【事件の表示】
　特許第２６７３７６７号「鉄心の加工性が優れ，磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
　特許第２６７３７６７号の請求項１に係る特許を維持する。
【理由】
Ｉ．手続の経緯
　本件特許第２６７３７６７号発明は、平成４年１１月２７日に特許出願され、平成９年７月１８日に特許の設定の登録がなされたところ、その特許請求の範囲の請求項１〜３に係る発明の特許に対し、川崎製鉄株式会社（以下、「申立人」という。）より特許異議の申立てがなされ、当審において請求項１〜３に係る発明の特許に対して取消理由の通知がなされ、その指定期間内である平成１１年７月１９日に訂正請求がなされた。
ＩＩ．訂正の適否についての判断
１．訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に係る発明（以下、「訂正発明」という。）
「方向性電磁鋼板素材を熱延し、焼鈍し、冷延して最終板厚とした冷延鋼板を、脱炭焼鈍した後、焼鈍分離剤として、ＭｇＯ中に粒子径３００〜１０００ｎｍのＡｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｃａ、Ｃｕの酸化物、水酸化物粉体、スピネル状物質粉体およびこれらのゾル状物質の１種又は２種以上（ただしＭｇＯを除く）をベースＭｇＯ１００重量部に対し０．５〜１０重量部添加したスラリーを塗布し、乾燥し、仕上焼鈍し、フォルステライトを主成分とするグラス皮膜を形成後、かくして得られた鋼板上に、Ａｌ、Ｓｉ、Ｚｒ、Ｓｎ、Ｃｕの酸化物のコロイド状物質１００重量部に対し、リン酸、リン酸塩、ホウ酸、ホウ酸塩、クロム酸、クロム酸塩の１種又は２種以上１０〜３００重量部を添加した絶縁皮膜剤を塗布し、焼付処理することを特徴とする鉄心の加工性が優れ磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。」
２．訂正の内容
　訂正請求は、本件特許の明細書を訂正請求書に添付した訂正明細書のとおりに訂正しようとするものであって、その訂正の内容は次のとおりである。
（１）訂正事項ａ
　請求項１、２を削除すると共に、請求項３を請求項１に繰り上げる。
（２）訂正事項ｂ
　請求項３（新請求項１）を次のように訂正する。
　「焼鈍分離剤として、ＭｇＯ中に粒子径５０〜１０００ｎｍのＡｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｃａ、Ｃｕの酸化物、水酸化物粉体、スピネル状物質粉体およびこれらのゾル状物質の１種又は２種以上をベースＭｇＯ１００重量部に対し０．５〜１０重量部添加したスラリーを塗布し、乾燥し、仕上焼鈍し、」を
　「焼鈍分離剤として、ＭｇＯ中に粒子径３００〜１０００ｎｍのＡｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、ＳｉＳｎ、Ｃａ、Ｃｕの酸化物、水酸化物粉体、スピネル状物質粉体およびこれらのゾル状物質の１種又は２種以上（ただしＭｇＯを除く）をベースＭｇＯ１００重量部に対し０．５〜１０重量部添加したスラリーを塗布し、乾燥し、仕上焼鈍し、フォルステライトを主成分とするグラス皮膜を形成後、」と訂正する。
（３）訂正事項ｃ
　【発明の名称】の「鉄心の加工性が優れ、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板およびその製造方法」を「鉄心の加工性が優れ、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法」と訂正する。
（４）訂正事項ｄ
　明細書の【０００１】中の「方向性電磁鋼板に関わり」及び「方向性電磁鋼板とその製造方法に関わる。」をそれぞれ「方向性電磁鋼板の製造方法に関わり」及び「方向性電磁鋼板の製造方法に関わる。」と訂正する。
（５）訂正事項ｅ
　明細書の【０００８】中の「レーシング作業性から良好で、更に磁気特性の優れる方向性電磁鋼板とその製造方法を提供することを目的とする。」を「レーシング作業性が良好で、更に磁気特性の優れる方向性電磁鋼板の製造方法を提供することを目的とする。」と訂正する。
（６）訂正事項ｆ
　明細書の【０００９】中の、
「粒子径５０〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上」をそれぞれ、
「粒子径３００〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上（ただしＭｇＯを除く）」と訂正する。
（７）訂正事項ｇ
　明細書の【００１１】中の、
「粒子径５０〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上」をそれぞれ、
「粒子径３００〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上（ただしＭｇＯを除く）」と訂正する。
（８）訂正事項ｈ
　明細書の【００１５】中の、
「粒子径５０〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上」をそれぞれ、
「粒子径３００〜１０００ｎｍ」及び［これらのゾル状物質１種又は２種以上（ただしＭｇＯを除く）」と訂正する。
（９）訂正事項ｉ
　明細書の【００１７】中の、
「これらの添加剤の粒子径としては５０〜１０００ｎｍである。５０ｎｍ未満では反応性向上の面では有効であるが、」を
「これらの添加剤の粒子径としては３００〜１０００ｎｍである。３００ｎｍ未満では反応性向上の面では有効であるが、」と訂正する。
（１０）訂正事項ｊ
　明細書の【表３】中の「本発明１」の欄を削除する。
（１１）訂正事項ｋ
　明細書の【表４】中の「本発明１」の欄を削除する。
（１２）訂正事項ｌ
　明細書の【００２６】中の
「スピネル物質は粒子径を５０〜１０００ｎｍに制御されたものである。」を
「スピネル物質（ＭｇＯを除く）は粒子径を３００〜１０００ｎｍに制御されたものである。」と訂正する。
３．訂正の目的、新規事項禁止、拡張・変更禁止の各要件についての判断
（１）訂正事項ａについて
　訂正事項ａの請求項１、２を削除する訂正は特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　また、請求項３を請求項１に繰り上げる訂正は明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
（２）訂正事項ｂについて
　訂正事項ｂは、焼鈍分離剤としてのＭｇＯ中に添加する成分の粒子径について訂正前の「５０〜１０００ｎｍ」を「３００〜１０００ｎｍ」として、粒子径の範囲を減縮すると共に、焼鈍分離剤としてのＭｇＯに更に添加する成分としては「ＭｇＯ」は除かれることを明らかにしたものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　そして、ＭｇＯ中に添加する成分の粒子径として「３００ｎｍ」のものを使用したことは明細書の【実施例】及び【表１】〜【表３】に記載されており、この訂正は願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
（３）訂正事項ｃ、ｄについて
　訂正事項ｃは、訂正事項ａ、ｂによって特許請求の範囲を減縮することに伴って生じた明細書中の明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
（４）訂正事項ｅについて
　訂正事項ｅのうち、「レーシング作業性から良好で」を「レーシング作業性が良好で」とする訂正は、誤記の訂正を目的とするものであり、願書に最初に添付した明細書に記載された事項の範囲内においてされたものである。
　また、訂正事項ｅのうち、「方向性電磁鋼板とその製造方法」を「方向性電磁鋼板の製造方法」とする訂正は、訂正事項ａ、ｂによって特許請求の範囲を減縮することに伴って生じた明細書中の明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
（５）訂正事項ｆ〜ｌについて
　訂正事項ｆ〜ｌは、訂正事項ａ、ｂによって特許請求の範囲を減縮することに伴って生じた明細書中の明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、上記の訂正事項のいずれも、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではないことは明らかである。
４．独立特許要件について
４−１．取消理由の概要
　当審が通知した取消理由の概要は次のとおりである。
（１）特許法第２９条第１項、２項違反について
　▲１▼請求項１に係る発明について
　　請求項１に係る発明は、刊行物３、５を参照すれば、刊行物１に記載された発明であるか、又は、刊行物１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから請求項１に係る発明についての特許は特許法第２９条第１項又は２項の規定に違反してなされたものであり、取り消されるべきである。
　▲２▼請求項２に係る発明について
　　請求項２に係る発明は、刊行物１、４、６及び７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたのものであるから、請求項２に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであり、取り消されるべきである。
　▲３▼請求項３に係る発明について
　　請求項３に係る発明は、刊行物１、２、４、６、７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたのものであり、請求項３に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるから、取り消されるべきである。
（２）特許法第３６条第４、５項違反について
　請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第３６条第４、５項に規定する要件を満たしていない特許出願についてなされたものであり、特許を受けることができない。
　　　　　　　　　　　記
　刊行物１：特開平３−２０７８６８号公報
　刊行物２：特公平４−２０９８７号公報
　刊行物３：ＣＡＭＰ−ＩＳＩＪ、Ｖｏｌ．６（１９９３）ｐ．６７６、日本鉄鋼協会講演論文集「材料とプロセス」第１２５回（春季）講演大会
　刊行物４：特開昭６１−７９７８１号公報
　刊行物５：鉄と鋼、Ｖｏｌ．６５，Ｎｏ．４，ＭＡＲ．１９７９（’７９−Ｓ３８５）
　刊行物６：特開平４−７４８７１号公報
　刊行物７：特開昭６１−７９７８０号公報
（上記刊行物１〜７は、特許異議申立書に添付された甲第１〜７号証である。）
４−２．各刊行物の記載事項
（１）刊行物１（甲第１号証）
　▲１▼方向性電磁鋼板の製造方法において、焼鈍分離剤を塗布した後、最終仕上焼鈍を行うことによって表面にフォルステライト皮膜を形成し、ついで絶縁皮膜形成剤を塗布し焼き付け処理すること（特許請求の範囲第１項及び実施例１参照）
　▲２▼「…焼鈍分離剤を塗布した後最終焼鈍を施し、次いで絶縁皮膜形成剤を塗布し焼付処理とヒートフラットニングを施す方向性電磁鋼板の製造方法において、絶縁皮膜形成塗布剤として、粒径５０ｍμｍ以下のコロイド状シリカ５０〜９８重量部（Ｓｉ０２として）と、Ａｌ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｚｎから選ばれるリン酸塩の１種又は２種以上１３０〜２５０重量部と、クロム酸、クロム酸塩、重クロム酸塩の１種又は２種以上１０〜４０重量部とに、Ｆｅ、Ｃａ、Ｂａ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｓｎ、Ｃｕ、Ｃｒ、ｃｄ、Ｎｄ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｗ、Ｂｉ、Ｓｒ、Ｖからなる酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、硼化物、水酸化物、けい酸塩、炭酸塩、硼酸塩、硫酸塩、硝酸塩、塩化物のコロイド溶液としてその粒子径が８０〜３０００ｍμｍの溶液の１種又は２種以上を２〜５０重量部添加した処理剤を塗布し、焼付処理することを特徴とする鉄心の加工性、耐熱性及び張力付与性の優れた方向性電磁鋼板の絶縁皮膜形成方法。」（特許請求の範囲第１項）
（２）刊行物２（甲第２号証）
　▲１▼焼鈍分離剤を塗布した後に最終仕上焼鈍を行ってフォルステライト皮膜を形成した方向性電磁鋼板に、絶縁被膜のコーティング液を塗布し焼き付けて絶縁皮膜を形成すること（特許請求の範囲第１項及び第５欄第２１〜３５行参照）
　▲２▼「第１燐酸カルシウムならびにクロム酸カルシウム及び／または重クロム酸カルシウムを合計で４〜４０重量％と、Ａｌ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｓｒから選ばれる第１燐酸塩の１種又は２種以上を合計で６０〜９６重量％とよりなる混合物、コロイド状シリカ及び無水クロム酸からなり、その際前記混合物をＳｉ０２に換算した前記コロイド状シリカの重量の１．２５〜２．５０倍の割合で、また無水クロム酸を、Ｓｉ０２に換算した前記コロイド状シリカの重量び０．１〜０．５倍の割合で配合したコーティング液を、フォルステライト皮膜を有する方向性電磁鋼板に塗布し、３５０℃以上の温度域で焼付けることを特徴とする鉄心加工性及び磁気特性の優れた方向性電磁鋼板の絶縁皮膜形成方法。」（特許請求の範囲第１項）
（３）刊行物３（甲第３号証）
　▲１▼「一方向性珪素鋼板の焼鈍分離剤として使用されるＭｇ０は仕上焼鈍中に鋼板表面の脱炭焼鈍酸化膜と反応し、フォルステライト（Ｍｇ２Ｓｉ０４）を主体とする皮膜を形成する。」（第６７６頁本文第２〜３行）
　▲２▼「Ｘ線回折の結果をＦｉｇ．ｌに示す。試料Ａからはフォルステライト、スピネル（ＭｇＡｌ２０４）、硫化ンガン（ＭｎＳ）が、試料Ｂからはフォルステライトが検出された。」（同本文第１５〜１８行）
（４）刊行物４（甲第４号証）
　▲１▼「最終板厚にまで圧延された珪素鋼素材に脱炭焼鈍を施して鋼板表面にＭｇ０を主成分とする焼鈍分離剤を塗布した後、仕上焼鈍を施してフォルステライトを主体とするグラス皮膜を形成させる方法において、コロイド状Ｔｉ０２を対ＭｇＯ重量比で、Ｔｉ０２として０．１〜１０．０ｗｔ％含有する焼鈍分離剤を使用することを特徴とする方向性電磁鋼板のグラス皮膜形成方法。」（特許請求の範囲第１項）
　▲２▼「第１図より、Ｍｇ０を主成分とする焼鈍分離剤に配合するＴｉ０２の粒度を小さくするにつれ、グラス皮膜の耐酸性、すなわち均一性は向上し、粒子径０．５μｍ以下で大きく向上することが判明した。又密着性についても、Ｔｉ０２粒度への依存性が認められ０．５〜０．１μｍ以下で大きく向上していることがわかった。グラス皮膜の均一性、密着性がＴｉ０２粒子径０．５〜０．１μｍ以下から、大きく向上する理由については明らかではないが、Ｍｇ０
を主成分とする焼鈍分離剤の１次粒子径が上記の如く、０．０８〜０．５μｍ程度であることと対応しており、フォルステライト形成固相反応の反応サイトを増加させることにより、反応が均一に進行するような働きを有するものと思われる。」（第３頁右上欄第１６行〜同頁左下欄第１０行）
　▲３▼「ここで言うコロイド状とは、一般にコロイド溶液又はゾルと呼ばれるもので、大きさが０．１〜０．００１μｍ程度の微粒子が溶媒中に分散した系を言う。」（第３頁右下欄第１４〜１７行）
　▲４▼実施例１、２及び３では、Ｍｇ０を主成分とする焼鈍分離剤に、それぞれ最大粒子０．０５μｍ、０．０７μｍ及び０．０４μｍのコロイド状Ｔｉ０２を使用したこと（第４頁左下欄第１３行〜第６頁右上欄末行参照）
（５）刊行物５（甲第５号証）
　「仕上焼鈍で珪素鋼板表面には、グラス被膜とその下に粒状の内部酸化層ができる。グラス皮膜は１０００℃で既に生成し、構造はＭｇ−Ｓｉ系酸化物であり、焼鈍温度の上昇につれてＡｌ、ＭｎＳなどが混入してくる。Ａｌは結晶成長促進剤のＡｌＮの分解によるものであり、ＭｎＳは鋼中の介在物がグラス被膜で再析出したものである。グラス被膜中のＦｏｒｓｔｅｒｉｔｅは加熱とともに結晶化が進み、Ｍｇ０へのＴｉ０２の添加がこれを促進する。一方、内部酸化層は低温ではＡｌ−Ｓｉ系酸化物が主体であるが、温度の上昇とともにＡｌ−Ｍｇ系酸化物に変化していく。」（本文第１１〜１７行）
（６）刊行物６（甲第６号証）
　▲１▼「Ｔｉ化合物を含むＭｇ０系の焼鈍分離剤であって該焼鈍分離剤中のＭｇ０１００重量部に対し、Ｔｉ化合物を、Ｔｉ０２として、１重量部以上、２０重量部以下をＲＡｌ２０４でＲは、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｆｅであるスピネル型複合酸化物をＡｌ２０３に換算して、１重量部以上、５０重量部以下と共に、添加配合してなる方向性けい素鋼板用焼鈍分離剤。」（特許請求の範囲）
　▲２▼「前記焼鈍分離剤に添加配合する、ＲＡｌ２０４でＲは、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｆｅであるスピネル型複合酸化物（以下単にスピネル型複合酸化物という）の粒度は、大きすぎると効果が減少するので、平均粒径で２μｍ以下が望ましい。」（第２頁左下欄第７〜１１行）
（７）甲第７号証
　▲１▼「最終板厚にまで圧延された珪素鋼素材に脱炭焼鈍を施して鋼板表面にＭｇ０を主成分とする焼鈍分離剤を塗布、乾燥した後、仕上焼鈍を施す一連の方向性電磁鋼板の製造方法において、上記焼鈍分離剤のスラリーにコロイド状のＳｂもしくはＳｂを含む化合物又はコロイド状のＳｎもしくはＳｎを含む化合物の１種又は２種以上を含有させることを特徴とする方向性電磁鋼板の製造方法。」（特許請求の範囲第１項）
　▲２▼「ここで言うコロイド状とは、一般にコロイド溶液、又はゾルと呼ばれるもので、大きさが０．１〜０．００１μｍ程度の極微粒子が溶媒中に分散した系を言う。」（第２頁右下欄第３〜６行）
　▲３▼本発明に使用されるコロイド状のＳｂもしくはＳｂを含む化合物又はコロイド状のＳｎもしくはＳｎを含む化合物がは、例えばＳｂ、Ｓｂ２０３、Ｓｂ２０５あるいはＳｂを含む複合化合物、ｓｎ、Ｓｎ０２、Ｓｎ０あるいはＳｎを含む複合化合物等であれば、何ら限定されるものではないが、」（第３頁左下欄第１１〜１６行）
４−３．対比・判断
４−３−１．特許法第２９条第１項、２項違反について
（１）訂正発明の構成・効果
　訂正発明は、方向性電磁鋼板に関しては、それがトランスの鉄心として用いられる場合、「巻加工、成型作業が円滑に行え、成型後の鋼板端面やラップ部に凹凸を生ぜず、形状が優れていること、ならびに鋼板表面の潤滑性が良好であることが必要である。また、歪取焼鈍時に鋼板の表面皮膜相互間で焼付きがなく、レーシング作業がスムーズに行えることが、鉄心加工能率の向上或は焼付きによる歪の誘起や皮膜性能の劣化を防止するという観点から重要である。これらの問題に対しては、方向性電磁鋼板表面の絶縁皮膜の性状が大きく影響するところから、歪取焼鈍時に鋼板の表面皮膜相互間で焼付きがなく、レーシング作業がスムーズに行える絶縁皮膜を開発することが、加工性の観点からのみならず、トランスの磁気特性を向上せしめる上からも強く望まれている。」（訂正明細書【０００４】）ところ、「方向性電磁鋼板の皮膜特性として表面皮膜の滑り性、耐熱性および皮膜張力が優れ、トランス鉄心加工時における巻加工、レーシング作業性が良好で、更に磁気特性の優れる方向性電磁鋼板の製造方法を提供すること」（同【０００８】）を技術的課題とし、この課題を解決するべく、「グラス皮膜の形成過程において焼鈍分離剤として、微粒子Ｍｇ０に、粒子径３００〜１０００ｎｍのＡｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｃａ、Ｃｕの酸化物、水酸化物粉体、スピネル状物質粉体およびこれらのゾル状物質の１種又は２種以上（ただいＭｇ０を除く）を添加してスラリーを調整し、鋼板に塗布して仕上焼鈍することにより、グラス皮膜の形成性が向上し、且つグラス皮膜の表面が前記粒径制御した化合物によって微細なうねりが生じて粗度が適正に制御される」（同【０００９】）という知見を得て、この知見に基づいて、発明の構成として「焼鈍分離剤として、Ｍｇ０中に、粒子径３００〜１０００ｎｍのＡｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｃａ、Ｃｕの酸化物、水酸化物粉体、スピネル状物質粉体およびこれらのゾル状物質の１種又は２種以上（ただいＭｇを除く）をベースＭｇ１００重量部に対し０．５〜１０重量部添加したスラリーを塗布し、乾燥し、仕上焼鈍し、フォルステライトを主成分とするグラス皮膜を形成」するという構成を採用することにより、本件発明のその他の構成と相まって、「仕上焼鈍過程でタイトで微細なうねりをもったグラス皮膜が形成され、コロイド状物質を主成分とする絶縁皮膜処理後に均一で適度な皮膜の粗さをもつ高張力皮膜が得られる。この結果、滑り性が良好で鉄心の加工性が良く、歪取焼鈍時の耐焼付性が優れ、磁気特性の良好な製品が得られる。」（同【００２７】【発明の効果】）という効果を奏し得たものである。
（２）対比
（２−１）刊行物１〜３，５について
　刊行物１には、焼鈍分離剤のスラリーの配合組成については具体的な記載はない。
　刊行物２、３、５には、焼鈍分離剤の組成についてはそれがＭｇ０又はＭｇＯを主成分とするものであることが記載されているのみである。
（２−２）刊行物４について
　刊行物４には、コロイド状Ｔｉ０２を対Ｍｇ０重量比で、Ｔｉ０２として０．１〜１０．０ｗｔ％含有する焼鈍分離剤を使用する方向性電磁鋼板のグラス皮膜形成方法が記載されており、この焼鈍分離剤は訂正発明における焼鈍分離剤と組成的には一致している。
　しかるに、刊行物４記載のものはグラス被膜の均一性、密着性を向上させることを目的とするものであって、訂正発明のように、タイトで微細なうねりをもったグラス皮膜を形成し、更に絶縁皮膜処理することにより、均一で適度な粗さをもつ皮膜を形成させて滑り性を良好にすることを目的とするものではない。
　そして、刊行物４記載のものは、コロイド状Ｔｉ０２をＭｇ０に配合するものであって、「コロイド状」という用語については刊行物４に、「一般にコロイド溶液又はゾルと呼ばれるもので、大きさが０．１〜０．００１μｍ程度の微粒子が溶媒中に分散した系を言う。」と説明されており、この「０．１〜０．００１μｍ」（＝１００〜１ｎｍ）という数値は、訂正発明で規定する「３００〜１０００ｎｍ」に比してかなり小さいものである。
　また、刊行物４には、Ｔｉ０２粒度について「０．５〜０．１μｍ以下」で均一性・密着性が向上する旨の記載があり、この数値範囲における「０．５〜０．３μｍ」（＝５００〜３００ｎｍ」は訂正発明において規定する数値範囲と重複するものではあるが、刊行物４の実施例では、Ｍｇ０を主成分とする焼鈍分離剤に最大粒子径がそれぞれ０．０５μｍ、０．０７μｍ及び０．０４μｍのコロイド状Ｔｉ０２を使用したことが記載されており、これは前記で説明されている「コロイド状」の数値範囲内のものであって、結局、上記「０．５〜０．３μｍ」の数値範囲の粒度を有するものについては具体的な開示はなく、その効果が確認されていないものである。
　従って、刊行物４には、Ｍｇ０に添加するＴｉ０２の粒子径を「３００〜１０００ｎｍ」の範囲内のものとする場合には、均一で適度な粗さをもつ皮膜が形成され滑り性が良くなるという効果が奏せられることについては何らの示唆もないとせざるを得ない。
（２−３）刊行物６について
　刊行物６には、Ｍｇ０を主成分とする焼鈍分離剤中に、Ｔｉ化合物及びスピネル型複合酸化物を配合することが記載されている。
　しかるに、刊行物６記載のものは、従来、Ｍｇ０にＴｉ化合物を添加配合して絶縁皮膜の外観や密着性を向上させることが行われているところ、高温仕上げ焼鈍時にこのＴｉ化合物が分解してＴｉが鋼中に侵入して鉄損を劣化させるという問題があり、この問題を解決するために、Ｔｉ化合物と共にスピネル型複合酸化物をＭｇ０に添加するというものであって、訂正発明のように、タイトで微細なうねりをもったグラス皮膜を形成し、更に絶縁皮膜処理することにより、均一で適度な粗さをもつ皮膜を形成させて滑り性を良好にすることを目的とするものではない。
　また、刊行物６には、スピネル型複合酸化物の粒径については「平均粒径で２μｍ以下が望ましい」との記載があるのみで、Ｔｉ化合物についてはその粒径については何らの具体的な記載はない。
　上記のとおりであるから、刊行物６は、Ｔｉ化合物及びスピネル型複合酸化物の粒径を「３００〜１０００ｎｍ」とする構成の点及びこれにより絶縁皮膜処理後に、均一で適度な粗さをもつ皮膜が形成し滑り性が良好となるという効果が奏せられる点については何ら示唆するものではない。
（２−４）刊行物７について
　刊行物７には、Ｍｇ０を主成分とする焼鈍分離剤のスラリーに、コロイド状ＳｎもしくはＳｎを含む化合物を配合することが記載されており、この焼鈍分離剤は訂正発明における焼鈍分離剤と組成的には一致するものである。
　しかるに、刊行物７記載のものは、従来、方向性電磁鋼板の仕上焼鈍において２次再結晶を有効に進行させるため、焼鈍分離剤中にＳｎ又はその化合物が正常粒成長抑制剤（インヒビター）として添加されていたところ、磁気特性を更に向上させることを目的として、ＳｎもしくはＳｎを含む化合物を「コロイド状」の形態として焼鈍分離剤に添加するというものであって、訂正発明のように、タイトで微細なうねりをもったグラス皮膜を形成し、更に絶縁皮膜処理することにより、均一で適度な粗さをもつ皮膜を形成させて滑り性を良好にすることを目的とするものではない。
　そして、刊行物７記載のものは、前述のとおりＳｎもしくはＳｎを含む化合物を「コロイド状」の形態として配合するものであるところ、この「コロイド状」という用語については刊行物７に、「一般にコロイド溶液又はゾルと呼ばれるもので、大きさが０．１〜０．００１μｍ程度の極微粒子が溶媒中に分散した系を言う。」と説明されており、この「０．１〜０．００１μｍ」（＝１００〜１ｎｍ）という数値は、訂正発明で規定する「３００〜１０００ｎｍ」に比してかなり小さいものである。
　そして、刊行物７には、ＳｎもしくはＳｎを含む化合物の粒子径については、「実施例１〜３」において、それが「コロイド状」であることが示されているのみで、具体的な粒子径については記載がなく、また、刊行物７の１「比較例２、４」では、Ｍｇ０に最大粒子径０．３μｍのＳｎ０を添加したことが示されており、これは０．３μｍ（３００ｎｍ）の粒子径を超えるものは刊行物７記載の発明において採用し得るＳｎ化合物の粒子径の範囲外のものであることを示すものと認められる。
　上記のとおりであるから、刊行物７は、Ｓｎの化合物の粒子径を「３００〜１０００ｎｍ」とする構成の点及びこれにより絶縁皮膜処理後に、均一で適度な粗さをもつ皮膜が形成し滑り性が良好となるという効果が奏せられる点については何ら示唆するものではない。
（２−５）刊行物１〜７記載の発明を組合せる点について
　上記刊行物１〜７のいずれにも、焼鈍分離剤として、微粒子Ｍｇ０に、粒子径３００〜１０００ｎｍの化合物を添加する点及びこれにより絶縁皮膜処理後に、均一で適度な粗さをもつ皮膜が形成し滑り性が良好となるという効果が奏せられる点については記載及び示唆がないことは前述したとおりである。
　従って、訂正発明の構成については、刊行物１〜７の記載事項を相互に勘案することによっても当業者が容易に想到し得たものとすることはできない。
（３）まとめ
　上記のとおりであるから、訂正発明は上記刊行物１に記載された発明であるとすることができず、また、上記刊行物１〜７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることもできない。
４−３−２．特許法第３６条第４項、５項違反について
　特許法第３６条第４項違反についての取消理由の概要は、明細書中の「粒子径」についての数値は、いかなる測定方法によったものか、また「粒子径」とは平均粒子径であるのかがそれぞれ不明であるため、当業者が発明を容易に実施できる程度に発明の詳細な説明に発明の構成が記載されていない、というものである。
　上記の点については、特許権者が特許異議意見書において、「近年においては、粉体の粒度についてさまざまな測定方法が知られており、またその測定機器も市販のものが数多く普及している…（中略）…、一般的な粉体の粒度の測定方法としては、▲１▼レーザー回折法、▲２▼比重沈降法、▲３▼アンレアーゼ法、▲４▼光透過法などが知られているが、最近では特に▲１▼レーザー回折法が測定時間や再現性の点で優れているため普及している。」（第６頁２７行〜第７頁第４行）及び「上記の測定方法によって通常得られるデータは粒度分布であり、特定の値として表現されるときはその平均粒度を指すのが一般的である。従って本件特許発明においても、通常用いられる平均粒度を指すものとして、単に粒度と記載しているものである。」（第７頁第７〜１０行）と釈明すると共に、参考資料１としてレーザー回折／散乱式粒度分布測定装置のカタログの写し（参考資料１）、参考資料１の測定装置で測定したＳｉ０２粉末の粒度分布を示した資料（参考資料２−１）及びアルミナ粉末のカタログ（参考資料２−２）をそれぞれ提出している。
　そして、特許権者の上記釈明及び参考資料１、２の記載内容を勘案すると、粉体の粒度測定方法は本件特許に係る出願前に周知であると認められるので発明の詳細な説明中に具体的な粒度測定方法が記載されていないことをもって、発明の詳細な説明中には当業者が本件訂正発明を容易に実施し得る程度に発明の構成が記載されていないとすることは相当でない。
　また、参考資料２−２によると、例えばＡＫＰ−２０として示されているものは、「Ｐａｒｔｉｃｌｅ　Ｓｉｚｅ　Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ」の図ではその粒子は０．２〜２．０μｍの範囲内で分布していると認められるところ、商品の物性を示す表中では「Ｐａｒｔｉｃｌｅ　Ｓｉｚｅ（μｍ）」が「０．４〜０．６」であるとして表示されており、これは平均粒子径を意味するものと認められる。
　そうすると、「粒子径」という用語が「平均粒度」（平均粒径）を意味するものとして通常に使用されていることが認められ、また、上記特許権者の釈明により本件訂正発明で言う「粒子径」が「平均粒度」であることが明らかなったことから、この点についても、訂正明細書の発明の詳細な説明には当業者が本件訂正発明を容易に実施し得る程度に発明の構成が記載されていないとすることは相当でない。
　なお、特許法第３６条第５項違反の取消理由は、Ｍｇ０に添加する成分としてＭｇ０を添加することは特許査定時の請求項３に係る発明の構成に欠くことができない事項ではないというものであったが、訂正により、本件発明は焼鈍分離剤としてのＭｇ０に添加する成分からＭｇ０は除外されたので、上記特許法第３６条第５項違反の取消理由は理由がないものとなった。
　以上のとおりであるから、訂正発明の特許は特許法第３６条第４，５項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたとすることはできない。
　従って、訂正発明は特許出願の際に独立して特許を受けることができるものである。
５．訂正の認否
　上記のとおりであるから、本件訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項ただし書及び同条第３項において準用する同法第１２６条第２〜４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
ＩＩＩ．特許異議申立について
１．本件発明
　前述のように、本件訂正は適法なものであるので、本件特許に係る発明は、前記「ＩＩ．１」において摘記したとおりの訂正発明（以下、「本件発明」という。）である。
２．特許異議申立の理由の概要
　申立人は、証拠方法として下記の刊行物を提出し、次の主張をしている。
（１）特許査定時の請求項１に係る発明は、甲第３、５号証を参照すれば甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明と同一であるから、該発明に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してなされたものである。
（２）特許査定時の請求項２に係る発明は、甲第１、４、６、７号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、該発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
（３）特許査定時の請求項３に係る発明は、甲第１、２、４、６、７号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、該発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
記
　甲第１号証：特開平３−２０７８６８号公報
　甲第２号証：特公平４−２０９８７号公報
　甲第３号証：ＣＡＭＰ−ＩＳＩＪ、Ｖｏｌ．６（１９９３）ｐ．６７６、日本鉄鋼協会講演論文集「材料とプロセス」第１２５回（春季）講演大会
　甲第４号証：特開昭６１−７９７８１号公報
　甲第５号証：鉄と鋼、Ｖｏｌ．６５，Ｎｏ．４，ＭＡＲ．１９７９（’７９−Ｓ３８５）
　甲第６号証：特開平４−７４８７１号公報
　甲第７号証：特開昭６１−７９７８０号公報
３．対比・判断
　特許査定時の請求項１、２は訂正により削除されたので、この請求項についての特許異議申立は対象がないものとなった。
　また、特許査定時の請求項３に係る発明についての異議申立の理由及び証拠方法は、当審が通知した取消理由及び証拠方法と同一のものであるところ、本件発明（特許査定時の請求項３が訂正されたもの）が、刊行物１、２、４、６、７（甲第１、２、４、６、７号証）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできないこと及び本件発明の特許が特許法第３６条第４，５項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたとすることができないことは上記「ＩＩ．４−３」で述べたとおりである。
ＩＶ．むすび
　上記のとおりであるから、訂正発明についての特許は、特許異議申立ての理由及び証拠方法によっては取り消すことはできない。
　また、他に訂正発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年９月１４日（１９９９．９．１４）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
　特許第２６７３７６７号発明の明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおり、すなわち次のとおりに訂正する。
１．特許請求の範囲の減縮を目的として次の訂正を行う。
（１）請求項１、２を削除すると共に、請求項３を請求項１に繰り上げる。
（２）請求項３（新請求項１）を次のように訂正する。
　　「焼鈍分離剤として、ＭｇＯ中に粒子径５０〜１０００ｎｍのＡｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｃａ、Ｃｕの酸化物、水酸化物粉体、スピネル状物質粉体およびこれらのゾル状物質の１種又は２種以上をベースＭｇＯ１００重量部に対し０．５〜１０重量部添加したスラリーを塗布し、乾燥し、仕上焼鈍し、」を
　　「焼鈍分離剤として、ＭｇＯ中に粒子径３００〜１０００ｎｍのＡｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｃａ、Ｃｕの酸化物、水酸化物粉体、スピネル状物質粉体およびこれらのゾル状物質の１種又は２種以上（ただしＭｇＯを除く）をベースＭｇＯ１００重量部に対し０．５〜１０重量部添加したスラリーを塗布し、乾燥し、仕上焼鈍し、フォルステライトを主成分とするグラス皮膜を形成後、」と訂正する。
２．明りょうでない記載の釈明を目的として次の訂正を行う。
（１）【発明の名称】の「鉄心の加工性が優れ、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板およびその製造方法」を「鉄心の加工性が優れ、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法」と訂正する。
（２）明細書の【０００１】中の「方向性電磁鋼板に関わり」及び「方向性電磁鋼板とその製造方法に関わる。」をそれぞれ「方向性電磁鋼板の製造方法に関わり」及び「方向性電磁鋼板の製造方法に関わる。」と訂正する。
（３）明細書の【０００８】中の「レーシング作業性から良好で、更に磁気特性の優れる方向性電磁鋼板とその製造方法を提供することを目的とする。」を「レーシング作業性が良好で、更に磁気特性の優れる方向性電磁鋼板の製造方法を提供することを目的とする。」と訂正する。
（４）明細書の【０００９】中の、
　　「粒子径５０〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上」をそれぞれ、
　　「粒子径３００〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上（ただしＭｇＯを除く）」と訂正する。
（５）明細書の【００１１】中の、
　　「粒子径５０〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上」をそれぞれ、
　　「粒子径３００〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上（ただしＭｇＯを除く）」と訂正する。
（６）　明細書の【００１５】中の、
　　「粒子径５０〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上」をそれぞれ、
　　「粒子径３００〜１０００ｎｍ」及び「これらのゾル状物質１種又は２種以上（ただしＭｇＯを除く）」と訂正する。
（７）明細書の【００１７】中の、
　　「これらの添加剤の粒子径としては５０〜１０００ｎｍである。５０ｎｍ未満では反応性向上の面では有効であるが、」を
　　「これらの添加剤の粒子径としては３００〜１０００ｎｍである。３００ｎｍ未満では反応性向上の面では有効であるが、」と訂正する。
（８）明細書の【表３】中の「本発明１」の欄を削除する。
（９）明細書の【表４】中の「本発明１」の欄を削除する。
（１０）明細書の【００２６】中の
　　「スピネル物質は粒子径を５０〜１０００ｎｍに制御されたものである。」を
　　「スピネル物質（ＭｇＯを除く）は粒子径を３００〜１０００ｎｍに制御されたものである。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
鉄心の加工性が優れ、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
【請求項１】　方向性電磁鋼板素材を熱延し、焼鈍し、冷延して最終板厚とした冷延鋼板を、脱炭焼鈍した後、焼鈍分離剤として、ＭｇＯ中に粒子径
３００
（ただしＭｇＯを除く）
フォルステライトを主成分とするグラス皮膜を形成後、
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　　【産業上の利用分野】
　本発明は特定の表面粗さをグラス皮膜と絶縁皮膜により制御された方向性電磁鋼板
の製造方法
　【０００２】
　　【従来の技術】
　方向性電磁鋼板はＳｉを、例えば２〜４％含有する珪素鋼スラブを熱間圧延し、焼鈍した後、１回或は中間焼鈍を挟む２回以上の冷間圧延を施して最終板厚とし、次いで脱炭焼鈍した後、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を塗布し、最終仕上焼鈍を施してゴス方位をもつ二次再結晶粒を発達させ、さらにＳ、Ｎ等の不純物を除去するとともにグラス皮膜を形成し、次いで絶縁皮膜用のコーティング液を塗布し、焼付処理を施して絶縁皮膜を形成して最終製品とするプロセスによって製造される。
　【０００３】
　こうして得られる方向性電磁鋼板は、主として電気機器、トランス等の鉄心材料として使用され、磁束密度が高く鉄損値が低いものであることが要求される。
　一方、方向性電磁鋼板がトランスの鉄心として用いられる場合、方向性電磁鋼板のフープは連続的に巻き解かれながら剪断機で所定長さに切断された後、鉄心加工機によって順次巻き重ね或は積み重ねられて巻鉄心や積み鉄心とされる。巻鉄心の場合には圧縮成型、歪取焼鈍を経てレーシングと呼ばれる巻線作業を行ってトランスとされる。
　【０００４】
　この鉄心製造過程においては、例えば巻鉄心の場合、巻加工、成型作業が円滑に行え、成型後の鋼板端面やラップ部に凹凸を生ぜず、形状が優れていること、ならびに鋼板表面の潤滑性が良好であることが必要である。
　また、歪取焼鈍時に鋼板の表面皮膜相互間で焼付きがなく、レーシング作業がスムーズに行えることが、鉄心加工能率の向上或は焼付きによる歪の誘起や皮膜性能の劣化を防止するという観点から重要である。これらの問題に対しては、方向性電磁鋼板表面の絶縁皮膜の性状が大きく影響するところから、歪取焼鈍時に鋼板の表面皮膜相互間で焼付きがなく、レーシング作業がスムーズに行える絶縁皮膜を開発することが、加工性の観点からのみならず、トランスの磁気特性を向上せしめる上からも強く望まれている。
　【０００５】
　このようなトランスの鉄心加工性を向上させるための手段として、絶縁皮膜形成時の塗布剤の改良がなされている。特開昭６１−４７７３号公報には、コーティング剤として第１燐酸塩に粒子径８ｍμｍ以下の超微粒子コロイド状シリカ、クロム酸、クロム酸塩の１種又は２種以上からなる混合液を仕上焼鈍後の鋼板（ストリップ）に塗布し、焼付処理することにより、鋼板表面に形成する絶縁皮膜のすべり性を改善する技術が開示されている。
　【０００６】
又、特開平３−２０７８６８号公報には同じく本発明者等による絶縁皮膜の特性改善技術として、粒径５０ｎｍ以下のコロイド状シリカ５０〜９８重量部（ＳｉＯ２として）とＡｌ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｚｎから選ばれるリン酸塩の１種又は２種以上１３０〜２５０重量部とクロム酸、クロム酸塩、重クロム酸塩の１種又は２種以上１０〜４０重量部とに、Ｆｅ、Ｃａ、Ｂａ、
Ｚｎ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｓｎ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｃｄ、Ｎｂ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｗ、Ｂｉ、Ｓｒ、Ｖからなる酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、硼化物、水酸化物、けい酸塩、炭酸塩、硼酸塩、硫酸塩、硝酸塩、塩化物のコロイド溶液として、その粒子径が８０〜３０００ｎｍの溶液の１種又は２種以上を２〜５０重量部添加した処理剤を塗布し、焼付処理することを特徴とする鉄心の加工性、耐熱性および張力付与性の優れた方向性電磁鋼板の絶縁皮膜形成方法が提案されでいる。これにより表面絶縁皮膜の潤滑性等が大幅に改善されている。近年では、これらの絶縁皮膜剤の改善によって方向性電磁鋼板の鉄損、磁気ひずみ、絶縁特性とともに潤滑性が改善されて来ており、それなりの効果が得られている。
　【０００７】
　しかし、方向性電磁鋼板を用いてトランスを製造するメーカーにおいては、鉄心に加工する際の巻加工機の高速自動化や焼鈍条件の改善が進み、前記改善された絶縁皮膜剤を以てする以上に加工上のトラブルの排除や磁気特性面での一層の改善が望まれているのが実情である。
　【０００８】
　　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は方向性電磁鋼板の皮膜特性として表面皮膜の滑り性、耐熱性および皮膜張力が優れ、トランス鉄心加工時における巻加工、レーシング作業性が良好で、更に磁気特性の優れる方向性電磁鋼板の製造方法を提供することを目的とする。
　【０００９】
　　【課題を解決するための手段】
　本発明者等は上記課題を解決すべく、方向性電磁鋼板製造時におけるグラス皮膜の性状制御法と絶縁皮膜剤の形成条件について種々検討した。
　その結果、まず第１にグラス皮膜の形成過程において焼鈍分離剤として、微粒子ＭｇＯに、粒子径
３００
ただしＭｇＯを除く
　【００１０】
　次に本発明における皮膜形成方法について述べる。
　本発明においては、方向性電磁鋼板用素材を公知の方法で熱延、熱延板焼鈍、冷延することにより最終板厚どした冷延鋼板を出発材とする。この冷延鋼板を連続炉中でＮ２＋Ｈ２雰囲気中で温度、均熱時間、露点等を制御して脱炭焼鈍し、鋼板中のＯ除去と同時に鋼板表面にＳｉＯ２主体の酸化膜を形成する。脱炭焼鈍におけるこれらの条件は鋼成分、板厚等の条件に応じて決められる。
　【００１１】
　この鋼板上に、ＭｇＯ１００重量部に対し、粒子径
３００
（ただしＭｇＯを除く）
　【００１２】
　次いで仕上焼鈍として１１５０〜１２５０℃で２０時間程度の焼鈍をＮ２、Ｈ２等の雰囲気を用いて行い、二次再結晶を生成させると共に、鋼板表面へ通常グラス皮膜と呼ぶフォルステライト（Ｍｇ２ＳｉＯ４）主体の皮膜を形成させる。その際のグラス皮膜の量、組成、表面状態が前記の本発明の添加剤によって影響を受ける。
　【００１３】
　このようにして得られた鋼板上に、絶縁皮膜剤として、Ａｌ、Ｓｉ、Ｚｒ、Ｓｎ、Ｃｕの酸化物のコロイド状物質１００重量部に対し、リン酸、リン酸塩、クロム酸、クロム酸塩、ホウ酸、ホウ酸塩の１種又は２種以上１０〜３００重量部を配合した溶液を連続ライン中で塗布し、張力下で８００〜９００℃で焼付処理を行う。このグラス皮膜形成処理から絶縁処理を行う過程において、本発明では鋼板表面に微細なうねりを持つ、滑り性の良い均一な高張力皮膜が形成され、鉄心の巻加工、レーシング作業性等の良い、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板が得られる。
　【００１４】
　次に、本発明における諸条件の限定理由を述べる。
　本発明の方向性電磁銅板の表面粗さはＲａ値で０．１０〜０．４５μｍである。０．１０μｍ未満では、本発明のグラス皮膜や絶縁皮膜の形成条件をもってしても歪取焼鈍における耐焼付性や滑り性等の改善効果が得られない。一方、０．４５μｍ超では、耐焼付性や滑り性等は良好であるが、占積率が低下するため、磁気特性の面で問題が生じる。又、皮膜表面の滑り性は摩擦係数（以下ＦＦ値と略記）は０．６以下である。ＦＦ値は、図１に示すように３枚重ねた鋼板に一定の荷重を載せ、中央の銅板を引張り、荷重と引張り力の関係から求めた。ＦＦ値が０．６超では巻加工、レーシング時の作業性にバラツキが生じる。０．６以下であれば、これらの作業性は良好である。又、製品の皮膜張力は板厚１２ｍｉｌ値で０．６ｋｇ／ｍｍ２以上である。グラス皮膜と絶縁皮膜により鋼板に付与される張力は鉄損改善に重要で、特に高磁束密度材の場合に効果が大きい。０．６ｋｇ／ｍｍ２未満では良好な鉄損特性が得られ難い。本発明の方法によれば、表面粗さ、ＦＦ値、皮膜張力等が良好域に制御できる。
　【００１５】
　焼鈍分離剤の組成は、ＭｇＯ１００重量部に対し、粒子径
３００
（ただしＭｇＯを除く）
　これらの添加剤により、グラス皮膜の形成が促進され、均一化する。グラス皮膜形成過程においては、これら添加剤は一部又は全量が脱炭時に形成した酸化膜に拡散して、グラス皮膜化したり反応促進の作用をする。これにより、グラス皮膜の表面は微細なうねりをもつ表面が得られ、表面粗さの制御された高張力のグラス皮膜層が得られる。
　【００１６】
　添加剤は前記元素の酸化物、水酸化物粉体、スピネル状物質の粉体およびこれらのゾル状の物質が添加される。スピネル状物質としては、例えば（Ａｌ２Ｏ３）ｍ（ＭｇＯ）ｎ、（ＭｇＯ）ｍ（ＳｉＯ２）ｎ、（Ａｌ２Ｏ３）ｍ（ＴｉＯ２）ｎ、（ＭｇＯ）ｍ（ＴｉＯ２）ｎ、（ＺｒＯ）ｍ（Ａｌ２Ｏ３）ｎ、（ＭｇＯ）ｍ（ＣｕＯ）ｎのようなものが用いられる。添加量はＭｇＯ１００重量部に対し、酸化物、水酸化物粉体、スピネル状物質粉体の１種又は２種以上として０．５〜１０重量部である。０．５重量部未満ではグラス皮膜の均一化、形成促進効果等が得られず、１０重量部超では素材成分等によっては過酸化現象を生じるため好ましくない。最も好ましい範囲は２〜７重量部であり、この範囲では良好なグラス皮膜と表面性状が得られる。
　【００１７】
　これらの添加剤の粒子径としては
３００
３００
　【００１８】
　絶縁皮膜形成剤の組成としては、Ａｌ、Ｓｉ、Ｚｒ、Ｓｎ、Ｃｕ等の酸化物のコロイド状物質１００重量部に対し、リン酸、リン酸塩、クロム酸、クロム酸塩、ホウ酸、ホウ酸塩の１種又は２種以上１０〜３００重量部とする。
　Ａｌ、Ｓｉ、Ｚｒ，Ｓｎ，Ｃｕ等の酸化物のコロイド状物質としては、少なくともＡｌ、Ｓｉ，Ｚｒの酸化物ゾルを８０％以上含有するのが好ましい。これは絶縁皮膜の張力を得るためにコロイドの性質が重要だからである。添加されるリン酸、リン酸塩、クロム酸、クロム酸塩、ホウ酸、ホウ酸塩はコロイド状物質１００重量部に対し、１０〜３００重量部とする。１０重量部未満では絶縁皮膜として鋼板に付着させるバインダーとしての作用が弱く、３００重量部超ではコロイド状物質の安定性が低下したり、皮膜の耐熱性や吸湿性等が悪化する。絶縁皮膜の張力効果を考慮すると、最も好ましい範囲は１２５〜２５０重量部の範囲である。この範囲であれば下地グラス皮膜の表面性状と前記コロイド状物質の粒子形状とが適合して、滑り性のよい、又歪取焼鈍での焼付きのない高張力の皮膜が得られる。
　【００１９】
　　【実施例】
　実施例１
　重量でＣ：０．０７５％、Ｓｉ：３．２５％、Ｍｎ：０．０６５％、Ｓ：０．０２４％、酸可溶Ａｌ：０．０３０％、Ｎ：０．００７５％、残部Ｆｅと不可避の不純物からなる電磁鋼素材を公知の方法で熱延し、焼鈍し、冷延して最終板厚０．２２５ｍｍの冷延鋼板とした。得られた冷延鋼板を、次いでＮ２２５％＋Ｈ２７５％、露点：６５℃の雰囲気中で８５０℃×１２０秒間の脱炭焼鈍し、焼鈍分離剤として表１に示すように粒子径を３００ｎｍに調整した酸化物を添加した焼鈍分離剤を塗布し、１２００℃×２０ｈｒの最終仕上焼鈍を行い、グラス皮膜を形成した。次いで連続ラインにおいて余剰ＭｇＯの水洗と軽酸洗の後、絶縁皮膜剤としてコロイド状ＳｉＯ２７０ｇ＋コロイド状ＺｒＯ２２０ｇ＋コロイド状Ｓｎ１０ｇ＋リン酸Ａ１２００ｇ＋Ｈ３ＢＯ３１０ｇ＋ＣｒＯ３３０ｇからなる組成のコーティング剤を乾燥後の重量で５ｇ／ｍ２になるように塗布し、８００℃×２０秒間の焼付処理を行った。この最終製品の特性を表２に示す。
　【００２０】
　【表１】
　【００２１】
　【表２】
　【００２２】
　この結果、本発明の酸化物粒子として３００ｎｍの粒子粉末を添加したものはいずれも表面形状として粗度が微細なうねりを生じ、ＦＦ値が良好で、張力も向上する傾向が見られた。又、磁気特性も比較材に比し、かなり改善する傾向が見られた。
　実施例２
　実施例１と同一の電磁鋼素材を同様にして処理し、最終板厚０．２９５ｍｍに冷延した。得られた冷延鋼板を、Ｎ２２５％＋Ｈ２７５％、露点：６５℃の雰囲気中で８５０℃×１５０秒間脱炭焼鈍した後、鋼板表面に焼鈍分離剤として表３に示す粒子径を変更した酸化物、水酸化物、スピネル状物質を添加したスラリーを塗布し、１２００℃×２０ｈｒの仕上焼鈍を行い、グラス皮膜を形成後、絶縁皮膜剤としてコロイド状シリカ１００ｇ＋リン酸Ｍｇ１８０ｇ＋クロム酸２５ｇ＋Ｈ３Ｂ０３２０ｇからなる組成のコーティング剤を焼付後の重量で５ｇ／ｍ２になるように塗布し、８００℃×２０秒間の焼付処理を行った。この製品の製品特性を表４に示す。
　【００２３】
　【表３】
　【００２４】
　【表４】
　【００２５】
　この結果、本発明によるものは何れも仕上焼鈍後のグラス皮膜が良好で、製品板においては、表面の粗度が微細なうねりを形成し、ＦＦ値、皮膜張力、密着性等何れも比較剤に比べ良好な結果となった。また磁気特性においても実施例１と同様に改善される傾向が見られた。
　本発明によりグラス皮膜が優れる高張力皮膜が形成され、表面粗さの適度なうねりと良好な滑り性が得られるメカニズムとしては次のように考えられる。
　【００２６】
　本発明で適用される焼鈍分離剤
に
（ただしＭｇＯを除く）
３００
　【００２７】
　　【発明の効果】
　本発明によれば仕上焼鈍過程でタイトで微細なうねりをもったグラス皮膜が形成され、コロイド状物質を主成分とする絶縁皮膜処理後に均一で適度な皮膜の粗さをもつ高張力皮膜が得られる。この結果、滑り性が良好で鉄心の加工性が良く、歪取焼鈍時の耐焼付性が優れ、磁気特性の良好な製品が得られる。
【図面の簡単な説明】
　　【図１】
　ＦＦ値の測定方法を表す図である。