【事件の表示】
　特許第２７８６５７５号「固体状シリコーン添加剤系」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２７８６５７５号の請求項１ないし５に係る特許を維持する。
【理　由】
　［１］手続の経緯
　
　本件特許第２７８６５７５号は、平成５年４月２８日（優先日１９９２年４月２９日　米国）に特許出願され、平成１０年５月２９日にその特許の設定登録がなされ、その後、東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社より特許異議の申立てがなされ、当審において取消理由を通知したところ、訂正請求書と、特許異議意見書が提出され、訂正拒絶理由を通知したところ、特許異議意見書が提出され、次いで、再度の取消理由を通知したところ、その指定期間内である平成１２年７月１７日付けで訂正請求書が提出され、それと共に、先の訂正請求は取り下げられたものである。
　
　［２］訂正の適否についての判断
　
　１．訂正事項
　訂正請求書による訂正事項は次のとおりである。
（１）請求項１、５の「アルコキシ変性ポリシロキサン又はシラン」なる記載（（ａ）の末尾参照）を、「アルコキシ変性ポリシロキサン」と訂正する。
（２）請求項２の「メトキシ変性ポリシロキサン又はシラン」を「メトキシ変性ポリシロキサン」と訂正する。
（３）請求項３の「アルコキシ変性ポリシロキサン又はシラン」を「アルコキシ変性ポリシロキサン」と訂正する。
（４）段落【０００６】、【０００７】、【０００８】、【００１０】、【００１４】、【００２４】の、「アルコキシで変性されたシランまたはポリシロキサン」を「アルコキシで変性されたポリシロキサン」と訂正する。
（５）段落【０００８】、【０００９】、【００１５】の、「メトキシで変性されたシランまたはポリシロキサン」を「メトキシで変性されたポリシロキサン」と訂正する。
（６）段落【００１３】の、「本発明の、アルコキシで変性された、シランとポリシロキサンは、考えられるシランまたはポリシロキサンの任意の混合物とすることができる」を、「本発明の、アルコキシで変性されたポリシロキサンは、考えられるポリシロキサンの任意の混合物とすることができる」と訂正する。
（７）段落【００１４】の、「アルコキシで変性されたこれらのシランおよびポリシロキサン」を、「アルコキシで変性されたこれらのポリシロキサン」と訂正する。
（８）段落【００１０】の、「本発明の範囲内に入るアルコキシで変性されたシランは次の一般式で表わされるものである。」との記載、及び、段落【００１１】の記載全体を削除する。
（９）【００１２】の「、またはアミノプロピルトリメトキシシランのような化合物」との記載を削除する。
　
　２．訂正の目的・範囲の適否、拡張・変更の有無
　訂正事項（１）〜（３）は、特許請求の範囲の記載の減縮を目的とするものであり、訂正事項（４）〜（８）は、訂正事項（１）の訂正に伴って、明細書の記載が明りょうでなくなることの釈明を目的とするものであり、訂正事項（９）は、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項（１）〜（９）は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　したがって、本件訂正は、平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、および同条第２項に規定する要件に適合する。
　
　３．独立特許要件の判断
　（１）訂正後の発明
　訂正明細書の請求項１〜５に係る発明は、特許請求の範囲の請求項１〜５に記載されたとおりのものと認める。
　（２）特許異議の申立て、及び取消理由の概要
　特許異議申立人の主張の概要は、訂正前の請求項１、５に記載された成分（ａ）は、式：Ｍ’ＤｘＭ’で表わされるが、このｘが何を意味しているのか不明であり、また、該式の定義からみて、これがアルコキシ変性シランでは有り得ないのに、アルコキシ変性シランであってもよいことになっているから、訂正前の請求項１、５に係る特許は、特許法第３６条第４項、第５項および第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、また、請求項２〜４は、請求項１を引用しているから、訂正前の請求項２〜４に係る特許も、同様の理由により、特許法第３６条第４項、第５項および第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであるというものである。
　当審が通知した取消理由の概要は、上記ｘが何を示すか不明であり、また、「アルコキシ変性シラン」がいかなる化合物か不明であるから、訂正前の請求項１〜５に係る特許は、特許法第３６条第４項、第５項および第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであるというものである。
　（３）判断
　本件訂正により、成分（ａ）がアルコキシ変性シランである場合は、請求項の記載から削除されたので、この点に関する記載不備は存在しないものとなった。
　また、式：Ｍ’ＤｘＭ’のｘが、Ｄ単位の繰り返し数を示すことは、技術常識から明らかであり、ｘの値は、式：Ｍ’ＤｘＭ’をポリシロキサンと称しうる値と解釈できるから、ｘが不明瞭であるとは認められない。
　（４）むすび
　したがって、訂正後の請求項１〜５に係る発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるから、本件訂正は、平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第３項に規定する要件に適合する。
　
　４．むすび
　以上のとおりであるから、本件訂正は平成６年法律第１１６号の附則第６条第１項により、なお従前の例によるとされる訂正の要件に適合する。
　よって、当該訂正を認める。
　
　［３］特許異議の申立てについての判断
　
　本件の請求項１〜５に係る発明は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜５に記載されたとおりのものと認める。
　そして、特許異議申立人の主張の概要は、上記［２］３．（２）に示したとおりであり、この特許異議申立人の主張は、上記［２］３．（３）に示した理由により、採用することができない。
　
　［４］むすび
　
　したがって、特許異議の申立ての理由および証拠によっては、本件発明の特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年７月１９日（２０００．７．１９）
【訂正の要旨】
（１）請求項１、５の「アルコキシ変性ポリシロキサン又はシラン」なる記載（（ａ）の末尾参照）を、「アルコキシ変性ポリシロキサン」と訂正する。
（２）請求項２の「メトキシ変性ポリシロキサン又はシラン」を「メトキシ変性ポリシロキサン」と訂正する。
（３）請求項３の「アルコキシ変性ポリシロキサン又はシラン」を「アルコキシ変性ポリシロキサン」と訂正する。
（４）段落【０００６】、【０００７】、【０００８】、【００１０】、【００１４】、【００２４】の、「アルコキシで変性されたシランまたはポリシロキサン」を「アルコキシで変性されたポリシロキサン」と訂正する。
（５）段落【０００８】、【０００９】、【００１５】の、「メトキシで変性されたシランまたはポリシロキサン」を「メトキシで変性されたポリシロキサン」と訂正する。
（６）段落【００１３】の、「本発明の、アルコキシで変性された、シランとポリシロキサンは、考えられるシランまたはポリシロキサンの任意の混合物とすることができる」を、「本発明の、アルコキシで変性されたポリシロキサンは、考えられるポリシロキサンの任意の混合物とすることができる」と訂正する。
（７）段落【００１４】の、「アルコキシで変性されたこれらのシランおよびポリシロキサン」を、「アルコキシで変性されたこれらのポリシロキサン」と訂正する。
（８）段落【００１０】の、「本発明の範囲内に入るアルコキシで変性されたシランは次の一般式で表わされるものである。」との記載、及び、段落【００１１】の記載全体を削除する。
（９）【００１２】の「、またはアミノプロピルトリメトキシシランのような化合物」との記載を削除する。
　訂正事項（１）〜（３）は、特許請求の範囲の記載の減縮を目的とするものであり、訂正事項（４）〜（８）は、訂正事項（１）の訂正に伴って、明細書の記載が明りょうでなくなることの釈明を目的とするものであり、訂正事項（９）は、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
（５４）【発明の名称】
固体状シリコーン添加剤系
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　下記成分：
　（ａ）次式：
　　　　　　　Ｍ′ＤｘＭ′
（式中、Ｄは式Ｒ２ＳｉＯ２／２（ただし、Ｒは水素、ハロゲン、アルキル、アルコキシ、アミノ及びアミノアルキルからなる群から選択される）を有するものであり、Ｍ′は式Ｒ３ＳｉＯ１／２（ただし、Ｍ′のＲは、Ｒの少なくとも１つがアルコキシであることを条件として、各々独立に水素、ハロゲン、アルキル、アルコキシ及びアミノからなる群から選択される）を有するものである）のアルコキシ変性ポリシロキサン、
　（ｂ）水、及び
　（ｃ）次式：
　【化１】
（式中、Ｒ１及びＲ２は炭素数１〜８の一価炭化水素基であり、ｔは０〜３の数であり、Ｚはアルキル、アルケニル、アリール及び
　【化２】
（式中、Ｒ５は炭素数２〜１２の二価炭化水素基であり、Ｇはスチリル、ビニル、アリル、クロロアリル、シクロヘキセニル、炭素数１〜８の一価炭化水素基、及び
　【化３】
（Ｒ３は炭素数１〜８の一価炭化水素基であり、Ｒ４は炭素数１〜８の一価炭化水素基であり、Ｒ５は上記で定義した通りであり、ｂは０〜３の数である）からなる群から選択される）からなる群から選択される）の接着促進剤
を含んでなるシリコーン組成物であって、当該シリコーンが固体である組成物。
　【請求項２】　メトキシ変性ポリシロキサンと水を実質的に等量含んでいる、請求項１記載のシリコーン組成物。
　【請求項３】　成分（ａ）のアルコキシ変性ポリシロキサンとは異なる第二のシリコーン流体（ｄ）をさらに含んでなる、請求項１記載のシリコーン組成物。
　【請求項４】　さらに充填剤（ｅ）を含んでなる、請求項１記載のシリコーン組成物。
　【請求項５】　固体シリコーン添加剤組成物の製造方法であって、
　（ａ）次式：
　　　　　　　Ｍ′ＤｘＭ′
（式中、Ｄは式Ｒ２ＳｉＯ２／２（ただし、Ｒは水素、ハロゲン、アルキル、アルコキシ、アミノ及びアミノアルキルからなる群から選択される）を有するものであり、Ｍ′は式Ｒ３ＳｉＯ１／２（ただし、Ｍ′のＲは、Ｒの少なくとも１つがアルコキシであることを条件として、各々独立に水素、ハロゲン、アルキル、アルコキシ及びアミノからなる群から選択される）を有するものである）のアルコキシ変性ポリシロキサンと
　（ｂ）水とを、
　（ｃ）次式：
　【化４】
（式中、Ｒ１及びＲ２は炭素数１〜８の一価炭化水素基であり、ｔは０〜３の数であり、Ｚはアルキル、アルケニル、アリール及び
　【化５】
（式中、Ｒ５は炭素数２〜１２の二価炭化水素基であり、Ｇはスチリル、ビニル、アリル、クロロアリル、シクロヘキセニル、炭素数１〜８の一価炭化水素基、及び
　【化６】
（Ｒ３は炭素数１〜８の一価炭化水素基であり、Ｒ４は炭素数１〜８の一価炭化水素基であり、Ｒ５は上記で定義した通りであり、ｂは０〜３の数である）からなる群から選択される）からなる群から選択される）の接着促進剤の存在下で反応させ、該反応生成物を放置して固体を形成させることを含んでなる方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、固体またはクリームの形態にある新規なシリコーン添加剤系に係る。特に本発明は、この新規なシリコーン添加剤組成物を各種の熱可塑性材料および充填材に添加する技術に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　シリコーン組成物を充填材および熱可塑性材料に添加すると多くの重要な物理的および化学的性質を有する有用なブレンドが得られるということは以前から知られている。しかし、シリコーン組成物は液体の形態で熱可塑性材料および／または充填材に添加されるのでペースト状の組成物が形成されるのが常である。このようなペースト状の組成物は現在の加工処理装置では扱い難い。現在の装置は完全に固体の系を取扱うのに適している。したがって、固体であるかまたは充填材に添加したときに固体を形成し、そのため熱可塑性樹脂および／または充填材に添加するのが容易であって、しかも得られる組成物に優れた物理的および化学的性質を付与することになるシリコーン添加剤組成物が開発できれば、業界の技術水準は大きく前進することになろう。
　【０００３】
　アルコキシ官能基でシランを変性することが先行文献に開示されている。たとえば、サトレガー（Ｓａｔｔｌｅｇｇｅｒ）らの米国特許第４，４３４，２８３号を参照されたい。この特許には、約５００〜２，０００，０００ｃＰの粘度のα，ω‐ジヒドロキシオルガノポリシロキサン、架橋剤、強化用充填材、および、少なくとも３個のアルコキシ基を含有するケイ素化合物０．１〜１０重量％からなり、水の存在下で架橋する成形用組成物が開示されている。
　【０００４】
　また、粘着性のアルコキシ官能性一液型ＲＴＶ組成物に接着促進剤を添加することも業界で公知である。たとえば、ルーカス（Ｌｕｃａｓ）らの米国特許第４，４８３，９７３号およびサープレナント（Ｓｕｒｐｒｅｎａｎｔ）の米国特許第４，４６１，８６７号を参照されたい。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかし、先行文献はいずれも、固体であるかまたは充填剤（ｆｉｌｌｅｒ）に添加されたときに固体を形成し、したがって熱可塑性樹脂用の添加剤（ａｄｄｉｔｉｖｅ）として極めて有用なシリコーン組成物の製造を教示も示唆もしていない。
　【０００６】
　【課題を解決するための手段】
　アルコキシで変性されたポリシロキサンを接着促進剤の存在下で水と反応させることによって、取扱いが簡単であり、熱可塑性材料および充填剤に添加されたときに優れた物理的および化学的性質を提供する新規な固体シリコーン組成物が得られることが判明した。
　【０００７】
　したがって、本発明は、
（ａ）アルコキシで変性されたポリシロキサン、
（ｂ）水、および
（ｃ）接着促進剤
から誘導される新規なシリコーン組成物を提供する。
　【０００８】
　また、本発明に従って、アルコキシで変性されたポリシロキサンを接着促進剤の存在下で水と反応させることからなる、シリコーン組成物を製造するための新規な方法も提供される。
　さらにまた本発明によると、（Ａ）（ａ）メトキシで変性されたポリシロキサン、（ｂ）水、および（ｃ）接着促進剤からなるシリコーン組成物と、（Ｂ）充填剤とからなる新規な固体状充填剤も提供される。
　【０００９】
　さらに、本発明により、（ｉ）熱可塑性樹脂と、（ｉｉ）（Ａ）（ａ）メトキシで変性されたポリシロキサン、（ｂ）水および（ｃ）接着促進剤からなるシリコーン組成物、ならびに任意成分としての（Ｂ）充填剤とからなる新規な熱可塑性樹脂組成物が提供される。
　【００１０】
　【実施例】
　本発明は、熱可塑性樹脂に直接添加することができるか、または充填剤に添加して新規な充填材料添加剤（これは熱可塑性樹脂に添加することができる）を形成することができる新規なシリコーン組成物を提供する。
　本発明の新規なシリコーン添加剤系の成分（ａ）はアルコキシで変性されたポリシロキサンからなる。
　【００１２】
　本発明のアルコキシで変性されたポリシロキサンは式Ｍ′ＤｘＭ′で表わすことができる。ただし、Ｍ′は三官能性のシロキシ基であり、その官能基はアルキル、ビニル、フェノール、水素、ヒドロキシルまたはエポキシであり（ただし、Ｍ′単位のこれらの官能基のうち少なくともひとつはアルコキシである）、ＤはＲ２ＳｉＯ２／２単位を表わし、Ｒは水素、ハロゲン、アルキル、アルコキシ、アミノまたはアミノアルキルである。Ｍ′のアルコキシ末端基はメトキシが好ましい。例を挙げると、これらのポリシロキサンは、末端がメトキシで停止したジメチルポリシロキサンのような化合物、末端がメトキシで停止したアミノエチルアミノプロピルポリシロキサンのような化合物とすることができる。
　【００１３】
　本発明の、アルコキシで変性されたポリシロキサンは、考えられるポリシロキサンの任意の混合物とすることができる。したがって、特に有用なアルコキシで変性された成分は、末端がメトキシで停止したジメチルポリシロキサンと末端がメトキシで停止したアミノエチルアミノプロピルポリシロキサンとの重量比７５／２５の混合物である。
　【００１４】
　アルコキシで変性されたこれらのポリシロキサンは、当業者に公知の手順に従って製造することができるか、あるいは市販されている。
　本発明の組成物は、このシリコーン組成物の総重量に対して約１５〜約７５重量％の範囲の量のアルコキシで変性されたポリシロキサンを含んでいるのが好ましい。最も好ましいのは約４０〜約６０重量％の範囲の量である。
　【００１５】
　本発明の成分（ｂ）は水である。この水は蒸留水でもそうでなくてもよく、通常は本発明のシリコーン組成物の総重量に対して約１０〜約７５重量％の範囲の量で存在する。好ましい具体例では、本発明の組成物中に、水とメトキシで変性されたポリシロキサンとをほぼ等量で使用する。
　本発明の成分（ｃ）は接着促進剤からなる。これらは当業者に公知であり、広く特許文献に記載されている。
　【００１６】
　本発明で使用するのに適した接着促進剤は、一般に、次式のものである。
　【００１７】
　【化２】
　【００１８】
　ここで、Ｒ１とＲ２はＣ１−８で一価の炭化水素基であり、ｔは０から３まで変化し、Ｚは飽和、不飽和または芳香族の炭化水素残基であって、アミノ、エーテル、エポキシ、イソシアナト、シアノ、アクリルオキシおよびアシルオキシならびにこれらの任意の組合せより成る群の中から選択される基によってさらに官能化されていてもよい。
　【００１９】
　好ましい態様の接着促進剤はイソシアナトで官能化されており、次の一般式をもっている。
　【００２０】
　【化３】
　【００２１】
、アリル、クロロアリル、またはシクロヘキセニルの中から選択され、Ｒ３とＲ４はＣ１−８で一価の炭化水素基またはシアノアルキルであり、Ｒ５はアルキレンアリーレン、アルキレン、シクロアルキレンおよびハロ置換された二価の炭化水素基の中から選択されたＣ２−１２で二価の炭化水素基であり、ｂは０から３まで変化する。
　【００２２】
　このような化合物に関するこれ以上の情報については、ベアズ（Ｂｅｅｒｓ）の米国特許第４，１００，１２９号およびバージャー（Ｂｅｒｇｅｒ）の米国特許第３，８２１，２１８号の開示を参照されたい。
　適切な接着促進剤としては、
　１，３，５‐トリストリメトキシシリルプロピルイソシアヌレートおよびビス‐１，３‐トリメトキシシリルプロピルイソシアヌレートがあるがこれらに限定されることはない。他の特定化合物は
　１，３，５‐トリスメトキシシリルプロピルイソシアヌレート、
　１，３，５‐トリストリメトキシシリルエチルイソシアヌレート、
　１，３，５‐トリスメチルジメトキシシリルプロピルイソシアヌレートおよび
　１，３，５‐トリスメチルジエトキシシリルプロピルイソシアヌレートである。
　【００２３】
　本発明の実施の際に有用なその他の接着促進剤は、
　３‐（２‐アミノエチルアミノ）プロピルトリメトキシシラン、
　γ‐アミノプロピルトリエトキシシラン、
　γ‐アミノプロピルトリメトキシシラン、
　γ‐グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、
　γ‐グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、
　β‐グリシドキシエチルトリメトキシシラン、
　β‐（３，４‐エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、　ビニルトリメトキシシラン、
　γ‐シアノプロピルトリメトキシシラン、
　γ‐メタクリルオキシプロピルトリメトキシシランなどである。
　【００２４】
　この接着促進剤は、本発明のシリコーン組成物の総重量を基準にして約１０〜約７５重量％の範囲の量でシリコーン組成物に添加する。好ましい量は約４０〜約６０の範囲である。
　さらに、本発明の組成物には、アルコキシで変性されたポリシロキサン、水および接着促進剤に加えて、他のシリコーン成分（ｄ）を添加することも考えられる。
　【００２５】
　成分（ｄ）として特に有用なのはシラノールで連鎖が停止したポリジオルガノシロキサン、たとえば次の一般式のものである。
　【００２６】
　【化４】
　【００２７】
　ここで、Ｒ６とＲ７は各々炭素原子約２０個まで、好ましくは約８個までの有機残基であり、ヒドロカルビル、ハロヒドロカルビルおよびシアノ低級アルキルの中から選択され、ｎは通常約２０から約１５，０００まで、好ましくは１００から３，０００まで、さらに好ましくは３００から１，５００までで変化する数である。
　【００２８】
　シラノールで連鎖が停止したポリジオルガノシロキサンは業界でよく知られており、ベアズ（Ｂｅｅｒｓ）の米国特許第３，３８２，２０５号に記載されているような公知の方法によって製造でき、Ｒ６基とＲ７基が異なっている組成物を包含する。たとえば、Ｒ６基はメチルであることができ、一方Ｒ７基はフェニルおよび／またはβ‐シアノエチルおよび／またはトリフルオロプロピルであることができる。さらに、本発明で有用なシラノールで連鎖停止したポリジオルガノシロキサンの定義の範囲内には、ジメチルシロキサン単位、ジフェニルシロキサン単位およびメチルフェニルシロキサン単位を含みシラノールで連鎖が停止したコポリマー、または、たとえばジメチルシロキサン単位、メチルフェニルシロキサン単位およびメチルビニルシロキサン単位を含むコポリマーのように各種タイプのジオルガノシロキサン単位のコポリマーがある。このシラノールで連鎖が停止したポリジオルガノシロキサンのＲ６基およびＲ７基の少なくとも５０％はアルキル基、たとえばメチル基であるのが好ましい。
　【００２９】
　さらにまた、シラノールで連鎖が停止したさまざまなポリジオルガノシロキサンの混合物も、シラノールで連鎖停止したポリジオルガノシロキサン成分（ｄ）として使用することが考えられる。
　本発明の実施の際に使用するシラノールで連鎖停止したポリジオルガノシロキサンは、ｎの値およびＲ６基とＲ７基で表わされる特定の有機残基に応じて、低粘度の薄い流体から粘稠なガムまで変化する。
　【００３０】
　したがって、シラノールで連鎖が停止したポリジオルガノシロキサンの粘度は広い範囲、たとえば２５℃で約２０から約１，０００，０００ｃｐｓの範囲内で変化することができる。２５℃で約１，０００〜約２００，０００ｃｐｓの範囲が好ましく、２５℃で約２，０００〜約６０，０００ｃｐｓの範囲が特に好ましい。
　【００３１】
　さらに、成分（ｄ）が１種以上の他のシリコーン流体を含むことも考えられる。これらは当業者によく知られている。
　例示すると、次の一般式のものを挙げることができる。
　　　　　　　　　　　　　　　ＭＤｘＭ′
ここで、Ｍはトリアルキルシロキシ基であり、Ｄはジアルキルシロキシ基であり、Ｍ′はアルキル、ビニル、フェノールまたはエポキシの官能基を有する三官能性のシロキシ基を表わし、ｘは１より大きい整数である。
　【００３２】
　本発明のシリコーンは、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）ならびに任意成分の（ｄ）を一緒に混合し、その混合物が固化するかまたはクリーム状の液体になるまで室温に放置することによって製造するのが便利である。また、混合物を加熱して反応を促進することもできる。
　あるいは、反応混合物に充填剤を添加してもよい。これらの充填剤としては強化用または増量用で無機または有機の充填剤がある。通常は充填剤と固体状シリコーンの合計重量を基準にして約１〜約９９重量％の範囲の量で添加すればよい。好ましくは、約５０〜約９９重量％の範囲の量で添加する。
　【００３３】
　本発明の実施の際に有用な充填剤は当業者には周知である。典型的には、たとえば硫酸バリウム、二酸化チタン、ケイ酸ジルコニウム、シリカエーロゲル、酸化鉄、ケイ藻土、ヒュームドシリカ、カーボンブラック、沈降シリカ、ガラス繊維、ポリ塩化ビニル、石英粉末、炭酸カルシウム、ゼオライト、タルク、雲母、粉末プラスチック、白亜、これらの混合物などからなることができる。明らかに充填剤の量は目的とする用途に従って広い範囲で変化させることができる。
　【００３４】
　さらに本発明では、充填剤を各種試薬で処理してもよいと考えられる。処理剤の例としては、ルーカス（Ｌｕｃａｓ）の米国特許第２，９３８，００９号に開示されているようなシクロポリシロキサン、およびスミス（Ｓｍｉｔｈ）の米国特許第３，６３５，７４３号に開示されているようなシラザン、またはその両者がある。存在するシクロポリシロキサンは、たとえば、充填剤の約１５〜約２０重量％の量で存在するシクロテトラメチルシロキサンでもよい。
　【００３５】
　本発明のその他の態様では、シリコーン添加剤組成物を調製した後直接充填剤と混合することもできると考えられる。
　さらにまた、本発明では、固体状の充填剤／シリコーン添加剤系を広範囲の熱可塑性樹脂に添加することも考えられる。この熱可塑性樹脂としては、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエステル、ポリエーテルイミドエステル、ポリオレフィン、ポリフェニレンエーテル、ポリスチレン、これらの混合物などがあるがこれらに限られることはない。これらの熱可塑性材料は当業者には周知であり、広く特許文献に記載されており、市販もされている。たとえば、米国特許第２，４６５，３１９号、第２，９０１，４６６号、第３，０４７，５３９号、第３，３０６，８７４号、第３，３０６，８７５号、第３，０２３，１９２号、第４，５５６，６８８号、第４，５５６，７０５号および第３，１６１，６１５号を参照されたい。
　【００３６】
　特に適切な組合せは、約８０〜９９重量％の硫酸バリウムを含む添加剤系約３０〜約９９重量部と、ポリ（１，４‐ブチレンテレフタレート）のようなポリエステル約１〜約７０重量部である。
　また、本発明のシリコーン組成物は充填剤を使用することなく直接熱可塑性樹脂に添加することもできると考えられる。すなわち、便利なことに、たとえば、約１０〜３０重量部の固体状シリコーン組成物を約７０〜９０重量部のポリ（ビスフェノールＡ）カーボネートのような熱可塑性樹脂に直接添加することができる。
　【００３７】
　本発明のシリコーン組成物は、その約５〜約２０重量部を、充填剤含有率の高い熱可塑性材料に添加すると改良された性質を提供する
　以下の実施例で本発明を例示する。これらの実施例はいかなる意味でも特許請求の範囲を限定するものと解してはならない。
　　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１
　末端がメトキシで停止したアミノエチルアミノプロピルポリシロキサンと末端がメトキシで停止したメチルシロキサン樹脂の２５／７５混合物６４．７ｇ、１，３，５‐トリス（トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート４６．５ｇ、および水６２．４ｇを、クリーム状であんず色の均質な液体が生成するまで、室温で混合することによってベースポリマーを調製した。この液体は１０分以内に粘稠になり始めた。この物質を一晩放置したところ固化した。固体物質を収集し、粉砕し、風乾した。最終的に固体粉砕生成物が１２０．５ｇ得られた。
　【００３８】
　　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー６０ｇにポリジメチルシラノール４０ｇを添加した。混合物を静置したところ固化してゴム状の固体が生成した。
　　　　　　　　　　　　　　　　
実施例３
　１，３，５‐トリス（トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート３１．５ｇ、末端がメトキシで停止したアミノエチルアミノプロピルポリシロキサンと末端がメトキシで停止したメチルシロキサン樹脂の２５／７５混合物２９．５ｇ、水３０ｇ、および、ＭＱ樹脂約６６％と２００，０００〜９００，０００ｃｐｓの粘度を有するシラノールで停止したジメチルポリシロキサン３４％の混合物５８．９ｇを室温で混合した。この混合物を静置したところゴムになった。
　【００３９】
　　　　　　　　　　　　　　　　
実施例４
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー３００ｇを、ビスカシル（Ｖｉｓｃａｓｉｌ）（登録商標）１０Ｍという末端がトリメチルシロキシで停止したポリジメチルシロキサン２００ｇと混合した。混合物を静置したところ固化してワックスとなった。
　【００４０】
　　　　　　　　　　　　　　　　
実施例５
　実施例１の手順に従って調製したべースポリマー７５ｇを、ジメチルポリシロキサン５０ｇと混合した。静置したところワックス状の固体が生成した。
　　　　　　　　　　　　　　　　
実施例６
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー９０ｇを、ジメチルポリシロキサン３０ｇと混合した。静置したところワックス状の固体が生成した。
　【００４１】
　　　　　　　　　　　　　　　　
実施例７
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー１５０ｇを、ジメチルメチル‐２‐（７‐オキサビシクロ（４．１．０）ヘプト‐３‐イル）エチルシロキサン５０ｇと混合した。静置したところ固体が生成した。
　　　　　　　　　　　　　　　　
実施例８
　ジメチルポリシロキサン８０ｇ、１，３，５‐トリス（トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート４０．２ｇ、末端がメトキシで停止したアミノエチルアミノプロピルポリシロキサンと末端がメトキシで停止したメチルシロキサン樹脂の２５／７５混合物８０．４ｇ、および、水４０．２ｇを混合した。この物質を静置したところ固化せず、粘稠で安定なクリームを形成した。
　【００４２】
　　　　　　　　　　　　　　　　
実施例９
　１，３，５‐トリス（トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート６．５ｇ、末端がメトキシで停止したアミノエチルアミノプロピルポリシロキサンと末端がメトキシで停止したメチルシロキサン樹脂の２５／７５混合物６．５ｇ、および硫酸バリウム６５ｇを一緒に混合してペーストを形成した。このペーストに水６．５ｇを加えた。ペースト中に水を混合して均質なコンシステンシーを形成するのは困難であった。これを静置したところ硫酸バリウム７６．９重量％を有する固体７９ｇが生成した。
　【００４３】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１０
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマーに硫酸バリウム１０６．８ｇを添加した。混合物をペーストが生成するまで攪拌した。静置すると、このペーストは固化して硫酸バリウムを７３重量％有する固体１３８．３ｇが生成した。
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１１
　末端がメトキシで停止したアミノエチルアミノプロピルポリシロキサンと末端がメトキシで停止したメチルシロキサン樹脂の２５／７５混合物５１０ｇを硫酸バリウム４５８５．４ｇ中に混合して、固化するように見えたパテが生成した。１０日間静置するとシリコーン流体が生成物から浸出した。
　【００４４】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１２
　末端がメトキシで停止したアミノエチルアミノプロピルポリシロキサンと末端がメトキシで停止したメチルシロキサン樹脂の２５／７５混合物１．５ｇを硫酸バリウム２６．５ｇと混合した。この混合物は固体のままであった。この物質を１４０℃のオーブン中で３時間加熱した。なんの変化も認められなかった。
　【００４５】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１３
　末端がメトキシで停止したアミノエチルアミノプロピルポリシロキサンと末端がメトキシで停止したメチルシロキサン樹脂の２５／７５混合物１０ｇ、１，３，５‐トリス（トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート９．７ｇ、水１０．３ｇ、およびポリジメチルシラノール２０．４ｇを混合した。この混合物３３．５ｇを硫酸バリウム１３１．４ｇに加えた。この物質は静置すると固化し、硫酸バリウムを８０重量％有する生成物１５５．８ｇを収集した。
　【００４６】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１４
　実施例３の液体混合物３１．７ｇを硫酸バリウム１０４．９ｇに加え、パン生地のコンシステンシーになるまで手で混合した。この物質は静置すると固化し、硫酸バリウムを７６．８重量％有する生成物１２５．４ｇを収集した。
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１５
　実施例４の液体混合物３９４．５ｇを硫酸ナトリウム３９４．５ｇと混合した。この物質は静置すると固化して硫酸ナトリウム５０重量％に当たるワックス様コンシステンシーになった。
　【００４７】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１６
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー１１４．９ｇを二酸化チタン４６０ｇと混合した。この混合物は静置すると固化して二酸化チタンが８０重量％の生成物になった。
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１７
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー４００．７ｇに二酸化チタン４００．３ｇを漸増的に添加した。この混合物を静置すると固化して二酸化チタンが５０重量％の生成物となった。
　【００４８】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１８
　実施例２の液体混合物１２５ｇを二酸化チタン５００ｇと混合した。これは静置すると固体となった。この生成物は二酸化チタンが８０重量％であった。
　　　　　　　　　　　　　　　　
実施例１９
　実施例２の液体混合物１２５ｇを二酸化チタン１２５ｇと混合した。これは静置すると固体を形成した。この生成物は二酸化チタンが５０重量％であった。
　【００４９】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２０
　実施例８の液体混合物７．３ｇを二酸化チタン６８ｇと混合した。この混合物は静置すると固体を形成した。これは二酸化チタンを９０重量％含んでいた。
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２１
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー１０９ｇをゼオライト４３４．５ｇと混合した。静置するとゼオライト８０重量％有する固体が生成した。
　【００５０】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２２
　実施例７の液体混合物１７０ｇをゼオライト３６０．７ｇと混合し、静置したところ固体が生成した。この固体生成物はゼオライトが６８重量％であった。
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２３
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー７１２ｇをミネックス（Ｍｉｎｅｘ）（登録商標）という市販のシリケート充填材と混合し、静置して固化させた。この固体は充填材が９０重量％であった。
　【００５１】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２４
　実施例７の液体混合物７４２ｇをミネックス（Ｍｉｎｅｘ）（登録商標）６６８０ｇと混合した。この混合物は静置すると固化して、充填材が９０重量％の固体が生成した。
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２５
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー９００ｇをジメチル，メチル‐２‐（７‐オキサビシクロ（４．１．０）ヘプト‐３‐イル）エチルシロキサン６００ｇと混合した。次にこの混合物１１５９ｇを硫酸バリウム４６３４ｇに加え、静置したところ固化した。この固体の生成物は硫酸バリウムが８０重量％であった。
　【００５２】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２６
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー７５０ｇをジメチル，メチル‐２‐（７‐オキサビシクロ（４．１．０）ヘプト‐３‐イル）エチルシロキサン５００ｇと混合した。この混合物１００ｇを硫酸バリウム４０００ｇと混合した。静置すると、硫酸バリウムが８０重量％の固体生成物が生成した。
　【００５３】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２７
　実施例１の手順に従って調製したベースポリマー７２３ｇを炭酸カルシウム６５０５ｇと混合した。静置すると、炭酸カルシウムが９０重量％の固体生成物が生成した。
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２８
　実施例７の液体混合物７７２ｇを炭酸カルシウム６９４０ｇと混合したところ、静置後固体生成物が生成した。この固体は炭酸カルシウムが９０重量％であった。
　【００５４】
　　　　　　　　　　　　　　　
実施例２９
　下記表Ａに基づいて、実施例１〜８の一般手順に従って別のシリコーン組成物を調製した。組成に関するデータはすべて重量部で表わす。
　ａ＝ＳＦ１７０６。ゼネラル・エレクトリック社（Ｇｅｎｅｒａｌ　Ｅｌｅｃｔｒｉｃ　Ｃｏｍｐａｎｙ）。末端がメトキシで停止したアミノエチルアミノプロピルポリシロキサンと末端がメトキシで停止したメチルシロキサン樹脂との２５／７５混合物。
　ｂ＝１，３，５‐トリス（トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート。
Ａ＝１時間以内で増粘、固体。
Ｂ＝ペースト状液体のまま。
Ｃ＝ゴム質、粘着性。
Ｄ＝固体のワックス。
　【００５５】
　上で引用した特許はすべて援用する。
　上記の詳細な説明に鑑みて、本発明の多くの変形自体が当業者に示唆されている。たとえば、追加のシリコーン流体（ｄ）としてシラノール流体を使用する代わりに、ビニル、フェニルまたはエポキシ官能性のシリコーン流体を使用することができる。さらに、本発明の範囲から逸脱することなく、無機の充填剤と同様にして有機の充填剤を使用することができる。そのような自明の修正はすべて特許請求の範囲の充分に意図された範囲内に入る。