【事件の表示】
　特許第２９４３２７５号「高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法」の請求項１ないし５に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９４３２７５号の請求項１ないし５に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続きの経緯
　本件特許第２９４３２７５号発明は、平成２年８月７日に出願され、平成１１年６月２５日にその特許の設定登録がなされたものである。
　これに対し、伊藤辰彦より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１２年７月２４日付けで訂正請求がなされたものである。
２．訂正の適否についての判断
２−１．訂正事項
　平成１２年７月２４日付けの訂正請求は、明りょうでない記載の釈明を目的とした次の訂正事項ａ及びｂのとおりのものである。
訂正事項ａ：特許明細書（特許公報第４頁第７欄第９行）の「酸化アルミニウム」を「ＡｌＮ中に不純物として存在するアルミニウム酸化物」に訂正する。
訂正事項ｂ：特許明細書（特許公報第６頁第１１欄第３５行及び第３６行）の「第２表に示されている。」の記載の後に、「なおこの第２表および以降の実施例中の第４表、第６表、第８表、第１０表、第１２表、第１４表および第１６表における「イットリウム含有量」または「希土類元素含有量」は、焼結体中に存在するイットリウムまたは希土類元素のアルミニウム酸化物の量を、希土類元素単体に換算した量である。」を挿入する。
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａ及びｂは、「希土類アルミニウム酸化物」に関する記載の明りょうでないところを訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当し、しかも、特許明細書に記載した事項の範囲内でなされたものであるから新規事項の追加に該当せず、また当該訂正によって実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
２−３．むすび
　以上のとおり、上記訂正は、平成６年改正法附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．特許異議申立てについて
（１）本件発明
　特許権者が請求した上記訂正は、上述したとおり、認容することができるから、本件請求項１乃至８に係る発明は、上記訂正に係る訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１乃至８に記載された事項により特定されるとおりのものであるところ、特許異議申立ての対象とされる請求項１乃至５に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１乃至５」という）は、次のとおりである。
「【請求項１】窒化アルミニウムを１００重量部、炭素を０．００５重量部以上０．５重量部以下、硼素化合物を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類アルミニウム酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ、Ｖａ、ＶＩａ族元素を含む化合物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、含み、その熱伝導率が常温において１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上２７０Ｗ／ｍ・Ｋ以下である、高熱伝導性着色窒化アルミ二ウム焼結体。
【請求項２】前記希土類元素は、スカンジウム、イットリウム、ランタンおよびセリウムのいずれかである、請求項１に記載の高熱伝導性着色窒化アルミ二ウム焼結体。
【請求項３】窒化アルミ二ウム焼結体面において、窒化アルミニウム結晶粒の平均粒径が２〜１５μｍであり、かつ周期律表ＩＶａ、Ｖａ、ＶＩａ族元素化合物粒子の平均粒径に対する比が２．０以上である、請求項１に記載の高熱伝導性着色窒化アルミ二ウム焼結体。
【請求項４】１００重量部の窒化アルミニウムに、炭素を０．０１重量部以上５重量部以下、酸化硼素を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類元素酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ、Ｖａ、ＶＩａ族元素の酸化物、炭化物、窒化物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、添加し、混合物を得る工程と、前記混合物を所定の形状に成形し、成形体を得る工程と、前記成形体を、窒素を１０体積％以上含有する非酸化性の雰囲気中において１５００℃以上２１００℃以下の温度で焼成する工程とを備えた、高熱伝導性着色窒化アルミ二ウム焼結体の製造方法。
【請求項５】１００重量部の窒化アルミニウムに、炭素を遊離する化合物を遊離炭素量に換算して０．０１重量部以上５重量部以下、酸化硼素を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類元素酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ、Ｖａ、ＶＩａ族元素の酸化物、炭化物、窒化物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、添加し、混合物を得る工程と、前記混合物を所定の形状に成形し、成形体を得る工程と、前記成形体を非酸化性の雰囲気中において１５０℃以上１５００℃以下の温度で炭素を遊離させる工程と、前記成形体を、窒素を１０体積％以上含有する非酸化性の雰囲気において１５００℃以上２１００℃以下の温度で焼成する工程とを備えた、高熱伝導性着色窒化アルミ二ウム焼結体の製造方法。」
（２）特許異議申立ての理由の概要
　特許異議申立人は、証拠方法として、甲第１号証及び参考資料１を提出して、本件発明に係る特許は、次の（イ）及び（ロ）の理由により取り消されるべきであると主張している。
（イ）本件請求項１乃至５に係る各発明は、甲第１号証に記載された発明であるか、又は甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件各発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号又は同条第２項に違反してなされたものである。
（ロ）本件請求項１に係る発明は、「希土類アルミニウム酸化物」を必須の構成とし、本件特許明細書にも「希土類アルミニウム酸化物は、希土類元素酸化物と酸化アルミニウムとの反応により生成する。」（特許公報第７欄第８行乃至第１０行）と記載されているが、本件特許明細書の実施例には、「酸化アルミニウム」を添加するという記載はなく、「酸化アルミニウム」や「希土類アルミニウム酸化物」の含量についても記載されていないから、本件特許明細書は、特許法第３６条第３項又は第４項及び第５項に規定する要件を満たしていない。
（３）証拠の記載内容
甲第１号証：特開平２−１７２８６８号公報
（イ）「（１）希土類金属酸化物が５％〜１３％の重量部と、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗのホウ化物、窒化物、炭化物から選ばれた少なくとも１種以上の化合物が金属元素単体に換算して０．０１〜１０％の重量部と、残部実質的に窒化アルミニウムからなり、且つ着色していることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。」（第１頁左欄特許請求の範囲の欄）
（ロ）「本発明は、熱伝導性に優れ、メタライズが容易であり、さらに遮光性に優れた窒化アルミニウム焼結体及びそれを用いた電子部品に関するものである。」（第１頁右欄第１２行乃至第１５行）
（ハ）「（実施例１）
平均粒子径０．５μｍの市販の窒化アルミニウム粉末（酸素含有量１．２ｗｔ％）にＹ２Ｏ３粉末あるいはＤｙ２Ｏ３粉末とＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗの元素よりなるホウ化物、窒化物、炭化物の１種以上を加えてエタノール中で２４時間混合し、乾燥、造粒、成形後１９００℃の温度で窒素雰囲気で５時間かけて焼結し第１表に示す組成の焼結体を得た。」（第３頁上段左欄第１６行乃至右欄第３行）
（ニ）「第３図より、熱伝導率はこの図から、５〜１３ｗｔ％の酸化イットリウムを含有する場合１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率が得られ、熱伝導性の良い焼結体となることがわかる。」（第４頁下段右欄第２０行乃至第５頁上段左欄第３行）
参考資料１：特開昭６２−１２８９７１号公報
「しかし乍ら、Ｎ２雰囲気の場合下記式に示すように窒化物へ変換されているものと考えられる。
・・・２ＺｒＣ＋Ｎ２→２ＺｒＮ＋２Ｃ
この場合、カーボン（Ｃ）は例えばフリーカーボンとしてＡｌＮ中の不純物酸素をＣＯ２として除去するのに役立つ。またＴａＣは窒化物へ変換する可能性は小さいと考えられる。」（第２頁下段右欄第１９行乃至第３頁上段左欄第７行）
（４）当審の判断
（４−１）上記（イ）の理由に対して
（ｉ）本件発明１について
　先の取消理由の引用例である上記甲第１号証には、「熱伝導性に優れ、メタライズが容易であり、さらに遮光性に優れた窒化アルミニウム焼結体」（上記（ロ）参照）に関し、「希土類金属酸化物が５％〜１３％の重量部と、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗのホウ化物、窒化物、炭化物から選ばれた少なくとも１種以上の化合物が金属元素単体に換算して０．０１〜１０％の重量部と、残部実質的に窒化アルミニウムからなり、且つ着色していることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体」（上記（イ）参照）であって、その熱伝導率が「１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上」（上記（ニ）参照）である「窒化アルミニウム焼結体」が記載されている。
　してみると、甲第１号証には、「希土類金属酸化物が５％〜１３％の重量部と、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗのホウ化物、窒化物、炭化物から選ばれた少なくとも１種以上の化合物が金属元素単体に換算して０．０１〜１０％の重量部と、を含みその熱伝導率が１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体」の発明（以下、「甲第１号証発明」という）が記載されていると云える。
　次に、本件発明１と甲第１号証発明とを対比すると、甲第１号証発明は、炭素をその添加成分とするものではなく、またその焼結体中に反応により「希土類アルミニウム酸化物」を生成させこれを必須の成分として含有するものでもないから、本件発明１は、少なくとも「炭素を０．００５重量部以上０．５重量部以下、希土類アルミニウム酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下」含む点で甲第１号証発明と相違していると云える。
　特許異議申立人は、「炭素成分」に関して、参考資料１を根拠に、窒化アルミニウム焼結体に金属炭化物が含まれていれば、Ｎ２の焼成雰囲気下では金属炭化物が窒化物へ変換しフリーカーボンを発生させるのであるから、窒素雰囲気下で焼成される甲第１号証発明も、炭素（フリーカーボン）を含むものであると主張している。
　そこで、検討すると、参考資料１には、フリーカーボンが発生することが記載されているが、このフリーカーボンは焼結体中の不純物酸素をＣＯ２ として除去するためのものであり、参考資料１にはフリーカーボンが「焼結体」に残存して本件特許明細書に記載されたとおりの機能を有するとする何らの記載もなく、その含有量についても一切示唆されていない。
　そして、甲第１号証にも、窒化アルミニウム焼結体中にフリーカーボンが残存して焼結体の着色化や高熱伝導性に寄与するとする何らの記載も見当たらないから、甲第１号証発明がその「窒化アルミニウム焼結体」中に「炭素」を含むとする特許異議申立人の上記主張は、単なる推測であって確たる証拠に基づくものではないから、採用することはできない。
　してみると、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明であるとすることはできないし、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることができない。
（ｉｉ）本件発明２乃至５について
　これら発明のうち、本件発明２及び３は、請求項１を引用する発明であり、また「製造方法」に係る本件発明４及び５も、少なくとも「炭素を０．０１重量部以上５重量部以下」を必須の構成とするものであるから、これら発明は、本件発明１についてと同様の理由により、甲第１号証に記載された発明であるとすることはできないし、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることができない。
（４−２）上記（ロ）の理由に対して
　本件発明１は、上記訂正事項ａにより「酸化アルミニウム」を添加成分とするものではなく、窒化アルミニウム焼結体中に含まれている「酸化アルミニウム」を反応成分として利用することが明らかになったし、また上記訂正事項ｂによりその含有量も特許明細書の表中に明示されていることが明らかになったから、上記（ロ）の理由は解消されたと云える。
　以上のとおりであるから、特許異議申立人の上記主張は採用することができない。
４．むすび
　したがって、特許異議申立ての理由及び証拠方法によっては、本件発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、上記のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年１２月１４日（２０００．１２．１４）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
本件訂正の要旨は、本件特許第２９４３２７５号発明の明細書を平成１２年７月２４日付け訂正請求書に添付された全文訂正明細書のとおり、すなわち、明りょうでない記載の釈明を目的として、次の訂正事項ａ及びｂのとおり訂正するものである。
訂正事項ａ：特許明細書（特許公報第４頁第７欄第９行）の「酸化アルミニウム」を「ＡｌＮ中に不純物として存在するアルミニウム酸化物」に訂正する。
訂正事項ｂ：特許明細書（特許公報第６頁第１１欄第３５行及び第３６行）の「第２表に示されている。」の記載の後に、「なおこの第２表および以降の実施例中の第４表、第６表、第８表、第１０表、第１２表、第１４表および第１６表における「イットリウム含有量」または「希土類元素含有量」は、焼結体中に存在するイットリウムまたは希土類元素のアルミニウム酸化物の量を、希土類元素単体に換算した量である。」を挿入する。
（５４）【発明の名称】
高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
（１）　窒化アルミニウムを１００重量部、炭素を０．００５重量部以上０．５重量部以下、硼素化合物を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類アルミニウム酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素を含む化合物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、含み、その熱伝導率が常温において１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上２７０Ｗ／ｍ・Ｋ以下である、高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体。
（２）　前記希土類元素は、スカンジウム、イットリウム、ランタンおよびセリウムのいずれかである、請求項１に記載の高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体。
（３）　窒化アルミニウム焼結体面において、窒化アルミニウム結晶粒の平均粒径が２〜１５μｍであり、かつ周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素化合物粒子の平均粒径に対する比が２．０以上である、請求項１に記載の高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体。
（４）　１００重量部の窒化アルミニウムに、炭素を０．０１重量部以上５重量部以下、酸化硼素を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類元素酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素族元素の酸化物、炭化物、窒化物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、添加し、混合物を得る工程と、
　前記混合物を所定の形状に成形し、成形体を得る工程と、
　前記成形体を、窒素を１０体積％以上含有する非酸化性の雰囲気中において１５００℃以上２１００℃以下の温度で焼成する工程とを備えた、高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（５）　１００重量部の窒化アルミニウムに、炭素を遊離する化合物を遊離炭素量に換算して０．０１重量部以上５重量部以下、酸化硼素を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類元素酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の酸化物、炭化物、窒化物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、添加し、混合物を得る工程と、
　前記混合物を所定の形状に成形し、成形体を得る工程と、
　前記成形体を非酸化性の雰囲気中において１５０℃以上１５００℃以下の温度で炭素を遊離させる工程と、
　前記成形体を、窒素を１０体積％以上含有する非酸化性の雰囲気において１５００℃以上２１００℃以下の温度で焼成する工程とを備えた、高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（６）　前記炭素を遊離する化合物は、ポリアクリルニトリル、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリエチレンテレフタレート、グルコース、フルクトースおよびサッカロースからなる群より選ばれた少なくとも１種である、請求項５に記載の高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（７）　１００重量部の窒化アルミニウムに、酸化硼素を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類元素酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の酸化物、炭化物、窒化物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、添加し、混合物を得る工程と、
　前記混合物を所定の形状に成形し、成形体を得る工程と、
　前記成形体を、炭化水素ガスを１０体積％以上
９０体積％以下含み、かつ窒素を１０体積％以上含む非酸化性の雰囲気中において１５００℃以上２１００℃以下の温度で焼成する工程とを備えた、高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（８）　前記炭化水素ガスは、メタンガス、エチレンガス、アセチレンガス、プロパンガスおよびブタンガスのいずれかである、請求項７に記載の高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　この発明は、ＩＣ基板材料、パッケージ材料を初めとする電子材料等に使用されるセラミックス焼結体に関し、特に高熱伝導性を有し、かつ着色を呈する窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法に関するものである。
［従来の技術および発明が解決しようとする課題］
　近年、大規模集積回路装置（ＬＳＩ）に関する技術の進歩は目覚しく、特に集積度の向上は著しいものである。この集積度の向上と、さらにＩＣチップサイズの大型化に伴って、ＩＣチップが搭載されるパッケージ当たりの発熱量が増大している。このため、半導体装置用パッケージ等に用いられる基板材料の放熱性が重要視されるようになってきた。また、従来、ＩＣの基板として広く用いられてきたアルミナ焼結体の熱伝導率では、その放熱性が十分でなく、ＩＣチップの発熱量の増大に対応できなくなりつつある。このアルミナ焼結体に代わるものとして、高熱伝動性を有するベリリアが検討されているが、ベリリアは毒性が強く、その取り扱いが困難であるという欠点を有する。
　一方、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結体は、本来、材質的に高熱伝導性、高絶縁性を有し、毒性もないため、半導体装置用の回路基板材料あるいはパッケージ材料として注目を集めている。
　一般にＡｌＮ焼結体中の不純物含有量を低下させることにより、熱伝導性や電気絶縁性に優れたＡｌＮ焼結体を得ることが広く行なわれている。
このような焼結体は、透光性にも優れているので、実用的には、光フィルタ等の用途に用いるのが好ましい。その反面、パッケージ等の用途に用いるには、紫外線の透過がＩＣの誤動作を招くため、大きな問題となっている。
　その対策として、着色を呈するＡｌＮ焼結体の研究が種々試みられており、その成功例について数例報告されている。
　その一例として、特開昭６３−２３３０７９号公報において、黒色窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法が開示されている。これによれば、黒色を呈するＡｌＮ焼結体の組成およびその製造方法が開示されており、ＡｌＮ粉末にタングステン酸カルシウム粉末および／またはモリブデン酸カルシウム粉末とを特定量添加し、混合成形した後、非酸化性雰囲気中において焼成することにより、黒色ＡｌＮ焼結体が得られることが記述されている。
　さらに、特開昭６３−３１０７７２号公報によれば、ＡｌＮ粉末と、金属モリブデンまたはモリブデン化合物を添加剤として焼結することにより、黒色ＡｌＮ焼結体が得られることが記述されている。しかしながら、上記２つの公報に開示された窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率は１００Ｗ／ｍ・Ｋ程度と低いものである。
　ＡｌＮは、酸素等の不純物を取込みやすい。このため、高純度のＡｌＮ粉末を用いることにより、高熱伝導化が追求されているのが一般的である。
したがって、着色を呈させるために上記のような物質を添加することは、熱伝導率低下の要因となる。これにより、高熱伝導率を有する着色ＡｌＮ焼結体を得ることはできないという問題点があった。
　しかしながら、高い出力を有するＩＣチップが搭載される基板材料に対しては、ＩＣチップの温度上昇に起因するＩＣの誤動作を抑制するために、基板の要求特性として放熱性を改善する観点から高熱伝導性が要求される。これと同時に、紫外線透過に起因するＩＣの誤動作を抑制するために、基板の要求特性として着色化が要求される。ところが、上述のように、従来の技術によれば、ＩＣチップの基板材料に課せられた２つの要求特性を同時に満足し得るセラミックス基板を提供することは困難であった。
　そこで、この発明の目的は、ＩＣパッケージ材料や基板材料等の電子材料として有用であり、着色を呈するとともに熱伝導率に優れた窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法を提供することである。
［課題を解決するための手段およびその作用］
　本願発明者達は、上記の事情に鑑み、高熱伝導性と着色の相反関係にある２つの特性を同時に具備するＡｌＮ焼結体について鋭意検討を行なった結果、以下の３点を見出した。
（ａ）焼結体中における炭素の存在が焼結体の着色化に対して有効であること。
（ｂ）ＡｌＮに炭素、酸化硼素、希土類元素酸化物および周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物をそれぞれ特定組成量添加して焼成すると、得られるＡｌＮ焼結体は、常温での熱伝導率が１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上２７０Ｗ／ｍ・Ｋ以下の高い値を示し、同時にその焼結体が着色を呈すること。
（ｃ）　希土類酸化物と酸化アルミニウムとの複合酸化物である希土類アルミニウム酸化物と、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物とを焼結体中に所定の組成量含有させるとともに、特定量の炭素が含まれている場合には、常温の熱伝導率が１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上２７０Ｗ／ｍ・Ｋ以下の高い値を示し、同時にその焼結体が着色を呈すること。
　この発明に従った窒化アルミニウム焼結体の特定された組成とは、ＡｌＮを１００重量部、炭素を０．００５重量部以上０．５重量部以下、硼素化合物を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類アルミニウム酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素を含む化合物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下含有することである。ここで、周期律表ＩＶａ族元素とは、Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆをいう。周期律Ｖａ族元素とは、Ｖ，Ｎｂ，Ｔａをいう。周期律表ＶＩａ族元素とは、Ｃｒ，Ｍｏ，Ｗをいう。
　希土類元素としては、Ｓｃ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ、Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂ，Ｌｕを挙げることができる。希土類アルミニウム酸化物は、添加した希土類元素酸化物と、ＡｌＮ中に不純物として存在するアルミニウム酸化物との化学反応により生成され、焼結体中に存在するものである。その存在効果は希土類元素の種類によって差異はないが、耐薬品性を初めとする信頼性に優れた焼結体を得るためには、Ｓｃ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅのいずれかの希土類元素を添加することが好ましい。
　窒化アルミニウム焼結体中の炭素含有量は、窒化アルミニウム１００重量部に対して、０．００５重量部以上０．５重量部以下の範囲内に限定される。この範囲の下限値より少ない炭素含有量であると、高い熱伝導率を有する焼結体を得ることができなくなるからである。逆に、この範囲の上限値を超えた炭素含有量であると、炭素が焼成時において希土類アルミニウム酸化物の液相を還元するため、液相を介した物質の移動が阻害され、結果的に綴密な焼結体を得ることができないためである。
　さらに、ＡｌＮ焼結体中のＡｌＮ結晶粒を十分粗大化させ、同時に周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素化合物粒子を微細に分散させることにより、熱伝導性に優れかつ着色を呈するＡｌＮ焼結体が得られることが判明した。この効果は、ＡｌＮ結晶粒の平均粒径が１．０μｍ以上のときに顕著であり、２〜１５μｍの範囲内にあるときに一層顕著である。ＡｌＮ結晶粒の平均粒径が１５μｍを越えるようになると、熱伝導性の向上があまりなく、着色の低下が生じる。また、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素化合物粒子の平均粒径に対するＡｌＮ結晶粒径の比（ＡｌＮ粒子／周期律表ＩＶＢ，ＶＢ，ＶＩＢ族元素化合物粒子）が小さいと、熱伝導性に劣り、着色も不十分であるため、２．０以上であることが好ましい。
　この発明の１つの局面に従った高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体の製造方法によれば、まず、１００重量部の窒化アルミニウムに、炭素を０．０１重量部以上５重量部以下、酸化硼素を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類元素酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の酸化物、炭化物、窒化物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下添加することにより混合物が得られる。この混合物を所定の形状に成形して成形体を得る。この成形体を、窒素を１０体積％以上含有する非酸化性の雰囲気中において１５００℃以上２１００℃以下の温度で焼成する。
　炭素の添加量は、添加される炭素の種類のほか、ＡｌＮ原料粉末中の酸素量や焼成条件等も含めて総合的に決定される。１００重量部の窒化アルミニウムに対して炭素を０．０１重量部以上５重量部以下としたのは、上述の理由と同様である。なお、添加炭素量の下限を０．０１重量部とするのは、最終的に得られる窒化アルミニウム焼結体中に存在する炭素量を０．００５重量部以上にするためである。
　ここで用いられる炭素としては、カーボンブラックやコークス、グラファイト粉末、ダイヤモンド粉末等を挙げることができる。また、窒化アルミニウム未焼結体中に均一に分散させること等を目的として、特定粒度、特定比表面積、特定ＰＨ、特定揮発成分等に限定して炭素を使用することが望ましい。特に、２００ｍ２／ｇ以上のＢＥＴ値を有する微粉のカーボンブラックを用いることは効果的である。ここで、ＢＥＴ値とは、吸着法によって測定された比表面積の１つの値をいう。
　焼成温度を１５００℃以上としたのは、その温度以下では、焼結体の緻密化速度が遅く、経済性の低下を招くためである。また、焼成温度が２１００℃を超えると、窒化アルミニウムの分解・蒸発が顕著になるため緻密な焼結体を得ることが困難になるからである。希土類アルミニウム酸化物は、希土類元素酸化物とＡｌＮ中に不純物として存在するアルミニウム酸化物との反応により生成する。この希土類アルミニウム酸化物の液相を介した物質移動により、ＡｌＮの粒成長が進行する。そのため、この液相の発生温度、すなわち希土類アルミニウム酸化物の融点が２１００℃以上であると、ＡｌＮが分解・蒸発することにより、緻密な焼結体を得ることは困難である。
　炭素添加による着色窒化アルミニウム焼結体の高熱伝導化のメカニズムは以下のように考えられる。従来の方法のように、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物を未焼結体中に添加して焼成した場合、希土類アルミニウム酸化物の液相の窒化アルミニウム粒子に対する濡れ性が悪い。また、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物は、ＡｌＮ粒子に対して濡れ性が悪いため、焼結体の粒界部分に存在し、焼結体の着色化に寄与する。それと同時に、その一部は酸素を伴ってＡｌＮ粒子内に固溶する。さらに、これらの元素化合物が酸素を伴ってＡｌＮ粒子内に固溶し、かつ希土類アルミニウム酸化物の液相に対するＡｌＮ粒子の濡れ性が悪い場合には、ＡｌＮ粒子から酸素を希土類アルミニウム酸化物の液相にトラップすることは困難である。液相によりトラップされなかった酸素は、ＡｌＮ焼結体粒子内に固溶し、Ａｌの酸窒化物（Ａｌ（８／３＋Ｘ／３）Ｏ４−ＸＮＸ）、スピネル（Ａｌ９Ｏ３Ｎ７）、α−Ａｌ２Ｏ３等を生成し、たとえ焼結体が緻密であっても熱伝導率を大幅に低下させることが知られている。
　これに対し、炭素を添加すると、周期律表ＩＶａ，Ｖ　ａ，ＶＩａ族元素の化合物の一部がＡｌＮ粒子内に固溶する際に伴われて同時にＡｌＮ粒子に固溶される酸素を還元し、系外に除去する役割を炭素が有することが本願発明者達によって明らかとなった。さらに驚くことに、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物の固溶したＡｌＮ粒子に対する液相の濡れ性が損われず、酸素のトラップが十分に行なわれるため、高熱伝導性の焼結体が得られる。これと同時に、焼結体中に炭素が存在すると、その炭素は、焼結体中を透過する可視光線を散乱し、焼結体の着色化に対しても有効である。さらに、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物を添加することによってこの着色化の効果が失われることがないので、高熱伝導性でかつ着色の焼結体が得られるものと考えられる。
　酸化硼素添加による着色窒化アルミニウム焼結体の着色化のメカニズムは、以下のとおりである。添加した酸化硼素の一部は、添加した周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物と反応し、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の硼化物や硼酸化物等を生成する。これら周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の硼化物や硼酸化物のバンドギャップは小さく、可視光領域にて光吸収を起こす。そのため、これらの物質がＡｌＮ焼結体中に存在すると、得られる焼結体は着色を呈するものと考えられる。
　添加する酸化硼素としては、酸化物のほか、焼成もしくは加水分解等により酸化硼素を生じさせる化合物、たとえば硼酸やトリエトキシボロン等の硼酸エステルを用いることができる。いずれを用いても、その添加効果に変わりはない。さらに、その化合物の粒径が小さいほどＡｌＮ焼結体の着色化に対して有効である。特に、０．０５〜１μｍ程度の粒径を有するものが好ましく使用される。
また、酸化硼素の添加量が硼素単体換算で１重量部以下であるのは、それより多いと焼成時に酸化硼素の揮発が顕著となり、焼結体の緻密化を阻害し、熱伝導率の低下を招くためである。
　周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物としては、酸化物、炭化物、窒化物のほか、焼成により上記化合物を生じさせる化合物、たとえば周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の硝酸塩、蓚酸塩等の無機化合物やアルコキシド等の有機金属化合物を用いてもその効果に変わりはない。さらにその化合物の粒径は小さいほど着色化に対して有効である。特に０．０５〜１μｍ程度の粒径を有するものが好ましく使用される。この化合物の粒径は、使用されるＡｌＮ粉末の粒径の２０倍程度までであれば問題なく使用され得る。
　この発明のもう１つの局面に従った高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体の製造方法によれば、まず、１００重量部の窒化アルミニウムに、炭素を遊離する化合物を遊離炭素量に換算して０．０１重量部以上５重量部以下、酸化硼素を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類元素酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の酸化物、炭化物、窒化物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下添加して混合物を得る。この混合物を所定の形状に成形し、成形体を得る。この成形体を非酸化性の雰囲気中において１５０℃以上１５００℃以下の温度で加熱して炭素を遊離させる。その後、その成形体を、窒素を１０体積％以上含有する非酸化性雰囲気中において１５００℃以上２１００℃以下の温度で焼成する。
　炭素を遊離する化合物としては、脂肪酸化合物、芳香族化合物を初めとする有機化合物やスチレン樹脂、アクリル樹脂、フェノール樹脂、ウレタン樹脂を初めとする高分子化合物等を挙げることができる。本発明においては、ポリアクリルニトリル、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリエチレンテレフタレート、グルコース、フルクトースおよびサッカロースのいずれか１種もしくはその混合物を用いるのが好ましい。
　この第２の製造方法は、前述の第１の方法では未焼結体中に炭素を含有させるのに対して、炭素を遊離する化合物を含有させる点にその特徴がある。この第２の製造方法によれば、未焼結体中に均一に分散させる炭素を遊離する化合物を適宜選択することにより、得られる焼結体中の炭素の分布を均一にし、焼結体の組成、色調等のむらを少なくすることができる。
　この発明のさらにもう１つの局面に従った高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体の第３の製造方法によれば、１００重量部の窒化アルミニウムに、酸化硼素を硼素単体に換算して１重量部以下、希土類元素酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下、および周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の酸化物、炭化物、窒化物からなる群より選ばれた少なくとも１種をその元素単体に換算して０．０１重量部以上、１５重量部以下添加して混合物を得る。この混合物を所定の形状に成形し、成形体を得る。この成形体を、炭化水素ガスを１０体積％以上９０体積％以下含み、かっ窒素を１０体積％以上含む非酸化性の雰囲気中において１５００℃以上２１００℃以下の温度で焼成する。
　炭化水素ガスは、酸素を化学反応により系外に除去する目的で導入されるものである。そのため、炭素を含む還元性ガスであればその効果に変わりはないが、本発明ではメタンガス、エチレンガス、アセチレンガス、プロパンガス、ブタンガスのいずれかを用いるのが好ましい。
　前述の第１および第２の製造方法は、混合物を成形し、その成形体に炭素もしくは炭素を遊離する化合物を添加することにより、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物の一部がＡｌＮ粒子内に固溶する際に伴なう酸素を炭素との固相反応により系外に除去する。これに対し、この第３の製造方法においては、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物の一部がＡｌＮ粒子内に固溶する際に伴う酸素を炭化水素ガスとの気相反応により系外に除去することにその特徴がある。これらの炭化水素ガスは、炭素や化合物より遊離した炭素に比べて反応性が高く、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の化合物の一部がＡｌＮ粒子内に固溶する際に伴う酸素を効率良く短時間に還元し、系外に除去する。このため、比較的短い焼成パターンを用いた場合においても、高い熱伝導率を有する着色窒化アルミニウム焼結体を得ることができる。さらに、第１および第２の製造方法では、炭素もしくは炭素を遊離する化合物の分散状態によっては、焼結体の組成、色調等にむらが生じる場合があるのに対し、この第３の製造方法によればそのむらが生じる場合が極めて少ない。
　希土類元素酸化物を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下添加して、得られる窒化アルミニウム焼結体中に希土類アルミニウム酸化物を希土類元素単体に換算して同一範囲内で含有させるのは、以下の理由による。この範囲の下限値より少ないと、複合酸化物としての希土類アルミニウム酸化物の液相の絶対量が不十分であるため、緻密な焼結体を得ることができないためである。逆にこの範囲の上限値より多いと、過剰な液相が焼結体表面にしみ出すため、得られる焼結体の色調が斑点状等の不安定なものとなるなどの問題が生じるからである。
　周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の酸化物、炭化物、窒化物からなる群より選ばれた少なくとも１種を希土類元素単体に換算して０．０１重量部以上１５重量部以下添加し、得られる窒化アルミニウム焼結体中に同一範囲内でその元素を含む化合物を含有させるのは以下の理由による。この範囲の下限値より少ないと、得られる焼結体の着色が不十分であるからである。逆に、この範囲の上限値より多いと、複合酸化物としての希土類アルミニウム酸化物の液相にこれらの元素の化合物が溶け込み、ＡｌＮ粒子に対する濡れ性を著しく阻害するため綬密な焼結体を得ることができないからである。
　本発明による効果を得るためには、上述の成分のみを窒化アルミニウムに添加するだけで十分であるが、未焼結体の成形性を向上させるため、ＰＶＡ，ＰＶＢ，ＰＭＭＡを初めとするアクリル樹脂、パラフィン等の公知のバインダを用いることも可能である。また、機械加工性等の諸特性の向上のために、六方晶ＢＮをＡｌＮ１００重量部に対し、最大５０重量部含んでもよい。
　また、この発明の窒化アルミニウム焼結体の製造方法において所定の組成からなる混合物を成形する工程は、ドクターブレード法、プレス成形法、ＣＩＰ（Ｃｏｌｄ　ｉｓｏｓｔａｔｉｃ　ｐｒｅｓｓｉｎｇ）成形法等のいずれの成形方法を採用してもよい。
　このようにして得られた高熱伝導性着色窒化アルミニウム焼結体は、従来より問題のあった熱伝導性と着色とについて相反する要求を同時に解決したものである。この窒化アルミニウム焼結体からなる基板の上にＩＣチップを搭載すると、ＩＣチップの発熱による温度上昇と外部からの紫外線の透過を抑制することができる。その結果、ＩＣの誤動作を低減させることができる。なお、基板の形態としては、従来より広く知られているＤＩＰ（Ｄｕａｌ−ｉｎ−ｌｉｎｅ　ｐａｃｋａｇｅ）、ＬＣＣ（ｌｅａｄｌｅｓｓ　ｃｈｉｐ　ｃａｒｒｉｅｒ）、フラットパッケージ、ＰＧＡ（Ｐｉｎ　ｇｒｉｄ　ａｒｒａｙ）、サークワッドパッケージ、ハイブリッドパッケージ、マザーボード等を用いることができる。これらのいずれの形態においても基板の高熱伝導性かつ着色という特性が損われることはない。さらに、これらの形態で基板材料として本発明の窒化アルミニウム焼結体を用いる場合、タングステン等により構成される導体層やガラスにより構成される封着層、あるいは薄膜回路を備えるのが一般的である。この発明の窒化アルミニウム焼結体を用いて基板を構成しても、導体層、封着層、薄膜回路のもたらす効果が損われることはない。
［実施例］
　実施例１
　平均粒径１μｍのＡｌＮ粉末１００重量部に対して、ＢＥＴ値が５００ｍ２／ｇのカーボンブラック１重量部、Ｂ２Ｏ３を硼素単体に換算して０．５重量部、酸化イットリウムをイットリウム単体に換算して１重量部、酸化チタンをチタン単体に換算して１重量部添加した。この粉末に結合剤と可塑剤と解膠剤と溶剤と湿潤剤と静電防止剤とを加えた後、ボールミルによって混合した。可塑剤としては、ジブチルフタレート（Ｄ．Ｂ．Ｐ．）、ベンジルブチルフタレート（Ｂ．Ｂ．Ｐ．）の混合物が用いられた。解膠剤としてはメンヘンデン魚油を用いた。溶剤としてはトリクロロエチレン、エチルアルコール、メチルエチルケトンの混合物が用いられた。湿潤剤としては、モノオレイン酸グリセリンが用いられた。このようにしてスラリーが作製された。このスラリーを脱泡し、さらにドクターブレード法によりＡｌＮのグリーンシートを作製した。
　このグリーンシートを窒素雰囲気中で１８００℃の温度において３時間焼成することにより、黒色を呈する焼結体を得た。
　この焼結体の常温における熱伝導率をレーザフラッシュ法により測定を行なったところ、その熱．伝導率は１５５Ｗ／ｍ・Ｋであった。
　さらに、焼結体中の炭素含有量、硼素含有量、イットリウム含有量、チタン含有量を測定したところ、それぞれＡｌＮ１００重量部に対して０．０３重量部、０．３６重量部、０．８９重量部、０．８３重量部であった。このようにして得られた窒化アルミニウム焼結体を第１表および第２表において試料番号１の試料とした。
　同様に第１表に示される組成に従って配合を行ない、ドクターブレード法によって成形体を作製し、１５００〜２１００℃の範囲内の温度で焼成した。このようにして得られた各焼結体の色調、熱伝導率、焼結体中の炭素含有量、硼素含有量、イットリウム含有量、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の含有量（添加物含有量）は第２表に示されている。なおこの第２表および以降の実施例中の第４表、第６表、第８表、第１０表、第１２表、第１４表、第１６表における「イットリウム含有量」または「希土類元素含有量」は、焼結体中に存在するイットリウムまたは希土類元素のアルミニウム酸化物の量を希土類元素単体に換算した量である。
　また、ＡｌＮ焼結体中のＡｌＮ結晶粒およびＴｉ化合物粒子の平均粒径を測定するため、ＡｌＮ焼結体破面を走査型電子顕微鏡にて観察を行った。その結果、それぞれ５．４μｍおよび０．３μｍであり、その比（ＡｌＮ粒子／Ｔｉ化合物粒子）は１８であった。
　比較例１
　第３表に示される組成に従って配合し、上記実施例と同様の方法でドクターブレード法によって成形体を作製した後、１５００〜２１００℃の範囲内の温度で焼成した。
　これによって得られた各焼結体の色調、熱伝導率、焼結体中の炭素含有量、硼素含有量、イットリウム含有量、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の含有量（添加物含有量）は、第４表に示されている。
　実施例２
　平均粒径１μｍのＡｌＮ粉末１００重量部に、炭素を遊離する化合物としてポリビニルアルコールを所定量、Ｂ２Ｏ３を硼素単体に換算して０．５重量部、酸化イットリウムをイットリウム単体に換算して１重量部、酸化チタンをチタン単体に換算して１重量部添加した。この粉末に、結合剤、可塑剤、溶剤、湿潤剤をボールミルにより混合した。結合剤としては、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）とポリプロピレン（ＰＰ）の混合物が用いられた。可塑剤としては、ジブチルフタレート（Ｄ．Ｂ．Ｐ．）ベンジルブチルフタレート（Ｂ．Ｂ．Ｐ．）の混合物が用いられた。溶剤としてはブチルアルコールが用いられた。このようにして得られたスラリーをスプレードライ乾燥により造粒した後、１ｔｏｎ／ｃｍ２圧力下においてプレス成形した。
　得られた成形体を窒素雰囲気中において１０００℃の温度で２時間熱処理することにより炭素を遊離させた。このときの遊離炭素量は、ＡｌＮ１００重量部に対して０．８６重量部であった。その後、この成形体を窒素雰囲気中において２０００℃の温度で５時間焼成することにより、黒色を呈する焼結体が得られた。
　得られた焼結体を実施例１と同様の方法によって常温における熱伝導率、焼結体中の炭素含有量、硼素含有量、イットリウム含有量、チタン含有量を測定した。その結果、熱伝導率は１６０Ｗ／ｍ・Ｋであり、各成分の含有量は、それぞれＡｌＮ１００重量部に対して０．０３重量部、０．４３重量部、０．８７重量部、０．８６重量部であった。このようにして得られた窒化アルミニウムの焼結体は、第５表、第６表および第７表において試料番号３５として示されている。
　同様にして第５表に示される組成に従って配合を行ない、プレス成形法によって成形体を作製した。各成形体を、第６表に示される条件に従って熱処理を行ない、炭素を遊離させた。熱処理後のＡｌＮ１００重量部に対する炭素量は第６表に示されている。このように熱処理された各成形体は１５００〜２１００℃の範囲内の温度で焼成された。
　このようにして得られた各焼結体の色調、熱伝導率、焼結体中の炭素含有量、硼素含有量、イットリウ含有量、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の含有量（添加物含有量）は第７表に示されている。
　実施例３
　平均粒径１μｍのＡｌＮ粉末１００重量部に、酸化イットリウムをイットリウム単体に換算して１重量部、酸化チタンをチタン単体に換算して１重量部添加した。この粉末に解膠剤としてオクタジエンを加えた後、メチルイソブチルケトン中においてボールミルを用いて混合した。このようにして得られたスラリーを２３０℃の温度において乾燥し、ＣＩＰ成形法を用いて成形体を作製した。
この成形体を、３０体積％のブタンガスを含み、その残部がアンモニアガスである非酸化性雰囲気中において温度１８００℃で１時間焼成した。これにより黒色を呈する焼結体が得られた。
　得られた焼結体を実施例１と同様の方法によって常温における熱伝導率、焼結体中の炭素含有量、硼素含有量、イットリウム含有量、チタン含有量が測定された。その結果、熱伝導率は１５５Ｗ／ｍ・Ｋであり、各成分の含有量は、それぞれＡｌＮ１００重量部に対して０．０２重量部、０．３６重量部、０．８３重量部、０．８７重量部であった。この窒化アルミニウム焼結体は、第８表、第９表および第１０表において試料番号５９の試料として示されている。
　同様にして、第８表に示される組成に従って配合を行ない、ＣＩＰ成形法によって成形体を作製した。各成形体を第９表に示される組成を有する非酸化性雰囲気中において１５００〜２１００℃の範囲内の温度で焼成した。このようにして得られた各焼結体の色調、熱伝導率、焼結体中の炭素含有料、硼素含有量、イットリウム含有量、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素の含有量（添加物含有量）は第１０表に示されている。
　実施例４
　平均粒径１μｍのＡｌＮ粉末１００重量部に六方晶ＢＮを２０重量部、ＢＥＴ値が２５０ｍ２／ｇのカーボンブラックを１重量部、酸化スカンジウムをスカンジウムに換算して１重量部、酸化チタンをチタン単体に換算して１重量部添加した。この粉末に結合剤、可塑剤、溶剤および湿潤剤を加えてボールミルにより混合した。結合剤としては、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）とポリプロピレン（ＰＰ）の混合物が用いられた。可塑剤としては、ジブチルフタレート（Ｄ．Ｂ．Ｐ．）とべンジルブチルフタレート（Ｂ．Ｂ．Ｐ．）の混合物が用いられた。溶剤としてはブチルアルコールが用いられた。このようにして得られたスラリーをスプレードライ乾燥により造粒した後、１ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力でプレス成形した。この成形体を窒素雰囲気中において１９００℃の温度で２時間焼成した。これにより黒色を呈する焼結体が得られた。
　得られた焼結体を実施例１と同様の方法によって常温における熱伝導率・焼結体中の炭素含有量、硼素含有量・スカンジウム含有量・チタン含有量を測定したその結果、熱伝導率は１３０Ｗ／ｍ・Ｋであり、各成分の含有量はそれぞれ、ＡｌＮ１００重量部に対して０．０３重量部、０．３８重量部、０．８３重量部、０．８２重量部であった。この窒化アルミニウム焼結体は、第１１表および第１２表において試料番号８６の試料として示されている。
　同様にして、周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素を含む化合物としてルチル型結晶を有する酸化チタンを用い、第１１表に示される組成に従って配合を行ない、プレス成形法によって成形体を作製した。各成形体を１５００〜２１００℃の範囲内の温度で焼成した。
　このようにして得られた各焼結体の色調、熱伝導率、焼結体中の炭素含有量、硼素含有量、希土類元素含有量、チタン含有量は第１２表に示されている。
　実施例５
　周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素を含む化合物として酸化タングステンを用い、第１３表に示される組成に従って配合を行ない、実施例１と同様のドクターブレード法によって成形体を作製した。各成形体を１５００〜２１００℃の範囲内の温度で焼成した。
　このようにして得られた各焼結体の色調、熱伝導率、焼結体中の炭素含有量、硼素含有量、希土類元素含有量、タジクステン含有量は第１４表に示されている。
　比較例２
　周期律表ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ族元素を含む化合物として酸化タングステンを用い、第１５表に示される組成に従って配合を行ない、実施例１と同様のドクターブレード法によって成形体を作製した。各成形体を１５００〜２１００℃の範囲内の温度で焼成した。
　このようにして得られた焼結体の色調、熱伝導率、焼結体中の炭素含有量、硼素含有量、希土類元素含有量、タングステン含有量は第１６表に示されている。
　以上の各実施例と比較例によって得られた試料の熱伝導率と色調とを比較すると、本発明に従った試料においては１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を示し、かつ灰色または黒色の着色を呈したのに対し、比較例の試料においては、黒色の着色を呈したものでは１００Ｗ／ｍ・Ｋ未満の熱伝導率を示し、１００Ｗ／ｍ・Ｋを超える熱伝導率を示したものは白色または斑点状の着色しか得られなかった。
［発明の効果］
　以上のように、この発明によれば着色を呈し、かつ優れた熱伝導率を有する窒化アルミニウム焼結体を得ることができる。この発明の窒化アルミニウム焼結体は、ＩＣパッケージ材料や基板材料等の電子材料として有用であり、この工業的価値は高いものである。