【事件の表示】
　特許第２８４４１３５号「有機発光素子の駆動方法」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８４４１３５号の特許を維持する。
【理　由】
〔１〕手続の経緯
　特許第2844135号の請求項１に係る発明は、平成３年５月24日に特許出願され、平成10年10月30日にその特許権の設定登録がされ、その後、大川陽平及び堀健志より特許異議の申立てがされ、取消理由通知がされ、その指定期間内である平成11年12月24日に訂正請求がされ、訂正拒絶理由通知がされ、その指定期間内である平成12年２月28日に補正された。
〔２〕訂正の適否についての判断
　ア.訂正請求に対する補正の適否について
　特許権者は、訂正請求書の「蛍光物質に与える化合物とを含有する有機エレクトロルミネッセンス素子」を「蛍光物質に与える化合物との混合物を含有する層である有機エレクトロルミネッセンス素子」とする補正を求めるものであり、当該訂正請求に対する補正は、訂正請求書の要旨を変更するものではなく、特許法第120条の４第３項において準用する同法第131条第２項の規定に適合する。
　イ.訂正の内容
　特許権者が求めている訂正の内容は、以下のａ〜ｅのとおりである。
　ａ.特許請求の範囲に記載される「および/または」を「および」と訂正する。
　ｂ.特許請求の範囲に記載される「蛍光物質に与える化合物とを含有する有機エレクトロルミネッセンス素子」を「蛍光物質に与える化合物との混合物を含有する層である有機エレクトロルミネッセンス素子」と訂正する。
　ｃ.発明の詳細な説明中の段落【0011】、段落【0012】、段落【0013】の「電極間に蛍光物質を含み、正孔移動供与剤及び/または電子移動供与剤とからなる発光層を有する」を「電極間に発光層を有し、該発光層が蛍光物質と、正孔移動供与剤および電子移動供与剤との混合物を含有する層である」と訂正する。
　ｄ.発明の詳細な説明中の段落【0007】の「特願平3-51106号公報」を「特開昭4-212286号公報（特願平3-51106号）」と訂正する。
　ｅ.発明の詳細な説明中の段落【0024】の「蛍光物質を含み、正孔移動供与剤および/または電子移動供与剤とからなる発光層」を「蛍光物質と、正孔移動供与剤および電子移動供与剤との混合物を含有する発光層」と訂正する。
　ウ.訂正の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記ａの訂正については、「および/または」とあったのを、「および」に減縮するものであって、新規事項の追加に該当しない。
　上記ｂの訂正事項に関連する記載として、願書に添付した明細書（以下、「特許明細書」という。）の発明の詳細な説明の段落【0025】には「本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の発光層、正孔注入輸送層および正孔阻止層、電子注入輸送層は、蒸着により形成してもよいし、必要に応じて高分子結着剤を用いて溶液からの塗布により形成してもよい。溶液からの塗布により形成する場合には、例えばキャステイング法、ブレードコート法、浸積塗工法、スピンコート法、スプレイコート法、ロール塗工法などの通常よく知られた塗工法により行なうことができる。」、段落【0028】には、「次いで、その上に正孔移動供与剤としてポリ（N-ビニルカルバゾール）〔BASF社製、Luvican M170〕１重量部、電子移動供与剤として2,5-ビス（1-ナフチル）-1,3,4-オキサジアゾール〔Lancaster Synthesis社製〕１重量部、蛍光物質として3-(2'-ベンゾチアゾリル)-7-ジエチルアミノクマリン（クマリン6）〔Kodak社製〕0.02重量部を含む1,2-ジクロルエタン溶液からの浸積塗工により1000Åの厚さに発光層を形成した。」と記載されていることから、「蛍光物質に与える化合物との混合物を含有する層である有機エレクトロルミネッセンス素子」は特許明細書に記載されているものと認める。
　そうすると、上記ｂの訂正は、特許明細書に記載された事項の範囲内でなされた明りょうでない記載の釈明に該当し、新規事項の追加に該当しない。
　上記ｃ及びｅの訂正は、上記ａ、ｂの訂正に伴い発明の詳細な説明の欄の記載を整合するために訂正するものであって、明りょうでない記載の釈明に該当し、新規事項の追加に該当しない。
　上記ｄは単なる誤記の訂正であって、新規事項の追加に該当しない。
　そして、上記いずれの訂正も実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　エ.独立特許要件
1)訂正明細書の請求項１に係る発明
　平成11年12月24日付けで提出された訂正明細書の請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。
「少なくとも一方が透明である２つの対向する電極間に発光層を有し、該発光層が蛍光物質と、電極から注入される正孔を移動し該蛍光物質に与える化合物および電極から注入される電子を移動し該蛍光物質に与える化合物との混合物を含有する層である有機エレクトロルミネッセンス素子において、該２つの対向する電極に交流電圧を印加することにより発光させることを特徴とする、有機発光素子の駆動方法。」
2)引用刊行物に記載の発明
　当審が取消理由通知において示した刊行物１（特開平3-110786号公報）には、「有機エレクトロルミネッセンス装置は、基本的には有機発光層および該層をはさんだ一対の対向電極から構成されている。発光は電極の一方から電子が注入され、もう一方の電極からは正孔が注入されることにより、発光層中の発光体がより高いエネルギー準位に励起され、励起された発光体が元の基底状態にもどる際に、その余分なエネルギーを光として放出する現象である。」（第１頁左欄第18行〜右欄第５行）こと、「本発明は、発光時の上記電力供給手段に加え、さらに、発光時の電力供給時とは逆の極性の電力を印加する手段、すなわち、発光工程を終了し、スイッチ(6)の接続を切った後、スイッチ(8)を接続し、電力供給源(9)より、発光時に陽極とした電極(1)に負の電圧を、発光時に陰極とした電極(4)に正の電圧を印加する手段を設けてなることを特徴とする。このような手段を付加することにより、繰り返し使用による発光強度の低下を改善することができる。」（第２頁右上欄第10〜20行）こと、「本発明は、そのような繰り返し使用により蓄積した電荷を、発光時とは逆の極性の電力を供給することにより取り除くことができるようにしたものであり、そうすることにより、繰り返し特性が大幅に改善できるのである。」（第２頁左下欄第４〜８行）こと、「有機エレクトロルミネッセンス装置においては、発光が見られるように、少なくとも電極(1)あるいは電極(2)は透明電極とする。」（第２頁右下欄第７〜９行）こと、「有機発光層に用いられる有機発光体としては、公知のものを使用可能で、たとえばエピドリジン、・・・蛍光イミダゾール染料等も使用できる。このうち、特に好ましいものとしてはキレート化オキシノイド化合物が挙げられる。」（第３頁左下欄第14行〜第４頁左上欄第４行）ことが、第１図とともに記載されている。
　同じく刊行物２（特開平59-194393号公報）には、「順次陽極、正孔インジェクション帯域、有機発光帯域（これらの帯域を合わせた厚さは１μｍを越えない）、および陰極からなり、これらの電極のうち少なくとも一方は400nm以上に波長をもつ輻射線の少なくとも80％を透過させることができ」（特許請求の範囲）ること、「本発明の装置において発光帯域または正孔インジェクション帯域はそれぞれ電子伝達化合物からまたは正孔伝達化合物から作成され」（第２頁右下欄第４〜６行）ること、「薄膜形成性の電子伝達化合物に関しては、好ましい例には蛍光増白剤が含まれる。」（第６頁右上欄第８〜９行）ことがFIG.1、2とともに記載されている。
　同じく刊行物３（特開平2-267887号公報）には、「有機正孔輸送層と有機物発光層とを含む表示素子本体と前記表示素子本体の両面に設けられた２つの電極とから成る有機エレクトロルミネッセンス素子」（特許請求の範囲）、「従来技術の有機エレクトロルミネッセンス表示素子は、正孔輸送層側をプラスにして、即ち正孔輸送層を順方向として電圧を印加したときのみ発光し、交流電圧では発光がちらつき実用的ではなかった。」（第１頁右欄第19行〜第２頁左上欄第４行）こと、「勿論、発光した光を取り出すために少なくとも一方の電極は透明または半透明であることが必要となる。」（第３頁右上欄第７〜９行）ことが、第１〜３図とともに記載されている。
　同じく刊行物４（特開昭63-295695号公報）には、「アノードとカソードは外部電力源114へそれぞれ導体116と118によって接続される。この電力源は連続する直流または交流の電圧源あるいは間けつ的電流の電圧源であることができる。」（第３頁右下欄第８〜11行）こと、「ＥＬデバイスはアノードがカソードより高い電位にあるときに順方向バイアスをかけられたダイオードと見ることができる。これらの条件下で、ホール（正電荷キャリアー）の注入は下方有機層の中へ、120において模式的に示されるとおりにおこり、一方、電子は、上方有機層中へ、122において模式的に示されるとおりに、発光媒体に注入される。注入されたホールおよび電子は各々、それぞれ矢印124および126 によって示されるとおり、反対電荷電極へ向けて移行する。これはホール-電子の再結合をもたらす。移行する電子がホールを満たす際にその伝導電位から価電子帯へ落ちるとき、エネルギーが光として放出される。従って、有機質発光媒体は電極間で発光帯を形成して各電極から可動性の耐電キャリアーを受取る。」（第３頁右下欄第18行〜第４頁左上欄第12行）こと、「有機質ＥＬデバイスの歴史的発展の故に、透明アノードを用いることが慣習である。」（第４頁左下欄第２〜４行）ことが、FIG.１〜５とともに記載されている。
　同じく特願平2-258695号（特開平4-137392号）の願書に最初に添付した明細書又は図面（以下、「先の特許出願」という。）には、「その発光原理は、電圧印加によって正孔および/または電子が電極から有機多層部へ注入され、両者が高電界による加速を受けずに移動し、発光層において再結合することにより発光するものである。」（第２頁右上欄第１〜５行）こと、「本発明の請求項１記載の有機ＥＬ素子の駆動方法は、陽極と陰極の間に有機化合物からなる発光層を含む有機多層部を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の発光駆動において、一秒当たりの時間平均輝度が直流駆動を行う際の標準輝度以上となるような発光駆動波形であって、かつ、この発光駆動波形における無発光時間が、見掛け上連続発光駆動と認識される周期以下であり、素子内の温度緩和時間以上かつ直前の発光時間以上であるような発光駆動波形を用いて駆動するようにしてある。」（第３頁左上欄第２〜12行）こと、「本第一発明は、陽極と陰極の間に有機化合物からなる発光層を含む有機多層部を有する有機ＥＬ素子を特定の駆動波形によって駆動するものである。」（第３頁右上欄第４〜７行）こと、「電極（陽極または陰極）の形成材料としては、金、アルミニウム、インジウム、マグネシウム、銅、銀等の金属、これらの金属の合金、混合物、特開昭63-295695号公報に開示されている合金、混合物電極、あるいは、ITO（インジウムチンオキサイド：酸化インジウムと酸化スズの混合酸化物）、SnO2（酸化第二スズ）、ZnO（酸化亜鉛）等の透明電極材料等が用いられる。」（第３頁右上欄第15行〜左下欄第２行）こと、「発光層は、注入機能、輸送機能および発光機能を有する。ここで、注入機能とは、電界印加時に陽極または正孔注入層より正孔を注入可能とする機能および陰極または電子注入層より電子を注入可能とする機能をいう。また、輸送機能とは、正孔及び電子を電界の力により移動（輸送）させる機能をいう。さらに、発光機能とは、正孔と電子の再結合の場を提供し、発光させる機能をいう。」（第３頁右下欄第３〜12行）こと、「以上の波形条件１〜３を満足する駆動波形としては、例えば、第１図(a)〜(e)に示す波形が挙げられる。第１図(a)および(b)はパルス矩形波形を示し、この場合、周波数50Hz以上で、かつデユーテイ（負荷時間）50％以下とするのが好ましい。第１図(c)および(d)は三角波形および交流波形を示し、第１図(e)はパルス波形と交流波形との重ね合わせ波形を示す。なお、駆動波形は、第１図(a)〜(e)に示すように同じ波形が繰り返される一定の周波数を持ったものである必要はなく、時間とともに変化するものであってもよい。」（第５頁右下欄第２〜14行）ことが、第１〜３図とともに記載されている。
　同じく刊行物５（特開昭63-264692号公報）には、「アノードとカソードは外部電力源108へ導体110と112によってそれぞれ接続されている。電力源は連続の直流または交流の電圧源であることができ、あるいは間けつ流の電圧源であることができる。」（第２頁右下欄第２〜６行）こと、「アノードと直ぐ接する有機質発光媒体の部分はホール輸送帯として働くので、有機発光媒体はホール輸送効率について選ばれる有機物質の層205をアノードの上で沈着させることによって形成されるのが好ましい。示されているデバイス200の配列において、上部表面に接する有機質媒体の部分は電子輸送帯を構成し、電子輸送効率について選ばれる有機物質の層207で形成される。」（第３頁左下欄第14行〜右下欄第２行）こと、「ホールおよび電子の輸送層305および307はデバイス200の相当層205および207と同等であ」（第３頁右下欄第19行〜第４頁左上欄第１行）ること、「本発明の有機質ＥＬデバイスの発光帯を形成するための特に好ましいホスト物質は金属キレート化オキシノイド化合物であり、オキシン（これはまた普通には8-キノリノールあるいは8-ヒドロキシキノリンとよぶ）のキレートを含む。」（第５頁右上欄第８〜12行）こと、「有用なホール輸送化合物として、上記開示のジアリールアミンおよびトリアリールアミンの環架橋変種と見ることができるＮ置換カルバゾールを開示している。有用な芳香族三級アミンの例は次のものである。
 ATA-1  1,1-ビス（4-ジ-p-トリルアミノフェニル）シクロヘキサン）」（第24頁右上欄第13〜19行）がFIG.1〜３とともに記載されている。
　同じく刊行物６（「有機色素を用いたエレクトロルミネッセンス材料」、機能材料、1987年12月号、第36〜42頁）には、図３に「ITO/ピラゾリン（４μｍ厚）/Al ＥＬセルに300V,60Hzの電界を印加したときの(a)発光波形と(b)印加電圧波形」が記載されている。
　同じく刊行物７（1989年秋季　第50回応用物理学会学術講演会講演予稿集　第３分冊、p.1009）には、「このＥＬ薄膜の発光強度は交流130V(50Hz)印加時において、放射発散度0.5mW/cm2、放射輝度130cd/m2であり、このときのパワー効率は約0.01％（W/W)であった。」と記載されている。　
3)対比・判断
　本件発明と刊行物１〜４に記載された発明を対比すると、刊行物１〜４に記載された発明には「少なくとも一方が透明である２つの対向する電極間に発光層を有」する構成は具備しているものの、本件発明の必須構成である「発光層が蛍光物質と、電極から注入される正孔を移動し該蛍光物質に与える化合物および電極から注入される電子を移動し該蛍光物質に与える化合物との混合物を含有する層である有機エレクトロルミネッセンス素子」を具備していない。
　そして、本件発明は、上記構成を具備することにより、「長時間の高輝度発光が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する」という明細書に記載の作用効果を奏するものと認められる。　
　したがって、本件発明は、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない。
　次に、本件発明と先の特許出願を対比すると、先の特許出願には「少なくとも一方が透明である２つの対向する電極間に発光層を有し、該２つの対向する電極に交流電圧を印加することにより発光させる」構成は具備しているものの、本件発明の必須構成である「発光層が蛍光物質と、電極から注入される正孔を移動し該蛍光物質に与える化合物および電極から注入される電子を移動し該蛍光物質に与える化合物との混合物を含有する層である有機エレクトロルミネッセンス素子」を具備していない。　　
　したがって、本件発明は先の特許出願と同一ではない。
　さらに、本件発明と刊行物５〜７に記載された発明を対比すると、刊行物５〜７に記載された発明には「少なくとも一方が透明である２つの対向する電極間に発光層を有」する構成は具備しているものの、本件発明の必須構成である「発光層が蛍光物質と、電極から注入される正孔を移動し該蛍光物質に与える化合物および電極から注入される電子を移動し該蛍光物質に与える化合物との混合物を含有する層である有機エレクトロルミネッセンス素子」を具備していない。
　そして、本件発明は、上記構成を具備することにより、「長時間の高輝度発光が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する」という明細書に記載の作用効果を奏するものと認められる。　したがって、本件発明は、刊行物５〜７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない。
　よって、本件発明は特許出願の際独立して特許を受けることができない発明とすることはできない。
　オ.むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第120条の４第２項及び同条第３項で準用する同法第126条第２〜４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
〔３〕特許異議の申立てについての判断
　ア.大川陽平の申立てについて
1)申立ての理由の概要
　申立人大川陽平は、本件発明は、甲第１号証（上記刊行物１と同じ。）、甲第２号証（上記刊行物２と同じ。）、甲第３号証（上記刊行物３と同じ。）、甲第４号証（上記刊行物４と同じ。）に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第２項の規定に違反し、又は本件発明は、先の特許出願と同一であるから、特許法第29条の２の規定に違反しているので、本件特許は取り消されるべきである、と主張している。
2)引用刊行物
　甲第１〜４号証及び先の特許出願には、上記〔２〕エ.2)のとおりのことが記載されている。
3)対比・判断
　本件発明と甲第１〜４号証に記載された発明及び先の特許出願に係る発明との対比については、上記〔２〕エ.3)のとおりである。
　イ.堀健志の申立てについて
1)申立ての理由の概要
 申立人堀健志は、本件発明は、甲第１号証（上記刊行物５と同じ。）、甲第２号証（上記刊行物６と同じ。）、甲第３号証（上記刊行物７と同じ。）に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第２項の規定に違反し、本件特許は取り消されるべきである、と主張している。
2)引用刊行物
　甲第１〜３号証には、上記〔２〕エ.2)のとおりのことが記載されている。
3)対比・判断
　本件発明と甲第１〜３号証に記載された発明との対比については、上記〔２〕エ.3)のとおりである。
　ウ.むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年４月１４日（２０００．４．１４）
【訂正の要旨】
　ａ．特許請求の範囲に記載される「および／または」を「および」と訂正する。
　ｂ．特許請求の範囲に記載される「蛍光物質に与える化合物とを含有する有機エレクトロルミネッセンス素子」を「蛍光物質に与える化合物との混合物を含有する層である有機エレクトロルミネッセンス素子」と訂正する。
　ｃ．発明の詳細な説明中の段落【００１１】、段落【００１２】、段落【００１３】の「電極間に蛍光物質を含み、正孔移動供与剤及び／または電子移動供与剤とからなる発光層を有する」を「電極間に発光層を有し、該発光層が蛍光物質と、正孔移動供与剤および電子移動供与剤との混合物を含有する層である」と訂正する。
　ｄ．発明の詳細な説明中の段落【０００７】の「特願平３−５１１０６号公報」を「特開昭４−２１２２８６号公報（特願平３−５１１０６号）」と訂正する。
　ｅ．発明の詳細な説明中の段落【００２４】の「蛍光物質を含み、正孔移動供与剤および／または電子移動供与剤とからなる発光層」を「蛍光物質と、正孔移動供与剤および電子移動供与剤との混合物を含有する発光層」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
有機発光素子の駆動方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　少なくとも一方が透明である２つの対向する電極間に発光層を有し、該発光層が蛍光物質と、電極から注入される正孔を移動し該蛍光物質に与える化合物
および
との混合物を含有する層である有機
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、長時間の高輝度発光が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子の駆動方法に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　有機エレクトロルミネッセンス素子は、有機発光体を対向電極で挟んで構成されており、一方の電極からは電子が注入され、もう一方の電極からは正孔が注入される。注入された電子と正孔が、発光層内で再結合するときに発光するものである。
　【０００３】
　このような素子には、発光体として、例えば単結晶アントラセンのような単結晶物質が用いられたが、単結晶物質では製造費が高く、機械的強度の点からも問題が多い。さらに、厚さを薄くすることが容易でなく、１ｍｍ程度の単結晶では発光は微弱であり、また、１００ボルト以上の駆動電圧がしばしば必要であり、実用の域に達していない。
　【０００４】
　そこで、例えばアントラセンの１μｍ以下の膜を得ようとする試みが蒸着法〔Ｔｈｉｎ　Ｓｏｌｉｄ　Ｆｉｌｍｓ，９４　Ｐ．１７１（１９８２）〕により試みられている。
　ところが、十分な性能を得るには、厳しく管理された製膜条件の下で、数千オングストロ−ムの薄膜を形成する必要があり、さらに発光層が精度よい薄膜として形成されているものの、キャリア−である正孔あるいは電子の密度が非常に小さく、キャリア−の移動や再結合などによる機能分子の励起確率が低いため、効率のよい発光が得られず、特に、消費電力や輝度の点で満足できるものとなっていないのが現状である。
　【０００５】
　さらに、陽極と発光層の間に正孔注入層を設け、キャリア−である正孔の密度を上げることにより高い発光効率が得られることが特開昭５７−５１７８１号公報、特開昭５９−１９４３９３号公報、特開昭６３−２９５６９５号公報によって知られている。
　【０００６】
　これらにおいては、発光層には、電子注入輸送性でありかつ高い蛍光効率を有する物質を用いる必要がある。あるいは、正孔注入輸送性でかつ高い蛍光効率を有する化合物を発光層として用い、電子注入輸送層を積層したもの、さらには正孔注入輸送層、発光層、電子注入輸送層の順に積層したものが提案されている。
　【０００７】
　このような積層型有機エレクトロルミネッセンス素子以外にも、
特開平４−２１２２８６号公報
　【０００８】
　このような従来の有機エレクトロルミネッセンス素子においては、いずれの場合においても、電子注入輸送層、発光層への電子注入を効率的に行うことができる仕事関数の小さな材料を陰極に用い、正孔注入輸送層、発光層への正孔注入を効率的に行うことができる仕事関数の大きな材料を陽極に用いて直流駆動するのが一般的である。
　【０００９】
　しかし、このような有機エレクトロルミネッセンス素子を一定電圧の直流電源で駆動すると、時間経過とともに電流が減少するため輝度が低下してゆき、これを防ぐために一定電流の直流電源で駆動すると時間の経過とともに電圧が上昇し、ついには電極破壊に至る。そのため、長時間の高輝度発光が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子は得られていない。
　【００１０】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は、長時間の高輝度発光が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供するものである。
　【００１１】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者らは、２つの対向する電極間に、有機物からなる発光層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、種々の素子構造、電極材料および駆動方法について鋭意検討した結果、少なくとも一方が透明である２つの対向する電極間に
発光層を有し、該発光層が
と
および
との混合物を含有する層である有機
　【００１２】
　即ち、本発明は；
　少なくとも一方が透明である２つの対向する電極間に
発光層を有し、該発光層が
と
および
との混合物を含有する層である
　【００１３】
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明は、少なくとも一方が透明である２つの対向する電極間に
発光層を有し、該発光層が
と
および
との混合物を含有する層である
　【００１４】
　従来の駆動方法において、時間とともに発光特性が劣化する原因は電極−発光層界面への電荷蓄積によると推定しており、本発明の方法によって長時間の高輝度発光が可能となったのは、両方向の電圧印加によって界面への電荷蓄積を防ぐことができたためであろうと推定している。
　【００１５】
　本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子に用いる電極材料としては、金属や半金属単体、あるいはそれらの合金、金属間化合物、酸化物、複合酸化物、炭化物、硫化物、珪化物、よう化物やそれらの複合材料などの無機導電性物質、あるいはポリアニリン、ポリピロ−ル、ポリパラフェニレンビニレン、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリチエニレンビニレンなどの導電性高分子の中から自由に選択することができる。
　【００１６】
　さらに、電極材料に仕事関数差が０．５ｅＶ未満の材料の組み合わせを用いた場合には、直流電圧印加時に比べ時間経過による輝度の低下が少なく、さらには電極破壊を起こさず、長時間にわたり高輝度発光を持続できるばかりでなく、印加電圧のいずれの極性においても発光するために、電極材料に仕事関数差が０．５ｅＶ以上の材料の組み合わせを用いた場合に比べ、高い発光効率が得られる。
　【００１７】
　電極材料の仕事関数は、例えば昭和６１年オーム社発行の薄膜ハンドブック、４７５頁から知ることができる。この様な電極材料の組み合わせとしては、例えば次のものを挙げることができる。
　【００１８】
　一方の電極にマグネシウムを主成分として用いた場合、対極としてはマグネシウム、インジウム、鉛、マンガンなどを主成分として用いることが挙げられる。また、一方の電極にインジウムを主成分として用いた場合、対極としてはインジウム、アルミニウム、銀、鉄、錫、クロム、マンガン、鉛などを主成分として用いることが挙げられる。また、一方の電極にアルミニウムを主成分として用いた場合、対極としてはアルミニウム、鉄、銅、銀、錫、アンチモン、鉛、パラジウム、クロム、マンガンなどを主成分として用いることが挙げられる。また、一方の電極に銀を主成分として用いた場合、対極としては鉄、銅、銀、錫、アンチモン、鉛、クロム、マンガンなどを主成分として用いることが挙げられる。
　【００１９】
　また、一方の電極に金を主成分として用いた場合、対極としてはパラジウム、金などを主成分として用いることが挙げられる。また、一方の電極に錫を用いた場合、対極としては錫、銅、アンチモン、鉄、クロム、鉛、マンガンなどを主成分として用いることが挙げられる。また、一方の電極に銅を主成分として用いた場合、対極としては銅、鉄、アンチモン、クロムなどを主成分として用いることが挙げられる。また、一方の電極に鉄を主成分として用いた場合、対極としては鉄、アンチモン、クロム、鉛、マンガンなどを主成分として用いることが挙げられる。
　【００２０】
　また、一方の電極に鉛を主成分として用いた場合、対極としては鉛、クロム、マンガンなどを主成分として用いることが挙げられる。また、一方の電極にアンチモンを主成分として用いた場合、対極としてはアンチモン、クロム、マンガンなどを主成分として用いることが挙げられる。また、一方の電極にクロムを主成分として用いた場合、対極としてはクロム、マンガンなどを主成分として用いることが挙げられる。
　また、一方の電極にマンガンを主成分として用いた場合、対極としては、マンガンなどを主成分として用いることが挙げられる。酸化錫インジウム（ＩＴＯ）を一方の電極に用いた場合、対極としてはＩＴＯ、酸化錫を用いるか、あるいはインジウム、鉛、マンガン、アルミニウム、鉄、銀、錫、アンチモン、クロム、銅などを主成分として用いることが挙げられる。
　【００２１】
　酸化錫を一方の電極に用いた場合、対極としては酸化錫、ＩＴＯを用いるか、あるいはインジウム、鉛、マンガン、アルミニウム、鉄、銀、錫、アンチモン、クロム、銅などを主成分として用いることが挙げられる。
　【００２２】
　これらの金属電極には、導電性を向上させる、あるいは有機層への付着力を向上させる、あるいは安定性を向上させる目的で他の金属が添加されていてもよい。
　本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子において、対向する２つの電極のうち一方は透明あるいは半透明である必要がある。そのため、一方の電極を十分な透過率を有する程度に薄くすることが好ましい。
　【００２３】
　電極形成方法としては、真空蒸着やスパッタ−などの通常の金属薄膜形成方法を用いることができる。
　本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子を交流駆動する場合、対向する２つの電極に印加する交流信号の波形として正弦波はもちろんのこと、必要に応じて矩形波、三角波、あるいはそれらの組み合わせや合成によって得られた任意の交流波形を用いることができる。従って、これらの交流波形は上下非対称であってもよいが、ある繰り返し周期を持ち、かつ１周期内に１度は極性が変わることが必要とされる。また、その繰り返し周期は１０秒から１×１０−６秒、周波数に換算すると０．１ヘルツから１×１０６ヘルツが好ましい。
　【００２４】
　さらに、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子を駆動するための電源は電圧源であってもよく、電流源であってもよい。
　本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、蛍光物質
と
および
との混合物を含有する
　【００２５】
　正孔注入輸送層および正孔阻止層、電子注入輸送層は電極と発光層の間に設ける層であり、それぞれ正孔輸送性化合物、電子輸送性化合物により形成される。
　本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の発光層、正孔注入輸送層および正孔阻止層、電子注入輸送層は、蒸着により形成してもよいし、必要に応じて高分子結着剤を用いて溶液からの塗布により形成してもよい。溶液からの塗布により形成する場合には、例えばキャスティング法、ブレ−ドコ−ト法、浸漬塗工法、スピンコ−ト法、スプレイコ−ト法、ロ−ル塗工法などの通常のよく知られた塗工法により行なうことができる。
　【００２６】
　本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の発光層、正孔注入層および正孔阻止層、電子注入輸送層に用いる材料としては、
特開平４−２１２２８６号公報
　発光層の厚さはいずれの場合においても５０Å以上１μｍ以下が好ましく、最適は５０００Å以下が好ましい。
　【００２７】
　本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、カラ−デイスプレイやフラットパネルデイスプレイ、液晶デイスプレイのバックライト、複写機用の除電光源やプリンタ−用光源のようなＯＡ機器用として、車載用デイスプレイやストップランプ等の自動車用部品として、あるいは方向指示機やテ−ルランプのような自動重用部品として、さらには玩具用発光素子や道路工事用夜間表示等など通常の発光素子が用いられているような多くの用途が考えられる。さらに、蛍光物資の選択によって種々の発光色が得られることから、フルカラ−ディスプレ−への応用が期待できる。
　【００２８】
　【実施例】
　以下、実施例により本発明をさらに詳しく説明する。
　【実施例１〜４】
　ＩＴＯガラス基板〔ＨＯＹＡ（株）製〕を、アセトン中で超音波洗浄し風乾したのち、紫外線洗浄装置／センエンジニアリング（株）製ＰＬ−１０−１１０〕で５分間洗浄した。次いで、その上に正孔移動供与剤としてポリ（Ｎ−ビニルカルバゾ−ル）〔ＢＡＳＦ社製、ＬｕｖｉｃａｎＭ１７０〕１重量部、電子移動供与剤として２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾ−ル〔Ｌａｎｃａｓｔｅｒ　Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ社製〕１重量部、蛍光物質として３−（２’−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン６）〔Ｋｏｄａｋ社製〕０．０２重量部を含む１，２−ジクロルエタン溶液からの浸漬塗工により１０００Åの厚さに発光層を形成した。
　【００２９】
　次いで、その上に２０００Åの厚さにマグネシウムをシャド−マスクを介して０．１ｃｍ２の面積に真空蒸着した。このようにして製作した素子に実効電圧２０Ｖ、周波数５０ヘルツの正弦波電圧を印加すると、ガラス基板側から３００ｃｄ／ｍ２の緑色発光が得られた。正弓玄波電圧の周波数を変えた場合について、２００時間発光後の輝度を初期輝度で除した輝度保持率を表１に示す。
　【００３０】
　【比較例１〜２】
実施例１〜４に対する比較例として２０Ｖの直流電圧（０ヘルツ）および２０Ｖ、３×１０６ヘルツの正弦波電圧を印加する以外は実施例１〜４と同様の実験を行った。２００時間発光後の輝度保持率を実施例１〜４とともに表１に示す。
　【００３１】
　【実施例５】
　実施例１と同様の洗浄を施したガラス基板上に、一方の電極として真空蒸発着により２００Åの厚さに銅電極を形成し、その上に正孔移動供与剤としてＮ−インプロピルカルバゾ−ル、電子移動供与剤として２−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４”−ビフェニリル）−１，３，４−オキサジアゾール（ブチル−ＰＢＤ）〔同仁化学研究所（株）製〕、蛍光物資としてクマリン６を用い、それぞれの重量比が１：１：０．０２になるように、１．５×１０−２ト−ルの圧力下でそれぞれのるつぼの温度を調整し、１０００Åの厚さに発光層を真空蒸着により形成した。
　【００３２】
　次いで、その上に厚さ２０００Å、面積０．１ｃｍ２のクロム電極を真空蒸着により形成した。このようにして作製した素子に１×１０３ヘルツ、実効電圧２２Ｖの三角波電圧を印加すると、ガラス基板側から緑色発光が得られた。さらに２００時間発光後の輝度保持率は０．７５であった。
　【００３３】
　【比較例３】
　実施例５の比較例として、２２Ｖの直流電圧を印加した以外は、実施例５と同様の実験を行った。その結果、２００時間発光後の輝度保持率は０．３８であった。
　【００３４】
　【実施例６】
　一方の電極としてガラス基板上に２００Åの銀電極を真空蒸着によって形成し、対極として２０００Åの銀電極を真空蒸着によって形成した以外は、実施例１と同様にして素子を作製した。このようにして作製した素子に５０ヘルツ、実効電圧２０Ｖの正弓玄波電圧を印加すると、ガラス基板側から初期輝度４１０ｃｄ／ｍ２の緑色発光が得られた。さらに２００時間発光後の輝度保持率は０．９５であった。
　【００３５】
　【比較例４】
　実施例６の比較例として２０Ｖの直流電圧を印加した以外は、実施例６と同様の実験を行った。その結果、２００時間後の輝度保持率は０．３３であった。
　【００３６】
　【表１】
　【００３７】
　【発明の効果】
　本発明は、長時間の高輝度発光が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子の駆動方法である。