【事件の表示】
　特許第２６８３６６２号「芳香族ポリカーボネート系樹脂組成物」の請求項１係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２６８３６６２号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続きの経緯                                          
　本件特許第２６８３６６２号は、平成１年１２月２５日に出願された特願平１−３３２９５３号の出願に係り、平成９年８月１５日に設定登録された後、３件の特許異議の申立てがあり、それに基づく特許取消の理由通知に対し、平成１０年１２月８日付けで訂正請求がなされたものである。
　
第２　本件訂正請求
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、即ち、(ｉ)特許請求の範囲の請求項１において、「比（Ｉ）：（II）が１：１９〜１：０」を「比（Ｉ）：（II）が１：１０〜１：０」」に訂正し、（ii）同請求項１において「芳香族ポリカーボネート」を「溶融法により製造された芳香族ポリカーボネート」に訂正し、（iii）同請求項１において「(B)　グラスフィラー」の前に「ならびに」を挿入し、(iv)明細書３頁８行（本件特許公報４欄１０行）の「ポリカーボネート」を「溶融法により製造された芳香族ポリカーボネート」に訂正し、（ｖ）平成７年９月２５日付け手続補正書（２）により補正された同４頁上段（同公報３欄３２〜３３行）の「比（Ｉ）：（II）が１：１９〜１：０である芳香族ポリカーボネート」を「比（Ｉ）：（II）が１：１０〜１：０である、溶融法により製造された芳香族ポリカーボネート」に訂正し、(vi)同５頁９〜１０行（同公報４欄１０〜１１行）の「エステル交換法によって芳香族ポリカーボネートを作り」を「溶融法でのエステル交換によって芳香族ポリカーボネートを作り」に訂正し、(vii)同６頁１８〜２０行（同公報５欄５〜７行）の「すなわち（Ｉ）：（II）は・・・より小さいときは」を「すなわち（Ｉ）：（II）は１：１０〜１：０、好ましくは１：５〜１：０とする。末端基比が１：１０より小さいときは」に訂正し、(viii)同７頁９行（同公報５欄１６行）の下に「得た粘度平均分子量Ｍを常法により数平均分子量に換算する。」を加入し、(ix)同１０頁４行（同公報６欄１６行）の「エステル交換させて」を「溶融法でエステル交換させて」に訂正する、ものである。
　次に本件訂正請求の適否について検討すると、上記(ｉ)の訂正は、訂正前の明細書に「すなわち(Ｉ)／(II)は１：１９〜１：０、好ましくは１：１０〜１：０、特には１：５〜１：０とする。」（平成７年９月２５日付手続補正書により補正された明細書６頁１８〜１９行、同公報５欄５〜７行、但し公報のこの部分には誤植がある。）と記載されていることから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲の減縮を目的とするものと認められ、上記(ii)の訂正は、特許請求の範囲において芳香族ポリカーボネートについてこれを溶融法により製造されたとの限定を付すものであるが、訂正前の明細書には、「芳香族ポリカーボネートの末端基比の調節は、エステル交換法によって芳香族ポリカーボネートを作り」（明細書５頁８〜１０行、同公報４欄３０〜３１行）、「以下の実施例において使用した、本発明に従う芳香族ポリカーボネートは、ジフェニルカーボネートとビスフェノールＡとをエステル交換させて得たものであり」（明細書１０頁２〜５行、同公報６欄１４〜１６行）と記載されており、溶融法とエステル交換法とは同義と解されるから（例えば、「プラスチック材料講座［５］ポリカーボネート樹脂」、日刊工業新聞社発行、６２頁「エステル交換法とは次式で示されるごとく・・・との溶融状態におけるエステル交換反応によって・・ポリカーボネートを合成する反応であり、別名溶融法ともいわれる。」から（エステル交換法には、旭化成工業株式会社が提出した甲第１号証に記載される如き固相重合法も含まれるから、この訂正は一義的でないとの主張が一部特許異議申立人からなされているが、固相重合法は特殊な方法であり、特に断らない限りはエステル交換法は溶融法を指示すると解すべきである。）、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲の減縮をするものと認められ、上記(iii)の訂正は、成分(A)と成分(B)の関係をより明りょうにするものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、上記(iv)、(v)、(vi)、(vii)、(ix)の各訂正は、上記特許請求の範囲の訂正に対応させて明細書の記載をこれに整合させるものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、上記(viii)の訂正は、末端基の定量は数平均分子量により算出されるものであり、数平均分子量と粘度平均分子量には一定の関係が存在することは自明のことであって、該訂正はこの点を明りょうにしたものと解されるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、これら訂正により特許請求の範囲が拡張ないし変更されるものではない。
　そして後記するように、訂正後の特許請求の範囲に記載される事項により構成される発明が出願の際独立して特許を受けることができない発明とも認められない。
   したがって、本件訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項ただし書き第１、３号に掲げる事項を目的とし、かつ同条第３項で準用する同法第１２６条第２〜４項の規定に適合するものである。                          
　
第３　本件訂正前の特許に対する各特許異議申立人の主張の概要
（１）帝人化成株式会社は、下記甲第１号証〜甲第５号証を提示し、本件発明は、甲第１号証〜甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであり、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
                        記
甲第１号証：特公昭５３−１２５３７号公報　
甲第２号証：「プラスチックス」１７巻２号、株式会社工業調査会、昭和４１年２月２日発行、５０〜５３頁
甲第３号証：Die Makromolekulare Chemie 88(1965)p.215-231　
甲第４号証：「プラスチック材料講座17　ポリカーボネート」日刊工業新聞社、昭和３７年８月３０日発行、４８〜５３頁
甲第５号証：帝人化成株式会社松山工場、プロセス第１開発班、佐藤透の実験報告書　　
（２）三菱化学株式会社は、下記甲第１号証〜甲第２号証を提示し、本件発明は、その出願前公然実施された発明であり、甲第１号証に記載された発明であり、該記載された発明に基づき当業者が容易になし得た発明であり、そして、本件明細書には記載の不備があるから、本件は、特許法第２９条第１項第２、３号、同条第２項の規定に違反して特許されたものであり、同法第３６条第４項の規定を満足しない出願に対して特許されたものであって、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　　　　記
甲第１号証：「高分子分析ハンドブック」株式会社朝倉書店、１９８７年７月２５日発行、３３６〜３４７頁
甲第２号証：「プラスチック技術全書１１　ポリカーボネート樹脂」株式会社工業調査会、１９７１年２月１０日発行、２〜５、２８〜２９頁
（３）旭化成工業株式会社は、下記甲第１号証〜甲第５号証を提示し、本件発明は、甲第１号証に掲載された本件の出願前の出願であって、本件の出願後に出願公開された出願の出願当初の明細書に記載された発明と同一であり、甲第２号証、甲第４号証に記載された発明であり、甲第２号証〜甲第５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、さらに、本件明細書には記載の不備があるから、本件は、特許法第２９条の２、同法第２９条第１項第３号、同条２項の規定に違反して特許されたものであり、同法第３６条第４、５項の規定を満足しない出願に対して特許されたものであるから、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
                      記
甲第１号証：特開平２−１８０９２５号公報
甲第２号証：特開昭５６−４５９４４号公報
甲第３号証：「高分子分析ハンドブック」株式会社朝倉書店、１９８５年１月２５日発行、３４２〜３４５頁
甲第４号証：「プラスチック材料講座［５］　ポリカーボネート樹脂」日刊工業新聞社、昭和５６年３月１日発行、６５〜６６、１３５頁
甲第５号証：Macromolecules　１９巻１１号(1986)p.2810-2811
　
第４　本件発明
　本件特許第２６８３６６２号の発明は、訂正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により構成される次のとおりのものである。
 「(A) 次式：
で示されるフェノール性末端基、および次式：
で示される非フェノール性末端基
（上記式中、Ｒ１およびＲ２は互に同じまたは異ることができ、それぞれ、水素原子または２０個以下の炭素原子を有するアルキル基であり、ハロゲン置換されていてもよい）
の比（Ｉ)：(II）が１：１０〜１：０である、溶融法により製造された芳香族ポリカーボネート １００重量部、ならびに
(B) グラスフィラー ５〜２００ 重量部
を含む芳香族ポリカーボネート系樹脂組成物。」
　
第５　対比・検討
　以下、訂正後の本件特許請求の範囲の請求項１に記載される事項により構成される発明（以下単に「本件発明」という。）についての特許の取消理由の有無を各特許異議申立て毎に検討する。
　
（１）帝人化成株式会社の特許異議申立てについて　
　甲第１号証（特公昭５３−１２５３７号公報）には、ポリカーボネート樹脂が本来的に有する高溶融粘度に由来する成形上の難点を改良して物理的、化学的性質の優れた樹脂を得ることを目的としてなされた、「４，４'−ジオキシジアリルアルカン系ポリカーボネート５０重量部以上とポリテトラメチレンテレフタレート５０重量部以下とよりなる成形用樹脂組成物」（特許請求の範囲）により構成される発明が記載され、ポリカーボネートにポリテトラメチレンテレフタレートを一定量混融することによりそれぞれ単独の性質よりも優れた性質を示すことになりポリカーボネートのもつ従来の欠点が著しく改良されることが記載され、実施例４では、「エステル交換法で得られた分子量２８５００のパンライトポリカーボネートを電線被覆の要領で硝子繊維に被覆した硝子繊維含量４０％のポリカーボネート７５重量部、ポリテトラメチレンテレフタレート１２重量部、前記硝子繊維不含ポリカーボネート１３重量部を実施例１と同様に押出しペレット化した。・・・このものはポリテトラメチレンテレフタレートを含まず硝子繊維３０％含むポリカーボネートよりも成形温度は１０〜２０℃低くすることができ、引っ張り強さは向上し、他の物理的性質はほとんど同等であつた。」として、硝子繊維を３０％含むエステル交換法によるポリカーボネート樹脂組成物が比較対照のポリカーボネート成形用組成物として記載されてはいる。
　しかし該ポリカーボネートの末端水酸基量については何も記載されていない。
　甲第２号証（「プラスチックス」１７巻２号、株式会社工業調査会、昭和４１年２月２日発行、５０〜５３頁）には、＜特集・プラスチックーこの２０年の歩み＞　と題して記載され、ポリカーボネートの工業的な製造法として、ホスゲン法（または溶液法）とエステル交換法（または溶融法）があり、それぞれに長所、短所があること、ポリカーボネートの市販品種として、ペレット形状のものでホスゲン法、エステル交換法のいずれにもガラス強化品が存在することが記載されているが、それ以上の、該ポリカーボネートについてその末端水酸基量がどの程度であったかといったことについては何も記載されていない。
　甲第３号証（Die Makromolekulare Chemie 88(1965)p.215-231）には、「芳香族ポリカーボネートの末端基決定」と題して、芳香族ポリカーボネートの末端フェニル基及びフェノールの末端水酸基は補償法を使用した赤外分光法により決定することができ、その末端基分析よって数平均分子量を計算すると、その数値は、他の方法により決定された分子量と一致したことが記載され、その表３には、試験に供されたエステル交換法ポリカーボネートサンプルＡ，Ｂ，Ｃについての末端フェニル基と末端水酸基の測定値が記載されている。
　しかし、ここで試験に供されたポリカーボネートサンプルＡ，Ｂ，Ｃはエステル交換法によるものであることは認められるが、入手法等それ以上の記載はなく、これがガラスフィラーによる強化等の対象となり得たものかについては、この記載からは直ちには肯定することができない。
  甲第４号証（「プラスチック材料講座17　ポリカーボネート」日刊工業新聞社、昭和３７年８月３０日発行、４８〜５３頁）には、ポリカーボネートの製造法について記載され、工業的には、エステル交換法（溶融法）とホスゲン法（溶剤法）によって製造されているものと思われること、溶融法では、ビスフェノールＡよりもジフェニルカーボネートを過剰に用いるのがよい結果を与えること、が記載されているが、末端基については何も記載されていない。
　同異議申立人は、甲第５号証として実験報告書を提出し、甲第４号証に記載されている製造例１及び製造例２を実施し、水酸基末端基量を測定したら全末端基（粘度平均分子量から決定）における末端水酸基の割合はそれぞれ６０モル％及び４５モル％であったと主張している。
　しかしながら、例えその実験がそのとおりの結果を与えるものであったとしても、その芳香族ポリカーボネートがそのままガラスフィラーによる強化等の対象となり得たかについては、この記載からは直ちには首肯することができない。
　本件発明は、本件明細書によれば、特定量の末端水酸基を有するポリカーボネートをガラスフィラーと混合することにより単なる強化ではなく、耐衝撃性の改善が図られたとするであり、かかる因果関係については、甲第１号証〜甲第４号証のいずれにも記載も示唆もされてはおらず、しかもかかる構成を本件の出願前に当然に採用し得たと認めるに足りる根拠も見出せない以上、甲第５号証を参酌しても甲第１号証〜甲第４号証の記載に基づき本件発明が当業者の容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　　
（２）三菱化学株式会社の特許異議申立てについて
　甲第１号証（「高分子分析ハンドブック」株式会社朝倉書店、１９８７年７月２５日発行、３３６〜３４７頁）には、ポリカーボネートについて記載され、製造法の１つとしてのエステル交換法については、「エステ交換法は芳香族あるいは脂肪族のモノヒドロキシ化合物の炭酸エステルとビスフェノールＡとの間でエステル交換させ、ついで真空下にモノヒドロキシ化合物を脱離させて重縮合する方法である。」（３３８頁）と説明され、改質法として、ガラス繊維やガラスビーズの配合により機械的強度、剛性、耐熱性、寸法安定性などが改良されることが記載されている。
　しかしながら、末端基については、「これらのうち、ＯＨ末端は次段反応の反応基とするため、ＴＢＰ末端（本決定注：２，４，６−トリブロモフェノール末端）は難燃性を高めるため各々形成される特殊な末端であり、最も一般的なポリカーボネートであるビスフェノールＡホモポリマーの場合には、末端の大部分は耐熱性に富むＰＴＢＰ（本決定注：ｐ−ｔ−ブチルフェノール）末端やフェノール末端で形成されており、他の末端としては、重合不完全に起因するフェノール性ＯＨ末端とクロロホーメート末端がごくわずか含まれることがある。」（３４４頁）、また、「一般に、界面重合法ポリマーの場合、ＯＨ末端基は０．０１〜０．０３重量％前後で全末端基の数％以下であり、エステル交換法ポリカーボネートやオリゴマーの場合にはこれより３〜５倍多い。」（３４５頁）と記載され、ポリカーボネートにおいては、フェノール性ＯＨ末端は重合不完全に起因するもので、しかもごくわずか含まれる、また、界面重合法では全末端基数の数％以下であり、エステル交換法ポリマーやオリゴマーの場合にはこれより３〜５倍多い、との記載からは、溶融法によるポリカーボネートにおいて末端水酸基量は具体的にどの程度存在するかの直接的把握は困難であり、これら全記載を総合しても、ガラスフィラーにより補強される対象となり得る程度の実用的重合度を有する溶融法による芳香族ポリカーボネートにおいて、ＯＨ末端基量が本件発明で規定する量を有するものが通常のものであったと認めることはできない。
　甲第２号証（プラスチック技術全書１１　ポリカーボネート樹脂」株式会社工業調査会、１９７１年２月１０日発行、２〜５、２８〜２９頁）には、「パンライト　Ｌ　３２３０」が、低粘度のエステル法ペレットであること、「パンライト　Ｇ　１０３０」はガラス長繊維タイプで機械、熱的特性、寸法安定性の改良品であることが記載されているが、このものの末端水酸基量が本件発明で規定する如き量を有していたかについては、これを認めるに足りる根拠は見出せない。
　以上、甲第１号証及び甲第２号証には、ポリカーボネートがガラス繊維等で強化されることは記載されているが、そのＯＨ末端基量については、本件発明で規定するものが普通に供されていたとは認められず、逆に甲第２号証においてはガラス繊維強化品が耐衝撃性において格別改善されないことが示されている。
　また、甲第１号証及び甲第２号証を参酌しても、本件発明が本件出願前公然実施されていたと認めるに足りる特段の根拠を見出すことはできない。
　他方本件発明は、特定の末端水酸基量を有する溶融法によるポリカーボネートとガラスフィラーとの組成物としたことにより耐衝撃性の改善を図ったものであり、これら効果は甲第１号証及び甲第２号証の記載からは予測することは困難といわざるを得ない。　
　以上の次第であるから、甲第１号証及び甲第２号証の存在にも関わらず本件発明は本件の出願前公然実施をされた発明とも、甲第１号証に記載された発明とも、そしてこれら両刊行物の記載に基づき当業者の容易に発明をすることができたものとも、することはできない。
　同異議申立人は本件明細書について、特許請求の範囲の全部が明細書の実施例において記載されていない点で不備であることを主張している。
　確かに実施例は末端水酸基量は２０モル％と６０モル％の２例のみではあるが、同異議申立人において、それ以外の場合では、本件発明の目的を達し得ないとの具体的根拠が示されているわけではなく、単に実施例が少ないという理由だけでは、本件明細書が特許法第３６条に規定する要件を満たしていないとすることはできない。
　　
（３）旭化成工業株式会社の特許異議申立てについて
(3-1)特許法第２９条の２の規定の適用について
　甲第１号証（特開昭２−１８０９２５号公報）に掲載された、本件の出願前出願され、本件の出願後に出願公開された特願昭６３−３２７６７８号（出願人、旭化成工業株式会社）の出願当初の明細書（以下「先願明細書」という。）には、高分子量の芳香族ポリカーボネートを効率よく製造する方法についての発明が記載され、この方法によれば、末端ヒドロキシル基の量は、通常、ポリマーの全末端基の５０〜１００モル％とすることができること、このようなヒドロキシル基末端基の多い芳香族ポリカーボネートは、そのままでも用いることができるが、ヒドロキシル基という反応性官能基を有するポリマーとしての広い用途があること（同公報１３頁右上欄）、そして、「さらに、本発明方法で得られた芳香族ポリカーボネートは、末端にヒドロキシル基を多く有しているので、この官能基を利用して、他の化合物やポリマーとの反応も行うことができる。例えば、ガラス繊維などの補強材にもカップリング剤などを介して強固に結合させることも可能である。」と記載されていて、該発明方法により得られたポリカーボネートは末端水酸基が多く、この反応性の官能基を利用してガラス繊維などとの併用に有利であることが記載されているが、その製造法は、固相重合法によるとしている点で本件発明で規定する製造法と相違し、しかも該製造法の相違は、最終ポリマーの相違をもたらすものと認められる。
　なお、固相重合に至る前のプレポリマーは溶融法により製造するとされているが、該プレポリマー状態のポリカーボネートにガラスフィラーを加えることはもとより記載されていない。
　したがって、本件発明が先願明細書に記載された発明と同一ということはできない。
(3-2)特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項の規定の適用について
　甲第２号証（特開昭５６−４５９４４号公報）には、「芳香族ポリカーボネート樹脂３５〜９７重量部及びガラス繊維３〜６５重量部からなるガラス繊維強化ー芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に対して、カルボン酸無水物グループ及び／又はカルボキシルグループを持つオレフィン系ワックスを０．１〜５重量部含有せしめてなるポリカーボネート樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１項）についての発明が記載されているが、該発明はガラス繊維強化ポリカーボネート樹脂は、非強化のポリカーボネート樹脂品に比べて耐衝撃性が劣るという問題点が残されていたものを、該オレフィン系ワックスを所定量含有させることによりこの解決を図ったというものであり、問題点の認識に関しては、本件発明と共通しているがその解決手段は明らかに異なっており、甲第２号証に記載されている発明において、そこにおけるポリカーボネートの末端水酸基量が本件発明で規定する要件を満足すると認めるに足りる根拠は見出せない。
　なお、実施例、比較例では、芳香族ポリカーボネートとして唯一「帝人化成（株）パンライトＬ−１２５０」が使用されているが、これはホスゲン法により製造された芳香族ポリカーボネートと認められる（「プラスチック技術全書１１　ポリカーボネート樹脂」株式会社工業調査会、１９７１年２月１０日発行、第３頁、三菱化学株式会社提出の甲第２号証参照。）。
　したがって、いずれにしても本件発明は甲第２号証に記載された発明であるとすることはできない。
　甲第４号証（「プラスチック材料講座［５］　ポリカーボネート樹脂」日刊工業新聞社、昭和５６年３月１日発行、６５〜６６、１３５頁）には、ポリカーボネートについて記載され、エステル交換法によるポリカーボネートは実験室的にはほとんど無色の透明なものが得られるが、工業的にはホスゲン法に匹敵するような無色透明なものはまだ得られていないこと、ガラス繊維強化ポリカーボネートの特徴として、機械的性質のほとんどが向上することが記載されているが、末端水酸基量については何も記載されておらず、ここに記載されているガラス繊維強化品が本件発明の規定を満足する溶融法ポリカーボネートを使用したものであると認めることはできない。
　したがつて、本件発明は甲第２号証若しくは甲第４号証のいずれに記載された発明ともすることはできない。
　次に、甲第３号証（「高分子分析ハンドブック」株式会社朝倉書店、１９８５年１月２５日発行、第３４２〜３４５頁）には、既に検討したとおり（三菱化学の特許異議申立てにおける甲第１号証）、ポリカーボネートにおいて、フェノール性ＯＨ末端は重合不完全に起因するもので、しかもごくわずか含まれるものである、界面重合法では数％以下であり、エステル交換法ポリマーではその３〜５倍多い、との記載からは、ガラスフィラーによる強化の対象となり得る程度の重合度を有する溶融法ポリカーボネートにおいて、ＯＨ末端基量が、本件発明で規定する量を有していたと認めることはできない。
　甲第５号証（Macromolecules　１９巻１１号(1986)p.2810-2811）は、「ビスフェノールＡ-ポリカーボネートにおけるレーザー誘導光崩壊の波長に与える末端基効果」と題する論文であり、そのタイプＩＶポリカーボネートは、末端ＯＨ：末端Ｃ６Ｈ５が12:88であったと記載され、該タイプＩＶポリカーボネートは市販ペレット化樹脂でありPolysciences社から得たと記載されている。
　しかし、この記載からは、該ポリカーボネート樹脂が当業者においてガラスフィラーによる強化等の対象となし得る程度のグレードのものであったかについては、これを直ちに肯定することはできない。
　以上のとおり、甲第２号証及び甲第４号証の記載に甲第３号証及び甲第５号証の記載事項を併せ検討しても、これから、本件特定の末端水酸基量を有する溶融法芳香族ポリカーボネートにガラスフィラーを所定量含有せしめることが当業者にとっては容易に想到し得たと認めるに足りる根拠は見出せないのである。
　他方、本件発明は、既に述べたとおり、その採用する構成により通常改善されないとされていた耐衝撃性の改善を図ったものであり、かかる効果は前記刊行物の記載からは予測することは困難といわざるを得ない。
　よって、本件発明が甲第２号証〜甲第５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることもできない。
(3-3)特許法第３６条の規定の適用について　
　特許異議申立人は、固有粘度からは、粘度平均分子量は求められるが数平均分子量は求められないところ、本件明細書には数平均分子量の求め方が記載されていないから、フェノール性末端基と非フェノール性末端基との比率が求まらない点で記載の不備があると主張している。
　しかしながら、粘度平均分子量と数平均分子量とは一定の関係にあることは知られており、一方で数平均分子量を直接求める方法も既に知られているのであるから、この点は当業者が適宜に実施し得ることであり、その点が訂正前の明細書には明示されていない点では、適切さを欠くにしても、これをもって本件明細書に特許法（昭和６２年法律第２７号による改正後のもの。）第３６条第３項に違反する程の不備があったとすることはできない。
　
第６．むすび
　以上のとおりであるから、本件各特許異議申立人の提示した証拠及び主張する理由によっては、訂正後の本件発明についての特許を取り消すことはできない。
  また、他に訂正後の本件発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
  よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年１１月３０日（２０００．１１．３０）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、即ち、特許請求の範囲の減縮を目的として（ｉ）特許請求の範囲の請求項１において、「比（Ｉ）：（ＩＩ）が１：１９〜１：０」を「比（Ｉ）：（ＩＩ）が１：１０〜１：０」」に訂正し、（ｉｉ）同請求項１において「芳香族ポリカーボネート」を「溶融法により製造された芳香族ポリカーボネート」に訂正し、以下、明りょうでない記載の釈明を目的として、（ｉｉｉ）同請求項１において「（Ｂ）　グラスフィラー」の前に「ならびに」を挿入し、（ｉｖ）明細書３頁８行（本件特許公報４欄１０行）の「ポリカーボネート」を「溶融法により製造された芳香族ポリカーボネート」に訂正し、（ｖ）平成７年９月２５日付け手続補正書（２）により補正された同４頁上段（同公報３欄３２〜３３行）の「比（Ｉ）：（ＩＩ）が１：１９〜１：０である芳香族ポリカーボネート」を「比（Ｉ）：（ＩＩ）が１：１０〜１：０である、溶融法により製造された芳香族ポリカーボネート」に訂正し、（ｖｉ）同５頁９〜１０行（同公報４欄１０〜１１行）の「エステル交換法によって芳香族ポリカーボネートを作り」を「溶融法でのエステル交換によって芳香族ポリカーボネートを作り」に訂正し、（ｖｉｉ）同６頁１８〜２０行（同公報５欄５〜７行）の「すなわち（Ｉ）：（ＩＩ）は・・・より小さいときは」を「すなわち（Ｉ）：（ＩＩ）は１：１０〜１：０、好ましくは１：５〜１：０とする。末端基比が１：１０より小さいときは」に訂正し、（ｖｉｉｉ）同７頁９行（同公報５欄１６行）の下に「得た粘度平均分子量Ｍを常法により数平均分子量に換算する。」を加入し、（ｉｘ）同１０頁４行（同公報６欄１６行）の「エステル交換させて」を「溶融法でエステル交換させて」に訂正する、ものである。
（５４）【発明の名称】
芳香族ポリカーボネート系樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
（Ａ）次式：
で示されるフェノール性末端基、および次式：
で示される非フェノール性末端基
（上記式中、Ｒ１およびＲ２は互に同じまたは異ることができ、それぞれ、水素原子または２０個以下の炭素原子を有するアルキル基であり、ハロゲン置換されていてもよい）
の比（Ｉ）：（ＩＩ）が１：１０〜１：０である、溶融法により製造された芳香族ポリカーボネート　１００重量部、ならびに
（Ｂ）グラスフィラー　　　　５〜２００重量部
を含む芳香族ポリカーボネート系樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
　本発明は芳香族ポリカーボネートおよびグラスフィラーを含有する樹脂組成物に関し、さらに詳しくは、芳香族ポリカーボネートおよびグラスフィラーの密着性が高い芳香族ポリカーボネート系樹脂組成物に関する。
（従来の技術）
　芳香族ポリカーボネートは、機械的強度が優れた樹脂であるのでエンジニヤリングプラスチックとして広く使用されており、その性質を利用して種々の樹脂とのブレンドも知られている。また、このような芳香族ポリカーボネートを含む樹脂組成物に、ガラス繊維等のグラスフィラーを添加することにより、当該樹脂組成物の機械的強度、耐熱性、硬度、寸法安定性、耐応力亀裂性などの向上を図る試みがなされている（特開昭第６０−１９９０５５号公報および特開昭第６１−９４５６号公報）。
（発明が解決しようとする課題）
　しかしながら、芳香族ポリカーボネートとグラスフィラーとは、相互の密着性が十分でないために、両者を含む樹脂組成物の成形品の衝撃強度が極端に低下してしまうという問題点がある。
　そこで本発明は、芳香族ポリカーボネートとグラスフィラーの密着性を高め、樹脂組成物の成形品の耐衝撃性を改善することを目的とする。
（課題を解決するための手段）
　本発明者らは、溶融法により製造された芳香族ポリカーボネートのフェノール性末端基と非フェノール性末端基との比率を調節することにより、芳香族ポリカーボネートとグラスフィラーとの相互の密着性を高めることができ、よって、得られる樹脂組成物の成形品の耐衝撃性が著しく改善されることを見出し、本発明に到達した。
　すなわち本発明は、
（Ａ）次式：
で示されるフェノール性末端基、および次式：
で示される非フェノール性末端基（上記式中、Ｒ１およびＲ２は互に同じまたは異ることができ、それぞれ、水素原子または２０個以下の炭素原子を有するアルキル基であり、ハロゲン置換されていてもよい）
の比（Ｉ）：（ＩＩ）が１：１０〜１：０である、溶融法により製造された芳香族ポリカーボネート　１００重量部、ならびに
（Ｂ）グラスフィラー　　　　５〜２００重量部
を含む芳香族ポリカーボネート系樹脂組成物を提供するものである。
　本発明において使用する芳香族ポリカーボネートは通常、式
（各Ｒはフェニレン、ハロゲン置換フェニレンまたはＣ１〜２０アルキル置換フェニレンを示し、ＡおよびＢは水素原子、脂肪族不飽和を含まないＣ１〜１２炭化水素基または隣接炭素原子と共にシクロアルカン基を形成する基を示す）で示される繰返し単位を主に有する。本発明においては、このような芳香族ポリカーボネートのフェノール性末端基（Ｉ）および非フェノール性末端基（ＩＩ）の比（末端基比）を調節したものを使用することを特徴とする。
　芳香族ポリカーボネートの末端基比の調節は、溶融法でのエステル交換によって芳香族ポリカーボネートを作り、その際に原料のジフェニルカーボネートとジフェノール（たとえばビスフェノールＡ）のモル比を変えることによって容易に行うことができる。例えばビスフェノールＡとジフェニルカーボネートをエステル交換させた場合には、ポリカーボネートの末端は、ビスフェノールＡに由来するフェノール性残基またはジフェニルカーボネートに由来するフェニル基である。従って、エステル交換反応の際に、ビスフェノールＡのモル比を高くすると、生成ポリカーボネートにおいてフェノール性末端基の割合が高くなる。なお、芳香族ポリカーボネートは分枝していてもよい。そのような分枝ポリカーボネートは、多官能性芳香族化合物をジフェノールおよび／またはカーボネート先駆体と反応させることにより、分枝した熱可塑性ランダム分枝ポリカーボネートとして得られる。
　従来一般に使用されている芳香族ポリカーボネート、特にホスゲン法により作られた芳香族ポリカーボネートにおいては、フェノール性末端基と非フェノール性末端基の比は１：２０以下である。すなわち、ビスフェノールＡとホスゲンを反応させてポリカーボネートを作るのであるが、原料中にまたは反応途中に少量のフェノールを加えることによりポリマー末端をフェノールで封止（ヒドロキシル基が反応）している。
　本発明においては、芳香族ポリカーボネートのフェノール性末端基と非フェノール性末端基との比、すなわち（Ｉ）：（ＩＩ）は１：１０〜１：０、好ましくは１：５〜１：０とする。末端基比が１：１０より小さいときは、芳香族ポリカーボネートとグラスフィラーとの密着性に改善がみられず、成形品の耐衝撃性は低くなる。
　フェノール性末端基のＯＨ基濃度は、ＦＴＩＲの３６００ｃｍ−１での吸収強度を測定することにより決定される。全末端基濃度は、塩化メチレン溶液で測定したＩＶ（固有粘度）値をもとに平均分子量を求めることにより、計算される。ＩＶ値を平均分子量に換算する際にはＳｃｈｎｅｌｌの式を用いた。ＩＶ＝１．２３×１０−４Ｍ０．８３　（Ｍ＝粘度平均分子量）
得た粘度平均分子量Ｍを常法により数平均分子量に換算する。
　次に、本発明において使用するグラスフィラーは、その種類、形状共に特に限定されないが、例えばガラス繊維、ミルドグラス、グラスフレーク、グラスビーズ（中空のものも含む）等を使用することができる。中でもガラス繊維が好ましい。
　これらのグラスフィラーは、樹脂との接着性を高める目的で、例えばシラン系、チタネート系等のカップリング剤による表面処理、および／または、ウレタン系、エポキシ系、ブタジエン系等の集束剤による処理を施されることができる。特に好ましい処理剤としてはエポキシシラン系カップリング剤またはアミノシラン系カップリング剤である。具体的には、γ‐アミノプロピルトリメトキシシラン、γ‐アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（β‐アミノエチル）‐γ‐アミノプロピルトリメトキシシラン、γ‐グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ‐グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン等が挙げられる。
　本発明の樹脂組成物において、芳香族ポリカーボネートとグラスフィラーとの配合比は、芳香族ポリカーボネート１００重量部に対して、グラスフィラー５〜２００重量部、好ましくは、１０〜１２０重量部である。
　さらに本発明の樹脂組成物は、その物性を損なわない限りにおいて樹脂の混合時、成形時に他の樹脂、添加剤、たとえば顔料、染料、グラスフィラー以外の強化剤や充填剤（例えば微粉砕のアルミニウム、鉄またはニッケルなどの金属酸化物および非金属、例えば炭素フィラメント、珪酸塩、例えば雲母、珪酸アルミニウム（粘土）、タルク、石綿、二酸化チタン、珪灰石、ノバキュライト、チタン酸カリウムおよびチタン酸塩ウイスカー、ポリマー繊維等）、耐熱剤、酸化劣化防止剤、耐候剤、滑剤、離型剤、結晶核剤、可塑剤、流動性改良剤、帯電防止剤などを添加することができる。
　本発明の組成物が臭素化ビスフェノールからなるポリカーボネートを含む場合、これにより達成される難燃性を相乗的に高めるために、本発明の組成物中にさらに無機または有機アンチモン化合物を配合し得る。
　また、安定剤、酸化防止剤として、ヒンダードフェノール、ホスファイト、リン酸金属塩、亜リン酸金属塩等を混入することができる。
　本発明の樹脂組成物を製造するに際しては、従来から公知の方法で各成分を混合することができる。例えば、各成分をターンブルミキサーやヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、スーパーミキサーで代表される高速ミキサーで分散混合した後、押出機、バンパリーミキサー、ロール等で溶融混練する方法が適宜選択される。
（実施例）
　以下の実施例において使用した、本発明に従う芳香族ポリカーボネートは、ジフェニルカーボネートとビスフェノールＡとを溶融法でエステル交換させて得たものであり、塩化メチレン中、２５℃で測定した固有粘度は０．５１ｄｌ／ｇであった。ジフェニルカーボネートとビスフェノールＡのモル比を調整して、フェノール性末端基と非フェノール性末端基の比を、２：８および６：４となるようにし、これをＰＣ（２０）およびＰＣ（６０）と表す。
　比較のためには、ビスフェノールＡをホスゲン法により重合し、フェニル基で末端封止してフェノール性末端基の比を約１：９９とした芳香族ポリ　カーボネート（Ｌｅｘａｎ　１４１、商標、ゼネラルエレクトリック社、塩化メチレン中２５℃での固有粘度０．５１ｄｌ／ｇ）を用いた。これをＰＣ（１）と表す。
　グラスフィラーとして、ガラス繊維（ＦＥＳ−０３−１２３５ＢＨ；商標、富士ファイバーグラス製、ＧＦ−ａと称す）、ミルドグラス（ＭＦ−Ａ；商標、旭ファイバーグラス製、未処理、ＧＦ−ｂと称す）およびグラスフレーク（ＲＥＦ−１４０Ｔ；商標、日本板ガラス製、エポキシシランカップリング剤処理を行ったもの、ＧＦ−ｃと称す）を用いた。
実施例１〜４および比較例１〜３
　次表に示した割合で、芳香族ポリカーボネートおよびグラスフィラーを混合し、次いで６５ｍｍ単軸押出し機で押出した後、１５０トン成形機で成形し、アイゾット衝撃強度試験用の試験片を作った。アイゾット衝撃強度は、ＡＳＴＭ　Ｄ２５６−５４ＴＡ法に従って、以下の条件で測定した。
　試験片　・・・・・・　１／８×１／２×２．５　（インチ）
　ノッチ　・・・・・・　形状Ｖ、半径（ｒ）＝０．２５４ｍｍ
　　　　　　　　　　　　角度（θ）：＝４５°
　試験機　・・・・・・　東洋精機製Ｉｚｏｄ試験機
　結果を以下の表に示す。
　また、上記の成形品より切り出した切片を、倍率３０００倍の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観察したところ、芳香族ポリカーボネートとグラスフィラーとの密着性が良好であることがわかった。
（発明の効果）
　本発明の樹脂組成物は、芳香族ポリカーボネートとグラスフィラーとの密着性が良好であるので、その成形品は著しく改善された耐衝撃性を有する。したがって、その用途は広く、有用性は高い。