【事件の表示】
　特許第２７７９８９６号「積層電子部品の製造方法」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
　特許第２７７９８９６号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理由】
１．手続の経緯
　特許第２７７９８９６号の請求項１乃至３に係る発明についての出願は、平成１年１２月１４日の実用新案登録出願（実願平１−１４４２４２号）の一部を分割して新たな実用新案登録出願とされ、これを変更して特許出願とされ、平成１０年５月１５日にその特許の設定登録がなされ、その後、株式会社　村田製作所より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１１年７月７日こ訂正請求がなされたものである。
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正明細書の請求項１乃至３に係る発明
　訂正明細書の請求項１乃至３に係る発明は、その特許請求の範囲の請求項１乃至３に記載された次のとおりのものである。
　【請求項１】　交互に積層されているセラミックグリーンシートと導電性ペースト膜、及び該導電性ペースト膜のうちで最外に位置する一対の導電性ペースト膜の外側に積層されている一対の保護層用セラミックグリーンシートとからなる積層体チップを形成し、この積層体チップを焼成して焼結させ、この積層体チップの端部に導電性ペーストを焼き付けて外部電極を形成し、焼結した前記導電性ペースト膜からなる内部電極を該外部電極によって交互に電気的に接続させてなる積層電子部品の製造方法において、
　前記保護層用セラミックグリーンシートとして、金属を含有し、前記セラミックグリーンシートの焼成収縮率よりも前記導電性ペースト膜の焼成収縮率に近い焼成収縮率を有するセラミックグリーンシ一トを用いたことを特徴とする積層電子部品の製造方法。
　【請求項２】　前記保護層用セラミックグリーンシートは、前記セラミックグリーンシートと異なる組成のものからなることを特徴とする請求項１記載の積層電子部品の製造方法。
　【請求項３】　前記積層電子部品が積層セラミックコンデンサであることを特徴とする請求項１又は２記載の積層電子部品の製造方法。
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　（ア）訂正の内容
　▲１▼請求項１の『前記保護層用セラミックグリーンシートとして、』を『前記保護層用セラミックグリーンシートとして、金属を含有し、』に訂正する。
　▲２▼明細書の【００４０】欄の「積層体チップを焼成した場合」を「保護層用セラミックグリーンシートに金属を含有させているので、積層体チップを焼成した場合」に訂正する。
（イ）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　前記訂正▲１▼、▲２▼は、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内においてなされたもので、前記訂正▲１▼は、金属を含有しという限定を加えるものであるから、特許請求の範囲の減縮に該当し、前記訂正▲２▼は、金属を含有させたことによる効果を明確化したものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当し、また、これらの訂正は実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（３）独立特許要件の判断
　訂正明細書の請求項１乃至３に係る発明に対し、当審が通知した取消理由で引用した刊行物１［特開昭５９−４７７２７号公報］には、焼成時に誘電体シートと外層シートの収縮率に差が生じないようにするために、外層シート３を、内部電極１が形成された誘電体シート２よりも焼成による収縮率の大きな材料よりなるセラミックグリーンシートを用いることが示されており、特に第２頁右上１１〜１５行には「外層シート３は、誘電体シート２よりもその収縮率の大きなものが用いられ、焼成時において、内部電極１の影響を受けて自身の収縮率よりも少し多い目に収縮する誘電体シート２と結果的には同程度収縮するように選ばれている。」と記載され、同頁左下１〜７行には「前記誘電体シート２に対して外層シート３の収縮率を大きくする手段としては、材質を変えたり、セラミック粉末に混合する有機結合剤の成分や量を変えることによって行え」と記載されている。
（対比・判断）
　訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１乃至３に係る発明と刊行物１に記載された発明とを対比すると、刊行物１には、訂正明細書の請求項１乃至３に係る発明の保護層用セラミックグリーンシートとして、『金属を含有し、』という事項を有する積層電子部品の製造方法である点の記載はない。　刊行物１には、誘電体シート２に対して外層シート３の収縮率を大きくする手段として、材質を変えたり、セラミック粉末に混合する有機結合剤の成分や量を変えることによって行えることが記載されているが、ここでの材質を変えるとは、あくまでセラミック粉末において、いろいろのセラミックの種類のものを用いて材質を変えることを示すにとどまり、金属を含有することまで示すものであるとは認められない。したがって、刊行物１には、訂正明細書の請求項１乃至３に係る発明における前記事項については記載されておらず、示唆もないので、訂正明細書の請求項１乃至３に係る発明は、刊行物１に記載された発明と同一であるとも、刊行物１に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　したがって、訂正明細書の請求項１乃至３に係る発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
（４）むすび
　以上のとおりであるから、前記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２項乃至４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．特許異議の申立てについての判断
（１）申立の理由の概要
　異議申立人株式会社村田製作所は、請求項１乃至３に係る発明は甲第１号証［特開昭５９−４７７２７号公報］、甲第２号証［特開昭５８−１１５８０８号公報］乃至甲第３号証［特開昭５８−２１２１２１号公報］に記載された発明であり又はこれらの刊行物に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項又は同第２項の規定により、特許を受けることができず、特許を取り消すべきと主張している。
（２）判断
　甲第１号証（前記刊行物１）には、前記２．（３）独立特許要件の判断の項で言及した事項が記載されている。
　また、甲第２号証には、スクリーン印刷法により誘電体ペーストおよび導体ペーストを塗布し積層する積層形磁器コンデンサの製造方法に関し、上部ダミー用誘電体層に比べて、下部ダミー用誘電体層および中間の誘電体層の収縮率が大きいために、チップコンデンサにそりが発生するので、これを防止すること、誘電体ペーストの組成を変えることによってそりの発生を防止する方法として、コンデンサの上部ダミー用誘電体ペーストのバインダ量を、下部ダミー用誘電体層および中間の誘電体層の形成に使用する誘電体ペーストより多く含有するものを用いることが示されている。
　また、甲第３号証には、積層セラミックコンデンサの製造方法に関し、内部電極で挟まれたセラミックシート２の上下に、保護膜として電極層が印刷されていないセラミックシート１を積層するに際して、セラミックシート１として、蒸発しやすいセラミック組成物であるＰｂＯを１．０重量パーセント多く含んだセラミック組成の膜とすることが示されている。
　訂正明細書の請求項１乃至３に係る発明は、交互に積層されているセラミックグリーンシートと導電性ペースト膜、及び該導電性ペースト膜のうちで最外に位置する一対の導電性ペースト膜の外側に積層されている一対の保護層用セラミックグリーンシートとして、前記２．（３）独立特許要件の判断の項で示したように、『金属を含有し、』という事項を有する積層電子部品の製造方法であるのに対し、甲第１乃至３号証には、前記事項については記載がなく、また、前記事項を備えることを導き出せる合理的な理由もないので、訂正明細書の請求項１乃至３に係る発明は、甲第１乃至３号証に記載された発明であるとも、甲第１乃至３号証に記載された発明から容易に発明をすることができたものであるともすることはできない。
　また、他に本件請求項１乃至３に係る発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年７月２７日（１９９９．７．２７）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
特許第２７７９８９６号の明細書中、
（１）特許請求の範囲の請求項１において、特許請求の範囲の減縮を目的として、『前記保護層用セラミックグリーンシートとして、』とあるを『前記保護層用セラミックグリーンシートとして、金属を含有し、』に訂正する。
（２）明細書の【００４０】欄において、明りょうでない記載の釈明を目的として、「積層体チップを焼成した場合」とあるを「保護層用セラミックグリーンシートに金属を含有させているので、積層体チップを焼成した場合」に訂正する。
（５４）【発明の名称】
積層電子部品の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　交互に積層されているセラミックグリーンシートと導電性ペースト膜、及び該導電性ペースト膜のうちで最外に位置する一対の導電性ペースト膜の外側に積層されている一対の保護層用セラミックグリーンシートとからなる積層体チップを形成し、この積層体チップを焼成して焼結させ、この積層体チップの端部に導電性ペーストを焼き付けて外部電極を形成し、焼結した前記導電性ペースト膜からなる内部電極を該外部電極によって交互に電気的に接続させてなる積層電子部品の製造方法において、
　前記保護層用セラミックグリーンシートとして、
金属を含有し、
　【請求項２】　前記保護層用セラミックグリーンシートは、前記セラミックグリーンシートと異なる組成のものからなることを特徴とする請求項１記載の積層電子部品の製造方法。
　【請求項３】　前記積層電子部品が積層セラミックコンデンサであることを特徴とする請求項１又は２記載の積層電子部品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
　　　【０００１】
　　【産業上の利用分野】
　本発明は複数層のセラミック層と複数層の導電体膜とを交互に積層してなる積層電子部品、特に積層セラミックコンデンサの製造方法に関するものである。
　　　【０００２】
　　【従来の技術】
　図２は従来の積層セラミックコンデンサの一例の断面図である。同図に示すように、この積層セラミックコンデンサは交互に積層した複数層の誘電体層１０と複数層の内部電極１１とから構成されている。複数層の内部電極１１のうちで最外に位置する内部電極１１の外側には一対の保護層１２，１２が各々積層形成されている。そして、複数層の内部電極１１の端部は一対の外部電極１３，１３によって交互に電気的に接続されている。
　　　【０００３】
　ここで、誘電体層１０は、例えばチタン酸バリウムなどの誘電体材料を主成分としたセラミックからなる。また、内部電極１１は、銀、銀−パラジウム、パラジウム、白金またはニッケルなどの金属粉を主成分とした導電性ペーストを焼成して形成した金属膜からなる。また、保護層１２は、誘電体層１０と同一組成のセラミックからなる。更に、外部電極１３は、内部電極１１と同一組成の導電性材料からなる。
　　　【０００４】
　次に、この従来の積層セラミックコンデンサの製造方法の一例について説明する。
　　　【０００５】
　まず、チタン酸バリウム等のセラミック粉末に有機バインダーと有機溶剤等を加えて混練し、チタン酸バリウム粉末を主成分とするスラリーを作成する。そして、このスラリーを、走行するポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴという。）フィルム上にドクターブレード法で膜状に塗布し、この膜状のスラリーをそのままＰＥＴフィルム上で乾燥させ、チタン酸バリウム粉末を主成分とするセラミックグリーンシートを得る。
　　　【０００６】
　次に、このセラミックグリーンシート上に導電性ペースト膜をスクリーン印刷法により所定パターンで印刷・形成する。そして、この導電性ペースト膜を形成したセラミックグリーンシートを複数枚、導電性ペースト膜がセラミックグリーンシートを挟んで対向するように積層する。更に、この積層した複数枚のセラミックグリーンシートの上下面に、導電性ペーストを印刷してないセラミックグリーンシートを数枚ずつ積層する。そして、上下方向から大きな圧力を加えてこれらのセラミックグリーンシート全体を圧着させる。
　　　【０００７】
　次に、積層状態にあるこれらのセラミックグリーンシートを小さなサイコロ状に切断して積層体チップとし、この積層体チップを１２００〜１４００℃で焼成する。この焼成により、導電性ペースト膜は焼結して金属性の膜からなる内部電極となり、内部電極に挟まれた部分のセラミックグリーンシートは焼結してセラミックシートからなる誘電体層となり、最外の内部電極の外側に位置するセラミックグリーンシートは焼結してセラミックシートからなる保護層となる。
　　　【０００８】
　次に、この焼成された積層体チップの両端面に導電性ペーストを焼き付けて外部電極とし、この外部電極によって内部電極を交互に電気的に接続させて積層セラミックコンデンサを完成させる。
　　　【０００９】
　　【発明が解決しようとする課題】
　ところで、上述した従来の積層セラミックコンデンサの製造方法において、積層体チップを焼成させた場合、内部電極用の導電性ペースト膜の焼成収縮率と保護層用のセラミックグリーンシートの焼成収縮率とがかなり異なるので、不均一な内部応力を生じ、形成された積層体チップの保護層と内部電極とが、図２に部分Ａで示すように、局部的に剥離（以下、「デラミネーション」という。）し、電気的特性にバラツキを生じさせてしまうことがあった。
　　　【００１０】
　本発明は、上記のような問題点を解決するためになされたもので、内部応力を均一にした、内部電極と保護層との間でデラミネーションを生じさせないようにした積層セラミックコンデンサの製造方法、ひいては電気的特性にバラツキの少ない積層電子部品の製造方法を得ることを目的とするものである。
　　　【００１１】
　　【課題を解決するための手段】
　前記目的を達成するため、本発明の積層電子部品の製造方法は、交互に積層されているセラミックグリーンシートと導電性ペースト膜、及び該導電性ペースト膜のうちで最外に位置する一対の導電性ペースト膜の外側に積層されている一対の保護層用セラミックグリーンシートとからなる積層体チップを形成し、この積層体チップを焼成して焼結させ、この積層体チップの端部に導電性ペーストを焼き付けて外部電極を形成し、焼結した前記導電性ペースト膜からなる内部電極を該外部電極によって交互に電気的に接続させてなる積層電子部品の製造方法において、前記保護層用セラミックグリーンシートとして、前記セラミックグリーンシートの焼成収縮率よりも前記導電性ペースト膜の焼成収縮率に近い焼成収縮率を有するセラミックグリーンシートを用いた。
　　　【００１２】
　ここで、誘電体層の材料としては、例えば、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸鉛等の誘電体を主成分としたセラミックを使用することができる。また、内部電極の材料としては、銀、銀−パラジウム、白金またはニッケルなどを主成分とする導電性ペーストを焼成した膜状のものを使用することができる。
　　　【００１３】
　保護層用セラミックグリーンシートの焼成収縮率を導電性ペースト膜の焼成収縮率に近付ける方法としては、例えば保護層用セラミックグリーンシートに誘電体用セラミックグリーンシートよりも金属及び／または金属酸化物を多く含有させて、シート組成を誘電体用セラミックグリーンシートと異なるようにする方法を挙げることができる。なお、ここで保護層用セラミックグリーンシートの焼成収縮率を導電性ペースト膜の焼成収縮率に近付けるのは、デラミネーション、クラック等を防止するためであり、従って、焼成収縮率は焼成の際の経時的な収縮率を意味する。
　　　【００１４】
　保護層用セラミックグリーンシート中に含有される金属および／または金属酸化物としては、前記導電性ペースト膜の主成分金属と同じ金属および／またはその金属の酸化物が、所望の特性の積層電子部品を製造する上で、好ましい。
　　　【００１５】
　　【作用】
　請求項１〜３記載の発明によれば、積層体チップを焼成した場合、保護層用セラミックグリーンシートが内部電極用の導電性ペースト膜の収縮率に近い状態で収縮するので、保護層用セラミックグリーンシートの収縮によって積層電子部品の内部に大きな応力が不均一にかからず、積層電子部品の内部が比較的均一に焼結する。
　　　【００１６】
　また、請求項２記載の発明によれば、更に、別組成のシートを用意するだけでよいので、保護層用セラミックグリーンシートの焼成収縮率を変えるための別途の工程を設ける必要がない。
　　　【００１７】
　また、請求項３記載の発明によれば、更に、積層セラミックコンデンサについて焼成の際における導電性ペースト膜と保護層用セラミックグリーンシートとの間の収縮量の差が小さくなるので、不均一な内部応力が生じず、デラミネーションが生じない。
　　　【００１８】
　　【実施例】
　　　　　　　　　　実施例１〜４および比較例１〜４
　チタン酸バリウム粉末、ポリビニルブチラール、エタノール、水及びリン酸エステル系分散剤を表１に示す割合で秤量し、これらをボールミルに入れて約２４時間混合し、チタン酸バリウム粉末を主成分とするスラリーを作成した。
　　　【００１９】
　【表１】
　　　【００２０】
　次に、走行するＰＥＴフィルム上に、このスラリーを、ドクターブレード法で、所定の厚さに膜状に塗布し、更に、この膜状に塗布したスラリーをＰＥＴフィルムの走行中に乾燥させ、所定の大きさに裁断し、チタン酸バリウムを主成分とする誘電体層用セラミックグリーンシートを形成した。
　　　【００２１】
　次に、この誘電体層用セラミックグリーンシート上に、ニッケル、エチルセルロース及びブチルカルビトールを表２に示す割合で含有する導電性ペーストを、スクリーン印刷法により、所定パターンで印刷して、内部電極用の導電性ペースト膜を形成した。
　　　【００２２】
　【表２】
　　　【００２３】
　また、チタン酸バリウム粉末、ニッケル粉末、ポリビニルブチラール、エタノール及びリン酸エステル系分散剤を表３に示す割合で秤量し、これらをボールミルに入れて約２４時間混合し、得られたスラリーを誘電体用セラミックグリーンシート作成の場合と同様にして、保護層用セラミックグリーンシートを作成した。この保護層用セラミックグリーンシートには、チタン酸バリウム１００重量部に対し、ニッケル粉末が１〜４０重量部の範囲で誘電体層用セラミックグリーンシートよりも多く含有している。
　　　【００２４】
　【表３】
　　　【００２５】
　次に、内部電極用の導電性ペースト膜を印刷した誘電体層用セラミックグリーンシートを数層から数十層積層し、更にその上下面に保護層用セラミックグリーンシートを数層積層し、上下方向から大きな圧力を加えてこれらのセラミックグリーンシート全体を圧着させた。そして、積層・圧着させたこれらのセラミックグリーンシートを切断して、小さなサイコロ状の積層体チップを形成した。
　　　【００２６】
　次に、この積層体チップを１２００〜１４００℃で焼成した。この焼成により導電性ペースト膜は焼結して金属性の膜からなる内部電極となり、内部電極に挟まれた部分のセラミックグリーンシートは焼結してセラミックシートからなる誘電体層となり、最外の内部電極の外側に位置するセラミックグリーンシートは焼結してセラミックシートからなる保護層となった。
　　　【００２７】
　ここで、保護層用セラミックグリーンシート中に含有されていたニッケル粉末は、焼成が酸化性雰囲気で行われた場合は酸化ニッケルになり、還元性雰囲気で行われた場合は金属状態のニッケルのままで存在することになる。
　　　【００２８】
　次に、この焼成された積層体チップの両端面にニッケル粉末を主成分とする導電性ペーストを焼き付けて一対の外部電極とし、この外部電極によって内部電極を交互に電気的に接続させ、図１に示すような積層セラミックコンデンサを完成させた。
　　　【００２９】
　この積層セラミックコンデンサは、同図に示すように、複数層の誘電体層２０と複数層の内部電極２１とが交互に積層され、複数層の内部電極２１のうちで、最外の内部電極２１の外側には、一対の保護層２２，２２が積層され、複数層の内部電極２１の端部は一対の外部電極２３，２３によって交互に電気的に接続されている。
　　　【００３０】
　得られたこの積層セラミックコンデンサについて、保護層用セラミックグリーンシート中に含有されているニッケル（Ｎｉ）粉末の重量（チタン酸バリウム１００重量部に対する重量部）と、デラミネーションの発生率（％）および外部電極２３，２３間の絶縁抵抗（ＭΩ）との関係を調べたところ、表４に示す通りとなった。
　　　【００３１】
　【表４】
　　　【００３２】
　以上の結果から、保護層用セラミックグリーンシート中にニッケル粉末がチタン酸バリウム粉末１００重量部に対して５重量部以上、誘電体層２０より多く含有していると、デラミネーションの発生率が０％になることがわかった。ただし、保護層セラミックグリーンシート中に含有しているニッケル粉末の量がチタン酸バリウム粉末１００重量部に対して４０重量部以上、誘電体層用セラミックグリーンシートより多いと、外部電極２３，２３間の絶縁抵抗が大幅に低下して、コンデンサとして使用できなくなってしまった。
　　　【００３３】
　従って、保護層用セラミックグリーンシート中に誘電体層用セラミックグリーンシートより多く含有するニッケル粉末の重量は、チタン酸バリウム粉末１００重量部に対して、５〜３５重量部の範囲、すなわち実施例１〜４の範囲が好ましい。
　　　【００３４】
　　　　　　　　　　　　　　　　実施例５〜９
　保護層用セラミックグリーンシート中に、表５に示す種類の金属粉を、チタン酸バリウム１００重量部に対して１０重量部、誘電体層用セラミックグリーンシートよりも多く含有している以外は、実施例１〜４と同様にして、積層セラミックコンデンサを製造し、この積層セラミックコンデンサについて、デラミネーションの発生率（％）と外部電極間の絶縁抵抗（ＭΩ）を検査したところ、表５に示す通りとなった。
　　　【００３５】
　【表５】
　　　【００３６】
　以上の結果から、保護層用セラミックグリーンシート中にニッケル以外の金属粉を含有させても同様の効果が得られることがわかった。
　　　【００３７】
　　　　　　　　　　　　　　実施例１０〜１２
　保護層用セラミックグリーンシート中に、表６に示す２種以上の金属粉を、チタン酸バリウム１００重量部に対して１０重量部、誘電体層用セラミックグリーンシートよりも多く含有させた以外は、実施例１〜４と同様にして、積層セラミックコンデンサを製造し、この積層セラミックコンデンサについて、デラミネーションの発生率（％）と外部電極間の絶縁抵抗（ＭΩ）を検査したところ、表６に示す通りとなった。
　　　【００３８】
　【表６】
　　　【００３９】
　以上の結果から、保護層用セラミックグリーンシート中に２種以上の金属粉を含有させても同様の効果が得られることがわかった。
　　　【００４０】
　　【発明の効果】
　請求項１〜３記載の発明によれば、保護層用セラミックグリーンシートに金属を含有させているので、積層体チップを焼成した場合、保護層用セラミックグリーンシートが内部電極用の導電性ペースト膜の収縮率に近い状態で収縮するので、保護層用セラミックグリーンシートの収縮によって積層電子部品の内部に大きな応力が不均一にかからず、積層電子部品の内部が比較的均一に焼結する。従って、内部応力が比較的均一な、電気的特性にバラツキの少ない積層電子部品を得ることができる。また、積層数の多い積層電子部品を得ることができる。
　　　【００４１】
　また、請求項２記載の発明によれば、更に、別組成のシートを用意するだけでよいので、保護層用セラミックグリーンシートの焼成収縮率を変えるための別途の工程を設ける必要がなく、従って、請求項１記載の積層電子部品を容易に実現できる。
　　　【００４２】
　また、請求項３記載の発明によれば、更に、積層セラミックコンデンサについてデラミネーションを防止できるので、積層セラミックコンデンサの歩留りを向上させ、コストダウンを図ることができる。
【図面の簡単な説明】
　　【図１】
　図１は本発明に係る積層セラミックコンデンサの製造方法によって製造された積層セラミックコンデンサの一例の断面図である。
　　【図２】
　図２は従来の積層セラミックコンデンサの製造方法によって製造された積層セラミックコンデンサの一例の断面図である。
　　【符号の説明】
２０　誘電体層
２１　内部電極
２２　保護層
２３　外部電極