(57)【要約】マイクロ粒子状の有機ＵＶ吸収剤組成物を提供する。【解決手段】開示されるのは、（ａ）少なくとも１種の水相；（ｂ）少なくとも１種の脂肪相；（ｃ）（ｃ1）少なくとも１種の、０．０１μｍないし２μｍの範囲の平均粒径を有する不溶性のマイクロ化された有機ＵＶ−遮蔽活性剤２０％ないし９９％（ｃ2）少なくとも１種の炭素原子数６ないし２８の一級脂肪アルコール０．５％ないし８０％；を含む有効なＵＶ−光保護組成物；を含む、局所的に適用し得る油中水型（ｗ／ｏ）の又はシリコン中水型（ｗ／Ｓｉ）型の配合物である。マイクロ化された有機ＵＶ吸収剤及び特定の脂肪アルコールの組み合わせは、ｗ／ｏエマルジョンの連続油相中のマイクロ化された有機粒子の混和性を最大にし得、前記マイクロ化された粒子が組成物の油相中で安定化される。同時に、Ｗ／Ｏエマルジョン内のマイクロ化された有機ＵＶ吸収剤の結晶成長が制限されるか又はなくされる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）少なくとも１種の水相；
（ｂ）少なくとも１種の脂肪相；
（ｃ）（ｃ1）少なくとも１種の、０．０１μｍないし２μｍの範囲の平均粒径を有する
不溶性のマイクロ化された有機ＵＶ−遮蔽活性剤２０％ないし９９％
（ｃ2）少なくとも１種の炭素原子数６ないし２８の一級脂肪アルコール０．５％ない
し８０％；
を含む有効なＵＶ−光保護組成物；
を含む、局所的に適用し得る油中水型（ｗ／ｏ）の又はシリコン中水型（ｗ／Ｓｉ）型の配合物。
【請求項２】
前記（ｃ1）は、トリアジン、ベンゾトリアゾール、ベンゾフェノン、ビニル基含有のア
ミド、ケイ皮酸アミド及びスルホン化ベンズイミダゾールＵＶ吸収剤から選択される、請求項１に記載の配合物。
【請求項３】
前記トリアジンＵＶ吸収剤は、式
【化１】
2008511584.tif 000060
［式中、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は互いに独立して、水素原子；ヒドロキシ基；炭素原子数１ないし３
のアルコキシ基；ＮＨ2；ＮＨＲ4；Ｎ（Ｒ4）2；ＯＲ4；炭素原子数６ないし１２のアリ
ール基；フェノキシ基；アニリノ基；ピロロ基を表し；前記それぞれのフェニル部分、フェノキシ部分、アニリノ部分又はピロロ部分は、未置換であるか、或いは、ＯＨ、カルボキシ基、ＣＯ−ＮＨ2、炭素原子数１ないし１２のアルキル基、炭素原子数１ないし１２
のアルコキシ基、メチリデンカンファー基、基−（ＣＨ＝ＣＨ）mＣ（＝Ｏ）−ＯＲ4、基
【化２】
2008511584.tif 000061
又は対応するアルカリ金属塩、アンモニウム塩、モノ−、ジ−又はトリ−炭素原子数１ないし４のアルキルアンモニウム塩、モノ−、ジ−又はトリ−炭素原子数２ないし４のアルカノールアンモニウム塩、又はその炭素原子数１ないし３のアルキルエステルから選択される１個、２個又は３個の置換基により、又は式（１ａ）
【化３】
2008511584.tif 000062
で表される基により置換されており；
Ｒ4は、炭素原子数１ないし５のアルキル基を表し；
Ｒ5は、ヒドロキシ基；未置換であるか又は１個以上のＯＨ基により置換された炭素原
子数１ないし５のアルキル基；炭素原子数１ないし５のアルコキシ基；アミノ基；モノ−又はジ−炭素原子数１ないし５のアルキルアミノ基；Ｍ；式
【化４】
2008511584.tif 000063
で表される基を表し；
Ｒ’、Ｒ”及びＲ”’は互いに独立して、未置換であるか、或いは１個以上のＯＨ基により置換された炭素原子数１ないし１４のアルキル基を表し；
Ｒ6は、水素原子；Ｍ；炭素原子数１ないし５のアルキル基；又は式
【化５】
2008511584.tif 000064
で表される基を表し；
Ｍは、金属カチオンを表し；
Ｔ1は、水素原子；又は炭素原子数１ないし８のアルキル基を表し；
ｍは、０又は１を表し；
ｍ1は、１ないし５を表し；
ｍ2は、１ないし４を表し；及び
ｍ3は、２ないし１４を表す。］
に対応するものである、請求項１又は２に記載の配合物。
【請求項４】
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は互いに独立して、式
【化６】
2008511584.tif 000065
で表される基を表し、
Ｒ7及びＲ11は、互いに独立して、水素原子；炭素原子数１ないし１８のアルキル基；
又は炭素原子数６ないし１２のアリール基を表し；
Ｒ8、Ｒ9及びＲ10は互いに独立して、水素原子；又は式
【化７】
2008511584.tif 000066
で表される基を表し、ここで、式（１ｆ）において、基Ｒ8、Ｒ9及びＲ10のうちの少なく
とも１つは、式（１ｈ）で表される基を表し；
Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15及びＲ16は互いに独立して、水素原子；ヒドロキシ基；ハロゲン原子；炭素原子数１ないし１８のアルキル基；炭素原子数１ないし１８のアルコキシ基；炭素原子数６ないし１２のアリール基；ビフェニリル基；炭素原子数６ないし１２のアリールオキシ基；炭素原子数１ないし１８のアルキルチオ基；カルボキシ基；−ＣＯＯＭ；炭素原子数１ないし１８のアルキルカルボキシル基；アミノカルボニル基；モノ−又はジ−炭素原子数１ないし１８のアルキルアミノ基；炭素原子数１ないし１０のアシルアミノ基；又は−ＣＯＯＨを表し；
Ｍは、アルカリ金属イオンを表し；
ｘは、１又は２を表し；及び
ｙは、２ないし１０の数を表す
ところの、請求項２に記載の配合物。
【請求項５】
前記トリアジンは、式
【化８】
2008511584.tif 000067
（式中、Ｒ7、Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14は請求項４で定義されたとおりである。）
に対応するものである、請求項４に記載の配合物。
【請求項６】
Ｒ7及びＲ11は、水素原子を表すところの、請求項５に記載の配合物。
【請求項７】
前記成分（ｃ1）は、式
【化９】
2008511584.tif 000068
（式中、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ15及びＲ16は請求項４で定義されたとおりである。）
で表される化合物に関するところの、請求項４に記載の配合物。
【請求項８】
Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ15及びＲ16は、水素原子；又は互いに独立して、炭素原子数１ないし
１８のアルキル基を表すところの、請求項７に記載の配合物。
【請求項９】
前記成分（ｃ1）は、式
【化１０】
2008511584.tif 000069
に対応するものである、請求項５に記載の配合物。
【請求項１０】
前記トリアジンＵＶ吸収剤は、式
【化１１】
2008511584.tif 000070
［式中、
Ｒ17及びＲ18は、互いに独立して、炭素原子数１ないし１８のアルキル基；炭素原子数２ないし１８のアルケニル基；式−ＣＨ2−ＣＨ（−ＯＨ）−ＣＨ2−Ｏ−Ｔ1で表される
基；又は式
【化１２】
2008511584.tif 000071
で表される基；式
【化１３】
2008511584.tif 000072
で表される基を表し；
Ｒ19は、直接結合；直鎖状の又は枝分れ状の炭素原子数１ないし４のアルキレン基、又
は式
【化１４】
2008511584.tif 000073
で表される基を表し；
Ｒ20、Ｒ21及びＲ22は互いに独立して、炭素原子数１ないし１８のアルキル基；炭素原子数１ないし１８のアルコキシ基又は式
【化１５】
2008511584.tif 000074
で表される基を表し；
Ｒ23は、炭素原子数１ないし５のアルキル基を表し；
Ｔ1及びＴ2は互いに独立して、水素原子；又は炭素原子数１ないし８のアルキル基を表し；
ｍ1、ｍ2及びｍ3は互いに独立して、１ないし４を表し；
ｐ1は０であるか；又は１ないし５の数を表し；
Ａ1は式
【化１６】
2008511584.tif 000075
又は
【化１７】
2008511584.tif 000076
で表される基を表し、
Ｒ24は、水素原子；炭素原子数１ないし１０のアルキル基、
【化１８】
2008511584.tif 000077
−ＣＨ2−ＣＨ（−ＯＨ）−ＣＨ2−Ｏ−Ｔ1；又は式
【化１９】
2008511584.tif 000078
で表される基を表し、
Ｒ25は、水素原子；Ｍ；炭素原子数１ないし５のアルキル基を表すか；又は式
【化２０】
2008511584.tif 000079
で表される基を表し；
Ｒ26は、水素原子；又はメチル基を表し；
Ｑ1は、炭素原子数１ないし１８のアルキル基を表し；
Ｍは、金属カチオンを表し；及び
ｎ1は、１ないし１６を表す。］
を有するものである、請求項１ないし３のうちいずれか１項に記載の配合物。
【請求項１１】
成分（ｃ1）に従うトリアジン化合物は、式
【化２１】
2008511584.tif 000080
［式中、
Ｒ37、Ｒ38及びＲ39は互いに独立して、水素原子；アルカリ金属；アンモニウム；基Ｎ+（Ｒ40）4を表し；
Ｒ40は、水素原子；又は有機基；炭素原子数１ないし３のアルキル基；又は１ないし１０個のエチレンオキシド単位を含み、及びその末端ＯＨ基が炭素原子数１ないし３のアルコールによりエーテル化され得るポリオキシエチレン基を表す。］
に対応するものである、請求項１又は２に記載のサンスクリーン配合物。
【請求項１２】
前記トリアゾール有機ＵＶ吸収剤は、式
【化２２】
2008511584.tif 000081
（式中、Ｔ1は、炭素原子数１ないし３のアルキル基を表すか、又は好ましくは水素原子
を表すか；又は式
【化２３】
2008511584.tif 000082
で表される基を表し；及び
Ｔ2及びＴ3は互いに独立して、炭素原子数１ないし１２のアルキル基、好ましくはｉ−オクチル基；又はフェニル基、好ましくはα，α−ジメチルベンジル基により置換された炭素原子数１ないし４のアルキル基を表す。）
を有するところの、請求項１又は２に記載の配合物。
【請求項１３】
前記ベンゾトリアゾール有機ＵＶ吸収剤は、式
【化２４】
2008511584.tif 000083
（式中、Ｔ1は、水素原子；炭素原子数１ないし１２のアルキル基；又はフェニル基によ
り置換された炭素原子数１ないし４のアルキル基を表す。）
に対応するものである、請求項２に記載の配合物。
【請求項１４】
Ｔ2がイソ−オクチル基を表すところの、請求項１３に記載の配合物。
【請求項１５】
前記（ｃ2）は、直鎖状又は直鎖状の枝分れ状の炭素原子数８ないし２０のアルコールで
あるところの、請求項１ないし１４のうちいすれか１項に記載の配合物。
【請求項１６】
前記（ｃ2）は、式
【化２５】
2008511584.tif 000084
（式中、Ｒ51及びＲ52は互いに独立して、直鎖状の炭素原子数１ないし１８のアルキル基を表し、ここでＲ51とＲ52の炭素原子数の合計は≦１８である。）
で表される化合物である、請求項１５に記載の配合物。
【請求項１７】
前記脂肪アルコールは、式
【化２６】
2008511584.tif 000085
で表される化合物から選択されるところの、請求項１５又は１６に記載の配合物。
【請求項１８】
前記（ｃ2）は、直鎖状オクタノール及び直鎖状デカノールの混合物である、請求項１５
に記載の配合物。
【請求項１９】
前記サンスクリーン配合物は、ｐ−アミノ安息香酸誘導体；サリチル酸誘導体；ベンゾフェノン誘導体；ジベンゾイルメタン誘導体；ジフェニルアクリレート誘導体；ベンゾフラン誘導体；１個以上のシリコ−有機残基含有のポリマー系ＵＶ吸収剤；ケイ皮酸エステル；カンファー誘導体；トリアニリノ−ｓ−トリアジン誘導体；フェニルベンズイミダゾールスルホン酸又はその塩のうちの１種；ウロカニン酸（３−イミダゾリ−４−イル−アクリル酸）又はそのエチルエステル；メンチルアントラニレート；ベンゾトリアゾール；ヒドロキシフェニルトリアジン誘導体；及びビス−レゾルシノール−ジアルキルアミノトリアジンから選択される油溶性の有機ＵＶ吸収剤をさらに含む、請求項１ないし１８のうちいずれか１項に記載の配合物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、局所的に適用し得る油中水型（ｗ／ｏ）の又はシリコン中水型（ｗ／Ｓｉ）型の配合物に、とりわけマイクロ化されたＵＶ吸収剤を含み、前記マイクロ化されたＵＶ吸収剤は、特定の脂肪酸アルコールと組み合わされるところの配合物に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＵＶ線に対する継続的な曝露が、紅斑又は光皮膚病の形成を、並びに皮膚癌の発生率の上昇又は皮膚老化の促進を導き得ることが長期にわたり既知である。
ＵＶ線に対抗しそれにより皮膚に対する前述の望ましくない影響を抑制するような材料を含む種々のサンスクリーン配合物が提案されている。
多数の化合物、とりわけ可溶性の有機ＵＶ吸収剤及び不溶性のマイクロ化された無機化合物、特に酸化亜鉛及び二酸化チタンが、サンスクリーン配合物中のＵＶ保護剤としての使用のために提案されている。
可溶性の有機ＵＶ吸収剤のサンスクリーン配合物中の使用に関して、それらは、サンスクリーン配合物におけるＳＰＦ（日焼け防止指数）に関してＵＶ保護剤としての効果が市販品目的にはしばしば低すぎる；それらの溶解性の結果として、それらは比較的高いアレルギー誘発潜在能力を示す；及び本来の光化学的な不安定の結果として保護効果の継続時間がしばしば短すぎる、という不利さを有していた。
【０００３】
二酸化チタンのような、高い比重量の不溶性の無機化合物は、それらを含む配合物の安定性を低下させる。さらにその上、そのような無機化合物は、光及び水の影響下で毒性のラジカルを生じると主張されてきた（非特許文献１）。
特許文献１においては、マイクロ化された不溶性の有機ＵＶ吸収剤を製造する方法、並びに前記方法に従い製造された不溶性の有機ＵＶ吸収剤のマイクロ化された配合物を含むサンスクリーン組成物を記載している。
そうして得られたＵＶ吸収剤がサンスクリーン配合物中で使用された場合、それらは優れたＵＶ保護性を与え、及び既知の無機ＵＶ吸収剤を含む対応するサンスクリーン配合物と少なくとも同程度のＳＰＦ格付けを有する。既知のＵＶ吸収剤とは異なり、マイクロ化された不溶性の有機ＵＶ吸収剤は、光の影響下でヒトの皮膚に損傷を与え又は感作し得るラジカルを生じる傾向を示さない。
特許文献２においては、マイクロ化された有機ＵＶ吸収剤サンスクリーン組成物が開示されており、該マイクロ化された有機ＵＶ吸収剤が配合物の油相に存在する。
【非特許文献１】“Ｒｅｄｏｘ  Ｍｅｃｈａｎｉｓｍｓ  ｉｎ  Ｈｅｔｅｒｏｇｅｎｅｏｕｓ  Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｉｓ”，Ｓｅｒｐｏｎｅ他，Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｉｎ  Ｃｏｌｌｏｉｄｓ  ａｎｄ  Ｄｉｓｐｅｒｓｉｏｎｓ，編集Ｍａｃｋａｙ及びＴｅｘｔｅｒ，ＶＣＨ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ  Ｉｎｃ．，ニューヨーク１９９２年
【特許文献１】英国特許出願公開第２３０３５４９号明細書
【特許文献２】国際公開第９９／６６８９６号パンフレット
【発明の開示】
【０００４】
驚くべきことに、マイクロ化された有機ＵＶ吸収剤と特定の脂肪アルコールの組み合わせが、ｗ／ｏエマルジョンの連続油相中のマイクロ化された有機粒子の混和性を最大にし得、前記マイクロ化された粒子が組成物の油相中で安定化されることが見出された。同時に、Ｗ／Ｏエマルジョン内のマイクロ化された有機ＵＶ吸収剤の結晶成長が制限されるか又はなくされる。
【０００５】
それ故、本発明は、
（ａ）少なくとも１種の水相；
（ｂ）少なくとも１種の脂肪相；
（ｃ）（ｃ1）少なくとも１種の、０．０１μｍないし２μｍの範囲の平均粒径を有する
不溶性のマイクロ化された有機ＵＶ−遮蔽活性剤２０％ないし９９％
（ｃ2）少なくとも１種の炭素原子数６ないし２８の一級脂肪アルコール０．５％ない
し８０％；
を含む有効なＵＶ−光保護組成物；
を含む、局所的に適用し得る油中水型（ｗ／ｏ）の又はシリコン中水型（ｗ／Ｓｉ）型の配合物に関する。
適する有機ＵＶ吸収剤（ｃ1）は例えば、トリアジン、ベンゾトリアゾール、ベンゾフ
ェノン、ビニル基含有のアミド、ケイ皮酸アミド及びスルホン化ベンズイミダゾールＵＶ吸収剤であり得る。
【０００６】
トリアジン化合物の好ましい類は、式
【化１】
2008511584.tif 000002
［式中、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は互いに独立して、水素原子；ヒドロキシ基；炭素原子数１ないし３
のアルコキシ基；ＮＨ2；ＮＨＲ4；Ｎ（Ｒ4）2；ＯＲ4；炭素原子数６ないし１２のアリ
ール基；フェノキシ基；アニリノ基；ピロロ基を表し；前記それぞれフェニル部分、フェノキシ部分、アニリノ部分又はピロロ部分は、未置換であるか、或いは、ＯＨ、カルボキシ基、ＣＯ−ＮＨ2、炭素原子数１ないし１２のアルキル基、炭素原子数１ないし１２の
アルコキシ基、メチリデンカンファー基、基−（ＣＨ＝ＣＨ）mＣ（＝Ｏ）−ＯＲ4、基
【化２】
2008511584.tif 000003
又は対応するアルカリ金属塩、アンモニウム塩、モノ−、ジ−又はトリ−炭素原子数１ないし４のアルキルアンモニウム塩、モノ−、ジ−又はトリ−炭素原子数２ないし４のアルカノールアンモニウム塩、又はその炭素原子数１ないし３のアルキルエステルから選択される１個、２個又は３個の置換基により、又は式（１ａ）
【化３】
2008511584.tif 000004
で表される基により置換されており；
Ｒ4は、炭素原子数１ないし５のアルキル基を表し；
Ｒ5は、ヒドロキシ基；未置換であるか又は１個以上のＯＨ基により置換された炭素原
子数１ないし５のアルキル基；炭素原子数１ないし５のアルコキシ基；アミノ基；モノ−又はジ−炭素原子数１ないし５のアルキルアミノ基；Ｍ；式
【化４】
2008511584.tif 000005
で表される基を表し；
Ｒ’、Ｒ”及びＲ”’は互いに独立して、未置換であるか、或いは１個以上のＯＨ基により置換された炭素原子数１ないし１４のアルキル基を表し；
Ｒ6は、水素原子；Ｍ；炭素原子数１ないし５のアルキル基；又は式
【化５】
2008511584.tif 000006
で表される基を表し；
Ｍは、金属カチオンを表し；
Ｔ1は、水素原子；又は炭素原子数１ないし８のアルキル基を表し；
ｍは、０又は１を表し；
ｍ1は、１ないし５を表し；
ｍ2は、１ないし４を表し；及び
ｍ3は、２ないし１４を表す。］
を有するものである。
【０００７】
式（１）で表される好ましい化合物は、式中、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は互いに独立して、式
【化６】
2008511584.tif 000007
で表される基を表し、
Ｒ7及びＲ11は、互いに独立して、水素原子；炭素原子数１ないし１８のアルキル基；
又は炭素原子数６ないし１２のアリール基を表し；
Ｒ8、Ｒ9及びＲ10は互いに独立して、水素原子；又は式
【化７】
2008511584.tif 000008
で表される基を表し、ここで、式（１ｆ）において、基Ｒ8、Ｒ9及びＲ10のうちの少なくとも１つは、式（１ｈ）で表される基を表し；
Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15及びＲ16は互いに独立して、水素原子；ヒドロキシ基；ハロゲン原子；炭素原子数１ないし１８のアルキル基；炭素原子数１ないし１８のアルコキシ基；炭素原子数６ないし１２のアリール基；ビフェニリル基；炭素原子数６ないし１２のアリールオキシ基；炭素原子数１ないし１８のアルキルチオ基；カルボキシ基；−ＣＯＯＭ；炭素原子数１ないし１８のアルキルカルボキシル基；アミノカルボニル基；モノ−又はジ−炭素原子数１ないし１８のアルキルアミノ基；炭素原子数１ないし１０のアシルアミノ基；又は−ＣＯＯＨを表し；
Ｍは、アルカリ金属イオンを表し；
ｘは、１又は２を表し；及び
ｙは、２ないし１０の数を表す
ところのものである。
【０００８】
最も好ましいトリアジン誘導体は、式
【化８】
2008511584.tif 000009
（式中、Ｒ7、Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14は、式（１ｆ）、（１ｇ）又は（１ｈ）で定義
されたとおりである。）
で表される化合物であり、及び最も好ましい式（２）で表される化合物は、式中、Ｒ7及
びＲ11が水素原子を表すものである。
【０００９】
さらには、式
【化９】
2008511584.tif 000010
（式中、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ15及びＲ16は式（１ｇ）で定義されたとおりである。）
で表されるトリアジン誘導体が好ましく、及び、式中、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ15及びＲ16が
水素原子；又は互いに独立して、炭素原子数１ないし１８のアルキル基を表すところの式（３）で表される化合物が最も好ましい。
【００１０】
成分（ｃ1）として最も好ましいのは、式
【化１０】
2008511584.tif 000011
で表されるトリアジン誘導体である。
【００１１】
成分（ｃ1）に従うさらに好ましいトリアジン誘導体は、式
【化１１】
2008511584.tif 000012
［式中、
Ｒ17及びＲ18は、互いに独立して、炭素原子数１ないし１８のアルキル基；炭素原子数２ないし１８のアルケニル基；式−ＣＨ2−ＣＨ（−ＯＨ）−ＣＨ2−Ｏ−Ｔ1で表される
基；又は式
【化１２】
2008511584.tif 000013
で表される基；式
【化１３】
2008511584.tif 000014
で表される基を表し；
Ｒ19は、直接結合；直鎖状の又は枝分れ状の炭素原子数１ないし４のアルキレン基、又は式
【化１４】
2008511584.tif 000015
で表される基を表し；
Ｒ20、Ｒ21及びＲ22は互いに独立して、炭素原子数１ないし１８のアルキル基；炭素原子数１ないし１８のアルコキシ基又は式
【化１５】
2008511584.tif 000016
で表される基を表し；
Ｒ23は、炭素原子数１ないし５のアルキル基を表し；
Ｔ1及びＴ2は互いに独立して、水素原子；又は炭素原子数１ないし８のアルキル基を表し；
ｍ1、ｍ2及びｍ3は互いに独立して、１ないし４を表し；
ｐ1は０であるか；又は１ないし５の数を表し；
Ａ1は式
【化１６】
2008511584.tif 000017
又は
【化１７】
2008511584.tif 000018
で表される基を表し、
Ｒ24は、水素原子；炭素原子数１ないし１０のアルキル基、
【化１８】
2008511584.tif 000019
−ＣＨ2−ＣＨ（−ＯＨ）−ＣＨ2−Ｏ−Ｔ1；又は式
【化１９】
2008511584.tif 000020
で表される基を表し、
Ｒ25は、水素原子；Ｍ；炭素原子数１ないし５のアルキル基を表すか；又は式
【化２０】
2008511584.tif 000021
で表される基を表し；
Ｒ26は、水素原子；又はメチル基を表し；
Ｑ1は、炭素原子数１ないし１８のアルキル基を表し；
Ｍは、金属カチオンを表し；及び
ｎ1は、１ないし１６を表す。］
に対応するものである。
【００１２】
成分（ｃ1）に従う他の好ましいトリアジントリアジン誘導体は、式
【化２１】
2008511584.tif 000022
及び式
【化２２】
2008511584.tif 000023
［式中、
Ｒ27及びＲ28は互いに独立して、炭素原子数３ないし１８のアルキル基；又は−ＣＨ2
−ＣＨ（−ＯＨ）−ＣＨ2−Ｏ−Ｔ1を表し；
Ｒ30は、炭素原子数１ないし１０のアルキル基又は式
【化２３】
2008511584.tif 000024
又は式
【化２４】
2008511584.tif 000025
で表される基を表し；
Ｒ30は、水素原子；Ｍ；炭素原子数１ないし５のアルキル基；−ＮＨ−炭素原子数１ないし５のアルキル基、好ましくは−ＮＨ−第三アルキル基；又は式−（ＣＨ2）m−Ｏ−Ｔ2で表される基を表し；
Ｔ1及びＴ2は互いに独立して、水素原子；又は炭素原子数１ないし５のアルキル基を表し；及び
ｍは１ないし４を表す。］
で表される化合物である。
最も興味あるのは、式中、Ｒ27及びＲ28が互いに独立して、炭素原子数３ないし１８のアルキル基；又は−ＣＨ2−ＣＨ（−ＯＨ）−ＣＨ2−Ｏ−Ｔ1を表し；Ｒ29が炭素原子数
１ないし１０のアルキル基を表すところの式（５ｅ）及び（５ｆ）で表される化合物、並びに、式中、Ｒ27及びＲ28が互いに独立して、炭素原子数３ないし１８のアルキル基；又は−ＣＨ2−ＣＨ（−ＯＨ）−ＣＨ2−Ｏ−Ｔ1を表し；及びＴ1が水素原子；又は炭素原子数１ないし５のアルキル基を表すところの式（５ｇ）及び（５ｈ）で表される化合物である。
この場合、非常に特に好ましいのは、式中のＲ27及びＲ28が同じ意味を有するところの式（５ｅ）ないし（５ｈ）で表されるトリアジン化合物である。
【００１３】
さらに、興味あるトリアジンは、式
【化２５】
2008511584.tif 000026
（式中、
Ｒ31は、炭素原子数１ないし３０のアルキル基；炭素原子数２ないし３０のアルケニル基；未置換の又は炭素原子数１ないし５のアルキル基でモノ−又はポリ−置換された炭素原子数５ないし１２のシクロアルキル基、炭素原子数１ないし５のアルコキシ−炭素原子数１ないし１２のアルキル基；アミノ−炭素原子数１ないし１２のアルキル基；炭素原子数１ないし５のモノアルキルアミノ−炭素原子数１ないし１２のアルキル基；炭素原子数１ないし５のジアルキルアミノ−炭素原子数１ないし１２のアルキル基；式
【化２６】
2008511584.tif 000027
で表される基を表し；
Ｒ32、Ｒ33及びＲ34は互いに独立して、水素原子；ヒドロキシル基；炭素原子数１ないし３０のアルキル基；又は炭素原子数２ないし３０のアルケニル基を表し；
Ｒ35は、水素原子；又は炭素原子数１ないし５のアルキル基を表し；
ｍ1は、０又は１を表し；及び
ｎ1は、１ないし５を表す。）
に対応する。
【００１４】
好ましい化合物は、式
【化２７】
2008511584.tif 000028
（式中、Ｒ36は、
【化２８】
2008511584.tif 000029
を表す。）
に対応するものである。
【００１５】
成分（ｃ1）に従う他の好ましいトリアジン誘導体は、式
【化２９】
2008511584.tif 000030
【化３０】
2008511584.tif 000031
【化３１】
2008511584.tif 000032
【化３２】
2008511584.tif 000033
【化３３】
2008511584.tif 000034
【化３４】
2008511584.tif 000035
【化３５】
2008511584.tif 000036
【化３６】
2008511584.tif 000037
【化３７】
2008511584.tif 000038
【化３８】
2008511584.tif 000039
のうちの１つを有する化合物、並びに、２，４，６−トリス（ジイソブチル−４’−アミノベンザルマロネート）−ｓ−トリアジン及び２，４−ビス（ジイソブチル−４−アミノベンザルマロネート）−６−（４’−アミノベンジリデンカンファー）−ｓ−トリアジンである。
【００１６】
式（１）で表される特に好ましい化合物は、式：
【化３９】
2008511584.tif 000040
［式中、
Ｒ37、Ｒ38及びＲ39は互いに独立して、水素原子；アルカリ金属；アンモニウム；基Ｎ+（Ｒ40）4を表し；
Ｒ40は、水素原子；又は有機基；炭素原子数１ないし３のアルキル基；又は１ないし１０個のエチレンオキシド単位を含み、及びその末端ＯＨ基が炭素原子数１ないし３のアルコールによりエーテル化され得るポリオキシエチレン基を表す。］
を有するものである。
式（２８）で表される化合物に関して、Ｒ37、Ｒ38及びＲ39がアルカリ金属である場合
、好ましくはカリウム、又はとりわけナトリウムであり；Ｒ37、Ｒ38及びＲ39が基Ｎ（Ｒ40）4（式中、Ｒ30は前述の意味を有する。）を表す場合、好ましくは、モノ−、ジ−又
はトリ−炭素原子数１ないし４のアルキルアンモニウム塩、モノ−、ジ−又はトリ−炭素原子数２ないし４のアルカノールアンモニウム塩又はその炭素原子数１ないし３のアルキルエステルであり；Ｒ40が炭素原子数１ないし３のアルキル基を表す場合、好ましくは炭素原子数１又は２のアルキル基、より好ましくはメチル基を表し；及びＲ30がポリオキシエチレン基を表す場合、好ましくは２ないし６のエチレンオキシド単位を含む。
【００１７】
トリアゾール系のマイクロ化された有機ＵＶ吸収剤の１つの好ましい類は、式
【化４０】
2008511584.tif 000041
（式中、Ｔ1は、炭素原子数１ないし３のアルキル基を表すか、又は好ましくは水素原子
を表すか；又は式
【化４１】
2008511584.tif 000042
で表される基を表し；及び
Ｔ2及びＴ3は互いに独立して、炭素原子数１ないし１２のアルキル基、好ましくはｉ−オクチル基；又はフェニル基、好ましくはα，α−ジメチルベンジル基により置換された炭素原子数１ないし４のアルキル基を表す。）
を有するところのものである。
【００１８】
トリアゾール系のマイクロ化された有機ＵＶ吸収剤の他の好ましい類は、式
【化４２】
2008511584.tif 000043
（式中、Ｔ2は、前述の意味を有する。）
に対応する。
【００１９】
トリアゾール系のマイクロ化された有機ＵＶ吸収剤のさらに他の好ましい類は、式
【化４３】
2008511584.tif 000044
（式中、Ｔ2は、水素原子；炭素原子数１ないし１２のアルキル基、好ましくは、イソ−
オクチル基、又はフェニル基、好ましくはα，α−ジメチルベンジル基により置換された炭素原子数１ないし４のアルキル基を表す。）
に対応する。
【００２０】
ビニル基含有のアミドのマイクロ化された有機ＵＶ吸収剤の好ましい類は、式：
（３２）  Ｒ41−（Ｙ）m−ＣＯ−Ｃ（Ｒ42）＝Ｃ（Ｒ43）−Ｎ（Ｒ44）（Ｒ45）
（式中、
Ｒ41は、炭素原子数１ないし３のアルキル基、好ましくは炭素原子数１または２のアルキル基、又は所望により、ＯＨ、炭素原子数１ないし３のアルキル基、炭素原子数１ないし３のアルコキシ基又はＣＯ−ＯＲ46から選択された１個、２個又は３個の置換基により置換されたフェニル基を表し、
Ｒ46は、炭素原子数１ないし３のアルキル基を表し；
Ｒ42、Ｒ43、Ｒ44及びＲ45は、同じであるか又は異なっており、及び各々は炭素原子数１ないし３のアルキル基、好ましくは炭素原子数１又は２のアルキル基；又は水素原子を表し；
Ｙは、−ＮＨ−；又は−Ｏ−を表し；及び
ｍは、０又は１を表す。）
に対応する。
式（３２）で表される好ましい化合物は、４−メチル−３−ペンテノ−２−オン、エチル−３−メチルアミノ−２−ブテノエート、３−メチルアミノ−１−フェニル−２−ブテノ−１−オン及び３−メチルアミノ−１−フェニル−２−ブテノ−１−オンである。
【００２１】
ケイ皮酸アミドのマイクロ化された有機ＵＶ吸収剤の好ましい類は、式
【化４４】
2008511584.tif 000045
［式中、
Ｒ47は、ヒドロキシ基又は炭素原子数１ないし４のアルコキシ基、好ましくはメトキシ基又はエトキシ基を表し；
Ｒ48は、水素原子又は炭素原子数１ないし４のアルキル基、好ましくはメチル基又はエチル基を表し；及び
Ｒ49は、−（ＣＯＮＨ）m−フェニル基（式中、ｍは０又は１であり、及びフェニル基
は所望により、ＯＨ、炭素原子数１ないし３のアルキル基、炭素原子数１ないし３のアルコキシ基又はＣＯ−ＯＲ50から選択された１個、２個又は３個の置換基により置換されている。）を表し；及び
Ｒ50は、炭素原子数１ないし４のアルキル基を表す。］
に対応する。
【００２２】
スルホン化されたベンズイミダゾールのマイクロ化された有機ＵＶ吸収剤の好ましい類は、式
【化４５】
2008511584.tif 000046
（式中、Ｍは、水素原子；又はアルカリ金属、好ましくはナトリウム、マグネシウム又はカルシウムのようなアルカリ土類金属、或いは亜鉛を表す。）
に対応する。
【００２３】
本発明で使用されるマイクロ化されたか又はマイクロ化し得るＵＶ吸収剤の他の好ましい類は、以下のものである：
−  ｐ−アミノ安息香酸誘導体、典型的には２−エチルヘキシル−４−ジメチルアミノベンゾエート
−  サリチル酸誘導体、典型的には２−エチルヘキシルサリチレート；ホモサレート（ｈｏｍｏｓａｌａｔｅ）；及びイソプロピルシリチレート（ｉｓｏｐｒｏｐｙｌ  ｓｙｌｉｃｙｌａｔｅ）；
−  ベンゾフェノン誘導体、典型的には２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン；−  ジベンゾイルメタン誘導体、典型的には１−（４−第三ブチルフェニル）−３−（４−メトキシフェニル）−プロパン−１，３−ジオン；
−  ジフェニルアクリレート、典型的には２−エチルヘキシル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート及び３−（ベンゾ−フラニル）−２−シアノアクリレート；
−  ３−イミダゾリ−４−イルアクリル酸及び３−イミダゾリ−４−イルアクリレート；−  欧州特許出願公開第５８２１８９号明細書、米国特許出願公開第５３３８５３９号明細書、米国特許出願公開第５５１８７１３号明細書及び欧州特許出願公開第６１３８９３号明細書に開示されるベンゾフラン誘導体、好ましくは、２−（ｐ−アミノフェニル）ベンゾフラン誘導体；
−  とりわけ欧州特許出願公開第７０９０８０号明細書に記載されるベンジリデンマロネート誘導体のようなポリマー系ＵＶ吸収剤；
−  ケイ皮酸誘導体、典型的には２−エチルヘキシル−４−メトキシシンナメート又はイソアミレート、或いはとりわけ米国特許出願公開第５６０１８１１号明細書及び国際公開第９７／００８５１号パンフレットに開示されるケイ皮酸誘導体；
−  カンファー誘導体、典型的には３−（４’−メチル）ベンジリデンボルナノ−２−オン、３−ベンジリデンボルナノ−２−オン、Ｎ−［２（及び４）−２−オキシボルニ−３−イリデンメチルベンジル］アクリルアミドポリマー、３−（４’−トエイメチルアンモニウム）ベンジリデンボルナノ−２−オンメチルスルフェート、３，３’−（１，４−フェニレンジメチン）−ビス（７，７−ジメチル−２−オキソビシクロ−［２．２．１］ヘプタン−１−メタンスルホン酸）及びその塩、３−（４’−スルホ）ベンジリデンボルナノ−２−オン及びその塩；
−  ２−フェニルベンズイミダゾール−５−スルホン酸及びその塩；及び
−  メチル−ｏ−アミノベンゾエート。
【００２４】
脂肪アルコールは一般的に、６ないし２２個の炭素原子を有する飽和又は不飽和の一級アルコール（１−アルカノール）として理解される。それらは、トリグリセリド、脂肪酸又は脂肪酸メチルエステルの還元により得られる。
好ましくは、成分（ｃ2）に従う脂肪アルコールは、直鎖状又は直鎖状の枝分れ状の炭
素原子数８ないし２０のアルコールである。
成分（ｃ2）に従う脂肪アルコールは好ましくは、式
【化４６】
2008511584.tif 000047
（式中、Ｒ51及びＲ52は互いに独立して、直鎖状の炭素原子数１ないし１８のアルキル基を表し、ここでＲ51とＲ52の炭素原子数の合計は≦１８である。）
に対応する一級アルコールである。
成分（ｃ2）に従う脂肪アルコールの例は、式
【化４７】
2008511584.tif 000048
に対応する。
本発明の組成物中の成分（ｃ2）に従う脂肪アルコールは、単一の化合物として、又は
２種以上の単一の化合物の混合物として使用され得る。
好ましくは、直鎖状オクタノールと直鎖状デカノールの混合物が成分（ｃ2）として使
用される。
【００２５】
不溶性のマイクロ化された有機ＵＶ−遮蔽活性剤（成分（ｃ1））と炭素原子数６ない
し２８の一級脂肪アルコール（成分（ｃ2））の好ましい組み合わせは、以下のものであ
る：
【表１】
2008511584.tif 000049
【００２６】
マイクロ化された有機ＵＶ吸収剤、成分（ｃ1）は好ましくは、英国特許出願公開第２
３０３５４９号明細書に記載された方法により、すなわち、マイクロ化された有機ＵＶ吸収剤に基づき、式ＣnＨ2n+1Ｏ（Ｃ6Ｈ10Ｏ5）xＨ（式中、ｎは８ないし１６の整数であり、及びｘはグルコシド部分（Ｃ6Ｈ10Ｏ5）平均重合度を表し、そして１．４ないし１．６である。）を有するアルキルポリグルコシド又はそのエステル１ないし５０質量％、好ましくは５ないし４０質量％の存在下、粉砕機内で、粗粒子形態にある対応する有機ＵＶ吸収剤を粉砕することを含む方法により、製造される。
マイクロ粒子の調製に適するいかなる既知の方法も、マイクロ化されたＵＶ吸収剤の調製に使用され得、例えば湿式粉砕、湿式ニーディング、適する溶媒からの噴霧乾燥、ＲＥＳＳプロセス（Ｒａｐｉｄ  Ｅｘｐａｎｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｓｕｐｅｒｃｒｉｔｉｃａｌ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎ）に従う膨張、超臨界流体を含む適する溶媒からの再沈殿（ＧＡＳＲプロセス＝Ｇａｓ  Ａｎｔｉ−Ｓｏｌｖｅｎｔ  Ｒｅｃｒｙｓｔａｌｌｉｓａｔｉｏｎ／ＰＣＡプロセス＝Ｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎ  ｗｉｔｈ  Ｃｏｍｐｒｅｓｓｅｄ  Ａｎｔ
ｉ−ｓｏｌｖｅｎｔｓ）である。
そうして得られたマイクロ化されたＵＶ吸収剤は大抵、０．０２ないし２マイクロメーター、好ましくは０．０３ないし１．５マイクロメーター、及びよりとりわけ０．０５ないし１．０マイクロメーターの平均粒径を有する。
成分（ｃ1）に従うＵＶ吸収剤はまた、粉体形態にある乾燥基質として使用され得る。
【００２７】
本発明に従う局所的に適用し得る油中水型（ｗ／ｏ）の又はシリコン中水型（ｗ／Ｓｉ）型の配合物は、表１及び２に列挙されるような、１種以上の他のマイクロ化されていないＵＶフィルタを所望により含み得る。
以下表１及び２に記載されるようなＵＶ吸収剤は、０．１ないし２０質量％の量で、本発明に従う局所的に適用し得る油中水型（ｗ／ｏ）の又はシリコン中水型（ｗ／Ｓｉ）型の配合物に添加され得る。これらＵＶ吸収剤の混合物が、とりわけ溶解度を改良するために又はＵＶ吸収率を高めるために使用され得る。
【表２】
2008511584.tif 000050
【表３】
2008511584.tif 000051
【表４】
2008511584.tif 000052
【表５】
2008511584.tif 000053
【表６】
2008511584.tif 000054
【表７】
2008511584.tif 000055
【００２８】
本発明の局所的に適用し得る配合物は、少なくとも一の水相及び一の油相を含む。
それらは好ましくは、油中水型（ｗ／ｏ）の又はシリコン中水型（ｗ／Ｓｉ）のエマルジョン又はマイクロエマルジョンとして配合される。
それら配合物は、非イオン性、カチオン性、両性及びアニオン性乳化剤から選択される
低分子量の乳化剤を０．１ないし２０質量％含み得る。
ＵＶ−光保護組成物（ｃ）は、炭素原子数６ないし２８の一級脂肪アルコール（成分（ｃ2））を、マイクロ化されたＵＶ吸収剤を含むＵＶ吸収剤分散液に、該２成分を単に混
合することにより配合することにより、調製される。
そうして得られたＵＶ−光保護組成物（ｃ）は好ましくは、Ｗ／Ｏエマルジョンの油相に配合される。
そのようなＵＶ−光保護組成物の単なる添加が、Ｗ／Ｏ又はＷ／Ｓｉエマルジョンの油相中、或いはとりわけｗ／ＳｉエマルジョンのＳｉ相内の選択されたマイクロ化された有機ＵＶ−遮蔽剤の結晶成長を止めるか或いはなくすことを補助する。
【００２９】
本発明に従う最終的なＷ／Ｏ又はＷ／Ｓｉ配合物は、幅広い種々の提示形態、例えば：−Ｗ／Ｏ、Ｏ／Ｗ、Ｏ／Ｗ／Ｏ、Ｗ／Ｏ／Ｗ又はＰＩＴエマルジョン及びすべての種のマイクロエマルジョンとしての液体製剤の形態で、
−ジェルの形態で、
−オイル、クリーム、ミルク又はローションの形態で、
−スティックの形態で、
−スプレー（噴射ガスによるスプレー又はポンプ式スプレー）又はエアゾールの形態で、−フォームの形態で、又は
−ペーストの形態で、
存在し得る。
皮膚のための化粧品製剤として特に重要なものは、サンミルク、ローション、クリーム、オイル、サンブロック又はトロピカル、プレタンニング製剤又はアフターサン製剤、またスキンタンニング製剤、例えばセルフタンニングクリームのような光保護製剤である。特に興味あるのは、日焼け止めクリーム、日焼け止めローション、日焼け止めオイル、日焼け止めミルク及びスプレーの形態にある日焼け止め製剤である。
ヘアのための化粧品製剤として特に重要なのは、ヘアトリートメントのための前述の製剤、とりわけシャンプーの形態にあるヘア洗浄用製剤、ヘアコンディショナー、ヘアケア製剤、例えばプレトリートメント製剤、ヘアトニック、スタイリングクリーム、スタイリングジェル、ポマード、ヘアリンス、トリートメントパック、強力ヘアトリートメント、ヘアストレートニング製剤、液体ヘアセット製剤、ヘアフォーム及びヘアスプレーである。特に興味あるのは、シャンプーの形態にあるヘア洗浄用製剤である。
【００３０】
水−及び油−含有のエマルジョン又はマイクロエマルジョンとして、製剤は例えば、
組成物の総質量に基づき、有効なＵＶ−光保護組成物（＝成分（ｃ））０．１質量％ないし３０質量％、好ましくは０．１質量％ないし１５質量％、及びとりわけ０．５ないし１０質量％；
組成物の総質量に基づき、少なくとも１種の油成分１質量％ないし６０質量％、とりわけ５質量％ないし５０質量％、及び好ましくは１０質量％ないし３５質量％、
組成物の総質量に基づき、少なくとも１種の乳化剤０ないし３０質量％、とりわけ１質量％ないし３０質量％、及び好ましくは４質量％ないし２０質量％、
組成物の総質量に基づき、水１０質量％ないし９０質量％、とりわけ３０質量％ないし９０質量％、及び
他の化粧品的に許容し得る助剤０ないし８８．９質量％、とりわけ１質量％ないし５０質量％
を含む。
【００３１】
局所的に適用し得る水中油型（ｗ／ｏ）の又はシリコン中水型（ｗ／Ｓｉ）の配合物はまた、脂肪酸のエステル、グリセリルエステル及び誘導体を含む天然の又は合成のトリグリセリド、真珠光沢のワックス、炭化水素オイル、シリコン又はシロキサン（有機基で置換されたポリシロキサン）、フッ素化されたか又はパーフルオロ化されたオイル、過脂肪
剤、界面活性剤、稠度調節剤／増粘剤及びレオロジー改良剤、ポリマー、生体有効成分、脱臭有効成分、ふけ防止剤、抗酸化剤、ヒドロトロープ剤、防腐剤及び抗菌剤、香油、着色剤、昆虫忌避剤又はポリマービーズ又はＳＰＦ値向上剤としての中空球を含み得る。
化粧品又は医薬品配合物は、スキンケア製剤、浴用製剤、化粧パーソナルケア製品、フットケア製剤、光保護製剤、スキンタンニング製剤、脱色製剤、昆虫忌避剤、脱臭製剤、傷ついた皮膚のための洗浄及び治療のための製剤、例えば合成洗浄剤（固体又は液体）、ピーリング又はスクラブ製剤又はピーリングマスク；化学的形態にある脱毛製剤（脱毛剤）、−シェービング製剤、フレグランス製剤、化粧ヘアトリートメント製剤のような、幅広い種々の化粧品製剤に含まれる。
本発明に従う化粧品製剤は、日光の損傷効果に対してヒトの皮膚を顕著に保護しることを特徴とする。
【実施例】
【００３２】
実施例
実施例１：チノソルブＭ及びチノソルブＯＭＣを含むＷ／Ｏサンスクリーン
【表８】
2008511584.tif 000056
製造インストラクション：Ａ部を８０℃に、及びＢ部を８０℃にそれぞれ加熱した。高
撹拌下でＢ部をＡ部にゆっくりと添加した。穏やかな撹拌の５００ｒｐｍまで速度を落とした。３５℃まで冷却しそしてＣ部を添加した。
【００３３】
実施例２：Ｗ／Ｏ−サンスクリーン
【表９】
2008511584.tif 000057
製造インストラクション：Ａ部及びＢ部をそれぞれ、撹拌下に８０℃に加熱した。続けて撹拌しながら、Ｂ部をＡ部に添加した。ウルトラツラックス（Ｕｌｔｒａ  Ｔｕｒｒａｘ）を用いて、１１０００ｒｐｍにて３０秒間均質化した。４０℃まで冷却し、そしてＣ部を添加した。続けて撹拌しながら室温まで冷却した。
【００３４】
実施例３：Ｗ／Ｏサンスクリーン
【表１０】
2008511584.tif 000058
外観：白色粘性のエマルジョン
粘度（ブルックフィールド（Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ）ＤＶＩＩＩ＋ＬＶ／Ｔ−Ｃ／５０ｒｐｍ）：８００００ないし１０００００ｍＰａｓ
製造インストラクション：Ａ部を連続した撹拌下に７０℃に加熱した。Ｂ部をＡ部に添加し、そして１１０００ｒｐｍで１分間均質化した。室温まで冷却し、そして穏やかな撹拌下、Ｃ部を添加した。
【００３５】
実施例４：Ｗ／Ｏサンエマルジョン
【表１１】
2008511584.tif 000059
★ＰＭＭＡにおけるラブスフィア  ＵＶ  トランスミッタンス  アナライザー（Ｌａｂｓｐｈｅｒｅ  ＵＶ  Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ  Ａｎａｌｙｚｅｒ）１．２μＬ／ｃｍ2にて行った測定結果
製造インストラクション：Ａ相を７５℃に加熱した。Ｂ部をＡ部に添加し、そして１１０００ｒｐｍにて３０秒間均質化した。５０℃まで冷却し、そしてＣ部を添加した。室温まで続けて撹拌した。
【国際調査報告】
2008511584.tif 000086
2008511584.tif 000087
2008511584.tif 000088