(57)【要約】【課題】原子炉の運転をよりフレキシブルにする運転方法を提供する。【解決手段】本発明は、原子炉の運転方法に関する。燃料集合体は、核燃料棒（３）を備え、少なくともひとつのタイプの核燃料棒を備える。核燃料棒において、クラッディング（１７）は、完全に再結晶化したジルコニウムベースの合金からなり、０．８〜１．３重量％のニオブと、１０００〜１７００ｐｐｍの酸素と、を含む。酸化ウランの核燃料ペレット（２３）は、クラッディング（１７）の内側に積み重ねられる。原子炉の運転条件は、電力の過渡中に制御されて、核燃料棒（３）の線形出力密度が、しきい値の線形出力密度に比べて低いままであって、しきい値の線形出力密度は４３０Ｗ／cmを越える値であり、及び／又は、核燃料棒（３）の線形出力密度の変動が、しきい値の変動に比べて低いままであって、しきい値の変動が１８０Ｗ／cmを越える値である。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
発電のために原子炉（３１）を運転する方法であって、原子炉が備えている炉心（３２）に装荷される燃料集合体（１）は、核燃料棒（３）を備え、少なくともひとつの核燃料棒が、
−  クラッディング（１７）は、完全に再結晶化したジルコニウムベースの合金であって、その質量含有割合が、
−  ０．８〜１．３％のニオブ、
・  １００〜１７００ｐｐｍの酸素、
・  ０〜３５ｐｐｍの硫黄、
・  合計が０〜７０００ｐｐｍである、鉄、クロム、及び／又は、バナジウム、
・  ０〜２％の錫、
・  ０〜７０ｐｐｍのニッケル、
・  ０〜１００ｐｐｍの炭素、
・  ０〜５０ｐｐｍのシリコン、
必然的な不純物は例外として、ジルコニウムによってバランスを構成し、
−  酸化ウランをベースとする核燃料のペレット（２３）であって、クラッディング（１７）の内側に積み重ねられたペレットと、
を備えてなる方法において、原子炉の運転は、過渡的な出力の発生に従って制御され、
−  核燃料棒（３）の線形出力密度が、限界線形出力密度に比べて低いままであって、限界線形出力密度が４３０Ｗ／cmを越える値であり、
−  核燃料棒（３）の線形出力密度の変動が、限界変動に比べて低いままであって、限界変動が１８０Ｗ／cmを越える値である、
ことを特徴とする方法。
【請求項２】
限界線形出力密度は、４４０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
限界変動は、２００Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
限界変動は、２２０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項３に記載の方法。
【請求項５】
合金は、質量含有割合において、５〜３５ｐｐｍの硫黄を含んでいることを特徴とする先行するいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項６】
合金が、合計が０．０３〜０．２５％である、鉄、クロム、及び／又は、バナジウムを含んでいることを特徴とする先行するいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項７】
合金は、６００℃未満の温度にて、アニール操作を受けていることを特徴とする先行するいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項８】
ペレット（２３）は、ペレットの熱クリープを高めるために少なくともひとつの金属酸化物を含むと共に、限界線形出力密度は、５９０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする先行するいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項９】
限界線形出力密度は、６００Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
限界線形出力密度は、６１０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
限界線形出力密度は、６２０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項９に記載の方法。
【請求項１２】
限界変動は、４３０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項８乃至１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
限界変動は、４４０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
限界変動は、４５０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
金属酸化物は、Ｃｒ2Ｏ3であることを特徴とする請求項８乃至１４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６】
ペレット（２３）は、質量含有割合において、１２００〜２０００ｐｐｍのＣｒ2Ｏ3を含有していることを特徴とする請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
ペレット（２３）は、質量含有割合において、１４５０〜１７５０ｐｐｍのＣｒ2Ｏ3を含有していることを特徴とする請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
クラッディング（１７）の内側は、使用前に、２０バール未満の圧力に加圧されていることを特徴とする先行するいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項１９】
使用であって、
−  ウランベースの核燃料ペレット（２３）の積み重ねを備える燃料棒（３）、
−  クラッディングは、完全に再結晶化したジルコニウムベースの合金であって、その質量含有割合が、
・  ０．８〜１．３％のニオブ、
・  １０００〜１７００ｐｐｍの酸素、
・  ０〜３５ｐｐｍの硫黄、
・  合計が０〜７０００ｐｐｍである、鉄、クロム、及び／又は、バナジウム、
・  ０〜２％の錫、
・  ０〜７０ｐｐｍのニッケル、
・  ０〜１００ｐｐｍの炭素、
・  ０〜５０ｐｐｍのシリコン、
必然的な不純物は例外として、ジルコニウムによってバランスを構成し、クラッディングは燃料ペレットを収容していて、
−  ペレット／クラッディングの相互作用の現象によって引き起こされる、クラッディング（１７）に対する損傷を減少させる、
ことを特徴とする使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発電のために原子炉を運転する方法であって、原子炉が備えている炉心に装荷される燃料集合体は、核燃料棒を備え、少なくともひとつの核燃料棒が、
−  ジルコニウムベースの合金からなるクラッディングと、
−  酸化ウランをベースとする核燃料のペレットであって、クラッディングの内側に積み重ねられたペレットと、を備える。
本発明は、限定はしないが、例えば加圧水型の原子炉（ＰＷＲ）に使用される。
【背景技術】
【０００２】
上述したタイプの燃料棒は、ＷＯ−０２／４５ ０９６号に開示されている。この文献は、燃料ペレットの添加物として特に酸化クロムＣｒ2Ｏ3を用いることを開示していて、熱クリープを促進し、ペレット／クラッディングの相互作用の現象に起因してクラッディングが損傷するリスクを制限している。
【０００３】
燃料棒におけるクラッディングは、核分裂生成物による汚染に対する最初の障壁であって、その他の障壁は、原子炉の容器と、コンクリート製のチャンバによって構成される。
通常の運転中（クラス１と称される状況）、及び、事故運転中（クラス２と称される状況）に、核分裂生成物に対してクラッディングの密閉度が確保されなければならない。
クラス２の状況に対応する過渡的な出力の発生中には、燃料の局所的に到達する出力は、公称出力の２〜３倍に達する。このような急速な出力の増加は、ペレットの著しい膨張を引き起こす。ペレットの熱膨張は、クラッディングの熱膨張に比べて大きいので、結果的に、クラッディングはペレットによって牽引状態に置かれ、クラッディングの内面の応力は増加する。これらの応力は、クリープによって徐々に弛緩する。さらに、この機械的な応力が発生するのは、過渡的な出力の発生中に、燃料から放出されたヨー素などの核分裂生成物に起因する厳しい化学的環境においてである。
【０００４】
これは、ペレット・クラッディング相互作用（ＰＣＩ）と称され、クラッディングの破損につながる現象である。
そのようなクラッディングの破損は安全性の理由から許容できず、というのは、クラッディングが破損すれば、原子炉の冷却系に核分裂生成物が放出されることにつながるためである。
【０００５】
試験炉においてＰＣＩで破損した燃料棒についての大規模な試験の結果に示されるように、破損のリスクは、明白に局所化されており、それらは、半径方向（クラッディングの内面）、軸線方向（ペレット間の平面）、及び方位角方向（燃料ペレットの主要な半径クラックに対して反対側）である。
【０００６】
出力が高いとき、燃料とクラッディングとの間の直径変位の差、および、ペレットの過剰直径変位は、ペレットの端部において悪化する（燃料の半径方向の熱勾配によって引き起こされるペレットの変形）。その結果、クラッディングの内面には高いレベルの応力が存在し、このレベルが、一般にはジルカロイ−４である、クラッディングの構成材料の弾性限界を越えると、クラッディングに損傷が発生する。
【０００７】
この機械的な荷重は、ペレット間の平面の領域、及び、クラッディングと主要な半径方向のクラックの縁部との間の接触箇所においてさらに大きく、そうしたクラックは通常の運転条件下において放射中に燃料ペレットの破損によって生じる。さらに、ペレットにおける高温レベルは、ヨー素などの核分裂生成物の放出を促進し、それらの物質は、クラッディングの内面に凝縮し、好ましくは、ペレット間の平面の領域（温度がより低温である領域）と、燃料の主要な半径方向のクラックの反対側（核分裂生成ガスの好ましい放出経路）とに凝縮する。
【０００８】
クラッディングがＰＣＩに起因して破損すると、クラッディングはひび割れて、核分裂生成ガスは、冷却系を汚染する。
ジルカロイ−４で作られたクラッディングに装荷される燃料ペレットのドーピング添加物として、Ｃｒ2Ｏ3が、ＰＣＩの観点から有利であることが見い出された。
しかしながら、ＰＣＩに起因して破損するリスクは、依然として、充分な程度にまでは減少せず、このタイプの燃料棒を使用した原子炉の運転の自由度のレベルはあまりに低いままの結果となる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
従って、本発明の目的は、原子炉の運転をよりフレキシブルにすることによって、かかる問題点を解消することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
このために、本発明は、発電のために原子炉を運転する方法であって、原子炉が備えている炉心に装荷される燃料集合体は、核燃料棒を備え、少なくともひとつの核燃料棒が、
−  クラッディングは、完全に再結晶化したジルコニウムベースの合金であって、その質量含有割合が、
・  ０．８〜１．３％のニオブ、
・  １００〜１７００ｐｐｍの酸素、
・  ０〜３５ｐｐｍの硫黄、
・  合計が０〜７０００ｐｐｍである、鉄、クロム、及び／又は、バナジウム、
・  ０〜２％の錫、
・  ０〜７０ｐｐｍのニッケル、
・  ０〜１００ｐｐｍの炭素、
・  ０〜５０ｐｐｍのシリコン、
必然的な不純物は例外として、ジルコニウムによってバランスを構成し、
−  酸化ウランをベースとする核燃料のペレットであって、クラッディングの内側に積み重ねられたペレットと、
を備えてなる方法において、原子炉の運転は、過渡的な出力の発生に従って制御され、
−  核燃料棒の線形出力密度が、限界線形出力密度に比べて低いままであって、限界線形出力密度が４３０Ｗ／cmを越える値であり、
−  核燃料棒の線形出力密度の変動が、限界変動に比べて低いままであって、限界変動が１８０Ｗ／cmを越える値である、
ことを特徴とする。
【００１１】
特定の実施形態においては、方法は、１又は複数の以下の特徴を、単独にて又は任意の技術的な組み合わせにて備える。
−  限界線形出力密度は、４４０Ｗ／cmを越える値であること。
−  限界変動は、２００Ｗ／cmを越える値であること。
−  限界変動は、２２０Ｗ／cmを越える値であること。
−  合金は、質量含有割合において、５〜３５ｐｐｍの硫黄を含んでいること。
−  合金は、合計が０．０３〜０．２５％である、鉄、クロム、及び／又は、バナジウムを含んでいること。
−  合金は、６００℃未満の温度にて、アニール操作を受けていること。
−  ペレットは、ペレットの熱クリープを高めるために少なくともひとつの金属酸化物を含むと共に、限界線形出力密度は、５９０Ｗ／cmを越える値であること。
−  限界線形出力密度は、６００Ｗ／cmを越える値であること。
−  限界線形出力密度は、６１０Ｗ／cmを越える値であること。
−  限界線形出力密度は、６２０Ｗ／cmを越える値であること。
−  限界変動は、４３０Ｗ／cmを越える値であること。
−  限界変動は、４４０Ｗ／cmを越える値であること。
−  限界変動は、４５０Ｗ／cmを越える値であること。
−  金属酸化物は、Ｃｒ2Ｏ3であること。
−  ペレットは、質量含有割合において、１２００〜２０００ｐｐｍのＣｒ2Ｏ3を含有していること。
−  ペレットは、質量含有割合において、１４５０〜１７５０ｐｐｍのＣｒ2Ｏ3を含有していること。
−  クラッディングの内側は、使用前に、２０バール未満の圧力に加圧されていること。
【００１２】
また、本発明は、使用に関し、かかる使用は、
−  ウランベースの核燃料ペレットの積み重ねを備える燃料棒、
−  クラッディングは、完全に再結晶化したジルコニウムベースの合金であって、その質量含有割合が、
・  ０．８〜１．３％のニオブ、
・  １０００〜１７００ｐｐｍの酸素、
・  ０〜３５ｐｐｍの硫黄、
・  合計が０〜７０００ｐｐｍである、鉄、クロム、及び／又は、バナジウム、
・  ０〜２％の錫、
・  ０〜７０ｐｐｍのニッケル、
・  ０〜１００ｐｐｍの炭素、
・  ０〜５０ｐｐｍのシリコン、
必然的な不純物は例外として、ジルコニウムによってバランスを構成し、クラッディングは燃料ペレットを収容していて、
−  ペレット／クラッディングの相互作用の現象によって引き起こされる、クラッディングに対する損傷を減少させる、
ことを特徴とする。
【００１３】
本発明については、添付図面を参照し、単なる例示として与えられた以下の詳細な説明を読むことで、より良く理解できるだろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
図１は、加圧水型原子炉に用いるための燃料集合体１を模式的に示している。水は、冷却と鎮静化、すなわち核燃料が発生させた中性子をスローダウンさせる機能を実行する。
燃料集合体１は、長手方向Ａに沿って、垂直に直線状に延在する。
従来のやり方において、燃料集合体１は主として、核燃料棒３と、燃料棒３を支えるための構造物ないしスケルトン５とから構成される。
支持スケルトンは、
−  燃料集合体１の長手方向の端部に配置された底部エンドピース７と上部エンドピース９、
−  原子炉を制御及び停止させるために、クラスタ（図示せず）のロッドを受け入れるように意図された案内管１１、及び
−  燃料棒３を保持するためのグリッド１３、から構成される。
エンドピース７及び９は、案内管１１の長手方向端部に結合される。
【００１５】
燃料棒３は、エンドピース７及び９の間を垂直に延びている。燃料棒３は、正方形をベースとした実質的に規則的な網目構造におけるノードに配置されており、グリッド１３によって保持されている。網目構造におけるノードのいくつかは、案内管１１によって、また、任意的事項としては計装管によって占有されている。
【００１６】
図２に示すように、それぞれの燃料棒３は、外側のクラッディング１７を底部プラグ１９と上部プラグ２１とによって閉じられて、核燃料を収容している。
積み重ねられた燃料ペレット２３は、底部プラグ１９の上に押圧されている。
クラッディング１７の内部には、最上部にあるペレット２３と上部プラグ２１との間に、螺旋状の押圧バネ２５が配置されている。
【００１７】
図３に示すように、それぞれのペレット２３は、実質的に円筒形の形状であって、端面と側面との間には面取り部分２６を有している。それぞれの端面の実質的に中心には、球形のドームの形状である凹部２７が設けられている。
高さ／直径の比率、Ｈ／Ｄは任意の値であって、例えばおよそ１．６とか、もっと小さい、例えばおよそ０．５といった値である。
ペレット２３とクラッディング１７との間に設けられる直径のクラアランスｊは、例えば１００〜３００μｍである。
【００１８】
ペレット２３とクラッディング１７とが接触する前にあっても燃料棒３において良好な熱交換が確保されるように、燃料棒３はヘリウムなどの伝熱ガスで充填される。このガスの圧力は、ペレット２３とクラッディング１７とが接触するのを遅らせるように寄与するが、かかる接触は、ペレット／クラッディングの相互作用が開始したことの目印である。
このガスの圧力は、燃料集合体１が使用される前には、一般に１０〜３０バールである。ひとつの実施形態においては、燃料棒３は、２５バールのヘリウムで加圧される。いくつかの変形例においては、燃料棒３の内部圧力は、２０バール未満である。
【００１９】
燃料棒の燃料２３は、同位元素２３５の濃縮酸化ウラン（ＵＯ2）である。
変形例としては、燃料は、ウラン・プルトニウム、ウラン・トリウム、又はウラン・奇土類ベースの中性子毒（ガドリウム、エルビウム）の酸化物の混合物から構成される。特に、同じ燃料集合体１に含まれる燃料棒３が、異なる核燃料を有していても良い。
金属酸化物を少量だけ添加して、燃料の粘塑性特性を改善し、ＰＣＩの現象の結果を減少させる。
【００２０】
この例において、燃料の粘塑性特性の改善は、酸化クロムつまりＣｒ2Ｏ3の添加によって達成された。
酸化クロムの粉末Ｃｒ2Ｏ3を酸化ウランの粉末に添加するには、例えば、機械的な混合によって、ドープ剤Ｃｒ2Ｏ3の分配が混合物の質量全体にわたって均質になるようにする。この混合物は、次に様々な操作を受けるが（プリコンパクト、造粒、球状化、潤滑）、これらは流れと焼結に関する能力を改善することを意図している。潤滑段階は、必要ならば、亜鉛やアルミニウムなどの金属化合物を含む、有機製品で実行される。
【００２１】
そして、混合物は、ペレット２３を形成するために、冷間圧縮される。
結晶成長の発達を促進するために、ペレットの焼結は、ドープ剤のＣｒ2Ｏ3が金属状態のＣｒに減少することがない、熱的に動的な条件において実行される。
従って、ペレット２３が生産されたとき、添加物のＣｒ2Ｏ3は減少していない。
【００２２】
図４には、Ｃｒ／Ｃｒ2Ｏ3のバランスに対応する、温度に従った、酸素ポテンシャル（ｋＪ／モル）の発達を直線２９によって示している。Ｃｒ／Ｃｒ2Ｏ3の安定性範囲は、Ｃｒ／Ｃｒ2Ｏ3がバランスする直線２９の上方にあるので、実際には、焼結操作の全持続期間にわたって、この安定性範囲に従うように、雰囲気が選択される。図４において、直線３１，３３，３５，３７は、水素雰囲気に対応し、それぞれ、Ｈ2Ｏの体積によって０．０５、１、２．５、及び５％を含んでいる。これらのそれぞれの雰囲気において、酸素のポテンシャルは、関連する直線３１，３３，３５，３７と、直線２９との間の交差点の箇所にて調和する。
【００２３】
水素に１．７〜２．５％の体積の水を含有させたガス混合物によれば、１７００〜１８００℃までの温度に至る焼結操作が実行されたとき、Ｃｒ2Ｏ3の相（フェーズ）が温存される。
これらの焼結条件の下では、ＵＯ2の母材中における結晶成長の発達は、Ｃｒ2Ｏ3の添加量が質量含有割合にて７５０〜１５００ｐｐｍであるとき、かかる添加量に直接比例する。この粒の成長は、燃料の母材中に酸化クロムＣｒ2Ｏ3が溶解した直接的な結果である。質量含有割合が１５００ｐｐｍを越えると、ＵＯ2の母材中へのドープ剤の可溶化に欠けるため、酸化クロムは粒の結合部に析出し、第２の結晶成長機構の活性化につながり、これは、準指数関数的な粒のサイズの変動につながる。また、粒の結合部の極めて急速な移動は、ＵＯ2の母材の粒に溶けなかったＣｒ2Ｏ3の析出物が孤立することにつながる。
使用される酸化クロムＣｒ2Ｏ3の含有量に応じて、従って、生成される微細構造のタイプに応じて、クリープの観点から見た、燃料の挙動が変化する。
【００２４】
ＵＯ2にＣｒ2Ｏ3が溶けると、結晶の網目構造に歪が生じて、硬化を引き起こす。しかしながら、これは、転位の変位を促進する、粒状サイズの増加によって補償される。粒が大きくなるほど、粒の結合部などの傷害物に遭遇するまでの、転位の自由経路は大きくなる。逆に、不溶解のドープ剤があまり過剰に存在すると、母材は、球形で微細なＣｒ2Ｏ3の析出物を含み、転位はそこに固定される。その結果、硬度が追加され、粒のサイズの増加は、まったく影響しない。実際に、ドープされた燃料においてクリープ速度が飽和するのは、酸化クロムの質量含有割合が１７５０ｐｐｍを越えるところに観察される。
実際問題として、Ｃｒ2Ｏ3を用いたドープの最適な含有量は、質量含有割合において、１２００〜２２００ｐｐｍである。標準的な濃縮ウランベースの燃料に比べて最適な特性が得られる、すなわち、極めて著しい粒のサイズの増加（４５μｍを越える）と、クリープの観点から燃料として有利な特性とが得られる、１６００±１５０ｐｐｍの含有量に質量含有割合を維持することが有利である。
【００２５】
従って、ペレット２３にＣｒ2Ｏ3をドープすることは、粘塑性を高め、高温におけるクリープを促進する。
クラス２の過渡状態の発生中には、ペレット２３の温度は１２００℃をはるかに越える。この温度は、ウランベースの燃料における熱クリープの活性化範囲に対応している。温度の影響の下では、ペレット２３の材料は、圧縮されたペレット２３の中心に向かって流れ、従って、凹部２７を満たす傾向を有する。その結果、比較的低温（１０００℃未満の温度）のままであるペレット２３の側面に生じる応力は低減され、クラッディング１７に対するペレット２３の押圧作用も減少する。
【００２６】
クラス２の過渡的な出力の発生中には、クラッディング１７は、ペレット２３の側面に反作用を働かせる。燃料の内部の温度範囲に応じて、これらの側面は比較的冷たいままに維持され、従って、もろいままであり、クラッディング１７によって働く反作用の影響の下で微小クラックを発生させる危惧がある。
【００２７】
微細クラックは、ますます大規模になるが、というのは、クラッディング１７の反作用の結果によるエネルギーが小さい空間に発散し、すなわち、ペレット２３の粘塑性特性の改善が燃料の内部の著しい体積にわたって生じるためである。このような、周囲に放射状に生じる微細クラックの機構は、クラックのへりの開口部が小さいために起こる、クラッディング１７に生じる応力の局所的な集中を低減させることができる。
このように、過渡状態の発生中には、ペレット２３及びクラッディング１７の反作用は、いずれも、熱起源の変位差の瞬間的効果に対して反対する。
【００２８】
これらのすべての理由のために、上述したペレット２３のドープは、ＰＣＩに起因して機械的な構成要素が破損するリスクを減少させる。
さらに、ペレット２３はヨー素などの核分裂生成ガスを大容量に保持できるので、このタイプの破損の化学成分を減少させる。
酸化クロムをドープされた燃料の粒のサイズが大きくなることで、ＵＯ2の母材中に核分裂生成ガスを保有できる容量は増加する。燃料の母材から解放されるためには、ガスの原子は、まず、ＵＯ2の粒の内側から粒の結合部へと拡散しなければならず、そこでレンズ形の気泡を形成するために蓄積される。そして、これらの粒子内気泡が相互連結されて、燃料の母材からガスは拡散する。粗い粒を有する構造においては、粒の内部から結合部へ向かってガスが拡散するための経路は細長く、放出されるガスの割合は少なくなる。核分裂生成ガスの拡散係数が、ドープ製品の添加によって加速されない場合にだけ、この過程は効率的である。
【００２９】
この観点から、質量含有割合にて１６００ｐｐｍのＣｒ2Ｏ3を含有させることは、特に有利である。さらに、ガスの原子拡散は、温度つまり出力と共に上昇するような速度にて実行される。Ｃｒ2Ｏ3をドープされた粗い粒の燃料を使用することによって、核分裂生成ガスを母材中に保有できる能力が高くなり、クラッディング１７の内面に凝縮する厳しい核分裂生成物を抑制でき、従って、ＰＣＩに起因するクラッディング１７の破損のリスクを低減できる。
【００３０】
同様に、燃料の燃焼速度が増加するのにつれて、ガスの原子の拡散と、それらの放出は加速する。Ｃｒ2Ｏ3がドープされた粗い粒の燃料を使用することによって、核分裂生成ガスを母材中に保有できる能力が高くなり、高い燃焼速度において燃料棒の内部圧力を制限できるが、かかる内部圧力の増加はクラッディング１７の完全性を危険にさらすものである。
その結果、燃料棒３は、ペレット２３の性質に起因して、ＰＣＩに関して満足のいく挙動を示す。
燃料棒３のかかる現象に対する抵抗性をさらに高めるために、クラッディング１７が特定のジルコニウム合金から製造されたが、かかる合金は、驚いたことに、この目的のために極めて有利であることが見い出された。
【００３１】
この例では、完全に再結晶化したジルコニウム合金であって、その質量含有割合が、
−  ０．８〜１．３％のニオブ、及び、
−  １０００〜１７００ｐｐｍの酸素、からなる。
好ましい変形例においては、このジルコニウム合金はさらに、０〜３５ｐｐｍの硫黄、質量含有割合の合計が０〜７０００ｐｐｍである、鉄、クロム、及び／又は、バナジウム、質量含有割合が０〜２％の錫、質量含有割合が０〜７０ｐｐｍのニッケル、質量含有割合が０〜１００ｐｐｍの炭素、及び質量含有割合が０〜５０ｐｐｍのシリコン、を含有する。
より好ましい変形例においては、合金は、
−  質量含有割合が５〜３５ｐｐｍの硫黄、及び／又は、
−  質量含有割合の合計が０．０３〜０．２５％である、鉄、クロム、及び／又は、バナジウム、を含んでいる。
この合金に基づいて、クラッディング１７は、例えば、以下の段階を備える方法によって製造される。
−  合金の棒体を製造する段階、
−  １０００〜１２００℃の温度にまで加熱した後、水で急冷する段階、
−  ６００〜８００℃の温度にまで加熱した後、ブランクを押出成形する段階、
−  ブランクを少なくとも２パスの冷間転造にかけて、管を製造し、５６０〜６００℃の温度でアニール操作する段階、及び、
−  ５６０〜６００℃の温度で、最終的な最結晶化のアニール操作をする段階、すべての熱処理操作は不活性雰囲気又は真空中において実行される。
６００℃よりも低温でのアニール操作の使用と、０．４％を越える質量含有割合のニオブとによって、βニオブの析出物の存在が確保され、これは、いくつかの変形例において有利であることが見い出された。
【００３２】
上述した合金から製造されたクラッディング１７は、急速な中性子の流れの下で、クリープに対して極めて良好なレベルの抵抗性を有し、ペレット２３とクラッディング１７とが最初に接触する瞬間、すなわちＰＣＩ現象の開始を遅らせる。
このクリープに対する抵抗性は、再結晶化状態における０．４％の溶解度限界を越える含有量のニオブが存在する結果であると考えられ、溶液中に酸素が存在することは、合金における転位の変位を妨害する。
さらに、クラッディング１７は、極めて高いレベルの応力下における粘塑性挙動のために、著しい応力緩和の能力を有することが見い出された。
【００３３】
これらの２点に鑑みて、ジルカロイ−４など、従来のクラッディングの形成に使用されていた合金の特性は、上述した合金の特性に比べて劣っている。
実験炉における試験によれば、ＰＣＩに起因して燃料棒３に破損が観察され始める、線形出力密度Ｐmaxは、本発明による合金ではおよそ４４４Ｗ／cmであり、一方、ジルカロイ−４ではおよそ４２５Ｗ／cmであることが判明した。同様に、クラッディング１７は、線形出力密度の変動ΔＰmaxがおよそ２５３Ｗ／cmになるまで耐えられ、一方、ジルカロイ−４の場合には、限界出力変動はおよそ１７０Ｗ／cmであることが見い出された。
これらの値は、在来のペレット、すなわち、Ｃｒ2Ｏ3を含まないペレットを収容したクラッディング１７において得られた。
同様な試験を、上述したペレット２３を装荷したジルカロイ−４のクラッディングについて実行したところ、最大線形出力密度Ｐmaxは、およそ５３０Ｗ／cmであり、最大線形出力密度の変動ΔＰmaxは、およそ３３０Ｗ／cmであった。
驚いたことに、上述した燃料棒３について、すなわち本発明による合金及びＣｒ2Ｏ3をドープしたペレット２３について、同様な試験を実行したところでは、最大線形出力密度Ｐmaxは、およそ６２０Ｗ／cm、最大線形出力の変動ΔＰmaxは、およそ４５０Ｗ／cmの値が得られた。
ドープされたペレット２３と、本発明に従って製造されたクラッディング１７とを組み合わせて使用した場合、最大線形出力密度Ｐmaxと、最大線形出力密度の変動ΔＰmaxとに関して、本発明による合金とドープされたペレット２３とを別個に使用する場合のゲインの和に比べて、大きなゲインが得られることになる。
従って、上述した燃料棒３は、クラッディング１７及びドープされたペレット２３と併用することで、はるかに厳しい過渡的な出力の発生に耐えることができ、このために、燃料集合体１が装荷された原子炉の運転の自由度を高めることができる。
【００３４】
図５は、このタイプの加圧水型の原子炉３１を示していて、この原子炉は従来から、
−  格納容器４８に収容された炉心３２、
−  蒸気発生器３３、
−  電気エネルギーを発生する発電機３５に結合されたタービン３４、及び、
−  凝縮器３６、を備える。
原子炉３１は、冷却装置３８を備え、冷却装置に装備されたポンプ３９の内部には、図５の矢印で示した経路に従って、加圧冷却水が流れる。この冷却水は、特に炉心３２を通って上昇し、そこで再加熱されると共に、炉心３２を冷却する。
冷却装置３８は、加圧器４０をさらに備え、冷却装置３８の中を流れる冷却水を加圧している。
冷却装置３８には、一般にＣＶＣＳと称される、化学及び体積制御装置４１が結合されており、冷却装置３８を流れる冷却水を濾過及び浄化する。
冷却装置３８における冷却水は蒸気発生器３３に供給されて、蒸気発生器で冷却されると共に、二次冷却系を流れる冷却水を蒸発させる。
蒸気発生器３３で発生した蒸気は、二次系４２を通ってタービン３４へ向かった後、この蒸気は、凝縮器を流れる冷却水との間接的な熱交換によって凝縮される。
二次系４２は、凝縮器３６の下流側に、ポンプ４３と加熱器４４とを備えている。
従来のやり方においても同じく、炉心３２は燃料集合体１を備え、格納容器４８に装荷される。図５には、燃料集合体１をひとつだけ図示しているけれども、炉心３２は、例えば１５７個の燃料集合体１を備えている。
【００３５】
原子炉３１は、制御棒のクラスタ５０を備え、クラスタは、格納容器４８の内部の特定の燃料集合体１の上方に配置されている。図１には、制御棒のクラスタ５０をひとつだけ示しているけれども、炉心３２は、例えばおよそ７０の制御棒のクラスタ５０を備える。
クラスタ５０は、制御手段５４の動作の下で機構５２によって変位され、クラスタが覆いかぶさった燃料集合体１の内部に挿入される。
慣習的に、それぞれの制御棒のクラスタ５０は、中性子を吸収する材料から作られた制御棒を備える。
それぞれのクラスタ５０を垂直に変位させることで、燃料集合体１へのクラスタ５０の導入具合に従って、原子炉３１の反応を調整することができる。
発電機３５を使用して、原子炉３１は、電力ネットワークに電気を提供する。
制御手段５４は、原子炉１の運転を制御するために調整されていて、特に、クラス２の状況において過渡的な出力の発生中には、燃料集合体１における燃料棒３の線形出力密度Ｐを限界値ＰＬよりも低く維持するが、限界値は５９０Ｗ／cmを越える値であり、好ましくは６００Ｗ／cmを越え、より好ましくは６１０Ｗ／cmを越えるか、さらには、６２０Ｗ／cmを越える値である。
このように、過渡的な出力の発生中には、いくつかの燃料棒３における線形出力密度Ｐは有効には厳密に５３５Ｗ／cmを越えるが、本発明に従って燃料棒３のために定められた限界Ｐmaxに比べると低い値である。
燃料棒３における有効な線形出力密度は、センサ５６によって与えられる動作パラメータの測定値に基づき、制御手段５４のメモリに格納された在来の計算ソフトウェアを用いて見積もられる。
同様に、制御手段５４は、特に過渡的な出力の発生中には、燃料棒３における線形出力密度の変動ΔＰが限界変動ΔＰＬよりも低く維持されるように調整されており、限界変動は、４３０Ｗ／cmを越える値であり、好ましくは４４０Ｗ／cmを越え、より好ましくは４５０Ｗ／cmを越える値である。このように、ある種の運転条件の下では、いくつかの燃料棒３が経験する線形出力密度の変動ΔＰは、有効には厳密に３３０Ｗ／cmを越えるが、本発明に従って燃料棒３について定められた限界ΔＰmaxに比べると低い値に維持される。
制御手段５４は、例えば、上述した限界値ＰＬ及びΔＰＬをメモリに格納することによって制御される。制御手段は、例えば、有効なＰ及びΔＰの値を、記憶されたしきい値ＰＬ及びΔＰＬと比較することによって、検証を実行する。
線形出力密度Ｐ又は線形出力密度の変動ΔＰが、しきい値ＰＬ及びΔＰＬを越えたことを制御手段５４が検出すると、制御手段５４は、例えば、線形出力密度の増加を停止させるために修正動作を開始し、及び／又は、警報を発生させる。
ＰＬ及びΔＰＬの値が高いので、原子炉３１は、従来に比べて、よりフレキシブルに運転することができ、従って、発電機５が接続された電力ネットワークの瞬間的で著しい要求に対してより迅速に応答し、炉心３２に収容された燃料集合体１は、著しい過渡的な出力の発生にさらされる。
クラッディング１７を製造するために用いられる合金と、Ｃｒ2Ｏ3をドープされたペレット２３との組み合わせによって、ＰＣＩに対して極めて抵抗力のある燃料棒３が製造され、従って、特にあらゆるタイプの過渡的な出力の発生中に、クラッディング１７が破損するリスクが低減される。
【００３６】
変形例において、ペレット２３に用いる添加物としては、Ｃｒ2Ｏ3に代えて又はこれに加えて、ＳｉＯ2、Ｎｂ2Ｏ5、ＡＬ2Ｏ3、Ｖ2Ｏ5、及びＭｇＯを使用することもできる。
一般的に、ペレットの熱クリープを増加させる金属酸化物を備えたペレット２３を使用しなくても、ＰＣＩの現象によって引き起こされるクラッディングの損傷を減少させるために、上述した合金を燃料棒３に用いることが可能である。上述の如く、合金の使用それ自体が、ＰＣＩの観点からの挙動を改善する。この場合、ＰＬは４３０Ｗ／cmを越える値であり、好ましくは４４０Ｗ／cmを越える値であることが好ましい。ΔＰＬは１８０Ｗ／cmを越える値であり、好ましくは２００Ｗ／cmを越え、より好ましくは２４０Ｗ／cmを越える値である。
しきい値ＰＬ及びΔＰＬに従うために、制御手段５４は中間的な計算パラメータを使用する。
しきい値ＰＬ及びΔＰＬは、クラッディング１７の限界変形エネルギー密度に変換され、エネルギー密度は、例えば、以下の式によって定義される。
【数１】
2008501111.tif 000003
ここで、σθθは、クラッディング１７の内側ライニングにおける接線応力、εθθは、クラッディング１７の内側ライニングにおける接線変形である。
【００３７】
代表的に、このやり方で得られた変形エネルギー密度の限界値ＤＥＤＬは、およそ３ＭＰａであって、かかる値は、ジルカロイ−４に比べておよそ５０％の増加を示す。
変形エネルギー密度を用いることは、特に有利であることが判明したが、というのは、上述した合金の高レベルの粘塑性のために、過渡的な出力の発生中に、応力が飽和するためである。その結果、限界応力よりもむしろ、中間的なパラメータとして、変形エネルギー密度を使用することがより適切であることが見い出された。
限界値ＤＥＤＬは、原子炉の運転パラメータの限界値に書き換えることができ、例えば、原子炉３１の公称出力ＰＮに対するパーセンテージとして表現される、総合有効出力ＰＧ、及び原子炉の上部部分と底部部分との間における出力差Δｌに書き換えられる。このタイプの方法は、例えば、ＦＲ−２ ８４６ １３９号の出願に開示されているので、同出願の内容をここで参照によって引用する。これらの限界値は、図６に示す如く、クラス２の過渡状態の発生に対する、承認された範囲６０の定義につながった。
範囲６０における境界６２は、原子炉３１の非常時のシャットダウンのしきい値に対応している。クラス２の過渡的状態の発生によって、範囲６０から逸脱すると直ちに、原子炉３１はシャットダウンされる。
しきい値ＰＬ及びΔＰＬの値を越えていないことを確認するために、運転パラメータＰＧ及びΔｌの有効値を対応する限界値と比較する。
【００３８】
範囲６０は、クラス１の状況に対応する範囲６４を包含している。
ＰＣＩに起因する破損のリスクが存在するのは、燃料ペレット２３によって発散される局所的な線形出力密度が著しく増加したときだけである。事故的なクラス２の過渡的状態の発生は、出力の空間分布の変形によって、局所的な線形出力密度の最も顕著な増加につながるが、この状態の発生は、図６の運転範囲６４の内部に局在化されたクラス１の状況に基づいて開始する。これらの状況については、例えば、ＦＲ−２ ８４６ １３９号の出願に開示されている。
原子炉３１の現在の運転方法にあって、クラス１（ベース運転、一次制御運転、遠隔制御運転）においては、Δｌの値は、例えば−１５％〜＋１５％の範囲にある。これらの運転モードに基づいて開始した、過渡的な出力の発生中には、線形出力密度の局所的なピークは、炉心３２の上部及び底部においては適度なレベルに維持される。
他方において、ネットワークの電力要求に適合するために、原子炉３１が長時間にわたって中間的な出力にて運転すると（２４時間について８時間以上、ＰＧ＜９２％ＰＮの状態が継続）、動作点は、図６の範囲６４の領域の外側へ向けて移動する。これらの領域は、大きな負又は正のΔｌの値によって特徴付けられ、クラス２の過渡的な出力の発生が続いた場合には、局所的な線形出力密度が極めて大きく変動することに書き換えられる。さらに、そのような中間的な出力での運転が長引くと、燃料棒３の健全性を損なう。仮に局所的に出力が減少すると、各燃料棒３におけるペレット２３とクラッディング１７の温度が低下して、ペレット２３の温度変動は、クラッディング１７の温度変動に比べて大きくなる。燃料棒３におけるクラッディング２７とペレット２３との熱膨張特性をそれぞれ考慮すると、原子炉の運転中には通常は閉じている、半径方向のクラアランスｊが、開くことになる。この構成によれば、クラッディング１７は圧縮によってクリープする。その結果、事故的な過渡的状態の発生中には、機械的な荷重が増加して、従って、ＰＣＩに起因する破損のリスクが生じる。燃料棒３の健全性がより大規模に損なわれたとき、従って中間的な出力による運転の持続時間がより長いとき、このリスクはより大きくなる。
【００３９】
図６の運転範囲６０における境界６２によれば、このタイプの過渡的状態の発生中にあっても、ＰＣＩに起因する破損のリスクが解消される。
上述した燃料棒３の使用によって、ＰＬ及びΔＰＬの値が増加すると、中間的な出力における運転がより長期間にわたって許容されて、原子炉３１は、従来に比べて、よりフレキシブルなやり方にて使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】図１は、本発明による運転方法の実現を可能にする、燃料集合体を示した模式的な側面図である。
【図２】図２は、図１の燃料集合体における燃料棒を示した模式的な長手断面図である。
【図３】図３は、図２の燃料棒におけるペレットの形状について、拡大して示した部分的な模式図である。
【図４】図４は、酸化物Ｃｒ2Ｏ3の安定性範囲を示したグラフである。
【図５】図５は、本発明による運転方法の実現を可能にする、原子炉を示した模式図である。
【図６】図６は、図５の原子炉の運転範囲を示したチャートである。
【図１】
2008501111.tif 000004
【図２】
2008501111.tif 000005
【図３】
2008501111.tif 000006
【図４】
2008501111.tif 000007
【図５】
2008501111.tif 000008
【図６】
2008501111.tif 000009
【手続補正書】
【提出日】平成19年6月1日(2007.6.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発電のために原子炉（３１）を運転する方法であって、原子炉が備えている炉心（３２）に装荷される燃料集合体（１）は、核燃料棒（３）を備え、少なくともひとつの核燃料棒が、
−  クラッディング（１７）は、完全に再結晶化したジルコニウムベースの合金であって、その質量含有割合が、
−  ０．８〜１．３％のニオブ、
・  １０００〜１７００ｐｐｍの酸素、
・  ０〜３５ｐｐｍの硫黄、
・  合計が０〜７０００ｐｐｍである、鉄、クロム、及び／又は、バナジウム、
・  ０〜２％の錫、
・  ０〜７０ｐｐｍのニッケル、
・  ０〜１００ｐｐｍの炭素、
・  ０〜５０ｐｐｍのシリコン、
必然的な不純物は例外として、ジルコニウムによってバランスを構成し、
−  酸化ウランをベースとする核燃料のペレット（２３）であって、クラッディング（１７）の内側に積み重ねられたペレットと、
を備えてなる方法において、原子炉の運転は、過渡的な出力の発生に従って制御され、  −  核燃料棒（３）の線形出力密度が、限界線形出力密度に比べて低いままであって、限界線形出力密度が４３０Ｗ／cmを越える値であり、
−  核燃料棒（３）の線形出力密度の変動が、限界変動に比べて低いままであって、限界変動が１８０Ｗ／cmを越える値である、
ことを特徴とする方法。
【請求項２】
限界線形出力密度は、４４０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
限界変動は、２００Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
限界変動は、２２０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項３に記載の方法。
【請求項５】
合金は、質量含有割合において、５〜３５ｐｐｍの硫黄を含んでいることを特徴とする先行するいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項６】
合金が、合計が０．０３〜０．２５％である、鉄、クロム、及び／又は、バナジウムを含んでいることを特徴とする先行するいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項７】
合金は、６００℃未満の温度にて、アニール操作を受けていることを特徴とする先行するいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項８】
ペレット（２３）は、ペレットの熱クリープを高めるために少なくともひとつの金属酸化物を含むと共に、限界線形出力密度は、５９０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする先行するいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項９】
限界線形出力密度は、６００Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
限界線形出力密度は、６１０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
限界線形出力密度は、６２０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項９に記載の方法。
【請求項１２】
限界変動は、４３０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項８乃至１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
限界変動は、４４０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
限界変動は、４５０Ｗ／cmを越える値であることを特徴とする請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
金属酸化物は、Ｃｒ2Ｏ3であることを特徴とする請求項８乃至１４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６】
ペレット（２３）は、質量含有割合において、１２００〜２０００ｐｐｍのＣｒ2Ｏ3を含有していることを特徴とする請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
ペレット（２３）は、質量含有割合において、１４５０〜１７５０ｐｐｍのＣｒ2Ｏ3を含有していることを特徴とする請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
クラッディング（１７）の内側は、使用前に、２０バール未満の圧力に加圧されていることを特徴とする先行するいずれかの請求項に記載の方法。
【請求項１９】
使用であって、
−  ウランベースの核燃料ペレット（２３）の積み重ねを備える燃料棒（３）、
−  クラッディングは、完全に再結晶化したジルコニウムベースの合金であって、その質量含有割合が、
・  ０．８〜１．３％のニオブ、
・  １０００〜１７００ｐｐｍの酸素、
・  ０〜３５ｐｐｍの硫黄、
・  合計が０〜７０００ｐｐｍである、鉄、クロム、及び／又は、バナジウム、
・  ０〜２％の錫、
・  ０〜７０ｐｐｍのニッケル、
・  ０〜１００ｐｐｍの炭素、
・  ０〜５０ｐｐｍのシリコン、
必然的な不純物は例外として、ジルコニウムによってバランスを構成し、クラッディングは燃料ペレットを収容していて、
−  ペレット／クラッディングの相互作用の現象によって引き起こされる、クラッディング（１７）に対する損傷を減少させる、
ことを特徴とする使用。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
このために、本発明は、発電のために原子炉を運転する方法であって、原子炉が備えている炉心に装荷される燃料集合体は、核燃料棒を備え、少なくともひとつの核燃料棒が、  −  クラッディングは、完全に再結晶化したジルコニウムベースの合金であって、その質量含有割合が、
・  ０．８〜１．３％のニオブ、
・  １０００〜１７００ｐｐｍの酸素、
・  ０〜３５ｐｐｍの硫黄、
・  合計が０〜７０００ｐｐｍである、鉄、クロム、及び／又は、バナジウム、
・  ０〜２％の錫、
・  ０〜７０ｐｐｍのニッケル、
・  ０〜１００ｐｐｍの炭素、
・  ０〜５０ｐｐｍのシリコン、
必然的な不純物は例外として、ジルコニウムによってバランスを構成し、
−  酸化ウランをベースとする核燃料のペレットであって、クラッディングの内側に積み重ねられたペレットと、
を備えてなる方法において、原子炉の運転は、過渡的な出力の発生に従って制御され、  −  核燃料棒の線形出力密度が、限界線形出力密度に比べて低いままであって、限界線形出力密度が４３０Ｗ／cmを越える値であり、
−  核燃料棒の線形出力密度の変動が、限界変動に比べて低いままであって、限界変動が１８０Ｗ／cmを越える値である、
ことを特徴とする。
【国際調査報告】
2008501111.tif 000010
2008501111.tif 000011
2008501111.tif 000012
2008501111.tif 000013
2008501111.tif 000014
2008501111.tif 000015