(57)【要約】  相乗作用を有する除草性組成物であって、（Ａ）式（Ｉ）の化合物（ここでＲ1はＣ１からＣ３のアルキル又はＣ１からＣ３のハロアルキル、Ｒ2はＣ１からＣ３のアルキル、Ｘ1及びＸ2はハロゲン、Ｒ3はＣ１−６アルカン酸Ｃ１−６アルキルエステル残基）；及び（Ｂ）（Ｂ１）パラコート、（Ｂ２）グリフォセート、（Ｂ３）スルホニル尿素、（Ｂ４）クロロアセトアミド、（Ｂ５）ジフェニルエーテル、（Ｂ６）トリアジン、（Ｂ７）Ｎ−フェニルフタルイミド、（Ｂ８）グルホシネート、（Ｂ９）フェニルピリダジン、（Ｂ１０）トリケトン、（Ｂ１１）イソキサゾール、（Ｂ１２）シクロヘキサンジオンオキシム、（Ｂ１３）トリアゾリノン、（Ｂ１４）尿素、（Ｂ１５）ジニトロアニリン、（Ｂ１６）ピノキサデン、又は除草作用を有するそれらの塩、から選択される第２の除草剤：を含んでなる組成物。2008522965.tif 000019
2008522965.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）式（Ｉ）の除草剤
【化１】
2008522965.tif 000018
（ここで、Ｒ1はＣ１からＣ３のアルキル又はＣ１からＣ３のハロアルキルであり、Ｒ2はＣ１からＣ３のアルキルであり、Ｘ1及びＸ2はハロゲンであり、Ｒ3はＣ１−６アルカン酸Ｃ１−６アルキルエステル残基である。）；及び
（Ｂ）
（Ｂ１）パラコート
（Ｂ２）グリフォセート
（Ｂ３）スルホニル尿素
（Ｂ４）クロロアセトアミド
（Ｂ５）ジフェニルエーテル
（Ｂ６）トリアジン
（Ｂ７）Ｎ−フェニルフタルイミド
（Ｂ８）グルホシネート
（Ｂ９）フェニルピリダジン
（Ｂ１０）トリケトン
（Ｂ１１）イソキサゾール
（Ｂ１２）シクロヘキサンジオンオキシム
（Ｂ１３）トリアゾリノン
（Ｂ１４）尿素
（Ｂ１５）ジニトロアニリン
（Ｂ１６）ピノキサデン、
或いは除草作用を有するそれらの塩、から選択される第２の除草剤；
を含んでなる除草性組成物。
【請求項２】
成分（Ｂ）が、（Ｂ１）パラコート、（Ｂ２）グリフォセート、（Ｂ３）スルホニル尿素、（Ｂ４）クロロアニリド、又は（Ｂ１０）トリケトン、或いは除草作用を有するそれらの塩から選択される、請求項１記載の組成物。
【請求項３】
Ｒ1が、フッ素で置換されたメチルである、請求項１記載の組成物。
【請求項４】
Ｒ1が、トリフルオロメチルである、請求項１記載の組成物。
【請求項５】
Ｒ2が、メチル又はエチル、より好ましくはメチルである、請求項１記載の組成物。
【請求項６】
Ｒ3が、−ＣＨ2ＣＯＯＣＨ2ＣＨ3である、請求項１記載の組成物。
【請求項７】
Ｘ1及びＸ2が各々独立に、塩素又はフッ素である、請求項１記載の組成物。
【請求項８】
Ｘ1がフッ素であり、Ｘ2が塩素である、請求項１記載の組成物。
【請求項９】
望ましくない植生を抑制する方法であって、前記植生場所に対して、請求項１記載の組成物を除草有効量施用する工程を含んでなる方法。
【請求項１０】
望ましくない植生を抑制する方法であって、前記植生場所に対して、請求項１記載の除草剤（Ａ）及び（Ｂ）を別個に施用する工程を含んでなる方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、除草性組成物、及び、この組成物又はその成分の組み合わせを用いて、望ましくない植生の生育を抑制する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
作物を雑草や他の望ましくない植生から保護することは、農業において絶えず繰り返し発生する課題である。このような雑草を抑制するために、広範な種類の除草性化学薬品や化学剤型が知られている。これまで多くの種類の化学除草剤が文献に記載されてきており、多数が商業上利用されている。
【０００３】
米国特許６５３７９４８には、広範に亘る化合物が、除草剤として開示されている。また、本特許には、これらの化合物を、他の広範な農業用添加物と混合して使用してもよい旨が、他の除草剤の長大なリストとともに開示されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
我々は今回、特定の除草剤混合物を選び出し、それらが予期しないほど雑草の抑制に効果的であることを見出した。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、
（Ａ）式（Ｉ）の除草剤、
【化１】
2008522965.tif 000003
（ここで、Ｒ1はＣ１からＣ３のアルキル又はＣ１からＣ３のハロアルキルであり、Ｒ2はＣ１からＣ３のアルキルであり、Ｘ1及びＸ2はハロゲンであり、Ｒ3はＣ１−６アルカン酸Ｃ１−６アルキルエステル残基である。）；及び
（Ｂ）
（Ｂ１）パラコート
（Ｂ２）グリフォセート
（Ｂ３）スルホニル尿素
（Ｂ４）クロロアセトアミド
（Ｂ５）ジフェニルエーテル
（Ｂ６）トリアジン
（Ｂ７）Ｎ−フェニルフタルイミド
（Ｂ８）グルフォシネート
（Ｂ９）フェニルピリダジン
（Ｂ１０）トリケトン
（Ｂ１１）イソキサゾール
（Ｂ１２）シクロヘキサンジオンオキシム
（Ｂ１３）トリアゾリノン
（Ｂ１４）尿素
（Ｂ１５）ジニトロアニリン
（Ｂ１６）ピノキサデン、
或いは除草作用を有するそれらの塩、から選択される第２の除草剤；
を含んでなる除草性組成物に関する。
【０００６】
Ｒ1は、好ましくは、フッ素置換されたメチル、例えばトリフルオロメチル、クロロジフルオロメチル、ジフルオロメチル、又は、フッ素置換されたエチル、例えばペンタフルオロエチル、１，１−ジフルオロエチルである。最も好ましくは、Ｒ1はトリフルオロメチルである。
【０００７】
Ｒ2は、好ましくは、メチル又はエチルであり、より好ましくはメチルである。
【０００８】
Ｒ3において、Ｃ１−６アルカン酸としては、例えばエタン酸、プロピオン酸、ペンタン酸又はヘキサン酸が挙げられ、好ましくはエタン酸である。Ｃ１−６アルキルエステルとしては、例えば、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、イソブタノール、第３級ブタノール、ペンタノール、イソペンタノール、ヘキサノール又はイソヘキサノールに由来するものが挙げられ、好ましくはメタノール又はエタノールに由来するもの、より好ましくはエタノールに由来するものである。最も好ましくは、Ｒ3は−ＣＨ2ＣＯＯＣＨ3又は−ＣＨ2ＣＯＯＣＨ2ＣＨ3であり、特に好ましくは−ＣＨ2ＣＯＯＣＨ2ＣＨ3である。
【０００９】
Ｘ1及びＸ2は、好ましくは、各々独立に、塩素又はフッ素である。最も好ましくは、Ｘ1はフッ素である。最も好ましくは、Ｘ2は塩素である。最も好ましい化合物（Ａ）は式IIのものである。
【００１０】
【化２】
2008522965.tif 000004
【００１１】
除草剤（Ｂ）は各々独立に、本技術分野において、植物生育に与える効果が知られているものである。その多くは、The Pesticides Manual, Thirteenth Edition, 2003, published by The British Crop Protection Councilに記載されている。本願において、除草剤名の後の括弧内の数字は、The Pesticides Manualにおけるエントリーを指す。また、多くは市販されている。
【００１２】
パラコート（Ｂ１）は、The Pesticides Manualの７４２ページに、エントリー６１４として掲載・説明されている。
【００１３】
グリフォセート（Ｂ２）は、The Pesticides Manualの５１３ページに、エントリー４１９として説明されている。
【００１４】
実用上、グリフォセートは例えばアンモニアや有機アミン塩等、或いはアルカリ金属塩等の塩の形で使用される。有機アミン塩の例としては、エタノールアミン、イソプロピルアミン又はジメチルエタノールアミンを有する塩が挙げられる。アルカリ金属塩の例としては、ナトリウム、カリウム、又はリチウム塩が挙げられる。好ましい塩は、カリウム、アンモニア、イソプロピルアミン、又はエタノールアミンを有する塩である。
【００１５】
スルホニル尿素（Ｂ３）は、下記一般式の、よく知られた除草剤の分類である。
【化３】
2008522965.tif 000005
【００１６】
スルホニル尿素の例としては、アミドスルフロン（２２）、アジムスルフロン（４３）、ベンスルフロン−メチル（６４）、クロリムロン−エチル（１３５）、クロルスルフロン（１４７）、シノスルフロン（１５４）、シクロスルファムロン（１８９）、エタメトスルフロン−メチル（３０６）、エトキシスルフロン（３１４）、フラザスルフロン（３５６）、フルピルスルフロン−メチル−ナトリウム（３８４）、ホラムスルフロン（４０２）、ハロスルフロン−メチル（４２６）、イマゾスルフロン（４５６）、ヨードスルフロン−メチル−ナトリウム（４６６）、メソスルフロン−メチル（５１４）、メトスルフロン−メチル（５５５）、ニコスルフロン（５７７）、オキサスルフロン（６０３）、プリミスルフロン−メチル（６５７）、プロスルフロン（６８４）、ピラゾスルフロン−エチル（６９４）、リムスルフロン（７２１）、スルホメツロン−メチル（７５１）、スルホスルフロン（７５２）、チフェンスルフロン−メチル（７９５）、トリアスルフロン（８１７）、トリベヌロン−メチル（８２２）、トリフロキシスルフロン−ナトリウム（８３３）、トリフルスルフロン−メチル（８３７）、及びトリトスルフロン（８４３）が挙げられる。好ましいスルホニル尿素としては、ニコスルフロン、フラザスルフロン、トリフロキシスルフロン、トリアスルフロンが挙げられる。これらは何れも、The Pesticides Manualに説明されている。
【００１７】
クロロアセトアミド（Ｂ４）は、下記一般式の、よく知られた除草剤の分類である。
【化４】
2008522965.tif 000006
【００１８】
クロロアセトアミドの例としては、アセトクロル（５）、アラクロル（１４）、ブタクロル（１００）、ジメタクロル（２５８）、ジメタンアミド（２６０）、メタザクロル（５２４）、メトラクロル（５４８）、Ｓ−メトラクロル（５４９）、ペトキサミド（６２７）、プレチラクロル（６５６）、プロパクロル（６６７）、プロピソクロル（６７７）、テニルクロル（７８９）が挙げられる。好ましいクロロアセトアミドとしては、メトラクロル、特にその異性体Ｓ−メトラクロルが挙げられる。
【００１９】
ジフェニルエーテル（Ｂ５）は、公知の除草剤の分類であり、例としては、アシフルオルフェン（７）、ビフェノックス（７５）、フルオログリコフェン−エチル（３８０）、ホメサフェン（４０１）、ラクトフェン（４８６）、オキシフルオルフェン（６１０）、及びアクロニフェン（８）が挙げられる。好ましいジフェニルエーテルとしては、ホメサフェンが挙げられる。
【００２０】
トリアジン（Ｂ６）は、よく知られた除草剤の分類であり、例としては、アメトリン（２０）、アトラジン（３７）、シアナジン（１８３）、ジメタメトリン（２５９）、プロメトン（６６５）、プロメトリン（６０６）、プロパジン（６７２）、シマジン（７３０）、シメトリン（７３２）、テルブメトン（７７４）、テルブチラジン（７７５）、テルブトリン（７７６）、及びトリエタジン（８３１）。好ましいトリアジンとしては、シマジン及びアトラジンが挙げられるが、より好ましくはアトラジンである。
【００２１】
Ｎ−フェニルフタルイミド（Ｂ７）は、よく知られた除草剤の分類であり、例としては、シニドン−エチル（１５２）、フルミクロラック−ペンチル（３７５）、及びフルミオキサジン（３７６）が挙げられる。好ましくはフルミオキサジンである。
【００２２】
グルフォシネート（Ｂ８）はThe Pesticides Manualに、エントリー４０６として説明されている。
【００２３】
フェニルピリダジン（Ｂ９）は、よく知られた除草剤の分類であり、例としてはピリデート（７０２）が挙げられる。
【００２４】
トリケトン（Ｂ１０）は、よく知られた除草剤の分類であり、例としては、スルコトリオン（７４７）及びメソトリオン（５１５）が挙げられる。メソトリオンが好ましい。
【００２５】
イソキサゾール（Ｂ１１）は、よく知られた除草剤の分類であり、例としてはイソキサフルトール（４７９）が挙げられる。
【００２６】
シクロヘキサンジオンオキシム（Ｂ１２）は、よく知られた除草剤の分類であり、例としては、アロキシジム（１８）、ブトロキシジム（１０６）、クレトジム（１５５）、シクロキシジム（１９０）、セトキシジム（７２６）、テプラロキシジム（７７１）、及びトラルコキシジム（８１１）が挙げられる。クレトジムが好ましい。
【００２７】
トリアゾリノン（Ｂ１３）は、よく知られた除草剤の分類であり、例としては、アミカルバゾン（２１）、アザフェニジン（Ｓ８８５）、カルフェントラゾン−エチル（２１２）、及びスルフェントラゾン（７４９）が挙げられる。カルフェントラゾン−エチルが好ましい。
【００２８】
尿素（Ｂ１４）は、よく知られた除草剤の分類であり、例としては、クロルブロムロン（Ｓ９６１）、クロロトルロン（１４３）、ジメフロン（２５６）、ジウロン（２８１）、フェヌロン（Ｓ１１６２）、フルオメツロン（３７８）、イソプロツロン（４７５）、イソウロン（４７６）、リヌロン（４８９）、メタベンズチアズロン（５２６）、メトベンズロン（５４７）、メトブロムロン（Ｓ１２８７）、メトキスロン（５５３）、モノリヌロン（５６２）、ネブロン（５７４）、シデュロン（７２７）、及びテブチウロン（７６５）が挙げられる。ジウロンが好ましい。
【００２９】
ジニトロアニリン（Ｂ１５）は、よく知られた除草剤の分類であり、例としては、ベンフルラリン（５９）、ブトラリン（１０５）、ジニトラミン（２６８）、エタルフルラリン（３０５）、オリザリン（５９７）、ペンディメタリン（６２１）、及びトリフルラリン（８３６）が挙げられる。オリザリン及びペンディメタリンが好ましい。
【００３０】
ピノキサデン（Ｂ１６）は下記式の、新たな広スペクトルの穀物用除草剤である。
【化５】
2008522965.tif 000007
【００３１】
成分（Ｂ）として使用可能な他の除草剤の例としては、アミノピラリド、ベフルフトアミド（５５）、ベナゾリン−エチル、ベネフィン（５９）、ベンフルブトアミド、ベンタゾン（６７）、ベンズフェンジゾン、ビアラホス（７７）、ブロモキシニル（９５）、ブチレート（１０８）、クロジナホップ−プロパギル（１５６）、クロマゾン（１５９）、クロピラリド（１６２）、クロランスラム（１６４）、シハロホップ−ブチル（１９５）、ジカンバ（２２８）及びその塩、ジクロルプロップ（３２４）、ジクロホップ−メチル（２３８）、ジクロスラム（２４１）、ジフェンゾコート（２４８）、ジフルフェニカン（２５１）、ジフルフェンゾピル（２５２）、ジチオピル（２８０）、フェノキサプロップ−Ｐ−エチル（３３９）、フェントラザミド（３４８）、フラムプロップ−Ｍ（３５５）、フロラスラム（３５９）、フルアゾレート（Ｓｌ１６５）、フルカルバゾン（３６４）、フルフェンピル−エチル（３７１）、フルミクロラック（３７５）、フルルタモン（３９２）、フルロキシピル（３９０）、フルチアセット（３９５）、フルチアミド（３６９）、イマザメタベンズ−メチル（４５０）、イマザモックス（４５１）、イマザピル（４５３）、イマザキン（４５４）、イマゼタピル（４５５）、アイオキシニル（４６７）、イソキサベン（４７７）、イソキサクロルトール、イソプロパゾール、ケトスピラドックス、ＭＣＰＡ（４９９）、ＭＣＰＢ（５０１）、メコプロップ（５０３）、メコプロップ−Ｐ（５０４）、ピコリナフェン（６４６）、プロカルバゾン（６７９）、プロジアミン（６６１）、プロヘキサジオン（６６４）、プロスルホカルブ（６８３）、ピラフルフェン−エチル（６９１）、ピリダホル、キンクロラック（７１２）、キンメラック（７１３）、トリアレート（８１６）、２，４−ＤＢ（２１７）、２，４−Ｄ（２１１）、及びその塩が挙げられる。
【００３２】
成分（Ｂ）として使用可能な他の除草剤としては、アクロレイン（１０）、アミトロール（２５）、スルファミン酸アンモニウム（２６）、アニロホス（３１）、アシュラム（３６）、ベンフレセート（６１）、ベンスリド（６５）、ベンゾビシクロン（６９）、ベンゾフェナップ７０）、ビスピリバック−ナトリウム（８２）、ボラックス（８６）、ブロマシル（９０）、ブロモブチド（９３）、ブタフェナシル（１０１）、ブタミホス（１０２）、カフェンストロール（１１０）、カルベタミド（１１７）、クロルフルレノール−メチル（１３３）、クロリダゾン（１３４）、クロロ酢酸（１３８）、クロルプロファム（１４４）、クロルタール−ジメチル（１４８）、シンメチリン（１５３）、クロメプロップ（１６０）、クミルロン（１８０）、シアナミド［（１８２）、シクロエート（１８７）、ダイムロン（２１３）、ダラポン（２１４）、ダゾメット（２１６）、デスメディファム（２２５）、ジクロベニル（２２９）、ジメピペレート（２５７）、ジメテナミド−Ｐ（２６０）、ジメチピン（２６１）、ジメチルアルシン酸（２６４）、ジノテルブ（２７２）、ジフェナミド（２７４）、ジクワットジブロミド（２７６）、ＤＮＯＣ（２８２）、エンドタール（２９５）、ＥＰＴＣ（２９９）、エスプロカルブ（３０３）、エトフメセート（３１１）、エトベンザニド（３１８）、硫酸第一鉄（３５３）、フルアジホップ−ブチル（３６１）、フルアジホップ−Ｐ−ブチル（３６２）、フルセトスルフロン、フルクロラリン（３６５）、フルフェナセット（３６９）、フルメツラム（３７４）、フルプロパネート（３８３）、フルレノール（３８７）、フルリドン（３８８）、フルロクロリドン（３８９）、ホサミン（４０６）、ハロキシホップ（４２７）、ハロキシホップ−Ｐ（４２８）、ＨＣ−２５２（４２９）、ヘキサジノン（４４０）、イマザピック（４５２）、インダノファン（４６２）、カルブチレート（４８２）、レナシル（４８７）、ＭＣＰＡ−チオエチル（５００）、メフェナセット（５０５）、メフルイジド（５０７）、メタム（５１９）、メタミホップ（５２０）、メタミトロン（５２１）、メチルアルソン酸（５３６）、メチルダイムロン（５３９）、メチルイソチオシアネート（５４３）、メトスラム（５５２）、メトリブジン（５５４）、ＭＫ−６１６（５５９）、モリネート（５６０）、ナプロアニリド（５７１）、ナプロパミド（５７２）、ナプタラム（５７３）、ノナン酸（５８３）、ノルフラゾン（５８４）、オレイン酸（５９３）（脂肪酸）、オルベンカルブ（５９５）、オキサジアルギル（５９９）、オキサジアゾン（６００）、オキサジクロメホン（６０４）、ペブレート（６１７）、ペンディメタリン（６２１）、ペノキススラム（６２２）、ペンタクロロフェノール（６２３）、ペンタノクロル（６２４）、ペントキサゾン（６２５）、石油（６２８）、フェンメディファム（６２９）、ピクロラム（６４５）、ピペロホス（６５０）、プロフルアゾール、プロホキシジム（６６３）、プロパニル（６６９）、プロパキザホップ（６７０）、プロファム（６７４）、プロポキシカルバゾン−ナトリウム（６７９）、プロピザミド（６８１）、ピラゾリネート（６９２）、ピラゾキシフェン（６９５）、ピリベンゾキシム（６９７）、ピリブチカルブ（６９８）、ピリフタリド（７０４）、ピリミノバック−メチル（７０７）、ピリチオバック−ナトリウム（７０９）、キノクラミン（７１４）、キザロホップ（７１７）、キザロホップ−Ｐ（７１８）、シメトリン（７３２）、塩素酸ナトリウム（７３４）、タール油（７５８）、２，３，６−ＴＢＡ（７５９）、ＴＣＡ−ナトリウム（７６０）、ターバシル（７７２）、チアゾピル（７９３）、チオベンカルブ（７９７）、チオカルバジル（８０７）、トリアジフラム（８１９）、トリクロピル（８２７）、トリフルラリン（８３６）、及びトリフルスルフロン−メチル（８３７）．
【００３３】
好ましくは、（Ｂ）は、（Ｂ１）パラコート、（Ｂ２）グリフォセート、（Ｂ３）スルホニル尿素、（Ｂ４）クロロアニリド、若しくは（Ｂ１０）トリケトン、又は除草作用を有するこれらの塩から選択される。最も好ましくは、（Ｂ）は、パラコート、グリフォセート、トリアスルフロン、ニコスルフロン、Ｓ−メトラクロル、スルコトリオン、又は除草作用を有するそれらの塩から選択される。成分（Ｂ）を二以上使用してもよい。
【発明の効果】
【００３４】
本発明の組成物によれば、成分（Ａ）及び（Ｂ）を個別に使用する場合に比べ、多くの利点のうち、１又は２以上の利点が得られる。個々の成分を施用する頻度を大幅に減らしても、高レベルの除草効力を維持することができる。この組成物が効果を発する雑草のスペクトルは、各成分単独の場合よりもはるかに広くなる。この組成物は、個々の化合物単独では効果が得られないような低い施用頻度でも、雑草種を抑制する能力がある。この組成物は、個々の成分の速度から予測される速度よりも、速い作用速度を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３５】
本組成物は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）の組み合わせを除草有効量含有する。ここで「除草剤」という語は、植物の生育を抑制又は調節する化合物を意味する。「除草有効量」という語は、このような化合物、或いはこのような化合物の組み合わせの量であって、、植物の生育の抑制又は調節効果を発揮することが可能な量を意味する。抑制又は調節効果とは、自然発育からのあらゆる逸脱、例えば、致死、遅滞、葉枯れ、色素欠乏、矮化等を含むものとする。「植物」という語は、植物のあらゆる物理的部位を指し、例えば種子、芽、苗、根、塊茎、幹、茎、葉、果実等が含まれるものとする。
【００３６】
本発明の組成物は更に、農業的に許容し得る担体を含有することが好ましい。本発明の組成物は、顆粒として、可湿粉末として、可乳化濃縮物として、粉末若しくは微粉末として、可流動剤として、溶液として、懸濁液若しくは乳液として、又はその放出が制御された形、例えばマイクロカプセルとして、製剤することが可能である。これらの剤型は、重量比で、０．５％程度の少量から９５％以上程度の多量までの範囲で、活性成分を含有し得る。所与の化合物の最適量は何れも、剤型、施用装具、及び、抑制される植物の性質に依存する。
【００３７】
可湿粉末は、微細に粉砕された粒子の形態であって、水又は他の液状担体に容易に分散するものである。この粒子においては、活性成分は固体マトリックス中に保持される。典型的な固体マトリックスとしては、フラー土、カオリン粘土、シリカや他の易湿性の有機又は無機固体が挙げられる。可湿粉末は通常、約５％から約９５％の活性成分を含有するとともに、少量の濡れ剤、分散剤、又は乳化剤を含有する。
【００３８】
可乳化濃縮物は、水や他の液体に分散し得る均質な液状組成物であって、前記活性化合物に加えて、液体又は固体の乳化剤のみからなっていてもよいが、更に液体担体、例えばキシレン、重質芳香族ナフサ、イソホロン、及び他の非揮発性有機溶媒を含んでいてもよい。使用の際には、これらの濃縮物は水又は他の液体に分散され、処理対象となる領域に、通常は噴霧により施用される。活性成分の量は、濃縮物の約５％から約９５％の範囲とすればよい。
【００３９】
顆粒剤型としては、押出成形品及び比較的粗い粒子の双方が挙げられ、植生を抑制したい領域に対して、通常は希釈することなく施用される。顆粒剤型における典型的な担体としては、砂粒、フラー土、アタパルジャイト粘土、ベントナイト粘土、モンモリロナイト粘土、バーミキュライト、パーライト、及び、前記活性化合物を吸着し、又は前記活性化合物によって被覆し得る、その他の有機又は無機材料が挙げられる。顆粒剤型は通常、約５％から約２５％の活性成分を含有する。また、界面活性剤、例えば重質芳香族ナフサ、灯油及び他の石油留分、若しくは植物油等；及び／又は、接着剤、例えばデキストリン、膠、又は合成樹脂等を含有していてもよい。
【００４０】
微粉末は、前記活性成分と、微細に粉砕した固体、例えばタルク、粘土、穀粉、並びに分散剤及び担体として機能する他の有機及び無機固体との、自由流動性混合物である。
【００４１】
マイクロカプセルは通常、活性物質の液滴又は顆粒を、不活性の多孔質シェル内に封入し、制御した速度で封入物質を外界に放出させるようにしたものである。被包される液滴の径は、通常は約１から５０ミクロンである。封入される液体は、通常はカプセル重量の約５０から９５％を占める。この液体は、活性化合物に加えて、溶媒を含有していてもよい。被包される顆粒は、一般的には多孔質の顆粒であって、粒子細孔の開口部は多孔膜で封止されており、粒子細孔内には液状の活性種が保持されている。顆粒の径は、通常１ミリメートルから１センチメートルの範囲であり、好ましくは１から２ミリメートルである。顆粒は、押出成形、凝集又は造粒で形成するか、或いは天然物を利用する。こうした材料の例としては、バーミキュライト、焼結粘土、カオリン、アタパルジャイト粘土、おが屑、及び粒状カーボンが挙げられる。シェル又は膜材料としては、天然及び合成ゴム、セルロース系材料、スチレン−ブタジエンコポリマー、ポリアクリロニトリル、ポリアクリレート、ポリエステル、ポリアミド、ポリ尿素、ポリウレタン、及びスターチキサントゲン酸塩が挙げられる。
【００４２】
除草施用に有用な他の剤型として、活性成分の単純溶液が挙げられる。溶媒としては、活性成分を所望の濃度で完全に溶解させ得るもの、例えばアセトン、アルキル化ナフタレン、キシレン、及び他の有機溶媒が挙げられる。
【００４３】
これらの剤型は、例えば噴霧により液滴を形成したり、植物の葉を濡らしたり、植物に摂取させたり等の施用を容易にするために、湿潤剤、分散剤、又は乳化剤を含有していてもよい。例としては、アルキル及びアルキルアリールスルホネート及びスルフェート、並びにそれらの塩；多価アルコール；多エトキシ化アルコール；エステル及び脂肪族アミンが挙げられる。これらの薬剤を使用する場合には、通常は剤型の重量の０．１％から１５％含有させるようにする。
【００４４】
特定の施用又は作物のために必要又は所望であれば、本発明の組成物は、成分（Ａ）又は成分（Ｂ）のための解毒剤（「安全化剤」（safener）としても知られている。）を解毒有効量、含有していてもよい。安全化剤は本技術分野で公知であり、多数が市販されている。好適な解毒剤の例としては、ベノキサコール及びクロキントセットメキシルが挙げられる。
【００４５】
更に、他の殺生物活性成分又は組成物を、本発明の組成物と組み合わせてもよい。例えば、本組成物には成分（Ａ）及び（Ｂ）に加えて、殺虫剤（例えばピレスロイド、ペルメトリン、ラムダシハロトリン、シペルメトリン、チアメトキサム、カルバメート、有機リン酸化合物）、殺菌剤（例として、ストロビルリン、例えばアゾキシストロビン、クロロタロニル、トリアゾール、例えばプロピコナゾール）、成長調節剤（例えばメピコートクロリド）、殺バクテリア剤、殺ダニ剤、又は殺線虫剤を、活性のスペクトルを広げるために含有させてもよい。
【００４６】
本組成物は、上述の除草剤とともに、剤型を構成する他の成分（賦形剤、乳化剤、界面活性剤等）を含有する、単体パッケージとしてもよい。或いは、本組成物を生育場所で使用する直前に、成分（Ａ）及び（Ｂ）を、剤型を構成する他の成分と一緒に、タンク混合で混合することにより、例えば、これらの成分を施用に使用される噴霧タンク又は保持タンク中で混合することにより、調製してもよい。
【００４７】
本発明はまた、特に作物中での、望ましくない植生（雑草）の生育を抑制する方法における、本組成物の使用に関する。
【００４８】
本発明の組成物の施用は、化合物（Ａ）の施用率が１ヘクタール当たり１から１６０ｇまで、より好ましくは１から１００ｇ／ｈａの範囲となるようにすることが好ましい。化合物（Ｂ）の好適量は、（Ｂ）の具体的な化学的性質及びその除草効力に応じて異なる。例えば、パラコートは、１００から１０００ｇ／ｈａまで、好ましくは３００から１０００ｇ／ｈａまでの施用率で施用される。グリフォセートは、１００から５０００ｇ／ｈａまでの率で施用される。スルホニル尿素は、５から１００ｇ／ｈａまで、好ましくは１０から５０ｇ／ｈａまでの率で施用される。クロロアセトアミドは、１０から３５００ｇ／ｈａまで、好ましくは５００から３０００ｇ／ｈａまでの率で施用される。同じ理由から、これら二つの成分の比率も変わってくる。（Ｂ）がパラコートの場合、（Ａ）の（Ｂ）に対する比率は、１：１０００から３：２まで、好ましくは１：１００から１：１０までの間である。（Ｂ）がグリフォセートの場合、（Ａ）の（Ｂ）に対する比率は、１：１０００から３：２、好ましくは１：１００から１：１０までの間である。（Ｂ）がスルホニル尿素の場合、（Ａ）の（Ｂ）に対する比率は、１：１００から３０：１まで、好ましくは１：１０から５：１までの間である。（Ｂ）がクロロアセトアミドの場合、（Ａ）の（Ｂ）に対する比率は、１：１０００から３：２まで、好ましくは１：１００から１：１までの間である。本発明により相乗作用が得られることが一度確認されれば、後は定形の作業により、所望レベルの雑草抑制効果を得るために必要な各成分の適正量を定めることができる。
【００４９】
本組成物は、雑草の抑制が望まれる場所に対して、適当な方法で施用することができる。ここで「場所」には、既成の植生のほか、土壌、種子、芽も含まれるものとする。
【００５０】
本組成物は、広範に亘る作物に使用できる。例としては、ブドウ、柑橘類、オリーブ、リンゴ、核果、ナッツ、油やし、ゴム等の多年生作物や、綿、サトウキビ、トウモロコシ、稲、大豆、小麦等の１年生耕地作物が挙げられる。
【００５１】
好適な作物としては、成分（Ａ）又は（Ｂ）の１又は２以上、例えばグリフォセートやグルホシネート等に対して、耐性を有するものが挙げられる。耐性とは、特定の除草剤により生じる被害に対し、従来の作物系統に比べて感受性が低いことを意味する。耐性は、品種改良による生得的な耐性でもよく、作物の遺伝子組み換えにより人為的に導入されたものでもよい。耐性は通常、耕地作物の発芽後（作物の芽が目視可能となった後）に本組成物を施用する場合に必要となる。
【００５２】
成分（Ａ）はＰＰＯ阻害剤である。これは「Protox」阻害剤としても知られている。ＰＰＯ阻害剤に耐性を有する特定の作物に関する説明が、ＰＣＴ出願の国際公開公報であるＷＯ９５／３４６５９及びＷＯ９７／３２０１１に記載されている。
【００５３】
作物を改変又は品種改良して、成分（Ｂ）、例えばグリフォセートのようなＥＰＳＰＳ阻害剤に対する耐性を持たせることも可能である。現在、幾つかの耐性作物がよく知られており、多数が市販されている。例えば、Clearfield（登録商標）セイヨウアブラナ（カノーラ）は、従来の品種改良法により、イミダゾリノン、例えばイマザモックスに対して耐性となったものである。RoundupReady（登録商標）とうもろこし、綿、サトウキビ、大豆、及びカノーラは、遺伝子操作によりグリフォセート耐性を付与した作物の例であり、LibertyLink（登録商標）とうもろこし、カノーラ、大豆、及び稲は、遺伝子操作によりグルホシネート耐性を付与した作物の例である。
【００５４】
本発明の組成物は、これらの除草剤抵抗形質のうち、２つの組み合わせ（「スタック」）、例えばＰＰＯ抵抗形質及びグリフォセート抵抗形質の双方を備えた作物に対しても使用可能である。
【００５５】
また、その代わりに、或いはそれに加えて、作物を遺伝子組み換えすることにより、他の無関係な事物、例えば虫や菌に対する抵抗性を備えさせてもよい。例として、虫抵抗性を有する綿や、アワノメイガやハムシに対する抵抗性を有するとうもろこしが挙げられる。このような抵抗形質はよく知られており、このような形質を有する作物は市販されている。
【００５６】
本発明の組成物は、当業者に知られた様々な手法により、様々な濃度で施用することができる。本組成物は、雑草の抑制が望まれる場所に対して、発芽前又は発芽後に施用することにより、望ましくない植生の生育を抑制することができる。
【００５７】
これらの剤型は、雑草の抑制が望まれる領域に、従来の方法によって施用することができる。微粉末及び液状組成物は、例えば、動力散粉機、箒型噴霧機（broom sprayers）及び手動噴霧機、及び噴霧散粉機等を用いて施用することができる。これらの剤型はまた、飛行機から微粉末又は噴霧として施用するか、或いは縄芯施用（rope wick applications）してもよい。出芽する種子や発芽する芽の生育を調整又は抑制するには、微粉末や液体剤型を噴霧又は散布によって土壌中に行き渡らせ、或いは土壌表面のみに施用すればよい。これらの剤型はまた、潅漑用水に加えることにより、施用することも可能である。土壌表面に施用された微粉末組成物、顆粒組成物、又は液体剤型は、鋤耕、鍬均、攪拌作業等の従来の手法によって、土壌表面下に行き渡らせることができる。
【００５８】
また、圧力噴霧は、低沸した分散剤、溶媒、担体が気化する結果、活性成分を微細に分割した状態で分散することができ、同様に使用可能である。
【００５９】
また、上述した成分（Ａ）及び（Ｂ）は、望ましくない植生を抑制する方法に使用することも可能である。本方法は、単独の雑草抑制レジメの一部として、このような植生の場所に除草剤（Ａ）及び（Ｂ）を別個に、任意の順序で連続して施用する工程を含んでなる。これらの成分は各々、雑草の抑制が望まれる場所に対して、単一期内に施用すればよい。但し、その場所にこれら二つの成分（Ａ）及び（Ｂ）間の相互作用が生じるように、これらの成分は十分に近い時間的間隔で施用することが好ましい。このような期間は、例えば、互いに６週間以内、より好ましくは２週間以内、最も好ましくは１週間以内である。
【実施例】
【００６０】
本発明を以下に実施例により説明するが、これにより制限されるものではない。
【００６１】
以下の実施例では化合物（Ａ）として、式（Ｉ）においてＲ1が−ＣＦ3であり、Ｒ2がメチルであり、Ｒ3が−ＣＨ2ＣＯＯＣＨ2ＣＨ3であり、Ｘ1がＦであり、Ｘ2がＣｌである化合物（即ち式II）を用いた。
【００６２】
１．化合物（Ａ）とパラコート
本試験では、パラコート単体を１ヘクタール当たり７００ｇ及び１ヘクタール当たり８４０ｇに相当する施用率で、化合物（Ａ）単体を１ヘクタール当たり１０ｇ及び１ヘクタール当たり２０ｇに相当する施用率で、また、パラコートと化合物（Ａ）との混合物をこれらの合計に相当する施用率で使用して、種々の雑草を処理した。これらの組成物は乳化濃縮物（ＥＣ）に製剤した。
【００６３】
雑草の区画を、施用後、表中に示す日数（ＤＡＡ）の経過後に評価した。
【００６４】
表中、各施用の下に示す結果は、枯死した雑草のパーセンテージである。
【００６５】
【表１】
2008522965.tif 000008
【００６６】
この表から、これらの雑草のうち特定のものに対して、化合物（Ａ）とパラコートとの混合物が、個々の成分から予測されるよりもはるかに優れた効力を示すことが、極めて明らかである。
【００６７】
２．化合物（Ａ）とグリフォセート
本試験では、グリフォセート単体を１ヘクタール当たり８４０ｇに相当する施用率で、化合物（Ａ）単体を１ヘクタール当たり１０ｇ及び２０ｇに相当する施用率で、また、グリフォセートと化合物（Ａ）との混合物をこれらの合計に相当する施用率で使用して、種々の雑草を処理した。これらの組成物は乳化濃縮物（ＥＣ）に製剤した。
【００６８】
雑草の区画を、施用後、表中に示す日数（ＤＡＡ）の経過後に評価した。
【００６９】
表中、各施用の下に示す結果は、枯死した雑草のパーセンテージである。
【００７０】
【表２】
2008522965.tif 000009
【００７１】
この表から、化合物（Ａ）とグリフォセートとの混合物が、個々の成分から予測されるよりもはるかに優れた効力を示すことが、極めて明らかである。
【００７２】
３．化合物（Ａ）とスルホニル尿素
３（ａ）．トリアスルフロン
本試験では、トリアスルフロン単体を１ヘクタール当たり２６ｇに相当する施用率で、化合物（Ａ）単体を１ヘクタール当たり１０ｇに相当する施用率で、また、トリアスルフロンと化合物（Ａ）との混合物をこれらの合計に相当する施用率で使用して、種々の雑草を処理した。これらの組成物は乳化濃縮物（ＥＣ）に製剤した。
【００７３】
雑草の区画を、施用後、表中に示す日数（ＤＡＡ）の経過後に評価した。
【００７４】
表中、各施用の下に示す結果は、枯死した雑草のパーセンテージである。
【００７５】
【表３】
2008522965.tif 000010
【００７６】
この表から、化合物（Ａ）とグリフォセートとの混合物が、個々の成分から予測されるよりもはるかに優れた効力を示すことが、極めて明らかである。
【００７７】
３ｂ．ニコスルフロン
本試験では、ニコスルフロン単体を１ヘクタール当たり３５ｇに相当する施用率で、化合物（Ａ）単体を１ヘクタール当たり１０ｇ、１ヘクタール当たり２０ｇ、１ヘクタール当たり３０ｇに相当する施用率で、また、ニコスルフロンと化合物（Ａ）との混合物をこれらの合計に相当する施用率で使用して、種々の雑草を処理した。これらの組成物は乳化濃縮物（ＥＣ）に製剤した。
【００７８】
雑草の区画を、施用後、表中に示す日数（ＤＡＡ）の経過後に評価した。
【００７９】
表中、各施用の下に示す結果は、枯死した雑草のパーセンテージである。
【００８０】
【表４】
2008522965.tif 000011
【００８１】
３（ｃ）．プリミスルフロンとの混合物
本試験では、プリミスルフロン単体を１ヘクタール当たり３５ｇに相当する施用率で、化合物（Ａ）単体を１ヘクタール当たり１０ｇ、１ヘクタール当たり２０ｇ、１ヘクタール当たり３０ｇに相当する施用率で、また、プリミスルフロンと化合物（Ａ）との混合物をこれらの合計に相当する施用率で使用して、種々の雑草を処理した。これらの組成物は乳化濃縮物（ＥＣ）に製剤した。
【００８２】
雑草の区画を、施用後、表中に示す日数（ＤＡＡ）の経過後に評価した。
【００８３】
表中、各施用の下に示す結果は、枯死した植物のパーセンテージである。
【００８４】
【表５】
2008522965.tif 000012
【００８５】
【表６】
2008522965.tif 000013
【００８６】
３（ｄ）．プロスルフロンとの混合物
本試験では、プロスルフロン単体を１ヘクタール当たり３５ｇに相当する施用率で、化合物（Ａ）単体を１ヘクタール当たり１０ｇ、１ヘクタール当たり２０ｇ、１ヘクタール当たり３０ｇに相当する施用率で、また、プロスルフロンと化合物（Ａ）との混合物をこれらの合計に相当する施用率で使用して、種々の雑草を処理した。これらの組成物は乳化濃縮物（ＥＣ）に製剤した。
【００８７】
雑草の区画を、施用後、表中に示す日数（ＤＡＡ）の経過後に評価した。
【００８８】
表中、各施用の下に示す結果は、枯死した植物のパーセンテージである。
【００８９】
【表７】
2008522965.tif 000014
【００９０】
【表８】
2008522965.tif 000015
【００９１】
４．Ｓ−メトラクロルとの混合物
本試験では、Ｓ−メトラクロル（ＳＭＯＣ）単体を１ヘクタール当たり１４２０ｇに相当する施用率で、化合物（Ａ）単体を１ヘクタール当たり２０ｇ、１ヘクタール当たり２０ｇに相当する施用率で、また、Ｓ−メトラクロルと化合物（Ａ）との混合物をこれらの合計に相当する施用率で使用して、種々の雑草を処理した。これらの組成物は乳化濃縮物（ＥＣ）に製剤した。
【００９２】
雑草の区画を、施用後、表中に示す日数（ＤＡＡ）の経過後に評価した。
【００９３】
表中、各施用の下に示す結果は、枯死した雑草のパーセンテージである。
【００９４】
【表９】
2008522965.tif 000016
【００９５】
この表から、これらの雑草のうち特定のものに対して、化合物（Ａ）とＳ−メトラクロルとの混合物が、個々の成分から予測されるよりもはるかに優れた効力を示すことが、極めて明らかである。
【００９６】
５．スルコトリオンとの混合物
本試験では、スルコトリオン単体を１ヘクタール当たり１４２０ｇに相当する施用率で、化合物（Ａ）単体を１ヘクタール当たり２０ｇ、１ヘクタール当たり２０ｇに相当する施用率で、また、Ｓ−メトラクロルと化合物（Ａ）との混合物をこれらの合計に相当する施用率で使用して、種々の雑草を処理した。これらの組成物は乳化濃縮物（ＥＣ）に製剤した。
【００９７】
雑草の区画を、施用後、表中に示す日数（ＤＡＡ）の経過後に評価した。
【００９８】
表中、各施用の下に示す結果は、枯死した雑草のパーセンテージである。
【００９９】
【表１０】
2008522965.tif 000017
【国際調査報告】
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2008522965.tif 000021