【事件の表示】
　特許第２８２８８２１号「電界発光素子」の請求項１ないし６に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８２８８２１号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
１．本件特許第２８２８８２１号は、平成４年１月３１日の出願であって、平成１０年９月１８日にその特許権の設定登録がなされ、その後、前田麻紀子、三菱化学株式会社、青木静子及び五島香里より特許異議の申立てがなされ、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１３年２月２７日に訂正請求がなされたものである。
　
２．（１）本件特許に対し異議申立人前田麻紀子は、甲第１号証として特開平４−２０９６号公報（以下、「引用例イ」という。）を、甲第２号証として特開平２−１９５６８３号公報（以下、「引用例ロ」という。）を、甲第３号証として特開平３−２７４６９５号公報（以下、「引用例ハ」という。）を、及び甲第４号証として「電子情報通信学会論文誌　Ｃ−II　Vol.J73−Ｃ−II　No.11　第661−666頁（以下、「引用例ニ」という。）を提示し、本件特許の請求項１ないし３及び６に係る発明は、本件特許の出願前に国内において頒布された前記イ、ロ又はハの引用例に記載されているから、特許法第２９条第１項第３号に掲げられた発明に該当し、当該発明に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反して特許されたものであり、
　また、本件特許の請求項２ないし５に係る発明は、本件特許の出願前に国内において頒布された前記イ、ロ、ハ又はニの引用例に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものであるから、当該発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである旨主張する。
　
（２）本件特許に対し異議申立人三菱化学株式会社は、甲第１号証として、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．65(9)，1 May 1989　P.3610-3616（以下、「引用例ホ」という。）を、甲第２号証として特開平４−３３２７８７号公報（以下、「先願明細書ヲ」という。）を、甲第３号証として特開平４−１５５７９５号公報（以下、「先願明細書ワ」という。）を、及び甲第４号証として特開平５−１９８３７７号公報（以下、「先願明細書カ」という。）を提示し、本件特許の請求項１、２又は６に係る発明は、本件特許の出願前に米国内において頒布された前記ホの引用例に記載されているから、特許法第２９条第１項第３号に掲げられた発明に該当し、当該発明に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反して特許されたものであり、
　また、本件特許の請求項１、２又は６に係る発明は、本件特許の出願の日前に出願され、本件特許の出願の後に出願公開された出願の願書に最初に添付した明細書及び図面である前記ヲ、ワ、又はカの先願明細書に記載された発明と同一であるから、当該発明に係る特許は、特許法第２９条の２の規定に違反して特許されたものである旨主張する。
　
（３）本件特許に対して異議申立人青木静子は、甲第１号証として特開平２−２１６７９０号公報（以下、「引用例へ」という。）を、甲第２号証として高木誠司著「定量分析の実験と計算−第１巻−改訂版」昭和５６年２月１０日共立出版株式会社発行、P.118-123（以下、「引用例ト」という。）を、甲第３号証として化学大辞典編集委員会編「化学大辞典２」昭和３８年８月２５日共立出版株式会社発行、P.112-115（以下、「引用例チ」という。）を、及び甲第４号証として化学大辞典編集委員会編「化学大辞典７」昭和３９年１月１５日共立出版株式会社発行、P.6-7（以下、「引用例リ」という。）を提示し、本件特許の請求項１、２又は６に係る発明は、本件特許の出願前に国内において頒布された前記ヘの引用例に記載されているから、特許法第２９条第１項第３号に掲げられた発明に該当し、当該発明に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反して特許されたものであり、
　また、本件特許の請求項１、２又は６に係る発明は、本件特許の出願前に国内において頒布された前記ヘの引用例に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものであるから、当該発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである旨主張する。
　
（４）また、本件特許に対して異議申立人五島香里は、甲第１号証として特開昭６３−２６４６９２号公報（以下、「引用例ヌ」という。）を、及び甲第２号証として応用物理Ｖｏｌ．５９，Ｎｏ．１２　第1580-1592頁（以下、「引用例ル」という。）を提示し、本件特許の請求項１、２及び６に係る発明は、本件特許の出願前に国内において頒布された前記ヌの引用例に記載されているから、特許法第２９条第１項第３号に掲げられた発明に該当し、当該発明に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反して特許されたものであり、
　また、本件特許の請求項１ないし６に係る発明は、本件特許の出願前に国内において頒布された前記ヌ及びルの引用例に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものであるから、当該発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである旨主張する。
　
３．上記取消理由は、議申立人三菱化学株式会社及び異議申立人青木静子がそれぞれ提出した特許異議申立書の記載を引用し、本件特許の請求項１、２又は６に係る発明は、前記引用例ホ又はへに記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、当該発明に係る特許は取り消すべきというものである。
　
４．上記訂正請求によって訂正された明細書の請求項１に係る発明（以下、「訂正発明」という。）は、その特許請求の範囲に記載された次のとおりのものである。
　「ホール注入電極と電子注入電極との間に、有機ホール輸送層と有機発光層と、有機電子輸送層とがホール注入電極側から順に形成された有機３層素子構造を有し、前記ホール注入電極から注入されたホールと電子注入電極から注入された電子が前記発光層内で再結合して発光する電界発光素子において、
　前記有機電子輸送層に、下記化１に示す８−キノリノールアルミ錯体を用いると共に、
　前記有機発光層に、前記有機電子輸送層に用いられる８−キノリノールアルミ錯体のケイ光ピーク波長より長いケイ光ピーク波長を持つ有機材料を用いることを特徴とする電界発光素子。
【化１】
」
　
５．上記訂正請求の適否について判断する。
（１）上記訂正は、願書に添付された明細書（以下、「特許明細書」という。）を、以下のａ〜ｊのとおり訂正するものである。
ａ．特許請求の範囲について、
　特許請求の範囲第１項について、「或いはホール注入電極と電子注入電極との間に有機発光層と有機電子輸送層とがホール注入電極側から順に形成された有機２層素子構造」を削除し（以下、「訂正事項ａ１」という。）、「前記ホール注入電極から注入されたホールと電子注入電極から注入された電子が前記発光層内で再結合して発光する」を加入し（以下、「訂正事項ａ２」という。）、「中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和されかつ金属イオンの配位数も配位子により満たされた構造を持つ８−キノリノール誘導体−金属錯体」を「下記化１に示す８−キリノールアルミ錯体
【化１】
」と訂正し（以下、「訂正事項ａ３」という。）、「前記有機発光層に、前記有機電子輸送層に用いられる８−キノリノールアルミ錯体のケイ光ピーク波長より長いケイ光ピーク波長を持つ有機材料を用いる」を加入する（以下、「訂正事項４」という。）。
ｂ．特許請求の範囲について、
　特許請求の範囲第２〜５を削除する。
ｃ．発明の詳細な説明について、
　段落【０００８】の「【課題を解決するための手段】　上記目的を達成するために、請求項１の発明は、ホール注入電極と電子注入電極との間に、有機ホール輸送層と有機発光層と、有機電子輸送層とがホール注入電極側から順に形成された有機３層素子構造、或いは注入電極と電子注入電極との間に有機発光層と有機電子輸送層とがホール注入電極側から順に形成された有機２層素子構造を有する電界発光素子において、有機電子輸送層に、中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和され且つ中心金属イオンの配位数も配位子により満たされた構造を持つ８−キノリノール誘導体−金属錯体を用いることを特徴とする。ここで、「中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和される」ということは、中心金属イオンの酸化数が０になるように配位子が結合することである。また、「中心金属イオンの配位数が配位子により満たされる」というのは、中心金属イオンが持っている固有の配位数だけ、配位子が周囲に配位することである。例えば、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムの場合、中心金属イオンとしてのＡｌは、電荷が＋３で配位数が６であり、配位子としての８−ヒドロキシキノリンは、−１の電荷を持つ２座配位子である。そして、アルミニウム１つに対して８−ヒドロキシキノリンが３つ配位しているので、アルミニウムの電荷は中和され且つ満配位となった分子構造であって、これに当てはまる。」を、「【課題を解決するための手段】　上記目的を達成するために、請求項１の発明は、ホール注入電極と電子注入電極との間に、有機ホール輸送層と有機発光層と、有機電子輸送層とがホール注入電極側から純に形成された有機３層構造を有し、ホール注入電極から注入されたホールと電子注入電極から注入された電子が発光層内で再結合して発光する電界発光素子において、有機電子輸送層に、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムを用いると共に、有機発光層に、有機電子輸送層に用いられる８−キノリノールアルミ錯体のケイ光ピーク波長より長いケイ光ピーク波長をもつ有機材料を用いることを特徴とする。」と訂正する。
ｄ．発明の詳細な説明について、
　段落【０００９】〜【００１１】及び【００３８】を削除する。
ｅ．発明の詳細な説明について、
　段落【００１２】の「中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和され且つ中心金属イオンの配位数も配位子により満たされた構造を持つ８−キノリノール誘導体−金属錯体は、電子輸送性の性質が強い。またこれらの化合物は、真空蒸着法で製膜した場合、膜質が非晶性あるいは多結晶性であり、製膜性に優れている。」を「トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムは、電子輸送性の性質が強い。またこの化合物は、真空蒸着法で製膜した場合、膜質が非晶性あるいは多結晶性であり、製膜性に優れている。」と訂正する。
ｆ．発明の詳細な説明について、
　段落【００１３】１行目の「これらの化合物」を「この化合物」と訂正する。
ｇ．発明の詳細な説明について、
　段落【００１５】１−２行目の「上記有機電子輸送３」を「上記有機ホール輸送層」と訂正する。
ｈ．発明の詳細な説明について、
　段落【００１５】の「化５」、「化６」及び「化７」を、それぞれ、「化２」、「化３」及び「化４」と訂正し、段落【００１６】の【化５】、段落【００１７】の【化６】、段落【００１８】の【化７】を、それぞれ、【化２】、【化３】及び【化４】と訂正し、段落【００２２】３行目及び段落【００２３】１行目の「化８〜化１２」を「化５〜化９」と訂正し、段落【００２４】の【化８】、段落【００２５】の【化９】、段落【００２６】の【化１０】、段落【００２７】の【化１１】及び段落【００２８】の【化１２】を、それぞれ、【化５】、【化６】、【化７】、【化８】及び【化９】と訂正し、段落【００２９】１行目の「化１３」、段落【００３６】１行目の「下記化１３」及び段落【００３７】１０行目の「下記化８」を、それぞれ、「化１０」、「下記化１０」及び「下記化５」と訂正し、段落【００３０】の【化１３】及び段落【００３５】の【化１４】を、それぞれ、【化１０】及び【化１１】と訂正する。
ｉ．発明の詳細な説明において、
　段落【００２２】の２行目及び段落【００３１】２行目の「実施例２」を「参考例１」と訂正し、段落【００３４】６行目、段落【００３６】２行目、５行目、及び段落【００３７】１行目の「実施例３」を「参考例２」に、段落【００３７】８行目の「その他の実施例」を「その他の参考例」に、それぞれ、訂正する。
ｊ．発明の詳細な説明において、
　段落【００３９】の「【発明の効果】　以上説明したように、電界発光素子において、有機電子輸送層に、中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和され且つ中心金属イオンの配位数も配位子により満たされた構造を持つ８−キノリノール誘導体−金属錯体を用いることによって、従来の材料より製膜性が良好なため、発光時における素子の安定性が大幅に向上した。加えて、８−キノリノール誘導体−金属錯体の合成は容易で、しかも安価であり、材料の入手の容易さという点においても優れている。」を、「【発明の効果】　以上説明したように、電界発光素子において、有機電子輸送層に、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムを用いることによって、従来の材料より製膜性が良好なため、発光時における素子の安定性が大幅に向上した。加えて、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムの合成は容易で、しかも安価であり、材料の入手の容易さという点においても優れている。」と訂正する。
　
（２）上記訂正のうち、
　ａの訂正事項についてみると、この訂正のうち、訂正事項ａ１は、択一的に記載されていた、有機３層素子構造を有するものと有機２層素子構造のもののうちの一方を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮に相当し、訂正事項ａ２は、有機電界発光素子の構成が、発光層内でホールと電子が再結合して発光する構成のものであることを限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮に相当し、訂正事項３は、「中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和されかつ中心金属イオンの配位数も配位子により満たされた構造を持つ８−キノリノール誘導体−金属錯体」をその下位概念である「化１に示す８−キリノールアルミ錯体」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮に相当し、訂正事項ａ４は、有機発光層を「有機電子輸送層に用いられる８−キノリノールアルミ錯体のケイ光ピーク波長より長いケイ光ピーク波長を持つ有機材料」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮に相当する。
　ｂの訂正事項についてみると、この訂正は、請求項を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮に相当する。
　ｃ、ｅ及びｊの訂正についてみると、これらの訂正は、特許請求の範囲の減縮に伴って、発明の詳細な説明の【課題を解決するための手段】、発明の作用及び【発明の効果】を、これと整合するように訂正するものであるから、明瞭でない記載の釈明に相当する。
　ｄ、ｆ及びｈは、特許請求の範囲の減縮に伴い。発明の対象から外れた化合物を削除すると共に、化合物に付された符号を整理したものであるから、明瞭でない記載の釈明に相当する。
　ｇの訂正事項についてみると、この訂正は、明らかに誤記の訂正に相当する。
　ｉの訂正事項についてみると、この訂正は、特許請求の範囲の減縮に伴い、発明の対象から外れた実施例を参考例としたものであるから、明瞭でない記載の釈明に相当する。
　そして、上記ａ１の訂正事項は、単に択一的な構成の一方を削除したものであり、訂正事項ａ２は、特許明細書の段落【００１３】に、「従ってこれらの化合物を有機ＥＬ素子の電子輸送層に用いると、発光層で発生した励起子のエネルギーが電子輸送層に移動することがなく発光の高効率化が望める。」の記載から、特許明細書に記載された事項の範囲内のものであり、訂正事項ａ３は、特許明細書の段落【００１４】に実施例１の電子輸送層として記載されたとおりのものであるから、特許明細書に記載された事項の範囲内のものである。
　また、特許明細書の段落【０００６】に発明が解決しようとする課題として、「一方、後者では、ケイ光波長が６００〜８００ｎｍ前後であるため電子輸送層としての使用が制限される。これは、発光層のケイ光波長より電子輸送層のケイ光波長の方が長いと、発光層で生じた励起子が電子輸送層に移動して消失してしまうという理由による。」と記載され、段落【００１３】に「さらに、これら化合物は、４９０ｎｍ〜５５０ｎｍのケイ光ピーク波長を持ち、励起エネルギーが大きい。」と記載されていることから、特許明細書には、電子輸送層の材料と、発光層の材料について、それらの材料のケイ光ピーク波長が発光層の方が電子輸送層よりも長いものとした発明が記載されていると認められるから、訂正事項４も特許明細書に記載された事項の範囲内のものと認められる。
　そして、これらの訂正によって、発明の目的が変更されるものでもないから、前記訂正事項は、いずれも、実質上特許請求の範囲を拡張するものでもなく、また、変更するものでもない。
　
（３）次に、独立特許要件について判断する。
　異議申立人が提示した前記イ〜ルの引用例には、以下の事項が記載されている。
　引用例イ；陽極と陰極の間に、２層以上の有機物からなる層（有機層）を有し、少なくとも一層が蛍光物質を含む層（発光層）を有する有機エレクトロルミネッセンス素子に関し、「陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有する有機エレクトロルミネッセンス素子、あるいは必要に応じて陽極と正孔注入輸送層の間に正孔注入層を発光層を、発光層と陰極の間に正孔阻止層や電子注入層を設けた有機エレクトロルミネッセンス素子において、有機層が有機層形成成分を溶媒に溶解もしくは分散せしめた溶液から塗布、乾燥によって形成されたとき、高い発光効率と十分な輝度が得られるという発見に基づいており、さらには発光層へ電子輸送性化合物を混合することにより駆動電圧が大幅に低減するとともに最高輝度が向上するという発見に基づいている。」（第２頁左下欄５−１６行目）、「発光層に用いられる電子輸送性化合物とは陰極から注入される電子を発光中心である発光剤のところまで輸送し、さらに発光剤に電子を与えるものである。このような機能を有する化合物は電子親和力が０．１ｅＶ以上の化合物が好ましく、さらにその電子親和力が発光剤の電子親和力と同じか、小さい方がこのましい。電子輸送性化合物としては低分子化合物でも高分子重合体でも用いることができ、たとえば以下のような化合物を挙げることができる。低分子化合物の好ましい例としては・・・８−ヒドロキシキノリンおよびその誘導体の金属錯体、・・・などを挙げることができる。」（第５頁右下欄１２行目−第６頁右上欄６行目）、「本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、正孔注入輸送層と発光層の必須成分以外に、さらに正孔阻止層、電子注入層を設けてもよい。また上記必須構成成分は以下に述べる機能を有する層としての役割も兼ね備えている。正孔阻止層は、発光層と陰極の間あるいは発光層と電子注入層の間に設けるが、正孔阻止層を設けない場合には発光に寄与せず発光層内に通過してゆく正孔を発光層内に閉じ込め、発光に寄与させることが可能になり高い発光効率を得るために設ける層であり、電子注入層は、発光層と陰極の間あるいは正孔素子層と陰極の間に設けるが、陰極からの電子の注入を容易にするために設ける層である。これらの層には、任意の電子輸送性化合物を用いることができるが、正孔阻止層或いは電子注入層に用いる化合物の第一酸化電位が発光層あるいは正孔阻止層に用いる物質の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きいときに特にその効果が顕著である。正孔阻止層あるいは電子注入層に用いられる電子輸送性化合物としては、有機、無機、金属錯体などの任意の電子輸送性化合物を用いることができ、電子輸送性化合物単体あるいはこれらを高分子結着剤中に溶解、分解させた形で用いられ、好ましいものとして、上記に示した、発光層に用いることのできる電子輸送性化合物を用いることができる。」（第８頁左下欄１５行目−右下欄２０行目）及び「実施例９　２，５−ジ（４，４´−ジエチルアミノ）フェニル−１，３，４−オキサジアゾール５０重量部、スチレン化アルキッド樹脂（スチレゾール；大日本インキ（株）製）５０重量部からなる膜をトルエン溶液からの浸漬塗工により３００Åの厚さに設けた後１００℃で３０分以上加熱し硬化させ、正���注入輸送層とした。この上に、１，４−ビス（２−メチルスチリル）ベンゼン８０重量部、アルコール可溶性ポリアミド樹脂（ＣＭ−８００、東レ（株）製）２０重量部からなる発光層を８００Åの厚さで設けた以外は実施例１と同様にして素子を作成した。この素子は、１７Ｖ，１６ｍＡ／ｃｍ２に於て輝度が１９０ｄｃ／ｍ２で青色の発光を示した。　実施例１０　実施例９の正孔注入輸送層、発光層の上に正孔阻止層としてトリス（５，７−ジクロル−８−ヒドロキシキノリノ）アルミニウム５０重量部、ポリカーボネート−ｚ樹脂５０重量部からなる膜を設けた以外は実施例１と同様に素子を作成した。この素子は１４Ｖ，１２ｍＡ／ｃｍ２に於て１９０ｃｄ／ｍ２の輝度で青色の発光を示した。」（第１０頁左下欄１３−右下欄１３行目）と記載されている。
　引用例ロ；陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を設けた有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層を設けたものであって、「正孔阻止層に用いられる電子伝達性化合物の好ましいものとして、例えば、以下のような化合物を挙げることができる。・・・８−ヒドロキシキノリンおよびその誘導体の金属錯体などである。」（第３頁右上欄２０行目−左下欄１４行目）及び「実施例１　ＩＴＯガラス（ＨＯＹＡ（株）製）上に正孔注入輸送層として、Ｎ−Ｎ´−ジフェニル−Ｎ，Ｎ´−（３−メチルフェニル）１，１´−ジフェニル−４，４−ジアミンを３×１０−４トールの真空度で１５０℃に加熱し、７５０Åの厚さに蒸着した。次いで、発光層としてトリス（８−ヒドロキシキノリノ）アルミニウム（第一酸化電位１．１４Ｖ）を２．３×１０−４トールの真空度で２０８℃に加熱し、４２５Åの厚さに蒸着した。次いでその上に正孔阻止層としてトリス（５，７−ジクロル−８−ヒドロキシキノリノ）アルミニウム（第一酸化電位１．３５Ｖ）を、２．５×１０−４トールの真空度で２５０℃に加熱し、４００Åの厚さに蒸着した。次いで、その上に陰電極として金属インジウムをシャドーマスクを介して０．１ｃｍ２の面積に蒸着し、素子の面積を規定した。このようにして作成した素子にＩＴＯ電極を陽極として直流電圧を印加すると、５２０ｎｍの緑色光を発した。その輝度は３０Ｖ、１４ｍＡ／ｃｍ２において１２０ｃｄ／ｍ２であった。　実施例２　正孔阻止層としてトリス（５，７−ジブロモ−８−ヒドロキシキノリノ）アルミニウム（第一酸化電位１．４２Ｖ）を２．０×１０−６トールの真空度で２６８℃に加熱し、４２０Åの厚さに蒸着して用いた以外は、実施例１と同様に素子を作成した。この素子は、２８Ｖ、１３ｍＡ／ｃｍ２において輝度１２５ｃｄ／ｍ２の緑色光を示した。」（第４頁右下欄２行目−第５頁左上欄９行目）と記載されている。
　引用例ハ；少なくとも一方が透明である一対の電極間に、少なくとも１以上の電荷注入層と少なくとも１以上の有機蛍光体よりなる発光層との積層膜が形成された有機薄膜ＥＬ素子において、少なくとも一方の積層膜と電極との間に有機電荷移動錯体と電荷注入材料あるいは有機電荷移動錯体と有機蛍光体を含む混合層を挿入した有機薄膜ＥＬ素子に関し、「有機蛍光体としてトリス（８−ハイドロキシキノリン）アルミニウム（以下、アルミキノリンと略記する）を使用して発光層４を５００Å形成した。」（第３頁左上欄２−５行目）及び「実施例３　第３図に示すように、５３０ｎｍから５５０ｎｍに強い蛍光を発するナフタルイミド誘導体を発光層３４に、電子注入層３５としてアルミキノリンを用いた。混合層３３及び３６はそれぞれナフタルイミド誘導体とＣｕｌＸを、およびアルミキノリンとＴＴＦ・ＴＣＮＱ錯体をそれぞれ連続的に変化したものよりなる。最後にＭｇとＩｎが１０：１で混合した合金の背面金属電極３７を電子ビーム蒸着法で１５００Å形成して有機薄膜発光素子が完成する。電子注入層３５の材料としては、アントラセン、テトラセンなどを用いてもよい。ジアミン等正孔注入層を正孔注入電極であるＩＴＯ界面に挿入した４層あるいはＩＴＯ界面と正孔注入層の間に、例えばジアミンにＣｕｌＸを添加した混合層を挿入した５層構造の素子でも同様な効果が得られた。」（第３頁左下欄１４行目−右下欄１１行目）と記載されている。
　引用例ニ；「８−キリノール類の金属錯体を用いた有機電界発光素子の発光特性」と題し、「Ｔａｎｇらの最初の提案である８−キリノールＡｌ錯体を発光層とし、ホール輸送層と組み合わせた２層構造素子は、現在でも発光輝度ならびに素子の安定性や耐久性の面で最も優れたＥＬ素子の一つである。発光色素の８−キリノール金属錯体は、蒸着膜の安定性が良く、水分や酸素に対する耐久性も優れていること、また配位子と中心金属を変えた多種多様な化合物を合成できること等の特徴を持っている。そこで本論文では、中心金属ならびに配位子を変えた錯体を用いて素子を作成し、発光色素の化学構造と素子の性能の関係を調べてみた。その結果、発光効率が中心金属および配位子の種類に大きく依存することが明らかになり、蛍光の量子収率が、ＥＬ発光効率を支配する大きな因子であることを明らかにした。しかし、８−キリノールＡｌ錯体を用いた素子を越える性能を示すものは本論文の中では、見いだすに至らなかった。」（第６６１頁左欄１４行目−右欄１３行目）及び「３．結果と考察　３．１　中心金属による発光特性の変化　まず７種の８−キノリノール金属錯体（図１ｂ））を発光層とする素子のＥＬ発光特性を調べた、中心金属は、Ａｌ，Ｇａ，Ｉｎ，Ｚｎ，Ｓｎ，Ｐｂ，Ｃｕの７種である。いずれの錯体の場合も均一な発光層薄膜を形成できた。従って素子の特性は発光層薄膜の電子的性質と発光特性とを忠実に反映すると考えてよい。図２に、これらの金属錯体を発光層にもつＥＬ素子の電流密度−輝度特性を示した。それぞれの素子において輝度は電流密度のほぼ１次に比例した。しかし、一定電流密度の輝度を比べると、輝度は中心金属の種類に大きく依存していた。表１に、電流密度Ｊ＝１０ｍＡ／ｃｍ２のときの発光輝度およびＥＬスペクトルのピーク波長をまとめた。表１に示す電流密度一定での発光輝度はＥＬ素子としての相対発光効率の大小を表している。各々の錯体の固体での蛍光強度の順番は、ＡＬ＞Ｇａ＞，Ｉｎ＞Ｚｎ，Ｓｎ＞Ｐｂ≫Ｃｕであるので、蛍光の量子収率が小さいものほどＥＬ発光効率も低くなる傾向にあることが分かる。中心金属がＣｕの場合、固体では蛍光はほとんど無く、この場合はＥＬでの発光もごく弱いものとなった。全般的には中心金属の原子量が大きくなるにつれて発光ピークはわずかに長波長に移動し、発光輝度も低下する傾向にあることがわかる。８−キノリノール金属錯体の中ではＡｌ錯体の発光効率が最も高かった。更に詳細に素子の相対発光効率の大小の順位を、発光層を形成する物質の蛍光の量子収率と比較してみると興味深い結果が得られた。特に発光効率の高いＡｌｑ３，Ｇａｑ３，Ｉｎｑ３の３種類の物質について、１０−３ｍｏｌ／ｌのＣＨＣｌ３溶液における蛍光の量子収率の文献値と電流密度Ｊ＝１０ｍＡ／ｃｍ２のときのＥＬ発光効率と発光層物質の蛍光の量子効率とは非常によい相関があることがわかった（図３）。このことは、発光層物質の蛍光の量の量子収率は、ＥＬ効率を支配する主要な因子の一つであることを示している。
３．２　配位子による発光特性の変化　次に、８−キノリノールの金属錯体の中心金属は固定して、配位子である８−キノリノールの化学構造を変化させた場合、発光特性にどのような変化を生じるかについて調べてみた。ここで中心金属としては、図２で示したようにＥＬ発光効率が高く、かつ種々の８−キノリノール誘導体と安定な錯体を形成できるＩｎを選んだ。配位子には８−キノリノール及び２−メチル−８−キノリノール（ｍｑ）、５，７−ジクロロ−８−キノリノール（ｄｃｑ）、８−メルカプトキノリン（ｔｑ）（図１ｃ）〜ｅ））の合計４種を用いた。それぞれの素子において、輝度は電流密度のほぼ一次に比例した。表２に、電流密度Ｊ＝１０ｍＡ／ｃｍ２のときの輝度およびＥＬスペクトルのピーク波長をまとめた。Ｉｎ（ｍｑ）３はＩｎｑ３とほぼ同等な発光スペクトルおよび輝度（発光効率）を示した。しかしＩｎ（ｄｃｑ）３では、発光スペクトルが２０ｎｍ程度長波長に移動し、ＥＬ発光効率は１けた以上低下した。Ｉｎ（ｔｑ）３では、発光スペクトルは５６０ｎｍのピークの他に、７００ｎｍ付近の赤色部よりやや大きいピークを示したが、発光効率はＩｎｑ３に比べて約２けた低下した。固体状態でのＩｎｑ３、Ｉｎ（ｄｃｑ）３、Ｉｎ（ｔｑ）３の蛍光強度を比べてみたところ、ＥＬ素子にしたときの輝度の順序と同じであった。従って配位子を変えた場合の輝度（発光効率）の低下は発光層物質の蛍光の量子収率の低下でほぼ説明できる。以上の結果は８−キノリノールより優れた配位子は８−キノリノールの単純な化学構造上の修飾だけで見いだすのは困難であることを示している。従って、配位子を変えてＥＬ発光効率を向上させるには、錯体の蛍光の量子収率を高くするような置換基の導入、全く別の配位子の導入が必要であると考えられる。」（第６６２頁右欄２１行目−第６６４頁左欄９行目）と記載されている。
　引用例ホ；「II.実験　有機電界発光セルの製作は簡単に説明されている。このセルは多層構造を有する。Ｆｉｇ１はこの実験において用いられた２つの構造を示している。両者に共通して、ジアミンよりなる通常は７５０Å厚のホール輸送層がインジウム、錫酸化物（ＩＴＯ）導電ガラスの上に形成されている。両構造の相違は発光層に存する。構造Ａにおいては、ドープされた又はドープされていないＡｌｑ層によって発光層の全体が構成されている。構造Ｂにおいては、発光層は、純Ａｌｑ槽内にドープ層が配置された構成となっている。このドープ層はホール輸送層内に隣接してもよい。電界発光セルの大きさは典型的には０．１ｃｍ２である。」（第３６１０頁右欄１５行目−第３６１１頁左欄３行目参照）、「この電界発光セルは通常の蒸着法により製造された。原料有機材料は室温に保たれたＩＴＯ被覆ガラスの上に石英ルツボから蒸着された。蒸着速度はジアミン層及びＡｌｑ層の場合２〜４Å／ｓとされた。ドーパントの蒸着速度はそれよりも遙かに小さく、通常は０．１Å／ｓ以下である。」（第３６１１頁左欄１９−２４行目参照）、「上部電極は２０００Å厚のＭｇ：Ａｇ（１０：１）混合薄膜よりなる。」（第３６１１頁左欄３４−３５行目参照）「Ｆｉｇ２はこの電界発光セルに用いられた有機材料の構造を示す。これらは次の３種に分類される：ホール輸送層のためのジアミン；ホスト発光層としてのＡｌｑ；及び代表的なドーパントとしてのクマリン５４０，ＤＣＭ１及びＤＣＭ２。ジアミンは電子写真への応用が広く研究されてきた芳香族アミン類に属する。この芳香族アミン類は一般に電子ではなくホールを輸送する能力によって特徴づけられている。」（第３６１１頁左欄下から６行目−右欄３行目参照）、「ホスト発光体であるＡｌｑは周知の金属キレート類に属するものである。その安定性及び蛍光特性は広く研究されている。Ａｌｑはこの類で最も蛍光性に富む安定な分子であり、また滑らかで薄い薄膜を形成することができるものである。Ａｌｑの蒸着膜は結晶粒径が５００Å以下の微結晶質である。Ａｌｑの輸送特性は実質的には知られていない。我々の実験結果によれば、Ａｌｑは電子を輸送することができるがホール輸送は限定されているようである。電子移動度は特定されていない。」（第３６１１頁右欄２０−３０行目参照）、「３　再結晶及び発光ゾーン　前記の通り、ジアミン層で移動しうる電荷はホールだけである。このジアミン層は電子の主要な輸送を禁止しており、それ故に電子−ホールの再結合をＡｌｑ発光層内に局限している。Ａｌｑ中における相対的な注入効率及び電子とホールとの移動度に応じて、再結合ゾーンはホール輸送層／発光層界面か又は陰極／発光層界面の近傍に存在する。電界発光が発生する発光ゾーンは、電子−ホール再結合に引き続く現象に応じて、再結合ゾーンとは異なったものとなる。いかなる場合においても、発光ゾーンの広さは電子−ホール再結合ゾーンの上限を示す。ドープされた多層発光層による電界発光構造は、次に述べるように、これらの重要な電界発光パラメータを厳密に調べるのに有用である。発光ゾーンはドープ系において比較的に単純に位置する。一つの実験においては、Ｆｉｇ１（ｂ）の通り発光層は２層に分かれている。Ｃ５４０がドープされたＡｌｑ層はジアミン層とドープされていないＡｌｑ層との間に挟まれている。ドープされた層の厚さは５０〜６００Åであり、ドープされていない層の厚さは複合発光層全体の厚さが６００Åとなるように調整された。約１モル％というドーパント濃度はＡｌｑからＣ５４０への完全なエネルギー移送にとって十分である。Ｆｉｇ１１は、ドープ層の厚さと電界発光層との関係を示す。ドープ層の電界発光量がドープされていないＡｌｑ層よりも２倍大きいので、もしドープされた層及びドープされていない層の双方が発光ゾーンに寄与するならば、この系のセルにおける電界発光効率の変化が期待されよう。５０Å付近での減少を除いて、電界発光量はドープされた層の厚さには相関しない。即ち、ドープされた層の厚さが５０Å以上である場合には、電界発光は専らドープされた層から生じる。これらのセルからの電界発光スペクトルは、Ｃ５４０分子のものと同様であることが認められており、これは電界発光がドープ層のものからであることを示している。これらの結果は次のことを示している。；（１）発光ゾーンはホール輸送層に隣接するドープされたＡｌｑ層から５０Å以内の範囲に存在する。再結合ゾーンもこれと同じ領域に存在する。（２）発光層に注入された電子はホール輸送層／発光層の界面に引きつけられホールと再結合する。従って、その領域は少なくともＡｌｑ層の厚さである。実際のところ、Ａｌｑ薄膜を用いた電界発光実験の結果、電子の領域は５×１０５Ｖ／ｃｍにおいて少なくとも２０００Åであることが認められた。」（第３６１４頁右欄１０行目−第３６１５頁左欄１８行目参照）及び「ドープされていないＡｌｑ層（６００Å）内に４０Åのドープされた層（０．５％）が介挿された（Ｆｉｇ（ｂ））。ドーパントとしてはＤＣＭ２を用いた。これは、ＤＣＭ２が赤色光を発光し、それ故にＡｌｑの発光と容易に識別ができるからである。このドープ層は特別な増感層として働く、このドープ層の位置をホール輸送層側から陰極側まで変えて電界発光スペクトルを測定した。Ｆｉｇ１２はジアミン／発光層の界面からｑオングストロームの位置に配置された該増感層の位置と別に測定された電界発光スペクトルを示す。この増感層がホール輸送層に隣接して位置する場合には、電界発光スペクトルはほぼドーパントの発光に似たものとなる。増感層がホール輸送層から５０Åだけ離隔した場合、電界発光スペクトルはＡｌｑの発光とＤＣＭ２の発光と複合となる。それよりも離隔した場合には、ドープされた層の電界発光への寄与は低減し、距離が４００Å以上となったときには無意味なものとなる。この距離は、従って、ドープされていないＡｌｑ層における発光ゾーンの寸法に近似する。」（第３６１５頁左欄２３行目−右欄２行目参照）と記載され、第３６１０頁左欄３行目及び２５−２６行目には、それぞれ、“ＥＬ”が「電界発光」を、“Ａｌｑ”が「８−ヒドロキシキノリンアルミニウム」を意味することが記載されている。
　引用例ヘ；有機化合物を発光体として構成される電界発光素子に関し、「この種の電界発光素子として、第２図に示すように、陰極である金属電極１と陽極である透明電極２との間に有機化合物からなり互いに積層された有機蛍光体薄膜３及び有機正孔層４が配された２層構造のものや、第３図に示すように、金属電極１と透明電極２との間に互いに積層された有機電子輸送層５、有機蛍光体薄膜３及び有機正孔輸送層４が配された３層構造のものが知られている。」（第１頁右下欄１２−２０行目）、「１対の有機蛍光体薄膜７，８のうち、陰極側の有機蛍光体薄膜７としては、陰極からの電子を注入させ易くする能力、すなわち電子輸送能力が陽極側の有機蛍光体薄膜８よりも大なるものが使用される。例えば、有機蛍光体薄膜７の材料として電子と正孔がより有効に再結合して励起子を発生させるために８−ヒドロキシキノリンの金属錯体が用いられ、金属は例えばＡｌ，Ｇａ，Ｉｎ，Ｍｇ，Ｚｎから選定される。このとき、有機蛍光体薄膜８の材料としては、クマリン系の化合物であるクマリン５４０、クマリン５１５、クマリン５３５又はペリレン系の化合物であるＢＡＳＦ（株）のルモゲンＦオレンジ２４１（「Lumogen　F　Orenge　240」；商品名）等が用いられる。１対の有機蛍光体薄膜７，８の膜厚は１μｍ以下に設定される。ここで、陰極側の有機蛍光体薄膜７の材料としてトリス（８−ヒドロキシキノリノール）アルミニウムを用いたとき、上述した有機蛍光体薄膜８の材料のうち、クマリン５４０は発光波長６００［ｎｍ］、最大輝度８８０［ｃｄ／ｍ２］、駆動電圧３０［Ｖ］、クマリン５１５は発光波長５１０［ｎｍ］、最大輝度１９００［ｃｄ／ｍ２］、駆動電圧３０［Ｖ］、クマリン５３５は発光波長５９０［ｎｍ］、最大輝度８６８［ｃｄ／ｍ２］、駆動電圧３０［Ｖ］の発光特性を有する。」（第２頁左下欄５行目−右下欄１０行目）及び「この４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピランは、陰極側の有機蛍光体薄膜７の材料としてトリス（８−ヒドロキシキノリノール）アルミニウムを用いたとき、発光波長６６５［ｎｍ］、最大輝度２１４［ｃｄ／ｍ２］、駆動電圧３０［Ｖ］の発光特性を有する。」（第３頁左上欄１−７行目）と記載されている。
　引用例ト；「Ｈ．ｏｘｉｎｅ，オキシン，化学名８−ｈｙｄｏｒｏｘｙｑｕｉｎｏｌｉｎｅ，Ｃ９Ｈ７ＯＮ」の項に、「ｏｘｉｎｅキレートの組成は一般にｎ価の金属について、Ｍ（ｏｘ）ｎで示される。このｏｘはｏｘｉｎｅ分子Ｃ９Ｈ７ＯＮをＨｏｘで示したときのｏｘｉｎｅ基（分子からＨ１個を除いたもの）を示す略記号である。」と記載されている。
　引用例チ；「オキシン」の項に、「キノリノールともよばれる」と、及び、「オキシンキレート」の項に、「オキシンは極めて多くの金属に対して二座配位子として、水に不溶性のキレート化合物を作るので知られている。」と記載されている。
　引用例リ；「配位数」の項に、金属イオンの配位数の表が示されており、Ａｌは配位数が６，Ｚｎは配位数が４とされている。
　引用例ヌ；有機質発光デバイスに関し、「順次に、アノード、有機質ホール注入・輸送帯、発光帯、およびカソードから成る電場発光デバイスであって、上記発光帯が、ホール及び電子の両方の注入を維持することができる有機ホスト物質と、ホール・電子再結合に応答して光を放射することができる蛍光物質と、から成る厚さが１μｍより小さい薄膜によって形成されることを特徴とする、電場発光デバイス。」（特許請求の範囲）、「図２に示す有機質ＥＬデバイス２００は本発明の一つの好ましい実施態様を描くものである。有機質ＥＬデバイスの歴史的発展のゆえに、透明アノードを用いることが慣習的である。これは、導電性の比較的高い仕事関数の金属または金属酸化物の透明層を沈着させてアノード２０３を形成させた透明の絶縁性支持体２０１を提供することによって達成された。アノードと直ぐ接する有機質発光媒体の部分はホール輸送帯として働くので、有機発光媒体はホール輸送効率について選ばれる有機物質の層２０５をアノードの上で沈着させることによって形成されるのが好ましい。示されているデバイス２００の配列において、上部表面に接する有機質媒体の部分は電子輸送帯を構成し、電子輸送効率について選ばれる有機物質の層２０７で形成される。以下で述べるとおり、層２０５と２０７を形成する物質の好ましい選択を行なう場合、後者はまた発光が中でおこる帯域を形成する。カソード２０９は有機発光媒体の上層の上で沈着させることによって形成されるのが便利である。」（第３頁左下欄７行目−右下欄６行目）、「ＥＬデバイス２００および３００の有機質発光媒体は上記において単一の有機質ホール注入・輸送層と単一の電子注入・輸送層とから成るものとして記述されているが、以下でさらに特定的に記述するとおり、これらの層の各々を多層にしようとする努力はデバイス性能をさらに増強することになり得る。多重の電子注入・輸送層が存在するときには、ホールを受け取る層はホール・電子再結合がおこる層であり、従ってデバイスの発光帯を形成する。」（第４頁左上欄１１−２０行目）、「本発明の有機質ＥＬデバイスの発光帯を形成するための特に好ましいホスト物質は金属キレートかオキシノイド化合物であり、オキシン（これはまた普通には８−キノリノールあるいは８−ヒドロキシキノリンとよぶ）のキレートを含む。そのような化合物は両方の高水準性能を示し、薄膜の形で容易に製作される。期待されるオキシノイド化合物の代表例は構造式(iii)を満たすものであり、式中Ｍtは金属を表し、ｎは１から３の整数であり、Ｚ２は各の存在個所で独立に、少なくとも２個の縮合芳香族環を持つ核を完了する電子を表す。・・・前記から金属が１価、２価、または３価の金属であることは明らかである。金属は例えば、リチウム、ナトリウムまたはカリウムのようなアルカリ金属；マグネシウムまたはカルシウムのようなアルカリ土類金属；あるいは硼素またはアルミニウムのような土類金属であることができる。一般的には、有用キレート用金属であることが知られているすべての１価、２価または３価の金属を用いることができる。Ｚ２は少なくとも２個の縮合芳香族環を含む複素環を完成し、その中の一つにおいてアゾール環またはアジン環がある。脂���族環および芳香族環の両方を含む追加の環を、必要ならば、この二つの必要環と一緒に縮合させることができる。機能上の改善もなく分子の嵩が付加されることを避けるために、環原子の数は１８個またはそれ以下に保たれるのが好ましい。薄膜を形成させるための使用可能である有用ホスト物質の例としては次のものがある：
ＨＭ−１　アルミニウムトリオキシン［別名、トリス（８−キノリノール）アルミニウム］
ＨＭ−２　マグネシウムビスオキシン［別名、ビス（８−キノリノール）マグネシウム］
ＨＭ−３　ビス［ベンゾ｛ｆ｝−８−キノリノール］亜鉛
ＨＭ−４　ビス（２−メチル−８−キノリノラート）アルミニウムオキサイド
ＨＭ−５　インジウムトリスオキシン［別名、トリス（８−キノリノール）インジウム］
ＨＭ−６　アルミニウムトリス（５−メチルオキシン）［別名、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム］
ＨＭ−７　リチウムオキシン［別名、８−キノリノールリチウム］
ＨＭ−８　ガリウムトリオキシン［別名、トリス（５−クロロ−８キノリノール）ガリウム］
ＨＭ−９　カルシウムビス（５−クロロオキシン）［別名、ビス（５−クロロ−８−キノリノール）カルシウム］
ＨＭ−１０　ポリ［亜鉛(II)−ビス（８−ヒドロキシ−５−キノリニル）メタン］」（第５頁右上欄８行目−第６頁左上欄１６行目）及び「本発明の一つの形においては、発光帯を形成する物質はＥＬデバイスのカソードとホール注入帯との両方の間で挿入されかつ両者と接触する一つの均質層であることができる。代りの構成として、ホスト物質を含むがしかし蛍光物質を含まない別の層を発光帯とカソードとの間に挿入することができる。この追加的の間挿有機質電子注入層は慣用的形態のどれであってもよいけれども、電子注入層と発光帯形成層との両方が薄膜（＞１μｍの厚さ）の形で存在することが好ましく、そして、これらの層が発光帯について上に示した厚さよりも大きくない組合わせ厚みを持つことが最も好ましい。」と記載されている。
　引用例ル；「光電相互変換機能をもつ有機薄膜の最近の発展」と題して、「Ｔａｎｇらは１００ｎｍのオーダーの有機層を２層真空蒸着により積層したＥＬ素子（図１）を作製し、それまでのものとは比べものにならないほどの高輝度と安定性を実現した。彼らの用いたＥＬ素子を列挙すると、（１）１００ｎｍのオーダーの超薄膜が作製できる色素（発光層材料としての８−キノリノールアルミニウム錯体と」（第１５８３頁左欄２−９行目）及び「ＳＨ（シングルへテロ）−Ａ型では、・・・・そこでの電子とホールの再結合確率が増大する。Ｔａｎｇらの２層型素子はこの型に分類される。」（第１５８４頁左欄３１行目−右欄１０行目参照）と記載され、図１には、Ｔａｎｇらが用いた２層積層ＥＬ素子の構造並びに発光色素とホール輸送層色素の化学構造が、図２には、積層ＥＬ素子の３種の素子構造の一つとして、ＳＨ−Ａ型：電子輸送性の発光層とホール輸送層とから成るシングルへテロ構造が示されている。
　異議申立人が提示した前記ヲ〜カの先願明細書には、以下の事項が記載されている。
　先願明細書ヲ；有機エレクトロルミネッセンス素子に関し、「陽極／発光層／接着層／陰極、もしくは陽極／正孔注入層／発光層／接着層／陰極の順に積層してなり、」（特許請求の範囲請求項１参照）、「該接着層が８−ヒドロキシキノリン又はその誘導体の金属錯体からなる」（第１頁左欄４７−４８行目）及び「このような接着層の材料として、８−ヒドロキシキノリン、又はその誘導体の金属錯体を挙げることができる。具体的には、オキシン（一般に８−キノリノール又は８−ヒドロキシキノリン）のキレートを含む金属キレートオキシノイド化合物である。・・・具体的にキレート化オキシノイド化合物を例示すると、トリス（８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）マグネシウム・・・トリス（８−キノリノール）インジウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、・・・トリス（５−クロロ−８−キノリノール）ガリウム、・・・トリス（５，７−ジブロモ−８−ヒドロキシキノリノール）アルミニウム等がある。また、上記接着層の厚さは、上記発光層の厚さより薄いことが必要であり、好ましくは１〜５０ｎｍ、特に好ましくは５〜３０ｎｍがよい。この様に特に膜厚を制限するのは、発光色を青系統に維持するためである。」（第８頁右欄１８行目−４５行目）と記載されている。
　先願明細書ワ；平面光源やディスプレイに使用される有機薄膜ＥＬ素子に関するものであって、「（１）透明電極と金属電極から構成される一対の電極間に、有機発光体薄膜層を少なくとも有する有機薄膜ＥＬ素子において、有機発光帯薄膜層と金属電極との間に消光防止層を挿入することを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子。（２）消光防止層に含まれる材料は、トリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウムである請求項（１）記載の有機薄膜ＥＬ素子。（３）消光防止層に含まれる材料は、ナフタルイミドを基本構造とする有機化合物である請求項（１）記載の有機薄膜ＥＬ素子。（４）消光防止層に含まれる材料は、ビオローゲンを基本構造とする有機化合物である請求項（１）記載の有機薄膜ＥＬ素子。（５）消光防止層に含まれる材料は、オキサジアゾールを基本構造とする有機化合物である請求項（１）記載の有機薄膜ＥＬ素子。（６）消光防止層に含まれる材料は、ジフェノキノンを基本構造とする有機化合物である請求項（１）記載の有機薄膜ＥＬ素子。」（特許請求の範囲）、「本発明の有機薄膜ＥＬ素子としては、第１図のように、透明電極１２と金属電極１６との間に有機発光薄膜層１４のみが形成されたものに消光防止層１５を形成した素子の他、第２図のように、透明電極２２と有機発光帯薄膜層２４との間に有機正孔輸送性薄膜層２３を設けたものに消光防止層２５を形成したものでもよい。また、有機発光体薄膜層は単一成分から構成されても、発光母体と蛍光色素の混合物から構成されるドーピング型でもよい。」（第２頁右上欄１２−２０行目）、「本発明に用いられる消光防止材料の具体的な例としては、トリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウムのほか、」（第２頁左下欄５−７行目）及び実施例１として、「有機発光帯薄膜層は発光母体と蛍光色素から構成されるドーピング型を用いた。発光母体としてトリス（８−ハイドロキシキノリン）アルミニウム、添加する蛍光色素として４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−６（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピランを用いた。・・・更に消光防止材料としてトリス（８−ハイドロキシキノリン）アルミニウムを用い、消光防止層２５を３００オングストローム、１０−６Ｔｏｏｒ以下の真空中で蒸着して形成した。」（第５頁左上欄７行目−右上欄４行目参照）と記載されている。
　先願明細書カ；内部接合形有機エレクトロルミネッセント素子に関し、「【請求項１】順に、陽極、有機正孔注入及び輸送帯域、有機電子注入及び輸送帯域、並びに陰極を含んで成る内部接合形有機エレクトロルミネセント素子において、前記有機電子注入及び輸送帯域が、陰極と接触している電子注入層、並びに、電子注入層と有機正孔注入及び輸送帯域との間に挟み込まれた、以下の式：
【化１】
（ＲＳ−Ｑ）２−Ａｌ−Ｏ−Ａｌ−（Ｑ−ＲＳ）２（上記式中、Ｑは各場合において、置換８−キノリノラート環を表し、そしてＲＳは、いずれのアルミニウム原子に対しても２個を超える置換８−キノリノラート環の結合を立体的に妨害するように選ばれた８−キノリノラート環置換基を表す）で示される電荷受容性化合物を含んで成る青色発光ルミネセント層、を含んで成ることを特徴とする、内部接合形有機エレクトロルミネセント素子。」（特許請求の範囲）、「本発明の要件を満足する好ましい青色発光有機ＥＬ素子２０００を図３に示す。陽極２０２は、その好ましい態様において、上述の従来の陽極１０２と同様な透明基板２０４と導電層２０６から構成されている。陰極２１６もまた従来の陰極１１６と同一であることができる。陽極と陰極の各々と接触し且つその間に広がっている有機媒体２０８は、正孔注入及び輸送帯域２１０と電子注入及び輸送帯域２１２とから成る。接合部２１４は帯域２１０と帯域２１２の界面に形成されている。正孔注入及び輸送帯域２１０は、従来の便利ないずれかの態様をとることができ、そして所望であれば、対応する帯域１１０と同様に単一の材料から形成することができる。示した好ましい構成では、正孔注入及び輸送帯域は、陽極と接触している正孔注入層２１８、並びに正孔注入層と電子注入及び輸送帯域との間に挿入された隣接する正孔輸送層２２０、から成る。単層式及び二層式の正孔注入及び輸送帯域が、先に引用し且つ参照として本明細書に取り入れているＲ−１〜５に例示されている。特に好ましい正孔輸送層２２０は、少なくとも二つの第三アミン部分を含んで成る正孔輸送性芳香族第三アミンを含有し、しかも少なくとも二つの縮合芳香環を含有する芳香族部分を第三アミン窒素原子に結合して含んでいる。以下により詳細に説明するこのような正孔輸送性芳香族第三アミンは、共通に譲渡された同時係属カナダ国特許第２，０４６，１３５号明細書（発明の名称「ＥＬＥＣＴＲＯＬＵＭＩＮＥＳＣＥＮＴ　ＤＶＩＣＥ　ＷＩＴＨ　ＯＲＧＡＮＩＣ　ＥＬＥＣＴＲＯＬＵＭＩＮＥＳＣＥＮＴ　ＭＥＤＩＵＭ」）の主題である。電子注入及び輸送帯域２１２は、陰極と接触している電子注入層２２２，並びに層２２２と正孔注入及び輸送帯域２１０との間に挿入された隣接する電子輸送層２２４、から形成されている。電子輸送層は、正孔注入及び輸送帯域２１０との接合部２１４を形成している。電子注入層は、電子注入及び輸送帯域１１２を形成するのに従来より使用されているいずれの材料からでも形成できる。例えば、電子注入層は、本明細書に取り入れているＲ−１〜５のいずれかに開示されている有機ＥＬ素子の電子注入及び輸送帯域を形成するのに用いられているいずれの材料からでも形成できる。電子注入層が化学式Ｉを満足する金属オキシノイド化合物から形成されることが特に好ましく、そしてその金属オキシノイド化合物がアルミニウムトリスオキシノイド化合物であることが最も好ましい。電子輸送層は、電荷受容性化合物として役立つ青色発光性のビス（ＲＳ−８−キノリノラート）アルミニウム（III）−μ−オキソ−ビス（ＲＳ−８−キノリノラート）アルミニウム（III）（ＲＳはいずれのアルミニウム原子に対しても２個を���える８−キノリノラート環の結合をブロックするように選ばれた８−キノリノラート環置換基を表す。）を含んで成る。これらの化合物は、以下の式：
【化５】
（ＲＳ−Ｑ）２−Ａｌ−Ｏ−Ａｌ−（Ｑ−ＲＳ）２（上記式中、Ｑは各場合において、置換８−キノリノラート環を表し、そしてＲＳは、いずれのアルミニウム原子に対しても２個を超える置換８−キノリノラート環の結合を立体的に妨害するように選ばれた８−キノリノラート環置換基を表す）で示すことができる。」（第６頁左欄１１行目−左欄３９行目）、及び、ＢＡ−１を、ビス（２−メチル−８−キノリノラート）アルミニウム（III）−μ−オキソ−ビス（２−メチル−８−キノリノラート）アルミニウム（III）と、ＢＡ−２を、ビス（２，４−ジメチル−８−キノリノラート）アルミニウム（III）−μ−オキソ−ビス（２，４−ジメチル−８−キノリノラート）アルミニウム（III）と、ＢＡ−３を、ビス（４−エチル−２−メチル−８−キノリノラート）アルミニウム（III）−μ−オキソ−ビス（４−エチル−２−メチル−８−キノリノラート）アルミニウム（III）と、それぞれ、定義した上で「実施例１　青色発光有機ＥＬ素子　本発明の要件を満たす有機ＥＬ素子を、以下の方法で構築した。（ａ）インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）が被覆されているガラス基板を、市販の洗剤中で超音波洗浄し、脱衣イオン水でリンスし、トルエン蒸気で脱脂し、そして強酸化剤に暴露した。（ｂ）厚み３７５オングストロームの銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）の正孔注入層を、タンタルのボート形試料容器から真空蒸発させることによって、基板のＩＴＯの上に堆積させた。（ｃ）そのＣｕＰｃ層の上に、厚み３７５オングストロームの４，４´−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニルの正孔輸送層を、同様にタンタルのボート形試料容器から真空蒸発させることによって堆積させた。（ｄ）その正孔輸送層の上にＢＡ−１の青色発光層（３００オングストローム）を堆積させた。この化合物も同様にタンタルのボート形試料容器から真空蒸発させた。（ｅ）そのＢＡ−１層の上に、厚み３００オングストロームのアルミニウムトリスオキシンの電子注入層を、再度タンタルのボート形容器からの真空蒸発によって堆積させた。（ｆ）そのアルミニウムトリスオキシン層の上に、Ｍｇ対Ａｇの原子比率が１０：１の厚みで２０００オングストロームの陰極を真空蒸発させて、有機ＥＬ素子を完成した。動作時には、有機ＥＬ素子は４９０ｎｍに極大発光を有する青色発光を示した。有機ＥＬ素子の発光スペクトル分布を図４に示す。発光の色度を、図１の点Ｅ−１（ｘ＝０．２０２；ｙ＝０．３２５）に示す。エレクトロルミネセント効率（電流密度２０ｍＡ／ｃｍ２で測定したときの、電流に対する素子の発光出力）は０．０３４Ｗ／Ａであった。２０ｍＡ／ｃｍ２における駆動電圧は９．４ボルトであった。一定電流２０ｍＡ／ｃｍ２で有機ＥＬ素子の安定性試験を行った。初期強度は、実用上必要とされるレベルを十分に上回る０．６８ｍＷ／ｃｍ２を示した。光の強度は徐々に低下し、連続動作５５時間後には５０％の低下率を、そして２３０時間後には７５％の低下率を示した。これは持続した高いレベルの光出力を例示した。実施例２及び３　各種青色発光有機ＥＬ素子　ＢＡ−１をＢＡ−２またはＢＡ−３に置き換えることを除いて、実施例１と同様に別の有機ＥＬ素子を構築した。表１に、���光極大、ＥＬ効率、及び安定性を示し、比較のために実施例１のデータも記載した。各有機ＥＬ素子の安定性は実施例１の素子に匹敵するものであり、２０ｍＡ／ｃｍ２の連続動作において、初期の光出力（ＩＬＯ）の５０％の低下を約５０時間後に、７５％低下を約２５０時間後に示した。」（第１９頁左欄９行目−右欄３０行目）と記載されている。
　訂正発明と前記各引用例に記載されたものとを対比すると、前記各引用例の、いずれにも、訂正発明の必須の構成である「ホール注入電極から注入されたホールと電子注入電極から注入された電子が発光層内で再結合して発光する電界発光素子において、有機電子輸送層に、化１に示す８−キノリノールアルミ錯体を用いると共に、前記発光層に、前記有機電子輸送層に用いられる８−キノリノールアルミ錯体のケイ光ピーク波長より長いケイ光ピーク波長を持つ有機材料を用いることを特徴とする電界発光素子。」が、記載されておらず、かつ、該構成が示唆されているとすることもできない。
　すなわち、前記引用例イ及びロに記載されたものは、正孔素子層に前記【化１】に示す８−キノリノールアルミ錯体を用いておらず、引用例ハ、ニ、ヘ、ヌ、及びルに記載されたものは、いずれも８−キノリノール金属錯体の層で発光するものである。引用例ホに記載されたものにおいて、ドープされたＡｌｑ層とドープされないＡｌｑ層のそれぞれの蛍光ピーク波長の関係は、明らかではない。
　そして、訂正発明は、有機電子輸送層に前記【化１】に示す８−キノリノールアルミ錯体を用い、発光層の特定の有機材料との組合わせによって発光の高効率化を達成したものであるから、前記各引用例に記載されたものに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　また、訂正発明と、前記各先願明細書に記載されたものとをそれぞれ対比すると、先願明細書ヲ及びワに記載されたものは、それぞれ、接着層として及び消光防止層としての機能は記載されているが、いずれも電子輸送性についての記載がなく、先願明細書カに記載されたものは、発光スペクトルからみて電子注入層（訂正発明の「電子輸送層」に相当する。）において発光するものと認められるから、訂正発明は、前記各先願明細書に記載されたものの、いずれのものとも、同一であるとすることはできない。
　
（４）以上のとおりであるから、上記訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２項〜第４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
６．次に、特許異議の申立てについて判断する。
（１）本件特許の請求項１に係る発明は、訂正された明細書の特許請求の範囲第１項に記載されたとおりのものであって、上記４で認定したとおりのものである。
　
（２）そして、本件請求項１に係る発明は、いずれも、上記５（３）で示したように、各引用例にに記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることはできず、また、各先願明細書に記載された発明と同一であるとすることもできない。
　
７．したがって、特許異議甲立ての理由及び証拠によっては、本件特許の請求項１に係る発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に、本件特許の請求項１に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年４月２０日（２００１．４．２０）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
ａ．特許請求の範囲について、
　特許請求の範囲第１項について、「或いはホール注入電極と電子注入電極との間に有機発光層と有機電子輸送層とがホール注入電極側から順に形成された有機２層素子構造」を削除する、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正をし、「前記ホール注入電極から注入されたホールと電子注入電極から注入された電子が前記発光層内で再結合して発光する」を加入する特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正をし、「中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和されかつ金属イオンの配位数も配位子により満たされた構造を持つ８−キノリノール誘導体−金属錯体」を「下記化１に示す８−キリノールアルミ錯体
　【化１】
」と、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正をし、「前記有機発光層に、前記有機電子輸送層に用いられる８−キノリノールアルミ錯体のケイ光ピーク波長より長いケイ光ピーク波長を持つ有機材料を用いる」を加入する、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正をする。
ｂ．特許請求の範囲について、
　特許請求の範囲第２〜５を削除する、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正をする。
ｃ．発明の詳細な説明について、
　段落【０００８】の「【課題を解決するための手段】　上記目的を達成するために、請求項１の発明は、ホール注入電極と電子注入電極との間に、有機ホール輸送層と有機発光層と、有機電子輸送層とがホール注入電極側から順に形成された有機３層素子構造、或いは注入電極と電子注入電極との間に有機発光層と有機電子輸送層とがホール注入電極側から順に形成された有機２層素子構造を有する電界発光素子において、有機電子輸送層に、中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和され且つ中心金属イオンの配位数も配位子により満たされた構造を持つ８−キノリノール誘導体−金属錯体を用いることを特徴とする。ここで、「中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和される」ということは、中心金属イオンの酸化数が０になるように配位子が結合することである。また、「中心金属イオンの配位数が配位子により満たされる」というのは、中心金属イオンが持っている固有の配位数だけ、配位子が周囲に配位することである。例えば、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムの場合、中心金属イオンとしてのＡｌは、電荷が＋３で配位数が６であり、配位子としての８−ヒドロキシキノリンは、−１の電荷を持つ２座配位子である。そして、アルミニウム１つに対して８−ヒドロキシキノリンが３つ配位しているので、アルミニウムの電荷は中和され且つ満配位となった分子構造であって、これに当てはまる。」を、「【課題を解決するための手段】　上記目的を達成するために、請求項１の発明は、ホール注入電極と電子注入電極との間に、有機ホール輸送層と有機発光層と、有機電子輸送層とがホール注入電極側から純に形成された有機３層構造を有し、ホール注入電極から注入されたホールと電子注入電極から注入された電子が発光層内で再結合して発光する電界発光素子において、有機電子輸送層に、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムを用いると共に、有機発光層に、有機電子輸送層に用いられる８−キノリノールアルミ錯体のケイ光ピーク波長より長いケイ光ピーク波長をもつ有機材料を用いることを特徴とする。」と、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正をする。
ｄ．発明の詳細な説明について、
　段落【０００９】〜【００１１】及び【００３８】を削除する、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正をする。
ｅ．発明の詳細な説明について、
　段落【００１２】の「中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和され且つ中心金属イオンの配位数も配位子により満たされた構造を持つ８−キノリノール誘導体−金属錯体は、電子輸送性の性質が強い。またこれらの化合物は、真空蒸着法で製膜した場合、膜質が非晶性あるいは多結晶性であり、製膜性に優れている。」を「トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムは、電子輸送性の性質が強い。またこの化合物は、真空蒸着法で製膜した場合、膜質が非晶性あるいは多結晶性であり、製膜性に優れている。」と明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正をする。
ｆ．発明の詳細な説明について、
　段落【００１３】１行目の「これらの化合物」を「この化合物」と、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正をする。訂正する。
ｇ．発明の詳細な説明について、
　段落【００１５】１−２行目の「上記有機電子輸送３」を「上記有機ホール輸送層」と、誤記の訂正を目的とする訂正をする。
ｈ．発明の詳細な説明について、
　段落【００１５】の「化５」、「化６」及び「化７」を、それぞれ、「化２」、「化３」及び「化４」と訂正し、段落【００１６】の【化５】、段落【００１７】の【化６】、段落【００１８】の【化７】を、それぞれ、【化２】、【化３】及び【化４】と訂正し、段落【００２２】３行目及び段落【００２３】１行目の「化８〜化１２」を「化５〜化９」と訂正し、段落【００２４】の【化８】、段落【００２５】の【化９】、段落【００２６】の【化１０】、段落【００２７】の【化１１】及び段落【００２８】の【化１２】を、それぞれ、【化５】、【化６】、【化７】、【化８】及び【化９】と訂正し、段落【００２９】１行目の「化１３」、段落【００３６】１行目の「下記化１３」及び段落【００３７】１０行目の「下記化８」を、それぞれ、「化１０」、「下記化１０」及び「下記化５」と訂正し、段落【００３０】の【化１３】及び段落【００３５】の【化１４】を、それぞれ、【化１０】及び【化１１】と、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正をする。
ｉ．発明の詳細な説明において、
　段落【００２２】の２行目及び段落【００３１】２行目の「実施例２」を「参考例１」と訂正し、段落【００３４】６行目、段落【００３６】２行目、５行目、及び段落【００３７】１行目の「実施例３」を「参考例２」に、段落【００３７】８行目の「その他の実施例」を「その他の参考例」に、それぞれ、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正をする。
ｊ．発明の詳細な説明において、
　段落【００３９】の「【発明の効果】　以上説明したように、電界発光素子において、有機電子輸送層に、中心金属イオンの電荷が配位子の電荷により中和され且つ中心金属イオンの配位数も配位子により満たされた構造を持つ８−キノリノール誘導体−金属錯体を用いることによって、従来の材料より製膜性が良好なため、発光時における素子の安定性が大幅に向上した。加えて、８−キノリノール誘導体−金属錯体の合成は容易で、しかも安価であり、材料の入手の容易さという点においても優れている。」を、「【発明の効果】　以上説明したように、電界発光素子において、有機電子輸送層に、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムを用いることによって、従来の材料より製膜性が良好なため、発光時における素子の安定性が大幅に向上した。加えて、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムの合成は容易で、しかも安価であり、材料の入手の容易さという点においても優れている。」と、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正をする。
（５４）【発明の名称】
電界発光素子
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　ホール注入電極と電子注入電極との間に、有機ホール輸送層と有機発光層と、有機電子輸送層とがホール注入電極側から順に形成された有機３層素子構
造を有し、前記ホール注入電極から注入されたホールと電子注入電極から注入された電子が前記発光層内で再結合して発光する
　前記有機電子輸送層に、
下記化１に示す８−キノリノールアルミ錯体を用いると共に、
　前記有機発光層に、前記有機電子輸送層に用いられる８−キノリノールアルミ錯体のケイ光ピーク波長より長いケイ光ピーク波長をもつ有機材料を用いる
　【化１】
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、電界発光素子に関し、特に電子輸送層に新規な有機材料を用いた有機電界発光素子（以下有機ＥＬ素子という）に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年、情報機器の多様化に伴って、ＣＲＴより低消費電力で空間占有容積が少ない平面表示素子のニーズが高まっている。このような平面表示素子としては、液晶、プラズマディスプレイ等があるが、特に最近は、自己発光型で表示が鮮明な電界発光素子〔エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子〕が注目されている。
　【０００３】
　ここで、上記ＥＬ素子は構成する材料により、無機ＥＬ素子と有機ＥＬ素子とに大別することができ、無機ＥＬ素子は既に実用化されている。
　しかしながら、上記無機ＥＬの駆動方式は、高電界の印加によって加速された電子が、発光中心を衝突励起して発光させるという所謂「衝突励起型発光」であるため、高電圧で駆動する必要がある。このため、周辺機器の高コスト化を招来するという課題を有していた。これに対し、上記有機ＥＬ素子は、電極から注入された電荷（ホール、および電子）が発光体中で再結合して発光するという所謂「注入型発光」であるため、低電圧で駆動することができる。しかも、有機化合物の分子構造を変更することによって任意の発光色を容易に得ることができるといった利点もある。したがって、有機ＥＬ素子は、これからの表示素子として、非常に有望である。
　【０００４】
　ここで、有機ＥＬ素子は、一般に、２層構造〔ホール注入電極と電子注入電極との間に、ホール輸送層と、発光層とが形成された構造（ＳＨ−Ａ構造）、またはホール注入電極と電子注入電極との間に、発光層と、電子輸送層とが形成された構造（ＳＨ−Ｂ構造）〕或いは３層構造〔ホール注入電極と電子注入電極との間に、ホール輸送層と、発光層と、電子輸送層とが形成された構造〕のような素子構造を有している。上記ホール注入電極としては、金やＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）のような仕事関数の大きな電極材料を用い、上記電子注入電極としては、Ｍｇのような仕事関数の小さな電極材料を用いる。また、上記ホール輸送層、発光層、電子輸送層には有機材料が用いられ、ホール輸送層はｐ型半導体の性質、電子輸送層はｎ型半導体の性質を有する材料が用いられる。上記発光層は、上記ＳＨ−Ａ構造ではｎ型半導体の性質、ＳＨ−Ｂ構造ではｐ型半導体の性質、ＤＨ構造では中性に近い性質を有する材料が用いられる。いずれにしてもホール注入電極から注入されたホールと電子注入電極から注入された電子が発光層とホール（又は、電子）輸送層の界面、及び発光層内で再結合して発光するという原理である。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　ところで、上記有機ＥＬ素子における有機材料の選択は、その発光効率及び耐久性等、諸特性に大きな影響を与える。この場合、ｐ型を示す物質は多数の材料が提案されているが、ｎ型を示す物質は余り提案されていない。
　例えば、ｎ型を示す物質としては、ｔ　Ｂｕ−ＰＢＤ（２−（４’−ｔｅｒｔ−Ｂｕｔｙｌｐｈｅｎｙｌ）−５−（４”−ｂｉｐｈｅｎｙｌ）−１，３，４−ｏｘａｄｉａｚｏｌｅ）や、ペリレン誘導体等しか知られていない。
　【０００６】
　しかしながら、前者では、製膜性が悪いため、ＥＬ素子の耐久性を悪化させる。一方、後者では、ケイ光波長が６００〜８００ｎｍ前後であるため電子輸送層としての使用が制限される。これは、発光層のケイ光波長より電子輸送層のケイ光波長の方が長いと、発光層で生じた励起子が電子輸送層に移動して消失してしまうという理由による。
　【０００７】
　このように優れた電子輸送材料がないために、有機ＥＬ素子の作製に支障をきたすとういう課題を有していた。
　本発明はかかる現状に鑑みてなされたものであり、優れた電子輸送材料を有する電界発光素子を提供することを目的とする。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段】
　上記目的を達成するために、請求項１の発明は、ホール注入電極と電子注入電極との間に、有機ホール輸送層と有機発光層と、有機電子輸送層とがホール注入電極側から順に形成された有機３層素子構
造を有し、ホール注入電極から注入されたホールと電子注入電極から注入された電子が発光層内で再結合して発光する
、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウムを用いると共に、有機発光層に、有機電子輸送層に用いられる８−キノリノールアルミ錯体のケイ光ピーク波長より長いケイ光ピーク波長をもつ有機材料を用いる
　
【０００９】
　
【００１０】
　
【００１１】
　
【００１２】
　【作用】
　
トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム
　また
この
　【００１３】
　さらに、こ
の
　【００１４】
　【実施例】
（実施例１）
　図１は、本発明の実施例に係る電界発光素子（ＤＨ）の断面図である。
　ガラス基板１上には、ホール注入電極（陽極）２と、有機ホール輸送層３（厚み：５００Å）と、有機発光層４（厚み：１００Å）と、有機電子輸送層５（厚み：５００Å）電子注入電極（陰極）６（厚み：２０００Å）とが、順に形成されている。そして、上記ホール注入電極（陽極）２と電子注入電極（陰極）６はリード線７を介して外部から電圧が印加できるようになっている。
　【００１５】
　上記ホール注入電極２にはインジウム−スズ酸化物（ＩＴＯ）が、上記有機
ホール
化２
化３
化４
　【００１６】
　【化２】
　【００１７】
　【化３】
　【００１８】
　【化４】
　【００１９】
　上記有機電子輸送層５に用いた８−キノリノールアルミ錯体は以下のようにして合成を行なった。
▲１▼　キレート金属錯体の合成方法
　キレート金属錯体の標準的な合成例を以下に示す。
　８−キノリノール（東京化成製）を２ｇ（１３．８ｍｍｏｌ）はかりとり、エタノール５０ｍｌに溶解させる。更に硫酸カリウムアルミニウム・１２水（カリウムミョウバン）を２．１８ｇ（４．６ｍｍｏｌ）はかりとり、純水２００ｍｌに溶かす。
　【００２０】
　両者が完全に溶解した後、カリウムミョウバン水溶液に８−キノリノール溶液を少しずつ入れながら、攪拌させる。すると、ただちに反応して、黄色の沈澱物が生じる。そのまま、１５分程度攪拌を続け、最後に黄色の沈澱物を吸引ろ過する。
　沈澱物は、完全に乾燥させてからトレインサブリメーション法を用いた昇華精製装置（Ｈ．Ｊ．Ｗａｇｎｅｒ，Ｒ．Ｏ．Ｌｏｕｔｆｙ，ａｎｄ　Ｃ．Ｋ．Ｈｓｉａｏ，Ｊ．Ｍａｔｅｒ．Ｓｃｉ．，１７，２７８１（１９８２）の論文による）により精製をおこなった。
　【００２１】
　得られた錯体は８−キノリノールアルミ錯体（Ａｌｑ３）であり、ケイ光（ＰＬ）ピーク波長は５２８ｎｍであった。
　また電界発光素子は以下のように作製した。
　先ず、ガラス基板１上にインジウム−スズ酸化物（ＩＴＯ）が形成された基板を中性洗剤により洗浄した後、アセトン中で２０分間、エタノール中で約２０分間超音波洗浄をおこなった。次いで、上記基板を沸騰したエタノール中に約１分間入れ、取り出した後、すぐに送風乾燥を行った。この後、上記ＩＴＯから成るホール注入電極２上に、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＣｚ）を真空蒸着してホール輸送層３を形成した。この有機ホール輸送層３上に、ペリノン誘導体を真空蒸着して、有機発光層４を形成した。更に、有機発光層４上に、８−キノリノールアルミ錯体（Ａｌｑ３）を真空蒸着して、有機電子輸送層５を形成した。最後に、ＭｇとＡｇとを１０：１の比率で共蒸着して、電子注入電極６を形成した。尚、これらの蒸着はいずれも、真空度１×１０−６Ｔｏｒｒ、基板温度は２０℃、有機層の蒸着速度２Å／ｓｅｃという条件下で行った。
　【００２２】
　尚、上記のように作製した電界発光素子を以下素子Ａｌと称する。
（参考例１）
　有機電子輸送層に下記
化５〜化９
　【００２３】
　以下、有機電子輸送層５に
化５〜化９
　【００２４】
　【化５】
　【００２５】
　【化６】
　【００２６】
　【化７】
　【００２７】
　【化８】
　【００２８】
　【化９】
　【００２９】
（比較例１）
　有機電子輸送層に従来の電子輸送材料である下記化１０に示すｔＢｕ−ＰＢＤ（同仁化学製）を用いる以外は、実施例１と同様に電界発光素子を作製した。
　以下、この比較例の電界発光素子を素子Ｘ１と称する。
　【００３０】
　【化１０】
　【００３１】
（実験１）
　実施例１、
参考例１
　【００３２】
　この測定結果を下記表１に示す。
　【００３３】
　【表１】
　【００３４】
　表１からも明らかなように、有機電子輸送層に従来の電子輸送材料であるｔＢｕ−ＰＢＤを用いると、製膜しても結晶が析出しやすいため発光寿命が短い。しかしながら、有機電子輸送層に製膜性のよい８−キノリノール誘導体−金属錯体を用いることにより、従来の化合物を用いた電界発光素子に比べて寿命を延ばすことができた。
（参考例２）
　図２に示すように、素子の構造が、ガラス基板１上に、ホール注入電極２、有機発光層４、有機電子輸送層５、電子注入電極６が順に形成されたＳＨ−Ｂ構造で、有機発光層４に下記化１４に示すオキサジアゾール誘導体（厚み：５００Å）を用い、電子輸送層に上記化８に示す２−メチル−８−キノリノール−ガリウム錯体を用いた以外は実施例１と同様に電界発光素子を作製した。以下この素子を素子Ｂ１と称する。
　【００３５】
　【化１１】
　【００３６】
（比較例２）
　電子輸送層にｔＢｕ−ＰＢＤ（上記
化１０
参考例２
（実験２）
　上記
参考例２
　【００３７】
　
参考例２
　比較例２の素子Ｙ１は、駆動電圧１５Ｖ、電流密度１３０ｍＡ／ｃｍ２で輝度が５００ｃｄ／ｍ２の５２５ｎｍに発光のピーク波長を持つ緑色の発光を得ることができた。しかし連続発光させたところ２時間しか発光せず素子の安定性が悪いことがわかった。
（その他の
参考例
　素子Ａ２の電子輸送材料として用いた２−メチル−８キノリノール−ガリウム錯体（上記
化５
　
【００３８】
　【００３９】
　【発明の効果】
　以上説明したように、電界発光素子において、有機電子輸送層に、
トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム
　加えて、
トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　３層構造の有機電界発光素子の断面図である。
　【図２】
　２層構造の有機電荷発光素子の断面図である。
　【符号の説明】
　１　ガラス基板
　２　ホール注入電極
　３　有機ホール輸送層
　４　有機発光層
　５　有機電子輸送層
　６　電子注入電極