(57)【要約】  比較的低い屈折率および比較的高いガラス転移温度を有する変性コポリエステルが開示される。これらの変性コポリエステルは、多層ポリマーフィルムなどの光学フィルムにおける１つまたは複数の層を形成するのに使用することができる。
2008517139.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを含み、かつ６３２．８ｎｍでの屈折率１．５８以下およびガラス転移温度９０℃以上を有する、コポリエチレンナフタレートを含むポリマー。
【請求項２】
前記コポリエチレンナフタレートが、ガラス転移温度１００℃以上を有する、請求項１に記載のポリマー。
【請求項３】
前記コポリエチレンナフタレートが、ガラス転移温度１０２℃以上を有する、請求項１に記載のポリマー。
【請求項４】
前記コポリエチレンナフタレートカルボキシレートサブユニットが、
ｔ−ブチル−イソフタル酸またはそのエステル３０〜９０モル％；
ナフタレンジカルボキシレート１０〜５０モル％；および
テレフタレート０〜５０モル％；
から誘導される、請求項１に記載のポリマー。
【請求項５】
前記コポリエチレンナフタレートグリコールサブユニットが、
脂環式ジオール１０〜９０モル％；および
分岐ジオール１０〜９０モル％；
から誘導される、請求項１に記載のポリマー。
【請求項６】
前記分岐ジオールが、ネオペンチルグリコール、２−ブチル−２−エチル−１，３プロパンジオール、２，２，４−トリエチルペンタンジオール、またはビスフェノールＡを含む、請求項５に記載のポリマー。
【請求項７】
前記コポリエチレンナフタレートがさらに、３つ以上のカルボキシレートまたはエステル官能基、３つ以上のヒドロキシル官能基、またはその組み合わせを有する化合物から誘導されるカルボキシレートまたはグリコールサブユニット０．０１〜２．５モル％を含む、請求項１に記載のポリマー。
【請求項８】
前記脂環式ジオールが、１，４−シクロヘキサンジメタノールを含む、請求項５に記載のポリマー。
【請求項９】
請求項１に記載のポリマーを含む光学フィルム。
【請求項１０】
複屈折性第１コポリエステルまたはポリエステルを含む、複数の第１光学層；および
カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有し、かつ多層ポリマーフィルムが形成された後に６３２．８ｎｍでの面内複屈折０．０４以下を有するコポリエチレンナフタレートである第２コポリエステルを含む、複数の第２光学層；
を含む多層ポリマーフィルムであって、前記第２コポリエステルが、６３２．８ｎｍでの屈折率１．５８以下およびガラス転移温度９０℃以上を有する、多層ポリマーフィルム。
【請求項１１】
前記第２コポリエステルが、ガラス転移温度１００℃以上を有する、請求項１０に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項１２】
前記第２コポリエステルが、ガラス転移温度１０２℃以上を有する、請求項１０に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項１３】
前記第２コポリエステルカルボキシレートサブユニットが、
ｔ−ブチル−イソフタル酸またはそのエステル３０〜９０モル％；
ナフタレンジカルボキシレート１０〜５０モル％；および
テレフタレート０〜５０モル％；
から誘導される、請求項１０に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項１４】
前記第２コポリエステルグリコールサブユニットが、
脂環式ジオール１０〜９０モル％；および
分岐ジオール１０〜９０モル％；
から誘導される、請求項１０に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項１５】
前記分岐ジオールが、ネオペンチルグリコール、２−ブチル−２−エチル−１，３プロパンジオール、２，２，４−トリエチルペンタンジオール、またはビスフェノールＡを含む、請求項１４に記載のポリマー。
【請求項１６】
前記第２コポリエステルがさらに、３つ以上のカルボキシレートまたはエステル官能基、３つ以上のヒドロキシル官能基、またはその組み合わせを有する化合物から誘導される、カルボキシレートまたはグリコールサブユニット０．０１〜２．５モル％を含む、請求項１０に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項１７】
前記脂環式ジオールが、１，４−シクロヘキサンジメタノールを含む、請求項１４に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項１８】
多層ポリマーフィルム上に形成された可剥性スキンをさらに含む、請求項１０に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項１９】
カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを含み、６３２．８ｎｍでの屈折率１．５４未満およびガラス転移温度６０℃以上を有する、コポリエチレンテレフタレートを含むポリマー。
【請求項２０】
前記コポリエチレンテレフタレートが、ガラス転移温度６５℃以上を有する、請求項１９に記載のポリマー。
【請求項２１】
前記コポリエチレンテレフタレートが、ガラス転移温度７０℃以上を有する、請求項１９に記載のポリマー。
【請求項２２】
前記コポリエチレンテレフタレートカルボキシレートサブユニットが、
ｔ−ブチル−イソフタル酸またはそのエステル２０〜６０モル％；
ジメチルテレフタレート１０〜５０モル％；および
脂環式ジカルボキシレート２０〜５０モル％；
から誘導される、請求項１９に記載のポリマー。
【請求項２３】
前記コポリエチレンテレフタレートグリコールサブユニットが、
脂環式ジオール１０〜９０モル％；および
分岐ジオール１０〜９０モル％；
から誘導される、請求項１９に記載のポリマー。
【請求項２４】
前記分岐ジオールが、ネオペンチルグリコール、２−ブチル−２−エチル−１，３プロパンジオール、２，２，４−トリエチルペンタンジオール、またはビスフェノールＡを含む、請求項２３に記載のポリマー。
【請求項２５】
前記コポリエチレンテレフタレートがさらに、３つ以上のカルボキシレートまたはエステル官能基、３つ以上のヒドロキシル官能基、またはその組み合わせを有する化合物から誘導される、カルボキシレートまたはグリコールサブユニット０．０１〜２．５モル％を含む、請求項１９に記載のポリマー。
【請求項２６】
前記脂環式ジオールが、１，４−シクロヘキサンジメタノールを含む、請求項２３に記載のポリマー。
【請求項２７】
請求項１９に記載のポリマーを含む光学フィルム。
【請求項２８】
複屈折性第１コポリエステルまたはポリエステルを含む、複数の第１光学層；および
カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有し、かつ多層ポリマーフィルムが形成された後に６３２．８ｎｍでの面内複屈折０．０４以下を有する、コポリエチレンテレフタレートである第２コポリエステルを含む、複数の第２光学層；
を含む多層ポリマーフィルムであって、前記第２コポリエステルが、６３２．８ｎｍでの屈折率１．５４未満およびガラス転移温度６０℃以上を有する、多層ポリマーフィルム。
【請求項２９】
前記第２コポリエステルが、ガラス転移温度６５℃以上を有する、請求項２８に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項３０】
前記第２コポリエステルが、ガラス転移温度７０℃以上を有する、請求項２８に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項３１】
前記第２コポリエステルカルボキシレートサブユニットが、
ｔ−ブチル−イソフタル酸またはそのエステル２０〜６０モル％；
ジメチルテレフタレート１０〜５０モル％；および
脂環式ジカルボキシレート２０〜５０モル％；
から誘導される、請求項２８に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項３２】
前記第２コポリエステルグリコールサブユニットが、
脂環式ジオール１０〜９０モル％；
分岐ジオール１０〜９０モル％；および
から誘導される、請求項２８に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項３３】
前記分岐ジオールが、ネオペンチルグリコール、２−ブチル−２−エチル−１，３プロパンジオール、２，２，４−トリエチルペンタンジオール、またはビスフェノールＡを含む、請求項３２に記載のポリマー。
【請求項３４】
前記第２コポリエステルがさらに、３つ以上のカルボキシレートまたはエステル官能基、３つ以上のヒドロキシル官能基、またはその組み合わせを有する化合物から誘導される、カルボキシレートまたはグリコールサブユニット０．０１〜２．５モル％を含む、請求項２８に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項３５】
前記脂環式ジオールが、１，４−シクロヘキサンジメタノールを含む、請求項３２に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項３６】
多層ポリマーフィルム上に形成された可剥性スキンをさらに含む、請求項２８に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項３７】
カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを含み、６３２．８ｎｍでの屈折率１．５３以下およびガラス転移温度５０℃以上を有する、コ−ｔ−ブチル−イソフタル酸ポリマーを含むポリマー。
【請求項３８】
前記コ−ｔ−ブチル−イソフタル酸ポリマーが、ガラス転移温度６０℃以上を有する、請求項３７に記載のポリマー。
【請求項３９】
前記コ−ｔ−ブチル−イソフタル酸ポリマーが、ガラス転移温度７０℃以上を有する、請求項３７に記載のポリマー。
【請求項４０】
前記コ−ｔ−ブチル−イソフタル酸ポリマーカルボキシレートサブユニットが、
ｔ−ブチル−イソフタル酸またはそのエステル３０〜７０モル％；および
ジメチルシクロヘキサンジカルボキシレート３０〜７０モル％；
から誘導される、請求項３７に記載のポリマー。
【請求項４１】
前記コ−ｔ−ブチル−イソフタル酸ポリマーグリコールサブユニットが、
脂環式ジオール１０〜９０モル％；および
分岐ジオール１０〜９０モル％；
から誘導される、請求項３７に記載のポリマー。
【請求項４２】
前記分岐ジオールが、ネオペンチルグリコール、２−ブチル−２−エチル−１，３プロパンジオール、２，２，４−トリエチルペンタンジオール、またはビスフェノールＡを含む、請求項４１に記載のポリマー。
【請求項４３】
前記コ−ｔ−ブチル−イソフタル酸ポリマーがさらに、３つ以上のカルボキシレートまたはエステル官能基、３つ以上のヒドロキシル官能基、またはその組み合わせを有する化合物から誘導される、カルボキシレートまたはグリコールサブユニット０．０１〜２．５モル％を含む、請求項３７に記載のポリマー。
【請求項４４】
前記脂環式ジオールが、１，４−シクロヘキサンジメタノールを含む、請求項４１に記載のポリマー。
【請求項４５】
請求項３７に記載のポリマーを含む光学フィルム。
【請求項４６】
複屈折性第１コポリエステルまたはポリエステルを含む、複数の第１光学層；および
カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有し、かつ多層ポリマーフィルムが形成された後に６３２．８ｎｍでの面内複屈折０．０４以下を有する、コ−ｔ−ブチル−イソフタル酸ポリマーである第２コポリエステルを含む、複数の第２光学層；
を含む多層ポリマーフィルムであって、前記第２コポリエステルが、６３２．８ｎｍでの屈折率１．５３以下およびガラス転移温度５０℃以上を有する、多層ポリマーフィルム。
【請求項４７】
前記第２コポリエステルが、ガラス転移温度６０℃以上を有する、請求項４６に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項４８】
前記第２コポリエステルが、ガラス転移温度７０℃以上を有する、請求項４６に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項４９】
前記第２コポリエステルカルボキシレートサブユニットが、
ｔ−ブチル−イソフタル酸またはそのエステル３０〜７０モル％；および
ジメチルシクロヘキサンジカルボキシレート３０〜７０モル％；
から誘導される、請求項４６に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項５０】
前記第２コポリエステルグリコールサブユニットが、
脂環式ジオール１０〜９０モル％；および
分岐ジオール１０〜９０モル％；
から誘導される、請求項４６に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項５１】
前記分岐ジオールが、ネオペンチルグリコール、２−ブチル−２−エチル−１，３プロパンジオール、２，２，４−トリエチルペンタンジオール、またはビスフェノールＡを含む、請求項５０に記載のポリマー。
【請求項５２】
前記第２コポリエステルがさらに、３つ以上のカルボキシレートまたはエステル官能基、３つ以上のヒドロキシル官能基、またはその組み合わせを有する化合物から誘導される、カルボキシレートまたはグリコールサブユニット０．０１〜２．５モル％を含む、請求項５０に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項５３】
前記脂環式ジオールが、１，４−シクロヘキサンジメタノールを含む、請求項５０に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項５４】
多層ポリマーフィルム上に形成された可剥性スキンをさらに含む、請求項４６に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項５５】
複屈折性第１コポリエステルまたはポリエステルを含む、複数の第１光学層；および
コポリエステルとポリカーボネートポリマーのブレンドであり、かつ多層ポリマーフィルムが形成された後に６３２．８ｎｍでの面内複屈折０．０４以下を有する、第２コポリエステルを含む、複数の第２光学層；
を含む多層ポリマーフィルム。
【請求項５６】
前記第２コポリエステルが、脂環式コポリエステルとポリカーボネートのブレンドである、請求項５５に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項５７】
前記第２コポリエステルが、６３２．８ｎｍでの屈折率１．５７以下およびガラス転移温度１００℃以上を有する、請求項５５に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項５８】
複屈折性第１コポリエステルまたはポリエステルを含む、複数の第１光学層；
多層ポリマーフィルムが形成された後に、６３２．８ｎｍでの面内複屈折０．０４以下を有する、第２コポリエステルを含む、複数の第２光学層；
複数の第１光学層または複数の第２光学層上に形成された非光学スキン層；
を含む多層ポリマーフィルムであって、前記スキン層が、脂環式コポリエステルとポリカーボネートのブレンドを含む、多層ポリマーフィルム。
【請求項５９】
前記非光学スキン層が、第１屈折率値を有する脂環式ポリエステルとポリカーボネートとのブレンドと、第２屈折率値を有する非混和性ポリマーと、を含み、前記第１屈折率値および前記第２屈折率値が同じである、請求項５８に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項６０】
前記非光学スキン層が、脂環式ポリエステルと、ポリカーボネートと、ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａとのブレンドを含む、請求項５９に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項６１】
前記非光学スキン層が、脂環式ポリエステルと、ポリカーボネートと、ポリスチレンまたはポリスチレンコポリマーとのブレンドを含む、請求項５９に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項６２】
前記非光学スキン層が、第１屈折率値を有する脂環式ポリエステルとポリカーボネートとのブレンドと、第２屈折率値を有する非混和性ポリマーと、を含み、前記第１屈折率値および前記第２屈折率値が異なる、請求項５８に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項６３】
前記非光学スキン層が、脂環式ポリエステルと、ポリカーボネートと、ポリスチレンコポリマーとのブレンドを含む、請求項６２に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項６４】
複屈折性第１コポリエステルまたはポリエステルを含む複数の第１光学層であって、前記第１光学層が、少なくともほぼ正確に一軸延伸された、複数の第１光学層；
カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有するコポリエチレンナフタレートであり、かつ多層ポリマーフィルムが形成された後に、６３２．８ｎｍでの面内複屈折０．０４以下を有する、第２コポリエステルを含む複数の第２光学層；
を含む多層ポリマーフィルムであって、前記第２コポリエステルが、ガラス転移温度９０℃以上を有する、多層ポリマーフィルム。
【請求項６５】
前記第２コポリエステルが、ガラス転移温度１００℃以上を有する、請求項６４に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項６６】
前記第２コポリエステルが、ガラス転移温度１０２℃以上を有する、請求項６４に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項６７】
前記第２コポリエステルカルボキシレートサブユニットが、
ｔ−ブチル−イソフタル酸またはそのエステル３０〜９０モル％；
ナフタレンジカルボキシレート１０〜５０モル％；および
テレフタレート０〜５０モル％；
から誘導される、請求項６４に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項６８】
前記第２コポリエステルグリコールサブユニットが、
脂環式ジオール１０〜９０モル％；および
分岐ジオール１０〜９０モル％；
から誘導される、請求項６４に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項６９】
前記分岐ジオールが、ネオペンチルグリコール、２−ブチル−２−エチル−１，３プロパンジオール、２，２，４−トリエチルペンタンジオール、またはビスフェノールＡを含む、請求項６８に記載のポリマー。
【請求項７０】
前記第２コポリエステルがさらに、３つ以上のカルボキシレートまたはエステル官能基、３つ以上のヒドロキシル官能基、またはその組み合わせを有する化合物から誘導される、カルボキシレートまたはグリコールサブユニット０．０１〜２．５モル％を含む、請求項６４に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項７１】
前記脂環式ジオールが、１，４−シクロヘキサンジメタノールを含む、請求項６４に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項７２】
前記多層ポリマーフィルム上に形成された可剥性スキンをさらに含む、請求項６４に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項７３】
前記第１光学層が、配向延伸に対して垂直な面における最大複屈折と最大面内複屈折との比０．２以下を有する、請求項６４に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項７４】
前記第１光学層が、配向延伸に対して垂直な面における最大複屈折と最大面内複屈折との比０．１５以下を有する、請求項６４に記載の多層ポリマーフィルム。
【請求項７５】
前記第１光学層が、配向延伸に対して垂直な面における最大複屈折と最大面内複屈折との比０．１以下を有する、請求項６４に記載の多層ポリマーフィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、変性コポリエステルポリマーおよび変性コポリエステルポリマーを含む光学フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリマーフィルムは、多種多様な用途で使用される。ポリマーフィルムの特定の一用途は、所定の偏光または波長範囲の光を反射するミラーおよび偏光子での使用である。かかる反射フィルムは、ディスプレイの輝度を高め、かつディスプレイのぎらつきを低減するため、液晶ディスプレイにおいてバックライトと組み合わせて使用される。偏光フィルムは、使用者とバックライトの間に配置され、使用者の方へ向かう光を偏光させ、それによってぎらつきが低減される。ミラーフィルムは、バックライトの後ろに配置され、使用者に向かう光を反射し、それによって輝度が高められる。偏光フィルムの他の用途は、光の強度およびぎらつきを低減するための、サングラスなどの物品における使用である。
【０００３】
偏光子またはミラーフィルムの製造に有用なある種類のポリマーは、ポリエステルである。ポリエステルベースの偏光子の一例としては、異なる組成のポリエステル層のスタックが挙げられる。層のこのスタックの一構造は、第１セットの複屈折性層と、等方性屈折率を有する第２セットの層と、を含む。第２セットの層は、複屈折性層と交互になり、光を反射するための一連の境界面を形成する。
【０００４】
このように、物理的性質、光学的性質などの向上した特性および低い製造コストを有する、偏光子およびミラーなどの光学フィルムにおいて使用されるポリエステルフィルムの開発が必要とされている。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
一般に、本発明は、変性コポリエステルおよび変性コポリエステルを含む光学フィルムに関する。例示的な一実施形態は、カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有し、かつ６３２．８ｎｍでの屈折率１．５８以下およびガラス転移温度９０℃以上を有するコポリエチレンナフタレートコポリマーである。
【０００６】
他の例示的な実施形態は、カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有し、かつ６３２．８ｎｍでの屈折率１．５４未満およびガラス転移温度６０℃以上を有するコポリエチレンテレフタレートコポリマーである。
【０００７】
他の例示的な実施形態は、カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有し、６３２．８ｎｍでの屈折率１．５３以下およびガラス転移温度５０℃以上を有するコ−ｔ−ブチル−イソフタル酸コポリマーである。
【０００８】
他の例示的な実施形態は、複数の第１層および複数の第２層を有する多層ポリマーフィルムである。第１層は、複屈折性である、第１ポリエステルまたはコポリエステルで製造される。第２層は、カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有し、かつ６３２．８ｎｍでの屈折率１．５８以下およびガラス転移温度９０℃以上を有するコポリエチレンナフタレートコポリマーである第２コポリエステルポリマーで製造される。
【０００９】
他の例示的な実施形態は、複数の第１層および複数の第２層を有する多層ポリマーフィルムである。第１層は、複屈折性である、第１ポリエステルまたはコポリエステルで製造される。第２層は、カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有し、かつ６３２．８ｎｍでの屈折率１．５４未満およびガラス転移温度６０℃以上を有するコポリエチレンテレフタレートコポリマーである第２コポリエステルポリマーで製造される。
【００１０】
他の例示的な実施形態は、複数の第１層および複数の第２層を有する多層ポリマーフィルムである。第１層は、複屈折性である、第１ポリエステルまたはコポリエステルで製造される。第２層は、カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有し、かつ６３２．８ｎｍでの屈折率１．５３以下およびガラス転移温度５０℃以上を有するコ−ｔ−ブチル−イソフタル酸コポリマーである第２コポリエステルポリマーで製造される。
【００１１】
他の実施形態は、複屈折性第１コポリエステルまたはポリエステルを含む複数の第１光学層と、脂環式コポリエステル／ポリカーボネートポリマーブレンドであり、かつ多層ポリマーフィルムが形成された後、６３２．８ｎｍでの面内複屈折０．０４以下を有する第２コポリエステルを含む複数の第２光学層と、を有する多層ポリマーフィルムである。
【００１２】
他の実施形態は、複屈折性第１コポリエステルまたはポリエステルを含む複数の第１光学層と、多層ポリマーフィルムが形成された後、６３２．８ｎｍでの面内複屈折０．０４以下を有する第２コポリエステルを含む複数の第２光学層と、複数の第１光学層または複数の第２光学層上に形成された非光学スキン層であって、脂環式コポリエステル／ポリカーボネートブレンドを含むスキン層と、を含む多層ポリマーフィルムである。
【００１３】
他の実施形態において、複数の第１層と複数の第２層を有する多層ポリマーフィルムが開示されている。第１層は、複屈折性であり、かつ６３２．８ｎｍでのその屈折率においてほぼ正確に一軸の特性を保持する、第１ポリエステルまたはコポリエステルで製造される。第２層は、カルボキシレートサブユニットおよびグリコールサブユニットを有し、かつガラス転移温度９０℃以上を有する、コポリエチレンナフタレートコポリマーである第２コポリエステルポリマーで製造される。
【００１４】
本発明の上記の概要は、本発明の例示となるそれぞれの実施形態またはすべての実施を説明するものではない。以下の図面および詳細な説明によってさらに詳しく、これらの実施形態が例証される。
【００１５】
本発明は、添付の図面と関連して、本発明の種々の実施形態の以下の詳細な説明を考慮して、より完全に理解される。
【００１６】
本発明は、種々の修正形態および代替形態に応じることが可能であるが、その詳細は、一例として図面に示されており、詳しく説明されている。しかしながら、本発明は、記載の特定の実施形態に本発明を限定するものではないことを理解されたい。それどころか、本発明は、添付の特許請求の範囲によって定義される本発明の精神および範囲内のすべての修正形態、等価物、および代替物を含むものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
本発明は、変性コポリエステル、ならびに光学用途のための変性コポリエステルから形成された多層ポリマーフィルム、およびポリマーフィルムの特性を高めるためのコモノマーサブユニットの使用に関する。所定のポリエステルの特性は一般に、ポリエステルの製造で使用されるモノマー材料によって決定される。ポリエステルは、１種または複数種のカルボキシレートモノマー（例えば、２つ以上のカルボン酸またはエステル官能基を有する化合物）と、１種または複数種のグリコールモノマー（例えば、２つ以上のヒドロキシ官能基を有する化合物）とを反応させることによって製造される場合が多い。スタックにおけるポリエステル層の各セットは一般に、各種類の層に望ましい特性が得られるようにモノマーの異なる組み合わせを有する。
【００１８】
以下に定義される用語については、特許請求の範囲または本明細書のいずれかに異なる定義が示されていない限り、これらの定義が適用される。
【００１９】
「ポリマー」という用語は、ポリマー、コポリマー（例えば、２種類以上の異なるモノマーを使用して形成されたポリマー）、オリゴマーおよびその組み合わせ、ならびに例えば、共押出し成形またはエステル交換反応などの反応によって混和性ブレンド中に形成されるポリマー、オリゴマー、またはコポリマーを包含することを理解されたい。別段の指定がない限り、ブロックコポリマーとランダムコポリマーのどちらも包含される。
【００２０】
別段の指定がない限り、明細書および特許請求の範囲において使用される分子量、反応条件など、成分の量、特性を表すすべての数が、すべての場合において「約」という言葉によって修飾されると理解されたい。したがって、別段の指定がない限り、上述の明細書および添付の特許請求の範囲に記載の数値パラメーターは、本発明の教示を利用して当業者が得ようとする所望の特性に応じて異なる近似値である。
【００２１】
モルパーセントまたはモル％等は、組成物のモル数で割り、１００を掛けた物質のモル数として、物質の濃度を意味する同意語である。
【００２２】
終点による数値範囲の詳述は、その範囲内に包含されるすべての数（例えば、１〜５は、１、１．５、２、２．７５、３、３．８０、４、および５を含む）およびその範囲内のいずれかの範囲を含む。
【００２３】
本明細書および添付の特許請求の範囲で使用される、「１つ（ａ）」、「１つ（ａｎ）」、および「その（ｔｈｅ）」は、内容が特に明確に指定していない限り、複数の指示物を包含する。したがって、例えば、「１種類のポリマー」を含有する組成物の記載は、２種類以上のポリマーの混合物を包含する。本明細書および添付の特許請求の範囲で使用される、「または」という言葉は、内容が特に明確に指定していない限り、「および／または」を包含する意味で一般に用いられる。
【００２４】
図１は、例えば、光学偏光子またはミラーとして使用される、多層ポリマーフィルム１０を示す。フィルム１０は、１つまたは複数の第１光学層１２、１つまたは複数の第２光学層１４、１つまたは複数の非光学層１８を含む。第１光学層１２は好ましくは、一軸または二軸延伸された複屈折性ポリマー層である。第２光学層１４は、複屈折性であり、一軸または二軸延伸された複屈折性ポリマー層でもあり得る。しかしながら、さらに一般的には、第２光学層１４は、延伸後の第１光学層１２の屈折率のうちの少なくとも１つと異なる等方性屈折率を有する。多層ポリマーフィルム１０の製造および使用方法ならびに設計の考察は、その開示内容が、本発明の開示内容と矛盾しない程度まで参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第５，８８２，７７４号明細書および米国特許出願公開第２００１／００１１７７９Ａ１号明細書に記載されている。本発明は主に、等方性屈折率を有する第２光学層１４を有するフィルム１０によって例示されるが、本明細書に記載の原理および例は、その開示内容が、本発明の開示内容と矛盾しない程度まで参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第６，１１３，８１１号明細書に記載のように、複屈折性である第２光学層１４を有する多層ポリマーフィルムに適用される。
【００２５】
第１光学層１２および第２光学層１４と同様な、または異なる光学層の更なるセットもまた、多層ポリマーフィルム１０において使用することができる。第１および第２光学層のセットについて本明細書に開示される設計原理は、光学層の更なるセットにも適用される。さらに、ただ１つのスタック１６が図１に図示されているが、多層ポリマーフィルム１０は、後に組み合わされてフィルム１０を形成する複数のスタックから製造されることを理解されよう。
【００２６】
光学層１２、１４および任意に、１つまたは複数の非光学層１８が一般に、他の層の上に配置され、層のスタック１６が形成される。通常、光学層１２、１４は、図１に示すように交互の対として配置され、異なる光学的性質を有する層間に一連の境界面が形成される。光学層１２、１４は厚さ１μｍ未満であるが、それより厚い層を使用することができる。さらに、図１は、わずか６つの光学層１２、１４を示しているが、多くの多層ポリマーフィルム１０は、多数の光学層を有する。一部の実施形態において、多層ポリマーフィルムは、所望どおりに、約２〜５０００の光学層または約２５〜２０００の光学層、または約５０〜１５００の光学層、または約７５〜１０００の光学層を有する。
【００２７】
非光学層１８は、損傷から光学層１２、１４を保護するため、共押出し成形加工を助けるため、かつ／または加工後の機械的性質を高めるために、スタック１６の中に（図２参照）、かつ／または上に（図１参照）配置されるポリマー層であることができる。非光学層１８は、光学層１２、１４よりも厚い。非光学層１８の厚さは、個々の光学層１２、１４の厚さの少なくとも２倍、または少なくとも４倍、または少なくとも１０倍であるが、特定の用途に適している、あらゆる厚さであることもできる。例えば、非光学層１８の厚さを変化させて、特定の厚さを有する多層ポリマーフィルム１０を製造することができる。一部の実施形態において、光学層１２、１４によって透過、偏光、かつ／または反射される光の少なくとも一部が、非光学層も通過するように、１つまたは複数の非光学層１８が配置される（つまり、非光学層は、光学層１２、１４を通過する、または光学層１２、１４によって反射される光の経路に配置される）。
【００２８】
多層ポリマーフィルム１０の光学層１２、１４および非光学層１８は、ポリエステルなどのポリマーで構成することができる。ポリエステルは、カルボキシレートおよびグリコールサブユニットを含み、カルボキシレートモノマー分子とグリコールモノマー分子を反応させることによって生成される。各カルボキシレートモノマー分子は、２つ以上のカルボン酸またはエステル官能基を有し、各グリコールモノマー分子は、２つ以上のヒドロキシ官能基を有する。カルボキシレートモノマー分子はすべて同一であるか、または２つ以上の異なる種類の分子が存在する。同じことが、グリコールモノマー分子に当てはまる。「ポリマー」という用語は、ポリマーとコポリマーの両方、ならびに例えば、共押出し成形によって、または例えば、エステル交換反応などの反応によって混和性ブレンド中に形成されるポリマーまたはコポリマーを包含することを理解されたい。
【００２９】
ポリエステル層のカルボキシレートサブユニットの形成で使用するのに適しているカルボキシレートモノマーとしては、例えば、２，６−ナフタレンジカルボン酸およびその異性体；テレフタル酸；イソフタル酸；フタル酸；アゼライン酸；アジピン酸；セバシン酸；ノルボルネンジカルボン酸；ビシクロオクタンジカルボン酸；１，６−シクロヘキサンジカルボン酸およびその異性体；ｔ−ブチルイソフタル酸、トリメリト酸、ナトリウムスルホン化イソフタル酸；４，４−ビフェニルジカルボン酸およびその異性体；およびメチルまたはメチルエステルなどのこれらの酸の低級アルキルエステルが挙げられる。このコンテクストにおいて、「低級アルキル」という用語は、Ｃ1−Ｃ10直鎖または分枝鎖アルキル基を意味する。「ポリエステル」という用語には、グリコールモノマー分子と炭酸のエステルとの反応から誘導されるポリカーボネート、および上記のコモノマーから製造されるコポリエステルとポリカーボネートのブレンドもまた包含される。
【００３０】
驚くべきことに、ｔ−ブチルイソフタレート（ｔｂｉａ）は、ガラス転移温度および屈折率のポリマー特性にそれが逆の効果を及ぼすために、本発明の開示内容の一部の例示的な実施形態において有用であることが見出された。ｔｂｉａのモル分（ｍｏｌ  ｐｏｒｔｉｏｎ）が増加すると、コポリマーのガラス転移温度が上昇し、それと同時に、屈折率が低下する。
【００３１】
ポリエステル層のグリコールサブユニットの形成に使用するのに適しているグリコールモノマー分子としては、エチレングリコール；プロピレングリコール；１，４−ブタンジオールおよびその異性体；１，６−ヘキサンジオール；ネオペンチルグリコール；ポリエチレングリコール；ジエチレングリコール；トリシクロデカンジオール；１，４−シクロヘキサンジメタノールおよびその異性体；２−ブチル−２−エチル−１，３−プロパンジオール；２，２，４−トリエチル−１，３−ペンタンジオール；ノルボルナンジオール；ビシクロ−オクタンジオール；トリメチロールプロパン；ペンタエリトリトール；１，４−ベンゼンジメタノールおよびその異性体；ビスフェノールＡ；１，８−ジヒドロキシビフェニルおよびその異性体；および１，３−ビス（２−ヒドロキシエトキシ）ベンゼンが挙げられる。
【００３２】
１，４−シクロヘキサンジメタノール（ｃｈｄｍ）もまた、ガラス転移温度および屈折率のポリマー特性にそれが逆の効果を及ぼすために、本発明の開示内容の一部の例示的な実施形態において有用であることが見出された。ｃｈｄｍのモル分が増加すると、コポリマーのガラス転移温度が上昇し、それと同時に、屈折率が低下する。特に、ｔｂｉａとｃｈｄｍのどちらも含有するコポリエステルは、それらのそれぞれの屈折率に対して相対的に高い転移温度を有することが見出された。
【００３３】
第１光学層１２は、第１光学層１２を所望の一方向または複数方向に引き伸ばすことによって、複屈折性にすることができる、ポリエステルフィルムなどの廷伸可能なポリマーフィルムであることができる。「複屈折性」という用語は、直交するｘ、ｙ、およびｚ方向における屈折率がすべて同じとは限らないことを意味する。フィルムまたはフィルムにおける層については、ｘ、ｙ、およびｚ軸の簡便な選択が図１に示されており、図においてｘおよびｙ軸は、フィルムまたは層の長さおよび幅に相当し、ｚ軸は、層またはフィルムの厚さに相当する。図１に例示される実施形態において、フィルム１０は、ｚ方向で他の層の上に積重ねられた層である、いくつかの光学層１２、１４を有する。
【００３４】
第１光学層１２は、例えば一方向に引き伸ばすことによって、一軸延伸される。一般に、１つのフィルム面内方向に引き伸ばすことによって、少なくとも１つの直交する他の方向に、通常フィルムの厚さ方向にドローダウン（ｄｒａｗｄｏｗｎ）が起こり、引き伸ばすと適切な体積保存（例えば、結晶化が原因の密度変化によって補正された）が保たれる。一実施形態において、引き伸ばす方向は実質的に、図１に示す面内ｘまたはｙ軸のいずれかに相当する。しかしながら、他の方向を選択することができる。一軸延伸の例証となる一実施形態において、フィルムは、一方向に引き伸ばされ、フィルムは、この延伸方向に直交する二方向に、例えば非延伸（または引き伸ばしていない）面内方向および厚さ方向に収縮する。収縮の相対的な量がこれらの方向でほぼ同じである場合には、第１光学層１２は、延伸に対して垂直なこれらの方向において比較的類似した屈折率を得る。同様に、延伸方向に対して垂直なこの面で測定された第１光学層１２の最大複屈折は、これらの同じ第１光学層１２の主面内複屈折に対して小さい。次いで、第１光学層１２は正確に、またはほぼ正確に一軸延伸される。かかる延伸を達成するのに有用な一方法が、その開示内容が、本発明の開示内容と矛盾しない程度まで参照により本明細書に組み込まれる、米国特許出願公開第２００４／００９９９９２号明細書および同第２００２／０１９０４０６号明細書に記述されている。他の有用な方法は、その開示内容が、本発明の開示内容と矛盾しない程度まで参照により本明細書に組み込まれる、米国特許第６，６０９，７９５号明細書に記述されている。いずれの場合でも、複屈折性一軸延伸層は一般に、配向方向（つまり、延伸方向）に平行な偏光面を有する入射光線の透過および／または反射と、横方向（つまり、延伸後方に直交する方向）に平行な偏光面を有する光線の透過および／または反射と、の差を示す。例えば、延伸可能なポリエステルフィルムがｘ軸に沿って引き伸ばされた場合、一般的な結果は、ｎx≠ｎy、またはｎx≠ｎz（ｎx、ｎz、およびｎyは、「ｘ」、「ｚ」および「ｙ」軸それぞれに平行な面で偏光された光の屈折率である）である。延伸方向に沿った屈折率の変化の程度は、延伸の量、延伸速度、延伸中のフィルムの温度、フィルムの厚さ、フィルム厚さのばらつき、およびフィルムの組成などの因子に依存する。一部の実施形態では、第１光学層１２は、延伸後、６３２．８ｎｍで０．０４以上、または約０．１以上、または約０．２以上の最大面内複屈折（例えば、せん断回転または延伸中の弓反りの非存在下でのｎx−ｎyの絶対値）を有する。ほぼ正確に一軸延伸されたフィルムの一部の実施形態において、第１光学層１２の延伸に対して垂直な面における最大複屈折（ｎy−ｎzの絶対値）は、６３２．８ｎｍで０．０３以下、０．０２以下またはさらには０．０１以下である。ほぼ正確な一軸延伸の場合、延伸に対して垂直な面における最大複屈折と、最大面内複屈折との比は、０．２以下または０．１５以下であるが、０．１以下、またはさらには０．０５以下の値を達成することができる。本明細書におけるすべての複屈折および屈折率の値は、別段の指定がない限り、６３２．８ｎｍの光について報告され���いる。
【００３５】
材料の複屈折は、分子配向を増加することによって高めることができる。多くの複屈折性材料は、結晶性または半結晶性である。「結晶性」という用語は、結晶性材料と半結晶性材料の両方を指すために本明細書で使用される。ＰＥＮおよび他の結晶性ポリエステル、例えばポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリプロピレンナフタレート（ＰＰＮ）、ポリヘキサメチレンナフタレート（ＰＨＮ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリプロピレンテレフタレート（ＰＰＴ）、およびポリヘキサメチレンテレフタレート（ＰＨＴ）は、第１光学層１２に関してしばしばそうであるように、複屈折性フィルム層の構造において有用な結晶性材料の例である。さらに、ＰＥＮ、ＰＰＮ、ＰＢＮ、ＰＨＮ、ＰＥＴ、ＰＰＴ、ＰＢＴ、およびＰＨＴの一部のコポリマーもまた、結晶性または半結晶性である。ＰＥＮ、ＰＰＮ、ＰＢＮ、ＰＨＮ、ＰＥＴ、ＰＰＴ、ＰＢＴ、またはＰＨＴにコモノマーを添加することによって、例えば、第２光学層１４または非光学層１８への粘着性および／または作業温度（つまり、押出し成形温度および／またはフィルムの延伸温度）の低下を含む材料の他の特性を所望通りに高めることができる。
【００３６】
一部の実施形態において、第１光学層１２は、半結晶性複屈折性ポリエステルまたはコポリエステルから製造され、一部の例示的な実施形態では、第１カルボキシレートサブユニット７０〜１００モル％、コモノマーカルボキシレートサブユニット０〜３０モル％を含有する。コモノマーカルボキシレートサブユニットは、上記の１つまたは複数のサブユニットである。一部の実施形態において、第１カルボキシレートサブユニットは、ナフタレートおよびテレフタレートを含む。
【００３７】
第１光学層１２のポリエステル材料が、２種類以上のカルボキシレートサブユニットを含有する場合、ポリエステルは、同様なブロックを有するブロックコポリマーから製造された他の層（例えば、第２光学層１４または非光学層１８）への粘着性を高めるために、ブロックコポリエステルであることができる。ランダムコポリエステルもまた使用することができる。
【００３８】
他の実施形態において、第１光学層１２は、第１グリコールサブユニット７０〜１００モル％、コモノマーグリコールサブユニット０〜３０モル％を含有する、半結晶性複屈折性ポリエステルまたはコポリエステルから製造される。コモノマーグリコールサブユニットは、上記の１つまたは複数のサブユニットである。一部の実施形態において、第１グリコールサブユニットは、Ｃ2−Ｃ8ジオールから誘導される。
【００３９】
さらに他の実施形態は、カルボキシレートおよびグリコールサブユニットの両方がコモノマーサブユニットを含む、第１光学層１２を含む。これらの実施形態については、組み合わされたカルボキシレートおよびグリコールサブユニットの少なくとも０．５モル％、または少なくとも２．５モル％が、コモノマーカルボキシレートサブユニット、コモノマーグリコールサブユニット、またはその組み合わせである。
【００４０】
一部の実施形態において、多層ポリマーフィルム１０は、第１光学層についてＰＥＮを使用して形成された同様な多層ポリマーフィルムと所定の延伸比（つまり、延伸後および延伸前の延伸方向のフィルムの長さの比）で同じ面内複屈折を有するｃｏＰＥＮから製造される第１光学層１２を使用して形成される。複屈折値の一致は、加工もしくは延伸温度または加工もしくは延伸速度などの加工パラメーターを調節することによって達成される。しばしば、ｃｏＰＥＮ光学層は、延伸方向のＰＥＮ光学層の屈折率よりも少なくとも０．０２単位低い、延伸方向の屈折率を有する。複屈折は、非延伸方向の屈折率の減少があるために維持される。
【００４１】
一実施形態において、ＰＥＮはしばしば、１．８４以上の面内屈折率を有し、面内屈折率間の差は、６３２．８ｎｍの光を使用して測定した場合に約０．２２〜０．２４またはそれ以上である。ＰＥＮであろうとｃｏＰＥＮであろうと、第１光学層の面内屈折率の差または複屈折は、中間層の粘着性などの特性を向上させるために、０．２未満に低減される。第１層の適切なｃｏＰＢＮとｃｏＰＥＴポリマーの同様な比較は、ＰＢＮおよびＰＥＴで行うことができる。
【００４２】
第２光学層１４は、様々なポリマーから製造される。第２光学層１４は、ポリエステルの様々なコポリマー（つまり、コポリエステル）から製造することができる。第２光学層１４において有用な実例となるコポリエステルとしては、例えば、ｃｏＰＥＮ、ｃｏＰＥＴおよびｃｏ−ＴＢＩＡコポリマーが挙げられる。
【００４３】
一部の実施形態において、第２光学層１４は、一軸または二軸延伸可能である。しかしながら、さらに一般的には、第２光学層１４は、第１光学層１２を延伸するために使用される加工条件下で延伸されない。これらの第２光学層１４は一般に、延伸された場合でさえ、比較的等方性の屈折率を保持する。好ましくは、第２光学層は、６３２．８ｎｍで約０．０４未満または約０．０２未満の複屈折（例えば、｜ｎx−ｎy｜または｜ｎx−ｎz｜）を有する。
【００４４】
第２光学層を形成するのに有用な、実例となるコポリエステルは、ｃｏＰＥＮポリマーである。本発明の開示内容のｃｏＰＥＮポリマーは、比較的高いガラス転移温度を維持しながら、低い面内屈折率（例えば、ｎxまたはｎy、またはその両方）を有する。実例となる一部のｃｏＰＥＮポリマーは、ガラス転移温度９０℃以上、１００℃以上、または１０２℃以上と共に、１．５９未満、例えば１．５８以下の面内屈折率を有する。実例となる他のｃｏＰＥＮポリマーは、ガラス転移温度９０℃以上と共に１．５７以下の面内屈折率を有し、またはガラス転移温度値８０℃以上と共に１．５６以下の面内屈折率を有する。
【００４５】
一部の実施形態において、これらのｃｏＰＥＮコポリマーは、ナフタレートジカルボキシレート１０〜５０モル％およびｔ−ブチル−イソフタル酸（ＴＢＩＡ）またはそのエステル３０〜９０モル％から誘導されるカルボキシレートサブユニットを含み、テレフタレートは任意に、５０モル％まで、または０〜５０モル％存在する。より高い屈折率およびより高いガラス転移温度は、ナフタレートジカルボキシレート含有量を増加することによって達成することができる。
【００４６】
一部の実施形態において、ｃｏＰＥＮコポリマーは、脂環式ジオール１０〜９０モル％、および分岐ジオール１０〜９０モル％から誘導されるグリコールサブユニットも含み、１，２エタンジオールは任意に、１０モル％まで、または１〜１０モル％存在する。分岐ジオールとしては、例えば、ネオペンチルグリコール、２−ブチル−２−エチル−１，３−プロパンジオール、２，２，４−トリエチルペンタンジオール、およびビスフェノールＡが挙げられる。一部の実施形態において、これらのｃｏＰＥＮコポリマーは、脂環式ジオール１５〜８５モル％、および分岐ジオール１５〜８５モル％から誘導されるグリコールサブユニットを含む。脂環式（ｃｙｃｌｏａｌｉｐｈａｔｉｃ）ジオールとは、脂環式（ａｌｉｃｙｃｌｉｃ）ジオールを意味する。例としては、シクロヘキサンジオール、およびシクロペンタンジオールが挙げられる。実例となる１つの脂環式ジオールは、１，４−シクロヘキサンジメタノールである。
【００４７】
ｃｏＰＥＮコポリマーは、３つ以上の官能基を有するカルボキシレートまたはグリコールサブユニットも含むことができる。一部の実施形態において、ｃｏＰＥＮは、３つ以上のカルボキシレートまたはエステル官能基、３つ以上のヒドロキシル官能基、またはその組み合わせを有する化合物から誘導されるカルボキシレートまたはグリコールサブユニット０．０１〜２．５モル％を含む。これらのコモノマー材料としては、例えば、トリメチロールプロパン、トリメリト酸、およびペンタエリトリトールが挙げられる。これらのコモノマーは、ｃｏＰＥＮポリエステル中にランダムに分布するか、またはブロックコポリマーにおいて１つまたは複数のブロックを形成することができる。３つ以上のカルボキシレート、エステル、またはヒドロキシ官能基を有する化合物から誘導される、これらのコモノマーサブユニットを添加することによって、第２層のコポリエステルの複屈折も低減される。これらの化合物は、他のポリマー分子と架橋する。本発明の一部の実施形態において、第２層のコポリエステルは、これらの化合物を０．０１〜５モル％、または０．１〜２．５モル％含有する。
【００４８】
ｃｏＰＥＮの実例となる一例は、ナフタレートジカルボキシレート３５〜４５モル％、ＴＢＩＡ４０〜５０モル％、テレフタレート１０〜２０モル％から誘導されるカルボキシレートサブユニット；１，４−シクロヘキサンジメタノール５０〜７０モル％、ネオペンチルグリコール２０〜４０モル％、１，２エタンジオール５〜３０モル％から誘導されるグリコールサブユニット；を有する。この実例となるｃｏＰＥＮは、屈折率１．５６〜１．５８およびガラス転移温度（Ｔｇ）１００〜１０５℃を有する。屈折率約１．５８を有し、Ｔｇ１０６〜１０７℃を有する、実例となる他のｃｏＰＥＮポリマーを製造することができる。例えば、ナフタレートジカルボキシレート含有量を増加することによって、このように高いＴｇを達成することができる。
【００４９】
第２光学層を形成するのに有用な、他の実例となるコポリエステルは、ｃｏＰＥＴポリマーである。これらのｃｏＰＥＴポリマーは、比較的高いガラス転移温度値と共に低い面内屈折率（例えば、ｎxまたはｎy、またはその両方）を有する。実例となる一部のｃｏＰＥＴポリマーは、Ｔｇ８０℃以上と共に１．５５以下の面内屈折率、またはＴｇ７０℃以上と共に１．５４以下の面内屈折率、またはガラス転移温度値６０℃以上と共に１．５３以下の面内屈折率を有する。例えば、屈折率約１．５３を有し、Ｔｇ約７５℃を有する、本発明の開示内容の実例となるｃｏＰＥＴポリマーを製造することができる。このような高いＴｇは、例えばＴＢＩＡ含有量を増加することによって達成することができる。テレフタレート含有量の増加によってもＴｇが増加し、同時に屈折率も増加する。
【００５０】
一部の実施形態において、これらのｃｏＰＥＴコポリマーは、ジメチルテレフタレート１０〜５０モル％、脂環式ジカルボキシレート２０〜５０モル％、ｔ−ブチル−イソフタル酸（ＴＢＩＡ）またはそのエステル２０〜６０モル％から誘導される、カルボキシレートサブユニットを含む。他の実施形態において、これらのｃｏＰＥＴコポリマーは、ジメチルテレフタレート１５〜４５モル％、脂環式ジカルボキシレート２５〜４５モル％、ＴＢＩＡまたはそのエステル２５〜５５モル％から誘導される、カルボキシレートサブユニットを含む。
【００５１】
ｃｏＰＥＴコポリマーは、一部の実施形態において、脂環式ジオール１０〜９０モル％、分岐ジオール１０〜９０モル％から誘導されるグリコールサブユニットも含み、１，２エタンジオールは任意に、１０モル％まで、または１〜１０モル％存在する。分岐ジオールとしては、例えば、ネオペンチルグリコール、２−ブチル−２−エチル−１，３−プロパンジオール、２，２，４−トリエチルペンタンジオール、およびビスフェノールＡが挙げられる。他の実施形態において、これらのｃｏＰＥＮコポリマーは、脂環式ジオール１５〜８５モル％、分岐ジオール１５〜８５モル％から誘導される、グリコールサブユニットを含む。脂環式（ｃｙｃｌｏａｌｉｐｈａｔｉｃ）ジオールとは、脂環式（ａｌｉｃｙｃｌｉｃ）ジオールを意味する。例としては、シクロヘキサンジオールおよびシクロペンタンジオールが挙げられる。実例となる１つの脂環式ジオールは、ジメチルシクロヘキサンジオールである。
【００５２】
ｃｏＰＥＴコポリマーは、３つ以上の官能基を有するカルボキシレートまたはグリコールサブユニットも含むことができる。一部の実施形態において、ｃｏＰＥＴは、３つ以上のカルボキシレートまたはエステル官能基、３つ以上のヒドロキシル官能基、またはその組み合わせを有する化合物から誘導される、カルボキシレートまたはグリコールサブユニット０．０１〜２．５モル％を含む。これらのコモノマー材料としては、例えば、トリメチロールプロパン、トリメリト酸、およびペンタエリトリトールが挙げられる。これらのコモノマーは、ｃｏＰＥＴポリエステル中にランダムに分布するか、またはブロックコポリマーにおいて１つまたは複数のブロックを形成することができる。３つ以上のカルボキシレート、エステル、またはヒドロキシ官能基を有する化合物から誘導される、これらのコモノマーサブユニットを添加することによって、第２層のコポリエステルの複屈折も低減される。これらの化合物は、他のポリマー分子と架橋することができる。本発明の一部の実施形態において、第２層のコポリエステルは、これらの化合物を０．０１〜５モル％、または０．１〜２．５モル％含有する。
【００５３】
ｃｏＰＥＴの実例となる一例は、ジメチルテレフタレート１０〜４０モル％、脂環式ジカルボキシレート３０〜４５モル％、ＴＢＩＡ３０〜４５モル％から誘導されるカルボキシレートサブユニット；１，４−シクロヘキサンジメタノール２０〜８０モル％、ネオペンチルグリコール２０〜８０モル％、１，２エタンジオール５〜５０モル％から誘導されるグリコールサブユニット；を有する。この実例となるｃｏＰＥＴは、屈折率１．５３〜１．５４およびガラス転移温度６０〜７０℃を有する。例えばＴｇ約７５℃、屈折率約１．５３を有する、本発明の開示内容の実例となる他のｃｏＰＥＴポリマーを製造することができる。このような高いＴｇは、例えばＴＢＩＡ含有量を増加することによって達成することができる。テレフタレート含有量の増加によってもＴｇが増加し、同時に屈折率も増加する。
【００５４】
第２光学層を形成するのに有用なコポリエステルの他の種類は、シクロヘキサンジカルボキシレートサブユニットおよびＴＢＩＡサブユニットを有するコポリエステルであり、「ｃｏＴＢＩＡ」と呼ばれる。これらのｃｏＴＢＩＡポリマーは、６０℃を超えるガラス転移温度（Ｔｇ）と共に、１．５３以下である低い面内屈折率（例えば、ｎxまたはｎy、またはその両方）、ガラス転移温度５５℃と共に１．５２以下の面内屈折率、またはガラス転移温度値５０℃以上と共に１．５１以下の面内屈折率を有する。
【００５５】
一部の実施形態において、これらのｃｏＴＢＩＡコポリマーは、脂環式ジカルボキシレート３０〜７０モル％、ＴＢＩＡまたはそのエステル３０〜７０モル％から誘導される、カルボキシレートサブユニットを含む。他の実施形態において、これらのｃｏＴＢＩＡコポリマーは、脂環式ジカルボキシレート４０〜６０モル％、ＴＢＩＡまたはそのエステル４０〜６０モル％から誘導される、カルボキシレートサブユニットを含む。
【００５６】
ｃｏＴＢＩＡコポリマーは、一部の実施形態において、脂環式ジオール１０〜９０モル％、分岐ジオール１０〜９０モル％から誘導されるグリコールサブユニットも含み、１，２エタンジオールは任意に、１０モル％まで、または１〜１０モル％存在する。分岐ジオールとしては、例えばネオペンチルグリコール、２−ブチル−２−エチル−１，３−プロパンジオール、２，２，４−トリエチルペンタンジオールが挙げられる。他の実施形態において、これらのｃｏＴＢＩＡコポリマーは、脂環式ジオール２０〜８０モル％、分岐ジオール２０〜８０モル％から誘導されるグリコールサブユニットを含む。脂環式（ｃｙｃｌｏａｌｉｐｈａｔｉｃ）ジオールとは、脂環式（ａｌｉｃｙｃｌｉｃ）ジオールを意味する。例としては、シクロヘキサンジオールおよびシクロペンタンジオールが挙げられる。実例となる１つの脂環式ジオールは、１，４−ジメチルシクロヘキサンジメタノールである。
【００５７】
ｃｏＴＢＩＡコポリマーは、３つ以上の官能基を有する、カルボキシレートまたはグリコールサブユニットも含むことができる。一部の実施形態において、ｃｏＴＢＩＡコポリマーは、３つ以上のカルボキシレートまたはエステル官能基、３つ以上のヒドロキシル官能基、またはその組み合わせを有する化合物から誘導される、カルボキシレートまたはグリコールサブユニット０．０１〜２．５モル％を含む。これらのコモノマー材料としては、例えば、トリメチロールプロパン、トリメリト酸、およびペンタエリトリトールが挙げられる。これらのコモノマーは、ｃｏＰＥＮポリエステル中にランダムに分布するか、またはブロックコポリマーにおいて１つまたは複数のブロックを形成することができる。３つ以上のカルボキシレート、エステル、またはヒドロキシ官能基を有する化合物から誘導される、これらのコモノマーサブユニットを添加することによって、第２層のコポリエステルの複屈折も低減される。これらの化合物は、他のポリマー分子と架橋する。本発明の一部の実施形態において、第２層のコポリエステルは、これらの化合物を０．０１〜５モル％、または０．１〜２．５モル％含有する。
【００５８】
ｃｏＴＢＩＡコポリマーの実例となる一例は、ジメチルシクロヘキサンジカルボキシレート４０〜６０モル％、ＴＢＩＡ４０〜６０モル％から誘導されるカルボキシレートサブユニット；１，４−シクロヘキサンジメタノール３０〜７０モル％、分岐ジオール３０〜７０モル％から誘導されるグリコールサブユニット；を有する。この実例となるｃｏＴＢＩＡは、比較的低い屈折率１．５１〜１．５２および比較的高いガラス転移温度６０〜７０℃を有する。例えばＴｇ約７３℃、屈折率約１．５３を有する、またはＴｇ約６７℃、屈折率約１．５２を有する、本発明の開示内容の実例となる他のｃｏＴＢＩＡポリマーを製造することができる。このような高いＴｇは、例えばＴＢＩＡ含有量を増加することによって達成することができる。
【００５９】
第２光学層および非光学スキン層の形成に有用な他のコポリエステルは、コポリエステルとポリカーボネートとのブレンド、例えばビスフェノールＡを含有する新たな脂環式コポリエステルにエステル交換反応することができる、脂環式コポリエステル（ｃｏＰＥＴなど）とポリカーボネートとのブレンドである。これらのコポリエステル−カーボネートは、１００℃を超える、または１０５℃を超える、または１１０℃を超えるＴｇと共に、１．５７以下である低い面内屈折率（つまり、ｎxまたはｎy、またはその両方）を有する。かかるコポリエステルは、商標キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）でＧＥプラスチックス（ＧＥ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ）社から市販されており、他のコポリエステルは、商標ＳＡ１１５でイーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ）から市販されている。一部の実施形態において、更なるポリカーボネートをキシレックス（Ｘｙｌｅｘ）またはＳＡ１１５のいずれかとブレンドして、寸法安定性を向上するためにポリマーブレンドのＴｇを高めることができる。
【００６０】
第２光学層および非光学スキン層の形成に有用な他のコポリエステルは、ビスフェノールＡを含有する新たな脂環式コポリエステルにエステル交換反応することができる、脂環式ＣｏＰＥＮとポリカーボネートとのブレンドである。これらのｃｏＰＥＮポリマーは、１１０℃を超えるＴｇと共に１．６４以下である低い面内屈折率（つまり、ｎxまたはｎy、またはその両方）を有する。一部の実施形態において、コポリエステルとポリカーボネートのポリマーブレンドは、ポリカーボネートを少なくとも２０モル％含有する。
【００６１】
同様な材料および同様な量の各材料を用いて、第１光学層１２または第２光学層１４と同様なコポリエステルから、非光学層１８もまた製造される。第１光学層１２、第２光学層１４、および非光学層１８のポリエステルは、同様な流動学的特性（例えば、溶融粘度）を有するように選択され、そのため、共押出し成形することができる。第２光学層１４および非光学層１８は、第１光学層１２のガラス転移温度よりも約４０℃未満または以下高いガラス転移温度、Ｔgを有することができる。好ましくは、第２光学層１４および非光学層１８のガラス転移温度は、第１光学層１２のガラス転移温度未満である。
【００６２】
図３は、非光学層１８上に非光学スキン層２０が形成された実例となる一実施形態を示す。非光学スキン層２０は、脂環式コポリエステル／ポリカーボネートのブレンドと、個々のマイナー相（ｍｉｎｏｒ  ｐｈａｓｅ）粒子を形成して、光学フィルムにおける表面的欠陥を隠す曇りまたは光散乱中心を作る非混和性ポリマーと、を含む。非混和性ポリマーマイナー相粒子は、脂環式／ポリカーボネート主要相（ｍａｊｏｒ  ｐｈａｓｅ）との屈折率の一致を有することができ、その場合には、非光学スキン層において表面粗さを生じさせることによって曇りが得られる。脂環式コポリエステルと同様な屈折率を有する非混和性ポリマーマイナー相粒子の例としては：ポリスチレンおよびスチレンアクリロ−ニトリル、スチレン−アクリレートコポリマー、および他のスチレンコポリマー；ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａおよびＰＥＴＧなどのコポリエステルが挙げられる。その代わりとして、混和性ポリマーマイナー相粒子の屈折率は、主要相脂環式コポリエステル／ポリカーボネートの屈折率と異なり、したがって、非光学スキン層２０においてバルク光散乱または拡散を生じる。非混和性ポリマーマイナー相粒子の例としては：ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、アクリロニトリルブタジエンスチレン（ＡＢＳ）、ポリアミド、ポリイミド、およびオレフィン、例えばポリエチレン、ポリエチレンコポリマー、ポリプロピレン、およびポリプロピレンコポリマーが挙げられる。
【００６３】
偏光子は、延伸層の面内屈折率のうちの１つにおよそ等しい等方性屈折率を有する第２光学層１４と一軸延伸第１光学層１２とを合わせることによって製造される。代替方法としては、光学層１２、１４のどちらも、複屈折性ポリマーから形成することができ、１つの面内方向の屈折率がおよそ等しくなるように多重延伸プロセス（ｍｕｌｔｉｐｌｅ  ｄｒａｗ  ｐｒｏｃｅｓｓ）で延伸される。２つの光学層１２、１４の間の境界面は、いずれの場合にも、光反射面を形成する。２つの層の屈折率がおよそ等しい方向に、平行な面において偏光された光は、実質的に透過される。２つの層が異なる屈折率を有する方向に、平行な面において偏光された光は、少なくとも一部反射される。反射率は、層の数を増やすことによって、または第１層１２と第２層１４の屈折率の差を増加することによって高めることができる。
【００６４】
一般に、特定の境界面についての最大反射率は、境界面を形成する光学層１２、１４の対の合わせた光学的厚さの２倍に相当する波長で生じる。２つの層の光学的厚さは、ｎ1ｄ1＋ｎ2ｄ2（ｎ1、ｎ2は、２つの層の屈折率であり、ｄ1、ｄ2は、層の厚さである）である。層１２、１４はそれぞれ、四分の一波長厚さであり、または光学的厚さの合計が二分の一波長（またはその倍数）である限り、層１２、１４は異なる光学的厚さを有する。複数の層を有するフィルムは、波長範囲にわたるフィルムの反射率を高めるために、異なる光学的厚さを有する層を含み得る。例えば、フィルムは、特定の波長を有する光の最適な反射を達成するために個々に調整された対の層を含み得る。
【００６５】
代替方法としては、第１光学層１２は、異なる二方向に引き伸ばすことによって二軸延伸される。二方向に光学層１２を引き伸ばすことによって、２つの選択された直交する軸において対称または非対称な延伸が得られる。
【００６６】
ミラーの形成の一例は、両方の二軸延伸層の面内屈折率と異なる屈折率を有する第２光学層２４と、二軸延伸光学層２２との組み合わせである。２つの光学層１２、１４の間の屈折率の不一致のために、どちらかの偏光を有する光を反射することによって、ミラーは作用する。著しく異なる面内屈折率を有する一軸延伸層の組み合わせを用いて、ミラーを製造することもできる。他の実施形態において、第１光学層１２は複屈折性ではなく、ミラーは、著しく異なる屈折率を有する第１光学層１２と第２光学層１４を組み合わせることによって形成される。層を延伸することなく、反射は起こる。ミラーおよび偏光子の両方を製造するための、公知であり、使用することができる、他の方法および層の組み合わせがある。上述の特定の組み合わせは単に例示的なものである。
【００６７】
少なくとも一部、フィルム１０の所望の作用に応じて、様々な光学的性質を有する第２光学層１４を製造することができる。一実施形態において、第２光学層１４は、第１光学層１２を延伸するために用いられる条件下で引き伸ばした場合に、認め得るほどに光学的に配向しないポリマー材料で製造される。かかる層は、例えば、共押出し成形による層のスタック１６の形成を可能にし、次いで、それを引き伸ばして第１光学層１２を延伸することができ、第２光学層１４は比較的等方性のままであることから、反射性偏光フィルムの形成に特に有用である。一般に、第２光学層１４の屈折率は、延伸第１光学層１２の屈折率のうちの１つに等しく、一致する屈折率の方向に平行な面において偏光を有する光の透過が可能となる。好ましくは、２つのおよそ等しい屈折率は、６３２．８ｎｍにて約０．０５以下、さらに好ましくは約０．０２以下異なる。一実施形態において、第２光学層１４の屈折率は、延伸前の第１光学層１２の屈折率におよそ等しい。
【００６８】
他の実施形態において、第２光学層１４は延伸可能である。場合によっては、第２光学層１４は、層１２、１４の２セットを延伸した後、第１光学層１２の相当する屈折率と実質的に同じである１つの面内屈折率を有し、もう１つの面内屈折率は、第１光学層１２の屈折率と実質的に異なる。特にミラー用途の他の場合において、延伸した後、光学層１２、１４のどちらの面内屈折率も、実質的に異なる。
【００６９】
再び図１および２を参照すると、１つまたは複数の非光学層１８が、図１に図示されるようにスタック１６の少なくとも１つの面上にスキン層として形成され、例えば、加工中および／またはその後の物理的損傷から光学層１２、１４を保護する。さらに、１つまたは複数の非光学層１８が、図２に図示されるように層のスタック１６内に形成され、例えば、より高い機械的強度をスタックに付与し、または加工中スタックを保護する。
【００７０】
非光学層１８および／または非光学スキン層２０上に、１つまたは複数の可剥性スキン層を設けることができる。これらの可剥性スキン層を使用して、保管および輸送中に、下にある光学体を保護することができる。可剥性スキン層は、多層フィルムを使用する前に除去することができる。可剥性スキン層は、コーティング、押出し成形、または他の適切な方法によって多層フィルム上に形成することができ、あるいは共押出し成形または多層フィルムの形成に適した他の方法によって形成することができる。可剥性スキン層は、接着剤を使用して多層フィルムに接着することができるが、一部の実施形態では、接着剤は必要ない。可剥性スキン層は、多層フィルムに対して十分な粘着性を有する（所望どおりに、接着剤を使用して、または使用せず）保護ポリマー材料を使用して形成することができ、可剥性スキン層は、可剥性スキン層が手で、または機械的に除去されるまで所定の位置にある。適切な材料としては、例えば、シンジオタクチックポリプロピレンのコポリマー（例えば、アトフィナ社（Ａｔｏｆｉｎａ）から市販のフィナプラス（Ｆｉｎａｐｌａｓ）１５７１）、プロピレンとエチレンのコポリマー（例えば、アトフィナ社（Ａｔｏｆｉｎａ）から市販のＰＰ８６５０）、またはエチレンオクテンコポリマー（例えば、ダウ社（Ｄｏｗ）から市販のアフィニティー（Ａｆｆｉｎｉｔｙ）ＰＴ１４５１）などの低融点および低結晶性ポリオレフィンが挙げられる。任意に、ポリオレフィン材料の混合物を可剥性スキン層に用いることができる。好ましくは、可剥性スキン層を除去する際、可剥性スキン層からの材料、または使用されている場合には、付随する接着剤からの材料が残らない。一部の実施形態において、可剥性スキン層は、少なくとも１２マイクロメートルの厚さを有する。
【００７１】
非光学層１８は理想的には、少なくとも対象の波長領域にわたる曇りの生成以外に、多層ポリマーフィルム１０の光学的性質の決定に著しく関与しない。非光学層１８は一般に、複屈折性または延伸可能ではないが、場合によっては、これは当てはまらない。一般に、非光学層１８がスキン層として使用される場合、少なくともいくらかの表面反射があるだろう。多層ポリマーフィルム１０が偏光子であるとすれば、非光学層は、比較的低い屈折率を有することが好ましい。これによって、表面反射の量が低減される。多層ポリマーフィルム１０がミラーであるとすれば、非光学層１８は、光の反射を増加するために高い屈折率を有することが好ましい。
【００７２】
非光学層１８がスタック１６内に見られる場合、非光学層１８に隣接する光学層１２、１４との組み合わせにおいて、非光学層１８によって、少なくともいくらかの偏光または光の反射があるだろう。しかしながら、一般に、非光学層１８は、スタック１６内の非光学層１８により反射された光が、対象の領域外の波長、例えば可視光偏光子またはミラーに関しては、赤外領域における波長を有することを示す厚さを有する。
【００７３】
多層ポリマーフィルムを形成するための一方法の簡単な説明を以下に示す。他の例示的なプロセス条件および考察のより完全な説明は、「Ｐｒｏｃｅｓｓ  ｆｏｒ  Ｍａｋｉｎｇ  Ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ  Ｏｐｔｉｃａｌ  Ｆｉｌｍ」というタイトルの米国特許出願第０９／００６，２８８号明細書に記載されている。多層ポリマーフィルムは、第１および第２光学層ならびに非光学層において使用されるポリマーを押出し成形することによって形成される。押出し成形条件は、連続的および安定な方法でポリマー樹脂供給ストリームを適切に供給、溶融、混合およびポンプ注入するように選択される。最終的なメルトストリーム温度は、その範囲の下端での凍結、結晶化または過度に高い圧力の低下を低減し、かつその範囲の上端での劣化を低減する範囲内であるように選択される。チルロール上のフィルムキャスティングまでの、複数のポリマーのメルトストリーム加工全体は、共押出し成形と呼ばれる場合が多い。
【００７４】
押出し成形後、ポリマー流れの連続的および均一な速度を調節するために使用される歯車ポンプに、ネックチューブを通して各メルトストリームを運ぶ。歯車ポンプから多層フィードブロックへと均一なメルトストリーム温度でポリマーメルトストリームを運ぶために、静的混合ユニットをネックチューブの末端に配置する。メルトストリームの均一な流れを高めるため、かつ溶融加工中の劣化を低減するために、メルトストリーム全体をできる限り均一に加熱する。
【００７５】
多層供給ブロックは、２つ以上のポリマーメルトストリームのそれぞれを多くの層に分け、これらの層を差し込み、多くの層を１つの多層ストリームにまとめる。所定のメルトストリームからの層は、供給ブロックマニホールドの層スロットに繋がる側面流路管内へと、主要流路からのストリームの一部を逐次抜き取ることによって生成される。層の流れはしばしば、機械装置でなされる選択、ならびに個々の側面流路管および層スロットの形状および物理的寸法によって制御される。
【００７６】
２つ以上のメルトストリームの側面流路管および層スロットは、例えば交互の層を形成するように交互に配置される場合が多い。供給ブロックのダウンストリーム側マニホールドはしばしば、組み合わされた多層スタックの層を横方向に圧縮し、均一に伸ばすような形をとる。光学多層スタックのメルトストリームを使用して、または個々のメルトストリームによって、保護境界層（ＰＢＬ）として公知の厚い非光学層をマニホールド壁の付近に送ることができる。上述のように、これらの非光学層を使用して、壁体応力の影響およびそれから生じる可能性のある流れの不安定さから、それより薄い光学層を保護することができる。
【００７７】
次いで、供給ブロックマニホールドから出る多層スタックは、ダイなどの最終成形ユニットに入る。代替方法としては、ストリームは、スタックにおける層に対して好ましくは垂直に分離し、２つ以上の多層ストリームが形成され、そのストリームは、積重ねによって再び結合される。ストリームは、層に対して垂直以外の角度で分離することもできる。ストリームを分割および積重ねる流路システムは、倍増器（ｍｕｌｔｉｐｌｉｅｒ）と呼ばれる。分割されたストリームの幅（つまり、個々の層の厚さの合計）は等しい、または等しくない。倍増器比は、広いストリーム幅と狭いストリーム幅の比として定義される。不均等なストリーム幅（つまり、一単位を超える倍増器比）が、層の厚さ勾配をもたらすのに有用である。不均等なストリーム幅の場合には、倍増器は、厚さおよび流れの方向に対して横方向に、狭いストリームを広げ、かつ／または広いストリームを圧縮し、積重ね時に層の幅が確実に一致するようにする。
【００７８】
倍増前に、更なる非光学層を多層スタックに加えることができる。これらの非光学層は、倍増器内でＰＢＬとして機能することができる。倍増および積重ね後、これらの層の一部は、光学層の間に内部境界層を形成し、他の層はスキン層を形成する。
【００７９】
倍増後、ウェブを最終成形ユニットに向ける。次いで、時にキャストホイールまたはキャストドラムとも呼ばれる、チルロール上にウェブをキャストする。このキャスティングはしばしば、静電ピンニング（ｅｌｅｃｔｒｏｓｔａｔｉｃ  ｐｉｎｎｉｎｇ）によって補助され、その詳細は、ポリマーフィルム製造の分野でよく知られている。ウェブは、ウェブ全体にわたって均一な厚さにキャストされるか、またはダイリップ制御を用いて、ウェブ厚の計画的なプロファイリングが誘導される。
【００８０】
次いで、多層ウェブを延伸して、最終的な多層光学フィルムが製造される。多層光学偏光子を作製する一つの例示的な方法では、１つの延伸ステップが用いられる。このプロセスは、テンター（ｔｅｎｔｅｒ）または縦延伸機（ｌｅｎｇｔｈ  ｏｒｉｅｎｔｅｒ）において行われる。一般的なテンターは、ウェブ経路に対して横方向（ＴＤ）に延伸するが、特定のテンターは、ウェブ経路または機械方向（ＭＤ）にフィルムを寸法的に延伸または緩める（縮める）ようなメカニズムを備える。したがって、この例示的な方法において、フィルムは、１つの面内方向に延伸される。第２面内寸法は、従来のテンターのように一定に保たれるか、あるいは縦延伸器のように、より小さな幅にネッキングする。かかるネッキングは、かなりの程度であり、延伸比と共に増加する。
【００８１】
多層ミラーを製造するための例示的な一方法において、２段階延伸プロセスを使用して、両方の面内方向に複屈折性材料を延伸する。延伸プロセスは、２つの面内方向に延伸する、記載の一段階プロセスの組み合わせであることができる。さらに、ＭＤに沿って延伸するテンター、例えば、逐次または同時に二方向に延伸することができる二軸テンターが使用される。この後者の場合には、一段階二軸延伸プロセスが使用される。
【００８２】
多層偏光子を製造するためのさらに他の方法において、個々の延伸段階に種々の材料の異なる挙動を利用して、互いに異なる延伸の程度および延伸の種類を保持する単一の共押出し多層フィルム内に異なる材料を含有する異なる層を製造する、多段階延伸プロセスが使用される。ミラーもこのように形成することができる。
【００８３】
これらの層およびフィルムで使用されるポリエステルの固有粘度は、ポリマーの分子量（分岐モノマーの非存在下での）に関係する。一部の実施形態において、ポリエステルは、約０．４ｄＬ／ｇを超える、または約０．４〜０．９ｄＬ／ｇの固有粘度を有する。この開示内容の目的では、別段の指定がない限り、固有粘度は、３０℃にて６０／４０重量％フェノール／ｏ−ジクロロベンゼン溶媒中で測定される。
【００８４】
以下の実施例は、本発明の多層ポリマーフィルムの製造および使用を実証する。これらの実施例は単に実例となるものであり、決して本発明の範囲を制限するものと解釈すべきではないことを理解されたい。
【実施例】
【００８５】
試験方法
フィルムの微細な皺について試験するために、多層フィルムの試料を採取し、外部プロピレンポリマースキン層をフィルムから取り除いた。次いで、市販の接着剤（綜研化学株式会社（日本、埼玉県）（Ｓｏｋｅｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＆  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｌｔｄ．ｏｆ  Ｓａｉｔａｍａ  Ｐｒｅｆｅｃｔｕｒｅ，Ｊａｐａｎ）から市販のソーケン（Ｓｏｋｅｎ）１８８５）を使用して、接着剤付き偏光子フィルム（中華人民共和国、香港のＳｅｔ（ＨＫ）Ｌｔｄ．から市販のサンリッツ（Ｓａｎｒｉｔｚ）接着剤付き偏光子フィルム）の試料の非接着面に試料を付けた。次いで、接着剤付き偏光子の接着剤を用いて、１枚のガラスに構造体を貼り付け、偏光子をガラスに接着した。完成構造体は以下の層を、多層光学フィルム、ソーケン（Ｓｏｋｅｎ）１８８５圧感接着剤（ＰＳＡ）の層、偏光子フィルム、接着剤層、ガラスプレートの順で含んだ。この構造体を８５℃で加熱し、一定間隔をあけて微細な皺について調べた。微細な皺が観察されるまで、または微細な皺が観察されない場合には１、０００時間まで、構造体を８５℃で加熱した。微細な皺は、フィルムの好ましくない曇りまたは真珠光沢として表れ、顕微鏡で倍率５０〜２００倍で調べた場合、光学層またはいずれかの保護外部層の永久ひずみであると観察される。これは、表面層下での皺または多層フィルム表面上の粗い風合いとして現れる。
【００８６】
反りについての試験：９．５インチ×１２．５インチ（２４．１×３１．８ｃｍ）２倍強度平板ガラス２枚をイソプロピルアルコールで洗浄する。１枚のガラスの２つの短辺および長辺の一方に９×１２インチ（２２．９×３０．５ｃｍ）の光学体１枚を取り付け、残りの長い側は自由な状態にしておく。光学体を取り付けるために、最初に、テープがガラスの３つの角から０．５インチ（１．３ｃｍ）にあり、光学体の３辺によって正確に覆われるように、ダブルスティックテープ（Ｄｏｕｂｌｅ  Ｓｔｉｃｋ  Ｔａｐｅ）（ミネソタ州セントポールの３Ｍ社（３Ｍ，Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮ））を１枚のガラスに取り付ける。テープの端が重ならないようにする。光学体がテープ全体にわたって引っ張られ、テープの厚さ（約０．１ｍｍ）によってガラス表面上に保持されるようにテープ上に光学体を配置する。余分な力がかからないように、４．５ポンド（２ｋｇ）のローラーを使用して、各方向に１回、光学体をテープに圧延する。
【００８７】
圧延された光学体上に、厚さ０．１ｍｍ、幅０．５インチ（１．３ｃｍ）のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製シム３つを配置し、シムは、正確にテープを超え、同じ長さであるが、光学体の反対側にある。シムが重ならないようにする。シムの上にガラスの上部片を配置し、ガラスの底部片と正確に揃えた。
【００８８】
これは、光学体が３つの角で拘束され、中心に浮動が実質的にない、ガラス−テープ−光学フィルム−シム−ガラスのサンドイッチ構造を企図する。この構造体は、紙のスタックを結び付けるのに通常使用されるように、４つのバインダークリップで貼り合わせられる（バインダークリップ（Ｂｉｎｄｅｒ  Ｃｌｉｐｓ），ニュージャージー州エディソン（Ｅｄｉｓｏｎ，ＮＪ）のオフィス・メート・インターナショナル社（Ｏｆｆｉｃｅ  ｍａｔｅ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ））。クリップは、テープの中央（ガラスの角から約０．７５インチ（１．９ｃｍ））に圧力をかけるのに適切なサイズであるべきであり、構造体の短辺上にそれぞれ２つ配置され、それぞれ、光学体の底部および上部から約０．７５インチ（１．９ｃｍ）離れている。
【００８９】
この企図される構造体を、熱衝撃チャンバ（ＳＶ４−２−２−１５型環境試験チャンバ（Ｍｏｄｅｌ  ＳＶ４−２−２−１５  Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ  Ｔｅｓｔ  Ｃｈａｍｂｅｒ），ミシガン州グランドラピッズ（ＧｒａｎｄＲａｐｉｄｓ，ＭＩ）のエンバイロトロニクス社（Ｅｎｖｉｒｏｔｒｏｎｉｃｓ，Ｉｎｃ．）に入れ、９６サイクル、８５℃で１時間、続いて−３５℃で１時間からなるサイクルにかける。次いで、フィルムをチャンバから取り出し、反りについて調べる。フィルム表面にわたって多くの深い皺がある場合には、反りは、許容不可能とみなされる。少しの浅い皺があるか、またはフィルムが滑らかであるように見える場合には、反りは一般に許容可能であるとみなされる。
【００９０】
固有粘度（ＩＶ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ５２２５に従って測定した。
【００９１】
屈折率は、波長６３２ナノメートルでメトリコン（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ）屈折計を使用して測定した。
【００９２】
材料
これらの実施例のポリマーの製造に使用されるモノマー、触媒、および安定剤は、以下の例示的な供給業者から市販されている：アモコ社（Ａｍｏｃｏ）（アラバマ州ディケーター（Ｄｅｃａｔｕｒ，ＡＬ））からジメチル２，６−ナフタレンジカルボキシレート；ヘキスト・セラニーズ社（Ｈｏｅｃｈｓｔ  Ｃｅｌａｎｅｓｅ）（テキサス州ダラス（Ｄａｌｌａｓ，ＴＸ））からジメチルテレフタレート；シグマ・アルドリッチ社（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）（ミズーリ州セントルイス（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，ＭＯ））から１，４−シクロヘキサンジメタノール；シグマ・アルドリッチ社（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）（ミズーリ州セントルイス（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，ＭＯ））からネオペンチルグリコール；ユニオン・カーバイド社（Ｕｎｉｏｎ  Ｃａｒｂｉｄｅ）（ウエストバージニア州チャールストン（Ｃｈａｒｌｅｓｔｏｎ，ＷＶ））からエチレングリコール；シグマ・アルドリッチ社（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）からトリメチロールプロパン；ホール・ケミカル社（Ｈａｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ）（オハイオ州ウィクリフ（Ｗｉｃｋｌｉｆｆｅ，ＯＨ））から無水酢酸コバルト（ＩＩ）；シグマ・アルドリッチ社（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）から無水酢酸亜鉛；エルフ・アトケム社（Ｅｌｆ  Ａｔｏｃｈｅｍ）（ペンシルバニア州フィラデルフィア（Ｐｈｉｌａｄｅｌｐｈｉａ，ＰＡ））から三酢酸アンチモンとして市販されている酢酸アンチモン（ＩＩＩ）；オルブライト・アンド・ウィルソン社（Ａｌｂｒｉｇｈｔ＆Ｗｉｌｓｏｎ）（バージニア州グレンアレン（ＧｌｅｎＡｌｌｅｎ，ＶＡ））からトリエチルホスホノアセテート；ノエティック・テクノロジー（Ｎｏｅｔｉｃ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）Ｉｎｃ．（ミシシッピ州ハティズバーグ（Ｈａｔｔｉｅｓｂｕｒｇ，ＭＳ））からｔ−ブチルイソフタレート；シグマ・アルドリッチ社（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）からフェノール；シグマ・アルドリッチ社（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）から２−クロロフェノールとして市販されているｏ−クロロフェノール；アトフィナ・ケミカルズ社（Ａｔｏｆｉｎａ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）（ペンシルバニア州フィラデルフィア（Ｐｈｉｌａｄｅｌｐｈｉａ，ＰＡ））から商品名Ｖ０４４で市販されているポリ（メチルメタクリレート）；アトフィナ・ケミカルズ社（Ａｔｏｆｉｎａ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）からＰＰ６６７１として市販されているプロピレンポリマー；エクソンモービル社（Ｅｘｘｏｎ  Ｍｏｂｉｌ）（テキサス州ヒューストン（Ｈｏｕｓｔｏｎ，ＴＸ））からＰＰ１０２４として市販されているプロピレンポリマー；イーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ）（テネシー州キングスポート（Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，ＴＮ））から商品名イースター（Ｅａｓｔａｒ）６７６３で市販されているポリエチレンシクロヘキサメチレンテレフタレート（ＰＥＴＧ）；ホール・ケミカル社（Ｈａｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ）からの酢酸マンガン（ＩＩ）；イーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．）からのジメチルシクロヘキサンジカルボキシレート；イーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．）から商品名イースター（ＥＳＴＡＲ）６７６３で市販されているＰＣＴＧ。熱可塑性ポリエステルは、イーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ）から商品名ＥＣＤＥＬで市販されている。
【００９３】
実施例１
ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）の合成
第１光学層の形成に使用されるポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）を以下の原料：ジメチルナフタレンジカルボキシレート（１３６ｋｇ）、エチレングリコール（７３ｋｇ）、酢酸マンガン（ＩＩ）（２７ｇ）、酢酸コバルト（ＩＩ）（２７ｇ）および酢酸アンチモン（ＩＩＩ）（４８ｇ）が装入されたバッチ反応器内で合成した。２気圧（１５２０トルまたは２×１０5Ｎ／ｍ2）の圧力下にて、メタノール（エステル交換反応の副生成物）を除去しながら、この混合物を２５４℃に加熱した。メタノール３５ｋｇを除去した後、トリエチルホスホノアセテート（４９ｇ）を反応器に装入し、２９０℃に加熱しながら、圧力を徐々に１トル（１３１Ｎ／ｍ2）に下げた。固有粘度０．４８ｄＬ／ｇ（６０／４０重量％フェノール／ｏ−ジクロロベンゼン中で測定）を有するポリマーが生成するまで、縮合反応副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。
【００９４】
エチレンナフタレートｔ−ブチルイソフタレートポリマー（ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａ）の合成
以下の材料：ジメチル２，６−ナフタレンジカルボキシレート（４７．３ｋｇ）、ジメチルテレフタレート（１８．６ｋｇ）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（４０．５ｋｇ）、ネオペンチルグリコール（１５ｋｇ）、エチレングリコール（４１．８ｋｇ）、トリメチロールプロパン（２ｋｇ）、酢酸コバルト（ＩＩ）（３６．３ｇ）、酢酸亜鉛（５０ｇ）、および酢酸アンチモン（ＩＩＩ）（６５ｇ）が装入されたバッチ反応器において、ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａポリマーの合成を行った。圧力２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）にて温度２５４℃に混合物を加熱し、メタノール反応生成物を除去しながら、その混合物を反応させた。
【００９５】
反応が完了し、メタノールすべて（約１３．１ｋｇ）を除去した後、反応容器にｔ−ブチルイソフタレート（４３．２ｋｇ）を装入した。水約７．４ｋｇを除去し、反応が完了するまで、反応を２５４℃で続けた。
【００９６】
反応容器に、トリエチルホスホノアセテート（７０ｇ）を装入し、２９０℃に加熱しながら、圧力を１トル（２６３Ｎ／ｍ2）に下げた。フェノールとｏ−ジクロロベンゼンの６０／４０重量％混合物中で測定された固有粘度０．６３２ｄｌ／ｇを有するポリマーが生成するまで、縮合副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。この方法によって製造されたＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａポリマーは、昇温速度２０℃／分にて示差走査熱量測定によって測定されたガラス転移温度（Ｔｇ）１０２℃を有した。ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａポリマーは、屈折率１．５６７を有した。
【００９７】
多層光学フィルム−ＰＥＮ／ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａ反射偏光子フィルム
多層メルトマニホールドを通して、上述のＰＥＮおよびＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａを共押出し成形し、交互になる２７５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製した。ＰＥＮ層は第１光学層であり、ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａ層は第２光学層である。第１および第２光学層に加えて、ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａでも構成される１セットの非光学層を光学層スタックのいずれかの面にＰＢＬ（保護境界層）として共押出し成形した。更なるメルトポートを通して、ＰＢＬ非光学層の外部面上に２セットのスキン層もまた共押出し成形した。ポリ（メチルメタクリレート）を使用して、内部セットのスキン層を形成した。外部スキン層をプロピレンポリマーのブレンド（ＰＰ６６７１およびＰＰ１０２４をそれぞれ８０：２０（重量））から製造し、それを使用して外部セットの共押出しスキン層を形成した。したがって、この構造体は、ポリプロピレン混合物外部スキン層、ポリメチルメタクリレート内部スキン層、第１および第２光学層の２７５の交互層、ポリメチルメタクリレート内部スキン層、および更なるポリプロピレン外部スキン層の順序である。
【００９８】
チルロール上に２３．５メートル／分（７７フィート／分）で多層押出しフィルムをキャストし、１５４℃（３１０°Ｆ）にてオーブン内で３０秒間加熱し、次いでほぼ正確に延伸比６：１で一軸延伸し、厚さ約３０ミクロン（１．２ミル）の反射偏光子フィルムを製造した。
【００９９】
この多層フィルムを微細な皺について試験した。１０００時間まで、認知できる微細な皺は観察されなかった。
【０１００】
実施例２
ＰＥＴの合成
実施例で使用されるポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を以下の通りに製造した：バッチ反応器に、ジメチルテレフタレート（５，０００ｋｇ）、エチレングリコール（３，５０２ｋｇ）、酢酸マンガン（ＩＩ）（１．２ｋｇ）、および酢酸アンチモン（ＩＩＩ）（１．６ｋｇ）を装入した。２気圧（１５２０トルまたは２×１０5Ｎ／ｍ2）の圧力下にて、エステル交換反応副生成物であるメタノールを除去しながら、この混合物を２５４℃に加熱した。メタノール１，６４９ｋｇを除去した後、トリエチルホスホノアセテート（２．４５ｋｇ）を反応器に装入し、２８０℃に加熱しながら、圧力を徐々に１トル（１３１Ｎ／ｍ2）に下げた。固有粘度０．６０（６０／４０フェノール／ジクロロベンゼン混合物中で測定）を有するポリマーが生成するまで、縮合副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。
【０１０１】
ポリエチレンテレフタレートｔ−ブチルイソフタレートポリマー（ＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩ）の合成
使用されるＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩは、１，４−ジメチルテレフタレート（４０モル％）、ｔ−ブチルジカルボキシレート（３０モル％）、ジメチルシクロヘキサンジカルボキシレート（３０モル％）から誘導されたサブユニット；１，４−シクロヘキサンジメタノール（６０モル％）、ネオペンチルグリコール（２０モル％）、エチレングリコール（１９．５モル％）およびトリメチロールプロパン（０．５モル％）から誘導されたグリコールサブユニット；を含む。
【０１０２】
ＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩポリマーの合成は、以下の材料：ジメチルテレフタレート（４４ｋｇ）、１，４−ジメチルシクロヘキサンジカルボキシレート（３３．７ｋｇ）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（４７．６ｋｇ）、ネオペンチルグリコール（１１．８ｋｇ）、エチレングリコール（２４．６ｋｇ）、トリメチロールプロパン（２ｋｇ）、酢酸コバルト（ＩＩ）（３６．３ｇ）、酢酸亜鉛（５０ｇ）、酢酸アンチモン（ＩＩＩ）（６５ｇ）が装入されたバッチ反応器内で行った。２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）の圧力にて、混合物を温度２５４℃に加熱し、メタノール反応生成物を除去しながら、この混合物を反応させた。
【０１０３】
反応が完了し、メタノール（約２５．４ｋｇ）を除去した後、反応容器にｔ−ブチルイソフタレート（３７．７ｋｇ）を装入した。反応が完了するまで、反応副生成物である水（合計約６．１ｋｇ）を除去しながら、２５４℃および圧力２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）で反応を続けた。
【０１０４】
反応容器にトリエチルホスホノアセテート（７０ｇ）を装入し、２９０℃に加熱しながら、圧力を１トル（２６３Ｎ／ｍ2）に下げた。フェノールとｏ−ジクロロベンゼンの６０／４０重量％混合物中で測定された固有粘度０．６５ｄｌ／ｇを有するポリマーが生成するまで、縮合副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。この方法によって製造されたＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩポリマーは、昇温速度２０℃／分にて示差走査熱量測定によって測定されたガラス転移温度（Ｔｇ）約７０℃を有した。ＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩポリマーは、波長６３２ナノメートルでメトリコン（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ）屈折計を使用して測定された屈折率１．５４を有した。
【０１０５】
多層光学フィルム−ＰＥＴ／ＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩ反射偏光子フィルム
多層メルトマニホールドを通して、上述のＰＥＴおよびＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩを共押出し成形し、交互になる８２５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製した。ＰＥＴ層は第１光学層であり、ＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩ層は第２光学層である。第１および第２光学層に加えて、ＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａでも構成される１セットの非光学層を光学層スタックのいずれかの面にＰＢＬ（保護境界層）として共押出し成形した。更なるメルトポートを通して、ＰＢＬ非光学層の外部面上に２セットのスキン層もまた共押出し成形した。ＰＥＴを使用して、内部セットのスキン層を形成した。外部スキン層は、プロピレンポリマーのブレンド（ＰＰ８６５０およびＰＰ１５７１をそれぞれ８０：２０（重量））である。
【０１０６】
チルロール上に２３．５メートル／分（７７フィート／分）で多層押出しフィルムをキャストし、９９℃（２１０°Ｆ）にてオーブン内で３０秒間加熱し、次いでほぼ正確に延伸比６：１で一軸延伸し、厚さ約３０ミクロン（１．２ミル）の反射偏光子フィルムを製造した。
【０１０７】
この多層フィルムは、６０℃までの環境条件にさらされる用途に対して意図され、微細な皺は、１０００時間以内にその温度まで生じないと考えられる。
【０１０８】
実施例３
実施例３で使用されるＰＥＴを実施例２に記載のように製造した。
【０１０９】
ポリエチレンテレフタレートｔ−ブチルイソフタレートポリマー（ＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩＩ）の合成
この実施例で使用されるＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａポリマーは、１，４−ジメチルテレフタレート（４０モル％）、ｔ−ブチルジカルボン酸（３０モル％）、およびジメチルシクロヘキサンジカルボキシレート（３０モル％）から誘導されたＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩＩカルボキシレートサブユニット；１，４−シクロヘキサンジメタノール（３０モル％）、ネオペンチルグリコール（２０モル％）、エチレングリコール（４９．５モル％）およびトリメチロールプロパン（０．５モル％）から誘導されたグリコールサブユニット；を含む。
【０１１０】
以下の原料：１，４ジメチルテレフタレート（７．１１ｋｇ）、１，４ジメチルシクロヘキサンジカルボキシレート（５．４５ｋｇ）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（３．８５ｋｇ）、ネオペンチルグリコール（１．９ｋｇ）、エチレングリコール（１１．３６ｋｇ）、トリメチロールプロパン（０．２ｋｇ）、酢酸コバルト（ＩＩ）（３．６ｇ）、酢酸亜鉛（５．０ｇ）、酢酸アンチモン（ＩＩＩ）（６．５ｇ）を装入したバッチ反応器内で、ＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩＩを合成した。２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）の圧力の下で、反応副生成物であるメタノールを除去しながら、混合物を２５４℃に加熱した。この反応が完了し、メタノールを除去した後、ｔ−ブチルイソフタル酸（６．１ｋｇ）を反応器に装入した。２気圧の圧力下にて、反応副生成物である水が除去されるまで、この混合物を２５４℃に加熱した。次いで、トリエチルホスホノアセテート（７．０ｇ）を反応器に装入し、２９０℃に加熱しながら、圧力を徐々に１トル（２６３Ｎ／ｍ2）に下げた。６０／４０重量％フェノール／ｏ−ジクロロベンゼン中で測定された固有粘度０．６８ｄｌ／ｇを有するポリマーが生成するまで、縮合副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。製造されたポリマーは、昇温速度２０℃／分にて示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって測定されたガラス転移温度約６７℃を有した。このＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩＩは、波長６３２ナノメートルでメトリコン（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ）屈折計を使用して測定された屈折率１．５３５を有した。
【０１１１】
多層光学フィルム−ＰＥＴ／ＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩＩ反射偏光子フィルム
多層メルトマニホールドを通して、上述のＰＥＴおよびＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩＩを共押出し成形し、交互になる８２５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製することができる。ＰＥＴは第１光学層に使用され、ＣｏＰＥＴ−ｔｂｉａＩＩは第２光学層に使用される。第１および第２光学層に加えて、１セットのスキン層を更なるメルトポートを通して光学層の外面上に共押出し成形することができる。ＰＰ８６５０プロピレンポリマーを使用して、外部の対の共押出しスキン層を形成することができる。この多層キャストフィルムを冷却ウィール上にキャストして、次いで熱空気が装入されたオーブン内で９９℃で約３０秒間加熱し、次いで、延伸比６：１でほぼ正確に一軸延伸し（真の一軸延伸とは、それによってフィルムが機械方向に緩和し、横方向に延伸される、一軸延伸を意味する）、厚さ約２５ミクロンの反射偏光子フィルムを製造することができる。
【０１１２】
この多層フィルムは、６０℃までの環境条件にさらされる用途に対して意図され、微細な皺は、１０００時間以内にその温度まで生じないと考えられる。
【０１１３】
実施例４
多層反射ミラーフィルムは、ポリエチレンテレフタレートから作製された第１光学層と、ｔ−ブチルジカルボキシレート（５０モル％）およびジメチルシクロヘキサンジカルボキシレート（５０モル％）から誘導されるカルボキシレートサブユニット；および１，４−シクロヘキサンジメタノール（５０モル％）、ネオペンチルグリコール（２０モル％）、エチレングリコール（２９．５モル％）、トリメチロールプロパン（０．５モル％）から誘導されるグリコールサブユニット；を有するｃｏ−シクロヘキサン−ｔｂｉａ（ＣＣＨ−ｔｂｉａ）から作製された第２光学層と、で構成される。
【０１１４】
第１光学層の形成に使用されるポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）は、実施例２および３に記載のように合成した。
【０１１５】
ＤＭＣＤを使用した、ｏ−シクロヘキサン−ｔ−ブチルイソフタレートポリマー（ＣＣＨ−ｔｂｉａ）の合成
ｃｏ−シクロヘキサン−ｔｂｉａの合成を、以下の原料：１，４ジメチルシクロヘキサンジカルボキシレート（８．４５ｋｇ）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（８．９８ｋｇ）、ネオペンチルグリコール（１．８ｋｇ）、エチレングリコール（７．９５ｋｇ）、トリメチロールプロパン（０．２ｋｇ）、酢酸コバルト（ＩＩ）（３．６ｇ）、酢酸亜鉛（５．０ｇ）、および酢酸アンチモン（ＩＩＩ）（６．５ｇ）が装入されたバッチ反応器内で行った。２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）の圧力下で、反応副生成物であるメタノールを除去しながら、この混合物を２５４℃に加熱した。この反応が完了し、メタノールを除去した後、ｔ−ブチルイソフタレート（９．４８ｋｇ）を反応器に装入した。２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）の圧力下で、反応副生成物である水が除去されるまで、混合物を２５４℃に加熱した。次いで、トリエチルホスホノアセテート（７．０ｇ）を反応器に装入し、２９０℃に加熱しながら、圧力を徐々に１トル（２６３Ｎ／ｍ2）に下げた。６０／４０重量％フェノール／ｏ−ジクロロベンゼン中で測定された固有粘度０．７２ｄｌ／ｇを有するポリマーが生成するまで、縮合副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。ポリマーは、昇温速度２０℃／分にてＤＳＣによって測定されたガラス転移温度約６７℃を有した。このＣＣＨ−ｔｂｉａは、波長６３２ナノメートルでメトリコン（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ）屈折計を使用して測定された屈折率１．５１９を有した。
【０１１６】
１，４ＣＨＤＡを使用した、ｃｏ−シクロヘキサン−ｔ−ブチルイソフタレートポリマー（ＣＣＨ−ｔｂｉａ）の代替合成
ｃｏ−シクロヘキサン−ｔｂｉａの合成を、以下の原料：１，４シクロヘキサンジカルボン酸（３７ｋｇ）、ｔ−ブチルイソフタル酸（５９．９ｋｇ）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（３７．８ｋｇ）、ネオペンチルグリコール（１１．２ｋｇ）、エチレングリコール（６０．３ｋｇ）、トリメチロールプロパン（０．５ｋｇ）、および酢酸アンチモン（ＩＩＩ）（９０ｇ）が装入されたバッチ反応器内で行った。２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）の圧力下で、反応副生成物である水を除去しながら、この混合物を２５４℃に加熱した。この反応が完了し、水を除去した後、２９０℃に加熱しながら、圧力を徐々に１トル（２６３Ｎ／ｍ2）に下げた。６０／４０重量％フェノール／ｏ−ジクロロベンゼン中で測定された固有粘度０．７２ｄｌ／ｇを有するポリマーが生成するまで、縮合副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。ポリマーは、昇温２０℃／分にてＤＳＣによって測定されたガラス転移温度約６７℃を有した。このＣＣＨ−ｔｂｉａは、波長６３２ナノメートルでメトリコン（Ｍｅｔｒｉｃｏｎ）屈折計を使用して測定された屈折率１．５１９を有した。
【０１１７】
多層光学フィルム−ＰＥＴ／ＣＣＨ−ｔｂｉａミラーフィルム
多層メルトマニホールドを通して、上述のＰＥＴおよびＣＣＨ−ｔｂｉａを共押出し成形し、交互になる８２５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製することができた。第１光学層はＰＥＴから形成することができ、第２光学層はＣＣＨ−ｔｂｉａから形成することができる。第１および第２光学層に加えて、第２光学層と同じ材料で構成される１セットの非光学層を光学層スタックのいずれかの面上にＰＢＬ（保護境界層）として共押出し成形することができる。更なるメルトポートを通して、ＰＢＬ非光学層の外部面上にもう１セットのスキン層も共押出し成形することができる。スキン層は、第１光学層に使用されるＰＥＴ材料と同じＰＥＴ材料からなることができる。この多層押出しフィルムを冷却ウィール上にキャストして、次いで熱空気が装入されたオーブン内で９９℃で約３０秒間加熱し、次いで、延伸比３．５で機械方向および横方向に二軸延伸して、多層ミラーフィルムを形成することができる。
【０１１８】
この多層フィルムは、６０℃までの環境条件にさらされる用途に対して意図され、微細な皺は、１０００時間以内にその温度まで生じないと考えられる。
【０１１９】
実施例５
多層光学フィルム−ＣｏＰＥＮ８２１８／キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）反射偏光子フィルム
多層反射偏光子フィルムは、ｃｏ（ポリエチレンナフタレート）から作製された第１光学層と、シリーズ商品名「キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）」でＧＥプラスチックス（ＧＥ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ）社から市販の脂環式ポリエステル／ポリカーボネートブレンドから作製された第２光学層と、で構成される。
【０１２０】
第１光学層の形成に使用されるｃｏ（ポリエチレンナフタレート）は、以下の原料：ジメチルナフタレンジカルボキシレート１２６ｋｇ、ジメチルテレフタレート１１ｋｇ、エチレングリコール７５ｋｇ、酢酸マンガン２７ｇ、酢酸コバルト２７ｇ、および三酢酸アンチモン４８ｇが装入されたバッチ反応器内で合成される。２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）の圧力下で、メタノールを除去しながら、この混合物を２５４℃に加熱する。メタノール３６ｋｇを除去した後、トリエチルホスホノアセテート４９ｇを反応器に装入し、２９０℃に加熱しながら、圧力を徐々に１トルに下げる。６０／４０重量％フェノール／ｏ−ジクロロベンゼン中で測定される固有粘度０．５０ｄｌ／ｇを有するポリマーが生成するまで、縮合反応副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去する。このｃｏ（ポリエチレンナフタレート）または「ｃｏＰＥＮ９０１０」をＰＥＴ９重量％とブレンドして、「ｃｏＰＥＮ８２１８」を形成した。
【０１２１】
多層メルトマニホールドを通して、ＣｏＰＥＮ８２１８をキシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００と共押出し成形し、交互になる２７５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製した。ＣｏＰＥＮ８２１８層は第１光学層であり、キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００層は第２光学層であった。第１および第２光学層に加えて、光学層スタックのいずれかの面上にＰＢＬ（保護境界層）として、キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００でも構成される１セットの非光学層を共押出し成形した。更なるメルトポートを通して、ＰＢＬ非光学層の外部面上に２セットのスキン層も共押出し成形した。ポリプロピレン６６７１を使用して、内部セットのスキン層を形成した。外部スキン層は、プロピレンポリマーのブレンド（ＰＰ６６７１およびＰＰ８６５０をそれぞれ８０：２０（重量））から製造し、それを使用して外部セットの共押出しスキン層を形成した。したがって、この構造体は、ポリプロピレン混合物外部スキン層、ポリプロピレン内部スキン層、第１および第２光学層の２７５の交互層、ポリプロピレン内部スキン層、および更なるポリプロピレン混合物外部スキン層の順序である。
【０１２２】
チルロール上に２２メートル／分（６６フィート／分）で多層押出しフィルムをキャストし、１３９℃（２８３°Ｆ）にてオーブン内で３０秒間加熱し、次いで、ほぼ正確に延伸比６：１で一軸延伸し、可剥性ポリプロピレン混合物外部スキン層を除去した後に厚さ約３０ミクロン（１．２ミル）の反射偏光子フィルムを製造した。
【０１２３】
この多層フィルムを微細な皺について試験した。１０００時間まで、認知できる微細な皺は観察されなかった。
【０１２４】
実施例６
多層光学フィルム−ＰＥＮ／ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ／キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００反射偏光子フィルム
多層反射偏光子フィルムは、ポリエチレンナフタレートから作製された第１光学層と、ｃｏ（ポリエチレンナフタレート）から作製された第２光学層と、シリーズ商品名「キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）」でＧＥプラスチックス（ＧＥ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ）社から市販の脂環式ポリエステル／ポリカーボネートブレンドから作製されたスキン層または非光学層と、で構成される。
【０１２５】
第１光学層の形成に使用されるｃｏ−ポリエチレンヘキサメチレンナフタレートポリマー（ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ）を、以下の原料：ジメチル２，６−ナフタレンジカルボキシレート（８０．９ｋｇ）、ジメチルテレフタレート（６４．１ｋｇ）、１，６−ヘキサンジオール（１５．４５ｋｇ）、エチレングリコール（７５．４ｋｇ）、トリメチロールプロパン（２ｋｇ）、酢酸コバルト（ＩＩ）（２５ｇ）、酢酸亜鉛（４０ｇ）、酢酸アンチモン（ＩＩＩ）（６０ｇ）が装入されたバッチ反応器内で合成する。圧力２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）で混合物を温度２５４℃に加熱し、メタノール反応生成物を除去しながら、混合物を反応させた。反応が完了し、メタノール（約４２．４ｋｇ）を除去した後、反応容器に、トリエチルホスホノアセテート（５５ｇ）を装入し、２９０℃に加熱しながら、圧力を１トル（２６３Ｎ／ｍ2）に下げた。フェノールとｏ−ジクロロベンゼンの６０／４０重量％混合物中で測定された固有粘度０．５５ｄｌ／ｇを有するポリマーが生成するまで、縮合副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。この方法によって製造されたＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨポリマーは、昇温速度２０℃／分にて示差走査熱量測定によって測定されたガラス転移温度（Ｔｇ）８５℃を有した。ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨポリマーは、６３２ｎｍで屈折率１．６０１を有した。
【０１２６】
多層メルトマニホールドを通して、上述のＰＥＮおよびＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨを共押出し成形し、交互になる２７５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製した。この２７５層の多層スタックを３つに分割し、積み重ね、８２５層を形成した。ＰＥＮ層は第１光学層であり、ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ層は第２光学層であった。第１および第２光学層に加えて、ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨでも構成される１セットの非光学層を光学層スタックのいずれかの面上にＰＢＬ（保護境界層）として共押出し成形した。更なるメルトポートを通して、ＰＢＬ非光学層の外部面上に２セットのスキン層も共押出し成形した。キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００を使用して、内部セットのスキン層を形成した。外部スキン層は、ペレスタット（Ｐｅｌｅｓｔａｔ）３００（トーメン／三洋（Ｔｏｍｅｎ／Ｓａｎｙｏ）から市販）３重量％とブレンドされたポリプロピレン−エチレンコポリマー（アトフィナ社（Ａｔｏｆｉｎａ）から市販のＰＰ８６５０）から製造した。したがって、この構造体は、ポリプロピレン混合物外部スキン層、キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００内部スキン層、第１および第２光学層の８２５の交互層、キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００内部スキン層、および更なるポリプロピレン混合物外部スキン層の順序である。
【０１２７】
チルロール上に５メートル／分（１５フィート／分）で多層押出しフィルムをキャストし、１５０℃（３０２°Ｆ）にてオーブン内で３０秒間加熱し、次いで、延伸比５．５：１で一軸延伸した。可剥性ポリプロピレン混合物スキンを除去した後に厚さ約１５０ミクロン（６ミル）の反射偏光子フィルムを製造した。
【０１２８】
−３０℃から８５℃と異なる熱衝撃試験にかけた後、この多層フィルムを１時間に１度反りについて試験し、最小の反りを１００時間後に確認した。
【０１２９】
実施例７
多層光学フィルム−ＰＥＮ／ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ／ＳＡ１１５反射偏光子フィルム
多層反射偏光子フィルムは、ポリエチレンナフタレートから作製された第１光学層と、ｃｏ（ポリエチレンナフタレート）から作製された第２光学層と、商品名「ＳＡ１１５」でイーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣＯ．）から市販されている脂環式ポリエステル／ポリカーボネートブレンドから作製されたスキン層または非光学層と、で構成される。
【０１３０】
多層メルトマニホールドを通して、上述のＰＥＮおよびＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨを共押出し成形し、交互になる２７５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製した。この２７５層の多層スタックを３つに分割し、積み重ね、８２５層を形成した。ＰＥＮ層は第１光学層であり、ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ層は第２光学層である。第１および第２光学層に加えて、ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨでも構成される１セットの非光学層を光学層スタックのいずれかの面上にＰＢＬ（保護境界層）として共押出し成形した。更なるメルトポートを通して、ＰＢＬ非光学層の外部面上に２セットのスキン層も共押出し成形した。シリーズ商品名「ＳＡ１１５」でイーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．）から市販されている脂環式ポリエステル／ポリカーボネートブレンドから非光学層または内部スキン層を形成することができる。外部スキン層は、ペレスタット（Ｐｅｌｅｓｔａｔ）３００（トーメン／三洋（Ｔｏｍｅｎ／Ｓａｎｙｏ）から市販）３重量％とブレンドされたポリプロピレン−エチレンコポリマー（アトフィナ社（Ａｔｏｆｉｎａ）から市販のＰＰ８６５０）から製造した。したがって、この構造体は、ポリプロピレン混合物外部スキン層、ＳＡ１１５内部スキン層、第１および第２光学層の８２５の交互層、ＳＡ１１５内部スキン層、更なるポリプロピレン混合物外部スキン層の順序である。
【０１３１】
チルロール上に１５メートル／分（４５フィート／分）で多層押出しフィルムをキャストし、１５０℃（３０２°Ｆ）にてオーブン内で３０秒間加熱し、次いで、延伸比５．５：１で一軸延伸した。可剥性ポリプロピレン混合物スキンを除去した後に厚さ約１５０ミクロン（６ミル）の反射偏光子フィルムを製造した。
【０１３２】
熱衝撃試験（反り試験）にかけた場合に、この多層フィルムは、１００時間後に許容可能なレベルの反りを有すると考えられる。
【０１３３】
実施例８
多層光学フィルム−ＰＥＮ／ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ／キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００／ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａ反射偏光子フィルム
多層反射偏光子フィルムは、ポリエチレンナフタレートから作製された第１光学層と、ｃｏ（ポリエチレンナフタレート）から作製された第２光学層と、シリーズ商品名「キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）」でＧＥプラスチックス社（ＧＥ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ）から市販されており、かつＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａとさらにブレンドされた脂環式ポリエステル／ポリカーボネートブレンドから作製されたスキン層または非光学層と、で構成される。
【０１３４】
第１光学層の形成に使用されるｃｏ−ポリエチレン−ヘキサメチレンナフタレートポリマー（ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ）を、以下の原料：ジメチル２，６−ナフタレンジカルボキシレート（８０．９ｋｇ）、ジメチルテレフタレート（６４．１ｋｇ）、１，６−ヘキサンジオール（１５．４５ｋｇ）、エチレングリコール（７５．４ｋｇ）、トリメチロールプロパン（２ｋｇ）、酢酸コバルト（ＩＩ）（２５ｇ）、酢酸亜鉛（４０ｇ）、酢酸アンチモン（ＩＩＩ）（６０ｇ）が装入されたバッチ反応器内で合成する。圧力２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）で混合物を温度２５４℃に加熱し、メタノール反応生成物を除去しながら、混合物を反応させた。反応が完了し、メタノール（約４２．４ｋｇ）を除去した後、反応容器にトリエチルホスホノアセテート（５５ｇ）を装入し、２９０℃に加熱しながら、圧力を１トル（２６３Ｎ／ｍ2）に下げた。フェノールとｏ−ジクロロベンゼンの６０／４０重量％混合物中で測定された固有粘度０．５５ｄｌ／ｇを有するポリマーが生成するまで、縮合副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。この方法によって製造されたＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨポリマーは、昇温速度２０℃／分にて示差走査熱量測定によって測定されたガラス転移温度（Ｔｇ）８５℃を有した。ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨポリマーは、６３２ｎｍで屈折率１．６０１を有した。
【０１３５】
多層メルトマニホールドを通して、上述のＰＥＮおよびＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨを共押出し成形し、交互になる２７５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製した。この２７５層の多層スタックを３つに分割し、積み重ね、８２５層を形成した。ＰＥＮ層は第１光学層であり、ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ層は第２光学層であった。第１および第２光学層に加えて、ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨでも構成される１セットの非光学層を光学層スタックのいずれかの面上にＰＢＬ（保護境界層）として共押出し成形した。更なるメルトポートを通して、ＰＢＬ非光学層の外部面上に２セットのスキン層も共押出し成形した。ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａ２０重量％とブレンドされたキシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００を使用して、内部セットのスキン層を形成した。外部スキン層は、ペレスタット（Ｐｅｌｅｓｔａｔ）３００（トーメン／三洋（Ｔｏｍｅｎ／Ｓａｎｙｏ）から市販）３重量％とブレンドされたポリプロピレン−エチレンコポリマー（アトフィナ社（Ａｔｏｆｉｎａ）から市販のＰＰ８６５０）から製造した。したがって、この構造体は、ポリプロピレン混合物外部スキン層、キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００／ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａブレンド内部スキン層、第１および第２光学層の８２５の交互層、キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００／ＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａブレンド内部スキン層、更なるポリプロピレン混合物外部スキン層の順序である。
【０１３６】
チルロール上に５メートル／分（１５フィート／分）で多層押出しフィルムをキャストし、１５０℃（３０２°Ｆ）にてオーブン内で３０秒間加熱し、次いで、延伸比５．５：１で一軸延伸した。可剥性ポリプロピレン混合物スキンを除去した後に厚さ約１２５ミクロン（５ミル）の反射偏光子フィルムを製造した。
【０１３７】
この多層フィルムは、ガードナー（Ｇａｒｄｎｅｒ）視程計で測定された曇り度２１％を有すると測定された。熱衝撃試験（反り試験）にかけた場合に、この多層フィルムは、１００時間後に許容可能なレベルの反りを有すると考えられる。
【０１３８】
実施例９
多層光学フィルム−ＰＥＮ／ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ／キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００／ＡＢＳ反射偏光子フィルム
多層反射偏光子フィルムは、ポリエチレンナフタレートから作製された第１光学層と、ｃｏ（ポリエチレンナフタレート）から作製された第２光学層と、シリーズ商品名「キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）」でＧＥプラスチックス社（ＧＥ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ）から市販されており、かつトーメン／三洋（Ｔｏｍｅｎ／Ｓａｎｙｏ）から市販されているＡＢＳトヨラック（Ｔｏｙｏｌａｃ）９００とさらにブレンドされた脂環式ポリエステル／ポリカーボネートブレンドから作製されたスキン層または非光学層と、で構成される。
【０１３９】
第１光学層の形成に使用されるｃｏ−ポリエチレンヘキサメチレンナフタレートポリマー（ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ）を、以下の原料：ジメチル２，６−ナフタレンジカルボキシレート（８０．９ｋｇ）、ジメチルテレフタレート（６４．１ｋｇ）、１，６−ヘキサンジオール（１５．４５ｋｇ）、エチレングリコール（７５．４ｋｇ）、トリメチロールプロパン（２ｋｇ）、酢酸コバルト（ＩＩ）（２５ｇ）、酢酸亜鉛（４０ｇ）、酢酸アンチモン（ＩＩＩ）（６０ｇ）が装入されたバッチ反応器内で合成する。圧力２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）で混合物を温度２５４℃に加熱し、メタノール反応生成物を除去しながら、混合物を反応させた。反応が完了し、メタノール（約４２．４ｋｇ）を除去した後、反応容器にトリエチルホスホノアセテート（５５ｇ）を装入し、２９０℃に加熱しながら、圧力を１トル（２６３Ｎ／ｍ2）に下げた。フェノールとｏ−ジクロロベンゼンの６０／４０重量％混合物中で測定された固有粘度０．５５ｄｌ／ｇを有するポリマーが生成するまで、縮合副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。この方法によって製造されたＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨポリマーは、昇温速度２０℃／分にて示差走査熱量測定によって測定されたガラス転移温度（Ｔｇ）８５℃を有した。ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨポリマーは、６３２ｎｍで屈折率１．６０１を有した。
【０１４０】
多層メルトマニホールドを通して、上述のＰＥＮおよびＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨを共押出し成形し、交互になる２７５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製した。この２７５層の多層スタックを３つに分割し、積み重ね、８２５層を形成した。ＰＥＮ層は第１光学層であり、ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ層は第２光学層であった。第１および第２光学層に加えて、ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨでも構成される１セットの非光学層を光学層スタックのいずれかの面上にＰＢＬ（保護境界層）として共押出し成形した。更なるメルトポートを通して、ＰＢＬ非光学層の外部面上に２セットのスキン層も共押出し成形した。トヨラック（Ｔｏｙｏｌａｃ）９００  ２０重量％とブレンドされたキシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００を使用して、内部セットのスキン層を形成した。外部スキン層は、ペレスタット（Ｐｅｌｅｓｔａｔ）３００（トーメン／三洋（Ｔｏｍｅｎ／Ｓａｎｙｏ）から市販）３重量％とブレンドされたポリプロピレン−エチレンコポリマー（アトフィナ社（Ａｔｏｆｉｎａ）から市販のＰＰ８６５０）から製造した。したがって、この構造体は、ポリプロピレン混合物外部スキン層、キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００／トヨラック（Ｔｏｙｏｌａｃ）９００内部スキン層、第１および第２光学層の８２５の交互層、キシレックス（Ｘｙｌｅｘ）７２００／トヨラック（Ｔｏｙｏｌａｃ）９００ブレンド内部スキン層、更なるポリプロピレン混合物外部スキン層の順序である。
【０１４１】
チルロール上に５メートル／分（１５フィート／分）で多層押出しフィルムをキャストし、１５０℃（３０２°Ｆ）にてオーブン内で３０秒間加熱し、次いで、延伸比５．５：１で一軸延伸した。可剥性ポリプロピレン混合物スキンを除去した後に厚さ約１２５ミクロン（５ミル）の反射偏光子フィルムを製造した。
【０１４２】
この多層フィルムは、ガードナー（Ｇａｒｄｎｅｒ）視程計で測定された曇り度２２％を有すると測定された。熱衝撃試験（反り試験）にかけた場合に、この多層フィルムは、１００時間後に許容可能なレベルの反りを有すると考えられる。
【０１４３】
実施例１０
多層光学フィルム−ＣｏＰＥＮ９０１０／ＳＡ１１５反射偏光子フィルム
多層反射偏光子フィルムは、ポリエチレンナフタレートから作製された第１光学層と、シリーズ商品名「ＳＡ１１５」でイーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ）から市販されている脂環式ポリエステル／ポリカーボネートブレンドから作製された第２光学層と、で構成される。
【０１４４】
第１光学層の形成に使用されるｃｏ−ポリエチレンナフタレート（ＣｏＰＥＮ９０１０）を、以下の原料：ジメチルナフタレンジカルボキシレート１２６ｋｇ、ジメチルテレフタレート１１ｋｇ、エチレングリコール７５ｋｇ、酢酸マンガン２７ｇ、酢酸コバルト２７ｇ、三酢酸アンチモン４８ｇが装入されたバッチ反応器内で合成する。圧力２気圧（２×１０5Ｎ／ｍ2）下にて、メタノールを除去しながら、この混合物を２５４℃に加熱する。メタノール３６ｋｇを除去した後、トリエチルホスホノアセテート４９ｇを反応器に装入し、２９０℃に加熱しながら、圧力を徐々に１トルに下げる。６０／４０重量％フェノール／ｏ−ジクロロベンゼン中で測定された固有粘度０．５０ｄｌ／ｇを有するポリマーが生成するまで、縮合反応副生成物であるエチレングリコールを連続的に除去した。
【０１４５】
多層メルトマニホールドを通して、このＣｏＰＥＮ９０１０をＳＡ１１５と共押出し成形し、交互になる２７５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製した。ＣｏＰＥＮ９０１０層は第１光学層であり、ＳＡ１１５は第２光学層である。第１および第２光学層に加えて、ＳＡ１１５でも構成される１セットの非光学層を光学層スタックのいずれかの面上にＰＢＬ（保護境界層）として共押出し成形した。更なるメルトポートを通して、ＰＢＬ非光学層の外部面上に２セットのスキン層も共押出し成形した。ＳＡ１１５を使用して、内部セットのスキン層を形成した。外部スキン層をプロピレンポリマーのブレンド（ＰＰ６６７１およびＰＰ８６５０をそれぞれ９０：１０（重量））から製造し、外部セットの共押出しスキン層を形成した。したがって、この構造体は、ポリプロピレン混合物外部スキン層、ポリプロピレン内部スキン層、第１および第２光学層の２７５の交互層、ポリプロピレン内部スキン層、更なるポリプロピレン混合物外部スキン層の順序である。
【０１４６】
チルロール上に２２メートル／分（６６フィート／分）で多層押出しフィルムをキャストし、１３９℃（２８３°Ｆ）にてオーブン内で３０秒間加熱し、次いで、ほぼ正確に延伸比６：１で一軸延伸し、可剥性ポリプロピレン混合物外部スキン層を除去した後に厚さ約３０ミクロン（１．２ミル）の反射偏光子フィルムを製造した。
【０１４７】
この多層フィルムを微細な皺について試験した。１０００時間まで、認知できる微細な皺は観察されなかった。
【０１４８】
実施例１１
多層光学フィルム−ＰＥＮ／ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ／ＳＡ１１５／ＰＣ／ＰＳ反射偏光子フィルム
多層反射偏光子フィルムは、ポリエチレンナフタレートから作製された第１光学層と、ポリカーボネートおよびポリスチレンとさらにブレンドされた商品名「ＳＡ１１５」でイーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣＯ．）から市販されている脂環式ポリエステル／ポリカーボネートブレンドから作製されたｃｏ（ポリエチレンナフタレート）とスキン層または非光学層と、で構成される。
【０１４９】
多層メルトマニホールドを通して、上述のＰＥＮおよびＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨを共押出し成形し、交互になる２７５の第１および第２光学層を有する多層光学フィルムを作製した。この２７５層の多層スタックを３つに分割し、積み重ね、８２５層を形成した。ＰＥＮ層は第１光学層であり、ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨ層は第２光学層であった。第１および第２光学層に加えて、ＣｏＰＥＮ５０５０ＨＨでも構成される１セットの非光学層を光学層スタックのいずれかの面上にＰＢＬ（保護境界層）として共押出し成形した。更なるメルトポートを通して、ＰＢＬ非光学層の外部面上に２セットのスキン層も共押出し成形した。バイエル社（Ｂａｙｅｒ）からマクロロン（Ｍａｃｒｏｌｏｎ）２４５８として市販されているポリカーボネート１０重量％およびダウ社（Ｄｏｗ）からスタイロン（Ｓｔｙｒｏｎ）６８５として市販されているポリスチレン２０重量％とさらにブレンドされた、シリーズ商品名「ＳＡ１１５」でイーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣＯ．）から市販されている脂環式ポリエステル／ポリカーボネートブレンドから、非光学層または内部スキン層を形成することができる。外部スキン層は、ペレスタット（Ｐｅｌｅｓｔａｔ）３００（トーメン／三洋（Ｔｏｍｅｎ／Ｓａｎｙｏ）から市販）３重量％とブレンドされたポリプロピレン−エチレンコポリマー（アトフィナ社（Ａｔｏｆｉｎａ）から市販のＰＰ８６５０）から製造された。したがって、この構造体は、ポリプロピレン混合物外部スキン層、ＳＡ１１５／マクロロン（Ｍａｃｒｏｌｏｎ）２４５８／スタイロン（Ｓｔｙｒｏｎ）６８５内部スキン層、第１および第２光学層の８２５の交互層、ＳＡ１１５／マクロロン（Ｍａｃｒｏｌｏｎ）２４５８／スタイロン（Ｓｔｙｒｏｎ）６８５内部スキン層、更なるポリプロピレン混合物外部スキン層の順序である。
【０１５０】
チルロール上に１５メートル／分（４５フィート／分）で多層押出しフィルムをキャストし、１５０℃（３０２°Ｆ）にてオーブン内で３０秒間加熱し、次いで、延伸比５．５：１で一軸延伸した。可剥性ポリプロピレン混合物スキンを除去した後に厚さ約１５０ミクロン（６ミル）の反射偏光子フィルムを製造した。このフィルムは、曇り度３０％を有すると考えられる。
【０１５１】
熱衝撃試験（反り試験）にかけた場合に、この多層フィルムは、１００時間後に許容可能なレベルの反りを有すると考えられる。
【０１５２】
比較例Ｃ１
多層光学フィルム−ＰＥＮ／ＰＥＴＧ反射偏光子フィルム
ＰＥＮの第１光学層と、ポリエチレンシクロヘキサメチレンテレフタレート（ＰＥＴＧ）から製造された第２光学層とで多層反射偏光子フィルムを製造した。
【０１５３】
実施例１に記載のように、ＰＥＮを合成した。ＰＥＴＧは、商品名イースター（Ｅａｓｔａｒ）６７６３でイーストマン・コダック社（Ｅａｓｔｍａｎ  Ｋｏｄａｋ）（テネシー州キングスポート（Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，ＴＮ））から市販されている。
【０１５４】
実施例１において第２光学層に使用したＣｏＰＥＮ−ｔｂｉａの代わりに、第２光学層にＰＥＴＧを使用したことを除いては、多層反射偏光子フィルムを実施例１に記載のように製造した。
【０１５５】
多層フィルムを微細な皺について試験した。８０℃でわずか５００時間後に、フィルムは永久的に変形し、極めて広範囲にわたって粗悪な微細な皺を生じた。
【０１５６】
結果
表１は、上記の実施例において製造された多層光学フィルムの構成を示す。
【０１５７】
【表１】
2008517139.tif 000003
【０１５８】
表２は、実施例１、２および３からの多数の材料および市販の一部のポリエステル材料の屈折率およびガラス転移温度を示す。表から分かるように、ｔｂｉａ材料は比較的高い転移温度と共に非常に低い屈折率を示す。
【０１５９】
【表２】
2008517139.tif 000004
【０１６０】
本発明は、上述の特定の実施例に限定されるとみなされるべきではなく、添付の特許請求の範囲に明確に示されるように本発明のすべての態様を網羅すると理解されるべきである。本発明が適用可能な、種々の修正形態、同等のプロセス、ならびに多数の構造は、本明細書を検討すれば、本発明がそれに向けられる技術分野の当業者には容易に理解されよう。特許請求の範囲は、かかる修正形態および装置を網羅することが意図される。
【図面の簡単な説明】
【０１６１】
【図１】本発明による多層ポリマーフィルムの一実施形態の概略断面図である。
【図２】本発明による多層ポリマーフィルムのもう一つの実施形態の概略断面図である。
【図３】本発明による多層ポリマーフィルムのもう一つの実施形態の概略断面図である。
【図１】
2008517139.tif 000005
【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
2008517139.tif 000008
2008517139.tif 000009
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