(57)【要約】本発明は、縦型合成リアクタにおける、尿素の熱分解により純粋なメラミンを調製するための高圧プロセスに関し、この合成リアクタは、３つの縦に積み重ねて整列された段を有し、そして、ａ）第１の最上段において、尿素の総量の少量部分が、第１のタンクリアクタの中心管内に導入され、そして、第１のメラミン含有反応媒体が形成され；ｂ）第２の中間段において、第１のメラミン含有反応媒体と、尿素の総量の大部分が、第２のタンクリアクタの中心管内に導入され、そして、第２のメラミン含有反応媒体が形成される工程；次いで、ｃ）第３の最下段において、第２のメラミン含有反応媒体が、縦型流れ管リアクタ内に導入され、そして、粗製メラミン溶融物が形成される工程であって、粗製メラミン溶融物は、その後任意の所望の様式でワークアップされ、そして、純粋なメラミンが得られる。
2008508226.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
縦型合成リアクタにおける尿素の熱分解によって、純粋なメラミンを調製するための高圧プロセスであって、該合成リアクタは、縦に積み重ねて整列された３つの段を有し、該プロセスは、以下：
ａ）第１の最上段において、尿素の総量の少量部分が、第１のタンクリアクタの中心管内に導入され、そして、第１のメラミン含有反応媒体が形成される工程；
ｂ）第２の中間段において、該第１のメラミン含有反応媒体と、該尿素の総量の大部分が、第２のタンクリアクタの中心管内に導入され、そして、第２のメラミン含有反応媒体が形成される工程；次いで、
ｃ）第３の最下段において、該第２のメラミン含有反応媒体が、縦型流れ管リアクタ内に導入され、そして、粗製メラミン溶融物が形成される工程であって、該粗製メラミン溶融物は、その後任意の所望の様式でワークアップされ、そして、純粋なメラミンが得られる、工程
を包含する、プロセス。
【請求項２】
前記尿素の総量の少量部分が、２０〜４０重量％であり、そして、前記尿素の総量の大部分が、７０〜６０重量％である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
前記タンクリアクタが、自然循環を有するループ状リアクタ、または、自然循環および強制対流を有するループ状リアクタである、請求項１または２に記載のプロセス。
【請求項４】
前記流れ管リアクタが、流下薄膜リアクタである、請求項１または２に記載のプロセス。
【請求項５】
前記タンクリアクタが、自然循環を有するループ状リアクタであり、そして、該ループ状リアクタの各々の下側領域からきれいに分離された、インジェクターが下端に配置されている管を介して前記尿素が導入される、請求項１〜４の少なくとも１項に記載のプロセス。
【請求項６】
前記タンクリアクタが、自然循環および強制対流を有するループ状リアクタであり、該タンクリアクタは、該自然循環および該強制対流の両方の場合に、２つの撹拌ユニットを備え、前記尿素は、該撹拌ユニットに近い管を介して、該ループ状リアクタの各々の下側領域内へと導入される、請求項１〜５のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項７】
ＮＨ３気体が、前記第３の段内へと下から導入される、請求項１〜６の少なくとも１項に記載のプロセス。
【請求項８】
前記３つの段が、塩溶融物により加熱されており、そして、該塩溶融物および前記メラミン含有反応媒体が、前記第１および第２のタンクリアクタ内では向流で、および、前記流れ管リアクタ内では並流で処理される、請求項１〜７の少なくとも１項に記載のプロセス。
【請求項９】
前記第１、第２および第３の段における温度が、同じであり、かつ、各場合に存在する圧力において、メラミンの晶析点に可能な限り近い、請求項１〜８の少なくとも１項に記載のプロセス。
【請求項１０】
前記発生気体が、各段から抜かれ、そして、その後、該発生気体の流れが、互いに合わさって、発生気体スクラバーに送られる、請求項１〜９の少なくとも１項に記載のプロセス。
【請求項１１】
前記第１、第２および第２の段における圧力が同じである、請求項１〜１０の少なくとも１項に記載のプロセス。
【請求項１２】
請求項１〜１１のうちの１項に記載のプロセスを実行するための、縦型合成リアクタであって、該合成リアクタは、縦に積み重ねて整列された３つの段を有し、ここで、
第１の最上段、および第２の中間段は、それぞれが、タンクリアクタ（１）および（２）であり、特に、ループ状リアクタであり、該第１の最上段、および該第２の中間段は、それぞれが、
中心管（４）および（５）、
尿素および必要に応じてＮＨ３のための供給ライン（１１）および（１２）、
加熱媒体のための供給ライン（１４、１５）および引抜きライン（１４ａ、１５ａ）、
発生気体およびメラミン含有反応媒体のための引抜きライン（２２、２３）、
該中心管とリアクタ壁との間の領域に、反応熱を供給するための加熱ユニット（１８、１９）、
必要に応じて、測定および制御のためのユニット、ならびに
必要に応じて、対流のためのデバイス
を備え、そして、第３の最下段は、流れ管リアクタ（３）であり、該第３の最下段は、
メラミン含有反応媒体および必要に応じてＮＨ３のための供給ライン、
加熱媒体のための供給ライン（１６）および引抜きライン（１６ａ）、
発生気体のための引抜きライン（２１）および粗製メラミン溶解物のための引抜きライン（１３）、
反応熱を供給得するための加熱ユニット（２０）、ならびに
必要に応じて測定および制御のためのユニット
を備える、合成リアクタ。
【請求項１３】
前記タンクリアクタが、その上側領域に、メラミン含有反応媒体のための内部もしくは外部の溢流管を介して、すぐ下の段の中心管（５）に接続されたコレクター（６、７）を備え、そして、前記流れ管リアクタが、その上側領域に、メラミン含有反応媒体のための分配器（８）を備える、請求項１２に記載のリアクタ。
【請求項１４】
前記第３の段が、流下薄膜リアクタ（３）であり、該流下薄膜リアクタの断面に、真っ直ぐな外形を有する内側管と、穴の開いた外側管から構成される管束（２０）が詰まっている、請求項１２に記載のリアクタ。
【請求項１５】
前記タンクリアクタ（１、２）が各々、２つの撹拌ユニット（２４、２５）、および、前記中心ユニット（４、５）内の該撹拌ユニット（２４、２５）に近い場所で終わる尿素供給ライン（１１、１２）を備える、請求項１２に記載のリアクタ。
【請求項１６】
前記タンクリアクタ（１、２）が、前記中心管（４、５）内に、上から下に通り、下端にインジェクターを有する尿素供給ラインを備える、請求項１２に記載のリアクタ。
【請求項１７】
前記タンクリアクタ内の前記加熱ユニット（１８、１９、２０）は、滑らかな内側管と、穴の開いた外側管とを備えるバイメタルコンパウンドを備える、請求項１２に記載のリアクタ。
【請求項１８】
前記発生気体引抜きライン（２１、２２、２３）は、加熱可能なデミスター、または、液滴分離器を備える、請求項１２に記載のリアクタ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願は、縦型合成リアクタにおける尿素の熱分解により、純粋なメラミンを調製するための高圧プロセス、および、このプロセスを実施するためのリアクタに関する。
【背景技術】
【０００２】
メラミンを調製するための高圧プロセスにおいて、一般に、尿素溶解物、必要に応じて、ガス状のアンモニアは、例えば、３２５℃と４５０℃との間の温度、および、５０バールと２５０バールとの間の圧力において、触媒の非存在下で反応させられ、液体メラミンと、主にアンモニアおよび二酸化炭素からなる発生気体（Ｏｆｆｇａｓ）とを生じる。変換されていない尿素に加えて、副産物も含む、液体メラミンは、その後、例えば、水でクエンチすることによって、昇華させることによって、または、特定の条件下で減圧することによって、ワークアップされ、そして、その後、純粋なメラミンが単離される。
【０００３】
従来のメラミンプロセスから公知のメラミンリアクタは、代表的に、例えば、特許文献１に記載されるような、ループ状リアクタ型の縦型タンクリアクタである。このようなリアクタは、内側の中心管、および、中心管とリアクタ壁との間に塩溶解物が循環している加熱束を備える。塩溶解物は、吸熱性のメラミン合成に必要な熱を提供するために機能する。尿素溶解物、そして必要に応じてアンモニアは、メラミンリアクタの下側領域内に供給されて、そして、塩溶解物を導管束の間の外側空間内で反応して、メラミン溶解物および発生気体を生じる。その低い密度が原因で、反応混合物は、上方に上昇し、上方で、メラミン溶解物と発生気体との間の分離が生じる。発生気体がリアクタから排出され、そして、発生気体スクラバーに供給される間に、メラミン溶解物は、重力によって中心管を下向きに流れて、そこで新しく導入された尿素溶解物と出会い、そして、再度、管束間の反応空間内を上方に上昇する。合成リアクタにおけるメラミン溶解物のこの循環は、自然循環と呼ばれ、リアクタ内の特定の滞留時間を保証する。これは、尿素のメラミンへの最大の変換のために機能することが意図される。滞留時間が経過した後、メラミン溶解物は、リアクタの上側領域のオーバーフローによって排出され、そして、さらなるワークアップのために送られる。
【０００４】
メラミンリアクタの欠点は、管束の熱交換表面積に対する反応容積の比が比較的小さく、その結果、必要とされる反応熱の供給のために、比較的高い塩溶解物温度が必要とされるという事実である。これらは、管束の腐食の増加をもたらし、その結果、年に１回、管束を化学洗浄することが必要となるが、これは、生産の停止に起因して、望ましくない。
【０００５】
さらなる欠点は、１段のループ状リアクタにおける広い滞留時間分布の達成から生じる（すなわち、排出されたメラミン溶解物における変換されていない尿素の割合が、比較的高い）。変換されていない尿素は、その後のメラミンのワークアップにおいて、副産物と一緒に排出されるので、これは、メラミンの損失と同等とみなす。
【０００６】
特許文献２は、３つのセクションからなる縦型メラミンリアクタを記載し、このリアクタにおいて、メラミンの合成は、最も下のセクターで生じる。尿素溶解物が、最上領域から縦管（Ｆａｌｌｒｏｈｒ）を介して下向きに伝導され、そこを出て、そして、塩溶融伝導管の間でアンモニアの存在下で反応して、メラミン溶解物と発生気体とを生じる。リアクタ内部のメラミン循環は、中心管を介して生じる。メラミン溶解物は、ダイアフラムを通って上のセクター内へと通過し、このセクターで、発生気体が溶解物から取り除かれる。メラミン溶解物が排出され、さらなるワークアップのために送られると、発生気体は、最上のセクターである発生気体スクラバーへと供給され、ここで、冷却され、その後、排出される。
【０００７】
このリアクタもまた、反応制御に関して、１段式のループ状リアクタと同様であるので、高い腐食性と変換されていない尿素という欠点が記載されている。
【０００８】
特許文献３は、直列に接続された複数の装置から構成される、多段式メラミンリアクタを記載する。この合成リアクタは、従来のループ状リアクタである。発生気体から分離されたメラミン溶解物は、その後、水平方向の管状リアクタに供給され、ここで、尿素の変換が完了される。この反応混合物は、その後、発生気体分離器内に導入され、得られたメラミンが、さらなる処理のために送られる。このプロセスの１つのバリエーションにおいて、ＣＯ２ストリッパーが、第１の管状リアクタの下流に接続され、次いで、さらなる管状リアクタ段を接続する前にメラミン溶解物の圧力が増加されて、最後に、発生気体分離器が接続される。
【０００９】
記載されるリアクタは、直接に接続された多数の装置を必要とするという欠点を有する。このことは、高い資本コストと、プラントの複雑な設計をもたらす。さらに、ループ状リアクタセクションにおける腐食性、および不完全な尿素の変換の問題が、ここでも存在する。リアクタの全空間が、記載される管状リアクタ内の液相により吸い上げられ、そして、メラミン形成時に形成される発生気体は、連続して除去され得ないので、これらの反応管において、完全な尿素の変換を達成することは不可能である。
【００１０】
特許文献４は、尿素の熱分解によってメラミンを調製するためのプロセスを開示する。このプロセスにおいて、尿素は、タンクリアクタ内に導入され、そして、タンクリアクタ内で形成されたメラミン溶解物が、少量の尿素を供給することによって、下流の冷却リアクタにおいて冷却される。使用される冷却リアクタは、任意の所望のリアクタであり得、例えば、撹拌型リアクタ、流下薄膜リアクタ、または、上側セクションがタンクリアクタの形状であり、そして、下側セクションが流下薄膜リアクタの形状である組み合わせリアクタであり得る。冷却リアクタに加えられる尿素の量は、メラミンを調製するために必要とされる尿素の総量の、約１〜５重量％である。１段式のループ状リアクタにおいて生じるものと同じメラミン合成に関する欠点が、このプロセスにおいても生じる。
【特許文献１】オーストリア国特許第４０９４８９号明細書
【特許文献２】欧州特許第０６１２５６０号明細書
【特許文献３】国際公開第９９／００３７４号パンフレット
【特許文献４】オーストリア国特許第４１０２１０号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
従って、腐食性および尿素変換に関して記載される欠点を有さない、メラミンリアクタを用いる、同時にかつ最低限の資本コストでのメラミン調製プロセスを開発することが、本発明の目的である。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明によれば、この目的は、まず、尿素の熱分解により純粋なメラミンを調製するための高圧プロセスにおいて、縦型合成リアクタにより達成され、この合成リアクタは、３つの縦に積み重ねて整列された段を有し、そして、
ａ）第１の最上段において、尿素の総量の少量部分が、第１のタンクリアクタの中心管内に導入され、そして、第１のメラミン含有反応媒体が形成され；
ｂ）第２の中間段において、第１のメラミン含有反応媒体と、尿素の総量の大部分が、第２のタンクリアクタの中心管内に導入され、そして、第２のメラミン含有反応媒体が形成され；次いで、
ｃ）第３の最下段において、第２のメラミン含有反応媒体が、縦型流れ管リアクタ内に導入され、そして、粗製メラミン溶融物が形成される工程であって、粗製メラミン溶融物は、その後任意の所望の様式でワークアップされ、そして、純粋なメラミンが得られる。
【００１３】
本発明による２つのタンクリアクタ間の尿素の総量の分割は、狭い滞留時間分布を有する２段式の撹拌型タンクバッテリーを達成し、これは、１段式のタンクリアクタよりも均一な尿素の変換を可能にする。さらに、反応熱のより優しくかつ腐食性の少ない供給が可能である。下流の垂直流れ管セクションとの組み合わせにより、最適な反応制御を保証し、これにより、尿素の完全な反応を可能にする。こうして、他のメラミンプロセスと比較すると、本発明によるメラミン調製プロセスは、より小型で、より安価で、かつ、より効率的なメラミン合成を可能にする。
【００１４】
本発明によれば、尿素の総量のより少ない部分は、最上のタンクリアクタの縦型中心管の下側セクション内に、尿素溶解物として導入される。この溶解物は、代表的に、約１３５℃〜３００℃の温度を有し、そして、尿素スクラバーによりもたらされる。この溶解物は、尿素スクラバーにおいて、熱い反応発生気体により余熱されている。必要に応じて、アンモニアガスもまた、第１のタンクリアクタ内に導入される。管束の加熱管の間のタンクリアクタにおいて、尿素の反応は、約３３０℃〜４００℃で、好ましくは、約３３０℃〜３８０℃で、より好ましくは、約３３０℃〜３６０℃で、第１のメラミン含有反応媒体と発生気体とを生じるように起こる。圧力は、約５０〜６００バール、好ましくは、約５０〜２５０バール、より好ましくは、約７０〜１７０バールである。発生気体が、タンクリアクタの最上層で排出されている間、メラミン含有反応媒体は、重力によって中心管の内部を下向きに流れ、そして、新しく供給された尿素溶解物と混合された後、再び、上向きに上昇する。この第１のメラミン含有反応媒体の循環は、第１のタンクリアクタ内である滞留時間（１５分未満）を生じる。この滞留時間の後、第１のメラミン含有反応媒体は、第１のタンクリアクタの最上層で回収され、そして、その下にある第２のタンクリアクタの中心管内へと連結管を介して流れる。
【００１５】
第１のメラミン含有反応媒体と一緒に、尿素の総量の大部分は、第２のタンクリアクタの縦型中心管の下側領域へと、尿素溶解物として導入される。必要に応じて、アンモニアガスもまた導入され得る。第２のタンクリアクタ内の温度、圧力、内部循環の反応順序および滞留時間は、第２のタンクリアクタのものと同じである。形成される発生気体は、第２のタンクリアクタの上部で排出される。第２のタンクリアクタにおいて、第２のメラミン含有反応媒体が形成され、そして、この装置の上部で回収されて、その下にある流れ管リアクタの上側セクションへと、連結管を介して導入される。第２のメラミン含有反応媒体は、この装置から排出される際、アンモニア、二酸化炭素および副産物を含む。さらに、変換されていない尿素が、約１〜３重量％の量で存在する。
【００１６】
縦型流れ管リアクタにおいて、第２のメラミン含有反応媒体は、重力によって、上側の装置から下側の装置へと流れる。滞留時間は、流れ管リアクタの垂直方向の高さにより制御され得る。滞留時間の間、まだ変換されていない尿素は、反応してメラミンを生じ、その結果、粗製のメラミン溶解物が、流れ管リアクタの下側端部で排出され、その後、任意の所望されるさらなるワークアップのために送られる。形成される発生気体は、流れ管リアクタの上部から排出される。流れ管リアクタ内の温度および圧力は、第１、および第２のタンクリアクタの段のものと同じである。
【００１７】
本発明に従うプロセスの好ましい実施形態において、より少ない部分とは、尿素の総量の、３０〜４０重量％であり、そして、大部分とは、尿素の総量の７０〜６０重量％である。このように、最適な反応制御が、リアクタバッテリー内で達成される。
【００１８】
有利なタンクリアクタは、自然循環を有するループ状リアクタ型、または、自然循環および付加的な強制対流を有するループ状リアクタ型である。ループ状リアクタにおいて、内部循環は、単に異なる密度の反応媒体によって達成される。さらなる撹拌装置により、循環が増強される。
【００１９】
有利なことには、流れ管リアクタは、流下薄膜リアクタである。流下薄膜リアクタは、反応パートナーとの間で化学平衡を達成し、こうして、リアクタの高さ全体にわたる全てのポイントにおいて、尿素の実質的に完全な反応の可能性を達成する。さらに、流下薄膜リアクタは、管の周りに軸方向に分配することなく、溶解物の均一な滞留時間を達成する。さらに、均一な流下薄膜の厚みは、材料に損傷を与える最高点のリアクタ管に対する過熱を防止する。
【００２０】
タンクリアクタは、好ましくは、自然循環を有するループ状リアクタであり、ここで、尿素が、その下側端部に、各ループ状リアクタの下側領域内で細かく分けられたインジェクターが配置されている管を介して導入される。
【００２１】
自然循環および強制対流を有するループ状リアクタであるタンクリアクタに、各場合に、２つの撹拌ユニットを与えることが好ましく、ここで、尿素は、各ループ状リアクタの下側領域内の撹拌ユニットに密接する管を介して導入される。
【００２２】
強い流れの領域への尿素の供給は、尿素溶解物と、循環するメラミン含有反応媒体との間で良好な混合が起こることを保証する。尿素供給ライン管は、同軸性の管として設計され得、この場合、尿素は内部管内に流れ、そして、セラミック製の高温断熱材が、内部管と外部管との間に配置される。
【００２３】
ＮＨ３ガスが、第３の段へと下から導入される場合が有利である。この場合、メラミン含有反応媒体中に存在するＣＯ２が、向流モードで、流れ管セクション内で同時に除去され得る。このことは、ＣＯ２除去のために別個の装置を準備する資本コストを節約する。除去されたＣＯ２は、装置の上部で、発生気体と一緒に排出される。導入されるＮＨ３の温度は、流れ管セクション内のメラミン含有反応媒体の温度と同じであっても、この温度より高くても、この温度より低くてもよい。ＮＨ３導入のさらなる利点は、メラミン中に存在する副産物を分解することである。
【００２４】
有利なことには、３つのリアクタの段は、過熱媒体として１つの塩溶解物で加熱され、この場合、塩溶解物およびメラミン含有反応媒体は、第１および第２のタンクリアクタ内では向流で処理され、そして、流れ管リアクタ内では並流で処理される。これにより、塩溶解物とメラミン含有反応媒体との間の最小の温度差での、タンクリアクタの段に最大の熱導入が達成される。流れ管の段において、このことは、反応の間の平衡が連続して達成されることを容易にする。
【００２５】
第１、第２および第３の段における温度が、同じであり、そして、各場合に存在する圧力下でのメラミンの晶析点と可能な限り近いプロセスの実施形態が、特に好ましい。これは、メラミンの特に高い純度を達成し得る。なぜならば、メラミンの温度を晶析点により近く維持すれば、副産物の含量がより低くなるからである。さらに、第１および第２の段を同じ温度で、そして、第３の段をより低い温度で作動させることも可能である。
【００２６】
発生気体を各段から排出させ、そして、その後、発生気体の流れを互いに合わせて、発生気体スクラバーへと送ることがさらに好ましい。このことにより、特定の形成点における発生気体の効率的な除去が可能となり、その結果、各反応段における平衡の達成が可能となる。
【００２７】
有利な実施形態において、第１、第２および第３の段における圧力は、同じである。圧力平衡ラインは、３つ全てのリアクタ段を互いに接続する。この場合、３つ全ての装置の圧力は、共通の圧力調節弁により調整され得る。
【００２８】
本発明はさらに、本発明に従うプロセスを実施するための縦型合成リアクタを提供し、このリアクタは、３つの縦に積み重ねて整列された段を有し、そして、第１の最上段および第２の中間段は、各々、タンクリアクタ、特に、ループ状リアクタであり、このリアクタは、中心管、ならびに尿素および必要に応じてＮＨ３のための供給ライン、加熱媒体のための供給ラインおよび引抜きライン、発生気体およびメラミン含有反応媒体のための引抜きライン、中心管とリアクタ壁との間の領域に、反応熱を供給するための加熱ユニット、必要に応じて、測定および制御のためのユニット、ならびに、必要に応じて、対流のためのデバイスを備え、そして、第３の最下段は、流れ管リアクタであり、該第３の最下段は、メラミン含有反応媒体および必要に応じてＮＨ３のための供給ライン、加熱媒体のための供給ラインおよび引抜きライン、発生気体のための引抜きラインおよび粗製メラミン溶解物のための引抜きライン、反応熱を供給得するための加熱ユニット、ならびに必要に応じて測定および制御のためのユニット、を備える。
【００２９】
タンクリアクタは、好ましくは、その上側領域に、メラミン含有反応媒体のための内部もしくは外部の溢流管を介して、すぐ下の段の中心管に接続されたコレクターを備える。これにより、第１のタンクリアクタから第２のタンクリアクタへの、そして、そこから、流れ管セクションへのメラミン含有反応媒体の連続した溢流を保証する。
【００３０】
流れ管リアクタは、好ましくは、その上側領域に、メラミン含有反応媒体のための分配器を備える。この場合、管の断面全体にわたるメラミンの均一な分配が達成される。
【００３１】
有利なことには、第３の段は、流下薄膜リアクタであり、流下薄膜リアクタの断面に、真っ直ぐな外形を有する内側管と、穴の開いた外側管から構成される管束が詰まっている。これにより、内側管上への均一なメラミン薄膜を達成し、そしてまた、塩溶解物を伝える外側管からの良好な熱の転移も達成する。
【００３２】
タンクリアクタが各々、２つの撹拌ユニット、および、中心ユニット内の撹拌ユニットに近い場所で終わる尿素供給ラインを備えることが好ましい。有用な撹拌ユニットは、例えば、インペラー撹拌器、ピッチドブレード撹拌器、または、タービン撹拌器である。
【００３３】
有利なことには、タンクリアクタは、中心管内に、上から下に通り、下端にインジェクターを有する尿素供給ラインを備える。これにより、尿素と反応媒体との間の良好な混合が達成され得る。
【００３４】
タンクリアクタ内の加熱ユニットが、滑らかな内側管と、穴の開いた外側管とを備えるバイメタルコンパウンドを備えることが好ましい。この内側管には、メラミン含有反応媒体が流れ、そして、外側管には、加熱媒体が流れる。穴の開いた外側管は、最適な熱交換性能を達成する。
【００３５】
有利なことには、発生気体引抜きラインは、加熱可能なデミスター、または、液滴分離器を備える。この場合、発生気体中に存在するメラミン分画は、発生気体スクラバーの実際に上流から分離される。
【００３６】
合成リアクタの流れ管セクションから排出されるメラミン溶解物は、排出され、その後、任意の所望の様式でワークアップされる。例えば、圧縮および／もしくは冷却によって凝固され得るか、または、ガス相に移され、その後、脱昇華（ｄｅｓｕｂｌｉｍｉｅｒｔ）される。ワークアップの別の手段は、水溶液でクエンチし、その後、メラミンから結晶化することである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３７】
図１および図２は、以下を示す：（１）および（２）自然循環を有する第１および第２のループ状リアクタ；（３）流下薄膜リアクタ；（４）および（５）第１および第２のループ状リアクタの中心管；（６）第１のループ状リアクタから第２のループ状リアクタ内へのコレクターおよび溢流管；（７）第２のループ状リアクタから流下薄膜リアクタ内へのコレクターおよび溢流管；（８）分配器；（９）アンモニア分配器；（１０）全尿素のための供給ライン；（１１）および（１２）第１および第２のループ状リアクタ内への尿素の流れのための供給ライン；（１３）さらなるワークアップのためのメラミン溶解物のための引抜きライン；（１４）、（１５）および（１６）塩溶解物のための供給ライン；（１４ａ）、（１５ａ）、（１６ａ）塩溶解物のための引抜きライン；（１７）ＮＨ３ガスのための供給ライン；（１８）、（１９）、（２０）熱交換体としての塩溶解物−導管束；（２１）流下薄膜リアクタからの発生気体ライン；（２２）中間リアクタからの発生気体ライン；および（２３）最上のリアクタからの発生気体ライン；ならびに（２４）および（２５）撹拌モーター（２６）を備える撹拌装置。
【００３８】
本発明に従うプロセスは、以下のように実施される：
４６２０ｋｇ／時の尿素溶解物（すなわち、全合成尿素の約３５重量％）が、２３０℃の温度および１６０バールの圧力にて、供給ライン１１を介して噴霧される。この供給ライン１１の下端には、自然循環を有する第１のループ状リアクタ１の中心管４の下側領域内へのインジェクター（図示せず）が配置されている。リアクタ１は、塩溶解物の加熱によって、管束１８を用いて、３４７℃まで加熱される。この温度および１５０バールの圧力で形成された反応混合物は、ループ状リアクタ１の上側領域で、ＮＨ３およびＣＯ２からなる発生気体と、第１のメラミン含有反応媒体へと分離される。発生気体が、発生気体ライン２３を介して第１のループ状リアクタ１の上部から排出されて、発生気体スクラバー（図示せず）に送られている間、メラミン含有反応媒体は、コレクターおよび溢流管６を介して、その直ぐ下にある自然循環を有する第２のループ状リアクタ２の中心管５へと通過する。この第２のループ状リアクタ２は、同様に塩溶解物によって、管束１９を用いて、３４７℃まで加熱される；圧力は、第１のループ状リアクタ１と同じである。第１のメラミン含有反応媒体と同時に、２３０℃の温度および１６０バールの圧力にて、８５８０ｋｇ／時の尿素溶解物が、供給ライン１２を介して第２のループ状リアクタに供給される。これは、全合成尿素の約６５重量％に相当する。第２のループ状リアクタ２において、第２のメラミン含有反応媒体と発生気体が、３４７℃および１５０バールにて形成される。発生気体は、発生気体ライン２２を介して、ループ状リアクタの上部において排出され、そして、発生気体スクラバー（図示せず）へと運ばれる。
【００３９】
第２のメラミン含有反応媒体は、コレクターおよび外部の溢流管７を介して、第２のループ状リアクタ２から、塩溶解物によって管束２０を用いて３４７℃に維持された流下薄膜リアクタ３の上部へと運ばれる。塩溶解物は、管束２０のジャケット管を通る供給ライン１６を介して流れ、リアクタの断面を引抜きライン１６ａ内へと吸い上げる。分配器８は、メラミンを、管束２０の内側管を通って上から下へと流れる部分的な流れへと分ける。下降性のメラミンに対する向流において、１３５０ｋｇ／時の量の３４５℃のアンモニアガスは、メラミン中に存在するＣＯ２を除去するために、分配器９を介して、下から供給ライン１７を介して導入される。流下薄膜リアクタにおける圧力は、２つのループ状リアクタと同じである。流下薄膜リアクタの上部において、形成されるガスは、除去されたＣＯ２と一緒に発生気体ライン２１を介して排出され、そして、発生気体スクラバー（図示せず）へと送られる。流下薄膜リアクタの底部において、１重量％未満の副産物含量を有するメラミン溶解物が、引抜きライン１３を介して排出される。メラミン溶解物は、その後、３４７℃および１５０バールにて、クエンチャ（図示せず）内へと導入され、そこで、水溶液によりクエンチされ、そして、その後、得られたメラミン溶液から純粋なメラミンが結晶化される。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】自然循環を有する２つのループ状リアクタと流下薄膜リアクタとを備える、本発明の合成リアクタの例示的な実施形態が、図１に示される。
【図２】図２は、自然循環とさらなる強制対流とを有する２つのループ状リアクタと、流下薄膜リアクタとを備える、本発明のリアクタのさらなる実施形態を示す。
【図１】
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【図２】
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【国際調査報告】
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