【事件の表示】
　特許第２８６０５７０号「セラミックス接合体とその利用物」の請求項１ないし６に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８６０５７０号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　特許出願　　　　　　　　　　　　平成　１年１１月２７日
　設定登録　　　　　　　　　　　　平成１０年１２月１１日
　　　　　　　　　　　　　　　　（特許第２８６０５７０号）
　特許公報発行　　　　　　　　　　平成１１年　２月２４日
　特許異議の申立て　　　　　　　　平成１１年　８月２４日
　　　　　　　　　　　　　　　　（申立人　竹　宮　茂　文）
　取消理由通知　　　　　　　　　　平成１２年　３月　２日
　意見書、訂正請求書　　　　　　　平成１２年　５月　９日
　取消理由通知　　　　　　　　　　平成１２年　６月　９日
　訂正請求書　　　　　　　　　　　平成１２年　６月２０日
　訂正請求取下書（平成１２年５月９日付けのもの）
                                  平成１２年　６月２０日
II．訂正の内容
　平成１２年６月２０日付けの訂正請求書における訂正の要旨は次のとおりである。
１．訂正事項ａ
　特許明細書の特許請求の範囲の請求項１に「結晶構造を持つ２種の微結晶が混在している一定の幅を持った界面領域」（特許公報１欄４〜６行）とあるのを「結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域」に訂正する。
２．訂正事項ｂ
　特許明細書の特許請求の範囲の請求項２に「１０μｍ以下」（同公報２欄３〜４行）とあるのを「１．５μｍ以上、１０μｍ未満」に訂正する。
３．訂正事項ｃ
　特許明細書の特許請求の範囲の請求項３を削除する。
４．訂正事項ｄ
　特許明細書の特許請求の範囲の請求項４に「結晶構造を持つ２種の微結晶が混在している一定の幅を持った界面領域」（同許公報２欄１２〜１３行）とあるのを「結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域」に訂正すると共に、請求項の番号を「３」に繰り上げる。
５．訂正事項ｅ
　特許請求の範囲における請求項５に「１０μｍ以下」（同公報３欄１１〜１２行）とあるのを「１．５μｍ以上、１０μｍ未満」に訂正し、同「請求項４記載の」（同公報３欄１２行）とあるのを「請求項３記載の」に訂正すると共に、請求項の番号を「４」に繰り上げる。
６．訂正事項ｆ
　特許明細書の特許請求の範囲の請求項６を削除する。
７．訂正事項ｇ
　特許明細書６頁１５〜１６行（同公報４欄１９行）に「それぞれ１０μｍ未満であって」とあるのを「それぞれ１．５μｍ以上、１０μｍ未満であって、」に訂正する。
８．訂正事項ｈ
　特許明細書６頁１８行（同公報４欄２１行）に「１０μｍ以上であり、」とあるのを「１０μｍ以上、７０μｍ以下であり、」に訂正する。
９．訂正事項ｉ
　特許明細書９頁１行（同公報５欄７〜８行）に「結晶構造を持つ２種の」とあるのを「結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ」に訂正する。
１０．訂正事項ｊ
　特許明細書９頁２行（同公報５欄８行）に「一定の幅を持った」とあるのを「一定範囲内の幅を持った」に訂正する。
１１．訂正事項ｋ
　特許明細書９頁１６〜１７行（同公報５欄２１〜２２行）に「いずれも１０μｍ以下である」とあるのを「いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ未満である」に訂正する。
１２．訂正事項ｌ
　特許明細書９頁１９行（同公報５欄２４行）に「少なくとも１０μｍある」とあるのを「１０μｍ以上、７０μｍ以下である」に訂正する。
１３．訂正事項ｍ
　特許明細書１０頁５〜６行（同公報５欄３０行）に「結晶構造を持つ２種の」とあるのを「結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の」に訂正する。
１４．訂正事項ｎ
　特許明細書１０頁６行（同公報５欄３１行）に「一定の幅を持った」とあるのを「一定範囲内の幅を持った」に訂正する。
１５．訂正事項ｏ
　特許明細書１１頁１〜２行（同公報５欄４４〜４５行）に「いずれも１０μｍ以下である」とあるのを「いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ未満である」に訂正する。
１６．訂正事項ｐ
　　特許明細書１１頁４行（同公報５欄４７行）に「少なくとも１０μｍある」とあるのを「１０μｍ以上、７０μｍ以下である」に訂正する。
１７．訂正事項ｑ
　特許明細書１１頁５行（同公報５欄４８行）に「特徴とする請求項（ニ）または（ホ）記載の」とあるのを「特徴とする（ニ）または（ホ）記載の」に訂正する。
１８．訂正事項ｒ
　特許明細書１１頁２０行（同公報６欄１０行）に「得られて」とあるのを「得られた」に訂正する。
１９．訂正事項ｓ
　特許明細書１４頁３行（同公報６欄５０行）に「部分の引張試験」とあるのを「接合部分の引張試験」に訂正する。
２０．訂正事項ｔ
　特許明細書１７頁１〜４行（同公報９欄８〜１０行）に「ＢａＴｉＯ３からなるペロブスカイト型結晶構造をもつ約２．５μｍの微結晶とＢａＴｉＯ３からなるペロブスカイト型結晶構造をもつ約２．０μｍの微結晶が」とあるのを「ＢａＴｉＯ３からなるペロブスカイト型結晶構造をもつ約２．０μｍの微結晶が」に訂正する。
（なお、他の訂正請求はいずれも特許公報掲載時の誤植に基くものであるので、不要であるため、省略した。）
　
III．訂正の適否に対する判断
１．訂正の目的、新規事項、拡張・変更
１．１　訂正事項ａについて
　上記訂正事項ａは、特許明細書の請求項１では、２種の微結晶の粒径については何も限定されておらず、また、界面領域の幅については、「一定の幅を持った」との限定があるにしても、その具体的大きさについては何も記載されていなかったものを、前者については「一定範囲内の粒径を持つ」ものに限定すると共に、後者については「１０μｍ以上、７０μｍ以下」と具体的に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮に該当する。
　そして、界面領域に存在する２種の微結晶の粒径については、特許明細書９頁１５〜１８行（特許公報５欄２０〜２２行）には「（ロ）前記第１のセラミックスおよび前記第２のセラミックスのそれぞれのび結晶の粒径が、いずれも１０μｍ以下であることを特徴とする」と記載され、また、実施例１〜７及び比較例１〜４の結果を表した第１表の記載によれば、実施例１〜７では２種の微結晶は１．５μｍ〜７μｍの範囲内の粒径を有していたことが示されていたし、さらに、界面領域の幅の具体的大きさについても、上記第１表の実施例１〜７の記載からして、「１０μｍ以上、７０μｍ以下」である必要があることが一義的に読みとれるから、上記訂正事項ａは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
１．２　訂正事項ｂについて
　上記訂正事項ｂは、特許明細書の請求項２では２種の微結晶の粒径につきいずれも「１０μｍ以下」と限定されていたものをより狭い範囲である「１．５μｍ以上、１０μｍ未満」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮に相当する。
　また、上記表１の実施例１〜７の記載によると、実施例に相当する２種の微結晶の粒径の下限値は「実施例３」の「１．５μｍ」であることが一義的に読みとれ、また、上限値については特許明細書６頁１５〜１６行（同公報４欄１８〜１９行）に「具体的には上記２種の微結晶の粒径がそれぞれ１０μｍ未満であって」と記載されていたから、上記訂正事項ｂは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
１．３　訂正事項ｃ及びｆについて
　上記訂正事項ｃ及びｆは、特定の請求項の削除であるから、特許請求の範囲の減縮相当し、また、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
１．４　訂正事項ｄについて
　上記訂正事項ｄは、特許明細書の請求項４では、２種の微結晶の粒径については何も限定されておらず、また、界面領域の幅については、「一定の幅を持った」との限定があるにしても、その具体的大きさについては何も記載されていなかったものを、前者については「一定範囲内の粒径を持つ」ものに限定すると共に、後者については「１０μｍ以上、７０μｍ以下」と具体的に限定し、さらに、上記訂正事項ｃで請求項３が削除されたことに伴い、請求項の番号をこれに整合するように訂正するものであるから、特許請求の範囲の減縮及び明りょうでない記載の釈明に該当する。
　そして、界面領域に存在する２種の微結晶の粒径及び界面領域の幅の具体的大きさについては、上記「III．１．１」で述べたのと同様に解されるから、上記訂正事項ｄは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
１．５　訂正事項ｅ
　上記訂正事項ｅは、特許明細書の請求項５では２種の微結晶の粒径につきいずれも「１０μｍ以下」と限定されていたものをより狭い範囲である「１．５μｍ以上、１０μｍ未満」に限定すると共に、上記訂正事項ｃで請求項３が削除され、かつ、引用していた請求項の番号が上記訂正事項ｄで変化したことに伴い、請求項の番号及び引用する請求項の番号をこれに整合するように訂正するものであるから、特許請求の範囲の減縮及び明りょうでない記載の釈明に相当する。
　また、２種の微結晶の粒径については、上記「III．１．２」で述べたのと同様に解されるから、上記訂正事項ｅは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
１．６　訂正事項ｇ、ｋ及びｏについて
　上記訂正事項ｇ、ｋ及びｏは、上記訂正事項ｂ及びｅにより請求項２及び４が訂正されたことに伴い、発明の詳細な説明をこれに整合するように訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明に相当し、また、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
１．７　訂正事項ｈ〜ｊ，ｌ〜ｎ及びｐについて
　上記訂正事項ｈ〜ｊ，ｌ〜ｎ及びｐは、上記訂正事項ａ及びｄにより請求項１及び３が訂正されたことに伴い、発明の詳細な説明をこれに整合するように訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明に相当し、また、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
１．８　訂正事項ｑ及びｒ
　上記訂正事項ｑ及びｒは、誤記の訂正に相当し、また、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
１．９　訂正事項ｓ
　上記訂正事項ｓは、実施例２〜７における引張試験及び電子顕微鏡による観察を行う「部分」がどこであるか明らかではなかったものを「接合部分」であることを明らかにしたものであるから、明りょうでない記載の釈明に相当する。
　そして、実施例１に関し特許明細書１２頁１６〜１８行（同公報６欄２５〜２７行）に「この試料の上記接合面の接合強度を測定するため、円筒状試料の両端を引張試験機に固定して引張り、」と記載され、また、比較例１〜４に関し特許明細書１４頁１０〜１１行（同公報８欄２〜３行）に「接合部分の引張試験および観察を行った結果を第１表に示す。」と記載されていたように、表１に実施例２〜７の結果と共に示されている実施例１及び比較例１〜４の引張強度は「接合部分」のものであることが明確に示されていたから、実施例２〜７の引張強度も「接合部分」のものであることは明らかである。
　従って、上記訂正事項ｓは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
１．１０　訂正事項ｔ
　上記訂正事項ｔは、「ＢａＴｉＯ３からなるペロブスカイト型結晶構造をもつ微結晶」が重複的に記載されていて不明りょうになっていたのを一方を削除することにより明りょうになるように訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明に相当する。
　また、特許明細書１６頁５〜６行（同公報７欄４９〜５０行）に「スピネル型の結晶構造を有するＺｎ−Ｎｉフェライト粉末を得た。」と、同じく１６頁９〜１０行（同公報９欄４７〜４８行）に「ペロブスカイト型の結晶構造を有するセラミック粉末を得た。」と、同じく１６頁１１〜１２行に「次に得られたそれぞれの粉末を用いて実施例１と同様な方法で資料を作成した。」と記載されており、一方、実施例１では、第１図に示すように、接合境界面域に結晶構造の異なる２種のセラミックス（スピネル型及びルチル型）の微結晶が存在しているものが示されていることから、実施例８にかかる訂正前のペロブスカイト型結晶構造についての記載は重複記載であることは自明である。
　したがって、上記訂正事項ｔは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
２．独立特許要件
２．１　訂正明細書に記載された発明
　訂正請求書に添付された全文訂正明細書の特許請求の範囲の各請求項の記載は次のとおりである。
【請求項１】結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体であって、第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域があり、第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的であるため、該界面領域内には、その両端部分をも含めて応力の集中する断面が存在しない構造となっていることを特徴とするセラミックス接合体。
【請求項２】前記第１のセラミックスおよび前記第２のセラミックスそれぞれの微結晶の粒径が、いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ末満であることを特徴とする請求項１記載のセラミックス接合体。
【請求項３】結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体からなる積層ＬＣフィルターであって、第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域があり、第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的であるため、該界面領域内には、その両端部分をも含めて応力の集中する断面が存在しない構造となっていることを特徴とする積層ＬＣフィルター。
【請求項４】前記第１のセラミックスおよび前記第２のセラミックスそれぞれの微結晶の粒径が、いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ未満であることを特徴とする請求項３記載の積層ＬＣフィルター。
（以下、上記各請求項に係る発明を順に「本件訂正発明１」〜「本件訂正発明４」という。）
２．２　取消理由の概要
（１）平成１２年３月２日付けの取消理由の概要は、次のとおりである。
（取消理由の１）
　本件特許の請求項１〜６に係る発明は、下記引用例１及び２に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであると認められるから、該発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　　　　　　　　　　　　　　　記
　　引用例１．特公昭６２−　５７０４２号公報（甲第１号証に該当）
　　引用例２．特開平　１−２２６７７６号公報（甲第２号証に該当）
（取消理由の２）
　本件特許明細書には以下に示す理由により記載不備が存在すると認められるから、本件請求項１及び４に係る発明の特許は、明細書の記載が特許法第３６条第４項及び５項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである。
　　　　　　　　　　　　　　　記
　本件特許明細書の請求項１及び４には、界面領域の幅や各結晶の粒径については何も限定されていないので、本件特許明細書の実施例と比較例とを区別するために必要不可欠な構成が記載されていない。
（２）平成１２年６月９日付けの取消理由の概要は、次のとおりである。
　本件特許明細書の請求項１，２，４及び５の記載では、「一定の幅を持った界面領域」の具体的構成が明確でない。
　したがって、本件請求項１，２，４及び５に係る発明の特許は、明細書の記載が特許法第３６条第４項及び５項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである。
２．３　取消理由についての判断
　上記（２）の取消理由及び上記（１）の取消理由中「取消理由の２」は、平成１２年６月２０日付けの訂正請求書により請求項１及び４の「それぞれのセラミックスの結晶構造を持つ２種の微結晶が混在している一定の幅を持った界面領域」が「それぞれのセラミックスの結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在指定いる１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域」訂正され、請求項２及び５の「いずれも１０μｍ以下」が「いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ未満」に訂正（さらに請求項３及び６が削除されて請求項の番号が繰り上がった）されたため、解消された。
　そこで以下において、上記（１）の取消理由中「取消理由の１」ついて検討する。
２．３．１　各引用例の記載
（引用例１）
　上記引用例１には、「誘電体磁器材料」に関し、
(1-1)「本発明は低温焼結型で高いＱを有する誘電体磁器材料に係り、特に一括焼結体により構成されるＬＣ複合チップ素子のコンデンサ部分として好適な低温焼結誘電体磁器材料に関するものである。」（１欄１０〜１３行）、
(1-2)「本発明者等はその熱膨張係数が９０〜１００×１０−７／℃である磁性フェライトと一緒に焼成されるときに磁性フェライトとの間に熱膨張係数の実質的な差がなく、且つそれに対して十分な接着強度を有する材料を探求した結果、ＴｉＯ２主体でＣｕＯまたはＣｕＯとＭｎ酸化物の混合焼結体が所期の目的を達成するものであることを見出した。」（４欄３〜１０行）、
(1-3)「実施例１　市販の酸化チタン、酸化銅、炭酸マンガンを、ＴｉＯ２ ９５．０モル％、ＣｕＯ ５．０モル％、ＭｎＣＯ３ ０．７５７ｗｔ％の割合で重量１００ｇｒになるように秤量し、…（中略）…８６０℃で２時間空気中で焼結してチップコンデンサを得た。」（４欄２３〜３８行）、
(1-4)「実施例３　焼成温度８６０℃で空気中で焼成して得たＮｉ、Ｃｕ、Ｚｎフェライトで、特性として…（中略）…を有する磁性フェライトを巻数１０ＴＳで積層し、その上に上記実施例１の誘電体材料を積層し、ＬＣ複合チップ部品とし、８６０℃で２時間空気中で焼成してＬＣ複合チップ部品の焼結体を得た。」（５欄２８〜３５行）、
(1-5)「本発明によれば磁性フェライトと略同じ熱膨張係数を有し、同一温度で焼成可能な誘電体を提供することができるので、中間層を使用することなくＬＣ複合チップ部品を１回の焼成で一括焼成することができる。」（６欄２５〜２９行）、
との記載がある。
（引用例２）
　上記引用例２には、「異種フェライトの接合方法」に関し、
(2-1)「異なる組成を有する２種のフェライト粉末をそれぞれ冷間において成形する第１次成形工程と、これらの成形体を接合した状態で冷間静水圧プレスを施す第２次成型工程と、接合された成形体を焼成する焼成工程とを有することを特徴とする異種フェライトの接合方法。」（１頁左下欄特許請求の範囲）、
(2-2)「複合フェライト素材を、磁気特性、機械的特性を劣化させずに作製するためには、特にその継ぎ目部分において連続性を持たせることが必要であり、」（２頁左上欄１６〜１９行）、
(2-3)「第１次成形工程においてそれぞれ成型された２種のフェライト素材が、第２次成形工程において静水圧圧縮により、その接合面を密着させつつ再度圧縮成形される。そして圧縮成形を受けた状態で焼結工程において焼成され、接合面において結晶構造の連続性をもつ一体のフェライトとなる。」（２頁左下欄９〜１４行）、
(2-4)「この分断面上において、接合面１３に直交する方向に順次成分元素をＸＭＡ（Ｘ線マイクロアナライザ）により分析した結果を第５図に示す。これによれば、接合面を挟んで双方に６０μｍの範囲で成分元素が拡散していることが分かる。」（３頁右上欄５〜１０行）、との記載があるほか、
(2-5)２頁右下欄第１表には、実施例で使用された異種セラミックスＡ及びＢの組成に関し、セラミックスＡの組成はＦｅ２Ｏ３：５３ｍｏｌ％、ＭｎＯ：３１ｍｏｌ％及びＺｎＯ：１６ｍｏｌ％であり、セラミックスＢの組成はＦｅ２Ｏ３：５２ｍｏｌ％、ＭｎＯ：２７ｍｏｌ％及びＺｎＯ：２１ｍｏｌ％であることが、示されている。
２．３．２　対比・判断
　本件訂正発明１〜４は、結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体ないしは該接合体からなる積層ＬＣフィルターにおいて、「第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持ち」かつ「２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域があり、第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的である」という構成を備えることにより、「接合強度が高く、かつ熱サイクルによる接合強度による劣化がないので、高性能で信頼性の高いＬＣ複合部品を得ることができる」（同公報１０欄２〜４行）という効果を奏するものである。
　一方、上記引用例１には、「ＴｉＯ２主体でＣｕＯまたはＣｕＯとＭｎ酸化物の混合焼結体」と「Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎフェライト」との接合体からなるＬＣ複合チップ部品が記載され、両セラミックスは熱膨張係数の実質的差異がないために中間層を使用することなく１回の焼成で一括焼成できることも示されているが、両セラミックスの接合部分の具体的構成については何も記載されていないし示唆もされていない。
　また、上記引用例２には、異なる組成を有する２種のフェライトの接合体が記載され、その接合部では結晶構造が連続性を持っていること及び接合面を挟んで双方に６０μｍの範囲で成分元素が拡散しいることも示されているが、その２種のフェライトは、上記「(2-3)」に「接合面において結晶構造の連続性を持つ一体のフェライトとなる。」と記載され、さらに、上記「(2-5)」に示したように、２種のセラミックスの含有成分は共通しているばかりか各成分の含有割合にほとんど差異がないことからすると、同じ結晶構造型のものであると認めざるを得ない。
　したがって、上記引用例１に記載の発明と上記引用例２に記載の発明とは、接合する２種のセラミックスの結晶構造型が前者では異なるのに対し後者では同じであるので、たとえ上記引用例２の記載を考慮して上記引用例１に記載されている接合体の接合部分の具体的構成について考察したところで、引用例１に記載の発明における両セラミックスの接合部分の具体的構成について予測することは困難であると認められる。
　このことは、たとえ単に結晶構造型の異なる２種のセラミックス原料からなる成形体を接合して同時に焼成したとしても、必ずしも「第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持ち」かつ「２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域があり、第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的である」ものが得られるわけではないことは、本件訂正明細書の実施例１〜８及び比較例１〜５の記載を対比することにより確認し得ることである。
　してみれば、本件訂正発明１〜４は上記引用例１及び２に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　以上のとおりであるから、本件訂正発明１〜４は特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
３．訂正の認否
　したがって、上記「III．１．」及び「III．２．３」に述べたように、上記訂正は、平成６年改正法附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる平成１１年改正前の特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書き、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
IV．特許異議の申立についての判断
１．特許異議の申立ての理由の概要
　申立人は、証拠として下記甲第１〜５号証を提出し、
（１）本件特許の請求項１に係る発明は、甲第１〜３号証に記載された発明であり、同請求項３に係る発明は甲第２号証に記載された発明であり、同請求項４に係る発明は甲第１号証に記載された発明であるから、本件特許の請求項１、３及び４に係る発明は特許法第２９条第１項の規定に違反してなされたものである、
（２）本件特許の請求項１〜６に係る発明は、甲第１〜５号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、該発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである、
（３）本件特許明細書には記載不備が存在するから、本件請求項１〜６に係る発明の特許は明細書の記載が特許法第３６条第３項及び第４項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである、
ので、特許を取り消すべきものである旨を主張している。
　　甲第１号証：特公昭６２−５７０４２号公報
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（上記引用例１に該当）
　　甲第２号証：特開平１−２２６７７６号公報
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（上記引用例２に該当）
　　甲第３号証：特開昭６０−２７６６４号公報
　　甲第４号証：「日本金属学会誌」第５１巻第６号（１９８７）、
　　　　　　　ｐ．５２５〜５２９
　　甲第５号証：特開平１−１８３４７６号公報
２．当審の判断
２．１　本件発明
　上記「III．３．」で述べたように、上記訂正を認めるので、本件特許の請求項１〜４に係る発明は、上記「III．２．１」に摘記した請求項１〜４に記載されたとおりのもの（以下、「本件発明１」〜「本件発明４」という。）である。
２．２　申立ての理由（３）について
　申立ての理由（３）は、
（ａ）本件特許明細書の請求項１及び４には、界面領域の幅や各結晶の粒径については何も限定されていないので、本件特許明細書の実施例と比較例とを区別するために必要不可欠な構成が記載されていない、
（ｂ）本件特許発明のような混合層を生成するためには、組成系によって焼成温度を調整する必要があるが、本件特許の請求項１〜６については組成系について何も限定されておらず、しかも実施例で示されているＺｎ−Ｎｉ−ＣｕフェライトとＴｉＯ２−ＣｕＯ系のルチル型との接合の場合及びＺｎ−ＮｉフェライトとＢａＴｉＯ３との接合の場合以外の他の組成系、例えば、ＭｇＴｉＯ３とＡｌ２Ｏ３等の接合の場合については焼成温度を調整することにより混合層を生成できるのかどうかが不明であるから、本件特許明細書は当業者が容易に実施をすることができる程度にその発明の目的、構成及び効果が記載されているとは認められない、
（ｃ）本件特許の請求項２及び５における「微結晶の粒径」が「平均結晶粒径」であるかどうかが不明である、
ので、本件請求項１〜６に係る発明の特許は明細書の記載が特許法第３６条第３項及び第４項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである、というものである。
｛（ａ）について｝
　上記申立て理由の（ａ）は、平成１２年３月２日付けの取消理由通知書で通知した取消理由の２と同じであり、既に上記「III．２．３」で述べたとおり、解消された。
｛（ｂ）について｝
　上記申立て理由の（ｂ）については、発明の詳細な説明には請求項にかかる発明をどのように実施するかについて特許出願人が最良と思われるものを少なくても１つ示せば足りるものであり、本件特許明細書にはスピネル型の結晶構造を有するＺｎ−Ｎｉ−Ｃｕフェライトとルチル型の結晶構造を有するＴｉＯ２−ＣｕＯ系との接合の場合及びスピネル型の結晶構造を有するＺｎ−Ｎｉフェライトとペロブスカイト型の結晶構造を有するＢａＴｉＯ３との接合の場合について焼成温度を変えることにより本件特許発明のような混合層が形成された例（実施例１〜５）及び形成されなかった例（比較例１〜５）が具体的に示されているから、他の組成系のものであっても焼成温度を変えることにより本件特許発明のような混合層が形成されるか否かを確認する程度のことは当業者であれば容易になし得ることであり、他に他の組成系のものでは本件特許発明のような混合層を形成し得ないことを窺わせる何等の証拠もないから、申立人の上記（ｂ）の主張は理由がない。
｛（ｃ）について｝
　上記申立て理由の（ｃ）については、特許明細書に「微結晶の粒径」につき「平均結晶粒径」との記載がなければ個々の微結晶の粒径を示すものであることは明らかであり、また、このように解することで本件発明１〜４の構成が何等不明りょうとなるものではないから、申立人の上記（ｃ）の主張には理由がない。
２．２　申立ての理由（１）及び（２）について
２．２．１　甲各号証の記載
（甲第１、２号証）
　上記甲第１号証及び甲第２号証は、当審における平成１２年３月２日付けの取消理由で引用された引用例１及び２を同じであり、それぞれ上記「III．２．３．１」に摘記したとおりのことが記載されている。
（甲第３号証）
　上記甲第３号証には、「セラミックスと異種材料との接合方法」に関し、
(3-1)「セラミックスと、それと異なる熱膨張率を有するセラミックス又は金属との間に、少なくとも１種の中間層を介在せしめ、加圧下加熱して接合することを特徴とするセラミックスと異種材料との接合方法。」（１頁左下欄特許請求の範囲）、
(3-2)「次に中間層（Ｃ）の形成方法について説明する。セラミックス（Ａ）と接合すべき異種材料（Ｂ）とを直接用いるか、又は両者（Ａ）（Ｂ）に各々類似した熱膨張率を有する２種以上の材質を用いて、夫夫の含有量が中間層Ｃ１，・・・，Ｃｎにおいてセラミックス（Ａ）側より異種材料（Ｂ）側へ減少又は増加させることにより、各層間の熱歪が０．２％以下となるように各中間層（Ｃ）の熱膨張率を選定する。」（３頁右上欄１５行〜同頁左下欄２行）、
との記載がある。
（甲第４号証）
　上記甲第４号証は「傾斜組成制御した多層中間層をもつ金属／セラミックス接合体における熱応力の有限要素解析」と題する報文であって、これには、
(4-1)「ＺｒＯ２セラミックスとＷとの間に２０ｖｏｌ％ずつ段階的に組成制御した中間層を導入した場合には、Ｆｉｇ．４（ｂ）に示したように、応力集中が大幅に緩和され、応力の値からみても熱応力による亀裂の発生など起こらない健全な接合体が得られることが示されている。」（５２７頁左欄下から２行〜同頁右欄３行）、
(4-2)「Ｆｉｇ．７はＺｒＯ２−Ｗ接合体に発生する熱応力に対する中間層の厚さ（ｄ＝０，２ｍｍ，８ｍｍ）の効果を示したものであり、中間層は勾配１の段階状４層組成制御とし、接合体の中心断面を原点（…（中略）…）にとった。全体として中間層の厚さを大きくするほど応力のピーク値は低下し、有効に応力緩和が起こることがわかる。熱応力緩和に対する中間層の効果をさらに明確に把握するためにＦｉｇ．７に示した応力分布における最大値を直接接合時の値との比として中間層厚さに対してプロットするとＦｉｇ．８のようになる。この図は有効に熱応力を緩和させるためには、ある程度の幅を持つ傾斜組成制御中間層が必要であることを示唆している。Ｆｉｇ．８に示した組成制御では、中間層の厚さを約６ｍｍ以上にすれば、直接接合時の軸方向の熱応力の最大値が約２５％程度に緩和されることが見込まれる。」（５２８頁左欄下から８行〜同頁右欄６行）、
との記載がある。
（甲第５号証）
　上記甲第５号証には、「セラミックス接合体製造方法」に関し、
(5-1)「本発明はセラミックス粉末に有機バインダーを３〜３０％、有機分散剤を０．５〜５％添加して接合要素としてのセラミックス成形体をつくり、セラミックス成形体同士の接合すべき端面を溶剤を介して接合し、摩擦により活性化した後加圧し、その後乾燥、脱脂および焼成することを特徴とする。」（２頁左下欄６〜１２行）、
(5-2)「使用するセラミックス粉末の粒径の範囲は０．０１〜５０μｍ、好ましくは０．１〜１０μｍである。」（２頁左下欄２０行〜同頁右下欄２行）、
(5-3)「本発明によれば、セラミックス成形体の直接的な接合が可能となり、全てのセラミックスに広く適用できるとともに、高い接合強度および優れた耐熱特性を有する接合体が製造できる。」（４頁右下欄１３〜１７行）、
との記載がある。
２．２．２　申立て理由の（１）について
　特許査定時の請求項１、３及び４に係る発明は、上記訂正請求により訂正されて本件発明１及び３に対応するものとなったので、以下においては本件発明１及び３について検討する。
　上記甲第１号証には、「ＴｉＯ２主体でＣｕＯまたはＣｕＯとＭｎ酸化物の混合焼結体」と「Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎフェライト」との接合体からなるＬＣ複合チップ部品が記載され、両セラミックスは熱膨張係数の実質的差異がないために中間層を使用することなく１回の焼成で一括焼成できることも示されているが、焼成後の両セラミックスの接合部分の具体的構成について示唆する記載はないし、しかも、両セラミックス成形体の積層に際しては、上記[(1-3)」に摘記したように、単に「積層し」としか記載されていない。
　一方、結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体ないしは該接合体からなる積層ＬＣフィルターにおいて、本件発明１及び３における「第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持ち」かつ「２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域があり、第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的である」という構成を形成するためには、例えば本件特許明細書１２頁３〜９行（特許公報６欄１２〜１７行）に「これらＺｎ−Ｎｉ−Ｃｕフェライト成形体とＴｉＯ２−ＣｕＯセラミックス成形体とをそれぞれ底面が接触するようにして金型に入れ、それぞれの底面が接触している面と反対側の２つの面から２００ｋｇの力を加えて加圧し、同時に１２０℃に加熱することにより両方の成形体の底面同士を接合した。」と具体的に記載されているように、焼成前の両セラミックス成形体に対し上記のような特定の処理操作が必要であると認められる。
　してみると、甲第１号証には上記の特定の処理操作を示唆する記載はないから、甲第１号証に記載されている「ＴｉＯ２主体でＣｕＯまたはＣｕＯとＭｎ酸化物の混合焼結体」と「Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎフェライト」との接合体からなるＬＣ複合チップ部品は本件発明１及び３で具体的に限定されている上記構成を備えていないものと認めざるを得ない。
　したがって、甲第１号証に記載の発明と本件発明１及び３とは別異のものである。
　また、上記甲第２号証には、異なる組成を有する２種のフェライトの接合体が記載され、その接合部では結晶構造が連続性を持っていること及び接合面を挟んで双方に６０μｍの範囲で成分元素が拡散しいることも示されているが、その２種のフェライトは、既に上記「III．２．３．２」で述べたように、同じ結晶構造型のものであるから、甲第２号証に記載の発明は「結晶構造の異なる２種のセラミックスの接合体」を構成要件とする本件発明１及び３とは別異のものである。
　同じく甲第３号証には、セラミックス（Ａ）と接合すべき異種のセラミックス（Ｂ）とを夫々の含有量が中間層Ｃ１，・・・，Ｃｎにおいてセラミックス（Ａ）側より（Ｂ）側へ減少又は増加させた中間層を用いて接合することが示されているが、中間層の組成は段階的に変化していいるものであって連続的に変化しているものではなく、しかも、接合後の中間層の結晶構造や厚さに関する記載もないから、甲第３号証に記載の発明は少なくとも本件発明１及び３の構成要件である「第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持」った「２種の微結晶が混在している」「界面領域」において、「第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的である」という構成を備えていないことは明らかであるから、甲第３号証に記載の発明は本件発明１及び３とは別異のものである。
２．２．３　申立て理由の（２）について
　本件発明１〜４が、上記甲第１及び２号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができないことは、既に上記「III．２．３．２」で述べたとおりである。
　また、上記甲第３号証には、セラミックス（Ａ）と接合すべき異種のセラミックス（Ｂ）とを夫々の含有量が中間層Ｃ１，・・・，Ｃｎにおいてセラミックス（Ａ）側より（Ｂ）側へ減少又は増加させた中間層を用いて接合することが示されているが、中間層の組成は段階的に変化していいるものであって連続的に変化しているものではなく、しかも、接合後の中間層の結晶構造や厚さに関する記載もない。
　同じく甲第４号証には、セラミックスと金属の接合に際し、段階的に組成制御した中間層を導入したものが記載されているが、中間層の組成は連続的に変化しているものではなく、しかも、上記「(4-2)」には、熱応力緩和には中間層の厚みはある程度の厚さを必要とすること、Ｆｉｇ．８の例では「約６ｍｍ以上が望ましい」ことが示されているが、ここに記載されている接合体は本件発明１〜４における「結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体」ではなく、しかも上記中間層の厚みは本件発明１〜４における「１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域」よりもはるかに大きいものである。
　さらに、甲第５号証には、セラミックス成形体同士の接合に際し、接合要素としてセラミックス粉末の粒径が０．０１〜５０μｍの範囲のものを使用することが示されているが、焼成して得られたセラミックス接合体における接合部の具体的構成を示す記載はない。
　してみると、甲第３〜５号証のいずれにも本件発明１〜４の構成要件である「結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体」ないしは「該接合体からなる積層ＬＣフィルター」において、「第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持ち」かつ「２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域があり、第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的である」という構成を示唆する記載はないから、たとえ甲第１〜５号証の記載を総合して勘案したところで、本件発明１〜４を想到することが当業者にとり容易であるとすることはできない。
　
Ｖ．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１〜４に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１〜４に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明１〜４についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものとは認められない。
　よって、平成６年改正法附則第１４条の規定に基く、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、上記のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年６月２９日（２０００．６．２９）
【訂正の要旨】
　平成１２年６月２０日付けの訂正請求書における訂正の要旨は次のとおりである。
１．訂正事項ａ
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許明細書の特許請求の範囲の請求項１に「結晶構造を持つ２種の微結晶が混在している一定の幅を持った界面領域」（特許公報１欄４〜６行）とあるのを「結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域」に訂正する。
２．訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許明細書の特許請求の範囲の請求項２に「１０μｍ以下」（同公報２欄３〜４行）とあるのを「１．５μｍ以上、１０μｍ未満」に訂正する。
３．訂正事項ｃ
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許明細書の特許請求の範囲の請求項３を削除する。
４．訂正事項ｄ
　特許請求の範囲の減縮及び明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書の特許請求の範囲の請求項４に「結晶構造を持つ２種の微結晶が混在している一定の幅を持った界面領域」（同許公報２欄１２〜１３行）とあるのを「結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域」に訂正すると共に、請求項の番号を「３」に繰り上げる。
５．訂正事項ｅ
　特許請求の範囲の減縮及び明りょうでない記載の釈明を目的として、特許請求の範囲における請求項５に「１０μｍ以下」（同公報３欄１１〜１２行）とあるのを「１．５μｍ以上、１０μｍ未満」に訂正し、同「請求項４記載の」（同公報３欄１２行）とあるのを「請求項３記載の」に訂正すると共に、請求項の番号を「４」に繰り上げる。
６．訂正事項ｆ
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許明細書の特許請求の範囲の請求項６を削除する。
７．訂正事項ｇ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書６頁１５〜１６行（同公報４欄１９行）に「それぞれ１０μｍ未満であって」とあるのを「それぞれ１．５μｍ以上、１０μｍ未満であって、」に訂正する。
８．訂正事項ｈ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書６頁１８行（同公報４欄２１行）に「１０μｍ以上であり、」とあるのを「１０μｍ以上、７０μｍ以下であり、」に訂正する。
９．訂正事項ｉ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書９頁１行（同公報５欄７〜８行）に「結晶構造を持つ２種の」とあるのを「結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ」に訂正する。
１０．訂正事項ｊ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書９頁２行（同公報５欄８行）に「一定の幅を持った」とあるのを「一定範囲内の幅を持った」に訂正する。
１１．訂正事項ｋ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書９頁１６〜１７行（同公報５欄２１〜２２行）に「いずれも１０μｍ以下である」とあるのを「いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ未満である」に訂正する。
１２．訂正事項ｌ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書９頁１９行（同公報５欄２４行）に「少なくとも１０μｍある」とあるのを「１０μｍ以上、７０μｍ以下である」に訂正する。
１３．訂正事項ｍ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書１０頁５〜６行（同公報５欄３０行）に「結晶構造を持つ２種の」とあるのを「結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の」に訂正する。
１４．訂正事項ｎ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書１０頁６行（同公報５欄３１行）に「一定の幅を持った」とあるのを「一定範囲内の幅を持った」に訂正する。
１５．訂正事項ｏ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書１１頁１〜２行（同公報５欄４４〜４５行）に「いずれも１０μｍ以下である」とあるのを「いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ未満である」に訂正する。
１６．訂正事項ｐ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書１１頁４行（同公報５欄４７行）に「少なくとも１０μｍある」とあるのを「１０μｍ以上、７０μｍ以下である」に訂正する。
１７．訂正事項ｑ
　誤記の訂正を目的として、特許明細書１１頁５行（同公報５欄４８行）に「特徴とする請求項（ニ）または（ホ）記載の」とあるのを「特徴とする（ニ）または（ホ）記載の」に訂正する。
１８．訂正事項ｒ
　誤記の訂正を目的として、特許明細書１１頁２０行（同公報６欄１０行）に「得られて」とあるのを「得られた」に訂正する。
１９．訂正事項ｓ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書１４頁３行（同公報６欄５０行）に「部分の引張試験」とあるのを「接合部分の引張試験」に訂正する。
２０．訂正事項ｔ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書１７頁１〜４行（同公報９欄８〜１０行）に「ＢａＴｉＯ３からなるペロブスカイト型結晶構造をもつ約２．５μｍの微結晶とＢａＴｉＯ３からなるペロブスカイト型結晶構造をもつ約２．０μｍの微結晶が」とあるのを「ＢａＴｉＯ３からなるペロブスカイト型結晶構造をもつ約２．０μｍの微結晶が」に訂正する。
（５４）【発明の名称】
セラミックス接合体とその利用物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体であって、第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域があり、第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的であるため、該界面領域内には、その両端部分をも含めて応力の集中する断面が存在しない構造となっていることを特徴とするセラミックス接合体。
　【請求項２】前記第１のセラミックスおよび前記第２のセラミックスそれぞれの微結晶の粒径が、いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ未満であることを特徴とする請求項１記載のセラミックス接合体。
　【請求項３】結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体からなる積層ＬＣフィルターであって、第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在している１０μｍ以上、７０μｍ以下の幅を持った界面領域があり、第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的であるため、該界面領域内には、その両端部分をも含めて応力の集中する断面が存在しない構造となっていることを特徴とする積層ＬＣフィルター。
　【請求項４】前記第１のセラミックスおよび前記第２のセラミックスそれぞれの微結晶の粒径が、いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ未満であることを特徴とする請求項３記載の積層ＬＣフィルター。
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　本発明は、結晶構造型の異なる２種のセラミックスを接合してなる応力集中断面のないセラミックス接合体およびこのような接合体を用いてつくった積層ＬＣフィルター並びにそれらの製法に関する。
［従来の技術］
　通信用機器の素子として、磁性体セラミックスと誘導体セラミックスとを接合して構成した積層ＬＣフィルターが多用されており、磁性体セラミックスとしては例えばＺｎ−Ｎｉフェライトなど、誘導体セラミックスとしてはＴｉＯ２またはＢａＴｉＯ３などが用いられている。
　上記のように、一般に結晶構造型の異なる２種のセラミックスを接合する場合には２種のセラミックスの界面に第３層を介在させて接合していた。この中間材相は２種のセラミックスの固溶体、２種のセラミックス以外の型の結晶構造をもつ第３のセラミックス、ガラス、２種のセラミックスのうち一方と同一の型の結晶構造をもつ第３のセラミックス等であった。
［発明が解決しようとする課題］
　従来の方法による積層ＬＣフィルターのような結晶構造型の異なる２種のセラミック接合体では、その接合強度が十分でなく、またそのような２種のセラミックスの熱膨脹係数の差により、熱サイクルを受けた場合には接合部分に機械的応力が集中し、接合強度が低下するという問題があった。
　本発明の目的は、上述の課題を解決して、接合強度が高く、かつ熱サイクルを受けても強度低下が小さいセラミックス接合体およびその応用品である積層ＬＣフィルター等、並びにそれらの製法を提供することにある。
［課題を解決するための手段および作用］
　本発明者らは、上記目的を達成すべく研究の結果、結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体において、両セラミックスの界面に相当する部分が前記２種のセラミックスそれぞれの特徴的微結晶が混在する構造となるようにし、しかもそれぞれの微結晶の混在率が両者のセラミックス間にできる界面領域で連続的に変化するようにすれば、前記課題を解決して、高い接合強度を持ち、かつ熱サイクルにも耐え得る接合体あるいはその応用品としての積層ＬＣフィルター等が得られることを見い出し、本発明に到達した。
　すなわち、本発明は、結晶構造型の異なる２種のセラミックスを未焼成の状態で接触させ、一体焼成により形成したセラミックス接合体あるいはその応用品としての積層ＬＣフィルター等であって、上記接合体の両セラミックスの間には結晶構造型の異なる２種のセラミックスの微結晶が混在した界面層が形成されており、該界面層領域の任意の断面における第１または第２のセラミックスの微結晶の混在率が該界面層領域内で連続的に変化していることを特徴とする結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体並びにこのような接合体からなる積層ＬＣフィルター等の利用物であって、具体的には上記２種の微結晶の粒径がそれぞれ１．５μｍ以上、１０μｍ未満であって、かつそのような異種の微結晶が混在して形成されている界面層の厚みが１０μｍ以上、７０μｍ以下であり、望ましい接合強度を有している上記製品およびそれらの製法を提供するものである。
　本発明のセラミックス接合体あるいは積層ＬＣフィルター、特にそれら各製品における２種のセラミックス間の接合界面の微構造について述べると、結晶構造型の異なる２種のセラミックスそれぞれの特徴的微結晶が混合している部分の性質は、各微結晶の混在率に応じてセラミックスの単相の場合の各性質の中間的性質を示しながら、注目するいずれか一方の性質の支配性が連続的に変化する。したがって、結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体の界面領域を２種のセラミックスの微結晶が混在した構造とし、その領域内の任意の断面におけるいずれか一方の微結晶の混在率（どちらか一方に注目して決定すればよい）が両者のセラミックスの間で連続的に変化するようにすれば、界面領域内の任意の微小な厚みの層の示す性質が両者のセラミックスの中間的性質を示しながら連続的に変化し、実質的に界面と呼ぶべき面は存在しなくなる。そのため、このような個所に応力が働いた場合、応力が集中する面がなく、応力が分散されるので高い接合強度が得られる。また両者のセラミックスの熱膨脹係数が異なっていても、両者のセラミックスの微結晶が混在している部分では、たとえば第１セラミックスの微結晶の混在率（第の２セラミックスの微結晶の混在率は　１００％の残余％となるので、どちらか一方に注目すればよい）の変化に応じて、熱膨張係数も連続的に変化するため、いずれか一方の微結晶の混在率が両者のセラミックスの間で連続的に変化するならば、その熱膨張係数も混在率の変化に応じて連続的に変化するので、熱サイクルによって機械的応力が集中することがなく、接合強度の低下を防ぐことができる。
　すなわち本発明は、接合体の界面層領域を上述のごとき構造とした応力集中断面のない下記のようなセラミックス接合体、あるいはその応用品としての積層ＬＣフィルターおよびそれらの製法を提供するものである。
（イ）結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体であって、第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在している一定範囲内の幅を持った界面領域があり、第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的であるため、該界面領域内には、その両端部分をも含めて応力の集中する断面が存在しない構造となっていることを特徴とするセラミックス接合体。
（ロ）前記第１のセラミックスおよび前記第２のセラミックスそれぞれの微結晶の粒径が、いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ未満であることを特徴とする（イ）記載のセラミックス接合体。
（ハ）前記界面領域の幅が１０μｍ以上、７０μｍ以下であることを特徴とする
（イ）または（ロ）記載のセラミックス接合体。
（ニ）結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体からなる積層ＬＣフィルターであって、第１のセラミックスと第２のセラミックスとの境界部分にそれぞれのセラミックスの結晶構造を持ちかつ一定範囲内の粒径を持つ２種の微結晶が混在している一定範囲内の幅を持った界面領域があり、第１のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第１のセラミックス部分に最も近い断面で最も高く、断面が第２のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、一方、第２のセラミックスの微結晶の混在率は該界面領域中第２のセラミックス部分に最も近い断面において最も高く、断面が第１のセラミックス部分に近付くに従って次第に低くなっており、上記混在率の変化は、どちらの型の微結晶についても連続的であるため、該界面領域内には、その両端部分をも含めて応力の集中する断面が存在しない構造となっていることを特徴とする積層ＬＣフィルター。
（ホ）前記第１のセラミックスおよび前記第２のセラミックスそれぞれの微結晶の粒径が、いずれも１．５μｍ以上、１０μｍ未満であることを特徴とする（ニ）記載の積層ＬＣフィルター。
（へ）前記界面領域の幅が１０μｍ以上、７０μｍ以下であることを特徴とする（ニ）または（ホ）記載の積層ＬＣフィルター。
　以下、実施例および比較例により本発明をさらに説明する。
［実施例１］
　Ｆｅ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＮｉＯおよびＣｕＯの各粉末をＦｅ２Ｏ３　５０ｍｏｌ％、ＺｎＯ　２０ｍｏｌ％、ＮｉＯ　２０ｍｏｌ％およびＣｕＯ　１０ｍｏｌ％の比率で混合し、８００℃で２時間仮焼してスピネル型の結晶構造を有するＺｎ−Ｎｉ−Ｃｕフェライト粉末を得た。
　次いで、ＴｉＯ２およびＣｕＯの各粉末をＴｉＯ２　９８ｍｏｌ％およびＣｕＯ　２ｍｏｌ％の比率で混合し、８００℃で２時間仮焼してルチル型の結晶構造を有するセラミックス粉末を得た。
　次に、得られたそれぞれの粉末に結合剤として６重量％のポリビニルアルコールを加え、乾式プレス法により、それぞれ６ｍｍφ×１０ｍｍＬの円筒状に成形し、これらＺｎ−Ｎｉ−Ｃｕフェライト成形体とＴｉＯ２−ＣｕＯセラミックス成形体とをそれぞれの底面が接触するようにして金型に入れ、それぞれの底面が接触している面と反対側の２つの面から２００ｋｇの力を加えて加圧し、同時に１２０℃に加熱することにより両方の成形体の底面同士を接合した。このようにして６ｍｍφ×２０ｍｍＬの円筒状の未焼成セラミックス接合体を得た。
　次に、この接合体を９００℃で１時間焼成し、第２図に示すような焼結体試料を得た。同図（ａ）は断面図、同図（ｂ）は平面図であって、接合面３を介してＺｎ−Ｎｉ−Ｃｕフェライト１とＴｉＯ２−ＣｕＯセラミックス２が接合されている。
　次に、この試料の上記接合界面の接合強度を測定するため、円筒状試料の両端を引張試験機に固定して引張り、中央部で破断する時の力を記録した。その結果は、試料数２０個の平均で２００ｋｇ／ｃｍ２であった。
　さらに、熱サイクル試験による強度劣化を調べるため、試料を−５５℃〜＋１２５℃の熱サイクル試験槽に入れ、１００サイクル終了後に、前記同様の引張り試験を行った。その結果は、試料数２０個の平均で１９０ｋｇ／ｃｍ２であった。
　次いで、接合部分の微細構造を調べるため、電子顕微鏡により接合部分を観察したところ、検鏡下の微細構造をスケッチした第１図に示すように、Ｚｎ−Ｎｉ−Ｃｕフェライト相ＡとＴｉＯ２−ＣｕＯセラミックス相Ｂとの接合部分には、スピネル型結晶構造をもつ約２μｍの微結晶４とルチル型結晶構造をもつ約２μｍの微結晶５とが約３０μｍの厚さで混合して混合界面層Ｃを形成しており、かつ各微結晶の混在比率は連続的に変化していることがわかった。
　また、上記の方法で得られたセラミックス接合体の積層ＬＣフィルターとしての使用効果を試験したところ、ＬＣフィルターとしての性能は従来の積層ＬＣフィルターに比し遜色なかった。
［実施例２〜７］
　実施例１で用いた試料について、実施例１と同様な要領で焼成温度のみ８４０℃ないし９６０℃に変化させて焼結体を得、接合部分の引張試験および電子顕微鏡による観察を行った。結果を第１表に示す。なお参考のため実施例１における試験結果も表中適切な位置に併記した。
［比較例１〜４］
　実施例１で用いた試料について、実施例１と同様な要領で焼成温度のみ８００℃、８２０℃、９８０℃および１，０００℃にかえて実施し、接合部分の引張試験および観察を行った結果を第１表に示す。
［実施例８］
　Ｆｅ２Ｏ３、ＺｎＯおよびＮｉＯの各粉末をＦｅ２Ｏ３　５０ｍｏｌ％、ＺｎＯ　３０ｍｏｌ％およびＮｉＯ　２０ｍｏｌ％の比率で混合し、９００℃で２時間仮焼してスピネル型の結晶系を有するＺｎ−Ｎｉフェライト粉末を得た。次いでＢａＣＯ３およびＴｉＯ２の各粉末をＢａＣＯ３　５０ｍｏｌ％およびＴｉＯ２　５０ｍｏｌ％の比率で混合し、１，１５０℃で２時間仮焼してペロブスカイト型の結晶構造を有するセラミックス粉末を得た。
　次に、得られたそれぞれの粉末を用いて実施例１と同様な方法で試料を作製した。ただし、焼成温度のみ１，２５０℃とした。
　得られた焼結体試料について接合部分の引張強度を実施例１と同様に測定した結果は、試料２０個の平均で２５０ｋｇ／ｃｍ２であった。さらに熱サイクル後の引張強度を実施例１と同様にして測定した結果は２２０ｋｇ／ｃｍ２であった。また、接合部分を実施例１と同様にして観察したところ、Ｚｎ−Ｎｉフェライトからなるスピネル型結晶構造をもつ約２．５μｍの微結晶とＢａＴｉＯ３からなるペロブスカイト型結晶構造をもつ約２．０μｍの微結晶が約５０μｍの厚さで混合し、かつ、その混合比率は連続的に変化していることがわかった。
［比較例５］
　実施例８に用いた試料について、焼成温度を１，３５０℃とした以外は実施例８と同様な方式で焼結体試料を作製し、接合部分の引張強度を測定した結果では接合強度は５０ｋｇ／ｃｍ２と弱く、熱サイクル後の接合強度は２０ｋｇ／ｃｍ２であった。また、接合部分を前記のように観察したところ、Ｚｎ−ＮｉフェライトとＢａＴｉＯ３とが固溶して第３の結晶構造をもつ中間相が形成されていることがわかった。
［発明の効果］
　以上説明したように、本発明のセラミックス接合体の接合体微構造によれば、結晶構造型の異なる２種のセラミックスの接合体における接合強度が高く、かつ熱サイクルによる接合強度の劣化がないので、高性能で信頼性の高いＬＣ複合部品を提供することができるとともに、このような微構造をさらに絶縁体セラミックス、半導体セラミックス等に応用すれば機能性、信頼性に優れたそれぞれの複合部品を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
　第１図は、本発明の一実施例において供試された試料の電子顕微鏡による微細構造を示す図である。
　第２図は、上記焼結体の引張試験用試料を示す図であって、（ａ）は断面図、（ｂ）は平面図である。
符号の説明
１……スピネル型フェライト
２……ルチル型セラミックス
３……接合界面
４……スピネル型フェライト微結晶
５……ルチル型セラミックス微結晶
Ａ……スピネル型フェライト相
Ｂ……ルチル型セラミックス相
Ｃ……混合界面層