【事件の表示】
　特許第２８６４４１５号「半導体封止用樹脂組成物及び半導体装置」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８６４４１５号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
（１）手続の経緯
　本件特許2864415号の発明は、平成5年10月22日に出願され、平成10年12月18日にその特許の設定登録がなされ、その後、岡本綾子より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、特許異議意見書が提出され、その指定期間内である平成12年2月3日に訂正請求がなされたものである。
（２）訂正の適否についての判断
ア、訂正の内容
ａ、特許明細書の特許請求の範囲において、請求項１の「エポキシ樹脂と硬化剤と無機質充填材とを含有する半導体封止用樹脂組成物において、上記無機質充填材として、
（１）平均粒径が5μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の60〜100重量％、及び、
（２）平均粒径が10μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が70μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の0〜40重量％含有し、かつ上記（１）、（２）から構成される無機質充填材の粒径1μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が0.60〜0.93、回帰直線の相関係数が0.990以下の粒度分布を有する無機質充填材を使用したことを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。」を、
「エポキシ樹脂と硬化剤と無機質充填材とを含有する半導体封止用樹脂組成物において、上記無機質充填材として、
（１）平均粒径が5μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の60〜100重量％、及び、
（２）平均粒径が10μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が70μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の0〜40重量％含有し、かつ上記（１）、（２）から構成される無機質充填材の粒径1μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が0.60〜0.93、回帰直線の相関係数が0.970〜0.990の粒度分布を有する無機質充填材を使用したことを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。」と訂正する。
　なお、特許明細書における（）内のローマ数字については算用数字を使用した。以下同様である。
ｂ、特許明細書の発明の詳細な説明の段落番号【0009】の「【課題を解決するための手段及び作用】本発明者等は、……なすに至ったものである。」を
「【課題を解決するための手段及び作用】本発明者等は、上記目的を達成すべく鋭意検討を行った結果、エポキシ樹脂、硬化剤及び無機質充填材を含む半導体封止用樹脂組成物において、無機質充填材として、下記に示すような充填材、即ち、
（１）平均粒径が5μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の60〜100重量％、及び、
（２）平均粒径が10μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が70μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の0〜40重量％含有し、かつ上記（１）、（２）から構成される無機質充填材の粒径1μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が0.60〜0.93、回帰直線の相関係数が0.970〜0.990の粒度分布を有する無機質充填材を使用することにより、高熱伝導性で、低応力な硬化物を与えると共に、成形性、流動性に優れた半導体封止用樹脂組成物が得られることを知見し、本発明をなすに至ったものである。」と訂正する。
ｃ、同じく段落番号【0014】の「本発明に用いる（Ｃ）成分の無機質充填材は、……ものである。」を、
「本発明に用いる（Ｃ）成分の無機質充填材は、
（１）平均粒径が5μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の60〜100重量％、及び、
（２）平均粒径が10μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が70μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の0〜40重量％含有し、かつ上記（１）、（２）から構成される無機質充填材の粒径1μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が0.60〜0.93、回帰直線の相関係数が0.970〜0.990の粒度分布を有するものである。」と訂正する。
ｄ、同じく段落番号【0019】の「無機質充填材の充填量を増加させることが可能とあり」を「無機質充填材の充填量を増加させることが可能となり」と訂正する。
イ、訂正の適否
　上記訂正ａは、訂正前の請求項１において、回帰直線の相関係数の下限を0.970と限定したもので、特許請求の範囲の減縮を行うものと認められる。
　そして、その内容については特許明細書の実施例の２及び６の相関係数が0.970であり、また他の実施例もすべて相関係数が0.970〜0.990の範囲内にあることが根拠となっており、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正と認められ、また実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　また、上記訂正ｂ及びｃは、上記訂正ａに伴い、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るため、明瞭でない記載の釈明を目的とするものであり、上記訂正ｄは誤記の訂正を目的とするものであり、これらは願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正と認められ、また実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　なお、訂正明細書の請求項１に係る発明は、後記するとおり、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２−４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
（３）特許異議の申立てについての判断
ア、申立て理由の概要
　特許異議申立人は、甲第１号証（特開昭61-203121号公報）、甲第２号証（特開平4-18445号公報）、甲第３号証（特開平3-66744号公報）、甲第４号証（特開昭63-282146号公報）及び甲第５号証（特開平4-132245号公報）を提出し、本件請求項１及び２に係る発明は、甲第１〜５号証に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであると共に、またその特許請求の範囲の記載が請求項１及び２に係る発明を不明確にするものであるから特許法第３６条第５項第２号に規定する要件を満たしておらず、本件特許を取り消すべき旨主張している。
イ、訂正明細書の請求項１及び２に係る発明
　訂正明細書の請求項１及び２に係る発明（以下、「本件発明１」及び「本件発明２」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１及び２に記載された事項により特定される次のとおりのものと認める。
「【請求項１】エポキシ樹脂と硬化剤と無機質充填材とを含有する半導体封止用樹脂組成物において、上記無機質充填材として、
（１）平均粒径が5μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の60〜100重量％、及び、
（２）平均粒径が10μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が70μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の0〜40重量％含有し、かつ上記（１）、（２）から構成される無機質充填材の粒径1μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が0.60〜0.93、回帰直線の相関係数が0.970〜0.990の粒度分布を有する無機質充填材を使用したことを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。
【請求項２】請求項１記載の組成物の硬化物で封止した半導体装置。」
ウ、甲号証に記載された事項
ａ、甲第１号証について
　甲第１号証の特許請求の範囲第１項には、「エポキシ樹脂、ノボラック系硬化剤と共にエポキシ樹脂組成物の必須成分を構成する無機充填剤が球状アルミナ粉末とシリカ粉末で構成されており、該無機充填剤中のアルミナ粉末の構成比が20〜100重量％であることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物。」が記載され、その実施例１には平均粒径50μｍの球状アルミナのみを使用することが記載されている。
ｂ、甲第２号証
　甲第２号証の特許請求の範囲には「１．（イ）エポキシ樹脂、
（ロ）硬化剤、
（ハ）（１）平均粒径が8〜35μｍの粗粒アルミナに、（２）平均粒径が0.1〜4μｍの球状アルミナ及び／又はシリカを、（１）と（２）の合計に対して2〜35重量％混合した無機充填剤
を必須成分として配合してなることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
２．請求項１記載のエポキシ樹脂組成物を硬化することにより得られる硬化物。」が記載されている。
ｃ、甲第３号証
　甲第３号証の特許請求の範囲には、「（１）無機充填剤として、平均粒径の異なる２種類の粒子を含み、平均粒径の大きい粒子が破砕状粒子であり、その平均粒径が6〜25μｍの範囲にあり、平均粒径の小さな粒子が球状粒子であり、その平均粒径が3〜10μｍであり、かつロジンラムラー分布のｎ値が0.9〜0.6の範囲にある粒度分布を持つ粒子であり、無機充填剤の10〜80ｗｔ％を占めており、前記球状粒子と前記破砕状粒子の平均粒径の比が0.1〜0.9であるものを含有しているエポキシ樹脂組成物。」が記載され、無機充填剤としてシリカ、アルミナが好適であると記載されている。
ｄ、甲第４号証
　甲第４号証の特許請求の範囲には、「１．ＲＲＳ粒度線図において、最大粒径からの累積重量％の10〜30重量％の１点と70〜90重量％の１点とを結んだ直線の勾配が1.1以下であり、かつ、最大粒径からの累積重量％が20重量％から80重量％までの粒度範囲の任意の粒径において、その粒径における最大粒径からの累積重量％の実測値と前記直線から内挿されるその粒径における最大粒径からの累積重量％の内挿値との差が10重量％以下であることを特徴とする充てん材。」が記載され、その実施例には、充てん材として平均粒径26μｍでｎ値が0.92のアルミナが記載され、またエポキシ樹脂組成物への応用例が記載されている。
ｅ、甲第５号証
　甲第５号証の特許請求の範囲には「１．半導体素子の少なくとも回路形成面が無機充填剤を含む樹脂組成物で封止された樹脂封止型半導体装置において、
　前記充填剤が粒径44μｍを超える成分および粒径0.1μｍ以下の成分がそれぞれ10重量％以下、平均粒径が1〜15μｍ、ＲＲＳ粒度線図における粒度分布直線の勾配ｎが0.5〜1.5の粒状物質であり、該充填剤の含有量が樹脂組成物全体の55〜85容量％であることを特徴とする樹脂封止型半導体装置。」が記載され、封止樹脂としてエポキシ樹脂を使用することが記載されている。
エ、対比・判断
　本件発明１と甲第２号証に記載された発明とを対比すると、甲第２号証には半導体の封止用とすることが記載されているので、両者はエポキシ樹脂と硬化剤と無機質充填材とを含有する半導体封止用樹脂組成物において、無機質充填材として、平均粒径が5μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の65〜98重量％、及び、平均粒径が10μｍ以下のシリカ粒子を充填材全体の2〜35重量％含有するものを使用する点で一致し、本件発明１では、無機充填材の粒径1μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が0.60〜0.93、回帰直線の相関係数が0.970〜0.990の粒度分布を有するものとするのに対し、甲第２号証では、そういったことの記載がない点で相違するものと認める。
　上記相違点について、検討する。
　甲第１号証には、ロジン−ラムラー式に関する記載がなく、甲第３〜５号証には、ロジン−ラムラー式についての記載が認められる。しかしながら、甲第３〜５号証にはロジン−ラムラー式のｎ値についての記載は認められるものの、回帰直線の相関係数についての記載がなく、示唆も認められないものである。
　そして、本件発明１では、無機質充填材として特定の粒子径を有するアルミナ粒子を主要な成分とし、またその粒度分布としてロジン−ラムラー式のｎ値及び回帰直線の相関係数を特定することによって、高熱伝導性、低応力性、流動性と共に、特に低ボイド性の成形性に優れた半導体封止用樹脂組成物を得るという明細書記載の作用効果を奏するものと認められる。
　したがって、本件発明１は、甲第１〜５号証に記載された発明から容易とすることはできないものである。
　本件発明２は、請求項１を引用し、その硬化物で封止した半導体装置であるが、上記本件発明１におけると同様の理由から、甲第１〜５号証に記載された発明から容易とすることはできないものである。
　なお、本件発明１及び２に関する特許異議申立人による特許法第３６条違反については、回帰直線の相関係数の下限値を0.970とする訂正により解消しているものと認める。
（４）むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立人の主張する理由及び提出した証拠方法によっては、本件特許を取り消すことができない。
　また、他に本件特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年２月２３日（２０００．２．２３）
【訂正の要旨】
（訂正の要旨）
　特許第２８６４１５号発明の明細書を、次のとおり訂正するものである。
　なお、訂正ａは特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、訂正ｂ及びｃは、訂正ａに伴い特許請求の範囲と発明の詳細な説明の記載上の整合性をとるために、明瞭でない記載の釈明を目的とし、訂正ｄは誤記の訂正を目的とするものである。
ａ、特許明細書の特許請求の範囲において、請求項１の「エポキシ樹脂と硬化剤と無機質充填材とを含有する半導体封止用樹脂組成物において、上記無機質充填材として、
（ｉ）平均粒径が５μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の６０〜１００重量％、及び、
（ｉｉ）平均粒径が１０μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が７０μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の０〜４０重量％含有し、かつ上記（ｉ）、（ｉｉ）から構成される無機質充填材の粒径１μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が０．６０〜０．９３、回帰直線の相関係数が０．９９０以下の粒度分布を有する無機質充填材を使用したことを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。」を、
「エポキシ樹脂と硬化剤と無機質充填材とを含有する半導体封止用樹脂組成物において、上記無機質充填材として、
（ｉ）平均粒径が５μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の６０〜１００重量％、及び、
（ｉｉ）平均粒径が１０μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が７０μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の０〜４０重量％含有し、かつ上記（ｉ）、（ｉ）から構成される無機質充填材の粒径１μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が０．６０〜０．９３、回帰直線の相関係数が０．９７０〜０．９９０の粒度分布を有する無機質充填材を使用したことを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。」と訂正する。
ｂ、特許明細書の発明の詳細な説明の段落番号【０００９】の「【課題を解決するための手段及び作用】本発明者等は、……なすに至ったものである。」を
「【課題を解決するための手段及び作用】本発明者等は、上記目的を達成すべく鋭意検討を行った結果、エポキシ樹脂、硬化剤及び無機質充填材を含む半導体封止用樹脂組成物において、無機質充填材として、下記に示すような充填材、即ち、
（ｉ）平均粒径が５μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の６０〜１００重量％、及び、
（ｉｉ）平均粒径が１０μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が７０μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の０〜４０重量％
含有し、かつ上記（ｉ）、（ｉｉ）から構成される無機質充填材の粒径１μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が０．６０〜０．９３、回帰直線の相関係数が０．９７０〜０．９９０の粒度分布を有する無機質質充填材を使用することにより、高熱伝導性で、低応力な硬化物を与えると共に、成形性、流動性に優れた半導体封止用樹脂組成物が得られることを知見し、本発明をなすに至ったものである。」と訂正する。
ｃ、同じく段落番号【００１４】の「本発明に用いる（Ｃ）成分の無機質充填材は、……ものである。」を、
「本発明に用いる（Ｃ）成分の無機質充填材は、
（ｉ）平均粒径が５μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の６０〜１００重量％、及び、
（ｉｉ）平均粒径が１０μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が７０μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の０〜４０重量％
含有し、かつ上記（ｉ）、（ｉｉ）から構成される無機質充填材の粒径１μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が０．６０〜０．９３、回帰直線の相関係数が０．９７０〜０．９９０の粒度分布を有するものである。」と訂正する。
ｄ、同じく段落番号【００１９】の「無機質充填材の充填量を増加させることが可能とあり」を「無機質充填材の充填量を増加させることが可能となり」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
半導体封止用組成物及び半導体装置
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　エポキシ樹脂と硬化剤と無機質充填材とを含有する半導体封止用樹脂組成物において、上記無機質充填材として、
（ｉ）平均粒径が５μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の６０〜１００重量％、及び、
（ｉｉ）平均粒径が１０μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が７０μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の０〜４０重量％
含有し、かつ上記（ｉ），（ｉｉ）から構成される無機質充填材の粒径１μｍから最大粒径までのロジンーラムラ一式のｎ値が０．６０〜０．９３、回帰直線の相関係数が
０．９７０〜０．９９０
　【請求項２】　請求項１記載の組成物の硬化物で封止した半導体装置。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、高熱伝導性で、かつ低応力性、成形性、流動性に優れた半導体封止用樹脂組成物及び該半導体封止用樹脂組成物の硬化物で封止された半導体装置に関する。
　【０００２】
　【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
　現在、集積回路を組み込んだ携帯型コンピューターや通信機器の小型化、高速化が活発化しているためＭＣＭ（マルチチップモジュール）やＡＳＩＣの汎用化が進んでいる。このような高速回路は発熱が起こるために高熱伝導性、低応力性に優れた封止材で封止する必要があり、従来、線膨張係数が小さく熱伝導性が高いセラミックで封止するか、銅板等の高熱伝導金属を放熱板として低応力型樹脂封止材により封止する方法が主流であった。
　【０００３】
　しかし、セラミック封止ではコストが高すぎて汎用化に向かず、放熱板を用いるとパッケージが厚くなってしまい小型化が不可能になるという欠点があった。
　【０００４】
　この欠点を解消するために、窒化ケイ素や窒化アルミ、アルミナ、結晶シリカ等の高熱伝導性無機質充填材を含有する半導体封止樹脂組成物で封止する方法（窒化ケイ素：特開昭６２−４３４１５号公報、アルミナ：特開昭６１−２１８６２２号公報）があるが、窒化ケイ素や窒化アルミを無機質充填材として用いると耐湿信頼性等の信頼性が大きく低下するという欠点がある。また、結晶シリカは線膨張係数が大きく、低応力性を必要とする封止材の充填材には不適当である。
　【０００５】
　そこで、現在は窒化ケイ素や窒化アルミよりも比較的信頼性を低下させず、線膨張係数も小さいアルミナがこのような高熱伝導性無機充填材として好適に用いられている。
　【０００６】
　しかしながら、集積回路の高速化が進むにつれて更なる熱伝導性の向上が必要とされているために、高熱伝導性充填材を高充填する技術が必要となっている。例えば、アルミナの充填率を上げる方法としては、平均粒径が８〜３５μｍの粗粒アルミナに平均粒径が０．１〜４μｍの微粒の球状アルミナ及び／又はシリカを充填材の２〜３５重量％混合して流動性を向上させる方法（特開平４−１８４４５号公報）等が知られているが、この方法では流動性が粒度分布の形状や累積粒度分布曲線の傾きに左右されることに注目しておらず、結果として流動性の向上が不十分となっている。
　【０００７】
　また、溶融シリカを用いる通常の半導体封止材では、溶融シリカを高充填するためにこの粒度分布をロジン−ラムラー式のｎ値が０．６〜１．５の範囲になるように調整する等の方法（特開昭６３−１２８０２０号公報）がある。しかし、流動性は粒度分布の形状にも左右されるためにこの形状を表わす累積粒度分布曲線と回帰直線との相関係数も考慮しなければならないが、現在のところ相関係数とｎ値を指標とする充填材の高充填化技術は提案されていない。また、溶融シリカの系ではｎ値が０．９５付近で最も流動性が良好になるが（特開昭６３−１２８０２０号公報）、アルミナ含有系では上記のような粒度分布調整による高流動化は検討されていないためにアルミナを高充填できず、低線膨張化や更なる高熱伝導化は未だ実現されていない。
　【０００８】
　本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、高熱伝導性で、かつ低応力性、成形性、流動性に優れた半導体封止用樹脂組成物及び該半導体封止用樹脂組成物の硬化物によって封止された半導体装置を提供することを目的とする。
　【０００９】
　【課題を解決するための手段及び作用】
　本発明者等は、上記目的を達成すべく鋭意検討を行った結果、エポキシ樹脂、硬化剤及び無機質充填材を含む半導体封止用樹脂組成物において、無機質充填材として下記に示すような充填材、即ち、
（ｉ）平均粒径が５μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の６０〜１００重量％、及び、
（ｉｉ）平均粒径が１０μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が７０μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の０〜４０重量％
含有し、かつ上記（ｉ），（ｉｉ）から構成される無機質充填材の粒径１μｍから最大粒径までのロジン−ラムラ一式のｎ値が０．６０〜０．９３、回帰直線の相関係数が
０．９７０〜０．９９０
　【００１０】
　以下、本発明につき更に説明すると、本発明の半導体封止用樹脂組成物は、
（Ａ）エポキシ熾脂
（Ｂ）硬化剤
（Ｃ）無機質充填材
を必須成分として含有してなる樹脂組成物である。
　【００１１】
　ここで、本発明に用いる（Ａ）成分のエポキシ樹脂としては、その分子中にエポキシ基を少なくとも２個有する化合物である限り、分子構造、分子量等は特に限定されず、例えば、ノボラック型、ビスフェノール型、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン骨格含有エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂が挙げられ、これらのエポキシ樹脂を単独又は２種以上混合して用いることができるが、充填材を高充填した封止用樹脂組成物を得るためには、溶融粘度の低いビフェニル型エポキシ樹脂を単独で使用することが特に好ましい。
　【００１２】
　一方、本発明に用いる（Ｂ）成分の硬化剤としては、エポキシ樹脂と反応可能な官能基を２個以上有する化合物である限り、分子構造、分子量等は特に限定されない。例えば、ノボラック型、ビスフェノール型、ビフェニル型フェノール樹脂、ナフタレン骨格含有フェノール樹脂、更にはアミン系硬化剤等の硬化剤が挙げられ、これらの硬化剤は単独又は２種以上混合して用いることができる。
　【００１３】
　なお、（Ａ）成分のエポキシ樹脂、（Ｂ）成分の硬化剤の配合量は特に制限されないが、（Ａ）成分のエポキシ樹脂中に含まれるエポキシ基１モルに対して、（Ｂ）成分の硬化剤中に含まれるフェノール性ＯＨ基のモル比が０．５〜１．５であることが好ましい。
　【００１４】
　本発明に用いる（Ｃ）成分の無機質充填材は、
（ｉ）平均粒径が５μｍ以上のアルミナ粒子を充填材全体の６０〜１００重量％、及び、
（ｉｉ）平均粒径が１０μｍ以下のシリカ粒子もしくは平均粒径が７０μｍ以上の球状結晶シリカ粒子又はこれらの混合シリカ粒子を充填材全体の０〜４０重量％
含有し、かつ上記（ｉ）、（ｉｉ）から構成される無機質充填材の粒径１μｍから最大粒径までのロジンーラムラー式のｎ値が０．６０〜０．９３、回帰直線の相関係数が
０．９７０〜０．９９０
　【００１５】
　ここで、充填材の粒度分布測定方法は以下の通りである。
（１）平均粒径の測定方法
　レーザー回折式粒度分布測定装置（シーラス、ＨＲ８５０）で測定する。
（２）ロジン−ラムラー式のｎ値及び相関係数の測定方法
　（１）で得られたデータを以下のロジン−ラムラーの式によりロジンーラムラー線図に変換し、最大粒子径から粒子径１μｍまでの回帰直線を引き、直線の傾き（ｎ値）と回帰直線の相関係数とを算出する。
　Ｒ（Ｄｐ）＝１００・ｅｘｐ（−ｂ・Ｄｐｎ）
　ここで、Ｄｐ　　　；粒径
　　　Ｒ（Ｄｐ）　　；最大粒径からＤｐまでの積算重量％
　　　ｎ，ｂ　　　　；定数
　【００１６】
　上記無機質充填材は、具体的には、まず異なる任意の粒度分布を有する各種のアルミナ粒子を単独又は任意の割合に混合して、平均粒径５μｍ以上のアルミナ粒子とする。こうして得られたアルミナ粒子を単独で又は上記アルミナ粒子と同様にして得られた平均粒径１０μｍ以下のシリカ粒子及び／又は上記アルミナ粒子と同様にして得られた平均粒径７０μｍ以上の球状結晶シリカ粒子と上記割合で混合して、上述したような最適粒度分布を有する前記無機質充填材を調整する。この時、このようにして得られる前記無機質充填材の累積粒度分布曲線の傾きが任意の点で急激な変化をしないようにすることが好ましい。累積粒度分布の傾きが任意の点で急激な変化を示すような粒度分布を有する充填材は、急激な変化を示さない粒度分布に比べて流動性を低下させる。
　【００１７】
　前記無機質充填材のようなアルミナ含有系では、溶融シリカ系とは異なり、上述したように前記無機質充填材をロジン−ラムラー式のｎ値が０．６０〜０．９３、より好ましくは０．６５〜０．８５の範囲の粒度分布になるように調整した場合にのみ、著しく流動性を向上できるが、更に充填材を高充填した封止用樹脂組成物を得るためには、球状アルミナ及び球状シリカを使用することが特に好ましい。
　【００１８】
　上記の無機質充填材を含有した樹脂組成物は、著しく成形性、流動性に優れる樹脂組成物となるため無機質充填材の充填量を増加させることが可能となり、その結果、高熱伝導性、低応力性に優れた硬化物を与える。この条件を満たさない無機充填材、即ち平均粒径５μｍより小さいアルミナ粒子を無機質充填材全体の６０重量％以上含有する樹脂組成物は成形性、流動性が不十分なものとなり、充填材の充填量を増加させられなくなる。また、アルミナ粒子を無機質充填材全体の６０重量％より少なくすると十分な熱伝導性が得られなくなる。同様に、シリカを無機質充填材全体の４０重量％より多くすると十分な熱伝導性が得られなくなる。更に、無機質充填材の粒径１μｍから最大粒径までのロジン−ラムラー式のｎ値が０．６０〜０．９３以外か又はロジンーラムラー式の回帰直線の相関係数が０．９９０より大きい場合には、著しく成形性、流動性が不十分なものとなり、その結果、高熱伝導性、低応力性に乏しい硬化物を与えることとなる。
　【００１９】
　本発明の上記無機質充填材を充填した場合には、成形性、流動性に優れる樹脂組成物となるため無機質充填材の充填量を増加させることが可能となり、その結果、高熱伝導性、低応力性に優れた硬化物を得ることができる。従って、このような点から、十分な高熱伝導性及び低応力性を得るため樹脂組成物中に上記無機質充填材を８５重量％以上含有させることが望ましい。
　【００２０】
　なお、本発明において、前記無機質充填材はシランカップリング剤、チタネートカップリング剤などのカップリング剤で予め表面処理することが低吸水性、耐熱衝撃性及び耐クラック性を向上させる点で好ましい。カップリング剤としてはγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランのようなエポキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニルーγ−アミノプロピルトリメトキシシランのようなアミノシラン、γ−メルカプトトリメトキシシランのようなメルカプトシランなどのシランカップリング剤を用いることが好ましい。ここで表面処理に用いるカップリング剤量及び表面処理方法については特に制限されない。
　【００２１】
　また、本発明において、（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）硬化剤との硬化反応を促進するため硬化触媒を用いることが好ましい。硬化触媒は硬化反応を促進させるものならば特に限定されず、例えばトリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリ（Ｐ−メチルフェニル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニル）ホスフイン、トリフェニルホスフイン・トリフェニルボレート、テトラフェニルホスフイン・テトラフェニルボレートなどのリン系化合物、トリエチルアミン、ベンジルジメチルアミン、α−メチルベンジルジメチルアミン、１，８−ジアザビシクロ（５．４．０）ウンデセン−７などの第３級アミン化合物、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾールなどのイミダゾール化合物等を使用することができる。
　【００２２】
　本発明の封止樹脂組成物はエポキシ樹脂、硬化剤及び前記無機質充填材を必須成分とするが、本発明の目的に反しない限度において、また、必要に応じて、ワックス類、難燃剤、着色剤等を添加配合することができる。
　【００２３】
　本発明の封止樹脂組成物を成形材料として調製する場合の一般的な方法としては、エポキシ樹脂、硬化剤、前記無機質充填材、その他の添加物を所定の組成比で配合し、これをミキサー等によって十分均一に混合した後、熱ロール又はニーダー等による溶融混合処理を行い、次いで冷却固化させ、適当な大きさに粉砕して成形材料とすることができる。こうして得られた成形材料は、半導体装置をはじめとする電子部品或いは電気部品の封止、被覆に用い肌ば優れた特性と信頼性とを付与させることができる。
　【００２４】
　本発明の半導体装置は、上記の封止用樹脂組成物を用いて、半導体素子を封止することにより容易に製造することができる。封止を行う半導体素子としては、例えば集積回路、トランジスタ、サイリスタ、ダイオード等が挙げられるが特に限定されるものではない。封止の最も一般的な方法としては、トランスファー成形法が挙げられる。また、上記封止樹脂組成物は成形の後に更に加熱して後硬化させることが好ましい。ここで、後硬化は１５０℃以上の加熱条件で行うことが好ましい。
　【００２５】
　【発明の効果】
　本発明の封止樹脂組成物は、特定の粒度分布の高熱伝導性充填材を従来の高熱伝導性封止樹脂組成物よりも高充填することができるため半導体封止用として優れた高熱伝導性、低応力性、成形性を有すると共に流動性に優れる。そして、本発明の封止樹脂組成物の硬化物で封止した半導体封止装置は、高熱伝導性、低応力性に優れると共に、特性のバランスが良好であり、信頼性の高いものである。
　【００２６】
　【実施例】
　以下、実施例と比較例を示し、本発明を具体的に示すが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない、なお、以下の例において部はいずれも重量部である。
　【００２７】
　〔実施例、比較例〕
　下記成分を熱２本ロールにて均一に溶融混合し、冷却、粉砕して、実施例１〜７、比較例１〜４の半導体封止用樹脂組成物を得た。なお、比較例４の充填材は、特開平４−１８４４５号公報において最も良好な流動性を示している粒度分布（平均粒径が２４μｍのアルミナを４．７重量％、平均粒径が１０μｍのアルミナを８１．３重量％、平均粒径が１μｍの微粒の球状シリカを１４．１重量％含有する充填材）を有する高熱伝導性充填材を用いたものである。
組成
　エポキシ樹脂　　　５４．５部
　（油化シェルエポキシ社製，ＴＸ−４０００Ｈ，エポキシ当量１９０ｇ／モル）フェノール樹脂　　　２４．３部
　（三井東圧化学社製，ミレックスＸＬ−２２５，水酸基当量１６８ｇ／モル）フェノール樹脂　　　１５．０部
　（明和化成社製，ＭＥＨ７７１０，水酸基当量１３７ｇ／モル）ブロム化エポキシ樹脂　　　６．２部
　（旭チバ社製，ＡＥＲ７５５，エポキシ当量４５９ｇ／モル）硬化触媒（トリフェニルホスフィン）　　　１．５部
　三酸化アンチモン　　　８．０部
　着色剤（三菱カーボンブラック）　　　１．５部
　シランカップリング剤（信越化学工業社製，ＫＢＭ−４０３）　　　２．０部
　離型剤（カルナバワックス）
　【００２８】
　次に、得られた組成物につき下記諸試験を行った。結果を表１，２に示す。
（イ）スパイラルフロー値
　ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して、１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間１２０秒の条件で測定した。
（ロ）熱伝導率
　１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間１２０秒の条件で成形し、１８０℃、４時間後加熱して得られた５０ｍｍφ×６ｍｍの試験片を上部ヒーターと熱量計及び下部ヒーターの間にサンドイッチ状に挿入し、空気圧にて一定に密着させ、５０℃で定常状態に達した後の試験片両面間の温度差、熱量計出力から自動的に熱コンダクタンスを算出し、この熱コンダクタンスの値と試験片の厚さとの積から熱伝導率を求めた。
（ハ）成形性
　１００ピンＱＦＰ（パッケージサイズ：１４ｍｍ×２０ｍｍ×２．２ｍｍ）の金型を用い、トランスファー成形機により１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２，２分の条件で成形し、この時の外観不良（ボイド）を測定した。
　【００２９】
　【表１】
　【００３０】
　【表２】
　【００３１】
　以上の実施例より、本発明の高熱伝導性無機質充填材を含む封止樹脂組成物の硬化物は、優れた高熱伝導性、低応力性を有すると共に流動性に優れ、そしてボイド等の発生もなく、成形性にも優れるものであることが認められる。