(57)【要約】  液化天然ガス（１）を処理して低沸点成分の含有量の少ない液体流（２１）を得る方法であって、液化ガスを膨張（３）させて膨張した二相流体を得る工程と；二相流体を単一の気液接触領域（１４）より下方にて塔（１０）に導入する工程と；底（１６）から低沸点成分の含有量の少ない液体流（１７）を引き出す工程と；塔（１０）の最上部（２３）から低沸点成分の豊富なガス流（２５）を引き出す工程と；ガス流を熱交換器（２７）において加熱する工程と；ガス流を燃料ガス圧力まで圧縮（３０）して燃料ガス（３３）を得る工程と；燃料ガスから再循環流（３４ａ）を分離する工程と；再循環流を少なくとも部分的に凝縮（２７）して還流（３４ｂ）を得る工程と；還流（３４ｂ）を単一の気液接触領域（１４）より上方にて塔（１０）に導入する工程と；を含む方法。
2008506026.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
液化圧力にて供給され低沸点成分を含有した液化天然ガスを処理して低沸点成分の含有量の少ない液体生成物流を得る方法であって、
（ａ）前記液化ガスを分離圧力まで膨張させて膨張した二相流体を得る工程と；
（ｂ）前記膨張した二相流体を単一の気液接触領域を備えた塔に、該塔内に配置された前記単一の気液接触領域より下方にて導入する工程と；
（ｃ）前記二相流体から液体を前記塔の底に集めて前記塔の底から低沸点成分の含有量の少ない液体流を引き出して液体生成物流を得る工程と；
（ｄ）前記二相流体から蒸気を前記単一の気液接触領域に対して貫流させる工程と；
（ｅ）前記塔の最上部から低沸点成分の豊富なガス流を引き出す工程と；
（ｆ）工程（ｃ）で得られた前記ガス流を熱交換器において加熱して加熱ガス流を得る工程と；
（ｇ）工程（ｆ）で得られた前記加熱ガス流を燃料ガス圧力まで圧縮して燃料ガスを得る工程と；
（ｈ）工程（ｇ）で得られた前記燃料ガスから再循環流を分離する工程と；
（ｉ）工程（ｈ）で得られた前記再循環流を少なくとも部分的に凝縮して還流を得る工程と；
（ｊ）工程（ｉ）で得られた前記還流を分離圧力にて前記単一の気液接触領域より上方にて前記塔に導入する工程と；
を含む方法。
【請求項２】
工程（ｃ）が、前記二相流体から液体を前記塔の底に集めて、該塔の底から低沸点成分の含有量の少ない液体流を引き出し；低沸点成分の含有量の少ない前記液体流を低圧にてフラッシュ容器に導入し；第２のガス流を前記フラッシュ容器の最上部から取り出し；そして前記フラッシュ容器の底から液体流を取り出して前記液体生成物流を得る工程からなる、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記第２のガス流を前記熱交換器において加熱し；前記第２のガス流を燃料ガス圧力まで圧縮し；そして前記第２のガス流を前記再循環流に加える工程をさらに含む、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記再循環流を少なくとも部分的に凝縮する工程（ｉ）の工程が熱交換器において前記再循環流を前記ガス流で間接的に熱交換することからなる、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記加熱ガス流を燃料ガス圧力まで圧縮して燃料ガスを得る工程（ｇ）の工程が、圧縮熱を除去することを更に含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
工程（ｈ）において前記燃料ガスから分離された前記再循環流を、少なくとも部分的に凝縮する前に高圧に圧縮する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
供給される前記液化天然ガスが７モル％未満の低沸点成分を含む請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は液化天然ガスの処理に関するものであり、特に沸点がメタンより低い成分を含有する液化天然ガスの処理に関する。このような成分の例は窒素である。明細書及び特許請求の範囲において「低沸点成分」や「沸点が低い成分」なる表現は、沸点がメタンより低い成分を示すのに用いられる。この処理法では、低沸点の成分の含有量を小さくした液化天然ガスを得るために液化天然ガスから低沸点成分を除去する。この改良された方法は２つのやり方、すなわち（１）従来の方法と同量の液化天然ガスを処理するか、又は（２）従来の方法より多くの量の液化天然ガスを処理するように適用できる。最初のやり方で適用される場合には、本発明の方法で処理される液化ガス中の低沸点成分の含有量は、従来の方法で処理される液化ガス中のものより少ない。二番目のやり方で適用される場合には、低沸点成分の含有量は維持され、液化ガスの量が増加する。
【背景技術】
【０００２】
ＵＳ-Ａ-６１９９４０３には、窒素などの高揮発性成分をメタンの豊富な原料流から除去する方法が開示されている。ＵＳ-Ａ-６１９９４０３によると、膨張した液化天然ガス流が中間の高さ、すなわち単一の気液接触領域より低くないところにて分離塔に入る。
【０００３】
ＵＳ-Ａ-５４２１１６５は炭化水素の液化混合物の供給原料を脱窒素化する方法に関する。このためにＵＳ-Ａ-５４２１１６５では、複数の理論的分別ステージを含んだ脱窒素塔を用いる比較的複雑な方法が示唆されている。
【０００４】
別の比較的複雑な方法が国際出願公開第ＷＯ０２／５０４８３号に記載されている。ＷＯ０２／５０４８３には、低沸点の成分を液化天然ガスから除去する方法がいくつか開示されている。ＷＯ０２／５０４８３によると、低沸点成分の含有量を減少させた液体生成物流が得られる。
【０００５】
ＷＯ０２／５０４８３に記載の上記方法の問題点は、液体生成物流が望ましくない低沸点成分を多く含有していることである。
【特許文献１】ＵＳ-Ａ-６１９９４０３
【特許文献２】ＵＳ-Ａ-５４２１１６５
【特許文献３】ＷＯ０２／５０４８３
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は上記問題を最小限に抑えることである。
本発明の別の目的は代わりの方法を提供することである。
本発明の更に別の目的は液化天然ガス流中の低沸点成分の量を減少させる簡単な方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的又はその他の目的の１つ又はそれ以上のものが、本発明に基づいて、
液化圧力にて供給され低沸点成分を含有した液化天然ガスを処理して低沸点成分の含有量の少ない液体生成物流を得る方法であって、
（ａ）前記液化ガスを分離圧力まで膨張させて膨張した二相流体を得る工程と；
（ｂ）前記膨張した二相流体を単一の気液接触領域を備えた塔に、該塔内に配置された前記単一の気液接触領域より下方にて導入する工程と；
（ｃ）前記二相流体から液体を前記塔の底に集めて前記塔の底から低沸点成分の含有量の少ない液体流を引き出して液体生成物流を得る工程と；
（ｄ）前記二相流体から蒸気を前記単一の気液接触領域に対して貫流させる工程と；
（ｅ）前記塔の最上部から低沸点成分の豊富なガス流を引き出す工程と；
（ｆ）工程（ｃ）で得られた前記ガス流を熱交換器において加熱して加熱ガス流を得る工程と；
（ｇ）工程（ｆ）で得られた前記加熱ガス流を燃料ガス圧力まで圧縮して燃料ガスを得る工程と；
（ｈ）工程（ｇ）で得られた前記燃料ガスから再循環流を分離する工程と；
（ｉ）工程（ｈ）で得られた前記再循環流を少なくとも部分的に凝縮して還流を得る工程と；
（ｊ）工程（ｉ）で得られた前記還流を分離圧力にて前記単一の気液接触領域より上方にて前記塔に導入する工程と；
を含む方法を提供することによって達成される。
【０００８】
出願人は本発明により得られた液体生成物流における低沸点成分の含有量が予想されるものよりも小さいことを見い出した。
【０００９】
驚くべきことに、これらの望ましい結果は、本発明に基づいて工程（ｂ）においてただ１つの気液接触領域を有する塔を用いる簡単な方法によって得られる。
【００１０】
本発明による簡単な方法を用いることで、より費用効果の高いやり方で液体生成物流中の低沸点成分の量を減少させることができる。
【００１１】
また、本発明による方法は７モル％未満の低沸点成分を含んだ液化天然ガス流（液化圧力にて供給される）に対して特に適していることが分かった。
以下、例として添付の非限定的な図面に関して本発明を詳細に説明する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
図１を参照する。低沸点成分を含有した液化天然ガスが、導管１を介して膨張エンジン３の形式の膨張装置及び膨張エンジン３の排出導管６におけるジュール-トムソン弁５に液化圧力にて供給される。膨張装置では、液化ガスを分離圧力まで膨張させることができ、膨張した二相流体が得られる。この液化圧力は適切には３〜８．５ＭＰａの範囲にあり、分離圧力は適切には０．１〜０．５ＭＰａの範囲にある。
【００１３】
膨張した二相流体は導管９を介して塔１０に送られる。この膨張した二相流体はべーン入口装置１２などの適当な入口装置を介して分離圧力にて塔１０に導入される。schoepentoeter（商標）としても公知のべーン入口装置により、気体と液体の効率的な分離が可能になる。
【００１４】
この塔１０はただ１つの気液接触領域１４を備える。この単一接触領域１４は、気体と液体を接触させる任意の適当な手段、例えばトレーやパッキングを備えることができる。好ましくは、この単一接触領域１４は２〜８個の水平接触トレー１５又は２〜８個の接触トレーに相当する長さの充填領域を有するパッキングから構成される。この膨張した二相流体は単一気液接触領域１４より下にて塔１０に導入される。
【００１５】
塔１０の底１６では、二相流体から液体が集められ、低沸点成分の含有量の少ない液体流が底１６から導管１７を介して取り出されてポンプ１８により貯蔵タンク２０に送られる。貯蔵タンク２０からは、液体生成物流が導管２１を介して取り出され、ガス流が導管２２を介して取り出される。このガス流はボイルオフ・ガスとしても知られている。
【００１６】
二相流体から蒸気が単一接触領域１４を貫流する。塔１０の最上部２３から低沸点成分の豊富なガス流が導管２５を介して取り出される。このガス流は熱交換器２７において加熱され、加熱して得られたガス流は導管２８を介して圧縮機３０に送られる。圧縮機３０において、この加熱されたガス流が燃料ガス圧力まで圧縮されて燃料ガスを得る。この燃料ガスが導管３１を介して取り出され、熱交換器３２で冷却されて圧縮熱が取り除かれる。この燃料ガスが導管３３を介して離れたところに送られる。この燃料ガスの圧力は１〜３．５ＭＰａの範囲にある。
【００１７】
燃料ガスから再循環流が導管３４ａを介して熱交換器２７に供給される。熱交換器２７では、この再循環流が少なくとも部分的に凝縮されて還流を得て、この還流がジュール-トムソン弁３７を備えた導管３４ｂを介して塔１０に送られる。この還流が分離圧力にて単一接触領域１４より上方のべーン入口装置３９などの入口装置を介して塔１０に導入される。
【００１８】
表１は仮想例の結果をまとめており、図１の方法と基準例を比較している。基準例では、再循環流と原料とが同じ高さにて塔に導入されているので、これらの２つの流れの液相が塔への導入の前に混合され、塔には接触領域がない。基準例において導管１７から引き出された液体流は本発明における同じ流れよりも多くの窒素を含有することが分かった。
【００１９】
【表１】
2008506026.tif 000003
【００２０】
表１は本発明の方法によって得られる生成物流中の窒素含有量がより少ないことを示している。
【００２１】
本発明の代替の態様では、燃料ガスから分離した再循環流を、それが熱交換器２７で少なくとも部分的に凝縮される前に補助圧縮機において高圧に更に圧縮する。この高圧の再循環流はいくつかの方法で用いることができ、これについては図２に関して説明する。図１について既に説明した部分は同じ参照番号を有する。
【００２２】
導管３４ａ中に含まれるこの補助圧縮機は参照番号３５により示される。この補助圧縮機３５は冷却器（図示せず）を備えて圧縮された再循環流の圧縮熱を取り去ることができる。この圧縮された再循環流は熱交換器２７において冷却することによって少なくとも部分的に凝縮される。必要とされる冷たさの一部は、導管２５を介して送られる低沸点成分の豊富なガス流によって与えられる。残りは再循環流によって与えられる。再循環流からの冷たさは、再循環流の一部をジュール-トムソン弁３８における中間圧力まで膨張し、膨張した流体を用いて導管３４ａ中の再循環流を冷却し、この膨張した流体を導管３８ａを介して圧縮機３０に供給することによって得ることができる。再循環流の一部を膨張させて得られるこの中間圧力は、圧縮機３０の吸込圧力から排出圧力までの範囲にある（範囲の両端は含む）。この膨張した再循環流が圧縮機３０に入るステージは、膨張した再循環流の圧力がそのステージにおける圧縮機３０内の流体の圧力に一致するように選択される。
【００２３】
図１に関して説明したように、再循環流の残りはジュール-トムソン弁３７により膨張させて還流として塔１０に導入する。
【００２４】
図２に関して説明した態様の利点は、再循環流がより大きな圧力から膨張することで、より低い温度に冷却されることである。これにより、−１４５℃の原料流温度（上記の例）に比べてより温かい原料流、例えば−１４２℃の原料流が可能になる。よって、主低温熱交換器からの液化ガスの温度をより高くできるので、同量のエネルギーに対してより多くのガスを液化できる。
【００２５】
補助圧縮機３５から排出される流体の高圧は、補助圧縮機３５を駆動するのに必要な動力の費用が、液化されるガスの増加量の値段よりも安くなるように選択される。
【００２６】
上記説明では、膨張弁３７及び３８において膨張が行われる態様を述べた。しかし、再循環流の膨張は２段階にて行なうことができ、すなわち最初はエキスパンダ３６などの膨張装置にて行い、その後にジュール-トムソン弁３７及び３８にて行い得ることが分かる。
【００２７】
膨張した流体を導管３８ａを介して圧縮機３０に供給する代わりに、膨張した流体を圧縮機３５の入口（図示せず）に供給することもできる。
【００２８】
図１及び２に関して説明した態様では、二相流体からの液体は塔１０の底１６に集められ、この底１６から、低沸点成分の含有量の少ない液体流１７が引き出されて液体生成物流を得る。本発明の代わりの態様では、この工程は、二相流体からの液体を塔の底に集めて低沸点成分の含有量の少ない液体流を塔の底を引き出し；この液体流を低圧にてフラッシュ容器に導入し；第２のガス流をフラッシュ容器の最上部から取り出し；そしてフラッシュ容器の底から液体流を取り出して液体生成物流を得る工程からなる。
【００２９】
以下、この二容器の態様を図３に関して説明する。図１に関して既に説明した部分は同じ参照番号を有する。
【００３０】
塔１０’は上部１０ｕと下部１０ｌとからなり、この上部は図１の塔１０の機能を実行し、この下部１０ｌは上部１０ｕの圧力より低い圧力にて動作するフラッシュ容器である。適切には、上部１０ｕの圧力は０．２〜０．５ＭＰａの範囲にあり、フラッシュ容器１０ｌの圧力は０．１〜０．２ＭＰａの範囲にある。
【００３１】
通常運転中、導管９を介して供給される二相流体からの液体が塔１０’の上部１０ｕの底１６’に集められる。この底１６’から、低沸点成分の含有量の少ない液体流が導管１７’から引き出される。次に、この流れは低圧にてフラッシュ容器１０ｌに導入される。この圧力低下は導管１７’中のジュール-トムソン弁４０によって得られる。その結果、二相混合物が形成され、入口装置４１を介してフラッシュ容器１０ｌに導入される。
【００３２】
導管１７”を介して、低沸点成分の含有量が少ない液体流が取り出されて貯蔵タンク２０に送られる。
【００３３】
フラッシュ容器１０ｌの最上部２３”から第２のガス流が取り出される。
【００３４】
適切には、この第２ガス流は導管４２を介して熱交換器２７に送られ、導管３４ａを介して供給される再循環流を用いた熱交換によってこの第２ガス流を加熱する。この加熱された流れは、圧縮機４５で圧縮され、その圧縮熱は熱交換器４８において除去されて導管４９を介して送られ、この圧縮された第２ガス流が導管３４ａにおいて再循環流に加えられる。
【００３５】
圧縮機４５及び３０は結合して１つの圧縮機（図示せず）にし得ることも分かる。この場合には、導管４２はその圧縮機の吸込端部に連結され、導管２８は中間入口に連結され、導管３２はこの圧縮機の排出端部に連結される。
【００３６】
本方法の利点は大型の液化プラントに使用できることである。
【００３７】
図１に関して説明した上記態様と同様に、図３に関して説明した態様もまた補助圧縮機を備えることができ、燃料ガスから分離した再循環流を熱交換器２７において少なくとも部分的に凝縮する前に高圧に圧縮することができる。この高圧の再循環流はいくつかの方法にて用いることができ、これについては図４に関して説明する。図３に関して既に説明した部分は同じ参照番号を有する。
【００３８】
導管３４ａ中に含まれるこの補助圧縮機は参照番号３５で示される。この補助圧縮機３５は冷却器（図示せず）を備えて圧縮された再循環流の圧縮熱を取り去ることができる。この圧縮された再循環流はそれを熱交換器２７において冷却することによって部分的に凝縮される。必要とされる冷たさの一部は、導管２５を介して送られる低沸点成分の豊富なガス流によって与えられる。残りは再循環流によって与えられる。再循環流からの冷たさは、再循環流の一部をジュール-トムソン弁３８において中間圧力まで膨張させ、膨張した流体を用いて導管３４ａ中の再循環流を冷却し、この膨張した流体を導管３８ａを介して圧縮機３０に供給することによって得ることができる。再循環流の一部を膨張して得られるこの中間圧力は、圧縮機３０の吸込圧力から排出圧力までの範囲にある（範囲の両端は含まれる）。膨張した再循環流が圧縮機３０に入る場所は、膨張した再循環流の圧力が当該入口の場所における圧縮機３０内の流体の圧力に一致するように選択される。
【００３９】
図１について説明したように、再循環流の残りはジュール-トムソン弁３７により膨張させ、還流として塔１０に導入する。
【００４０】
この態様の利点は、再循環流をより高い圧力から膨張させることで、より低い温度に冷却することである。これにより、−１４５℃の原料流温度（上記の例）に比べてより温かい原料流、例えば−１４２℃の原料流が許容される。よって、主低温熱交換器からの液化ガスの温度をより高くすることができるので、同量のエネルギーに対してより多くのガスを液化できる。
【００４１】
補助圧縮機３５から排出される流体の上記高圧は、補助圧縮機３５を駆動するのに必要な動力の費用が、液化されるガスの増加量の値段よりも安くなるように選択される。
【００４２】
上記説明では、膨張弁３７及び３８において膨張が行われる態様を説明した。しかし、再循環流の膨張は２段階にて、すなわち最初にエキスパンダ３６などの膨張装置にて、その後にジュール-トムソン弁３７及び３８にて実行できることが分かる。
【００４３】
図４はまた、貯蔵タンク２０からのボイルオフ・ガスが導管２２を介して圧縮機４５の吸込端部に送られることを示している。
【００４４】
圧縮機４５及び３０を結合して１つの圧縮機（図示せず）にし得ることも分かる。その場合には、導管４２（導管２２が導管４２中に開放している）がその圧縮機の吸込端部に連結され、導管２８が中間入口に連結され、導管３２が該圧縮機の排出端部に連結される。
【００４５】
膨張した流体を導管３８ａを介して圧縮機３０に供給する代わりに、圧縮機３５の入口（図示せず）に供給することもできる。
【００４６】
図４の態様の代替案を図５に示す。図５では、導管３４ａを介して送られた再循環流の一部がそれから分離され、導管５０を介して熱交換器２７を通るように送られる。次に、この冷却された再循環流はエキスパンダ５１において中間圧力に膨張され、導管３４ａ中の再循環流を冷却するのに用いられる。次に、この膨張した流れは中間段階の圧縮機３０に導入される。
【００４７】
適切には、導管３４ａを介して送られる再循環流は、導管３１を介して送られる燃料ガスの１０〜９０質量％である。
【００４８】
図面に関して説明した態様では、単一接触領域１４はトレーを備えているが、パッキングなどの他の任意の接触手段を用いることもできる。その場合、充填領域の長さは２〜８個の接触トレーに相当するようにするのが好ましい。
【００４９】
本発明の方法は液化天然ガス流中の低沸点成分の量を減少させる簡単な方法を提供する。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の方法の態様のプロセス流れ図を概略的に示す。
【図２】図１のプロセスの代替案を概略的に示す。
【図３】本発明の方法の別の態様のプロセス流れ図を概略的に示す。
【図４】図３のプロセスの代替案を概略的に示す。
【図５】図４のプロセス流れ図のＶ部の代替案を概略的に示す（ただし縮尺通りではない）。
【符号の説明】
【００５１】
３    膨張エンジン
５    ジュール-トムソン弁
１０  塔
１２  べーン入口装置
１４  気液接触領域
１５  水平接触トレー
１８  ポンプ
２０  貯蔵タンク
３０  圧縮機
２７、３２  熱交換器
【図１】
2008506026.tif 000004
【図２】
2008506026.tif 000005
【図３】
2008506026.tif 000006
【図４】
2008506026.tif 000007
【図５】
2008506026.tif 000008
【国際調査報告】
2008506026.tif 000009
2008506026.tif 000010
2008506026.tif 000011
2008506026.tif 000012