(57)【要約】  本発明は、（ａ）透明ポリカーボネート；および（ｂ）前記透明ポリカーボネートマトリックス材料と異なる光学密度を有する透明ポリマー粒子；を含む組成物から製造されるソリッドシートに関連する。本発明は、更に、そのようなソリッドシートのフラットスクリーンにおけるディフューザーシートとしての使用にも関連する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）ＩＳＯ１３４６８−２に基づく（４ｍｍ厚における）光透過率８８．５％以上を有する透明ポリカーボネート、組成物の総重量に基づいて８０〜９９．９９ｗｔ．％および
（ｂ）（ｉ）コア／シェルモルホロジー
（ｉｉ）粒径１〜１００μｍ、および
（ｉｉｉ）前記透明ポリカーボネートの屈折率と異なる屈折率
を有するポリ（メタ）アクリレート粒子、組成物の総重量に基づいて０．０１〜２０ｗｔ．％
を含有し、アンタントロン、アントラキノン、ベンゾイミダゾール、ジケトピロロピロール、イソインドリノール、ペリノン、ペリレン、フタロシアニン、キナクリドン、キロフタロンおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される着色剤フリーである組成物から製造されるソリッドシート。
【請求項２】
前記組成物が、更に、ビス−ベンゾオキサゾール、フェニルクマリン、ビス−スチリルビフェニルおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される蛍光増白剤０．００１〜０．２ｗｔ．％を含有する、請求項１記載のソリッドシート。
【請求項３】
前記組成物が、更に、ベンゾトリアゾール誘導体、二量体ベンゾトリアゾール誘導体、トリアジン誘導体、二量体トリアジン誘導体、ジアリールシアノアリーレートおよびそれらの組み合わせからなる群から選択されるＵＶ吸収剤０．０１〜０．５ｗｔ．％を含有する、請求項１記載のソリッドシート。
【請求項４】
厚さ１ｍｍ〜３ｍｍを有する、請求項１記載のソリッドシート。
【請求項５】
該ポリカーボネートの屈折率ｎと該ポリ（メタ）アクリレート粒子の屈折率ｎとの差が絶対値０．００３〜０．２５ユニットを有する、請求項１記載のソリッドシート。
【請求項６】
少なくとも一つの表面を有し、更に少なくとも一つの表面上にＵＶ保護層を備える、請求項１記載のソリッドシート。
【請求項７】
該ＵＶ保護層がＵＶ吸収剤を含有するラッカーを含有する、請求項５記載のソリッドシート。
【請求項８】
該ＵＶ保護層が少なくとも一種類のＵＶ吸収剤を同時押出層の重量に基づいて０．１〜２０ｗｔ．％の量で含有する少なくとも一つの同時押出層を含有する、請求項５記載のソリッドシート。
【請求項９】
請求項１記載のソリッドシートを備えるディフューザーシートを備えるフラットスクリーン。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明の分野
本発明は、透明ポリカーボネートとマトリックス材料と異なる光学濃度を有する透明ポリマー粒子との組成物のソリッドシート、およびそのようなソリッドシートのフラットスクリーンにおけるディフューザーシートとしての使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
発明の背景
種々の光散乱添加剤を有するポリカーボネートの光散乱半透明製品およびそれらから製造される成形品が既に先行技術で知られている。
【０００３】
従って、例えば、ＥＰ−Ａ６３４４４５は、ＴｉＯ２と組み合わせてコア／シェルモルホロジーを有するビニル／アクリレートに基づくポリマー粒子を含有する光散乱組成物を開示している。
【０００４】
フラットスクリーンにおける光散乱ポリカーボネートフィルムの使用は、ＵＳ  ２００４／００６６６４５に記述されている。ポリアクリレート、ＰＭＭＡ、ポリテトラフルオロエチレン、ポリアルキルトリアルコキシシランおよびこれらの成分の混合物がここに光散乱顔料として言及されている。
【０００５】
ＪＰ  ０９３１１２０５は、ＰＣ／ポリ（４−メチル−１−ペンテン）ブレンドのバックライトユニットにおけるディフューザー用マトリクス材料としての使用を記述している。
【０００６】
ＪＰ  ０３０７８７０１は、炭酸カルシウムおよび二酸化チタンを散乱顔料として含み、光透明度約４０％を有する光散乱ＰＣシートを記述している。
【０００７】
ＪＰ  ０５２５７００２は、シリカの散乱顔料を有する光散乱ＰＣシートを記述している。
【０００８】
ＪＰ  １００４６０２２は、ポリオルガノシロキサンの散乱顔料を有するＰＣシートを記述している。
【０００９】
ＪＰ  ０８２２０３１１は、アクリル散乱顔料を含む５〜２５μｍのディフューザー同時押出層および基層を有する二層シートを記述している。ここで使用される散乱顔料は、サイズ０．１〜２０μｍを有する。
【００１０】
ＪＰ  １００４６０１８は、架橋球状ポリアクリレート０．０１〜１％を含むＰＣを請求項に記載している。
【００１１】
ＪＰ  ０９０１１３２８は、押出中に適用される著しい溝付構造を有するＰＣシートを請求項に記載している。
【００１２】
ＪＰ  ２００４／０２９０９１は、散乱顔料０．３〜２０％および蛍光増白剤０．０００５〜０．１％を含むＰＣディフューザーシートを記述している。
【００１３】
ＤＥ−Ａ  ３７８３３３８は、リアプロジェクションＴＶスクリーン製造用マトリクスポリマーおよびコア／シェルポリマー粒子を含む光散乱ポリマー組成物を記述している。
【００１４】
ＵＳ−Ａ  ６３４６３１１は、リアプロジェクションスクリーン製造用マトリクスポリマーおよび回転楕円面状および長円体粒子の混合物を含む光透過ポリマー組成物を記述している。
【００１５】
ＷＯ  ０４／０３１２８５（ＤＥ−Ａ１０２４５７０５に対応、公開前）は、種々の蛍光増白剤を含むポリマー組成物を開示している。
【００１６】
しかしながら、先行技術で知られているディフューザーシートは、特にいわゆるバックライトユニットで通常使用されるフィルムのセットに関連して、不十分な輝度を有している。いわゆるＬＣＤフラットスクリーン用バックライトユニット用光散乱シートの適合性を評価するために、総システムの輝度を考慮しなければならない。
【００１７】
原則として、バックライトユニット（直接ライトシステム）は、以下に示す構造を有する。一般に、バックライトユニットは、バックライトユニットのサイズに依存して種々の数の蛍光灯、いわゆるＣＣＦＬ（冷陰極蛍光ランプ）が配置されているハウジングを備える。このハウジングの内側は、光反射表面を備える。１〜３ｍｍ厚、好ましくは２ｍｍ厚のディフューザーシートは、この照明システムに位置する。ディフューザーシートは、以下の機能を有していてもよいフィルムのセットである。光散乱（ディフューザーフィルム）、円偏光子、いわゆるＢＥＦ（輝度増大フィルム）による順方向への光の収束および直線偏光子。直線偏光フィルムはトップのＬＣＤディスプレイの真下に位置する。
【００１８】
光学使用におけるポリカーボネート組成物は、通常以前から色補正されていた。すなわち、ポリカーボネートのわずかに黄色がかった色合いを相殺するために、色素を含み、色領域（ｃｏｌｏｕｒ  ｌｏｃｕｓ）を調節する。
【００１９】
ポリカーボネートにおける色領域の調節に使用され得る色素は、原則としてポリカーボネートの処理温度において分解しないように少なくとも３００℃までの充分高い熱安定性を有する全ての色素である。更に、色素はポリカーボネートのポリマー鎖の分解を引き起こす塩基性を有さないべきである。
【００２０】
これらとしては以下のクラスの色素が挙げられる：アンタントロン、アントラキノン、ベンゾイミダゾール、ジケトピロロピロール、イソインドリノール、ペリノン、ペリレン、フタロシアニン、キナクリドンおよびキノフタロン。
【００２１】
従って、例えばＬａｎｘｅｓｓ製のＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）色素は、ポリカーボネートの着色に非常に好適に使用され得る。多数の種々の色素がこの製品ラインで使用可能である（例えば、メチン色素ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｙｅｌｌｏｗ  ６Ｇ  Ｇｒａｎ、アゾ色素ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｙｅｌｌｏｗ  ４Ｇ、ピラゾロン色素ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｙｅｌｌｏｗ  ３Ｇ  Ｇｒａｎ、キノフタロン色素ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｙｅｌｌｏｗ  Ｇ  Ｇｒａｎ、ペリノン色素ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｏｒａｎｇｅ  ３Ｇ  Ｇｒａｎ、メチン色素ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｏｒａｎｇｅ  Ｒ  Ｇｒａｎ、ペリノン色素ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｒｅｄ  Ｅ２Ｇ  ＧｒａｎおよびＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｒｅｄ  ＥＧ  Ｇｒａｎおよびアントラキノン色素ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｒｅｄ  Ｇｒａｎ、ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｒｅｄ  ５Ｂ  Ｇｒａｎ、ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｒｅｄ  Ｖｉｏｌｅｔ  Ｒ  Ｇｒａｎ、ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｖｉｏｌｅｔ  ３Ｒ  Ｇｒａｎ、ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｖｉｏｌｅｔ  Ｂ  Ｇｒａｎ、ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｂｌｕｅ  ３Ｒ  Ｇｒａｎ、ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｂｌｕｅ  ＲＲ  Ｇｒａｎ、ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｂｌｕｅ  ２Ｂ  Ｇｒａｎ、ＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｇｒｅｅｎ  ５Ｂ  ＧｒａｎおよびＭＡＣＲＯＬＥＸ（登録商標）Ｇｒｅｅｎ  Ｇ  Ｇｒａｎ）。
【００２２】
ＷＯ  ９９／１３００７は、更に、例えばポリカーボネートの着色に好適なインジゴ誘導体を記述している。
【００２３】
ＤＥ  １９７４７３９５は、例えばポリマー溶解性色素として、特にポリカーボネートにおいて使用され得るベンゾ（デ）イソキノリノベンゾ（１，２−ｄ：４，５−ｄ’）ジイミダゾール−２，１２−ジオンを記述している。
【００２４】
発明の要旨
実に驚くべきことに、ポリカーボネートの色補正用の常套のディフューザーシートにおいて以前から使用されている色素が省かれる場合に、光透過率の劇的な増加が高い光散乱と同時に起こることがわかった。この効果は、典型的にバックライトユニット（ＢＬＵ）において使用されるフィルムのセットに関連してそれ自体更に多くの強度を表す。
【００２５】
本発明によると、ポリカーボネートの屈折率と異なる屈折率を有する透明ポリマー粒子を含有し、ポリカーボネート組成物の色を調節するのに通常使用される着色剤が存在しないことを特徴とする、ポリカーボネート組成物から製造されるソリッドシートが提供される。
【００２６】
本発明によると、
（ａ）ＩＳＯ１３４６８−２に基づく（４ｍｍ厚における）光透過率８８．５％以上を有する透明ポリカーボネート、組成物の総重量に基づいて８０〜９９．９９ｗｔ．％、および
（ｂ）（ｉ）コア／シェルモルホロジー、
（ｉｉ）粒度０．５〜１００μｍ、および
（ｉｉｉ）上記透明ポリカーボネートの屈折率と異なる屈折率
を有するポリ（メタ）アクリレート粒子（更に本明細書中「ポリマー粒子」ともいう）、組成物の総重量に基づいて０．０１〜２０ｗｔ．％
を含有する組成物から加工されるソリッドシートも更に提供される。
【００２７】
本発明によると、上記のソリッドシートを備えるディフューザーシートを備えるフラットスクリーンが更に提供される。ＬＣＤディスプレイのバックライト装置は、そのような本発明によるディフューザーシートを含み得る。
【００２８】
本発明の別の態様は、アンタントロン、アントラキノン、ベンゾイミダゾール、ジケトピロロピロール、イソインドリノール、ペリノン、ペリレン、フタロシアニン、キナクリドン、キノフタロンおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される着色剤フリーである上記組成物から加工されるソリッドシートである。
【００２９】
実施例以外、または他に示さない限り、成分の量、反応条件、その他明細書および請求項において使用される全ての数は、全ての場合に用語「約」により修飾されていると理解されるべきである。
【００３０】
発明の詳細な説明
本発明によるソリッドシートは、高い光透過率と同時に高い光散乱性を有し、例えば、フラットスクリーン（ＬＣＤスクリーン）の照明システムに使用され得る。高い光散乱性と同時に高い光透過率がここで決定的に重要である。そのようなフラットスクリーンの照明システムは、横の光カップリング（ｌａｔｅｒａｌ  ｌｉｇｈｔ  ｃｏｕｐｌｉｎｇ）（エッジライトシステム）または、大きなスクリーンサイズの場合、横の光カップリングはもはや十分でなく、ディフューザーシートの後ろの直接照明がこれを通じてできるだけ均一に分配されなければならない（直接光システム）バックライトユニット（ＢＬＵ）を通じて達成される。
【００３１】
本発明によるソリッドシートの製造に好適なポリカーボネートは、既知のポリカーボネート全てである。これらとしては、ホモポリカーボネート、コポリカーボネートおよび熱可塑性ポリエステルカーボネートが挙げられる。
【００３２】
好適なポリカーボネートは、好ましくは光散乱により較正される塩化メチレンまたはフェノール／ｏ−ジクロロベンゼン等重量混合物における相対溶液粘度測定により測定される平均分子量（Ｍｗ）１８０００〜４００００、好ましくは２６０００〜３６０００および特に２８０００〜３５０００を有する。
【００３３】
ポリカーボネートの製造に関して、一例として、“Ｓｃｈｎｅｌｌ著、Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｒｅｖｉｅｗｓ，第９巻、Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，ニューヨーク、ロンドン、シドニー  １９６４年”および“Ｄ．Ｃ．ＰＲＥＶＯＲＳＥＫ，Ｂ．Ｔ．ＤＥＢＯＮＡ  ａｎｄ  Ｙ．ＫＥＳＴＥＮ，Ｃｏｒｐｏｒａｔｅ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｃｅｎｔｅｒ，Ａｌｌｉｅｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，モリスタウン、ニュージャージー０７９６０、‘Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙ（ｅｓｔｅｒ）−ｃａｒｂｏｎａｔｅ  Ｃｏｐｏｌｙｍｅｒｓ’  ｉｎ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｅｄｉｔｉｏｎ、第１９巻７５〜９０ページ（１９８０年）”および“Ｄ．Ｆｒｅｉｔａｇ，Ｕ．Ｇｒｉｇｏ，Ｐ．Ｒ．Ｍｕｅｌｌｅｒ，Ｎ．Ｎｏｕｖｅｒｔｎｅ，ＢＡＹＥＲ  ＡＧ，‘Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ’ｉｎ  Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，第１１巻、第２版、１９８８年、６４８〜７１８頁”および最後に“Ｄｒｅｓ．Ｕ．Ｇｒｉｇｏ，Ｋ．Ｋｉｒｃｈｅｒ  ａｎｄ  Ｐ．Ｒ．Ｍｕｅｌｌｅｒ‘Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ’ｉｎ  Ｂｅｃｋｅｒ／Ｂｒａｕｎ，Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−Ｈａｎｄｂｕｃｈ、第３／１巻、Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ，Ｐｏｌｙａｃｅｔａｌｅ，Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ，Ｃｅｌｌｕｌｏｓｅｅｓｔｅｒ，Ｃａｒｌ  Ｈａｎｓｅｒ  Ｖｅｒｌａｇ  ミュンヘン、ウィーン  １９９２年１１７〜２９９頁”が参照されうる。
【００３４】
ポリカーボネートの製造は、好ましくは相界面法（ｐｈａｓｅ  ｉｎｔｅｒｆａｃｅ  ｐｒｏｃｅｓｓ）または溶融エステル交換法により行われ、以下に一例として相界面法により記述されている。
【００３５】
記述されるディフューザーシートの光学特性の改良に関して、できるだけ高い光透過率を有するポリカーボネートベースの樹脂の使用が必要である。そのようなポリカーボネート樹脂を得るために最適化された製造プロセスが必要である。ＷＯ  ２００４／０６３２４９は、二層界面法で使用されるシステムによるポリカーボネートの製造に関して記述された方法である。ＷＯ  ０１／０５８６６には、ポリカーボネート製造に関する溶融エステル交換法が記述されている。両方の方法が、必要とされる高光透過率ポリカーボネートを得るために使用され得る。
【００３６】
出発化合物として好ましく使用される化合物は、一般式
ＨＯ−Ｚ−ＯＨ
（式中、
Ｚ  は一以上の芳香基を含む６〜３０個の炭素原子を有する二価の有機基である。）
のビスフェノールである。
【００３７】
そのような化合物の例は、ジヒドロキシジフェニル、ビス（ヒドロキシフェニル）アルカン、インダンビスフェノール、ビス（ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（ヒドロキシフェニル）ケトンおよびα，α’−ビス（ヒドロキシフェニル）−ジイソプロピルベンゼンからなる群に属するビスフェノールである。
【００３８】
上記化合物の群に属する特に好ましいビスフェノールは、ビスフェノールＡ、テトラアルキルビスフェノールＡ、４，４−（メタ−フェニレンジイソプロピル）−ジフェノール（ビスフェノールＭ）、４，４−（パラ−フェニレンジイソプロピル）−ジフェノール、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（ビスフェノールＴＭＣ）およびそれらの混合物である。
【００３９】
本発明により使用されるビスフェノール化合物は、好ましくは炭酸化合物、特にホスゲンと、または、溶融エステル交換法の場合ジフェニルカーボネートまたはジメチルカーボネートと反応させられる。
【００４０】
ポリエステルカーボネートは好ましくは既に言及したビスフェノール、少なくとも一種類の芳香族ジカルボン酸および要すれば炭酸当量の反応により得られる。好適な芳香族ジカルボン酸は、例えば、フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、３，３’−または４，４’−ジフェニルジカルボン酸およびベンゾフェノンジカルボン酸である。ポリカーボネート中の一部、８０ｍｏｌ％以下、好ましくは２０〜５０ｍｏｌ％のカーボネート基が芳香族ジカルボン酸エステル基で置換されてもよい。
【００４１】
相界面法において使用される不活性有機溶媒は、例えば、塩化メチレン、種々のジクロロエタンおよびクロロプロパン化合物、四塩化炭素、トリクロロメタン、クロロベンゼンおよびクロロトルエンであり、クロロベンゼンまたは塩化メチレンまたは塩化メチレンとクロロベンゼンとの混合物が好ましく使用される。
【００４２】
相界面反応は、触媒、例えば三級アミン、特に、Ｎ−アルキルピペリジン、またはオニウム塩によって促進され得る。トリブチルアミン、トリエチルアミンおよびＮ−エチルピペリジンが好ましく使用される。溶融エステル交換法の場合、ＤＥ−Ａ  ４２３８１２３において言及される触媒が好ましく使用される。
【００４３】
ポリカーボネートは、意識的に少量の分枝剤の使用による制御された方法で分枝されてもよい。幾つかの好適な分枝剤は、フロログルシノール、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプト−２−エン；４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプタン；１，３，５−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ベンゼン；１，１，１−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−エタン；トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−フェニルメタン；２，２−ビス−［４，４−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−シクロヘキシル］−プロパン；２，４−ビス−（４−ヒドロキシフェニル−イソプロピル）−フェノール；２，６−ビス−（２−ヒドロキシ−５’−メチル−ベンジル）−４−メチルフェノール；２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）−プロパン；ヘキサ−（４−（４−ヒドロキシフェニル−イソプロピル）−フェニル）オルトテレフタレート；テトラ−（４−ヒドロキシフェニル）−メタン；テトラ−（４−（４−ヒドロキシフェニル−イソプロピル）−フェノキシ）−メタン；α，α’，α’’−トリス−（４−ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリイソプロピルベンゼン；２，４−ジヒドロキシ安息香酸；トリメシン酸；塩化シアヌル；３，３−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−オキソ−２，３−ジヒドロインドール；１，４−ビス−（４’，４’’−ジヒドロキシトリフェニル）−メチル）−ベンゼンおよび、特に、１，１，１−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−エタンおよびビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−オキソ−２，３−ジヒドロインドールである。
【００４４】
使用されるビスフェノールに基づいて０．０５〜２ｍｏｌ％の分枝剤または任意に共使用される分枝剤の混合物をジフェノールと使用してもよく、更に合成の後期に添加してもよい。
【００４５】
好ましく使用される連鎖停止剤は、フェノール類、例えばフェノール、アルキルフェノール類、例えばクレゾールおよび４−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、クロロフェノール、ブロモフェノール、クミルフェノールまたはそれらの混合物、ビスフェノール１ｍｏｌあたり１〜２０ｍｏｌ％、好ましくは２〜１０ｍｏｌ％である。フェノール、４−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールおよびクミルフェノールが好ましい。
【００４６】
連鎖停止剤および分枝剤が合成に単独で添加されても更にビスフェノールと共に添加されてもよい。
【００４７】
溶融エステル交換法によるポリカーボネートの製造が、一例としてＤＥ−Ａ  ４２３８１２３に記述されている。
【００４８】
本発明による好ましいポリカーボネートは、ビスフェノールＡに基づくホモポリカーボネート、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンに基づくホモポリカーボネートおよび二種類のモノマービスフェノールＡおよび１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンに基づくコポリカーボネートおよび二種類のモノマービスフェノールＡおよび４，４’−ジヒドロキシジフェニル（ＤＯＤ）に基づくコポリカーボネートである。
【００４９】
ビスフェノールＡに基づくホモポリカーボネートが特に好ましい。本発明により使用されるコア／シェルモルホロジーを有するアクリレートに基づくポリマー粒子は、例えば好ましくはＥＰ−Ａ  ６３４４４５に記述されているポリマー粒子である。
【００５０】
これらのポリマー粒子は、ゴム様ビニルポリマーのコアを有する。ゴム様ビニルポリマーは、少なくとも一種類のエチレン性不飽和基を有し当業者に既知であるように別の重合を水性媒体中のエマルジョン重合条件下で受ける所望のモノマーのホモポリマーまたはコポリマーである。そのようなモノマーは、ＵＳ  ４２２６７５２の第３欄、４０〜６２行に列挙されている（この開示は本明細書中に参照することにより組み込まれている。）。
【００５１】
ゴム様ビニルポリマーは、ゴム様ビニルポリマーの総重量に基づいて好ましくは少なくとも１５％、より好ましくは少なくとも２５％、最も好ましくは４０％の重合アクリレート、メタクリレート、モノビニルアレーンまたは任意に置換されていてもよいブタジエンおよび０〜８５％、より好ましくは０〜７５％、最も好ましくは０〜６０％の一種類以上の共重合ビニルモノマーを含有する。
【００５２】
好ましいアクリレートおよびメタクリレートは、アルキル基、例えばメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｓｅｃ−ブチルまたはｔｅｒｔ−ブチルまたはヘキシル、ヘプチルまたはオクチル基に好ましくは１〜１８、特に好ましくは１〜８、最も好ましくは２〜８個の炭素原子を含む、アルキルアクリレートまたはアルキルメタクリレートである。アルキル基は分枝または直鎖であってもよい。好ましいアルキルアクリレートは、エチルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、イソブチルアクリレートまたは２−エチルヘキシルアクリレートである。最も好ましいアルキルアクリレートは、ブチルアクリレートである。
【００５３】
別の好適なアクリレートとしては、例えば、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、エチルチオエチルメタクリレート、イソボルニルアクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−フェノキシエチルアクリレート、グリシジルアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、２−エトキシエチルアクリレート、ｔ−ブチルアミノエチルメタクリレート、２−メトキシエチルアクリレート、グリシジルメタクリレートまたはベンジルメタクリレートが挙げられる。
【００５４】
好ましいモノビニルアレーンとしては、任意に芳香環においてアルキル基、例えばメチル、エチルまたは第三ブチル、またはハロゲン、例えば塩素で置換されていてもよいスチレンまたはα−メチルスチレンが挙げられる。
【００５５】
置換されている場合、ブタジエンは好ましくは１〜６個の炭素原子を含む一以上のアルキル基または一以上のハロゲン、最も好ましくは一以上のメチル基および／または一以上の塩素原子で置換されている。好ましいブタジエンは、１，３−ブタジエン、イソプレン、クロロブタジエンまたは２，３−ジメチル−１，３−ブタジエンである。
【００５６】
ゴム様ビニルポリマーは、一以上の（共）重合アクリレート、メタクリレート、モノビニルアレーンおよび／または任意に置換されていてもよいブタジエンを含有していてもよい。これらのモノマーを一以上の別の共重合性ビニルポリマー、例えば、ジアセトン−アクリルアミド、ビニルナフタレン、４−ビニルベンジルアルコール、ビニルベンゾエート、ビニルプロピオネート、ビニルカプロエート、ビニルクロリド、ビニルオレエート、ジメチルマレエート、マレイン酸無水物、ジメチルフマレート、ビニルスルホン酸、ビニルスルホンアミド、メチルビニルスルホネート、Ｎ−ビニルピロリドン、ビニルピリジン、ジビニルベンゼン、ビニルアセテート、ビニルバーサテート、アクリル酸、メタクリル酸、Ｎ−メチルメタクリルアミド、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アクリルアミドまたはＮ−（イソブトキシメチル）−アクリルアミドと共重合してもよい。
【００５７】
一以上の上記モノマーを任意にコアの総重量に基づいて０〜１０％、好ましくは０〜５％の共重合性多官能性架橋剤および／または０〜１０％、好ましくは０〜５％の共重合性多官能性グラフト架橋剤と反応させてもよい。架橋モノマーが使用される場合、好ましくはコアモノマーの総重量に基づいて０．０５〜５％、より好ましくは０．１〜１％の量で使用される。架橋モノマーは本技術分野においてよく知られており、一般的にエチレン性不飽和基がほぼ同じ反応性を有するポリエチレン性不飽和を有する（例えば、ジビニルベンゼン、トリビニルベンゼン、１，３−または１，４−トリオールアクリレートまたはメタクリレートまたはグリコールジ−またはトリメタクリレートまたは−アクリレート、例えばエチレングリコールジメタクリレートまたはジアクリレート、プロピレングリコールジメタクリレートまたはジアクリレート、１，３−または１，４−ブチレングリコールジメタクリレートまたは、最も好ましくは、１，３−または１，４−ブチレングリコールジアクリレートである。）。グラフト架橋モノマーが使用される場合、好ましくはコアモノマーの総重量に基づいて０．１〜５％、より好ましくは０．５〜２．５％の含量で使用される。グラフト架橋モノマーは、本技術分野においてよく知られており、一般的に十分低い不飽和基の反応性を有し、大いに不飽和を残すことが可能であり、コアにおいて重合後これを残存させるポリエチレン性不飽和モノマーである。好ましいグラフト架橋剤は、α，β−エチレン性不飽和カルボン酸またはジカルボン酸の重合性アリル、メタリルまたはクロチルエステル、例えばアリルメタクリレート、アリルアクリレート、ジアリルマレエートおよびアリルアクリルオキシプロピオネート、最も好ましくはアリルメタクリレートである。
【００５８】
ポリマー粒子は、最も好ましくは、アルキル基が２〜８個の炭素原子を有し、任意にコアの総重量に基づいて０〜５％の架橋剤および０〜５％のグラフト架橋剤と共重合してもよい、ゴム様アルキルアクリレートポリマーのコアを含有する。ゴム様アルキルアクリレートは、好ましくは５０％以下の一以上の共重合性ビニルモノマー、例えば、上記のものと共重合する。好適な架橋およびグラフト架橋モノマーは、当業者によく知られており、好ましくはＥＰ−Ａ０２６９３２４に記述されているものである。
【００５９】
ポリマー粒子のコアは、重合工程においてポリマー粒子を膨潤させるために使用した残留オリゴマー材料を含んでいてもよいが、そのようなオリゴマー材料は処理または使用中に拡散を防ぐかまたは抽出されるのを防ぐ十分な分子量を有する。
【００６０】
これらのポリマー粒子は、一以上のシェルを備える（本明細書中、更に「ジャケット」ともいう。）。ジャケットは、好ましくはビニルホモポリマーまたはコポリマーから製造される。ジャケットの製造用の好適なモノマーは、米国特許第４２２６７５２号、第４欄、２０〜４６行に列挙されている（この開示を本明細書中参照することにより組み込む。）。ジャケットは、好ましくは、メタクリレート、アクリレート、ビニルアレーン、ビニルカルボキシレート、アクリル酸および／またはメタクリル酸のポリマーである。
【００６１】
好ましいアクリレートおよびメタクリレートは、アルキル基（例えば、メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチルまたはｔｅｒｔ−ブチル、２−エチルヘキシルまたはヘキシル、ヘプチルまたはオクチル基）に好ましくは１〜１８、より好ましくは１〜８、最も好ましくは２〜８個の炭素原子を含むアルキルアクリレートまたはアルキルメタクリレートである。アルキル基は分枝していても直鎖であってもよい。好ましいアルキルアクリレートは、エチルアクリレートである。使用されうる別のアクリレートおよびメタクリレートは、コアに関して上記のもの、好ましくは３−ヒドロキシプロピルメタクリレートである。最も好ましいアルキルメタクリレートは、メチルメタクリレートである。
【００６２】
好ましいビニルアレーンは、任意に芳香環においてアルキル基、例えば、メチル、エチルまたはｔｅｒｔ−ブチル、またはハロゲン、例えばクロロスチレンで置換されていてもよいスチレンまたはα−メチルスチレンである。
【００６３】
好ましいビニルカルボキシレートは、ビニルアセテートである。
【００６４】
ジャケットは、好ましくは少なくとも１５％、より好ましくは少なくとも２５％、最も好ましくは少なくとも４０％の重合メタクリレート、アクリレートまたはモノビニルアレーンおよび０〜８５％、より好ましくは０〜７５％、最も好ましくは０〜６０％の一種類以上のビニルコモノマー、例えば別のアルキルメタクリレート、アリールメタクリレート、アルキルアクリレート、アリールアクリレート、アルキル−およびアリールアクリルアミド、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、マレイミドおよび／または一以上の置換基、例えばハロゲン、アルコキシ、アルキルチオ、シアノアルキルまたはアミノで置換されているアルキルおよびアリールアクリレートおよびメタクリレートを含む。好適なビニルコモノマーの例は、上記のとおりである。二以上のモノマーが共重合されてもよい。
【００６５】
ジャケットポリマーは、コアポリマーに関して上で言及したようなタイプの架橋剤および／またはグラフト架橋剤を含んでもよい。
【００６６】
ジャケットポリマーは、好ましくは、総粒子重量の５〜４０％、より好ましくは１５〜３５％を構成する（ｍａｋｅ  ｕｐ）。
【００６７】
ポリマー粒子は、ポリマーの総重量に基づいて少なくとも１５％、好ましくは２０〜８０％、より好ましくは２５〜６０％、最も好ましくは３０〜５０％の重合アルキルアクリレートまたはメタクリレートを含有する。好ましいアルキルアクリレートおよびメタクリレートは、上で言及した。アルキルアクリレートまたはアルキルメタクリレート成分は、ポリマー粒子のコアおよび／またはジャケット中に存在し得る。アルキルアクリレートまたはメタクリレートのホモポリマーは、コアおよび／またはジャケットで使用され得るが、アルキル（メタ）アクリレートは、好ましくは一種類以上の別のタイプのアルキル（メタ）アクリレートおよび／または一種類以上の別のビニルポリマー、好ましくは上に列挙したものと共重合される。ポリマー粒子は、最も好ましくはポリ（ブチルアクリレート）のコアとポリ（メチルメタクリレート）のジャケットとを備える。
【００６８】
ポリマー粒子は、ポリカーボネートに光散乱特性を与えるのに有用である。ポリマー粒子のコアおよびジャケットの屈折率ｎ（すなわち、ポリ（メタ）アクリレート粒子の屈折率ｎ）は、ポリカーボネートの屈折率の好ましくは±０．２５ユニット以内、より好ましくは±０．１８ユニット以内、最も好ましくは±０．１２ユニット以内である。コアおよびジャケットの屈折率ｎ（すなわち、ポリ（メタ）アクリレート粒子の屈折率ｎ）は、ポリカーボネートの屈折率に対して好ましくは±０．００３ユニットより近くなく、より好ましくは±０．０１ユニットより近くなく、最も好ましくは±０．０５ユニットより近くない。屈折率は、標準ＡＳＴＭ  Ｄ  ５４２−５０および／またはＤＩＮ  ５３４００によって測定した。
【００６９】
ポリ（メタ）アクリレート粒子（またはポリマー粒子）の屈折率ｎとポリカーボネートの屈折率との差は、典型的には、絶対値０．００３〜０．２５ユニット、より典型的には０．０１〜０．１８ユニット、および更に典型的には０．０５〜０．１２ユニットを有する。
【００７０】
ポリマー粒子は、一般的に、平均粒径少なくとも０．５マイクロメートル、好ましくは少なくとも２マイクロメートル、より好ましくは２〜５０マイクロメートル、最も好ましくは２〜１５マイクロメートルを有する。「平均粒径」は、数平均を意味すると理解されるべきである。好ましくは、少なくとも９０％、最も好ましくは少なくとも９５％のポリマー粒子が２マイクロメートル以上の直径を有する。粒径は、ＩＳＯ  １３３２０−１によって測定される。ポリマー粒子は、好ましくはさらさらの粉末である。
【００７１】
ポリマー粒子は、既知の方法で製造され得る。一般的に、コアポリマーの少なくとも一種類のモノマー成分がエマルジョン重合を受けてエマルジョンポリマー粒子を形成する。エマルジョンポリマー粒子をコアポリマーと同じかまたは一以上の別のモノマー成分で膨潤し、モノマーをエマルジョンポリマー粒子中で重合する。膨潤および重合段階を、粒子が所望のコアサイズに成長するまで繰り返してもよい。コアポリマー粒子を、第二の水性モノマーエマルジョン中に懸濁し、第二のエマルジョン中でモノマーのポリマージャケットをポリマー粒子上で重合する。ジャケットをコアポリマー上で重合してもよい。コア／ジャケットポリマー粒子の製造は、ＥＰ−Ａ０２６９３２４および米国特許第３７９３４０２号および第３８０８１８０号に記述されている。
【００７２】
驚くべきことに、本発明のソリッドシートの輝度値は、少量の蛍光増白剤を使用することにより更に増大することが更に見出される。
【００７３】
以下のクラスの化合物が蛍光増白剤として使用され得る：
ａ）以下の構造：
【化１】
2008531793.tif 000002
（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ５およびＲ６は、互いに独立してＨ、アルキル、アリール、ヘテロアリールまたはハロゲンであり、Ｘは以下の基
スチルベン：
【化２】
2008531793.tif 000003
チオフェン：
【化３】
2008531793.tif 000004
ナフタレン：
【化４】
2008531793.tif 000005
（式中、Ｒ１およびＲ１は、互いに独立して、Ｈ、アルキル、アリール、ヘテロアリールまたはハロゲンである。）
である。）
のビス−ベンゾオキサゾール。
例えば、Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｅｔｅｎｃｈｅｍｉｅ製の以下の式
【化５】
2008531793.tif 000006
のＵｖｉｔｅｘ（登録商標）ＯＢまたはＣｌａｒｉａｎｔ  ＧｍｂＨ製の以下の式
【化６】
2008531793.tif 000007
のＨｏｓｔａｌｕｘ  ＫＣＢである。
ｂ）以下の構造：
【化７】
2008531793.tif 000008
（式中、Ｒ１およびＲ２は、互いに独立してＨ、アルキル、アリール、ヘテロアリールまたはハロゲンである。）
のフェニルクマリン。
例えば、Ｃｌａｒｉａｎｔ  ＧｍｂＨ製の以下の構造：
【化８】
2008531793.tif 000009
のＬｅｕｋｏｐｕｒ（登録商標）ＥＧＭ。
ｃ）以下の構造：
【化９】
2008531793.tif 000010
（式中、Ｒ１およびＲ２は、互いに独立してＨ、アルキル、アリール、ヘテロアリールまたはハロゲンである。）
のビス−スチリル−ビフェニル。
【００７４】
従って、本発明の好ましい態様は、更に、ビス−ベンゾオキサゾール、フェニルクマリンまたはビス−スチリルビフェニルクラスの蛍光増白剤０．００１〜０．２ｗｔ．％、好ましくは約１０００ｐｐｍを含む本発明によるソリッドシートである。
【００７５】
特に好ましい蛍光増白剤は、Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｅｔｅｎｃｈｅｍｉｅ製のＵｖｉｔｅｘ  ＯＢである。
【００７６】
本発明によるソリッドシートは、射出成形または押出いずれかにより製造され得る。ここで大面積ソリッドシートの場合、技術的理由により製造は射出成形によって経済的に行われない。これらの場合、押出法が好ましい。押出に関して、ポリカーボネートグラニュールを押出機に供給し、押出機の可塑システムで溶融する。溶融プラスチックは、スロットダイを通して押し出され、それによって形成され、仕上げカレンダーのニップにおいて所望の最終形態にされ、交互の仕上げスタック（ｐｏｌｉｓｈｉｎｇ  ｓｔａｃｋ）および周囲空気における冷却により形態に固定される。押出に使用される高溶融粘度のポリカーボネートは、通常溶融温度２６０〜３２０℃、および可塑シリンダーのシリンダー温度およびダイ温度をそれに応じてセットすることにより処理される。
【００７７】
一以上の補助押出機（ｓｕｂｓｉｄａｒｙ  ｅｘｔｒｕｄｅｒ）および好適な溶融アダプターをスロットダイの前に使用することにより、異なる組成のポリカーボネート溶融物を互いに置き、従って多層ソリッドシートを製造し得る（例えば、ＥＰ−Ａ  ０１１０２２１およびＥＰ−Ａ  ０１１０２３８参照。）。
【００７８】
本発明による成形物品のベース層および任意に存在してもよい同時押出層の両方が更にポリカーボネート用の添加剤、例えば、ＵＶ吸収剤および別の常套の加工助剤、特に離型剤および流動剤、並びに常套の安定剤、特に熱安定剤、並びに帯電防止剤および蛍光増白剤を含んでもよい。異なる添加剤または添加剤の濃度が各層に存在してもよい。
【００７９】
好ましい態様において、ソリッドシート組成物は、更にベンゾトリアゾール誘導体、二量体ベンゾトリアゾール誘導体、トリアジン誘導体、二量体トリアジン誘導体およびジアリールシアノアクリレートのクラスのＵＶ吸収剤０．０１〜０．５重量％を含有する。
【００８０】
特に、同時押出層は、ＵＶ吸収剤および離型剤を含みうる。
【００８１】
ＵＶ保護層は、好ましくは、少なくとも一種類のＵＶ吸収剤を同時押出層に基づいて０．１〜２０重量％の量で有する少なくとも一つの同時押出層を備える。
【００８２】
好適な安定剤は、例えば、ホスフィン、ホスフィットまたはＳｉ−含有安定剤、およびＥＰ−Ａ  ０５００４９６に記述されている別の化合物である。一例として、トリフェニルホスフィット、ジフェニルアルキルホスフィット、フェニルジアルキルホスフィット、トリス−（ノニルフェニル）ホスフィット、テトラキス−（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）４，４’−ビフェニレン−ジホスホナイト、ビス−（２，４−ジクミルフェニル）−ペンタエリトリトールジホスフィットおよびトリアリールホスフィットが言及され得る。トリフェニルホスフィンおよびトリス−（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスフィットが特に好ましい。
【００８３】
好適な離型剤は、例えば、一〜六水酸基アルコール、特に、グリセロール、ペンタエリトリトールまたはゲルベアルコール（Ｇｕｅｒｂｅｔ  ａｌｃｏｈｏｌ）のエステルまたは部分エステルである。
【００８４】
一水酸基アルコールは、例えば、ステアリルアルコール、パルミチルアルコールおよびゲルベアルコールであり、二水酸基アルコールは、例えば、グリコールであり、三水酸基アルコールは、例えば、グリセロールであり、四水酸基アルコールは、例えば、ペンタエリトリトールおよびメソエリトリトールであり、五水酸基アルコールは、例えば、アラビトール、リビトールおよびキシリトールであり、六水酸基アルコールは、例えば、マンニトール、グルシトール（ソルビトール）およびズルシトールである。
【００８５】
エステルは、好ましくは、飽和脂肪族Ｃ１０〜Ｃ３６−モノカルボン酸および任意にヒドロキシモノカルボン酸、好ましくは飽和脂肪族Ｃ１４〜Ｃ３２−モノカルボン酸および任意にヒドロキシ−モノカルボン酸のモノエステル、ジエステル、トリエステル、テトラエステル、ペンタエステルおよびヘキサエステルまたはそれらの混合物、特に統計的混合物である。
【００８６】
市販されている脂肪酸エステル、特にエリトリトールおよびグリセロールの脂肪酸エステルは、その製造に起因する６０％未満の異なる部分エステルを含み得る。
【００８７】
１０〜３６個のＣ原子を有する飽和脂肪族モノカルボン酸は、例えば、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ヒドロキシステアリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸およびモンタン酸である。
【００８８】
１４〜２２個のＣ原子を有する好ましい飽和脂肪族モノカルボン酸は、例えば、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ヒドロキシステアリン酸、アラキン酸およびベヘン酸である。
【００８９】
飽和脂肪族モノカルボン酸、例えば、パルミチン酸、ステアリン酸およびヒドロキシステアリン酸が特に好ましい。
【００９０】
飽和脂肪族Ｃ１０〜Ｃ３６−カルボン酸および脂肪酸エステルは、それ自体文献で知られているかまたは文献で既知の方法により製造され得る。ペンタエリトリトール脂肪酸エステルの例は、上記特に好ましモノカルボン酸のエステルである。
【００９１】
ペンタエリトリトールおよびグリセロールとステアリン酸およびパルミチン酸とのエステルが特に好ましい。
【００９２】
ゲルベアルコールおよびグリセロールとステアリン酸およびパルミチン酸および任意にヒドロキシステアリン酸とのエステルも更に特に好ましい。
【００９３】
好適な帯電防止剤の例は、カチオン性化合物、例えば、四級アンモニウム、ホスホニウムまたはスルホニウム塩、アニオン性化合物、例えばアルキルスルホネート、アルキルスルフェート、アルキルホスフェート、およびアルカリ金属またはアルカリ土類金属塩の形態のカルボキシレート、およびノニオン性化合物、例えばポリエチレングリコールエステル、ポリエチレングリコールエーテル、脂肪酸エステルおよびエトキシル化脂肪アミンである。好ましい帯電防止剤は、ノニオン性化合物である。
【００９４】
好適なＵＶ吸収剤は、例えば、以下に示すものである。
ａ）式（Ｉ）：
【化１０】
2008531793.tif 000011
によるベンゾトリアゾール誘導体。
式（Ｉ）中、ＲおよびＸは、同一であるかまたは異なっており、Ｈまたはアルキルまたはアルキルアリールである。
ここで好ましい化合物は、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ３２９（Ｘ＝１，１，３，３−テトラメチルブチルかつＲ＝Ｈ）、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ３５０（Ｘ＝ｔｅｒｔ−ブチルかつＲ＝２−ブチル）およびＴｉｎｕｖｉｎ  ２３４（Ｘ＝Ｒ＝１，１−ジメチル−１−フェニル）である。
ｂ）式（ＩＩ）：
【化１１】
2008531793.tif 000012
による二量体ベンゾトリアゾール誘導体。
式（ＩＩ）中、Ｒ１およびＲ２は、同一であるかまたは異なっており、Ｈ、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１０−アルキル、Ｃ５〜Ｃ１０−シクロアルキル、Ｃ７〜Ｃ１３−アラルキル、Ｃ６〜Ｃ１４−アリール、−ＯＲ５または−（ＣＯ）−Ｏ−Ｒ５（ここでＲ５＝ＨまたはＣ１〜Ｃ４−アルキルである。）である。
式（ＩＩ）中、Ｒ３およびＲ４は、同様に同一であるかまたは異なっており、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ４−アルキル、Ｃ５〜Ｃ６−シクロアルキル、ベンジルまたはＣ６〜Ｃ１４−アリールである。
式（ＩＩ）中、ｍは、１、２または３であり、ｎは、１、２、３または４である。
ここで、好ましい化合物は、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ３６０（Ｒ１＝Ｒ３＝Ｒ４＝Ｈ；ｎ＝４；Ｒ２＝１，１，３，３−テトラメチルブチル；ｍ＝１）である。
ｂ１）式（ＩＩＩ）：
【化１２】
2008531793.tif 000013
（式中、
ｂｒｉｄｇｅは、
【化１３】
2008531793.tif 000014
であり、
Ｒ１、Ｒ２、ｍおよびｎは、式（ＩＩ）に関して与えられた意味を有し、
かつ、ｐは、０〜３の整数であり、
ｑは、１〜１０の整数であり、
Ｙは、−ＣＨ２−ＣＨ２−、−（ＣＨ２）３−、−（ＣＨ２）４−、−（ＣＨ２）５−、−（ＣＨ２）６−または−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−であり、かつ
Ｒ３およびＲ４は式（ＩＩ）に関して与えられた意味を有する。）
の二量体ベンゾトリアゾール誘導体。
ここで好ましい化合物は、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ８４０（Ｒ１＝Ｈ；ｎ＝４；Ｒ２＝ｔｅｒｔ−ブチル；ｍ＝１；Ｒ２はＯＨ基に対してオルト位に位置する；Ｒ３＝Ｒ４＝Ｈ；ｐ＝２；Ｙ＝−（ＣＨ２）５−;ｑ＝１）である。
ｃ）式（ＩＶ）：
【化１４】
2008531793.tif 000015
（式（ＩＶ）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、同一でるかまたは異なっており、ＨまたはアルキルまたはＣＮまたはハロゲンであり、Ｘはアルキルである。）
のトリアジン誘導体。
ここで好ましい化合物は、Ｔｉｎｕｖｉｎ  １５７７（Ｒ１＝Ｒ２＝Ｒ３＝Ｒ４＝Ｈ；Ｘ＝ヘキシル）およびＣｙａｓｏｒｂ  ＵＶ−１１６４（Ｒ１＝Ｒ２＝Ｒ３＝Ｒ４＝メチル；Ｘ＝オクチル）である。
ｄ）以下の式（ＩＶａ）
【化１５】
2008531793.tif 000016
（式中、
Ｒ１はＣ１−アルキル〜Ｃ１７−アルキルであり、
Ｒ２はＨまたはＣ１−アルキル〜Ｃ４−アルキルであり、かつ
ｎは０〜２０である。）
のトリアジン誘導体。
ｅ）式（Ｖ）：
【化１６】
2008531793.tif 000017
（式（Ｖ）中、
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、同一であっても異なっていてもよく、ＨまたはアルキルまたはＣＮまたはハロゲンであり、かつ
Ｘはアルキルまたは−（ＣＨ２ＣＨ２−Ｏ）ｎ−Ｃ（＝Ｏ）である。）
の二量体トリアジン誘導体。
ｆ）式（ＶＩ）：
【化１７】
2008531793.tif 000018
（式中、Ｒ１〜Ｒ４０は、同一であっても異なっていてもよく、Ｈ、アルキル、ＣＮまたはハロゲンである。）
のジアリールシアノアクリレート。
ここで好ましい化合物は、Ｕｖｉｎｕｌ  ３０３０（Ｒ１〜Ｒ４０＝Ｈ）である。
【００９５】
上記ＵＶ吸収剤は、当業者に既知であり、一部は市販されている。
【００９６】
以下の実施例は、本発明を説明することを意図しており、これによって限定されない。
【実施例】
【００９７】
実施例１〜１１に列挙される２ｍｍソリッドシートは以下に示すように製造された。
【００９８】
１．常套の二軸配合押出機（例えば、ＺＳＫ  ３２）を使用するポリカーボネートの常套の処理温度２５０〜３３０℃におけるコンパウンドの製造。
【００９９】
２．任意に同時押出されていてもよい２ｍｍソリッドシートの製造に使用する機械および装置は、
−脱蔵部を備え長さ３３Ｄかつ直径７０ｍｍのスクリューを有するメイン押出機；
−長さ２５Ｄかつ直径３５ｍｍのスクリューを有するトップ層適用用同時押出機；
−４５０ｍｍ幅の専用同時押出スロットダイ；
−仕上げカレンダー；
−ローラーコンベア；
−テイクオフ（ｔａｋｅ−ｏｆｆ）装置；
−所定の長さに切断する装置（のこ）；および
−段積みテーブル（ｓｔａｃｋｉｎｇ  ｔａｂｌｅ）
を備える。
【０１００】
ベース材料のポリカーボネートグラニュールをメイン押出機の供給ホッパーに供給した。実施例１１において、Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）ＤＰ１−１８１６  ＭＡＳ０５５５５００５４ポリカーボネートを同時押出材料として同時押出機の供給ホッパーに供給した。特定の材料の溶融および運搬を特定のシリンダー／スクリュー可塑システムにおいて行った。二種類の材料溶融体を同時押出ダイ中でくっつけ、ダイを離れカレンダーにおいて冷却した後、コンポジットを形成した。別の装置が、運搬、所定の長さへの切断および押出シートの段積みに役立った。
【０１０１】
実施例１
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｔｙ８８．３（ＩＳＯ  １３４６８−２に従って４ｍｍ厚において測定）を有し、Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているビスフェノールＡベースのポリカーボネート、Ｍａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ５５０１１５、含量９８．８ｗｔ．％；および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７のブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量１．２ｗｔ．％。
【０１０２】
２ｍｍソリッドシートをこの組成物から同時押出層なしで押し出した。
【０１０３】
実施例２
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ５５０１１５ポリカーボネート、含量９８．４ｗｔ．％；および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７ブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量１．６ｗｔ．％。
【０１０４】
２ｍｍソリッドシートをこの組成物から同時押出層なしで押し出した。
【０１０５】
実施例３
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ５５０１１５ポリカーボネート、含量９８．０ｗｔ．％；および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７ブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量２．０ｗｔ．％。
【０１０６】
２ｍｍソリッドシートをこの組成物から同時押出層なしで押し出した。
【０１０７】
実施例４
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ５５０１１５ポリカーボネート、含量９７．６ｗｔ．％；および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７ブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量２．４ｗｔ．％。
【０１０８】
２ｍｍソリッドシートをこの組成物から同時押出層なしで押し出した。
【０１０９】
実施例５
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＴｙ８９．６（ＩＳＯ  １３４６８−２に従って４ｍｍ厚において測定。）を有するビスフェノールＡベースのポリカーボネート、Ｍａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ００００００、含量９８．８ｗｔ．％；および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７ブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量１．２ｗｔ．％。
【０１１０】
２ｍｍソリッドシートをこの組成物から同時押出層なしで押し出した。
【０１１１】
実施例６
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ００００００ポリカーボネート、含量９８．４ｗｔ．％；および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７ブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量１．６ｗｔ．％。
【０１１２】
２ｍｍソリッドシートをこの組成物から同時押出層なしで押し出した。
【０１１３】
実施例７
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ００００００ポリカーボネート、含量９８．０ｗｔ．％；および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７ブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量２．０ｗｔ．％。
【０１１４】
２ｍｍソリッドシートをこの組成物から同時押出層なしで押し出した。
【０１１５】
実施例８
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ００００００ポリカーボネート、含量９７．６ｗｔ．％；および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７ブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量２．４ｗｔ．％。
【０１１６】
２ｍｍソリッドシートをこの組成物から同時押出層なしで押し出した。
【０１１７】
実施例９
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ００００００ポリカーボネート、含量９７．５ｗｔ．％；
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７ブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量２．４ｗｔ．％；および
・Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｅｔｅｎｃｈｅｍｉｅから市販されている蛍光増白剤Ｕｖｉｔｅｘ（登録商標）ＯＢ、含量０．１ｗｔ．％
【０１１８】
２ｍｍソリッドシートをこの組成物から同時押出層なしで押し出した。
【０１１９】
実施例１０
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ００００００ポリカーボネート、含量９７．６ｗｔ．％；および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７ブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量２．４ｗｔ．％。
【０１２０】
２ｍｍソリッドシートを、この組成物から、同時押出層としてＢａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）ＤＰ１−１８１６  ＭＡＳ０５５５５００５４ポリカーボネートと共に押し出した。
【０１２１】
実施例１１
以下の組成物を使用してソリッドシートを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００  ００００００ポリカーボネート、含量９７．５ｗｔ．％；
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓから市販されている粒径２〜１５μｍかつ平均粒径８μｍのＰａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７ブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有するコア／シェル粒子、含量２．４ｗｔ．％；および
・Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｅｔｅｎｃｈｅｍｉｅから市販されている蛍光増白剤Ｕｖｉｔｅｘ（登録商標）ＯＢ、含量０．１ｗｔ．％。
【０１２２】
２ｍｍソリッドシートを、この組成物から、同時押出層としてＢａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧから市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）ＤＰ１−１８１６  ＭＡＳ０５５５５００５４ポリカーボネートと共に押し出した。
【０１２３】
実施例１〜１１に列挙された２ｍｍソリッドシートを以下の標準に従い、かつ以下の測定装置を使用してその光学特性に関して評価した。
【０１２４】
光透過率（Ｔｙ（Ｃ２°））の測定に関して、Ｈｕｎｔｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅｓ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ，  Ｉｎｃ．製のＵｌｔｒａ  Ｓｃａｎ  ＸＥを使用した。黄色値（黄色度指数ＹＩ（Ｄ６５，Ｃ２°）、ＡＳＴＭ  Ｅ３１３）、ｘ、ｙ明度（ｘ，ｙ  ｃｏｌｏｒ  ｖａｌｕｅ）（Ｄ６５，Ｃ２°，ＣＩＥ表色系表）およびＬ，ａ，ｂ明度（Ｄ６５，Ｃ２°，ＣＩＥＬＡＢ表色系、ＤＩＮ  ６１７４）の決定に関する測定を更にこの装置で行った。Ｐｅｒｋｉｎ  Ｅｌｍｅｒ  Ｏｐｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ製のＬａｍｂｄａ９００を光反射（Ｒｙ（Ｃ２°））に関して使用した。Ｂｙｋ−ＧａｒｄｎｅｒからのＨａｚｅｇａｒｄ  Ｐｌｕｓを曇り度決定（ＡＳＴＭ  Ｄ  １００３に従う）に関して使用した。半値角ＨＷをＤＩＮ  ５８１６１に従い測角光度計で光散乱作用の強度の一つの指標として決定した。光束密度測定（輝度測定）を台湾のＴＥＣＯ  Ｅｌｅｃｔｒｉｃ＆Ｍａｃｈｉｎｅｒｙ  Ｃｏ．，Ｌｔｄ．製の装置タイプ：ＴＬ２７０１ＦＭにおいて使用されるＣＨＩ  ＭＥＩ  ＯＰＴＯＥＬＥＣＴＲＯＮＩＣＳ製のＬＣＤタイプのバックライトユニット（ＢＬＵ）：Ｖ２７０Ｗ１−Ｌ０１（２７”ＬＣＤ  ＴＶパネル）においてＭｉｎｏｌｔａ製のＬＳ１００輝度計を用いて行った。
【０１２５】
２ｍｍソリッドシート（実施例１〜１１）の光学データを表１に示す。カラーコード５５０１１５の色補正Ｍａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００ポリカーボネートの特定のシートを実施例１〜４において製造する。ここで名称Ｍａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００ポリカーボネートは、ＵＶ安定化されていない分子量３１０００〜３２０００ｇ／ｍｏｌのビスフェノールＡに基づく直鎖ポリカーボネートを表す。カラーコード５５０１１５は市販されているＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１０３  ５５０１１５ポリカーボネートの色領域に対応する。
【０１２６】
2008531793.tif 000019
表１の続き
2008531793.tif 000020
表１の続き
2008531793.tif 000021
【０１２７】
表１において、第一に、散乱顔料Ｐａｒａｌｏｉｄの含量が増加すると、測定される光透過率が減少するが、測定される光反射が増加することが見られる。このことは、実施例１〜４および実施例５〜８の実施例シリーズ両方に当てはまる。色補正実施例１〜４の場合、光透過率と光反射との合計は約８５％において一定である。しかしながら、色補正されてない実施例５〜８の場合、調査される散乱顔料含量の範囲全体で散乱顔料含量が増加するにつれ増加する。
【０１２８】
調査される輝度は比較において著しい。このパラメータの測定方法は、以下の通りである。検討される実施例１〜１０のシートから適当な断片を切り取り、台湾のＴＥＣＯ  Ｅｌｅｃｔｒｉｃ＆Ｍａｃｈｉｎｅｒｙ  Ｃｏ．，Ｌｔｄ．製の以下の装置タイプ：ＴＬ２７０１ＦＭにおいて使用されるバックライトユニット（ＢＬＵ）：ＣＨＩ  ＭＥＩ  ＯＰＴＯＥＬＥＣＴＲＯＮＩＣＳ，ＬＣＤタイプ：Ｖ２７０Ｗ１−Ｌ０１（２７”ＬＣＤ  ＴＶパネル）に組み込んだ。次にこのバックライトユニットにおいて使用されるフィルムのセットありとなしとの輝度を調査した。ここで、このバックライトユニットにおいて全部で９つの異なる断片で輝度を（Ｍｉｎｏｌｔａ  ＬＳ１００輝度計を用いて）測定し、これらの平均を計算した。
【０１２９】
実施例１〜４において、フィルムパッケージがなければ散乱顔料含量が増加すると輝度が減少することが見られる。この減少は、ほぼ透過率の減少に対応する。実施例１：輝度５４００ｃｄ／ｍ２（１００％）、透過率５８．２％（１００％）および実施例４：輝度４９００ｃｄ／ｍ２（実施例１の約９０％）、透過率５１．８％（実施例１の約９０％）。
【０１３０】
フィルムパッケージがあると、実施例１〜４の輝度は、約２０％低く、パス（ｐａｔｈ）は同じである。実施例１：輝度４２５０ｃｄ／ｍ２（１００％）および実施例４：輝度３８５０ｃｄ／ｍ２）（実施例１の約９０％）。
【０１３１】
実施例５〜８のコースは異なるように見える。ここで、光透過率は実施例１〜４と同様に実施例５の１００％から実施例８の約９０％に減少するが、フィルムなしの輝度の実施例５の１００％から実施例８の９５％への減少は驚くほど低く、フィルムのセットが使用されると更に全く観測されない。更に、驚くべきことに、フィルムのセットを実施例５〜８において使用する場合の輝度は、実施例１〜４と比較して最大８％高い（実施例８）。
【０１３２】
更に、驚くべきことに、輝度値が少量（１０００ｐｐｍ）の蛍光増白剤（Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｅｔｅｎｃｈｅｍｉｅ製のＵｖｉｔｅｘ  ＯＢ）の使用により更に増加しうることがわかる。このことは、特にバックライトユニットにおいて使用される光源（ＣＣＦＬ）の発光スペクトルが４００ｎｍ以下に顕著な光発光を有さないので、非常に驚くべきことである。しかしながら、実施例９および１１において使用される蛍光増白剤は４２０ｎｍ以上の波長において励起されない。従って、波長範囲４００〜４２０ｎｍのみが蛍光増白剤の励起に関与しうる。波長範囲４００〜４２０ｎｍにおける蛍光増白剤によるランプによって放出される光の吸収は、蛍光増白剤なしの比較例（実施例８）と比較して約４％（実施例９）（フィルムのセットありの輝度）の驚くほど高い光束密度増加の効果を有する。
【０１３３】
実施例１０および１１において、調査されるシート上に約５０μｍ厚のＵＶ吸収同時押出層が存在する。このＵＶ同時押出層は、Ｍａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１００からつくられ、４１０ｎｍ〜４２０ｎｍ以下の波長が完全に吸収されることを可能にする二量体ベンゾトリアゾール誘導体（Ｃｉｂａ製のＴｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３６０）をＵＶ吸収剤として含む。このため、実施例１１における蛍光増白剤は、上記作用を示さず、実施例１１と同じ同時押出層を有するが蛍光増白剤を含まない実施例１０における測定光束密度が実施例１１と同じ光束密度値を示す。
【０１３４】
本発明を上記に説明の目的で詳細に記述したが、そのような詳細は請求項によって規定される場合を除いて、専ら説明の目的のためであって、変更が発明の精神および範囲から逸脱しない限り当業者によってなされ得ると解釈されるべきである。
【国際調査報告】
2008531793.tif 000022
2008531793.tif 000023