【事件の表示】
　特許第２８７３３６２号「潤滑剤」の請求項１ないし２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８７３３６２号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
(1)手続の経緯
　
　特許第2873362号の請求項1及び請求項2に係る発明は、平成7年6月16日に特許出願され、平成11年1月14日にその特許権の設定登録がなされ、その後、旭電化工業株式会社より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成12年4月3日に訂正請求がなされたものである。
　
(2)訂正の適否についての判断
　
(2-1)訂正の内容
　特許権者の求める訂正は、
(a)特許請求の範囲の請求項1に記載の「数平均分子量が2000以上」を「数平均分子量が2600以上」に訂正し、
(b)明細書段落番号【0004】の「数平均分子量が2000以上」を「数平均分子量が2600以上」に訂正し、段落番号【0010】の「2000以上であり、好ましくは2600以上」を「2600以上」と訂正するものである。
　
(2-2)訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　訂正前の願書に添付した明細書の発明の詳細な説明には、その段落【0010】に「本発明において、該ポリエーテルの分子量は、2000以上であり、好ましくは2600以上である。」と記載されているから、この訂正(a)、(b)は、いずれも願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、訂正(a)は特許請求の範囲の減縮を目的とするもの、訂正(b)は明りようでない記載の釈明を目的とするものにそれぞれ該当する。
　そして、いずれの訂正も新規事項を追加するものではなく、また、実質上特許請求の範囲の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
(2-3)独立特許要件の判断
　
　訂正後の本件請求項1に係る発明は、
「下記一般式(1)で示され、数平均分子量が2600以上で、かつ、TU値が下記式(2)を満たすポリエーテルを含有することを特徴とする潤滑剤。
　R1X-[(EO)m/(AO)n]-Y  (1)
　[式中、R1は炭素数1〜22のアルキルもしくはアルケニル基、Eはエチレン基、Aは炭素数3〜4のアルキレン基、XはO原子；Yは水素原子、-R2またはR3CO-、(但し、R2、R3は炭素数1〜22のアルキルもしくはアルケニル基)；mは0〜20、nは20〜300の整数を示し、n/(m+n)は、0.8〜1.0である。
  [(EO)m/(AO)n]はランダム付加もしくはブロック付加を示す。]
　y≦ 2 ×10-5×z−0.015  (2)
　｛式中、zは数平均分子量、yはTU値(meq/g)[ASTMD-2849-69(酢酸第二水銀法)による]を示す。但し、R1に固有のTU値を持つ場合は、それを差し引いた値｝」
であり、取消理由通知で引用した刊行物1(特開平3-79696号公報)の特許請求の範囲には、
「下記一般式(I)
　　R1-(O(R2O)m-R3)n　　(I)
 [式中R3はアルキレン基、R1およびR2は同一でも異なっていてもよく、水素、炭化水素基、またはアシル基をそれぞれ示し、nは1〜6、mは上記化合物の動粘度が5〜300cst(40℃)となる正数である。]で表わされるポリグリコール油であって、かつ総不飽和度が0.030meq/g以下である冷凍機用潤滑油」
が記載されており(ここに記載されている発明を「引用発明」という。)、一般式(I)のポリグリコール油は、本件発明の一般式(1)で表されるものと重複するものを含んでいる。　ポリグリコール油の動粘度と平均分子量についての関係を示した特許異議申立人の提出した資料第1号によると、動粘度300cstのものが平均分子量2200〜2350程度であることが分る。また、その最大の場合の平均分子量2350について、本件発明のTU値と数平均分子量の関係の式(2)　　y≦ 2 ×10-5×z−0.015  　の右辺を計算すると、0.032となり、引用発明の総不飽和度(本件のTU値に相当する。)が0.030meq/g以下という条件は、本件発明の式(2)を満足するものである。
　しかしながら、引用発明のポリグリコール油は、平均分子量が最大で2200〜2350程度であるのに対し、本件請求項1に係る発明のポリグリコール油は平均分子量が2600以上のものであり、化学物質として異なるものである。また、刊行物1には、平均分子量が2600以上(動粘度が300cst以上)のポリグリコール油について、それを示唆する記載もない。
　そして、本件請求項1に係る発明は、特定の平均分子量範囲と特定のTU値範囲を有するポリグリコール油を含有する潤滑剤とすることにより、明細書記載の、低温での鉱物油への溶解性が良く、摩擦係数や摩耗痕の小さい潤滑性の良い潤滑剤が得られるという、刊行物1の記載からは予測されない格別の効果を奏するものである。
　したがって、本件請求項1に係る発明は刊行物1に記載された発明ではなく、また、刊行物1に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもないので、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　また、本件請求項2に係る発明は、請求項1に係る発明において、一般式(1)のYが請求項1に記載された選択枝の内の特定の基である場合に限定したものであるから、請求項1に係る発明の場合と同様の理由により、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
　
(2-4)むすび
　
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第120条の4第2項及び同条第3項で準用する同法第126条第2項から第4項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
(3)特許異議の申立てについての判断
　
(3-1)特許異議申立ての理由の概要
　
　特許異議申立人旭電化工業株式会社は、本件請求項1乃至請求項2に係る発明は、甲第1号証(特開平3-79696号公報(上記(2-3)の刊行物1と同じ。「引用例」という。))に記載された発明であるか、引用例に記載された発明に基いて容易に発明をすることができたものであるから、特許法第29条第1項第3号に該当し、特許を受けることができず、また、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるから、請求項1及び請求項2に係る発明の特許を取り消すべきである、と主張している。
　
(3-2)当審の判断
　
　前記(2-3)で述べた理由により、本件請求項1乃至請求項2に係る発明は、引用例に記載された発明であるとすることはできず、また、引用例に記載された発明に基いて容易に発明をすることができたものであるとすることもできない。　
　また、他に本件請求項1及び請求項2に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年５月２日（２０００．５．２）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項１に記載の「数平均分子量が２０００以上」を「数平均分子量が２６００以上」に訂正する。
　これに伴い、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るため、明りょうでない記載の釈明を目的として、明細書段落番号【０００４】の「数平均分子量が２０００以上」を「数平均分子量が２６００以上」に訂正し、段落番号【００１０】の「２０００以上であり、好ましくは２６００以上」を「２６００以上」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
潤滑剤
（５７）【特許請求の範囲】
　　【請求項１】　下記一般式（１）で示され、数平均分子量が２６００以上で、かつ、ＴＵ値が下記式（２）を満たすポリエーテルを含有することを特徴とする潤滑剤。
　　Ｒ１Ｘ−［（ＥＯ）ｍ／（ＡＯ）ｎ］−Ｙ　　　　　　　　　　　　　（１）
［式中、Ｒ１は炭素数１〜２２のアルキルもしくはアルケニル基、Ｅはエチレン基、Ａは炭素数３〜４のアルキレン基、ＸはＯ原子；Ｙは水素原子、−Ｒ２またはＲ３ＣＯ−、（但し、Ｒ２、Ｒ３は炭素数１〜２２のアルキルもしくはアルケニル基）；ｍは０〜２０、ｎは２０〜３００の整数を示し、ｎ／（ｍ＋ｎ）は、０．８〜１．０である。［（ＥＯ）ｍ／（ＡＯ）ｎ］はランダム付加もしくはブロック付加を示す。］
　　ｙ≦２×１０−５×ｚ−０．０１５　　　　　　　　　　　　　　　　（２）
｛式中、ｚは数平均分子量、ｙはＴＵ値（ｍｅｑ／ｇ）［ＡＳＴＭＤ−２８４９−６９（酢酸第二水銀法）による］を示す。但し、Ｒ１に固有のＴＵ値を持つ場合は、それを差し引いた値｝
　　【請求項２】　基Ｙが、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基またはブチル基である請求項１記載の潤滑剤。
【発明の詳細な説明】
　　　【０００１】
　　【産業上の利用分野】
　本発明は、ポリエーテル系潤滑剤に関する。さらに詳しくは、ブレーキフルード、機械用潤滑油、金属加工油、冷凍機用潤滑油、燃料又は燃料油等に添加してスラッジの発生が少なく、摩擦低減や摩耗防止効果などの潤滑性にすぐれた潤滑剤に関する。
　　　【０００２】
　　【従来の技術】
　ポリエーテル系の潤滑油は、スラッジの発生が少なく、潤滑性が良好であることが知られている。中でもプロピレンオキシド（ＰＯ）またはブチレンオキシド（ＢＯ）とエチレンオキシド（ＥＯ）とを共重合させたものが摩擦低減や摩耗防止効果などの潤滑性に良好である。また、高分子量体になるほど良好であり、多官能のアルキレンオキシド付加体（ＡＯＡ）よりモノオールのＡＯＡが潤滑性能としては優れている。しかしながら、アルカリ金属を触媒にしてアルキレンオキシドを付加重合させたものは、多分散体で潤滑性が発現するほどに十分な分子量のものが得られず不十分である。また、一方これらのポリエーテルは鉱物油などの炭化水素油とは相溶性が乏しく、特にＥＯリッチなもの程鉱物油との相溶性が乏しくなる。そこで高級アルコールなどの長鎖アルキル基を持つ化合物にＰＯ、ＢＯを付加させたもの（特開昭４８−４０８０３）、副生ＰＰＧを少なくしたもの（公告昭４９−１４８４１）が油溶性の粘度指数向上剤として提案されている。しかし、これらの化合物もまた、多分散体で潤滑性が発現するほどに十分な分子量のものではない。
　　　【０００３】
　　【発明が解決しようとする課題】
　従来のポリエーテルは、分子量分布が多分散となり、また、分子量が大きく伸ばせず、ポリプロピレングリコール系で分子量が３０００程度のものしか得られなかった。したがって、これらのポリエーテルは潤滑油や燃料油に添加した場合、鉱物油との溶解性に十分なものが得られず、且つ、摩擦係数低減や摩耗防止に限界があった。鉱物油との溶解性を上げ、潤滑性を向上させるためには分子量分布をできるだけ単分散とし、分子量を大きくし、且つ副生するジオールを少なくする必要があった。
　　　【０００４】
　　【課題を解決するための手段】
　本発明者は、摩擦低減や摩耗防止性に優れ、かつスラッジ発生が少ないポリエーテル系潤滑油を開発すべく研究を重ねた結果本発明に達した。すなわち本発明は、下記一般式（１）で示され、数平均分子量が２６００以上で、かつ、ＴＵ値が下記式（２）を満たすポリエーテルを含有することを特徴とする潤滑剤。
　　Ｒ１Ｘ−［（ＥＯ）ｍ／（ＡＯ）ｎ］−Ｙ　　　　　　　　　　　　　（１）
［式中、Ｒ１は炭素数１〜２２のアルキルもしくはアルケニル基、Ｅはエチレン基、Ａは炭素数３〜４のアルキレン基、ＸはＯ原子；Ｙは水素原子、−Ｒ２またはＲ３ＣＯ−、（但し、Ｒ２、Ｒ３は炭素数１〜２２のアルキルもしくはアルケニル基）；ｍは０〜２０、ｎは２０〜３００の整数を示し、ｎ／（ｍ＋ｎ）は、０．８〜１．０である。　［（ＥＯ）ｍ／（ＡＯ）ｎ］はランダム付加もしくはブロック付加を示す。］
　　ｙ≦２×１０−５×ｚ−０．０１５　　　　　　　　　　　　　　　　（２）
｛式中、ｚは数平均分子量、ｙはＴＵ値（ｍｅｑ／ｇ）［ＡＳＴＭＤ−２８４９−６９（酢酸第二水銀法）による］を示す。但し、Ｒ１に固有のＴＵ値を持つ場合は、それを差し引いた値｝
　　　【０００５】
　本発明において一般式（１）に示されるＲ１は、炭素数１〜２２の直鎖もしくは分岐のアルキルもしくはアルケニル基である。例えばメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、アリル、ｎ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、アミル、ヘキシル、イソヘキシル、ヘプチル、イソヘプチル、ｎ−オクチル、２−エチルヘキシル、ノニル、デシル、ラウリル、ミリスチル、セチル、ステアリル、イソステアリル、オレイル、ウンデシル、ドデセニル、リノール、アラキル等の基が挙げられる。これらの内、好ましいのはセチル、ステアリル、オレイル、イソステアリル基である。
　　　【０００６】
　本発明において、一般式（１）に示されるＹは水素原子、−Ｒ２またはＲ３ＣＯ−（但し、Ｒ２、Ｒ３は炭素数１〜２２のアルキルもしくはアルケニル基）である。−Ｒ２またはＲ３ＣＯ−中のＲ２、Ｒ３の炭素数１〜２２のアルキルもしくはアルケニル基としては、例えばメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、アリル、ｎ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、アミル、ヘキシル、イソヘキシル、ヘプチル、イソヘプチル、ｎ−オクチル、２−エチルヘキシル、ノニル、デシル、ラウリル、ミリスチル、セチル、ステアリル、イソステアリル、オレイル、ウンデシル、ドデセニル、リノール、アラキル等の基が挙げられる。これらのＹの内、好ましいのは水素原子およびメチル、エチル、プロピル、ブチル等のアルキル基である。
　　　【０００７】
　一般式（１）のＥＯはエチレンオキシドであり、付加モル数ｍは、０〜２０である。好ましくは０〜１０である。
　一般式（１）のＡＯは炭素数３〜４のアルキレンオキシド（プロピレンオキシド、ブチレンオキシド）が挙げられ、好ましくはプロピレンオキシドである。
　［（ＥＯ）ｍ／（ＡＯ）ｎ］はランダム付加もしくはブロック付加を示す。具体例としては、ＰＯもしくはＢＯの単独付加、ＰＯとＢＯのランダムもしくはブロック付加、ＥＯとＰＯのランダム付加、ＥＯ，ＰＯ，ＢＯのランダム付加、ＥＯとＰＯのブロック付加、ＥＯとＰＯとＥＯの３元ブロック付加などがあげられる。
　　　【０００８】
　本発明により得られる該ポリエーテルのＴＵ値は式（２）をみたすものである。
　　　ｙ≦２×１０−５×ｚ−０．０１５　　　　　　　　　　　　　　　（２）
［式中、ｚは数平均分子量、ｙはＴＵ値（ｍｅｑ／ｇ）を示す。但し、Ｒ１に固有のＴＵ値を持つ場合は、それを差し引いた値］
　ＴＵ値が大であることは、副反応により低分子量成分が反応の進行に伴い順次生成していることを意味し、数平均分子量が増加しなくなる傾向を表わしている。一般的触媒である水酸化カリウムによるポリエーテル類は、特に数平均分子量が２０００を超えるとＴＵ値が０．１５ｍｅｑ／ｇ程度以上となり、数平均分子量の増大が見られなくなる。
　　　【０００９】
　ポリエーテルが式（２）を満たさない場合は、分子量分布が広くなり、かつ、不要な成分の含有量が増加して、鉱物油への溶解性が低温で低下し、また、摩擦低減や摩耗防止効果が悪くなる。
　　　【００１０】
　本発明において、該ポリエーテルの分子量は、２６００以上である。一般的触媒である水酸化カリウムによるポリエーテル類の数平均分子量は、通常水酸基あたり２０００未満であり、３２００を越えることは困難である。数平均分子量が２０００未満の場合摩擦低減および摩耗防止効果が小さくなる。
　　　【００１１】
　式（２）を満たす低ＴＵ値のポリエーテルを得るには、触媒として複合金属シアノ錯体、アルミニウムポルフィリンおよび水酸化セシウムなどを使用してアルキレンオキシドを吹き込む方法が挙げらる。好ましくは重合後の触媒除去操作が簡単であるという点で水酸化セシウムである。これらの触媒を最初から投入して作成しても良いが、あらかじめＫＯＨ等のアルカリ金属触媒で低分子量品を作成しておき、次に水酸化セシウム触媒を投入して吹き込み高分子量化しても良い。
　　　【００１２】
　本発明において、アルキレンオキシドの付加重合反応に適用する条件としては、温度は通常６０〜１５０℃であり、好ましくは８０〜１２０℃である。また圧力は通常１〜８ｋｇ／ｃｍ２であり、好ましくは２〜６ｋｇ／ｃｍ２である。
　　　【００１３】
　本発明の潤滑剤は、通常、鉱物油、合成潤滑油、ブレーキフルード、ギヤ油、金属加工油、機械工業油、燃料および燃料油などに０．０１〜２０％添加して使用する。また、本発明の潤滑剤に酸化防止剤、固体潤滑剤、油性向上剤、消泡剤および防錆剤などの任意成分を加えてそのまま使用することも可能である。
　　　【００１４】
　　【実施例】
　以下、実施例により本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。なお実施例および比較例中の部は重量部を示す。
　　　【００１５】
実施例１
　オートクレーブにセチルアルコール／ＰＯ付加物（数平均分子量６００）１２０部、水酸化セシウム（５０％水溶液、試薬特級、以下同じ）１６部を投入して１２０℃にて減圧下撹拌して均一に溶解、脱水した。次いで、１００℃にて系内を０〜１０ｍｍＨｇとした後、８８０部のＰＯをゲージ圧で約４〜６ｋｇ／ｃｍ２に保つように連続的に導入した。次いで同温度にて約３時間熟成して粗ポリエーテルを得た。通常の吸着剤処理後のＴＵ値０．０３０ｍｅｑ／ｇ、ＧＰＣ分析の結果は、数平均分子量約３，０５０、低分子量成分含有量は０．０４１％、分子量の分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．２３であった。ＴＵ値は下記に準拠して測定した。（以下同じ）。表１に潤滑剤としての評価結果を記載する（以下同じ）。
　ＴＵ値：ＡＳＴＭＤ−２８４９−６９（酢酸第二水銀法）
　　　【００１６】
実施例２
　オートクレーブにオレイルアルコール／ＥＯ付加物（数平均分子量６００）８５部、水酸化セシウム１６部を投入して１２０℃にて減圧下撹拌して均一に溶解、脱水した。次いで１００℃にて系内を０〜１０ｍｍＨｇとした後、９１５部のＰＯをゲージ圧で約４〜６ｋｇ／ｃｍ２に保つように連続的に導入した。次いで同温度にて約４時間熟成して粗ポリエーテルを得た。通常の吸着剤処理後のＴＵ値０．０４１ｍｅｑ／ｇ、ＧＰＣ分析の結果は、数平均分子量約３，７５０、低分子量成分含有量は０．０５８％、分子量の分散度は１．３４であった。
　　　【００１７】
実施例３
　オートクレーブにｎ−ブタノール／ＰＯ付加物（数平均分子量６００）８５部水酸化セシウム１６部を投入して１２０℃にて減圧下撹拌して均一に溶解、脱水した。次いで、１００℃にて系内を０〜１０ｍｍＨｇとした後、９１５部のＰＯ／１，２−ブチレンオキシド＝８５／１５（重量比）の混合アルキレンオキシドをゲージ圧で約４〜６ｋｇ／ｃｍ２に保つように連続的に導入した。次いで同温度にて約３時間熟成して粗ポリエーテルを得た。通常の吸着剤処理後のＴＵ値０．０３８ｍｅｑ／ｇ、ＧＰＣ分析の結果は、数平均分子量約３，８００、低分子量成分含有量は０．０５２％、分子量の分散度は１．２９であった。
　　　【００１８】
比較例１
　オートクレーブにパルミチルアルコール／ＰＯ付加物（数平均分子量６００）８５部、水酸化カリウム（試薬特級粒状品、以下同じ）４部を投入して１２０℃にて減圧下撹拌して均一に溶解、脱水した。次いで、１００℃にて系内を０〜１０ｍｍＨｇとした後、９１５部のＰＯをゲージ圧で約４〜６ｋｇ／ｃｍ２に保つように連続的に導入した。次いで同温度にて約４時間熟成して粗ポリエーテルを得た。通常の吸着剤処理後のＴＵ値０．０９４ｍｅｑ／９、ＧＰＣ分析の結果は、数平均分子量約１，９００、低分子量成分含有量は０．１０２％、分子量の分散度は１．４３であった。
　　　【００１９】
比較例２
　オートクレーブにｎ−ブタノール／ＰＯ付加物（数平均分子量６００）４０部、水酸化カリウム（試薬特級粒状品、以下同じ）４部を投入して１２０℃にて減圧下撹拌して均一に溶解、脱水した。次いで、１００℃にて系内を０〜１０ｍｍＨｇとした後、９６０部のＰＯをゲージ圧で約４〜６ｋｇ／ｃｍ２に保つように連続的に導入した。次いで同温度にて約５時間熟成して粗ポリエーテルを得た。通常の吸着剤処理後のＴＵ値０．１８２ｍｅｑ／ｇ、ＧＰＣ分析の結果は、数平均分子量約２，９００、低分子量成分含有量は０．２１５％、分子量の分散度は１．５８であった。
　　　【００２０】
比較例３
　オートクレーブにｎ−ラウリルアルコール／ＰＯ・ＥＯ付加物（数平均分子量６００）１２０部、水酸化カリウム４部を投入して１２０℃で減圧下撹拌して脱水した。次いで１００℃にて系内を０〜１０ｍｍＨｇとした後、１２０℃にて８８０部のＰＯをゲージ圧で約４〜６ｋｇ／ｃｍ２に保つように連続的に導入した。次いで同温度にて約３時間熟成して粗ポリエーテルを得た。通常の吸着剤処理後のＴＵ値０．１５ｍｅｑ／ｇ、ＧＰＣ分析の結果は、数平均分子量約２，５５０、低分子量成分含有量は０．１２１％、分子量の分散度は１．３８であった。
　　　【００２１】
　【表１】
　　　【００２２】
　　【発明の効果】
　ポリエーテルのＴＵ値を大幅に低下させることで、不要な高分子量体を副成することなく、分子量の分布が小さく、大きな数平均分子量のものが得られる為、低温での鉱物油への溶解性が良くなり、また、摩擦係数や摩耗痕の小さい潤滑性の良い潤滑剤が得られる。したがって、本発明のポリエーテル系潤滑剤は、ブレーキフルード、機械用潤滑油、金属加工油、冷凍機用潤滑油、燃料などに添加して使用でき工業的に極めて有用である。