【事件の表示】
　特許第２７２３７２３号「有機エレクトロルミネッセンス素子」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２７２３７２３号の特許を維持する。
【理　由】
（１）手続きの経緯
　本件特許第２７２３７２３号は、平成３年１０月１４日に出願され、平成９年１１月２８日にその特許の設定登録（請求項の数１）がなされ、その後、特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１１年６月８日に訂正請求がなされた後、訂正拒絶理由が通知され、訂正拒絶理由に対して手続補正書が提出されたものである。
（２）訂正の適否についての判断
（Ａ）訂正請求に対する補正の適否について
　特許権者は、訂正請求書第２〜３頁【請求項１】、および明細書の段落【０００８】、【００１１】記載の訂正事項「多環縮合炭素環化合物（ナフタセン誘導体を除く）」を、「多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）」と補正するものであり、当該訂正請求に対する補正は、訂正請求の要旨を変更するものではなく、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１３１条第２項の規定に適合する。
（Ｂ）訂正の内容
訂正事項ａ：
　特許請求の範囲の請求項１における「縮合多環芳香族化合物」なる記載を
「多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）」と訂正する。
訂正事項ｂ：
　明細書第２頁第２４〜第３頁第３行（特許公報第２頁左欄第３１〜４０行）段落【０００８】における「縮合多環芳香族化合物」なる記載を
「多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）」と訂正する。
訂正事項ｃ：
　明細書第３頁第１５〜２４行（特許公報第２頁右欄第２〜１６行）段落【００１１】の記載「本発明で用いられる縮合多環芳香族化合物としては、例えば、フェナントレン、９−メチルフェナントレン、アントラセン、１−メチルアントラセン、２−メチルアントラセン、９−メチルアントラセン、ベンズ［ａ］アントラセン、ピレン、１−メチルピレン、ナフタセン、ペリレン、クリセン、トリフェニレン、ベンゾフェナントレン、フルオレン、ａｓ−インダセン、ｓ−インダセン、アセナフチレン、アセフェナントリレン、アセアントリレン、アズレン、ヘプタレン、プレイアデン、ピセン等である。これらの化合物が８−ヒドロキシキノリンアルミニウムの発光層に好ましくは０．５〜１０ｍｏｌ％ドーピングして使用される。又、ドーピングは一般的に８−ヒドロキシキノリンアルミニウムとこれらの化合物を同時蒸着することにより行うことができる。」を
「本発明で用いられる多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）としては、例えば、フェナントレン、９−メチルフェナントレン、アントラセン、１−メチルアントラセン、２−メチルアントラセン、９−メチルアントラセン、ベンズ［ａ］アントラセン、ピレン、１−メチルピレン、ペリレン、クリセン、トリフェニレン、ベンゾフェナントレン、フルオレン、ａｓ−インダセン、ｓ−インダセン、アセナフチレン、アセフェナントリレン、アセアントリレン、アズレン、ヘプタレン、プレイアデン、ピセン等である。これらの化合物が８−ヒドロキシキノリンアルミニウムの発光層に好ましくは０．５〜１０ｍｏｌ％ドーピングして使用される。又、ドーピングは一般的に８−ヒドロキシキノリンアルミニウムとこれらの化合物を同時蒸着することにより行うことができる。」
と訂正する。
訂正事項ｄ：
　明細書第３頁第２５行〜第４頁第９行（特許公報第２頁右欄第１７〜３５行）段落【００１２】における「４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４’［４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル］スチルベン」なる記載を「４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４’−［４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル］スチルベン」と訂正する。
　明細書第４頁第１５〜２２行（特許公報第２頁右欄第４１〜５０行）段落【００１４】における「３，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチル）３’，５’−ジメチル−ジフェノキノン−４，４’」なる記載を
「３，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチル）−３’，５’−ジメチル−ジフェノキノン−４，４’」と訂正する。
訂正事項ｅ：
　明細書第５頁第１７〜２２行（特許公報第３頁左欄第３０〜３６行）段落【００１８】における「有機ＥＬ素子を作成した」なる記載を
「有機ＥＬ素子を作製した」と訂正する。
　明細書第３頁第１５〜２４行（特許公報第３頁左欄第３７〜５０行）段落【００１９】における「同様にして作成した有機ＥＬ素子」なる記載を
「同様にして作製した有機ＥＬ素子」と訂正する。
　明細書第３頁第１５〜２４行（特許公報第３頁左欄第９〜１６行）段落【００２１】における「有機ＥＬ素子を作成した」なる記載を
「有機ＥＬ素子を作製した」と訂正する。
訂正事項ｆ：
　図面第３頁（特許公報第４頁左欄）における【図３】において、
グラフの縦線の目盛り表示が上方にいくほど小さくなっているのを、
上方にいくほど大きくなるように訂正する。
（Ｃ）訂正の目的の適否及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａ：およびｂ：について、
　記訂正事項ａ：およびｂ：は、出願当初の明細書において、段落【００１１】に記載されていた例示化合物を、多環化合物の命名法に基づき言い換えた上、例示化合物の中からナフタセン誘導体を除くものである。
　よって、これらの訂正は、「当初明細書に開示された事項の範囲内」のものであって、特許請求の範囲の滅縮に該当し、実質上特許請求の範囲を拡張または変更するものではない。
　訂正事項ｃ：について
　訂正事項ｃ：は、上記訂正後の請求項１の内容に対応して、「発明の詳細な説明」の記載に一貫性を持たせるため、明細書の段落【００１１】の記載内容を整合させて、本件特許発明を明瞭にするためのものである。
　訂正事項ｄ：〜ｆ：について
　訂正事項ｄ：〜ｆ：は、技術常識からして、いずれも誤記の訂正に該当する。
（Ｄ）独立特許要件の判断
　当審で通知した取消理由は、訂正前の特許請求の範囲請求項１に記載された発明について、以下のとおりのものである。
「　引用例１．特開平４−３３５０８７号公報
　　引用例２．米国特許第４，７６９，２９２号明細書
　　引用例３．J.Appl.Phys.65(9).1989.p3610〜3616
　理由１： 上記引用例１における「フタセン誘導体」は、本件発明の「縮合多環芳香族化合物」に該当するから、本件発明は、引用例１に記載された発明と同一なので、特許法第２９条の２の規定に該当する。
　理由２： 上記引用例２における「クマリン染料およびオキソベンズアントラセン染料」は、本件発明の「縮合多環芳香族化合物」に該当するから、本件発明は、引用例２に記載された発明と同一なので、特許法第２９条第１項第３号の規定に該当する。
　理由３： 上記引用例３における「クマリン５４０およびＤＣＭ２」は、本件発明の「縮合多環芳香族化合物」に該当するから、本件発明は、引用例３に記載された発明と同一なので、特許法第２９条第１項第３号の規定に該当する。
　したがって、本件特許は取り消すべきものである。」
　しかし、前記訂正によって、本件請求項１の発明は、引用例１〜３に記載された発明と同一ではなくなったうえに、容易に発明をすることができたものであるとも認められなくなった。
　したがって、本件請求項１の発明は、拒絶の理由が無くなったから、特許出願の際独立して特許を受けることができない発明とすることができない。
（Ｄ）訂正の可否
　以上のとおりであるから、前記訂正事項ａ：〜ｆ：に係る訂正は、特許法第１２０条の４第第２項および同条第３項で準用する第１２６条第第２から４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
（３）特許異議の申立てについての判断
（イ）特許異議申立ての理由
（ａ）異議申立人、三菱化学（株）は、甲第１号証として、特開平４−３３５０８７号公報、甲第２号証として、米国特許第４，７６９，２９２号明細書を提出して、
(1).本件請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明と同一であり、かつ、発明者同一でも、出願同一でもないので、特許法第２９条の２の規定に該当し、特許を受けることができない、
(2).本件請求項１に係る発明は、甲第２号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、また甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に該当し、特許を受けることができない、
よって、本件特許は、特許法第１１３条第１項第２号の規定により取り消すべきものである、と主張している。
（ｂ）異議申立人、鈴木博は、甲第１号証として、J.Appl.Phys.65(9),1 May 1989 p3610-3316、参考資料１として、1992年（平成４年）春季　第３９回応用物理学関係連合講演予稿集　28p-Q-8、参考資料２として、JOEM WORKSHOP 92 表示デバイスにおける有機材料の可能性、p31〜39、1992年7月9日、参考資料３として、Synthetic Metals 91(1997)p181-185を提出して、
(3).本件発明は、甲第１号証と同一、あるいは、それから容易に発明できたものであるから、特許法第２９条第１項、第２項に違反する、
(4).本件特許出願は、特許法第３６条に違反する、
と主張している。
（ロ）各異議申立人の主張に対する当審の判断
　（訂正後の本件発明）
　まず、前記訂正が認められた結果、本件発明は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された次のとおりのものである。
「【請求項１】　有機薄膜を積層してなる有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光層の８−ヒドロキシキノリンアルミニウムに多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）をドーピングすることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。」
　次に、各異議申立人の前記主張を検討すると、
（ａ）(1).の主張（第２９条の２）について、
　甲第１号証の請求項１には、
「順次に、陽極、有機正孔注入輸送層、有機電子注入輸送層及び陰極が積層されて成る有機電界発光素子において、有機正孔注入輸送層及び／又は有機電子注入輸送層が、下記一般式（１）で表されるナフタセン誘導体を含有することを特徴とする有機電界発光素子。（注：一般式省略）」
が記載され、段落【0045】には、「アルミニウムの８−ヒドロキシキノリン錯体とドープする蛍光色素としてナフタセン誘導体（ルブレン）を用い」（公報第８頁左欄第11〜16行）たことが記載されている。
　そこで、本件発明と甲第１号証に記載された発明とを対比すると、甲第１証における「有機電界発光素子」および「アルミニウムの８−ヒドロキシキノリン錯体」は、それぞれ本件発明の「有機エレクトロルミネッセンス素子」および「８−ヒドロキシキノリンアルミニウム」に対応するが、
本件発明は、多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）と訂正された結果、甲１号証における「ナフタセン誘導体」は除かれたので、本件発明は、甲第１号証に記載された発明と同一ではなくなった。
（ａ）(2).の主張(第２９条第１項第３号、同第２項)について、
　甲第２号証には、
「順次に、陽極、有機質ホール注入・輸送帯、発光帯、及び陰極から成る電場発光デバイスであって、上記発光帯が、ホールおよび電子の両方の注入を持続することができる有機質ホスト物質と、ホール・電子再結合に応答して光を放射することができる蛍光物質とから成る、厚さが１μmより小さい薄膜によって形成されることを特徴とする、電場発光デバイス。」
が記載され、実施例15〜28（明細書第46欄第42行〜第47欄第7行）として、「使用して成功した蛍光染料とホスト物質HM-1」が記載され、実際に加えた蛍光染料として、「FD-4、FD-5、FD-7、FD-15、FD-19、FD-20、FD一21、FD-119」が例示されており、このHM-1は、明細書第8欄第54〜55行の記載よりアルミニウムトリオキシン（別名、トリス(８−キノリノール)アルミニウム）を意味しているので、アルミニウムトリオキシン（別名、トリス(８−キノリノール)アルミニウム）に、クマリン染料（FD-4、FD-5、FD-7、FD-15、FD-19、FD一20、FD-21：第11欄第29〜31行参照）又はオキソベンズアントラセン染料（FD-119：第27欄第45〜47行参照）をドープした実施例が記載されている。
　そこで、本件発明と甲第２号証に記載された発明とを対比すると、甲第２証における「電場発光デバイス」及び「アルミニウムの８−ヒドロキシキノリン錯体」は、それぞれ本件発明の「有機エレクトロルミネッセンス素子」及び「８−ヒドロキシキノリンアルミニウム」に対応するが、
甲２号証における「クマリン染料及びオキソベンズアントラセン染料」は、いずれも酸素原子を環中に含む「複素環化合物」であるから、本件発明の「多環縮合芳香族炭化水素」とは相違する。
　また、異議申立人は、甲２号証には「効率（発光効率、すなわち輝度）が向上した」との記載があるので、甲第２号証に記載された構成を本件発明に適用することは当業者が容易に推考し得るものである旨主張するが、これだけの理由で、甲第２号証の「複素環化合物」から本件発明の「多環縮合芳香族炭化水素」が容易に推考し得るとすることはできない。
　したがって、本件発明は、甲第２号証に記載された発明と同一であるとすることはできないし、また、容易に発明をすることができたものであるとすることもできないから、特許法第２９条第１項第３号、および同第２項の規定に該当するという異議申立人の主張は採用できない。
（ｂ）(3).の主張(第２９条第１項第３号、同第２項)について、
　甲第１号証の第3610頁のFIG.1(b)には、ITO／diamine／Alq／doped Alq／Alq／Mg：Agの有機ELセルが示され、「Alqの単独層に隣接するドーピングされた層が発光層を構成し、この層はホール輸送層（ジアミン）と隣接してもよい」（第3611頁左欄第1〜4行）と記載され、「FIG.2にＥＬセルに使用する有機物質の分子構造式を掲載する。Alqは発光層であり、クマリン540、・・DCM2はドーパントである」（第3611頁左欄第51〜55行）こと、第3611頁右欄上部のFIG.2には分子構造式が記載され、クマリン540は縮合２環の芳香族へテロ環基を２つ（注：１つは環中に酸素原子、もう１つは環中に窒素原子と硫黄原子を有する複素環化合物）、DCM2は縮合３環の芳香族へテロ環基（注：環中に窒素原子を有する複素環化合物）を１つ有していることが示されている。
　そこで、本件発明と甲第１号証に記載された発明とを対比すると、甲第１証における「有機ELセル」および「Alq」は、それぞれ本件発明の「有機エレクトロルミネッセンス素子」及び「８−ヒドロキシキノリンアルミニウム」に対応するが、
甲１号証における「クマリン540およびDCM2」は、いずれも「複素環化合物」であるから、本件発明の「多環縮合芳香族炭化水素」とは相違する。
　また、異議申立人は、甲１号証に記載された発明から、本件発明が容易に発明し得たと主張するが、その理由を具体的に述べていないので、甲第２号証の「複素環化合物」から本件発明の「多環縮合芳香族炭化水素」が容易に推考し得るとすることはできない。
　したがって、本件発明は、甲第２号証に記載された発明と同一であるとすることはできないし、また、容易に発明をすることができたものであるとすることもできないから、特許法第２９条第１項第３号、および同第２項の規定に該当するという異議申立人の主張は採用できない。
（ｂ）(4).の主張(第３６条)について、
　参考資料１には、ITO／HTL（注：ホール輸送層）(500Å)／Alq3(500Å)／Mgの有機ＥＬ素子において、Alq3（注：甲第１号証のAlqと同義）の(1)、(2)層にルブレンを５％程度ドープしたとき、最大効率が向上し、発光スペクトルが変化し、Alq3のものからルブレンへの発光へと変化していることが記載されている。
　参考資料２には、ルブレンをAlq3にドープすると、発光のピーク波長が変わり、発光効率が向上し、保存安定性が向上する旨が記載されている。
　参考資料３のFig.3(p183)には、Alqにルブレンをドープすると、発光スペクトルが変化することが示されている。
　そこで、異議申立人は、本件明細書の特許請求の範囲および詳細な説明の欄について、
「(i).「縮合多環芳香族化合物」の文言は、甲第１号証のクマリンやDCM2も包含されるが、明細書の段落【0011】には、クマリン等の例示はないので、不明瞭である。
　段落【0011】の例示化合物のみに限定されるべきである。
(ii)ルブレンは、段落【0011】の縮合多環芳香族化合物の例示化合物の1つであるナフタセンのテトラフェニル置換体であり、このルブレンは、参考資料１〜３に示されるように、Alqにドープすると発光スペクトルが変化する。
　しかし、本件明細書の実施例によれば、アントラセン、クリセン、２−メチルアントラセン、ベンゾフェナントレンをドーピングした例では、すべてAlqの発光であり、ドーピングにより発光スペクトルは変化しない。
　ナフタセン類似のアントラセンでは発光スペクトルが変化せず、ナフタセン置換体のルブレンでは発光スペクトルが変化してしまうので、作用の異なるルブレンは「縮合多環芳香族化合物」から除かれるべきであり、例示化合物のみに限定されるべきである。
　あるいは、ルブレンの他、甲第１号証のクマリン等でも発光スペクトルが変化するので、請求項１に、「８−ヒドロキシキノリンアルミニウムからの発光のみ」である旨の限定を加えるべきである。」と主張している。
　そこで、異議申立人の上記主張を検討すると、
　本件明細書は、多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）と訂正された結果、クマリンやDCM2の複素環化合物は含まれないことになり、ナフタセン誘導体は除かれたので、ルブレンも含まれないことが明確になった。
　また、異議申立人は、「段落【0011】の例示化合物のみ」、および「８−ヒドロキシキノリンアルミニウムからの発光のみ」に限定すべき旨を主張しているが、前記訂正によって、その必要はないものと認められる。
　したがって、異議申立人の明細書の記載不備についての主張は採用できない。
（４）むすび
　以上のとおりであるから、異議申立人が提出した証拠および理由によって、本件請求項１に係る発明について、その特許を取り消すことはできない。
【異議決定日】
平成１２年２月２８日（２０００．２．２８）
【訂正の要旨】
　訂正事項ａ：
　特許請求の範囲の請求項１における「縮合多環芳香族化合物」なる記載を「多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）」と訂正する。
訂正事項ｂ：
　明細書第２頁第２４〜第３頁第３行（特許公報第２頁左欄第３１〜４０行）段落【０００８】における「縮合多環芳香族化合物」なる記載を
「多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）」と訂正する。
訂正事項ｃ：
　明細書第３頁第１５〜２４行（特許公報第２頁右欄第２〜１６行）段落【００１１】の記載「本発明で用いられる縮合多環芳香族化合物としては、例えば、フェナントレン、９−メチルフェナントレン、アントラセン、１−メチルアントラセン、２−メチルアントラセン、９−メチルアントラセン、ベンズ［ａ］アントラセン、ピレン、１−メチルピレン、ナフタセン、ペリレン、クリセン、トリフェニレン、ベンゾフェナントレン、フルオレン、ａｓ−インダセン、ｓ−インダセン、アセナフチレン、アセフェナントリレン、アセアントリレン、アズレン、ヘプタレン、プレイアデン、ピセン等である。これらの化合物が８−ヒドロキシキノリンアルミニウムの発光層に好ましくは０．５〜１０ｍｏｌ％ドーピングして使用される。又、ドーピングは一般的に８−ヒドロキシキノリンアルミニウムとこれらの化合物を同時蒸着することにより行うことができる。」を
「本発明で用いられる多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）としては、例えば、フェナントレン、９−メチルフェナントレン、アントラセン、１−メチルアントラセン、２−メチルアントラセン、９−メチルアントラセン、ベンズ［ａ］アントラセン、ピレン、１−メチルピレン、ペリレン、クリセン、トリフェニレン、ベンゾフェナントレン、フルオレン、ａｓ−インダセン、ｓ−インダセン、アセナフチレン、アセフェナントリレン、アセアントリレン、アズレン、ヘプタレン、プレイアデン、ピセン等である。これらの化合物が８−ヒドロキシキノリンアルミニウムの発光層に好ましくは０．５〜１０ｍｏｌ％ドーピングして使用される。又、ドーピングは一般的に８−ヒドロキシキノリンアルミニウムとこれらの化合物を同時蒸着することにより行うことができる。」
と訂正する。
訂正事項ｄ：
　明細書第３頁第２５行〜第４頁第９行（特許公報第２頁右欄第１７〜３５行）段落【００１２】における「４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４’［４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル］スチルベン」なる記載を
「４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４’−［４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル］スチルベン」と訂正する。
　明細書第４頁第１５〜２２行（特許公報第２頁右欄第４１〜５０行）段落【００１４】における「３，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチル）３’，５’−ジメチル−ジフェノキノン−４，４’」なる記載を
「３，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチル）−３’，５’−ジメチルージフェノキノン−４，４’」と訂正する。
訂正事項ｅ：
　明細書第５頁第１７〜２２行（特許公報第３頁左欄第３０〜３６行）段落【００１８】における「有機ＥＬ素子を作成した」なる記載を
「有機ＥＬ素子を作製した」と訂正する。
　明細書第３頁第１５〜２４行（特許公報第３頁左欄第３７〜５０行）段落【００１９】における「同様にして作成した有機ＥＬ素子」なる記載を
「同様にして作製した有機ＥＬ素子」と訂正する。
　明細書第３頁第１５〜２４行（特許公報第３頁左欄第９〜１６行）段落【００２１】における「有機ＥＬ素子を作成した」なる記載を
「有機ＥＬ素子を作製した」と訂正する。
訂正事項ｆ：
　図面第３頁（特許公報第４頁左欄）における【図３】において、
グラフの縦線の目盛り表示が上方にいくほど小さくなっているのを、
上方にいくほど大きくなるように訂正する。
（５４）【発明の名称】
有機エレクトロルミネッセンス素子
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　有機薄膜を積層してなる有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光層の８−ヒドロキシキノリンアルミニウムに
多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、平面光源やディスプレイ等に利用される有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　エレクトロルミネッセンス素子（以下、ＥＬ素子という）は、自己発光型のため視認性が高く、完全固体素子であるため耐衝撃性に優れ、大面積の面発光体が製造できるという特徴を有しており、現在、無機蛍光体であるＺｎＳ：Ｍｎを用いたＥＬ素子が実用化されている。しかしながら、無機ＥＬ素子は発光させるために２００Ｖ程度の高い印加電圧が必要であり、又、駆動方法も複雑である。
　【０００３】
　一方、有機ＥＬ素子は印加電圧を大幅に低下させることができ、最近、有機薄膜を２層構造にした新しいタイプの、より低電圧印加（１０Ｖ以下）で比較的高輝度（１０００ｃｄ／ｍ２以上）の得られる有機ＥＬ素子が報告されている（アプライド・フィジックス・レターズ　５１巻、９１３頁、１９８７年）。
　【０００４】
　又、特開平２−８２８７、特開平２−８２８８、特開平２−８２８９号公報等に記載された新しい有機蛍光体の開発や層構成を変化させること（化学と工業、第４２巻、２０２３頁、１９８９年）等により赤色光〜青色光まで各種の波長域の発光例が報告されている。このように有機ＥＬ素子は各色の発光が可能で且つ、横成が簡単で、容易に作製できることから、例えば安価な大面積フルカラー表示素子等として注目されている。
　【０００５】
　しかしながら、充分な輝度が得られるに到っておらず、発光輝度はまだ数１０００ｃｄ／ｍ２程度である。駆動電圧を上げることにより輝度を若干上げることができるが限界が有り、又高い電圧の印加は素子の破壊をもたらし高輝度を得ることは困難である。
　【０００６】
　８−ヒドロキシキノリンアルミニウムの発光層に蛍光色素をドーピングしたり（Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，６５（９），３６１０−３６１６）、色素をドーピングしたり（第５０回応用物理学会学術講演会（１９８９年）２９Ｐ−ＺＰ−１１）、スチリル系色素をドーピングしたり（第５１回応用物理学会学術講演会（１９９０年）２８ａ−ＰＢ−６）することによって発光効率が向上する場合もあるが、これらの場合はドーピング物質からの発光であり、８−ヒドロキシキノリンアルミニウムは電子輸送剤としてのみ機能しており発光剤としては作用していない。
　【０００７】
　【発明が解決しようとする課題】
　有機ＥＬ素子は低電圧駆動が特徴であり、又、素子の破壊がもたらされるため高い電圧を印加することができない。あるいは高発光効率の材料がより効率的な素子構造が見い出されていないため有機ＥＬ素子においてはいまだ高輝度の発光をする有機ＥＬ素子が得られていない。
　本発明は高輝度の発光をする有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。
　【０００８】
　【課題を解決するため手段】
　本発明者らは、有機ＥＬ素子の輝度を向上させるのに鋭意検討した結果、発光層である８−ヒドロキシキノリンアルミニウム層に共存させることにより発光効率を向上させ増感効果をもたらす化合物群があることを見い出し本発明に到った。
　すなわち、本発明は発光層である８−ヒドロキシキノリンアルミニウム層に発光効率を向上させ、増感効果をもたらす
多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）
　【０００９】
　有機ＥＬ素子には、二層構造と三層構造のものが有り、これらの層構成を基板となる透明電極上に設け、その上に対電極を設けて有機ＥＬ素子を製造する。二層構造の場合は、正孔輸送層と電子輸送性発光層の組み合せあるいは電子輸送層と正孔輸送性発光層の組み合せから成り、三層構造の場合は正孔輸送層と電子輸送層で発光層をサンドイッチした構成となる。
　【００１０】
　本発明にかかる構成は正孔輸送層と電子輸送性発光剤である８−ヒドロキシキノリンアルミニウム層の二層構造あるいはこれに更に電子輸送層を積層した三層構造である。
　【００１１】
　本発明で用いられる
多環縮合芳香族炭化水素（ナフタセン誘導体を除く）
　【００１２】
　電荷輸送剤としては、電子写真用有機感光体に使用されている化合物や電荷輸送能を有する化合物が利用できる。正孔輸送剤としては、例えば、ポルフィン、テトラフェニルポルフィン銅、フタロシアニン、銅フタロシアニン、チタニウムフタロシアニンオキサイド等のポルフィリン化合物、１，１−ビス｛４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）フェニル｝シクロヘキサン、４，４′，４″−トリメチルトリフェニルアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラキス（ｐ−トリル）−ｐ−フェニレンジアミン、１−（Ｎ，Ｎ−ジ−ｐ−トリルアミノ）ナフタリン、４，４′−ビス（ジメチルアミノ）−２，２′−ジメチルトリフェニルメタン、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノビフェニル、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ−ｍ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル、Ｎ−フェニルカルバゾール等の芳香族三級アミン、４−ジ−ｐ−トリルアミノスチルベン、４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′
−
　【００１３】
　電子輸送剤としては、例えば２−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（ｐ−ビフェニリル）−１，３，５−オキサジアゾール、テトラシアノキノジメタン、３，５−ジメチル−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４，４′−ジフェノキノン等である。
　【００１４】
　電子輸送剤としては、例えば、２−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４−フェニルフェニル）−１，３，５−オキサジアゾール、２，４，７−トリニトロ−９−フルオレノン、４−ブトキシカルボニル−９−ジシアノメチリデンフルオレン、３，３′−ビス（ｔｅｒｔ−ブチル）−５，５′−ジメチル−ジフェノキノン−４，４′，３，５′−ビス（ｔｅｒｔ−ブチル）−５，３′−ジメチル−ジフェノキノン−４，４′、３，５′−ビス（ｔｅｒｔ−ブチル）
−
　【００１５】
　有機ＥＬ素子の支持体にはガラス、プラスチック、石英などが用いられ、この基板上に、金、アルミニウム、インジウム、銀、マグネシウム等の金属やインジウム−チン−オキサイド（ＩＴＯ）、酸化スズ、酸化亜鉛などから成る極薄膜の電極を蒸着法等で形成し、半透明あるいは透明電極とする。この上に電荷輸送層や発光層を積層し、更にその上に前述したのと同様な電極を形成して有機ＥＬ素子を製造する。これに直流電圧を印加し発光を行なう。
　【００１６】
　【実施例】
　以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
　【００１７】
実施例１
　市販のＩＴＯガラス電極（松崎真空（株）製　透明導電膜（標準タイプ））を蒸着装置（真空器械工業（株）製　ＬＣ−６Ｆ型）の基板ホルダーに固定し、加熱ボートにＮ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−トリル）−４，４′−ジアミノ−１，１′−ビフェニルを入れて、１×１０−５Ｔｏｒｒまで減圧した。加熱ボートを加熱して１２０Å／分の蒸着速度で蒸着を行ない、膜厚１０００ÅのＮ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−トリル）−４，４´−ジアミノ−１，１′−ビフェニルの正孔注入層をＩＴＯガラス電極上に形成した。次に８−ヒドロキシキノリンアルミニウムを加熱ボートに入れ、又、アントラセンをもう１つの加熱ボートに入れ、アントラセンのドーピング濃度が７ｍｏｌ％となるように調整しながら加熱して４００Å／分の蒸着速度で蒸着を行ない、膜厚１０００Åの発光層を正孔注入層の上に形成した。
　【００１８】
　更にその上に膜厚１５００Åのマグネシウム蒸着膜を３ｍｍ×８ｍｍの大きさで形成して対電極とし、有機ＥＬ素子を
作製
　ＩＴＯ電極を正極、マグネシウム電極を負極として直流２６Ｖｏｌｔを印加したところ明るい緑色に発光し、輝度計（ミノルタカメラ（株）製ＬＳ−１１０型）を用いて輝度を測定したところ１１０００ｃｄ／ｍ２を示した。
　【００１９】
　更に、アントラセンのドーピング濃度を３．６ｍｏｌ％になるよう調整した以外は同様にして作成した有機ＥＬ素子とアントラセンのドーピング濃度を１．３ｍｏｌ％になるよう調整した以外は同様にして作製した有機ＥＬ素子について発光輝度を測定したところ、直流２６Ｖｏｌｔの印加で夫々１１０００ｃｄ／ｍ２と６０００ｃｄ／ｍ２を示した。アントラセンのドーピングにより発光輝度が増大していく。これらの有機ＥＬ素子の輝度−駆動電圧　【図１】又、これらの有機ＥＬ素子の輝度−電流密度特性を図２にまとめて示す。
　【図２】図２により、アントラセンをドーピングすることにより電流密度が一定でも輝度が増加しており発光効率が増大していることがわかる。
　【００２０】
　更に、アントラセンをドーピングした有機ＥＬ素子の発光スペクトル（図３）【図３】はドーピングをしていない有機ＥＬ素子の発光スペクトル（図４）【図４】と同じであり、ドーピングによる発光スペクトルの変化はなく、ドーピングされた有機ＥＬ素子も８−ヒドロキシキノリンアルミニウムからの発光であることがわかる。
　【００２１】
比較例１
　実施例１でアントラセンをドーピングする以外は実施例１と同様に行なって有機ＥＬ素子を
作製
　アントラセンをドーピングしていない有機ＥＬ素子の輝度−駆動電圧特性及び輝度−電流密度特性を上記図１、図２にまとめて示した。
　【００２２】
実施例２
　実施例１でアントラセンをドーピング濃度が７ｍｏｌ％になるよう同時蒸着する代りにクリセンをドーピング濃度が８ｍｏｌ％になるように同時蒸着する以外は実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。直流２４Ｖｏｌｔを印加したところ１００００ｃｄ／ｍ２の輝度で明るい緑色に発光した。
　【００２３】
笑施例３
　実施例１でアントラセンをドーピング濃度が７ｍｏｌ％になるよう同時蒸着する代りに２−メチルアントラセンをドーピング濃度が５ｍｏｌ％になるように同時蒸着する以外は実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。直流２５Ｖｏｌｔを印加したところ７０００ｃｄ／ｍ２の輝度で明るい緑色に発光した。
　【００２４】
実施例４
　実施例１でアントラセンをドーピング濃度が７ｍｏｌ％になるよう同時蒸着する代りにべンゾフェナントレンをドーピング濃度が５ｍｏｌ％になるように同時蒸着する以外は実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。直流２６Ｖｏｌｔを印加したところ６５００ｃｄ／ｍ２の輝度で明るい緑色に発光した。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　アントラセンを用いた場合の輝度−駆動電圧特性を示す。
　【図２】
　アントラセンを用いた場合の輝度−電流密度特性を示す。
　【図３】
　アントラセンをドーピングしたＥＬ素子の発光スペクトルを示す。
　【図４】
　アントラセンをドーピングしていないＥＬ素子の発光スペクトルを示す。
　【符号の説明】
　１　ドーピング濃度０　ｍｏｌ％
　２　ドーピング濃度１．３ｍｏｌ％
　３　ドーピング濃度３．６ｍｏｌ％
　４　ドービング濃度７　ｍｏｌ％
【図面】