【事件の表示】
　特許第２６８６０３３号「高温感圧接着剤」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２６８６０３３号の請求項１ないし７に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続きの経緯
　特許第２６８６０３３号の請求項に係る発明は、平成５年６月７日（優先権主張　１９９２年６月８日　米国）に特許出願され、平成９年８月１５日に設定登録され、その後、特許異議の申立がなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１１年８月２６日に訂正請求（後日取り下げ）がなされ、その後、再度取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年５月２４日付けで、特許異議意見書ならびに訂正請求がなされたものである。
II．訂正請求について
１．訂正の内容
　特許権者が求めている訂正は、
（１）訂正前の特許請求の範囲の請求項１、６、７および８中の
「（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として１００部乃至２５００部の量」を、「（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として２００部乃至５００部の量」と訂正し、
（２）訂正前の特許請求の範囲の請求項１、６、７および８中の「ヒドロキシル基、ビニル基、或いは、水素基で末端停止したジオルガノポリシロキサン」を、「ビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物」と訂正すると同時に、訂正前の請求項３を削除し、それに伴い請求項の項の数を繰り上げるものである。
２．訂正の適否について
　訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項（１）は、訂正前の請求項１、６，７，８に記載された数値をより狭い範囲の数値にするもので、特許明細書段落【００１７】第７行目乃至第９行目に記載されており、これは特許請求の範囲の減縮に相当し、上記訂正事項（２）は、訂正前の請求項１、６、７、８に記載された「ヒドロキシル基、ビニル基、或いは、水素基で末端停止したジオルガノポリシロキサン」をより特定の末端停止基に限定するために「ビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物」に限定するものであって、特許明細書段落【００３６】、【００３７】、【００３８】および【００３９】に記載されており、これは特許請求の範囲の減縮に相当するものである。  
　そして、上記訂正は特許請求の範囲の減縮を目的とするものであることは明らかで、また、訂正前の特許明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
３．独立特許要件の判断
　後述の「IV．特許異議申立について」に記載した理由により、訂正後の特許請求の範囲に記載された発明は、独立して特許を受けることができない発明とすることができない。
４．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項及び第３項で準用する第１２６条第２項ないし４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
III．訂正明細書の請求項１−７に係る発明
　訂正明細書の請求項１−７に係る発明は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１−７に記載された、次のとおりのものである。
「【請求項１】　改良された高温安定性を有するシリコーン感圧接着剤であって、
（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、オレフイン不飽和を有するＲ基の総数は当該樹脂共重合体中の全てのＲ基の０乃至０．２５％であり、ＳｉＯ４／２　１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２　が０．６乃至０．９単位である、芳香族炭化水素に可溶な樹脂共重合体と、
（ｂ）２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を有するビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物と、
（ｃ）（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として２００部乃至５００部の量の、希土類金属、遷移金属、マグネシウム、カルシウム、バリウム、アルミニウムおよびスズから選択される金属の油に対し或いは有機物に対し可溶の金属塩と、を含んで成り、（ａ）及び（ｂ）の合計１００重量部を基準として、前記成分（ａ）は８０乃至４０重量部に亙る量で存在し、前記成分（ｂ）は２０乃至６０重量部に亙る量で存在する、シリコーン感圧接着剤。
【請求項２】　前記成分（ｂ）は次の一般式のヒドロキシル末端ジオルガノポリシロキサン
　ＨＯ−（Ｒ１２ＳｉＯ）ｘ−Ｈ
を含んで成り、上式中、各々のＲ１は独立に、アルキル基、アルケニル基、環状炭化水素基、及び、アリール基から選択される基であり、ｘは２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を与えるに充分な数である、請求項１のシリコーン感圧接着剤。
【請求項３】　油に対し或いは有機物に対し可溶の前記金属塩は、炭素数２乃至１８のカルボン酸の金属塩を含んで成る、請求項１乃至２のいずれかのシリコーン感圧接着剤。
【請求項４】　前記の金属は、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、プロメチウム、サマリウム、ユウロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロジウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、ルテチウムから選択される希土類金属、ジルコニウム、チタン、ニッケル、鉄、バナジウム、クロム、マンガン、コバルト、銅から選択される遷移金属、及び、マグネシウム、カルシウム、バリウム、アルミニウム、スズから選択される金属、から選択される、請求項１乃至３のいずれかのシリコーン感圧接着剤。
【請求項５】　改良された高温安定性を有する改良されたシリコーン感圧接着剤であって、
（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、ＳｉＯ４／２１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２が０．６乃至０．９単位である、芳香族炭化水素に可溶な樹脂共重合体と、
（ｂ）２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を有するビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物とを含んで成り、上記改良点は
（ｃ）（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として２００部乃至５００部の量の、希土類金属、遷移金属、マグネシウム、カルシウム、バリウム、アルミニウムおよびスズから選択される金属の油に対し或いは有機物に対し可溶の金属塩を加える点を含み、（ａ）及び（ｂ）の合計１００重量部を基準として、前記成分（ａ）は８０乃至４０重量部に亙る量で存在し、前記成分（ｂ）は２０乃至６０重量部に亙る量で存在する、シリコーン感圧接着剤。
【請求項６】　シリコーン感圧接着剤の高温安定性を改良する為の方法であって、
（ｉ）（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２　単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、ＳｉＯ４／２１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２が０．６乃至０．９単位である、ベンゼンに可溶な樹脂共重合体、及び、（ｂ）２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を有するビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物とを含んで成るシリコーン感圧接着剤に、（ｉｉ）（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として２００部乃至５００部の量で、（ｃ）希土類金属、遷移金属、マグネシウム、力ルシウ、バリウム、アルミニウムおよびスズから選択される金属の油に対し或いは有機物に対し可溶の金属塩を加える段階を含んで成り、（ａ）及び（ｂ）の合計１００重量部を基準として、前記成分（ａ）は８０乃至４０重量部に亙る量で存在し、前記成分（ｂ）は２０乃至６０重量部に亙る量で存在する、方法。
【請求項７】　シリコーン感圧接着剤を含んで成る製品であって、該シリコーン感圧接着剤は、
（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、ＳｉＯ４／２１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２が０．６乃至０．９単位である、ベンゼンに可溶な樹脂共重合体と、
（ｂ）２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を有するビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物と、
（ｃ）（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として２００部乃至５００部の量の、希土類金属、遷移金属、マグネシウム、カルシウム、バリウム、アルミニウムおよびスズから選択される金属の油に対し或いは有機物に対し可溶の金属塩とを含んで成り、（ａ）及び（ｂ）の合計１００重量部を基準として、前記成分（ａ）は８０乃至４０重量部に亙る量で存在し、前記成分（ｂ）は２０乃至６０重量部に亙る量で存在する、製品。」
IV．特許異議申立について
１．異議申立人の主張
　異義議立人　信越化学工業株式会社は、甲第１号証（特開平１−２７２６８２号公報）、甲第２号証（米国特許第５，０９６，９８１号明細書）、甲第３号証（特開昭５５−１４７５５１号公報）、甲第４号証（特開昭６４−３３１７６〈特開平１−３３１７６〉号公報）を提出し、訂正前の特許第２６８６０３３号の請求項１−８項に係る発明は、前記甲第１又は２号証に記載された発明であるから特許法第２９条第１項の規定に違反して特許されたものであり、また、訂正前の特許第２６８６０３３号の請求項１−８項に係る発明は、前記甲第１〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであるから、特許法第１１３条第１項第２号の規定により取り消すべき旨主張している。
２．異議申立についての判断
（１）特許法第２９条第１項の違反について
（ｉ）甲第１号証について
　（ａ）甲第１号証には、
「１．イ）一般式Ｒ１ａＳｉ４−ａ／２（ここにＲ１は非置換または置換の同種または異種の１価炭化水素基、ａは１．８〜２．１の正数）で示される、平均重合度が１００〜１０，０００であるオルガノポリシロキサンと、一般式Ｒ２ｂＳｉＯ４−ｂ／２（ここにＲ２は非置換または置換の同種または異種の１価炭化水素基、ｂは２．６〜３．０の正数）で示されるシロキサン単位とＳｉＯ２で示されるシロキサン単位とからなるオルガノシロキサン共重合体とを反応させて得られるシリコーン系感圧接着剤および
ロ）上記シリコーン系感圧接着剤に均一に分散し、かつ相溶するセリウム含有化合物
からなることを特徴とする耐熱性シリコーン系感圧接着剤組成物。
２．ロ）成分としてのセリウム化合物が、
ａ）・・・オルガノポリシロキサン１００重量部、
ｂ）一般式（Ｒ３ＣＯＯ）ｎＭ１（ここにＲ３は・・・同種または異種の１価炭化水素基、Ｍ１がセリウムまたはセリウムを主成分とする希土類元素混合物、ｎが３〜４の正数）で示される、セリウムの量が０．０５〜５重量部となる量のセリウムまたはセリウムを主成分とする希土類元素混合物のカルボン酸塩および
ｃ）（Ｒ４Ｏ）４Ｍ２（ここにＲ４は非置換または置換の同種または異種の１価炭化水素基、Ｍ２はチタンまたはジルコニウム）で示される、上記ｂ）項記載のセリウムまたはセリウムを主成分とする希土類元素混合物のカルボン酸塩のセリウム量に対し０．１〜５倍量のチタンまたはジルコニウム化合物および／またはその部分加水分解縮合物を１５０℃以上の温度で熱処理して得られた反応生成物である請求項１に記載の耐熱性シリコーン系感圧接着剤組成物。
３．イ）成分としてのシリコーン系感圧接着剤１００重量部に、ロ）成分としてのセリウム含有化合物を０．０１〜２．０重量部添加してなる請求項１に記載の耐熱性シリコーン系感圧接着剤組成物。」（特許請求の範囲）が記載され、
発明の詳細な説明には、この本発明の組成物が特に３００℃以上の高温においても十分に性能を発揮し、接着性を維持することができること（第２頁）、一般式Ｒ１ａＳｉ４−ａ／２で示されるオルガノポリシロキサンのＲ１はメチル基、・・・などの１価炭化水素基であり、その分子鎖末端は水酸基、ビニル基などで封鎖されてもよいこと（第３頁）、Ｒ２はＲ１と同じ非置換または置換の同種または異種の１価炭化水素基であること（第３頁）、このような物性を有するセリウム含有化合物はオルガノポリシロキサンとセリウム化合物との反応生成物とすればよいが、これは例えばａ）オルガノポリシロキサンとｂ）一般式（Ｒ３ＣＯＯ）ｎＭ１で示され、Ｒ３がＲ１と同一の同種または異種の１価炭化水素基、Ｍ１がセリウムまたはセリウムを主成分とする希土類元素混合物、ｎが３〜４の正数であるセリウムまたはセリウムを主成分とする希土類元素混合物のカルボン酸塩、およびｃ）（Ｒ４Ｏ）４Ｍ２で示され、Ｒ４はＲ１と同種または異種の１価炭化水素基、Ｍ２はチタンまたはジルコニウム化合物あるいはその部分加水分解縮合物とを混合し、加熱反応させて得た反応生成物が例示され、セリウム化合物としては２−エチルヘキサン酸などのカルボン酸塩が例示され、またそれは有機溶剤溶液として使用することがよいこと（第４頁）、そして、実施例には、その合成例１，２及び４には、Ｍ単位／Ｑ単位比がそれぞれ０．７／１．０、０．８／１．０、０．７５／１．０のオルガノシロキサン共重合体と重合度がそれぞれ７，０００、５，０００、４，５００のジオルガノポリシロキサンをそれぞれ１００部と１１０部、１９０部と２００部、９５部と１１０部の割合でトルエンに溶解させて感圧接着組成物を得ることが記載され、これにセリウムの２−エチルヘキサン酸塩をジメチルポリシロキサンと共にミネラルターペン溶液に分散させてミネラルターペンを留去した組成物を添加混合した組成物について、２６０℃９０時間のエージングでの粘着力やボールタックなどの耐熱接着性の試験結果が示されている。
（ｂ）そこで、本件特許請求の範囲の請求項１に係る発明（以下、本件発明１という）が甲第１号証に記載された発明であるか否かについて検討する。
　シリコーン感圧接着剤に添加するセリウム化合物について、
　本件発明１のものはその請求項１に記載されたとおりの「（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として２００部乃至５００部の量の、希土類金属、遷移金属、マグネシウム、カルシウム、バリウム、アルミニウムおよびスズから選択される金属の油に対し或いは有機物に対し可溶の金属塩」である。
　これに対し、甲第１号証に記載のものは、オルガノポリシロキサンに一般式（Ｒ３ＣＯＯ）ｎＭ１で示される、セリウムの量が０．０５〜５重量部となる量のセリウムまたはセリウムを主成分とする希土類元素混合物のカルボン酸塩および（Ｒ４Ｏ）４Ｍ２で示され、前記記載のセリウムまたはセリウムを主成分とする希土類元素混合物のカルボン酸塩のセリウム量に対し０．１〜５倍量のチタンまたはジルコニウム化合物および／またはその部分加水分解縮合物を１５０℃以上の温度で熱処理して得られた反応生成物である。
　そうすると、シリコーン系感圧接着剤に配合するセリウム化合物については、両者は全く相違するものであるから、それを配合したシリコーン系感圧接着剤も異なるものである。
　また、甲第１号証に、比較例として挙げられたシリコーン系感圧接着剤組成物は、その合成例１〜５から明らかなように、分子末端が水酸基で封鎖されたポリシロキサンから成るものを使用するものであるから、本件発明１のビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサン混合物を使用するシリコーン感圧接着剤とは異なっている。
　結局、甲第１号証に記載されている耐熱性シリコーン系感圧接着剤は、本件発明１のシリコーン感圧接着剤とは異なるものであるから、本件発明１は甲第１号証に記載された発明ということはできない。
（ii）甲第２号証について
（ａ）甲第２号証には、
「I．（Ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ２単位とから本質的になり、各Ｒはそれぞれ炭素数６以下の１価の炭化水素基であり、ＳｉＯ２単位に対してＲ３ＳｉＯ１／２単位が０．６〜０．９単位であり、（I）（Ａ）中の全Ｒ基の少なくとも９５％がメチル基であり、オレフィン性不飽和を持つＲ基の全数がI（Ａ）中の全Ｒ基の０〜０．５％である固体のベンゼン可溶性樹脂共重合体約４９〜約５７％と、
（Ｂ）式
　ＨＯ−（Ｒ１２ＳｉＯ）ｘ−Ｈ
（但し、各Ｒ１はそれぞれメチル、エチル、ビニル及びフェニルからなる群より選択される基であり、全Ｒ１基の少なくとも９５％がメチル基であり、ｘは２５℃に於いて約１００，０００〜約５００，０００，０００センチポイズの粘度を与えるに十分な数である）を持つ水酸基末端ジオルガノポリシロキサン約４３〜約５１％とを含み、I（Ａ）とI（Ｂ）の全量が１００重量部である第１の感圧接着剤組成物約５０〜約９５重量部、
II．（Ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ２単位とから本質的になり、各Ｒはそれぞれ炭素数６以下の一価の炭化水素基であり、ＳｉＯ２単位に対してＲ３ＳｉＯ１／２単位が０．６〜０．９単位であり、（II）（Ａ）中の全Ｒ基の少なくとも９５％がメチル基であり、オレフィン性不飽和を持つＲ基の全数がII（Ａ）中の全Ｒ基の０〜０．５％である固体のベンゼン可溶性樹脂共重合体約６４〜約７４％と、
（Ｂ）式
　ＨＯ−（Ｒ１２ＳｉＯ）ｘ−Ｈ
（但し、各Ｒ１はそれぞれメチル、エチル、ビニル及びフェニルからなる群より選択される基であり、ｘは２５℃に於いて約１００，０００〜約５００，０００，０００センチポイズの粘度を与えるに十分な数である）を持つ水酸基末端ジオルガノポリシロキサン約２６〜約３６％とを含み、II（Ａ）とII（Ｂ）の全量が１００重量部である第２の感圧接着剤組成物約５〜約５０重量部、
の均質混合物を含む、感圧接着剤として使用に適した組成物。」（クレーム）が記載され、また、「好ましくは、本発明の組成物は、更に、（III）脂肪酸の希土類塩を含む。この成分は、本発明の感圧接着剤の高温接着性を向上させるように作用する。・・・一般に、希土類金属塩はI及びIIの成分に基づいて約１０乃至約１００ｐｐｍの希土類金属量で使用される。・・・典型的には、希土類塩は、本発明の組成物中に３０％溶液として使用される。・・・希土類金属溶液を得るために適した溶剤の例は、例えば、ヘキサン、ヘプタン、キシレン、ミネラルスピリット及びケトンを含む。」（明細書第５欄）との記載がある他、比較例ではあるが実施例４にはI及びIIの二成分を使用する代わりにＭＱ樹脂５１．３％、ヂメチルシロキサン２４．５％とキシレン２４．５％を含む混合物からの一成分の感圧接着剤についても記載がある。
（ｂ）本件発明１が甲第２号証に記載された発明であるか否かについて検討する。
　甲第２号証に記載のシリコーン感圧接着剤は、「（I）（Ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ２単位とからなり、ＳｉＯ２単位に対してＲ３ＳｉＯ１／２単位が０．６〜０．９単位であり、（I）（Ａ）中の全Ｒ基の少なくとも９５％がメチル基であり、オレフィン性不飽和を持つＲ基の全数がI（Ａ）中の全Ｒ基の０〜０．５％である固体のベンゼン可溶性樹脂共重合体約４９〜約５７％と、（Ｂ）式　ＨＯ−（Ｒ１２ＳｉＯ）ｘ−Ｈを持つ水酸基末端ジオルガノポリシロキサン約４３〜約５１％とを含み、I（Ａ）とI（Ｂ）の全量が１００重量部である第１の感圧接着剤組成物約５０〜約９５重量部および、II．（Ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ２単位とからなり、各Ｒはそれぞれ炭素数６以下の一価の炭化水素基であり、ＳｉＯ２単位に対してＲ３ＳｉＯ１／２単位が０．６〜０．９単位であり、（II）（Ａ）中の全Ｒ基の少なくとも９５％がメチル基であり、オレフィン性不飽和を持つＲ基の全数がII（Ａ）中の全Ｒ基の０〜０．５％である固体のベンゼン可溶性樹脂共重合体約６４〜約７４％と、（Ｂ）式　ＨＯ−（Ｒ１２ＳｉＯ）ｘ−Ｈを持つ水酸基末端ジオルガノポリシロキサン約２６〜約３６％とを含み、II（Ａ）とII（Ｂ）の全量が１００重量部である第２の感圧接着剤組成物約５〜約５０重量部の均質混合物を含む」ことから成るものであり、また、シリコーン感圧接着剤の高温時の改善のために配合される希土類金属塩はI及びIIの成分に基づいて約１０乃至約１００ｐｐｍの希土類金属量で使用されるものである。
　一方、本件発明１のものは、シリコーン感圧接着剤において「Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ２単位を含んで成り、各々Ｒは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であってオレフィン不飽和基を有するＲ基の総数は当該樹脂共重合体中の全てのＲ基の０〜０．２５％であり、ＳｉＯ４／２　１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２　が０．６乃至０．９単位である、芳香族炭化水素に可溶な樹脂共重合体と、２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を有するビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物」を使用するものである点で相違している上、さらに（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として２００部乃至５００部の量の、希土類金属、遷移金属、マグネシウム、カルシウム、バリウム、アルミニウムおよびスズから選択される金属の油に対し或いは有機物に対し可溶の金属塩とする点でも相違している。
　そうすると、両者は、シリコーン感圧接着剤を構成するシリコーンの組成およびそれに配合する金属塩の点で相違しているから、結局、本件発明１は、甲第２号証に記載された発明ということはできない。
（２）特許法第２９条第２項の違反について
　甲第１号証には、前記（１）（ｉ）で述べたように、本件発明１については記載がないものであり、甲第２号証には、同じく（１）（ii）で述べたように、本件発明１については記載がない。
　そして、甲第１号証に記載のセリウム化合物は、前記（１）（ｉ）で述べたように反応生成物であり、また、甲第２号証に記載のものでは金属塩の使用は前記（１）（ii）で述べたように１０乃至約１００ｐｐｍの希土類金属量の使用を示しているものであるから、シリコーン感圧接着剤に対する使用形態が相互に異なり、甲第１号証のものと甲第２号証のものを併せ考えることは困難である。
　甲第３号証には、「本発明は改善された熱安定性を有する末端封鎖メチルポリシロキサン流体（ｆｌｕｉｄ）の製造方法およびこの方法により得られた熱的に改善されたメチルポリシロキサン流体に関する。」と記載（２頁右上欄）され、また、従来技術としての記載であるが、ヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサンのシクロトリシロキサン形成への熱分解率をｍ−クレゾール中の、銅、鉄、ジルコニウムのアセチルアセトネートにより減少させ得ること、また、ヒドロキシ末端封鎖ポリジメチルシロキサンの熱安定度をアルミニウム、亜鉛、コバルト、銅、鉄及び、ジルコニウムのアセチルアセトネートおよびチタニウム−テトラブトキシレートの如きある種の添加剤を加えると改善できることが記載（３頁左上欄）されている。
　そうすると、甲第３号証には、シリコーン感圧接着については記載がされているものではないから、甲第３号証を、前記甲第１〜２に適用するこを想到することも困難と言うべきである。　
　甲第４号証には、
「（Ａ）一般式
 　　
（式中、Ｒは一価炭化水素基、Ｒ１は低級アルケニル基であり、ｎは整数である。）で示されるジオルガノポリシロキサン　     ３０〜７０重量部　（Ｂ）Ｒ２３ＳｉＯ１／２単位（式中、Ｒ２はアルキル基、アルケニル基および水酸基から選択され、全Ｒ２基の少なくとも９５モル％はメチル基である。）とＳｉＯ２単位から成り、そのモル比が（０．６：１）〜（０．９：１）の範囲内にあるケイ素原子結合水酸基含有率が１重量％以下のオルガノポリシロキサン   ７０〜３０重量部　（Ｃ）１分子中に少なくとも２個のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ａ）成分中のアルケニル基１個あたり、１〜４０個のケイ素原子結合水素原子を与えるに十分な量
および
（Ｄ）白金系触媒
（Ａ）〜（Ｃ）成分の合計量１００万部重量部に対して白金金属として０．１〜１０００重量部から成るシリコーン感圧接着剤組成物。」（特許請求の範囲）が記載され、
「本発明は硬化して感圧接着接着剤となり得る付加反応型シリコーン感圧接着剤組成物に関する。」と記載（１頁右下欄）されており、
「本発明の目的は、比較的低温度条件下で硬化が可能であり、タック、凝集力にも優れ、特に高い接着力を有する感圧接着剤となり得る感圧接着剤組成物を提供することにある。」と記載（２頁右上欄）されている。
　甲第４号証に記載の感圧接着剤組成物は、その記載から明らかなとおり、硬化して感圧接着接着剤となり得る付加反応型シリコーン感圧接着剤組成物に関するものであり、しかも、比較的低温度条件下で硬化が可能とするものである。
　そうすると、甲第４号証に記載のシリコーン感圧接着は、甲第１〜２に記載のシリコーン感圧接着剤とは、目的も構成も基本的に相違するものであるから、甲第４号証を、前記甲第１〜２に適用するこを想到することは困難と言うべきである。　
　そして、本件発明１は、請求項１に記載の構成を採用することにより明細書記載の格別の効果を奏するものといえる。
　したがって、前記甲第１〜４号証に記載の事項を合わせ検討しても、本件発明１の構成を採用することは容易に想到し得るとはいえないから、本件発明１は、前記甲第１〜４号証に記載の事項に基づいて当業者が容易に成し得たということはできない。
　また、請求項２−４は、請求項１に係る発明について更に限定するものであるから、請求項１において示した判断と同様、前記甲第１〜４号証に記載の事項から容易に成し得たということはできない。
　請求項５に係る発明は、請求項１に係る発明において成分（ａ）が「オレフイン不飽和を有するＲ基の総数は当該樹脂共重合体中の全てのＲ基の０乃至０．２５％であり」との限定を有しない点でのみ相違しているのであるから、請求項１に係る発明とほぼ同一である。そうすると、請求項１について示したとおり、請求項５に係る発明は、前記甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明ではないし、さらに、前記甲第１〜４号証に記載の事項から容易に成し得たということはできない。
　請求項６に係る発明は、請求項５に係る発明のシリコーン感圧接着剤の製造方法に係るものであるから、請求項５について示したとおり、請求項５に係る発明のシリコーン感圧接着剤が、前記甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明ではなく、また、前記甲第１〜４号証に記載の事項から容易に成し得たということはできないのであるから、その製法に関する発明である請求項６に係る発明も、前記甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明ではないし、さらに、前記甲第１〜４号証に記載の事項から容易に成し得たということはできない。
　請求項７に係る発明は、請求項５に係る発明のシリコーン感圧接着剤を含んで成る製品に係るものであるから、請求項５に係る発明が、前記甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明ではなく、また前記甲第１〜４号証に記載の事項から容易に成し得たということはできないない以上、請求項７に係る発明も同様である。
Ｖ．むすび
　以上のとおりであるから、異議申立ての理由及び証拠によっては本件請求項１−７に係る発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件請求項１−７に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
  よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年８月２日（２０００．８．２）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
（１）特許請求の範囲の請求項１、６、７および８中の
「（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として１００部乃至２５００部の量」を、特許請求の範囲の減縮を目的に
「（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として２００部乃至５００部の量」と訂正する。
（２）特許請求の範囲の請求項１、６、７および８中の「ヒドロキシル基、ビニル基、或いは、水素基で末端停止したジオルガノポリシロキサン」を、特許請求の範囲の減縮を目的に
「ビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
高温感圧接着剤
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　改良された高温安定性を有するシリコーン感圧接着剤であって、
　（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、オレフィン不飽和を有するＲ基の総数は当該樹脂共重合体中の全てのＲ基の０乃至０．２５％であり、ＳｉＯ４／２１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２が０．６乃至０．９単位である、芳香族炭化水素に可溶な樹脂共重合体と、
　（ｂ）２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を有する
ビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物
　（ｃ）（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として
２００部乃至５００部
　【請求項２】　前記成分（ｂ）は次の一般式のヒドロキシル末端ジオルガノポリシロキサン
　ＨＯ−（Ｒ１２ＳｉＯ）ｘ−Ｈ
を含んで成り、上式中、各々のＲ１は独立に、アルキル基、アルケニル基、環状炭化水素基、及び、アリール基から選択される基であり、ｘは２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を与えるに充分な数である、請求項１のシリコーン感圧接着剤。
　【請求項３】　油に対し或いは有機物に対し可溶の前記金属塩は、炭素数２乃至１８のカルボン酸の金属塩を含んで成る、請求項１乃至
２
　【請求項４】　前記の金属は、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、プロメチウム、サマリウム、ユウロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロジウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、ルテチウムから選択される希土類金属、ジルコニウム、チタン、ニッケル、鉄、バナジウム、クロム、マンガン、コバルト、銅から選択される遷移金属、及び、マグネシウム、カルシウム、バリウム、アルミニウム、スズから選択される金属、から選択される、請求項１乃至
３
　【請求項５】　改良された高温安定性を有する改良されたシリコーン感圧接着剤であって、
　（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、ＳｉＯ４／２１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２が０．６乃至０．９単位である、芳香族炭化水素に可溶な樹脂共重合体と、
　（ｂ）２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を有する
ビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物
　（ｃ）（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として
２００部乃至５００部
　【請求項６】　シリコーン感圧接着剤の高温安定性を改良する為の方法であって、
　（ｉ）（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、ＳｉＯ４／２１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２が０．６乃至０．９単位である、ベンゼンに可溶な樹脂共重合体、及び、（ｂ）２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を有する
ビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物
基準として１００万部あたり金属量として
２００部乃至５００部
　【請求項７】　シリコーン感圧接着剤を含んで成る製品であって、該シリコーン感圧接着剤は、
　（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、ＳｉＯ４／２１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２が０．６乃至０．９単位である、ベンゼンに可溶な樹脂共重合体と、
　（ｂ）２５℃に於て１００，０００乃至５００，０００，０００ｍＰａ．ｓ（センチポアズ）の粘度を有する
ビニル基および水素基で末端停止した液体オルガノポリシロキサンの混合物
　（ｃ）（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として
２００部乃至５００部
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は感圧接着組成物に関する。更に詳細には、本発明は優れた高温安定性を示すシリコーン感圧接着剤に関する。最も詳細には、本発明は、油に対し或いは有機物に対し可溶な金属塩を比較的少量で含むシリコーン感圧接着組成物に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　本明細書全体を通じ、「感圧接着剤」とは、表面に接着することができ、しかも痕跡量より多量の移行なしに該表面から剥離されることができ、当該接着剤が付着および接着力を一部または全て保持しているため同じ表面あるいは他の表面に再度接着し得る接着剤のことである。
　【０００３】
　従来の感圧接着剤は概ね二種に分類される。その第一は有機感圧接着剤であり、必須の物理特性を備え、製造コストが安価で種々の応用分野に適することが当業界で公知であるが、低エネルギー表面への接着力や、優れた耐候性、低温可撓性、高温安定性が要求される分野には不向きであることが判明している。したがって、屋外使用の図版、自動車のストリッピングの如き屋外用途や、極高温、極低温に晒される場合のプラスチック接合用途には不適当であることが広く知られている。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】
　第二はシリコーン感圧接着剤であり、これも当業界で公知であり、感圧接着テープの如き広範な応用分野で使用されている。シリコーン感圧接着剤は有機接着剤に比べ、ごく低エネルギーの表面に対する接着力に優れ、低温可撓性にも優れるなど、耐候性が改良されており、高温に於ても化学的に安定である。
　【０００５】
　Ｔｒａｖｅｒの米国特許第５，０９６，９８１号には特徴的な記載があり、その開示によると、感圧接着剤の中間体２種の均一な混合物を含んで成る感圧接着剤に対し、１００万部あたり１００部未満の或る種の金属塩が添加され得る。
　シリコーン感圧接着剤の上記の如き優れた性質により、現在の装置および工程に伴う高い取扱温度に耐える、更に優れた接着剤に対する要求が増大している。したがって、従来のシリコーン感圧接着剤よりも更に改良された高温安定性を示すシリコーン感圧接着剤が開発されれば、以前からの当業界の斯かる需要が満たされよう。
　【０００６】
　このため本発明は、５５０°Ｆを超える温度での経時試験に合格した、改良された高温安定性を示す新たなシリコーン感圧接着剤を提供する。斯かる新たなシリコーン感圧接着剤および改良されたこれらの高温特性については、本発明の実施例に於て例証される。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　本発明に依れば、改良された高温安定性を有する新たなシリコーン感圧接着剤であって、
　（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、オレフィン不飽和を有するＲ基の総数は０乃至０．５％であり、ＳｉＯ４／２１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２が約０．６乃至約０．９単位である、芳香族炭化水素に可溶な樹脂共重合体と、
　（ｂ）ヒドロキシル基、ビニル基、或いは、水素基で末端停止したジオルガノポリシロキサンと、
　（ｃ）（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として１００部より多い量の、油に対し或いは有機物に対し可溶の金属塩とを含んで成るシリコーン感圧接着剤が提供される。
　【０００８】
　また本発明により、シリコーン接着剤の高温安定性を改良する為の新たな方法であって、
　（ｉ）（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、オレフィン不飽和を有するＲ基の総数は０乃至０．５％であり、ＳｉＯ４／２１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２が約０．６乃至約０．９単位である、芳香族炭化水素に可溶な樹脂共重合体、及び、（ｂ）ヒドロキシル基、ビニル基、或いは、水素基で末端停止したジオルガノポリシロキサンとを含んで成るシリコーン感圧接着剤に、（ｉｉ）（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として１００部より多い量で、（ｃ）油に対し或いは有機物に対し可溶の金属塩を加える段階を含んで成る方法が提供される。
　【０００９】
　更に本発明は、シリコーン感圧接着剤を含んで成る製品であって、該シリコーン感圧接着剤は、
　（ａ）Ｒ３ＳｉＯ１／２単位およびＳｉＯ４／２単位を含んで成り、各々のＲは独立に炭素数が６までの一価の炭化水素基であって、オレフィン不飽和を有するＲ基の総数は０乃至０．５％であり、ＳｉＯ４／２１単位あたりＲ３ＳｉＯ１／２が約０．６乃至約０．９単位である、芳香族炭化水素に可溶な樹脂共重合体と、
　（ｂ）ヒドロキシル基、ビニル基、或いは、水素基で末端停止したジオルガノポリシロキサンと、
　（ｃ）（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として１００部より多い量の、油に対し或いは有機物に対し可溶の金属塩とを含んで成る、製品を提供する。
　【００１０】
　【実施例】
　シリコーン感圧接着剤は一般に樹脂（ａ）とガム（ｂ）との混合物を主成分とする組成物である。
　樹脂成分（ａ）は、好適にはＭＱ型の樹脂共重合体であり、Ｒ３ＳｉＯ１／２（Ｍ単位）及びＳｉＯ４／２（Ｑ単位）から得られる単位を含んで成る。Ｍ単位中のＲ基は各々異同を問わず、アルキル基、例えば、メチル、エチル、イソプロピル；環状脂肪族基、例えば、シクロペンチル、シクロヘキセニル；オレフィン基、例えば、ビニル、アリル；及びフェニル基の如き、炭素数が６までの一価の炭化水素基である。樹脂共重合体中の全Ｒ基のうち、好適には少なくとも９５％、更に好適には１００％がメチル基であり、本来全ての基はオレフィン不飽和を含まないが、共重合体中の全Ｒ基のうち約０乃至０．５％はビニル基等のオレフィン不飽和を含み得る。更に好適には不飽和のＲ基の数は、共重合体中の全Ｒ基のうち０乃至０．２％に亙り得る。
　【００１１】
　当該樹脂共重合体中のＱ単位は、本質的に全てシロキサン単位であって、ケイ素に結合した炭素原子を有さず、以降で述べる好適調製法で使用されるシリカヒドロゾルから得られる。
　本発明で扱い得る樹脂共重合体（ａ）は、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素溶剤に可溶であり、Ｍ単位のＱ単位に対する比は０，６：１．０乃至０．９：１．０である。
　【００１２】
　樹脂共重合体（ａ）は、斯かる樹脂の公知のあらゆる調製法により調製され得る。例えば、当該樹脂共重合体中に所望のＭ：Ｑ比にてＭ単位およびＱ単位を提供すべく、式Ｒ３ＳｉＸ及びＳｉＸ４なるシランを各々適量で共加水分解する方法が使用され得る。但しＸはアルコキシ等の加水分解可能な基を表わす。好適には当該樹脂共重合体は、Ｄａｕｄｔらの米国特許第２，６７６，１８２号の方法により調製される。この方法を手短に述べると、オルガノ置換シロキサン、例えばヘキサメチルジシロキサン、或いは、加水分解可能なオルガノ置換シラン、例えばトリメチルクロロシラン、或いは、これらの混合物と、シリカヒドロゾルとを酸性条件下で反応させる段階と、Ｍ及びＱ単位を有する芳香族炭化水素溶剤に可溶の樹脂共重合体を回収する段階とを含んで成る。
　【００１３】
　ガム成分（ｂ）は、代表的にはヒドロキシル基、ビニル基、或いは、水素基で末端停止したポリジオルガノシロキサンを含んで成る。特に、ヒドロキシル基で末端停止した、粘度が約１００，０００乃至約５００，０００，０００センチポアズ、好適には約２０，０００，０００乃至約２００，０００，０００センチポアズ、最適には約４０，０００，０００乃至約１００，０００，０００センチポアズのポリジオルガノシロキサンが好適である。本発明の実施上有用なヒドロキシル末端のポリジオルガノシロキサンは、通常次の一般式で表わされる。
　【００１４】
　ＨＯ−（Ｒ１２ＳｉＯ）ｘ−Ｈ
式中、各々のＲ１は独立に、メチル、エチル、プロピル、ヘキシル、オクチル等のアルキル基；ビニル、アリル、プロペニル、ブテニル、ヘキセニル等のアルケニル基；シクロヘキシル、シクロヘキセニル等の環状炭化水素基；及び、フェニル、２−フェニルエチル、トリル、ベンジル等のアリール基から選択される基である。一般に、好適なＲ１基はメチル、ビニル、フェニルであり、全Ｒ１基のうち好適にはメチル基が少なくとも５０％、更に好適には９５％、最適には１００％の割合を占める。
　【００１５】
　特に有用な液体ポリジオルガノシロキサンは、シラノール末端の液体ポリジメチルシロキサンである。
　本発明の上記ポリジオルガノシロキサンは、一般に当業界で公知のあらゆる手法により調製されることができ、例えば米国特許第２，８１４，６０１号（Ｃｕｒｒｉｅら）に開示された方法に従い調製され得る。この方法では、閉鎖系の中で、本質的に一定の粘度になるまで適当なシロキサンが酸性の水溶液と反応する。その後、生成物は洗浄されて酸が除去される。
　【００１６】
　本発明のシリコーン感圧接着剤を調製する際、本発明の成分（ａ）及び（ｂ）は広範な比率で組み合わされ得る。代表的には、（ａ）及び（ｂ）の合計１００重量部を基準として、成分（ａ）は約８０乃至約４０重量部に亙る量、成分（ｂ）は約２０乃至約６０重量部に亙る量で使用される。更に好適には、（ａ）及び（ｂ）の合計１００重量部を基準として、成分（ａ）は８０乃至約５０重量部に亙る量、成分（ｂ）は約２０乃至約５０重量部に亙る量で使用される。
　【００１７】
　本発明の実施上必須の成分として、当該シリコーン感圧接着剤は更に、（ａ）及び（ｂ）のシリコーン総重量を基準として１００万部あたり金属量として１００部より多い量で、油に対し或いは有機物に対し可溶の金属塩を含んで成る。１００万部あたり１００部以下の金属を提供する金属塩を添加しても、本発明の高温安定なシリコーン感圧接着剤は得られない。好適実施例に於ては、使用される金属塩はシリコーンの総重量を基準として１００万部あたり１１０部、乃至０．２５重量％に亙る金属を提供する量で使用される。最適には、本発明のシリコーン感圧接着剤は、シリコーンの総重量を基準として１００万部あたり金属量として約２００乃至約５００部に亙る量で成分（ｃ）を含む。
　【００１８】
　本発明の金属安定剤（ｃ）は、油に対し或いは有機物に対し可溶であると共に使用前にシリコーン組成物中で安定であってシリコーンの硬化を阻害しない限りの種々の形態で、本発明の感圧接着剤に添加され得る。
　好適な金属例は、希土類金属、例えばランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、プロメチウム、サマリウム、ユウロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロジウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、ルテチウムである。有用な他の金属は種々の遷移金属であり、ジルコニウム、チタン、ニッケル、鉄、バナジウム、クロム、マンガン、コバルト、銅等を含むがこれらに限定されない。有用な更に他の金属は、マグネシウム、カルシウム、バリウム、アルミニウム、及び、スズを含み得る。またこれらの組み合わせ、即ち、上記金属何れかの配合物、混合物、錯体、合金の使用も可能である。代表的には、本発明の実施上有用な油に対し或いは有機物に対し可溶な金属塩化合物は、炭素数約２乃至約１８のカルボン酸の希土類金属塩を含んで成る。例えば、これらはカルボン酸塩、オクタン酸塩、ナフテン酸塩、ステアリン酸塩、及び、タル油酸塩を含み得る。好適なのは２−エチルヘキサン酸セリウムを含むがこれに限定されないカルボン酸希土類金属塩の如き化合物である。
　【００１９】
　カルボン酸金属の有機溶剤液は、例えばムーニー・ケミカルズ（Ｍｏｏｎｅｙ　Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）から購入が可能であるし、又は、金属あるいは選んだ金属群をカルボン酸と反応させ、ミネラルスピリット等の溶剤で希釈して調製することも可能である。同様に、他のカルボン酸金属は、所望の金属あるいは金属群を、酢酸、プロピオン酸、２−エチルヘキソン酸（２−ｅｔｈｙｌｈｅｘｏｎｉｃ　ａｃｉｄ）、ネオデカン酸、ナフテン酸等の他のカルボン酸と反応させることにより調製され得る。
　【００２０】
　代表的には、本発明の組成物中に使用されるカルボン酸金属塩は、活性金属を６乃至８％含む２０乃至６５％の溶液形態である。揮発性の溶剤は主として、例えばミネラルスピリットの如き炭化水素溶剤、及び、ジエチルグリコールモノブチルエーテルの如きエーテル溶剤、及び、２−エチルヘキサン酸から選択される。カルボン酸金属塩用の適切な他の溶剤の実例は、炭素数２乃至約１８のカルボン酸、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素溶剤、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素溶剤、グリコールエーテル、及び、ケトンを含むがこれらに限定されない。
　【００２１】
　本発明の感圧接着剤は、一般に、成分（ａ）及び（ｂ）を所望の比率に於てまず混合することにより調製される。これは適切なあらゆる方法により達成され得るが、一般に、芳香族あるいは脂肪族の炭化水素溶剤の如き、相溶性の溶剤が使用されると好適である。
　希土類金属塩は、成分（ａ）及び（ｂ）の混合物中に、良好な分散を得る為に攪拌しながらゆっくりと加えられる。シリコーン組成物中での金属塩の溶解あるいは分散が不充分であると、高温安定性が充分には改良されない。次にこの混合物は、むらのない均一混合物が形成するまで混合される。該混合物は、練り、捏和、攪拌等の当業者に公知のあらゆる手法をバッチ式あるいは連続的工法の何れかで使用して、混合され得る。
　【００２２】
　諸成分が混合したらこれ以上処理を行なわないでも直ちに当該組成物は感圧接着剤として使用され得る。該組成物は接着さるべき表面にあらゆる適切な手法により簡便に塗布され、次に表面同士が接着される。接着剤が溶剤を含んでいれば、表面同士の接着前に溶剤を蒸発させると最良である。
　基材表面への接着剤の塗布は広範な手法により達成されることができ、これらの手法はハケ塗り、ローラー塗り、ロール式ナイフ塗布、ブレード塗布機を使用したドローン・ダウン（ｄｒａｗｎ−ｄｏｗｎ）、及び、表面上への溶液の吹付けを含むがこれらに限定されない。
　【００２３】
　所望されるならば、このコーティングは、使用前に短時間で、例えば１６０〜１７７℃で約１乃至約４分間、硬化されてもよい。同様に、所望されるならば、硬化を助ける為に触媒を使用してもよい。適切な触媒の実例は、例えば、過酸化ベンゾイル、過酸化ジクロロベンゾイル、過酸化ジ−ｔ−ブチル、及び、アゾ化合物、例えば、アゾ−ビス−イソブチロニトリル；シラノール縮合触媒、例えば、二酢酸ジブチルスズ、オクタン酸スズの如き重金属塩；ヒドロシリル化触媒、例えば、塩化白金酸、木炭に着けた白金の如き白金含有触媒；ナフテン酸鉛、亜鉛、スズ、の如きあらゆる公知のシリコーン硬化触媒を含む。
　【００２４】
　表面上に塗布される当該接着物質の量は特定の状況に合わせて様々である。溶剤除去後の接触に対し、表面を確実に付着性にする為には、通常、充分な接着剤が塗布さるべきである。表面に塗布した後、この接着剤は風乾あるいは約５５０°Ｆまでの温度に加熱することにより硬化され得る。加熱は溶剤除去を促進すると共に、接着フィルムの凝集力を増強するのに役立つ。硬化後、接着さるべき表面同士が合わされる。表面間の堅固な接着を確立する為の更なる硬化の必要はない。
　【００２５】
　所望されるならば、本発明の組成物に少量の追加成分が添加され得る。例えば、酸化防止剤、顔料、安定剤、充填剤等が、当該組成物の感圧接着力を著しく低下させない限り、添加され得る。
　本発明の組成物は、優れた高温安定性をも有する優れた感圧接着剤である。これらは可撓性、剛性に拘わらず広範な種類の支持基材に直ちに接着する。代表的には、有用な支持基材は、アルミニウム、銀、銅、鉄、及び、これらの合金の如き金属；紙、木、皮、布等の多孔質物質；カプトン（Ｋａｐｔｏｎ）（登録商標）、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンの如き有機ポリマー材料、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニル等のフルオロカーボンポリマー、シリコーンエラストマー、シリコーン樹脂、ポリスチレン、ナイロンの如きポリアミド、ポリエステル、アクリルポリマー；塗料付きの表面；コンクリート、煉瓦、シンダーブロック等のケイ質材料、ガラス布等のガラス、などを含むがこれらに限定されない。当業者に公知の如く、これら及びその他の基材は、本発明の感圧接着剤と組み合わせた用法にも使用され得る。
　【００２６】
　更に本発明によると、糸曳き（ｌｅｇｇｉｎｇ）及びウェッビング問題を回避する為に基材表面上にプライマーが塗布されることも考えられる。本発明に使用可能なプライマーはゼネラル・エレクトリック・カンパニイ（Ｇｅｎｅｒａｌ　Ｅｌｅｃｔｒｉｃ　Ｃｏｍｐａｎｙ）から入手されるＳＳ４１９１プライマーである。ＳＳ４１９１プライマーは２５℃での粘度が１０，０００〜１８，０００センチポアズの硬化性ジメチルポリシロキサンのトルエン溶液である。該プライマー中の固形分は約２９〜３１％である。ＳＳ４１９１プライマーは３〜１０％の固形分を含む液濃度に於て使用されるのが通例である。ＳＳ４１９１プライマーは、これらもまたゼネラル・エレクトリック・カンパニイより入手される、触媒すなわちＳＳ４１９２ｃ触媒、及び、促進剤すなわちＳＳ４２５９ｃ促進剤と組み合わせて使用され得る。ＳＳ４１９２ｃ触媒は二酢酸ジブチルスズの５０％溶液であり、ＳＳ４２５９ｃ促進剤はトリメチルシロキシ基で連鎖停止したメチル−２−メチルアミノエトキシポリシロキサンのトルエン溶液である。
　【００２７】
　ＳＳ４１９１プライマー系は、ＳＳ４１９１プライマー１０重量部、ＳＳ４１９２ｃ触媒０．５重量部、ＳＳ４２５９ｃ促進剤０．５重量部、トルエン７２重量部、及び、ヘキサン１８重量部を含む。この系を調製するには、ＳＳ４１９１プライマーを触媒系および促進剤の添加に先立ってトルエン及びヘキサンで希釈し、その後諸成分を完全に混合する。該プライマー組成物は基材上に塗布されて、１１５℃にて３０秒間で硬化する。
　【００２８】
　本発明の範囲内で他のプライマー組成物も使用され得ることは特記される。
　これらのプライマーは、当業界で公知の習用方法、例えば吹付け法、ロールコート、ディップコート、ハケ塗り、その他業界に認められている諸手法により、基材上に塗布され得る。
　本発明の感圧接着剤を用いて製造され得る有用な物品は、感圧接着テープ、ラベル、エンブレム、その他の装飾用あるいは案内用の標識等を含む。
　【００２９】
　以下の実施例は本発明を例証するものである。これらは冒頭の請求項の範囲を何ら制限するものではない。
実施例１〜３
　２種類のシリコーン感圧接着剤、ＰＳＡ−１及びＰＳＡ−２の各々に、１００万部あたり約３００部の希土類金属が添加された。
　【００３０】
　ＰＳＡ−１はキシレン中５５％の固形分を有するシリコーン感圧接着剤であり、ＭＱ樹脂５１．３部、ジメチルシロキサンガム２４．２部、キシレン２４．５部、及び、１０％ＮａＯＨ水溶液０．０１４部の混合物を均一な溶液が得られるまで攪拌することにより調製される。次にこの混合物は加熱されて還流し、還流下で２時間煮沸される。煮沸段階の後、水が全てトラップ除去され、該混合物は冷却される。その後この混合物はキシレンで固形分５６％に調整され、１０％Ｈ３ＰＯ４により０〜１５ｐｐｍの酸性に中和される。
　【００３１】
　ＰＳＡ−２はトルエン中６０％の固形分を有するシリコーン感圧接着剤であり、ＭＱ樹脂４０．６部、ジメチルシロキサンガム２１．５部、トルエン１４．３部、及び、１０％ＮａＯＨ水溶液０．０２部の混合物を均一な溶液が得られるまで攪拌することにより調製される。次にこの混合物は加熱されて還流し、還流下で２時間煮沸される。煮沸段階の後、水が全てトラップ除去され、該混合物は冷却される。その後この混合物はトルエンで固形分６０％に調整され、１０％Ｈ３ＰＯ４により０〜１５ｐｐｍの酸性に中和される。
　【００３２】
　オクタン酸希土類の炭化水素溶剤液はＩｎｔｅｒｓｔａｂ（ＡＫＺＯケミ［ＡＫＺＯ　Ｃｈｅｍｍｉｅ］）から購入され、各々のシリコーン組成物に添加される。次に該組成物は、ＳＳ４１９１プライマー系（ゼネラル・エレクトリック・カンパニイ）プライム処理され約１．５乃至２ミルとなった１ミルのポリイミドフィルムに塗布された。該接着剤は、３０秒間の溶剤の蒸発分離後、１７５℃にて３分間で硬化した。鋼板に対する引き剥がし接着力（ピール）、及び、プローブ付着力（タック）が測定された。高温安定性は、硬化した接着剤を空気循環炉中で５５０°Ｆに７２時間晒すことにより調査された。高温に晒されたテープは支持体からの剥離、割れ、及び、縁反りに関して試験された。
　【００３３】
　他の実施例では金属の安定剤が変わる。結果および組成データが以下の表１に提示される。
　【００３４】
　【表１】
　上記の表１に見られるように、冒頭の請求項に沿う金属安定剤を含んで成るシリコーン感圧接着剤は、従来のシリコーン感圧接着剤に比べて改良された高温安定性を示す。
実施例４〜５
　実施例１の手順が、他の金属の効果がカルボン酸金属塩の形態で試験された点を除いて、繰り返された。接着剤には更に過酸化ベンゾイル硬化剤０．５５ｇが添加された。結果および組成データが以下の表２に提示される。
　【００３５】
　【表２】
実施例６〜１０
　実施例１〜５の手順が、種々の金属安定剤系を試験すべく繰り返された。接着剤には更に過酸化ベンゾイル０．５５ｇが添加された。接着フィルムは実施例１に記載された如く準備され、７０℃にて９０秒間の蒸発分離の後、２００℃にて３時間で硬化した。次に、硬化したフィルムは５５０°Ｆにて７２時間で熱安定性を試験された。結果および組成データが以下の表３に提示される。
　【００３６】
　【表３】
　上記の表３は、セリウム金属塩と他の金属塩との組み合わせが、改良された高温安定接着剤を提供することを実証する。
実施例１１〜１２
　ハイソリッドのビニル及びメチルハイドロジェン含有シリコーンの白金触媒付加硬化物を主成分とするシリコーン感圧接着剤について、高温安定性改良の為の金属塩の使用が更に試験された。これらの組成物は、２種の成分ＰＳＡ−Ｖｉ及びＰＳＡ−ＭｅＨを含む。
　【００３７】
　ＰＳＡ−Ｖｉ成分はトルエン６％中に固形分９４％を含むシリコーン感圧接着剤である。この接着組成物中の固形分はＭＱ樹脂５８％及びＤ１０５単位のビニル末端液体４２％を含んで成る。更にこの組成物は白金触媒６０ｐｐｍを含んで成る。
　ＰＳＡ−ＭｅＨ成分も、トルエン６％中に固形分９４％を含むシリコーン感圧接着組成物である。この接着組成物中の固形分は、ＭＱ樹脂５８％、及び、Ｄ１２１単位の水素末端液体８０モル％とＨＥＷ（水素当量重量［Ｈｙｄｒｏｇｅｎ　ｅｑｕｉｖａｌｅｎｔ　ｗｅｉｇｈｔ］）が６２５の水素化物架橋剤２０モル％との混合物４２％を含んで成る。
　【００３８】
　次にこれらの組成物は、ＨＥＷ６２５の一般式ＭＤ２０ＤＨ３Ｍなる架橋剤と更に混合される。
　この接着剤に適当な金属が添加され、該接着組成物はＳＳ４３３１（ゼネラル・エレクトリック・カンパニイから入手されるシリコーンプライマー系。ＳＳ４３３１ポリジメチルシロキサン溶液１３．３部、ＳＳ８０１０白金含有触媒溶液０．２５部、ＳＳ４３００ｃメチルハイドロジェンシリコーン架橋剤０．１４部、及び、ヘキサン溶剤７６部を含む）でプライム処理された１ミルのポリイミドフイルムに塗布され、１５０℃にて３分間で硬化し、高温に晒される。接着力は１ミルのポリエステルフイルム支持体に塗布して試験される。結果および組成データが以下の表４に提示される。
　【００３９】
　【表４】
　上記の表４は、ハイソリッドのビニル及び水素末端の液体を含む接着剤から、改良された高温安定性を示す接着剤が調製され得ることを実証する。
　【００４０】
　上述の特許は本願中に取り入れられる。
　上記の詳細な記載に照らし合わせると、当業者には本発明の多くの変更点が考えられよう。斯かる明白な変更点は全て、冒頭の請求項で意図された全範囲の中にある。