【事件の表示】
　特許第２９８５７０１号「液状エポキシ樹脂組成物」の請求項１ないし５
に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９８５７０１号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯　
　本件特許第２９８５７０１号に係る発明についての出願は、平成７年１月２７日に特許出願したものであって、平成１１年１０月１日にその発明について特許の設定登録がされ、その後伊藤廣美より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年１０月２０日付けで特許異議意見書が提出されるとともに訂正請求がなされたものである。　
　
２．訂正の適否についての判断
ア．訂正の内容
　特許権者が求めている訂正の内容は、以下のａ〜ｃのとおりである。
ａ．請求項１の「分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物」を、「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」と訂正する。
ｂ．特許請求の範囲の請求項２を削除し、請求項３、４及び５をそれぞれ請求項２、３及び４に繰り上げる。
　新たな請求項２の「請求項１又は請求項２記載の」を「請求項１記載の」に、新たな請求項３の「請求項１から請求項３までのいずれかに記載の」を「請求項１又は請求項２記載の」に、新たな請求項４の「請求項４記載の」を「請求項３記載の」に訂正する。
ｃ．明細書の【０００６】の「分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物」を、「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」と訂正する。
ｄ．明細書の【０００７】の記載を削除する。
ｅ．明細書の【０００８】の「請求項３に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項１又は請求項２記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」を、「請求項２に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項１記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」と訂正する。
ｆ．明細書の【０００９】の「請求項４に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項１から請求項３までのいずれかに記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」を、「請求項３に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項１又は請求項２記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」と訂正する。
ｇ．明細書の【００１０】の「請求項５に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項４記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」を、「請求項４に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項３記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」と訂正する。
ｈ．明細書の【００１２】の「分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物」（３ヶ所）を、「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」と訂正する。
ｉ．明細書の【００１５】の「上記の分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物としては、種々のものを用いることができるが、ピロガロールであることが、硬化物の架橋密度の高さ及び粘度の低さの点から好ましい。」を削除する。
ｊ．明細書の【００１９】の「分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物」を、「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」と訂正する。
ｋ．明細書の【００２０】の「【実施例】以下、本発明を実施例及び比較例に基づいて説明する。」を、「【実施例】以下、本発明を実施例、参考例及び比較例に基づいて説明する。」と訂正する。
ｌ．明細書の【００２１】の「実施例１〜５及び比較例１〜２」を、「実施例１、参考例２〜５及び比較例１〜２」と訂正する。
ｍ．明細書の【００３４】の表１の第１行「実施例１，実施例２，実施例３，実施例４，実施例５」を、「実施例１，参考例２，参考例３，参考例４，参考例５」と訂正する。
ｎ．明細書の【００３７】の「請求項１〜５に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、上記のように構成されているので、低粘度で取扱い性が良く、樹脂封止層をスポット封止で形成するのに適し、かつ、請求項１〜５に係る発明の」を、「請求項１〜４に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、上記のように構成されているので、低粘度で取扱い性が良く、樹脂封止層をスポット封止で形成するのに適し、かつ、請求項１〜４に係る発明の」と訂正する。
ｏ．明細書の【００３８】の「請求項５に係る発明の」を、「請求項４に係る発明の」と訂正する。
　
イ．訂正の目的の適否、訂正範囲の適否及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａにおける「分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物」を、「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」とする訂正は、訂正前の明細書【００２２】の「硬化剤としては下記の３種類の硬化剤を表１及び表２に示す割合で配合して使用した。　（１）硬化剤ＰＦ０１２−−−前記式１で示されるアリル化ビスフェノールＡである、三井東圧化学（株）製の品番ＰＦ０１２（フェノール性水酸基当量１５４）　（２）硬化剤Ｔ０１１８−−−下記式２で示される、フェノール性水酸基当量が６１．５の２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン〔東都化成（株）製、品番Ｔ０１１８〕」との記載に基いて、アリル化ビスフェノール化合物と併用する硬化剤を「分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物」の内で「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものと認められる。
  訂正事項ｂは、請求項の削除及びそれに伴う引用請求項の整理を行うものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものと認められる。
　更に、訂正事項ｃ〜ｏは、訂正事項ａ及びｂの特許請求の範囲の訂正に整合させるための発明の詳細な説明の訂正であるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものと認められる。
　そしてこれらの訂正事項ａ〜ｏは、いずれも願書に最初に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてしたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
ウ．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立についての判断　
ア．訂正後の本件発明
　訂正後の本件請求項１〜４に係る発明（以下、「本件発明１」、・・及び「本件発明４」という。）は、訂正後の本件明細書（以下、「訂正明細書という。」）の特許請求の範囲の請求項１〜４に記載された以下の事項により特定されるとおりのものである。
「【請求項１】分子中に２個以上のグリシジル基を有するエポキシ樹脂と、硬化剤と、硬化促進剤と、充填材を含有する常温で液状のエポキシ樹脂組成物において、硬化剤が、アリル化ビスフェノール化合物と、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノンを含有していることを特徴とする液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】エポキシ樹脂が、２５℃における粘度が２０００センチポイズ以下のビスフェノールＦ型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂全量に対し５０重量％以上含有しているエポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】硬化促進剤がリン系化合物であることを特徴とする請求項１又は請求項２記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】硬化促進剤が熱可塑性樹脂に担持させたリン系化合物であることを特徴とする請求項３記載の液状エポキシ樹脂組成物。」
　
イ．取消理由及び特許異議申立ての理由の概要
　前記取消理由の概要は、以下のとおりである。
「（１）本件発明１、２及び４は刊行物１又は２に記載された発明であるから、本件発明１、２及び４の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してなされたものである。
（２）本件発明１乃至５は刊行物１、２及び５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明１乃至５の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。」
　
　また、特許異議申立人は上記（１）及び（２）と同趣旨の理由により、訂正前の本件の請求項１〜５に係る発明についての特許は取り消されるべきである旨主張している。
　
＜引用した刊行物＞　
刊行物１：特開平06−100664号公報（特許異議申立人伊藤　廣美が提出した甲第１号証）
刊行物２：特開昭63−225616号公報（同甲第２号証）　
刊行物３：特開平06−128360号公報（同甲第３号証）
刊行物４：特開平04−132726号公報（同甲第４号証）
刊行物５：特開平01−144437号公報（同甲第５号証）
　
ウ．各刊行物に記載された発明
　刊行物１には、特許請求の範囲に、
「【請求項１】分子中に複数個のエポキシ基を有するエポキシ樹脂と硬化剤成分として分子中に複数個のフェノール性水酸基を有する室温で液状のフェノール化合物とを必須成分として含み、６０℃以下室温領域における粘度が３０ないし３,０００ ポアズの範囲に調整された、無溶剤でペースト状であることを特徴とする樹脂組成物。
【請求項２】請求項１において、前記組成物は、構成成分であるエポキシ樹脂が６０℃以下室温領域において液状または半固形である樹脂組成物。
【請求項３】請求項１または２において、前記組成物は、構成成分である分子中に複数個のフェノール性水酸基を有するフェノール化合物が室温において液状のフェノール化合物と固形のフェノール化合物の混合物である樹脂組成物。
【請求項４】請求項１，２または３において、前記組成物は、構成成分である室温で液状のフェノール化合物として下式のように分子中に複数個のフェノール性水酸基とフェノール性水酸基以外の下式で示される官能基を１個以上含み、かつ分子量が１,０００ 以下である樹脂組成物。
」
と記載されており、硬化剤について、「本発明の特徴は、硬化剤として液状フェノール化合物を必須成分とすることにある。その液状フェノール化合物の構造は下式のように示される。−図示略−
具体的には、ジアリル変性ビスフェノールＡ型オリゴマ，ジアリル変性ビスフェノールＦ型オリゴマ，ジアリル変性ビスフェノールＡＤ型オリゴマ，ジメタクリル変性ビスフェノール系オリゴマ等が挙げられる。この液状フェノール化合物は、単独で硬化剤とするのは勿論、他の液状硬化剤と併用しても良い。・・液状フェノール化合物に混合する硬化剤は特に構造を限定するものではないが、フェノールノボラック樹脂，ｏ−クレゾールノボラック樹脂，ポリ−ｐ−ビニルフェノール，フェノールとアラルキルエーテルとの縮合物等フェノール化合物を用いることができる。」（第４欄第１２行〜第３欄第３７行）と記載されている。更に、他の成分に関して、「本発明の樹脂組成物には必要に応じて無機または有機の充填剤を配合することができる。」（第５欄第８〜９行）及び「本発明の樹脂組成物には、硬化促進剤として各種化合物を配合することができる。・・具体的には・・リン系等が挙げられ・・」（第４欄第３５〜３８行）と記載されている。
　刊行物２には、特許請求の範囲に、
「（１）（イ）熱硬化性樹脂に　（ロ）硬化剤および　（ハ）芳香環に３個以上の隣接した水酸基を有し、かつ該水酸基以外の置換基を有するかまたは有しない化合物であって、前記置換基が炭素数７以上のアルキル鎖を有することのない化合物　を配合してなる半導体封止用樹脂組成物。
（２）熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である特許請求の範囲第１項記載の半導体封止用樹脂組成物。
（３）化合物がピロガロール、没食子酸および炭素数６以下のアルコールでエステル化された没食子酸エステルから選ばれたものである特許請求の範囲第１項記載の半導体封止用樹脂組成物。」
と記載されており、この「熱硬化性樹脂」について、「本発明で用いられる（イ）熱硬化性樹脂としては、たとえば、エポキシ樹脂単独およびエポキシ樹脂とビスマレイミド誘導体からなるポリイミド樹脂またはジアリルビスフェノールＡ樹脂のような他の熱硬化性樹脂との混合樹脂が好ましく用いられる。用いられるエポキシ樹脂は１分子中にエポキシ基を２個以上有するものであれば特に限定されない。」（第２頁左下欄第１３〜２０行）と記載されている。
　刊行物３には、特許請求の範囲に、
「【請求項１】１分子中に２個以上のエポキシ基を有し、かつ、常温で液状のエポキシ樹脂と、フェノール系硬化剤とを必須成分として含む液状エポキシ樹脂組成物において、前記フェノール系硬化剤が、１分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有し、かつ、フェノール性水酸基当量が６０以下の芳香族化合物であることを特徴とする液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】フェノール系硬化剤が、ピロガロールおよびフロログルシンのうちの少なくとも１種である請求項１記載
の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】硬化剤として液状酸無水物が併用されている請求項１または２記載の液状エポキシ樹脂組成物。」
と記載されており、また、発明の課題について「この発明は、前記従来技術の欠点を改善し、接着性、密着性、耐水性、電気特性、耐熱性等に優れた信頼性の高い硬化物を与えることができ、しかも低粘度である液状エポキシ樹脂組成物を提供することを課題とする。」（第２欄第４２〜４６行）と記載されている。
　刊行物４には、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を主成分とし、球状シリカ充填材を配合してなる無溶剤−液性のポキシ樹脂組成物（請求項１等）が記載されている。
　刊行物５には、請求項１に、
「（１）エポキシ樹脂と、硬化剤及び硬化触媒のうち少なくともいずれか一方を含む熱可塑性粒子とを配合してなるエポキシ樹脂組成物」が記載されており、硬化触媒として「有機リン化合物」（請求項３等）が記載されている。
　
エ．対比、判断　
　本件発明１と刊行物１に記載された発明とを対比すると、刊行物１に記載された樹脂組成物において硬化剤として用いる液状フェノール化合物として例示されたジアリル変性ビスフェノールＡ型オリゴマ、ジアリル変性ビスフェノールＦ型オリゴマ等は本件発明１における「アリル化ビスフェノール化合物」に相当するものである。
　そうすると、本件発明１と刊行物１に記載された発明とは、ともに、
「分子中に２個以上のグリシジル基を有するエポキシ樹脂と、硬化剤と、硬化促進剤と、充填材を含有する常温で液状のエポキシ樹脂組成物において、硬化剤が、アリル化ビスフェノール化合物を含有している液状エポキシ樹脂組成物」
である点で一致しているが、本件発明１においては、
「硬化剤が、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノンを含有している」
のに対して、刊行物１には、アリル化ビスフェノール化合物にフェノールノボラック樹脂等の他の硬化剤を併用し得ることは記載されているものの、その硬化剤として「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」を用いることが記載されていない点で、これらの間には相違が認められる。
　この点についてみると、刊行物２には、エポキシ樹脂にジアリルビスフェノールＡ樹脂を併用すること、及び、ピロガロール等の硬化剤を用いることが記載されているものの、硬化剤として「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」を用いることは記載されていない。また、刊行物３〜５にも、エポキシ樹脂組成物の硬化剤成分として「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」を用いることは記載も示唆もされていない。
　そして、本件発明１はこの点により、訂正明細書に記載された、ポットライフに優れ、耐湿性、耐熱性及び電気特性に優れているという効果を生ずるものと認められる。
　したがって、本件発明１は、刊行物１又は刊行物２に記載された発明とすることができないばかりでなく、刊行物１〜５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることもできない。
　本件発明２ないし４は、本件発明１に更に技術的限定を付加したものでああるから、同様に、刊行物１又は刊行物２に記載された発明とすることができないばかりでなく、刊行物１〜５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることもできない。
　
オ．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立の理由及び証拠によっては、本件発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年１１月１日（２０００．１１．１）
【訂正の要旨】
　　　　　　　　　　　　訂正の要旨
　特許第２９８５７０１号発明の明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち、
ａ．特許請求の範囲の減縮を目的として、請求項１の「分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物」を、「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」と訂正する。
ｂ．特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項２を削除し、請求項３、４及び５をそれぞれ請求項２、３及び４に繰り上げる。
　新たな請求項２の「請求項１又は請求項２記載の」を「請求項１記載の」に、新たな請求項３の「請求項１から請求項３までのいずれかに記載の」を「請求項１又は請求項２記載の」に、新たな請求項４の「請求項４記載の」を「請求項３記載の」に訂正する。
ｃ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【０００６】の「分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物」を、「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」と訂正する。
ｄ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【０００７】の記載を削除する。’
ｅ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【０００８】の「請求項３に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項１又は請求項２記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」を、「請求項２に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項１記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」と訂正する。
ｆ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【０００９】の「請求項４に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項１から請求項３までのいずれかに記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」を、「請求項３に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項１又は請求項２記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」と訂正する。
ｇ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【００１０】の「請求項５に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項４記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」を、「請求項４に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、請求項３記載の液状エポキシ樹脂組成物において、」と訂正する。
ｈ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【００１２】の「分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物」（３ヶ所）を、「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」と訂正する。
ｉ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【００１５】の「上記の分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物としては、種々のものを用いることができるが、ピロガロールであることが、硬化物の架橋密度の高さ及び粘度の低さの点から好ましい。」を削除する。
ｊ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【００１９】の「分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有する化合物」を、「２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン」と訂正する。
ｋ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【００２０】の「【実施例】以下、本発明を実施例及び比較例に基づいて説明する。」を、「【実施例】以下、本発明を実施例、参考例及び比較例に基づいて説明する。」と訂正する。
ｌ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【００２１】の「実施例１〜５及び比較例１〜２」を、「実施例１、参考例２〜５及び比較例１〜２」と訂正する。
ｍ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【００３４】の表１の第１行「実施例１，実施例２，実施例３，実施例４，実施例５」を、「実施例１，参考例２，参考例３，参考例４，参考例５」と訂正する。
ｎ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【００３７】の「請求項１〜５に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、上記のように構成されているので、低粘度で取扱い性が良く、樹脂封止層をスポット封止で形成するのに適し、かつ、請求項１〜５に係る発明の」を、「請求項１〜４に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、上記のように構成されているので、低粘度で取扱い性が良く、樹脂封止層をスポット封止で形成するのに適し、かつ、請求項１〜４に係る発明の」と訂正する。
ｏ．明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書の【００３８】の「請求項５に係る発明の」を、「請求項４に係る発明の」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
液状エポキシ樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　　【請求項１】　分子中に２個以上のグリシジル基を有するエポキシ樹脂と、硬化剤と、硬化促進剤と、充填材を含有する常温で液状のエポキシ樹脂組成物において、硬化剤が、アリル化ビスフェノール化合物と、
２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン
　　【請求項
２
請求項１記載
　　【請求項
３
又は請求項２
　　【請求項
４
３
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　　【産業上の利用分野】
　本発明は、例えば半導体封止材として用いられる液状エポキシ樹脂組成物に関する。
　【０００２】
　　【従来の技術】
　従来、エポキシ樹脂組成物は、優れた電気的性能と接着力とを有するため、電気・電子分野の種々の用途に使用されている。エポキシ樹脂組成物は、その硬化に際して、種々の硬化剤を使用し、硬化剤の種類により硬化物の性能が大きく異なることが知られており、用途によって硬化剤が使い分けられている。例えば、接着剤や積層板の用途では接着性が最も重要視されるために、長期耐水性、ポットライフの点では劣るが、接着性に優れるアミン系の硬化剤が用いられ、注型材用途では、接着性、長期耐水性の点では劣るが、電気的性能と低粘度の点で優れる酸無水物系が用いられる。そして、封止材用途では、高粘度であるが、接着性、耐水性、電気的性能等のバランスに優れる点からフェノール系硬化剤が用いられている。
　【０００３】
　また、従来、無溶剤型の接着剤、封止材、塗料等の液状エポキシ樹脂組成物の硬化剤として、アミン系硬化剤や酸無水物が知られている。アミン系硬化剤や酸無水物系硬化剤は、液状化が容易であるが、以下のような問題点を有している。すなわち、アミン系硬化剤を用いた場合は、硬化物の架橋構造中に３級アミン構造が存在するため吸湿性が高くなる。酸無水物硬化剤を用いた場合は、硬化物の架橋構造中のエステル構造が化学的に加水分解され易いため、長期耐水性に劣る上に、硬化剤の酸無水物基とエポキシ樹脂のエポキシ基との反応によって、接着に寄与するアルコール性水酸基が副生し難いことから、硬化物が接着性に劣る。一方、フェノールノボラック樹脂に代表されるフェノール系硬化剤は、接着性、耐水性、電気的性能等の点で優れるが、液状化が困難であるという理由から、一般には、液状エポキシ樹脂組成物の用途には使用されていない。
　【０００４】
　最近の電子部品は高密度化・薄型化の傾向にあるため、従来のトランスファー成形したパッケージから、ベアチップを実装して液状の封止材で封止する、いわゆるチップオンボード（ＣＯＢ）やＴＡＢ（Ｔａｐｅ　Ａｕｔｏｍａｔｅｄ　Ｂｏｎｄｉｎｇ）という方式に代わりつつある。従来の液状封止材としては、上述のように、粘度面の制限から、アミン系又は酸無水系硬化剤を用いた液状エポキシ樹脂組成物が主流を占めている。しかし、アミン系又は酸無水系硬化剤を用いた液状エポキシ樹脂組成物からなる液状封止材は、フェノール系硬化剤を用いた固形状エポキシ樹脂組成物からなるトランスファー成形材料に比べ、総合的な信頼性に劣る。そのため、液状封止材の信頼性の向上が強く望まれている。
　【０００５】
　　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は上記の事情に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、低粘度で取扱い性が良く、樹脂封止層をスポット封止で形成するのに適し、ポットライフに優れ、かつ、耐湿性、耐熱性及び電気特性等に優れた信頼性の高い硬化物を得ることができる液状エポキシ樹脂組成物を提供することにある。
　【０００６】
　　【課題を解決するための手段】
　請求項１に係る発明の液状エポキシ樹脂組成物は、分子中に２個以上のグリシジル基を有するエポキシ樹脂と、硬化剤と、硬化促進剤と、充填材を含有する常温で液状のエポキシ樹脂組成物において、硬化剤が、アリル化ビスフェノール化合物と、
２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン
　【０００８】
　請求項
２
請求項１
　【０００９】
　請求項
３
又は請求項２
　【００１０】
　請求項
４
３
　【００１１】
　以下、本発明を詳しく説明する。
　本発明の液状エポキシ樹脂組成物を構成するマトリックス樹脂としては、エポキシ樹脂を使用する。このエポキシ樹脂は、常温で液状であればよく、液状エポキシ樹脂と固形状エポキシ樹脂との混合物であってもよい。このエポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のグリシジル基を有するエポキシ樹脂であって、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ハロゲン化エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂等が例示できるが、これらに限定されるものではない。これらのエポキシ樹脂の中でも特に、分子蒸留によって得られる、２５℃における粘度が２０００センチポイズ以下のビスフェノールＦ型エポキシ樹脂が好ましく、このビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有割合がエポキシ樹脂全量に対し５０重量％以上であることが望ましい。すなわち、この含有割合が５０重量％未満の場合には、液状エポキシ樹脂組成物の粘度が増大し、取扱い性が悪くなる傾向にある。
　【００１２】
　本発明の液状エポキシ樹脂組成物に用いる硬化剤は、アリル化ビスフェノール化合物と、
２，２’４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン
２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン
２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン
　【００１３】
　【化１】
　【００１４】
　【化２】
　【００１５】
　
　【００１６】
　本発明の液状エポキシ樹脂組成物に用いる硬化促進剤としては、例えば、リン系、３級アミン系、イミダゾール類、金属塩等を挙げることができる。これらの硬化促進剤の中でも、特にトリフェニルホスフィン等のリン系化合物が硬化物の吸湿率の低さの点から好ましい。また、硬化促進剤が熱可塑性樹脂に担持させたリン系化合物である場合には、液状エポキシ樹脂組成物のポットライフが長くなり、さらに好ましい。ここでいう「熱可塑性樹脂に担持させた」とは、例えば、熱可塑性樹脂への吸着処理や、熱可塑性樹脂によるマイクロカプセル化等の各種処理により、熱可塑性樹脂とリン系化合物が混在する状態になっていることを指している。
　【００１７】
　本発明の液状エポキシ樹脂組成物に用いる充填材としては、結晶シリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、酸化亜鉛等を例示でき、必要に応じてカップリング剤で表面処理された充填材を用いることもできる。
　【００１８】
　さらに、本発明では、必要に応じて、難燃剤、顔料、染料、離型剤等を添加することができる。
　【００１９】
　　【作用】
　本発明で、硬化剤として、アリル化ビスフェノール化合物と、
２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン
　【００２０】
　　【実施例】
　以下、本発明を実施例
、参考例
　【００２１】
　実施例１
、参考例２〜５
　エポキシ樹脂としては下記の２種類のエポキシ樹脂を表１及び表２に示す割合で配合して使用した。
（１）エポキシ樹脂ＹＤ８１２５−−−エポキシ当量１７５、２５℃における粘度４０ポイズの分子蒸留タイプのビスフェノールＡ型エポキシ樹脂〔東都化成（株）製、品番ＹＤ８１２５〕
（２）エポキシ樹脂ＹＤＦ８１７０−−−エポキシ当量１６０、２５℃における粘度２０ポイズのビスフェノールＦ型エポキシ樹脂〔東都化成（株）製、品番ＹＤＦ８１７０〕
　【００２２】
　硬化剤としては下記の３種類の硬化剤を表１及び表２に示す割合で配合して使用した。
（１）硬化剤ＰＦ０１２−−−前記式▲１▼で示されるアリル化ビスフェノールＡである、三井東圧化学（株）製の品番ＰＦ０１２（フェノール性水酸基当量１５４）
（２）硬化剤Ｔ０１１８−−−記式▲３▼で示される、フェノール性水酸基当量が６１．５の２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン〔東都化成（株）製、品番Ｔ０１１８〕
　【００２３】
　【化３】
　【００２４】
（３）硬化剤ピロガロール−−−和光純薬工業（株）製の試薬、フェノール性水酸基当量４２
　【００２５】
　硬化促進剤としては下記の３種類の硬化促進剤を表１及び表２に示す割合で配合して使用した。
（１）硬化促進剤ＳＡ１０２−−−１，８ジアザービシクロ−（５，４，０ウンデセン−７〔ＤＢＵ〕のオクチル酸塩〔サンアブロ（株）製、品番ＳＡ１０２〕
（２）硬化促進剤ＴＰＰ−−−トリフェニルホスフィン、和光純薬工業（株）製の試薬
（３）硬化促進剤ＭＣＥ−−−熱可塑性樹脂であるアクリル系樹脂に硬化促進剤であるトリフェニルホスフィンを担持させてある、日本化薬株式会社製の商品名ＭＣＥ（トリフェニルホスフィンの含有率５重量％のもの）
　【００２６】
　充填材としては、龍森株式会社製の破砕溶融シリカ、商品名ＲＤ−８を表１及び表２に示す割合で配合して使用した。
　【００２７】
　表１及び表２に示した配合量（重量部）に基づいて各原料を配合し、ホモディスパーで均一に混合して液状エポキシ樹脂組成物を得た。
　【００２８】
　得られた液状エポキシ樹脂組成物を用いて、テストボードに装着された、回路が形成されたシリコンチップを封止し、次いで１２０℃で１時間加熱後、１６０℃で３時間加熱して硬化させた。このようにして得られた液状エポキシ樹脂組成物及び硬化物の各種性能を測定し、その結果を表１及び表２に示した。
　【００２９】
　各種性能の測定は以下のようにして行った。
　〔１〕粘度
　得られた液状エポキシ樹脂組成物の２５℃での粘度をＢ型粘度計を用いて測定した（初期の粘度）。
　【００３０】
　〔２〕ポットライフ
　得られた液状エポキシ樹脂組成物を５℃で１ヵ月間保存後の２５℃での粘度をＢ型粘度計を用いて測定し、この１ヵ月間保存後の粘度を上記の初期の粘度で割って算出した値を使用した。
　【００３１】
　〔３〕ＰＣＴ信頼性試験
　液状エポキシ樹脂組成物を用いて、封止、加熱して得られた上記のテストボードを、１２１℃、２気圧、相対湿度１００％のＰＣＴ条件で処理し、回路の不良発生までの時間で評価した。
　【００３２】
　〔４〕ＴＣ信頼性試験
　液状エポキシ樹脂組成物を用いて、封止、加熱して得られた上記のテストボードを、気相で−５０℃で３０分、室温で５分、１２５℃で３０分の温度サイクルを１サイクルとして処理し、回路の不良発生までのサイクル数で評価した。
　【００３３】
　〔５〕吸湿率
　液状エポキシ樹脂組成物をφ５０ｍｍ、厚み３ｍｍの円盤に成形し、この円盤を１２０℃で１時間加熱後、さらに１６０℃で３時間加熱して試験片とした。この試験片を１２１℃、２気圧、相対湿度１００％のＰＣＴ条件で５００時間処理し、処理後の重量増加率を求めて吸湿率とした。
　【００３４】
　【表１】
　【００３５】
　【表２】
　【００３６】
　表１及び表２の結果から、比較例１に比べ、本発明の実施例は粘度、ＰＣＴ信頼性、ＴＣ信頼性、吸湿率の点で優れていることが確認された。なお、比較例２では硬化剤がアリル化ビスフェノール化合物のみであるため、加熱しても硬化しなかった。
　【００３７】
　　【発明の効果】
　請求項１〜
４
４
　【００３８】
　請求項
４