【事件の表示】
　特許第２９４１８２８号「高融点金属シリサイド製ターゲットおよびその製造方法」の請求項１ないし４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９４１８２８号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
〔一〕　本件特許は、昭和６３年（１９８８）１２月２１日の出願（特願昭６３−３２２４２２号）であって、平成１１年（１９９９）６月１８日に特許権の設定の登録（特許第２９４１８２８号。請求項数　９）がされ、平成１１年８月３０日にその特許掲載公報が発行されたものである。
　これに対して、平成１２年２月１７日付けで、本件特許の願書に添付した明細書（以下では、本件特許明細書という。）の特許請求の範囲の請求項１から同４までの各請求項の構成の発明は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであるから、本件特許は、これらの各発明について、取り消すべきであるとの特許異議の申立てがされた。
　当審は、同旨の取消理由を通知し、本件特許権者は、これに対して、意見書及び訂正請求書を提出した。
　
〔二〕　訂正請求の成否
（１）　訂正の内容
（イ）　訂正事項ａ
　上記請求項１の記載の冒頭、「アルカリ金属元素」の直前に、「密度比９９．７％以上であり、」の記載を加入する。
（ロ）　訂正事項ｂ
　本件特許明細書の特許請求の範囲の請求項５の「反応合成ならびに溶融焼結を行なって」と「アルカリ金属元素の含有量を」の記載の間に「、密度比９９．７％以上であり、」の記載を加入する。
（ハ）　訂正事項ｃ
　本件特許明細書の第６頁、４行（上記特許掲載公報の２頁、右欄１８〜１９行）の「アルカリ金属元素」の記載の直前に「密度比９９．７％以上であり、」の記載を加入する。
（ニ）　訂正事項ｄ
　平成９年１２月２５日付け手続補正書の第２頁、８〜９行（本件特許掲載公報の２頁、右欄３２行）の「アルカリ金属元素」の記載の直前に「、密度比９９．７％以上であり、」の記載を加入する。
　
（２）　訂正の適法性
（イ）　訂正事項ａ
（α）　訂正事項ａは、高融点シリサイド製ターゲットの密度を限定するものであるから、特許請求の範囲を減縮することを目的とする訂正である。
（β）　本件特許明細書には、「混合粉を４段の加熱ステップ、最高圧力２５０kg/cm２でホットプレスした結果、Ｓｉ／Ｗモル比：２．５８、密度比９９．７％のＷシリサイドの焼結体を得た。表２にこの焼結体の不純物分析結果を示す。」（本件特許掲載公報３頁、６欄２６〜２９行）と記載され、また、「実質的に均一組成でほぼ理論密度に等しい高融点金属シリサイドターゲットおよび不純物の混入を実質的に防止した高純度高融点金属シリサイドターゲットの製造方法が提供される。」（本件特許掲載公報２頁、４欄４７行〜末行）と記載されており、「密度比９９．７％以上の」ターゲットが記載されていたことになると認められるから、訂正事項ａは、本件特許明細書の記載事項の範囲内でする訂正である。
（γ）　本件特許発明の目的は、スパッタ法で形成されるＵＬＳＩやＶＬＳＩの電極配線薄膜に有用な高融点金属シリサイドを提供することにあり〔本件特許明細書の（産業上の利用分野）の記載参照〕、そのために、高純度で、実質的に均一組成でほぼ理論密度に等しい高融点金属シリサイドターゲット及びその製造方法を提供する〔上記（β）参照〕ことにあり、訂正事項ａは、本件特許発明の目的の範囲内で訂正するものであるから、実質上特許請求の範囲の記載を拡張するものでもなく、変更するものでもない。
（ロ）　訂正事項ｂ
（α）　訂正事項ｂは、請求項５に関するものであるが、請求項５は、請求項１の高融点金属シリサイド製ターゲットを製造する方法の発明に対するものであるから、上記（イ）で訂正事項ａについて述べた理由と同一の理由によって、訂正事項ｂは、特許請求の範囲を減縮することを目的とし、本件特許明細書の記載事項の範囲内でし、かつ、特許請求の範囲を拡張するものでもなく、変更するものでもない。
（β）　請求項６から請求項９までの各請求項は、請求項５を引用しているが、これらの各項についても、請求項５について上記（α）でした判断がそのまま成立する。
（γ）　Tungsuten and Other Refractory Metals for VLSI Applications　II（Proceedings of the 1986 Worksyop held November 12-14、1986）（1987, Materials Research Society）, pp.339−345〔Mitsumi Suzuki、「DEVELOPMENT OF REFRACTORY METALS AND SILICIDES TARGETS, AND THEIR CHARACTERISTICS」〕〔本件特許異議申立人が提示した甲第１号証刊行物。以下では、引例１という。〕の３４２頁、（５）WSix  and MoSix Targets の項には、高純度で高密度の高融点金属シリサイドターゲットが記載され、また、３４４頁、（２） MoSix  and WSix Targetsの項の下から１２行から末行までには、粒子生成を避けるために、
「Voids in the target or an uneven density in the target combined with the difference in sputtering yield for W and Si generate uneven sputtered surface on the target. In time, this uneven surface turns into small conical protrusions in the target. These protrusions burst, possibly by their own thermal energy or by an arc discharge in the plasma. When the protrusions burst, the result is undesirable particles which have more than 0.5μｍdiameters. One countermeasure to this problem is sufficient sintering of the target. This process has been implemented by NMC in order to obtain a higher density target and to tighten the coupling among particles in the target. This additional sintering results in a more planar sputtering surface on the target.」との記載がみられるものの、
タングステンシリサイド及びモリブデンシリサイドの具体的な製造条件及び密度値は記載されていない。
　引例１の上記の記載及び他の記載からは、「密度比９９．７％以上であり、アルカリ金属元素の含有量を０．１ppm以下、Ｆｅ、ＮｉおよびＣｒの各元素の含有量を１ppm以下、Ｕ及びＴｈの各元素の含有量を０．００５ppm以下に制限した高融点金属シリサイドの焼結体」を製造することが示唆されているとすることはできない。
　そうすると、本件特許の請求項５の構成の発明及びこの項を引用する請求項６から同９までの各請求項の構成の発明は、引例１の発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができた発明とは認められない。
　そして、当審は、本件特許の請求項５から同９までの各請求項９の構成の発明について、他に、これらの発明が独立して特許を受けることができない理由を発見しない。
（ハ）　訂正事項ｃ及び同ｄ
　これらの訂正事項は、いずれも、訂正事項ａ及び同ｂの訂正に伴い、明りょうでない記載を釈明することを目的とし、かつ、本件特許明細書の記載事項の範囲内でし、かつ、実質上特許請求の範囲を拡張するものとも変更するものでもない。
（ニ）　以上（イ）〜（ハ）の判断によれば、本件訂正請求は、その訂正事項ａから同ｄまでの各訂正事項のいずれの点でも、適法な訂正であると認められる。
　以下では、本件訂正請求によって訂正された本件特許明細書の特許請求の範囲の請求項１から同４までの各請求項の構成の発明を、その請求項番号に応じて、本件特許発明１〜同４という。
　
〔三〕　特許を維持する理由
　引例１の３４０頁のTable I〔Impurity Levels of NMC's Targets〕には、WSix とMoSixのターゲットについて、U，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ及びOの含有量が本件特許発明１〜同４のターゲットの含有量と同一レベルにあることは記載されているものの、それだけにとどまり、他には、引例１には、これらのけい化物を特別な反応及びけい化物生成を焼結法により製造し（３４２頁）、また、ターゲットを追加的に焼結したこと（３４４頁）が記載されているにすぎないから、引例１の上記〔二〕（２）（ロ）（γ）に述べた理由と同一の理由によって、本件特許発明１〜同４は、引例１に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができた発明であるとは認められない。
　当審は、他に、本件特許発明を拒絶しなければならない理由を発見しない。
　したがって、平成７年政令２０５号第４条第２項の規定に従い、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年３月２日（２００１．３．２）
【訂正の要旨】
（訂正の要旨）
（イ）　訂正事項ａ
　特許請求の範囲を減縮することを目的として、上記請求項１の記載の冒頭、「アルカリ金属元素」の直前に、「密度比９９．７％以上であり、」の記載を加入する。
（ロ）　訂正事項ｂ
　特許請求の範囲を減縮することを目的として、本件特許明細書の特許請求の範囲の請求項５の「反応合成ならびに溶融焼結をおこなって」と「アルカリ金属元素の含有量を」の記載の間に「、密度比９９．７％以上であり、」の記載を加入する。
（ハ）　訂正事項ｃ
　明りょうでない記載を釈明することを目的として、本件特許明細書の第６頁、４行（上記特許掲載公報の２頁、右欄１８〜１９行）の「アルカリ金属元素」の記載の直前に「密度比９９．７％以上であり、」の記載を加入する。
（ニ）　訂正事項ｄ
　明りょうでない記載を釈明することを目的として、平成９年１２月２５日付け手続補正書の第２頁、８〜９行（本件特許掲載公報の２頁、右欄３２行）の「アルカリ金属元素」の記載の直前に「密度比９９．７％以上であり、」の記載を加入する。
（５４）【発明の名称】
高融点金属シリサイド製ターゲットおよびその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　１．　
密度比９９．７％以上であり、
　２．　酸素含有量を更に３００ｐｐｍ以下に制限したことを特徴とする請求項１に記載の高融点金属シリサイド製ターゲット。
　３．　電極配線薄膜形成用として用いられることを特徴とする請求項１または請求項２のいずれか１項に記載の高融点金属シリサイド製ターゲット。
　４．　電極配線薄膜は、ＵＬＳＩ，ＶＬＳＩの電極配線薄膜であることを特徴とする請求項３に記載の高融点金属シリサイド製ターゲット。
　５．　金属不純物を化学的に除去した後、水素還元によりガス成分を低減した粒径５０μｍ以下の高融点金属粉末とシリコン粉末とを混合後、真空ホットプレスで加熱温度を高融点金属シリサイドとシリコンとの共晶温度直上まで上げることによって、反応合成ならびに溶融焼結を行なって
、密度比９９．７％以上であり、
　６．　高融点金属粉末がＷ，Ｍｏ，ＴｉまたはＴａからなり、水素還元で最終仕上げを行なうことを特徴とする請求項５に記載の高融点金属シリサイド製ターゲットの製造方法。
　７．　シリコン粉末を不活性ガス雰囲気または真空中において高融点金属シリサイドと同じ高融点金属で内張りした粉砕機で粉砕し、粉砕粉末を１０−３〜１０−４Ｔｏｒｒの真空炉において１３００〜１３５０℃の温度で熱処理することを特徴とする請求項５に記載の高融点金属シリサイド製ターゲットの製造方法。
　８．　高融点金属粉末とシリコン粉末との調合粉末の混合を、不活性ガス充填または真空脱気したプラスチック製ボールミルで行なうことを特徴とする請求項５に記載の高融点金属シリサイド製ターゲットの製造方法。
　９．　金属不純物を化学的に除去する方法は、イオン交換法であることを特徴とする請求項５に記載の高融点金属シリサイド製ターゲットの製造方法。
【発明の詳細な説明】
〔発明の目的〕
（産業上の利用分野）
　本発明は、高純度の高融点金属シリサイドターゲットおよびその製造方法に関する。
　高融点金属シリサイドは、ＵＬＳＩ・ＶＬＳＩの電極配線薄膜＜ＢＲ＞として有用であり、その薄膜はスパッタ法により形成される。
（従来の技術）
　高融点金属シリサイドターゲットは、一般に次のような工程により製造される。
すなわち、まず高融点金属Ｍとシリコンとを真空中または不活性雰囲気中でアーク溶解もしくはエレクトロンビーム溶解させ、精製と同時にＭＳｉ２の合成を行う。ついで、得られたＭＳｉ２インゴットを粉砕してＭＳｉ２粉としこれにＳｉ粉を加えて混合した後、常圧焼結、ＨＰ、ＨＩＰ等によりシリサイド焼結体を生成する。最後に所望の寸法に切断および表面仕上げ等をほどこして最終製品であるシリサイドターゲットが得られる。
（発明が解決しようとする課題）
　しかしながら、上述した従来方法においては、純度の高い原料を使用したとしてもターゲット化の工程数が多いため、不可避的に不純物の混入が多く、それゆえ最終製品の純度を向上させることに制限があった。そのうえ、従来法においてはＭＳｉ２インゴットの粉砕等の不純物混入も多い。また、原料の処理の点からみても高純度のＳｉ粉末を得ることは一般に困難である。
　さらに従来の製造法においては、ＭＳｉ２合成のために高融点金属Ｍとシリコンを真空溶解することが行なわれるが、この場合、シリコンの揮発ロスが多くまた組成比の調整がむずかしい。この理由により、一般的に過剰のシリコンと高融点金属Ｍを反応させることが行われるが、この場合、溶解後のインゴットの金属組織はＭＳｉ２の柱状晶とＭＳｉ２、Ｓｉの共晶から成っている。このため、このインゴットを粉砕した粉末を使用して上記の様に製造されたターゲットの金属組織、組成分布は均一なものとなり難い。
　また、上記のインゴット粉砕粉末から共晶部分を化学的に取り除く方法も提案されているが、このような工程を加えることは効率を逆に低下させ、更なる汚染の可能性も増大する結果となる。
　さらに、従来方法で用いられるＭＳｉ２粉およびＳｉ粉の粒径は、通常、３５０μｍ以下であり、このような粒径分布のＳｉ粉では、高密度化（９９．０％以上）を達成するのは困難と考えられる。さらに、ＭＳｉ２粉とＳｉ粉を調合する際加えるＳｉ粉は、たとえば最終組成ＭＳｉ２．５の場合、ＭｏＳｉ２．５：８．４３ｗｔ％、ＷＳｉ２．５：５．５１ｗｔ％とＭＳｉ２粉量にくらべＳｉ粉量が少くないため、均一な組成になるように混合するのは技術上困難である。
　本発明は上述した従来技術の問題点に鑑みてなされたものであり、高密度かつ高純度と高融点シリサイドターゲットならびにその製造方法を提供することを目的としている。
〔発明の構成〕
（課題を解決するための手段および作用）
　本発明の高融点金属シリサイド製ターゲットは、
密度比９９．７％以上であり、
　更に好ましくは、酸素含有量を更に３００ｐｐｍ以下に制限した高融点金属シリサイド製ターゲットであることが望ましい。
　更に本発明は高融点金属シリサイド製ターゲットの製造方法は、金属不純物を化学的に除去した後、水素還元によりガス成分を低減した粒径５０μｍ以下の高融点金属粉末とシリコン粉末とを混合後、真空ホットプレスで加熱温度を高融点金属シリサイドとシリコンとの共晶温度直上まで上げることによって反応合成ならびに溶融焼結を同時に行なって
、密度比９９．７％以上であり、
　また、上記方法においては、シリコン粉末を不活性ガス雰囲気または真空中において高融点金属シリサイドと同じ高融点金属製粉砕機で粉砕し、粉砕粉末を１０−３〜１０−４Ｔｏｒｒ好ましくは１０−４Ｔｏｒｒの真空炉内において１３００〜１３５０℃の温度で熱処理することが好ましい。
　また、高融点金属粉末とシリコン粉末との調合粉末の混合を、不活性ガス充填または真空脱気したプラスチック製ボールミルで行なうことが、不純物の混入を防止する上で好ましい。
　本発明によれば、不純物の含有量が前記の範囲に制限され、実質的に均一組成でほぼ理論密度に等しい高融点金属シリサイドおよび不純物の混入を実質的に防止した高純度高融点金属シリサイドターゲットの製造方法が提供される。
　次に本発明の高純度高融点金属シリサイドターゲットの製造方法について具体的に説明する。
　原料としては、高純度高融点金属粉末（Ｗ，Ｍｏ，ＴｉまたはＴａ）および高純度シリコン粉末を用いる。これらを所定の量、秤量調合し、次いで不活性ガス充填または真空脱気したボールミルで混合後、真空ホットプレスによってシリサイド合成と緻密化とを同時に行うことが肝要である。真空ホットプレスの際、加熱温度をＭＳｉ２とＳｉの共晶温度直上にまで上げることにより理論密度にほぼ等しい焼結体を得ることができる。
　ここで高純度高融点金属粉末は、金属不純物を化学的（イオン交換法）に除去したのち、水素還元によりガス成分を低減した粒径５０μｍ以下の粉末である。ことが肝要である。
　また、高純度シリコン粉末は、純度９９．９９９％多結晶シリコングラニュー（２ｍｍ〜１０ｍｍ）を、不活性ガス雰囲気又は真空中で高融点金属シリサイドと同じ高融点金属で内張りした粉砕機で粉砕し、５０μｍ以下に分級したものが好ましい。
　ところで、本発明者らの研究によれば、このＳｉ分級粉の不純物分析をした結果、金属不純物は問題なかったが、ガス成分、特に酸素含有量が３０００ｐｐｍ前後（シリコングラニューは７０ｐｐｍ前後）と、非常に高くなることがわかった。したがって、この酸素を低減するため、分級粉を１０−３〜１０−４Ｔｏｒｒ好ましくは１０−４Ｔｏｒｒの真空炉内で１３００℃〜１３５０℃の熱処理し、この処理により酸素含有量を３００ｐｐｍ以下にすることができる。これは、１３００℃〜１３５０℃で１０−３〜１０−４Ｔｏｒｒに保持することで粉末表面の吸着ガスおよびこの温度で１０−３Ｔｏｒｒより蒸気圧の高い粉末表面酸化層のＳｉＯ２もしくはＳｉＯが揮発することに起因するものと考えられる。
　以上の製法によれば、不純物の混入を極力防止し、上記組成の高純度の高融点金属シリサイドターゲットを製造することが可能となる。
　スパッタターゲット中に不純物として上記範囲（３０ｐｐｍ）を超えて酸素が含有されている場合には、形成された薄膜の電気抵抗が大きくなって遅延問題や配線網の断線等の事故が多発しはじめる。また、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒのような重金属はＶＬＳＩなど形成された薄膜との界面接合部におけるリーク現象の原因を構成し、一方、Ｎａ、Ｋのようなアルカリ金属はＶＬＳＩ等のＳｉを容易に遊動して素子特性を劣化させ、さらにまた、Ｕ、Ｔｈはそれらの放射するα線により素子がダメージを受け結局は素子の動作信頼性を著しく低下させる原因となるので、各々、前述した範囲に制限することが重要である。
（実施例）
　純度９９．９９９％の多結晶シリコングラニュー（２ｍｍ〜１０ｍｍ）をＷで内張りした粉砕機を用いて粉砕し、５０μｍ以下に分級した。分級粉１２００ｇを１０−４Ｔｏｒｒ台の真空中１３５０℃で３時間保持した。この熱処理前後のガス成分分析結果を下記表１に示す。
　熱処理後のＳｉ粉９９６ｇと高純度Ｗ粉末（５〜１０μｍ）２５０９ｇ（Ｓｉ／Ｗモル比＝２．６０）を秤量し、ナイロン製ポットにこの秤量した粉末とナイロン製ボールを入れ、容器内を真空引き後、ポットローラで７２時間混合した。この時、ポットローラ全体をグローブボックスに入れ内部をＡｒ雰囲気とした。
　混合粉を４段の加熱ステップ、最高圧力２５０ｋｇ／ｃｍ２でホットプレスした結果、Ｓｉ／Ｗモル比：２．５８、密度比９９．７％のＷシリサイドの焼結体を得た。表２にこの焼結体の不純物分析結果を示す。
　なお、比較例として従来法で製造されたＷシリサイドターゲット（組成比２．６０）の密度比と不純物分析結果もあわせて表２に示す。
〔発明の効果〕
　以上説明したように、本発明によれば高密度かつ高純度の高融点金属シリサイドターゲットおよびその簡便な製造工程が提出される。