(57)【要約】  本発明は、燃料電池の流れ領域プレート内のイオン交換膜の上に反応物を流す方法に関する。本発明の方法は、電気化学的活性電極によって境界が定められた流れチャネルのネットワークを含む流れ領域プレート(30)を設ける。ネットワークは、一連の流路部を含み、一連の流路部(38a〜38e)は、平行溝(38)を有し、ヘッダ(37a〜37d)によって相互接続され、ヘッダ(37a〜37d)は、１つの流路部の溝から受け取った流体の流れを次の流路部の溝に実質的に均一に再分配する。本発明の方法は、更に、望ましい反応物利用率を達成するために、反応物流体をネットワークを横切る流れを作り出すように供給する。溝(38)内の流量及び膜の活性面積当たりの反応物分子濃度は、ヘッダ(37a〜37d)を横切る際に８０％未満増大する。
2008502112.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池の流れ領域プレートの電気化学的活性触媒表面の上に反応物を流す方法であって、
電気化学的活性電極によって境界が定められた流れチャネルのネットワークを前記流れ領域プレートに設ける段階を有し、前記ネットワークは、一連の流路部を有し、この一連の流路部は、平行な溝を有し且つヘッダによって相互に接続され、前記ヘッダは、１つの流路部の溝から受け取った流体流れを次の流路部の溝に実質的に均一に再分配し、
更に、望ましい触媒利用率を達成するために、反応物流体を、前記ネットワークを横切る流れを作り出すように供給する段階を有し、
前記溝内の流量及び膜の活性面積当たり反応物分子濃度は、前記ヘッダを横切る際に８０％未満増大する、方法。
【請求項２】
前記ネットワークは、少なくとも３つの流路部を有し、且つ、前記溝内の流量及び膜の活性面積当たり反応物分子濃度のうちの一方を本質的に一定に維持する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
望ましい反応物利用率は４０％よりも大きい、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記電気化学的活性触媒表面は、プロトン交換膜燃料電池であり、前記反応物流体は、水素又は改質ガスである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
流量及び活性面積当たり反応物分子濃度のうちの一方は、各流路部の溝の入口のところで実質的に同じである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
前記溝内の流量及び膜の活性面積当たり反応物分子濃度は、前記各ヘッダを横切る際に４０％未満増大する、請求項２に記載の方法。
【請求項７】
前記ネットワークは、一定断面寸法の溝を有し、前記ヘッダは、上流側の流路部の多数の溝を下流側の流路部の多数の溝に相互接続するためのマニホルドとして作用し、相互接続される流路部の溝の数の比率は、２：１よりも小さい、請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
前記燃料電池は、水を発生させ、流体速度は、前記ネットワーク全体を通じて、適当な水除去を確保するように維持される、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記ネットワークは、アノードプレートとカソードプレートとで異なり、各々は、それぞれの電気化学反応特性に従って構成される、請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
前記溝は、プレート間の前記膜を横切る溝間のランドの支持接触を最大にし、且つ、前記膜を横切るアノードプレートの溝に対するカソードプレートの溝の露出を最大にするように配列される、請求項１〜９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
反応物流体が前記ヘッダを通過するときに反応物流体が１つの流路部の溝内の第１の流れ方向から次の流路部の溝内の第２の流れ方向に変化する角度で、前記ヘッダが位置決めされる、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
次の流路部の溝内の反応物流体の前記第２の流れ方向は、前記第１の流れ方向に対して実質的に９０°をなす、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記角度は、次式によって与えられ、
2008502112.tif 000012
ここで、前記角度はφであり、ｎは流れチャネルの数であり、Ｗｃは、流れチャネルの幅であり、Ｗｓは、ランドの幅であり、ｉは、流路部の番号である、請求項１１又は１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記流路部は、Ｕターン部を形成するように相互接続され、前記ヘッダは、前記Ｕターン部の１つのコーナに位置決めされ、前記第１の流れ方向は、下向きであり、前記第２の流れ方向は、上向きである、請求項１１〜１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
前記ネットワークは、少なくとも３つの流路部を有し、且つ、前記溝内の流量及び膜の活性面積当たり反応物分子濃度のうちの一方を本質的に一定に維持する、請求項１１〜１４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
前記ヘッダは、流れに対する制限が少ないオープンフェース型である、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
前記ヘッダは、相互嵌合型、非連続型、半壁型、及び全壁型のうちの１つであり、それにより、流れに対する制限が大きい、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
一連の流路部によって境界が定められた流れチャネルのネットワークを有し、前記一連の流路部は、平行な溝を有し且つヘッダによって相互に接続され、前記ヘッダは、１つの流路部の溝から受け取った流体流れを次の流路部の溝に実質的に均一に再分配し、
更に、望ましい触媒利用率を達成するために、液体及び気体が前記ネットワークを横切るように流れることを可能にする複数の流入部及び流出部を有し、
前記溝内の流量及び膜の活性面積当たり反応物分子濃度は、前記ヘッダを横切る際に８０％未満増大する、燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項１９】
前記ネットワークは、少なくとも３つの流路部を有し、且つ、前記溝内の流量及び膜の活性面積当たり反応物分子濃度のうちの一方を本質的に一定に維持する、請求項１８に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２０】
前記ネットワークは、一定断面寸法の溝を有し、前記ヘッダは、上流側の流路部の多数の溝を下流側の流路部の多数の溝に相互接続するためのマニホルドとして作用し、相互接続される流路部の溝の数の比率は、２：１よりも小さい、請求項１８又は１９に記載の燃料電池流れ領域プレート。
【請求項２１】
前記溝は、プレート間の前記膜を横切る溝間のランドの支持接触を最大にし、且つ、前記膜を横切るアノードプレートの溝に対するカソードプレートの溝の露出を最大にするように配列される、請求項１８又は１９に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２２】
反応物流体が前記ヘッダを通過するときに反応物流体が１つの流路部の溝内の第１の流れ方向から次の流路部の溝内の第２の流れ方向に変化する角度で、前記ヘッダが位置決めされる、請求項１８〜２１のいずれか１項に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２３】
次の流路部の溝内の反応物流体の前記第２の流れ方向は、前記第１の流れ方向に対して実質的に９０°をなす、請求項２２に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２４】
前記角度は、次式によって与えられ、
2008502112.tif 000013
ここで、前記角度はφであり、ｎは流れチャネルの数であり、Ｗｃは、流れチャネルの幅であり、Ｗｓは、ランドの幅であり、ｉは、流路部の番号である、請求項２３に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２５】
前記流路部は、Ｕターン部を形成するように相互接続され、前記ヘッダは、前記Ｕターン部の１つのコーナに位置決めされ、前記第１の流れ方向は、下向きであり、前記第２の流れ方向は、上向きである、請求項２３に記載の燃料電池流れ領域プレート。
【請求項２６】
前記ネットワークは、少なくとも３つの流路部を有し、且つ、前記溝内の流量及び膜の活性面積当たり反応物分子濃度のうちの一方を本質的に一定に維持する、請求項１８〜２５のいずれか１項に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２７】
前記ヘッダは、オープンフェース型である、請求項１８〜２６のいずれか１項に記載の燃料電池り流れ領域プレート。
【請求項２８】
前記ヘッダは、相互嵌合型、非連続型、半壁型、及び全壁型のうちの１つである、請求項１８〜２６のいずれか１項に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料（例えば、水素又は改質ガス）及び酸化剤（例えば、Ｏ２又は空気）並びに必要に応じてクーラント又は冷却媒体の流入部及び流出部を有する単一又は複数の導電性プレートで構成された電気化学燃料電池に関する。より詳細には、本発明は、流体の流れ領域プレートに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、燃料と酸化剤が、アノード及びカソード電極にそれぞれ連続的かつ独立して供給されて電気化学反応を発生させ、それによって化学エネルギを電気エネルギ及び副産物の熱に直接変換させる装置である。従って、燃料電池は、本質的に清浄で効率的であり、環境悪化及びエネルギ保証の問題に独自に対処することができる。それらはまた、安全、静粛、及び高信頼性である。ＰＥＭ燃料電池では、電解質は、プロトンに対しては透過性であるが、電子は伝導しない薄い高分子膜（例えば、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）、ポリベンズイミダゾール（ＰＢＩ：polybenzimidazole））であり、電極は、典型的には、炭素で製造される。アノードに流入する水素は、水素プロトンと電子に分離される。水素プロトンは、電解質を透過してカソードに達し、電子は、外部回路を通って流れて電力を提供する。通常は空気の形態である酸素がカソードに供給され、外部回路から到達した電子及びアノードから移動した水素プロトンと結合して、水と熱を生成する。電極でのこれらの反応は、下記の通りである。
アノード：２Ｈ2＝４Ｈ+＋４ｅ-
カソード：Ｏ2＋４Ｈ+＋４ｅ-＝２Ｈ2Ｏ＋熱
全体：２Ｈ2＋Ｏ2＝２Ｈ2Ｏ＋電気＋熱
【０００３】
リチウムベースの膜を用いるＰＥＭ燃料電池は、通常、約７０〜８０℃の温度で作動するが、高温膜（例えば、ポリベンズイミダゾール（ＰＢＩ））が使用される時は、約１００〜２００℃の温度でも作動する。これらの温度では、電気化学反応は、通常は緩慢に起こるので、それらの反応を、各電極上の例えば白金を含有する触媒の薄層によって促進させる必要がある。この電極／電解質ユニットを、膜電極組立体（ＭＥＡ）と称し、この電極／電解質ユニットは、２つの流れ領域プレート（即ち、セパレータプレート）に挟まれて燃料電池を形成する。これらの流れ領域プレートは、燃料を電極に導く溝を含み、また、電子を膜電極組立体の外に伝導させる。一般的に、各燃料電池は、電球を点灯させるのにほぼ十分な電力である約０．６〜０．８ボルトを発生させる。より高い電圧を発生させるために、いくつかの個々の電池が直列に結合され、燃料電池スタックとして既知の構造が形成される。
【０００４】
燃料電池スタックを効率的に作動させるためには、反応物を電池の活性面積、即ち、流体流れ領域にわたって均一に分配することが望ましい。これらの目的は、オープンフェース型流体流れプレート（又は、時々、セパレータプレートと称する）を設けることによって達成される。流れ領域プレートは、一般的に、燃料電池電圧端子と電極との間の電気的連続性を提供する集電体としての機能、膜電極組立体（ＭＥＡ）のための機械的支持体としての機能、並びに膜電極組立体（ＭＥＡ）の活性面積にわたる反応物と水の分配を含む、本質的に重要な多数の機能を果たす。燃料電池の性能が、電極触媒への反応物の効率的な移送及び均一な分配、及び電池の適切な水管理、すなわち、燃料電池の作動中の水の供給及び生成した水の除去に大きく依存することは既知である。流れ領域の設計は、反応物濃度勾配、流量、圧力降下、水の分配、及び電流密度プロフィール、並びに電極触媒の利用率を制御することによって、燃料電池性能に影響を及ぼす。
【０００５】
様々な流れ領域設計が当業技術に存在し、従来の設計は、一般的にピン型又は蛇行型の設計のいずれかを含む。ピン型の流れ領域設計の初期の例は、１９８８年９月６日公開のＲｅｉｓｅｒ他に付与された米国特許第４，７６７，２９７号に示されており、アノードの流れ領域プレートとカソードの流れ領域プレートが、ピンと呼ばれる突起を有している。反応物（燃料又は酸化剤）は、突起によって形成された介在溝を通過して流れ領域プレートを横切って流れる。１９８９年５月２日公開のＲｅｉｓｅｒに付与された米国特許第４，８２６，７４２号に開示されたピン型設計を有する同様な設計は、複数の流れチャネルを教示し、複数の流れチャネルは、その両端部でそれぞれ流入部ヘッダ及び流出部ヘッダに接続される。ヘッダは、流入部マニホルド又は流出部マニホルドを形成する孔にそれぞれ延びている。流れ領域プレートは、所定のパージ頻度を有するデッドエンド型作動のために設計されたものである。２００２年６月１１日にＲｅｉｄに付与された米国特許第６，４０３，２４９号Ｂ１は、ＰＥＭ燃料電池の空気と空気との間の水分交換に適用するための典型的なピン型設計の流れ領域プレートを開示している。
【０００６】
ピン型の構成と同様に、流れ領域は、薄い金属又は炭素箔又はワイヤメッシュ構成に基づいて形成することができ、これらは、ステンレス鋼を含む様々な金属で形成された単純な対角線経路と同等のパターンとすることができる。この種類の例は、２００１年３月２７日にＷｉｌｓｏｎ及びＺａｗｏｄｚｉｎｓｋｉに付与された米国特許第６，２０７，３１０号及び同第６，０３７，０７２号に示されている。
【０００７】
２００２年９月６日公開のＷＯ０２／０６９４２６Ａ２においてＭｏｈａｍｅｄ他によって説明されたように、ピン型の流れ領域設計は、流れ領域にわたって圧力降下が小さいことを特徴とし、反応物の圧縮及び送出に関連した寄生的な電力消費が少ないという顕著な利点をもたらす。しかし、このような流れ領域設計は、不利な点として、反応物のチャネリング、停滞区域の形成、並びに水管理の悪さを含み、これは、流れ領域を通過して流れる反応物が、常に最も抵抗の小さい経路を辿る傾向があるからである。
【０００８】
今日まで、殆どの流れ領域設計は、いわゆる蛇行型のものである。単一の蛇行型の設計を有する流れ領域の例は、Ｗａｔｋｉｎｓ他に付与された米国特許第４，９８８，５８３号に示されており、単一の連続した流体流れチャネルが、流れ領域プレートの主要領域に形成されている。単一の蛇行型の設計の別の例は、１９９６年６月１８日及び１９９２年５月２８日にＷｉｌｋｉｎｓｏｎ他に付与された米国特許第５，５２７，３６３号及び第５，５２１，０１８号、並びに１９９２年４月２８日にＷａｔｋｉｎｓに付与された米国特許第５，１０８，８４９号に示されている。反応物は、流入部流体マニホルドを通過して蛇行流れチャネルに入り、プレートの大部分の上を流れた後、流体流出部を通過して流出部マニホルドから流出する。単一の蛇行流れチャネルでは、反応物は、電極の活性面積全体を横切るように強制され、従って、停滞区域の形成は避けられる。しかし、単一の長い流れチャネルを通過して流れる反応物に、かなり大きな圧力低下が生じると考えられることは明らかであり、そのことは、結果として寄生的なかなりの電力消費を必要とし、流入部から流出部に至る大きい反応物濃度勾配は、電池電圧のより大きい損失をもたらすと考えられる。更に、単一の流れチャネルの使用は、特に高電流密度で浸水を促す場合がある。これはまた、電池性能を低下させて電池の寿命を短縮させることになる。
【０００９】
いくつかの特許は、単一の蛇行型設計に伴う大きな圧力低下の問題に複数の蛇行型設計の提供によって対処している。こうした設計においては、流入部マニホルドからの反応物は、流出部マニホルドへのいくつかの連続する蛇行流れチャネル内に導かれる。こうした複数の蛇行流れ領域設計の例は、１９９２年４月２８日にＷａｔｋｉｎｓに付与された米国特許第５，１０８，８４９号に示されており、連続したオープンフェース流体流れチャネルが、流れ領域プレート表面を複数の通過で、すなわち、蛇行方式で横切るものである。各流れチャネルは、一端に流体流入部、他端に流体流出部を有し、言い換えれば、流れチャネル内の流体流れは連続方式である。各流れチャネルの流体流入部及び流出部はそれぞれ、流体供給孔（又は、流入部マニホルド）及び流体排出孔（又は、流出部マニホルド）に直接に接続されている。複数の蛇行型設計を有する他の流体流れ領域プレートはまた、１９９２年４月２８日にＷａｔｋｉｎｓ他に付与された米国特許第５，１０８，８４９号、２０００年１１月２１日にＮｅｌｓｏｎ他に付与された米国特許第６，１５０，０４９号、２００２年１２月３１日にＨｉｄｅｏ他に付与された米国特許第６，５００，５７９号Ｂ１、及び２００２年１１月２１日にＦｒａｎｋ他に付与されたＷＯ０２０９３６６８Ａ１に開示されている。
【００１０】
１９９７年１１月１１日にＣａｖａｌｃａ他に付与された米国特許第５，６８６，１９９号では、流れ領域プレート設計を開示しているが、そこでは、流れ領域プレートは、供給及び排出の流路部のネットワークにそれぞれ連通する別々の流入部及び流出部を有する複数の実質的に対称的な流れ領域に分割され、一方で各流れ領域は、各領域が流れチャネルを直列流れの関係に配置された複数の組の流れチャネルに再分割するために区分化された複数の実質的に平行なオープンフェースの流れチャネルを含む。この構成は、反応ガスが、対応する燃料電池電極の活性面積全体に反応ガスの比較的小さい圧力低下の状態で移送されることを可能にすると主張されている。しかし、流入部及び流出部マニホルドに連通するネットワーク流れチャネルの異なる長さのために、異なる流れ領域へのガスの圧力低下が等しくない場合があり、結果として反応ガスがこれらの対称的な流れ領域に均一に分配できない場合がある。更に、ガスが供給流れチャネルからこの領域に流れる時に、流れチャネルの流れ面積の変化のために余分な圧力低下が生じる場合がある。
【００１１】
２０００年８月８日にＲｏｃｋに付与された米国特許第６，０９９，９８４号では、蛇行型流れチャネルを有するＰＥＭ燃料電池が開示されており、ガスマニホルドは、一端で複数の流体流入部／入力脚部に流体的に接続され、複数の流体流出部／出力脚部は、流出部ガスマニホルドに流体的に接続されている。各流れチャネルの流入部脚部は、同じ流れ領域内の次の隣接する流れチャネルの流入部脚部と接し、各流れチャネルの流出部脚部は、同じ流れ領域内の次の隣接する流れチャネルの流出部脚部と接する。各流れチャネルは、流れ領域の一部分を蛇行方式で進行する。マニホルドから異なる流入部までは、同じ流量が達成され難い場合があることを理解すべきである。
【００１２】
２００１年１０月３０日にＲｏｃｋに付与された米国特許第６，３０９，７７３号Ｂ１では、流入部及び流出部マニホルドの間に延びる複数の直列に連結された蛇行セグメントを含む蛇行型の流れ領域流れチャネルを有するＰＥＭ燃料電池を更に開示している。各セグメントは、流入部脚部、流出部脚部、その間の少なくとも１つの中間脚部、及び中間脚部をセグメントの他の脚部に接続するヘアピン湾曲端部を有する。各流れチャネルの架橋部分は、同じ流れチャネルの隣接するセグメントを次のものに接続する。中間脚部のヘアピン湾曲端部は、架橋部分とヘアピン湾曲端部における圧力の差に基づく異なる間隔だけ架橋部分から離間している。通常の蛇行流れ領域設計と比較して、この設計は、より複雑であると考えられ、更に大きな圧力低下をもたらす場合がある。
【００１３】
１９９６年５月２８日及び１９９４年４月５日にそれぞれ公開されてＷｉｌｋｉｎｓｏｎ他に付与された米国特許第５，５２１，０１３号及び第５，３００，３７０号はまた、連続領域及び不連続領域を含む流体流れ領域の多重蛇行設計を開示している。更に、２００１年７月５日にＷｉｌｋｉｎｓｏｎ他に付与されたＷＯ０１４８８４３Ａ２は、個別の流体分配機能を有する燃料電池プレートを開示している。不連続及び個別流れチャネルの採用は、質量移送の促進によって燃料電池性能を高めることが期待されるが、そのことは、加圧反応物供給源が使用される時にのみ認められる。
【００１４】
流体流れ領域の蛇行型設計が流れ領域プレートの活性面積にわたる反応物の流れを促進させ、各流れチャネルを通過する水の移動を強制して浸水を低減することを理解すべきである。しかし、この種の流れ領域設計は、（ａ）複数の折返し部を通常伴う長く狭い流れチャネルが、流入部と流出部の間の大きく好ましくない圧力低下をもたらし、従って、反応物供給の加圧の必要性が生じ、それは大きな寄生的電力負荷に変わるか、そうでなければ利用可能な電力量を低減すること、（ｂ）水の除去及び蓄積の不具合のために電極が浸水し、それが燃料電池の効率及び寿命を低減することを含む明白な欠点を有する。長い流れチャネルからの水の除去を促進するために、流れチャネルにわたって十分な反応物速度を維持するために、より大きな反応物供給速度を用いることが一般的慣例である。例えば、最高２．５〜３．５までの空気ストイキオメトリ（stoichiometry）がＰＥＭ燃料電池の作動において通常適用される。これは、より大きい寄生的電力消費を明らかに必要とする。更に、高い反応物供給速度の要件は、小さなターンダウン比をもたらし、システム作動の柔軟性を大きく制限し、（ｃ）長い流れチャネルは、流入部から流出部までの反応物濃度における高い勾配をもたらし、これは、過電位においてより大きい低下を生じさせ、（ｄ）高い反応物勾配はまた、不均一な電流密度分布及び電極触媒の利用を非効率的にし、より大きいスタック寸法の使用をもたらし、システムのコストを増加させる。
【００１５】
数平方センチメートルの活性面積のみを有する小さい燃料電池は、約１〜２Ｗ／ｃｍ2の電力密度を生成することができるが、燃料電池が数百センチメートルにまで大きくなった時、その数値は、通常、０．１〜０．３Ｗ／ｃｍ2になることは既知である。この現象は、スケールアップ効果と呼ばれる。流れチャネル長さに沿った電流密度及び水素濃度は、それらが流れチャネルに沿って低下するものと類似したパターンを有することが予測されている（Ｈｉｒａｔａ他、電源学会誌、８３巻、ｐｐ．４１−４９，１９９９）。Ｗａｎｇ他（電源学会誌，９４巻，ｐｐ．４０−５０，２００１）、Ｎｅｓｈａｌ他（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｕｔｃ．ｓｃｓｕ．ｅｄｕ／ｅｆｆｅｃｔｓ．ｈｔｍ．２００３年８月５日に最後に検索）、Ｌｉ他（電源学会誌，１１５巻，ｐｐ．９０−１００，２００３）、及びＹｏｎｇ他（電源学会誌，１１８巻，ｐｐ．１９３−１９９，２００３）を含むいくつかの最近の文献では、蛇行した流れチャネルにわたる二相流及び電流密度分布の数値的及び実験的研究が行われている。これらの研究は、流れに沿って局所電流密度の劇的な変化又は低下が存在し、電気化学反応が流れの端部で極端に弱いことを示している。一般的に、膜表面の最初の半分にわたって局所電流密度は顕著に変化しないが、膜表面の第２の半分にわたって鋭く低下することが認められている。酸素分布の結果は、類似の傾向を示し、すなわち、流入部酸素の大部分は、流れチャネルの半分の長さで消費されており、流れチャネル流出部部分を殆ど酸素のない状態にして触媒の低効率利用をまねく。流入部の半部においては、過剰な水素及び酸素消費と共に高い反応速度が発生する。第２の半部における枯渇のために、空気の流れは減速し、これは、結果として液体の水の蓄積をもたらし、高いガス抵抗を生じさせてＰＥＭＦＣ性能を低下させると考えられる（これは浸水として既知）。Ｗａｎｇ他の結果から、１．４Ａ／ｃｍ2の平均電流密度での局所電流密度は、流入部で２．２２Ａ／ｃｍ2であるが、流出部近くでは０．８６Ａ／ｃｍ2に過ぎないことが見出される。流れチャネルの中間部では、電流密度は急激な低下を示し、そのことは液体の水の形成の開始を示し、酸素が殆ど枯渇したとして、流れチャネルからの不完全な水の除去が示唆される。この現象は、ある程度までは、燃料電池の電気化学反応の反応性が、水素及び酸素流入部から流出部にかけてそれらが流路部に沿って消費されるために徐々に低下することによる。
【００１６】
上述した問題に対処するために、日本国特許第６２６７５６４号（特許文献１）は、酸素含有ガス送出プレートの深さ又は幅のうちの少なくともいずれかの一方が上流流路部領域から下流流路部領域にかけて徐々に減少するような流路部を有する燃料電池プレートを開示している。プレート自体がかなり厚く、蛇行流れチャネルが非常に長いという事実を考慮すれば、上述の方法は、製造及び機械加工に関して容易であるとは期待されないであろう。これに関連して、２０００年４月１１日にＦｕｊｉ他に付与された米国特許第６，０４８，６３３号（特許文献２）は、燃料電池流入部側の溝の数が、流出部側の溝の数よりも大きいように設定された燃料電池プレートを開示している。溝は、それらが流出部側に近づく時に徐々に互いに合流する（すなわち、溝の数は、例えば、１２−６−３という段階的方式で半分ずつ減少することになる）。ガス流路部の溝の数が奇数の時は、溝の数は、ガス流路部の溝のこの奇数に１つ（１）を加えて得られる半分の数に減少することになる。流出部側での溝の数に対する流入部側での溝の数の比率は、ガス利用率に対応して設定される。
【００１７】
【特許文献１】日本国特許第６２６７５６４号
【特許文献２】米国特許第６，０４８，６３３号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１８】
米国特許第６，０４８，６３３号（特許文献２）に開示された方法は、活性面積にわたる反応ガスの均一性を高め、水の除去を促進し、ガス拡散を改善し、結果として電池性能を改善する。しかし、溝の数を半分ずつ低減する方式は、流路部数の選択における設計の柔軟性を本質的に制限する。例えば、段階方式で半分ずつ容易に減少させることができる偶数を有することがより便利である。５０％のガス消費率（７０％Ｈ2利用に対応）を仮定し、かつこの特許によれば、流出部が５個の流れチャネルを有する場合、１０−５の２つの流路部が可能であるのみであり、全体で１５個の流れチャネルを与え、これは、必要な活性面積を網羅するには十分ではない場合がある。あるいは、必要な活性面積を網羅するのに合計で１００個の流れチャネルが要求される場合、流れチャネルの配列は、約６７−３３（半分ずつの減少）であることになる。各流路部での流れチャネルが多すぎると、ガス流量は、生成した水を適切に除去するためには低すぎることになる。他方、全ての活性面積を覆いかつ流出部で５個の流れチャネルで開始するために、溝の数は、５−１０−１５−３０−６０−１２０のように構成することができるであろう。従って、流出部に対する流入部の溝数の比率は、もはやガス利用率（すなわち、５０％）に対応しない。更に、この方法は、ガス利用率に対応して流入部側での溝の数と流出部側での溝の数とを設定するが、中間流路部における溝の数は、半分ずつ減少する時に、局所ガス流量が一般的に指数則に従って低下するので均一性を提供しないという事実を無視している。これは、流量が１つの流路部から他方の流路部に急激に変化し、突然の加速又は減速による局所的な不均一性及び圧力損失が生じる場合があることを意味する。更に、開示された方法は、実際には、ほぼ一定なガス流量を保証するのみであり、活性面積当たり反応物分子濃度を一定にするものではない。
【００１９】
結論として、従来技術の上述の欠点を克服する燃料電池スタックに対する必要性が存在する。
【００２０】
従って、本発明の目的は、改良された重量、大きさ、及び製造可能性の特性を有する流体流れ領域を特徴とする改良された燃料電池スタックを提供することである。
【００２１】
本発明の別の目的は、肉薄、軽量、低コスト、耐久性、高導電性であり、かつ望ましい性能を達成するのに有効な環境を提供する耐食性構造を有する流れ領域プレートを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００２２】
流れ領域設計は、電極触媒の利用を改善する電気化学反応機能を組み込むものである。燃料及び酸化剤の濃度及び流量が流れ領域の流入部部分では高く、電気化学反応の進行に伴って、限定するわけではないが通常は指数関数的減衰で、流れ領域流出部分に向って低下するという事実により、本発明は、活性面積当たりほぼ一定の反応物濃度及び活性面積全体にわたってほぼ一定な流量を提供するように流れ面積を相応に変化させる流れ領域設計を開示する。本発明は、流入部側での流れチャネルの数があらゆる下流側の流路部よりも大きい流れ領域流れチャネルの設計手順を提供する。流れチャネルの数の減少率は、例えば、電池の電気化学反応による反応物流量の変化を表す指数関数則に従う。流れチャネルの数の減少率を判断するための２つの手法、すなわち、（Ｉ）「一定ガス流量手法」及び（ＩＩ）「活性面積当たり一定反応物分子手法」を開示し、これら両者は、指数関数的減衰に従い、必ずしも米国特許第６，０４８，６３３号（特許文献２）に開示するような各半分の減衰とは限らない。従って、本発明は、流れ領域設計の柔軟性を高めると同時に最良の性能が達成されることを保証することになる。
【００２３】
更に、本発明の流体流れ領域設計の主要な特徴は、（ａ）プレートの流れ領域にわたって有効かつ均一に反応物を移送し、同時に停滞流の区域をなくすこと、（ｂ）適度な水の除去及び管理を保証するために、流れ領域全体にわたって十分かつ一定な流体速度を維持し、大きな反応ガス供給を危くすることなく浸水をなくし、寄生的電力消費の削減をもたらすこと、及び（ｃ）均一な電気化学反応を達成し、ガス拡散を強化して流れ領域プレートの活性面積にわたる均一な電流密度分布をもたらす機能を含む。電極触媒の利用の増大の結果、電池の大きさを縮小することができ、プレート材料、ＭＥＡ（膜電極組立体）、シーリング、及び製作のコストのかなりの削減がもたらされる。
【００２４】
本発明の第１の側面によれば、燃料電池の流れ領域プレート内の電気化学的活性触媒表面にわたって反応物を流す方法が提供され、本方法は、電気化学的活性触媒表面によって境界が定められた流れ領域プレートに流れチャネルのネットワークを設ける段階を含み、ネットワークは、一連の流路部を含み、一連の流路部は、平行溝を有すると共にヘッダによって相互接続され、ヘッダは、１つの流路部の溝から受け取った流体流れを次の流路部の溝へ実質的に均一に再分配し、望ましい反応物利用率を達成するネットワークにわたる流れを作り出すように反応物流体を供給する段階を更に含み、溝における流量及び膜の活性面積当たり反応物分子濃度は、ヘッダを横切る際、８０％未満だけ増大する。
【００２５】
本発明のこれら及び他の特徴、態様、及び利点は、以下の説明及び添付図面に関連してより良く理解されるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
本発明の主要特徴を反映する流れ領域を設計するためには、本発明の実施形態を呈示する前に、ガス利用率を定義することが必要である。
【００２７】
燃料電池スタックに最初に導入される燃料又は酸化剤の容積流量をＦ0、活性反応物容積濃度をｙ0、反応物利用率（すなわち、ストイキオメトリ（stoichiometry）の逆数）をη0とする。本発明を説明するために、本発明者はまた、電池の電気化学反応の見かけの反応速度を活性成分（水素又は酸素）に対して一次であると仮定するが、それを０．５〜２の次数範囲としてもよいし、水素に対するアノードの次数と酸素に対するカソードの次数とが異なっていてもよい。従って、上記仮定に基づけば、反応物流量の変化は、指数的になり、すなわち、
ＦC＝Ｆ0ｙ0ｅｘｐ（−βｘ）
に従うことになり、ここで、ＦCは、流入部からの距離ｘにおける局所反応物流量であり、βは減衰係数である。従って、流入部から距離ｘにおける全体のガス流量は、式（１）のように表現される。
Ｆ＝Ｆ0（１−ｙ0）＋Ｆ0ｙ0ｅｘｐ（−βｘ）  ・・・（式１）
【００２８】
次式の定義を適用する。
2008502112.tif 000003
【００２９】
次に、ガス流量は、以下の式（２）のように表現される。
2008502112.tif 000004
【００３０】
座標ｘに流路部の数ｎを代入すると、上式は、以下の式（３）のようになる（式中のＮは、流入部から流出部までの流路部の合計数である）。
2008502112.tif 000005
【００３１】
ここで、流入部から流出部に至る流れチャネルの数が徐々に減少する流れチャネルの設計には、２つの手法がある。
【００３２】
〔一定ガス流量〕
2008502112.tif 000006
【００３３】
これにより、ｉ番目の流路部の溝（チャネル）の数は次の式（４）になると考えられる。
2008502112.tif 000007
【００３４】
〔活性面積当たり一定反応物分子〕
2008502112.tif 000008
【００３５】
これは、ｉ番目の流路部の溝（チャネル）の数は次の式（５）になると考えられる。
2008502112.tif 000009
【００３６】
表１は、上述した２つの手法の間の差異を示す計算例である。
【００３７】
【表１】
2008502112.tif 000010
【００３８】
実際、一定ガス流量の手法は、最小の圧力損失及び改善した水除去に好ましい。活性面積当たり一定反応物分子の手法は、触媒の有効利用及び良好な水除去に有利であるが、面積当たり反応物分子が流路部に沿って同一に保たれ、ガス速度が実質的に加速状態にあるので、圧力損失においてはある一定の増加を伴う。実用的な流れ領域は、上述の２つの手法のうちの１つを用いてもよいし、両方を用いてもよく、例えば、アノードプレートについては一方を用い、カソードプレートについては他方を用いて設計してもよい。
【００３９】
表１のデータは、説明だけの目的で提供したことを理解すべきである。流入部側の溝の数及び流路部の数は、必ずしも同じでなく、その代わりに、圧力損失、滞留時間、及び活性面積全体等の実用的な設計要件を満たすように適宜調整される。また、アノードにおける水素に対する電気化学反応の次数とカソードにおける酸素に対する電気化学反応の次数とは必ずしも同じでなく、従って、上式（１）〜（５）は、別々に適宜導いてもよい。
【００４０】
酸化剤の低い利用率のために、酸化剤流れは、燃料流れよりも一般的にずっと大きいことを理解すべきである。従って、酸化剤については、小さい圧力降下を得るために、多数の流れチャネル及び少数の流路部を有することが望ましく、燃料側については、燃料利用率を高めるために比較的多い流路部を有することが好ましい。従って、流れチャネルの流入部の数及び流路部の数をアノードとカソードについて独立して調整することは、最適の性能を得ること可能にする。例えば、活性面積当たり一定反応物分子手法を用いると、カソードのための３６−２８−２１−１７の流れ領域及び３４−２４−１７−１２−９−６の流れ領域は、全体で１０２個の流れチャネルを有する活性面積を互いに構成し、カソードの圧力低下はより小さく、水素利用率はより高い。
【００４１】
上述のように、反応物のための流れ面積が下流方向に段階的に減少し、従って、一定の流れ面積又は一定数の流れチャネルを有する従来技術の流れ経路と比較した時、反応物のための圧力低下が増大すると予想される。流量も下流方向に減少するので、圧力低下の僅かな増大が認められる可能性があるが、その増大は重要ではないことを認識すべきである。更に、本発明による下流でのガス速度が大きいと、かかる増大は、水の凝縮の防止に実際に有利である。
【００４２】
均一な反応ガス分布を達成し且つ電池性能を改善するために、流れチャネルの幅、深さ、及びランド（隣接した溝の間の分離部分）の幅は、好ましくは、０．５〜２．５ｍｍ、０．５〜２．５ｍｍ、及び０．５〜２．０ｍｍの範囲内である。これらの流れチャネルの幅、深さ、及びランドの幅はそれぞれ、１．０〜２．０ｍｍ、１．０〜２．０ｍｍ、及び０．５〜１．０ｍｍの範囲内であることが最も好ましい。
【００４３】
流れチャネル及びランドは、アノード側の寸法及びカソード側の寸法が好ましくは同じであることを理解すべきであるが、アノード及びカソードの流れチャネル及びランドの寸法が異なるように構成されてもよい。
【００４４】
流れチャネルの上述の説明は、一定断面の溝に言及しているが、かかる幾何学的選択は、本発明を実施するために必要ではなく、従って、可変断面溝のような流れチャネルの他の幾何学的形状は、本発明の他の実施形態では可能である。
【００４５】
図１５に関して、かつ本発明によれば、より多くの流れチャネル３８を有する上流側の流路部は、より少ない流れチャネル３８を有する次の下流側の流路部に、ヘッダ３７を通じて流体的に接続され、そのヘッダ３７は、流れチャネルに対して平行であってもよいし、垂直であってもよく、好ましくは、流れチャネル３８に対して傾斜する。かかる傾斜設計は、屈曲部分を超えて上流側及び下流側の流れチャネルと同じ均一な流れチャネル分布（同一の流れチャネルピッチ）を提供する。均一な流れチャネルピッチは、ランド区域からＭＥＡ（膜電極組立体）まで均一な機械的支持を形成し、従って、プレートによってＭＥＡ（膜電極組立体）に印加される最小の機械的及び熱的応力を確保する。図１５に示すような傾斜ヘッダ３７について、傾斜角φは、以下のように決定される。
2008502112.tif 000011
上式において、ｎは流れチャネル３８の数、ｗC及びｗSはそれぞれ、流れチャネル３８及びランドの幅であり、ｉは、流路部の番号である。
【００４６】
流体接続ヘッダ３７は、オープンフェース型であり、従って、上流側の流れチャネル３８から下流側の流れチャネル３８への流体再分配を可能にする。
【００４７】
上述の説明は、オープンフェース型の傾斜ヘッダ３７に関して示されているが、当業者は、それに対する多くの修正及び変形を認めることを理解すべきである。例えば、ヘッダ３７は、０°〜９０°の任意の角度をなしていてもよい。また、ヘッダ３７は、相互嵌合型、不連続型、半壁型又は全壁型のような他の構造的特徴を有していてもよい。
【００４８】
図４は、活性面積全体にわたってほぼ一定の流量を有する本発明の第１の実施形態を示す。図４は、改質ガス中の水素濃度７０％及び水素利用率８０％を仮定するアノードプレートに対応する。
【００４９】
概略的には、流れ領域プレート１０は、燃料を流れ領域１８に供給するための供給流路部のネットワーク、即ち、流入マニホルド１１と、流れ領域から排出される反応物を受入れるための排出流路部のネットワーク、即ち、流出マニホルド１２とを含む。流れ領域は、供給流路部及び排出流路部のネットワークと流体連通する単一又は複数の流入部又は流出部を含む。流れ領域プレート１０は、酸素含有ガス供給のための流入部１３、酸素含有ガス排出のための流出部１４、クーラント流れのための流入部１６及び流出部１５も含んでいる。
【００５０】
図４に示すように、反応ガスは、複数の流れチャネル１８ａと流体連通する流入マニホルド１１をから流れる。図４の流れ領域プレート１０は、１５個の流れチャネル１８ａを示しているが、実際には、流れチャネルの数は、設計要件を満たすように決定されることを理解すべきである。流入マニホルド１１は、図４に示すものと異なる様々の規則的な又は不規則な幾何学形状のものであってもよいことを当業者は認識すべきである。
【００５１】
図４に示す流れチャネル１８は、複数の平行な直線形態で示され、この直線形態は、製作することが容易であり、小さい圧力降下しかない。流れチャネル１８ａ〜１８ｆの各流路部の端部に、収集／再分配機構、即ち、ヘッダ１７ａ〜１７ｅが設けられている。ヘッダ１７はまた、流れチャネル１８の数を、必ずしも半分ずつではない要求される仕方で変化させるための流路部を有する。
【００５２】
反応ガス（水素又は水素の多い改質ガス）の濃度及び流量は、各流路部（１８ａ〜１８ｆ）を通過した後、流入部分での盛んな電気化学反応に従って低下する。図４に示す流れチャネル１８の数の低減、すなわち、１５−１２−１０−８−７−６は、上述した一定ガス流量手法に従ってなされている。流出側の溝の数と流入側の溝の数との間の比率は、ガス利用率（この場合０．５６）に対応する。
【００５３】
同様の流れ領域をアノードとカソードの両方について適用することができるが、燃料及び酸化剤のためのガス利用率及び反応物濃度に関する異なる要求と一致する設計を有することが好ましい。図５は、同じ活性面積を有する図４のアノードプレートに対応するカソード流れ領域プレート２０の実施形態を示す。流れ領域プレート１０、２０の各々は、５８個の流れチャネルを有する。流入側の溝の数に対する流出側の溝の数の比率は、空気利用率に対応し、空気中の酸素濃度２１％及び酸素利用率５０％である場合、空気利用率は約０．８９である。流れ領域はまた、４つの流路部を有する多数の平行な直線状流れチャネル２８（１６−１５−１４−１３）を採用する。酸素又は酸素含有ガス（通常は空気）は、マニホルド２３から第１の流路部２８ａの複数の流れチャネル２８内に分配され、第１の流路部２８ａは、引き続きヘッダ２７ａ〜２７ｃを介して流れチャネル２８ｂ、２８ｃ、２８ｄに結合され且つそれらに再分配される。各ヘッダ２７ａ、２７ｂ、２７ｃの後、流れチャネル２８の数は、上述したように定められた減少率に従って低減される。
【００５４】
図４に示す第１プレート１０の面と図５に示す第２プレート２０の面とを互いに重ね合わせ、これらの２つのプレート１０、２０の間にＭＡＥ及びシーリングガスケットを挿入することにより、単一の燃料セルを形成する。この場合、燃料流れ及び酸化剤流れは、対向流方式に従うことを理解すべきである。しかし、直交流及び並行流等の代替的な流れ形態が本発明の原理の適用の範囲内であることを理解すべきである。
【００５５】
図６及び図７はそれぞれ、流れチャネルが従来の蛇行パターンに類似した方式でもうけられた本発明による第２及び第３の実施形態によるアノード流れ領域プレート３０、４０を示している。図４と同様、これらの２つの図は、水素濃度７０％及び水素利用率８０％を仮定した「一定ガス流量手法」に基づく流れ領域を示している。流れチャネル３８、４８は、合計４５個の流れチャネルであり、１４−１０−８−７−６のように低減される。図１のヘッダ１７に換えて、いくつかの接続／再分配機構３７、４７が設けられ、これにより、流れチャネル３８、４８が、前の区域の数から次の区域の数に定められた減少率に従って減少することを可能にする。
【００５６】
図８及び図９は、流れチャネル５８、６８が従来の蛇行パターンに類似した方式で設けられた本発明の第２及び第３の実施形態によるカソード流れ領域プレート５０、６０を概略的に示している。図５と同様、これらの２つの図は、酸素濃度２１％及び酸素利用率５０％を仮定した「一定ガス流量手法」に基づく流れ領域を示している。流れチャネル５８、６８は、合計４５個の流れチャネルであり、１６−１５−１４のように低減される。図５のヘッダ２７に換えて、いくつかの接続／再分配機構５７、６７が設けられ、これにより、流れチャネル５８、６８が、前の区域の数から次の区域の数に定められた減少率に従って減少することを可能にする。
【００５７】
図４〜図９に示した流れ領域プレートは、代表的に従来の形状のものを示したが、本発明の流れ領域プレートの新規な特徴は、任意特定の幾何学形状に限定されないことを理解すべきであることに注目すべきである。
【００５８】
ここで、図１０及び図１１を参照すると、触媒の利用を最大にすると考えられる「活性面積当たり一定分子」の手法に基づく本発明の第４の実施形態が示されている。図１０のアノードプレート７０は、水素濃度７０％及び水素利用率８０％であることを仮定する。図１１のカソードプレート８０は、酸素濃度２１％及び酸素利用率５０％を有することを仮定する。この手法に基づけば、溝の数は、流入部における溝の数に（１−η0）を乗じた数に等しい数に指数関数的に減少する（式（５）参照）。図１０の場合、溝の数は、１６−１１−７−５−３のように低減し、図１１では、溝の数は１９−１３−１０のように低減するが、両方とも流れチャネルの合計数が同４２個になる。「一定ガス流量」の手法と比較すれば、「活性面積当たり一定分子」の手法は、流入部から流出部に向う流れチャネル又は流れ面積をより急速に減少させる。従って、ガス速度が前の流路部から次の流路部に向って増大することが予想され、それにより、たとえ圧力が若干高まるとしても、水の除去を改善する。また、触媒利用率及び電流密度が大幅に高まると期待されるので、燃料電池の寸法がより小さくなり、電池容積の減少及びコストの低下をもたらす。
【００５９】
図１２〜図１４には、従来技術の設計及び本発明による手法Ｉ及び手法ＩＩの間のガス流量及び活性面積当たりの分子の分布、並びに電池性能の差異が示されている。従来の流れ領域では、ガス流量及び活性面積当たりの反応物分子は両方とも、流路部の座標に沿って単調に低下し、それにより、不完全な水除去及び低い電流密度になる。手法Ｉ及び手法ＩＩでは、ガス流量及び活性面積当たりの反応物分子は両方とも、同じ流路部内では低下するが、流れ面積が減少すると、流入部での値まで高まり、次の流路部の内部でその後漸次低下する。反応物流れ内に不活性ガスが存在するために、一般的には、全体のガス利用率は反応物利用率よりも低く、かくして、流れチャネルの数の減少率は、手法Ｉ（一定ガス流量）の場合よりも手法ＩＩ（活性面積当たり一定反応物分子）の場合の方が大きい。従って、ガス流量は、手法Ｉでは、ほぼ一定であるが、手法ＩＩでは、流路部に沿って幾分増加するように見える。活性面積当たりの反応物分子に関しては、手法Ｉ、ＩＩは両方とも、従来技術の従来設計よりも高く、手法Ｉは、手法ＩＩに比較して幾分低い。活性面積当たり一定の及びより多くの反応物分子、並びに大きいガス流量及び乱流による向上したガス拡散及び改善された水除去等の利益のため、手法ＩＩは、手法Ｉよりも優れた性能を生じさせることになり、かつ後者は、図１４に示すように従来の設計よりも明らかに良好である。
【００６０】
流路部の数、最初の流路部の溝の数、マニホルド孔の位置、及び流れチャネルの方向、並びにプレートの幾何学形状は、システム要件及び各個別設計の制約を考慮して自由に決定することができることを理解すべきである。
【００６１】
上述の実施形態の組では、アノードプレート上の流れチャネル及びカソードプレート上の流れチャネルは、同一の寸法を有し、ＭＥＡ（膜電極組立体）にわたって互いに整列するように配列され、すなわち、流れチャネル同士が向かい合い、ランド同士が向かい合う。しかしながら、他の配列もまた可能であり、従って、そのような配列も本発明の範囲内であると考えられる。
【００６２】
好ましい実施形態では、「プロトン交換膜燃料電池（ＰＥＭＦＣ）」（従来型低温及び高温）が使用されたが、上述の方法は、アルカリ燃料電池（ＡＦＣ）、リン酸燃料電池（ＰＡＦＣ）、及び溶融炭酸塩燃料電池（ＭＣＦＣ）、又は要求されるあらゆる反応物分配のような他の種類の燃料電池にも適用することができる。本発明における流体の流れ領域設計は、アノード又はカソード側のいずれにも適用することができ、必要に応じてクーラント側にも同様に適用可能である。
【００６３】
それに対する多くの修正が当業者に想起されることは理解されるであろう。従って、上述の説明及び添付の図面を、本発明の例証として見るべきであり、制限を意味するものではない。一般的に本発明の原理に従い、本発明が関連する当業技術の範囲内の既知又は慣例に該当し、本開示からの本明細書の主要な特徴に適用することができ、かつ特許請求の範囲に従う本開示からのそのような逸脱を含む本発明のあらゆる変形、利用、及び適応を網羅するものとすることが更に理解されるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００６４】
【図１】直線状で平行な流れチャネル設計を有する従来技術の流れ領域プレートの平面図である。
【図２】単一の蛇行流れチャネル設計を有する従来技術の流れ領域プレートの平面図である。
【図３】多数の蛇行流れチャネル設計を有する従来技術の流れ領域プレートの平面図である。
【図４】本発明の第１の実施形態によるアノード流れ領域プレートの平面図である。
【図５】本発明の第１の実施形態によるカソード流れ領域プレートの平面図である。
【図６】本発明の第２の実施形態によるカソード流れ領域プレートの平面図である。
【図７】本発明の第２の実施形態によるアノード流れ領域プレートの平面図である。
【図８】本発明の第３の実施形態によるカソード流れ領域プレートの平面図である。
【図９】本発明の第３の実施形態によるカソード流れ領域プレートの平面図である。
【図１０】本発明の第４の実施形態によるアノード流れ領域プレートの平面図である。
【図１１】本発明の第４の実施形態によるカソード流れ領域プレートの平面図である。
【図１２】従来の設計と本発明の２つの手法の流れチャネルの座標に沿った反応ガス流量の変動を比較する説明図である。
【図１３】従来の設計と本発明の２つの手法の流れチャネルの座標に沿った反応物モル密度分布の変動を比較する説明図である。
【図１４】従来の設計と本発明の２つの手法の電流密度に対する電池電圧の変動を比較する説明図である。
【図１５】本発明の第２の実施形態による傾斜ヘッダを有する流れ領域プレートの部分拡大図である。
【図１】
2008502112.tif 000014
【図２】
2008502112.tif 000015
【図３】
2008502112.tif 000016
【図４】
2008502112.tif 000017
【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
2008502112.tif 000021
【図９】
2008502112.tif 000022
【図１０】
2008502112.tif 000023
【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
2008502112.tif 000026
【図１４】
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【図１５】
2008502112.tif 000028
【手続補正書】
【提出日】平成18年8月1日(2006.8.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池の流れ領域プレートの電気化学的活性触媒表面の上に反応物を流す方法であって、
膜電極組立体によって境界が定められた流れチャネルのネットワークを前記流れ領域プレートに設ける段階を有し、前記ネットワークは、一連の流路部を有し、この一連の流路部は、平行な溝を有し且つヘッダによって相互に接続され、前記ヘッダは、１つの流路部の溝から受け取った流体流れを次の流路部の溝に実質的に均一に再分配し、
更に、望ましい触媒利用率を達成するために、反応物流体を、前記ネットワークを横切る流れを作り出すように供給する段階を有し、
前記溝内の流量及び膜の活性面積当たりの反応物分子濃度は、前記ヘッダを横切る際に８０％未満増大する、方法。
【請求項２】
前記ネットワークは、少なくとも３つの流路部を有し、且つ、前記溝内の流量及び膜の活性面積当たりの反応物分子濃度のうちの一方を本質的に一定に維持する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
望ましい反応物利用率は４０％よりも大きい、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記膜電極組立体は、プロトン交換膜燃料電池であり、前記反応物流体は、水素又は改質ガスである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
流量及び活性面積当たりの反応物分子濃度のうちの一方は、各流路部の溝の入口のところで実質的に同じである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
前記溝内の流量及び膜の活性面積当たりの反応物分子濃度は、前記各ヘッダを横切る際に４０％未満増大する、請求項２に記載の方法。
【請求項７】
前記ネットワークは、一定断面寸法の溝を有し、前記ヘッダは、上流側の流路部の多数の溝を下流側の流路部の多数の溝に相互接続するためのマニホルドとして作用し、相互接続される流路部の溝の数の比率は、２：１よりも小さい、請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
前記燃料電池は、水を発生させ、流体速度は、前記ネットワーク全体を通じて、適当な水除去を確保するように維持される、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記ネットワークは、アノードプレートとカソードプレートとで異なり、各々は、それぞれの電気化学反応特性に従って構成される、請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
前記溝は、プレート間の前記膜を横切る溝間のランドの支持接触を最大にし、且つ、前記膜を横切るアノードプレートの溝に対するカソードプレートの溝の露出を最大にするように配列される、請求項１〜９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
反応物流体が前記ヘッダを通過するときに反応物流体が１つの流路部の溝内の第１の流れ方向から次の流路部の溝内の第２の流れ方向に変化する角度で、前記ヘッダが位置決めされる、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
次の流路部の溝内の反応物流体の前記第２の流れ方向は、前記第１の流れ方向に対して実質的に９０°をなす、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記角度は、次式によって与えられ、
2008502112.tif 000029
ここで、前記角度はφであり、ｎは流れチャネルの数であり、Ｗｃは、流れチャネルの幅であり、Ｗｓは、ランドの幅であり、ｉは、流路部の番号である、請求項１１又は１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記流路部は、Ｕターン部を形成するように相互接続され、前記ヘッダは、前記Ｕターン部の１つのコーナに位置決めされ、前記第１の流れ方向は、下向きであり、前記第２の流れ方向は、上向きである、請求項１１〜１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
前記ネットワークは、少なくとも３つの流路部を有し、且つ、前記溝内の流量及び膜の活性面積当たりの反応物分子濃度のうちの一方を本質的に一定に維持する、請求項１１〜１４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
前記ヘッダは、流れに対する制限が少ないオープンフェース型である、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
前記ヘッダは、相互嵌合型、非連続型、半壁型、及び全壁型のうちの１つであり、それにより、流れに対する制限が大きい、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
一連の流路部によって境界が定められた流れチャネルのネットワークを有し、前記一連の流路部は、平行な溝を有し且つヘッダによって相互に接続され、前記ヘッダは、１つの流路部の溝から受け取った流体流れを次の流路部の溝に実質的に均一に再分配し、
更に、望ましい触媒利用率を達成するために、液体及び気体が前記ネットワークを横切るように流れることを可能にする複数の流入部及び流出部を有し、
前記溝内の流量及び膜の活性面積当たりの反応物分子濃度は、前記ヘッダを横切る際に８０％未満増大する、燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項１９】
前記ネットワークは、少なくとも３つの流路部を有し、且つ、前記溝内の流量及び膜の活性面積当たりの反応物分子濃度のうちの一方を本質的に一定に維持する、請求項１８に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２０】
前記ネットワークは、一定断面寸法の溝を有し、前記ヘッダは、上流側の流路部の多数の溝を下流側の流路部の多数の溝に相互接続するためのマニホルドとして作用し、相互接続される流路部の溝の数の比率は、２：１よりも小さい、請求項１８又は１９に記載の燃料電池流れ領域プレート。
【請求項２１】
前記溝は、プレート間の前記膜を横切る溝間のランドの支持接触を最大にし、且つ、前記膜を横切るアノードプレートの溝に対するカソードプレートの溝の露出を最大にするように配列される、請求項１８又は１９に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２２】
反応物流体が前記ヘッダを通過するときに反応物流体が１つの流路部の溝内の第１の流れ方向から次の流路部の溝内の第２の流れ方向に変化する角度で、前記ヘッダが位置決めされる、請求項１８〜２１のいずれか１項に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２３】
次の流路部の溝内の反応物流体の前記第２の流れ方向は、前記第１の流れ方向に対して実質的に９０°をなす、請求項２２に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２４】
前記角度は、次式によって与えられ、
2008502112.tif 000030
ここで、前記角度はφであり、ｎは流れチャネルの数であり、Ｗｃは、流れチャネルの幅であり、Ｗｓは、ランドの幅であり、ｉは、流路部の番号である、請求項２３に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２５】
前記流路部は、Ｕターン部を形成するように相互接続され、前記ヘッダは、前記Ｕターン部の１つのコーナに位置決めされ、前記第１の流れ方向は、下向きであり、前記第２の流れ方向は、上向きである、請求項２３に記載の燃料電池流れ領域プレート。
【請求項２６】
前記ネットワークは、少なくとも３つの流路部を有し、且つ、前記溝内の流量及び膜の活性面積当たりの反応物分子濃度のうちの一方を本質的に一定に維持する、請求項２０〜２５のいずれか１項に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【請求項２７】
前記ヘッダは、オープンフェース型である、請求項１８〜２６のいずれか１項に記載の燃料電池り流れ領域プレート。
【請求項２８】
前記ヘッダは、相互嵌合型、非連続型、半壁型、及び全壁型のうちの１つである、請求項１８〜２６のいずれか１項に記載の燃料電池の流れ領域プレート。
【国際調査報告】
2008502112.tif 000031
2008502112.tif 000032
2008502112.tif 000033