(57)【要約】本発明は、様々な電気化学的用途での使用に適する、膜カセットおよびそのスタックを提供する。本発明は、１つまたは２つ以上のバイポーラプレートを含む膜カセットをさらに提供し、このバイポーラプレートは、その両表面にある少なくとも１つの溝からなる、１つまたは２つ以上の反応物または冷却剤の流動場を有する。ある好ましい実施態様において、本発明は、燃料電池用途での使用に適するカセットおよびスタックを提供する。本発明の特に好ましい実施態様は、燃料電池スタックの特定の構成要素の性能および信頼性を向上させる、設計改良を含む。
2008518404.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電気化学的カセットであって、
少なくとも２つのプレートと接触するように適合された少なくとも１つの膜電極接合体であって、各プレートが、１つまたは２つ以上の流動場を含み、該流動場のそれぞれが、少なくとも１つの溝を含み、前記流動場が、酸化剤流動場、燃料流動場、および冷却剤流動場からなる群から選択される、前記膜電極接合体を含み、
各膜電極接合体および各プレートが、少なくとも１つの酸化剤マニホルド開口と、少なくとも１つの燃料マニホルド開口とを含み、各マニホルド開口が、カセットの厚さを貫通して延びており、
各プレートが、少なくともその厚さの一部分を通過して延びる、少なくとも１つのシール材チャネルを有し、
前記１つまたは２つ以上の膜電極接合体およびプレートが組み立てられて、その周囲のまわりをシール材によってカプセル化され、
前記シール材が、前記１つまたは２つ以上のプレートの、それぞれのチャネルを同時にシールし、材料を特定の流動場に配送することを意図しない反応物マニホルド開口を選択的に阻止する、電気化学的カセット。
【請求項２】
各膜電極接合体および各プレートが、少なくとも１つの冷却剤マニホルド開口をさらに含み、各冷却剤マニホルド開口が、カセットの厚さを貫通して延びる、請求項１に記載の電気化学的カセット。
【請求項３】
各プレートが、ゼロまたは１つの酸化剤流動場を有するとともに、ゼロまたは１つの燃料流動場を有する、請求項１に記載の電気化学的カセット。
【請求項４】
各膜電極接合体が、燃料流動場および酸化剤流動場と接触する、請求項１に記載の電気化学的カセット。
【請求項５】
電気化学的カセットが燃料電池カセットである、請求項１〜４のいずれかに記載の電気化学的カセット。
【請求項６】
各マニホルド開口が、マニホルド開口とプレートの周囲とを包囲するチャネルによって画定される領域と実質的に同じ横断面を有する開口である、請求項５に記載の燃料電池カセット。
【請求項７】
冷却剤流動場を有する、少なくとも１つのプレートを含む、請求項２に記載の電気化学的カセット。
【請求項８】
第１および第２の流動場が接触するように位置合わせされている、第１の冷却剤流動場を有する第１のプレートと、第２の冷却剤流動場を有する第２のプレートとを含む、請求項２に記載の電気化学的カセット。
【請求項９】
少なくとも１つの冷却剤チャネルが、各膜電極接合体と各プレートの間、または隣接するプレート間に配置されている、請求項５に記載の燃料電池カセット。
【請求項１０】
各流動場が、プレートの一部分を通過して延びる複数の相互接続された溝を含み、該溝を介して材料が流動可能である、請求項５に記載の燃料電池カセット。
【請求項１１】
各膜電極接合体が、触媒を含む２つのガス拡散層の間に配置された、イオン伝導性層を含む、請求項５に記載の燃料電池カセット。
【請求項１２】
各膜電極接合体が、燃料電池カセットと実質的に同じ横断面を有する、請求項１１に記載の燃料電池カセット。
【請求項１３】
各膜電極接合体が、ガス拡散層と積層材の周囲を包囲するガスケットとの間に配置された、イオン伝導性層を有する、複合膜電極接合体を含む、請求項１１に記載の燃料電池カセット。
【請求項１４】
シール材チャネルの少なくとも一部分が、膜電極接合体のガスケットに隣接する、請求項１３に記載の燃料電池カセット。
【請求項１５】
シール材チャネルが、膜電極接合体のガスケットと積層材との境界に隣接する、請求項１３に記載の燃料電池カセット。
【請求項１６】
実質的にシール材チャネル全体が、膜電極接合体のガスケットと接触している、請求項１３に記載の燃料電池カセット。
【請求項１７】
実質的にシール材チャネル全体が、膜電極接合体のガス拡散層と接触している、請求項１３に記載の燃料電池カセット。
【請求項１８】
樹脂が、熱硬化性または熱可塑性の材料である、請求項１〜４のいずれかに記載の電気化学的カセット。
【請求項１９】
熱可塑性材料が、熱可塑性オレフィンエラストマー類、熱可塑性ポリウレタン、プラストマー、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ素化ポリプロピレンおよびポリスチレンからなる群から選択される、請求項１８に記載の電気化学的カセット。
【請求項２０】
樹脂が、１０，０００〜１５０，０００ｃＰの粘度を有する、請求項１８に記載の電気化学的カセット。
【請求項２１】
樹脂が、１０，０００〜５５，０００ｃＰの粘度を有する、請求項１８に記載の電気化学的カセット。
【請求項２２】
熱硬化性材料が、エポキシ樹脂類、ウレタン類、シリコーン類、フルオロシリコーン類、およびビニルエステル類からなる群から選択される、請求項１８に記載の電気化学的カセット。
【請求項２３】
シール材チャネルの少なくとも一部が、カセットの１つまたは２つ以上のプレートの周縁に対して開放されており、その結果、カセットをカプセル化する間に、樹脂が前記シール材チャネルに導入される、請求項１に記載の電気化学的カセット。
【請求項２４】
各膜電極接合体およびプレートが、その厚さを貫通して延びる少なくとも１つのシール材穴をさらに含み、該シール材穴が、１つまたは２つ以上のシール材チャネルの少なくとも一部分に接触する、請求項１に記載の電気化学的カセット。
【請求項２５】
シール材チャネルの少なくとも一部分が、カセットの１つまたは２つ以上のプレートの周縁に対して開放されている、請求項２４に記載の電気化学的カセット。
【請求項２６】
シール材または樹脂を、シール材穴の１つまたは２つ以上を介して、またはプレートの周囲まわりのシール材チャネル開口を介して、燃料電池カセットに導入することのできる、請求項２５に記載の電気化学的カセット。
【請求項２７】
シール材または樹脂が、圧力式樹脂トランスファーまたは真空式樹脂トランスファーによって導入される、請求項２６に記載の電気化学的カセット。
【請求項２８】
シール材または樹脂が、約＋１５ｐｓｉ〜約−１５ｐｓｉの圧力差の下で導入される、請求項２７に記載の電気化学的カセット。
【請求項２９】
シール材または樹脂が、０ｐｓｉ〜約５０ｐｓｉの正圧力下の圧力式樹脂トランスファーによって導入される、請求項２７に記載の電気化学的カセット。
【請求項３０】
シール材または樹脂が、約７５０Ｔｏｒｒ〜約１ｍＴｏｒｒの分圧下で、真空式樹脂トランスファーによって導入される、請求項２７に記載の電気化学的カセット。
【請求項３１】
（ａ）請求項１〜４のいずれかに記載の、少なくとも１つの電気化学的カセットと、
（ｂ）反応物マニホルド開口（単数または複数）と位置合わせされた、１つまたは２つ以上の開口を有する、２つのエンドプレートとを含む燃料電池スタックであって、
前記エンドプレートが、１つまたは２つ以上の電気化学的カセットのスタックの、上端および下端に組み付けられ、その結果、前記エンドプレートの開口が、燃料マニホルド開口、酸化剤開口、および任意選択で冷却剤マニホルド開口と位置合わせされている、前記燃料電池スタック。
【請求項３２】
エンドプレートが、樹脂によるカプセル化以前、かつシール材の導入以前に、電気化学的カセット（単数または複数）に組み付けられて、その結果エンドプレートおよび燃料電池カセット（単数または複数）が、組合せでカプセル化されてシールされる、請求項３１に記載の燃料電池スタック。
【請求項３３】
圧縮手段をスタックに適用して、燃料電池スタックに追加の圧縮力を加えた、請求項３２に記載の燃料電池スタック。
【請求項３４】
エンドプレートが、電気化学的カセット（単数または複数）のカプセル化後に、１つまたは２つ以上の電気化学的カセットに取り付けられる、請求項３１に記載の燃料電池スタック。
【請求項３５】
エンドプレートが、圧縮シールによって取り付けられる、請求項３４に記載の燃料電池スタック。
【請求項３６】
圧縮手段をスタックに適用して、燃料電池スタックに圧縮力を加える、請求項３５に記載の燃料電池スタック。
【請求項３７】
少なくとも１つのエンドプレートが、熱硬化性ポリマー、熱可塑性ポリマー、金属、または金属合金からなる、請求項３１に記載の燃料電池スタック。
【請求項３８】
エンドプレートの少なくとも１つが、充填材入りポリマー複合材からなる、請求項３１に記載の燃料電池スタック。
【請求項３９】
充填材入りポリマー複合材が、ガラスファイバ強化熱可塑性材料またはグラファイト強化熱可塑性材料である、請求項３８に記載の燃料電池スタック。
【請求項４０】
カプセル化された１つまたは２つ以上の電流コレクタをさらにその中に含む、請求項３１に記載の燃料電池スタック。
【請求項４１】
カプセル化された電流コレクタのそれぞれが、燃料電池スタックの内部にあるエンドプレートの一部分上に位置する、請求項４０に記載の燃料電池スタック。
【請求項４２】
電流コレクタが１種または２種以上の導電性材料を含む、請求項４１に記載の燃料電池スタック。
【請求項４３】
導電性材料が金および銅からなる群から選択される、請求項４２に記載の燃料電池スタック。
【請求項４４】
金の上に銅を塗布して、複合材カプセル化電流コレクタを形成する、請求項４３に記載の燃料電池スタック。
【請求項４５】
燃料、酸化剤、および任意選択で冷却剤の流れに対する吸入ポートおよび排出ポートを提供するように適合された一体化チューブ取り付け具をさらに含む、請求項３１に記載の燃料電池スタック。
【請求項４６】
一体化チューブ取り付け具がシリコーンで構成されている、請求項４５に記載の燃料電池スタック。
【請求項４７】
一体化チューブ取り付け具のそれぞれが、前記エンドプレートに近接するその下方部分にシールリッジを有する一体チューブを含み、前記シールリッジは、スタックが圧縮され、かつそれにシール材が導入されるときにエンドプレートに接着する、請求項４５に記載の燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、２００４年１０月２２日付出願の米国特許出願第１０／９７１，３５６号の継続であり、前記出願は、２００２年４月２３日付出願の米国特許仮出願第６０／３７４，６３１号の先行権利を主張した、２００３年４月２３日付出願の国際出願ＰＣＴ／ＵＳ０３／１２６８４の部分継続であった。
【０００２】
発明の分野
本発明は、膜式電気化学的電池（Membrane based electrochemical cells）に関し、より具体的には、陽子交換膜（ＰＥＭ（proton exchange membrane））燃料電池スタックに関する。本発明は、これらのＰＥＭ燃料電池スタックの新規な製造方法についても記述する。
【０００３】
発明の背景
膜方式電気化学的電池、特に陽子交換膜（ＰＥＭ）燃料電池は、よく知られている。ＰＥＭ燃料電池は、実質的に環境に有害な排出物なしに化学エネルギーを電力に変換するものであり、エネルギーが貯蔵されるのではなく、供給燃料から抽出される点においてバッテリーとは異なる。したがって、燃料電池は、充電／放電サイクルに拘束されず、燃料が連続的に供給される限り、所定の電力出力を維持することができる。燃料電池の研究と実用化への巨額の投資は、この技術が市場において相当な可能性を有することを示すものである。しかしながら、従来型発電技術と比較して燃料電池のコストが高いことから、その普及が遅れている。燃料電池を製造して組み立てるコストは、それに含まれる材料および労力のために、高くなる可能性がある。実際に、燃料電池のコストの８５％までが、製造によるものとなる可能性がある。
【０００４】
単一セルＰＥＭ燃料電池は、薄い、イオン導電性膜によって隔てられたアノードおよびカソード区画からなる。この触媒作用を利用した膜は、ガス拡散層を備えるか、または備えないものがあり、膜電極接合体（「ＭＥＡ（membrane electrode assembly）」）と呼ばれることが多い。エネルギー変換は、ＰＥＭ燃料電池のアノード区画およびカソード区画に、反応物、還元剤および酸化剤がそれぞれ供給されるときに始まる。酸化剤としては、純酸素、空気などの酸素含有ガス、および塩素などのハロゲン類がある。還元剤は、本明細書では燃料とも呼ぶが、それには、水素、天然ガス、メタン、エタン、プロパン、ブタン、ホルムアルデヒド、メタノール、エタノール、アルコール混合物およびその他の水素を多く含む有機物がある。アノードにおいて、還元剤が酸化されて、陽子を生成し、この陽子が膜を横断してカソードへと移動する。カソードにおいて、これらの陽子が酸化剤と反応する。全体的な電気化学的レドックス（酸化／還元）反応は自然発生的であり、エネルギーが放出される。この反応の全体を通して、ＰＥＭは、還元剤と酸化剤とが混合するのを防止するとともに、イオン移動の発生を可能にする。
【０００５】
現在の先端技術燃料電池設計では、単一セルよりも多くのセルを含み、実際には、通常はいくつかのＭＥＡ、流動場およびセパレータプレートを直列に組み合わせて、燃料電池「スタック」を形成し、それによってより高い電圧とほとんどの商業用途に必要とされる大きな電力出力とを提供する。流動場は、燃料電池を通しての反応物の流通を可能として、通常は、燃料電池内部の多孔質電極層から分離されている。スタック構成に応じて、１つまたは２つ以上のセパレータプレートをスタック設計の一部として使用して、燃料電池スタック内部での、燃料、酸化剤および冷却用の投入流または排出流の混合を防止することができる。そのようなセパレータプレートは、スタックに対して構造的な支持ともなる。
【０００６】
バイポーラプレートは、酸化剤流動場、燃料流動場およびセパレータプレートを組み合わせたものと同じ機能を果たし、これらは機能する燃料電池に必要な構成要素の数を低減することができるので、燃料電池の設計において頻繁に使用される。このようなバイポーラプレートは、ＭＥＡに接触するプレートの表面に形成されたチャンネルの配列を含み、これが流動場として機能する。流動場において、ランドは電極からの電流を伝え、一方で、ランド間の溝は、燃料電池で使用する反応物、例えば水素、酸素または空気を電極の面全体に均等に分配する役割を果たす。ランドと溝とによって形成されるチャネルはまた、水などの液体反応副生成物の除去を容易にする。燃料は、チャネルに誘導されて、バイポーラプレートの片方の面上を、燃料吸入ポートから燃料排出ポートへと配送され、一方で酸化剤が、バイポーラプレートの反対側の面上を酸化剤吸入ポートから酸化剤排出ポートへと配送されて、２つの面はプレートを貫通して連結はされていない。燃料電池スタックにおいて、各バイポーラプレートは、その燃料流動場面を介して、燃料をスタックの１つのＭＥＡに配送する役割を果たし、同時に、その反対側の酸化剤流動場の面を介して、酸化剤を第２のＭＥＡに配送する。
【０００７】
バイポーラプレート流動場チャネルの具体的な設計は、温度、電力出力、および気体吸湿などの、燃料電池スタックの動作パラメータに対して最適化することができる。燃料電池スタックに使用するための理想的なバイポーラプレートは、薄く、軽量で、耐久性があり、高い導電性があり、耐食性のある構造、例えばカーボン／ポリマー複合材、グラファイトまたはある種の金属である。
通常はグラファイトまたはカーボンでできた、多孔質紙、布またはフェルトの薄いシートを、流動場のそれぞれとＭＥＡの触媒面（catalyzed face）との間に配置して、ＭＥＡを支持して、この場合に、そのシートは、流動場の溝と突き合わされて、隣接するランドに電流を伝えるとともに、反応物をＭＥＡに配送するのを支援する。この薄いシートは、通常は、ガス拡散層（「ＧＤＬ（gas diffusion layer）」）と名づけられており、ＭＥＡの一部として組み込むことができる。
【０００８】
燃料電池スタックには、１つまたは２つ以上の流動場内部に吸湿チャネルを含めることもできる。これらの吸湿チャネルは、燃料電池の動作温度にできる限り近い温度で、燃料および酸化剤に加湿する機構を提供する。これによって、燃料電池に入るガスと、ＰＥＭの温度との大きな温度差によって、水蒸気がＰＥＭから燃料流および酸化剤流へ移送されるので、ＰＥＭの脱水を防止するのを助ける。
【０００９】
あるスタック構成要素、例えばＭＥＡのＧＤＬ部分は、反応物および副生成物を燃料電池スタックの中、その外、およびその内部に配送するために、必然的に多孔質である。スタック内部の要素が多孔性であるせいで、スタック構成要素間（またはスタックの外側）での液体または気体の漏れを防止するとともに、環境への露出による構成要素の乾燥を防止する手段も必要である。この目的で、ガスケットまたはその他のシールが、ＭＥＡの表面とその他のスタック要素との間、およびスタック周囲の部分上に設けられる。これらのシーリング手段は、ゴム材料で構成されようとも、接着材料で構成されようとも、一般に、シールする特定の表面に、設置、装着、形成または直接的に貼付される。これらの工程は、労働集約型であり、大量生産のためにはならず、そのために燃料電池のコストをより高くする。さらに、これらの工程の変動性のために、製造歩留りが低く、また装置の信頼性が低くなる。
【００１０】
燃料電池スタックは、電力出力、冷却、およびその他の技術要件に応じて、設計に広がりがあるが、複数のＭＥＡ、シール、流動場およびセパレータプレートを、複雑な組立体として使用することがあり、それは、製造が困難となるとともに燃料電池コストがさらに上昇する。これらの多数の個別構成要素は、一般に、単一の複雑なユニットに組み立てられる。燃料電池スタックは、胴締めまたはその他の方法を使用することもできるが、一般的には、エンドプレートとボルトを使用して、ガスケットシールおよびスタック構成要素が、互いに緊密に保持されて、それらの間で電気的接触が維持されるように、ユニットを加圧することによって形成される。これらの従来式加圧手段は、スタックにさらに多くの構成要素および複雑さを加えるとともに、さらなるシーリング要件を負わせる。
【００１１】
いくつかの従来型燃料電池スタックに関連して観察される他の欠点は、本質的に電気的なものである。例えば、燃料電池の構成と、反応物、試薬および反応物を流動場に供給する様々なマニホルド内の廃液流へのＭＥＡの露出の程度に応じて、セル横断電圧（cross-cell potential）の問題が生じることがある。特に、それらの試薬へのＭＥＡの露出が激しい場合には、ＭＥＡ層の「短絡（shorting-out）」が起こり、それによって燃料電池の性能が全体的に低くなる可能性がある。また、ＭＥＡのいくつかの可能性のある冷却流体への露出は、膜部分に対して有害である可能性がある。例えば、ＭＥＡと冷却剤とのある組合せにおいては、冷却剤は、膜の露出部分を溶媒和化（solvating）または膨潤させる能力があり、これはＭＥＡに損傷を与える可能性がある。
【００１２】
燃料電池スタック組立体設計におけるこれらの欠陥に対処し、それによって製造コストを低減するために、様々な試みが行われてきた。しかしながら、ほとんどのものは、構成要素の手作業による位置合わせ、シーリング手段の能動配置および／または多段階工程を必要とする。
いくつかの従来式方法が、Ｓｃｈｍｉｄらの米国特許第６，０８０，５０３号、Ｃｈｉらの米国特許第４，３９７，９１７号、およびＥｐｐらの米国特許第５，１７６，９６６号に記載されている。しかしながら、そのような従来式方法には顕著な欠点が伴っていた。
【００１３】
例えば、Ｓｃｈｍｉｄらの米国特許第６，０８０，５０３号には、スタックの特定の部分にあるガスケット式シールを、テープ、充填剤または層の形態の接着剤を基材とする材料と置換することが記載されている。しかしながら、そのようなスタックの組立には、シールを充填するのと同様に、接着工程の間に、手作業による構成要素の位置合わせを必要とし、シーリングは、能動配置によって接着剤が塗布された界面においてのみ行われる。
同様に、Ｃｈｉらの米国特許第４，３９７，９１７号は、燃料電池スタック内のサブユニットの製作について記載しており、取り扱いおよび試験が容易になると報告している。しかしながら、この設計は、構成要素間およびサブユニット間の従来式シーリングに頼っている。さらに、サブユニットを内部的に貫通するマニホルドはない。
【００１４】
同様に参照すべきは、Ｅｐｐらの米国特許第５，１７６，９６６号による、必要なガスケットの少なくとも一部を、燃料電池スタック複合体中に直接的に形成する方法；およびＫｒａｓｉｊらの米国特許第５，２６４，２９９号による、反応物を触媒層に配送する２つの多孔質支持層の間に設置されたＰＥＭを有する燃料電池モジュールであり、これにおいては、支持層の周囲部分がエラストマー材料で充填されて、その結果、ＰＥＭが支持層と接合されるとともに、支持層の開放孔（open pores）がエラストマー材料でシールされ、それによって流体不透過性になる。
【００１５】
さらに、国際公開ＷＯ０２／０９３６７２には、液体樹脂の注入による、燃料電池スタックのシーリング方法が記載されている。この報告の方法では、すべてのスタック構成要素を最初に組み立てて、次いでシールを導入して燃料電池スタックを生成することが必要である。この方法は、先に述べた最新技術の燃料電池スタックの形成方法に対する何らかの改善を提供はしているが、いくつかの欠陥が残っている。実際には、例えば、この方法は、高い注入圧力を必要とするとともに、長い充填時間を伴う。高い注入圧力によって、スタックのより脆弱な構成要素（すなわち、ＭＥＡ）を保護する構成要素設計がさらに必要となる。別の顕著な欠点は、各層におけるかなり大きな面積が、シーリング工程そのもののために必然的に犠牲になることである。
【００１６】
またさらに、従来の燃料電池カセットにおいては、２つのタイプのＭＥＡが支配的である。それは、１）膜が、ガス拡散層の境界を超えて延びている、および２）ガスケット材料が、ＭＥＡ自体の縁端中に形成されているＭＥＡである（膜およびＧＤＬが、ほぼ同じ寸法および形状である、例えばＢａｌｌａｒｄの米国特許第６，４２３，４３９号を参照）。第１のタイプでは、別個のガスケット材料を使用して、ＧＤＬを超えて延びる膜縁端と、スタックの別の部分（バイポーラプレート）との間がシールされる。第２のタイプにおいては、スタックの他の部分に直接的にシールすることができる。これらの方法のそれぞれは、シールするのに圧縮を必要とする。これらの圧縮に基づくシールでは、スタック内のすべての構成要素を高精度にして、それによって均一な荷重を維持することが要求される。ＭＥＡ製造業者は、上記のＭＥＡ型式を供給するのに慣れている。
【００１７】
本願発明者らの以前の特許出願においては、個々のモジュールを一緒に組み立てて必要な電力出力の燃料電池スタックを形成し、各モジュールはある数のユニットセルを永久的に接合する、革新的な燃料電池スタック設計について報告した（本明細書に参照として組み入れてある国際公開ＷＯ０２／４３１７３を参照のこと）。
【００１８】
要するに、ＷＯ０２／４３１７３は、燃料電池カセットの形成の、３段階工程を詳細に記述しており、それは以下の項目を含む。
１）特定の流動場（燃料、酸化剤、および冷却剤）のそれぞれの未使用マニホルド開口／ポートをシールする段階。例えば、酸化剤流動場の場合には、燃料および冷却剤の配送に使用されるポートを、その外周まわりでシールして、これらの投入流の混合を防止しなければならない。
２）ＭＥＡ層内部の反応物の漏れを防止するために、膜電極接合体内部のすべてのポートをシールする段階。
３）特定のスタック設計によって処方される方法において、型または取り付け具の内部に、（前述のように適切にシールされている）これらの構成要素を積層する段階。取り付け具内で部品が組み立てられると、樹脂が周囲まわりに導入される。真空トランスファー成形または射出成形技法を使用して、樹脂は、カセット複合体の縁端中に送りこまれる。硬化すると、樹脂は、組立体全体の構造支持および縁端シーリングをもたらす。
【００１９】
結果として得られる燃料電池カセットは、次いで、エンドプレートを追加して燃料電池スタックに変換される。このような構造によって、適切なマニホルドおよび圧縮手段が得られる。
この革新を超えて、本願発明者らはまた、スタックまたはそのモジュール内部のマニホルドポートをシーリングする革新的な方法、ならびにより労力が少なく、かつより大量生産工程に適する、スタックまたはモジュール周囲をシーリングする方法も開発した（参照により本明細書に組み入れてある、国際出願ＷＯ０３／０３６７４７Ａ１を参照のこと）。
【００２０】
この分野における本願発明者ら自身の進歩にもかかわらず、より簡単で、より信頼性があり、かつ製造コストの低い、改良型の燃料電池スタック設計を提供することは望ましいことであろう。さらに、ＭＥＡのロールツーロール（roll-to-roll）生産を使用して、特に、これによってこの構成要素のコストを大幅に低減するように、燃料電池カセットを製作する方法を提供することは非常に望ましい。また、反応物、廃液流、または様々なマニホルドのまわりの冷却液へのＭＥＡの露出を最少化または防止して、それによってセル横断電圧問題またはその露出に関連する材料不適合を避ける、改良型燃料電池カセットを開発することも非常に望ましい。さらには、低い射出圧力で形成ができて、構成要素設計を簡略化するとともに、シーリング工程に対応するために、各層において非常に大きな面積を犠牲にする必要のない、改良型燃料電池スタックを開発することも極めて望ましい。またさらには、電流コレクタやエンドプレート取り付け具などの燃料電池スタックの特定の構成要素の性能および信頼性を向上させる、設計改善も特に有益である。そのような改善によって、エンドユーザに対して、多数の動作上便益およびコスト利点がもたらされる。
【００２１】
発明の概要
本発明は、上述のものを含む、従来式スタックおよび関係する方法に対する顕著な改良を提供するものである。特に、本発明は、バイポーラプレートを使用する燃料電池スタックを含む、改良型電気化学的カセットおよび燃料電池カセットを提供する。それぞれのシールされたスタックモジュールは、本明細書では「燃料電池カセット」または「電気化学的カセット」と呼ぶが、これは、接着内部マニホルディングを有して、シールされて内蔵式ユニットを形成する、電気化学的構成要素の組立体である。これらの電気化学的カセットまたは燃料電池カセットは、標準化仕様を達成するように設計することができる。
【００２２】
本発明の好ましいカセットは、一般に、少なくとも２つのプレートと接触するように適合された、少なくとも１つの膜電極接合体を含み、各プレートは、１つまたは２つ以上の流動場を含む。それぞれの流動場は、少なくとも１つの溝を含み、この溝が、そこを通過する流れを容易化するか、またはその他の方法で可能にする。個々の流動場は、酸化剤流動場、燃料流動場、および冷却剤流動場から選択される。本発明によれば、各膜電極接合体および各プレートは、少なくとも１つの酸化剤マニホルド開口および少なくとも１つの燃料マニホルド開口を含み、各マニホルド開口はそれぞれ、カセットの厚みを貫通して延びている。各プレートは、好ましくは、少なくとも１つのシール材チャネルを有し、これが、その厚みの少なくとも一部を通過して延びている。
【００２３】
また、本発明によれば、１つまたは２つ以上の膜電極接合体およびプレートが組み立てられて、シール材によってその周囲のまわりをカプセル化されている。このシール材は、同時に、前記１つまたは２つ以上のプレートの、それぞれのチャネルをシールして、特定の流動場に材料を配送することを意図しない、反応物マニホルド開口を、選択的に阻止する。このようにして、各特定の層の内部にある、いくつかのマニホルド開口は、選択的に閉止または開放されたままとなり、望ましくない流れが、低減または排除される。
【００２４】
燃料電池スタックのバイポーラプレート構成要素の内部に機械加工またはその他の方法で形成されるシール材穴（任意選択）およびチャネルの数、形状、および配置によって、シール樹脂が、組立体に導入されて、組立体の外周をシールするとともに、組立体内部のいくつかのマニホルドポートをシールする。本発明の改良型燃料電池スタックは、従来式燃料電池構成要素から製造可能であるとともに、射出成形法および真空方式樹脂トランスファー成形の両工法を利用することができる。
【００２５】
本発明は、最少の労力で燃料電池スタックを製造することを可能とし、それによってそのコストを劇的に低減するとともに、工程自動化を可能にする。さらに、本発明においては、マニホルド開口は、エンドプレートの圧縮またはその他の圧縮手段によるのではなく、シール材の燃料電池構成要素への接着によってシールされる。これによって、最終スタックに必要とされる圧縮が減少し、シールの信頼性が向上し、電気的接触が改善され、より多様な樹脂の使用が可能となる。さらに、エンドプレートを、燃料電池カセット中に成型することによって、１ステップで全体スタック（例えば、燃料電池カセットおよびエンドプレート）を製造することが可能である。
【００２６】
好ましい一実施態様においては、本発明は、ＧＤＬと膜が、互いに実質的に同じ全体外形であるとともに全体スタック形状であるＭＡＥを有する、燃料電池を提供する。これらの燃料電池の１つの利点は、事後処理を必要とすることなく、ロールツーロールＭＥＡを直接的に使用する能力である。
説明の目的で、シール工程は次のように行われる。バイポーラプレートに刻み込まれたチャネルを通過する、シール材は、隣接するＭＥＡに接着してシールを生成しなくてはならないだけでなく、多孔質ＧＤＬ部分を通過してバイポーラプレートと非多孔質イオン伝導性膜の間に気密および／または液密シールを提供しなくてはならない。より具体的には、ＭＥＡ上のＧＤＬの表面へのシーリングのみでは、反応物がＧＤＬを通過して、シールしようとするスタックの領域に進入する可能性がある。これは、ガス状反応物（すなわち、水素）の使用において特に重要であり、この場合にはＧＤＬの多孔質性によって、多量の漏れが発生することがある。これは、液体反応物（すなわち、メタノール）の場合には、燃料およびＧＤＬの特性に応じて、問題となったり、ならなかったりする。
【００２７】
別の好ましい実施態様においては、本発明は、複合ＭＥＡを有する燃料電池を提供する。この複合ＭＥＡは、好ましくは、ＭＥＡ積層構造の周囲に固定したガスケットを含む。複合ＭＥＡを含む、好ましい燃料電池においては、周囲ガスケットの外形は、スタックプロフィルの外形とほぼ同寸法である。ＭＥＡの活性部分は、組み立てられたスタック内の上方および下方で、反応物流動場と概略位置合わせして配置されている。このような実施態様において、バイポーラプレートのシール材チャネル（複数を含む）は、通常、複合ＭＥＡのガスケット部分の少なくとも一部と位置合わせされている。このようにして、反応物、様々なマニホルド内の排出物流または冷却剤流への、ＭＥＡの望ましくない露出が、最少化されて、それによってセル横断電圧問題が回避される。
【００２８】
本発明のさらに別の好ましい実施態様においては、スタックのエンドプレートを固定するのに定型的に使用される従来型ねじ付き取り付け具の代わりに、一体化チューブ取り付け具が使用される。本発明のこの実施態様によれば、一体チューブのそれぞれが、組み付け時にエンドプレートに対して圧力をかけてシールを形成する、シールリッジ（sealing ridge）を有する。スタック組立体の圧縮によって、シリコーン（またはスタックシールに使用されるその他類似の材料）がシールリッジのリップに接着する。
【００２９】
この新規の設計特徴によって、高価な外部取り付け具を不要とし、エンドユーザに対して組み立ての容易性を向上させる。一体化チューブ取り付け具の使用に伴って、その他のいくつかの利点がある。例えば、エンドユーザは、チューブ材を容易に「切売りで注文（cut to order）」することができる。さらに、最終組み立てにおいて、本質的に、取り付け具とエンドプレートの間に圧縮シールがないので、その部位において漏洩の機会は減少、または解消される。この実施態様によってもたらされるさらに別の利点としては、内径の増大と、マニホルド面積当たり大幅に多い流れを可能にすることによってより小型の全体製品が得られる点において、流れ制約の解消とがある。
【００３０】
本発明のさらに別の好ましい実施態様においては、本発明の燃料電池スタックは、カプセル化された電流コレクタを備える。このカプセル化された電流コレクタは、環境および内部流体に露出されることのある従来型電流コレクタに対していくつかの利点をもたらす。
この実施態様における電流コレクタは、スタックのエンドプレートのいずれかの側に内部的に配置され、それぞれの配線接続だけがスタック組立体から突出している。このようにして、カプセル化された電流コレクタは、環境または内部流体に露出されることがない。また、性能における低下がほとんど、またはまったくなく、銅を含む、腐食されやすい材料を使用できることにおいて、比較的安価である。さらに電流コレクタは、シート材料からほぼ１００％の歩留りを可能にする、非常に簡単な、好ましくは長方形の形状のものである。さらに、関連する配線は、電流コレクタに一体化して接続することが可能であり、それによって追加の取り付け具が不要となる。カプセル化された電流コレクタがエンドユーザに与えるさらなる便益は、抵抗が小さく動作中の電力損失が少ないことである。
【００３１】
本発明のカセットの好ましい製造方法は、一般に、意図する用途に好適な寸法および数の、カセットの様々な構成要素（例えば、さらに本明細書において記述するように、それぞれがマニホルド開口をそれぞれ有する、１つまたは２つ以上のＭＥＡおよびプレート）を準備すること、これらの構成要素を、その用途の出力要件をサポートする設計構成に組み立てること、およびプレートに刻み込まれた特定のチャネルにシール材を導入することを含む。これらのチャネルをシールすることによって、特定の流動場に材料を配送することを意図しない、いくつかのマニホルド開口が選択的に阻止され、それによって望ましくない流れが防止されるか、または少なくとも実質的に低減される。さらに、シール材は、チャネルをシーリングすると同時に、組立体の外周をカプセル化することができる。
本発明の関連する観点を以下で考察する。
【００３２】
発明の詳細な説明
本発明は、電気化学的用途における使用に適する多様なカセットを提供する。上述のように、本発明のカセットは、特に燃料電池における使用に好適である。
図１は、本発明の燃料電池スタック１０の一実施態様を示す。本明細書に記述する方法によって形成されて、任意の数のＭＥＡ、冷却剤流動場、およびバイポーラプレートを含む燃料電池カセット１が、圧縮手段５によって上端および下端のエンドプレート３ａおよび３ｂの間に配置されている。燃料電池カセットは、カセットの上端および下端にターミナルプレートまたはエンドプレートを使用することも可能であり、このようなターミナルプレートは、バイポーラプレート構造の半分（すなわち、１つの流動場面（flow field face）のみ）で構成される。ＭＥＡは、当該技術分野で知られているか、または市販されている材料で製作することができる。好ましい一実施態様においては、ＭＥＡは、触媒効果利用カーボン紙をＮＡＦＩＯＮ過フッ素化スルホン酸膜（米国Ｅ．Ｉ．  ＤｕＰｏｎｔ  ｄｅ  Ｎｅｍｏｕｒｓ  ａｎｄ  Ｃｏｍｐａｎｙが市販）の両側面にホットプレス加工することによって製造される。燃料１５、酸化剤１９、および冷却剤１７の入力および出力を示してある。
【００３３】
好ましい一実施態様においては、燃料電池構成要素のすべてが、ほぼ同一形状の外周に切断されている。２系列のマニホルド開口またはマニホルドポート、各反応物流用の吸入開口および排出開口が、ＭＥＡおよびバイポーラプレートに切り開かれており、カセットを貫通しての燃料および酸化剤の流れ用のマニホルディングを提供する。代替実施態様においては、１つまたは２つ以上の冷却剤流動場も使用され、この場合には、追加の系列のポートが、各構成要素に切り開かれており、カセットを通しての冷却剤の投入流および排出流を実現する。シーリング溝は、バイポーラプレートのそれぞれと、適用可能な場合には、冷却剤流動場とに切り込まれており、これを介して、シール材を、燃料電池組立体全体のシーリングと同時に、未使用のポートを閉止するように誘導されるようにして燃料電池カセットが構成される。構成要素のそれぞれにおけるシーリング溝の形状および配置を使用して、構成要素中へのシール材の流れを制御することができる。特定の層上でシールすべきでないポートを包囲する溝を切り込むことはない。
【００３４】
溝の長さと形状に応じて、組立体の縁端からのシール材流は、ポートを完全にシール閉止するには適切でないことがある。そのような場合には、シール材穴を構成要素中に切り開いて、追加のシール材をシーリング溝に直接引き込むのに使用する。
ＭＥＡ内部のＧＤＬの多孔質性の特性のせいで、バイポーラプレートのシーリング溝に導入されたシール材は、ＧＤＬに浸透してＭＥＡのマニホルドポートをシールする。シーリング後のＭＥＡ４０の燃料流動場面の写真を図２に示してあり、ここではＭＥＡ４０は、カセットから切り出して、酸化剤１９および冷却剤１７ポートがシールされて、燃料ポート１５が開放されたままであることを示している。従来式方法においては、ポリマー膜は、ＧＤＬを超えて延びて、シール目的のフレームを提供することが必要であった。結果的に、これは、製造コストを増大させることになる。それとは異なり、本発明は、ＧＤＬおよびポリマー膜が、実質的に同一の寸法および形状のときに、シーリングを行うことを可能にする。このことは、本発明において使用するＭＥＡは、連続的に製作することができ、その結果として製造コストが相応に低減されるので、有利である。
【００３５】
図３は、シーリング溝が切り込まれた、バイポーラプレートの好ましい実施態様を示す。バイポーラプレート２０の両側に、シーリング溝２３が追加されている。そのようなシーリング溝２３は、流動場チャネルパターン１１が妨害されることなく、カセットを通して適切な反応物流を提供しなくてはならないので、バイポーラプレート２０面上の流動場チャネルパターン１１に接続されていない。これらのシーリング溝２３の設計は、バイポーラプレート２０の燃料流動場面において、燃料ポート１５が開放されたままとなり燃料を配送するのに対して、残りの酸化剤ポート１９および冷却剤ポート１７はシールされるように設計されている。バイポーラプレート２０の反対側の酸化剤流動場面において、酸化剤ポート１９は開放されたままとなり、酸化剤を分配するのに対して、その他のすべてのポートはシールされている。図４に、バイポーラプレート２０の酸化剤流動場面を示してある。すなわち、シーリング溝２３は、燃料吸入ポートおよび燃料排出ポート１５ならびに冷却剤吸入ポートおよび冷却剤排出ポート１７を包囲するが、酸化剤吸入ポートおよび酸化剤排出ポート１９は包囲していない（バイポーラプレート酸化剤または燃料流動場（図１６Ａ）および冷却剤流動場（図１６Ｂ）の概略図を示す、図１６Ａ、Ｂも参照のこと）。
【００３６】
次に図４を参照すると、バイポーラプレート２０用の、シーリング溝２３およびシール材穴２１の代替設計を示してあり、ここではシール材穴２１が使用されており、シール材は、シール材穴２１から引き込まれて（または押し込まれて）、燃料ポート１５および冷却剤ポート１７を包囲するシーリング溝２３に入り、シール材は組立体の周囲から引き込まれて、構成要素の周囲だけをシールする。シール材穴は、ＭＥＡにも追加しなくてはならない。
【００３７】
シーリング溝およびシール材穴パターンの別の実施態様を、図５のバイポーラプレート２０上に示してある。図のように、シール材は、シール材穴２１から引き込まれて、燃料ポート１５および冷却剤ポート１７をシールする。外周９およびポートを包囲するシーリング溝２３は、組立体の周囲９まわりのシーリング溝と隔離されている。この実施態様においては、外周の接合には、組立体全体を外部カプセル化する必要がなく、これは熱除去に対して有利である場合がある。
図６は、シーリングチャネルおよびシール材穴のパターンの、さらに別の実施態様を示し、ここではシーリング溝２３には、周囲９およびシール材穴２１の両方を介してシール材が供給され、燃料ポート１５および冷却剤ポート１７をシールする。
【００３８】
適当なシール材穴および／またはシーリングチャネルが、上述のように、燃料電池構成要素のそれぞれに切り込まれるかまたはその他の方法で形成されると、望ましいカセット設計および出力要件によって、構成要素が組み立てられる。バイポーラプレートを利用する燃料電池スタックの組立には、ターミナルプレートを使用してもよく、このターミナルプレートには、バイポーラプレート構造の半分だけ、すなわち１つの流動場面だけが実装される。
非常に基礎的な組立設計においては、図７に示すように、ＭＥＡ１３は、２つのターミナルプレート２５ａおよび２５ｂの間に配置される。しかしながら、別の好ましい実施態様における、組立設計では、ターミナルプレート、ＭＥＡ、バイポーラプレート、第２のＭＥＡ、および第２のターミナルプレートをこの順番で含む。
【００３９】
追加のバイポーラプレートおよびＭＥＡを、完成燃料電池に対する出力要件に応じて、冷却層を追加するか、または追加せずに、カセット組立体に追加することができる。通常、複数のＭＥＡを有する燃料電池は、冷却剤層の間に配置された１から約１０のＭＡＥを有する、反復ユニットを含む。さらに典型的には、約２から約４のＭＡＥが冷却剤層の間に配置されており、これが、ＭＥＡ濃度の最大化と、カセットまたはスタック全体の十分な熱除去の維持とを、旨く両立させる。
【００４０】
次に図１７を参照すると、隣接する冷却剤流動場８４の間に配置された２つのＭＥＡ１３を有する、特に好ましい反復ユニットを示してある。この反復ユニットは、２つのＭＥＡ層１３、１つの燃料流動場７２および酸化剤流動場７４を有するバイポーラプレート７０、冷却剤流動場８４および酸化剤流動場７４（または燃料流動場７２）のいずれかを有する２つのバイポーラプレート８０（および８２）を含む。したがって、バイポーラプレート８０と８２とは、プレートのいずれかの端で、中央マニホルドポートを通過する鏡面によって関係づけられる。この冷却剤流動場８４は実質的に対称である。バイポーラプレート８０および８２の反対側面上の流動場は非対称であり、冷却剤流動場が「上」面、すなわちプレート８２であるか、または「下」面、すなわちプレート８０であるかによって、燃料流動場または酸化剤流動場のいずれかを形成することになる。冷却剤流動場のその他の配設および構造は、容易に決定することができ、それらは本発明の範囲にあることを、当業者は認識するであろうが、図１７に示す構造は、構成要素が少なく、２種類のバイポーラプレート（例えば、プレート８０および７０）だけであるので、低コストでのより大量の生産に適している。
【００４１】
燃料電池用途の使用に対して、本発明のカセットは、通常、次の構成要素：膜電極接合体（ＭＥＡ）、流動場、およびセパレータプレートを含む、スタック式組立体の形態で使用される。
例示的な組立体設計について説明したが、燃料電池は、最終燃料電池カセットの出力要件に応じて、合わせて組み立てた任意所望の数の構成要素を有してもよいことを、当業者は認識するであろう。特定の設計とは関係なく、組立体内の各構成要素のポートが、その他の構成要素のポートと位置合わせされるように、構成要素が組み立てられる。図８に示すように、組立体３０は、型またはキャビティー３１内に配置されて、簡単なクランプまたはボルトパターンなどの適当な圧縮手段３５を用いて、上端プレート３３によって型内部の定位置に保持される。シール材穴を利用する場合には、上端プレートも、シール材をそこから組立体に導入することのできる穴を包含することになる。
【００４２】
真空式樹脂トンラスファー成形技法を使用して上述の燃料電池カセット組立体をシールするために、すべての組立構成要素の、外周まわりおよびシール材穴中に、シール材を導入する。組立体内部をポートのそれぞれを介して真空に引く。圧力差によって、シール材が組立体の縁端中に引き込まれ、それによって組立体内の構成要素の周囲が互いにシールされ、組立体が最終燃料電池カセットに形成される。さらに、同じ圧力差によって、バイポーラプレートに切り込まれた溝の中に、シール材が引き込まれる。シール材穴が存在する場合には、圧力差によって、シール材を、シール材穴を介して溝の中へ吸引するか、または別の方法で引き込む。またシール材は、溝および縁端から、隣接するＭＡＥのＧＤＬに浸透する。外周およびポートのシーリングは、シール材が、溝を通って流れて、適当なポートに達して、それをシールするとともに、ＭＥＡの隣接する部分を塞ぐと完了する。
【００４３】
カセット組立体の全体にわたって、各流動場が適切にシールされて、その結果として、対象とするマニホルドポートだけが、個々の層上で開放されたままとなる。残りのポートは、すでにシールされた溝によって、選択的に阻止／包囲される。組立体の縁端は、また、シール材によってカプセル化される。シーリング工程を達成するのに必要な圧力差および時間は、構成要素およびシール材用に使用される材料の関数であり、それには、それに限定はされないが、シーリング溝の形状、シール材の粘性および流動特性、およびＭＥＡに使用するガス拡散層の種類などがある。
【００４４】
代替手法として、圧力式樹脂トランスファーを使用して、低粘性シール材を、シール材穴の中および／または組立体の周囲まわりに押し込むことができる。粘度が１５０，０００ｃＰ未満、より好ましくは１００，０００ｃＰ未満の二液性熱硬化性樹脂（two part thermoset resins ）によって、シーリングチャネルおよびスタック外部の充填を、最小の駆動圧力（＜１０ＰＳＩ）において非常に短い充填時間（＜１分）で行うことが可能となる。さらに、高圧力充填技術および通常要求されるよりも厳しい公差による派生効果によって、燃料電池構成要素およびシーリングチャネルの設計が複雑化することがない。
【００４５】
射出成形技法を使用して燃料電池カセットをシールするために、組立体の周囲まわり、およびすべてのシール材穴の中に、シール材が機械的に押し込まれる。好ましい一実施態様においては、シール材として使用する熱硬化樹脂を、注入穴の中、および組立体の縁端まわりに注入して、燃料電池カセットを型から取り外す前に硬化させる。別の実施態様においては、熱可塑性樹脂をシール材として使用する。このシール材は、注入穴の中、および組立体の縁端まわりに注入して、燃料電池カセットを型から取り外す前に、冷却して硬化させる。関連する温度および圧力に対処することのできる型を使用する。
【００４６】
したがって、本明細書において提供する、燃料電池および関連する電気化学的カセットを製造する方法は、迅速なプロトタイプ設計および最適化を可能にする。これらの製造方法は、さらに、樹脂トランスファー成形または低圧射出成形技法のいずれかを使用する、電気化学的または燃料電池カセットの少量から中量（すなわち、＜１００，０００ユニット）の生産に好適である。特に、本発明のカセットは、減少／低圧力で製造することができる。さらに、本発明のカセットは、所与のカセット寸法に対して、電気化学的に活性な横断面が大きくなる。すなわち、シーリングの目的で使用しなくてはならない（犠牲にする）カセットの部分が少ない。
【００４７】
本発明の低圧シーリング技法に要求される横断面が小さいことによって、カセット内での試薬の供給および流動場からの排除においてより高い柔軟性が得られる。結果として、流動場における試薬消耗が減少するか、または解消される。すなわち、例えば、各流動場に、２つまたは３つ以上の試薬マニホルドからの試薬を供給し、廃液を２つまたは３つ以上の排出マニホルドを介して流動場から除去することもできる。
流動場設計の柔軟性が向上することで、カセット効率が向上し、またさらにカセット設計の拡張性がもたらされる。すなわち、本発明の意図するカセットは、既存の燃料電池と比較して大きな電力でも、小さな電力でも出力できるものであって、同じ電力出力を有する既存の燃料電池よりも典型的に小さいカセットである。。
【００４８】
周囲およびポートをシールするのに使用するシール材の選択は、作動燃料電池システムにおいて見られる条件に対して、そのシール材が、必要な化学的および機械的な特性、例えば、それに限定はされないが、温度安定性などを有するようにする。適当なシール材としては、熱可塑性プラスチックおよび熱硬化性エラストマーの両方が含まれる。好ましい熱可塑性プラスチックには、熱可塑性オレフィンエラストマー類、熱可塑性ポリウレタン、プラストマー、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化ポリプロピレンおよびポリスチレンがある。好ましい熱硬化性エラストマーとしては、エポキシ樹脂類、ウレタン類、シリコーン類、フルオロシリコーン類、およびビニルエステル類がある。
【００４９】
図９に示す代替実施態様においては、上述のシーリング段階の間に、エンドプレート３ａおよび３ｂが直接、燃料電池カセット１に接着３７される。この実施態様を使用することで、いくつかの便益が生じる。エンドプレート間での燃料電池カセットの圧縮を不要にすることによって、燃料電池スタックの信頼性が向上するとともに、実質的に重量が減少する。また、具現化されたエンドプレートには取付部品を含めて、それによって燃料電池スタックをさらに簡略化することができる。好ましい一実施態様においては、外部の燃料、酸化剤および冷却剤の流れへの接続を、スタックに使用するターミナルプレートに追加して、その結果、ターミナルプレートがスタックのエンドプレートとして機能する。
【００５０】
次に図１３を参照すると、本発明の燃料電池カセットの使用に適した、ある好ましい複合膜電極接合体は、積層膜電極接合体１３を含み、これは、その周囲のまわりを、熱硬化性または熱可塑性ラストマー材料からなるガスケット５２で包囲されている。一般的に、好ましいのは、熱硬化性材料、特にシリコーン材料からなるガスケットを有する、膜電極接合体である。複合ＭＥＡは、市販されている。例えば、３Ｍの３Ｍ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ  Ｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓ  Ｐｒｏｇｒａｍによって製造された、カスタマイズドＭＥＡを参照されたい。
その他の好ましい複合膜電極接合体は、触媒層（ある場合には）の部分を有する積層膜電極接合体と、周囲から除去したガス拡散層とを含み、その結果として、イオン導電性層が、複合膜電極接合体の周囲まわりに露出される。
【００５１】
次に図１０を参照すると、ある好ましい実施態様においては、ある真空式樹脂トランスファー成形技法や圧力式樹脂トランスファー成形技法を使用して、（スタック外部の外部縁端から、またはシール材穴を介して導入する）シール材をシーリングチャネル２３の中に引き込むことができる。チャネル２３がシール材で満たされると、さらなる真空によって、シール材が、チャネル２３と接触する、ＧＤＬ５４の一部に引き込まれる。好ましくは、シール材は、チャネル２３と接触するＧＤＬ５４のその部分で、シールが液密または気密になるように、非多孔質複合材５８を形成する。本発明のこの実施態様は、製造を容易にすることにおいて好ましい。特に、この実施態様では、カセットの組立およびカプセル化の以前に、ＭＥＡの修正がほとんど必要ではない。すなわち、それは、燃料電池カセットの大量生産用に好ましいシーリング手段である。
【００５２】
この特定の実施態様では、シール材とＧＤＬとの間に、かなり複雑な相互作用を必要とすること、またより広範な最適化を必要とする場合があることが注目された。理想的には、シール材は、ＧＤＬの孔隙を完全に塞ぐべきである（これは、すべての動作モードにおいては必要でない）。この相互作用は、ＧＤＬ（特に何らかの表面処理）およびシール材の化学的特性が、整合性があることを必要とする（すなわち、通常、ＧＤＬ内の孔隙を塞ぐには、シール材がＧＤＬをよく濡らすことが必要である）点において、開発において面倒になることがある。したがって、以下に開示するその他のシーリング手段が、少量から中量の規模の生産、例えば約１０４ユニット程度の生産に好ましい場合がある。
【００５３】
次に図１１および１２を参照すると、上記の直接実行に対するいくつかの代替案があり、それは、電気化学的電池の製造ならびにその開発の両方において有利である場合がある。ＭＥＡ製造業者は、現在、組込み縁端ガスケット５２および／またはＧＤＬ層５４を越えて延びる膜５６縁端を備える複合ＭＥＡ５０を製造している。これらの複合ＭＥＡ５０は、チャネルシーリング概念においても直接使用することができる。ＭＥＡ１３のＧＤＬ部分に隣接するシール材チャネル２３を備えるのではなく、それを複合ＭＥＡ５０（図１１を参照）のガスケット５２上に配置することができる。シール材チャネル２３に引き込まれるか、または押し込まれたシール材は、次いで、複合ＭＥＡ５０のガスケット５２の材料と直接的にシールを形成することができる。いくつかの実施態様においては、これは、シール材とＧＤＬとの直接相互作用の心配なしに、ＭＥＡの特性（ＧＤＬの種類、表面処理）を変更することができるので、有利なことがある。
【００５４】
図１２に示すように、ＭＥＡ１３の周囲を包囲するガスケット５２に対するシール材チャネル２３の別の配置は、シール材が、ＧＤＬ５４に対するとともに、包囲するガスケット５２の一部に対して接着することを可能にする。すなわち、シーリングチャネル２３は、複合ＭＥＡ５０に隣接し、その結果、チャネル２３は、ガスケット５２と、ＧＤＬ５４のいくらかの部分との両方に露出される（図１２を参照）。これが有利である理由は、シール材と縁端ガスケットとの相互作用が、ＧＤＬと相互作用することなく、確実なシールを形成することができ、それでもシール材はＧＤＬ中に引き込まれ、処理中に複合材５８を形成する（シーリング工程の信頼性を向上させる）からである。
【００５５】
さらに、複合ＭＥＡのガスケット部分をシーリングすると、ＭＥＡ表面と接触する流動場に導入されていない試薬への、そのＭＥＡ表面の露出が最小化または防止される。さらに具体的には、燃料および酸化剤を供給するマニホルド開口が、通常は電気化学的に活性ではない複合ＭＥＡのガスケット部分にのみ露出される。したがって、酸化剤流動場と接触しているＭＥＡの表面は、複合ＭＥＡの積層ＧＤＬ／ＭＥＡ構造が、例えば、燃料マニホルドと接触していないので、その表面の燃料への露出が防止される。
【００５６】
冷却剤マニホルドを含むカセットにおいては、マニホルド開口は、好ましくは、複合ＭＥＡのガスケット部分だけに露出させる。そのような配設によって、ＭＥＡおよび／またはカセットへの冷却剤誘起損傷が、低減または防止される。
本発明の新規な構成によって、ＭＥＡの同一表面の部分を酸化剤および燃料に露出させることによって、いくつかの燃料電池カセットにおいて観察されることのある「短絡」過程が回避される。この短絡過程は、大部分はＭＥＡの同一表面の一部が酸化剤および燃料に露出されることに起因し、この結果として、ＭＥＡ層からの電力出力が低下すること、例えば、ＭＥＡ表面と接触していない流動場に導入されていない試薬へ露出されたＭＥＡの部分が、ＭＥＡの有効表面積を減少させることになる。その結果として、ＭＥＡの表面積に比例する、燃料電池電気出力も減少する。
【００５７】
非複合ＭＥＡを含む本発明の別の燃料電池、すなわちＭＥＡおよびＧＤＬ積層が燃料電池スタックの周囲まで延びるＭＥＡにおいては、ＭＥＡの厚みを貫通するマニホルド開口は、バイポーラプレートのシーリングチャネルの機能と干渉することなく、最大横断面を有するように切り開かれる。より具体的には、燃料または酸化剤マニホルドに対応する、ＭＥＡを貫通するマニホルド開口は、バイポーラプレートのシーリングチャネル内のシール材によって塞がれているＧＤＬ層の部分の内側に画定される領域とほぼ同一の形状である横断面にまで拡大されている。
【００５８】
図１４を参照すると、燃料、酸化剤および任意選択で冷却剤マニホルドと位置合わせされた、ＭＥＡ内の開口１５、１７、および１９は、最大化された横断面を有する。そうすることによって、酸化剤マニホルドまたは燃料マニホルド内に存在する酸化剤または燃料に露出されるＭＥＡの部分は、わずかであるか、またはまったく無い。理論に拘束されるのを望むわけではないが、異なるマニホルド内の試薬および廃液流へのＭＥＡの露出を最少化することによって、試薬および冷却剤を燃料電池の異なる流動場に提供すると、流動場と接触するＭＥＡの寸法を増大させることなく、高い電力生成が得られると思われる。
【００５９】
図１８〜２０は、本発明のさらに別の好ましい実施態様を示す。最初に図１８を参照すると、複数の標準ねじ付き取り付け具８５を含む、本発明による燃料電池スタック組立体が示されている。これらの取り付け具は、（いくつかの他の図において特徴１５、１７および１９として示されているのと同様の）燃料、冷却剤（任意選択）および酸化剤用のそれぞれの吸入ポートおよび排出ポートに対応する。このような取り付け具は、慣行的にスタックのエンドプレートに固定される。特に、これらの取り付け具は、通常、スタックエンドプレートにねじ込まれ、次いで供給ホース（チューブ材）が取り付け具に連結される。
【００６０】
しかしながら、これらの取り付け具は、非常に高価になりやすく、また漏洩の可能性のある箇所ともなる。特に、標準取り付け具／エンドプレート界面は、ある程度までは漏洩の可能性があるか、または漏洩する。さらに、流体流が、取り付け具の内径によって制約される。さらに、取り付け具およびエンドプレートは流体流に露出されるので、両者とも、「燃料電池に優しい材料」、例えば非腐食性で非汚染性である材料で製作する必要がある。
【００６１】
組立体から突出している２つの従来型電流コレクタ８６も示されている。当業者には理解されるように、従来型電流コレクタは、外部配線接続と一体式としても、非一体式としてもよい。従来型電流コレクタにはいくつかの欠点がある。１つの欠点は、それらが環境と内部流体の両方に露出されることである。電流コレクタとして使用される材料が腐蝕しやすい材料、例えば銅である場合には、時間と共に性能が低下することになる。代替的に、金などの非腐食性材料を使用してもよい。しかしながら、そのような材料は、通常、非常に高価であり、機械的に頑強ではない。さらに、使用する配線接続が、抵抗の増大と、結果としての電力損失を発生させる。結果として、エンドユーザにとって追加の組立作業があり、それは故障の可能性のある点として残留する（例えば、電気接続が断線／故障したときなど）。
【００６２】
図１９を参照すると、本発明の別の好ましい実施態様を示してある。この実施態様は、従来型取り付け具および電流コレクタの両方に関連する欠点について対処する。図１９において、示されたスタック組立体８７は、複数の一体チューブ８８を含む。上記の標準取り付け具と同様に、これらの一体チューブは、燃料、冷却剤および酸化剤用のそれぞれの吸入ポートおよび排出ポートに対応する。これらの実施態様における電流コレクタは、２つのエンドプレート８９ａ、８９ｂのいずれかの側に内部的に配置され、それぞれの配線接続９０ａ、９０ｂがスタック組立体８７から突出している。
【００６３】
図２０Ａ〜Ｃは、図１９では明白ではない、本実施態様の特定の特徴を示している。特に、図２０Ａは、はんだ接合部を介して接続された、（両方とも機械的に堅牢であり、電気抵抗が小さい）スペード接続（spade connection）と配線９０とを有する電流コレクタ９１を示す。図２０Ｂはエンドプレート８９の内部に配置された電流コレクタ９１を示す。スタックが組み立てられると、電流コレクタ９１は、シール工程を介して、スタック中に実質上、カプセル化される。
【００６４】
図２０Ｃは、シールリッジ（sealing ridge）９２を有する一体チューブ８８を示しており、このシールリッジは、組み立てたときに、エンドプレートに圧力をかけてシールを形成する。ここで図２０Ｂをもう一度参照すると、マニホルド開口９４のそれぞれは、それぞれのシールリッジと噛み合う、対応する凹部９３を含む。スタック組立体の圧縮によって、シリコーン（またはスタックシーリングに使用されるその他類似の材料）が、シールリッジのリップに接着する。
【００６５】
図２０Ｂ、２０Ｃの両方を参照すると、この特定の好ましい実施態様においては、金は銅で被覆されている。実際には、個別の電流コレクタをそれぞれ被覆するのではなく、シート全体を金で被覆し、次いで電流コレクタを切り出すのが好ましいことがわかった。（電流コレクタが燃料電池環境に露出されている場合には、縁端部で露出される銅は問題となる場合がある。）
当業者には理解されるように、多様な導電性材料を電流コレクタ用に使用することができる。銅は、一般的に、その導電性と低コストのために好ましい。一体チューブに使用される材料も多種多様であり、シリコーンが特に好ましい。
【００６６】
本実施態様の２つの観点のいくつかの利点は注記に値する。カプセル化された電流コレクタを参照すると、本実施態様において説明した電流コレクタは、環境またな内部流体に露出されない。これは、銅を含む腐蝕されやすい材料を性能の低下がほとんど、またはまったくなく使用できることにおいて、比較的安価である。
電流コレクタは、シート材料から約１００％の歩留りを可能にする、非常に簡単な（長方形の）形状寸法のものである。切断コストも、大幅に低減される。さらに、配線を電流コレクタに一体化して接続して、追加の取り付け具を不要にすることができる。また抵抗および電力損失も低下する。
【００６７】
本発明により得られる一体化チューブ材の進歩を参照すると、いくつかの異なる利点が明白である。例えば、高コストの外部取り付け具が不要となる。エンドユーザにとっての組立の容易性が向上する。さらに、チューブ材は、「切り売り注文」可能であり、一体化の容易性においてエンドユーザにさらなる利点をもたらす。さらに、最終組立体内、例えば取り付け具とエンドプレートとの間に圧縮シールがないので、その部位における漏洩の可能性が減少するか、または解消される。実際に、本実施態様の固有の特徴は、ポートをエンドプレートに対してシールすることを不要にする。また、（エンドプレートは流体流に露出されることがないので）燃料電池に優しい非腐食性材料で製作したエンドプレートを準備する必要がなく、またエンドプレートに下塗りをする必要もない。標準ねじ付取り付け具を使用するのと比較して、説明した一体チューブは、エンドプレート上で占有するスペースの大きさに対して、内径を大きくすることができる。流れ制約を解消することは、マニホルド面積当たりの流れを大幅に増大させ、その結果として製品全体を小型化することができる点において、些細なこととはいえない。コストの低減も必然的である。
【００６８】
カプセル化電流コレクタと一体化チューブ取り付け具を組み合わせて述べたが、当業者であれば、本発明のこれら２つの観点は、任意の１つの実施態様に組み合わせる必要はないことを当業者は理解するであろう。両者は、燃料セルスタックの異なる構成要素を取り扱い、互いに独立して容易に実施することもできる。
別の観点では、本発明は、燃料電池、電気化学的またはイオン交換用途に適するスタックを提供する。本発明のスタックは、少なくとも１つの本発明のカセット、およびカセットの試薬マニホルド開口と位置合わせされた開口を有する、少なくとも１つのエンドプレートを備える。各カセットは、試薬マニホルド開口が位置合わせされるように、互いに組み立てられる。エンドプレートは、エンドプレート内の開口が試薬マニホルド開口と位置合わせされるように、燃料電池カセットのスタックの上端および／または下端に組み付ける。
【００６９】
本発明が提供する燃料電池スタックを形成するために、エンドプレートおよび燃料電池カセットを組み立てる手段は、特に限定されるものではなく、圧縮ガスケットシールならびに樹脂および／またはシール材中への共同カプセル化を含めることができる。好ましい実施態様においては、エンドプレートは、樹脂によるカプセル化以前、かつシール材の導入以前に燃料電池カセットに組み付けて、エンドプレートと燃料電池カセットとが、例えば同時に、組み合わせてカプセル化されてシールされる。
本発明の他の好ましい実施態様においては、１つまたは２つ以上の燃料電池カセットを製造し、次いで、１つまたは２つ以上の圧縮ガスケットおよびエンドプレートと一緒に、互いに位置合わせしてスタックにする。貫通ボルト、束縛（tie down）またはその他の機械式締結具などの圧縮手段を、この燃料電池スタックに取り付けて、燃料電池カセットおよびエンドプレートを機械的にシールする。
【００７０】
本発明のカセットまたはスタックにおける層寸法および層数は、特に限定はされない。一般に、各流動場および／または膜接合体は、約１ｃｍ２から約１ｍ２の間であるが、ある種の用途においては、より大きいおよびより小さい流動場層および／または膜接合体層が適当であることがある。本発明の燃料電池カセットにおける層寸法と層数は、様々な用途に対して十分な電力供給を生成するように構成することができる。しばしば、本発明の燃料電池カセットの電力出力は、約０．１Ｗから約１００ｋＷの範囲、またはより好ましくは約０．５Ｗから約１または１０ｋＷの範囲になる。本発明の、その他の好ましい燃料電池カセットは、約５Ｗから約１ｋＷまでの範囲となる。
【００７１】
カプセル化に使用される樹脂またはシール材の選択は、作動燃料電池システムにおいて見られる条件に対して要求される化学的および機械的特性（例えば、酸化剤安定性）を有するように行う。適当な樹脂／シール材には、熱可塑性プラスチックおよび熱硬化性エラストマーの両方がある。好ましい熱可塑性プラスチックとしては、熱可塑性オレフィンエラストマー類、熱可塑性ポリウレタン、プラストマー、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ素化ポリプロピレンおよびポリスチレンがある。好ましい熱硬化性エラストマーには、エポキシ樹脂類、ウレタン類、シリコーン類、フッ化シリコーン類、およびビニルエステル類がある。
【００７２】
シーリング工程を達成するのに必要な圧力差および時間は、燃料電池カセット構築に使用する材料の関数である。これらには、シール材チャネル形状、樹脂の粘性および流動特性、およびＭＥＡに使用するガス拡散層の種類がある。当業者であれば、これらのパラメータに基づいて適切な時間および圧力を判断することができるであろう。また、本発明を実施する者は、組立体の最上層に樹脂の変化をそこから見ることのできる透明型を使用して、シーリング工程中に目視検査することによって、最も適当な時間および圧力を確認することもできる。
本発明の好ましい燃料電池カセットを、以下の説明用の実施態様によって、さらに説明するが、この説明用の実施態様は、説明のためだけのものであり、本発明をそこに開示する特定の成分および量に限定するものではない。
【００７３】
実施例１
真空式樹脂トランスファー成形
図３に示す溝およびシール材穴のパターンを使用して、バイポーラプレートを、ポリマーグラファイト複合材中に（片側に酸化剤流動場、反対側に燃料流動場を備えて）機械加工した。ＭＥＡは、既知の工程を使用して製作し、図７に示すパターンに従って、例えば、マニホルド穴と同一パターンを有するバイポーラプレートと同一の外部寸法に、名目どおり切り出した。６つのＭＥＡ、５つのバイポーラプレート、および２つのターミナルプレートを、図８に示す型内で、次の順序で組み立てた。すなわち、ターミナルプレート、ＭＥＡ、バイポーラプレート、ＭＥＡ、バイポーラプレート、ＭＥＡ、バイポーラプレート、ＭＥＡ、バイポーラプレート、ＭＥＡ、バイポーラプレート、ＭＥＡ、ターミナルプレートの順である。組立体は、シリコーン樹脂Ｓｉｌａｓｔｉｃ  Ｍ（米国、ミシガン州ミドランド、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｏｒｎｉｎｇ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ市販）を用いて、２３インチＨｇの真空で約９０秒間かけてカプセル化した。（実施例１において説明したプロセスを介して製造された燃料電池カセットの電流‐電圧曲線のプロットも図１５で参照のこと。）
【００７４】
実施例２
圧力式樹脂トランスファー成形
燃料電池スタックは、エンドプレート、複合ＭＥＡおよびバイポーラプレートから、シリコーン中へのカプセル化によって製作した。エンドプレートは、アルミニウムから水素出入り、空気出入り、および冷却剤出入り、ならびにシール材を加えるための穴のためのマニホルドに対応するねじ切り穴を機械加工した。これらのエンドプレートは、接触抵抗および腐食安定性を改良するために金で被覆し、それによってエンドプレートと電流コレクタとしての機能を果した。ＭＥＡは、より大きな５層片（触媒およびガス拡散層を両側に有する膜）から切り出し、シリコーンガスケットを、周囲に接着した（例えば、図１３を参照）。ＭＥＡのガスケット部分に、マニホルドポートおよびシール材穴に対応して、穴をパンチ加工した。バイポーラプレートは、２つの変種：燃料流動場および酸化剤流動場［Ａ−Ａ’］を備えるもの、ならびに燃料流動場および冷却剤流動場［Ａ−Ｂ］を備えるもの、または酸化剤流動場および冷却剤流動場［Ａ’−Ｂ］を備えるものを、グラファイトポリマー複合材から機械加工した。スタックは、次の順序の部品で製作した。
【００７５】
エンドプレート、バイポーラプレート［Ｂ−Ａ］、ＭＥＡ、バイポーラプレート［Ａ’−Ａ］、ＭＥＡ、バイポーラプレート［Ａ’−Ｂ］、バイポーラプレート［Ｂ−Ａ］、ＭＥＡ、バイポーラプレート［Ａ’−Ａ］、ＭＥＡ、バイポーラプレート「Ａ’−Ｂ」、エンドプレート
この組立体を、図８に示す型と同様な型に配置して、位置決めして軽く締め付けた。２液性シリコーンＳｉｌａｓｔｉｃＴ２（米国、ミシガン州ミッドランド、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｏｒｎｉｎｇ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｍｉｄｌａｎｄが市販）を、静的ミキサを介して手操作で汲み上げて（＜５ＰＳＩ）、４つのシール材ポートのそれぞれに入れた。未硬化のシリコーンは、シール材マニホルドを通過して、シール材チャネルを介してスタック全体に移動する。スタックの外部は、シール材マニホルドを介して樹脂を継続的に押出すことによって、未硬化の樹脂で包囲し、それによって閉じ込められた空気を放出した。スタックおよび型は、８０℃の炉内で１時間、迅速に硬化させた、一旦、結果として得られる燃料電池スタックを型から外すと、全体の適当なシーリングを保証するために、１０ＰＳＩまでの漏れ試験を実施した。
【００７６】
動作モードによっては（特に、反応物を、数ＰＳＩより大きな圧力にする場合に）、この燃料電池スタックにいくらかの締付けを加えるのが好ましい場合がある。これは、任意の外部機械的手段によって達成することができる。さらに、シール材およびカプセル化段階後（しかし、シール材が硬化する前）に、スタックの内部を貫通するねじを、シール材穴に挿入することによって追加した。その結果は、燃料電池内部にカプセル化された内部圧縮手段となる。ねじおよびナットを使用するか、代わりに下部エンドプレート内のシール材穴にねじ切りして、挿入したねじが、上端エンドプレートを貫通して、下端エンドプレートにねじ込まれるようにすることができる。電気的に絶縁された層をねじに加えて（すなわち絶縁スリーブ）、スタック構成要素内部の短絡を防止するのが有利な場合もある。
【００７７】
実施例３
圧力式樹脂トランスファー成形ＩＩ
燃料電池スタックは、エンドプレート、複合ＭＥＡおよびバイポーラプレートから、シリコーン中へのカプセル化処理によって製作した。エンドプレートには、ＡＢＳプラスチックから、水素出入り、空気出入り、および冷却出入り用のマニホルドに対応する穴に加えて、シール材を加えるための穴を機械加工した（例えば、図１９、２０Bを参照のこと）。シリコーンチューブは、様々な流れに対応するエンドプレート穴の中に嵌まるように、リップを形成した（例えば図２０Cを参照）。電流コレクタは、接触抵抗を改良するために金で被覆した平坦な銅シートから製作した（例えば、図２０A,２０Bを参照）。配線は、電流コレクタにハンダ付けした。ＭＥＡは、より大きい５層片（両側に触媒とガス拡散層を備える膜）から切り出し、その周辺にシリコーンガスケットを接着した（例えば、図１３を参照）。
【００７８】
マニホルドポートおよびシーラント穴に対応するＭＥＡのガスケット部分に穴を打ち抜いた。バイポーラプレートを、グラファイトポリマー複合材から２つの変形形態：燃料流動場および酸化剤流動場（バイポーラプレートは通常、回転対称を有する（Ｃ２））［Ａ−Ａ’］、および燃料流動場および冷却剤流動場［Ａ−Ｂ］、または酸化剤流動場と冷却剤流動場［Ａ’−Ｂ］に機械加工した。同様に、端末プレートを、流動場を１つだけと電流コレクタと対向する平坦側面を備えるように成形した。スタックは、以下の部品の順で製作した。
【００７９】
シリコーンチューブを挿入したエンドプレート、接着ワイヤを備える電流コレクタ、端末プレート［Ａ］、ＭＥＡ、バイポーラプレート［Ａ’−Ａ］、ＭＥＡ、バイポーラプレート［Ａ‘−Ｂ］、バイポーラプレート［Ｂ−Ａ］、ＭＥＡ、バイポーラプレート［Ａ’−Ａ］、ＭＥＡ、端末プレート［Ａ’］、接着配線付き電流コレクタ、エンドプレート
この組立体を図８に示すものと類似の型に設置して、位置決めして軽く締め付けた。２液性シリコーンＳｉｌａｓｔｉｃＴ２（米国、ミシガン州ミッドランド、Ｔｈｅ  Ｄｏｗ  Ｃｏｒｎｉｎｇ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎが市販）を、静的ミキサを介して手操作で汲み上げて（＜２５ＰＳＩ）、４つのシール材ポートのそれぞれに入れた。未硬化のシリコーンは、シール材マニホルドを通過して、シール材チャネルを介してスタック全体に移動する。スタックの外部は、シール材マニホルドを介して樹脂を継続的に押し出すことによって、未硬化の樹脂で包囲され、それによって閉じ込められた空気を放出した。スタックおよび型は、８０℃の炉内で１時間、迅速に硬化させた。一旦、結果として得られる燃料電池スタックを型から外すと、全体の適当なシーリングを保証するために、１０ＰＳＩまでの漏れ試験を実施した。
【００８０】
ある動作モードによっては（特に、反応物が数ＰＳＩを超える圧力である場合に）、この燃料電池スタックにいくらかの締付けを加えるのが好ましい場合がある。これは、任意の外部機械的手段によって達成することができる。さらに、シール材およびカプセル化段階後（しかし、シーラントが硬化する前）に、スタックの内部を貫通するねじを、シール材穴に挿入することによって追加した。その結果は、燃料電池内部にカプセル化された内部圧縮手段となる。ねじおよびナットを使用するか、代わりに下端エンドプレート内のシール材穴にねじ切りして、挿入されたねじが上端エンドプレートを貫通して、下端エンドプレートにねじ込まれるようにすることができる。電気的に絶縁された層をねじに加えて（すなわち絶縁スリーブ）、スタック構成要素内部の短絡を防止するのが有利な場合もある。
【００８１】
実施例４
標準射出成形
自動射出成形を利用する上で、上述の方式を、ほとんど変更をすることがない。２液性樹脂（例えば、実施例１で使用したシリコーン）を使用することによって、真空に引くのではなく、内部ポートに圧力をかけることによって、樹脂をチャネルに注入できることを示した。熱可塑性樹脂の従来型射出成形に対して、使用する型は、関連する温度および圧力に対処しなくてはならない。溶融樹脂を、注入穴の中および組立体の縁端まわりに注入して、冷却、硬化させる。注入速度特性、パック圧力、および冷却時間は、構成要素損傷の可能性を最小化すること、ならびに収縮／歪曲を制御して最終部分のシーリングを確保するために、最適化される。最後に、燃料電池カセットを型から取り外す。
本発明の以上の記述は、単に説明のためのものであり、本発明の主旨または範囲から逸脱することなく、変更および修正を行うことができると理解される。
【図面の簡単な説明】
【００８２】
【図１】本発明による燃料電池の一実施態様の見取り図である。
【図２】本発明による、ポートシーリング後の（カセットから分解された）燃料流動場面ＭＥＡの写真画像である。
【図３】本発明によるバイポーラプレートの燃料流動場面の、上面見取り図である。
【図４】本発明に使用する、シーリング溝およびシール材穴設計の一実施態様の見取り図である。
【図５】本発明に使用する、シーリング溝およびシール材穴設計の別の実施態様の見取り図である。
【図６】本発明に使用する、シーリング溝およびシール材穴設計のさらに別の実施態様の見取り図である。
【図７】本発明に使用する簡易燃料電池組立体の分解概略図である。
【図８】カプセル化前の、型内の燃料電池組立体の写真画像である。
【００８３】
【図９】接着エンドプレートを有する本発明の燃料電池カセットの概略上側面図である。
【図１０】ＭＥＡのＧＤＬ部分に隣接するチャネルシールの切開図である。
【図１１】ＭＥＡの縁端ガスケットに隣接するチャネルシールの切開図である。
【図１２】ＧＤＬおよびＭＥＡの縁端ガスケットの両方に隣接するチャネルシールの切開図である。
【図１３】ＭＥＡの周囲にガスケット領域を有する複合ＭＥＡの見取り上面図である。
【図１４】シーリング操作においてＭＥＡのＧＤＬ部分を目潰しした後に、シール材によって画定されるマニホルド開口を包囲する領域と、実質的に同寸法であるマニホルド開口を有する、ＭＥＡの見取り図である。
【図１５】例１において記載した工程によって製造される燃料電池カセットの、電流および電圧のグラフである。
【図１６Ａ】バイポーラプレートの酸化剤流動場または燃料流動場の概略図である。
【図１６Ｂ】バイポーラプレートの冷却剤流動場の概略図である。
【図１７】１つの冷却剤流動場および２つの燃料電池ユニットセル（ＭＥＡ、酸化剤流動場および燃料流動場を含む）を有する、本発明の典型的な燃料電池カセットの反復ユニットの分解概略図である。
【００８４】
【図１８】電流コレクタが環境に露出され、標準ねじ付き取り付け具を備える、本発明に従って組み立てられた燃料電池スタックを示す図である。
【図１９】電流コレクタが燃料電池スタック内部にカプセル化されており、標準ねじ付き取り付け具の代わりに一体化チューブ取り付け具／一体チューブが使用されている、本発明の燃料電池組立体の好ましい代替態様の２つの観点を示す図である。
【図２０Ａ】カプセル化前の電流コレクタおよび一体チューブの（シールリッジを含む）下方部分を含む、図１９の実施態様の内部特徴を示す図である。
【図２０Ｂ】カプセル化前の電流コレクタおよび一体チューブの（シールリッジを含む）下方部分を含む、図１９の実施態様の内部特徴を示す図である。
【図２０Ｃ】カプセル化前の電流コレクタおよび一体チューブの（シールリッジを含む）下方部分を含む、図１９の実施態様の内部特徴を示す図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６Ａ】
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【図１６Ｂ】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０Ａ】
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【図２０Ｂ】
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【図２０Ｃ】
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【国際調査報告】
2008518404.tif 000026