(57)【要約】  反応装置外壁（１）を確定するためのハウジング、該ハウジング内に配置された複数の伝熱管（２）であって、該伝熱管（２）の少なくとも外側（３）に配置された触媒床（３、３’）における熱を供給又は取り出すための複数の伝熱管（２）、及び該触媒床（３）の外周に配置されたビルトイン機素（４）を含む、吸熱又は発熱反応を実施するための熱交換反応装置。
2008517864.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応装置外壁（１）を確定するためのハウジング、
該ハウジング内に配置された複数の伝熱管（２）であって、該伝熱管（２）の少なくとも外側（３）に配置された触媒床（３、３’）における熱を供給又は取り出すための複数の伝熱管（２）及び該触媒床（３）の外周に配置されたビルトイン機素（４）を含む、吸熱又は発熱反応を実施するための熱交換反応装置。
【請求項２】
伝熱管（２）が二重管であり、それで触媒床（３、３’）を形成する固体粒子が伝熱管（２）の外側（３）及び該伝熱管（２）の内側（３’）の両方に配置されるようにした請求項１記載の反応装置。
【請求項３】
触媒床を形成する固体粒子が伝熱管（２）の外側（３）に触媒床として備えられ、伝熱管（２）の内側（３’）に備えられない請求項１記載の反応装置。
【請求項４】
前記ビルトイン機素が周囲伝熱管である請求項１〜３のいずれか一に記載の反応装置。
【請求項５】
前記ビルトイン機素が金属棒のような細長い部材である請求項１〜４のいずれか一に記載の反応装置。
【請求項６】
ビルトイン機素（４）が反応装置外壁（１）と直接接触して位置される請求項１〜５のいずれか一に記載の反応装置。
【請求項７】
ビルトイン機素（４）が、実質的に三角形又は半円形断面を有する請求項１〜６のいずれか一に記載の反応装置。
【請求項８】
前記周囲伝熱管（４）を通過する熱交換媒体（５）が、触媒床（３）を通過するプロセスガス流（６）と向流に流れる流体ガスである請求項４記載の反応装置。
【請求項９】
（ａ）自己熱改質装置からの高温流出ガスを、反応装置配置の伝熱管（２）の少なくとも外側に配置した触媒床（３、３’）を出る転化されたプロセスガス（６）と一緒にすることによって熱交換反応装置内で一緒にしたガス（５）を形成し、（ｂ）該一緒にしたガス（５）を該伝熱管の環状空間を通過させて該触媒床（３、３’）を間接加熱し、（ｃ）該一緒にしたガス（５）を熱交換反応装置から水素に富む合成ガス流として取り出すことを含み、熱交換反応装置が周囲伝熱管（４）を反応装置外壁（１）の近く又は反応装置外壁（１）に位置させて成り、それで工程（ａ）の一緒にしたガス（５）を伝熱管（２）に平行に位置させた該周囲伝熱管（４）を通過させるようにした、炭化水素供給原料を水蒸気改質する方法。
【請求項１０】
伝熱管（２）が二重管であり、一緒にしたガス（５）を、該二重管の環状空間を通過させる請求項９記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、吸熱又は発熱接触反応を実施するための改良された熱交換反応装置及び方法に関する。特に、本発明は、炭化水素供給原料を水蒸気改質して水素及び一酸化炭素を含む合成ガスを製造するのに使用するための改良された熱交換反応装置及び方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
吸熱又は発熱反応を実施するための接触反応装置は、当分野において良く知られており、特定の例は、炭化水素を吸熱水蒸気改質するための反応装置及び発熱メタノール合成反応するための反応装置である。反応は、管に適した固体触媒を装填し、反応体を含むプロセスガス流を高い圧力で固体触媒を通過させて実施されるのが典型的である。反応装置内に、複数の管が垂直に又は水平に配置される。管は、接触反応装置の主軸に沿って平行に走り、一方、外側の熱交換用媒体が管を加熱又は冷却する。
【０００３】
管の内側の固体触媒は、触媒床となり、その中で要求される化学反応が行われる。触媒は、固体粒子として又は被覆構造として、例えば水蒸気改質用反応装置内の管の内壁上に固定された薄層として供することができる。
【０００４】
複数の管を含む別の反応装置構造では、固体触媒粒子は、該管（本明細書以降で、伝熱管とも呼ぶ）の外側に配置されてもよく、一方、熱交換用媒体は内側を通る。伝熱管の外側の固体触媒は、触媒床となり、その中で要求される化学反応が行われる。
【０００５】
熱交換反応装置において使用される特定のタイプの伝熱管は、いわゆる二重管である。二重管は、根本的に、２本の実質的に同心の管の配置である。管壁の間の空間は、環状空洞を画定し、環状空洞を通って熱交換用媒体が流れることができ、それで触媒床を通過するプロセス流と該熱交換用媒体との間で間接熱交換することによって、温度制御が達成されるようにする。複数の二重管を含む配置では、床内の固体触媒は、二重管の外側及び内側の両方に配置されるのが有利である。
【０００６】
熱交換反応装置内の更に別のタイプの伝熱管は、２本の実質的に同心の管の配置であるが、内管は一端もしくは両端が閉止されるか又は単に金属棒もしくは棒材のような充実の細長い部材である。管壁の間の空間は、熱交換用媒体を通すための環状空洞を画定する。このタイプの伝熱管を複数含む配置では、固体触媒床は、該管の外側だけに配置される。
【０００７】
本特許明細書中では、「接触反応装置」、「熱交換反応装置」及び「反応装置」なる用語は、互換可能に用いる。「触媒床」とは、該床を形成しかつ伝熱管の外側にあり及び場合により、二重管の場合には、該管の内側にもある固体触媒の嵩（ｖｏｌｕｍｅ）を意味する。本明細書中では、「伝熱管」及び「管」なる用語は、互換可能に用いかつ接触反応を実施するために触媒並びに熱交換用媒体と接触するいずれの管にも及ぶ。
【０００８】
触媒が熱交換用媒体と間接接触するプロセス及び反応装置は、ＥＰ−Ａ−０  ２７１  ２９９から知られている。この引用文献は、水蒸気改質と自己熱改質とを組み合わせた反応装置及びプロセスについて開示している。反応装置の下部領域に配置される水蒸気改質域は、触媒が内側に配置された管を多数含み、一方、反応装置の上部領域では、自己熱改質触媒が水蒸気改質用管の外側に配置されている。ＥＰ−Ａ−１  １０６  ５７０は、水蒸気改質用管を多数含みかつ間接熱交換によって加熱される、平行に接続された管状改質装置（反応装置）において水蒸気改質するプロセスについて開示している。触媒は、一方の反応装置では、水蒸気改質用管の外側に配置されかつ他方の反応装置では、水蒸気改質用管の内側に配置されている。
【０００９】
固体触媒粒子を複数の伝熱管、例えば水蒸気改質用管の外側に床として配置させてなる反応装置構造では、そのような伝熱管の配置は、決定的な重要性がある、というのは、反応装置の半径方向を横断して均一な温度分布を達成することが望ましいからである。換言すると、反応装置の高さに沿った任意の所定の横断面において、触媒床の半径方向の温度は、できるだけ一定に保たれることが望ましいからである。
【００１０】
所定の反応装置の長さ及び高さにおいて、触媒面積（触媒によって占められる反応装置横断面積）対伝熱面積（伝熱管の外面）のほぼ均一な比を得そしてそれにより触媒床横断面の内部において、すなわち反応装置の中央に向かって均一な温度分布を得ることは、難しいことではない。この比は、例えば同じ伝熱管直径について、管ピッチが一定に保たれるならば、一定に保たれることができる。管ピッチとは、隣接する管の心心間隔を意味する。例えば床の中央における三角ピッチから床の周囲の近くの矩形ピッチへの変化でさえ、触媒面積対伝熱面積の比のあまり大きな変更を経験しないで得られることができる。しかし、加熱又は冷却された触媒床の周囲では、反応装置の周囲を画定する周囲の反応装置外壁は、触媒床を加熱も冷却もしない。該触媒床の外周、すなわち反応装置外壁の近くの領域では、反応装置の中央に向かって遭遇される比と同様の触媒面積対伝熱面積の比を得ることは不可能になり得る。これは、特に、触媒粒子が該伝熱管の外面全体を囲むことができるように、最外伝熱管と反応装置外壁との間の所定の最小間隔が要求される場合に、そうである。反応装置外壁が最外伝熱管の外壁に非常に近いか又は直接接触している場合には、固体触媒粒子は、壁と該管との間に入れることができないかもしれない。その結果、死角又は触媒の存在しない領域が造られ得る。これらの触媒の存在しない領域によって形成される空の空間により、望ましくないガスチャンネリングが、触媒床における不均一な流れ、不均一な温度分布並びに未転化の又はあまり反応していないプロセスガスに関する付随する望ましくない作用と共に生じる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
上記の問題を簡単な手段によって驚く程に克服する反応装置を開発することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明に従えば、本発明者等は、反応装置外壁を確定するためのハウジング、該ハウジング内に配置された複数の伝熱管であって、該伝熱管の少なくとも外側に配置された触媒床における熱を供給又は取り出すための複数の伝熱管及び該触媒床の外周に配置されたビルトイン機素を含む、吸熱又は発熱反応を実施するための熱交換反応装置を提供する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
すなわち、本発明は、伝熱管の外側に固体触媒粒子が配置された熱交換反応装置内の触媒床の外周にビルトイン機素を備えることに関する。「触媒床の外周」とは、最外伝熱管と反応装置外壁との間の閉ざされた領域を意味する。「触媒が該伝熱管の少なくとも外側に配置された」なる用語は、反応装置内の触媒が管の外側に配置されていることを意味するが、管が二重管である場合には、触媒は、また、該管の外側及び内側の両方に触媒として配置されてもよい。よって、触媒が管の内側に配置されているだけの反応装置は、発明の範囲外である。「ビルトイン機素」とは、反応装置外壁に近く又は反応装置外壁に直接接触して設置されかつ残りの床断面において達成されるものと同様な触媒床の外周における触媒面積対伝熱面積の比を作り出す働きをする機素を意味する。ビルトイン機素は、反応装置配置の伝熱管に関して平行に走る細長い部材であり、ビルトイン機素を備えることにより、反応装置外壁に近い領域における触媒の量が減少される。従って、ビルトイン機素は、触媒面積を有効に減少させかつ同時に、熱を取り去る又は冷却するための伝熱面積を増大させ得る。適したビルトイン機素は、棒、例えば金属棒のような適した厚さ及び形状の細長い部材であり、熱交換に関して発揮する効果は大したことはないが、それでも残りの床横断面において達成されるものと同様な触媒床の外周における触媒面積対伝熱面積の比を作り出す働きをすることができる。ビルトイン機素は、加えて熱交換用媒体を通過させることを可能にするので、伝熱管であるのが好ましい。これらの管を、本明細書以降で、また、「周囲伝熱管」とも称する。
【００１４】
よって、本発明によって、反応装置の床全体を横断して、特に反応装置外壁の近くで、一層均一な温度分布が達成される。反応装置外壁の方に向かう温度は、反応装置の中央とほぼ同じレベルに保つことができることから、一層一様なプロセス条件が達成されかつ例えば、高度に吸熱性の水蒸気改質反応装置では、一層高いプロセスガス転化率を得ることができる。
【００１５】
好適な実施態様では、周囲伝熱管は、触媒床の残りの部分における通常の伝熱管に比べて小さい横断面積を有する。周囲伝熱管の横断面は、加熱用管配置、すなわち反応装置内の加熱用伝熱管の配置における最外伝熱管と周囲伝熱管との間の面積に適当に適応するために、造形する。「適当に適応するため」なる用語は、触媒粒子が最外伝熱管と反応装置外壁との間の空間を充填し、それでガスチャンネリングを最小にするようにすることができることを意味する。
【００１６】
周囲伝熱管は、反応装置外壁に直接接触して位置させるのが好ましい。周囲伝熱管は、単一の壁を有する単管でよくかつ実質的に半円の又は三角形横断面を有するように造形してもよい。その他のタイプの管、例えば二重管を想定することができる。
【００１７】
同様に、ビルトイン機素が棒、例えば金属棒である場合には、それらの横断面は、加熱用管配置、すなわち反応装置内の加熱用伝熱管の配置における最外伝熱管と反応装置外壁との間の面積に適当に適応するために、造形する。該棒は、また、それらが実質的に半円の又は三角形横断面を有するように造形することもできる。その他の形状は、当業者に明らかになるものと思う。
【００１８】
本発明の一実施態様では、触媒床を形成する固体触媒粒子は、熱交換反応装置のハウジング内に配置した伝熱管の外側に備え、該伝熱管の内側に備えない。すなわち、触媒は、伝熱管の外側だけに配置する。別の実施態様では、熱交換反応装置のハウジング内に配置した伝熱管は、二重管であり；その場合、触媒床を形成する固体触媒粒子は、該二重管の外側及び内側の両方に配置する。
【００１９】
周囲伝熱管の外側の領域に、伝熱管の外側の触媒床の一部を形成する固体触媒粒子を充填する。該周囲伝熱管を通過する熱交換用媒体は、該触媒床を通過するプロセスガスと並流に又は向流に流れる流体ガスであるのが簡便である。
【００２０】
本発明を添付図によって例示する。
【００２１】
図１において、反応装置の周囲は、外壁１によって確定され、外壁１は、金属壁、例えばステンレンススチールである。反応装置の内部は、複数の伝熱管２を含み、伝熱管２は、基本的には任意の形状を有することができるが、円筒形、すなわち円形横断面を有するのが好ましい。伝熱管２の間の空間は、触媒床３を形成する固体触媒粒子を含む。この図では、該伝熱管２は、二重管であり、それらの内管は、固体触媒粒子３’が充填されている。伝熱管２は、均一な熱分布、それにより反応装置の横断面全体を通して均一な温度をもたらすように配置する。複数のビルトイン機素、本明細書中更なる熱交換面積をもたらしかつ反応装置外壁１の近くの触媒の量を減少させる周囲伝熱管４は、該壁１の近くに又は該壁１に直接接触させて設置かれかつ熱交換用媒体５をプロセスガス６と向流に通すことを可能にする。
【００２２】
プロセスガス６、例えばメタンを主成分として含有するガス混合物は、紙のシートの平面を横断する方向に触媒を通って移行し、かつ伝熱管２の壁の間に造られる環状空間をプロセスガス６と向流に通過する熱交換用媒体５によって間接的に冷却又は加熱される。
【００２３】
周囲伝熱管４は、任意の形状を有することができるが、実質的に半円又は実質的に三角形を有する単管であるのが好ましく、それでそれらの平たい領域が反応装置外壁１の湾曲に適応することができるようにする。該周囲伝熱管４は、熱膨張差を許容する適した定着手段によって反応装置外壁１に取り付けることができる。周囲伝熱管４の横断面は、主軸ｄ１及び短軸ｄ２を有し、該主軸ｄ１は、反応装置外壁１の湾曲に適応することができる平たい領域を確定する。周囲伝熱管４は、外壁１と直接接触するのが好ましい。反応装置外壁１と最外伝熱管２の最外壁との間の最小の半径方向間隔は、固体粒子触媒３が該伝熱管２の外面全体を囲むことができるように設ける。
【００２４】
周囲伝熱管４及び伝熱管２の長さは、反応装置の長さにほぼ一致し、周囲管の長さは、６〜１４ｍの範囲であるのが普通である。周囲管の厚さは、３〜８ｍｍの範囲であるのが普通であり、一方、伝熱管、ここでは二重管によって表すものは、内壁厚さ２〜６ｍｍ及び外壁厚さ３〜８ｍｍを有するのが普通である。二重管における熱交換用媒体５を通過させるための環状間隔は、約４〜１２ｍｍ以下である。
【００２５】
今、図２を参照すると、示される二重管の配置は、３０°の弧であり、これを鏡に映して６０°の弧にすることができる。この６０°の弧を繰り返して完全な３６０°の管配置を形成する。触媒を収容する管の外側の領域を、二重管心から二重管心に引く線によって限定されるサブエリアに分割することができる。触媒を収容するそのようなすべてのエリアが３つの外管から熱を受け、各々の管は、６０°の管周囲に相当する伝熱面により貢献し、これより外管の円周の半分（１８０°）に等しい全伝熱面に貢献する。１〜１１の番号を付けたエリアを確定する、二重管の間の１１の異なる大きさの場所が存在する。１、２、６及び１０で示す場所は、半分だけを示し、その特定の場所の完全な形状及び大きさを与えるのに鏡に映す必要がある（鏡映線は、空いている側である）。
【００２６】
伝熱管は、三角ピッチで配置し、二重管心から二重管心への最小間隔を約１４３ｍｍにするのが好ましい。これにより、隣接する二重管の外管の間の間隔が約２９ｍｍになり、触媒粒子が空隙を満たす十分な空間をもたらす。
【００２７】
種々の場所の触媒面積を計算した。最も小さい面積３７７４ｍｍ２（２×１８８７ｍｍ２）を有する場所１は、熱が最も良く供給され、一方、最も大きな面積５３０４ｍｍ２（２×２６５２ｍｍ２）を有する場所１０は、熱供給が最も不良である。上記の２つの場所について、触媒面積を外管の外周で割ることによって確定した、触媒面積対伝熱面の比は、それぞれ２１．０ｍｍ２／ｍｍ及び２９．５ｍｍ２／ｍｍになる。しかし、反応装置運転の間に、番号を付けた面積の境界にわたってガス及び水平方向の伝熱のいくらかの混合があり、異なる場所について、触媒面積対伝熱面の比の差異の作用を低減させる傾向になる。
【００２８】
管の外側の触媒面積を反応装置の直径に沿い、同じ又は同じに近い直径上に位置する二重管の心の間に引いた線によって限定される５つの「触媒環」に割った。最良の管の配置についての結果を下記の表に挙げる：
【００２９】
【表１】
2008517864.tif 000003
第５の管において、*印を付けた値は、三角形横断面を有する周囲伝熱管からの伝熱を含む。触媒に接触する面積だけを数えた。
【００３０】
触媒面積対伝熱面の変化量は、満足すべき程に小さいことが分かる。内管（番号１）は、熱を過剰供給されるが、総触媒面積の３．７％寄与するにすぎない。反応装置外壁からの熱損失を補うために、外管（番号５）における伝熱面は、平均の伝熱面より大きい。周囲伝熱管が無ければ、触媒環における総触媒面積は、１７１１７８ｍｍ２になり、一方、環における総伝熱面周囲は、４６６８ｍｍである。触媒面積対伝熱面の比の大きな値が得られる：３６．７ｍｍ。
【００３１】
ＣＦＤ計算により、管の外側の触媒床から離れた温度変化が±３０℃の範囲内であることを確認した。
【００３２】
本発明は、熱交換反応装置の下流に設置した自己熱改質反応装置からの高温流出ガス及びプロセスからの水蒸気改質された生成ガスから供給される熱によって、メタンを含む炭化水素供給原料を水蒸気改質するために特に有用である。温度約１０５０℃を有する自己熱改質反応装置からの高温流出ガスを、本発明の熱交換反応装置内の転化されたプロセスガスと一緒にし、反応装置の底部の触媒床を約８８０℃で出る。一緒にしたガスは、該一緒にしたガスを伝熱管並びに反応装置外壁の近く又は反応装置外壁にかつ伝熱管に平行に位置させた周囲伝熱管を上方向に通過させることによって、反応装置配置の伝熱管の外側に配置した触媒床を間接加熱するために使用する。一緒にしたガスは、約１０００℃から約６５０℃に冷却され、その温度で反応装置を出て、水素に富む合成ガス流として取り出されて更に加工される。
【００３３】
よって、本発明は、また、（ａ）自己熱改質装置からの高温流出ガスを、反応装置配置の伝熱管２の少なくとも外側に配置した触媒床３、３’を出る転化されたプロセスガス６と一緒にすることによって熱交換反応装置内で一緒にしたガス５を形成し、（ｂ）該一緒にしたガス５を、好ましくは二重管である該伝熱管の環状空間を通過させて該触媒床３、３’を間接加熱し、（ｃ）該一緒にしたガス５を熱交換反応装置から水素に富む合成ガスとして取り出すことを含み、熱交換反応装置が周囲伝熱管を反応装置外壁１の近く又は反応装置外壁１に位置させて成り、それで工程（ａ）の一緒にしたガス５を該伝熱管２に平行に位置させた該周囲伝熱管４を通過させるようにする、炭化水素供給原料を水蒸気改質する方法も包含する。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】ハウジング又は圧力シェル（図示せず）内に収容される半径Ｒの円筒形熱交換反応装置の横断面図を示す。
【図２】熱交換反応装置の３０°の弧の横断面図であって、二重管の外管の外直径だけを示す。
【符号の説明】
【００３５】
１  反応装置外壁
２  伝熱管
３、３’ 触媒床
４  周囲伝熱管
５  熱交換媒体
６  プロセスガス
【図１】
2008517864.tif 000004
【図２】
2008517864.tif 000005
【手続補正書】
【提出日】平成18年8月25日(2006.8.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応装置外壁（１）を確定するためのハウジング、  該ハウジング内に配置された複数の伝熱管（２）であって、該伝熱管（２）の少なくとも外側（３）に配置された触媒床（３、３’）における熱を供給又は取り出すための複数の伝熱管（２）及び伝熱管に関して平行に走る細長い部材でありかつ該触媒床（３）の外周に配置されたビルトイン機素（４）を含み、該ビルトイン機素は、中を熱交換用媒体が通過する周囲伝熱管でありかつ該熱交換用媒体は、該触媒床を通過するプロセスガスと並流に又は向流に流れる流体ガスである、吸熱又は発熱反応を実施するための熱交換反応装置。
【請求項２】
伝熱管（２）が二重管であり、それで触媒床（３、３’）を形成する固体粒子が伝熱管（２）の外側（３）及び該伝熱管（２）の内側（３’）の両方に配置されるようにした請求項１記載の反応装置。
【請求項３】
触媒床を形成する固体粒子が伝熱管（２）の外側（３）に触媒床として備えられ、伝熱管（２）の内側（３’）に備えられない請求項１記載の反応装置。
【請求項４】
ビルトイン機素（４）が反応装置外壁（１）と直接接触して位置される請求項１〜３のいずれか一に記載の反応装置。
【請求項５】
ビルトイン機素（４）が、実質的に三角形又は半円形断面を有する請求項１〜４のいずれか一に記載の反応装置。
【請求項６】
（ａ）自己熱改質装置からの高温流出ガスを、反応装置配置の伝熱管（２）の少なくとも外側に配置した触媒床（３、３’）を出る転化されたプロセスガス（６）と一緒にすることによって請求項１記載の熱交換反応装置内で一緒にしたガス（５）を形成し、（ｂ）該一緒にしたガス（５）を該伝熱管の環状空間を通過させて該触媒床（３、３’）を間接加熱し、（ｃ）該一緒にしたガス（５）を熱交換反応装置から水素に富む合成ガス流として取り出すことを含み、熱交換反応装置が周囲伝熱管（４）を反応装置外壁（１）の近く又は反応装置外壁（１）に位置させて成り、それで工程（ａ）の一緒にしたガス（５）を伝熱管（２）に平行に位置させた該周囲伝熱管（４）を通過させるようにした、炭化水素供給原料を水蒸気改質する方法。
【請求項７】
伝熱管（２）が二重管であり、一緒にしたガス（５）を、該二重管の環状空間を通過させる請求項６記載の方法。
【手続補正書】
【提出日】平成19年12月21日(2007.12.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項６】
（ａ）自己熱改質装置からの高温流出ガスを、反応装置配置の伝熱管（２）の少なくとも外側に配置した触媒床（３、３’）を出る転化されたプロセスガス（６）と一緒にすることによって請求項１記載の熱交換反応装置内で一緒にしたガス（５）を形成し、（ｂ）該一緒にしたガス（５）を該伝熱管の環状空間を通過させて該触媒床（３、３’）を間接加熱し、（ｃ）該一緒にしたガス（５）を熱交換反応装置から水素に富む合成ガス流として取り出すことを含み、熱交換反応装置は、周囲伝熱管（４）を反応装置外壁（１）の近く又は反応装置外壁（１）に位置させて成り、そして工程（ａ）の一緒にしたガス（５）を伝熱管（２）に平行に位置させた該周囲伝熱管（４）を通過させる、炭化水素供給原料を水蒸気改質する方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明に従えば、本発明者等は、反応装置外壁を確定するためのハウジング、該ハウジング内に配置された複数の伝熱管であって、該伝熱管の少なくとも外側に配置された触媒床における熱を供給又は取り出すための複数の伝熱管及び伝熱管に関して平行に走る細長い部材でありかつ該触媒床の外周に配置されたビルトイン機素を含み、該ビルトイン機素は、周囲伝熱管であり、該周囲伝熱管内を、熱交換用媒体が通過しそして該熱交換用媒体は、該触媒床を通過するプロセスガスと並流に又は向流に流れる流体ガスである、吸熱又は発熱反応を実施するための熱交換反応装置を提供する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
周囲伝熱管の外側の領域に、伝熱管の外側の触媒床の一部を形成する固体触媒粒子を充填する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
よって、本発明は、また、（ａ）自己熱改質装置からの高温流出ガスを、該反応装置の伝熱管２の少なくとも外側に配置した触媒床３、３’を出る転化されたプロセスガス６と一緒にすることによって請求項１記載の熱交換反応装置内で一緒にしたガス５を形成し、（ｂ）該一緒にしたガス５を、好ましくは二重管である該伝熱管の環状空間を通過させて該触媒床３、３’を間接加熱し、（ｃ）該一緒にしたガス５を熱交換反応装置から水素に富む合成ガスとして取り出すことを含み、熱交換反応装置は、周囲伝熱管４を反応装置外壁１の近く又は反応装置外壁１に位置させて成り、そして工程（ａ）の一緒にしたガス５を伝熱管２に平行に位置させた該周囲伝熱管４を通過させる、炭化水素供給原料を水蒸気改質する方法も包含する。
【国際調査報告】
2008517864.tif 000006
2008517864.tif 000007
2008517864.tif 000008