【事件の表示】
　特許第２８９６８２９号「トナー及び画像形成方法」の請求項1ないし6に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８９６８２９号の請求項１ないし６に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第2896829号の出願は、平成4年6月17日に出願され、平成11年3月12日に設定登録されたものであり、その後、鈴木理子より、特許異議の申立がなされ、これに基づいて、取消理由通知がなされ、特許権者よりその指定期間内である平成12年5月16日に明細書の訂正請求がなされたものである。
2.訂正の適否
（1）訂正事項
　本件明細書につき、訂正請求書に添付された訂正明細書に記載される次の（a）〜（g）の訂正を求めるものである。
（a）特許請求の範囲における、
「【請求項1】少なくとも結着樹脂及び磁性粉を含有し、重量平均粒径が4〜11μmであり、トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が3〜15個数％であり、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子が8〜19個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数B
Ｂ＝SW/D4×100
（但し、SWは重量分布の標準偏差、D4は重量平均粒径）が30以下であることを特徴とする磁性トナー。
【請求項2】請求項1に記載の磁性トナーを用い、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、転写材を介して転写手段を潜像担持体と当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。
【請求項3】少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が4〜11μmであり、トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が3〜15個数％であり、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子が8〜19個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数B
Ｂ＝SW/D4×100
（但し、SWは重量分布の標準偏差、D4は重量平均粒径）が30以下であることを特徴とする非磁性トナー。
【請求項4】請求項3に記載の非磁性トナー及び樹脂で被覆されたキャリアを使用して、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、転写材を介して転写手段を潜像担持体と当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。
【請求項5】少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が4〜11μmであり、トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が3〜15個数％であり、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子が8〜19個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数B
Ｂ＝SW/D4×100
（但し、SWは重量分布の標準偏差、D4は重量平均粒径）が30以下であることを特徴とする1成分系非磁性トナー。
【請求項6】請求項5に記載の1成分系非磁性トナーを用い、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、転写材を介して転写手段を潜像担持体と当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。」を、
「【請求項1】バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる磁性トナーであり、
　該磁性トナーは、少なくとも結着樹脂及び磁性粉を含有し、重量平均粒径が4〜11μmであり、トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％であり、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子が8〜19個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数B
Ｂ＝SW/D4×100
（但し、SWは重量分布の標準偏差、D4は重量平均粒径）
が30以下であることを特徴とする磁性トナー。
【請求項2】少なくとも結着樹脂及び磁性粉を含有し、重量平均粒径が4〜11μmであり、トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％であり、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子が8〜19個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数B
Ｂ＝SW/D4×100
（但し、SWは重量分布の標準偏差、D4は重量平均粒径）
が30以下である磁性トナーを用い、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。
【請求項3】バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる二成分系現像剤用非磁性トナーであり、
　該非磁性トナーは、少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が4〜11μmであり、トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％であり、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子が8〜19個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数B
Ｂ＝SW/D4×100
（但し、SWは重量分布の標準偏差、D4は重量平均粒径）
が30以下であることを特徴とする非磁性トナー。
【請求項4】少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が4〜11μmであり、トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％であり、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子が8〜19個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数B
Ｂ＝SW/D4×100
（但し、SWは重量分布の標準偏差、D4は重量平均粒径）
が30以下である非磁性トナー及び樹脂で被覆されたキャリアを有する二成分系現像剤を使用して、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。
【請求項5】バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる一成分系非磁性トナーであり、
　該一成分系非磁性トナーは、少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が4〜11μmであり、トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％であり、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子が8〜19個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数B
Ｂ＝SW/D4×100
（但し、SWは重量分布の標準偏差、D4は重量平均粒径）
が30以下であることを特徴とする一成分系非磁性トナー。
【請求項6】少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が4〜11μmであり、トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％であり、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子が8〜19個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数B
Ｂ＝SW/D4×100
（但し、SWは重量分布の標準偏差、D4は重量平均粒径）
が30以下である一成分系非磁性トナーを用い、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。」と訂正する。
（b）明細書の段落【0019】における、
「・・・トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が3〜15個数％であり、・・・」を、
「・・・トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％であり、・・・」と訂正する。
（c）明細書の段落【0040】における、
「・・・トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が3〜15個数％であり、・・・」を、
「・・・トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％であり、・・・」と訂正する。
（d）明細書の段落【0046】における、
「さらに、本発明に適応できるトナーは、粒径が2.00〜4.00μmのトナー粒子が3〜15個数％、より好ましくは4〜12個数％である。非磁性トナーにおいては3個数％未満の場合、・・・。また磁性トナーにおいては3個数％未満の場合、・・・。15個数％を超える場合は、長期にわたって複写を続けていくと、カブリやトナー飛散等により、画像の低下をもたらす。」を、
「さらに、本発明に適応できるトナーは、粒径が2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％である。非磁性トナーにおいては4個数％未満の場合、・・・。また磁性トナーにおいては4個数％未満の場合、・・・。12個数％を超える場合は、長期にわたって複写を続けていくと、カブリやトナー飛散等により、画像の低下をもたらす。」と訂正する。
（e）明細書の段落【0173】における、
「・・・フェライトキャリア（体積平均粒径50μm）90部を混合して、二成分系非磁性現像剤を得た。」を、
「・・・フェライトキャリア（体積平均粒径50μm）90部を混合して、二成分系現像剤を得た。」と訂正する。
（f）明細書の段落【0186】における、
「・・・フェライトキャリア（体積平均粒径35μm）90部を混合して、2成分系非磁性現像剤とした。」を、
「・・・フェライトキャリア（体積平均粒径35μm）90部を混合して、二成分系現像剤とした。」と訂正する。
（g）明細書の段落【0206】における、
「・・・混合して、正荷電性の1成分系非磁性トナー（現像剤）を得た。」を、
「・・・混合して、正荷電性の一成分系非磁性トナー（現像剤）を得た。」と訂正する。
（２）訂正の目的の適否
請求項1における訂正について
　ここでは、磁性トナーにつき、「バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる」と訂正し、そのトナーの用途ないしは使用態様を限定し、また、トナー粒度分布につき、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が「4〜12個数％」と訂正し、その数値がより限定されるものであって、これらの訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
請求項2における訂正について
　ここでは、転写工程につき、「バイアス電圧が印加されている」ところの転写手段を用い、「3g/cm以上の当接圧で」当接させると訂正し、その工程の条件がより限定され、また、トナー粒度分布につき、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が「4〜12個数％」と訂正し、その数値がより限定されるものであって、これらの訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　この他、請求項2では、請求項1の訂正に伴い、同項を引用する記載を独立形式で記載するように訂正し、これは、規定内容が重複しないようにするものであり、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
請求項3における訂正について
  ここでは、非磁性トナーにつき、「バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる二成分系現像剤用」と訂正し、その用途ないしは使用態様を限定し、また、トナー粒度分布につき、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が「4〜12個数％」と訂正し、その数値がより限定されるものであって、これらの訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
請求項4における訂正について
　ここでは、転写工程につき、「バイアス電圧が印加されている」ところの転写手段を用い、「3g/cm以上の当接圧で」当接させると訂正し、その工程の条件がより限定され、また、トナー粒度分布につき、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が「4〜12個数％」と訂正し、その数値がより限定されるものであって、これらの訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　この他、請求項4では、請求項3の訂正に伴い、同項を引用する記載を独立形式で記載するように訂正することを含むものであるが、これは、規定内容が重複しないようにするものであり、また、非磁性トナー及び樹脂で被覆されたキャリアを「非磁性トナー及び樹脂で被覆されたキャリアを有する二成分系現像剤」と訂正し、成分形態をより明確にするものであり、これらは、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
請求項5における訂正について
  ここでは、1成分系非磁性トナーにつき、「バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる」と訂正し、その用途ないしは使用態様を限定し、また、トナー粒度分布につき、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が「4〜12個数％」と訂正し、その数値がより限定されるものであって、これらの訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　この他、「1成分系非磁性トナー」を「一成分系非磁性トナー」と訂正することを含むものであるが、これは、表現を統一するものであり、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
請求項6における訂正について
　ここでは、転写工程につき、「バイアス電圧が印加されている」ところの転写手段を用い、「3g/cm以上の当接圧で」当接させると訂正し、その工程の条件がより限定され、また、トナー粒度分布につき、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が「4〜12個数％」と訂正し、その数値がより限定されるものであって、これらの訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　この他、請求項6では、請求項5の訂正に伴い、同項を引用する記載を独立形式で記載するように訂正すること、また、「1成分系非磁性トナー」を「一成分系非磁性トナー」と訂正することを含むものであるが、これらは、同じく、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
その他の訂正について
  上記訂正（b）〜（d）は、特許請求の範囲の訂正に伴って、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子の個数％の数値を、整合させるものであって、明瞭でない記載の釈明を目的とし、また、上記訂正（e）〜（g）は、現像剤の表現方法を一層明確にする、又は、統一するものであって、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
（３）新規事項の有無及び拡張・変更の存否
  上記訂正事項の内、転写工程に関し、バイアス電圧が印加されること、及び3g/cm以上の当接圧で当接させるように限定することは、明細書の段落【0019】、【0020】、【0025】、【0026】、及び実施例の記載に基づくものであり、また、当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用するように限定することは、明細書の段落【0019】、及び【0020】等の記載に基づくものであり、そして、トナー粒度分布につき、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子を4〜12個数％と限定することは、明細書の段落【0046】、及び実施例の記載に基づくものであり、また、これ以外の訂正事項についても、明細書の記載の範囲内でなされるものであって、上記訂正は、新規事項の追加に該当しない。
　また、これらのものは、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（３）独立特許要件の判断
　ここでは、訂正明細書の特許請求の範囲に記載される発明について、取消理由通知に記載した理由及びその証拠を基に、その独立特許要件を判断することとする。
（３−１）証　拠
1．特開平2−877号公報（以下、「引用例1」という）
2．特開昭63−220172号公報（以下、「引用例2」という）
3．特開平1−214874号公報（以下、「引用例3」という）
4．特開平1−234859号公報（以下、「引用例4」という）
5．日本粉体工業協会編「粉粒体計測ハンドブック」昭和56年5月10日初版1刷、日刊工業新聞社、第29〜35頁（以下、「引用例5」という）
6．電子写真学会編「電子写真技術の基礎と応用　Electrophotography−Bases　and　Applications」1992年6月15日初版第2刷、株式会社コロナ社、第66〜71頁の［2.5転写プロセス］、第308〜316頁の［4.5クリーニングデバイス］の箇所（以下、「引用例6」という）
　引用例1には、
「5μm以下の粒径を有する非磁性トナー粒子が17〜60個数％含有され、8〜12.7μmの粒径を有する非磁性トナー粒子が1〜30個数％含有され、16μm以上の粒径を有する非磁性トナー粒子が2.0体積％以下含有され、非磁性トナーの体積平均粒径が4〜10μmであり、5μm以下の非磁性トナー粒子群が下記式
　N/V＝−0.04N＋k
〔式中、Nは5μm以下の粒径を有する非磁性トナー粒子の個数％を示し、Vは5μm以下の粒径を有する非磁性トナー粒子の体積％を示し、kは4.5乃至6.5の正数を示す。ただし、Nは17乃至60の正数を示す。〕を満足する粒度分布を有することを特徴とする非磁性トナー。」（特許請求の範囲）、
「画像形成装置が有する感光体上の潜像が100μm以下の線画像の場合に、通常の普通紙複写機では細線再現性が一般に悪く、線画像の鮮明さがいまだ充分でない。最近、デジタルな画像信号を使用している電子写真プリンターの如き画像形成装置では、潜像は一定電位のドツトが集まって形成されており、ベタ部、ハーフトーン部およびライト部はドツト密度をかえることによって表現されている。ところが、ドツトに忠実にトナー粒子がのらず、ドツトからトナー粒子がはみ出した状態では、デジタル潜像の黒部と白部のドツト密度の比に対応するトナー画像の階調性が得られないという問題点がある。・・・。初期においては、良好な画質であるが、コピーまたはプリントアウトをつづけているうちに、画質が劣悪化してゆくことがある。この現象は、コピーまたはプリントアウトをつづけるうちに、現像されやすいトナー粒子のみが先に消費され、現像機中に、現像性の劣ったトナー粒子が蓄積し残留することによって起こると考えられる。・・・。本発明の目的は上述のごとき問題点を解決した非磁性トナーを提供するものである。」（第1頁右下欄第14行〜第2頁左下欄末行）、
「実施例1
　スチレン/アクリル酸ブチル/ジビニルベンゼン共重合体（共重合重量比80/19.5/0.5、重量平均分子量32万）　　100重量部
　ニグロシン（個数平均粒径約3μm）　　　3重量部
　低分子量プロピレン-エチレン共重合体　　　4重量部　
  カーボンブラック　　　5重量部
　上記材料をブレンダーでよく混合した後、150℃に設定した2軸混練押出機にて混練した。得られた混練物を冷却し、カツターミルにて粗粉砕した後、ジエツト気流を用いた微粉砕機を用いて微粉砕し、得られた微粉砕粉を固定壁型風力分級機で分級して分級粉を生成した。さらに、得られた分級粉をコアンダ効果を利用した多分割分級装置（日鉄鉱業社製エルボジエツト分級機）で超微粉および粗粉を同時に厳密に分級除去して体積平均粒径7.7μmの黒色微粉体（非磁性トナー）を得た。得られた非磁性トナーは、外部磁場5000エルステツドにおいて飽和磁化は0emu/gであつた。
　得られた正帯電性の黒色微粉体である非磁性トナーを前述の如く100μのアパチヤーを具備するコールターカウンタTAII型を用いて測定したデータを下記第1表に示す。
　　　　　　　　　　　　　　第1表
　　　　　　　　　　　　　　個数％（N）　　体積％(V)
　サイズ（μm）　個数　　　分布　　累積　　分布　　累積
　2.00〜2.52　　　1581　　　1.5　　1.5　　　0.0　　0.0
　2.52〜3.17　　　4125　　　3.8　　5.3　　　0.0　　0.0
　3.17〜4.00　　　9117　　　8.4　　13.6　　1.5　　　1.5
　4.00〜5.04　　　18908    17.4　　31.0　　6.7　　　8.2
　5.04〜6.35　　　25970　　23.9　　54.9　　16.9　　25.1
　6.35〜8.00　　　28560　　26.3　　81.2　　33.3　　58.4
　8.00〜10.08　　17300　　15.9　　97.1　　31.5　　89.9
　10.08〜12.70　　3000　　　2.8　　99.9　　9.6　　99.5
　12.70〜16.00　　　101　　0.1　　100.0　　0.5　　100.0
　16.00〜20.20　　　　0　　0.0    100.0　　0.0　　100.0
　20.20〜25.40　　　　0　　0.0　　100.0　　0.0　　100.0
　25.40〜32.00　　　　0　　0.0　　100.0　　0.0　　100.0
　32.00〜40.30　　　　0　　0.0　　100.0　　0.0　　100.0
　40.30〜50.80　　　　0　　0.0　　100.0　　0.0　　100.0
　・・・。得られた黒色微粉体の非磁性トナー100重量部に正荷電性疎水性乾式シリカ（BET比表面積200m2/g）0.5重量部を加え、ヘンシエルミキサーで混合し、さらにこの非磁性トナー外添品10部と、フエライトキヤリア（体積平均粒径40μm）90部を混合して、正帯電性の二成分非磁性現像剤とした。・・・。
　調整した二成分現像剤を添付図面の第1図に示す現像装置に投入して、現像試験を実施した。・・・。
　そして上記スリーブに対し電源34により周波数1800Hz、ピーク対ピーク値が1300Vで中心値が-200Vの電圧を印加して、ノーマル現像を行った。トナー像は、負電荷のコロナ転写器で普通紙へ転写し、熱圧ローラ定着器で定着した。・・・。
　第4表から明らかなように、文字のライン部および大面積部も共に高画像濃度で、細線再現性、解像性も本発明の非磁性トナーは優れており、10000枚画出し後も、初めの画質の良さを維持していた。バーコピーコストも小さく、経済性にもすぐれたものであった。」（第13頁左上欄第3行〜第14頁右上欄第3行）である旨、記載されている。
　引用例2には、
静電潜像現像用トナーに関する発明が記載され、その発明の背景の項において、
「最近、複写機は高速化及び両面コピー等の高機能化が志向されている。また、現像及び転写後にクリーニングブレードで感光体表面をクリーニングすると共に感光体表面から除去されたトナーを回収し再び現像器中にリサイクルして再度現像用トナーとして使用しランニングコストを下げる所謂「リサイクル機構」を有する複写機が出現している。このようなリサイクルにはトナーをスクリューフィーダー等で搬送する方法がとられる。このように回収されたトナーはスクリューフィーダー等による物理的圧縮力によっても凝集することなくまた、トナー粒子が破壊されて微粉を発生せず初期の粒質物性を保っていることが要求される。」（第1頁右下欄第5〜17行）ことが記載されている。
　引用例3には、
トナーのリサイクルシステムを採用した画像形成方法に関する発明が記載されており、そして、その画像形成方法に用いられる画像形成装置につき、
「トナーのリサイクルシステムの具体例をそれぞれ第2図および第3図に示す。第2図に示した例において、・・・。23はクリーニング機構であり、このクリーニング機構23は潜像担持体のクリーニング領域に対向しかつ回収ドラム20にも対向するように伸びている。このクリーニング機構23においては、潜像担持体に残留したトナーが例えばブレードなどにより掻き取られて捕集されると共に、この捕集されたトナーが内部に設けたスクリューコンベア24により出口25側に供給される。・・・。この例においては、搬送ベルト22が移動されると、当該搬送ベルト22が回収ドラム20と磁気ブラシ装置27との間隙を通過するときに、磁気ブラシ機構27により当該搬送ベルト22上に現像剤の磁気ブラシが形成され、この磁気ブラシが搬送ベルト22の移動に伴ってクリーニング機構23に移送されると、クリーニング機構23によって潜像担持体から捕集されてスクリューコンベア24により出口25側に供給されたトナーは、搬送ベルト22上の磁気ブラシに拾い上げられ、そして搬送ベルト22の移動により磁気ブラシに拾い上げられたトナーがトナー受入れ分配機構29に搬送され、ここで当該トナーが現像機構26内に収納され、回収されたトナーが再び潜像担持体上の潜像の現像に供される。」（第7頁右上欄第18行〜同頁右下欄末行）ことが記載されている。
　引用例4には、
トナーのリサイクルシステムを採用した画像形成方法に関する発明が記載されており、そして、その画像形成方法に用いられる画像形成装置につき、
「クリーニングにより回収したトナーを、適宜のリサイクルシステムにより再び現像器に戻してこれを再使用する。第1図はリサイクルシステムの一例を示す説明図である。・・・。第2図はリサイクルシステムの他の例を示す説明図である。・・・すなわち第1スクリュー47および第2スクリュー48は、それぞれ内部に回転軸とこの回転軸に沿ってスパイラル状に設けた羽根を有してなり、第1スクリュー47においては、スクリューコンベア46により送られたトナーが回転軸の回転に伴って羽根により順次押上げられて第2スクリュウー48に送られ、この第2スクリュー48においては、第1スクリュー47と同様の原理で水平方向にトナーが順次送られてトナー受入れ分配機構43に供給され、回収されたトナーが再び潜像担持体45上の潜像の現像に供される。」（第6頁右上欄第13行〜第7頁左上欄第16行）ことが記載されている。
　引用例5には、粒度の表現に関する記載があり、表5.1には、個数基準分布の平均粒子径の一つとして、重量平均径D4が、Σ（nD4）/Σ（nD3）の計算式により求まることが記載されている。
　引用例6には、その前段においては、転写プロセスに関し、コロナ転写法は、記録紙とコロナ帯電器とが非接触であることが記載され、バイアスローラ転写法は、ローラで直接、記録紙と感光体を押しながら転写すること（以上、第67頁第4行〜第68頁第3行）が記載されており、後段では、トナー再利用方法に関し、廃棄方法に比べ、スペースや検知手段、交換作業のない点で有利であるが、再利用トナーでの画質安定化のため、紙粉の除去や、粉体の粒径変化を防ぐ搬送や、現像部でのトナー帯電量の変化を防ぐ注意が必要であること（以上、第315頁下から第6〜3行）が記載されている。
（３−２）対比、判断
《その−１》
　本件請求項3に係る発明と引用例1に記載の発明とを対比する。
　引用例1の実施例1に記載されるトナーは、スチレン/アクリル酸ブチル/ジビニルベンゼン共重合体、ニグロシン、低分子量プロピレン-エチレン共重合体、カーボンブラックを混練、粉砕、分級して得られるものであって、磁性体を含有しないものであり、また、該共重合体、カーボンブラックは、本件請求項3に係る発明の結着樹脂、着色剤に、それぞれ、相当する。
　また、引用例1の該トナーの粒度分布について、第1表をみると、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子の個数％は、同表の個数％（N）累計から、13.6であり、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子の個数％は、同表の個数％（N）分布から、17.4であることが解る。
　次いで、引用例1の該トナーの重量平均粒径については、第1表のサイズ（μm）の数値から中間値を求め、これを代表値として用いて、引用例5で示される重量平均径D4＝Σ（nD4）/Σ（nD3）の計算式から算出すると、その値は、約8.06μmとなる（計算手法につき、必要ならば、特許異議申立書第11頁第1行〜第13頁第11行を参照）。
　次に、引用例1の該トナーの重量分布変動係数Bについては、平均値として重量平均粒径8.06μmを用い、この平均値と上記代表値から標準偏差SW（約2.01）求め、これらの数値から重量分布変動係数Bを求めると、約24.9となる（計算手法につき、必要ならば、特許異議申立書第15頁下から第3行〜第17頁第7行を参照）。
　そして、引用例1に記載の該トナーは、フェライトキャリアと混合され二成分非磁性現像剤として用いられるものである。
　よって、両者は、
「二成分系現像剤用非磁性トナーであり、
　該非磁性トナーは、少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が4〜11μmであり、トナー粒度分布において、粒径4.00〜5.04μmのトナー粒子が8〜19個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数B
Ｂ＝SW/D4×100
（但し、SWは重量分布の標準偏差、D4は重量平均粒径）
が30以下である非磁性トナー」である点で共通する。
　一方、本件請求項3に係る発明は、更に、「バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる」という用途ないしは使用態様に関する構成を有し、また、トナーとして、「トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％」であるものを用いるという構成を有するのに対し、引用例1に記載のものでは、転写は、コロナ転写器を用いる非接触のものであって、当接転写するものではなく、その他、本件のような用途ないしは使用態様につき示されるところはなく、また、トナーの粒度分布についても、上記するとおり、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が13.6個数％であって、本件の数値範囲には含まれず、以上の点で相違する。
　してみれば、本件請求項3に係る発明は、上記の用途ないしは使用態様に関する事項を有し、また、トナーとして、トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％であるものを用いるとする点で、引用例1に記載の発明に対して、別異の発明を構成する。
　したがって、本件請求項3に係る発明は、引用例1に記載された発明であるということができない。
　次に、上記相違点に関する構成が当業者の容易に想到できるものであるか否かにつき検討する。
　本件明細書の記載（段落【004】、【0015】及び【0046】の記載、表4の比較例1、2、表8の比較例8、表12の比較例14、と実施例との評価結果の記載）によれば、これまで、廃トナーを再利用した場合には、反射画像濃度の低下、地カブリ及び反転カブリの悪化、トナー飛散の発生等の悪影響があったところ、本件請求項3に係る発明では、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法を利用する（廃トナーを再利用する）場合においても、トナーとして、「トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％」であるとするものを用いることにより、その余の構成と相俟って、長期間、多数枚にわたる複写においても、高い反射濃度を維持し、優れた画質を有し、カブリ及びトナー飛散の発生も起こらない複写画像を得ることができ、上記の問題を改善できたというものである。
　そして、以上のことは、トナーが、磁性トナー、二成分系現像剤用非磁性トナー、一成分系非磁性トナーの何れの場合においても認められるものである。
　これに対し、引用例1においては、コピーまたはプリントアウトをつづけていく場合の画質の劣悪化を防止すること等を発明の目的とするものであるが、本件のように、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法を利用する場合の上記問題点を改善することに配慮するものではなく、当然のこととして、そのために、トナーとして、「トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％」であるものを用いることが示唆されない。
　引用例2には、感光体表面から除去されたトナーを回収し再び現像器中にリサイクルして再度現像用トナーとして使用すること、このように回収されたトナーはスクリューフィーダー等による物理的圧縮力によっても凝集することなくまた、トナー粒子が破壊されて微粉を発生せず初期の粒質物性を保っていることが要求されることが記載され、このように、本件の潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法が示されるものの、トナーの粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子の個数につき着目した記載はなく、当然のこととして、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法を利用する場合の上記問題点を改善するために、トナーとして、「トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％」であるものを用いることが示唆されない。
　この他、同引用例には、バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させる当接転写については記載されるところはない。
　引用例3及び4には、トナーのリサイクルシステムを採用した画像形成方法に関する発明が記載され、したがって、そこには、本件の潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法が示されるものの、これら引用例でも、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子の個数につき着目するところはなく、したがって、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、再利用する場合の上記問題点を改善するために、トナーとして、「トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％」であるものを用いることが示唆されない。
　この他、引用例3及び4には、3g/cm以上の当接圧で当接させる当接転写については記載されない。
　引用例5には、重量平均径D4を求める計算式が記載されているだけであって、上記相違点につき示唆するところは何もない。
　引用例6には、ローラ転写法、又は、トナー再利用方法に関する事項が、個別に、記載されるだけであって、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、再利用する場合における上記問題を改善するために、トナーとして、「トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％」であるものを用いることについては何も示唆されない。
　この他、引用例6には、バイアスローラ転写法につき記載されるものの、3g/cm以上の当接圧を用いることについては記載されない。
　以上のとおりであり、引用例1〜6に記載の何れのものからも、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法を利用する場合の前記問題点を改善するための構成である、トナーとして、「トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％」であるものを用いることが教示されず、したがって、上記相違点に関する構成を容易に導きだすことができない。
　してみれば、本件請求項3に係る発明は、引用例1〜6に記載される発明に基づいて当業者が容易に発明することができるということができない。
《その−２》
　本件請求項1及び5に係る発明と、引用例1に記載のものとを対比すると、
本件請求項1及び5に係る発明は、共に、「バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる」という用途ないしは使用態様に関する構成を有し、また、トナーとして、「トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％」であるものを用いるという構成を有するのに対し、引用例1には、これらの点が記載されず、この点で相違する。
　また、本件請求項2、4及び6に係る発明と、引用例1に記載のものとを対比すると、
本件請求項2、4及び6に係る発明は、共に、「潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と3g/cm以上の当接圧で当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用する」という構成を有し、また、トナーとして、「トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％」であるものを用いるという構成を有するのに対し、引用例1には、これらの点が記載されず、この点で相違する。
　そして、上記相違点のうち、特に、トナーとして、「トナー粒度分布において、粒径2.00〜4.00μmのトナー粒子が4〜12個数％」であるものを用いるところの構成が、引用例1〜6の何れのものからも、容易に導きだすことができず、このことは、「対比、判断《その−１》」の箇所で記載したとおりである。
　してみれば、以上の発明、すなわち、本件請求項1、2、4、5及び6に係る発明は、引用例1〜6に記載される発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるということができない。
　以上のとおりであり、本件請求項1〜6に係る発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができないものであるということができない。
　よって、上記訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項及び同条３項で準用する第１２６条第２〜４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．特許異議申立について
（１）本件発明
　本件特許第2896829号の発明は、平成12年5月16日付で訂正請求がなされ、その請求どおり訂正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲に記載されるとおりのものである。
　なお、訂正後の特許請求の範囲の記載は、前記2の（1）の（a）の箇所に掲載されている。
（２）特許異議申立の概要
　特許異議申立人 鈴木理子は、証拠として、甲第1号証（前記引用例1）、甲第2号証（前記引用例2）、甲第3号証（前記引用例3）、甲第4号証（前記引用例4）を提示し、本件請求項3に係る発明は、甲第1号証に記載された発明であって、特許法第29条第1項第3号の規定に違反して特許されたものであり、また、本件請求項1、2、4、5、及び6に係る発明は、甲第1〜4号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであって、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものであり、したがって、これら特許は取り消されるべきである、旨主張する。
（３）判断
　上記２の（4）の独立特許要件の判断の個所で示したとおり、本件請求項3に係る発明は、甲第1号証に記載された発明ではなく、本件請求項1、2、4、5、及び6に係る発明は、甲第1〜4号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるということができない。
（４）まとめ
　以上のとおりであり、特許異議申立の理由及び証拠によっては、本件請求項1〜6に係る発明の特許を取り消すことができない。
　また、他に本件請求項1〜6に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する
【異議決定日】
平成１２年９月１２日（２０００．９．１２）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　本件特許第２８９６８２９号の明細書を次のとおり訂正する
（ａ）特許請求の範囲における、
「【請求項１】少なくとも結着樹脂及び磁性粉を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が３〜１５個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
Ｂ＝Ｓｗ／Ｄ４×１００
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）が３０以下であることを特徴とする磁性トナー。
　【請求項２】請求項１に記載の磁性トナーを用い、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、転写材を介して転写手段を潜像担持体と当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。
　【請求項３】少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が３〜１５個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）が３０以下であることを特徴とする非磁性トナー。
　【請求項４】請求項３に記載の非磁性トナー及び樹脂で被覆されたキャリアを使用して、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、転写材を介して転写手段を潜像担持体と当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。
　【請求項５】少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が３〜１５個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）が３０以下であることを特徴とする１成分系非磁性トナー。
　【請求項６】請求項５に記載の１成分系非磁性トナーを用い、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、転写材を介して転写手段を潜像担持体と当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。」を、特許請求の範囲の減縮を目的として、
「【請求項１】バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる磁性トナーであり、
　該磁性トナーは、少なくとも結着樹脂及び磁性粉を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下であることを特徴とする磁性トナー。
　【請求項２】少なくとも結着樹脂及び磁性粉を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下である磁性トナーを用い、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。
　【請求項３】バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる二成分系現像剤用非磁性トナーであり、
　該非磁性トナーは、少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下であることを特徴とする非磁性トナー。
　【請求項４】少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下である非磁性トナー及び樹脂で被覆されたキャリアを有する二成分系現像剤を使用して、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。
　【請求項５】バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる一成分系非磁性トナーであり、
　該一成分系非磁性トナーは、少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下であることを特徴とする一成分系非磁性トナー。
　【請求項６】少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下である一成分系非磁性トナーを用い、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用することを特徴とする画像形成方法。」と訂正する。
（ｂ）明細書の段落【００１９】における、
「・・・トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が３〜１５個数％であり、・・・」を、明瞭でない記載の釈明を目的として、
「・・・トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、・・・」と訂正する。
（ｃ）明細書の段落【００４０】における、
「・・・トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が３〜１５個数％であり、・・・」を、明瞭でない記載の釈明を目的として、
「・・・トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、・・・」と訂正する。
（ｄ）明細書の段落【００４６】における、
「さらに、本発明に適応できるトナーは、粒径が２．００〜４．００μｍのトナー粒子が３〜１５個数％、より好ましくは４〜１２個数％である。非磁性トナーにおいては３個数％未満の場合、・・・。また磁性トナーにおいては３個数％未満の場合、・・・。１５個数％を超える場合は、長期にわたって複写を続けていくと、カブリやトナー飛散等により、画像の低下をもたらす。」を、明瞭でない記載の釈明を目的として、
「さらに、本発明に適応できるトナーは、粒径が２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％である。非磁性トナーにおいては４個数％未満の場合、・・・。また磁性トナーにおいては４個数％未満の場合、・・・。１２個数％を超える場合は、長期にわたって複写を続けていくと、カブリやトナー飛散等により、画像の低下をもたらす。」と訂正する。
（ｅ）明細書の段落【０１７３】における、
「・・・フェライトキャリア（体積平均粒径５０μｍ）９０部を混合して、二成分系非磁性現像剤を得た。」を、明瞭でない記載の釈明を目的として、
「・・・フェライトキャリア（体積平均粒径５０μｍ）９０部を混合して、二成分系現像剤を得た。」と訂正する。
（ｆ）明細書の段落【０１８６】における、
「・・・フェライトキャリア（体積平均粒径３５μｍ）９０部を混合して、２成分系非磁性現像剤とした。」を、明瞭でない記載の釈明を目的として、
「・・・フェライトキャリア（体積平均粒径３５μｍ）９０部を混合して、二成分系現像剤とした。」と訂正する。
（ｇ）明細書の段落【０２０６】における、
「・・・混合して、正荷電性の１成分系非磁性トナー（現像剤）を得た。」を、明瞭でない記載の釈明を目的として、
「・・・混合して、正荷電性の一成分系非磁性トナー（現像剤）を得た。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
トナー及び画像形成方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　
バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる磁性トナーであり、
　
該磁性トナーは、
４
１２
　　Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
　　（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下であることを特徴とする磁性トナー。
　　【請求項２】　
少なくとも結着樹脂及び磁性粉を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
　　
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
　　
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下である
バイアス電圧が印加されている転写手段を
て潜
３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で
　　【請求項３】　
バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる二成分系現像剤用非磁性トナーであり、
　
該非磁性トナーは、
４
１２
　　Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
　　（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下であることを特徴とする
二成分系現像剤用
　　【請求項４】　
少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
　　
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
　　
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下である
を有する二成分系現像剤
バイアス電圧が印加されている転写手段を
て潜
３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で
　　【請求項５】　
バイアス電圧が印加されている転写手段を転写材を介して潜像担持体と３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で当接させながら潜像担持体上のトナー像を転写材に転写させる当接転写により転写後、潜像担持体上に残存した未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する画像形成方法に用いられる一成分系非磁性トナーであり、
　
該一成分系非磁性トナーは、
４
１２
　　Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
　　（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下であることを特徴とする
一
　　【請求項６】　
少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が４〜１２個数％であり、粒径４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％であり、かつ次式で示される重量分布変動係数Ｂ
　　
Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
　　
（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下である一
バイアス電圧が印加されている転写手段を
て潜
３ｇ／ｃｍ以上の当接圧で
【発明の詳細な説明】
　　　【０００１】
　　【産業上の利用分野】
　本発明は、電子写真法、静電印刷法、磁気記録法に用いられるトナー及び画像形成方法に関し、特に潜像担持体上に残存した未転写トナーをクリーニング工程により回収し、再使用せしめるという系において用いられるトナー及び画像形成方法に関するものである。
　　　【０００２】
　　【従来の技術】
　従来、電子写真法としては、米国特許第２，２９７，６９１号明細書、特公昭４２−２３９１０号公報及び特公昭４３−２４７４８号公報等に記載されている如く、多数の方法が知られているが、一般には光導電性物質を利用し、種々の手段により感光体上に電気的潜像を形成し、次いで該潜像をトナーを用いて現像し、必要に応じて紙等の転写材にトナー画像を転写した後、加熱圧力或いは溶剤蒸気などにより定着し複写物を得るものである。この上記工程において、転写材ヘトナー画像を転写した後でも、潜像担持体上には、未転写のトナーが１０〜２０重量パーセント残るため、これまではクリーニング工程により該未転写トナーを回収し、いわゆる廃トナーとして系外へ排出し、再度使用することができなかった。
　　　【０００３】
　こういった廃トナーは、廃棄物（廃プラスチック）として処理した場合、環境汚染を招く恐れがある。このため最近、該廃トナーを再利用する検討が広く行なわれつつある。該廃トナーを再利用することが可能になれば、トナーの有効利用ができるとともに、機内スペースの簡略化が可能となり、機械のコンパクト化が実現できるというメリットも考えられる。
　　　【０００４】
　しかし、これまで廃トナーを再利用した場合、反射画像濃度の低下、地カブリ及び反転カブリの悪化、トナー飛散の発生等の悪影響があった。
　　　【０００５】
　従来、上記の原因は廃トナー中に含まれる紙粉等の影響であると考えられ、その対策として、廃トナーの回収経路にメッシュを設けるという試みを行なっていた。しかし、こういった系は、系自体が複雑になるうえに、紙粉等がメッシュ上に蓄積し、回収経路中で廃トナーがつまってしまうという弊害があった。
　　　【０００６】
　さらに、廃トナーの搬送性及び耐久性に注目し、トナー構成を考慮したものが、特開平１−２１４８７４号公報や特開平２−１１０５７２号公報で開示されているが、構成自体の新規性は乏しく、むしろ耐ブロッキング性悪化等の弊害を生じる可能性がある。
　　　【０００７】
　また、特開平２−１５７７６５号公報では、リサイクル系において、トナーの粒度分布を規定したものが開示されているが、該発明は、乾式２成分系現像方法に限定しているうえ、トナーの体積平均粒径が３〜２０μｍと、比較的大きな粒径のものも含んでおり、こういった粒径のトナーは、くり返し画出しを続けていくと、トナー粒径及び粗粉の量が増加し反射画像濃度の低下をもたらすと考えられる。
　　　【０００８】
　さらに、米国特許第４，２９９，９００号明細書では、２０〜３５μｍの磁性トナーを１０〜５０重量パーセント含有する現像剤を使用するジャンピング現像法が提案されている。すなわち、磁性トナーを摩擦帯電させ、スリーブ上にトナー層を均一に薄く塗布し、さらに現像剤の耐環境性を向上させるために適したトナー粒径の工夫がなされている。例えば特開平２−２８４１５６号公報では、体積分布の変動係数値と５μｍ以下のトナーの個数割合を規定しているが、該トナーをリサイクル系に用いた場合、コピーを続けていくに従い、微粉個数の割合がふえてゆきこれにともない、地カプリが悪化するという弊害をもたらす。
　　　【０００９】
　非磁性トナーに関しては、画質を向上させるという目的のため、いくつかの現像剤が提案されている。例えば、特開昭５１−３２４４号公報では、８〜１２μｍの粒径を有するトナーが主体であり、比較的粗く、さらには５μｍ以下が３０個数％以下、２０μｍ以上が５個数％以下であるという特性から、粒度分布がブロードになっていると推測される。
　　　【００１０】
　さらに、特開昭５４−７２０５４号公報や特開昭５８−１２９４３７号公報では前者よりもシャープな分布を有する非磁性トナーが提案されているが、分布の規定方法があいまいで、比較的ブロードな分布をもつ場合も含まれることがあり、こういった粒度分布の場合、リサイクルを続けていくに従い、微粉や粗粉が増加してゆき、画像性が悪くなることが考えられる。
　　　【００１１】
　すなわち、リサイクル系を考慮した場合、これまでの発明で十分なものはなく、さらに改良が求められている。
　　　【００１２】
　潜像担持体表面に形成したトナー像を、紙を主とするシート状の転写材に静電的に転写する工程を含む画像形成装置において、回転円筒状、無端ベルト状など無端状に走行する潜像担持体を使用し、バイアスを印加した転写装置をこれに圧接してこれら両者間に転写材を通過させて、潜像担持体側のトナー像を転写材に転写するように構成した装置（例えば、特開昭５９−４６６６４号公報）が提案されている。
　　　【００１３】
　このような装置は、従来からひろく実用されているコロナ放電を利用した転写手段に比して、転写ローラの、潜像担持体への圧接力を調整することによって転写材の潜像担持体への吸着領域を拡大することができる。さらに転写材を転写部位において積極的に押圧支持するので、転写材搬送手段による同期不良や転写材に存在するループ及びカールによる転写ずれを生ずるおそれが少なく、画像形成装置の小型化にともなう転写材搬送路の短縮化、潜像担持体の小径化の要請にも対応しやすい。
　　　【００１４】
　このようなシステム、すなわち、当接転写と廃トナーの再利用を実施することは、複写機、とりわけ低速或いは中速の複写機に対して有効であると考えられるが、本発明者らは、該システムに対応するために、トナーの粒度分布をシャープにすることを提案し、本発明に至ったものである。
　　　【００１５】
　　【発明が解決しようとする課題】
　本発明の目的は、上述の如き問題点を解決したトナー及び画像形成方法、すなわち当接転写により転写後、未転写のトナーを回収し、現像工程に再利用する、というリサイクル系に適合したトナー及びこれを用いた画像形成方法を提供するものである。
　　　【００１６】
　本発明の目的は、リサイクル系において、現像されるトナーの粒径の変化がないため、終始鮮鋭な画像を得ることができるトナー及び画像形成方法を提供することにある。
　　　【００１７】
　本発明の他の目的は、当接転写方法のような加圧転写による画像形成方法において、転写材の条件によらず、潜像に忠実である高品位な画像が得られるトナー及び該転写工程を有する画像形成方法を提供することにある。
　　　【００１８】
　また、本発明の他の目的は、リサイクル系において、終始高い反射画像濃度を維持し、かつ、地カブリやトナー飛散の発生がないようなトナー及び画像形成方法を提供することにある。
　　　【００１９】
　　【課題を解決するための手段及び作用】
　前記目的を達成するための、本発明の要旨は、少なくとも結着樹脂及び着色剤を含有し、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が
４
１２
　　Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
　　（但し、ＳＷは重量分布の標準偏差、Ｄ４は重量平均粒径）
が３０以下であることを特徴とするトナー、及び該トナーを用い、潜像担持体上の潜像を現像してトナー像を形成し、形成したトナー像を、転写材を介して転写手段を潜像担持体と当接させながら、転写材へ転写し、転写後の潜像担持体をクリーニングして潜像担持体上のトナーを回収し、回収したトナーを、現像器に供給して現像工程に使用する画像形成方法を提供することにある。
　　　【００２０】
　ここでトナーは、磁性粒子を含有する磁性トナー、一成分系非磁性トナー、又はキャリアを併用する非磁性トナーである。
　　　【００２１】
　以下、本発明について詳細に説明する。
　　　【００２２】
　複写機の需要は近年、ますます増えてきており、それに伴い、複写機に対するユーザーの要求も多様化しつつある。こういった中で、特に低・中速の複写機においては、機械本体のコンパクト化といったことが叫ばれている。前述したように、当接転写は、従来のコロナ転写と比べて、転写材搬送系の短縮が可能となるため、この要求に対して好ましい形態である。
　　　【００２３】
　本発明に用いられる転写装置としては、図１に見られるような転写ローラー、或いは図２に見られるような転写ベルトが挙げられる。図１は典型的なこの種の画像形成装置の要部の概略側面図であって、図示の装置は、紙面に垂直方向にのび、矢印Ａ方向に回転する円筒状の潜像担持体１（以下感光体１という）、これに当接する導電性転写ローラー２が配設してある。
　　　【００２４】
　図１及び図２において、潜像担持体である感光体１の周辺には、その表面を一様に帯電させるための一次帯電器、該帯電面に、画像変調されたレーザー光または原稿からの反射光などの光像を投写し、当該部分の電位を減衰させて静電潜像を形成するための露光部、現像器、転写後に感光体表面に残る残留トナーを除去するためのクリーナ、その他画像形成に必要な部材が配設してあるが、それらは省略してある。
　　　【００２５】
　転写ローラー２は芯金２ａと導電性弾性層２ｂを有し、導電性弾性層２ｂはカーボンの如き導電材料を分散させたポリウレタン系樹脂またはエチレン−プロピレン−ジエン系三元共重合体（ＥＰＤＭ）の如き体積抵抗１０６〜１０１０Ω・ｃｍの弾性体でつくられている。また、本発明に用いる当接圧力としては線圧として３ｇ／ｃｍ以上であることが好ましい。線圧については次式で算定する。
　　　【００２６】
　　（線圧）［ｇ／ｃｍ］＝（転写材に加えられる総圧）［ｇ］
　　　　　　　　　　　　　　　　　÷（当接されている長さ）［ｃｍ］
当接圧が３ｇ／ｃｍ未満であると転写材の搬送ブレ、転写電流不足による転写不良がおこり好ましくない。特に好ましくは２０ｇ／ｃｍ以上（さらに好ましくは２５〜８０ｇ／ｃｍ）である。芯金２ａには定電圧電源８によりバイアスが印加されている。バイアス条件としては、電流値０．１〜５０μＡ、電圧（絶対値）１００〜５０００Ｖ（好ましくは５００〜４０００Ｖ）が好ましい。
　　　【００２７】
　転写ベルト９は導電ローラー１０により支持駆動され為転写ローラー２への加圧は通常、芯金２ａの端部軸受を加圧する事により行われる。
　　　【００２８】
　本発明は静電荷像保持体の表面が樹脂の如き有機化合物である画像形成装置に対し、特に有効である。
　　　【００２９】
　有機化合物が表面層を形成している場合、トナー中に含まれる結着樹脂と接着しやすく、特に同質の材料を用いた場合、トナーと感光体表面の接点に於いては化学的な結合が生じやすく、転写性が低下する問題点を有しているからである。
　　　【００３０】
　本発明に用いる静電荷像保持体の表面物質としては、シリコーン樹脂、塩化ビニリデン系樹脂、エチレン−塩化ビニリデン樹脂、スチレン−アクリロニトリル系共重合体、スチレン−メチルメタクリレート系共重合体、スチレン系樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリカーボネート樹脂等が挙げられるが、これに限定されることはなく、他のモノマー或いは例示樹脂間での共重合、ブレンド等も使用することができる。
　　　【００３１】
　本発明は感光体１の直径が５０ｍｍ以下（より好ましくは４０ｍｍ以下、例えば２５〜３５ｍｍ）の感光ドラムを有する画像形成装置に対し、特に有効である。
　　　【００３２】
　小径な感光ドラムの場合、同一の線圧にしても曲率が大きい為、当接部に於いて圧力の集中が起りやすい為である。ベルト状感光体でも同一の現象があると考えられ、転写部での曲率２５ｍｍ以下のベルト状感光体を有する画像形成装置に対しても有効である。
　　　【００３３】
　さらに、転写材４へ転写後、潜像担持体上に残存する未転写トナー（廃トナー）を貯えておくために、クリーナーの大型化或いは廃トナー用のタンクが要求されていた。そのうえ、環境汚染の問題が重要視されている昨今、このような廃トナーを再利用することができれば、トナーの有効利用が可能になるうえ、廃トナーを貯蔵しておくスペースや容器が不要となり、機械の小型化をすすめる上で有効である。
　　　【００３４】
　このため、これまで廃トナーを再利用する検討が行なわれてきたが、未だ解決手段が見つかっていない。この原因は、廃トナーを再利用した場合、反射画像濃度の低下、地カブリ及び反転カブリの悪化、トナー飛散の発生等の弊害があったからである。
　　　【００３５】
　そこで、本発明者らは、これらの弊害が発生する原因を調べるため、複写スタート時から随時、現像スリーブ上のトナーを採集し、各種の物性値を測定してみた。その結果、上述のような弊害が出始める前後で、トナーの粒度分布に差が見られた。
　　　【００３６】
　すなわち、反射画像濃度が下がり、カブリが悪化するにつれて、現像スリーブ上のトナーの粒度分布は微粒径、粗粒径ともに増加して、分布がブロードになってくることがわかった。
　　　【００３７】
　この理由について、本発明者らが鋭意検討を行なったところ、廃トナー（未転写トナー）の粒度分布がもとのトナーの粒度分布と比較して、特に微粒径の割合の増加によりブロードになっていることが確認できた。すなわち、潜像担持体に現像されたトナーのうち、微粒径及び粗粒径（特に微粒径）のトナーは転写材へ転写されず、未転写トナーとしてクリーナーへ回収され、再び現像器内に供給され、現像工程に使用されるためだということがわかった。つまり、このような粒径のトナーは、スタート時のトナーとは電荷保持能力が異なるため、カブリや飛散の原因となり、また、潜像担持体に現像されるトナーの量も減少し、反射画像濃度が低下するためであると考えられる。
　　　【００３８】
　そこで、これらの問題を解決するため、本発明者らが鋭意検討を加えた結果、次のようなトナー及び画像形成方法を採用することが有効であることがわかった。
　　　【００３９】
　すなわち、使用するトナーの粒度分布に注目して、微粉側のトナーの存在比を規定し、さらに「分布の広がり」を定義する尺度として、変動係数、すなわち分布の標準偏差を平均値で割った値を用い、この値を規定することが極めて有力な方法であることがわかった。言いかえれば、上述のような値を用いて、トナーの粒度分布をシャープにすることにより、廃トナー（未転写トナー）の粒度分布のブロード化を未然に防止でき、その結果、このような廃トナーをリサイクル系或いは当接転写系に導入しても、終始系内のトナーの粒度分布が変化しないため、常に良好な画質の複写画像を得ることができる。
　　　【００４０】
　本発明に用いることのできるトナーは、重量平均粒径が４〜１１μｍであり、トナー粒度分布において、粒径２．００〜４．００μｍのトナー粒子が
４
１２
　　Ｂ＝ＳＷ／Ｄ４×１００
が３０以下であるトナーである。
　　　【００４１】
　上記の粒度分布を有するトナーは、潜像担持体上に形成されたトナー像の細線に至るまで、忠実に再現することが可能であり、当接転写系においても優れた画質を有する複写画像を与える。さらに様々な環境条件下において、多数枚の複写を行なった場合でも、終始高品質を保持し、かつ、高濃度の画像の場合でも従来のトナーよりも少ないトナー消費量で良好な現像を行なうことが可能であり、経済性および複写機の本体の小型化にも利点を有するものである。
　　　【００４２】
　この理由は、本発明者らの検討により、２．００〜４．００μｍのトナーの存在比及び４．００〜５．０４μｍのトナーの存在比が、当接転写後、未転写トナーを回収し、これを現像工程に再使用するシステムにおいて、カブリやトナー飛散のない高画質の画像を長期に渡り、安定して得られるための主要な条件であることが判明した。
　　　【００４３】
　さらに、本発明者らの検討により、重量分布変動係数の値、すなわち分布状態が、当接転写後、未転写トナーを回収し、これを現像工程に再使用するシステムにおいて、高い反射画像濃度を維持しつつ、潜像に忠実な画像を得るための主要な条件であることが判明した。
　　　【００４４】
　上記のことについてさらに詳しく説明を加える。
　　　【００４５】
　本発明に用いることのできるトナーは、重量平均粒径が４〜１１μｍである。これは、４μｍ未満の場合では、潜像担持体上における未転写トナーのクリーニング性能が劣り、１１μｍを超えると、潜像に忠実な複写画像を与えることができず、画質の低下をもたらすからである。
　　　【００４６】
　さらに、本発明に適応できるトナーは、粒径が２．００〜４．００μｍのトナー粒子が
４
１２
％で
４
４
１２
　　　【００４７】
　また、本発明におけるトナーは、粒径が４．００〜５．０４μｍのトナー粒子が８〜１９個数％、より好ましくは１０〜１７個数％である。８個数％未満の場合は、高画質画像を得るために必要な成分が少なく、潜像に忠実な画像が得られ難い。１９個数％を超えるときは、リサイクルをくり返すにつれ、トナー粒子相互の凝集状態が生じやすく、本来の粒径以上のトナー塊となるため、荒れた画質となり、解像性の低下や中抜け気味の転写画像を与えることが多くなる。
　　　【００４８】
　さらに、本発明に用いられるトナーは、重量分布変動係数Ｂが３０以下、さらに好ましくは２８以下のものである。この値が３０を超える場合は、トナーを構成する粒子間の粒径差が大きくなり、凝集状態を生じやすくなる。さらに、このような粒度分布の場合には、リサイクルを続けるにつれてトナー粒子の帯電バランスが悪化し、必要以上の荷電をもった粒径の小さなトナーが現像スリーブ上に帯電付着して、正常なトナーの現像スリーブヘの担持及び荷電付与を阻害したり、帯電の不足した粒径の大きなトナーがトナー層をおおい、現像性が落ち、画像濃度が低下する傾向がある。また、転写において、感光体上に現像されたトナー粒子の薄層面に粗めのトナー粒子が突出して存在することで、トナー層を介した感光体と転写紙間の微妙な密着状態を不規則なものとして、転写条件の変動をひきおこし、転写不良画像を発生する要因となる。さらに、当接転写を行なう系においては、当接部位より転写電流が供給されるため、ある程度の圧力を転写装置に加圧する必要がある。当接圧が加えられた場合、潜像担持体上のトナー像にも圧力が加わり凝集がより起こりやすくなっている。このようなトナー凝集物は潜像担持体と密着し、転写材への移行が阻害され、転写が完全に行なわれなくなり、トナー画像を欠陥させるという現象をひきおこす。こういった観点から、粒度分布をシャープにすることは、リサイクル系、当接転写系において、必須のことと考えられるわけである。
　　　【００４９】
　ここで、粒度分布については、種々の方法によって測定できるが、本発明においてはコールターカウンターを用いて行った。
　　　【００５０】
　すなわち、測定装置としてはコールターカウンターＴＡ−ＩＩ型（コールター社製）を用い、個数分布、体積分布を出力するインターフェイス（日科機製）及びＣＸ−１パーソナルコンピューター（キヤノン製）を接続し、電解液は１級塩化ナトリウムを用いて１％ＮａＣｌ水溶液を調製する。測定法としては前記電解水溶液１００〜１５０ｍｌ中に分散剤として界面活性剤、好ましくはアルキルベンゼンスルホン酸塩を０．１〜５ｍｌ加え、さらに測定試料を２〜２０ｍｇ加える。試料を懸濁した電解液は超音波分散器で約１〜３分間分散処理を行い、前記コールターカウンターＴＡ−ＩＩ型により、アパチャーとして１００μｍアパチャーを用いて、トナーの体積、個数を測定して２〜４０μｍの粒子の体積分布と個数分布とを算出した。それから本発明に係るところの、体積分布から求めた重量基準の重量平均粒径（各チャンネルの中央値をチャンネルごとの代表値とする）、及びその標準偏差、個数分布から求めた個数基準の微粉個数（２．００〜４．００μｍ及び４．００〜５．０４μｍの各個数）を求めた。
　　　【００５１】
　また、潜像担持体より、未転写トナーをクリーニングする方法としては、弾性ブレードによるクリーニング、ウェッブクリーニング、ファーブラシクリーニング、磁気ブラシクリーニング及びこれらの組み合わせにするクリーニング方式等が挙げられる。本発明においてはいずれの方法でも好ましく用いることができるが、弾性ブレードによるクリーニング方式がより好ましく使用することができる。
　　　【００５２】
　クリーニングされた未転写トナーを使用する方法としては、クリーニングしたトナーを補給用トナーがはいっているホッパーに戻し、軽く攪拌した後に現像器に送る方法と、そのまま現像器に送る方法とがあるが、本発明においては、いずれの場合でも好ましく使用するごとができる。
　　　【００５３】
　また、本発明に使用するトナーとしては、次のような構成のものが好ましく用いられる。すなわちトナーバインダー（結着樹脂）としては、オイルを塗布する装置を有する加熱加圧ローラー定着装置を使用する場合には、下記トナー用結着樹脂の使用が可能である。
　　　【００５４】
　例えば、ポリスチレン、ポリ−ｐ−クロルスチレン、ポリビニルトルエンなどのスチレン及びその置換体の単重合体；スチレン−Ｐ−クロルスチレン共重合体、スチレン−ビニルトルエン共重合体、スチレン−ビニルナフタリン共重合体、スチレン−アクリル酸エステル共重合体、スチレン−メタクリル酸エステル共重合体、スチレン−α−クロルメタクリル酸メチル共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、スチレン−ビニルメチルエーテル共重合体、スチレン−ビニルエチルエーテル共重合体、スチレン−ビニルメチルケトン共重合体、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−イソプレン共重合体、スチレン−アクリロニトリル−インデン共重合体などのスチレン系共重合体；ポリ塩化ビニル、フェノール樹脂、天然変性フェノール樹脂、天然樹脂変性マレイン酸樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリ酢酸ビニル、シリコーン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン、ポリアミド樹脂、フラン樹脂、エポキシ樹脂、キシレン樹脂、ポリビニルブチラール、テルペン樹脂、クマロンインデン樹脂、石油系樹脂などが使用できる。
　　　【００５５】
　オイルを殆ど塗布しない加熱加圧ローラ定着方式においては、トナー像支持体部材上のトナー像の一部がローラに転移するいわゆるオフセット現象及びトナー像支持部材に対するトナーの密着性が重要な問題である。より少ない熱エネルギーで定着するトナーは、通常保存中もしくは現像器中でブロッキングもしくはケーキングし易い性質があるので、同時にこれらの問題も考慮しなければならない。これらの現象にはトナー中の結着樹脂の物性が最も大きく関与しているが、本発明者らの研究によれば、磁性トナーの場合にはトナー中の磁性体の含有量を減らすと、定着時にトナー像支持部材に対するトナーの密着性は良くなるが、オフセットが起こり易くなり、またブロッキングもしくはケーキングも生じ易くなる。それゆえ、本発明においてオイルを殆ど塗布しない加熱加圧ローラ定着方式を用いる時には、結着樹脂の選択がより重要である。好ましい結着樹脂としては、架橋されたスチレン系共重合体もしくは架橋されたポリエステルがある。
　　　【００５６】
　スチレン系共重合体のスチレンモノマーに対するコモノマーとしては、例えば、アクリル酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸オクチル、アクリル酸−２−エチルヘキシル、アクリル酸フェニル、メタクリル酸、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸オクチル、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アクリルアミドなどのような二重結合を有するモノカルボン酸もしくはその置換体；例えば、マレイン酸、マレイン酸ブチル、マレイン酸メチル、マレイン酸ジメチルなどのような二重結合を有するジカルボン酸及びその置換体；例えば塩化ビニル、酢酸ビニル、安息香酸ビニルなどのようなビニルエステル類；例えばエチレン、プロピレン、ブチレンなどのようなエチレン系オレフィン類；例えばビニルメチルケトン、ビニルヘキシルケトンなどのようなビニルケトン類；例えばビニルメチルエーテル、ビニルエチルエーテル、ビニルイソブチルエーテルなどのようなビニルエーテル類；等のビニル単量体が単独もしくは２つ以上用いられる。
　　　【００５７】
　ここで架橋剤としては主として２個以上の重合可能な二重結合を有する化合物が用いられ、例えば、ジビニルベンゼン、ジビニルナフタレンなどのような芳香族ジビニル化合物；例えばエチレングリコールジアクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、１，３−ブタンジオールジメタクリレートなどのような二重結合を２個有するカルボン酸エステル；ジビニルアニリン、ジビニルエーテル、ジビニルスルフィド、ジビニルスルホンなどのジビニル化合物；及び３個以上のビニル基を有する化合物；が単独もしくは混合物として用いられる。
　　　【００５８】
　また、加圧定着方式を用いる場合には、圧力定着トナー用結着樹脂の使用が可能であり、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチレン、ポリウレタンエラストマー、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アイオノマー樹脂、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−イソプレン共重合体、線状飽和ポリエステル、パラフィンなどがある。
　　　【００５９】
　また、本発明に用いられるトナーには荷電制御剤をトナー粒子に配合（内添）、またはトナー粒子と混合（外添）して用いることが好ましい。荷電制御剤によって、現像システムに応じた最適の荷電量コントロールが可能となり、特に本発明では粒度分布と荷電とのバランスをさらに安定したものとすることが可能であり、荷電制御剤を用いることで先に述べたところの粒径範囲毎による高画質化のための機能分離及び相互補完性をより明確にすることができる。正荷電制御剤としては、ニグロシン及び脂肪酸金属塩等による変成物；トリブチルベンジルアンモニウム−１−ヒドロキシ−４−ナフトスルフォン酸塩、テトラブチルアンモニウムテトラフルオロボレートなどの四級アンモニウム塩；ジブチルスズオキサイド、ジオクチルスズオキサイド、ジシクロヘキシルスズオキサイドなどのジオルガノスズオキサイド；ジブチルスズボレート、ジオクチルスズボレート、ジシクロヘキシルスズボレートなどのジオルガノスズボレートを単独で或いは２種類以上組合せて用いることができる。これらの中でもニグロシン系、四級アンモニウム塩の如き荷電制御剤が特に好ましく用いられる。
　　　【００６０】
　また、一般式
　　　【００６１】
　　【化１】
で表わされるモノマーの単重合体：または前述したようなスチレン、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステルなどの重合性モノマーとの共重合体を正荷電性制御剤として用いることができる。この場合これらの荷電制御剤は、結着樹脂（の全部または一部）としての作用をも有する。
　　　【００６２】
　本発明に用いることのできる負荷電性制御剤としては、例えば有機金属錯体、キレート化合物が有効で、その例としてはアルミニウムアセチルアセトナート、鉄（ＩＩ）アセチルアセトナート、３，５−ジターシャリーブチルサリチル酸クロム等があり、特にアセチルアセトン金属錯体、モノアゾ金属錯体、ナフトエ酸あるいはサリチル酸系の金属錯体、モノアゾ金属錯体またはサリチル酸系金属塩が好ましい。
　　　【００６３】
　上述した荷電制御剤（結着樹脂としての作用を有しないもの）は、微粒子状として用いることが好ましい。この場合、この荷電制御剤の個数平均粒径は、具体的には、４μｍ以下（更には３μｍ以下）が好ましい。
　　　【００６４】
　トナーに内添する際、このような荷電制御剤は、結着樹脂１００重量部に対して０．１〜２０重量部（更には０．２〜１０重量部）用いることが好ましい。
　　　【００６５】
　本発明のトナーに使用し得る着色剤としては、任意の適当な顔料または染料があげられる。トナー着色剤は周知であって、例えば顔料としてカーボンブラック、アニリンブラック、アセチレンブラック、ナフトールイエロー、パーマネントイエロー、ベンジジンイエロー、ハンザイエロー、パーマネントレッド、レーキレッド、ローダミンレーキ、アリザリンレーキ、ベンガラ、フタロシアニンブルー、ピーコックブルー、インダンスレンブルー等がある。これらは定着画像の光学濃度を維持するのに必要充分な量が用いられ、樹脂１００重量部に対し０．１〜２０重量部、好ましくは２〜１０重量部の添加量が良い。また同様の目的で、さらに染料が用いられる。例えばアゾ系染料、アントラキノン系染料、キサンチン系染料、メチン系染料等があり樹脂１００重量部に対し、０．１〜２０重量部、好ましくは０．３〜３重量部の添加量が良い。
　　　【００６６】
　さらに本発明のトナーが磁性トナーである場合、着色剤の役割をかねていてもよいが、磁性材料を含有している。磁性材料としては、マグネタイト、ヘマタイト、フェライト等の酸化鉄；鉄、コバルト、ニッケルのような金属或いはこれらの金属のアルミニウム、コバルト、銅、鉛、マグネシウム、スズ、亜鉛、アンチモン、ベリリウム、ビスマス、カドミウム、カルシウム、マンガン、セレン、チタン、タングステン、バナジウムのような金属の合金およびその混合物等が挙げられる。
　　　【００６７】
　これらの強磁性体は平均粒子が０．１〜２μｍ、好ましくは０．１〜０．５μｍ程度のものが好ましく、トナー中に含有させる量としては樹脂成分１００重量部に対し約２０〜２００重量部、特に好ましくは樹脂成分１００重量部に対し４０〜１５０重量部が良い。
　　　【００６８】
　また、１０Ｋエルステッド印加での磁気特性が抗磁力２０〜１５０エルステッド飽和磁化５０〜２００ｅｍｕ／ｇ、残留磁化２〜２０ｅｍｕ／ｇのものが望ましい。
　　　【００６９】
　また、本発明のトナーは、長期の使用によっても凝集を防ぐために、流動性付与剤としての無機化合物微粉体を含有していることが好ましい。
　　　【００７０】
　本発明の特徴とする粒度分布を有するトナーでは、比表面積が従来のトナーよりも大きくなる。
　　　【００７１】
　このため磁性トナー粒子が凝集し易くなったり、摩擦帯電のためにトナー粒子と、内部に磁界発生手段を有した円筒状の導電性スリーブ表面と接触せしめた場合、従来のトナーよりトナー粒子表面とスリーブとの接触回数は増大し、トナー粒子の摩耗やスリーブ表面の汚染が発生し易くなる。本発明に係るトナーと、無機化合物微粉体を組み合せるとトナー粒子間やトナー粒子とスリーブ表面の間に無機化合物微粉体が介在することで凝集摩耗は著しく軽減される。これによって、磁性トナー及びスリーブの長寿命化が図れ、長期の使用にもより優れたトナーとすることが可能である。
　　　【００７２】
　さらに、本発明において使用されるトナーに用いられる無機化合物微粉体としては、シリコーンオイルまたはシリコーンワニスで処理されているものが、より好ましく用いられる。これは、処理剤の表面エネルギーが小さいことにより、潜像担持体からのトナー粒子の離型性が良好になり、当接転写系において問題視されていた、転写中抜けが防止できるからである。
　　　【００７３】
　本発明に用いられる微粉体は、ＢＥＴ法で測定した窒素吸着による比表面積が３０ｍ２／ｇ以上（特に５０〜４００ｍ２／ｇ）の範囲内のものが良好な結果を与える。
　　　【００７４】
　本発明に用いる微粉体の材質は無機化合物が好ましい。例えば、ケイ酸、アルミナ、酸化チタン等、第３族、第４族の金属酸化物が好ましい。
　　　【００７５】
　特に、ケイ素ハロゲン化合物の蒸気相酸化により生成された、乾式シリカ微粉体が好ましい。製造時、塩化アルミニウム、塩化チタン等他の金属ハロゲン化合物と共に蒸気相酸化させ、シリカと金属酸化物の複合微粉体としてもよい。
　　　【００７６】
　本発明に用いる微粉末の処理に用いるシリコーンオイルとしては一般式
　　　【００７７】
　　【化２】
　Ｒ　：炭素数１〜３のアルキル基
　Ｒ’：アルキル、ハロゲン変性アルキル、フェニル、変性フェニル等のシリコーンオイル変性基
　Ｒ”：炭素数１〜３のアルキル基又はアルコキシ基で表わされるものが好ましい。例えばジメチルシリコーンオイル、アルキル変性シリコーンオイル、α−メチルスチレン変性シリコーンオイル、クロルフェニルシリコーンオイル、フッ素変性シリコーンオイル等が挙げられる。しかしながら、上記シリコーンオイルのみに限定される物ではない。
　　　【００７８】
　上記シリコーンオイルは２５℃に於ける粘度が５０〜１０００センチストークスの物が好ましい。５０センチストークス未満では熱が加わる事により一部揮発し、帯電特性が劣化する傾向がある。１０００センチストークスを超える場合では、処理作業上、取扱いが困難となる傾向がある。シリコーンオイル処理の方法としては、公知技術が使用できる。例えば、微粉体とシリコーンオイルとを混合機を用い混合する方法、微粉体中にシリコーンオイルを噴霧器を用い噴霧する方法、溶剤中にシリコーンオイルを溶解させた後、微粉体を混合する方法が挙げられる。しかしながら、これに限定されるものではない。
　　　【００７９】
　本発明に用いられる微粉末処理用のシリコーンワニスとしては公知の物質が使用できる。
　　　【００８０】
　例えば、信越シリコーン社製、ＫＲ−２５１，ＫＰ−１１２等が挙げられる。これらに限定されるものではない。
　　　【００８１】
　シリコーンワニス処理の方法としては、オイル処理と同じ公知技術が使用できる。
　　　【００８２】
　本発明において、シリコーンオイルとしては、下式で表わされる構造をもつアミノ変性シリコーンオイルも使用できる。
　　　【００８３】
　　【化３】
（ここで、Ｒ１，Ｒ６は水素，アルキル基，アリール基又はアルコキシ基を表わし、Ｒ２はアルキレン基，フェニレン基を表わし、Ｒ３は含窒素複素環をその構造に有する化合物を表わし、Ｒ４，Ｒ５は水素，アルキル基，アリール基を表わす。またＲ２はなくてもよい。ただし上記のアルキル基，アリール基，アルキレン基，フェニレン基はアミンを含有していても良いし、また帯電性を損ねない範
囲でハロゲン等の置換基を有していても良い。またｍは１以上の数であり、ｎ，ｐは０を含む正の数である。ただしｎ＋ｐは１以上の正の数である。）
　上記構造中最も好ましい構造は窒素原子を含む側鎖中の窒素原子の数が１か２であるものである。
　　　【００８４】
　窒素を含有する不飽和複素環として下記にその一例を挙げる。
　　　【００８５】
　　【化４】
　窒素を含有する飽和複素環の一例を以下に挙げる。
　　　【００８６】
　　【化５】
　ただし本発明は何ら上記化合物例に拘束されるものではないが、好ましくは５員環又は６員環の複素環をもつものが良い。
　　　【００８７】
　誘導体としては、上記化合物群に炭化水素基、ハロゲン基、アミノ基、ビニル基、メルカプト基、メタクリル基、グリシドキシ基、ウレイド基等を導入した誘導体が例示される。
　　　【００８８】
　本発明で使用するアミノ変性シリコーンオイルの窒素原子当量は１０，０００以下のものが好ましく、３００〜２，０００が好ましい。ここでいう窒素原子当量とは、窒素原子１個あたりの当量（ｇ／ｅｑｉｖ）で分子量を１分子あたりの窒素原子の数で割った値である。これらは１種または２種以上の混合系で用いてもよい。
　　　【００８９】
　本発明に用いられる微粉末処理用のアミノ変性シリコーンワニスを得るために用いられるシリコーンワニスとしては、例えばメチルシリコーンワニス、フェニルメチルシリコーンワニス等を挙げることができ、特に、メチルシリコーンワニスが好ましい。
　　　【００９０】
　メチルシリコーンワニスは、下記構造式で示されるＴ３１単位、Ｄ３１単位、Ｍ３１単位よりなるポリマーであり、かつＴ３１単位を多量に含む三次元ポリマーである。
　　　【００９１】
　　【化６】
　メチルシリコーンワニスまたはフェニルメチルシリコーンワニスは、具体的には例えば下記構造式で示されるような化学構造を有する物質である。
　　　【００９２】
　　【化７】
（Ｒ３１は、メチル基またはフェニル基を表わす。）
　上記シリコーンワニスにおいて、特にＴ３１単位は、良好な熱硬化性を付与し、三次元網状構造とするために有効な単位であり、斯かるＴ３１単位を含むシリコーンワニスにより表面が処理された微粒子は、その表面に硬くて強靭な皮膜を有するものとなり、そのため耐衝撃強度、耐湿性、離型性の優れたものとなる。上記Ｔ３１単位は、シリコーンワニス中に１０〜９０モル％、特に３０〜８０モル％の割合で含まれることが好ましい。当該Ｔ３１単位の割合が過小のときには、軟質化するため粘着性が増加し、耐湿性、耐久性、摩擦帯電性の安定性が低下する場合があり、特にトナーのクリーニング性が低下し、トナー飛散が生じ、その結果画像ムラ、カブリ等が発生し、さらには定着器の耐久性が低下する場合がある。
　　　【００９３】
　一方当該Ｔ３１単位の割合が過大のときには、無機微粒子の表面に形成される皮覆層が不均一となり、摩擦帯電性の安定性、耐久性が低下する場合がある。
　　　【００９４】
　このようなシリコーンワニスは、分子鎖の末端もしくは側鎖に水酸基を有しており、この水酸基の脱水縮合によって硬化することとなる。この硬化反応を促進させるために用いることができる硬化促進剤としては、例えば亜鉛、鉛、コバルト、スズ等の脂肪酸塩；トリエタノールアミン、ブチルアミン等のアミン類；などを挙げることができる。このうち特にアミン類を好ましく用いることができる。
　　　【００９５】
　上記の如きシリコーンワニスをアミノ変性シリコーンワニスとするためには、前記Ｔ３１単位、Ｄ３１単位、Ｍ３１単位中に存在する一部のメチル基あるいはフェニル基をアミノ基を有する基に置換すればよい。アミノ基を有する基としては、例えば下記構造式で示されるものを挙げることができる。が、これらに限定されるものではない。
　　　【００９６】
　　【化８】
　アミノ変性シリコーンワニス処理の方法としては、オイル処理と同じ公知技術が使用できる。
　　　【００９７】
　本発明のアミノ変性シリコーンオイル或はアミノ変性シリコーンワニス固形分の処理量は微粉体１００重量部に対し、１〜３５重量部、より好ましくは２〜３０重量部が良い。
　　　【００９８】
　シリコーンオイルまたはシリコーンワニスで処理された微粉体は、トナー１００重量部に対して０．０５〜３重量部（より好ましくは０．１〜３重量部、さらに好ましくは０．６〜３重量部）使用されるのが良い。
　　　【００９９】
　微粉末の材料がシリカである場合、シリコーンオイルまたはシリコーンワニスで処理されたシリカはトナー１００重量部に対し０．１〜１．６重量部のときに効果を発揮し、特に好ましくは０．３〜１．６重量部添加した際に優れた安定性を有する。０．１重量部未満では添加効果が少なく、１．６重量部を超えると現像及び定着時に問題が発生しやすく、好ましくない。
　　　【０１００】
　本発明に用いられる微粉末を、まずシランカップリング剤で処理し、しかる後にシリコーンオイル、又はシリコーンワニスで処理することはより好ましい。
　　　【０１０１】
　一般にシリコーンオイル処理のみでは、微粉体表面を覆うためのシリコーンオイル量が多く、処理中に微粉体の凝集体ができやすく、現像剤に適用した場合現像剤の流動性が悪くなる場合もあるのでシリコーンオイルの処理工程を充分注意する必要がある。良好な耐湿性を保ちつつ、微粉体の凝集体を除くためには、微粉体をシランカップリング剤で処理した後、シリコーンオイルで処理する方がシリコーンオイルの処理効果を充分発揮できる。
　　　【０１０２】
　本発明に用いられるシランカップリング剤は一般式
　　ＲｍＳｉＹｎ
［式中、Ｒはアルコオキシ基又は、塩素原子を示し、ｍは１〜３の整数を示し、Ｙはアルキル基、ビニル基、グリシドキシ基またはメタクリル基を含む炭化水素基を示し、ｎは３〜１の整数を示す。］
もので示されるものが好ましい。例えば代表的にはジメチルジクロルシラン、トリメチルクロルシラン、アリルジメチルクロルシラン、ヘキサメチルジシラザン、アリルフェニルジクロルシラン、ベンジルジメチルクロルシラン、ビニルトリエトキシシラン、γ−メタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、ジビニルクロルシラン、ジメチルビニルクロルシランをあげることができる。
　　　【０１０３】
　上記微粉体のシランカップリング剤処理は、微粉体を撹拌等によりクラウド状としたものに気化したシランカップリング剤を反応させる乾式処理又は、微粉体を溶媒中に分散させシランカップリング剤を滴下反応させる湿式法等の方法で処理することができる。
　　　【０１０４】
　シランカップリング剤は、微粉体１００重量部に対し、１〜５０重量部、さらに好ましくは５〜４０重量部処理することが良い。
　　　【０１０５】
　本発明におけるシリコーンオイル又はシリコーンワニス固形分の処理量は微粉体１００重量部に対し１〜３５重量部、より好ましくは２〜３０重量部が良い。上記処理量を限定した理由は、シリコーンオイル処理量が少なすぎると、シランカップリング剤処理のみと同一の結果となり耐湿性が向上せず高湿下では微粉体が吸湿してしまい高品位のコピー画像が得られなくなる。シリコーンオイル処理量が多すぎると、前述の微粉体の凝集体ができやすくなり、はなはだしくは遊離のシリコーンオイルができてしまうため、トナーに適用した場合、流動性を向上することができないという問題が生じやすい。
　　　【０１０６】
　本発明のトナーは、必要に応じて添加剤を混合してもよい。他の添加剤としては、例えばテフロン，ステアリン酸亜鉛，ポリ弗化ビニリデンの如き滑剤、中でもポリ弗化ビニリデンが好ましい。あるいは酸化セリウム，炭化ケイ素，チタン酸ストロンチウム等の研磨剤、中でもチタン酸ストロンチウムが好ましい。あるいは例えば酸化チタン，酸化アルミニウム等の流動性付与剤、中でも特に疎水性のものが好ましい。ケーキング防止剤、あるいは例えばカーボンブラック，酸化亜鉛，酸化アンチモン，酸化スズ等の導電性付与剤、また逆極性の白色微粒子及び黒色微粒子を現像性向上剤として少量用いることもできる。
　　　【０１０７】
　また、熱ロール定着時の離型性を良くする目的で低分子量ポリエチレン、低分子量ポリプロピレン、マイクロクリスタリンワックス、カルナバワックス、サゾールワツクス、パラフィンワックス等のワックス状物質をバインダー樹脂１００重量％に対し０．５〜１０重量％程度をトナーに加えることも本発明の好ましい形態の１つである。
　　　【０１０８】
　本発明がキャリアを併用する非磁性トナーである場合において、使用しうるキャリアとしては、例えば鉄粉、フェライト粉、ニッケル粉の如き磁性を有する粉体、ガラスビーズ等及びこれらの表面を樹脂等で処理したものなどがあげられる。トナー１０重量部に対して、キャリア１０〜１０００重量部（好ましくは３０〜５００重量部）使用するのが良い。キャリアの粒径としては４〜１００μｍ（好ましくは１０〜８０μｍ、更に好ましくは２０〜６０μｍ）のものが小粒径トナーとのマッチングにおいて好ましい。
　　　【０１０９】
　本発明に用いられるトナーの摩擦帯電性をより安定化させ、潜像を忠実に現像させる為に本発明に用いられるキャリアは樹脂及び／またはシリコーン化合物で被覆してあることが好ましい。
　　　【０１１０】
　また、本発明の粒度分布をもつトナーでは、スペント化を起こし易い傾向にあるので、これを予防する為にもキャリアを被覆することが好ましい。
　　　【０１１１】
　これによって、トナーの荷電制御を目的として行うこともできる。
　　　【０１１２】
　キャリアの被覆層を形成するための樹脂としては、例えばシリコーン系化合物、フッ素系樹脂等を好ましく用いることができる。
　　　【０１１３】
　キャリアの被覆層を形成するためのフッ素系樹脂としては、例えば、ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、ポリトリフルオロエチレン、ポリトリフルオルクロルエチレンのようなハローフルオロポリマー、ポリテトラフルオロエチレン、ポリパーフルオルプロピレン、フッ化ビニリデンとアクリル単量体との共重合体、フッ化ビニリデンとトリフルオルクロルエチレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンとヘキサフルオロプロピレンとの共重合体、フッ化ビニルとフッ化ビニリデンとの共重合体、フッ化ビニリデンとテトラフルオロエチレンとの共重合体、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンとフッ化ビニリデン及び非フッ素化単量体のターポリマーのようなフルオロターポリマー等が好ましく用いられる。
　　　【０１１４】
　また、フッ素ポリマーの重量平均分子量は５０，０００〜４００，０００が好ましい。より好ましくは１００，０００〜２５０，０００である。
　　　【０１１５】
　キャリアの被覆層の形成においては、上記の如きフッ素系樹脂をそれぞれ単独で用いてもよいし、あるいはこれらをブレンドしたものを用いてもよい。また、これらにさらにその他の重合体をブレンドしたものを用いてもよい。
　　　【０１１６】
　その他の重合体としては、以下に挙げる様なモノマーの単重合体あるいは、共重合体が用いられる。
　　　【０１１７】
　スチレン，α−メチルスチレン，ｐ−メチルスチレン，ｐ−ｔ−ブチルスチレン，ｐ−クロルスチレン等のスチレン誘導体，メタクリル酸メチル，メタクリル酸エチル，メタクリル酸プロピル，メタクリル酸ブチル，メタクリル酸ペンチル，メタクリル酸ヘキシル，メタクリル酸ヘプチル，メタクリル酸オクチル，メタクリル酸ノニル，メタクリル酸デシル，メタクリル酸ウンデシル，メタクリル酸ドデシル，メタクリル酸グリシジル，メタクリル酸メトキシエチル，メタクリル酸プロポキシエチル，メタクリル酸ブトキシエチル，メタクリル酸メトキシジエチレングリコール，メタクリル酸エトキシジエチレングリコール，メタクリル酸メトキシエチレングリコール，メタクリル酸ブトキシトリエチレングリコール，メタクリル酸メトキシジプロピレングリコール，メタクリル酸フェノキシエチル，メタクリル酸フェノキシジエチレングリコール，メタクリル酸フェノキシテトラエチレングリコール，メタクリル酸ベンジル，メタクリル酸シクロヘキシル，メタクリル酸テトラヒドロフルフリル，メタクリル酸ジシクロペンテニル，メタクリル酸ジシクロペンテニルオキシエチル，メタクリル酸Ｎ−ビニル−２−ピロリドン，メタクリロニトリル，メタクリルアミド，Ｎ−メチロールメタクリルアミド，メタクリル酸エチルモルホリン，ジアセトンアクリルアミド，アクリル酸メチル，アクリル酸エチル，アクリル酸プロピル，アクリル酸ブチル，アクリル酸ペンチル，アクリル酸ヘキシル，アクリル酸ヘプチル，アクリル酸オクチル，アクリル酸ノニル，アクリル酸デシル，アクリル酸ウンデシル，アクリル酸ドデシル，アクリル酸グリシジル，アクリル酸メトキシエチル，アクリル酸プロポキシエチル，アクリル酸ブトキシエチル，アクリル酸メトキシジエチレングリコール，アクリル酸エトキシジエチレングリコール，アクリル酸メトキシエチレングリコール，アクリル酸ブトキシトリエチレングリコール，アクリル酸メトキシジプロピレングリコール，アクリル酸フェノキシエチル，アクリル酸フェノキシジエチレングリコール，アクリル酸フェノキシテトラエチレングリコール，アタリル酸ベンジル，アクリル酸シクロヘキシル，アクリル酸テトラヒドロフルフリル，アクリル酸ジシクロペンテニル，アクリル酸ジシクロペンテニルオキシエチル，アクリル酸Ｎ−ビニル−２−ピロリドン，アクリル酸グリシジル，アクリロニトリル，アクリルアミド，Ｎ−メチロールアクリルアミド，ジアセトンアクリルアミド，アクリル酸エチルモルホリン，ビニルピリジン等の１分子中に１個のビニル基を有するビニルモノマーや、ジビニルベンゼン，グリコールとメタクリル酸あるいはアクリル酸との反応生成物、例えばエチレングリコールジメタクリレート，１，３−ブチレングリコールジメタクリレート，１，４−ブタンジオールジメタクリレート，１，５−ペンタンジオールジメタクリレート，１，６−ヘキサンジオールジメタクリレート，ネオペンチルグリコールジメタクリレート，ジエチレングリコールジメタクリレート，トリエチレングリコールジメタクリレート，ポリエチレングリコールジメタクリレート，トリプロピレングリコールジメタクリレート，ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールエステルジ���タクリレート，トリメチロールエタントリメタクリレート，トリメチロールプロパントリメタクリレート，ペンタエリトリットテトラメタクリレート，トリスメタクリロキシエチルホスフェート，トリス（メタクリロイルオキシエチル）イソシアヌレート，エチレングリコールジアクリレート，１，３−ブチレングリコールジアクリレート，１，４−ブタンジオールジアクリレート，１，５−ペンタンジオールジアクリレート，１，６−ヘキサンジオールジアクリレート，ネオペンチルグリコールジアクリレート，ジエチレングリコールジアクリレート，トリエチレングリコールジアクリレート，ポリエチレングリコールジアクリレート，トリプロピレンジアクリレート，ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールジアクリレート，トリメチロールエタントリアクリレート，トリメチロールプロパントリアクリレート，ペンタエリトリットテトラアクリレート，トリスアクリロキシエチルホスフェート，トリス（メタクリロイルオキシエチル）イソシアヌレート，メタクリルグリシジルとメタクリル酸あるいはアクリル酸のハーフエステル化物，ビスフェノール型エポキシ樹脂とメタクリル酸あるいはアクリル酸のハーフエステル化物，アクリル酸グリシジルとメタクリル酸あるいはアクリル酸のハーフエステル化物等の１分子中に２個以上のビニル基を有するアクリルモノマーや、アクリル酸２−ヒドロキシエチル，アクリル酸２ヒドロキシプロピル，アクリル酸ヒドロキシブチル，アクリル酸２−ヒドロキシ−３−フェニルオキシプロピル，メタクリル酸２−ヒドロキシエチル，メタクリル酸２−ヒドロキシプロピル，メタクリル酸ヒドロキシブチル，メタクリル酸−２ヒドロキシ３フェニルオキシプロピル等といったヒドロキシル基を有するアクリルモノマーを挙げることができる。
　　　【０１１８】
　これらのビニルモノマーは、懸濁重合、乳化重合、溶液重合等公知の方法で共重合される。これらの共重合体は、重量平均分子量が１０，０００〜７０，０００であるものが好ましい。またこの共重合体にメラミンアルデヒド架橋あるいは、イソシアネート架橋させてもよい。
　　　【０１１９】
　フッ素系樹脂と他の重合体とのブレンド比は、２０〜８０：８０〜２０重量％特には、４０〜６０：６０〜４０重量％が好ましい。
　　　【０１２０】
　キャリアの被覆層を形成するためのシリコン系化合物としては、ポリシロキサン、例えばジメチルポリシロキサン、フェニルメチルポリシロキサン等が全て用いられ、また、アルキド変性シリコン、エポキシ変性シリコン、ポリエステル変性シリコン、ウレタン変性シリコン、アクリル変性シリコン等の変性樹脂も使用可能である。
　　　【０１２１】
　また、変性形態として、ブロック共重合体、グラフト共重合体、くし形グラフトポリシロキサン等いずれも使用可能である。
　　　【０１２２】
　実際の磁性粒子表面への塗布に際しては、固形メチルシリコンワニス、固形フェニルシリコンワニス、固形メチルフェニルシリコンワニス、固形エチルシリコンワニス、各種変性シリコンワニス等、シリコン樹脂をワニス状にしておいて磁性粒子をその内へ分散させる方法、或いは、ワニスを磁性粒子に噴霧する方法等がとられる。
　　　【０１２３】
　本発明に使用されるキャリアの芯材の材質としては、例えば表面酸化または未酸化の鉄、ニッケル、コバルト、マンガン、クロム、希土類等の金属及びそれらの合金または酸化物などが使用できるが、好ましくは金属酸化物より好ましくはフェライト粒子が使用できる。
　　　【０１２４】
　またその製造方法としては、特別な制約はない。
　　　【０１２５】
　キャリアの平均粒径が４μｍ未満では、キャリアが潜像保持体上に現像（トナーとともに転写）され易くなり、潜像保持体やクリーニングブレードを傷つけ易くなる。一方、キャリアの平均粒径が１００μｍより大きいと、キャリアのトナー保持能が低下し、ベタ画像の不均一さ、トナー飛散、かぶり等が発生し易くなる。このようなキャリア芯材は、磁性材料のみから構成されていてもよく、また磁性材料と非磁性材料との結合体から構成されていてもよく、更には二種以上の磁性粒子の混合物であっても良い。
　　　【０１２６】
　前述したキャリア芯材の表面を上記被覆樹脂で被覆する方法としては、該樹脂を溶剤中に溶解もしくは懸濁せしめて芯材表面に塗布し、上記樹脂を磁性粒子等からなる芯材に付着せしめる方法が好ましい。
　　　【０１２７】
　上記被覆樹脂の処理量は被覆材の成膜性や耐久性から一般に総量でキャリア芯材に対し０．１〜３０重量％（好ましくは０．５〜２０重量％）が望ましい。
　　　【０１２８】
　本発明に係るトナーを作製するにはビニル系、非ビニル系の熱可塑性樹脂、着色剤としての顔料又は染料、磁性トナーとする場合には磁性粉、荷電制御剤、その他の添加剤等をボールミルの如き混合機により充分混合してから加熱ロール、ニーダー、エクストルーダーの如き熱混練機を用いて溶融、捏和及び練肉して樹脂類を互いに相溶せしめた中に顔料又は染料を分散又は溶解せしめ、冷却固化後粉砕及び厳密な分級を行って本発明に係るところのトナーを得ることが出来るまた、本発明のトナーは特に厳密な分級を必要とするが、この為には、粉砕工程も重要であり、厳密な分級を行う為微粉砕物の粒度分布をなるべくシャープにしておく必要がある。この為には、微粉砕を行う前に２ｍｍ以下、好ましくは１ｍｍ以下、更に好ましくは０．５ｍｍ以下に粗砕しておくことが望ましい。また中粉砕工程を導入し、１０〜１００μｍ程度に粉砕してから、微粉砕することが特に望ましい。
　　　【０１２９】
　このように小さな粒径から、微粉砕することにより、微粉砕物の粒度分布をシャープにすることで分級工程により本発明の特徴とする粒度分布に厳密に分級できる様になる。
　　　【０１３０】
　本発明に係わるトナーは、円筒スリーブの如きトナー担持体から感光体の如き潜像担持体ヘトナーを飛翔させながら潜像を現像する画像形成方法に適用するのが好ましい。すなわち、トナーは主にスリーブ表面との接触によってトリボ電荷が付与され、スリーブ表面上に薄層状に塗布される。トナーの薄層の層厚は現像領域における感光体とスリーブとの間隙よりも薄く形成される。感光体上の潜像の現像に際しては、感光体とスリーブとの間に交互電界を印加しながらトリボ電荷を有するトナーをスリーブから感光体へ飛翔させるのが良い。
　　　【０１３１】
　交互電界としては、パルス電界、交流バイアスまたは交流と直流バイアスが相乗のものが例示される。
　　　【０１３２】
　次に、本発明に於いて現像工程を実施した装置を具体的な一例として挙げ、これを図９に示し、本発明の構成についてさらに詳しく説明するが、これは本発明をなんら限定するものではない。
　　　【０１３３】
　図９に於いてＢは転写方式電子写真法に於ける回転ドラム式等の潜像保持体（謂る感光体）転写方式静電記録法に於ける回転ドラム式等の絶縁体、エレクトロファックス法に於ける感光紙、直接方式静電記録法に於ける静電記録紙等の潜像保持体でその面に図に省略した潜像形成プロセス機器或いは同プロセス機構で静電気潜像が形成され、矢印方向に面移動している。
　　　【０１３４】
　Ｄは現像装置の全体符号、９１はトナーを収容したホッパ、９２はトナー担持体（現像剤層支持部材）としての回転円筒体（現像剤層支持部材）としての回転円筒体（以下スリーブと記す）で内部に磁気ローラ等の磁気発生手段９３を内蔵させてある。
　　　【０１３５】
　該スリーブ９２は図面上その略右半周面をホッパ９１内に略左半周面をホッパ外に露出させて軸受支持させてあり、矢示方向に回転駆動され９４はスリーブ９２の上面に下辺エッジ部を接近させて配設したトナー塗布部材としてのドクターブレード、９７はホッパ内トナーの撹拌部材である。
　　　【０１３６】
　スリーブ９２はその軸線が潜像保持体Ｂの母線に略平行であり、且つ潜像保持体Ｂ面に僅小な間隙αを存して接近対向している。
　　　【０１３７】
　潜像保持体Ｂとスリーブ９２の各面移動速度（周速）は略同一であるか、スリーブ９２の周速が若干速い。又潜像保持体Ｂとスリーブ９２間には交番バイアス電圧印加手段Ｓ０と直流バイアス電圧印加手段Ｓ１によって、直流電圧と交流電圧が重畳印加される。
　　　【０１３８】
　而してスリーブ９２の略右半周面はホッパ９１内のトナー溜りに常時接触していて、そのスリーブ面近傍のトナーがスリーブ面にスリーブ内磁気発生手段９３の磁力で磁気付着層として、又静電気力により付着保持される。スリーブ９２が回転駆動されると、そのスリーブ面の付着トナー層がドクターブレード９４位置を通過する過程で各部略均一厚さの薄層トナー層Ｔ１として整層化される。トナーの帯電は主としてスリーブ９２の回転に伴うスリーブ面とその近傍のトナー溜りのトナーとの摩擦接触によりなされ、スリーブ９２の上記トナー薄層面はスリーブの回転に伴い潜像保持体Ｂ面側へ回転し、潜像保持体Ｂとスリーブ９２の最接近部である現像領域部Ａを通過する。この通過過程でスリーブ９２面側のトナー薄層のトナーが潜像保持体Ｂとスリーブ９２間に印加した直流と交流電圧による直流と交流電界により飛翔し現像領域部Ａの潜像保持体Ｂ面と、スリーブ５２面との間を往復運動する。そして最終的にはスリーブ９２側のトナーが潜像保持体Ｂ面に潜像の電位パターンに応じて選択的に移行付着してトナー像Ｔ２が順次に形成される。
　　　【０１３９】
　現像領域部Ａを通過してトナーが選択的に消費されたスリーブ面はホッパ９１のトナー溜りへ再回転することによりトナーの再供給を受け、現像領域部Ａへは常にスリーブ９２のトナー薄層Ｔ１面が回転し、繰り返し複写工程が行われる。
　　　【０１４０】
　　【実施例】
　以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、これらは本発明をなんら限定するものではない。実施例１〜５は磁性トナー、実施例６〜１１は非磁性二成分トナー、実施例１２〜１６は非磁性一成分トナーの例である。なお、以下の配合における部数はすべて重量部である。
　　　【０１４１】
　
実施例１
　スチレン／アクリル酸ブチル／ジビニルベンゼン共重合体　　　　１００部
　　（共重合重量比７７．５：２２：０．５）
　磁性酸化鉄（平均粒径０．２μｍ）　　　　　　　　　　　　　　　８５部
　ニグロシン（個数平均粒径３μｍ）　　　　　　　　　　　　　　　　２部
　低分子量ポリプロピレン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を、ブレンダーミキサーにて良く前混合した後、１５０℃に設定した２軸混練押出機によって混練した。得られた混練物を冷却し、カッターミルにて粗粉砕した後、ジェット気流を用いた微粉砕機を用いて微粉砕し、得られた微粉砕粉を固定壁型風力分級機で分級して分級粉を生成した。さらに、得られた分級粉をコアンダ効果を利用した多分割分級装置（日鉄鉱業社製エルボジェット分級機）で、超微粉及び粗粉を同時に厳密に分級除去して、重量平均粒径（Ｄ４）が機）で、超微粉及び粗粉を同時に厳密に分級除去して、重量平均粒径（Ｄ４）が９．２０μｍの黒色微粉体（磁性トナー）を得た。
　　　【０１４２】
　参考のために、多分割分級機を用いての分級工程を図３に模式的に示し、該多分割分級機の断面斜視図（立体図）を図４に示した。
　　　【０１４３】
　得られた黒色微粉体の磁性トナー１００部に、処理剤としてアミン価７００のアミノ変性シリコーンオイル２０部を用いた、正荷電性疎水性シリカ微粉体（ＢＥＴ比表面積１３０ｍ２／ｇ）を０．４部加え、ヘンシェルミキサーで混合して、正荷電性磁性トナー（現像剤）を得た。
　　　【０１４４】
　この磁性トナーを、前述の如く、１００μｍのアパーチャーを具備するコールターカウンターＴＡ−ＩＩ型を用いて測定したデータを下記表１に示す。なお、この時２．００〜４．００μｍのトナー粒子は５．９個数％、４．００〜５．０４μｍのトナー粒子は１０．７個数％、重量分布の標準偏差（ＳＷ）は２．２５、重量分布の変動係数（Ｂ）は２４．５であった。
　　　【０１４５】
　　【表１】
　このようにして得られた現像剤を、図５のように改造したキヤノン製複写機ＮＰ１２１５（ＯＰＣ積層型負帯電性感光体，ドラム直径φ３０を使用した曲率分離タイプ）を用い、さらに転写装置に図１の転写装置を組み込んだ系によって評価した。転写ローラーの条件としては、転写ローラーの表面ゴム硬度２７°，転写電流１μＡ，転写電圧−２０００Ｖ，当接圧５０ｇ／ｃｍとした。
　　　【０１４６】
　１次帯電を−７００Ｖとし、感光ドラムと現像スリーブ（磁石内包）上の現像剤層を非接触に間隙を設定し、交流バイアス（ｆ＝１８００Ｈｚ，ＶＰＰ＝１６００Ｖ）および直流バイアス（ＶＤＣ＝−３００Ｖ）とを現像ドラムに印加しながらノーマル現像で画出しを行なった。現像後、転写ローラーにより普通紙に転写を行ない、感光ドラム上の未転写トナーを、クリーナー５２に付属しており、感光ドラムに当接している弾性ブレードによりかき落したあと、クリーナーローラー５３によってクリーナー内部へ送り、さらにクリーナースクリュー５４を経て、搬送スクリューを設けた配送用パイプ５６によって現像器５１に戻す、というシステムをとった。
　　　【０１４７】
　連続２０万枚の画出し評価を行なった結果、終始高い反射画像濃度を維持しており、カブリ，トナー飛散ともに発生せず、常に良好な画像が得られた。また、２０万枚画出し後、画像面積比率が６％であるようなＡ４サイズの原稿を用いてトナー消費量を調べてみたところ、０．０５０ｇ／枚であった。結果については、表４に示した通りである。
　　　【０１４８】
　尚、本実施例で用いた多分割分級機及び該分級機による分級工程について図３及び図４を参照しながら説明する。多分割分級機は、図３及び図４において、側壁は２２，２４で示される形状を有し、下部壁は２５で示される形状を有し、側壁２３と下部壁２５には夫々ナイフエッジ型の分級エッジ１７，１８を具備し、この分級エッジ１７，１８により、分級ゾーンは３分画されている。側壁２２下の部分に分級室に開口する原料供給ノズル１６を設け、該ノズルの底部接線の延長方向に対して下方に折り曲げて長楕円弧を描いたコアンダブロック２６を設ける。分級室上部壁２７は、分級室下部方向にナイフエッジ型の人気エッジ１９を具備し、更に分級室上部には分級室に開口する入気管１４，１５を設けてある。又、入気管１４，１５にはダンパの如き第１，第２気体導入調節手段２０，２１及び静圧計２８，２９を設けてある。分級室底面にはそれぞれの分画域に対応させて、室内に開口する排出口を有する排出管１１，１２，１３を設けてある。分級粉は供給ノズル１６から分級領域に減圧導入され、コアンダ効果によりコアンダブロック２６のコアンダ効果による作用と、その際流入する高速エアーの作用とにより湾曲線３０を描いて移動し、粗粉（排気管１１）、所定の体積平均粒径及び粒度分布を有する黒色微粉体（排気管１２）及び超微粉（排気管１３）に分級された。
　　　【０１４９】
　
実施例２
　スチレン／アクリル酸２−エチルヘキシル／ジビニルベンゼン　　１００部
　　共重合体（共重合比７５：２４：１）
　磁性酸化鉄（平均粒径０．２μｍ）　　　　　　　　　　　　　　　８０部
　テトラブチルアンモニウムテトラフルオロボレート　　　　　　　　　２部
　　（個数平均粒径２．５μｍ）
　低分子量プロピレン−エチレン共重合体　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を実施例１の場合と同様の方法で処理し、重量平均粒径（Ｄ４）が８．９８μｍの黒色微粉体（磁性トナー）を得た。
　　　【０１５０】
　得られた黒色微粉体１００部に、実施例１で用いたものと同じシリカ微粉体を０．５部加え、ヘンシェルミキサーで混合して、現像剤とした。
　　　【０１５１】
　粒度分布データは表２に示す。なお、２．００〜４．００μｍは６．３個数％、４．００〜５．０４μｍは１１．３個数％、重量分布の標準偏差（ＳＷ）は２．２６、重量分布変動係数（Ｂ）は２５．２であった。
　　　【０１５２】
　実施例１と同様にして２０万枚画出しをしたところ、画像濃度，カブリ，トナー飛散ともに問題ないレベルであった。詳細な評価結果は、表４に示した通りである。
　　　【０１５３】
　　【表２】
　
実施例３
　スチレン／アクリル酸ブチル／マレイン酸ブチル／ジビニル　　　１００部
　　ベンゼン共重合体（共重合重量比７３．５：１９：７：０．５）
　磁性酸化鉄（平均粒径０．２μｍ）　　　　　　　　　　　　　　　８５部
　３，５−ジターシャリーブチルサリチル酸のクロム錯体　　　　　　　２部
　　（個数平均粒径２．８μｍ）
　低分子量ポリプロピレン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を実施例１と同様の方法により、重量平均粒径（Ｄ４）が８．８７μｍの黒色微粉末を得た。この黒色微粉体１００部に対し、ヘキサメチルジシラザン約２０重量％及びジメチルシリコーンオイル約１０重量％で処理した、負荷電性疎水性シリカ微粉末（ＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇ）を０．６部加え、ヘンシェルミキサーで混合して、負帯電性磁性現像剤を得た。
　　　【０１５４】
　得られた現像剤を、図５のように改造したキヤノン製複写機ＮＰ１２１５（ＯＰＣ積層型負帯電感光体，表面層ポリカーボネート，ドラム直径φ３０を使用した曲率分離タイプ）を反転現像用に改造し、さらに転写装置に図１の如き転写ローラーを有する転写装置を組み込んだ改造機に入れた。転写ローラーの表面ゴム硬度２７°，転写電流１μＡ，転写電圧＋２０００Ｖ，当接圧５０ｇ／ｃｍとした。転写ローラーの導電性弾性層は、導電性カーボンを分散したＥＰＤＭで形成されており、体積抵抗１０８Ω・ｃｍを有していた。
　　　【０１５５】
　１次帯電が−７００Ｖであり、感光ドラムと現像スリーブ（磁石内包）上の現像剤層を非接触に間隙約３００μｍを設定し、交流バイアス（ｆ＝１８００Ｈｚ，Ｖｐｐ＝１６００Ｖ）および直流バイアス（ＶＤＣ＝−５００Ｖ）とを現像スリーブに印加しながら画出しを行なった。現像転写後、加熱加圧ローラー定着されたトナー定着画像を評価した。結果は表４に示した通りである。
　　　【０１５６】
　
実施例４
　架橋ポリエステル樹脂（重量平均分子量５万，Ｔｇ６０℃）　　　１００部
　四三酸化鉄（平均粒径０．２μｍ）　　　　　　　　　　　　　　　９０部
　アゾ系染料のクロム錯体（個数平均粒径２．５μｍ）　　　　　　　　２部
　低分子量プロピレン−エチレン共重合体　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を用いて実施例１と同じようにして、重量平均粒径（Ｄ４）が９．１９μｍの磁性トナーを得、該磁性トナー１００部に対して、シリコーンワニスで処理されたアルミナ微粉体（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ）０．６部、疎水性シリカ微粉体１．０部（ＢＥＴ比表面積３００ｍ２／ｇの乾式シリカ微粉体をヘキサメチルジシラザンで処理）を加え、ヘンシェルミキサーでよく混合し、現像剤とした。
　　　【０１５７】
　画像評価については、実施例３と全く同じ条件によって行なった。結果は表４に示した通り、終始良好であった。
　　　【０１５８】
　
実施例５
　実施例１で用いた磁性現像剤を図６のような構成をもつ装置によって評価した。現像条件，転写条件は実施例１と同じにした。このシステムは、未転写トナーを搬送スクリューを設けた配送用パイプ５６によって、トナー補給用ホッパー５７に戻すようにしてあり、ＡＴＲ制御により、常に現像器５１内の現像剤重量が一定になるようにしてある。画像評価については、実施例１と同じようにして行なった。結果は、表４に示したように、実施例１の場合と大差なく良好であった。
　　　【０１５９】
　
比較例１
　実施例１で用いたトナーの代わりに、微粉砕及び分級条件をコントロールすることによって、表４に示すような粒度分布を有するトナーを用いる以外は、実施例１と同じ条件で画像評価を行なった。
　　　【０１６０】
　この磁性トナーは、粒径２．００〜４．００μｍの範囲に含まれるトナーが、２．４個数％と本発明で規定する範囲よりも少ない。表４に示すように、スタート時における現像スリーブ上のトナーコート状態は不均一で、しま模様のコートムラが発生していた。これが原因となって転写画像汚染をもたらし、反射画像濃度も１．２３と低いものであった。さらに２０万枚の評価後では、現像スリーブ上のトナーコート状態は若干良化したものの、不十分であり、反射画像濃度も１．２８と、実施例１の場合よりも劣っていた。
　　　【０１６１】
　
比較例２
　実施例１で使用した磁性トナーの代わりに、微粉砕分級条件をコントロールすることによって、表４に示すような粒度分布を有するトナーを用いること以外は、実施例１と同様にして評価を行なった。
　　　【０１６２】
　この磁性トナーは、粒径２．００〜４．００μｍの範囲に含まれるトナーが、１６．０個数％と本発明で規定する範囲よりも多い。画像評価の結果は、スタート時については、カブリやトナー飛散のレベルが実施例１より若干悪い程度であったが、評価を進めるにつれてだんだんレベルが悪化し、２０万枚時においては評価に耐えがたいものになった。結果については表４に示した通りである。
　　　【０１６３】
　
比較例３
　実施例１に用いた磁性トナーの代わりに、微粉砕及び分級条件をコントロールすることによって、表４に示すような粒度分布を有するトナーを用いる以外は、実施例１と同様にして評価を行なった。
　　　【０１６４】
　この磁性トナーは、粒径４．００〜５．０４μｍの範囲に含まれるトナーが、７．０個数％と本発明で規定する範囲よりも少ない。画像評価の結果は終始反射画像濃度に関しては何ら問題はなかったのであるが、２０万枚画出し後における細字及び薄字の再現性及び画質が実施例１の場合と比べ、若干レベルダウンしていることが確認できた。
　　　【０１６５】
　
比較例４
　実施例１に用いた磁性トナーの代わりに、微粉砕分級条件を変更することで、表４に示したような粒度分布を有する磁性トナーを得た。画像評価については、実施例１と同様にした。
　　　【０１６６】
　この磁性トナーは、粒径４．００〜５．０４μｍの範囲に含まれるトナーが、２０．７個数％と本発明で規定する範囲よりも多い。画像評価の結果は表４に示したとおりであり、リサイクルを続けていくにつれて、転写画像の画質が悪化していくことがわかった。また、細字についても、その再現性は悪くなり、転写中抜けが発生した画像もしばしば現われた。
　　　【０１６７】
　　【表３】
　
比較例５
　実施例１に用いた磁性トナーの代わりに、微粉砕分級条件をコントロールすることによって、表４に示した如き粒度分布をもつ磁性トナーを用いる以外は、実施例１と同様にして評価を行なった。
　　　【０１６８】
　この磁性トナーは、重量平均粒径（Ｄ４）が１１．９３μｍと、本発明で規定する範囲よりも大きい。画像評価の結果は、表４に示したとおりであり、評価枚数が進むにつれ、カブリや画質の悪化及び反射画像濃度の低下が確認できた。
　　　【０１６９】
　
比較例６
　実施例１に用いた磁性トナーの代わりに、微粉砕及び分級条件をコントロールすることによって、表４に表わしたような粒度分布を有する磁性トナーを用いる以外は実施例１と同様にして評価を行なった。
　　　【０１７０】
　この磁性トナーは、重量分布の変動係数（Ｂ）が３２．０と、本発明で規定した値よりも大きい。画像評価の結果は表４に示したとおりであり、評価を進めるにつれて、カブリや画質（特に細字の再現性）が悪くなり、２０万枚時には評価に耐えがたいレベルにまでなった。さらに、１．５万枚時あたりから、転写中抜けも目立ち始め、２０万枚画出し後に転写ローラーを見たところ、転写ローラー表面上にトナーの凝集物が多数付着していることを確認した。
　　　【０１７１】
　
比較例７
　実施例１において、未転写トナー（クリーニングされたトナー）を再利用しない以外は、実施例１と同様にして評価を行なった。結果は表４に示した通りで、２０万枚コピー後の画質関係には何ら問題がなかったのであるが、トナー消費量が０．０６０ｇ／枚で、実施例１の場合と比較して２０％も増加していることがわかった。
　　　【０１７２】
　　【表４】
　
実施例６
　スチレン／アクリル酸ブチル／ジビニルベンゼン共重合体　　　　１００部
　　（共重合重量比７７．５：２２：０．５）
　カーボンブラック　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４部
　ニグロシン（個数平均粒径３μｍ）　　　　　　　　　　　　　　　　２部
　低分子量ポリプロピレン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を、ブレンダーミキサーでよく混合した後、１３０℃に設定した２軸混練押出機にて混練した。得られた混練物を冷却し、カッターミルにて１ｍｍ以下に粗粉砕した後、ジェット気流を用いた微粉砕機を用いて微粉砕し、得られた微粉砕物を固定壁型風力分級機で分級して分級粉を生成した。さらに、得られた分級粉をコアンダ効果を利用した多分割分級装置（日鉄鉱業社製エルボジェット分級機）で厳密に分級除去して、重量平均粒径（Ｄ４）が９．１４μｍの黒色微粉体（非磁性トナー）を得た。
　　　【０１７３】
　得られた黒色微粉体の非磁性トナー１００部に、処理剤としてアミン価７００のアミノ変性シリコーンオイル２０部を用いた正荷電性疎水性シリカ微粉体（ＢＥＴ比表面積１３０ｍ２／ｇ）を１．２部加え、ヘンシェルミキサーで混合し、さらにこの非磁性トナー１０部とビニリデンフルオライド／テトラフルオロエチレン共重合体（モノマー重合重量比７５／２５）、スチレン／メタクリレート共重合体（モノマー重合重量比７０／３０）の１：１の混合樹脂を１．２重量％被覆したフェライトキャリア（体積平均粒径５０μｍ）９０部を混合して、二成分
系現
　　　【０１７４】
　この非磁性トナーを、前述の如く、１００μｍのアパーチャーを具備するコールターカウンターＴＡ−ＩＩ型を用いて測定したデータを下記表５に示す。なお、この時、２．００〜４．００μｍのトナー粒子は６．３個数％，４．００〜５．０４μｍのトナー粒子は１０．６個数％、重量分布の標準偏差（ＳＷ）は２．３６、重量分布の変動係数（Ｂ）は２５．８であった。
　　　【０１７５】
　　【表５】
　このようにして得られた現像剤を、図７に示した現像器内に入れ、図５に示したように改造したキヤノン製複写機ＮＰ１２１５（ＯＰＣ積層型負帯電性感光体，ドラム直径φ３０を使用した曲率分離タイプ）を用い、さらに転写装置に図１の転写装置を組み込んだ系によって評価した。
　　　　【０１７６】
　連続１０万枚の画出し評価を行なった結果、終始高い反射画像濃度を維持しており、カブリ，トナー飛散ともに発生せず、常に良好な画像が得られた。また、２万枚画出し後、画像面積比率が６％であるようなＡ４サイズの原稿を用いてトナー消費量を調べてみたところ０．０４９ｇ／枚であった。結果については、表８に示した通りである。
　　　　【０１７７】
　なお、図７を参照しながら現像条件を説明する。
　　　　【０１７８】
　潜像担持体（感光ドラム）６１は矢印ａ方向に回転する。６３は矢印ｂ方向に回転するステンレス製のスリーブで、その表面は球型ガラスビーズによってブラスト加工を施した。
　　　【０１７９】
　一方、回転するスリーブ６３内には、フェライト焼結タイプの磁石６４を固定してあり、極配置は図７の通りである。非磁性ブレード６５は１．２ｍｍ厚の非磁性ステンレスを用いた。ブレード−スリーブ間隙は４００μｍに設定した。
　　　【０１８０】
　また、このスリーブ６３と潜像担持体６１の距離は２５０μｍに設定した。そして、上記スリーブ６３に対し、電源６３により周波数１８００Ｈｚ，ピーク対ピーク値が１４００Ｖの交流バイアス及び直流バイアス（ＶＤＣ）−７００Ｖを印加し、現像を行なった。
　　　【０１８１】
　また、転写ローラーの条件としては、転写ローラーの表面ゴム硬度２７°，転写電流１μＡ，転写電圧−２０００Ｖ，当接圧５０ｇ／ｃｍとした。さらに、図５に示すシステムをとった。
　　　【０１８２】
　
実施例７
　スチレン／アクリル酸２−エチルヘキシル／ジビニルベンゼン　　１００部
　　共重合体（共重合重量比７５：２４：１）
　アゾ系の赤色染料　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　５部
　テトラブチルアンモニウムテトラフルオロボレート　　　　　　　　　２部
　　（個数平均粒径２μｍ）
　低分子量プロピレン−エチレン共重合体　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を実施例６の場合と同様の方法で処理し、重量平均粒径（Ｄ４）が８．３７μｍの赤色微粉体（非磁性トナー）を得た。
　　　【０１８３】
　得られた赤色微粉体１００部に、実施例６で用いたものと同じシリカ微粉体を１．０部加えて、ヘンシェルミキサーでよく混合しさらに、実施例６で用いたキャリアを、実施例６と同比率で混合して現像剤とした。
　　　【０１８４】
　粒度分布データは表６に示す。なお、２．００〜４．００μｍは９．１個数％，４．００〜５．０４μｍは１５．７個数％、重量分布の標準偏差（ＳＷ）は２．１８、重量変動係数（Ｂ）は２６．０であった。
　　　【０１８５】
　実施例６と同様にして１０万枚画出しをしたところ、画像濃度，カブリ，トナー飛散ともに問題ないレベルであった。詳細な評価結果は、表８に示した通りである。
　　　【０１８６】
　　【表６】
　
実施例８
　スチレン／アクリル酸ブチル／マレイン酸ブチル／ジビニル　　　　１００部
　　ベンゼン共重合体（共重合重量比７３．５：１９：７：０．５）　
　カーボンブラック　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４部
　３，５−ジターシャリーブチルサリチル酸のクロム錯体　　　　　　　　２部
　　　（個数平均粒径２．８μｍ）
　低分子量ポリプロピレン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４部
　上記材料を実施例６と同様の方法により、重量平均粒径（Ｄ４）が８．９５μｍの黒色微粉末を得た。この黒色微粉末１００部に対し、ヘキサメチルジシラザン２０重量％及びジメチルシリコーンオイル１０重量％で処理した負荷電性疎水性シリカ微粉末（ＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇ）を１．１部加え、ヘンシェルミキサーで混合し、さらにこの黒色微粉末１０部とビニリデンフルオライド／テトラフルオロエチレン共重合体（モノマー重合重量比８０／２０）、スチレン／２−エチルヘキシルアクリレート／メチルメタクリレート共重合体（モノマー重合重量比４５／２０／３５）の１：１の混合樹脂を０．５重量％被覆したフェライトキャリア（体積平均粒径３５μｍ）９０部を混合して、
二
系現
　　　【０１８７】
　得られた現像剤を実施例６と同様にして画像評価を行なった。但し、感光ドラム３１は、表面層をポリカーボネートで被覆したＯＰＣ積層型負帯電型のもので、直径はφ３０の曲率分離タイプのものを用い、現像機構については、反転現像ができるように改造を加えた。さらに、転写装置に図１の如き転写ローラーを有する転写装置を組み込んだ改造機に入れた。転写ローラーの表面ゴム硬度２７°，転写電流１μＡ，転写電圧＋２０００Ｖ，当接圧５０ｇ／ｃｍとした。転写ローラーの導電性弾性層は、導電性カーボンを分散したＥＰＤＭで形成されており、体積抵抗１０８Ω・ｃｍを有していた。
　　　【０１８８】
　そして、１次帯電が−６５０Ｖであり、感光ドラムと現像スリーブ（磁石内包）の間隙を２５０μｍに、非磁性ブレードと現像スリーブの間隙は３５０μｍに設定した。画出しは交流バイアス（ｆ＝２０００Ｈｚ，ＶＰＰ＝１６００Ｖ）および直流バイアス（ＶＤＣ＝−５００Ｖ）とを現像スリーブに印加して行なった。なお、評価結果は表８に示した通りである。
　　　【０１８９】
　
実施例９
　架橋ポリエステル樹脂（Ｍｗ５万，Ｔｇ６０℃）　　　　　　　　　１００部
　カーボンブラック　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４部
　アゾ系染料のクロム錯体（個数平均粒径２．５μｍ）　　　　　　　　　２部
　低分子量プロピレン−エチレン共重合体　　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を用いて実施例６と同じようにして、重量平均粒径（Ｄ４）が８．４６μｍの非磁性トナーを得、該非磁性トナー１００部に対して、シリコーンワニスで処理されたアルミナ微粉体（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ）０．６部、疎水性シリカ微粉体０．４部（ＢＥＴ比表面積３００ｍ２／ｇの乾式シリカ微粉体をヘキサメチルジシラザンで処理）を加え、ヘンシェルミキサーで混合した。
　　　【０１９０】
　さらに、実施例８で用いたキャリアを、実施例８の場合と同比率で混合して現像剤とした。
　　　【０１９１】
　画像評価については実施例８と全く同じ条件によって行なった。結果は表８に示した通り、終始良好であった。
　　　【０１９２】
　
実施例１０
　スチレン／アクリル酸ｎ−ブチル／フマル酸モノブチル／　　　　　１００部
　　アクリル酸トリエチレングリコール共重合体
　　（共重合重量比７０：２０：９：１）
　アニリンブラック　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　５部
　３，５−ジターシャリーブチルサリチル酸のクロム錯体　　　　　　　　２部
　低分子量ポリプロピレン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を用いて、実施例６と同様にして、非磁性トナーを得た。重量平均粒径（Ｄ４）は８．２８μｍであった。実施例８で用いたシリカ微粉末１．２部を乾式混合したのち該非磁性トナー８部に、スチレン／メチルメタクリレート／フッ素共重合体をフェライト芯に被覆したキャリア９２部を混合し、現像剤とした。この現像剤を実施例８と同じ現像条件で画出し評価をしたところ、良好な結果が得られた。結果は表８に示した。
　　　【０１９３】
　
実施例１１
　実施例６で用いた非磁性現像剤を、図６のような構成をもつ装置によって評価した。現像条件，転写条件は実施例６と同じにした。画像評価については、実施例６と同じようにして行なった。結果は表８に示したように、実施例６の場合と大差なく良好であった。
　　　【０１９４】
　
比較例８
　実施例６で使用した非磁性トナーの代わりに、微粉砕及び分級条件をコントロールすることによって、表８に示すような粒度分布を有するトナーを用いること以外は、実施例６と同様にして評価を行なった。
　　　【０１９５】
　この非磁性トナーは、粒径２．００〜４．００μｍの範囲に含まれるトナーが、１５．８個数％と本発明で規定する範囲よりも多い。画像評価の結果は、スタート時については、カブリやトナー飛散が実施例６の場合よりも多少悪い程度であったが、評価枚数を重ねるにつれてだんだんレベルが悪化し、１０万枚時においては評価に耐え難いものになった。結果については表８に示した通りである。
　　　【０１９６】
　
比較例９
　実施例６において、微粉砕分級の条件を変更し、表７に示す粒度分布を有するトナーを用いる以外、実施例６と同様にして、画像評価を行なった。
　　　【０１９７】
　該トナーは、粒径４．００〜５．０４μｍの範囲に含まれるトナーが７．０個数％と本発明で規定する範囲よりも少ない。画像評価の結果は表８に示したように、終始画像濃度に関しては何ら問題はなかったのであるが、１０万枚画出し後における細字或いは薄字の再現性及び画質が実施例６の場合と比べ、若干レベルダウンしていることが確認できた。
　　　【０１９８】
　　【表７】
　
比較例１０
　実施例６に用いた非磁性トナーにおいて、微粉砕分級の条件を変更する以外は実施例６と同様の方法で画出し評価を行なった。
　　　【０１９９】
　該トナーは、粒径４．００〜５．０４μｍの範囲に含まれるトナーが２１．０個数％と本発明で規定する範囲よりも多い。画像評価の結果は表８に示したように、リサイクルを続けていくにつれて、転写画像の画質が悪化していくことがわかった。また、細字及び薄字再現性についても同様であり、さらに転写中抜けが発生した画像もしばしば現われた。
　　　【０２００】
　
比較例１１
　実施例６において、微粉砕分級の条件をかえて、表８に示す粒度分布を有する非磁性トナーを用いる以外は、実施例６と同様に評価を行なった。
　　　【０２０１】
　該トナーは、重量平均粒径（Ｄ４）が１３．１５μｍであって、本発明で規定する範囲よりも大きくなっている。画像評価については、表８に示したような結果となり、画出し枚数が増えていくにつれ、反射画像濃度の低下及びカブリや画質のレベルが悪化していくことがわかった。
　　　【０２０２】
　
比較例１２
　実施例６において用いた非磁性トナーにかえて、表８に示したような粒度分布を有する非磁性トナーを用いる以外は、実施例６と同様に評価を行なった。
　　　【０２０３】
　この非磁性トナーは、重量分布変動係数（Ｂ）の値が３２．３と、本発明で規定した値よりも大きい。画像評価を行なったところ、評価を進めるにつれて、カブリや画質（特に細字の再現性）が悪くなり、１０万枚時には評価に耐え難いレベルにまでなった。さらに、５万枚時あたりから転写中抜けも目立ち始め、１０万枚画出し後に転写ローラーを見たところ、転写ローラー表面上にトナーの凝集物が多数付着していることを確認した。
　　　【０２０４】
　
比較例１３
　実施例６において、未転写トナー（廃トナー）を回収し、現像工程に使用しなかった以外は実施例６と同様の評価を行なった。表８に示すように、終始画像関係については何ら問題はなかったのであるが、トナー消費量が０．０５８ｇ／枚となりこれは実施例６のときよりも１８％も増加していた。
　　　【０２０５】
　　【表８】
　
実施例１２
　スチレン／アクリル酸ブチル／ジビニルベンゼン共重合体　　　　　　１００部
　　　（共重合重量比７７．５：２２：０．５）
　銅フタロシアニン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４部
　ニグロシン（個数平均粒径３μｍ）　　　　　　　　　　　　　　　　　　２部
　低分子量ポリプロピレン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を、ブレンダーミキサーにてよく前混合した後、１５０℃に設定した２軸混練押出機によって混練した。得られた混練物を冷却し、カッターミルにて粗粉砕した後、ジェット気流を用いた微粉砕機を用いて微粉砕し、得られた微粉砕粉を固定壁型風力分級機で分級して分級粉を生成した。さらに、得られた分級粉をコアンダ効果を利用した多分割分級装置（日鉄鉱業社製エルボジェット分級機）で、超微粉及び粗粉を同時に厳密に分級除去して、重量平均粒径（Ｄ４）が９．０３μｍの青色微粉体（非磁性トナー）を得た。
　　　【０２０６】
　得られた青色微粉体の非磁性トナー１００部に、処理剤としてアミン価７００のアミノ変性シリコーンオイル２０部を用いた、正荷電性疎水性シリカ微粉体（ＢＥＴ比表面積１３０ｍ２／ｇ）を１．２部加え、ヘンシェルミキサーで混合して、正荷電性の一成分系非磁性トナー（現像剤）を得た。
　　　【０２０７】
　この非磁性トナーを、前述の如く、１００μｍのアパーチャーを具備するコールターカウンターＴＡ−ＩＩ型を用いて測定したデータを下記表９に示す。なお、この時２．００〜４．００μｍのトナー粒子は６．０個数％，４．００〜５．０４μｍのトナー粒子は１０．９個数％、重量分布の標準偏差（ＳＷ）は２．２４、重量分布の変動係数（Ｂ）は２４．７であった。
　　　【０２０８】
　　【表９】
　このようにして得られた現像剤を、図８に示した現像器内に入れ、図５に示したように改造したキヤノン製複写機ＮＰ１２１５（ＯＰＣ積層型負帯電性感光体，ドラム直径φ３０を使用した曲率分離タイプ）を用い、さらに転写装置に図１の転写装置を組み込んだ系によって評価した。
　　　【０２０９】
　連続１０万枚の画出し評価を行なった結果、終始高い反射画像濃度を維持しており、カブリ，トナー飛散ともに発生せず、常に良好な画像が得られた。また、２万枚画出し後、画像面積比率が６％であるようなＡ４サイズの原稿を用いてトナー消費量を調べてみたところ、０．０４８ｇ／枚であった。結果については、表１２に示した通りである。
　　　【０２１０】
　なお、図８を参照しながら現像条件を説明する。
　　　【０２１１】
　一成分現像剤８５は、矢印の方向に回転するステンレス製円筒スリーブ８２表面上に塗布部材（シリコンゴム製）８４によって薄層に塗布した。矢印の方向に回転する負荷電性潜像を有する有機光導電性層を具備する感光ドラム（静電像保持体）８１とスリーブ８２の最近接距離は約２５０μｍに設定した。また、１次帯電を−７００Ｖとし、感光ドラム８１とスリーブ８２との間で、交流バイアスと直流バイアスを相乗した２０００Ｈｚ／１４００ＶＰＰのバイアスを印加した。スリーブ８２上の一成分現像剤層の単位面積当りの電荷量は−７．２×１．０−９μｃ／ｃｍ２，単位面積当りの塗布量は０．６０ｍｇ／ｃｍ２，トナー層厚は２５μｍであった。
　　　【０２１２】
　また、転写ローラーの条件としては、転写ローラーの表面ゴム硬度２７°，転写電流１μＡ，転写電圧−２０００Ｖ，当接圧５０ｇ／ｃｍとした。
　　　【０２１３】
　さらに、図５に示したシステムをとった。
　　　【０２１４】
　
実施例１３
　スチレン／アクリル酸２−エチルヘキシル／ジビニルベンゼン　　　１００部
　　共重合体（共重合比７５：２４：１）
　パーマネントレッド　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４部
　テトラブチルアンモニウムテトラフルオロボレート　　　　　　　　　　２部
　　（個数平均粒径２．５μｍ）
　低分子量プロピレン−エチレン共重合体　　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を実施例１２の場合と同様の方法で処理し、重量平均粒径（Ｄ４）が９．１４μｍの赤色微粉体（非磁性トナー）を得た。
　　　【０２１５】
　得られた赤色微粉体１００部に、実施例１２で用いたものと同じシリカ微粉体を１．０部加え、ヘンシェルミキサーで混合して、現像剤とした。
　　　【０２１６】
　粒度分布データは表１０に示す。なお、２．００〜４．００μｍは７．３個数％、４．００〜５．０４μｍは１０．８個数％、重量分布の標準偏差（Ｓｗ）は２．３０、重量分布変動係数（Ｂ）は２５．２であった。
　　　【０２１７】
　実施例１２と同様にして１０万枚画出しをしたところ、画像濃度，カブリ，トナー飛散ともに問題ないレベルであった。詳細な評価結果は、表１２に示した通りである。
　　　【０２１８】
　　【表１０】
　
実施例１４
　スチレン／アクリル酸ブチル／マレイン酸ブチル／ジビニル　　　　１００部
　　ベンゼン共重合体（共重合重量比７３．５：１９：７：０．５）
　カーボンブラック　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　３部
　３，５−ジターシャリーブチルサリチル酸のクロム錯体　　　　　　　　２部
　　（個数平均粒径２．８μｍ）
　低分子量ポリプロピレン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を実施例１２と同様の方法により、重量平均粒径（Ｄ４）が８．２５μｍの黒色微粉末を得た。この黒色微粉体１００部に対し、ヘキサメチルジシラザン約２０重量％及びジメチルシリコーンオイル約１０重量％で処理した、負荷電性疎水性シリカ微粉末（ＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇ）を１．２部加え、ヘンシェルミキサーで混合して、負帯電性非磁性現像剤を得た。
　　　【０２１９】
　得られた現像剤を、図５のように改造したキヤノン製複写機ＮＰ１２１５（ＯＰＣ積層型負帯電感光体，表面層ポリカーボネート，ドラム直径φ３０を使用した曲率分離タイプ）を反転現像用に改造し、さらに転写装置に図１の如き転写ローラーを有する転写装置を組み込んだ改造機に入れた。転写ローラーの表面ゴム硬度２７°，転写電流１μＡ，転写電圧＋２０００Ｖ，当接圧５０ｇ／ｃｍとした。転写ローラーの導電性弾性層は、導電性カーボンを分散したＥＰＤＭで形成されており、体積抵抗１０８Ω・ｃｍを有していた。
　　　【０２２０】
　現像剤塗布ブレードとしては、スチレンブタジエンゴム製のものを用いた。そして、１次帯電が−７００Ｖであり、感光ドラムと現像スリーブ（磁石内包）上の現像剤層を非接触に間隙約３００μｍを設定し、交流バイアス（ｆ：１８００Ｈｚ，ＶＰＰ＝１６００Ｖ）および直流バイアス（ＶＤＣ＝−５００Ｖ）とを現像スリーブに印加しながら画出しを行なった。現像転写後、加熱加圧ローラー定着されたトナー定着画像を評価した。結果は表１２に示した通りである。
　　　【０２２１】
　
実施例１５
　架橋ポリエステル樹脂（重量平均分子量５万，Ｔｇ６０℃）　　　　１００部
　アゾ系の赤色染料　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　３部
　アゾ系染料のクロム錯体（個数平均粒径２．５μｍ）　　　　　　　　　２部
　低分子量プロピレン−エチレン共重合体　　　　　　　　　　　　　　　３部
　上記材料を用いて実施例１２と同じようにして、重量平均粒径（Ｄ４）が８．５８μｍの非磁性トナーを得、該非磁性トナー１００部に対して、シリコーンワニスで処理されたアルミナ微粉体（ＢＥＴ比表面積１００ｍ２／ｇ）０．６部、疎水性シリカ微粉体１．０部（ＢＥＴ比表面積３００ｍ２／ｇの乾式シリカ微粉体をヘキサメチルジシラザンで処理）を加え、ヘンシェルミキサーでよく混合し、現像剤とした。
　　　【０２２２】
　画像評価については、実施例１４と全く同じ条件によって行なった。結果は表１２に示した通り、終始良好であった。
　　　【０２２３】
　
実施例１６
　実施例１２で用いた非磁性現像剤を図６のような構成をもつ装置によって評価した。現像条件，転写条件は実施例１２と同じにした。画像評価については、実施例１２と同じようにして行なった。結果は、表１２に示したように、実施例１２の場合と大差なく良好であった。
　　　【０２２４】
　
比較例１４
　実施例１２で使用した非磁性トナーの代わりに、微粉砕分級条件をコントロールすることによって、表１２に示すような粒度分布を有するトナーを用いること以外は、実施例１２と同じ様にして画像評価を行なった。
　　　【０２２５】
　この非磁性トナーは、粒径２．００〜４．００μｍの範囲に含まれるトナーが、１６．２個数％と本発明で規定する範囲よりも多い。画像評価の結果は、スタート時については、カブリやトナー飛散のレベルが実施例１２より若干悪い程度であったが、評価を進めるにつれてだんだんレベルが悪化し、１０万枚時においては評価に耐えがたいものになった。結果については表１２に示した通りである。
　　　【０２２６】
　
比較例１５
　実施例１２に用いた非磁性トナーの代わりに、微粉砕及び分級条件をコントロールすることによって、表１２に示すような粒度分布を有するトナーを用いる以外は、実施例１２と同様にして評価を行なった。
　　　【０２２７】
　この非磁性トナーは、粒径４．００〜５．０４μｍの範囲に含まれるトナーが７．２個数％と本発明で規定する範囲よりも少ない。画像評価の結果は終始反射画像濃度に関しては何ら問題はなかったのであるが、２万枚画出し後における細字及び薄字の再現性及び画質が実施例１２の場合と比べ、若干レベルダウンしていることが確認できた。
　　　【０２２８】
　
比較例１６
　実施例１２に用いた非磁性トナーの代わりに、微粉砕分級条件を変更することで、表１１に示したような粒度分布を有する非磁性トナーを得た。画像評価については、実施例１２と同様にした。
　　　【０２２９】
　この非磁性トナーは、粒径４．００〜５．０４μｍの範囲に含まれるトナーが２０．５個数％と本発明で規定する範囲よりも多い。画像評価の結果は表１２に示したとおりであり、リサイクルを続けていくにつれて、転写画像の画質が悪化していくことがわかった。また、細字についても、その再現性は悪くなり、転写中抜けが発生した画像もしばしば現われた。
　　　【０２３０】
　　【表１１】
　
比較例１７
　実施例１２に用いた非磁性トナーの代わりに、微粉砕分級条件をコントロールすることによって、表１２に示した如き粒度分布をもつ非磁性トナーを用いる以外は、実施例１２と同様にして評価を行なった。
　　　【０２３１】
　この非磁性トナーは、重量平均粒径（Ｄ４）が１２．４７μｍと、本発明で規定する範囲よりも大きい。画像評価の結果は、表１２に示したとおりであり、評価枚数が進むにつれ、カブリや画質の悪化及び反射画像濃度の低下が確認できた。
　　　【０２３２】
　
比較例１８
　実施例１２に用いた非磁性トナーの代わりに、微粉砕及び分級条件をコントロールすることによって、表１２に表わしたような粒度分布を有する非磁性トナーを用いる以外は実施例１２と同様にして評価を行なった。
　　　【０２３３】
　この非磁性トナーは、重量分布の変動係数（Ｂ）が３１．８と、本発明で規定した値よりも大きい。画像評価の結果は表１２に示したとおりであり、評価を進めるにつれて、カブリや画質（特に細字の再現性）が悪くなり、１０万枚時には評価に耐えがたいレベルにまでなった。さらに、５万枚時あたりから、転写中抜けも目立ち始め、１０万枚画出し後に転写ローラーを見たところ、転写ローラー表面上にトナーの凝集物が多数付着していることを確認した。
　　　【０２３４】
　
比較例１９
　実施例１２において、未転写トナー（クリーニングされたトナー）を再利用しない以外は、実施例１２と同様にして評価を行なった。結果は表１２に示した通りで、１０万枚コピー後の画質関係には何ら問題がなかったのであるが、トナー消費量が０．０６０ｇ／枚で、実施例１２の場合と比較して２１％も増加していることがわかった。
　　　【０２３５】
　　【表１２】
　　　【０２３６】
　　【発明の効果】
　以上、説明したように本発明は、特定の粒度分布を有するトナー、及び該トナーを現像後、当接転写により転写材へ転写後、潜像担持体上に残った未転写トナーを回収し、再利用するという画像形成方法であり、次のような優れた効果を発揮するものである。
（１）長期間、多数枚にわたる複写においても、終始高い反射画像濃度を維持し、優れた画質を有し、カブリ及びトナー飛散の発生も起こらない複写画像が得られる。
（２）リサイクルトナーを使用することにより、トナーの有効利用ができ、少ないトナー消費量で高い画像濃度を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
　　【図１】
　転写工程の一例を示す説明図である。
　　【図２】
　転写工程の他の例を示す説明図である。
　　【図３】
　多分割分級手段を用いた分級工程に関する説明図である。
　　【図４】
　多分割分級手段の概略的な断面斜視図である。
　　【図５】
　本発明に使用される現像装置の一例を示す概略図である。
　　【図６】
　本発明に使用される現像装置の他の例を示す概略図である。
　　【図７】
　本発明に使用される現像器の一例を示す概略図である。
　　【図８】
　本発明に使用される現像器の一例を示す概略図である。
　　【図９】
　本発明に使用される現像器の一例を示す概略図である。
　【符号の説明】
１　潜像担持体（感光体）
２　転写ローラー
４　転写材
９　転写ベルト
１１　排気管（粗粉）
１２　排気管（所定の粒度を有する粉体）
１３　排気管（微粉）
１４，１５　入気管
１６　原料供給ノズル
１７，１８　分級エッジ
１９　人気エッジ
２０　第１気体導入調節手段
２１　第２気体導入調節手段
２２〜２４　側壁
２５　下部壁
２６　コアンダブロック
２７　分級室上部壁
２８，２９　静圧計
５１　現像器
５２　クリーナー
５３　クリーナーローラー
５４　クリーナースクリュー
５６　配送用パイプ
６１　潜像担持体
６３　スリーブ
６４　磁石
６５　非磁性ブレード
６７　磁性粒子
６８　非磁性トナー
６９　電源
７３　現像領域
８１　潜像担持体
８２　スリーブ
８３　現像剤供給ローラー
８４　塗布部材
８５　一成分現像剤
９２　トナー担持体
９３　磁気発生手段
９４　ドクターブレード