【事件の表示】
　特許第２８８８１３４号「顔料ペーストの製造方法」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８８８１３４号の特許を維持する。
【理　由】
　　理　　　由　　　　　　　　　　　　　　　
〔1〕手続の経緯
　本件特許第2888134号の発明は、平成6年（1994年）4月25日に特許出願され、平成11年2月19日に設定登録されたものである。
　その後、東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社より特許異議の申立がなされ、当審において、平成12年3月9日付け取消理由が通知され、その指定期間内である平成12年5月18日付けで訂正請求がなされたものである。
〔2〕訂正の範囲の適否についての判断
1.訂正事項は次のとおりである。
(1)訂正事項a
　特許請求の範囲の請求項1を下記のように訂正する。
「【請求項1】25℃における粘度が3000〜1000000センチストークスの下記一般式(1)で示されるジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物に初期剪断速度5〜20m／min、回転物のクリアランス20〜80μmの剪断工程を少なくとも1回行い、最終仕上がり粘度が25℃において100〜100000ポイズの顔料ペーストを得ることを特徴とする顔料ペーストの製造方法。
(但し、式中Ｒは非置換又は置換一価炭化水素基又は水酸基、Ｒ’、Ｒ”は非置換又は置換一価炭化水素基、ｎはジオルガノポリシロキサンを上記粘度とする整数である。）」
(2)訂正事項ｂ
　明細書の段落【0006】を下記のとおりに訂正する。
「【課題を解決するための手段及び作用】
　本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、25℃における粘度が3000〜1000000ｃｓ（センチストークス）の下記一般式(1)で示されるジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物に初期剪断速度5〜20m／min、回転物のクリアランス20〜80μmの剪断工程を少なくとも1回行い、最終仕上がり粘度が25℃において100〜100000ｐ（ポイズ）の顔料ペーストを得ることにより、上記ジオルガノポリシロキサンに顔料が均一に分散して長期間保存しても凝集や沈降が生じない高い保存安定性を有する顔料ペーストを製造することができること、それ故、この方法により得られる顔料ペーストは使用直前に混合したり分散工程等を行うことなくそのまま使用することができ、品質管理が簡単で取扱いが極めて容易であり、経済的かつ工業的に非常に有利であることを知見し、本発明をなすに至った。」
(3)訂正事項ｃ
　明細書の段落【0008】を下記のとおりに訂正する。
「　従って、本発明は、25℃における粘度が3000〜1000000センチストークスの上記一般式(1)で示されるジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物に初期剪断速度5〜20m／min、回転物のクリアランス20〜80μmの剪断工程を少なくとも1回行い、最終仕上がり粘度が25℃において100〜100000ポイズの顔料ペーストを得ることを特徴とする顔料ペーストの製造方法を提供する。」
2.訂正の適否に判断
　訂正は、願書に最初に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　そして、(1)訂正事項ａは、初期剪断速度、回転物のクリアランスを特定の範囲に限定したものであるから特許請求の範囲の減縮を目的としたものである。(2)訂正事項ｂおよび(3)訂正事項ｃは、特許請求の範囲の減縮に伴う整合をとる為の訂正であり明瞭でない記載の釈明を目的としたものである。
　以上の訂正は、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
3.独立特許要件の判断
　訂正明細書の請求項1に係る発明（以下、「本件発明」という。）は、下記「〔3〕特許異議の申立てについての判断」の項で詳細に指摘するとおりの理由で、甲第1号証乃至甲第10号証に対応する刊行物1乃至刊行物10に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することが出来たものとはいえない。
　以上のとおりであるから、本件発明は特許出願の際に独立して特許を受けることができる発明であるといえる。
4.むすび
　したがって、上記訂正請求は、特許法第120条の4第2項及び同条第3項で準用する第126条第2〜4項の規定に適合するので、当該訂正を適法なものとして認める。
〔3〕特許異議申立についての判断
1.本件発明
　本件発明は、上記訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される次のとおりの発明となっている。
「【請求項1】25℃における粘度が3000〜1000000センチストークスの下記一般式(1)で示されるジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物に初期剪断速度5〜20m／min、回転物のクリアランス20〜80μmの剪断工程を少なくとも1回行い、最終仕上がり粘度が25℃において100〜100000ポイズの顔料ペーストを得ることを特徴とする顔料ペーストの製造方法。
(但し、式中Ｒは非置換又は置換一価炭化水素基又は水酸基、Ｒ’、Ｒ”は非置換又は置換一価炭化水素基、ｎはジオルガノポリシロキサンを上記粘度とする整数である。）」
2.特許異議申立理由の概要
 （2.1）特許異議申立人東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社は、証拠として甲第1号証乃至甲第10号証を提出し、
　(i)本件訂正前の請求項1に係る発明は、甲第1号証乃至甲第10号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるから、かかる発明の特許は特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものであり、
本件特許を取り消すべきである旨主張する。
 (2.2)甲号各証の記載事項
(a)甲第1号証（特開昭60-166343号公報）には、次のことが記載されている。
　「1.オルガノポリシロキサンオイルに有機顔料と微粉末シリカを添加し、均一に混合してなることを特徴とする着色シリコーンオイル組成物。」、
　「2.オルガノポリシロキサン、有機顔料および微粉末シリカとからなるペースト状組成物・・・」（特許請求の範囲）、
　「着色が安定しており経時的に分離、脱色することがなく、陰蔽力もすぐれている着色されたシリコーンオイル組成物に関する。」（第1頁左下欄17行〜右上欄1行）、
　「シリコーンオイル100重量部に対し有機顔料50〜200重量部を配合し、三本ロールで1回ないし数回混練し・・・」（第3頁左上欄8行〜10行）、
　「粘度5，000ｃＳのジメチルシリコーンオイルに有機顔料・・・を1：1で混合し、3本ロールで4回混練りし・・・」（第３頁左下欄２〜６行）。
(b)甲第2号証（特開平3-292370号公報）には、次のように記載されている。
　「(1)顔料とシリコーンオイルを主成分とする着色剤。」（特許請求の範囲）、
　「シリコーンオイルとしては、ジアルキルシリコーンオイルが分散性が優れた着色剤が得られる点で有利であり、ジメチルポリシロキサンの使用が有利である。ジアルキルシリコーンオイルとしてジメチルシリコーンオイル（粘度５００，０００センチストークス）がある。シリコーンオイルの市販の例としてＫＦ９６（３０００ｃｓ）がある。」（第２頁左下欄１５行〜第３頁右上欄２０行）、
　「本発明で使用される顔料（カーボンブラック、有機顔料）」（第３頁左下欄１２行〜１３行）、　「カーボンブラックを用いると、着色剤においてよく分散されている。」（第４頁右下欄１行〜５行）、
　「本発明において、シリコーンオイルと顔料の使用割合は顔料１重量部に対しシリコーンオイルを０．０１〜３．０重量部好ましくは０１〜．０重量部とするのが適当である。」（第3頁右下欄１６行〜２０行）。
(c)甲第3号証（「シリコーン材料ハンドブック」東レ.ダウコーニング.シリコーン(株)P.161〜167）には次のように記載されている。
　「シリコーンゴムの原料　シリコーンゴムの原料は、通常、次の7種類に分類される。・・・　(7)着色剤・・・」（第162頁第9〜17行）、
　「(7)　着色剤　　シリコーンゴムは無機顔料を使用することにより、ほとんどあらゆる色に着色できる。・・シリコーンゴム用着色剤として、顔料をペースト状に希釈したものが準備されており、その代表的なものを表5-4に示す。
　　表5-4　シリコーンゴム用着色剤
　CP−11　WHT　白　酸化チタン　50％ペースト
　CP−18　BLK　黒　四三酸化鉄　50％ペースト
　CP−21　RED　赤　酸化鉄（ベンガラ）50％ペースト」。
(d)甲第4号証（TORAY SILICONE技術資料NO.Ｈ002　「シリコーンゴム加工の手引」P.1〜5）には、次のように記載されている。
　「着色 シリコ−ンゴムは無機顔料を使用することによりほとんどあらゆる色に着色できます。・・・シリコーンゴム用顔料としては酸化鉄（ベンガラ）が最適です。」（第4頁左下欄下5行〜第5頁左上欄第9行）、
  「顔料マスターバッチ 一般に顔料はパウダー状でシリコーンゴムの混練する際、飛散したり、分散に時間がかかります。この様な場合には、あらかじめ同種のシリコーンゴムで顔料マスターバッチを作っておくと便利です。顔料マスターバッチを作る場合には三軸ロールが好ましいのですが、・・・混練して下さい。」（第5頁左欄第11〜17行）と記載されている。
(e)甲第5号証（特開昭61-37716号公報）には次のように記載されている。
　「1.(a)式・・・（但し両Ｙ置換基とも‐ＣＨ３、又は両者とも‐ＯＨであり・・・ｄはジメチルポリシロキサンに・・・である）を有するジメチルポリシロキサンの10から70wt％：及び
(b)・・・無機顔料の微細な粒子より成る被覆された顔料・・・、を含む無水の均質な着色した化粧用組成物。」（特許請求の範囲）、
　「適当な顔料には、・・・ほかならぬ例には、・・・二酸化チタン、酸化鉄、・・・酸化クロム、・・酸化亜鉛、シリカ、・・・が包含される。」（第６頁左下欄9〜13行）
　「本発明の化粧用組成物を製造するためには、ジメチルポリシロキサン成分(1)をその他の液体成分・・・と撹拌して均一な混合物とする。当初乾燥状態にある成分・・・ここに記載された被覆された顔料も含めた顔料）は次に液体混合物に添加して、高剪断装置（例えば3−ロールミキサー又はキャディ(Kady)ミル）を用いて均質な分散体が得られる迄分散させる。次にこの分散体を添加すべきワックス物質の融点以上の温度・・・に加熱する。」（第7頁左上欄第13行〜同右上欄第6行）。
(f)甲第6号証（特開昭56-163170号公報）には次のように記載されている。
　「無機顔料として、例えば、弁柄、鉄黒、二酸化チタン、チタンイエロー、亜鉛華、群青、カーボンブラック、アルミニウム粉があり、」（第3頁右下欄第17〜20行）、
第５頁「実施例１ 両末端シラノール基封鎖ジメチルポリシロキサン（粘度5，000cst）100部、Nipsil VN−３（・・）30部、ヘキサメチルジシラザン5部を・・・混練して流動性のあるコンパウンドを得た。このコンパウンド100部に白色顔料として二酸化チタン20部を加えて混練し、3本ロールに移して均一になるまで混練し、・・・白色ペースト状の硬化性印刷インキを得た。」（第5頁右上欄第9行〜左下欄第4行）。
(g)甲第7号証（特公平6-19027号公報）には次のように記載されている。
　「実施例No5 ジメチルポリシロキサン　粘度(cS)9，800 水酸基含有量（モル％）15 ZnO 233」（第3頁第1表）、
　「プラネタリーミキサー中で30分間よく混合したのち、三本ロールで3回混練りをしてシリコーンオイルコンパウンドを作り、・・・を測定したところ第1表に併記したとおりの結果が得られた。」（第3頁第5欄第11〜15行）。
(h)甲第8号証（特開平5-135619号公報）には次のように記載されている。
　「なお、一般に導電性ペーストの調製において用いられる混練機は、３本ロールなどのロールミルが使用されているが、これらは通常ロール間の間隙部分は30〜60μmのものであり・・・、これらにおいてロール間の間隙部分は前者で10〜30μm、後者で最小で5μmというものである。」（第2欄第32〜41行）、
　「実施例1 平均粒径10μmの樹枝状銅粉100部にバインダーとしてメラミン樹脂を15部および添加剤としてリノール酸1部、ｏ−アミノフェノールを0.3部、・・・を添加した組成物をチル鋳鉄製三本ロールミルを用い、ロール間に線圧100kg／cmの圧力を加えながら５回、強制的に通過させ、導電性ペーストを得た。用いたロールミルのロール間隙は０μmである。」（第5欄第1〜10行）、
　「比較例１ 実施例１と同じ組成物をチル鋳鉄製三本ロールミルを用い、ロール間に30μmの間隙を持たせた状態で加圧することなく30回通過させ、導電性ペーストを作製した。」（第6欄第43〜47行）。
(i)甲第9号証（植木憲二監訳「塗料の流動と顔料分散」共立出版(株)1986.9.15、P.234〜252）には、
甲第９号証（塗料の流動と顔料分散）次のように記載されている。
　「いま市販されている代表的な高速度3本ロールミル（直径12inch（約30cm）、長さ30inch（約70cm）ロール）の大よその速度は35RPM（供給ロール）、115RPM（中央ロール）、345RPM（エプロンロール）であり、ｎ＝３に相当している。」（第238頁中段）、
　「直径12inchで、働き幅30inchの3本ロールミルで供給ニップが3.0milに保たれているときの生産率を計算せよ。ロールはつぎの回転数（毎分）でまわっている。供給ロール35RPM、中央ロール115RPM、エプロンロ−ル345RPM。」（第239頁中段）、
　「予想したように、ニップ間隙をふやすとミルベースの質が悪くなる。・・・一方ニップ間隙を25％減ずると（たとえば4.0milから3.0milへ）ミルベース分散体の質は約50％近く向上する。これらのことから質と量とはニップ間隙に関しては逆関数であり、汎用製造機においては求める品質と生産率とのつり合いをとるようなニップ間隙がえらばれなければならない。」（第244頁下段〜第245頁中段）、
　「高粘度のミルベース（インキペースト、無溶剤塗料）には3本ロールは理想的に合致している。3本ロールではきわめて大きなずり応力が働くので、・・」（第246頁下段）、
　「くり返していうとロールミル分散用のミルベース組成をきめるには、高粘度（たとえば20から100poise）、高固形分濃度（たとえば70〜100％）のビヒクルがよい。」（第247頁中段）、
　「平均的な供給ニップ間隙は普通2mil（51／μ）くらいである。」（第250頁下4行）。
(j)甲第10号証（「色材協会誌」Vol.55 No.11 NOV.1982、P.796〜803、P.856）には次のように記載されている。
　「ロールミルは高粘度系に適した分散機として使われており、現在では塗料、印刷インキなどの従来の用途に加え、ＩＣ金属ペースト等の分散にも用いられている。ニップにおける剪断速度は10４ Ｓ−１以上に達するため極限状態での混合、分散が期待される分散機である。」（第796頁左欄中段）、
　「実験で使用したロールミルを図一１に示す。中央ロール固定型の3本ロールで、ロールの直径は12.7cmである。ロール回転数はそれぞれフィードロール0.418Ｓ−１、センターロール0.893Ｓ−１、エプロンロール2.17Ｓ−１であり、回転比は1：2.13：5.19となっている。ロール間のクリアランスは・・・フイードニップで20〜50μｍ、エプロンニップで10〜20μmの範囲の操作であった。」（第796頁右欄下段から第797頁左欄上段）。
3.対比・判断
　〈進歩性の判断〉
　本件請求項1に係る発明（以下、「本件発明」という。）は、本件特許明細書の記載に見るとおり、特に、顔料が均一に分散し、保存安定性に優れるという技術課題を解決した顔料ペーストの製造方法を提供することにある。
　そこで、本件発明と甲号各証刊行物記載の発明とを順次対比するに、本件発明の顔料ペーストの製造方法に供給する原料を、「上記一般式(1)のジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物」（以下、「顔料混合物」という。）とする点は、顔料をシリコーンオイルやシリコーンゴム組成物に添加する場合に分散性が不十分である為に、予めシリコーンオイルないしオルガノポリシロキサンに混合したペースト状にして添加することが甲第1〜5号証に詳細に記載されているから、この顔料混合物という点においては相違するところがない。
　そして、特に本件発明の顔料混合物を構成する一般式(1)のジオルガノポリシロキサンを「25℃における粘度が3000〜1000000センチストークス」と限定しているが、その混合に用いるシリコーンオイルないしオルガノポリシロキサンの粘度をその程度としたものは、甲第1〜2号証、甲第5〜7号証に記載のとおり通常使用されるようなものである。
　同様に、その顔料として、「炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩」から選ばれる粉体状と限定しているが、シリコーンオイルやシリコーンゴム組成物の着色に、そのような顔料又は金属粉を使用することは甲第2〜7号証に記載されており、結局、顔料混合物という点では格別創意を凝らしているとはいえない。
　しかしながら、本件発明は、特にその顔料混合物の分散工程を、「顔料との混合物に初期剪断速度5〜20 m／min、および回転物のクリアランス20〜80μmの剪断工程を少なくとも1回行う」という特定の分散条件を必須の技術要件とするものである。
　そこで、分散工程を子細に検討するに、まず、顔料とシリコ−ンオイルないしオルガノポリシロキサンを混合分散させる為に本件発明の実施態様に開示の3本ロールを使用することなど、甲第1号証、甲第4〜8号証に記載のように一応慣用手段であり、又、そのロールの初期剪断速度を、特許異議申立人の主張に基づいて特に甲第9号証記載の仕様に従って算定すれば、初期剪断速度が約110m／min程度となり、同様に甲第10号証の仕様に従って算定すれば、初期剪断速度が約30m／min程度になることが一応推察できる。
　ところが、本件発明はその分散工程を、特に甲第9〜10号証に具体的に明示されていない、初期剪断速度を5〜20m/minという特定の範囲に限定することによりそれを達し得たものである。
　そして、さらに本件発明は、分散工程を、回転物のクリアランス20〜80μmの剪断工程を少なくとも1回行うという点をも必須の技術要件とするものである。
　してみれば、本件発明の、上記一般式(1)の特定の粘度を有するジオルガノポリシロキサンから構成される顔料混合物に対して、分散工程が、初期剪断速度5〜20m／min、およびクリアランス20〜80μmという分散工程の条件を付加することにより、最終仕上がり粘度が25℃において100〜100000ポイズの顔料ペーストを得る顔料ペーストの製造方法を想到することは、本件発明の必須の技術要件を部分的に教示するに過ぎない甲号各号証記載の発明に基づいて当業者が容易に為し得ることではない。
　本件発明の顔料ペーストの製造方法が、特定の粘度を有するジオルガノポリシロキサンに、その分散工程として特定の初期剪断速度および特定のクリアランスという条件を設定することにより、有意な作用効果を奏していることは、本件特許明細書および平成12年5月18日付け特許異議意見書に添付した実験成績証明書を参酌すれば容易に推察できる。
　以上のとおりであるから、本件発明は甲第１号証乃至甲第10号証の各刊行物に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
4.むすび
　したがって、特許異議申立人の主張および証拠によっては、本件発明の特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年５月３０日（２０００．５．３０）
【訂正の要旨】
　　　訂正の要旨
１．訂正事項は次のとおりである。
（１）訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１を下記のように訂正する。
「【請求項１】２５℃における粘度が３０００〜１００００００センチストークスの下記一般式（１）で示されるジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物に初期勇断速度５〜２０ｍ／ｍｉｎ、回転物のクリアランス２０〜８０μｍの勇断工程を少なくとも１回行い、最終仕上がり粘度が２５℃において１００〜１０００００ポイズの顔料ペーストを得ることを特徴とする顔料ペーストの製造方法。
（但し、式中Ｒは非置換又は置換一価炭化水素基又は水酸基、Ｒ’、Ｒ”は非置換又は置換一価炭化水素基、ｎはジオルガノポリシロキサンを上記粘度とする整数である。）」
（２）訂正事項ｂ
　明細書の段落【０００６】を下記のとおりに訂正する。
「【課題を解決するための手段及び作用】
　本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、２５℃における粘度が３０００〜１００００００ｃｓ（センチストークス）の下記一般式（１）で示されるジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物に初期勇断速度５〜２０ｍ／ｍｉｎ、回転物のクリアランス２０〜８０μｍの勇断工程を少なくとも１回行い、最終仕上がり粘度が２５℃において１００〜１０００００ｐ（ポイズ）の顔料ペーストを得ることにより、上記ジオルガノポリシロキサンに顔料が均一に分散して長期間保存しても凝集や沈降が生じない高い保存安定性を有する顔料ペーストを製造することができること、それ故、この方法により得られる顔料ペーストは使用直前に混合したり分散工程等を行うことなくそのまま使用することができ、品質管理が簡単で取扱いが極めて容易であり、経済的かつ工業的に非常に有利であることを知見し、本発明をなすに至った。」
（３）訂正事項ｃ
　明細書の段落【０００８】を下記のとおりに訂正する。
「従って、本発明は、２５℃における粘度が３０００〜１００００００センチストークスの上記一般式（１）で示されるジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物に初期勇断速度５〜２０ｍ／ｍｉｎ、回転物のクリアランス２０〜８０μｍの勢断工程を少なくとも１回行い、最終仕上がり粘度が２５℃において１００〜１０００００ポイズの顔料ペーストを得ることを特徴とする顔料ペーストの製造方法を提供する。」
２．訂正の適否について、
　訂正は、願書に最初に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　そして、（１）訂正事項ａは、初期勇断速度、回転物のクリアランスを特定の範囲に限定したものであるから特許請求の範囲の減縮を目的としたものである。（２）訂正事項ｂおよび（３）訂正事項ｃは、特許請求の範囲の減縮に伴う整合をとる為の訂正であり明瞭でない記載の釈明を目的としたものである。
　以上の訂正は、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（５４）【発明の名称】
顔料ペーストの製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　　【請求項１】　２５℃における粘度が３０００〜１００００００センチストークスの下記一般式（１）で示されるジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物に初期勇断速度
５〜２０ｍ／ｍｉｎ
２０〜８０μｍ
　【化１】
（但し、式中Ｒは非置換又は置換一価炭化水素基又は水酸基、Ｒ’，Ｒ”は非置換又は置換一価炭化水素基、ｎはジオルガノポリシロキサンを上記粘度とする整数である。）
【発明の詳細な説明】
　　　【０００１】
　　【産業上の利用分野】
　本発明は、顔料が均一分散して保存安定性に優れ、オルガノポリシロキサン組成物の着色等に有用な顔料ペーストを得ることができる顔料ペーストの製造方法に関する。
　　　【０００２】
　　【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
　従来、オルガノポリシロキサン組成物に任意成分としてカーボン、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セリウムなどの無機質充填物（顔料）を用いて着色することが行われている（特公昭６０−４３８７０号、同５１−２８３１０号公報参照）が、上記顔料粉末を直接オルガノポリシロキサン組成物に混合すると、凝集物を生成し易く、均一分散し難いため、色ムラ、物性のばらつきが生じ易い。そこで、この欠点を改善するため、顔料を上記目的に利用する際には、予めジオルガノポリシロキサンに対して顔料粉末を任意の割合で均一分散させた顔料ペーストが使用されている。
　　　【０００３】
　しかしながら、この顔料ペーストは、製造時から長期間保管すると顔料が沈降し、そのまま使用するとシロキサン組成物のロット間で色ムラ、色のバラツキが生じ易いため、使用直前に十分混合するか、あるいは分散工程を行うことが必要であり、それ故、品質管理が非常に困難かつ不経済であった。
　　　【０００４】
　従って、顔料ペーストにおいては、顔料の均一分散性及び保存安定性の改善が望まれていた。
　　　【０００５】
　本発明は上記要望に応えるためになされたもので、顔料が均一に分散する上、保存安定性に優れ、取扱いが容易な顔料ペーストを製造することができる顔料ペーストの製造方法を提供することを目的とする。
　　　【０００６】
　　【課題を解決するための手段及び作用】
　本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、２５℃における粘度が３０００〜１００００００ｃｓ（センチストークス）の下記一般式（１）で示されるジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物に初期勇断速度
５〜２０ｍ／ｍｉｎ
２０〜８０μｍ
　　　【０００７】
　【化２】
（但し、式中Ｒは非置換又は置換一価炭化水素基又は水酸基、Ｒ’，Ｒ”は非置換又は置換一価炭化水素基、ｎはジオルガノポリシロキサンを上記粘度とする整数である。）
　　　【０００８】
　従って、本発明は、２５℃における粘度が３０００〜１００００００センチストークスの上記一般式（１）で示されるジオルガノポリシロキサンと炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれる粉体状の顔料との混合物に初期剪断速度
５〜２０ｍ／ｍｉｎ
２０〜８０μｍ
　　　【０００９】
　以下、本発明につき更に詳細に説明すると、本発明の顔料ペーストの製造方法において使用するジオルガノポリシロキサンは、下記一般式（１）で示されるものである。
　　　【００１０】
　【化３】
　　　【００１１】
　ここで、Ｒは非置換又は置換一価炭化水素基又は水酸基であり、Ｒ’，Ｒ”はそれぞれ非置換又は置換一価炭化水素基であり、Ｒ，Ｒ’，Ｒ”は互いに同一であっても異なっていてもよい。非置換又は置換一価炭化水素基としては炭素数１〜１０、特に１〜８のものが好ましく、メチル、エチル、プロピル等のアルキル基、ビニル等のアルケニル基、フェニル等のアリール基などや、これら水素原子の一部又は全部をハロゲン原子などで置換した基を挙げることができるが、特にＲはメチル基、ビニル基又は水酸基であることが好ましく、Ｒ’，Ｒ”はそれぞれメチル基、ビニル基、フェニル基又はトリフ口口プロピル基が好ましい。
　　　【００１２】
　上記式（１）のジオルガノポリシロキサンは、２５℃における粘度が３０００〜１００００００ｃｓ、好ましくは５０００〜２０００００ｃｓであることが必要である。粘度が３０００ｃｓに満たないとその後の処理を行っても沈降が生じ、１００００００ｃｓを超えると均一に粉砕した顔料ペーストが得られない。
　　　【００１３】
　また、粉体状の顔料としては、炭素、金属、金属酸化物及び金属炭酸塩から選ばれるものが使用され、具体的には下記に示すものが例示される。
Ｃ，Ｆｅ３Ｏ４，ＦｅＯ２，Ｆｅ２Ｏ３・Ｈ２Ｏ，ＣｅＯ２，ＺｎＯ２，ＣｒＯ２，Ｃｏ・Ａｌ２Ｏ３，ＴｉＯ２，ＺｎＯ・Ｆｅ２Ｏ３，ＴｉＯ２・ＮｉＯ・Ｓｂ２Ｏ５，Ｎａ６Ａｌ６Ｓｉ６Ｏ２４Ｓ４，ＭｎＣＯ３，ＭｇＣＯ３，ＺｎＣＯ３，Ａｌ，Ａｉ２Ｏ３
　　　【００１４】
　粉末状顔料の添加量は、上記式（１）のジオルガノポリシロキサン１００部（重量部、以下同様）に対して１０〜５００部、特に２０〜２００部とすることが好ましく、１０部に満たないと必要とされる顔料粉末の添加部数に対してジオルガノポリシロキサン部数が多くなり、不経済になる場合があり、５００部を超えると分散工程が多くなり、また混合方法をコントロールしても最終仕上がり粘度が１０００００ｃｐを超えてしまう場合がある。
　　　【００１５】
　また、上記ジオルガノポリシロキサンと粉末状顔料とを混合する際、必要に応じて比表面積が１０〜３００ｍ２／ｇのシリカフィラーを上記式（１）のジオルガノポリシロキサン１００部に対して０〜２０部添加してもよく、更に、通常粉体を処理するのに有効とされるシラザン化合物、シリルケテンアセタール化合物、アルコキシシラン等の添加も本発明の効果を妨げない範囲で可能である。
　　　【００１６】
　上記式（１）のジオルガノポリシロキサンオイルと粉末状顔料とを混合する方法は、オイルと粉体とが混合し得るものであれば特に制限されず、従来公知の方法を採用し得、具体的には万能混合撹搾機、プラネタリミキサーなどを使用して混合することができる。また、上記オイルと粉末状顔料、シリカフィラー等を混合する際、一括混合してもよいが、分割混合してもよく、例えば一部のジオルガノポリシロキサンと粉末状顔料等を混合し、更に残りのジオルガノポリシロキサンを後添加することが可能である。更に、上記混合の際、必要により加熱工程を行ってもよく、具体的には１３０〜１８０℃で０．５〜３時間程度加熱することが好適である。
　　　【００１７】
　本発明方法では、上記式（１）のジオルガノポリシロキサンと粉末状顔料との混合物を初期勇断速度５ｍ／ｍｉｎ以上、好ましくは１０〜２０ｍ／ｍｉｎを有し、回転物のクリアランスが１００μｍ以下、好ましくは２０〜８０μｍである工程を少なくとも１回行う。この勇断工程を行うことにより、顔料を均一に分散させることができるもので、初期勇断速度が５ｍ／ｍｉｎに満たない場合は粉末状顔料の均一分散が困難になり、また、回転物のクリアランスが１００μｍを超えると凝集した粉末状顔料をつぶすことができず、やはり均一分散が困難になる。
　　　【００１８】
　ここで、上記初期勇断速度及び回転数のクリアランスを満足し得る方法としては、マスコロイダルミキサー、２軸スクリュー混合機、３本ロール工程等を使用した方法を挙げることができる。なお、この勇断工程は少なくとも１回行うものであるが、必要に応じて数回、好ましくは１〜３回繰り返し行ってもよい。
　　　【００１９】
　本発明においては、上記工程を経た後に得られる顔料ペーストの最終仕上がり粘度は１００〜１０００００Ｐ、好ましくは１００〜１００００Ｐの範囲であることが必要である。仕上がり粘度が１００ｐ未満では顔料の沈降が激しく、１０００００ｐを超えると取扱いが不便になる。
　　　【００２０】
　　【発明の効果】
　本発明の顔料ペーストの製造方法によれば、顔料が均一に分散して保存安定性に優れた顔料ペーストを工業的に有利に製造することができる。従って、本発明方法により得られる顔料ペーストは、品質管理及び取扱いが容易であり、シロキサン組成物を製造時に任意の色に着色する際に有効に利用することができる。
　　　【００２１】
　　【実施例】
　以下、実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記実施例に制限されるものではない。なお、各例中の部はいずれも重量部であり、粘度は２５℃における値である。
　　　【００２２】
　　〔実施例１〕
　粘度１０万ｃｔの両末端がビニルジメチルシロキシ基で封鎖されたジメチルポリシロキサン１００部に対してＦｅ２Ｏ３を１００部添加し、万能混合攪拌機用いて混合後、初期勇断速度１３．６ｍ／ｍｉｎ、ロール間クリアランス６０μｍの三本ロールを用いて均一に分散させて、粘度３３４０ｐ、比重１．６０の赤褐色の顔料ペーストを得た。
　　　【００２３】
　　〔比較例１〕
　万能混合攪拌機を用いて混合した後に、三本ロールで処理しない以外は実施例１と同様に行ったところ、粘度５５００ｐ、比重１．６０の赤褐色の凝集物の分散した不均一なペースト状のものが得られた。
　　　【００２４】
　　〔比較例２〕
　粘度６００ｃｓの両末端がビニルジメチルシロキシ基で封鎖されたジメチルポリシロキサン１００部を使用する以外は実施例１と同様にして、粘度３５ｐ、比重１．６０の赤褐色の顔料ペーストを得た。
　　　【００２５】
　　　〔実施例２〕
　粘度５０００ｃｓの両末端がヒドロキシジメチルシロキシ基で封鎖されたジメチルポリシロキサン１００部に対してＣｏ・Ａｌ２Ｏ３を１００部添加し、更に比表面積２００ｍ２／ｇの噴霧状シリカ３部を添加し、プラネタリーミキサーを用いて混合後、初期勇断速度１３．６ｍ／ｍｉｎ、ロール間クリアランス６０μｍの三本ロールを用いて均一に分散させて、粘度２５０ｐ、比重１．１５の青色の顔料ペーストを得た。
　　　【００２６】
　　〔比較例３〕
　粘度１０００ｃｓの両末端がヒドロキシジメチルシロキシ基で封鎖されたジメチルポリシロキサン１００部に対してＣｏ・Ａｌ２Ｏ３を１００部添加し、プラネタリーミキサーを用いて混合後、初期勇断速度１３．６ｍ／ｍｉｎ、ロール間クリアランス６０μｍの三本ロールを用いて均一に分散させて、粘度２００Ｐ、比重１．１５の青色の顔料ペーストを得た。
　　　【００２７】
　　〔実施例３〕
　粘度１万ｃｓの両末端がトリメチルシリル基で封鎖されたジメチルポリシロキサン５０部に対してＴｉＯ２を１００部添加し、万能混合攪拌機を用いて混合し、かつ混合時に１５０℃の熱処理を１時間行った。更に、粘度１万ｃｓの両末端がトリメチルシリル基で封鎖されたジメチルポリシロキサン５０部を後添加し、放冷後、初期勇断速度１３．６ｍ／ｍｉｎ、ロール間クリアランス６０μｍの三本ロールを用いて均一に分散させて、粘度３００ｐ、比重１．５８の白色の顔料ペーストを得た。
　　　【００２８】
　　〔比較例４〕
　粘度１０００ｃｓの両末端がトリメチルシリル基で封鎖されたジメチルポリシロキサン５０部に対してＴｉＯ２を１００部添加し、プラネタリーミキサーを用いて混合し、かつ混合時に１５０℃の熱処理を１時間行った。更に、粘度１万ｃｓの両末端がトリメチルシリル基で封鎖されたジメチルポリシロキサン５０部を後添加し、放冷後、初期剪断速度１３．６ｍ／ｍｉｎ、ロール間クリアランス１５０μｍの三本ロールを用いて均一に分散させて、粘度２００ｐ、比重１．５８の若干凝集物の残る白色の顔料ペーストを得た。
　　　【００２９】
　実施例１〜３及び比較例１〜４で得られた顔料ペーストを製造後１ヶ月放置した後の外観の変化と上層及び下層部分での比重の変化、更に製造直後のペーストを遠心分離機を用いて２５００ｒｐｍで８時間分離を行ったときの上層及び下層部分での比重の変化を調べた。結果を表１に示す。
　　　【００３０】
　表１の結果より、本発明方法により製造した顔料ペースト（実施例１〜３）は、顔料が凝集することなく均一に分散している上、保存安定性に優れていることが確認された。
　　　【００３１】
　【表１】