(57)【要約】【解決手段】窒化二極式プレート及びそれらを製造する方法が提供される。本発明は、本発明に係る二極式プレートを組み込む装置を想定している。例えば、本発明の一態様によれば、電気化学的変換アッセンブリが提供される。当該アッセンブリの電気化学的変換電池は、Ｆｅ及びＣｒを含む合金から構成された各々の二極式プレートによって分離されている。二極式プレートの表面部分は、単一相の窒化構造体を含んでいる。本発明の別の態様によれば、プラズマ窒化プロセスが、二極式プレートの各々の二極式プレートの表面部分に沿って、単一相の窒化構造体を形成するため利用される。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電気化学的変換アッセンブリを備える装置であって、
前記電気化学的変換アッセンブリは、複数の電気化学的変換電池と、複数の導電性二極式プレートと、を備え、
前記電気化学的変換電池は、第１及び第２の反応物供給部と連通するように構成され、
前記電気化学的変換電池の隣接する電池は、前記複数の二極式プレートの各々の二極式プレートにより分離され、
前記二極式プレートは、Ｆｅ及びＣｒを含む合金から構成され、
前記二極式プレートの表面部分は、単一相の窒化構造体を含み、
前記二極式プレートの前記単一相の窒化構造体は、前記電気化学的変換電池の一部分と接触している、装置。
【請求項２】
前記単一相の窒化構造体は、拡張型オーステナイトを含んでいる、請求項１に記載の装置。
【請求項３】
前記単一相の窒化構造体は、前記二極式プレートの前記表面部分に沿って窒化層を形成する、請求項１に記載の装置。
【請求項４】
前記単一相の窒化構造体は、前記二極式プレートの両側部に沿って各々窒化層を形成し、選択された二極式プレートの両側部上に形成された各々の窒化層が該選択された二極式プレートにより分離された一対の電気化学的変換電池の一つと接触する、請求項１に記載の装置。
【請求項５】
前記単一相の窒化構造体は、約０．５μｍ及び約６．０μｍの間の厚さを形成する、請求項１に記載の装置。
【請求項６】
前記合金は、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｓｉ、Ｃ、Ｎ及びそれらの組み合わせを更に含んでいる、請求項１に記載の装置。
【請求項７】
前記合金は、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｓｉ及びＣを含んでいる、請求項１に記載の装置。
【請求項８】
前記合金は、オーステナイト系ステンレス鋼を含んでいる、請求項１に記載の装置。
【請求項９】
前記第１の反応物供給部は、水素ガスの源を備え、前記第２の反応物供給部は、空気の源を備えている、請求項１に記載の装置。
【請求項１０】
前記二極式プレートは、該二極式プレートの導電性の両側部の間に形成された流れ場を備えている、請求項１に記載の装置。
【請求項１１】
前記電子化学的変換電池は、各々の膜電極アッセンブリを備えている、請求項１に記載の装置。
【請求項１２】
前記電子化学的変換電池は、各々の電解質膜、ガス拡散層、触媒成分、炭素質成分、導電性構成要素、並びに、それらの組み合わせを備えている、請求項１に記載の装置。
【請求項１３】
前記装置は、水素ガスを前記電気化学的変換アッセンブリに提供するための燃料処理システム又は燃料源を更に備えている、請求項１に記載の装置。
【請求項１４】
前記装置は、車両を備え、
前記電気化学的変換アッセンブリは、前記車両に動力を少なくとも部分的に提供するように構成されている、請求項１に記載の装置。
【請求項１５】
電気化学的変換アッセンブリを備える装置であって、
前記電気化学的変換アッセンブリは、複数の電気化学的変換電池と、複数の導電性二極式プレートと、を備え、
前記電気化学的変換電池は、各々の膜電極アッセンブリを備え、第１及び第２の反応物供給部と連通するように構成され、
前記第１の反応物供給部は水素ガスの源を備え、
前記第２の反応物供給部は空気の源を備え、
前記電気化学的変換電池の隣接する電池は、前記複数の二極式プレートの各々の二極式プレートより分離され、
前記二極式プレートは、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｓｉ及びＣを含む合金から構成され、
前記二極式プレートは、該二極式プレートの導電性の両側部の間に形成された流れ場を備え、
前記二極式プレートの表面部分は、拡張型オーステナイトを含み且つ前記二極式プレートの両側部に沿って各々の窒化層を形成する、単一相の窒化構造体を備え、選択された二極式プレートの両側部上に形成された各々の窒化層が該選択された二極式プレートにより分離された一対の電気化学的変換電池の一つと接触する、装置。
【請求項１６】
複数の電気化学的変換電池と、複数の導電性二極式プレートとを備える電気化学的変換アッセンブリを製造する方法であって、
Ｆｅ及びＣｒを含む合金から形成された複数の二極式プレートを提供し、
前記複数の二極式プレートの各々の二極式プレートの表面部分に沿って単一相の窒化構造体を形成するためプラズマ窒化プロセスを利用し、
前記電気化学的変換電池が前記複数の二極式プレートの各々の二極式プレートにより分離され、且つ、前記二極式プレートの前記単一相の窒化構造体が前記電気化学的変換電池の一部分と接触するように、前記電気化学的変換電池の隣接する電池を配置する、各工程を備える方法。
【請求項１７】
前記二極式プレートの温度は、前記プラズマ窒化プロセスの間に、約３５０℃より高く、且つ、約４００℃より低い温度に維持される、請求項１９に記載の電気化学的変換アッセンブリを製造する方法。
【請求項１８】
前記二極式プレートの温度は、前記プラズマ窒化プロセスの間に、約３７５℃に維持される、請求項１９に記載の電気化学的変換アッセンブリを製造する方法。
【請求項１９】
前記二極式プレートの温度は、前記プレートに固定された熱電対を利用することによって監視される、請求項１９に記載の電気化学的変換アッセンブリを製造する方法。
【請求項２０】
前記二極式プレートの温度は、該二極式プレートの各々の一つの熱力学的特性を模擬するように構成されたダミープレートの温度を監視することによって監視される、請求項１９に記載の電気化学的変換アッセンブリを製造する方法。
【請求項２１】
前記プラズマ窒化プロセスは、約０．５トールから約５．０トールの間の圧力により特徴付けられる、請求項１９に記載の電気化学的変換アッセンブリを製造する方法。
【請求項２２】
前記プラズマ窒化プロセスは、約３５０Ｖから約６５０Ｖの間のバイアス電圧により特徴付けられる、請求項１９に記載の電気化学的変換アッセンブリを製造する方法。
【請求項２３】
前記プラズマ窒化プロセスは、Ｎ２及びＨ２を含むプロセスガスの利用により特徴付けられる、請求項１９に記載の電気化学的変換アッセンブリを製造する方法。
【請求項２４】
前記プロセスガスは、約２０重量％のＮ２と約８０重量％のＨ２とを含む、請求項２６に記載の電気化学的変換アッセンブリを製造する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、第１及び第２の反応物を、例えば水素及び酸素の酸化及び還元を通して処理することによって電気エネルギーを生成する、燃料電池と一般に称される、電気化学的変換電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
例を挙げると、典型的な電池は、一対のガス拡散媒体層と触媒層との間に配置されたポリマー膜（例えば、陽子交換膜）を備えているが、この例に限定されるものではない。カソードプレート及びアノードプレートは、ガス拡散媒体層に隣接した最外側部に配置され、先行する構成部品が電池ユニットを形成するように緊密に圧縮される。
【０００３】
単一の電池ユニットにより提供された電圧は、典型的には、有用な用途には小さ過ぎる。従って、複数の電池は、電気化学的変換アッセンブリ又は燃料電池の電気的出力を増大させるため、「スタック」内で典型的に配列され、連続的に接続されている。この構成では、２つの隣接する電池ユニットは、共通の極プレートを共有することができる。該極プレートは、直列に接続された２つの隣接する電池のためのアノード及びカソードとして機能する。そのようなプレートは、一般に、二極式プレートと称され、典型的には、反応物及び冷却剤の連係する電池への分配を向上させるため流れ場を画定させている。
【０００４】
燃料電池のための二極式プレートは、典型的には、電気化学的に安定し、導電性であり、安価である。金属二極式プレートは、それらを非常に薄く作ることができ（例えば、＜０．２５ｍｍ）、打ち抜き工程等の安価な金属成形技術により最終的な形状へと成形することができるので、有利となる。しかし、金属プレートは、腐食作用を受けやすい。燃料電池スタック内のアクティブ腐食プロセスは、膜抵抗及び二極式プレートの接触抵抗を増大させ、スタックのパワー密度を減少させ得る。ステンレス鋼は、主要にはそれらの固有の腐食抵抗及び比較的安価な材料コストに起因して、二極式プレートの形成に使用することができるとみなされている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
以上のように、本願発明者らは、二極式プレートを成形する際にステンレス鋼の使用を可能にするための改善された方法を提供する必要性を認識している。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明によれば、窒化二極式プレートと、該二極式プレートの製造の枠組みが提供される。本発明は、本発明に係る二極式プレートを組み込む装置を想定している。例えば、本発明の一態様によれば、複数の電気化学的変換電池と複数の導電性二極式プレートとを備える電気化学的変換アッセンブリが提供される。電気化学的変換電池は、第１及び第２の反応物供給部と連通するように構成されている。電気化学的変換電池の隣接する電池は、複数の二極式プレートの各々の二極式プレートにより分離されている。二極式プレートは、Ｆｅ及びＣｒを含む合金から構成されている。二極式プレートの表面部分は、単一相の窒化構造体を含んでいる。二極式プレートの単一相の窒化構造体は、電気化学的変換電池の一部分と接触している。
【０００７】
本発明の別の態様によれば、複数の電気化学的変換電池と複数の導電性二極式プレートとを備える電気化学的変換アッセンブリを製造する方法が提供される。複数の二極式プレートが、Ｆｅ及びＣｒを含む合金から形成される。複数の二極式プレートの各々の二極式プレートの表面部分に沿って単一相の窒化構造体を形成するためにプラズマ窒化プロセスが利用される。電気化学的変換電池が複数の二極式プレートの各々の二極式プレートにより分離され、且つ、二極式プレートの単一相の窒化構造体が電気化学的変換電池の一部分と接触するように、電気化学的変換電池の隣接する電池が配置される。
【０００８】
従って、本発明の目的は、窒化二極式プレートと、該二極式プレートを製造する枠組みを提供することである。本発明の他の目的は、本明細書で具体化された本発明の説明に鑑みて明らかとなる。
【実施例】
【０００９】
本発明の特定の実施例の次の詳細な説明は、添付図面と関連付けて読むとき、最も良く理解することができる。図面では、同様の構成要素は同様の参照番号を用いて指し示される。図面の様々な構成部品は、必ずしもスケール通りに示されていない。
【００１０】
図１乃至３を参照すると、本発明に係る電気化学的変換アッセンブリ１０が示されている。一般に、電気化学的変換アッセンブリ１０は、複数の電気化学的変換電池２０と、複数の導電性二極式プレート３０と、を備えている。本発明によれば、アッセンブリが各々の電気化学的変換電池２０の幾つか又は全ての間に１つ以上の二極式プレート３０を利用する限り、様々な変換アッセンブリの構成が想定される。実際に、変換アッセンブリ１０の特定の構成及び個々の変換電池２０は、本発明の範囲外となり、電気化学的変換電池２０と連通する第１及び第２の反応供給部Ｒ１及びＲ２から電気を発生することができるアッセンブリの設計に関連した、現存するか又はさらに発展されるべき教えから収集することができる。典型的には、１つ以上の反応物出口Ｒoutも設けられる。
【００１１】
本発明に係る二極式プレート３０の特定の構成の多数の態様も、本発明の範囲外となる。例えば、図１を詳しく参照すると、本発明に係る二極式プレート３０は、流れ場部分３２と、外流れ場部分３２に連結された流体ヘッダー部分３４と、を備えている。図２に示されるように、流れ場部分３２は、二極式プレート３０の導電性の両側部３６、３８の間に形成された流れ場チャンネル３５を備えていてもよい。
【００１２】
図３に示されるように、隣接する電気化学的変換電池２０は、複数の二極式プレート３０の各々一つで分離されている。二極式プレート３０は、Ｆｅ及びＣｒの合金を含み、単一相の窒化構造体を備える表面部を有する。詳しくは、図２を参照すると、図示の単一相の窒化構造体は、二極式プレート３０の両側部３６、３８に沿って各々の窒化層４６、４８を画定する。この態様では、選択された二極式プレート３０の両側部に画定された窒化層４６、４８は、変換アッセンブリ１０内の対応する電気化学的変換電池１０と電気的に接触して配置することができる。典型的には、二極式プレート３０は、電気化学的変換電池１０のガス拡散媒体層と接触する。
【００１３】
単一相窒化構造体は、任意の適切な製造プロセスによって生成することができる。これは、拡張型オーステナイトとして知られている均一で付着性のある単一相層を形成することによって達成されると考えられる。この単一相層は、文献では、ガンマＮ、Ｓ又はｍフェーズとも称されている。４００℃を超える温度は、通常、混合相の形成をもたらし、該混合相は、かなりの腐食を示す可能性がより高いため、不十分にしか機能しない。ＣｒＮ沈殿物の形成は、例えば、通常では、点食耐性及び均一腐食耐性の両方の劣化をもたらす。
【００１４】
拡張型オーステナイトを与え、合金の機械的及び電気的特性を相当犠牲にすることなく高い腐食耐性を達成する一つの製造プロセスは、プラズマ窒化プロセスを含んでいる。窒化プロセスの間、二極式プレートの温度を約３７５℃又は約３５０℃より高く且つ約４００℃より低い温度に二極式プレートの温度を維持することは、しばしば有利となる。処理される二極式プレートの温度は、処理の間にプレートに固定された熱電対を利用することによって監視することができる。プレートの厚さ又は他の態様が熱電対の有効な使用を可能にしない場合、二極式プレートの温度は、二極式プレートの熱力学的特性を模擬するように構成されたダミーのプレートの温度を監視することによって監視することができる。
【００１５】
適切なプラズマ窒化プロセスの少なくとも１つのクラスは、約０．５トール及び約５．０トールの間の圧力と、約３５０Ｖと約６５０Ｖとの間のバイアス電圧とによって特徴付けられる。他の実施例は、約１．５トールと約２．０トールの間の圧力と、約５８０Ｖと約６３０Ｖとの間のバイアス電圧とによって特徴付けられる。多くの例では、プラズマのインピーダンスは、ガス組成及び圧力に依存している。従って、特定の電圧値の安定性は、しばしば、ガス組成及び圧力の関数である。更には、本発明の実施者は、２次熱源を使用するならば、プラズマを制御する電気パラメータは、部品の温度とは独立に変えることができるということに気づくべきである。この態様では、本発明は、適切な増補の加熱要素で当該部品を加熱することによって、プラズマにおいて比較的低い電圧及び電流で実施することができる。
【００１６】
プラズマ窒化プロセスは、Ｎ２及びＨ２を含むプロセスガスの利用によって特徴付けることができる。本発明の特定の実施例は、約２０重量％のＮ２及び約８０重量％のＨ２のプロセスガス組成を用いている。この状況における典型的な窒化持続時間は、約４時間に亘って延長される。なお、窒化プロセスは拡散制御プロセスであり、窒化層の厚さは、拡散する化学的スピーシーズ、拡散媒体、拡散温度、拡散の持続時間、拡散プロセスの種類（塩槽、ガス、ダイオードプラズマ、イオン注入等）に依存している。例えば、図２の主要事項は、必ずしもスケール通りではなく、二極式プレート３０が、約１００μｍ及び約５００μｍの間の厚さによって特徴付けられる場合、単一相の窒化構造体が、約０．００１μｍ及び約２５μｍの間の厚さを画定すると考えられる。
【００１７】
適切な合金は、Ｆｅ及びＣｒ、ステンレス鋼、オーステナイト系ステンレス鋼等と組み合わされた、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｓｉ、Ｃ又はＮを含む合金を含む様々な材料から選択することができるが、これらの例に限定されるものではない。
【００１８】
上記したように、変換アッセンブリ１０及び個々の変換電池２０の特定の構成は、本発明の範囲外となっている。しかし、典型的な変換アッセンブリは、各々の供給反応物として水素ガス及び空気を用いて作動するように構成された各々の膜電極アッセンブリを備えていることが明記されるべきである。例を用いると再び、電気化学的変換電池２０は、各々の電解質膜と、ガス拡散層と、触媒要素と、炭素質要素と、導電性要素と、それらの組み合わせと、を含むことができるが、これらに限定されるものではない。最終的には、図１及び図２に示された二極式プレート３０は、二極式プレート３０の導電性の両側部の間に画定された流れ場を備えるが、適切な二極式プレートの構成は必ずしも流れ場を備える必要はないと考えられる。
【００１９】
図４を参照すると、本発明に係る装置は、車両１００と、本発明に係る電気化学的変換アッセンブリとを備えている。電気化学的変換アッセンブリ１１０は、車両１００に動力を少なくとも部分的に提供するように構成することができる。車両１００は、電気化学的変換アッセンブリ１１０に燃料を供給するように構成された燃料処理システム２１又は燃料源１２０を持つこともできる。
【００２０】
本発明は、特定の反応物組成に限定されるものではないが、本発明を実施し、燃料電池技術に通じている当業者によって、第１の反応物供給部Ｒ１は典型的には酸素及び窒素を供給し、第２の反応物供給部Ｒ２は水素を供給することが理解されよう。
【００２１】
「好ましくは」、「一般には」及び「典型的に」のような用語は、請求項に係る発明の範囲を制限するものではなく、幾つかの特徴が、決定的であり、本質的であり又は請求項に係る発明の構成又は作用にとって重要であることを意味するために利用されているのではない。これらの用語は、本発明の特定の実施例で利用することができるか又は利用することができない代替又は追加の特徴を強調することを単に意図したものである。
【００２２】
本発明を説明し定義するという目的のために、「装置」という用語は、構成部品が他の構成部品と組み合わせられるか否かに関わらず、複数の構成部品の組み合わせ及び個々の構成部品を表すために本明細書で利用されている。例えば、本発明に係る「装置」は、電気化学的変換アッセンブリ又は燃料電池、本発明に係る電気化学的変換アッセンブリを組み込む車両等を包含することができる。
【００２３】
本発明を記載し定義するという目的のため、「実質的に」という用語は、定量的比較、値、測定値又は他の表現に帰すことができる不確定さの固有の度合いを表すため本明細書で利用されている。「実質的に」という用語は、定量的表現が主題の事項の基本的機能に変化をもたらすこと無く、述べられた参照値からばらつき得る度合いを表すためにも本明細書で利用されている。
【００２４】
本発明を詳細にその特定の実施例を参照して説明したが、様々な変更及び変形が、添付した請求の範囲に規定された本発明の範囲から逸脱すること無く可能となる。より詳しくは、本発明の幾つかの態様は、好ましいものとして又は特に利点のあるものとして本明細書で同定されたが、本発明は、本発明のこれらの好ましい態様に必ずしも限定されるものではない。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】図１は、本発明の一実施例に係る二極式プレートの図である。
【図２】図２は、本発明の一実施例に係る二極式プレートの窒化部分の断面図である。
【図３】図３は、本発明の一実施例に係る電気化学変化アッセンブリの概略図である。
【図４】図４は、本発明の一実施例に係る、燃料電池処理システム及び電気化学的変換アッセンブリを有する車両の概略図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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