(57)【要約】【課題】  熱伝導性フィラーとして配合される複合粒子の配向性を損なうことなく、熱伝導性をより向上させたエラストマー成形体を提供する。また、その製造方法を提供する。【解決手段】  エラストマー成形体は、エラストマーからなる基材と、該基材中に配向して含有されている複合粒子の粉末と、を有する。複合粒子は、非磁性体からなる熱伝導性粒子と、該熱伝導性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子と、を含む。複合粒子の粉末は、小粒径粉末と大粒径粉末とが混合された粉末であり、複合粒子の粉末の粒度分布は、小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを有する。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
エラストマーからなる基材と、該基材中に配向して含有されている複合粒子の粉末と、を有し、
該複合粒子は、非磁性体からなる熱伝導性粒子と、該熱伝導性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子と、を含み、
該複合粒子の粉末の粒度分布は、小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを有することを特徴とするエラストマー成形体。
【請求項２】
前記複合粒子の粉末の粒度分布において、前記小粒径側ピークのピーク粒径と前記大粒径側ピークのピーク粒径との比は、１：２〜１：２０である請求項１に記載のエラストマー成形体。
【請求項３】
前記複合粒子の粉末の粒度分布において、前記小粒径側ピークの面積と前記大粒径側ピークの面積との比は、１：１〜１：３０である請求項１または請求項２に記載のエラストマー成形体。
【請求項４】
さらに、前記基材中に分散される非配向フィラーを有する請求項１ないし請求項３のいずれか１項に記載のエラストマー成形体。
【請求項５】
前記エラストマーは、ウレタンゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、およびこれらの発泡体のいずれかである請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載のエラストマー成形体。
【請求項６】
前記熱伝導性粒子は、黒鉛からなる請求項１ないし請求項５のいずれか１項に記載のエラストマー成形体。
【請求項７】
前記複合粒子の充填率が、エラストマー成形体の体積を１００体積％とした時の２６体積％以上３８体積％以下である場合の熱伝導率は、２．４Ｗ／ｍ・Ｋ以上である請求項１ないし請求項６のいずれか１項に記載のエラストマー成形体。
【請求項８】
請求項１に記載のエラストマー成形体の製造方法であって、
撹拌造粒機を用いて、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を撹拌して複合粒子の粉末を製造し、該複合粒子の粉末を分級して小粒径粉末および大粒径粉末を準備する複合粒子粉末準備工程と、
該複合粒子の該小粒径粉末および該大粒径粉末と、エラストマー原料と、を混合して混合原料を調製する混合原料調製工程と、
該混合原料を成形型に配置して、磁場中で該混合原料を成形する成形工程と、
を有することを特徴とするエラストマー成形体の製造方法。
【請求項９】
前記混合原料調製工程において、配合する前記小粒径粉末と前記大粒径粉末との質量比は、１：１〜１：１０である請求項８に記載のエラストマー成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性が高いエラストマー成形体、およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子機器には、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ  Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  Ｕｎｉｔ）等の発熱を伴う電子部品が使用される。電子部品の発熱が大きくなると、誤作動や製品寿命の低下を招くおそれがある。そこで、電子部品の温度上昇を抑制するために、熱伝導率が大きい銅やアルミニウム製のヒートシンクが使用される。この際、電子部品とヒートシンクとの間には、電子部品において発生した熱をヒートシンクに効率良く伝達するために、熱伝達部材が介装される。電子部品において発生した熱は、熱伝達部材を介して、ヒートシンクの放熱面から放出される。例えば、特許文献１〜５に開示されているように、熱伝達部材としては、高分子材料からなるマトリックス中に、熱伝導性フィラーが配合された成形体が用いられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００３−３２１５５４号公報
【特許文献２】特開２００９−５１１４８号公報
【特許文献３】特開２０１１−３５２２１号公報
【特許文献４】特開２０１３−７９３７１号公報
【特許文献５】特開２０１１−２２５８３３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１に記載されているように、成形体の放熱性の向上を図るには、黒鉛等の熱伝導率の大きな粒子を配合すればよい。しかし、単に黒鉛を配合しても、黒鉛同士を接触させて熱の伝達経路を形成することは難しい。例えば、熱の伝達経路を形成するため、黒鉛を多量に配合すると、成形体の硬度が高くなり、伸びが低下することで、柔軟性が損なわれるおそれがある。また、成形体の質量が増加する、コストがかさむといった問題も生じる。
【０００５】
一方、特許文献２には、磁性粒子を配合して放熱性を向上させたウレタン発泡成形体が開示されている。ポリウレタンフォーム中に、磁性粒子を互いに連接した状態で配向させると、磁性粒子の配向方向に熱の伝達経路が形成される。これにより、ウレタン発泡成形体の放熱性は向上する。しかし、磁性粒子として配合される鉄やステンレス鋼の熱伝導率は、黒鉛より小さい。したがって、磁性粒子を配向させただけでは、放熱性の向上効果は充分ではない。
【０００６】
これらの問題を解決するため、特許文献４、５には、熱伝導性粒子の表面に磁性粒子が接着された複合粒子を基材に配合した成形体が、開示されている。当該成形体においては、磁性粒子の磁場配向を利用して、熱伝導率の大きな熱伝導性粒子を配向させる。配向した熱伝導性粒子（複合粒子）が線状に連なることにより、基材中に熱の伝達経路が形成される。これにより、成形体の放熱性を向上させることができる。
【０００７】
しかしながら、本発明者がさらに検討を重ねたところ、成形体の熱伝導率を大きくするために、複合粒子の充填率（成形体における複合粒子の体積割合）を高くしていくと、ある充填率を境にして、熱伝導率が小さくなってしまうことがわかった。この理由は、複合粒子の充填率を高くすると、成形時に複合粒子同士が干渉し合い、配向性が損なわれてしまうためと考えられる。
【０００８】
本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、熱伝導性フィラーとして配合される複合粒子の配向性を損なうことなく、熱伝導性をより向上させたエラストマー成形体を提供することを課題とする。また、その製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
（１）上記課題を解決するため、本発明のエラストマー成形体は、エラストマーからなる基材と、該基材中に配向して含有されている複合粒子の粉末と、を有し、該複合粒子は、非磁性体からなる熱伝導性粒子と、該熱伝導性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子と、を含み、該複合粒子の粉末の粒度分布は、小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを有することを特徴とする。
【００１０】
本発明のエラストマー成形体は、配向した複合粒子の粉末を有する。複合粒子のコアをなす熱伝導性粒子は、大きな熱伝導率を有する。熱伝導性粒子自身は、非磁性体である。しかし、熱伝導性粒子の表面には、磁性粒子が接着されている。磁性粒子は、磁場中で磁力線に沿って配向する。よって、複合粒子に磁場を作用させると、複合粒子は、磁力線に沿って配向する。つまり、熱伝導性粒子と磁性粒子とを複合化することにより、磁性粒子の磁場配向を利用して、非磁性体からなる熱伝導性粒子を、配向させることができる。基材中に、複合粒子が線状に連なることにより、基材中に熱の伝達経路が形成される。したがって、本発明のエラストマー成形体の熱伝導性は高い。
【００１１】
ここで、複合粒子の粉末の粒度分布は、小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを有する。すなわち、複合粒子の粉末は、小粒径粉末と大粒径粉末とが混合された粉末である。本発明における粒度分布としては、粒子の体積基準の頻度分布を採用する。
【００１２】
分級等の粒度調整を行わずに製造された複合粒子の粉末の粒度分布は、通常、一つのピークを有する。このような複合粒子の粉末を配向させた従来の成形体において、配向方向と交差する面を観察すると、後述する実施例において示すように、複合粒子と基材とを比較的明確に区別することができる。つまり、複合粒子は、配向方向に線状に連なり配置されるため、配向方向と交差する面方向に隣り合う複合粒子間の大部分は、基材である。
【００１３】
これに対して、小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを持つ粒度分布の複合粒子の粉末を配向させた本発明のエラストマー成形体においては、大粒径側ピークを構成する大粒径粒子が配向して線状に連なると共に、小粒径側ピークを構成する小粒径粒子も、配向方向と交差する面方向に隣り合う大粒径粒子間に配向して線状に連なる。したがって、後述する実施例において示すように、配向方向と交差する面を観察すると、大粒径粒子と大粒径粒子との間の隙間（基材部分）を埋めるように、小粒径粒子が分散されていることが確認できる。よって、本発明のエラストマー成形体によると、面全体で熱伝達を行うことができる。このため、複合粒子の充填率を高くしなくても、エラストマー成形体の熱伝導性を向上させることができる。また、大粒径粒子間に介在されるのは粒子径が小さい小粒径粒子であるため、複合粒子の充填率を高くしても、複合粒子同士が干渉しにくく配向性が損なわれにくい。
【００１４】
なお、本発明のエラストマー成形体において、基材中の複合粒子は、ある規則性を持って所定の方向に配置されていればよい。例えば、エラストマー成形体の一端と他端（一端に対して１８０°対向した端部でなくてもよい）との間に直線状に配置されていても、曲線状に配置されていてもよい。また、中心から外周に向かって放射状に配置されていてもよい。
【００１５】
（２）本発明のエラストマー成形体の製造方法は、複合粒子を撹拌造粒法により製造する場合における上記（１）の構成のエラストマー成形体の製造方法であって、撹拌造粒機を用いて、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を撹拌して複合粒子の粉末を製造し、該複合粒子の粉末を分級して小粒径粉末および大粒径粉末を準備する複合粒子粉末準備工程と、該複合粒子の該小粒径粉末および該大粒径粉末と、エラストマー原料と、を混合して混合原料を調製する混合原料調製工程と、該混合原料を成形型に配置して、磁場中で該混合原料を成形する成形工程と、を有することを特徴とする。
【００１６】
複合粒子粉末準備工程においては、まず、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびこれらを接着するためのバインダーを含む粉末原料を、撹拌造粒機を用いて高速撹拌する。これにより、複合粒子の粉末を容易に製造することができる。撹拌造粒法によると、熱伝導性粒子と磁性粒子とを、バインダーによりソフトに接着させることができる。よって、熱伝導性粒子が、熱伝導性が高い形状（アスペクト比が大きな形状）を有する場合でも、その形状を崩すことなく、磁性粒子を複合化することができる。また、バインダーを用いることにより、磁性粒子の接着量を多くすることができる。磁性粒子を多量に接着させることにより、磁束密度が３５０ｍＴ以下の比較的低磁場でも、複合粒子の所望の配向状態を実現することができる。後述するように、磁場の形成には、例えば電磁石が用いられる。低磁場中で成形できると、成形型を挟んで配置される電磁石のギャップを、大きくすることができる。このため、成形型のキャビティを大きくすることができ、製品の形状自由度が高くなる。また、電磁石の設備コスト、ランニングコストも低くすることができる。
【００１７】
ちなみに、上記特許文献１には、強磁性体の粉末を黒鉛粉末の表面に付着させて、黒鉛粉末の配向を促進できることが、記載されている。また、粒子を機械的に固着させる方法として、メカノケミカル法が挙げられている。しかし、バインダーを用いて接着させることは、記載されていない。例えば、バインダーを用いずに、磁性粒子を熱伝導性粒子の表面に付着させた場合、磁性粒子の付着量を多くすることは困難である。すなわち、バインダーを用いずに複合化した粒子においては、磁性粒子の付着量が少なく、配向に必要な磁性が不足する。このため、当該粒子を用いた場合、低磁場で、所望の配向状態を実現することはできない。また、黒鉛は脆いため、粒子の圧縮、剪断を伴うメカノケミカル処理を行うと、容易に粉砕されて、形状を維持できないという問題もある。
【００１８】
次に、製造した複合粒子の粉末を分級して、小粒径粉末および大粒径粉末を準備する。複合粒子の粉末を、粒径範囲が異なる二種類の粉末に分けることにより、大粒径粒子間の隙間を埋めるように、小粒径粒子を分散させることができる。これにより、製造されるエラストマー成形体の熱伝導性を向上させることができる。
【００１９】
混合原料調製工程においては、準備した小粒径粉末および大粒径粉末と、エラストマー原料と、を混合して混合原料を調製する。そして、成形工程においては、調製した混合原料を磁場中で成形する。これにより、大粒径粒子が配向して線状に連なると共に、小粒径粒子も、配向方向と交差する面方向に隣り合う大粒径粒子と大粒径粒子との間を埋めるように、配向して線状に連なる。また、混合原料に、磁束密度が略均一な磁場（一様な磁場）を作用させることにより、磁束密度の違いによる複合粒子の偏在を抑制することができる。よって、複合粒子の充填率が比較的低くても、複合粒子を基材全体に分散させた状態で配向させることができる。このように、本発明の製造方法によると、比較的少量の複合粒子を配合して、熱伝導性が高い本発明のエラストマー成形体を、容易に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】実施例１の混合粉末の粒度分布である。
【図２】エラストマー成形体の製造に使用した磁気誘導成形装置の斜視図である。
【図３】同装置の断面図である。
【図４】実施例１のエラストマー成形体のＸ線ＣＴ写真である。
【図５】比較例２のエラストマー成形体のＸ線ＣＴ写真である。
【図６】複合粒子の充填率と熱伝導率との関係を示すグラフである。
【図７】小粒径粉末と大粒径粉末との質量比と熱伝導率との関係を示すグラフである。
【図８】非配向フィラーを配合したエラストマー成形体の熱伝導率の測定結果を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、本発明のエラストマー成形体およびその製造方法の実施形態について説明する。なお、本発明のエラストマー成形体およびその製造方法は、以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、当業者が行い得る変更、改良等を施した種々の形態にて実施することができる。
【００２２】
＜エラストマー成形体＞
本発明のエラストマー成形体は、エラストマーからなる基材と、該基材中に配向して含有されている複合粒子の粉末と、を有する。
【００２３】
エラストマーとしては、架橋ゴムおよび熱可塑性エラストマーの中から適宜選択すればよい。エラストマーは、ソリッド体でも、ポリウレタンフォーム等の発泡体でもよい。但し、複合粒子などの充填性を考慮すると、気泡（セル）を有しないソリッド体が望ましい。例えば、架橋ゴムとしては、ウレタンゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、アクリルゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム等が挙げられる。また、熱可塑性エラストマーとしては、スチレン系、オレフィン系、塩化ビニル系、ポリエステル系、ポリウレタン系、ポリアミド系の各種熱可塑性エラストマーが挙げられる。
【００２４】
架橋ゴムの硬化方法は、ゴムポリマーの種類に応じて適宜選択すればよい。例えば、加熱硬化、紫外線硬化、電子線硬化、湿気硬化等が挙げられる。複合粒子を磁場配向させるためには、エラストマーの硬化を、磁場を作用させながら行う必要がある。例えば、加熱硬化型のエラストマーの場合、エラストマー原料の温度を上げて、硬化させる。しかし、高温になると磁場を形成する磁石の磁性が低下して、磁場が弱くなるおそれがある。このため、エラストマーの硬化温度は、１５０℃以下であることが望ましい。また、複合粒子を低磁場で配向させるためには、エラストマーの粘度は、１００Ｐａ・ｓ以下であることが望ましい。エラストマーの粘度が高いと、粘性抵抗の影響で複合粒子が配向しにくくなるおそれがある。なお、エラストマーの粘度が高い場合には、溶剤で希釈して低粘度化し、硬化時に溶剤を揮発させればよい。溶剤を使用せずに液状化、低粘度化が可能であるという観点から、エラストマーとしては、ウレタンゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴムのいずれかが望ましい。
【００２５】
複合粒子は、非磁性体からなる熱伝導性粒子と、該熱伝導性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子と、を含む。
【００２６】
熱伝導性粒子は、非磁性体であって、熱伝導率が大きいものであればよい。本明細書では、強磁性体および反強磁性体以外の、反磁性体および常磁性体を、非磁性体と称す。例えば、熱伝導性粒子の熱伝導率は、２００Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが望ましい。熱伝導性粒子の材質としては、例えば、黒鉛、炭素繊維等の炭素材料が好適である。また、アルミニウム、金、銀、銅、およびこれらを母材とする合金等であってもよい。熱伝導性粒子としては、一種類の粒子を用いても、二種類以上の粒子を併用してもよい。
【００２７】
熱伝導性粒子の形状は、磁性粒子と複合化できれば、特に限定されるものではない。例えば、薄片状、繊維状、柱状、球状、楕円球状、長円球状（一対の対向する半球を円柱で連結した形状）等の種々の形状を採用することができる。熱伝導性粒子が球以外の形状をなす場合には、複合粒子同士の接触面積が大きくなる。これにより、熱の伝達経路が確保されやすくなると共に、伝達される熱量も大きくなる。なお、通常、アルミニウム、金、銅等の金属粒子の形状は、球状である。一方、黒鉛粒子は、アスペクト比が大きい形状のものでも、金属粒子と比較して安価に入手できる。このため、熱伝導性粒子の材質としては、黒鉛が好適である。
【００２８】
黒鉛としては、鱗片状黒鉛、鱗状黒鉛、土状黒鉛等の天然黒鉛や、人造黒鉛等が挙げられる。人造黒鉛は、鱗片状になりにくい。このため、鱗片状であり、熱伝導性の向上効果が高いという理由から、天然黒鉛が好適である。また、黒鉛として、鱗片状の黒鉛の層間に、加熱によりガスを発生する物質が挿入された膨張黒鉛を用いてもよい。膨張黒鉛は、難燃剤として用いられることが多い。膨張黒鉛に熱が加わると、発生したガスにより、層間が広がると共に、熱や化学品に対して安定した層が形成される。形成された層が断熱層となり、熱の移動を妨げることにより、難燃効果がもたらされる。よって、熱伝導性粒子としては、天然黒鉛粒子および膨張黒鉛粒子の少なくとも一方を用いるとよい。
【００２９】
本発明のエラストマー成形体において、複合粒子は配向している。このため、エラストマー成形体に加わった熱は、熱伝導性粒子に伝達されやすい。よって、熱伝導性粒子が膨張黒鉛からなる場合、膨張黒鉛が、膨張開始温度に早く到達する。これにより、膨張黒鉛による難燃効果が、速やかに発揮される。このように、熱伝導性粒子として膨張黒鉛を用いることにより、エラストマー成形体に難燃性を付与することができる。
【００３０】
熱伝導性粒子として膨張黒鉛を用いる場合、公知の膨張黒鉛粉末の中から、膨張開始温度や膨張率等を考慮して、好適なものを選択すればよい。例えば、膨張黒鉛の膨張開始温度は、エラストマー成形体の成形時の温度よりも、高くなければならない。具体的には、膨張開始温度が１５０℃以上の膨張黒鉛が好適である。
【００３１】
磁性粒子は、磁化特性に優れたものであればよく、例えば、鉄、ニッケル、コバルト、ガドリニウム、ステンレス鋼、マグネタイト、マグヘマイト、マンガン亜鉛フェライト、バリウムフェライト、ストロンチウムフェライト等の強磁性体、ＭｎＯ、Ｃｒ２Ｏ３、ＦｅＣｌ２、ＭｎＡｓ等の反強磁性体、およびこれらを用いた合金類の粒子が好適である。なかでも、微細な粒子として入手しやすく、飽和磁化が高いという観点から、鉄、ニッケル、コバルト、およびこれらの鉄系合金（ステンレス鋼を含む）の粉末が好適である。
【００３２】
磁性粒子は、熱伝導性粒子の表面に接着されており、熱伝導性粒子を配向させる役割を果たす。磁性粒子は、熱伝導性粒子の表面に直接接着されていてもよく、後述するように、熱伝導性粒子の表面に磁性粒子以外の粒子も接着されている場合には、当該粒子を介して間接的に接着されていてもよい。また、磁性粒子は、熱伝導性粒子等の表面の一部のみに接着していてもよく、表面全体を被覆するように接着していてもよい。磁性粒子の大きさは、熱伝導性粒子の大きさ、複合粒子の配向性、および複合粒子間の熱伝導性等を考慮して、適宜決定すればよい。例えば、磁性粒子の粒子径は、熱伝導性粒子の粒子径の１／２５以上１／２以下であることが望ましい。ここで、粒子径は、粒子の最長部分の長さである。磁性粒子の大きさが小さくなると、磁性粒子の飽和磁化が低下する傾向がある。したがって、より少量の磁性粒子により、複合粒子を配向させるためには、複合化する磁性粒子の粉末の平均粒径を、１００ｎｍ以上とする必要がある。１μｍ以上、さらには５μｍ以上とするとより好適である。
【００３３】
磁性粒子の形状は、特に限定されるものではない。例えば、磁性粒子の形状が扁平の場合には、球状の場合と比較して、隣接する熱伝導性粒子間の距離が短くなる。これにより、隣接する複合粒子間における熱伝導性が向上する。その結果、エラストマー成形体の熱伝導性が向上する。また、磁性粒子の形状が扁平の場合には、磁性粒子と熱伝導性粒子とが面で接触する。つまり、両者の接触面積が大きくなる。これにより、磁性粒子と熱伝導性粒子との接着力が向上する。よって、磁性粒子が剥離しにくくなる。加えて、磁性粒子と熱伝導性粒子との間の熱伝導性も向上する。このような理由から、磁性粒子としては、薄片状の粒子を採用することが望ましい。
【００３４】
電子部品の放熱用途等においては、本発明のエラストマー成形体に絶縁性が要求される場合がある。例えば、熱伝導性粒子の表面に、磁性粒子に加えて、絶縁性無機粒子を接着することにより、複合粒子間の導通を断つことができる。熱伝導性粒子の表面に、絶縁性無機粒子が接着されると、複合粒子同士が接触した状態で配向しても、隣接する複合粒子間において、熱伝導性粒子や磁性粒子（導電性粒子）同士が接触しにくくなる。よって、複合粒子間の電気抵抗が大きくなる。また、絶縁性無機粒子を介して複合粒子同士が接触することにより、複合粒子間の導通を断つことができる。これにより、本発明のエラストマー成形体において、電気絶縁性を実現することができる。
【００３５】
絶縁性無機粒子は、絶縁性を有する無機材料の粒子であればよい。なかでも、複合粒子間の熱伝導性を阻害しないという観点から、熱伝導率が比較的大きいものが望ましい。例えば、絶縁性無機粒子の熱伝導率が、５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であると好適である。熱伝導率が、５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の絶縁性無機材料としては、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム（アルミナ）、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、タルク等が挙げられる。また、絶縁性無機粒子が難燃性を有する場合には、エラストマー成形体に難燃性を付与することができる。例えば、水酸化アルミニウムは、熱伝導率が比較的大きく難燃性を有するため、好適である。水酸化アルミニウムは、所定の温度に加熱されると、脱水分解する。脱水分解は吸熱反応であるため、温度上昇が抑制され、難燃効果がもたらされる。
【００３６】
絶縁性無機粒子は、熱伝導性粒子の表面に直接接着されていてもよく、磁性粒子を介して間接的に接着されていてもよい。また、絶縁性無機粒子は、熱伝導性粒子等の表面の一部のみに接着していてもよく、表面全体を被覆するように接着していてもよい。複合粒子間の電気抵抗を大きくして、エラストマー成形体の電気絶縁性を高めるという観点から、絶縁性無機粒子は、複合粒子の最表層に配置されていることが望ましい。
【００３７】
絶縁性無機粒子の大きさは、熱伝導性粒子および磁性粒子に対する接着性、複合粒子間の電気絶縁性および熱伝導性を考慮して、適宜決定すればよい。絶縁性無機粒子が大きすぎると、接着性や複合粒子間の熱伝導性が低下する。例えば、絶縁性無機粒子の粒子径は、熱伝導性粒子の粒子径の１／１００以上１／１０以下であることが望ましい。ここで、粒子径は、粒子の最長部分の長さである。
【００３８】
絶縁性無機粒子の形状は、特に限定されるものではない。例えば、絶縁性無機粒子の形状が扁平の場合には、球状の場合と比較して、隣接する熱伝導性粒子間の距離が短くなる。これにより、隣接する複合粒子間における熱伝導性が向上する。その結果、エラストマー成形体の熱伝導性が向上する。また、絶縁性無機粒子と磁性粒子および熱伝導性粒子との接触面積が、大きくなる。これにより、接着力が向上し、絶縁性無機粒子が剥離しにくくなる。加えて、絶縁性無機粒子と磁性粒子および熱伝導性粒子との間の熱伝導性も、向上する。このような理由から、絶縁性無機粒子としては、薄片状の粒子を採用することが望ましい。
【００３９】
熱伝導性粒子と磁性粒子等とを接着するバインダーは、熱伝導性粒子等の種類、成形性への影響等を考慮して、適宜選択すればよい。成形性への影響が少なく、環境にも優しいという理由から、水溶性のバインダーが好適である。例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ポリビニルアルコール等が挙げられる。なお、磁性粒子を接着するバインダーと、絶縁性無機粒子を接着するバインダーと、は同じでも異なっていてもよい。
【００４０】
複合粒子は、例えば、バインダーを溶解した溶液に磁性粒子の粉末等を分散した塗料を、熱伝導性粒子の粉末にスプレーして、製造することができる。また、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を、高速で撹拌して製造することができる（撹拌造粒法）。撹拌造粒法においては、高速撹拌により摩擦熱が生じる。このため、バインダーとしては、揮発性の無いものが望ましい。例えば、前述した水溶性のバインダーが好適である。
【００４１】
複合粒子の粉末の粒度分布は、小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを有する。複合粒子の粉末の粒度分布は、レーザー回折・散乱式粒度分布測定装置を用いて測定すればよい。本発明における粒度分布としては、粒子の体積基準の頻度分布を採用する。
【００４２】
小粒径粒子を、大粒径粒子間を埋めるように、かつ、大粒径粒子の配向を阻害しないように配向させるという観点から、小粒径側ピークのピーク粒径と大粒径側ピークのピーク粒径との差は、比較的大きい方が望ましい。例えば、大粒径側ピークのピーク粒径は、小粒径側ピークのピーク粒径の２倍以上であることが望ましい。５倍以上であるとより好適である。一方、ピーク粒径差が大きすぎると熱伝導率の向上効果が小さくなるため、大粒径側ピークのピーク粒径は、小粒径側ピークのピーク粒径の２０倍以下であることが望ましい。１５倍以下であるとより好適である。まとめると、二つのピークにおいて、小粒径側ピークのピーク粒径と大粒径側ピークのピーク粒径との比は、１：２〜１：２０であることが望ましく、１：５〜１：１５であるとより好適である。
【００４３】
複合粒子の充填率が比較的低くても熱伝導性の向上効果を高めるためには、大粒径側ピークに含まれる大粒径粒子は、質量比で、小粒径側ピークに含まれる小粒径粒子と同等若しくはそれ以上の割合で、配合されることが望ましい。例えば、複合粒子の粉末の粒度分布において、小粒径側ピークの面積と大粒径側ピークの面積との比は、１：１〜１：３０であることが望ましい。１：５〜１：２０であるとより好適である。
【００４４】
エラストマー成形体における複合粒子の充填率は、エラストマー成形体の物性や、熱伝導性の向上効果等を考慮して、決定すればよい。例えば、成形性や物性への影響が少ないという観点から、複合粒子の充填率を、エラストマー成形体の体積を１００体積％とした場合の５０体積％以下とすることが望ましい。特に、複合粒子の充填率を４０体積％以下とすると、複合粒子同士の干渉が少なく、熱伝導性の向上効果が大きい。一方、熱伝導性の向上効果を得るためには、複合粒子の充填率を、１０体積％以上とすることが望ましい。２５体積％以上とするとより好適である。
【００４５】
高い熱伝導性を実現するという観点から、複合粒子の充填率が、エラストマー成形体の体積を１００体積％とした時の２６体積％以上３８体積％以下である場合の熱伝導率は、２．４Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが望ましい。熱伝導率は、ＪＩＳ  Ａ１４１２−２（１９９９）の熱流計法に準じて測定すればよい。
【００４６】
本発明のエラストマー成形体は、複合粒子の粉末に加えて、さらに、配向せずに基材中に分散する非配向フィラーを有していてもよい。非配向フィラーは、熱伝導性の向上、絶縁性の付与、難燃性の向上等、目的に応じて適宜選択すればよい。例えば、前述した熱伝導性粒子、絶縁性無機粒子等をそのまま分散させればよい。
【００４７】
＜エラストマー成形体の製造方法＞
本発明のエラストマー成形体の製造方法は、複合粒子を撹拌造粒法により製造する場合の製造方法であって、複合粒子粉末準備工程と、混合原料調製工程と、成形工程と、を有する。以下、各工程について説明する。
【００４８】
（１）複合粒子粉末準備工程
本工程は、撹拌造粒機を用いて、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を撹拌して複合粒子の粉末を製造し、該複合粒子の粉末を分級して小粒径粉末および大粒径粉末を準備する工程である。
【００４９】
熱伝導性粒子、磁性粒子、およびバインダーについては、前述した通りである。よって、ここでは説明を省略する。また、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーの配合量についても、製造される複合粒子の磁場配向性や、複合粒子を含むエラストマー成形体の熱伝導性等を考慮して、適宜調整すればよい。
【００５０】
例えば、熱伝導性粒子として黒鉛を採用した場合には、磁性粒子の粉末の配合量を、黒鉛粉末１００質量部に対して２０質量部以上１５０質量部以下とすることが望ましい。２０質量部未満の場合、磁性粒子の接着量が少ないため、複合粒子の配向に必要な磁性が不足するおそれがある。一方、１５０質量部を超えて配合すると、磁性粒子の接着量が過剰になる。よって、その分だけ、エラストマー成形体の質量の増加や、コスト高を招く。
【００５１】
バインダーの配合量は、接着させる粒子を被覆するのに必要十分な量として、接着対象の粉末の合計質量を１００質量％とした場合の、２質量％以上４質量％以下であることが望ましい。バインダーの配合量が２質量％未満の場合には、熱伝導性粒子や磁性粒子の表面にバインダーが行き渡らず、接着性が低下する。一方、４質量％を超えると、過剰のバインダーにより、複合粒子同士が凝集するおそれがある。バインダーは固体でも液体でもよい。バインダーとして水溶性の粉末を用いる場合、予め、バインダーと他の原料の粉末とを撹拌した後に、水を添加するとよい。こうすることにより、粒子の凝集を抑制することができる。
【００５２】
磁性粒子に加えて絶縁性無機粒子も複合化する場合には、両粉末を一緒に撹拌して、熱伝導性粒子に接着させてもよいが、まず磁性粒子を熱伝導性粒子に接着させてから、次に絶縁性無機粒子を接着させてもよい。この場合、本工程の前段を、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む第一粉末原料を撹拌する第一撹拌工程と、撹拌物に、絶縁性無機粒子の粉末およびバインダーを添加して、さらに撹拌する第二撹拌工程と、を有するように構成するとよい。
【００５３】
製造した複合粒子の粉末の分級方法は、特に限定されない。例えば、篩い分け、乾式分級機等により行えばよい。分級後の小粒径粉末および大粒径粉末の粒子径範囲については、製造するエラストマー成形体の厚さ等を考慮して、適宜決定すればよい。小粒径粒子を、大粒径粒子間を埋めるように、かつ、大粒径粒子の配向を阻害しないように配向させるという観点から、粒度分布を測定した場合における各々のピーク粒径の差が、比較的大きい方が望ましい。例えば、大粒径粉末のピーク粒径は、小粒径粉末のピーク粒径の２倍以上であることが望ましい。５倍以上であるとより好適である。一方、ピーク粒径差が大きすぎると熱伝導率の向上効果が小さくなるため、大粒径粉末のピーク粒径は、小粒径粉末のピーク粒径の２０倍以下であることが望ましい。１５倍以下であるとより好適である。
【００５４】
（２）混合原料調製工程
本工程は、先の工程において製造された複合粒子の小粒径粉末および大粒径粉末と、エラストマー原料と、を混合して混合原料を調製する工程である。
【００５５】
エラストマー原料は、エラストマー成分のポリマー（エラストマーが架橋ゴムの場合には、架橋前のポリマー）の他、必要に応じて、架橋剤、可塑剤、触媒、発泡剤、整泡剤、難燃剤、帯電防止剤、減粘剤、安定剤、充填剤、着色剤等を含む。混合原料は、複合粒子の粉末とエラストマー原料とを、撹拌羽根等を用いて撹拌して、製造すればよい。また、エラストマー原料が発泡ウレタン原料の場合には、ポリオール原料とポリイソシアネート原料とを、各々高圧で噴射して衝突させることにより混合する衝突攪拌法を採用してもよい。この場合、小粒径粉末および大粒径粉末は、ポリオール原料およびポリイソシアネート原料の少なくとも一方に、予め配合しておけばよい。
【００５６】
複合粒子の充填率が比較的低くても熱伝導性の向上効果を高めるためには、大粒径側粉末は、質量比で小粒径粉末と同等若しくはそれ以上の割合で、配合されることが望ましい。例えば、小粒径粉末と大粒径粉末との質量比は、１：１〜１：１０であることが望ましい。
【００５７】
前述したように、本発明のエラストマー成形体においては、基材中に、複合粒子とは別に、熱伝導性粒子、絶縁性無機粒子等の非配向フィラーが分散されていてもよい。この形態のエラストマー成形体を製造する場合には、エラストマー原料に、複合粒子の粉末と非配向フィラーとを混合すればよい。
【００５８】
複合粒子の粉末（小粒径粉末および大粒径粉末）の配合量は、エラストマー成形体の物性や、熱伝導性の向上効果等を考慮して、決定すればよい。例えば、成形性や物性への影響を少なくするという観点から、複合粒子の充填率が、エラストマー成形体の体積を１００体積％とした場合の５０体積％以下になるように、配合することが望ましい。４０体積％以下とするとより好適である。一方、熱伝導性の向上効果を得るためには、複合粒子の充填率が１０体積％以上になるように、配合することが望ましい。２５体積％以上とするとより好適である。
【００５９】
（３）成形工程
本工程は、先の工程において調製した混合原料を成形型に配置して、磁場中で該混合原料を成形する工程である。
【００６０】
成形型は、密閉型でも開放型でもよい。磁場は、複合粒子を配向させる方向に形成すればよい。例えば、複合粒子を直線状に配向させる場合、混合原料の一端から他端に向かって、磁力線を作用させることが望ましい。このような磁場を形成するためには、混合原料を挟むように磁石を配置すればよい。磁石には、永久磁石または電磁石を用いればよい。電磁石を用いると、磁場形成のオン、オフを瞬時に切り替えることができ、磁場の強さの制御が容易である。よって、成形を制御しやすい。
【００６１】
また、磁場を構成する磁力線は閉ループを形成していることが望ましい。こうすることで、磁力線の漏洩が抑制され、混合原料に安定した磁場を作用させることができる。なお、成形型の外部に配置した磁石により、成形型の内部に磁場を形成させるには、成形型としては透磁率の低い材質、つまり非磁性の材質のものを使用するとよい。例えば、アルミニウムやアルミニウム合金製の成形型が好適である。この場合、電磁石等の磁力源から発生する磁場、磁力線が影響を受けにくく、磁場状態のコントロールがしやすい。ただし、必要とする磁場、磁力線の状態に応じて適宜、磁性材料からなる成形型を使用してもよい。
【００６２】
本工程においては、磁束密度が略均一な磁場を、混合原料に作用させることが望ましい。具体的には、混合原料における磁束密度の差が、±１０％以内であるとよい。±５％以内、さらには±３％以内であるとより好適である。混合原料に一様な磁場を作用させることにより、複合粒子の偏在を抑制することができ、所望の配向状態を得ることができる。また、成形は、１５０ｍＴ以上３５０ｍＴ以下の磁束密度で行うとよい。こうすることで、混合原料中の複合粒子を、確実に配向させることができる。本工程にて成形が終了した後、脱型して、本発明のエラストマー成形体を得る。
【実施例】
【００６３】
次に、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する。
【００６４】
＜複合粒子の大粒径粉末および小粒径粉末の製造＞
まず、熱伝導性粒子としての二種類の鱗片状黒鉛粉末（伊藤黒鉛工業（株）製「Ｗ＋３２」（＋３２ｍｅｓｈ  ８０％以上）および「Ｘ‐１００」（平均粒径６０μｍ））と、磁性粒子としてのステンレス鋼粉末（ＳＵＳ４１０Ｌ、薄片状、平均粒径２０μｍ）と、バインダーとしてのヒドロキシプロピルメチルセルロース（ＨＰＭＣ、信越化学工業（株）製「ＴＣ−５」）と、を準備した。薄片状のステンレス鋼粉末は、球状のステンレス鋼粉末（大同特殊鋼（株）製「ＤＡＰ４１０Ｌ」、平均粒径１０μｍ）を、扁平化処理して製造した。すなわち、球状のステンレス鋼粉末を、遊星ボールミル（Ｇｏｋｉｎ  Ｐｌａｎｅｔａｒｉｎｇ社製「Ｐｌａｎｅｔ−Ｍ」）に、直径５ｍｍのジルコニア製ボールと共に充填し、回転速度３００ｒｐｍで、一時間処理した。
【００６５】
次に、鱗片状黒鉛粉末「Ｗ＋３２」１４１８ｇ、ステンレス鋼粉末５３２ｇ、およびＨＰＭＣ４３ｇを、ＦＭミキサ（日本コークス工業（株）製）の容器内へ投入し、１分間混合した。その後、水を１３５ｇ添加して、さらに６分間混合して、複合粒子の粉末を製造した。製造した複合粒子の粉末を乾燥した後、目開き１１００μｍ、７００μｍの二種類の篩いにより篩い分けして、粒子径が７００μｍ以上１１００μｍ以下の大粒径粉末を得た。
【００６６】
また、鱗片状黒鉛粉末を「Ｘ‐１００」に代えた以外は、上記同様にして、複合粒子の粉末を製造した。製造した複合粒子の粉末を乾燥した後、目開き１００μｍ、４５μｍの二種類の篩いにより篩い分けして、粒子径が４５μｍ以上１００μｍ以下の小粒径粉末を得た。
【００６７】
配合した鱗片状黒鉛粉末とステンレス鋼粉末との質量比は、１００：３７．５である。ＨＰＭＣの配合量は、鱗片状黒鉛粉末とステンレス鋼粉末との合計質量を１００質量％とした場合の、２．２質量％である。
【００６８】
＜混合粉末の調製＞
［実施例１］
小粒径粉末１００ｇと大粒径粉末４００ｇとを混合して、実施例１の混合粉末を調製した（小粒径粉末と大粒径粉末との質量比は１：４）。
【００６９】
［実施例２］
小粒径粉末５０ｇと大粒径粉末４５０ｇとを混合して、実施例１の混合粉末を調製した（小粒径粉末と大粒径粉末との質量比は１：９）。
【００７０】
［実施例３］
小粒径粉末２００ｇと大粒径粉末４００ｇとを混合して、実施例１の混合粉末を調製した（小粒径粉末と大粒径粉末との質量比は１：２）。
【００７１】
［実施例４］
小粒径粉末２５０ｇと大粒径粉末２５０ｇとを混合して、実施例１の混合粉末を調製した（小粒径粉末と大粒径粉末との質量比は１：１）。
【００７２】
［粒度分布］
実施例１〜４の混合粉末の粒度分布を、レーザー回折・散乱式粒度分布測定装置（日機装（株）製「ＭＴ−３３００ＥＸ」）により測定した。図１に、実施例１の混合粉末の粒度分布を示す。図１に示すように、混合粉末（複合粒子の粉末）の粒度分布は、小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを有することが確認された。ここで、小粒径側ピークのピーク粒径は９０μｍ、大粒径側ピークのピーク粒径は９００μｍであり、両者のピーク粒径の比は、１：１０であった。また、粒度分布を、粒子径２７０μｍにて二分して、小粒径側と大粒径側の各々のピーク面積を算出したところ、小粒径側ピークと大粒径側ピークとの面積比は１：１０であった。
【００７３】
同様に、実施例２〜４の混合粉末の粒度分布から、小粒径側と大粒径側の各々のピーク面積を算出したところ、実施例２の混合粉末においては１：２０、実施例３の混合粉末においては１：５、実施例４の混合粉末においては１：１であった。
【００７４】
＜エラストマー成形体の製造＞
［実施例１〜４のエラストマー成形体］
調製した実施例１〜４の混合粉末を用いて、エラストマー成形体を製造した。まず、液状シリコーンゴムのビニル基含有ジメチルポリシロキサン（Ｇｅｌｅｓｔ社製「ＤＭＳ−Ｖ４１」）１００質量部と、架橋剤のヒドロシリル基含有ジメチルポリシロキサン（Ｇｅｌｅｓｔ社製「ＨＭＳ−０８２」）３質量部と、遅延剤の１−エチニル−１−シクロヘキサノール０．３質量部と、白金触媒（Ｇｅｌｅｓｔ社製「ＳＩＰ６８３０．３」）０．０５質量部と、を撹拌羽根を用いて１５分間撹拌し、シリコーンコンパウンドを作成した。
【００７５】
次に、製造したシリコーンコンパウンドに混合粉末を混合して、混合原料を調製した。混合粉末は、複合粒子の充填率が、製造されるエラストマー成形体の体積を１００体積％とした場合の３２．７体積％となるように配合した。
【００７６】
続いて、各混合原料を、予めオーブンにて１３０℃に加熱したアルミニウム製の成形型（後述する図２、図３参照。キャビティは縦１３０ｍｍ×横１３０ｍｍ×厚さ５ｍｍの直方体。）に注入し、密閉した。そして、成形型を磁気誘導成形装置に設置して、成形を行った。図２に、磁気誘導成形装置の斜視図を示す。図３に、同装置の断面図を示す。図２においては、説明の便宜上、ヨーク部および芯部のハッチングを省略して示す。図２、図３に示すように、磁気誘導成形装置１は、架台２と、電磁石部３と、成形型４と、面状ヒーター５０と、断熱部材５１と、を備えている。
【００７７】
電磁石部３は、架台２の上面に載置されている。電磁石部３と架台２とは、各々にブラケット２１をねじ止めすることにより、固定されている。電磁石部３は、ヨーク部３０Ｕ、３０Ｄと、コイル部３１Ｌ、３１Ｒと、ポールピース３２Ｕ、３２Ｄと、を備えている。
【００７８】
ヨーク部３０Ｕは、鉄製であり、平板状を呈している。ヨーク部３０Ｄも同様に、鉄製であり、平板状を呈している。ヨーク部３０Ｕ、３０Ｄは、上下方向に対向して配置されている。
【００７９】
コイル部３１Ｌは、ヨーク部３０Ｕ、３０Ｄの間に介装されている。コイル部３１Ｌは、成形型４の左側に配置されている。コイル部３１Ｌは、上下方向に二つ重ねて配置されている。コイル部３１Ｌは、各々、芯部３１０Ｌと導線３１１Ｌとを備えている。芯部３１０Ｌは、鉄製であって、上下方向に延びる柱状を呈している。導線３１１Ｌは、芯部３１０Ｌの外周面に巻装されている。導線３１１Ｌは、電源（図略）に接続されている。
【００８０】
コイル部３１Ｒは、ヨーク部３０Ｕ、３０Ｄの間に介装されている。コイル部３１Ｒは、成形型４の右側に配置されている。コイル部３１Ｒは、上下方向に二つ重ねて配置されている。コイル部３１Ｒは、各々、コイル部３１Ｌと同様の構成を備えている。すなわち、コイル部３１Ｒは、芯部３１０Ｒと導線３１１Ｒとを備えている。導線３１１Ｒは、芯部３１０Ｒの外周面に巻装されている。導線３１１Ｒは、電源（図略）に接続されている。
【００８１】
ポールピース３２Ｕは、鉄製であり、平板状を呈している。ポールピース３２Ｕは、ヨーク部３０Ｕの下面中央に配置されている。ポールピース３２Ｕは、ヨーク部３０Ｕと成形型４との間に介装されている。ポールピース３２Ｄは、鉄製であり、平板状を呈している。ポールピース３２Ｄは、ヨーク部３０Ｄの上面中央に配置されている。
【００８２】
成形型４は、コイル部３１Ｌとコイル部３１Ｒとの間に、配置されている。成形型４は、上型４０Ｕと下型４０Ｄとを備えている。上型４０Ｕは、正方形板状を呈している。下型４０Ｄは、直方体状を呈している。下型４０Ｄの上面には、凹部が形成されている。凹部は、上方に開口する直方体状を呈している。上型４０Ｕと下型４０Ｄとが合体することにより、直方体状のキャビティ４１が区画されている。キャビティ４１には、前述したように、混合原料が充填されている。
【００８３】
面状ヒーター５０は、正方形シート状を呈している。面状ヒーター５０は、下型４０Ｄの下面を覆うように配置されている。面状ヒーター５０により、成形型４は１００℃に保持されている。
【００８４】
断熱部材５１は、ガラス繊維製であり、平板状を呈している。断熱部材５１は、面状ヒーター５０とポールピース３２Ｄとの間に介装されている。断熱部材５１により、面状ヒーター５０から電磁石部３への熱の移動が、抑制されている。
【００８５】
導線３１１Ｌに接続された電源および導線３１１Ｒに接続された電源を、共にオンにすると、コイル部３１Ｌの芯部３１０Ｌの上端がＮ極に、下端がＳ極に磁化される。このため、芯部３１０Ｌに、下方から上方に向かって磁力線Ｌ（図３に点線で示す）が発生する。同様に、コイル部３１Ｒの芯部３１０Ｒの上端がＮ極に、下端がＳ極に磁化される。このため、芯部３１０Ｒに、下方から上方に向かって磁力線Ｌが発生する。
【００８６】
コイル部３１Ｌの芯部３１０Ｌ上端から放射された磁力線Ｌは、ヨーク部３０Ｕ、ポールピース３２Ｕを通って、成形型４のキャビティ４１内に流入する。その後、ポールピース３２Ｄ、ヨーク部３０Ｄを通って、芯部３１０Ｌ下端に流入する。同様に、コイル部３１Ｒの芯部３１０Ｒ上端から放射された磁力線Ｌは、ヨーク部３０Ｕ、ポールピース３２Ｕを通って、成形型４のキャビティ４１内に流入する。その後、ポールピース３２Ｄ、ヨーク部３０Ｄを通って、芯部３１０Ｒ下端に流入する。このように、磁力線Ｌは閉ループを構成するため、磁力線Ｌの漏洩は抑制される。また、成形型４のキャビティ４１内には、上方から下方に向かって略平行な磁力線Ｌにより一様な磁場が形成される。具体的には、キャビティ４１内の磁束密度は、約３００ｍＴであった。また、キャビティ４１内における磁束密度の差は、±３％以内であった。
【００８７】
成形は、１００℃下で、３０分間磁場をかけながら行った。成形が終了した後、脱型して、エラストマー成形体を得た。得られたエラストマー成形体を、混合粉末の番号と対応させて番号付けした。
【００８８】
［比較例１、２のエラストマー成形体］
比較のため、混合粉末に代えて、粒子径が７００μｍ以上１１００μｍ以下の大粒径粉末のみを配合した以外は、実施例１〜４と同様にして、エラストマー成形体を製造した。配合された複合粒子の粉末の粒度分布のピークは、一つである。得られたエラストマー成形体を、比較例１のエラストマー成形体とした。
【００８９】
また、混合粉末に代えて、鱗片状黒鉛粉末「Ｗ＋３２」を用いて製造した複合粒子の粉末を篩い分けせずにそのまま配合した以外は、実施例１〜４と同様にして、エラストマー成形体を製造した。配合された複合粒子の粉末の粒度分布のピークは、一つである。得られたエラストマー成形体を、比較例２のエラストマー成形体とした。
【００９０】
＜エラストマー成形体のＸ線ＣＴ測定＞
製造したエラストマー成形体の上面から面垂直方向の配向状態を、Ｘ線ＣＴ装置（（株）島津製作所製「ＳＭＸ−１６０ＬＴ」）を用いて観察した。図４に、実施例１のエラストマー成形体のＸ線ＣＴ写真を示す。図５に、比較例２のエラストマー成形体のＸ線ＣＴ写真を示す。図４に示すように、実施例１のエラストマー成形体においては、大粒径粒子と大粒径粒子との間の隙間（基材部分）を埋めるように、小粒径粒子が分散して配向していることが確認できた。一方、図５に示すように、分級無しの複合粒子の粉末を配合した比較例２のエラストマー成形体においては、大粒径粒子と大粒径粒子との間に、ほとんど小粒径粒子は見られなかった。
【００９１】
＜エラストマー成形体の評価＞
製造したエラストマー成形体の熱伝導率を、ＪＩＳ  Ａ１４１２−２（１９９９）の熱流計法に準拠した、英弘精機（株）製「ＨＣ−１１０」を用いて測定した。表１に、評価結果を、使用した複合粒子の粉末の組成と共に示す。
【表１】
2015030735.tif 000003
【００９２】
表１に示すように、実施例１〜４のエラストマー成形体の熱伝導率は、比較例１、２のエラストマー成形体の熱伝導率よりも、大きくなった。なかでも、大粒径粉末の配合比率が大きい実施例１〜３のエラストマー成形体の熱伝導率は、３．４Ｗ／ｍ・Ｋ以上と大きくなった。
【００９３】
＜複合粒子の充填率と熱伝導率との関係＞
実施例１の混合粉末を配合したエラストマー成形体において、複合粒子の充填率に対する熱伝導率の変化を調べた。比較のため、鱗片状黒鉛粉末「Ｗ＋３２」を用いて製造した複合粒子の粉末を篩い分けせずにそのまま配合したエラストマー成形体においても、複合粒子の充填率に対する熱伝導率の変化を調べた。図６に、二つのエラストマー成形体における複合粒子の充填率と熱伝導率との関係をグラフで示す。
【００９４】
図６に示すように、充填率に関わらず、実施例１の混合粉末を配合したエラストマー成形体の方が、分級無しの複合粒子の粉末を配合したエラストマー成形体よりも、熱伝導率が大きくなった。具体的には、複合粒子の充填率が２６体積％以上３８体積％以下の場合の熱伝導率は、２．４Ｗ／ｍ・Ｋ以上であった。また、実施例１の混合粉末を配合したエラストマー成形体の方が、分級無しの複合粒子の粉末を配合したエラストマー成形体よりも、熱伝導率が最大になる充填率が高くなった。この結果から、実施例１の混合粉末を用いると、熱伝導率を大きくするために、複合粒子の粉末をより高充填できることがわかる。
【００９５】
＜小粒径粉末と大粒径粉末との配合比率と熱伝導率との関係＞
実施例１〜４の混合粉末を用いて、複合粒子の充填率が２６．４体積％、３２．７体積％である二種類のエラストマー成形体を製造し、各々の熱伝導率を測定した。また、比較のため、粒子径が７００μｍ以上１１００μｍ以下の大粒径粉末のみを用いて、複合粒子の充填率が２６．４体積％、３２．７体積％である二種類のエラストマー成形体を製造し、各々の熱伝導率を測定した。なお、各エラストマー成形体の製造方法は、上記実施例１〜４のエラストマー成形体の製造方法と、同じである。図７に、小粒径粉末と大粒径粉末との質量比と熱伝導率との関係をグラフで示す。
【００９６】
図７に示すように、いずれの充填率においても、混合粉末を配合したエラストマー成形体の方が、大粒径粉末のみを配合したエラストマー成形体（小粒径粉末と大粒径粉末との質量比は０：１）よりも、熱伝導率が大きくなった。また、混合粉末を配合したエラストマー成形体においては、充填率が高い方が、熱伝導率が大きくなった。また、混合粉末を配合したエラストマー成形体においては、大粒径粉末の配合比率を大きくすると熱伝導率が大きくなった。例えば、充填率が３２．７体積％の場合、小粒径粉末と大粒径粉末との質量比が１：４のエラストマー成形体において、熱伝導率が最大になった。
【００９７】
＜非配向フィラーの配合＞
実施例１の混合粉末に加えて、非配向フィラーとして絶縁性無機材料の酸化マグネシウム粉末（神島化学工業（株）製「スターマグＰＳＦ−ＷＲ」、平均粒径１．０μｍ）を配合して、エラストマー成形体を製造した。実施例１の混合粉末は、エラストマー成形体の体積を１００体積％とした場合の３２．７体積％となるように配合し、酸化マグネシウム粉末は、８体積％となるように配合した。図８に、熱伝導率の測定結果をグラフで示す。
【００９８】
図８に示すように、非配向フィラーを配合しても、混合粉末の配合による熱伝導性向上効果は維持された。酸化マグネシウムの熱伝導率は比較的大きい。このため、非配向フィラーとして酸化マグネシウム粉末を配合した場合、熱伝導率がより大きくなった。
【産業上の利用可能性】
【００９９】
本発明のエラストマー成形体は、電子機器、自動車、建築等の幅広い分野において用いることができる。具体的には、パソコン等の電子機器に用いられる放熱部材、車載用ＥＣＵ（電子制御ユニット）の放熱部材、ＬＥＤ（発光ダイオード）照明用の放熱部材等に好適である。
【符号の説明】
【０１００】
１：磁気誘導成形装置、２：架台、２１：ブラケット、３：電磁石部、３０Ｄ、３０Ｕ：ヨーク部、３１Ｌ、３１Ｒ：コイル部、３２Ｄ、３２Ｕ：ポールピース、３１０Ｌ、３１０Ｒ：芯部、３１１Ｌ、３１１Ｒ：導線、４：成形型、４０Ｕ：上型、４０Ｄ：下型、４１：キャビティ、５０：面状ヒーター、５１：断熱部材、Ｌ：磁力線。
【図１】
2015030735.tif 000004
【図２】
2015030735.tif 000005
【図３】
2015030735.tif 000006
【図６】
2015030735.tif 000007
【図７】
2015030735.tif 000008
【図８】
2015030735.tif 000009
【図４】
2015030735.tif 000010
【図５】
2015030735.tif 000011
【手続補正書】
【提出日】平成26年12月2日(2014.12.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エラストマーからなる基材と、該基材中に配向して含有されている複合粒子の粉末と、を有し、
該複合粒子は、非磁性体からなる熱伝導性粒子と、該熱伝導性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子と、を含み、
該複合粒子の粉末の粒度分布は、小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを有し、該小粒径側ピークのピーク粒径と該大粒径側ピークのピーク粒径との比は、１：２〜１：２０であることを特徴とするエラストマー成形体。
【請求項２】
前記複合粒子の粉末の粒度分布において、前記小粒径側ピークの面積と前記大粒径側ピークの面積との比は、１：１〜１：３０である請求項１に記載のエラストマー成形体。
【請求項３】
さらに、前記基材中に分散される非配向フィラーを有する請求項１または請求項２に記載のエラストマー成形体。
【請求項４】
前記エラストマーは、ウレタンゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、およびこれらの発泡体のいずれかである請求項１ないし請求項３のいずれか１項に記載のエラストマー成形体。
【請求項５】
前記熱伝導性粒子は、黒鉛からなる請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載のエラストマー成形体。
【請求項６】
前記複合粒子の充填率が、エラストマー成形体の体積を１００体積％とした時の２６体積％以上３８体積％以下である場合の熱伝導率は、２．４Ｗ／ｍ・Ｋ以上である請求項１ないし請求項５のいずれか１項に記載のエラストマー成形体。
【請求項７】
請求項１に記載のエラストマー成形体の製造方法であって、
撹拌造粒機を用いて、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を撹拌して複合粒子の粉末を製造し、該複合粒子の粉末を分級して小粒径粉末および大粒径粉末を準備する複合粒子粉末準備工程と、
該複合粒子の該小粒径粉末および該大粒径粉末と、エラストマー原料と、を混合して混合原料を調製する混合原料調製工程と、
該混合原料を成形型に配置して、磁場中で該混合原料を成形する成形工程と、
を有することを特徴とするエラストマー成形体の製造方法。
【請求項８】
前記混合原料調製工程において、配合する前記小粒径粉末と前記大粒径粉末との質量比は、１：１〜１：１０である請求項７に記載のエラストマー成形体の製造方法。