【事件の表示】
　特許第２８６１６６２号「装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートおよび該シートからなる積層体」の請求項１，２に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８６１６６２号の請求項１、２に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　本件特許第２８６１６６２号は、平成４年８月２７日に出願されたものであって、平成１０年１２月１１日にその特許の設定登録がなされ、その後、三菱化学株式会社及び入船規彰より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年３月１７日に訂正請求がなされたものである。
II．訂正の適否
（１）．訂正の内容
　請求された訂正の内容は、訂正請求書の記載からみて、次のとおりのものである。
ア．特許請求の範囲の請求項１の「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度で装飾模様を付与してなることを特徴とする」を、「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度であって且つ１４０〜２５０℃の温度で装飾模様を付与してなることを特徴とする」と訂正する。
イ．段落番号［０００４］の「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度で装飾模様を付与してなることを特徴とする」を「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度であって且つ１４０〜２５０℃の温度で装飾模様を付与してなることを特徴とする」と訂正する。
ウ．段落番号［００１９］の「軟化点、融点又は真空成形温度以上…好ましくは１５０〜２３０℃である。」を「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度であって且つ１４０〜２５０℃の温度とすることにより、シボ保持性の良好な装飾模様付きシートが得られる。好ましくは１５０〜２３０℃である。」と訂正する。
（２）．訂正の適否判断
Ａ．本件訂正において、明細書の特許請求の範囲を前記アのように訂正することは、「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度」を「１４０〜２５０℃の温度」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。
　そして、当該事項のうち上記の「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度」が「１４０〜２５０℃の温度」であることは願書に添付された明細書の段落番号【００1９】に記載されているから、前記訂正アは願書に添付した明細書に記載された事項の範囲内のものであり、かつ特許請求の範囲を実質上拡張し又は変更するものであるとも認められない。
　さらに、明細書の発明の詳細な説明を前記イ及びウのように訂正することは、いずれのものも特許請求の範囲の訂正に伴い、これに整合させるために明細書の発明の詳細な説明の記載を訂正するものであって、明りょうでない記載の釈明を目的とするものに相当するから、これらの訂正は願書に添付した明細書に記載された事項の範囲内のものであり、かつ特許請求の範囲を実質上拡張し又は変更するものであるとも認められない。
Ｂ．次に、訂正後の特許請求の範囲の請求項１及び請求項２に記載された発明（以下「訂正後の本件発明１」及び「訂正後の本件発明２」という。）が、本件出願の際独立して特許を受けることができるものであるかどうかについて、以下で検討する。
　当審で通知した取消理由は、本件特許の請求項１及び請求項２に係る発明は、刊行物１〜３に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであると認められるので、本件特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたというものであるから、以下に前記理由を検討する。
　取消理由で引用した刊行物１〜３には以下の事項が記載されている。
　刊行物１（特開昭６０−１９７７４１号公報）
ア．ポリオレフィン系樹脂と部分架橋型エチレンーαオレフィン系共重合体とを含有する原料からシートを成形し、このシートの表面に、・・・反応性塗料を塗布することを特徴とするシートの製造方法（特許請求の範囲（１））。
イ．本発明は自動車内装材等に用いられるシートの製造方法に関する。・・・目的は、可塑剤を含まず柔軟性、弾力性を保持でき、耐光性、耐熱性、耐寒性が高く、しかも引き掻き強度、表面光沢、表面の手触り感等の表面性能の優れたシートを得ることができるシートの製造方法を提供することにある（第１頁右欄１２行〜第２頁左上欄下より３行）。
ウ．シート加工時に表面模様を付与する場合には、その後の真空成形等の熱成形時に模様が消失するのを防ぐために、ポリオレフィン系樹脂として、プロピレンの単独重合体（ポリプロピレン）あるいはプロピレンと炭素数２〜１０のオレフィンとの共重合体を用いるのが望ましい（第２頁右上欄１２〜１７行）。
エ．混合原料には、必要に応じて・・・プロセスオイル等を混合してもよい（第２頁右下欄６〜８行）。
オ．Ｔダイス付き押出成形機やカレンダー成形機等のプラスチック加工機により、シート状に成形する。なお、上記成形と同時に、シート表面に模様（絞）を付加工してもよい（第２頁右下欄９〜１２行）。
カ．ポリプロピレン樹脂１００重量部に対して部分架橋型エチレンーαオレフィン系共重合体１００重量部を混合して、Ｔダイス付き押出成形機により、０．５ｍｍ厚さのシートを押出すとともに、絞ロールにて片面に絞を付与した。・・・このシート１を赤外線ヒーターにより表面温度が１６０℃になるまで加熱した後、雄引き真空成形法によりインストルメントパネルパッドの形状に成形した（第３頁左下欄７行〜右下欄２行）。
　刊行物２（特開平１−１０３６３９号公報）
キ．１００℃ム−ニ一粘度（ＭＬ１＋４ １００℃）が１５０〜３５０であるオレフィン系共重合体ゴム１００重量部当たり、鉱物油系軟化剤を２０〜１５０重量部含有する油展オレフィン系共重合体ゴム（Ａ）４０〜９５重量％とオレフィン系プラスチック（Ｂ）５〜６０重量％からなる混合物を部分架橋してなることを特徴とするオレフィン系熱可塑性エラストマー組成物（特許請求の範囲（１）項）。
ク．本発明は・・・機械的性質に優れ、加硫ゴム代替が可能なオレフィン系熱可塑性エラストマー組成物に関するものである（第１頁右下欄１５〜１７行）。
ケ．〈実施例〉・・・押出成形性
実施例１・・・このブレンド物を強混練力の得られる２軸混練押出機を用いて・・・ペレット化して物性及び成形性評価などを行った（第５頁左下欄８〜１４行）。
コ．本発明によるオレフィン系ＴＰＥ組成物の加硫ゴム代替用途としては、自動車部品用途で・・・天井材、内装シート、・・・等がある（第９頁左上欄１３行〜右上欄２行）。
　刊行物３（特開平２−２５８２４７号公報）
サ．ポリオレフィン系樹脂と・・・動的に熱処理して得られたエチレン・α−オレフィン系共重合体ゴムの部分架橋物とのブレンド体からなり、表面がエンボス加工された熱可塑性エラストマー層およびポリエチレンまたはポリプロピレンの発泡体層を積層してなる積層体（特許請求の範囲１項）。
シ．本発明は・・・自動車用内装材などとして有効に使用される積層体に関する（第２頁左上欄９〜１１行）。
Ｃ．対比・判断
　前記刊行物１〜３には、訂正後の本件発明１及び２の構成について記載も示唆もされていない。
　すなわち、上記刊行物１のア〜カの記載を総合して整理すると、同号証には、「ポリオレフィン系樹脂と部分架橋型エチレンーαオレフィン系共重合体とを含有する原料からシートを押出成形し、この成形と同時にシート表面に紋を付加工し、次いでシートを雄引き真空成形法により成形する」発明が記載されている。
　訂正後の本件発明１（前者）と刊行物１記載の発明（後者）とを対比すると、後者の「雄引き真空成形法」は前者の「凸引き真空成型法」に相当するから、両者は「シートを押出成形し、この成形と同時にシート表面に紋を付加工し、次いでシートを雄引き真空成形法により成形する。」というシートの成型方法において共通する手段を採用するものではあるが、後者には「ポリオレフィン系樹脂と部分架橋型エチレンーαオレフィン系共重合体とを含有する原料からなるシート」に適した成型方法が示されているだけで、この方法を、「１００℃ム−ニ−粘度（ＭＬ１＋４ １００℃）が８０〜３５０であるオレフィン系共重合体ゴム（Ａ）１００重量部当たり、鉱物油系軟化剤（Ｃ）を１５０重量部以下含有する油展オレフィン系共重合体ゴム（Ｄ）４０〜９５重量％とオレフィン系重合体（Ｂ）５〜６０重量％から成る混合物を部分架橋してなるオレフィン系熱可塑性エラストマー（以下「エラストマー組成物ａ」という。）からなるシート」の如きエラストマーからなるシートに適用すべき技術的動機は見あたらない。
　刊行物２には訂正後の本件発明１の原料組成物である「エラストマー組成物ａ」が記載され、その用途として自動車用内装シートが示されている（上記キ、コ参照）ものの、その成型法については、上記キ〜コを参照しても、押出成型法でペレットを成形することが記載されているだけで、表面の装飾模様の付与や凸引き真空成形については記載も示唆もない。また、刊行物３には、ポリオレフィン系樹脂とエチレン・α−オレフィン系共重合体ゴムの部分架橋物について記載されているものの、該化合物は「エラストマー組成物ａ」と相違するうえ、該化合物から成るシートが凸引き真空成形用に適していることについての記載も示唆もみあたらない。
　したがって、訂正後の本件発明１が、刊行物１〜３に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　また、訂正後の本件発明２は、訂正後の本件発明１を引用し、該発明をさらに限定するものであるから、上記と同じ理由で刊行物１〜３に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　また、下記のとおり本件特許異議申立の理由及び証拠によっても、訂正後の本件発明１及び２を特許すべきでないとすることはできず、他に訂正後の本件発明が特許出願の際独立して特許を受けることができないとすべき理由を発見しない。
Ｄ．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正請求は、特許法等の一部を改正する法律（平成六年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第２項、同条第３項で準用する第１２６条第２〜４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
III．特許異議申立について
（１）三菱化学株式会社について
　特許異議申立人は、甲第１号証（特開昭６０−１９７７４１号公報）、甲第２号証（特開平１−１０３６３９号公報）、甲第３号証（特開昭５４−１２７４６０号公報）及び甲第４号証（特開平２−２５８２４７号公報）を提出し、
１）本件請求項１及び請求項２に係る発明は甲第１号証ないし甲第４号証の刊行物に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、訂正前の本件請求項１及び２に係る特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである、
また、
２）本件特許明細書における、本件特許発明の効果についての記載に不備があるから、本件特許は特許法第３６条第４項の規定に違反してなされたものである、
と主張して、本件特許を取り消すべきであるとする特許異議の申立を行った。
（各甲号証の記載事項）
　上記甲第１，２及び４号証が上記刊行物１〜３に相当するので、その記載事項は上記ア〜シに摘記したとおりである。
　また、甲第３号証には、「高温軟化状態の維持された押出シートに、常温から５０℃前後のエンボスロールとそれよりも高い温度に保持された平行対向圧ロール間でエンボスを行わせると、全面にわたりムラのないエンボス模様を有し、且つシートに爾後二次加工のための熱を作用させてもエンボス模様に消失を生じない」こと（第２頁右上欄最下行〜右下欄下より４行）、及び「前記シートはポリスチロール樹脂である」こと（特許請求の範囲(2)）が記載されている。
（判断）
Ａ．理由１）．について
　上記のII．（２）．Ｂ及びＣに記載したとおり、訂正後の本件発明１及び２は、甲第１、２号証及び甲第４号証の刊行物に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるとはいえない。
　また、甲第３号証を参照しても、同号証にはエンボス模様に消失を生じないポリスチロール樹脂シートの記載はあるものの、エラストマー組成物ａも凸型真空成形についての記載も示唆もない。したがって、上記甲第１，２および４号証記載の発明に同号証の記載を合わせてみても、訂正後の本件発明１及び２を当業者が容易に発明できたものということはできない。
Ｂ．理由２）について
　本件特許明細書の実施例には、比較例より紋流れ等の装飾模様が損なわれる程度の少ないことが記載されており.これはまさに本件発明の効果を示すものに他ならないから、本件特許明細書には異議申立人の主張するような不備は認められない。なお、異議申立人は原反に比して実施例と比較例の発明のＳｍ：平均山間隔が減少しているというが、本件特許は真空成型におけるＳｍの保持が目的であって、比較例のものよりＳｍの減少の度合いが少ないのであるから、当該主張は当を得ないものである。
（２）入船規彰について
　特許異議申立人は、甲第１号証（特開平１−１９５０４０号公報）及び甲第２号証（特開平１−１０３６３９号公報）を提出し、
１）本件請求項１及び請求項２に係る発明は甲第１号証及び甲第２号証の刊行物に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、訂正前の本件請求項１及び２に係る特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであると主張して、本件特許を取り消すべきとしている。
（甲各号証の記載事項）
　甲第１号証には、下記の事項が記載されている。
タ．「（１）合成樹脂からなる骨材成形体の表面に、ポリオレフィン系樹脂と、エチレン・α−オレフィン系重合体ゴムの部分架橋物とのブレンド体からなる熱可塑性エラストマー製の表皮層を積層してなることを特徴とする積層成形体。
（２）ポリオレフィン系樹脂と、エチレン・α‐オレフィン系重合体ゴムの部分架橋物とのブレンド体からなる熱可塑性エラストマー製のシートまたはフィルムを予備加熱した後、金型のキャビィ内壁面に吸引密着させてから型締めし、キャビティ内に流動可塑化状態にある合成樹脂を射出成形して成形することを特徴とする積層成形体の製造方法。
（３）前記熱可塑性エラストマー製のシートまたはフィルムをキャビティ内壁面に吸引密着させて真空成形する金型と、真空成形された前記熱可塑性エラストマー製のシートまたはフィルム製の予備成形品をキャビティ内に装着して型締めする成形用金型とは、互いに別個のものであり、真空成形された前記予備成形品を成形用金型に装着してから型締めし、そのキャビティ内に流動可塑化状態にある合成樹脂を射出充填して成形することを特徴とする請求項２記載の積層成形体の製造方法。
（４）ポリオレフィン系樹脂と、エチレン・α‐オレフィン系重合体ゴムの部分架橋物とのブレンド体からなる熱可塑性エラストマー製のシートまたはフィルムを予備加熱した後、金型のキャビィ内壁面に吸引密着させてから、このシートまたはフィルムの密着したキャビティ内に流動可塑化状態にある合成樹脂を流し込み、その後、型締めして成形することを特徴とする積層成形体の製造方法。
（５）前記熱可塑性エラストマー製のシートまたはフィルムをキャビティ内壁面に吸引密着させて真空成形する金型と、真空成形された前記熱可塑性エラストマー製のシートまたはフィルム製の予備成形品をキャビティ内に装着して型諦めする成形用金型とは、互いに別個のものであり、真空成形された前記予備成形品を成形用金型に装着してからそのキャビティ内に流動可塑化状態にある合成樹脂を流し込み、その後、型締めして成形することを特徴とする請求項４記載の積層成形体の製造方法。」（特許請求の範囲）
チ．「積層成形体は、・・・主に自動車の内外装部品、建材等として広く用いられている。」（第２頁左下欄下より１行〜右上欄５行）、
ツ．「本発明において、ポリオレフィン系樹脂とエチレン・α‐オレフィン系重合体ゴムの部分架橋物とのブレンド体からなる熱可塑性エラストマーシートとしては、次のようなものが示される。・・・ポリオレフィン系樹脂としては、シート成形時の成形しやすさ、シートの耐傷付き性などの点から、ポリエチレンとポリプロピレンとを１０／９０〜７０／３０の重量比で混合して用いることが好ましい。
　また、部分架橋されるべきエチレン・α‐オレフィン系重合体ゴムとしては、・・・強度的な理由からエチレンとα‐オレフィンとが５０／５０〜９０／１０・・・のモル比でムーニー粘度ＭＬ1十4（１２１℃）が約２０以上、好ましくは約４０〜８０のものが使用される・・・エチレン・α‐オレフィン系重合体ゴムの部分架橋は・・・有機ペルオキシドを用いて、動的に熱処理して行われる。
　そして、これらの熱可塑性組成物中には・・・鉱物油軟化材を混合することもできる。」（第３頁左上欄８行〜右下欄８行）
テ．「熱可塑性エラストマー製のシート・・・は、・・・約１５０〜２５０℃の押出機からＴダイ法で押し出し、押し出された溶融状態にあるシート状熱可塑性エラストマーを一対のロールで引き取り成形する。その際、一対のロールの一方を６０〜７０℃に加熱されたエンボス加工用ロールとし、他方を加熱していない通常のロールとしておけば、シートの製造時にその一面をエンボス加工できる。」（第４頁右上欄７〜１８行）、
ト．「＜(1)の製造方法の実施例＞
・・・フィルムを予め加熱しておき、表面処理がしてある場合は処理面を雌型側にして、真空成形により雌型のキャビティ内壁面に吸引密着させて絞り加工した後、雄型を閉じこの雄型側よりキャビティに射出成形機から溶融樹脂を射出充填し、固化してフィルムと一体化した・・・積層成形体について・・・エンボス深さ・・・について評価を行った。」（第５頁左下欄１０行〜右下欄３行）、
ナ．「＜(2)の製造方法の実施例＞」
　・・・フィルムを予め加熱しておき、表面処理がしてある場合は処理面を雌型側にして、真空成形により雌型のキャビティ内壁面に吸引密着させて絞り加工した後、フィルム上に溶融樹脂を配分よく載せ、雄型を閉じ溶融樹脂が固化してフィルムと一体化したところで金型を開いて取り出した。・・・積層成形体について・・・エンボス深さ・・・について評価を行った。」（第９頁左上欄１行〜１２行）。
　甲第２号証は上記刊行物２と同一文献である。
（判断）
　訂正後の本件発明１（前者）を甲第１号証の上記タ〜ナの記載を総合して整理したもの（後者）と対比すると、両者は「エラストマーから成るシートに装飾模様を付与した後、該シートを真空成形する」点で軌を一にするところはある（上記タ〜テ参照）ものの、オレフィン系エラストマー組成物が、前者はＡ成分とＢ成分の混合物の部分架橋物であるのに対し、後者はＡ成分と、Ｂ成分の部分架橋物との混合物からなるものであること、及びシートの真空成形が、前者は凸引き真空成形するものであり、後者は雌型金型に真空成形する（上記ト、ナ参照）点で相違している。
　そして、甲第２号証には、エラストマーａを押出成形してペレットにする旨の記載があるだけで、該組成物を甲第１号証のエラストマー組成物に代えるべき技術的動機は存在しないし、ましてやエラストマーシ−トの凸引き真空成形については記載も示唆もない。
　したがって、訂正後の本件発明１が甲第１及び２号証記載の発明に基いて当業者が容易に発明できたものとすることはできない。
　また、訂正後の本件発明２は、訂正後の本件発明１を引用してさらに限定したものであるから、同様の理由で甲第１及び２号証記載の発明に基づいて当業者が容易に発明できたものとすることはできない。
（むすび）
　以上のとおりであるから、異議申立人の主張はいずれも採用できず、本件特許異議申立の理由及び証拠によって本件特許を取り消すことができない。
　また、他に本件請求項１及び請求項２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
【異議決定日】
平成１２年６月２０日（２０００．６．２０）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
ア．特許請求の範囲の請求項１の「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度で装飾模様を付与してなることを特徴とする」を、「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度であって且つ１４０〜２５０℃の温度で装飾模様を付与してなることを特徴とする」と訂正する。
イ．段落番号［０００４］の「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度で装飾模様を付与してなることを特徴とする」を「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度であって且つ１４０〜２５０℃の温度で装飾模様を付与してなることを特徴とする」と訂正する。
ウ．段落番号［００１９］の「軟化点、融点又は真空成形温度以上…好ましくは１５０〜２３０℃である。」を「軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度であって且つ１４０〜２５０℃の温度とすることにより、シボ保持性の良好な装飾模様付きシートが得られる。好ましくは１５０〜２３０℃である。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートおよび該シートからなる積層体
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　１００℃ムーニー粘度（ＭＬ１＋４１００℃）が８０〜３５０であるオレフィン系共重合体ゴム（Ａ）１００重量部当り、鉱物油系軟化剤（Ｃ）を１５０重量部以下含有する油展オレフィン系共重合体ゴム（Ｄ）４０〜９５重量％とオレフィン系重合体（Ｂ）５〜６０重量％からなる混合物を部分架橋してなるオレフィン系熱可塑性エラストマーからなるシートに、軟化点、融点又は真空成形温度以上の
温度であって且つ１４０〜２５０℃の温度で
　【請求項２】
　請求項１記載の凸引き真空成形用装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートに、ポリエチレン、ポリプロピレンおよびポリウレタンから選ばれる発泡シートを積層してなることを特徴とする積層体。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は装飾模様付き成形体に用いられる熱可塑性エラストマーシートに関する。さらに詳しくはシボ流れ等に代表される装飾模様が損なわれる程度が少なく、外観、感触等に優れ、かつ軟質ポリ塩化ビニール、加硫ゴム等からの代替が可能な装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートおよび該シートからなる積層体に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　熱可塑性エラストマーは加硫工程が不要であり、通常の熱可塑性樹脂の成形機で加工が可能と云う特徴をいかして、自動車部品、家電部品或いは雑貨等を始めとする工業製品の広い分野において用途が開発されてきている。
　一方、従来より熱可塑性樹脂成形品に表皮材を積層することにより、その美観、ソフト感を高め高級化した成形品は広く知られており、その表皮材として、クッション性付与のためにポリオレフィンやポリウレタンなどの発泡層に裏打ちされた軟質ポリ塩化ビニルあるいは熱可塑性エラストマーなどが用いられている。
　しかしながら、ポリ塩化ビニル表皮材は、比重が大きい上に耐光性が劣っており、直射日光の当たる部材の表皮に用いた場合は表面外観の低下が著しい。また、可塑剤を多量に添加することによって軟質化しているために、自動車内装用表皮材として用いた場合には可塑剤の影響のため、フロントガラス等を曇らせるといった問題点がある。さらにポリ塩化ビニルはその構造上、燃焼させると塩酸ガスを発生するため、環境衛生上、廃棄物の焼却処分ができないあるいは各種加工装置を腐食させるなどの問題点もある。
　また、ポリ塩化ビニール以外の熱可塑性エラストマーを表皮材とした場合はポリ塩化ビニールが有する前述の問題の一部は解決されるものの、例えばエンボスロールで凹凸模様の皮シボ等装飾模様がつけられた熱可塑性エラストマーシートを表皮材として用いた真空成形品では、シボ流れ（装飾模様が崩れてしまうこと）が発生し外観、感触を損ねるため、さらに改良が求められている。
　真空成形のなかでも凹引き真空成形は、シボ模様が彫刻されたメス金型を使用し加熱軟化したシートをメス金型上にクランプし、型内空気を吸引し大気圧によりシートを型面に押し付けて成形し、賦形と同時にシボ模様が付与されるためシボ流れの問題はそれほど起こらない。
　一方、凸引き真空成形は、シボが彫刻されていないオス金型を使用し、シボが予め付与されたシートを加熱軟化し、型で押上げたのち真空吸引してシートを型に密着して賦形するため、賦形時に熱と延伸によりシボ流れの問題が発生しやすい。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明の目的はかかる従来技術の課題を解決し、特に凸引き真空成形においてシボ流れの発生が少ない、高級感をさらに高めた装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートおよび該シートからなる積層体を提供することにある。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者らは前記課題を解決するため鋭意、検討の結果、シボ流れは一次加工、即ちエンボスロールでシボ付けがなされた際に発生する残留歪みが二次加工、即ち凸引き真空成形時に弾性回復するために発生すること及び残留歪みを少なくした装飾シートを用いることによりシボ保持性が著るしく改良されることを見出し、本発明に到達した。
　すなわち、本発明は、１００℃ムーニー粘度（ＭＬ１＋４１００℃）が８０〜３５０であるオレフィン系共重合体ゴム（Ａ）１００重量部当り、鉱物油系軟化剤（Ｃ）を１５０重量部以下含有する油展オレフィン系共重合体ゴム（Ｄ）４０〜９５重量％とオレフィン系重合体（Ｂ）５〜６０重量％からなる混合物を部分架橋してなるオレフィン系熱可塑性エラストマーからなるシートに、軟化点、融点又は真空成形温度以上の
温度であって且つ１４０〜２５０℃の温度で
　また、本発明は、該凸引き真空成形用装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートに、ポリエチレン、ポリプロピレンおよびポリウレタンから選ばれる発泡シートを積層してなることを特徴とする積層体に関するものである。
　以下本発明について具体的に説明する。
　【０００５】
　本発明で用いられる熱可塑性エラストマーシートにつき具体的に詳述する。
　本発明で用いられる熱可塑性エラストマーシートは、１００℃ムーニー粘度（ＭＬ１＋４１００℃）が８０〜３５０であるオレフィン系共重合体ゴム（Ａ）１００重量部当り、鉱物油系軟化剤（Ｃ）を１５０重量部以下含有する油展オレフィン系共重合体ゴム（Ｄ）４０〜９５重量％とオレフィン系重合体（Ｂ）５〜６０重量％からなる混合物を部分架橋してなるオレフィン系熱可塑性エラストマーからなるシートである。
　部分架橋してなるオレフィン系熱可塑性エラストマーとは、オレフィン系共重合体ゴムとオレフィン系重合体の混合物を有機過酸化物を用いて、動的熱処理を行い部分架橋したものである。
　【０００６】
　本発明で使用される（Ａ）オレフィン系共重合体ゴムを構成するオレフィン系共重合体ゴムとは、例えばエチレン−プロピレン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体ゴム、エチレン−１−ブテン共重合体ゴム、エチレン−１−ブテン−非共役ジエン共重合体ゴム、プロピレン−１−ブテン共重合体ゴムの如く、オレフィンを主成分とする無定型ランダムな弾性共重合体である。これらの中で、特にエチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体ゴム（以下、「ＥＰＤＭ」という。）が好ましい。非共役ジエンとしてはジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、シクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、エチリデンノルボルネン等がある。
　より具体的な例としては、プロピレン含有量が１０〜５５重量％、好ましくは２０〜４０重量％、非共役ジエン含有量が１〜３０重量％、好ましくは３〜２０’重量％のエチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体ゴムが好ましい。
　プロピレン含有量が１０重量％より少ないと柔軟性が失われ、５５重量％より多いと機械的特性が低下して好ましくない。非共役ジエン含有量が１重量％より少ないと機械的特性が低下し、３０重量％より多いと成形性が低下して好ましくない。
　【０００７】
　本発明において、オレフィン系共重合体ゴム（Ａ）の１００℃ムーニー粘度（ＭＬ１＋４１００℃）は８０〜３５０である。１００℃ムーニー粘度（ＭＬ１＋４１００℃）が、８０より低いと機械的特性が失われ、３５０より高いと成形品の外観が損なわれて好ましくない。
　【０００８】
　本発明において使用される（Ｂ）オレフィン系重合体として好ましいものは、ポリプロピレン又はプロピレンと炭素数が２個以上のα−オレフィンとの共重合体である。炭素数が２個以上のα−オレフィンの具体例としてはエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、１−デセン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン等がある。これらの重合体のメルトフローレートは０．１〜１００ｇ／１０分であり、好ましくは０．５〜５０ｇ／１０分の範囲である。メルトフローレートが０．１ｇ／１０分より小さくても１００ｇ／１０分より大きくても加工性に問題点が生じてくる。
　【０００９】
　次に、本発明で使用される（Ｃ）鉱物油系軟化剤とは、加工性の改良や機械的特性を改良する目的で配合される高沸点の石油留分でパラフィン系、ナフテン系又は芳香族系等があるが、パラフィン系が好ましく用いられる。芳香族成分が多くなると汚染性が強くなり、また耐光性も低下するので好ましくない。
　【００１０】
　本発明において（Ｄ）油展オレフィン系共重合体ゴムは、オレフィン系共重合体ゴム（Ａ）１００重量部当たり鉱物油系軟化剤（Ｃ）を１５０重量部以下、好ましくは２０〜１５０重量部、より好ましくは３０〜１２０重量部含有するものである。共重合体ゴム（Ａ）の１００℃ムーニー粘度（ＭＬ１＋４１００℃）が比較的大きい場合、鉱物油系軟化剤（Ｃ）を添加しない場合は熱可塑性エラストマーとしての流動性が低く、特に押出加工性や射出成形性が損なわれる。一方、１５０重量部より多くなると可塑性が著しく増加して加工性が悪くなり、その上、製品の機械的物性などの性能が低下するので好ましくない。そして、油展オレフィン系共重合体ゴム（Ｄ）の１００℃ムーニー粘度（ＭＬ１＋４１００℃）は、好ましくは３０〜１５０、より好ましくは４０〜１００である。３０より低いと機械的特性が失われ、１５０より高いと成形加工が困難になる傾向にある。
　【００１１】
　次にＥＰＤＭを例として油展オレフィン系共重合体ゴム（油展ＥＰＤＭ）の性質および製造方法等について述べる。
　ＭＬ１＋４１００℃が８０〜３５０と比較的高いＥＰＤＭを用いて鉱物油系軟化剤を大量に配合すると、柔軟性の確保と流動性の向上による加工性の改良、及び機械的特性の改良を同時に満足させることの可能なオレフィン系エラストマー組成物を得ることが出来る。
　【００１２】
　一般にオレフィン系エラストマー組成物には流動性向上剤として鉱物油系軟化剤が用いられているが、本発明者らの研究によれば、油展ＥＰＤＭを用いない場合には、ＥＰＤＭ１００重量部当たり鉱物油系軟化剤を４０重量部以上配合すると、エラストマー組成物表面に軟化剤のブリードが発生し易く、製品の汚染、粘着等がみられ好ましくない。
　しかし、例えばＭＬ１＋４１００℃が８０〜３５０のＥＰＤＭ１００重量部当たり１５０重量部以下の鉱物油系軟化剤が予め配合されている油展ＥＰＤＭを用いると、軟化剤のブリードが少なく、製品の汚染や粘着が認められず、かつ破断強度、破断伸び、圧縮永久歪みなどの物性の秀れたエラストマー組成物を得ることが出来る。この鉱物油系軟化剤の配合比が大きいにもかかわらず、軟化剤のブリードが認められないのは、比較的ムーニー粘度の高いＥＰＤＭを用いると鉱物油系軟化剤の許容油展量の上限が上昇すること、及び予め好適に加えられた軟化剤がＥＰＤＭの中に均一分散する為等と考えられる。
　【００１３】
　ＥＰＤＭの油展方法は公知の方法が用いられる。例えば、ロールやバンバリーミキサーのような装置を用い、ＥＰＤＭと鉱物油系軟化剤を機械的に混練する方法で油展する方法、あるいはＥＰＤＭ溶液に所定量の鉱物油系軟化剤を添加し、その後、スチームストリッピング等の方法により脱溶媒して得る方法などがある。このうち好ましい油展方法としてはＥＰＤＭ溶液を用いる方法であり、ＥＰＤＭ溶液は重合で得られるＥＰＤＭ溶液を用いる方が、操作が容易である。
　【００１４】
　（Ａ）オレフィン系共重合体ゴム及び（Ｂ）オレフィン系重合体からなる混合物を部分架橋させる有機過酸化物としては、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、１，３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（パーオキシベンゾイル）ヘキシン−３、ジクミルパーオキシド等がある。これらの中では臭気性、スコーチ性の点で特に２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンが好ましい。
　有機過酸化物の添加量はオレフィン系共重合体ゴム（Ａ）とオレフィン系重合体（Ｂ）の合計１００重量部に対して０．００５〜２．０重量部、好ましくは０．０１〜０．６重量部の範囲で選ぶことができる。０．００５重量部未満では架橋反応の効果が小さく、２．０重量部を超えると反応の制御が難しく、又経済的にも有利ではない。
　【００１５】
　該有機過酸化物による部分架橋時に架橋助剤として、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド、トルイレンビスマレイミドＰ−キノンジオキシム、ニトロベンゼン、ジフェニルグアニジン、トリメチロールプロパン等のパーオキサイド架橋助剤、又はジビニルベンゼン、エチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、アリルメタクリレート等の多官能性のビニルモノマーを併存させることが出来る。このような化合物の配合により、均一且つ緩和な架橋反応が起こり、機械的特性を向上させることが可能である。
　架橋助剤の添加量はオレフィン系共重合体ゴム（Ａ）とオレフィン系重合体（Ｂ）の合計１００重量部に対して、０．０１〜４．０重量部の範囲で選ぶことが出来る。好ましくは０．０５〜２．０重量部である。０．０１重量部未満では効果が現れ難く、４重量部を超えることは経済的に有利ではない。
　【００１６】
　次に本発明において、装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートを得る工程は、上記熱可塑性エラストマーからシートを成形する圧延工程と該シートに装飾模様を付与するエンボス加工工程に大別され、オンライン、オフラインいずれかの方式が用いられる。圧延工程では押出し機で溶融混練された熱可塑性エラストマーをＴダイを介してカレンダーロール等のロールで圧延する方法とバンパリーミキサーで溶融混練された熱可塑性エラストマーをウォーミングロール等を介してカレンダーロール等で圧延する方法があり、いずれの場合もオレフィン系熱可塑性エラストマーの加工温度条件としては、１４０〜２５０℃が好ましい。
　【００１７】
　圧延工程では適切な温度条件とバンク調整により、厚み変動が小さく、表面状態の優れたエラストマーシートが得られる。又、圧延工程で、ポリエチレン、ポリプロピレンおよびポリウレタンから選ばれる発泡シートとの積層を同時に行なうこともできる。
　【００１８】
　次にエンボス加工工程（装飾模様を付与する工程）につき述べる。エンボス加工においては、装飾効果以外にも感触、摩擦特性等の改善のために各種のシボ（装飾模様）パターンが多用される。種類としては皮シボ、梨地、ヘヤーライン等が挙げられるが、自動車内装用途では種々の皮シボが多く用いられる。軟化点、融点または真空成形温度以上に加熱した熱可塑性エラストマーからなるシートを、エンボスロールとパッキングロール問で加圧し、エンボスロールの凹凸模様をシートに転写させるが、この時の加熱方法としては蒸気、加熱油等の熱源を用いて加熱されたエンボスロールを用いる方法、又は熱風、赤外線、電熱等によりシートを加熱する方法等があるが、いずれも本発明で使用可能である。
　【００１９】
　温度条件としては熱可塑性エラストマーの軟化点、融点又は真空成形温度以上の温度
であって且つ１４０〜２５０℃の温度
得られる。好ましくは１５０〜２３０℃である。
　【００２０】
　次に、このようにして得られた装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートを用いた凸引き真空成形法につき説明する。該凸引き真空成形法としては、ドレープ成形法、エアースリップ成形法、スナップバック成形法、リバースドロー成形法等があり適宜、最適の成形法が選択される。
　装飾模様付きオレフィン系熱可塑性エラストマーシートの真空成形温度条件は、好ましくは１３０〜２４０℃、より好ましくは１４０〜２３０℃である。
　成形品は、オフライン方式で真空成形機を独立して用いて得られる場合が一般的であるが、後述する最終製品を得るための成形機の金型が凸引き真空成形型を兼ねたものを用いても良い。
　【００２１】
　次に、後述の最終製品を得るために、前記凸引き真空成形品と芯材を一体化する方法としては、例えば、射出成形、射出プレス成形、プレス成形、スタンピング成形等が挙げられ、芯材としては、溶融合成樹脂、板状のスタンパブルシート又は木粉ボード等を加熱軟化したもの或いはすでに予備賦形したものが用いられ、成形方法との組み合わせにより適宜、選択される。
　又、クッション性を高めるためポリウレタンの注入発泡成形も併用され得る。
　【００２２】
　一般に、上記凸引き真空成形品と芯材を一体化して最終製品とした場合、製品表面の装飾模様が原反（装飾模様付き熱可塑性エラストマーシート）に比し著るしく損なわれ商品価値を低下するという不良現象がより顕著に現われることから、本発明による改良効果はかかる最終製品においても、顕著である。
　すなわち、前記不良現象は、真空成形時に熱可塑性エラストマーシートを加熱した際、シート押出し〜シボ転写の工程で発生した残留歪みの緩和により、原反のシボパターンに比しシボの荒さおよび山と山の間隔が拡大することにより平坦化してしまうこと（シボ流れ）に起因しており、本発明による特定のエンボス加工条件では残留歪みの少ないシートが得られることよりシボ保持率の良好な真空成形品が得られ、最終製品においてもシボ流れが少ないという顕著な効果をもたらすものである。
　【００２３】
　本発明による装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートおよび該シートからなる積層体を用いた最終製品としては、次に示す種々の工業製品がある。
　自動車部品においては、自動車のインストルメントパネル、コンソールボックス、アームレスト、ヘッドレスト、ドアトリム、リアパネル、ピラートリム、サンバンザー、トランクルームトリム、トランクリッドトリム、エアーバッグ収納ボックス、シートバックル、ヘッドライナー、グローブボックス、ステアリングホイールカバー、天井材等の内装材が挙げられる。
　【００２４】
　家電・ＯＡ機器部品においては、テレビ、ビデオ、洗濯機、乾燥機、掃除機、クーラー、エアコン、リモコンケース、電子レンジ、トースター、コーヒーメーカー、ポット、ジャー、食器洗い器、電気カミソリ、ヘアードライヤー、マイク、ヘッドホーン、ビューティー器具、ＣＤ・カセット収納箱、パーソナルコンピューター、タイプライター、映写機、電話、コピー機、ファクシミリ、テレックス等のハウジング材に適する。
　【００２５】
　スポーツ用品分野においては、スポーツシューズ装飾部品、各種球技のラケット・スポーツ機器・用品のグリップ、自転車・二輪車・三輪車のサドル材等に適する。
　建築・住宅部品においては、家具・机・椅子、門・扉・塀、壁装飾材料・天井装飾材料・カーテンウォール等の材料、台所・洗面所・トイレ等の屋内用床材、ベランダ・テラス・バルコニー・カーポート等の屋内用床材、玄関マット・テーブルクロス・コースター・灰皿敷等の敷物に適する。
　【００２６】
　その他の工業部品分野においては、例えば、電動工具類のグリップ、ホース、パッキング材料等に適する。
　それ以外にも、かばん・ケース類・ファイル・手帳・アルバム・文房具・カメラボディー・人形やその他玩具等の材料、また、額の外枠に適している。
　【００２７】
　【実施例】
　以下、実施例によって本発明の内容を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。
　尚、これらの実施例および比較例における物性測定に用いた試験方法は以下の通りである。
　（１）ムーニー粘度（ＭＬ１＋４１００℃）
　　　　ＡＳＴＭ　Ｄ９２７−５７Ｔに準拠して測定した。
　（２）メルトフローレート（ＭＦＲ）：
　　　　ＪＩＳ　Ｋ−７２１０に準拠して測定した。２３０℃、２．１６ｋｇ。
　【００２８】
　（３）表面荒さ
　　　　三豊（株）製　サーフコム５５４Ａ型触針式表面粗さ計を用いた。
　　　　Ｒｚ：十点平均粗さ、Ｓｍ：平均山間隔、測定距離：２５ｍｍ、測定速度：０．３ｍｍ／ｓｅｃ、カットオフ：２，５ｍｍ以上。
　　　　シボ保持率を数１により算出した。
　【００２９】
　【数１】
　〔真空成形品Ｒｚ（Ｓｍ）〕／〔原反（真空成形前貼合シート）Ｒｚ（Ｓｍ）〕×１００（％）
　【００３０】
　（４）外観
　成形品のシボ保持性について肉眼観察した。
　　◎：極めて良好　　　　　△：不良　
　　○：良好　　　　　　　　×：著しく不良
　【００３１】
　実施例１
　ＥＰＤＭ−１〔エチレン−プロピレン−エチリデンノルボルネン（ＥＮＢ）共重合体ゴム、ヨウ素価＝１０、プロピレン含有量＝３０重量％、ＭＬ１＋４１００℃＝１４３〕の５重量％ヘキサン溶液中に、ＥＰＤＭ−１　１００重量部当たり鉱物油系軟化剤（出光興産、ダイアナプロセスオイルＰＷ−３８０）４０重量部を添加し、その後スチームストリッピングで脱溶媒にて得られた油展ＥＰＤＭ−１（ＭＬ１＋４１００℃＝７８）７０重量部とポリプロピレン−１（ＭＦＲ＝２．０ｇ／１０分、ホモタイプ）３０重量部及び架橋助剤としてＮ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド（住友化学社製、スミファインＢＭ）０．４重量部、更に光安定剤としてスミソープ３００（住友化学社製）０．３重量部、サノールＬＳ−７７０（三共社製）０．２重量部、熱安定剤としてイルガノックス１０１０（チバ・ガイギー社製）０．２重量部、ウルトラノックス６２６（ボルグワーナー社製）０．１重量部をバンパリーミキサーで１７０〜２００℃×７分混練した後、押出機を用いてペレット状マスターバッチを作製した。次いで該マスターバッチ１００重量部当たり０．０４重量部の２，５−ジメチル−２，５ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン（以下「有機過酸化物」と記す）をヘンシェルミキサーを用いて均一ブレンド操作を３分間行った。
　このブレンド物を二軸混練押出機（日本製鋼所ＴＥＸ−４４ＨＣ）を用いて、２４０〜２６０℃で約３０秒間動的熱処理を行ない、部分架橋してなる熱可塑性エラストマーペレットを得た。
　【００３２】
　次いで、４０ｍｍφＴダイシート加工機（エンボスロールとして皮シボロールを装備）を用いて、該熱可塑性エラストマーのシート成形と装飾模様（皮シボ）の付与（転写）を逐次的に行い、次いでポリプロピレン発泡シート（東レ社製トーレペフＰＰ−ＰＰＳＭ１５０３０）を積層し、装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートからなる積層体（貼合シート）を得た。
　貼合シートにおける熱可塑性エラストマーシート（原反）の厚みは１．０ｍｍとした。シボ転写時の皮シボロールの表面温度は１５０℃（軟化点以上）であった。
　次に真空成形機（ナカクラ企販（株）社製ＴＦ−１６−ＶＰ形）と箱形状のＡｌ製オス金型を用いて、上記貼合シートの凸引き真空成形を行い箱形状の真空成形品を得た。金型の形状を図１に示した。図１の寸法の単位はｍｍである。この時の加熱シートの表面温度（真空成形温度）は１８０℃であった。
　【００３３】
実施例２〜３
　シボ転写時の皮シボロールの表面温度を、実施例２では１５０℃を１８０℃（融点以上）に、実施例３では１５０℃を２００℃（真空成形温度以上）に変更した以外は実施例１と同様に実施した。
　【００３４】
比較例１〜２
　シボ転写時の皮シボロールの表面温度を、比較例１では１５０℃を６０℃に、比較例２では１５０℃を１００℃に変更した以外は実施例１と同様に実施した。
　【００３５】
　【００３６】
比較例３
　油展ＥＰＤＭ−１に代えて、ＥＰＤＭ−２［非共役ジエン−エチリデンノルボルネン（ＥＮＢ）、ヨウ素価＝１１、プロピレン含有量＝３０重量％、ＭＬ１＋４１００℃＝９７］１００重量部当り、鉱物油系軟化剤２０重量部を添加して得られた油展ＥＰＤＭ−２を使用し、皮シボロールの表面温度を６０℃に変更した以外は実施例１と同様に実施した。
　実施例１〜３及び比較例１〜３の評価結果を表１に示した。
　実施例１〜３は比較例１〜３に比し、真空成形品の肉眼による判定でのシボ残りも良好であった。又、シボ保持率も高かった。
　【００３７】
　【表１】
　【００３８】
　【発明の効果】
　以上述べたように、本発明によれば従来技術の課題を解決し、特に凸引き真空成形においてシボ流れの発生が少なく、高級感をさらに高めた装飾模様付き熱可塑性エラストマーシートおよび該シートからなる積層体を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　本発明の実施例において使用した、凸引き真空成形用金型の形状を表わす図である。