【事件の表示】
　特許第２８８５０３８号「繊維強化熱可塑性樹脂シ−ト及びその製造方法」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８８５０３８号の請求項１、２に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯　
　特許第２８８５０３８号に係る発明についての出願は、平成５年１２月１３日に特許出願され、平成１１年２月１２日にその発明について特許の設定登録がなされ、その後、その特許について、矢部信彦により特許異議の申立がなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内に訂正請求がなされたものである。　
　
２．訂正の適否についての判断
ア．訂正の内容
　特許権者が求めている訂正の内容は、以下のａ〜ｄのとおりである。
ａ．特許請求の範囲の請求項１の
「・・上記強化繊維が均一に分散されていること・・」を、
「・・上記強化繊維が均一に分散されており、強化繊維がガラス繊維であること・・」と訂正する。
ｂ．特許請求の範囲の請求項２の
「・・強化繊維と熱可塑性樹脂からなり・・」を、
「・・強化繊維と熱可塑性樹脂からなり強化繊維がガラス繊維であり・・」と訂正する。
ｃ．特許明細書【００１０】（特許公報第４欄第４３行〜第５欄第１９行）の
「・・上記強化繊維が均一に分散されていること・・」を、
「・・上記強化繊維が均一に分散されており強化繊維がガラス繊維であること・・」と訂正し、
「・・強化繊維と熱可塑性樹脂からなり・・」を、
「・・強化繊維と熱可塑性樹脂からなり強化繊維がガラス繊維であり・・」と訂正する。
ｄ．特許明細書【００１２】（特許公報第５欄第３２〜４２行）の
「本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートに用いられる強化繊維の素材としては、ガラス繊維、炭素繊維などの無機繊維、アラミド繊維、ポリエチレン繊維などの有機繊維、更に、ボロン繊維、アルミナ繊維などの金属繊維などがあるが、特に、これらに限定されるものではない。なお、用途に応じて適宜選択するのが好ましく、例えば、非磁性が必要な場合には炭素繊維などを、静電性が必要な場合には金属繊維などを用いると有効であるが、通常は性能ならびにコストの点からガラス繊維を用いることが好ましい。また、これらの強化繊維を２種類以上を混合して用いてもよい。」を、
「本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートに用いられる強化繊維の素材としては、ガラス繊維である。」と訂正する。
　
イ．訂正の目的の適否、訂正範囲の適否及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａ及びｂに関連して、訂正前の特許明細書の【００１２】には上記のように強化繊維の素材としてガラス繊維、炭素繊維等を用いること、及びガラス繊維を用いることが好ましいことが記載されている。
　そうすると、上記訂正事項ａ及びｂは、訂正前の特許明細書に記載された事項の範囲内において「強化繊維」をガラス繊維に限定したものであるから特許請求の範囲の減縮に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　また、上記訂正事項ｃ及びｄは、請求項１及び２の訂正との整合を図るための、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
ウ．独立特許要件
（１）訂正後の本件発明
　訂正後における請求項１及び２に係る本件特許発明（以下、「訂正後の本件発明１」及び「訂正後の本件発明２」という。）は、訂正明細書の請求項１及び２に記載された下記の事項により特定されるとおりのものである。
　
「【請求項１】 熱可塑性樹脂と強化繊維からなる繊維強化熱可塑性樹脂シートであって、下記のＡ〜Ｄの要件を満たし且つ上記熱可塑性樹脂中に上記強化繊維が均一に分散されており、強化繊維がガラス繊維であることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂シート。
Ａ．上記強化繊維が実質的に無撚であり、
Ｂ．上記強化繊維の平均繊維長が１０ｍｍ乃至５０ｍｍであり、
Ｃ．上記繊維強化熱可塑性樹脂シート中の上記強化繊維の体積含有率が３０％乃至８０％であり、Ｄ．強化繊維の少なくとも７０％が上記熱可塑性樹脂により濡らされた状態である。
【請求項２】 繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法であって、強化繊維と熱可塑性樹脂からなり強化繊維がガラス繊維であり且つ下記のＡ〜Ｄの要件を満たすテープ状材料を作製する工程と、該テープ状材料を切断し、均一に金型内に分散する工程、および該金型内で加熱加圧成形する工程とを含むことを特徴とする請求項１記載の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。
Ａ．上記強化繊維が実質的に無撚であり、
Ｂ．上記強化繊維の平均繊維長が１０ｍｍ乃
至５０ｍｍであり、
Ｃ．上記テープ状材料中の上記強化繊維の体積含有率が３０％乃至８０％であり、
Ｄ．上記テープ状材料中の強化繊維の少なくとも７０％が上記熱可塑性樹脂により濡らされた状態である。」
　
（２）取消理由
　当審が通知した取消理由は、概略以下のとおりである。
（ｉ）訂正前の請求項１及び２に係る発明は、刊行物１に記載された発明であるから、請求項１及び２に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものである。
（ｉｉ）訂正前の請求項１及び２に係る発明は、刊行物１〜５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の請求項１及び２に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
（３）刊行物に記載された事項
　取消理由に引用した刊行物は以下のとおりである。
刊行物１：特開昭59-62112号公報（特許異議申立人矢部信彦が提出した甲第１号証）
刊行物２：特開平2-143810号公報（同特許異議申立人が提出した甲第２号証）
刊行物３：特公昭63-37694号公報（同特許異議申立人が提出した甲第３号証）
刊行物４：特開平1-214408号公報（同特許異議申立人が提出した甲第４号証）　
刊行物５：特開平3-119034号公報（同特許異議申立人が提出した甲第５号証）
　
　上記各刊行物には、次の事項が記載されている。
　刊行物１には、その特許請求の範囲に、
「複数本の炭素繊維を集束してなる炭素繊維束に熱可塑性樹脂を含浸せしめた線条物を一軸、二軸、ランダムまたはそれらの組合せ方向に配列させた状態で、熱可塑性樹脂の融点または軟化点以上の温度に加熱加圧し、一体化することを特徴とする炭素繊維強化熱可塑性樹脂成形品の製造方法。」が記載されており、更に、
「炭素繊維束とは・・撚りの有無、繊維長の連続及び不連続などは適宜選択できるが」（第２頁左下欄第１−５行）、
「含浸後の炭素繊維束線状物における炭素繊維分率が10〜70容量％の範囲になることが、補強効果の点で望ましい。」（第３頁左上欄第３−６行）、
「なおこのように予め樹脂を含浸せしめた炭素繊維束を所望により熱可塑性樹脂の融点または軟化点以上の温度において、少なくとも一対のロール間に繊維のたて方向に通過せしめるロール処理に供することにより、繊維間の空隙が樹脂で完全に満たすことができ、これにより一層補強効果のすぐれた炭素繊維補強熱可塑性樹脂成形品の取得が可能となる。」（第３頁左上欄第７−１４行）、
「かくして本発明により得られる炭素繊維補強熱可塑性樹脂成形品は、樹脂中に集束された炭素繊維束が所望の補強形態で均一に配列または分散すると共に・・」（第３頁左下欄第１４−１７行）、
及び
「実施例３・・得られた線状物は偏平な断面形状を有し、炭素繊維含有率は約45Vol％であった。この線状物を約25mmの長さに切断したものをランダムに凝集させたものを、250℃に設定してある一対の平金型により5kg／cm２の圧力で一体化し、約2.5mm厚のシートを得た。」（第４頁右上欄第１０−１９行）との記載が認められる。
　刊行物２には、その特許請求の範囲に、
「溶融粘度が1000〜15000ポイズである熱可塑性樹脂と、二次元平面内において無作為な方向に配置された、一方向に引き揃えられた補強繊維からなる短冊状片とを複合してなる板であって、上記短冊状片は、（ａ）厚みが0.2mm以下であり、（ｂ）補強繊維の方向に対して直交する方向における長さが２〜25mmであり、（ｃ）補強繊維の方向における長さが５〜30mmであり、（ｄ）（補強繊維の方向に対して直交する方向における長さ／補強繊維の方向における長さ）が0.15〜1.5であり、かつ、面内において疑似等方性であることを特徴とする、熱可塑性樹脂と補強繊維との複合板。」が記載されており、また、
「一方、補強繊維は、炭素繊維、ガラス繊維、・・である。FRTP板中におけるこれら補強繊維の含有率は、20〜60体積％、好ましくは30〜50体積％である。」（第３頁右上欄第９−１４行）、
「短冊状片は、熱可塑性樹脂を含浸したものとして製造することができ、補強繊維束に熱可塑性樹脂を押し出し被覆した後、その被覆繊維束を熱可塑性樹脂の融点以上に加熱した一対のロール間に通し、加圧して補強繊維束への熱可塑性樹脂の含浸と偏平化とを行い、さらに所定の長さに切断する方法や、熱可塑性樹脂を含浸した補強繊維束を熱可塑性樹脂の融点以上に加熱したバーに接触させ、補強繊維束を拡開して偏平化し、さらに所定の長さに切断する方法等を採用することができる。また、そのような短冊状片を用いたFRTP板の成形は、型内に、熱可塑性樹脂を含浸した短冊状片を、二次元平面内において無作為な方向を向くように散布し、型を閉じて加熱、加圧することによればよい。圧縮成形である。」（第４頁右下欄第２−１６行）、及び
「面内において疑似等方性であるものであるから、補強繊維の分布がより一様であるばかりか賦型性に優れ、また、等方性が優れていて、実施例にも示したように、強度、弾性率、耐衝撃性等の諸特性に優れたFRTP製品を得ることができるようになる。」（第７頁右下欄第１５−２０行）と記載されている。
　刊行物３には、特許請求の範囲に、
「熱可塑性ポリマーと、少なくとも30容量％の平行に整列された強化用フイラメントとを含み、連続した構造物の形をしており、・・そして前記フイラメントが溶融物引出成形法において溶融熱可塑性ポリマーによってぬらされている、熱成形可能な繊維強化構造物。」が記載されており、このフイラメントについて、
「適当な材料は、ガラス繊維、・・である。」（第８欄第９−１１行）と記載されている。また、
「連続繊維は、・・便利には、実質的にすべての繊維が束の長さに沿って整列されている。個々の繊維またはフイラメントの束・・から成る。」（第８欄第２５−３１行）、
「・・すなわち2〜100mmの本発明の強化生成物を溶融しかつ均質にすることによって、成形品を形成する別の方法は、カレンダー加工による。たとえば、シート製品は、この方法で製造できる。」（第１８欄第６−１０行）、及び
「・・ぬれの程度の値は、次の関係式から導びく：
ぬれの程度＝（Ｍ２−Ｍ１）／（Ｍ０−Ｍ１）　×１００％
ここでＭ０は透明な試料の単位長さ当りの質量であり、Ｍ１はガラスの単位長さ当りの質量であり、そしてＭ２は評価すべき試料の単位長さ当りの質量である。」（第２０欄第１８−２５行）との記載が認められ、更に、表１には、「繊維のぬれ程度（％）」が７０〜１００の試料が示されている。
　刊行物４には、特許請求の範囲に、
「熱可塑性樹脂と繊維状補強材とより成る成形用材料において、該繊維状補強材の充填率が50重量％以上90重量％以下であり、且つ前記繊維状補強が当該成形用材料の全長にわたって縦方向に略々平行に連続して配置しており、さらに当該繊維補強材の構成単位である単繊維（フィラメント）の90％以上の表面が前記熱可塑性樹脂によって被覆されていることを特徴とする成形用材料。」が記載されている。
  刊行物５には、「熱可塑性樹脂で含浸被覆された複合単糸よりなる複合繊維ロービング」（特許請求の範囲）に関して、
「補強繊維ロービングをテープ状にできるだけ幅広くなるよう拡展する。・・また補強繊維ロービングは加撚されていないことが望ましい。こうして拡展された補強繊維ロービングは、必要に応じてプライマー処理を施された後、一定周速で回転するコーティングロール上に導かれる。コーティングロール上には、熱可塑性樹脂の薄膜が形成されており、その膜層中を補強繊維が一定速度で通過する。・・複合単糸において、その横断面をみた場合、熱可塑性樹脂の含浸被覆断面の面積が平均値として複合単糸の全断面積の15〜85％であることが通常必要である。」（第２頁左下欄第４行−同頁右下欄第５行）が記載されており、更に、
「また本発明のロービングより一旦シートを形成し、これを圧縮成形してもよい。」（第３頁左上欄第５−７行）、及び
「（実施例）・・約10本の25cm長の複合単糸の断面積と重量を実測し、これから求まるボイド率は1.8％であった。」（第３頁右上欄第２−１２行）と記載されている。
　
（４）取消理由についての判断
　訂正後の本件発明１と刊行物１の記載事項とを以下に対比、検討する。
　上記のように刊行物１には、炭素繊維束に熱可塑性樹脂を含浸せしめた線条物をランダム状等に配列させた状態で加熱加圧し一体化して炭素繊維強化熱可塑性樹脂成形品を製造することが記載されており、炭素繊維束として撚りのないものを用いること、及び含浸後の炭素繊維束線状物における炭素繊維分率は10〜70容量％が望ましいことも記載されている。また、炭素繊維含有率約45Vol％の線状物を約25mmの長さに切断してランダムに凝集させたものを平金型により加熱加圧して一体化し、約2.5mm厚のシートを得たとする実施例が示されている。
　そうすると、訂正後の本件発明１と刊行物１に記載された発明とは、ともに、「熱可塑性樹脂と実質的に無撚である強化繊維からなる繊維強化熱可塑性樹脂シート」である点で一致しており、強化繊維の平均繊維長及び繊維強化熱可塑性樹脂シート中の強化繊維の体積含有率についても重複しているが、訂正後の本件発明１の構成要件である次の点について刊行物１には記載されていない点で、これらの間には相違が認められる。
　
イ）「強化繊維がガラス繊維である」点、
ロ）「熱可塑性樹脂中に強化繊維が均一に分散されて」いる点、及び
ハ）「強化繊維の少なくとも７０％が上記熱可塑性樹脂により濡らされた状態である」点
　
　これらの相違点の内、ハ）について以下に検討する。
　訂正後の本件明細書の【００１８】の記載を参酌すると、強化繊維が熱可塑性樹脂に「濡らされた状態」とは、「任意に選択したテープ状材料の断面において強化繊維の周囲長の５０％が樹脂と接触した状態」を意味するものと認められる。
　一方、刊行物１には、熱可塑性樹脂と強化繊維との接触状態について、「熱可塑性樹脂の融点または軟化点以上の温度において、少なくとも一対のロール間に繊維のたて方向に通過せしめるロール処理に供することにより、繊維間の空隙が樹脂で完全に満たすことができ、」（第３頁左上欄第８−１２行）と記載されているが、このような方法においては、繊維間空隙の樹脂充填状態が繊維の走行速度，樹脂の粘度，接触部位の形状等の種々の条件によって大きく変動することは容易に予測されるところであるから、「樹脂で完全に満たす」という状態が常にもたらされるものとは到底解されず、同刊行物の記載からはこのような状態のものが得られることは確認し得ない。
　また、繊維強化熱可塑性樹脂シートが開示されている刊行物３には、樹脂による繊維の「ぬれの程度」が７０〜１００％であるものが実施例に示されている（表１）が、ここでいう「ぬれの程度」とは、「ぬれの程度＝（Ｍ２−Ｍ１）／（Ｍ０−Ｍ１）　×１００％　；ここでＭ０は透明な試料の単位長さ当りの質量であり、Ｍ１はガラスの単位長さ当りの質量であり、そしてＭ２は評価すべき試料の単位長さ当りの質量である。」（第２０欄第１８−２５行）で定義される値であり、「透明な試料」とは、「完全に透明な生成物が得られるように、低い粘度の溶融物を非常に遅い速度で引出成形する」（第２０欄第１３−１５行）ことによって得られた「完全にぬれた対照試料」を意味するものである。しかしながら、このように質量をもとに算出された「ぬれの程度」は繊維と樹脂との界面の状態までをも規定するものではなく、「完全にぬれた対照試料」においても周囲長の５０％以上が樹脂と接触していない繊維を含む可能性が否定できない。そして、「ぬれの程度」が７０〜１００％であることが、直ちに、周囲長の５０％以上が樹脂と接触している繊維の割合が７０％以上であることを意味するものとは言えず、同刊行物に、訂正後の本件発明１の構成要件である上記ハ）の点が記載されているものとすることはできない。
　更に、刊行物４には、「単繊維の９０％以上の表面が熱可塑性樹脂によって被覆され」た成形用材料が記載されているものの、各繊維の周囲長のどの程度が被覆されているかについては明記されていない。また、同刊行物には、この成形材料をシート状とすることについては記載されておらず、このような材料を刊行物１に記載されたシートに適用すべき理由はない。
　その余の刊行物２及び５にも、繊維強化熱可塑性樹脂シートは開示されているものの、繊維と樹脂との界面の状態については特に言及されておらず、上記ハ）の点は記載されていない。
　そして、訂正後の本件発明１は、この点により、明細書に記載された成形性、物性、及び外観についての効果を生ずるものと認められる。
　したがって、イ）及びロ)の点について検討するまでもなく、訂正後の本件発明１は、刊行物１に記載された発明であるとすることができないばかりでなく、刊行物１〜５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることもできない。
　次に、訂正後の本件発明２についてみると、これは、訂正後の本件発明１の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法に係る発明であり、本件発明１における要件（Ａ）〜（Ｄ）を備えたテープ状材料を均一に金型内に分散する工程及び該金型内で加熱加圧成形する工程とを含むものである。
　訂正後の本件発明２と、刊行物１の記載事項とを対比すると、訂正後の本件発明２の構成要件である次の点について刊行物２には記載されていない点で、これらの間には相違が認められる。
　
イ）「強化繊維がガラス繊維である」点、
ロ’）テープ状材料を「均一に金型内に分散する」点、及び
ハ）「強化繊維の少なくとも７０％が上記熱可塑性樹脂により濡らされた状態である」点
　
　そして、ハ）の点については、上記のように刊行物１〜５に記載されておらず、訂正後の本件発明２は、この点により明細書に記載された成形性、物性、及び外観を備えた繊維強化熱可塑性樹脂シートが得られるという効果を生ずるものと認められる。
　したがって、イ）及びロ’)の点について検討するまでもなく、訂正後の本件発明２は、刊行物１に記載された発明であるとすることができないばかりでなく、刊行物１〜５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることもできない。
　
  また、他に訂正後の本件発明１及び２について、特許を受けることができないものとすべき理由を発見しない。
  したがって、訂正後の本件発明１及び２は特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　
エ．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成六年法律第百十六号。以下、「平成６年改正法」という。）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１−３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。  
３．特許異議の申立についての判断　
　
ア．申立ての概要
（１）特許異議申立人矢部信彦は、甲第１〜５号証（刊行物１〜５）を提出して、訂正前の請求項１及び２に係る本件発明の特許は、次の理由により取り消されるべきである旨主張している。
（ｉ）訂正前の請求項１及び２に係る本件発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に規定された発明に該当する。
（ｉｉ）訂正前の請求項１及び２に係る本件発明は、甲第１〜５号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反する。
　
イ．判断
　特許異議申立人矢部信彦が申し立てた理由（ｉ）及び（ｉｉ）は、当審が通知した上記取消理由（ｉ）及び（ｉｉ）と同趣旨であり、上記２．ウで示したように、訂正後の本件発明１及び２は、刊行物１（同特許異議申立人が提出した甲第１号証）に記載された発明であるとすることができず、また、刊行物１〜５（同特許異議申立人が提出した甲第１〜５号証）に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるともすることができない。　
　
ウ．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立の理由及び証拠によっては、本件発明１及び２についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１及び２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明１及び２についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、平成６年改正法附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成七年政令第二百五号）第４条第２項の規定により、上記のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年５月２３日（２０００．５．２３）
【訂正の要旨】
　　訂正の要旨
　特許第２８８５０３８号発明の明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち、
ａ．特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項１の
「・・上記強化繊維が均一に分散されていること・・」を、
「・・上記強化繊維が均一に分散されており、強化繊維がガラス繊維であること・・」と訂正する。
ｂ．特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項２の
「・・強化繊維と熱可塑性樹脂からなり・・」を、
「・・強化繊維と熱可塑性樹脂からなり強化繊維がガラス繊維であり・・」と訂正する。
ｃ．明瞭でない記載の釈明を目的として、特許明細書【００１０】（特許公報第４欄第４３行〜第５欄第１９行）の
「・・上記強化繊維が均一に分散されていること・・」を、
「・・上記強化繊維が均一に分散されており強化繊維がガラス繊維であること・・」と訂正し、
「・・強化繊維と熱可塑性樹脂からなり・・」を、
「・・強化繊維と熱可塑性樹脂からなり強化繊維がガラス繊維であり・・」と訂正する。
ｄ．明瞭でない記載の釈明を目的として、特許明細書【００１２】（特許公報第５欄第３２〜４２行）の
「本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートに用いられる強化繊維の素材としては、ガラス繊維、炭素繊維などの無機繊維、アラミド繊維、ポリエチレン繊維などの有機繊維、更に、ボロン繊維、アルミナ繊維などの金属繊維などがあるが、特に、これらに限定されるものではない。なお、用途に応じて適宜選択するのが好ましく、例えば、非磁性が必要な場合には炭素繊維などを、静電性が必要な場合には金属繊維などを用いると有効であるが、通常は性能ならびにコストの点からガラス繊維を用いることが好ましい。また、これらの強化繊維を２種類以上を混合して用いてもよい。」を、
「本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートに用いられる強化繊維の素材としては、ガラス繊維である。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
繊維強化熱可塑性樹脂シート及びその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　熱可塑性樹脂と強化繊維からなる繊維強化熱可塑性樹脂シートであって、下記のＡ〜Ｄの要件を満たし且つ上記熱可塑性樹脂中に上記強化繊維が均一に分散されており、
強化繊維がガラス繊維である
Ａ．上記強化繊維が実質的に無撚であり、
Ｂ．上記強化繊維の平均繊維長が１０ｍｍ乃至５０ｍｍであり、
Ｃ．上記繊維強化熱可塑性樹脂シート中の上記強化繊維の体積含有率が３０％乃至８０％であり、
Ｄ．強化繊維の少なくとも７０％が上記熱可塑性樹脂により濡らされた状態である。
　【請求項２】　繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法であって、強化繊維と熱可塑性樹脂からなり
強化繊維がガラス繊維であり
Ａ．上記強化繊維が実質的に無撚であり、
Ｂ．上記強化繊維の平均繊維長が１０ｍｍ乃至５０ｍｍであり、
Ｃ．上記テープ状材料中の上記強化繊維の体積含有率が３０％乃至８０％であり、
Ｄ．上記テープ状材料中の強化繊維の少なくとも７０％が上記熱可塑性樹脂により濡らされた状態である。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、ホットスタンピング成形や高速圧縮成形等に用いられる繊維強化熱可塑性樹脂の成形用シート材料及びその製造方法に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　現在、繊維強化樹脂（以下、ＦＲＰ）として、ガラス繊維、炭素繊維などの無機繊維、アラミド繊維、ポリエチレン繊維などの有機繊維、ボロン繊維に代表される金属繊維などの強化繊維を、一方向に配列した後に組合わせたものや織物、組物、編物、不織布などにしたものを、エポキシ、不飽和ポリエステルなどの熱硬化性樹脂、または、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエーテルエーテルケトンなどの熱可塑性樹脂をマトリックスとして複合し、プレス成形などによって成形したものが用いられている。
　【０００３】
　上記ＦＲＰの内、マトリックスとして熱硬化性樹脂を用いたＦＲＰとして、例えばＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）成形品が用いられている。ＳＭＣ成形品は、まず長さが約２５ｍｍの強化繊維よりなる不織布マットなどに半硬化状態の熱硬化性樹脂を含浸させたシート状材料（ＳＭＣ）を作製し、これを所定の金型に設置して約５分ほど押圧して得られる。しかし、ＳＭＣ成形品は熱硬化性樹脂を用いているため、脆性で、マトリックスにクラックが入り易く、衝撃強度が充分に発揮できない等の問題を有する。このため、熱硬化性樹脂をゴム変性によって高靭性化させる方法が提案されているが、ゴム変性させた場合には成形品の剛性や耐熱性が低下し、ＦＲＰとして充分な特性が得られたとはいえない。また、熱硬化性樹脂は分解され難く再使用することが不可能に近いため、環境保護の観点からも大きな問題を有する。
　【０００４】
　一方、マトリックスとして熱可塑性樹脂を用いたＦＲＰとしては、例えばスタンパブルシート成形品が用いられている。スタンパブルシート成形品は、非連続（例えば、繊維長が２５ｍｍ）や連続の強化繊維よりなる不織布マットなどに熱可塑性樹脂を含浸させたシート状材料（スタンパブルシート）を一度遠赤外線ヒーターで熱可塑性樹脂の融点以上に加熱し、所定の温度の金型に積層した後、１分乃至２分ほど押圧して得られる。スタンパブルシート成形品は熱可塑性樹脂を用いているため、上記のＳＭＣ成形品と比較し、靭性に富んでおり、クラックが入り難いという利点がある。また、熱可塑性樹脂は溶融することにより再使用することが可能であり、環境保護の観点からも望ましい。しかし、上記スタンパブルシート成形品は強化繊維の体積含有率を大きくすることが困難なため得られる成形品の強度は比較的低く、特に深く絞られた場合などにはシートが大きく引き伸ばされるため、強化繊維が損傷を受け強度が更に低下したり、肉厚が局部的に低下するという問題点がある。また、一方向の強化繊維で補強した熱可塑性樹脂シートでプレス成形を行なった場合、強度、弾性率などに異方性を生じることとなる。
　【０００５】
　また、織物や編物の強化繊維を用いた熱可塑性樹脂シート用材料を成形して得られた成形品が用いられているが、織物の強化繊維を用いた場合には強度及び弾性率は共に充分な成形品が得られるが、強化繊維として織物を用いているため立体で湾曲した部分等で折り目を生じることがある。この対策として、例えば熱可塑性樹脂シート用材料の周囲に所定の張力を与えながら成形する方法（プラスチック成形技術、第９巻、第１号別冊、田中寿弘、１９９２年）が採られているが、操作が煩雑となっている。編物の強化繊維を用いた場合には賦形性には優れるが、強度、弾性率が不充分となる。
　【０００６】
　上記のような事情から、特開平０５−１４７１４６には、充分な強度、弾性率で異方性を生じないようにし、立体で湾曲した部分にも追従できる熱可塑性樹脂シートとして、強化繊維をランダムに配したスタンパブルシートと織物の強化繊維を用いた熱可塑性樹脂シートとをサンドイッチ構造にしたものが提案されているが、この場合には樹脂を強化繊維に充分含浸させるために高い成形圧力が必要な上、積層に手間が掛かる等操作上の問題がある。
　【０００７】
　このように、異方性がなく、充分な強度及び弾性率を有しながら、低い成形圧力で容易に成形できる成形用シート材料、並びに、該成形用シート材料の製造方法は、未だ得られていないのが実状である。
　【０００８】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明者らは、強化繊維及び熱可塑性樹脂からなり、異方性がなく、充分な強度及び弾性率を有しながら、低い成形圧力で容易に成形できる繊維強化熱可塑性樹脂シートを得るために、強化繊維と熱可塑性樹脂よりなる中間体の構成及びその配合方法について鋭意検討した結果、まず特定の要件を満たした強化繊維の７０％以上が熱可塑性樹脂により濡らされた状態のテープ状材料（中間体）を作製し、次にこのテープ状材料が均一に分散するようにしてシート状材料を作製した場合には、その後の成形工程において低い成形圧力で容易に成形品を得ることができ、且つ得た成形品は異方性なく、極めて優れた強度及び弾性率を有することを見出した。
　【０００９】
　本発明者らは、かかる知見に基づき更に重ねて検討した結果、本発明を完成するに至ったものである。
　【００１０】
　【課題を解決するための手段】
　すなわち、本発明は、熱可塑性樹脂と強化繊維からなる繊維強化熱可塑性樹脂シートであって、下記のＡ〜Ｄの要件を満たし且つ上記熱可塑性樹脂中に上記強化繊維が均一に分散されており
強化繊維がガラス繊維である
Ａ．上記強化繊維が実質的に無撚であり、
Ｂ．上記強化繊維の平均繊維長が１０ｍｍ乃至５０ｍｍであり、
Ｃ．上記繊維強化熱可塑性樹脂シート中の上記強化繊維の体積含有率が３０％乃至８０％であり、
Ｄ．強化繊維の少なくとも７０％が上記熱可塑性樹脂により濡らされた状態である。並びに、繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法であって、強化繊維と熱可塑性樹脂からなり
強化繊維がガラス繊維であり
Ａ．上記強化繊維が実質的に無撚であり、
Ｂ．上記強化繊維の平均繊維長が１０ｍｍ乃至５０ｍｍであり、
Ｃ．上記テープ状材料中の上記強化繊維の体積含有率が３０％乃至８０％であり、
Ｄ．上記テープ状材料中の強化繊維の少なくとも７０％が上記熱可塑性樹脂により濡らされた状態である。
　【００１１】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートに用いられる熱可塑性樹脂の素材としては、ナイロン６、ナイロン１２、ナイロン６６等に代表されるポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン系樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリカーボネート樹脂などが挙げられるが、特にこれらに限定されるものではない。なお、物性ならびに価格の点からポリオレフィン系樹脂を、また、靭性の点からナイロン６などを選択するのが好ましい。
　【００１２】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートに用いられる強化繊維の素材としては、
ガラス繊維である。
　【００１３】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートに用いられる強化繊維は、実質的に無撚であることが必要である。強化繊維に撚がある場合、繊維強化熱可塑性樹脂シートの強度及び弾性率が低下するため好ましくない。
　【００１４】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートに用いられる強化繊維の長さは、１０ｍｍ乃至５０ｍｍであることが必要である。強化繊維の長さが１０ｍｍ未満の場合には強化繊維によるシートの強化効率が低下し、５０ｍｍを超える場合には強化繊維を熱可塑性樹脂中に均一に分散させることが困難となるためである。また、上記の強化効率と均一分散の点から強化繊維の長さは１５ｍｍ乃至４５ｍｍであればより好ましい。
　【００１５】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートについて強化繊維が熱可塑性樹脂中に均一に分散されていることとは、強化繊維の分布状態に斑がなく、且つ、強化繊維に方向性がない状態にあることをいう。ここで、強化繊維の分布状態に斑がないとは、繊維強化熱可塑性樹脂シートについて、例えば、２ｇ乃至３ｇの試料を任意に５箇所以上抽出し、ＪＩＳ　Ｋ７０５２に従って計測した体積含有率の最大値と最小値の差が３％以内であることをいう。但し、上記評価法は強化繊維の種類によって異なるので特に限定されるものではなく、上記と実質的に同様の分布状態であればよい。また、強化繊維に方向性がない状態とは、繊維強化熱可塑性樹脂シートを目視により観察した場合に、殆どの強化繊維の長手方向が互いに非平行に存在することをいう。
　【００１６】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シート中の強化繊維の体積含有率は、３０％乃至８０％であることが必要である。体積含有率が３０％未満の場合、目的の物性を得ることが困難であり、体積含有率が８０％を超える場合、成形の際に成形品表層に強化繊維が暴露し易く成形品の外観を損なう可能性があるためである。なお、本発明の製造方法において用いられるテープ状材料中の強化繊維の体積含有率としては、３０％乃至８０％であることが必要であるが、その理由は上記と同様である。
　【００１７】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法においてテープ状材料を均一に分散させる工程とは、例えばテープ状材料を箱のような空間で空気などによって飛翔させたり、液状流体内で撹拌させてから堆積させることにより均一に分散させる工程をいうが、特にこれらに限定される訳ではない。
　【００１８】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法において用いられるテープ状材料中の強化繊維は、その総本数の少なくとも７０％が熱可塑性樹脂により濡らされた状態であることが必要である。濡らされた状態が７０％未満の場合、シート状材料を作製する際に強化繊維の毛羽などにより作業性が損なわれたり、暴露した強化繊維が損傷を受け強度の低下などを生じ、またプレス成形などで該シートの成形を行なう場合、強化繊維と熱可塑性樹脂の一体化に高い成形圧力、及び／叉は、長い成形時間が必要とされるためである。なお、ここでいう濡らされた状態とは、任意に選択したテープ状材料の断面において強化繊維の周囲長の５０％以上が樹脂と接触した状態にあることをいい、該状態にある強化繊維の含有率（％）は、該断面にある強化繊維の総本数に対する百分率で示す。
　【００１９】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートは、例えば、本発明のテープ状材料を構成する熱可塑性樹脂の少なくとも一部を溶融・固化させて一体化させたり、熱可塑性バインダーやエラストマーなどでテープの一部あるいは全部を固着して一体化させて作製するが、作製方法は特にこれらに限定されるものではない。
　【００２０】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートを成形する場合の成形圧力は、強化繊維と熱可塑性樹脂との組み合わせ等によって選択する必要があるが、５ｋｇｆ／ｃｍ２乃至５０ｋｇｆ／ｃｍ２が好ましい。成形方法としてはホットスタンピング成形、高速圧縮成形などが考えられるが、その際、成形圧力が５ｋｇｆ／ｃｍ２以下では、材料流動が完全に行なわれず、強化繊維の均一分散が困難となり、成形圧力が５０ｋｇｆ／ｃｍ２以上では、材料流動により大量のバリが発生するため好ましくない。
　【００２１】
　【実施例】
　以下、実施例を挙げて、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに何等限定されるものではない。
　【００２２】
　なお、各評価については以下の通りに行った。シート状材料の含浸状態は、５枚のシート状材料を用いて、各シート状材料の角部（４点）と中央部（１点）の５点について、各点ごとに幅２０ｍｍ、長さ２０ｍｍの試料を５個づつ計２５個採取し、その各試料の断面において観察される強化繊維の内、周囲長の５０％以上が樹脂と接触した状態にある強化繊維の含有率（％）の平均値を求め、その平均値が９５％以上の場合は○、７５〜９５％の場合は△、７５％未満の場合は×とした。シート状材料のボイドは、上記と同様に試料を採取し、その各試料の断面において認められる直径０．１ｍｍ以上のボイドの個数のシート１枚あたりの平均値を求め、その平均値が１個以下の場合は○、２〜１０個の場合は△とした。シート状材料の強度及び弾性率は、ＪＩＳ　Ｋ　７０５５に規定される曲げ試験方法（ガラス繊維強化プラスチックの曲げ試験方法）のＡ法により曲げ強さ、曲げ弾性率を測定し、その平均値が実施例１で得られたシート状材料の値と同程度の場合は○、半分程度の場合は△、それ以下の場合は×とした。シート状材料のうきは、幅２５０ｍｍ、長さ２５０ｍｍのシート状材料５枚の表面を目視により観察した場合に、ガラス繊維がシート状成形材料の表面に暴露していると認められる箇所の個数を求め、シート状材料１枚あたりの平均値が０個の場合は○、１〜３個の場合は△、４個以上の場合は×とした。シート状材料の表面の光沢は、目視によって認められる白色蛍光灯（１８ワット）の投影状態（鉛直下１ｍに設置したシート状成形材料に映る白色蛍光灯の境界状態）を観察し、実施例１で得られたシート状材料での観察結果と比較して、同程度の場合は○、少し悪い場合は△、悪い場合は×とした。シート状材料の分散状態は、５枚のシート状材料を用いて、各シート状材料の角部（４点）と中央部（１点）の計５点について、各点ごとに幅２０ｍｍ、長さ２０ｍｍの試料を５個づつ計２５個採取し、その各試料中のガラス繊維の体積含有率（ＪＩＳ　Ｋ　７０５２に従う）の最大値と最小値の差（％）を測定し、さらにシート状成形材料の軟Ｘ線写真より得られるガラス繊維の状態の評価を併せ、総合的に判断した。上記体積含有率の最大値と最小値の差の測定値の平均値が３％以内で、且つガラス繊維の状態が良好な場合は○、それ以外の場合は×とした。
　【００２３】
　成形時の手間は、成形材料の金型への設置を完了するまでの時間と成形材料の取り扱いを総合的に判断した。成形品のガラス繊維の分布状態は、半球の成形品５個について頂点（１点）と周囲長を４分割する点（４点）の計５点について幅約１０ｍｍ、長さ約１０ｍｍの試料を１個採取し、その試料中のガラス繊維の体積含有率（ＪＩＳ　Ｋ　７０５２に従う）の最大値と最小値の差（％）を測定し、その差が３％以内の場合は○、３％を超える場合は×とした。成形品の静的強度は、インストロン型万能試験機のロードセルに半球状（φ１２．７ｍｍ）の成形品を設置し、クロスヘッド速度１０ｍｍ／分で半球状の成形品の頂点部を押圧し、その時に得られた最大荷重値を測定し、実施例２で得られた成形品での測定結果と比較して、同程度の場合は○、少し悪い場合は△、悪い場合は×とした。成形品の衝撃強度は、ＡＳＴＭ　Ｄ３０２９（方式ＦＢ）に準拠した落錘衝撃試験を行ない、その際に得られた最大衝撃荷重値を測定し、実施例２で得られた成形品での測定結果と比較して、同程度の場合は○、少し悪い場合は△、悪い場合は×とした。
　【００２４】
　【実施例１】
　ガラス繊維とポリプロピレン樹脂とからなり（ガラス繊維の体積含有率４５％）、ガラス繊維がポリプロピレン樹脂に７０％だけ濡らされた状態の厚さ０．１ｍｍ、幅１０ｍｍのテープ状材料を平均長さ２０ｍｍに切断し、これをプレス成形で成形温度２１０℃、成形圧力１０ｋｇｆ／ｃｍ２、成形時間１０分の条件で厚さ３．５ｍｍのシート状成形材料を作製した。上記シート状成形材料について、その断面状態、物性、外観を評価し、その結果を表１に示した。
　【００２５】
　【比較例１】
　実施例１と同様のテープ状材料を平均長さ５ｍｍに切断し、これを実施例１と同様にプレス成形を行ない厚さ３．５ｍｍのシート状成形材料を作製した。上記シート状成形材料について、その断面状態、物性、外観を評価し、その結果を表１に示した。
　【００２６】
　【比較例２】
　実施例１と同様のテープ状材料を平均長さ６０ｍｍに切断し、これを実施例１と同様にプレス成形を行ない厚さ３．５ｍｍのシート状成形材料を作製した。上記シート状成形材料について、その断面状態、物性、外観を評価し、その結果を表１に示した。
　【００２７】
　【比較例３】
　体積含有率が１５％であること以外は実施例１と同様のテープ状材料を平均長さ２０ｍｍに切断し、これを実施例１と同様にプレス成形を行ない、厚さ３．５ｍｍのシート状成形材料を作製した。上記シート状成形材料について、その断面状態、物性、外観を評価し、その結果を表１に示した。
　【００２８】
　【比較例４】
　体積含有率が９０％であること以外は実施例１と同様のテープ状材料を平均長さ２０ｍｍに切断し、これを実施例１と同様にプレス成形を行ない、厚さ３．５ｍｍのシート状成形材料を作製した。上記シート状成形材料について、その断面状態、物性、外観を評価し、その結果を表１に示した。
　【００２９】
　【比較例５】
　ガラス繊維がポリプロピレン樹脂に５０％だけ濡らされた状態であること以外は実施例１と同様のテープ状材料を平均長さ２０ｍｍに切断し、これを実施例１同様にプレス成形を行ない厚さ３．５ｍｍのシート状成形材料を作製した。上記シート状成形材料について、その断面状態、物性、外観を評価し、その結果を表１に示した。
　【００３０】
　【実施例２】
　実施例１で作製したシート状成形材料を適当な大きさに切り出し、遠赤外線ヒータで２２０℃まで加熱した後、表面温度６０℃に設定した型に設置し、成形圧力１０ｋｇｆ／ｃｍ２で１分間加圧し、半径５０ｍｍ、肉厚１ｍｍの半球状の成形品を得た。上記成形時の手間、並びに、上記成形品についてのガラス繊維の分布状態、静的強度、衝撃強度を評価し、その結果を表２に示した。
　【００３１】
　【比較例６】
　比較例１で作製したシート状成形材料を用いて、実施例２と同様に成形し、半球状の成形品を得た。上記成形時の手間、並びに、上記成形品についてのガラス繊維の分布状態、静的強度、衝撃強度を評価し、その結果を表２に示した。
　【００３２】
　【比較例７】
　テープ状材料の平均長さが１０ｍｍであること以外は実施例１と同じのガラス繊維とポリプロピレン樹脂とからなるシート状成形材料を実施例２と同一条件で成形し、半球状の成形品を得た。上記成形時の手間、並びに、上記成形品についてのガラス繊維の分布状態、静的強度、衝撃強度を評価し、その結果を表２に示した。
　【００３３】
　【比較例８】
　ガラス繊維の平均長さが２０ｍｍの不織布マットに不飽和ポリエステル樹脂を含浸させてから半硬化状態にした成形材料（ガラス繊維の体積含有率４５％）を表面温度１２０℃に設定した型に設置し、成形圧力１０ｋｇｆ／ｃｍ２で２０分間加圧し、半球状の成形品を得た。上記成形時の手間、並びに、上記成形品についてのガラス繊維の分布状態、静的強度、衝撃強度を評価し、その結果を表２に示した。
　【００３４】
　【比較例９】
　ガラス繊維の綾織物（経糸５６本／吋、緯糸２６本／吋）に不飽和ポリエステル樹脂を含浸させたプリプレグ（ガラス繊維の体積含有率４５％）を表面温度１２０℃の金型に経緯交互に４層だけ設置し、成形圧力１０ｋｇｆ／ｃｍ２で２０分間加圧し、半球状の成形品を得た。上記成形時の手間、並びに、上記成形品についてのガラス繊維の分布状態、静的強度、衝撃強度を評価し、その結果を表２に示した。
　【００３５】
　【表１】
　【００３６】
　【表２】
　【００３７】
　【発明の効果】
　上記で説明したように本発明は、異方性なく、充分な強度及び弾性率を有し、耐衝撃性にも優れた繊維強化熱可塑性樹脂シート、並びに、低い成形圧力で容易に製造することが可能な上記繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法を提供するものである。また、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートは上記のような優れた特性を有するにもかかわらず、低い成形圧力で容易に成形することができ、また、得られた成形品は異方性がなく、高い強度、弾性率及び耐衝撃性を有する。よって、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートは、例えばバンパービーム、ボンネットのフード、シートシェルなどの自動車部材やバイク、スノーモービル、水上バイクなどの外板、またバタ材、コンクリートを打ち込むときの型枠等の建材、桟橋のあて板や構造材の補強材、さらにガードレール、水槽、安全靴の先芯などに適用することができる。このように、当該分野における本発明の意義は大きく、本発明の効果は極めて大である。