(57)【要約】  少なくとも三種類の元素を含み、少なくとも２５ＧＰａのヌープ硬さを有し、式：ＲｘＯｙＮｚ（式中、Ｒは、チタン、ハフニウム、ジルコニウム、タンタル、ニオブ、及びタングステンからなる群から選択された元素であり、ｘは、１〜３の整数であり、ｙは、０〜５の整数であり、そしてｚは、０〜５の整数であり、但し、ｙとｚは両方共が０にはならないものとする。）を有し、平均陰イオン配位数が６以上である結晶学的構造を有する超硬材料。そのような超硬材料の例は、ＴａＯＮ及びＴａＺｒＯ３Ｎである。【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも三種類の元素を含み、式：
ＲｘＯｙＮｚ
（式中、Ｒは、チタン、ハフニウム、ジルコニウム、タンタル、ニオブ、及びタングステンからなる群から選択された元素であり、
ｘは、１〜３の整数であり、
ｙは、０〜５の整数であり、そして
ｚは、０〜５の整数であり、
但しｙとｚは両方共が０にはならないものとする。）
を有し、平均陰イオン配位数が６以上である結晶学的構造を有する超硬材料。
【請求項２】
Ｒが、二種類以上の元素を含む、請求項１に記載の超硬材料。
【請求項３】
Ｒが、タンタル、ジルコニウム、又はそれらの元素の両方である、請求項１又は２に記載の超硬材料。
【請求項４】
平均陰イオン配位数が、約８か又は約９である結晶学的構造を有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の超硬材料。
【請求項５】
ＴａＯＮである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の超硬材料。
【請求項６】
ＴａＺｒｖＯ３Ｎである、請求項１〜５のいずれか１項に記載の超硬材料。
【請求項７】
少なくとも２５ＧＰａのヌープ硬さを有する、請求項１〜６のいずれか１項に記載の超硬材料。
【請求項８】
少なくとも３０ＧＰａのヌープ硬さを有する、請求項１〜６のいずれか１項に記載の超硬材料。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の超硬材料を製造する方法で、
（ｉ）  希望の超硬材料を生成するのに必要な組成を有する原料を与える工程と
（ｉｉ）  前記原料を、超硬材料を生成するのに適切な上昇させた温度及び圧力条件に付す工程と
を含む製造方法。
【請求項１０】
原料が、一般式、ＲｘＯｙＮｚ（式中、Ｒ、ｘ、ｙ、及びｚは、請求項１に定義してある通りである）を有し、この原料を、上昇させた温度及び圧力の適切な条件で超硬材料へ変化させる、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
原料が、超硬材料を生成するのに必要な成分の混合物である、請求項９に記載の方法。
【請求項１２】
上昇させた温度及び圧力の条件が、５００℃より高い温度、及び４ＧＰａより大きい圧力である、請求項９〜１１のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１３】
上昇させた温度及び圧力の条件が、１０００℃〜１５００℃の範囲の温度、及び５ＧＰａ〜３０ＧＰａの範囲の圧力である、請求項９〜１１のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１４】
上昇させた温度及び圧力の条件を、衝撃波により発生させる、請求項９〜１２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
実施例のいずれかに関連して本文中に記載したのと実質的に同じ超硬材料。
【請求項１６】
本文中に記載したのと実質的に同じ超硬材料を製造する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、超硬材料（ｕｌｔｒａ  ｈａｒｄ  ｍａｔｅｒｉａｌ）に関する。
【背景技術】
【０００２】
超硬材料は、約２５ＧＰａより大きなヌープ硬さを有するか、又は約３００ＧＰａより大きな体積弾性率を有する材料として定義することができる。工業的に広範な用途が見出されているそのような材料の例は、約４４５ＧＰａの体積弾性率及び約９０ＧＰａのヌープ硬さを有するダイヤモンド、及び約３７０ＧＰａの体積弾性率及び約４７ＧＰａのヌープ硬さを有する立方晶系窒化硼素である。そのような材料は、確認された超硬材料として以後言及する。
【０００３】
新しい超硬材料についての研究の動機は、幾つかの必要性によるものである。第一の動機は、確認された超硬材料の、特に硬度及び体積弾性率に関する性質を越えた性質を有する材料を見極めることである。第二の動機は、確認された超硬材料よりも、特に原料のコストに関して経済的に作ることができる超硬材料を見分けることである。第三の動機は、確認された超硬材料よりも厳しくない温度及び／又は圧力条件で製造することができる超硬材料を見出すことである。更に別の動機は、確認された超硬材料では、例えば、化学的非相容性のために不安定になるか又は劣性になる加工品を機械加工するのに用いることができる超硬材料を見出すことである。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
このように、新規で改良された超硬研磨材料が常に要求されている。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の第一の態様によれば、少なくとも三種類の元素を含み、一般式：
ＲｘＯｙＮｚ
（式中、Ｒは、チタン、ハフニウム、ジルコニウム、タンタル、ニオブ、及びタングステンからなる群から選択された元素であり、
ｘは、１〜３の整数であり、
ｙは、０〜５の整数であり、そして
ｚは、０〜５の整数であり、
但しｙとｚは両方共が０にはならないものとする。）
を有し、平均陰イオン配位数が６以上である結晶学的構造を有する超硬材料が与えられる。
【０００６】
元素Ｒは、上に記載した一つの元素でもよく、或は二つ以上の元素でもよい。好ましい元素は、タンタル、ジルコニウム、又はそれらの組合せ、即ち、両方の元素である。
【０００７】
超硬材料は、少なくとも三種類の元素を含まなければならない（即ち、三元以上の化合物である）。本発明の硬質材料の例は、三元材料ＴａＯＮ、及び四元材料、ＴａＺｒＯＮ及びＴａＺｒＯ３Ｎである。
【０００８】
この材料の結晶学的構造は、平均陰イオン配位数が６以上、典型的には、約８か、又は約９である構造である。適当な結晶構造の例は、立方晶系、斜方晶形、及びコッタンナイト（塩化鉛鉱）のような鉱物構造を有する。
【０００９】
本発明の材料は、少なくとも２５ＧＰａ、好ましくは少なくとも３０ＧＰａのヌープ硬さを有する超硬材料である。
【００１０】
本発明の第二の態様によれば、上に記載した超硬材料を製造する方法で、次の工程：
（ｉ）  希望の超硬材料を生成するのに必要な組成を有する原料を与える工程と
（ｉｉ）  前記原料を、超硬材料を生成するのに適切な上昇させた温度及び圧力条件に付す工程と
を含む方法が与えられる。
【００１１】
従って、本発明の方法は、上昇させた温度及び圧力条件で希望の超硬材料へ原料を変化させることを含む。典型的には、上昇させた温度は５００℃より高く、上昇させた圧力は４ＧＰａより大きく、一層典型的には、１０００℃〜１５００℃の範囲の温度及び５〜３０ＧＰａの範囲の圧力になるであろう。
【００１２】
本発明の一つの態様として、原料を反応容器中へ入れ、その反応容器を超高圧装置中に入れ、その反応容器の内容物を、必要な上昇させた温度及び圧力条件に付し、このようにして生成した超硬材料を反応容器から回収する。
【００１３】
本発明の別の態様として、原料を、衝撃波処理により必要な上昇させた温度及び圧力条件にかける。
【００１４】
原料は、製造される超硬化合物材料と同じ化学構造を持っていてもよいが、硬度の低い結晶学的構造、例えば、単斜晶形のものでもよい。そのような原料の例は、当分野で知られている単斜晶形ＴａＯＮである。別法として、最終的混合物を形成するのに必要な超硬材料成分を混合することにより原料を製造し、それを次に上述した上昇させた温度及び圧力条件に付してもよい。
【００１５】
更に別の態様に従い、本発明は、上に記載した超硬材料を、研磨、切削、粉砕、穿孔等の用途で使用することを与える。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
態様についての記述
結晶構造内には二種類の格子点、即ち、陽イオン位置と陰イオン位置がある。陽イオン位置は、一般にナトリウム、カリウム、マグネシウム、及び鉄のような金属元素で一般に占められている。陰イオン位置は、塩素、酸素、及び窒素のような非金属元素で一般に占められている。それぞれの陽イオン位置を取り巻く多数の陰イオン位置があり、各陰イオン位置を取り巻いて多数の陽イオン位置が存在する。陽イオン位置を取り巻く陰イオン位置の数は、陰イオン配位数と呼ばれている。結晶学的構造と配位数との間の関係は、構造無機化学に関する多くの標準的なテキストに論じられている〔例えば、クラーレンドン・プレス（Ｃｌａｒｅｎｄｏｎ  Ｐｒｅｓｓ）により出版されたＡ．Ｆ．ウェルズ（Ｗｅｌｌｓ）による「構造無機化学」（Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ  Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ）を参照〕。
【００１７】
原料は化合物の形態をしていてもよく、別法として、硬質材料を生成する成分を一緒に混合して、よく混合された混合物を形成してもよい。混合は粒子状態での乾式成分を用いるか、スラリー状態の成分を用いるか、ゾル・ゲル法又は他の適当な方法を用いて行うことができる。
【００１８】
本発明の材料は、切削工具挿入体、ドリル歯のための挿入体のような一体的形態で用いることができる。このような型の用途でその材料を使い易くするため、一体的材料を適当な方法、例えば、レーザー切断及び研磨により成形してもよい。本発明の材料は粉砕して粒状にし、研磨及びラップ盤磨きのための研磨材として用いてもよい。粒子状での本発明の材料は、重合体、金属、又はセラミックの性質を有する結合剤を用いて、結合して適当な形のブロック又は物品にすることができる。
【００１９】
本発明を次の実施例により説明する。
【実施例】
【００２０】
例１
式、ＺｒＴａＯ３Ｎに相当する固溶体を、ＺｒＯ２  及びＴａＯ２を出発材料としたアルコキシド経路を用いて沈殿により製造した。その固溶体を液体から濾過し、乾燥した。濾液をアンモニア雰囲気中で１０００℃で加熱することにより窒化した。得られた粉末をダイ中に入れ、３０ＭＰａの圧力で１４００℃で焼結し、成形体を形成した。その成形体を約２〜１０ミクロンの粉末に粉砕した後、その粉末をアンモニア雰囲気中で１０００℃で再び窒化し、必要なオキシ窒化物が確実に形成されるようにした。窒化粉末を反応容器に入れ、それを多重アンビルプレス（ｍｕｌｔｉ−ａｎｖｉｌ  ｐｒｅｓｓ）の反応領域内に入れた。その反応容器を約１０ＧＰａの圧力及び約１５００℃の温度へ上昇させた。反応容器から化学式ＺｒＴａＯ３Ｎを有する超硬材料を回収した。その材料は、平均陰イオン配位数が６である結晶学的構造を持っていた。
【００２１】
例２
例１の窒化粉末を衝撃波処理にかけた。粉末をＸ線回折を用いて調べた。得られた回折像の分析により、構造が斜方晶形構造へ変化していたことが示された。即ち、平均陰イオン配位数が６未満の結晶学的構造が、平均陰イオン配位数が９配位まで増大した結晶学的構造へ変化していた。配位数の増大は材料の硬度を増大する結果になっている。
【００２２】
例３及び４
例１及び２に記載された手順を繰り返した。但しこれらの例で用いた原料の代わりに原料ＴａＯＮを用いた。例１の条件を用いて６の平均陰イオン配位数、及び例２の条件を用いて約９の平均陰イオン配位数を持っＴａＯＮ硬質材料が製造されてた。
【国際調査報告】
2008532916.tif 000002
2008532916.tif 000003