【事件の表示】
　特許第２７９２９０１号「変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物」の請求項１ないし１０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
　特許第２７９２９０１号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理由】
（１）手続の経緯
　本件特許２７９２９０１号の発明は、平成１年４月６日に出願され、平成１０年６月１９日にその特許の設定登録がなされ、その後、小林恵子より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、特許異議意見書が提出され、その指定期間内である平成１１年８月２６日に訂正請求がなされたものである。
（２）訂正適否についての判断
ア、訂正の内容
▲１▼訂正事項ａ
特許請求の範囲の記載
「１　ポリフニニレンエーテル系樹脂、スチレン系樹脂及び場合により配合されるスチレンポリマープロックとオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を基本樹脂成分として含有する組成物において、前記ポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部を不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で変性された変性ポリフェニレンエーテル系樹脂で置き換えた上、競燃剤を添加し、かつ前記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂の含有量を基本樹脂成分の合計重量に基づき少なくとも１０重量％、灘燃剤の配合量を基本樹脂成分の合計量１００重量部当り、０．５〜２０重量部としたことを特徴とする変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物。
　２　基本樹脂成分が、スチレンポリマープロックとオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を３０重量％を超えなし、量で含有する請求項１記載の樹脂組成物。
　３　オレフィン系エラストマープロックの不飽和度が２０％以下である請求項１又は２記載の樹脂組成物。
　４　基本樹脂成分がポリフェニレンエーテル系樹脂１０〜９０重量％及びスチレン系樹脂９０〜１０重量％から成る請求項１、２又は３記載の樹脂組成物。
　５　基本樹脂成分中のスチレン系樹脂がゴム変性スチレン系樹脂である請求頃４記載の樹脂組成物。
　６　ポリフニニレンエーテル系樹脂、スチレン系樹脂及び場合により配合されるスチレンポリマープロックとオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を基本樹脂成分として含有する組成物において、前記ポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部を不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で変性された変性ポリフニニレンエーテル系樹脂で置き換えた上、難燃剤を添加し、かつ前記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂の含有量を基本樹脂成分の合計重量に基づき少なくとも１０重量％、競燃剤の配合量を基本樹脂成分の合計量１００重量部当り、０．５〜２０重量部としたことを特徴とするエポキシ樹脂接着用変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物。
　７　基本樹脂成分が　スチレンポリマープロックとオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を３０重量％を超えない量で含有する請求項６記載の樹脂組成物。
　８　オレフィン系エラストマープロックの不飽和度が２０％以下である請求項６又は７記載の樹脂組成物。
　９　基本樹脂成分がポリフェニレンエーテル系樹脂１０〜９０重量％及びスチレン系樹脂９０〜１０重量％から成る請求項６、７又は８記載の樹脂組成物。
　１０　基本樹脂成分中のスチレン系樹脂がゴム変性スチレン系樹脂である請求項９記載の樹脂組成物。」を、
「１　ポリフェニレンエーテル系樹脂、スチレン系樹脂及びスチレンポリマープロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を基本樹脂成分として含有する組成物において、前記ポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部を不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で変性された変性ポリフェニレンエーテル系樹脂で置き換えた上、難燃剤を添加し、かつ前記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂の含有量を基本樹脂成分の合計重量に基づき少なくとも１０重量％、難燃剤の配合量を基本樹脂成分の合計量１００重量部当り、０．５〜２０重量部としたことを特徴とする変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物。
　２　基本樹脂成分がスチレンポリマープロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を３０重量％を超えない量で含有する請求項１記載の樹脂組成物。
　３　基本樹脂成分におけるポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂につし・て、両者間の割合が前者１０〜９０重量％、後者９０〜１０重量％である請求項１又は２記載の樹脂組成物。」と訂正する。
　▲２▼訂正事項ｂ
　明細書第５ページ第１９行〜第６ページ第１行（特許公報第４欄第３７〜３８行）の
　　「ポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂とを基本成分とし、」を
　「ポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂とスチレンポリマープロックと不飽和度が所定値以下のオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体とを基本成分とし、」と訂正する。
　▲３▼訂正事項ｃ
　明細書第６ページ第８〜１０行（特許公報第４潤第４４〜４６行）の
　「場合により配合されるスチレンポリマープロックとオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体」を
　「スチレンポリマープロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体」と訂正する。
▲４▼訂正事項ｄ
　明細書第９ページ末行〜第１０ページ第１行（特許公報第６闇第４０〜４１行）の
　「本発明組成物のもう１つの基本樹脂成分として用いられるスチレン系樹脂」を
　「本発明組成物の基本樹脂成分の１つとして用いられるスチレン系樹脂」と訂正する。
　▲５▼訂正事項ｅ
　明細書第１１ページ第１０行〜第１３ページ第１２行（特許公報第７欄第１８行〜第８欄第６行）の
　「本発明組成物の基本樹脂成分…共重合されていてもよい。」を
　「さらに、本発明組成物の基本樹脂成分の１つとして、スチレンポリマープロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマープロックとから成るブロック共重合体が用いられる。
　このブロック共重合体は、少なくとも１つのスチレン系ポリマープロックと少なくとも１つのオレフィン系エラストマープロックとから成るものであって、該スチレン系ポリマープロックとしては、前記一般式（Ｎ）で表わされる芳香族ビニル化合物から得られる単独重合体ブロック又は共重合体ブロックが挙げられる一方、オレフィン系エラストマープロックとしては、例えばエチレン、プロピレン、プテン‐１、イソプチレンなどのモノオレフィン、プタジエン、イソプロピル、１，３‐ペンタジエンなどの共役ジオレフィン及び１，４‐ヘキサジエン、ノルボルネン誘導体などの非共役ジオレフィンの中から選ばれた少なくとも１種のオレフィン化合物の単独重合体又は共重合体から成り、かつ不飽和度が２０％以下のエラストマープロックが挙げられる。したがって、該オレフィン系エラストマープロックの構成モノマーとして前記ジオレフィン類を用いた場合には、該ブロック部分の不飽和度が２０％を超えない程度まで水添などにより不飽和度を減らす処理を行って使用される。また、このオレフィン系エラストマープロックにはスチレン系単量体がランダムに共重合されていてもよい。
　本発明組成物の基本樹脂成分における前記ブロック共重合体は、耐油性、耐薬品性、耐候性、熱安定性、耐衝撃性などを向上させるために、基本樹脂成分の全重量の３０重量％を超えなし、量で用いるのが好ましい。このブロック共重合体の量が３０重量％を超えると他の樹脂と相容性が低下し、成形品に層剥離を生じたり、あるいは剛性や、エポキシ樹脂及び無機質充填剤との接着性が低下するので好ましくない。
　本発明組成物の基本樹脂成分におけるポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂について、両者間の割合は、通常、前者が１０〜９０重量％、後者が９０〜１０重量％となるような範囲で選ばれる。この割合を前者について１０重量％未満にすると耐熱性が不十分になる上に、エポキシ樹脂、無機質充頃剤及び金属に対する接着性が低下するし、また、この割合が前者で９０重量％を超えると成形温度が高くなり加工しにくくなる。」と訂正する。
　▲６▼訂正事項ｆ
　明細書第１７ページ第５〜１０行（特許公報第９欄第２３〜２７行）の「ポリフェニレンエーテル系樹脂…配合することにより、」を削除する。
　▲７▼訂正事項ｇ
　明細書第２０ページ第１４行〜第２５ページ末行（特許公報第１０棚第３７行〜第１２欄第４０行）の
　「実施例１…表に示す。」を
「実施例１
　ポリフェニレンエーテル８０重量部、ポリスチレン２０重量部、無水マレイン酸１．５重量部及びジ‐ｔｅｒｔ‐プチルパーオキシド０．３重量部を、押出機を用い窒素雰囲気下、３００℃の温度で溶融混練して変性ポリフェニレンエーテル混合物を得た。該変性ポリフェニレンエーテル混合物１００重量部当りの無水マレイン酸の付加量は０．９６重量部であった。
　次いで、該変性ポリフェニレンエーテル混合物６０重量部、１２重量％のブタジエン成分を含むゴム変性耐衝撃ポリスチレン樹脂３５重量部、３０重量％のポリスチレンプロックと７０重量％のポリブタジエンプロックから成り、かつ数平均分子量が１２２，０００であるブロック共重合体の水素添加物５重量部、トリフェニレンホスフェート６重量部、赤リン（ノバレッド１２０ＵＦＡ）、１．５重量部及び２，６‐ジ‐ｔｅｒｔ‐ブチル‐４ーメチルフェノール０．５重量部を押出機を用いて２８０℃の温度で溶融混練して組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。
比較例１
　実施例１における１．５重量部の無水マレイン酸量を０．１重量部に減らして変性ポリフェニレンエーテル混合物を得た。この変性ポリフェニレンエーテル混合物１００重量部当りの無水マレイン酸の付加量は０．０７重量部であった。実施例１の変性ポリフェニレンエーテル混合物の代わりに、上記変性ポリフェニレンエーテル混合物を用いた以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。
実施例２
　樹脂組成物を得るに際し、ガラス繊維（Ａ１１００）２８重量部を添加した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。
比較例２
　樹脂組成物を得るに際し、ガラス繊維（Ａ１１００）２８重量部を添加した以外は、比較例１と同様にして樹脂組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。」と訂正する。
▲８▼訂正事項ｈ
　明細書第２６ページ（特許公報第７ページ）の表について
　実施例の１〜４の欄及び比較例の１〜４の欄を削除するとともに、実施例の５及び６をそれぞれ１及び２と訂正し、比較例についても同様に５及び６をそれぞれ１及び２と訂正する。
イ、訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａは、全体として特許明細書の特許請求の範囲の請求項の数を１０から３に減らし、場合により配合されるとした「スチレンポリマーブロックとオレフィン系エラストマーブロックで構成されたブロック共重合体」を、「スチレンポリマーブロックと不飽和度が２０％以下のオレフイン系エラストマーブロックで構成されたブロック共重合体」と限定するとともに、任意成分であった該ブロック共重合体を必須の基本樹脂成分とするものであり、これらは特許請求の範囲を減縮に該当するものである。
　また、訂正事項ｂ〜ｈはいずれも、訂正事項ａに伴い、特許請求の範囲と発明の詳細な説明の記載を整合するために、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
　また、上記訂正事項ａ〜ｈは、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
ウ、独立特許要件の判断
（訂正明細書の請求項１〜３に係る発明）
　訂正明細書の請求項１〜３に係る発明は、その特許請求の範囲の請求項１〜３に記載された事項により特定されるとおりのものである。
（引用刊行物及び先願明細書）
　当審が最初に通知した取消理由で引用した刊行物１（特開昭６４−７５５６１号公報）には、次の記載がなされている。
「（Ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂に対し０．０１重量％以上のカルボキシル基または酸無水物構造を有するビニル系モノマーを反応させて得られる変性ポリフェニレンエーテル樹脂、
（Ｂ）ゴム状弾性体により変性された高衝撃性芳香族モノビニル樹脂、及び
（Ｃ）ガラス繊維
を構成成分として有するガラス繊維強化ポリフェニレンエーテル樹脂組成物」（特許請求の範囲第１項）
「成分（Ａ）が２０〜８０重量％、成分（Ｂ）が８０〜２０重量％からなる前記（Ａ）〜（Ｂ）成分の合計１００重量部に対して、成分（Ｃ）が５〜７０重量部で構成される特許請求の範囲第１項記載のガラス繊維強化ポリフェニレンエーテル樹脂組成物」（同第２項）
「本発明のガラス繊維強化ポリフェニレンエーテル樹脂組成物は必要に応じて安定剤、可塑剤、滑剤、難燃剤、顔料などを物性を損なわない量において添加することができる。」（第４頁右上欄）
「スチレン−ブタジエン−スチレンブロックポリマー８重量％とポリスチレン樹脂９２重量％とを二軸押出機によりシリンダー温度２３０℃にて溶融混練し、ポリスチレン樹脂のペレットを得た。
　上記変性ポリスチレン樹脂４８重量部、実施例１に記述した変性ポリフェニレンエーテル樹脂５２重量部、及びガラス繊維２５重量部を用い、実施例１と同様の工程により得られた成形品の物性の測定結果を実施例６として第２表に示す。」（第５頁、実施例６）
「ポリフェニレンエーテル樹脂６０部、無水マレイン酸０．５部、ベンゾイルペルオキサイド０．０５部、実施例１で用いたハイインパクトポリスチレン樹脂４０部をヘンシェルミキサーで混合した後、二軸押出機によりシリンダー温度３００℃で押出し樹脂組成物のペレットを得た。このペレット１００部、ガラス繊維４２．９部、トリフェニルホスフェート９部を一軸押出機によりシリンダー温度３００℃で押出しガラス繊維強化ポリフェニレンエーテル樹脂組成物のペレットを得た。」（第６頁、実施例１２）
　同じく取消理由に引用された刊行物２（高分子学会接着科学委員会編集「接着理論と応用」改訂増補版、１９６５年９月２０日、財団法人高分子学会発行、第１９０〜１９５頁）には次の記載がなされている。
「ビスエポキシ化合物は被接着物質が水酸基、アミノ基、カルボキシル基などを側鎖として持つか、酸アミド結合、……などを主鎖中に含むような物質であれば、それらと化学結合による接着を行いうる可能性のあることを示す。」（第１９３頁）
　同じく刊行物３（特開昭６１−１５８１１６号公報）には次の記載が認められる。
「合成樹脂のハウジング内に磁心の周りに環状に順次配置した合成樹脂ボビンに巻いた低電圧側コイル及び合成樹脂に巻いた高電圧側コイルを内蔵し前記の電圧変換要素間の空隙をエポキシ樹脂で充填封止したトランスにおいて、前記合成樹脂がポリフェニレンエーテル樹脂１５〜８０重量％、ポリスチレン樹脂および／またはゴム補強ポリスチレン樹脂１５〜８０重量％及びビニル芳香族−α，β−不飽和ジカルボン酸無水物共重合体１〜３０重量％の樹脂組成物材料としてなる充填封止剤との接着性の改良されたトランス」（特許請求の範囲）
「本発明で使用する組成物材料の特徴を保持する範囲内で、ビニル芳香族化合物と共役ジエンとのブロック共重合体の水素添加物たとえばシェル・ケミカル社より市販されているクレイトンＧ１６５０、Ｇ１６５１、Ｇ１６５２、Ｇ１６５７などを添加することも可能である。」（第６頁）
　同じく刊行物４（シェル・ジャパン社製［ＣａｒｆｌｅｘＴＲ／ＫｒａｔｏｎＧ」の製品カタログ）には、クレイトンＧ１６５０、Ｇ１６５２、Ｇ１６５７がスチレン−ブチレン−スチレン型の直鎖状のブロックポリマーであり、その分子鎖には不飽和二重結合が存在しないものであることが記載されている。
（対比・判断）
　訂正後の請求項１〜３に係る発明（以下「本件発明１〜３」という。）と刊行物１に記載の発明とを対比すると、両発明は不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で変性された変性ポリフェニレンエーテル樹脂とスチレン系樹脂を基本的樹脂成分とし、前記変性ポリフェニレンエーテル樹脂の量、スチレン系樹脂の量及び難燃剤の量において重複する変性ポリフェニレンエーテル樹脂組成物である点で一致し、本件発明１〜３ではさらにスチレンポリマーブロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマーブロックで構成されるブロック共重合体を基本樹脂成分とするのに対し、刊行物１ではそういった記載がない点で相違する。
　なお、刊行物１にはその実施例６においてスチレン−ブタジエン−スチレンブロックポリマーをポリスチレン樹脂に加え、溶融混練して変性ポリスチレン樹脂とすることが記載されているが、このスチレン−ブタジエン−スチレンブロックポリマーは不飽和度を２０％以下とすることについての記載がなく、またスチレン樹脂の変性剤として用いられるものであり、本件発明１〜３における基本樹脂成分とするものとは相違するものである。
　また刊行物３には、ビニル芳香族化合物と共役ジエンとのブロック共重合体の水素添加物を添加し得ることの記載があるとしても、刊行物３のポリフェニレンエーテル樹脂は本件発明１〜３の基本樹脂成分の変性ポリフェニレンエーテル樹脂ではなく、また上記ブロック共重合体がどのような目的で、どの程度添加されるのか不明であり、それに対し、本件発明１〜３では、上記ブロック共重合体について耐油性、耐薬品性、耐候性、熱安定性、耐衝撃性などを向上させるために添加するとしており、刊行物１に記載された発明に上記ブロック共重合体をの添加を結びつけることは困難である。
　また、本件発明１〜３では上記構成を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂組成物とすることにより、難燃性とともにエポキシ樹脂、金属及び無機充填剤との良好な接着性を有するとしており、上記刊行物１〜４にはそういった記載はなく、作用効果においても、予測することは困難である。
　よって、本件発明１〜３は刊行物１に記載された発明でもなく、また刊行物１〜３に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものとすることもできない。
　したがって、訂正明細書の請求項１〜３に係る発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができたものである。
エ、むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２−４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
（３）特許異議の申立てについての判断
ア、申立て理由の概要
　特許異議申立人は、甲第１号証（特開昭６４−７５５６１号公報）、甲第２号証（高分子学会接着科学委員会編集「接着理論と応用」改訂増補版、１９６５年９月２０日、財団法人高分子学会発行、第１９０〜１９５頁）、甲第３号証（特開昭６１−１５８１１６号公報）、甲第４号証（シェルジャパン社製「ＣａｒｆｌｅｘＴＲ／ＫｒａｔｏｎＧ」の製品カタログ）を提出し、下記の理由１及び２から、本件特許を取り消すべき旨主張している。
１、本件請求項１、２、４、５に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、本件特許は特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものである。
　２、本件請求項２、３、６〜１０に係る発明は、甲第１〜３号証に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
イ、甲号証に記載された事項及び対比・判断
　甲第１〜４号証は、当審において取消理由として引用された刊行物１〜４である。
　そして、上記（２）のウにおいて、訂正明細書の請求項１〜３に係る発明と刊行物１〜４と対比・判断しており、したがって訂正明細書の請求項１〜３は甲第１号証の発明とは同一でもなく、また甲第１〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
（４）むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立人の主張する理由及び提出した証拠方法によっては、本件特許を取り消すことができない。
　また、他に本件特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年９月１３日（１９９９．９．１３）
【訂正の要旨】
（訂正の要旨）
　特許第２７９２９０１号発明の明細書を次のとおり訂正するものである。
　訂正事項ａは特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、訂正事ｂ〜ｈは上記訂正事項ａに伴い、特許請求の範囲と発明の詳細な説明の記載を整合をはかるため、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
▲１▼訂正事項ａ
特許請求の範囲の記載
「１　ポリフニニレンエーテル系樹脂、スチレン系樹脂及び場合により配合されるスチレンポリマープロックとオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を基本樹脂成分として含有する組成物において、前記ポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部を不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で変性された変性ポリフェニレンエーテル系樹脂で置き換えた上、競燃剤を添加し、かつ前記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂の含有量を基本樹脂成分の合計重量に基づき少なくとも１０重量％、灘燃剤の配合量を基本樹脂成分の合計量１００重量部当り、０．５〜２０重量部としたことを特徴とする変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物。
　２　基本樹脂成分が、スチレンポリマープロックとオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を３０重量％を超えなし、量で含有する請求項１記載の樹脂組成物。
　３　オレフィン系エラストマープロックの不飽和度が２０％以下である請求項１又は２記載の樹脂組成物。
　４　基本樹脂成分がポリフェニレンエーテル系樹脂１０〜９０重量％及びスチレン系樹脂９０〜１０重量％から成る請求項１、２又は３記載の樹脂組成物。
　５　基本樹脂成分中のスチレン系樹脂がゴム変性スチレン系樹脂である請求頃４記載の樹脂組成物。
　６　ポリフニニレンエーテル系樹脂、スチレン系樹脂及び場合により配合されるスチレンポリマープロックとオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を基本樹脂成分として含有する組成物において、前記ポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部を不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で変性された変性ポリフニニレンエーテル系樹脂で置き換えた上、難燃剤を添加し、かつ前記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂の含有量を基本樹脂成分の合計重量に基づき少なくとも１０重量％、競燃剤の配合量を基本樹脂成分の合計量１００重量部当り、０．５〜２０重量部としたことを特徴とするエポキシ樹脂接着用変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物。
　７　基本樹脂成分が、スチレンポリマープロックとオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を３０重量％を超えない量で含有する請求項６記載の樹脂組成物。
　８　オレフィン系エラストマープロックの不飽和度が２０％以下である請求項６又は７記載の樹脂組成物。
　９　基本樹脂成分がポリフェニレンエーテル系樹脂１０〜９０重量％及びスチレン系樹脂９０〜１０重量％から成る請求項６、７又は８記載の樹脂組成物。
　１０　基本樹脂成分中のスチレン系樹脂がゴム変性スチレン系樹脂である請求項９記載の樹脂組成物。」を、
「１　ポリフエニレンエーテル系樹脂、スチレン系樹脂及びスチレンポリマープロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を基本樹脂成分として含有する組成物において、前記ポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部を不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で変性された変性ポリフェニレンエーテル系樹脂で置き換えた上、難燃剤を添加し、かつ前記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂の含有量を基本樹脂成分の合計重量に基づき少なくとも１０重量％、難燃剤の配合量を基本樹脂成分の合計量１００重量部当り、０．５〜２０重量部としたことを特徴とする変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物。
　２　基本樹脂成分がスチレンポリマープロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体を３０重量％を超えなし・量で含有する請求項１記載の樹脂組成物。
　３　基本樹脂成分におけるポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂について、両者間の割合が前者１０〜９０重量％、後者９０〜１０重量％である請求項１又は２記載の樹脂組成物。」と訂正する。
　▲２▼訂正事項ｂ
　明細書第５ページ第１９行〜第６ページ第１行（特許公報第４欄第３７〜３８行）の
　「ポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂とを基本成分とし、」を
　「ポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂とスチレンポリマープロックと不飽和度が所定値以下のオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体とを基本成分とし、」と訂正する。
▲３▼訂正事項ｃ
　明細書第６ページ第８〜１０行（特許公報第４潤第４４〜４６行）の
　「場合により配合されるスチレンポリマープロックとオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体」を
　「スチレンポリマープロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマープロックで構成されたブロック共重合体」と訂正する。
▲４▼訂正事項ｄ
　明細書第９ページ末行〜第１０ページ第１行（特許公報第６闇第４０〜４１行）の
　「本発明組成物のもう１つの基本樹脂成分として用いられるスチレン系樹脂」を
　「本発明組成物の基本樹脂成分の１つとして用いられるスチレン系樹脂」と訂正する。
　▲５▼訂正事項ｅ
　明細書第１１ページ第１０行〜第１３ページ第１２行（特許公報第７欄第１８行〜第８欄第６行）の
　「本発明組成物の基本樹脂成分…共重合されていてもよい。」を
　「さらに、本発明組成物の基本樹脂成分の１つとして、スチレンポリマープロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマープロックとから成るブロック共重合体が用いられる。
　このブロック共重合体は、少なくとも１つのスチレン系ポリマープロックと少なくとも１つのオレフィン系エラストマープロックとから成るものであって、該スチレン系ポリマープブロックとしては、前記一般式（Ｎ）で表わされる芳香族ビニル化合物から得られる単独重合体ブロック又は共重合体ブロックが挙げられる一方、オレフィン系エラストマープロックとしては、例えばエチレン、プロピレン、プテン‐１、イソプチレンなどのモノオレフィン、プタジエン、イソプロピル、１，３‐ペンタジエンなどの共役ジオレフィン及び１，４−ヘキサジエン、ノルボルネン誘導体などの非共役ジオレフィンの中から選ばれた少なくとも１種のオレフィン化合物の単独重合体又は共重合体から成り、かつ不飽和度が２０％以下のエラストマープロックが挙げられる。したがって、該オレフィン系エラストマープロックの構成モノマーとして前記ジオレフィン類を用いた場合には、該ブロック部分の不飽和度が２０％を超えない程度まで水添などにより不飽和度を減らす処置を行って使用される。また、このオレフィン系エラストマープロックにはスチレン系単量体がランダムに共重合されていてもよい。
　本発明組成物の基本樹脂成分における前記ブロック共重合体は、耐油性、耐薬品性、耐候性、熱安定性、耐衝撃性などを向上させるために、基本樹脂成分の全重量の３０重量％を超えなし、量で用いるのが好ましい。このブロック共重合体の量が３０重量％を超えると他の樹脂と相容性が低下し、成形品に層剥離を生じたり、あるいは剛性や、エポキシ樹脂及び無機質充填剤との接着性が低下するので好ましくない。
　本発明組成物の基本樹脂成分におけるポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂について、両者間の割合は、通常、前者が１０〜９０重量％、後者が９０〜１０重量％となるような範囲で選ばれる。この割合を前者について１０重量％未満にすると耐熱性が不十分になる上に、エポキシ樹脂、無機質充頃剤及び金属に対する接着性が低下するし、また、この割合が前者で９０重量％を超えると成形温度が高くなり加工しにくくなる。」　と訂正する。
　▲６▼訂正事項ｆ
　明細書第１７ページ第５〜１０行（特許公報第９欄第２３〜２７行）の「ポリフェニレンエーテル系樹脂…配合することにより、」を削除する。
　▲７▼訂正事項ｇ
　明細書第２０ページ第１４行〜第２５ページ末行（特許公報第１０棚第３７行〜第１２欄第４０行）の
　「実施例１…表に示す。」を
「実施例１
　ポリフェニレンエーテル８０重量部、ポリスチレン２０重量部、無水マレイン酸１．５重量部及びジ‐ｔｅｒｔ‐プチルパーオキシド０．３重量部を、押出機を用い窒素雰囲気下、３００℃の温度で溶融混練して変性ポリフェニレンエーテル混合物を得た。該変性ポリフェニレンエーテル混合物１００重量部当りの無水マレイン酸の付加量は０．９６重量部であった。
　次いで、該変性ポリフェニレンエーテル混合物６０重量部、１２重量％のブタジエン成分を含むゴム変性耐衝撃ポリスチレン樹脂３５重量部、３０重量％のポリスチレンブロックと７０重量％のポリブタジエンブロックから成り、かつ数平均分子量が１２２，０００であるブロック共重合体の水素添加物５重量部、トリフェニレンホスフェート６重量部、赤リン（ノバレッド１２０ＵＦＡ）、１．５重量部及び２，６‐ジ‐ｔｅｒｔ‐ブチル‐４‐メチルフェノール０．５重量部を押出機を用いて２８０℃の温度で溶融混練して組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。
比較例１
　実施例１における１．５重量部の無水マレイン酸量を０．１重量部に減らして変性ポリフェニレンエーテル混合物を得た。この変性ポリフェニレンエーテル混合物１００重量部当りの無水マレイン酸の付加量は０．０７重量部であった。実施例１の変性ポリフェニレンエーテル混合物の代わりに、上記変性ポリフェニレンエーテル混合物を用いた以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。
実施例２
　樹脂組成物を得るに際し、ガラス繊維（Ａ１１００）２８重量部を添加した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。
比較例２
　樹脂組成物を得るに際し、ガラス繊維（Ａ１１００）２８重量部を添加した以外は、比較例１と同様にして樹脂組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。」と訂正する。
▲８▼訂正事項ｈ
　明細書第２６ページ（特許公報第７ページ）の表について
　実施例の１〜４の欄及び比較例の１〜４の欄を削除するとともに、実施例の５及び６をそれぞれ１及び２と訂正し、比較例についても同様に５及び６をそれぞれ１及び２と訂正する。
（５４）【発明の名称】
変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　１　ポリフェニレンエーテル系樹脂、スチレン系樹脂及びスチレンポリマーブロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマーブロックで構成されたブロック共重合体を基本樹脂成分として含有する組成物において、前記ポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部を不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で変性された変性ポリフェニレンエーテル系樹脂で置き換えた上、難燃剤を添加し、かつ前記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂の含有量を基本樹脂成分の合計重量に基づき少なくとも１０重量％、難燃剤の配合量を基本樹脂成分の合計量１００重量部当り、０．５〜２０重量部としたことを特徴とする変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物。
　２　基本樹脂成分がスチレンポリマーブロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマーブロックで構成されたブロック共重合体を３０重量％を超えない量で含有する請求項１記載の樹脂組成物。
　３　基本樹脂成分におけるポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂について、両者間の割合が前者１０〜９０重量％、後者９０〜１０重量％である請求項１又は２記載の樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
　　産業上の利用分野
　本発明は、新規な変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物に関するものである。さらに詳しくいえば、本発明は、エポキシ樹脂、金属、無機質充填剤などとの接着性に優れた変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物に関するものである。
　　従来の技術
　近年、ポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂とから成る樹脂組成物は、機械的物性、熱的物性、電気的物性などに優れていることから、例えば家電部品、配電部品、自動車部品などの材料として、その需要は著しく増大しているが、それに伴ってこの樹脂組成物に対する要求特性は、ますます多様化の傾向にある。例えば、電気的ワイヤリング装置においては、ワイヤリングを保護し、電気的破損を防止する目的で、硬化性エポキシ樹脂組成物を用いてこれを封止することが行われるが、この場合、テレビジョンのトランスやワイヤリング用ボビンなどに用いられる材料については、エポキシ樹脂に対する良好な接着性が要求される。また、該ボビンについては剛性や寸法安定性が必要なため、通常無機質充填剤が配合されるので、この無機質充填剤に対しても良好な接着性が要求される。
　その外、一般に使用される材料については、災害防止のため、高度の難燃性が要求されることはいうまでもない。
　ポリフェニレンエーテル系樹脂については、これまで種々の改良がなされ、その性能はかなり高度になりつつあるが、電磁波シールド性や耐熱性などについては、必ずしもまだ十分ではなく、そのためしばしば、金属との複合体の形で用いなければならないが、この場合の要求特性として金属との接着性が重要になる。
　このように、ポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂とから成る樹脂組成物は、前記したように家電部品や配電部品の材料として用いられているが、エポキシ樹脂、無機質充填剤及び金属との接着性は必ずしも十分でない上に、耐油性を付与するためにオレフィン系エラストマーブロック共重合体を配合したり、難燃性を付与するために難燃剤を配合した場合、無機質充填剤や金属との接着性が著しくそこなわれるという欠点を有している。
　これまで、このポリフェニレンエーテル系樹脂組成物のエポキシ樹脂との接着性を改良するため、該ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物に、芳香族ビニル化合物‐α，β‐不飽和ジカルボン酸無水物共重合体又はこの共重合体とポリアミドとを配合したものや（特開昭６１−１５８１１６号公報）、ポリアミドを配合したもの（特開昭６３−２５３９５０号公報）が提案されているが、いずれも十分に満足できる結果は得られていない。例えばエポキシ樹脂との接着性を十分に付与しうる量のポリアミド成分を配合した場合、該ポリアミドが吸湿性を有するために、吸湿による電気特性の低下が避けられない上、無機質充填剤との接着性も低下する。また、該接着性を改良するのに十分な量の芳香族ビニル化合物‐α，β‐不飽和ジカルボン酸無水物共重合体を配合すると、架橋反応による成形加工性の低下や外観の劣化を免れない。
　　発明が解決しようとする課題
　本発明は、このような事情のもとで、エポキシ樹脂、金属、無機質充填剤のいずれに対しても良好な接着性を有し、かつ難燃性を示すポリフェニレンエーテル系樹脂組成物を提供することを目的としてなされたものである。
　　課題を解決するための手段
　本発明者らは、エポキシ樹脂、金属、無機質充填剤のいずれに対しても良好な接着性を有し、かつ難燃性を示すポリフェニレンエーテル系樹脂組成物を開発するために鋭意研究を重ねた結果、ポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂とスチレンポリマーブロックと不飽和度が所定値以下のオレフィン系エラストマーブロックで構成されたブロック共重合体とを基本成分とし、これに難燃剤を加えた樹脂組成物のポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部を不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で置換することによりその目的を達成しうることを見い出し、この知見に基づいて本発明をなすに至った。
　すなわち、本発明は、ポリフェニレンエーテル系樹脂、スチレン系樹脂及びスチレンポリマーブロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマーブロックで構成されたブロック共重合体を基本樹脂成分として含有する組成物において、前記ポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部を不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で変性された変性ポリフェニレンエーテル系樹脂で置き換えた上、難燃剤を添加し、かつ前記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂の含有量を基本樹脂成分の合計重量に基づき少なくとも１０重量％、難燃剤の配合量を基本樹脂成分の合計量１００重量部当り、０．５〜２０重量部としたことを特徴とする変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物を提供するものである。
　このものはエポキシ樹脂との接着用として特に好適である。
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明組成物の基本樹脂成分の１つとして用いられるポリフェニレンエーテル系樹脂は、公知のポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂から成る樹脂組成物において使用されているポリフェニレンエーテル系樹脂の中から任意に選ぶことができる。このようなものとしては、例えば一般式
　（式中のＲ１及びＲ２は、それぞれ水素原子、ハロゲン原子又は炭素数１〜４のアルキル基、アリール基のような一価の残基である）
で表わされる繰り返し単位から成る単独重合体、又は前記繰り返し単位と一般式
　（式中のＲ３，Ｒ４，Ｒ５及びＲ６は、それぞれ水素原子、ハロゲン原子又は炭素数１〜４のアルキル基、アリール基のような一価の残基であり、Ｒ５及びＲ６は同時に水素原子でありえない）
で表わされる繰り返し単位とから成る共重合体が挙げられる。
　ポリフェニレンエーテル単独重合体の代表例としては、ポリ（２，６‐ジメチル‐１，４‐フェニレン）エーテル、ポリ（２‐メチル‐６‐エチル‐１，４‐フェニレン）エーテル、ポリ（２，６‐ジエチル‐１，４‐フェニレン）エーテル、ポリ（２‐エチル‐６‐ｎ‐プロピル‐１，４‐フェニレン）エーテル、ポリ（２，６‐ジ‐ｎ‐プロピル‐１，４‐フェニレン）エーテル、ポリ（２‐メチル‐６‐ｎ‐ブチル‐１，４‐フェニレン）エーテル、ポリ（２‐エチル‐６‐イソプロピル‐１，４‐フェニレン）エーテル、ポリ（２‐メチル‐６‐クロル‐１，４‐フェニレン）エーテル、ポリ（２‐メチル‐６‐ヒドロキシエチル‐１，４‐フェニレン）エーテル、ポリ（２‐メチル‐６‐クロロエチル‐１，４‐フェニレン）エーテルなどが挙げられる。
　ポリフェニレンエーテル共重合体としては、例えば一般式
　（式中のＲ３，Ｒ４，Ｒ５及びＲ６は前記と同じ意味をもつ）
で表わされる２，３，６‐トリメチルフェノールのようなアルキル置換フェノールと、クレゾールのようなモノアルキルフェノールを共重合して得られるポリフェニレンエーテル構造を主体として成るポリフェニレンエーテル系共重合体が挙げられる。
　次に、本発明組成物の基本樹脂成分の１つとして用いられるスチレン系樹脂は、公知のポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂から成る樹脂組成物において使用されているスチレン系樹脂の中から任意に選ぶことができる。このようなものとしては、例えば一般式
　（式中のＲ７は水素原子、ハロゲン原子又は低級アルキル基、Ｒ８は水素原子、ハロゲン原子、ビニル基又は低級アルキル基、ｎは１〜５の整数であり、ｎが２以上の場合、Ｒ８はたがいに異なるものであってもよい）で表わされる芳香族ビニル化合物から形成される単量体単位少なくとも２５重量％を含有するものを挙げることができる。
　このようなスチレン系樹脂の例としては、ポリスチレン、ポリα‐メチルスチレン、ポリクロロスチレンなどのスチレン系単独重合体、ゴム変性ポリスチレンのようなゴム変性スチレン系樹脂などの変性スチレン系樹脂、スチレン‐アクリロニトリル共重合体（ＡＳ）、スチレン‐ブタジエン共重合体（ＳＢ）、スチレン‐アクリロニトリル‐ブタジエン共重合体（ＡＢＳ）、エチルビニルベンゼン‐ジビニルベンゼン共重合体などのスチレン系共重合体がある。これらのスチレン系樹脂は１種用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　さらに、本発明組成物の基本樹脂成分の１つとして、スチレンポリマーブロックと不飽和度が２０％以下のオレフィン系エラストマーブロックとから成るブロック共重合体が用いられる。
　このブロック共重合体は、少なくとも１つのスチレン系ポリマーブロックと少なくとも１つのオレフィン系エラストマーブロックとから成るものであって、該スチレン系ポリマーブロックとしては、前記一般式（ＩＶ）で表わされる芳香族ビニル化合物から得られる単独重合体ブロック又は共重合体ブロックが挙げられる。一方、オレフィン系エラストマーブロックとしては、例えばエチレン、プロピレン、ブテン‐１、イソブチレンなどのモノオレフィン、ブタジエン、イソプロピル、１，３‐ペンタジエンなどの共役ジオレフィン及び１，４‐へキサジエン、ノルボルネン誘導体などの非共役ジオレフィンの中から選ばれた少なくとも１種のオレフィン化合物の単独重合体又は共重合体から成り、かつ不飽和度が２０％以下のエラストマーブロックが挙げられる。したがって、該オレフィン系エラストマーブロックの構成モノマーとして前記ジオレフィン類を用いた場合には、該ブロック部分の不飽和度が２０％を超えない程度まで水添などにより不飽和度を減らす処置を行って使用される。また、このオレフィン系エラストマーブロックにはスチレン系単量体がランダムに共重合されていてもよい。
　本発明組成物の基本樹脂成分における前記ブロック共重合体は、耐油性、耐薬品性、耐候性、熱安定性、耐衝撃性などを向上させるために、基本樹脂成分の全重量の３０重量％を超えない量で用いるのが好ましい。このブロック共重合体の量が３０重量％を超えると他の樹脂と相容性が低下し、成形品に層剥離を生じたり、あるいは剛性や、エポキシ樹脂及び無機質充填剤との接着性が低下するので好ましくない。
　本発明組成物の基本樹脂成分におけるポリフェニレンエーテル系樹脂とスチレン系樹脂について、両者間の割合は、通常、前者が１０〜９０重量％、後者が９０〜１０重量％となるような範囲で選ばれる。この割合を前者について１０重量％未満にすると耐熱性が不十分になる上に、エポキシ樹脂、無機質充填剤及び金属に対する接着性が低下するし、また、この割合が前者で９０重量％を超えると成形温度が高くなり加工しにくくなる。
　本発明組成物においては、基本樹脂成分中のポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部を不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体で変性された変性ポリフェニレンエーテル系樹脂で置き換えることが必要である。この場合、変性は、不飽和カルボン酸やその官能的誘導体の中の１種により行われていてもよいし、２種以上の組合せにより行われていてもよい。また、その他の単量体例えばスチレンとの組合せで行うこともできる。
　この変性ポリフェニレンエーテル系樹脂は、例えばラジカル開始剤の存在下に、ポリフェニレンエーテル系樹脂に不飽和カルボン酸やその官能的誘導体を溶融混練し、反応させることによって製造される。この場合、スチレン系単量体を共存させて、これを構成単位中に含ませることもできるし、またスチレン系樹脂を共存させて変性スチレン系樹脂を生成させ、これを含有したまま用いることもできる。
　前記不飽和カルボン酸又はその官能的誘導体としては、例えばマレイン酸、フマル酸、イタコン酸、ハロゲン化マレイン酸、シス‐４‐シクロヘキセン‐１，２‐ジカルボン酸、エンド‐シス‐ビシクロ〔２，２，１〕‐５‐ヘプテン‐２，３‐ジカルボン酸などや、これらジカルボン酸の酸無水物、エステル、アミド、イミドなど、さらにはアクリル酸、メタクリル酸などや、これらモノカルボン酸のエステル、アミドなどが挙げられる。これらは１種用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらの中で不飽和ジカルボン酸及びその官能的誘導体、特に無水マレイン酸が好適である。
　このようにして得られた変性ポリフェニレンエーテル系樹脂におけるカルボン酸やその官能的誘導体単位の含有量は、該変性樹脂全体の平均値として未変性ポリフェニレンエーテル系樹脂１００重量部当り、通常０．１〜１０重量部、好ましくは０．３〜５重量部の範囲にするのがよい。この含有量が０．１重量部未満では、接着性の向上はほとんど認められないし、また、１０重量部を超えて多量に加えても効果に変わりがなく、コスト高を招くだけになる。
　本発明組成物においては、この変性ポリフェニレンエーテル系樹脂によって未変性ポリフェニレンエーテル系樹脂の一部又は全部と置き換えるが、この変性ポリフェニレンエーテル系樹脂は最終的に基本樹脂成分の合計重量に基づき、少なくとも１０重量％になるように含有させることが必要である。この量が１０重量％未満では、接着性の向上は認められない。
　本発明組成物においては、難燃性を付与するために難燃剤が添加されるが、この難燃剤の種類には特に制限はなく、従来熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂の難燃化に慣用されているものの中から任意のものを選択して用いることができる。この中で特に芳香族リン酸エステル類が好適である。
　この難燃剤は、基本樹脂成分１００重量部に対し、０．５〜２０重量部の割合で配合することが必要である。この配合量が０．５重量部未満では難燃化効果が十分に発揮されないし、２０重量部を超えると耐衝撃性や熱変形温度の低下が著しく、特に難燃剤として芳香族リン酸エステル類を用いる場合には、無機質充填剤や金属との接着性がそこなわれるため好ましくない。
　本発明組成物においては、所望に応じ、本発明の目的をそこなわない範囲で各種添加剤、例えば、補強材、充填剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、熱安定剤、ガラス繊維などを配合することができる。
　本発明組成物の調製方法については特に制限はなく、従来、熱可塑性樹脂組成物の調製に慣用されている方法、すなわち各成分を混合し、押出機、加熱ロール、ニーダー、バンバリーミキサーなどを用いて溶融混練する方法などが用いられる。
　　発明の効果
　本発明によると、エポキシ樹脂、金属、無機質充填剤のいずれに対しても優れた接着性を示し、かつ難燃性を有する変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物が容易に得られる。
　本発明の変性ポリフェニレンエーテル系難燃性樹脂組成物は、例えば家電部品、配電部品、自動車部品などに好適に用いられる。
　　実施例
　次に、実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
　なお、試験片（組成物をペレット化し、射出成形したもの）の各物性及び金属材料との接着強さは、以下に示す方法に従い求めた。
（１）　アイゾット衝撃強さ
　ＡＳＴＭ　Ｄ２５６に準拠して求めた（ノッチ付）。
（２）　難燃性
　ＵＬ規格９４に準拠して求めた（成形品厚さ１．６ｍｍ）。
（３）　エポキシ樹脂との接着強さ
　ＪＩＳ　Ｋ６８５０で定められた形状の試験片の接着面をあらかじめイソプロピルアルコールで洗浄してから、１１０℃のオーブン内で３時間乾燥後、シリカゲル入りのデシケーター内で１時間以上放冷する前処理を施したものを使用した。
エポキシ樹脂は、東芝ケミカル社製の東芝注型レジンＴＣＧ１１８６Ａ／ＢをＡ液１００重量部に対してＢ液３０重量部の割合で均一混合させたのち、室温で７００ｍｍＨｇ以上の減圧下で１０分間真空脱泡させたものを使用した。該エポキシ樹脂を接着用試験片に塗布し、ＪＩＳ　Ｋ６８５０記載の接着面積になるように重ね合せ、余分なエポキシ樹脂は拭き取り、３００ｇの分銅を乗せて加圧したまま、オーブンに入れてエポキシ樹脂を硬化させた。硬化条件は７５℃で３時間放置したのち、さらに、１００℃で４時間放置し、硬化させた。該接着試験片は、２３℃、５０％ＲＨの室内で５時間以上放置し、接着試験に供した。接着強さの測定は、ＪＩＳ　Ｋ６８５０記載の引張りせん断接着強さ測定法に従い、インストロン型引張り試験機にて２０ｍｍ／分のスピードで測定し、得られたデーターの平均値でもって接着強さとした。
（４）　無機質充填剤との接着性
　直接的には、アイゾット衝撃強さ測定後の成形品破断面を走査型顕微鏡を用いて観察し、無機質充填剤表面への樹脂組成物の付着率から判定した。
　また、接着性が優れるほど、アイゾット衝撃強さが向上するため、間接的にはアイゾット衝撃強さからも判定した。
（５）　金属材料との接着強さ
　０．２ｍｍのアルミニウム板の上に樹脂組成物を置き、２５０℃の温度にて、１．５ｍｍの厚さに圧縮成形した。これを幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大きさに切削して試験片を得た。この際、アルミニウム板と樹脂が接着していない部分を得るため長さ方向の半分には、０．０２５ｍｍのポリイミドフイルムを挟んだ。ポリイミドフイルムを挟んだ側のアルミニウム板及び樹脂板をそれぞれ治具に接着し５ｍｍ／分の速度で引張り試験を行い、剥離強さを求めた。
　また、変性ポリフェニレンエーテル及び樹脂組成物は、真空ベント装置を備えた３０ｍｍφ二軸押出機（ナカタニ機械社製）を用いて製造した。変性ポリフェニレンエーテルを製造する場合のベントの真空度は６０Ｔｏｒｒであり、樹脂組成物を得る場合は、ベントは減圧しなかった。
実施例１
　ポリフェニレンエーテル８０重量部、ポリスチレン２０重量部、無水マレイン酸１．５重量部及びジ‐ｔｅｒｔ‐ブチルパーオキシド０．３重量部を、押出機を用い窒素雰囲気下、３００℃の温度で溶融混練して変性ポリフェニレンエーテル混合物を得た。該変性ポリフェニレンエーテル混合物１００重量部当りの無水マレイン酸の付加量は０．９６重量部であった。
　次いで、該変性ポリフェニレンエーテル混合物６０重量部、１２重量％のブタジエン成分を含むゴム変性耐衝撃ポリスチレン樹脂３５重量部、３０重量％のポリスチレンブロックと７０重量％のポリブタジエンブロックから成り、かつ数平均分子量が１２２，０００であるブロック共重合体の水素添加物５重量部、トリフェニレンホスフェート６重量部、赤リン（ノバレッド１２０ＵＦＡ）、１．５重量部及び２，６‐ジ‐ｔｅｒｔ‐ブチル‐４‐メチルフェノール０．５重量部を押出機を用いて２８０℃の温度で溶融混練して組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。
比較例１
　実施例１における１．５重量部の無水マレイン酸量を０．１重量部に減らして変性ポリフェニレンエーテル混合物を得た。この変性ポリフェニレンエーテル混合物１００重量部当りの無水マレイン酸の付加量は０．０７重量部であった。実施例１の変性ポリフェニレンエーテル混合物の代わりに、上記変性ポリフェニレンエーテル混合物を用いた以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。
実施例２
　樹脂組成物を得るに際し、ガラス繊維（Ａ１１００）２８重量部を添加した以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。
比較例２
　樹脂組成物を得るに際し、ガラス繊維（Ａ１１００）２８重量部を添加した以外は、比較例１と同様にして樹脂組成物を得た。該樹脂組成物の物性試験結果を表に示す。