【事件の表示】
　特許第２８６５７５５号「重合体の製造を制御する方法および装置」の請求項１ないし２９に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８６５７５５号の請求項１ないし２９に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯　
　特許第２８６５７５５号に係る発明についての出願は、昭和６３年１２月１６日に国際出願（優先日　１９８７年１２月３１日　仏国）したものであり、平成１０年１２月１８日にその発明について特許の設定登録がなされ、その後その特許について、エクソン・ケミカル・パテンツ・インク及び庄子廣子により特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年７月１１日付けで特許異議意見書が提出されるとともに訂正請求がなされたものである。　
　
２．訂正の適否についての判断
ア．訂正の内容
　特許権者が求めている訂正の内容は、以下のａ〜ｄのとおりである。
ａ．【請求項１】の「ｎ個の波長」を「ｎ個の異なる波長」と訂正する。
ｂ．【請求項１２】の「アイソタクチック指数」、「重合体を形成するコモノマーの少なくとも１種の含有量」、「分子量」、「分子量分布」、「エチレン型不飽和結合含有量」及び「メチル基含有量」を削除する。
ｃ．【請求項１３】の「メルトインデックスまたは分子量」を「またはメルトインデックス」と訂正する。
ｄ．【請求項２６】の「近赤外領域の少なくとも１つの領域で操作でき」を「近赤外領域の少なくとも１つの領域で２つもしくはそれ以上の波長で操作でき」と訂正する。
　
イ．訂正の目的の適否、訂正範囲の適否及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａに関連して、願書に添付した明細書の第７頁第１６行（特許公報第９欄第２２行）には、「近赤外領域で選択されたｎ個の異なる波長にて」と記載されている。そうすると、上記訂正事項ａは特許請求の範囲の減縮を目的として、「ｎ個の波長」を「ｎ個の異なる波長」と訂正するものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　上記訂正事項ｂは、特許請求の範囲の減縮を目的として、「性質Ｐ」から「アイソタクチック指数」、「重合体を形成するコモノマーの少なくとも１種の含有量」、「分子量」、「分子量分布」、「エチレン型不飽和結合含有量」及び「メチル基含有量」を削除するものであり、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　上記訂正事項ｃは、請求項１２の訂正（訂正事項ｂ）に整合させて「性質Ｐ」から「分子量」を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲をこえるものではなく、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　上記訂正事項ｄに関連して、願書に添付した明細書の第１２頁第１０〜１２行（特許公報第１１欄末行〜第１２欄第３行）には、「この赤外分光光度計は、近赤外に属しかつ０．８〜２．６μｍの範囲の少なくとも１つの波長範囲にて２つもしくはそれ以上の波長で操作することができる。」と記載されている。そうすると、上記訂正事項ｄは特許請求の範囲の減縮を目的として、「近赤外領域の少なくとも１つの領域」における操作を「２つもしくはそれ以上の波長で」行うものに限定するものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてしたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
ウ．独立特許要件
（１）訂正後の本件発明
　訂正後における請求項１〜２９に係る本件特許発明（以下、「訂正後の本件発明１」、・・及び「訂正後の本件発明２９」という。）は、訂正明細書の請求項１〜２９に記載された下記の事項により特定されるとおりのものである。
「【請求項１】数値で表し得る性質Ｐの少なくとも１つが所望する値Ｄに等しい前記性質Ｐにより規定される重合体の製造方法であって、前記性質Ｐは前記重合体の分子構造を特徴付けるかまたは分子構造に関連するものであり、前記方法は、１種以上の単量体を触媒の存在下に伝熱手段、圧力制御手段、供給手段および随意にパージ手段を備えた反応器中で重合することからなり、かつ重合体につき前記性質Ｐの数値と０．８〜２．６μｍ（ミクロン）近赤外領域にて選択されるｎ個の異なる波長において赤外分光光度計により実施した吸光度測定における各々の結果Ｒｉとの予め決定した相関関係を適用することにより、製造した重合体の前記性質Ｐの数値を重合反応間に複数回決定し、さらに前記性質Ｐの決定値および所望値Ｄに呼応して方法のパラメータを前記性質Ｐの各決定値と所望値Ｄの間の差が設定値Ｓよりも小さくなるように工程制御コンピュータにより制御することを特徴とする重合体の製造方法。
【請求項２】単量体が、エチレンまたは３〜１０個の炭素原子を有するα−オレフィンから選択されたオレフィンであることを特徴とする請求の範囲第１項記載の方法。
【請求項３】単量体が一般式ＣＨ２＝ＣＲ１Ｒ２［式中、Ｒ１およびＲ２は同一もしくは異なる基であって水素原子、１〜８個の炭素原子を有するアルキル基、またはアリル基である］に相当することを特徴とする請求の範囲第２項記載の方法。
【請求項４】単量体を塩化ビニル、酢酸ビニル、メタクリル酸メチル、メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテルおよびアクリロニトリルから選択することを特徴とする請求の範囲第１項記載の方法。
【請求項５】用いる触媒をラジカル触媒、カチオン性触媒、アニオン性触媒またはアニオン性配位触媒から選択することを特徴とする請求の範囲第１項〜第４項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項６】重合反応を、気相にて流動床および／または機械的撹拌床を備えた反応器中で０．１〜５ＭＰａの範囲の圧力かつ−２０〜＋１１５℃の範囲の温度にて行うことを特徴とする請求の範囲第１項〜第５項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項７】重合反応を、液体炭化水素媒体における懸濁状態もしくは溶液状態にて１０ＭＰａ未満の圧力かつ−２０〜３００℃の範囲の温度にて行うことを特徴とする請求の範囲第１項〜第５項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項８】重合反応用の触媒が熱処理により活性化された酸化クロムに基づく固体触媒、または一方では元素周期律表の第ＩＶ、ＶもしくはＶＩ族に属する遷移金属に基づく固体触媒と他方ではこの周期律表の第Ｉ〜ＩＩＩ族に属する金属の有機金属化合物よりなる助触媒とで構成されたチーグラー・ナッタ型触媒系であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第７項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項９】重合体の性質Ｐの数値を５分間以内の時間で決定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第８項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項１０】重合体の前記性質Ｐの数値を、重合反応の間に１５分間毎に少なくとも１回測定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第９項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項１１】前記性質Ｐが、機械的、物理的、光学的または流動学的性質もしくは分子量であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第１０項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項１２】密度、粘度、メルトインデックス、結晶度、溶融流量、剛性、降伏応力、耐応力亀裂性、衝撃強さ、艶および透明度から選択される少なくとも１つの性質Ｐの数値を決定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第１０項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項１３】前記性質Ｐが、密度、またはメルトインデックスであることを特徴とする請求の範囲第１１項または第１２項記載の方法。
【請求項１４】１種以上の性質Ｐの数値を一連の吸光度測定だけで決定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第１３項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項１５】ｎ個の波長が統計的方法により選択されることを特徴とする請求の範囲第１項〜第１４項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項１６】相関関係が、重合体につき行われた吸光度測定におけるｎ個の波長における各々の結果Ｒｉの一次関数もしくは代数関数であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第１５項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項１７】重合体につき行う吸光度測定の数ｎが、各回測定において２〜２０個、好ましくは２〜１０個であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第１６項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項１８】吸光度測定を、固体状の重合体または固体状で容易に単離される重合体につき反射により赤外分光光度計を用いて行うことを特徴とする請求の範囲第１項〜第１７項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項１９】吸光度測定を、重合体につき赤外分光光度計により次のシリーズから選択されるμｍの単位（ミクロン）で表した波長または実質的に近縁の波長：（ａ） 1.212−1.732−2.316−2.360−2.448（ｂ） 2.332−2.452−2.456（ｃ） 1.144−1.272−1.688−2.364−2.444（ｄ） 2.320−2.344−2.440（ｅ） 1.372−1.512−1.648−2.364−2.444（ｆ） 1.112−1.696−2.184（ｇ） 2.388−2.408（ｈ） 1.504−1.652（ｉ） 2.428−2.464（ｊ） 2.212−2.216にて行うことを特徴とする請求の範囲第１項〜第１８項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項２０】性質が既知である３〜５０種の標準重合体につき、製造されたもしくは製造されつつある重合体に関して行う吸光度測定と同一の条件下で行った吸光度測定の結果を用い、予め多変量回帰分析により相関関係を決定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第１９項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項２１】前記方法が、単量体、触媒、助触媒、不活性ガス、溶媒および鎖制限剤を重合反応器に供給することを包含する請求の範囲第１項〜第２０項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項２２】制御すべき方法のパラメータが、反応器に供給する種々の成分の流量であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第２１項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項２３】設定値Ｓを所望値Ｄの１０％に設定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第２２項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項２４】少なくとも１つの性質Ｐの数値が所望値Ｄである重合体の製造において、触媒の存在下に１種以上の単量体を重合し、重合反応を、（ａ）重合体の試料を定期的に採取し、（ｂ）試料を分析して少なくとも１つの前記性質Ｐの数値を決定し、（ｃ）決定した性質Ｐの数値を示す入力信号を発生させ、（ｄ）この入力信号をプリセット値と比較し、次いで（ｅ）入力信号とプリセット値との間の偏差の関数として制御信号を発生させ、（ｆ）制御信号に呼応するように方法のパラメータを制御することにより制御し、さらに前記方法は、（ｇ）前記試料が重合媒体から分離処理のみを施した液体重合体もしくは固体重合体であり、（ｈ）前記試料を赤外分光光度計により０．８〜２．６μｍ（ミクロン）の近赤外領域におけるｎ個の波長にて分析し、かつ（ｉ）ｎ個の波長における吸光度測定の各々の結果Ｒｉを用いて予め決定した相関関係を（ｈ）で測定したｎ個の波長における吸光度測定に適用することにより（ｃ）において入力信号を発生させることを特徴とする請求の範囲第１項〜第２３項のいずれか一つの項に記載の方法。
【請求項２５】気相流動床重合によってポリオレフィンを製造する方法であり、かつ試料が重合体粉末もしくは粒子であることを特徴とする請求の範囲第２４項記載の方法。
【請求項２６】伝熱手段、圧力制御手段、少なくとも１つの単量体供給配管、１つの触媒供給配管、重合体の試料を採取する手段および試料を赤外分光光度計のセルに移動させる手段を備えた重合反応器、この重合反応器に連結されると共に重合温度、重合圧力、供給速度および必要に応じ重合反応器のパージを制御しうるプログラムを設けた工程制御コンピュータ、０．８〜２．６μｍ（ミクロン）の範囲の近赤外領域の少なくとも１つの領域で２つもしくはそれ以上の波長で操作できかつ重合体について吸光度測定を行うための赤外分光光度計、および前記性質Ｐの数値と近赤外分光光度計にて測定した吸光度値との間における予め決定した相関関数を適用することにより重合体の前記性質Ｐの数値を算出する計算機からなることを特徴とする請求の範囲第１項〜第２５項のいずれか一つの項に記載の方法を実施する装置。
【請求項２７】重合反応器が重合体を底部から放出するための配管をさらに備え、この底部に重合体試料を採取するための装置を装着したことを特徴とする請求の範囲第２６項記載の装置。
【請求項２８】計算機が工程制御コンピュータ内に包含されることを特徴とする請求の範囲第２６項または第２７項記載の装置。
【請求項２９】赤外分光光度計がフォリエール交換分光光度計であることを特徴とする請求の範囲第２６項、第２７項または第２８項記載の装置。」
　
（２）取消理由
　当審が通知した取消理由は、概略以下のとおりである。
　
「（ｉ）本件の請求項１に係る発明は、刊行物１に記載された発明である。
　よって、本件の請求項１に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものである。
（ｉｉ）本件の請求項１〜２９に係る発明は、刊行物１〜５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　よって、本件の請求項１〜２９に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
（ｉｉｉ）本件特許明細書には、特許異議申立人　エクソン・ケミカル・パテンツ・インクが提出した特許異議申立書第１３頁第７行〜第１５頁第１７行（「３　特許法第３６条第４項及び第６項違反〜明らかである。」）に指摘されたとおりの、即ち、所定のポリマーの性質を得るためにどのプロセスのパラメータを変えなければならないかということに関して何ら開示も示唆もされていない点、及びＮＩＲ領域において適する波長を選択するための方法として統計的方法以外開示されていない点で記載不備が認められる。
　よって、本件発明１〜２９に係る特許は、特許法第３６条第３乃至５項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである。」
　
（３）刊行物
　取消理由に引用した刊行物は以下のとおりである。
刊行物１：特開昭61-66701号公報（特許異議申立人　エクソン・ケミカル・パテンツ・インクが提出した甲第１号証、特許異議申立人　庄子廣子が提出した甲第１号証）
　
　上記刊行物には、以下の事項が記載されている。
　刊行物１には、特許請求の範囲に、
「１）製造工程より連続的に得られるポリマーの一部を試料として連続的に取出しシート状物に成形し、引続き該シート状物を赤外分析計により連続走査させポリマーの組成を分析した後、該分析の結果に基づきポリマー原料の供給量を制御することを特徴とするポリマーの製造方法。
２）ポリマー組成を分析後、該分析信号により原料の供給量を自動制御する特許請求の範囲第１項記載の製造方法。
３）赤外分析によるポリマー成分の吸収強度の比に基づいてポリマー原料の供給量を制御する特許請求の範囲第１項記載の製造方法。」
と記載されている。また、「第１図は本発明の代表的な１例を示す斜視図である。即ち、重合・乾燥工程後の得られたポリマーの一部を、輸送系路の空送ポリマー管１よりサンプリング管２を介して連続的に取出し、押出成形機３によりシート状物４を成形後、赤外分析計５（及び５’）の光路内に連続走査させ分析する。この際のＩＲ分析では、ランベルト・ベール（Ｌａｍｂｅｒｔ−Ｂｅｅｒ）の法則により、ポリマーの組成における目的成分の濃度Ｃを求める事ができる。　Ｃ＝Ａ／（ε・ｌ）
　Ａ：吸光強度　ε：吸光係数　ｌ：試料厚み」（第３頁左上欄第９行〜末行）及び「即ち、ポリマー組成比もしくはポリマーと他のポリマーで、添加物の組成比は、シート状物の厚みと無関係に次式により求める事ができる。Ｃ２／Ｃ１＝α・（Ａ２／Ａ１）　Ｃ２：目的成分の％　Ｃ１：ベース成分の％　Ａ２：目的成分の吸光強度　Ａ１：ベース成分の吸収強度　α：定量係数」（第３頁右上欄第１８行〜同頁左下欄第５行）と記載されており、更に、「実施例１．プロピレン−エチレンブロックコポリマー製造時のエチレンとプロピレンのポリマー組成比：エチレンユニット／プロピレンユニット（以下、Ｃ２／Ｃ３と記す）の分析および該分析に基づく原料モノマーガス組成比の自動制御例を示す。第１図に示す如く・・シート状物を成形した。これを第１図に示す如く、ガイドロールで２台のＩＲ分析計（島津ＩＲ−４３０型分析計）の試料光路側に走査させた。この際、一方の分析計はＣ２の７２０ｃｍ−１に波数固定し、他方はＣ３の４３９０ｃｍ−１に波数固定する。分析計の最適条件で連続走査し分析する。この分析信号のＡＣ２とＡＣ３をＡＣ２／ＡＣ３に変換記録を行うと共に、この信号を重合槽およびその後の洗浄、乾燥工程等の時間遅れを補正すべく演算処理した後、重合槽への原料モノマーＣ２供給量を自動制御する。この際、あらかじめ実験で得ているαを用いて前述の式から求められるＣ２／Ｃ３の目標値を設定しておき、これに対応するＡＣ２／ＡＣ３を保持する様にＣ２ガスのコントロール弁を制御した。」（第４頁左上欄第６行〜同頁右上欄第１５行）との実施例が示されている。
　刊行物２には、「ブタジエンポリマーの分析における近赤外分光分析と核磁気共鳴分光分析の利用について」と題する論文中に、「モル吸光率の数平均分子量に対する直線的な関係が、１．６３６又は１．７６２μのバンドを使用して、ナトリウム−、ブチルリチウム−、及びラジカル−触媒により製造されたポリマーについて得られた。」（第１２３４頁第１８〜２４行）と記載されており、また、この関係を表すグラフ（第１２３４頁ＦＩＧ．３〜５）が示されている。
　刊行物３には、「合成ポリマーに適用される２μ領域における定量分析法」と題する論文中に、「定量分析のためにの赤外吸収法の主要な利点は速度である。」（第３８５頁「Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎの下１行」）及び「共重合体の分析−２種のモノマーの混合物の重合によって製造された共重合体は、赤外定量分析の重要な用途を代表する。」（第３８９頁第４段落第１〜４行）と記載されている。また、「芳香族及び脂肪族Ｃ−Ｈグループに対してそれぞれ４５８０ｃｍ−１（約２．２μ）及び４２５０ｃｍ−１（約２．４μ）における結合バンドについて分析が行われる。」（第３９０頁第１０〜１４行）及び「純粋なポリスチレンについて、４５８０ｃｍ−１（〜２．２μ）における吸収をＰ２．２、４２５０ｃｍ−１（〜２．４μ）における吸収をＰ２．４とし、既知のコポリマーについて、４５８０ｃｍ−１における吸収をＣ２．２、４２５０ｃｍ−１における吸収をＣ２．４とする。吸収の付加を考慮すると、コポリマー中の４２５０ｃｍ−１におけるブタジエンの吸収は　Ｂ２．４＝（Ｃ２．４×Ｐ２．２−Ｃ２．２×Ｐ２．４）／Ｐ２．２　（１）、ブタジエン濃度／スチレン濃度＝Ｋ×（Ｂ２．４／Ｃ２．２）・・（２）ここに、Ｋは定数」（第３９０頁第２３〜３２行）と記載され、更に、ブタジエン／スチレン濃度比とブタジエン／スチレン吸収比とが直線関係にあることを表すグラフ（ＦＩＧ．６）が示されている。
　刊行物４には、「化学的及び物理的性質のオンライン分析のための可視、近赤外高速分析器」との標題を付された文中に、「Ｃｈｅｍｏｍｅｔｒｉｘソフトウェアパッケージと結び付けられた高速走査装置の使用が近年発展してきた。可視スペクトル領域におけるその使用に加えて、近赤外スペクトル領域において特に強力であることが判明した。」（第２８６頁「Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎの下１〜３行」）、「データ分析ソフトウェアパッケージは、数学的モデル化と統計的解釈の方法による所望の測定用の波長の最適な選択を含む。（第２８８頁第２〜３行）」及び「相関分光分析ソフトウェアと一緒に記載された高速走査分析器は、産業界における定量的測定から食品加工における定性的測定までに及び多数の測定のニーズにおいて成功裡に使用される。定量的測定は、多層コーティングの厚さ、ポリマーの特性、・・を含む。」（第２８９頁「Ｃｏｎｃｌｕｓｉｏｎ」の下第１〜４行）と記載されている。
　刊行物５には、「プロセス制御のための、オンライン、ファイバー−オプティック伝送による近赤外吸収分光光度光度測定法」についての文章中に、「リアルタイム監視の第３の方法は、上記方法の最も優れた特徴同士を組み合わせたものであって、現地に設置したプローブに、同所から遠隔の測定装置を結合することによって監視する。」（第１２２９頁第３０〜３２行）、「ポリマー分析の一つの例はポリエチレン／酢酸ビニルコポリマー中の酢酸ビニルの決定である。」（第１２３４頁第２６〜２７行）と記載されており、ポリエチレンが１１００〜２３００ｎｍに吸収帯を有することを示すＮＩＲスペクトル図（第１２３４頁図３）が示されている。
　
（４）取消理由についての判断
（ｉ）特許法第２９条第１項第３号違反の点、及び
（ｉｉ）特許法第２９条第２項違反の点
　訂正後の本件発明１と刊行物１に記載された発明とを対比、検討する。
　刊行物１には、製造工程より連続的に得られるポリマーを成形したシート状物を赤外分析してポリマーの組成を求め、その結果に基づきポリマー原料の供給量を制御するポリマーの製造方法が記載されており、重合・乾燥工程後のポリマーをシート状物とすること、ポリマーとしてプロピレン−エチレンブロックコポリマーを用い、エチレンとプロピレンのポリマー組成比（Ｃ２／Ｃ３）を求めること、２台のＩＲ分析計を用い、その一方をＣ２の７２０ｃｍ−１に、他方をＣ３の４３９０ｃｍ−１に波数固定して赤外分析を行うこと、この分析信号のＡＣ２とＡＣ３をＡＣ２／ＡＣ３に変換記録し、Ｃ２／Ｃ３の目標値に対応するＡＣ２／ＡＣ３を保持する様にＣ２ガスのコントロール弁を制御することが記載されている。
　この刊行物１に記載されたプロピレン−エチレンブロックコポリマーの「重合（乾燥）工程」は反応器中で１種以上の単量体を重合させる工程にほかならず、該コポリマーの重合反応を、触媒の存在下に伝熱手段、圧力制御手段、供給手段および随意にパージ手段を備えている反応器で進行させることはごく普通に行われることであるから、該工程は訂正後の本件発明１の「１種以上の単量体を触媒の存在下に伝熱手段、圧力制御手段、供給手段および随意にパージ手段を備えた反応器中で重合すること」に相当するものであり、「コポリマーの組成（エチレンとプロピレンのポリマー組成比）」は数値で表現できる重合体の性質であって重合体の分子構造を特徴付けるかまたは分子構造に関連するものであるから、訂正後の本件発明１における「性質Ｐ」に相当するものである。また、刊行物１に記載された、「２台のＩＲ分析計を用い、その一方をＣ２の７２０ｃｍ−１に、他方をＣ３の４３９０ｃｍ−１に波数固定して赤外分析を行い、この分析信号のＡＣ２とＡＣ３をＡＣ２／ＡＣ３に変換記録し」とは「２個の異なる波長において赤外分光光度計により実施した吸光度測定における各々の結果からコポリマーの組成を決定」することに他ならず、このような決定は連続工程中に複数回行われるものと解されから、これは、訂正後の本件発明１における「ｎ個の異なる波長において赤外分光光度計により実施した吸光度測定における各々の結果Ｒｉとの予め決定した相関関係を適用することにより、製造した重合体の前記性質Ｐの数値を重合反応間に複数回決定し」という操作に相当する。更に、刊行物１に記載された「Ｃ２／Ｃ３の目標値に対応するＡＣ２／ＡＣ３を保持する様にＣ２ガスのコントロール弁を制御すること」は、「ＡＣ２／ＡＣ３に対応するＣ２／Ｃ３の値と目標値との間の差が小さくなるようにＣ２ガスのコントロール弁を制御すること」と言い換えることができ、このような工程制御をコンピュータにより行わせることは当然採用すべき技術手段にすぎないから、これは、訂正後の本件発明１の「性質Ｐの決定値および所望値Ｄに呼応して方法のパラメータを前記性質Ｐの各決定値と所望値Ｄの間の差が設定値Ｓよりも小さくなるように工程制御コンピュータにより制御する」ことに相当する。そして、刊行物１に記載されたこのような制御が目標値に等しいポリマー組成比のコポリマーを製造するためのものであることは明らかであるから、刊行物１に記載された製造方法は、訂正後の本件発明１と同様、「数値で表し得る性質Ｐの少なくとも１つが所望する値Ｄに等しい前記性質Ｐにより規定される重合体の製造方法」と表現し得るものである。
　そうすると、訂正後の本件発明１と刊行物１に記載された発明とは、「数値で表し得る性質Ｐの少なくとも１つが所望する値Ｄに等しい前記性質Ｐにより規定される重合体の製造方法であって、前記性質Ｐは前記重合体の分子構造を特徴付けるかまたは分子構造に関連するものであり、前記方法は、１種以上の単量体を触媒の存在下に伝熱手段、圧力制御手段、供給手段および随意にパージ手段を備えた反応器中で重合することからなり、異なる波長において赤外分光光度計により実施した吸光度測定における各々の結果Ｒｉとの予め決定した相関関係を適用することにより、製造した重合体の前記性質Ｐの数値を重合反応間に複数回決定し、該決定値および所望値Ｄに呼応して方法のパラメータを前記性質Ｐの各決定値と所望値Ｄの間の差が設定値Ｓよりも小さくなるように工程制御コンピュータにより制御することを特徴とする重合体の製造方法」である点で一致するが、訂正後の本件発明１の構成要件である下記の点が刊行物１に記載されていない点でこれらの間には相違が認められる。
　
「性質Ｐの数値と０．８〜２．６μｍ近赤外領域にて選択されるｎ個の異なる波長において赤外分光光度計により実施した吸光度測定における各々の結果Ｒｉとの予め決定した相関関係を適用することにより、製造した重合体の前記性質Ｐの数値を決定」する点
　
　この点について以下に検討する。
　上記のように刊行物１には、プロピレン−エチレンブロックコポリマーを７２０ｃｍ−１及び４３９０ｃｍ−１の波数で赤外分析を行うことが記載されているが、この波数を波長に置き換えると、それぞれ１３．９μｍ及び２．３μｍとなり、一方の波長（１３．９μｍ）は、訂正後の本件発明における「０．８〜２．６μｍ近赤外領域」に含まれない。また、これらの波長は、刊行物１の「エチレンとプロピレンのポリマー組成比：エチレンユニット／プロピレンユニット（以下、Ｃ２／Ｃ３と記す）」及び「一方の分析計はＣ２の７２０ｃｍ−１に波数固定し、他方はＣ３の４３９０ｃｍ−１に波数固定する。」と記載されているように、コポリマーの構成成分であるエチレンユニット及びプロピレンユニットに固有な波長として選択されたものであるから、その選択範囲を特定の領域内に限定すべき理由はない。
　この点について、刊行物２には、ブタジエンポリマーについて、１．６３６又は１．７６２μのバンドを使用した近赤外分光分析によりモル吸光率と数平均分子量との直線的な関係が得られることが記載されており、また、刊行物３には、ブタジエン／スチレンコポリマーについて、４５８０ｃｍ−１（約２．２μ）及び４２５０ｃｍ−１（約２．４μ）における赤外線吸収の値から求めたブタジエン／スチレン吸収比とブタジエン／スチレン濃度比とが直線関係にあることが記載されている。更に、刊行物４には、ソフトウェアパッケージと結び付けられた高速走査装置が近赤外スペクトル領域で用いられることが記載されており、刊行物５には、ポリエチレン／酢酸ビニルコポリマー中の酢酸ビニルの決定に近赤外吸収分光光度光度測定法が用いられること、及びポリエチレンが１１００〜２３００ｎｍに吸収帯を有することが記載されている。
　しかしながら、刊行物２には、１．６３６又は１．７６２μのいずれの波長においてもモル吸光率と数平均分子量との直線的な関係が得られることが記載されているにすぎず、これら２つの波長による測定結果をポリマーの特定の性質に関連付けてその値を求めるものではない。また、刊行物３には２つの波長による測定結果からポリマーの特定の性質（ブタジエン／スチレン濃度比）を求め得ることが記載されているものの、「芳香族及び脂肪族Ｃ−Ｈグループに対してそれぞれ４５８０ｃｍ−１（約２．２μ）及び４２５０ｃｍ−１（約２．４μ）における結合バンドについて分析が行われる。」と記載されているように、使用される波長はポリマー成分に応じた固有の値であるから、この波長による赤外分析が、組成の異なる他のポリマーに対しても適用し得るものとはいえない。そうすると、刊行物３に「０．８〜２．６μｍ近赤外領域」に含まれる２つの波長を用いることが記載されていても、そのことが、刊行物１に記載された方法においてこの領域の波長を用いることを示唆するものとはいえない。また、刊行物３には、ブタジエン／スチレンコポリマーの製造工程に関する記載はなく、ポリマー組成比を特定の値に保持するという技術課題も示されていないので、該コポリマーを刊行物１に記載された方法によって製造することを当業者が容易に想起し得たものとすることもできない。更に、刊行物４及び５には、異なる波長の赤外線で測定すること自体が記載されておらず、また、刊行物５には近赤外領域のポリエチレンの吸収スペクトルが記載されているものの、刊行物１においてエチレンユニット（Ｃ２）に対応させて設定されている７２０ｃｍ−１（１３．９μｍ）の赤外線に換えて刊行物５に記載された近赤外領域の赤外線を採用すべき理由はなく、そのようにしても同様の測定結果が得られると解すべき何らの根拠も存しない。
　そして、訂正後の本件発明１は、０．８〜２．６μｍ近赤外領域にて選択されるｎ個の異なる波長において赤外分光光度計により実施した吸光度測定における各々の結果Ｒｉとの予め決定した相関関係を適用することにより製造した重合体の前記性質Ｐの数値を決定することにより、一連の吸光度測定を用いて重合体の数種の性質を同時に決定し、重合体の品質を短時間で制御し得るという訂正後の明細書に記載された作用効果を生ずるものと認められる。
  したがって、訂正後の本件発明１は、刊行物１に記載された発明とすることができないばかりでなく、刊行物１〜５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　訂正後の本件発明２〜２５は、訂正後の本件発明１の製造方法の発明に更に技術的限定を付したものであるから、上記と同様、刊行物１〜５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　訂正後の本件発明２６は、訂正後の本件発明１の製造方法を実施するための装置に関する発明であるが、実質的に該製造方法を装置として表現したものであるから、訂正後の本件発明１と同様、刊行物１〜５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　訂正後の本件発明２７〜２９は、訂正後の本件発明２６の装置の発明に更に技術的限定を付したものであるから、上記と同様、刊行物１〜５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　
（ｉｉｉ）特許法第３６条第３乃至５項違反の点
　訂正後の本件特許明細書には、「制御すべき方法のパラメータが、反応器に供給する種々の成分の流量である」（請求項２２）及び「たとえば重合の温度及び圧力、並びに重合反応器への各成分の供給のような供給パラメータを・・制御することにある。」（特許公報第７欄第１７〜２０行（この箇所は訂正なし。））と記載されており、制御すべきパラメータが成分の流量、重合の温度、圧力等であることが開示されている。そして、これらをはじめとする各種重合条件を調整して重合体に所望の性質を付与することは当業界で通常行われていることであり、その調整操作自体も格別困難なものとはいえない。
　また、訂正後の本件特許明細書には、「ｎ個の波長が統計的方法により選択される」（請求項１５）及び「性質Ｐを決定するために用いる波長は、要因解析および多重線形回帰分析を用いる統計的方法により選択することができる。」（特許公報第９欄第４８〜５０行（この箇所は訂正なし。））と記載されており、近赤外領域において適する波長を選択するための方法としては少なくとも統計的方法を用い得ることが開示されている。そして、近赤外領域において統計的方法によることなく選択した波長について、性質Ｐと吸光測定結果との相関関係を予め決定できるか否かを実験的に確認した上でｎ個の波長を採用することは当業者にとって可能であると解される。
　したがって、訂正後の本件特許明細書の発明の詳細な説明に当業者が容易に実施できる程度に発明の目的、構成及び効果が記載されていないとすることができないばかりでなく、特許請求の範囲に発明の構成に欠くことのできない事項が記載されていないとすることもできない。
　そして、訂正後の本件発明１〜２９について、他に、出願の際独立して特許を受けることができないとする理由は発見できない。　
　以上のとおりであるから、訂正後の請求項１〜２９に係る本件特許発明は、出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　
エ．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項から第４項までの規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立についての判断　
ア．特許異議申立ての理由の概要
（ア−１）特許異議申立人エクソン・ケミカル・パテンツ・インクは、下記甲第１〜４号証を提出して、本件の訂正前の請求項１乃至２９に係る発明についての特許は、次の理由により取り消されるべきである旨主張している。
　
「（ｉ）本件の請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明である。
　よって、本件の請求項１に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものである。
（ｉｉ）本件の請求項１〜２９に係る発明は、甲第１〜４号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　よって、本件の請求項１〜２９に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
（ｉｉｉ）本件特許明細書には、所定のポリマーの性質を得るためにどのプロセスのパラメータを変えなければならないかということに関して何ら開示も示唆もされていない点、及びＮＩＲ領域において適する波長を選択するための方法として統計的方法以外開示されていない点で記載不備が認められる。
　よって、本件発明１〜２９に係る特許は、特許法第３６条第４項及び第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである。」　
　
〈証拠方法〉　
甲第１号証：特開昭61-66701号公報（刊行物１）
　
（ア−２）特許異議申立人庄司廣子は、下記甲第１、２号証及び参考資料を提出して、本件の訂正前の請求項１乃至２９に係る発明についての特許は、次の理由により取り消されるべきである旨主張している。
　
「（ｉ）本件の請求項１〜２９に係る発明は、甲第１、２号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　よって、本件の請求項１〜２９に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。」
　
〈証拠方法〉　
甲第１号証：特開昭61-66701号公報（刊行物１）
参考資料：佐伯康治著「ポリマー製造プロセス」，工業調査会，1976．３．１０，ｐ93−99
　
イ．判断
（イ−１）特許異議申立人エクソン・ケミカル・パテンツ・インクの申立てた理由（ｉ）〜（ｉｉｉ）は、当審の上記取消理由通知（ｉ）〜（ｉｉｉ）と実質的に同趣旨であり、上記２．ウで述べたとおり、これらの理由によっては、訂正後の本件発明１〜２９の特許を取消すことはできない。
（イ−２）特許異議申立人庄司廣子が提出した甲第１号証及甲第２号証は、それぞれ当審の取消理由で引用した刊行物１及び刊行物５と同じ文献であり、上記２．ウ（３）に示したとおりの事項が記載されている。そして、甲第１号証には、訂正後の本件発明１の構成要件である以下の点が記載されていない。
「性質Ｐの数値と０．８〜２．６μｍ（ミクロン）近赤外領域にて選択されるｎ個の異なる波長において赤外分光光度計により実施した吸光度測定における各々の結果Ｒｉとの予め決定した相関関係を適用することにより、製造した重合体の前記性質Ｐの数値を重合反応間に複数回決定」する点
　
　この点について検討すると、参考資料１にはポリプロピレンの一般的製造プロセスについて記載されているが、この記載事項を加味しても、上記２．ウ（４）で指摘したように、甲第１号証においてエチレンユニット（Ｃ２）に対応させて設定されている７２０ｃｍ−１（１３．９μｍ）の赤外線に換えて甲第２号証に記載された近赤外領域の赤外線を採用すべき理由はなく、そのようにしても同様の測定結果が得られると解すべき何らの根拠も存しない。
　そして、訂正後の本件発明１は、０．８〜２．６μｍ近赤外領域にて選択されるｎ個の異なる波長において赤外分光光度計により実施した吸光度測定における各々の結果Ｒｉとの予め決定した相関関係を適用することにより製造した重合体の前記性質Ｐの数値を決定することにより、一連の吸光度測定を用いて重合体の数種の性質を同時に決定し、重合体の品質を短時間で制御し得るという訂正後の明細書に記載された作用効果を生ずるものと認められる。
  したがって、訂正後の本件発明１は、甲第１、２号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　訂正後の本件発明２〜２５は、訂正後の本件発明１の製造方法の発明に更に技術的限定を付したものであるから、上記と同様、甲第１、２号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　訂正後の本件発明２６は、訂正後の本件発明１の製造方法を実施するための装置に関する発明であるが、実質的に該製造方法を装置として表現したものであるから、訂正後の本件発明１と同様、甲第１、２号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　訂正後の本件発明２７〜２９は、訂正後の本件発明２６の装置の発明に更に技術的限定を付したものであるから、上記と同様、甲第１、２号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　
ウ．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立の理由及び証拠によっては、本件発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年９月１２日（２０００．９．１２）
【訂正の要旨】
　　　　　　　　　　　　訂正の要旨
　特許第２８６５７５５号発明の明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち、
ａ．特許請求の範囲の減縮を目的として、【請求項１】の「ｎ個の波長」を「ｎ個の異なる波長」と訂正する。
ｂ．特許請求の範囲の減縮を目的として、【請求項１２】の「アイソタクチック指数」、「重合体を形成するコモノマーの少なくとも１種の含有量」、「分子量」、「分子量分布」、「エチレン型不飽和結合含有量」及び「メチル基含有量」を削除する。
ｃ．特許請求の範囲の減縮を目的として、【請求項１３】の「メルトインデックスまたは分子量」を「またはメルトインデックス」と訂正する。
ｄ．特許請求の範囲の減縮を目的として、【請求項２６】の「近赤外領域の少なくとも１つの領域で操作でき」を「近赤外領域の少なくとも１つの領域で２つもしくはそれ以上の波長で操作でき」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
重合体の製造を制御する方法および装置
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】数値で表し得る性質Ｐの少なくとも１つが所望する値Ｄに等しい前記性質Ｐにより規定される重合体の製造方法であって、前記性質Ｐは前記重合体の分子構造を特徴付けるかまたは分子構造に関連するものであり、前記方法は、１種以上の単量体を触媒の存在下に伝熱手段、圧力制御手段、供給手段および随意にパージ手段を備えた反応器中で重合することからなり、かつ重合体につき前記性質Ｐの数値と０．８〜２．６μｍ（ミクロン）近赤外領域にて選択されるｎ個の
異なる
　【請求項２】単量体が、エチレンまたは３〜１０個の炭素原子を有するα−オレフィンから選択されたオレフィンであることを特徴とする請求の範囲第１項記載の方法。
　【請求項３】単量体が一般式ＣＨ２＝ＣＲ１Ｒ２［式中、Ｒ１およびＲ２は同一もしくは異なる基であって水素原子、１〜８個の炭素原子を有するアルキル基、またはアリル基である］に相当することを特徴とする請求の範囲第２項記載の方法。
　【請求項４】単量体を塩化ビニル、酢酸ビニル、メタクリル酸メチル、メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテルおよびアクリロニトリルから選択することを特徴とする請求の範囲第１項記載の方法。
　【請求項５】用いる触媒をラジカル触媒、カチオン性触媒、アニオン性触媒またはアニオン性配位触媒から選択することを特徴とする請求の範囲第１項〜第４項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項６】重合反応を、気相にて流動床および／または機械的撹拌床を備えた反応器中で０．１〜５ＭＰａの範囲の圧力かつ−２０〜＋１１５℃の範囲の温度にて行うことを特徴とする請求の範囲第１項〜第５項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項７】重合反応を、液体炭化水素媒体における懸濁状態もしくは溶液状態にて１０Ｍｐａ未満の圧力かつ−２０〜３００℃の範囲の温度にて行うことを特徴とする請求の範囲第１項〜第５項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項８】重合反応用の触媒が熱処理により活性化された酸化クロムに基づく固体触媒、または一方では元素周期律表の第ＩＶ、ＶもしくはＶＩ族に属する遷移金属に基づく固体触媒と他方ではこの周期律表の第Ｉ〜ＩＩＩ族に属する金属の有機金属化合物よりなる助触媒とで構成されたチーグラー・ナッタ型触媒系であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第７項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項９】重合体の性質Ｐの数値を５分間以内の時間で決定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第８項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項１０】重合体の前記性質Ｐの数値を、重合反応の間に１５分間毎に少なくとも１回測定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第９項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項１１】前記性質Ｐが、機械的、物理的、光学的または流動学的性質もしくは分子量であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第１０項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項１２】密度、粘
度、メ
ス、結
量、剛
　【請求項１３】前記性質Ｐが、密度
または
スで
　【請求項１４】１種以上の性質Ｐの数値を一連の吸光度測定だけで決定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第１３項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項１５】ｎ個の波長が統計的方法により選択されることを特徴とする請求の範囲第１項〜第１４項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項１６】相関関係が、重合体につき行われた吸光度測定におけるｎ個の波長における各々の結果Ｒｉの一次関数もしくは代数関数であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第１５項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項１７】重合体につき行う吸光度測定の数ｎが、各回測定において２〜２０個、好ましくは２〜１０個であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第１６項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項１８】吸光度測定を、固体状の重合体または固体状で容易に単離される重合体につき反射により赤外分光光度計を用いて行うことを特徴とする請求の範囲第１項〜第１７項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項１９】吸光度測定を、重合体につき赤外分光光度計により次のシリーズから選択されるμｍの単位（ミクロン）で表した波長または実質的に近縁の波長：
（ａ）１．２１２−１．７３２−２．３１６−２．３６０−２．４４８
（ｂ）２．３３２−２．４５２−２．４５６
（ｃ）１．１４４−１．２７２−１．６８８−２．３６４−２．４４４
（ｄ）２．３２０−２．３４４−２．４４０
（ｅ）１．３７２−１．５１２−１．６４８−２．３６４−２．４４４
（ｆ）１．１１２−１．６９６−２．１８４
（ｇ）２．３８８−２．４０８
（ｈ）１．５０４−１．６５２
（ｉ）２．４２８−２．４６４
（ｊ）２．２１２−２．２１６
にて行うことを特徴とする請求の範囲第１項〜第１８項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項２０】性質が既知である３〜５０種の標準重合体につき、製造されたもしくは製造されつつある重合体に関して行う吸光度測定と同一の条件下で行った吸光度測定の結果を用い、予め多変量回帰分析により相関関係を決定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第１９項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項２１】前記方法が、単量体、触媒、助触媒、不活性ガス、溶媒および鎖制限剤を重合反応器に供給することを包含する請求の範囲第１項〜第２０項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項２２】制御すべき方法のパラメータが、反応器に供給する種々の成分の流量であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第２１項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項２３】設定値Ｓを所望値Ｄの１０％に設定することを特徴とする請求の範囲第１項〜第２２項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項２４】少なくとも１つの性質Ｐの数値が所望値Ｄである重合体の製造において、触媒の存在下に１種以上の単量体を重合し、重合反応を、
（ａ）重合体の試料を定期的に採取し、
（ｂ）試料を分析して少なくとも１つの前記性質Ｐの数値を決定し、
（ｃ）決定した性質Ｐの数値を示す入力信号を発生させ、
（ｄ）この入力信号をプリセット値と比較し、次いで
（ｅ）入力信号とプリセット値との間の偏差の関数として制御信号を発生させ、
（ｆ）制御信号に呼応するように方法のパラメータを制御することにより制御し、さらに前記方法は、
（ｇ）前記試料が重合媒体から分離処理のみを施した液体重合体もしくは固体重合体であり、
（ｈ）前記試料を赤外分光光度計により０．８〜２．６μｍ（ミクロン）の近赤外領域におけるｎ個の波長にて分析し、かつ
（ｉ）ｎ個の波長における吸光度測定の各々の結果Ｒｉを用いて予め決定した相関関係を（ｈ）で測定したｎ個の波長における吸光度測定に適用することにより（ｃ）において入力信号を発生させる
ことを特徴とする請求の範囲第１項〜第２３項のいずれか一つの項に記載の方法。
　【請求項２５】気相流動床重合によってポリオレフィンを製造する方法であり、かつ試料が重合体粉末もしくは粒子であることを特徴とする請求の範囲第２４項記載の方法。
　【請求項２６】伝熱手段、圧力制御手段、少なくとも１つの単量体供給配管、１つの触媒供給配管、重合体の試料を採取する手段および試料を赤外分光光度計のセルに移動させる手段を備えた重合反応器、この重合反応器に連結されると共に重合温度、重合圧力、供給速度および必要に応じ重合反応器のパージを制御しうるプログラムを設けた工程制御コンピュータ、０．８〜２．６μｍ（ミクロン）の範囲の近赤外領域の少なくとも１つの領域で
２つもしくはそれ以上の
　【請求項２７】重合反応器が重合体を底部から放出するための配管をさらに備え、この底部に重合体試料を採取するための装置を装着したことを特徴とする請求の範囲第２６項記載の装置。
　【請求項２８】計算機が工程制御コンピュータ内に包含されることを特徴とする請求の範囲第２６項または第２７項記載の装置。
　【請求項２９】赤外分光光度計がフォリエール交換分光光度計であることを特徴とする請求の範囲第２６項、第２７項または第２８項記載の装置。
【発明の詳細な説明】
　本発明は、制御システムによって製造を制御する、重合体を製造するための方法および装置に関するものである。この方法は、予め設定されかつ重合反応の間に制御される物理的、流動学的もしくは機械的性質を有する重合体の製造を可能にする。
　米国特許第４，４６９，８５３号によれば、特に重合の間に実質的に一定に保たれる１つもしくはそれ以上の性質を有するポリオレフィンを製造しうる重合法が知られており、これら性質は予め設定された数値に相当する。これらのポリオレフィンは、一般にオレフィンを水素の存在下にチーグラー・ナッタ型の触媒を用いて液体炭化水素媒体における懸濁状態で重合させることにより反応器内で製造される。液体の上方において、重合反応器は重合させるべきオレフィンと水素とからなる気相を含有する。この気相の組成は、反応器に対するオレフィンおよび水素の供給速度、並びに反応器パージ速度を制御すべく設計されたプログラムを備える工程制御コンピュータに直結された気相クロマトグラフィー装置により、気相の組成が予め設定された組成に連続的に近似するよう決定される。このプログラムはさらに、反応器に対する触媒供給速度および重合反応器における圧力を制御することもできる。しかしながら、この方法は、たとえば製造されるポリオレフィンの相対密度および／またはフローインデックスのような限られた数の性質しか制御しえないと言う欠点を有する。多数の物理的、流動学的および／または機械的性質を同時的に制御することができず、してたがってこれら性質は製造されるポリオレフィンの品質管理の際に慣用の分析試験によってのみ評価することを必要とする。これら慣用の試験が諸性質を設定値とは異なることを見出した場合、気体反応相の組成を比較的長時間の遅延にて改変する必要がある。この工程の結果、不満足な性質を有する重合体が比較的多量に生産される。
　一般に、製造に際し実質的に一定に保たれる１つもしくはそれ以上の性質を有するポリオレフィンを製造することが知られている。ポリオレフィンは、たとえば重合させるべきオレフィンと必要に応じ不活性ガスおよび／または水素とよりなる気相を含んだ反応器で製造することができる。この場合、製造されるポリオレフィンの性質は反応の際にこれら性質のそれぞれにつき慣用の特定分析によって定期的に評価され、このように測定した数値を手動で工程制御コンピュータに入力する。この工程制御コンピュータには、製造されたポリオレフィンの種々の性質のそれぞれにつき、ポリオレフィンの性質と重合反応器における気相の組成との間の関係を含むプログラムを設ける。測定された数値に応じてコンピュータは、これらの測定値が設定値にできるだけ近くなるようプログラムによって気相の組成を制御する。気相における組成の制御は、反応器における気相の各成分の供給速度およびこの気相のパージ速度によって行なわれる。しかしながら、この方法は、重合の際にほぼ一定値に保つことが望ましいポリオレフィンの各性質につき別々にかつ特定の測定を含む。実際上、これら性質のそれぞれは特定の装置および分析法の使用を必要とする。さらに、これら性質のそれぞれに関する測定は比較的長時間を必要とし、その結果反応器内の気相の組成および製造された重合体の品質に関する補正に際し大きい遅延をもたらす。この方法における他の欠点は、測定結果を工程制御コンピュータに手動で入力して気相の組成を制御する点にある。
　今回、予め設定されたこれら重合体の１つもしくはそれ以上の性質を制御しうると共に上記欠点を回避する制御システムを備えた重合体の製造方法が見出された。この方法は、製造された重合体の１つもしくはそれ以上の性質を単一の装置により迅速に決定することができる。この決定は、重合反応の期間中に極めて短時間かつ定期的に行なうことができる。さらに、これに決定の結果を工程制御コンピュータに即座に伝達することができ、その役割はたとえば重合の温度および圧力、並びに重合反応器への各成分の供給のような工程パラメータを、製造された重合体の性質が所望値に極めて連続的に近似するよう制御することにある。
　したがって本発明の主題は、数値で表し得る性質Ｐの少なくとも１つが所望する値Ｄに等しい前記性質Ｐにより規定される重合体の製造方法であって、前記性質Ｐは前記重合体の分子構造を特徴付けるかまたは分子構造に関連するものであり、前記方法は、１種以上の単量体を触媒の存在下に伝熱手段、圧力制御手段、供給手段および随意にパージ手段を備えた反応器中で重合することからなり、かつ重合体につき前記性質Ｐの数値と０．８〜２．６μｍ（ミクロン）近赤外領域にて選択されるｎ個の波長において赤外分光光度計により実施した吸光度測定における各々の結果Ｒｉとの予め決定した相関関係を適用することにより、製造した重合体の前記性質Ｐの数値を重合反応間に複数回決定し、さらに前記性質Ｐの決定値および所望値Ｄに呼応して方法のパラメータを前記性質Ｐの各決定値と所望値Ｄの間の差が設定値Ｓよりも小さくなるように工程制御コンピュータにより制御することを特徴とする。
　本発明の方法は、１種もしくはそれ以上のオレフィン系もしくはビニル単量体の重合に適している。オレフィン系単量体としては、エチレンまたはたとえばプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセンおよび１−オクテンのような３〜１０個の炭素原子を有するα−オレフィンを挙げることができる。オレフィン系単量体としては、さらに一般式ＣＨ２＝ＣＲ１Ｒ２［式中、Ｒ１およびＲ２は同一もしくは異なる基であって水素原子、１〜８個の炭素原子を有するアルキル基またはアリル基を示す］に相当する単量体、特にたとえばイソブテンもしくはスチレンのような単量体を挙げることもできる。さらに、たとえばブタジエン、１４−ヘキサジエン、イソプレン、エチリデンノルボルネンおよびジシクロペンタジエンのような共役もしくは非共役ジエンを挙げることもできる。
　ビニル単量体としては塩化ビニル、酢酸ビニル、メタクリル酸メチル、メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテルおよびアクリロニトリルを挙げることができる。
　この種の１種もしくはそれ以上の単量体の重合を行なうために用いられる触媒はラジカル触媒、カチオン性触媒、アニオン性触媒またはその他のアニオン性配位触媒から選択されることに注目すべきである。
　ラジカル、カチオン性もしくはアニオン性重合の特定種類の反応に本発明を限定するものでないが、この方法および用いる装置の説明は特にオレフィン型の単量体の重合に関するものである。
　たとえばポリオレフィンの製造は、いわゆる低圧重合法により特に０．１〜１０ＭＰａの範囲の圧力かつ−２０〜＋３００℃の範囲の温度で行なうことができる。特に、重合反応は気相にて−２０〜＋１１５℃の範囲の温度かつ０．１〜５ＭＰａの範囲の圧力で流動床および／または機械撹拌床を備えた反応器にて行なうことができる。流動床重合法においては、生成される重合体の粒子は、重合させるべき単量体を含有しかつ上昇流として移動するガス反応混合物によって流動状態に保たれる。さらに、重合反応は液相にて−２０〜３００℃の温度で１０ＭＰａ未満の圧力に維持された反応器中で行なうこともでき、液相はその上方に重合させるべき単量体を含有する気相を有することができる。この場合ポリオレフィンは、たとえばイソペンタン、ｎ−ヘキサンもしくしｎ−ヘプタンのような不活性炭化水素溶剤またはたとえばプロピレン、イソブテンおよびブテンのような液状における単量体のいずれかとしうる液状媒体中の懸濁物もしくは溶液として製造される。
　いわゆる高圧法によりチューブ反応器またはオートクレーブにて、エチレン重合体もしくは共重合体を製造することもできる。この種の方法においては重合反応を２０〜３００ＭＰａの範囲の圧力かつ１５０〜３５０℃の範囲の温度にて、たとえばチーグラー・ナッタ型の触媒のようなラジカル触媒またはアニオン性配位触媒の存在下に行なうことができる。
　本発明によれば、重合体の少なくとも１つの性質Ｐを連続もしくは非連続重合の際に複数回、好ましくは定期的に決定する。実際上、これら性質の測定は、たとえば少なくとも約１５分毎に１回行なうことができる。製造された或いは製造されつつある重合体の性質は、たとえばコモノマー含有量、分子量、アイソタクチシチー指数、エチレン型の不飽和含有量およびメチル基含有量のような重合体の分子構造を特徴付ける諸性質から選択することができる。さらに、これらは重合体の分子構造に関する物理的または流動学的性質、たとえば密度、メルトインデックス、結晶度、粘度、溶融流量および分子量分布から選択することもできる。さらに、これらはたとえば剛性、降伏強さ、耐応力亀裂性および衝撃強さのような機械的性質、またはたとえば艶および透明度のように光学的性質から選択することもできる。
　本発明によれば性質Ｐの決定は、近赤外で操作する分光光度計により重合体につき行なわれた吸光度測定の結果に対する相関関係を用いて得られる。好ましくは吸光度測定は、たとえば液体混合物のような重合媒体から分離された重合体につき行なわれる。これらの吸光度測定は、有利には重合体が固体型であるか、或いはこの固体型で容易に単離される場合、たとえば粉末もしくはペレット或いは射出成形ブラックの形態で存在する場合、反射によって行なわれる。さらに、測定は有利には重合体が液体として、たとえば溶融状態で存在する場合には反射、透過またはこれら両者の組合せによって行なわれる。べール−ランバート法則にしたがって規定される重合体の吸光度Ａを測定することができ、この法則は透過法もしくは反射法またはこれら両方法の組合せのいずれかによる赤外分光光度計により放出された照射線の強度Ｉ０と重合体により透過される照射線の強度Ｉとの間の関係の１０を低とする対数である。
　本発明によれば、０．８〜２．６μｍ、好ましくは１．１〜２．５μｍの近赤外領域で選択されたｎ個の異なる波長にて赤外分光光度計によりｎ回の測定を行なう。行なわれる測定の回数ｎは一般に２〜２０回、好ましくは２〜１０回である。回数ｎの選択は重合体の性質Ｐに依存し、かつ部分的には性質が決定される精度を規定する。例として、次のシリーズの波長（ミクロンとして現す）または実質的に近縁の波長にて重合体に関する吸光度測定を行なうよう選択することができ、特にエチレン重合体もしくは共重合体のメルトインデックスを決定するには：
（ａ）１．２１２２−１．７３２−２．３１６−２．３６０−２．４４８
（ｂ）２．３３２−２．４５２−２．４５６
或いはエチレン重合体もしくは共重合体の密度を決定するには：
（ｃ）１．１４４−１．２７２−１．６８８−２．３６４−２．４４４
（ｄ）２．３２０−２．３４４−２．４４０或いはエチレン共重合体における少なくとも１種のコモノマーの含有量を決定するには：
（ｅ）１．３７２−１．５１２−１．６４８−２．３６４−２．４４４
（ｆ）１．１１２−１．６９６−２．１８４
（ｇ）２．３８８−２．４０８
（ｈ）１．５０４−１．６５２
或いはさらにイソブテン重合体もしくは共重合体の分子量を決定するには：
（ｉ）２．４２８−２．４６４
（ｊ）２．２１２−２．２２１６。
の波長を用いる。
　性質Ｐを決定するために用いる波長は、要因解析および多重線形回帰分析を用いる統計的方法により選択することができる。この選択は、相関関係を吸光度測定のｎ回の結果と重合体の性質Ｐとをこの方法を実施するのに十分な精度で関連させて決定しうるよう行なわれる。相関関係の種類は、できれば一定係数を有する一次関数または結果Ｒｉの比または積を含むｎ回の結果Ｒｉの代数関数とすることができる。この関係は用いる分光光度計の種類、これを用いる条件、波長の選択および決定すべき重合体の性質Ｐに依存する。実際には相関関係、波長およびこれら波長の回数ｎは、標準重合体につき赤外分光光度計で行なわれた測定により決定される。一般に、性質Ｐが既知である３〜５０種の標準重合体を使用する。標準重合体につき行なう測定は、製造された或いは製造されつつある重合体につき行なう場合と同じ条件下で行なわれる。
　重合体につき行なった吸光度測定のｎ回の結果Ｒｉの知見から、その性質Ｐをこの性質Ｐにつき決定された相関関係を用いてたとえば計算機により計算する。計算機を赤外分光光度計に直結すれば、重合体における性質Ｐの計算は極めて短時間で行なわれる。この場合、性質Ｐの完全な決定には、重合体試料の作成時間を含め５分間以内、好ましくは２分間以内を要する。
　この方法の主たる利点の１つは、一連のみの吸光度測定を用いて重合体の数種の性質Ｐを同時に決定し、したがって製造される重合体の品質を極めて短時間で制御しうる点にある。
　本発明の方法を用いれば、先ず最初に重合体をたとえば薄膜に形成して処理する必要なしに、重合体生成物を分析することができる。したがって本発明の一面によれば、少なくとも１つの性質Ｐの数値が所望値Ｄである重合体の製造において、触媒の存在下に１種以上の単量体を重合し、重合反応を、
（ａ）重合体の試料を定期的に採取し、
（ｂ）試料を分析して少なくとも１つの前記性質Ｐの数値を決定し、
（ｃ）決定した性質Ｐの数値を示す入力信号を発生させ、
（ｄ）この入力信号をプリセット値と比較し、次いで
（ｅ）入力信号とプリセット値との間の偏差の関数として制御信号を発生させ、
（ｆ）制御信号に呼応するように方法のパラメータを制御することにより制御し、さらに前記方法は、
（ｇ）前記試料が重合媒体から分離処理のみを施した液体重合体もしくは固体重合体であり、
（ｈ）前記試料を赤外分光光度計により０．８〜２．６μｍ（ミクロン）の近赤外領域におけるｎ個の波長にて分析し、かつ
（ｉ）ｎ個の波長における吸光度測定の各々の結果Ｒｉを用いて予め決定した相関関係を（ｈ）で測定したｎ個の波長における吸光度測定に適用することにより（ｃ）において入力信号を発生させる
ことを特徴とする。
　気相流動床重合によりポリオレフィンを製造する方法の場合、試料はポリオレフィン粉末もしくは粒子とすることができる。
　さらに、この方法の重要な要素は、重合体の諸性質の数値を工程制御コンピュータに導入することである。有利には、工程制御コンピュータは赤外分光光度計に連結することができ、かつ赤外分光光度計により行なわれた吸光度測定のｎ回の結果Ｒｉの数値から直接に重合体の性質Ｐを計算することができる。工程制御コンピュータには、たとえば重合の温度および圧力、並びに重合の各成分の供給速度、さらに必要に応じ反応器パージ速度のような工程パラメータを制御しうるプログラムを設ける。重合反応器に供給される各成分は特に単量体、触媒および必要に応じ助触媒、溶剤もしくは不活性ガスまたは連鎖制限剤、たとえば水素とすることができる。たとえば重合の温度、圧力、各成分の供給速度およびパージ速度のような工程パラメータを制御するには、工程制御コンピュータを重合反応器に連結する。この反応器に自動供給弁およびパージ弁を取付ける場合、工程制御コンピュータは有利にはこれらの自動弁に連結される。工程制御コンピュータは重合反応器の温度、圧力、供給速度および必要に応じパージ速度のような工程パラメータを性質Ｐの所望値Ｄおよび測定値にしたがって、各測定値と所望値Ｄとの差が設定値Ｓより小さくなるように制御する。実際上、設定値Ｓをできるだけ小さくするよう試みられる。驚くことに、一般にこの設定値Ｓは所望値の±１０％未満であることが判明した。
　さらに本発明は、この方法を用いるための装置にも関するものである。この装置は、主として工程制御コンピュータおよび赤外分光光度計に連結された重合反応器で構成され、分光光度計は必要に応じ計算機に連結される。重合反応器は０．１〜３００ＭＰａの範囲としうる圧力で操作することができる。これは伝熱手段、すなわち加熱および／または冷却手段、圧力制御手段、少なくとも１個の単量体供給導管、１つの触媒供給導管、重合体試料採取手段および試料を赤外分光光度計のセルに移動させる手段を有する。試料採取システムは、主として弁を装着した固定室よりなる手動装置、またはプログラミング可能な自動化により制御される自動装置とすることができる。これは重合反応器上に直接位置せしめ、或いは重合体底部放出導管に位置せしめることができる。
　重合反応器、特にその加熱および／または冷却手段とその圧力制御手段とその供給部と必要に応じそのパージ導管とに連結された工程制御コンピュータには重合の温度、圧力、各種成分の供給速度および必要に応じ反応器パージ速度を制御するプログラムが設けられる。赤外分光光度計は、透過もしくは反射により或いはこれら両方法の組合せによりべールーランバート法則に応じて重合体の吸光度Ａを測定することができる。この赤外分光光度計は、近赤外に属しかつ０．８〜２．６μｍの範囲の少なくとも１つの波長範囲にて２つもしくはそれ以上の波長で操作することができる。この赤外分光光度計はフォリエール変換赤外分光光度計型とすることができ、かつ重合体の性質Ｐを計算するため相関関係を用いる目的の計算機に連結することができる。有利には、工程制御コンピュータはさらに計算機として使用することもできる。この場合、分光光度計は、相関関係を計算しうる他のプログラムを備えた工程制御コンピュータに直結される。
　本発明は、製造に際し制御された１つもしくはそれ以上の性質を備えるポリオレフィンの製造に適している。これらポリオレフィンは、たとえばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−オクテンのような１種もしくはそれ以上のエチレン系不飽和単量体を重合させ或いは共重合させて得ることができる。エチレン系不飽和単量体の重合もしくは共重合は、一方では（ａ）元素周期律表の第ＩＶ、ＶもしくはＶＩ族に属する遷移金属に基づく固体触媒と、他方では（ｂ）元素周期律表の第Ｉ〜ＩＩＩ族に属する金属の有機金属化合物よりなる助触媒とで構成されたチーグラー・ナッタ型の触媒系の存在下に行なうことができる。この固体触媒（ａ）は特にたとえばチタンおよびバナジウムのような遷移金属の原子とハロゲン原子と必要に応じマグネシウムとを含有することができる。重合もしくは共重合は、酸化クロム化合物と耐火性酸化物に基づく粒状支持体とからなり少なくとも２５０℃かつ粒状支持体が焼結し始める温度を越えない温度における非還元性雰囲気中（好ましくは酸化性雰囲気中）での熱処理により活性化された触媒の存在下に行なうこともできる。
　さらに本発明は、イソブテンおよび／またはブテンの重合によるポリブテンもしくはポリイソブテンの製造にも適している。この重合反応は、イソブテンもしくはブテン混合物における溶液として−３０〜８０℃の範囲の温度かつ２ＭＰａ以下の圧力で連続的に行なうことができる。この重合は、たとえば三塩化アルミニウム、三弗化硼素または塩素化有機アルミニウム誘導体のような触媒と必要に応じたとえば塩酸、塩化ｔ−ブチルもしくは水のような助触媒とよりなるカチオン性重合触媒系を用いて行なうことができる。本発明の方法により、たとえば重合反応の際に良好に制御された分子量を有するポリブテンもしくはポリイソブテンを得ることができる。
　本発明は、所望の性質を有する重合体の連続的または非連続的製造に用いることができる。特に少なくとも１つの異なる性質を有する２つの重合体品質の間で変化を行なう場合、連続法にて特に有益であることが判明した。この変化を行なうには、最終所望値が得られるまで連続的な変化を所望値にて行なう。
　以下、限定はしないが実施例により本発明を説明する。
実施例１
エチレンと１−ブテンとの共重合体、すなわち次の所望の性質：７．５重量％の１−ブテン、０．９１８の密度、および２．１６ｋｇにて１９０℃で測定して０．９ｇ／１０ｍｉｎのメルトインデックス、により規定された線状低密度ポリエチレン型の共重合体の気相製造
　主として直径０．９ｍおよび高さ６ｍを有する垂直円筒よりなり、その下部に流動化グリッドを備え、かつ高さ２．７５ｍおよび直径１．５６ｍの垂直円筒状の鎮静室を支持した流動床反応器にて重合反応を行なった。反応器には１−ブテン用、エチレン用、窒素用、水素用および触媒用の各供給導管とガスパージ導管とを装着した。これら導管のそれぞれには自動弁を取付けた。さらに、反応器には重合体底部放出導管を装着し、これにはさらに重合体粉末の試料を採取しうる星形供給弁をも装着した。
　反応器は高さｈを流動化グリットの２．７ｍ上方に一定に保った流動床を内蔵し、この床は平均物質直径０．７ｍｍを有する粒子として５００ｋｇの線状低密度ポリエチレンの粉末で構成した。８０℃まで加熱されかつ維持されたこの反応器に、１ｋｇ／ｈの速度で、予めプレポリマーまで変換されかつ物質平均直径０．２ｍｍの粒子よりなる触媒を供給した。このプレポリマーは、たとえばフランス特許第２，４０５，９６１号の実施例１に記載されたような高活性のチーグラー・ナッタ型の触媒系により作成され、チタンとマグネシウムと塩素とに基づきかっ一般式：
Ｍｇ３．７Ｔｉ（ＯＣ３Ｈ７）２（Ｃ４Ｈ９）０．７Ｃｌ７．７
に対応する固体触媒とトリ−ｎ−オクチルアルミニウムよりなる助触媒とで構成された。
　共重合体粉末の試料を、重合体底部放出導管に位置する星形供給弁により１５分間毎に採取した。
　ブラン・リーベ・カンパニー社（米国）により販売されている「インフラアナライザ５００」赤外分光光度計を用い、採取された各共重合体粉末の試料につき反射によって一連の測定を行ない、べールーランバート法則に対応する共重合体の吸光度を計算することができる：
−ミクロンで現して次の５つの波長：
１．３７２−１．５１２−１．６４８−２．３６４−２．４４４にて共重合体における１−ブテンの重量％を測定して、それぞれ結果Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５を与える目的の吸光度測定；
−ミクロンで現して次の５つの波長：１．１４４−１．２７２−１．６８８−２．３６４−２．４４４にて共重合体の密度を測定して、それ結果Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４およびＬ５を与える目的の吸光度測定；並びに−ミクロンで現して次の５つの波長：１．２１２−１．７３２−２．３１６−２，３６０−２．４４８にて共重合体のメルトインデックスを測定して、それぞれ結果Ｍ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４およびＭ５を与える目的の吸光度測定。
　これら全ての波長は、要因解析と多重線型回帰分析とを用いる統計的方法により選択した。これらの要因解析および多重線型回帰分析から３種の相関関係が決定される。
　「インフラアナライザー５００」赤外分光光度計をヒューレット・パッカード・カンパニー社（米国）により販売される「ＨＰ１０００」型計算機に直結した。このシリーズの結果から、計算機は共重合体中の１−ブテンの比率、その密度およびそのメルトインデックスをそれぞれ次の３つの相関関係を用いて計算した：
（ｓ）１０５８．６３２Ｒ１−１２６５．４２Ｒ２＋２１９．７０５Ｒ３−１９３．８０７Ｒ４＋１７７．６６６Ｒ５＋１１．７１５
（ｂ）−２．４８８Ｌ１＋３．８６４Ｌ２−１．１５４Ｌ３＋０．４９７Ｌ４−０．３９１Ｌ５＋０．８９４
（ｃ）−７９３．６９４Ｍ１＋９５６．２５０Ｍ２＋１６７．８３４Ｍ３−１３１．３３８Ｍ４−４４９．６４９Ｍ５＋８．６８８
　共重合体の３種の性質につき決定して数値を、ブル・カンパニー社（米国）により販売されかつ「ＨＰ１０００」型計算機に直結された「ソラーＳＰ　Ｓ５　１６７０」型プロセスコンピュータに伝達した。この「ソラーＳＰ　Ｓ５　１６７０」型プロセスコンピュータをエチレン用、１−ブテン用、水素用、窒素用および触媒用の各供給導管における自動弁に接続すると共に、ガスパージ導管における自動弁にも接続した。このプロセスコンピュータは、反応器への各成分の供給速度を制御する。
　製造された共重合体につき、この共重合体におけるメルトインデックスおよび１−ブテンの含有量の場合、測定値と所望値との間の各差は所望値の１０％未満であることが判明した。さらに、共重合体の相対密度の場合、測定値と所望値との間の各差は設定値の１０−３倍未満であることも認められ、すなわち密度は０．９１８±０．００１であった。
実施例２
次の所望の性質：すなわち９重量％の４−メチル−１−ペンテン、０．９１８の密度、および２．１６ｋｇにて１９０℃で測定して０．９ｇ／１０ｍｉｎのメルトインデックスに、より規定されるエチレンと４−メチル−１−ペンテンとの共重合体の気相製造
　重合反応を実施例１に記載したと同一の流動床反応器で行なったが、ただしこれには１−ブテンの代りに４−メチル−１−ペンテンをその他の点では実施例１と同一の条件下で供給した。
　共重合体粉末の試料を、重合体底部放出導管に位置する星形供給弁により１５分毎に採取した。
　べールーランバート法則にしたがう共重合体の吸光度に関する一連の測定を、採取した共重合体粉末の各試料につき「インフラアナライザ５００」赤外分光光度計による反射で行なった：
−ミクロンで現して次の３つの波長：１．１１２−１．６９６−２．１８４にて共重合体における４−メチル−１−ペテンの重量％を決定して、それぞれ結果Ａ１、Ａ２およびＡ３を与える目的の測定；
−ミクロンで現して次の３つの波長：２．３２０−２．３４４−２．４４０で共重合体の密度を測定して、それぞれ結果Ｂ１、Ｂ２およびＢ３を与える目的の測定；および
−ミクロンで現して次の３つの波長：２．３３２−２．４５２−２．４５６で共重合体のメルトインデックスを測定して、それぞれ結果Ｃ１、Ｃ２およびＣ３を与える目的の測定。
　これら全ての波長は、要因解析と多重線型回帰分析を用いる統計的方法により選択した。
　「インフラアナライザ５００」赤外分光光度計を「ＨＰ１０００」型計算機に直結した。このシリーズの結果から、計算機はそれぞれ次の３つの相関関係を適用して共重合体における４−メチル−１−ペンテンの比率、その密度およびそのメルトインデックスを計算した：
（ｅ）８２．２８１Ａ１＋３１２．９４５Ａ２−３４８．１１３Ａ３＋２６．２６０
（ｆ）−０．１９１Ｂ１−０．４８７Ｂ２＋０．６５８Ｂ３＋０．９１８
（ｇ）−２６．０２６Ｃ１＋４００．５２６Ｃ２−３８４．４３７Ｃ３＋２．１１７。
　共重合体の３種の性質につき決定した数値を、「ＨＰ１０００」型計算機に直結された「ソラーＳＰ　Ｓ５　１６７０」型プロセスコンピュータに伝達した。この「ソラーＳＰ　Ｓ５　１６７０」型プロセスコンピュータをエチレン用、４−メチル−１−ペンテン用、水素用、窒素用および触媒用の各供給導管における自動弁に接続すると共に、ガスパージ導管における自動弁にも接続した。プロセスコンピュータは、反応器への各成分の供給速度を制御する。
　製造された共重合体につき、この共重合体のメルトインデックスおよびその４−メチル−１−ペンテンの含有量の場合、測定値と所望値との間の差は所望値の１０％未満であることが判明した。さらに、共重合体の密度の場合には測定値と所望値との間の各差が設定値の１０−３倍未満であることも認められ、すなわち密度は０．９１８±０．００１に制御された。
実施例３
次の所望の性質：３重量％の１−ブテンと６重量％の４−メチル−１−ペンテン、とにより規定されるエチレンと１−ブテンと４−メチル−１−ペンテンとの三元重合体の気相製造
　実施例１に記載したと同一の流動床反応器にて重合反応を行なったが、ただし４−メチル−１−ペンテンを追加供給し、かつその他の点では実施例１と同一の条件下を用いた。
　重合体底部放出導管に位置する星形供給自動弁により三元重合体の試料を１５分毎に採取した。
　べール−ランバート法則に対応する三元重合体の吸光度を計算しうる一連の測定を、採取した三元重合体粉末の各試料につき「インフラアナライザ５００」赤外分光光度計による反射で行なった：
−ミクロンで現して２つの波長：２．３８８および２．４０８で三元重合体中の１−ブテンの重量％を測定して、それぞれ結果Ｄ１およびＤ２を与える目的の測定；および
−ミクロンで現して次の２つの波長：１．５０４および１．６５２で三元重合体中の４−メチル−１−ペンテンの重量％を測定してそれぞれ結果Ｅ１およびＥ２を与える目的の測定。
　これら全ての波長は、要因解析と多重線型回帰分析を用いる統計的方法により選択した。
　「インフラアナライザ５００」赤外分光光度計を「ＨＰ１０００」型計算機に直結した。このシリーズの結果から、計算機は次の２つの相関関係を適用することにより、三元重合体における１−ブテンの重量％とその４−メチル−１−ペンテンの重量％とを計算した：
（ｈ）３５４．３７９Ｄ１−３５７．１０１Ｄ２＋３．８７１
（ｉ）−１８２６．４４６Ｅ１＋１８４９．６１４Ｅ２−２５．０２８。
　三元重合体における３種の性質につき決定した数値を、「ＨＰ１０００」型計算機に直結された「ソラーＳＰ　Ｓ５　１６７０」型プロセスコンピュータに伝達した。この「ソラーＳＰ　Ｓ５　１６７０」型プロセスコンピュータをエチレン用、１−ブテン用、４−メチル−１−ペンテン用、水素用、窒素用および触媒用の各供給導管における自動弁に連結すると共に、ガスパージ導管における自動弁にも連結した。このプロセスコンピュータは、反応器に対する各成分の供給速度を制御する。
　製造された三元重合体につき、４−メチル−１−ペンテンの含有量および１−ブテンの含有量の場合、測定値と所望値との間の差は所望値の１０％未満であることが判明した。
実施例４
次の所望の性質：０．９５０の密度および５ｋｇにて１９０℃で測定して１．３ｇ／１０ｍｉｎのメルトインデックス、により規定されたエチレン重合体の気相製造
　主として直径０．９ｍおよび高さ６ｍを有する垂直円筒よりなり、その底部に流動化グリッドを備え、かつ高さ２．７５ｍおよび直径１．５６ｍの垂直円筒型の鎮静室を支持した流動床反応器にて重合反応を行なった。この反応器にはエチレン用、窒素用、水素用、触媒用およびトリ−ｎ−オクチルアルミニウム用の各供給導管を装着すると共に、ガスパージ導管をも装着した。これら導管のそれぞれには弁を取付けた。さらに反応器には重合体底部放出導管を装着し、この導管には重合体粉末の試料を採取しうる星型給型弁をも装着した。
　反応器は高さｈを流動化グリッド上方に２．７ｍで一定に保った流動床を内蔵し、この床は物質平均直径１．２ｍｍを有する粒子の形態の５００ｋｇの高密度ポリエチレンの粉末で構成した。
　１０８℃まで加熱されかつ維持されたこの反応器に、０．３ｋｇ／ｈの速度で、予めプレポリマーまで変換させかつ物質平均直径０．１９ｍｍの粒子よりなる触媒を供給した。このプレポリマーは、たとえばフランス特許第２，５７０，３８１号の実施例１に記載されたようなシリカ上の酸化クロムに基づきかつ熱処理で活性化した触媒と、ジエチルアルミニウムエポキシドおよびトリ−ｎ−オクチルアルミニウムとを用いて作成した。
　重合体底部放出導管に位置する星型給弁により、共重合体粉末の試料を１５分毎に採取した。
　採取した重合体粉末の各試料につきブラン・リーベ・カンパニー社（米国）により販売されている「インフラアナライザ５００」赤外分光光度計による反射で一連の測定を行ない、べール−ランバート法則に対応する共重合体の吸光度を計算することができた：
−ミクロンで現して次の５つの波長：１．１１４−１．２７２−１．６８８−２．３６４−２．４４４で重合体の密度を測定して、それぞれ結果Ｇ１、Ｇ２、Ｇ３、Ｇ４およびＧ５を与える目的の測定；および
−ミクロンで現して次の５つの波長：１．２１２−１．７３２−２．３１６−２．３６０−２．４４８で重合体のメルトインデックスを測定して、それぞれ結果Ｈ１、Ｈ２、Ｈ３、Ｈ４およびＨ５を与える目的の測定。
　「インフラアナライザ５００」赤外分光光度計を、ヒューレット・パッカード・カンパニー社（米国）により販売されている「ＨＰ１０００」型計算機に直結した。このシリーズの結果から、計算機は次の２つの相関関係を適用して重合体の密度およびそのメルトインデックスをそれぞれ計算した：
（ｈ）−２．４８８Ｇ１＋３．８６４Ｇ２−１．１５４Ｇ３＋０．４．９７Ｇ４−０．３９１Ｇ５＋０．８９４
（ｉ）−７９３．６９４Ｈ１＋９５６．２５Ｈ２＋１６７．８３４Ｈ３−１３１．３３８Ｈ４−４４９．６４９Ｈ５＋８．６８８。
　重合体の２種の性質につき決定した数値を、ブル・カンパニー社（米国）により販売されかつ「ＨＰ１０００」型計算機に直結された「ソラーＳＰ　Ｓ５　１６７０」型プロセスコンピュータに伝達した。この「ソラーＳＰ　Ｓ５　１６７０」型プロセスコーンピュータをエチレン用、水素用、窒素用、触媒用およびトリ−ｎ−オクチルアルミニウム用の供給導管における自動弁に接続すると共に、ガスパージ導管における自動弁にも接続した。このプロセスコンピュータは、反応器に対する各成分の供給速度を制御する。
　製造された重合体につきメルトインデックスの場合、測定値と所望値との間の各差は所望値の１０％未満であることが判明した。さらに重合体の密度の場合、測定値と所望値との間の各差は設定値の１０‐３倍未満であることも認められた。
実施例５
次の所望の性質：２０００の数平均分子量、により規定されるポリブテンの製造
　約５０ミリモル／ｈｒの三弗化硼素および約６ｋｇ／ｈｒのブテンとブタンとの混合物、すなわち
　イソブテン：４９．９重量％
　１−ブテン２９．７重量％
　ｃｉｓ−２−ブテン８．３重量％
　ｔｒａｎｓ−２−ブテン７．８重量％
　ｎ−ブタン３．４重量％
　イソブタン０．９重量％
からなる混合物を、長さ５ｍかつ直径２．５ｍｍの温度４５℃に維持されたチューブ状反応器に連続導入した。重合体試料を、反応器出口にて１０分間毎に採取した。試料を脱ガスした後、重合体の吸光度につき一連の測定を、ミクロンで現して次の２つの波長：２．４２８および２．４６４で、「インフラアナライザ５００」赤外分光光度計により透過法で行なって重合体の数平均分子量を決定した。測定の結果をそれぞれＦ１およびＦ２とする。「インフラアナライザ５００」赤外分光光度計を「ＨＰ１０００」型計算機に直結した。この計算機は、次の相関関係：１３，７８６．７５Ｆ１−１０，０８７．１５Ｆ２−２１００．４１を適用することによりポリブテンの数平均分子量を計算した。
　重合体の数平均分子量の測定値を、「ＨＰ１０００」型計算機に直結された「ソラーＳＰ　Ｓ５　１６７０」型プロセスコンピュータに伝達した。この「ソラーＳＰ　Ｓ５　１６７０」型プロセスコンピュータは、ブタンとブテンとの混合物の供給速度を制御する。
　製造された重合体につき、この重合体の数平均分子量の場合、測定値と所望値との間の各差は所望値の１０％未満であることが判明した。