【事件の表示】
　特許第２７６３８９９号「改良カーボンフラックの製造法及び製造装置並びに該カーボンフラック製品」の請求項１ないし１７に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
　特許第２７６３８９９号の請求項１ないし１７に係る特許を維持する。
【理由】
［１］手続の経緯
　本件特許第２７６３８９９号の発明は、昭和６３年１１月４日に特許出願され、平成１０年３月２７日に特許権の設定の登録がされ、同年６月１１日に特許掲載公報が発行されたところ、三菱化学株式会社及びキャボットコーポレイションより特許異議の申立てがされ、当審より平成１１年３月１８日付けで取消理由の通知がされ、その指定期間内である同年１０月１８日付けで特許異議意見書とともに訂正請求書が提出されたものである。
［２］訂正の適否についての判断
１．訂正事項
　平成１１年１０月１８日付け訂正請求による訂正事項は次のとおりである。
〔訂正事項ａ〕
　特許請求の範囲の請求項１（特許公報第１欄第２〜１４行）中、「前記燃焼ガス部分を凝集形成帯域中に供給し、」の次に「ここで、前記燃焼ガスの別々の部分の直線的で非回転性の流れが、前記装入原料油注入帯域から凝集形成帯域中に移動するとき、高度乱流条件に付されかつ強力な混合に付される」との記載を加える。
〔訂正事項ｂ〕
　特許請求の範囲の請求項１（特許公報第１欄第２〜１４行）中、「それにより、カーボンブラック生成物は、ゴム組成物中に配合されるとき、改良された履歴損失特性およびトレッド摩耗抵抗特性を有するゴム組成物を与える」との記載を削除する。
〔訂正事項ｃ〕
　特許請求の範囲の請求項１４（特許公報第３欄第１７〜２５行）中、「配置されている」なる記載を「配置され、前記反応帯は前記注入帯と比較して反応器の内部直径の急激な拡大を与え、それにより前記注入帯から反応帯に供給される燃焼ガスの直線的で非回転性の流れに乱流条件を与える」と訂正する。
１．訂正の目的
〔訂正事項ａ〕
　訂正事項ａは、訂正前の請求項１に係る発明の製造方法において、「ここで、前記燃焼ガスの別々の部分の直線的で非回転性の流れが、前記装入原料油注入帯域から凝集形成帯域中に移動するとき、高度乱流条件に付されかつ強力な混合に付される」との構成を付加することにより、その製造方法を限定するものであるから、この訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
〔訂正事項ｂ〕
　訂正事項ｂは、カーボンブラックの製造方法である請求項１に係る発明において、その構成に欠くことができない事項に係るものとは認められない事項を削除するものであり、これにより、請求項１に係る発明の内容を明りょうにするものであるから、この訂正は、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
〔訂正事項ｃ〕
　訂正事項ｃは、訂正前の請求項１４に係る発明の反応器において、「前記反応帯は前記注入帯と比較して反応器の内部直径の急激な拡大を与え、それにより前記注入帯から反応帯に供給される燃焼ガスの直線的で非回転性の流れに乱流条件を与える」との構成を付加することにより、その反応器を限定するものであるから、この訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　よって、本件訂正は、特許法第１２０条の４第２項ただし書に規定する要件を満たすものである。
３．新規事項の存否
〔訂正事項ａ及びｃ〕
　本件特許明細書には、「反応器内径が帯域２と３の間で急激に拡大することによつてつくり出される渦流に基づいて、高度乱流条件が反応帯３の中でおこる。これらの乱流条件は反応剤素材の強力混合をつくり出し、粒子の衝突をそれらがなおも形成的段階にある間に促進する。」（特許公報第９欄第７〜１１行）と記載され、また、上記記載における「帯域２及び３」がそれぞれ、装入原料油注入帯域（注入帯）及び凝集形成帯域（反応帯）を意味することは、第１図の記載からも明らかであるから、訂正事項ａ及びｃは、本件特許明細書に記載された事項であると認められる。したがって、これらの訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものである。
〔訂正事項ｂ〕
　訂正事項ｂは、請求項１に係る発明の構成に欠くことができない事項に係るものとは認められない事項を削除するものであるから、この訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものである。
　よって、本件訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１２６条第２項に規定する要件を満たすものである。
４．拡張・変更の存否
〔訂正事項ａ及びｃ〕
　訂正事項ａ及びｃは、これらの事項を追加することにより、特許請求の範囲を減縮するものであるから、これらの訂正は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
〔訂正事項ｂ〕
　訂正事項ｂは、請求項１に係る発明の構成に欠くことができない事項に係るものとは認められない事項を削除するものであり、訂正後の請求項１に係る発明は訂正前の請求項１に係る発明と実質的に相違しないから、この訂正は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものはない。
　よって、本件訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１２６条第３項に規定する要件を満たすものである。
５．独立特許要件の判断
　後記するとおり、本件訂正後の明細書の特許請求の範囲に記載されている事項により構成される発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　よって、本件訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１２６条第４項に規定する要件を満たすものである。
６．むすび
　以上のとおりであるから、本件訂正は適法なものとして認める。
［３］特許異議の申立てについての判断
１．本件発明
　本件特許に係る発明は、平成１１年１０月１８日付け訂正請求により訂正された明細書の請求項１ないし１７に記載されている事項により構成される以下のとおりのものである。
「１．燃焼ガスおよび装入原料油を利用して反応器中でカーボンブラックを製造する方法であって、燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを前記反応器中の装入原料油注入帯域へ供給し、少なくとも二つの別々に制御されたカーボンブラック原料油の流れを前記装入原料油注入帯域中の燃焼ガスの別々の部分に供給して前記燃焼ガスの流れの別々の部分において別のカーボンブラック形成反応を生じさせ、その後直ちに、前記別のカーボンブラック形成反応が行われた前記燃焼ガス部分を凝集形成帯域中に供給し、ここで、前記燃焼ガスの別々の部分の直線的で非回転性の流れが、前記装入原料油注入帯域から凝集形成帯域中に移動するとき、高度乱流条件に付されかつ強力な混合に付される、前記製造方法。
　２．別々のカーボンブラック装入原料油の注入流と反応のうちの一つが反応器の上流にあり、かつ、別々のカーボンブラック原料油の注入流と反応のうちの第二が反応器の下流にある、請求項１記載の方法。
　３．反応帯の上記の別々の部分における反応剤の滞留時間が少なくとも１／２ミリ秒、そして好ましくは少なくとも１ミリ秒だけ、異なっている、請求項２記載の方法。
　４．カーボンブラック装入原料油の上記の別々の注入流が上記反応器中で長さ方向に間隔をとられている、請求項２記載の方法。
　５．上記の別々の注入流が上記反応器の内部断面において横方向で間隔がとられている、請求項２記載の方法。
　６．上流注入帯が下流注入帯の少くとも約２倍の断面直径をもつ、請求項５記載の方法。
　７．上流の注入帯および反応帯が円錐形であり、下流の注入帯および反応帯が実質的に円筒形である、請求項６記載の方法。
　８．上流装入原料油対下流装入原料油の比が１０：９０から６０：４０までの間で変る、請求項７記載の方法。
　９．請求項１記載の方法によって製造されるとおりのカーボンブラック生成物。
　１０．請求項２記載の方法によって製造されるとおりのカーボンブラック生成物。
　１１．請求項６記載の方法によって製造されるとおりのカーボンブラック生成物。
　１２．カーボンブラックを含むゴム組成物において、カーボンブラックが請求項５記載の方法によってつくられることを特徴とする前記組成物。
　１３．ゴム組成物がゴムタイヤ組成物である、請求項１２記載の組成物。
　１４．連続した流れを形成するよう連通せしめた燃焼帯、注入帯、反応帯および急冷帯を含むカーボンブラックを製造するための反応器において、当該反応器が、燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを前記注入帯中に供給するための手段をさらに含み、そして前記注入帯が多数のかつ別々に制御される装入原料注入手段を含み、当該注入手段は前記装入原料油を燃焼ガスの前記直線的で非回転性の流れの別々の部分に供給するように配置され、前記反応帯は前記注入帯と比較して反応器の内部直径の急激な拡大を与え、それにより前記注入帯から反応帯に供給される燃焼ガスの直線的で非回転性の流れに乱流条件を与えることを特徴とする前記反応器。
　１５．上記の別々の装入原料油注入手段が上記注入帯中で長さ方向で間隔がとられている、請求項１４記載の反応器。
　１６．上記の別々の装入原料油注入手段が上記注入帯の内部断面において横方向で間隔がとられている、請求項１５記載の反応器。
　１７．上記の装入原料油注入手段の一つが上記反応器の一つの円錐形断面の中にあり、一つが上記反応器の実質上円筒状の断面の中にある、請求項１６記載の反応器。」
２．特許異議の申立ての理由の概要
（１）特許異議申立人三菱化学株式会社の申立てについて
　特許異議申立人三菱化学株式会社は、証拠として、甲第１号証（英国特許出願公開第２１５１６０５号明細書）を提示し、本件請求項１〜１７に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であり、また、甲第１号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項第３号又は同条第２項の規定に違反して特許されたものである旨主張する。
（２）特許異議申立人キャボットコーポレイションの申立てについて
　特許異議申立人キャボットコーポレイションは、証拠として、甲第１号証（英国特許第２１５１６０４号明細書）及び甲第２号証（欧州特許出願公開第２０６３１５号明細書）を提示し、本件請求項１〜１７に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明であり、また、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項第３号又は同条第２項の規定に違反して特許されたものである旨主張し、さらに、本件特許明細書には不備があり、本件特許は、特許法第３６条第３項並びに第４項及び第５項（本件特許出願に適用される法律からみて、特許異議申立書に記載の「特許法第３６条第４〜６項」は、「特許法第３６条第３項並びに第４項及び第５項」をいうものと認める。）に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである旨主張する。
３．各証拠の記載事項
（１）特許異議申立人三菱化学の提出した証拠の記載事項
　甲第１号証には、
▲１▼「ファーネスカーボンブラックを製造するモジュラープロセスであって、第１帯域においては燃料と酸化剤とが反応し、カーボンブラック生成液体炭化水素原料をカーボンブラックに転化させるのに充分なエネルギーを有する高温の燃焼ガス流が形成され、第２帯域においては液体炭化水素が、複数の一様な流れ（凝集した噴流）の形で、燃焼ガス流が最高速度に到達した位置において燃焼ガス流の流れの方向と直角な方向に、且つ原料を適切にせん断し、混合するのに必要な程度の侵入を達成するに充分な圧力で周辺よりガス状燃焼生成物流中に注入され、そして第３帯域においては急冷によるカーボンブラック生成反応の終了前に原料が分解されカーボンブラックに転化され、そして生成したカーボンブラックを冷却し、分離し、回収する方法であって、複数の一様な流れの形態の液体原料炭化水素の一部が、燃焼ガス流が最高速度に到達する位置より前に燃焼ガス流中に周辺より実質的に半径方向に導入され、残りの液体原料炭化水素が、燃焼ガス流が最高速度に到達した移行帯域のほぼ中間の点において、複数の一様な流れの形態で、実質的に半径方向に周辺より導入され、各原料の一部が導入されるオリフィスの間の角度が６０°未満に調整されることによって、通常より低い着色力を有し改良された履歴特性をゴム組成物に付与しうるカーボンブラックを得ることを特徴とする方法。」の発明が記載され（クレーム１、第１頁第５９行〜第２頁第１４行）、併せて、
▲２▼「このようにして、高い線速度で流れる高温の燃焼ガス流が形成される。」（第２頁第３７〜３８行）、
▲３▼「高温の燃焼ガスは・・・導入することにより加速された高い線速度で下流に向かって推進される。」（第２頁第４６〜４９行）
▲４▼「第一の燃焼帯域及び燃焼ガス流が最高速度に到達した点に注入される原料の量は、より低い着色力値を有しカーボンブラックを含有するゴム組成物に改良された履歴特性を付与するカーボンブラックを生成するプロセスに寄与するいかなる量及び割合であってもよい。約２０〜８０％の原料が、燃焼ガス流が最高速度に到達するより前の点に注入され、残りの量の原料が、移行帯域において燃焼ガス流が最高速度に到達した点に注入されるのが好ましい。特に好ましい形態においては、約４０から６０％の原料が、燃焼ガス流が最高速度に到達するより前の点に注入され、残りの量の原料が、移行帯域において燃焼ガス流が最高速度に到達した位置において注入される。複数の面又は点において原料が注入されるこのようなステージ化された反応器プロセスを行うに際しては、原料が注入されるオリフィスは角度が二分割されるように予め配列されているか設置されている。こうすることにより、原料は燃焼ガス流における、より広い断面にわたって注入される。しかしながら、原料が注入されるオリフィスの角度を、６０°未満の角度から角度が０°のオリフイスの重なり合う部分へ向かって回転することにより、際立って着色力の低減されたカーボンブラックが得られることが今や見い出された。オリフイス間の角度は０°から約３０°であることが好ましく、最も好ましい角度は０°である。回転されるオリフィスは、燃焼ガス流が最高速度に到達した点において原料が注入されるのに用いられるものであっても、より低い速度の燃焼ガス流に原料を注入するものであっても良い。」（第３頁第１９〜４１行）と記載されている。
（２）特許異議申立人キャボットコーポレイションの提出した証拠の記載事項
（ａ）甲第１号証の記載事項
　甲第１号証には、
▲１▼「１．ファーネスカーボンブラックを製造するモジュラープロセスであって、第１帯域においては燃料と酸化剤とが反応し、カーボンブラック生成液体炭化水素原料をカーボンブラックに転化させるのに充分なエネルギーを有する高温の第一燃焼ガス流が形成され、第２帯域においては液体炭化水素が、複数の一様な流れ（凝集した噴流）の形で、燃焼ガス流が最高速度に到達した位置において燃焼ガス流の流れの方向と直角な方向に、且つ原料を適切にせん断し、混合するのに必要な程度の侵入を達成するに充分な圧力で周辺よりガス状燃焼生成物中に注入され、そして第３帯域においては急冷によるカーボンブラック生成反応の終了前に原料が分解されカーボンブラックに転化され、そして生成したカーボンブラックを冷却し、分離し、回収する方法であって、液体原料炭化水素の全量のうちの十分な部分が、複数の一様な流れの形態で、燃焼ガス流が最高速度に達する位置より前の点で、燃焼ガス流中に周辺より実質的に半径方向に導入されることを特徴とする方法。
２．液体原料全量の２０〜８０％の量が燃焼ガス流が最高速度に達する位置よりも前において注入され、残りの量が燃焼ガス流がほぼ最高速度に達する点において添加されることからなるクレーム１記載の方法。」の発明が記載され（クレーム１及び２）、さらに、
▲２▼「このようにして、高い線速度で流れる高温の燃焼ガス流が形成される。」（第５頁第１２〜１３行）と記載されている。
（ｂ）甲第２号証の記載事項
　甲第２号証には、
▲１▼「略円筒状燃焼帯域と、縮小化帯域と、縮小化帯域によって略円筒状燃焼室と結合される反応スロートと、反応スロートの下流の略円筒状熱分解帯域（該熱分解帯域は反応スロートの直径の約１．５〜５倍の直径を有し、燃焼帯域、縮小化帯域、反応スロート及び熱分解帯域は反応器の長軸を有する反応流通路を画定する側壁によって定められる。）と、反応スロートと熱分解帯域の間に位置し下流方向に面した少なくとも一つの略環状壁と、略円筒状燃焼帯域から略円筒状熱分解帯域へ流れる高温燃焼ガスを提供する手段と、略円筒状熱分解帯域の下流端で急冷流体を導入する手段とを有するカーボンブラック反応器であって、反応器の長軸に沿って間隔をおいた位置で反応器の長軸に向かって略放射状内側方向に炭素質原料を導入する手段を有することを特徴とするカーボンブラック反応器。
２．前記炭素質原料導入手段が、反応器の長軸について長軸方向に間隔を置いた位置で側壁を通して反応流通路内に向かって略放射状内側方向に開口する複数の開口部と、前記開口部の少なくとも一部に配置された複数の原料注入手段と、炭素質原料源と、炭素質原料源と複数の原料注入手段を接続する導管とからなる、請求項１に記載の反応器。」の発明が記載され（請求項１及び２）、併せて、
▲２▼甲第２号証の発明についての各試験例の結果が記載され（第１０頁表２）、さらに、
▲３▼甲第２号証の発明の反応器が図示されている（第１〜３図）。
４．当審の判断
（１）特許異議申立人三菱化学株式会社の申立てについて
（ａ）特許法第２９条第１項第３号に係る主張について
▲１▼請求項１に係る発明（以下「本件発明１」という。）について
　甲第１号証に記載の発明における、「カーボンブラック生成液体炭化水素原料をカーボンブラックに転化させるのに充分なエネルギーを有する高温の燃焼ガス」、「カーボンブラック生成液体炭化水素原料」、「第２帯域」及び「第３帯域」は、それぞれ、本件発明１における、「燃焼ガス」、「装入原料油」、「装入原料油注入帯域」及び「凝集形成帯域」に相当するものであり、また、甲第１号証の「複数の一様な流れの形態の液体原料炭化水素の一部が・・・導入され、残りの液体原料炭化水素が・・導入され」との記載は、本件発明１の「少なくとも二つの別々に制御されたカーボンブラック原料油の流れを前記装入原料油注入帯域中の燃焼ガスの別々の部分に供給して前記燃焼ガスの流れの別々の部分において別のカーボンブラック形成反応を生じさせ、」なる構成を示しているものと認められる。してみると、本件発明１と甲第１号証に記載の発明は、「燃焼ガスおよび装入原料油を利用して反応器中でカーボンブラックを製造する方法であって、少なくとも二つの別々に制御されたカーボンブラック原料油の流れを装入原料油注入帯域中の燃焼ガスの別々の部分に供給して前記燃焼ガスの流れの別々の部分において別のカーボンブラック形成反応を生じさせ、その後直ちに、前記別のカーボンブラック形成反応が行われた前記燃焼ガス部分を凝集形成帯域中に供給する前記製造方法」である点においては一致するものである。しかしながら、甲第１号証には、「燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを反応器中の装入原料油注入帯域へ供給する」という本件発明１の構成については記載されておらず、また、甲第１号証に記載の方法によれば燃焼ガスの直線的で非回転性の流れが反応器中の装入原料油注入帯域に供給されると認めるべき根拠も見い出せない。
　なお、特許異議申立人は、甲第１号証の「高い線速度で流れる」との記載から、燃焼ガス流が直線的で非回転性であると主張するが、特許権者が提出した参考資料２にも示されるとおり、「線速度」とは、いわゆる「速度」と同じ意味であり、このことからすると、「高い線速度で流れる」ことが、直線的で非回転性の流れを生ずることを意味しているとはいえない。よって、その余の構成を検討するまでもなく、本件発明１が甲第１号証に記載された発明であるということはできない。
▲２▼請求項２〜８に係る発明について
　本件請求項２〜８に係る発明は、本件発明１を技術的に限定するものであり、直線的で非回転性の流れを反応器中の装入原料油注入帯域へ供給することをその構成とする点は、本件発明１と同様である。したがって、本件請求項２〜８に係る発明についても、本件発明１と同様に、甲第１号証に記載された発明であるということはできない。
▲３▼請求項９〜１１に係る発明について
　上記のとおり、甲第１号証には、本件請求項１、２又は６に係る発明の方法については記載されておらず、また、甲第１号証に記載の方法により製造されたカーボンブラックが、本件請求項１、２又は６に係る発明の方法により製造されるカーボンブラックと同一のものであると認めるべき根拠もない。よって、本件請求項９〜１１に係る発明が甲第１号証に記載された発明であるということはできない。
▲４▼請求項１２及び１３に係る発明について
　上記のとおり、甲第１号証には、本件請求項５に係る発明の方法は記載されておらず、また、甲第１号証に記載の方法により製造されたカーボンブラックが、本件請求項５に係る発明の方法により製造されるカーボンブラックと同一のものであると認めるべき根拠もない。したがって、甲第１号証には、本件請求項５に係る発明の方法によって製造されるカーボンブラックが記載されているとはいえず、よって、本件請求項１２及び１３に係る発明が甲第１号証に記載された発明であるということはできない。
▲５▼請求項１４に係る発明について
　本件請求項１４に係る発明の反応器は、燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを装入原料油注入帯中へ供給するための手段を含むものであるところ、甲第１号証には、燃焼ガスを直線的で非回転性の流れとすることは記載されておらず、そのための手段についても記載されていない。よって、本件請求項１４に係る発明についても、甲第１号証に記載された発明であるということはできない。
▲６▼請求項１５〜１７に係る発明について
　本件請求項１５〜１７に係る発明は、請求項１４に係る発明を技術的に限定するものであり、燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを装入原料油注入帯中に供給するための手段を含む点は、請求項１４に係る発明と同様であるから、本件請求項１５〜１７に係る発明についても、甲第１号証に記載された発明であるということはできない。
（ｂ）特許法第２９条第２項に係る主張について
　本件請求項１〜１７に係る発明と甲第１号証に記載の発明とは、上記のとおり、燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを反応器中の装入原料油注入帯域へ供給すること、ないしは、そのための手段の点において相違が認められ、甲第１号証には、かかる相違点を当業者に容易に想到させるに足る記載も示唆もない。よって、本件請求項１〜１７に係る発明が、甲第１号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるということはできない。
　以上のとおりであるから、特許異議申立人三菱化学株式会社の主張はいずれも採用することができない。
（２）特許異議申立人キャボットコーポレイションの申立てについて
（ａ）特許法第２９条第１項第３号に係る主張について
▲１▼本件発明１について
　甲第１号証に記載の発明における、「カーボンブラック生成液体炭化水素原料をカーボンブラックに転化させるのに充分なエネルギーを有する高温の第一燃焼ガス」、「カーボンブラック生成液体炭化水素原料」、「第２帯域」及び「第３帯域」は、それぞれ、本件発明１における、「燃焼ガス」、「装入原料油」、「装入原料油注入帯域」及び「凝集形成帯域」に相当するものであり、また、甲第１号証の「液体原料全量の２０〜８０％の量が燃焼ガス流が最高速度に達する位置よりも前において注入され、残りの量が燃焼ガス流がほぼ最高速度に達する点において添加される」との記載は、本件発明１の「少なくとも二つの別々に制御されたカーボンブラック原料油の流れを前記装入原料油注入帯域中の燃焼ガスの別々の部分に供給して前記燃焼ガスの流れの別々の部分において別のカーボンブラック形成反応を生じさせ、」なる構成を示しているものと認められる。してみると、本件発明１と甲第１号証に記載の発明は、「燃焼ガスおよび装入原料油を利用して反応器中でカーボンブラックを製造する方法であって、少なくとも二つの別々に制御されたカーボンブラック原料油の流れを装入原料油注入帯域中の燃焼ガスの別々の部分に供給して前記燃焼ガスの流れの別々の部分において別のカーボンブラック形成反応を生じさせ、その後直ちに、前記別のカーボンブラック形成反応が行われた前記燃焼ガス部分を凝集形成帯域中に供給する前記製造方法」である点においては一致するものである。しかしながら、甲第１号証には、「燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを反応器中の装入原料油注入帯域へ供給する」という本件発明１の構成については記載されておらず、また、甲第１号証に記載の方法によれば燃焼ガスの直線的で非回転性の流れが反応器中の装入原料油注入帯域に供給されると認めるべき根拠も見い出せない。よって、その余の構成を検討するまでもなく、本件発明１が甲第１号証に記載された発明であるということはできない。
　次に、甲第２号証に記載の発明における、「高温燃焼ガス」、「炭素質原料」は、それぞれ、本件発明１における、「燃焼ガス」、「装入原料油」に相当し、甲第２号証の図１に示される帯域１２及び３４は、ぞれぞれ、本願発明１における、「装入原料注入帯域」、「凝集形成帯域」に相当するものと認められる。また、甲第２号証の「長軸方向に間隔を置いた位置で側壁を通して・・・複数の開口部と、少なくとも前期開口部に配置された複数の原料注入手段と、・・・導管とからなる」との記載及び図１〜３の記載内容からみて、甲第２号証には、本件発明１の「少なくとも二つの別々に制御されたカーボンブラック原料油の流れを前記装入原料油注入帯域中の燃焼ガスの別々の部分に供給して前記燃焼ガスの流れの別々の部分において別のカーボンブラック形成反応を生じさせ、」なる構成が示されているものと認められる。してみると、本件発明１と甲第２号証に記載の発明は、「燃焼ガスおよび装入原料油を利用して反応器中でカーボンブラックを製造する方法であって、少なくとも二つの別々に制御されたカーボンブラック原料油の流れを装入原料油注入帯域中の燃焼ガスの別々の部分に供給して前記燃焼ガスの流れの別々の部分において別のカーボンブラック形成反応を生じさせ、その後直ちに、前記別のカーボンブラック形成反応が行われた前記燃焼ガス部分を凝集形成帯域中に供給する前記製造方法」である点においては一致するものである。しかしながら、甲第２号証には、「燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを反応器中の装入原料油注人帯域へ供給する」という本件発明１の構成については記載されておらず、また、甲第２号証に記載の方法によれば燃焼ガスの直線的で非回転性の流れが反応器中の装入原料油注入帯域に供給されると認めるべき根拠も見い出せない。よって、その余の構成を検討するまでもなく、本件発明１が甲第２号証に記載された発明であるということはできない。
▲２▼請求項２〜８に係る発明について
　本件請求項２〜８に係る発明は、本件発明１を技術的に限定するものであり、直線的で非回転性の流れを反応器中の装入原料油注入帯域へ供給することをその構成とする点は、本件発明１と同様である。したがって、本件請求項２〜８に係る発明についても、本件発明１と同様に、甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明であるということはできない。
▲３▼請求項９〜１１に係る発明について
　上記のとおり、甲第１号証及び甲第２号証には、本件請求項１、２又は６に係る発明の方法については記載されておらず、また、甲第１号証又は甲第２号証に記載の方法により製造されたカーボンブラックが本件請求項１、２又は６に係る発明の方法により製造されたカーボンブラックと同一のものであると認めるべき根拠もない。よって、本件請求項９〜１１に係る発明が甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明であるということはできない。
▲４▼請求項１２及び１３に係る発明について
　上記のとおり、甲第１号証及び甲第２号証には、本件請求項５に係る発明の方法は記載されておらず、また、甲第１号証に記載の方法により製造されたカーボンブラックが本件請求項５に係る発明の方法により製造されたカーボンブラックと同一のものであると認めるべき根拠もない。したがって、甲第１号証及び甲第２号証には、本件請求項５に係る発明の方法によってつくられるカーボンブラックが記載されているとはいえず、よって、本件請求項１２及び１３に係る発明が甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明であるということはできない。
▲５▼請求項１４に係る発明について
　本件請求項１４に係る発明の反応器は、燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを装入原料油注入帯中へ供給するための手段を含むものであるところ、甲第１号証及び甲第２号証には、燃焼ガスを直線的で非回転性の流れとすることが記載されておらず、そのための手段についても記載されていない。よって、本件請求項１４に係る発明についても、甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明であるということはできない。
▲６▼請求項１５〜１７に係る発明について
　本件請求項１５〜１７に係る発明は、請求項１４に係る発明を技術的に限定するものであり、燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを装入原料油注入帯中へ供給するための手段を含む点は、請求項１４に係る発明と同様であるから、本件請求項１５〜１７に係る発明についても、甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明であるということはできない。
（ｂ）特許法第２９条第２項に係る主張について
　本件請求項１〜１７に係る発明と甲第１号証及び甲第２号証に記載の発明には、上記のとおり、燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを反応器中の装入原料油注入帯域へ供給すること、ないしは、そのための手段の点において相違が認められ、甲第１号証及び甲第２号証には、かかる相違点を当業者に容易に想到させるに足る記載も示唆もない。
　よって、本件請求項１〜１７に係る発明が、甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるということはできない。
（ｃ）特許法第３６条に係る申立てについて
　特許異議申立人キャボットコーポレイションは、本件明細書が特許法第３６条に規定する要件を満たしていないとする具体的理由として、以下の▲１▼及び▲２▼を主張する。
▲１▼本件請求項１の「燃焼ガスの別々の部分」は、甲第１号証及び甲第２号証をはじめとする公知のカーボンブラック反応器の異なる位置で原料を導入する場合の「燃焼ガスの別々の部分」と、どのように異なるのかが明確でない。しかも、そのような異なる部分を確実に実現するための具体的な手段が、十分に開示されていない。
▲２▼訂正前の本件請求項１の「カーボンブラック生成物は、ゴム組成物中に配合されるとき、・・・与える。」なる記載は、単なる効果であって、発明の必須の構成要件ではない。
　そこで、これらの点について検討する。
▲１▼について
　本件特許明細書の「原料油注入帯２は二組または二組以上の原料油注入ノズル１７を含み・・・両方向であってよい。」（特許公報第７欄第３１〜４４行）と記載され、さらに、第１〜３図には、本件発明１を実施するための装置の具体的構造が示されており、これらの記載から、当業者はカーボンブラック原料油の流れを装入原料油注入帯域中の別々の部分に供給して燃焼ガスの流れの別々の部分において別のカーボンブラック形成反応を生じさせることができるものと認められるから、上記▲１▼の主張は理由がないものといわざるを得ない。
▲２▼について
　▲２▼において指摘された部分は、本件訂正により請求項１から削除された。よって、上記▲２▼の主張の記載不備は解消している。
　したがって、本件特許明細書が特許法第３６条第３項並びに第４項及び第５項に規定する要件を満たしていないということはできない。
　以上のとおりであるから、特許異議申立人キャボットコーポレイションの主張はいずれも採用することができない。
［４］むすび
　以上のとおりであるから、本件特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件請求項１ないし１７に係る特許のいずれも取り消すことはできない。また、他に本件特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年１２月１６日（１９９９．１２．１６）
【訂正の要旨】
［訂正の要旨］
　訂正請求書による訂正事項は次のとおりである。
〔訂正事項ａ〕
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項１（特許公報第１欄第２〜１４行）中、「前記燃焼ガス部分を凝集形成帯域中に供給し、」の次に「ここで、前記燃焼ガスの別々の部分の直線的で非回転性の流れが、前記装入原料油注入帯域から凝集形成帯域中に移動するとき、高度乱流条件に付されかつ強力な混合に付される」との記載を加える。
〔訂正事項ｂ〕
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許請求の範囲の請求項１（特許公報第１欄第２〜１４行）中、「それにより、カーボンブラック生成物は、ゴム組成物中に配合されるとき、改良された履歴損失特性およびトレッド摩耗抵抗特性を有するゴム組成物を与える」との記載を削除する。
〔訂正事項ｃ〕
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項１４（特許公報第３欄第１７〜２５行）中、「配置されている」なる記載を「配置され、前記反応帯は前記注入帯と比較して反応器の内部直径の急激な拡大を与え、それにより前記注入帯から反応帯に供給される燃焼ガスの直線的で非回転性の流れに乱流条件を与える」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
改良カーボンブラックの製造法および製造装置並びに該カーボンブラック製品
（５７）【特許請求の範囲】
　１．燃焼ガスおよび装入原料油を利用して反応器中でカーボンブラックを製造する方法であって、燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを前記反応器中の装入原料油注入帯域へ供給し、少なくとも二つの別々に制御されたカーボンブラック原料油の流れを前記装入原料油注入帯域中の燃焼ガスの別々の部分に供給して前記燃焼ガスの流れの別々の部分において別のカーボンブラック形成反応を生じさせ、その後直ちに、前記別のカーボンブラック形成反応が行われた前記燃焼ガス部分を凝集形成帯域中に供給し、ここで、前記燃焼ガスの別々の部分の直線的で非回転性の流れが、前記装入原料油注入帯域から凝集形成帯域中に移動するとき、高度乱流条件に付されかつ強力な混合に付される、前記製造方法。
　２．別々のカーボンブラック装入原料油の注入流と反応のうちの一つが反応器の上流にあり、かつ、別々のカーボンブラック原料油の注入流と反応のうちの第二が反応器の下流にある、請求項１記載の方法。
　３．反応帯の上記の別々の部分における反応剤の滞留時間が少なくとも１／２ミリ秒、そして好ましくは少なくとも１ミリ秒だけ、異なっている、請求項２記載の方法。
　４．カーボンブラック装入原料油の上記の別々の注入流が上記反応器中で長さ方向に間隔をとられている、請求項２記載の方法。
　５．上記の別々の注入流が上記反応器の内部断面において横方向で間隔がとられている、請求項２記載の方法。
　６．上流注入帯が下流注入帯の少くとも約２倍の断面直径をもつ、請求項５記載の方法。
　７．上流の注入帯および反応帯が円錐形であり、下流の注入帯および反応帯が実質的に円筒形である、請求項６記載の方法。
　８．上流装入原料油対下流装入原料油の比が１０：９０から６０：４０までの間で変る、請求項７記載の方法。
　９．請求項１記載の方法によって製造されるとおりのカーボンブラック生成物。
　１０．請求項２記載の方法によって製造されるとおりのカーボンブラック生成物。
　１１．請求項６記載の方法によって製造されるとおりのカーボンブラック生成物。
　１２．カーボンブラックを含むゴム組成物において、カーボンブラックが請求項５記載の方法によってつくられることを特徴とする前記組成物。
　１３．ゴム組成物がゴムタイヤ組成物である、請求項１２記載の組成物。
　１４．連続した流れを形成するよう連通せしめた燃焼帯、注入帯、反応帯および急冷帯を含むカーボンブラックを製造するための反応器において、当該反応器が、燃焼ガスの直線的で非回転性の流れを前記注入帯中に供給するための手段をさらに含み、そして前記注入帯が多数のかつ別々に制御される装入原料注入手段を含み、当該注入手段は前記装入原料油を燃焼ガスの前記直線的で非回転性の流れの別々の部分に供給するように配置され、前記反応帯は前記注入帯と比較して反応器の内部直径の急激な拡大を与え、それにより前記注入帯から反応帯に供給される燃焼ガスの直線的で非回転性の流れに乱流条件を与えることを特徴とする前記反応器。
　１５．上記の別々の装入原料油注入手段が上記注入帯中で長さ方向で間隔がとられている、請求項１４記載の反応器。
　１６．上記の別々の装入原料油注入手段が上記注入帯の内部断面において横方向で間隔がとられている、請求項１５記載の反応器。
　１７．上記の装入原料油注入手段の一つが上記反応器の一つの円錐形断面の中にあり、一つが上記反応器の実質上円筒状の断面の中にある、請求項１６記載の反応器。
【発明の詳細な説明】
　本発明は、ゴム配合物の中で補強用に使用するときに、得られるカーボンブラツク含有ゴム配合物へ高い弾性と高い磨耗抵抗性の両方を付与するカーボンブラツクを製造するための方法と装置に関するものである。
　近年、石油ベース炭化水素の世界的に限度のある供給源を保存するために、自動車の燃料効率を改善する世界的要求がでてきた。
　自動車によつて消耗されるエネルギーの比較的大量のものがタイヤトレツド配合体中の履歴損失によつてひきおこされるタイヤの転がり抵抗に打ちかつために使用されるということを、研究が示してきた。それゆえ、自動車製造業者は履歴による転がり損失を減らし、一方ではトレツド磨耗抵抗、けん引力、および取扱いの特性を維持するよう、初期取付けタイヤに厳格に規格を設けてきた。これらの規格は益々要求されてきたので、タイヤ供給者はタイヤ中の二つの最大成分であるポリマーとカーボンブラツクとの供給者に、タイヤトレツド化合物中の履歴損失を減らす材料を製造することによつて彼等を助けるように求めてきた。
　カーボンブラツク製造者は、履歴性質を減らした良好なトレツド磨耗性質を付与し、一方では満足できるけん引力と取扱いの特性を維持する新しい等級のカーボンブラツクを開発する努力において活溌であつた。カーボンブラツクのトレツド磨耗と履歴の性質の間の釣合いを変えることは、慣行的製造方法によつて達成することがきわめて困難であることが発見されている。一般的には履歴値の減少はトレツド磨耗抵抗の減少を伴ない、その逆もあり得る。
　直線的流れのパターン（図１を見よ）をもつカーボンブラック反応器においては、カーボンブラツク装入原料油を、それの注入位置の上流に置かれた燃焼帯から発生する燃焼帯ガス流の中へ、多数の油圧式（ｈｙｄｒａｕｌｉｃ）スプレーノズルを通して注入することが普通に行なわれている。この燃焼熱ガス流の中へ装入原料油を均一に分散させるために、燃焼熱ガス流の流れの方向に対して本質上直角に、放射方向で内向および／または外向きに噴霧されたカーボンブラツク原料油を注入することが、また普通である。カーボンブラツク装入原料油の合計流は、たとえそれが燃焼熱ガス流中へ注入するための多数の流れに分割されるとしても、単一の流れとして計量される。
　特許的には、現在用いられている反応器を利用する前記の技法は前述の願望をもつたカーボンブラツクを提供していない。
　次の文献はカーボンブラツク製造に用いる各種の装置および方法を例証するものである。
　
米国特許
　３，２５６，０６５　４，５４０，５６０　４，３９１，７８９
　４，３６０，６２７　４，０７１，４９６　４，６７８，８３０
　４，４７８，９７３　４，４４７，４０１　４，３８３，９７３
　３，２５６，０６６　４，５４８，９８０　４，５００，６７２
　４，４７７，６２１　４，３２７，０６９　４，０１３，７６０
　４，６４５，６５７
　これらの特許はいずれも、本発明の特色として以後に示される要素および概念を記述および／または教示していない。
　慣行的製造方法によつて達成される履歴とトレツド磨耗の値の間の釣合いはカーボンブラツク形成工程における修正によつて都合よく改善され得ることが、ここに発見されたのである。
　本発明においては、カーボンブラツク装入原料油の供給源は二つまたは二つより多くの流れに分割され、各々は別々に計量および制御される。これらの別々にされた装入原料油の流れは次に、多数の油圧式スプレーノズルを通して、反応器の上流燃焼室から発生する燃焼熱ガス流の別々の断面の帯域の中へ注入される。噴霧されたカーボンブラツク装入原料油を含むこれらの注入帯は反応器中で横方向および縦方向の両方で分離されており、従つて、二つまたは二つより多くの別々の平行のカーボンブラツク形成反応がその反応器中で同時におこるように行なわれる。分離された注入帯の各々の中へ注入される装入原料油の量を制御することにより、類似または広範囲の粒径および／または比表面積のカーボンブラツク生成物が反応器中で同時に生成され得る、カーボンブラツク原料油注入のこの方法は、慣用的な装入原料油注入方法を用いるときに通常おこるよりもはるかにひろい粒径範囲のカーボンブラツク粒子を製造する手段を提供する。
　カーボンブラツク製造分野の熟練者は、カーボンブラツク生成物は多数のカーボンブラツク粒子が相互に融着して塊状および／または鎖状の凝集物形状を形成する凝集体からほとんど全部が成り立つていることを知つている。寸法および形状ともに変り得るこれらの凝集体は反応器の反応帯の中で主として形成され、そこでは、カーボンブラツク粒子を含む工程ガス流の高度の乱流がおこる。反応器反応帯中の高温条件の下で、粒子の衝突が粒子を凝集体へ融着させる。
　本発明によつてつくり出されるカーボンブラツク凝集体が、慣行的方法によつて形成されるものよりもはるかに広い範囲の粒径のもので構成されるという点において、慣行的方法によつてつくり出されるものと異なつているということが仮定されるが、しかし、決して本発明の制約と考えられるべきではない。凝集体組成物中のこの変化は本発明によつて製造されるカーボンブラツクの使用によつて示される改良された動的性質を達成する際の主要な役割を果たすものと信じられる。
　従つて本発明の一つの目的は、補強用に用いられるタイヤトレツド配合体の中で改善された動的性質と良好なトレツド磨耗を付与するカーボンブラツクが生成され得る装置と方法を提供することである。
　本発明のもう一つの目的は、慣行的に製造されるカーボンブラツクと類似の動的性質をもつがしかしそれらが使用されるゴム配合体中の改善されたトレツド磨耗抵抗をもつカーボンブラツクが製造される装置と方法を提供することである。
　本発明のさらにもう一つの目的は新規でかつ改善されたカーボンブラツクを提供することである。
　その他の目的は説明が進むにつれて以後において明らかになる。
　図１に示すカーボンブラツク反応器はモジユール型反応器である。用語「モジユール」は、反応器が特定的機能を各々がもつているモジユールまたは部分で構成されていることを示すために用いられており、それらのモジユールは連続式段階風の方式でカーボンブラツク製造工程を実施する手段を提供するように一緒に順次的に連結されている。
　長さ方向の序列においては、反応器は四つの部分またはモジユールに分割される。図１を参照すると、部分１は空気分配および燃焼組合せ帯であり、部分２はカーボンブラツク原料油注入帯であり、部分３は反応帯であり、部分４は反応急冷帯である。
　運転に際しては、燃焼用予熱空気が反応器および下流設備の中で出会う圧力降下を克服する十分な圧力の下でカーボンブラツク反応器へ供給される。この空気は導管５を通りかつ反応器外壁７と内部燃焼室殻８との間の環状空間６の中へ入る。この空気は次に反応器頭部９の方への方向で上記外殻と内殻７および８の間の環状空間６を通つて移動する。
　多数の長手方向の羽根１０が環状空間６の中に置かれている。これらの羽根は内部燃焼室殻８へ強固に取付けられていて三つの目的に役立つ。第一には、それらは直線的で非回転性の流れ方向をその空気流へ付与する。第二には、それらは燃焼帯１をとりかこむ耐火性ライニングｌｌから内殻８と羽根１０とを通して空気流へ熱を伝える熱移送表面を提供している。この熱移送は耐火性ライニング１１を一部冷却し、燃焼帯１の中でより高い火焔温度を保たせるのにさらに役立つ。第三には、羽根１０は内部燃焼室殻８を反応器外殻７の内側で同心的に配置して保持する機械的支持体を提供する。
　環状空間６の羽根区画部分を通過したのち、燃焼空気は反応器頭部９に隣接して置かれた空気プレナム室１２を通過し、次いで燃焼帯１の中へ、燃焼帯１の上流端に置かれた同心的円形オリフイス１３を通つて入る。
　反応器頭部の中にとりつけられた燃料注入器１４は、燃焼空気流がオリフイス１３を通過し燃焼室１の中へ入るときに、それの中へ炭化水素燃料を注入および分散させるために設けられている。使用燃料は液状またはガス状のどちらの炭化水素であつてもよい。液状炭化水素を燃料として使用するときには、通常の慣行では、燃料を予熱して着火をより迅速にするためにその蒸発速度を増加させる。ガス状炭化水素燃料は着火がおくれる問題を経験することなく室温またはその近傍において注入してよい。少量の空気を注入器中へ注入してそれを冷却しかつその燃料注入器の金属構成部品を過熱損傷から防ぐこともまた普通に実施される。
　反応器中の耐火性ライニングの使用温度限界内に留まらせながら、反応器の燃焼帯１の中でできるだけ高い火焔温度を保つことが望ましい。本質的に純粋なアルミナあるいは酸化アルミニウム−酸化クロムの複合耐火物の耐火性ライニングがこの用途に普通用いられる。
　本明細書において示される実施例においては、用いられる空気予熱温度と燃料注入速度は反応器中の燃焼帯１において約３５００°Ｆの理論火焔温度をもたらすように選ばれる。
　反応器燃焼帯１において高い火焔温度を保つことのほかに、燃料注入器１４を通して添加される燃料の完全燃焼の後に、利用できるいくらかの過剰酸素をもつことが望ましい。この過剰酸素は、カーボンブラツク原料油注入の一部を帯域２において燃焼することによつて、反応器のカーボンブラツク原料油注入帯２の中で消耗される。装入原料炭化水素のこの追加的燃焼はカーボンブラツク形成工程への補充的熱を供給するだけでなく、大量の数の燃焼核を発生し、それらの上でカーボンブラツク粒子が形成される。
　反応器の部分または帯域１の中の燃焼室は円錐形で形成され、帯域１の上流端において最大直径をもち下流の縦方向で直径が継続的に減少し、ガス状工程流が下流方向で移動するにつれてそれの速度を連続的に減らすようになる。燃焼帯１の容積的能力は、燃料注入器１４を通して空気流中へ注入される燃料の完全燃焼のための時間を与えるのに十分なものである。他の燃焼室の形が当業熟練者によつて有利に使用されるかもしれないが、しかし示される円錐形が反応器の原料油注入帯２の中への燃焼工程熱ガスの均質で直線的（非回転的）の流れを提供する実際的手段を与える。
　原料油注入部２は上流燃焼帯１において用いられる同じ耐火性材料の熱面耐火性ライニングｌｌから成る耐火性ライニング帯域である。熱面耐火性ライニングｌｌは断熱用耐火性物質１５の中に包まれて殻部分１６を過度の温度から保護する。
　原料油注入帯２の内部形状は二つの部分に分割される。その上流部２３は燃焼帯１の円錐形の続きである。部分２の下流部２４は固定直径の同心的円筒状スロートである。
　原料油注入帯２は二組または二組以上の原料油注入ノズル１７を含み、ノズル１７の各組は縦および横の方向で相互に間隔が置かれている。一組の原料油注入ノズル１７を部分２の円筒状スロート部分２４の中に設置し、かつ一組または一組以上の原料油注入ノズルを部分２の上流円錐形状部２３の中に設置することが好ましい。
　原料油注入ノズル１７の各組は、反応器断面の内部周辺のまわりで均一に間隔を置かれかつ放射方向で内向きにかつ反応器の長さ方向中央線に対して一般的には垂直に向けられた、多数の油圧式またはガス噴霧式ノズルから成る。直角の変代りに、直角から例えば１０°、２０°、４５°、６０°、７５°の他の適当な角度にノズルを向け、そして／またはスプレーすることも可能であり、そして、これらは垂直線からの両方向であつてよい。
　普通の方式で慣用的カーボンブラツクを製造するときには、原料油注入ノズルの一組だけが用いられる。原料油注入ノズルのどの組を選択するかは、製造されるカーボンブラツク生成物において望まれる「構造」によつて一部はきめられる。カーボンブラツク「構造」とは、製造されるカーボンブラツク生成物で凝集体を形成するカーボンブラツク粒子凝集度に関する関連用語である。カーボンブラツク「構造」はＡｍｅｒｉｃａｎ　Ｓｏｃｉｅｔｙ　ｆｏｒ　Ｔｅｓｔｉｎｇ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ（ＡＳＴＭ）Ｍｅｔｈｏｄｓ　Ｄ−２４１４および／またはＤ−３４９３によつて効果的に測定し得る。
　構造の少ないカーボンブラツク生成物は普通は、カーボンブラツク原料油を帯域２の部分２４の中へ注入することによつて製造され、そこで、工程ガス流の最大速度がおこる。構造の多いカーボンブラツク製品は通常は、帯域２の部分２３の中ヘカーボンブラツク原料油を注入することによつて製造され、そこでは工程ガス流の速度が低い。反応器中で原料油注入ノズルの二組だけを反応器中で設けるときには、一組のノズル１７を部分２の部分２４の中におき、そしてもう一つの組のノズル１７を、反応器の内部断面積が部分２の部分２４の内部断面積より２倍大きい部分２の部分２３にある位置において、置くことが慣行である。当業熟練者にとつては、これ以上の構造調節を反応器の燃焼帯１の中ヘアルカリ金属塩を添加することによつてなし得ることが知られている。
　前述のとおり、慣用級のカーボンブラツクを製造するときには原料油注入ノズルの一組だけを用いることが慣行である。図４は慣用カーボンブラツクを普通の方式で製造するときの、カーボンブラツク原料油注入の代表的断面図である。初期沸点近くまで予熱されたカーボンブラツク原料油は多数の原料油注入ノズル１７′を通して内向きに、反応器の燃焼帯１の中で発生される工程熱ガス流の中へ、放射状に注入される。原料油注入ノズル１７′は、噴霧油滴の均一分配を実際的に達成し得る広さの反応器内部断面にわたつて行なわせる適切な寸法およびスプレー角度について選ばれる。
　カーボンブラツク原料油注入のこの方法は噴霧された原料油滴と反応器の帯域１から流れる高温燃焼ガス工程流との間の迅速かつ均密な接触を強制する。このことは、カーボンブラツク原料油の迅速蒸発、原料油炭化水素からの水素の熱的解離、および、その水素欠乏原料油炭化水素のきわめて高い分子量の火熱分解生成物への火熱分解、をもたらす。
　図１を参照すると、反応器の部分２の中で開始されるこれらの反応は、反応剤素材が反応器の部分３または帯域３の中へそれを通つて流れるにつれてきわめて迅速な速度において継続する。反応帯３は円筒状部分であり、帯域２の部分２４の内径のほぼ２倍の内径をもつ。この部分は熱面耐火性ライニング１１であり、断熱用耐火性ライニング１８の内側につつまれ、反応器外殻１９によつて閉鎖されている。
　吸熱工程反応が反応器の反応帯３の中で継続するので、反応剤素材は冷えはじめ、火熱分解を受けた反応生成物の凝縮が、反応器の帯域２の中で主として発生される燃焼核の表面上でおこりはじめる。火熱分解された反応生成物の凝縮はきわめて小さい球状粒子をつくり出し、それらは凝縮可能の火熱分解生成物が利用できるかぎり、その寸法が成長し続ける。
　形成される凝縮粒子ははじめ形成されないときには、はじめは高粘性液体であるか半固体球状粒子であるらしい。さらに、継続する脱水素反応が支配する高温条件下においておこるらしく、これが、これらの粒子を元素状炭素から主として成る固体粒子へ変換する。
　反応器内径が帯域２と３の間で急激に拡大することによつてつくり出される渦流に基づいて、高度乱流条件が反応帯３の中でおこる。これらの乱流条件は反応剤素材の強力混合をつくり出し、粒子の衝突をそれらがなおも形成的段階にある間に促進する。これらの条件のもとで、粒子は衝突時に容易に融着し、最終的生成物の形で、個別球形粒子というよりむしろ粒子凝集体をつくり出す。カーボンブラツク粒子のこの凝縮は「構造」とよばれる。
　粒子のその後の脱水素は、反応剤素材が反応器の帯域４の急冷部の中へ下流において進行するにつれて、徐々におこり続ける。脱水素反応は最終的には帯域４において、反応剤素材を脱水素に必要とする温度以下へ冷却することによつて終る。
　反応剤素材のこの冷却は、反応急冷部または急冷帯４の中で一つまたは一つより多くの急冷スプレーノズル２２を通して工程流中へ直接に水をスプレーすることによつて達成される。この水は急速に蒸発し、従つて熱吸収によつて工程流を冷却する。
　反応急冷帯４は多数の円筒状部分から成り、温度抵抗性で耐スポーリング性の耐火性ライニングで以て内張りし、反応器殻部２１の中でつつまれている。多数の急冷スプレー部２２は帯域４の縦方向の長さに沿つて設けられ、従つて反応滞留時間が急冷部によつて調節され得る。
　水による急冷で以て工程流を冷却したのち、随伴カーボンブラツクを含む工程流は慣用的下流設備へ流れ、そこで、工程流の残りからのその後の熱移転とカーボンブラツクの分離が慣行的手段によつて達成される。当業熟練者は必要とされる下流操作に馴れている。
　
工程の説明
　本発明の方法は前述のカーボンブラツク反応器を使って実施されるが、ただし、追加のカーボンブラツク原料油制御回路が設けられ、カーボンブラツク原料油の二つまたは二つより多くの別々に制御される流れが独立に工程の運転において利用されるようにする。
　二つまたは二つより多くのカーボンブラツク原料油の流れを別々に制御しそしてこれらの流れを反応器の燃焼帯１の中で発生される燃焼ガス熱工程流の別々の断片の中へ分配することによつて、多数のカーボンブラツク形成反応を同じ反応器中で同時に行なわせかつ制御し、そのようにして、自動車タイヤトレツド配合体の中で配合するときに履歴損失を減らし／あるいはトレツド磨耗抵抗を増す独特のカーボンブラツク生成物をもたらすことが可能である。用語「自動車」とは自動二輪車、自動車、およびトラツクのような輸送用乗物のすべてを含む。
　これらのカーボンブラツク生成物はまた、低い履歴損失、弾性の増大、および磨耗抵抗の増大が望まれる他のゴム配合の応用において有用である。
　本発明の方法を用いるときの反応器の運転は、反応器の帯域２の中でのカーボンブラツク原料油注入の方法と制御を除けば、慣行的カーボンブラツク生成物を製造するための反応器操作に一般的には従う。
　本発明の方法においては、カーボンブラツク原料油の一部が帯域２の部分２３の中で燃焼ガス熱流の断片の中へ注入および分散され、残りのカーボンブラツク原料油は帯域２の部分２３の中で利用されない燃焼熱ガス流の残りの断片の中で帯域２の部分２４の中で注入および分散される。
　部分２３と２４において注入される原料油の相対的割合とカーボンブラツク原料油注入点において用いられる燃焼熱ガス流の相対的割合は異なるカーボンブラツク生成物を製造するよう有利に変え得る。
　図２と３は本発明の方法における原料油注入の例証であり、その場合、燃焼熱ガス流の約５０％が帯域２の部分２３の中で用いられ、燃焼熱ガス流の残りの５０％が帯域２の部分２４において用いられている。一般的には燃焼熱ガス流の約１５から７５％が帯域２の部分２３の中で利用され、燃焼熱ガス流の残りの２５から８５％が帯域２の部分２４の中で利用される。本発明の方法の好ましい実施態様においては、燃焼熱ガス流の約２５から５０％が帯域２の部分の中で利用され、燃焼熱ガス流の残りの５０から７５％が帯域２の部分２４の中で利用される。
　同様に帯域２の部分２３および２４の中へ注入されるカーボンブラツク原料油の割合は独特の性質をもつカーボンブラツク生成物を製造するよう変えることができる。一般的には約１０から６０％のカーボンブラツク原料油が帯域２の部分２３の中へ注入されてよく、残りの４０から９０％のカーボンブラツク原料油が帯域２の部分２４の中へ注入される。この方法の好ましい実施態様においては、２０から３０％のカーボンブラツク原料油は帯域２の部分２３の中へ注入され、７０から８０％の原料油が帯域２の部分２４の中へ注入される。
　カーボンブラツク原料油の両方の流れを反応器中の同じ縦方向位置において注入してこの方法を操作することが可能であるが、原料油注入位置を反応器中で縦方向に分離することが好ましく、なぜならば、本発明のカーボンブラツク生成物によつて与えられる動的性質が、上流原料油注入によつてつくり出される反応剤素材の滞留時間が下流反応剤素材の滞留時間よりも少くとも約１ミリ秒だけ長い場合に、大いに改善されるからである。
　反応器の反応帯３の中で形成されるカーボンブラツク凝集体は慣行的工程において形成される凝集体とは、本発明の方法によつて形成される凝集体がより広い寸法分布をもつ粒子で構成されているという点において異なつていると信じられる。凝集体組成物中のこの相違が、本発明の方法によつて製造されるカーボンブラツク生成物を含むゴム配合物の改善された動的性質に貢献しているものと信じられる。もちろん、さきに述べたとおり、本発明をここで述べた方法、装置およびカーボンブラツク製品の特徴以外にそのような仮定に制約することが目的でないことは明らかである。
　以下の実施例は本発明を例証する役割のものであつてそれを限定する考えのものではない。部は特記しないかぎり重量によつている。
　
実施例１．
　本発明の方法を用いるカーボンブラツク製品は図１に従うカーボンブラツク反応器の中で製造される。この反応器の寸法は次のとおりであつた。
　
燃焼帯１．
　　最大内径　　　　　　２３インチ
　　最小内径　　　　　　１１インチ
　　長さ　　　　　　　　７２インチ
　
装入原料油注入帯２
　　最大直径、部分２３　１１インチ
　　最小直径、部分２３　　６インチ
　　長さ、　　部分２３　１８インチ
　　内径、　　部分２４　　６インチ
　　長さ、　　部分２４　１２インチ
　
反応器帯３
　　内径　　　　　　　　１２インチ
　　長さ　　　　　　　　３６インチ
　
反応急冷帯４
　　内径　　　　　　　　１２インチ
　　有効長　　　　　　　可変
　　（１フイートから４．５フイート）
　本発明の四つの製品を製造するのに使用した反応器操作条件を表１に示す。
　これらの実験的実施例の各々を、比較目的用の四つの商業生産の慣用級カーボンブラツクと一緒に分析値について試験した。
　これらのカーボンブラツクの各々をまたゴム調合物の中へ配合し、得られるゴム配合体の性質を比較測定した。
　振子反撥法（ＡＳＴＭ　Ｄ１０５４）による反撥弾性を天然ゴム調合物（ＡＳＴＭ　Ｄ３１９２）とスチレンブタジエン合成ゴム調合物（ＡＳＴＭ　Ｄ３１９１）におけるカーボンブラツクの各々について測定した。弾性値を工業的標準ブラツク＃６を標準として使用して得られる値と比較した。
　カーボンブラツクの各々をまた次のタイヤトレツドゴム調合物の中へ配合した：
　　　　　成分　　　　　
　ＰＨＲ　
　デユラデン７５０（１）　　　　９１．７
　デユラデン７０６（１）　　　　３３．３
　カーボンブラツク　　　　　　　７０．０
　酸化亜鉛　　　　　　　　　　　　３．０
　ステアリン酸　　　　　　　　　　２．０
　サノライト２４０（２）　　　　　２．０
　フレクスゾーン３−Ｃ（３）　　　１．０
　サントキユアＭＯＲ（４）　　　　１．０
　硫黄　　　　　　　　　　　　
　　２．０
　　　　　　　　　　　　　　　２０６．０
　（１）フアイアストン・タイヤ・アンド・ラバーＣｏ．の商標。
　（２）サンオイルＣｏ．の商標。
　（３）ユニロイヤル・ケミカルＣｏ．の商標。
　（４）モンサント・ケミカルＣｏ．の商標。
　上記のタイヤトレツドゴム調合物の中のカーボンブラツクの各々を代表する加硫試験片をつくつた。動的弾性率、損失弾性率、および損失正接の値を、ＭＴＳモデル８３１エラストマー・テスト系を利用して試験片の各々について測定した。
　そのほかに、上記配合体の各々をマルチセクシヨン（ｍｕｌｔｉｓｅｃｔｉｏｎ）トレツドのラジヤル型自動車試験タイヤをつくるのに使用し、これらのタイヤを道路走行試験にかけて、慣行的等級および実験的等級のカーボンブラツクの両方を含む配合体の各々についてトレツド磨耗速度を測定した。
　カーボンブラツクの各々についてのカーボンブラツク分析値、およびゴム配合体試験値を表ＩＩにまとめた。
　表ＩＩに示される分析値およびゴム配合体試験値はＡｍｅｒｉｃａｎ　Ｓｏｃｉｅｔｙ　ｆｏｒ　Ｔｅｓｔｉｎｇ　Ｍｏｔｅｒｉａｌｓの標準化試験法により、あるいはウイトコ・コーポレーシヨンによつて用いられる専用試験法によつて引き出されたものである。用いるＡＳＴＭ試験手続は適切なＡＳＴＭ試験番号によつて命名されている。ウイトコ・コーポレーシヨン試験手続の記述は試験Ａ、ＢおよびＣとして以下に示されている。
　当業熟練者にとつては、自動車トレツド配合体の転がり抵抗は室温条件におけるそれらの配合体の弾性試験とよい相関をもつことが知られている。
　表ＩＩに示す試験結果を検討すると、本発明によつて製造されるカーボンブラツクは、類似トレツド磨耗抵抗の慣行的に製造されたカーボンブラツクと比較するときに、振子反撥法によつて測定して、改善された弾性率を付与されることを示している。
　比較を行うには、Ｎ３５１カーボンブラツクは本発明の実施例Ａと比較してよい。同様に、Ｎ３３９とＮ２９９は実施例Ｂと比較してよく、Ｎ２３４は本発明の実施例ＣおよびＤと比較してよい。すべての場合において、本発明のカーボンブラツクは、天然ゴムおよび合成ゴムの配合体処方の両方において、改善された配合体弾性を付与することが示されている。
　自動車タイヤトレツド配合体の転がり抵抗が、室温における動的条件の下で試験するときに、それらの配合体の履歴損失とよい相関を示すことが、当業熟練者によつてまた知られている。履歴損失は動的試験設備によつて直接的に測定することができ、各種配合体の相対的履歴は損失正接を測定することによつてひき出されてよい。（弾性率Ｅ″によつて割つた損失弾性率Ｅ″）。
　
試験Ａ
　
凝集体寸法直径、ＡＳＤ、の測定方法
　設備：
　１．粒径分析器「ニコンプ２７０」
　　　　入手先：パシフイツク・サイエンテイフイツク・コーポ．ハイアツク／ロイコ・インスツルメント・デイビジヨン、１４１ジエフアーソン・ドライブ・ミンローパーク、ＣＡ９４０２５
　２．セル・デイスラプター、「アルテク・モデル３００」（標準３／４インチ・チタンチツプ付属）
　　　　入手先：
　　　　　　アルテツク・システムズ・コーポレーシヨン１７０フイン・コートパーミングデール、ＮＹ１１７３５
　３．超音波浴と磁気撹拌器との組合せの標準的実験室モデル。容量約５００ｍｌ。
方法：
　　カーボンブラツクの試料を水に分散させ、次いで、ニコンプ２７０分析器の中に置いて凝集体平均寸法直径を測定した。ニコンプの機械はコロイド状寸法の凝集体のブラウン運動から動的光散乱（ＤＳＬ）（Ｄｙｎａｍｉｃ　Ｌｉｇｈｔ　Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ）あるいは、光子相関分光法（Ｐｈｏｔｏｎ　Ｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎ　Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）の技法と専用ソフトウエアとを利用して寸法測定値を得る。
　手続：
　　磁気回転棒を入れた小ビーカー中で１ｇのカーボンブラツクを８０ｍｌの水の中にはかる。超音波浴中に３分間置き、さらに混合しながら２滴の溶液を滴下器で以て取出す。この２滴のカーボンブラツク水性懸濁液と１滴のトライトンＸ（ローム・アンド・ハース社の商標）溶液とを小ビーカー中の５０ｍｌの水へ添加する（約２０ｐｐｍ）。「アルテク・デイスメンブレーター（Ｄｉｓｍｅｍｂｒａｔｏｒ）」探子のチツプをビーカーの中へ挿入し、指示出力の８０％において５分間超音波にかける。懸濁液を次に室温へ冷却し、ニコンプ２７０へ移す。実験モードを作動させ、出力データの安定性を確実にするために約２００万カウントが取られる。ガウス分布／強度の組合せが電流相関モデル（ｃｕｒｒｅｎｔ　ｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎ　ｍｏｄｅｌ）について好まれる
　
試験Ｂ
　
動的性質測定
　機械：ＭＴＳモデル８３１エラストマー試験系
　　　　　　　ＭＴＳ・システムズ・コーポレーシヨン、
　　　　　　　ボツクス２４０１２、ミネアポリス、
　　　　　　　ミネソタ５５４２４
　ソフトウエア：ＭＴＳ基本型０２、０８Ａ（ソフトウエアは動的性質測定を行なうようＭＴＳによつて供給される応用プログラムを含む）。
　試料：試料は成型弾性体配合体の直径２インチ×高さ１インチの円筒である。
　加硫：試料を２０分間３２０°Ｆで加硫し、次いで試験前に２４時間放置する。
　試験条件：試料はすべて１２ヘルツで試験した。試験温度は７０°Ｆであつた。
　　試料は特定温度において１時間予備調整した。試片を２組の動的試験対照標準のもとで試験した。３０回の予備調整サイクルを行い、その後、ソフトウエアが試験結果を捕えた。
　　（Ａ）圧縮において平均ロード１３２ｐｓｉおよび動的ロード１３２ｐｓｉ、
　　（Ｂ）圧縮における平均ロード１３２ｐｓｉ、および７０％のデフレクシヨンをもたらす０．０３５０インチのストロークの動的偏位。
　
試験Ｃ
　
トレツド磨耗指数の測定方法
　次に示す調合を使用し、五つの直線的リブをもつトレツド部分を実験室プレスの平板金型中で４５分間２９３°Ｆにおいて加硫した。一つが対照標準カーボンブラツクを含む８個の予備加硫部分を無作為順序で、もともと存在したトレツドを磨耗し去った新しいＰ１９５／７５Ｒ１４へ適用した。商業的な予備加硫トレツドのリキヤツプ法を利用して上記の実験的部分を適用する。各々が同等の部分をもつ四つのタイヤを組立てて、最初の５００マイルの試運転に続いて８，０００マイルを走らせる。タイヤ圧は３２ｐｓｉであり車輪荷重は１１３０ポンドである。タイヤをフオアワードＸパターン（ｆｏｒｗａｒｄ　Ｘ　ｐａｔｔｅｒｎ）で回転させ、１０００マイル毎の間隔で測定した。８０−１００マイルズ／ミルの磨耗速度が対照標準部分の上で維持される。回帰方程式が最後の５個の測定値から開発され、８，０００マイル損失を計算するのに用いられる。これらの損失値から、指数が計算され、対照標準部分には１００の値が割当てられる。
　
トレツド磨耗調合
　
　　　　成分　　　　　
　ＰＨＲ　
　デユラデン７５０（１）　　　　　９１．７
　デユラデン７０６（１）　　　　　３３．３
　カーボブラツク　　　　　　　　　７０．０
　酸化亜鉛　　　　　　　　　　　　　３．０
　ステアリン酸　　　　　　　　　　　２．０
　サノライト２４０（２）　　　　　　２．０
　フレツククゾーン３−Ｃ（３）　　　１．０
　サントキユアＭＯＲ（４）　　　　　１．０
　硫黄　　　　　　　　　
　　　　　　２．０
　　　　　　　　　　　　合計重量２０６．０
　損失正接値を、慣行的に製造されているカーボンブラツクと本発明によつて製造されるカーボンブラツクを含む配合体の各々について測定し、データを表ＩＩに示す。損失正接値は７０°Ｆにおける動的負荷注入の二つの様式について測定した。動的負荷注入頻度は１２ヘルツで制御した。それは、これが５５マイル／時の速度での試験タイヤの大よその転がり頻度であるからである。
　相対的履歴データ（損失正接値）の比較は、その場合にも、本発明によつて製造されるカーボンブラツクが等しいトレツド磨耗抵抗の慣行的製造カーボンブラツクよりも、トレツド配合体へより低い履歴を与えることを示している。
　図５および図６は慣行的製造カーボンブラツクを本発明によつて製造されるカーボンブラツクとを比較した、損失正接対トレツド磨耗指数のグラフ的表現である。
　改善された履歴−トレツド磨耗関係が本発明によつて製造されるカーボンブラツクを使用する自動車トレツドタイヤ配合体へ付与されることが容易に認められる。
【図面の簡単な説明】
　第１図は本発明において記載される方法を実施するのに用いられる代表的なカーボンブラツク反応器または炉の縦方向断面図である。
　第２図と第３図は第１図中の点Ａ−ＡおよびＢ−Ｂにおけるカーボンブラツク反応器または炉の断面図である。
　第４図は慣行的手続によつてカーボンブラツクを製造するときの、点Ａ−ＡまたはＢ−Ｂにおける断面図である。
　第５図と第６図は慣行的製造カーボンブラツクと本発明によつて製造されるカーボンブラツックとを比較した、損失正接対トレツド磨耗指数のグラフ的表現である。
図中、１…空気分配・燃料組合せ帯、２…原料注入帯、３…反応帯、４…反応急冷帯、１２…空気プレナム室及び１７…注入ノズルである。