソシアネート化合物・・・ポリイソシアネート化合物：トリレンジイソシアネートあるいはその変性体とポリメチレンポリフェニルイソシアネートあるいはその変性体との混合物、および／または該混合物を変性して得られる変性物」なる記載がなされ、発明の詳細な説明には対応する記載がなされているが、これらの記載では除外されるものの範囲が不明確である旨の主張をしている。
　そして、訂正明細書にも同様の記載がなされているのでこれについて検討する。
　訂正明細書におけるこれらの記載は、例えば、１，１−ジクロロ−２，２，２−トリフルオロエタンあるいは１，１−ジクロロ−１−フルオロエタンを含むもの、或いは、トリレンジイソシアネート（もしくはその変性体）とポリメチレンポリフェニルイソシアネートおよびポリメチレンポリフェニルイソシアネートの変性体との３者の混合物を除いていることは明らかである。
　そのため、訂正明細書の特許請求の範囲には、発明の構成に欠くことができない事項のみが記載されており、発明の詳細な説明には、当業者が容易にその実施をすることができる程度に、その発明の目的、構成および効果が記載されているというべきである。
　それ故、訂正明細書の記載が特許法第３６条第３項および第４項に規定する要件を満たしていないとすることはできない。
（３−２）優先権および発明の同一性について
　特許異議申立人・三洋化成工業株式会社は、補正前の訂正明細書において、特許請求の範囲請求項１には、ポリオキシアルキレンポリオールの水酸基価が「５〜２８」であり、総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が「０．０４以下」である旨の規定がなされているが、優先権主張の基礎となる特願昭６３−２６７２９７号および特願平１−２９６４４号の願書に最初に添付した明細書には、水酸基価および総不飽和度の上限である「２８」および「０．０４」の数字が記載されていないので、優先権主張は認められないという前提を設け、この前提に立てば、本件特許の出願日は、現実の出願日である平成１年１０月２０日になり、甲第９号証明細書および甲第１０号証明細書の存在により、補正前の訂正明細書請求項１〜６に係る発明は、特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができない旨の主張をしている。
　そして、訂正明細書の特許請求の範囲にも同様の記載がなされているのでこれについて検討する。
　本件特許の優先権主張の基礎となる特願昭６３−２６７２９７号の願書に最初に添付した明細書には、「ポリオールとして水酸基価５〜３４、総不飽和度０．０７以下の高分子ポリオールを用いる」（特許請求の範囲請求項１）との記載がなされている。そしてこの記載は水酸基価と総不飽和度の範囲がそれぞれ他に影響されないものとして解するのが自然である。
　そのため、訂正明細書の特許請求の範囲請求項１に記載されたポリオキシアルキレンポリオールの水酸基価「５〜２８」および総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）「０．０４以下」のすべての領域にわたって特願昭６３−２６７２９７号の願書に最初に添付した明細書の記載と一致している。
　してみれば、優先権を認めることができ、本件特許は特願昭６３−２６７２９７号の出願の時、即ち昭和６３年１０月２５日に出願されたとみなすべきものである。
　従って、特許異議申立人・三洋化成工業株式会社の前記主張は、前提において誤っており、甲第９号証明細書、甲第１０号証明細書および三洋化成工業株式会社提出の試験成績表について検討するまでもなく、訂正後の発明が特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができないとすることはできない。
（３−３）新規性および進歩性について
　特許権者提出の実験報告書は、記載内容が具体的であるところがら、記載されたとおりの実験が行われ、記載されたとおりの結果が得られたものであり、この報告書の内容は訂正後の発明の効果を立証するものとして妥当なものであると認められる。
　訂正明細書の記載および特許権者提出の実験報告書の内容から見て、訂正後の発明は、
１．反応を密閉された金型内で行うこと、
２．ポリオキシアルキレンポリオールの水酸基価（ＸｍｇＫＯＨ／ｇ）が５〜２８であること、
３．ポリオキシアルキレンポリオールの総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が０．０４以下であること、
４．ポリオキシアルキレンポリオールの水酸基数が２〜８であること、
５．ポリオキシアルキレンポリオールがオキシプロピレン基含有量７０ｗｔ％以上有すること、
および
６．ポリオキシアルキレンポリオールが末端オキシエチレン基を５〜３０ｗｔ％有すること、
の各要件の結合が重要であり、要件１〜６の結合によって初めて、得られるポリウレタン弾性フォームの共振振動数３．５Ｈｚ以下、コアの反発弾性７０％以上とし、湿熱圧縮永久歪、６Ｈｚ伝達率等を改善し、特に自動車用クッションとして優れた特性を有するポリウレタン弾性フォームを得ることができるたものと認められる。
　そこで、訂正後の発明と刊行物１〜１４の記載とを対比する。
　各刊行物には、ポリウレタン弾性フォームについて種々の記載がなされ、訂正後の発明の構成に欠くことのできない次の事項が断片的に記載されている。
ａ．ポリオキシアルキレンポリオールおよび該ポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとするポリマー分散ポリオールから選ばれた少なくとも１種の高分子量ポリオール、任意に架橋剤、およびトリレンジイソシアネートあるいはその変性体とポリメチレンポリフェニルイソシアネートあるいはその変性体との混合物、および／または該混合物を変性して得られる変性物を除くポリイソシアネート化合物を触媒、発泡剤（ただし、１，１−ジクロロ−２，２，２−トリフルオロエタンあるいは１，１−ジクロロ−１−フルオロエタンを含むものを除く）、整泡剤などの助剤の存在下で反応させることによるポリウレタン弾性フォームの製造方法、
ｂ．前記１〜６の要件
ｃ．ポリウレタン弾性フォームの共振振動数が３．５Ｈｚ以下であること、
ｄ．コアの反発弾性が７０％以上であること、
　しかしながら、刊行物１〜１４には、これらの事項の全てを組み合わせることは記載されていない。
　そして、訂正明細書および特許権者提出の実験報告書の記載から明らかなように、訂正後の発明は、これらの事項の全てを組み合わせることによって、共振振動数３．５Ｈｚ以下、コアの反発弾性７０％以上のポリウレタン弾性フォームを実際に製造できるという効果を奏したものと認められ、そのような効果は、刊行物１〜１４の記載からは予測し得ないものである。
　そのため、訂正後の発明が刊行物１〜１４に記載された発明であるとも、それらに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとも認めることができない。
　それ故、訂正後の発明が特許法第２９条第１項第３号または同条第２項の規定により特許を受けることができないとすることはできない。
　従って、訂正後の発明は、出願の際独立して特許を受けることができるものであるから、本件訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１２６条第２項および第３項に規定する要件を満たすものである。
　以上のとおりであるから、本件訂正を認める。
［３］特許異議の申立についての判断
〔申立の理由の概要〕
　特許異議申立人・東谷満の申立の理由の概要は、訂正前の全請求項に係る発明の特許は特許法第２９条第１項第３号または同条第２項の規定に違反してされた、というものである。
　特許異議申立人・三洋化成工業株式会社の申立の理由の概要は、訂正前の全請求項に係る発明の特許は特許法第２９条第１項第３号、同条第２項または第２９条の２の規定に違反してされ、特許法第３６条第３項または第４項の規定に違反する特許出願に対してされた、というものである。
〔判断〕
　前記訂正の適否における独立特許要件の判断に示したとおり、本件特許発明（訂正後の発明）については、特許法第２９条第１項第３号、同条第２項および第２９条の２の規定を適用することはできず、また、訂正明細書は、特許法第３６条第３項および第４項の規定を満たすものである。
〔結び〕
　従って、特許異議申立人の主張および挙証によっては、本件の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年１２月３日（１９９９．１２．３）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許第２６１６０５４号発明の明細書を本件訂正明細書に添付された訂正明細書のとおりにすなわち
ａ．特許請求の範囲の記載
「１．下記ポリオキシアルキレンポリオールおよび下記ポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとするポリマー分散ポリオールから選ばれた少くとも１種の高分子量ポリオール、任意に架橋剤、および下記ポリイソシアネート化合物を除くポリイソシアネート化合物を触媒、発泡剤（ただし、１，１−ジクロロ−２，２，２−トリフルオロエタンあるいは１，１−ジクロロ−１−フルオロエタンを含むものを除く）、整泡剤など助剤の存在下で反応させることを特徴とするポリウレタン弾性フォームの製造方法。
　ポリオキシアルキレンポリオール：水酸基価（ＸｍｇＫＯＨ／ｇ）と総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が下記の関係にあり（ただし、Ｘ＞１０のとき）、かつＹが０．０７以下、水酸基価（Ｘ）が５〜３８、水酸基数２〜８のポリオキシアルキレンポリオール。
　Ｙ≦０．９／（Ｘ−１０）
　ポリイソシアネート化合物：トリレンジイソシアネートあるいはその変性体とポリメチレンポリフェニルイソシアネートあるいはその変性体との混合物、および／または該混合物を変性して得られる変性物。
２．ポリオキシアルキレンポリオールがオキシプロピレン基含有量７０ｗｔ％以上で、任意にオキシエチレン基を含む、ポリオキシアルキレンポリオールである、請求項１の方法。
３．ポリオキシアルキレンポリオールが末端オキシエチレン基を５ｗｔ％以上含む、ポリオキシアルキレンポリオールである、請求項２の方法。
４．ポリマー分散ポリオールがポリマー微粒子を１〜４０ｗｔ％含む、請求項１の方法。
５．架橋剤をポリオール１００重量部に対し０．２〜１０重量部使用する、請求項１の方法。
６．請求項１の方法によって得られるポリウレタン弾性フォーム。
７．共振振動数が３．５Ｈｚ以下である請求項６のポリウレタン弾性フォーム。」を、特許請求の範囲の減縮を目的として、
「１．下記ポリオキシアルキレンポリオールおよび下記ポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとするポリマー分散ポリオールから選ばれた少くとも１種の高分子量ポリオール、任意に架橋剤、および下記ポリイソシアネート化合物を除くポリイソシアネート化合物を触媒、発泡剤（ただし、１，１−ジクロロ−２，２，２−トリフルオロエタンあるいは１，１−ジクロロ−１−フルオロエタンを含むものを除く）、整泡剤など助剤の存在下密閉された金型内で反応させることを特徴とする、共振振動数が３．５Ｈｚ以下、かつコアの反発弾性が７０％以上のポリウレタン弾性フォームの製造方法。
　ポリオキシアルキレンポリオール：水酸基価（ＸｍｇＫＯＨ／ｇ）が５〜２８、総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が０．０４以下、かつ水酸基数２〜８のポリオキシアルキレンポリオールで、オキシプロピレン基含有量７０ｗｔ％以上かつ末端オキシエチレン基を５〜３０ｗｔ％含む。
　ポリイソシアネート化合物：トリレンジイソシアネートあるいはその変性体とポリメチレンポリフェニルイソシアネートあるいはその変性体との混合物、および／または該混合物を変性して得られる変性物。」に訂正する。
ｂ．明細書第４頁第１２行の「４Ｈｚ未満」を明りょうでない記載の釈明を目的として、「３．５Ｈｚ以下」に訂正する。
ｃ．明細書第５頁第６行〜第１０行の「と総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が下記（１）の関係にあり（ただし、Ｘ＞１０のとき）、しかもＹ≦０．０７であり、Ｘが５〜３８である高分子量ポリオールを使用することによって得られる。Ｙ≦０．９／（Ｘ−１０）・・・（１）」を明りょうでない記載の釈明を目的として、「が５〜２８、総不飽和度（Ｙｍｅｑ／ｇ）が０．０４以下である高分子量ポリオールを使用することによって得られる。」に訂正する。
ｄ．明細書第６頁第８行〜第１０行の「４Ｈｚ未満、特に３．５Ｈｚ以下が好ましい。それに加えて、コアの反発弾性は７０％以上であることが好ましく、」を明りょうでない記載の釈明を目的として、「３．５Ｈｚ以下である。それに加えて、コアの反発弾性は７０％以上である。」に訂正する。
ｅ．明細書第８頁第７行および第１１頁第９行の「３８」を明りょうでない記載の釈明を目的として、「２８」に訂正する。
ｆ．明細書第１０頁第１５行の「が好ましい。」を誤記の訂正を目的として、「である。」に訂正する。
ｇ．明細書第１１頁第１３行〜第１７行の「はＸが約２２．９以下ではＹの上限は０．０７である。より好ましくは、Ｙの上限は０．０４である（Ｘが約３２．５〜３８では式（１）に従う）。また、水酸基価はより好ましくは５〜２８である。」を明りょうでない記載の釈明を目的として、「の総不飽和度Ｙの上限は０．０４である。また、水酸基価Ｘは５〜２８である。」に訂正する。
ｈ．明細書第１２頁第２０行の「水酸基価と総不飽和度の関係」を明りょうでない記載の釈明を目的として、「水酸基価と総不飽和度の要件」に訂正する。
ｉ．明細書第１３頁第４行〜第５行の「（水酸基価と総不飽和度の関係等）」を明りょうでない記載の釈明を目的として、削除する。
ｊ．明細書第１３頁第１８行〜第１９行の「５〜３８であることが好ましく、特に」を明りょうでない記載の釈明を目的として、削除する。
ｋ．明細書第２０頁第４行の「第１表」を誤記の訂正を目的として、「表−１」に訂正する。
ｍ．明細書第２０頁第１３行の「アルキル」を誤記の訂正を目的として、「アルキレン」に訂正する。
ｎ．明細書第１０頁第１５行〜第１８行（全文訂正明細書第４頁下から第１行〜第５頁第２行）の「最も好ましくは、１，２−プロピレンオキシド由来のオキシプロピレン基を７０重量％以上、特に８０重量％以上含むポリオキシアルキレンポリオールである。」を明りょうでない記載の釈明を目的として、「本発明におけるポリオキシアルキレンポリオールは、１，２−プロピレンオキシド由来のオキシプロピレン基を７０重量％以上含み、好ましくは８０重量％以上含む。」に訂正する。
ｐ．明細書第１１頁第３行〜第６行（全文訂正明細書第５頁第５行〜第７行）の「これら末端部分に存在するオキシエチレン基の割合は少なくとも２ｗｔ％、特に５〜３０ｗｔ％が好ましい。最も」を明りょうでない記載の釈明を目的として、「これら末端部分に存在するオキシエチレン基の割合は５〜３０ｗｔ％である。より」に訂正する。
（５４）【発明の名称】
ポリウレタン弾性フォームの製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
１．下記ポリオキシアルキレンポリオールおよび下記ポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとするポリマー分散ポリオールから選ばれた少くとも１種の高分子量ポリオール、任意に架橋剤、および下記ポリイソシアネート化合物を除くポリイソシアネート化合物を触媒、発泡剤（ただし、１，１−ジクロロ−２，２，２−トリフルオロエタンあるいは１，１−ジクロロ−１−フルオロエタンを含むものを除く）、整泡剤など助剤の存在下
密閉された金型内
、共振振動数が３．５Ｈｚ以下、かつコアの反発弾性が７０％以上の
　ポリオキシアルキレンポリオール：水酸基価（Ｘ　ｍｇＫＯＨ／ｇ）
が５〜２８、
０．０４
かつ
で、オキシプロピレン基含有量７０ｗｔ％以上かつ末端オキシエチレン基を５〜３０ｗｔ％含む
　ポリイソシアネート化合物：トリレンジイソシアネートあるいはその変性体とポリメチレンポリフェニルイソシアネートあるいはその変性体との混合物、および／または該混合物を変性して得られる変性物。
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　本発明は、ポリウレタン弾性フォーム、およびその製造方法に関するものである。特に自動車用シートクッションとして優れた物性を有するポリウレタン弾性フォーム、およびその製造方法に関するものである。
［従来の技術、発明の解決しようとする課題］
　近年、ポリウレタン弾性フォームの特性を向上させるために、新たな種々の検討がなされている。たとえば、自動車などの高級化にともなってシートクッションの振動特性の向上が望まれている。車体振動と人間の関係は一様ではないが、とくに人が敏感な周波数域（たとえば４〜８Ｈｚ、あるいは６〜２０Ｈｚといわれている）の減衰を特に大きくとることが乗り心地向上に有効であると提唱されている。従って、この周波数域よりも共振振動数が低いポリウレタン弾性フォームでシートクッションを構成することができれば、自動車の乗り心地は大幅に向上すると考えられる。しかしながら、従来共振振動数が４Ｈｚ未満のポリウレタン弾性フォームは知られていなかった。
［課題を解決するための手段］
　本発明は、共振振動数
３．５Ｈｚ以下
が５〜２８、
０．０４以下
。
　このポリオキシアルキレンポリオールの１分子当り平均水酸基数は２〜８であり、特に２〜６が好ましい。又、このポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとするポリマー分散ポリオール、およびポリマー分散ポリオールとこのポリオキシアルキレンポリオールとの混合物も好ましいポリオールである。
　更に、上記ポリオキシアルキレンポリオールなどとともに架橋剤と呼ばれる比較的低分子量の多官能性化合物を使用することも好ましい。
　ポリウレタン弾性フォームの原料として、ポリイソシアネート化合物の使用は必須である。さらに、触媒、発泡剤、及び整泡剤は通常必須の助剤である。従って、本発明のポリウレタン弾性フォームはこれらを原料として製造される。
　本発明のポリウレタン弾性フォームは、その共振振動数
が３．５Ｈ
である
。
　以下に、本発明における各原料成分の説明を行なう。
ポリオキシアルキレンポリオール
　一般に、ポリウレタンの原料として用いられるポリオキシアルキレンポリオールはアルカリ金属水酸化物などのアルカリ触媒を用い多価アルコールなどのイニシエーターにプロピレンオキシドなどのアルキレンオキシドを開環付加重合されて製造されている。この製法において、副生物として不飽和基を有するモノオールが生成し、この不飽和モノオールの生成量はポリオールの分子量の増大（水酸基価の低下）とともに増大する。ポリウレタン弾性フォームの原料として広く用いられている水酸基価５６程度のポリオキシアルキレンポリオールにおいては、この不飽和モノオールの存在はあまり問題となる量ではなかった。しかし、ポリウレタンエラストマーなどの原料として用いられるより低水酸基価のポリオキシアルキレンポリオールにおいてはこの不飽和モノオールの存在が問題となることがある。たとえば、水酸基価３４程度のポリオキシアルキレンポリオールでは、その総不飽和度は通常０．ｌｍｅｑ／ｇ以上となる。さらに低水酸基価のポリオキシアルキレンポリオールをアルカリ触媒を用いて製造しようとしても、その総不飽和度が著るしく高くなることより事実上不可能であった。
　又、かりに総不飽和度の高いポリオキシアルキレンポリオールを用いて弾性フォームを製造したとしても、硬度の低下、反発弾性の低下、圧縮永久歪の悪化、フォーム成形時のキュア性の低下等の問題点が生じる。
　本発明において使用されるポリオキシアルキレンポリオールは通常のポリウレタン弾性フォームに用いられる原料に比べ、低不飽和度であるため、従来見られた問題点、特に水酸基価
２８
　こうしたポリオキシアルキレンポリオールは一般的にアルカリ触媒以外の触媒、たとえばジエチル亜鉛、塩化鉄、金属ポルフィリン、複金属シアン化物錯体等を触媒に用いることによって得られる。特に、複金属シアン化物錯体の使用により良好なポリオキシアルキレンポリオールが得られる。このようなポリオキシアルキレンポリオールの製造方法としては、例えば下記文献に記載されている。
　ＵＳＰ　３８２９５０５，ＵＳＰ　３９４１８４９，ＵＳＰ　４３５５１８８，ＵＳＰ　３４２７３３４，ＵＳＰ　３４２７３３５
　ＵＳＰ　４４７２５６０，ＵＳＰ　４４７７５８９，ＥＰ　２８３１４８
　本発明において、ポリオールは上記低不飽和度かつ低水酸基価のポリオキシアルキレンポリオールの１種以上を用いることができる。また、ポリオキシアルキレンポリオール以外に必要により任意にポリエステル系ポリオール、水酸基含有ポリジエン系ポリマー、ポリカーボネート系ポリオール等の２〜８、特に２〜４個の水酸基を有するポリオールを併用することができる。特にポリオキシアルキレンポリオールの１種類以上あるいはそれをマトリックスとするポリマー分散ポリオールのみからなるか、それを主成分としてポリエステル系や水酸基含有ポリジエン系ポリマーなどの少量（通常３０重量％以下）との併用が好ましい。
　本発明におけるポリオキシアルキレンポリオールとしては、多価アルコール、糖類、アルカノールアミン、多価フェノール類、それらにアルキレンオキシドを付加して得られる目的物よりは低分子量のポリオキシアルキレンポリオール、その他の開始剤にモノエポキシドの少なくとも１種を付加して得られるポリオキシアルキレンポリオールが用いられる。モノエポキシドとしては、１，２−プロピレンオキシド、１，２−ブチレンオキシド、２，３−ブチレンオキシド、スチレンオキシド、その他の炭素数３以上のアルキレンオキシドの少なくとも１種、及びそれらの少なくとも１種とエチレンオキシドの併用が好ましい。特に好ましくは、１，２−プロピレンオキシド、１，２−ブチレンオキシド、２，３−ブチレンオキシドの少なくとも１種、又はそれらの少なくとも１種とエチレンオキシドの併用
である
本発明におけるポリオキシアルキレンポリオー
含み、好ましくは
。
　上記ポリオキシアルキレンポリオールは１級水酸基含量の高いポリオキシアルキレンポリオールが好ましい。このようなポリオキシアルキレンポリオールは、分子末端にオキシエチレン基やポリオキシエチレンブロック鎖を有する。これら末端部分に存在するオキシエチレン基の割合は
５〜３０ｗｔ％である。より
　本発明におけるポリオキシアルキレンポリオールは２種以上の混合物であってもよい。ただし、実質的に水酸基価
２８
の総不飽和度
る。
Ｘ
ポリマー分散ポリオール
　本発明のポリオールとして、ポリマー分散ポリオールを用いることができる。ポリマー分散ポリオールのマトリックスであるポリオールは前記ポリオキシアルキレンポリオールである必要がある。ポリマー分散ポリオールは、このマトリックス中にポリマー微粒子が安定的に分散している分散体であり、ポリマーとしては付加重合体系ポリマーや縮重合体系ポリマーがある。マトリックスが従来のポリオールであるポリマー分散ポリオールは公知であり、ポリウレタン弾性フォーム用ポリオールとして広く用いられている。本発明におけるポリマー分散ポリオールは前記ポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとして従来の方法で製造することができる。又、従来知られているポリマー分散ポリオールの比較的少量を前記ポリオキシアルキレンポリオールに添加してもよい。この場合、従来のポリマー分散ポリオールのマトリックスのポリオールが前記ポリオキシアルキレンポリオールに少量添加されることになるが、その場合でも平均として前記ポリオキシアルキレンポリオールの水酸基価と総不飽和度の
要件
件で
　ポリマー分散ポリオール中のポリマー微粒子は、アクリロニトリル、スチレン、アルキルメタクリレート、アルキルアクリレート、その他のビニルモノマーのホモポリマーやコポリマー等の付加重合体系ポリマーやポリエステル、ポリウレア、ポリウレタン、メラミン樹脂等の縮重合系ポリマーからなる。このポリマー微粒子の存在により、ポリマー分散ポリオール全体の水酸基価はマトリックスのポリオールの水酸基価よりも一般的に言って低下する。従って、前記ポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとするポリマー分散ポリオールの全体の水酸基価
は５
　ポリマー分散ポリオールあるいはそれと前記ポリオキシアルキレンポリオールとの混合物中におけるポリマー微粒子の含有量は、通常６０ｗｔ％以下、特に４０ｗｔ％以下である。ポリマー微粒子の量は特に多い必要はなく、また多すぎても、経済的な面以外では不都合ではない。多くの場合２０ｗｔ％以下で十分に有効である。また、ポリオキシアルキレンポリオール中のポリマー微粒子の存在は必ずしも必須ではないが、それが存在するとフォームの硬度、通気性、その他の物性の向上に有効である。従って、ポリマー微粒子は少なくとも０．１ｗｔ％、好ましくは少なくとも１ｗｔ％、最も好ましくは少なくとも２ｗｔ％存在することが適当である。
架橋剤
　本発明において、上記低水酸基価（即ち、高分子量）のポリオキシアルキレンポリオールのみを（ただし水を除く）イソシアネート化合物と反応させることができるが、さらに低分子量のイソシアネート基と反応しうる多官能性化合物（本発明では架橋剤と呼ぶ）を高分子量のポリオキシアルキレンポリオールとともに使用することができる。この多官能性化合物は、水酸基、１級アミノ基、あるいは、２級アミノ基などのイソシアネート反応性基を２個以上有するイソシアネート反応性基当りの分子量が６００以下、特に３００以下の化合物が適当である。このような架橋剤としてはポリウレタン技術分野で通常架橋剤あるいは鎖伸長剤と呼ばれている化合物を含む。このような化合物としては、たとえば多価アルコール、アルカノールアミン、ポリアミン、および多価アルコール、アルカノールアミン、糖類、ポリアミン、モノアミン、多価フェノール類などに少量のアルキレンオキサイドを付加して得られる低分子量のポリオキシアルキレンポリオール系ポリオールがある。さらに、低分子量のポリエステル系ポリオールやポリアミンなども使用できる。好ましくは、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、グリセリンなどの多価アルコール、ジエタノールアミン、トリエタノールアミンなどのアルカノールアミン、水酸基価が２００以上のポリオキシアルキレン系ポリオールおよびｔ−ブチルトリレンジアミン、ジエチルトリレンジアミン、クロルジアミノベンゼン等のポリアミンが用いられる。特に好ましくは水酸基価が２００以上で水酸基数が３〜８のポリオキシアルキレン系ポリオールからなる。この多官能性化合物の使用量は高分子量ポリオール１００重量部に対して約１０重量部以下、特に５重量部以下が好ましい。使用量の下限は特にないが、使用する場合、０．２重量部程度で充分に有効である。
ポリイソシアネート化合物
　ポリイソシアネート化合物としては、イソシアネート基を２以上有する芳香族系、脂環族系、あるいは脂肪族系のポリイソシアネート、それら２種類以上の混合物、およびそれらを変性して得られる変性ポリイソシアネートがある。具体的には、たとえば、トリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）、ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤｌ）、ポリメチレンポリフェニルイソシアネート（通称：クルードＭＤＩ）、キシリレンジイソシアネート（ＸＤＩ）、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ヘキサメチレンジイソシアネート（ＨＭＤＩ）などのポリイソシアネートやそれらのプレポリマー型変性体、ヌレート変性体、ウレア変性体、カルボジイミド変性体などがある。好ましくは、ＴＤＩ，ＭＤＩクルードＭＤＩ、およびそれらの変性体から選ばれる少なくとも１種の芳香族ポリイソシアネートが用いられる。ただし、本発明におけるポリイソシアネート化合物はトリレンジイソシアネートあるいはその変性体とポリメチレンポリフェニルイソシアネートあるいはその変性体との混合物、および／または該混合物を変性して得られる変性物を除くものである。
　本発明におけるポリイソシアネート化合物のイソシアネート基含有量は、１５ｗｔ％以上が好ましく、特に２０ｗｔ％以上が好ましい。
その他原料成分
　ポリオールとポリイソシアネート化合物を反応させる際、通常触媒の使用が必要とされる。触媒としては、活性水素含有基とイソシアネート基の反応を促進させる有機スズ化合物などの金属化合物系触媒やトリエチレンジアミンなどの３級アミン触媒が使用される。また、カルボン酸金属塩などのイソシアネート基同志を反応させる多量化触媒が目的に応じて使用される。さらに、良好な気泡を形成するための整泡剤も多くの場合使用される。整泡剤としては、たとえばシリコーン系整泡剤や含フッ素化合物系整泡剤等がある。その他、任意に使用しうる配合剤としては、例えばシリカ、アルミナ、炭酸カルシウム等の充填剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤等の安定剤、着色剤、難燃剤等がある。
　前記のように、本発明においては発泡剤として水系発泡剤やＲ−１１（トリクロロフルオロメタン），Ｒ−１２（ジフルオロジクロロメタン），ＣＦ２Ｂｒ２（ジフルオロジブロムメタン），塩化メチレン等のハロゲン化炭化水素やブタン、ヘキサン、空気、窒素等が用いられる。水系発泡剤とは水そのもの、あるいは含水物などの反応時に水を発生する化合物をいう。低沸点ハロゲン化炭化水素を水系発泡剤とともに発泡剤として併用することができる。
　発泡剤として水系発泡剤を用いた場合、前記ポリイソシアネート化合物の一部が水と反応し、炭酸ガスを発生する。従って、ポリイソシアネート化合物の使用量は、高分子量ポリオールや低分子量の多官能性化合物の合計にさらに水系発泡剤を加えたものを基準とし、それら合計の１当量に対して０．８〜１．３当量用いることが好ましい。このポリイソシアネート化合物の当量数の１００倍は通常（イソシアネート）インデックスと呼ばれている。従って、ポリイソシアネート化合物のインデックスは８０〜１３０が好ましい。
［実施例］
　後述ポリウレタン弾性フォームの原料として下記のポリオキシアルキレンポリオールを用いた。各ポリオールは、分子量４００〜６００のポリオキシプロピレンポリオールを開始剤とし、亜鉛ヘキサシアノコバルテート錯体を触媒としてプロピレンオキシドを付加し、次いで該触媒を失活させた後アルカリ触媒を用いてエチレンオキサイドを付加し、その後精製して触媒成分を除去して製造されたものである。
表−１
　比較のために用いたポリオール（ポリオールＧ，Ｆ）は、アルカリ触媒を用いて開始剤（グリセリン）にプロピレンオキシドを反応させ、次にエチレンオキサイドを反応させ、その後精製して製造されたポリオキシアルキ
レン
ポリマー分散ポリオール：
　上記ポリオキシアルキレンポリオールをマトリックスとし、ポリアクリロニトリルの微粒子を２０ｗｔ％含むポリマー分散ポリオールを使用した。このポリマー分散ポリオールの名称はマトリックスのポリオールの名称にｐを付して表わす（例：ポリオールＡｐ）。
　他のポリウレタン弾性フォームの製造原料は以下の通りである。
架橋剤
　Ａ：ソルビトール−プロピレンオキシド−エチレンオキシド付加物。水酸基価４５０（水酸基当りの分子量約１２５）
　Ｂ：ジエタノールアミン
触媒
　Ａ：トリエチレンジアミン溶液（商品名“Ｄａｂｃｏ　３３ＬＶ”）
　Ｂ：Ｎ−エチルモルホリン
　Ｃ：スタナスオクトェート
　Ｄ：３級アミン系触媒（商品名“花王ライザーＮｏ．１”，花王（株）販売）
発泡剤
　Ａ：水
　Ｂ：トリクロロフルオロメタン
整泡剤
　Ａ：シリコーン系整泡剤（商品名“Ｌ−５７４０Ｓ”，日本ユニカー（株）販売）
　Ｂ：シリコーン系整泡剤（商品名“ＳＦ−２９６２”，東レシリコーン（株）販売）
　Ｃ：シリコーン系整泡剤（商品名“ＳＲＸ−２７４Ｃ”，東レシリコーン（株）販売
ポリイソシアネート化合物
　Ａ：ＴＤｌ−８０
　Ｂ：ポリウレタン弾性フォーム用変性ＭＤ１（ＮＣＯ含量２７％）
実施例、比較例
　表−２に示す原料を用いてポリウレタン弾性フォームを製造した。
　ポリイソシアネート化合物以外の全原料の混合物にポリイソシアネート化合物を加えて撹拌し、直ちに６０℃に加温された縦横各３５０ｍｍ、高さ１００ｍｍの金型にその混合物を注入して密閉し、室温で５分間放置した後成形されたポリウレタン弾性フォームを金型より取り出した。その後、下記のフォームの物性を測定した。原料の種類、使用量（重量部で表わす。ただし、ポリイソシアネート化合物の使用量のみはイソシアネートインデックス（当量比の１００倍）で表わす）、フォーム物性を表−２に示す。なお物性測定は下記による。
外観：目視による判定
２５％　ＩＬＤ：ＪＩＳ　Ｋ６４０１
反発弾性：ＪＩＳ　Ｋ６４０１
伸　び　：ＪＩＳ　Ｋ６４０１
湿熱永久歪：ＪＩＳ　Ｋ６４０１
共振振動数：ＪＡＳＯ　Ｂ　４０７−８２
６Ｈｚ伝達率：ＪＡＳ　Ｂ　４０７−８２