(57)【要約】  内側部と外周縁部とを有する第１の膜；第１の膜の内側部に相当する内側部と、第１の膜の外周縁部に相当する外周縁部とを有する第２の膜；並びに第１の膜の外周縁部及び第２の膜の相当する外周縁部の、少なくとも一部の間に配置された構造フィルム層を含んでなり、第１の膜の内側部が第２の膜の相当する内側部に接触しており、第１の膜と第２の膜との間をイオンが導通することを特徴とする、燃料電池に使用するための組立体。この構造フィルムは組立体に強度及び安定性を追加する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）内側部と外周縁部とを有する第１の膜；
（ｂ）該第１の膜の該内側部に対応する内側部と、該第１の膜の該外周縁部に対応する外周縁部とを有する第２の膜；並びに
（ｃ）該第１の膜の該外周縁部及び該第２の膜の該対応する外周縁部の、少なくとも一部の間に配置された構造フィルム層を含んでなり、
（ｄ）該第１の膜の該内側部が該第２の膜の該対応する内側部に接触しており、該第１の膜と該第２の膜との間をイオンが導通する
ことを特徴とする、燃料電池に使用するための組立体。
【請求項２】
前記第１の膜上のカソードと、前記第２の膜上のアノードとをさらに含む、請求項１に記載の組立体。
【請求項３】
前記構造フィルム層の厚さが約０．００３インチ（０．０７６２ミリメートル）未満である、請求項１に記載の組立体。
【請求項４】
前記第１の膜の前記外周縁部及び前記第２の膜の前記対応する外周縁部のそれぞれが端部を有して、該端部のそれぞれが実質的に同一の広がりで延在しており、前記構造フィルム層が該端部と揃っている、請求項１に記載の組立体。
【請求項５】
前記第１の膜の前記外周縁部及び前記第２の膜の前記対応する外周縁部のそれぞれが端部を有して、該端部のそれぞれが実質的に同一の広がりで延在しており、前記構造フィルム層が該端部を超えて延在し、必要に応じてその構造フィルム層の少なくとも１つの側部に配置されたシールガスケットを有している、請求項１に記載の組立体。
【請求項６】
前記第１の膜の前記外周縁部及び前記第２の膜の前記対応する外周縁部、並びに前記構造フィルム層のそれぞれが端部を有して、該端部のそれぞれが実質的に同一の広がりで延在しており、シールガスケットが前記組立体の少なくとも１つの端部に配置されて、前記第１の膜、前記第２の膜及び前記構造フィルム層と一体的に取り付けられている、請求項１に記載の組立体。
【請求項７】
前記構造フィルム層が、前記第１の膜の前記外周縁部及び第２の膜の前記対応する外周縁部の、全体の間に配置される、請求項１に記載の組立体。
【請求項８】
前記カソード上に配置された第１のガス拡散媒体と、前記アノード上に配置された第２のガス拡散媒体とをさらに含む、請求項２に記載の組立体。
【請求項９】
前記第１の膜の前記外周縁部、前記第２の膜の前記対応する外周縁部、前記構造フィルム層、前記第１のガス拡散媒体、及び前記第２のガス拡散媒体のそれぞれが端部を有して、該端部のそれぞれが実質的に同一の広がりで延在しており、シールガスケットが該端部にて前記第１の膜、前記第２の膜、前記構造フィルム層、前記第１のガス拡散媒体、及び前記第２のガス拡散媒体と一体的に取り付けられている、請求項８に記載の組立体。
【請求項１０】
（ａ）カソードを表面に配置した第１の膜を用意し；
（ｂ）アノードを表面に配置した第２の膜を用意し；
（ｃ）複数の窓を画定する構造フィルム層を用意し；
（ｄ）該第１の膜を該窓の内部で該第２の膜と接触させて、該第１の膜と該第２の膜との間をイオンが導通しかつ連続した複数の組立体を形成するように、連続工程において該構造フィルム層を間に用いて該第１の膜を該第２の膜に積層し；及び
（ｅ）その連続した膜電極組立体を切断して、分離した複数の組立体を形成する
工程を含む、燃料電池に使用するための分離した複数の組立体の製造方法。
【請求項１１】
（ａ）内側部と外周縁部とを有する膜；
（ｂ）該膜の該外周縁部の少なくとも一部を被覆する構造フィルム層
を含む、燃料電池に使用するための組立体。
【請求項１２】
前記膜の第１面側に配置されたアノードと、前記膜の第２面側に配置されたカソードとをさらに含む、請求項１０に記載の組立体。
【請求項１３】
前記アノード及び前記カソードの少なくとも１つの上に配置されたガス拡散媒体をさらに含む、請求項１１に記載の組立体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は高分子電解質膜燃料電池に関し、より詳細には燃料電池の高分子電解質膜と一緒に使用される構造フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
高分子電解質膜燃料電池の中心的な構成部品はイオン交換膜である。典型的には、膜はアノードとカソードとの間に配置される。この膜は燃料電池の動作中に片方の電極からもう一方へとイオンが透過することを容易にする。理想的には、その膜はイオンが電極間を可能な限り素早く移動することが可能になるほど薄い。しかしながら、膜が薄くなるにつれて一般にそれらは弱くなるため膜の補強が必要である。これに対する一つの解決法は膜内部に補強材を組み合わせることである。そのような解決方法の例が、延伸ＰＴＦＥのような多孔質材料を膜の支持材として使用することを開示している、Baharらの米国再発行特許第３７３０７号に具現化されている。
【０００３】
しかしながら、ある状況においてはよりいっそう膜を補強する必要がある。典型的に炭素繊維紙で作られるガス拡散層を含む組立体に膜を使用する場合、その炭素繊維が膜を穿刺することがあり、そのため組立体を短絡してその性能が低下する又は失われることが知られている。組立体の穿刺は組立体自体の製造工程中に起こることもあり、あるいは成形締め付け圧力に起因してシール成形工程中に起こることもある。また穿刺は使用中経時で起こることもあり、加工又はスタック組立中の取り扱いにより起こることもある。そのため、ガス拡散媒体の繊維による穿刺から膜を保護することが望まれている。
【０００４】
また全体の寸法安定性を増大するために膜に追加の支持体がしばしば必要となる。湿度のような環境条件、あるいは単に膜の取り扱いによって膜の損傷が起こりうる。この寸法安定性を増大するための追加の補強材及び支持体が望まれている。
【０００５】
そのような追加の支持体を提供する典型的な試みとして、電極を取り囲む膜の各面（上及び下）に周縁層を使用することが挙げられる。この方法の欠点は、位置合せずれに起因した（イオン移動に実際に関与する電極部分である）有効領域の損失を回避するために、非常に厳密な位置合せが必要な２つの追加層を必要とすることである。従って、この設計に関係する材料及び加工コストは高い。また２つの層を追加すると組立体に望ましくない厚さが追加される。寸法安定性の向上及び穿刺からの保護のための構造支持体を有する、よりよい組立体が望まれており、またその組立体は既存の設計より効率的に製造される。
【０００６】
ここで使用する「組立体」とは、少なくとも１つの膜と構造支持体との組み合わせを意味するが、「組立体」に、他の構成部品、例えば電極、ガス拡散媒体、シールガスケットなどが同時に含まれてもよい。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、
（ａ）内側部と外周縁部とを有する第１の膜；
（ｂ）該第１の膜の該内側部に対応する内側部と、該第１の膜の該外周縁部に対応する外周縁部とを有する第２の膜；並びに
（ｃ）第１の膜の該外周縁部及び該第２の膜の該対応する外周縁部の、少なくとも一部の間に配置された構造フィルム層を含んでなり、
（ｄ）該第１の膜の該内側部が該第２の膜の該対応する内側部に接触しており、該第１の膜と該第２の膜との間をイオンが導通する
ことを特徴とする、燃料電池に使用するための組立体を提供する。
【０００８】
別の実施態様の組立体は、前記第１の膜上のカソードと、前記第２の膜上のアノードとをさらに含む。さらに別の実施態様では、第１のガス拡散媒体が前記カソード上に配置され、第２のガス拡散媒体が前記アノード上に配置される。好ましくは、前記構造フィルム層の厚さは約０．００３インチ（０．０７６２ミリメートル）未満である。また好ましくは、前記構造フィルム層が、前記第１の膜の前記外周縁部及び第２の膜の前記対応する外周縁部の、全体の間に配置される。
【０００９】
他の実施態様では、本発明は、前記第１の膜の前記外周縁部及び前記第２の膜の前記対応する外周縁部のそれぞれが端部を有して、該端部のそれぞれが実質的に同一の広がりで延在しており、前記構造フィルム層が該端部と揃っており、シールガスケットが前記組立体の少なくとも１つの端部に配置されて、前記第１の膜、前記第２の膜及び前記構造フィルム層と一体的に取り付けられている、組立体を提供する。
【００１０】
他の実施態様では、前記第１の膜の前記外周縁部及び前記第２の膜の前記対応する外周縁部のそれぞれが端部を有して、該端部のそれぞれが実質的に同一の広がりで延在しており、前記構造フィルム層が該端部を超えて延在し、必要に応じてその構造フィルム層の少なくとも１つの側部に配置されたシールガスケットを有している。
【００１１】
他の実施態様では、本発明は、
（ａ）内側部と外周縁部とを有する膜；
（ｂ）該膜の該外周縁部の少なくとも一部を被覆する構造フィルム層
を含む、燃料電池に使用するための組立体を提供する。
【００１２】
この実施態様では、組立体は、前記膜の第１面側に配置されたアノードと、前記膜の第２面側に配置されたカソードとを、必要に応じてさらに含む。ガス拡散媒体もまた、必要に応じて前記アノード及び前記カソードの少なくとも１つの上に配置される。
【００１３】
他の態様では、本発明は、
（ａ）カソードを表面に配置した第１の膜を用意し；
（ｂ）アノードを表面に配置した第２の膜を用意し；
（ｃ）複数の窓を画定する構造フィルム層を用意し；
（ｄ）該第１の膜を該窓の内部で該第２の膜と接触させて、該第１の膜と該第２の膜との間をイオンが導通しかつ連続した複数の組立体を形成するように、連続工程において該構造フィルム層を間に用いて該第１の膜を該第２の膜に積層し；及び
（ｅ）その連続した膜電極組立体を切断して、分離した複数の組立体を形成する
工程を含む、燃料電池に使用するための分離した複数の組立体の製造方法を提供する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
図１に本発明の典型的な実施態様による組立体１０の製造工程を図示する。第１の膜１１は第１の膜のスプール２１から払い出され、第２の膜１５は第２の膜のスプール２３から払い出される。これら２つの膜は、間に構造フィルム層２０を用いてローラー２６により合わせて挟着される。ここで使用する「構造フィルム層」とは硬い非弾性ポリマーを意味する。そのようなポリマーには、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、非孔質ポリプロピレン、ポリスチレン、硬質ポリ塩化ビニル、ポリアミド、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）コポリマー、ポリアミド、アクリル、アセタール、硬いセルロース類、ポリカーボネート、ポリエステル、フェノール樹脂、尿素−メラミン、ポリエステル、エポキシ、ウレタン、及びガラス充填シリコーン熱硬化物が含まれるが、これらに限られない。ここで使用する非弾性ポリマーとは、室温で元の長さの少なくとも２倍に繰り返し伸長した後、元の長さに戻らないポリマーをいう。好ましい実施態様では、構造フィルム層２０はＰＥＮで形成される。好ましくは、構造フィルム層２０の厚さは約０．００３インチ（０．０７６２ミリメートル）未満である。また好ましくは、膜への接着を促進するために、構造フィルム層２０が接着剤を内含するか、あるいは少なくとも１つの表面上に接着剤を有する。任意の適当な接着剤を使用できるが、ＰＶＡ（ポリ酢酸ビニル）が好ましい。
【００１５】
詳細には図１Ａに示すように、ダイカットされた後に連続形状である構造フィルム層２０は、中に形成された一連の開口部２９を含む。開口部２９は構造フィルム層２０から切り抜かれた窓である。開口部２９は任意形状であるが、実質的に正方形又は長方形に切断されているのが好ましい。開口部２９は組立体の有効領域を画定する。第１の膜１１及び第２の膜１５を構造フィルム層２０のそれぞれの面上に挟着すると、第１の膜１１と第２の膜１５とは開口部２９を通じて互いに接触し接着する。こうして膜は互いに有効領域でイオンが導通する状態にある。構造フィルム層２０は、寸法安定性のために組立体１０の構造的一体化を促進し、かつ穿刺及び他の損傷から組立体を保護するために存在する。構造フィルム層は目立つ程度に圧縮可能ではない。構造フィルム層の機能はシールすることではない。
【００１６】
図１を再び参照すると、典型的な方法により組立体１０を製造する場合、図示した工程によって製造した、連続した長さの組立体を（図１に不図示の装置により）分離した個々の組立体へと切断する。詳細には図２を参照すると、図１に図示した工程により製造し切断した個々の組立体が示されている。膜１１は内側部１２と外周縁部１３とを有している。第２の膜１５は第１の膜１１の内側部１２に対応する内側部１６を有している。また第２の膜１５は第１の膜１１の外周縁部１３に対応する外周縁部１７を有している。構造フィルム２０は、第１の膜１１と第２の膜１５との間の、膜の外周縁部１３、１７に配置されている。内側部１２、１５は構造フィルム層２０の窓２９を通じてイオンが導通する状態にある。図２は組立体の横断面の分解図であり、図３は、図２に図示した分解部品を完成形で示す、典型的な組立体１０の完成図である。
【００１７】
図３に示す組立体を、単一の内部構造フィルム層を用いて作ることは、２層の構造材料を有する製品と同様の利点を提供するのみならず、２層方法と比較して顕著な改善が見られる。ここに説明する単一層方法は、所望の端部保護、部品安定性、並びに燃料電池の加工及び連続した長寿命性能に必要なショート抵抗に対する圧力を提供する。さらに、単一層方法によれば、電極に隣接する又は電極を覆う第２層の配置から生じる、有効領域の位置合わせの許容範囲について配慮せずに済む。この方法はまた加工及び材料コストを低減する。また、部品の中心線に沿って保護層を配置すると、膜材料の含水性に起因して丸まることなく平坦で寸法的に安定な構造体を提供する、釣り合いのとれた組立体（両面に同数の層がある）が得られる。
【００１８】
図３Ａに図３の組立体１０の平面図を示す。内側部１２及び外側部１３を有する第１の膜１１が見える。対応する外側部１７及び対応する内側部１６を有する第２の膜１５は（第１の膜１１の下面にあるため）不図示である。図３Ａの波線は、内側部１２と外周縁部１３との区切りを単に描くために使用する。使用時には、第１の膜１１及び第２の膜１５の外周縁部の間に位置する構造フィルム２０の存在によって外周縁部１３が画定され、内側部１２は窓２９により画定される。第１の膜１１及び第２の膜１５は、イオンが第１の膜１１と第２の膜との間を自由に移動できるように、内側部１２、１６で接着される。こうして第１の膜１１及び第２の膜１５をイオンが導通する状態になる。
【００１９】
典型的な実施態様では、第１の膜１１及び第２の膜１５は同じ材料で作られるが、第１及び第２の膜が異なるイオノマーを含んでもよく、あるいは同じイオノマーを異なる当量含んでもよい。この材料が、イオン交換樹脂によって実質的に閉塞された空孔（ここで空孔とは相互連結した通路及び経路とする）を有する、延伸ポリテトラフルオロエチレン（ｅＰＴＦＥ）支持体を含むことが好ましい。第１の膜１１に存在するイオン交換樹脂を第２の膜１５のイオン交換樹脂と接触させると、それらの対応する内側部１２、１６にて第１の膜１１が第２の膜１５と接着する。
【００２０】
図４に本発明の他の実施態様を示す。この典型的な実施態様では、片面に触媒をコートした膜をスプール３４に用意する。（図示した実施態様では、スプール３４にある膜にコートした触媒はカソード電極として機能する。）触媒コート膜の製造は、本技術分野で既知の方法、例えばKatoの米国特許第６０５４２３０号に開示する方法に従って行う。触媒コート膜を組み立てる別の方法も本技術分野で既知である。本技術分野で既知の方法に従って作った別の触媒コート膜をスプール３５に巻き付ける。（この触媒はアノード電極として機能する。）この実施態様では、アノードとカソードがそれぞれ下側及び上側に図示されているが、これらを反対にしてもよい。次に、２つの触媒コート膜をそれぞれスプール３４及び３５から払い出し、図１Ａに示したものと同様の構成を有する構造フィルム２０の周りを挟着する。この場合は（上述したのが単に膜組立体であるのとは対照的な）膜電極組立体である、組立体１０をこのように形成する。次に図４の工程に従って製造した連続ＭＥＡを、本技術分野で既知の任意の切断装置（不図示）によって個々のＭＥＡへと切断する。そのような切断装置には、ダイカッター、ナイフ、ウォータージェットカッター、レーザーなどが含まれてもよいが、これらに限られない。
【００２１】
図５に、図４の典型的工程に従って製造した組立体１０の、典型的な分解横断面図を示す。カソード１４は第１の膜１１に接着し、アノード１８は第２の膜１５に接着している。さらに第１の膜１１及び第２の膜１５は上述の保護フィルム２０の周りを挟着して、対応する内側部１２及び１６は接着してイオンが導通する状態にあり、対応する外周縁部１３及び１７は間に保護フィルム２０を有している。
【００２２】
図６に、図５に図示した様々な部品を完成形で含む、完成した組立体１０を示す。
【００２３】
図７に本発明の他の典型的な実施態様を図示する。この実施態様では、スプール３４はガス拡散媒体３１も上に備えた触媒コート膜である（図８参照）。ガス拡散媒体３１は、好ましくは電極に付着する、当技術分野で既知の任意のガス拡散媒体である。好ましくは、ガス拡散媒体３１は、それ自身が炭素紙のような「マクロ」ガス拡散媒体と炭素充填ＰＴＦＥの薄層のような「ミクロ」ガス拡散媒体との組み合わせである。この「ミクロ」ガス拡散層は、独立した層、例えばW.L. Gore & Associatesから入手できるＣＡＲＢＥＬ（商品名）ＭＰガス拡散層であってよい。ガス拡散媒体３１を（これもまた当技術分野で既知の方法に従って）、第１の膜１１に積層されたカソード１４に積層する。次にガス拡散媒体３１、カソード１４及び第１の膜１１を一緒に巻き付けて、半ＭＥＡスプール３４上に半ＭＥＡを形成する。またガス拡散媒体３１を同様にアノード１８に積層する。アノード側を半ＭＥＡスプール３５上の半ＭＥＡに巻き付ける。その後、相当する半ＭＥＡを半ＭＥＡスプール３４及び３５から払い出し、上述の構造フィルム２０の各面を挟着する。こうして連続した組立体１０を形成し、この組立体は後で装置（不図示）を用いて個々の組立体へと切断できる。
【００２４】
図７に図示した工程により作った、そのような典型的な個々の組立体の１つを図８に図示する。この典型的な実施態様では、組立体はシールガスケット３２をさらに含む。シールガスケット３２は、シリコーンＥＰＤＭ、あるいは他のフルオロポリマー材料のような圧縮可能な材料で作られるのが好ましいが、燃料電池に使用している間、組立体１０の内側のガスをシールする機能を発揮する任意の材料であってもよい。図８の実施態様では、シールガスケット３２は積層構造体上に成形されている。詳しくは、示したガス拡散媒体３１は、カソード１４及びアノード１８の外表面にそれぞれ配置されている。カソード１４は第１の膜１１に接着し、アノード１８は第２の膜１５に接着している。第１の膜１１及び第２の膜１５を、上述の構造フィルム２０を間に置いて挟着する。その後、シールガスケット３２を組立体の周囲に成形する。好ましくは、シールガスケット３２は組立体全体を取り囲んでいるが、代わりに全ての側部より少ない側部に存在していてもよい。またその代わりにガス拡散媒体の端部を充填して、シールガスケット３２を形成してもよい。
【００２５】
この典型的な実施態様の完成品を図９に図示する。示したシールガスケット３２は、ガス拡散媒体３１、電極１４、１８、膜１１、１５、及び構造フィルム層２０の端部（この実施態様ではこれら端部が全て実質的に同一の広がりで延在している）上で一体的に成形されている。この実施態様のガス拡散媒体３１は、成形工程中、電極１４、１８及び膜１１、１５を抑え込み、シールガスケット３２が上に成形される剛直な支持体かつ寸法的に安定な媒体となる。図１０は図９に示した組立体の平面図である。（図９は図１０の切断面ＡＡに沿って見た横断面図である。）ガス拡散媒体３１は、第１の膜１１の内側部１２及び外周縁部１３を実際に覆う。（この実施態様ではその間にカソード１４が配置されている。）構造フィルム層２０は外周縁部１３の下に位置している。シールガスケット３２はこれら構成部品の外端部の周りに配置されている。図示した実施態様のシールガスケット３２は、構成部品の圧縮及びシール機能を高める隆起部分を有している。この典型的な実施態様では、燃料電池に使用したときにガスを流すことができるガス流開口部５０もまた、シールガスケット３２に設けられている。
【００２６】
本発明の他の実施態様では、図１１に示す構造を有する組立体１０を上述したように製造してもよい。この実施態様について詳述すると、構造フィルム２０は第１及び第２の膜１１及び１５、並びにカソード１４及びアノード１８の端部を超えて延在している。図中、任意選択のシールガスケット３３が、端部を超えて延在している構造フィルム２０の部分に予備成形されている。シールガスケット３３を使用する場合、これは上述の実施態様のシールガスケット３２と同じ機能を発揮する。この実施態様の完成品を図１２に示す。図１３に図１２の組立体の平面図を示す（図１２は図１３の断面ＡＡに沿って見た横断面図である）。
【００２７】
本発明のさらに別の実施態様を分解図で図１４に図示する。この実施態様では、単一膜１００を使用する。上述のようにアノード１８及びカソード１４が単一膜の上に配置されている。しかしながらこの実施態様では、構造フィルム層２０が膜１００の片面に位置している。図示した実施態様では、構造フィルム層がアノード１８に隣接しているが、カソード１４に隣接していてもよい。部品を一緒に圧着して完成した組立体において、構造フィルム層２０が膜１００の外周縁部で膜１００に直接隣接するように、アノード１８は構造フィルム層２０の窓２９に嵌合されている。ガス拡散媒体３１は構造体を挟着して、図示した実施態様の完成した組立体を形成する。
【００２８】
また代わりに図１４Ａに図示するように、アノード１８（又はカソード１４）を構造フィルム層２０の上に配置してもよい。この実施態様では、図１４の実施態様で必要であった位置合わせに配慮しなくてもよい。この実施態様の完成した組立体では、アノード１８は構造フィルム層２０の窓２９を通して実際は圧着されて、膜１００と接触している。
【００２９】
図示した実施態様全てにおいて、構造フィルム２０によってもたらされる改善は顕著である。構造フィルムは上述のように膜を保護して構造支持体を提供し、燃料電池用のより耐久性で長持ちする組立体を作る。
【００３０】
本発明を特定の好ましい実施態様と関連させて説明したが、本発明の範囲はこれら説明によって限定されることを意図していない。むしろ、本発明は添付した特許請求の範囲に規定した範囲と考えるべきである。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明の典型的な実施態様による組立体製造工程の模式図である。
【図１Ａ】本発明の典型的な実施態様による連続構造フィルム層の一部の平面図である。
【図２】本発明の典型的な実施態様による組立体の分解横断面図である。
【図３】図２の組立体の分解していない横断面図である。
【図３Ａ】図３の組立体の平面図である。
【図４】本発明の典型的な実施態様による組立体製造工程の模式図である。
【図５】本発明の典型的な実施態様による組立体の分解横断面図である。
【図６】図５の組立体の分解していない横断面図である。
【図７】本発明の典型的な実施態様による組立体製造工程の模式図である。
【図８】本発明の典型的な実施態様による組立体の分解横断面図である。
【図９】図８の組立体の分解していない横断面図である。
【図１０】図９に図示した組立体の平面図である。
【図１１】本発明の典型的な実施態様による組立体の分解横断面図である。
【図１２】図１１の組立体の分解していない横断面図である。
【図１３】図１２に図示した組立体の平面図である。
【図１４】本発明の典型的な実施態様による組立体の分解横断面図である。
【図１４Ａ】本発明の典型的な実施態様による組立体の分解横断面図である。
【図１】
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【図１Ａ】
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【図２】
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【図３】
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【図３Ａ】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１４Ａ】
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【国際調査報告】
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