【事件の表示】
　特許第２８００２８３号「エチレン−αオレフィン共重合体及びそのフィルム」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８００２８３号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］　手続きの経緯
　本件特許第２８００２８３号発明は、平成１年７月１０日（優先権主張　１９８８年７月１１日、日本）に出願され、平成１０年７月１０日にその特許の設定がなされ、その後、日本ポリオレフィン株式会社及びザ　ダウ　ケミカル　カンパニーより特許異議の申立がなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年４月１７日に訂正請求がなされたものである。
［２］　訂正の適否についての判断
１．訂正の要旨
（１）訂正事項１　特許請求の範囲の請求項１に「吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下であり、」を追加する訂正
（２）訂正事項２　本件特許明細書第１５頁第５行に「吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下であり、」を追加する訂正
２．訂正の目的の適否、訂正の範囲および特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　訂正事項で追記しようとする事項はもともと本件特許明細書第２５頁第１１行〜第２６頁第１行に「本発明での吸熱ピーク（ａ）はその半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下、さらに２７℃以下、特に２５℃以下が好ましい。（Ｗａｌ／２）はピーク（ａ）からベースラインへ下ろした垂線の中点からベースラインに平行に引いた線と融解サーモグラムとが交わる２点間の温度差とする。ここで該線がサーモグラムと交わる前に隣ピークとの境界線と交わった場合この温度ともう一方の交点との温度差を取るものとする。Ｗａｌ／２が３０℃を超えると低温側でのヒートシール強度やホットタック時の剥離距離が大きくなり好ましくない。」と記載されていたことに基づくものである。
　また、訂正事項１は請求項１の エチレン−αオレフイン共重合体の吸熱ピーク（ａ）についてその半値幅を限定するものであるから、特許請求の範囲を減縮することを目的とするものであり、また、訂正事項２は訂正事項１の訂正に伴いそれに整合するように発明の詳細な説明を訂正するものであるから明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、上記の訂正は、いずれも、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、かつ、実質上特許請求の範囲を拡張または変更するものでもない。
３．独立特許要件
　訂正後の本件請求項１〜３に係る発明は独立して特許を受けることが出来るものである。その理由は［３］特許異議申立についての判断の項で詳しく述べるのでここでは省略する。
４．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する同法第１２６条第２〜４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
［３］　特許異議申立についての判断
１．申立理由の概要
（１）特許異議申立人　日本ポリオレフィン株式会社は、甲第１〜３号証を提出し、本件訂正前の請求項１〜３に係る発明は、甲第２号証の実験報告書を斟酌すると、甲第１号証に記載された発明である、ないしは、甲第１号証に記載された発明或いは甲第１号証及び甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるから、本件訂正前の請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定、ないしは、同条第２項の規定に違反してされたものであって、取り消されるべきものであり、また、本願特許明細書は、本件発明の構成全体に亘る効果が裏付けられておらず、記載が不備であるから、本件訂正前の請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第３６条第４項及び第５項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであって、取り消されるべきものである、と主張する。
（２）特許異議申立人　ザ　ダウ　ケミカル　カンパニーは、甲第１号証及び甲第２号証を提出し、本件訂正前の請求項１〜３に係る発明は、甲第１号証または甲第２号証に記載された発明である、ないしは、甲第１号証または甲第２号証に記載された発明或いは甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件訂正前の請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定、ないしは、同条第２項の規定に違反してされたものであって、取り消されるべきものであると、主張する。
２．訂正後の本件発明
　訂正後の本件請求項１〜３に係る発明は、訂正された特許明細書及び図面の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１〜３に記載された次の事項によって特定されるとおりのものである。
「【請求項１】密度が０．９００ないし０．９３０ｇ／ｃｍ３、メルトフローレートが０．１ないし１００ｇ／１０分であり、完全融解後徐冷した後示差走査熱量計によって測定される昇温サーモグラムにおいて、７５ないし１００℃の範囲内に吸熱ピーク（ａ）および１２０ないし１４０℃の範囲内に吸熱ピーク（ｂ）が観測され、吸熱ピーク（ａ）の吸熱量△Ｈａに対する吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量△Ｈｂの比△Ｈｂ／△Ｈａが０．０３ないし２．０であり、吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下であり、αオレフイン含有量が１．０ないし８．０ｍｏｌ％である、エチレンと炭素数３ないし１０のαオレフインからなることを特徴とするエチレン−αオレフイン共重合体。
【請求項２】請求項１記載のエチレン−αオレフイン共重合体からなることを特徴とするフィルム。
【請求項３】少なくとも片側の表面層が請求項２記載のフィルムからなる層であることを特徴とする複合フィルム。」
３．刊行物の記載事実
（１）刊行物１：特開昭５６−１７４８０８号公報（特許異議申立人　日本ポリオレフイン株式会社が提出した甲第１号証）
　該刊行物には、「（１）一般式Ｍｇ（ＯＲ２）ｍＸ２２−ｍ（式中、Ｒ２はアルキル、アリール又はシクロアルキル基を示し、Ｘ２はハロゲン原子を示し、ｍは１又は２である）で表わされるマグネシウム化合物、一般式Ｔｉ（ＯＲ３）ｎＸ３４−ｎ（式中、Ｒ３はアルキル、アリール又はシクロアルキル基を示し、Ｘ３はハロゲン原子を示し、ｎは１，２又は３である）で表わされるチタン化合物及び一般式Ｒ４ＯＨ（式中、Ｒ４はアルキル、アリール又はシクロアルキル基を示す）で表わされるアルコール化合物を含む均一な炭化水素溶液を、一般式ＡｌＲ１ｌＸ１３−ｌ（式中、Ｒ１はアルキル、アリール又はシクロアルキル基を示し、Ｘ１はハロゲン原子を示し、ｌは１≦ｌ≦２の数を示す。）で表わされる有機ハロゲン化アルミニウム化合物で処理して得られる炭化水素不溶性固体と有機アルミニウム化合物とを組み合せてなる触媒系の存在下に炭化水素溶媒中、生成重合体が溶解する条件下でエチレンとα−オレフィンとの共重合を行うことを特徴とするエチレン共重合体の製造方法」（特許請求の範囲（１））の発明についての記載がされ、発明の詳細な説明の実施例３には「実施例１と同じ固体粉末５ｍｇを用い、気相における水素／エチレンのモル比を０．１１に、共触媒をエチルセスキクロライド０．１６ｍｍｏｌに変更した以外は実施例１とまったく同一条件で重合したところＭＩ＝２．５、ＦＲ＝１８を有する共重体３０ｇが得られた。この共重合体は１０００炭素当り３１個のペンダントエチル基を持ち密度０．９１１ｇ／ｃｍ３であった。」（第５頁左下欄第７〜１５行）との記載もされている。
（２）刊行物２：ＰＬＡＳＴＩＣＳ　ＡＧＥ　ＥＮＣＹＣＬＯＰＥＤＩＡ　進歩編編集委員会編「ＰＬＡＳＴＩＣＳ ＡＧＥ ＥＮＣＹＣＬＯＰＥＤＩＡ　進歩編　１９８２」、昭和５６年１０月１２日株式会社プラスチックス・エージ発行、第２１５〜２２１頁（特許異議申立人　日本ポリオレフイン株式会社が提出した甲第３号証）
　該刊行物には、汎用樹脂に関して、ＬＬＤＰＥ（リニア一低密度ポリエチレン）の用途として、「１）フィルム……現在考えられている用途のうち最大の分野であり，この分野におけるＬＬＤＰＥの利点は下記のとおりである。
　ａ．引裂き，引張り強さが強い。
　ｂ．剛性が良い。
　ｃ．ヒートシール強度が強くホットタック性が良い。
　一方欠点としては次のような点が挙げられる。
　ａ．押出し粘性が高く、また透明性が出にくいため既存のＬＤＰＥ機の使用は困難。
　ｂ．溶融時の張力が弱いため、加工性が不安定。
　ｃ．ヒートシール温度が上がる。
　以上の特性より……フィルムの薄肉化傾向が一層進むものと思われる。
　２）ラミネート……ＬＬＤＰＥはネックインが大きいと言われており、この欠点を解決しないかぎり本格的な使用は困難であるが，ホットタックを重視する分野では使用される可能性がある。」（第２１９頁左欄第１５行〜同頁右欄第２行）と記載されている。　
（３）刊行物３：特公昭６２−１０５３２号公報（特許異議申立人　ザ　ダウ　ケミカル　カンパニーが提出した甲第１号証）
　該刊行物には、「１．メルトインデツクス０．１ないし２０ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９１０ないし０．９４０ｇ／ｃｍ３、Ｘ線による結晶度４０ないし７０％、融点１１５ないし１３０℃およびエチレン含有率９４ないし９９．５モル％のエチレンと炭素数５ないし１０のα−オレフィンとのランダム共重合体（Ａ）９５ないし４０重量％と、メルトインデツクス０．１ないし５０ｇ／ｍｉｎ、密度０．８７０ないし０．９００ｇ／ｃｍ３、Ｘ 線による結晶度５ないし４０％、融点４０ないし１００℃およびエチレン含有率８５ないし９５モル％のエチレンと炭素数３ないし１０のα−オレフインとのランダム共重合体（Ｂ）５ないし６０重量％との組成物からなることを特徴とするエチレン・α−オレフイン共重合体組成物。」（特許請求の範囲第１項）の発明について記載がされ、発明の詳細な説明には「本発明はエチレン・α−オレフィン共重合体組成物、更に詳しくはヒートシール性、耐屈曲性に優れた包装用フィルムに適したエチレン共重合体組成物に関する。従来より包装用袋分野においては異種フイルムを積層して複合化することにより、それぞれの欠点を補う技術が知られている。」（第１欄第１９〜２５行）との記載や「本発明は……その目的とするところは低温ヒートシール性、ヒートシール部の強度、耐屈曲性に優れ、しかも透明性、耐衝撃性に優れた包装用フィルムに適したエチレン・α− オレフィン共重合体組成物を提供することにある。」（第２欄下から第２行〜第３欄第４行）との記載も存在する。
（４）刊行物４：特開昭５７−１２６８０９号公報（特許異議申立人　ザ　ダウ　ケミカル　カンパニーが提出した甲第２号証）
　該刊行物には、「（１）密度０．９１０ｇ／ｃｍ３以上０．９４０ｇ／ｃｍ３以下、極限粘度〔η〕が０．７ｄｌ／ｇ以上４．０ｄｌ／ｇ以下、メルトインデックスが０．０２ｇ／１０分以上４０ｇ／１０分以下、炭素数１０００個当りの短鎖分岐数（短鎖分岐度）が５以上４５以下、光散乱法で同一重量平均分子量を示す直鎖ポリエチレンの極限粘度数〔η〕ｌに対する〔η〕の割合〔η〕／〔η〕ｌ＝ｇ＊ηが０．８以上、分子量分別により低分子量成分と高分子量成分の２区分に分割したときの（高分子量成分の短鎖分岐度）／（低分子量成分の短鎖分岐度）が０．６以上であるエチレンと炭素数３以上１８以下のαオレフオンとの共重合体。
………………………………………………………………………
（３）低分子量成分の極限粘度数が０.３ｄｌ／ｇ以上１.５ｄｌ／ｇ以下で短鎖分岐度が５以上３０以下、高分子量成分の極限粘度数が１.２ｄｌ／ｇ以上６.０ｄｌ／ｇ以下で短鎖分岐度が７以上４０以下でかつ（高分子量成分の極限粘度数）／（低分子量成分の極限粘度数）が１.５以上である特許請求の範囲第１項、または第２項記載の共重合体。
（４）低分子量成分の密度が０．９１０ｇ／ｃｍ３以上０．９５５ｇ／ｃｍ３以下、高分子量成分の密度が０．８９５ｇ／ｃｍ３以上０．９３５ｇ／ｃｍ３以下である特許請求の範囲第１項、第２項、または第３項記載の共重合体。」（特許請求の範囲第１項〜第４項）の発明についての記載がされ、発明の詳細な説明には、「本発明は、エチレン−αオレフィン共重合体に関する。さらに詳しくは特定の長鎖分岐指数を有し、かつ特定の短鎖分岐度分布をもつことにより透明性、衝撃強度、引張強度、耐環境応力亀裂性、耐クリープ特性、等機械的強度にすぐれ、耐薬品性等化学的特性にもすぐれたエチレン−αオレフイン共重合体に関し、さらには広い分子量分布を有しても、上述の特性を損なわないエチレン−αオレフィン共重合体に関する。」（第２頁右上欄第１６行〜同頁左下欄第５行）、「従来、高圧法で製造される低密度ポリエチレン（以下高圧法ポリエチレンと称す）は、溶融体のレオロジー特性や物理化学的性質が良好なため、フィルム……等種々の用途に供せられてきた。」（第２頁左下欄第６〜１１行）、「本発明者らは前述したポリエチレン系樹脂の問題点を解決し、高圧法ポリエチレンと同等以上の加工性を有し、かつ引張強度、衝撃強度、耐環境応力亀裂性、耐寒性、耐クリープ特性、耐薬品性、透明性、ヒートシール特性等、物性にすぐれたポリエチレン系樹脂を提供せんとして、鋭意研究を重ねた結果、実質的に長鎖分岐がなくかつ特定の短鎖分岐度分布を付与したエチレン−αオレフイン共重合体が従来技術に比べ極めて優れた引張強度、衝撃強度、耐環境応力亀裂性、耐寒性、耐クリープ特性、耐薬品性、透明性、ヒートシール特性等の物性を示すこと、とりわけ加工性を改良する目的で分子量分布を拡大しようとする際に、実質的に長鎖分岐がなく、かつ特定の短鎖分岐度分布を付与したエチレン−αオレフィン共重合体であれば、従来技術で見受けられていた分子量分布の拡大とともに、衝撃強度や耐環境応力亀裂性や耐寒性や耐クリープ特性や透明性等が悪化するという弊害を生ぜず良好な物性を示すことを見いだし本発明を完成した。」（第５頁右下欄第６行〜第６頁左上欄第６行）、「本発明のエチレン−αオレフイン共重合体を得る好適な方法は上記触媒系を用いて二段重合、もしくは多段階重合方式と呼ばれる方法である。この方法は例えば所望の特性値を有する高分子量成分が得られる重合条件で一定時間重合させた後、引き続いて同一触媒を用いたまま、所望の特性値を有する低分子量成分が得られるように重合条件だけを変更して、所望の割合になる時間まで重合することにより製造する方法である。この場合、高分子量成分と低分子量成分の重合順序はいずれでもよい。かような二段、もしくは多段階重合方式を用いる場合は高分子量成分と低分子量成分が容易に分子分散されるので製造方法としては理想的である。」（第１２頁左上欄第９行〜同頁右上欄第２行）、等の記載がされている他、この発明の実施例については、実施例２〜４及び表第１〜３には重合条件や得られた共重合体の短鎖分岐、密度、粘度などが記載され（この内、実施例４は２段重合方式である。）、また、実施例５〜７及び第４〜５表には、実施例２及び３で得られた共重合体の混合物（組成物）の短鎖分岐、密度、粘度などが記載されている。
４．特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項の申立理由について
（１）刊行物１及び刊行物２に基づく申立理由
　特許異議申立人　日本ポリオレフィン株式会社が甲第２号証として提出した、上記刊行物１の実施例３を追試した実験報告書によれば、その追試で得られたエチレン−ブテン１共重合体は、密度　０．９１０ｇ／ｃｍ３、メルトフローレート　２．４ｇ／１０分、α−オレフィン含有量　６．２ｍｏｌ％、であり、添付された示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定結果のグラフから、その熱的性質は、９８．１℃の吸熱ピーク（ａ）および１２３．６℃の吸熱ピーク（ｂ）が観測され、吸熱ピーク（ａ）の吸熱量△Ｈａに対する吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量△Ｈｂの比△Ｈｂ／△Ｈａが０．３２であり、吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が約３５℃であることが観測されている。
　次に、訂正後の本件請求項１に係る発明と上記甲第２号証の追試結果を対比すると、両者は、「密度が０．９００ないし０．９３０ｇ／ｃｍ３、メルトフローレートが０．１ないし１００ｇ／１０分であり、完全融解後徐冷した後示差走査熱量計によって測定される昇温サーモグラムにおいて、７５ないし１００℃の範囲内に吸熱ピーク（ａ）および１２０ないし１４０℃の範囲内に吸熱ピーク（ｂ）が観測され、吸熱ピーク（ａ）の吸熱量△Ｈａに対する吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量△Ｈｂの比△Ｈｂ／△Ｈａが０．０３ないし２．０であり、αオレフイン含有量が１．０ないし８．０ｍｏｌ％の範囲内である、エチレンと炭素数３ないし１０のαオレフインからなることを特徴とするエチレン−αオレフイン共重合体。」である点で一致し、訂正後の本件請求項１に係る発明が「 吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下である」のに対し、上記甲第２号証の追試結果では「吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３５℃である」点で、相違している。
  それ故、訂正後の本件請求項１に係る発明は上記刊行物１に記載された発明であると言うことはできない。
　そして、上記刊行物１の記述は主としてその特許請求の範囲の発明である触媒に特徴を有するエチレンとα−オレフィンの共重合体の製造方法に関するものであり、その実施例３に於いてはその製造方法で得られたエチレン／α−オレフィン共重合体の物性について記載があるとは言え、僅かにＭＩ＝２．５、ＭＦ＝１８、密度０．９１１ｇ／ｃｍ３、との記載があるに過ぎず、また、上記甲第２号証の追試結果である（ａ）及び（ｂ）の２つの吸熱ピーク（℃）、△Ｈｂ／△Ｈａ、（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）、等の測定値は総て本件出願の優先権主張日後に判明した事柄であり進歩性判断に際し参酌できないことを考慮すると、たとえ上記刊行物２に記載されているように、低密度ポリエチレンの最大の用途がフィルムやラミネートフィルムであり、その機械的性質やヒートシール性、ホットタック性に優れることが周知であるとしても、訂正後の本件請求項１に係る発明が上記刊行物１に記載された発明或いは上記刊行物１及び上記刊行物２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであると言うことはできない。
　また、訂正後の本件請求項２に係る発明は訂正後の本件請求項１に係る発明の共重合体を用いたフィルムであり、また、訂正後の本件請求項３に係る発明は訂正後の本件請求項２に係る発明のフィルム層を少なくとも片側の表面層に含む複合フィルムであるから、訂正後の本件請求項２及び３に係る発明は訂正後の本件請求項１に係る発明に特定の用途を付加した発明であると言うことができる。
　したがって、訂正後の本件請求項１に係る発明が上記刊行物１に記載された発明であるとも、上記刊行物１に記載された発明或いは上記刊行物１及び上記刊行物２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるとも言うことはできないものである以上、訂正後の本件請求項２および３に係る発明も上記刊行物１に記載された発明であるとも、上記刊行物１に記載された発明或いは上記刊行物１及び上記刊行物２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるとも言うことはできない。
（２）刊行物３に基づく申立理由
　上記刊行物３に記載された発明はエチレン／α−オレフィン共重合体組成物の発明であり、本件訂正後の請求項１に係る発明におけるエチレン／α−オレフィン共重合体とは異なるから、上記刊行物３に記載された発明（特許請求の範囲の発明）の２者のエチレン／α−オレフィン共重合体の混合物（即ち組成物）全体と訂正後の本件請求項１に係る発明のエチレン／α−オレフィン共重合体そのものとは、発明の対象が、前者は組成物、後者は共重合体そのものであり、両者は基本的に異なると言わざるを得ない。
　そして、訂正後の本件請求項１に係る発明のエチレン／α−オレフィン共重合体と上記刊行物３に記載された発明の組成物を構成する一成分であるエチレン／α−オレフィン共重合体（Ａ）を対比すると、仮に融点と吸熱ピークは対応するものと考え、また、メルトフローレート＝メルトインデックスと考えても、両者は、「密度が０．９００ないし０．９３０ｇ／ｃｍ３、メルトフローレートが０．１ないし１００ｇ／１０分、１２０ないし１４０℃の範囲内に吸熱ピーク（ａ）が観測され、αオレフイン含有量が１．０ないし８．０ｍｏｌ％である、エチレンと炭素数３ないし１０のαオレフインからなることを特徴とするエチレン−αオレフイン共重合体。」である点で一致しているが、訂正後の本件請求項１に係る発明の要件である、「２つの吸熱ピーク（ａ）及び（ｂ）を有し、その一つは７５ないし１００℃の範囲内に吸熱ピーク（ｂ）が観測されること、吸熱ピーク（ａ）の吸熱量△Ｈａに対する吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量△Ｈｂの比△Ｈｂ／△Ｈａが０．０３ないし２．０であること、及び、吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下であること」が上記刊行物３に記載されていない点で少なくとも相違している。
　また、訂正後の本件請求項１に係る発明のエチレン／α−オレフィン共重合体と刊行物３の組成物を構成する一成分であるエチレン／α−オレフィン共重合体（Ｂ）を対比すると、仮に融点と吸熱ピークは対応するものと考え、また、メルトフローレート＝メルトインデックスと考えても、両者は、「密度が０．９００ないし０．９３０ｇ／ｃｍ３、メルトフローレートが０．１ないし１００ｇ／１０分、７５ないし１００℃の範囲内に吸熱ピーク（ａ）が観測され、αオレフイン含有量が１．０ないし８．０ｍｏｌ％である、エチレンと炭素数３ないし１０のαオレフインからなることを特徴とするエチレン−αオレフイン共重合体。」である点で一致しているが、訂正後の本件請求項１に係る発明の要件である、「２つの吸熱ピーク（ａ）及び（ｂ）を有し、その一つは１２０ないし１４０℃の範囲内に吸熱ピーク（ｂ）が観測されること、吸熱ピーク（ａ）の吸熱量△Ｈａに対する吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量△Ｈｂの比△Ｈｂ／△Ｈａが０．０３ないし２．０であること、及び、吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下であること」が上記刊行物３に記載されていない点で少なくとも相違している。
　それ故、訂正後の本件請求項１に係る発明は上記刊行物３に記載された発明であると言うことはできない。
　また、特許異議申立人　ザ　ダウ　ケミカル　カンパニーは上記刊行物３に記載された発明における（Ａ）と（Ｂ）の両成分のブレンド比を変えれば訂正前の本件請求項１に係る発明のものが得られると主張するが、別々に重合した２つの共重合体をブレンドすることに代えて、２段階法で種々条件を変えて共重合体を重合することによって訂正後の本件請求項１に係る発明における諸性質を満足するものを得ることが容易に予想し得るもとは考え難いし、特に△Ｈｂ／△Ｈａが０．０３ないし２．０であることや吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下であることは上記刊行物３には示唆すらされていないことを考慮すると、尚更容易に予想し得るとは言い難い。
  それ故、訂正後の本件請求項１に係る発明は上記刊行物３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであると言うことはできない。
　また、訂正後の本件請求項２に係る発明は訂正後の本件請求項１に係る発明の共重合体を用いたフィルムであり、訂正後の本件請求項３に係る発明は訂正後の本件請求項２に係る発明のフィルム層を少なくとも片側の表面層に含む複合フィルムであるから、訂正後の本件請求項２及び３に係る発明は訂正後の本件請求項１に係る発明に特定の用途を付加した発明であると言うことができる。
　したがって、訂正後の本件請求項１に係る発明が刊行物３に記載された発明であるとも、上記刊行物３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるとも言うことはできないものである以上、訂正後の本件請求項２及び３に係る発明が上記刊行物３に記載された発明であるとも、上記刊行物３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるとも言うことはできない。
（３）刊行物４、並びに、刊行物３及び刊行物４に基づく申立理由
　訂正後の本件請求項１に係る発明と上記刊行物４に記載された発明を対比すると、メルトフローレート＝メルトインデックスと考えても、両者は、「密度が０．９００ないし０．９３０ｇ／ｃｍ３、メルトフローレートが０．１ないし１００ｇ／１０分である、エチレンと炭素数３ないし１０のαオレフインからなることを特徴とするエチレン−αオレフイン共重合体。」で一致し、また、両者の共重合体が２段重合法で得られる点でも一致しているが、訂正後の本件請求項１に係る発明の要件である、「完全融解後徐冷した後示差走査熱量計によって測定される昇温サーモグラムにおいて、７５ないし１００℃の範囲内に吸熱ピーク（ａ）および１２０ないし１４０℃の範囲内に吸熱ピーク（ｂ）が観測され、吸熱ピーク（ａ）の吸熱量△Ｈａに対する吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量△Ｈｂの比△Ｈｂ／△Ｈａが０．０３ないし２．０であり、吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下であり、αオレフイン含有量が１．０ないし８．０ｍｏｌ％である」点が上記刊行物４に記載されていない点で少なくとも相違している。
  そして、特許異議申立人　ザ　ダウ　ケミカル　カンパニーは上記刊行物４の実施例４〜７をみると、密度、メルトフローレートは訂正前の本件請求項１に係る発明のものと一致しており、低分子量成分と高分子量成分の熱量ピークや吸熱量比はそれぞれ訂正前の本件請求項１に係る発明の吸熱ピーク（ａ）と（ｂ）を満足する可能性は極めて高いと主張し、上記刊行物４の記載を考慮し、上記刊行物４の記載を見れば訂正前の本件請求項１に係る発明が上記刊行物４に記載された発明かまたは上記刊行物４に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものであると、主張する。
  ところで、上記刊行物４の実施例４は２段重合法により得られた共重合体であり、同実施例５〜７は実施例２で得られた共重合体と実施例３で得られた共重合体の混合物（組成物）である。
  そこで先ず実施例４について検討すると、上記刊行物４の第５表には低分子量成分及び高分子量成分の鎖長、重量割合％、短鎖分岐、密度、粘度などが示されているが、訂正後の本件請求項１に係る発明の要件である、「完全融解後徐冷した後示差走査熱量計によって測定される昇温サーモグラムにおいて、７５ないし１００℃の範囲内に吸熱ピーク（ａ）および１２０ないし１４０℃の範囲内に吸熱ピーク（ｂ）が観測され、吸熱ピーク（ａ）の吸熱量△Ｈａに対する吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量△Ｈｂの比△Ｈｂ／△Ｈａが０．０３ないし２．０であり、吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下である」点については何も記載も示唆もされていない。
　それ故、訂正後の本件請求項１に係る発明が上記刊行物４に記載された発明であるとも、上記刊行物４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとも言うことはできない。
　上記刊行物３の記載を併せ見てもその点は同様である。
　また、特許権者が提出した特許異議意見書に添付された上記刊行物４の実施例４を追試した実験報告書である添付資料２によれば、追試実験で得たエチレン／ブテン−１共重合体は、密度０．９０８Ｋｇ／ｍ３、メルトインデックス０．４ｇ／１０分、吸熱ピーク１１０．２℃及び１２２．４℃、α−オレフィン（即ちブテン−１）の含有量６．９ｍｏｌ％、とのことであり、７５ないし１００℃の範囲内に吸熱ピークがない点で、少なくとも訂正後の本件請求項１に係る発明とは相違している。
  次に、実施例５〜７について検討すると、実施例５〜７は実施例２及び３で得た共重合体の混合物（組成物）であるから、訂正後の本件請求項１に係る発明の共重合体とは、発明の対象が、前者は組成物、後者は共重合体そのものであり、両者は基本的に異なると言わざるを得ない。また、上記刊行物４の第５表にはそれぞれ実施例５〜７の実施例２及び３で得た共重合体の混合物（組成物）の鎖長、重量割合％、短鎖分岐、密度、粘度などが示されているが、訂正後の本件請求項１に係る発明の要件である、「完全融解後徐冷した後示差走査熱量計によって測定される昇温サーモグラムにおいて、７５ないし１００℃の範囲内に吸熱ピーク（ａ）および１２０ないし１４０℃の範囲内に吸熱ピーク（ｂ）が観測され、吸熱ピーク（ａ）の吸熱量△Ｈａに対する吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量△Ｈｂの比△Ｈｂ／△Ｈａが０．０３ないし２．０であり、吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下である」点については何も記載も示唆もされていない。
　それ故、訂正後の本件請求項１に係る発明が上記刊行物４に記載された発明であるとも、上記刊行物４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとも言うことはできない。
　上記刊行物３の記載を併せ見てもその点は同様である。
　また、訂正後の本件請求項２に係る発明は訂正後の本件請求項１に係る発明の共重合体を用いたフィルムであり、訂正後の本件請求項３に係る発明は訂正後の本件請求項２に係る発明のフィルム層を少なくとも片側の表面層に含む複合フィルムであるから、訂正後の本件請求項２及び３に係る発明は訂正後の本件請求項１に係る発明に特定の用途を付加した発明であると言うことができる。
　したがって、訂正後の本件請求項１に係る発明が上記刊行物３または上記刊行物４に記載された発明であるとも、上記刊行物３または上記刊行物４に記載された発明或いは上記刊行物３及び上記刊行物４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとも言うことができないものである以上、訂正後の本件請求項２及び３に係る発明も上記刊行物３または上記刊行物４に記載された発明であるとも、上記刊行物３または上記刊行物４に記載された発明或いは上記刊行物３及び上記刊行物４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとも言うことができない。
５．特許法第３６条第４項及び第５項の申立理由について
　特許異議申立人　日本ポリオレフィン株式会社は、本件発明の実施例は実施例１のみであり、僅か１個の実施例では上限及び下限の幅のある物性値の範囲の臨界的意味が推認し得ないし、その範囲全体に亘る効果が裏付けられていない、と主張する。
　しかし、本件明細書の実施例１には実際に製造した際の条件や得られたものについての試験結果が具体的に数値などを挙げて記載されており、当業者が容易にこれを追試し得る程度に記載されており、また、詳細な説明においても本件特許発明の共重合体及びフィルムの製造条件等が開示されていることから、特許明細書において当業者が容易に本件特許発明の実施をすることができる程度にその発明の目的、構成及び効果が記載されており、記載不備があるものと言うことはできない。
　更に、上記特許異議申立人は、何故に上限および下限付近で臨界的な効果の記載が必要であるのかまた何故に幅のある範囲全体に亘って効果を奏し得ない場合があるのか、と言うことについて何にも具体的に理由を述べていないので、直ちに記載不備があるものと言うことはできない。
６．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立の理由及び証拠によっては本件訂正後の請求項１〜３に係る発明の特許を取り消すことができない。
  また、他に本件訂正後の　請求項１から３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
  よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年８月２９日（２０００．８．２９）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許第２８００２８３号発明の明細書を本件訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりにすなわち、
ａ．特許請求の範囲の請求項１に、特許請求の範囲の減縮を目的として、「吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａ１／２）が３０℃以下であり、」を追加する。
ｂ．本件特許明細書第１５頁第５行に、明りょうでない記載の釈明を目的として、「吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａ１／２）が３０℃以下であり、」を追加する。
（５４）【発明の名称】
エチレン−αオレフィン共重合体及びそのフィルム
（５７）【特許請求の範囲】
　請求項１
　密度が０・９００ないし０・９３０ｇ／ｃｍ３、メルトフローレートが０．１ないし１００ｇ／１０分であり、完全融解後徐冷した後示差走査熱量計によって測定される昇温サーモグラムにおいて、７５ないし１００℃の範囲内に吸熱ピーク（ａ）および１２０ないし１４０℃の範囲内に吸熱ピーク（ｂ）が観測され、吸熱ピーク（ａ）の吸熱量ΔＨａに対する吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量ΔＨｂの比ΔＨｂ／ΔＨａが０．０３ないし２．０であり、吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａｌ／２）が３０℃以下であり、αオレフィン含有量が１．０ないし８．０ｍｏｌ％である、エチレンと炭素数３ないし１０のαオレフィンからなることを特徴とするエチレン−αオレフィン共重合体。
　請求項２
　請求項１記載のエチレン−αオレフィン共重合体からなることを特徴とするフィルム。
　請求項３
　少なくとも片側の表面層が請求項２記載のフィルムからなる層であることを特徴とする複合フィルム。
【発明の詳細な説明】
＜産業上の利用分野＞
　本発明は、優れた物性を有するエチレン−αオレフィン共重合体及び該共重合体からなるフィルムに関する。さらに詳しくは、ヒートシール特性、透明性、光沢、腰の強さ、衝撃強度、引裂強度など、包装用途に必要な性質を高度に満足するエチレン−αオレフィン共重合体及び該共重合体からなるフィルムに関する。
＜従来の技術＞
　低密度ポリエチレンは、防水性・防湿性に富み、適度に柔軟で、比較的透明性が良く、強度も比較的よいのでフィルム状で広範囲に用いられている。さらに、ヒートシールが比較的低温から可能で、しかもシール強度も良好なので、単層あるいは他の薄膜状素材との多層形態の包装用フィルムとしても多用されている。
　近年、充填速度の高速化の可能な包装用フィルムが強く要請されるようになっている。充填速度の高速化は、フィルム繰り出し速度の高速化、ヒートシールの短時間化、ヒートシール直後シール面に内容物の荷重のかかるまで時間の短縮化を意味しており、このためには、腰があって、低温でヒートシール性が発現し、ヒートシール直後のまだシール部分が熱い間に内容物の荷重が加わってもシールの剥離が起こらない（ホットタック性の良好な）フィルムであることが必要である。また、複合フィルムは種々の方法で製造されるが、広範囲の素材の組み合わせができ、かつ印刷の美麗な複合フィルムが製造できるので多用されている貼合わせ（ラミネート）法では、低密度ポリエチレンフィルムに腰がないとしわが発生しやすく、高速加工のためには腰の強さも重要である。さらに、透明性や光沢は包装された内容物のディスプレイ価値を高め、衝撃やどの方向の引き裂きにも強いことは物品の保護という包装本来の機能を高めるので、同じく重要である。
　低密度ポリエチレンは、その製造法または分子構造によって、次の２種類に大別される。
　１つは、高圧高温下ラジカル重合法によって製造され、短鎖分岐と長鎖分岐とを本質的に有するエチレンの重合体である。生長中のポリマーラジカルの分子内転移反応によって短鎖分岐が、分子間転移反応によって長鎖分岐が生成すると考えられている。ラジカル重合においてα−オレフィンは大きな連鎖移動定数を有するので、合成樹脂として用いられる高分子量の低密度ポリエチレンには、存在しても極く少量のα−オレフィンしか共重合されていない。
　もう１つは、チーグラー触媒重合法に代表される遷移金属触媒重合法によるエチレンとα−オレフィンとの共重合体である。α−オレフィンの共重合により、その炭素数より２個少ない炭素数の短鎖分岐が生成し、ポリマーの密度が低下する。
　後者は、通常長鎖分岐を持たないので、直鎖状低密度ポリエチレン（Ｌ−ＬＤＰＥ）とも呼称されている。前者は、後者よりも歴史的に早く発明されたため、従来単に低密度ポリエチレンと呼ばれていたが、Ｌ−ＬＤＰＥと明確に区別するために、分岐状低密度ポリエチレン（Ｂ−ＬＤＰＥ）と呼ぶことにする。
　一般に高分子物質は種々の分子の混合物であり、その分布様式によって諸物性が変化することは一般論として広く認められていることである。分布様式の解析、分布様式と諸物性の関係の定量的・機構的解明、新規な分布様式による改良された物性を有する高分子物質の発明等は、学問的にも、工業的にも、高分子科学の中心課題の１つとなっている。
　低密度ポリエチレンについては、分子量に関する分布（分子量分布）と短鎖分岐度に関する分布（短鎖分岐度分布）が物性的に重要である。Ｂ−ＬＤＰＥが広く分子量分布と比較的狭い短鎖分岐度分布を有するのに対し、Ｌ−ＬＤＰＥは一般に比較的広い短鎖分岐度分布を有することが知られている（例えば、Ｓ．Ｈｏｓｏｄａ：Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｊ．，２０，３８３（１９８８））。なお、Ｌ−ＬＤＰＥ分子中の短鎖分岐はコモノマーとしてのα−オレフィンが共重合されることによって生成するので、Ｌ−ＬＤＰＥの短鎖分岐度分布はコモノマー分布または（共重合）組成分布とも呼ばれる。
　Ｌ−ＬＤＰＥの組成分布と物性の関係について、いろいろの文献が公表されている。
　特公昭４６−２１２１２は、部分的結晶性エチレン−α−オレフィン共重合体におけるコモノマー分布の重要性を指摘した最も早い文献の１つである。ここで、分子間のコモノマー分布が均一な共重合体は、不均一な共重合体に比べて、「押出しフィルムの低いくもり度、高い衝撃強さ、機械加工方向とその横方向における物性の優れた均衡を発揮する」ことが、２付近のメルトインデックスと０．９１９付近の密度を持つ均一および不均一共重合体を吹込み成形したフィルムの物性的性質についての実施例も含め、開示されている。ここで、コモノマー分布が均一な共重合体は、特定の有機アルミニウム化合物と特定のバナジウム化合物を混合することによって調製せる触媒の存在下に、エチレンとα−オレフィンとを共重合することによって得られている。これはまた、コモノマー分布の均一性が共重合体の密度と融点の関係によって識別されることも、図をもって開示している。すなわち、均一共重合体の密度は、同じコモノマー含量の不均一共重合体の密度より低い。
　しかしながら、ここには、低密度ポリエチレンフィルムの重要な性質であるヒートシール性やホットタック性についての記述がなく、複合フィルムとしての用途についても言及されていない。後に、本明細書の比較例にも示すように、このような均一共重合体は、良好なホットタック性を示すヒートシール温度域が極めて狭く（また低い剛性にも拘らず低温ヒートシール性も不十分である）、上記の比較的優れた他の性質を有するものの、包装用フィルムとしては事実上実用性がないものである。
　特開昭５９−６６４０５には、複数個の融点を示すエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体フィルムが、低温ヒートシール性が優れ、しかも耐熱性が高いことが示されている。実施例に記載された共重合体は全て３個の融点を示すが、最高融点は１２４℃を越えず、最低融点は１０４〜１０６℃に位置している。しかしながら、ここには、ホットタック性についての記述がなく、複合フィルムとしての用途についても言及されていない。
　特開昭６０−８８０１６には、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体において、その組成分布特性、分岐度特性、ランダム性特性、ＤＳＣ融点特性、結晶化度、分子量分布などの組み合わせによって特定された共重合体が、機械的特性、光学的特性、耐ブロッキング性、耐熱特性、低温ヒートシール性などの性質に優れ、かつこれらの諸特性をバランスよく兼備することが開示されている。組成分布特性については、特定の手法によって導出された組成分布パラメーターが特定値以下であることを必須としており、これは組成分布が十分狭くなければならないことを意味している。ＤＳＣ特性については、最高融点が１２５℃以下の特定の温度範囲にあること、最高融点と最低融点との温度差が特定の範囲にあること、最高融点と第二番目に高い融点との温度差が特定の範囲にあること、そして最高融点の結晶融解熱量が全結晶融解熱量に対して特定の比以下であることを必須としており、これらの必須要件は、共重合体が前記特公昭４６−２１２１２でいう不均一共重合体ではあるが均一共重合体に近いものでなければならないことを意味している。また、最高融点が１２５℃を越えて高すぎたり、最高融点の結晶融解熱量の割合が大きすぎると、低温ヒートシール性等のフィルム物性が劣るとされている。しかも、ここには、ホットタック性についての記述がなく、複合フィルムとしての用途についても言及されていない。後に、本明細書の比較例に示すように、このようなエチレン共重合体は、低温ヒートシール性やホットタック性等フィルム物性が不満足なものである。
　組成分布は、異なったコモノマー含有量を有するエチレン共重合体（エチレン単独重合体も含まれ得る）を均一に混合することによっても変化させることができる。特に、複数の均一共重合体を混合することによって、原理的には任意の組成分布を作ることができる。
　特公昭５７−３７６１６には、０．９４〜０．９７ｇ／ｃｍ３の密度の高密度ポリエチレン９５〜５０重量部、好ましくは９０〜７０重量部と、０．８６〜０．９１ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８８〜０．９０ｇ／ｃｍ３の密度のバナジウム系触媒により重合された特定のエチレン・１−ブテンランダム共重合体５〜５０重量部、好ましくは１０〜３０重量部との混合物を素材とする包装用ポリオレフィンフィルムが開示されている。しかしながら、ここで開示されているフィルムは、Ｂ−ＬＤＰＥからなるフィルムより腰（剛性）が著しく高く、低密度ポリエチレンフィルムとは呼べないものである。エチレン・１−ブテンランダム共重合体（具体的には０．８８９ｇ／ｃｍ３の密度を有する）の割合を上記範囲外以上に増加して、剛性をＢ−ＬＤＰＥフィルムと同程度にした混合物のフィルムについても記載があるが、測定不能なほどブロッキングが激しくなる。また、ヒートシール性について具体的記述がなく、ホットタック性について言及されていない。
＜発明が解決しようとする課題＞
　包装用フィルムにおいて、近年強く要請されるようになっている充填速度の高速化を達成するためには、ヒートシール特性、特にホットタック性が優れていることが不可欠であり、さらに包装用フィルムとして内容物のディスプレイ価値を高めるために透明性や光沢が、物品の保護という包装本来の機能を高めるために高い衝撃強度やいずれの方向にも大きな引裂強度が必要であることは、既に述べた通りである。しかしながら、従来知られている低密度ポリエチレン系フィルムは、これらの総合的な物性が不満足であった。
　したがって、本発明の目的は、上記の全ての物性を高度に満足する包装用途に最適な低密度ポリエチレン系フィルムおよびその材料を提供することにある。
＜課題を解決するための手段＞
　本発明者らは、包装フィルム用低密度ポリエチレンにおいて重要な特性であるヒートシール特性、特にホットタック性について、その発現機構を詳細に検討した。ヒートシール過程が、予め定められた温度に加熱されたシールバーからの熱によりフィルムの温度が上昇し、シールバーの離脱後放冷される過程であることから、低密度ポリエチレンの熱転移挙動とヒートシール性、ホットタック性との係わりを中心に検討した結果、高度に優れたヒートシール特性を得るためには、熱転移挙動が特定のものであることが必要であることを見出した。さらに、このような特定の熱転移挙動を有する低密度ポリエチレンが、意外なことに、包装用フィルムとして必要な透明性、光沢、腰の強さ（剛性）、衝撃強度、引裂き強度の方向性等の他の性質も高度に満足することを見出した。
　すなわち、本発明は、
（１）密度が０．９００なし０．９３０ｇ／ｃｍ３、メルトフローレートが０．１ないし１００ｇ／１０分であり、完全融解後徐冷した後示差走査熱量計によって測定される昇温サーモグラムにおいて、８０ないし１００℃の範囲内に吸熱ピーク（ａ）および１２０ないし１４０℃の範囲内に吸熱ピーク（ｂ）が観測され、吸熱ピーク（ａ）の吸熱量ΔＨａに対する吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量ΔＨｂの比ΔＨｂ／ΔＨａが０．０３ないし２．０であり、吸熱ピーク（ａ）の半値幅（Ｗａ１／２）が３０℃以下であり、αオレフィン含有量が１．０ないし８．０ｍｏｌ％であるエチレンと炭素数３ないし１０のαオレフィンからなることを特徴とするエチレン−αオレフィン共重合体、
（２）請求項１記載のエチレン−αオレフィン共重合体からなることを特徴とするフィルム、
（３）少なくとも片側の表面層が請求項２記載のフィルムからなる層であることを特徴とする複合フィルムに関するものである。
　従来の技術の項で述べたように、従来は、組成分布が狭く、均一組成に近いかもしくは均一組成の直鎖状低密度ポリエチレンが透明性、衝撃強度、低温ヒートシール性等に優れたフィルムを与えると考えられてきた。また、ＤＳＣにおいて複数の融点を示す場合には、最高融点は高すぎず、その結晶融解熱量は小さい方が、上記フィルム物性の点で好ましいと考えられてきた。
　一方、本発明で用いる低密度ポリエチレンは、上記の考え方とは異り、組成分布は不均一であり、最高融点はポリエチレンとして許される範囲内で高い方が好ましいものである。従来の考え方に基づいた直鎖状ポリエチレンを用いたフィルムと比較して、本発明のフィルムは、腰が強く（剛性が高く）、透明性、光沢に優れ、衝撃強度が大きく、引き裂き強度が加工方向、その直角方向とも大きく、ヒートシール性の発現する温度が低く、ホットタック性の発現する温度が低くかつその温度域が広いという特長を有しており、これら包装用フィルムとして重要な性質全てが優れている。
　以下、各項目について説明する。
（１）密度およびメルトフローレート
　本発明によるエチレン−αオレフィン共重合体の密度は、ＪＩＳ　Ｋ６７６０に従って１００℃で１時間のアニール後測定され、０．９００ないし０．９３０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．９０５ないし０．９２５ｇ／ｃｍ３である。本発明のフィルムは、用いるエチレン−αオレフィン共重合体の密度の割りに腰が強い（弾性率が高い）が、密度がこれより低いと、フィルムの腰が弱くなり、ラミネート工程でしわが発生しやすくなるなどの点で好ましくない。一方、密度がこれより高いと、ヒートシール性やホットタック性の発現する温度が高くなりすぎ・包装・充填の高速化の達成が困難になる。
　本発明によるエチレン−αオレフィン共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ　Ｋ６７６０に従って測定され、０．１ないし１００ｇ／１０分の範囲内にある。好適なＭＦＲは、フィルムの製造法の選択によって異なり、インフレーション法では０．１ないし１０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．２ないし５ｇ／１０分、Ｔダイ法では０．５ないし５０ｇ／１０分、さらに好ましくは１ないし１０ｇ／１０分、押出ラミネーション法では、１ないし１００ｇ／１０分、さらに好ましくは２ないし５０ｇ／１０分である。一般に、ＭＦＲが低いほど、フィルムの強度は増すが、フィルム加工時の押出負荷が増し、ＭＦＲが高いほど、フィルムの強度は低下するが、高速で厚みの小さいフィルムを加工しやすくなる。
（２）αオレフィン
　本発明でエチレンと共重合されるαオレフィンは炭素数３ないし１０で、一般式Ｒ−ＣＨ＝ＣＨ２（式中Ｒは炭素数１〜８のアルキル基を示す）で表される化合物で、その具体例としては、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、ノネン−１、デセン−１、４−メチルペンテン−１、４−メチルヘキセン−１、４，４−ジメチルペンテン−１、等があげられる。これらのαオレフィンのうち、プロピレン系は本発明の改良効果が比較的少なく、炭素数４以上のαオレフィンが好ましく、特にブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１、４−メチルペンテン−１等がモノマー入手や共重合体や得られる共重合体の品質の点で好ましい。なお、これらのαオレフィンは２種以上併用して用いることも可能である。
（３）熱転移挙動
　本発明において最も重要な要件は、以下に詳述する熱転移挙動である。
　ポリマーの熱転移挙動は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）によって測定するのが今や通例となっており、その発熱あるいは吸熱速度と温度の関係図はサーモグラムと呼ばれている。このサーモグラムはポリマーのラメラ厚さ分布を反映しており、そのカメラ厚さ分布はポリマーの組成分布および熱履歴に影響されることが知られている。（例えば、Ｓ．Ｈｏｓｏｄａ：Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｊ．，２０，３８３（１９８８））。
　本発明での熱転移挙動の測定は、▲１▼ポリマー本来の持つ組成分布についての知見を得たい場合と、▲２▼成形されたフィルムの持つカメラ厚さ分布についての知見を得たい場合とに分けられる。以下その方法について説明する。
▲１▼ポリマー本来の持つ組成分布についての知見を得たい場合。
　この場合は完全融解後徐冷した後昇温サーモグラムを測定する。
　ポリマーの熱転移挙動は、その熱履歴によって変化するので、予めそれを消去して測定されなければならない。また実施例および図面に示すように、冷却速度が十分小さくないと、その後の昇温過程において見掛け上ピークが分裂することがある。これは、急速な冷却下で十分成長できなかったカメラ晶が昇温過程で融解−再結晶化するためであると考えられる。そのため本発明では、ＤＳＣ中１５０℃で５分間保持（プレメルト）した後、１℃／分の降温速度で４０℃まで冷却して降温サーモグラムを得、しかる後１０℃／分の昇温速度で１５０℃起まで加熱して昇温サーモグラムを得る。各サーモグラム上、最初の発熱が開始した温度と５０℃との間、あるいは５０℃と全ての吸熱が終了した温度との間を、直線で結んで熱量をもとめるためのベースラインとする。本発明において「ピーク」とは、明瞭に吸熱側に極大に示すものであって、単に変曲点によって識別されるようなショルダー（肩）状のものや、サーモグラムにおける最大ピーク強度の１／１０未満の小さな変化によってピーク状に見えるものは「ピーク」とはしない。これは、下記のように本発明がサーモグラムの微小な変化を問題にするものではないからである。
　本発明で用いるエチレン−αオレフィン共重合体の昇温サーモグラムにおいて、まず７５ないし１００℃の範囲内に、好ましくは８０ないし９５℃の範囲内に吸熱ピーク（ａ）が観測されることが必要である。吸熱ピーク（ａ）は上記温度範囲内に複数個観測されてもよい。吸熱ピーク（ａ）のピーク温度がこの範囲より高いと、十分低温からヒートシール性やホットタック性が発現しない。この範囲より低い場合ヒートシール性やホットタック性での最大剥離強度が低下する。
　本発明で用いるエチレン−αオレフィン共重合体の昇温サーモグラムにおいて、さらに１２０℃以上に吸熱ピーク（ｂ）が観測されることが必要である。吸熱ピーク（ａ）が存在するだけでは、ホットタック性やヒートシール性の発現する温度が十分低温にならず、しかもホットタック性が発現する温度域が事実上実用性がない程極めて狭い。吸熱ピーク（ｂ）の吸熱量ΔＨｂが吸熱ピーク（ａ）の吸熱量ΔＨａに対する比、すなわちΔＨｂ／ΔＨａが０．０３以上、好ましくは０．０５以上、さらに好ましくは０．１０以上であるとヒートシール性やホットタック性が十分低温から発現するようになる。一方、ΔＨｂ／ΔＨａが２．０より大きいと、ホットタック性やヒートシール性の発現する温度が高くなり好ましくない。したがって、ΔＨｂ／ΔＨａは２．０以下、好ましくは１．５以下、さらに好ましくは１．０以下である。吸熱ピーク（ｂ）の温度が１２０℃より低いと、ホットタック性の発現する温度域が狭くなる。吸熱ピーク（ｂ）は１２０℃以上に存在することが好ましい。しかしながら、ポリエチレンの融点は１４０℃を越えることはないから、吸熱ピーク（ｂ）のピーク温度はこれ以下である。吸熱ピーク（ｂ）は上記温度範囲内に複数個観測されてもよい。
　ΔＨａは、吸熱ピーク（ａ）の存在すべき温度範囲外の高温側および低温側に観測される吸熱ピークとの間でそれぞれ昇温サーモグラムが極小値（吸熱側を正に取って）を示す温度間の吸熱量であり、低温側に吸熱ピークが観測されない場合は５０℃を採用する。ΔＨｂは、吸熱ピーク（ｂ）の存在すべき上記温度範囲より低温側に観測される吸熱ピークとの間でサーモグラムが極小値を示す温度と吸熱終了温度との間の吸熱量である。もし、ある温度域で一定の極小値を示す場合には、その温度域の中央の温度を極小値を示す温度とするものとする。
　本発明は、本発明のエチレン−αオレフィン共重合体の昇温サーモグラムに上記の吸熱ピーク（ａ）および（ｂ）以外の吸熱ピークが存在することを妨げるものではないが、本発明の効果を十分に発揮させるためには、ΔＨａとΔＨｂとの和の全吸熱量ΔＨｔに対する比、すなわち（ΔＨａ＋ΔＨｂ）／ΔＨｔは、０．７以上、さらに０．８以上、特に０．９以上であることが好ましい。
　本発明での吸熱ピーク（ａ）はその半値幅（Ｗａ１／２）が３０℃以下、さらに２７℃以下、特に２５℃以下が好ましい。Ｗａ１／２はピーク（ａ）からベースラインへ下ろした垂線の中点からベースラインに平行に引いた線と融解サーモグラムとが交わる２点間の温度差とする。ここで該線がサーモグラムと交わる前に隣ピークとの境界線と交わった場合この温度ともう一方の交点との温度差を取るものとする。Ｗａ１／２が３０℃を超えると低温側でのヒートシール強度やホットタック時の剥離距離が大きくなり好ましくない。
（４）重合による製造
　本発明のエチレン−αオレフィン共重合体は重合反応器中で、エチレンと炭素数３ないし１０のα−オレフィンとから合成することができる。その方法の１つを以下に説明する。
　特願昭６３−１４２５２２号明細書に記載された方法、すなわち、（ａ）遷移金属成分と（ｂ）有機金属成分の存在下、エチレンを重合し、しかる後にα−オレフィンと（ｃ）第三成分を供給することによって、本発明のエチレン−αオレフィン共重合体を得ることができる。エチレン−αオレフィン共重合体の密度とα−オレフィンの含有量は、供給するα−オレフィンと（ｃ）第三成分の量をそれぞれ調整することにより制御することができるが、それぞれの供給量は（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の種類の重合温度、重合圧力に依存するので、実験的に決める必要がある。さらに、特願昭６３−１４２５２２号明細書に記載された方法を具体的に説明する。すなわち、炭化水素溶媒中、（ａ）遷移金属成分としてＶＯ（ＯＲ）ｎＸ３−ｎ（ただし、Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン、０＜ｎ＜３）なる方式で示されるバナジウム化合物および（ｂ）有機金属成分としてＲ′ｍＡｌＸ３−ｍ（ただし、Ｒ′は炭化水素基、Ｘはハロゲン、１＜ｍ＜３）で示される有機アルミニウム化合物および（ｃ）第三成分として下記一般式Ｒ″（Ｃ＝Ｏ）ＯＲ’’’（ただし、Ｒ″は炭素数１〜２０で、部分的あるいは全てハロゲン置換された有機基、Ｒ’’’は炭素数１〜２０の炭化水素基）で示されるエステル化合物（Ｍと略す）とから形成される触媒系を用いて、エチレンと炭素数３ないし１０のα−オレフィンを共重合するに際し、Ａｌ／Ｖ（モル比）が２．５以上、Ｍ／Ｖ（モル比）が１．５以上となる触媒条件下、エチレンとα−オレフィンとのモル比を３５／６５ないし６０／４０として、重合温度４０℃ないし８０℃において、炭化水素溶媒不溶ポリマー（スラリー部）および炭化水素溶媒可溶ポリマー（溶液部）共存状態で共重合して得られる。具体的な例は、後に実施例として示される。
（５）フィルムの製造
　本発明のポリエチレンフィルムは、前記（３）、（４）で述べたエチレン−αオレフィン共重合体を、原料樹脂が融解する温度で、インフレーション法、Ｔダイ法など公知の技術によって製造できる。
　インフレーション法は、吹き込み成形法とも呼ばれ、押出機で溶融混練された樹脂がダイの円形のスリットを通ってチューブ状に押し出され、このチューブ内に吹き込まれる気体（通常は空気）の圧力を調整することによって広範囲の幅のフィルムが製造できる。フィルムの幅と円形スリットの直径との比は、ブロー・アップ・レシオ（ＢＵＲ）と呼ばれている。フィルムの厚さは、樹脂の押出速度とＢＵＲの選択によって調整できる。押し出されたチューブは、その外側から気体（通常は空気）および／または液体（通常は水）によって冷却される。水による冷却を行なう方法は、水冷インフレーション法と呼ばれ、透明性の優れたフィルムを得るために用いられるが、フィルムの幅の変更が面倒である。また、空気による冷却を行なう方法は、空冷インフレーション法と呼ばれ、種々の冷却装置や方法が提案されているが、大別すると、空冷を１段で行なう方法と多段で行なう方法がある。従来、Ｌ−ＬＤＰＥの１段空冷インフレーション法によるフィルムは透明性が不十分で、この改良のため多段空冷方式が提案されたが、多段空冷方式ではフィルムの幅の変更が簡単ではなく、水冷インフレーション法と同様、１台の機械で多種類のフィルムを経済的に製造できるというインフレーション法の特長が失われる。本発明では、１段空冷インフレーション法でも透明性の非常に優れたフィルムが得られる。本発明で、水冷インフレーション法や多段空冷インフレーション法でも透明性の優れたフィルムが得られることは勿論である。加工時の樹脂温度は完全融解温度から２５０℃の範囲内で通常は選ばれる。
　Ｔダイ法は、キャスト法とも呼ばれ、押出機で溶融混練された樹脂がダイの平行スリットを通って押し出され、水等の冷媒を通したロールに接触させられることによって冷却され、一般に透明性が良く、厚み精度の良いフィルムが製造できる。フィルムの厚さは、樹脂の押出速度とフィルムの引取速度の選択によって調整できる。加工時の樹脂温度は完全融解温度から３５０℃の範囲内で通常は選ばれる。
　本発明のエチレン−αオレフィン共重合体からなる単層のフィルムの厚さは、５ないし５００μｍ、特に１０ないし１００μｍであることが望ましい。厚さがこの範囲より薄いと、加工が難しい上にラミネーションする場合に取り扱いが難しくなり、厚いと、加工が難しい上にヒートシール特性が発揮されにくくなる。
（６）複合フィルム
　本発明のフィルムは、その卓越したヒートシール特性を十分に発揮させるために、他の基材との複合フィルムの形態であること、特に本発明のポリエチレンフィルムが少なくとも片側の表面層として存在する形態であることが望ましい。
　基材としては、フィルム形成の可能な任意の重合体、セロハン、紙、板紙、織物、アルミニウム箔等から選択できる。フィルム形成の可能な重合体としては、たとえば、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン１１、ナイロン１２等のポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフテレート等のポリエステル樹脂、ポリプロピレン、ポリ１−ブテン、ポリ−４−メチル−１−ペンテン、ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・メタクリル酸エステル共重合体、エチレン・アクリル酸エステル共重合体、エチレン・メタクリル酸共重合体、、エチレン・アクリル酸共重合体、アイオノマー等のポリオレフィン系樹脂、ポリ塩化ビニリデン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリビニルアルコール、エチレン・ビニルアルコール共重合体等から、各々のガスバリヤー性、印刷性、透明性、剛性、接着性等を勘案して、複合フィルムとする目的に応じて選択できる。基材が延伸可能である場合、特にポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリプロピレン等のように延伸されることによってフィルムの特性が向上する場合、基材は１軸あるいは２軸に延伸されていてもよい。
　複合フィルムの形態である場合、本発明の低密度ポリエチレンの層の厚さは、１ないし５００μｍ、特に１０ないし１００μｍであることが好ましい。基材層の厚さは任意であって、目的に応じて選択できる。また、複数の基材を種々の構成でもって複合することも、すでに広く行なわれていることであって、本発明でも採用することができる。
　本発明において２以上の層を有する複合フィルムは、ドライラミネーション法、ウエットラミネーション法、サンドイッチラミネーション法、ホットメルトラミネーション法などのラミネーション法、共押出法、押出コーティング法（押出ラミネーション法とも呼ばれる）およびこれらの組み合わせなど公知の技術によって製造できる。
　ラミネーション法においては、前記単層フィルムの説明で述べた方法によって得られた本発明のフィルムやここで述べる複合フィルムと他の基材とを、溶剤型接着剤、水性型接着剤、ホットメルト接着剤、溶融重合体などによって貼り合わせる。共押出法においては、溶融・押出された本発明によるエチレン−αオレフィン共重合体またはポリエチレン混合物と溶融・押出された他の重合体とをダイの内部および／または外部で接触させる。押出コーティング法においては、他の基材やここで述べる複合フィルムの少なくとも片方の表面に、溶融・押出された本発明によるエチレン−αオレフィン共重合体またはポリエチレン混合物膜または上記共押出法による溶融重合体膜をコーティングする。これらのさらに詳細については、加工技術研究会発行の「ラミネート加工便覧」に記載されている。
　このように製造された複合フィルムのうち、基材が１軸あるいは２軸に延伸が可能である場合はさらに１軸あるいは２軸の延伸を加えることができ、この方法によって本発明によるエチレン−αオレフィン共重合体の層の厚さを１μ程度まで薄くした延伸複合フィルムを得ることができる。延伸は、テンター延伸方式、インフレーション延伸方式、ロール延伸方式等公知の方法によって、基材が延伸可能な温度範囲に複合フィルムを加熱することによってでき、必要とあらばさらにヒートセットされる。
（７）添加剤
　本発明のフィルムおよび混合物は、酸化防止剤、耐候剤、滑剤、抗ブロッキング剤、帯電防止剤、防曇剤、無滴剤、顔料、フィラー等公知の添加剤を含有することができる。
（８）用途
　本発明のフィルムは、腰が強く（剛性が高く）、透明性、光沢に優れ、衝撃強度が大きく、引き裂き強度の方向間のバランスが良く、ヒートシール性の発現する温度が低く、ホットタック性の発現する温度が低くかつその温度域が広いという包装用フィルムとして重要な性質全てが優れているので、単層フィルムあるいは複合フィルムの形態で、漬物等のように水とともに包装される食品類、ミルク、スープ等の液体の食品類、菓子等のような乾燥した食品類、ハム、ソーセージ等加工肉類の包装等々、種々の内容物の包装に用いることができる。
＜実施例＞
　以下、実施例によって本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はその要旨を越えない限りこれらの例になんら制約されるものではない。
　はじめに、以下の実施例および比較例における物性値の測定方法を説明する。
（１）密度
　ＪＩＳ　Ｋ６７６０に規定された方法に従った。１００℃の水中で１時間アニールを行った後密度を測定した。
（２）メルトフローレート（ＭＦＲ）
　ＪＩＳ　Ｋ６７６０に規定された方法に従った。
（３）示差走査熱量計（ＤＳＣ）
　パーキエルマー社勢ＤＳＣ−７を用いた。
▲１▼完全融解後徐冷した後昇温サーモグラムを測定する場合。
　熱プレスにより作成した厚さ約０．５ｍｍのシートから切り出した約１０ｍｇの試片をＤＳＣ測定用サンプルパンに入れ、ＤＳＣ中で１５０℃で５分間プレメルトし、１℃／分まで４０℃まで降温し、５分間保持した後１０℃／分の速度で１５０℃まで昇温しサーモグラムを得る。
▲２▼フィルム状態から直接昇温サーモグラムを測定する場合。
　数枚に重ねた約１０ｍｇのフィルムをＤＳＣ測定用サンプルパンに入れ、ＤＳＣ中で４０℃で５分間保持した後１０℃／分で１５０℃まで昇温しサーモグラムを得る。
（４）ヘイズ（曇り度）
　ＡＳＴＭ　Ｄ１００３に規定された方法に従った。この値が小さいほど、透明性が良いことを示す。
（５）グロス（光沢）
　ＪＩＳ　Ｚ８７４１に規定された方法に従った。この値が大きいほど、光沢が良いことを示す。
（６）１％正割弾性率（Ｓｅｃａｎｔ　Ｍｏｄｕｌｕｓ）
　フィルムの加工方向（ＭＤ）またはその直角方向（ＴＤ）に巾２ｃｍの試片を切り出し、引張り試験機にチャック間距離６ｃｍで取りつけ、５ｍｍ／分の速度で引っ張り、１％伸びた時の応力から、１００×（応力）／（断面積）の式で計算した。
（７）ダート衝撃強度
　ＡＳＴＭ　Ｄ１７０９のＡ法に従った。
（８）エルメンドルフ引裂強度
　ＪＩＳ　Ｚ１７０２の規定された方法に従った。
（９）ヒートシール性
　２枚の複合フィルムのポリエチレン層どうしを合わせ、テスター産業社製ヒートシーラーを用いて、シール面圧力１．０ｋｇ／ｃｍ２、シール時間１．０秒の条件でシール巾１０ｍｍのヒートシールを行なった。シールバーの温度（ヒートシール温度）を５℃ずつ変えて同様にヒートシールを行なった。これから、シール面に直角方向に巾１５ｍｍの試片を切り出し、ショッパー型引張り試験機を用いて、２００ｍｍ／分の速度で１８０°剥離強度を測定した。
（１０）ホットタック性
　１５ｍｍ巾に切り出された複合フィルムのポリエチレン層どうしを合わせ、片方には滑車を介して３０ｇの荷重をかけておき、テスター産業社製ヒートシーラーを用いて、シール面圧力１．３ｋｇ／ｃｍ２、シール時間０．３秒の条件でシール巾２０ｍｍのヒートシールを行なった。シール終了と同時に荷重が落下し、シール終了から０．１４秒後にシール面に荷重による剥離力がかかることになるので、実際に剥離した長さを計測した。シールバーの温度（ヒートシール温度）を５℃ずつ変えて同様の試験を行なった。
参考例１〜１１、比較例１、２、５、７
（１）ランダム共重合体（Ｉ）の製造
　内容積２００リットルの撹拌機付槽型反応器下部に、ｎ−ヘキサンに所定のエチレンとブテン−１を溶解させた溶液を、ｎ−ヘキサン８０ｋｇ／時間、エチレンおよび１−ブテンをそれぞれ一定量／時間で連続的に供給した。別の供給ラインから三塩化バナジル、エチルアルミニウムセスキクロリド、パークロルクロトン酸ｎ−ブチルをそれぞれ一定量／時間で連続的に供給した。反応器内温度は、反応器外側に取り付けられたジャケットに冷却水を循環することにより４０℃又は５０℃に制御した。反応器内が常に満液状態になる様に反応器上部から重合液を連続的に抜き出し、少量のメタノールを添加して重合反応を停止させ、脱モノマーおよび水洗浄後、溶媒をスチームストリッピングして、固形共重合体を取り出し、これを８０℃で減圧乾燥してエチレン−１−ブテンランダム共重合体を得た。それぞれの共重合体の重合条件、共重合体の生成速度および得られた共重合体の密度、ＭＦＲおよび完全融解後徐冷した後測定したＤＳＣサーモグラムにおける吸熱ピークの値を第１表に示す。
（２）ランダム共重合体（Ｉ）と高密度ポリエチレン（ＩＩ）との混合物
　上記（１）で得られた各ランダム共重合体Ｉ−Ａ〜Ｉ−Ｆ各々と第２表に示すニッサンポリエチレン１０１０（ＩＩ−Ａ）、２０１０（ＩＩ−Ｂ）、又は１０７０（ＩＩ−Ｃ）を第３表、又は第４表に記載した割合で、日本ロール製造社製＃０型インテンシブミキサー機を用い、回転数３５ｒｐｍ、１５０℃で１０分間混練した。この際、上記樹脂の合計１００重量部に対して、ステアリン酸カルシウムを０．２０重量部、イルガノックス１０７６を０．１５重量部、サンドスターブＰ−ＥＰＱを０．１０重量部、エルカ酸アミドを０．０８重量部、シリカ系抗ブロッキング剤を０．１０重量部（参考例１〜３、比較例１、３）又は０．４０重量部（参考例４〜１１、比較例５、６、７）添加した。
　ここで用いたニッサンポリエチレンは赤外スペクトル分析からいずれもエチレン−１−ブテン系共重合体である。各高密度ポリエチレン（ＩＩ）の密度、ＭＦＲ、完全融解後徐冷した後測定したＤＳＣ昇温サーモグラムにおける吸熱ピークの値および該吸熱ピークの半値幅を第２表に示す。この様にして得られた均一混合物の密度、ＭＦＲ、完全融解後徐冷した後測定したＤＳＣサーモグラムにおける吸熱ピーク温度、ΔＨｂ／ΔＨａ、（ΔＨａ＋ΔＨｂ）／ΔＨｔ、Ｗａ１／２を第３表及び第４表に示す。
（３）フィルムの製造
▲１▼インフレーション法
（参考例１〜１０、比較例１、２、５、７）
　ダイ径１２５ｍｍ、ダイリップ２．０ｍｍのスパイラルダイおよびアイリス付き１段エアーリングを備えたプラコー社製インフレーション成形機Ｋ−４０Ｒを用いて、２４ｋｇ／時間の押出速度、１７０℃のダイ設定温度、１．８のブローアップ比なる条件で、上記（２）で得られた均一混合物から３０μｍの厚さのフィルムを得た。こうして得られたフィルムの物性を第３表、第４表に示す。
　次に示す複合フィルムの製造に供するフィルムは、装置に取り付けられたコロナ処理機により、表面張力が４２〜４５ｄｙｎｅ／ｃｍとなるようにコロナ処理を施した。
▲２▼Ｔダイ法（参考例１１）
　内径５０ｍｍの押し出し機、ダイ巾４００ｍｍ、ダイギャップ０．７ｍｍのＴダイとセミマットロールを備えた、田辺プラスチック製Ｔダイフィルム成形機で、加工温度２７０℃、押出量６．４ｋｇ／時間、チルロール温度７５℃で３０μｍの厚さのフィルムを得た。装置に取り付けられたコロナ処理機により、表面張力が４２〜４５ｄｙｎｅ／ｃｍとなる様にコロナ処理を施した。こうして得られたフィルムの物性を第４表に示す。
（４）複合フィルムの製造
▲１▼サンドイッチラミネーション法
（参考例１〜３、比較例１、２）
　延伸ナイロン（厚さ１５μｍ）／ＬＤＰＥ（厚さ２０μｍ）基材フィルムと上記（３）で得られたフィルムとを、住友重機械製６５ｍｍφ押出機と田辺プラスチック機械製Ｌ５５０型ラミネーターを用い、樹脂温度３２０℃のスミカセンＬ７０５を中間に押し出すことにより中間層の厚さが３０μｍのサンドイッチ・ラミネーション複合フィルムを得た。こうして得た複合フィルムのヒートシール性を第５表に、ホットタック性を第６表に示す。
▲２▼ドライラミネーション法
（参考例４〜ｌｌ、比較例５、６、７）
　康井精機製卓上型テストコーターを用いて、上記（３）で得られたフィルムを、乾燥後２ｇ／ｍ２となる様にウレタン系接着剤を塗布した厚さ１５μｍの延伸ナイロン基材フィルムに、４０℃で３ｋｇ／ｃｍ２で圧着させた後、４０℃で２日間加温熟成することによりドライラミネーション複合フィルムを得た。こうして得られた複合フィルムのヒートシール性を第７表にホットタック性を第８表に示す。
比較例３
　住友化学工業株式会社製スミカセン−Ｌの試作品で、密度０．９１３、ＭＦＲ１．９のもの（赤外吸収スペクトル分析からエチレン−１−ブテン系共重合体である）を参考例２の均一混合物のかわりに用いる外は参考例２の（３）および（４）と同様に行った。上記試作品の完全融解後徐冷した後測定したＤＳＣサーモグラムにおける吸熱ピークは１０３．０および１２０．４℃に観測され、両吸熱ピーク間の１１２．０℃で昇温サーモグラムの極小値を示した。この１１２．０℃を境にした低温側の吸熱量に対する高温側の吸熱量の比は０．４２、低温側ピークの半値幅は３４．２℃であった。又こうして得られたフィルムを直接昇温して得られたＤＳＣサーモグラムでは１１６．０℃のみにピークを持ちその半値幅は２９．８℃であった。
　こうして得られたフィルムおよび複合フィルムの性質を第３表及び第５、６表に示す。
比較例４
　三井石油化学工業株式会社製ウルトゼックス１５２０Ｌ（密度０．９１３、ＭＦＲ２．５、赤外吸収スペクトル分析から４−メチル−１−ペンテンが９．１重量％共重合されているエチレン−４−メチル−１ペンテン系共重合体である）を参考例２の均一混合物のかわりに用いる外は参考例２の（３）および（４）と同様に行った。ただし、原料ペレット１００重量部あたり０．１５重量部の抗ブロッキング剤が分析されたので、抗ブロッキング剤をさらに添加することはしなかった。上記試料の完全融解後徐冷した後測定したＤＳＣサーモグラムにおける吸熱ピークは１０２．３および１１９．３℃に観測され、両吸熱ピーク間の１１５．４℃で昇温サーモグラムの極小値を示した。この１１５．４℃を境にした低温側の吸熱量に対する高温側の吸熱量の比は０．１９、低温側ピークの半値幅は３１．０℃であった。又こうして得られたフィルムを直接昇温して得られたＤＳＣサーモグラムでは１０９．４℃のみにピークを持つ幅広い分布をもちその半値幅は２７．６℃であった。
　こうして得られたフィルムおよび複合フィルムの性質を第３表及び第５、６表に示す。
実施例１
（１）二段重合法によるエチレン−αオレフィン共重合体の製造
　内容積１００の撹拌機付反応器にｎ−ヘキサン６０、エチルアルミニウムセスキクロリド６０ｇを供給した。反応器外にとりつけたジャケットに温水を循環することにより反応器内部を４０℃に昇温した。次にエチレン２６ｋｇ／ｃｍ２を供給し、三塩化バナジル４ｍｇを投入することにより重合を開始した。反応中でエチレン圧力が１．６ｋｇ／ｃｍ２に保たれる様に供給した。２０分後αオレフィンとして１−ブテン８ｋｇ、水素２．５ｋｇ／ｃｍ２を供給しパークロロクロトン酸ｎ−ブチル４．０ｇを投入した。２０分毎に分けてパークロロクロトン酸ｎ−ブチルを４．０ｇずつ４回投入した。反応中で全圧力が一定となる様にエチレンを供給した。又ジャケットに冷却水を循環することにより、反応器中の温度を４０℃に保った。重合開始から２時間後に反応器中のガスをパージし、内容物を大量のメタノールに加えて沈澱物を得た。これらをろ過し固形物を乾燥することによりエチレン−１−ブテン共重合体を得た。
　この様にして得られたエチレン−１−ブテン共重合体の密度、ＭＦＲ、完全融解後徐冷した後に測定したＤＳＣサーモグラムでの測定結果を第４表に示す。
（２）添加剤との混練
　上記（１）で得られたエチレン−１−ブテン共重合体を日本ロール製造製＃０型インテンシブミキサー機を用い、回転数３５ｒｐｍ、１５０℃で１０分間混練した。この際、上記エチレン−１−ブテン共重合体１００重量部に対して、ステアリン酸カルシウムを０．２０重量部、イルガノックス１０７６を０．１５重量部、サンドスターブＰ−ＥＰＱを０．１０重量部、エルカ酸アミドを０．０８重量部、シリカ系抗ブロッキング剤を０．４０重量部添加した。
（３）フィルムおよび複合フィルムの製造
　上記（２）によって得られたポリエチレンペレットをもちいて参考例１０の（３）、（４）と全く同様の方法で行った。
得られたフィルムから直接測定したＤＳＣサーモグラムの各測定値を表４に示す。
　こうして得られたフィルムおよび複合フィルムの性質を第４表および第７、８表に示す。
比較例６
　住友化学工業株式会社製スミカセン−Ｌの試作品で、密度０．９１４、ＭＦＲ２．７のもの（赤外吸収スペクトル分析からエチレン−１−ブテン系共重合体である）に対してシリカ系抗ブロッキング剤を０．４０重量部溶融混練した試料を参考例９の均一混合物のかわりに用いる外は参考例９の（３）および（４）と同様に行った。上記試作品の完全融解後徐冷した後測定したＤＳＣサーモグラムにおける吸熱ピークは１０１．４および１２０．３℃に観測され、両吸熱ピーク間の１１１．８℃で昇温サーモグラムの極小値を示した。この１１１．８℃を境にした低温側の吸熱量に対する高温側の吸熱量の比は０．３３、低温側ピークの半値幅は３１．６℃であった。又こうして得られたフィルムを直接昇温して得られたＤＳＣサーモグラムでは１０９．５℃のみにピークを持ちその半値幅は２７．８℃であった。
　こうして得られたフィルムおよび複合フィルムの性質を第４表及び第７、８表に示す。
参考例１２、比較例８
（１）バナジウム系触媒（ａ）の合成
　アルゴン置換された１００ｍｌフラスコ中に三塩化バナジウム０．０３３モルとｎ−ヘプタン２６ｍｌを加えて５０℃に昇温し、メチルアルコール０．１６５モルを加えて、アルゴン気流中で撹拌下、５０℃で１時間反応させた。反応後、上澄液をガラスフィルターで抜出し、２５ｍｌのｎ−ヘプタンで３回洗浄し、減圧乾燥を行って、ｎ−ヘプタンに不溶の暗緑色固体粉末状バナジウム化合物を得た。
　このバナジウム化合物の組成を分析するとバナジウム原子が２１重量％、塩素原子が４２重量％、ＣＨ３ＯＨが４０重量％であった。従って、このバナジウム化合物はＶＣｌ３・３．０ＣＨ３ＯＨ（一般式Ｖ（ＯＲ）ｍＣｌ３−ｍ・ｎＲＯＨのｍおよびｎが０および３．０）で示される化合物であった。また、この化合物のＸ線粉末スペクトルは三塩化バナジウム特有のスペクトルは認められなかった。
（２）ランダム共重合体Ｉ−Ｇの製造
　内容積１００の撹拌機付反応器にｎ−ヘキサン６０、１−ヘキセン３．８ｋｇ、エチルアルミニウムセスキクロリドの１０ｗｔ％ヘキサン溶液を４００ｍｌ供給した。反応器外にとりつけたジャケットに温水を循環することにより反応器内部を３０℃に昇温した。水に水素１．５ｋｇ／ｃｍ２、エチレン４．５ｋｇ／ｃｍ２を供給し、これに前記バナジウム系触媒（ａ）１．５８ｇとエチルアルミニウムセスキクロリドの１０ｗｔ％ヘキサン溶液７０ｍｌの混合物を投入し重合を開始した。２０分毎５回に分けて１ｍｍｏｌ／ｍｌのパークロロクロトン酸ｎ−ブチル溶液を１．２５ｍｌずつ投入した。反応途中で全圧力が一定となる様にエチレンを供給した。又ジャケットに冷却水を循環することにより、反応器中の温度を３０℃に保った。重合開始から２時間後に反応器中のガスをパージし、内容物を大量のメタノールに加えて沈澱物を得た。これらをろ過し固形物を乾燥することによりエチレン−１−ヘキセンランダム共重合体を得た。
　この様にして得られた共重合体のＭＦＲ、完全融解後徐冷した後に測定したＤＳＣサーモグラムでの測定結果を第４表に示す。
（３）ランダム共重合体と高密度ポリエチレンとの混合物
　上記（１）で得られたランダム共重合体Ｉ−Ｇを参考例９の（２）と全く同様の条件で日産ポリエチレン１０１０（ＩＩ−Ａ）と混合した。この様にして得られた共重合体のＭＦＲ、完全融解後徐冷した後に測定したＤＳＣサーモグラムでの測定結果を第４表に示す。
（４）フィルムおよび複合フィルムの製造
　上記（３）によって得られたポリエチレンペレットをもちいて参考例１０の（３）、（４）と全く同様の方法で行った。
　得られたフィルムから直接測定したＤＳＣサーモグラムの各測定値を表４に示す。
　こうして得られたフィルムおよび複合フィルムの性質を第４表及び第７、８表に示す。
比較例９
　住友化学工業株式会社製スミカセンαの試作品で、密度０．９１３、ＭＦＲ２．０のもの（赤外吸収スペクトル分析からエチレン−１−ヘキセン系共重合体である）に対してシリカ系抗ブロッキング剤を０．４０重量部溶融混練した試料を参考例１２の均一混合物のかわりに用いる外は実施例１３の（３）と同様に行った。上記試作品の完全融解後徐冷した後測定したＤＳＣサーモグラムにおける吸熱ピークは１０３．６℃および１２１．０℃に観測され、両吸熱ピーク間の１１４．０℃で昇温サーモグラムの極小値を示した。この１１４．０℃を境にした低温側の吸熱量に対する高温側の吸熱量の比は０．３０、低温側ピークの半値幅は３３．４℃であった。又こうして得られたフィルムを直接昇温して得られたＤＳＣサーモグラムでは１０９．４℃のみにピークを持ちその半値幅は２９．２℃であった。
　こうして得られたフィルムおよび複合フィルムの性質を第４表及び第７、８表に示す。
参考例１ないし３の均一混合物、比較例４のウルトゼックス１５２０Ｌについて、ＤＳＣ昇温サーモグラム測定において降温過程の速度を１℃／分とした時と１０℃／分とした時の昇温サーモグラムにおける吸熱ピークのピーク温度を第９表に示す。また、第１図ないし第４図に参考例２および比較例４の降温条件を変えた昇温サーモグラムを示す。図において横軸は温度、縦軸はピーク高さ（吸熱）をあらわす。第１図〜第２図と第３図〜第４図との対比から、１℃／分の降温速度の時には１本であった高温側の吸熱ピークが、１０℃／分と降温速度を大きくすると分裂する場合があることがわかる。この分裂は、急速な冷却下に十分成長できなかったカメラ晶が昇温過程で融解−再結晶化して生じたと考えられる。
　なお、第１図および第２図における温度軸（横軸）にほぼ平行な直線はベースラインを示し、また、垂直な直線は各吸熱ピーク間においてサーモグラムが極小値を示す温度を示し、この温度を境にして各ピークの吸熱量が算出される。
　又参考例２および比較例４のフィルムから得られるＤＳＣ昇温サーモグラムを第５図および第６図に示す。参考例２のフィルムでは９２．２℃および１２５．８℃に明確なピークをもつが、比較例４のフィルムでは１０９．０℃にピークを持つ幅広い融解パターンを示す。
　第５、６表での参考例２は比較例３、４よりも、又は第７、８表での参考例５〜１０、１２は比較例６よりもさらに参考例１３は比較例９よりも低温からヒートシール、ホットタック性が発現し、なおかつホットタック性の発現する温度域が顕著に広いことが分かる。更に第８表で比較例５は同程度の密度を有する参考例４、５と比べてホットタックの最小剥離距離が長くなっており強度が劣ることがわかる。又第３、４表で同じ密度で比較すると参考例は従来のＬＬＤＰＥからのフィルムに比べて、透明性（ヘイズ）、光沢（グロス）、衝撃強度が格段に優れ、腰（１％正割弾性率）も強い。
　このように、本発明のフィルムは従来のフィルムに較べて、包装用フィルムとして格段に優れたものである。
＜発明の効果＞
　以上述べたように本発明により、ヒートシール性、ホットタック性、透明性、光沢、腰、衝撃強度、および引裂強度の全ての物性を高度に満足する包装用途に最適な低密度ポリエチレン系フィルムおよびその材料を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
第１図は、１℃／分の速度での降温後１０℃／分の速度における参考例２の昇温サーモグラムを示す図面である。
第２図は、１℃／分の速度での降温後１０℃／分の速度における比較例４の昇温サーモグラムを示す図面である。
第３図は、１０℃／分の速度での降温後１０℃／分の速度における参考例２の昇温サーモグラムを示す図面である。
第４図は、１０℃／分の速度での降温後１０℃／分の速度における比較例４の昇温サーモグラムを示す図面である。
第５図はフィルム状態から直接測定した１０℃／分の速度での参考例２の昇温サーモグラムを示す図面である。
第６図はフィルム状態から直接測定した１０℃／分の速度での比較例４の昇温サーモグラムを示す図面である。
【図面】