(57)【要約】  樹木に穿孔する種々の害虫により樹木にもたらされる損傷を低減させる、殺虫剤として有効な作用剤が提供される。特にアリールピラゾール類を用いて、アリールピラゾール類で樹木を浸透性処理することにより、デンドロクトヌス・フロンタリスのような害虫により樹木にもたらされる損傷を低減させるか又は害虫を駆除することができる。
2008521915.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
殺虫剤として有効量のアリールピラゾール剤で樹木を浸透性処理することを含む、樹木に穿孔する害虫によりもたらされる樹木に対する損傷を低減させる方法。
【請求項２】
害虫がキクイムシである、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
キクイムシがデンドロクトヌス（Ｄｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ）種又はイプス（Ｉｐｓ）種である、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
キクイムシがデンドロクトヌス・フロンタリス（Ｄｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ ｆｒｏｎｔａｌｉｓ  Ｚｉｍｍ．、ｓｏｕｔｈｅｒｎ  ｐｉｎｅ  ｂｅｅｔｌｅ）である、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
アリールピラゾール剤が下記の式、
【化１】
2008521915.tif 000015
［式中、Ｒ１はＣＮ又はメチルであり、
Ｒ２はＳ（Ｏ）ｎＲ３であり、
Ｒ３はアルキル又はハロアルキルであり、
Ｒ４は、Ｈ、ハロ、又は−ＮＲ５Ｒ６、Ｃ（Ｏ）ＯＲ７、−Ｓ（Ｏ）ｍＲ７、アルキル、ハロアルキル、−ＯＲ８もしくは−Ｎ＝Ｃ（Ｒ９）（Ｒ１０）から選ばれる基であり、
Ｒ５及びＲ６は独立にＨ、アルキル、ハロアルキル、−Ｃ（Ｏ）アルキルもしくは−Ｓ（Ｏ）ｒＣＦ３であるか、又はＲ５及びＲ６は一緒になって一つ以上のヘテロ原子により中断されていてもよい二価基を形成し、
Ｒ７はアルキル又はハロアルキルであり、
Ｒ８はＨ、アルキル又はハロアルキルであり、
Ｒ９はＨ又はアルキルであり、
Ｒ１０は、ヒドロキシ、ハロ、−Ｏ−アルキル、−Ｓ−アルキル、シアノ、アルキル又はそれらの組み合わせから選ばれる一つ以上の官能基で置換されていてもよいフェニル又はヘテロアリールであり、
ＸはＮ又は基Ｃ−Ｒ１２であり、
Ｒ１１及びＲ１２は独立にＨ又はハロであり、
Ｒ１３はハロ、ハロアルキル、ハロアルコキシ、−Ｓ（Ｏ）ｑＣＦ３又は−ＳＦ５であり、
ｍ、ｎ、ｑ、ｒは独立に０、１又は２であり、
但し、Ｒ１がメチルである場合、Ｒ３はハロアルキル、Ｒ４はＮＨ２、Ｒ１１はＣｌ、Ｒ１３はＣＦ３、ＸはＮである］
の化合物である、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
Ｒ１がＣＮであり、及び／又はＲ４が−ＮＲ５Ｒ６であり、及び／又はＲ５及びＲ６が独立にＨ、アルキル、ハロアルキルもしくは−Ｃ（Ｏ）アルキルであり、及び／又はＸがＣ−Ｒ１２であり、及び／又はＲ１３がハロ、ハロアルキル、ハロアルコキシもしくは−ＳＦ５である、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
アリールピラゾール化合物が５−アミノ−３−シアノ−１−（２，６−ジクロロ−４−トリフルオロメチルフェニル）−４−トリフルオロメチルスルフィニルピラゾールである、請求項５に記載の方法。
【請求項８】
アリールピラゾール剤が５−アミノ−３−シアノ−１−（２，６−ジクロロ−４−トリフルオロメチルフェニル）−４−トリフルオロメチルスルフィニルピラゾールである、請求項３に記載の方法。
【請求項９】
アリールピラゾール剤が乳剤の形態である、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
樹木が落葉樹である、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
樹木が針葉樹である、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
樹木がテーダマツである、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
アリールピラゾール剤を樹木に注入する、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
アリールピラゾール剤の量が、樹木の直径１インチ当りアリールピラゾールの活性成分約１ｇ未満（樹木の直径１ｃｍ当りアリールピラゾールの活性成分約０．３９ｇ未満）である、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
害虫の有効的な駆除に十分な量のアリールピラゾール剤で一つ以上の樹木を浸透性処理することを含む、害虫に侵襲された又は侵襲されやすい樹木に穿孔する害虫を駆除する方法。
【請求項１６】
害虫がキクイムシである、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
キクイムシがデンドロクトヌス（Ｄｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ）種又はイプス（Ｉｐｓ）種である、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
キクイムシがデンドロクトヌス・フロンタリス（Ｄｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ ｆｒｏｎｔａｌｉｓ  Ｚｉｍｍ．、ｓｏｕｔｈｅｒｎ  ｐｉｎｅ  ｂｅｅｔｌｅ）である、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
アリールピラゾールが下記の式、
【化２】
2008521915.tif 000016
［式中、Ｒ１はＣＮ又はメチルであり、
Ｒ２はＳ（Ｏ）ｎＲ３であり、
Ｒ３はアルキル又はハロアルキルであり、
Ｒ４は、Ｈ、ハロであるか、又は−ＮＲ５Ｒ６、Ｃ（Ｏ）ＯＲ７、−Ｓ（Ｏ）ｍＲ７、アルキル、ハロアルキル、−ＯＲ８もしくは−Ｎ＝Ｃ（Ｒ９）（Ｒ１０）から選ばれる基であり、
Ｒ５及びＲ６は独立にＨ、アルキル、ハロアルキル、−Ｃ（Ｏ）アルキルもしくは−Ｓ（Ｏ）ｒＣＦ３であるか、又はＲ５及びＲ６は一緒になって一つ以上のヘテロ原子により中断されていてもよい二価基を形成し、
Ｒ７はアルキル又はハロアルキルであり、
Ｒ８はＨ、アルキル又はハロアルキルであり、
Ｒ９はＨ又はアルキルであり、
Ｒ１０は、ヒドロキシ、ハロ、−Ｏ−アルキル、−Ｓ−アルキル、シアノ、アルキル又はそれらの組み合わせから選ばれる一つ以上の官能基で置換されていてもよいフェニル又はヘテロアリールであり、
ＸはＮ又は基Ｃ−Ｒ１２であり、
Ｒ１１及びＲ１２は独立にＨ又はハロであり、
Ｒ１３はハロ、ハロアルキル、ハロアルコキシ、−Ｓ（Ｏ）ｑＣＦ３又は−ＳＦ５であり、
ｍ、ｎ、ｑ、ｒは独立に０、１又は２であり、
但し、Ｒ１がメチルである場合、Ｒ３はハロアルキル、Ｒ４はＮＨ２、Ｒ１１はＣｌ、Ｒ１３はＣＦ３、ＸはＮである］
の化合物である、請求項１５に記載の方法。
【請求項２０】
Ｒ１がＣＮであり、及び／又はＲ４が−ＮＲ５Ｒ６であり、及び／又はＲ５及びＲ６が独立にＨ、アルキル、ハロアルキルもしくは−Ｃ（Ｏ）アルキルであり、及び／又はＸがＣ−Ｒ１２であり、及び／又はＲ１３がハロ、ハロアルキル、ハロアルコキシもしくは−ＳＦ５である、請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
アリールピラゾール化合物が５−アミノ−３−シアノ−１−（２，６−ジクロロ−４−トリフルオロメチルフェニル）−４−トリフルオロメチルスルフィニルピラゾールである、請求項１９に記載の方法。
【請求項２２】
アリールピラゾール剤が５−アミノ−３−シアノ−１−（２，６−ジクロロ−４−トリフルオロメチルフェニル）−４−トリフルオロメチルスルフィニルピラゾールである、請求項１７に記載の方法。
【請求項２３】
樹木が落葉樹である、請求項１５に記載の方法。
【請求項２４】
樹木が針葉樹である、請求項１５に記載の方法。
【請求項２５】
樹木がテーダマツである、請求項２４に記載の方法。
【請求項２６】
アリールピラゾール剤を樹木に注入する、請求項１５に記載の方法。
【請求項２７】
アリールピラゾール剤が乳剤の形態である、請求項１５に記載の方法。
【請求項２８】
アリールピラゾール剤の量が、樹木の直径１インチ当りアリールピラゾールの活性成分約１ｇ未満（樹木の直径１ｃｍ当りアリールピラゾールの活性成分約０．３９ｇ未満）である、請求項１５に記載の方法。
【請求項２９】
殺虫剤として有効な量の、フィプロニルの水性配合物で樹木を浸透性処理することを含む、樹木に穿孔する害虫によりもたらされる樹木に対する損傷を低減させる方法。
【請求項３０】
害虫の有効な駆除に十分な量の、フィプロニルの水性配合物で一つ以上の樹木を浸透性処理することを含む、害虫で侵襲された又は侵襲されやすい樹木に穿孔する害虫を駆除する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹木に穿孔する害虫によりもたらされる、樹木に対する損傷の程度を低減させるための方法及び作用剤に関する。特に、害虫によりもたらされる、樹木に対する損傷の程度を低減させる、浸透性効果を有する、殺虫剤として有効な作用剤、及び害虫の駆除のためにそのような作用剤を用いる方法が提供される。
【背景技術】
【０００２】
樹木に穿孔し、樹木の損傷又は破壊をもたらす害虫は、樹木の商業的な生育家、並びに都市地域、レクリエーション地域、河岸管理域、絶滅の危機に瀕した種の原生地及び住宅地において樹木に責任を有する人達の両方の共通な問題である。害虫の大発生が起こると、害虫の大発生が阻止され、害虫群が駆除されるまでに樹木の損傷及び破壊において数百万ドルが生じ得る。
【０００３】
一例として、キクイムシは針葉樹によくつく害虫であり、広葉樹を攻撃するものもある。米国において数百種が発生する。他の種類の昆虫によるよりもキクイムシにより、より多くの松の樹木が枯死すると考えられている。Ｄｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ属、Ｉｐｓ属及びＳｃｏｌｙｔｕｓ属のキクイムシは北半球の森や樹木の最も危害を与える害虫の一部である。５種のキクイムシ、デンドロクトヌス・フロンタリス（ｓｏｕｔｈｅｒｎ  ｐｉｎｅ  ｂｅｅｔｌｅ）であるＤｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ ｆｒｏｎｔａｌｉｓ  Ｚｉｍｍ．、３種の南方Ｉｐｓ穿孔甲虫であるＩｐｓ ａｖｕｌｓｅｓ  Ｅｉｃｈ、Ｉｐｓ ｃａｌｌｉｇｒａｐｈｕｓ  Ｇｅｒｍ．及びＩｐｓ ｇｒａｎｄｉｃｏｌｌｉｓ  Ｅｉｃｈ、並びにブラックテレピン甲虫（ｂｌａｃｋ  ｔｕｒｐｅｎｔｉｎｅ  ｂｅｅｔｌｅ）であるＤｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ ｔｅｒｅｂｒａｎｓ  Ｏｌｉｖ．が、松の樹木に対する損傷のほとんどに対して主な原因となる。
【０００４】
キクイムシは、ほとんどの生涯を、成虫がトンネル又は坑道をかじり開ける、その宿主樹木の樹皮の下で過ごす。その甲虫は、坑道の側面に沿って卵を産む。若い幼虫が卵から孵化すると、幼虫が、最初はさなぎに、続いて成虫に変態して、完全に成育するまで樹木に穿孔する。ライフサイクルにおける特定のときに、その甲虫は樹皮をかじり抜け、そして他の樹木に飛んで行き、攻撃する。特に、卵を産むために坑道を形成することにおいて成虫の甲虫が皮層をはぎとることに起因して、幼虫の採餌又は穿孔により、及び攻撃する甲虫によりトンネル内にもたらされる細菌により、樹木の枯死がもたらされる。キクイムシの単一種の攻撃により、樹木は枯死するのかもしれないし、又は樹木は、２種以上の甲虫類により攻撃されるのかもしれない。
【０００５】
Ｄｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ ｆｒｏｎｔａｌｉｓであるデンドロクトヌス・フロンタリスは、米国南部における松の樹木の森林の共通の問題の害虫である。すべての種の松の樹木が侵襲され得るが、デンドロクトヌス・フロンタリスの好んでいる宿主の樹木にはテーダマツであるＰｉｎｕｓ ｔａｅｄａ及びショートリーフマツ（ｓｈｏｒｔｌｅａｆ  ｐｉｎｅ）であるＰ．ｅｃｈｉｎａｔａが含まれる。デンドロクトヌス・フロンタリスは、他の枯死作用因よりも多くのテーダマツを枯死させてしまうと考えられている。デンドロクトヌス・フロンタリスの、地方の及び地域の大発生はほとんど年間ベースで深刻な経済的損失をもたらす。Ｓｏｕｔｈｅｒｎ  Ｆｏｒｅｓｔ  Ｉｎｓｅｃｔ  Ｗｏｒｋ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅによると、米国南東部の多くに拡大した１９９９年から２００２年までの期間の前例のない大発生は、デンドロクトヌス・フロンタリスによる樹木の損傷及び枯死による１０億ドルより多額の損失をもたらしたと考えられている。デンドロクトヌス・フロンタリスは、製材工業に影響を与え、居住資産と同様にレクリエーション、水、野生生物資源に重大な打撃を与える。例えば、都市／荒地の境界面が拡大すると、住宅地の樹木がデンドロクトヌス・フロンタリスの攻撃に、より危険にさらされるようになる。
【０００６】
穿孔する害虫からの樹木の保護には、典型的には液圧噴霧器により又は空中散布適用による、樹幹への殺虫剤の適用が昔から含まれている。甲虫類の処理用の噴霧投与のための、ベンゼンヘキサクロリド、Ｌｉｎｄａｎｅ（登録商標）（γ−ベンゼンヘキサクロリド）、フェニトロチオン［（Ｏ，Ｏ−ジメチル−Ｏ−４−ニトロ−ｍ−トリル）ホスホロチオエート、有機リン酸塩］及びクロロピリホス［（Ｏ，Ｏ−ジエチル）−Ｏ−（３，５，６−トリクロロ−２−ピリジル）ホスホロチオエート、有機リン酸塩、Ｄｕｒｓｂａｎ（登録商標）］を含むいくつかの製品がＥＰＡに登録されている。２００３年において、観賞用植林におけるデンドロクトヌス・フロンタリス及びＩｐｓ穿孔虫を含む数種のキクイムシに対する使用のためにビフェントリン［（（２−メチルビフェニル−３−イルメチル（Ｚ）−（１ＲＳ，３ＲＳ）−３−（２−クロロ−３，３，３−トリフルオロプロペ−１−エニル）−２，２−ジメチルシクロプロパンカルボキシラート）、Ｏｎｙｘ（登録商標）］がＥＰＡに登録されている。しかし、使用できる場合でさえ、殺虫剤の噴霧適用は限界を有する。それらの処理は、その仕事をする人の曝露及びドリフトに対して高いリスクを引き起こし、選択性に限界があり、しばしば高価であり、時間を消費する。
【０００７】
個々の樹木又は植林地域の保護のための浸透性の殺虫剤として、樹皮切り（ｂａｒｋ  ｈａｃｋｓ）に対して用いられるアセフェート（Ｏ，Ｓ−ジメチルアセチルホスホロアミドチオエート）、フェニトロチオン、及びＮ−メチルジチオカルバミン酸ナトリウム［Ｖａｐａｍ（登録商標）］とジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）との組み合わせ、並びにデンドロクトヌス・フロンタリス侵襲の危機に際して、樹木へのＭａｕｇｅｔインジェクター（商標）により適用されたジクロトホス、有機リン酸塩［リン酸ジメチル＝（Ｅ）−２−ジメチルカルバモイル−１−メチルビニル、Ｂｉｄｒｉｎ（登録商標）］を含むいくつかの化合物が考えられてきた。樹木の枯死は、いずれの処理によっても防げなかったが、ジクロトホスが母孔長さ及び続く孵化産生物の両方を低減させることが見出された。ジクロトホスは比較的高い哺乳動物毒性を有するので、一般公衆による使用については登録されていない。Ｍａｕｇｅｔインジェクター（商標）により適用されるオキシデメントンメチルは、いくつかのＤｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ種及びＩｐｓ種のキクイムシに対しての使用のためにＥＰＡに登録されているが、デンドロクトヌス・フロンタリスのためには登録されていない。
【０００８】
前記を考慮して、甲虫類のような害虫により樹木にもたらされる損傷の低減のための他の作用剤及び方法がなお必要とされている。従って、本技術分野において開示されている殺虫剤の不利益、欠点及び制限が実質的にない、穿孔する害虫に対する、浸透されて利用できる殺虫剤として有効な作用剤に対する要求が本技術分野においてなお存在する。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００９】
概要
前記に従って、本発明の態様により、樹木に穿孔する害虫の駆除及び／又は樹木に穿孔する害虫によりもたらされる損傷の低減のための作用剤及び方法が提供される。
【００１０】
一つの態様において、殺虫剤として有効な量のアリールピラゾール剤で樹木を浸透性処理することを含む、樹木に穿孔する害虫によりもたらされる樹木への損傷を低減する方法が提供される。
【００１１】
他の態様において、害虫の有効な駆除に十分な量におけるアリールピラゾール剤で一本以上の樹木を浸透性処理することを含む、害虫により侵襲される又は侵襲されやすい樹木に穿孔する害虫を駆除する方法が提供される。
【００１２】
詳細な説明
本発明は、樹木に穿孔する害虫によりもたらされる樹木への損傷の低減を含む、種々の用途のための方法及び組成物に関する。
【００１３】
定義
「害虫によりもたらされる損傷の低減」又は「害虫によりもたらされる損傷を低減すること」という表現は、一つ以上の害虫、特に樹木に穿孔する害虫、により、もたらされる樹木への損傷の程度を低減する又は制限することを意味する。
【００１４】
「害虫の有効な駆除に十分な量」という表現は、駆除することを望む害虫の群全体を駆除することができる量を意味する。典型的には、害虫群を駆除することは、害虫の害をもたらす能力を除く又は低減させることを含み、好ましくは害虫の実質的な壊滅を含む。
【００１５】
「樹木に穿孔する害虫」には、樹木、又は以下に限定されるわけではないが、樹皮、末端の苗条、球果、小円錐果（ｃｏｎｅｌｅｔ）又は種子を含む樹木のいずれかの部分に穿孔をすることにより、樹木を攻撃するいずれかの害虫が含まれる。
【００１６】
「有効な量」又は「殺虫剤として有効な量」とは、有効量の殺虫剤として活性な物質又は作用剤で処理される樹木に対しての害虫によりもたらされる損傷を低減するための能力を有する量を意味する。
【００１７】
「浸透させて処理すること」又は「浸透性処理」とは、処理すべき植物、例えば樹木の内部に作用をもたらすことを意味する。典型的には、殺虫剤として有効な作用剤を樹木又は樹木の部分の内部に入れることにより及び／又は殺虫剤として有効な作用剤を、その作用剤が樹木又は樹木の一部の内部に入る又は入ることができるように置くことにより、樹木の浸透性処理が行われる。このように、本明細書において定義されている浸透性処理は、処理されるべき樹木又は樹木の一部に、樹木又は樹木の一部の内部から殺虫剤として有効な作用剤に影響を与えさせることを含む。殺虫剤として有効な作用剤を樹木に入れるか、又は殺虫剤として有効な作用剤が樹木又は樹木の一部に、その内部から影響を与えさせる任意の手段により樹木の内部に入ることができるように置くことができる。
【００１８】
殺虫性のアリールピラゾール類は当業者に知られている。好ましい態様において、殺虫剤として活性な作用剤には、下記式Ｉ：
【化１】
2008521915.tif 000003
［式中、Ｒ１はＣＮ又はメチルであり、
Ｒ２はＳ（Ｏ）ｎＲ３であり、
Ｒ３はアルキル又はハロアルキルであり、
Ｒ４は、Ｈ、ハロ、又は−ＮＲ５Ｒ６、Ｃ（Ｏ）ＯＲ７、−Ｓ（Ｏ）ｍＲ７、アルキル、ハロアルキル、−ＯＲ８もしくは−Ｎ＝Ｃ（Ｒ９）（Ｒ１０）から選ばれる基であり、
Ｒ５及びＲ６は独立にＨ、アルキル、ハロアルキル、−Ｃ（Ｏ）アルキルもしくは−Ｓ（Ｏ）ｒＣＦ３であるか、又はＲ５及びＲ６は一緒になって一つ以上のヘテロ原子により中断されていてもよい二価基を形成し、
Ｒ７はアルキル又はハロアルキルであり、
Ｒ８はＨ、アルキル又はハロアルキルであり、
Ｒ９はＨ又はアルキルであり、
Ｒ１０は、ヒドロキシ、ハロ、−Ｏ−アルキル、−Ｓ−アルキル、シアノ、アルキル又はそれらの組み合わせから選ばれる一つ以上の官能基で置換されていてもよいフェニル又はヘテロアリールであり、
ＸはＮ又は基Ｃ−Ｒ１２であり、
Ｒ１１及びＲ１２は独立にＨ又はハロであり、
Ｒ１３はハロ、ハロアルキル、ハロアルコキシ、−Ｓ（Ｏ）ｑＣＦ３又は−ＳＦ５であり、
ｍ、ｎ、ｑ、ｒは独立に０、１又は２であり、
但し、Ｒ１がメチルである場合、Ｒ３はハロアルキル、Ｒ４はＮＨ２、Ｒ１１はＣｌ、Ｒ１３はＣＦ３、ＸはＮである］
を有する１−アリールピラゾールが含まれる。
【００１９】
式（Ｉ）のアルキル及びアルコキシ基は好ましくは低級のアルキル及びアルコキシ基、すなわち、１乃至４の炭素原子を有する基である。同様に、ハロアルキル及びハロアルコキシ基は、好ましくは１乃至４の炭素原子を有する。ハロアルキル及びハロアルコキシ基は、一つ以上のハロゲン原子を有することができ、この種の好ましい基には−ＣＦ３及び−ＯＣＦ３が含まれる。
【００２０】
好ましくは、Ｒ１がＣＮであり、及び／又はＲ４が−ＮＲ５Ｒ６であり、及び／又はＲ５及びＲ６が独立にＨ、アルキル、ハロアルキルもしくは−Ｃ（Ｏ）アルキルであり、及び／又はＸがＣ−Ｒ１２であり、及び／又はＲ１３がハロ、ハロアルキル、ハロアルコキシもしくは−ＳＦ５である。
【００２１】
最も好ましい１−アリールピラゾールは５−アミノ−３−シアノ−１−（２，６−ジクロロ−４−トリフルオロメチルフェニル）−４−トリフルオロメチルスルフィニルピラゾールすなわちフィプロニルである。
【００２２】
殺虫剤として有効な作用剤、好ましくはアリールピラゾールの量は、一般的に、要求される又は望ましい殺虫性活性度のレベルを与える量である。典型的には、アリールピラゾールの量は、樹木の直径１インチ当りアリールピラゾールの活性成分約１ｇ未満（樹木の直径１ｃｍ当りアリールピラゾールの活性成分約０．３９ｇ未満）の活性成分（ａ．ｉ．）である。一つの態様において、アリールピラゾールの量は、樹木の直径のインチ当り約０．０５ｇ乃至約１ｇ（樹木の直径１ｃｍ当りアリールピラゾールの約０．０２ｇ乃至約０．３９ｇ）のａ．ｉ．である。好ましい態様において、アリールピラゾールは、樹木の直径のインチ当り約０．０５ｇ乃至約０．５ｇ（樹木の直径１ｃｍ当りアリールピラゾールの約０．０２ｇ乃至約０．２ｇ）のａ．ｉ．の量で用いられる。
【００２３】
アリールピラゾール殺虫剤は主たる活性剤として、すなわち他の活性の殺虫性作用剤の実質的に不存在下で用いることができる。アリールピラゾール殺虫剤は、他の活性な殺虫性作用剤との組み合わせて用いることもできる。
【００２４】
他の殺虫性作用剤の量は、得ようとする効果のために望ましい量である。
【００２５】
殺虫剤として活性な又は有効な一つ又は複数の作用剤は、望ましい方法、及び処理の部位への殺虫剤として活性な化合物の適用の形態に依存して、配合物の最適な送達特徴を得るためのいくつかの他の成分を含有する配合物中に適用することができる。そのような他の成分は当業者に知られている。例として、殺虫剤として有効な作用剤を、好ましくは、任意選択的に種々の湿潤成分、分散成分又は乳化成分を組み込んでいる分散体、エマルション又は溶液の形態である組成物の形態中に含有させることができる。典型的には、その組成物は水性組成物である。その組成物は、乳化することができるか又は乳剤（ｅｍｕｌｓｉｆｉａｂｌｅ  ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｅ）とすることができる。好ましい態様において、アリールピラゾール、好ましくはフィプロニル、は処理の部位への水性配合物中に配分される。
【００２６】
殺虫剤として有効な組成物は、任意選択的な成分として、補助剤、キャリヤー、湿潤剤、界面活性剤、分散剤、染料又はチキソトロープ剤のような添加剤を含有し得る。本組成物は、又、安定化物質、他の殺虫剤、殺ダニ剤、殺植物線虫剤、寄生虫駆除剤又は殺コクシジウム剤、殺真菌剤（適宜、農業用又は家畜用、例えばベノミル、イプロジオン）、殺菌剤並びに種々の昆虫誘引剤、昆虫忌避剤又は昆虫フェロモン類を任意選択的に含有し得る。それらは、効力、持続性、安全性、望ましい場合の取り込み、駆除される昆虫のスペクトルを改良するか、又はその組成物が処理される同じ面積において他の有用な機能を達成することができるように設計することができる。
【００２７】
殺虫剤として有効なアリールピラゾール剤は、ＰＣＴ公開番号ＷＯ８７／０３７８１、９３／０６０８９、９４／２１６０６及びＥＰ２９５，１１７に記載されているような方法を含む、本技術分野において知られた方法により、又は化学合成において当業者の一般的経験の範囲における他の方法により製造することができる。
【００２８】
殺虫剤として有効な作用剤は、その化合物を樹木の内部又は樹木の一部に入れるのに有効ないずれかの手段により樹木に送達される。一例として、Ａｒｂｏｒｊｅｔ（商標）又はＳｉｄｅｗｉｎｄｅｒ（商標）注入装置のような注入装置により、殺虫剤として活性な作用剤を配合物で送達することができる。代わりとして、樹木の表面又は樹木の樹皮において自然に生じる又は人工的に作られた開口部を通して、殺虫剤として活性な作用剤を樹木又はその一部の内部に到達させる任意の装置又はアプリケーターを用いて殺虫剤として活性な化合物を樹木に送達し得る。好ましい態様では、活性な又は有効な作用剤は樹木に注入される。
【００２９】
式Ｉのアリールピラゾールは、樹木に穿孔をする害虫に侵襲される樹木に用いることができるか又はそのような侵襲の危険にさらされている一本以上の樹木に用いることができる。いずれかの又はすべての樹木又は樹木の部分が、殺虫剤として有効な作用剤で処理することができる。
【００３０】
殺虫剤として有効なアリールピラゾール剤は、以下に限定されるわけではないが、森林地、都市地域、郊外地域及び中間地域を含む任意のタイプの環境に生育する針葉樹及び広葉樹又は落葉種を含む樹木種への損傷を低減するのに用いることができる。害虫を駆除するための方法及び組成物は、例えば、都市森林地、レクリエーション地域、河岸管理域、絶滅の危機に瀕した種の生育地及び住宅地において用いることができる。
【００３１】
アリールピラゾール剤で駆除することができる害虫には、以下に限定されないが、樹木、又は樹皮、末端の苗条、球果、小円錐果（ｃｏｎｅｌｅｔｓ）又は種子を含む樹木の任意の部分に穿孔することにより樹木を攻撃する害虫のような、樹木に穿孔をする害虫が含まれる。その害虫には、Ｄｅｎｔｒｏｃｔｏｎｕｓ種及びＩｐｓ種のようなキクイムシ、並びに球果害虫（ｃｏｎｅｗｏｒｍ）及び種子害虫（ｓｅｅｄ  ｂｕｇ）のような、球果又は小円錐果又は種子を攻撃する害虫が含まれるが、それらに限定されない。又、アリールピラゾール組成物は、例として、下記の害虫：
デンドロクトヌス・フロンタリス（Ｄｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ ｆｒｏｎｔａｌｉｓ）、
西方松食い甲虫（Ｗｅｓｔｅｒｎ  ｐｉｎｅ  ｂｅｅｔｌｅ）（Ｄｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ ｂｒｅｖｉｃｏｍｉｓ）
Ｉｐｓキクイムシ類
ブラックテレピン甲虫（Ｂｌａｃｋ  ｔｕｒｐｅｎｔｉｎｅ  ｂｅｅｔｌｅ）（Ｄｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ ｔｅｒｅｂｒａｎｓ）
アジアンカミキリムシ（Ａｓｉａｎ  ｌｏｎｇｈｏｒｎ  ｂｅｅｔｌｅ）［ツヤハダゴマダラカミキリ（Ａｎｏｐｌｏｐｈｏｒａ ｇｌａｂｒｉｐｅｎｎｉｓ）］
ポプラ根輪状食い虫（Ａｓｐｅｎ  ｒｏｏｔ  ｇｉｒｄｌｅｒ）（Ａｇｒｉｌｕｓ ｈｏｒｎｉ）
ブロンズ樺の木輪状食い虫（Ｂｒｏｎｚｅ  ｂｉｒｃｈ  ｂｏｒｅｒ）（Ａｇｒｉｌｕｓ ａｎｘｉｕｓ）
ブラウントウヒカミキリムシ（Ｂｒｏｗｎ  ｓｐｒｕｃｅ  ｌｏｎｇｈｏｒｎ  ｂｅｅｔｌｅ）（Ｔｅｔｒｏｐｈｉｕｍ ｆｕｓｃｕｍ）
カンキツカミキリムシ（Ｃｉｔｒｕｓ  ｌｏｎｇｈｏｒｎｅｄ  ｂｅｅｔｌｅ）（Ａｎｏｐｌｏｐｈｏｒａ ｃｈｉｎｅｎｓｉｓ）
松ノ木苗状甲虫（Ｃｏｍｍｏｎ  ｐｉｎｅ  ｓｈｏｏｔ  ｂｅｅｔｌｅ）［マツノキクイムシ（Ｔｏｍｉｃｕｓ ｐｉｎｉｐｅｒｄａ）］
エメラルドトネリコ穿孔虫（Ｅｍｅｒａｌｄ  ａｓｈ  ｂｏｒｅｒ）［アオナガタマムシ（Ａｇｒｉｌｕｓ ｐｌａｎｉｐｅｎｎｉｓ）］
ヨーロッパオークキクイムシ（Ｅｕｒｏｐｅａｎ  ｏａｋ  ｂａｒｋ  ｂｅｅｔｌｅ）（Ｓｃｏｌｙｔｕｓ ｉｎｔｒｉｃａｔｕｓ）
ヨーロッパトウヒキクイムシ（Ｅｕｒｏｐｅａｎ  ｓｐｒｕｃｅ  ｂａｒｋ  ｂｅｅｔｌｅ）［タイリクヤツバキクイムシ（Ｉｐｓ ｔｙｐｏｇｒａｐｈｕｓ）］
日本シーダーカミキリムシ（Ｊａｐａｎｅｓｅ  ｃｅｄａｒ  ｌｏｎｇｈｏｒｎｅｄ  ｂｅｅｔｌｅ）［ヒメスギカミキリ（Ｃａｌｌｉｄｉｅｌｌｕｍ ｒｕｆｉｐｅｎｎｅ）］
地中海マツ穿孔甲虫（Ｍｅｄｉｔｅｒｒａｎｅａｎ  ｐｉｎｅ  ｅｎｇｒａｖｅｒ  ｂｅｅｔｌｅ）（Ｏｒｔｈｏｔｏｍｉｃｕｓ ｅｒｏｓｕｓ）
山岳松食い甲虫（Ｍｏｕｎｔａｉｎ  ｐｉｎｅ  ｂｅｅｔｌｅ）（Ｄｅｎｄｒｏｃｔｏｎｕｓ ｐｏｎｄｅｒｏｓａｅ）
太平洋オーク細枝輪状食い虫（Ｐａｃｉｆｉｃ  ｏａｋ  ｔｗｉｇ  ｇｉｒｄｌｅｒ）（Ａｇｒｉｌｕｓ ａｎｇｅｌｉｃｕｓ）
サトウカエデ穿孔虫（Ｓｕｇａｒ  ｍａｐｌｅ  ｂｏｒｅｒ）（Ｇｌｙｃｏｂｉｕｓ ｓｐｅｃｉｏｓｕｓ）
フタスジ栗の木穿孔虫（Ｔｗｏ−ｌｉｎｅｄ  ｃｈｅｓｔｎｕｔ  ｂｏｒｅｒ）（Ａｇｒｉｌｕｓ ｂｉｌｉｎｅａｔｕｓ）
ナンタケットパインチップ蛾（Ｎａｎｔｕｃｋｅｔ  ｐｉｎｅ  ｔｉｐ  ｍｏｔｈ）（Ｒｈｙａｃｉｏｎｉａ ｆｒｕｓｔｒａｎａ）
により、もたらされる損傷を駆除又は低減し得る。
【００３２】
殺虫剤として有効な作用剤は、任意の手段によって、処理されるべき場所に送達することができるが、好ましくは、殺虫剤として有効な作用剤が樹木又は処理されることが意図される樹木の部分の内部に到達することを可能にするのに有効な手法で送達される。典型的には、殺虫剤として有効な作用剤は、その作用剤が樹木の全体に移動し得るように樹木に配置される。一つの態様では、殺虫剤として有効なアリールピラゾール剤は樹幹における空洞を通して樹木に注入される。次にアリールピラゾール剤は、樹木の全体を移動する。続いて、殺虫剤として有効な作用剤の存在により、樹木に住む又は樹木を攻撃する又は樹木を攻撃しようとする害虫の活性は崩壊され、樹木に対する損傷又は損傷の程度における低減がもたらされる。好ましい態様では、殺虫剤として有効な作用剤は、樹木を攻撃する又は樹木を攻撃しようとする害虫を駆除及び／又は根絶する。
【００３３】
限定しないことを意図する下記の例により、本発明をさらに説明する。
【実施例】
【００３４】
例１
デンドロクトヌス・フロンタリスに対する単一種の樹木の保護のための浸透性の殺虫剤の効力を決定するために研究を行った。本研究は、テーダマツにおけるマツノキクイムシの攻撃成功を低減することにおけるＰｒｏｐＡ、イミダクロプリド、フィプロニル及びＰｒｏｐＤの浸透性注入の効力を評価すること、Ａｒｂｏｒｊｅｔ’ｓ  Ｔｒｅｅ  ＩＶ（商標）加圧注入装置を用いて適用される処理を評価すること、及び処理効力の持続時間を決定することを意図した。
【００３５】
研究地：２０年の樹齢の最近まばらになってきたテーダマツの２か所の植林地をテキサスにおいて選んだ。原木研究（試験１）における使用のために一つの植林地における樹木に注入した。単一の樹木の保護研究の一部として第二植林地の１／２エーカー（２，０２３ｍ２）部分における樹木に注入した（試験２）。第二植林地において中間準備地域も設定したが、そこは第一植林地からの原木がキクイムシ及び樹木の穿孔虫にさらされた。
【００３６】
群モニタリング：アセテートの透明なパネル（１０ｃｍ幅×２５ｃｍ長さ）を、原木の配置後の各原木の中央又はキクイムシの到達をモニターするためのフェロモン餌の配置後の立ち木の２ｍ高さに取り付けた。各パネルの上面を全体的にＳｔｉｋｅｍ  Ｓｐｅｃｉａｌ（登録商標）トラッピング化合物［Ｍｉｃｈｅｌ  ａｎｄ  Ｐｅｌｔｏｎ（カリフォルニア州、Ｅｍｅｒｙｖｉｌｌｅ）］で被覆した。そのトラップを２週間その場に放置した。
【００３７】
処理
１）ＰｒｏｐＡ（１．９２％のａ．ｉ．）−  ＰｒｏｐＡ、アベルメクチン誘導体をメタノールと１：１で混合し、樹木の胸高直径（ＤＢＨ）のインチ当り１８．６ｍｌ（ｃｍ当り約７．３ｍｌ）溶液で適用した［＝ＤＢＨのインチ当り０．２ｇ（ｃｍ当り約０．０８ｇ）活性］。
２）イミダクロプリド、ネオニコチノイド（ＩＭＡ−ジェット、５％ａ．ｉ．、Ａｒｂｏｒｊｅｔ，Ｉｎｃ．）−ＩＭＡジェットをＡＤＤジェットと１：３で混合し、樹木ＤＢＨのインチ当り１６ｍｌ（ｃｍ当り約６．３ｍｌ）溶液で適用した［＝ＤＢＨのインチ当り０．２ｇ（ｃｍ当り約０．０８ｇ）活性］。
３）フィプロニル（試薬２．５ＥＣ、２８．２％ａ．ｉ．、ＢＡＳＦ）−  試薬をメタノール及び水と１：２．８：７．５で混合し、樹木ＤＢＨのインチ当り８ｍｌ（ｃｍ当り約３．１５ｍｌ）溶液で適用した［＝ＤＢＨのインチ当り０．２ｇ（ｃｍ当り約０．０８ｇ）活性］。
４）ＰｒｏｐＤ（１０％ａ．ｉ．）−  ＰｒｏｐＤ、ネオニコチノイドを水と１：３で混合し、樹木ＤＢＨのインチ当り８ｍｌ（ｃｍ当り約３．１５ｍｌ）溶液で適用した［＝ＤＢＨのインチ当り０．２ｇ活性（ｃｍ当り約０．０８ｇ）］。
５）対照（非処理）
【００３８】
処理方法：試験１：テキサス州東部（Ａｎｇｅｌｉｎａ  Ｃｏｕｎｔｙ）における２０年の樹齢の松植林分において、テーダマツ、Ｐｉｎｕｓ ｔａｅｄａ  Ｌ．、胸高直径（ＤＢＨ）１５−２０ｃｍ（＝６−９インチ）を研究年の３月に選んだ。各処理物質を、Ａｒｂｏｒｊｅｔ  Ｔｒｅｅ  ＩＶ（商標）微量注入装置［Ａｒｂｏｒｊｅｔ，Ｉｎｃ．（マサチュセッツ州、ウォーバーン）］を用いて４月（１６日−２３日）に１５本の樹木の各々について、地上約０．３ｍの４方位点に注入した。
【００３９】
注入１ヶ月後（５月２４日）、３ヶ月後（７月１９日）及び５ヶ月後（９月）に、各処理の５本の樹木を伐採し、樹幹の３ｍ高さ及び８ｍ高さから２本の１．５ｍ長さの原木を採った。研究年の間のテキサス東部においてデンドロクトヌス・フロンタリス（ＳＰＢ）の群は非常に少なかったので、この研究のための代わりのキクイムシとしてＩｐｓ穿孔虫を用いた。それらの原木を、最近まばらになってきており新しい枝払い材を有している２０年の樹齢のテーダマツ植林地に輸送した。コロニー形成に利用できる表面積を最大にし、土壌及び落葉落枝に住む生物による捕食を阻止するために、各原木を、廃棄された乾燥した原木上で約１ｍ離して配置した。キクイムシの適時のコロニー形成を容易にするために、キクイムシフェロモン類［ラセミ体のイプスジエノール＋ラネリオンの組み合わせ、イプセノール又はｃｉｓ−ベルベノール：Ｐｈｅｒｏ  Ｔｅｃｈ，Ｉｎｃ．（カナダ、ブリティッシュコロンビア州、デルタ）］のパケットを研究地域において均等に間隔をあけて配置された３本の１ｍの棒に別々に付着させた。７月に配置した原木の第二シリーズと共に、ラセミ体のイプスジエノール及びｃｉｓ−ベルベノールを用いた。天然に生成されたフェロモンが存在することを示している、ほとんどの試験原木で攻撃のサイン（穿孔粉塵）が見出された２週間後にそのパケットを除去した。
【００４０】
試験２：テキサス東部における最近まばらになった、２０年の樹齢の松植林分におけるテーダマツ、１５−２０ｃｍ（＝６−９インチ）ＤＢＨを又、研究年の３月に選んだ。Ａｒｂｏｒｊｅｔ  Ｔｒｅｅ  ＩＶ（商標）装置を用いて４月（１６日−２３日）に６本の樹木の各々に地面から約０．３ｍ上の４つの方位点に各処理物質（試験１において用いたのと同じ処理物質）を注入した。
【００４１】
注入して５週間後（５月２８日）に、縁を鉈で、樹木の基部近くの注入点間の辺材まで切り込んだ。各切り込みにセルローススポンジを装入し、Ｎ−メチルジチオカルバミン酸ナトリウム［Ｗｏｏｄｆｕｍｅ（登録商標）；Ｏｓｍｏｓｅ，Ｉｎｃ．（ニューヨーク州、バッファロー）］とジメチルスルホキシド（ＤＳＭＯ）（Ａｌｄｒｉｃｈ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ）（Ｒｏｔｏｎ  １９８７、Ｓｔｒｏｍら、２００４）の４：１混合物を１０ｍｌ装填した。本方法は、１−２週間で樹脂をゼロ近くに低減させる。その目的は、樹木にストレスを与え、樹木を殺さずに、キクイムシにより攻撃されやすくすることである。３つのＩｐｓ穿孔種による攻撃を促進するために研究樹木の間及び周囲に均等にスペースをあけて配置した３ｍの棒の上に、ラセミ体のイプスジエノール＋ラネリオン、イプセノール又はｃｉｓ−ベルベノールを含有するフェロモンパケットを付着させた（６月７日）。しかし、原木試験の初期の結果は、Ｉｐｓ ｃａｌｌｉｇｒａｐｈｕｓ（最も大きく最も普通の種）の攻撃のみを促進することが、キクイムシ攻撃成功の測定をより正確にそしてより容易にさせることを示唆した。したがって、６月１７日に、イプスジエノール及びｃｉｓ−ベルベノールフェロモン餌をすべての棒の上に配置した。その餌を４週間毎に交換した。
【００４２】
処理評価：試験１．配置後、そしてほとんどの原木における多くのカミキリムシ（ｃｅｒａｍｂｙｃｉｄ）攻撃を観察後、それぞれ２．５週間及び３週間後にそれぞれ、第一シリーズ及び第二シリーズの原木を回収した。実験室では、２つの１０×５０ｃｍの樹皮片（合計で１，０００ｃｍ２）を各原木から採った。交尾室及び母孔の構築及び孵化した幼虫の成育に関するいくつかの測定を行った：
１．失敗した攻撃の数−篩部への侵入、しかし母孔なし
２．成功した攻撃の数−交尾室の構築、及びそこから延びている少なくとも一つの母孔
３．母孔から四方に広がる孵化した幼虫の坑道を有する母孔の数及び長さ
４．孵化した幼虫の坑道を有しない母孔の数及び長さ
５．各樹皮片の部分上に１００ｃｍ２のグリッドを覆い、カミキリムシが採餌した範囲と重なる区画の数を数えることにより評価したカミキリムシ活性
【００４３】
処理した原木と処理しない原木での、Ｉｐｓ甲虫攻撃及び母孔長さ及びカミキリムシの採餌を比較することにより処理効率を決定した。正規性及び等分散性（Ｚａｒ  １９８４）の基準を満たすためにｌｏｇ１０（ｘ＋１）により、そのデータを変換し、ＧＬＭ、及びＳｔａｔｖｉｅｗ統計プログラムを用いるＦｉｓｈｅｒ’ｓ  Ｐｒｏｔｅｃｔｅｄ  ＬＳＤ試験により分析した。
【００４４】
樹木の伐採時に、各々注入された樹木から、注入点を有する低い樹幹の部分（約６０−８０ｃｍ）を取り出した。後に注入点の周囲の樹皮を取り、詰め物の設置及び／又は化学物質の注入により損傷が生じたか否かを決定した。損傷が見出された場合、「損傷」（木質部の表面における変色領域）の長さ及び幅を測定した。
【００４５】
試験２．フェロモン設置して３週間後（６月２８日）に、３ｍ（１０フィート）の高さにおける樹幹の３０ｃｍ（１フィート）部分にマーク付けをすることにより各樹木を評価した。マーク付けした範囲内のすべての目視可能なＩｐｓ攻撃及びカミキリムシの卵窪みを数えた。しおれた樹冠を有する樹木の数も記録した。その後に、毎週、樹冠のしおれについて樹木を評価した。枯死が生じた場合、その樹木を伐採し、２本の原木を採り、試験１に記載したように攻撃成功及び坑道の長さについて評価した。最初のフェロモン設置の６６日後（８月９日）に、２週間、他の樹木が枯死していなかったので、すべての残存する樹木を伐採した。処理した原木と処理しなかった原木における樹木の生存、甲虫類の攻撃及び母孔長さを比較することにより処理効力を決定した。先のように、データを変換し、ＧＬＭ、及びＳｔａｔｖｉｅｗ統計プログラムを用いるＦｉｓｈｅｒ’ｓ  Ｐｒｏｔｅｃｔｅｄ  ＬＳＤ試験により分析した。
【００４６】
結果：試験１：Ａｒｂｏｒｊｅｔ’ｓ  Ｔｒｅｅ  ＩＶ（商標）を用いると、うまくすべての化学的配合物を注入することができた。縦に連結して３つの装置を用いた場合、樹木における装置の設置（穴あけ、詰め物の設置、装置の加圧化及び注入針の設置）には通常約５分かかった。数分間でほとんどの注入を完了した。ＰｒｏｐＡ／メタノール配合物では、注入時にその装置の圧力を２０−３０ｐｓｉに低減することが必要であった。そうしないと、より高い圧力（４０−５０ｐｓｉ）では、生成物が樹木にあまりに迅速に流れ込み、４本の針すべてを設置して注入点間の製品の均等な分布を得るには十分な時間がなかった。
【００４７】
両シリーズの原木についての、注入点の周囲の篩部及び木質部の評価により、ほとんどすべての注入点において種々の長さ及び幅の損傷が明らかになった。ＰｒｏｐＤ又はフィプロニルを注入した樹木は、注入点から短い距離しか延びていない損傷を有した（表１、図１）。イミダクロプリドにより誘導された損傷は約２倍の長さであったが、ＰｒｏｐＡの注入により生じた損傷よりずっと短かった（図２−３）。
【００４８】
原木を中間準備地域に移動し、フェロモン餌を配置した後にわずか数日でいくつかの原木において甲虫の攻撃のサイン（穿孔屑）が目視できた。
【００４９】
【表１】
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【００５０】
２週間後、ほとんどの原木の樹皮表面に、いくつかのＩｐｓ攻撃及び非常に多くのカミキリムシの卵窪みがはっきりと見えた。カミキリムシの幼虫をあまりに長い間成育させた場合、それらの採餌活動がＩｐｓ坑道を不明瞭にしたり、又はＩｐｓ坑道の痕跡をなくすという懸念があった。従って、６月１０日及び８月９日に、その樹林から原木を回収し、ＴＦＳ種苗クーラー［約４５°Ｆ（約７．２℃）］中で一時的に貯蔵し、原木が評価されるまでカミクイムシの成育をゆっくりとさせた。
【００５１】
Ｉｐｓ攻撃成功−個々の原木に着いたＩｐｓ穿孔甲虫の数はかなり変化したが、高さ又はシリーズでの処理間では異ならなかった（表２）。一方、オスの甲虫による攻撃（構築された交尾室）の総数は、処理間でしばしば異なっていた。攻撃の数は必ずしも攻撃の成功を反映していなかった。５月において、処理されていない原木は激しく攻撃されていた（図４）。７月において、他の処理された原木のほとんどと比較して対照の原木では有意に少ない攻撃しか見出されなかった。両シリーズにおいて、処理されていない原木では、ほとんどすべての交尾室が成功裡に構築されており、各交尾室から放射状に延びている少なくとも一つの母孔を有していた。
【００５２】
５月に評価されたＰｒｏｐＡで処理された原木では、３ｍ高さ（７９％）及び８ｍ高さ（６９％）ではほとんどの攻撃が失敗（図５）しており、７月においては両高さにおいてすべて（１００％）の攻撃は失敗であった（図９）。ほとんどすべての攻撃が失敗に終わり、すなわち甲虫が篩部部位に穿孔するや否や甲虫が死んだようであった。５月において、５本のうち１本の樹木においていくつかの成功したＩｐｓ攻撃があったが、それらの攻撃は、対照の樹木と比較してずっと少なく、原木における狭いストリップに限定されていた（図６）。
【００５３】
５月に、フィプロニル（図７）及びイミダクロプリド（図８）で処理された樹木の数は、低減された攻撃成功の断片又はストリップを示していた。しかし、コロニーを形成しないストリップは通常、より狭かった。このことは、フィプロニル及びイミダクロプリドはＰｒｏｐＡと同じ程度まで樹木の周囲に横方向に分散しなかったことを示している。フィプロニルで処理された樹木は３ｍからの原木において半分近い（４９％）攻撃が失敗に終わった（母孔なし）。この処理は８ｍ高さにおいては攻撃成功を低減しなかった。両処理、特にフィプロニルは、３ｍ（７８％）及び８ｍ（９１％）の原木で攻撃成功を防ぐことにおいて７月まで、より有効であった。透明な、コロニーを形成していない領域はフィプロニルで処理された樹幹の周囲にほとんど全面的に延びており、一方、イミダクロプリド原木では透明な領域はなお狭く又は存在しなかった（図９）。５月に、ＰｒｏｐＡは、対照の樹木と比較して、それぞれ３ｍ及び８ｍにおいて母孔の総数（８１％及び９６％）及び長さ（９４％及び９９％）を明白に低減した（表３）。他の処理では、坑道の総数を低減しなかった。しかし、孵化した幼虫を有する坑道の数及び長さを、孵化した幼虫を有していない坑道と比較したときに、すべての注入処理で、孵化した幼虫を有する坑道の割合及びそれらの長さを対照と比較して低減した。フィプロニルは、孵化した幼虫を有する母孔の数および長さを低減することにおいてＰｒｏｐＡの次であった。７月において、ＰｒｏｐＡは、すべての原木において母孔の構築を完全に防いだ。フィプロニルはその効力においてほとんど等しかった。二三の母孔が構築されていたが、成育している孵化した幼虫はほとんどなかった。イミダクロプリド及びＰｒｏｐＤは、対照と比較して、孵化した幼虫を有する坑道の割合及びそれらの長さを低減させたが、その割合はすべて総数の５０％よりも大きかった。
【００５４】
カミキリムシ幼虫採餌−５月にカミキリムシ幼虫が、樹木の伐採と原木評価との間の３週間中に、それぞれ３ｍ及び８ｍから採った処理されていない原木における篩部面積の３０％及び３４％を採餌していることが見出された（表３）。ＰｒｏｐＡで処理された原木で非常に少ない幼虫の採餌又は成育しか見出されなかった。全体的に、この処理は、それぞれ３ｍ及び８ｍからの原木において採餌損傷を９３％及び１００％低減した。フィプロニルは、採餌を３ｍにおいて８２％、８ｍにおいて５５％低減させた。イミダクロプリドは、採餌をそれぞれ８ｍにおいて９８％、３ｍにおいて６１％低減させた。ＰｒｏｐＤは、３ｍにおいて明らかな効果を有しなかったが、８ｍにおいて採餌を６０％低減させた。７月において、それぞれ３ｍ及び８ｍから採った処理されていない原木における篩部面積の２３％及び２５％を採餌していた（表３）。一方、３ｍからのＰｒｏｐＡで処理された原木において幼虫の採餌又は成育は見出されず、同じ高さからのフィプロニル原木の２％のみしか採餌されなかった。いずれの処理においても８ｍにおいてコロニー形成は起こらなかった。イミダクロプリド及びＰｒｏｐＤは、対照と比較して、穿孔虫の幼虫により採餌された面積を有意には低減しなかった。５ヶ月における結果も表３に示した。グラフ形態における他の結果を図１１−１４に示す。
【００５５】
【表２】
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【００５６】
【表３】
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【００５７】
試験２：研究領域は、一般的な樹木の健康を維持するのに適した降水量を有したが、Ｖａｐａｍ／ＤＭＳＯ処理は樹木にストレスを加える望ましい効果を有した。樹皮表面にしみ出た樹脂は、ストレスの最も目視できるサインであり、それは研究樹木の約４０％で起こった。それらの処理は、このストレス症状を有する樹木の割合において異ならなかった。Ｖａｐａｍ／ＤＭＳＯ処理を施した２週間後に、６本の対照樹木の５本は、キクイムシ攻撃のサイン（松脂管及び穿孔屑）を示した。Ｖａｐａｍ／ＤＭＳＯ処理の約４週間後（＝初期のフェロモン配置の２４日後）に、すべての研究樹木を評価した。
【００５８】
すべての対照及びイミダクロプリドで処理された樹木は、Ｉｐｓにより激しく攻撃され、ほとんどは３ｍにおいて２つ以上のカミキリムシの卵窪みを有した（表４）。一方、ＰｒｏｐＡで処理された樹木及びフィプロニルで処理された樹木は同じ高さにおいて有意に少ないＩｐｓ攻撃しか有しなかった。それらの樹木において見出されたいくつかのＩｐｓ攻撃のほとんどすべてが、入り口孔において松脂管が乾燥し、砕けやすくなっていたという事実に基づいて失敗に終わったようだった。カミキリムシの卵窪みの数において、処理間で違いはなかった。しおれている樹冠の初期のサイン（黄変している針状葉）を有する樹木の割合において処理間で違いがあった（表５、図１０）。ＰｒｏｐＡ処理樹木及びフィプロニル処理樹木のいずれも、しおれた樹冠を有しなかったが、一方、イミダクロプリド処理樹木の半分（６本のうち３本）がしおれていた。２本の対照樹木及び１本のＰｒｏｐＤ処理樹木も、しおれた樹冠を示していた。
【００５９】
２０日以内にしおれた追加の樹木がないときに６６日後にこの研究を中止した（表５）。結局、イミダクロプリドで処理されたすべて（１００％）、並びに対照及びＰｒｏｐＤで処理された樹木各々の６本のうち５本（８３％）がキクイムシ攻撃のために枯死した。
【００６０】
【表４】
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【００６１】
【表５】
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【００６２】
一方、ＰｒｏｐＡで処理された樹木及びフィプロニルで処理された樹木のすべてが生き延びた。切断した原木の評価により、すべての樹木が攻撃されたが、ＰｒｏｐＡで処理された原木は対照よりも両高さにおいて有意に少ない攻撃しか有しないことが示された（表６）。起こったすべての攻撃は完全に失敗であった。１本のフィプロニル処理樹木は、部分的にコロニーが形成されており、この試験をさらに数週間続けていれば、最後には攻撃により倒れているであろう。この樹木が最後には枯死したとしても、処理樹木の８３％がなお生存しており、フィプロニルが良好な保護選択肢であることを意味している。ＰｒｏｐＡ処理原木及びフィプロニル処理原木の両方が、すべての他の処理と比較して、孵化した幼虫を有する及び孵化した幼虫を有しない有意に少ない及び短い母孔しか有しなかった（表７）。
【００６３】
結論：すべての化学的配合物をＡｒｂｏｒｊｅｔ  Ｔｒｅｅ  ＩＶ（商標）装置を用いて両試験のための研究樹木に迅速に注入した。しかし、注入点の周囲の篩部及び木質部の評価により、ＰｒｏｐＡ溶液は長い垂直の損傷の発生をもたらしたことが明らかになった。
【００６４】
【表６】
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【００６５】
【表７】
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【００６６】
両試験において、ＰｒｏｐＡは、注入１ヶ月後及び３ヶ月後に、Ｉｐｓキクイムシ及びカミキリムシによる攻撃の成功を防ぐことに有効であった。少なくとも原木において、攻撃を開始したオスのＩｐｓは、篩部層への穿孔時そして活性成分への曝露時に抑止されるか又は殺される。オスが樹皮に穿孔したときのオスによるフェロモン産生が早めに停止すると推測される。それらのフェロモン類なしでは、もしいたとしても非常に少ないメスしか宿主材に誘引されず、交尾し母孔の構築を開始するために交尾室に入らなかった。メスが到達し、坑道の構築を開始した場合でさえ、その坑道は非常に短く、孵化した幼虫は初期段階の幼虫齢を超えては成育しなかった。このシナリオが立ち木でも起こると仮定すると、オスの篩部層との接触時の不十分なフェロモン産生は又、追加のオスの誘引を停止させ、従って宿主樹木の大規模な攻撃を防止する。
【００６７】
フィプロニルも、原木試験において、キクイムシ及びカミキリムシに対する緩和な活性を示した。しかし、透明であり、コロニーを形成しない篩部のストリップにより示されたように、注入４週間後では、フィプロニルの、樹木全体への拡散は不完全であるようであった（図７）。付加的な時間（３ヶ月）では、立ち木及び第二シリーズの原木からの最終的な結果により示されているように、その化学物質は樹木に十分に分散し、甲虫の攻撃から完全な保護をした。
【００６８】
両方ともネオニコチノイドである、イミダクロプリド及びＰｒｏｐＤは、今のところキクイムシに対して著しい効果を有するようではない。イミダクロプリドは、注入１ヶ月後においてカミキリムシの採餌の量を有効に低減させたが、原木及び立ち木の両試験において３ヶ月後において、わずかしか有効ではなかった。
【００６９】
例２
フィプロニルの浸透性注入のテーダマツ採種園における種子作物損失を低減させることにおける効力を評価するため、浸透性樹木注入管（ＳＴＩＴ）であるＡｒｂｏｒｊｅｔ（商標）、及びＳｉｄｅｗｉｎｄｅｒ（商標）加圧注入装置を用いて適用した処理を評価するため、並びに処理効力の持続時間を決定するために、浸透性殺虫剤注入研究を開始した。
【００７０】
研究場所は、テキサス州、Ｊａｓｐｅｒ  Ｃｏｕｎｔｙにおける、１１年の樹齢の日照りに強いテーダマツを含有する２０エーカー（約４，０４６．８ｍ２）の採種園ブロックであった。試験した殺虫剤には、フィプロニル［Ｔｅｒｍｉｄｏｒ（登録商標）］、及びフィプロニルの乳剤配合物であるフィプロニルＥＣが含まれていた。この研究の計画は、ブロックとして栄養系を有するランダム化した完全なブロックであった。４処理×６−８栄養系＝３０レイメトをこの研究に用いた。
【００７１】
研究樹木を選び、胸高直径（ＤＢＨ）を測定し、注入する殺虫剤の容量を決定した。Ａｒｂｏｒｊｅｔ（商標）を用いて適用するために、樹幹での方位点における約１ｍ高さに、直径３／８インチ（約９．５ｍｍ）及び８ｃｍ（３インチ）深さの少なくとも４つの穴をあけた。各穴にＡｒｂｏｒｐｌｕｇを設置した。各穴へ所定量の製品を注入するためにＡｒｂｏｒｊｅｔ（商標）装置を用いた。日照り条件のために、通常、各々の処理樹木において一つ以上の詰め物が失敗したか又は漏れ出てしまった。各樹木に全量が注入されるまで処理樹木において付加的な注入点を設置するか、又はもっと後の日の早朝まで注入を遅らせた。
【００７２】
Ｓｉｄｅｗｉｎｄｅｒ（商標）を用いての適用のために、樹幹での方位点における約１ｍ高さに、９ｍｍ（７／１６インチ）直径及び８ｃｍ（３インチ）深さの少なくとも４つの穴をあけた。Ｓｉｄｅｗｉｎｄｅｒ（商標）ドリルをその穴に設置し、所定量の製品を樹木にポンプで注入した。日照り条件のために、注入物がしばしば失敗するか又は漏れ出てしまった。各樹木に全量が注入されるまで新しい注入点を設置するか、又はもっと後の日の早朝まで注入を遅らせた。
【００７３】
処理は下記の通りであった：
１．Ａｒｂｏｒｊｅｔ（商標）又はＳｉｄｅｗｉｎｄｅｒ（商標）インジェクターによる樹木のＤＢＨインチ当り１０ｍｌ（ｃｍ当り約３．９４ｍｌ）の４％フィプロニルＥＣ（Ｎ＝８）。
２．Ａｒｂｏｒｊｅｔ（商標）又はＳｉｄｅｗｉｎｄｅｒ（商標）インジェクターによる樹木のＤＢＨインチ当り１０ｍｌ（ｃｍ当り約３．９４ｍｌ）の４％フィプロニル［Ｔｅｒｍｉｄｏｒ（登録商標）］（Ｎ＝６）。
３．９．６オンス（約８，４リットル）／１００ガロン（３７８．５リットル）において５週間隔で年に５回、液圧噴霧器により葉に適用したＡｓａｎａ（登録商標）ＸＬ［葉標準（Ｓ）−シアノ（２−フェノキシフェニル）メチル（Ｓ）−４−クロロ−α−（１−メチルエチル）−ベンゼンアセテート］（Ｎ＝８）。
４．対照（処理されていない）（Ｎ＝８）。
【００７４】
集めたデータには、小円錐果及び球果生存、マダラメイガ（Ｄｉｏｒｙｃｔｒｉａ）攻撃及び種子害虫損傷が含まれた。小円錐果及び球果生存データでは、最少で５０の小円錐果及び５０の球果を有する試料樹木当り６乃至１０の枝に標識をつけた。小円錐果及び球果は約５ヶ月後に再び損傷及び生存について再評価した。
【００７５】
マダラメイガ攻撃に関するデータを得るためには、小円錐果及び球果の二度目の評価の約１ヶ月後に、バケットトラックにより到達できる研究樹木におけるすべての球果を採集した。それらの球果を、小規模の枯死、大規模の枯死、侵襲された緑色、他の昆虫又は病気損傷あり又は健康と分類した。
【００７６】
各レイメト（ｒａｍｅｔ）から回収されたすべての健康な球果からアトランダムで１０の健康な球果を採取することにより種子害虫損傷を評価した。それらの種子を採取し、Ｘ線で放射線写真を撮った。それらの種子を、完全な種子、空の種子、種子害虫（ｓｅｅｄ  ｂｕｇ）による損傷を受けた、二年目成育不全、種子害虫（ｓｅｅｄｗｏｒｍ）による損傷を受けた及び他の損傷と分類した。
【００７７】
結果
研究樹木は平均して直径３０．４ｃｍであった。日照り条件のために、試験する殺虫剤はＡｒｂｏｒｊｅｔ（商標）及びＳｉｄｅｗｉｎｄｅｒ（商標）装置の両方を用いて注入するのは困難であり、すべての研究樹木を処理するために早朝において複数回訪れることが必要であった。Ａｒｂｏｒｊｅｔ（商標）及びＳｉｄｅｗｉｎｄｅｒ（商標）装置はそれぞれ平均して１０注入点及び８注入点であった。
【００７８】
確立以来、処理樹木を含有する採種園ブロックを噴霧しなかった。このことは球果害虫及び種子害虫からの圧力は中程度乃至高度であることを示唆する。このことは、表９で示されているように、研究中に検査された対照球果において３１％損傷による球果害虫について確認された。研究中の樹木で、比較的少ない数の葉状脚（ｌｅａｆ−ｆｏｏｔｅｄ）及び盾状背（ｓｈｉｅｌｄｂａｃｋｅｄ）マツ種子害虫が観察された。このことは、表１０に示されているように、対照樹木からの種子に対する２１％損傷により反映された。研究中の、対照樹木からの種子に対する種子害虫の損傷は有意でないと考えられた（１％以下）。
【００７９】
標識された枝における球果及び小円錐果を、春及び秋において、５−６ヶ月隔てて、検査した。表８並びに図１５及び１６に示されているように、フィプロニルＥＣ及び葉処理は、対照の樹木と比較して、小円錐果の生存を有意に改善したが、いずれの処理も球果の生存を改善しなかった。総合的にはフィプロニルＥＣは、小円錐果の最良の保護を与え、表８に示されているように、対照の生存より生存を３５％改善した。
【００８０】
表９及び図１７に示されているように、フィプロニル注入処理は、対照と比較して、早期の球果害虫損傷を有意には低減しなかった。しかし、両配合物の効力は、そのシーズン後期において、著しく改善した。フィプロニルＥＣ配合物は最大の改善を示し、シーズン後期の球果害虫損傷を７３％低減した。Ｔｅｒｍｉｄｏｒ（商標）は、対照樹木と比較して損傷を４４％低減した。
【００８１】
表１０において示されているように、対照球果において試験年における種子害虫損傷レベル（２１％）は先の数年と比較して低かった。その年における初期と比較して成育シーズンにおける後期の損傷の、より高いレベルは、盾状背マツ種子害虫は、この採種園における種子産生において葉状脚マツ種子害虫よりもずっと大きい有害な影響を与えた。図１８に示されているように、Ａｓａｎａ  ＸＬを含むいずれの処理も総種子害虫損傷を有意には低減せず、それらの処理は、対照樹木と比較して球果当りの完全な種子の数を増加させなかった。しかし、球果害虫について観察されたように、シーズン後期における両方のフィプロニル処理についての改善された処理効力において同様な傾向があった。
【００８２】
球果害虫により損傷を受けた球果の割合を、種子害虫により損傷を受けた健康な球果におけるすべての種子の割合に加えることにより、２つの主な害虫グループ、球果害虫及び種子害虫による合計の損害数の推定値を計算した。この研究において、表１１に示されているように、研究年の間に、球果害虫と種子害虫は合計で対照の樹木の潜在的種子作物を４１％低減したと内輪に推定された。フィプロニルＥＣ処理は、総合的な昆虫損害を低減することにおいて最も有効であり、図１９において示されているように損害を２４％低減させた。
【００８３】
フィプロニル殺虫剤における効力におけるシーズン後期の改善は、フィプロニルについては、目標部位、すなわち林冠における球果に移動するためには時間が必要であることを示し得る。いくらかの遅滞は、試験年における注入のときに、起こった日照りの条件によるものであった。
【００８４】
【表８】
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【００８５】
【表９】
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【００８６】
【表１０】
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【００８７】
【表１１】
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【００８８】
本発明の特定の態様に関して本発明を詳細に記載したが、本発明の精神及び範囲から逸脱せずに種々の変更及び改変がされ得ることが当業者には明らかであろう。
【図面の簡単な説明】
【００８９】
【図１】例１において記載されたＰｒｏｐＤで処理された原木における注入点の周囲の損傷の写真である。
【図２】例１において記載された５月からＰｒｏｐＡで処理された原木における注入点の周囲の損傷の写真である。
【図３】例１において記載された７月からＰｒｏｐＡで処理された原木における注入点の周囲の損傷の写真である。
【図４】例１において記載された３ｍからの処理されていない原木の写真である。黒いマークは交尾室を表す。
【図５】例１において記載された３ｍからのＰｒｏｐＡで処理された原木の写真である。丸で囲まれた黒いマークは失敗に終わった攻撃を示す。
【図６】例１において記載された、明確かつコロニー形成をしたストリップを有する、ＰｒｏｐＡで処理された原木の写真である。
【図７】例１において記載された、明確かつコロニー形成をしたストリップを有する、フィプロニルで処理された原木の写真である。
【図８】例１において記載された、明確かつコロニー形成をしたストリップを有する、イミダクロプリドで処理された原木の写真である。
【図９】例１において記載された、左から右に、イミダクロプリド、ＰｒｏｐＡ、フィプロニル、ＰｒｏｐＤ及び対照の７月の原木処理群の写真である。
【図１０】例１において記載された、樹木の枯死を示す樹木のしおれている樹冠の写真である。
【図１１】例１において記載された、樹幹注入１ヶ月後、３ヵ月後及び５ヵ月後に切断したテーダマツの丸太における母孔を有する及び有しないＩｐｓ穿孔甲虫の交尾室の数における４つの作用剤の効果の、グラフによる表示である。
【図１２】例１において記載された、樹幹注入１ヶ月後、３ヵ月後及び５ヵ月後に切断したテーダマツの丸太における孵化した幼虫を有する及び有しないＩｐｓ穿孔甲虫の母孔の数における４つの作用剤の効果の、グラフによる表示である。
【図１３】例１において記載された、樹幹注入１ヶ月後、３ヵ月後及び５ヵ月後に切断したテーダマツの丸太における孵化した幼虫を有する及び有しないＩｐｓ穿孔甲虫の母孔の長さにおける４つの作用剤の効果の、グラフによる表示である。
【図１４】例１において記載された、樹幹注入１ヶ月後、３ヵ月後及び５ヵ月後に切断したテーダマツの丸太における樹木穿孔虫［カミキリムシ（Ｃｅｒａｍｂｙｃｉｄａｅ）］の幼虫により採餌された篩部表面積における４つの作用剤の効果の、グラフによる表示である。
【図１５】例２に記載された、処理されたテーダマツ小円錐果の生存のパーセント及び生存の増加の、グラフによる表示である。
【図１６】例２に記載された、処理されたテーダマツ球果の生存のパーセント及び生存の増加の、グラフによる表示である。
【図１７】例２に記載された、処理された２年の樹齢のテーダマツ球果における球果害虫（Ｄｙｒｉｃｔｒｉａ種）損傷パーセント及び損傷における低減の、グラフによる表示である。
【図１８】例２に記載された、処理されたテーダマツ種子における種子害虫（Ｔｅｔｙｒａ種及びＬｅｐｔｏｇｌｏｓｓｕｓ種）損傷パーセント及び損傷における低減の、グラフによる表示である。
【図１９】例２に記載された、処理されたテーダマツ球果及び種子における球果害虫（Ｄｙｒｉｃｔｒｉａ種）及び種子害虫（Ｔｅｔｙｒａ種及びＬｅｐｔｏｇｌｏｓｓｕｓ種）損傷からの合計損失パーセント及び損傷における低減の、グラフによる表示である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【国際調査報告】
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