(57)【要約】  本発明は、流れを改質するための表面機能構造部分を内側に備えるマイクロチャンネルを含むマイクロチャンネル装置に関する。本発明は、前記マイクロチャンネルアーキテクチャを使用する方法及びそうした表面機能構造部分分を有する装置の作製方法が提供される。
2008537904.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
マイクロチャンネル装置であって、
表面機能構造部を含むマイクロチャンネルと、
１０以上の表面機能構造部入口長さ部分を含む少なくとも一つの表面機能構造部のセクションにして、長さが少なくとも１ｃｍであり、複数の、反復された、類似の表面機能構造部を含み、各表面機能構造部が少なくとも１つの角度を有するマイクロチャンネル装置。
【請求項２】
マイクロチャンネルが周囲部分を含み、複数の、反復された類似の表面機能構造部が、該周囲部分の大半を占める請求項１のマイクロチャンネル装置。
【請求項３】
マイクロチャンネル装置であって、
少なくとも３つのマイクロチャンネル壁によって画定されるマイクロチャンネルと、
表面機能構造部の入口長さ部分を１０以上含む少なくとも一つの表面機能構造部セクションにして、長さが少なくとも１ｃｍであり、複数の、反復された類似の表面機能構造部を含み、各表面機能構造部が少なくとも１つの角度を有するマイクロチャンネル装置。
【請求項４】
マイクロチャンネル装置であって、
マイクロチャンネル壁の表面積を増大させるサブパターンを含む表面機能構造部を有するマイクロチャンネル壁を含むマイクロチャンネルと、
前記サブパターンを含む表面機能構造部に配置した触媒配合物と、
を含むマイクロチャンネル装置。
【請求項５】
表面機能構造部のサブパターン上に配置した、マイクロチャンネルの表面積増大用の金属付着物を更に含む請求項４のマイクロチャンネル装置。
【請求項６】
触媒配合物が、金属酸化物の層上に付着させた触媒金属を含む請求項４のマイクロチャンネル装置。
【請求項７】
反復された、類似の表面機能構造部を１５以上含むマイクロチャンネル壁を含み、各表面機能構造部が少なくとも１つの角度を有するマイクロチャンネル装置。
【請求項８】
マイクロチャンネルが、対向する２つの主たる壁と、壁同士間の間隙とを含み、各壁が表面機能構造部を有し、表面機能構造部の深さ寸法対間隙寸法比が０．３以上である請求項７のマイクロチャンネル装置。
【請求項９】
マイクロチャンネルの壁が、長さが少なくとも７ｃｍの、反復された、類似の表面機能構造部を１５以上含んでいる請求項７のマイクロチャンネル装置。
【請求項１０】
少なくとも１０のマイクロチャンネルが、チャンネル当たりの質量流量差が３５％未満である状態下に並列運転され、前記少なくとも１０のマイクロチャンネルが、反復する、類似の表面機能構造部を１５以上含み、各表面機能構造部が、少なくとも１つの角度を有している請求項７のマイクロチャンネル装置。
【請求項１１】
マイクロチャンネル装置であって、
表面機能構造部を有する壁を含むマイクロチャンネルにして、各表面機能構造部が、各表面機能構造部同士間に空間を有するスタガーヘリンボンミキサー（ＳＨＭ）形態を有するマイクロチャンネル装置。
【請求項１２】
マイクロチャンネル内で流体をプロセス処理する方法であって、
マイクロチャンネルを含むマイクロチャンネル装置を提供すること、
マイクロチャンネルを通して、レイノルズ数が１００以上である状態下に流体を流すこと、
を含み、
マイクロチャンネルが、対向する２つの壁と、該２つの壁同士間の間隙とを有し、
前記壁の少なくとも一方が、一連の、類似する、少なくとも１０の表面機能構造部を有し、
各表面機能構造部が少なくとも１つの角度及び、少なくとも０．４である表面機能構造部深さ寸法対マイクロチャンネル間隙寸法比を有する方法。
【請求項１３】
一連の、類似する、少なくとも１０の表面機能構造部が、各表面機能構造部上に付着させた触媒を含んでいる請求項１２の方法。
【請求項１４】
１００ミリ秒未満の接触時間においてマイクロチャンネルを通してメタンを流すメタン蒸気改質法を含む請求項１３の方法。
【請求項１５】
触媒が燃焼触媒を含み、流体を、レイノルズ数が少なくとも１０００である状態下にマイクロチャンネルを通して流すことを含む請求項１３の方法。
【請求項１６】
マイクロチャンネル内での流体プロセス処理方法であって、
レイノルズ数が１００以上である状態下に流体を、表面機能構造部を含むマイクロチャンネルを通して流すこと、
表面機能構造部内で流体の単位操作を実施すること、
を含み、
前記単位操作が、化学反応、蒸発、圧縮、化学的分離、蒸留、凝縮、加熱、冷却、からなる群から選択した１つ以上のものを含む方法。
【請求項１７】
表面機能構造部が、一連の、類似する少なくとも１０の表面機能構造部にして、各々が少なくとも１つの角度を有する表面機能構造部を含む請求項１６の方法。
【請求項１８】
マイクロチャンネル内で流体をプロセス処理するための方法であって、
流体を、マイクロチャンネル入口を通して、少なくとも１つの表面機能構造部セクションを含むマイクロチャンネルに送ること、
表面機能構造部セクション内で流体の単位操作を実施すること、
を含み、
マイクロチャンネルに送られる流体の３０％以上が、表面機能構造部セクション内の少なくとも１つの表面機能構造部の容積内に入り、
前記単位操作が、化学反応、蒸発、圧縮、化学的分離、蒸留、凝縮、加熱、冷却、からなる群から選択した１つ以上のものを含む方法。
【請求項１９】
流体が、１００ミリ秒未満の接触時間においてマイクロチャンネルを通して送られる請求項１８の方法。
【請求項２０】
マイクロチャンネル内で流体をプロセス処理するための方法であって、
マイクロチャンネルを含むマイクロチャンネル装置を提供すること、
レイノルズ数が１００以上である状態下に流体をマイクロチャンネルに流すことにより、マイクロチャンネル内を流れる流体への、また流体からの伝熱を生じさせること、
を含み、
マイクロチャンネルが表面機能構造部を含み、
各表面機能構造部が少なくとも１つの角度を有し、
ヒートシンク又は熱源が、活性の表面機能構造部と熱的に接触される方法。
【請求項２１】
マイクロチャンネル内で流体をプロセス処理するための方法であって、
マイクロチャンネルを含むマイクロチャンネル装置を提供すること、
マイクロチャンネルを通して流体を流し、少なくとも１つのマイクロチャンネル壁を通して流体と熱源又はヒートシンクとの間で熱交換させること、
を含み、
マイクロチャンネルが、表面機能構造部を含むセクションを含むマイクロチャンネル壁にして、熱源又はヒートシンクと熱的に接触するマイクロチャンネル壁を有し、
表面機能構造部を含む前記セクションにわたる圧力降下が生じ、
前記セクションに移行される熱量を、表面機能構造部を含まないセクションでの同一条件下での移行熱量で除した値（ｈsf/ｈ0）が、前記セクションに移行される圧力降下値を、表面機能構造部を含まないセクションでの同一条件下での圧力降下値で除した値（ｄＰsf/ｄＰ0）よりも少なくとも１．１大きい方法。
【請求項２２】
マイクロチャンネル内で流体をプロセス処理するための方法であって、
マイクロチャンネルを含むマイクロチャンネル装置を提供すること、
流体を、第１セクション及び第２セクション内で混合されるが、第１セクションと第２セクションとの間では実質的に放物線流れとなるようにマイクロチャンネルを通して流体を流すこと、
を含み、
マイクロチャンネルが第１セクション及び第２セクションを含み、
前記第１セクションが一連の第１の表面機能構造部を含み、
前記第２セクションが一連の第２の表面機能構造部を含む方法。
【請求項２３】
一連の第１の表面機能構造部が第１の平均表面機能構造部深さを有し、一連の第２の表面機能構造部が第２の平均表面機能構造部深さを有し、第１の平均表面機能構造部深さと第２の平均表面機能構造部深さとが少なくとも２０％相違している請求項２２の方法。
【請求項２４】
一連の第１の表面機能構造部において第１の単位操作が生じ、一連の第２の表面機能構造部において第２の単位操作が生じ、第１の単位操作が第２の単位操作とは異なっている請求項２２の方法。
【請求項２５】
積層されたマイクロチャンネル物品の作製方法であって、
シースルー型の表面機能構造部を有する第１のシートを、前記シースルー型の表面機能構造部がマイクロチャンネルの一方の側面に配置されるようにして、マイクロチャンネルを含むシートに隣り合わせて積層すること、
キャビティを含む第２のシートを、ギアキャビティが第１のシートのシースルー型の表面機能構造部の少なくとも１つと隣り合うようにして第１のシートに隣り合わせて積層すること、
を含む方法。
【請求項２６】
キャビティがシースルー型の表面機能構造部である請求項２５の方法。
【請求項２７】
第１のシート及び第２のシートを接着し、次ぎに各キャビティ内に触媒配合物を付着させること、を更に含む請求項２６の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本件出願は２００５年３月２３日に提出した米国特許出願番号第１１/０８９，４４０号の部分継続出願であり、米国特許法第１１９（ｅ）条に基づく、２００５年７月８日、２００５年１０月１３日、２００５年１０月２７日に出願した、夫々、米国仮出願番号第６０/６９７，９００、同６０/７２７，１２６、同６０/７３１，５９６号の優先権を主張するものである。
本発明は、流れを改変させる表面機能構造部（ｓｕｒｆａｃｅ  ｆｅａｔｕｒｅ）を内部に備えるマイクロチャンネル、当該マイクロチャンネルアーキテクチャを利用する方法、前記表面機能構造部を持つ装置の作製方法、に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、マイクロチャンネル装置への学術的及び商業的関心が極めて高くなって来ているが、これは、マイクロテクノロジーによって、小型化、高い生産性、システムの、任意の所望キャパシティ（即ち、チャンネル数の増加）へのサイズ化、高い伝熱性、高い物質移動性、を含む利益が得られることをその理由とするものある。Gavrilidis他は、Trans.IChemE, Ｖol.80, Part A,（２００２年１月）の第３〜３０頁の“Technology And Applications Of Microengineered Reactors,”で、マイクロリアクター（マイクロチャンネル装置のサブセット）に関わる幾つかの研究について概説している。
【０００３】
表面機能構造部はマイクロチャンネル内混合のために使用されて来ており、従来のものでは表面機能構造部をマイクロ流体用途で使用して、レイノルズ数の非常に小さい２流体の物質を高めている。レイノルズ数値は典型的には１００未満であるが、０．１〜１０のオーダーの値である場合の方が多い。良いミキサーとは、マイクロミキサーの出口断面積の物質組成（mass composition）の変化が小さいものとして定義される。また、従来技術によると、表面機能構造部はレイノルズ数が小さい場合は特に有益であるが、レイノルズ数が１０又は１００を超えるにつれ、その混合効率は低下することが示唆される。
【０００４】
溝又は凹所付きの単数或いは複数の角度付け部分付きの壁を使用する従来のマイクロミキサーは１９９６年にSvasekによって初めて議論されたが、それは、ヨウ素ブルースターチ溶液と写真用の定着液とを混合させる一連の角度付き溝（表面機能構造部当たり１つの、一定角度の斜行溝）を片側の壁に配置したものであった。説明によればその混合度は、主チャンネル内の２つの液体の拡散距離を短くし、拡散によって最終混合が完了するように主チャンネル内で流れを折り重ならせて混合させる平坦チャンネルにおけるよりも高い。溝間隙比は０．２５である。
【０００５】
溝付き表面の使用は、更に、Johnson, Ross及びLocascioによって２００１年１２月にウェブ上に掲載されたものがある。この場合、マイクロミキサーの主流れチャンネル内での混合度を、４つの斜行溝（表面機能構造部当たり１つの、一定角度の斜行溝）を使用して高める。混合度は、低流量又は低レイノルズ数の全てのケースで改善される。類似の４つの溝を反復させた１つのセクションの後に角度を異ならせた斜行溝を加えると混合度は改善するが、レイノルズ数が大きくなるにつれてその性能は低下する。チャンネル間隙対ウェル又は溝深さ比は２．７４である。
【０００６】
Strook他は、２００２年１月にサイエンス誌上で、溝チャンネル付きの２つのマイクロミキサーの使用について説明している。一方のマイクロミキサーの溝チャンネルは一定角度の斜行溝から構成され、他方のそれはスタガードヘリンボンと称する溝パターンを有し（SHM）、角度を付けた表面機能構造部が６つ連続した後、角度を変化させた表面機能構造部がが配置される。この構成はマイクロチャンネルを横断する低レイノルズ数（１００未満）の２つの流れの混合度の改善を目指したものであるが、説明では混合距離は速度×チャンネル間隙/拡散係数で表すペクレ数の対数と共に直線的に増大する。従って高速時には要求混合長が伸びるので不利である。SHMにおけるチャンネル間隙対溝深さ比は最大で０．６である。
【０００７】
Strook他は更に２００２年にAnalytical Chemistry誌上で、チャンネル間隙対溝深さ比が最大で１．１７５であるレイノルズ数の流体混合物を混合するための、一定角度の一連の同じ斜目に角度を付けた構造部分について説明している。回転する流列（flow stream）のピッチを反映する流れのヘリシティに関する説明によると、スタガードヘリンボン溝パターンを使用するミキサーでは低レイノルズ数時にラグランジアンカオスが発生し、マイクロ流体装置の混合速度が上昇する。
Johnson及びLocascioは２００２年６月にAnalytical Chemistry誌上で、バルク流れチャンネルでの混合度を高めるための、角度を付けた４つの溝を使用するマイクロミキサーに関して説明している。それによるとチャンネルを横断する液体移送量は、ウェル又は溝深さを５０μｍまで増大させるに従い増大し、それ以上の深さ（流れ又は分子が混合されるのではなくむしろ捕捉されるデッドゾーンエリアとして説明される）では増大しない。レイノルズ数は１未満である。また、ウェル又は溝を持つチャンネルの軸方向分散度は、平坦な又はウェル無しの壁の軸方向分散度よりもずっと高い。溝間隙対溝深さ比は０．３２〜２．７４であるが、この比が１．６以上になるとそれ以上の改善効果はない。
【０００８】
Strook及びWhitesidesは２００３年にAccounts of Chemical Research誌上で、溝の方向を一定間隔で又はサイクル変化させて主チャンネル内の流れを広げ且つ折り重ねさせる、スタガードヘリンボン溝パターンを持つミキサーについて議論している。レイノルズ数が１未満の場合のチャンネル間隙対溝深さ比は０．４４である。スタガードヘリンボンと称する溝パターンを有するミキサー（SHM）では主チャンネルでのカオス的混合が促進されるので混合長さは流速の対数に比例する。非混合チャンネルでは混合長さは流速に比例する。ＳＨＭではマイクロチャンネル内のポアズイユ流れに対する分散性は低くなるとも述べている。
【０００９】
Aubin他は２００３年にChemical Engineering Technology誌上で、斜行型ミキサーでは、チャンネルのエッジ部の周囲にチャンネルの中心流れとは混合しない強い螺旋流が発生するので対流性混合の発生度は極めて低く、対照的にＳＨＭではチャンネル内混合が極めて良好に発生すると述べている。チャンネル間隙対溝深さ比は０．６未満であり、レイノルズ数は２である。流体の変形度（つまり流体の広がり又は動き）はチャンネル溝内で最低レベルとなったが、これは混合度を評価する上で良い基準とはならないと述べている。
【００１０】
Wang他は２００３年７月にJ.Micromech. Microeng誌上で、パターン化した溝を持たせたマイクロチャンネルの数値的研究を発表している。チャンネル間隙対溝深さ比は０．１〜０．８６であり、使用したレイノルズ数範囲は０．２５〜５である。溝パターンは各々一定角度の一連の斜行溝から成り、混合上最も重要な変数である溝アスペクト比は０．１よりも０．８６が良いとしている。主チャンネル内には単一渦流が発生するようである。図面では、剪断速度又は定義されたヘリシティの振幅はレイノルズ数が大きくなるにつれて低下するようであり、サイクルでの平均剪断速度はレイノルズ数とは無関係のようである。このジオメトリーではカオス的移流は発生せず、また、パターン化した溝はマイクロチャンネル内にデッド容積を生じさせるが、もっと深い表面機能構造部では混合度が改善され、チャンネルの混合長さが短くなるとも説明している。これらのミキサーは、圧力降下値が小さくなる比較的低い流速（Ｒｅ＜５）下に動作する。
【００１１】
Bennett及びWigginsは２００３年にウェブ上で、様々なジオメトリー、詳しくは、短い脚部を無くし、溝深さを半分及び倍にした各ＳＨＭの比較についての研究を発表した。レイノルズ数は０．１未満である。混合度は、溝深さが２倍のものはオリジナルのＳＨＭよりも改善され、短い脚部を無くしたものでは、溝深さを半分にしたものと同様にオリジナルのＳＨＭよりもやや悪化する。流体の幾分かが溝内のチャンネルを横断方向に往復し、かくして流体にずっと大きな剪断力を加える溝混合が生じて混合度を高める効果があると説明している。この結果は、短い脚部を除去しても影響は殆ど無く、かくして単一角度の表面機能構造部を形成し得ることを示唆している。溝開口部がno-slip境界条件を有効に低下させることから、溝チャンネルの圧力低下は溝無しの単純チャンネルにおけるそれよりも小さい。更に、混合長さはペクレ数の対数と共に増大する関数、つまり速度増大又は拡散距離又は物質拡散係数の低下の何れかと共に増大すると述べている。
【００１２】
Kim他は２００４年４月に、バリヤを埋め込んだカオス的なマイクロミキサーの使用についての研究を発表した。バリヤは主チャンネル内で、一連の角度付き表面機能構造部（溝）の列に加える形で配置され、各溝当たりの角度付け部分は１つである。この表面機能構造部をチャンネルの上部及び底部の両方にパターン配置することで、発生する螺旋流れがずっと強まり、混合の発生オーダーが高まることが示唆される。チャンネル間隙対溝深さ比は０．１５であり、バリヤ高さは４０μｍであり、マイクロチャンネルの６０μｍの間隙内に延伸される。レイノルズ数は０．２２８から２．２８の間で変化する。混合強度はマイクロチャンネルの所定長さ（２１ｍｍ）内でレイノルズ数が増大するに従い減少し、混合長さはレイノルズ数の増大に伴い対数的に増大する。
【００１３】
やはり２００４年４月、Schonfeld及びHardtが、マイクロチャンネル内での螺旋流れについての研究を発表し、チャンネル壁からの伝熱性が高まり、チャンネルを通して移動される濃度トレーサーの流体力学的な分散度が低下すると述べている。マイクロチャンネルの１つ又は２つの壁でのチャンネル間隙対溝深さ比が０．０２〜６．３である、斜行角度付きの溝を１つ設けた表面機能構造パターンが数値的に評価される。表面機能構造部内のｙ（チャンネル幅方向）及びｘ（チャンネル長さ方向）の各軸方向平面での横断方向速度ベクトルの比の平均値が、溝ウェル内で−１〜−０．４へと直線的に増大し、バルク流れチャンネル内のゼロ位置、即ち、本来、正味のクロスチャンネルフローが無いチャンネル中心線位置で安定するまで、主チャンネル内で指数的に増大することを述べている。クロスチャンネルフローベクトルはほぼ同じ速度で前後に移動する。壁が２つの時は、混合しようとする２つの流体のラメラ絡みが増大し、かくして主チャンネルでの拡散混合のための境界面積が拡大される。相対横断方向速度の、対レイノルズ数依存度は驚く程小さかったと分析及び報告している。斜行角度付き溝内での絶対横断方向速度は、レイノルズ数が１から１０００に変化すると高くなり、斜行アングル構造溝の上方での相対横断速度の受ける影響は僅かである。上述した各ケースでは主チャンネル内でのｙ軸及びｘ軸の各方向での平均速度比はマイクロチャンネル間隙を横断する部分ではほぼゼロである。主チャンネルを幅方向に横断する流体の相対速度は、レイノルズ数が大きくなる場合は変化しないと述べている。
【００１４】
Locascioは２００４年５月にマイクロ流体混合の概要を発表した。それによると、チャンネル底部位置の表面機能構造部上を通る流体が転動又は折り重なることで混合が誘起され、チャンネル底部位置では流体は殆ど動かず、溝チャンネル装置内で拡散混合によって生じる混合度は、折り重なり効果を介して２つの流体間の拡散距離が短縮されることで高くなる。
同じ２００４年５月にKang及びKwonは、角度付き溝型のマイクロミキサー（全ての表面機能構造部が１つの角度付き溝を有する）、ＳＨＭ、バリヤ埋設型マイクロミキサーの比較についての研究を公表した。夫々のミキサーはチャンネル間隙対溝深さ比が０．１７６５であり、２４の一連の表面機能構造部を有し、ＳＨＭは１２の表面機能構造部を２セット有し、２つの角度付き溝からなる表面機能構造部がチャンネルの一方側から他方側に移動する。レイノルズ数は０．０１のオーダーのものであり、角度付き溝型ミキサーは混合度が低く、ＳＨＭが最良であると述べている。チャンネル流れパターンには、主チャンネル内での材料の重なり合い及び混合が示される。
【００１５】
Lim及びKimは、２００４年７月に溝付きのマイクロミキサーについての研究を発表し、StrookのScience誌上に記載された寸法を一定アスペクト比でスケールし、水力直径が１１１μｍのチャンネルに対する同２００μｍのチャンネルを評価し、得られたチャンネル間隙対溝深さ比は０．２３であると述べている。混合度はレイノルズ数が１の時のほうが同１０の時よりも若干良好である。レイノルズ数が大きい時はミキサー内の流体の滞留時間が大幅に短縮されるので混合度は悪化すると説明している。
【００１６】
Strook及びMcGrawは２００４年３月に、実際の実験に対して混合パターンを定性比較するための単純な２次元正方キャビティー流れモデルを発表した。モデルはＳＨＭに注目したもので、表面機能構造部の反復ユニットの合計長さは０．９ｍｍであり、チャンネル間隙対溝深さ比は０．４４である。このモデルでは０に近いレイノルズ数のストークス流れを使用して、同値が０．０１である流れと比較している。モデルの定性的な比較実験結果によれば、詳しくは、ＳＨＭの溝を通る“流体ローブ（lobe of fluid）”は、あるローブが右から左へ、そしてあるローブが左から右に移動する。しかしながらこのモデルのストークス流れは、そうした移動を、流れの慣性が運動量拡散には匹敵しない非慣性流に委ねている。
Sato他は２００４年１１月に、３つの側壁に単一角度を有する機能特徴部分を配置したものについての研究を発表した。それによれば、タイトな螺旋流れが創出され、チャンネル間隙対溝深さ比は０．３であり、２つの壁に表面機能構造部をずらして、つまり一方の側壁に５列の角度付き溝を設け、次いで他方の側壁に、前記一方の側壁の５列の角度付き溝に続くように５列の角度付き溝を設けた場合に良好な結果が得られると述べている。この研究ではレイノルズ数は１０未満である。
【００１７】
Howell他は２００５年４月に、マイクロチャンネルの上部と底部に溝を配置した場合についての研究を発表した。溝は、順に、単一角度付きの４つの溝からなる一組の溝、山形溝、再び４つの単一角度付き構からなる一組の溝、のように配置した構成のものである。チャンネル間隙対溝深さ比は０．２４〜０．７４の範囲であり、０．０６〜１０の範囲のレイノルズ数が使用される。流れは主に主たる流跡線において広がり且つ折り重なり、拡散混合のための一層接近したラメラが創出される。発表によれば、研究した範囲のレイノルズ数では流れパターンに顕著な変化は生じないと述べている。
Yang及びHuangは２００５年８月に、溝付きのマイクロミキサーでの流体混合に関する幾何学的効果についての研究を発表した。発表によれば、混合のための拡散長さは、やはり流体が折り重なり且つ拡開することで減少する。チャンネル間隙対溝深さ比は０．１５〜０．４４の範囲のものであり、レイノルズ数は１０である。発表では圧力損失と混合指数との間に顕著な相関性は無いと述べている。研究ではＳＨＭの評価は、６列の同じ表面機能構造部からなる一組を、次の６列の同じ表面機能構造部の頂部の位置を主チャンネルの幅方向に沿って交互させる前に行われている。主チャンネルに対する溝内の流れの比は混合上重要な測定基準とされ、主チャンネル内の流量に関する溝内の最大流量は８．９％である。
【００１８】
【特許文献１】米国仮出願番号第６０/６９７，９００号
【特許文献２】同第６０/７２７，１２６号
【特許文献３】同第６０/７３１，５９６号
【特許文献４】米国特許第６，２００，５３６号
【特許文献５】同第６，２１９，９７３号
【特許文献６】米国特許出願番号第１０/６９５，４００号
【非特許文献１】Aubin, Joelle, Fletcher, David F , Bertrand, Joel and Xuereb, Catherine, "Characterization of the Mixing Quality in Micromixers," chem Eng. Technol 26, 12 (2003)
【非特許文献２】Bennett, John Patrick and Wiggins, Chris H , "A Computational Study of Mixing Microchannel Flows," Columbus University, New York, NY, July 15 (2003)
【非特許文献３】Chew, Y T , Xia, H M and Shu, C , "Techniques to Enhance Fluid Micro-Mixing and Chaotic Micromixers," World Scientfic Modern Physics Letters B,  Vol. 19, Nos 28 & 29, 1567-1570 (2005)
【非特許文献４】Hessel, Volker, Lowe, Holger and Schonfeld, Friedhelm, "Micromixers - a review on passive and active mixing principles," Chemical Engineering Sciences 60, 2479-2501 (2005)
【非特許文献５】Howell, Peter B , Mott, David R , Fertig, Stephanie, Kaplan, Carolyn R , Golden, Joel P , Oran, Elaine S and Ligler, Frances S , "A microfluidic mixer with grooves placed on top and bottom of the channel," The Royal Society of Chemistry Lab Chip, 5, 524-230, (2005)
【非特許文献６】Johnson, Timothy J and Locascio, Laurie E , "Characterization and optimization of slanted well designs for microfluidic mixing under electroosmotic flow," The Royal Society of Chemistry, Lab Chip, 2, 135-140 (2002)
【非特許文献７】Johnson, Timothy J , Ross, David and Locascio, Laurie E , "Rapid Microfluidic Mixing," Analytical Chemistry,  Vol. 74, No 1 , January 1 (2002)
【非特許文献８】Kang, Tae Gon and Kwon, Tai Hun, "Colored particle tracking method for mixing analysis of chaotic micromixers," Journal of Micromechanics and Microengmeenng, 14, 891-899 (2004)
【非特許文献９】Kim, Dong Sung, Lee, Seok Woo, Kwon, Tai Hun and Lee, Seung S , "A barrier embedded chaotic micromixer, "Journal of Micromechanics and Microengmeenng," 14, 798-805 (2004)
【非特許文献１０】Liu, Ying Zheng, Kim, Byoung Jae and Sung, Hyung Jin, "Two-fluid mixing m a microchannel," Elsevier International Journal of Heat and Fluid Flow, 25, 986-995 (2004)
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【非特許文献１５】Schonfeld, Friedhelm and Hardt, Steffen, "Simulation of Helical Flows in Microchannels," AlChE Journal  Vol. 50, No 4 April (2004)
【非特許文献１６】Stremler, Mark A , Haselton, F R and Aref, Hassan, "Designing for chaos, applications of chaotic advection at the microscale," The Royal Society 362, 1019-1036 (2004)
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【非特許文献１９】Stroock, Abraham D , Dertinger, Stephan K , Whitesides, George M and Ajdari, Armand, "Patterning Flows Using Grooved Surfaces," Analytical Chemistry,  Vol. 74, No 20, October 15, (2002)
【非特許文献２０】Stroock, Abraham D , Dertinger, Stephan K W , Ajdari, Armand, Mezic, Igor, Stone, Howard A , and Whitesides, George M , "Chaotic Mixer for Microchannels," Science  Vol. 295, 25January (2002)
【非特許文献２１】Svasek, Peter, Jobst, Gerhard, Urban, Gerald and Svasek, Edda, "Dry Film Resist Based Fluid Handling Components for μTAS," Analytical Methods & Instrumentation Special Issue, 78-80, (1996)
【非特許文献２２】Wang, Hengzi, Iovenitti, Pio, Harvey, Erol and Masood, Syed, "Numerical investigation of mixing in microchannels with patterned grooves, "Journal of Micromechanics and Microengineering 13 , 801-808 (2003)
【非特許文献２３】Wang, Hengzi, Masood, A/Prof Syed, Iovenitti, Dr Pio and Harvey, A/Prof Erol, "Passive Mixing in a Microchannel," Abstract, 261-268
【非特許文献２４】Yang, Jing-Tang, Huang, Ker-Jer and Lin, Yu-Chun, "Geometric effects on fluid mixing in passive grooved micromixers," The Royal Society of Chemistry Lab Chip, 5, 1140-1147 (2005)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１９】
本発明ではマイクロチャンネルの表面機能構造部が、レイノルズ数の増大に従う単位操作上の改善を提供するために使用され得る。本発明では表面機能構造部はレイノルズ数が１００又はそれ以上、２００又はそれ以上、１０００又はそれ以上、そして３００〜２２００の範囲である実施例において有益に使用され得る。更には、表面機能構造部を使用することで乱流相での驚くべき改善効果も得られる。
本発明の数多い様相の中でも重要な要素は、流体分子が“活性（ａｃｔｉｖｅ)表面”と相互作用することにある。ある表面は、物質又は熱がこの表面位置で交換される時は活性であると考えられる。そうした表面には床や、溝の側面のみならず、表面機能構造部同士間の峰部分も含まれる。“峰部分”とは、少なくとも２つの、開放された表面機能構造部を連結し且つ主チャンネルに対して開放された壁又は表面のことである。流体と活性表面との相互作用数が増大するにつれ、単位操作性は向上する。化学反応器では不均一系触媒を、マイクロチャンネルの表面機能構造部だけでなくその上部又は峰部、又は平坦部分に、更には随意的には全表面、又は選択表面に沿って配置し得る。反応物質を活性壁に移動させる唯一の駆動力として、拡散ではなくむしろ移流又は対流が、反応物質を触媒壁に急速に移動させ、触媒壁からバルク流れに生成物を送り出す主な駆動力となる。例を挙げると、仮に拡散のみを主な駆動力としてバルク流れから活性触媒壁に流れを移動させるとすると、全接触作用時間は数ミリ秒〜数十ミリ秒のガス状化学リアクタの特性時間は数ミリ秒〜数十ミリ秒のオーダーのものとなる。８５０℃及び１．０バールの条件下の１ｍｍ径チャンネル内のメタン及び空気流れの場合、拡散係数は約２．２ｃｍ2/秒であり、チャンネル間隙中心からの拡散距離（触媒をマイクロチャンネル間隙の両側の活性の表面機能構造部に配置したと仮定する）は約０．５ｍｍであるので、拡散のための特性時間は結局は１ミリ秒のオーダーのものとなる。
【００２０】
高速且つ高レイノルズ数の例（８５０℃及び１気圧下の空気中の希釈メタン流れに対するレイノルズ数が７００のオーダーである）では、主チャンネル内の特性平均速度は１００ｍ/秒である。純粋積層流（ｐｕｒｅｌｙ−ｌａｍｉｎｅｒ−ｓｔｒｅａｍ）の場合、この速度では中心速度は平均速度の１．５倍であり、合計速度は１５０ｍ/秒となる。チャンネル長さが１０ｃｍの場合、チャンネル間隙の中心に沿って流れる分子のチャンネル内滞留時間は平均でおよそ０．７ミリ秒である。従って、反応分子を活性触媒壁に衝突させるには拡散だけでは足りないと考えられる。例え、主チャンネル内の速度が仮に１０倍遅く、平均速度を１０ｍ/秒とした場合でさえ、中心線での反応分子（チャンネル間隙の中心に近い分子）の滞留時間は７ミリ秒に伸びるに過ぎない。要するに、拡散のみによって活性触媒壁に衝突する中心線反応分子数は平均で１０未満である。
この性能を、流体と反応体とを表面機能構造部に押し付けまた引き離すようにした活性表面機能構造部付きのモデルのそれと比較した結果では、ｘ及びｙの各軸方向（ｚ軸が流れの長さ方向の、ｘ及びｙの各軸が横方向（左右方向）で且つ横断方向（上部から底部への）の流れ方向に夫々沿ったものとする）での流速が、相当する平坦チャンネルのz軸方向の平均流速を上回ることは無いが、長さ方向での平均流速の１％又は５％、１０％、２０％或いはそれ以上のオーダーとなることが示された。同様に、この例ではｙ軸方向（マイクロチャンネルの上部から底部への、又は、両側表面に配置したと仮定した場合の、活性の表面機能構造部付きの壁同士間）での平均流速は少なくとも１ｍ/秒である。この速度下では、反応分子が活性の表面機能構造部付きの壁同士間を移流する経過時間は０．５ミリ秒未満、つまり、拡散だけの場合の所要時間の半分未満である。
【００２１】
対流と拡散との間のこうした時間差は活性の表面機能構造部による利益の一部であってその全てではない。活性の表面機能構造部によれば、主な間隙内のバルク流れからの反応分子の、活性の表面機能構造部付きの壁への衝突数がずっと多くなり、更には、反応分子は、活性の表面機能構造部の溝に入り込むと主たる流路から逸れるので、バルク流れの、反応分子を活性の表面機能構造部である溝から引き離す又は下流側に移動させる対流の影響を受けなくなる。これにより、反応分子が活性の表面機能構造部内でもっと長く滞留できるようになり、かくして伝統的なＴａｙｌｏｒ−Ａｒｉｓ分散挙動が少なくなって所望の単位操作性が改善される。
従来の表面機能構造部に触媒を配置する場合は改善度はそれ程高くない。なぜなら、従来装置は反応分子をバルク流れチャンネル内で混合させることを目的としたもので、それらを活性の表面機能構造部に能動的に衝突又は相互作用させようとしたものではないからである。本発明では、良好な性能を得るためには、活性の表面機能構造部への中心線反応分子の衝突数が少なくとも１又は２又は３であることが望ましく、また、全物質の少なくとも３０％が、少なくとも１つの表面機能構造部セクションに少なくとも１回入るための部分を含む少なくとも１つの表面機能構造部に入ることが有益である。“表面機能構造部セクション”とは、マイクロチャンネルの流れの長さ方向に沿ったある壁において近接状態で連続する一連の表面機能構造部として定義される。本発明の方法では“表面機能構造部セクション”とは、流れが、２つの表面機能構造部間で実質的に遅くなって層状の放物流れプロファイルとはならない部分を言うものとする。本発明のある好ましい実施例では、チャンネルに入る物質の少なくとも５０％、より好ましくは少なくとも７０％、尚好ましくは少なくとも９０％が、表面機能構造部セクションの少なくとも１つの活性の表面機能構造部に入る。
【００２２】
均一系の化学反応体及び熱交換を含む単位作動では、バルク流れ中の種が活性の表面機能構造部付きの壁と相互作用するのは、隣り合う伝熱チャンバへの伝熱作用上からも有益である。従来のマイクロミキサーにおけるそれとは異なり、バルク流れを壁に近付け且つ壁を通過させ、バルク流れを必ずしも完全且つ一様に混合しない方が望ましい。新しい流体が活性の表面機能構造部に近づき且つ通過する活性の表面機能構造部付きの壁のほうが、バルク流れを混合させることを主目的とした設計のものよりも好ましい。
こうした用途例では高レイノルズ数下での性能は不利益を受けるのではなく向上する。なぜなら、活性の表面機能構造部を通過するバルク流れを折り曲げる反復性の回転流れパターン内に高運動量の流れが入り込み、この流れの回転を実質的に止めることなく且つ逆方向に戻そうとするからである。活性の表面機能構造部内で一定方向に旋回し始めると、流体はその方向に旋回し続けて高速化し、活性の表面機能構造部に流体が補給される。高レイノルズ数時に運動量が増大すると流体を旋回させる相対速度又は回転力も増大するので、活性の表面機能構造部付きの壁又はその近くでの接触又は衝突数も増大するが、これは渦巻き運動状態のみを要因とするものではない。単一の斜行する表面機能構造による溝をマイクロチャンネル壁の幅方向に設けることによって創出されるような、バルク流路内の流体を単に旋回させるだけの溝パターンは、中心線流れを活性の表面機能構造部にうまく引き込まないのである。
【００２３】
本発明では、活性の表面機能構造部付きの壁は、活性の表面機能構造部との“接触”（分子が、活性の表面機能構造部である溝の平面から、後退し且つ角度付けされた溝に入り込むことの定義）を促進する設計でパターン化される。好ましい活性の表面機能構造部は、マイクロチャンネルの少なくとも１つの壁の幅方向を横断する１つ以上の角度部分を有する。“少なくとも１つの角度”とは、角度が変化する、つまり表面機能構造部が直線的ではなく曲げ部分を有することを意味する。表面機能構造部は山形又はジグザグ部分が連続するものであるのが好ましいが、幾つかの実施例では、“少なくとも１つの角度”を有する表面機能構造部は、間隙部分を除いてその凹部又は突部を連結し、例えば頂部の無い山形状となるようにその表面機能構造部の各要素を整列させる場合は不連続化させることができる。
従来は、代表的な分子が表面機能構造部内に滞留する相対時間は約１０％に満たないが、本発明では、活性の表面機能構造部内での分子滞留時間は、チャンネル内での平均分子滞留時間の約１５％以上、より好ましくは２０％以上、尚好ましくは約３０％以上である。表面機能構造部内での分子滞留時間は、表面機能構造部にその平面から進入してからバルク流路に出るまでの時間として定義される。“バルク流路”は、本来入口から出口に掛けて連続するが、典型的には活性の表面機能構造部はこの流路の長さ方向に沿って開始されそして終了する。
【００２４】
活性の表面機能構造部の、これに匹敵する表面機能構造部を持たない又は平坦な又は円滑な壁に対する性能の改善度は、代表的には流体の滞留時間が短くなるにつれて高くなる。表面機能構造部を持たない壁とは、表面機能構造部による凹部の深さ部分を含まず且つ幅と長さとが同じ間隙部分を持つマイクロチャンネルにおいて定義される。レイノルズ数が大きくなるに従い慣性力が重要になってくる。高慣性力または高運動量流れを旋回させ続けるには、流れ方向を逆転又は変化させるよりはむしろ、単一の主たる方向での運動量を維持させる方が簡単である。流れは、旋回し続けるに従い、より多くの流れ又は分子を活性の表面機能構造部へと移動させ続け、移動された流れ又は分子は壁との相互作用下に熱又は物質の何れか又はその両方を交換する。
【課題を解決するための手段】
【００２５】
本発明の一様相によればマイクロチャンネル装置が提供され、本装置は、表面機能構造部を含むマイクロチャンネルと、マイクロチャンネルの少なくとも１つのセグメントにして、１０以上の表面機能構造部入口長さ部分を有し、長さが少なくとも１ｃｍであり、反復し且つ類似する複数の表面機能構造部を含み、各類似する表面機能構造部が少なくとも１つの角度を含むセグメントを含んでいる。マイクロチャンネルの周囲部分の大半、例えば矩形のマイクロチャンネルの対向する表面には、表面機能構造部が配置されることが好ましい。
本発明の別の様相によればマイクロチャンネル装置が提供され、本装置は、少なくとも３つのマイクロチャンネル壁により画定されるマイクロチャンネルと、１０以上の表面機能構造部入口長さ部分によって特徴付けられる少なくとも１つのセグメントにして、長さが１ｃｍであり、反復し且つ類似する複数の表面機能構造部を含み、各類似する表面機能構造部が少なくとも１つの角度付け部分付きの壁を含むセグメントを含んでいる。
【００２６】
本発明の更に他の様相によれば、マイクロチャンネル装置が提供され、本装置は、表面機能構造部を有するマイクロチャンネル壁を含むマイクロチャンネルを含み、表面機能構造部が、マイクロチャンネルの表面積を増大させるサブパターンを含み、このサブパターンを含む少なくとも１つの表面機能構造部に配置した触媒配合物を更に含んでいる。
本発明のまた別の様相によれば、マイクロチャンネル装置が提供され、本装置は、反復し且つ類似する１５以上の表面機能構造部を有するマイクロチャンネル壁を含む。類似する各表面機能構造部は、その各表面機能構造部内に少なくとも１つの角度を含む。
本発明の各様相は、以下に説明する任意の特徴により更に特徴付けられる。例えば、好ましい実施例ではマイクロチャンネルは対向する２つの主たる壁を有し、各壁は、表面機能構造部深さ対チャンネル間隙比が０．３以上である表面機能構造部を含む。好ましい実施例ではマイクロチャンネルは平行状態で使用され、マニホルドを介して連結される。平行なマイクロチャンネルへの流れを、チャンネル当たりの物質流量差が３５％（２５％、１０％）未満である状態下に等配分させることが好ましい。本発明の装置は、レイノルズ数が約１００である場合の不均一系触媒又は伝熱に関わるプロセスにおいて優れた結果をもたらし得る。
【００２７】
本発明の別の様相によればマイクロチャンネル装置が提供され、本装置は、スタガーヘリンボンミキサー（ＳＨＭ）形態の表面機能構造部を含むマイクロチャンネル壁を含み、ＳＨＭが、角度付きの表面機能構造部同士間の空間と、そうした空間に配置される充填表面機能構造部を有している。
本発明の尚他の様相によれば、マイクロチャンネル内での流体プロセス処理方法が提供され、本方法は、マイクロチャンネルを含むマイクロチャンネル装置を用意することを含み、前記マイクロチャンネルが、対向する２つのマイクロチャンネル壁とこれらマイクロチャンネル壁間の間隙とを含み、マイクロチャンネル壁の少なくとも一方が、類似する、少なくとも１０である一連の表面機能構造部を含み、各類似する表面機能構造部が少なくとも１つの角度と、表面機能構造部深さ対チャンネル間隙比が少なくとも０．４であり、１００以上のレイノルズ数値下にマイクロチャンネルを通して流体を流すことを含む。
好ましい幾つかの実施例では表面機能構造部に触媒又は溶剤を配置する。好ましい幾つかの実施例では、類似する一連の表面機能構造部を有するマイクロチャンネルにヒートシンク又は熱源を接触させる。好ましい多くの方法実施例は、短い接触時間及び又は高いレイノルズ数（Ｒｅ）及び又は高いＰｅ（ペクレ数）下に作動される。
【００２８】
本発明の他の様相によればマイクロチャンネル内で流体をプロセス処理する方法が提供され、本方法は、レイノルズ数が１００以上である状態下にマイクロチャンネルを通して流体を流すことを含み、マイクロチャンネルが表面機能構造部を含み、表面機能構造部で流体の単位操作を実施することを含む。単位操作はここで議論する単位操作の任意のものであり得るが、単なる混合（混合は他の単位操作と共にしばしば生ずるが）ではない。
本発明の別の様相によれば、マイクロチャンネル内で流体をプロセス処理する方法が提供され、本方法は、チャンネル入口を通して流体をマイクロチャンネルに送ることを含み、マイクロチャンネルが、少なくとも１つの表面機能構造部セクションにおいて表面機能構造部を含み、流体の入口物質の３０％以上（好ましくは少なくとも５０％、７５％、又は９０％以上）が、表面機能構造部セクションの少なくとも１つの表面機能構造部の容積内に入り、表面機能構造部セクション内で流体の単位操作を実施することを含む。表面機能構造部に入る流体物質は、ここで開示する方法及び説明により決定される。
【００２９】
本発明の更に他の様相によれば、マイクロチャンネル内で流体をプロセス処理する方法が提供され、本方法は、マイクロチャンネルを含むマイクロチャンネル装置を用意することを含み、マイクロチャンネルが表面機能構造部を含み、各表面機能構造部が少なくとも１つの角度を含み、活性の表面機能構造部にヒートシンク又は熱源を熱的に接触させることを含む。レイノルズ数が１００以上である時にマイクロチャンネルに流体を流すことにより、マイクロチャンネル内を流動する流体への、またこの流体からの伝熱が生じる。ヒートシンク又は熱源は、マイクロチャンネルが含むことが好ましい熱交換器を含むのが好ましい。
本発明の別の様相によれば、マイクロチャンネル内で流体をプロセス処理する方法が提供される。本方法は、マイクロチャンネルを含むマイクロチャンネル装置を用意することを含み、マイクロチャンネルが、熱源又はヒートシンクと熱的に接触する表面機能構造部を含むセクションを有するマイクロチャンネル壁を含み、マイクロチャンネルを通して流体を流動させて、少なくとも１つのマイクロチャンネル壁を介して流体と熱源又はヒートシンクとの間で熱交換を生じさせること、表面機能構造部を含む前記セクションでの圧力低下を生じさせること、前記セクションに移動した熱量を、表面機能構造部無しのセクションで同一条件下に移動した熱量で除算（hsf/ho）した値が、前記セクションにおける圧力低下値を表面機能構造部無しの同一条件下での圧力低下値で除算（dPsf/dPo）した値の少なくとも１．１倍であることを含む。“表面機能構造部無しのセクション”とは、同じ装置の、表面機能構造部を持たない別のセクションのことではなく、表面機能構造部を壁で代替させたことを除き、表面機能構造部付きのセクションと同一の模擬的（実験又は計算による）装置のことである。本発明は、ここに記載する技術により測定されると同じ伝熱的改善を特徴とする装置も含むものとする。
【００３０】
本発明の更に他の様相によれば、マイクロチャンネル内で流体をプロセス処理する方法が提供される。本方法は、マイクロチャンネルを含むマイクロチャンネル装置を用意することを含み、マイクロチャンネルが第１セクション及び第２セクションを含み、第１セクションが、一連の第１の表面機能構造部を含み、第２セクションが一連の第２表面機能構造部を含み、第１及び第２の各セクション内で混合が生じるが、流れが各セクション間で遅くなり実質的な放物流れにならないようにしてマイクロチャンネルに流体を流すことを含む。好ましい実施例では、第１の表面機能構造部は第２の表面機能構造部とはその特徴（例えば、表面機能構造部の平均深さの相違であるが、ここで説明する特徴の任意のものを選択することができるものとする）が相違する。幾つかの実施例では第１セクションで第１の単位操作が生じ、別の単位操作が第２セクションで生じる。
本発明のまた別の様相によれば、層状のマイクロチャンネル物品を作製する方法が提供される。本方法は、透明又は半透明の表面機能構造部を備えた第１のシートを、マイクロチャンネルを含むシートに隣り合わせ、マイクロチャンネルの一方側に前記表面機能構造部が配置されるようにして積層し、前記第１のシートに隣り合わせて、キャビティを含む第２シートを、このキャビティが第１シートの少なくとも１つの前記表面機能構造部に隣り合うようにして積層することを含んでいる。本発明は、ここに記載する任意の技術により作製した装置をも含むものとする。
【００３１】
本発明の更に他の様相によれば、マイクロチャンネルのウォッシュコーティング法が提供される。本方法は、類似する、複数の、反復する表面機能構造部を含むマイクロチャンネルを用意することを含み、各前記表面機能構造部が、少なくとも１つの角度を含み、各表面機能構造部にウォッシュコーティングを付着させることを含んでいる。
本願発明者は、比較的深い表面機能構造部を使用することで性能が改善されることを見出した。例えば、表面機能構造部は、対向するマイクロチャンネル表面間の間隙距離の少なくとも２０％、幾つかの実施例では少なくとも３０％、そして更に他の幾つかの実施例では２０〜１００％である深さを有するが、幾つかの実施例ではこの深さは、前記間隙の１００％以上、５００％もの大きさでもあり得る。好ましい実施例は、表面機能構造部のランワイズ（run width）対チャンネル間隙のアスペクト比をその他の特徴としている。
【００３２】
本発明の有益な用途には、これに限定しようとするものではないが、不均一系の触媒反応（例えば、固体触媒をマイクロチャンネル壁に配置するもの）、均一系の触媒反応、均一系の非触媒反応、蒸留、エマルジョン形成、伝熱、混合、気液反応、吸着、吸収、及びその他の気−液又は液−液分離、が含まれる。本発明は、分子が活性壁に衝突することにより容易化されるその他の用途に対しても有益であり得る。例えば、活性の表面機能構造部の内部にセンサ又は検知面を、より多くのバルク溶質が衝突し、かくして活性の表面機能構造部を活性化させるように好ましく配置することができる。この配置は、流体内の希釈剤に対して特に有効である。本発明は、活性の表面機能構造部に配置した表面上の活性の転化剤または分離剤を通して流体を流す際に、流体内で希釈又は濃縮される分子廃棄物を分解するためにも有効であり得る。本発明は、反応分子を、酵素のようなバイオベースのものであるか、もっと従来的な不均一系のものであるかを問わず、やはり触媒と衝突させることが好ましい酵素反応又はバイオリアクターに対しても有効であり得る。本発明は、触媒を表面に紐留め又は取り付けし、しかしその一部を表面よりも上方に延伸させて表面積を広くすればその有効性が一段と高まる。延長表面部分、又は紐留め触媒、又は、紐留めした吸収材のような活性剤、或いはその他の、溶質分子と化学的又は物理的に相互作用する表面を、壁の表面機能構造部の全深さの小部分（＜１０％）、または前記全深さの実質部分（１０％〜１００％）において上方に伸延させることができる。本発明の幾つかの方法では、延長表面又は紐留め部分をバルク流路内に伸延させ得る。紐留め部分は剛性を有する、つまり表面機能構造部又はバルク流路内の流路の剪断力によっては動かない又は動くものであり得る。剛性を持たない場合、紐留め部分のこの二次的な動きが、流体流れ範囲の空間的又は一時的な勾配を、又は紐留め部分自体の動きを追加的に発生させるが、これは、流体分子と、活性の表面機能構造部か紐留めした延長取付け部分の何れかに配置した活性剤との間で物質を移動させる上での制限を一段と軽減させる上で更に有効である。
【００３３】
本発明は触媒化学変換法（例えば、均一エチレン形成法又は不均一蒸気メタン改質法）をも含み、この方法には、反応性流体配合物を触媒を配したマイクロチャンネルを通して流し、又は触媒を反応性流体と同時に供給し、反応体流体配合物をマイクロチャンネル内で所望の単数或いは複数の製品とするものが含まれる。本発明には、ここで説明する装置を使用して単位操作を実施する方法も含まれる。
本発明には、予め接着したシート積層体のみならず、接着された装置も含まれる。接着とは、拡散接着、ろう接、溶接、のり付け、反応接着を含む任意の手段によるものを意味するものとする。接着された装置には、パターン化領域を覆う及びまたはパターン化領域の凹所内のコーティング（触媒コーティングの如き）を含み又は含まない。本発明は更に、ここで説明する任意の装置で実施する化学プロセスを含むものとする。
【００３４】
本発明の更に他の様相によれば、ここで説明する任意の装置内に流体を通過させることを含む化学プロセスが含まれる。本発明は、混合を促進する表面機能構造部を利用する装置及び方法を含む。本発明では、流体を、マイクロチャンネルを通して流れる際に混合する（例えば、各例における任意のタイプの混合）点に関する説明もなされる。
【００３５】
用語の説明：
“表面機能構造部”とは、マイクロチャンネル内の流れを改変させるべく、マイクロチャンネル壁から突出させた突起、またはマイクロチャンネル壁内に後退させた凹部のことを言う（今後、何れも突部と称する）。表面機能構造部の上部位置での面積がその底部位置での面積と同じ又はそれ以上であれば表面機能構造部は凹形であり、底部位置での面積が上部位置での面積よりも大きければ表面機能構造部は凸形であるものとする（以下に議論するＣＲＦのそれを除く）。表面機能構造部は、円形以外のものは深さ、幅、長さを有し、主チャンネルの壁の内方に凹んだ円形、長方形、四角形、矩形、チェックマーク、山形、ジグザグ形その他形態のものが含まれ得る。表面機能構造部は、第１の、凹形の表面機能構造部がもっと小型の表面機能構造部を更に有する場合はサブ的な表面機能構造部を含み得、そうした小型の表面機能構造部は、切り欠き、波、穴、チェックマーク、スカラップ、その他の形態を有し得る。図１ｄには表面機能構造部の非限定的な平面図が例示される。
“キャビティ”とは、活性の表面機能構造部である壁又はシートにおける表面機能構造部の一部又は全体を言い、流体を、拡散又は移流又はその両方の形態下に流す、長孔、穴、不規則又は規則的形状部分及びその他の容積部分を含むものとする。
“凹形の小型の表面機能構造部”（以下、ＣＲＦ）とは、主チャンネルにおける凹部を意味し、主チャンネル以外の流体出口は無い。各ＣＲＦは、主たる間隙部分との界面位置に１つ以上の閉じた周囲部分を有し、各周囲部分が包囲する表面がその何れの部分においても主チャンネルのバルク流れ方向と直交し、凹形の小型の表面機能構造部の各周囲部分の全てが前記主チャンネルとの界面位置で包囲する部分の合計面積は主チャンネルの所定の壁面積の５０％以上を構成する。ＣＲＦは、その１つから、主チャンネルに再流入することなく次の１つに連続する流路を持たない。突形の表面機能構造部は凹形の表面機能構造部又はＣＲＦではない。
【００３６】
２つの表面機能構造部は、以下の場合、即ち、一方の表面機能構造部の周囲部分（表面機能構造部と主チャンネルとの間の界面）の少なくとも５０％（好ましくは少なくとも８０％）が、他方の表面機能構造部の周囲部分を主チャンネルのバルク流れの長さ方向に沿って移動させ、何れかの表面機能構造部の周囲部分を２０°未満の角度で回転させると（又は好ましくは回転無しで）重なり合う場合、及び、他方の表面機能構造部の周囲部分の少なくとも５０％（好ましくは少なくとも８０％）が、一方の表面機能構造部の周囲部分を主チャンネル内のバルク流れの長さ方向に沿って移動させ、何れかの表面機能構造部の周囲部分を２０°未満の角度で回転させると（又は好ましくは回転無しで）重なり合う場合は“類似の表面機能構造部”または“同様の表面機能構造部”とする。表面機能構造部及び主チャンネルとの間の界面を画定する周囲部分が平坦でない時は、各周囲部分の直角な（即ち、主チャンネルのバルク流れ方向に直角な）突部により表面機能構造部の類似性を判断する。
【００３７】
表面機能構造部の長さ及び幅の定義は、マイクロチャンネルのそれと同じである。深さとは、表面機能構造部のマイクロチャンネル表面からの下降距離であり、これは方向的にはマイクロチャンネルの高さや間隙の深さのそれと同じである。表面機能構造部をシート面に有する積層及び接着された装置を含む好ましい実施例では、表面機能構造部の深さは積層方向に一致する。表面機能構造部のこうしたディメンションは１つの表面機能構造部の最大寸法として参照され、例えば、丸味付けされた溝の深さは、溝の底部位置のそれを最大深さと称する。
表面機能構造部の深さとは、この表面機能構造部が主チャンネルと交差する平面から、表面機能構造部の底部までの距離の平均距離のことを言うものとする（底部とは、表面機能構造部が主チャンネルと交差する部分の平面と平行で且つこの平面から最も遠い縁部に正接する平面のことを言う）。
【００３８】
表面機能構造部の幅又はスパンとは、表面機能構造部の、主チャンネルと交差する平面における公称最短寸法、又は、表面機能構造部の縁部間の距離のことを言う。
表面機能構造部の脚部長さとは、表面機能構造部の、主チャンネルと交差する平面における公称最長寸法のことを言う。
表面機能構造部の脚部とは、表面機能構造部の、主チャンネルのバルク流れの平均流れ方向に対して不連続部分を有さない又はその延伸長さ方向に沿って角度変化しない部分のことを言う。
反復する表面機能構造部間の間隔とは、表面機能構造部の脚部の延伸長さ方向に直交する部分間での平均距離のことを言う。
【００３９】
表面機能構造部の角度とは、表面機能構造部の脚部の延伸長さ方向と、主チャンネルのバルク流れの平均流れ方向と直角な平面との間の角度のことを言う。表面機能構造部は１つ以上の角度を有することが好ましい。この角度はゼロ以上〜ゼロ未満の大きさで変化し得、連続的又は不連続的の何れかにおいて表面機能構造部に沿って連続変化し得る。
表面機能構造部の方向とは、反復する表面機能構造部からなる１つの表面機能構造部セクションの、主チャンネルの隣り合う又は対面する壁における同種の表面機能構造部に対する方向のことを言う。
表面機能構造部に関する流れ方向とは、主チャンネルの所定の壁における凹形の表面機能構造部の方向に関する主チャンネル内のバルク流れの平均流れ方向のことを言う。記号Ａは、主チャンネルのバルク流れの平均流れ方向に沿って、表面機能構造部の２つの脚部の各延伸長さ部分を相互に近寄せる又は接近させようとする方向での、主チャンネルのバルク流れの平均流れ方向を指すために使用されるものとし、記号Ｂは、その逆の方向を指すものとする。２つ以上の脚部を有する表面機能構造部については、記号Ａで表す流れ方向は、平均流れ方向に関して、各脚部の延伸長さ部分を広げようとするよりも近寄せようとする方向の方が大きい平均流れ方向に対して参照され、記号Ｂは、平均流れ方向に関して、各脚部の延伸長さ部分を近寄せようとするよりも広げようとする方向の方が大きい平均流れ方向に対して参照される。
【００４０】
“毛管性の表面機能構造部”とは、マイクロチャンネルに関連する、液体物質を保持するために使用する表面機能構造部のことを言い、マイクロチャンネルの壁内に凹形又は壁から突き出す凸形の、このマイクロチャンネル壁に隣り合う流路内に入る表面機能構造部を言う。この表面機能構造部は、２ｍｍ未満、より好ましくは１ｍｍ或いはそれ以下、更に好ましくは５００μｍ或いはそれ未満の空間を創出し、配置するマイクロチャンネルの任意の寸法よりも小さい少なくとも１つの寸法を有する。毛管性の表面機能構造部は、毛管力により液体を維持するために使用する、長孔形式の構造又は穴の配列又はその他の凹形又は凸形の各構造形式において任意の角度を有し得る。
“毛管材料”とは、所望の反応に触媒作用を及ぼす材料のことを言い、その非限定例には金属、金属酸化物、酸性基が含まれる。
“触媒金属”とは、触媒材料の好ましい形態であり所望の反応に触媒作用を与える金属形態の材料のことを言い、特には、Pd、Rh、Re、Ir、Ptが好ましい。
“化学化学的な単位操作”とは、反応、分離、加熱、冷却、蒸発、凝縮、混合、のことを言うものとする。
“連続するマイクロチャンネル”とは、実質的に途切れず又は開口部の無い単数或いは複数の壁によって包囲されたマイクロチャンネルのことを言い、実質的に途切れず又は開口部が無いとは、マイクロチャンネルの、開口部（もしあれば）を設ける単数あるは複数の壁の開口部の割合が２０％（ある実施例では５％未満であり、ある実施例では開口部が無い）を越えない場合を言う。
【００４１】
“内側マイクロチャンネル”とは、その全ての側部が、入口及び出口を除いてマイクロチャンネルの単数或いは複数の壁によって境界付けられ、また随意的には、多孔質隔壁又は、流体チャンネルと酸化体チャンネルとの間を連結するオリフィスの如き穴をマイクロチャンネルの長さ方向に沿って連結するものを言う。
“マニホルド”とは、複数の平行なマイクロチャンネルを連結し且つ装置と一体化したヘッダ又はフッタを言う。
“マイクロチャンネル”とは、１ｃｍ又はそれ未満の、好ましくは２ｍｍ又はそれ未満の（ある実施例では約１．０ｍｍ又はそれ未満）で且つ１００ｍｍ（好ましくは１μｍ以上）以上の、又ある実施例では５０〜５００μｍ以上の、少なくとも１つの内側寸法（壁から壁への、触媒抜きの寸法）を有するチャンネルのことを言う。マイクロチャンネルは、単にゼオライト又はメソポーラス材料を貫くチャンネルではない。マイクロチャンネルの長さはこのマイクロチャンネルを貫く流れ方向に一致し、その高さ及び幅方向は、マイクロチャンネルを貫く流れの方向とは実質的に直交される。マイクロチャンネルが２つの主たる表面（例えば、積層された及び接着されたシートにより形成される表面）を有する積層された装置である場合、マイクロチャンネルの高さとは、この主たる表面同士間の距離のことであり、幅とはこの高さに直交する部分を言う。表面機能構造部の深さとは、マイクロチャンネルの“高さ”と同じ方向のものである。
【００４２】
“表面機能構造部に入る流体物質”とは、表面機能構造部からなるセクションへの入口位置で、このセクションの少なくとも１つの表面機能構造部に入る流体の物質として定義される。ここで、“少なくとも１つの表面機能構造部に入る”とは、流体分子が、バルク流れチャンネルを出て、凹形の表面機能構造部の平面内に入ることを意味する。表面機能構造部からなるセクションの少なくとも１つの表面機能構造部に入る物質割合を数値流体力学（ＣＦＤ）コードを用いて評価すべきであり、それにより、前記セクションを貫いての流体流路の評価を図示及び記録することが可能となる。表面機能構造部のセクションは、流れを適度に打ち切らせるためにその深さ及び長さの各方向において最低６つの容積部分にセル化して離散化し、その際に、主たる直線チャンネルを比例サイズのセルに離散化し、表面機能構造部に隣り合うチャンネルや、表面機能構造部同士間の空間でのセルサイズの連続性を維持するべきである。入口流体速度及び断面のためには正しい流体力学モデルを使用すべきである。溶液は、合計出口物質流量に対する合計入口物質流量の比が相互の０．０００１％以内であり且つ、システムに出入りするエネルギーが同じであるべきエネルギー収支が相互の１％以内である状態下において、良好に収束されるべきである。ＣＦＤコードは、チャンネルの入口位置でのチャンネル断面に渡り一様に、少なくとも１００本の流路を一様に配分すべきである。少なくとも１つの表面機能構造部に入る流路の割合は、結局、少なくとも１つの表面機能構造部に入る物質割合を表すことになる。
【００４３】
主チャンネルとは、バルク流れのための開放通路のことを言う。
（主）チャンネル幅とは、矩形の主チャンネルの断面の最大寸法のことを言う。
（主）チャンネルの間隙とは、主チャンネルの断面の最小寸法のことを言う。
主チャンネルのバルク流れの平均流れ方向とは、主チャンネルの一部分に沿って入口から出口に移動する流れの平均流れ方向のことを言う。
レイノルズ数とは、一般に使用される、チャンネル内の流れの持つ粘性力対慣性力比のことであって、物質流量（Ｇ）に水力直径（Ｄ）を乗じた値を動粘度（μｍ）で除算した比として定義される。
Re=GD/μｍ=ρUD/μｍ−−−−−−−−−−（１）
レイノルズ（Ｒｅ）数は、流れの形態を表す。流れ形態の、レイノルズ数への依存性はチャンネルの断面の形状寸法の関数であるが、代表的には以下の範囲がチャンネルに対して使用される。積層部分：Ｒｅ＜２０００〜２２００、移動部：２０００〜２２００＜Ｒｅ＜４０００〜５０００、乱流部：Ｒｅ＞４０００〜５０００。
“単位操作”とは、化学反応、蒸発、圧縮、化学的分離、蒸留、凝縮、混合、加熱又は冷却、を意味する。“単位操作”は、この単位操作に伴う移動がしばしば生ずるものの、単なる流体の移動のことではない。好ましい実施例では単位操作は単なる混合である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４４】
“表面機能構造部”は、マイクロチャンネルを貫く正味の流れの方向以外の方向（つまり、マイクロチャンネルの長さ方向以外の方向）に流れを配向する又は回転流れを生じさせる上で役立つ、マイクロチャンネル壁の凹部（又はそれ程好ましくはない実施例においてはマイクロチャンネル壁からの突部）である。表面機能構造部は、表面積を増大させると共に対流を発生させ、生じた対流は、拡散ではなくむしろ移流を介して流体をマイクロチャンネル壁に持ち来す。流れパターンは、旋回、回転、乱流であり得、またその他の不規則及び又はカオス的な流れパターンを有し得るが、流れパターンはカオス的である必要はなく、ある場合には極めて規則的なものであり得る。流れパターンは、過渡的な二次回転を受け得るが、時間安定性を有する。表面機能構造部は鈍角を有し、表面を通過する正味の流れ方向に平行でも直角でもないことが好ましい。表面機能構造部は、流れ方向に直交、つまり９０°の各度を成し得るが、角度付けされていることが好ましい。活性の表面機能構造部は、マイクロチャンネルの幅方向に沿った少なくとも１つの軸方向位置に、１つ以上の角度付き部分が画定されることが好ましい。表面機能構造部の二つ以上の側部は物理的に連結され又は切り離され得る。マイクロチャンネルの幅方向に沿った１つ以上の角度付き部分が、積層する直線的な流れラインから流体を選択的に押し引きする。平坦なチャンネルに対する伝熱性を比較する必要のある実施例では、全ての表面機能構造部を凹形態において画定し得る。
【００４５】
“間隙部横断方向混合”とは、マイクロチャンネル内でバルク流れ方向に直交する方向で流れを混合させることを言うが、矩形断面のチャンネルの場合は２つの主表面間の間隙を横断する方向で混合させることを言う。この混合は、マイクロチャンネルの２つの主表面に表面機能構造部を配置することにより達成される。この形式の混合を実現する設計原理には以下の（１）〜（３）が含まれる。即ち、（１）は、主チャンネル内の平均バルク流れ方向に関し、表面機能構造部の延伸長さ方向に実質的に角度付けした部品を配置することである。各表面機能構造部の延伸脚部の上流側端部付近での主チャンネル内流速はその下流側端部付近でのそれよりもずっと高く、上部及び底部の各壁の表面機能構造部の各パターンが協働することで、速度ベクトルに対する直交成分が増大され得る。かくして、横断方向混合が重要考慮事項ではない場合、外部物質移動抵抗を軽減させる上で大きな効果がある。例えば、対向する各壁の内部の凹形の表面機能構造部の場合、活性の表面機能構造部内に容易に流入しない１つ以上のコア流れがバルク流れ内に生じないようにするには、“トランス”形態の活性の表面機能構造部よりも“シス”形態の活性の表面機能構造部を用いる方が好ましい。前記原理の（２）は、流体がチャンネル間隙全体を横断して移動するよう、隣り合う表面機能構造部を適正数設けることである。個々の表面機能構造部は、流体をチャンネルの横断方向に移動又は混合させるにはその角度、曲折、捻れ、又はそうでなければ方向の変化が多い方が良いが、活性の表面機能構造部内で１つの機能構造部での流体の滞留時間分を長くするためには好ましくない。１つ以上の表面機能構造部が、その軸方向の少なくとも一カ所でのマイクロチャンネルの幅方向に沿って１つ以上の角度部分を有し、各表面機能構造部がマイクロチャンネルの幅方向を横断して物理的に連結され又は連結され得ないことが好ましい。隣り合う表面機能構造部を整列させる又は各角度部分を入れ子状態とすることによっても、チャンネルを流れる流体を横断方向に引き寄せる作用が生じる。前記原理の（３）は、実質的に類似の又は“同様”の多数の表面機能構造部を所定のマイクロチャンネル壁の流れの長さ方向に沿って配置することである。流れ方向に沿って類似する表面機能構造部が反復することで、主チャンネル内を長さ方向に流下する非直線的な流れ（即ち、旋回流れ）が維持される。
【００４６】
任意の所定のマイクロチャンネルの単数又は複数の壁内に、異なる深さの凹形の表面機能構造部を含む多数の表面機能構造部を配置し得る。各表面機能構造部間の間隔は０．５ｍｍ〜１０ｍｍであることが好ましく、より好ましくは０．１ｍｍ〜１ｍｍである。表面機能構造部はマイクロチャンネル全体又はその一部分に設け得るが、表面機能構造部を設ける部分は、調製領域（ｔａｉｌｏｒｅｄ−ｚｏｎｅｓ）での所望の反応又は単位操作を助成させるように間欠配置され得る。例えば、マイクロチャンネルの２．５ｃｍのセクションに表面機能構造部を密に配列し、次の１０ｃｍのセクションは平坦チャンネルとし、次の５ｃｍのセクションに表面機能構造部を広い間隔で配列することができる。広い間隔とは、表面機能構造部同士間の距離が、表面機能構造部の幅方向寸法の５倍以上であることを言うものとする。
１実施例では、表面機能構造部は実質的にマイクロチャンネルの長さ方向に渡り伸延される（流れ分与機能セクション又はマニホルド機能セクションを含まない）。ある実施例では、表面機能構造部の長さは、マイクロチャンネルの長さの５０％又はそれ未満、ある実施例では２０％以上又はそれ未満、また他の実施例では１０％〜１００％のものであり得る。ある実施例では、幾つかのチャンネル又はセクション内の圧力降下を中庸化して流れ分与を調整することにより、伝熱を調整又は流れ分与を調整するために、マニホルド機能セクション又は流れ分与機能セクションの内部に表面機能構造部を含むことが好ましい場合がある。
【００４７】
横断方向混合用の表面機能構造部を横断方向間隙混合用の表面機能構造部と組み合わせることによって、単位操作上の優れた混合及び性能を入手し得る。２つの設計原理を相互に協働させることで全体的な混合が提供され得る。望ましい表面機能構造部には、対向するチャンネル壁に表面機能構造部を配置すること、表面機能構造部の任意の１面を、チャンネルの幅方向を横断して前後移動させ得るような形態とすること、一方のチャンネル壁の表面機能構造部の入口を、対向するチャンネル壁の表面機能構造部の入口と整列させること、が含まれる。つまり、マイクロチャンネル内の上部及び底部の各プレート間において各プレートの表面機能構造部からなるパターンを、相互の方向に関して、“トランス”的ではなくむしろ実質的に“シス”的となるように選択的に整合させる。
ある好ましい実施例では、山形又はチェックマーク形状の類似する表面機能構造部を一方のチャンネル壁に配列し、他方のチャンネル壁には類似の表面機能構造部を同じ角度で又は実質的に逆の角度で（１８０°ずらして）配列すると、活性の表面機能構造部の内部に流れや分子を流入させるために特に有益な流れパターンが創出され、かくしてレイノルズ数が増大するにつれ、活性の表面機能構造部内での流体の滞留時間が、レイノルズ数の増大とは不釣り合いに増大する。
【００４８】
チャンネルの長さ方向に沿って配置する類似する一連の表面機能構造部の最小数は、チャンネル間隙と、表面機能構造部の長さとに依存する。類似の又は“同様の”表面機能構造部は、チャンネル長さ方向に沿って相互に隣り合わせて配置した相互を複製したものであり、その一例が図１ｂに示される。こうした表面機能構造部により形成される流れパターンは、特にバルク流れに出入りする乱流ではないと考えられ、説明的には“方向付けされた積層”流れパターンとする方がよいものである。
表面機能構造部は、その各上部に２つ以上を積層した、又は３次元パターンとなるように折り合わせたものであり得る。各表面機能構造部層の表面機能構造部パターンは同じか又は異なるものであって良い。流れは各層内で又は一つの層のみの内部で回転し又は移流され得る。触媒を付着させる追加的な表面領域を創出する目的のみのために副層（バルク流れチャンネルには隣り合わないものとして定義される）を使用し得る。流体は第１の副層内で回転し、第２の副層又はそれ以上の副層内に流体分子が拡散され、かくして反応が助成される。金属注型法又はその他方法によって相互に世相させることによっても、変化するパターンが個別の平面に分離しない３次元形態の表面機能構造部を形成し得る。深さ、形状、位置が３次元的に変化する異なる表面機能構造部を、深さ、形状、位置の変化するパターンを伴う副−表面機能構造部と共に、バルク流れチャンネル内で隣り合って配置し得る。本発明のこの構成は触媒付着又は蒸留のような化学的分離のための追加的な表面領域を要する化学反応に対して有利である。
図４ｂには３次元的な表面機能構造部が例示され、バルク流れマイクロチャンネルに隣り合う界面位置には凹形の山形が設けられ、これらの山形部分の下側には、バルク流れの流路に隣り合う表面機能構造部に連結する一連の、しかし形状、深さ、位置の異なる３次元構造（薄い線で示される）が設けられている。バルク流れマイクロチャンネルに隣り合って開放する表面機能構造部の下方には直接向かわず、むしろ１つ以上の曲折した２次元又は３次元的な通路を連結する副層通路を生じさせるのが更に有益であるが、これは、反応上、滞留時間幅が狭いよりも広い方が望ましい場合に、滞留時間配分を調整するために有益である。
【００４９】
図２ａには、色々のパターン（軸方向）と、変化する深さ（横断方向）を有する表面機能構造部が示される。図２ａに示す表面機能構造部のパターンによれば、表面機能構造部の１セクションの個々の表面機能構造部の内部及び又は任意の２つの表面機能構造部間の何れかに、間隔を置いた、深さの変化する部分が導入される。この構成は、１つの表面機能構造部セクション内の表面機能構造部の深さを変化させると流れの回転度又は渦度が高まり、流体間の又は流体と触媒壁との間の外部物質移動抵抗が著しく低減される点で、幾つかの用途のためには特に有益である。
図２ｂのパターンは、少なくとも１つ以上の別の表面機能構造部パターン付きのシートの下方に配置されて触媒又は物質交換剤のために入手し得る用面領域を増大させる下側表面機能構造部パターンとして特に有益であり得る。図２ｃには、格子状の表面機能構造部パターンを備える表面機能構造部が例示される。
図２ｄには、角度付き及び水平な各表面機能構造部を導入したパターンが例示される。機能構造部の寸法はプロセスチャンネルの長さ方向に可変とされ得る。この設計形状は、より多くの触媒又は物質変換剤を保持する一方でシートに隣り合って選択的に配置させ得るもっと深い角度付けされた表面機能構造部を創出させるべく使用するための、下側表面機能構造部パターンシートとして特に有益である。第２の、角度付けされたシートが流路に隣り合って配置され且つ流れに回転を誘起させる。角度付きの表面機能構造部の深さを変化させると、流路内にはずっと多くの乱流又は識別可能な乱流が発生する。
【００５０】
表面機能構造部の深さは２ｍｍ未満であるのが好ましく、より好ましくは１ｍｍ未満であり、幾つかの実施例では０．０１〜０．５ｍｍである。表面機能構造部の横断方向の幅寸法は、マイクロチャンネル幅（ヘリンボン柄で表すような）をほぼ跨ぐに十分であるが、しかしある実施例（表面機能構造部を充填する）ではマイクロチャンネル幅の６０％又はそれ未満であり、他の実施例では４０％又はそれ未満、更に他の実施例では約１０％〜約５０％である。好ましい実施例では、表面機能構造部パターンの少なくとも１つの角度が、マイクロチャンネルの横断方向幅に対して約１０°、好ましくは３０°、又はそれ以上の角度を成す方向に向けられる（９０°はマイクロチャンネルの長さ方向と平行であり、０°は同幅方向と平行とする）。表面機能構造部の横断方向幅はマイクロチャンネル幅と同じ方向で測定する。
表面機能構造部の横断方向幅は好ましくは０．０５ｍｍ〜１００ｃｍであり、幾つかの実施例では０．５ｍｍ〜５ｃｍ、あるいは１〜２ｃｍである。
【００５１】
マイクロチャンネルの対向する表面上で凹形の表面機能構造部同士を協働させて熱及び物質移動性を劇的に増大させることができる。マイクロチャンネル壁内の、凹形の、実質的に斜行する（長さ又は流れ方向に関して）流路は、流れパターンを促進させるために本発明で使用する基本構成要素であり、対向する各壁面上で協働することで、一方の壁のみに同じ又は類似するパターンを設けた場合におけるそれよりも格段に優れた混合を提供する。凹形の流路は実質的に斜行していることから、この凹形のチャンネル内での流速には、マイクロチャンネル内のバルク流れの平均流れ方向に関して平行又は角度付けされ、かくして、凹形のチャンネル内に有意の流れを誘起させる有意成分が含まれる。しかしながら、マイクロチャンネルの１つ以上の主表面上の凹形のチャンネル内の斜行流路は、対向する主表面のそうした斜行流路と適正に協動することにより、開放されたマイクロチャンネル内のバルク流れの平均流れ方向と直交する流れの発生を極めて効果的に促進させる。この、開放されたマイクロチャンネル内のバルク流れの平均流れ方向と直交する流れは、積層流れ形式のマイクロチャンネルにおいて見出される物質移動又は伝熱に関わる外部的な制約を軽減させる上で特に有効である。バルク流れ方向と直交する流れの移流速度は、拡散のみによる物質移動速度の少なくとも２倍、又は５倍又は１０倍或いはそれ以上の速度でマイクロチャンネル壁に流体を差し向ける。従って、マイクロチャンネル壁又はマイクロチャンネル壁に隣り合う支持構造に固着させた触媒により生じる反応では、反応体の表面密度が高くなって反応速度が全体的に高くなる。前記直交流れでの移流及び速度の各ベクトルは表面の伝熱係数を増大させ、また、流体温度に関する境界層制限事項を低減させるため、伝熱性の点でも有利である。直交流れは、（１）一方のマイクロチャンネル壁の凹形の各チャンネル内に流れを引き寄せようとする表面機能構造部を、マイクロチャンネルの対向壁の、凹形の各チャンネル内に流れを引き寄せようとする表面機能構造部に関して最大限の効果が得られるように配置すること（即ち、シス形態）及び、（２）対向する隔壁同士を、対向する表面同士が相互作用を生じるために十分接近した状態に維持する（マイクロチャンネルの間隙を十分狭い状態に維持する）こと、により、幾つかの実施例においてその発生が促進され得る。
【００５２】
一般に、横断方向（チャンネルの幅方向を横断しての）混合が望ましい場合、対向する各壁の各表面機能構造部は、バルク流れの平均流れ方向と直交する平面内での、実質的に斜行方向の流れ成分を促進させるべきであり、この目的上、各表面機能構造部は連係されるべきである。開放されたマイクロチャンネル壁の凹形の、実質的に斜行する各表面機能構造部は、バルク流れの平均流れ方向の長さ方向成分を有し、この成分は、同横断方向（チャンネルの幅方向）成分と等しい又はそれ以上であることが好ましく、少なくとも２倍であることが更に好ましい。
好ましい実施例では混合は、先ず流れを分割し（流れ分岐）、次いで別の位置で再合流（流れ収束）させる多数のポイントをチャンネル全体に設けることにより一層促進される。これは、本発明では、交互に分岐及び収束する、実質的に斜行する表面機能構造部を使用することにより達成され得る。例えば、マイクロチャンネルの一定の軸方向位置の一つのポイント又は角度部分又は山形に対し、チャンネルを横断方向に横切る多数の山形又は角度部分を配置し得る。これらの表面機能構造部の分岐及び収束のパターンは、先に説明した３つの原理、即ち、対向する表面上の相対的な表面機能構造部を連係させること、流れ方向及び幅方向寸法（バルク流れの平均流れ方向と直交し且つマイクロチャンネルの、凹形の表面機能構造部を設けた各表面同士間の間隙に入る寸法）の両方での、分岐及び収束する各表面機能構造部の数を合わせること、開放されたマイクロチャンネルの間隙寸法が十分に小さいこと（上述した間隙寸法を参照されたい）、を利用するものであることが好ましい。好ましい実施例では、収束しそして分岐する表面機能構造部の数が最小化され、実質的に類似する表面機能構造部が反復される。
【００５３】
図１ｃには対向する隔壁の表面機能特徴部分の重なり具合が例示される。図１ｃでは対向する各壁の表面機能構造部は実質的に相互に横切る（トランス形）ように配置されていることから、この場合の流れパターンには、それらを同じ側に配置（シス形）した場合と同様の混合効率は望めないと思われる。
本発明では、マイクロチャンネルの２つの壁、又は一方の壁のみのパターン化表面を利用し得る。例えば１方の壁を、斜行ストライプ（ストライプは凹形のものであることが好ましい）を備える類似構造のシム材とペア化（マイクロチャンネルの対向する各壁において）させ得る。シム材は、その斜行ストライプが、対向する他方の壁に関して整列、スタガー、交差の何れかの状態となるように配置する。ある場合には、斜行する凹部をマイクロチャンネルの壁の全幅寸法に渡り配置することにより、マイクロチャンネル壁をパターン化する。ペア化することにより、幾つかのケースでは、特に主チャンネルの間隙寸法が１ｍｍ以上になるに従い、一方の主壁のみにチャンネル構造を設けた場合におけるよりも混合性が良好化される。好ましい実施例では、パターンは本来、マイクロチャンネル壁の幅寸法を実質的に覆って配置した斜行凹部から構成される。壁のパターン化壁は、マイクロチャンネル壁の長さの一部又は全体を占有し得、幾つかの実施例では斜行凹部が、マイクロチャンネル壁の少なくとも１０％、２０％、５０％又は８０％を覆って配置される。また幾つかの実施例では、表面機能構造部は、流れ方向に関して１つ以上の角度部分を含む斜行する表面機能構造部（好ましくは、ＣＲＦを含む凹部）を含む。好ましい実施例では、表面機能構造部は流れ方向に関し、少なくとも１つの壁に２つ以上の角度部分を有する。各角度部分はその頂部又は先端位置で連結又は切り離され得る。マイクロチャンネルの少なくとも１つの壁の、少なくとも１つの軸方向位置での幅寸法を横断する異なる角度部分が、流体を異なる方向に押し引きし、そうでなければ直線的な層流に関する横断方向流量を増大させる。流れは、その横断方向の流量割合が増大すると、レイノルズ数が大きくなるに従い、活性の表面機能構造部に好ましく流入する。
【００５４】
別の様相では、パターン化壁は各々の上方に積層した多数のパターンを含む。ある実施例では、孔のパターンまたは列を伝熱壁に隣り合わせて配置し、斜行形又は山形の表面機能構造部の列のような別のパターンを、流れ用の開放チャンネルの上部に且つ開放チャンネルに隣り合わせて配置する。１つの開放間隙に隣り合うシートが、このシートの厚み部分を貫いてシートの下側のパターンに流体を流せるようにしたパターンを有する。流れは移流又は拡散である。一例では、貫通孔列を有する第１シートを伝熱壁を覆って配置し、斜行する貫通長孔又は山形の列を有する第２シートを第１シート上に配置し得る。この好ましい実施例では、触媒又はその他の、吸着材、ウィックその他を含む活性剤を付着させるための追加的な壁領域が創出される。幾つかの実施例では、パターンはマイクロチャンネルの少なくとも１つの別の壁において反復される。パターンは対向する壁同士間で選択的にオフセットされ得る。最も内側のパターン化壁（流れチャンネルを境界付ける壁）が、斜行部分列のようなパターンを含み得る。対向する各壁の斜行部分列は、流れ方向（シス配向）で、又は一方の壁側では流れ方向に、他方の壁側では流れ方向とは逆（トランス配向）に配置され得る。対向する壁同士間で表面機能構造部を変化させることにより、チャンネルの中心部及び開放するチャンネル間隙部分を流れる流体に異なる流れ範囲及び異なる速度が創出される。
【００５５】
マイクロチャンネル壁同士間の間隙（つまり、障害物の無いバルク流れ流路）は、１０ｍｍ又はそれ未満であるのが好ましく、より好ましくは５ｍｍ又はそれ未満であり、幾つかの実施例では０．０５〜２ｍｍの範囲である。表面機能構造部は、同一又は非同一形状で反復され得る。非同一形状の表面機能構造部の場合、マイクロチャンネルの長さ方向に沿った方向及び又は形状及び又は寸法が変化する。一例では、１つのパターンは、流れ方向と整列し、次いで流れ方向とは逆方向に整列し、次いでマイクロチャンネルの一方の壁に整列し又は先端を向け、次いで他方の壁に整列し又は先端を向けた各山形（又はチェックマーク形状）部分を含み得る。表面機能構造部はランダムに配置し得、または類似する表面機能構造部を２つ、５つ、または１０以上に小グループ化し、次の小グループを別の表面機能構造部で構成させ得る。主チャンネルの少なくとも一方の壁位置で、類似する表面機能構造部を連続的に整列させる、または多数の表面機能構造部を列状に配置し、その場合、少なくとも１０又は２０又はそれ以上の類似する表面機能構造部を主チャンネルの１つ以上の壁の長さ方向に沿って連続させることが好ましい。類似する表面機能構造部は本来、バルク流れ全体の、主流れチャンネル内で流れが前後移動する場合におけるようなチャンネル長さ方向に沿ったｘ又はｙの何れかの座標での正味の負の速度ベクトルではなくむしろ、ｘ又はｙの何れかの座標での正味の正の速度ベクトルとして定義されるような流れ方向（１つの表面機能構造部の上部及び低部間の流れと、マイクロチャンネルの一方の壁から他方の壁への流れ）を維持する。その結果、類似する表面機能構造部は、少なくとも２つの角度部分付きの活性の表面機能構造部である溝の第２の各度部分がマイクロチャンネルの幅方向を横断し始める位置では変化しないか又はその変化は中庸的なものである。
【００５６】
スタガードヘリンボン溝パターンを使用するミキサーでは、移動部分位置の山形は同じではない。表面機能構造部のスパン又は延伸方向部分の幅寸法は表面機能構造部毎に変化し得るが、その変化は５０％未満であることが好ましく、より好ましくは３０％未満であるが、１５％未満であれば更に尚好ましい。２つ以上の角度部分から構成される不連続の脚部を有する表面機能構造部も、１つ以上の角度部分を有する表面機能構造部とみなし得る。一例として、表面機能構造部の上部で２つの異なる角度部分における各脚部を連結し、その頂部位置で連結した単純な山形溝の場合、山形溝の頂部を分割すれば、マイクロチャンネルの少なくとも一方の壁の幅方向に沿って２つの、正味の単一角度部分表面機能構造部となる。こうした不連続的な脚部を有する一組の表面機能構造部によって得られる性能は、脚部間の距離がマイクロチャンネルの幅寸法の２０％未満である場合は、連続的な脚部を持つ一組の表面機能構造部のそれと実質的に変わりがない。結局、ここで説明する本発明の流れ特性は、マイクロチャンネルの少なくとも１つの壁が、マイクロチャンネルの幅方向に沿って、物理的に連続するとしないとを問わず、少なくとも２つの角度部分を含む表面機能構造部を有する場合に創出される。また、本発明の方法は、実質的に類似する少なくとも１５の表面機能構造部を、中庸又は最小変動下に鈍角を成して連結又は脱連結状況下に列状に反復させる場合に有益なものとなる。
【００５７】
表面機能構造部の、幅方向寸法（凹部の内壁対内壁間距離であり、表面機能構造部が矩形の場合は直線的であり、円筒状の場合は直径となり、深さの関数として狭幅化するものでは内壁対内壁間の最大距離であり、可変の表面機能構造部では内壁対内壁間の最大距離の平均値である）対チャンネル間隙寸法（代表的には表面機能構造部同士間の最小距離又は表面機能構造部及び対向するマイクロチャンネル壁との間の最小距離）のアスペクト比は０．２５〜１０のオーダーのものであり、表面機能構造部の幅方向寸法チャンネル間隙の１０倍までにおける、チャンネル間隙の少なくとも２５％であることが好ましいが、流れを十分に乱すためにより好ましくは、０．５〜１である。表面機能構造部の幅方向寸法が小さ過ぎると、バルク流れは表面機能構造部を直ぐに通り越してしまうので擾乱発生は最小となり、幅方向寸法が広過ぎると、バルク流れはたやすく広がってチャンネル間隙を充填し、やはり擾乱発生は最小となる。流れの擾乱は、伝統的な積層状の放物線プロファイルを辿らず且つ垂直又は横断方向の速度ベクトルを有する流速ベクトルとして定義される。活性の表面機能構造部の幅方向寸法は、活性の表面機能構造部で溶液触媒が充填及び排出され且つその上部に溶液触媒が保持されることが望ましい触媒反応器で使用する場合、主チャンネル間隙未満であることも好ましい。それは流体排出時に、活性の表面機能構造部内の流体が行使する毛管力が流体を、然るべく乾燥され且つ焼成され得るように維持するからである。主チャンネルの間隙寸法が活性の表面機能構造部の幅寸法未満であると、流体は流体排出時に活性の表面機能構造部から排出され得る。触媒が無電解めっきの様な反応手段により付着されるような幾つかの触媒反応器例では、表面機能構造部のチャンネル排出時に引き続くそうした排出は問題とはならない。
【００５８】
驚くべきことに、レイノルズ数が２２００以上の流れに追加した場合、表面機能構造部の性能は、乱流形態で動作する平坦チャンネルのそれを上回る。詳しくは、表面機能構造部を有する層流（レイノルズ数＜２２００）又は表面機能構造部を有する乱流（レイノルズ数＞２２００）での混合品質及び又は伝熱性が、同じレイノルズ数の、しかし乱流形態での平坦チャンネルにおけるそれよりも改善された。表面機能構造部は、従来からの乱流チャンネル内のランダムな渦において見出される速度の半径方向又は横断方向成分よりも大きな、半径方向又は横断方向の正味の速度成分を追加するのである。実際上は表面機能構造部は、横断方向速度対垂直方向速度の相対比が用途に応じて調整され得るように設計され得る。化学反応を含む、良好な横断方向混合が要求されるような用途では、垂直方向の速度ベクトルが大きいことは、この速度ベクトルが、反応上の新しい反応体を表面機能構造部に持ち来す主たる手段であることから特に有益である。
【００５９】
表面機能構造部の深さ（内側の凹部又は溝部又は、溝の床部分と、バルク流れチャンネルの間隙又は開口部との間として定義される、表面機能構造部の深さ）対チャンネル間隙（マイクロチャンネルの各側壁の、表面機能構造部に近い（例えば１ｃｍ以内）部分間の最小距離）のアスペクト比は０．２５〜１０であり、表面機能構造部の深さは、表面機能構造部の幅方向寸法チャンネル間隙の１０倍までにおける、チャンネル間隙の少なくとも２５％であることが好ましいが、流れを十分に乱すためにより好ましくは、０．５〜３である。表面機能構造部が浅過ぎるとバルク流れは表面機能構造部を直ぐに通り越してしまうので擾乱発生は最小となり、幅方向寸法が深過ぎると、バルク流れはそうした深い表面機能構造部に対流下に容易に入り込めず、活性の表面機能構造部へのバルク流れ流入分は最小となる。
【００６０】
１つ以上の側壁に表面機能構造部を設けた幾つかの実施例では、ある側壁の表面機能構造部が別の側壁のそれと同じ（又は類似の）パターンとされるが、主チャンネルのバルク流れの平均流れ方向（又は長さ方向）の中心線を中心として回転される。対向する側壁に表面機能構造部を設けた別の実施例では、一方の側壁の表面機能構造部が、対向する側壁の表面機能構造部の概略鏡像となるように配置される。１つ以上の側壁に表面機能構造部をお受け多々の実施例では、ある側壁の表面機能構造部が別の側壁のそれと同じ（又は類似する）パターンを有するが、主チャンネルのバルク流れの平均流れ方向に直交する中心線の周囲で回転される（言い換えると、主チャンネルのバルク流れの平均流れ方向に関して１８０°反転され且つ主チャンネルのバルク流れの平均流れ方向の中心線の周りに回転される）。対向する又は隣り合う側壁の表面機能構造部は、相互に直接整列し又は整列しないものであり得るが、ある程度の長さで側壁に沿って連続的に反復されることが好ましい。別の実施例では、表面機能構造部はマイクロチャンネルの３つ以上の壁に配置される。側壁数が３又はそれ以下である例えば、三角形、楕円、長円、円、その他のようなマイクロチャンネルジオメトリーの場合、表面機能構造部はマイクロチャンネルの周囲部分の少なくとも２０％〜１００％をカバーするものであり得る。
表面機能構造部の各脚部は、バルク流れの流れ方向に関して鈍角を成すものであり得る。
表面機能構造部のスパン長又は開口幅は、表面機能構造部の方向に対して直交する。一例では、１つの表面機能構造部が主チャンネル内のバルク流れの平均流れ方向に直交する平面に関して４５°の角度を有し、開口幅又はスパン長又は表面機能構造部のスパン長が０．３８ｍｍ、表面機能構造部の延伸長さが５．５９ｍｍである。表面機能構造部の延伸長さとは、表面機能構造部の最長方向での一端から他端までの距離のことであり、スパン長又は表面機能構造部のスパン長とは、最短距離（深さではない）のことを言う。表面機能構造部の深さとは主チャンネルからの距離のことである。幅方向寸法（スパン長）が一様ではない表面機能構造部の場合、スパン長は表面機能構造部の延伸長さ部分全体での平均スパン長のことを言う。
【００６１】
好ましい実施例では、３枚以上のパターン化したシート（少なくとも２枚が、例えば孔又は長孔のような貫通形態のパターンを有する）を相互に積層する。各シートは、２枚以上が同一又は３枚以上が別個のものであり得る。寸法の変化する積層されたパターン化したシートにより有益な流れ形態が創出され得、流体がプラグ流れに、しかも非常に短い距離で近いものとなる。この流れ形態を確立するための距離は、表面機能構造部の１００スパン長分の長さであり得、またはもっと好ましくは５０スパン長分、更に好ましくは２０スパン長分であり得る。表面機能構造部はバルク流れ方向に関して鈍角を成し得る。表面機能構造部のスパン長は、表面機能構造部の方向と直角を成す方向のものとして定義される。表面機能構造部の延伸長さとは、表面機能構造部の最長方向での一端から他端までの距離のことを言い、スパン長又は表面機能構造部のスパン長とは、最短距離（深さではない）のことを言う。表面機能構造部の深さとは主チャンネルからの距離のことである。幅方向寸法（スパン長）が一様ではない表面機能構造部の場合、スパン長は表面機能構造部の延伸部分長さ全体での平均スパン長のことを言う。
【００６２】
本発明には、装置の少なくとも１つのセクションが、任意のチャンネルセグメントのチャンネルの壁の２０％以上（好ましくは少なくとも４０％、より好ましくは少なくとも７０％）に渡り（長さ方向に直交する、即ち、チャンネルを通る正味の流れ方向と直交する方向で測定した場合の）、且つ好ましくは少なくとも１ｃｍにおいて連続する表面機能構造部を含み、表面機能構造部はある実施例では少なくとも５ｃｍの長さに渡り延伸される。包囲型のチャンネルの場合は前記壁％は、表面機能構造部の底部又は上部の何れかから一様に伸延する又は中間距離が一定である包囲型チャンネルに対する、表面機能構造部が覆う断面部分の比である。中間距離が一定の包囲型チャンネルは平坦チャンネルとして定義される。例えば、仮にチャンネルが、夫々横断方向（幅方向）寸法が０．９ｃｍのパターン化壁と、高さ０．１ｃｍのパターン化されない側壁上部及び底部壁とを有する場合、チャンネル壁の９０％が表面機能構造部を有することになる。
【００６３】
幾つかの実施例では、装置は流れ分与セクション内に、その内部で流れが個々のチャンネルにマニホルド処理される、本来平坦なチャンネルを含み得る。装置は、伝熱を助成するための表面機能構造部セクションを有し得るかまたは有し得ない伝熱セクションを含み得る。装置は、全ての又は一部の反応セクションが表面機能構造部を含む反応セクションをも有し得る。表面機能構造部は、５又は１０又は２０又はそれ以上の類似の表面機能構造部を連続的に整列させて（活性の表面機能構造部からなる溝の次ぎに峰部分が続き、次ぎに活性の表面機能構造部が続き、という具合に）、単位操作を実施する又は少なくとも２つの流体を含む流れを混合させるように、クラスター（集積）状態で使用するのが最も良い。表面機能構造部の峰部同士間の距離は、表面機能構造部のスパン長又は幅方向での延伸寸法の０．０１倍〜１０倍に維持することが好ましい。隣り合う表面機能構造部同士間の距離範囲は、活性の表面機能構造部の開口部又はスパン長距離又は幅方向での延伸距離の０．２倍〜３倍の範囲であることが好ましい。この距離が長くなるにつれ、そうでなければ層流である流れが従来の放物線流路状態に広がり、流体は活性の表面機能構造部に容易には誘導されなくなる。
【００６４】
チャンネルは全ての壁が包囲されていることが好ましく、幾つかの実施例のものは全体的に四角形又は矩形の断面（矩形チャンネルの場合、２つの主壁の両方をパターン化壁とするのが好ましい）を有する。全体に四角形又は矩形のチャンネルの場合、チャンネルは２方又は３方のみを側壁で包囲され得、表面機能構造部の前記壁パーセントはこれらの２つ又は３つの側壁を使用して算出する。
パターン：
各表面機能構造部パターンを主チャンネルの１つの面に沿って反復させ、主チャンネルのバルク流れ方向において、各表面機能構造部間に変化する又は一定の間隔を設ける。幾つかの実施例は各表面機能構造部が単一の脚部のみを有し、他の実施例のものは多数の脚部（２、３或いはそれ以上の）を有する。幅広の主チャンネルの場合、多数の表面機能構造部又は反復する表面機能構造部列を主チャンネルの幅方向を横断して相互に隣り合わせて配置することができる。表面機能構造部の各パターンは、深さ、スパン長又は幅方向での延伸距離、相互の間隔が、主チャンネル内のバルク流れ方向に沿って反復されるにつれ変化する又は一定であり得るが、一定又は規則的に反復する寸法であることが好ましい。角度の異なる２つの脚部同士を繋ぐ頂部を有する表面機能構造部は、各脚部が前記頂部では連結されない他の実施例ともなり得る。
【００６５】
図２ｅには、表面機能構造部のために使用し得る多数の異なるパターンが示されている。これらのパターンは例示目的のためのものであって本発明を限定しようとしたものではない。何れのパターンも、マイクロチャンネルの異なる軸方向又は横断方向セクション内で使用することができる。
幾つかの実施例では（触媒組成物をマイクロチャンネル上にウォッシュコートするものを含む）、表面機能構造部内の重力場に液体を対流させること（即ち、マイクロチャンネルの各側壁に一様にコーティングを付着させるような用途）が望ましい。そうした実施例では、表面機能構造部における脚部の遠心長さの垂直方向成分（重力に対して）は、表面機能構造部内の液体が排出されないようにするためには４ｍｍ未満であることが好ましく、より好ましくは２ｍｍ未満である。こうした実施例では、活性の表面機能構造部の幅方向遠心距離、スパン長又は開口幅が、マイクロチャンネルのチャンネルの開放された間隙部分（単位操作中に流体が排出され、主たる流体を流す部分）のそれ未満であることも好ましい。前記幅方向遠心距離がチャンネルの間隙部分の寸法よりも大きいと、表面機能構造部は排出運転時に流体を保持することができなくなる。
【００６６】
０型の表面機能構造部パターン（以下、ＳＦＧ-0パターン）（図３ａ参照）が、単位操作用マイクロチャンネルの長さ方向に沿って配置した山形又はＶ字形凹部状の表面機能構造部列により説明される。各山形の表面機能構造部を一定又は不規則な間隔の何れかで順次配置する。各表面機能構造部間の間隔は一定であることが好ましい。なぜなら、各表面機能構造部が一定間隔で存在することによって主チャンネル内のバルク流れが分断されることで、別の表面機能構造部による流れの分断が良好に補強されるからである。１側壁型の表面機能構造部はマイクロチャンネルの一方の側壁上にのみ表面機能構造部を有し、２側壁型のものはマイクロチャンネルの２つの側壁（対向する又は隣り合う各側壁）上に表面機能構造部を有する。幾つかの実施例では２側壁型の表面機能構造部は、シス又はトランスの何れかの配向形態を有し得る。対向する各側壁にシス配向した表面機能構造部を図３ａに示すが、両チャンネル側壁の各表面機能構造部は鏡像であるように配置される。トランス配置とは、２つ以上の側壁を有するマイクロチャンネルの表面機能構造部が、対向する各側壁同士間では整列しないが、第２側壁の表面機能構造部が第１側壁のそれと鏡像を成し、この第２側壁を１８０°回転させる（表面機能構造部のパターンが、平面図で見て第１側壁のそれに対して逆転させる）と各表面機能構造部がオフセットされた状態に配置される整列関係に対して参照される。マイクロチャンネルの、表面機能構造部を含む正味の面積をもっと広げるための充填用の表面機能構造部を追加し得、また、対向する各側壁の表面機能構造部がバルク流れ方向に沿って相互に郁文オフセットされていることから、第２側壁又は対向する側壁は、鏡像を完全に回転させたものでなくとも良い。所定の側壁上の各表面機能構造部移管する流れ方向はシスＡ（図３ａで底部から上部に向かう流れ方向）又はシスＢ（例えば、図３ａで上部から底部に向かう流れ方向）の何れかであり得る。代表的には、各表面機能構造部は対向する各側壁上に配置されるが、隣り合う各側壁に配置される場合もある。
【００６７】
シスＡ配向は、２つ以上の側壁を有するマイクロチャンネルの表面機能構造部が、上部及び底部の各側壁において流れ方向と同じ方向に整列し、表面機能構造部のにおける脚部が、前記流れ方向に沿って収束する整列関係に対して参照される。
シスＢ配向は、２つ以上の側壁を有するマイクロチャンネルの表面機能構造部が、上部及び底部の各側壁において流れ方向と同じ方向に整列され、表面機能構造部における脚部が、前記流れ方向に沿って拡開する整列関係に対して参照される。
Ｆａｎｅｌｌｉ部分とは、そうでなければ連結されている、表面機能構造部における脚部の不連続部又は小離断部のことを言う。不連続部はマイクロチャンネルの幅方向寸法の２０％未満であることが好ましく、より好ましくは１０％未満である。図３ｈにはＳＦＧ-0パターンのＦａｎｅｌｌｉ部分付きの表面機能構造部パターンが示され、角度変化によって主チャンネル流路内にデッドスポット又は低速領域の何れかが生じないようにするために頂部が除去されている。２つの表面機能構造部同士間のＦａｎｅｌｌｉ部分は、ｖ字形の第１の半分側がチャンネルの長さ方向に沿った２つの各位置で出発及び終端し、ｖ字形の第２の半分側が、第１の半分側が出発及び終端する各位置よりも上方又は下方の何れかの位置に若干ずれるように配置しても良い。
【００６８】
１型の表面機能構造部パターン（以下、ＳＦＧ-１）が図３ｂに示され、各マイクロチャンネル壁に沿った方向又は角度が交互する表面機能構造部を含んでいる。この幾何学配置のものでは、５つ以上の非対称の山形の表面機能構造部（表面機能構造部における脚部の一方が他方の脚部よりも長い）を、先ずその頂部をマイクロチャンネルの幅方向寸法の１/３の位置に位置付け、次ぎに２つの充填用表面機能構造部（充填用表面機能構造部数はもっと少ない又は多くても良い）を配置し、次ぎに、その頂部をマイクロチャンネルの幅方向寸法の２/３の位置に位置付けた５つ以上の非対称の表面機能構造部を配置し、このパターンを幾つか反復させる。図示されるように、マイクロチャンネルの対向する側壁の各パターンは鏡像を成さないトランス配向のものである。
ＳＦＧ-2は、図３ｃに平面図として示すように、表面機能構造部の角度がその延伸長さ方向に沿って連続的に変化する形式のものであり、主チャンネル内の、表面機能構造部に隣り合う流れは図では左側から右側又は右側から左側に流れる。この型の表面機能構造部はその形状が空気力学的に優れているため、各表面機能構造部の前縁部位置での乱流発生を最小化する上で有益である。実質的に連続的に変化する角度を、表面機能構造部の延伸長さ方向に沿って正から負の値に変化させることもできる。
【００６９】
ＳＦＧ-3型の表面機能構造部パターンが、上部及び底部の各側壁の平面図を含む図３ｄに示され、各側壁の重なり具合を上方から見た場合が例示されている。このパターンを、所望の長さを充填するための必要に応じて多数回反復させ得る。ＳＦＧ-3型の表面機能構造部パターンのＳＦＧ-5型パターンの“チェックマーク形状”が反復されることである。
ＳＦＧ-4型パターンは、１つの表面機能構造部の脚部が単独の斜行長孔状の表面機能構造部（図３ｅで最も右側に示すような）により構成されるものである。このパターンは従来技術で説明される数多くの単一角度付きの斜行する機能構造部と実質的に類似するものであり、特に、単一側壁又は２つの側壁にトランス配向下に配置した場合は、混合や単位操作上の効果はとりわけ小さい。このパターンでは、レイノルズ数が大きくなるにつれ、流れが表面機能構造部内に滞留する分の経過時間が短くなる。
ＳＦＧ-5型パターンは一連のチェックマーク形状で表され、チェックマーク形状の頂部が、一方の脚部の長さが他方の脚部の長さのおよそ半分となるような位置に配置される。４つ以上の“チェックマーク”形状をグループ化して図３ｆにその３つを示すような多様な組み合わせで配列させ得る。各グループにおける各チェックマーク形状は相互に異なるように配向したものであり得、又は全て同じ配向とし、壁に沿ってチェックマーク形状が連続するパターンを形成したもので有り得る。各組み合わせ又は色々のＳＦＧ-5型パターンにより、混合特性は異なって来る。図３ｆにはＳＦＧ-5型パターンの異なる３つのレイアウトが例示される。
【００７０】
表面機能構造部は、その配向角度が少なくとも１回変化するものであることが好ましい。ＳＦＧ-6型パターンは図３ｇに示すように、表面機能構造部からなる３つの脚部を有し、その配向角度が、流れ方向に関して正から負に変化する。このパターンでは、２つの脚部がバルク流れ方向に沿って相互に収束し、また２つの脚部がバルク流れ方向に沿って相互に拡開することで、主チャンネルの流れ方向に対して“Ａ”及び“Ｂ”の２つのタイプの流れ方向が生じる。
“家型”の表面機能構造部とは、入口形の脚部に対して参照され、１つ以上の脚部が主チャンネルのバルク流れ方向と平行に延び、次いでバルク流れ方向に対して鈍角形状を成して伸延する（図３ｉ）ものを言う。随意的にはこの鈍角形状は図示されるよりももっと丸味付けされ得る。“家型”の表面機能構造部は、活性の表面機能構造部に流入する移流を改善するような、９０°以外の角度を選択し得る。
【００７１】
鮫歯パターンは、一端部から他端部にかけてのスパン長、即ち幅方向寸法が変化する（例えば図３ｊ）、単一の脚部を構成する表面機能構造部により構成される。脚部は主チャンネルのバルク流れ方向に対して任意の角度を有し得、角度の異なる多数の鮫歯型の表面機能構造部をマイクロチャンネル壁に配置し得る。
図３ｅには６０°の配向角度でのＳＦＧ-0型パターン、７５°の配向角度でのＳＦＧ-0型パターン、４５°の配向角度のＳＦＧ-4型パターン、が例示され、各配向角度は、主流れ方向に直交するマイクロチャンネルの断面を２分割する水平面に対して画定されている。
多脚型の表面機能構造部パターンの幾何形状のその他の実施例には、各脚部または幾つかの脚部の角度又は長さが異なるもの、又は、５つ以上の同一の表面機能構造部をグループ化した、図３ｋに示すようなものがある。表面機能構造部をグループ化して反復させることにより、製造中の利益が生じる可能性もある。例えば、薄いシート材から表面機能構造部を打ち抜く場合、打ち抜き工具を、一度に多数の表面機能構造部を打ち抜けるように作製することが可能となる。
積層型の表面機能構造部パターン：積層型の表面機能構造部パターンは、主チャンネルの１つ以上の側壁に形成され、そうした側壁は、幾何形状の異なる表面機能構造部を有する隣り合う表面機能構造部パターン層（図４ａ）同士を積層させ、次いで、積層した２つの縦列方向の各表面機能構造部がずっと複雑な３次元的な表面機能構造部となるように整合させることにより形成される。積層された各表面機能構造部は、主チャンネルから最も遠いパターン層を除く全てのパターン層において貫通型のものとすべきである。或いは、薄いシート材に貫通形成した同一の各表面機能構造部は、各シート材が積層されて相互に整列することにより、もっと深い表面機能構造部と成り得る。
【００７２】
マイクロチャンネル装置：
マイクロチャンネル反応器は、１ｃｍ又はそれ未満、好ましくは２ｍｍ又はそれ未満（ある実施例では約１．０ｍｍ又はそれ未満）且つ１００ｍｍ以上（好ましくは１μｍ以上）、幾つかの実施例では５０〜５００μｍである少なくとも１つの寸法（側壁間での、触媒を計数しない）を有する少なくとも１つの反応チャンネルを有することを特徴としている。触媒性の反応チャンネルとは、不均一又は均一系のものであり得る触媒を収納するチャンネルのことを言い、均一系の触媒は反応体と共に流れ得る。マイクロチャンネル装置は、触媒を格納する反応チャンネルを必要としないことを除いてマイクロチャンネル反応器と類似の特徴のものである。マイクロチャンネルの間隙（又は高さ）は、好ましくは約２ｍｍ又はそれ未満であり、より好ましくは１ｍｍ又はそれ未満である。反応チャンネル長さは典型的には長く、好ましくは１ｃｍであり、ある実施例では５０ｃｍ以上、他の実施例では２０ｃｍ以上、又は１〜１００ｃｍである。マイクロチャンネルの側壁は反応チャンネルの側壁により画定される。これらの側壁は、セラミック、鉄ベースの、スチールのような合金、又は、Ｎｉ−、Ｃｏ−、又はＦｅベースの超合金、例えばモネルのような硬質材料から作製することが好ましい。或いは側壁は、プラスチック、ガラス、銅、アルミニュームのようなその他材料からも作製し得る。反応チャンネルの側壁の材料に何を選ぶかは、反応器で実施しようとする反応次第である。幾つかの実施例では反応チャンバの側壁は耐久性がありしかも良好な伝熱性を持つステンレス鋼又はインコネル（商標名）から構成される。合金は低硫黄成分のものとすべきであり、幾つかの実施例では合金がアルミニドの形成に先立って脱硫処理される。典型的には、反応チャンネルの側壁は、マイクロチャンネル装置の主たる支持構造を提供する材料から形成される。マイクロチャンネル装置は、既知の方法で作成し得、好ましい実施例では綴じ込んだ各プレート（シムとも称する）を積層することにより作製するが、反応チャンネル用に設計した各シムを、熱交換用に設計した各シムと閉じ合わせて作製するのが好ましい。幾つかのマイクロチャンネル装置では、１つの装置が、積層した少なくとも１０層を含み、各層が少なくとも１０のチャンネルを含み得、また装置は、それよりもチャンネル数が少ないのその他の層を含み得る。
【００７３】
マイクロチャンネル装置（マイクロチャンネル反応器のような）は、典型的にはマイクロチャンネル（複数のマイクロチャンネル反応チャンネルのような）と、複数の、隣り合う熱交換マイクロチャンネルとを含み、複数のマイクロチャンネルは、例えば、２、１０、１００、１０００或いはそれ以上の、並列運転可能なチャンネルを含み得る。好ましい実施例では、マイクロチャンネルは平坦なマイクロチャンネルの平行列として、例えば、少なくとも３列状態で配置され得る。好ましい実施例では共通ヘッダに多数のマイクロチャンネル入口を結合し及び又は多数のマイクロチャンネル出口を共通フッタに結合する。運転中は、熱交換マイクロチャンネル（もしあれば）が加熱及び又は冷却用流体流れを保持する。このタイプの既知の反応器の、本発明で使用し得る非限定例には、米国特許第６，２００，５３６号や同第６，２１９，９７３号に説明されるようなマイクロコンポーネントシートアーキテクチャタイプ（例えば、積層型マイクロチャンネル）のものが含まれる。この形式の反応器アーキテクチャを本発明の目的状使用する際の性能上の利点には、熱及び物質の移動速度が比較的高いこと及び、爆発限界が実質的に存在しないことがある。圧力降下値が小さいのでスループットが高まり、チャンネル内に触媒を高アクセス性形態下に固定し得るので、触媒を分散配置する必要性が排除される。幾つかの実施例では反応用の単数又は多数のマイクロチャンネルがバルク流れ流路を含む。“バルク流れ流路”とは、反応チャンバ内の開放流路（連続バルク流れ領域）のことを言う。連続バルク流れ領域では、流体は圧力の大きな効果を来すことなく反応チャンバを通して急速に流れることができる。核反応チャンネル内のバルク流れ領域は、その断面が５×１０-8〜１×１０-2ｍ2であることが好ましく、もっと好ましくは５×１０-7〜１×１０-4ｍ2である。バルク流れ領域は、１）マイクロチャンネルの内容積蒲田は、２）マイクロチャンネルの断面積の、少なくとも５％であることが好ましく、より好ましくは少なくとも５０％、幾つかの実施例では３０〜９９％である。
【００７４】
多くの好ましい実施例では、マイクロチャンネル装置は好ましくは少なくとも５つ、より好ましくは少なくとも１０の平行チャンネルにグループ化した多数のマイクロチャンネルを含み、各マイクロチャンネルは、装置に一体化（装置に続けて取り付けたチューブではなく）した共通マニホルドに連結される。共通マニホルドは、結合された各チャンネルを通る流れを等化する単数或いは複数の表面機能構造部を含むが、そうしたマニホルドの例は、米国特許出願番号第１０／６９５，４００号のものがある。ここで、“平行”とは必ずしも直線的であることを意味せず、むしろ、チャンネルが各々一致することを意味するものとする。好ましい１実施例では、マイクロチャンネル装置は少なくとも３つの、平行なマイクロチャンネルグループを含み、各グループ内のチャンネルは共通マニホルドに結合され（例えば、４つのマイクロチャンネルグループと４つのマニホルドのように）、各共通マニホルドが、マニホルドに結合された各チャンネルを通る流れを等化する単数或いは複数の表面機能構造部を好ましく含んでいる。
【００７５】
熱交換流体は、プロセスチャンネル（例えば反応マイクロチャンネル）に隣り合う伝熱マイクロチャンネルを通して流れ得、ガス又は液体であり得、蒸気、オイル又は任意のその他の既知の熱交換流体を含み得、システムは、熱交換器内で相変化が生じるように最適化され得る。好ましい実施例では多数の熱交換層を多数の反応マイクロチャンネルに綴じ込み、例えば、少なくとも１０の熱交換層を少なくとも１０の反応マイクロチャンネルに綴じ込んで、好ましくは１０層の熱交換マイクロチャンネル配列体が少なくとも１０層の反応マイクロチャンネルと接続するようにする。各層はその内部に、単純な直線状の単一又は複数のチャンネルを含み得、もっと複雑な幾何形状を有し得る。好ましい実施例では単数或いは複数の熱交換マイクロチャンネルの１つ以上の側壁が表面機能構造部を有する。
ある実施例では、本発明の装置（又は方法）は触媒物質を含む。触媒は、バルク流れ流路の少なくとも１つの側壁の少なくとも一部分を画定し得、好ましい実施例では触媒の壁が、流体が流れるバルク流れ流路の少なくとも１つの側壁を画定する。非均一系触媒プロセスの間、反応体組生物は触媒と接触しつつマイクロチャンネルを通して送られる。
【００７６】
好ましい形態では触媒は大孔性（ｌａｒｇｅ  ｐｏｒｅ）支持体により裏当てされる。好ましい大孔性支持体の例には、市販入手可能な金属フォーム材や金属フェルト材が含まれる。大孔性支持体は、少なくとも５％、より好ましくは３０〜９９％、尚好ましくは７０〜９８％の気孔率を有し、ＢＥＴ法測定値としての平均孔寸法が０．１μｍ以上、好ましくは１〜５００μｍであることが好ましい。大孔性支持体は、フォーム及びフェルト的な形態を有し、熱的に安定で且つ導伝性を有する、例えばステンレス鋼又はFeCrAIY合金製であり、０．１〜１ｍｍの如く薄厚のものであることが好ましい。フォーム構造は、構造全体を通して各孔を画定する連続的な側壁を有し、フェルト構造は、各繊維間に間隙を有する不織繊維からなり、スチールウールに似た絡み合ったストランドを含む。多孔質支持体は、伝熱壁と、貫通型の表面機能構造部を有するシート材との間に挟持させ得、或いは、各シート材に、活性の表面機能構造部からなる溝を食刻や切削により形成し、あるいはそうでなければ各シート材の内部に活性の表面機能構造部からなる溝を配置し得る。各シート材に、側壁として作用する非多孔性のシート材を積層してアセンブリ化し得る。この実施例では、活性の表面機能構造部自体の多孔性が化学反応の部位数を増やし、反応部位では反応体は、多孔質シート内に形成した溝から多孔質シート内のもっと小さい孔へと拡散する。単数或いは複数の活性触媒層を多孔質シート上に配置し得る。貫通型の表面機能構造部が、凹形の溝内に移流及び拡散の両方を介して分子を持ち来し、分子は、触媒をその内部又は上部に配置した多孔質支持体の内部に連続的に拡散する。分子は、レイノルズ数が大きくなるにつれ、表面機能構造部内で反比例的に長い時間滞留するので、反応体が触媒壁と衝突し且つ反応する時間が長くなる。反応体は、表面機能構造部により構成される各溝及び多孔質の触媒層の内部で滞留するので、バルク流れと共に下流側に対流移動して活性触媒から離れることがない。
【００７７】
大径孔を有する触媒（及びアルミナ担持触媒性活性部位を含む）は、孔容積が多孔質材料の全容積の５〜９８％であることが好ましく、より好ましくは３０〜９５％である。材料の孔容積の少なくとも２０％（より好ましくは少なくとも５０％）は、好ましくは０．１〜３００μｍ、より好ましくは０．３〜２００μｍ、尚好ましくは１〜１００μｍの寸法（直径）範囲の孔から構成される。孔容積及び孔寸法の分布は水銀圧入法（各孔が円筒状幾何形状を有すると仮定する）及び窒素吸着法を使用して測定する。既知の如く、水銀圧入法と窒素吸着法は相互補完的な技法であり、水銀圧入法の精度は孔が大径（３０ｎｍ以上）である方が高く、窒素吸着法はもっと小径の孔（５０ｎｍ未満）に対する精度の方が高い。酸化体層上に触媒金属を配置した如き触媒を大孔性支持体上に配置し得る。
【００７８】
ある実施例では、マイクロチャンネルの高さ及び幅が断面積を画定し、この断面積部分が、多孔質の触媒材料及び開口領域を含み、多孔質の触媒材料が断面積の５〜９９％を占め、開放領域が断面積の５〜９９％を占める。別の実施例では、触媒が単数又は複数のマイクロチャンネル反応チャンネル内の材料のコーティング（例えばウォッシュコート）として提供され得る。触媒経由流れ（flow-by-catalyst）形態を用いることにより、容量/圧力降下の関係上の利点が生じる。触媒経由流れでは流体は、多孔質性の挿入体に隣り合う間隙内を流れる、又は触媒の、マイクロチャンネル壁と接触する壁コーティング（好ましくは、触媒と接触するマイクロチャンネル壁は熱交換器（好ましくはマイクロチャンネル熱交換器）と直接、熱的に接触し、またある実施例では熱交換器流れが、触媒と接触する側隙の反対側と接触することが好ましい）を通過して流れるのが好ましい。
【００７９】
ある実施例では、マイクロチャンネルは多孔質の、側壁のウォッシュコート（＜２５μｍ）よりも厚い（＞２５μｍ）経由流れ触媒を収納する。ある実施例では、多孔質の経由流れ触媒は、触媒ウォッシュコートの厚さとし得る２５μｍを上回る厚さを有する。全ての場合において、ウォッシュコート厚は経由流れ触媒構造の厚さ未満であることが好ましい。多孔質の触媒は、開放流れチャンネル内のバルク流れ流路に、外部物質移動抵抗を軽減させ、また、表面機能構造部内での移流を促進させて多孔質の触媒構造に新しい反応体を持ち来し且つ生成物を取り出す上での補助となる乱れを生じさせる表面機能構造部（好ましくは凹形の表面機能構造部）を有し得る。凹形の表面機能構造部は、厚い多孔質触媒の全体又はその一部を後退させ得る。多孔質の触媒は任意の長さ、例えば、連続的（表面機能構造部と共に）又は不連続的（表面機能構造部により分割された）な多孔質の触媒を少なくとも１ｃｍ、３ｃｍ、或いはそれ以上の長さに渡り延伸させ得る。
【００８０】
表面機能構造部は、フォーム材型又はフェルト材形の触媒のような、大径孔を有する触媒形態のものであり得る。マイクロチャンネル内に、表面機能構造部を有する触媒挿入物を挿通することにより、構造壁を設けることができる。触媒挿入物は、大径孔を有する触媒形態（例えばフォーム材又はフェルト材形態）又は、表面機能構造部付きの金属支持体を挿通した後にこの支持体の壁に触媒をコーティングすることにより形成し得る。
ウォッシュコートは、ゾルベースのコーティング組生物にチャンネル側壁を露呈させてコーティング材をチャンネル側壁に付着させたものである。コーティング組生物は粒子懸濁液（代表的には、金属酸化物又は金属酸化物と金属粒子との混合物）又は溶液（sol）を含有し得る。ウォッシュコートで形成した触媒コーティングはウォッシュコートと称し得る。
【００８１】
マイクロチャンネル装置は、反応器の長さ方向に沿った活性の表面機能構造部からなる多数のセクションをも含み得、第１セクションが伝熱性改善のために、また第２セクションが化学反応のために使用され得る。或いは、単位操作上、分離のような物質変化がその何れにおいても生じる２つのセクションを設け得る。個別の表面機能構造部セクションで２つ以上の化学反応が連続的に生じることが有益であり得る。ある実施例では、個別の表面機能構造部セクションは反応が一連のものである場合、又は、新しい反応体を追加して反応を連続させる場合、又は新しい伝熱流体との反応を継続させる場合、又は、反応を継続させつつ表面機能構造部セクション同士間又はその内部での側壁温度を制御する又は調節する、又はそうでなければ金属の機械的歪みを制御する場合に好ましい。マイクロチャンネル装置内に２つ以上の活性の表面機能構造部を設ける構成は、流れが本来１方向に移動して曲げ部分又はＵ字流れ部分で曲がり、第２チャンネルに向けて逆方向に流れる構成のチャンネルでも利用することができる。活性の表面機能構造部からなるセクションの１つを、排出物量が少ないことが望ましい触媒燃焼用途において特に有益な、前進及び後退する何れの流路としても作製し得る。
【００８２】
マイクロチャンネル側壁における毛管性表面機能構造部：
表面機能構造部は、マイクロチャンネル側壁上又はその付近での液体の選択的維持を可能とする上で有益な毛管作用的なものとすることもできる。この場合の表面機能構造部は、マイクロチャンネル側壁に沿った排出又は滑落が防止されるよう毛管力が重力よりも大きくなるような、流体特性に基づく指定パラメータ未満である少なくとも１つの臨界寸法が提供される限りにおいて、任意の形状（矩形、円形、台形）のものであり得る。
毛管性の表面機能構造部は、コーティング組生物からなる内側チャンネルを一様又は調整下に分布させたい位置で、マイクロチャンネルの長さ方向に配置し得る。同じプロファイルの毛管性の表面機能構造部を、マイクロチャンネル列の全ての平行なマイクロチャンネルに沿って配置して、チャンネル毎の一様性を向上させる。毛管性の表面機能構造部は各々、重力方向での排出量を最小化するために、重力方向に対して部分的に又は全体的に直交するように選択的に整列される。毛管性の表面機能構造部は各々、排出運転中は重力方向に関してある角度に整列させ得、仮に長さが短い又は不連続的なものである場合は重力方向と平行に配向させ得る。マイクロチャンネル側壁上で３、５、１０、又はそれ以上の毛管性の表面機能構造部をグループ化させることが好ましい。
【００８３】
１実施例では、調整されたプロファイルがもっと数多くの毛管性の表面機能構造部を有し得、かくして、触媒に対する要求度の高い前方反応セクション付近の触媒溶液量が多くなる。発熱を伴う反応、例えば選択的酸化反応用の別の実施例では、反応器の前方付近には位置又は維持される触媒量が低減され、結局、発熱量が減少し、かくして、所望されざる温度上昇が低減される。他の実施例では、毛管性の表面機能構造部の位置及び寸法が、マイクロチャンネル装置のチャンネル縁部付近での発熱量が減少されるよう、この縁部に関して調製される。例えば、一層型のマイクロチャンネル装置では、コーティングがマイクロチャンネル装置の中心付近の方に多目に付着するよう、毛管性の表面機能構造部は層の縁部付近よりも中心付近に高密度に配置する。従って、その少なくとも１つが中央マイクロチャンネル、２つが縁部マイクロチャンネルであるマイクロチャンネル列を含む一層型の毛管性の表面機能構造部の場合、ある実施例では少なくとも１つの中央チャンネルの方が、２つの縁部マイクロチャンネルの何れにおけるよりも高密度で毛管性の表面機能構造部が配置されるが、縁部に沿って触媒配合物がより多く維持される方が望ましい場合は逆になる。こうした機械的設計形状は、高温歪み領域付近での局部縁部温度を低下させる上で有益である。毛管性の表面機能構造部は、所定容量又は単位容積当たりの流量に対する変換及び選択性に関するプロセス性能を制御又は調整するために使用され得る。各毛管性の表面機能構造部は、局部的な放熱量を低減させ、かくして最終的な温度勾配を減少させることにより、装置の高歪み領域での機械的歪みを最小化させるためにも使用され得る。
【００８４】
流体をマイクロチャンネル又は平行なマイクロチャンネル列の内部に充填し、次ぎに側壁の毛管性の表面機能構造部内に流体を残しつつ排出させて、毛管性の表面機能構造部内に液体（触媒前駆体その他の何れか）を維持させる。次いで流体を乾燥して側壁上に活性剤を残留させる。流体は水ベースのもの、又は溶液又はスラリー又は固形粒子の懸濁液又は、ナノ粒子を含む液滴であり得、又は、ポリマー溶液、又は任意の液体コーティング配合物であり得る。
【００８５】
表面機能構造部の作製方法：
表面機能構造部は、例えば、レーザー食刻、小径ワイヤを使用し導伝性のベース材を焼除することにより、意図する表面機能構造部を作成する放電加工（ＥＤＭ）によって、又は、貫通孔を有するシート材を相互に積み重ね且つ接着することにより製造され得る。表面機能構造部は、シート材の内部を部分的に食刻することにより、又は貫通する形態下においてシート材に形成し、このシート材を中実の側壁に隣り合わせて配置することにより作製し得、或いは、貫通形態の表面機能構造部を有する２枚以上のシート材を中実の又は食刻したシート材に隣り合わせて重ねることにより製造され得る。２つ以上に積層した各シート材の貫通形態の表面機能構造部のパターン及び又は寸法及び又は形状は異なるものであり得る。表面機能構造部は、３次元パターン化プロセス、例えば、金属粉を選択的に焼結させて複雑な三次元構造を作製するＳＬＳプロセスの如きによっても作製することができる。
表面機能構造部は、拡散接合するに先立って側壁シムに隣り合わせて積層した金属シムの貫通長孔又は貫通孔として形成し得る。こうして形成した構造はマイクロチャンネルの側壁における凹形の表面機能構造部と類似したものである。
表面機能構造部は、混合を調整する及び又は触媒又は任意のその他のウォッシュコート溶液触媒をマイクロチャンネル側壁の長さ方向に沿って塗布するために使用され得る。表面機能構造部は、マイクロチャンネル入口（ヘッダからの入口のような）付近において高密度に配置得、又は、マイクロチャンネル出口付近の方に高密度に配置し得る。かくして、ある実施例では、各１つの入口及び出口を有する反応マイクロチャンネルは、その入口付近における方が出口付近におけるよりも毛管性の表面機能構造部の密度が高い、又はその逆である。
【００８６】
触媒コーティング：
表面機能構造部を含むマイクロチャンネルは、触媒又はその他の、溶剤のような物質でコーティングされ得る。ウォッシュコーティングのような斯界に既知の技法を用いてマイクロチャンネルの内側上に触媒を付着させ得る。CVD又は電着のような技法も利用できる。ある実施例では無機塩含浸法が好ましく、他の実施例ではPt、Rh、及び又はPdが好ましい。触媒付着後、代表的には熱処理と、斯界に既知の活性化処理とを加える。pH＞０である溶液を形成する塩が好ましい。その他のコーティングには、ゾル又はスラリーベースの、触媒前駆体及び又は触媒支持体を含有する溶液が含まれ得る。コーティング法には、無電解メッキ又はその他の壁流体反応のような、側壁への反応性付着法も含まれる。
コーティングは、チャンネルに所望の高さまで液体コーティング配合物を充填し、次いで揮発性成分（代表的には溶剤）を減圧下に除去する方法によっても、マイクロチャンネルに付着させ得る。
【００８７】
金属のような材料を、好ましくはインクジェット印刷に類似する技法を用いてマイクロチャンネル側壁（平坦か又は表面機能構造部を有する）上に印刷することができる。印刷した金属パターンを、無電解付着金属（好ましくはパターン化された無電解コーティング）を形成するための種材料（触媒）として用いることもできる。更には、又は、エレクトロニクス工業において開発された選択的食刻及び又は選択的付着法を使用して、図５に示すように表面機能構造部５２にサブパターンを形成し得る。サブパターン形成は、触媒を付着させる表面積を増大する及び又は反応性御性を高めるべく、触媒を直接且つ選択的に付着させるために取り分け有益である。例えば、複数のサブウェル５４を表面機能構造部の底部及び又は上部に形成し得、触媒５５を複数のサブウェルに付着させ得る（例えばウォッシュコーティングによって）。随意的には、伝熱製材料からなる部分５６を、表面機能構造部を覆って及び又はサブウェルを覆って付着させ得る。
【００８８】
反応：
本発明のある様相によれば、反応の実施方法が提供され、前記方法には、少なくとも一つの反応体をマイクロチャンネルに流し、流した反応体をマイクロチャンネル内で触媒存在下に反応させて少なくとも１つの生成物を形成することが含まれる。ある実施例では、反応体は本来、以下の反応体、即ち、アセチレン、付加反応、アルキル化、脱アルカリ化、水素脱アルカリ化、還元性アルカリ化、アミノ化、アンモ酸化、アンモニア合成、芳香族化、アリル化、オートサーマル改質、カルボニル化、脱カルボニル化、還元性カルボニル化、カルボキシル化、還元性カルボキシル化、還元性結合、縮合、分解、水素化分解、環化、環式低重合体化、脱ハロゲン化、エポキシ化、交換、フィッシャートロプス法、ハロゲン化、水素ハロゲン化、ホモロゲーション、水化、脱水化、水素化、脱水素化、炭化水素化、ヒドロホルミル化、水素化分解、ヒドロメタレーション、ヒドロシル化、水素化処理（HDS/HDN）、異性化、メチル化、脱メチル化、置換、窒素化、重合、還元、改質、水性素ガス逆シフト、からなる。その他の好ましい反応には燃焼がある。炭化水素蒸気改質（中でも、メタン、エタン、又はプロパン蒸気改質のようなものが）が特に好ましい。
【００８９】
例：側壁の表面機能構造部を用いた蒸気メタン改質反応
メタン蒸気改質反応における表面機能構造部による反応器性能上の効果を研究した。表面機能構造部により、特に低触媒活性時のマイクロチャンネルの長さ当たりの対流性が改善された。触媒のためのに入手し得る表面積が増大したことで、溶液由来触媒の一様なウォッシュコートが可能となる他、マイクロチャンネル全体での物質移動上の外的制限が軽減されることで、反応器を触媒活性の固有ポテンシャル（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ−ｐｏｔｅｎｔｉａｌ）にもっと近付けて作用させ得るようになった。
【００９０】
本例では、表面機能構造部は断面形状が矩形のものであり、主流れチャンネルの一方側か又は両側に配置され、主流れチャンネルに関してある所定角度で配置した。
問題を定義する寸法の一部は全ての例で同じとした。
・チャンネル間隙：約０．３ｍｍ（０．０１２５ｉｎ）
・チャンネル幅：約４．５ｍｍ（０．１８ｉｎ）
・溝深さ：約０．２５４ｍｍ（０．０１０ｉｎ）（約０．１２７ｍｍ及び約０．３８１ｍｍ（０．００５及び０．０１５ｉｎ）でも評価）
・溝の延伸方向幅寸法又は延伸方向スパン長：約０．３８１ｍｍ（０．０１５ｉｎ）
・隣り合う溝間の距離（縁部間距離）：約０．３８１ｍｍ（０．０１５ｉｎ）
・５本の溝を直列に配置（各長さ約３．８１ｍｍ（約０．１５ｉｎ））
全ての計算上、２５気圧下での蒸気対メタン混合比を３：１とした場合のチャンネル当たりの流量を０．２３８ｋｇ/時間とした。
ＳＭＲ速度論：
本例は、マイクロチャンネル反応器でのメタン蒸気改質反応に焦点を当てたものである。
CH4 + H2O <＝> CO + 3H2
ＳＭＲ触媒上へのCO2形成が重要であることから、中庸の発熱を伴う水性ガスシフト反応(WGS)も考慮される。
CO + H2O <＝> H2 + CO2
【００９１】
本例で報告された全てのＣＦＤシミュレーション結果に対し、以下の速度論を考慮した（“１”はSMR反応に、また“２”はWGS反応に対して夫々参照される）。本例を通し、反応速度論に対する以下の速度表現を用いた。
【数１】
2008537904.tif 000003
【数２】
2008537904.tif 000004
上記式において、反応速度はｋｍｏｌ／ｍ2触媒断面で、また圧力Piはバールとする。反応速度定数は以下の如きアレニウス式に拠った。
【数３】
2008537904.tif 000005
【数４】
2008537904.tif 000006
ＳＭＲ反応での活性化エネルギーはE1=１.7E8J/Kmolとし、WGS反応ではE2=6.7１3E＋7J/Kmolとした。前指数因子は、A1=2.１26E＋04及びA2=１.222と仮定した。
これらの反応速度表現では各化学平衡定数を通しての逆反応を考慮した。
【数５】
2008537904.tif 000007
【００９２】
動力学上の各パラメータは、ＭｇＯ安定化アルミナ上に分散させた５重量％Ｒｈに基づく触媒での実験データを用いたモデル予測値に最も良く当てはまる結果としてのものである。これらの一組の動力学は全てのＳＭＲ触媒に関して必ずしも典型的なものではなく、反応器がその寸法形状によって受ける性能上の影響を比較するものであるに過ぎない。この一組の動力学は基準線動力学として参照される。触媒活性がこの基準線動力学よりも低水準である場合の影響も評価された。
【００９３】
境界条件：
以下の条件を境界線上に付与した。
・入口：合計物質流量Ｆ＝６．４８Ｅ−５ｋｇ/秒；蒸気対メタンのモル比は３対１；温度は側壁温度と同じ。
・出口圧力：特に断りがない場合、全てのケースに対して２．３８ＭＰａ（３４５ｐｓｉａ）であると仮定。
・側壁：滑り速度ゼロ；一定温度。
反応セクションの入口位置で物質流量を付与するのは容易であるが、入口が触媒構造の前縁位置に位置付けられている場合は、流れが完全に広がって層流プロファイル化する既知の入口長さ効果を生じる懸念がややある。この効果による計算上の影響を回避するために、マイクロチャンネル入口を触媒構造の上流側にある距離を取って配置する。この入口セクションでの反応はモデル化されなかった。入口セクションの実際の長さは、層流が触媒構造に到達した時点で実際に完全に広がるかを確認することによる数値実験事項である。層流状態に完全に広げさせるには、一般に流れ間隙の１２倍の長さとすれば十分である。
【００９４】
形態の異なる反応器性能を比較するためにメタン変換率を使用した。また、比較上、表面機能構造部を有するものに関してチャンネル長さ、チャンネル幅、間隙の各寸法を同じとした直線チャンネルを基準ケースとしてモデル化した。表面機能構造部を持つ反応器の性能は、以下の増倍係数（ｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔ  ｆａｃｔｏｒ）を用いて定量測定した。
【数６】
2008537904.tif 000008
ここで、Ｘはメタン変換率である。メタン変換率は、反応器を出入りするメタン流れの物質流量に基づいて計算した。反応器入口位置でのメタン濃度は一様であると仮定したが、反応器出口位置ではそうではない。一般に、反応器出口位置でのチャンネル断面に渡るメタン濃度は完全に一様なものではない。反応器出口位置でのメタンの合計流量を出口領域に関して積分して平均変換率を算出した。
【００９５】
Ａ）表面機能構造部よりなる溝を流れ方向と９０°の角度を成すように又は流れ方向に実質的に水平となる角度で配置。
モデル化の結果によれば、溝内部内の流体と主チャンネル内の流体との間に対流混合は生じなかった。溝内に釈放される流体粒子は、これら流体粒子が釈放されるところの溝に対して閉じ込められた、閉じた円状の経路を形成した。流体は表面機能構造部の内部のみで転動又は回転した。反応環境下では化学反応は溝の壁で生じ、それが反応種の濃度勾配を招く。各溝と主流れチャンネルとの界面を横断して物質拡散が生じる。各溝内での圧力差は十分に小さいので流体が横断方向に移動することはなかった。表１に示すようなＥ系数を算出した。
【００９６】
【表１】
2008537904.tif 000009
【００９７】
この幾何寸法での結果は以下の点、即ち、仮に速度論が十分に速い（最高温度での）と仮定すると、表面機能構造部は実際は悪影響を及ぼし得る（負の増長機能）という点で驚くべきものであった。速度論が十分に速く且つ流れが表面機能構造部内でのみ回転すると仮定した場合、反応性の触媒領域をバルク流れチャンネル（又は空のチャンネル）の側壁から遠ざける（表面機能構造部の端部又は底部又は谷部へ）と、物質移動に対する抵抗性が一層高まり、性能が抑制された。速度論が遅い場合は、もっと低温下での結果に見られるように側壁から表面機能構造部の谷部への物質移動距離が伸びても、表面機能構造部の表面積が増大し、表面機能構造部内の分子の反応時間が長くなることで十分に補われる。このパターンでは反応体が移流によって活性の表面機能構造部内に持ち来たされる事はない。
【００９８】
Ｂ）表面機能構造部よりなる溝を、マイクロチャンネルの対向する両側壁上で、溝内部の流れ方向に対して鈍角を成して対称配置；溝内の流れは収束する。
本例では、ＳＦＧ−０（Ｖ字形、または山形）パターンの表面機能構造部（又は溝）を、“シスＡ”配向した主チャンネルの対向する側壁上でＣＦＤを介してシミュレートした。ＳＦＧ−０パターンは類似する山形を反復させたものであり、水平方向の溝パターン内よりも活性の表面機能構造部内にずっと多量の流体を持ち来すように作用する。従って、効果係数は常に正であることから、表面機能構造部は活性の表面機能構造部内により多くの反応体を持ち来すように作用する。
３つの角度、即ち３０°、４５°、６０°についての作用を評価した。角度が正であるとは、Ｖ字形溝の先端が流れの下流側を指し（又は先端が流れ方向を向き）、従ってＶ字形溝の２つの脚部が主流れチャンネルの中央位置で収束することを言う。
【００９９】
無物質の仮想流体粒子が、流れチャンネルの側壁付近で釈放されて溝に入り、チェンネルの中央部に向かって横断方向に移動する。流体は溝の各脚部（又は枝部）内を差圧によって移動するが、その動きはこの特定の溝の最上流部分である主流れチャンネルの側壁付近で最も大きくなる。各溝内での流れの二次的パターンとしてのこの動きは、主流れチャンネル内への侵入流れ（ｓｗｅｅｐｉｎｇ−ｆｌｏｗ）と、各溝内の流れとの間の界面位置で運動量が交換されることにより生じる。この二次的パターンの流れが各溝内の横断方向の主流れと重なって螺旋流れパターンが生じる。螺旋流れパターンは有効反応時間を延長させるので、各溝の側壁上での化学的変換発生度が高まる。溝の各枝部を結ぶ２つの流れが流れチャンネルの中央位置で収束し、そこに、主流れチャンネルに入る強い上昇流れが生じる。この上昇流れは溝の一つのセクションに渡って生じ、チャンネルの幅方向の中央部付近で最も強くなり、この強い上昇流れが、各溝への主流れチャンネル流体の吸い込みを防止する。
【０１００】
モデル化の結果によれば、メタン濃度は中央平面に対して対称的に分布するが、横断方向でのその分布はあるレベルで非一様化することが観察された。これは、反応速度の分布を非一様化し、延いては熱負荷を非一様化する。しかしながら、そうした熱負荷のむらは、チャンネル側壁内の横断方向に沿って熱が伝導されることによって有効に緩和されると思われる。チャンネル側壁の横断方向に沿った生成物（Ｈ２）の部分布にも非一様性が見られた。
低温時には増倍係数がやはりずっと大きくなったが、これは溝の表面機能構造部が、そうでなければ遅い反応速度を有効にスピードアップさせたことを示している。
【０１０１】
【表２】
2008537904.tif 000010
【０１０２】
以下の表はこの幾何寸法での反応器を角度毎にテストした初期性能結果を示すもので、最高〜最低の各ランクは６０°＞４５°＞３０°の順である。
【０１０３】
【表３】
2008537904.tif 000011
【０１０４】
Ｃ）表面機能構造部よりなる溝を、マイクロチャンネルの対向する両側壁上で、溝内部の流れ方向に対して鈍角を成して対称配置；溝内の流れは拡開する。
Ｖ字形の溝の先端を流れ方向に抗する方向で配置、又はシスＢ配向した状態でシュミレーションしたところ、驚くべきことに、増倍係数はＶ字形溝の先端を流れ方向に向けた場合と同じであった。流れ方向に抗する方向で先端部を配置した場合の流れパターンは全く異なっていた。Ｖ字形の表面機能構造部からなる溝の先端を流れ方向に向けた場合は各溝内の流れはＶ字のチャンネルの中央部、又は先端部に向けて回転するが、先端部を流れに抗する方向に向けた場合では流れはチャンネルの各側壁に向けて回転した。所定の溝の内部圧力は、Ｖ字の先端部位置で最大レベルであった。何れの場合でも、表面積、又は反応上利用可能な壁部位は一定のままであるので性能には変わりが無いことが示唆される。狭幅のマイクロチャンネル間隙（約０．３ｍｍ（０．０１２５ｉｎ））では外部物質移動抵抗は平坦チャンネルのそれよりも小さく、従って、横断方向及び直交方向流れの影響は小さいが、横断方向及び直交方向流れの影響は反応チャンネル間隙寸法が増大するに従いずっと大きくなることが予測される。
【０１０５】
【表４】
2008537904.tif 000012
【０１０６】
メタンの濃度分布は中央平面に対してやはり対称的なものであったが、横断方向でのそのむらが、チャンネルの幅方向の中央位置で局部的に高くなる部分で観察された（ケース（Ｂ）のそれとは反対向き）。これは、反応速度分布を非一様化し、延いては熱負荷を非一様化する。しかしながら、そうした熱負荷のむらは、チャンネル側壁内の横断方向に沿って熱が伝導されることによって有効に緩和されると思われる。
【０１０７】
Ｄ）表面機能構造部よりなる溝を、流れチャンネルの対向する側壁の両方に、流れ方向に対して鈍角を成して、しかし方向を異ならせて配置。
前記Ｂ）及びＣ）の各例では、形状及び方向的に鏡像を成す表面機能構造部をチャンネルの対向する側壁に設けたが、本例では、例Ｂ）タイプの溝を一方の側壁に、例Ｃ）タイプの溝を他方の側壁に配置した（角度を反対にして）。この配向はトランス形態とも称する。チャンネルの中央位置の対称面は存在しない。
対向する各側壁の各表面機能構造部内の主たる流れの向きは、側壁の幅方向に関して逆になる。流れは一方の側壁では主流れチャンネルの中央部に近い縁部から遠い縁部に向けて回転し、一方、反対側の側壁では遠い側の縁部から近い側の縁部に向けて回転する。表面機能構造部内のこうした流れパターンは、主流れチャンネル内に主たる横断方向流を導入しない。これは、例Ｂ）や例Ｃ）では主たる流れ方向が存在（例Ｂ）：流れが中央部から側部に向かう/例Ｃ）：流れが流れチャンネルの各側部から中央部に向かう）するのとは全く異質である。
【０１０８】
この場合でも、横断方向でのメタン分布の非一様性が観察されたが、その程度はずっと小さかった。Ｂ）及びＣ）の各例でのそれとは異なり、横断方向に沿ったメタン濃度分布は単調なものではなく、チャンネルの中央部分での濃度の方がチャンネル側壁付近のそれよりもずっと高いこともあればその逆の場合もあった。対向する側壁上に反対向き配向した各溝が、濃度分布及び流れ分野を平均化するように作用した。対向する側壁上に非完全に対称に、不完全に対称に、又は対称に配置した表面機能構造部が、例Ｂ）や例Ｃ）の場合に示されるような対称配置と比較して、反応器の初期性能を向上させる。
【０１０９】
【表５】
2008537904.tif 000013
【０１１０】
表４の結果によれば、例Ｄ）の場合の初期性能は、両側壁に同じ表面機能構造部を設けた場合のそれとほぼ同じであることが示される。しかしながら、仮に表面機能構造部のパターンのセクションをもっと長くしてシュミレーションを実施したとすると、活性の表面機能構造部と殆ど相互作用しない１つ以上のコア流れが出現がその内部にするであろう。
反応器チャンネルの間隙寸法がもっと大きい場合、直交方向流れの速度の重要性がより明確化される。拡散時間は拡散距離（又は間隙の半分の長さ）の二乗で増大することから、層流プロファイルを伴う平坦チャンネル内ではチャンネル間隙寸法が広がるにつれ、物質移動上の影響が大きくなってくる。表面機能構造部を用いて直交方向流れを発生させることで初期の増倍係数が大きくなる。気相反応でも、チャンネル間隙寸法に関わる表面機能構造部の重要度は、反応チャンネルで消費される時間と、拡散に要する時間とに関する反応の進行速度次第である。一例として、接触時間が約１ミリ秒であるＳＭＲ反応では、チャンネル間隙寸法が２５〜５０μｍ（μｍ＝１/１０００ｍｍ）の場合でさえも、物質移動に対する外部的な影響がある。１０ミリ秒近くＳＭＲ反応を実施した場合はチャンネル間隙寸法が５００μｍに近づくまで、外部物質移動抵抗は受けなかった。液相反応では、チャンネル間隙寸法が５００μｍ以下の場合でさえ物質移動は著しく制限される。液相反応は物質移動上の制限をより受けやすいことから、本発明の表面機能構造部は気相での反応に加え、液相での反応に対しても有益であることが予測される
【０１１１】
Ｅ）表面機能構造部よりなる溝を、流れチャンネルの対向する一方の両方に、流れ方向に対して鈍角を成して、チャンネルの対向する側壁上での方向を異ならせて配置。
反応器の初期性能向上の観点から広範な設計パラメータ、中でも以下のものについて研究した。
・表面機能構造部の深さ。
・触媒活性水準。
・主流れチャンネルの間隙寸法。
・プロセス流量。
分析した設計形状が図６に示される。図６では濃線が上側の表面機能構造部からなる凹部を、また薄線が下側の表面機能構造部からなる凹部を表す。
【０１１２】
【表６】
2008537904.tif 000014
【０１１３】
３つの全てのシミュレーションでは、セクションの開始位置にＳＭＲ触媒の仕様上の全活性を適用した。上の表に示されるように、メタン変換に若干の改善が見られた。全シミュレーションで達成されたメタン変換は温度が７００℃の時に変換上の平衡に近づいた。反応器の入口から出口にかけての圧力降下値は表面機能構造部が深くなるにつれて大きくなった。これは、表面機能構造部が深くなるに従い失われる運動量が多くなることを表すが、表面機能構造部が深くなるに従う圧力降下値の増大はずっと緩慢なものであった。
【０１１４】
【表７】
2008537904.tif 000015
【０１１５】
触媒活性が低下するにつれて改善度はずっと高くなる。上の表に要約したケースでは、活性の、先に説明した基準線動力学は本来のそれよりも２０％低下している。驚くべきことに、より深い表面機能構造部の方が性能的には良好であった。深い表面機能構造部は、表面積が増大されるが、バルク流れ流路から反応器の側壁までの距離もずっと長くなる。バルク流れチャンネル及び表面機能構造部れ自体の内部での流れの速度は直交方向流れにおけるものであることから、表面積の増大は物質移動に関わる問題よりも重要である。
活性の水準は先に説明した動力学で使用する前指数因子の減少パーセンテージとして定義される。一般に、活性の表面機能構造部の影響は反応速度又は動力学が低下するに従い顕著なものとなる。これは、活性の表面機能構造部内での消費時間が増大することによるものであって、触媒活性が低下するに従い一段と重要なものとなる。
【０１１６】
【表８】
2008537904.tif 000016
【０１１７】
表面機能構造部によって得られる相対的な改善度は触媒活性と共に最適化される。仮に動力学が非常に早く且つマイクロチャンネルの間隙寸法が小さい（１０ミリ秒未満の一定時間実施する気相反応では約０．３８１ｍｍ（０．０１５ｉｎ））と、チャンネル内に追加される横断方向流れ及び直交方向流れによって得られる利益は殆ど無く、表面積が増大したことよる影響の殆どが生じる。もし動力学があまりに遅いと、マイクロチャンネルの接触時間条件が短くなって反応体は評価可能な変換を生じる前に反応器から排出されてしまう。
【０１１８】
【表９】
2008537904.tif 000017
【０１１９】
ＳＭＲ反応速度における活性の基準線動力学水準が２０％である場合、メタン変換は全てのケースで７００℃での平衡値には遠いものであった（〜４４％）。表に示すように、最も深い表面機能構造部の性能が最高であった。流量を基準線流量よりも増大させた場合の改善度は驚くべき高さであった。改善度は流量が減少するに従い小さくなった。後者の場合、低流量時の速度が遅いことが、この一定幾何寸法での流れの回転性を低下させ、かくして改善度は若干低下する。流量が増大するにつれて全体速度が増し、それに伴う表面機能構造部によって生じる横断方向及び直交方向の速度が増大する。動力学が、基準線動力学の場合のそれよりも遅いことから、部分的には本研究での基準線動力学が非常に早いという理由で、表面機能構造部による効果が重要となってくる。
流量が多くなるとレイノルズ数も大きくなる。レイノルズ数が大きくなると、活性の表面機能構造部内部での分子の消費時間又は滞留時間割合が長くなり、反応を生じるための触媒位置又は触媒への接近時間が長くなる。
【０１２０】
【表１０】
2008537904.tif 000018
【０１２１】
この表に示すケースでは一段と大きい間隙寸法をモデル化した。チャンネル間隙寸法を一段と大きくした場合、改善度は予測通りずっと大きくなった。このケースでの、活性の基準線動力学が２０％及び基準流量の深い表面機能構造部を有するケースでの改善度は、間隙寸法が約０．３ｍｍ（０．０１２５ｉｎ）の場合では２６．６％であるのに対し、チャンネル間隙寸法が約１ｍｍ（０．０４ｉｎ）では３１．９％であった。間隙寸法が大きい場合にも、高流量時の方が改善度が高い傾向が見られた。
【０１２２】
例：表面機能構造部を使用して伝熱性を改善。
表面機能構造部が、回転する又は螺旋状の流路を誘起し、それにより側壁から流体塊への、又はその逆の伝熱性を改善する。表面機能構造部によってもたらされる伝熱性の改善を、コンピューター計算可能な流体動力学を用いて評価した。使用したツールはＦＬＵＥＮＴＶ６．１．２２であった。
最小寸法の異なる２つのマイクロチャンネルのためのＣＦＤモデルを作った。一方のチャンネルは間隙寸法が約０．３ｍｍ（０．０１２５ｉｎ）であり、他方が約１ｍｍ（０．０４０ｉｎ）であった。各間隙寸法に対して２つのモデル、即ち、１）表面機能構造部無しのもの、２）表面機能構造部付きのものを作り、夫々の伝熱に関する増分係数を評価した。
【０１２３】
ＣＦＤモデルはGambitV2.2.30を使用して作製した。チャンネルの寸法及び表面機能構造部は図１〜図３に示される。主チャンネル寸法は幅が４．０６ｍｍ、チャンネル間隙寸法が１．０２ｍｍ、長さが３６．８３ｍｍであった。主チャンネルの、初期の３．８１ｍｍ部分と、最後の５．０８ｍｍ部分との間の長さ部分には図６に示すような表面機能構造部を設けた。表面機能構造部からなるパターンはSHMで提案されたそれと類似のものであるが、本例では表面機能構造部を設けたマイクロチャンネル側壁の寸法又は数や、充填用表面機能構造部の使用状況は同じではない。表面機能構造部は側壁上で０．３８ｍｍの間隔を置いて開口し、深さは０．２５ｍｍであり、マイクロチャンネルの両側壁で使用した。
【０１２４】
流体を分析計算するためのメッシュをＧａｍｂｉｔ（商標名）を用いて開発した。セルの合計数は１３１１０６、フェース合計数は５４２４０９、ノード合計数は１７７００６であった。メッシュは、できる限り定形に維持されるように生成した。
２つの流体を用いて表面機能構造部の混合効率を判定した各流体の特性及び運転条件は以下の通りであった。
１）ガス
ａ．出口圧力＝約２．３７８７８Ｅ６Ｐａ(３４５ｐｓｉ)
ｂ．入口温度＝約２６．８５℃（３００Ｋ）
ｃ．粘度＝１．２８×１０-5ｋｇ/ｍ/ｓ
ｄ．伝熱性＝０．０８７Ｗ/ｍ/Ｋ
ｅ．比熱＝２７６８．０３Ｊ/ｋｇ/Ｋ
ｆ．密度＝理想気体法則を使用
ｇ．分子重量＝１７．４９ｇ/ｍｏｌ
ｈ．分子拡散率＝１×１０-5ｍ2/秒
２）水
ａ．出口圧力＝約１０１３５７Ｐａ(１４．７ｐｓｉ)
ｂ．運転温度＝約２６．８５℃（３００Ｋ）
ｃ．粘度＝１．０×１０-3ｋｇ/ｍ/ｓ
ｄ．伝熱性＝０．６Ｗ/ｍ/Ｋ
ｅ．比熱＝４１８２Ｊ/ｋｇ/Ｋ
ｆ．密度＝９９８．２ｋｇ/ｍ3
ｇ．分子重量＝１８．０１ｇ/ｍｏｌ
ｈ．分子拡散率＝１×１０-9ｍ2/秒
ケース１：チャンネル間隙寸法約０．３ｍｍ（０．０１２５ｉｎ）、水及び流体を使用。
境界条件：
・運転圧力＝約１０１３５７Ｐａ（１４．７ｐｓｉ）
・出口圧力＝ゲージ圧での０Ｐａ（０ｐｓｉｇ）
・入口速度＝１．５４ｍ／秒
・入口温度＝約２６．８５℃（３００Ｋ）
・側壁温度＝約７６．８５℃（３５０Ｋ）
チャンネル内の流体のレイノルズ数は１０００であった。レイノルズ数は以下の式、即ち、
【数７】
2008537904.tif 000019
を使用して求めた。
ここで、
ρ＝流体密度：ｋｇ/ｍ3
ｖ＝流速：ｍ/秒
Ｄ＝水力直径：ｍ
μ＝流体粘度：ｋｇ/ｍ/秒
である。
全伝熱係数は以下のように評価された。
【数８】
2008537904.tif 000020
ここで、
ＨＴＣoverall＝全伝熱係数（Ｗ/ｍ2/Ｋ）
Ｑwall＝側壁からの伝熱（Ｗ）
Ａflat＝円滑（又は表面機能構造部の無い）幾何形状をベースとする伝熱領域（Ｗ）
ＬＭＴＤ＝対数平均温度差
である。
【０１２５】
モデル選択：
ＣＦＤ分析用としてＫ−Ｏｍｅｇａモデル（ＳＳＴタイプ）を選択した。モデルの定数値はＦｌｕｅｎｔ６．０．（商標名）によるデフォルト値であった。全多成分拡散種移動モデルを選択した。拡散率は１Ｅ−５ｍ2/秒であった。
結果：
図７は、平坦チャンネル（表面機能構造部無し）と、表面機能構造部付きチャンネルとの間での温度プロファイルの比較図である。温度プロファイルは流れ方向に沿ったチャンネルの中央位置でプロットした。温度は全てケルビン温度で示される。側壁から流体への温度伝達は表面機能構造部付きの場合の方が速かった。平坦チャンネルと表面機能構造部付きチャンネルでの伝熱係数が以下の表で比較される。
結果によれば、表面機能構造部無しのものに対し、表面機能構造部付きの場合のものでは、伝熱係数では１４３％、圧力降下性の増大に関しては６３％の改善が見られた。伝熱性に関する改善度の方が、圧力降下性の増大に関するそれよりも大きかった。表面機能構造部付きのチャンネルで、長さ約３５．５６ｍｍ（１．４ｉｎ）の平坦チャンネルにおけると同等の性能を得るためには、長さを僅か約７．６２ｍｍ（０．３ｉｎ）とすれば良い。
【０１２６】
【表１１】
2008537904.tif 000021
【０１２７】
ケース２：チャンネル間隙寸法約１ｍｍ（０．０４０ｉｎ）
ガスを流体として使用。
境界条件：
・運転圧力＝約２．３７８７８Ｅ６Ｐａ（３４５ｐｓｉ）
・出口圧力＝ゲージ圧での０Ｐａ（０ｐｓｉｇ）
・入口温度＝約２６．８５℃（３００Ｋ）
・側壁温度＝約７６．８５℃（３５０Ｋ）
水を流体として使用。
・運転圧力＝約１０１３５７Ｐａ（１４．７ｐｓｉ）
・出口圧力＝ゲージ圧での０Ｐａ（０ｐｓｉｇ）
・入口速度＝０．６０ｍ/秒
・入口温度＝約２６．８５℃（３００Ｋ）
・側壁温度＝約７６．８５℃（３５０Ｋ）
チャンネル内の流体のレイノルズ数は１０００であった。
【０１２８】
モデル選択：
ＣＦＤ分析用としてＫ−Ｏｍｅｇａモデル（ＳＳＴタイプ）を選択した。モデルの定数値はＦｌｕｅｎｔ（商標名）６．０．によるデフォルト値であった。全多成分拡散種移動モデルを選択した。拡散率は１Ｅ−５ｍ2/秒であった。
結果：
このようにチャンネル間隙寸法が大きい場合でも尚、表面機能構造部付きチャンネルの場合の方が平坦チャンネルにおけるよりも伝熱性に関する性能改善度が高かった。表２には、平坦クーポン及び表面機能構造部付クーポンでの伝熱係数及び圧力降下の改善度を比較したものである。
【０１２９】
【表１２】
2008537904.tif 000022
【０１３０】
何れの場合でも、伝熱係数の改善度の方が単位長さ当たりの圧力降下性のそれを上回った。また、マイクロチャンネル長さを短くして交換効率を高くすればシステムの圧力降下度が一段と低減すると思われる。
例：メタン燃焼。
メタンが２分子の酸素と反応してＣＯ2分子１及び水分子２を形成する（式１）包括的なワンステップ機構を用いてメタンの燃焼をモデル化した。メタン及び酸素の両方においてメタン消費率をモデルとし且つ優先した（式２）。別の研究では活性化エネルギーを評価し、同値が５５３，９００ｋＪ/ｍｏｌ、前指数因子が１１３０ｍ4/ｋｇｍｏｌ/ｓ/秒、中央部温度が３０８２５℃（１０９８．２Ｋ）であることが分かった。
【０１３１】
ＣＨ4＋２Ｏ2→ＣＯ2＋２Ｈ2Ｏ-----------------（１）
【数９】
2008537904.tif 000023
本例の特定目的は、等温的な側壁境界条件を持つマイクロチャンネル幾何形状を小型のＣＦＤモデルでシミュレートすることで、表面機能構造部を持つ設計形状による、側壁が平坦な（又は表面機能構造部を持たない）相当設計形状に対する燃焼性能の改善を定量化することにある。
以下の表には入力条件が示される。
【０１３２】
【表１３】
2008537904.tif 000024
【０１３３】
図８には表面機能構造部付き及び同無しの場合についての実験性能データが示される。
モデル実験を上の表に示した境界条件下に行った。燃焼触媒動力学の指数前定数を、ＣＨ４変換でのモデルの予測値が、７５０℃の温度下での表面機能構造部付き及び同無しの両方における実験データと合致するまで調整した。表面機能構造部付きの場合についての性能改善度を、モデルで必要とされた前指数因子の比率を、表面機能構造部付き及び同無しの両方における実験性能と合致させることによって定量化した。７５０℃の温度での表面機能構造部の増分係数を評価した。
７５０℃の温度での表面機能構造部付きのチャンネルのメタン変換性能上の増分係数は４．４ｘであった。つまり、表面機能構造部付きのマイクロチャンネルに配置した触媒と同等性能を得るためには、７５０度の温度で活性である触媒の配置量を、一つの平坦な側壁上だけでも４．４倍にする必要がある。
【０１３４】
仮説及び参照：
・チャンネルは、チャンネル間隙寸法が約１．４７ｍｍ（０．０５８ｉｎ）、幅約４ｍｍ（０．１６ｉｎ）、長さ約８８．９ｍｍ（３．５ｉｎ）であった。
・チャンネルの上部及び底部の両方における表面機能構造部のパターンははＳＦＧ−１型であった。
基準線動力学のケースでの希薄燃焼動力学の前指数因子は１１２９．３であり、これを１Ｘとして表した。本実験で測定した、円滑な又は平坦なチャンネル上の実験的な触媒は、改変配合物での結果であるが、ずっと多かった。両ケースにおいて同じ触媒配合物を使用した。
前指数因子を、７５０℃の温度での円滑なチャンネルでのＣＨ4変換に合致させるべく改変した。円滑なチャンネルでの７５０℃の温度でのＣＨ4変換は約４７％（図１参照）であった。円滑チャンネルの性能を合致させた後、前指数因子を表面機能構造部付きチャンネルの性能に合致させるべく変更した。以下の表にその結果をまとめた。
【０１３５】
【表１４】
2008537904.tif 000025
【０１３６】
表面機能構造部付きチャンネルの（７５０℃での）性能上の改善度は４．４倍であり、かくして、同等の変換性能を得るためには、平坦な又は表面機能構造部無しのチャンネル上には４．４倍多い活性触媒を配置する必要がある。
例：廃出物清浄化。
本例では、簡略化した模擬燃焼廃棄物流れ（ＣＨ4、Ｏ2、及び残余分としてのＮ2のみからなる）での燃焼廃棄物の清浄化（最終値２５００ｐｐｍ）をシュミレートした。
設計概要：
チャンネル間隙寸法は約１．４７ｍｍ（０．０５８ｉｎ）、幅約４ｍｍ（０．１６ｉｎ）、長さ約８８．９ｍｍ（３．５ｉｎ）であり、装置はペレットタイプのものであり、約１．４７ｍｍ（０．０５８ｉｎ）のチャンネル間隙寸法の各側には、凹型の表面機能構造部付きの又は平坦な壁の何れかを有するプレートを設けた。表面機能構造部のパターンはＳＦＧ−１型を選択し、このパターンをトランス形態下に主流れチャンネルの対向する２つの主要な側壁に配置した。各表面機能構造部は深さが約０．２５４ｍｍ（０．０１０ｉｎ）、スパン長が約０．３８１ｍｍ（０．０１５ｉｎ）、各表面機能構造部同士間の間隔は約０．３８１ｍｍ（０．０１５ｉｎ）であった。
【０１３７】
構成詳細：
バックグラウンドアクティビティを最小化するため、装置の各パーツはクロミアスケール（チャンネルを酸素及び窒素の希釈混合物内で４時間に渡り１０００℃に加熱する、インコネル６１７の熱処理を介して増加した。）とした。
札状の平坦及び表面機能構造部付きの各部片（クーポン）を加熱処理してクロミアスケールを大きくした後、フュームドアルミナ上に分散させたプラチナをこれらのクーポン上にウォッシュコートした。フォームドアルミナ上の、ウォッシュコートした触媒のＰｔ及びＣａＯの割合は夫々５０％及び３％であり、負荷は１０ｍｇ／ｉｎであった。クーポン素材は平坦なものであり、クロミアスケールを使用して調製したが触媒は持っていない。
実験上の設定：
空気と“燃料”（Ｎ2＋ＣＨ4）とをコイルチューブ内で別個に前加熱し、ペレット状の装置の直ぐ上流側に空気を注入した。模擬燃焼廃棄物流れの全てのＣＯ、Ｈ2、ＣＯ2、Ｈ2ＯをＮ2で代替したため、動力学的な活性は送給物に水が含まれる場合のそれとは異なると予測された。流れは、仮に全てのＣＨ4が燃焼した場合に廃棄物流れ中にＯ２が２．０５％残留するようなものとした。温度は７５０〜９５０℃、Ｎ2流量は７．３８３〜３．１８４ＳＬＰＭとした。
ＣＨ4流量（０．０２１３ＳＬＰＭ）、Ｏ2流量（１．０３５ＳＬＰＭ）、装置は一定状態に維持した。
【０１３８】
結果：
ＣＨ4の変換測定値について、平坦クーポンと表面機能構造部付きクーポンとの間に大きな統計的差異が生じた（７５０℃では２４％、９００℃では７％夫々変換値が後者が相対的に高くなった）。ＣＦＤシミュレーションにおける平坦クーポンの場合の初期データによれば、７５０〜８５０℃では実際は物質移動上の制限が大きく、メタン変換を表面機能構造部を追加した場合におけると同様に相対的に増大させるには触媒活性を４．４倍にする必要があることが裏付けられた。装置に流す直前に空気と燃料とを混合させることで、９５０℃もの高温でも、バックグラウンドアクティビティ測定値は大幅に減少した。
【０１３９】
例：圧力降下
表面機能構造部付きのチャンネルにおける圧力降下を測定し、これを表面機能構造部無しのチャンネルの場合におけるそれと比較した。
主流れチャンネルの対向する２つの主たる側壁上にＳＦＧ−０型パターンをシスＡ配向下に配置した装置を作製した。チャンネル寸法は約４ｍｍ×約１ｍｍ×約７ｍｍ（０．１６ｉｎ×０．０２０ｉｎ×６．９８５ｉｎ）とした。
表面機能構造部はＶ字型を有し、各アーム又は脚部同士間の角度は４５°とした。表面機能構造部の開口部は約０．３８１ｍｍ（０．０１５ｉｎ）とし、各表面機能構造部同士間の距離も約０．３８１ｍｍ（０．０１５ｉｎ）とした。各表面機能構造部は深さ０．０２５ｍｍ（０．０１ｉｎ）とした。“Ｖ字”型を成す２つのアームを、曲率約０．２０ｍｍ（０．００８ｉｎ）の曲線で連結した。各アームの他端は半円形状とした。
【０１４０】
流体は空気を使用した。スタンドは、空気を流す物質流れコントローラ一台と、９つのソレノイド弁と、２つの差圧トランスデューサ（差圧での０〜３４４７５Ｐａ及び差圧での０〜１０３４２５Ｐａ（０〜５ｐｓｉｄ及び０〜１５ｐｓｉｄ））から構成した。システムは以下の手順、即ち、物質流れコントローラーを種々の流量に対して較正した後、チューブを取付け、Ｌａｂｖｉｅｗ（商標名）が流量をセットし、第１ポートに関連付けしたソレノイド弁を開き、どちらの差圧トランスデューサを使用するかを決定し（差圧での０〜３４４７５Ｐａ及び差圧での０〜１０３４２５Ｐａ（０〜５ｐｓｉｄ又は０〜１５ｐｓｉｄ）の何れか）、安定状態を保持し、値を記録し、次ぎのポートに移動する、を行うように完全自動化した。安定状態とは、圧力変動が１％未満である場合を言うものとする。実施プランは、異なる流体及び流量での表面機能構造部の圧力降下に関する影響を調べるべく設計した。試験用に選択した流体は空気であった。流量は、層流及び移動流れ形態の両方においてレイノルズ数を入手するべく変動させた。以下に、実験用の実施プランを示す。
【０１４１】
【表１５】
2008537904.tif 000026
【０１４２】
結果：
圧力を測定したチャンネルの全体長さは約１１７．４ｍｍ（６．９８５ｉｎ）であった。図９には、実験に際しての表面機能構造部付き及び無しの各場合における圧力降下の比較を示す。図９に示すように、表面機能構造部付き及び無しの各チャンネル間の全体的な圧力降下はレイノルズ数が増大すると共に大きくなっている。“ＤＰ係数値”については、ＤＰ係数値＝表面機能構造部付きのチャンネルでの圧力降下/表面機能構造部無しのチャンネルにおける圧力降下として定義される。図１０は、レイノルズ数に伴うＤＰ係数値の変動を表す。ＤＰ係数値のみならず、チャンネルの異なる各セクションでのＤＰ係数値を算出した。“ＤＰ係数１−２”とは、圧力ポート１及び２（１は入口に近い方）間のＤＰ係数値を表す。図１０に示すように、入口付近（圧力ポート１及び２間の）ではレイノルズ数に伴うＤＰ係数変動は比較的フラットなものである。圧力ポート１及び２間の距離は約２５．０ｍｍ（０．９８５ｉｎ）であった。圧力ポート２以降はＤＰ係数値は、層流形態においてレイノルズ数と共に鋭角的に増大し、移動流れ領域では平坦化した。引き続いての（圧力ポート２及び３、同３及び４、同４及び５間での）レイノルズ数に伴うＤＰ係数値の変動は、レイノルズ数に伴う全ＤＰ係数値変動と類似したものだった。ＤＰ係数値は表面機能構造部の設計形状の関数である。
【０１４３】
以上の結果から、平坦又は円滑チャンネルを上回る、表面機能構造部付きチャンネルでの圧力降下性の増大はレイノルズ数の関数であることが分かる。レイノルズ数が増大するにつれ、ｄＰ比は１．５倍未満から２．３倍以上へと高くなる。レイノルズ数が増大するにつれての表面機能構造部付きチャンネル対平坦チャンネルでの圧力降下比は、層流領域より上方で且つ以降及び乱流領域に入るおよそ２．３倍の漸近線となる。表面機能構造部、主チャンネルの間隙寸法、流体特性、が異なる場合は漸近線はシステム毎に変化すると思われる。この結果は、表面機能構造部の使用が、レイノルズ数の増大に伴って圧力降下のプラトーが大きくなるマイクロチャンネル内での移動又は乱流系を促進させる上でも有益であり得る、つまり、そうした圧力降下の増大が表面機能構造部による表面積の正味の増加によって相殺され得ることを示している。一例として、マイクロチャンネル内の乱流形態内で作動する熱交換器の場合、表面積を２．３倍以上とする表面機能構造部は、全伝熱（伝熱係数に伝熱面積を乗じたもの）を圧力降下の正味の増大以上に増大させ得る。かくして、所定の熱負荷に対する熱交換器が、全圧力降下を増大させることなくもっと小容量化される。類似する装置全熱負荷の下では、乱流形態内で動作する表面機能構造部付きマイクロチャンネルの相当する長さも、乱流形態内で動作する平坦なマイクロチャンネルのそれよりもずっと短くなる。
【０１４４】
例：圧力降下をモデル化。
本例では表面機能構造部付きマイクロチャンネルを通る流れをＦＬＵＥＮＴ（商標名）を用いてモデル化した。モデルの表面機能構造部はＳＦＧ−０型のパターンを有し、各アーム又は脚部同士間の角度は４５°、配置はトランス配置、長さは約２６２ｍｍ（１０．３ｉｎ）とした。本モデルは、条件を変化させた場合の圧力降下を研究することを目的とするもので、ＣＦＤの結果によれば、圧力降下は表面機能構造部による影響を非常に受けやすく、条件によって平坦チャンネルよりも５３％から１６２％までの間で増大することが示された。
特定の表面機能構造部の幾何形状は以下の通りである。
・各アーム又は脚部同士間の角度が４５°
・トランス配置（上部及び底部の各側壁が対向する）
・表面機能構造部の深さ＝約０．２５ｍｍ（０．０１０ｉｎ）、幅＝約０．３８ｍｍ（０．０１５ｉｎ）
・表面機能構造部の長手方向の幅のピッチ＝１．０６ｍｍ（０．０４２ｉｎ）
・チャンネル間隙寸法＝約０．３ｍｍ（０．０１２５ｉｎ）
・合計幅寸法＝約７ｍｍ（０．１６０ｉｎ）
・合計長さ＝約２６２ｍｍ（１０．３ｉｎ）、（上流側及び下流側の各約３．８１ｍｍ（０．１５ｉｎ）部分には表面機能構造部を設けない）
・表面機能構造部の合計数＝２３９
上述した幾何形状に対するＣＦＤメッシュを生成した。セル合計数は１４００万であり、形状は六面体であった。
上述したＣＦＤモデルを用いて１２の異なる条件下に実験を実施した。
・４回の実験を“ＳＭＲ”条件、即ち、温度Ｔ＝８００℃、圧力Ｐ＝２５３３０００Ｐａ、ρ＝５．０６７ｋｇ/ｃｕ．ｍ、入口速度＝１２．１３ｍ/秒〜３７．６ｍ/秒、の条件下に実施した。
・４回の実験を“水”条件、即ち、温度Ｔ＝２０℃、圧力Ｐ＝１０１３２５Ｐａ、ρ＝９９８．２ｋｇ/ｃｕ．ｍ、入口速度＝１．７０４ｍ/秒〜５．２８４ｍ/秒、の条件下に実施した。
・４回の実験を“空気”条件、即ち、温度Ｔ＝２０℃、圧力Ｐ＝１０１３２５Ｐａ、ρ＝１．２０５ｋｇ/ｃｕ．ｍ、入口速度＝２５．７２ｍ/秒〜７９．４９ｍ/秒、の条件下に実施した。
【０１４５】
更に、これらのＣＦＤモデルでの実験を以下の条件で、しかし比較目的上、表面機能構造部無しのＣＦＤモデルを使用して反復した。
反復実験でのＣＦＤ分析では以下の点を重要事項として仮定した。
１．チャンネルが、反応を含まないように制約される。
２．流量が完全に層状である。
３．全流れ領域が断熱的である。
４．流れが安定状態にある。
計算及び分析：
ＣＦＤの、これらの１２回＋１２回の実験によって以下に示す結果を得た。ここで、“合計ｄＰ”とは、全長さに渡る流れ領域での圧力降下のことを言い、“発生ｄＰ”とは、流れが断続的である場合に生じる圧力降下のことを言うものとする。この結果によれば、断続的領域は約１６．６ｍｍ（０．６５４ｉｎ）から約１．６ｍｍ（１０．０６６ｉｎ）までであった。最終的には圧力降下の増大も含まれた。
【０１４６】
【表１６】
2008537904.tif 000027
【０１４７】
この結果から、所定レイノルズ数での圧力降下の増大は、驚くべきことに実際の流体特性とは全く無関係であることが分かる。言い換えると、レイノルズ数が約１０００の時、蒸気メタン改質反応（２３気圧、蒸気対メタン比３対１、８００℃）における流体混合での圧力降下は、２０℃及び１気圧下での空気（ガス）又は水（液体）の何れかの流体でのそれと比較しておよそ５２〜５４％増大した。同様に、レイノルズ数が３０００に近い時の圧力降下率の増大は１６０％に迫る程であった。この顕著な結果は、圧力降下の増大により表されるところの追加混合の度合いが、レイノルズ数のみによって支配されることを示唆する。またこの結果は、層流形態から移動流れ形態（レイノルズ数３０００）に変換（translate）される点でも驚くべきものである。平坦チャンネルから表面機能構造部付きチャンネルにかけての圧力降下の増大の絶対値は、主流れチャンネルに関する表面機能構造部の幾何形状及び寸法により変化するが、表面機能構造部が所定の幾何形状である場合の、平坦チャンネルに勝る圧力降下の増大は、等レイノルズ数下では流体と無関係であると考えられる。
【０１４８】
例：表面機能構造部の深さ及び幅を変化させた場合。
この実験例では、表面機能構造部の深さと幅寸法を変更した。ＣＦＤモデルはＦｌｕｅｎｔ−６．０において生成し、表面機能構造部の深さ及び幅の影響を調べた。前記深さ及び幅の影響を、流跡線（ｐａｔｈｌｉｎｅ）位置での目視によって定量測定した。定量測定上、表面機能構造部の壁に壁反応を適用し、出口位置でのガスの成分組成を測定した。流れ混合状の影響は表面機能構造部の深さによる方が同幅によるそれよりも強いことが分かった。
この研究のためのＣＦＤモデルが以下の表に説明される。
【０１４９】
【表１７】
2008537904.tif 000028
【０１５０】
ケース２は、表面機能構造部の幅寸法が０．５０８ｍｍである点を除き、ケース１と同じであり、ケース３は同深さが０．７６２ｍｍである点を除き、ケース１と同じである。
これらのＣＦＤ分析では、流れが完全に層流であり、全流れ分野が断熱的であり、流れが安定状態にあると仮定した。
表面機能構造部の深さを、主チャンネルの間隙寸法を０．５９７ｍｍとしたままで０．５０８ｍｍから０．７６２ｍｍに増大させたところ、縁部に向けて移動してから中央に移動する流れの頻度が、もっと幅広の表面機能構造部のそれと比較して著しく高くなった。
表面機能構造部をチャンネル内に導入する目的の一つは、境界層流を突破し、熱及び物質の移動特性を向上させることにある。表面機能構造部を設けた各側壁上でのメタンの壁反応を利用して、メタンの出口濃度と、チャンネル内での全圧力降下とを比較した。以下の表には、壁反応を利用したケース１、２、３での入口及び出口の各メタン濃度と圧力降下とが示される。
【０１５１】
【表１８】
2008537904.tif 000029
【０１５２】
表に示されるように、メタンの出口濃度はケース３（表面機能構造部の深さを深くしたもの）の場合が最小であったが、これは、チャンネル内の流れの動きが増えて流体が壁反応壁と良好に接触するようになったためである。しかしながら、流体の動きの増大によってチャンネル内の圧力降下が大きくなった。流跡線の観察によれば、チャンネル内での流れの動きや混合度はケース１よりもケース２の方が良さそうであったが、ケース１とケース２とを比較すると、ケース２では流体はケース１程には反応壁に持ち来されないことが示された。
この研究で使用した触媒動力学は先の燃焼例で用いたそれよりも幾分遅い（係数で４．５）ものだったため、メタンの予測ｐｐｍ値はずっと高くなっている。
【０１５３】
例：対向する各側壁上に表面機能構造部を設けた場合。
一方の側壁のみに表面機能構造部を設けたチャンネルと、対向する２つの側壁に“シス”配向で表面機能構造部を設けたチャンネルとの間での混合の挙動の比較を、約０．３ｍｍ（０．０１２５ｉｎ）×約７ｍｍ（０．１６０ｉｎ）×約６３．５ｍｍ（２．５ｉｎ）の寸法の主流れチャンネルを用いて評価した。表面機能構造部はＳＦＧ−０型のパターンで配置され、スパン長が約０．３８ｍｍ（０．０１５ｉｎ）、幅と深さとが約０．２５ｍｍ（０．０１ｉｎ），相互間の距離は約０．３８ｍｍ（０．０１５ｉｎ）であった。ＳＦＧ−０型のパターンでは各表面機能構造部の成す角度は４５°である。この特定ケースの場合、一方側の側壁に流れ配向を“Ａ”状とする表面機能構造部を設けた場合に流れと直交する方向での混合が最良化されることが分かった。しかしながら、表面機能構造部の有効性はチャンネルの幾何形状と流量とによって決まる。
計算及び分析：
一方側の側壁に表面機能構造部を設けた幾何形状において２つの流れ方向Ａ及びＢを用いて実験した。流れＡは角度の付いた“Ａ”状の各脚部に沿ってその頂部に向けて流れ、流れＢは先ず頂部に当たってから各脚部に沿って外側に向けて流れる。
一方及び両方の側壁にシスＡ及びシスＢ配向状態で表面機能構造部を設けた場合におけるチャンネル内での圧力降下の比較を以下の表に示す。
【０１５４】
【表１９】
2008537904.tif 000030
【０１５５】
両方の側壁に表面機能構造部を設けた場合の圧力降下は、各側壁に設けた表面機能構造部により圧力降下が大きくなっている。シス“Ｂ”配向の場合では一方側の側壁に表面機能構造部を設けた場合が圧力降下が最も小さく、混合度は両側壁に表面機能構造部を設けた場合よりも良好であった。この比較では、流れ間隙の開口寸法が比較的小さい０．３８１ｍｍとし、マイクロチャンネルの間隙開口部対表面機能構造部の深さの比は０．６７とした。マイクロチャンネルの、開放されたチャンネル間隙寸法が大きい、及び又は表面機能構造部の深さ対マイクロチャンネルのチャンネル間隙寸法比が０．３以下である場合は常に、両側壁に表面機能構造部を設けて使用するのが特に有益であることが分かった。単位運転の作業効率を向上させ、単位運転中に含まれる合計金属量を減らすためには、マイクロチャンネルのチャンネル間隙寸法を大きくするのが特に有益である。ある実施例では、“Ａ”型の流れ配向が無限再循環帯域（又はデッドゾーン）を形成しない可能性が“Ｂ”型の流れ配向よりも高い。その他のパターンでは逆の傾向が観察された。
【０１５６】
例：表面機能構造部の幾何形状。
混合効率及び流れ回転の誘発性に関わる表面機能構造部数を調査し、その結果を表Ｘ１−Ｘ２に示した。表Ｘ１に示すケース１の幾何形状及び条件では、頂部又はチャンネル幅方向の中央位置で表面機能構造部の角度変更部分の頂部位置のデッドゾーンに流れの流跡線の幾つかが捕捉されるようであった。頂部位置のデッドゾーンは部分的には、おそらく、表面機能構造部の２本の脚部の長さが同じで且つ各脚部同士間の角度が１８０°変化し、それにより、表面機能構造部内をその各脚部に沿って流れる流体に加わる力が同じになる頂部位置に、完全に対称の先端部を創出することが原因で生じる。こうした先端部を創出しないパターンではデッドゾーンが形成される傾向は小さかった。
【０１５７】
【表２０】
2008537904.tif 000031
【０１５８】
【表２１】
2008537904.tif 000032
【０１５９】
ＣＦＤの結果を分析し、以下に議論する表面機能構造部の特徴を特定するために用いた。表Ｘのケース１の幾何形状及び条件では流れの流跡線はチャンネル幅方向の中央の、表面機能構造部のデッドゾーン（表面機能構造部からなる溝の構成する各脚部のセグメント又は角度部分の上流側の２つの端部が合致する部分）内に捕捉されるようになった。表Ｘ１のケース２のＣＦＤシュミレーションの結果によると、この種の幾何形状の表面機能構造部をトランス配置すると、主チャンネルの間隙寸法の中央付近の、各表面機能構造部から成る溝の各脚部セグメント（又は角度部分）の中間点と略整列し且つ主流れチャンネルの幅方向を横断する方向の各位置に、実質的な直線的あるいは若干曲がる流れによる低混合度部分が生じ、両側壁に表面機能構造部を設けたチャンネル部分付近の流れがこれらの３つの中央コア流れの周囲を旋回することが示唆される。対照的に、この幾何形状の表面機能構造部をシス配向して使用する（表Ｘ１のケース３）と、主チャンネル内の混合は全断面を横断してずっと効率的なものとなり、表面機能構造部内にコア流れが不定期的に侵入することもなかった。ケース３の流れラインはシス配向した他のケースにおけるそれと同じ傾向を示し、主チャンネルの幅方向を横断する方向での、表面機能構造部から成る溝の各脚部のセグメント（又は角度部分）の上流側端部と整列する各位置に向けて、主チャンネル内のバルク流れを引き寄せた。表Ｘ２のケース４及び５のＣＦＤシュミレーション結果によれば、この幾何形状の表面機能構造部流れ方向に対する依存性があり、シスＢ配向では幾分急速な良好な混合流れを生成し、シスＡ配向では主チャンネル内で２分割されることが示唆されるが、何れのケースでの混合度は良好であった。表Ｘ１のシス配向した各ケースにおけるように、表Ｘ２のケース４及びケース５によって、主チャンネル内のバルク流れが、主チャンネルの幅方向を横断する方向での、表面機能構造部から成る溝の各脚部のセグメント（又は角度部分）の上流側端部と整列する各位置に向けてチャンネル内のバルク流れを引き寄せ、主チャンネルの長さ方向に沿って移動する際に表面機能構造部内への不定期な侵入流れを生じないことが示される。
【０１６０】
表面機能構造部幾何形状の効果のまとめ。
主流れチャンネルバルク流れ内に良好な混合を提供するために重要な表面機能構造部の２つの幾何形状には以下の様相が含まれる。
１）表面機能構造部によって、チャンネル内のバルク流れの一部分が各表面機能構造部の前縁部に向けて有効に旋回されるべきであること。
２）各表面機能構造部の局部的な上流側及び下流側先端又は“端部”同士間での表面機能構造部の延伸長さを、流れの長さ方向に沿って十分な数において反復させた表面機能構造部について十分な長さに維持すること。十分な長さとは、チャンネルの間隙寸法の少なくとも２倍であることが好ましく、更に好ましくは４倍である。
表面機能構造部内に流れを誘起させるために重要な変数の１つは、表面機能構造部の深さ対チャンネル間隙寸法比：Ｒdepthである。
【数１０】
2008537904.tif 000033
ここで、ｄｅｐｔｈSFとは、表面機能構造部の深さであり、間隙とは、主チャンネルにおける間隙のことである。表面機能構造部に入る十分な流れを誘起させるためには、表面機能構造部深さ対チャンネル間隙寸法比は好ましくは０．００１０〜１００であり、より好ましくは０．１０〜１０であり、尚好ましくは０．２５〜２である。
【０１６１】
流れの長さ方向に沿って同じ表面機能構造部を反復させた主流れチャンネルの長さ方向に沿った全ての表面機能構造部の局部的な上流側及び下流側の各先端同士間の横断方向への拡開は、横断方向拡開比：Ｒlateral spreadとして定義される。横断方向拡開比は以下の式として表される。
【数１１】
2008537904.tif 000034
ここで、先端長さSFとは、表面機能構造部の脚部の、局部的な上流側先端部から局部的な下流側先端部までの長さであり、αとは、表面機能構造部の角度であり、ＳＰＡＮSFとは、表面機能構造部のスパン長である。αが９０°（主流れチャンネルのバルク流れの平均流れ方向と整列する状態）の時は横断方向拡開比はゼロとなる。バルク流れへの侵入効果を高めるためには、横断方向拡開比を３〜１００の範囲とすることが好ましく、より好ましくは５〜２０の範囲とする。適宜の横断方向拡開比を持つことは必要であるが、表面機能構造部により誘起させた流れをバルク流れに有効に侵入せしめるためには十分な条件ではない。
【０１６２】
流れ方向に連続的に反復させる場合の表面機能構造部の数や相互の間隔も重要である。各表面機能構造部の間隔は先端長さＳＦ未満であることが好ましく、より好ましくは、間隔長さ対表面機能構造部のスパン長の比で０．１〜１０であり、更に好ましくは、製造上の限界となり得る値に近いものである。良好な混合を確立するために反復するべき表面機能構造部の最小数はその幾何形状及び条件に依存するが、大まかに言えば、表面機能構造部付きの適宜の入口長さ部分を持つようにチャンネルを設計することである。言い換えると、表面機能構造部付き入口長さ部分（Ｌfeature entrance）は以下の式で表される。
【数１２】
2008537904.tif 000035
【０１６３】
ここで、ｄｅｐｔｈSFは表面機能構造部の深さであり、ｇａｐは主流れチャンネルの間隙寸法であり、ＮＳＦは、壁当たりの、実質的に類似の表面機能構造部の最小連続反復数であり、Ｎfeatured wallsは、表面機能構造部を含む壁の数である。良好な混合パターンを確立するための表面機能構造部付き入口長さ部分での表面機能構造部数は５〜８０であることが好ましく、より好ましくは１０〜４０、更に好ましくは１０〜２０である。この表面機能構造部付き入口長さを超える部分では最少数よりも多い表面機能構造部を連続反復させ得るのは勿論であるが、表面機能構造部付き入口長さは、設計上のその他の様相（主チャンネルの間隙寸法のような）は除くものとして、主流れチャンネルから活性の表面機能構造部内に新しいバルク流れを持ち来す流れパターンを確立させる上で必要な最小数の目安となるものである。
【０１６４】
例：熱的反応。
表面機能構造部は、触媒反応及び無触媒反応の何れをも含む均一系反応に対して有益であると考えられる。均一系の無触媒反応の一例には、エタンの熱分解によるエチレン生成がある。
表面機能構造部を使用することにより、マイクロチャンネル内に混合又は流体回転が引き起こされ、層流が破られる。伝統的な層流マイクロチャンネルでは、チャンネルの中心線から側壁にかけての実質的な温度勾配が存在する。吸熱性反応では中心線での温度の方がずっと低温であるため、反応の全体速度が低下する。発熱性反応では中心線での温度の方がずっと高いので、所望されざる副反応が多発する。チャンネル内での流体の回転はチャンネル内の温度勾配を小さくする。更に、側壁の表面機能構造部によって、マイクロチャンネルの側壁位置の熱を移動させる表面積がずっと多くなるのに伴い、伝熱係数が一段と大きくなる。かくして、吸熱性反応ではプロセスマイクロチャンネルへの熱付加が素早く行われ、発熱性反応ではプロセスマイクロチャンネルからの除熱が素早く行われるようになって、所望されざる副反応の発生が防止され得る。壁熱フラックス量は、表面機能構造部の上部に正接する断面に基づく平坦チャンネルの相当量の２倍以上に増大すると予測される。その場合、表面機能構造部を含む均一系反応での全反応器容積は、表面機能構造部を持たない反応器の相当容積よりも１０倍まで小さくし得る。
【０１６５】
例：触媒の取込及び配分に関する毛管性表面機能構造部の影響。
２つのクーポンを用いた。一方のクーポン（３ＣＦＣ＝深さ０．７６ｍｍ又は３ミルの毛管性表面機能構造部）は毛管性表面機能構造部を有し（長さ１５２ｍｍ、幅１２．７ｍｍ）、各毛管性表面機能構造部は水平方向長孔を有し（角度０、深さ０．０７６ｍｍ、幅０．０７６ｍｍ）、脚部の長さは４ｍｍであった。他方のクーポンは毛管性表面機能構造部を持たず（平坦クーポン：ＦＣ）、両クーポンをＤＩ（脱イオン化）水中でＲｈ１５％（重量パーセント）のＲｈアセテート溶液に浸漬させてコーティングした。本例では毛管性表面機能構造部は薄いプレートにおける貫通型としては形成せず、厚いプレートに加工した。そうして形成した各毛管性表面機能構造部は等しく有効であり、断面は矩形開放型のチャンネル以外のものであったが、この断面は各角部位置を丸味付けしたもの、三角形のもの、完全な丸形、等のものとしても良い。次ぎに各クーポンを垂直状態として、装置内でのプロセス処理におけると類似の１２０℃の温度で乾燥し、次いで水平状態として４００℃の温度で焼成した。焼成処理後、ＦＣの取込率は２．３ｍｇ（Ｒｈ2Ｏ3）/ｉｎ2、３ＣＦＣでは５．１ｍｇ（Ｒｈ2Ｏ3）/ｉｎ2であった。
２つのクーポンの各壁のＳＥＭによる検査。
３ＣＦＣでは上部から底部及び左側から右側にかけての横断方向におけるマクロスケールでのＲｈ分布は一様であったが、平坦クーポン、即ちＦＣでは軸方向及び横断方向の何れにおいても金属は一様に分布されなかった。
【０１６６】
コーティング品質：
１５％（重量パーセント）Ｒｈ溶液を用いてのコーティングにクラックが観察された。もっと低濃度のコーティング液を用いることでクラックは最小化された。８％Ｒｈ溶液で２回コーティングした毛管性表面機能構造部を形成したクーポンの光学写真を撮影した。コーティング中のＲｈ負荷は８ｍｇ（Ｒｈ2Ｏ3）/ｉｎ2であった。クラックは生じなかった。
実験結果による毛管性表面機能構造部のモデルの検証：
貴金属塩の水溶液をウォッシュコートする間のコーティング当たりの液体保持率を、３つの毛管性表面機能構造部幾何形状に対するウォッシュコート保持モデルを使用して予測した。実験上、各幾何形状を触媒取込についても試験した。モデルの接触角度は〜４５°（ウォッシュコートに先立って壁を安定化した典型的なクーポンでの８重量％ロジウム溶液での適宜の測定値）と仮定した。この接触角度は熱処理壁に渡り幾分変化するものであり、毛管性表面機能構造部の谷部分でのそれも多少異なるとも思われる。
【０１６７】
コーティング当たりの取込率は測定値に比較して相当小さいことが予測されたため、毛管性表面機能構造部替え気体で完全に充填されたとも仮定した上で取込率を予測した。両予測値の測定値の比較を図１１に示す。実際の幾何形状がウォッシュコート保持モデルで仮定したものと合致しないことから、図１１の予測値は、１ＣＦＣ幾何形状の溝が完全に充填されたと仮定した場合のものとなっている。驚くべきことに、毛管性表面機能構造部替え気体で完全に充填されたと仮定したのモデル予測値の方が、実験による測定値と良好にマッチした。この結果は、毛管性表面機能構造部の各谷部に生じた壁での接触角度が大きいことを示唆している。アルミナのクラックや壁粗さも触媒の取込率に影響を与え得る。
図１２にはＲｈ取込率が毛管性表面機能構造部の設計形状に相当依存するものであることが示される。Ｒｈ取込率に関する各クーポンの効果は以下の順、即ち、５ＣＦＣ＞３ＣＦＣ＞１ＣＦＣ＞ＦＣとなる。ＦＣとは平坦クーポン（毛管性表面機能構造部無し）のことであり、ＣＦＣとは毛管性表面機能構造部または表面機能構造部付きのクーポンのことである。ＣＦＣの前に付ける数字は毛管性表面機能構造部の、ミル又は寸法約０．０２５ｍｍ（０．００１ｉｎ）での深さを表し、従って、５ＣＦＣとは、水平方向に整列する表面機能構造部の、マイクロチャンネルの主流れチャンネル内部への後退深さが５ミル又は約１．２７ｍｍ（０．００５ｉｎ）または１２５μｍであることを意味する。
【０１６８】
例：一方の側壁に表面機能構造部を設けてメタン流れ改質のための触媒の見掛けの活性を向上させる。
マイクロチャンネル内の一方の側壁に設けた表面機能構造部の、Ｒｈ/ＭｇＯ触媒の見掛け上の活性に対する影響を、チャンネル間隙寸法約０．１５ｍｍ（０．００６ｉｎ）の装置で表面機能構造部無し（平坦）及び有りの各クーポンを、単位面積当たりの触媒負荷水準を同じとした状態で試験することにより調べた。各表面機能構造部は山形とし、各脚部又はアーム部はチャンネルの長手方向軸線である中心線に対して４５°の角度で配置した（ＳＦＧ−０）。各表面機能構造部は深さが１０ミルであり、幅寸法又はスパン長が１５ミルであった。山形部分の先端部は曲率１０ミル出丸見付けられ、各脚部の端部は全体に丸味付けされた。表面機能構造部によって、触媒保持ように入手し得る面積が係数で１．６３倍に増えた。６７５℃〜８５０℃の範囲の温度下に蒸気対メタン比を３：１として４．１ミリ秒間の比較を実施した。各クーポンでの活性金属負荷量は、表面機能構造部無しのクーポンでは約１．４７ｍｇ/ｃｍ2(９．５ｍｇ/ｉｎ2)、表面機能構造付きのクーポンでは約１．６２ｍｇ/ｃｍ2(１０．５ｍｇ/ｉｎ2)とした。ＦＬＵＥＮＴを用いてコンピューター計算可能な流体動力学をシミュレートし、表面機能構造部を設けたことで見掛けの動力学活性が係数で少なくとも２．１増大したことが分かった。かくして、一方側の側壁（チャンネルの一方の側壁にのみ）に表面機能構造部を設けたことによって物質移動性が改善されたことで、表面積を増大したことのみを元にした予測値よりもおよそ３１％、見掛け上の活性が増大したことになる。
【０１６９】
実験用クーポン：
表面機能構造部付き及び無しの各触媒コーティングを調製した。クーポンは全て、全長が約３５．５ｍｍ（１．４ｉｎ）であり、表面機能構造部は合計で約３３．６ｍｍ（１．３２３ｉｎ）の長さに渡ってクーポン上に配置した。各クーポンは幅約５．５ｍｍ（０．２１５ｉｎ）であったが、相当する試験装置では、反応性ガスがチャンネルの長手方向軸の中心線の何れかの側の壁の横断方向約２．０ｍｍ（０．０８ｉｎ）の長さに沿ってのみ流れるような設計とした。各クーポンは厚さ約２．４ｍｍ（０．０９５ｉｎ）のインコネル６１７製とした。
各クーポンは運転中に金属温度を測定し得るように２つの熱ウェルを有し、各表面機能構造部は、配置されるチャンネルの長手方向軸の中心線と４５°の角度を成す山形に配置（ＳＦＧ−０）する形態とし、各々は深さ１０ミル、幅又は開口幅が１５ミルであった。山形の頂部は１０ミルの範囲を丸味付けし、各アーム部の端部は完全に丸味付けした。触媒塗布面積は、平坦クーポンでは約１．９４ｃｍ2（０．３０１ｉｎ2）とし、表面機能構造部付きのものでは約２．８０ｃｍ2（０．４３５ｉｎ2）とした。これらの面積部分を使用して平方センチ（平方ｉｎ）当たりの触媒負荷を計算した（平坦クーポンでは約２５．８ｍｇ/ｃｍ2（４ｍｇ/ｉｎ2）ＭｇＯに対して約６１．２ｍｇ/ｃｍ2（９．５ｍｇ/ｉｎ2）Ｒｈ、表面機能構造部付きクーポンでは約２７．１ｍｇ/ｃｍ2（４．２ｍｇ/ｉｎ2）ＭｇＯに対して約６９．０ｍｇ/ｃｍ2（１０．７ｍ/ｉｎ2）Ｒｈ）。反応ガス混合物に対して露呈される各クーポンの面積は、表面機能構造部付きのものでは約１．３６ｃｍ2（０．２１２ｉｎ2）、同無しのものでは約２．２３ｃｍ2（０．３４６ｉｎ2）とした。触媒を塗布するに先立ち、各クーポンにニッケルアルミニドを１０〜２０μｍ程度の厚さでコーティングし、次いで熱処理を加え、薄いアルミナスケール付着物を生成した。
【０１７０】
実験用触媒：
１２重量％のＭｇ（ＮＯ3）2溶液をピペットでクーポン上に滴下させて触媒を付着コーティングさせた。コーティングしたクーポンを１００℃で１時間乾燥した。このウォッシュコーティングプロセスを１回反復した。次ぎに、クーポンを１０００℃で４時間焼成した。ＭｇＯ負荷は約２７．１ｍｇ/ｃｍ2（４．２ｍｇ/ｉｎ2）であった。次ぎに、１０重量パーセントのｈｅｘａ（ａｃｃｅｔａｔｅ）−μ−ｏｘｏｔｒｉｓ（ａｑｕａ）ｔｒｉｒｈｏｄｉｕｍ（ＩＩＩ）ａｃｅｔａｔｅ溶液をクーポン上に滴下した。このクーポンを１００℃で乾燥し、次ぎに４５０℃で１時間焼成した。Ｒｈ負荷が約６９．０ｍｇ/ｃｍ2（１０．７ｍ/ｉｎ2）となるまでこのコーティングプロセスを反復した。
平坦クーポン（表面機能構造部無し）を、加熱率３．５℃/分の下でＨ2流れ内で１０５０℃に加熱した。Ａｒガスを用いて１０５０℃下に時間パージした後、ガスを２１％Ｏ２/Ａｒに変更した。クーポンをＯ2/Ａｒ流れ内で１０時間加熱処理し、次いで室温に冷却した。熱処理後、Ａｌ2Ｏ3スケールが生成された。
平坦クーポンに１２重量％のＭｇ（ＮＯ3）2溶液をピペットでクーポン上に滴下させて触媒を付着コーティングさせた。コーティングしたクーポンを１００℃で１時間乾燥した。このウォッシュコーティングプロセスを１回反復した。次ぎに、クーポンを１０００℃で４時間焼成した。ＭｇＯ負荷は約２３．８ｍｇ/ｃｍ2（３．７ｍｇ/ｉｎ2）であった。次ぎに、１０重量パーセントのｈｅｘａ（ａｃｃｅｔａｔｅ）−μ−ｏｘｏｔｒｉｓ（ａｑｕａ）ｔｒｉｒｈｏｄｉｕｍ（ＩＩＩ）ａｃｅｔａｔｅ溶液をクーポン上に滴下した。このクーポンを１００℃で乾燥し、次ぎに４５０℃で１時間焼成した。Ｒｈ負荷が約６０．６ｍｇ/ｃｍ2（９．４ｍ/ｉｎ2）となるまでこのコーティングプロセスを反復した。
調製後、へん平クーポンは約２５．８ｍｇ/ｃｍ2（４ｍｇ/ｉｎ2）ＭｇＯに対して約６１．２ｍｇ/ｃｍ2約（９．５ｍｇ/ｉｎ2）Ｒｈを担持し、表面機能構造部付きクーポンでは約２７．１ｍｇ/ｃｍ2（４．２ｍｇ/ｉｎ2）ＭｇＯに対して約６９．０ｍｇ/ｃｍ2（１０．７ｍ/ｉｎ2）Ｒｈを担持した。素材クーポンにも、触媒を付着させたクーポンと類似様式下に、しかし触媒を担持させずにアルミナ薄層を形成した。
実験条件：
触媒をコーティングしたクーポン１つをマイクロチャンネル試験装置内に装着し、表面機能構造部及び触媒が各試験での主チャンネルの一方の側壁のみに配置される状況とした。完成した試験装置を試験用インフラストラクチャに装着した状態で、周囲圧力及び４５０℃の温度下に触媒を５０ｓｃｃｍ水素及び４５０ｓｃｃｍ窒素よりなる流れに２時間露呈させて減少させた。６７５、７５０、８００、８５０℃の各温度下に試験を実施した。メタン流量は１５０ｓｃｃｍであり、蒸気流量は４５０ｓｃｃｍ（蒸気対炭素比３：１）であった。
【０１７１】
結果−実験及びシミュレーション：
平坦及び表面機能構造部付きの各クーポンについて実施した実験結果を、コンピューター計算可能な流体動力学パッケージであるＦｌｕｅｎｔTMを用いて実施した反応性シミュレーションの結果と共に表１に示した。平坦クーポンについてはおよそ５３時間に渡り試験し６７３℃〜８５２℃の範囲の温度下に９回サンプルを取って経時変化を見、表面機能構造部付きクーポンについては、およそ５２時間に渡り試験し６７１℃〜８６５℃の範囲の温度下に９回サンプルを取って経時変化を見た。
システムのバックグラウンドアクティビティの試験を一組の平坦クーポンを用いて実施した。触媒減少ステップは行わなかった。８００℃以下（６７０、７００、７１８）の温度条件ではメタン変換は生じなかった。８００℃ではメタンは〜４％が変換され、９００℃では〜２２％の変換が生じた。
表面機能構造部無しのチャンネル、つまり、幅約４．０ｍｍ（０．１６０ｉｎ）、高さ約０．１５ｍｍ（０．００６ｉｎ）、長さ約４３．１ｍｍ（１．７０ｉｎ）の流れ領域と、先に説明したような表面機能構造部を約４３．１ｍｍ（１．７０ｉｎ）の約３３．５ｍｍ（１．３２ｉｎ）の長さ部分に配置した類似の流れ領域との両方を表す計算流れ領域を構築し、Ｆｌｕｅｎｔによるシュミレーションを実施した。この計算流れ領域での反応性部分は長さ約３５．５ｍｍ（１．４ｉｎ）であり、その約３．８１ｍｍ（０．１５ｉｎ）の長さ部分を、流れを拡開させ得るようにするための入口及び出口部分とした。モデルのＳＭＲ活性の反応性部分では触媒を壁ベースでの割合で付着させ、水性ガスシフト反応を、ガス配合物との局部平衡状態となるような容積割合で生じさせるようにした。ＳＭＲ活性のケースでは、各クーポン上の相当する壁のみが触媒的に活性であるものと設定した。モデル化に際しては実験で測定したガス入口温度、流量、出口圧力を用いた。クーポン温度に等しい等温的な境界条件も適用した。
【０１７２】
１６９ｋＪ/ｍｏｌの活性化エネルギーと、改質速度がメタンの部分圧力の１．６乗に比例する所定の速度フォームとを用いて第１の動力学水準を決定し、前指数因子（反応速度係数）の値を調節して、表面機能構造部無しのクーポンでの実験結果がＣＦＤモデルの予測値と適切に合致するようにし、この設定を動力学水準１とした。表面機能構造部付きのクーポンを用いて収集したデータに対して行った同じ手順により動力学水準２を得た。動力学水準２は同１の２．１倍であることが分かった。
【表２２】
2008537904.tif 000036
【０１７３】
結果によると、表面機能構造部を使用することにより、化学反応の場合に見られる外部物質移動抵抗が一段と低減され得ることが示される。触媒は、表面機能構造部を有するチャンネル上に配置するよりも平坦な壁面に配置した方が、少なくとも２倍活性化するはずである。この結果は部分的には、表面積の増大（およそ６０％）、放物線状の層流の排除による及びバルク流れ流路から触媒されたことによる外部物質移動抵抗の低減、コーティング壁に反応体を持ち来す対流の誘発、によるものである。
【０１７４】
例１４：両側壁に表面機能構造部を配置し、メタン及び一酸化炭素の希薄燃料燃焼。
プラチナレニウムを、表面機能構造部付き及び無しの２つの形式のクーポンにスラリーとして塗布し、表面機能構造部の有無に関するＣＯ及びメタンの希薄燃料燃焼（酸素過剰）の改善効果判定試験を行った。その結果によれば、表面機能構造部付きクーポンの方がＣＯ及びメタンの変換量が大きいことが示された。表面機能構造部付きクーポンで圧力降下の増大が見られた（１．５〜１．８倍）が、これは、表面機能構造部が流れ領域に影響を与えていることを示している。何れの形式のクーポンでも不活性化が生じたが、表面機能構造部付きクーポンでは試験中は変換は時系列的に安定していた。平坦及び表面機能構造部付きの各形式のクーポンでのメタン変換は反応速度によって制限されるようであったが、ＣＯ変換は物質移動によって制限されるようであった。表面機能構造部付きクーポンの場合、ＣＯ燃焼が含まれる場合は初期の出口ＣＯ量は係数で１５倍（触媒用に入手し得る表面積が２．２倍増加するのと比較して）低下した。バーンイン期間（burn-in-period）後のＣＯ燃焼での平均改善度は４．１倍であった。活性のこうした増大は表面積効果に基づく予測を上回るものであって、流れが表面機能構造部によって混合（及びそれによる、触媒壁付近の反応種濃度の最大化）することのみならず、流れが旋回して反応体を通る流路が一段と長く（厳密な層流の場合に生じるそれよりもずっと長い）なって流体の有効滞留時間が延びることによるものであろう。
【０１７５】
表面機能構造部付きクーポンの表面積は平坦クーポンのそれのおよそ２．２倍であり、触媒が類似の負荷率（物質対単位面積）となるように付着されることから、こうしたオーダーでの効果は、例え、表面機能構造部付きクーポンでのＣＯの減少によって反応速度が、平坦又は表面機能構造部無しのクーポンにおけるよりも平均で４．１倍増えても変わらないと思われる。かくして、ＣＯ燃焼の場合において表面機能構造部は、平坦クーポンのそれに勝る、触媒物質増加から予測されるよりずっと高い改善効果をもたらすが、この改善効果は表面機能構造部により誘起される流れの混合への依存度が高い。流れの混合は触媒コーティング壁付近の反応種濃度を高濃度に維持する。そうした流体混合効果に加え、流体素子は反応器内で、そうでなければ層流状態下に通る流路よりも長い流路を通して移動するようになり、所定の流体素子における平均滞留時間が伸びる。
【０１７６】
例１５：混合及び伝熱成果以前のための“シースルー”型表面機能構造部。
“シースルー”型表面機能構造部とは、隣り合うチャンネルに連結するように壁を連続的に貫く任意形状の表面機能構造部を言うものとする（即ち、表面機能構造部よりなる或る溝が、バルク流れチャンネルを隣り合う空間又はチャンネルに連結する）。表面機能構造部の深さを増大させるために、多数の“シースルー”型表面機能構造部を各上部上に相互に整列配置させ得る。表面機能構造部は、その底部位置に中実壁が無くとも尚、主流れチャンネル内の流体を隣り合うチャンネル内の流体に当てて剪断させることでその流れ方向を変える作用がある。“シースルー”型表面機能構造部は、比較的大きい間隙寸法での単一壁混合が必要とされる場合に特に有益である。
表面機能構造部はその第２用途において、懸濁液中で固体を維持するために必要な比圧縮性流れを攪拌するために使用され得る。“シースルー”型表面機能構造部の利益は、チャンネルを特に垂直方向に配置した場合でも懸濁粒子が表面機能構造部の“底部”位置には堆積し得ないことである。懸濁粒子は、表面機能構造部から離れると流れに戻り、再懸濁されるのである。別の用途では中実の粒子が圧縮性流れ中に懸濁され、“シースルー”型表面機能構造部を介して懸濁状態に維持され、また他の用途では圧縮性流体中に液滴が懸濁され、懸濁液中に維持される。類似の効果は２つの不混和性流体（又は部分不混和性流体）を使用しても入手し得る。
【０１７７】
表面機能構造部はその第３の用途では、触媒がその内部に維持され得、かくして反応体及び生成物がコーティングから両壁内へと拡散できるようになってコーティングの有効性が高くなる（ポケット形式の表面機能構造部では同拡散が一方の側壁からのみであるのに対し）。
表面機能構造部はその第４の用途では、２つの不混和性流体、例えば、水飽和空気及び空気飽和水が、シースルー形の表面機能構造部付きの側壁の各側に沿って流れる。空気流れ中に懸濁された粒子は表面機能構造部による空気流れの混合作用によって表面機能構造部内に持ち来され、そこで水と接触する。次いで各粒子は水に懸濁されると共に、気相から除去される（scrubbed）。
【０１７８】
例１７：
放出物を低下させる又は酸素及びメタンを窒素と希釈混合させて出口位置でのメタン水準を極めて低い値に変換させるために間隙寸法の大きい（０．０４７ｉｎ）主流れチャンネルを非常に高速（＞８０ｍ/秒）で運転する場合の、表面機能構造部の幾何形状及び方向変化による効果をＣＦＤシミュレーションを介して評価した。
長さ６４ｍｍで、その内の５５ｍｍ部分の長さに表面機能構造部を有する排気反応器セクションでの、メタン入口濃度を５７００ｐｐｍ、壁面温度を８７０℃の一定温度とした場合のメタン燃焼結果を、以下の幾何形状の各チャンネル、即ち、平坦チャンネル（壁幾何構造部なし）、ＳＦＧ−０−シスＡ−６０°（対向する２つの側壁に中心平面を通り且つ入口平面に関して６０°（９０°が正味の流れ方向に平行）の配向角度を付けて表面機能構造部を鏡像状態で整列配置）、ＳＦＧ−０−シスＢ−７５°、ＳＦＧ−５．１−シスＢ−６０°の各チャンネルにおいて比較する分析を実施した。ＳＦＧ−５．１型は、ＳＦＧ−５型の“チェックマーク”状の表面機能構造部を同じ方向に連続的に反復させたものである。各幾何形状において、表面機能構造部はスパン長０．３８ｍｍ、深さ０．５１ｍｍとした。各表面機能構造部は各側壁上で、主流れチャンネルの全幅寸法の４．１ｍｍに渡りスパンした。メタンの出口ｐｐｍが最も低かったのはＳＦＧ−０−シスＡ−６０°で、以下、ＳＦＧ−５．１−シスＢ−６０°（５２９ｐｐｍ）、ＳＦＧ−０−シスＢ−７５°（５４５ｐｐｍ）、平坦チャンネル（２８４４ｐｐｍ）の順であった。
【表２３】
2008537904.tif 000037
【０１７９】
メタン液滴の濃度は反応器の最初の数十インチ部分では全く直線的に降下し、その後、反応器の長さに沿って約７．６２〜１０．１６ｍｍ（０．３〜０．４ｉｎ）の部分にかけて、さほど大きくなく降下した。この範囲では、表面機能構造部によって創出される流れ領域はまだ安定してはおらず、反応器内では混合が開始される。主流れチャンネルの１０．１６ｍｍ（０．４ｉｎ）よりも先の付近の長さ部分では、反応器内でバルク流れが良好に混合又は回転し始め、メタン放出量が再び急上昇する。流れは層流ではないが、全ての方向に移動及び回転するので、新しい物質が、拡散ではなく対流によって中心線上に持ち来され、かくして中心線上での濃度が変化する。主流れチャンネルの約５０ｍｍ（約２ｉｎ）よりも先の部分では中心線濃度は、メタンの合計変換水準が高くなるのでずっと一様化するようになる。同約５８．４ｍｍ（約２．３ｉｎ）以降の部分（表面機能構造部の端部）では中心線濃度は極めて低く、従って、物質移動上の制限が大きな問題となるこうした表面機能構造部付きチャンネルの変換効率が極めて良好化する。
入口長さ約７．６ｍｍ（０．３ｉｎ）の部分では、およそ１０の表面機能構造部がバルク流れに入る。この、１０の表面機能構造部がバルク流れに入る入口長さ部分は、平坦チャンネルにおける、マイクロチャンネル内に入る、水力直径の１０倍を超える入口長さ部分よりも短い。平坦チャンネルの場合、間隙寸法が１．１９ｍｍであると水力直径は１．２ｍｍ以上となるので、層流を完全に拡開させるには反応器の合計長さを１．２ｃｍ以上にする必要がある。これに対し、表面機能構造部付きチャンネルでは、部分的には、表面機能構造部の寸法（間隙寸法及び各表面機能構造部同士間のスパン長が約０．３８ｍｍ（０．０１５ｉｎ））がマイクロチャンネルの間隙幅寸法である約１．１９ｍｍ（０．０４７ｉｎ）未満であることにより、層流は０．８ｃｍで完全拡開状態に近くなる。表面機能構造部付きチャンネルの場合に入口長さ部分を短くすると、平坦又は円滑なチャンネルとは逆に混合は良好化することが予測される。
【０１８０】
高流量下（＞５０ｍ/秒）では、ＳＦＧ−０−シスＡ−４５°の配向形態の表面機能構造部の場合、流れはこの表面機能構造部内で再循環することが示された。ＳＦＧ−０−シスＡ配向型形態における山形部分の角度を４５°から６０°及び７５°に増大させた場合、２つの重要な結果が示された。即ち、山形の角度が高速且つ高流量での混合に対する影響が大いことと、表面機能構造部の前記角度が６０°から７５°に増大すると、シスＢ配向のものの方がシスＡ配向のものよりも若干結果が良いことである。反応性はシスＡ配向で山形部分の角度を６０°とした場合に最も高かった。この場合は圧力降下度も最も大きくなり、主流れチャンネルから活性の表面機能構造部への流れの移動量がそれによって増大された。
【０１８１】
例１８：滞留時間分布の比較。
滞留時間分布（ＲＴＤ）は、化学反応器の設計上、性能を表示する関数として重要なものである。マイクロチャンネル反応器内の流れは、大抵の運転条件下では層流である。表面機能構造部無しのマイクロチャンネル反応器では、反応器の側壁付近の流体は反応器からなかなか押し出されないが、これは、生成物の選択性を低下させたり、発熱性の反応ではホットスポットを発生させる恐れがある。マイクロチャンネル壁に組み込んだ表面機能構造部は、層流反応器でのＲＴＤを改善させるべく、反応器に入る全流体を数多くの副流れに分裂させ得る。反対側の側壁の、反対向きの表面機能構造部は流体をより長い時間保持する傾向がある。
全ての場合において、表面機能構造部を使用することで、流れのプロファイルはプラグ流れに近づき、従って滞留時間分布はずっと狭くなる。実験用に選択した表面機能構造部は山形部分の角度が４５°のＳＦＧ−０型のものであるが、これをシスＡ配向にすることで、殆どの流れが回転し、また流れのプロファイルが、最も急角度で且つプラグ流れに最も近いものとなった。
【０１８２】
第２の比較実験では過渡的ＲＴＤの評価を行い、平坦マイクロチャンネル（１．０２ｍｍ×４．１ｍｍ、表面機能構造部無し）と、深さ０．２５ｍｍの凹型の斜行溝（ＦＳＧ−１型パターン）の表面機能構造部を有する同じ主流れチャンネルとにおける過渡的ＲＴＤを比較した。表面機能構造部を備えるチャンネルの流体力学はプラグ流れに近いものだった。管内の層流は、中心線に沿った流れが速く（平均の１．５倍）、滑りのない境界付近での流れが遅いことによって、伝統的なＴａｙｌｏｒ−Ａｒｉｓ分散を生じた。矩形のマイクロチャンネルは２つの軸線方向位置（長手方向及び横断方向の）を有し、スリップのある境界条件はなかったが、生じた放物線状の流れプロファイルにより、ｘ及びｙの両軸での速度勾配が生じた。生じた２次元的な勾配により、直線的なチャンネルのＲＴＤに多数の傾斜を生じさせた。
【０１８３】
例１９：表面機能構造部を有するマイクロチャンネルにおける渦度。
渦度（ω）とは、流れの位置ベクトル成分又は回転のことであり、デルベクトル（▽）と速度ベクトルＵとの積である。
−ω＝▽ｘＵ
このベクトルの大きさは流体の回転強度に比例するので混合度を定量化することができる。つまり、渦度ベクトルの変化は流体自身の動きを反映している。渦度は、流体が広がれば流体の広がりの軸方向に沿って増大し、流体が傾けられればその傾きと共に渦度のベクトルが傾斜する。粘性が、速度に対すると同じ作用を渦度に与える。完全に拡開した層流では渦度は理論的にはゼロであり、相当する平坦チャンネルでの渦度は、流れが完全に拡開されるとゼロとなる。
【０１８４】
表面機能構造部付きのマイクロチャンネル内で蒸気メタン改質用のＣＦＤシミュレーションを以下の条件下に実施し、渦度を比較した。
・主チャンネルの間隙幅寸法：０．３２ｍｍ（０．０１２５ｉｎ）
・主チャンネルの長さ：６３．５ｍｍ（２．５ｉｎ）
・主チャンネルの幅寸法：４．１ｍｍ（０．１６０ｉｎ）
・表面機能構造部：スパン長０．３８ｍｍ（０．０１５ｉｎ）、深さ０．２５ｍｍ（０．０１０ｉｎ）、分離距離０．３８ｍｍ（０．０１５ｉｎ）
・入口流量：１０ｍ/秒
・出口圧力：ゲージ圧での２５．１バール（３５０ｐｓｉｇ）
・蒸気対メタン比：３部対１部
・レイノルズ数：〜１４５０、及び、層流形態内での適切な値
以上の条件で以下の幾何形状のものを評価した（ＳＦＧ−４型のものが２２．５°であったのを除き、全ての幾何形状において山形部分の角度を４５°とした）。
ＳＦＧ−０Ｆ−シスＡ（Ｆａｎｅｌｌｉを有するＳＦＧ−０）
ＳＦＧ−０−シスＡ
ＳＦＧ−０−シスＢ
ＳＦＧ−０Ｆ−トランス
ＳＦＧ−４−トランス
【０１８５】
ＦＬＵＥＮＴ  ＣＦＤコンピューターコードを用いて、開放チャンネル部分及び表面機能構造部の容積を含む全チャンネル容積の、容積平均での渦度値を算出した。以下の表には、流れにおける渦度及び混合の質の結果が示される。チャンネル内の渦度が高くなる程、混合の質は改善された。所定の表面機能構造部での混合の度合いは、主チャンネルの渦度又は表面機能構造部の容積部分での渦度との関連性が良かった。渦度は局所速度の関数であるので密度や速度によってその全体値が変化され得る。
ＳＦＧ−０−シスＡの、チャンネルの約４７．６ｍｍ（１．８７５ｉｎ）の位置での断面を横断しての流体渦度の値は、主チャンネルの角部において高かった。各角部での３つの壁同士による相互作用と、チャンネル内の流れとによって支援されることで、表面機能構造部内及び主チャンネルの壁上には混合が生じた。
【表２４】
2008537904.tif 000038
【０１８６】
渦度のベクトルは１００（ｈｚ）〜６２８，０００ｈｚ以上までの範囲であった。このケースの場合、容積平均での渦度は７０，０００ｈｚを上回ったが、これは驚くべき高さであり、表面機能構造部によって生じる混合度合いが非常に優れたものであることを反映している。活性の表面機能構造部を伴う単位運転での性能を得るには、渦度のみにでは不十分である。ＳＦＧ−４（トランス）型のパターンでの渦度は、ＳＦＧ−０型のパターンでのそれ程ではないものの比較的大きいが、それでも優れた性能は得られない。中心線を流れる分子は、活性の表面機能構造部領域内に少なくとも１回でも入らないのである。
平坦チャンネルを乱流形態下に運転して比較を実施した。平坦ｍたは円滑なチャンネルの幾何形状的な条件は、以下の通り、先と同じとした。
・主チャンネルの間隙幅寸法：０．３２ｍｍ（０．０１２５ｉｎ）
・主チャンネルの長さ：６３．５ｍｍ（２．５ｉｎ）
・主チャンネルの幅寸法：４．１ｍｍ（０．１６０ｉｎ）
・表面機能構造部：スパン長０．３８ｍｍ（０．０１５ｉｎ）、深さ０．２５ｍｍ（０．０１０ｉｎ）、分離距離０．３８ｍｍ（０．０１５ｉｎ）
・入口流量：１０ｍ/秒
・出口圧力：ゲージ圧での２５．１バール（３５０ｐｓｉｇ）
・蒸気対メタン比：３部対１部
・レイノルズ数：〜４３６０、及び、層流形態内での適切な値
【０１８７】
低レイノルズ数下での表面機能構造部付きチャンネルでの渦度のピーク値は驚くべき高さであり、ずっと高いレイノルズ数（４３６０）下での平坦チャンネルでのそれよりもずっと高かった。流量を３倍とした場合は側壁付近での渦どのピーク値は、レイノルズ数を１４５０とした場合の表面機能構造部付きチャンネルでのそれが６２８０００ｈｚであったのに比較して５５１０００ｈｚであった。更には、渦度が高くなったことで、表面機能構造部付きチャンネル内でのバルク流れの流路に対する影響が、流量３倍及びレイノルズ数３倍の条件下で運転した平坦チャンネルでのそれよりも大きくなった。平坦チャンネルでは渦度の最大値はむしろ側壁付近に局所化され、渦度がバルク流れチャンネル内の流れの回転性及び動き増長させることはなかった。
レイノルズ数を４３６０として平坦チャンネルを運転した場合の圧力降下は、上述した条件下でＦｌｕｅｎｔを用いての計算ではゲージ圧での０．０３２４６ＭＰａ（０．４７ｐｓｉｇ）であり、同、レイノルズ数を１４５０とした場合ではゲージ圧での０．００１３７９ＭＰａ（０．２ｐｓｉｇ）であった。表面機能構造部付きチャンネルを通しての圧力降下をモデル化し、レイノルズ数が１５００付近では平坦チャンネルの２倍であり、ゲージ圧での約０．００２７５８ＭＰａ（０．４ｐｓｉｇ）となった。正味の結果として、活性の表面機能構造部を用いることで、同じチャンネルを乱流流れ形態中で使用する場合よりも、低レイノルズ数下での混合度が高まり、正味の圧力降下が低減する。
【０１８８】
例：伝熱。
表面機能構造部付きのチャンネルを使用する場合の伝熱性の向上を実証するための試験装置を作製した。装置本体は２つのクーポンを挿通する長孔を含み、挿通した各クーポン同士間の間隙寸法が、流体を流すためのマイクロチャンネルを形成するようにした。装置本体は直径１２．７ｍｍの棒材から作製し、装置本体に形成した長孔の一部である５．５９ｍｍ×２．５４ｍｍの開口部を、棒材の断面の中心から０．６４ｍｍ離した位置に形成した。各クーポンをこれらの開口に挿通して、公称間隙寸法１．２７ｍｍのマイクロチャンネルを形成した。マイクロチャンネルは幅が４．０６ｍｍであり、本体部分の全体長さは８８．３９ｍｍであった。熱電対様のウェルを装置本体の各端部から２５．４ｍｍの位置に配置した。熱電対用ウェルは深さ３．８１ｍｍ、直径は０．８９ｍｍとした。円滑な壁を有するクーポンと、表面機能構造部付きのクーポンとは長さが８８．３９ｍｍであった。表面機能構造部付きクーポンでの表面機能構造部の合計長社８６．３６ｍｍであった。各クーポンは幅が５．４６ｍｍであり、厚さ２．４１ｍｍのインコネル（商標名）６１７製とした。
図１３に表面機能構造部付きクーポンを有する反応器を示す。表面機能構造部は各アーム部分を７５度の角度を成すように配置したＶ字型のものであった（９０°の時、流れの主たる方向と本来平行となり、０°では主チャンネルの流路に対して本来水平となる）。表面機能構造部それ自体は深さ０．５１ｍｍ、幅又は開口寸法が０．３８ｍｍであり、先端部分は０．２ｍｍの範囲で丸味付けし、各アーム部分の端部は完全に丸味付けした。各表面機能構造部は次の表面機能構造部と０．３８ｍｍ離間させた。
【０１８９】
ヒーター内で窒素を所望温度に加熱した後、装置に入れた。装置を一定温度浴中に維持した。窒素ガスを装置の他端側から雰囲気中に排出させた。実験中は一定温度水浴を連続循環させて温度を一様に維持した。ペレットの端部から夫々３．２５ｈの先駆ペレット壁上に２つの熱電対も配置した。熱電対は水温を測るためにペレット壁から〜６．３ｍｍの位置に配置した。装置に入るガスを前加熱した。装置を常に水没状態として温度を維持した。伝熱性スラリーであるワトロー社のワトルーブ（商標名）をクーポンと装置本体との間に用いた。
色々の流量及び入口温度で実験を行なった。異なる熱電対及び圧力トランスデューサのために使用した用語は以下の通りである。
ＴＣ１：装置に入る手前３．２ｍｍの位置でのガスの平均入口温度：℃
ＴＣ２：熱電対孔（装置の入口付近）での熱電対の平均温度：℃
ＴＣ３：熱電対孔（装置の出口付近）での熱電対の平均温度：℃
ＴＣ４：装置を出た後の３．２ｍｍの位置でのガスの平均入口温度：℃
ＴＣ５：水浴の平均温度：℃
ＰＴ１：平均入口圧力：ｋＰａ
ＰＴ２：平均出口圧力：ｋＰａ
【０１９０】
表面機能構造部付きチャンネルの試験に際し２つの方向を定義した。方向１は、流れが、表面機能構造部の頂部の指す方向に移動する場合として、また方向２は流れが、表面機能構造部の頂部の指す方向とは逆方向に移動する場合として、夫々定義した。これら２つの方向での表面機能構造付きチャンネル及び平坦チャンネルでの実験結果は以下の通りであった。
【表２５】
2008537904.tif 000039
【０１９１】
実験データ（温度及び圧力）と、チャンネルにおける表面機能構造部の有無（チャンネルの幾何形状）とを用いてチャンネルにおける伝熱係数を決定した。全ての計算は平坦チャンネルでの表面積をベースとした。平坦チャンネルの伝熱表面積は約６．４３ｃｍ2であるのに対し、表面機能構造部付きチャンネルのそれは１９．４１ｃｍ2である。表面機能構造部により、伝熱表面積は平坦チャンネルのそれの２．０６倍となった。文献から入手可能な相関性に基づき、平坦チャンネルの伝熱係数及び圧力降下も予測した。
以下の表には、表面機能構造部付き及び無しの各チャンネルでの実験データから予測した伝熱係数及び圧力降下値を示す。
【表２６】
2008537904.tif 000040
ここで、
Ｑ＝予測合計伝熱値：Ｗ
ＬＭＴＤ＝対数平均温度差：℃
ＨＴＣ＝予測伝熱係数値：Ｗ/ｍ2/Ｋ
ＤＰ＝実験時の圧力降下値：ｋＰａ
【０１９２】
以下の表には、平坦チャンネルに対する、表面機能構造部付き壁の伝熱係数増長及び圧力降下値の増大を示す。
【表２７】
2008537904.tif 000041
ここで、
ＨＴＣ＝予測伝熱係数値：Ｗ/ｍ2/Ｋ
ＤＰ＝実験時の圧力降下値：ｋＰａ
【０１９３】
図１４には、レイノルズ数の関数としての、伝熱計数値対圧力降下値の比の変化を示す。
例：間隙幅寸法の大きなチャンネルでの混合に対する表面機能構造部の使用の有効性に関するレイノルズ数の効果。
高さ方向でのチャンネル間隙寸法が０．１１９ｃｍ（０．０４７ｉｎ）で、ＳＦＧ−０−シスＡ型で、山形部分の角度が６０°の表面機能構造部を使用した場合を、コンピューター計算可能な流体動力学コードであるＦｌｕｅｎｔのバージョン６．２．１６を用いて調べた。チャンネルの各寸法は、間隙寸法０．１１９ｃｍ、幅０．４０６ｃｍ（０．１６０ｉｎ）、長さ６．３５ｃｍ（２．５ｉｎ）であった。山形部分の、壁への押入深さは０．０５１ｃｍ（０．０２０ｉｎ）、同幅が０．０３８ｃｍ（０．０１５ｉｎ）であり、山形部分のｎｏｒｍａｌ−ｔｏ−ｎｏｒｍａｌでの離隔距離は０．０３８ｃｍ（０．０１５ｉｎ）であった。パターンはシスＡであり、チャンネルの間隙幅の両側の表面機能構造部は同じものであった。山形部分の中心はチャンネル幅の中央部に位置付けられ、山形部分はこの中心位置から各側壁まで、０．２０３cm（０．０８０ｉｎ）の長さで、夫々チャンネルの幅方向での中心線と６０°の角度を成して流れ方向とは逆方向に伸延した。言い換えると、山形部分の対称部分（脚部又はアーム部）の先端部は流れ方向に整列していた。配置した一連の表面機能構造部の数は全部で３３であり、表面機能構造部が開始される以前の上流側部分の拡開長さ（ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ−ｌｅｎｇｔｈ）は０．４０６ｃｍ（０．１６０ｉｎ）であり、最後の山形部分の先端部の端部から下流側までの長さは０．５８４ｃｍ（０．２３０ｉｎ）であった。モデルは、この幾何形状を持つ対称平面であって、シス整列により生じるチャンネル間隙中心位置でチャンネルを半分に分ける水平方向の対称平面と、山形部分をセンタリングさせることにより生じるチャンネル幅中心位置でチャンネルを半分に分ける垂直方向の間隙対称平面とである各対称平面を使用した。各対称線により、チャンネルは４半分対称チャンネルにモデル化された。
【０１９４】
Ｆｌｕｅｎｔバージョン６．２．１６モデルの条件は以下の通りであった。この四半分化した対称チャンネルモデルでは合計１２７，０００ノードを使用した。チャンネルの出口静圧は１２５．４２ｋＰａ（１８．１９ｐｓｉａ）であった。設計ポイントでの流量は４．９７５Ｅ−０５ｋｇ/秒であり、入口流れの物質割合は以下の通り、即ち、酸素：０．０３２４０、二酸化炭素：０．３１４８２、メタン：０．００２６３、蒸気：０．０９１８４、残余分としての窒素、であった。また、各種は入口位置で良好に混合されたと仮定した。３つのケースでの流量は設計ポイント流量の１００％、５０％、１０％とした。入口流れ及び全ての壁は、何れも８７０℃（１５９８°Ｆ）の一定温度に保持した。本システムでは粘性の層流モデルを使用し、密度及び熱容量については理想ガス法則を、伝熱性及び粘性については物質荷重平均混合法則を、夫々用い、動力学理論の２成分系拡散を全多成分拡散方程式と組み合わせた。反応器はメタン燃焼では壁割合反応を使用したが、壁割合は、燃焼する全メタン流量が少量であって、その燃焼によって流れ流路での流れの温度又は成分が大きく変化されることはないこと、また、入口及び出口での物質重量での動粘度がそれぞれ４．４３Ｅ−０５ｋｇ/ｍ/秒及び４．４３Ｅ−０５ｋｇ/ｍ/秒であることから、流体混合としての分析上、密接な関係を有さなかった。
【０１９５】
モデルでの結果を表ＺＺに示す。表ＺＺでは、チャンネルでの入口流れパラメーター及び、１００％、５０％、１０％の各範囲での全流れパーセントとした場合の混合における結果が示される。間隙寸法ベースのペクレ数は、入口速度と、主チャンネル（間隙寸法及び高さ寸法のみを寸法上使用）の水力直径に代えてのチャンネル間隙寸法、１４１．２ｋＰａの圧力下で設定した、入口組成及び温度でのメタンの拡散性、に基づくものとした。レイノルズ数は、モデルの、４倍数での入口物質流量と、主チャンネルの水力直径と、４．４４Ｅ−０５ｋｇ/ｍ/秒の入口動粘度と、に基づいて計算した。表面機能構造部を少なくとも１回通る流跡線の発生率を、入口平面と、間隙対称垂直平面（流跡線数６）又は幅方向対称水平平面（流跡線数２３）とにより形成されるラインから釈放される無重量粒子を用いてのＣＦＤ粒子流跡線分析に基づいて計算した。
【表２８】
2008537904.tif 000042
【０１９６】
表ＺＺの結果から、角度が６０°の山形を有するＣＦＳ−０−シスＡ型の表面機能構造部は、その設計ポイント流量では、流れを混合させる上で非常に有効であり、全ての入口流れの流跡線を少なくとも１回、同表面機能構造部を通過させることが示された。低流量時に同じ表面機能構造部及び同じチャンネル幾何形状を用いた場合は、表面機能構造部を通過する流跡線数は実質的に減少した。１０％及び５０％の全流量時では、これらの比較的斜行状態に角度付けした表面機能構造部を通過させる駆動力は、高流量時におけるそれよりも小さかった。シスＡ配向は、角部セクションでの流速が、隣接する中実の壁によって遅くなるのを利用して、この角部セクションを、表面機能構造部により追加される表面積部分内に入り込ませることができる。次いで、山形部分が６０°の角度であることにより、表面機能構造部を出る流れを表面機能構造部から離れ、その運動量が、例えば角度が４５°であった場合よりもずっと良く流れ方向に整列する状態で主チャンネルに入る。流れは、表面機能構造部から離れるに際し、流れ方向及び流れ方向に直交する方向での両流れ運動量ベクトルを有しており、それによりバルク流れに混合を誘起させる。仮に流量を全流れ値以上に増大する場合は、混合を生じさせるためには山形部分の斜行角度を、例えば７５°又はそれ以上に大きくする必要があり得る。この結果によれば、表面機能構造部付きチャンネルを通る流量はチャンネル内の混合に影響を及ぼし、表面機能構造部の最適角度はチャンネル寸法及び設計流量とに依存することが示された。
【０１９７】
例：異なるレイノルズ数下での、表面機能構造部内及び主チャンネル内での粒子滞留時間の比較。
異なるレイノルズ数下での表面機能構造部及び主チャンネル（表面機能構造部の外側）内での粒子の滞留時間を比較評価した。本ケースでは、コンピューター計算可能な流体動力学ツールとしてＦｌｕｅｎｔバージョン６．１．２２を用いた。
チャンネル寸法及び表面機能構造部の詳細は図３ｂ（ＳＦＧ−１）に示されまた先の各例で説明されている。チャンネルの、入口位置から最初の３．８１ｍｍのセクションのチャンネル側壁は表面機能構造部を有さなかった。チャンネルの断面は矩形形状であり、幅は４．５７ｍｍ、間隙寸法は１．０２ｍｍであった。次の２７．９４ｍｍの長さ部分の各側壁は、幅が４．５７ｍｍで“表面機能構造部セクション”と称する表面機能構造部を有していた。この表面機能構造部セクションでの主チャンネルの間隙寸法は入口セクションのそれと同じ１．０２ｍｍであった。最後の５．０８ｍｍの長さ部分は出口セクションであり、側壁は表面機能構造部を有さなかった。
ＧａｍｂｉｔＶ２．２．３０を用いてＣＦＤモデル用のメッシュを構築した。モデルでは、チャンネルの間隙寸法（１．０２ｍｍ）をＸ軸方向とし、同長さ（３６．８３ｍｍ）をＹ軸方向とし、チャンネルの幅寸法（４．０６ｍｍ）をＺ軸とした。モデルのＸ座標は（１．５３ｍｍ，０，０）から（０，３６．８３ｍｍ，０）まで変化し、Ｙ座標は（０，０，０）から（２．９５ｍｍ，０，０）まで変化し、Ｚ座標は（０，０，−４．５７ｍｍ，０）から（０，０，０）まで変化した。図４にはＸＹＺ軸の各方向及び座標が示される。
【０１９８】
コンピューター計算による流体分析用のメッシュをＧａｍｂｉｔで生成した。合計セル数は１３１１０６であり、合計フェース数は５４２４０９であり、ノード数は１７７００６であった。メッシュは、その規則性が可能な限り維持されるように生成された。流体は以下の特性及び運転条件にあるように考慮された。
ｉ：粘度＝１．２８×１０-5ｋｇ/ｍ/秒
ｊ：伝熱性＝０．０８７Ｗ/ｍ/Ｋ
ｋ：比熱＝２７６８．０３Ｊ/ｋｇ/Ｋ
ｌ：密度＝理想的ガス法則を使用
ｍ：分子重量＝１７．４９ｇ/ｍｏｌ
ｎ：分子拡散性＝１×１０-5ｍ2/秒
入口フェースを図４に示すような四半分ゾーンに分割した。各ゾーンは名称は異なるが熱物理学的性質は同じであった。従って、各ゾーンは、ＡがＡ＝１、Ｂ、Ｃ、Ｄ＝０の濃度のゾーンとして、ＢがＢ＝１、Ａ、Ｃ及びＤ＝０の濃度のゾーンとして、の如く定義された。これら４つのゾーン同士間での分子拡散性は１×１０−５ｍ2/秒であった。レイノルズ数は以下の式の如く計算した。
【数１３】
2008537904.tif 000043
ここで、
ρ＝流体密度：ｋｇ/ｍ3
ｖ＝流速：ｍ/秒
Ｄ＝水力直径：ｍ
μｍ＝流体粘度：ｋｇ/ｍ/秒
である。
入口レイノルズ数が１０、１００、１０００、の３つのケースを考慮した。各ケースでの境界条件は以下のようであった。
・運転圧力＝２３７９ｋＰａ
・出口圧力＝ゲージ圧での０ＭＰａ（０ｐｓｉｇ）
・入口速度＝レイノルズ数１０００：０．４６７ｍ/秒、同１００：０．０４６７ｍ/秒、同１０：０．００４６７ｍ/秒、
・入口温度＝２６．８５℃（３００°Ｋ）
・壁温度＝７６．８５℃（３５０°Ｋ）
・ゾーンＡの物質割合
Ａ＝１
Ｂ＝０
Ｃ＝０
Ｄ＝０
・ゾーンＢの物質割合
Ａ＝０
Ｂ＝１
Ｃ＝０
Ｄ＝０
・ゾーンＣの物質割合
Ａ＝０
Ｂ＝０
Ｃ＝１
Ｄ＝０
・ゾーンＤの物質割合
Ａ＝０
Ｂ＝０
Ｃ＝０
Ｄ＝１
【０１９９】
選択したモデル：
ＣＦＤ分析用にはＫ−Ωモデル（ＳＳＴ型）を選択した。モデルの定数値は、Ｆｌｕｅｎｔ６．０により提供されるデフォルト値とした。乱流モデルの各係数は以下の通りであった。
Ａｌｐｈａ*  ｉｎｆ＝１；Ａｌｐｈａ  ｉｎｆ＝０．５２；Ｂｅｔａ*  ｉｎｆ＝０．０９；Ｒ  ｂｅｔａ＝８；Ａｌ＝０．３１：Ｂｅｔａ  ｉ（内側）＝０．０７５；Ｂｅｔａ  ｉ（外側）＝０．０８２８；ＴＫＥ（内側）Ｐ  Ｐｒａｎｄｔｌ＃＝１．１７６；ＴＫＥ（外側）Ｐ  Ｐｒａｎｄｔｌ＃＝１．０；ＳＤＲ（内側）Ｐ  Ｐｒａｎｄｔｌ＃＝２；ＳＤＲ（外側）Ｐ  Ｐｒａｎｄｔｌ＃＝１．１６８；エネルギー  Ｐｒａｎｄｔｌｙ  数＝０．８５；壁Ｐｒａｎｄｔｌｙ  数＝０．８５；乱流シュミット数＝０．７。
全多成分拡散種移動モデルを選択した。拡散性は１Ｅ−５ｍ2/秒であった。Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄの混合物の性質を物質荷重平均ベースで計算した。モデルを、物質及びエネルギーが入口物質及びエネルギーの１％未満に収束するまで運転した。
結果：
図１５に示す点から３点を選択した。全ての点はチャンネルの流体流入フェース上に位置していた。各点で無物質粒子を釈放し、釈放した粒子のチャンネル内での移動状況をトレースした。表面機能構造部内での粒子の滞留時間と、同粒子の主チャンネル内（表面機能構造部外の）滞留時間とを数値計算した。粒子１及び粒子２は任意のレイノルズ数において表面機能構造部に入らなかった。
以下の表はレイノルズ数を１０から１０００に増大させた場合の粒子の滞留時間を比較したものである。
【表２９】
2008537904.tif 000044
この表から、チャンネルの角部の粒子が表面機能構造部内にはいることが明らかであり、レイノルズ数が約１０００になると粒子が表面機能構造部内に入る可能性はレイノルズ数が１０又は１００である時と比較して相当に低下することも明らかである。
【０２００】
例：チャンネルの幅方向に沿って表面機能構造部当たり１つ以上の角度を有する活性の表面機能構造部からなるパターンに対する全滞留時間の関数としての、表面機能構造部内での滞留時間に関するレイノルズ数の効果。
長さ０．２５４ｍ（１０ｉｎ）の、ＳＦＧ−０−シスＡ/Ｆａｎｅｌｌｉ型の表面機能構造部について、レイノルズ数を６〜６００の範囲で考慮した。表面機能構造部の単純な山形形状は、流れに対するシスＡ形態において、対向するマイクロチャンネル壁と鏡像を成した。山形形状はその頂部位置で、０．４ｍｍ（又はマイクロチャンネルの全幅寸法の１０％）未満の距離で分離させた。表面機能構造部の、角度の相違する２つの脚部同士間のＦａｎｅｌｌｉ距離又は分離距離は、チャンネル幅寸法の２０％未満であることが好ましく、より好ましくは同１０％未満である。
主チャンネルの幅は０．４０６４ｃｍ（０．１６ｉｎ）であり、同間隙幅寸法は０．０４５７２ｃｍ（０．０１８ｉｎ）であった。表面機能構造部は深さが０．２５４ｍｍ（０．０１ｉｎ）、幅は０．３８１ｍｍ（０．０１５ｉｎ）であった。配向角度は４５°であった。本装置の全長さ部分に渡り、対向する各側壁上に全部で２３４の表面機能構造部を配置した。平均速度を異ならせた状態で装置に窒素を送給した。温度は２５℃で一定とした。装置出口位置での圧力は１気圧であった。レイノルズ数を、入口位置での平均速度と、主チャンネルの水力直径とをベースに算出した。流れ範囲はＦｌｕｅｎｔ  ＣＦＤモデル化ツールによって解決した。
【０２０１】
表面機能構造部付きの壁を有するマイクロチャンネルを用いて化学反応を実施する目的上、流れチャンネルの隔壁を触媒でコーティングした。表面機能構造部が単一であるとした場合、表面積対流体容積比は極めて高い。その結果、表面機能構造部内の反応体は触媒作用によって所望の生成物にずっと変換されやすくなる。合計滞留時間の関数としての表面機能構造部の内側での滞留時間は、表面機能構造部の有効性の指標となる。
表面機能構造部内での流体の滞留時間は、反応器の入口から導入される粒子の流跡線に沿っての積分を行うことで、合計滞留時間の割合として算出可能である。実用目的上、有限数の粒子を釈放してその流跡線を決定した。本例の幾何形状では２枚の対称平面によって入口部分を四半分化した。四半分化した内の１つのみにおける釈放粒子を考慮した。四半分化した各入口部分を多数の背部に分割した。各セル内には、セルの中心位置で１つの粒子を釈放した。考慮するセル数が多くなる程、その流跡線をトレースする粒子組数が大きくなるので、統計平均によってずっと詳細な滞留時間を入手し得るようになる。チャンネルの側壁付近で釈放された粒子は、触媒を付着させた壁までの拡散距離がずっと短くなり、触媒を付着させた壁上で変換される。対称平面付近で釈放された粒子は、特に表面機能構造部が完全に対称なものである場合は、表面機能構造部に全然入らないと言う意味での代表例ではない。中間領域で釈放された粒子は、表面機能構造部内での流体の滞留時間を計算する目的上、より代表的なものである。簡素化上、ただ１つの無物質粒子を角部のダークセルから釈放し、その流跡線を追跡した。
【０２０２】
流跡線に沿った任意の点は、入口で釈放された流体が到着するまでに要した実時間である流れ時間が関連付けされる。流跡線に沿った任意の点の座標から、それがチャンネル壁内の表面機能構造部の１つの凹形空間内にあるか否かを判定することができる。表面機能構造部内の流跡線の各セグメントを積分するのみで、表面機能構造部内での粒子の累積滞留時間を算出可能である。表面機能構造部内での粒子滞留時間対合計滞留時間の比を、考慮した全てのケースについて算出し、その結果を以下の表に示す。
【表３０】
2008537904.tif 000045
この結果から、合計滞留時間の割合としての表面機能構造部内での流体の消費時間は、全体的な滞留時間は減少するものの、レイノルズ数が増大すると長くなることが分かる。これは、流量又はレイノルズ数を、少なくともこの作業のために考慮するレイノルズ数範囲内で増大させると、活性壁との接触が一段と有効化されることを示している。
これらの結果は、活性の表面機能構造部からなるパターンが、任意のマイクロチャンネル壁の幅方向を横断する１つ以上の角度を有し、１５以上の実質的に類似の表面機能構造部を、特に、対向するチャンネル壁上でシス配向する場合に典型的なものである。マイクロチャンネルの幅方向を横断する角度が１つだけである場合は表面機能構造部内での流体の滞留時間割合はレイノルズ数を大きくしても必ずしも改善されなかった。
【図面の簡単な説明】
【０２０３】
【図１ａ】流体をマイクロチャンネルを横断して移動させる一連の交互する表面機能構造部を備える表面機能構造パターンの例示図である。
【図１ｂ】表面機能構造パターンにおける同様の表面機能構造部を例示する平面図である。
【図１ｃ】対向する表面機能構造部により形成したパターンの幾つかのオプションの例示図である。
【図１ｄ】表面機能構造部のために可能な幾つかの形状の例示図である。
【図２ａ】毛管性の表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図２ｂ】毛管性の表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図２ｃ】毛管性の表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図２ｄ】毛管性の表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図２ｅ】毛管性の表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ａ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ｂ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ｃ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ｄ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ｅ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ｆ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ｇ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ｈ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ｉ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ｊ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図３ｋ】表面機能構造部のパターンの１つの例示図である。
【図４ａ】隣り合う層状態に積層した場合に層状の表面機能構造部を形成する別の表面機能構造パターンの平面図である。
【図４ｂ】後退させた山形部分がバルク流れマイクロチャンネルに接触する表面機能構造部及び、色々な深さ及び位置でその背後に配置した、形状の異なる追加的な機能構造部を立体表現した斜視図である。
【図５】表面機能構造部の表面積を増大させる副パターンの例示図である。
【図６】各例において分析された表面機能構造パターンの例示図である。
【図７】図６のパターンによって得られた熱移動性の改善を示すグラフである。
【図８】表面機能構造部対比表面機能構造部のメタン変換性の改善を示すグラフである。
【図９】表面機能構造部の有無の条件下での圧力降下を示すグラフである。
【図１０】表面機能構造部の有無の条件下での圧力降下及びレイノルズ数の関係を示すグラフである。
【図１１】４５°の接触角度を有する予測液体壁に対する、また、ウォッシュコーティング液が完全充填される（全溝充填）毛管性の表面機能構造部に対する、コーティング当たりの測定吸収量と予測吸収量とを比較したグラフである。
【図１２】深さが５ミル（１２７μｍ）、３ミル（７６μｍ）、又は１ミル（２５μｍ）の毛管性の表面機能構造部に対するフラットクーポン（ＦＣ）の触媒吸収量を比較したグラフである。
【図１３】試験装置の本体及び本体に挿通したクーポンからなるアセンブリの例示図である。
【図１４】レイノルズ数の関数としての、伝熱係数増大対圧力降下値増大比の変化を示す例示図である。
【図１５】ある実施例での粒子放出位置の例示図である。
【符号の説明】
【０２０４】
５２  表面機能構造部
５４  サブウェル
５５  触媒
【図１ａ】
2008537904.tif 000046
【図１ｂ】
2008537904.tif 000047
【図１ｃ】
2008537904.tif 000048
【図１ｄ】
2008537904.tif 000049
【図２ａ】
2008537904.tif 000050
【図２ｂ】
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【図２ｃ】
2008537904.tif 000052
【図２ｄ】
2008537904.tif 000053
【図２ｅ】
2008537904.tif 000054
【図３ａ】
2008537904.tif 000055
【図３ｂ】
2008537904.tif 000056
【図３ｃ】
2008537904.tif 000057
【図３ｄ】
2008537904.tif 000058
【図３ｅ】
2008537904.tif 000059
【図３ｆ】
2008537904.tif 000060
【図３ｇ】
2008537904.tif 000061
【図３ｈ】
2008537904.tif 000062
【図３ｉ】
2008537904.tif 000063
【図３ｊ】
2008537904.tif 000064
【図３ｋ】
2008537904.tif 000065
【図４ａ】
2008537904.tif 000066
【図４ｂ】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【国際調査報告】
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