(57)【要約】  本発明は、プロスルホカルブと、ナプロアニリド、ナプロパミド、ジフェナミド、ブタクロール、アセトクロール、ジメテナミド、ジメタクロール、アラクロール、メトラクロール、Ｓ−メトラクロール、プロピソクロール、ペトキサミド、メタザクロール、テニルクロール、プロパクロール、フェントラザミド、フルフェナセット、メフェナセット、アニロホス、ピペロホス、及びカフェンストロールから選択される、少なくとも１種の他の除草剤との組み合わせからなる、除草活性成分を含んでなる除草性組成物に関する。各組み合わせは、稲、穀物、トウモロコシ等の有用植物の作物中における、雑草（草や広葉雑草）等の望ましくない植生を、選択的に抑制するのに好適である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）プロスルホカルブと、
（ｂ）ナプロアニリド、ナプロパミド、ジフェナミド、ブタクロール、アセトクロール、ジメテナミド、ジメタクロール、アラクロール、メトラクロール、Ｓ−メトラクロール、プロピソクロール、ペトキサミド、メタザクロール、テニルクロール、プロパクロール、フェントラザミド、フルフェナセット、メフェナセット、アニロホス、ピペロホス、及びカフェンストロールからなる群の化合物より選択される、少なくとも１種の化合物とを含んでなる除草性組成物。
【請求項２】
有用植物の作物中における、望ましくない植生を抑制する方法であって、請求項１記載の組成物の除草有効量を、抑制が望まれる場所に作用させる工程を含んでなる方法。
【請求項３】
有用植物の作物中における、ＡＬＳ耐性雑草を抑制する方法であって、組成物の除草有効量を、抑制が望まれる場所に作用させる工程を含んでなるとともに、
前記組成物が、
（ａ）プロスルホカルブと、
（ｂ）プレチラクロール、ナプロアニリド、ナプロパミド、ジフェナミド、ブタクロール、アセトクロール、ジメテナミド、ジメタクロール、アラクロール、メトラクロール、Ｓ−メトラクロール、プロピソクロール、ペトキサミド、メタザクロール、テニルクロール、プロパクロール、フェントラザミド、フルフェナセット、メフェナセット、アニロホス、ピペロホス、及びカフェンストロールからなる群の化合物より選択される、少なくとも１種の化合物とを含んでなる、方法。
【請求項４】
有用植物の作物中における、ＡＣＣアーゼ耐性雑草を抑制する方法であって、組成物の除草有効量を、抑制が望まれる場所に作用させる工程を含んでなるとともに、
前記組成物が、
（ａ）プロスルホカルブと、
（ｂ）プレチラクロール、ナプロアニリド、ナプロパミド、ジフェナミド、ブタクロール、アセトクロール、ジメテナミド、ジメタクロール、アラクロール、メトラクロール、Ｓ−メトラクロール、プロピソクロール、ペトキサミド、メタザクロール、テニルクロール、プロパクロール、フェントラザミド、フルフェナセット、メフェナセット、アニロホス、ピペロホス、及びカフェンストロールからなる群の化合物より選択される、少なくとも１種の化合物とを含んでなる、方法。
【請求項５】
有用植物の作物中における、プロパニル耐性雑草を抑制する方法であって、組成物の除草有効量を、抑制が望まれる場所に作用させる工程を含んでなるとともに、
前記組成物が、
（ａ）プロスルホカルブと、
（ｂ）プレチラクロール、ナプロアニリド、ナプロパミド、ジフェナミド、ブタクロール、アセトクロール、ジメテナミド、ジメタクロール、アラクロール、メトラクロール、Ｓ−メトラクロール、プロピソクロール、ペトキサミド、メタザクロール、テニルクロール、プロパクロール、フェントラザミド、フルフェナセット、メフェナセット、アニロホス、ピペロホス、及びカフェンストロールからなる群の化合物より選択される、少なくとも１種の化合物とを含んでなる、方法。
【請求項６】
有用植物の作物中における、キンクロラック耐性雑草を抑制する方法であって、組成物の除草有効量を、抑制が望まれる場所に作用させる工程を含んでなるとともに、
前記組成物が、
（ａ）プロスルホカルブと、
（ｂ）プレチラクロール、ナプロアニリド、ナプロパミド、ジフェナミド、ブタクロール、アセトクロール、ジメテナミド、ジメタクロール、アラクロール、メトラクロール、Ｓ−メトラクロール、プロピソクロール、ペトキサミド、メタザクロール、テニルクロール、プロパクロール、フェントラザミド、フルフェナセット、メフェナセット、アニロホス、ピペロホス、及びカフェンストロールからなる群の化合物より選択される、少なくとも１種の化合物とを含んでなる、方法。
【請求項７】
前記作物植物が、稲、穀物、又はトウモロコシである、請求項２〜６の何れかに記載の方法。
【請求項８】
請求項１記載の組成物の、望ましくない植生の抑制への使用であって、（ｉ）望ましくない植生の発芽の前（発芽前）、（ii）望ましくない植生の発芽の後（発芽後）、又は（iii）（ｉ）及び（ii）の双方に、前記組成物を除草有効量、抑制が望まれる場所に施用する工程を含んでなる、使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有用植物の作物中における雑草（草及び広葉の雑草）等、特に有用植物の作物中における耐性雑草、例えば稲、穀物、及びトウモロコシの作物中における、望ましくない植生を選択的に抑制するのにとりわけ好適な除草活性成分の組み合わせを含んでなる除草性組成物に関する。
【０００２】
また、本発明は、有用植物の作物中における望ましくない植生として定義される、雑草を抑制する方法に関するとともに、上記の新規組成物を抑制が望まれる場所、例えば、望ましくない植生に対して、又はその領域に対して作用させる使用に関する。
【０００３】
本発明は、望ましくない植生の抑制への上記の新規組成物の使用であって、（ｉ）望ましくない植生の発芽の前（発芽前）、（ii）望ましくない植生の発芽の後（発芽後）、又は（iii）（ｉ）及び（ii）の双方に、前記組成物を除草有効量、抑制が望まれる場所に、例えば、望ましくない植生又はその領域に施用する工程を含んでなる使用を提供する。
【背景技術】
【０００４】
プロスルホカルブ（６８３）、グループＫ３／細胞分裂阻害剤＝ＶＬＣＦＡ阻害剤（ＰＤＳ阻害：inhib of PDS）ナプロアニリド（５７１）、プレチラクロール（６５６）、ナプロパミド（５７２）、ジフェナミド（２７４）、ブタクロール（１００）、アセトクロール（５）、ジメテナミド（２６０）、ジメタクロール（２５８）、アラクロール（１４）、メトラクロール（５４８）、Ｓ−メトラクロール（５４９）、プロピソクロール（６７７）、ペトキサミド（６２７）、メタザクロール（５２４）、テニルクロール（７８９）、プロパクロール（６６７）、グループＫ３（テトラゾリノン）、フェントラザミド（３４８）、グループＫ３（オキシアセタミド）フルフェナセット（３６９）、メフェナセット（５０５）、グループＫ３（その他）アニロホス（３１）、ピペロホス（６５０）、及び、カフェンストロール（１１０）からなる化合物群、並びに農学的に許容し得るそれらの塩は、除草作用を示すことが、例えば、The e-Pesticide Manual、version 3.0、13th Edition、Ed. CDC Tomlin、British Crop Protection Council、2003-2004に記載されている。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
驚くべきことに今回、可変量のプロスルホカルブと、上記一覧から選択される、少なくとも１種の細胞分裂阻害剤（ＶＬＣＦＡ阻害）との組み合わせが、発芽前及び発芽後の双方において、特に有用植物の作物中に発生する雑草（草又は広葉の雑草）の大半を、とりわけ稲、穀物、又はトウモロコシの作物等の有用植物の作物中における、ＡＬＳ耐性雑草及びＡＣＣアーゼ耐性雑草を、認識し得るほどの損害を有用植物に与えることなく、抑制する相乗作用を示すことが見出された。
【０００６】
即ち、本発明の第１の態様によれば、雑草を選択的に抑制するための新規除草性組成物であって、
ａ）プロスルホカルブと、
ｂ）ナプロアニリド、ナプロパミド、ジフェナミド、ブタクロール、アセトクロール、ジメテナミド、ジメタクロール、アラクロール、メトラクロール、Ｓ−メトラクロール、プロピソクロール、ペトキサミド、メタザクロール、テニルクロール、プロパクロール、フェントラザミド、フルフェナセット、メフェナセット、アニロホス、ピペロホス、及びカフェンストロールからなる群の化合物より選択される、少なくとも１種の化合物とを含んでなる、組成物が提供される。
【０００７】
本発明の第２の態様によれば、有用植物の作物中における望ましくない植生を抑制する方法であって、第１の態様に係る組成物の除草有効量を、抑制が望まれる場所に作用させる工程を含んでなる方法が提供される。
【０００８】
本発明の更なる態様によれば、有用植物の作物中における、ＡＬＳ耐性雑草、ＡＣＣアーゼ耐性雑草、プロパニル耐性雑草、及びキンクロラック耐性雑草から選択される、１又は２以上の耐性雑草を抑制する方法であって、組成物の除草有効量を、抑制が望まれる場所に作用させる工程を含んでなり、前記除草性組成物が、
（ａ）プロスルホカルブと、
（ｂ）プレチラクロール、ナプロアニリド、ナプロパミド、ジフェナミド、ブタクロール、アセトクロール、ジメテナミド、ジメタクロール、アラクロール、メトラクロール、Ｓ−メトラクロール、プロピソクロール、ペトキサミド、メタザクロール、テニルクロール、プロパクロール、フェントラザミド、フルフェナセット、メフェナセット、アニロホス、ピペロホス、及びカフェンストロールからなる群の化合物より選択される、少なくとも１種の化合物とを含んでなる、方法が提供される。
【０００９】
本発明の各態様の一実施形態によれば、前記除草性組成物は、ここで規定される活性成分の（ａ）及び（ｂ）、並びに任意に使用される１又は２以上の製剤アジュバントから、実質的になるものであり、より好ましくはこれらのみからなるものである。
【００１０】
本発明の各態様の一実施形態によれば、１又は２以上の更なる除草活性成分が、（ａ）及び（ｂ）とともに、除草性組成物中に存在していてもよい。
【００１１】
極めて驚くべきことに、これらの活性成分の組み合わせは、原理的に期待される相加的作用を超える作用を、抑制すべき雑草に対して発揮する。これにより、特に以下の二点において、両活性成分の作用の幅が広がることになる（即ち、相乗的な活性が実証されている）。第１に、個々の化合物の施用割合を低減しても、良好なレベルの作用を維持することができる。そして第２に、本発明に係る組成物は、個々の物質の施用範囲のレベルが低く、農学的な観点からみると役に立たないような場合においても、高いレベルの雑草抑制を達成することができる。その結果、雑草のスペクトルが極めて広くなる上に、有用植物の作物に関する選択性も更に向上する。これは、活性成分を意図せず過剰施用してしまった場合に、必要且つ望ましいことである。本発明に係る組成物は、有用植物の作物中の雑草に対して優れた抑制作用を維持しつつも、続いて現れる作物にはより高い柔軟性を示す。
【００１２】
特に有効な組み合わせとしては、プロスルホカルブ＋ナプロアニリド、プロスルホカルブ＋ナプロパミド、プロスルホカルブ＋ジフェナミド、プロスルホカルブ＋ブタクロール、プロスルホカルブ＋アセトクロール、プロスルホカルブ＋ジメテナミド、プロスルホカルブ＋ジメタクロール、プロスルホカルブ＋アラクロール、プロスルホカルブ＋メトラクロール、プロスルホカルブ＋Ｓ−メトラクロール、プロスルホカルブ＋プロピソクロール、プロスルホカルブ＋ペトキサミド、プロスルホカルブ＋メタザクロール、プロスルホカルブ＋テニルクロール、プロスルホカルブ＋プロパクロール、プロスルホカルブ＋フェントラザミド、プロスルホカルブ＋フルフェナセット、プロスルホカルブ＋メフェナセット、プロスルホカルブ＋アニロホス、プロスルホカルブ＋ピペロホス、及びプロスルホカルブ＋カフェンストロールが挙げられる。
【００１３】
とりわけ有効であることが認められた組み合わせとしては、プロスルホカルブ＋Ｓ−メトラクロール；プロスルホカルブとフェントラザミド；プロスルホカルブとメフェナセット；及び、プロスルホカルブとカフェンストロールが挙げられる。
【００１４】
本発明に係る組成物は、上述した活性成分を任意の混合比率で含有するが、通常は一方の成分を他方よりも過剰に含有する。活性成分の好ましい混合比率は２５：１から１：２５までの範囲である。
【００１５】
また、施用割合は、広い範囲から選択可能であるが、土壌の性質、施用の方法（発芽前か発芽後か；種子粉衣；種子畝間への施用；無耕施用、等）、植物の作物、抑制すべき雑草類、周囲の気候状態に依存し、更には、施用の方法、特定の活性成分の組み合わせ、施用の時期、及び対象となる作物に支配される、他の因子にも依存する。本発明に係る活性成分混合物は通常、１ヘクタール当たり活性成分混合物が０．０５から７ｋｇまでの割合、好ましくは１ヘクタール当たり活性成分混合物が１から５ｋｇまでの割合となるように施用することができる。
【００１６】
また、本発明は、有用植物の作物中における雑草類を選択的に抑制する方法であって、有用植物又は耕作地又はそれらの領域を、本発明に係る組成物を用いて同時に、又は異なる複数の時期に処理する工程を含んでなる方法に関する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
本発明に係る組成物を使用可能な有用植物の作物として、特に稲が挙げられる。「作物」という語は、従来の育種や遺伝子組み換えの手法により、結果として除草剤や除草剤類（例えばＡＬＳ、ＧＳ、ＥＰＳＰＳ、ＰＰＯ、及びＨＰＰＤ阻害剤）に対する耐性を獲得した作物も含むものと解すべきである。従来の育種の手法により、例えばイマザモックス等のイミダゾリノンに対する耐性を獲得した作物の例としては、Clearfield（登録商標）セイヨウアブラナ（summer rape）（カノーラ）が挙げられる。遺伝子組み換えの手法により、除草剤に対する耐性を獲得した作物の例としては、商品名RoundupReady（登録商標）及びLibertyLink（登録商標）で市販されているグリホサート及びグルホシネート耐性のトウモロコシ変種等が挙げられる。抑制対象の雑草は、単子葉植物及び双子葉植物の何れの雑草でもよく、例としては、オモダカ亜種（Alisma spp）、アゼガヤ（Leptochloa chinensis）、ハコベ属（Stellaria）、オランダガラシ属（Nasturtium）、コヌカグサ属（Agrostis）、メヒシバ属（Digitaria）、カラスムギ属（Avena）、エノコログサ属（Setaria）、シロガラシ属（Sinapis）、ドクムギ属（Lolium）、ナス属（Solanum）、ヒエ属（Echinochloa）、特にイヌビエ（Echinochloa crus-galli）又はタイヌビエ（Echinochloa oryzicola）、ホタルイ属（Scirpus）、特にイヌホタルイ（Scirpus juncoides）、ミズアオイ属（Monochoria）、特にコナギ（Monochoria vaginalis）、オモダカ属（Sagittaria）、特にウリカワ（Sagittaria pygmea）、スズメノチャヒキ属（Bromus）、スズメノテッポウ属（Alopecurus）、モロコシ属（Sorghum）、ツノアイアシ属（Rottboellia）、カヤツリグサ属（Cyperus）、特にコゴメガヤツリ（Cyperus iria）、アブチロン属（Abutilon）、キンゴジカ属（Sida）、オナモミ属（Xanthium）、ヒユ属（Amaranthus）、アカザ属（Chenopodium）、イポメア属（Ipomoea）、キク属（Chrysanthemum）、ヤエムグラ属（Galium）、スミレ属（Viola）、ベロニカ属（Veronica）等が挙げられる。
【００１８】
また、作物は、遺伝子組み換えの手法により、害虫に対する耐性を獲得したものでもよいと解すべきである。例としては、Ｂｔトウモロコシ（アワノメイガ（European corn borer）耐性）、Ｂｔ綿（ワタミハナゾウムシ（cotton boll weevil）耐性）、また、Ｂｔジャガイモ（コロラドハムシ（Colorado beetle）耐性）が挙げられる。Ｂｔトウモロコシの例としては、ＢＭ７６トウモロコシ雑種ＮＫ（登録商標）（Syngenta Seeds）が挙げられる。Ｂｔ毒素（Bt toxin）は、土壌細菌バチルス・チューリンゲンシス（Bacillus thuringiensis）により形成される天然タンパク質である。こうした毒素や、毒素を合成し得る遺伝子組み換え植物の例は、ＥＰ−Ａ−４５１ ８７８、ＥＰ−Ａ−３７４ ７５３、ＷＯ ９３／０７２７８、ＷＯ ９５／３４６５６、ＷＯ ０３／０５２０７３、及びＥＰ−Ａ−４２７ ５２９に記載されている。殺虫耐性をコード化する１又は２以上の遺伝子を有し、１又は２以上の毒素を発現する遺伝子組み換え植物の例としては、KnockOut（登録商標）（トウモロコシ）、Yield Gard（登録商標）（トウモロコシ）、NuCOTI N33B（登録商標）（綿）、Bollgard（登録商標）（綿）、NewLeaf（登録商標）（ジャガイモ）、NatureGard（登録商標）、及びProtexcta（登録商標）が挙げられる。植物の作物及びそれらの種子類は、除草剤に対する耐性と同時に、虫による食害に対する耐性をも有していてもよい（「積み重ね（stacked）」遺伝子組み換え）。種子は、例えば、殺虫活性を有するＣｒｙ３タンパク質の発現能力を有すると同時に、グリホサート耐性であってもよい。「作物」という語は、育種又は遺伝子組み換えによる従来の手法の結果、いわゆる出力形質（例えば、風味、保存安定性、栄養素含有量等の向上）を獲得した作物をも含むものと解すべきである。
【００１９】
耕作地とは、植物作物が既に生育している土地のみならず、これらの植物作物を耕作する予定の土地をも含むものと解すべきである。
【００２０】
本発明に係る組成物は、未処理のまま使用してもよい。しかしながら、本発明に係る組成物は通常、担体、溶媒、界面活性剤等の製剤アジュバントを用いて、各種の手法で製剤される。剤形は様々な物理的形態とすることが可能である。例としては、微粉末、ゲル、可湿粉末、可水分散顆粒、可水分散錠剤、発泡性圧縮錠、可乳化濃縮物、可微乳化濃縮物、水中油型（oil-in-water）乳剤、油状流動物、水性分散剤、油性分散剤、懸濁乳剤、カプセル懸濁剤、可乳化顆粒、可溶性液、水溶性濃縮物（水又は水混和性有機溶媒を担体とする）、含浸ポリマーフィルム、及び、例えばthe Manual on Development and Use of FAO Specifications for Plant Protection Products, 5th Edition, 1999に記載された、他の公知の形態が挙げられる。これらの剤形は、直接使用してもよく、或いは使用前に希釈してもよい。希釈剤形は、例えば、水、液体肥料、微量栄養素、生物有機体、油、又は溶媒を用いて調製することができる。
【００２１】
これらの剤形を調製するには、例えば、活性成分を製剤アジュバントと混合し、微細分割された固体、顆粒、溶液、分散液、又は乳液の形態の組成物とすればよい。また、活性成分を他のアジュバント、例えば 微細分割された固体、鉱油、植物油、変性植物油、有機溶媒、水、界面活性剤、又はこれらの組み合わせとともに製剤してもよい。また、活性成分は、ポリマーからなる微細なマイクロカプセルに包含してもよい。マイクロカプセルは活性成分を多孔質担体内に含有する。これによって、活性成分を制御量ずつ、その周囲に放出することが可能となる（例えば徐放）。マイクロカプセルの径は通常０．１ミクロンから５００ミクロンである。活性成分の含有量は、カプセルの重量に対する重量比で約２５％から９５％である。活性成分は、モノリシック固体の形態で存在してもよく、固体又は液体分散物中に微細粒子の形態で存在してもよく、好適な溶液の形態で存在してもよい。カプセル化用の膜は、例えば、天然及び合成ゴム、セルロース、スチレン−ブタジエンコポリマー、ポリアクリロニトリル、ポリアクリレート、ポリエステル、ポリアミド、ポリ尿素、ポリウレタン、又は化学修飾ポリマー及びスターチキサントゲン酸塩、又はこれに関連して当業者に知られている他のポリマーを含んでなる。或いは、活性成分が微細分割された粒子の形態で、基材物質の固体マトリックス中に存在する、微細マイクロカプセルとすることも可能である。但しこの場合、マイクロカプセルはカプセルに入れない。
【００２２】
本発明に係る組成物の調製に好適な製剤アジュバントは、それ自体は公知である。使用可能な液状担体としては：水、トルエン、キシレン、石油エーテル、植物油、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、酸無水物、アセトニトリル、アセトフェノン、酢酸アミル、２−ブタノン、ブチレンカーボネート、クロロベンゼン、シクロヘキサン、シクロヘキサノール、酢酸のアルキルエステル、ジアセトンアルコール、１，２−ジクロロプロパン、ジエタノールアミン、ｐ−ジエチルベンゼン、ジエチレングリコール、ジエチレングリコールアビエテート、ジエチレングリコールブチルエーテル、ジエチレングリコールエチルエーテル、ジエチレングリコールメチルエーテル、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、１，４−ジオキサン、ジプロピレングリコール、ジプロピレングリコールメチルエーテル、ジプロピレングリコールジベンゾアート、ジプロキシトール（diproxitol）、アルキルピロリドン、酢酸エチル、２−エチルヘキサノール、エチレンカーボネート、１，１，１−トリクロロエタン、２−ヘプタノン、α−ピネン、ｄ−リモネン、乳酸エチル、エチレングリコール、エチレングリコールブチルエーテル、エチレングリコールメチルエーテル、γ−ブチロラクトン、グリセロール、酢酸グリセロール、二酢酸グリセロール、三酢酸グリセロール、ヘキサデカン、ヘキシレングリコール、酢酸イソアミル、酢酸イソボルニル、イソオクタン、イソホロン、イソプロピルベンゼン、ミリスチン酸イソプロピル、乳酸、ラウリルアミン、酸化メシチル、メトキシプロパノール、メチルイソアミルケトン、メチルイソブチルケトン、ラウリン酸メチル、オクタン酸メチル、オレイン酸メチル、塩化メチレン、ｍ−キシレン、ｎ−ヘキサン、ｎ−オクチルアミン、オクタデカン酸、酢酸オクチルアミン、オレイン酸、オレイルアミン、ｏ−キシレン、フェノール、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ４００）、プロピオン酸、乳酸プロピル、プロピレンカーボネート、プロピレングリコール、プロピレングリコールメチルエーテル、ｐ−キシレン、トルエン、リン酸トリエチル、トリエチレングリコール、スルホン酸キシレン、パラフィン、鉱油、トリクロロエチレン、パークロロエチレン、酢酸エチル、酢酸アミル、酢酸ブチル、プロピレングリコールメチルエーテル、ジエチレングリコールメチルエーテル、メタノール、エタノール、イソプロパノール、及びより高分子のアルコール、例えばアミルアルコール、テトラヒドロフルフリルアルコール、ヘキサノール、オクタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセロール、Ｎ−メチル−２−ピロリドン等が挙げられる。濃縮物の希釈には通常、担体として水が選択される。好適な固体担体としては、例えば、タルク、二酸化チタン、葉ろう石粘土、シリカ、アタパルジャイト粘土、珪藻土、石灰石、炭酸カルシウム、ベントナイト、カルシウムモンモリロナイト、綿種子皮、小麦ミール、大豆粉、軽石、木粉、グラウンドウォルナット（ground walnut）殻、リグニン、及び、例えば CFR 180.1001.(c) & (d) に記載の同様の材料が挙げられる。
【００２３】
多くの界面活性剤は、固体及び液体の何れの剤形でも好適に使用可能であるが、特に使用前に担体で希釈するような剤形が好適である。界面活性剤はアニオン系でも、カチオン系でも、非イオン系でも、ポリマー系でもよく、また、乳化剤、湿潤剤、懸濁剤として用いても、他の目的で用いてもよい。一般的な界面活性剤の例としては、アルキル硫酸塩、例えばジエタノールアンモニウムラウリルスルフェート；アルキルアリルスルホン酸塩、例えばカルシウムドデシル−ベンゼンスルホネート；アルキルフェノール−アルキレン酸化物付加体、例えばノニルフェノールエトキシレート；アルコール−アルキレン 酸化物付加体、例えばトリデシルアルコールエトキシレート；石鹸、例えばステアリン酸ナトリウム；アルキルナフタレンスルホン酸塩、例えばナトリウムジブチルナフタレンスルホネート；スルホコハク酸のジアルキルエステル、例えばナトリウムジ（２−エチルヘキシル）スルホスクシネート；ソルビトールエステル、例えばソルビトールオレアート；第４級アミン、例えばラウリルトリメチルアンモニウムクロリド、脂肪酸のポリエチレングリコールエステル、例えばポリエチレングリコールステアレート；エチレンオキシド及びプロピレンオキシドのブロックコポリマー；並びに、モノ−及びジ-アルキルホスフェートエステルの塩；更には、例えば「McCutcheon's Detergents and Emulsifiers Annual」, MC Publishing Corp., Ridgewood, New Jersey, 1981に記載の物質が挙げられる。
【００２４】
害虫駆除剤形に一般に使用できるその他のアジュバントとしては、結晶化阻害剤、粘度調整剤、懸濁剤、染料、抗酸化剤、発泡剤、光吸収剤、混合助剤、消泡剤、錯化剤、中和剤又はｐＨ調整剤及び緩衝剤、腐食防止剤、芳香剤、湿潤剤、吸収改良剤、微量栄養素、可塑剤、流動剤、潤滑剤、分散剤、増粘剤、凍結防止剤、殺微生物剤、並びに液体及び固体肥料が挙げられる。
【００２５】
また、剤形には、更に別の活性物質、例えば、その他の除草剤、除草剤安全化剤（safeners）、植物成長調節剤、殺菌剤、又は殺虫剤等が含有されていてもよい。
【００２６】
更に、本発明に係る組成物は、植物又は動物由来の油、鉱油、これらの油のアルキルエステル、又はこれらの油及び油誘導体の混合物を含んでなる添加剤を含有していてもよい。本発明に係る組成物に使用される油添加剤の量は、噴霧混合物基準で、通常０．０１％から１０％である。この油添加剤は、例えば、噴霧混合物の調製後、所望の濃度となるように噴霧タンクに加えることができる。油添加剤としては、鉱油又は植物由来の油、例えば菜種油、オリーブ油、又はヒマワリ油、乳化植物油、例えばAMIGO（登録商標）（Rhone-Poulenc Canada Inc.）、植物由来の油のアルキルエステル、例えばメチル誘導体、又は動物由来の油、例えば魚油又は牛脂を含んでなるものが好ましい。添加剤は、例えば、活性成分として実質的に８０重量％の魚油のアルキルエステルと、１５重量％メチル化菜種油、並びに５重量％の従来の乳化剤及びｐＨ調整剤を含んでなる。特に好ましい油添加剤は、Ｃ8−Ｃ22脂肪酸のアルキルエステル、特にＣ12-Ｃ18脂肪酸のメチル誘導体を含んでなるものである。例えば、ラウリン酸、パルミチン酸、及びオレイン酸のメチルエステルが重要である。これらのエステルは、それぞれ、ラウリン酸メチル（CAS-111-82-0）、パルミチン酸メチル（CAS-112-39-0）、及びオレイン酸メチル（CAS-112-62-9）として知られている。好ましい脂肪酸メチルエステル誘導体としては、Emery（登録商標）2230又は2231（Cognis GmbH）が挙げられる。これらの誘導体や、その他の油誘導体は、the Compendium of Herbicide Adjuvants, 5th Edition, Southern Illinois University, 2000 に挙げられている。
【００２７】
油添加剤を界面活性剤、例えば非イオン系、アニオン系又はカチオン系の界面活性剤と併用することにより、油添加剤の施用及び作用を更に向上させることができる。好適なアニオン系、非イオン系及びカチオン系の界面活性剤の例は、ＷＯ ９７／３４４８５の７及び８ページに挙げられている。好ましい界面活性剤としては、ドデシル−ベンジルスルホネート型のアニオン系界面活性剤、特にそのカルシウム塩、また、脂肪アルコールエトキシレート型の非イオン系界面活性剤が挙げられる。特に好ましいものとしては、エトキシ化度数が５から４０のエトキシ化Ｃ12-Ｃ22脂肪アルコールが挙げられる。市販の界面活性剤の例としては、Genapol型（Clariant AG）が挙げられる。同様に好ましいものとして、シリコーン界面活性剤が挙げられ、特に、市販のSilwet L-77（登録商標）等のポリアルキルオキシド修飾ヘプタメチルトリシロキサンや、更には全フッ素置換界面活性剤が挙げられる。添加剤の総量を基準とした界面活性剤の比率は、通常１から３０重量％である。油又は鉱油又はそれらの誘導体の混合物と、界面活性剤とからなる油添加剤の例としては、Edenor ME SU（登録商標）、Turbocharge（登録商標）（Syngenta AG、CH）、及びActipron（登録商標）（BP Oil UK Limited、GB）が挙げられる。
【００２８】
また、上述の界面活性剤は剤形に単独で、即ち油添加剤の併用なしに使用してもよい。
【００２９】
更に、油添加剤／界面活性剤の混合物に有機溶媒を加えることによって、作用を更に増強することができる。好適な溶媒としては、例えば、Solvesso（登録商標）（ESSO）やAromatic Solvent（登録商標）（Exxon Corporation）が挙げられる。これら溶媒の濃度は、総重量の１０から８０重量％とすればよい。このような、溶媒と混合して使用可能な油添加剤については、例えばＵＳ−Ａ−４ ８３４ ９０８に記載されている。この中に記載されている市販の油添加剤として、MERGE（登録商標）（BASF Corporation）という名称で知られるものが挙げられる。本発明において好ましい油添加剤としては、SCORE（登録商標）（Syngenta Crop Protection Canada）が挙げられる。
【００３０】
上記例示の油添加剤に加えて、本発明に係る組成物の活性を高めるために、アルキルピロリドン（例えばAgrimax（登録商標））の剤形を噴霧混合物中に加えてもよい。合成ラティス（synthetic latices）の剤形、例えば、ポリアクリルアミド、ポリビニル化合物、又はポリ−１−ｐ−メンテン（例えば、Bond（登録商標）、Courier（登録商標）、又はEmerald（登録商標））等を使用することもできる。プロピオン酸含有溶液、例えばEurogkem Pen-e-trate（登録商標）等を、活性増強剤として噴霧混合物に加えてもよい。
【００３１】
除草剤形は、通常０．１から９９重量％、特に０．１から９５重量％の、本発明に係る組成物の活性成分混合物と、１から９９．９重量％の製剤アジュバントとを含有し、前記アジュバントには、好ましくは０から２５重量％の界面活性剤が含まれる。市販品は濃縮物として製剤するのが好ましく、エンドユーザーは通常は希釈した剤形を使用する。好ましい剤形としては、特に以下の組成物を含有するものが挙げられる（％＝重量パーセント。「活性成分混合物」とは、本発明の組成物に係る化合物の混合物を意味する。）。
【００３２】
可乳化濃縮物：
活性成分混合物：１から９５％、好ましくは６０から９０％
界面活性剤：１から３０％、好ましくは５から２０％
液体担体：残分
【００３３】
微粉末：
活性成分混合物：０．１から１０％、好ましくは０．１から５％
固体担体：９９．９から９０％、好ましくは９９．９から９９％
【００３４】
懸濁濃縮物：
活性成分混合物：５から７５％、好ましくは１０から５０％
界面活性剤：１から４０％、好ましくは２から３０％
水：残分
【００３５】
可湿粉末：
活性成分混合物：０．５から９０％、好ましくは１から８０％
界面活性剤：０．５から２０％、好ましくは１から１５％
固体担体：残分
【００３６】
顆粒：
活性成分混合物：０．１から３０％、好ましくは０．５から１５％
固体担体：９９．９から７０％、好ましくは９９，５から８５％
【００３７】
以下の実施例は、本発明に係る組成物の剤形の種類について、本発明を更に詳しく説明するためのものであるが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００３８】
【表１】
2008524148.tif 000002
【００３９】
このような濃縮物を水で希釈することにより、所望の濃度の乳液を調製することができる。
【００４０】
【表２】
2008524148.tif 000003
【００４１】
本溶液は微小液滴（microdrops）形態での施用に好適である。
【００４２】
【表３】
2008524148.tif 000004
【００４３】
活性成分をアジュバントとよく混合し、混合物を適切なミルでよく粉砕することにより、可湿粉末が得られる。これを水で希釈することにより、所望の濃度の懸濁液とすることができる。
【００４４】
【表４】
2008524148.tif 000005
【００４５】
活性成分を塩化メチレンに溶解させ、溶液を担体に噴霧した後、溶媒を真空下で蒸発させる。
【００４６】
【表５】
2008524148.tif 000006
【００４７】
微細に粉砕した活性成分を均一に、ミキサー中で、ポリエチレングリコールで湿らせた担体に塗布する。この手順により、非微粉（non-dusty）被覆顆粒が得られる。
【００４８】
【表６】
2008524148.tif 000007
【００４９】
活性成分をアジュバントと混合・粉砕し、混合物を水で湿らせる。得られた混合物を押出成形し、空気流中で乾燥させる。
【００５０】
【表７】
2008524148.tif 000008
【００５１】
活性成分を担体と混合し、混合物を適切なミルで粉砕することにより、使用準備済の微粉末が得られる。
【００５２】
【表８】
2008524148.tif 000009
【００５３】
微細に粉砕した活性成分をアジュバントとよく混合することにより、懸濁濃縮物が得られる。これを水で希釈することにより、所望の濃度の懸濁液を得ることができる。
【００５４】
また、本発明に係る組成物に含まれる活性成分を個別に製剤し、施用の直前に施用器具中で、任意に水等の希釈剤を用いて、所望の混合比率で混ぜ合わせ、「タンク混合物」の形態とすることが、より実用的な場合もある。好ましい一実施形態では、本発明に係る組成物に含まれる活性成分が、まとめて製剤される（いわゆる予混合又は製剤品）。
【実施例】
【００５５】
以下の実施例は説明のために用いるものであり、本発明を限定するものではない。
【００５６】
生物学的実施例
本発明の組成物による相乗効果は、以下の実施例により実証される。
【００５７】
実施例Ｂ１：発芽前試験：
試験植物を温室条件下で種子トレイに播種する。栽培基質としては標準的な土壌を使用する。発芽前の段階で、除草剤を単独又は混合物の両形態で、土壌表面に施用する。現場又は温室条件の下で最適濃度を決定し、それによって施用割合を決める。試験の評価は２から４週間後に行なう（１００％＝植物が完全に枯死；０％＝植物に対する殺草作用が全く見られず）。
【００５８】
試験化合物は良好な結果を示している。
【００５９】
実施例Ｂ２：発芽後試験：
水を約５ｃｍに張って放置した水飽和土地（water-saturated ground）において屋外試験を実施する（飽和条件）。発芽後の段階（２から３葉期）において、水飽和土地条件下、除草剤を単独又は混合物の両形態で、バックスプレー（back spray）を用いて試験植物に施用する。施用割合は、現場条件下で確認された最適濃度に従う。試験の評価は１０から２２日後に行なう（１００％＝植物が完全に枯死；０％＝植物に対する殺草作用が全く見られず）。本試験で使用された混合物は良好な結果を示している。
【００６０】
例えば、本発明の組成物に係る化合物の併用活性成分の作用が、活性成分を各々単独で施用した場合の作用の和よりも大きければ、相乗効果が存在することになる。
【００６１】
所与の二つの除草剤（Ａ）及び（Ｂ）の組み合わせについて予想される除草作用Ｗｅは、以下により求めることができる（COLBY, S. R., "Calculating synergistic and antagonistic response of herbicide combination", Weeds 15, pages 20-22, 1967参照）。
Ｗｅ＝Ｘ＋［Ｙ・（１００−Ｘ）／１００］
【００６２】
ここで、
Ｘ＝化合物（Ａ）を１ヘクタール当たりｐｋｇの割合で施用して処理した場合における、未処理のコントロール（＝０％）を基準とした除草作用のパーセンテージ。
Ｙ＝化合物（Ｂ）を１ヘクタール当たりｑｋｇの割合で施用して処理した場合における、未処理のコントロールを基準とした除草作用のパーセンテージ。
【００６３】
即ち、観察された活性がColbyの式から予測される活性よりも高ければ、相乗作用が存在することになる。
【００６４】
【表９】
2008524148.tif 000010
【００６５】
【表１０】
2008524148.tif 000011
【００６６】
【表１１】
2008524148.tif 000012
【００６７】
【表１２】
2008524148.tif 000013
【００６８】
【表１３】
2008524148.tif 000014
【００６９】
【表１４】
2008524148.tif 000015
【００７０】
【表１５】
2008524148.tif 000016
【００７１】
【表１６】
2008524148.tif 000017
【００７２】
【表１７】
2008524148.tif 000018
【００７３】
【表１８】
2008524148.tif 000019
【００７４】
【表１９】
2008524148.tif 000020
【００７５】
【表２０】
2008524148.tif 000021
【００７６】
【表２１】
2008524148.tif 000022
【００７７】
【表２２】
2008524148.tif 000023
【００７８】
【表２３】
2008524148.tif 000024
【００７９】
【表２４】
2008524148.tif 000025
【００８０】
【表２５】
2008524148.tif 000026
【００８１】
【表２６】
2008524148.tif 000027
【００８２】
【表２７】
2008524148.tif 000028
【００８３】
【表２８】
2008524148.tif 000029
【００８４】
【表２９】
2008524148.tif 000030
【００８５】
【表３０】
2008524148.tif 000031
【００８６】
【表３１】
2008524148.tif 000032
【００８７】
【表３２】
2008524148.tif 000033
【００８８】
【表３３】
2008524148.tif 000034
【００８９】
【表３４】
2008524148.tif 000035
【００９０】
【表３５】
2008524148.tif 000036
【００９１】
【表３６】
2008524148.tif 000037
【００９２】
【表３７】
2008524148.tif 000038
【００９３】
【表３８】
2008524148.tif 000039
【００９４】
【表３９】
2008524148.tif 000040
【００９５】
【表４０】
2008524148.tif 000041
【００９６】
【表４１】
2008524148.tif 000042
【００９７】
【表４２】
2008524148.tif 000043
【００９８】
【表４３】
2008524148.tif 000044
【００９９】
【表４４】
2008524148.tif 000045
【０１００】
【表４５】
2008524148.tif 000046
【０１０１】
【表４６】
2008524148.tif 000047
【０１０２】
【表４７】
2008524148.tif 000048
【０１０３】
【表４８】
2008524148.tif 000049
【０１０４】
【表４９】
2008524148.tif 000050
【０１０５】
【表５０】
2008524148.tif 000051
【国際調査報告】
2008524148.tif 000052
2008524148.tif 000053
2008524148.tif 000054
2008524148.tif 000055
2008524148.tif 000056
2008524148.tif 000057
2008524148.tif 000058