【事件の表示】
　特許第２８６１０４５号「有機物含有水の処理方法」の請求項１ないし２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８６１０４５号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第２８６１０４５号は、平成１年５月１５日に出願し、平成１０年１２月１１日に設定登録され、平成１１年２月２４日に特許公報に掲載されたところ、同年８月２３日に田村秀夫から特許異議の申立を受けたものであって、その後平成１１年１１月２日付で取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年１月１４日に訂正請求がなされたものである。
２．設定登録時の本件発明
　設定登録時の本件発明は、本件特許公報に掲載されたとおりの次のものである。
［請求項１］生物処理及びオゾン酸化処理のうちのいずれか一方よりなる第１処理工程（i）と、他方よりなる第２処理工程（ii）とによって、有機物を含有する原水を処理する方法において、
該工程（ii）からの処理水の一部を該工程(i）に戻すことを特徴とする有機物含有水の処理方法。
［請求項２］オゾン酸化処理を行った後生物処理を行うことによって、有機物を含有する原水を処理する方法において、
このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行うことを特徴とする有機物含有水の処理方法。
３．特許異議申立人の主張
　特許異議申立人田村秀夫は、甲第１〜２号証を提出して次のような主旨の主張をしている。
　「本件請求項１および２に係る発明は、本件特許の出願前に頒布された刊行物である甲第１号証または甲第２号証に記載された発明であるか、もしくは、甲第１号証および甲第２号証の記載に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項第３号に該当するか、もしくは、同条第２項の規定により特許を受けることができないものである。」
４．取消理由
　平成１１年１１月２日付取消理由通知における理由は、特許異議申立人の上記主張と同趣旨のものである。
５．訂正の要旨
　平成１２年１月１４日付訂正請求における訂正の要旨は次のとおりである。
（イ）特許請求の範囲の請求項１の「生物処理及びオゾン酸化処理のうちのいずれか一方よりなる第１処理工程（i）と、他方よりなる第２処理工程（ii）とによって、有機物を含有する原水を処理する方法において、該工程（ii）からの処理水の一部を該工程(i）に戻すことを特徴とする有機物含有水の処理方法。」を、「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において、該生物処理工程からの処理水の一部を該オゾン酸化処理工程に戻すことを特徴とする有機物含有水の処理方法。」と訂正する。
（ロ）特許請求の範囲の請求項２の「オゾン酸化処理を行った後生物処理を行うことによって、有機物を含有する原水を処理する方法において、このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行うことを特徴とする有機物含有水の処理方法。」を、「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において、このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行うことを特徴とする有機物含有水の処理方法。」と訂正する。
（ハ）本件明細書の第１頁１４〜１５行（本件特許公報第２欄１〜２行）の「特に有機物含有水の生物処理にあたり」を、「特に、河川水又はし尿の生物処理水の生物的処理にあたり」と訂正する。
（ニ）本件明細書の第４頁１４〜１５行（本件特許公報第３欄３２〜３３行）の「有機物をオゾン酸化処理及び生物処理で処理する方法において」を、「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理及び生物処理で処理する方法において」と訂正する。
（ホ）平成１０年８月２４日付手続補正書の第２頁６〜９行（本件特許公報第３欄３７〜４２行）の「請求項１の有機物含有水の処理方法は、生物処理及びオゾン酸化処理のうちのいずれか一方よりなる第１処理工程（i）と、他方よりなる第２処理工程（ii）とによって、有機物を含有する原水を処理する方法において、該工程（ii）からの処理水の一部を該工程(i）に戻すことを特徴とする。」を、「請求項１の有機物含有水の処理方法は、河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において、該生物処理工程からの処理水の一部を該オゾン処理工程に戻すことを特徴とする。」と訂正する。
（ヘ）平成１０年８月２４日付手続補正書の第２頁１０〜１３行（本件特許公報第３欄４３〜４７行）の「請求項２の有機物含有水の処理方法は、オゾン酸化処理を行った後生物処理を行うことによって、有機物を含有する原水を処理する方法において、このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行うことを特徴とする。」を、「請求項２の有機物含有水の処理方法は、河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において、このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行うことを特徴とする。」と訂正する。
（ト）平成１０年８月２４日付手続補正書の第２頁２２行、２３行及び２９行（本件特許公報第５欄４６行、４７〜４８行及び第８欄３４〜３５行）の「第３図（ａ）〜（ｅ）」を、「第３図（ａ）〜（ｃ）」と訂正する。
（チ）平成１０年８月２４日付手続補正書の第２頁２５〜２７行（本件特許公報第６欄６〜８行）の「第３図（ｅ）に示す方法はオゾン接触塔Ａ及び生物処理塔Ｂをこの順で２段ずつ設置した例であり、第２図に示す方法に対応する。」を、「第３図（ｃ）に示す方法はオゾン接触塔Ａ及び生物処理塔Ｂをこの順で２段ずつ設置した例であり、第２図に示す方法に対応する。」と訂正する。
（リ）本件明細書第１３頁６〜８行（本件特許公報第６欄４１〜４４行）の「廃水や上水等の各種有機物含有水の高度処理に応用できる。特に、し尿の着色した生物処理液や、汚濁河川水の高度処理に有効である。」を、「し尿の着色した生物処理液や、汚濁河川水の高度処理に有効に適用される。」と訂正する。
（ヌ）図面の第３図を添付のものに改める。
６．訂正の適否についての検討
６−１．訂正の目的
６−１−１．上記（イ）の訂正について
　上記（イ）の訂正は、（イ−１）「生物処理及びオゾン酸化処理のうちのいずれか一方よりなる第１処理工程（i）と、他方よりなる第２処理工程（ii）とによって、・・・該工程（ii）からの処理水の一部を該工程(i）に戻す・・・」を、「・・・オゾン酸化処理した後に生物処理する・・・該生物処理工程からの処理水の一部を該オゾン酸化処理工程に戻す・・・」と訂正して、第１処理工程（i）がオゾン酸化処理であり、第２処理工程（ii）が生物処理であり、工程（ii）すなわち生物処理工程からの処理水の一部を工程(i）すなわちオゾン酸化処理工程に戻すと限定し、また、（イ−２）「｛生物処理及びオゾン酸化処理のうちのいずれか一方よりなる第１処理工程（i）と、他方よりなる第２処理工程（ii）とによって、｝有機物を含有する原水を処理する方法において・・・」を、「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水を｛オゾン酸化処理した後に生物処理する｝有機物含有水の処理方法において・・・」と限定し、「有機物を含有する原水」を「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水」に限定したものである。
　したがって、上記（イ）の訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正である。
６−１−２．上記（ロ）の訂正について
　上記（ロ）の訂正によって、「オゾン酸化処理を行った後生物処理を行うことによって、有機物を含有する原水を処理する方法において・・・」を、「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において・・・」と限定している。
　したがって、上記（ロ）の訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正である。
６−１−３．上記（ハ）〜（ヌ）の訂正について
　上記（ハ）〜（ヌ）の訂正は、上記（イ）および（ロ）の訂正に伴い、本件明細書の発明の詳細な説明および図面の本件請求項１および２の発明に関連する記述を、訂正後の本件請求項１および２に合わせたものであるから、特許請求の範囲の減縮に伴って生じた明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正である。
６−２．新規事項の有無
６−２−１．上記（イ）および（ロ）の訂正について
　上記（イ）の訂正の内、上記（イ−１）の訂正は、本件明細書第７頁４行から第８頁３行（本件特許公報第４欄４５行から第５欄１３行）等に基づくものであり、また、上記（イ−２）の訂正および上記（ロ）の訂正については、本件明細書第１３頁４〜８行（本件特許公報第６欄４０〜４４行）の「このような本発明の方法は、有機物を酸化して生物処理させるフローに適用する方法であるから、廃水や上水などの各種有機物含有水の高度処理に応用できる。特に、し尿の着色した生物処理液や、汚濁河川水の高度処理に有効である。」の記載等に基づくものであるから、上記（イ）および（ロ）の訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものである。
６−２−２．上記（ハ）〜（ヌ）の訂正について
　上記（ハ）〜（ヌ）の訂正は、上記（イ）および（ロ）の訂正に伴い、本件明細書の発明の詳細な説明および図面の本件請求項１および２の発明に関連する記載を、訂正後の本件請求項１および２に合わせるための訂正であるから、上記（イ）および（ロ）の訂正と同様に、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものである。
６−３．拡張・変更の存否
　特許異議申立人は、平成１２年３月２２日付回答書第２頁１５〜２３行において、「訂正請求書と同日に提出された特許異議意見書において特許権者は、前記の削除した部分に相当する第１処理工程（i）として生物処理工程を採用する方法においては、本件発明で期待される効果がない旨主張されているが、原明細書の特許請求の範囲で同等の効果を発現するとしていた部分であり、本来効果があると主張していた部分を分離・削除し、なおかつ、その操作方法では効果がない旨反論するようなことは、原明細書の特許請求の範囲に本来発明でない部分を包含していたことを自白するに等しいものであり、単なる特許請求の範囲の減縮や、不明瞭な記載の釈明に相当するものではなく、明らかな論旨のすり替えであるから、要旨変更であることは明確である。」と主張しているが、原水が生物易分解性有機物を大量に含む場合は、第１処理工程（i）として生物処理工程を採用する方が効率的であることは当然のことであり、また、原水が、生物難分解性有機物を主に含み、生物易分解性有機物を殆ど含まない場合は、第１処理工程（i）として生物処理工程を採用しても意味がないことは当然のことであるから、平成１２年１月１４日付特許異議意見書第４頁１５〜２２行等で特許権者がいう「生物難分解性有機物を多く含む河川水やし尿の生物処理水に対して、生物処理→オゾン酸化処理→生物処理→オゾン酸化処理の順で処理を行っても、第１回目の生物処理における処理効果が非常に低いものとなり、生物処理を２回繰り返すことによる生物処理効果の向上は図れない。一方、処理対象とする有機物含有水が、本件発明におけるような河川水やし尿の生物処理水ではなく、生物易分解性有機物を多く含むものである場合において、生物処理に先立ちオゾン酸化処理を行うと、生物易分解性有機物の分解にオゾンが消費されてしまい、生物難分解性の有機物を効率的に分解し得なくなる。」という主張は合理性のあるものである。
　そして、上記（イ）の訂正は、請求項１の（イ−２）「有機物を含有する原水」を「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水」に特定すると共に、（イ−１）第１処理工程（i）がオゾン酸化処理であり、第２処理工程が生物処理であり、工程（ii）すなわち生物処理工程からの処理水の一部を工程(i）すなわちオゾン酸化処理工程に戻すとして処理手順を規定したもので、また、上記（ロ）の訂正は、オゾン酸化処理を行った後生物処理を行うことによって、有機物を含有する原水を処理する方法（オゾン酸化処理をした後に生物処理する有機物含有水の処理方法）において、「有機物を含有する原水」を「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水」に特定したものであり、結局、上記（イ）および（ロ）の訂正は、本件請求項１および２に係る発明をより好ましい範囲に減縮したのであるから、これらの訂正は、実質上特許請求の範囲を拡張したり、変更するものではない。
　したがって、特許異議申立人の上記主張は理由にならない。
６−４．独立特許要件
　訂正後の本件請求項１および２に係る発明の独立特許要件について、上記取消理由すなわち特許異議申立人の主張する理由に沿って検討する。
　甲第１号証（特公昭５２−８６２６号公報）には、「有機物を含有する汚水を生物処理する第一工程と、この処理水をオゾンと接触させて処理する第二工程とからなる有機物を含有する汚水の処理法に於いて、第二工程で生成した泡沫液を第一工程に返送することを特徴とする汚水処理法。」（特許請求の範囲）が記載されており、また、その第３欄５〜２０行には、「・・・生物処理水は管４を通ってオゾン処理工程５に導入される。オゾン処理工程５に導入された生物処理水は、オゾン接触槽でオゾン発生装置から導入されたオゾンと接触する。オゾン処理工程５に導入される前の生物処理水中には、生物処理を受けていない生物処理可能な有機物と、生物処理されにくい汚泥代謝物や色素系物質等の有機物が含まれている。これらの有機物を含む生物処理水とオゾンとが接触することにより、生物処理されににくい有機物は、生物処理可能な有機物に変換される。この変換された有機物と生物処理水中に残存するもともと生物処理可能な有機物とは、生物処理水とオゾンとが接触することによって生じた泡沫中に濃縮される。本発明の処理法は、この泡沫中に生物処理可能な有機物が高濃度に濃縮されている場合に特に有効である。」と記載されているが、その方法は、（１）第一工程が生物処理工程であり、第二工程が、オゾン処理工程である点、および、（２）生物処理水とオゾンとが接触することによって生じた泡沫液を第一工程である生物処理工程に返送する点で、訂正後の本件請求項１および２に係る発明と相違しており、また、第一工程が生物処理工程であるから、生物難分解性有機物を多く含む河川水やし尿の生物処理水に対して処理を行っても、第１回目の生物処理における処理効果が非常に低いものになり、また、返送する液が、生物処理水とオゾンとが接触することによって生じた泡沫液であるから、泡沫中に生物処理可能な有機物が高濃度に濃縮されない場合には有効でないし、さらに、甲第１号証には、第一工程としてオゾン処理を行うことを示唆する記載はないから、甲第１号証の記載に基づいて、訂正後の本件請求項１に係る発明の「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において、該生物処理工程からの処理水の一部を該オゾン酸化処理工程に戻す」という構成、および、訂正後の本件請求項２に係る発明の「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において、このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行う」という構成が導かれるものではない。
　甲第２号証（特公昭５７−１９７１９号公報）には、「流入する汚水を活性汚泥と共に混合曝気して、活性汚泥と処理水とを分離する活性汚泥処理に際して生ずる余剰汚泥の処理方法であって、返送汚泥から一部分取した余剰汚泥を分解槽に送って、超音波による破壊、ホモジナイザーによる摩砕、ミキサーによる摩砕、高圧と瞬間的な減圧膨張による破壊及びオゾンガスによる酸化分解の少なくとも１種の手段で該余剰汚泥中の浮遊性物質を構成する微生物体細胞を破壊して有機溶液に変換する工程、及び得られた前記有機溶液を、該有機溶液を栄養源として摂取する活性汚泥を備えた消化槽に送って、好気性条件下で上記有機溶液の好気性消化を行う工程からなることを特徴とする余剰汚泥の処理方法。」（特許請求の範囲）が記載されているものの、それは、活性汚泥処理に際して生ずる余剰汚泥を、超音波による破壊や、ホモジナイザーによる摩砕や、ミキサーによる摩砕や、高圧と瞬間的な減圧膨張による破壊や、オゾンガスによる酸化分解で、該余剰汚泥中の浮遊性物質を構成する微生物体細胞を破壊して有機溶液に変換するするものであって、しかも、その第１図を見れば分かるように、消化槽９からの上澄水１０は、分解槽７に戻されるのではなく、活性汚泥処理の曝気槽２に戻されるのであるから、甲第２号証に記載された発明は、訂正後の本件請求項１および２に係る発明と本質的に相違するものである。
　してみると、訂正後の本件請求項１および２に係る発明は、甲第１号証または甲第２号証に記載された発明であるとは認められないし、また、甲第１号証および甲第２号証の記載を総合したところで、訂正後の本件請求項１および２に係る発明がそれらの記載に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとする理由が導けるものではない。
　したがって、訂正後の本件請求項１および２に係る発明は、上記取消理由すなわち特許異議申立人の主張する理由によっては、特許出願の際独立して特許を受けることができないとものとすることはできないし、また、当審は、他に訂正後の本件請求項１および２に係る発明が特許出願の際独立して特許を受けることができないとする理由を発見しない。
６−５．訂正の認否
　上記６−１，６−２，６−３および６−４で検討したように、上記訂正は、特許法第１２０条の４の第２項第１号および第３号に掲げる事項を目的とするものであり、また、同条第３項で準用する同法第１２６条第２項、第３項および第４項の規定にそれぞれ適合するものである。
　したがって、上記訂正は認める。
７．特許異議申立人の主張についての検討
　上記６−５の項で述べたように、上記訂正は認めたし、また、訂正後の本件請求項１および２に係る発明の特許は、上記６−４で述べた理由と同じ理由により、特許異議申立人の主張する理由によっては取り消すことができない。
８．結び
　以上のとおりであるから、上記訂正は認める。
　そして、特許異議申立の理由および証拠によっては、訂正後の本件請求項１および２に係る発明の特許は取り消すことができない。
　また、他に訂正後の本件請求項１および２に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年５月１９日（２０００．５．１９）
【訂正の要旨】
（イ）特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項１の「生物処理及びオゾン酸化処理のうちのいずれか一方よりなる第１処理工程（ｉ）と、他方よりなる第２処理工程（ｉｉ）とによって、有機物を含有する原水を処理する方法において、該工程（ｉｉ）からの処理水の一部を該工程（ｉ）に戻すことを特徴とする有機物含有水の処理方法。」を、「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において、該生物処理工程からの処理水の一部を該オゾン酸化処理工程に戻すことを特徴とする有機物含有水の処理方法。」と訂正する。
（ロ）特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項２の「オゾン酸化処理を行った後生物処理を行うことによって、有機物を含有する原水を処理する方法において、このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行うことを特徴とする有機物含有水の処理方法。」を、「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において、このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行うことを特徴とする有機物含有水の処理方法。」と訂正する。
（ハ）明瞭でない記載の釈明を目的として、本件明細書の第１頁１４〜１５行（本件特許公報第２欄１〜２行）の「特に有機物含有水の生物処理にあたり」を、「特に、河川水又はし尿の生物処理水の生物的処理にあたり」と訂正する。
（ニ）明瞭でない記載の釈明を目的として、本件明細書の第４頁１４〜１５行（本件特許公報第３欄３２〜３３行）の「有機物をオゾン酸化処理及び生物処理で処理する方法において」を、「河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理及び生物処理で処理する方法において」と訂正する。
（ホ）明瞭でない記載の釈明を目的として、平成１０年８月２４日付手続補正書の第２頁６〜９行（本件特許公報第３欄３７〜４２行）の「請求項１の有機物含有水の処理方法は、生物処理及びオゾン酸化処理のうちのいずれか一方よりなる第１処理工程（ｉ）と、他方よりなる第２処理工程（ｉｉ）とによって、有機物を含有する原水を処理する方法において、該工程（ｉｉ）からの処理水の一部を該工程（ｉ）に戻すことを特徴とする。」を、「請求項１の有機物含有水の処理方法は、河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において、該生物処理工程からの処理水の一部を該オゾン処理工程に戻すことを特徴とする。」と訂正する。
（ヘ）明瞭でない記載の釈明を目的として、平成１０年８月２４日付手続補正書の第２頁１０〜１３行（本件特許公報第３欄４３〜４７行）の「請求項２の有機物含有水の処理方法は、オゾン酸化処理を行った後生物処理を行うことによって、有機物を含有する原水を処理する方法において、このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行うことを特徴とする。」を、「請求項２の有機物含有水の処理方法は、河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理方法において、このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行うことを特徴とする。」と訂正する。
（ト）明瞭でない記載の釈明を目的として、平成１０年８月２４日付手続補正書の第２頁２２行、２３行及び２９行（本件特許公報第５欄４６行、４７〜４８行及び第８欄３４〜３５行）の「第３図（ａ）〜（ｅ）」を、「第３図（ａ）〜（ｃ）」と訂正する。
（チ）明瞭でない記載の釈明を目的として、平成１０年８月２４日付手続補正書の第２頁２５〜２７行（本件特許公報第６欄６〜８行）の「第３図（ｅ）に示す方法はオゾン接触塔Ａ及び生物処理塔Ｂをこの順で２段ずつ設置した例であり、第２図に示す方法に対応する。」を、「第３図（ｃ）に示す方法はオゾン接触塔Ａ及び生物処理塔Ｂをこの順で２段ずつ設置した例であり、第２図に示す方法に対応する。」と訂正する。
（リ）明瞭でない記載の釈明を目的として、本件明細書第１３頁６〜８行（本件特許公報第６欄４１〜４４行）の「廃水や上水等の各種有機物含有水の高度処理に応用できる。特に、し尿の着色した生物処理液や、汚濁河川水の高度処理に有効である。」を、「し尿の着色した生物処理液や、汚濁河川水の高度処理に有効に適用される。」と訂正する。
（ヌ）図面の第３図を添付のものに改める。
（５４）【発明の名称】
有機物含有水の処理方法
（５７）【特許請求の範囲】
（１）　
河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機含有水の処理
　該
生物処理工程
オゾン酸化処理
程に
（２）　
河川水又はし尿の生物処理水による有機物合有水を
した
に
理す
有機物含有水の処理
　このオゾン酸化処理と生物処理とからなる処理工程を２回以上繰り返して行うことを特徴とする有機物含有水の処理方法。
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　本発明は有機物含有水の処理方法に係り、特に
、河川水又はし尿の生物処理水
［従来の技術］
　従来、汚濁河川水やし尿の生物処理水等の有機物含有水を生物処理にするにあたり、オゾンを用いて有機物の生物分解率を高める方法がある。即ち、処理対象とする汚濁河川水、し尿の生物処理水等の原水は、多かれ少なかれ生物的に難分解性な有機物を含んでいるが、オゾン処理を施すことにより、これらの有機物を酸化して生物分解性を高めることができる。
　従来、オゾン処理を適用する方法としては、オゾン処理塔に原水を導いて酸化させた後、生物処理塔で生物分解させる一過式の方法や生物処理槽に直接オゾンガスを吹き込む方法（特開昭５９−４６６７９号）などがとられている。
［発明が解決しようとする課題］
　オゾン処理を適用することにより、生物的に難分解性の有機物（以下「生物難分解性有機物」という。）は酸化されてその生物分解性が高められるが、一方、生物分解性の高い有機物（以下「生物易分解性有機物」という。）はオゾンにより無機化され易い。そして、生物易分解性有機物が被処理水に多量に含まれている場合にあっては、オゾンが生物易分解性有機物の無機化反応に徒に消費されてしまい、相対的に生物難分解性有機物の酸化に利用されるオゾンの割合が少なくなる。
　即ち、オゾン処理を適用した生物処理の機構は下記に示す通りであり、オゾン酸化の［Ｉ］反応と、オゾン酸化及び生物酸化が競合する［ＩＩ］反応よりなる。一般的には［Ｉ］反応の方が反応速度が大きいので、有機物の濃度が高い場合や特別に酸化されやすい有機物を含む場合では、オゾンの酸化反応が気液界面で終結し、［ＩＩ］反応は生物主体で進むことができる。
　しかしながら有機物濃度（ＤＯＣ）２００ｐｐｍ程度のし尿処理水や、ＤＯＣｌｐｐｍ程度しかない汚濁河川水では、有機物の無機化即ち、上記［ＩＩ］反応にオゾンが消費されてしまい、生物難分解性有機物の酸化率が低い。しかも、従来の方法では、オゾン注入量を増しても上記［１］反応の酸化率をオゾン注入量の増加分だけ向上させることはできず、生物分解性の改善効果は頭打ちとなる。
　また、従来法のうち、生物処理塔の中に直接オゾンを吹き込む場合には、有機物濃度の低い原水に対してはオゾンが生物活性を低下させないようにしなければならない。即ち、有機物濃度の低い原水のうち、特に上水の処理に用いられるような河川水や湖水では、通常のオゾン処理条件（オゾンガス濃度数ｍｇ／ｌ）においては、液中のオゾン濃度が生物にとって阻害的になり、生物が死滅するおそれもある。
　本発明は上記従来の問題点を解決し、
河川水又はし尿の生物分解水よりなる有機物含有水を
［課題を解決するための手段］
　請求項１の有機物含有水の処理方法は、
河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水をオゾン酸化処理した後に生物処理する有機物含有水の処理
生物処理工程
オゾン酸化処理
程に
　請求項２の有機物含有水の処理方法は、
河川水又はし尿の生物処理水よりなる有機物含有水を
した
に
理す
有機物含有水の処理
［作用］
　本発明では、原水の少なくとも一部についてオゾン酸化処理と生物処理とを２回繰り返す。
　このため、オゾン処理工程に導入される被処理水の少なくとも一部は生物処理を経たものであると共に、生物処理工程に導入される被処理水の少なくとも一部はオゾン処理を経たものとなる。従って、オゾン酸化と生物酸化とが競合する前記［ＩＩ］反応を行なう生物易分解性有機物が予め生物処理により分解されて除去された被処理水がオゾン処理工程に供給されることとなるため、オゾンの酸化は生物難分解性有機物にのみ作用するようになる。
　本発明の方法によれば、〔オゾン処理による生物難分解性有機物の生物易分解性有機物への転換〕→〔生物処理による生物易分解性有機物の無機化〕→〔残存する有機物のオゾン処理による再酸化〕→〔生物処理による無機化〕なる処理サイクルの繰り返しによる処理を行なうことができる。
　このように、本発明の方法によれば、オゾン処理により生物易分解性有機物を生成させる処理域と生物易分解性有機物を生物処理する処理域とを区画することができ、オゾンによる酸化反応を生物難分解性有機物にのみ行なわせるようにすることができる。しかも、このように処理工程を繰り返すことにより反応効率を高く維持することができる。この結果、少ないオゾン注入量でより多くの有機物が生物分解されるようになる。
［実施例］
　以下に図面を参照して本発明の実施例について詳細に説明する。
　第１図及び第２図は、各々、本発明の有機物含有水の処理方法の一実施例方法を示す系統図である。
　第１図に示す方法は、オゾン接触塔１及び生物処理塔２をそれぞれ１塔ずつ用い、処理水を循環させる方法である。即ち、第１図に示す方法において、導入管１１よりオゾン接触塔１に導入された原水は、塔１内にてオゾン供給管１２よりオゾン接触塔１に供給されるオゾンと接触して酸化され、オゾンは排出管１３より排出され、オゾン処理水は配管１４より生物処理塔２に送給される。生物処理塔２にて生物処理された処理水の一部は配管１５よりオゾン接触塔１に返送され、残部は処理水として配管１６より系外へ排出される。
　第１図に示す方法においては、原水はオゾン接触塔１、生物処理塔２を経て再びオゾン接触塔１に戻され、その後更に生物処理塔２に循環されるため、オゾン接触塔１におけるオゾン酸化による原水中の生物難分解性有機物の生物易分解性有機物への転換、生物処理塔２における生物易分解性有機物の無機化、オゾン接触塔１における残存する有機物のオゾン酸化、生物処理塔２における無機化なる一連の処理サイクルの繰り返しによる処理を行なうことができる。
　第２図に示す方法は、オゾン接触塔及び生物処理塔を多段に設ける方法である。即ち、第２図に示す方法においては、導入管２１よりオゾン接触塔１Ａに導入された原水は、塔１Ａ内にてオゾン供給管１２よりオゾン接触塔１Ａに供給されるオゾンと接触して酸化される。塔１Ａから排出されるオゾンは配管２３より後段のオゾン接触塔１Ｂに送給され、塔１Ａのオゾン処理水は配管２４より生物処理塔２Ａに送給される。生物処理塔２Ａにて生物処理された処理水は、配管２５よりオゾン接触塔１Ｂに供給され、配管２３より供給されるオゾンと接触して再度オゾン酸化される。オゾン接触塔１Ｂの排オゾンは排出管２６より排出される。塔１Ｂのオゾン処理水は配管２７より生物処理塔２Ｂに供給されて再度生物処理され、この処理水は排出管２８より系外へ排出される。
　第２図に示す方法においても、原水はオゾン接触塔１Ａ、生物処理塔２Ａ、オゾン接触塔１Ｂ、生物処理塔２Ｂの順で処理されるため、オゾン接触塔１Ａにおけるオゾン酸化による原水中の生物難分解性有機物の生物易分解性有機物への転換、生物処理塔２Ａにおける生物易分解性有機物の無機化、オゾン接触塔１Ｂにおける残存する有機物のオゾン酸化、生物処理塔２Ｂにおける無機化なる一連の処理サイクルの繰り返しによる処理を行なうことができる。
　第１図に示す処理水循環方式及び第２図に示す処理塔多段方式は、何ら本発明方法を限定するものではなく、循環経過や処理塔の設置態様は他のものを採用することができる。また、循環方式と多段方式との併用とすることもできる。一般には循環方式の場合には装置設備のコンパクト化が図れ、また、多段方式の場合には処理効率の向上が図れる。特に、多段方式の場合において、第２図に示す如く、前段のオゾン接触塔の排オゾンを後段のオゾン接触塔に導入することにより、オゾンの有効利用率を高めることが可能とされる。
　第３図（ａ）〜（
ｃ
ｃ
　
第３図（ｃ）に
及び
この順で
ずつ
、第
　本発明の方法において、オゾン酸化工程におけるオゾン注入率は、原水のＤＯＣ濃度やオゾン接触塔の吸収効率等によっても異なるが、例えば河川水（ＤＯＣ１〜２ｐｐｍ程度）を原水とする場合には０．１〜２ｍｇ−Ｏ３／ｍｇ−ＤＯＣ程度、し尿処理水（ＤＯＣ３０ｐｐｍ程度）を原水とする場合には２〜１０ｍｇ−Ｏ３／ｍｇ−ＤＯＣ程度とするのが好ましい。実際には、予め回分試験を行なって最適値を求める。
　一方、生物処理工程の生物処理塔としては、曝気槽と沈殿槽とからなる浮遊式活性汚泥処理装置、担体に微生物を付着させた固定床又は流動床式の活性汚泥処理装置を採用することもできるが、被処理液の流入口及び排出口と散気管を備え、粒状媒体層及び粒状媒体層を支持するための支持材層を充填した濾過槽を用いるのが好ましい。被処理液は流入口より濾過槽内に導入され、散気管からのガス（空気）と共に好気的に維持された粒状媒体の槽内を上向流又は下向流で通過し、この際、粒状媒体表面に付着している微生物膜により好気的微生物処理を受けると共に濾過作用を受け、高水質の処理水が排出口より取り出される。
　この場合、生物濾過槽に充填する粒状媒体としては、砂利、砂、活性炭、アンスラサイト、プラスチック材等の粒状媒体の１種又は２種以上を用いることができる。
　本発明において、このような生物濾過処理は、生物濾過槽のＣＯＤ負荷０．５ｋｇ／ｍ３・日以下、好ましくは０．２〜０．０５ｋｇ／ｍ３・日程度で行なうのが好ましい。
　本発明の方法により得られる処理水は、必要に応じて更に濾過処理やその他の処理が施された後、系外に排出される。
　なお、このような生物濾過にあたり、生物濾過槽の余剰の生物汚泥やその後の濾過器で分離された生物汚泥は、し尿等の原液と共に処理することができる。
　このような本発明の方法は、有機物を酸化して生物処理させるフローに適用する方法であるから
、し
に適用される。
　以下に実験例を挙げて、本発明をより具体的に説明する。
実験例１（本発明例）
　希釈したし尿処理水（ＤＯＣ３５ｐｐｍ）を原水として、第１図に示す方法にて処理を行なった。なお、各塔の仕様、処理条件は下記の通りとした。
　　オゾン接触塔カラム：４０ｃｍ（高さ）×４ｃｍφのカラム
　　オゾン接触塔入口オゾン濃度：２０ｍｇ／ｌ
　　オゾン注入率：８ｍｇ−Ｏ３／ｍｇ−ＤＯＣ
　　生物処理塔カラム：みかけ容積１　ｌ
　　生物処理塔微生物担体：４ｍｍφのセラミック製ビーズ
　　原水と生物処理塔の液循環比：１０
　　生物処理塔滞留時間：１５分
　このような処理において、オゾン接触塔からの排オゾン濃度は１０ｍｇ／ｌであり、処理水質（ＤＯＣ）は４ｐｐｍであり、ＤＯＣ除去率は８０％であった。
実験例２（本発明例）
　実験例１で用いたと同様のオゾン接触塔と生物処理塔をそれぞれ２塔用い、第２図に示す方法にて、実験例１と同様にして処理を行なった。ただし、生物処理塔の滞留時間は２塔を合わせて１５分とした。
　その結果、１段目の生物処理塔の流出水のＤＯＣ濃度は１５ｐｐｍ（ＤＯＣ除去率２５％）、２段目の生物処理塔の流出水、即ち最終処理水のＤＯＣ濃度は５ｐｐｍ（ＤＯＣ除去率７５％）であった。　また、２段目のオゾン接触塔からの排オゾン濃度は１ｍｇ／ｌとなり、オゾンの総吸収効率は９５％であった。即ち、オゾン接触塔は実験例１に比べて２倍となるが、オゾン吸収効率（オゾンの利用効率）は１０倍となった。
実験例３（従来例：一過式）
　生物処理塔の液循環を行なわなかったこと以外は実験例１と同様にして処理を行なった。
　その結果、オゾン接触塔の排オゾン濃度は８ｍｇ／ｌであったが、得られた処理水のＤＯＣ濃度は２０ｐｐｍであり、ＤＯＣ除去率は３０％と非常に低かった。
実験例４（従来例：生物処理塔へのオゾン吹き込み）
　高さ２０ｃｍ、１０ｃｍφの微生物担体充填カラムに、１ｖｖｍの割合でオゾンガスを吹き込み、実験例１で処理したと同様の原水の処理を行なった。原水の滞留時間は１５分とした。また、吹き込むオゾンガスの濃度は３ｍ９／ｌとした。
　その結果、得られた処理水のＤＯＣ濃度は３０ｐｐｍであった。一方、カラム内の生物数は実験開始前は５×１０３ｃｅｌｌ／ｍｌであったが、実験開始２４時間後には１ｃｅｌｌ／ｍｌに激減した。これは、液中のオゾン濃度は０．５ｐｐｍであることから、溶存オゾンの毒性によるものと判断された。従って、この方法におけるＤＯＣの除去は生物によるものではなく、オゾンによる無機化反応であると認められた。
実験例５
　オゾン接触塔と生物処理塔とを交互に多段に設け、各オゾン接触塔のオゾン注入率は１ｍｇ−Ｏ３／ｍｇ−ＤＯＣとして、実験例２と同様にしてＤＯＣ濃度３ｍｇ／ｌの原水の処理を行なった。
　その結果、第４図の曲線Ｉに示す如く、オゾン注入率が増加する毎に、即ち、後段の生物処理塔の流出水ほどＤＯＣ除去率が向上し、延べオゾン注入率４ｍｇ−Ｏ３／ｍｇ−ＤＯＣ（４段目のオゾン接触塔の流出水を生物処理した処理水）ではＤＯＣ除去率９０％にまで達した。このことから、本発明の方法によれば，オゾン注入率を増加させることにより、その注入率に応じたＤＯＣ除去効率を得ることができることが明らかである。
　一方、オゾン注入率を変えて実験例３と同様な方法により、このＤＯＣ濃度３ｍｇ／ｌの原水の処理を行なったところ、第４図の曲線ＩＩに示す如く、オゾン注入率の増加に対するＤＯＣ除去率の向上は本発明の方法に比べて低いものであった。
　また、オゾン接触塔のみを用いて、同様に処理を行なったところ、第４図の曲線ＩＩＩに示す如く、オゾン注入率を増加させてもＤＯＣ除去率は３０％にしかならなかった。
［発明の効果］
　以上詳述した通り、本発明の有機物含有水の処理方法によれば、オゾンの有効利用率の向上を図り、少ないオゾン注入量にて高度なＤＯＣ除去を行なうことが可能とされる。従って、本発明の方法によれば、低コストにて高水質の処理水を効率的に得ることが可能とされる。
【図面の簡単な説明】
　第１図及び第２図は、各々、本発明の有機物含有水の処理方法の一実施方法を示す系統図、第３図（ａ）〜（
ｃ
　１，１Ａ，１Ｂ…オゾン接触塔、　　　２，２Ａ，２Ｂ…生物処理塔。
【図面】