【事件の表示】
　特許第２９４３３００号「窒化アルミニウム焼結体の製造方法」の請求項１、３、７、９、１１、１５に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　本件特許異議の申立てを却下する。
【理　由】
１．本件の経緯
　本件特許第２９４３３００号は、平成２年９月２７日に出願し、平成１１年６月２５日に設定登録され、同年８月３０日に特許公報に掲載されたところ、平成１２年２月２９日に春川律子から特許異議の申立を受けたものであって、その後平成１２年８月２９日付（平成１２年９月１２日発送）で取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年１１月１３日に訂正請求がなされたものである。
２．訂正の要旨
　平成１２年１１月１３日付訂正請求における訂正の要旨は、次のとおりである。
（Ａ）特許請求の範囲の請求項１、３、７、９、１１および１５を削除し、併せて旧請求項２を請求項１に、旧請求項４を請求項２に、旧請求項５を請求項３に、旧請求項６を請求項４に、旧請求項８を請求項５に、旧請求項１０を請求項６に、旧請求項１２を請求項７に、旧請求項１３を請求項８に、旧請求項１４を請求項９に、旧請求項１６を請求項１０に項番号を繰り上げる。
（Ｂ−１）本件明細書の第１８頁８〜１４行の「ＡｌＮにＢ２Ｏ３もしくは・・・Ｂ２Ｏ３の存在する非酸化性雰囲気中」を、「ＡｌＮに周期律表IIａ、IIIａ族元素化合物を特定量添加して、Ｂ２Ｏ３の存在する非酸化性雰囲気中で焼成することや、あるいは、ＡｌＮにＢ２Ｏ３もしくは焼成時にＢ２Ｏ３を生じるＢ化合物、周期律表IIａ、IIIａ族元素化合物、炭素もしくは焼成時に炭素を遊離する化合物とを特定量添加して、ＣＯの存在する非酸化性雰囲気中」と訂正する。
（Ｂ−２）本件明細書の第２６頁７行の「０．０１〜５重量％」を、「０．０１〜１重量％」と訂正する。
（Ｂ−３）本件明細書の第４５頁１３〜１４行の「さらに実施例８で用いたＣ粉末を第７表に」を、「さらにＢＥＴ値２５０ｍ２／ｇのカーボンブラックをＣ粉末として第４表に」と訂正する。
（Ｂ−４）明細書の第５２頁２０行から第５３頁２行の「得られた焼結体上に、実施例１５記載の方法により回路形成を行い、絶縁抵抗を測定し、その結果を第１６表に示した。」を、「エチルセルロースをα−テルピネオール溶媒中に溶解させ、ビヒクルを作製した。しかるのちに、平均粒径１．７μｍのタングステン粉末とを重量比で８０：２０で混合し、タングステンペーストを作製した。このタングステンペーストを上記で作製したＡｌＮ焼結体上にスクリーン印刷により塗布し、乾燥後、窒素雰囲気中１７５０℃で焼成した。さらに電解ニッケルめっきを施した後、電解金めっきを施した。さらに絶縁抵抗を測定するため、６０％ＲＨ、２５℃に管理されたシールドボックス中に設置し、長さ１５ｍｍ、幅０．５ｍｍ、スペース０．３ｍｍの電極間に１００ＶＤＣを印加し、絶縁抵抗計を用いて測定した。さらにこの回路基板を７０℃、４ＮのＮａＯＨ水溶液中に一時間浸漬した後、２０℃のイオン交換水により洗浄し、４０℃にて乾燥し、絶縁抵抗を測定した。その結果を第８表に示した。」と訂正する。
（Ｂ−５）本件明細書の第１９頁３行の「第２の発明」を、「第１の発明」と訂正する。
（Ｂ−６）本件明細書の第２０頁６行の「第４の発明」を、「第２の発明」と訂正する。
（Ｂ−７）本件明細書の第２１頁１行の「第５の発明」を、「第３の発明」と訂正する。
（Ｂ−８）本件明細書の第２１頁１４行の「第６の発明」を、「第４の発明」と訂正する。
（Ｂ−９）本件明細書の第２２頁１９行の「第８の発明」を、「第５の発明」と訂正する。
（Ｂ−１０）本件明細書の第３５頁６行の「実施例１」を「参考例１」と訂正し、第３９頁３行の「実施例２」を「参考例２」と、第４２頁１２行の「実施例６」を「実施例１」と、第４３頁１２行「実施例７」を「実施例２」と、第４４頁１０行の「実施例９」を「実施例３」と、第４６頁１１行の「実施例１０」を「実施例４」と、第４７頁９行の「実施例１１」を「実施例５」と、第４８頁８行の「実施例１２」を「実施例６」と、第５２頁１３行の「実施例１８」を「実施例７」と、第５３頁３行の「実施例１９」を「実施例８」と、第５４頁４行の「実施例２１」を「実施例９」と、第５４頁１５行の「実施例２２」を「実施例１０」と、第５５頁６行の「実施例２３」を「実施例１１」と、第５５頁１９行の「実施例２４」を「実施例１２」と訂正する。
（Ｂ−１１−１）本件明細書の第１８頁１６行から第１９頁２行の記載を削除する。
（Ｂ−１１−２）本件明細書の第１９頁１０行から第２０頁５行の記載を削除する。
（Ｂ−１１−３）本件明細書の第２２頁７行〜１８行の記載を削除する。　
（Ｂ−１１−４）本件明細書の第２６頁１１〜１７行の「また、焼結体の・・・１５０Ｗ／ｍ・Ｋを得るためには、同じくＢ２Ｏ３換算で０．０１〜１重量％が好ましい。」の記載を削除する。
（Ｂ−１１−５）本件明細書の第３９頁１８行から第４２頁１１行の実施例３、４、５を削除する。
（Ｂ−１１−６）本件明細書の第４４頁１１行から第４５頁９行の実施例８を削除する。
（Ｂ−１１−７）本件明細書の第４６頁３〜７行の「これにより、Ｃを添加することとにより、ＡｌＮ焼結体の化学安定性は・・・有するＡｌＮ焼結体が得られることが明らかとなった。」の記載を削除する。
（Ｂ−１１−８）本件明細書の第４９頁７行から第５２頁１２行の実施例１３、１４、１５、１６、１７を削除する。
（Ｂ−１１−９）本件明細書の第５３頁１３行から第５４頁３行の実施例２０を削除する。
（Ｂ−１１−１０）本件明細書の表のうち、第２、３、６、１１、１２、１３、１４、１５および１８表を削除し、残る各表の番号ならびに試料番号を通し番号にふり直す。また、本件明細書の第４２頁１５行および第４３頁８行の「第４表」を「第２表」と訂正し、第４３頁１５行および第４４頁７行の「第５表」を「第３表」と、第４５頁１４行および第４６頁３行の「第７表」を「第４表」と、第４６頁１５行および第４７頁４行の「第８表」を「第５表」と、第４７頁１２行および第４８頁４行の「第９表」を「第６表」と、第４８頁１１行の「第９表」を「第７表」と、第４９頁３行の「第１０表」を「第７表」と、第５２頁１６行の「第１６表」を「第８表」と、第５３頁６行および１２行の「第１７表」を「第９表」と、第５４頁８行の「第１９表」を「第１０表」と、第５４頁１４行の「第９表」を「第１０表」と、第５４頁１９行および第５５頁５行の「第２０表」を「第１１表」と、第５５頁９行および１８行の「第２１表」を「第１２表」と、第５６頁２行および１１行の「第２２表」を「第１３表」と訂正する。
（Ｂ−１２）本件明細書の第４２頁１３、１５行、第４３頁１３、１５行、第４４頁６行、第４５頁１１、１２、１４行、第４６頁２、１２、１３、１５行、第４７頁３、１０、１１、１４、１６行、第４８頁３、９、１０、１２行、第４９頁２行、第５２頁１４、１６行、第５３頁４、６行、第５４頁５、６、８、１６、１７、１９行、第５５頁７、８、９、１１、２０行および第５６頁１、３行の「実施例１」を、「参考例１」と訂正する。
（Ｂ−１３）本件明細書の第４５頁１５〜１６行、第５２頁１７行、第５４頁１０行の「実施例６」を、「実施例１」と訂正する。
（Ｂ−１４）本件明細書の第第４６頁１７行、第４８頁１４行、第５３頁７行、第５５頁１行、第５６頁５行の「実施例７」を、「実施例２」と訂正する。
（Ｂ−１５）本件明細書の第４６頁１４行、第４７頁１３行、第４８頁１１行、第５４頁７行、１８行、第５５頁１０行、第５６頁２行の「実施例８」を、「実施例３」と訂正する。
（Ｂ−１６）本件明細書の第５３頁１０行、第５４頁１２行、第５５頁３、１６行、第５６頁９行の「実施例１５」を、「実施例７」と訂正する。
（Ｂ−１７）本件明細書の第５５頁１３行の「実施例１１」を、「実施例５」と訂正する。
（Ｃ−１）本件明細書の第４２頁１７〜１８行の「グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を１９００℃、３時間の」を、「グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を用いた焼結炉で、１９００℃、３時間の」と訂正する。
（Ｃ−２）本件明細書の第４３頁１６〜１８行の「グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を１９００℃、３時間の」を、「グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を用いた焼結炉で、１９００℃、３時間の」と訂正する。
（Ｃ−３）本件明細書の第４２頁１３〜１５行の「周期律表IIａ、IIIａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％を第４表に示す組成で配合し、」を、「第２表に示す周期律表IIａ、IIIａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％配合し、」と訂正する。
（Ｃ−４）本件明細書の第４３頁１３〜１５行の「周期律表IIａ、IIIａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％を第５表に示す組成で配合し、」を、「第３表に示す周期律表IIａ、IIIａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％配合し、」と訂正する。
（Ｃ−５）本件明細書第５２頁１４〜１６行の「周期律表IIａ、IIIａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％を第１６表に示す組成で配合し、」を、「第８表に示す周期律表IIａ、IIIａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％配合し、」と訂正する。
（Ｃ−６）本件明細書の第５３頁４〜６行の「周期律表IIａ、IIIａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％を第１７表に示す組成で配合し、」を、「第９表に示す周期律表IIａ、IIIａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％を配合し、」と訂正する。
（Ｄ−１）本件明細書の第１５頁１９行の「水酸課物」を、「水酸化物」と訂正する。
（Ｄ−２）本件明細書の第１８頁５〜６行の「休息」を、「急速」と訂正する。
（Ｄ−３）本件明細書の第２５頁１７行の「特く」を、「特に」と訂正する。
（Ｄ−４）本件明細書の第２８頁２０行の「ＡＬ」を、「Ａｌ」と訂正する。
（Ｄ−５）本件明細書の第３０頁２行の「フッ化物、、」を、「フッ化物、」と訂正する。
（Ｄ−６）本件明細書の第３１頁７行の「焼成仮定」を、「焼成過程」と訂正する。
（Ｄ−７）本件明細書の第３１頁９行の「粒界相の生物」を、「粒界相の組成物」と訂正する。
（Ｄ−８）本件明細書の第３４頁７〜８行の「ドッテイング方」を、「ドッテイング法」と訂正する。
（Ｄ−９）本件明細書第３９頁１６〜１７行の「化学的安定性に優れているとが明らか」を、「化学的安定性に優れていることが明らか」と訂正する。
（Ｄ−１０）本件明細書の第４３頁１行の「窒素カス」を、「窒素ガス」と訂正する。
（Ｄ−１１）本件明細書の第４４頁３〜４行の「７０年、４ＮのＮａＨＯ水溶液中に」を、「７０℃、４ＮのＮａＯＨ水溶液中に」と訂正する。
（Ｄ−１２）本件明細書の第４９頁２〜３行の「重量変化を実施例１記載の方法で焼成し」を、「重量変化を参考例１記載の方法で測定し」と訂正する。
（Ｄ−１３）本件明細書の第５３頁１２〜１３行の「絶縁抵抗を測定し、その欠を第１７表に示した。」を、「絶縁抵抗を測定し、その結果を第９表に示した。」と訂正する。
３．訂正の適否
　上記（Ａ）の訂正は、請求項１，３，７，９，１１および１５を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、（Ｂ）群の訂正は、上記（Ａ）の訂正に伴い、発明の詳細な説明中の記載を、特許請求の範囲に対応する記載について残った請求項と整合させたり、また、実施例や、表を整理したり、さらに、実施例や表の整理に伴いそれを引用していた記載やそれに関連する記載等を整備したものであるから、特許請求の範囲の減縮に伴って生じた明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、上記（Ｃ）および（Ｄ）群の訂正は、文章が欠落していて不明瞭であった記載を明瞭化したり、単なるタイプミスを訂正したり、また、上記（Ｂ）群の訂正と同様に、実施例や表の整理に伴いそれに関連する記載を整備したものであるから、明瞭でない記載の釈明、あるいは、誤記の訂正を目的とするものである。
　そして、上記（Ａ）および（Ｂ）〜（Ｄ）群の訂正は、その内容からみて、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張したり、変更したりするものではない。
　さらに、訂正後の本件請求項１〜１０（訂正前の２，４，５，６，８，１０，１２，１３，１４および１６項）に係る発明について、特許出願の際独立して特許を受けることができないとする理由を発見しない。
　してみると、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項第１号、第２号および第３号に掲げる事項を目的とするものであり、また、同条第３項で準用する同法第１２６条第２項、第３項および第４項の規定に適合するものであるから、上記訂正は認める。
４．特許異議の申立についての判断
　特許異議の申立がなされた訂正前の本件請求項１，３，７，９，１１および１５は、上記訂正の結果すべて削除され、申立の対象は存在しないから、この特許異議の申立は、結果として不適法となったものであり、また、その補正をすることができないものである。
５．結び。
　以上のとおりであるから、上記訂正は認める。
　そして、本件特許異議の申立は、特許法第１２０条の６第１項で準用する同法第１３５条の規定により却下すべきものである。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年１月２３日（２００１．１．２３）
【訂正の要旨】
　特許第２９４３３００号の明細書中、特許請求の範囲の減縮を目的として、
（Ａ）特許請求の範囲の請求項１、３、７、９、１１および１５を削除し、併せて旧請求項２を請求項１に、旧請求項４を請求項２に、旧請求項５を請求項３に、旧請求項６を請求項４に、旧請求項８を請求項５に、旧請求項１０を請求項６に、旧請求項１２を請求項７に、旧請求項１３を請求項８に、旧請求項１４を請求項９に、旧請求項１６を請求項１０に項番号を繰り上げ、
明りょうでない記載の釈明を目的として、
（Ｂ−１）本件明細書の第１８頁８〜１４行の「ＡｌＮにＢ２Ｏ３もしくは・・・Ｂ２Ｏ３の存在する非酸化性雰囲気中」を、「ＡｌＮに周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族元素化合物を特定量添加して、Ｂ２Ｏ３の存在する非酸化性雰囲気中で焼成することや、あるいは、ＡｌＮにＢ２Ｏ３もしくは焼成時にＢ２Ｏ３を生じるＢ化合物、周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族元素化合物、炭素もしくは焼成時に炭素を遊離する化合物とを特定量添加して、ＣＯの存在する非酸化性雰囲気中」と訂正する。
（Ｂ−２）本件明細書の第２６頁７行の「０．０１〜５重量％」を、「０．０１〜１重量％」と訂正し、
（Ｂ−３）本件明細書の第４５頁１３〜１４行の「さらに実施例８で用いたＣ粉末を第７表に」を、「さらにＢＥＴ値２５０ｍ２／ｇのカーボンブラックをＣ粉末として第４表に」と訂正し、
（Ｂ−４）明細書の第５２頁２０行から第５３頁２行の「得られた焼結体上に、実施例１５記載の方法により回路形成を行い、絶縁抵抗を測定し、その結果を第１６表に示した。」を、「エチルセルロースをα−テルピネオール溶媒中に溶解させ、ビヒクルを作製した。しかるのちに、平均粒径１．７μｍのタングステン粉末とを重量比で８０：２０で混合し、タングステンペーストを作製した。このタングステンペーストを上記で作製したＡｌＮ焼結体上にスクリーン印刷により塗布し、乾燥後、窒素雰囲気中１７５０℃で焼成した。さらに電解ニッケルめっきを施した後、電解金めっきを施した。さらに絶縁抵抗を測定するため、６０％ＲＨ、２５℃に管理されたシールドボックス中に設置し、長さ１５ｍｍ、幅０．５ｍｍ、スペース０．３ｍｍの電極間に１００ＶＤＣを印加し、絶縁抵抗計を用いて測定した。さらにこの回路基板を７０℃、４ＮのＮａＯＨ水溶液中に一時間浸漬した後、２０℃のイオン交換水により洗浄し、４０℃にて乾燥し、絶縁抵抗を測定した。その結果を第８表に示した。」と訂正し、
（Ｂ−５）本件明細書の第１９頁３行の「第２の発明」を、「第１の発明」と訂正し、
（Ｂ−６）本件明細書の第２０頁６行の「第４の発明」を、「第２の発明」と訂正し、
（Ｂ−７）本件明細書の第２１頁１行の「第５の発明」を、「第３の発明」と訂正し、
（Ｂ−８）本件明細書の第２１頁１４行の「第６の発明」を、「第４の発明」と訂正し、
（Ｂ−９）本件明細書の第２２頁１９行の「第８の発明」を、「第５の発明」と訂正し、
（Ｂ−１０）本件明細書の第３５頁６行の「実施例１」を、「参考例１」と、第３９頁３行の「実施例２」を、「参考例２」と、第４２頁１２行の「実施例６」を、「実施例１」と、第４３頁１２行「実施例７」を、「実施例２」と、第４４頁１０行の「実施例９」を、「実施例３」と、第４６頁１１行の「実施例１０」を、「実施例４」と、第４７頁９行の「実施例１１」を、「実施例５」と、第４８頁８行の「実施例１２」を、「実施例６」と、第５２頁１３行の「実施例１８」を、「実施例７」と、第５３頁３行の「実施例１９」を、「実施例８」と、第５４頁４行の「実施例２１」を、「実施例９」と、第５４頁１５行の「実施例２２」を、「実施例１０」と、第５５頁６行の「実施例２３」を、「実施例１１」と、第５５頁１９行の「実施例２４」を、「実施例１２」と訂正し、
（Ｂ−１１−１）本件明細書の第１８頁１６行から第１９頁２行の記載を削除し、
（Ｂ−１１−２）本件明細書の第１９頁１０行から第２０頁５行の記載を削除し、
（Ｂ−１１−３）本件明細書の第２２頁７行〜１８行の記載を削除し、
（Ｂ−１１−４）本件明細書の第２６頁１１〜１７行の「また、焼結体の・・・１５０Ｗ／ｍ・Ｋを得るためには、同じくＢ２Ｏ３換算で０．０１〜１重量％が好ましい。」の記載を削除し、
（Ｂ−１１−５）本件明細書の第３９頁１８行から第４２頁１１行の実施例３、４、５を削除し、
（Ｂ−１１−６）本件明細書の第４４頁１１行から第４５頁９行の実施例８を削除し、
（Ｂ−１１−７）本件明細書の第４６頁３〜７行の「これにより、Ｃを添加することとにより、ＡｌＮ焼結体の化学安定性は・・・有するＡｌＮ焼結体が得られることが明らかとなった。」の記載を削除し、
（Ｂ−１１−８）本件明細書の第４９頁７行から第５２頁１２行の実施例１３、１４、１５、１６、１７を削除し、
（Ｂ−１１−９）本件明細書の第５３頁１３行から第５４頁３行の実施例２０を削除し、
（Ｂ−１１−１０）本件明細書の表のうち、第２、３、６、１１、１２、１３、１４、１５および１８表を削除し、残る各表の番号ならびに試料番号を通し番号にふり直す。また、本件明細書の第４２頁１５行および第４３頁８行の「第４表」を、「第２表」と、第４３頁１５行および第４４頁７行の「第５表」を、「第３表」と、第４５頁１４行および第４６頁３行の「第７表」を、「第４表」と、第４６頁１５行および第４７頁４行の「第８表」を、「第５表」と、第４７頁１２行および第４８頁４行の「第９表」を、「第６表」と、第４８頁１１行の「第９表」を、「第７表」と第４９頁３行の「第１０表」を、「第７表」と第５２頁１６行の「第１６表」を、「第８表」と第５３頁６行および１２行の「第１７表」を、「第９表」と第５４頁８行の「第１９表」を、「第１０表」と第５４頁１４行の「第９表」を、「第１０表」と第５４頁１９行および第５５頁５行の「第２０表」を、「第１１表」と第５５頁９行および１８行の「第２１表」を、「第１２表」と第５６頁２行および１１行の「第２２表」を、「第１３表」と訂正し、
（Ｂ−１２）本件明細書の第４２頁１３、１５行、第４３頁１３、１５行、第４４頁６行、第４５頁１１、１２、１４行、第４６頁２、１２、１３、１５行、第４７頁３、１０、１１、１４、１６行、第４８頁３、９、１０、１２行、第４９頁２行、第５２頁１４、１６行、第５３頁４、６行、第５４頁５、６、８、１６、１７、１９行、第５５頁７、８、９、１１、２０行および第５６頁１、３行の「実施例１」を、「参考例１」と訂正し、
（Ｂ−１３）本件明細書の第４５頁１５〜１６行、第５２頁１７行、第５４頁１０行の「実施例６」を、「実施例１」と訂正し、
（Ｂ−１４）本件明細書の第第４６頁１７行、第４８頁１４行、第５３頁７行、第５５頁１行、第５６頁５行の「実施例７」を、「実施例２」と訂正し、
（Ｂ−１５）本件明細書の第４６頁１４行、第４７頁１３行、第４８頁１１行、第５４頁７行、１８行、第５５頁１０行、第５６頁２行の「実施例８」を、「実施例３」と訂正し、
（Ｂ−１６）本件明細書の第５３頁１０行、第５４頁１２行、第５５頁３、１６行、第５６頁９行の「実施例１５」を、「実施例７」と訂正し、
（Ｂ−１７）本件明細書の第５５頁１３行の「実施例１１」を、「実施例５」と訂正する。
明瞭でない記載の釈明、あるいは、誤記の訂正を目的として、
（Ｃ−１）本件明細書の第４２頁１７〜１８行の「グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を１９００℃、３時間の」を、「グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を用いた焼結炉で、１９００℃、３時間の」と訂正し、
（Ｃ−２）本件明細書の第４３頁１６〜１８行の「グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を１９００℃、３時間の」を、「グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を用いた焼結炉で、１９００℃、３時間の」と訂正し、
（Ｃ−３）本件明細書の第４２頁１３〜１５行の「周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％を第４表に示す組成で配合し、」を、「第２表に示す周期律表ＩＩａ、ＩＩＩ　ａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％配合し、」と訂正し、
（Ｃ−４）本件明細書の第４３頁１３〜１５行の周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％を第５表に示す組成で配合し、」を、「第３表に示す周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％配合し、」と訂正し、
（Ｃ−５）本件明細書第５２頁１４〜１６行の「周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％を第１６表に示す組成で配合し、」を、「第８表に示す周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％配合し、」と訂正し、
（Ｃ−６）本件明細書の第５３頁４〜６行の「周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％を第１７表に示す組成で配合し、」を、「第９表に示す周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％を配合し、」と訂正し、
（Ｄ−１）本件明細書の第１５頁１９行の「水酸課物」を、「水酸化物」と訂正し、
（Ｄ−２）本件明細書の第１８頁５〜６行の「休息」を、「急速」と訂正し、
（Ｄ−３）本件明細書の第２５頁１７行の「特く」を、「特に」と訂正し、
（Ｄ−４）本件明細書の第２８頁２０行の「ＡＬ」を、「Ａｌ」と訂正し、
（Ｄ−５）本件明細書の第３０頁２行の「フッ化物、、」を、「フッ化物、」と訂正し、
（Ｄ−６）本件明細書の第３１頁７行の「焼成仮定」を、「焼成過程」と訂正し、
（Ｄ−７）本件明細書の第３１頁９行の「粒界相の生物」を、「粒界相の組成物」と訂正し、
（Ｄ−８）本件明細書の第３４頁７〜８行の「ドッテイング方」を、「ドッテイング法」と訂正し、
（Ｄ−９）本件明細書第３９頁１６〜１７行の「化学的安定性に優れているとが明らか」を、「化学的安定性に優れていることが明らか」と訂正し、
（Ｄ−１０）本件明細書の第４３頁１行の「窒素カス」を、「窒素ガス」と訂正し、
（Ｄ−１１）本件明細書の第４４頁３〜４行の「７０年、４ＮのＮａＨＯ水溶液中に」を、「７０℃、４ＮのＮａＯＨ水溶液中に」と訂正し、
（Ｄ−１２）本件明細書の第４９頁２〜３行の「重量変化を実施例１記載の方法で焼成し」を、「重量変化を参考例１記載の方法で測定し」と訂正し、
（Ｄ−１３）本件明細書の第５３頁１２〜１３行の「絶縁抵抗を測定し、その欠を第１７表に示した。」を、「絶縁抵抗を測定し、その結果を第９表に示した。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
窒化アルミニウム焼結体の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
（１）窒化アルミニウムの粉末を準備する工程と、前記窒化アルミニウムの粉末に、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．１〜１０重量％添加して、均一に混合し、混合粉末を得る工程と、酸化硼素の存在する非酸化性雰囲気中において１６００〜２１００℃で焼成する工程と、を備えた窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（２）窒化アルミニウムの粉末を準備する工程と、前記窒化アルミニウムの粉末に、酸化硼素もしくは焼成時に酸化硼素を生じる硼素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．０１〜１重量％、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．１〜１０重量％、炭素もしくは焼成時に炭素を遊離する化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を炭素換算量で０．０１〜１．０重量％添加して、均一に混合し、混合粉末を得る工程と、酸化硼素の存在する非酸化性雰囲気中において、１６００〜２１００℃で焼成する工程とを備えた窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（３）窒化アルミニウムの粉末を準備する工程と、前記窒化アルミニウムの粉末に、酸化硼素もしくは焼成時に酸化硼素を生じる硼素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．０１〜１重量％、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．１〜１０重量％、炭素もしくは焼成時に炭素を遊離する化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を炭素換算量で０．０１〜１．０重量％添加して、均一に混合し、混合粉末を得る工程と、一酸化炭素を５０ｐｐｍ以上含有する非酸化性雰囲気中において、１６００〜２１００℃で焼成する工程とを備えた窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（４）窒化アルミニウムの粉末を準備する工程と、前記窒化アルミニウムの粉末に、酸化硼素もしくは焼成時に酸化硼素を生じる硼素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．０１〜１重量％、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．１〜１０重量％、炭素もしくは焼成時に炭素を遊離する化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を炭素換算量で０．０１〜１．０重量％添加して、均一に混合し、混合粉末を得る工程と、一酸化炭素を５０ｐｐｍ以上含有する酸化硼素存在する非酸化性雰囲気中において、１６００〜２１００℃で焼成する工程とを備えた窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（５）窒化アルミニウムの粉末を準備する工程と、前記窒化アルミニウムの粉末に、酸化カルシウムもしくは焼成時に酸化カルシウムを生じるカルシウム化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．０１〜１．０重量％、酸化イットリウムもしくは焼成時に酸化イットリウムを生じるイットリウム化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．１〜１０重量％、酸化イットリウムの酸化カルシウムに対する重量比が０．５〜１０となるように添加して、均一に混合し、混合粉末を得る工程と、酸化硼素の存在する非酸化性雰囲気中において、１６００〜２１００℃で焼成する工程とを備えた窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（６）窒化アルミニウムの粉末を準備する工程と、前記窒化アルミニウムの粉末に、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．１〜１０重量％添加して均一に混合し、混合粉末を得る工程と、酸化硼素の存在する非酸化性雰囲気中において、１６００〜２１００℃で前記混合粉末を焼成する工程と、この焼成によって得られた窒化アルミニウム焼結体上に厚膜および／または薄膜による回路を形成する工程とを備えた窒化アルミニウム基板の製造方法。
（７）窒化アルミニウムの粉末を準備する工程と、前記窒化アルミニウムの粉末に、酸化硼素もしくは焼成時に酸化硼素を生じる硼素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．０１〜１重量％、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．１〜１０重量％、炭素もしくは焼成時に炭素を遊離する化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を炭素換算量で０．０１〜１．０重量％添加して、均一に混合し、混合粉末を得る工程と、酸化硼素の存在する非酸化性雰囲気中において、１６００〜２１００℃で前記混合粉末を焼成する工程と、この焼成により得られる窒化アルミニウム焼結体上に、厚膜および／または薄膜の回路を形成する工程とを備えた窒化アルミニウム回路基板の製造方法。
（８）窒化アルミニウムの粉末を準備する工程と、前記窒化アルミニウムの粉末に、酸化硼素もしくは焼成時に酸化硼素を生じる硼素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．０１〜１重量％、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．１〜１０重量％、炭素もしくは焼成時に炭素を遊離する化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を炭素換算量で０．０１〜１．０重量％添加して、均一に混合し、混合粉末を得る工程と、一酸化炭素を５０ｐｐｍ以上含有する非酸化性雰囲気中において、１６００〜２１００℃で前記混合粉末を焼成する工程と、この焼成により得られる窒化アルミニウム焼結体上に、厚膜および／または薄膜による回路を形成する工程とを備えた窒化アルミニウム回路基板の製造方法。
（９）窒化アルミニウムの粉末を準備する工程と、前記窒化アルミニウムの粉末に、酸化硼素もしくは焼成時に酸化硼素を生じる硼素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．０１〜１重量％、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．１〜１０重量％、炭素もしくは焼成時に炭素を遊離する化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を炭素換算量で０．０１〜１．０重量％添加して、均一に混合し、混合粉末を得る工程と、一酸化炭素を５０ｐｐｍ含有する酸化硼素の存在する非酸化性雰囲気中において、１６００〜２１００℃で前記混合粉末を焼成する工程と、この焼成により得られた窒化アルミニウム焼結体上に、厚膜および／または薄膜による回路を形成する工程とを備えた窒化アルミニウム回路基板の製造方法。
（１０）窒化アルミニウムの粉末を準備する工程と、前記窒化アルミニウムの粉末に、酸化カルシウムもしくは焼成時に酸化カルシウムを生じるカルシウム化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．０１〜１．０重量％、酸化イットリウムもしくは焼成時に酸化イットリウムを生じるイットリウム化合物よりなる群より選択される１種以上の化合物を酸化物換算で０．１〜１０重量％、酸化イットリウムの酸化カルシウムに対する重量比が０．５〜１０となるように添加して、均一に混合し、混合粉末を得る工程と、酸化硼素の存在する非酸化性雰囲気中において、１６００〜２１００℃で前記混合粉末を焼成する工程と、この焼成により得られた窒化アルミニウム焼結体上に、厚膜および／または薄膜による回路を形成する工程とを備えた窒化アルミニウム回路基板の製造方法。
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　本発明は、窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法に関し、特にＩＣ基板材料、パッケージ材料をはじめとする電子材料や高温窓材料、光フィルターなどの光学材料などに使用される、耐薬品性に優れた窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関するものである。
［従来の技術］
　最近のＬＳＩの進歩はめざましく、ゲート数の増大等に起因する集積度の向上とＩＣチップサイズの大型化にともなって、パッケージ当りの発熱量が増大している。このため、基板材料の放熱性が重要視されるようになってきた。また、従来ＩＣ基板として広く用いられてきたアルミナ焼結体の熱伝導率では放熱性が十分ではなく、ＩＣチップの発熱量の増大に対応できなくなりつつある。このため、アルミナに代わる高熱伝導性を有するＩＣ基板材料について現在研究が進められている。熱伝導率の理論値が２００Ｗ／ｍ・Ｋと最も高いダイアモンドやそれに次ぐ立方晶窒化硼素は、高温高圧を要するため大型品の製作が困難である。また、炭化珪素は、熱伝導性に優れてはいるものの、誘電率が高いことや電気的には半導性を有するため電気絶縁性に問題がある。また、ベリリアは毒性が強く取扱いが難しいという欠点がある。
　窒化アルミニウム（以下「ＡｌＮ」と略記する）焼結体は本来、材質的に高熱伝導性、高絶縁性を有し、毒性もないため、半導体工業において回路基板材料あるいはパッケージ材料として注目を集めている。
［発明が解決しようとする課題］
　しかしながら、ＡｌＮ焼結体は、アルミナ焼結体と比較して化学的に不安定であり、たとえば高温水蒸気に触れたり、アルカリ性水溶液中に浸漬するとアルミニウムの水酸化物に分解することが知られている。たとえば、「ＡｌＮセラミクスの水分による表面変質で電気絶縁性」（栗原ら）の報告にもあるように、ＡｌＮの分解にともない焼結体表面に設けた回路の配線間における絶縁性は低下するという問題がある。
　さらに、大気中の水分とも徐々に反応し、それによって生じた焼結体表面の変質層とＡｌＮ焼結体の熱膨張差によりＡｌＮ焼結体中にクラックが生じるため、ＡｌＮ焼結体表面に設けたメタライズ層の接合強度が低下したり、薄膜回路の抵抗値増大や断線が生じるという問題がある。これらの事情により、信頼性の要求される製品にＡｌＮ焼結体を用いるためには、ＡｌＮの化学的安定性を向上させることが不可欠であった。
　しかし、化学的安定性を向上せしめたＡｌＮ焼結体についてはこれまで検討がなされていなかった。ただ、メタライズ層との密着性向上を目的として、ＡｌＮ焼結体表面にα−Ａｌ２Ｏ３層などの化学的に安定な酸化物を形成せしめると（特開昭６１−１１９０９４号公報、特開昭６２−１９７３７３号公報、特開昭６２−２９７２８６号公報など）、その結果的な副次的作用として、化学的安定性を向上せしめることが可能であるが、同時にＡｌＮ焼結体の低熱伝導率化が避けられない。
　上記従来の問題に鑑み、本発明は、高い熱伝導率を維持しつつ、化学的安定性の向上を図ったＡｌＮ焼結体の製造方法を提供することを目的とする。
［課題を解決するための手段およびその作用］
　ＡｌＮ焼結体表面に設けた回路の配線間における絶縁性の低下や、大気中の水分とも徐々に反応して生じる焼結体表面の変質層の生成について、本発明者らは鋭意検討を重ねた結果、いずれもＡｌＮが加水分解して生じたアルミニウム水酸化物が原因であることが明らかとなった。すなわち、アルミニウム水酸化物は電気伝導性を有しているために、ＡｌＮの加水分解によりＡｌＮ焼結体表面にアルミニウム水酸化物が生じることにより、焼結体表面に設けた回路の配線間における絶縁性が低下することが明らかとなった。さらに、大気中の水分とも徐々に反応して生成する焼結体表面の変質層も、ＡｌＮが加水分解して生じたアルミニウム水酸化物もしくはそれが脱水して生じるアルミニウム酸化物であることが明らかとなった。さらに、ＡｌＮの加水分解反応は常温では極めて遅いが、高温水蒸気中やアルカリ水溶液中では急速に進行することが明らかとなった。そこで本発明者らは、ＡｌＮ焼結体の加水分解反応抑制について種々検討を重ねた結果、ＡｌＮに周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物を特定量添加して、Ｂ２Ｏ３の存在する非酸化性雰囲気中で焼成することや、あるいは、ＡｌＮにＢ２Ｏ３もしくは焼成時にＢ２Ｏ３を生じるＢ化合物周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物、炭素もしくは焼成時に炭素を遊離する化合物とを特定量添加して、ＣＯの存在する非酸化性雰囲気中で焼成することにより、化学的安定性に優れたＡｌＮ焼結体を得ることができることを発見した。
　本発明の第１の発明は、ＡｌＮに周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物を特定量添加して、Ｂ２Ｏ３の存在する非酸化性雰囲気中において焼成して得られる化学的安定性の向上したＡｌＮ焼結体、およびその焼結体上に導体層および／または薄膜による回路を形成した窒化アルミニウム回路基板である。
　本発明の第２の発明は、ＡｌＮに周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物、Ｃもしくは焼成時にＣを遊離する化合物とを特定量添加して、Ｂ２Ｏ３の存在する非酸化性雰囲気中において焼成して得られる化学的安定性の向上したＡｌＮ焼結体、およびその焼結体上に導体層および／または薄膜による回路を形成した窒化アルミニウム回路基板である。特に本発明においては、Ｃもしくは焼成時にＣを遊離する化合物を添加して焼成することにより、ＡｌＮ中に含まれる不純物酸素を系外に除去すると同時に粒界相の組成物をＹ−Ａｌ−Ｏ−Ｎに制御する等のＡｌＮ焼結体の熱伝導率向上の作用も働くので、化学的安定性に優れ、同時に高熱伝導性を有するＡｌＮ焼結体および回路基板を得ることができる点に特徴がある。
　本発明の第３の発明は、ＡｌＮにＢ２Ｏ３もしくは焼成時にＢ２Ｏ３を生じるＢ化合物、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物、Ｃもしくは焼成時にＣを遊離する化合物とを特定量添加して、一酸化炭素を含有する非酸化性雰囲気中において焼成して得られる化学的安定性の向上したＡｌＮ焼結体、およびその焼結体上に導体層および／または薄膜による回路を形成した窒化アルミニウム回路基板である。
特に本発明においては、雰囲気中にＣＯを含有させることにより、ＡｌＮ中に含まれる不純物酸素とＣによる反応が抑制され、これにより化学的安定性に優れ、同時に平滑な表面を有するＡｌＮ焼結体を得ることができる点に特徴がある。
　本発明の第４の発明は、ＡｌＮに周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物、Ｃもしくは焼成時にＣを遊離する化合物を特定量添加して、一酸化炭素を含有するＢ２Ｏ３の存在する非酸化性雰囲気中において焼成して得られる化学的安定性の向上したＡｌＮ焼結体、およびその焼結体上に導体層および／または薄膜による回路を形成した窒化アルミニウム回路基板である。特に本発明においては、雰囲気中にＣＯを含有させることにより、ＡｌＮ中に含まれる不純物酸素とＣによる反応が抑制され、これにより化学的安定性に優れ、同時に平滑な表面を有するＡｌＮ焼結体を得ることができる点に特徴がある。
　本発明の第５の発明は、ＡｌＮにＣａＯもしくは焼成時にＣａＯを生じるＣａ化合物、Ｙ２Ｏ３もしくは焼成時にＹ２Ｏ３を生じるＹ化合物とを特定量添加して、Ｂ２Ｏ３の存在する非酸化性雰囲気中において焼成して得られる化学的安定性の向上したＡｌＮ焼結体、およびその焼結体上に導体層および／または薄膜による回路を形成した窒化アルミニウム回路基板である。特に本発明においては、ＣａＯとＹ２Ｏ３の添加量を限定することにより、従来より低い焼成温度で緻密なＡｌＮ焼結体を得ることができる点に特徴がある。
　本発明によるＡｌＮ焼結体は、７０℃，４規定の水酸化ナトリウム水溶液に浸漬したときの重量変化が１０ｍｇ／ｃｍ２以下と化学的安定性に優れ、同時に熱伝導率が７０Ｗ／ｍ・Ｋと、熱伝導性にも優れているものである。
　本発明によるＡｌＮ回路基板は、７０℃，４規定の水酸化ナトリウム水溶液に浸漬後の、焼結体表面回路の配線間における絶縁抵抗値が１０８Ω以上となり、絶縁性にも優れているものである。
　原料に用いるＡｌＮ粉末は、平均粒径５μｍ以下、さらには３μｍ以下とすることが、焼結性などを考慮して好ましい。特に、平均粒径０．８μｍ以下の微粉末を用いると、焼結温度の低下が期待できるので好ましい。また、粗大粒が存在していると、ＡｌＮの焼結性を阻害すると同時に、焼結体の表面粗度が大きくなる要因となるので、粗大粒の含有量は少ない方が好ましい。特に、粒径が１０μｍ以上の粗大粒の含有量はＡｌＮ粉末中において１重量％以下であることが好ましい。また、ＡｌＮ粉末中の多量の酸素の含有は、焼結体の熱伝導率低下の大きな要因となり得るので、５重量％以下、さらには３重量％以下のものを用いることが好ましい。焼結性の向上を目的として、ＡｌＮ粉末中にＣａを１００ｐｐｍ以上含有させることが好ましい。また、金属不純物の含有は熱伝導の阻害要因となるため、金属不純物は少ない方が好ましく、特に、遷移金属不純物総量が１重量％以下、さらには０．５重量％以下であることが好ましい。また、得られる焼結体の可視透光性や赤外透光性について考慮する場合には、金属不純物含有量は極力少ないことが望ましく、特に遷移金属不純物総量が０．１重量％以下の粉末を用いると、波長６μｍの赤外吸収係数が５０ｃｍ−１以下の優れた赤外透光性を有する焼結体を得ることが可能である。
　原料に用いるＡｌＮ粉末の製法としては、金属アルミニウムを窒素やアンモニアなどにより窒化させる直接窒化法やアルミナを窒素もしくはアンモニア、炭素と還元窒化させる還元窒化法や、アルミナの代わりに水酸化アルミニウムや乳酸アルミニウム等のアルミニウム化合物、あるいは炭素の代わりにポリアクリルニトリル等の高分子化合物やメラニン等の有機化合物を用いる等の還元窒化反応を利用した製法、塩化アルミニウム等のハロゲン化アルミニウムをアンモニア等と反応させる気相合成法等、製法の如何を問わない。
　添加に用いるＢ化合物は焼成時にＢ２Ｏ３を生じるものであれば特に限定されるものではなく、Ｈ３ＢＯ３（硼酸）やＨＢＯ２（メタ硼酸），（ＮＨ４）２・５Ｂ２Ｏ３・８Ｈ２Ｏ（硼酸アンモニウム）等の硼酸塩，Ｂ（ＯＣＨ３）３（トリメトキシボロン），Ｂ（ＯＣ２Ｈ５）３トリエトキシボロン，Ｂ（Ｏ−ｉ−Ｃ３Ｈ７）３トリイソプロポキボロン，Ｂ（Ｏ−ｎ−Ｃ３Ｈ７）３トリノルマルプロポキボロン等のアルコキシド等が好ましい。また、Ｂ２Ｏ３もしくは焼成時にＢ２Ｏ３を生じるＢ化合物の添加量は、Ｂ２Ｏ３換算で０．０１〜１重量％が好ましい。この範囲より少ない場合、化学的安定性向上の効果が顕著ではない。逆にこの範囲より多い場合、Ｂ２Ｏ３による緻密化阻害効果が顕著となるため、緻密なＡｌＮ焼結体を得るのは困難である。
　Ｂ２Ｏ３もしくは焼成時にＢ２Ｏ３を生じるＢ化合物の添加、あるいは焼結雰囲気中にＢ２Ｏ３の存在によるＡｌＮ焼結体の化学的安定性のメカニズムは未だ十分な解明がなされていない。本発明者らはそのメカニズムについて以下のように推測している。すなわち、Ｂ２Ｏ３を添加して焼成すると、イオン半径が小さくＡｌＮ結晶中に固溶しやすいＢはＡｌＮ結晶のＡｌサイトに置換固溶し、その固溶したＢがアルカリ分解もしくは加水分解のバリアとなって、その結果ＡｌＮ焼結体の化学的安定性が向上するものと考えられる。ＡｌＮ結晶中に酸素が置換固溶する場合、Ｎが３価であるに対してＯが２価であるので、電気的中性を保つためにＡｌが離脱して空孔を生じる。この空孔とＡｌの質量差は大きく、ＡｌＮ結晶中で熱伝導を担うフォノンが散乱されるため、熱伝導率が低下するものと考えられている。ところが、ＢとＡｌはともに３価と価数が同じであるため、ＢがＡｌサイトに置換固溶しても空孔が生じない。さらに、ＢとＡｌの質量差は、空孔とＡｌの質量差と比較して小さいので、Ｂの置換固溶による熱伝導率低下は少ないものと考えられる。さらに、焼結助剤成分である周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物の添加量が多いほど、Ｂ２Ｏ３もしくは焼成時にＢ２Ｏ３を生じるＢ化合物の添加、あるいは焼結雰囲気中でのＢ２Ｏ３の存在によって得られるＡｌＮ焼結体の化学的安定性向上に対する効果が増大する傾向がある。したがって、Ｂ２Ｏ３やＢ化合物と周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物との間に何らかの作用があり、これによって結果的にＡｌＮ焼結体の化学的安定性が向上したものと推測される。
　非酸化性雰囲気中に酸化硼素雰囲気を導入するためには、Ｂのアルコキシドや、Ｈ３ＢＯ３のアルコール溶液などに窒素やアンモニア，アルゴン等のキャリアガスをバブリングさせて焼結炉内に導入することによって達成されるが、Ｂ２Ｏ３をバインダーとして用いた立方晶ＢＮ焼結体や、水分を含んだ立方晶ＢＮを焼結炉内に置くことによっても達成される。
　酸化性雰囲気中においてＡｌＮを焼成すると、ＡｌＮが酸化され、アルミニウム−Ａｌ２Ｏ３や、アルミニウム酸化物とＡｌＮにより生成したＡｌの酸窒化物（Ａｌ（８／３＋Ｘ／３）Ｏ４−ＸＮＸ），スピネル（Ａｌ９Ｏ３Ｎ７）等を生成するため、たとえ焼結体が緻密であっても熱伝導率を大幅に低下させる。そのため、焼成雰囲気が非酸化性雰囲気であることが好ましく、中でも、窒素，ネオン，アルゴン等の中性ガスや、水素，アンモニア，メタン，エタン，エチレン，アセチレン，プロパン，ブタンなどの還元性ガスおよびこれらの混合ガスを用いることができる。特に、雰囲気の還元性を制御するために、還元性の度合の異なる２種のガスを混合して用いることや、還元性雰囲気ガスを窒素などの中性雰囲気ガスにより希釈して用いることは好ましい。
　添加に用いる周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物は、従来よりＡｌＮの緻密化に有効なものであればその添加効果に代わりはないが、特にＣａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｓｃ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅの酸化物，水酸化物，酸フッ化物，フッ化物，窒化物，酸窒化物，炭化物，硝酸塩，炭酸塩，蓚酸塩，ラウリン酸塩，ステアリン酸塩，アルミン酸塩，アルコキシドよりなる群より選択される１種以上が好ましく、さらには、これらの酸化物，フッ化物，硝酸塩，炭酸塩，蓚酸塩，ステアリン酸塩よりなる群より選択される１種以上が好ましい。さらに、焼成時にＣａＯを生じるＣａ化合物とＹ２Ｏ３を生じるＹ化合物の添加量を限定することにより、従来より低い焼成温度において緻密なＡｌＮ焼結体を得ることができる。乾式混合する場合や湿式混合に用いる溶媒にこれらの周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物が溶解しにくい場合には、平均粒径５０μｍ以下の微粉末を用いることは好ましい。さらには平均粒径が１０μｍ以下のものが好ましく、特に粒度の細かい表面活性のものを用いると、焼結温度の低下が期待できるのでさらに好ましい。周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物の添加量は酸化物換算で０．１〜１０重量％が好ましい。この範囲より少ない場合、ＡｌＮの緻密化効果が不十分で、緻密なＡｌＮ焼結体を得るのに長時間の焼成時間を要するなどの経済性の低下を招くためである。周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物はＡｌＮ焼結体中において粒界相を形成するのであるが、逆にこの範囲より多い場合、粒界相組成物が熱伝導性の阻害要因として作用することにより焼結体の熱伝導率が低下するなどの特性上の問題が生じるので好ましくない。
　Ｃもしくは焼成時にＣを生じる化合物を添加すると、焼成過程においてＡｌＮ中に含まれる不純物酸素と反応することにより系外に除去すると同時に粒界相の組成物をＹ−Ａｌ−Ｏ−Ｎに制御することができるので、ＡｌＮ焼結体の高熱伝導化に有効である。さらに、ＣはＢ２Ｏ３とは反応しないため、Ｂ２Ｏ３や焼成時にＢ２Ｏ３を生じるＢ化合物の添加もしくはＢ２Ｏ３の雰囲気中への導入によるＡｌＮ焼結体の化学的安定性向上の作用に対して何ら損なうことはない。このため、化学的安定性に優れていると同時に高熱伝導性を有するＡｌＮ焼結体を得ることができる。
　ここで用いられるＣは、カーボンブラックやコークス，グラファイト粉末，ダイアモンド粉末などが用いられる。また、ＡｌＮ未焼結体中に均一に分散させることなどを目的として、ある特定粒度、特定比表面積、特定ＰＨ、特定揮発分等に限定して使用することが望ましく、特にＢＥＴ値が２００ｍ２／ｇ以上の微粉カーボンブラックを用いると効果的である。また、不純物のＡｌＮ焼結体中への混入を抑制するために、灰分等の不純物は少ない方が好ましく、特に灰分が０．１重量％以下の高純度のものが好ましい。また、焼成時にＣを生じる化合物としては、脂肪酸化合物、芳香族化合物をはじめとする有機化合物や、ビニール樹脂、スチレン樹脂、アクリル樹脂、フェノール樹脂、ウレタン樹脂をはじめとする高分子化合物等を挙げることができる。その中でも、Ｃ生成量の多い化合物であることのほか、不純物、特に金属不純物の含有の少ないものであることが好ましく、ポリアクリロニトリル、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリエチレンテレフタレート、グルコース、フルクトース、サッカロース等を用いることが好ましい。
　また、本発明者らは、ＡｌＮにＢ２Ｏ３もしくは焼成時にＢ２Ｏ３を生じるＢ化合物、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物、Ｃもしくは焼成時にＣを遊離する化合物等を特定量添加して、ＣＯを含有する非酸化性雰囲気中において焼成すると、あるいは、ＡｌＮに周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物、Ｃもしくは焼成時にＣを遊離する化合物等を特定量添加して、ＣＯを含有するＢ２Ｏ３の存在する非酸化性雰囲気中において焼成することにより、表面の平滑な焼結体を得ることができることを発見した。そのメカニズムについては必ずしも明らかではない。しかしながら、前述のように、添加したＣもしくは焼成により生じたＣがＡｌＮ中に含まれる不純物酸素と反応してＣＯを生じることから判断して、雰囲気中にＣＯを導入することにより、このＣＯの生成反応を抑制し、その結果として表面の平滑な焼結体が得られるものと推測される。
　また、本発明のＡｌＮ焼結体に厚膜および／または薄膜によって回路を形成することによって、本発明のＡｌＮ回路形成を得ることができる。また、導体層の主成分にタングステンを用いる場合には、ＡｌＮ未焼結体にタングステンペーストを塗布した後、ＡｌＮとタングステンの焼結を同時に行なういわゆる同時焼成によっても得ることができる。
　回路の形成方法は、厚膜については、導体金属を含有するペーストをスクリーン印刷法やドッティング法等を用いることができ、一般的には、これらのペーストにより回路を形成した後に、窒素などの雰囲気中において焼成を行なう。さらに、必要に応じて、Ａｕなどのめっきを行なう。また、薄膜については、蒸着法やスパッタ法、イオンプレーティング法などの気相法や、めっき法などの公知の手法を用いることができる。また、導体層に用いる導電性物質としては、導電性を有する物質であれば、本発明の回路基板に対する効果に代わりはない。この導体層に用いる導電性物質としては、Ｗ，Ｍｏ−Ｍｎ，Ａｕ，Ｐｔ，Ａｇ−Ｐｄ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ａｌ等の貴金属、卑金属やＴｉＢ２，ＺｒＢ２等の導電性化合物、導電性ポリマー等を挙げることができる。その中でも、Ｗ，Ｍｏ−Ｍｎ，Ａｕ，Ｐｔ，Ａｇ−Ｐｄ，Ｃｕ，Ｎｉ等の貴金属、卑金属は体積固有抵抗が小さいため微細配線に適しており、実用上の点で好ましい。
［実施例］
（参考例１）
　ＡｌＮ粉末にＹ２Ｏ３粉末を５重量％、Ｂ２Ｏ３粉末を１重量％それぞれ添加混合した。用いたＡｌＮ粉末は、平均粒径１．０μｍ、酸素量が１．０５重量％、不純物として、Ｃａを７０ｐｐｍ、Ａｇを２ｐｐｍ、Ｃｒを１０ｐｐｍ・Ｆｅを１０ｐｐｍ・Ｓｉを３２ｐｐｍ、Ｎｉを１０ｐｐｍ、Ｃを０．０６重量％含有し、粒径１０μｍ以上の粗大粒を０．２重量％含有するものである。用いたＹ２Ｏ３粉末は、平均粒径０．９μｍ純度９９．９％以上のものである。用いたＢ２Ｏ３粉末は４０メッシュアンダーの微粉末で純度９９．９％以上のものである。これにさらにバインダーとしてパラフィン６．５重量％、ステアリン酸０．５重量％を加えて混合したものを、成形圧１ｔ／ｃｍ２でプレス成形した。
　次に、得られた成形体を８５０℃で脱バインダーした後、グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を用いた焼結炉で、１９００℃、３時間の条件で１気圧の窒素雰囲気中において常圧焼成した。このとき用いた窒素ガスの酸素濃度は１５ｐｐｍであった。得られた焼結体はわずかに黄色味を帯びた乳白色であり、アルキメデス法により密度を測定したところ、３．２９ｇ／ｃｍ３であった。
　さらに、焼結体を３ｍｍ厚になるように８００番ダイアモンド砥石を用いて研削した後、焼結体の上下面に金を蒸着し、その上にカーボンスプレーを塗布して熱伝導率測定用試料を作成した。２５℃においてＹＡＧレーザーを用いた１次元レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定し、熱伝導を算出したところ、１７５Ｗ／ｍ・Ｋであり、優れた熱伝導性を有していることが判明した。
　焼き上がりの焼結体の表面粗度（Ｒａ）を表面粗さ計を用いて測定した。その結果、５．５μｍであり、焼結体表面は平滑であることが明らかとなった。
　紫外線直線透過率測定用試料を作製するため、８００番ダイアモンド砥石を用いて研削した後、１５００番ダイアモンド砥石を用いて焼結体を１．０ｍｍ厚になるように仕上げ研削をした。ＵＶ−ＶＩＳを用いて波長１００ｎｍの紫外線直線透過率を測定したところ、０．０５％であり、優れた紫外遮光性を有していることが判明した。
　可視直線透過率測定用試料を作製するため、８００番ダイアモンド砥石を用いて研削した後、１５００番ダイアモンド砥石を用いて焼結体を０．５ｍｍ厚になるように仕上げ研削をした。ＵＶ−ＶＩＳを用いて波長６００ｎｍの可視光線に対する可視直線透過率を測定したとろ０．１％であった。
　赤外吸収係数測定用試料を作製するため、８００番ダイアモンド砥石を用いて研削した後、１５００番ダイアモンド砥石を用いて焼結体を０．５ｍｍ厚および１．０ｍｍ厚になるように仕上げ研削をした。この２種の試料の反射率を同一と仮定して、ＦＴ−ＩＲを用いて波長６μｍの赤外線に対する赤外吸収係数を測定したところ、２５ｃｍ−１であり、優れた赤外透光性を有していることが判明した。
　ＡｌＮ焼結体の化学的安定性試験としては、加速試験として７０℃、４ＮのＮａＯＨ水溶液中に１００ｍｍ角、５ｍｍ厚のＡｌＮ焼結体を１時間浸漬した。その単位表面積あたりの重量変化は、６．５ｍｇ／ｃｍ２の重量減少であり、優れた化学的安定性を有していることが明らかとなった。．
　ＡｌＮ中のＡｌＮ結晶のＣ軸格子定数を測定するために、ＣｕＫαを用いたＸ線回折分析を行ない、その結果から。軸格子定数を算出したところ、４９８．００ｐｍであり、ＡｌＮ焼結体中において空孔の含有が少ないことが判明した。
　ＡｌＮ焼結体中のＡｌＮ結晶の平均粒径を測定するために、ＡｌＮの破面を走査型電子顕微鏡により観察し、粒界破壊したＡｌＮ結晶３０個についで粒子サイズを測定し、その平均粒子サイズをもってＡｌＮ結晶の平均粒径とした。これによりＡｌＮ結晶の平均粒径は、５．６μｍであり、十分に粒成長していることが明らかとなった。
（参考例２）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、Ｙ２Ｏ３粉末およびＢ２Ｏ３の粉末を、第１表に示す組成で配合し、参考例１に記載した方法でＡｌＮ焼結体を作製した。
　得られた焼結体の密度、熱伝導率、表面粗度（Ｒａ）、紫外線直線透過率、赤外吸収係数、７０℃，４ＮのＮａＯＨ水溶液中に１００ｍｍ角、５ｍｍ厚のＡｌＮ焼結体を１時間浸漬したときの単位表面積あたりの重量変化を参考例１記載の方法で測定し、その結果を第１表に示す。これにより、Ｂ２Ｏ３添加量の多いほど、７０℃，４ＮのＮａＯＨ水溶液中に１時間浸漬したときの単位表面積あたりの重量変化が少ないこと、すなわち化学的安定性に優れていることが明らかとなった。
（実施例１）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、第２表に示す周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行なった後、グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を用いた焼結炉で１９００℃、３時間の条件で１気圧の窒素雰囲気中で常圧焼成した。焼成雰囲気中にＢ２Ｏ３を存在させるために、トリメトキシボロンの１０重量％エチルアルコール溶液中に窒素ガスをバブリングさせ、窒素ガスをキャリアガスとして炉内に導入させた。
　得られた焼結体の密度、熱伝導率、表面粗度（Ｒａ）、紫外線直線透過率、赤外吸収係数、７０℃，４ＮのＮａＯＨ水溶液中に１００ｍｍ角、５ｍｍ厚のＡｌＮ焼結体を１時間浸漬したときの単位表面積あたりの重量変化を参考例１記載の方法で測定し、その結果を第２表に示す。この結果より、雰囲気中にＢを存在させることにより、成形体にＢを添加するのと同じ効果が得られることが明らかとなった。
（実施例２）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、第３表に示す周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行なった後、グラファイトカーボンの発熱体・断熱材を用いた焼結炉で、１９００℃、３時間の条件で１気圧の窒素雰囲気中で常圧焼成した。焼成雰囲気中にＢ２Ｏ３を存在させるために、炉内の焼結ケース内にＢ２Ｏ３を添加したｈ−ＢＮホットプレス体を敷いた。
　得られた焼結体の密度、熱伝導率、表面粗度（Ｒａ）、紫外線直線透過率、赤外吸収係数、７０℃，４ＮのＮａＯＨ水溶液中に１００ｍｍ角、５ｍｍ厚のＡｌＮ焼結体を１時間浸漬したときの単位表面積あたりの重量変化を参考例１記載の方法で測定し、その結果を第３表に示す。この結果より、雰囲気中にＢを存在させることにより、成形体にＢを添加するのと同じ効果が得られることが明らかとなった。
（実施例３）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物として参考例１で用いたＹ２Ｏ３粉末を５重量％さらにＢＥＴ値２５０ｍ２／ｇのカーボンブラックをＣ粉末として第４表に示す組成で配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行なった。さらに実施例１記載の方法で常圧焼結を行ない、ＡｌＮ焼結体を作製した。
　得られた焼結体の密度、熱伝導率、表面粗度（Ｒａ）、紫外線直線透過率、赤外吸収係数、７０℃，４ＮのＮａＯＨ水溶液中に１００ｍｍ角、５ｍｍ厚のＡｌＮ焼結体を１時間浸漬したときの単位表面積あたりの重量変化を参考例１記載の方法で測定し、その結果を第４表に示す。この結果より、Ｃを添加することによりＡｌＮ焼結体の化学的安定性は損なわれることなく、高熱伝導性を有するＡｌＮ焼結体が得られることが明らかとなった。
（実施例４）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物として参考例１で用いたＹ２Ｏ３を５重量％、さらに実施例３で用いたＣ粉末を第５表に示す組成で配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行なった。
　さらに実施例２記載の方法で常圧焼成を行ない、ＡｌＮ焼結体を作製した。
　得られた焼結体の密度、熱伝導率、表面粗度（Ｒａ）、紫外線直線透過率、赤外吸収係数、７０℃，４ＮのＮａＯＨ水溶液中に１００ｍｍ角、５ｍｍ厚のＡｌＮ焼結体を１時間浸漬したときの単位表面積あたりの重量変化を参考例１記載の方法で測定し、その結果を第５表に示す。この結果より、Ｃを添加することによりＡｌＮ焼結体の化学的安定性は損なわれることなく、高熱伝導性を有するＡｌＮ焼結体が得られることが明らかとなった。
（実施例５）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物として参考例１で用いたＹ２Ｏ３粉末を第６表に示す組成でさらに実施例で用いたＢ２Ｏ３粉末を１重量％と実施例３で用いたＣ粉末を０．５重量％配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行なった。
　さらに参考例１記載の焼成炉内にＣＯガスを導入し、ＣＯの各設定濃度で常圧焼成を行ない、ＡｌＮ焼結体を作製した。
　得られた焼結体の密度、熱伝導率、表面粗度（Ｒａ）、紫外線直線透過率、赤外吸収係数、７０℃，４ＮのＮａＯＨ水溶液中に１００ｍｍ角、５ｍｍ厚のＡｌＮ焼結体を１時間浸漬したときの単位表面積あたりの重量変化を参考例１記載の方法で測定し、その結果を第６表に示す。この結果より、ＣＯを焼成雰囲気中に含有せしめることにより、平滑な表面を有するＡｌＮ焼結体が得られることが明らかとなった。
（実施例６）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物として参考例１で用いたＹ２Ｏ３粉末を第７表に示す組成で、さらに実施例３で用いたＣ粉末を０．５重量％配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行なった。
　さらに実施例２記載の方法で焼成雰囲気中にＢ２Ｏ３を存在させ、同時に焼成炉内にＣＯガスを導入し、ＣＯの各設定濃度で常圧焼成を行ない、ＡｌＮ焼結体を作製した。
　得られた焼結体の密度、熱伝導率、表面粗度（Ｒａ）、紫外線直線透過率、赤外吸収係数、７０℃，４ＮのＮａＯＨ水溶液中に１００ｍｍ角、５ｍｍ厚のＡｌＮ焼結体を１時間浸漬したときの単位表面積あたりの重量変化を参考例１記載の方法で測定し、その結果を第７表に示す。この結果より、ＣＯを焼成雰囲気中に含有せしめることにより、平滑な表面を有するＡｌＮ焼結体が得られることが明らかとなった。
（実施例７）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、第８表に示す周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行った後、実施例１記載の方法で焼結を行ない、ＡｌＮ焼結体を作製した。
　エチルセルロースをα−テルピネオール溶媒中に溶解させ、ビヒクルを作製した。しかるのちに、平均粒径１．７μｍのタングステン粉末とを重量比で８０：２０で混合し、タングステンペーストを作製した。
　このタングステンペーストを上記で作製したＡｌＮ焼結体上にスクリーン印刷により塗布し、乾燥後、窒素雰囲気中１７５０℃で焼成した。さらに電解ニッケルめっきを施した後、電解金めっきを施した。
　　さらに絶縁抵抗を測定するため、６０％ＲＨ、２５℃に管理されたシールドボックス中に設置し、長さ１５ｍｍ、幅０．５ｍｍ、スペース０．３ｍｍの電極間に１００ＶＤＣを印加し、絶縁抵抗計を用いて測定した。さらにこの回路基板を７０℃、４ＮのＮａＯＨ水溶液中に１時間浸漬した後、２０℃のイオン交換水により洗浄し、４０℃にて乾燥し、絶縁抵抗を測定した。その結果を第８表に示した。
（実施例８）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、第９表に示す周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物粉末を酸化物換算で５重量％配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行なった後、実施例２記載の方法で焼結を行ない、ＡｌＮ焼結体を作製した。
　得られた焼結体上に、実施例７記載の方法により回路形成を行ない、絶縁抵抗を測定し、その結果を第９表に示した。
（実施例９）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物粉末として参考例１で用いたＹ２Ｏ３粉末を５重量％、さらに実施例３で用いたＣ粉末を第１０表に示す組成で配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行った後、実施例１記載の方法により焼結を行ない、ＡｌＮ焼結体を作製した。
　得られた焼結体上に、実施例７記載の方法により回路形成を行ない、絶縁抵抗を測定し、その結果を第１０表に示した。
（実施例１０）
　参考例１で示したＡｌＮ粉末、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物粉末として参考例１で用いたＹ２Ｏ３粉末を５重量％、さらに実施例３で用いたＣ粉末を第１１表に示す組成で配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行なった後、実施例２記載の方法により焼結を行ない、ＡｌＮ焼結体を作製した。
　得られた焼結体上に、実施例７記載の方法により回路形成を行ない、絶縁抵抗を測定し、その結果を第１１表に示した。
（実施例１１）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物として参考例１で用いたＹ２Ｏ３粉末を第１２表に示す組成で、さらに参考例１で用いたＢ２Ｏ３粉末を１重量％と実施例３で用いたＣ粉末を０．５重量％配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行なった。
　さらに実施例５記載の方法により、ＣＯの各設定濃度で常圧焼成を行ない、ＡｌＮ焼結体を作製した。．
　得られた焼結体上に、実施例７記載の方法により回路形成を行ない、絶縁抵抗を測定し、その結果を第１２表に示した。
（実施例１２）
　参考例１で用いたＡｌＮ粉末、周期律表ＩＩａ，ＩＩＩａ族元素化合物として参考例１で用いたＹ２Ｏ３粉末を第１３表に示す組成で、さらに実施例３で用いたＣ粉末を０．５重量％配合し、参考例１記載の方法で成形、脱バインダーを行なった。
　さらに実施例２記載の方法で焼成雰囲気中にＢ２Ｏ３を存在させ、同時に焼成炉内にＣＯガスを導入し、ＣＯの各設定濃度で常圧焼成を行ない、ＡｌＮ焼結体を作製した。
　得られた焼結体上に、実施例７記載の方法により回路形成を行ない、絶縁抵抗を測定し、その結果を第１３表に示した。
［発明の効果］
　以上述べたように本発明によれば、最終生成物である窒化アルミニウム焼結体中に所定量の硼素を含有させることにより、高い熱伝導性を有するとともに、耐食性に優れた窒化アルミニウム焼結体を得ることができる。
　したがって、このような窒化アルミニウム焼結体上に厚膜および／または薄膜の回路を形成することにより、化学的安定性に優れるとともに、高熱伝導性を有する窒化アルミニウム回路基板を得ることができる。