(57)【要約】  アルカンを、それらに対応するアルコール、エーテル、オレフィン、及び他の炭化水素に転換する方法において、容器は、第一のゾーン、第二のゾーン、及び第三のゾーンによって規定される、中空の、分離されていない内部を含む。本発明の第一の実施形態では、酸素が第一のゾーンの金属ハロゲン化物と反応し、ガス状のハロゲン化物を生成させる。第二のゾーンでは、ハロゲン化物がアルカンと反応し、アルキルハライドを生成させる。そして第三のゾーンでは、上記アルキルハライドが金属酸化物と反応し、元のアルカンに対応する炭化水素を生成させる。上記第三のゾーンに由来する金属ハロゲン化物を、上記容器を通して、第一のゾーンまで輸送し、そして第一のゾーンに由来する金属酸化物を第三のゾーンに再利用する。本発明の第二の実施形態は、金属酸化物が、上記容器を通って、第一のゾーンから上記第三のゾーンに輸送され、そして金属ハロゲン化物が上記第三のゾーンから第一のゾーンに再利用される点で、第一の実施形態と異なっている。本発明の第三の実施形態では、上記容器を通るガスの流れを逆にし、上記金属酸化物を元の金属ハロゲン化物に転換させ、そして上記金属ハロゲン化物を元の金属酸化物に転換させる。
2008506775.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
次の各段階を含む、アルカンを、対応する炭化水素に転換する方法；
第一のゾーン、第二のゾーン、及び第三のゾーンを規定する、分離されていない中空の内部を有する容器を準備する段階；
前記容器の前記第一のゾーンにおいて、金属ハロゲン化物及び酸素を反応させ、金属酸化物及びハロゲン化物を生成させる段階；
前記第一のゾーンに由来する前記ハロゲン化物を、前記容器の前記第二のゾーンにおいてアルカンと反応させ、アルキルハライドを生成させる段階；
前記第二のゾーンに由来する前記アルキルハライド及び前記容器の前記第三のゾーンにおける金属酸化物を反応させ、前記アルキルハライド反応物質に対応する少なくとも一種の反応生成物と、金属ハロゲン化物とを生成させる段階；
前記金属ハロゲン化物を、前記容器の前記第三のゾーンから、前記容器の前記第一のゾーンに運ぶ段階：及び
前記金属酸化物を、前記容器の前記第一のゾーンから前記容器の前記第三のゾーンに再利用させる段階。
【請求項２】
次の各段階を含む、アルカンを、対応する炭化水素に転換する方法；
第一のゾーン、第二のゾーン、及び第三のゾーンを規定する、分離されていない中空の内部を有する容器を準備する段階；
前記容器の前記第一のゾーンにおいて、金属ハロゲン化物及び酸素を反応させ、金属酸化物及びハロゲン化物を生成させる段階；
前記第一のゾーンに由来する前記ハロゲン化物を、前記容器の前記第二のゾーンにおけるアルカンと反応させ、アルキルハライドを生成させる段階；
前記第二のゾーンに由来する前記アルキルハライド及び前記容器の前記第三のゾーンにおける金属酸化物を反応させ、前記アルキルハライド反応物質に対応する少なくとも一種の反応生成物と、金属ハロゲン化物とを生成させる段階；
前記金属酸化物を、前記容器の前記第一のゾーンから、前記容器を通して、前記容器の第三のゾーンに運ぶ段階：及び
前記金属ハロゲン化物を、前記容器の前記第三のゾーンから前記容器の前記第一のゾーンに再利用させる段階。
【請求項３】
次の各段階を含む、アルカンを、対応する炭化水素に転換する方法；
第一のゾーン、第二のゾーン、及び第三のゾーンを規定する、分離されていない中空の内部を有する容器を準備する段階；
前記容器の前記第一のゾーンにおいて、金属ハロゲン化物及び酸素を最初に反応させ、金属酸化物及びハロゲン化物を生成させる段階；
前記第一のゾーンに由来するハロゲン化物を、前記容器の前記第二のゾーンにおいてアルカンと反応させ、アルキルハライドを生成させる段階；
前記第二のゾーンに由来するアルキルハライド及び前記容器の前記第三のゾーンの金属酸化物を反応させ、前記アルキルハライド反応物質に対応する少なくとも一種の反応生成物と、金属ハロゲン化物とを生成させる段階；
続いて、前記容器内でガスの流れを逆にする段階；そしてその後
前記容器の前記第三のゾーンにおいて、前記金属ハロゲン化物及び酸素を反応させ、金属酸化物及びハロゲン化物を生成させる段階；
前記第三のゾーンに由来する前記ハロゲン化物を、前記容器の前記第二のゾーンにおいてアルカンと反応させ、アルキルハライドを生成させる段階；
前記第二のゾーンに由来するアルキルハライド及び前記容器の前記第一のゾーンにおける前記金属酸化物を反応させ、前記アルキルブロミド反応物質に対応する反応生成物と、臭化金属とを生成させる段階。
【請求項４】
次の各段階を含む、アルカンを、対応する炭化水素に転換する方法；
（ａ）第一の端部及び第二の端部を有する実質的に無孔のチャンバーであって、前記チャンバーの前記第一の端部のところにある第一の反応物質受入れゾーン、前記チャンバーの前記第二の端部のところにある第二の反応物質受入れゾーン、及び前記第一の反応物質受入れゾーンと前記第二の反応物質受入れゾーンとの間にある、中心に配置された反応ゾーンを含むものを準備する段階；
（ｂ）大量の金属ハロゲン化物を準備する段階；
（ｃ）前記大量の金属ハロゲン化物を、前記チャンバーの前記第一の反応物質受入れゾーンに置く段階；
（ｄ）大量の金属酸化物を準備する段階；
（ｅ）前記大量の金属酸化物を、前記チャンバーの前記第二の反応物質受入れゾーンに置く段階；
（ｆ）酸化ガスを準備する段階；
（ｇ）前記酸化ガスを、前記金属ハロゲン化物と反応させ、そしてそれによりガス状のハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる段階；
（ｈ）大量のアルカンを準備する段階；
（ｉ）前記アルカンを、前記チャンバーの前記反応ゾーン内に導入する段階；
（ｊ）前記反応ゾーンにおいて、前記アルカンを、段階（ｇ）のガス状のハロゲン化物の生成物と反応させ、そしてそれによりアルキルハライドを生成させる段階；
（ｋ）段階（ｊ）で生成させたアルキルハライドを、前記金属酸化物と反応させ、そしてそれにより非アルカン炭化水素及び金属ハロゲン化物を生成させる段階：及び
（ｌ）段階（ｋ）で生成させた前記非アルカン炭化水素を、前記チャンバーから回収する段階。
【請求項５】
段階（ｂ）の金属ハロゲン化物を含むハロゲン化物が、臭素、塩素及びヨウ素から成る群から選択される、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
段階（ｆ）の酸化ガスが、酸素及び空気から成る群から選択される、請求項４に記載の方法。
【請求項７】
段階（ｈ）のアルカンが、メタン、エタン、プロパン、ブタン、及びイソブテンから成る群から選択される、請求項４に記載の方法。
【請求項８】
アルカンを準備する段階を、少なくとも２種のアルカンの混合物を準備することにより実施する、請求項４に記載の方法。
【請求項９】
次の各段階；
段階（ｋ）で生成させた前記属ハロゲン化物を、酸化ガスと反応させ、そしてそれによりガス状のハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる段階；及び
段階（ｇ）で生成させた金属酸化物を、アルキルハライドと反応させ、そしてそれにより非アルカン炭化水素及び金属ハロゲン化物を生成させる段階：
をさらに含む、請求項４に記載の方法。
【請求項１０】
前記第一の反応物質受入れゾーンと、前記反応ゾーンとの間に第一の触媒受入れゾーンを準備すること；
前記反応ゾーンと、前記第二の反応物質受入れゾーンとの間に第二の触媒受入れゾーンを準備すること；
第一及び第二の量の所定の触媒を準備すること；
前記第一の量の前記触媒を、前記第一の触媒受入れゾーンに置くこと；
前記第二の量の前記触媒を、前記第二の触媒受入れゾーンに置くこと；及び
前記反応ゾーンで生成させた前記アルキルハライド分子のカップリングを、触媒により促進させること：
をさらなる特徴とする、請求項４に記載の方法。
【請求項１１】
次の各段階を含む、アルカンを、対応する炭化水素に転換する方法；
（ａ）第一の端部及び第二の端部を有する無孔のチャンバーであって、前記チャンバーの前記第一の端部のところにある第一の反応物質受入れゾーン、前記チャンバーの前記第二の端部のところにある第二の反応物質受入れゾーン、前記第一の反応物質受入れゾーンと前記第二の反応物質受入れゾーンとの間にある中心に配置された反応ゾーン、前記第一の反応物質受入れゾーンと前記反応ゾーンとの間にある第一の触媒受入れゾーン、及び前記反応ゾーンと前記第二の反応物質受入れゾーンとの間にある第二の触媒受入れゾーンを含むものを準備する段階；
（ｂ）大量の金属ハロゲン化物を準備する段階；
（ｃ）前記大量の金属ハロゲン化物を、前記チャンバーの前記第一の反応物質受入れゾーンに置く段階；
（ｄ）大量の金属酸化物を準備する段階；
（ｅ）前記大量の金属酸化物を、前記チャンバーの前記第二の反応物質受入れゾーンに置く段階；
（ｆ）第一及び第二の量の所定の触媒を準備する段階；
（ｇ）前記第一の量の前記触媒を、前記第一の触媒受入れゾーンに置く段階；
（ｈ）前記第二の量の前記触媒を、前記第二の触媒受入れゾーンに置く段階；
（ｉ）酸化ガスを準備する段階；
（ｊ）前記酸化ガスを前記金属ハロゲン化物と反応させ、そしてそれによりガス状のハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる段階；
（ｋ）大量のアルカンを準備する段階；
（ｌ）前記アルカンを、前記チャンバーの前記反応ゾーンに導入する段階；
（ｍ）前記反応ゾーンにおいて、前記アルカンを、段階（ｊ）のガス状のハロゲン化物の生成物と反応させ、そしてそれによりアルキルハライドを生成させる段階；
（ｎ）前記第二の触媒受入れゾーンの触媒との係合に前記アルキルハライドを向かわせ、そしてそれにより前記アルキルハライド分子のカップリングを促進する段階；
（ｏ）段階（ｍ）で生成させたアルキルハライドを、前記金属酸化物と反応させ、そしてそれにより非アルカン炭化水素及び金属ハロゲン化物を生成させる段階：及び
（ｐ）段階（ｏ）において生成させた非アルカン炭化水素を、前記チャンバーから回収する段階。
【請求項１２】
段階（ｂ）の金属ハロゲン化物を含むハロゲン化物が、臭素、塩素及びヨウ素から成る群から選択される、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
段階（ｆ）の酸化ガスが、酸素及び空気から成る群から選択される、請求項１１に記載の方法。
【請求項１４】
段階（ｈ）のアルカンが、メタン、エタン、プロパン、ブタン、及びイソブテンから成る群から選択される、請求項１１に記載の方法。
【請求項１５】
アルカンを準備する段階を、少なくとも２種のアルカンの混合物を準備することにより実施する、請求項１１に記載の方法。
【請求項１６】
次の各段階；
段階（ｋ）で生成させた前記金属ハロゲン化物を、酸化ガスと反応させ、そしてそれによりガス状のハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる段階；及び
段階（ｇ）で生成させた金属酸化物をアルキルハライドと反応させ、そしてそれにより非アルカン炭化水素及び金属ハロゲン化物を生成させる段階：
をさらに含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１７】
前記触媒が、所定のゼオライトを含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１８】
次の各段階を含む、アルカンを、対応する炭化水素に転換する方法；
（ａ）実質的に無孔の第一の端部部分及び第二の端部部分、並びに有孔の中心部分を有するチャンバーであって、
前記チャンバーの前記第一の端部部分のところにある第一の反応物質受入れゾーン、前記チャンバーの前記第二の端部部分のところにある第二の反応物質受入れゾーン、及び前記チャンバーの前記有孔の中心部分にある中心に配置された反応ゾーンを含むものを準備する段階；
（ｂ）大量の金属ハロゲン化物を準備する段階；
（ｃ）前記大量の金属ハロゲン化物を、前記チャンバーの前記第一の反応物質受入れゾーンに置く段階；
（ｄ）大量の金属酸化物を準備する段階；
（ｅ）前記大量の金属酸化物を、前記チャンバーの前記第二の反応物質受入れゾーンに置く段階；
（ｆ）酸化ガスを準備する段階；
（ｇ）前記酸化ガスを前記金属ハロゲン化物と反応させ、そしてそれによりガス状のハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる段階；
（ｈ）大量のアルカンを準備する段階；
（ｉ）前記アルカンを、前記チャンバーの中心部分の送り穴を介して、前記反応ゾーンに導入する段階；
（ｊ）前記反応ゾーンにおいて、前記アルカンを、段階（ｇ）のガス状のハロゲン化物の生成物と反応させ、そしてそれによりアルキルハライドを生成させる段階；
（ｋ）段階（ｊ）で生成させたアルキルハライドを、前記金属酸化物と反応させ、そしてそれにより非アルカン炭化水素及び金属ハロゲン化物を生成させる段階：及び
（ｌ）段階（ｋ）において生成させた非アルカン炭化水素を、前記チャンバーから回収する段階。
【請求項１９】
段階（ｂ）の前記金属ハロゲン化物を含む前記ハロゲン化物が、臭素及び塩素から成る群から選択される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
段階（ｆ）の前記酸化ガスが、酸素及び空気から成る群から選択される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２１】
段階（ｈ）の前記アルカンが、メタン、エタン、プロパン、ブタン、及びイソブテンから成る群から選択される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２２】
アルカンを準備する段階を、少なくとも２種のアルカンの混合物を準備することにより実施する、請求項１８に記載の方法。
【請求項２３】
次の各段階；
段階（ｋ）で生成させた前記金属ハロゲン化物を、酸化ガスと反応させ、そしてそれによりガス状のハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる段階；及び
段階（ｇ）で生成させた金属酸化物を、アルキルハライドと反応させ、そしてそれにより非アルカン炭化水素及び金属ハロゲン化物を生成させる段階：
をさらに含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項２４】
前記第一の反応物質受入れゾーンと、前記反応ゾーンとの間に第一の触媒受入れゾーンを準備すること；
前記反応ゾーンと、前記第二の反応物質受入れゾーンとの間に第二の触媒受入れゾーンを準備すること；
第一及び第二の量の所定の触媒を準備すること；
前記第一の量の前記触媒を、前記第一の触媒受入れゾーンに置くこと；
前記第二の量の前記触媒を、前記第二の触媒受入れゾーンに置くこと；及び
前記反応ゾーンで生成させた前記アルキルハライド分子のカップリングを、触媒により促進させること：
をさらなる特徴とする、請求項１８に記載の方法。
【請求項２５】
次の追加の段階；
密閉容器に封入されているチャンバーを有する前記密閉容器を準備する段階；及び
大量のアルカンを前記密閉容器に供給し、それにより前記アルカンを、前記密閉容器から前記チャンバーの前記送り穴を通して、前記反応ゾーンに流す段階：
を含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項２６】
次の各段階を含む、アルカンを、対応する炭化水素に転換する方法；
（ａ）第一の端部及び第二の端部を有する密閉容器を準備する段階；
（ｂ）前記密閉容器を第一のゾーン及び第二のゾーンに分離するバッフルを、前記密閉容器内に準備する段階；
（ｃ）熱伝導流体を準備する段階；
（ｄ）前記密閉容器を、前記熱伝導流体で実質的に満たす段階；
（ｅ）前記密閉容器のひとつに、反応マニホールドを準備する段階；
（ｆ）前記密閉容器の前記第二の端部に、酸化ガス受入れマニホールドを準備する段階；
（ｇ）前記密閉容器の前記第二の端部に、生成物受入れマニホールドを準備する段階；
（ｈ）第一の無孔のチューブを少なくとも一つ準備する段階；
（ｉ）前記第一のチューブを、前記酸化ガス受入れマニホールドから、前記密閉容器の前記第一のゾーンを通って、前記反応マニホールドに、連続的に延伸させる段階；
（ｊ）第二の無孔のチューブを少なくとも一つ準備する段階；
（ｋ）前記第二のチューブを、臭素化マニホールドから、前記密閉容器の前記第二のゾーンを通って、前記生成物受入れマニホールドに、連続的に延伸させる段階；
（ｌ）大量の金属ハロゲン化物を準備する段階；
（ｍ）前記大量の金属ハロゲン化物を、前記第一のチューブ内に置く段階；
（ｎ）大量の金属酸化物を準備する段階；
（ｏ）前記大量の金属酸化物を、前記第二のチューブ内に置く段階；
（ｐ）酸化ガスを準備する段階；
（ｑ）前記酸化ガスを、前記酸化ガス受入れマニホールドに、そして当該酸化ガス受入れマニホールドから前記第一のチューブに導入する段階；
（ｒ）前記酸化ガスを、前記第一のチューブにおいて前記金属ハロゲン化物と反応させ、そしてそれによりガス状のハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる段階；
（ｓ）大量のアルカンを準備する段階；
（ｔ）前記アルカンを、前記反応マニホールドに導入する段階；
（ｕ）前記反応マニホールドにおいて、前記アルカンを、段階（ｒ）のガス状のハロゲン化物の生成物と反応させ、それによりアルキルハライドを生成する段階；
（ｖ）段階（ｕ）で生成させた前記アルキルハライドを、前記第二のチューブに導入する段階；
（ｗ）段階（ｕ）で生成させたアルキルハライドを、前記第二のチューブにおいて前記金属酸化物と反応させ、そしてそれにより非アルカン炭化水素及び金属ハロゲン化物を生成させる段階；
（ｘ）段階（ｗ）で生成させた非アルカン炭化水素を、前記生成物受入れマニホールドに導入する段階：及び
（ｙ）段階（ｗ）で生成させた非アルカン炭化水素を、前記生成物受入れマニホールドから回収する段階。
【請求項２７】
段階（ｌ）の金属ハロゲン化物を含む前記ハロゲン化物が、臭素及び塩素から成る群から選択される、請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
段階（ｎ）の酸化ガスが、酸素及び空気から成る群から選択される、請求項２６に記載の方法。
【請求項２９】
段階（ｌ）のアルカンが、メタン、エタン、プロパン、ブタン、及びイソブテンから成る群から選択される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３０】
アルカンを準備する段階を、少なくとも２種のアルカンの混合物を準備することにより実施する、請求項２６に記載の方法。
【請求項３１】
次の各段階；
段階（ｗ）で生成させた前記金属ハロゲン化物を、酸化ガスと反応させ、そしてそれによりガス状のハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる段階；及び
段階（ｒ）で生成させた前記金属酸化物をアルキルハライドと反応させ、そしてそれにより非アルカン炭化水素及び金属ハロゲン化物を生成させる段階：
をさらに含む、請求項２６に記載の方法。
【請求項３２】
次の各段階を含む、アルカンを、対応する炭化水素に転換する方法；
（ａ）第一の実質的に無孔の反応物質受入れチャンバーを準備する段階；
（ｂ）第二の実質的に無孔の反応物質受入れチャンバーを準備する段階；
（ｃ）実質的に無孔の反応チャンバーを準備する段階；
（ｄ）ピストンを前記反応チャンバー内に準備する段階；当該ピストンは、前記反応チャンバーを第一のゾーンと第二のゾーンとに分割し、そしてお互いに対して前記第一の反応ゾーン及び前記第二のゾーンを拡張及び縮小させるように前記反応チャンバー内を移動することができる、
（ｅ）大量の金属ハロゲン化物を準備する段階；
（ｆ）前記大量の金属ハロゲン化物を、前記第一の反応物質受入れチャンバーに置く段階；
（ｇ）大量の金属酸化物を準備する段階；
（ｈ）前記大量の金属酸化物を、前記第二の反応物質受入れチャンバーに置く段階；
（ｉ）酸化ガスを準備する段階；
（ｊ）前記酸化ガスを前記金属ハロゲン化物と反応させ、そしてそれによりガス状のハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる段階；
（ｋ）大量のアルカンを準備する段階；
（ｌ）前記アルカンを、前記反応チャンバーの前記第一の反応ゾーンに導入する段階；
（ｍ）前記第一の反応ゾーンにおいて、前記アルカンを、段階（ｊ）で生成させたガス状のハロゲン化物と反応させ、そしてそれによりアルキルハライドを生成させる段階；
（ｎ）前記第一の反応ゾーンにおいて前記アルキルハライドが生成することにより、前記反応チャンバー内でピストンが移動し、前記第一の反応ゾーンを拡張させ、そして前記第二の反応ゾーンを縮小させる段階；
（ｏ）前記反応チャンバー内のピストンの移動により生じた前記第二の反応ゾーンの縮小により、あらかじめ生成させたアルキルハライドを、前記第二の反応ゾーンから、前記第二の反応物質受入れチャンバーに流す段階；
（ｐ）前記あらかじめ生成させたアルキルハライドを、前記第二の反応物質受入れチャンバーにおいて、前記金属酸化物と反応させ、そしてそれにより非アルカン炭化水素及び金属ハロゲン化物を生成させる段階：及び
（ｑ）前記非アルカン炭化水素を、前記第二の反応物質受入れチャンバーから回収する段階。
【請求項３３】
段階（ｅ）の金属ハロゲン化物を含むハロゲン化物が、臭素、塩素、及びヨウ素から成る群から選択される、請求項３２に記載の方法。
【請求項３４】
段階（ｇ）の酸化ガスが、酸素及び空気から成る群から選択される、請求項３２に記載の方法。
【請求項３５】
段階（ｋ）のアルカンが、メタン、エタン、プロパン、ブタン、及びイソブテンから成る群から選択される、請求項３２に記載の方法。
【請求項３６】
アルカンを準備する段階を、少なくとも２種のアルカンの混合物を準備することにより実施する、請求項３２に記載の方法。
【請求項３７】
次の各段階；
段階（ｐ）で生成させた前記金属ハロゲン化物を、酸化ガスと反応させ、そしてそれによりガス状のハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる段階；及び
段階（ｊ）で生成させた前記金属酸化物をアルキルハライドと反応させ、そしてそれにより非アルカン炭化水素及び金属ハロゲン化物を生成させる段階：
をさらに含む、請求項３２に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願のクロスリファレンス
本出願は、２００１年４月１８日に出願された仮出願番号６０／２８４，６４２に基づく優先権を主張する、２００１年９月１１日に出願された米国特許出願第０９／９５１，５７０号（現在は、米国特許第６，４６２，２４３号）の一部係属出願である、２００２年４月２日に出願された米国特許出願第１０／１１４，５７９号（現在は、米国特許第６，５２５，２３０号）の継続出願である、２００３年２月１９日に出願された米国特許出願第１０／３６９，１４８号（現在、継続中）の、特許規則１．６３に基づく一部継続出願である。
【０００２】
技術分野
本発明は、ゾーンリアクターに関し、そして詳細には、アルカンを、アルコール、エーテル、オレフィン、及び他の炭化水素に転換させる方法に有用であるゾーンリアクターに関する。
【背景技術】
【０００３】
米国特許第６，４６２，２４３号には、臭素を用いて、アルカンを、それらに対応するアルコール及びエーテルに転換させる方法が開示されている。上記特許には、発明の４つの形態が含まれ、そこでは、それぞれが、リアクター（当該リアクターにおいて、臭素がアルカンと反応し、アルキルブロミド及び臭化水素を生成する。）、コンバーター（当該コンバーターにおいて、上記リアクター内で生成したアルキルブロミドが、金属酸化物と反応し、相当するアルコール又はエーテルを生成する。）及び非常に多くの他の個々の構成要素を含むことが開示されている。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明は、同時係属の特許出願に開示されているいくつかの反応が、単一の容器内で実施されるゾーンリアクターを含む。この様式では、アルカンを、それらに対応するアルコール、エーテル、オレフィン、及び他の炭化水素に転換させるためのシステムの複雑さが、全体的に見て、実質的に減っている。さらに、容器内の特定のゾーンで発生した反応熱を、他のゾーンで生じる反応を促進するために利用することができる。
【０００５】
本発明の種々の実施形態が開示されている。第一の実施形態に従って、上記ゾーンリアクターは、逆流システムを含み、そこでは、ガスが、第一の方向に流れ、そして金属化合物が、反対方向に流れる。本発明の第二の実施形態には、並流の配置が含まれ、そこでは、ガス及び金属化合物が、同一の方向に進む。本発明の第一及び第二の実施形態は、連続的に繰り返して（ｃｏｎｔｉｎｕａｌ）作動する固定層システムである本発明の第三の実施形態とは対照的に、継続（ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ）システムである。第三の実施形態によると、上記金属化合物は、容器内に固定されたままであるが、上記ガスを、上記容器を通して、最初に一方向に、後に反対方向に導入する。
【０００６】
下記の詳細な説明では、メタンをメタノールに転換させることに関連して、本発明を記載する。しかし、当業者が正しく評価するであろう様に、エタン及び高級アルカンを、それらに対応するアルコール、エーテル、オレフィン、及び他の炭化水素に転換するために、本発明を、同様に適用することができる。
【０００７】
下記の詳細な説明はまた、特定のハロゲン化物、すなわち、臭素化物の使用に関連して本発明を記載する。しかし、当業者が正しく評価するであろう様に、特に塩素及びヨウ素を含む他のハロゲン化物を利用して、アルカンを、それらに対応するアルコール、エーテル、及び他の炭化水素に転換するために、本発明を同じように利用できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明は、ゾーンリアクターを含み、そこでは、３種の一連の化学反応が、単一容器内の別個のゾーンで生ずる。ゾーン１では、酸素が臭化金属と反応し、臭素ガス及び対応する金属酸化物を生成する。ゾーン１に由来する臭素ガスが、第二の化学反応が生ずるゾーン２に移動する。ゾーン２では、容器の中間点にメタンガスを導入する。メタンは、ゾーン１に由来する臭素と反応し、エチルブロミド及び臭化水素を生成する。
【０００９】
後者のガスがゾーン３に移動し、そこでは、第三の化学反応により、メチルブロミド及び臭化水素が、金属酸化物と反応して、メタノール及び臭化金属を生成する。メタノールを、濃縮により液相に転換し、そして液体としてリアクター容器から回収する。大部分がメタンである過剰のガスを、回収されたメタノールから分離し、そして未使用のメタンを加えて上記ゾーンリアクターに戻す。ゾーン１の金属酸化物を、ゾーン３に移動させて、それによりサイクルが完了する（金属酸化物は、ゾーン２を通って、ゾーン３からゾーン１に進む。）。
【００１０】
ゾーン１の反応は吸熱であるので、熱を供給する手段を付与する。ゾーン２及びゾーン３は、発熱反応を含むので、熱を除去する手段を付与する。
【００１１】
各ゾーンの分離は、必ずしもはっきりとしたものではない。というのは、各ゾーン間に物理的な障壁がないからである。従って、一部重複した反応が生ずる場合がある。しかし、重要な要素は、ゾーン２において酸素が残り、メタンと反応することがほとんど又は全くないように、ゾーン１において全ての酸素を金属酸化物に転換することである。ゾーン２では、メチルブロミドに加えて、他の臭素化物、すなわち、高度に臭素化した種が生成する可能性があり、そしてゾーン３において、メタノール以外の生成物（例えば、種々のエーテル）を生ずる可能性がある。
【００１２】
任意の副生成物を、種々の分離／精製段階においてメタノールから分離する。ゾーン２における未反応のメタンを、ゾーン３を通過させ、そしてゾーン２において再利用することができる。化学平衡を満たすことで、より高度に臭素化された種がさらに形成することを抑えるか、あるいは反応させるかのいずれかのために、他の未反応の臭素化種を、ゾーン２に戻す。
【００１３】
上記ゾーンリアクターは、本質的に大気圧及び最大７５０°Ｆの温度において作動する。一般的なメタノール法よりも主に有利な点は、上記システムの単純性にある。上記ゾーンリアクターは、メタノールの合成を単一の容器で達成するが、一般的な方法は、最初に合成ガスを生成させ、続いて接触反応を行うために、複数の容器を必要とする。さらに、上記ゾーンリアクターは、若干高い大気圧で作動するが、一般的な方法は、最大２００気圧の圧力を必要とする。
【００１４】
当業者が正しく評価するであろう様に、本発明のゾーンリアクターを、エタン及び高級アルカンと共に用い、対応するアルコール、エーテル、オレフィン、及び他の炭化水素を生成させることができる。
【００１５】
上記ゾーンリアクターはまた、同一の臭素ケミストリーを利用する複数段階の方法よりも有利である。優位性の一つは、ひとつの段階がいくつかの段階を取って代わることである。さらに、臭素ガスが一つの容器に残り、そして濃縮及び再揮発させる必要がない。
【００１６】
図１は、本発明のゾーンリアクターに用いる逆流システムを示している。この実施形態では、下方向に移動する固体のベッドを通って、ガスが上方向に流れる。酸素を上記容器の底に導入し、そして臭化金属と反応させ、窒素ガス及び対応する金属酸化物を生成させる。この段階では、ゾーン３で消費された金属酸化物を再生することが必要とされる。
【００１７】
ゾーン１に由来する臭素は、メタンガスが導入されるゾーン２に進む。上記メタンは上記臭素と反応し、メチルブロミド及び臭化水素を生成する。後者の２種のガスは、ゾーン３まで上方向に進み、そこでは、新しい金属酸化物が、これらのガスと反応し、メタノール及び臭化金属を生成する。ゾーン１に由来する再生金属酸化物をゾーン３に戻し、それによりサイクルが完了する。
【００１８】
ゾーン１における反応は、熱を必要とする場合がある。その様な場合には、好適な熱供給装置を準備する。ゾーン２において、反応は発熱である。ゾーン２のリアクターに由来する熱が生成するガスの温度を上げる。ゾーン３は、熱の除去を必要とする場合がある反応を含むので、好適な熱除去装置を準備する。
【００１９】
図１のゾーンリアクターは、単一の容器を含む。図１Ａを参照すると、図１のゾーンリアクターはまた、好適な留め具によりお互いに固定された複数の構成要素を有する容器を含むことができる。これにより、清浄及び／又は修理のために容器の構成要素を取り外すことができる。
【００２０】
図２は、ゾーンリアクターの概念を用いる並流システムを示している。このシステムでは、ガス及び固体が同一方向に一緒に進む。さらに、ガスが固体を運ぶような方式において、固体をガス流中で浮遊させる。この実施形態は、反応段階を固体の物理的な運動と組み合わせる。当該化学反応の段階は、図１に記載される通りである。
【００２１】
図２のゾーンリアクターは、単一の容器を含む。図２Ａを参照すると、図２のゾーンリアクターはまた、好適な留め具によりお互いに固定された複数の構成要素を有する容器を含むことができる。これにより、清浄及び／又は修理のために、容器の構成要素を取り外すことができる。
【００２２】
図３は、本発明の第三の実施形態を含む固定層システムを示している。図１及び図２は、継続システムを記載する一方で、図３は、連続的に繰り返すシステムを記載する。図３のシステムでは、臭化金属／酸化物固体は、容器内に固定されたままであるが、ガスが上記容器を通過する。上記システムを通るガスの流れを逆にして、同じ場所で再生段階を実施する。含まれる各段階及び実施される順序が、図３に記載されている。この作動様式は、図１及び図２の実施形態におけるような固体の運動を避けることで、それ自体により、特徴付けられている。さらに、各段階の持続時間を注意深く設定することにより、ゾーン２及びゾーン３で発生する熱により、少なくとも部分的に、上記ベッドの温度を上げることができる。
【００２３】
次いで、流れが逆になった場合には、ゾーン３をゾーン１とし、上記固体中に蓄えられた熱を、ゾーン１で必要とされる反応熱を供給するように用いることができる。この方式では、全体的な効果は、発熱ゾーンから、上記ゾーン（そこでは、蒸気の生成等の中間段階を経由する必要がない）に熱を直接移動させることである。しかし、ゾーン２及び３で発生する熱は、恐らくゾーン１で必要とされる熱よりも多いので、上記システムから、さらに熱の一部を取り除く必要がある可能性がある。
【００２４】
図３のゾーンリアクターは、単一の容器を含む。図３Ａを参照すると、図３のゾーンリアクターはまた、好適な留め具によりお互いに固定された複数の構成要素を有する容器を含むことができる。これにより、清浄及び／又は修理のために、容器の構成要素を取り外すことができる。
【００２５】
図１４を参照すると、本発明のゾーンリアクターはまた、別個の容器を含むことができる。ゾーンリアクターを規定するために別個の容器を利用することにより、ポンプを利用して、それぞれの個々の容器内の反応が行われるところの圧力を制御することが可能となる。また、別個の容器を利用することにより、バルブを利用して、反応が完了するまで、特定の容器からの流出を防ぐことができ、そしてその後、活動生成物の次のゾーンへの移動を促進する。
【００２６】
本明細書に開示されるゾーンリアクターの操作の際に生成した化学物質種の物理的な分離を、回収された有用な生成物及び副生成物、並びに他の有用な種（化学平衡を満足させる又は転換させるために適切なゾーンに戻される）と共に、一般的な手段により達成する。
【００２７】
図４を参照すると、装置２０が、図式的に説明されている。装置２０は、適切な金属、適切なポリマー材料、又はそれら両方から形成された無孔のシリンダー２２を含む。シリンダー２２は、閉鎖された端部２４及び２６を有する。通路２８は、シリンダー２２の端部２４を介して伸び、通路３０は、シリンダー２２の端部２６を介して伸び、そして通路３２は、それらの端部２４及び端部２６の間のシリンダー２２の中心部に伸びる。
【００２８】
装置２０は、当初、金属ハロゲン化物で満たされている第一のゾーン３４をさらに含む。ゾーン３４からシリンダー２２の反対側の端部にある第二のゾーン３６を、最初に、金属酸化物で満たす。第一のゾーン３４及び第二のゾーン３６の間の中心に配置される第三又は中心ゾーン３８を、当初は、空にする。
【００２９】
図４Ｂを参照すると、装置２０の操作の第一段階が示されている。酸素又は空気を、開口部２８を通して第一のゾーン３４に導入する。上記酸素又は空気に由来する酸素が、金属ハロゲン化物と反応し、金属酸化物及びハロゲン化物を生成させる。上記ハロゲン化物が、第一のゾーン３４から中心ゾーン３８に流れる。
【００３０】
酸素又は空気を、開口部２８を通して第一のゾーン３４に導入するのと同時に、選択されたアルカンを開口部に３２を通して中心ゾーン３８に導入する。中心ゾーン３８内で、ハロゲン化物がアルカンと反応し、アルキルハライド及びハロゲン化水素を生成する。上記アルキルハライド及び上記ハロゲン化水素は、中心ゾーン３８から、第二のゾーン３６に移動する。
【００３１】
第二のゾーン３６では、アルキルハライド及びハロゲン化水素が金属酸化物と反応し、通路３０を通して、回収される生成物を生成する。また、第二のゾーン３６の反応により、金属ハロゲン化物が生成する。
【００３２】
図４Ｃを参照すると、第一のゾーン３４、中心ゾーン３８、及び第二のゾーン３６の上記反応は、当初第一のゾーン３４にある実質的に全ての金属ハロゲン化物が、金属酸化物に転換されるまで続く。同時に、当初第二のゾーン３６にある実質的に全ての金属酸化物が、金属ハロゲン化物に転換する。この時点で反応を止め、そして中心ゾーン３８を空にする。
【００３３】
装置２０の操作における次の段階を図４Ｄで具体的に説明する。図４Ｂに関連して、上述の反応を、今度は逆にし、そして酸素又は空気を、開口部３０を通して第二のゾーン３６に通す。酸素又は空気に由来する酸素が、第二のゾーン３６の金属ハロゲン化物と反応し、ハロゲン化物及び金属酸化物が生成する。第二のゾーン３６の反応に由来するハロゲン化物を、開口部３２を通して受け入れたアルカンと反応する中心ゾーン３８に通し、アルキルハライド及びハロゲン化水素を生成させる。
【００３４】
中心ゾーンの反応に由来するアルキルハライド及びハロゲン化水素を、第一のゾーン３４（当該ゾーン３４において、ハロゲン化水素が、そこに含まれる金属酸化物と反応する。）に通し、生成物及び金属ハロゲン化物を生成させる。第二のゾーンの実質的に全ての金属ハロゲン化物が金属酸化物に転換し、そして第一のゾーン３４の実質的に全ての金属酸化物が金属ハロゲン化物に転換するまで上記反応を続け、その時点で、装置２０が図４Ａの形態に戻る。この時点で、中心ゾーン３８を排気し、そして上述のサイクル操作を繰り返す。
【００３５】
図５を参照すると、図３に具体的に説明するように、そして図３に関連して上述したように、本発明の第三の実施形態を実施する上で有用な装置４０が示されている。装置４０の構成要素の部品の多くは、図４Ａ−４Ｂで具体的に説明され、そして図４Ａ−４Ｂに関連して記載される装置２０の構成要素の部品に対する構成及び機能と同一である。同一の構成要素の部品が、図５に表され、そして装置２０の先の記載と同一の参照番号を利用する。
【００３６】
装置４０は、第一及び第二のシリンダー４２及び４４を含む。シリンダー４２及び４４は、それぞれ、図４Ａ〜４Ｄ内で具体的に説明され、そして図４Ａ〜４Ｄに関連して記載されるシリンダー２２の構成及び機能と同一である。シリンダー４２は、開口部３２を通して、メタン、エタン、プロパン等を含むアルカンの混合物を受け入れる。シリンダー４２で生じたいくつかの反応により、開口部３０によって初期に回収されるメタンと、生成物とが生成する。
【００３７】
シリンダー４２で生じた反応から得たメタンを、一般的な技法（蒸留等）により、シリンダー４２の反応から得た生成物から分離する。次いで、メタンを、開口部３２を通してシリンダー４４に導入する。シリンダー４４内で、装置２０に関連して上述したものと同一の反応を利用して、メタンを生成物に転換させる。シリンダー４４で生ずる反応により得た生成物を、初めに、開口部３０を通して回収する。
【００３８】
先の装置２０の操作の記載を参照することにより理解されるであろうように、当初、シリンダー４２及び４４の第一のゾーン３４にある実施的に全ての金属ハロゲン化物が、金属酸化物に転換し、かつ当初、シリンダー４２及び４４の第二のゾーン３６にある実質的に全ての金属酸化物が、金属ハロゲン化物に転換するまで、装置４０の操作を続ける。
【００３９】
この時点で、シリンダー４２及び４４を通過させる流れの方向を逆にする。すなわち、酸素を、通路３０を通してシリンダー４２及び４４に導入し、通路２８を通して生成物及びメタンをシリンダー４２から回収し、そして通路２８を通して生成物をシリンダー４４から回収する。
【００４０】
図６Ａを参照すると、図３に具体的に説明され、そして図３に関連して先に記載されるような、本発明の第三の実施形態の別形を実施する上で有用な装置５０が示されている。装置５０の構成要素の部分の多くが、図４Ａ〜４Ｄに具体的に説明され、そして図４Ａ〜４Ｄに関連して先に記載される装置２０の構成要素の部品の構成及び機能と実質的に同一である。上記実質的に同一の構成要素の部品を、図６Ａ及び図６Ｂに表し、装置２０の先の記載を利用するが、ダッシュ記号「’」により区別する同一の参照番号を用いる。
【００４１】
装置５０は、装置５０のシリンダー２２’が、追加のゾーン５２及び５４をそこにさらに含むという点で、図４Ａ〜４Ｄの装置と異なる。それぞれのゾーン５２及び５４は触媒を受け入れ、当該触媒の機能は、中心ゾーン３８’で生ずる反応により生成したアルキルハライド分子のカップリングを促進することであり、それにより、カップリングさせない場合よりも炭素原子数が多い生成物が生成する。好ましくは、ゾーン５２及び５４に含まれる触媒は、上質のゼオライトである。しかし、ゾーン５２及び５４に受け入れられた触媒はまた、金属ハロゲン化物／酸化物を含む。
【００４２】
金属ハロゲン化物／酸化物が、ゾーン５２及び５４で用いられる場合、それは、ゾーン３４及び３６で利用された金属ハロゲン化物／酸化物と比較して、異なる金属ハロゲン化物／酸化物を含むことが好ましい。装置５０の操作を、ゾーン５２及び５４の触媒の存在により、ゾーン３８で生成させたアルキルハライド分子を、生成物にカップリングすることが促進されることを除いて、先の記載の装置２０の操作と等しく進める。
【００４３】
ここで、図７、図８及び図９を参照すると、図３に具体的に説明され、そして図３に関連して先に記載される本発明の第三の実施形態を実施する上で有用な装置６０が示されている。装置６０の構成及び操作は、図６Ａ及び図６Ｂに示され、そして図６Ａ及び図６Ｂに関連して記載されるような装置５０の構成及び操作に多くの点で似ている。
【００４４】
装置６０は、複数のシリンダー６４（装置６０に取り付けられている。）を有する円筒部（ｂａｒｒｅｌ）６２を含む。シリンダー６４は、各シリンダー６４が、穴が開いた中心部６６を有することを除いて無孔である。アルカンが、インレット６８を通って、円筒部６２に受け入れられ、そして円筒部６２から、それらの部分６６を含む送り穴を通ってシリンダー６４に移動する。円筒部６２内のアルカンの圧力を、アルカンがシリンダー６４に流れる一方で、それから反応生成物の流出を防ぐように十分高く保つ。
【００４５】
装置６０のシリンダー６４を、図９にさらに具体的に説明する。上述のように、各シリンダー６４は、穴のあいた部分６６を除いて無孔である。シリンダー６４は、端部壁６８と、それらの反対側の端部に位置する端部壁７０を有する。それぞれの端部壁６８及び端部壁７０は、酸素又は空気受入通路７２と、生成物排出路７４を備えている。
【００４６】
各シリンダー６４は、当初、金属ハロゲン化物を含む第一のゾーン７６と、当初、金属酸化物を含む第二のゾーン７８とを含む。第三又は中心ゾーン８０は、シリンダー６４の穴が開いた部分６６を含む送り穴を通して、ハロゲン化物を受け入れる。ゾーン７６と７８との間にあるそれぞれの各ゾーン８２、及びゾーン８０は、触媒を含む。
【００４７】
ゾーン８２に含まれる触媒は、上質のゼオライトを含むことが好ましい。上記触媒はまた、金属ハロゲン化物／酸化物を含むことができる。用いる場合には、ゾーン８２の金属ハロゲン化物／酸化物は、ゾーン７６及び７８に含まれる金属ハロゲン化物／酸化物と比較して、異なる金属ハロゲン化物／酸化物であることが好ましい。
【００４８】
装置６０の操作は、図６Ａ及び図６Ｂに具体的に説明され、そして図６Ａ及び図６Ｂに関連して先に記載されるような、装置５０の操作と実質的に同一である。酸素又は空気を、初めに、通路７２を通してシリンダー６４に導入する。酸素又は空気に由来する酸素を、ゾーン７６で金属ハロゲン化物と反応させ、ハロゲン化物及び金属酸化物を生成させる。ハロゲン化物を、中心ゾーン８０（ハロゲン化物が、ここでアルカンと反応する。）に移動させ、アルキルハライド及びハロゲン化水素を生成させる。
【００４９】
アルキルハライド及びハロゲン化水素を、ゾーン８２（アルキルハライドを含む分子を、より大きな炭素原子数を有する分子にカップリングさせることを促進させるゾーン）の触媒に通す。次に、ハロゲン化水素及びゾーン８２でカップリングしたアルキルハライドを、ゾーン７８（ハロゲン化水素及びカップリングしたアルキルハライドが、ここで金属酸化物と反応し、生成物及び水を生成するゾーン）に通す。アウトレット７４を通して、シリンダー６４から生成物及び水を回収する。
【００５０】
先の方法は、ゾーン７６の実質的に全ての金属ハロゲン化物が金属酸化物に転換し、そしてゾーン７８の実質的に全ての金属酸化物が金属ハロゲン化物に転換するまで続く。この時点では、シリンダー６４を通る流れの方法を逆にし、そして酸素又は空気を、シリンダー６４の端部７０における開口部７２を通して受け入れ、そして水をシリンダー６４の端部６８に形成させた開口部７４を通して回収する。
【００５１】
図１０を参照すると、図３に具体的に説明され、そして図３に関連して先に記載されるような本発明の第三の実施形態を実施するために有用な装置９０が示されている。装置９０は、熱伝導流体９４（円筒部９２に含まれる）を有する円筒部９２を含む。円筒部９２は、その一方の端部に位置する臭素化マニホールドと、それらの反対側に位置する一対の酸素受入／生成物排出マニホールド９８及び１００とをさらに含む。
【００５２】
バッフル１０２を、円筒部９２の中心に配置する。複数の管状路１０４を、バッフル１０２の一方の側に配置し、そして酸素受入／生成物排出マニホールド９８及び臭素化マニホールド９６の間に延伸させる。複数の管状路１０６は、マニホールド９６及びマニホールド１００の間に延伸している。
【００５３】
チューブ１０４には、当初、金属ハロゲン化物が詰められている。酸素又は空気を、通路１０８を通して、マニホールド９８に受け入れる。酸素又は空気に由来する酸素が、チューブ１０４の中で金属ハロゲン化物と反応し、ハロゲン化物及び金属酸化物を生成する。ハロゲン化物が、チューブ１０４から、マニホールド９６（当該マニホールド９６において、ハロゲン化物が、通路１１０を通ってマニホールド９６に受け入れられるアルカンと反応する。）に流れる。
【００５４】
ハロゲン化物が、マニホールド９６においてアルカンと反応することにより、アルキルハライド及びハロゲン化水素が生成する。チューブ１０６を、当初、金属酸化物で満たす。マニホールド９６内の反応から生じたアルキルハライド及びハロゲン化水素を、チューブ１０６に通し、それにより、そこに含まれる金属酸化物を、金属ハロゲン化物に転換し、そして生成物を生成させる。生成物を、マニホールド１００に受け入れ、そして通路１１２を通してそこから回収する。
【００５５】
上述のように、酸素又は空気に由来する酸素と、金属ハロゲン化物との間の反応は、吸熱である場合がある。逆に、アルキルハライド及びハロゲン化水素の、金属酸化物との反応は、発熱である場合がある。また、ある環境の下、金属ハロゲン化物の酸化が発熱反応であり、そして／又はハロゲン化物／金属酸化物の反応が吸熱である場合がある。円筒部９２内の熱伝導流体９４が、矢印１１４で示されるようにバッフル１０２の周りを流れ、それにより、発熱反応及び吸熱反応の間で熱を移動させ、そしてこの様式において、それぞれが熱力学的平衡を達成する。
【００５６】
酸素又は空気に由来する酸素が、チューブ１０４における金属ハロゲン化物と反応することは、実質的に全ての金属ハロゲン化物が、金属酸化物に転換するまで続く。同様に、チューブ１０６において、アルキルハライド及びハロゲン化水素が、金属酸化物と反応することは、実質的に全ての金属酸化物が、金属ハロゲン化物に転換するまで続く。この時点で、装置９０を通る流れの方向を逆にし、そして酸素又は空気を、通路１１２を通して受け入れ、そして生成物を、通路１０８を通して回収する。
【００５７】
図１１、図１２Ａ、及び図１２Ｂを参照すると、図３に具体的に説明され、そして図３に関連して先に記載されるような本発明の第三の実施形態を実施する上で有用である装置１２０が示されている。装置１２０は、ピストン１２８によって第一及び第二の部分１２４及び１２６に分けられている臭素化チャンバー１２２を含む。バルブ１３０は、通路１３２を通して上記チャンバーの部分１２４に受け入れられる酸素又は空気の流れを選択的に制御するか、又は通路１３４を通して装置１２０から生成物の流れを外部に向ける。
【００５８】
酸素又は空気が、通路１３２を通って装置１２０に入り、そしてバルブ１３０が、通路１３６を通って、チャンバー１３８（当初、金属ハロゲン化物が含まれる。）に移動する。チャンバー１３８では、酸素又は空気に由来する酸素が、金属ハロゲン化物と反応し、ハロゲン化物及び金属酸化物を生成する。ハロゲン化物が、通路１４０を通って、チャンバー１３８からチャンバー１２２の部分１２４に移動する。
【００５９】
アルカンを、通路１４２、バルブ１４４、及び通路１４６を通して、チャンバー１２２の部分１２４に受け入れる。部分１２４において、アルカンが、チャンバー１３８内の反応によって生成したハロゲン化物と反応し、アルキルハライド及びハロゲン化水素を生成させる。反応が続くと、アルキルハライド及びハロゲン化水素は、ピストン１２８を右方向に移動させる（図１１）。この工程は、チャンバー１３８内の全ての金属ハロゲン化物が金属酸化物に転換し、そしてピストン１２８が、チャンバー１２２の最も右側の端部（図１１）に移動するまで続く。
【００６０】
まさに記載された手順の初めに、チャンバー１２２の部分１２６を、アルキルハライド及びハロゲン化水素で満たす。当業者が正しく評価するであろう様に、部分１２６内のアルキルハライド及びハロゲン化水素の存在により、通路１４８、バルブ１５０、及び通路１５２を通ってチャンバー１５４（当初、金属ハロゲン化物で満たされる）への流れが生ずる。酸素又は空気に由来する酸素の、金属ハロゲン化物との反応により、ハロゲン化物及び金属酸化物が生成する。
【００６１】
ハロゲン化物が、通路１５６を通って、チャンバー１２２（当該チャンバーにおいて、ハロゲン化物が、通路１４２、及びバルブ１５８、並びに通路１６０を通して受け入れたアルカンと反応する。）の部分１２６に流れる。チャンバー１２２の部分１２６では、ハロゲン化物が、アルカンと反応し、アルキルハライド及びハロゲン化水素を生成する。チャンバー１２２の部分１２６のアルキルハライド及びハロゲン化水素の生成は、チャンバー１５４の実質的に全ての含有物が、金属ハロゲン化物から金属酸化物に転換されるまで続く。
【００６２】
特に図１２Ａを参照すると、ピストン１２８の右方向の運動により、アルキルハライド及びハロゲン化水素が、通路１５６を通って、チャンバー１２２の部分１２６からチャンバー１５４へと、外側に移動する。この時点では、チャンバー１５４は、金属酸化物で満たされている。チャンバー１２２の部分１２６に由来するアルキルハライド及びハロゲン化水素は、チャンバー１５４において金属酸化物と反応し、生成物及び水を生成する。上記生成物及び水を、通路１５２、バルブ１５０、及び通路１６２を通過させ、そして回収する。
【００６３】
ピストン１２８がチャンバー１２２の右側端部に到達すると、実質的に全てのアルキルハライド及びハロゲン化水素を、チャンバー１２２の部分１２６の外に出し、そしてチャンバー１５４の中で金属酸化物と反応することにより、生成物に転換する。この時点では、チャンバー１５４内の実質的に全ての金属酸化物が、元の金属ハロゲン化物に転換する。バルブ１５０の位置を逆にして、それにより酸素又は空気を、通路１４８、バルブ１５０、及び通路１５２を通してチャンバー１５４に入れる。一方では、同様に、バルブ１３０の位置を逆にし、それによりチャンバー１２２の部分１２４内のアルキルハライド及びハロゲン化水素をチャンバー１３８の金属酸化物と反応させたことにより生じた生成物の回収を促進する。
【００６４】
従って、上記工程は、チャンバー１２２の中で往復して動くピストン１２８を用い、継続的であり、生成物を生成させるために、あらかじめ生成させたアルキルハライド及びハロゲン化水素を、関連するチャンバー１３８又は１５４に含まれる金属酸化物を通して外側に移動させる。
【００６５】
図１３Ａ及び図１３Ｂを参照すると、装置１７０が示されている。装置１７０の全ての構想要素の部品は、図１１、図１２Ａ、及び図１２Ｂに具体的に説明され、そしてそれらに関連して先に記載されるように、装置１２０の構成要素と同一である。上記複製した構成要素の部分が図１３Ａ及び図１３Ｂに特定されており、上記装置１２０の記載と同一の参照番号を利用する。
【００６６】
装置１７０は、チャンバー１３８及び１５４を往復する物質の流れを制御する二重の構成要素に加え、二重のチャンバー１３８及び１５４を用いている。二重のチャンバー１３８及び１５４、並びにそれらに付属する二重の構成要素を使用することにより、装置１２０の押出量と比較した装置１７０の押出量が増加し、そして／又はチャンバー１３８及び１５４内で生ずる反応の動力学が平衡となる点で有用である。
【００６７】
図１５Ａ及び図１５Ｂを参照すると、装置１７２が示されている。装置１７２の全ての構想要素の部品は、図１１、図１２Ａ、及び図１２Ｂに具体的に説明され、そしてそれらに関連して先に記載されるように、装置１２０の構成要素と同一である。上記二重の構成要素が図１５Ａ及び図１５Ｂに特定されており、上記装置１２０の記載と同一の参照番号を利用する。
【００６８】
装置１７２は、チャンバー１２２を往復する物質の流れを制御する二重の構成要素に加え、二重のチャンバー１２２を用いる。二重のチャンバー１２２、及びそれに付属する二重の構成要素を使用することにより、装置１２０の押出量と比較した装置１７０の押出量が増加し、そして／又はチャンバー１２２内で生ずる反応の動力学が平衡となる点で有用である。
【００６９】
本発明の好ましい実施遺体を添付の図面において具体的に説明し、そして先の詳細な説明で記載したが、本発明は、開示された実施形態に制限されることなく、本発明の精神から外れない範囲で、非常に多くの再配列、改良及び部品の置換が可能であることが理解されるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００７０】
添付の図面と併せて解釈して、詳細な説明を参照することにより、本発明のさらに完全な理解がなされるであろう。
【００７１】
【図１】図１は、本発明の第一の実施形態を含む逆流ゾーンリアクターの概略図である。
【図１Ａ】図１Ａは、図１の逆流ゾーンリアクターの別形を具体的に説明するものである。
【００７２】
【図２】図２は、本発明の第二の実施形態を含む並流ゾーンリアクターの概略図である。
【図２Ａ】図２Ａは、図２の並流ゾーンリアクターの別形を具体的に説明するものである。
【００７３】
【図３】図３は、本発明の第三の実施形態を含む固定層ゾーンリアクターの概略図である。
【図３Ａ】図３Ａは、図３の固定層ゾーンリアクターの別形を具体的に説明するものである。
【００７４】
【図４Ａ】図４Ａは、図３に示される本発明の実施形態を実施する上で有用な装置の断面図である。
【図４Ｂ】図４Ｂは、図４Ａの装置の操作における、先の段階を具体的に説明するものである。
【図４Ｃ】図４Ｃは、図４Ａの装置の操作における、より後の段階を具体的に説明するものである。
【００７５】
【図４Ｄ】図４Ｄは、図４Ａの装置の操作における、さらに後の段階を具体的に説明するものである。
【図５】図５は、アルカンの混合物を、化学的に関連する生成物に転換させる場合における図４Ａの装置の使用の概略図である。
【００７６】
【図６Ａ】図６Ａは、図３で具体的に説明された本発明の実施形態の別形を実施する上で有用な装置を図式的に具体的に説明する断面図である。
【図６Ｂ】図６Ｂは、図６Ａの装置の利用の概略図である。
【００７７】
【図７】図７は、図３に示される発明の実施態様の別形を実施する上で有用な装置の概略図である。
【図８】図８は、矢印の方向において、図７のライン８−８に沿って選択した断面図である。
【００７８】
【図９】図９は、図７の装置の構成要素の部分の概略図である。
【図１０】図１０は、図３で具体的に説明された本発明の実施形態の別形を実施する上で有用な装置の概略図である。
【００７９】
【図１１】図１１は、本発明の第五の実施形態を実施する上で有用な装置の概略図である。
【図１２Ａ】図１２Ａは、図１１の装置の操作における、第一の段階を具体的に説明するものである。
【００８０】
【図１２Ｂ】図１２Ｂは、図１１の装置の操作における、より後の段階を具体的に説明するものである。
【図１３Ａ】図１３Ａは、図１１に具体的に説明される装置の別形を含む装置の操作の第一の段階の概略図である。
【００８１】
【図１３Ｂ】図１３Ｂは、図１３Ａの装置の操作における、より後の段階を具体的に説明するものである。
【図１４】図１４は、本発明の第四の実施形態を含むゾーンリアクターの概略図である。
【図１５Ａ】図１５Ａは、図１１に具体的に説明された装置の別形を含む装置の操作における第一の段階の概略図である。
【図１５Ｂ】図１５Ｂは、図１５Ａの装置の操作における、より後の段階を具体的に説明するものである。
【図１】
2008506775.tif 000003
【図１Ａ】
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【図２】
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【図２Ａ】
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【図３】
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【図３Ａ】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図４Ｃ】
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【図４Ｄ】
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【図５】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２Ａ】
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【図１２Ｂ】
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【図１３Ａ】
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【図１３Ｂ】
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【図１４】
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【図１５Ａ】
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【図１５Ｂ】
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【国際調査報告】
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