(57)【要約】  本発明は均一加熱のための微細流路加熱器であって、被加熱体流入口、燃料流入口、および酸化剤流入口を包含する上部プレートと；被加熱体排出口および排出ガス排出口を包含する下部プレートと；前記上部プレートと前記下部プレートとの間に交互に積層された複数の燃焼用薄板および複数の熱伝達用薄板とを包含し；前記燃焼用薄板と前記熱伝達用薄板の各薄板に、被加熱体流入孔、被加熱体排出孔、酸化剤孔、排出ガス孔、燃料孔、および微細流路溝がそれぞれ一致する位置に形成され；前記上部プレートはその下部面に接する前記燃焼用薄板と一致するように位置決めされ、前記下部プレートはその上部面に接する前記熱伝達用薄板と一致するように位置決めされる加熱器である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
被加熱体流入口、燃料流入口、および酸化剤流入口を包含する上部プレートと；
被加熱体排出口および排出ガス排出口を包含する下部プレートと；
前記上部プレートと前記下部プレートとの間に交互に積層された複数の燃焼用薄板および複数の熱伝達用薄板とを包含する均一加熱のための微細流路加熱器であって；
前記燃焼用薄板と前記熱伝達用薄板の各薄板に、被加熱体流入孔、被加熱体排出孔、酸化剤孔、排出ガス孔、燃料孔、および微細流路溝が一致する位置にそれぞれ形成され；
前記燃焼用薄板の前記排出ガス孔と前記燃料孔とが前記微細流路溝によって連通され；
前記熱伝達用薄板の前記被加熱体流入孔と前記被加熱体排出孔とが前記微細流路溝によって連通され；
前記燃焼用薄板は、さらに燃料供給孔を有し、前記熱伝達用薄板の前記燃料孔に連通された燃料供給孔と連通して燃料の供給を受け；
前記上部プレートおよび該上部プレートの下部面に接する前記燃焼用薄板は、前記上部プレートにおける前記被加熱体流入口、燃料流入口、および酸化剤流入口が、前記燃焼用薄板における前記被加熱体流入孔、前記燃料孔、および前記酸化剤孔とそれぞれ一致するように位置決めされ；
前記下部プレートおよび該下部プレートの上部面に接する前記熱伝達用薄板は、前記下部プレートにおける前記被加熱体排出口および前記排出ガス排出口が、前記熱伝達用薄板における前記被加熱体排出孔および前記排出ガス孔とそれぞれ一致するように位置決めされる均一加熱のための微細流路加熱器。
【請求項２】
前記燃焼用薄板の微細流路溝に酸化触媒が塗布されている請求項１に記載の均一加熱のための微細流路加熱器。
【請求項３】
前記熱伝達用薄板の微細流路溝に炭化水素の改質触媒が塗布されている請求項１に記載の均一加熱のための微細流路加熱器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は一般的に、均一な加熱のために微細流路を有する加熱器に関する。より詳細には、微細流路を有する金属薄板を複数の層に積層し、加熱体と被加熱体が燃焼用薄板と熱伝達用薄板に交互供給されるシステムにおいて、加熱に必要な熱量の生成が被加熱体の存在する反応器の全体の面で均等に進行するように、燃料と空気の均一な混合を誘導することにより、反応器内の部分的な温度差を最少化するための微細流路加熱器に関する。
【背景技術】
【０００２】
最近、燃料電池分野が脚光を受けることにより、炭化水素を利用して水素を製造するために、反応器の均一な加熱を可能にする多くの研究が進行されている。
炭化水素を利用する水素の生成反応は、下記の化学式１乃至化学式３のように多様な反応を利用して進行させることが可能である。
【０００３】
これらの反応式のうち、生成される水素の濃度が非常に高い化学式１による水蒸気改質（ｓｔｅａｍ  ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ）反応が注目されている。また、迅速な応答特性のある部分酸化反応（ｐａｒｔｉａｌ  ｏｘｉｄａｔｉｏｎ、化学式３）もやはり注目されている。
【０００４】
【化１】
2008518184.tif 000003
【０００５】
【化２】
2008518184.tif 000004
【０００６】
【化３】
2008518184.tif 000005
【０００７】
【化４】
2008518184.tif 000006
【０００８】
小型の定置型燃料電池（ＲＰＧ）用の水素製造システムにおいては、迅速な応答反応より、水素濃度の高い水蒸気改質反応により多い効用性を期待して、多くの研究が進められている。
【０００９】
しかし、前記化学式１で分かるように、前記の反応に必要とする反応熱の供給が鍵となっている。水蒸気改質反応の場合、反応温度７５０℃以上で炭化水素（メタン）の転換率９５％以上を得ることができるため、高温維持の方法とともに反応熱を供給する方法に対して研究の努力を集中する必要がある。
【００１０】
なお、反応熱は、前記化学式４のように炭化水素の燃焼（触媒酸化又は燃焼）を通じて生成される。この過程において、熱の伝達を効果的に行うために、高い温度差（△Ｔ）、広い接触面積（Ａ）、高い熱伝達係数（ｋ）を有する物質を必要とする。
【００１１】
しかし、高い温度差を得るための加熱に必要な火炎温度を無制限に上昇させることは不可能である。この場合、構成材料の不足の問題とともに窒素酸化物（ＮＯｘ）の汚染物生成の問題を引き起こす可能性がある。又、熱伝達係数もやはり構成材料に固有値に限定される。
【００１２】
従って、反応器を構成する時に、熱伝達面積を可能な限り大きく確保される。
【００１３】
この目的を達成するために、金属薄板に微細流路を形成した反応器を利用する試図がある。即ち、微細流路を有するように加工された複数の金属薄板を積層することによって、単位体積当りの接触面積（Ａ）を大きく確保するものである（韓国公開特許特２００３−００９１２８０）。
【００１４】
しかし、反応熱の生成に必要とする炭化水素（ＬＮＧ、ＬＰＧ、アルコール類）の燃焼反応は非常に大きい発熱量を生成する激烈な反応であるため、触媒燃焼又は無触媒燃焼を通じて進行することができる。
【００１５】
又、炭化水素と空気との混合物は、一定温度以上からは自体燃焼を通じて酸化反応が進行される（例えば、一酸化炭素の場合、空気中に存在するとき６５０℃である）。
【００１６】
従って、微細流路を有する反応器であっても、反応物が導入される位置において局部的に燃焼熱が発生することにより、反応器の温度が均一性を失うことになり、結局、燃焼触媒又は被加熱体に対する燃焼熱の不均一性を起して改質触媒の活性低下をもたらす問題がある。
【特許文献１】韓国特許公開第２００３−００９１２８０号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
前記の問題を解決するために案出された本発明の目的は、反応熱を生成させるための炭化水素の燃焼反応が、反応物が存在する薄板の中間部の多数の個所で発生されるように微細流路を形成し、炭化水素と燃焼用空気のための混合部位が、それぞれの薄板に設置されるようにシステムを構成するとともに、局部的な酸化反応を最大限に抑止して均一加熱及び発生熱量の伝達時間を最短化することのできる微細流路加熱器を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
前記目的を達成するために本発明は、被加熱体流入口、燃料流入口、および酸化剤流入口を包含する上部プレートと；被加熱体排出口および排出ガス排出口を包含する下部プレートと；前記上部プレートと前記下部プレートとの間に交互に積層された複数の燃焼用薄板および複数の熱伝達用薄板とを包含し、前記の燃焼用薄板と前記熱伝達用薄板の各薄板に、被加熱体流入孔、被加熱体排出孔、酸化剤孔、排出ガス孔、燃料孔、および微細流路溝がそれぞれ一致する位置に形成され；前記燃焼用薄板の排出ガス孔と燃料孔とが微細流路溝によって連通され；前記熱伝達用薄板の前記被加熱体流入孔と被加熱体排出孔とが微細流路溝により連通され；前記燃焼用薄板は、さらに前記燃料供給孔を有し、前記熱伝達用薄板の前記燃料孔に連通された前記燃料供給孔と連通して燃料の供給を受け；前記上部プレートおよび該上部プレートの下部面に接する前記燃焼用薄板は、前記上部プレートにおける前記被加熱体流入口、燃料流入口、および酸化剤流入口が、前記燃焼用薄板における前記被加熱体流入孔、前記燃料孔および前記酸化剤孔とそれぞれ一致するように位置決めされ、前記下部プレートおよび該下部プレートの上部面に接する前記熱伝達用薄板は、前記下部プレートにおける前記被加熱体排出口、および前記排出ガス排出口が、前記熱伝達用薄板における前記被加熱体排出孔および前記排出ガス孔とそれぞれ一致するように位置決めされることを特徴とする均一加熱のための微細流路加熱器である。
【００１９】
前記の燃焼用薄板の微細流路溝には、好ましくは、酸化触媒が塗布されていることを特徴とする。
【００２０】
前記熱伝達用薄板の微細流路溝には、好ましくは、炭化水素の改質触媒が塗布されていることを特徴とする。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、図面を参照するにあたって、同一または類似の構成部を指定するために、異なる図面間で同一の参照番号が使用されている。
【００２２】
図１は本発明の加熱器を示す分解斜視図であり、上部プレート１００と下部プレート４００の間に複数の燃焼用薄板２００および複数の熱伝達用薄板３００を交互に積層することにより被加熱体と加熱媒体との接触面積を極大化させたことに重要な特徴がある。
【００２３】
前記上部プレート１００には被加熱体流入管１１０、燃料流入管１２０、および酸化剤流入管１３０が形成される。
【００２４】
本実施例の場合、被加熱体流入管１１０、燃料流入管１２０、および酸化剤流入管１３０が上部プレート１００の上部面に形成される。
そして、前記下部プレート４００には、被加熱体排出管４６０と排出ガス排出管４５０が形成される。
【００２５】
本実施例の場合、被加熱体排出管４６０と排出ガス排出管４５０が下部プレート４００の下部面に形成される。
【００２６】
燃焼用薄板２００と熱伝達用薄板３００には、５対の穿孔及び微細流路溝２９１、３９１が互に一致する位置に形成される。即ち、被加熱体流入孔２１１、３１１、被加熱体排出孔２６２、３６２、酸化剤孔２３１、３３１、排出ガス孔２５２、３５２、燃料孔２２１、３２１、および微細流路溝２９１、３９１がそれぞれ対応するサイズ、形状および位置を有する。
【００２７】
本実施例においては、被加熱体流入孔２１１、３１１、酸化剤孔２３１、３３１、被加熱体排出孔２６２、３６２、および排出ガス孔２５２、３５２は前記の順で一致する矩形状の薄板の４角の頂点を成すようにして配置され、その中央部に微細流路溝２９１、３９１を形成し、さらに、前記被加熱体流入孔２１１、３１１と酸化剤孔２３１、３３１の間に燃料孔２２１、３２１を配置している。
【００２８】
そして、燃焼用薄板２００は、酸化剤孔２３１、微細流路溝２９１、および排出ガス孔２５２を相互連通するように溝を形成し、特に酸化剤孔２３１と微細流路溝２９１を連通する混合溝２７１には燃料供給孔２７５を形成している。
前記燃料供給孔２７５は、次で説明する燃料誘導溝３８１と連接される。
従って、被加熱体流入孔２１１と被加熱体排出孔２６２は隔離状態になる。
【００２９】
又、炭化水素の燃焼熱を生成するための燃焼用薄板２００は、酸化触媒の支持体としてＡｌ、Ｔｉ、Ｓｉ、およびＺｒのいずれか１種以上でコーティングされ、高温耐熱性を増大させるとともに酸化力を向上させるための添加剤としてＣｅ、Ｃｏ、Ｌａ、またはＳｎを含む安定化剤が添加され、乾燥及び焼成工程を経た後、コーティングされた薄板の外表面に酸化力のある貴金属Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、およびＲｕの中から選択されたいずれか１種以上をさらにコーティングし、乾燥、焼成及び還元する工程によって酸化触媒のコーティングを完成する。
【００３０】
酸化触媒のコーティング方法をより詳述すると、図１に示す酸化剤流入口１３１にコーティング溶液を供給し、高圧空気を利用した各薄板にコーティング物質を伝達する。このとき、コーティング物質の部分的な過剰供給による微細流路の詰りが生じないようにしなければならない。この過程において、過剰供給されたコーティング溶液は排出ガス排出口４５２から排出される。
【００３１】
一方、熱伝達用薄板３００は、被加熱体流入孔３１１、微細流路溝３９１、および被加熱体排出孔３６２を互いに連通するよう溝を形成し、特に、燃料孔３２１と連通される燃料誘導溝３８１を前記の燃料供給孔２７５と連接するよう形成する。
【００３２】
従って、燃料孔３２１を経由する燃料は前記燃料誘導溝３８１を通過し、燃料供給孔２７５を経て混合溝２７１に供給される。
又、酸化剤孔３３１と排出ガス孔３５２は隔離された状態である。
【００３３】
なお、前記の燃料供給孔２７５は直径を縮小して燃料の拡散を容易にする。
さらに、被加熱体の移動流路には水素発生を容易にするべく、改質触媒のコーティングを必要とする。
【００３４】
メタノール水蒸気改質を一例に取って次に説明する。メタノール改質触媒としては特別な制限事項はなく、文献上から見られるＣｕ−Ｚｎ、Ｐｄ−Ｚｎ、およびＰｔ−Ｃｅなど、いずれの触媒を使用しても良い。ただ、好ましくは、熱的な安定性及び酸素に対する安定性が確保される貴金属系触媒を推薦する。
【００３５】
前記触媒のコーティング方法は、前記酸化触媒のコーティング方法と同様である。支持体を微細流路溝２９１内にコーティングした後、活性金属をさらにコーティングし、乾燥、焼成及び還元を行う。
【００３６】
被加熱体流入口１１１を通じてコーティング物質を供給する際、高圧ガスを加圧して各薄板に供給する。このとき、過剰供給された剰余分のコーティング物質は被加熱体排出口４６２を通じて外部に排出される。
【００３７】
本発明の加熱器における４つの構成要素である上部プレート１００、燃焼用薄板２００、熱伝達用薄板３００、下部プレート４００をこの順に積層し、燃焼用薄板２００と熱伝達用薄板３００とを１対にして複数の薄板が積層される。
【００３８】
前記積層される対の数が多いほど均一加熱にはさらに有効となって好ましいが、設計上に制限があるため、必要条件に合わせてその数を決める。
【００３９】
特に、前記の構成要素を組み立てるとき、前記上部プレート１００の被加熱体流入口１１１、燃料流入口１２１、および酸化剤流入口１３１は、上部プレートの下方に当接して設置される燃焼用薄板２００の被加熱体流入孔２１１、燃料孔２２１、および酸化剤孔２３１とそれぞれ一致する位置に設置される。
【００４０】
従って、上部プレート１００の下面と当接する燃焼用薄板２００に設けられている被加熱体排出孔２６２と排出ガス孔２５２はその上方が閉鎖されることになる。
【００４１】
なお、前記下部プレート４００の被加熱体排出口４６２および排出ガス排出口４５２は、該下部プレートの上方面に当接して設置される熱伝達用薄板３００の被加熱体排出孔３６２および排出ガス孔３５２とそれぞれ一致するように設置される。
【００４２】
従って、下部プレート４００の上方面と当接する熱伝達用薄板３００の被加熱体流入孔３１１、燃料孔３２１、および酸化剤流入孔３３１はその下方が閉鎖されることになる。
【００４３】
前記のように加熱器の組立設置が完了したとき、複数個の対で積層された前記燃焼用薄板２００と熱伝達用薄板３００の５対の孔が重ね合わされ長い管を形成することになる。
【００４４】
即ち、被加熱体流入孔２１１、３１１、被加熱体排出孔２６２、３６２、酸化剤孔２３１、３３１、排出ガス孔２５２、３５２、および燃料孔２２１、３２１の複数個の対が積層され連通管を形成するとともに、被加熱体流入孔２１１、３１１、酸化剤孔２３１、３３１、および燃料孔２２１、３２１はそれぞれ下方が閉鎖される管状になる。同時に、被加熱体排出孔２６２、３６２と排出ガス孔２５２、３５２は上方が閉鎖される管状となる。
【００４５】
又、前記のように上部プレート１００、燃焼用薄板２００、熱伝達用薄板３００、および下部プレート４００は、外部へのガス流出のおそれがないように各プレートが接触していなければならない。さらに、積層されたプレートの接触面が精密に加工され、各層の側面部をシール材によってシールすることにより密封することが好ましい。
【００４６】
勿論、前記燃焼用薄板２００と熱伝達用薄板３００との位置を逆にして構成しても構わない。ただ、酸化反応が、対応する薄板において行われなければならない。
前記燃焼用薄板２００と熱伝達用薄板３００の厚さに対する制限条件はないが、熱伝達用薄板３００の場合、同一の体積内に大きい比表面積を確保するために、微細流路の幅と深さを考慮して薄板の厚さを決める必要がある。
また、この時、進行させようとする反応の形態を考慮して薄板の厚さを決定する必要がある。
【００４７】
例えば、吸熱量が比較的少ないメタノール水蒸気改質反応器を使用する場合は、触媒を薄板にコーティングする方法ではなく、粒子形触媒を使用することができるように薄板が１〜５ｍｍの厚さを有するようにする構成も可能である。
また、炭化水素の燃焼が進行される薄板の場合は、０．１〜１ｍｍの薄板を使用し、この表面に酸化触媒をコーティングして加熱システムを構成することが好ましい。
【００４８】
ただ、いずれの場合であっても、燃料に該当する炭化水素、水素、または一酸化炭素、および酸化剤としての酸素が、上記反応物質を混合するための混合部を、酸化触媒がコーティングされた薄板の内部に位置するように独立の供給管を有することは必須の条件である。
【００４９】
なお、各積層薄板は、はんだ付け接合、拡散接合、又はボルト締結によって構成することができる。
【００５０】
次いで、本発明のシステムの作用について説明する。
【００５１】
本発明の微細流路加熱器は、前記の上部プレート１００、下部プレート４００、燃焼用薄板２００、熱伝達用薄板３００によって構成され、被加熱体を供給して加熱された後にこれを排出する被加熱体の流路、燃料を供給する燃料流路、および酸化剤が供給され、前記燃料流路によって供給された燃料とともに燃焼され、その排出ガスを排出する燃焼流路を包含して構成される。
【００５２】
本発明においては、燃料と酸化剤を装置の内部で混合させるために、上述のように燃料流路と燃焼流路を別にして形成する。
【００５３】
若し燃料と酸化剤を装置の外部で混合・供給する場合、上述のように混合ガスの供給部位で温度が上昇するとき導入口の部分で発熱が進行し、被加熱体の吸熱反応が発生する位置と間隔が生じてしまう。
【００５４】
また、導入口部分で集中的な発熱反応が発生するとき、装置に熱変形が生じる場合も有り得る。
【００５５】
つまり、この装置内で燃焼熱を速やかに生成物の吸熱反応に使用することにより装置内部における温度分布の不均一性を解消する構成にする必要がある。
【００５６】
前記被加熱体の流路は、被加熱体流入口１１１、熱伝達用薄板３００の被加熱体流入孔３１１、微細流路溝３９１、被加熱体排出孔３６２、および被加熱体排出口４６２の順に形成される。
【００５７】
また、燃焼流路は、酸化剤流入口１３１、燃焼用薄板２００の酸化剤孔２３１、微細流路溝２９１、排出ガス孔２５２、および排出ガス排出口４５２の順に形成される。
【００５８】
燃料流路は、燃料流入口１２１、燃料孔３２１、燃料誘導溝３８１、および燃料供給孔２７５の順に形成され、混合溝２７１にて燃料と前記酸化剤とが混合される。
【００５９】
従って、被加熱体流入口１１１にＣＨ４およびスチーム、又は／及び空気を供給し、燃料流入口１２１に燃料として炭化水素（ＣＨ４、ＬＮＧ、気化揮発油、気化軽油）、アルコール、一酸化炭素及び水素を単独又は組合せで供給し、酸化剤流入口１３１には空気又は酸素濃度の高い空気を供給する。
【００６０】
前記被加熱体流入口１１１に流入されるスチーム、又は空気は、被加熱体の過熱を防ぐために冷却用メディアとして機能する。
【００６１】
前記供給された燃料は、前記燃料流路を通じて混合溝２７１まで到達し、酸化剤流入口１３１を通じて供給された酸化剤とが前記混合溝２７１で混合された状態で微細流路溝２９１に流入するとともに燃焼反応が発生する。
【００６２】
勿論、大部分の酸化反応は、微細流路溝２９１において進行されるが、反応時間の持続に従って、混合溝２７１も加熱されるため、この部分においても酸化反応が進行される。
【００６３】
上述のように発生した酸化反応によって燃焼用薄板２００で生成された反応熱は、燃焼用薄板の上部と下部に位置する熱伝達用薄板３００を加熱し、この熱は被加熱体の流路の中、特に微細流路溝３９１に供給される被加熱体を反応させる熱として使用される。
【００６４】
又、前記燃焼反応により生成されたガス（二酸化炭素、水分、窒素）は、微細流路２９１を経由して排出ガス孔２５２、３５２を経て下部プレート４００の排出ガス排出口４５２から外部に排出される。
【００６５】
又、前記被加熱体は、被加熱体流入口１１１を通じて装置内部に供給され、被加熱体流入孔２１１、３１１を通過して微細流路溝３９１において加熱されるとともに、被加熱体排出孔３６２を経て下部プレート４００の被加熱体排出口４６２から外部に排出される。
【産業上の利用可能性】
【００６６】
上述したように、本発明は均一加熱のための微細流路加熱器を提供する。本発明により、炭化水素の燃焼および／又は酸化反応を反応器内で均一に行うことができるため、反応器内の位置によって生じる温度の差を緩和することにより加熱効率を向上させることができる。
【００６７】
また、本発明の加熱システムは、炭化水素の改質を通じて水素を生成する反応システムだけでなく、燃焼熱を利用する加熱システム又は蒸発システムにも同様に適用することができる。
【００６８】
積層型微細流路を有する本発明の加熱器では、酸化反応を複数の位置で発生させることにより、反応器の流入口部での燃焼反応を抑止させることができる。従って、本発明の加熱器の構成形態は、上述の分野以外にも多様に適用することができる。
【００６９】
特に、本発明の加熱器は酸素と共存する時に爆発性を有する水素の燃焼反応、および酸素を多段に分けて供給する時に高性能を発揮する水素精製反応である一酸化炭素選択酸化反応（ＰｒＯｘ）の場合にはさらに有用な方法となる。
【図面の簡単な説明】
【００７０】
【図１】本発明の加熱器の各構成要素の分解斜視図である。
【図２】本発明の構成要素の斜視図である。
【図３】図１の燃焼用薄板と熱伝達用薄板の断面を示す拡大図である。
【符号の説明】
【００７１】
１００  上部プレート
１１０  被加熱体流入管
１１１  被加熱体流入口
１２０  燃料流入管
１２１  燃料流入口
１３０  酸化剤流入管
１３１  酸化剤流入口
２００  燃焼用薄板
２１１３１１  被加熱体流入孔
２２１，３２１  燃料孔
２３１，３３１  酸化剤孔
２５２，３５２  排出ガス孔
２６２，３６２  被加熱体排出孔
２７１  混合溝
２７５  燃料供給孔
３８１  燃料誘導溝
２９１，３９１  微細流路溝
３００  熱伝達用薄板
４００  下部プレート
４５０  排出ガス排出管
４５２  排出ガス排出口
４６０  被加熱体排出管
４６２  被加熱体排出口
【図１】
2008518184.tif 000007
【図２】
2008518184.tif 000008
【図３】
2008518184.tif 000009
【国際調査報告】
2008518184.tif 000010
2008518184.tif 000011