(57)【要約】  膜電極アッセンブリは、燃料極と、空気極と、燃料極と空気極との間に配置される膜と、空気極と膜との間および燃料極と膜との間からなる群から選択される少なくとも１つの位置にある触媒層と、膜電極アッセンブリの縁に沿って配置されるエッジシールとを備え、膜と触媒層とはエッジシール中に延びる。
2008525984.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料極と、
空気極と、
燃料極と空気極との間に配置される膜と、
空気極と膜との間および燃料極と膜との間からなる群から選択される少なくとも１つの位置にある触媒層と、
膜電極アッセンブリの縁に沿って配置されるエッジシールと、を含んでなり、前記膜と前記触媒層とは前記エッジシール中に延在していることを特徴とする膜電極アッセンブリ。
【請求項２】
前記燃料極と前記空気極の少なくとも一方が前記エッジシール中に延びていることを特徴とする請求項１記載のアッセンブリ。
【請求項３】
前記燃料極と前記空気極とが前記エッジシール中に延びていることを特徴とする請求項１記載のアッセンブリ。
【請求項４】
前記触媒層が、前記膜の縁まで延在することを特徴とする請求項１記載のアッセンブリ。
【請求項５】
前記燃料極と前記燃料極とが前記エッジシール中に延びており、かつ、前記膜の縁の前で終端していることを特徴とする請求項４記載のアッセンブリ。
【請求項６】
前記燃料極と前記空気極とが、前記エッジシール中に延在しており、かつ、前記膜の前記縁まで延在していることを特徴とする請求項４記載のアッセンブリ。
【請求項７】
前記エッジシールが、前記膜の縁を密閉するよう封入することを特徴とする請求項１記載のアッセンブリ。
【請求項８】
前記触媒層が、炭素粒子、白金粒子、白金合金粒子およびそれらの組み合わせからなる群から選択される粒子を含有することを特徴とする請求項１記載のアッセンブリ。
【請求項９】
前記粒子が炭素に支持されていることを特徴とする請求項８記載のアッセンブリ。
【請求項１０】
前記粒子が、白金コバルト、白金ニッケル、白金イリジウム、白金イリジウムコバルト、白金クロムコバルト、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される白金合金であることを特徴とする請求項８記載のアッセンブリ。
【請求項１１】
前記触媒層が、それぞれの電極と電気的に接続していることを特徴とする請求項１記載のアッセンブリ。
【請求項１２】
前記触媒層が、支持材料を介してそれぞれの電極と電気的に接続していることを特徴とする請求項１１記載のアッセンブリ。
【請求項１３】
前記支持材料が炭素であることを特徴とする請求項１２記載のアッセンブリ。
【請求項１４】
前記触媒層が、約２０％未満の有孔率を有することを特徴とする請求項１記載のアッセンブリ。
【請求項１５】
前記触媒層が実質的に非多孔性であることを特徴とする請求項１４記載のアッセンブリ。
【請求項１６】
前記膜と前記空気極との間の前記触媒層が、実質的に空気極と同じかまたは速い酸素還元速度を有することを特徴とする請求項１記載のアッセンブリ。
【請求項１７】
前記触媒層が電気的に接続された、約０〜２０％の間の有孔率を有するイオン伝導性構造体であり、前記触媒は、前記層の容量に基づいて約５〜５０容量％の間の量で存在し、イオノマーは、前記層の容量に基づいて約３０〜９５容量％の間の量で存在することを特徴とする請求項１記載のアッセンブリ。
【請求項１８】
前記膜が強化膜であることを特徴とする請求項１記載のアッセンブリ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池に関し、より詳細には、ＰＥＭ型燃料電池、および該燃料電池の膜劣化の低減に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＰＥＭ型燃料電池において、空気極から燃料極への膜を介して少量の酸素が拡散して、燃料極触媒面における低い電位で水素と反応することによって過酸化物を形成する場合がある。この過酸化物は、高い反応性を有するフリーラジカルに解離する可能性がある。これらのフリーラジカルは急速に膜を劣化し得る。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
酸素、水素および／または過酸化物の多数の供給源がこの問題の一因であり得るが、本発明の焦点は、空気極からクロスオーバーする酸素、および空気極で生じる過酸化水素である。
【０００４】
このような反応性フリーラジカルの供給源により生じる劣化を最小限に抑えることが本発明の主要な目的である。
【０００５】
このような酸素のクロスオーバーとそれによる劣化を低減することによる耐用期間が延長された膜電極アッセンブリを提供することが本発明のさらなる目的である。
【０００６】
本発明のその他の目的および利点は以下で明らかとなるであろう。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明により、前述の目的ならびに利点が容易に得られた。
【０００８】
本発明によれば膜電極アッセンブリが提供され、これは燃料極と、空気極と、燃料極と空気極との間に配置された膜と、空気極と膜との間および／または燃料極と膜との間の触媒と、膜電極アッセンブリの縁に沿って配置されたエッジシールと、を含んでなり、ここで、膜と触媒層とはエッジシール中に延びている。
【０００９】
電極がまた、少なくとも部分的にエッジシール中へ好ましく延びている。
【００１０】
添付の図面を参照した、本発明の好ましい実施態様の詳細な説明が以下に続く。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明は燃料電池、特に、ＰＥＭ型燃料電池に関し、より詳細には、残存する反応物を消費する延長された層または触媒化された層を配置することによって、電極からの反応物のクロスオーバーを低減し、過酸化水素の生成を防ぐ、ことに関する。
【００１２】
本発明はさらに具体的には、膜電極アッセンブリのシール領域における膜の保護に関し、この領域においては、その保護がなければ膜の過酸化物介在の分解が生じ得る。
【００１３】
図１は、膜５２を有する膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ、ｍｅｍｂｒａｎｅ  ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  ａｓｓｅｍｂｌｙ）５０と、膜５２の一方の側面に配置された燃料極５４と、膜５２の他方の側面に配置された空気極５６と、各々が膜５２と燃料極５４との間および膜５２と空気極５６との間に配置された触媒層５８，６０とを備える一体型電極アッセンブリ（ＵＥＡ；ｕｎｉｔｉｚｅｄ  ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ ａｓｓｅｍｂｌｙ）１０を示している。従来、当業者に良く知られているように、ガス拡散層６２，６４が、電極５４，５６の外側に配置されて、図に見られるように、水素および酸素を導入するのに使用される。
【００１４】
また、従来当業者に周知のように、反応物を分離した状態に保つよう一体型電極アッセンブリ（ＵＥＡ）１０をシールする目的で膜電極アッセンブリ５０のエッジ６８にシール６６が配置される。
【００１５】
本発明により、過酸化物介在の膜攻撃からの保護がない場合、シール内、すなわち非活性領域内における膜５２の急速な分解が生じ得ることが見いだされた。
【００１６】
本発明により、この過酸化物による攻撃は、膜５２に沿ってエッジシール６６内にまで延ばすよう触媒層５８，６０を延在させることによって防止される。このように、酸素および／または水素、ならびにエッジシール領域中に拡散する過酸化物は、層５８，６０によって消費され、膜５２の分解を防ぐ。
【００１７】
図１に示す実施態様によれば、電極５４，５６もまた、エッジシール６６中に延在させる。これは、製造において有利である。
【００１８】
図２は、本発明の代替的実施態様を示しており、同様の符号は同じ部分を示している。しかしながら、この実施態様においては、電極５４，５６は、エッジシール６６の領域中に延びていない。すなわち、エッジシール６６が、触媒層５８，６０を直接シールしている。全ての点において、この実施態様は同様に機能し、かつ、触媒層５８，６０は、上述のように水素と酸素の消費および／または過酸化水素の分解に有利に作用する。
【００１９】
図３を参照すると、本発明のさらなる代替的実施態様が示されている。この実施態様では、図２の実施態様の場合同様、同様の符号は同じ部分を示す。この実施態様において、電極５４，５６はエッジシール６６中に延びているが、触媒層５８，６０とは同じ範囲まで延びていない。したがって、この実施態様では、触媒層は膜５２のエッジまで延在している一方で、燃料極５４と空気極５６はエッジシール６６中まで延びてはいるが、膜５２のエッジと触媒層５８，６０に達する前で終端している。この実施態様において、図１の実施態様と比較して、より小型の電極が使用されているため、それほど材料を多く必要としない。
【００２０】
本発明によれば、水素と、酸素と、シール領域中に拡散する過酸化水素とが、触媒層によって有利に消費および／または穏やかに分解され、その分解は、触媒層のそれぞれの電極との電気的接続によって促進される。
【００２１】
図１〜図３は、膜の活性領域と非活性領域とを示している。これら領域間における移行部は、「インレットドライアウト領域」であり、これら領域はまた、触媒層を存在させるのに重要な領域である。この領域はまた、過酸化物の分解によって通常攻撃を受け得るが、本発明の触媒層５８，６０によって有利に保護される。
【００２２】
図１〜図３の実施態様において、膜５２、触媒層５８，６０、およびエッジシール６６中に延びている電極５４，５６の部分の全ては、エッジシール内に密閉されるよう有利に封入されることに注意すべきである。これは、構造物のシール部分に強固な形態を与えるのに有利であり、上述したように、過酸化物が生成しないのを確実にするために、酸素のクロスオーバーを防止するのに有利である。
【００２３】
触媒層５８，６０は、本発明の様々な実施態様によるいくつかの形態で提供することができる。本発明の好ましい実施態様によれば、層５８，６０は、例えば、炭素担持白金粒子、高分子電解質で満たされるガス孔などの触媒部分からなる。その他の適切な触媒には、炭素そのもの、ならびに、白金合金、好ましくは白金コバルト、白金ニッケル、白金イリジウム、白金イリジウムコバルト、白金クロムコバルト、およびそれらの組み合わせが包含され、これらの合金は、粒子形態であってよく、および／または炭素上に支持されてもよい。
【００２４】
触媒層５８，６０中に存在する比較的高い電位においては、水を生成し、過酸化物を生成しないよう酸素の４つの電子による還元が優勢になされる。
【００２５】
本発明の内容が、限定する趣旨ではないが強化膜を含む種々の膜とともに有利に用いることができることに留意すべきである。強化膜は、機械強化材を有する膜を包含可能であり、それらの例には限定する趣旨ではないが、米国特許第５，７９５，６６８号明細書、第６，４８５，８５６号明細書および第６，６１３，２０３号明細書に開示されるような膜が含まれる。
【００２６】
触媒膜５８，６０は、約０％〜約３０％の有孔率を有する多孔性の、電気的に接続（すなわち、それぞれの電極との電気的接続または接触）された、イオン伝導性構造体として提供され得る。触媒は、層の容量に基づいて約５〜約５０容量％の量で存在させることができる。イオノマーもまた、層の容量に基づいて約５〜約５０容量％の量で存在させることができる。
【００２７】
上述の実施態様にそれぞれにおいて、層すなわち下層５８，６０は、膜と１つまたは両方の電極との間に配置される。これら下層はまた、積み重ね（ｆｉｌｉｎｇｓ）に関連して、「延長された触媒層」とも称されている。この層は、いくつかの点において一般的に隣接している電極および膜からは区別可能である。
【００２８】
重要な１つの差異は有孔率である。電極触媒層は少なくとも約３０％、一般的には、約３５％を超える、典型的には約６０％までの有孔率を通常有する。対照的に、層すなわち下層（図１における５８，６０）は、電極触媒層よりも小さい有孔率、好ましくは約２０％より小さい有孔率を有することが好ましく、より好ましくは、層すなわち下層は本質的に非多孔性（有効率＜５％）である。
【００２９】
電極触媒層においては、イオノマーの容量および重量による含有量は、下層よりも小さい。
【００３０】
触媒粒子間の電気的接続部は、電極触媒層が下層と比較してより大きな値を有する別の領域である。
【００３１】
膜電解質と触媒粒子とのイオン接触に関して、電極触媒層の価値は、概して下層より低い。
【００３２】
最後に、電極触媒層は疎水性であることが好ましいが、下層はイオノマーを水和させるよう水を保持してガスの拡散を抑制するよう可能な限り親水性であることが好ましい。
【００３３】
本発明により、必要に応じてエッジシール中へ延在するよう配置可能な触媒層の形態により、一体型電極アッセンブリのエッジシールにおける反応物のクロスオーバーの問題が解決されたことに留意すべきである。これは、クロスオーバーする反応物が、膜の劣化を引き起こすことが知られている過酸化物を形成することなく消費されかつ除去されるという点において特に有利である。
【００３４】
本発明により、反応物のクロスオーバーが最小限に抑えられる膜電極アッセンブリが提供されたことは明らかである。これは、前述の目的、手段ならびに利点を完全に満足するものである。本発明を特定の実施態様という形態で説明してきたが、前述の説明を検討することによりその他の代替、修正および変更は当業者等には明らかであろう。したがって、それらの代替、修正および変更は適用範囲の広い特許請求の範囲内にあるように包含されるものである。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】本発明によるエッジシールとＭＥＡアッセンブリとを備えるＵＥＡのエッジ領域を示す概略図である。
【図２】触媒層のみがエッジシール中に延びている代替的な実施態様を示す図である。
【図３】電極が部分的にエッジシール中に延在している別の実施態様を示す図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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