【事件の表示】
　特許第２９７７２７４号「成形用材料および成形品」の請求項１ないし９に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９７７２７４号の請求項１ないし９に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続きの経緯                                          
　本件特許第２９７７２７４号は、平成２年１１月２８日（優先権主張、平成１年１２月２６日、日本）に出願された特願平２−３３１１１４号の出願に係り、平成１１年９月１０日に設定登録された後、大木俊弥から特許異議の申立てがあり、それに基づく特許取消の理由通知に対し、平成１２年１２月２９日付けで訂正請求がなされたものである。
　
第２　訂正前の本件特許に対する特許異議申立人の主張の概要
　特許異議申立人大木俊弥は、下記甲第１号証〜甲第１４号証を提示し、本件請求項１に係る発明は、甲第１号証〜甲第３号証に記載された発明に基づいて、或いは少なくとも甲第１号証〜甲第８号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、本件請求項２に係る発明は、甲第１号証〜甲第３号証或いは甲第１号証〜甲第８号証に記載された発明に基づいて、そして少なくとも甲第１号証〜甲第10号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、本件請求項３〜９に係る発明は、いずれも甲第１号証〜甲第10号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、さらに本件請求項１〜９に係る発明のうち、優先権主張の基礎となる出願に記載されていない発明については、甲第１号証〜甲第14号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件各発明は特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであり、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特開昭６２−２５２４０７号公報
　甲第２号証：特開平１−２４０５１７号公報
　甲第３号証：特開昭６０−１１１２４０号公報
　甲第４号証：特開昭６３−２７７２７４号公報
　甲第５号証：特開昭６４−１０６号公報
　甲第６号証：特開昭６４−５４０１０号公報
　甲第７号証：特開昭６２−２１５６１１号公報
　甲第８号証：特開昭５３−９７０９９号公報
　甲第９号証：特開昭６３−１４１０１号公報
　甲第10号証：特開昭５１−１３１５６８号公報
　甲第11号証：特開平２−１９１６０２号公報
　甲第12号証：特開平２−１８０９７６号公報
　甲第13号証：特開平２−１９６８３２号公報
　甲第14号証：特開平２−１０２２５６号公報
　　　　
第３　本件訂正請求
（１）訂正事項
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正することを求めるものであり、その訂正事項を列挙すれば以下のとおりである。
(1-1)訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１に係る記載「熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーであって、高速液体クロマトグラフィーにより測定した数平均分子量（Mn）が50,000〜500,000、重量平均分子量（Mw）が100,000〜2,000,000、分子量分布（Mw/Mn）が2.2以上であり、かつ、該ポリマー中に含まれる揮発成分が0.3重量％以下であることを特徴とする成形用材料。」を「ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなる熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーであって、高速液体クロマトグラフィーにより測定した数平均分子量（Mn）が50,000〜500,000、重量平均分子量（Mw）が100,000〜2,000,000、分子量分布（Mw/Mn）が２.２以上であり、かつ、該ポリマー中に含まれる揮発成分が０.２重量％以下であることを特徴とする成形用材料。」に訂正する。
(1-2)訂正事項ｂ
　明細書８頁９〜１０行（本件特許公報５欄１〜２行）の「上記問題点を解決すべく・・・適当な範囲の分子量」を「上記問題点を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなり、適当な範囲の分子量」に訂正する。
(1-3)訂正事項ｃ
　明細書８頁１８〜１９行（同公報５欄９行）の「揮発成分を０．３重量％以下とする」を「揮発成分を０．２重量％以下とする」に訂正する。　
(1-4)訂正事項ｄ
　明細書９頁１２行（同公報５欄２０行）の「ポイド」を「ボイド」に訂正する。
(1-5)訂正事項ｅ
　明細書１１頁４〜１１行（同公報６欄４〜１０行）の「かくして、本発明によれば、・・・提供される。」を「かくして、本発明によれば、ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなる熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーであって、高速液体クロマトグラフィーにより測定した数平均分子量（Mn）が50,000〜500,000、重量平均分子量（Mw）が100,000〜2,000,000、分子量分布（Mw/Mn）が２.２以上であり、かつ、該ポリマー中に含まれる揮発成分が０.２重量％以下であることを特徴とする成形用材料が提供される。」に訂正する。　
(1-6)訂正事項ｆ
　明細書１２頁１１行（同公報６欄２７〜２８行）の「一般式［Ｉ］および／または[II]」を「一般式［Ｉ］」に訂正する。
(1-7)訂正事項ｇ
　明細書１３頁６〜１７行（同公報７欄１〜１５行）の「一般式[II]・・正の整数である。］」を削除する。
(1-8)訂正事項ｈ
　明細書１６頁６〜１１行（同公報８欄１３〜１７行）の「一般式[II]で表される・・・いずれも飽和ポリマーである。」を削除する。
(1-9)訂正事項ｉ
　明細書１６頁１３行（同公報８欄１８〜１９行）の「重合体［Ｉ］および[II]」を「重合体［Ｉ］」に訂正する。
(1-10)訂正事項ｊ
　明細書２１頁１４〜１５行（同公報１０欄７行）の「含のが」を「含むのが」に訂正する。
(1-11)訂正事項ｋ
　明細書２１頁１７〜１９行（同公報１０欄１０〜１２行）の「揮発成分が・・・のものである。」を「揮発成分が０．２重量％以下、好ましくは０．１重量％以下のものである。」に訂正する。
(1-12)訂正事項ｌ
　明細書４１頁２０〜４２頁１行（同公報１７欄８〜９行）の「重量平均分子量(Mn)１７．５×１０４、分子量分布(Mn/Mn)」を「重量平均分子量(Mw)１７．５×１０４、分子量分布(Mw/Mn)」に訂正する。
(1-13)訂正事項ｍ
　明細書４９頁９行〜５２頁２行（同公報１９欄３２行〜２０欄２６行）の「［実施例４］・・・形成できた。」を削除する。
(1-14)訂正事項ｎ
　明細書５２頁３行（同公報２０欄２７行）、明細書５３頁６行及び８行（同公報２０欄４８行及び５０行）の「実施例５」を「実施例４」に訂正する。
(1-15)訂正事項ｏ    
　明細書５２頁１９行（同公報２０欄４２行）、明細書５４頁１行（同公報２１欄１１行）、明細書５４頁１３行（同公報２１欄２１行）、明細書５５頁６行（同公報２１欄３２行）、明細書５５頁１９行（同公報２１欄４３行）、明細書５６頁１０〜１１行（同公報２２欄２行）、明細書５７頁１行及び１３行（同公報２２欄１０行及び２３行）の「実施例６」を「実施例５」に訂正する。
(1-16)訂正事項ｐ
　明細書５３頁１５行（同公報２１欄６行）の「実施例７」を「実施例６」に訂正する。
(1-17)訂正事項ｑ
　明細書５４頁９行（同公報２１欄１８行）の「実施例８」を「実施例７」に訂正する。
(1-18)訂正事項ｒ
　明細書５５頁１行（同公報２１欄２８行）の「実施例９」を「実施例８」に訂正する。
(1-19)訂正事項ｓ
　明細書５５頁１３行（同公報２１欄３８行）の「実施例１０」を「実施例９」に訂正する。
(1-20)訂正事項ｔ
　明細書５６頁７行（同公報２１欄４９行）の「実施例１１」を「実施例１０」に訂正する。
(1-21)訂正事項ｕ
　明細書５７頁８行（同公報２２欄１８行）の「実施例１２」を「実施例１１」に訂正する。
(1-22)訂正事項ｖ
　明細書５８頁２行（同公報２２欄３０行）の「実施例１３」を「実施例１２」に訂正する。
(1-23)訂正事項ｗ
　明細書５８頁１０行（同公報２２欄３７行）の「実施例１４」を「実施例１３」に訂正する。
(1-24)訂正事項ｘ
　明細書５８頁１７行（同公報２２欄４３行）の「実施例１５」を「実施例１４」に訂正する。
（２）訂正適否の検討
　次に本件訂正請求の適否について検討すると、訂正事項ａは、特許請求の範囲の請求項１において、「熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマー」を「ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなる熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマー」に限定し、さらに該ポリマー中に含まれる揮発成分の量を「０．３重量％以下」から「０．２重量％以下」に、その上限を引き下げるものであるが、訂正前の明細書には、「本発明が対象とする成形用材料は、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーであって、具体例として下記に一般式［Ｉ］および／または［II］で表される構造単位を有するポリマーを挙げることができる。」（１２頁９〜１３行（本件特許公報６欄２６〜２９行））とし、ここで「一般式［Ｉ］で表される構造単位を有するポリマーは、単量体として、例えば、ノルボルネン、およびそのアルキルおよび／またはアルキリデン置換体、・・・・等を１種または２種以上使用し、公知の開環重合方法により重合して得られる開環重合体を、通常の水素添加方法により水素添加して製造される飽和ポリマーである。」（１３頁１８行〜１５頁１７行（同公報７欄１６〜４５行））と記載されており、さらに「本発明の成形材料は、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーの中に含まれる揮発成分が０．３重量％以下、好ましくは０．２重量％以下」（２１頁１６〜１８行（同公報１０欄９〜１１行））と記載されていることから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲の減縮をするものと認められ、
　訂正事項ｄ、ｊ及びｌは、いずれもそれ自体明白な誤記の訂正をするものであり、それ以外の訂正事項は、いずれも上記特許請求の範囲の訂正に伴って生ずる明細書の明りょうでない記載の釈明をするものであって、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内でなされたものである。
　そして、これら訂正により特許請求の範囲が拡張ないし変更されるものでないことも明らかである。
   したがって、本件訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項ただし書第１〜３号に掲げる事項を目的とし、かつ同条第３項で準用する同法第１２６条第２、３項の規定に適合するものである。                          
　なお、本件特許異議申立てにおいては、異議申立ての対象とされていない請求項は存在しない。
　 
第４　訂正後の本件発明
　本件特許第２９７７２７４号の発明は、訂正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１〜９に記載された事項により構成される次のとおりのもの（以下、順次「本件第１発明」、「本件第２発明」、・・・「本件第９発明」という。）である。
「（１）　ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなる熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーであって、高速液体クロマトグラフィーにより測定した数平均分子量（Mn）が50,000〜500,000、重量平均分子量（Mw）が100,000〜2,000,000、分子量分布（Mw/Mn）が２.２以上であり、かつ、該ポリマー中に含まれる揮発成分が０.２重量％以下であることを特徴とする成形用材料。
（２）　熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマー１００重量部に対して、２０℃における蒸気圧が１０−６Ｐａ以下の酸化防止剤を０.０１〜５重量部配合したものである請求項１記載の成形用材料。
（３）　溶融押出してペレット化した後、高温下に乾燥したものである請求項１または２記載の成形用材料。
（４）　（Ｔｇ−３０）〜（Ｔｇ−５）℃の温度で、１時間以上保持することにより乾燥したものである請求項３記載の成形用材料。
（ただし、Ｔｇは熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーのガラス転移温度である。）
（５）　請求項１ないし４のいずれか１項記載の成形用材料を成形して得られる引張強度８００ｋｇ／ｃｍ２以上、かつ、ミクロボイドのないフィルム状またはシート状成形品。
（６）　溶融押出成形したものである請求項５記載のフィルム状またはシート状成形品。
（７）　請求項１ないし４のいずれか１項記載の成形用材料で成形した光学用材料。
（８）　請求項５または６記載のフィルム状またはシート状成形品の表面に導電性膜を形成してなる導電性複合材料。
（９）　請求項５または６記載のフィルム状またはシート状成形品からなる透明基板上に、光学的に記録および／または読み出し可能な記録薄膜を設けてなる光記録媒体。」
　
第５　対比・検討
　以下、特許異議申立人の主張に基づき、訂正後の本件各発明と特許異議申立人の提示した証拠を対比し、その特許の取消理由の有無を検討する。
（１）本件第１発明と甲第１号証〜甲第３号証記載の発明との対比
　甲第１号証には、「エチレン成分および下記一般式［Ｉ］または一般式［II］で表わされる環状オレフィン成分からなる環状オレフィン系ランダム共重合体であって、(i)エチレンに由来する繰り返し単位(a)が４０ないし９７モル％および該環状オレフィンに由来する繰り返し単位(b)が３ないし６０モル％の範囲にあり、(ii)該環状オレフィンに由来する繰り返し単位(b)が下記一般式(III）または一般式(IV)で表わされる構造を形成しており、(iii)１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．０１ないし２０ｄｌ／ｇの範囲にあり、(iv)ゲルパーミエイションクロマトグラフィーによって測定した分子量分布(Mw/Mn)が４以下であり、(ｖ)ガラス転移温度(Tg)が１０ないし２４０℃の範囲にあり、(vi)Ｘ線回折法によって測定した結晶化度が０ないし１０％の範囲にある、ことを特徴とする環状オレフィン系ランダム共重合体。・・・（式[Ｉ]〜[IV]とその置換基の説明省略）・・・」（特許請求の範囲）についての発明が記載され、該発明は、「透明性、耐熱性、耐熱老化性、耐薬品性、耐溶剤性、誘電特性および種々の機械的特性に優れ、かつ分子量分布及び組成分布が狭く、とくに低分子量重合体の含有率の少ない環状オレフィン系ランダム共重合体を提供するものである」ことが記載され（２頁左上〜右上欄）、実施例１〜１４で得られた共重合体の物性を示した表３（１３頁下段）においては、「ＶＭ（ｗｔ％）」（揮発成分量の意と解される。）の欄があって、ここには、０．２〜０．６の数値が記載されている。
　しかしながら、甲第１号証に記載されている重合体は、あくまで環状オレフィンとエチレンとの付加重合によるランダム共重合体であり、これには、ノルボルネン系モノマーを開環重合して得られる開環重合体に関しては全く記載されていない。
　甲第２号証には、「下記一般式(II)で表わされる繰り返し単位を５０重量％以上含有する、ポリスチレン換算による数平均分子量が5,000〜1,000,000であることを特徴とする重合体。
一般式（II）
（式中、Ｒ１およびＲ２は各々炭素数１〜６の鎖状炭化水素基を示す。）」（特許請求の範囲第２項）とする発明が記載され、同号証には、メタセシス触媒によるノルボルネン系モノマーの開環重合体の水素添加物が記載されていることが認められる。
　そして、その数平均分子量については、上記のとおり5,000〜1,000,000とはされているものの、具体的に製造されているものは、24,000〜37,000に限られ（実施例１３では、83,000のものが製造されているが、ポリブタジエンの存在下での重合であり、本件第１発明と直接対比することは妥当でない。）、これが50,000以上のものの具体的合成例は記載されておらず、しかも、甲第２号証には、そこで得られた開環重合体についてのMw/Mn値及び揮発成分の含有量については全く記載はなされていないのであるから、これには、本件第１発明は記載されていないといわざるを得ない。
　甲第３号証には、約１μ厚の光増感する開環された多環式ノルボルネン（「ポリＮＢ」）ポリマー組成物を、紫外線に曝露し、脂肪族炭化水素溶剤により現像する、ネガ型フォトレジストに関する発明が記載され、該光架橋可能なポリＮＢポリマーの「重量平均分子量（ゲル透過クロマトグラフィーにより測定）は、約25000〜約200000、より好ましくは約50000〜約80000の範囲にわたり、分子量分布、すなわち重量平均分子量と数平均分子量との比は、１．５〜約１０の広範囲、より好ましくは１．５〜約４の範囲内にある。」（８頁右下欄〜９頁左上欄）と記載されている。
　しかし、甲第３号証に記載されているフォトレジストに供されるポリマーは、当然ながら水添されてはおらず、また、揮発成分の含有量についても、本件第１発明で規定するそれを示唆していると認めるに足りる根拠を見出すことはできない。
　以上甲第１号証〜甲第３号証には、本件第１発明の特定の物性値を有する開環水添ノルボルネン系ポリマーの成形用材料は記載されておらず、また、これを示唆する記載も見出すことはできないのであって、そうである以上、本件第１発明がこれら刊行物に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
（２）本件第１発明と甲第１号証〜甲第８号証記載の発明との対比
　甲第１号証〜甲第３号証は上記のとおりであつて、これらの記載からは、本件第１発明が当業者の容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　甲第４号証には、「(ｉ)ポリフェニレンエーテル１００重量部に対して、(ii)芳香族ビニル系重合体０〜４００重量部、(iii)環状オレフィン系共重合体１〜４００重量部、および(iv)ポリオレフィン０〜４００重量部を配合してなることを特徴とするポリフェニレンエーテル系樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１項）についての発明が記載され、該環状オレフィン系共重合体については、「(1)エチレン成分および下記一般式［Ｉ］または一般式[II]で表わされる環状オレフィン成分からなる環状オレフィン系ランダム共重合体であって、(ｉ)エチレンに由来する繰り返し単位(a)が４０〜９７モル％および該環状オレフィンに由来する繰り返し単位(b)が３〜６０モル％の範囲にあり」（３頁右下欄）とし、ここで、一般式(I)にはノルボルネン系のモノマーが記載されてはいるが、これらは、環状オレフィンとエチレンとの付加共重合体についてのものであり、環状オレフィンの開環重合体については何も記載されていない。
　甲第５号証には、「(A)少なくとも２個の共役シクロアルカジエニル基またはその置換体が低級アルキレン基を介して結合した多座配位性化合物を配位子とする周期律表IVＢ族の遷移金属化合物、および(B)アルミノオキサン、から形成される触媒の存在下に、αーオレフィンと環状オレフィンとを共重合させることを特徴とする環状オレフィン系ランダム共重合体の製法。」（特許請求の範囲）についての発明が記載され、該環状オレフィンとしてノルボルネン系のモノマーが記載され、該環状オレフィン系共重合体のゲルパーミエションクロマトグラフィー(GPC)によって測定した分子量分布は３以下、好ましくは２．５以下と記載されている（６頁右下欄）。
　しかしながら、同号証に記載されている環状オレフィン系ランダム共重合体は、環状オレフィンとαーオレフィンとの付加共重合体であつて、環状オレフィンの開環重合体については何も記載されていない。
　甲第６号証には、「(A)エチレン４０ないし９６モル％、炭素原子数が３ないし２０のαーオレフィン６０ないし４モル％及び５−アルケニル−２−ノルボルネン０．０１ないし０．７モル％の範囲からなるランダム共重合体」についての発明が記載され、そのゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した分子量分布(Mw/Mn)が２ないし６、好ましくは２ないし４の範囲にあることが記載されている（４頁左下欄）。しかし該共重合体はあくまで付加系のものであり、開環重合体に関しては何も記載されていない。
　甲第７号証には、可溶性バナジウム化合物及び有機アルミニウム化合物から形成される触媒の存在下に、炭化水素媒体からなる液相中でエチレンと下記一般式［Ｉ］及び一般式[II］で表わされる不飽和単量体からなる群から選ばれた少なくとも１種の環状オレフィンを共重合させることによって環状オレフィン系ランダム共重合体の溶液を生成させ、該生成共重合体溶液にケトンまたはアルコールを接触させることにより該共重合体を析出させ、析出した該共重合体を分離した後ケトンと接触させることを特徴とする環状オレフイン系ランダム共重合体の製法。・・・（式［Ｉ］、「II］とその説明省略）・・・」（特許請求の範囲第１項）についての発明が記載され、得られた共重合体の揮発成分量についても記載されている（１０頁右下欄）が、あくまで、付加系のランダム共重合体について記載されているだけで、開環重合体については全く記載されていない。
　甲第８号証には、「ノルボルネン又はノルボルネン誘導体の開環重合体を製造するにあたり、単量体を重合して得られる重合体溶液を攪拌薄膜式蒸発器及びベント式表面更新型脱揮装置で連続的に脱揮処理することを特徴とする残留単量体量の少ないノルボルネン又はノルボルネン誘導体の開環重合体の製造方法。」（特許請求の範囲）とする、開環重合体中における残留単量体量に注目し、これを低減せしめることを意図した発明が記載されているが、そこで得られた重合体中における、本件第１発明で規定する揮発成分量は不明であり、この記載から、本件第１発明で規定する揮発成分量が示唆されるとすることはできない。
　以上甲第１号証〜甲第８号証には、本件第１発明のノルボルネン系モノマーの開環重合体を水添して得たポリマーにおいて、そこで規定する分子量及び揮発成分量に関する要件を満足するものは記載も示唆もされていないといわざるを得ず、これらに記載された発明に基づいて本件第１発明が当業者の容易に発明をすることができたものとすることはできない。
（３）本件第２発明と甲第１号証〜甲第１０号証記載の発明との対比
　甲第９号証には、「βー（３，５−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニル基を有するフェノール系酸化防止剤を２種以上配合した透明熱可塑性樹脂からなることを特徴とする光学用透明基板。」（特許請求の範囲第１項）についての発明が記載され、該透明熱可塑性樹脂としてテトラシクロドデセン類の単独開環重合体やノルボルネン類との開環共重合体を水添したものが例示できること（２頁右下欄）、該フェノール系酸化防止剤の透明熱可塑性樹脂に対する配合割合は、樹脂１００重量部に対して各０．０１〜５重量部であること（３頁左下欄）が記載されている。
　また甲第10号証には、「ノルボルネン誘導体を開環重合させた重合体の成形物の製造方法」に係る発明が記載され（１頁左下欄）、「成形加工の実施にあたって熱安定剤を併用するのが好ましく、例えばフェノール系酸化防止剤とカルボン酸エステルのチオエーテル又はこれらとホスファイト化合物との２又は３者の組合せ系が有効である」と記載され（４頁左上欄）、その添加量に関しては「これらの熱安定剤を、それぞれ、０．０１〜１０重量部添加する」ことが記載されている（４頁右上欄）。
　以上甲第９号証及び甲第10号証には、ノルボルネン系の開環重合体に酸化防止剤を所定量添加して耐熱安定化を図ることは記載されているが、ノルボルネン系の開環重合体自体については、甲第１号証〜甲第８号証に記載されている以上のものを開示する記載は見出すことはできず、したがつて、重合体として本件第１発明のものを使用している本件第２発明は、甲第１号証〜甲第10号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
（４）本件第３〜第９発明と甲第１号証〜甲第10号証記載の発明との対比
　本件第３〜第９発明は、いずれも本件第１発明ないし第２発明をより限定ないしはこれにさらに他の要件を付加したものに相当する。そして本件第１発明ないし第２発明は甲第１号証〜甲第10号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができないのであるから、本件第３〜第９発明も同様にして甲第１号証〜甲第10号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
（５）本件各発明と甲第１号証〜甲第14号証記載の発明との対比
　特許異議申立人は、本件は、優先権主張を伴う出願に関するところ、優先権主張の基礎となる出願明細書には記載されていない発明については、甲第11号証〜甲第14号証が出願前頒布された刊行物となるので、これら発明を含む本件第１〜第９発明は、甲第１号証〜甲第14号証に対して進歩性を有しないこととなると主張するので、以下この点について検討する。
　甲第11号証には、「触媒の存在下に、炭化水素溶媒からなる液相中で、エチレンと下記一般式［Ｉ］で表わされる環状オレフィンとを共重合させることによって環状オレフィン系ランダム共重合体を製造するに際して、該環状オレフィン系ランダム共重合体の溶液を生成させる重合器内に実質的に気相部が存在しない状態で、前記した共重合反応を行なうことを特徴とする環状オレフィン系ランダム共重合体の製造方法：・・・（式［Ｉ］とその各置換基についての説明省略）・・・」（特許請求の範囲）についての発明が記載され、該環状オレフィンとしてノルボルネン系のモノマーが具体的に記載され、実施例では、得られた共重合体について「ＶＭ［％］」として０．１〜０．３という数値が記載されている。
　しかしながら、甲第11号証に記載されている共重合体は付加系の共重合体であり、ノルボルネン系モノマーの開環重合体については全く記載されていない。
　甲第12号証には、「[A]エチレン成分と下記一般式［Ｉ］または［II］で表わされる環状オレフィン成分とからなり、１３５℃のデカリン中で測定した・・・である環状オレフィン系ランダム共重合体、あるいは[B]下記一般式［Ｉ］または[II]で表わされる環状オレフィン成分の開環重合体の水素化物を・・・延伸することを特徴とする易引き裂き性に優れたシートまたはフィルム。・・・（式［Ｉ］、[II]とその説明省略）・・・」（特許請求の範囲）として、ノルボルネン系モノマーの開環重合体の水素化物をフィルムまたはシートに成形することが記載され、安定剤としてテトラキス［メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン等が添加されることが記載されている（７頁左上〜右上欄）。しかし、該水素化物の分子量分布、揮発成分に関する記載はなく、ここでの水素化物が本件第１発明で規定する要件を満たしていると認めるに足りる根拠は見出せない。
　甲第13号証には、「１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が0.01〜10 dl／ｇ、軟化温度・・・である(A)エチレン成分と、下記一般式［Ｉ］で表わされる環状オレフィン成分とからなる環状オレフィン系ランダム共重合体、または(B)下記一般式［Ｉ］で表わされる環状オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィン成分からなる開環重合体もしくはこの水素化物を２軸延伸したことを特徴とする環状オレフィン系重合体シートまたはフィルム。・・・（式［Ｉ］とその説明省略）・・・」（特許請求の範囲）についての発明が記載され、ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してフィルムまたはシートに成形することが記載され、安定剤としてテトラキス［メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン等が配合されることが記載されている（９頁右下欄）。
　しかし、その分子量分布、揮発成分に関する記載はなく、ここでの開環重合体水添物が本件第１発明で規定する要件を満たしていると認めるに足りる根拠は見出せない。
　甲第14号証には、「(A)下記一般式［Ｉ］または[II]で表わされる環状オレフィン成分のうち少なくとも１種からなる開環重合体を水素添加して得られる重合体であって、１３５℃のデカリン・・・である水素化開環重合体、および(B)１つのガラス転移温度が７０℃未満であるエラストマーから形成され、上記(A)成分１００重量部に対して(B)成分が５〜１００重量部の量で存在していることを特徴とする水素化開環重合体組成物。・・・（式［Ｉ］、[II]とその説明省略）・・・」についての発明が記載され、任意成分として添加される安定剤の具体例として、テトラキス［メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタンが例示されている（８頁左上欄）。
　しかし甲第14号証に記載されている開環重合体の水素化物については、その分子量分布、揮発成分に関する具体的記載はなく、ここでの開環重合体水素化物が本件第１発明で規定する要件を満たしていると認めるに足りる根拠は見出せない。
　以上、甲第１号証〜甲第10号証に加え、甲第11号証〜甲第14号証を本件の出願前頒布された刊行物として検討したとしても、これから本件第１発明が当業者にとって容易に発明し得るとすることはできず、上記と同様の理由により、本件第２〜９発明についてもこれら刊行物の記載に基づき当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　
第６　むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立人の提示する証拠によっては本件訂正後の請求項１〜９に係る発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件訂正後の請求項１〜９に係る発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。　　
　よって、結論のとおり決定する。  
【異議決定日】
平成１３年３月８日（２００１．３．８）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　本件訂正請求の要旨は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、即ち、
（１）特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項１における「熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーであって、高速液体クロマトグラフィーにより測定した数平均分子量（Ｍｎ）が５０，０００〜５００，０００、重量平均分子量（Ｍｗ）が１００，０００〜２，０００，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．２以上であり、かつ、該ポリマー中に含まれる揮発成分が０．３重量％以下であることを特徴とする成形用材料。」を「ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなる熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーであって、高速液体クロマトグラフィーにより測定した数平均分子量（Ｍｎ）が５０，０００〜５００，０００、重量平均分子量（Ｍｗ）が１００，０００〜２，０００，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．２以上であり、かつ、該ポリマー中に含まれる揮発成分が０．２重量％以下であることを特徴とする成形用材料。」に訂正し、　誤記の訂正を目的として、
（２）明細書９頁１２行（同公報５欄２０行）の「ポイド」を「ボイド」に訂正し、
（３）明細書２１頁１４〜１５行（同公報１０欄７行）の「含のが」を「含むのが」に訂正し、
（４）明細書４１頁２０〜４２頁１行（同公報１７欄８〜９行）の「重量平均分子量（Ｍｎ）１７．５×１０４、分子量分布（Ｍｎ／Ｍｎ）」を「重量平均分子量（Ｍｗ）１７．５×１０４、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）」に訂正し、以下、明りょうでない記載の釈明を目的として、
（５）明細書８頁９〜１０行（同公報５欄１〜２行）の「上記問題点を解決すべく・・・適当な範囲の分子量」を「上記問題点を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなり、適当な範囲の分子量」に訂正し、
（６）明細書８頁１８〜１９行（同公報５欄９行）の「揮発成分を０．３重量％以下とする」を「揮発成分を０．２重量％以下とする」に訂正し、
（７）明細書１１頁４〜１１行（同公報６欄４〜１０行）の「かくして、本発明によれば、・・・提供される。」を「かくして、本発明によれば、ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなる熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーであって、高速液体クロマトグラフィーにより測定した数平均分子量（Ｍｎ）が５０，０００〜５００，０００、重量平均分子量（Ｍｗ）が１００，０００〜２，０００，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．２以上であり、かつ、該ポリマー中に含まれる揮発成分が０．２重量％以下であることを特徴とする成形用材料が提供される。」に訂正し、
（８）明細書１２頁１１行（同公報６欄２７〜２８行）の「一般式［Ｉ］および／または［ＩＩ］を「一般式［Ｉ］」に訂正し、
（９）明細書１３頁６〜１７行（同公報７欄１〜１５行）の「一般式［ＩＩ・・正の整数である。］」を削除し、
（１０）明細書１６頁６〜１１行（同公報８欄１３〜１７行）の「一般式［ＩＩ］で表される・・・いずれも飽和ポリマーである。」を削除し、
（１１）明細書１６頁１３行（同公報８欄１８〜１９行）の「重合体［Ｉ］および［ＩＩ］」を「重合体Ｉ］」に訂正し、
（１２）明細書２１頁１７〜１９行（同公報１０欄１０〜１２行）の「揮発成分が・・・のものである。」を「揮発成分が０．２重量％以下、好ましくは０．１重量％以下のものである。」に訂正し、
（１３）明細書４９頁９行〜５２頁２行（同公報１９欄３２行〜２０欄２６行）の「［実施例４］・・・形成できた。」を削除し、
（１４）明細書５２頁３行（同公報２０欄２７行）、明細書５３頁６行及び８行（同公報２０欄４８行及び５０行）の「実施例５」を「実施例４」に訂正し、
（１５）明細書５２頁１９行（同公報２０欄４２行）、明細書５４頁１行（同公報２１欄１１行）、明細書５４頁１３行（同公報２１欄２１行）、明細書５５頁６行（同公報２１欄３２行）、明細書５５頁１９行（同公報２１欄４３行）、明細書５６頁１０〜１１行（同公報２２欄２行）、明細書５７頁１行（同公報２２欄１０行）、１３行（同公報２２欄２３行）の「実施例６」を「実施例５」に訂正し、
（１６）明細書５３頁１５行（同公報２１欄６行）の「実施例７」を「実施例６」に訂正し、
（１７）明細書５４頁９行（同公報２１欄１８行）の「実施例８」を「実施例７」に訂正し、
（１８）明細書５５頁１行（同公報２１欄２８行）の「実施例９」を「実施例８」に訂正し、
（１９）明細書５５頁１３行（同公報２１欄３８行）の「実施例１０」を「実施例９」に訂正し、
（２０）明細書５６頁７行（同公報２１欄４９行）の「実施例１１」を「実施例１０」に訂正し、
（２１）明細書５７頁８行（同公報２２欄１８行）の「実施例１２」を「実施例１１」に訂正し、
（２２）明細書５８頁２行（同公報２２欄３０行）の「実施例１３」を「実施例１２」に訂正し、
（２３）明細書５８頁１０行（同公報２２欄３７行）の「実施例１４」を「実施例１３」に訂正し、そして
（２４）明細書５８頁１７行（同公報２２欄４３行）の「実施例１５」を「実施例１４」に訂正する、ものである。
（５４）【発明の名称】
成形用材料および成形品
（５７）【特許請求の範囲】
（１）
　ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなる
０．２
（２）　熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマー１００重量部に対して、２０℃における蒸気圧が１０−６Ｐａ以下の酸化防止剤を０．０１〜５重量部配合したものである請求項１記載の成形用材料。
（３）　溶融押出してペレット化した後、高温下に乾燥したものである請求項１または２記載の成形用材料。
（４）　（Ｔｇ−３０）〜（Ｔｇ−５）℃の温度で、１時間以上保持することにより乾燥したものである請求項３記載の成形用材料。
（ただし、Ｔｇは熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーのガラス転移温度である。）
（５）　請求項１ないし４のいずれか１項記載の成形用材料を成形して得られる引張強度８００ｋｇ／ｃｍ２以上、かつ、ミクロボイドのないフィルム状またはシート状成形品。
（６）　溶融押出成形したものである請求項５記載のフィルム状またはシート状成形品。
（７）　請求項１ないし４のいずれか１項記載の成形用材料で成形した光学用材料。
（８）　請求項５または６記載のフィルム状またはシート状成形品の表面に導電性膜を形成してなる導電性複合材料。
（９）　請求項５または６記載のフィルム状またはシート状成形品からなる透明基板上に、光学的に記録および／または読み出し可能な記録薄膜を設けてなる光記録媒体。
【発明の詳細な説明】
　〔産業上の利用分野〕
　本発明は、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーからなる耐熱性、耐水性等に優れた成形用材料に関し、さらに詳しくは、特に、押出成形をした場合に、強度に優れ、発泡等による欠陥のない成形品を与える成形用材料に関する。
　また、本発明が、該成形用材料からなる強度に優れ、微細な欠陥のないフィルム状またはシート状成形品に関する。
　さらに、本発明は、該成形用材料からなる透明性に優れた光学用材料と、該成形用材料を用いた導電性複合材料および光記録媒体に関する。
　〔従来の技術〕
　一般に、ポリオレフィン系ポリマーは、炭素と水素だけからなり不飽和結合を持たない構造であるため、水との親和性が低く、水分を吸収、透過せず、また、酸、アルカリ、その他の薬品や各種溶剤に対する耐性が高いという特徴を持っている。
　その代表的なものがポリエチレンとポリプロピレンであり、溶融押出成形によりシートやフィルム、筒や棒状に成形して広範な用途に用いられている。しかしながら、これら従来の材料は、耐熱性が十分ではなく、７０〜８０℃以下の比較的低い温度で加熱変形してしまい、それ以上の温度では使用できないという欠点があった。また、これらの材料は、透明性が悪く、光学用途には使用できなかった。
　一方、例えば、光ディスク基板やプラスチックレンズ等の光学用透明プラスチック成形材料として、ポリカーボネート（ＰＣ）およびポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）が主として用いられてきた。しかしながら、ＰＣは複屈折が大きく、また、ＰＭＭＡは吸水性が大きく、耐熱性も不十分であり、ますます高度化する要求に応えることが困難となってきている。
　最近、ノルボルネン系モノマーの開環重合体の水素添加物やノルボルネン系モノマーとエチレンとの付加型ポリマーのような熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーが、光ディスク基板などの光学用プラスチック成形材料として注目をあびてきている（特開昭６０−２６０２４号、同６４−２４８２６号、６０−１６８７０８号、６１−１１５９１２号、同６１−１２０８１６号など）。
　これらの熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、一種のポリオレフィン系ポリマーであり、他のポリオレフィン同様優れた耐水性、耐薬品性、耐溶剤性を示し、かつ、ガラス転移温度１００℃以上の高い耐熱性を持つポリマーが合成可能で、さらに９０％以上の全光透過率を持った透明性に優れた材料である。
　以上のことから、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、耐熱性を有するポリオレフィン材料として各種用途への使用が可能であるだけではなく、小さな複屈折と優れた透明性、耐水性、耐熱性を兼ね備えた透明材料として、光学用途などへの展開が可能である。
　しかしながら、これらの熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、ポリエチレンやポリプロピレン、ＰＭＭＡに比べると脆く、シートやフィルム、棒状に押出成形すると、割れるか折れ易く十分な強度のものが得られていない。また、しばしば、押出成形品の中に泡状の欠陥が生じ、表面に目に見えるほど大きな条痕となってあらわれたり、さらに強度を低下させるという問題点があった。
　また、目に見えるような大きな条痕が無くとも、光学顕微鏡等を用いて詳細に観察してみると、目では見えない微細なボイドやクラック状の欠陥（以下、「ミクロボイド」という）が内部に発生することが多く、これまで、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーの押出成形では、ミクロボイドの全く無い成形物は得られていなかった。
　シート状またはフィルム状成形品を得る他の方法として、ポリマーを適当な溶剤の溶液としてキャストし、溶剤を蒸発させるキャスト法があり、この方法によれば、ミクロボイドのほとんど無い成形品が得られる。ところが、たとえ数μｍ程度の薄さの成形品であっても、溶剤が完全には蒸発せず、数％程度残留するため、十分な強度が得られなかったり、使用しているうちに、少しずつ残留溶剤が蒸発して、成形品の特性が変化したり、あるいは蒸発した溶剤が、該成形品の周囲に組み込まれている他の構成品等に悪影響を与えるなどの問題点がある。フィルム状またはシート状成形品は、耐久性の観点から引張強度が８００ｋｇ／ｃｍ２以上、好ましくは９００ｋｇ／ｃｍ
２
　したがって、従来、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーからなるシート状またはフィルム状成形品であって、微細なボイドやクラック状の欠陥の発生が全く無く、引張強度で８００ｋｇ／ｃｍ２以上の十分な強度を持ったものは提供されていない。
　〔発明が解決しようとする課題〕
　本発明の目的は、耐熱性、耐水性等に優れた成形用材料を提供することにある。
　また、本発明の目的は、特に、押出成形をした場合に、強度に優れ、発泡や条痕等による欠陥やミクロボイドのない成形品を与える熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーからなる成形用材料および該成形用材料からなる成形品を提供することにある。
　本発明の他の目的は、該成形用材料からなる透明性に優れた光学用材料と、該成形用材料を用いた導電性複合材料および光記録媒体を提供することにある。
　そこで、本発明者らは、上記問題点を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、
ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなり、
　従来の熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーには、未反応モノマー、溶剤などの低揮発成分が混入しており、これが発泡による強度の低下や表面の条痕の原因であることが判明した。そこで、これらのポリマー中に含まれる揮発成分を
０．２
　また、これらの熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーに配合する酸化防止剤の種類によっては、発泡による強度の低下や表面の条痕の発生が助長されることが判明したが、特定の低揮発性の酸化防止剤を選択使用することにより、それらの特性を損なうことなく、ポリマーの分解や劣化、着色等の問題が解決できることを見出した。
　さらに、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーの押出成形物は、目視では欠陥の無いように見えても、光学顕微鏡等を用いて詳細に観察すると、内部に微細なボイドやクラック状の欠陥が発生しやすく、これを解決すべく鋭意研究を重ねた結果、溶融押出して得たペレットを、押出成形加工前に高温条件、例えば、ガラス転移温度（Ｔｇ）よりやや低い高温条件下で乾燥してから使用することにより、ミクロボイドのない成形品の得られることを見出した。この乾燥処理は、成形用材料を射出成形する場合にも有効であり、このようにして得られた成形品は高温・高湿度下での耐久性にも優れており、長期間にわたり、ミクロボイドが発生しない。
　このように、本発明者らは、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーについて、分子量および分量分布を特定の範囲に制御し、かつ、揮発成分の含有量を特定量以下に減少させ、さらには、低揮発性の酸化防止剤を選択使用することにより、透明で、内部や表面に欠陥をもたない成形品を与える成形用材料の得られることを見出した。
　この成形用材料は、光の乱反射がなく、光学的特性に優れており、強度、耐水性、耐熱性等にも優れた成形品を与えるため、特に光学用成形材料として適している。また、該成形用材料は、耐熱性が高く、水分を通さないことから、該成形用材料からなる成形品の表面に導電性層を形成すると、耐久性の高い導電性複合材料が得られる。さらに、該成形用材料で作成した透明基板上に、光学的に記録および／または読み出し可能な記録薄膜を設けることにより、諸特性に優れた光記録媒体の得られることを見出した。
　本発明は、これらの知見に基づいて完成するに至ったものである。
　〔課題を解決するための手段〕
　かくして、本発明によれば、
ノルボルネン系モノマーの開環重合体を水素添加してなる
０．２
　また、本発明によれば、前記熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマー１００重量部に対して、２０℃における蒸気圧が１０−６Ｐａ以下の酸化防止剤を０．０１〜５重量部配合した成形用材料が提供される。
　さらに、本発明によれば、溶融押出してペレット化した後、高温下に乾燥した前記成形用材料が提供される。
　さらにまた、前記成形用材料で形成したフィルム状またはフィルム状成形品、光学用材料、該フィルム状またはシート状成形品の表面に導電性膜を形成して成る導電性複合材料、および該フィルム状またはシート状成形品からなる透明基板上に、光学的に記録および／または読み出し可能な記録薄膜を設けてなる光記録媒体が提供される。
　以下、本発明について詳細に説明する。
（熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマー）
　本発明が対象とする成形用材料は、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーであって、具体例として下記に一般式〔Ｉ
〕で
一般式〔Ｉ〕
〔ただし、式中、Ｒ１およびＲ２は、水素、炭化水素残基またはハロゲン、エステル、ニトリル、ピリジルなどの極性基で、それぞれ同一または異なっていてもよく、また、Ｒ１およびＲ２は互いに環を形成していてもよい。ｎは正の整数である。ｑは０または正の整数である。〕
　一般式〔Ｉ〕で表される構造単位を有するポリマーは、単量体として、例えば、ノルボルネン、およびそのアルキルおよび／またはアルキリデン置換体、例えば、５−メチル−２−ノルボルネン、５，６−ジメチル−２−ノルボルネン、５−エチル−２−ノルボルネン、５−ブチル−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン等；ジシクロペンタジエン、２，３−ジヒドロジシクロペンタジエン、これらのメチル、エチル、プロピル、ブチル等のアルキル置換体、およびハロゲン等の極性基置換体；ジメタノオクタヒドロナフタレン、そのアルキルおよび、またはアルキリデン置換体、およびハロゲン等の極性基置換体、例えば、６−メチル−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−エチル−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−エチリデンー１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−クロロ−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−シアノ−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−ビリジル−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、６−メトキシカルボニル−１，４：５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン等；シクロペンタジエンの３〜４量体、例えば、４，９：５，８−ジメタノ−３ａ，４，４ａ，５，８，８ａ，９，９ａ−オクタヒドロ−１Ｈ−ベンゾインデン、４，１１：５，１０：６，９−トリメタノ−３ａ，４，４ａ，５，５ａ，６，９，９ａ，１０，１０ａ，１１，１１ａ−ドデカヒドロ−１Ｈ−シクロペンタアントラセン等を１種または２種以上使用し、公知の開環重合方法により重合して得られる開環重合体を、通常の水素添加方法により水素添加して製造される飽和ポリマーである。
　目的とする開環重合体水素添加物（飽和ポリマー）のガラス転移温度（Ｔｇ）を１００℃以上とするには、これらのノルボルネン系モノマーの中でも４環体または５環体のものを使用するか、これらを主成分とし、２環体や３環体のモノマーと併用することが好ましい。特に、複屈折の点では、４環体の低級アルキル置換体またはアルケニル置換体を主成分とすることが好ましい。
　また、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、重合体〔Ｉ
〕の
　本発明における熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、トルエンを溶剤とする高速液体クロマトグラフィー（ＨＬＣ）分析により測定した数平均分子量（Ｍｎ）が５０，０００〜５００，０００、好ましくは、６０，０００〜２００，０００、重量平均分子量（Ｍｗ）が１００，０００〜２，０００，０００、好ましくは１００，０００〜１，０００，０００であって、その分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．２以上であることが必要である。
　ＭｎおよびＭｗが上記範囲より小さいと、押出成形してフィルムやシート、棒などを成形した場合に、十分な強度を持つ成形品が得られない。逆に、この範囲よりも大きいと成形性が悪くなり、押出成形しょうとしても粘度が高すぎるため成形が困難である。また、適当な溶剤に溶解してキャストや紡糸しようとしても溶剤に対する溶解性が不十分である。しかも、そのような高分子量のポリマーは、合成反応を制御するのが難しく、品質の安定した材料が得られないという不都合が生じる。
　また、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２．２以上である必要があり、好ましくは２．４以上、特に好ましくは２．８以上であることが望ましい。
　一般に、熱可塑性ポリマーは、分子量分布の小さい、単分散に近いポリマーほど強度と成形性のバランスに優れていて性能が良いとされている。しかしながら、本発明のように分子量の比較的大きなポリマーを押出成形して、例えば、シートやフィルムにする場合、溶融状態から冷却されて固まっていく過程において、単分散の分子がある温度において一瞬に同時に固まるよりも、いろいろな分子量の分子が分子量の大きい方から順番に段々と固まって行く場合の方が、応力が残留せず、全体に平坦で奇麗な成形品が得られる。熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーでは、ポリマーが剛直であり、さらに耐熱性が高く成形温度が３００℃近くのかなりの高温となるため、この傾向が特に顕著である。このため、本発明の目的のためには、分子量分布は２．２以上である必要があり、好ましくは２．４以上、特に好ましくは２．８以上である。この範囲より小さい場合には、押出成形がしにくく、平滑性や光学的特性などの良好な成形品が得難いという欠点がある。
　分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が大きくなるにしたがって成形性が改良される。一般的に、ポリカーボネートのように耐熱性が高く、剛性の高いポリマーでは、溶融状態から急激に冷却されると、内部に歪みが生じて、平坦な成形物が得られないという現象が起きやすい。熱可塑性ノルボルネン系ポリマーでも同様のことがある。例えば、押出機でＴダイから押出して、シート状に引き取る場合、ロールの温度を高くしてやらないと平坦なシートが引けないという現象が起こる。Ｔｇが１４０℃程度のポリマーの場合、ロール温度を１２０〜１４０℃に上げることにより、平坦に引くことができる。しかし、通常は、ロールの加熱は水による場合が多く、ロールの温度を最高でも９０℃位までしか上げられないことが多い。
　分子量分布が２．２未満の場合では、ロールの温度を約１４０℃とポリマーのガラス転移温度付近まで上げても、うまく成形できないが、２．２以上では１１０〜１３０℃程度にロールの温度を上げることにより、平坦な成形物が成形可能となる。さらに、分子量分布が２．８以上に広がると、ますます成形性が改良され、９０〜１００℃位のロール温度でも平坦で、内部歪みのない成形物が可能となる。
　分子量分布の上限は特にないが、あまり大きくなりすぎると、Ｍｎが大きくて、溶融粘度の高い割りには充分な強度が得られないこと、およびそのようなポリマー自体の合成が難しくなることから、概ね６．０以下が好ましい。
　このような分子量（Ｍｗ、Ｍｎ）と分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を持った熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、合成反応において、例えば、触媒の使用量を加減したり、重合温度を変えたり、分子量調節剤を用いる場合にはその種類や量を加減したり、さらには、モノマーをプロップで反応系に後添加したり、あるいは分子量の小さいものと大きなものを別々に合成しておいてこれらをブレンドして分子量分布を広げる等の方法により製造することができる。
　合成したポリマーの分子鎖中に残留する不飽和結合を水素添加反応により飽和させる場合には、耐光劣化や耐候劣化性などの観点から、水素添加率を９０％以上、好ましくは９５％以上、特に好ましくは９９％以上とする。
　本発明におけるポリマーは、耐熱性および成形性の観点から、Ｔｇが１００℃以上、好ましくは１２０〜２００℃、さらに好ましくは１３０〜１８０℃であることが望ましい。
（揮発成分の低減方法）
　熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、通常の合成方法では０．５重量％以上の揮発成分を含
む
　本発明の成形材料は、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーの中に含まれる揮発成分
が０．
、好
　本発明においては、示差熱重量測定装置（セイコー電子工業社製ＴＧ−ＤＴＡ２００）を用いて、３０℃から３５０℃までの加熱減量を求め、その量を揮発成分の含有量とする。
　揮発成分の含有量が上記範囲より多いと、約２５０〜３５０℃の温度で押出成形した場合に、揮発成分が成形中に揮発し、発泡して成形品内部の欠陥になったり、強度を低下させたり、あるいは表面に条痕となって現れたりする。
　揮発分の低減方法としては、例えば、貧溶媒によるポリマー凝固法では、凝固を繰り返し実施する方法がある。直接乾燥法では、２５０℃以上、３０Ｔｏｒｒ以下で、薄膜乾燥機や押出乾燥機を用いて乾燥することが望ましい。また、予めポリマーの溶媒溶液を数十％に濃縮した後に、直接乾燥することもできる。もちろん、これらの方法に限定されるものではない。
　これらの方法によって製造された熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、実質的に非晶性であり、透明性、寸法安定性、耐熱性、吸水性に優れ、透湿性がほとんど認められない。
（酸化防止剤）
　本発明において、前記熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマー１００重量部に対して、低揮発性の酸化防止剤を０．０１〜５重量部の割合で配合すると、成形加工時のポリマーの分解や着色を効果的に防止することができる。
　酸化防止剤としては、２０℃における蒸気圧が１０−６Ｐａ以下、特に好ましくは１０−８Ｐａ以下の酸化防止剤が望ましい。蒸気圧が１０−６Ｐａより高いものは、押出成形する場合に発泡したり、また、高温にさらされた特に成形品の表面から酸化防止剤が揮散するという問題が起こる。
　本発明で使用できる酸化防止剤としては、例えば、次のようなものを挙げることができ、これらのうちの一種または数種を組み合わせて用いてもよい。
ヒンダードフェノール系
　２，６−ジーｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２，６−ジーｔ−ブチルフェノール、４−ヒドロキシメチル−２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−α−メトキシ−ｐ−ジメチル−フェノール、２，４−ジ−ｔ−アミルフェノール、ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール、４−ｔ−ブチルフェノール、スチレン化フェノール、３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシアニソール、２，４−ジメチル−６−ｔ−ブチルフェノール、オクダデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルフォスフォネート−ジエチルエステル、４，４′−ビスフェノール、４，４′−ビス−（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）、２，２′−メチレン−ビス−（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、２，２′メチレン−ビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、２，２′−メチレン−ビス−（４−メチル−６−α−メチルシクロヘキシルフェノール）、４，４′−メチレン−ビス−（２−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４′−メチレン−ビス−（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）、１，１′−メチレン−ビス−（２，６−ジ−ｔ−ブチルナフトール）、４，４′ブチリデン−ビス−（２，６−ジ−ｔ−ブチル−メタ−クレゾール）、２，２′−チオ−ビス−（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、ジーｏ−クレゾールスルフィド、２，２′−チオ−ビス−（２−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４′−チオ−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４′−チオ−ビス（２，３−ジ−ｓｅｃ−アミルフェノール）、１，１′−チオ−ビス−（２−ナフトール）、３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルエーテル、１，６−ヘキサンジオール−ビス−〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、２，４−ビス−（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、２，２−チオ−ジエチレンビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、２，２−チオビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、Ｎ，Ｎ′−ヘキサメチレンビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒドロシンナマミド）、ビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルホスホン酸エチル）カルシウム、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、トリエチレングリコール−ビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−イソシアヌレート、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕等。
アミノフェノール系
　ノルマルブチル−ｐ−アミノフェノール、ノルマルブチロイル−ｐ−アミノフェノール、ノルマルペラゴノイル−ｐ−アミノフェノール、ノルマルラウロイル−ｐ−アミノフェノール、ノルマルステアロイル−ｐ−アミノフェノール、２、６−ジ−ｔ−ブチル−α−ジメチル、アミノ−ｐ−クレゾール等。
ハイドロキノン系
　ハイドロキノン、２，５−ジ−ｔ−ブチルハイドロキノン、２，５−ジ−ｔ−アミルハイドロキノン、ハイドロキノンメチルエーテル、ハイドロキノンモノベンジルエーテル等。
ホスファイト系
　トリホスファイト系、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４′−ビフェニレンフォスファナイト、２−エチルヘキシルオクチルフォスファイト等。
その他
　２−メルカプトベンゾチアゾール亜鉛塩、ジカテコールボレートージーｏ−トリルグアニジン塩、ニッケル−ジメチルジチオカーバメイト、ニッケル−ペンタメチレンジチオカルバメート、メルカプトベンズイミダゾール、２−メルカプトベンズイミダゾール亜鉛塩等。
（その他の成分）
　本発明の熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーには、酸化防止剤以外の添加剤として、本発明の目的を損なわない範囲で各種の帯電防止剤、滑剤、界面活性剤、紫外線吸収剤等を添加して用いてもよい。また、光学用材料以外の用途に用いる場合には、必要に応じてガラス繊維等のフィラー、染料、顔料等の添加剤を添加して用いてもよい。
（ペレット化および予備乾燥）
　プラスチック材料は、通常、直径１〜７ｍｍ程度、長さ４〜８ｍｍ程度のペレットとして供給され、これを押出成形法や射出成形法により所望の形状に成形加工される。ところで、一般に、合成後のポリマーは、凝固法や直接乾燥法により合成の際に使用した溶剤を除去し、これに前述した各種添加剤を必要量添加し、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーの場合では、概ね２３０℃以上の温度の溶融状態で所定の直径のストランド状に押出し、次いで適当なストランドカッターにより所望の長さに刻んでペレットする。
　通常のプラスチック材料では、このペレットをそのまま成形加工するが、例えば、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂等の吸湿性が高かったり、分解し易い樹脂では、ペレットの保存中に水分を吸着したり、分解物により、そのまま成形すると、激しく発泡したり、成形品の表面に大きな条痕などの欠陥が発生するため、使用する前にその樹脂のガラス転移温度以下で数時間予備乾燥してから成形するという方法が一般的になっている。
　しかしながら、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは吸湿性が小さく、また、保存中に分解するような成分も含まないことから、従来、この予備乾燥は不要であると考えられ、予備乾燥なしに成形されていた。実際に予備乾燥を試みても、揮発分はほとんど検出されない。ところが、驚くべきことに、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーのペレットを予備乾燥したところ、予備乾燥なしでは目視では見えない微細なボイドやクラック状の欠陥が成形品に発生しているのに対して、これらのミクロボイドのない成形品の得られることが見出された。
　このようにして得られた成形品は成形後においてもミクロボイドの発生がなく、さらに、例えば、７０℃以上、相対湿度８０％以上、２０時間以上の高温高湿度下での耐久試験後にもミクロボイドが発生しない。また、この乾燥処理は、射出成形する場合にも有効であることも確認した。
　予備乾燥の条件としては、温度が高く、乾燥時間の長い方が効果的であるが、温度が樹脂のガラス転移温度を越えて高すぎるとペレットどうしが熱融着して使用しにくくなることと、数時間で効果が飽和することから、好ましくは（Ｔｇ−３０）〜（Ｔｇ−５）℃、特に好ましくは（Ｔｇ−２０）〜（Ｔｇ−５）℃で、好ましくは１時間以上、特に好ましくは２時間以上処理することが望ましい。
　乾燥は、真空乾燥でも、空気または窒素雰囲気下での常圧乾燥でも効果がある。乾燥処理終了から成形に使用するまでの時間は短いに越したことはないが、特に短時間である必要はなく、数日以上経過しても効果は失われない。
（成形方法）
　本発明における熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、特に押出成形に適しているが、これに限定するものではない。
　溶融押出機を用い、２５０〜３００℃程度に加熱して、Ｔ型またはマニホールド型のダイから押出し、各種ロールで巻き取ることにより、シートやフィルムに形加工することができる。
　この場合、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、耐熱性が高く、剛性が高いことから、ロールで急激に冷やすとポリカーボネート同様表面が波うって平坦に成形できないため、１段目および２段目の巻き取り・冷却ロールを前述したとおり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の値にしたがって７０〜１４０℃程度の比較的高温にして、徐冷するのが適当である。また、シート状の成形物をさらに一軸または二軸方向に延伸して加工することも可能である。
　他に、カレンダーロールによる加工や、強度とガス透過性をさらに補うために、ポリエチレンやポリプロピレン等の他のオレフィン系樹脂、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル樹脂、ポリ塩化ビニルやポリ塩化ビニリデン等のハロゲン化炭化水素系の樹脂等と共押出加工やラミネート加工を行なうことも可能である。
　また、適当なダイから押し出すことにより、棒状やファイバー状、チューブ状に押出成形することができる。これらの押出成形品を、ガラス転移温度以下の温度で延伸して、さらに細い棒やチューブ状に加工することもできる。
　さらに、強度を増すために、加熱または紫外線や電子線等の放射線照射による架橋もできる。この場合、適当な架橋剤を用いることが効果的である。架橋剤は、公知のものが使用でき、例えば、ジビニルベンゼン等のビニル基を複数有するモノマー類；ジアリルフタレート、エチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート等の多官能アクリレート類；トリアリルイソシアヌレート等のイソシアヌレート類；液状ポリブタジエン等の不飽和結合を複数有するポリマー類が挙げられる。
　本発明の熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーは、溶融押出成形以外に、次のような成形方法が可能である。
　熱プレスにより、シート状に成形することができる。また、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーをベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶剤、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、デカリン等の脂環族炭化水素系溶剤、クロロホルム、モノクロルベンゼン等のハロゲン系溶剤に溶解し、これらの溶液を平板上にキャスティングしたり、ロール上にキャスティングして成膜することが可能である。分子量の比較的大きなポリマーについては、上記の溶剤溶液から糸状に紡ぐこともできる。
　分子量の比較的小さなポリマーは、通常の射出成形の可能であるほか、回転成形など一般的な熱可塑性樹脂の加工方法が適用可能である。
（光学用材料および導電性複合材料）
　本発明の成形用材料は、非晶質であり、透明性に優れ、複屈折が小さいという特徴があるため、各種光学用材料として、特に、光学記録媒体の基板材料として適している。
　本発明の成形用材料から得られた成形品は、その表面に、真空蒸着やスパッタリング等の薄膜形成方法によって、金属、金属酸化物、金属窒化物、金属硫化物、金属ハロゲン化物等を、目的に応じ、単層または多層に成膜することができる。この際、真空中でかなりの高温にさらされることもあるが、本発明によって得られた成形品は、揮発分が少なく、アウトガスが少ないため、短時間でチェンバーを所定の真空度に引くことができ、また、表面に「フクレ」等の発生のない平坦な膜を成膜することができる。
　透明基板上に、光学的に記録および／または読み出し可能な記録薄膜を設けて、記録媒体を製造することができる。
　記録薄膜（記録層）を形成する記録材料としては、公知の任意の希土類−遷移金属アモルファス合金でよく、例えば、Ｔｂ−Ｆｅ系合金（特公昭５７−２０６９１号）、Ｄｙ−Ｆｅ系合金（特公昭５７−２０６９２号）、Ｃｄ−Ｔｂ−Ｆｅ系合金（特開昭５６−１２６９０７号）、Ｃｄ−Ｔｂ−Ｄｙ−Ｆｅ系合金（特開昭５７−９４９４８号）、Ｃｄ−Ｃｏ系合金（特開昭５４−１２１７１９号）、Ｔｂ−Ｆｅ−Ｃｏ系等が挙げられる。これらの希土類−遷移金属アモルファス層は、蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング等の薄膜形成方法で形成するのが好ましい。このアモルファス層の厚さは、一般に５００〜１５００Åである。
　また、相変化型記録材料を記録層としてもよく、例えば、Ｇｅ−Ｔｅ系、Ｓｂ−Ｔｅ系、Ｉｎ−Ｓｂ系、Ｇｅ−Ｓｂ−Ｔｅ系、Ｉｎ−Ｓｂ−Ｔｅ系等が挙げられる。これらの相変化型の記録材料は、蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング等の方法で形成することが好ましい。このアモルファス層の厚さは一般に５００〜２０００Åである。
　有機色素系記録材料も使用することができ、例えば、メチン・ポリメチン系（ジアニン：インドロニン型、チアゾール型等、クロコニウム類、スクアリリウム類）（特開昭５８−１７１３６９６号）；キノン類：ナフトキノン類、アントラキノン類（特開昭５９−１９９２９１、５８−１１２７９３号）；フタロシアニン系（金属フタロシアニン類）（特開昭６１−２３５１８８、５９−１１２９２号）；ジチオール系（ジチオール金属錯体類）（特開昭５７−１１０９０号）；その他、テトラヒドコリン類、ジオキサン類、ジチアジン類、チアビリリウム類、ポルフィリン類（特開昭５８−１９７０８８、６１−２３５１８８号、５９−７８８９１号）等を挙げることができる。この有機色素系記録材料の成膜後の膜厚は、一般に５００〜５０００Åである。
　また、例えば、Ｔｅ−ＣＳ２、Ｐｂ−Ｔｅ−Ｓｅ、Ｔｅ−Ｃ、ＴｅＯ２、Ｓｂ−Ｓｅ、Ｂｌ−Ｔｅ等や、バブル形成等の形状変化を用いて追記型記録カード等にも利用できる。
　また、金、白金、アルミニウム等を反射膜として用いることができる。
　光記録媒体には、表面に表面保護層を設けたり、記録層と本発明のポリマーからなる基板との問に、保護層、反射層、誘電層を設けてもよい。これら保護層等の層形成材料としては、例えば、ＣｄＳ、ＺｎＳｅ、ＳｉＯ２、Ｓｉ、Ｓｉ３Ｎ、Ｓｉ３Ｎ４、ＡｌＮ、ＴｉＯ２、ＴａＯ２、ＭｇＦ２等の無機物、あるいは紫外線硬化樹脂等の有機物を挙げることができる。
　さらに、光カード等では他の材料と直接貼り合せて用いることがあり、その場合は、貼り合せ方法として、溶剤、ホットメルト、ＵＶ硬化型接着剤等通常の接着剤の他に、高周波、超音波接着方法が使用される。
（用途）
　本発明の成形用材料は、自動車用、医療用等を含めた短距離情報伝送用のプラスチック光ファイバーおよびそのコネクター類；情報をピックアップするためのレンズ、プロジェクター用のレンズ、メガネレンズ、スポーツ用ゴーグル、自動車等のヘッドランプおよびテールランプのレンズおよびカバー等のプラスチックレンズ；表面に透明導電膜を設けたタッチ電極や液晶基板等、スクリーンや偏光フィルム、ＣＲＴ用の防眩フィルター等の情報表示用の透明板；耐湿性と絶縁性を生かして、電子デバイス等の絶縁膜、耐湿コーティング；注射器、ピペット、薬品容器、光学分析用の容器やフィルム等の医療用具；自動車用のフロントガラス、オートバイの風防、航空機用窓材、住宅用窓、透明シャッター、照明器具等の窓材および鏡；ジュース、酒、炭酸飲料等の飲料容器、食品容器；包装用フィルム、適当なフィラー、染料、顔料等を加えて溶剤に溶かして耐湿塗料などの用途に有用である。
　また、表面に導電性膜を形成した複合材料の用途としては、透明性膜を設けて、タッチ電極や液晶基板等に使用可能である他、高周波回路基板、コンデンサー用フィルム等の電子デバイス用材料としても有用である。
　表面に記録薄膜を設けた光記録媒体としては、光カード、光フロッピー、光テープ、その他コンピュータ用の各種メモリ等の反射型および色素系の情報記録媒体として有用である。
　〔実施例〕
　以下に実施例および比較例を挙げて、本発明を具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例のみに限定されるものではない。また、以下の実施例および比較例において、特に断りのない限り、部および％は重量基準である。
［実施例１］
（開環重合体の合成）
　窒素雰囲気下、２００ｌ反応器中に、脱水したトルエン９０部、トリエチルアルミニウム０．５部、トリエチルアミン１．４部、および１−ヘキセン０．０８部を入れた。
　温度を２０℃に保ちながら、エチルテトラシクロドデセン（ＥＴＤ）３０部、および四塩化チタン０．１７部を１時間にわたって連続的に反応系に添加し、重合反応を行なった。ＥＴＤと四塩化チタンの全量を添加後、１時間反応を行なった。
　次いで、イソプロピルアルコール／アンモニア水（０．５部／０．５部）混合溶液を添加して反応を停止した後、反応生成物を５００部のイソプロピルアルコール中に注ぎ、凝固した。凝固した重合体を６０℃で１０時間、真空乾燥し、開環重合体２５．５部を得た。
（水素添加反応）
　得られた開環重合体をシクロヘキサン２００部に溶解し、２００ｌオートクレーブ中にパラジウム／カーボン触媒（担持量：５％）０．６部を加え、水素圧７０ｋｇ／ｃｍ２、温度１４０℃で４時間、水素添加反応を行なった。
（後処理）
　水素添加触媒を濾過して除去した後、反応溶液をイソプロピルアルコール６００部中に注ぎ、凝固を行なった。
　得られた水素添加物を、６０℃で１０時間、真空乾燥した後、シクロヘキサンに再溶解して１０％の溶液とした。イソプロピルアルコール６００部中に注ぎ、再度凝固した。前記と同様にして乾燥・凝固をもう一度行なった後、各々得られた水素添加物を９０℃で４８時間、真空乾燥し、水素添加物２２．６部を得た。収率は７５％であった。
（ポリマーの特性）
　得られた水素添加物の水素添加率は、１Ｈ−ＮＭＲスペクトル分析によると、９９％以上であった。また、トルエンを溶剤に用いた高速液体クロマトグラフィー（ＨＬＣ）分析（東ソー社製、ＨＬＣ８０２Ｌにより、ＴＳＫｇｅ１Ｇ５０００Ｈ−Ｇ４０００Ｈをカラムとして、温度３８℃、流量１．０ｍｌ／分で測定）で分子量（ポリスチレン換算）を測定した結果、数平均分子量（Ｍｎ）７．０×１０４、重量平均分子量（
Ｍｗ
Ｍｗ
　ＤＳＣ分析によりガラス転移温度（Ｔｇ）を測定し、揮発分量を熱重量分析（ＴＧＡ）により、窒素雰囲気下、昇温速度１０℃／分で３０℃から３５０℃までの加熱減量として測定したところ、Ｔｇは１４２℃、揮発分は０．０８％であった。
（ペレット化）
　得られた飽和ポリマー１００部に対して、酸化防止剤として、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ターシャリーブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン（チバガイギー社製、商標名イルガノックス１３３０、蒸気圧１．３×１０−１２Ｐａ）を０．２部加え、ヘンシェルミキサーで混合後、押出機を用いて２３０℃でペレットを作成した。
（成形）
　サーモプラスチック社製３０ｍｍφの押出機を使用し、樹脂温度を２８０℃に昇温加熱して溶融し、Ｔ型ダイから押出成形して、幅２０ｃｍ、厚さ１００μｍのフィルムを得た。この際、引き取りロールの温度は、１段目１３０℃、２段目１２１℃であった。
　目視により観察したところ、フィルムの表面に条痕はなく、内部の発泡もみられず、透明で欠陥のないフィルムが得られた。引張り強さを測定したところ９００ｋｇ／ｃｍ２の強度であった。また、このフィルムを、偏光軸を互いに直行させた２枚の偏光板の間に挟んで回転させて観察したところ、明るく見える部分はなく、複屈折はなかった。さらに、このフィルムをエアーオーブン中で１１０℃、４８時間加熱したが、着色はなかった。
［比較例１］
　実施例１と同様に開環重合、水素添加した反応溶液をイソプロピルアルコールで一度だけ凝固し、９０℃で４８時間真空乾燥して、水素添加物２５．３部を得た。収率は８４％だった。
　得られたポリマーの分子量は、Ｍｎ：６．８×１０４、Ｍｗ：１７．３×１０４、Ｍｗ／Ｍｎ：２．６で、Ｔｇ：１３８℃、揮発分は０．４８％であった。
　実施例１と同様に酸化防止剤を加え、ペレット化し、フィルムを作成した。
　得られたフィルムを目視により観察したところ、押出方向に筋状の条痕が発生し、また、内部に小さな泡が多量に発生していて、曇っていた。引張り強さを測定したところ、２００ｋｇ／ｃｍ２と実施例１に比べて大きく低下していた。
［実施例２］
　窒素雰囲気下で５０ｌ反応器中に、脱水したトルエン２００部、単量体としてテトラシクロドデセン２５部、ジシクロペンタジエン５部および１−ヘキセン０．０５部を入れた。
　温度を２０℃に保ち、トリエチルアルミニウム０．５部、トリエチルアミン１．４部および四塩化チタン０．１７部を添加し重合を行なった。重合反応に伴う発熱で、触媒を添加後２分で、反応系の温度は最高５２℃まで上昇した。その後、反応系の温度はしだいに低下した。１時間反応させた後、イソプロピルアルコール／アンモニア水（０．５部：０．５部）混合溶液を添加して反応を停止した。
　反応生成物を１０００部のイソプロピルアルコール中に注ぎ、凝固した。実施例１と同様にして乾燥し、開環重合体１０．５部を得た。
　得られた開環重合体をシクロヘキサン２００部に溶解し、パラジウム／カーボン触媒０．３部を加え、実施例１と同様な反応条件で水素添加を行なった。水素添加触媒を濾過して除去した後、実施例１と同様にして、イソプロピルアルコールで３回凝固し、水素添加物９．５部を得た。水素添加率は９９％以上であった。収率は３２％であった。
　得られた飽和ポリマーの分子量は、Ｍｎ：３０．６×１０４、Ｍｗ：１２２×１０４、Ｍｗ／Ｍｎ：４０．０で、Ｔｇ：１３２℃、揮発分は０．０５％であった。
　実施例１と同様に酸化防止剤を加え、３ｍｍφのダイスから棒状に押し出して成形した。
　得られた棒状成形物を目視により観察したところ、表面に条痕はなく、内部の発泡もみられず、透明で欠陥のないものであった。引張り強さは１２００ｋｇ／ｃｍ２であった。
　また、この棒状成形物を偏光軸を互いに直行させた２枚の偏光板の間に挟んで回転させて観察したところ、複屈折は観察されなかった。さらに、１１０℃、４８時間加熱したが、着色はなかった。
［比較例２］
　窒素雰囲気下、２００ｌ反応器中に、脱水したトルエン７０部、トリエチルアルミニウム０．５部、トリエチルアミン１．４部、および１−ヘキセン０．１５部を入れた。
　温度を２０℃に保ちながら、メチルテトラシクロドデセン（ＭＴＤ）２２部、ノルボルネン（ＮＢ）８部、および四塩化チタン０．１７部を３時間にわたって連続的に反応系に添加し、重合反応を行なった。ＭＴＤと四塩化チタンの全量を添加後、１時間反応を行なった。イソプロピルアルコール／アンモニア水（０．５部／０．５部）混合溶液を添加して反応を停止した後、５００部のイソプロピルアルコール中に注ぎ、凝固した。凝固した重合体を６０℃で１０時間、真空乾燥し、開環重合体を得た。
　得られた開環重合体を実施例１と同様に水素添加し、反応溶液をイソプロピルアルコールで一度だけ凝固し、９０℃で４８時間真空乾燥し、水素添加物２２．３部を得た。収率は７４％であった。
　分子量は、Ｍｎ：２．９×１０４、Ｍｗ：４．９×１０４、Ｍｗ／Ｍｎ：２．１、Ｔｇ：１３２℃、揮発分は０．３９％であった。
　実施例１と同様に酸化防止剤を加え、ペレット化し、フィルムを作成した。
　得られたフィルムを目視により観察したところ、フィルムが全体に大きく波うっていて平坦ではなかった。これはポリマーの分子量分布が小さいことに起因していると考えられる。また、フィルムの表面に押し出し方向に条痕が発生し、内部に発泡があり、曇っていた。引張り強さは１１０ｋｇ／ｃｍ２と弱いものであった。この条痕、発泡、曇り、強度の低下は、揮発分が多いことに起因すると考えられる。
［実施例３］
　比較例１で得られた水素添加物１０部と実施例２で得られた水素添加物１０部とをシクロヘキサンに溶解しブレントした。この溶液をイソプロピルアルコールに滴下し、凝固物を真空乾燥して樹脂のブレンド物１８．６部を得た。
　分子量は、Ｍｎ：１８．７×１０４、Ｍｗ：９７×１０４、Ｍｗ／Ｍｎ：５．２で、Ｔｇ：１３２℃、揮発分は０．１２％であった。
　実施例１と同様に酸化防止剤を加え、ペレット化し、フィルムを作成した。
　得られたフィルムを目視により観察したところ、フィルムの表面に条痕はなく、内部の発泡もみられず、透明で欠陥のないものであった。引張り強さは１０５０ｋｇ／ｃｍ２の強度であった。また、このフィルムを偏光軸を互いに直行させた２枚の偏光板の間に挟んで回転させて観察したところ、複屈折は観察されなかった。さらに、１１０℃で、４８時間加熱したが、着色はなかった。
　さらに、引き取りロールの温度を１段目９５℃、２段目８７℃に下げてフィルムを形成したところ、やはり、表面が平坦で、残留応力のないフィルムが成形できた。
［実施例
４
　実施例１で得られた酸化防止剤添加前のポリマーに酸化防止剤を加えることなしに、押出機を用いて、２３０℃でペレットを作成した。
　サーモプラスチック社製３０ｍｍφの押出機を使用し、Ｔ型ダイから押し出し成形して、幅２０ｃｍ、厚さ１ｍｍのシートを得た。
　目視により観察したところ、シートの表面に条痕はなく、内部の発泡もみられず、透明で欠陥のないシートが得られた。引張り強さを測定したところ９００ｋｇ／ｃｍ２の強度であった。また、このシートを偏光軸を互いに直行させた２枚の偏光板の間に挟んで観察したところ、複屈折はなかった。さらに、このシートをエアーオーブン中で１１０℃、４８時間加熱したところ、僅かに黄色く着色した。
［実施例
５
　実施例１で得られたポリマー１００部に対して、酸化防止剤として、ペンタエリスリチルーテトラキス（３−３，５−ジターシャリーブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート（チバガイギー社製、商標名イルガノックス１０１０、蒸気圧１．３×１０−１２Ｐａ）を０．２部加えてヘンシェルミキサーで混合後、実施例
４
　実施例
４
［実施例
６
　酸化防止剤として、２，４−ビス−（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジターシャリーブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン（チバガイギー社製、商標名イルガノックス５６５、蒸気圧１．３×１０−１２Ｐａ）を０．５部用いた以外は、実施例
５
　シートの表面に条痕はなく、内部の発泡もみられず、透明で欠陥のないシートが得られた。引張り強さを測定したところ９００ｋｇ／ｃｍ２の強度で変化はなかった。また、このシートに複屈折は観察されなかった。さらに、加熱による着色はなかった。
［実施例
７
　酸化防止剤として、２，５−ジタ−シャリーアミルヒドロキノン（大内新興化学社製、商標名ノクラックＤＡＨ、蒸気圧１×１０−９Ｐａ以下）を２部用いた以外は、実施例
５
　シートの表面に条痕はなく、内部の発泡もみられず、透明で欠陥のないシートが得られた。引張り強さを測定したところ９００ｋｇ／ｃｍ２の強度で変化はなかった。また、このシートに複屈折は観察されなかった。さらに、加熱による着色はなかった。
［実施例
８
　酸化防止剤として、トリス（２，４−ジタ−シャリ−ブチルフェニル）フォスファイト（チバガイギー社製、商標名イルガノックス１６８、蒸気圧１．３×１０−８Ｐａ）を０．０２部用いた以外は、実施例
５
　シートの表面に条痕はなく、内部の発泡もみられず、透明で欠陥のないシートが得られた。引張り強さを測定したところ９００ｋｇ／ｃｍ２の強度で変化はなかった。また、このシートに複屈折は観察されなかった。さらに、加熱による着色はなかった。
［実施例
９
　酸化防止剤として、２，２−チオ−ジエチレン−ビス（３−（３，５−ジタ−シャリ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル））プロピオネート（チバガイギー社製、商標名イルガノックス１０３５、蒸気圧１．３×１０−９Ｐａ）を０．２部用いた以外は、実施例
５
　シートの表面に条痕はなく、内部の発泡もみられず、透明で欠陥のないシートが得られた。引張り強さを測定したところ９００ｋｇ／ｃｍ２の強度で変化はなかった。また、このシートに複屈折は観察されなかった。さらに、加熱による着色はなかった。
［実施例
１０
　酸化防止剤として、イルガノックス１０１０を０．１部とイルガノックス１６８（蒸気圧１．３×１０−８Ｐａ）を０．１部用いた以外は、実施例
５
　シートの表面に条痕はなく、内部の発泡もみられず、透明で欠陥のないシートが得られた。引張り強さを測定したところ９００ｋｇ／ｃｍ２の強度で変化はなかった。また、このシートに複屈折は観察されなかった。さらに、加熱による着色はなかった。
［比較例３］
　酸化防止剤として、イルガノックス５６５（蒸気圧１．３×１０−１２Ｐａ）を１０部用いた以外は、実施例
５
　シートの表面に条痕はなく、内部の発泡もみられず、透明で欠陥のないシートが得られた。引張り強さを測定したところ７２０ｋｇ／ｃｍ２の強度で低下がみられた。しかし、このシートを２枚の偏光板の間において観察したところ、明るいところと暗いところがあり、複屈折が観察された。
［実施例
１１
　以下に、導電性複合材料の例を示す。これらをリソグラフィー等により加工することにより、情報記録、情報伝送、電子デバイス用に有用な材料を提供することができる。
　実施例
５
　得られた導電性シートを顕微鏡で観察したところ、表面は平坦で、欠陥のない膜であった。
［実施例
１２
　実施例１のペレットをシクロヘキサンに溶解し、白金電極上に厚さ１５μｍのキャストフィルムを形成させ、ピロール、テトラエチルアンモニウム四フッ化ホウ酸塩のアセトニトリル溶液を電解質溶液として電解重合を行ない、光線透過率６３％、比抵抗３９Ω・ｃｍの平坦で欠陥のない透明導電性フィルムを得た。
［実施例
１３
　実施例２のペレットを用い、１０ｃｍ×１０ｃｍ、厚さ１ｍｍの正方形の板をプレス成形し、その両面に電解銅箔を２８０℃で熱溶着させて、高周波回路基板を作成した。
　この基板の誘電率は２．２、誘電損失は４．４×１０−４、剥離強度は１ｋｇ／ｃｍであった。
［実施例
１４
　予備乾燥の効果を見るために次のような実験を行なった。
　実施例１で得られたペレットをそのまま、実施例１と同様の条件で押出成形し、厚さ５００μｍのシート状成形品を得た。シートの引張強度は９００ｋｇ／ｃｍ２であった。
　この成形品を目視で観察したところ、透明で目だった大きな欠陥はなかったが、さらに４００倍の光学顕微鏡で１０視野観察し、ミクロボイドを数えたところ、大きさ５μｍ程度のミクロボイドが観察された。また、このシートを３０℃、相対湿度９０％の恒温恒湿ボックス中に１０００時間保持した後に取り出して目視観察したところ、全体に白濁し小さなクラック状欠陥が多数観察された。
　同様に実施例１のペレットに対して、温風乾燥機で各種乾燥条件を変えて予備乾燥を行なった後に成形加工したシートに対する試験結果を上記の結果と合わせて第１表に示す。
〔発明の効果〕
　本発明によれば、熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーからなる耐熱性と耐水性に優れた成形用材料が提供される。特に、本発明の成形材料は、押出成形をした場合に、強度に優れ、発泡等による欠陥のない成形用材料である。また、予備乾燥処理することにより、ミクロボイドのない成形品を得ることができる。
　さらに、本発明の成形用材料は、透明性などの光学的特性に優れているため、光学用途に適しており、また、導電性複合材料としても適している。本発明の成形材料から得た透明基板を用いて、耐久性等に優れた光記録媒体を製造することができる。