(57)【要約】  レドックス燃料電池セルスタック（１）は、成形されたポリマーからなり、基本的に同じである複数の半セルフレーム（２，３）から構成される。それらの間には、半透薄膜（４）と黒鉛電極板（５）が交互に重ね合わされている。電解液は、一つの角部における一つのダクト開口部（１７）から流通し、該ダクト開口部から流路（１８）を経由し、フレーム貫通穴（２２）を介してフレーム（２）を通過するか、或いはフレーム貫通穴（１９）を介してフレーム（３）を通過し、短流路（２３）と個々の電解液分配溝（２４）を通過し、そして中央空隙（１２）に、フレーム貫通穴（１９，２２）により方向付けられた電極板（５）の何れの側にも流れ込むことができる。中央空隙（１２）の対向する端部からは、電解液が、対角線方向に背中合わせに配されたダクト開口部（１７）へと逆方向に導入される。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
スタック内部に密接して並設配置された複数のセルからなる電気化学セルスタックにおいて、
各セルが、薄膜と、薄膜の一方側における第一半セルキャビティ及び薄膜の他方側における第二半セルキャビティと、各半セルにおける薄膜と対向する側における個々の電極板であって、隣接するセルの間で少なくともセルの中間電極のために接点を与えるようにした個々の電極板と、一方が一方の半セル、他方が他方の半セルに各々対応する一対のフレームとを有し、
該フレームが、それらのフレーム間に薄膜を保持し、電極板を配置し、そして半セルキャビティを与える中央空隙の周囲の連続周縁と、電解液をセルへの分配のためにスタックを介して流通させるためのダクトを与える連続周縁内部のダクト開口部と、連続周縁の対向する内側エッジにおける電解液分配溝と、電解液を一方のダクト開口部から流し、電解液分配溝に、そして電解液分配溝から、そして他方のダクト開口部に流通させるための連続周縁内部の流路とを有し、
その場合において、
各電極板が、一方のセルからのフレームと隣接するフレームからのフレームとの間に、これらのフレームの周縁の少なくとも二つの部分を電極板の個々のエッジの外側に延長させた状態で保持され、該隣接するセルフレームが前記部分において隣接する面を有し、
流路が周縁の面内部に形成され、対向するフレーム面を隣接させることにより閉鎖され、
流路を、フレームの隣接面から他方の、電解液分配溝へのフレームの薄膜側に延長させるために、フレーム貫通穴がフレーム内部に与えられるようにしたことを特徴とする電気化学セルスタック。
【請求項２】
請求項１に記載の電気化学セルスタックにおいて、直線的な対向する周縁を有し、電解液ダクト開口部を角部に配置させた電気化学セルスタック。
【請求項３】
請求項２に記載の電気化学セルスタックにおいて、流路が二つの対向する周縁に配備された電気化学セルスタック。
【請求項４】
請求項３に記載の電気化学セルスタックにおいて、全ての流路が各対の隣接面フレームの一方の面内部に配備され、その場合に、各周縁に二つの流路が配備され、各周縁が、一方の流路の端部における一部に一方のフレーム貫通穴を備えると共に他方の流路の端部と対向する他方のフレームに別のフレーム貫通穴を備えた流路を有するようにした電気化学セルスタック。
【請求項５】
請求項３に記載の電気化学セルスタックにおいて、一つの流路のみが前記流路を有する各周縁に配備された電気化学セルスタック。
【請求項６】
請求項５に記載の電気化学セルスタックにおいて、前記の各流路がフレームを通過する一つのフレーム貫通穴を有する電気化学セルスタック。
【請求項７】
請求項５に記載の電気化学セルスタックにおいて、全てのフレーム貫通穴が、個々の流路の端部と対向する周縁に配備された電気化学セルスタック。
【請求項８】
請求項５〜７の何れかに記載の電気化学セルスタックにおいて、フレームがそれらの隣接面における平面を横切る中心軸に関して対称となるように、流路が配備された電気化学セルスタック。
【請求項９】
請求項５〜７の何れかに記載の電気化学セルスタックにおいて、流路が、フレームの隣接する角部における二つのダクト開口部から延びるように配置され、その場合、該流路が、隣接する角部を互いに連絡する周縁から離れて広がる周縁内部に及んでいる状態にある電気化学セルスタック。
【請求項１０】
請求項１〜９の何れかに記載の電気化学セルスタックにおいて、電極が、中央空隙周囲の完全に連続した周縁の周囲に広がるフレームの隣接面内に設けられた電極保持溝において保持された電気化学セルスタック。
【請求項１１】
請求項１０に記載の電気化学セルスタックにおいて、電解液分配溝が電極保持溝よりも広い電気化学セルスタック。
【請求項１２】
請求項１１に記載の電気化学セルスタックにおいて、電解液分配溝に流れ分散要素を含む電気化学セルスタック。
【請求項１３】
請求項１〜１２の何れかに記載の電気化学セルスタックにおいて、フレームは、それらがエラストマー材料から形成されている場合に、セルキャビティ、ダクト及び流路道筋を密封するに足る圧縮で互いに保持された電気化学セルスタック。
【請求項１４】
請求項１〜１２の何れかに記載の電気化学セルスタックにおいて、ダクト及びそれらから放射状に広がる流路の各周囲並びに電極周囲に密封手段が配備された電気化学セルスタック。
【請求項１５】
請求項１４に記載の電気化学セルスタックにおいて、密封手段がフレームの溝内部に嵌め込まれたＯ‐リングであり、薄膜の一方側のＯ‐リングがその他方側のＯ‐リングよりも小さな直径寸法に設定され、それによってＯ‐リングが互いにずれた状態となるようにした電気化学セルスタック。
【請求項１６】
請求項１４又は請求項１５に記載の電気化学セルスタックにおいて、Ｏ‐リングの密封手段が、電極板の両側に配備され、それらを保持するフレームに対して密封している電気化学セルスタック。
【請求項１７】
請求項１〜１６に記載の電気化学セルスタックにおいて、少なくとも何れかの隣接する半セルフレームが一体に接着された電気化学セルスタック。
【請求項１８】
請求項１〜１７に記載の電気化学セルスタックにおいて、フレームにおける隣接面と反対側の面への流路延長を含み、該流路延長が、フレーム貫通穴から個々の電解液分配溝に延びている電気化学セルスタック。
【請求項１９】
請求項１〜１８に記載の電気化学セルスタックにおいて、電極板から個々の半セル内部に延びる三次元電極を含んでいる電気化学セルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電気化学又は電解セルのスタックに関わるものであるが、生成還元／酸化（レドックス）燃料電池スタックのみに格別限定されるものではない。
【背景技術】
【０００２】
概して２個から５０個の間の交互に配置された正負の半セルから構成される電気化学セルが知られているが、それ以上の数のものも知られていないわけではない。前記セルの構成物は一体として積層されていることから、このような複数の半セルは一般に電気化学スタック又は電解セルスタックとして知られ、時として単に「スタック」に短縮化される。このようなセルスタックの設計における重要な要素は、個々のセルの構成方法と厚さである。典型的な配置はフィルタープレス構造として知られたものであり、それは、各セル内部に設けられた非電導性のガスケット材料の連続層から成っている。前記層はフレームからなり、それらは電極材料の収容スペースを与え、またそれらの厚さの内部に電解液分配流路を含んでいる。各フレームは、正負の２類型の半セルから一体に組み立てられているが、注目されることは、一般に、正負の両半セルのためのフレームの設計が基本的に類似しており、それらが何れも、固有の特性よりはむしろ全体構造とスタックの使用に帰することである。これらのフレームは、典型的には、適宜の電極材料と適宜の薄膜セパレータのシートを交互に重ね合わせて差し挟まれている。この構造は、電極を二つの半セルで共有した状態で、直列に連続した半セル対を生成し、そのため、該電極は双極電極と称される。その反面、一部又は全部の電極が双極ではなく単極であってもよいときに、中間電極に電気的に接続し、内部の電解液分配構造に依存して、セルを種々の異なる直列及び／又は並列態様で稼動させることが可能であり、ある応用においては好ましいことである。
【０００３】
フレームは、水圧密封、機械的強度、電極の収容及び、内部シャント電流に対する分離、逆に言えば微小流動抵抗と均一な流動分配の両方を与えることが必要とされる分配流路を含む多くの異なる要素を備えねばならないので、それらの要素間における設計上の妥協が通常要求される。特に、セル内部における電解液の高い線形流速を達成することが好ましいことが知られ、そのことは狭いセル間隔を意味するものであるが、しかしながらフレーム厚さが該セル間隔の範囲を限定することから、この狭いセル間隔は、結果として、概してフレームの一方又は他方の面に凹設される分配流路のために使用できる深さを縮小させるという望ましくない効果を奏することになる。さらに、知られていることは、効果的且つ信頼に足る高いセル稼動のために、このようなフレーム内部における分配経路の閉鎖が、水圧漏れ及び漏電の両方を招く不都合で且つ潜在的に有害な通路を生起させないように達成されなければならないことである。
【特許文献１】米国特許明細書Ｎｏ．６５５５２６７
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、改良された電気化学セルスタックを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明によれば、スタック内部に密接して並設配置された複数のセルからなる電気化学セルスタックにおいて、
各セルが、薄膜と、薄膜の一方側における第一半セルキャビティ及び薄膜の他方側における第二半セルキャビティと、各半セルにおける薄膜と対向する側における個々の電極板であって、隣接するセルの間で少なくともセルの中間電極のために接点を与えるようにした個々の電極板と、一方が一方の半セル、他方が他方の半セルに各々対応する一対のフレームとを有し、
該フレームが、それらのフレーム間に薄膜を保持し、電極板を配置し、そして半セルキャビティを与える中央空隙の周囲の連続周縁と、電解液をセルへの分配のためにスタックを介して流通させるためのダクトを与える連続周縁内部のダクト開口部と、連続周縁の対向する内側エッジにおける電解液分配溝と、電解液を一方のダクト開口部から流し、電解液分配溝に、そして電解液分配溝から、そして他方のダクト開口部に流通させるための連続周縁内部の流路とを有し、
その場合において、
各電極板が、一方のセルからのフレームと隣接するフレームからのフレームとの間に、これらのフレームの周縁の少なくとも二つの部分を電極板の個々のエッジの外側に延長させた状態で保持され、該隣接するセルフレームが前記部分において隣接する面を有し、
流路が周縁の面内部に形成され、対向するフレーム面を隣接させることにより閉鎖され、
流路を、フレームの隣接面から他方の、電解液分配溝へのフレームの薄膜側に延長させるために、フレーム貫通穴がフレーム内部に与えられるようしている。
【０００６】
直線的な対向する周縁を有し、電解液ダクト開口部を角部に配置させた状態の大きく湾曲させた又は多角形を呈する他の構成が可能であるが、通常、フレームは矩形であり、即ち四つの直線状周縁を有し、電解液ダクト開口部を角部に配置させている。流路は、全ての四つの周縁に分配されてもよいが、しかしながら、それらは、好ましくは、二つの対向する周縁のみに配備される。各対の隣接面フレームの一方の面内部に全ての流路を配備することが可能であり、即ち各周縁に二つの流路を配備し、各周縁は、一方の流路の端部における部分に一方のフレーム貫通穴を備えると共に他方の流路の端部と対向する他方のフレームに別の前記フレーム貫通穴を備えた流路を有している。或いはそれに代えて、一つの流路のみが、前記流路を有する各周縁に配備されてもよい。その場合、各流路がフレームを通過する一つのフレーム貫通穴を有し、或いは、全てのフレーム貫通穴が対向する周縁に配備されることが好都合である。流路は、フレームがそれらの隣接面における平面を横切る中心軸に関して対称となるように配備されてもよく、或いは流路は、フレームの隣接する角部における二つのダクト開口部から延びるように配置されてもよく、その場合、該流路は、隣接する角部を互いに連絡する周縁から離れて広がる周縁内部に及んでいる状態にある。
【０００７】
電極が、中央空隙周囲の完全に連続した周縁の周囲に広がるフレームの隣接面内に設けられた電極保持溝において保持されると好都合である。
【０００８】
フレームは、それらが特にエラストマー材料から形成されている場合に、セルキャビティ、ダクト及び流路道筋を密封するに足る圧縮で互いに保持されることが想定されるが、しかしながら、ダクト及びそれらから放射状に広がる流路の各周囲並びに電極周囲に密封手段を配備することが好ましい。密封手段は、ガスケット材料からなるものでもよいが、好ましくはフレームの溝内部に嵌め込まれたＯ‐リングである。
【０００９】
好ましい実施態様では、流路の延長が、フレームにおける隣接面と反対側の面内部に配備され、該流路延長が、フレーム貫通穴から個々の電解液分配溝に達する。好ましくは、電解液分配溝は電極保持溝よりも幅が広い。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
ここで、本発明の理解に資するために、その実施態様が、実施例により、添付図面を参照して説明される。
図１は、本発明に係るセルスタックの部分斜視図であり、実際の全スタックは図示のものより多くのセルを有している。
図２は、図１のスタックにおける二つのフレーム、電極及び薄膜の分解組立図である。
図３は、図１に示すIII‐III平面における図１のスタックの側断面図である。
図４は、図１に示すIＶ‐IＶ平面におけるより少ないフレームの別の側断面図である。
図５は、図１に示すＶ‐Ｖ平面における断片側断面図である。
図６は、代替の流路配置を有する代替のフレームにおける図２と類似の分解組立図である。
図７は、別の代替の流路配置を示す図２と類似の分解組立図である。
図８は、変形例に係るセルスタックの側断面図である。
【００１１】
図面を参照すれば、レドックス燃料電池セルスタック１は、僅かに相違するものの基本的に同じである複数の半セルフレーム２，３からなり、それらは成形されたポリマーから形成されている。それらの間には、半透薄膜４と黒鉛電極板５（これは黒鉛粉末又はフレークが多量に配合されたポリマーから形成されている）が交互に重ね合わされている。使用に際して、電極は、一方及び他方の側で個々に異なる反応物と反応に対応する双極電極として働く。薄膜は、反応物を同等に分離し、反応が進行するときに選択されたイオンと電子の通過を許容する。本発明は、セルスタックの機構の物理的配置に関係しているが、しかしながら、各対の電極間に完璧な電気化学セルが存在し、それが薄膜と間もなく説明される空隙により与えられる半セル空間とを含んでいることに注目すべきである。
【００１２】
フレーム２，３は両者共に矩形であり、中央空隙１２の周囲に周縁１１を備えている。該空隙において、それらは、電極板を位置決めするために隣接面１５に電極保持溝１４を有する。それらは、それらの角部に最接近して、位置決めロッド１６のための小穴４６を有し、それらから余白を取って、ダクト開口部１７が、スタックの至る所にダクトを形成するために配備され、該ダクトは、空隙１２により与えられるセルキャビティに、そして該セルキャビティから電解液を流通させる。図２，４及び５に関して、フレーム２は、フレーム３に隣接してダクト開口部１７からフレーム周縁の端部１１'における互いの方向に通じるそれらの面１５に、電解液流路１８を開口させている。流路は互いの手前で離れて停止し、密封用Ｏ‐リング２０が嵌め込まれた溝により囲まれている。これら後者のものは、隣接フレームの対向面を密封する。また、隣接面１５には、電極板５周囲のフレームを密封するＯ‐リング２１のための溝が設けられている。Ｏ‐リング２０，２１はフレームを密封し、それらの間から電解液が漏出しないようにしている。流路１８における対角線方向に背中合わせに配された一方の流路は、フレーム２を貫通するフレーム貫通穴２２で終わっている。他方の流路はフレーム２にフレーム貫通穴を有していないが、フレーム３は、流路の端部と見当を合わせて該フレームを貫通するフレーム貫通穴１９を有している。
【００１３】
フレーム２，３の他方側では、フレーム貫通穴２２，１９が短流路２３へと開口し、該短流路は中央空隙に指向すると共に電解液分配溝２４に進出し、該電解液分配溝は、周縁の端部１１'において中央空隙の最大広さに拡大している。これらの電解液分配溝は、一方のフレーム２の電解液分配溝がフレーム３等の別の電解液分配溝と隣接している範囲において、それらの間に薄膜４を配置するために、凹み２５を有している。上記のことから、電解液は、一つの角部における一つのダクト開口部１７から流通し、該ダクト開口部から流路１８を経由し、フレーム貫通穴２２を介してフレーム２を通過するか、或いはフレーム貫通穴１９を介してフレーム３を通過し、短流路２３と個々の電解液分配溝２４を通過し、そして中央空隙に、フレーム貫通穴１９，２２により方向付けられた電極板の何れの側にも流れ込むことができる。中央空隙の対向する端部からは、電解液が、対角線方向に対向するダクト開口部１７へと逆方向に導入される。
【００１４】
中央空隙が画定するセルは薄膜４により閉鎖され、該薄膜は、電極板と対向する面と反対側の面においてフレーム２，３の間に保持されている。これらの面３１は、ダクト開口部１７周囲の溝内部に嵌め込まれたＯ‐リング３２を有し、また中央空隙及びダクト開口部１７の全周の溝内部に嵌め込まれたＯ‐リング３３を有している。これらは、薄膜を密封する。Ｏ‐リングが薄膜を介してＯ‐リングに押し付けることを避けるために、フレーム２における一方のＯ‐リングは、フレーム３におけるＯ‐リングの直径寸法（Ｄ＋ｄ）より小さな直径寸法（Ｄ）に設定され、それによってＯ‐リングは、図４に見られるように、互いにずれた状態となる。同様にして、薄膜の両側にあるＯ‐リング３３はずれて配置される。注意すべきは、薄膜が、穴３４及び３５において、それらを通してダクト開口部１７内部に電解液を流通させるために、そして位置決めロッド１６を通すために開口されていることである。
【００１５】
図３に示されるように、半セルは、黒鉛製フェルトパッド４１の形態の三次元電極を含んである。これらは、中央空隙を電極板から薄膜まで満たしている。しかしながら、フェルトは、個々の繊維周囲に多少の空間を有する意味で開放されている。従って、フェルトは、セルを通過する電解液の流通に対して殆んど抵抗を生じさせない。
【００１６】
スタックの端部において、銅製集電板５１が終端の電極板を横切って配備され、その電極板から電流が集められる。集電板は絶縁性担持体５２内部に固定され、スタック全体は端板５３により圧縮状態で保持されている。この端板は、それとスタックの他端における別の圧縮板との間で作用する、図示されない植え込みボルトにより所定位置に固定されている。
【００１７】
図６及び７は、代替の流路レイアウトを示している。図６では、フレーム１０２は、ダクト開口部１１７からの流路１１８をフレームの一方の長辺側のみに有している。各流路の端部には、他方側における次の流路及び電解液分配溝へのフレーム貫通穴１２２が設けられる。これらの流路１２３及び電解液分配溝１２４はフレーム１０３に示されているが、該フレーム１０３は、フレーム１０２を長軸Ｌに関して回転させたと想定したものと同じ流路レイアウトを有している。注目すべきことは、短流路１２３が長軸Ｌの同じ側で両方に設けられていることである。図７では、レイアウトが長軸Ｌに関して対称であるだけでなく、流路１１８が中心交軸Ａに関して対称に配置されている。他の点では、両者の配置は基本的に同等である。製造のためには、二つのフレーム１０２及び１０３、２０２及び２０３は各々同一であることが望ましいが、他方、薄膜と接するＯ‐リングを異なる直径寸法で配備することは、フレームに相違を生じさせ、それらフレームがさもなければ同一になることを緩和する。図７に示される配置は、フレーム２０３の両面に、穴４６の位置において成形された凹部２４６を有し、またフレーム２０２の両面に、成形された突出部２１６を有している。この配置は、流路レイアウトが同一であっても、フレームが、Ｏ‐リングを意図通り互いの内側に設けて組み立てられることを確実にする。
【００１８】
これらの代替例の何れかに関して、或いは図１〜５の実施態様に関して、フレーム２及び３、１０２及び１０３、２０２及び２０３が、それらの部分組み立てされた電極板及びＯ‐リングと共に、二体一組で一緒に組み立てられてもよい。その場合、部分組み立て品は、各部分組み立て品の間に薄膜を介設させて一体的に積層される。これは、四つの部品から順次選択してスタックを組み立てる場合よりも至便な製造工程である。
【００１９】
注目すべきことは、前記スタックがさらに次のような利点を有することである。
１）  流路が一方の剛性フレーム面内部に画定され、他方のフレーム面で閉鎖される。従って、流路は寸法的に安定し、電極板から電気的に隔離され、薄膜により仕切られることがない。この配置は、完成スタックに対して、例えば、流路内部の電解液柱状物を介した一つの電極と次の電極とのオーム接続に起因する損失に関して、より予測される性能を与えるが、前記電解液柱状物は、電解液流路を介して各電極とその隣接電極とを接続している。
２）  Ｏ‐リングは、高度の完全密封状態を与える。
３）  セルの厚さは、薄膜から電極板への隔絶に関する点で、フレームの厚さとは無関係に独立している。例えば、流路の深さの点で困難性を生じると思われる非常に薄いセルが、電極板の厚さを収容するフレームの一部内に流路を収容させて構築されることができる。
４）  フレームが単純なインサートレス成形法で成形されることができ、必要とされる追加部材は電極、薄膜及び密封手段のみである。（我々の先行技術に係るセルスタックでは、非常に多くの位置決めワッシャーが必要とされる。）
【００２０】
セルスタックは、電気を加えることにより電気化学反応が生じるセルに関して、電気化学反応により電気を発生させるために使用されるセルに等しく適用可能である。このため、化学薬剤や反応の詳細は説明されない。しかしながら、化学薬剤は腐食性である可能性があり、このためにセルの構成材料は、化学反応に対して合理的に可能な程度の耐性が必要とされる。例えば、電極板は、好ましくは、黒鉛が多量に配合されたポリプロピレンからなるものであり、それと同じポリマーがフレームに使用される。Ｏ‐リングはフッ素エラストマー、典型的にはデュポン社製のバイトン（登録商標）からなるものであってもよい。薄膜は、公知の電気化学薄膜材料からなるものであってもよい。
【００２１】
本発明は、前記実施態様の詳細に限定されるものではない。例えば、セル内部における反応の化学が三次元電極のない非常に薄いセルに適している場合は、フェルト電極が省略されてもよい。さらに、電極を保持且つ密封し、そして流路及びダクト開口部を密封するために、少なくとも隣接面１５において、フレームが一体に接着されてもよい。図８は、このための接着剤３５０を示している。この図に示された変形例では、フレームを電極板５の互いの周囲に対して密封するＯ‐リング２１が、フレームを電極板３０５に対して、接着剤３５０の内側で密封するＯ‐リング３２１に置き換えられている。この変形例は、特別終端フレーム３５２に配置された終端銅製集電板３５１が該集電板３５１のための矩形カットアウト３５２１と、集電板の接触舌片３５１１のための溝３５２２を有することを示している。後備板３５２３は、集電板を固定板３５３から絶縁している。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明に係るセルスタックの部分斜視図であり、実際の全スタックは図示のものより多くのセルを有している。
【図２】図１のスタックにおける二つのフレーム、電極及び薄膜の分解組立図である。
【図３】図１に示すIII‐III平面における図１のスタックの側断面図である。
【図４】図１に示すIＶ‐IＶ平面におけるより少ないフレームの別の側断面図である。
【図５】図１に示すＶ‐Ｖ平面における断片側断面図である。
【図６】代替の流路配置を有する代替のフレームにおける図２と類似の分解組立図である。
【図７】別の代替の流路配置を示す図２と類似の分解組立図である。
【図８】変形例に係るセルスタックの側断面図である。
【符号の説明】
【００２３】
１  セルスタック
２，３  フレーム
４  薄膜
５  電極板
１１  周縁
１１'  周縁の端部
１２  中央空隙
１４  電極保持溝
１５  隣接面
１６  位置決めロッド
１７  ダクト開口部
１８  流路
１９  フレーム貫通穴
２０，２１  Ｏ‐リング
２２  フレーム貫通穴
２３  短流路
２４  電解液分配溝
２５  凹み
３１  面
３２，３３  Ｏ‐リング
３４，３５  穴
４１  フェルトパッド
５１  集電板
５２  絶縁性担持体
５３  端板
【図１】
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【図２】
2008537290.tif 000004
【図３】
2008537290.tif 000005
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【手続補正書】
【提出日】平成20年3月6日(2008.3.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】全図
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図１】
2008537290.tif 000011
【図２】
2008537290.tif 000012
【図３】
2008537290.tif 000013
【図４】
2008537290.tif 000014
【図５】
2008537290.tif 000015
【図６】
2008537290.tif 000016
【図７】
2008537290.tif 000017
【図８】
2008537290.tif 000018
【国際調査報告】
2008537290.tif 000019
2008537290.tif 000020
2008537290.tif 000021
2008537290.tif 000022
2008537290.tif 000023