【事件の表示】
　特許第２８１３５２７号「強度の向上した大理石状物品及びその製法」の請求項１ないし２に係る発明の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８１３５２７号の請求項１ないし２に係る発明の特許を維持する。
【理　由】
 １．手続の経緯
　特許第２８１３５２７号は、平成５年７月２３日に特許出願され、平成１０年８月７日にその特許の設定登録がされ、その後異議申立人・三菱レイヨン株式会社により特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１１年１０月２６日に訂正請求がされた後、訂正拒絶理由が通知され、訂正拒絶理由に対して手続補正書が提出されたものである。
２．訂正の適否についての判断
ア．訂正請求に対する補正の適否について
　特許権者は、（１）訂正請求書の訂正明細書中の段落【００３９】ないし【００４１】、【００４３】を、以下のとおりに補正するものである。
「【００３９】
【実施例】
　本発明を次の例で更に説明する。
実施例１
　アクリル樹脂ペレット（粒径φ２×３ｍｍ）をアトマイザー（不二パウダル社製、スクリーン径φ１）により微粉砕し、表１に示す寸法変化率を有する粒径０．５〜１．５ｍｍの透明な粒子を得た。
　次にこの透明な粒子１０重量部に、メタクリル酸メチルシロップ３０重量部、水酸化アルミ（平均粒径１５μｍ）６０重量部、ベンゾイルパーオキサイド０．３重量部、トリメチロールプロパントリメタクリレート０．３重量部を仕込み、混合後減圧脱泡して、３００×３００×１２ｍｍの金型内に注入し、７０℃×２時間、１００℃×１時間オープン内で加熱硬化させた。
　得られた硬化物は、透明粒子がランダムに分布した、天然石に似た物品であった。表１に示すとおり、透明チップはメタクリル酸メチルに溶解性を示し、機械的強度も優れた物品であった。
【００４０】
実施例２
　ポリエステル樹脂１００重量部にベンゾイルパーオキサイド１重量部を混合し、ポリエステルの硬化物を得た。このポリエステルの硬化物を実施例１と同様に微粉砕し、透明粒子を得た。この透明粒子を用いる以外は実施例１と同様の方法にて硬化物を得た。
　この硬化物は表１に示すように、全体の質感および強度的にも優れた物品であった。
【００４１】
比較例１
　表１に示す寸法変化率のアクリル樹脂ペレットを透明粒子として用いる以外は実施例１と同様の方法にて硬化物を得た。
　この硬化物作成にあたっては、表１に示す通り、成形過程において粘度上昇が大きく、はなはだしく不便であり、しかも強度的にも劣るものであった。
【００４２】
・・・・・・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・・・・・・・・・
【００４３】
【表１】
とあるのを、
「【００３９】
【実施例】
　本発明を次の例で更に説明する。
実施例１
　ポリエステル樹脂１００重量部にベンゾイルパーオキサイド１重量部を混合し、ポリエステルの硬化物を得た。このポリエステルの硬化物をアトマイザー（不二パウダル社製、スクリーン径φ１）により微粉砕し、表１に示す寸法変化率を有する粒径０．５〜１．５ｍｍの透明な粒子を得た。
　次にこの透明な粒子１０重量部に、メタクリル酸メチルシロップ３０重量部、水酸化アルミ（平均粒径１５μｍ）６０重量部、ベンゾイルパーオキサイド０．３重量部、トリメチロールプロパントリメタクリレート０．３重量部を仕込み、混合後減圧脱泡して、３００×３００×１２ｍｍの金型内に注入し、７０℃×２時間、１００℃×１時間オープン内で加熱硬化させた。
【００４０】
　得られた硬化物は表１に示すように、全体の質感および強度的にも優れた物品であった。
【００４１】
比較例１
　平均分子量６０，０００のアクリル樹脂ペレットを実施例１と同様の方法にて硬化物を得た。
　この硬化物作成にあたっては、表１に示す通り、成形過程において粘度上昇が大きく、はなはだしく不便であり、しかも強度的にも劣るものであった。
【００４２】
・・・・・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・・・・・・・・
【００４３】
【表１】
と補正するものである。
　訂正請求に対する段落【００３９】の補正は、補正前の実施例１を削除すると共に補正前の実施例２の記載のうち「この硬化物は・・・・・物品であった。」を除く記載を補正後の実施例１として繰り上げ移動する補正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする補正である。同段落【００４０】の補正は、上記段落【００３９】の補正に伴い、段落【００３９】へ移動させた記載を段落【００４０】から削除する補正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする補正である。同段落【００４１】の補正も、明りょうでない記載の釈明を目的とする補正である。同段落【００４３】の表１の補正は、段落【００３９】及び段落【００４０】の補正に伴って必要となった補正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする補正である。
　したがって、訂正請求書の訂正明細書中の段落【００３９】ないし【００４１】、【００４３】の補正は、訂正請求書の要旨を変更するものでなく、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１３１条第２項の規定に適合する。
イ．訂正の内容
　特許明細書中の段落【００３９】、【００４０】、【００４３】を、以下のとおりに訂正するものである。
「【００３９】
【実施例】
　本発明を次の例で更に説明する。
実施例１
　平均分子量約２００，０００のアクリル樹脂ペレット（粒径φ２×３ｍｍ）をアトマイザー（不二パウダル社製、スクリーン径φ１）により微粉砕し、粒径０．５〜１．５ｍｍの透明な粒子を得た。
　次にこの透明な粒子１０重量部に、メタクリル酸メチルシロップ３０重量部、水酸化アルミ（平均粒径１５μｍ）６０重量部、ベンゾイルパーオキサイド０．３重量部、トリメチロールプロパントリメタクリレート０．３重量部を仕込み、混合後減圧脱泡して、３００×３００×１２ｍｍの金型内に注入し、７０℃×２時間、１００℃×１時間オープン内で加熱硬化させた。
　得られた硬化物は、透明粒子がランダムに分布した、天然石に似た物品であった。表１に示すとおり、透明チップはメタクリル酸メチルに溶解性を示し、機械的強度も優れた物品であった。
【００４０】
実施例２
　ポリエステル樹脂１００重量部にベンゾイルパーオキサイド１重量部を混合し、実施例１と同様の方法にて硬化物を得た。
　この硬化物は表１に示すように、全体の質感および強度的にも優れた物品であった。
【００４１】
・・・・・・・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・・・・・・・・・・
【００４２】
・・・・・・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・・・・・・・・・
【００４３】
【表１】
とあるのを、
「【００３９】
【実施例】
　本発明を次の例で更に説明する。
実施例１
　ポリエステル樹脂１００重量部にベンゾイルパーオキサイド１重量部を混合し、ポリエステルの硬化物を得た。このポリエステルの硬化物をアトマイザー（不二パウダル社製、スクリーン径φ１）により微粉砕し、表１に示す寸法変化率を有する粒径０．５〜１．５ｍｍの透明な粒子を得た。
　次にこの透明な粒子１０重量部に、メタクリル酸メチルシロップ３０重量部、水酸化アルミ（平均粒径１５μｍ）６０重量部、ベンゾイルパーオキサイド０．３重量部、トリメチロールプロパントリメタクリレート０．３重量部を仕込み、混合後減圧脱泡して、３００×３００×１２ｍｍの金型内に注入し、７０℃×２時間、１００℃×１時間オープン内で加熱硬化させた。
【００４０】
　得られた硬化物は表１に示すように、全体の質感および強度的にも優れた物品であった。
【００４１】
・・・・・・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・・・・・・・・・
【００４２】
・・・・・・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・・・・・・・・・
【００４３】
【表１】
と訂正するものである。
　
  ウ．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　段落【００３９】の訂正は、訂正前の実施例１を削除すると共に訂正前の実施例２の記載のうち「この硬化物は・・・・・物品であった。」を除く記載を補正後の実施例１として繰り上げ移動する訂正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正である。同段落【００４０】の訂正は、上記段落【００３９】の訂正に伴い、段落【００３９】へ移動させた記載を段落【００４０】から削除する訂正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正である。・・・・・同段落【００４３】の表１の訂正は、段落【００３９】及び段落【００４０】の訂正に伴って必要となった訂正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正である。そして、上記各訂正は、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
エ．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．取消理由通知に対する判断
　「本件特許明細書は記載不備があり、特許明細書の請求項１，２に係る特許は特許法第３６条第４項の規定に違反してなされたものであるとする」取消理由は、上記訂正請求による訂正によって解消した。
４．特許異議の申立てについての判断
ア．申立ての理由の概要
　申立人は、証拠として甲第１号証（特開平５−３２７２０号公報）、甲第２号証（特公昭６１−２４３５７号公報）、甲第３号証の１（特願平４−８１７４１号の願書に最初に添付された明細書、特開平５−２７９５７５号公報参照）、甲第３号証の２（実験成績証明書、その１）、甲第４号証（実験成績証明書、その２）を提示して、次の理由により本件請求項１、２に係る発明の特許を取り消すべきと主張している。
（１）本件請求項１、２に係る発明の特許は、特許法第３６条第４項、第５項の規定に違反している。
（２）本件請求項１、２に係る発明の特許は、甲第１、第２号証の記載を基に、特許法第２９条第２項の規定に違反している。
（３）本件請求項１、２に係る発明の特許は、甲第３号証の２（実験成績証明書、その１）を考慮すると、本件の先願に係る甲第３号証の１の記載を基に特許法第２９条の２の規定に違反している。
イ．訂正明細書の請求項１、２に係る発明
  訂正明細書の請求項１、２に係る発明（以下、「本件発明１、２」という）は、その特許請求の範囲の請求項１、２に記載された次に記載のとおりのものである。
「【請求項１】メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックスに、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を分散させた組成物から形成された大理石状物品において、
　前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子であり、且つ透明チップ粒子がマトリックス中に不規則に分布された状態で含まれることを特徴とする大理石状物品。
【請求項２】メタクリル酸メチルを主体とする重合体シラップ２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックス用組成物に、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を混合し、この混合物を型内でラジカル開始剤の存在下に重合成形することからなる大理石状物品の製法において、
　前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃士２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子であり、且つ透明チップ粒子がマトリックス中に不規則に分布された状態で含まれることを特徴とする大理石状物品の製法。」
ウ．特許法第３６条第４項、第５項違反とする申立人の主張（１）について
　申立人は、本件請求項１、２に係る発明の特許が特許法第３６条第４項、第５項の規定に違反しているとする理由として、次のことを述べている。
（Ａ）本件特許明細書の「特許請求の範囲」及び「発明の詳細な説明」の欄の「メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックスに、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を分散させた組成物から形成された大理石状物品」の記載、及び「メタクリル酸メチルを主体とする重合体シラップ２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックス用組成物に、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を混合し」の記載は、いずれもその意味が不明瞭である。
　すなわち、「メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックス」の記載は、マトリックス中のメタクリル酸メチルを主体とする重合体と無機粉体とが８０〜２０重量部：８０〜２０重量部の割合で配合されているということであり、これはメタクリル酸メチルを主体とする重合体８０重量部に対して無機粉体８０〜２０重量部を配合することができ、又メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０重量部に対して無機粉体８０〜２０重量部を配合することができるという意味であって、「メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量％及び無機粉体８０〜２０重量％とからなるマトリックス」ということではない。
　そして、本件請求項１の「メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックスに、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を分散させた組成物から形成された大理石株物品」の記載は、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を分散させるときの「メタクリル酸メチルを主体とする重合体と無機粉体とを含むマトリックス」の量自体が不明である。
　又同様に、本件請求項２の「メタクリル酸メチルを主体とする重合体シラップ２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックス用組成物に、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を混合し」の記載は、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を混合させるときの「メタクリル酸メチルを主体とする重合体シラップと無機粉体とを含むマトリックス用組成物」の量自体が不明である。
（Ｂ）本件特許明細書の実施例２における大理石状物品及びその製法に係る記載は、その意味が不明瞭である。
　すなわち上記の実施例２においては、「ポリエステル樹脂１００重量部にベンゾイルパーオキサイド１重量部を混合し、実施例１と同様の方法にて硬化物を得た。この硬化物は表１に示すように、全体の質感および強度的にも優れた物品であった。」と記載されることから、実施例１における透明な粒子１０重量部の代わりに、ポリエステル樹脂１００重量部を使用し、ベンゾイルパーオキサイド０．３重量部の代わりにペンゾイルパーオキサイド１重量部を使用し、それ以外の成分については実施例１に記載されているものを使用する、つまりメタクリル酸メチルシロップ３０重量部、及び水酸化アルミ６０重量部を使用したと仮定すると、これによって得られた大理石状物品は、本件請求項１で規定される組成成分を外れており．又該大理石状物品の製造に際しての重合成形を行なうときの組成成分は、本件請求項２で規定される組成成分を外れている。
（Ｃ）本件特許明細書の「特許請求の範囲」及び「発明の詳細な説明」の欄の「前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子」の記載は、その意味が不明瞭である。
（Ｃ）−１．この「前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、」という構成を具備する透明チップ粒子の具体例として本件特許明細書の実施例１に挙げられている粒子は、粒径０．５〜１．５ｍｍの粒子であり、又、実施例２に挙げられているチップ粒子についてはその記載がなく、実施例１のものと同様に粒径０．５〜１．５ｍｍの粒子であると理解せざるを得ない。つまりこれらの各実施例においては、「前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、」という構成を具備する透明チップ粒子の中には、最大寸法がｌｍｍ未満のチップ粒子が混在している。
　従って、本件特許明細書の「特許請求の範囲」及び「発明の詳細な説明」の欄の「前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、」の記載は、その意味が不明瞭である。
（Ｃ）−２．「メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸潰した場合（２３℃±２０℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である」という要件は、上記の「最大寸法が１〜１０ｍｍの範囲にある透明チップ粒子」だけが備えていればよいのか、あるいは最大寸法がｌｍｍに満たない小粒のチップ粒子も又その要件を備えていなければならないのか、その意味が不明瞭である。
（Ｄ）上記の実施例２においては、ポリエステル樹脂１００重量部として記載されている透明な粒子の粒径が記載されていないので、実施例１と同様に０．５〜１．５ｍｍの粒径を有するものであると仮定すると、【表１】に記載されているメタクリル酸メチルに対する寸法変化率は、実施例１のアクリルペレットと同様に、０．５〜１．５ｍｍの粒径を有するポリエステル樹脂のものではなく、ポリエステルペレットのものであるのか、或いは０．５〜１．５ｍｍの粒径を有するポリエステル樹脂のものであるのかが不明である。
（Ｅ）「メタクリル酸メチルに溶解性を有し」という要件と、「２３±２℃のメタクリル酸メチルに２４時間完全に浸潰したときの寸法変化率が０．１〜２０％以内である」という要件とは、寸法変化率が負値ではなく正値であるとすると、相反する要件をバランスして具備するということであり、「透明チップ粒子がメタクリル酸メチルに溶解性を有する」という構成については、どのようにしてその溶解性の有、無を確認するのかが特定されなければ、その意味が不明瞭である。
（Ｆ）本件特許明細書の実施例１には、重量平均分子量約２００，０００のアクリル樹脂べレットの「メタクリル酸メチルに対する寸法変化率（％）が７．６」であるとして、【表１】中にて説明されているが、ここで使用されているアクリル樹脂ペレットは、架橋されていないアクリル樹脂によるペレットであることが自明である。しかるに、甲第４号証として提出する「実験成績証明書、その２」によって立証するように、上記実施例１で使用しているアクリル樹脂ペレットよりも高重量平均分子量を有するアクリル樹脂（重量平均分子量：５７７，０００）をメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）には、完全に溶解してしまう。この点からも、本件特許明細書の「発明の詳細な説明」の欄には、本件請求項１，２に係る各発明の構成を不明瞭にする記載がある。
　上記（Ａ）〜（Ｆ）について検討する。
　（Ａ）について、申立人は、本件特許明細書の「特許請求の範囲」及び「発明の詳細な説明」の欄の「メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックスに、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を分散させた組成物から形成された大理石状物品」の記載、及び「メタクリル酸メチルを主体とする重合体シラップ２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックス用組成物に、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を混合し」の記載は、いずれもその意味が不明瞭であると、主張する。
　しかしながら、請求項１の「メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックスに、・・・・」の意味は、発明の詳細な説明の記載から判断して、「メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０重量部を含む場合には無機粉体８０重量部を含むマトリックスに、・・・・」という意味であり、また、「メタクリル酸メチルを主体とする重合体８０重量部を含む場合には無機粉体２０重量部を含むマトリックスに、・・・・」という意味であり、マトリックス中のメタクリル酸メチルを主体とする重合体と無機粉体との合計が１００重量部であると解するのが相当である。
　請求項２の「メタクリル酸メチルを主体とする重合体シラップ２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックス用組成物に、・・・・」についても、同様に解するのが相当である。
　よって、申立人の主張（Ａ）は妥当であるとはいえない。
　（Ｂ）については、上記訂正請求による訂正によって、異議申立事由は解消した。
　（Ｃ）のうち（Ｃ）−１について、申立人は、各実施例における透明チップ粒子は粒径０．５〜１．５ｍｍの粒子であり、各実施例においては、「前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、」という構成を具備する透明チップ粒子の中には、最大寸法がｌｍｍ未満のチップ粒子が混在している旨主張する。しかしながら、訂正後の実施例における透明チップ粒子は、平均粒径が０．５〜１．５ｍｍの粒子であって、且つ最大寸法が１〜１０ｍｍであると、解するのが相当である。
　（Ｃ）のうち（Ｃ）−２については、特許請求の範囲及び発明の詳細な説明の欄には、「前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子であり、・・・・」と記載されることからして、透明チップ粒子は、最大寸法が１〜１０ｍｍであって、且つメタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子であると、解するのが相当である。
　よって、申立人の主張（Ｃ）は妥当であるとはいえない。
　（Ｄ）については、訂正請求による訂正によって、ポリエステル透明粒子の粒径が０．５〜１．５ｍｍであることが明確になった。
　（Ｅ）について、本件の寸法変化率は負値を示す。
　（Ｆ）については、訂正請求による訂正によって、本件特許明細書の実施例１は削除された。
　よって、申立人の主張（Ｆ）は妥当なものではなくなった。
エ．特許法第２９条第２項違反とする申立人の主張（２）について
（甲第１、第２号証の記載）
　甲第１、第２号証には、次の発明が記載されている。
　甲第１号証；
　アクリル人工大理石の製造方法に関するものであり、請求項２には、「（ａ）メタクリル酸メチルを主体とする不飽和単量体２０〜６０重量％、（ｂ）無機粉末８０〜４０重量％、および（ｃ）メタクリル酸メチルに対する膨潤度が３〜１５倍でかつメタクリル酸メチルに不溶の樹脂微粒子１〜２５重量％、よりなるアクリル樹脂プリミックスを、加圧下に賦形して重合硬化することを特徴とするアクリル人工大理石の製造方法。」について記載されている。
　甲第２号証；
　模造花こう岩およびその製法に関するものであり、Ａ．（１）少なくとも３４容量％（全花こう岩体積基準）の重合体および（２）無機充填剤約１〜５０容量％（全花こう岩体積基準）を包含するマトリックス約３５〜９５容量％（全花こう岩体積基準）、Ｂ．不透明粒子約０．１〜５０容量％（全花こう岩体積基準）、Ｃ．不規則に分布された半透明粒子、透明粒子またはその両方約０．１〜５０容量％（全花こう岩体積基準）とからなる模造花こう岩物品とその製造方法が記載されている。
（対比・判断）
[本件発明１について]
　本件発明１と甲第１、第２号証に記載の発明とを比較検討する。
　本件発明１は、メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックスに、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子であり、且つ透明チップ粒子がマトリックス中に不規則に分布された状態で含まれることにより、透明チップ粒子とマトリックスとの界面での結合が大幅に向上し、その結果として、透明チップ粒子が大粒である場合にも、成形体の強度を顕著に向上させることができる大理石状物品とするものである。
　先ず、本件発明１と甲第１号証に記載の発明とを比較検討する。後者の「メタクリル酸メチルを主体とする不飽和単量体（ａ）を重合硬化させたもの」は、前者の「メタクリル酸メチルを主体とする重合体」に相当する。後者の「メタクリル酸メチルに対する膨潤度が３〜１５倍でかつメタクリル酸メチルに不溶の樹脂微粒子（ｃ）」は、前者の「透明チップ粒子」に相当する。また、後者の「アクリル人工大理石」は、前者の「大理石状物品」に相当する。したがって、両者は、「メタクリル酸メチルを主体とする重合体、無機粉体及び透明チップ粒子を含む大理石状物品」である点で一致するが、後者は、前者のように「透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子であり、且つ透明チップ粒子がマトリックス中に不規則に分布された状態で含まれる」ものではない。
　同様に、甲第２号証に記載の発明は、不規則に分布された透明粒子を含む模造花こう岩物品に関するものであるが、本件発明１のように「透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子である」ものではない。
　したがって、甲第１号証と甲第２号証とを組み合わせて、本件発明１が容易になし得るものであるとはいえない。
[本件発明２について]
　本件発明２は、本件発明１の構成要素を全て備えた大理石状物品の製法に関するものであるから、本件発明１についての判断と同様の理由により、甲第１号証と甲第２号証とを組み合わせて容易になし得るものであるとはいえない。
オ．特許法第２９条の２違反とする申立人の主張（３）について
（甲第３号証の１の記載）
　甲第３号証の１の、特に比較例１には、次の発明が記載されている。
　すなわち、ポリ（メタクリル酸メチル）２０重量％とメタクリル酸メチル８０重量％から成るシラップを作製した後、このシラップ３６．９重量％と、水酸化アルミニウム粉末６２．３％と、ターシャリーブチルパーオキシマレイン酸０．１５重量％と、エチレングリコールジメタクリレート０．５重量％と、エチレングリコールジメルカプトアセテート０．１重量％と、脱イオン水０．０５重量％とを混合、撹拌しつつ真空脱気した後、室温で硬化させたアクリル系樹脂硬化物を粉砕してなる粒径５．０〜０．２ｍｍの粒子（III）を作成した後、実施例１の「（Ｂ）人工大理石の製造」の項に記載してある方法を踏襲して、粒子（III）がシート表面、深さ方向に均一に分散した厚さ１３ｍｍの人工大理石を製造する、ことが記載される。
　そして、段落【００６６】には、上記アクリル系樹脂硬化物に関して、「この硬化物の平行光線透過率をＪＩＳ−Ｋ７１０５に準じて２ｍｍ厚シートを測定法Ａによって測定すると６．６％であり実質的に透明ではなかった。」と記載される。
（対比・判断）
[本件発明１について]
　申立人は、甲第３号証の２（甲第３号証の１の比較例１に記載される粒子の可視光線透過率及びＭＭＡ中に浸漬した際の寸法変化率を測定した実験成績証明書、その１）を考慮に入れると、本件発明１は、甲第３号証の１、特に比較例１に記載の発明と同一であると主張する。
　そこで、本件発明１と甲第３号証の１、特に比較例１に記載の発明とを比較検討する。
　甲第３号証の１の比較例１において「粒径５．０〜０．２ｍｍの粒子（III）」が、本件発明１における「透明チップ粒子」に対応するものである。しかしながら、該粒子(III)はシート表面、深さ方向に均一に分散されたものであるから、本件発明１の「透明チップ粒子がマトリックス中に不規則に分布された状態で含まれる」構成を具備するものではない。
　したがって、本件発明１は、甲第３号証の１、特に比較例１に記載の発明と同一であるとはいえない。
[本件発明２について]
　本件発明２は、本件発明１の構成要素を全て備えた大理石状物品の製法に関するものであるから、本件発明１についての判断と同様の理由により、甲第３号証の１、特に比較例１に記載の発明と同一であるとはいえない。
カ．むすび
　したがって、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１、２の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１、２の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年２月１５日（２０００．２．１５）
【訂正の要旨】
　特許明細書中の段落【００３９】、【００４０】、【００４３】を、以下のとおりに訂正するものである。
「【００３９】
　【実施例】
　本発明を次の例で更に説明する。
実施例１
　平均分子量約２００，０００のアクリル樹脂ペレット（粒径φ２×３ｍｍ）をアトマイザー（不二パウダル社製、スクリーン径φ１）により微粉砕し、粒径０．５〜１．５ｍｍの透明な粒子を得た。
　次にこの透明な粒子１０重量部に、メタクリル酸メチルシロップ３０重量部、水酸化アルミ（平均粒径１５μｍ）６０重量部、ベンゾイルパーオキサイド０．３重量部、トリメチロールプロパントリメタクリレート０．３重量部を仕込み、混合後減圧脱泡して、３００×３００×１２ｍｍの金型内に注入し、７０℃×２時間、１００℃×１時間オープン内で加熱硬化させた。
　得られた硬化物は、透明粒子がランダムに分布した、天然石に似た物品であった。表１に示すとおり、透明チップはメタクリル酸メチルに溶解性を示し、機械的強度も優れた物品であった。
　【００４０】
実施例２
　ポリエステル樹脂１００重量部にベンゾイルパーオキサイド１重量部を混合し、実施例１と同様の方法にて硬化物を得た。
　この硬化物は表１に示すように、全体の質感および強度的にも優れた物品であった。
　【００４１】
・・・・・・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・・・・・・・・・
　【００４２】
・・・・・・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・・・・・・・・・
　【００４３】
　【表１】
とあるのを、
「【００３９】
　【実施例】
　本発明を次の例で更に説明する。
実施例１
　ポリエステル樹脂１００重量部にベンゾイルパーオキサイド１重量部を混合し、ポリエステルの硬化物を得た。このポリエステルの硬化物をアトマイザー（不二パウダル社製、スクリーン径φ１）により微粉砕し、表１に示す寸法変化率を有する粒径０．５〜１．５ｍｍの透明な粒子を得た。
　次にこの透明な粒子１０重量部に、メタクリル酸メチルシロップ３０重量部、水酸化アルミ（平均粒径１５μｍ）６０重量部、ベンゾイルパーオキサイド０．３重量部、トリメチロールプロパントリメタクリレート０．３重量部を仕込み、混合後減圧脱泡して、３００×３００×１２ｍｍの金型内に注入し、７０℃×２時間、１００℃×１時間オープン内で加熱硬化させた。
　【００４０】
　得られた硬化物は表１に示すように、全体の質感および強度的にも優れた物品であった。
　【００４１】
・・・・・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・・・・・・・・
　【００４２】
・・・・・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・・・・・・・・
　【００４３】
　【表１】
と訂正するものである。
　段落【００３９】の訂正は、訂正前の実施例１を削除すると共に訂正前の実施例２の記載のうち「この硬化物は・・・・物品であった。」を除く記載を訂正後の実施例１として繰り上げ移動する訂正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正である。同段落【００４０】の訂正は、上記段落【００３９】の訂正に伴い、段落【００３９】へ移動させた記載を段落【００４０】から削除する訂正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正である。・・・・・同段落【００４３】の表１の訂正は、段落【００３９】及び段落【００４０】の訂正に伴って必要となった訂正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正である。
（５４）【発明の名称】
強度の向上した大理石状物品及びその製法
（５７）【特許請求の範囲】
　　【請求項１】　メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックスに、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を分散させた組成物から形成された大理石状物品において、
　前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子であり、且つ透明チップ粒子がマトリックス中に不規則に分布された状態で含まれることを特徴とする大理石状物品。
　　【請求項２】　メタクリル酸メチルを主体とする重合体シラップ２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックス用組成物に、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を混合し、この混合物を型内でラジカル開始剤の存在下に重合成形することからなる大理石状物品の製法において、
　前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子であり、且つ透明チップ粒子がマトリックス中に不規則に分布された状態で含まれることを特徴とする大理石状物品の製法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は強度の向上した大理石状物品及びその製法に関するもので、より詳細には、メタクリル酸メチル系重合体−無機粉体のマトリックス中に分散された大粒の透明チップ粒子から成り、立体感に富み、深みのある透明な質感があり、しかも強度の向上した大理石様の物品並びにその製法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　メタクリル酸メチルを主体とする人工大理石はその優れた耐候性と物性を生かし広く壁材やキッチンカウンター等として利用されている。
　【０００３】
　例えば、特公昭６１−２４３５７号公報（特開昭５２−９５２号公報）には、ポリメチルメタクリレートのような重合体と水酸化アルミニウムのような充填剤とから成るマトリックスと、２００μｍ以上の不透明、半透明及び／又は透明粒子とから成る模造花嵐岩物品が記載されている。
　【０００４】
　出願人の提案にかかる特開平３−２８１４８号公報には、メタクリル酸メチル系樹脂と水酸化アルミニウムとから成る透明乃至半透明のマトリックスに、不透明粒子として、微粒子及び粗粒子の組み合わせからなり、しかも互いに色調を異にする複数種の組合せを配合した人造石が記載されている。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、現在流通しているメタクリル酸メチルを主体とする人工大理石は物性面に於ては天然石を上まわる性能を有し、取扱い易い物品であるが、その色柄に於ては、未だ天然石に酷似したものは得られていない。
　【０００６】
　また、一方では、天然石の破砕物を利用し、固化、成形した物品が上市され、使用されているが、メタクリル酸メチルを主体とする人工大理石では、大粒の天然石破砕物等を混合すると、メタクリル酸メチルと、天然石との分子間結合力が弱い為に、強度的に弱いものになってしまったり、逆に強度的に強い物品を得ようとすると、大掛りな成形機械等が必要になってしまう等の欠点があった。
　【０００７】
　本発明者は、メタクリル酸メチルを主体とする重合体に、無機粉末を加えたベースマトリックスに、大粒の透明チップ粒子を配合することで、立体感に富み且つ深みのある透明感がある人工大理石が得られると共に、この透明チップ粒子として、メタクリル酸メチルに溶解性を有するものを使用することで、大粒の粒子でありながら、強度の大きい大理石状物品が得られることを見いだした。
　【０００８】
　即ち、本発明の目的は、立体感に富み且つ深みのある透明な質感がありながら、強度の著しく向上した廉価な大理石状物品を提供するにある。
　【０００９】
　【課題を解決するための手段１
　本発明によれば、メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックスに、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を分散させた組成物から形成された大理石状物品において、
　前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子であり、且つ透明チップ粒子がマトリックス中に不規則に分布された状態で含まれることを特徴とする大理石状物品が提供される。
　【００１０】
　本発明によればまた、メタクリル酸メチルを主体とする重合体シラップ２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含むマトリックス用組成物に、透明チップ粒子０．１〜５０重量部を混合し、この混合物を型内でラジカル開始剤の存在下に重合成形することからなる大理石状物品の製法において、
　前記透明チップ粒子が、最大寸法が１〜１０ｍｍであり、メタクリル酸メチルに溶解性を有し、且つメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内である大粒の透明チップ粒子であり、且つ透明チップ粒子がマトリックス中に不規則に分布された状態で含まれることを特徴とする大理石状物品の製法が提供される。
　【００１１】
　本発明で使用する透明チップ粒子は、この粒子をメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内、特に０．４〜１５％である粒子であることが好ましい。
　【００１２】
　【作用】
　本発明では、メタクリル酸メチル系重合体と無機粉体とから成るマトリックスに、最大寸法が１０ｍｍ以下であり且つメタクリル酸メチルに溶解性を有する大粒の透明チップ粒子を不規則に分布された状態で含有させたことが顕著な特徴である。
　【００１３】
　従来、この種の成形体に使用されている不透明、半透明及び／又は透明粒子は、何れも不溶性のものであるのに対して、本発明では、透明チップ粒子としてメタクリル酸メチルに溶解性を有するものを使用する。本発明によれば、この特徴により、透明チップ粒子が大粒である場合にも、成形体の強度を顕著に向上させることができる。
　【００１４】
　後述する実施例１と比較例１とを参照されたい。チップ粒子が粗砕された鉱物や溶解性の大きいものは、成形体の曲げ強度が３２０〜４１０ｋｇｆ／ｃｍ２のオーダーに過ぎないのに対して、同じマトリックス中にメタクリル酸メチルに溶解性を有する透明チップ粒子を配合すると、成形体の強度が５５０〜５７０ｋｇｆ／ｃｍ２のオーダーにも向上するのであって、これは本発明による予想外の効果である。
　【００１５】
　この理由は、次のようなものである。即ち、本発明による大理石状物品は、メタクリル酸メチル系重合体シラップ及び無機粉体を含むマトリックス用組成物に、透明チップ粒子を混合し、この混合物を型内でラジカル開始剤の存在下に重合成形することにより得られるが、透明チップ粒子が重合体シラップ中に含有されるメタクリル酸メチルに溶解性を示すので、透明チップ粒子とマトリックスとの界面で、メタクリル酸メチル重合体鎖と、透明チップ粒子の重合体鎖との間で分子的な絡み合いを生じ、界面での結合が大幅に向上するものと認められる。
　【００１６】
　本発明において、成形体の強度を低下させることなく、チップ粒子を配合することが可能となり、しかもこのチップ粒子は、透明であり、大粒で、不規則に分布されているため、優れた立体感と深みのある透明な質感とを付与でき、大理石に極めて近い外観となる。
　【００１７】
　本発明において、透明チップ粒子は、この粒子をメタクリル酸メチルに完全に浸漬した場合（２３℃±２℃、１日間）の寸法変化率が０．１〜２０％以内にあるのがよい。この寸法変化率は、透明チップ粒子のメタクリル酸メチルヘの溶解の程度或いは膨潤の程度と密接な関係があり、０．１％よりも低いと、強度の低下が大きくなる。一方２０％を越えると、透明チップ粒子の配合による立体感や透明感が損なわれたり、作業効率が低下したりする傾向がある。
　【００１８】
　【発明の好適態様】
［マトリックス］
　本発明の物品におけるマトリックスは、メタクリル酸メチルを主体とする重合体２０〜８０重量部及び無機粉体８０〜２０重量部を含んで成る。
　【００１９】
　マトリックス中の重合体の含有量が上記範囲を下回ると、物品の強靭性や耐衝撃性が上記範囲内にある場合に比して低下するようになり、一方上記範囲を上回ると、物品の硬度や寸法安定性、更には耐熱性が上記範囲内にある場合に比して低下するようになる。
　【００２０】
　本発明に用いる樹脂はメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）を主成分とする重合体であり、このものはメチルメタクリレート単独から成っていてもよいし、或いは、メチルメタクリレートを主体とし、これと少量、例えば０．１乃至５重量部の他のエチレン性不飽和化合物、例えば、スチレン、酢酸ビニル、アクリロニトリル、及びメタクリル酸、メタクリル酸エチル、メタクリ酸ブチル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸グリシジル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ラウリル等の（メタ）アクリル酸エステルを含むものであってもよい。
　【００２１】
　この重合体は、物品の製造に際して、シラップの形で使用され、所謂部分重合シラップであって、注型性と重合硬化性との適切な組合せを有するように、３００〜２，０００ｃｐ（センチポイズ）、特に５００〜６００ｃｐ粘度を有するように予備重合されている。
　【００２２】
　マトリックスに用いる無機粉体は、この種の成形物品に普通に使用されている無機質充填剤の何れであってもよい。その適当な例は、乾式法或いは湿式法の非晶質シリカ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、珪酸アルミニウム、珪酸カルシウム、クレー、タルク、カオリン、硫酸バリウム、硫酸カルシウム等である。
　【００２３】
　これらの内でも、水酸化アルミニウムが好適である。水酸化アルミニウムとしては、種々の水酸化アルミニウムが使用されるが、特に好適にはアルミナ三水和物、即ちギブサイトが使用される。メチルメタクリレート重合体の屈折率に近いため、優れた透明感乃至半透明感が得られると共に、水和物の特性として、成形体への難燃性付与にも優れている。
　【００２４】
　本発明で使用するマトリックスには、上記必須成分に加えて、着色剤、単量体等の添加剤を配合することができる。また、マトリックス形成用のシラップ組成物には、有機過酸化物等の重合開始剤を配合することができる。
　【００２５】
　着色剤としては、染料、有機顔料、無機顔料等があり、具体的には赤色（パラレッド、リソールレッド、アリザリンレーキ、チオインジゴマルン、ベンガラ、モリブデン赤）；榿色（パーマネントオレンジ、ペルシアオレンジ、インダスレンオレンジ６−Ｒ）；黄色（ハンザイエローＧ、キノリンイエローレーキ、黄鉛、ジンクイエロー、チタンイエロー）；緑色（ナフトールグリーン、グリーンゴールド）；青色（フタロシアニンブルー、ビクトリアブルーレーキ、群青、コバルトブルー）；黒色（カーボンブラック、鉄黒）；白色（亜鉛華、鉛白、チタン白ルチル）；紫色（ファーストバイオレットＢＬ、メチルバイオレットレーキ）；等が挙げられる。
　これらの着色料はメタクリル酸メチル系重合体１００重量部当り０．１乃至５重量部、特に０．３乃至３重量部となる量で含有させるのが望ましい。
　【００２６】
　重合体シラップに配合する単量体としては、重合体シラップについて前に説明した単量体は全て使用でき、そのほかに変性用単量体として、多官能性エチレン系不飽和単量体、例えば、ジメタクリル酸エチレングリコール、ジメタクリル酸１，３−ブチレングリコール、トリメタクリル酸トリメチロールプロパン、他にジビニルベンゼン、ジアリルフタレート、トリアリルシアヌレート、ジエチレングリコールビスアリルカーボネート等も使用される。
　【００２７】
　重合体シラップを重合硬化させるためのラジカル開始剤としては、ラウリルパーオキサイド、アセチルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシオクトエート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート等の有機過酸化物やビスアゾイソブチロニトリル等のアゾ化合物が単独又は２種以上の組合せで使用され、その使用量は重合体シラップ１００重量部当り０．１乃至５重量部、特に０．３乃至３重量部となる量である。
　【００２８】
［透明チップ粒子］
　本発明で使用する透明チップ粒子は、最大寸法が１０ｍｍ以下であり且つメタクリル酸メチルに溶解性を有する大粒のものである。この透明チップ粒子を構成する樹脂としては、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）系樹脂、ポリスチレン、ポリアクリル酸エチル、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルクロライド、ポリエステル、ポリビニルアルコール、エポキシレジン等の内、前記測定法による寸法変化率が、０．１〜２０％、好ましくは０．４〜１５％のものが使用される。これらの樹脂は、上記寸法変化率の範囲にあるという条件下で、多官能性単量体で部分架橋されていてもよい。
　【００２９】
　この透明チップ粒子は、厚み１．２５ｍｍのフィルム状で測定して、１．０％以上、特に１．５％以上の可視光線透過率Ｔ（Ｔ＝Ｉｔ／Ｉｉ×１００、式中Ｉｉは入射光強度、Ｉｔは透過光強度）を示すものがよい。
　透明性樹脂チップは、上記の透明性を示す範囲で、前述した無機粉末や着色料等を含有していてもよい。例えば、透明チップ粒子は、色相或いは彩度の異なる複数の樹脂粒子の混合物であってもよいことが了解されるべきである。
　【００３０】
　本発明に用いる透明チップ粒子は、大粒であり、その粒子径は一般に１〜１０ｍｍの範囲にある。しかしながら、１０ｍｍを越える粗大粒子の混入は避けるべきである。このチップ粒子は、上記粒度範囲にわたる広い粒度分布を有していてもよいし、また上記粒度範囲内で比較的シャープな粒度分布を有していてもよい。マトリックス中に不規則的に分布させるためには、前者の広い分布を有していることが好ましい。
　【００３１】
　チップ粒子の粒子形状は、特に制限されない。例えば、この粒子は成形物を粉砕することにより得られる不定形粒子であってもよいし、また造粒法で製造された定形粒子、例えば、球状粒子、采の目状粒子、角柱状、円柱状、タブレット状、板状、フレーク状等の形状であってよい。
　【００３２】
　透明チップ粒子の製造には、任意の方法を用い得る。例えば、予め形成された樹脂の場合、これをプレス成形し或いはこれを押し出し成形し、必要によりこれを切断、裁断或いは粉砕することにより、所定の粒状物とする。また、重合体シラップ、単量体を使用し、有機過酸化物、熱、紫外線等のラジカル開始手段により、これを塊状重合、懸濁重合等に付した後、必要により、粗砕等を行って、所定の粒状物を得る。粒度の調節は分級により行う。樹脂の粉砕効率を高めるために、低温粉砕や樹脂中に無機物を含有させることが有効である。
　【００３３】
　透明チップ粒子は、そのままの状態で重合体シラップ中に配合して使用し得るが、所望によっては、濡れ性を向上させるために、シランカップリング剤等で表面処理して用いることもできる。この様なシランカップリング剤としては、アミノプロピルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン等が使用される。カップリング剤の処理量としては０．１〜２％の様な少量であってよい。
　【００３４】
［組成物及び製造］
　本発明によれば、メタクリル酸メチルを主体とする重合体シラップ及び無機粉体を含むマトリックス用組成物に、上記透明チップ粒子を混合し、不規則に分布された状態で分散させ、この混合物を型内でラジカル開始剤の存在下に重合成形する。
　【００３５】
　透明チップ粒子は、マトリックス基準で０．１〜５０重量部、特に５〜３０重量部の量で用いるのがよい。透明チップ粒子の配合量が上記範囲より少ない場合にも、また多い場合にも、物品の風合いや、外観特性、特に深みのある立体感は低下する。また、透明チップ粒子の含有量が上記範囲よりも多くなると、型への注型性が低下し、成形体の強度も低下する傾向がある。
　【００３６】
　マトリックス用組成物と、透明チップ粒子との混合は、透明チップ粒子の表面がマトリックス用組成物で一様に湿潤される範囲に止めておくのがよく、過度の混合は、透明チップ粒子の不規則な分布を妨げるので避けるべきである。不規則な分布状態を形成するのには、混合物中に透明チップ粒子による構造が形成されているのがよく、この構造形成には透明チップ粒子の粒度分布が広いこと及び透明チップ粒子が不定形であることが役立ち、過度の混合はこの構造を破壊する。
　【００３７】
　この混合物を、成形型中にいれ、ラジカル開始剤の存在下に重合成形する。重合条件は、特に制限はないが、一般に６０〜１１０℃の温度で１〜５時間の範囲が適当である。
　【００３８】
　得られる成形品は、そのままで、或いは表面を研摩した後、各種内装用及び外装用建材、バスタブ、洗面用タブ、各種テーブル等の用途に供することができる。
　【００３９】
　【実施例】
　本発明を次の例で更に説明する。
実施例１
　
ポリエステル樹脂１００重量部にベンゾイルパーオキサイド１重量部を混合し、ポリエステルの硬化物を得た。このポリエステルの硬化物を
表１に示す寸法変化率を有する
　次にこの透明な粒子１０重量部に、メタクリル酸メチルシロップ３０重量部、水酸化アルミ（平均粒径１５μｍ）６０重量部、ベンゾイルパーオキサイド０．３重量部、トリメチロールプロパントリメタクリレート０．３重量部を仕込み、混合後減圧脱泡して、３００×３００×１２ｍｍの金型内に注入し、７０℃×２時間、１００℃×１時間オーブン内で加熱硬化させた
。
　【００４０】
　
得られた
であった。
　【００４１】
比較例１
　平均分子量６０，０００のアクリル樹脂ペレットを実施例１と同様の方法にて硬化物を得た。
　この硬化物作成にあたっては、表１に示す通り、成形過程において粘度上昇が大きく、はなはだしく不便であり、しかも強度的にも劣るものであった。
　【００４２】
比較例２
　天然花樹岩を実施例１と同様の方法にて硬化物を得た。
　この硬化物は、表１に示すように、外観上は、天然の大理石に酷似したものであったが、強度的には劣るものであった。
　【００４３】
　【表１】
　【００４４】
　【発明の効果】
　本発明によれば、メタクリル酸メチル系重合体と無機粉体とから成るマトリックスに、最大寸法が１０ｍｍ以下であり且つメタクリル酸メチルに溶解性を有する大粒の透明チップ粒子を不規則に分布された状態で含有させたことにより、透明チップ粒子とマトリックスとの界面での結合が大幅に向上し、その結果として、透明チップ粒子が大粒である場合にも、成形体の強度を顕著に向上させることができる。
　【００４５】
　本発明において、成形体の強度を低下させることなく、チップ粒子を配合することが可能となり、しかもこのチップ粒子は、透明であり、大粒で、不規則に分布されているため、優れた立体感と深みのある透明な質感とを付与でき、大理石に極めて近い外観となる。