【事件の表示】
　特許第２６７３２６１号「有機のエレクトロルミネセンス素子」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
　特許第２６７３２６１号の特許を維持する。
【理由】
（Ｉ）手続きの経緯
　本件特許第２６７３２６１号は、平成１年１月２３日に出願され、平成９年７月１８日にその特許の設定登録（請求項の数１）がなされ、その後、特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１１年４月２６日に訂正請求がなされたものである。
（ＩＩ）訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
訂正事項ａ：
　特許請求の範囲の請求項１に係る記載
「陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層を設けたことを特徴とする、有機のエレクトロルミネセンス素。」を
「陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層
に用いる化合物
０．６Ｖ以下
化合物を
として
訂正事項ｂ：
　明細書第５頁第９〜１３行（特許公報第２頁左欄第４４〜４８行）および明細書第５頁第１８行〜第６頁第２行（特許公報第２頁右欄第１〜４行）の
「陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層を設ける。」を、
「陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層
に用いる化合物
０．６Ｖ以下
化合物を
として
訂正事項ｃ：
　明細書第７頁末行〜第８頁第１１行（特許公報第２頁右欄第３７〜４７行）の
「各化合物の第一酸化電位は、０．１モル／ｌのテトラｎ−ブチルアンモニウムパークロレイトを支持電解質とし、化合物の１×１０−４〜１×１０−６モルのアセトニトリル溶液中で、２５℃において銀−塩化銀電極を比較電極とし、白金電極を対極としグラッシーカーボン回転電極を用い、ポーラログラフィックアナライザＰ−１１００（（株）柳本製作所製）により電圧電流曲線を求め、この曲線から半波電位として決定される。アセトニトリルに溶解しない化合物については、必要に応じてジメチルフォルムアミドやジメチルスルフォキシドを溶媒として用いることもできる。」を
「
本発明において発光層及び正孔阻止層に用いる
の値と
測定対象とする
た測定値を指す
　
本発明において発光層及び正孔阻止層に用いる各化合物の第一酸化電位の差は、同一の溶媒で測定した第一酸化電位の数値を用いることとした。
　アセトニトリルに溶解しなしい化合物については、必要に応じてジメチルフォルムアミドやジメチルスルフォキシドを溶媒として用い、
上記同様の仕方で測定する
訂正事項ｄ：
　明細書第６頁第５行（特許公報第２頁右欄第７行）、明細書第６頁第８行（特許公報第２頁右欄第１０行）、明細書第６頁第９行（特許公報第２頁右欄第１０行）、明細書第７頁第６行（特許公報第２頁右欄第２５行）、明細書第７頁第１４行（特許公報第２頁右欄第３２行）、明細書第７頁下から第５行（特許公報第２頁右欄第３３〜３４行）、明細書第９頁下から第６行（特許公報第３頁左欄第１９行）の「物質」を「化合物」と訂正する。
訂正事項ｅ：
　明細書第６頁第１２行（特許公報第２頁右欄第１３行）、明細書第６頁下から第３行（特許公報第２頁右欄第１９行）、明細書第７頁第７行（特許公報第２頁右欄第２６行）、明細書第７頁下から第４行（特許公報第２頁右欄第３５行）、明細書第９頁下から第６行（特許公報第３頁左欄第１９行）の「発光層」を
「発光層
に用いる化合物
訂正事項ｆ：
　明細書第６頁第１１行（特許公報第２頁右欄第１２〜１３行）、明細書第６頁下から第３行（特許公報第２頁右欄第１８行）、明細書第７頁下から４行（特許公報第２頁右欄第３４〜３５行）の「正孔阻止層」を
「正孔阻止層
に用いる化合物
訂正事項ｇ：
　明細書第６頁第１２〜１３行（特許公報第２頁右欄第１４行）、明細書第７頁第７〜８行（特許公報第２頁右欄第２６行）、明細書第８頁第１３行（特許公報第２頁右欄第４９行）の「０．１Ｖ以上」を
「０．１Ｖ以上
０．６Ｖ以下
（２）訂正の目的の適否及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａ：について、
　特許請求の範囲における、陽極、正孔注入輸送層発光層、正孔阻止層、陰極からなる有機のエレクトロルミネセンス素子において、
　▲１▼発光層及び正孔阻止層に用いる化合物の第一酸化電位の数値の差の上限を０．６Ｖとする、
　▲２▼発光層、正孔阻止層が所定の化合物から構成される、とするものである。
（イ）訂正事項ａ：の▲１▼は、発光層及び正孔阻止層に用いる化合物の第一酸化電位の数値の差を、特許査定時の明細書（本件特許公報）では「０．１Ｖ以上」と規定していて、その上限がない状態から、当初明細書の実施例に開示の範囲に相当する数値「０．６Ｖ以下」と上限値を規定するものであって、「当初明細書に開示された事項の範囲内」のものであるから、特許請求の範囲の滅縮に該当し、実質上特許請求の範囲を拡張または変更するものではない。
（ロ）訂正事項ａの▲２▼は、当初明細書の８頁１２〜１４行（特許公報２頁右欄下から３行〜末行）の「発光層に用いる化合物の第一酸化電位値・・第一酸化電位値を有する化合物を正孔阻止層に選択して用いる」の開示に基づき、「発光層、正孔阻止層」を対象とするのでは、その対象が明確でない点を「発光層、正孔阻止層の化合物」とすることにより明瞭とする補正であるから、当初明細書に開示された事項の範囲内のものであって、発光層、正孔阻止層の構成要素を何ら変更するものでなく、明瞭でない記載の釈明に該当する。
　よって、訂正事項ａ：は特許法第１２０条の４第２項但し書き第１号に規定する特許請求の範囲の減縮に該当し、実質上特許請求の範囲を拡張しまたは変更するものでもない。
　訂正事項ｂ：について
　訂正事項ｂ：は、請求項１に関する訂正事項ａ：に対応して、「発明の詳細な説明」の記載に一貫性を持たせ本件特許発明を明瞭にするためのものである。
　訂正事項ｃ：について
　訂正事項ｃ：は、本発明に用いる発光層と正孔阻止層との化合物の第一酸化電位の差の値が、
▲１▼明細書に記載された測定法（当初明細書７頁末行〜８頁１１行、特許公報２頁右欄下から１４〜４行）に基いて実験的に求められた測定値に対応して規定されたことを「定義付け」ると共に、
▲２▼発光層と正孔阻止層との化合物の第一酸化電位の値が、同一の溶媒で測定した値であり、
▲３▼上記化合物の中、アセトニトリルに溶解しない化合物についての第一酸化電位の値も「同様の仕方により測定できる」点を明らかにする補正である。
　（イ）訂正事項ｃ：の▲１▼は、当初明細書に開示されていた「発光層と正孔阻止層との化合物の第一酸化電位の測定法」を定義付けることにより、本発明で規定された「発光層と正孔阻止層との化合物の第一酸化電位の差の値」を特定の測定法に限定することにより、計算値や他の測定法による値でない点を明瞭とする補正であるから、「明瞭でない記載の釈明」に該当する。
　（ロ）訂正事項ｃ：の▲２▼は、発光層と正孔阻止層に使用した化合物の第一酸化電位の値の測定が、両者で同一であるか或いは異なるか不明であるのを、当初明細書に「両者で同一の溶媒、アセトニトリルを用いて実施されている」ので、実際の測定の場合に限定して明瞭にする補正であるから、「明瞭でない記載の釈明」に該当する。
　（ハ）訂正事項ｃ：の▲３▼は、「アセトニトリルに溶解しない化合物についての第一酸化電位の測定」が、「アセトニトリルに溶解する化合物の第一酸化電位の測定の場合と同様の仕方により測定できる」ことを明瞭化する補正であって、「明瞭でない記載の釈明」に該当する。
　訂正事項ｄ：について
　訂正事項ｄ：は、発光層と正孔阻止層に用いる「物質」を「化合物」と補正するものであるが、これは、前記訂正事項ａ：の▲２▼「発光層、正孔阻止層が所定の化合物から構成される」とした補正に対応するものであるから、「明瞭でない記載の釈明」に該当する。
　訂正事項ｅ：「発光層に用いる化合物」および、
　訂正事項ｆ：「正孔阻止層に用いる化合物」とする補正について
　訂正事項ｅ：、ｆ：は、前記訂正事項ｄ：の場合と同様の理由により、「明瞭でない記載の釈明」に該当する。
　訂正事項ｇ：について
　訂正事項ｇ：は、前記訂正事項ａ：の▲１▼「第１酸化電位の数値の差を０．１Ｖ以上０．６Ｖ以下」とする補正に対応してなされた明細書中の補正であるから、「当初明細書に開示された事項の範囲内」のものであって、実質上特許請求の範囲を拡張または変更するものでない。
　したがって、上記訂正事項ａ：〜ｇ：に係る訂正は、いずれも特許請求の範囲の減縮、および不明瞭な記載の釈明、誤記の訂正に該当し、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではないから、特許法第１２０条の４第３項で準用する第１２６条第２項および第３項の規定に適合するものである。
（３）独立特許要件の判断
　当審で通知した取消理由は、訂正前の特許請求の範囲請求項１に記載された発明について、
　理由（１）
引用例　１：特開昭６１−４４９８６号公報
　〃　　２：Ｊａｐａｎｅｓｅ　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｈｙｓｉｃｓ，Ｖｏｌ．２７，Ｎｏ．２，Ｆｅｂ．，１９８８，ｐｐＬ２６９〜Ｌ２７１
参考文献　１：Ｏｘｆｏｒｄ　Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ　Ｐｒｅｓｓ，ＥＬＥＣＴＯＲＯ−ＮＩＣ　ＰＲＯＣＥＳＳＥＳ　ＩＮ　ＯＲＧＡＮＩＣ　ＣＲＩＳＴＡＬＳ，１９８２，Ｐ２０２〜２０７，ｐ２３１〜２３３
　　〃　　２：Ｊ．Ｐｈｙｓ．Ｃｈｅｍ．Ｖｏｌ．９８，Ｎｏ．４５，１９９４，ｐ１１７８０〜１１７８５
　　〃　　３：Ｂｕｌｌ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｊｐｎ．Ｖｏｌ．２５，１９５２，ｐｐ４１１〜４１３
　　〃　　４：Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｖｏｌ．８５，１９６３，ｐｐ２１２４〜２１３０
　　〃　　５：Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．Ｖｏｌ．６１，Ｎｏ．２１，２３，Ｎｏｖ．１９９２，ｐｐ２５８０〜２５８２
　　〃　　６：Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ　Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ，１９８５，ｐ９８〜１００
　　〃　　７：Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｆａｒａｄａｙ　Ｔｒａｎｓ．２，１９８１，７７，ｐ１６２１〜１６３３
実験報告書　１：住友化学工業（株）筑波研究所作成「ＥＬ材料測定実験証明書」
　　〃　　　２：（株）住化分析センター愛媛事業所作成「試験結果報告書」
　　〃　　　３：（株）住化分析センター筑波事業所作成「試験結果報告書」
を引用し、上記引用例１および引用例２に記載された３層の積層構造からなる有機エレクトロルミネセンス素子は、参考文献１〜７および実験報告書１〜３を参照すると、「発光層と陰極の間に、発光層を形成する化合物の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する化合物からなる層を設けている」ものと認められるので、本件請求項１に係る発明は、引用例１および引用例２に記載された発明と同一であると認められるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に該当する、
　理由（２）
本件請求項１に記載された「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層を設けた」という表現では、
（１）層（固体）の第一酸化電位を測定する意味になり、化合物について測定している明細書の記載と不一致である、
（２）第一酸化電位は、溶媒の種類や濃度等の測定条件によって変わるものと認められるので、使用できる材料が特定できないから不適当である。
　参考文献、昭和３５年、共立出版発行「化学大辞典」第３巻第９０３〜９０４頁
　実験報告書、チッソ（株）作成「第一酸化電位の測定データ」
よって、特許法第３６条第４項第１号の規定に違反する、というものである。
　しかし、前記訂正によって、本件請求項１の発明は、引用例１および２に記載された発明と同一ではなくなった上に、明細書の記載不備も解消された。
　したがって、本件請求項１の発明は、拒絶の理由が無くなったから、特許出願の際独立して特許を受けることができない発明とすることができない。
（４）訂正の可否
　以上のとおりであるから、前記訂正事項ａ：〜ｅ：は、特許法第１２０条の４第２項および同条第３項で準用する第１２６条第２から４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　（訂正後の本件発明）
　前記訂正が認められた結果、本件発明は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された下記のとおりのものである。
　「陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層に用いる化合物の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上０．６Ｖ以下大きな第一酸化電位を有する化合物を正孔阻止層として設けたことを特徴とする、有機のエレクトロルミネセンス素子。」
（ＩＩＩ）特許異議の申立てについての判断
（１）特許異議申立ての理由の概要
（Ａ）異議申立人、押谷泰紀は、甲第１号証として特開昭６１−４４９８６号公報、甲第２号証としてＯｘｆｏｒｄ　Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ　Ｐｒｅｓｓ，「ＥＬＥＣＴＲＯＮＩＣ　ＰＲＯＣＥＳＳＥＳ　ＩＮ　ＯＲＧＡＮＩＣ　ＣＲＩＳＴＡＬＳ」，１９８２，ｐ２０２〜２０７，ｐ２３１〜２３３、および甲第３号証として「Ｊ．Ｐｈｙｓ．Ｃｈｅｍ．」，Ｖｏｌ．９８，Ｎｏ．４５，１９９４，ｐｐ１１７８０〜１１７８５を提出して、
　本件請求項１記載の発明は、甲第１号証に記載されたものであり、特許法２９条第１項第３号の規定に該当し、また、甲第１〜３号証の記載から当業者であれば容易に想到することができたものであって、同法第２９条第２項の規定に該当し、特許を受けることができないものであり、同法第１１３条第１項第２号の規定により取り消すべきものである、と主張している。
（Ｂ）異議申立人、チッソ（株）は、甲第１号証として「Ｊａｐｎｅｓｅ　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｈｙｓｉｃｓ」Ｖｏｌ．２７，Ｎｏ．２，Ｆｅｂｒｕａｒｙ，１９９８，Ｌ２６９〜２７１、甲第２号証として昭和３５年９月３０日、共立出版（株）発行「化学大辞典」第３巻第９０３〜９０４頁、および甲第３号証として「第一酸化電位の当社測定データ」を提出して、
　本件請求項１に係る発明は、甲第１〜２号証に記載された事項、および甲第３号証、に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項により、特許を受けることができないものであり、特許法第１１３条第１項第２号の規定により取り消されるべきものである、また、詳細な説明は、発明が実施できるほど明確かつ十分に記載されていないから特許法第３６条第４項の規定により、さらに、特許請求の範囲が受けようとする発明を明確にしていないから特許法第３６条第６項の規定により、特許を受けることができないものであり、特許法第１１３条第１項第４号の規定により取り消すべきものである、
と主張している。
（Ｃ）異議申立人、鈴木博は、明細書の記載が不備であるから、特許法第３６条に違反している、と主張している。
（Ｄ）異議申立人、住友化学工業（株）は、甲第１号証として「Ｊａｐｎｅｓｅ　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｈｙｓｉｃｓ」Ｖｏｌ．２７，Ｎｏ．２，Ｆｅｂ．，１９９８，Ｌ２６９〜２７１、甲第２号証として特開昭６１−４４９８６号公報、甲第３号証の１として住友化学工業（株）筑波研究所、大西敏博、森川道孝作成の「有機ＥＬ材料の第１酸化電位の測定に関する実験証明書」、甲第３号証の２として（株）住化分析センター愛媛事業所作成の「分析試験結果報告書」、甲第３号証の３として（株）住化分析センター筑波事業所作成の「分析試験結果報告書」、参考資料１としてＢｕｌｌ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｊｐｎ．２５（１９５２），ｐｐ．４１１〜４１３、参考資料２として日本分析化学会九州支部編、（株）南江堂発行「機器分析入門」第２５１頁、参考資料３として、参考資料４として逢坂哲弥外２名著、（株）講談社サイエンティフィク、１９８９年発行「電気化学法−基礎測定マニュアル」第１２頁、を提出して、
（Ｄ１）本件発明は、甲第１号証および甲第２号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当する、さらには、
（Ｄ２）本件発明は、甲第１号証および甲第２号証に記載された発明から容易に発明をすることができたものであるから、同法同条第２項の規定によって、特許を受けることができないものである、
と主張している。
（Ｅ）異議申立人、三菱化学（株）は、甲第１号証として「Ｊａｐｎｅｓｅ　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｈｙｓｉｃｓ」Ｖｏｌ．２７，Ｎｏ．２，Ｆｅｂｒｕａｒｙ，１９９８，ｐｐ．Ｌ２６９〜２７１、甲第２号証として「Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．」，６１（２１），２３，Ｎｏｂｅｍｂｅｒ，１９９２，ｐｐ２５８０〜２５８２、甲第３号証として「Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ　Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ」，１９８５，Ｓｐｒｉｎｇｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ，ｐ９８〜１００、甲第４号証として、「Ｊ．Ｐｈｙｓ．Ｃｈｅｍ．」，Ｆａｒａｄａｙ　Ｔｒａｎｓ．２，１９８１，７７，ｐ１６２１〜１６３３、を提出して、
　本件請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に掲げる発明に該当し、特許を受けることができないものであり、同法第１１３条第１項第２号の規定により取り消すべきものである、
と主張している。
（２）各異議申立人の主張に対する当審の判断
（Ａ）異議申立人、押谷泰紀の主張
　異議申立人は、本件請求項１記載の発明は、
甲第１号証に記載されたものであり、また、
甲第１〜３号証の記載から、当業者であれば容易に想到することができたものであると、下記の旨を主張している。
『甲第１号証には、「３層積層構造の発光層と、該発光層を挟持する少なくとも１層が透明である２層の電極層からなる有機エレクトロルミネセンス素子（以下、ＥＬ素子という）において、
上記の第１の発光層が第２の発光層に対して相対的に電子供与性の少なくとも１種の電気的発光性有機化合物からなる分子堆積膜からなり、
第２の発光層が第１の発光層に対して相対的に電子受容性であり、同時に第３層に対し相対的に電子供与性の少なくとも１種の電気的発光性有機化合物からなる分子堆積膜からなり、
且つ第３層が第２層に対し相対的に電子受容性である少なくとも１種の電気的発光性有機化合物からなる分子堆積膜からなることを特徴とするＥＬ素子。」（特許請求の範囲）が記載されている。
　先ず、甲第１号証記載の３層の発光層を挟持する２層の電極層は、本件発明の陽極、陰極に相当し、少なくとも１層が透明であると記載されている。
　また、甲第１号証における上記第１の発光層は第２の発光層に対して相対的に電子供与性のものであるが、これは本件発明の正孔注入輸送層に相当するものである。
　本件発明のＥＬ素子は「発光層と陰極の間に、発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層を設けた」ことを特徴としている。しかしながら、この正孔阻止層は、甲第１号証記載の第３の発光層に相当するものである。この点を以下に説明する。
　先ず、上記第一酸化電位については、本件特許明細書には有機化合物の電気化学的第一酸化電位がその化合物の基底状態における最高被占電子エネルギーレベル（即ちイオン化ポテンシャル）と一次的に相関関係にあることはよく知られている。」（本件特許公報第２頁第４欄第１５〜１８行）と記載され、前記第一酸化電位の値はその化合物のイオン化ポテンシャル、すなわちイオン化エネルギーに対応することが示されている。
　甲第１号証の実施例１には、第２の発光層としてアントラセンが用いられ、また第３の発光層としてアントラキノンが用いられている。この系について、上記観点から検討すると、有機の結晶の電気的特性に関する文献である甲第２号証には、先ず、上記アントラセンの結晶イオン化エネルギー（Ｉｃ）が５．９ｅＶであることが記載されている（第２０４頁Ｔａｂｌｅ　ＩＩ．４．）。
　また、アントラキノンについては、甲第２号証にはＩｇ（気体状態のイオン化エネルギー）が９．０５ｅＶと記載されている（第２３２頁ＴａｂｌｅＩＩ．１１．）。
　一般に、分子イオン化エネルギー（Ｉｇ）と結晶イオン化エネルギー（Ｉｃ）とは、
　Ｉｇ−Ｉｃ＝Ｐ　（ＩＩ．Ｃ．３．０２）
の関係があり（第２０７頁第６行目）、この式から、結晶イオン化エネルギー（Ｉｃ）はＩｇ−Ｐで算出される。ここで、Ｐは分極エネルギーである（同第２０７頁第３行目）。アントラキノンのＰの値については特に明記はないが、炭素原子、水素原子又は／更に酸素原子を含む一般的な有機化合物の分極エネルギー（Ｐ）は一般に１．０〜２．０ｅＶ程度であることは当業者の通常の知識であり、具体的にも、甲第２号証を見ると、その値はほとんど上記範囲内にあることがわかる（第２０６頁ＴａｂｌｅＩＩ．５．）。
　また、甲第２号証には、アントラキノンの分極エネルギーが１．７ｅＶであるとして一応結晶イオン化エネルギーを図示説明している（第２３３頁Ｆｉｇ．ＩＩ．Ｄ．８．）。すなわち、アントラキノンの結晶イオン化エネルギー（Ｉｃ）を、Ｐが上記範囲内にあるとして計算すると７．０５〜８．０５ｅＶの範囲内となる。
　従って、甲第１号証記載のＥＬ素子の第３層のアントラキノンと第２層のアントラセンの各々の結晶イオン化エネルギー（Ｉｃ）の差は、
　（７．０５−５．９）〜（８．０５−５．９）＝１．１５〜２．１５ｅＶ
の範囲内にあることになる。尚、甲第２号証の上記ＴａｂｌｅＩＩ．１１．（第２３２頁）には、Ｐの値が記載されているように見えるが、この値はその示された数値から判断すると明らかに△Ｐ（分極エネルギーの差）（第２３２頁下から第９行）の誤りであると思われる。
　上述したように、第一酸化電位はイオン化エネルギーと一次的に相関関係にあり、その関係式については、甲第３号証に、
結晶イオン化エネルギー〔ｅＶ〕＝４．３ｅＶ＋ｅ（第一酸化電位〔Ｖ〕）であることが示されている。この式より、例えば２つの物質Ａ、Ｂについて上記の式からこれらの第一酸化電位の差を求めると、
　物質Ａについては
Ａの結晶イオン化エネルギー＝４．３ｅＶ＋ｅ（Ａの第一酸化電位）
　物質Ｂについては
Ｂの結晶イオン化エネルギー＝４．３ｅＶ＋ｅ（Ｂの第一酸化電位）
となり、上式から下式を減ずると、
〔（Ａの結晶イオン化エネルギー）−（Ｂの結晶イオン化エネルギー）〕＝
ｅ〔（Ａの第一酸化電位）−（Ｂの第一酸化電位）〕となる。すなわち、上式より２つの物質Ａ、Ｂのイオン化エネルギーの差は、各々の第一酸化電位の差に相当することがわかる。言い換えれば、甲第１号証記載のＥＬ素子の第３層のアントラキノンと第２層のアントラセンの各々の結晶イオン化エネルギー（Ｉｃ）の差が、１．１５〜２．１５ｅＶの範囲内にあるということは、これらの第一酸化電位の差が１．１５〜２．１５Ｖの範囲内にあることを意味する。
　以上より、甲第１号証記載のＥＬ素子の第３層のアントラキノンはその第一酸化電位が第２層のアントラセンのものより、０．１Ｖ以上大きいものであることは明らかである。すなわち、甲第１号証記載の第３の発光層は、本件発明における正孔阻止層に相当するものである。
　尚、甲第３号証においては、前記イオン化エネルギーと第一酸化電位の関係式を、上記の式からＩＰ〔ｅＶ〕＝（４．１７＋０．０８）＋（１．７＋０．１）ｅ（第一酸化電位〔Ｖ〕）と修正すべきであると提案しているが（第１１７８５頁右欄第１１〜１３行）、例えこの提案式に従った値、すなわち、関係式の傾きとして（１．７＋０．１）を用いたとしても、アントラキノンとアントラセンとの第一酸化電位の差は
〔（１．１５／１．７）〜（２．１５／１．７）〕Ｖ＝０．６８〜１．２６Ｖ
となり、やはり０．１Ｖより大きな値であることには変わりない。
　以上述べたように、甲第１号証記載のＥＬ素子の２層の電極層及び第１の発光層、第２の発光層、第３の発光層は、それぞれ本件発明のＥＬ素子の陽極及び陰極、正孔注入輸送層、発光層、正孔阻止層に相当するものであり、甲第１号証記載のＥＬ素子と本件発明のＥＬ素子は同一のものである。
　従って、本件請求項１記載の発明は、甲第１号証に記載された発明である。
　上述のように、本件請求項１記載の発明は、特許権者がいかに甲第１号証との相違を主張しようとも、甲第１号証記載の発明と同一であり、少なくとも甲第１〜３号証の記載から当業者であれば容易に想到しうる程度のものにすぎない。
　すなわち、本件特許発明は、低電圧、低電流密度でも発光効率が良好で、十分高い輝度が得られ、安価でかつ製造が容易なＥＬ素子を提供するものであるが、この点については、甲第１号証には「本発明の目的は、・・低電圧駆動でも十分輝度の高い発光が得られ、安価で且つ製造が容易なＥＬ素子を提供すること」（公報第２頁右上欄第１３〜１６行）であると記載され、また「発光強度を向上させたり…その耐用寿命も著しく延長させることができる。」（公報第５頁右下欄第７〜９行）ことも記載されており、本件発明と同様の思想に基づいてなされていることがわかる。
　従って、甲第１号証の記載に甲第２号証、甲第３号証の記載を参酌すれば、低電圧、低電流密度でも良好な発光効率と十分高い輝度を有する、安価でかつ製造容易なＥＬ素子を得るために、本件発明の層構成を得る程度のことは、当業者であれば何らの困難性もなく想到しうろことであると思料する。』
　そこで、前記主張を検討すると、
　まず、前記訂正が認められた結果、本件発明は、「発光層と陰極の間に、発光層に用いる化合物の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上０．６Ｖ以下大きな第一酸化電位を有する化合物を正孔阻止層として設けた」ことを構成要件とするものになった。
　そして、この点については、甲第１号証および甲第２〜３号証には何も記載されていないので、本件発明は、甲第１号証に記載された発明と同一であるとすることはできないし、また、甲第１〜３号証の記載に基づいて容易に発明をすることができたものとすることはできないから、異議申立人の主張は採用できない。
（Ｂ）異議申立人、チッソ（株）の主張
異議申立人は、本件請求項１に係る発明は、甲第１号証〜甲第２号証に記載された事項、および甲第３号証に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであること、また、詳細な説明は、発明が実施できるほど明確にかつ十分に記載されていない上に、特許請求の範囲が受けようとしている発明を明確にしていないと、下記の旨を主張している。
『甲第１号証には、「我々は、三層構造、即ち正孔輸送層、発光層、電子輸送層の三層構造を有する新しい有機ＥＬ装置を提案する。我々の装置の最も本質的特徴は、正孔及び電子輸送層からの発光層作用の分離である。」（第Ｌ２６９頁左欄下から第８〜４行）こと、「最初に、正孔輸送材料であるＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）（約２０００Å）をガラス基板上の半透明電極上に堆積した。第２に、芳香族化合物（約１０００Å厚さの発光層）とぺリレンテトラカルボキシル誘導体（ＰＶ）（約１０００Å厚さの電子輸送層）を続けて堆積した。最後に、マグネシウム電極をＰＶ層上に形成した。」（第Ｌ２７０頁左欄第２〜１０行）と記載されている。
　甲第２号証には、第一酸化電位の基礎となっている「酸化還元電位」の定義および説明が記載されている。
　甲第３号証には、当社で行った第一酸化電位の測定データを示し、第一酸化電位が溶媒によって変わることを示している。
（１）本件発明において、電荷キャリヤは、電子と正孔の２種類に限られているので、本件請求項１に係わる正孔阻止層は、正孔の輸送通過は阻止するが、電子の輸送通過は許容する層のことを意味しており、本件請求項１に係わる正孔阻止層は、電子輸送層あるいは電子伝達性層と同義語である。
このことは、本件特許公報第２頁右欄第２７〜３１行に「陰極から発光層への電子注入を妨げるものは好ましなく、従って電子伝達性化合物が好ましく、有機化合物あるいは金属錯体などの任意の電子伝達性化合物を用いることができる。」とあることから明らかである。
　以上のことから、本件発明のＥＬ素子は、陽極・正孔注入輸送層・発光層・電子輸送層・陰極の構成であることは明らかである。
（２）甲第１号証には、前記したとおり、本件請求項１に係る上記陽極・正孔注入輸送層・発光層・電子輸送層・陰極の構成が記載されており、本件発明の構造は公知である。
（３）「酸化還元電位」は、一般に測定するといくつも出てくる。絶対値の小さな値から、「第一酸化還元電位」、「第二酸化還元電位」、「第三酸化還元電位」、…と呼び、単に「酸化還元電位」と記述した場合、通例で「第一酸化還元電位」を指す。
　そこで、本件請求項１の「第一酸化電位」は、一般に「酸化還元電位」という学術用語の中で定義される用語ということになるが、「酸化還元電位」の定義から明らかなように、これは相対値であり、絶対値ではない。
　甲第２号証の「酸化還元電位」の項に記載されているように、酸化還元電位Ｅｈは、標準酸化還元電位をＥｏ、酸化体の括量をａｏ、還元体の活量をａｒ、気体の定数をＲ、絶対温度をＴ、ファラデー（電気量の単位）をＦ、酸化還元反応にあずかる電子数をｎとすると、次式で表される。
　また、甲第２号証によると、標準酸化還元電位が、温度とｐＨにより変化する事が判る。
　このことと、上記式において、溶媒の種類、濃度が変化すると、酸化体の活量ａｏ、還元体の活量ａｒが変化するため、酸化還元電位の値が変化する。
　また、温度が変わればそれに比例して酸化還元電位が変わる。このように、酸化還元電位は、相対値である。以上示したように、測定条件で変わる測定値にも関わらず、請求項１では測定条件も規定していないため、特許請求範囲の外延が明確でない。
（４）本件請求項１の「第一酸化電位」は、その特許公報第２頁右欄第３７〜４７行に記載されているように、化合物を溶液に溶かして測定している。
特に、「アセトニトリルに溶解しない化合物については、必要に応じてジメチルフォルムアミドやジメチルスルフォキシドを溶媒として用いることができる。」と記載しているように、溶媒が一定していない。溶媒が異なれば、酸化電位が変わることは、前記式からも明らかであるが、我々は、甲第３号証においても、実証している。
　このように、絶対値で表せない測定値、測定条件によって変わる測定値により規定されているので、権利請求している正孔阻止層の材料を特定できないほど、発明が不明確である。
（５）本件請求項１に「第一酸化電位」は、固体の第一酸化電位を規定している。しかし、詳細な説明では、溶液を用いて測定している。そこで、溶液での測定値で固体の第一酸化電位を規定していることになる。溶液と固体では数値が異なるのは当然である。このことから、本件の詳細な説明から、当業者が発明を実施できるように、明確にされていない。
（６）本件請求項１に「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層」とあるが、０．１Ｖという数値が発明を構成する必須条件であることは実施例で実証されていない。実施例に示されている第一酸化電位は次の通りである。
　これから明らかなように、実施例では「０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位」が必須要件であることは実証されていない。すなわち、臨界点が不明確である。このように、実証されていない既定値での権利請求は不当である。
　以上、詳述したように、本件請求項１に係る発明は、その出願前に頒布された甲第１号証〜甲第２号証に記載された事項、及び甲第３号証に基づいて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものである。
　また、詳細な説明は、発明が実施できるほど明確かつ十分に記載されていないから特許法第３６条第４項の規定により、さらに、特許請求範囲が受けようとする発明を明確にしていないから特許法第３６条第６項の規定により、特許を受けることができないものである。』
　しかし、前記したように訂正が認められた結果、本件発明の「発光層と陰極の間に、発光層に用いる化合物の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上０．６Ｖ以下大きな第一酸化電位を有する化合物を正孔阻止層として設けた」点については、甲第１〜３号証には何も記載されていないので、本件発明は、甲第１〜３号証の記載に基づいて容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　また、前記訂正によって、明細書の記載不備は解消したものと認められる。
　よって、異議申立人の主張は採用できない。
（Ｃ）異議申立人、鈴木博の主張
　異議申立人は、明細書の記載不備の理由として、下記の旨を主張している。
『本件特許明細書の記載によれば、第一酸化電位は化合物ごとにしか測定できないため、明細暑中では、正孔阻止層の第一酸化電位ではなく、正孔阻止層に用いられる化合物の第一酸化電位としている。
　そして、実施例では、発光層も正孔阻止層もすべて単一化合物の蒸着膜です。
　一方、この特許の明細書には、正孔阻止層も発光層も２種以上の化合物を混合するなどと言うことは一切開示がありません。２種以上の化合物の層のとき、第一酸化電位とは何を言うのでしょう。もちろん、その点についてこの特許の明細書には開示があるはずもありません。
　以上から、「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層」は不明瞭で、かつ単一化合物以外の場合を含むので不当に広範囲です。』
　しかし、前記したように、本件発明は、「発光層と陰極の間に、発光層に用いる化合物の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上０．６Ｖ以下大きな第一酸化電位を有する化合物を正孔阻止層として設けた」と訂正されたので、明細書の記載不備は解消したものと認められるから、異議申立人の主張は採用できない。
（Ｄ）異議申立人、住友化学工業（株）の主張
（Ｄ１）異議申立人は、本件請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であり、また、同じく甲第２号証に記載された発明である、と下記の旨を主張している。
『（１）甲第１号証には、（Ｂ）チッソ（株）の主張の項において甲第１号証に記載されたとおりの事項が記載されている。
（２）甲第２号証には、（Ａ）押谷泰紀の主張の項において甲第１号証に記載されたとおりの事項が記載されている。
（３）甲第３号証の１には、次の事項が記載されている。
（１）アントラセン、コロネン、ベリレン、ピレンおよび４−フェニルベンゾフェノン（以上、市販試薬）並びにＢｕｌｌ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｊｐｎ．２５（１９５２）ｐｐ．４１１−４１３（参考資料１）に従って調製したＰＶ（３，４，９，１０−ｐｅｒｙｌｅｎｅｔｅｔｒａｃａｒｂｏｘｙｌ−ｂｉｓ−ｂｅｎｚｉｍｉｄａｚｏｌｅ）について、銀−塩化銀電極を参照電極とし、白金板電極を対極とし、白金線電極を作用極として、電圧−電流曲線を求め、日本分析化学会九州支部編、株式会社南江堂発行「機器分析入門」第２５１頁の図１０・１３の「（ｂ）交点法」（参考資料２）に従い第１酸化電位（半波電位）を求めたこと。
また、この第１酸化電位を、アントラセン、ベリレン、ピレンおよびコロネンのＳＣＥ参照電極を用いて測定された第１酸化電位データを示すＪ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８５．ｐｐ．２１２４−２１３０（１９６３）（参考資料３）記載のデータと比較したこと。
（２）その結果によれば、次のとおりであること。
（注）参考資料３の項に記載のデータ（Ｂ）は、
（式）ＳＣＥ参照電極による電位
　　＝銀／塩化銀参照電極による電位−０．０４３Ｖによって換算した値である。なお、換算のための値は、逢坂哲欄外２名著、株式会社講談社サイエンティフィク１９８９年発行「電気化学法−基礎測定マニュアル」第１２頁の図１−３（参考資料４）より引用した。
（３）この実験結果から、甲第１号証及び甲第２号証実施例２記載のＥＬ素子における第２層と第３層との間の第１酸化電位の差の値は次のとおりであること。
（４）甲第３号証の２には、ＰＶの元素分析結果が記載されている。
（５）甲第３号証の３には、ＰＶのマススベクトル測定結果が記載されている。
　対比判断
第１．本件発明が新規性を有しない理由（その１）
１．甲第１号証記載の発明は、２層の電極間に挟持する有機発光層を、３層構造（正孔輸送層／発光層／電子輸送層）とし、正孔と電子の輸送と、発光とを分離し、これにより、薄膜ＥＬ素子の製造や安定性に関するやっかいな問題と切り離して発光材料を選択することができるとするものであるから、本件明細書の「発光層に用いる物質が高い発光効率と高い電子伝達性の両方を合わせもつ必要がない」（特許公報第２頁第４欄第７〜９行）ＥＬ素子を提供しようとする点で軌を一にするものと言える。
２．しかして、甲第１号証Ｌ２６９頁図１記載の「Ａｕ／ＴＰＤ／発光層／ＰＶ／Ｍｇ」の構成からなるＥＬ素子におけるＡｕ電極及びＭｇ電極は、それぞれ陽極及び陰極に相当し、そのＡｕ電極がこの素子における透明電極に該当することは明らかである。
３．甲第１号証に記載されているとおり、その素子におけるアントラセン、コロネンおよびペリレンは発光物質であり、本件発明の構成要件に云う「発光層」を形成している。
４．当該素子における芳香族ジアミンであるＴＰＤ（Ｎ，Ｎ’−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−Ｎ，Ｎ’−（３−ｍｅｔｙｌｐｈｅｎｙｌ）−ｌ，ｌ’−ｂｉｐｈｅｎｙｌ−４，４−ｄｉａｍｉｎｅ）は，本件明細書において好ましい正孔輸送性化合物として例示されている物質の１つであって、甲第１号証に記載されているとおり正孔輸送材料であり、本件発明の構成要件に云う「正孔注入輸送層」に用いられる「正孔輸送性化合物」に相当する。
５．当該素子において、発光層（アントラセン、コロネンおよびベリレン）と陰極Ｍｇとの間に設けられているペリレンテトラカルボン酸誘導体であるＰＶ（３，４，９，１０−ｐｅｒｙｌｅｎｅｔｅｔｒａｃａｒｂｏｘｙｌ−ｂｉｓ−ｂｅｎｚｉｍｉｄａｚｏｌｅ）は、本件明細書の正孔阻止層に用いられる好ましい電子伝達性化合物として例示されているペリレン系顔料に相当する物質であって、甲第１号証に記載されているとおり、電子輸送材料（すなわち、電子伝達性物質）である。
そして、このＰＶは、前記甲第３号証の１の記載事項（３）から明らかなとおり、上記発光層を形成するアントラセン、コロネンおよびペリレンの第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有している。
　しかして、本件明細書に云う「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層」とは、本件明細書の説明にあるとおり、「その第一酸化電位が発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きいものであれば、任意の化合物を用いることができ」、また、「電子伝達性化合物が好ましく、有機化合物あるは金届錯体などの任意の電子伝達性化合物を用いることができる」のであるから、甲第１号証の素子において、「発光層を形成するアントラセン、コロネンおよびペリレンの第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有し」、「電子輸送材料（すなわち、電子伝達性物質）」であるＰＶは、本件発明の構成要件に云う「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層」に相当することは明らかである。
６．以上のとおり、本件発明は、甲第１号証に記載されたＥＬ素子そのものに外ならないから、新規性を有しない。
第２．本件発明が新規性を有しない理由（その２）
１．甲第２号証記載の発明は、２層の電極間に挟持する有機発光層を３層積層構造とし、これによって、成膜性や膜強度が劣るが発光性に優れた材料の使用を可能なものとして、発光性、成膜性および膜強度のいずれもが優れた発光層を得ると云うものであるから、本件明細書で云う「発光層に用いる物質が高い発光効率と高い電子伝達性の両方を合わせもつ必要がない」ＥＬ素子を提供しようとする点で軌を一にするものと言える。
２．しかして、甲第２号証記載のＥＬ素子は、３層構造の発光層と、該発光層を挟持する「少なくとも１層が透明である２層の電極層からなる」ものである。
３．当該ＥＬ素子における３層積層構造の発光層は、「電気的発光性有機化合物」と、当該「電気的発光性有機化合物」に対して「電子受容体」または「電子供与体」となり得る化合物とで構成され、甲第２号証の説明からすれば、当該「電気的発光性有機化合物」が「第２の発光層」であり、この化合物に対して「電子供与体」となり得る化合物が「第１の発光層」を、また、この化合物に対して「電子受容体」となり得る化合物が「第３の発光層」を構成するものである。
　そして、当該「第２の発光層」である「電気的発光性有機化合物」は、高い発光量子効率を有し、外部振動を受け易いπ電子系を有し、電気的な励起が可能な化合物であるから、本件発明の構成要件に云う「発光層」に相当することは明らかである。
４．また、当該「第１の発光層」は、上述のとおり、第２の層である発光層に対して「電子供与体」になり得る化合物によって形成されるのであるから、電子供与性化合物である正孔輸送性化合物（本件本件特許公報第３頁第６欄第７〜１１行）を用いて形成するとしているので、本件発明の構成要件に云う「正孔注入輸送層」に相当すると云える。
５．ただ、甲第２号証によれば、上記「第３の発光層」については、「第２の層」である「発光層」と「背面電極層」との間に設けられる層であって、上述のとおり、当該「発光層」に対して「電子受容体」となり得る化合物によって構成される層であるとされているが、これが本件発明の構成要件に云う「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層」に該当することを示す直接の説明はなされていないので、以下この点について検討する。
（１）甲第２号証には、この発明のＥＬ素子の実施例として、ＩＴＯ（インジウム錫オキサイド）とアルミニウムからなる２層の電極層に挟持して、第１の層がトリフエニルアミン、第２の層がアントラセン、第３の層がアントラキノンからなる３層積層構造の発光層を（実施例１）、また、第１の層がアクリジン（化合物Ｄ）、第２の層がピレン（化合物Ｅ）、第３の層が４−フエニルベンゾフエノン（化合物Ｆ）である３層積層発光層（実施例２）、をそれぞれ形成したＥＬ素子が示されている。
（２）上記の実施例２に記載のＥＬ素子、すなわち、「ＩＴＯ／アクリジン／ピレン／４−フエニルベンゾフェノン／Ａｌ」の構成からなるＥＬ素子におけるＩＴＯ電極及びＡｌ電極は、本件明細書において、それぞれ陽極及び陰極として好ましいと説明されている電極であり、そして、第１の発光層として設けられているアクリジンは、上述のとおり第２の層であるピレンに対し「電子供与体」となり得る化合物として設けられている層であるから、本件発明の構成要件に云う「正孔注入輸送層」に相当し、また、第２の発光層として設けられているピレンは、上述のとおり「電気的発光性有機化合物」として設けられている層であるから、本件発明の構成要件に云う「発光層」にすると云える。
（３）そして、第３の層として用いられている４−フエニルベンゾフエノンは、上述のとおり、第２の層である「発光層」に対して「電子受容体」となる化合物であるとして採用されている物質である。
　本件発明における正孔阻止層については、本件明細書中、「本発明の正孔阻止層に用いられる物質は、・・陰極から発光層への電子注入を妨げるものは好ましくなく、従って電子伝達性化合物が好ましい」（特許公報第２頁第４欄第２５〜３１行）との旨の説明とともに、「正孔阻止層に用いられる電子伝達性化合物の好ましいもの・・テトラシアノキノジメタン、テトラシアノエチレンなどの電子受容体、・・などである」（特許公報第３頁第５欄第５〜１８行）と説明されているのであるから、上記第３の層の「電子受容体」である４−フエニルベンゾフェノンは、本件発明の構成要件に云う「正孔阻止層」に該当すると見るのが自然であって、この点、事実、４−フエニルベンゾフエノンは、前記甲第３号証の１の記載事項（３）から明らかなとおり、上記発光層を形成するピレンの第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有しており、「その第一酸化電位が発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きいものであれば、任意の化合物を用いることができる」（本件特許公報第２頁第４欄第２５〜２７行）とされている本件発明の構成要件に云う「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層」に相当することは明らかである。
（４）そうしてみれば、甲第２号証には、
第２の発光層に対して「電子供与体」となる化合物からなり、従って「正孔注入輸送層」に相当する「第１の発光層」；
電気的発光性有機化合物であり、従って「発光層」に相当する「第２の発光層」；及び
第２の発光層に対して「電子受容体」となる「第３の発光層」；
から構成された３層積層構造の発光層を備えたＥＬ素子が記載されており、
そして、当該「第３の発光層」である「電子受容体」となる層として、第２の発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する電子受容体の層であり、従って本件発明の構成要件に云う「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層」に相当することの明らかな「層」を設ける技術も示されていると云える。
６．以上のとおりであるから、本件発明は甲第２号証に記載された発明であり、新規性を有しない。』
　しかし、前記したように訂正が認められた結果、本件発明の「発光層と陰極の間に、発光層に用いる化合物の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上０．６Ｖ以下大きな第一酸化電位を有する化合物を正孔阻止層として設けた」点については、甲第１号証および甲第２号証には何も記載されていないので、本件発明は、甲第１号証および甲第２号証に記載された発明と同一であるとすることはできないから、異議申立人の主張は採用できない。
（Ｄ２）異議申立人は、本件請求項１に係る発明は、甲第１号証および甲第２号証記載の発明並びに本出願時の技術常識よりすれば、当業者が容易に発明をすることができたものであると、下記の旨を主張している。
『１．まず、上述したところからも明らかなとおり、少なくとも一方が透明である電極間に３層積層構造の発光層を挟持して設ける技術は、甲第１号証記載のものも、また、甲第２号証記載のものもそうであるように、本出願前既知である。
２．また、これら刊行物記載のＥＬ素子における当該３層構造からなる発光層が、陽極側から順次「正孔注入輸送層」、「発光層」を積層し、次いで当該「発光層」と陰極との間に「第３の層」を設けたものに相当することは明らかである。
３．そして、本件発明とこれら刊行物記載の発明とは、この「第３の層」について、甲第１号証では「電子輸送層」と、また、甲第２号証では「発光層に対し相対的に電子受容性である層」としているのに対して、本件発明では「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層」とする点で、一応異なると見たとしても、その余の点では異なるところはない。
４．しかして、この第３層の構成としては、本件明細書の説明にもあるように、陰極から発光層への電子注入を妨げるものは好ましくなく、従って上記甲第１号証記載のものの如く電子輸送性（すなわち、電子伝達性）のものを採用するのが極く普通であるし、さらに、この第３層を「発光層（第２層）に対し相対的に電子受容性である層」とすることが記載されており、第３層を第２層の発光層より、電子を取り去ること（すなわち、酸化されること）がより困難なものとすること、が甲第２号証に教示されてもいるのであるから、敢えて第３層として第２層より酸化し易い小さな第一酸化電位を有するものを採用しようとするのは不自然であって、上述のとおり、現に甲第１号証および甲第２号証の実施例で作成されているＥＬ素子がそうであるように、これを第２層の発光層より大きな第一酸化電位を有する酸化し難い層で形成することは、当業者であれば適宜に行い得ることに過ぎない。
　また、本件発明では、当該第一酸化電位の差異を「０．１Ｖ以上」とするのであるが、このような数値条件には臨界的な意義はなく、当業者が適宜に設定できる条件に過ぎない。
５．そして、本件発明が格別顕著な効果を奏するものでもない。
６．以上のとおりであるから、本件発明は甲第１号証および甲第２号証記載の発明並びに本出願時の技術常識よりすれば、当業者が容易に発明をすることができたものと云わなければならない。』
　しかし、前記したとおり、本件発明の「発光層と陰極の間に、発光層に用いる化合物の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上０．６Ｖ以下大きな第一酸化電位を有する化合物を正孔阻止層として設けた」点については、甲第１〜２号証および甲第３号証の１〜３、さらに参考資料１〜４には何も記載されていないので、本件発明は、甲第１〜３号証の記載に基づいて容易に発明をすることができたものとすることはできないから、異議申立人の主張は採用できない。
（Ｅ）異議申立人、三菱化学（株）の主張
　異議申立人は、本件請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であると、下記の旨を主張している。
『甲第１号証には、（Ｂ）チッソ（株）の主張の項において甲第１号証に記載されたとおりの事項が記載されている。
　甲第２号証には、甲第１号証で電子輸送層に使用されるベリレン系顔料（ＰＶ）のイオン化ポテンシャルに関する記載があり、「図１は、（ａ）２層および（ｂ）単層のｎ−型顔料を有するｐ−ｎヘテロ接合セルの構造を図示する。ｎ型層用の２種のベリレン系顔料（大日精化工業社）は、Ｎ−メチル−３，４，９，１０−ベリレン−テトラカルボキシルジイミド（Ｍｅ−ＰＴＣ）およびベリレン−３，４，９，１０−テトラカルボキシル−ビス−ペンズイミダゾール（Ｉｍ−ＰＴＣ）である。」（第２５８０頁左欄第３８行〜右欄第１行）と記載され、
「２つのベリレン誘導体の価電子帯（ＶＢ）のレベルは、常圧光電子放出分析（ＡＣ−１、理研計器社）によって測定され、６．０ｅＶでほぼ同じ値であると評価された。」（第２５８１頁第２０〜２３行）と記載されている。
　甲第３号証には、イオン化ポテンシャルと酸化電位の関係に関する記載があり、「以前に証明したように、結晶イオン化ポテンシャルは、溶液中での酸化電位から推算できる：
　　Ｉｃ〜Ｅｏｘ１／２＋４．３　（ＩＩＩ．１０）
　表１１１．４では、式１１１．１０から算出したＩｃの値と、表面イオン化ポテンシャル（Ｉｓ）の実験値を比較している。
　Ｉｃを推算するのに、還元・酸化電位を用いると、中心金属イオンの影響を大きく見過ぎていることは明らかである。しかし、思い切った近似を行ったことを考慮すれば、実験値と計算値の一致はかなり良好である。」（第９８頁第２１行〜第９９頁第５行）と記載されている。
　甲第４号証には、甲第１号証で使用される３種の発光体のイオン化ポテンシャルに関して、
「有機固体の表面の分子のイオン化ポテンシャルは、バルク中の分子のそれよりは高いが、これは分子状イオンの周辺には分極できる分子が乏しいことによる。従って、閾値イオン化ポテンシャル（Ｉｓｔｈ）が、固体のバルク特性であるとすれば、ピークエネルギー（ＩｓＰ）は、表面からの影響を受けたものとなろう。
　Ｉｓｔｈは、基底状態にあるイオンを形成するバルク中の分子のイオン化ポテンシャルであるので、これを気相中のイオン化ポテンシャルと比較することによって、実験的に分極エネルギーを決定することができる。」（第１６２４頁第１９〜２６行）と記載され、さらに、
「表２−紫外線光電子分光法によって決定された有機固体の分極エネルギー
注：（ｃ）Ｔ．Ｈｉｒｏｏｋａ，Ｔｈｅｓｉｓ（Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ　Ｏｆ　Ｔｏｋｙｏ，１９７３）
　　（ｉ）Ｋ．Ｓｅｋｉ，Ｔｈｅｓｉｓ（Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ　ＯＦ　Ｔｏｋｙｏ，１９７４）」（第１６２５頁）と記載されている。
　そこで、本件件請求項１に係る発明と甲第１号証に記載された発明とを対比すると、両者は、
陽極と陰極の間に、正孔輸送層／発光層／電子輸送層の３層構造を有するＥＬ素子である点でも、また、所定の酸化電位の差がある点でも全く同一である。
　念のため、以下に、ａ）各層の構成およびｂ）酸化電位の差について、詳細対比する。
　ａ）各層の構成について：
本件発明では、この３層構造は、正孔注入輸送層／発光層／正孔阻止層と表現されるが、これが、甲第１号証記載の正孔輸送層／発光層／電子輸送層と同一であることは、発光層を挟む両輸送層に使用される物質を見れば明白である。
すなわち、本件特許公報第６欄第１６〜１８行および第５欄第４４〜４６行の記載によれば、「正孔注入輸送層」で使用される物質が、正孔輸送性化合物（電子供与性化合物）であり、「正孔阻止層」で使用される物質が、電子伝達性化合物であることがわかる。
　言い換えれば、甲第１号証では、各層を構成する物質に視点をおいた名称を採用したものであり、本件特許では、正孔に対する作用を視点として採用された名称であることがわかる。もっとも、「正孔阻止」についての直接的な証明はなされておらず、本件特許発明者の推論であることは、公報第４欄第１５〜２４行の記載に徴して明らかである。
　さらに、甲第１号証の発明において、正孔輸送性化合物および電子伝達性化合物として、実際に使用されている物質は、本件特許明細書の記述と一致している。対比結果を、下表にまとめた。
　　　　　　　　　本件特許明細書　　甲第１号証
正孔輸送性化合物　Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−　同左
　　　　　　　　　Ｎ，Ｎ’−（３−メチル　（ＴＰＤ）フェニル）１，１’−ジフェニル−４，４’ジアミン
　　　　　　　　　（公報６欄２５〜２７行および実施例１参照）
電子伝達性化合物　ベリレン系顔料　同左
　　　　　　　　　（公報第５欄１１行参照）（ＰＶ）
この表からも、両者の構成に差かないことが明白であろう。
　ｂ）酸化電位の差について
本件発明は、「正孔阻止層」が、「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する」ことを、必須構成要件の一として、請求項１に規定している。しかし、甲第１号証に記載された発明も、酸化電位の数値の明示こそないが、既に、そのような規定を充足している。
すなわち、甲第１号証に記載されたＰＶ層（正孔阻止層）と３種の発光層について、酸化電位の差を算出すると、次表のとおりである。
　なお、ＰＶ層のイオン化ポテンシャルの値は、甲第２号証に記載のＶＢの値を、また発光層のイオン化ポテンシャルの値は、甲第４号証に記載のＩｓｔｈの値を使用した。また、酸化電位の値は、甲第３号証に記載の近似式１１１．１０に、各イオン化ポテンシャル値を代入して算出した。また、酸化電位の差は、各発光層に対して、ＰＶ層（正孔阻止層）がどれだけ大きいか減算値で示した。
上記の表からも、両者の構成に差がないことが明白であろう。
　しかして、請求項１に規定の係る数値限定が、公知のものとの区別に役立つのであればともかく、公知のものを包含するのであれば実質的同一発明と言わなければならない。
　本件発明は、甲第１号証記載の発明について、次のように評価している。
「発光と電子注入輸送の機能を分離・・する目的で、発光層と陰極間に電子輸送層を設ける試みがなされている。［ジャハニーズ・ジャーナル・オブ・アプライド・フィジックス（Ｊａｐａｎｅｓｅ　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆＡｐｐｌｉｅｄ　Ｐｈｙｓｉｃｓ）２７巻２号Ｌ２６９頁１９８８年発行］が・・駆動電圧の低減には若干の効果が見られるものの電流密度に対する発光効率の向上は見られず、従って消費電力の点において満足のいく性能が得られていないのが現状である。」（本件特許公報第３欄第２３〜３３行参照）。
　その上で、本件特許では、「発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層」の設置によって、「発光効率が良好で十分な輝度が得られ」ると、効果を主張している。
　しかし、本件明細書には、前記の甲第１号証の評価を支持する比較例等、具体的なデータの開示はないばかりか、酸化電位の要件を含め請求項規定の諸条件を充足しても、なお、「発光効率が良好で十分な輝度が得られ」ないという効果上の矛盾についても、何に起因するのか説示するところかない。
　してみれば、本件特許明細書において主張されている上記効果は、仮に認められるとしても未確認の発明によるものであって、少なくとも請求項１に記載の本件発明による効果（特定の正孔阻止層の設置による効果）とすることはできない。
　要するに、本件発明による効果は、格別顕著なものではなく、本件発明の新規性を主張する基礎とはならないことも、明白である。
　以上の通り、本件の請求項１に係る発明は甲第１号証に記載された発明である。』
　しかし、前記したように訂正が認められた結果、本件発明は「発光層と陰極の間に、発光層に用いる化合物の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上０．６Ｖ以下大きな第一酸化電位を有する化合物を正孔阻止層として設けた」ことを構成要件とするものになった。
　甲第１号証には、発光層と正孔阻止層に用いられた化合物について、それらの第一酸化電位の値が記載されていないので、異議申立人は、この点について、甲第２〜４号証を用いて、近似的に求めた計算値で示しているが、この計算値が本件明細書に特定された測定条件で求めた実測値と同じであるとは認められないので、本件発明は甲第１号証に記載された発明と同一であるとすることはできないから、異議申立人の主張は採用できない。
（ＩＶ）むすび
　以上のとおりであるから、各特許異議申立人が提出した証拠および理由によって、本件請求項１に係る発明を取り消すことはできない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年７月２１日（１９９９．７．２１）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　▲１▼　訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１に係わる記載
　「【請求項１】　陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層を設けたことを特徴とする、有機のエレクトロルミネセンス素子。」を
　「【請求項１】　陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層
に用いる化合物
０．６Ｖ以下
化合物を
として
　▲２▼　訂正事項ｂ
　５頁９〜１３行（特許公報２頁左欄下から７〜３行）及び５頁下から３〜６頁２行（特許公報２頁右欄１〜４行）、２０頁３〜７行（特許公報５頁右欄下から７〜３行）の
　「陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上大きな第一酸化電位を有する正孔阻止層を設ける」を
　「陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層
に用いる化合物
０．６Ｖ以下
化合物を
として
　▲３▼　訂正事項ｃ
　７頁末行〜８頁１１行（特許公報２頁右欄下から１４〜４行）の「各化合物の第一酸化電位は、０．１モル／ｌのテトラｎ−ブチルアンモニウムパークロレイトを支持電解質とし、化合物の１×１０−４〜１×１０−６モルのアセトニトリル溶液中で、２５℃において銀−塩化銀電極を比較電極とし、白金電極を対極としグラッシーカーボン回転電極を用い、ポーラログラフィックアナライザＰ−１１００（（株）柳本製作所製）により電圧電流曲線を求め、この曲線から半波電位として決定される。
　アセトニトリルに溶解しない化合物については、必要に応じてジメチルフォルムアミドやジメチルスルフォキシドを溶媒として用いることもできる。」を
　「
本発明において発光層及び正孔阻止層に用いる
の値と
測定対象とする
た測定値を指す
　
本発明において発光層及び正孔阻止層に用いる各化合物の第一酸化電位の差は、同一の溶媒で測定した第一酸化電位の数値を用いることとした。
　アセトニトリルに溶解しない化合物については、必要に応じてジメチルフォルムアミドやジメチルスルフォキシドを溶媒として用い、
上記同様の仕方で測定する
　▲３▼　訂正事項ｄ
　６頁５行（特許公報２頁右欄７行）、６頁８行（特許公報２頁右欄１０行）、６頁９行（特許公報２頁右欄１０行）、７頁６行（特許公報２頁右欄２５行）、７頁１４行（特許公報２頁右欄３２行）、７頁下から５行（特許公報２頁右欄３３〜３４行）、９頁下から６行（特許公報３頁左欄１９行）の
　「物質」を「化合物」と訂正する。
　▲４▼　訂正事項ｅ
　　６頁１２行（特許公報２頁右欄１３行）、６頁下から３行（特許公報２頁右欄１９行）、７頁７行（特許公報２頁右欄２６行）、７頁下から４行（特許公報２頁右欄下から１６行）、９頁下から６行（特許公報３頁左欄１９行）の
　「発光層」を「発光層
に用いる化合物
　▲５▼　訂正事項ｆ
　６頁１１行（特許公報２頁右欄１２〜１３行）、６頁下から３行（特許公報２頁右欄１８行）、７頁下から４行（特許公報２頁右欄下から１７〜１６行）の
　「正孔阻止層」を「正孔阻止層
に用いる化合物
　▲６▼　訂正事項ｇ
　６頁１２〜１３行（特許公報２頁右欄１４行）、７頁７〜８行（特許公報２頁右欄２６行）、８頁１３行（特許公報２頁右欄下から２行）の
　「０．１Ｖ以上」を「０．１Ｖ以上
０．６Ｖ以下
（５４）【発明の名称】
有機のエレクトロルミネセンス素子
（５７）【特許請求の範囲】
　　【請求項１】　陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層
に用いる化合物
０．６Ｖ以下
化合物を
として
【発明の詳細な説明】
　　（発明の属する技術分野）
　本発明は、有機エレクトロルミネセンス素子に関し、くわしくは発光物質として有機物を用い、電気信号に応じて発光する素子に関するものである。
　特に、本発明は、低電圧でも効率よい発光が得られ、十分な輝度を有するエレクトロルミネセンス素子に関するものである。
　　（従来の技術）
　有機エレクトロルミネセンス素子は、有機発光体を対向電極で挟んで構成されており、一方の電極からは電子が注入され、もう一方の電極からは正孔が注入される。注入された電子と正孔が、発光層内で再結合するときに発光するものである。
　このような素子には、発光体として、例えば単結晶アントラセンのような単結晶物質が用いられたが、単結晶物質では製造費が高く、機械的強度の点からも問題が多い。
　さらに、厚さを薄くすることが容易でなく、１ｍｍ程度の単結晶では発光は微弱であり、また、１００Ｖ以上の駆動電圧がしばしば必要であり、実用の域に達していない。
　そこで、例えばアントラセンの１μｍ以下の膜を得ようとする試みが、蒸着法〔シン・ソリッド・フィルムス（Ｔｈｉｎ　Ｓｏｌｉｄ　Ｆｉｌｍｓ）９４巻１７１頁　１９８２年発行〕やラングミュアーブロジェット法〔シン・ソリッド・フィルムス（Ｔｈｉｎ　Ｓｏｌｉｄ　Ｆｉｌｍｓ）９９巻２８３頁１９８３年発行〕により試みられている。
　しかし、十分な性能を得るには、厳しく管理された製膜条件の下で、数千オングストロームの薄膜を形成する必要があり、さらに、発光層が精度よい薄膜として形成されているものの、キャリアーである正孔あるいは電子の密度が非常に小さく、キャリアーの移動や再結合などによる機能分子の励起確率が低いため、効率のよい発光が得られず、特に、消費電力や輝度の点で満足できるものとなっていないのが現状である。
　さらに、陽極と発光層の間に正孔注入層を設け、キャリアーである正孔の密度を上げることにより高い発光効率を得られることが、特開昭５７−５１７８１号公報、特開昭５９−１９４３９３号公報によって知られている。
　しかしながら、これらは発光材として電子伝達性化合物を用いており、これには、高い発光効率と高い電子伝達性の両方の性質を併せもった物質が必要である。ところが、十分満足のゆく性質をもったそのような物質は見出されておらず、従って輝度、消費電力の点において満足のいく性能が得られていないのが現状である。
　そこで、発光と電子注入輸送の機能を分離し、さらに微結晶性の発光層を用いることにより生じるピンホールを防止する目的で、発光層と陰極の間に電子輸送層を設ける試みがなされている。〔ジャパニーズ・ジャーナル・オブ・アプライド・フィジックス（Ｊａｐａｎｅｓｅ　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｈｙｓｉｃｓ）２７巻２号Ｌ２６９頁１９８８年発行、及び２７巻４号Ｌ７１３頁１９８８年発行〕が、ピンホールの防止、駆動電圧の低減には若干の効果がみられるものの電流密度に対する発光効率の向上は見られず、従って消費電力の点において満足のいく性能が得られていないのが現状である。
　　（発明が解決しようとする課題）
　本発明は、これらの問題を解決して、高効率のエレクトロルミネセンス素子を提供するものである。
　すなわち、本発明は、低電圧、低電流密度でも発光効率が良好で、十分高い輝度が得られ、安価でかつ製造が容易な有機エレクトロルミネセンス素子を提供せんとするものである。
　　〔課題を解決するための手段〕
　本発明者らは、陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を設けた有機エレクトロルミネセンス素子及び電子伝達性化合物について鋭意検討した結果、
「陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有し、これらの電極のうち少なくとも一方が透明である有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層
に用いる化合物
０．６Ｖ以下
化合物を
として
　以下、本発明につき詳細に説明する。
　本発明は、「陽極上に順次正孔注入輸送層、発光層、陰極を有する有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層
に用いる化合物
０．１Ｖ以上０．６Ｖ以下
化合物を
として
　すなわち、従来のように発光層に用いる
化合物
化合物
化合物
　さらに、正孔阻止層
に用いる化合物
に用いる化合物
０．６Ｖ以下
　有機化合物の電気化学的第一酸化電位がその化合物の基底状態における最高被占電子エネルギーレベル（即ちイオン化ポテンシャル）と一次的に相関関係にあることはよく知られている。
　従って、正孔阻止層
に用いる化合物
に用いる化合物
　本発明の正孔阻止層に用いられる
化合物
に用いる化合物
０．１Ｖ以上０．６Ｖ以下
　また、発光層に用いられる発光
性化合物
化合物
正孔阻止層に用いる化合物
に用いる化合物
　
本発明において発光層及び正孔阻止層に用いる各化合物の第一酸化電位の値と
測定対象とする
た測定値を指す
　
本発明において発光層及び正孔阻止層に用いる各化合物の第一酸化電位の差は、同一の溶媒で測定した第一酸化電位の数値を用いることとした。
　アセトニトリルに溶解しない化合物については、必要に応じてジメチルフォルムアミドやジメチルスルフォキシドを溶媒として用い
、上記同様の仕方で測定する
　そして、発光層に用いる化合物の第一酸化電位よりも０．１Ｖ以上
０．６Ｖ以下
　
発光層及び正孔阻止層に用いる各化合物の
　正孔阻止層に用いられる電子伝達性化合物の好ましいものとして、例えば以下のような化合物を挙げることができる。
　アミノ基またはその誘導体を有するトリフェニルメタン、ジフェニルメタン、キサンチン、アクリジン、アジン、チアジン、チアゾール、オキサジン、アゾなどの各種染料及び顔料、フラバントロンなどのインダンスレン系染料、ペリノン系顔料、ペリレン系顔料、シアニン色素、２，４，７−トリニトロフルオレノン、テトラシアノキノジメタン、テトラシアノエチレンなどの電子受容体、環上に電子吸引性置換基を有する金属、無金属フタロシアニン類、環上にピリジル基、キノリル基、キノキサリル基などを有するポルフィリン類、８−ヒドロキシキノリンおよびその誘導体の金属錯体などである。
　発光層
に用いる化合物
発光化合物
　ナフタレン誘導体、アントラセン誘導体、ポリメチン系、オキアジン系、キサンチン系、クマリン系、シアニン系などの色素類、芳香族アミン、芳香族イミン、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、チアゾール誘導体、８−ヒドロキシキノリンおよびその誘導体の金属錯体、ルテニウム錯体、希土類錯体及びこれらの誘導体などである。
　本発明の有機エレクトロルミネセンス素子を作成するには、陽極、正孔注入輸送層、発光層、正孔阻止層、陰極の順に設けても良いし、陰極、正孔阻止層、発光層、正孔注入輸送層、陽極の順に設けても良い。
　陽極としては、透明絶縁性支持体上に形成された透明あるいは不透明な導電性物質が用いられるが、陰極が不透明な場合には陽極は透明である必要がある。
　好ましい例としては、酸化錫、酸化インジウム、酸化錫インジウム（ＩＴＯ）等の導電性酸化物あるいは金、銀、クロム等の金属、沃化銅等の無機導電性物質、ポリチオフェン、ポリピロール、ポリアニリン等の導電性ポリマー等を挙げることができる。
　陰極として好ましいのは、例えばインジウム、銀、錫、アルミニウム、鉛、マグネシウム等から形成した半透明又は不透明電極が挙げられる。
　本発明の正孔阻止層は、電子伝達性化合物を蒸着などにより形成してもよいし、必要に応じて結着剤を用いて、あるいは用いずに塗布で形成してもよい。
　結着剤としては、通常の重合体を用いることができるが、例えばポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド等が挙げられる。この場合の結着剤の使用量は、特に制限はないが、電子伝達性化合物１重量部に対し１００重量部以下が好ましい。
　正孔阻止層は、必ずしも一層である必要はなく、必要であれば２層以上に積層してもよいが、その厚さは５０Å以上１μｍ以下が望ましい。
　次に、正孔注入輸送層は、陽極上あるいは発光層上に設ける。この場合、正孔注入輸送層は、陽極から正孔が注入されやすくし、さらに注入された正孔を発光層まで輸送する層であり、該層には正孔輸送性化合物を用いることができるが、発光層で発生した光に対して透過性であることが望ましい。
　さらに、最適な有機エレクトロルミネセンス素子を得るには、正孔注入輸送層、発光層のエネルギーレベル（イオン化ポテンシャル、電子親和力など）を適切に適合させる必要がある。
　正孔輸送性化合物とは電子供与性化合物であり、正孔輸送性化合物単体又はこれらを結着剤樹脂中に溶解、分散させた形で用いられる。
　好ましいものとしては、例えば以下のような化合物を挙げることができる。ポリビニルカルバゾール、２，６−ジメトキシ−９，１０−ジヒドロキシアントラセンとジカルボン酸から得られたポリエステル、２，６，９，１０−テトライソプロポキシアントラセンのようなアントラセン誘導体；２，５−ビス（４−ジエチルアミノフェニル）−１，３，４−オキサジアゾールなどのオキサジアゾール類；Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−（３−メチルフェニル）１，１’−ジフェニル−４，４’−ジアミンなどのトリフェニルアミン誘導体；１−フェニル−３−（ｐ−ジエチルアミノスチリル）−５−（ｐ−ジエチルアミノフェニル）−２−ピラゾリンなどのピラゾリン誘導体；４−（ジエチルアミノ）スチリル−２−アントラセンなどのスチリル化合物；ｐ−ジエチルアミノベンズアルデヒド−（ジフェニルヒドラゾン）などのヒドラゾン系化合物；スチルベン系化合物；金属あるいは無金属フタロシアニン類；ポルフィリン系化合物などである。
　また、結着剤樹脂としては、ポリ塩化ビニル、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリウレタン、エポキシ樹脂等が挙げられる。
　正孔注入輸送層は、必ずしも一層である必要はなく、必要であれば２層以上に積層しても良い。厚さはピンホールを生じない程度に薄いほうが好ましく、通常１μ
ｍ
　　（実施例）
　以下、実施例により本発明をさらに詳しく説明するが、これは本発明の範囲を制限するものでない。
　　（実施例１）
　ＩＴＯガラス（ＨＯＹＡ（株）製）上に、正孔注入輸送層として、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−（３−メチルフェニル）１，１’−ジフェニル−４，４−ジアミンを３×１０−６トールの真空度で１５０℃に加熱し、７５０Åの厚さに蒸着した。
　次いで、発光層としてトリス（８−ヒドロキシキノリノ）アルミニウム（第一酸化電位１．１４Ｖ）を、２．３×１０−６トールの真空度で２０８℃に加熱し、４２５Åの厚さに蒸着した。次いで、その上に正孔阻止層としてトリス（５，７−ジクロル−８−ヒドロキシキノリノ）アルミニウム（第一酸化電位１．３５Ｖ）を、２．５×１０−６トールの真空度で２５０℃に加熱し、４００Åの厚さに蒸着した。次いで、その上に陰電極として金属インジウムをシャドーマスクを介して０．１ｃｍ２の面積に蒸着し、素子の面積を規定した。
　このようにして作成した素子に、ＩＴＯ電極を陽極として直流電圧を印加すると、５２０ｎｍの緑色光を発した。その輝度は３０Ｖ、１４ｍＡ／ｃｍ２において１２０ｃｄ／ｍ２であった。
　（実施例２）
　正孔阻止層としてトリス（５，７−ジブロモ−８−ヒドロキシキノリノ）アルミニウム（第一酸化電位１．４２Ｖ）を、２．０×１０−６トールの真空度で２６８℃に加熱し、４２０Åの厚さに蒸着して用いた以外は、実施例１と同様に素子を作成した。
　この素子は、２８Ｖ、１３ｍＡ／ｃｍ２おいて輝度１２５ｃｄ／ｍ２の緑色光の発光を示した。
　（比較例１）
　実施例１において正孔阻止層を設けず、発光層であるトリス（８−ヒドロキシキノリノ）アルミニウムを８３０Åの厚さで蒸着し、他は実施例１と同様に素子を作成した。
　この素子を、１２０ｃｄ／ｍ２の輝度で発光させるには、２９Ｖ、３３ｍＡ／ｃｍ２の条件が必要であった。
　（比較例２）
　正孔阻止層としてペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸−ビス−（２’，６’−ジイソプロピルアニリド）（ＢＡＳＦ社製）（第一酸化電位０．８７Ｖ）を、１．２×１０−６トールの真空度で２７０℃に加熱し、５００Åの厚さに蒸着して用いた以外は、実施例１と同様に素子を作成した。
　この素子を、１２０ｃｄ／ｍ２の輝度で発光させるには３２Ｖ、４５ｍＡ／ｃｍ２の条件が必要であった。
　以上のように実施例１、２では、比較例１、２に比較して顕著に電流密度に対する発光効率が向上した。
　（実施例３）
　ＩＴＯガラス（ＨＯＹＡ（株）製）上に、正孔注入輸送層として１−フェニル−３−（Ｐ−ジエチルアミノスチリル）−５−（Ｐ−ジエチルアミノフェニル）−２−ピロゾリンを、２×１０−６トールの真空度で５００Åの厚さに蒸着した。次いで発光層として、２−〔２−（４−ジメチルアミノフェニル）−ビニル〕ナフトチアゾール（第一酸化電位０．６６７Ｖ）を、１．８×１０−６トールの真空度で６００Åの厚さに蒸着した。次いで、その上に正孔阻止層として
　　　（第一酸化電位０．９０３Ｖ）
を３．２×１０−６トールの真空度で４８０Åの厚さに蒸着した。その上に、実施例１と同様にインジウムを陰極として蒸着し、素子を作成した。
　この素子は、１６Ｖ、８５ｍＡ／ｃｍ２で３０ｃｄ／ｍ２の、青白光を発した。
　（比較例３）
　正孔阻止層として、
　　　（第一酸化電位０．５９４Ｖ）
を２．８×１０−６トールの真空度で３８０Åの厚さに蒸着して設けた以外は、実施例３と同様に素子を作成した。
　この素子は、３８Ｖ、１２０ｍＡ／ｃｍ２において１５ｃｄ／ｍ２の発光しか示さなかった。
　（実施例４）
　正孔注入輸送層として４−（ジエチルアミノ）スチリル−２−アントラセンを、２×１０−６トールの真空度で５００Åの厚さに蒸着した。
　次いで発光層として、２，５−ビス〔５’−ｔ−ブチルベンズオキサゾリル（２’）〕チオフェン（第一酸化電位０．７３２Ｖ）を、７．８×１０−７トールの真空度で７００Åの厚さに蒸着した。
　さらに、この上に正孔阻止層として、アゾ顔料であるＣ．Ｉ．ピグメント・レッド１１２（Ｃ．Ｉ．１２３７０）（第一酸化電位１．３０Ｖ）を、４．２×１０−６トールの真空度で５２０Åの厚さに蒸着し、さらに、その上に実施例１と同様にインジウムを陰極として蒸着し、素子を作成した。
　この素子は、３８Ｖ、８５ｍＡ／ｃｍ２で２５ｃｄ／ｍ２の４４５ｎｍ光を発した。
　比較例として、正孔阻止層を設けない以外は、実施例４と同様に素子を作成したが、この素子は、電圧をかけてもまったく発光せず、ついには絶縁破壊を起こし、素子が壊れた。
　（実施例５）
　ＩＴＯガラス（ＨＯＹＡ（株）製）上に、正孔注入輸送層としてＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−（３−メチルフェニル）１，１’−ジフェニル−４，４’−ジアミンを、３×１０−６トールの真空度で１５０℃に加熱し、７５０Åの厚さに蒸着した。この上に、発光層として、１，６−ジアニリノアントラセン（第一酸化電位０．７８５Ｖ）を３．３×１０−６トールの真空度で６５０Åの厚さに蒸着して設けた。
　さらに、この上に正孔阻止層として、フラバントロン（Ｃ．Ｉ．７０６００：ＩｎｄイエローＧ；ＢＡＳＦ社製）（第一酸化電位０．９２０Ｖ）を３．２×１０−６トールの真空度で４００Åの厚さに蒸着した。その上に、実施例１と同様にインジウムを陰極として蒸着し、素子を作成した。
　この素子は、３８Ｖ、４２ｍＡ／ｃｍ２において輝度５０ｃｄ／ｍ２で黄色光を発した。
　　（発明の効果）
　本発明によれは、陽極、正孔注入輸送層、発光層、陰極よりなる有機エレクトロルミネセンス素子において、発光層と陰極の間に、発光層
に用いる化合物
０．６Ｖ以下
化合物を
として