【事件の表示】
　特許第２５１６６８０号［酸素、窒素及びアルゴンを含む混合物の極低温分離法」の請求項１ないし７に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
　特許第２５１６６８０号の請求項１ないし６に係る特許を維持する。
【理由】
１．手続きの経緯
　本件特許２５１６６８０号の請求項１乃至７に係る発明は、平成１年４月２７日（優先日１９８８年４月２９日米国）に特許出願され、平成８年４月３０日にその特許の設定登録がなされたものである。
　これに対し、その後、日本酸素株式会社、株式会社神戸製鋼所、ザ・ビーオーシー・グループ・ピーエルシーより特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされたところ、平成９年１２月３日に訂正請求がなされたが、この訂正請求に対し訂正拒絶理由通知がなされ、平成１１年５月１７日付けで手続補正がなされたものである。
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正事項
（イ）「特許請求の範囲」の欄
　特許請求の範囲の減縮を目的として、手続補正書によって補正された訂正明細書の特許請求の範囲に記載された次のとおりに訂正請求されている。
「１．低圧塔と該低圧塔に一体的に連通せるアルゴンサイドアーム塔を含む集積型多塔式蒸溜装置の各塔で液相と気相を密に接触させて物質移動を行なう、極低温分離法による酸素、窒素及びアルゴンを含む混合物の分離方法において、前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔における液相と気相の前記の密な接触を、これらの塔の気相のアルゴン濃度が０．６〜７５体積％の領域においては促進型構造化充填物を用いて行ない、ここに該促進型構造化充填物とはその賦形表面上を気体流に対向する方向に液体が流れかつ該賦形表面が、不規則充填物あるいは非促進型規則充填物と比較して、主プロセス流方向に垂直な方向の液体及び／又は気体の混合を実質的に促進して低い圧力低下で高い物質移動を可能にする形態である充填物を指称し、且つ、前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の合計の理論段数がこれらの塔において蒸溜トレーだけを用いた場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴン回収率を得る段数であり、かつ前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で少なくとも１１６であることを特徴とする極低温分離方法。
２．前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔がアルゴン濃度が０．６〜７５体積％の範囲外の領域に蒸溜トレーを有する特許請求の範囲第１項記載の方法。
３．前記低圧塔又は前記アルゴンサイドアーム塔に構造化充填物だけを含む特許請求の範囲第１項記載の方法。
４．前記集積型多段蒸溜装置が前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の他に高圧塔を含む３塔式蒸溜装置である特許請求の範囲第１、２又は３項記載の方法。
５．前記混合物が空気である特許請求の範囲第１〜４項のいずれか１項に記載の方法。
６．前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で１６５〜２２０の範囲内である特許請求の範囲第１〜５項のいずれが１項に記載の方法。」
（ロ）「発明の詳細な説明」の欄
　特許請求の範囲の減縮に伴う明りょうでない記載の釈明を目的として、手続補正書によって補正された訂正明細書に記載された次の▲１▼乃至▲１０▼のとおりに訂正請求されている。
▲１▼明細書第２頁第２８行の「アルゴン濃度」を「気相のアルゴン濃度」に訂正する。
▲２▼明細書第２頁の第２８行の「構造化充填」を「は促進型構造化充填』に訂正する。
▲３▼明細書第２頁の第２９行、第３頁第１５行、第９頁第８及び９行、第１０頁第２９行、第１１頁第１、４及び１０行、第１３頁第１及び５行の「構造化充填物」を「促進型構造化充填物」にそれぞれ訂正する。
▲４▼明細書第１０頁第１０行の「促進型規則充填物」を「促進型規則充填物（以下、促進型構造化充填物という。）」に訂正する。
▲５▼明細書第１０頁第１４、１５、２２、２３、２５、２６行の「促進型規則充填物」を「促進型構造化充填物」に訂正する
▲６▼明細書第１３頁第７行及び第１６頁下から第３行の「米国特許願第０７／１３２，５３５号」を「米国特許第４，８３６，８３６号／再発行持許第３４，０３８号」に訂正する。
▲７▼明細書第１３頁第３表の下第２行の「１０５％」を、「１０５％（１１６段）」に訂正する。
▲８▼明細書第１４頁第４表の下第４行と第５行の間に、下記を挿入する。
「このような結果に鑑みて、本発明に従えば、トレーの部分的置換あるいは全部置換を行い、分離段の総数の設計％を１５０％（１５６段）〜２００％（２２０段）に増加すると、全部トレーの場合に達成可能な最高のアルゴン回収率と比較して顕著なアルゴン回収率の向上を実現することができることが、第４表及び第３図から認められる。
　なお、本発明は、低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔の合計の理論段数がこれらの塔において蒸留トレーだけを用いた場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴン回収率を得る段数であることを要件としている。ここで同じプロセス条件下でとは、実質的には、低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔における分離段数の変更と促進型構造化充填物の使用以外は、集積型蒸留装置の構成を変更しないことを意味する。例えば、第１図に示したプロセスでは、低圧塔の塔底は高圧塔の塔項と熱的に連結され、また、アルゴンサイドアーム塔の凝縮冷却は高圧塔の塔底からの粗液体酸素を減圧し亜冷却したものによってなされ、さらに、高圧窒素の膨張により追加の冷却がなされているが、このようなプロセスの構成を変更しなければ、本発明のプロセス条件は維持されると見做すことができる。」
▲９▼明細書第３頁第７行の「である」を、「であり、かつ前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で少なくとも１１６である」に訂正する。
▲１０▼明細書第３頁第１９〜２０行の「限定するわけではないが、典型的には」を削除する。
（２）訂正の目的の適否及び拡張・変更の存否
　上記訂正は、特許請求の範囲の減縮及びその減縮に伴う明りょうでない記載の釈明に該当し、また、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（３）独立特許要件の判断
（本件訂正発明）
　本件請求項１乃至６に係る訂正発明は、上記手続補正書によって補正された訂正明細書の上記２．（１）（イ）で示した請求項１乃至６に記載された事項により特定されるとおりのものである。
（引用された証拠）
　当審が取消理由通知及び訂正拒絶理由通知において引用した下記証拠には、それぞれ次の事項が記載されている。
（ｉ）特許法３９条第１項の証拠
先願発明：特願昭６３−３１６０６０号（特公平７−１１３５１４号公報）
出願公告後の平成９年４月２５日付け手続補正書で補正された特許請求の範囲には次の発明が記載されている。
「特許請求の範囲
１．少なくとも１塔を有する蒸留塔系の少なくとも１つの領域において、酸素及びアルゴンを含む液体流と酸素及びアルゴンを含む気体流を混合して、液体流の酸素を富化しかつ液体流からアルゴンを除去するともに、気体流のアルゴンを富化しかつ気体流から酸素を除去する物質移動を行い、当該領域の気相アルゴン濃度が０．６〜７５容積％の範囲内であることを含む、極低温蒸留法による、酸素及びアルゴンの混合物の分離方法であって、前記領域における液体流と気体流の前記混合を構造化充填物（不規則充填物あるいは非促進型規則充填物と比較して、主プロセス流方向に垂直な方向の液体及び／又は気体の混合を実質的に促進する規則充填物を指称す。）を用いて行い、かつ前記領域の気体比重空塔速度を少なくとも０．０６フィート／秒（１．８ｃｍ／秒）とすることを特徴とする酸素及びアルゴンの混合物の分離方法。
２．分離すべき前記混合物がさらに窒素を含む請求項１記載の方法。
３．前記混合物が空気である請求項２記載の方法。
４．前記蒸留塔系が高圧塔、低圧塔及びアルゴン塔を含み、前記領域が低圧塔にある請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
５．前記アルゴン濃度を有する領域が２以上あり、当該全ての領域で構造化充填物を使用しかつ前記気体比重空塔速度で運転する請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
６．酸素、窒素及びアルゴンを含む混合物を分離する方法であり、前記蒸留塔系が低圧塔と該低圧塔と連通したアルゴンサイドアーム塔を有する集積型多塔蒸留系であり、かつ前記領域が低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔にある請求項２〜５のいずれか１項に記載の方法。
７．前記集積型多塔蒸留系が低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔と共に高圧塔を有する３塔蒸留系である請求項６記載の方法。
８．前記高圧塔に構造化充填物が充填されている請求項７記載の方法。
９．前記構造化充填物が、アルゴン濃度が０．６〜７５容積％でありかつ気体比重空塔速度が少なくとも０．６フィート／秒（１．８ｃｍ／秒）である前記領域に限定された請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。」
（ｉｉ）特許法第２９条第１項第３号の証拠
引例
「ＩＮＶＥＳＴＩＧＡＴＩＯＮ　ＡＮＤ　ＣＡＬＣＵＬＡＴＩＯＮ　ＯＦ　ＴＨＥＲＭＯＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＰＲＯＣＥＳＳＥＳ」１９７４年、１０７０〜１０７３頁
この引例には、「規則的クリンプ充填物を詰めた装置における空気の分別蒸留」に関し、次の事項が記載されている。
▲１▼「空気分離装置の分別蒸留塔の充填物として規則的充填物を使用すると、塔のサイズをかなり小さくすることができ、さらに装置の製作を技術的に単純にすることができる。その上、装置の信頼性を高め、かつ、空気分離製品のエネルギーコストも下げることができる」（訳文第１頁）
▲２▼「流体抵抗が低くクリンプ充填物の効率が高いと、空気分離装置の技術的構成を単純にすることができる。例えば８０−１００の理論分離段が保証されているアルゴン塔では、原理的には１留分から直接純アルゴンを得ることができる。しかしながら、この装置で周知のシーブプレートを用いると、圧力低下が耐えられないほどになり、したがって、アルゴン塔コンデンサーにおける温度ヘッドが耐えられないほど低下する。分別蒸留塔における接触装置として規則的クリンプ充填物を用いると、純アルゴンを生産するこの構成を実際に実現できる。」（訳文第３頁）
▲３▼「種々の型の接触装置を有する空気分離分別蒸留塔を比較すると（図５）、作動負荷範囲において、規則的クリンプ充填物は最小比容積に特徴があることが分かる。非常に小さなエネルギーで流体抵抗に打ち勝つことができることは、研究した薄膜装置の最適運転条件に対応している。これは、空気や他のガス混合物を分離する蒸留塔において規則的クリンプ充填物を使用することが望ましいことを支持する根拠となる」（訳文第４頁）
（ｉｉｉ）特許法第２９条第２項の証拠
引例１
「ＩＮＶＥＳＴＩＧＡＴＩＯＮ　ＡＮＤ　ＣＡＬＣＵＬＡＴＩＯＮ　ＯＦ　ＴＨＥＲＭＯＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＰＲＯＣＥＳＳＥＳ」１９７４年、第１０７０頁〜第１０７３頁
上記（ｉｉ）の引例と同じ
引例２
「国際公開第８７／０６３２９号パンフレット」（１９８７年１０月２２日）
この引例２は、極低温蒸留による空気分離法を開示するものであり、そのＦｉｇ．１及び３には、ＨＰ塔（高圧塔）とＬＰ塔（低圧塔）およびアルゴン・サイドアーム塔を組合せた空気分離装置が図示されている。また、この引例２には「向流気液接触を達成するための手段は当該分野で公知のもの、例えばシーブ・トレイ、バブル・キャップ、パッキン（ランダムまたはストラクチャード）、ワイヤ・メッシュ等である。」（訳文第７頁）と記載されている。
引例３
特公昭５５−２９３５１号公報
この引例３は、「空気の液化分離を利用してアルゴンを分離する装置」に関するものであり、その第６欄の記載や第２図から、「下部塔及び上部塔からなる複精留塔における上部塔の中間部に濃縮されたアルゴンに富む蒸気をアルゴン塔に抜き出し、該アルゴン塔で窒素主体の低沸点ガスを除いてアルゴンを取得する装置が開示されている。
　また、引例３の第５欄第１８行〜第２０行には「通常アルゴン分離塔の精留皿段数は３０段より６０段の範囲内で、一般に４５〜５５段が採用されており、」と記載され、さらには、第３図に「アルゴン分離塔内の組成分布」が記載されている。
引例４
「ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬ　ＡＮＤ　ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ　ＣＨＥＭＩＳＴＲＹ」
Ｖｏｌ．３９、Ｎｏ．６、第７３２頁〜第７４４頁、１９４７年
この引例４は、「充填塔を用いた液体空気の精留技術」に関し、例えば第７３８頁に図示された種々の充填物による分離効率の解析に関するものである。そして第７４４頁右欄の「結論」の部分には「２．テストした充填物のうち最も効率の良い（ＨＥＴＰ値が最低）充填物は、６０×４０メッシュステッドマンである。」（第７４４頁）と記載され、この「６０×４０メッシュステッドマン充填物」が第７３８頁に図示されている。
引例５
「ＴＲＡＮＳＡＣＴＩＯＮＳ　ＯＦ　ＴＨＥ　ＡＭＥＲＩＣＡＮ　ＩＮＳＴＩＴＵＴＥ　ＯＦ　ＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＥＮＧＩＮＥＥＲＳ」Ｖｏｌ．３３、第１５３頁〜第１６１頁、１９３８年
この引例５は、「高能率の分別蒸留塔」と題するＤ．Ｆ．ＳＴＥＤＭＡＮの報告書であり、そこに、「ステッドマン充填物」が図示（Ｆｉｇ．２）され、これついて、「図２Ａには、図ｌＢの原理を利用する形状の１個のセル要素の平面図と正面図を示している。このセル要素は一つのコーナーに単に直立して載っている立方体または長斜方体であることが分かる。最低のコーナーは蒸気の入り口として上端が切られており、出口は他の３つの最低コーナーに位置している。したがって、セルの頂点に注がれた液体は各面に一つずつ、合わせて３つの流れに分割され、一方上昇蒸気は同様に分割され、各相のプロセスは他の相の動きとは無関係である。
この型のセルは蒸留塔充填物として使用するにはやや複雑に見えるかもしれないが、実際はこれらのセルは非常に簡単な方法で作られている。すなわち、金網シートに等間隔で一連の孔を開け、さらにピラミッド状のパターンをスタンプする。このパターンを図２Ｂに示す。図２Ｂで、点（Ｙ）は突き出た三角錐を指し、一方各穴（Ｘ）はピラミッド状切れ込みの底にある。これらのシートを積み重ねるが、その際次のシートは図に示すシート上の同じ方向に、点Ｙが点Ｘの上に位置するように横方向にシフトさせて置く。次いでこれらのシートをスポット溶接し、更にこの方法を繰り返し行い、図２Ａと全く同じセル要素の連続格子を組み立てる。」（訳文第３頁）と記載されている。
引例６
国際冷凍学会会議録「ＲＥＬＩＡＢＩＬＩＴＹ　ＡＮＤ　ＳＡＦＥＴＹ　ＯＦ　ＡＩＲ　ＳＥＰＡＲＡＴＩＯＮ　ＰＬＡＮＴ」第１８頁〜第２７頁、１９７３年
この引例６は、「空気蒸留に対する充填塔−規則形状充填材の有効性」と題する論文であって、空気分離装置の前記低圧塔、アルゴン塔及び高圧塔における充填物使用の実験例及びその場合の各種諸元の実験データが記載されている。
　そして、その要約の項には「空気分離装置の蒸留塔に対して規則形状充填材を適用することは、装置サイズを縮小し、運転上の信頼性が高まり・・・同時に蒸留産物を得るために必要な消費電力を減少する可能性を示す。」と記載されている。
　また、第１９頁第１４行〜２０行及び第２０頁表１には、酸素−アルゴン系での実験が空気の低温状態下で全還流、かつ操作が高圧塔と低圧塔の２段空気分離装置で実施されたこと等が示されている。さらに、第２２頁Ｆｉｇ．１には波板式規則形状充填材による高圧蒸留塔の構造が図示され、第２１頁第９行〜第２３頁第６行及び第２表には、これを使用した操作条件やその結果が具体的に記載されている。加えて、波板状規則形状充填材の効果に関する空気分離プラントの低圧塔における操作状態のもとでの試験とその結果も示されている。
引例７
米国特許第４２９６０５０号明細書（１９８１年）向流気液接触用の物質移動力ラムに好適である、主プロセス流方向に垂直な方向の液体および／または気体の混合を実質的に促進する規則充填物の例が示されている。
引例８
「Химическое　и　нефтяноｅмашиностроение」Ｎｏ．２、第２７頁〜第３０頁、１９６５年
この引例８は、「アルゴンを抽出する場合と抽出しない場合とにおける空気の精留」と題する論文であり、そこには、「第３図から解るごとく、アルゴン回収率が比較的高い場合でさえ、上部塔の全部分における還流比が最少還流比よりも著しく大である。従って、分離生成物の更なる純度増加及び空気からのアルゴンの回収率の増加は、これのコストを考慮し、トレイの段数を増加する結果として可能となる。このようなアルゴン回収率増大の手段は、特別の窒素サイクルプロセスを採用することによって、塔における還流比を大にする方法よりも妥当である。」（訳文第２頁下から２行乃至第３頁第３行）と記載され、また、「アルゴン抽出において上部塔のトレイ段の増加は回収率における顕著な上昇を導く。」（訳文第３頁）とも記載されている。
引例９
「工場操作シリーズ−改訂・蒸留−」
別冊化学工業Ｖｏｌ．１４、Ｎｏ．９、第３２９〜第３３８頁、化学工業社　１９７０年
この引例９には、「第３表、第４表から他の条件が同じならば、粗アルゴン塔および上部塔の棚段数を増加すると、還流条件が変化しないにもかかわらず、アルゴンの収率が４〜５％増加することが明らかになった。アルゴンを分離する際の粗アルゴン塔及び上部塔の棚段数は、一般の酸素分離器より３０％以上多くすることが望ましいことを確認している。」（第３３４頁）と記載されている。
引例１０
「ＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＡＮＤ　ＲＥＴＲＯＬＥＵＭ　ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ」第１０７０頁〜第１０７３頁、１９７５年
引例１と同じ内容
引例１１
「ＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ　ＰＲＯＧＲＥＳＳ」Ｖｏｌ．６３、Ｎｏ．２、第３５頁〜第５９頁、１９６７年
この引例１１は、「空気の蒸留」と題した論文であり、そこには、「粗Ａｒ塔において用いることの出来るトレイの実際の段数は、圧力低下を考慮すると６５あるいは７０までに限定される。なぜならば、粗アルゴンはコンデンサーにおいて、一方では該粗アルゴン中に数％の窒素を含有する時でも粗液化酸素を全部気化させる適切な温度差を持ちながら凝縮しなければならないからである。一般的に著者は・・・実質的に６５あるいは７０より少ないトレイ数を用いることを選択する。」（訳文第２頁）と記載されている。
引例１２
「日立評論」Ｖｏｌ．６１、Ｎｏ．３、第４５頁〜第５０頁、１９７９年
この引例１２は、「アルゴン採取付空気分離装置」の動向とプロセスに関するものであり、その図４には、精留塔上塔（低圧塔）、精留塔下塔（高圧塔）及び粗アルゴン塔（アルゴンサイドアーム塔）からなる装置が図示され、酸素、窒素及びアルゴンの濃度分布も図示されている。
引例１３
カタログ「ＦＬＥＸＩＰＡＣ」第１頁〜第８頁、１９８４年
「促進型構造化充填物」に関するもの
引例１４
カタログ「ＳＥＰＡＲＡＴＩＯＮ　ＣＯＬＵＭＮＳ　ＦＯＲ　ＤＩＳＴＩＬＬＡＴＩＯＮ　ＡＮＤ　ＡＢＳＯＲＰＴＩＯＮ」第１頁〜第８頁、１９８５年
「促進型構造化充填物」に関するもの
引例１５
「ＧＡＳ　ＳＥＰＡＲＡＴ１０Ｎ　ＡＮＤ　ＰＵＲＩＦＩＣＡＴＩＯＮ」Ｖｏｌ．１、第１１頁〜第１５頁、１９８７年９月
ＦＬＥＸＩＰＡＣとして波形の垂直シートの構造化充填物が記載されている。
引例１６
「ＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ」第４０頁〜第５１頁、１９８４年３月
「促進型構造化充填物」に関するもの
（当審の判断）
（ｉ）特許法３９条第１項について
（イ）請求項１に係る訂正発明（以下、「訂正発１明１」という）について
　本件訂正発明１と上記先願発明の特に請求項９に係る発明とを対比すると、両者は、共に「酸素、窒素及びアルゴンを含む混合物の極低温分離法」に係り、その低圧塔とアルゴンサイド塔のアルゴン濃度が０．６〜７５体積％の領域に促進型構造化充填物を用いる点までは一致するが、本件訂正発明１は、「前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の合計の理論段数がこれらの塔において蒸溜トレーだけを用いた場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴン回収率を得る段数であり、かつ前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で少なくとも１１６である」点を構成とするのに対し、上記先願発明はこの点を有しないから、両者は、この点で明確に区別することができる。
　そして、本件訂正発明１は、この点により訂正明細書に記載のとおりの効果を奏するものである。
　したがって、本件訂正発明１は、上記先願発明と同一のものであるとすることはできない。
（ロ）請求項２乃至６に係る訂正発明について
　これら訂正発明は、いずれも請求項１の記載を引用するものであるから、上記（ｉ）（イ）で述べたと同様の理由により、上記先願発明と同一のものであるとすることはできない。
（ｉｉ）特許法第２９条第１項第３号について
（イ）本件訂正発明１について
　上記引例には、空気の分別蒸留のためにアルゴン塔に「規則的クリンプ充填物」を用いることが記載されているが、この「規則的クリンプ充填物」が本件訂正発明１の「促進型構造化充填物」であるとする記載はない。
　また、本件訂正発明１は、アルゴン回収率を増大させるために、この「促進型構造化充填物」を気相のアルゴン濃度が「０．６〜７５体積％」の領域に用いること、及び「前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で少なくとも１１６であること」の２点を構成要件とするものであるが、上記引例には、これらの点についても記載がない。
　してみると、本件訂正発明１は、上記引例に記載の発明と、次の▲１▼乃至▲３▼の点で相違していると云える。
▲１▼本件訂正発明１は、「促進型構造化充填物」を使用する点
▲２▼本件訂正発明１は、この「促進型構造化充填物」を気相のアルゴン濃度が１０．６〜７５体積％」の領域に用いる点
▲３▼本件訂正発明１は、前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で少なくとも１１６である点
　そして、本件訂正発明１は、これらの点によりアルゴン回収率を増大させることができるという訂正明細書に記載のとおりの効果を奏するものである。
　したがって、本件訂正発明１は、上記引例に記載された発明であるとすることはできない。
（ロ）請求項２乃至６に係る訂正発明について
　これら訂正発明は、いずれも請求項１の記載を引用するものであるから、上記（ｉｉ）（イ）で述べたと同様の理由により、上記引例に記載された発明であるとすることはできない。
（ｉｉｉ）特許法第２９条第２項について
（イ）本件訂正発明１について
　本件訂正発明１と上記引例１又は１０に記載の発明とを対比すると、両者は、上記（ｉｉ）（イ）で述べたとおりの上記▲１▼乃至▲３▼の点で相違している。
　そこで、これらの相違点について検討すると、上記引例２には、低圧塔やアルゴンサイド塔の向流気液接触域に構造化充填物を使用することは記載されているが、アルゴン回収率を増大させるために「促進型構造化充填物」を使用する何らの記載もなく、上記▲２▼及び▲３▼については一切記載されていない。引例３には、通常のアルゴン分離塔の精留皿段数についての記載はあるが、「促進型構造化充填物」を使用することやこれを使用した場合の理論段数等についての記載は一切ない。引例４には、ステッドマン充填物に関する記載があるが、この充填物が「促進型構造化充填物」であるとする明確な記載はなく、また、アルゴン回収率を増大させるための上記▲２▼及び▲３▼についての記載も一切ない。引例５には、ステッドマン充填物を蒸留塔で使用したことが記載されているだけであり、空気の分離に関する記載は一切ない。引例６には、空気分離装置に規則形状充填物を使用することが記載されているが、この規則形状充填物は本件訂正発明１の「促進型構造化充填物」ではなく、したがって、そこには上記▲１▼乃至▲３▼について何ら記載されていない。引例７は、本件特許明細書でも引用されているとおり、「促進型構造化充填物」に関するものであり、これを「空気分離装置」に使用することについて何ら示唆を与えるものではない。引例８及び９には、アルゴン回収率の増大のための方策として蒸留トレー段の増加について記載されているが、この増大のための方策は上記▲１▼乃至▲３▼とは別異のものである。引例１１には、粗アルゴン分離塔の蒸留トレーの段数についての記載はあるが、「促進型構造化充填物」を使用することやこれを使用した場合の理論段数等についての記載は一切ない。引例１２は、アルゴン塔等のアルゴン濃度を示すだけのものであり、上記▲１▼乃至▲３▼についての記載は一切ない。引例１３、１４及び１６は、いずれも「促進型構造化充填物」に関するものであるが、この「促進型構造化充填物」を空気分離装置に使用することについて何ら示唆を与えるものではない。引例１５は、「非促進型構造化充填物」に関するものであり、そこには、空気分離装置に関する記載もない。
　してみると、本件訂正発明１の上記▲１▼乃至▲３▼については、上記引例２乃至１６にも示唆されていないと云えるから、本件訂正発明１は、上記引例１乃至１６に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることはできない。
（ロ）請求項２乃至６に係る訂正発明について
　これら訂正発明は、いずれも請求項１の記載を引用するものであるから、上記（ｉｉｉ）（イ）で述べたと同様の理由により、上記引例１乃至１６に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることはできない。
（ｉｖ）特許法第３６条について
　本件特許明細書及び図面の記載については、特許異議申立ての項で述べるような記載不備が指摘されたが、本件訂正明細書及び図面の記載については、記載不備とする理由が見当たらない。
　したがって、本件訂正発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
（４）むすび
　以上のとおり、上記訂正請求は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第２項、同条第３項で準用する第１２６条第２項乃至第４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．特許異議申立てについての判断
３−１）特許異議申立人日本酸素株式会社について
　特許異議申立人は、証拠方法として、次の（イ）に示す甲第１号証乃至甲第８号証と参考資料１乃至参考資料８を提出して、本件特許は、次の（ｉ）及び（ｉｉ）の理由により、取り消されるべきであると主張している。
（ｉ）本件請求項１乃至７に係る発明は、甲第１号証乃至甲第８号証に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
（ｉｉ）本件特許明細書は、次のとおりの記載不備があり、特許法第３６条第３項または第４項及び第５項に規定する要件を満たしていないから、本件特許は取り消されるべきである。
▲１▼本件発明の構成要件である「アルゴン濃度が０．６〜７５体積％」について、その限定する根拠が不明確であるから、本件特許明細書は特許法第３６条第３項または第４項及び第５項に規定する要件を満たしていない。
▲２▼本件特許明細書には、本件発明の「促進型構造化充填物」を必須の構成要件とする裏付けが記載されていないから、本件特許明細書は特許法第３６条第３項または第４項及び第５項に規定する要件を満たしていない。
▲３▼本件発明の「同じプロセス条件下」の意味が不明であり、当業者が容易に実施することができないから、本件特許明細書は特許法第３６条第３項に規定する要件を満たしていない。
▲４▼本件発明の「達成可能な最大アルゴン回収率」の意味が不明であり、当業者が容易に実施することができないから、本件特許明細書は特許法第３６条第３項に規定する要件を満たしていない。
▲５▼本件特許明細書には、請求項６に係る発明の「低圧塔とアルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で少なくとも１１６」について、その根拠が記載されていないから、本件特許明細書は特許法第３６条第３項に規定する要件を満たしていない。
▲６▼本件特許明細書には、請求項７に係る発明の「低圧塔とアルゴンサイドアーム塔の理論段数が１６５〜２２０」について、その根拠が記載されていないから、本件特許明細書は特許法第３６条第３項に規定する要件を満たしていない。
（イ）証拠の記載内容
甲第１号証：上記引例２と同じ
甲第２号証：上記引例６と同じ
甲第３号証：上記引例４と同じ
甲第４号証：上記引例７と同じ
甲第５号証：上記引例８と同じ
甲第６号証：上記引例９と同じ
甲第７号証：上記引例１０と同じ
甲第８号証：上記引例１１と同じ
参考資料１：上記引例１２と同じ
参考資料２
「ＡＲＧＯＮ‐ＯＸＹＧＥＮ‐ＮＩＴＲＯＧＥＮ　ＴＨＲＥＥ　ＣＯＭＰＯＮＥＮＴ　ＳＹＳＴＥＭ　ＥＸＰＥＲｌＭＥＮＴＡＬ　ＶＡＰＯＲ　ＬＩＱＵＩＤ　ＥＱＵＩＬＩＢＲＩＵＭ　ＤＡＴＡ」１９６４年、第１８９頁Ｆｉｇ．１２２
参考資料３：工業所有権法令集、特許法施行規則第２４条、様式１６
参考資料４：判例工業所有権法（第２期版）第１３１１の５５頁〜第１３１１の５７頁
参考資料５：日本酸素による検討結果
参考資料６：「日本酸素技報」Ｎｏ．９、１９９０年、第４０頁〜第４５頁
参考資料７：空気液化分離装置の系統図
参考資料８：「ＴＨＥ　ＢＯＣ　ＧＲＯＵＰ　ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ　ＭＡＧＡＺＩＮＥ」　Ｎｏ．５、１９８６年１０月、第３頁〜第１４頁
（ロ）判断
上記（ｉ）の主張について
　この（ｉ）の主張については、上記「２．（３）（当審の判断）（ｉｉｉ）特許法第２９条第２項について」の項で言及したとおりであるから、特許異議申立人の上記主張は採用することができない。
　なお、特許異議申立人は、参考資料１乃至８をも提出しているが、これら証拠も上記結論に影響を及ぼすものではない。
上記（ｉｉ）の主張について
上記▲１▼の点について
「アルゴン濃度が０．６〜７５体積％」の限定根拠については、本件特許明細書の記載（第１２欄）や特開平１−２４４２６９号（本件特許権者の先願出願）の引用等からみて、不明確であるとは云えないから、特許異議申立人のこの▲１▼の主張は採用することができない。
上記▲２▼の点について
「促進型構造化充填物」を必須の構成要件とする裏付けについては、本件特許明細書や第３図及び第４図から明らかであるから、特許異議申立人のこの▲２▼の主張も採用することができない。
上記▲３▼の点について
この点については、上記訂正請求により解消されたと云える。
上記▲４▼の点について
この点については、第３図から明らかな如く、蒸留トレーだけを用いた場合にはその回収可能なアルゴン量に上限があり、それが最大値を示すことは明らかであるから、特許異議申立人のこの▲４▼の主張も採用することができない。
上記▲５▼及び▲６▼の点について
これらの点については、上記訂正請求により明確にされたと云える。
３−２）特許異議申立人株式会社神戸製鋼所について
　特許異議申立人は、証拠方法として、次の（イ）に示す甲第１号証乃至甲第６号証を提出して、本件特許は、次の（ｉ）乃至（ｉｖ）の理由により、取り消されるべきであると主張している。
（ｉ）本件請求項１及び３乃至７に係る発明は、下記甲第１号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができない。
（ｉｉ）本件の請求項１乃至７に係る発明は、甲第１号証乃至甲第８号証に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
（ｉｉｉ）本件請求項１乃至５に係る発明は、下記甲第６号証に示す先願発明と同一であるから、特許法第３９条第１項の規定により特許を受けることができない。
（ｉｖ）本件特許明細書は、その請求項１に「前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の合計の理論段数がこれらの塔において蒸留トレーだけを用いた場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴン回収率を得る段数であること」という不明確な記載があり、当業者が容易に発明を実施することができないから、本件特許明細書は特許法第３６条第３項に規定する要件を満たしておらず、本件特許は取り消されるべきである。
（イ）証拠の記載内容
甲第１号証：上記引例１と同じ
甲第２号証：上記引例２と同じ
甲第３号証：上記引例３と同じ
甲第４号証：上記引例４と同じ
甲第５号証：上記引例５と同じ
甲第６号証：上記先願発明「特願昭６３−３１６０６０号（特公平７−１１３５１４号公報）」と同じ
（ロ）判断
上記（ｉ）の主張について
　この（ｉ）の主張については、上記「２．（３）（当審の判断）（ｉｉ）特許法第２９条第１項第３号について」の項で言及したとおりであるから、特許異議申立人の上記主張は採用することができない。
上記（ｉｉ）の主張について
　この（ｉｉ）の主張については、上記「２．（３）（当審の判断）（ｉｉｉ）特許法第２９条第２項について」の項で言及したとおりであるから、特許異議申立人の上記主張は採用することができない。
上記（ｉｉｉ）の主張について
　この（ｉｉｉ）の主張については、上記「２．（３）（当審の判断）（ｉ）特許法第３９条第１項について」の項で言及したとおりであるから、特許異議申立人の上記主張は採用することができない。
上記（ｉｖ）の主張について
　この主張については、上記訂正請求の訂正事項▲８▼により、明確にされたと云えるから、特許異議申立人の上記主張は採用することができない。
３−３）特許異議申立人ザ・ビーオーシー・グループ・ピーエルシーについて
　特許異議申立人は、証拠方法として、次の（イ）に示す甲第１号証乃至甲第９号証を提出して、本件特許は、次の（ｉ）及び（ｉｉ）の理由により、取り消されるべきであると主張している。
（ｉ）本件請求項１乃至７に係る発明は、甲第１号証乃至甲第９号証に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
（ｉｉ）本件特許明細書の請求項１の「前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の合計の理論段数がこれらの塔において蒸留トレーだけを用いた．場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴン回収率を得る段数であること」という要件によれば、請求項１に係る発明は、蒸留トレーだけを用いた場合より同じプロセス条件下でより大きいアルゴン回収率を得ることができるものであるが、第３図では、「部分的トレー」の場合の理論的蒸発段の設計が１００％の時のアルゴン回収率が、「すべてトレー」を使用した場合の最大のアルゴン回収率より低い値を示している。
　してみると、本件特許明細書は、その請求項１の上記要件と第３図とが一致しておらず、明りょうでない記載が存在するから、特許法第３６条第３項に規定する要件を満たしていない。
（イ）証拠の記載内容
甲第１号証：上記引例２と同じ
甲第２号証：上記引例１２と同じ
甲第３号証：上記引例３と同じ
甲第４号証：上記引例１３と同じ
甲第５号証：上記引例１４と同じ
甲第６号証：上記引例１５と同じ
甲第７号証：上記引例１６と同じ
甲第８号証：上記引例１と同じ
甲第９号証：上記引例１１と同じ
（ロ）判断
上記（ｉ）の主張について
　この（ｉ）の主張については、上記「２．（３）（当審の判断）（ｉｉｉ）特許法第２９条第２項について」の項で言及したとおりであるから、特許異儀申立人の上記主張は採用することができない。
上記（ｉｉ）の主張について
　請求項１の上記要件は、「促進型構造化充填物」の段数に応じて、その段数も異なるものであり、例えば部分的トレーの場合の設計段数が１００％の場合、アルゴン回収率が「すべてトレー」の場合より低くなるから、この場合にはそれよりも大きいアルゴン回収率が得られる段数、例えば設計１０５％以上（１１６段以上）とすることを意味するものである。
　したがって、請求項１の上記要件と第３図とが一致していないとは云えないから、特許異議申立人のこの主張は採用することができない。
（３）むすび
　以上のとおり、特許異議申立ての理由及び証拠方法によっては、本件訂正発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件訂正発明に係る特許を取り消すベき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年８月３日（１９９９．８．３）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
特許第２５１６６８０号発明の特許明細書を手続補正書によって補正された訂正明細書のとおりに、すなわち次の（イ）及び（ロ）のとおりにそれぞれ訂正するものである。
（イ）特許請求の範囲の記載を、その減縮を目的として、次のとおり訂正する。
「１．低圧塔と該低圧塔に一体的に連通せるアルゴンサイドアーム塔を含む集積型多塔式蒸溜装置の各塔で液相と気相を密に接触させて物質移動を行なう、極低温分離法による酸素、窒素及びアルゴンを含む混合物の分離方法において、前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔における液相と気相の前記の密な接触を、これらの塔の気相のアルゴン濃度が０．６〜７５体積％の領域においては促進型構造化充填物を用いて行ない、ここに該促進型構造化充填物とはその賦形表面上を気体流に対向する方向に液体が流れかつ該賦形表面が、不規則充填物あるいは非促進型規則充填物と比較して、主プロセス流方向に垂直な方向の液体及び／又は気体の混合を実質的に促進して低い圧力低下で高い物質移動を可能にする形態である充填物を指称し、且つ、前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の合計の理論段数がこれらの塔において蒸溜トレーだけを用いた場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴン回収率を得る段数であり、かつ前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で少なくとも１１６であることを特徴とする極低温分離方法。
２．前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔がアルゴン濃度が０．６〜７５体積％の範囲外の領域に蒸溜トレーを有する特許請求の範囲第１項記載の方法。
３．前記低圧塔又は前記アルゴンサイドアーム塔に構造化充填物だけを含む特許請求の範囲第１項記載の方法。
４．前記集積型多段蒸溜装置が前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の他に高圧塔を含む３塔式蒸溜装置である特許請求の範囲第１、２又は３項記載の方法。
５．前記混合物が空気である特許請求の範囲第１〜４項のいずれか１項に記載の方法。
６．前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で１６５〜２２０の範囲内である特許請求の範囲第１〜５項のいずれか１項に記載の方法。」
（ロ）明細書の「発明の詳細な説明」の欄
　特許請求の範囲の減縮に伴う明りょうでない記載の釈明を目的として、次の▲１▼乃至▲１０▼のとおりに訂正する。
▲１▼明細書第２頁第２８行の「アルゴン濃度」を「気相のアルゴン濃度」に訂正する。
▲２▼明細書第２頁の第２８行の「構造化充填」を「は促進型構造化充填』に訂正する。
▲３▼明細書第２頁の第２９行、第３頁第１５行、第９頁第８及び９行、第１０頁第２９行、第１１頁第１、４及び１０行、第１３頁第１及び５行の「構造化充填物」を「促進型構造化充填物」にそれぞれ訂正する。
▲４▼明細書第１０頁第１０行の「促進型規則充填物」を「促進型規則充填物（以下、促進型構造化充填物という。）」に訂正する。
▲５▼明細書第１０頁第１４、１５、２２、２３、２５、２６行の「促進型規則充填物」を「促進型構造化充填物」に訂正する
▲６▼明細書第１３頁第７行及び第１６頁下から第３行の「米国特許願第０７／１３２，　５３５号」を「米国特許第４，８３６，８３６号／再発行持許第３４，０３８号」に訂正する。
▲７▼明細書第１３頁第３表の下第２行の「１０５％」を、「１０５％（１１６段）」に訂正する。
▲８▼明細書第１４頁第４表の下第４行と第５行の間に、下記を挿入する。
「このような結果に鑑みて、本発明に従えば、トレーの部分的置換あるいは全部置換を行い、分離段の総数の設計％を１５０％（１５６段）〜２００％（２２０段）に増加すると、全部トレーの場合に達成可能な最高のアルゴン回収率と比較して顕著なアルゴン回収率の向上を実現することができることが、第４表及び第３図から認められる。
　なお、本発明は、低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔の合計の理論段数がこれらの塔において蒸留トレーだけを用いた場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴン回収率を得る段数であることを要件としている。ここで同じプロセス条件下でとは、実質的には、低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔における分離段数の変更と促進型構造化充填物の使用以外は、集積型蒸留装置の構成を変更しないことを意味する。例えば、第１図に示したプロセスでは、低圧塔の塔底は高圧塔の塔項と熱的に連結され、また、アルゴンサイドアーム塔の凝縮冷却は高圧塔の塔底からの粗液体酸素を減圧し亜冷却したものによってなされ、さらに、高圧窒素の膨張により追加の冷却がなされているが、このようなプロセスの構成を変更しなければ、本発明のプロセス条件は維持されると見做すことができる。」
▲９▼明細書第３頁第７行の「である」を、「であり、かつ前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で少なくとも１１６である」に訂正する。
▲１０▼明細書第３頁第１９〜２０行の「限定するわけではないが、典型的には」を削除する。
（５４）【発明の名称】
　酸素、窒素及びアルゴンを含む混合物の極低温分離法
（５７）【特許請求の範囲】
１．低圧塔と該低圧塔に一体的に連通せるアルゴンサイドアーム塔を含む集積型多塔式蒸溜装置の各塔で液相と気相を密に接触させて物質移動を行なう、極低温分離法による酸素、窒素及びアルゴンを含む混合物の分離方法において、
　前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔における液相と気相の前記の密な接触を、これらの塔の気相のアルゴン濃度が０．６〜７５体積％の領域においては促進型構造化充填物を用いて行ない、ここに該促進型構造化充填物とはその賦形表面上を気体流に対向する方向に液体が流れかつ該賦形表面が、不規則充填物あるいは非促進型規則充填物と比較して、主プロセス流方向に垂直な方向の液体及び／又は気体の混合を実質的に促進して低い圧力低下で高い物質移動を可能にする形態である充填物を指称し、且つ、前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の合計の理論段数がこれらの塔において蒸溜トレーだけを用いた場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴン回収率を得る段数であり、かつ前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で少なくとも１１６であることを特徴とする極低温分離方法。
　２．前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔がアルゴン濃度が０．６〜７５体積％の範囲外の領域に蒸溜トレーを有する特許請求の範囲第１項記載の方法。
　３．前記低圧塔又は前記アルゴンサイドアーム塔に構造化充填物だけを含む特許請求の範囲第１項記載の方法。
　４．前記集積型多段蒸溜装置が前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の他に高圧塔を含む３塔式蒸溜装置である特許請求の範囲第１，２又は３項記載の方法。
　５．前記混合物が空気である特許請求の範囲第１〜４項のいずれか１項に記載の方法。
　６．前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で１６５〜２２０の範囲内である特許請求の範囲第１〜５項のいずれか１項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
　本発明は空気をその構成成分に分離する方法に関する。より詳細には、本発明は集積型多塔蒸溜装置の低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔に充填材として構造化充填物を用いる空気分離方法に関する。
〔従来の技術〕
　極低温蒸溜（ｃｒｙｏｇｅｎｉｃ　ｄｉｓｔｉｌｌａｔｉｏｎ）による空気の構成成分への分離には数多くの方法が知られており、代表的なものには、米国特許第３，７２９，９４３号；第４，５３３，３７５号；第４，５７８，０９５号；第４，６０４，１１６号；第４，６０５，４２７号；第４，６７０，０３１号及び第４，７１５，８７４号がある。
　これに加え、構造化充填物または規則充填物が知られており、代表的な例は、米国特許第４，１２８，６８４号；第４，１８６，１５９号；第４，２９６，０５０号；第４，４５５，３３９号；第４，４９７，７５１号；第４，４９７，７５２号及び第４，４９７，７５３号である。
〔発明の開示〕
　本発明は、低圧塔及びその低圧塔と全体的につながったアルゴンサイドアーム塔を持つ集積型多塔式蒸溜装置において、極低温蒸溜法によって酸素、窒素及びアルゴンから成る混合物（例えば空気）の分離方法の改良に関する。典型的な集積型多塔式蒸溜装置は３本の塔を有している。これらの塔の各々において、液相流と気相流が密に接触させられて物質移動が生ずる。この改良点は低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔における液相流と気相流の密な接触を構造化充填物を用いて行なうことにある。
　すなわち、本発明は、低圧塔と該低圧塔に一体的に連通せるアルゴンサイドアーム塔を含む集積型（ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ）多塔式蒸溜装置の各塔で液相と気相を密に接触させて物質移動を行なう、極低温分離法（ｃｒｙｏｇｅｎｉｃ　ｄｉｓｔｉｌｌａｔｉｏｎ）による酸素、窒素及びアルゴンを含む混合物の分離方法おいて、
　前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔における液相と気相の前記の密な接触を、これらの塔の気相のアルゴン濃度が０．６〜７５体積％の領域においては促進型構造化充填物（ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｄ　ｐａｃｋｉｎｇ）を用いて行ない、ここに該促進型構造化充填物とはその賦形表面上を気体流に対向する方向に液体が流れかつ該賦形表面が、不規則充填物あるいは非促進型規則充填物と比較して、主プロセス流方向に垂直な方向の流体及び／又は気体の混合を実質的に促進して低い圧力低下で高い物質移動を可能にする形態である充填物（規則充填物）を指称し、且つ、前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の合計の理論段数がこれらの塔において蒸溜トレーだけを用いた場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴン回収率を得る段数であり、かつ前記低圧塔及び前記アルゴンサイドアーム塔の理論段数が合計で少なくとも１１６であることを特徴とする極低温分離方法にある。
〔実施例〕
　本発明は極低温蒸溜法による酸素、窒素及びアルゴンを含む混合物、例えば空気の分離方法の改良にある。例えば、空気の極低温分離による窒素、酸素及びアルゴン生成物の製造は、通常、集積型多塔式蒸溜装置を用いて実施される。典型的な集積型多塔式蒸溜装置は３塔式であるが、４塔以上でもよい。この３塔式蒸溜装置の３つの塔は高圧塔、低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔と呼ばれる。実質的には、本発明の改良は、３塔式蒸溜装置の低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔において蒸溜トレーの代りに促進型構造化充填物を使用し、かつ低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔の理論段をこれらの塔において蒸溜トレーだけを用いた場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴンの回収率を得るのに十分な段数とすることにある。少なくとも１１６段、好ましくは１６５〜２２０段である。
　この発明はアルゴン及び酸素を製造するなどの空気分離方法にも適用できる。アルゴン及び酸素を分離しこれらを製品として製造するこのような空気分離方法の例としては、米国特許第３，７２９，９４３号；第４，５３３，３７５号；第４，５７８，０９５号；第４，６０４，１１６号；第４，６０５，４２７号及び第４，６７０，０３１号がある。これら米国特許の記載はここに参照して含められる。
　この発明は、典型的な３塔式空気分離方法の見地から最も良く理解される。酸素及びアルゴンを製造する典型的３塔式空気分離方法のフローシ一トを第１図に示す。
　第１図に示すように、外気温に近い圧縮空気はライン１０を通じて熱交換器１２へ供給され、そこで露点近くまで冷却される。水分及び二酸化炭素が分子篩吸着手段（図示せず）により、このフィード空気から除去される。この除去はまた熱交換器１２において、供給空気流と低圧戻り流を交互にすること、すなわちリバース式熱交換器でも行える。この冷却、圧縮された不純物のないライン１４にある空気は、ここで２つの部分に分けられる。その第１の部分は、ライン１６を通じて高圧塔１８の下部に供給される。ライン２０にある第２の部分はさらに２つに分けられる。第１の部分はライン２１を通じてアルゴン製品蒸発器９４に供給され、第２の部分は蒸発器２２に供給され凝縮されて溜浸漬型蒸発器（ｓｕｍｐ　ｓｕｒｒｏｕｎｄｉｎｇ　ｐｒｏｄｕｃｔ　Ｖａｐｏｒｉｚｅｒ）２２中の液体酸素を沸騰させ、そして蒸発器２２からライン２４を通じて除去される。ライン２４にある凝縮液はここで２つの部分に分けられ、第１の部分はライン２６を通じて高圧塔の中間位置へフィードとして供給され、ライン２８にある第２の部分は熱交換器３０内でサブクールされ、Ｊ−Ｔ弁３２に噴射され、ライン３４を通じて低圧塔の中間位置へ供給される。
　塔頂部はライン４０を通じて高圧塔から除去され、そこで２つの部分に分けられる。第１の部分は冷却を補償するために主熱交換器１２に供給されて暖められ、ここでライン４４を通じて高圧窒素生産物として除去される。第２の部分はライン４６を通じて低圧塔３６の底部にあるリボイラ／凝縮器４８へ供給されそこで凝縮され、ライン５０を通じて除去される。この凝縮された純粋な窒素流はここで３つの部分に分けられる。第１の部分はライン５２を通じて高圧塔１８の頂部へ供給され還流を提供する。第２の部分はライン５４を通じて液体窒素生産物として除去され、第３の部分はライン５６を通じて除去され、熱交換器３０でサブクールされ、Ｊ−Ｔ弁５８で噴射され、低圧塔３６の塔頂部へ供給されて低圧塔３６の塔頂部に純粋な窒素の還流を供給する。オプションとして、ライン５４にある第２の部分は生産物を除去する前に熱交換器３０でサブクールされることもできる。
　酸素富塔底液は高圧塔１８からライン６２を通して除去される。この流れは、アルゴン蒸発器９４からの凝縮空気流１００と混合されて酸素富混合液流をなす。この混合液流は熱交換器３０でサブクールされここで２つの流れに分けられる。ライン６６中の第１の流れはＪ−Ｔ弁６８で噴出され、低圧塔３６の上部中間位置へ供給される。ライン７０の第２の流れはＪ−Ｔ弁７１で噴出されアルゴン塔の２の塔頂にある溜浸漬型凝縮器８６に供給されて凝縮器８６を冷却する。気体状のオーバヘッドはライン７４を通じて溜浸漬型凝縮器８６のオーバヘッド部から除去され、同じく溜浸漬型凝縮器８６から除去される少量の液体流れ７Ｇと混合され、混合流７８となる。流れ７６は、安全上の理由で排出されている。この排出は溜浸漬型凝縮器８６中に炭化水素が蓄積されることを防ぐ。この混合流７８はここで低圧塔３６の中間位置へ供給される。
　側留は、ライン８０を通じて低圧塔の下方中間位置から除去され、アルゴン塔７２の下部へ供給される。アルゴン塔７２の塔底液は、ライン８２を通じて、塔中間還流を供給するために側留８０を引出すのと同じ位置で低圧塔３６へ戻す。アルゴン塔７２からオーバヘッドのアルゴンはライン８４を通じて除去され、凝縮器８６で凝縮され、２つの部分に分けられる。第１の部分はアルゴン塔７２へ還流を供給するために、ライン９０を通じてアルゴン塔７２の頂部へ戻される。第２の部分は、除去され、ライン９２を通じてアルゴン蒸発器９４へ供給される。アルゴンガス生産物はライン９６を通じて蒸発器９４から取出され、液体アルゴン生産物はライン９８を通じて蒸発器９４から取出される。
　低圧塔３６（溜浸漬型リボイラ／凝縮器４８）から、塔底液流を除去し、ライン１０２を通じて溜浸漬型蒸発器２２に供給する。気体酸素生産物はライン１０６を通じて溜浸漬型蒸発器２２のオーバヘッドから除去され、冷却を補償するために主熱交換器１２に供給されて暖められ、ライン１０８を通じて気体酸素生産物として取出される。液体酸素生産物は溜浸漬型蒸発器２２の下部からライン１０４を通じて除去する。
　高圧塔１８の中間位置からライン１１０を通じて液体状側留流を除去する。この不純物を含む側留液流は、熱交換器３０でサーブクールされ、減圧され、ライン１１２を通じて低圧塔３６の上部へ還流として供給される。これに加え、気体状側留の流れを、高圧塔１８の同様な場所からライン１１４を通じて除去する。この側留流は、冷却を補償するために、主熱交換器１２に供給されて暖められ、さらに膨脹器１１６そ膨脹冷却される。この膨脹した流れが流れ１１８となる。
　低圧塔３６の上部からライン１２０を通じて側留気体の流れを除去し、２つの部分に分ける。ライン１２２の第１の部分は冷却を補償するために主熱交換器１２に供給されて暖められ、再活性化ガスとして用いられ、ライン１２４を通じてこのプロセスから除去される。
　再活性化ガスは、圧縮フィード空気から水分及び二酸化炭素を除去するのに用いられた分子篩吸着材を再活性化するのに必要なものである。もし再活性化ガスが不要であれば、その時は流れ１２４は廃ガスとして大気中に放出される。ライン１２６にある第２の側留流れは、「冷却を補償するために、熱交換器３０に供給されて暖められ」、膨脹した流れ１１８と混合して混合流１３０となる。この混合流１３０は、その後、冷却を補償するために、主熱交換器１２に供給されて暖められ、ライン１３２を通じて廃ガスとして放出される。
　最終的には、低圧塔３６からの塔頂留はライン１３４を通じて除去され、冷却を補償するために、熱交換器３０に供給されて暖められる。このライン１３６にある暖められた塔項留は冷却を補償するために、主熱交換器１２に供給されて暖められ、ライン１３８を通じて、低圧窒素生産物として除去される。
　３塔式蒸溜法の代替策実施例を第２図に示す。第２図は、酸素が、空気凝縮蒸発器を用いずに低圧塔から直接に生産物として蒸発させられる３塔式蒸溜法である。第１図と第２図において共通な流れは同じ番号にした。
　第２図に示すように、外気温近くの圧縮空気はライン１０を通じて熱交換器１２へ供給され、ここで露点近くまで冷却される。水分及び二酸化炭素はフィード空気から分子篩吸着材（図示せず）により除去される。この除去はまた熱交換器１２において、フィード空気と低圧戻り流を交互にすること、すなわちリバース式熱交換器でも行える。この冷却、圧縮された不純物を含まないライン１４にある空気はここで２つの部分に分けられる。第１の部分はライン１６を通じて高圧塔１８の下部に供給される。第２の部分はライン２００を通じてアルゴン蒸発器２２へ供給され、そこから凝縮された流れがライン１００を通じて、ライン６２と一緒にするため戻される。
　ライン４０を通じて高圧塔１８から除去される塔頂留は２つの部分に分かれる。ライン４２の第１の部分は２つのサブ流れに分かれる。第１のサブ流れは、冷却を補償するために、主熱交換器１２に供給されて暖められ、そこでライン４４を通じて高圧窒素として除去される。ライン２０６の第２のサブ流れは熱交換器１２で暖められ、冷却を回復するために膨脹器１１６で膨脹され、そしてライン１３６にある低圧窒素とライン２０８を通じて混合される。第２の部分はライン４６を通じて、低圧塔３６の底部にあるリボイラ／凝縮器４８へ供給され、そこで凝縮されライン５０を通じて除去される。この凝縮された純粋な窒素の流れはここで３つの部分に分かれる。第１の部分はライン５２を通じて、高圧塔１８へ還流を供給するために高圧塔１８の頂部へ供給される。第２の部分はライン５４を通じて液体窒素生産物として除去され、ライン５６を通じて除去された第３の部分は熱交換器３０でサブクールされ、Ｊ−Ｔ弁５８で噴出される。そして低圧塔３６の塔頂部へ純粋な窒素還流を供給するために、ライン６０を通じて低圧塔３６の頂部へ供給される。オプションとして、ライン５４の第２の部分は熱交換器３０でサブクールしてから生産物を除去することもできる。
　高圧塔１８の酸素富塔底液はライン６２を通して除去され、熱交換器３０でサブクールされる。この液体流は２つのサブ流れに分けられる。ライン６６の第１のサブ流れはＪ−Ｔ弁６８で噴出され、低圧塔３６の上部中間位置へ供給される。ライン７０の第２の流れはＪ−Ｔ弁７１で噴出され、凝縮器８６に冷却を供給するためにアルゴン塔７２の塔頂部にある溜浸漬型凝縮器８６へ供給される。気体状塔頂留はライン７４を通じて溜浸漬型凝縮器８６のオーバヘッド部から除去され、同様に溜浸漬型凝縮器８６から除去される少量の液体流７６と混合されて混合流７８となる。流れ７６は安全上の理由から排出されている。この排出は浸漬型凝縮器８６内に炭化水素の蓄積を防ぐ。この混合流７８はここで、低圧塔３６の中間位置へ供給される。
　低圧塔３６の下部中間位置から側留がライン８０を通じて除去され、アルゴン塔の下部へ供給される。アルゴン塔の塔底液は塔中間還流を供給するために側留８０を引出すのと同じ位置で低圧塔３６へライン８６を通じて戻される。塔頂のアルゴンはライン８４を通じてアルゴン塔７２から除去され、凝縮器８６で凝縮され、２つの部分に分かれる。第１の部分はアルゴン塔７２へ還流を供給するためにライン９０を通じてアルゴン塔７２の頂部へ戻される。第２の部分は除去され、ライン９２を通じてアルゴン蒸発器９４へ供給される。アルゴンガス生産物はライン９６を通して蒸発器９４から取出され、液体アルゴン生産物はライン９８を通じて蒸発器９４から取出される。
　塔底気体状酸素流は、ライン２０４を通じて、低圧塔３６の溜浸漬型リボイラ／凝縮器４８上方から除去さ、冷却を補償するために、主熱交換器１２に供給されて暖められ、ライン１０８を通じて気体状酸素生産物として除去される。液体酸素生産物はライン１０４を通じて、溜浸漬型リボイラ／凝縮器４８下部から除去される。
　液体側留の流れはライン１１０を通じて高圧塔１８の中間位置から除去される。この不純物を含む液体側留の流れは、熱交換器３０でサブクール、減圧され、ライン１１２を通じて低圧塔３６の上部へ還流として供給される。
　気体状側留の流れは低圧塔３６の上部からライン１２０を通じて除去され、２つの部分に分かれる。ライン１２２の第１の部分は冷却を補償するために熱交換器１２で暖められ、再活性化ガスとして用いられ、ライン１２４を通じてこのプロセスから除去される。再活性化ガスは、圧縮フィード空気から水分及び二酸化炭素を除去するのに用いられた分子篩吸着材を再活性化するのに必要なものである。もし再活性化ガスを不要であれば、その時は流れ１２４が廃ガスとして大気中に放出される。ライン１２６にある第２の側留の流れは、冷却を補償するために、熱交換器３０に供給されて暖められ、ライン１３２を通じて廃ガスとして放出される。
　最終的には、低圧塔３６からの塔頂留はライン１３４を通じて除去され、冷却を補償するために、熱交換器３０に供給されて暖められる。このライン１３６にある暖められた塔頂留は冷却を補償するために、主熱交換器１２に供給されて暖められ、ライン１３８を通じて、低圧窒素生産物として除去される。
　今までは一般的に、上記のような方法における各蒸溜塔は、蒸溜トレーを持つ塔を用いている。選択したサイクル、生産物量、能力と資金の相対比等に依存するけれども、典型的な理論的トレー数は、高圧塔、低圧塔及びアルゴン塔では各々５０，７０，４０となっている。これらの値は基準値として、後述する設計％の換算に使用される。分離の効率を増加させるために、特別に設計された蒸発トレーが塔内で用いられる。この蒸発トレーは一般的には４〜８インチの範囲のトレースペースに設計されている。大きいプラントではシーブトレーが通常用いられる。穴の面積は典型的には、トレー面積の５〜１５％である。所与の圧力損失で性能を最大限にするために、各トレーに多数の堰（ｗｅｉｒ）を可能にするトレーの設計が普通である。多数の堰の存在による液量（ｌｉｑｕｉｄ　ｉｎｖｅｎｔｏｒｙ）の低減は点効率の低下となる。最適な設計では、典型的には、理論的分離段当りの圧力損失が、１．５〜３．０．インチ液頭／理論的分離段になる。
　低圧塔における理論的分離段当りの圧力損失の低減は、リボイラー／凝縮器における等温度アプローチのため高圧塔中の圧力を低減する。そして高圧塔の圧力の低減は次にフィード空気圧縮器のエネルギー消費量を低減する。
　理論的分離段当りの圧力損失が、蒸発トレーで到達できる値よりかなり低い蒸溜装置は、空気の液化分離に実質的な価値がある。
　極低温法業界では、理論的分離段数当りの圧力損失を低減する１つの方法は、蒸溜トレーの孔面積率（ｏｐｅｎ　ａｒｅａ　ｆｒａｃｔｉｏｎ）を増やすことである。しかしながら、孔面積率が約０．２を越え、かつ妥当なトレー間隔をとってトレー充満（ｆｌｏｏｄｉｎｇ）を防ぐために空塔速度を十分低くする場合、かなりの浸出（Ｗｅｅｐｉｎｇ）が生じてしまう。この結果、塔の性能がかなり悪化する。
　本発明は、上記の問題を促進型構造化充填物（ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｄ　ｐａｃｋｉｎｇ）の利用により解決する。ここで、促進型構造化充填物とは、その賦形表面上を気体流に対向する方向に液体が流れ、かつ不規則充填物（ｒａｎｄｏｍ　ｐａｃｋｉｎｇ）あるいは非促進型規則充填物（ｏｒｄｅｒｅｄ　ｎｏｎ−ｐｒｏｍｏｔｉｎｇ　ｐａｃｋｉｎｇ）と比較して、充填領域内の主プロセス流方向に垂直な方向の液体及び／又は気体の混合を実質的に促進して低い圧力低下で高い物質移動を可能にする形態である賦形表面を有する規則充填物（ｏｒｄｅｒｅｄ　ｐａｃｋｉｎｇ）を指称する。
　即ち、蒸溜充填物は一般に「不規則充填物」と「規則充填物」に分類される。不規則充填の場合、蒸溜塔の断面内容積は典型的には同一形状であるがお互いに不規則に配置された多くの充填部材で満たされる。不規則充填物は普通「不規則リング」あるいは「不規則サドル」として区分される。市販の不規則充填物の例を第５図に示す。不規則リングの例としてはラシヒリング（これは固体円筒状である）及びポールリング（ラシヒリングと類似するが、屈曲した金属部分を含み、これが物質移動を促進する）がある。サドルの例はバールサドルとインク口クスサドル（どちらも半円筒状で構成される）である。蒸溜充填物のもう一つの大分類は「規則充填物」である。この場合、個々の部材は蒸溜塔断面内に規則的に配置される。この規則充填物はさらに２種類に区分され、１つは「非促進型規則充填物」である。この区分の充填物は充填領域内の主プロセス流方向に垂直な方向の液体及び／又は気体の混合を促進しない。もう１つの区分は「促進型規則充填物」　（ｏｒｄｅｒｅｄ　ｐｒｏｍｏｔｉｎｇ　ｐａｃｋｉｎｇ）であり、これは充填領域内の主プロセス流方向に垂直な方向の液体及び／又は気体の混合を促進する。
　「非促進型規則充填物」の例は、一群のチューブをチューブの開放横断面を液体及び気体流の方向に垂直に束ねたものである。この場合、気体及び液体はチューブの開放横断面がつくる連続空間を通って自由に流れる。例えば、チューブ長は蒸溜塔断面長に等しくされる。この設計の場合、主プロセス流方向に垂直な方向の液体及び／又は気体の混合は全く促進されない。このような充填物はフィード液体及び気体流の異常に良好な分布を要求する。これはチューブが無孔性又は有孔性のいずれでも妥当する。非促進型規則充填物のもう１つの例を第５図に示す。この例では、ラシヒリングを蒸溜塔断面内に垂直かつ規則的に配置している。この配置では液体は実質的に垂直下方向に移動することが明らかである。さらに、気体は実質的に垂直上方向に移動するであろう。
　これに対して、「促進型規則充填物（以下、促進型構造化充填物という。）」、即ち、主プロセス流方向に垂直な方向の液体及び／又は気体の混合を促進する充填物の代表例を第７図に示す。図に見られるように、この充填物は非垂直方向のチャンネル（流路）を有して、主プロセス流方向に垂直な方向に液体及び／又は気体の移動が起きるように設計されている。一般に、この促進型構造化充填物はシート材料を用いて一体構造物として構成されている。その他の促進型構造化充填物は、例えば、米国特許第４，１２８，６８４号、同第４，１８６，１５９号、同第４，２６９，０５０号、同第４，４５５，３３９号、同第４，４９７，７５１号、同第４，４９７，７５２号、同第４，４９７，７５３号の実施例に開示されている。これらの実施例の中で好ましい充填物としては、米国特許第４，１２８，６８４号の図７、同第４，１８６，１５９号の図５及び図８、同第４，２６９，０５０号の図３及び図４を挙げることができる。材質的にはステンレス、アルミニウム、銅などが用いられている。米国特許第４，１８６，１５９号の充填物（図５及び図８）を第８図に示す。なお、上記米国特許明細書の実施例の中には促進型構造化充填物ではないもの（例えば、米国特許第４，１８６，１５９号の図６）も含まれている。ただし、本発明では促進型構造化充填物である限り、優劣をつける意図はない。
　ここで留意されるべきことは、このような促進型構造化充填物の使用は炭化水素の分離では知られているが、空気の極低温分離の分野では促進型構造化充填物の使用は全く提案さえされていないことである。
　すでに述べたように、この発明は基本的に、低圧塔及びアルゴン塔のすべての部分において以前に使われていた蒸発トレーを促進型構造化充填物に置き代えることである。しかし、高圧塔中のトレーを促進型構造化充填物で置き代えてさらにエネルギー節約の効果を得ることができる。トレーを構造化充填物に置換することの予期されなかった利点を次に述べる。
　促進型構造化充填物の利用から導かれる第１の利点は、圧力損失が蒸発トレーで達成できる理論的分離段当りの最小値より低くできることである。蒸発トレーは液体を通って気泡が生じる安定な２相流体構造を維持する必要性による限界がある。すなわち、起泡（バブリング）装置（蒸溜トレー）を通過する液体に十分な圧力損失を維持することが、液体の逆流を防ぐために必要である。この逆流は液滴を生じさせ、下方のトレーに上のトレーから液が流れる。この安定性を達成するための最小圧力損失は理論的分離段当り約１．５インチの液頭である。促進型構造化充填物では、液体と気体の流動層間に物質移動が起こり、これは気泡安定化の限界の影響をうけない。このように促進型構造化充填物を用いることにより、圧力損失を理論的分離段当り０．２〜０．５の液頭と低くすることができる。
　結果として、酸素、アルゴン（及び窒素）を生産する極低温蒸溜方法においてフィード空気圧力をより低くすることができる。この圧力の低減はこのプロセス用の圧縮機のエネルギー消費量を減らすことができる。空気の圧縮エネルギーの節約分の少量部分は、このプロセスで生産される酸素の低い圧力が後でその低圧力からその使用圧力まで圧縮しなければならないことにより相殺される。このプロセスで生産されるアルゴンは、より低い生産物の圧力によっては影響されない。それは、アルゴンは液体まで凝縮され、静水圧液頭が貯蔵の方へ移されるのに用いられるからである。
　蒸溜装置の圧力を低減することの２番目の重要な結果は、酸素に対するアルゴン及び窒素の気化し易さの相対的な増加である。これは蒸溜方法におけるアルゴンの分離を改善し、このシステムの塔間の組成分布を変える。この改善された分離は、予期ざれていなかった相乗効果を与える。即ち、塔システムにおいて蒸溜トレーを用いた対応する条件下で得られるより顕著に大きいアルゴン回収率が得られる。複合蒸溜装置からの生産物回収率は蒸溜段数、圧力及びシステム全体を通しての構成成分分布の作用によって決まる。
　上記の利点を実証するために、次の例は第２図の方法について計算されている。第２図の方法は、説明にはより好ましいベースとして選ばれている。それは、この方法がアルゴンの回収量を最大限にするように最適化されたものであるからである。第１図の方法は酸素の最適な経済的生産になっている。第２図の方法では、窒素の流れはフィード空気の１０％相当の流量で高圧塔から除去されることが仮定されており、このように比較計算用に蒸溜システムに対し比較できる条件を与えている。蒸溜段数の変更は塔システム全体を通して比例的に行なった。圧力変化による外部コールドボックスの僅かな変動は、必要があれば外部の冷却源の冷却の度合いを加減して補償される。
　比較のベースを与えるために、トレーを用いた３塔式分離方法の挙動を計算し、それを酸素回収率の変化として第１表に示す。以下で、「設計％」とは、前述の高圧塔、低圧塔及びアルゴン側腕塔での基準値５０，７０，４０に対して計算される相対値である。
　予想されるように、連続した増加が示されている。変化の割合が小さいのは、酸素の生産効率が非常に高いことによる。アルゴンの回収率についての蒸溜トレー数増加の影響の計算結果を、次の第２表に示す。この計算のベースは第２図の方法である。
　アルゴン回収率についての蒸溜トレー数の増加の影響は酸素の回収率の場合と比べて大きく異なることがわかる。アルゴン回収率は最初増えるが、あるところで最大値があることがわかる。
　蒸溜装置のトレーを部分的に又は全体的に促進型構造化充填物で置換した場合、予想外に異なる結果が得られた。アルゴン回収率は蒸溜段数と共に連続的に増加し、かつ蒸溜トレーで達成し得る最大値よりかなり高いことがわかった。この結果は、アルゴンの経済的価値が高いことによりとても重要である。
　蒸溜トレーの全部又は部分的な促進型構造化充填物による置換の結果を第３表に示し、第３図に第２表との比較を示す。トレーの部分的な充填物への置換は特開平０１−２４４２６９号公報（米国特許第４，８３６，８３６号／再発行特許第３４，０３８号）に示されている組成範囲に対応する。この組成範囲はアルゴン濃度が約０．６〜約７５体積パーセントの範囲内である。第３表を次に示す。
　第３図あるいは第２表と第３表の解析からわかるように、トレーの部分的置換の場合、分離段の総数の設計％を１０５％（１１６段）まで増加するだけで、全部が蒸溜トレーの場合に最大限に可能なアルゴン回収率（理論的最大値）より高いアルゴン回収率を実現できる。それに加えて、低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔を全体に充填材を使用すると最良のトレーシステムより常に良い結果となる。これらの利点の大きさはフィード空気中のアルゴンから回収できる最大限の理論的増加に関するアルゴン回収率の増加を比較することにより説明することができる。回収パーセント割合の増加を第４表及び第４図に示す。
　第４表及び第３図から示される注目すべきかつ予期されなかった結果は、充填物を用いるとアルゴン回収率が理論的最大値に対し９０％以上までの増加を達成できるがトレーではどのような蒸発段数にしても理論的最大値に対し６０％の増加しか達成できないという点である。
　このような結果に鑑みて、本発明に従えば、トレーの部分的置換あるいは全部置換を行い、分離段の総数の設計％を１５０％（１５６段）〜２００％（２２０段）に増加すると、全部トレーの場合に達成可能な最高のアルゴン回収率と比較して顕著なアルゴン回収率の向上を実現することができることが、第４表及び第３図から認められる。
　なお、本発明は、低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔の合計の理論段数がこれらの塔において蒸留トレーだけを用いた場合に同じプロセス条件下で達成可能な最大アルゴン回収率より大きいアルゴン回収率を得る段数であることを要件としている。ここで同じプロセス条件下でとは、実質的には、低圧塔及びアルゴンサイドアーム塔における分離段数の変更と促進型構造化充填物の使用以外は、集積型蒸留装置の構成を変更しないことを意味する。例えば、第１図に示したプロセスでは、低圧塔の塔底は高圧塔の塔頂と熱的に連結され、また、アルゴンサイドアーム塔の凝縮冷却は高圧塔の塔底からの粗液体酸素を減圧し亜冷却したものによってなされ、さらに、高圧窒素の膨張により追加の冷却がなされているが、このようなプロセスの構成を変更しなければ、本発明のプロセス条件は維持されると見做すことができる。
　アルゴンは空気中に少量存在し、極低温酸素プラントから生産されるアルゴンの価値は非常に高い。アルゴンの他の原料には、アンモニアパージガス等があるが、その分離には多量の投入エネルギー及び多量の資金が必要になる。このように空気分離プラントから付加的にアルゴンが生産できることはプロセスの運転に非常に大きな経済上の利点を構成する。アルゴンはそれゆえこのプロセスから生産される酸素以上に需要上の価値がある。
　空気の分離における生産コストの主要な構成要素は空気供給と生産物の圧縮に要するエネルギーである。異なるプロセスの相対的な経済上の利点を評価するのに簡便な手法は生産物の単位量当りのエネルギーを比較評価することである。アルゴンは需要上価値があるので、アルゴンの重量当たりの必要エネルギーを、酸素に比較して重み付けると都合がよい。これは、酸素に対してのアルゴンの重みを掛け算して行なうことができる。このような重み係数は例えば、アルゴンの生産価値を酸素の５倍にすることである。これにより異なるプロセスからの生産物について単位生産物当りのエネルギーを計算することができ、これでプロセスのエネルギー効率の比較ができる。
　この発明の利点を示すために、第１図のプロセスに関して、トレー、部分的充填物、全部充填物の場合についてその相対的エネルギー消費量を比較するための計算を実施した。この計算では、蒸溜システムへ供給される空気の圧縮の等温でのエネルギーを測定しまたシステムから放出される酸素が過圧状態であるものとすることにより蒸発プロセスだけのエネルギー比較を行なうことができると仮定した。基準圧力は１０１９４．５ｋｇ／ｍ２（１４．５ｐｓｉａ）を仮定した。こうして酸素及びアルゴンの単位生産量当りの必要エネルギーεは下記の如く計算される。
（式中、Ｚは酸素に対するアルゴンの価値についての重み付けファクターで、５と仮定する、
　Ｔ０は圧縮力を測定するための外気基準温度、
　Ｒは気体定数、
　Ｐｒｅｆは気体圧縮についての基準圧力で、１０１９４．５ｋｇ／ｍ２（１４．５ｐｓｉａ）と仮定する、
　Ｐａｉｒ及びＰ０２は各々塔内での空気及び酸素の圧力、
　γ０２及びγＡｒは各々空気フィード流量のモル分率として表現される酸素とアルゴンの回収率である。）
　εの値は、全部がトレーの蒸溜システムで、低圧塔の圧力損失が４６．４ｋｇ／ｍ２（０．０７６６ｐｓｉ）／理論トレー、アルゴンサイドアーム塔での圧力損失が０．２８５ｋｇ／ｍ２（０．０９５ｐｓｉ）／理論トレーの設計ケースにもとづいて計算した。充填物の場合の対応する圧力損失は各々、１２．３ｋｇ／ｍ２（０．０１７５ｐｓｉ）／理論的分離段及び１０．４０ｋｇ／ｍ２（０．０１４８ｐｓｉ）／理論的分離段である。蒸溜段数の関数としてεのパーセント割合変化の計算結果が第５表に示されている。
　第５表はもうひとつの驚くべき結果を示している。これまでは、蒸溜プロセスにおける分離段数が増加すると圧力損失に結びついてエネルギーペナルティーが生じることが予測されていた。このことは、トレー数を２倍にすると相対的なエネルギーペナルティが、蒸溜トレイシステムについては約７％になることが示されている。同様に、アルゴンの組成範囲が約０．６〜約７５％体積パーセントの範囲におけるトレーを部分的に充填物に置換することによるエネルギー利得は、分離段数が増加すると減少する。しかしながら、全部が充填物の場合に関しては、分離段数が５０％増加するまで、非常に大きく１０％以上の一定のエネルギー利得が観測されている。このことは、アルゴン回収率の理論的最大値の約９０％の改善が最大限のエネルギー節約を伴なって達成され得ることを意味する。
　前述のすべてにおいて、充填塔は現在の理論的相関関係から計算されるような圧力損失挙動で運転されると仮定している。しかしながら、特開平０１−２４４２６９号公報（米国特許第４，８３６，８３６号／再発行特許第３４，０３８号）では、酸素／アルゴン回収操作に充填物を用いると予想される物量移動特性がより良好であること（高さに関して２０％の改良）が示されている。この利点は、上記の計算に、高さ低減による圧力損失の低減から設計蒸溜段数でのエネルギー節約量を決めるか、同じ高さの充填物（物質移動の増強なしの理論的分離段の設計数と同じ圧力損失）に関しての単位当りエネルギー及び生産の利得を計算して、付加することができる。
　これらの計算結果は第５表に示してある。この結果は最大の利益は上記の改良された性能にもとづく余分な蒸溜段数を用いて得られ、１０．４％の比生産エネルギーの節約を与えることを示している。
【図面の簡単な説明】
　第１図及び第２図はアルゴン及び酸素を生産する典型的蒸溜システム分離プロセスの概要の図式、第３図は、理論的蒸溜段の相対数に対するフィード空気中のアルゴンパーセント割合としてのアルゴン回収率のプロット図、第４図は、理論的な蒸溜段の相対数に対する理論的最大値のパーセント割合としてのアルゴン回収率の増加量のプロット図、第５図は代表的な不規則充填物を示す図、第６図は非促進型規則充填物の例を示す図、第７図は促進型規則充填物（構造化充填物）の代表例の金属組織を示す写真、第８図は促進型規則充填物の例の組織を示す図である。