(57)【要約】  リン酸又は他の電解質を用いる燃料電池スタック（９）を有する燃料電池システムは、燃料電池群のそれぞれにおいて、対応の冷却液プレート（５５）の間に非反応性領域（１１）を含み、冷却液は、非反応性領域（２９〜３１）に隣接する領域における冷却液プレートに入る。各燃料電池は、スリーパス燃料流れ場を有するが、第１のパスは、第１の領域から離れた第３の領域（１３）に実質的に隣接し、第２のパスは、第１の領域と隣接する第２の領域に実質的に隣接するが、冷却液入口部（２９）から第１の領域を通る冷却液の流れ（３３，３４）は、第２の領域の遠方側に至り、第２の領域の手前側からの流れ（３７〜４１）は第３の領域に至り、そこからの流れ（４５〜５０）は、冷却液出口マニホルド（３０）に至り、これにより、反応性領域内でアノードのＣＯ被毒を低減するために１５０℃（３００°Ｆ）を超える温度を保証し、非反応性領域において、蒸発させる電解質の十分な凝縮を促進するために１４０℃（２８０°Ｆ）未満の温度を保証するので、長寿命のシステムが提供される。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の冷却器プレートが散在するスタックとして構成され、かつそれぞれ燃料入口部と、燃料出口部と、オキシダント入口部と、オキシダント出口部と、を有する複数の燃料電池（１０）を備える燃料電池システムであって、
前記燃料電池の各々は、前記燃料電池の燃料入口部（１７）およびオキシダント入口部（２５）の両方に隣接する反応性領域（１２，１３）と、前記燃料電池の燃料出口部（２２）およびオキシダント出口部（２６）の両方に隣接する非反応性領域（１１）と、を有し、
前記燃料電池の少なくとも一群に隣接するように配置される前記冷却器プレートの各々は、冷却液入口部（２９）から、前記燃料電池における前記非反応性領域の少なくとも一部分と概ね重なり合う第１の領域（１１）を通って、前記第１の領域に隣接しかつ前記反応性領域の少なくとも一部分と重なり合う少なくとも１つの追加領域（１２）まで延在する少なくとも１つの冷却液チャネル部を有し、
前記追加領域における前記冷却液チャネル部によって、前記第１の領域から離れた前記追加領域（３７）の端部から、前記第１の領域に隣接する前記追加領域（４１）の端部の方向に冷却液が流れて、前記第１の領域に隣接する最も暖かい前記追加領域に冷却液を供給することを特徴とする燃料電池システム（９）。
【請求項２】
前記燃料電池におけるプランフォームのアノードは、それぞれスリーパス燃料反応ガス流れ場を含み、各々のパスは、前記燃料流れ場における第３のパスと実質的に重なり合う前記第１の領域（１１）と、前記燃料流れ場における第２のパスと実質的に重なり合う前記追加領域（１２）と、前記燃料流れ場における第１のパスと実質的に重なり合う第３の領域（１３）と、を含む３つの冷却液流チャネル部領域のうちのひとつと実質的に重なり合う請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記燃料反応ガスは、前記第１のパスから燃料反転マニホルド（１９）に流れ、前記第２のパスに至り、前記冷却液は、前記燃料反転マニホルドに隣接する第１の冷却液チャネル部（３３）における前記第１の領域から、前記追加領域（１２）を通って前記第３の領域（１３）に流れ、その後、前記第１の冷却液チャネル部（３３）に隣接する第２の冷却液チャネル部（３４）で前記追加領域（１２）に戻る請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記燃料電池におけるプランフォームのアノードは、それぞれスリーパス燃料反応ガス流れ場を含み、前記非反応性領域（１１）は、前記燃料流れ場における第３のパスと実質的に重なり合い、前記追加領域（１２）は、前記燃料流れ場における第１のパス及び第２のパスと実質的に重なり合う請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
プランフォームの前記燃料電池は、それぞれツーパスオキシダント反応ガス流れ場を含み、前記非反応性領域は、前記燃料出口部（ＦＥ）に隣接する前記第２の空気通路（ＡＥ）の一部分と実質的に重なり合う請求項１に記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、触媒に対するＣＯ被毒を低減するために十分に高い反応温度を維持しつつ、燃料流れ場と、電解質（リン酸電解質を用いる燃料電池スタックにおいてリン酸であっても良く、又は高温ポリマー電解質膜（ＨＴＰＥＭ）型燃料電池スタックにおける遊離酸電解質であっても良い）凝縮を相当促進する冷却器プランフォーム（平面図形）と、を有する燃料電池スタックを用いて、燃料を使用可能な熱及び電力に変換する燃料電池発電装置システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
リン酸電解質を用いる公知の燃料電池システムにおいて、燃料電池群の間に配設される冷却器プレートは、単純な蛇行形冷却器流路を有し、冷却液として水を利用する。液体の水が冷却器プレートに入り、２相、すなわち水／水蒸気の混合物が冷却器プレートから出る。水が沸点まで上昇する間に水の顕熱が増加することで、少量の熱を除去し、液体の水が水蒸気に蒸発する際の潜熱に起因して、大部分の熱を除去する。特許文献１は、かかる冷却液組成物を記載している。
【０００３】
リン酸型燃料電池において、燃料電池の寿命は、リン酸が反応ガスに蒸発し、燃料電池を出る前に液体に凝縮されない場合の割合によって概ね決定される。燃料電池における反応ガスの出口部での非反応性酸凝縮領域では、蒸発に起因にして酸の損出を最小限にするので、燃料電池スタックの寿命を最大限にする。かかる凝縮領域は、特許文献２、特許文献３および特許文献４において教示されている。凝縮領域は、燃料電池スタックが少なくとも１０年間に亘って作動するように電解質を十分に凝縮させるために１４０℃（２８０°Ｆ）未満である必要があり、その場合、冷却液入口温度は、システムの前で１４０℃（２８０°Ｆ）未満である必要がある。
【０００４】
リン酸型燃料電池スタックに関する競合する課題は、種々の炭化水素燃料を水素に転化する燃料処理システム、例えば水蒸気改質燃料処理装置によって供給される改質燃料が０．３〜１．０％の一酸化炭素（ＣＯ）を含み、これによりアノード触媒は被毒し、アノードでの水素の酸化を妨害することである。被毒の程度は、ＣＯ濃度とセルの温度との関数である。上記のＣＯ濃度が好適な場合において、各々のセルにおける電気化学的活性部内の温度は、信頼性の高い燃料電池の性能を得るために、１５０℃（３００°Ｆ）を超えて維持される必要がある。従って、凝縮に適合した温度は、耐ＣＯ性に必要とされる温度より低温である。
【特許文献１】米国特許第３，９６９，１４５号
【特許文献２】米国特許第４，３４５，００８号
【特許文献３】米国特許第４，４１４，２９１号
【特許文献４】国際公開第００／３６６８０号
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の実施形態では、一酸化炭素を含む改質燃料が供給される燃料電池スタックにおいて、一酸化炭素被毒の結果として電池の性能を低下させることなく高程度の液体凝縮を行い；リン酸又は高温ポリマー電解質膜（ＨＴＰＥＭ）燃料電池スタックでの電解質の損失を最小限にし；リン酸又はＨＴＰＥＭ燃料電池スタックの寿命を最大限にし；リン酸又はＨＴＰＥＭ燃料電池において、反応ガスに蒸発させる電解質の凝縮に必要な低温とともに、燃料電池スタックのアノードに対するＣＯ被毒を防ぐために必要な高温を達成する。
【０００６】
本発明によると、燃料電池電極アセンブリのプランフォーム（平面図形）は、反応ガス流に蒸発した実質的に全ての液体を凝縮するのに十分に低い温度で保持される非反応性領域を含むことで、上記液体は、燃料電池に再び移動可能となる。本発明の一の形態によると、電解質は、非反応性領域で凝縮されるリン酸であるものの、本発明は、ＨＴＰＥＭ燃料電池における電解質を凝縮するために用いられても良い。
【０００７】
更に本発明によると、冷却液入口は、燃料電池の非反応性領域に隣接し、これにより得られる低温によって、燃料電池の反応ガスに蒸発した電解質の凝縮を促進する。非反応性領域に隣接する第２の領域における冷却液は、一般に、非反応性領域に向かって流れ、これにより、非反応性領域に隣接する反応性領域の端部が、触媒のＣＯ被毒を減らすのに十分に高い温度となる。一実施形態において、その後、冷却液は、非反応性領域から概ね遠ざかるように流れる。一実施形態において、本発明は、スリーパス（ｔｈｒｅｅ‐ｐａｓｓ）燃料流れ場を有する燃料電池に組み込まれても良く、第１の燃料パスは、非反応性領域から離れた第３の領域と概ね重なり合い、第２の燃料パスは、非反応性領域に隣接する第２の領域内であり、第３の燃料パスは、非反応性領域内である。かかる形態において、オキシダント反応ガスは、第３の領域に入り、第２の領域及び非反応性領域を通って、冷却液入口部に隣接するオキシダント反応ガス出口部に流れる。他の実施形態を、以下に開示する。
【０００８】
リン酸型燃料電池について開示し、かかる電池において主として有用であるものの、本発明は、燃料電池から出る反応ガスから得られる他の電解質を凝縮するために、遊離電解質（ｆｒｅｅ  ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ）を含む他の燃料電池で用いられても良い。
【０００９】
本発明は、一相の冷却液、例えば水か、又は二相冷却液、例えば水／水蒸気混合物と一緒に用いられても良い。
【００１０】
本発明の他の実施形態、特徴及び利点は、添付の図面に示されているように、これらの具体的な実施形態に関する以下の詳細な説明を考慮して更に明らかとなるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
図１を参照すると、本発明の燃料電池スタック９は、３個の領域１１〜１３を有する複数の燃料電池１０を含む。領域１１〜１３の各々は、燃料流チャネル部における３個の燃料流路のいずれかと概ね重なり合っている。燃料は、燃料入口マニホルド１７を通って入り、第３の領域１３と結合する燃料流れ場を通って右に流れる（図１を参照）。その後、燃料は、反転マニホルド１９を通って流れ、第２の領域１２と結合する燃料流れ場を通って左に流れ（図１を参照）、第２の反転マニホルド２０に至り、第１の非反応性領域１１に対応する流れ場を通って右に流れ（図１を参照）、燃料出口マニホルド２２を通って外部に流れる。
【００１２】
第１の領域１１に対応する各々の燃料電池の部分は、カソード触媒を有していないことから、反応ガスと反応しないので、第１の領域１１は、非反応性である。
【００１３】
本発明における実施形態において、オキシダント反応ガス、例えば空気は、空気入口マニホルド２５に流れ、その後、第３の領域１３、第２の領域１２及び第１の領域１１におけるオキシダント反応ガス流れ場を通って下方に流れ（図１を参照）、そこから、空気出口マニホルド２６を通って外部に流れる。
【００１４】
図２において、燃料電池スタック９のプランフォームの構成は、図１と同様に示され、更に、燃料電池スタック中に亘り、幾つかの燃料電池群の間に配置されるのが一般的である冷却器プレートにおける所定型式の冷却液流チャネル部を含む。例えば、２００ｋＷの燃料電池システムにおいて、２７２個の燃料電池からなるスタックにおいて、８個の燃料電池からなる各群の間に配置される３５個の冷却器がある。本実施形態における冷却器プレートには、冷却液入口マニホルド２９及び冷却液出口マニホルド３０を含む外部冷却液マニホルドによって供給される。
【００１５】
冷却液は、入口マニホルド２９から、第１の非反応性領域に隣接して流れ、冷却液流チャネル部３０を通って左に流れ，冷却液流チャネル部３１を通って右に流れる。従って、最も低温の冷却液は、電解質の十分な凝縮を生じさせるように非反応性領域に隣接して供給され、反応ガスに蒸発した電解質は大部分凝縮し、低温によるＣＯ被毒を生じさせることなく、反応ガスが各々の燃料電池から放出される。
【００１６】
続いて、冷却液は、第１の領域１１、第２の領域１２、第３の領域１３の遠い方（ｆａｒ  ｓｉｄｅ）に隣接する冷却液流チャネル部３３を通って、流れる。その後、冷却液は、第３の領域１３及び第２の領域１２に隣接する冷却液流チャネル部３４を通って流れる。
【００１７】
「サブスタック」は、２枚の冷却器プレートの間のセル群である。サブスタック内における中央のセルが最も熱く、冷却器に隣接するセルが最も冷たい。酸の損出は、燃料又は空気の各通路の出口における局所的な温度に比例している。延長部３３〜３４は、第１の燃料路の出口における局所的な温度を下げるので、延長部３３〜３４を有さない冷却器プレートの設計と比較して、第１の燃料路において酸の損出を低減する。サブスタックにおける幾つかのセルの燃料反応物質は、燃料反転マニホルド１９において一緒に良好に混合される。これにより、サブスタック内の全てのセルでは均一な量の酸を受ける。熱いセルは、これが損出するより少ない酸を受け、冷たいセルは、これが損出するより多い酸を受ける。
【００１８】
その後、冷却液は、蛇行流れ部３７〜４１を通って、オキシダント反応ガスの方向と同一の方向で、図１に示すように、第２の領域１２に隣接して頂部から底部に向かって流れる。これにより、非反応性の凝縮領域に隣接する反応性領域の温度は、１５０℃（３００°Ｆ）を超え、アノードのＣＯ被毒を実質的に低減する。或いは、第１の、非反応性の凝縮領域１１に隣接する流れ及び第２の領域１２に隣接する流れは、領域１１と領域１２との間における界面で急な温度勾配を形成するので、燃料電池における反応性部分は、ＣＯ被毒を回避するために１５０℃（３００°Ｆ）を大幅に超過するのと同時に、非反応性領域において、１４０℃（２８０°Ｆ）未満の温度条件下で凝縮する。
【００１９】
その後、冷却液は、蛇行形式にて複数の部分４５〜５０を通って、第３の領域１３に隣接するオキシダントの流れと概ね逆の方向で冷却液出口マニホルド３０に流れる。
【００２０】
必要により、冷却流チャネル部は、図４に示すように、部分３３が部分５０と直接連結するように形成されても良く、第３の領域１３における冷却流は、第１の領域１１に向かう。冷却液出口マニホルド３０は、空気入口マニホルド２５の左側にあっても良い。
【００２１】
他方では、必要により、本発明は、第２の領域１２に隣接して部分３３を残し、部分３７に直接供給することより、部分３４および第３の領域における部分３３の延長部を除くことができる。
【００２２】
冷却器の冷却液を、第２の領域において、最初に部分３７、最後に部分４１を介して流すことにより、反応性領域を冷却するために、第１の領域の部分３０，３１、特に第１の領域１１に隣接する第２の領域１２の部分における冷却流の傾向を克服する。これにより、部分４１に隣接する燃料電池のこれらの部分と、部分３１に隣接する燃料電池のこれらの部分と、の間で急な温度勾配を形成するので、第２の領域に隣接するアノードに対する著しいＣＯ被毒を回避するのに十分な高温と、第１の領域１１に隣接する電解質を十分に凝縮するのに十分な低温と、を保証する。
【００２３】
図５に概略的に示されているように、多重燃料路を用いて、（ｔｗｏ‐ｐａｓｓ  ａｉｒ）ツーパス空気を利用可能であり、この場合、
ＦＩは、燃料入口部を意味し、
ＦＴ１は、第１の燃料反転部を意味し、
ＦＴ２は、第２の燃料反転部を意味し、
ＡＩは、空気入口部を意味し、
ＡＴは、空気反転部を意味し、
ＡＥは、空気出口部を意味し、
ＣＩは、冷却液入口部を意味し、
ＣＥは、冷却液出口部を意味する。
【００２４】
３を超える通路からなる他の燃料の配置に関しては、冷却液が最後の燃料通路に入り、一般的には、その最後の燃料通路におけるオキシダント流に対して逆に流れ、最後から２番目の燃料通路（最後の燃料通路に隣接する燃料通路）を通って、その最後から２番目の燃料通路中のオキシダント流と一般に同じ方向で通過する場合に適用可能である。
【００２５】
高温ポリマー電解質膜に関する新たな技術が存在する。ＵＳ２００４／００２８９７６Ａ１では、変性ポリベンゾイミダゾール（ＰＢＩ）膜を開示し、ＵＳ２００４／０１２７５８８Ａ１号では、ポリアゾールを基礎とするポリマー膜を開示している。更にリン酸又はポリリン酸、すなわち遊離酸を、電気化学性能を高めるか、寿命を延ばすために、かかる高温ポリマー電解質膜を組み込む燃料電池に添加しても良い。本発明を用いて、かかる電解質並びにリン酸を凝縮しても良い。
【００２６】
本発明は、例えば水などの単一相の冷却液、又は例えば水／水蒸気混合物などの二相の冷却液を一緒に用いられても良い。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】非反応性領域を示す、本発明を用いる燃料電池の空気及び燃料の流れ場に関する簡素化された定型のプランフォームである。
【図２】冷却液流のチャネル部が示された図１におけるプランフォームである。
【図３】図２のプランフォームの変形例である。
【図４】ツーパス空気流れ場を有するプランフォームに重なり合う冷却液流れ場に関する簡素化された定型概略図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【手続補正書】
【提出日】平成20年1月16日(2008.1.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
必要により、冷却流チャネル部は、図３に示すように、部分３３が部分５０と直接連結するように形成されても良く、そして第３の領域１３における冷却流は、第１の領域１１に向かう。冷却液出口マニホルド３０は、空気入口マニホルド２５の左側にあっても良い。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
図４に概略的に示されているように、多重燃料路を用いて、（ｔｗｏ‐ｐａｓｓ  ａｉｒ）ツーパス空気を利用可能であり、この場合、
ＦＩは、燃料入口部を意味し、
ＦＴ１は、第１の燃料反転部を意味し、
ＦＴ２は、第２の燃料反転部を意味し、
ＡＩは、空気入口部を意味し、
ＡＴは、空気反転部を意味し、
ＡＥは、空気出口部を意味し、
ＣＩは、冷却液入口部を意味し、
ＣＥは、冷却液出口部を意味する。
【国際調査報告】
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