【事件の表示】
　特許第２８７６７７６号「窒化ケイ素焼結体」に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８７６７７６号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
 （１)手続の経緯
  　特許第２８７６７７６号の請求項１〜２に係る発明についての出願は、平成２年１１月７日に特許出願され、平成１１年１月２２日に特許の設定登録がされ、その後、その特許について、異議申立人電気化学工業株式会社、日本碍子株式会社、高橋喜美夫、猪俣達郎、日本特殊陶業株式会社により特許異議の申立がなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年４月４日に訂正請求がなされたものである。
 (２)訂正の適否についての判断
 ア.　訂正事項
 特許権者が求めている訂正の内容は以下のとおりである。
  訂正事項Ａ
　特許請求の範囲の請求項１〜２を、
「（１）実質的に窒化ケイ素からなり、不純物として含有されるアルミニウム及び酸素が共に３．５重量％以下であり、密度が３．１５ｇ/ｃｍ３以上であって、４０Ｗ/ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有し、波長５μｍの光に対する吸収係数が６０ｃｍ−１以下であることを特徴とする窒化ケイ素焼結体。」と訂正する。
訂正事項Ｂ
ａ.特許明細書の第３頁第９〜１１行の「・・・・・・であり、密度が３．１５ｇ/ｃｍ３以上であって、４０Ｗ/ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有することを特徴とする。」を、「・・・・・・であり、密度が３．１５ｇ/ｃｍ３以上であって、４０Ｗ/ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有し、波長５μｍの光に対する吸収係数が６０ｃｍ−１以下であることを特徴とする。」と訂正する。
ｂ．特許明細書第５頁第１２行目の「・・・・・・る必要がある。」の後に「また、上記の原料管理とともにその後の工程での不純物管理を行い、Ａｌ、酸素ならびにその他の陽イオンや陰イオン不純物の焼結体中の残留量を抑える必要がある。」の文を挿入する。
イ．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
 上記訂正事項Ａは、特許請求の範囲の減縮に該当するものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものではない。
　上記訂正事項Ｂは、上記訂正事項Ａの訂正に伴い、発明の詳細な説明の記載を訂正するものであり、明瞭でない記載の釈明を目的とするものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものではない。
ウ．独立特許要件
（本件発明）
  訂正明細書の請求項１に係る発明（以下、本件発明という）は、上記ア.の訂正事項Ａに記載された事項により特定されるとおりのものである。
（引用刊行物）　
　当審が取消理由で引用した刊行物１（日本セラミックス協会学術論文誌、第９７巻、１月号、第５６頁ないし６２頁[１９８９年、１月１日、社団法人日本セラミックス協会発行]）および刊行物２（日本セラミックス協会学術論文誌、第９７巻、２月号、第１７４頁ないし１８１頁[１９８９年、２月１日、社団法人日本セラミックス協会発行]）には、「密度が３．１５ｇ/ｃｍ３以上であって、４０Ｗ/ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有する窒化ケイ素焼結体。」が記載されている。
同刊行物３（特開昭５５−４７２７６号公報）には、「酸素含有量が１．７０％の原料窒化ケイ素粉末およびその焼結体が本件発明の密度および熱伝導度の要件を満たすこと」が記載されている。
同刊行物４(Ceramic Bulletin,第５７巻、第１２号、第１１１９頁ないし１１２２頁、１９７８年）には、アルミニウム量が０．１５％および酸素量が２．３２％の原料窒化ケイ素粉末が記載され、またその焼結体が５０Ｗ/ｍ・Ｋ以上の熱伝導率および３．８８ｇ/ｃｍ３の密度を有することが記載されている。   
同刊行物５（昭和５９年６月２５日、丸善（株）発行、社団法人日本化学会編、化学便覧基礎編改訂３版、第１頁ないし１２頁）および同刊行物６
（昭和６３年３月１８日、丸善（株）発行、社団法人化学工学協会編、改訂五版化学工学便覧、第１３４７頁）には、BUT/hrinFの単位の熱伝導率をW/m・K単位の熱伝導率に換算する方法が記載されている。
同刊行物８（特開昭５９−１８４７７０号公報）および同刊行物９（特開昭６２−２７５０６８号公報）には、酸素含有量１．５重量％以下の窒化珪素原料粉末が記載されている。
同刊行物１１（米国特許第４６０８３５４号明細書）には、密度が３．１６ｇ/ｃｍ３熱伝導率が５０Ｗｍ・Ｋ以上の窒化ケイ素焼結体が記載されている。
同刊行物１２（特開平２−４８４６８号公報）には、密度が３．１８ｃｍ３の窒化ケイ素焼結体が記載されている。
同刊行物１３（特開昭５５−７５２６号公報）には、原料窒化珪素粉末等に随伴される酸素を有機化合物の熱分解によって生じた遊離炭素により脱酸素することが記載されている。
　（対比・判断）
 [特許法第２９条第１項第３号について]
　本件発明と刊行物１〜4および１３に記載された発明とを対比する。刊行物１〜４および１３には、本件発明の構成要件である「窒化ケイ素焼結体において、不純物として含有されるアルミニウムおよび酸素が共に３．５重量％以下とし、密度を３．１５ｇｍ３以上とし、熱伝導率を４０Ｗ/ｍ・Ｋ以上とし、かつ波長５μｍの光に対する吸収係数が６０ｃｍ−１以下であることの組み合わせ」については記載がないから、 本件発明は、刊行物１〜４および１３に記載された発明と同一ではない。
 　[特許法第２９条第２項について]
 刊行物１ないし６，８ないし９，１１ないし１３には本件発明の構成要件である「窒化ケイ素焼結体において、不純物として含有されるアルミニウムおよび酸素が共に３．５重量％以下とし、密度を３．１５ｇｍ３以上とし、熱伝導率を４０Ｗ/ｍ・Ｋ以上とし、かつ波長５μｍの光に対する吸収係数が６０ｃｍ−１以下であることの組み合わせ」については記載がない。そして、当該事項により本件発明は、明細書記載の顕著な効果を奏するものであるから、本件発明はこれら刊行物に記載の発明から当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。　
   
 [特許法第２９条の２について]
特願平２−２４６０２３号（特開平４−１２５９５２号公報）の出願当初の明細書および図面（以下、先願明細書Ａという。）には、窒化ケイ素からなる放熱基板が４０Ｗ/ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有しＡｌの量がアルミナ換算で０．３重量％以下に制御されていることが記載されている。
特願平２−１１７８０号（特開平３−２１８９７５号公報）の出願当初の明細書および図面（以下、先願明細書Ｂという。）には、熱伝導率が約６２Ｗ/ｍ・Ｋ以上であり、Ａｌの量がアルミナ換算で０．３重量％以下に制御されている窒化ケイ素焼結体が記載されている。
 しかし、先願明細書ＡおよびＢには、本件発明の構成要件である「窒化ケイ素焼結体において、不純物として含有されるアルミニウムおよび酸素が共に３．５重量％以下とし、密度を３．１５ｇｍ３以上とし、熱伝導率を４０Ｗ/ｍ・Ｋ以上とし、かつ波長５μｍの光に対する吸収係数が６０ｃｍ−１以下であることの組み合わせ 」については記載がなく、本件発明は上記先願の発明と同一ではない。
 したがって、本件発明は特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
エ．むすび　
  以上のとおり、上記訂正は、平成６年改正法附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
  (３)特許異議の申立てについて
  ア．申立ての理由の概要
  　特許異議申立人は、請求項１に係る発明は、甲第１〜４および１３号証（それぞれ、上記引用刊行物１〜４，および１３に相当）に記載された発明と同一であるか、先願明細書ＡおよびＢに記載された発明と同一であるか、甲第１ないし６，８ないし９，１１ないし１３号証（それぞれ、刊行物１ないし６，８ないし９，１１ないし１３に相当）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項第３号、同条の２または同条第２項の規定により特許を受けることができないものであり、請求項１に係る発明の特許は特許法第１１３条第２号に該当するので取り消されるべきものであると主張する。
　  イ．判断
  　本件発明は、上記（２）ウ.で示したように、特許法第２９条第１項第３号、同条の２および同条第２項の規定に違反するものではない。
  また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由および証拠を発見しない。
  よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、上記のとおり決定する。　
【異議決定日】
平成１２年９月１３日（２０００．９．１３）
【訂正の要旨】
　　訂正の要旨
特許第２８７６７７６号の明細書を訂正請求書に添付された明細書のとおりに訂正する。
訂正事項Ａ
　特許請求の範囲の請求項１〜２を、
「（１）実質的に窒化ケイ素からなり、不純物として含有されるアルミニウム及び酸素が共に３．５重量％以下であり、密度が３．１５ｇ／ｃｍ３以上であって、４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有し、波長５μｍの光に対する吸収係数が６０ｃｍ−１以下であることを特徴とする窒化ケイ素焼結体。」と訂正する。
訂正事項Ｂ
ａ．特許明細書の第３頁第９〜１１行の「・・・・・・であり、密度が３．１５ｇ／ｃｍ３以上であって、４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有することを特徴とする。」を、　「・・・・・・であり、密度が３．１５ｇ／ｃｍ３以上であって、４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有し、波長５μｍの光に対する吸収係数が６０ｃｍ−１以下であることを特徴とする。」と訂正する。
ｂ．特許明細書第５頁第１２行目の「・・・・・・る必要がある。」の後に「また、上記の原料管理とともにその後の工程での不純物管理を行い、Ａｌ、酸素ならびにその他の陽イオンや陰イオン不純物の焼結体中の残留量を抑える必要がある。」の文を挿入する。
（５４）【発明の名称】
窒化ケイ素焼結体
（５７）【特許請求の範囲】
（１）実質的に窒化ケイ素からなり、不純物として含有されるアルミニウム及び酸素が共に３．５重量％以下であり、密度が３．１５ｇ／ｃｍ３以上であって、４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有し、波長５μｍの光に対する吸収係数が６０ｃｍ−１以下であることを特徴とする窒化ケイ素焼結体。
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　本発明は、絶縁基板材料などとして好適な、高熱伝導率の窒化ケイ素焼結体に関する。
［従来の技術］
　窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）焼結体は、耐食性及び耐熱性に優れ、高い強度を有するため、各種高温材料として使用され、又高い絶縁性と化学的安定性を利用して半導体用の絶縁基板材料として使用されている。
　特に最近では半導体の高集積化や大容量化に伴い高熱伝導率の絶縁基板材料を得る試みが盛んに行われ、ＢｅＯ焼結体に続いてＡｌＮ焼結体やＳｉＣ焼結体についても、高熱伝導率のものが開発されている。
　しかし、ＡｌＮ焼結体は高温蒸気中で水酸化物が形成され、絶縁性が低下する欠点がある。又、ＳｉＣ焼結体には誘電率が高いという本質的な問題がある。このため、いずれも限られた用途にしか使用されていないのが現状である。
　一方、Ｓｉ３Ｎ４焼結体については、一般にＳｉ３Ｎ４の緻密化が難しく、又高温の焼結では、Ｓｉ３Ｎ４の分解昇華の問題もあるため、従来から焼結助剤を添加した液相焼結が行われてきた。液相焼結においても、高温での強度や耐酸化性を重視する立場から、焼結助剤としてＡｌ２Ｏ３系を使用して、サイアロン化合物とすることが行われており、研究の主流は高純度化を目指す方向にはなかった。そのため、従来のＳｉ３Ｎ４焼結体は熱伝導率が低く、高々１５Ｗ／ｍ・Ｋ程度のものが通常であった。
［発明が解決しようとする課題］
　本発明は、かかる従来の事情に鑑み、高熱伝導率のＳｉ３Ｎ４焼結体を提供することを目的とする。
［課題を解決するための手段］
　上記目的を達成するため、本発明の窒化ケイ素焼結体においては、実質的に窒化ケイ素からなり、不純物として含有されるアルミニウム及び酸素が共に３．５重量％以下であり、密度が３．１５ｇ／ｃｍ３以上であって、４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有し、波長５μｍの光に対する吸収係数が６０ｃｍ−１以下であることを特徴とする。
［作用］
　本発明者等は、従来のＳｉ３Ｎ４焼結体の熱伝導率が低いのは、焼結体の緻密度が低いため、内部に存在するポアによりフォノン散乱が起こるため、及び異種イオン、特に酸素やアルミニウムの固溶に起因する内部欠陥により、フォノン散乱が起こるためと考え、高純度化、特に酸素とアルミニウムの固溶量を低減させ、且つ緻密化を図ることにより、本発明の高熱伝導率を有するＳｉ３Ｎ４焼結体を得るに至ったものである。
　即ち、本発明においては、不純物として含有されるアルミニウムと酸素が共に３．５重量％以下であり、及び密度が３．１５ｇ／ｃｍ３以上の条件を同時に満たすことによって、４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上という高熱伝導率のＳｉ３Ｎ４焼結体が得られる。
　又、本発明のＳｉ３Ｎ４焼結体は上記の如く高純度且つ高密度であるため、高熱伝導率であると同時に透光性という従来のＳｉ３Ｎ４焼結体には殆ど存在しなかった特異な性質を有する。即ち、本発明のＳｉ３Ｎ４焼結体では、波長５μｍの光に対する吸収係数が６０ｃｍ−１以下である。
　本発明のＳｉ３Ｎ４焼結体の製造においては、原料とするＳｉ３Ｎ４粉末の粒径や純度を厳しく管理する必要がある。具体的には、Ｓｉ３Ｎ４粉末の平均粒径を２μｍ以下、好ましくは０．１〜１．０μｍの範囲とする。又、Ｓｉ３Ｎ４粉末中の酸素含有量は１．５重量％以下、及び固溶しているＡｌ、Ｏ、Ｃ等の陽イオンや陰イオンの不純物を合計で１．０重量％以下とする。
　かかる高純度で微細なＳｉ３Ｎ４粉末は、ＳｉＯ２粉末の還元窒化法、金属Ｓｉの窒化法、有機Ｓｉ化合物の窒化法、あるいは気相合成法などを利用して合成でき、特にＳｉのイミド化合物若しくはアルキル化合物の窒化法により合成することが望ましい。
　上記Ｓｉ３Ｎ４粉末の焼結方法は、３．１５ｇ／ｃｍ３以上の焼結体密度が得られるならば、特に限定されず、焼結助剤を用いても用いなくても良いし、常圧焼結でも加圧焼結でも良い。但し、焼結助剤を用いる場合には、ＡｌやＯを固溶させるＡｌ２Ｏ３などは避ける必要がある。又、上記の原料管理とともにその後の工程での不純物管理を行い、Ａｌ、酸素ならびにその他の陽イオンや陰イオン不純物の焼結体中の残留量を抑える必要がある。又焼結温度は１７００〜２２００℃が必要であり、Ｓｉ３Ｎ４の分解を抑制するためＮ２ガスを含む非酸化性雰囲気中で焼結する。
［実施例］
　ＳｉＯ２粉末の還元窒化法を利用し、不純物の混入を厳重に制御することにより、酸素含有量が１．２重量％及び固溶不純物量が１００ｐｐｍ以下で、比表面積（ＢＥＴ値）５．０ｍ２／ｇ（平均粒径約０．３μｍ）のβ型Ｓｉ３Ｎ４粉末を合成した。次に、このＳｉ３Ｎ４粉末にフェノール樹脂２．０重量％を添加混合し、Ｎ２ガス中にて７５０℃で加熱して、遊離炭素０．８重量％を含有するＳｉ３Ｎ４粉末を得た。
　得られたＳｉ３Ｎ４粉末をＢＮ粉末を塗布したカーボン型に充填し、高周波誘導炉にてＮ２ガスを流しながら２００ｋｇ／ｃｍ２の加圧下に２０００℃の温度で２０時間焼結し、直径１５ｍｍ×厚さ５ｍｍのＳｉ３Ｎ４焼結体を製造した。このＳｉ３Ｎ４焼結体は、密度３．１５ｇ／ｃｍ３で、外観は白色から灰色を呈していた。
　このＳｉ３Ｎ４焼結体を分析したところ、酸素を０．１重量％及びＡｌを３ｐｐｍ含み、その他の陽イオン及び陰イオン不純物も１０ｐｐｍ以上含まれるものは無かった。又、この焼結体を厚さ３ｍｍのペレットとして測定した熱伝導率は、５０Ｗ／ｍ・Ｋであった。
　更に、このＳｉ３Ｎ４焼結体を厚さ０．３ｍｍに研削した後、表裏面をラップ加工し、更に微粒ダイヤモンド砥粒でポリッシングして厚さ０．２ｍｍの試料とした。この試料は半透明であって、波長５μｍの光に対する吸収係数は４０ｃｍ−１（直線透過率で４５％）であった。
［発明の効果］
　本発明によれば、従来に比較して著しく高い熱伝導率を有するＳｉ３Ｎ４焼結体を提供することができ、又このＳｉ３Ｎ４焼結体は、従来にない良好な透光性を備えている。
　従って、本発明のＳｉ３Ｎ４焼結体は、半導体用の高熱伝導性絶縁基板として特に有効であるほか、光学材料等としての用途も期待できる。