【事件の表示】
　特許第２７２３７１０号「多層ガラスセラミック基板及びその製造方法」の請求項１ないし２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
　特許第２７２３７１０号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理由】
１．手続の経緯
特許出願　　　　　　平成３年８月２９日
設定登録　　　　　　平成９年１１月２８日
　　　　　　　　（特許第２７２３７１０号）
特許公報発行　　　　平成１０年３月９日
特許異議の申立て　　平成１０年８月１４日
　　　　　　　　　　　（申立人　勝木英雄）
取消理由通知　　　　平成１１年４月１９日
意見書，訂正請求書　平成１１年７月２２日
２．訂正の要旨
　平成１１年７月２２日付けの訂正請求における訂正の要旨は次のとおりである。
（１）訂正事項Ａ
　特許査定時の特許請求の範囲の請求項１に「Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともいずれか１つを含み」（本件特許公報第１欄第１０〜１１行）とあるのを「Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み」に訂正する。
（２）訂正事項Ｂ
　特許査定時の特許請求の範囲の請求項２に「Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で総量１００％となるように選んだ組成物で構成された多層ガラスセラミック基板の製造方法であって」（同公報第２欄４〜９行）とあるのを「Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で、Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み、総量１００％となるように選んだ組成物で構成された多層ガラスセラミック基板の製造方法であって」に訂正する。
（３）訂正事項Ｃ
　特許査定時の明細書の段落【０００５】に「Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともいずれか１つを含み」（同公報第４欄第２２〜２４行）とあるのを「Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み」に訂正する。
（４）訂正事項Ｄ
　特許査定時の明細書の段落【０００６】に「Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で総量１００％となるように選んだ組成物で構成された多層ガラスセラミック基板の製造方法であって」（同公報第４欄４３〜４８行）とあるのを「Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で、Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み、総量１００％となるように選んだ組成物で構成された多層ガラスセラミック基板の製造方法であって」に訂正する。
（５）訂正事項Ｅ
　特許査定時の明細書の段落【００１０】の末尾に「ただし、試料番号の１５，１９，２１，２２，４２は本発明の権利範囲外のものである。」との記載を追加する。
３．訂正の適否に対する判断
３．１　訂正の目的、新規事項、拡張・変更
３．１．１　訂正事項Ａ及びＢについて
　上記訂正事項Ａは、特許査定時の特許請求の範囲の請求項１に係る発明では「Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともいずれか１つ」を含んでいれば足りたものを「ＩＶ族元素酸化物」は必ず含んでいなければならないものに限定し、同じく請求項２に係る発明ではＩ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物及びＩＶ族元素酸化物は含んでいてもいなくてもよかったものを、「ＩＶ族元素酸化物」は必ず含んでいなければならないものに限定するものであるから、共に、特許請求の範囲の減縮に相当する。
　そして、「ＩＶ族元素酸化物」を含有させることは、特許査定時の明細書の段落【０００７】に「▲７▼ＩＶ族元素が酸化物換算で５重量％を超えると、誘電率が７を超え高くなり、かつ導体金属とガラスセラミックとの密着性が悪くなるので実用的な多層ガラスセラミック基板が得られない。」（本件特許公報第５欄第３１〜３４行）と記載され、さらに【表１】〜【表３】（同公報第４〜６頁）に試料番号１〜１４，１６〜１８，２０，２３〜４１，４３〜５０としてＩＶ族元素酸化物を含有するものが記載されていたから、上記訂正事項Ａ及びＢは、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
３．１．２　訂正事項Ｃ〜Ｅについて
　上記訂正事項Ｃ〜Ｅは、上記訂正事項Ａ及びＢにより特許請求の範囲の請求項１及び２が訂正されたことに伴い、発明の詳細な説明の記載をこれに整合するように訂正（訂正事項Ｃ及びＤ）するとともに、試料番号１５，１９，２１，２２，４２は特許請求の範囲から外れたものであることを明らかにするもの（訂正事項Ｅ）であるから、明りょうでない記載の釈明に該当し、また、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
３．２　独立特許要件
３．２．１　訂正明細書に記載された発明
　訂正明細書に記載された特許請求の範囲の請求項１及び２の記載は次のとおりである。
　【請求項１】ガラスセラミック層がアルミナ結晶とガラス質との界面に生成されたアノーサイト結晶を含み、かつ酸化物換算表記に従ったとき、酸化アルミニウム３０〜６０重量％、二酸化ケイ素２０〜５０重量％、酸化カルシウム４．５〜１５重量％、酸化ホウ素３〜１５重量％、Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で、Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み、総量１００％となるように選んだ組成物で構成され、複数の導体層を前記ガラスセラミック層を介して積層したことを特徴とする多層ガラスセラミック基板。
　【請求項２】ガラスセラミック層がアノーサイト結晶を含み、かつ酸化物換算表記に従ったとき、酸化アルミニウム３０〜６０重量％、二酸化ケイ素２０〜５０重量％、酸化カルシウム４．５〜１５重量％、酸化ホウ素３〜１５重量％、Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で、Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み、総量１００％となるように選んだ組成物で構成された多層ガラスセラミック基板の製造方法であって、酸化アルミニウムを除く原料粉末を１４００℃以上の温度で加熱・溶融してガラス化し、該ガラス化物を急冷し粉砕したガラス微粉末と、酸化アルミニウムとを混合して得られるガラスセラミック原料粉末を用いてガラスセラミック層を形成することを特徴とする多層ガラスセラミック基板の製造方法。
（以下、各請求項に係る発明を「本件訂正発明１」及び「本件訂正発明２」という。）
３．２．２　取消理由の概要
　平成１１年４月１９日付けの取消理由の概要は、次のとおりである。
（１）特許査定時の請求項１に係る発明は、下記引用例１に記載された発明であると認められるから、該特許は特許法第２９条第１項の規定に違反してなされたものである。
（２）特許査定時の請求項２に係る発明は、下記引用例１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、該発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　　　　　　　　　　　　記
　引用例１　特開昭６０−２６０４６５号公報
　　　　　　　　　　　　　　（甲第１号証に該当）
３．２．３　引用例の記載内容
　上記引用例１には、「低温焼成セラミックス」の発明に関し、
（１−１）「本発明の第１発明は、重量基準で１０％までの不純物を含むことあるＣａＯ　１０〜５５％、ＳｉＯ２　４５〜７０％、Ａｌ２Ｏ３０〜３０％よりなる組成のガラス粉末５０〜６５％と、１０％までの不純物を含むことあるＡｌ２Ｏ３粉末５０〜３５％からなる混合物を低温焼成してなることを特徴とする低温焼成セラミックスを要旨とする。さらに、本発明の第２発明は、上記第１発明におけるガラス組成にＢ２Ｏ３を外掛で２０％以下含んで構成したものである。本発明において、ガラス粉末としてＣａＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３を骨格組成として用いたものはＣｕを導体として用いた場合に行なわれるＮ２を主とした雰囲気中における焼成によ
っても、還元されない材料であるからである。すなわち、本発明は酸化、還元、不活性のいずれの雰囲気焼成でも適用し得る材料である。このガラス粉末は不純物として、０〜５％までのＮａ２ＯまたはＫ２Ｏ等アルカリ金属酸化物、その他ＭｇＯ，ＢａＯ，ＰｂＯ，Ｆｅ２Ｏ３，ＭｎＯ２，Ｍｎ３Ｏ４，Ｃｒ２Ｏ３，ＮｉＯ，ＣＯ２Ｏ３などを重量基準で１０％まで含み得る。また、ガラス粉末と混合するＡｌ２Ｏ３粉末も上記ガラス粉末と同様な不純物を１０％まで含有してもよい。」（第３頁右上欄第１８行〜同頁右下欄第５行）、
（１−２）「本発明の低温焼成セラミックスは上記従来の低温焼成セラミックスとは焼結挙動が根本的に異っている。即ちＣａＯ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系の非晶質ガラスにアルミナを加えることにより焼成過程においてアノーサイトもしくは、アノーサイト＋珪酸カルシウム（ウォラステナイト）の部分結晶化を起こさせることにより、８００〜１０００℃の低温焼成を可能にするだけでなく、焼成過程における微細パターンのずれをなくし、また高速焼成を可能とするものである。第３図はこの様子をＸ線的に示すもので、ＣａＯ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系のガラスはそれ自身熱処理をしても（イ）に示すように・・（中略）・・結晶化が全く起こらないが、Ａｌ２Ｏ３を混合することによって、（ロ）（ハ）に示すように焼成過程において、Ａｌ２Ｏ３とガラスの界面にアノーサイトの結晶が析出することが分かる。９００℃ではアノーサイトの結晶が多量に生成していることが分かる。」（第３頁右下欄第６行〜第４頁左上欄第７行）、
（１−３）「従来の結晶化ガラス方式による低温焼成セラミックスの場合には、ＴｉＯ２、ｚｒＯ２等の核形成物質が必要であったが、本発明のＣａＯ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２系ガラスの場合には、Ａｌ２Ｏ３粉末が核形成物質になり、自らも若干ガラス層に溶け込みアノーサイトの結晶を形成するものと考えられる。」（第４頁左上欄第第１４行〜同頁右上欄第１行）、
（１−４）「本発明セラミックスをつくるには、まず、原料としてのＣａＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３さらに、第２発明の場合にはＢ２Ｏ３を所定の配合組成になるように混合し、１３００〜１４５０℃で溶融急冷し、ガラスとしてからフリット化する。原料の形態は炭酸塩、酸化物、水酸化物などでよい。この温度範囲は炉材料等との関係から望ましい範囲である。次にガラス粉末とアルミナ粉末とを所定の割合で混合し、成形粉末とし、これを冷間プレスあるいはテープキャスティング等通常のセラミックの成形法にしたがって成形し、８００〜１０００℃で焼成する。本発明を多層基板に利用するときは、成形したグリーンシート上に例えばＡｇ系の導体を印刷し、必要な枚数重ね合せて、同時に焼成し、必要な場合にはスルーホールを形成して、一体化した基板とすることができる。」（第５頁左上欄第１３行〜同頁右上欄第１０行）、
との記載があるほか、
（１−５）第６頁の表−１中、試験Ｎｏ．１５、１７及び２８の配合組成は次のようであったことが示されている。
３．２．４　対比・検討
　まず、上記（１−５）に示した表の組成を総量１００重量％となるように換算すると、次のとおりになる。
　そこで、本件訂正発明１と引用例１に記載の発明とを対比すると、両者は、共に、「ガラスセラミック層がアルミナ結晶とガラス質との界面に生成されたアノーサイト結晶を含み、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素、酸化カルシウム、酸化ホウ素、Ｉ族元素酸化物で構成され、複数の導体層を前記ガラスセラミック層を介して積層したことを特徴とする多層ガラスセラミック基板。」であって、酸化物換算表記に従ったとき各成分の含有量が重複・一致している点では共通するが、本件訂正発明１ではその他に「ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く）酸化物」をも含んでいるのに対し、引用例１には、上記（１−１）に不純物を含んでいてもよい旨の記載はあるが、そこに具体的に示されている不純物金属元素酸化物中には「ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く）酸化物」は含まれていないし、しかも上記（１−３）では、従来の結晶ガラス方式による低温焼成セラミックスの場合にはＩＶ族元素酸化物であるＴｉＯ２、ＺｒＯ２等の核形成物質が必要であったのに対し、引用例１に記載の発明ではＡｌ２Ｏ３が核形成物質になっていることを指摘していることを勘案すれば、引用例１に記載の発明ではＩＶ族元素酸化物であるＴｉＯ２、ＺｒＯ２等は含んでいないことは明らかであるので、本件訂正発明１は引用例１に記載された発明とは別異のものである。
　また、本件訂正発明２と甲第１号証に記載の発明とを対比すると、上記（１−１）にはガラス粉末中のＡｌ２Ｏ３含有量は「０」であっても良いことが示されているから、両者は、「ガラスセラミック層がアノーサイト結晶を含み、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素、酸化カルシウム、酸化ホウ素、Ｉ族元素酸化物からなる組成物で構成された多層ガラスセラミック基板の製造方法であって、酸化アルミニウムを除く原料粉末を１４００℃以上の温度で加熱・溶融してガラス化し、該ガラス化物を急冷し粉砕したガラス微粉末と　酸化アルミニウムとを混合して得られるガラスセラミック原料粉末を用いてガラスセラミック層を形成することを特徴とする多層ガラスセラミック基板の製造方法。」であって、酸化物換算表記に従ったとき各成分の含有量が重複・一致している点では共通するが、上述した本件訂正発明１と引用例１に記載の発明との相違点と同じく、本件訂正発明２は「ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く）酸化物」を含んでいるのに対し、引用例１に記載の発明ではＩＶ族元素酸化物であるＴｉＯ２、ＺｒＯ２等は含んでいないことは明らかであるので、かかる点で両者は相違している。
　そして、本件訂正発明１及び２は、「ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く）酸化物」をも含有することにより、段落【０００７】の「▲７▼」に記載されているように、導体金属とガラスセラミックとの密着性がよいという明細書記載の効果を奏するものと認められる。
　してみれば、本件訂正発明１は、引用例１に記載された発明であるとすることはできないし、また、本件訂正発明２は引用例１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることもできない。
３．２．５　独立特許要件に対する結論
　したがって、上記「３．２．４」で述べたように、本件訂正発明１及び２は独立特許要件を備えているものと認める。
３．３　訂正の認否
　したがって、上記「３．１」及び「３．２．５」に述べたように、上記訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、また同条第３項で準用する同法第１２６条第２項から第４項までの規定にそれぞれ適合するものであるから、上記訂正請求は認める。
４．　特許異議の申立についての判断
４．１　申立理由の概要
　申立人（勝木英雄）は、証拠として甲第１号証（特開昭６０−２６０４６５号公報、上記引用例１に該当）を提示し、
（Ａ）特許査定時の特許請求の範囲の請求項１に係る発明は甲第１号証に記載された発明であるから、該発明の特許は特許法第２９条第１項の規定に違反してなされたものである、
（Ｂ）特許査定時の特許請求の範囲の請求項２に係る発明は甲第１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、該発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである、
ので、特許を取り消すべきものである旨を主張している。
４．２　当審の判断
４．２．１　本件発明
　上記「３．３」で述べたように、上記訂正請求は認めるので、本件特許請求の範囲の請求項１及び２にかかる発明は、上記「３．２．１」に摘記した訂正後の特許請求の範囲の請求項１及び２に記載されたとおりのもの（以下、「本件発明１」、「本件発明２」という。）である。
４．２．２　理由（Ａ）及び（Ｂ）について
　申立人の申立理由（Ａ）、（Ｂ）及びその申立理由で引用された甲第１号証は、当審における取消理由通知で通知した理由（１）、（２）及び引用例１と同じであるから、上記「３．２．４」で述ベたのと同様の理由により、本件発明１及び２は、甲第１号証に記載された発明であるとも、また、甲第１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものともすることはできない。
５．　むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１及び２の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１及び２の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年９月９日（１９９９．９．９）
【訂正の要旨】
（１）訂正事項Ａ
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許査定時の特許請求の範囲の請求項１に「Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともいずれか１つを含み」（本件特許公報第１欄第１０〜１１行）とあるのを「Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み」に訂正する。
（２）訂正事項Ｂ
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許査定時の特許請求の範囲の請求項２に「Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で総量１００％となるように選んだ組成物で構成された多層ガラスセラミック基板の製造方法であって」（同公報第２欄４〜９行）とあるのを「Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で、Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み、総量１００％となるように選んだ組成物で構成された多層ガラスセラミック基板の製造方法であって」に訂正する。
（３）訂正事項Ｃ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許査定時の明細書の段落【０００５】に「Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともいずれか１つを含み」（同公報第４欄第２２〜２４行）とあるのを「Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み」に訂正する。
（４）訂正事項Ｄ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許査定時の明細書の段落【０００６】に「Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で総量１００％となるように選んだ組成物で構成された多層ガラスセラミック基板の製造方法であって」（同公報第４欄４３〜４８行）とあるのを「Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で、Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み、総量１００％となるように選んだ組成物で構成された多層ガラスセラミック基板の製造方法であって」に訂正する。
（５）訂正事項Ｅ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、許査定時の明細書の段落【００１０】の末尾に「ただし、試料番号の１５，１９，２１，２２，４２は本発明の権利範囲外のものである。」との記載を追加する。
（５４）【発明の名称】
多層ガラスセラミック基板及びその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　ガラスセラミック層がアルミナ結晶とガラス質との界面に生成されたアノーサイト結晶を含み、かつ酸化物換算表記に従ったとき、酸化アルミニウム３０〜６０重量％、二酸化ケイ素２０〜５０重量％、酸化カルシウム４．５〜１５重量％、酸化ホウ素３〜１５重量％、Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で、Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、
ＩＶ族元素酸化物
　【請求項２】
　ガラスセラミック層がアノーサイト結晶を含み、かつ酸化物換算表記に従ったとき、酸化アルミニウム３０〜６０重量％、二酸化ケイ素２０〜５０重量％、酸化カルシウム４．５〜１５重量％、酸化ホウ素３〜１５重量％、Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で、
Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み、
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、ＬＳＩ素子を実装するための多層ガラスセラミック基板及びその製造方法に関し、特に低温焼結できる多層ガラスセラミック基板及びその製造方法に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　半導体技術の発展に伴い、電子装置、システムの小型化、高速化が増々要求されている。半導体素子においては、ＶＬＳＩ、ＵＬＳＩと高密度化、高集積化され、これらをアセンブリするための実装技術は極めて高密度微細化が必要とされている。特に半導体素子を搭載するための実装基板は、配線密度の増大による微細配線化とともに、配線抵抗の低減化、高速化に対応した基板材料の低誘電率化、および高密度配線化が要求される。基板材料として従来から使用されているものにアルミナ多層基板がある。この基板の製造方法としては、厚膜印刷多層法およびグリ―ンシ―ト積層法があるが、高密度化の要求に対しては、グリ―ンシ―ト積層法が有利である。グリ―ンシ―ト積層法は、薄いセラミックグリ―ンシ―ト各層に配線を印刷形成し、一体に積層して得られるため、配線層数を任意に多くすることができ、その結果、厚膜印刷多層よりも配線密度を高くすることができる。しかし、アルミナセラミックは焼結温度が１５００℃以上と高く、配線導体に電気抵抗の比較的高いＭｏ，Ｗ金属を使わなければならず、配線の微細化が困難であった。
　【０００３】
　一方、最近、低抵抗導体のＡｕ，Ａｇ−Ｐｄ，Ａｇ，Ｃｕ等を用いる低温焼結型のセラミック材料が開発されている。例えば、アルミナとホウケイ酸鉛系ガラスの複合材料の場合、１０００℃以下の低温で焼結が可能で、Ａｕ，Ａｇ−Ｐｄ，Ａｇを配線導体に用いた多層基板が開発されている。しかしながら、この材料は鉛を含んでいるため、卑金属であるＣｕを配線に用いることは困難であり、更に誘電率においても７．５以上にしか低減することができない。また、低誘電率化と１０００℃以下の還元雰囲気焼成をねらったホウケイ酸系ガラスを用いたガラスセラミック材料も開発されている。これは誘電率が５．５程度と低く抑えられ、Ｃｕ配線による多層化が、ガラスセラミックと導体との同時焼結法により実現されているが、焼結時に結晶化を起こしておらず、機械的強度が著しく低くなる欠点があった。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】
　従来のアルミナ多層基板では、高温でしか焼結できないため電気抵抗の高いＭｏ，Ｗしか導体に利用できないため、配線抵抗が高くなったり、微細配線が不可能であった。またアルミナの誘電率は約１０と高く、信号の高速化には不利であった。アルミナとホウケイ酸鉛系ガラスの複合材料は、低温焼結化ができ、低抵抗導体を配線に使えるが、還元雰囲気焼成や卑金属導体配線の実現が困難であった。更にホウケイ酸系ガラスを用いたガラスセラミック基板では、Ｃｕ多層配線および低誘電率化は可能であるが、機械的強度が著しく低くなった。基板の機械的強度は、極めて重要な特性であり、特に基板上に多数の半導体素子が実装されるマルチチップ実装基板においては、基板サイズが大面積化するとともに入出力端子またはピンが多数接続されるため、アセンブリ―工程ばかりでなく製品の状態で基板破損や金属との接合不良等の問題が発生する。本発明の目的は、このような従来の実装基板の課題を解決することにより、１０００℃以下の低温で、しかも酸化性ばかりでなく中性および還元雰囲気で焼成でき、誘電率の低い、機械的強度のすぐれた多層ガラスセラミック基板を提供することにある。
　【０００５】
　本発明は、ガラスセラミック層がアルミナ結晶とガラス質との界面に生成されたアノーサイト結晶を含み、かつ酸化物換算表記に従ったとき、酸化アルミニウム３０〜６０重量％、二酸化ケイ素２０〜５０重量％、酸化カルシウム４．５〜１５重量％、酸化ホウ素３〜１５重量％、Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で、Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、
ＩＶ族元素酸化物
　【０００６】
　本発明のガラスセラミック基板は、１０００℃以下の温度で焼結可能となるため、所望のグリーンシート積層法によって容易に多層化ができ、また導体としてＡｕ，Ａｇ，Ｐｄ，Ｐｔ等の元素ばかりでなく、中性または還元雰囲気で焼成するＣｕ，Ｎｉ等の卑金属の元素を含め、それぞれ１種およびこれらの２種類以上を含む合金が安心して使用できるようになり、実装密度が高く機械的強度に優れた多層ガラスセラミック基板を実用に供することが可能となる。ここで本発明による基板の機械的強度は、抗折強度で２０００ｋｇ／ｃｍ２以上を有しており、十分な強度を有している。本発明によるガラスセラミック基板の製造方法は、ガラスセラミック層がアノーサイト結晶を含み、かつ酸化物換算表記に従ったとき、酸化アルミニウム３０〜６０重量％、二酸化ケイ素２０〜５０重量％、酸化カルシウム４．５〜１５重量％、酸化ホウ素３〜１５重量％、Ｉ族元素酸化物０〜５重量％、ＩＩ族元素（但し、カルシウムは除く。）酸化物０〜５重量％、ＩＶ族元素（但し、炭素、ケイ素、鉛は除く。）酸化物０〜５重量％の組成範囲で、
Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともＩＶ族元素酸化物を含み、
　【０００７】
　次に、本発明の各構成成分を限定した理由について記す。
▲１▼アルミニウムが酸化物換算で３０重量％未満の場合、抗折強度が２０００ｋｇ／ｃｍ２未満となり不充分であり、６０重量％を越えると１０００℃以下の温度では焼結が不充分となり、その結果、絶縁抵抗が低下するとともに抗折強度も２０００ｋｇ／ｃｍ２未満となる。また誘電率も７を越え高くなるため、高速化に不利である。したがって実用的な多層ガラスセラミック基板が得られない。
▲２▼ケイ素が二酸化物換算で２０重量％未満では、ガラスセラミックが焼結しにくくなり、５０重量％を越えると抗折強度が２０００ｋｇ／ｃｍ２より小さくなるので好ましくない。
▲３▼カルシウムが酸化物換算で４．５重量％未満では、アノーサイト結晶の生成が起こらず、抗折強度は著しく低下し、２０００ｋｇ／ｃｍ２を下まわる。１５重量％を越えると誘電率が７より高くなり、かつ焼結しにくくなり好ましくない。
▲４▼ホウ素が酸化物換算で重量％未満ではガラスセラミック中のボイドや空隙が多くなり、１５重量％を越えると絶縁抵抗を劣化させるので好ましくない。
▲５▼Ｉ族元素が酸化物換算で５重量％を越えた場合、耐水性が劣化し、絶縁抵抗を低下させるので好ましくない。
▲６▼ＩＩ族元素が酸化物換算で５重量％を越えると、焼結時にクラックを生じ、基板の信頼性が低下するので好ましくない。
▲７▼ＩＶ族元素が酸化物換算で５重量％を越えると、誘電率が７を越え高くなり、かつ導体金属とガラスセラミックとの密着性が悪くなるので実用的な多層ガラスセラミック基板が得られない。
▲８▼Ｉ族元素酸化物、ＩＩ族元素酸化物、ＩＶ族元素酸化物のうち少なくともいずれも含まないと、アルミナ以外の成分をガラス化する際、ガラス分相などの不均一が発生しやすくなり、ガラスとして均一な組成物が得られにくくなるため、いずれか１種の酸化物が含まれていることが必要である。
　【０００８】
　【作用】
　本発明の多層ガラスセラミック基板の組成は、１０００℃以下の温度で焼結できるがその理由を次に示す。本組成物においては、焼成の際、ガラス質の部分が約７００℃以上の温度で軟化を開始する。この時点でガラス質の部分が液相として働きセラミック粉末間の空隙を埋めることになり、緻密化が進行する。緻密化が進むにつれガラス質およびセラミック質の界面が活性になり微結晶の生成が起こる。こうして８００〜１０００℃の温度領域で十分緻密なガラスセラミック体が形成され、焼結を完了する。以上の焼結反応が１０００℃以下の温度で起こるのは、すべて基板を構成している本組成物によるのである。次に還元雰囲気で焼結できる理由は、本組成物がこの条件下で酸化物状態から還元され、金属元素に変化することが抑えられる元素を用いているためである。例えば酸化鉛を含んだ組成物の場合、還元雰囲気下では金属鉛に変化し、ガラスセラミック体の絶縁性が著しく劣化する。機械的強度は多層ガラスセラミック基板において重要な特性の一つであり、本発明は特にこの特性に対して効果が大である。強度を２０００ｋｇ／ｃｍ２以上に実現できる理由は、焼結時の微結晶の生成に起因する。本発明は、この微結晶としてアノ―サイトが生成するように設計されているところに最大の特徴をもっている。つまりセラミック粒子間にガラス質が存在しているだけの構造では従来のガラスセラミック体のごとく２０００ｋｇ／ｃｍ２未満の不十分な強度しか得られないが、本発明の場合、セラミック粒子とガラス質との界面にアノ―サイトの微結晶が生成しセラミックとガラスとを強固に結合させる作用が働き、その結果基板として抗折強度の十分な特性が得られることになる。
　【０００９】
　【実施例】
　以下、本発明の実施例について詳細に説明する。
実施例１
ガラスセラミック層を形成する組成物を酸化物に換算して、表１〜表３に示すような組成の粉末状のものとして用意する。該粉末の作製方法として次に示す。Ａｌ２Ｏ３を除く他の組成物をガラスとして調製する。即ち、ガラスの目標組成となるように各成分の原料を秤量し、次に１４００℃以上の高温で２〜４時間加熱、溶融しガラス化させる。溶融ガラスを水冷あるいは厚い鉄板上に流してフレーク状に成形し、得られたガラス片をアルミナボールミル等で微粉砕し、平均粒径０．５〜３μｍのガラス粉末を得る。次に平均粒径０．５〜３μｍにコントロールされたＡｌ２Ｏ３粉末と粉砕されたガラス粉末を目標組成になるように秤量し、アルミナボールミル等により均一に混合し、表１〜表３に示す組成物の粉末として準備する。
　【００１０】
　前記によって得られた混合された無機粉末は、例えばグリ―ンシ―ト積層法によってシ―ト状に成形される。即ち、粉末をポリビニルブチラ―ル、ポリビニルアルコ―ルあるいはポリアクリル系樹脂などの有機バインダとともに溶媒中に分散し泥漿にする。この泥漿をドクタ―ブレ―ド法やロ―ル法等のスリップキャスティング法により絶縁層を形成するのに適した膜厚のグリ―ンシ―トとする。グリ―ンシ―ト厚みは、１０μｍ〜４００μｍの範囲で、均一にしかも自由にコントロ―ルすることが可能である。次に上下導体を接続するだめのビアホ―ルを打抜き装置によりグリ―ンシ―トに形成する。該ビアホ―ルに電気的接続を行うための導体ペ―ストの埋込みおよび配線パタ―ン印刷を行う。ここで用いた導体としては、Ａｕ，Ａｇ，Ａｇ−Ｐｄ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ａｇ−Ａｔ等を主成分とする導体ペ―ストであり、スクリ―ン印刷法によって所定の位置に印刷される。導体パタ―ンが印刷されビアフィルされたグリ―ンシ―トを所定の層数になるように積層し、熱圧着する。成形時に添加された有機バインダおよび溶剤を４００〜７００℃の温度の脱バインダ工程により除去した後、８００〜１０００℃の温度範囲で焼成し、多層ガラスセラミック基板を得た。表１〜表３に示した組成の無機粉末を用いて多層ガラスセラミック基板を作製した時の焼成条件、配線仕様および特性を表４〜表９に示す。なお、無機粉末の試料番号は、それぞれ表１〜表３で示す基板の試料番号に対応している。
ただし、試料番号の１５，１９，２１，２２，４２，は本発明の権利範囲外のものである。
　【００１１】
　【表１】
　【００１２】
　【表２】
　【００１３】
　【表３】
　【００１４】
　【表４】
　【００１５】
　【表５】
　【００１６】
　【表６】
　【００１７】
　【表７】
　【００１８】
　【表８】
　【００１９】
　【表９】
　【００２０】
　表４〜表９からも明らかなように、本発明の組成物を使用することにより、容易に高密度で微細な配線が形成されるばかりでなく、特性上もすぐれ、かつ実用に供されるために必要な機械的強度も十分満足する多層ガラスセラミック基板を得ることができる。なお、ガラスセラミック層の組成を酸化物に換算して表現したが、これは酸化物を出発原料として使用することを制約するものではない。
　【００２１】
　【発明の効果】
　以上説明したように、本発明の多層ガラスセラミック基板は、１０００℃以下の低温で、酸化性あるいは還元雰囲気を問わず焼成できると共に、誘電率が十分に低く、機械的強度の優れたものである。従って配線導体として低抵抗のＡｕ，Ａｇ，Ｃｕ，Ａｇ−Ｐｄ等を用いることが可能となり、高密度微細配線で、しかも高速化が期待できる実装基板を提供できる。