【事件の表示】
　特許第２７８５５４４号「多層セラミック基板の製造方法」の請求項１ないし１２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２７８５５４４号の請求項１ないし１０に係る特許を維持する。
【理　由】
1.手続の経緯
　特許第2785544号の請求項１乃至請求項12に係る発明は、平成３年10月４日に出願され、平成10年５月29日に特許の設定がなされ、その後特許異議の申立てがなされ、特許取消通知がなされ、再度取消理由通知がなされ、そして、再度取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成12年12月27日に訂正請求がなされたものである。
2.訂正の適否についての判断
ア．訂正の内容
(a)特許明細書中の特許請求の範囲において、請求項１に係る記載の「導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面もしくは片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、焼成処理を行い、その後前記焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法」とあるのを「酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させ、しかる後、焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法」と訂正する。
(b)特許明細書中の特許請求の範囲において、請求項７に係る記載の「酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面もしくは片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを横層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させ、しかる後、焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法」とあるのを「酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で加圧して焼結させ、しかる後、焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法」と訂正する。
(c)特許明細書中の特許請求の範囲の請求項５〜１２において、もとの請求項５、１２を削除し、以下項数を繰り上げて「請求項５、６、７、８、９、１０」と訂正する。
(d)特許明細書中の段落【００２７】第４行目〜第６行目の「この時基板の反りと厚み方向の焼結収縮を助けるためアルミナ焼結基板を乗せて加圧するようにして焼成を行なった」を「この時基板の反りを抑制し、基板の厚み方向の焼結収縮を助けるためアルミナ焼結基板を乗せて加圧するようにして焼成を行なった」と訂正する。
(e)特許明細書中の段落【００３２】第６行目〜第７行目、及び段落【００３３】第２行目〜第３行目の「アルミナグリーンシート」を「酸化ベリリウムグリーンシート」と訂正する。
イ．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
(a)前記訂正事項(a)は、訂正前の請求項１に記載された発明において、酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成したこと、グリーンシート積層体の両面に無機組成物よりなるグリーンシートを積層したこと、及び空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させたことに限定するものであり、本件特許明細書の段落【００３０】〜【００３８】に記載されたものであり、また、特許明細書中の特許請求の範囲の請求項７には、「酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面もしくは片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを横層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させ、しかる後、焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法」との記載があるので、特許請求の範囲の減縮を目的として訂正するものである。
　また、前記訂正事項は、願書に添付した明細書または図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張しまたは変更するものでもない。
(b)前記訂正事項(b)は、訂正前の請求項７に記載された発明において、グリーンシート積層体の片面に無機組成物よりなるグリーンシートを積層したこと、及び多層体を加圧して焼結させたことに限定するものであり、本件特許明細書の段落【００３０】〜【００３８】に記載されたものである。
　したがって、この訂正は、特許請求の範囲の減縮に相当するものである。
　また、前記訂正事項は、願書に添付した明細書または図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張しまたは変更するものでもない。
(c)前記訂正事項(c)は、請求項５、１２に記載された内容を削除して特許請求の範囲を減縮しようとするものである。
(d)前記訂正事項(d)は、本件特許明細書の段落【００３６】の記載からも明らかなように、アルミナ焼結基板を乗せて加圧するように焼成することで、基板の反りを抑制できることを明りようにするための訂正であるので、この訂正は、誤記の訂正及び明りようでない記載の釈明に相当するものである。
(e)前記訂正事項(e)は、本件特許明細書の実施例２において用いられているものが、特許明細書の段落【００３０】〜【００３５】における文脈から、アルミナグリーンシートではなく、酸化ベリリウムグリーンシートであることが明らかであるので、この訂正は誤記の訂正に相当するものである。
ウ．独立特許要件
(a)前記訂正事項ａ及びｂにより訂正された訂正後の特許請求の範囲に記載されている事項により特定される請求項１乃至１０に係る各発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　すなわち、平成１２年１１月６日付けの取消理由通知で引用した引用例７及び引用例３のいずれにも、「酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した・・・ガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面又は片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させ」る点について記載されていない。
　そして、本件訂正明細書の記載によれば、上記訂正後の本件各発明は、焼成時において厚み方向だけ収縮して平面方向の収縮が阻止され、また電極パターン（内部電極層）も平面方向の収縮を抑制しながら厚み方向に繊密化できるとともに、グリーンシート積層体の焼成後のそりを抑えることができるという優れた効果を奏することが認められるので、上記各発明は、引用例７及び３に記載された発明に基づいて容易に発明できたものとはいえない。
　したがって、訂正明細書の請求項１乃至１０に係る発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
エ．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する１２６条第２項から第４項までの規定に適合するので、当該訂正を認める。
3.特許異議申立について
ア．本件発明
　平成12年12月27日付けで提出された訂正明細書の請求項１乃至請求項１０に係る発明は、その特許請求の範囲の請求項１乃至１０に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
【請求項１】酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させ、しかる後、焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法。
【請求項２】焼成処理を８００℃〜１０００℃の範囲で行うことを特徴とする請求項１記載の多層セラミック基板の製造方法。
【請求項３】焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートが、Ａｌ２０３，Ｍｇ０，Ｚｒ０２，Ｔｉ０２，ＢｅＯ，ＢＮ，の内少なくとも１種以上を含むグリーンシートからなることを特徴とする請求項１記載の多層セラミック基板の製造方法。
【請求項４】焼成処理で焼結しない無機組成物を超音波洗浄法で取り除くことを特徴とする請求項１記載の多層セラミック基板の製造方法。
【請求項５】焼成処理時にグリーンシート積層体を加圧して焼成を行うことを特徴とする請求項１記載の多層セラミック基板の製造方法。
【請求項６】酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で加圧して焼結させ、しかる後、焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法。
【請求項７】焼成処理で焼結しない無機組成物を取り除いた後、さらに最上層部にＣｕペーストで配線パターンを形成し、窒素雰囲気中で焼成することを特徴とする請求項６記載の多層セラミック基板の製造方法。
【請求項８】焼成処理を８００℃〜１０００℃の範囲で行うことを特徴とする請求項６記載の多層セラミック基板の製造方法。
【請求項９】焼成処理で焼結しない無機組成物グリーンシートが、Ａｌ２０３，Ｍｇ０，Ｚｒ０２，Ｔｉ０２，ＢｅＯ，ＢＮ，の内少なくとも１種以上を含むグリーンシートからなることを特徴とする請求項６記載の多層セラミック基板の製造方法。
【請求項１０】焼成処理で焼結しない無機組成物を超音波洗浄法で取り除くことを特徴とする請求項６記載の多層セラミック基板の製造方法。
イ．申立の理由の概要
(a)申立人　上田英子は、「本件特許の請求項１〜12に係る発明は、・・・甲第１号証または甲第３号証に係る出願の願書に最初に添付された明細書または図面に記載された発明と同一であり、しかも、この出願の発明者が甲第１号証及び甲第３号証の発明をしたものと同一ではなく、またこの出願の時においてその出願人が甲第１号証及び甲第３号証の出願人と同一でもないから特許法第２９条の２の規定に該当し、特許を受けることができないものである。また、本件特許の請求項１〜１２に係る発明は、・・・甲第４号証および甲第５号証に記載された発明と実質的に同一であるから特許法第２９条第１項第３号の規定に該当し、また、・・・本件特許の請求項１〜１２項に係る発明は甲第２号証および甲第４号証〜甲第７号証に記載された各発明に基づいて当業者なら容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に該当し、いずれにせよ特許を受けることができないものである。よって、本件特許発明は特許法第１１３条第１項第２号の規定により取り消されるべきものである。」旨主張する。
　証拠方法
ａ．甲第１号証：特開平5-28867号公報（以下、「引用例１」という。）
ｂ．甲第２号証：特開平2-86194号公報（以下、引用例10」という。）
ｃ．甲第３号証：特開平4-243978号公報（以下、「引用例２」という。）
ｄ．甲第４号証：特開昭62-260777号公報（以下、引用例４」という。）
ｅ．甲第５号証：特開平1-262696号公報（以下、「引用例５」という。）
ｆ．甲第６号証:社団法人窯業協会発行「セラミックス」第21巻、第５号、第432頁〜439頁、1986年（以下、「引用例11」という。）
ｇ．甲第７号証：工業調査会発行「電子材料」第25巻、第５号、第67頁〜第72頁、1986年（以下、「引用例12」という。）
(b)申立人　高良尚志は、「本件特許発明の請求項１、２、３、４、５及び６は、本件特許発明の出願の日前の他の特許出願であって、本件特許出願後に出願公開された甲第１号証・・・に記載された発明と同一であるので、特許法第２９条の２に掲げる発明に該当し、従って、特許法第１１３条第１項第２号の規定により取り消されるべきものである。」旨主張する。
　証拠方法
ａ．甲第１号証：特開平4-243978号公報（引用例２）
(c)申立人　京セラ株式会社は、「本件請求項１〜３及び請求項５・請求項６に係る特許発明は甲第１号証に記載された発明であるから、当該特許に係る発明は特許法第２９条第１項第３号に掲げる発明に該当し、特許を受けることができないものである。また、本件請求項４及び請求項７〜請求項１２に係る特許発明は、甲第１号証及び甲第３号証〜甲第５号証に記載された発明に基づいて、その発明に属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。さらに、本件請求項１〜請求項３および請求項５に係る特許発明は、その出願の日前の出願であって、その出願後に出願された甲第２号証に記載された発明と同一であり、しかも、本件請求項１に係る発明の発明者が先願に係る甲第２号証の発明をしたものでないこと、また本件特許の出願の時において本件特許の出願人が先願の出願人と同一でないことは明らかであるから、特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができないものである。したがって、上記各発明に係る特許はいずれも特許法第１１３条第２号により取り消すべきものである。」旨主張する。
　証拠方法
ａ．甲第１号証の１：WO91/10630号国際公開パンフレット（引用例３）
ｂ．甲第１号証の２：特表平5-503498号公報（引用例３）
ｃ．甲第２号証：特開平5-28867号公報（引用例１）
ｄ．甲第３号証：特開昭59-84503号公報（以下、「引用例14」という。）
ｅ．甲第４号証：特開昭62-2597号公報（以下、「引用例７」という。）
ｆ．甲第５号証：特開昭63-288095号公報（以下、「引用例８」という。）
(d)申立人　株式会社住友金属エレクトロデバイスは、「請求項１および６に係る発明は、甲第１号証に記載の発明であるから、当該特許に係る発明は特許法第２９条第１項第３号に掲げる発明に該当し、同法第１１３条第２号の規定により取り消すべきものである。請求項２，３，４，５，７，８，９，１０，１１および１２に係る特許発明は、いずれも甲第１号証、甲第２号証、甲第３号証および、または甲第４号証に記載された発明に基づいてその発明に属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項に該当し、特許をうけることができないものであり、したがって、上記各発明に係る特許はいずれも同法第１１３条第２号の規定により取り消すべきものである。」旨主張する。
　証拠方法
ａ．甲第１号証：PCT　WO91/10630（引用例３）
ｂ．甲第２号証：特開昭61-26293公報（以下、「引用例６」という。）
ｃ．甲第３号証：超音波洗浄における洗浄剤の検討(Surface　Contorol　＆　洗浄設計　1987年夏号）（以下、「引用例13」という。）
ｄ．甲第４号証：特開平2-267990号公報（以下、「引用例15」という。）
(e)申立人　イー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール・アンド・カンパニーは、「本件の請求項１〜１２に記載の各発明は、本件出願日前の特許出願であって、その出願後に出公開された甲第１号証の特許出願の願書に最初に添付された明細書又は図面に記載された発明と同一であり、しかも、本件出願の発明者がその出願前の特許出願に係る上記の発明をしたものと同一ではなく、また本件出願の時において、本件出願人が上記特許出願の出願人と同一でもないので、特許法第２９条の２の規定により、特許を受けることができない。よって、本件請求項１〜１２に記載の発明に係る特許は、特許法第１１３条第２号に該当するものであるから、特許法第１１４条第２項の規定により取り消されるべきものである。」旨主張する。
　証拠方法
ａ．甲第１号証：特開平4-243978号公報（引用例２）
ｂ．甲第２号証：特開平1-231398号公報（以下、「引用例９」という。）
ウ．判断
（請求項１、６に係る発明について）
　(a)引用例10、引用例４、引用例５、引用例11、引用例12、引用例３、引用例14、引用例７、引用例８、引用例６、引用例13、引用例15、引用例９のいずれにも、本件訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された事項のうち、「酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した・・・グリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させ」る点について、また、本件請求項６に記載された事項のうち、「酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した・・・グリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元処理済み多層体を窒素雰囲気中で加圧して焼結させ」る点について、それぞれ記載されていない。
　そして、訂正後の本件請求項１及び請求項６に係る発明は、上記事項により、厚み方向にだけ収縮して平面方向の収縮が阻止され、グリーンシート積層体の焼成後における基板の反りの発生を押さえることができるという優れた効果を奏することが認められる。
　したがって、訂正後の本件請求項１及び請求項６に係る発明は、前記各刊行物に記載されたものでもないし、また、前記各刊行物に記載されたものに基づいて容易に発明をすることができたものでもない。
（請求項２乃至５及び請求項７乃至１０に係る発明について）
　請求項２乃至５及び請求項７乃至１０に係る各発明は、それぞれ、請求項１に係る発明及び請求項６に係る発明を更に限定したものであるから、上記請求項１に係る発明及び請求項６に係る発明についての判断と同様の理由により、上記各引用例に記載の発明に基づいて当業者が容易に想到しうるものではない。
　したがって、訂正後の本件請求項２乃至５及び請求項７ないし１０に係る発明は、前記各刊行物に記載されたものでもないし、また、前記各刊行物に記載されたものに基づいて容易に発明をすることができたものでもない。
　(b)さらに、本件請求項１乃至５及び請求項６乃至１０に係る発明の特許は、上記２．ウで示したように、引用例１又は引用例２に記載された発明と同一ではないので、上記本件発明についての特許は、特許法第２９条の２の規定に違反してされたものではない。
　(c)また、他に本件請求項１乃至１０に係る発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
エ．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明についての特許を取り消すことはできない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年２月１日（２００１．２．１）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
（ａ）特許請求の範囲の減縮を目的として、請求項１に係る記載の「導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面もしくは片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、焼成処理を行い、その後前記焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法」とあるのを「酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させ、しかる後、焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法」と訂正する。
（ｂ）特許請求の範囲の減縮を目的として、請求項７に係る記載の「酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面もしくは片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを横層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させ、しかる後、焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法」とあるのを「酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で加圧して焼結させ、しかる後、焼結しない無機組成物を取り除くことを特徴とする多層セラミック基板の製造方法」と訂正する。
（ｃ）特許明細書中の特許請求の範囲の請求項５〜１２において、特許請求の範囲の減縮を目的として、もとの請求項５、１２を削除し、以下項数を繰り上げて「請求項５、６、７、８、９、１０」と訂正する。
（ｄ）特許明細書中の段落【００２７】第４行目〜第６行目の「この時基板の反りと厚み方向の焼結収縮を助けるためアルミナ焼結基板を乗せて加圧するようにして焼成を行なった」を、誤記の訂正及び明りょうでない記載の釈明を目的として「この時基板の反りを抑制し、基板の厚み方向の焼結収縮を助けるためアルミナ焼結基板を乗せて加圧するようにして焼成を行なった」と訂正する。
（ｅ）特許明細書中の段落【００３２】第６行目〜第７行目、及び段落【００３３】第２行目〜第３行目の「アルミナグリーンシート」を、誤記の訂正を目的として「酸化ベリリウムグリーンシート」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
多層セラミック基板の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　
酸化第２銅を主成分とする
両面
これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させ、しかる後、
　【請求項２】　焼成処理を８００℃〜１０００℃の範囲で行うことを特徴とする請求項１記載の多層セラミック基板の製造方法。
　【請求項３】　焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートが、Ａｌ２Ｏ３，ＭｇＯ，ＺｒＯ２，ＴｉＯ２，ＢｅＯ，ＢＮ，の内少なくとも１種以上を含むグリーンシートからなることを特徴とする請求項１記載の多層セラミック基板の製造方法。
　【請求項４】　焼成処理で焼結しない無機組成物を超音波洗浄法で取り除くことを特徴とする請求項１記載の多層セラミック基板の製造方法。
　【請求項
５
　【請求項
６
片面
加圧して
　【請求項
７
６
　【請求項
８
６
　【請求項
９
６
　【請求項
１０
６
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は半導体ＬＳＩ、チップ部品などを搭載し、かつそれらを相互配線するためのセラミック多層配線基板とその製造方法に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年、低温焼結ガラス・セラミック多層基板の開発によって、使用できる導体材料に、金、銀、銅、パラジウムまたはそれらの混合物が用いられるようになった。これらの金属は従来使用されたタングステン、モリブデンなどに比べ導体抵抗が低く、且つ使用できる設備も安全で低コストに製造できる。
　【０００３】
　一方これらの金属の内、貴金属である金、銀、パラジウムは高価でかつ価格変動が大きいことから、安価で価格変動の少ないＣｕ電極材料の使用が望まれている。
　【０００４】
　ここではそれらの低温焼結多層基板の代表的な製造方法の一例を述べる。低温焼結多層基板の種類には大きく分けて３種類の方法がある。
　【０００５】
　まず第１に多層基板の内層電極に銀を用い、低温焼結基板のグリーンシートを所望の枚数積層し、空気中で焼成し、その後最上層に銀、パラジウムペーストを印刷、焼成して得られるものである。これは内部にインピーダンスの小さい銀を用い、最上層に半田耐熱を有する銀・パラジウムを使用するものである。
　【０００６】
　第２は、内部の電極に前者と同様に銀を用い、最上層に銅を用いる方法で、最上層配線に銅を用いることで、前者の銀・パラジウムに比べ低いインピーダンス、半田濡れの点で有効なものである。しかし、最上層に用いる銅は銀との共晶温度が低いため６００℃程度の低温焼成銅ペーストを用いなければならない。その結果、接着強度、半田濡れの点で課題が多い。
　【０００７】
　最後に第３の方法として、内層および最上層に銅電極を用いる方法がある。導体抵抗、半田濡れ性、コストの点で最も良いがすべて窒素などの中性雰囲気で焼成しなければ成らずその作製が困難である。一般に銅電極を使用するには、基板上にＣｕペーストをスクリーン印刷にて配線パターンを形成し、乾燥後、Ｃｕの融点以下の温度（８５０〜９５０℃程度）で、かつＣｕが酸化されず導体ペースト中の有機成分が十分燃焼するように酸素分圧を制御した窒素雰囲気中で焼成を行なうものである。多層する場合は、同様の条件で絶縁層を印刷焼成して得られる。
　【０００８】
　しかし、焼成工程における雰囲気を適度な酸素分圧下にコントロールすることは困難であり、また多層化する場合、各ペーストを印刷後その都度焼成を繰り返し行なう必要があり、リードタイムが長くなり設備などのコストアップにつながるなどの課題を有している。そこで特願昭５９−１４７８３３号公報において、セラミック多層基板の作製にあたり、酸化第二銅ペーストを用い、脱バインダ工程、還元工程、焼成工程の３段階とする方法がすでに開示されている。それは酸化第二銅を導体の出発原料とし多層体を作製し、脱バインダ工程は、炭素に対して充分な酸素雰囲気でかつ内部の有機バインダを熱分解させるに充分な温度で熱処理を行なう。
　【０００９】
　次に酸化第二銅を銅に還元する還元工程、基板の焼結を行なう焼成工程により成立しているものである。これにより、焼成時の雰囲気制御が容易になり緻密な焼結体が得られるようになった。
　【００１０】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、セラミック多層基板には以下に示すような課題がある。
　【００１１】
　それは、セラミック多層基板が焼成時に焼結に伴う収縮が生じることである。この焼結に伴う収縮は、使用する基板材料、グリーンシート組成、粉体ロットなどにより異なる。これにより多層基板の作製においていくつかの問題が生じている。
　【００１２】
　まず第１に、多層セラミック基板の作製において前述のごとく内層配線の焼成を行なってから最上層配線の形成を行なうため、基板材料の収縮誤差が大きいと、最上層配線パターンと寸法誤差のため内層電極との接続が行えない。その結果、収縮誤差を予め許容するように最上層電極部に必要以上の大きい面積のランドを形成しなければならず、高密度の配線を必要とする回路には使用できない。また収縮誤差にあわせて最上層配線のためのスクリーン版をいくつか用意しておき、基板の収縮率に応じて使用する方法が取られている。この方法ではスクリーン版が数多く用意しなければならず不経済である。
　【００１３】
　一方、最上層配線を内層焼成と同時に行なえば大きなランドを必要としないが、この同時焼成法によっても基板そのものの収縮誤差はそのまま存在するので、最後の部品搭載時のクリーム半田印刷において、その誤差のため必要な部分に印刷できない場合が起こる。また部品実装においても所定の部品位置とズレが生じる。
　【００１４】
　第２にグリーンシート積層法による多層基板は、グリーンシートの造膜方向によって幅方向と長手方向によってもその収縮率が異なる。このこともセラミック多層基板の作製の障害となっている。
　【００１５】
　これらの収縮誤差をなるべく少なくするためには、製造工程において、基板材料およびグリーンシート組成の管理はもちろん、粉体ロットの違いや積層条件（プレス圧力、温度）を十分管理する必要がある。しかし、一般に収縮率の誤差は±０．５％程度存在すると言われている。
　【００１６】
　このことは多層基板にかかわらずセラミック、およびガラス・セラミックの焼結を伴うものに共通の課題であり、基板材料の焼結が厚み方向だけ起こり、平面方向の収縮がゼロの基板が作製できれば上記の様な課題が解決でき、工業上極めて有効である。
　【００１７】
　【課題を解決するための手段】
　上記課題を解決するため、本発明の多層セラミック基板の製造方法は、
酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の両面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で焼結させ、
また、本発明の別の多層セラミック基板の製造方法は、酸化第２銅を主成分とする導体ペースト組成物で電極パターンを形成した少なくとも有機バインダ、可塑剤を含むガラス・セラミックよりなるグリーンシートを所望枚数積層し、このグリーンシート積層体の片面に、焼成処理で焼結しない無機組成物よりなるグリーンシートを積層した後、これらを空気中で多層体内部の有機バインダが分解・飛散する温度で熱処理し、しかる後、水素もしくは水素と窒素の混合ガス雰囲気中で還元熱処理を行い、さらに、前記還元熱処理済み多層体を窒素雰囲気中で加圧して焼結させ、しかる後、焼結しない無機組成物を取り除くことにより焼成時の収縮が平面方向で起こらないガラス・セラミック基板を作製するものである。
　【００１８】
　【作用】
　本発明は前記のような工程を行なうことによって、ガラス・セラミック基板が焼成時において厚み方向だけ収縮し、平面方向には収縮しない多層基板が得られるものである。
　【００１９】
　これは、両面もしくは片面に積層した焼結しない材料で挟み込まれているため、平面方向の収縮が阻止されるためと考えられる。この後、不必要な焼結しない材料を取り除けば、所望の基板が得られる訳である。
　【００２０】
　前記ガラス・セラミック積層体の焼成時に前記ガラス・セラミック積層体を加圧して焼成を行なうと、厚み方向の焼結性が更に促進されち密な焼結体が得られる。
　【００２１】
　【実施例】
　以下本発明の一実施例について、図面を参照しながら説明する。図１は本発明の一実施例のグリーンシート積層体の断面を示す図、図２は同実施例の製造プロセスを示すフローチャートである。
　【００２２】
　（実施例１）
　まず多層セラミック基板作製方法を図２のフローチャートを参考に説明する。
　【００２３】
　基板材料のガラス・セラミックにはホウ珪酸鉛ガラス粉末にセラミック材料としてのアルミナ粉末を重量比で５０対５０とした組成物（日本電気硝子社製　ＭＬＳ−１９）を用いた。このガラス・セラミック粉を無機成分とし、有機バインダとしてボリビニルブチラール、可塑剤としてヂ−ｎ−ブチルフタレート、溶剤としてトルエンとイソプロピルアルコールの混合液（３０対７０重量比）を混合しスラリーとした。
　【００２４】
　このスラリーをドクターブレード法で有機フィルム上にシート成形した。この時、造膜から乾燥、打ち抜き、さらには必要に応じてバイアホール加工を行う各工程を連続的に行うシステムを使用した。このグリーンシートに銀ペーストを用いて導体パターンの形成およびビアホール埋め印刷をスクリーン印刷法によって行った。導体ペーストは、Ａｇ粉末（平均粒径１μｍ）に接着強度を得るためのガラスフリット（日本電気硝子社製　ＧＡ−９ガラス粉末、平均粒径２．５μｍ）を５ｗｔ％加えたものを無機成分とし、有機バインダであるエチルセルロースをターピネオールに溶かしたビヒクルとともに加えて、３段ロールにより適度な粘度になるように混合したものを用いた。なおビア埋め用のＡｇペーストは更に無機成分として前記ガラス・セラミック粉末を１５重量％加えたものを使用して行なった。
　【００２５】
　次に焼結の起こらないグリーンシートの作製は無機成分としてアルミナ（住友アルミ社製　ＡＬ−４１　平均粒径１．９μｍ）粉末のみを用い前記ガラス・セラミック基板用グリーンシートと同様のグリーンシート組成で、同様の方法でグリーンシートを作製した。前記基板用グリーンシートの厚みは約２００μｍ、アルミナグリーンシートは約３００μｍである。
　【００２６】
　前記基板用グリーンシートに印刷を行なったものを所定の枚数積み重ね、さらにその両面に前記アルミナグリーンシートを重ね合わせる。この状態で熱圧着して積層体を形成した。熱圧着条件は、温度が８０℃、圧力は２００Ｋｇ／ｃｍ２であった。図１にその構成を示す。１は前記基板材料によるガラス・セラミックグリーンシート層、２はアルミナによるアルミナグリーンシート層、３は内部電極層である。
　【００２７】
　次に前記積層体をアルミナ９６％基板上に乗せ焼成する。条件はベルト炉によって空気中の９００℃で１時間焼成で行なった。（９００℃の保持時間は約１２分である。）この時基板の反り
を抑制し、基板の
　【００２８】
　焼成後の積層体の表面には未焼結のアルミナ層が存在するため、酢酸ブチル溶剤中で超音波洗浄を行なったところアルミナ層がきれいに取り除くことができた。この焼成後の基板の収縮率を測定すると、収縮率が０．１％以下であった。
　【００２９】
　この結果、平面方向の収縮が起こらない多層基板が作製できた。さらにこの多層基板に銀・パラジウムペーストによって最上層パターンをスクリーン印刷し、乾燥の後焼成を前記と同様の方法で行なった。内層基板の収縮が極めて小さい為、最上層パターンの印刷ズレがなかった。
　【００３０】
　（実施例２）
　基板材料のガラス・セラミックグリーンシートは実施例１と同様の組成の物を用いた。このグリーンシートにＣｕＯペーストを用いて導体パターンの形成およびビアホール埋め印刷をスクリーン印刷法によって行った。導体ペーストは、ＣｕＯ粉末（平均粒径３μｍ）に接着強度を得るためのガラスフリット（日本電気硝子社製　ＬＳ−０８０３ガラス粉末、平均粒径２．５μｍ）を３ｗｔ％加えたものを無機成分とし、有機バインダであるエチルセルロースをターピネオールに溶かしたビヒクルとともに加えて、３段ロールにより適度な粘度になるように混合したものを用いた。
　【００３１】
　なおビア埋め用のＣｕＯペーストは更に無機成分として前記ガラス・セラミック粉末を１５重量％加えたものを使用して行なった。
　【００３２】
　次に焼結の起こらないグリーンシートの作製は無機成分として酸化ベリリウム（関東化学社製　　平均粒径１μｍ）粉末のみを用い前記ガラス・セラミック基板用グリーンシートと同様のグリーンシート組成で、同様の方法でグリーンシートを作製した。前記基板用グリーンシートの厚みは約２００μｍ、
酸化ベリリウム
　【００３３】
　前記基板用グリーンシートに印刷を行なったものを所定の枚数積み重ね、さらにその両面に前記
酸化ベリリウム
　【００３４】
　次に、焼成の工程を説明する。まず最初は、脱バインダ工程である。発明に使用したグリーンシート、ＣｕＯペーストの有機バインダは、ＰＶＢ及びエチルセルロースである。したがって空気中での分解温度は、５００℃以上あれば良いので、６００℃の温度で行なった。その後前記積層体を水素ガス１００％雰囲気中で２００℃ー５時間で還元した。この時のＣｕ層をＸ線回折により分析したところ１００％Ｃｕであることを確認した。
　【００３５】
　次に焼成工程は、純窒素中９００℃であるメッシュベルト炉で焼成した。以上の様にして作製した積層体の表面の酸化ベリリウム層を実施例１と同様超音波洗浄にて取り除き収縮率を評価したところを０．０５％以下の収縮であった。　本実施例においても最上層に銅ペーストを用いて印刷、焼成を行なったところ、良好な低温焼結多層基板が得られた。
　【００３６】
　なお本実施例において、未焼結材料としてＡｌ２Ｏ３およびＢｅＯを用いたが、その他ＭｇＯ，ＺｒＯ２，ＴｉＯ２，ＢＮを用いても同様の効果が得られた。また未焼結グリーンシート層を両面に形成して行なったが、片面だけ積層しても荷重を重くすれば同様の効果が得られた。ただし、加圧しない場合は積層しない面だけ焼結するように働くため基板の反りが発生する。
　【００３７】
　また、最上層パターンの形成を基板焼成後に行なったが、最上層ペーストをグリーンシート上に印刷し、同時焼成しても得られることは云うまでもない。
　【００３８】
　以上のように本発明は、多層セラミック基板の作製工程において焼結の起こらない無機成分からなるグリーンシート層を設け基板焼成を行なうと、焼結による収縮が平面方向で全く起こらない多層基板が得られる。本方法は、セラミック多層配線基板だけでなく積層セラミックコンデンサや収縮率の安定性が要求されるセラミック構造材料などに応用できることは云うまでもない。
　【００３９】
　【発明の効果】
　本発明は前記のような工程を行なうことによって、ガラス・セラミック基板が焼成時において厚み方向だけ収縮し、平面方向には収縮しない多層基板が得られる。これにより多層基板に使用する基板材料、グリーンシート組成、粉体ロットなどに依存せず常に同一寸法の基板が得られる。
　【００４０】
　同様に多層セラミック基板の作製において前述のごとく内層配線の焼成を行なってから最上層配線の形成を行なっても、最上層配線パターンと内層の接続が完全に行える。その結果、接続用のランド面積が小さくでき、高密度な多層配線基板が得られる。さらにスクリーン版が少なくて済み、基板設計において収縮率を逆算し内層パターンを拡大する必要がないので経済的である。
　【００４１】
　以上のように、グリーンシート積層法の最大の欠点であった、収縮誤差の課題を解決する極めて有効な発明である。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　本発明の一実施例のグリーンシート積層体の断面図
　【図２】
　本発明の製造方法を示すフローチャート
　【符号の説明】
１　ガラス・セラミックグリーンシート層
２　アルミナグリーンシート層
３　内部電極層