(57)【要約】  本発明は、２つ以上の流体を混合及び反応させると共に当該流体間で熱を移動させる反応器に関する。当該反応器は、少なくとも１つの入口及び１つの出口を有し、且つマルチチャネルモノリシック構造（ｆ）を囲む圧力容器（ｇ）と、上記構造に流体を供給するため及び当該構造から流体を排出するための、当該構造のうちチャネル開口がある一端にシールされるマニホルドアセンブリ（ｂ）と、上記流れが上記構造のチャネルから出るときに流体流路の方向を１８０度変えるための、当該構造のうち上記マニホルドアセンブリがシールされるのとは反対の端にシールされる手段（ｈ）とを備える。さらに、本発明は、上記反応器を操作する方法に関する。
2008544846.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２つ以上の流体を混合及び反応させると共に該流体間で熱を移動させる反応器であって、
少なくとも１つの入口及び１つの出口を有し、且つマルチチャネルモノリシック構造（ｆ）を囲む、圧力容器（ｇ）と、
前記構造に流体を供給するため及び該構造から流体を排出するための、該構造のうちチャネル開口がある一端にシールされるマニホルドアセンブリ（ｂ）と、
前記流れが前記構造のチャネルから出るときに流体流路の方向を１８０度変えるための、該構造のうち前記マニホルドアセンブリがシールされるのとは反対の端にシールされる手段（ｈ）と
を備えることを特徴とする、２つ以上の流体を混合及び反応させると共に該流体間で熱を移動させる反応器。
【請求項２】
前記手段はキャップであることを特徴とする、請求項１に記載の反応器。
【請求項３】
前記チャネル開口は、前記モノリシック構造の断面積全体にわたって均一に分布することを特徴とする、請求項１に記載の反応器。
【請求項４】
前記圧力容器は、前記マニホルドアセンブリ（ｂ）に接続されるベロー（ａ）を囲むことを特徴とする、請求項１に記載の反応器
【請求項５】
前記圧力容器は、流れ分配プレート（ｃ）及びチョークプレート（ｄ）を囲んで、前記マルチチャネルモノリシック構造（ｆ）内で「チェスパターン」の流れを可能にすることを特徴とする、請求項１に記載の反応器。
【請求項６】
前記チャネル壁の少なくとも１つは、触媒で被覆されることを特徴とする、請求項１に記載の反応器。
【請求項７】
前記キャップは、前記モノリシック構造に流体を供給するノズルを備えることを特徴とする、請求項２に記載の反応器。
【請求項８】
前記ノズルの断面積は、前記チャネルの断面積よりも小さく、
該ノズルの開口の位置は、前記供給される流体が反応ゾーン（Ａ）の前に前記チャネル内の流体と混ざり合うような位置でなければならないことを特徴とする、請求項７に記載の反応器。
【請求項９】
前記流体は、底部フランジを通して前記圧力容器に供給され、該圧力容器の内壁に沿って、但し前記構造の外側で上向きに流れ、さらに前記ノズルを通って前記チャネルに流れ込むことを特徴とする、請求項７に記載の反応器。
【請求項１０】
前記モノリシック構造はセラミック材料製であることを特徴とする、請求項１に記載の反応器。
【請求項１１】
前記モノリシックアセンブリは金属材料製であることを特徴とする、請求項１に記載の反応器。
【請求項１２】
前記キャップは金属材料製であることを特徴とする、請求項１に記載の反応器。
【請求項１３】
請求項１〜１２に記載の反応器を操作する方法であって、
以下のステップ：
流体１が前記マニホルドアセンブリに供給され、前記モノリシック構造の一端にある１つ又は複数のチャネル開口に流れ込み、さらに前記構造の１つ又は複数のチャネルに流れ込み、そこで前記流体流れ中の成分が吸熱反応を起こし、生成物の流れが前記構造の反対端にある前記チャネル開口から流れ出て、該流れが１８０度方向転換して今度は流体２として前記構造の隣接チャネル開口に流れ込むステップと、
流体２が前記流体１と向流で前記隣接チャネルを通って流れ、そこで前記流体２中の成分が発熱反応を起こすことで高温の生成物の流れが得られるステップと、
前記発熱反応によって発生した熱が前記チャネル壁を通して移動させられて前記流体１を加熱するステップと、
前記構造のうち前記流体１が該構造に入るのと同じ端において前記生成物の流れ（流体２）が前記チャネルから流れ出るステップと
を含むことを特徴とする、反応器を操作する方法。
【請求項１４】
流体３が前記圧力容器に供給され、そこで該流体中の成分が流体２の１つ又は複数の成分との発熱反応を開始し、前記流体１と向流で前記チャネルを通って流れる高温の生成物の流れが得られることを特徴とする、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記流体は、触媒で被覆される１つ又は複数のチャネルに供給されることを特徴とする、請求項１３に記載の方法。
【請求項１６】
前記流体は、前記モノリシック構造の断面積全体にわたって均一に分布するチャネル開口に供給されることを特徴とする、請求項１３に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、２つ以上の流体を混合及び反応させると共に当該流体間で熱を移動させる反応器に関する。さらに、本発明は、当該反応器を操作する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
同じ構造内で向流及び内部熱交換反応（heat integrated reaction）を組み合わせることができる、文献から既知であるシステムは、米国特許第６，６１３，９７２号に記載の「スイスロール」システムである。「スイスロール」の中央には高温反応ゾーンがあり、ここで流入流れの流路が反応生成物を含む流出又は排出流に変わる。このようなシステムは、従来のシステムと比較して熱損失を減らすことができる。
【０００３】
「スイスロール」反応器は、無炎触媒燃焼を用いて混合気を燃やす。向流動作は、反応器が流入流れ及び流出流れに対して比較的低い温度で動作することを可能にする。このような復熱式の自己安定化方式は、「過剰エンタルピー燃焼」と特徴付けられる。以下の長所が報告されている。
・排熱を用いて反応物を予熱する熱エネルギー移動機構
・燃焼体積（加圧されている可能性がある）
・壁を通した熱移動と触媒の有効な作用とに必要な比較的大きな内面／体積比
・外部装置への熱移動を行う比較的大きな上面積及び底面積
「スイスロール」構造と同様に動作することができる別の構造は、マルチチャネルモノリシック構造である。しかしながら、この構造は、この構造内で流路を変えることを可能にする方法及び装置がないため適用可能ではない。
【０００４】
モノリスは、１９７０年代前半より自動車産業によって利用されてきた。１９７０年には、米国大気浄化法により、自動車の排気からの汚染ガスを５年間で９０％低減することが求められた。こうして、多数の小さな平行チャネルを有する触媒表面被覆された整形ハニカム又はモノリシック構造が、ＮＯｘ及びＣＯのようなガスをより環境に優しい生成物に変換するために導入された。今日では、触媒被覆モノリスは排ガスコンバータとして世界中の自動車に設置されており、世界で最も普及している反応器であると言われている。
【０００５】
自動車の排気コンバータのような今日のモノリシック反応器システムは、単流反応系でしか作動しない。これは、ガス成分がチャネル壁を被覆する触媒と接触したときにガスの１つ又は複数の成分間の反応を開始させるのに十分なほど高い温度で、混合ガスがモノリシック構造の一端にあるチャネル開口に供給されることを意味する。続いて、反応生成物が、他端すなわち入口とは反対側にあるチャネルから出る。このような同時単流のシステムでは、異なるチャネル内の流体（全チャネル内の流体が同じである）間の混合、質量移動及び／又は熱移動を行わせることができない。
【０００６】
小型の複合型熱交換反応器にモノリシックハニカムベースの構造を用いる可能性は、比較的長い間知られてきた。モノリシック排ガスコンバータでは全チャネルに同じガスが入るが、熱交換反応器では別個のチャネルに２つの異なるガスが入る。米国特許第４，１０１，２８７号には、モノリスの両端が２つの流体（流体１及び流体２）用の異なる群のチャネルに通じる別個の入口を形成するマニホルドを有し、一方の群のチャネル内の流体から他方の群のチャネル内の流体への熱伝導を可能にするような反応器が記載されている。米国特許第４，１０１，２８７号では、チャネルの群の配列が直線状パターンであるため、チャネルの４つの壁のうち２つのみが同じ群のガスを分離する。したがって、モノリス壁の残りの２つ、すなわち５０％は、異なる群のガス間の熱交換に関して有効である。
【０００７】
ＰＣＴ国際公開ＷＯ０４／０９０４５１号（Norsk Hydro）には、モノリシック構造のチャネルに２つの異なる流体を出入りさせて、１００％の内壁表面積の利用を可能にすることができるマニホルドシステムが記載されている。チャネル開口は、第１の流体（流体１）が「黒色」チャネル内を流れて第２の流体（流体２）が「白色」チャネル内を流れるチェスボードパターンのように、上記構造の断面積全体に均一に分布する。したがって、一方の群の流体を含むチャネルは、他方の群の流体を含むチャネルと共通のチャネル壁を常に有するため、全ての壁が２つの群の流体間の質量移動及び／又は熱移動に有効であると共に用いられ得る。流体１及び流体２の入口は、モノリスの同じ端にあってもよく（並流）、又はモノリスの反対端にあってもよい（向流）。
【０００８】
しかしながら、モノリスの一端を入口とする流体は、常に上記モノリスの反対端を出口とし、チャネル壁は常に流体１及び流体２を分離する。
【０００９】
ＰＣＴ国際公開ＷＯ０４／０９０４５１号に記載のマルチチャネルモノリシック構造を用いることによって、種々のプロセスシステムのための大型反応器システムを構成することができる。これは、２つ以上のユニットを組み合わせることによってスケールアップを行うことができるからである。
【００１０】
原理上、モノリスは、さまざまな材料から製造することができるが、好ましい選択肢はセラミックである。これは、セラミックが押し出し技法によって比較的安価に大量生産することができるからである。さらに、セラミックモノリスは、耐高温性であり、高強度であり、低圧力降下を大きな単位体積当たりの表面積（surface to volume area）と組み合わせることができる。上記モノリスのチャネル壁は、異なる成分を有する触媒で被覆することができるため、種々のプロセスシステムで作動するような融通性を有する。
【００１１】
天然ガスを改質して一酸化炭素及び水素の混合物（すなわち合成ガス）を生成することが、マルチチャネルモノリスのような大表面積構造の用途で最も興味深いプロセスの１つである。水蒸気改質又は自己熱改質により、水素及び一酸化炭素の混合物が生成される。続いて、合成ガスは、アンモニア、メタノール、及び合成ディーゼルのようなバルク化学物質を生成するために異なるルートによってさらに反応させることができる。
【００１２】
代替的に、例えば商業的な圧力スイング吸着（ＰＳＡ）法によって、水素を生成物として分離することができる。
【００１３】
以下の反応は、天然ガスの改質に重要である。
Ｉ  ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ＝３Ｈ２＋ＣＯ  水蒸気メタン改質（ＳＭＲ）
ＩＩ  ＣＨ４＋０．５Ｏ２＝ＣＯ＋２Ｈ２  部分酸化（ＰＯｘ）
ＩＩＩ  ＣＯ＋Ｈ２Ｏ＝ＣＯ２＋Ｈ２  水性ガスシフト反応（ＷＧＳ）
【００１４】
水蒸気メタン改質反応は、吸熱性が非常に高く、通常は天然ガス又は炭化水素に富む排ガスの一部を燃焼させて必要な熱を発生させる。今日の産業上の慣行としては、触媒被覆ペレットを充填した金属管を加熱して、水蒸気メタン混合物をこれらの管に流して触媒と接触させることである。管は、管の外壁に向けられるガス炎によって加熱され、吸熱ＳＭＲ反応に移される。ＳＭＲ反応は通常、２０バール〜３０バール及び８００℃〜９００℃で起こる。ガス炎が大気条件下の空気中にて作用するため、天然ガスのような炭化水素に富む燃料を用いると、温室効果ガスである二酸化炭素を含む排気が生成される。天然ガスを合成ガスに改質するのに用いられる他の主な産業プロセスは、自己熱改質プロセス（ＡＴＲ）である。このプロセスは、外部排ガスを全く生成しない。熱は、最初に天然ガスの一部を酸化して熱を発生させることによって、プロセス内で発生される。続いて、この熱は、より低速で触媒により強化されたＳＭＲ反応によって利用される。原理上、酸化によって発生する熱を水蒸気メタン改質反応によって直接バランスさせて、自己熱改質プロセスをもたらす。自己熱改質器は、概して、８００℃〜９００℃程度の温度及び約３０バール〜４０バールの圧力で作動する。
【００１５】
ＳＭＲのような多くのプロセスの最適なプロセス条件は、８００℃〜９００℃を超える温度であるが、そのような高温では金属の強度が低下するため、金属の使用は勧められない。
【００１６】
ＳＭＲ及びＡＴＲの高い出口温度は、流出生成ガスを冷却するために改質ステップ後に高い熱交換能力を必要としている。例えば、触媒により強化された水性ガスシフト反応は、改質ステップの下流で２００℃〜３００℃の温度で行われる。高温及び高ＣＯ２／ＣＯ比では、既知のＢｏｕｄａｒｄ反応によるメタルダスティング(metal dusting)が起こり得る危険性がある。過剰なエネルギー損失を伴わずに、吸熱改質反応器と、反応物、生成物、空気及び排気間の熱交換とを統合することは、さらなる難題である。
【発明の開示】
【００１７】
したがって、従来技術の欠点は、反応物を含んで入ってくる流体流れを反応器の外部で、反応室に入ると反応が確実に開始されるのに十分なほど高い温度まで予熱しなければならないことである。代替的に、スイスロールの概念におけるように、反応の開始を制御するために内部点火システムが必要である。この外部予熱手法は、不経済であり、反応温度を上昇させるのに非効率的な方法である。従来技術の別の主な欠点は、これらの反応器システムの小型性が非常に低いことである。典型的には、従来のガス燃焼水蒸気メタン改質器では、５０ｍ２／ｍ３〜１００ｍ２／ｍ３の単位体積当たりの表面積が利用可能である。１ｍｍ〜２ｍｍの範囲のチャネルサイズを有するモノリシックベースの改質器は、熱交換に利用可能な表面積が約１０倍であるため、はるかに小型の反応器システムを設計することができる。
【００１８】
さらに、モノリシック構造のチャネル内で反応を起こすために第３の流体又はさらに多くの流体を混合する可能性は、従来技術では示されていない。
【００１９】
本発明は、２つ以上の流体を混合及び反応させると共に当該流体間で熱を移動させるための、小型で経済的でエネルギー効率のよい反応器及び当該反応器を操作する方法を提供することを目指す。
【００２０】
本発明によれば、これらの目的は、少なくとも１つの入口及び１つの出口を有し、且つマルチチャネルモノリシック構造ｆを囲む、圧力容器ｇと、当該構造に流体を供給するため及び当該構造から流体を排出するための、当該構造のうちチャネル開口がある一端にシールされるマニホルドアセンブリｂと、上記流れが当該構造のチャネルから出るときに流体流路の方向を１８０度変えるための、当該構造のうちマニホルドアセンブリがシールされるのとは反対の端にシールされる手段ｈとを備える反応器において達成される。
【００２１】
さらに、これらの目的は、上記反応器を操作する方法によって達成される。この方法は、以下のステップ：流体１が上記マニホルドアセンブリに供給され、上記モノリシック構造の一端にある１つ又は複数のチャネル開口に流れ込み、さらに上記構造の１つ又は複数のチャネルに流れ込み、そこで上記流体流れ中の成分が吸熱反応を起こすことで当該構造の反対端にあるチャネル開口から生成物の流れが流れ出て、当該流れが１８０度方向転換して今度は流体２として当該構造の隣接チャネル開口に流れ込むステップと、流体２が上記流体１と向流で上記隣接チャネルを通って流れ、そこで流体２内の成分が発熱反応を起こすことで高温の生成物の流れが得られるステップと、上記発熱反応によって発生した熱がチャネル壁を通して移動させられて上記流体１を加熱するステップと、上記構造のうち流体１が当該構造に入るのと同じ端において上記生成物の流れ（流体２）が上記チャネルから流れ出るステップとを含む。
【００２２】
反応物を加熱する方法としてはるかにより経済的且つ効率的なのは、高温の反応物ガスからの熱を用いて反応器自体内を加熱して吸熱反応を起こすことである。本発明では、吸熱反応を起こす成分を含む流入流体流れが、発熱反応を開始又は誘発できる成分を含む流体の注入後の発熱反応から得られる反応熱によって加熱される。発熱反応及び吸熱反応は、マルチチャネルモノリスのチャネル内で起こる。これらのチャネルは、所望の反応が起こることを確実にするために触媒被覆され得る。反応の潜熱の一部が、高温の流出流体２の反応物から低温の流入流体１へ移動させられ得る。さらに、流入流体１及び流出流体２は、最低温度レベルでモノリスのマニホルドに出入りして、エネルギー効率のよい動作を可能にする。反応系は、最も有益なエネルギーバランス及び動作条件をもたらすように選択すべきである。
【００２３】
本発明は、マニホルドシステムを有するマルチチャネルモノリシック構造をどのように設計すれば上述の能力を果たすようにすることができるかを説明する。
【００２４】
モノリス構造内の異なる群の流体チャネル間で吸熱反応系及び発熱反応系を実施するこのような内部熱交換には、排出ガスを冷却するため反応器の下流でのガスの取り扱いがさらに簡単になるというさらなる利点がある。最も効率のよい熱移動は、向流によって得られる。
【００２５】
経済的な反応器設計の別の態様は、反応器自体の小型性である。マルチチャネルモノリシック構造を用いて、一方の流体が「黒色」チャネル内にあり他方の流体が「白色」チャネル内にあるチェッカーボードパターンに従って流入（供給）流れ及び流出（排出）流れをチャネルに分配することにより、単位体積当たりの表面積を大きく得ることができる。さらに、これらの構造のチャネル壁は、触媒で被覆することができるため、触媒被覆のない反応器よりも反応を幅広く制御することができる。
【００２６】
供給流と排出流との間の向流を可能にするために、供給流が排出流になるように供給流路の方向を１８０度変える手段が上記装置（反応器）になければならない。この手段は、モノリシック構造のうちマニホルドがシールされるのとは反対の端にシールされるキャップである。
【００２７】
さらに、高温の排出物／生成物からの反応熱が、流入する供給流れに移動するように、発熱反応が起こらなければならない。
【００２８】
原理上、上述の熱交換及び反応スキームは、発熱反応を起こすのに必要な反応物を全て含む供給流れを用いて行われ得る。
【００２９】
原理上、このようなシステムは、第３の流体（流体３）を注入せずに作動することができる。しかしながら、このシステムでは、必要な成分、例えば酸素及び燃料の両方を供給流（流体１）が含まなければならず、その温度は、熱を発生する反応の開始が早すぎないように制御すべきである。これは、熱を発生する反応及び熱を消費する吸熱反応を、モノリス内の最も有益な軸方向チャネル位置で起こるように制御しなければならないことを意味する。
【００３０】
第３の流体である流体３を注入することにより、反応の開始を制御することができる。しかしながら、その欠点は、混合される流入流れが例えば酸素及び燃料の混合物を含んでいる場合に流入流れ及び流出流れが１つずつしかないのと比較して、２つの流入流れ（流体１及び３）及び１つの流出又は排出流（流体２）を有する反応器を設計しなければならないことにより、反応器の供給システムがより複雑になりがちなことであろう。
【００３１】
第３の流体である流体３は、例えば上記キャップに位置するノズルによって排出流／流体２に直接注入される。
【００３２】
ノズルの断面積は、モノリシック構造のチャネルの断面積よりも小さくなければならない。ノズルの位置は、注入される流体流れが上記チャネル内に効果的に注入されてチャネル内の流体と混合されることを可能にするような位置でなければならない。ノズルは、チャネル内部の圧力よりも高い圧力で第３の流体を注入することができる。
【００３３】
流出流体は、流入流体と向流で流れる。
【００３４】
マルチチャネルモノリシック構造の一端において流入流れ（流体１）及び流出流れ（流体２）の両方に対して１つしかないマニホルドシステムを利用し、モノリスの他端において流入流路の方向を１８０度変えることができるキャップを利用することにより、小型で経済的でエネルギー効率のよい反応器が得られる。
【００３５】
モノリシック構造は、セラミック製にすることができ、これは、多くの反応系が高温で働くため大きな利点であり得る。セラミックはさらに、多くの金属ベースの反応器の用途で問題であり得るメタルダスティング又は水素脆化に曝されない。本発明の重要な特徴は、マニホルドが反応器の最低温度を有し、この温度がチャネル内の反応温度よりも数百度低い可能性があり得ることである。したがって、適切なシール材料を用いることにより、モノリスをセラミック製にできる一方でマニホルド自体は金属製にすることができる。これにより、全ユニットをセラミック製にするよりも丈夫で経済的な設計を得ることができる。第３の流体の注入用のキャップも、反応ゾーンの近くに位置決めされるにもかかわらず金属製にすることができる。これは、第３の流体が冷却効果を有することができることで、温度を、金属キャップを用いることができるレベルに保つことを可能にできるからである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３６】
添付図面を参照して本発明をさらに説明する。
【００３７】
図１において、流入流体（流体１）が、モノリシック構造の１つ又は複数のチャネル開口に入り、チャネルを通って流れ、当該チャネルの端にある開口から流れ出てそこで１８０度方向転換し、今度は流体２として上記構造の隣接チャネルに流れ込む。流体２は、流体１とは向流で流れる。流体２は、流体１がチャネルに流れ込むのと同じ端でチャネルから流れ出る。
【００３８】
場合によっては、モノリシック構造の流体２が供給されるのと同じ端に第３の流体（流体３）を供給して、流体２と混合してもよい。流体３は、流体２の１つ又は複数の成分との発熱反応を開始する１つ又は複数の成分を含んでいることが好ましい。流体１は、発熱反応によって発生する熱によって上記構造のチャネル壁を介して加熱される。流体２から移動するこの熱を利用して、流体１の１つ又は複数の成分間の吸熱反応を開始及び促進させることができることが好ましい。したがって、出ていく熱を発生する流体２と入ってくる熱を受け取る流体１との間で、直接的な熱移動が得られる。
【００３９】
図２は、当業者には既知である小規模な水素生成の典型的な流れ図を示す。破線で示す反応器システムは、２つの供給物の流れ及び１つの生成物又は排出物の流れを有する。第１の供給物の流れ（流体１）は、加圧天然ガス（ＮＧ）及び水蒸気の混合物である。水蒸気は、生成ガス中のＣＯ２から水素を分離するのに用いられる圧力スイング吸着プロセス（ＰＳＡ）からの残（排）ガスを燃やすことで発生される熱によって作られる。他方の供給物の流れ（流体３）は、圧縮空気である。反応器から出る得られる生成ガス又は排出ガス（流体２）は、水性ガスシフト反応器（ＷＧＳ）に送られ、そこで一酸化炭素が水蒸気と反応してより多くの水素を生成する。図２は、反応器システムの境界（破線）外にＷＧＳを示しているが、モノリスの出口チャネル内でＷＧＳを起こす、したがって反応器システムの境界線内にＷＧＳ反応を移動させるという選択肢もあり得る。
【００４０】
図３は、図２の反応器システムのより詳細な説明を示す。水素に富むガス及び水蒸気の混合物（流体１）は、最初に矢印及び文字「Ｑ」で示すように排出ガスから熱を移動させることによって加熱される。加熱された水蒸気及びガスの混合物は、文字「Ａ」で示す第１の反応ゾーンに送られる。この第１の反応ゾーンにおいて、天然ガス及び水蒸気が既知の水蒸気メタン改質（ＳＭＲ）反応に従って反応して、一酸化炭素及び水素を生成する。ＳＭＲは吸熱反応であり、連続反応を確保するために、熱を発生する反応すなわち発熱反応から吸熱ＳＭＲ反応に熱を移動させなければならない。空気（流体３）の注入により、利用可能な酸素が得られることで、反応ゾーンＡからの水素に富む生成ガスとの発熱反応を起こすことができるようになる。発熱反応ゾーンＢから得られる熱「Ｃ」の大部分は、Ｑで示す矢印で表されるように吸熱反応ゾーンＡに移動させられる。このような向流方式及び吸熱反応と発熱反応との間の熱移動のバランスにより、自己熱作動を行わせることができる。本発明の反応器では、排出流体２は、流入流体１の温度よりもわずかに高い温度で反応器から出る可能性がある。
【００４１】
図４は、図２及び図３に示すような反応器システムの代わりとなる本発明による反応器を示す。この反応器は、マルチチャネルモノリシック構造ｆ及び当該構造のうちチャネル開口がある一端にシールされるマニホルドｂを含む、圧力容器ｇを備える。上記開口は、チェスボードパターンのように上記モノリシック構造の断面積全体に均一に分布する。流体１、例えば水蒸気及び炭化水素に富むガス（天然ガス）の混合物が、ベローａを通してマニホルドｂに供給され、流れ分配プレートｃ及びチョークプレートｄを通ってマルチチャネルモノリシック構造ｆ内で「チェスパターン」の流れを可能にする。上記構造の反対端にあるチャネル開口から出るとき、流体１はキャップｈによって１８０度方向転換して、今度は流体２として隣接チャネルに流れ込む。上記キャップは、上記構造のうちマニホルドがシールされるのとは反対の端にシールされる。
【００４２】
場合によっては、流体３、例えば圧縮空気が、底部フランジを通して供給され、圧力容器の壁の内側に沿って上向きに流れて上記キャップのノズルを通り、流体２が流れる（図４の下向きの流れ）チャネルに入る。ノズルの断面積は、チャネルの断面積よりも小さくなければならず、ノズルの位置は、注入される流体３の流れが反応ゾーンＡの前に流体２の流れに入るような位置でなければならない。流体３は、キャップｈの端で流体２と混合される。したがって、得られる流体２は、流入流体１と向流で流れる。流体２は、流体３との混合後に発熱反応ゾーンＢに入る。発熱反応は、ゾーンＡで起こる吸熱反応よりも速くなければならない。したがって、熱は、主に反応ゾーンＢの下流での高温の反応生成物流体から吸熱反応に移動させられる。したがって、生成物流体は、最初に吸熱反応への熱輸送によって、次に反応ゾーンＡの下流で入ってくる流体１に熱を与えることによって、冷却される。したがって、適切な設計及び十分な滞留時間（チャネル長さ）により、流出流れの温度は流入流れよりも数度高いだけであり得る。したがって、流入流れの温度が水性ガスシフト反応の動作温度に近いとき、低温の生成物流体の流れである流体２を水性ガスシフト反応に直接送ることができる。
【００４３】
マニホルド及びキャップは、モノリスの利用可能な熱交換表面積を最大限に利用するために、上記構造の断面積全体にわたって流体を均一に分布させることができる。発熱反応によって１０００℃以上の温度がモノリス構造内に生じ得るにもかかわらず、モノリスのマニホルドの一端を数百度低い温度に保つことができるため、マニホルドを金属材料製にすることができる。キャップは、流体３によって冷却されて発熱反応ゾーンから或る程度離して保たれるため、金属材料製にすることができる。
【００４４】
図５は、図４に示すマニホルドの種々の部品の図を示す。図５において見ることができるように、マニホルド本体ｋの内部は複数のプレートから成る。流入流体１及び流出流体２は、プレート壁が流体１と流体２とを分離するように、これらのプレート間の囲まれた部屋に導かれる。したがって、流体１用の部屋すなわち空間が１つおきにあり、流体２用の部屋すなわち空間も１つおきにある。流体１及び流体２をマニホルド本体の外部で分離しておくために、流体１及び流体２は、図６に示すようにマニホルドカバーｊ、ｍ、及びｎによって作られる囲まれた部屋を通って出入りさせられる。これらのカバーには、管路を通して流体１及び流体２を出入りさせることができるように、円形のフランジ開口が形成される。
【００４５】
図７は、図６に示すような部品を有するマニホルドアセンブリを示す。
【００４６】
図８ａは、キャップｈを支持するための４つの異なる解決手段（Ｉ〜ＩＶ）を有する本発明による反応器の原理略図を示す。流体３が上部のフランジを通して注入される代替的な反応器構成（図８ｂ）も示される。この構成により、モノリスと反応器の圧力容器の壁との間の空間全体に断熱材が充填される。解決手段Ｉは、ノズルの縁が支持されているキャップｈを示す。したがって、キャップは、モノリスの周縁のチャネルに対してシールされる。そのため、これらのチャネルは能動的な流体輸送を行わない。この解決手段は、単純であるが、キャップにおける差圧に対する強度が限られている。流体３の圧力は、モノリスのチャネル内部の流体の圧力よりも高くなければならない。これらのノズルは、注入される流体３の圧力を降下させる。この圧力降下は、モノリスのチャネルに注入される流体３の均一な分配に必要である。
【００４７】
解決手段ＩＩでは、窓枠内に示す正方格子がモノリスのチャネルを表す。キャップの支持点は、黒点で示すチャネルの交差点にある。支持点は、「節（knots）」又は「芽（buds）」をモノリスチャネルの交差格子上に置くことによって作ることができる。これらの「節」は、キャップ上の突起であってもよく、又はモノリスの正方形チャネルの交差点にある支持点によってキャップとモノリスとの間に或る程度の距離を作ることができる任意の他の解決手段であってもよい。
【００４８】
解決手段ＩＩＩでは、キャップは、モノリスの交差点に対して直接支持される。流体１のチャネルから流体２のチャネルへの１８０度の方向転換及び自由な流れを確保するために、キャップ側の端の壁の一部を除去しなければならない。これは、図面では、そのチャネルの壁を表す線をより細くすることによって示されている。格子システムでは、これは、除去される壁の部分を灰色にし、残される壁の部分を黒色にすることによって示される。
【００４９】
解決手段ＩＶは、解決手段ＩＩＩの変形形態を示す。キャップ内にシールされる管が、解決手段ＩＩＩとの違いを生む。このような管があることにより、流体３の流れが流体２のチャネル内に導かれる距離を長くすることができる。この解決手段は、流体２と流体１との、より良好且つより効率的な混合をもたらす可能性がある。
【００５０】
本発明により、２つ以上の流体間の混合、反応、及び熱移動を行うための、小型で経済的でエネルギー効率のよい反応器及び当該反応器を操作する方法が得られた。本発明は、モノリシック構造内の流路の変更を可能である。さらに、本発明は、小規模及び大規模の工業化生産の可能性も示す。これは、モジュール化されたシステムによってスケールアップを行うことができるからである。本発明の別の特徴は、異なる処理システムで作動するような融通性である。
【００５１】
天然ガスを改質して一酸化炭素及び水素の混合物（すなわち合成ガス）を生成することは、本発明の用途で最も興味深いプロセスの１つである。合成ガスは、アンモニア、メタノール、及び合成ディーゼルのような種々の化学物質又はバルク生成物を得るための異なるルートによってさらに反応させることができる。代替的に、例えば商業的な圧力スイング吸着（ＰＳＡ）法によって、合成ガスから水素を分離することができる。
【００５２】
燃焼ゾーンから入ってくる流体（すなわち反応物）への直接熱移動が可能であるため、希薄炭化水素又は他の可燃性排ガスの燃焼も本発明によって行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明によるモノリシックベースの反応器の原理略図である。
【図２】従来の小規模な水素生成プロセスの流れ図である。
【図３】従来の反応器システムの原理略図である。
【図４】本発明による反応器設計を示す図である。
【図５】本発明によるマニホルドの種々の部品を示す図である。
【図６】本発明によるマニホルドアセンブリを示す図である。
【図７】本発明によるマニホルドアセンブリを示す図である。
【図８ａ】キャップを支持するための４つの異なる解決手段を有する、本発明による反応器の略図である。
【図８ｂ】第３の流体用の代替的な入口を有する、本発明による代替的な反応器構成を示す図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８ａ】
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【図８ｂ】
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【国際調査報告】
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