【事件の表示】
　特許第２７０４２８１号「溶融球状シリカ及びこれをフィラーとする封止用樹脂組成物」の請求項１ないし２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２７０４２８１号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第２７０４２８１号の請求項１、２に係る発明は、昭和６３年１１月２５日に特許出願され、平成９年１０月９日にその特許の設定登録がなされ、その後、特許異議申立人林篤史、同電気化学工業株式会社、同相沢由美子、同旭硝子株式会社より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１１年６月２５日に訂正請求（後日取下げ）がなされた後、再度取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年１２月１１日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
ア．訂正明細書の請求項１、２に係る発明
　訂正明細書の請求項１、２に係る発明は、その特許請求の範囲の請求項１、２に記載された次のとおりのものである。
「【請求項１】珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られる平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲にある封止用樹脂組成物用のフィラーとして用いられる微細溶融球状シリカ。
　【請求項２】溶融シリカ粒子をフィラーとする半導体の封止用樹脂組成物において、請求項１記載の微細溶融球状シリカを１０〜３０wt％含有することを特徴とする封止用樹脂組成物。」
（以下、それぞれ「訂正発明１」、「訂正発明２」という。）
　
イ．訂正の内容
　訂正請求は、本件特許の明細書を訂正請求書に添付した訂正明細書のとおりに訂正しようとするものであって、その訂正の内容は次の（ａ）〜（ｊ）のとおりである。
（ａ）特許請求の範囲の請求項１に、「平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲にある微細溶融球状シリカ。」とあるのを、「珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られる平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲にある封止用樹脂組成物用のフィラーとして用いられる微細溶融球状シリカ。」と訂正する。
（ｂ）特許請求の範囲の請求項２に、「微細溶融球状シリカを５〜３０wt％含有する」とあるのを、「微細溶融球状シリカを１０〜３０wt％含有する」と訂正する。
（ｃ）特許明細書第５頁第５〜６行（特許公報第３欄第４０〜４１行）に、「本発明は平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲にある」とあるのを、「本発明は珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られる平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲にある封止用樹脂組成物用のフィラーとして用いられる」と訂正する。
（ｄ）特許明細書第５頁第１０〜１１行（特許公報第３欄第４４〜４５行）に、「前記微細溶融球状シリカを５〜３０wt％含有する」とあるのを、「前記微細溶融球状シリカを１０〜３０wt％含有する」と訂正する。
（ｅ）特許明細書第１２頁第８〜９行（特許公報第６欄第２０〜２１行）に、「該樹脂組成物中に５〜３０wt％配合すれば」とあるのを、「該樹脂組成物中に１０〜３０wt％配合すれば」と訂正する。
（ｆ）特許明細書第１３頁第１５行〜第１４頁第１行（特許公報第６欄第４３〜４９行）に記載の実施例２を削除し、第１４頁第２行（第６欄第５０行）に「実施例３」とあるのを「実施例２」と、第１５頁下から５行（第８欄第８行）に「実施例４〜８」とあるのを「実施例３〜６」と訂正する。
（ｇ）特許明細書第１７頁（特許公報第５頁）第３表中の実施例５の欄を削除し、これに伴い同表中の「実施例４」を「実施例３」と、「実施例６」〜「実施例８」を「実施例４」〜「実施例６」と訂正する。
（ｈ）特許明細書第１８頁第１行（特許公報第９欄第４７行）に「実施例９〜１３」とあるのを「実施例７〜１０」と、第１８頁第７行（第１０欄第４９行）に「実施例４」とあるのを「実施例３」と訂正する。
（ｉ）特許明細書第１９頁（特許公報第６頁）第４表中の実施例９の欄を削除し、これに伴い同表中の「実施例１０」〜「実施例１３」を「実施例７」〜「実施例１０」と訂正する。
（ｊ）特許明細書第２０頁第１〜３行（特許公報第１１欄下から６〜５行）に、「溶融球状シリカの樹脂中の含有率は５wt％以上３０wt％以下添加すると」とあるのを、「溶融球状シリカの樹脂中の含有率は１０wt％以上３０wt％以下添加すると」と訂正する。
　
ウ．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正（ａ）は、微細溶融球状シリカのシリカを製法により限定し、さらにその用途を限定するものであるから、また、訂正（ｂ）は、封止用樹脂組成物への微細溶融球状シリカの添加量を「５〜３０wt％」から「１０〜３０wt％」とするものであるから、いずれも特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　訂正（ｃ）〜（ｅ）及び（ｊ）は、訂正された特許請求の範囲に合わせて発明の詳細な説明の記載を整合させるものであり、訂正（ｆ）〜（ｉ）は、特許請求の範囲を減縮することにより本件発明に含まれないものとなった溶融球状シリカに関する実施例を削除し、それ以下の実施例番号を繰り上げるものであり、いずれも明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、上記訂正（ａ）において限定されたシリカの製法は、特許明細書第９頁第６〜７行（特許公報第５欄第９〜１０行）に記載され、実施例にも記載されるものであり、用途は、特許明細書第１頁下から３行〜第２頁第４行（特許公報第１欄第１０〜１５行）等に記載されるものであり、訂正（ｂ）の数値限定は、実施例に基くものであり、さらに、訂正（ｃ）〜（ｊ）は明りょうでない記載の釈明にすぎないものであるから、いずれも新規事項を追加するものではなく、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　
エ．独立特許要件の判断
（１）引用刊行物
　当審が平成１２年９月２６日付けで通知した取消理由で引用した刊行物１、刊行物２には、それぞれ以下の事項が記載されている。
（ａ）刊行物１（特開昭６１−４８４２１号公報）
　刊行物１には、「珪酸アルカリおよび酸との湿式法による・・・高純度シリカ。」（特許請求の範囲第１項）、「珪酸ナトリウム水溶液と硝酸との反応によりシリカを生成させる・・・高純度シリカの製法。」（同第３項）が記載されている。
　また、「上記高純度シリカは封止剤用充填剤として用いる場合、これを溶融してシリカガラス体とするが含水量が０．５〜２０重量％、二次粒子の平均粒子径が２〜１０００μｍの範囲にあることが好ましい。この理由は含水量について云えば、この範囲外では二次粒子の粉体としての流動性が悪く、例えば、火炎溶融法によって球状化する場合にトラブルの原因となり、また発泡の原因ともなる。また二次粒子の平均粒子径も上記範囲を越えることは充填剤用原料として不適当になる傾向にあるからである。」（第３頁左下欄第２〜１３行）ことも記載されている。
（ｂ）刊行物２（特開昭６３−１０６１６号公報）
　刊行物２には、「エポキシ樹脂に無機充填材を配合した封止用樹脂組成物において、この無機充填材の少なくとも一部が溶融シリカ粉末であって、かつ、この溶融シリカ粉末の平均の粒径が８μｍ以上、比表面積が５ｍ２／ｇ以上であることを特徴とする封止用樹脂組成物。」（特許請求の範囲）が記載されている。この発明は、「無機充填材として用いるシリカの平均粒径と比表面積とを調整することにより、バリの発生やボイド不良の少ない成形性の優れたバランスのよい半導体の封止用樹脂組成物を得る」（第２頁左上欄第６〜１０行）との知見に基くものである。
　実施例１には、平均粒径１．６μｍで比表面積１８ｍ２／ｇの溶融シリカ粉末２０重量％と、平均粒径５．４μｍで比表面積６．１ｍ２／ｇ、平均粒径１３μｍで比表面積１．８ｍ２／ｇの２種の溶融シリカ粉末２０重量％、６０重量％とを混合して溶融シリカ粉末を調製し、該溶融シリカ粉末４００重量部、エポキシ樹脂１００重量部、フェノールノボラック５０重量部、カルナバワックス２重量部、その他の添加物１０．５重量部からなる樹脂組成物を得ることが記載されている。
　
（２）対比判断
　刊行物１には、珪酸ナトリウム水溶液と硝酸との反応による高純度シリカの製法が記載されており、該高純度シリカを封止剤用充填剤として用いる場合、シリカを溶融し二次粒子の平均粒子径を２〜１０００μｍとすること、さらに、火炎溶融法により球状化することが記載されている。このことから、刊行物１には、珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られる平均粒子径が５μｍ以下であり、封止用樹脂組成物用のフィラーとして用いられる微細溶融球状シリカが記載されているといえる。しかしながら、刊行物１には、微細溶融球状シリカのＢＥＴ比表面積についてはなんら記載されていない。
　また、刊行物２には、実施例１において封止用樹脂組成物に配合する無機充填剤である溶融シリカ粉末として「平均粒径１．６μｍで比表面積１８ｍ２／ｇの溶融シリカ」が記載されており、これは、訂正発明１における「平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲にある」ものであるといえる。しかし、刊行物２における溶融シリカがどのような形状のものであるかが不明であり、そして、従来封止剤用充填剤に用いられるシリカとして、溶融シリカの粉砕物や高温火炎中で溶融した球状シリカ等が用いられている（本件特許公報第３欄第１〜３行参照）ことから、刊行物２における溶融シリカが「球状」のものであると特定されるものではない。そうすると、刊行物２の記載からでは、「平均粒径１．６μｍで比表面積１８ｍ２／ｇ」が溶融球状シリカにおいて通常とり得る数値であるとすることはできない。
　したがって、刊行物１における珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られる微細溶融球状シリカにおいて、粒径を５μｍ以下に、そのＢＥＴ比表面積を１５〜５０ｍ２/ｇの範囲に限定して封止用樹脂組成物用のフィラーとして用いることが、刊行物２の記載を参酌しても当業者が容易に想到し得るとされるものではない。
　そして、訂正発明１は、訂正明細書の請求項１に記載の特定の微細溶融球状シリカをフィラーとして用いることにより流動性、バリ特性に優れた封止用樹脂組成物が得られるという刊行物１、２の記載からは予測し得ない格別の効果を奏するものである。なお、ほぼ同様の平均粒径及びＢＥＴ比表面積を有する溶融球状シリカと非球状シリカをフィラーとした場合の効果の相違は平成１２年１２月１１日付け特許異議意見書に添付された実験成績証明書にもみることができる。
　上記のとおり、訂正発明１は、刊行物１、２に記載の発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとされるものではない。
　また、訂正発明２は、訂正発明１の微細溶融球状シリカを特定量含有する封止用樹脂組成物であるから、同様の理由により刊行物１、２に記載の発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとされるものではない。
　さらに、後述するように、特許異議申立人の提出した証拠等を検討しても、訂正発明１、２を拒絶するすることはできない。
　よって、訂正明細書の請求項１、２に係る発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　
オ．むすび
　以上のとおりであるから、本件訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項、同条第３項で準用する同法第１２６条第２〜４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立てについての判断
　前述のように、本件訂正は適法なものであるので、本件請求項１、２に係る発明は、訂正明細書の請求項１、２に記載された発明である。（以下、それぞれ「本件発明１」、「本件発明２」という。）
　そして、特許異議申立人林篤史、同電気化学工業株式会社、同相沢由美子及び同旭硝子株式会社の特許異議申立ての理由、証拠及びそれに対する判断は以下（ｉ）〜（iv）のとおりである。（以下、各申立人を順に「申立人１」〜「申立人４」と、それぞれのなした特許異議申立てを「申立１」〜「申立４」という。）
　
（ｉ）申立１について
ア．申立ての理由の概要
　申立人１は、訂正前の請求項１、２に係る発明は、甲第１号証に記載の発明と同一であるから、また、訂正前の請求項１、２に係る発明は、甲第２、３号証に記載された発明であるか、甲第２〜４号証に記載される発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるから、さらには、明細書の記載が不明瞭であるから、当該請求項に係る発明の特許は取り消されるべき主張している
　
イ．甲号証及びその記載内容
（１）甲第１号証（特開平２−３８３０６号公報）
　甲第１号証には、「０．５〜１０μｍの粒度、＜５０ｍ２/ｇのＢＥＴ比表面積を有する、内部気孔を有しない、コンパクトで中実の非結晶性粒子からなる、球状の親水性ケイ酸。」（特許請求の範囲請求項１）、「水蒸気とガス状四塩化ケイ素とを・・・混合し、ガス状混合物を・・・６００〜１０００℃に加熱した・・・反応管に・・・通し、反応生成物から反応廃ガスを分離することを特徴とする球状の親水性ケイ酸の製造方法。」（特許請求の範囲請求項２）、
「請求項１記載の球状の親水性ケイ酸からなる、電子部品包装用樹脂における充填剤。」（特許請求の範囲請求項３）が記載されている。
　実施例において製造される二酸化ケイ素は、０．５〜４μｍの粒度分布を有する比表面積２．３ｍ２／ｇのもの（例１）、および、平均粒度１．８６μｍ、比表面積３．１ｍ２／ｇのもの（例２）である。
（２）甲第２号証［粉体工業会編「改訂増補　粉体物性図説」（昭和６０年１２月２１日、日経技術図書株式会社発行）、第３２４頁］
　甲第２号証には、超微粒子状無水シリカについて、「精製された四塩化ケイ素を酸水素炎中で加水分解することにより製造されたもの」であること、「粒子はほとんど完全な球形で」あること、粒度分布が２〜１１０nm、比表面積が５０〜３８０ｍ２／ｇであること、および、主要メーカーが日本エアロジルであることが記載されている。また、アエロジルＯＸ５０の電顕写真が示されている。
（３）甲第３号証［「TECHNICAL BULLETIN AEROSIL No.10」（日本アエロジル株式会社、１９８８年３月発行）、第７頁］
　甲第３号証には、アエロジルＯＸ５０の一次粒子の粒子平均径が４０ｎｍ、ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇであることが示されている。
（４）甲第４号証（特開昭６２−２７０４１５号公報）
　甲第４号証には、「微細粒子状シリカを加湿した後、火炎中で溶融することを特徴とする球状シリカの製法」（特許請求の範囲第１項）が記載されている。
　また、「本発明において用いられる微細粒子状シリカは、いわゆるシラン化合物を気相加水分解して得られるヒュームド（fumed）シリカであれば特に限定されない。」（第２頁左上欄第９〜１２行）こと、従来技術に関して、「溶融した球状シリカはＩＣ封止材を初め、種々のプラスチックの高充填剤、硝子原料など各種用途への利用が広がりつつある。」（第１頁左下欄第１３〜１５行）ことが記載されている。
　実施例１、２により得られた第２表Ｎｏ．５、第４表Ｎｏ．６の溶融シリカは、それぞれ平均粒径１０μ、径１２μであり、０〜６μの粒度のものを、それぞれ２３％、２０％含むことが示されている。
　
ウ．対比判断
（１）特許法第２９条の２について
　甲第１号証には、平均粒径０．５〜１０μｍ、＜５０ｍ２/ｇのＢＥＴ比表面積を有する、封止用樹脂組成物用のフィラーとして用いられる球状シリカが記載されている。
　しかしながら、甲第１号証のシリカは、水と四塩化ケイ素を高温に加熱して得られるものであり、珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得らた本件発明１のシリカとは相違し、また、甲第１号証に挙げられたシリカに代えて、珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られるシリカを用いることが記載されているに等しい事項であるとすることもできないので、本件発明１が甲第１号証に記載された発明と同一であるとすることはできない。
　また、本件発明１の溶融球状シリカを含有する封止用樹脂組成物である本件発明２も、同様に甲第１号証に記載された発明と同一であるとすることはできない。
（２）特許法第２９条第１項、第２項について
　甲第２、３号証に記載される超微粒子状無水シリカ及びアエロジルＯＸ５０は、「精製された四塩化ケイ素を酸水素炎中で加水分解することにより製造されたもの」であり、珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られる本件発明１のシリカと相違する。さらに、甲第２、３号証には、超微粒子状無水シリカ、アエロジルＯＸ５０を封止用樹脂組成物として使用することは記載も示唆もされていない。
　また、甲第４号証に記載される球状シリカも、シラン化合物を気相加水分解して得られたシリカから製造されたものであるから、本件発明１の溶融球状シリカとは相違する。さらに、甲第４号証の球状シリカについて比表面積が特定されるものでもない。
　そして、甲第２〜４号証の記載から、各甲号証のシリカを封止用樹脂組成物の充填剤として使用した場合の本件発明１の奏する効果が予測されるものでもない。
　したがって、本件発明１は、甲第２〜４号証に記載された発明であるとも、甲第２〜４号証の記載に基いて当業者が容易に発明をすることできたとされるものでもない。また、本件発明１の溶融球状シリカを含有する封止用樹脂組成物である本件発明２についても同様に判断される。
（３）特許法第３６条第４項について
　申立人１は、本件明細書には、溶融シリカを特定の平均粒子径とＢＥＴ比表面積にするための具体的な条件が記載されていない旨を主張する。
　そこで、本件明細書の記載をみると、「原料シリカの微粉砕粒子を火炎溶融炉に供給して溶融球状化する。・・・溶融球状化は、酸素−可燃性ガスの燃焼による火炎、多くの場合、酸素プロパン炎によって行う・・・。溶融処理において比表面積を所定値に合わせるためには、溶融条件、特に原料シリカ粉の供給量と火炎の形成条件（酸素ガス比率、量）を設備に合せて適宜設定することが重要である。」（特許公報第５欄第２０〜３０行）と、また、実施例１には、「平均粒子径３．０μｍの原料シリカを調製した。次いで、中心に粉体吐出孔、その中心軸上にガス炎孔のある構造の溶融バーナーを設置した溶融炉内に原料シリカを供給いて次のような条件で操業した。すなわち、プロパン１００ｌ／ｍｉｎ、酸素４００ｌ／ｍｉｎからなるガス炎を形成させて、この中心の粉体吐出孔から粉砕シリカ５０ｋｇ／ｈｒをキャリアガスである酸素１００ｌ／ｍｉｎと共に分散させて供給し、シリカの溶融を行った。・・・このものは平均粒子径が２．５μｍ、ＢＥＴ比表面積２６ｍ２/ｇの微細な溶融球状シリカであった」（特許公報第６欄第３０〜４２行）と記載されている。
　確かに、特定の溶融球状シリカを製造するためには、実施例に記載される条件の他に、粉体吐出孔から供給される原料シリカ粉の分散度、原料シリカ粉に与えられる輻射熱量等多くの条件の特定がさらに必要であると考えられるが、該条件は使用される溶融炉の形状・構造等によりそれぞれ異なるものであるから、それらを含めた諸条件を逐一記載することは現実的ではない。そして、本件明細書の記載に基き実際に特定の溶融炉を使用して溶融球状シリカを製造するにあたり、特定の平均粒子径とＢＥＴ比表面積とするための具体的な条件を設定することが、さらに当業者に多大の努力を要求するものであるとも認められない。
　そうしてみると、本件明細書は当業者が容易に実施することができる程度に記載されていないとする申立人１の主張は採用するすることができない。
　
（ii）申立２について
ア．申立ての理由の概要
　申立人２は、訂正前の請求項１、２に係る発明は、甲第１号証に記載の発明と同一であるから、また、訂正前の請求項１、２に係る発明は、甲第２〜４号証に記載される発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるから、当該請求項に係る発明の特許は取り消されるべき主張している。
　
イ．甲号証及びその記載内容
（１）甲第１号証（特開昭６３−３１７５４０号公報）
　甲第１号証には、「微粉粉末Ａ成分１〜１００重量％及び該微粉粉末Ａ成分よりも平均粒径が大である粗粉粉末Ｂ成分０〜９９重量％とからなる充てん材であり、次の条件（１）と（２）を満たしていることを特徴とする樹脂用充てん材。　条件（１）：Ａ成分の全て又は一部が球状粉末であること・・・」（特許請求の範囲）、および、「本発明は、樹脂用充てん材、詳しくは半導体等の電子部品の封止材、絶縁材、放熱シートなどに有用な樹脂用充てん材に関するものである。」（第１頁右下欄第４〜６行）ことが記載されている。
　球状粉末を製造する方法として、珪石、珪砂等の粉末、クロルシラン等を熱分解又は加水分解等により生成させた粉末、さらにはアルコキシシラン化合物等を加水分解析出させた粉末もしくはこれらの粉末の造粒物を、可燃性ガスの火炎等で溶融する旨が記載されている（第３頁左下欄第１７行〜右下欄第１０行）。
　実施例において、球状粉末の製造−１として、水晶の破砕粉末を水素ガス及び酸素ガスからなるガス火炎と共に竪型炉に噴射する方法、および、球状粉末の製造−２として、テトラエチルシリケートの加水分解生成物の粉末を同様に竪型炉に噴射する方法が記載されている（第６頁左上欄第１８行〜右上欄末行）。
　表−１には、球状粉末の製造−１により製造された球状粉末シリカ「球状−Ｏ５」の平均粒径が２．１μｍで比表面積３８．７ｍ２／ｇ、球状粉末の製造−２により製造された球状粉末シリカ「球状−Ｘ６」の平均粒径が１．０μｍ以下で比表面積３４．８ｍ２／ｇであることが示されている。さらに、表−３の実施例８の欄には、「球状−Ｏ５」を含むエポキシ樹脂組成物が、成形性、バリ特性が示されている。
　また、甲第１号証の２として、本件発明と甲第１号証発明における平均粒径とＢＥＴ比表面積の関係図が提出されている。
２）甲第２号証（特開昭６３−１０６１６号公報）
　甲第２号証は、取消理由通知で引用した刊行物２と同一であるので、その記載内容は、前記「２．エ．（１）（ｂ）」の記載を参照されたい。
（３）甲第３号証（特公昭６１−５７３４７号公報）
　甲第３号証には、「本発明は硅素質原料を可燃性ガス火炎中で溶融して得られる平均粒子径１〜６０μでその長軸／短軸の比が１〜１．３の球状溶融シリカを３０〜８０重量％含有させたＩＣやＬＳＩ等の電子部品の封止材料として用いるのに適した熱硬化性樹脂組成物である。」（第３欄第２〜７行）こと、および、「この球状溶融シリカは、珪石、珪砂、水晶等を微粉砕し精製したもの、あるいはハロゲン化珪素化合物から加水分解等により精製された粉末などの硅素質原料を水素又はプロパン等の可燃性ガス及び酸素ガスと同時に竪型炉の上部から炉内に噴射して火炎中で溶融して得られる」（第３欄第１６〜２２行）ことが記載されている。
　具体的には、第１表に球状溶融シリカＣとして平均粒径５μのものが示されている。
（４）甲第４号証（特開昭６２−３９６４１号公報）
　甲第４号証には、「平均粒径が５〜３０μｍの溶融石英粉９７．０〜９９．５重量％と平均粒径１０〜５００ｎｍの球状溶融石英粉０．５〜３．０重量％からなるＩＣプラスチックパッケージ用充てん剤。」（特許請求の範囲第１項）が記載されている。
　充填剤の製造方法として、「高純度石英ガラスインゴット粗砕物を粉砕し分級して得た平均粒径が５〜３０μｍの溶融石英粉９７．０〜９９．５重量％と平均粒径１０〜５００ｎｍの球状溶融石英粉０．５〜３．０重量％を、ボールミル中で混合する」（第２頁右上欄第６から１０行）ことが記載されている。
　
ウ．対比判断
（１）特許法第２９条の２について
　甲第１号証には、封止用樹脂組成物の充填剤に用いられる微細溶融球状シリカであって、平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲にあるもの、具体的には、「球状−Ｏ５」、「球状−Ｘ６」が記載されている。
　しかし、甲第１号証には微細溶融球状シリカの製法について、珪石、珪砂等の粉末、クロルシラン等を熱分解又は加水分解等により生成させた粉末、さらにはアルコキシシラン化合物等を加水分解析出させた粉末もしくはこれらの粉末の造粒物を用いることは記載されるものの、珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られるシリカを用いることはなんら記載されていない。また、甲第１号証に挙げられたシリカ類に代えて、珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られるシリカを用いることが記載されているに等しい事項であるとすることもできない。
　したがって、本件発明１、および本件発明１の微細溶融球状シリカを用いる封止用樹脂組成物である本件発明２が、甲第１号証に記載の発明と同一であるとすることはできない。
（２）特許法第２９条第２項について
　甲第２号証には、実施例１において封止用樹脂組成物に配合する無機充填剤である溶融シリカ粉末として「平均粒径１．６μｍで比表面積１８ｍ２／ｇの溶融シリカ」が記載されており、これは、本件発明１における「平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲にある」ものであるといえる。しかし、甲第２号証における溶融シリカがどのような形状のものであるかは不明であり、また、従来封止剤用充填剤に用いられるシリカとして、溶融シリカの粉砕物や高温火炎中で溶融した球状シリカ等が用いられていることから、甲第２号証における溶融シリカが「球状」のものと特定されるものではない。
　この点に関して、封止用樹脂組成物に配合する溶融シリカとして球状のものが、甲第３、４号証に記載されている。
　しかしながら、甲第３号証において溶融球状シリカを用いるのは、「従来使用されている溶融シリカ粉砕品のように製造過程で不純物が混入するということはなく」（第３欄第２４〜２６行）するのが目的であり、甲第４号証においては、「同一材料の粒子であっても、球状粒子は機械的に粉砕した、より大きい粒子に吸着するという、新たな知見に基づいてなされたもの」（第２頁右上欄第１３〜１５行）であるから、甲第３、４号証におけるシリカのような技術的要請のない単なる充填剤である甲第２号証の溶融シリカとして「球状」のものを選択することが、甲第３、４号証に記載から当業者が容易に想到し得るとされるものではない。
　そして、本件発明１は、請求項１に記載の特定の微細溶融球状シリカをフィラーとして用いることにより流動性、バリ特性に優れた封止用樹脂組成物が得られるという刊行物２〜４の記載からは予測し得ない顕著な効果を奏するものである。
　したがって、本件発明１、および本件発明１の微細溶融球状シリカを用いる封止用樹脂組成物である本件発明２が、甲第２〜４号証に記載の発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとされるものではない。
　
（iii）申立３について
ア．申立ての理由の概要
　申立人３は、訂正前の請求項１、２に係る発明は、甲第１号証に記載の発明と同一であるから、また、訂正前の請求項１、２に係る発明は、甲第１〜３号証に記載される発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるから、当該請求項に係る発明の特許は取り消されるべき主張している。
　
イ．甲号証及びその記載内容
（１）甲第１号証（特開昭６２−１０１３２号公報）
　甲第１号証には、「１．エポキシ樹脂と充填材とを主成分とする半導体封止用樹脂組成物において、充填材が粒子径１０６μｍ以上を含まず、１０５〜７４μｍの含有量が２重量％以下、１０５〜４４μｍの含有量が６〜３０重量％、平均粒子径が２５〜５μｍ、かつ比表面積が２〜４０ｍ２／ｃｍ２である充填材からなることを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１項）が記載されている。
　また、「本発明で用いることができる充填材としては、溶融シリカ，結晶性シリカ、アルミナ・・・等が挙げられるが、耐湿性や熱伝導性の点から、シリカ、アルミナが好適である。また、充填剤の形状は特に限定されないが、球形（完全な球である必要はないが、角状の形状を持たないもの）であることが好ましい。」（第２頁右下欄第１２〜１９行）ことが記載されている。
　さらに、封止用樹脂組成物に用いられた充填剤の種類と使用量（ｖｏｌ％）について、表−１には実施例４、５として球形溶融シリカを６０％、４０％使用したことが、表−２には、実施例４、５のシリカの平均粒径が１９μｍ、１３μｍ、比表面積が４．９ｍ２／ｃｍ２　、１２ｍ２／ｃｍ２ であることが示されている。
（２）甲第２号証（特開昭６１−１８６２１６号公報）
　甲第２号証には、「下記一般式で示される精製されたケイ素化合物を高温で加水分解させてシリカ粒子を製造するにあたり、Ｈ２Ｏ／ケイ素化合物のモル比１．５〜５、温度３００〜６００℃、滞留時間０．１〜１０ｓｅｃの条件下加水分解させ、その生成物を温度５００〜１３００℃で焼成することを特徴とする球状シリカ粒子の製造方法。
　一般式　ＳｉＸｎＨ４−ｎ（但し式中Ｘはハロゲン元素、ｎは０〜４の整数を表わす。）」（特許請求の範囲）、および、「本発明によれば、造粒等の処理をすることなく平均粒怪１〜５μｍ、その粒子表面が平滑な球形シリカ粒子が得られる。これは樹脂への充填性がよく、しかもウランおよびトリウムの含有量が０．１ｐｐｂ以下、ＣｌやＮａの含有量が少ないためＩＣプラスチックパッケージ用フィラー材として直接使用することができる。」（第５頁左上欄第２〜８行）ことが記載されている。
　実施例において、平均粒径１．５〜３．２μｍであって真球に近い表面平滑の粒子形状のものが製造されている（第４頁表）。
（３）甲第３号証（特開昭６３−１８９４２１号公報）
　甲第３号証には、「ノボラック型エポキシ樹脂組成物を基材樹脂とし、組成物全量に対して無機質充填材を５０〜８５重量％を含む半導体封止用エポキシ樹脂粗成物において、基材樹脂１００重量部（以下部という）に対して、
（１）フェノール系硬化剤２５〜７５部
（２）ホスフィン系硬化促進剤０．５〜５部および
（３）カップリング剤０．１〜１５部
を含み、かつ無機質充填材全量に対して粒径０．１〜２．０μｍの球状無機質充填材を１０重量％以上含むことを特徴とする、エポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲）、および、「無機質充填材としては、シリカ、アルミナ、炭酸カルシウムなどが用いられるが、熱膨張係数を低減するためにはシリカ粉末が好ましい。」（第３頁右欄第３〜５行）ことが記載されている。
　また、実施例では、充填剤として平均粒径０．５μｍの球状微粉が用いられている。
　
ウ．対比判断
（１）特許法第２９条第１項第３号について
　甲第１号証には、半導体封止用樹脂組成物において、平均粒子径が２５〜５μｍ、比表面積が２〜４０ｍ２／ｃｍ２の充填剤を用いること、および、充填剤として溶融シリカ、球状溶融シリカが用いられることが記載されているが、それらシリカの由来についてはいっさい記載されていない。すなわち、珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られたシリカを用いることについてはなんら記載されておらず、また、このことが甲第１号証に記載されているに等しい事項であるとすることもできないので、本件発明１が、甲第１号証に記載された発明であるとすることはできない。
　また、本件発明１の微細溶融球状シリカを用いる封止用樹脂組成物である本件発明２も同様に甲第１号証に記載記載された発明であるとすることはできない。
（２）特許法第２９条第２項について
　甲第１号証には、半導体封止用樹脂組成物に添加される充填材として、平均粒子径が２５〜５μｍかつ比表面積が２〜４０ｍ２／ｃｍ２である溶融シリカを用いることが記載されている。
　なお、甲第１号証で充填剤は「比表面積が２〜４０ｍ２／ｃｍ２」とされているが、比表面積は「ＢＥＴ法で測定した値」（第３頁左上欄第１４行）によるのであるからその単位は「ｍ２／ｇ」の誤記と認める。
　また、封止用樹脂組成物の充填剤として、球状シリカであって平均粒径１〜５μｍ、０．１〜２．０μｍのものが甲第２、３号証に記載されている。
　しかしながら、甲第１号証の充填剤は、平均粒径２５〜５μｍ、比表面積２〜４０ｍ２／ｇであり本件発明１とは５μｍの点でのみ一致するにすぎず、また、実施例においても球状溶融シリカとしては平均粒径１３及び１９μｍのものが用いられるにすぎない。そうしてみると、甲第１号証において特に５μｍの球状溶融シリカを選択することが教示されているとすることはできない。
　また、甲第２、３号証のものはいずれもシリカの球形粒子であるが、その比表面積についてはなにも記載されておらず、また、本件発明１で定義される１５〜５０ｍ２／ｇの範囲に比表面積を設定することが示唆されるわけでもない。
　したがって、甲第１〜３号証の記載から、本件発明１における「平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲にある」充填剤として使用される微細溶融球状シリカを当業者が容易に想到することができとされるものではない。
　そして、本件発明１は、本件明細書請求項１に記載の特定の微細溶融球状シリカをフィラーとして用いることにより流動性、バリ特性に優れた封止用樹脂組成物が得られるという甲第１〜３号証の記載からは予測し得ない格別の効果を奏するものである。
　よって、本件発明１、および本件発明１の微細溶融球状シリカを用いる封止用樹脂組成物である本件発明２が、甲第１〜３号証記載の発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとされるものではない。
　
（iv）申立４について
ア．申立ての理由の概要
　申立人４は、訂正前の請求項１に係る発明は、甲第１、２号証に記載の発明と同一であるから、また、訂正前の請求項２に係る発明は、甲第１〜４号証に記載される発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるから、当該請求項に係る発明の特許は取り消されるべき主張している。
　
イ．甲号証及びその記載内容
（１）甲第１号証（特開昭６２−１０１３２号公報）
　甲第１号証は、申立人３が甲第１号証として提出した刊行物と同一であるので、その記載内容は、前記「３．（iii）イ．（１）」の記載を参照されたい。
（２）甲第２号証（特開昭６２−１２６０９号公報）
　甲第２号証には、「平均粒子径が１〜１００μｍの範囲にある溶融球状シリカであり、かつその粒子径の真球が示す理論比表面積よりも少なくとも３倍以上のＢＥＴ比表面積を持つか又はその表面を疎水化処理による表面処理してなることを特徴とする改質溶融球状シリカ。」（特許請求の範囲第１項）が、また、「更に詳しくは、溶融球状シリカにメカノケミカル反応処理して得られる樹脂系半導体封止材のフィラーに好適な改質溶融球状シリカ及びその製造方法に関するものである。」（第１頁右下欄第１０〜１３行）ことが記載されている。
（３）甲第３号証（特開昭６２−９６５６９号公報）
　甲第３号証には、「最大粒径が７４μｍ以下の球形の溶融シリカと最大粒径が４０μｍ以下である溶融シリカの粉砕物を各々５５〜９５重量％、４５〜５重量％混合してなる比表面積３ｍ２／ｇ以下の充填剤を樹脂組成物全重量の４０〜９０重量％の割合で含有してなることを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。」（特許請求の範囲）が記載されている。
（４）甲第４号証（特開昭６３−１０６１６号公報）
　　甲第４号証は、取消理由通知で引用した刊行物２と同一であるので、その記載内容は、前記「２．エ．（１）（ｂ）」の記載を参照されたい。
　
ウ．対比判断
（１）特許法第２９条第１項第３号について
　甲第１号証は、申立人３の提出した甲第１号証と同一の刊行物であるから、前記「３．（iii）ウ．（１）」に記載の理由により、本件発明１が甲第１号証に記載された発明であるとすることができない。
　甲第２号証における改質溶融球状シリカは、平均粒子径が１〜１００μｍの範囲にあり、その粒子径の真球が示す理論比表面積よりも少なくとも３倍以上のＢＥＴ比表面積を持つものであり、平均粒径が１〜５μｍの場合、計算によるとそのＢＥＴ比表面積とは８．１〜１．６ｍ２／ｇであるから、文言上本件発明１の「平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲」にある微細溶融球状シリカに含まれる。
　しかしながら、甲第２号証に、「このような比表面積を増加させることは例えば半溶融球状シリカ粒子として回収することによっても達せられるが、この場合吸水量が大きく封止用フィラーとして不適である」（第３頁左下欄第７〜１０行）とあり、さらに大きな比表面積を有することは好ましくないとされること、メカノケミカル反応によって粒子表面が活性化される（第４頁左上欄第１８行〜右上欄第１行）こと、実施例において具体的には、ボールミル、振動ミルによりメカノケミカル反応処理を行うか、メカノケミカル反応と同時にシランカップリング剤と反応させ疎水化していること、発明の効果として、「本発明に係る改質溶融球状シリカは表面活性があり、またシランカップリング剤等を用いた疎水化処理が施されているので、エポキシ樹脂などによる封止材の製造において効果的な充填剤となる。」（第７頁左上欄第７〜１１行）とあることなどから総合的に判断すると、甲第２号証において、溶融球状シリカが理論比表面積よりも少なくとも３倍のＢＥＴ比表面積を有することは必要であっても、さらに大きな比表面積を有することは否定的であるといわざるを得ないので、本件発明１のより大きなＢＥＴ比表面積を有するシリカが実質的に甲第２号証に記載されているとすることはできない。              
　したがって、本件発明１が、甲第１、２号証に記載された発明であるとされるものではない。
（２）特許法第２９条第２項について
　甲第３号証には、球状の溶融シリカ５５〜９５ｗｔ％、溶融シリカ粉砕物４５〜５ｗｔ％の混合物してなるからなる比表面積が３ｍ２／ｇ以下の充填剤が記載されている。
　しかし、甲第３号証の溶融球状シリカは、最大粒径が７４μｍ以下と規定されるものの平均粒径が不明であり、また、混合物の比表面積が３ｍ２／ｇ以下と規定されるものの溶融球状シリカ自体の比表面積は不明であるので、甲第３号証の記載から本件発明２で用いられる本件発明１に係る「平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２/ｇの範囲」にある溶融球状シリカを選択することが当業者に容易に想到し得るものではない。
　また、甲第４号証は、申立人２の提出した取消理由に引用した刊行物２と同一のものであり、用いられている平均粒径１．６μｍで比表面積１８ｍ２／ｇの溶融シリカ粉末の粒子形状が不明であることは先に述べたとおりである（２．エ．（２）参照）。
　さらに、甲第１、２号証に記載されるシリカが、本件発明２で使用される本件発明１に係る溶融球状シリカと相違することは上述のとおりである。
　そして、本件発明２は、本件発明１に係る特定の微細溶融球状シリカを特定量封止用樹脂組成物に含有させることにより、甲第１〜４号証の記載からは予期し得ない明細書記載の格別の効果を奏するものである。
　したがって、本件発明２が甲第１〜４号証記載の発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたすることはできない。
　
（ｖ）まとめ
　以上述べたように、本件発明１、２に対する申立人１〜４の特許を取り消すべき旨の主張は、いずれも妥当なものとすることはできない。
　
４．むすび
　以上のとおりであるから、当審での取消理由、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１、２に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１、２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年３月１５日（２００１．３．１５）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許第２７０４２８１号発明の明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち、
（１）特許請求の範囲の減縮を目的として、
　（ａ）請求項１に、「平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２／ｇの範囲にある微細溶融球状シリカ。」とあるのを、「珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られる平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２／ｇの範囲にある封止用樹脂組成物用のフィラーとして用いられる微細溶融球状シリカ。」と訂正し、
　（ｂ）請求項２に、「微細溶融球状シリカを５〜３０ｗｔ％含有する」とあるのを、「微細溶融球状シリカを１０〜３０ｗｔ％含有する」と訂正する。
（２）明りょうでない記載の釈明を目的として、
　（ａ）特許明細書第５頁第５〜６行（特許公報第３欄第４０行）に、「本発明は平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２／ｇの範囲にある」とあるのを、「本発明は珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られる平均粒子径が５μｍ以下で、かつＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２／ｇの範囲にある封止用樹脂組成物用のフィラーとして用いられる」と訂正し、
　（ｂ）特許明細書第５頁第１０〜１１行（特許公報第３欄第４４〜４４行）に、「前記微細溶融球状シリカを５〜３０ｗｔ％含有する」とあるのを、「前記微細溶融球状シリカを１０〜３０ｗｔ％含有する」と訂正し、
　（ｃ）特許明細書第１２頁第８〜９行（特許公報第６欄第２０〜２１行）に、「該樹脂組成物中に１０〜３０ｗｔ％配合すれば」とあるのを、「該樹脂組成物中に１０〜３０ｗｔ％配合すれば」と訂正し、
　（ｄ）特許明細書第１３頁第１５行〜第１４頁第１行（特許公報第６欄第４３〜４９行）に記載の実施例２を削除し、第１４頁第２行（第６欄第５０行）に「実施例３」とあるのを「実施例２」と、第１５頁下から５行（第８欄第８行）に「実施例４〜８」とあるのを「実施例３〜６」と訂正し、
　（ｅ）特許明細書第１７頁（特許公報第５頁）第３表中の実施例５の欄を削除し、これに伴い同表中の「実施例４」を「実施例３」と、「実施例６」〜「実施例８」を「実施例４」〜「実施例６」と訂正し、
　（ｆ）特許明細書第１８頁第１行（特許公報第９欄第４７行）に「実施例９〜１３」とあるのを「実施例７〜１０」と、第１８頁第７行（第１０欄第４９行）に「実施例４」とあるのを「実施例３」と訂正し、
　（ｇ）特許明細書第１９頁（特許公報第６頁）第４表中の実施例９の欄を削除し、これに伴い同表中の「実施例１０」〜「実施例１３」を「実施例７」〜「実施例１０」と訂正し、
　（ｈ）特許明細書第２０頁第１〜３行（特許公報第１１欄下から６〜５行）に、「溶融球状シリカの樹脂中の含有率は５ｗｔ％以上３０ｗｔ％以下添加すると」とあるのを、「溶融球状シリカの樹脂中の含有率は１０ｗｔ％以上３０ｗｔ％以下添加すると」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
溶融球状シリカ及びこれをフィラーとする封止用樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　
珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られる
封止用樹脂組成物用のフィラーとして用いられる
　【請求項２】　溶融シリカ粒子をフィラーとする半導体の封止用樹脂組成物において、請求項１記載の微細溶融球状シリカを
１０
【発明の詳細な説明】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、微細な溶融球状シリカおよびこれを用いた封止用樹脂組成物に関する。更に詳細には、平均粒子径の小さい微細かつ特定な比表面積をもつ溶融球状シリカおよび特にこれを半導体封止材シリカフィラーの構成部分として設定する場合に流動性及びバリ特性のすぐれた封止用樹脂組成物を提供するものである。
　【従来の技術】
　半導体の樹脂封止は、エポキシ樹脂を代表とする樹脂に、特にシリカを主体とする多量のフィラーを充填した樹脂組成物の封止材料によってなされるが、この関係については既に数多くの特許が公開されている。
　従来、半導体の樹脂封止材のフィラーとして溶融球状シリカの粉砕品が利用されているが、近時、半導体の集積度が上がるにつれて高充填性の樹脂封止が要求され、樹脂の流動性を改善のために従来の粉砕品に代わって溶融球状シリカがフィラーとして不可欠となってきている。
　特公昭５４−４３０２１号公報、特公昭６１−５７３４７号公報などに記載のある発明はこの種の樹脂組成物を対象としたものであり、微細な球状粒子や平均粒径１〜６０μｍの溶融球状シリカを用いることが示されている。
　このように、樹脂封止材用のシリカフィラーには、ボールミル等で粉砕した破砕状の結晶性又は非晶質シリカや、高温火炎中で溶融した球状シリカ等があって、それらの１種又は２種以上を粒度調整したものを用いることも知られている。（特開昭５４−１４１５６９号公報、特開昭５５−２９５３２号公報、特開昭５６−１０９４７号公報、特開昭５７−２１２２２５号公報）。
　【発明が解決しようとする課題】
　ＤＲＡＭなど集積度が益々上がる半導体において、その集積度が向上するにつれて熱応力に対する対策が重大な問題となっている。熱応力は封止材樹脂組成物とチップの熱膨張率差と該組成物の弾性率で支配されるといわれている。特に該組成物とチップの熱膨張率の差は該組成物中のシリカフィラーの含有率の増大に応じて小さくなり、耐熱応力性を有する封止材となる。
　該組成物中のシリカ含有率を上げるためには、組成物の流動性を上げることなしには達成できない。従来、主として用いられてきた破砕状のシリカは流動性が悪いため、組成物中のシリカ含有率に限度があり、より多くシリカを充填するためには破砕状シリカに代って球状シリカを用いなければならない。しかし、球状シリカを用いるときの問題点は、組成物をトランスファー成形する際に、いわゆるバリが発生し易いということにある。
　一般に、破砕状シリカは樹脂組成物の流動性に劣る反面バリ特性に優れ、一方球状シリカは、その逆の傾向にある。
　従って、多くの場合、前記のとおり両者のシリカを適宜配合し、流動性を犠牲にした配合系で樹脂封止している。
　本発明者らは、以上の問題点に鑑み溶融球状シリカの特性につき鋭意研究したところ、溶融球状シリカの粒径と溶融化度を左右するその比表面積とが樹脂フィラーの特性に重大な関係があることを知見して、本発明を完成したものである。
　すなわち、本発明は樹脂組成物におけるフィラーとして流動性に優れた球状シリカの特性を生かし、しかもその成形の際にバリに対する抑制効果を有する優れた溶融球状シリカを提供することにある。
　【課題を解決するための手段】
　すなわち、本発明は
珪酸アルカリ水溶液と鉱酸の中和反応で得られる
封止用樹脂組成物用のフィラーとして用いられる
　更に他の発明は、溶融球状シリカ粒子をフィラーとする半導体封止用樹脂組成物において、樹脂組成物中に前記微細溶融球状シリカを
１０
　以下、本発明につき詳説する。
　本発明に係る溶融球状シリカは、前記の比表面積と平均粒子径を有する微細な粒子であるところに特徴がある。
　なお、本発明における粒子径は、レーザー光散乱法に基づく粒度分布測定法で求められたものとして定義される。
　本発明における溶融球状シリカは、前記のＢＥＴ比表面積を有するが、その平均粒子径からみて溶融状態は完全でないことが理解できる。球状シリカの溶融化度は比表面積で評価することができ、一定の粒径においては比表面積が小さい程溶融化度が高いことを示す。
　本発明は、ＢＥＴ比表面積をもって球状シリカの溶融化度を評価し、これが、前記平均粒子径において１５〜５０ｍ２／ｇという範囲にあることが重要であり、特徴となっている。これは、数多くの実験に基づいて求めれたものであって、この特徴を有しない場合には、フィラーとして用いた場合樹脂組成物の流動性とバリ特性の両者を同時に改善させることはできない。
　例えば、市販のエアロジルの如き火炎加水分解法による微細シリカは、バリ防止効果が乏しく、フィラーとしての使用量が増加すると流動性を極度に低下させる。また、通常の湿式法のいわゆるホワイトカーボンと称されるシリカ粉は、バリ防止効果を与えるが流動性を低下させる。さらに、メチル珪酸エステルの如き有機珪素化合物の加水分解に基づく微細な球状シリカも同様に流動性は損われないが、バリ防止作用を有しない。
　封止用樹脂組成物において、シリカフィラーは前記のように益々高充填を要求されてきており、この観点から適度の粒度構成を採る関係で微細粒子の部分が必要とされるけれども、微細シリカで流動性およびバリ特性を同時に改善させるような物性をもつものは、見出されていない。
　しかし、本発明に係る球状シリカは実施例にも明らかなように、封止材フィラーの構成部分として極めて優れた微細シリカであることが理解できるであろう。すなわち、ＢＥＴ比表面積が１５ｍ２／ｇ未満の場合には流動性は向上するが、バリ防止効果に乏しく、一方５０ｍ２／ｇを越えるとバリ防止効果はあるが流動性が低下する。
　さらに、平均粒子径を５μｍ未満に抑えないと、流動性及びバリ特性共に悪化する傾向になる。
　更に、本発明に係る溶融球状シリカは高純度のもので特に、Ｎａ、Ｃｌなどの導電性不純物は、５ｐｐｍ以下、Ｕ、Ｔｈなどのα−放射性不純物は、それぞれ１ｐｐｂ以下のものが封止材フィラーとして好適である。
　なお、溶融シリカ粒子が球状であるか否かは、電子顕微鏡にて容易に確認することができ、本発明に係る微細シリカ粒子は、いずれも真球ないしは、角がなく実質的に球状の粒子状態であることが認められる。
　このような本発明に係る溶融球状シリカは、次のような方法により工業的に有利に製造することができる。
　すなわち、原料シリカはＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上のシリカを用い、平均粒子径を１０μｍ以下好ましくは５μｍ以下に粉砕する。
　粉砕は例えば、マイクロアナライザー型、ジェットマイザー型、マジャックミル型等いずれの態様であってもよいが、不純物の混入を可及的に抑えるためには流動層形式で分級機能を有すマジャックミルが有効である。
　なお、この工程において使用できるシリカ原料は、特に限定されるものではないが、可能な限り高純度の天然又は合成シリカであることが望ましい。
　天然シリカとしては、精製された珪石、珪砂、水晶等が挙げられ合成シリカとしては、ハロゲン化珪素の加水分解によるもの、エチルシリケートの如きオルガノシリケートの加水分解物又は珪酸アルカリ水溶液の中和に基づくシリカ等が挙げられる。
　特に、珪酸アルカリ水溶液を鉱酸との中和反応に基づいて得られる高純度シリカの製造法については、本出願人が既に開発に成功しており、工業的に有利なシリカ原料として用いることができるが、その詳細は、例えば特開昭６１−４８４２１号公報、特開昭６１−４８４２２号公報、特開昭６１−１７８４１４号公報、特開昭６２−１２６０８号公報等に記載されている。
　次に、得られる原料シリカの微粉砕粒子を火炎溶融炉に供給して溶融球状化する。
　即ち、溶融球状化は、酸素−可燃性ガスの燃焼による火炎、多くの場合、酸素−プロパン炎にて行うが、そのシリカの融点以上の温度にある火炎が得られれば、ガスの種類、溶融方法については特に限定されるものではない。
　溶融処理において比表面積を所定値に合せるためには溶融条件、特に原料シリカ粉の供給量と火炎の形成条件（酸素ガス比率、量）を設備に合せて適宜設定することが重要である。
　かかる方法で得られる溶融シリカは、実質的に前記特徴を有するものであるが、必要に応じて分級すれば容易により好ましく調整することができる。
　次に、本発明に係る封止用樹脂組成物は、シリカフィラーの構成部分として前記微細な溶融球状シリカを樹脂組成物中に５〜３０ｗｔ％含有することが重要な特徴となっている。
　このような樹脂組成物は、流動性およびバリ特性に優れたもので、半導体封止材として好適なものである。この理由は、樹脂組成物における樹脂組成やフィラーを構成する他のシリカの物性および配合量等によって異なるけれども、該組成物中に前記微細シリカが５ｗｔ％未満にあってはその添加効果がなく、３０ｗｔ％を越えるとバリの防止はできるが、流動性が低下する傾向になるからであり、特に１５〜２５ｗｔ％が好ましい範囲である。
　本発明において、シリカフィラーは樹脂組成物に高充填することができ、フィラーを構成する他のシリカ粒子は粗粒の溶融球状シリカは勿論、破砕シリカであっても差支えない。
　半導体封止用樹脂組成物において、樹脂は例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂が用いられる。
　硬化剤としては例えば、フェノール樹脂、無水フタル酸、無水マレイン酸、無水テトラヒドロフタル酸等の酸無水物、硬化促進剤としては、通常用いられる各種アミン類、弗化ホウ素、オニウム塩、イミダソール化合物が挙げられる。
　その他、本発明に係る樹脂組成物においては、必要に応じリン系又はブロム系の有機難燃剤、三酸化アンチモンの如き無機系難燃剤、顔料、シランカップリング剤の如き表面処理剤、離型剤、酸化防止剤等を配合することができる。
　【作用】
　本発明によれば、平均粒子径が５μｍ以下でＢＥＴ比表面積が１５〜５０ｍ２／ｇの範囲にある微細な溶融球状シリカが提供される。
　かかるシリカを半導体封止用樹脂組成物のフィラーの構成部分として該樹脂組成物中に
１０
　【実施例】
　以下、本発明につき実施例および比較例を挙げて更に具体的に説明する。
実施例１
　３５ｗｔ％塩酸にＪＩＳ３号珪酸ソーダを添加して、中和反応により得られた顆粒状シリカゲル（Ｕ：０．０４ｐｐｂ、Ｔｈ：０．２０ｐｐｂ、Ｎａ：０．３８ｐｐｍ、Ｆｅ：０．３８ｐｐｍ、含水率７ｗｔ％）を分級機能を有するマジャック型ジェットミルで粉砕して、平均粒子径３．０μｍの原料シリカを調製した。
　次いで、中心に粉体吐出孔、その中心軸上にガス炎孔のある構造の溶融バーナーを設置した溶融炉内に原料シリカを供給して次のような条件で操業した。
　すなわち、プロパン１００ｌ／ｍｉｎ、酸素４００ｌ／ｍｉｎからなるガス炎を形成させて、この中心の粉体吐出孔から粉砕シリカ５０ｋｇ／ｈｒをキャリアガスである酸素１００ｌ／ｍｉｎと共に分散させて供給し、シリカの溶融を行った。
　得られた溶融シリカ粉末は、電子顕微鏡で観察するといずれも実質的に球状を呈しており、このものは平均粒子径２．５μｍ、ＢＥＴ比表面積２６ｍ２／ｇの微細な溶融球状シリカであった（このものを「球状シリカＡ」とする）。
実施例
２
　実施例１と同一の粉砕したシリカ原料を用い、同一の溶融設備で酸素−プロパンのモル比を変え、第１表に示す３種の溶融球状シリカを得た。
比較例１
　実施例１と同一の粉砕したシリカ原料を用い、同一の溶融方法で原料シリカの供給量を増減させ、第２表に示す球状シリカＦ、Ｇ、Ｈを得た。
比較例２
　予め溶融したシリカインゴットをボールミルで破砕して平均粒子径５μｍ、ＢＥＴ比表面積４．２ｍ２／ｇの溶融球状シリカ粉末を得た。次いで、この粉末を実施例１と同じ溶融装置を用いて溶融処理して、平均粒子径５．４μｍ、ＢＥＴ比表面積３．６ｍ２／ｇの溶融球状シリカ粉末を得た（このものを「球状シリカＩ」とする）。
実施例
３〜６
　第３表に示す各原料を所定量配合し、８５℃の熱ロールで加熱混練した後、各々半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得た。
　各組成物のトランスファーモールディングマシンにおける流動性を見るためにＥＭＭＩ１−６６に基づくスパイラルフロー値の測定、および１０μｍおよび５０μｍのスリット巾のある金型を用いて、金型温度１７０℃、樹脂圧７０ｋｇ／ｃｍ２におけるバリ長さを測定した。その結果を第３表に併せて示した。
実施例
７〜１０
　エポキシ樹脂組成物において本発明による溶融球状シリカＡを用い、その添加量に基づく樹脂組成物の流動性、バリ特性の向上の効果をみるため第４表に示す各原料を配合し、８５℃の熱ロールで混練した後、各半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得た。次いで、この組成物を
実施例３
　第４表の結果から本発明による溶融球状シリカの樹脂中の含有率は
１０
　【発明の効果】
　本発明による特定の溶融球状シリカをエポキシ樹脂組成物中に添加すると流動性、バリ特性に優れた半導体封止用樹脂組成物が得られる。特に、流動性が優れることにより、高充填が可能となり、そのため封止材としての線膨張率が下がり耐熱応力樹脂が得られるようになる。