【事件の表示】
　特許第２７７２３４７号「染料転写型感熱記録方法」の請求項１ないし６に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
特許第２７７２３４７号の請求項１ないし５に係る特許を維持する。
【理由】
（１）手続の経緯
　本件特許第２７７２３４７号の発明は、昭和６３年３月４日に特許出願され、平成１０年４月２４日に特許の設定登録がなされ、その後、株式会社リコーより特許異議申立がなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１１年６月７日に訂正請求がなされたものである。
（２）訂正の適否
（２−１）訂正の内容
　特許第２７７２３４７号の明細書を、訂正請求書に添附された訂正明細書に記載されるとおりの下記のイ〜リの訂正を求めるものである。
イ．請求項における、
「（１）少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有する受像体の染着層面とを密着し、染料転写体裏面もしくは受像体裏面から熱記録ヘッドにより選択的に加熱して、前記色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する工程を、前記染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なうことを特徴とする染料転写型感熱記録方法。
（２）染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された受像体を用いることを特徴とする請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。
（３）少なくとも昇華性染料と結着剤を含む、相異なる染料重量濃度を有する複数の層が、濃度の高い方から基体上に順次積層され色材層を構成する請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。
（４）少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料高濃度層と、層中の染料重量濃度が前記高濃度層より低い少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料透過性低濃度層とを、基体上に順次積層して色材層として請求項３記載の染料転写型感熱記録方法。
（５）染料透過性低濃度層の染料重量濃度が染料高濃度層の染料重量濃度の１／２以下である請求項４記載の染料転写型感熱記録方法。
（６）染料転写体の熱記録ヘッドに対する走行速度が受像体の熱記録ヘッドに対する走行速度より小さな状態で、前記染料転写体裏面もしくは前記受像体裏面より選択的に加熱して色材層中の染料を染着層へ転写することを特徴とする請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。」を、
「【請求項１】少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有し、染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された受像体の染着層面とを密着し、染料転写体裏面もしくは受像体裏面から熱記録ヘッドにより選択的に加熱して、前記色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する工程を、前記染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なうことを特徴とする染料転写型感熱記録方法。
　【請求項２】少なくとも昇華性染料と結着剤を含む、相異なる染料重量濃度を有する複数の層が、濃度の高い方から基体上に順次積層され色材層を構成する請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。
　【請求項３】少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料高濃度層と、層中の染料重量濃度が前記高濃度層より低い少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料透過性低濃度層とを、基体上に順次積層して色材層として請求項２記載の染料転写型感熱記録方法。
　【請求項４】染料透過性低濃度層の染料重量濃度が染料高濃度層の染料重量濃度の１／２以下である請求項３記載の染料転写型感熱記録方法。
　【請求項５】染料転写体の熱記録ヘッドに対する走行速度が受像体の熱記録ヘッドに対する走行速度より小さな状態で、前記染料転写体裏面もしくは前記受像体裏面より選択的に加熱して色材層中の染料を染着層へ転写することを特徴とする請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。」と訂正する。
ロ．明細書第６頁第２０行〜第８頁第１行目（特許公報第２頁右欄第１０〜２０行）の
「課題を解決する手段　少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み、層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有する受像体の染着層面とを密着し、染料転写体裏面もしくは受像体裏面から熱記録ヘッドにより選択的に加熱して前記色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する工程を、前記染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なう。　作用」を、
「課題を解決する手段
　少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み、層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有し、染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された受像体の染着層面とを密着し、染料転写体裏面もしくは受像体裏面から熱記録ヘッドにより選択的に加熱して前記色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する工程を、前記染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なう。作用」と訂正する。
ハ．明細書第３０頁第１７行〜第３７頁第３行目（特許公報第６頁左欄第４３行〜第７頁右欄第３行）における［次に色材層内の・・・記録濃度が得られた。」の記載を削除する。
ニ．明細書第３７頁第６行目（特許公報第７頁右欄第６行）における「実施例＜１７＞」を、「実施例＜８＞」と訂正する。
ホ．明細書第３７頁第１１〜１８行目（特許公報第７頁右欄第１１〜１６行）における「実施例＜１８＞・・・使用した。」の記載を削除する。
へ．明細書第３７頁第１９行目（特許公報第７頁右欄第１７行）における「実施例＜１９＞」を、「実施例＜９＞」と訂正する。
ト．明細書第３８頁第７行目（特許公報第７頁右欄第２３行）における「実施例＜２０＞」を、「実施例＜１０＞」と訂正する。
チ．明細書第３８頁第１９行目（特許公報第７頁右欄第３３行）における「実施例１７〜２０」を、「実施例８〜１０」と訂正する。
リ．図面の第５図における実施例１８の記載及び実施例１８に対応する測定曲線を削除し、また、同図における実施例１７、実施例１９、実施例２０を、それぞれ、実施例８、実施例９，実施例１０と訂正する。
（２−２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記イの訂正は、請求項１の記載を削除し、請求項２〜６の記載を同１〜５の記載に順次繰り上げたものであり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　次に、上記ロ〜リの訂正は、上記イの訂正に伴い、明細書の発明の詳細な説明の項の記載を、特許請求の範囲の記載に整合させるものであって、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、上記イ〜リの各訂正は、新規事項の追加に該当せず、また、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（２−３）独立特許要件の判断
　本件請求項係る発明は、上記訂正請求で訂正された明細書の特許請求の範囲の請求項１〜５に記載されるとおりものとして、以下、判断する。
《引用例の記載》
　本件請求項に係る発明に対して、当審が通知した取消理由で引用した、
特願昭６３−６２８６６号〔現実の出願日は昭和６３年３月１５日、但し、特許法第４１条による優先権主張：特願昭６２−２２４２６８号（昭和６２年９月７日出願）及び特願昭６２−２８０４３４号（昭和６２年１１月６日出願）を伴う〕（特開平２−５８６号公報参照）の願書に最初に添付された明細書又は図面（以下、適宜、「先願明細書」ともいう）には、
「基体上に、該基体側から順にそれぞれ昇華性染料を有機結着剤中に分散させてなる染料供給層及び転写寄与層を積層させてなる昇華型熱転写媒体において、前記染料供給層及び前記転写寄与層は、その各処方にて同一付着量を基体上にそれぞれ単独層として形成し、その各々を別々の受容層と重ね合わせ、両者に同一の熱エネルギーを印加したとき、それぞれの受容層への染料転写量が、
　染料供給層＞転写寄与層
の関係にあることを特徴とする昇華型熱転写媒体。」（特許請求の範囲）に関し、
「但し、この昇華型転写記録方式は、記録用サプライとしてカラーインクシートを用い、画像信号により選択的に加熱記録を行うため、１枚のフルカラー画像を得るために、イエロー、マゼンタ、シアン、（ブラック）のインクシートを各１枚づつ使用し、その後未使用部が存在しても、破棄するためのランニングコストが高いという欠点を有している。そこで現在この欠点に着目し、インクシートを多数回使用することにより、この欠点を改善しようとインクシートと受像体を等速に移動させ、繰返し利用する等速モード法とインクシートの走行速度を受像体のそれより遅くして色材層の第１回使用部分と第２回使用部分の重なりを少しづつずらせ使用するＮ倍モード法とが提案されている。・・・・本発明は印字回数の増加によっても転写濃度の急速な減少を起こさない昇華型熱転写媒体を提供することを目的とする。」（第２頁左上欄第１行〜同頁右上欄第７行）、
「すなわち本発明は、基体上に、該基体側から順に染料供給層及び転写寄与層を設けてなり、前記転写寄与層から自由表面を介して昇華転写により消費される染料量（単位：重量／時間・面積）の昇華性染料が前記染料供給層から前記転写寄与層に拡散供給されやすいよう調整された昇華熱転写媒体を提供するものである。」（第２頁左下欄第１０〜１６行）、
「熱転写はサーマルヘッドによって行ってもよいが、・・・通電転写によって行ってもよい。」（第２頁右下欄第１４〜１７行）
「そこで、染料供給層から転写寄与層に昇華性染料が拡散供給されやすくするための手段としては、
Ｉ．染料濃度に関して、染料供給層＞転写寄与層の関係とさせること、および／または
ＩＩ．それぞれの層中における拡散係数に関して、染料供給層＞転写寄与層の関係とさせる手段がある。」（第３頁左上欄第９〜１６行）、
「又、染料供給層の染料濃度については、５〜８０％の染料濃度が好ましいが、染料転写寄与層と染料供給層との間に染料濃度勾配をつける場合染料転写寄与層染料濃度に対し、１．１〜５倍、好ましくは、１．５〜３倍が望ましい。」（第４頁右上欄末行〜同頁左下欄第４行）、
「今まで染料層を２層に分けた例について述べて来たが、適切な染料転写量の差を生じさせ、本発明が意図する機能分離ができれば染料層を２層以上の多層にすることも可能である。」（第５頁右上欄第７〜１０行）、及び、
（チ）「実施例１
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　重量部
　ポリビニルブチラール樹脂ＢＸ−１　　　　　　　　　１０
　（積水化学工業（株）製）
　昇華性染料　ＫＡＹＡＳＥＴ　ＢＬＵＥ　７１４
　（日本化薬（株）製）
　溶　剤　　　　トルエン　　　　　　　　　　　　　１００
　　　　　　　　メチルエチルケトン　　　　　　　　１００
　上記処方において、染料供給層用処方では上記昇華性染料を２０重量部、転写寄与層用処方では上記昇華性染料を１０重量部とし、それぞれの組成物を２４時間ボールミルにて分散せしめた。次に、第１図に示したような構造の昇華型感熱転写媒体を下記のように作成した。８．５μｍポリイミドフイルム（東レデュポン（株）製）を支持体１として使用し、この上にワイヤバーを用いて上記染料供給層４用インクを膜厚２．４０μｍ塗布後、さらにその上に染料転写寄与層５用インクを０．６１μｍ塗布し、昇華転写媒体を形成した。」（第５頁右下欄第４行〜第６頁左上欄第２行）ことが記載されている。
　以上の点は、先願明細書に係る出願の優先権の基礎となる先の出願である、特願昭６２−２２４２６８号（昭和６２年９月７日出願）の出願当初の明細書及び図面、又は特願昭６２−２８０４３４号（昭和６２年１１月６日出願）の出願当初の明細書及び図面に、実質上記載されるものである。
　なお、先願明細書には、この他に、「次いで、下記の要領で通電転写を行った。受像体３としては、昇華型感熱転写記録用受像紙である日立ビデオプリンターＶＹ−５０用サプライＶＹ−Ｓ１００の受像紙を用いた。」ことが記載されるが、このＶＹ−Ｓ１００の受像紙を用いることについては、優先権の基礎となる先の出願である、特願昭６２−２２４２６８号（昭和６２年９月７日出願）のもの、及び特願昭６２−２８０４３４号（昭和６２年１１月６日出願）のもののいずれにも、記載されるところはない。
　同じく、引用された特開昭５９−２１４６９６号公報（以下、「引用例１」という）には、熱転写用受容シートに関し、
「従来、昇華性又は気化性染料を含有する転写層を有する転写シートと、受容シートとを重ね合わせ、転写シートを加熱して、転写層に含まれる染料を昇華又は気化させて受容シートに染着させ、受容シート上に染料画像を形成させる熱転写は知られている。この場合の受容シートとしては、紙や、合成紙、プラスチックフィルム等が用いられ、また染着性を高めるために、シリカや炭酸カルシウム等の無機化合物をバインダーと共に表面に塗布したもの等が用いられる。」（第１頁左下欄第２０行〜同頁右下欄第７行）ことが記載されている。
　同じく、引用された特開昭６２−２３３２９１号公報（以下、「引用例２」という）には、被熱転写シートに関し、
染料転写型感熱記録における転写シートの転写層用バインダー成分としてポリビニルブチラール樹脂を使用し、受像シートの染着層用バインダー成分としてバイロン２００、バイロン２９０、バイロン６００（東洋紡）等のポリエステル樹脂を使用すること（第３頁右上欄第７行〜同頁左下欄第１５行、第８頁右上欄第９行〜第９頁左上欄第１行）が記載されている。
　同じく、引用された特開昭６２−２６１４８６号公報（以下、「引用例３」という）には、被熱転写シートに関し、
染料転写感熱記録における転写シートの転写層用バインダー成分としてポリビニルブチラール樹脂を使用し、受像シートの染着層用バインダー成分としてポリエステル樹脂を使用すること（第６頁右下欄第７行〜第７頁右下欄第３行）が記載されている。
　同じく、引用された特開昭６２−１９８４９７号公報（以下、「引用例４」という）には、被熱転写シートに関し、
染料転写型感熱記録における転写シートの転写層用バインダー成分としてポリビニルブチラール樹脂を使用し、受像シートの染着層用バインダー成分としてポリエステル樹脂を使用すること（第５頁左上欄第１０行〜右下欄第８行）が記載されている。
　同じく、引用された特開昭６２−１０３１９４号公報（以下、「引用例５」という）には、転写型感熱記録用受像体に関し、
「発明が解決しようとする問題点　上記提案では、色材供与体（以後カラーシ一トと称す）と色材受容体（以後受容体と称す）とが等速で走行する場合は良好であったが、受像体の走行速度に対するカラーシートの走行速度を１／ｎ（ｎ＞１）にした場合（以後ｎ倍モードと称す）、カラーシート上の染料を担持する樹脂（以後バインダと称す）と受像体の染着層とが熱融着をし、カラーシートと受像体とが各々規定の速度で走行しないという欠点があった。・・・。本発明は上記欠点を克服し、ｎ倍モードにも適用でき、高記録濃度が得られる新規な受像体を提供することを目的とする。」（第２頁左上欄第２〜１９行）ことが記載される。
　同じく、引用された特開昭６２−２８２９７３号公報（以下、「引用例６」という）には、
「転写シートの移動速度が受像シートの移動速度より遅い状態で印字する多数回記録に用いる転写シートにおいて、基材シート上に、樹脂バインダーと染料と減摩剤とからなる熱転写層が設けられてなることを特徴とする、多数回記録用転写シート。」（特許請求の範囲第１項）に関し、
「基材シートとして合成紙（王子油化製、ユポＦＰＧ−１１０）を用い、この一方の面に下記組成物（１）の塗工液を乾燥時、５ｇ／ｍ２以上になる割合で塗布し、さらに、下記組成物（２）の塗工液を乾燥時１ｇ／ｍ２になる割合で塗布し、１００℃で３０分間乾燥して受像シートを得た。
組成物（１）　　　　　　　　　　　　　　　　　（重量部）
　ポリエステル樹脂　　　　　　　　　　　　　　１１．５部
　（Ｖｙｌｏｎ２００、東洋紡製）
　亜鉛華　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１１．５部
　（堺化学製）
　トルエン　　　　　　　　　　　　　　　　　　３３．５部
　メチルエチルケトン　　　　　　　　　　　　　３３．５部
　シクロヘキサノン　　　　　　　　　　　　　　１０．０部
組成物（２）
　シリコーン　　　　　　　　　　　　　　　　　１６．６部
　（ＫＳ−７７２　信越化学工業製）
　硬化剤　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．０３部
　（ＰＬ−３　信越化学工業製）
　トルエン　　　　　　　　　　　　　　　　　８３．３７部
　下記組成の３種の染料担持層形成用インキ組成物を調整し、これを各々背面に耐熱処理を施した９μｍ厚のポリエチレンフタレートフィルムに、乾燥塗布量が各々１．０ｇ／ｍ２になるように塗布および乾燥して本発明のシアン、マゼンタおよびイエローの三色の転写シートを得た。
シアン色
　Ｗａｘｏｌｉｎｅ　Ｂｌｕｅ　ＡＰ−ＦＷ　　　６．０５部
　Ｋａｙａｓｅｔ　Ｂｌｕｅ　７１４　　　　　　１．６５部
　ポリブチラール樹脂　　　　　　　　　　　　　５．１２部
　メチルエチルケトン　　　　　　　　　　　　２９．４４部
　トルエン　　　　　　　　　　　　　　　　　４３．８４部
　メチルイソブチルケトン　　　　　　　　　　１０．００部
　マイクロファインＭＦ８Ｆ　　　　　　　　　　２．５６部
マゼンタ色
　・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・
　上記の様にして得られた受像シートと転写シートを用い２回印字、１０回印字を各々行ったが熱融着もなく良好な結果を得た。」（第３頁左上欄第６行〜同頁左下欄第１６行）ことが記載されている。
《対比、判断》
（その−１）
　本件請求項１に係る発明（以下、適宜、「本件第１発明」という）と、先願明細書に記載の記録方法に関する発明（先の出願特願昭６２−２２４２６８号、同特願昭６２−２８０４３４号の明細書及び図面に記載されるものに限る）とを対比する。
　先願明細書に記載の記録方法は多数回インクシートを使用するものであり、そのインクシートとして用いられる昇華型熱転写媒体は、本件第１発明の染料転写体に相当する。そして、その昇華型熱転写媒体は、基体上に順に染料供給層及び転写寄与層を設けたものであって、該染料供給層の染料濃度は転写寄与層の１．１〜５倍が望ましく、また、先願明細書の昇華型熱転写媒体は、受像層を有するものと重ね合わせ熱エネルギーを印加したときに染料が転写し記録されるものであり、その際用いられる加熱ヘッドは、通常、昇華型熱転写媒体の裏面又は受像層を有するものの裏面を選択的に加熱するものであり、よって、両者は、
「少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、受像体の染着層面とを密着し、染料転写体裏面もしくは受像体裏面から熱記録ヘッドにより選択的に加熱して、前記色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する工程を、前記染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なう染料転写型感熱記録方法」である点で共通する。
　しかし、本件第１発明は、受像体の染着層につき、「基体上に染料染着性の染着層を有し、染着層における染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された」ものであるのに対し、先願明細書には、そのような記載はない。
　この拡散速度に関し、先願明細書には、日立ビデオプリンターＶＹ−５０用サプライＶＹ−Ｓ１００の受像紙を用いることが、別途、記載されるが、これは、前記したとおり、優先権の基礎となる先の出願には記載されないものであり、したがって、当該受像紙を用いる事項については優先権の利益を受けることができず、先願の地位を有し得ない。
　外に、この拡散速度につき引用例１〜６の記載をみると、引用例１には、受容シートに染着性を高めるためにシリカや炭酸カルシウム等の無機化合物をバインダーと共に表面に塗布することが記載されるが、拡散速度につき示されず、次に、引用例２〜４及び６には、染料転写体の色材層のバインダーとしてポリビニルブチラールを用いること及び受像体の染着層のバインダーとしてポリエステルが用いることが記載されており、そして、ポリビニルブチラールの方がポリエステルよりも拡散速度が速いとしても、それら色材層及び染着層の拡散速度はバインダーのみで定まるものでなく、したがって、引用例２〜４及び６には、受像体の染着層につき、「染着層における染料の拡散速度が色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成すること」が記載されているとまではいうことができず、そして、引用例５には、染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なう染料転写型感熱記録方法が記載されるが、ここでも、拡散速度につき示されず、結局、これら引用例の記載を参照しても、受像体の染着層につき、「染着層における染料の拡散速度が色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成すること」が、本件出願前に周知・慣用の事項であるといえるものではない。
　してみれば、本件第１発明は、受像体の染着層につき、「染着層における染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された」ものである点で、先願発明のものとは相違する。
　そして、明細書の記載によれば、本件第１発明は、上記相違点に関する構成を備えることにより、その余の構成と相俟って、染着転写型感熱記録方法において、色材層表面から染着層への転写速度に対し色材層深部から表面への染料の供給速度が早くなり、多数回記録時の記録濃度低下が改善されるという有用な効果を奏したものである。
　したがって、本件第１発明は、先願明細書に記載された発明と同一であるということができない。
　また、本件請求項２〜５に係る発明は、本件第１発明の構成の全てを引用するものであり、これら発明は、本件第１発明につき上記した理由と同じ理由により、先願明細書に記載された発明と同一ではない。
（その−２）
　本件第１発明と引用例６の記載のものとを対比すると、両者は、
「少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含む色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有する受像体の染着層面とを密着し、染料転写体裏面もしくは受像体裏面から熱記録ヘッドにより選択的に加熱して、前記色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する工程を、前記染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なう染料転写型感熱記録方法」である点で共通するが、一方、本件第１発明のものは、受像体の染着層につき、「染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された」ものであるのに対し、引用例６では、色材層ではそのバインダーとしてボリビニルブチラールを用い、かつ、染着層のバインダーとしてポリエステルを用いることが記載されているものの、その色材層と染着層との染料拡散速度までが示されるものでなく、したがって、この点で、相違する。
　この相違点につき、引用例１〜５の記載をみても、そこから、該構成を導き出すことができず、このことは前記したとおりである。
　そして、本件第１発明は、受像体の染着層につき、「染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された」という要件を備えることにより、有用な効果を奏したものであり、これまた、前記したとおりである。
　したがって、染料転写体の色材層が「層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された」ものであるどうかは措くとしても、本件第１発明は、拡散速度に関する上記構成を備えることにより、引用例６に記載された発明であるということができず、また、引用例６及び引用例１〜５の記載に基づいて当業者が容易に発明できたものであるということもできない。
　また、本件請求項２〜５に係る発明は、本件第１発明の構成の全てを引用するものであり、これら発明は、本件第１発明につき上記した理由と同じ理由により、引用例６に記載された発明であるということができず、また、引用例６及び引用例１〜５の記載に基づいて当業者が容易に発明できたものであるということもできない。
　以上のとおりであり、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２〜４項に適合するので、当該訂正を認める。
（３）特許異議申立について
（３−１）本件請求項に係る発明
　本件特許第２７７２３４７号の請求項１〜５に係る発明は、平成１１年６月７日付で訂正請求がなされ、その請求どおり訂正された明細書の特許請求の範囲に記載されるとおりのものである。
（３−２）特許異議申立の概要
　特許異議申立人は、証拠として、甲第１号証（前記の先願明細書）、甲第２号証（先願明細書に係る出願の優先権の基礎となる先の出願である、前記の特願昭６２−２２４２６８号（昭和６２年９月７日出願）の出願当初の明細書及び図面）、甲第３号証（リコーテクノリサーチ株式会社　杉山清美、同海老根博による「昇華熱転写用受容紙ＶＹ−Ｓ１００の組成分析」結果報告）、甲第４号証（前記の引用例１）、甲第５号証（前記の引用例２）、甲第６号証（前記の引用例３）、甲第７号証（前記の引用例４）を引用し、本件請求項１〜６（訂正請求後にあっては請求項１〜５）に係る発明は、本件の出願前の他人の出願であって本件出願後に出願公開された出願の出願当初の明細書である甲第１号証に記載された発明と同一であるから特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができないものであるので、取り消されるべきものであると主張している。
（３−３）判断
　訂正後の本件請求項１〜５に係る発明は、上記（２−３）独立特許要件の判断の個所で示したとおり、甲第２号証及び甲第４〜７号証の記載を参照しても、甲第１号証に記載された発明と同一であるとすることはできない。
　この他に、甲第３号証を引用しており、そこでは、「昇華熱転写用受像紙ＶＹ−Ｓ１００の組成分析」を報告するが、その受像紙ＶＹ−Ｓ１００を用いる記録方法については、前記したとおり、元々、先願の地位を有し得ないものであり、したがって、本件請求項に係る発明が特許法第２９の２の規定に違反しているかどうかを判断するこの場合においては、甲第３号証の報告内容を参照することができない。
（まとめ）
　以上のとおりであり、特許異議申立の理由及び証拠によっては、本件請求項に係る発明の特許を取り消すことができない。
　また、他に本件請求項に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する
【異議決定日】
平成１１年８月４日（１９９９．８．４）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許第２７７２３４７号発明の明細書を次のとおり訂正する。
Ｉ．請求項における、
「（１）少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有する受像体の染着層面とを密着し、染料転写体裏面もしくは受像体裏面から熱記録ヘッドにより選択的に加熱して、前記色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する工程を、前記染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なうことを特徴とする染料転写型感熱記録方法。
（２）染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された受像体を用いることを特徴とする請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。
（３）少なくとも昇華性染料と結着剤を含む、相異なる染料重量濃度を有する複数の層が、濃度の高い方から基体上に順次積層され色材層を構成する請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。
（４）少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料高濃度層と、層中の染料重量濃度が前記高濃度層より低い少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料透過性低濃度層とを、基体上に順次積層して色材層として請求項３記載の染料転写型感熱記録方法。
（５）染料透過性低濃度層の染料重量濃度が染料高濃度層の染料重量濃度の１／２以下である請求項４記載の染料転写型感熱記録方法。
（６）染料転写体の熱記録ヘッドに対する走行速度が受像体の熱記録ヘッドに対する走行速度より小さな状態で、前記染料転写体裏面もしくは前記受像体裏面より選択的に加熱して色材層中の染料を染着層へ転写することを特徴とする請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。」を、
特許請求の範囲の減縮を目的として、
「【請求項１】少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有し、染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された受像体の染着層面とを密着し、染料転写体裏面もしくは受像体裏面から熱記録ヘッドにより選択的に加熱して、前記色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する工程を、前記染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なうことを特徴とする染料転写型感熱記録方法。
　【請求項２】少なくとも昇華性染料と結着剤を含む、相異なる染料重量濃度を有する複数の層が、濃度の高い方から基体上に順次積層され色材層を構成する請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。
　【請求項３】少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料高濃度層と、層中の染料重量濃度が前記高濃度層より低い少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料透過性低濃度層とを、基体上に順次積層して色材層として請求項２記載の染料転写型感熱記録方法。
　【請求項４】染料透過性低濃度層の染料重量濃度が染料高濃度層の染料重量濃度の１／２以下である請求項３記載の染料転写型感熱記録方法。
　【請求項５】染料転写体の熱記録ヘッドに対する走行速度が受像体の熱記録ヘッドに対する走行速度より小さな状態で、前記染料転写体裏面もしくは前記受像体裏面より選択的に加熱して色材層中の染料を染着層へ転写することを特徴とする請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。」と訂正する。
ＩＩ．次の（１）〜（８）の訂正は、発明の詳細な説明の項中の明瞭でない記載の釈明を目的とする。
（１）明細書６頁第２０行〜第８頁第１行目（特許公報第２頁右欄第１０〜２０行）の
「課題を解決する手段　少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み、層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有する受像体の染着層面とを密着し、染料転写体裏面もしくは受像体裏面から熱記録ヘッドにより選択的に加熱して前記色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する工程を、前記染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なう。　作用」を、
「課題を解決する手段
　少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み、層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有し、染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された受像体の染着層面とを密着し、染料転写体裏面もしくは受像体裏面から熱記録ヘッドにより選択的に加熱して前記色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する工程を、前記染料転写体の同一カ所を複数回使用して行なう。
作用」と訂正する。
（２）明細書第３０頁第１７行〜第３７頁第３行目（特許公報第６頁左欄第４３行〜第７頁右欄第３行）における「次に色材層内の・・・記録濃度が得られた。」の記載を削除する。
（３）明細書第３７頁第６行目（特許公報第７頁右欄第６行）における「実施例〈１７〉」を、「実施例〈８〉」と訂正する。
（４）明細書第３７頁第１１〜１８行目（特許公報第７頁右欄第１１〜１６行）における「実施例〈１８〉・・・使用した。」の記載を削除する。
（５）明細書第３７頁第１９行目（特許公報第７頁右欄第１７行）における「実施例〈１９〉」を、「実施例〈９〉」と訂正する。
（６）明細書第３８頁第７行目（特許公報第７頁右欄第２３行）における「実施例〈２０〉」を、「実施例〈１０〉」と訂正する。
（７）明細書第３８頁第１９行目（特許公報第７頁右欄第３３行）における「実施例１７〜２０」を、「実施例８〜１０」と訂正する。
（８）図面の第５図における実施例１８の記載及び実施例１８に対応する測定曲線を削除し、また、同図における実施例１７、実施例１９、実施例２０を、それぞれ、実施例８、実施例９，実施例１０と訂正する。
（５４）【発明の名称】
染料転写型感熱記録方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有
し、染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された
　【請求項２】少なくとも昇華性染料と結着剤を含む、相異なる染料重量濃度を有する複数の層が、濃度の高い方から基体上に順次積層され色材層を構成する請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。
　【請求項３】少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料高濃度層と、層中の染料重量濃度が前記高濃度層より低い少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料透過性低濃度層とを、基体上に順次積層して色材層として請求項２記載の染料転写型感熱記録方法。
　【請求項４】染料透過性低濃度層の染料重量濃度が染料高濃度層の染料重量濃度の１／２以下である請求項３記載の染料転写型感熱記録方法。
　【請求項５】染料転写体の熱記録ヘッドに対する走行速度が受像体の熱記録ヘッドに対する走行速度より小さな状態で、前記染料転写体裏面もしくは前記受像体裏面より選択的に加熱して色材層中の染料を染着層へ転写することを特徴とする請求項１記載の染料転写型感熱記録方法。
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
　本発明は、染料転写体上の昇華性染料を受像体上の染着層へ転写し画像を形成する染料転写型感熱記録において、染料転写体上の同一カ所を複数回使用する多数回記録のための染料転写型感熱記録方法に関する。
従来の技術
　昇華性染料を用いた染料転写型感熱記録は記録ドット毎の濃度階調記録が可能なフルカラー記録方式であるが、転写体コストが高い欠点があり転写体の多数回利用に対する試みが行われている。多数回記録の報告として、▲１▼「昇華転写型感熱記録体のｎ倍モード記録特性」（昭和６０年第２回ノンインパクトプリンティング技術シンポジウム論文集、Ｐ１０１〜１０４）及び▲２▼「多数回記録用昇華型フィルムの検討」（画像電子学会昭和６１年度全国大会予稿集）がある。▲１▼▲２▼は共に相対速度方式による多数回記録特性に関する。多数回記録には同一部分をＮ回繰り返し使用する単純繰り返し方式と、受像体に対し染料転写体の供給速度を１／ｎにし実質的にｎ回の多数回記録を行うｎ倍モード相対速度方式の２つがある。相対速度方式は、相対速度記録に対応し染料転写体・受像体間の滑性化のための工夫が必要だが、常に転写体の未記録部分が供給されるため実質的な繰り返し数は単純繰り返し方式に比べ大きく取ることができる。
▲１▼では転写体・受像体間に球形スペーサ粒子を介し、繰り返し数ｎ＝１２で記録濃度約１．８を実現している。▲２▼では転写体と受像体を密着走行させｎ＝１０で記録濃度約１．０を実現している。
発明が解決しようとする課題
　通常記録（１回記録）と同等のフルカラー画像を再現するには、通常記録時の飽和記録濃度と同等の飽和記録濃度（約１．５〜１．８）と、特に多数回記録においては記録履歴の影響が出ないよう同一記録エネルギーに対し繰り返し回数による記録濃度変化が小さいことが条件となる。
　従来例▲１▼では、多数回記録に必要な染料量を十分確保すれば、記録特性的には前記条件を満足しているが、染料転写体・受像体間にスペースを設けるため、使用可能な染料が昇華性の高い染料に限られる。昇華性の高い染料は一般に耐候性（光退色、暗退色等）が非常に悪く実用上問題がある。従来例▲１▼の構成で耐候性の高い＝昇華性の低い染料を用いると記録感度が大きく低下し、必要な記録濃度が得られない。従来例▲２▼では密着拡散転写により昇華性の低い高耐候性染料を使用することが可能であるが、多数回記録に必要な染料量を十分確保しても、同一記録エネルギーに対する繰り返し回数増加による記録濃度低下が大きく、またその結果多数回記録時に得られる飽和記録濃度が実用レベルに達していない。
　本発明は、前記問題点を解決し、実用性の高い高耐候性低昇華性染料が可能で、同一記録エネルギーに対する記録回数増に伴う記録濃度低下が小さく、より多数回まで高い飽和記録濃度を保持することができ、より低いランニングコストで通常の１回記録と同等のフルカラー記録を可能とする、多数回記録特性を大きく改善した多数回記録用染料転写型感熱記録方法を提供することを目的とする。
課題を解決する手段
　少なくとも色材層各部が昇華性染料と結着剤を含み、層表面側における前記昇華性染料の重量濃度が層基体側より低いよう構成された色材層を基体上に有する染料転写体を用い、その染料転写体の色材層面と、基体上に染料染着性の染着層を有
し、染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された
作用
　染料転写体、受像体間にスペースを設けない場合、染料の転写は色材層・染着層間の染料の拡散現象に支配される。従って、多数回記録の染料消費過程における色材層表面の染料濃度変化に着目すると、通常の形成法による色材層では初期状態において色材層内部に染料の濃度勾配が無いため、初回の記録時には表面付近の染料が消費され、色材層表面の染料濃度は色材層内部の濃度の半分近くに低下する。２回目以降は色材層内部の濃度勾配により内部からも染料が供給されるため色材層表面の染料濃度低下速度は非常に小さくなる。従って同一記録エネルギーを加えたときの多数回記録時の記録濃度変化は、初回から２回目にかけて大きく低下し、以降の記録濃度低下は小さい。そこで、初期状態において色材層基体側よりも層表面側の染料重量濃度を低くし色材層内部に濃度勾配を持たせることで、初回から色材層内部からの染料供給がなされることになり、この結果、色材層表面の染料濃度の急激な低下に伴う、初期の記録濃度の急激な低下が大きく改善される。
実施例
　染着層における前記染料の拡散速度が染料転写体の色材層中での拡散速度よりも小さいよう構成された受像体において、拡散速度は以下のような手法により定性的な比較が可能である。樹脂Ａと樹脂Ｂ中のある染料の拡散速度を比較する場合、樹脂Ａ及び樹脂Ｂを染着層とした受像体を形成し、対象とする染料を含む色材層を形成した染料転写体を共通に使用し、転写記録を行い、簡単にはその記録濃度を、正確にはその転写染料量を染料抽出による分光定量等により測定する。拡散速度の速い樹脂ほどより高い記録濃度、あるいは転写染料量が得られる。一般に耐熱性が低いあるいは分子間力の小さい樹脂ほど拡散速度が速く、耐熱性が高いあるいは分子間力の大きい樹脂ほど拡散速度は遅い。色材層の拡散速度と染着層の拡散速度の比は、色材層の保存性あるいは記録感度の点で問題の無い範囲で大きく取るほど、色材層表面から染着層への転写速度に対し色材層深部から表面への染料の供給速度が早くなり、多数回記録時の記録濃度低下は大きく改善される。
　染着層としては、架橋構造を有し染料の拡散速度を抑えられる硬化性樹脂が特に効果が高く、熱可塑性樹脂と混合する場合にも２５重量％以上混合すれば効果が得られる。同様に水溶性樹脂も染料の拡散速度を抑える意味で染着層樹脂として有効である。水溶性樹脂は一般に極性基を多く含み分子間力が大きく、染料の拡散速度は小さい。他の水分散性樹脂と混合する場合にも２５重量％以上混合すれば効果が得られる。
　第２図に構成例を示す。転写体１は転写基体２上に色材層３、受像体４は受像基体５上に染着層６を設けたものである。
　本染料転写型感熱記録体を使用し、染料転写体の色材層と受像体の染着層とを密着し多数回記録を行うことにより、繰り返し回数の増加による記録濃度低下の少ない多数回記録が可能である。また、本感熱記録体の少なくとも染料転写体の色材層もしくは受像体の染着層の一方に潤滑物質を含有させることにより、染料転写体の熱記録ヘッドに対する走行速度が前記受像体の熱記録ヘッドに対する走行速度より小さな状態で、染料転写体裏面もしくは受像体裏面より選択的に加熱して色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する相対速度方式の多数回記録においても、相対速度比ｎの増加による記録濃度低下を抑えることが可能である。
　ｎ倍モード相対速度方式の原理を第５図に示す。転写体１と受像体４は色材層染着層が密着するようにプラテン７によりサーマルヘッド８に押圧される。受像体４のサーマルヘッド８に対する速度Ｖに対し、転写体１はｖ／ｎ（ｎ＝１、２、・・）で走行する。転写体の走行方向は、受像体の走行方向に対し同方向でも逆方向でも構わない。
　「少なくとも昇華性染料と結着剤を含み、層基体側より層表面側の染料重量濃度の低い色材層を基体上に有する染料転写体」において、具体的に前記染料濃度分布を実現するための色材層形成方法としては、
▲１▼相異なる染料重量濃度を有する複数の層を、濃度の高い方から基体上に順次積層することにより色材層を形成する、
▲２▼基体上に少なくとも昇華性染料と結着剤とからなる色材層を設けた後、色材層表面近傍の染料を除去することにより色材層を形成する、
方法とがある。
　▲２▼については具体的には、ａ）色材層表面に樹脂層を密着し、加熱による転写後樹脂層を取り除く方法と、ｂ）染料が可溶で結着剤が難溶の溶媒により色材層表面の染料を溶解除去する方法とがある。
　▲１▼においては、数層を重ね色材層内部全体に濃度勾配をつけることが好ましいが、製造の最も容易な２層構成即ち、少なくとも昇華性染料と結着剤を含む染料高濃度層と、層中の染料重量濃度が前記高濃度層より低い染料透過性低濃度層とを、基体上に順次積層して色材層とした染料転写体においても、多数回記録時の初期記録濃度変化を大きく改善することが十分可能である。２層構成において、初期の記録濃度変化を抑えるには、染料透過性低濃度層の染料重量濃度を染料高濃度層の染料重量濃度の１／２以下とすることがより好ましく効果が大きい。染料透過性低濃度層の厚みは、染料透過性低濃度層の染料濃度の染料高濃度層の染料濃度に対する比率により最も効果の高い厚みに調整かることが出来る。比率が高い場合は厚く、低い場合には薄くすることで調整可能であり、染料透過性低濃度層の染料濃度が零に近い場合は１μｍ以下にすることが好ましい。また、２層構成においては、染料透過性低濃度層に長期保存時の染料高濃度層の保護機能を持たせることが出来るため、従来保存性の観点で問題のあった染料高濃度層の昇華性染料含有率を５０重量％以上にすることが可能であり、これにより多量の染料を効率よく染料転写体上に保持することができ、また高濃度で染料を保持するため、より多数回の記録まで色材層内部の染料濃度を高く保てるため、より多数回の記録まで記録濃度変化の少ない高濃度記録が出来る。また、２層構成において染料透過性低濃度層を染料高濃度層との干渉少なく形成するために、水溶性あるいは水分散性樹脂を使用し、形成することができる。
　第３図に構成例を示す。転写体１は、転写基体２上に染料高濃度層９、染料透過性低濃度層１０を順次積層し色材層３としたものである。
　本染料転写体を使用し、染料転写体の色材層と染料染着性を有する受像体の染着層とを密着し多数回記録を行うことにより、初期記録濃度低下の小さい多数回記録が可能である。また、本染料転写体体の色材層もしくは染料染着性を有する受像体の染着層のうち少なくとも一方に潤滑物質を含有させることにより、染料転写体の熱記録ヘッドに対する走行速度が前記受像体の熱記録ヘッドに対する走行速度より小さな状態で、染料転写体裏面もしくは受像体裏面より選択的に加熱して色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する相対速度方式の多数回記録においても、初期記録濃度低下の小さい多数回記録が可能である。
　第１図に構成例を示す、転写体１は転写基体２上に染料高濃度層９、染料透過性低濃度層１０を順次積層し色材層３としたもので、受像体４は受像基体５上に染着層６を形成したものである。
　本染料転写型感熱記録体を使用し、染料転写体の色材層と受像体の染着層とを密着し多数回記録を行うことにより、初期記録濃度の低下と繰り返し回数の増加による記録濃度低下の少ない多数回記録が可能である。また、本感熱記録体の少なくとも染料転写体の色材層もしくは受像体の染着層の一方に潤滑物質を含有させることにより、染料転写体の熱記録ヘッドに対する走行速度が前記受像体の熱記録ヘッドに対する走行速度より小さな状態で、染料転写体裏面もしくは受像体裏面より選択的に加熱して色材層中の染料を染着層へ転写し受像体上へ画像を形成する相対速度方式の多数回記録においても、初期記録濃度低下と相対速度比ｎの増加による記録濃度低下を抑えることが可能である。
　以下本発明に用いる具体的材料について説明を加える。
　昇華性染料としては分散染料、塩基性染料及び塩基性染料のダイフォーマなどがある。
　転写に必要な加熱源は、サーマルヘッド、通電方式、レーザによるヒートモード加熱等特に限定されず、従って染料転写体、受像体に使用する基体も用途により種々のものがしよう可能である。例えばサーマルヘッドに対する染料転写体の基体としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリカーボネート等のエステル系高分子、ナイロン等のアミド系高分子、アセチルセルロース、セロハン等のセルロース誘導体、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等のイミド系高分子等があり、基体の熱記録ヘッドに直接接する面には必要に応じて耐熱層或は滑性層を設ける。また通電記録、誘導加熱記録を行うためには、上記材料等に導電性を付与したフィルムが使用される。
　受像体の基体としては、通常透明なものとしてはポリエステル等の各種フィルム、白色のものとしてはポリエステル、ポリプロピレン等を主とした合成紙或はコート紙、普通紙等が目的に応じて用いられる。
　色材層を形成する結着剤に用いる樹脂は特に限定するものではないが、ポリエステル樹脂、ブチラール樹脂、ナイロン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ウレタン樹脂、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピレン、（メタ）アクリル樹脂、ポリスチレン樹脂、ＡＳ樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリフェニレンオキシド、セルロース誘導体、等を挙げることができ、必要な特性に応じて選択、組み合わせて用いられる。
　染着層に用いる染料染着性物質としてはポリエステル、ポリアミド、アクリル樹脂、アセテート樹脂、各種セルロース誘導体、デンプン、ポリビニルアルコール樹脂等があり、更に硬化樹脂としては、アクリル樹脂、アクリル酸、アクリル酸エステル、ポリエステル、ポリウレタン、ポリアリレート、ポリアミド、アセテート等の熱、光、紫外線、電子線等による硬化物等があり、必要に応じて選択、組み合わせて用いられる。
　色材層もしくは染着層へ添加する潤滑物質としては、例えば流動パラフィン等石油系潤滑油、ハロゲン化炭化水素、ジエステル油、シリコーン油、フッ素シリコーン油等合成潤滑油、各種変性シリコーン油（エポキシ変性、アミノ変性、アルキル変性、ポリエーテル変性等）、ポリオキシアルキレングリコール等の有機化合物とシリコーンの共重合体等のシリコーン系潤滑性物質、フルオロアルキル化合物等各種フッ素系界面活性剤、三弗化塩化エチレン低重合物等のフッ素系潤滑性物質、パラフィンワックス、ポリエチレンワックス等のワックス類、高級脂肪族アルコール、高級アルコール、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸塩等がある。特にこのうち液状潤滑性物質としては、例えば、ジメチルポリレロキサン、メチルフェニルポリシロキサン、メチルハイドロジエンポリシロキサン、フッ素シリコーン油、その他の各種変性シリコーン油（エポキシ変性、アルキル変性、アミノ変性、カルボキシル変性、アルコール変性、ポリエーテル変性、アルキル・アラルキル・ポリエーテル変性、エポキシ・ポリエーテル変性等）、ポリオキシアルキレングリコール等の有機化合物とシリコーンの共重合体等のシリコーン系潤滑性物質、有機金属塩、フルオロアルキル化合物等の各種フッ素系界面活性剤、三弗化塩化エチレンの低重合物等のフッ素系潤滑性物質、アルキルベンゼン、ポリブテン、アルキルナフタレン、アルキルジフェニルエタン、燐酸エステル、ポリアルキレングリコール油等の合成油、飽和炭化水素、動植物油、鉱物油等がある。これらは必要に応じて選択かつ組み合わせて使用することが出来る。
　染料透過性低濃度層を形成に用いる水系溶媒としては、水及び水と相溶する、アルコール系溶媒、セロソルブ系溶媒、アセトン等が挙げられる。
　以下具体的実施例により本発明の効果を説明する。
　染料転写体の基体としては芳香族ポリアミドフィルム（６μｍ厚）に耐熱滑性層を設けたものを共通に用いた。受像体の基体としてはＰＥＴ製白色合成紙を使用した。使用した染料は下記の構造式のものである。
　記録手段としてはサーマルヘッドを使用し、記録条件としては
記録周期　　　　１６．７ｍｓ／ｌ
記録パルス幅　ＭＡＸ４．０ｍｓ
解像度　　　　　６　ｌ／ｍｍ
記録エネルギー約６　Ｊ／ｃｍ２（可変）
を基体とした。
　まず色材層と染着層中の染料の拡散速度の効果を見るために、以下の染料転写体．受像体の組合せで単純繰り返し方式による多数回記録特性を比較した。
＜実施例１＞
　基体上に下記の構造式の染料４ｇと結着剤としてブチラール樹脂（積水化学（株）エスレックＢＸ−１）４ｇをトルエン４２ｇ、ＭＥＫ１８ｇの混合溶媒に溶かしたインクをワイヤーバーで染料塗工重量が１．０ｇ／ｍ２となるよう塗布乾燥して染料転写体とした。
　基体上に飽和線状ポリエステル樹脂分散液（東洋紡績（株）パイロナールＭＤ−１２００）６６．６ｇ、シラン系ポリマー・コロイダルシリ力複合エマルジョン（ヘキスト合成（株）モビニール８０２０）３１．６ｇ、界面活性剤（商品名：ＰＥＧ−６０００Ｓ、三洋化成工業（株）ＰＥＧ−６０００Ｓ）１．８ｇからなる混合水分散液を塗工膜厚が約５μｍになるようワイヤーバーで塗工し十分に乾燥し受像体とした。
＜実施例２＞
　基体上に実施例１と同一染料４ｇと結着剤としてＡＳ樹脂（電気化学工業（株）デンカスチロールＡＳ−ＳＵ）４ｇをモノクロルベンゼン６０ｇに溶かしたインクをワイヤーバーで染料塗工重量が１．０ｇ／ｍ２となるよう塗布乾燥して染料転写体とした。
　受像体は実施例１の受像体と同一のものを使用した。
＜比較例１＞
　基体上に実施例１と同一染料染料４ｇと結着剤として線状飽和ポリエステル樹脂（東洋紡績（株）バイロンＲＶ２９０）４ｇをモノクロルベンゼン６０ｇに溶かしたインクをワイヤーバーで染料塗工重量が１．０ｇ／ｍ２となるよう塗布乾燥して染料転写体とした。　受像体は実施例１の受像体と同一のものを使用した。
＜比較例２＞
　基体上に実施例１と同一染料染料４ｇと結着剤としてポリスルホン樹脂（日産化学（株）Ｐ−１７００）４ｇをモノクロルベンゼン６０ｇに溶かしたインクをワイヤーバーで染料塗工重量が１．０ｇ／ｍ２となるよう塗布乾燥して染料転写体とした。
　受像体は実施例１の受像体と同一のものを使用した。
＜比較例３＞
　染料転写体は比較例１の染料転写体と同一のものを使用した。
　受像体は、基体上にポリエステルウレタンアクリレート樹脂（大日本インキ化学（株）ＤＥＦＥＮＳＡ　ＭＣＦ−３Ｍ−２）、紫外線硬化開始剤（日本チバガイギー（株）イルガキュア１８４、ポリエステルウレタンアクリレート樹脂に対し５重量％）、飽和ポリエステル樹脂（東洋紡績（株）バイロン２００）からなるメチルエチルケトン／酢酸エチル（混合比１／３）溶液（ＵＶ硬化樹脂の全樹脂固形分に対する重量比率＝１５％となるよう調製）をワイヤーバーで乾燥膜厚が約５μｍとなるよう塗工後、６０℃で５分乾燥し、その後１ｋＷの水銀灯で２分間照射し硬化させ染着層としたものを使用した。
＜実施例３＞
　染料転写体は比較例１の染料転写体と同一のものを使用した。
　受像体は比較例３においてＵＶ硬化樹脂の染着層の全樹脂固形分に対する比率を２５重量％としたものを使用した。
＜実施例４＞
　染料転写体は比較例１の染料転写体と同一のものを使用した。
　受像体は比較例３においてＵＶ硬化樹脂の染着層の全樹脂固形分に対する比率を１００重量％としたものを使用した。
＜比較例４＞
　染料転写体は比較例１の染料転写体と同一のものを使用した。
　受像体は基体上にポリビニルアルコール樹脂（クレラ（株）ポバール４２０）水溶液と飽和ポリエステル（東洋紡績（株）ＭＤ−１２００）水分散液とを混合し、ポリビニルアルコール樹脂固形分の全樹脂固形分に対する比率を１５重量％とした塗液を使用し、乾燥膜厚が約μｍとなるよう塗工後十分乾燥し染着層としたものを使用した。
＜実施例５＞
　染料転写体は比較例１の染料転写体と同一のものを使用した。
　受像体は比較例４において、ポリビニルアルコール樹脂固形分の染着層全樹脂固形分に対する比率を２５重量％としたものを使用した。
＜実施例６＞
　染料転写体は比較例１の染料転写体と同一のものを使用した。
　受像体は比較例４において、ポリビニルアルコール樹脂固形分の染着層全樹脂固形分に対する比率を１００重量％としたものを使用した。
　実施例１〜６、比較例１〜４の染料転写体．受像体の組合せを用いて単純繰り返し方式多数回記録における同一記録エネルギーでの記録濃度変化＝３回目の記録濃度／１回目の記録濃度（％）を測定した。記録エネルギーは１回目の記録濃度が約２．０となるよう調整した。結果を第１表に示す。
　また、使用した結着樹脂の拡散速度を調べるため実施例１で用いた染料転写体を用いて、使用した結着樹脂を染着層とした場合の記録濃度を調べ、記録濃度の高い順、即ち拡散速度の速い順に並べると下記のようになった。
　ブチラール樹脂
＞ＡＳ樹脂
＞実施例１染着層（ポリエステル主体）
＞ポリエステル樹脂（実施例１等、比較例３等の染着層で使用）
＞ポリエステル樹脂（比較例１等の色材層で使用）
＞ポリスルホン樹脂
＞ＵＶ硬化樹脂（比較例３等の色材層で使用）
＞ポリビニルアルコール樹脂（比較例４等の染着層で使用）
次に相対速度方式多数回記録方式における色材層・染着層の拡散速度の効果を見た。
＜実施例７＞
　染料転写体として実施例１の染料転写体と同一のものを使用した。
　受像体としては実施例４の受像体の染着層樹脂全固形分に対しシリコーン界面活性剤（信越化学（株）ＫＦ３９３５）を０．５重量部添加したものを用いた。
　この染料転写体と受像体とを用いて、染料転写体の色材層面と受像体の染着層面とを密着し、染料転写体の熱記録ヘッドに対する走行速度を受像体の熱記録ヘッドに対する走行速度の１／５の状態で（ｎ＝５）、相対速度方式多数回転写記録を行ったところ、安定に走行し通常記録（ｎ＝１）の記録濃度の７０％の記録濃度が得られた。
　最後に、色材層・染着層中の染料の拡散速度及び色材層内染料濃度分布の相乗効果を調べた。
＜実施例８＞
　染料転写体は、実施例１の染料転写体と同一のものを使用した。
　受像体は、実施例４の受像体と同一のものを使用した。
＜実施例９＞
　染料転写体は、実施例１の染料転写体の色材層の上に、更に染料透過性低濃度層として色材層と同一樹脂であるブチラール樹脂のみを乾燥膜厚が０．２μｍとなるよう素早く塗工、乾燥したものを使用した。
　受像体は実施例４の受像体と同一のものを使用した。
＜実施例１０＞
　染料転写体としては、実施例１の染料転写体において、インク中の染料を５ｇ、ブチラール樹脂を３ｇとし染料塗工重量が２．０ｇ／ｍ２となるよう色材層を形成し、更に実施例１９と同一の染料透過性低濃度層を形成したものにおいて、下層（染料高濃度層）と上層（染料透過性低濃度層）の双方に各層に対し５重量％の潤滑剤（融点５０℃のパラフィンワックス／オレイン酸アミド混合重量比１／１）が添加されたものを使用した。
　受像体は実施例７の受像体と同一のものを使用した。
　実施例８〜１０、比較例２の染料転写体・受像体の組合せを用いて単純繰り返し方式多数回記録における同一記録エネルギーでの記録濃度変化＝Ｎ回目の記録濃度／１回目の記録濃度（％）、及び相対速度方式による記録濃度＝ｎ倍モード記録濃度／通常モード記録濃度（１回目記録濃度）（％）（実施例２０のみ）を測定した。記録エネルギーは１回目の記録濃度が約２．０となるよう調整した。結果を第５図に示す。
発明の効果
　本発明によれば、多数回記録における、繰り返し回数の増加に伴う色材層表面の染料濃度の急激な低下が抑えられ、記録濃度の低下が大きく改善される。
　その結果、実用性の高い高耐候性低昇華性染料が可能で、同一記録エネルギーに対する記録回数増に伴う記録濃度低下が小さく、より多数回まで高い飽和記録濃度を保持することができ、より低いランニングコストで通常の１回記録と同等のフルカラー記録が可能となる。
【図面の簡単な説明】
第１図及び第２図は本発明の実施例における染料転写型感熱記録方法を示す要部の断面図、第３図は本発明の実施例における染料転写体の断面図、第４図は相対速度多数回記録の原理図、第５図は本発明の具体的実施例における記録濃度特性を示す図である。
転写体……１、色材層……３、受像体……４、染着層……６、染料高濃度層……９、染料透過性低濃度層……１０
【図面】