(57)【要約】  ａ）少なくとも１つの孔を含む燃料電池積層体と、ｂ）孔と連通した加湿要素とを含む物品が提供される。加湿要素は、孔を有するシールを形成してもよい加湿デバイス内に含まれてもよい。別の態様において、容器と、容器内に収容された加湿要素と、容器内に収容された燃料電池膜電極接合体（ＭＥＡ）とを含む物品が提供される。別の態様において、容器と、容器内に収容された加湿要素と、容器内に収容された燃料電池単位セル接合体（ＵＣＡ）とを含む物品が提供される。加湿要素は、容器のサブポケットに収容されるかまたはされなくてもよく、容器は不透水性であるかまたは不透水性でなくてもよく、もしくは実質的に不透水性であってもよい。
2008521167.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）孔を含む燃料電池積層体と、
ｂ）前記孔と連通した加湿要素と、を含む物品。
【請求項２】
前記燃料電池積層体は、アノード入口孔と、アノード出口孔と、カソード入口孔と、カソード出口孔とを含み、かつ該物品は、４つの孔の各々と連通した加湿要素を含む、請求項１に記載の物品。
【請求項３】
前記加湿要素が加湿デバイス内に含まれる、請求項１に記載の物品。
【請求項４】
前記加湿デバイスが、前記孔を有するシールを形成する、請求項３に記載の物品。
【請求項５】
各加湿要素が加湿デバイス内に含まれる、請求項２に記載の物品。
【請求項６】
各加湿デバイスが、孔を有するシールを形成する、請求項３に記載の物品。
【請求項７】
容器と、前記容器内に収容された加湿要素と、前記容器内に収容された燃料電池膜電極接合体と、を含む物品。
【請求項８】
前記容器内に収容された２つ以上の燃料電池膜電極接合体を含む、請求項７に記載の物品。
【請求項９】
前記加湿要素が、前記容器のサブポケットに収容されている、請求項７に記載の物品。
【請求項１０】
前記容器が実質的に不透水性である、請求項７に記載の物品。
【請求項１１】
前記加湿要素が前記容器のサブポケットに収容されている、請求項８に記載の物品。
【請求項１２】
前記容器が実質的に不透水性である、請求項８に記載の物品。
【請求項１３】
容器と、前記容器内に収容された加湿要素と、前記容器内に収容された燃料電池単位セル接合体と、を含む物品。
【請求項１４】
前記容器内に収容された２つ以上の燃料電池単位セル接合体を含む、請求項１３に記載の物品。
【請求項１５】
前記加湿要素が、前記容器のサブポケットに収容されている、請求項１３に記載の物品。
【請求項１６】
前記容器が実質的に不透水性である、請求項１３に記載の物品。
【請求項１７】
前記加湿要素が、前記容器のサブポケットに収容されている、請求項１４に記載の物品。
【請求項１８】
前記容器が実質的に不透水性である、請求項１４に記載の物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池膜電極接合体、単位セル接合体または燃料電池積層体の貯蔵または輸送に関する。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００２】
簡潔にいうと、本発明は、ａ）少なくとも１つの孔（ポート）を含む燃料電池積層体と、ｂ）その孔と連通した加湿要素とを含む物品を提供する。加湿要素は、加湿デバイス内に含まれてもよく、加湿デバイスは前記孔を有するシールを形成してもよい。燃料電池積層体は、アノード入口孔と、アノード出口孔と、カソード入口孔と、カソード出口孔とを含むかまたは含まなくてもよい。本物品は、４つの孔の各々と連通した加湿要素を備えるかまたは備えなくてもよい。
【０００３】
別の態様において、本発明は、容器と、容器内に収容された加湿要素と、容器内に収容された燃料電池膜電極接合体（ｍｅｍｂｒａｎｅ  ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  ａｓｓｅｍｂｌｙ；ＭＥＡ）とを含む物品を提供する。本物品は、１つ、２つ又はそれ以上のＭＥＡを含有してもよい。加湿要素は、容器のサブポケットに収容されるかまたはされなくてもよく、容器は不透水性であるかまたは不透水性でなくてもよく、もしくは実質的に不透水性であってもよい。
【０００４】
別の態様において、本発明は、容器と、容器内に収容された加湿要素と、容器内に収容された燃料電池単位セル接合体（ｕｎｉｔ  ｃｅｌｌ  ａｓｓｅｍｂｌｙ；ＵＣＡ）とを含む物品を提供する。本物品は、１つ、２つ又はそれ以上のＵＣＡを含有してもよい。加湿要素は、容器のサブポケットに収容されるかまたはされなくてもよく、容器は不透水性であるかまたは不透水性でなくてもよく、もしくは実質的に不透水性であってもよい。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００５】
本発明は、加湿要素の使用による燃料電池膜電極接合体（ＭＥＡ）、単位セル接合体（ＵＣＡ）または燃料電池積層体の貯蔵および輸送のための物品および方法を提供する。
【０００６】
膜電極接合体（ＭＥＡ）は、水素燃料電池などのプロトン交換膜燃料電池の中心要素である。燃料電池は、水素などの燃料と酸素などの酸化体との触媒組合せによって有用な電気を生じる電気化学電池である。典型的なＭＥＡは、固体電解質として機能する、ポリマー電解質膜（ＰＥＭ）（イオン導電性膜（ＩＣＭ）としても公知である）を含む。ＰＥＭの一方の面は、アノード電極層と接触しており、反対側の面はカソード電極層と接触している。各電極層は、典型的に白金金属などの電気化学触媒を含む。典型的なＰＥＭ燃料電池において、プロトンは、水素の酸化によってアノードに形成され、ＰＥＭを横切ってカソードに輸送されて酸素と反応し、電極を接続する外部回路に電流を流れさせる。ＰＥＭは、反応ガス間に耐久性、非孔質の非導電性機械バリアを形成するが、それでもそれはＨ+イオンを容易に通過させる。ガス拡散層（ＧＤＬ）は、アノードおよびカソード電極材料へのおよびからのガス輸送を容易にし、電流を伝える。また、ＧＤＬは、流体輸送層（ＦＴＬ）または拡散体／集電体（ＤＣＣ）と呼ばれてもよい。アノードおよびカソード電極層は、触媒インクの形でＧＤＬに適用されてもよく、得られたコートされたＧＤＬをＰＥＭで挟んで５層ＭＥＡを形成する。代わりに、アノードおよびカソード電極層は触媒インクの形でＰＥＭの反対側に適用されてもよく、得られた３層ＭＥＡを２つのＧＤＬで挟んで５層ＭＥＡを形成する。また、３層ＭＥＡは、触媒被覆膜（ＣＣＭ）と呼ばれてもよい。５層ＭＥＡの５層は、順に、アノードＧＤＬ、アノード電極層、ＰＥＭ、カソード電極層、およびカソードＧＤＬである。７層ＭＥＡは、適切なガスケットを５層ＭＥＡの各面に付加することによって作製されてもよい。ＭＥＡは、ハードストップ、親水性または疎水性コーティング、接着剤などが挙げられる、他の機能層をさらに備えてもよい。
【０００７】
ＧＤＬ、ガスケット、ハードストップ、親水性または疎水性コーティング、接着剤などを有するかまたは有さない３層、５層および７層のＭＥＡなど、任意の適したＭＥＡを本発明の実施において用いてもよい。
【０００８】
ＭＥＡは、多孔性ＰＴＦＥ支持母材などの支持母材を使用するかまたは使用しない非フッ素化、高フッ素化および過フッ素化ＰＥＭなど、任意の適したＰＥＭを含んでもよい。ＰＥＭは、任意の適したポリマー電解質を含んでもよい。燃料電池において有用な典型的なポリマー電解質は、典型的にスルホン酸基であるが同様にカルボン酸基、イミド基、アミド基、または他の酸性官能基などであってもよい、共通の主鎖に結合したアニオン官能基を有する。典型的なポリマー電解質は、テトラフルオロエチレンと１つまたは複数のフッ素化された酸官能性コモノマーとのコポリマーである。典型的なポリマー電解質には、ナフィオン（ＮＡＦＩＯＮ）（登録商標）（デラウェア州、ウィルミントンのデュポン・ケミカルズ社（ＤｕＰｏｎｔ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ，Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ  ＤＥ））およびフレミオン（ＦＬＥＭＩＯＮ）（登録商標）（日本、東京の旭硝子株式会社）などがある。ポリマー電解質は、米国特許出願第１０／３２２，２５４号明細書、米国特許出願第１０／３２２，２２６号明細書および米国特許出願第１０／３２５，２７８号明細書に記載された、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）とＦＳＯ2−ＣＦ2ＣＦ2ＣＦ2ＣＦ2−Ｏ−ＣＦ＝ＣＦ2とのコポリマーであってもよい。ポリマーは典型的に、１２００以下、より典型的に１１００以下、より典型的に１０００以下、より典型的に９００以下の当量（ＥＷ）を有する。フッ素化膜の他に、本発明において有用な膜には、芳香族ポリマーなど、炭化水素ポリマーがある。有用な炭化水素ポリマーの例には、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリスルホン、およびスルホン化ポリスチレンなどがある。
【０００９】
ポリマーは、任意の適した方法によってＰＥＭに形成されてもよい。ポリマーは典型的に、懸濁液からキャストされる。バーコーティング、吹付けコーティング、スリットコーティング、ブラシコーティング等、任意の適したキャスチング方法を用いてもよい。あるいは、膜は、押出などの溶融方法でニートポリマーから形成されてもよい。膜は、それを形成した後、典型的に１２０℃以上、より典型的に１３０℃以上、最も典型的に１５０℃以上の温度においてアニールされてもよい。ＰＥＭは典型的に、５０ミクロン以下、より典型的に４０ミクロン以下、より典型的に３０ミクロン以下、最も典型的に約２５ミクロンの厚さを有する。
【００１０】
任意の適した触媒を本発明の実施において用いてもよい。典型的に、炭素担持触媒粒子が用いられる。典型的な炭素担持触媒粒子は５０〜９０重量％の炭素および１０〜５０重量％の触媒金属であり、触媒金属は典型的に、カソードについてＰｔおよびアノードについて２：１の重量比でＰｔおよびＲｕを含む。典型的に、触媒は、触媒インクの形でＰＥＭまたはＦＴＬに適用される。あるいは、触媒インクを転写基材に適用し、乾燥させ、その後、デカルコマニアとしてＰＥＭまたはＦＴＬに適用してもよい。触媒インクは典型的にポリマー電解質材料を含み、それは、ＰＥＭを含む同じポリマー電解質材料であってもなくてもよい。触媒インクは典型的にポリマー電解質の分散体中の触媒粒子の分散体を含む。インクは典型的に、５〜３０％の固形分（すなわちポリマーおよび触媒）およびより典型的に１０〜２０％の固形分を含有する。電解質分散体は、任意の適した溶剤系であってもよい。電解質分散体は典型的に水性分散体であり、ＮＭＰ（ｎ−メチル−２−ピロリドン）、アルコールまたはグリセリンおよびエチレングリコールなどの多価アルコールをさらに含有してもよい。水、アルコール、および多価アルコール含有量を調節してインクのレオロジー性質を変えてもよい。インクは典型的に、０〜５０％のアルコールおよび０〜２０％の多価アルコールを含有する。さらに、インクは、適した分散剤０〜２％を含有してもよい。インクは典型的に、加熱しながら攪拌し、その後に塗布可能な稠度に希釈することによって製造される。
【００１１】
別法によれば、米国特許第６，４２５，９９３号明細書、米国特許第６，０４２，９５９号明細書、米国特許第６，０４２，９５９号明細書、米国特許第６，３１９，２９３号明細書、米国特許第５，８７９，８２８号明細書、米国特許第６，０４０，０７７号明細書および米国特許第５，８７９，８２７号明細書および米国特許出願第１０／６７４，５９４号明細書に記載されているように、ＭＥＡは、高アスペクト比支持体上のナノ構造化触媒を含んでもよい。
【００１２】
３層ＭＥＡまたはＣＣＭを作製するために、触媒は、ハンドブラッシング、ノッチバーコーティング、流体支持ダイコーティング、ワイヤー捲回ロッドコーティング、流体支持コーティング、スロット供給ナイフコーティング、三本ロールコーティング、またはデカルコマニア転写などの手作業と機械方法との両方など、任意の適した手段によってＰＥＭに適用されてもよい。コーティングは１回の適用においてまたは多数の適用において行われてもよい。
【００１３】
別法によれば、触媒は、ハンドブラッシング、ノッチバーコーティング、流体支持ダイコーティング、ワイヤー捲回ロッドコーティング、流体支持コーティング、スロット供給ナイフコーティング、三本ロールコーティング、またはデカルコマニア転写などの手作業と機械方法との両方など、任意の適した手段によってＧＤＬに適用されてもよい。コーティングは１回の適用においてまたは多数の適用において行われてもよい。
【００１４】
任意の適したＧＤＬを本発明の実施において用いてもよい。典型的にＧＤＬは、炭素繊維を含むシート材料を含んでなる。典型的にＧＤＬは、織および不織炭素繊維構造体から選択された炭素繊維構造体である。本発明の実施において有用である場合がある炭素繊維構造体には、東レ（ＴＯＲＡＹ）（登録商標）カーボン紙、スペクトラカーブ（ＳＰＥＣＴＲＡＣＡＲＢ）（登録商標）カーボン紙、ＡＦＮ（登録商標）不織カーボン布、ゾルテック（ＺＯＬＴＥＫ）（登録商標）カーボン布などがある。ＧＤＬは、炭素粒子コーティング、親水処理、およびポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）によるコーティングなどの疎水処理など、様々な材料でコートまたは含浸されてもよい。
【００１５】
ＭＥＡを作製するために、ＧＤＬは、任意の適した手段によってＣＣＭのどちらの面に適用されてもよい。別法によれば、触媒被覆ＧＤＬは、任意の適した手段によってＰＥＭのどちらの面に適用されてもよい。
【００１６】
一実施態様において、ＭＥＡを燃料電池積層体に導入してもよい。積層体において、ＭＥＡは典型的に、分配プレートとして知られる、また、バイポーラプレート（ＢＰＰ）またはモノポーラプレートとして知られる、２つの硬質プレートの間に挟まれる。ＧＤＬのように、分配プレートは典型的に導電性である。分配プレートは典型的に、炭素複合材、金属、またはめっきされた金属材料から作製される。分配プレートは、ＭＥＡに対向する表面に彫刻、圧延、成形またはスタンプされた、典型的に、１つまたは複数の流体伝導性チャネルを通してＭＥＡ電極表面におよびそれらから反応体または生成液を分配する。これらのチャネルは、流動場と呼ばれることがある。分配プレートは積層体内の２つの連続したＭＥＡにおよびそれらから流体を分配することができ、一方の面が燃料を第１のＭＥＡのアノードに誘導し、他方の面が酸化体を隣のＭＥＡのカソードに誘導し（そして生成水を除去する）、したがって用語「バイポーラプレート」と呼ばれる。あるいは、ＢＰＰの一方の面は流体をＭＥＡにおよびそれから分配することができ、他方の面は、冷却液のためのチャネルを含有する。あるいは、分配プレートは、一方の側にだけチャネルを有して流体をその側だけのＭＥＡにまたはそれから分配してもよく、「モノポーラプレート」と呼ばれてもよい。当該技術分野において用いられるとき、バイポーラプレートという用語は典型的に、モノポーラプレートも同様に包含する。典型的な燃料電池積層体は、バイポーラプレートまたはバイポーラプレートの対と交互に積層された多数のＭＥＡを含む。
【００１７】
一実施態様において、米国特許出願第１０／２９５，５１８号明細書および米国特許出願第１０／２９５，２９２号明細書に記載されているように、ＭＥＡを単位セル接合体（ＵＣＡ）に組み込んでもよい。
【００１８】
図１を参照して、本発明の一実施態様は、容器１０内に１つまたはいくつかのＭＥＡ７０を含む。容器１０は、任意の適した材料から作製されてもよく、不透水性、実質的に不透水性、気密性、実質的に気密性、改良雰囲気パッケージング、水密性、実質的に水密性であるかまたは上記のいずれでなくてもよい。「不透水性」は、液体の水および水蒸気の両方を通さないことを意味する。典型的に材料は不透水性または実質的に不透水性である。容器１０の材料は硬質または可撓性であってもよい。容器１０の材料は単一壁または多壁であってもよい。容器１０の内部は場合により剥離材料またはコーティングを含んでもよい。２つ以上のＭＥＡ７０が１つの容器１０内に収容される場合、それらは場合によりセパレータ６０を挟まれてもよい。任意の適した材料がセパレータのために用いられてもよく、それらは場合により剥離材料またはコーティングを含んでもよい。この実施態様は加湿要素４０をさらに含む。加湿要素４０は容器１０内で固締されていなくても、または、図１に示されるように、加湿要素４０は、副壁２０によって形成されたサブポケット３０に収容されてもよい。副壁２０は、容器１０の内部と連通する穿孔５０を含んでもよい。加湿要素４０は、水和塩、親水性材料などの化学物質の他、スポンジ、パッドまたはリザーバなどの物理的水容器など、水を保持および放出することができる任意の材料から作製されてもよい。別の実施態様において、ＵＣＡがＭＥＡ７０代わりに容器１０内に収容される。
【００１９】
図２および図３を参照して、本発明の別の実施態様は、ＭＥＡに隣接している積層体内の内部空隙と連通する少なくとも１つの孔１５０を含む燃料電池積層体１００を含む。図２および図３に示されるように、孔１５０は、２つ以上の分配プレートを接続する外部マニホールドである、マニホールド１１０の開口である。あるいは、孔１５０は、内部マニホールドの開口であるかまたは単一分配プレートと連通した開口であってもよい。この実施態様において、孔１５０は、上述のように加湿要素を有する加湿デバイス１２０を取り付けられる。加湿デバイス１２０は、加湿要素へのアクセスを可能にする穿孔１３０と孔１５０に対するシールに適合したプラグ１４０とを含んでもよい。孔１５０に対するプラグ１４０のシールは、気密、実質的に気密、水密、実質的に水密であるかまたは気密でも水密でもなくてもよい。典型的にシールは気密であるかまたは実質的に気密である。加湿デバイス１２０は、任意の適した材料から作製されてもよい。一実施態様において、積層体は、アノードガス入口、アノードガス出口、カソードガス入口およびカソードガス出口の各々に４つの加湿デバイスを取り付けられる。
【００２０】
本発明の一実施態様において、本願と同日に出願された同時係属中の米国特許出願第１０／９８８，８１１号明細書（代理人整理番号６０３３９ＵＳ００２）に開示されているように、ＭＥＡは、加湿要素を有する容器内にシールまたは密閉される前に事前調整（プレコンディショニング）される。本発明の一実施態様において、ＭＥＡは、加湿要素を有する容器内にシールまたは密閉されるＵＣＡに組み込まれる前に事前調整される。本発明の一実施態様において、ＭＥＡは、上述のように１つまたは複数の加湿デバイスを次に取り付けられる積層体に組み込まれる前に事前調整される。
【００２１】
本発明は、燃料電池の製造および運転において有用である。
【００２２】
本発明の様々な変更及び改変が、本発明の範囲及び原理から逸脱することなく実施できることは、当業者には明らかであり、本発明は、上記の例示的な実施態様に必要以上に限定されるものではないことを理解されたい。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明による燃料電池膜電極接合体のパッケージの略示図である。
【図２】本発明による燃料電池積層体のパッケージの略示図である。
【図３】図２の細部を示す斜視図である。
【図１】
2008521167.tif 000003
【図２】
2008521167.tif 000004
【図３】
2008521167.tif 000005
【国際調査報告】
2008521167.tif 000006
2008521167.tif 000007
2008521167.tif 000008
2008521167.tif 000009
2008521167.tif 000010