(57)【要約】【課題】容易に流通容器内における状態の評価を行うことができる流通分析装置および流通分析方法を提供する。【解決手段】流通分析装置１００は、流通容器３０と、流通容器３０に導入流体を導入する流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃと、流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃから流通容器３０に導入される導入流体の流速または流圧を周期的に変化させる制御を行う流体制御部２０と、流通容器３０から排出される排出流体の成分を分析する排出流体分析部４０と、導入流体の制御情報および排出流体の分析結果から得られる排出流体の成分比と時間との関係を表す排出プロファイルを周波数解析する周波数解析部５０と、を含む。【選択図】図１
2015224914.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流通容器と、
前記流通容器に導入流体を導入する流体導入部と、
前記流体導入部から前記流通容器に導入される前記導入流体の流速または流圧を周期的に変化させる制御を行う流体制御部と、
前記流通容器から排出される排出流体の成分を分析する排出流体分析部と、
前記導入流体の制御情報および前記排出流体の分析結果から得られる前記排出流体の成分比と時間との関係を表す排出プロファイルを周波数解析する周波数解析部と、
を含む、流通分析装置。
【請求項２】
請求項１において、
前記流体制御部は、前記導入流体の流速または流圧を、矩形波制御する、流通分析装置。
【請求項３】
請求項１において、
前記流体制御部は、前記導入流体の流速または流圧を、正弦波制御する、流通分析装置。
【請求項４】
請求項１ないし３のいずれか１項において、
前記流体導入部は、複数設けられ、
前記流体制御部は、複数の前記流体導入部のうちの２つの前記流体導入部の各々から導入される前記導入流体の流速または流圧を、互いに位相が逆になるように制御する、流通分析装置。
【請求項５】
請求項１ないし４のいずれか１項において、
前記流体導入部は、複数設けられ、
複数の前記流体導入部から導入された複数種の前記導入流体は、前記流通容器において反応する、流通分析装置。
【請求項６】
請求項１ないし５のいずれか１項において、
前記流通容器には、触媒が充填されている、流通分析装置。
【請求項７】
流通容器に導入される導入流体の流速または流圧を周期的に変化させる制御を行う流体制御工程と、
前記流通容器から排出される排出流体の成分を分析する排出流体分析工程と、
前記導入流体の制御情報および前記排出流体の分析結果から得られる前記排出流体の成分比と時間との関係を表す排出プロファイルを周波数解析する周波数解析工程と、
を含む、流通分析方法。
【請求項８】
請求項７において、
前記流体制御工程では、前記導入流体の流速または流圧を、矩形波制御する、流通分析方法。
【請求項９】
請求項７において、
前記流体制御工程では、前記導入流体の流速または流圧を、正弦波制御する、流通分析方法。
【請求項１０】
請求項７ないし９のいずれか１項において、
前記流体制御工程では、導入される２種類の前記導入流体の流速または流圧を、互いに
位相が逆になるように制御する、流通分析方法。
【請求項１１】
請求項７ないし１０のいずれか１項において、
前記流通容器には、複数種の前記導入流体が導入され、導入された複数種の前記導入流体は前記流通容器において反応する、流通分析方法。
【請求項１２】
請求項７ないし１１のいずれか１項において、
前記流通容器には、触媒が充填されている、流通分析方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、流通分析装置および流通分析方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
流通式反応装置（ｆｌｏｗ  ｒｅａｃｔｏｒ）は、カラム等を流路として利用し、導入した反応基質に化学的反応を生じさせ、目的とする生成物を得る流路反応器を備えた装置である。
【０００３】
従来、流通反応器類似の構造をした常圧流通系では、流通系が平衡状態に達した後に導入流体を切り替えて流通系内の高分子等への流体の吸着および脱離曲線を計測することで、吸着脱離平衡に起因する拡散係数を解析する方法が用いられてきた。
【０００４】
例えば、特許文献１では、この方法を用いて、吸着脱離平衡にある流通系に対してヘリウムガス等を流通させることで、主に脱離による拡散現象を観測している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００１−２７２３９０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上述した特許文献１に開示された方法では、高分子材料のガス吸着量およびガス拡散係数を測定することができる。しかしながら、測定により得られた応答関数の関数形は、脱着が支配的な場合は指数減衰関数、吸着と脱着の平衡状態の場合は相補誤差関数である。そのため、測定結果からガス吸着量およびガス拡散係数を算出するためには、解析手法として不安定な逆ラプラス変換等の不可逆解析が必要となる。
【０００７】
このように、特許文献１に開示された方法では、流通反応器内での状態を詳細に解析するためには、指数関数型の応答を前提とした不可逆な解析ルーチンを用いた解析が必要となり、長時間の演算が必要であった。
【０００８】
本発明は、以上のような問題点に鑑みてなされたものであり、本発明のいくつかの態様に係る目的の１つは、容易に流通容器内の状態の評価を行うことができる流通分析装置および流通分析方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
（１）本発明に係る流通分析装置は、
流通容器と、
前記流通容器に導入流体を導入する流体導入部と、
前記流体導入部から前記流通容器に導入される前記導入流体の流速または流圧を周期的に変化させる制御を行う流体制御部と、
前記流通容器から排出される排出流体の成分を分析する排出流体分析部と、
前記導入流体の制御情報および前記排出流体の分析結果から得られる前記排出流体の成分比と時間との関係を表す排出プロファイルを周波数解析する周波数解析部と、
を含む。
【００１０】
このような流通分析装置では、排出プロファイルを周波数解析することで流通容器内の
状態の評価を行うことができるため、例えば逆ラプラス変換等の不可逆解析を用いて流通容器内の状態の評価を行う場合と比べて、容易に流通容器内の状態の評価を行うことができる。
【００１１】
（２）本発明に係る流通分析装置において、
前記流体制御部は、前記導入流体の流速または流圧を、矩形波制御してもよい。
【００１２】
このような流通分析装置では、流通容器内の拡散係数の評価を行うことができる。
【００１３】
（３）本発明に係る流通分析装置において、
前記流体制御部は、前記導入流体の流速または流圧を、正弦波制御してもよい。
【００１４】
このような流通分析装置では、流通容器における流体のレジデンスタイムの評価を行うことができる。
【００１５】
（４）本発明に係る流通分析装置において、
前記流体導入部は、複数設けられ、
前記流体制御部は、複数の前記流体導入部のうちの２つの前記流体導入部の各々から導入される前記導入流体の流速または流圧を、互いに位相が逆になるように制御してもよい。
【００１６】
このような流通分析装置では、導入流体の流速または流圧を一定に保ちつつ、導入流体の流速または流圧を周期的に変化させることができる。
【００１７】
（５）本発明に係る流通分析装置において、
前記流体導入部は、複数設けられ、
複数の前記流体導入部から導入された複数種の前記導入流体は、前記流通容器において反応してもよい。
【００１８】
このような流通分析装置では、流通容器内での反応に要する時間の評価や、流通容器内での反応に要する時間の分布の評価を行うことができる。
【００１９】
（６）本発明に係る流通分析装置において、
前記流通容器には、触媒が充填されていてもよい。
【００２０】
（７）本発明に係る流通分析方法は、
流通容器に導入される導入流体の流速または流圧を周期的に変化させる制御を行う流体制御工程と、
前記流通容器から排出される排出流体の成分を分析する排出流体分析工程と、
前記導入流体の制御情報および前記排出流体の分析結果から得られる前記排出流体の成分比と時間との関係を表す排出プロファイルを周波数解析する周波数解析工程と、
を含む。
【００２１】
このような流通分析方法では、排出プロファイルを周波数解析することで流通容器内の状態の評価を行うことができるため、例えば逆ラプラス変換等の不可逆解析を用いて流通容器内の状態の評価を行う場合と比べて、容易に流通容器内の状態の評価を行うことができる。
【００２２】
（８）本発明に係る流通分析方法において、
前記流体制御工程では、前記導入流体の流速または流圧を、矩形波制御してもよい。
【００２３】
このような流通分析方法では、流通容器内の拡散係数の評価を行うことができる。
【００２４】
（９）本発明に係る流通分析方法において、
前記流体制御工程では、前記導入流体の流速または流圧を、正弦波制御してもよい。
【００２５】
このような流通分析方法では、流通容器における流体のレジデンスタイムの評価を行うことができる。
【００２６】
（１０）本発明に係る流通分析方法において、
前記流体制御工程では、導入される２種類の前記導入流体の流速または流圧を、互いに位相が逆になるように制御してもよい。
【００２７】
このような流通分析方法では、導入流体の流速または流圧を一定に保ちつつ、導入流体の流速または流圧を周期的に変化させることができる。
【００２８】
（１１）本発明に係る流通分析方法において、
前記流通容器には、複数種の前記導入流体が導入され、導入された複数種の前記導入流体は前記流通容器において反応してもよい。
【００２９】
このような流通分析方法では、流通容器内での反応に要する時間の評価や、流通容器内での反応に要する時間の分布の評価を行うことができる。
【００３０】
（１２）本発明に係る流通分析方法において、
前記流通容器には、触媒が充填されていてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】第１実施形態に係る流通分析装置の構成を模式的に示す図。
【図２】第１実施形態に係る流通分析装置における流通分析方法の一例を示すフローチャート。
【図３】軽水素の制御プロファイルを示す図。
【図４】重水素の制御プロファイルを示す図。
【図５】流通容器内における反応例を示す図。
【図６】流通容器内における反応例を示す図。
【図７】軽水素の制御プロファイルと排出流体の反応生成物の排出プロファイルの関係を示す図。
【図８】シクロヘキセンのＮＭＲスペクトルを模式的に示す図。
【図９】シクロヘキサンのＮＭＲスペクトルを模式的に示す図。
【図１０】シクロヘキサン−ｄ２のＮＭＲスペクトルを模式的に示す図。
【図１１】図１１（Ａ）は導入流体の制御プロファイルを示す図であり、図１１（Ｂ）、図１１（Ｃ）、図１１（Ｄ）は排出流体中の反応成分の排出プロファイルを示す図である。
【図１２】図１２（Ａ）は図１１（Ｂ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図であり、図１２（Ｂ）は図１１（Ｃ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図であり、図１２（Ｃ）は図１１（Ｄ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図である。
【図１３】軽水素の制御プロファイルを示す図。
【図１４】重水素の制御プロファイルを示す図。
【図１５】図１５（Ａ）は導入流体の制御プロファイルを示す図であり、図１５（Ｂ）、図１５（Ｃ）、図１５（Ｄ）は、排出流体中の反応成分の排出プロファイルを示す図である。
【図１６】図１５（Ａ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図であり、図１６（Ｂ）は図１５（Ｂ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図であり、図１６（Ｃ）は図１５（Ｃ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００３２】
以下、本発明の好適な実施形態について図面を用いて詳細に説明する。なお、以下に説明する実施形態は、特許請求の範囲に記載された本発明の内容を不当に限定するものではない。また、以下で説明される構成の全てが本発明の必須構成要件であるとは限らない。
【００３３】
１．  第１実施形態
１．１．  流通分析装置
まず、第１実施形態に係る流通分析装置について図面を参照しながら説明する。図１は、第１実施形態に係る流通分析装置１００の構成を模式的に示す図である。
【００３４】
流通分析装置１００は、図１に示すように、流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃと、流体制御部２０と、流通容器３０と、排出流体分析部４０と、周波数解析部５０と、を含む。
【００３５】
流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃは、流通容器３０に流体（導入流体）を導入する。流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃは、複数（図示の例では３つ）設けられている。なお、流体導入部の数は特に限定されない。
【００３６】
第１流体導入部１０ａは、第１圧縮容器１２ａと、第１バルブ１４ａと、を含んで構成されている。第２流体導入部１０ｂは、第２圧縮容器１２ｂと、第２バルブ１４ｂと、を含んで構成されている。第３流体導入部１０ｃは、第３圧縮容器１２ｃと、第３バルブ１４ｃと、を含んで構成されている。
【００３７】
圧縮容器１２ａ，１２ｂ，１２ｃは、流体を貯蔵するボンベである。圧縮容器１２ａ，１２ｂ，１２ｃには、互いに異なる種類の流体が貯蔵されている。圧縮容器１２ａ，１２ｂ，１２ｃは、それぞれ流通容器３０と配管を介して接続されている。当該配管の材質は、例えば、ステンレス鋼である。
【００３８】
バルブ１４ａ，１４ｂ，１４ｃは、圧縮容器１２ａ，１２ｂ，１２ｃから流通容器３０に導入される流体の流速または流圧を調整する弁である。第１バルブ１４ａは、第１圧縮容器１２ａと流通容器３０とを接続する配管に設けられている。第２バルブ１４ｂは、第２圧縮容器１２ｂと流通容器３０とを接続する配管に設けられている。第３バルブ１４ｃは、第３圧縮容器１２ｃと流通容器３０とを接続する配管に設けられている。バルブ１４ａ，１４ｂ，１４ｃは、例えば、電磁弁であり、流体制御部２０によって制御される。
【００３９】
流体制御部２０は、流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃから流通容器３０に導入される流体の流速または流圧を制御する。流体制御部２０は、図示の例では、バルブ１４ａ，１４ｂ，１４ｃを制御することにより、流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃから流通容器３０に導入される流体の流速または流圧を制御する。
【００４０】
流体制御部２０は、複数の流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃのうちの少なくとも１つの流体導入部から導入される流体の流速または流圧を周期的に変化させる制御を行う。す
なわち、流体制御部２０は、複数の流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃのうちの少なくとも１つの流体導入部から導入される流体の流速または流圧に変調をかける制御を行う。例えば、流体制御部２０は、第１流体導入部１０ａおよび第２流体導入部１０ｂから導入される流体の流速または流圧を周期的に変化させ、かつ第３流体導入部１０ｃから導入される流体の流速または流圧を一定とする制御を行う。
【００４１】
流体制御部２０は、１つのパターンの制御を繰り返し行う。例えば、流体制御部２０は、流体の流速または流圧を矩形波制御する。ここで、矩形波制御とは、オン（バルブが開いた状態）とオフ（バルブが閉じた状態）を繰り返す制御であり、制御プロファイルが矩形波となる制御である（例えば図３および図４参照）。なお、制御プロファイルとは、導入流体の流圧（分圧）または流速と時間との関係を表すプロファイルをいう。流体制御部２０は、例えば、オンとオフを０．１秒毎〜３６００秒毎の周期で繰り返す。
【００４２】
流体制御部２０は、例えば、複数（３つ）の流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃのうちの２つの流体導入部１０ａ，１０ｂの各々から導入される流体の流速または流圧を、互いに位相が逆になるように制御する。例えば、流体制御部２０は、第１流体導入部１０ａから導入される流体の流速（または流圧）が１００％の状態と０％の状態とを繰り返し、かつ、第１流体導入部１０ａから導入される流体の流速（または流圧）が１００％の状態のときに第２流体導入部１０ｂから導入される流体の流速（または流圧）が０％の状態となり、第１流体導入部１０ａから導入される流体の流速（または流圧）が０％のときに第２流体導入部１０ｂから導入される流体の流速（または流圧）が１００％の状態となるような制御を行う。
【００４３】
流体制御部２０は、専用回路により実現して上述した処理や制御を行うようにしてもよい。また、流体制御部２０は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ  Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  Ｕｎｉｔ）が記憶部（図示せず）等に記憶された制御プログラムを実行することによりコンピューターとして機能し、上述した処理や各種制御を行うようにしてもよい。
【００４４】
流通容器３０は、例えば、ガラス製、ステンレス鋼製のカラム（筒型容器）である。流通容器３０は、例えば、温度制御されており、一定の温度に保たれている。流通容器３０には、触媒３２が充填されている。触媒３２は、流通容器３０に導入された流体の反応速度を増大させる。複数の流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃから流通容器３０に導入された複数種の流体は、流通容器３０において反応する。流通容器３０に導入された流体は、流通容器３０内で、吸着反応、脱離反応、有機反応のいずれかの反応、もしくはすべての反応を経て排出される。流通容器３０は、導入した流体が化学的反応を起こす流通反応器ともいえる。
【００４５】
排出流体分析部４０は、流通容器３０から排出される流体（排出流体）の成分を分析する。排出流体分析部４０は、各時間ごとの排出流体の成分の情報を単一指標、またはスペクトルとして取得する。排出流体分析部４０は、流体制御部２０と同期して分析（計測）を開始する。具体的には、流体制御部２０は上述した導入流体の流速または流圧の制御を開始すると所定のタイミングで（例えば同時に）同期信号を出力し、排出流体分析部４０は、当該同期信号を受けて、分析（計測）を開始する。排出流体分析部４０は、例えば、核磁気共鳴装置、質量分析装置、赤外分光計、紫外可視分光計などである。排出流体分析部４０で計測された排出流体の計測情報（排出プロファイル）は、オンラインまたはオフラインのいずれかで周波数解析部５０に転送される。
【００４６】
周波数解析部５０は、導入流体の制御情報、および排出流体の分析結果から得られる排出プロファイルを周波数解析する。排出プロファイルとは、排出流体の成分比と時間（経過時間）との関係を表すプロファイルである。導入流体の制御情報は、例えば、制御プロ
ファイルの情報であり、後述するオンの状態からオフの状態に切り替えた時間（基点となる時間）ｔ０の情報を含む。排出流体の分析結果は、例えば、時間ごとの排出流体の成分量（成分濃度）の情報である。
【００４７】
なお、周波数解析部５０は、排出流体分析部４０から導入流体の制御情報および排出流体の分析結果の情報を取得し、排出プロファイルを求めて周波数解析を行ってもよい。また、例えば、排出流体分析部４０が導入流体の制御情報および排出流体の分析結果から排出プロファイルを求め、周波数解析部５０が当該排出プロファイルを周波数解析してもよい。
【００４８】
周波数解析部５０によって排出プロファイルを周波数解析することにより、例えば、流通容器３０における流体の流出時間の分布を評価して、流通容器３０内の状態の評価を行うことができる。流出時間（滞留時間（レジデンスタイム））は、流体が流通容器３０に導入されてから排出されるまでの時間である。流出時間の分布（滞留時間分布）の評価は、流通容器３０内での拡散係数を評価することで行うことができる。
【００４９】
周波数解析部５０は、流体制御部２０は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ  Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  Ｕｎｉｔ）が記憶部（図示せず）等に記憶されたプログラムを実行することによりコンピューターとして機能し、上述した処理や各種制御を行うようにしてもよい。周波数解析部５０は、例えば、パーソナルコンピューター（ＰＣ）等の汎用のコンピューターで構成されている。
【００５０】
１．２．  流通分析方法
次に、第１実施形態に係る流通分析装置における流通分析方法について図面を参照しながら説明する。図２は、第１実施形態に係る流通分析装置における流通分析方法の一例を示すフローチャートである。
【００５１】
なお、ここでは、第１流体導入部１０ａが軽水素Ｈ２を導入し、第２流体導入部１０ｂが重水素Ｄ２を導入し、第３流体導入部１０ｃが反応基質としてシクロヘキセンを導入し、排出流体分析部４０として、核磁気共鳴装置を用いた例について説明する。なお、導入される軽水素および重水素は気体であり、シクロヘキセンは液体である。
【００５２】
まず、流体制御部２０は、流通容器３０に導入される軽水素および重水素の流圧を周期的に変化させる制御を開始する（ステップＳ１０）。
【００５３】
図３は、軽水素の制御プロファイルを示す図である。図４は、重水素の制御プロファイルを示す図である。図３および図４に示す制御プロファイルにおいて、横軸は時間であり、縦軸は分圧を表している。
【００５４】
流体制御部２０は、図３および図４に示すように、軽水素の流圧が１００％の状態と０％の状態とを繰り返し、かつ、軽水素の流圧が１００％の状態のときに重水素の流圧が０％の状態（状態Ａ）となり、軽水素の流圧が０％のときに重水素の流圧が１００％の状態（状態Ｂ）となるようにバルブ１４ａ，１４ｂを制御する。また、流体制御部２０は、シクロヘキセンの流圧が一定となるように第３バルブ１４ｃを制御する。また、流体制御部２０は、軽水素とシクロヘキセン、または重水素とシクロヘキセンが同時に流通容器３０に導入されるようにバルブ１４ａ，１４ｂ，１４ｃを制御する。
【００５５】
流体制御部２０がバルブ１４ａ，１４ｂ，１４ｃの制御を行うことにより、流通容器３０にシクロヘキセンと軽水素とが導入される状態と、流通容器３０にシクロヘキセンと重水素とが導入される状態と、が繰り返される。なお、流通容器３０に導入される水素の流
速または流圧は、状態（状態Ａ、状態Ｂ）によらず一定である。すなわち、ある時間ｔに流通容器３０に導入される軽水素と重水素の流速または流圧の和は、一定である。
【００５６】
このようにして流通容器３０に導入された軽水素とシクロヘキセン、および重水素とシクロヘキセンは、流通容器３０内で触媒３２に接触し反応する。ここでは、触媒３２としてパラジウム触媒を用いている。
【００５７】
図５および図６は、流通容器３０内における反応例を示す図である。図５に示すように、軽水素は、シクロヘキセンの二重結合部の還元反応を起こし、シクロヘキサンが生成される。また、図６に示すように、重水素は、シクロヘキセンの二重結合部の還元反応を起こし、シクロヘキサン−ｄ２が生成される。
【００５８】
軽水素または重水素が流通容器３０を流通する際には、触媒３２への吸着、シクロヘキセンとの反応、触媒３２からの脱離が繰り返されることとなり、未反応の軽水素や重水素、および反応生成物であるシクロヘキサンは、軽水素と重水素の切り替え前後でそれぞれが混合した状態で流通容器３０から流出する。
【００５９】
未反応物の軽水素または重水素の流出については、触媒３２への吸着と触媒３２からの脱離が連続して起こることになり、未反応物の軽水素または重水素が流通容器３０から流出するまでの時間には、流通容器３０のレジデンスタイム（ｔｒ）から拡散現象にともなう時間のずれが発生する。このときの拡散現象による影響は、拡散係数の大きさに依存した誤差関数ｅｒｆで表される。
【００６０】
例えば、状態Ａから状態Ｂに時間ｔ０で切り替えた際に流出する軽水素の分圧比は下記式（１）で表される。
【００６１】
【数１】
2015224914.tif 000003
【００６２】
図７は、導入流体（軽水素）の制御プロファイルと排出流体中の反応生成物（シクロヘキサン）の排出プロファイルの関係を示す図である。図７に示すように、導入流体の制御プロファイルが矩形波状である場合には、排出流体の反応生成物は誤差関数により表される関数形の排出プロファイルで排出される。排出流体の反応生成物の排出プロファイルの切り替え時の変化（図７において破線で囲まれた範囲の変化）は、制御プロファイルの切り替え時の変化と比べて、なだらかなプロファイルとなる。
【００６３】
次に、排出流体分析部４０は、流通容器３０から排出された排出流体の成分を分析する（ステップＳ１２）。排出流体分析部４０は、流体制御部２０が流体の制御を開始する処理（ステップＳ１０）と同期して分析（計測）を開始する。ここでは、排出流体分析部４０において、排出流体中の反応生成物の成分を水素核ＮＭＲで計測した。
【００６４】
図８は、シクロヘキセンのＮＭＲスペクトルを模式的に示す図である。図９は、シクロヘキサンのＮＭＲスペクトルを模式的に示す図である。図１０は、シクロヘキサン−ｄ２
のＮＭＲスペクトルを模式的に示す図である。
【００６５】
排出流体のＮＭＲスペクトルは、図８に示すシクロヘキセンのＮＭＲスペクトル、図９に示すシクロヘキサンのＮＭＲスペクトル、および図１０に示すシクロヘキサン−ｄ２のＮＭＲスペクトルに、それぞれＸａ，Ｘｂ，Ｘｃを掛けて足し合わせたものに相当する。なお、Ｘａは導入流体のシクロヘキセンの成分量を１００％としたときの排出流体中のシクロヘキセンの成分比であり、Ｘｂは導入流体のシクロヘキセンの成分量を１００％としたときの排出流体中のシクロヘキサンの成分比であり、Ｘｃは導入流体のシクロヘキセンの成分量を１００％としたときの排出流体中のシクロヘキサン−ｄ２の成分比である。Ｘａ，Ｘｂ，Ｘｃを足した値は、１００％となる。
【００６６】
（排出流体のＮＭＲスペクトル）
＝Ｘａ×（シクロヘキセンのＮＭＲスペクトル）
＋Ｘｂ×（シクロヘキサンのＮＭＲスペクトル）
＋Ｘｃ×（シクロヘキサン−ｄ２のＮＭＲスペクトル）
【００６７】
シクロヘキセンのＮＭＲスペクトルでは、図８に示すように、５．６ｐｐｍ付近にシクロヘキサンでは見られないピークが観測されることから、排出流体のＮＭＲスペクトルの５．６ｐｐｍ付近のピークの積分値から未反応の導入流体（シクロヘキセン）の成分量が得られる。さらに、導入流体であるシクロヘキセンのＮＭＲスペクトルを同様に計測することで、導入流体のシクロヘキセンの成分量が得られ、その導入流体の成分量と排出流体中の未反応のシクロヘキセンの成分量の比を求めることで、Ｘａの値を得ることができる。
【００６８】
例えば、導入流体のＮＭＲスペクトルの５．６ｐｐｍ付近のピークの積分値が２００で、排出流体のＮＭＲスペクトルの５．６ｐｐｍ付近のピークの積分値が２０の場合、Ｘａの値は、１０％（＝２０／２００）である。また、このときの５．６ｐｐｍ付近のピークの大きさは、水素核２個分のピーク積分値にＸａを掛けた値に相当する積分値であるため、排出流体のＮＭＲスペクトルの１．５〜２ｐｐｍ付近のピークの積分値における未反応のシクロヘキセンに由来する積分値は、水素原子８個分のピーク積分値にＸａを掛けた値に相当する８０になる。
【００６９】
また、排出流体中のシクロヘキサンとシクロヘキサン−ｄ２の成分比を足したものは、１００％から排出流体中のシクロヘキセンの成分比１０％を差し引いた値である９０％になる。よって、Ｘｃは（９０％−Ｘｂ）に相当する。
【００７０】
さらに、排出流体のＮＭＲスペクトルでは、１．５〜２ｐｐｍ付近のピークの積分値は以下のようになる。
【００７１】
（１．５〜２ｐｐｍ付近のピークの積分値／水素核１つ分のピーク積分値）
＝Ｘａ×８＋Ｘｂ×１２＋Ｘｃ×１０
＝Ｘａ×８＋Ｘｂ×１２＋（１００％−Ｘａ−Ｘｂ）×１０
【００７２】
ここで、導入流体（シクロヘキセン１００％）のＮＭＲスペクトルの５．６ｐｐｍ付近のピークの積分値が２００で、排出流体のＮＭＲスペクトルの５．６ｐｐｍ付近のピークの積分値が２０、排出流体のＮＭＲスペクトルの１．５〜２ｐｐｍ付近のピークの積分値が１１４０の場合は、Ｘａは１０％、Ｘｂは８０％、Ｘｃは１０％になる。
【００７３】
１１４０／（２００／２）＝０．１×８＋Ｘｂ×１２＋（０．９−Ｘｂ）×１０
Ｘｂ＝０．８＝８０％
Ｘｃ＝０．９−０．８＝０．１＝１０％
【００７４】
同様の計算を行うことで、排出流体中の成分比を、排出流体のスペクトルから計算することができ、各時間に対する各成分の比をプロットして排出プロファイルを作成することができる。
【００７５】
図１１（Ａ）は、導入流体（軽水素）の制御プロファイルを示す図である。図１１（Ｂ）、図１１（Ｃ）、図１１（Ｄ）は、排出流体中の反応生成物（シクロヘキサン）の排出プロファイルを示す図である。図１１（Ａ）〜図１１（Ｄ）では、縦軸は成分比であり、横軸は経過時間である。なお、図１１（Ｂ）〜図１１（Ｄ）に示す排出プロファイルは、シミュレーションの結果である。図１１（Ｂ）に示す排出プロファイルは、拡散係数が最も小さい場合であり、図１１（Ｃ）に示す排出プロファイルは、拡散係数が中程度の場合であり、図１１（Ｄ）に示す排出プロファイルは、拡散係数が最も大きい場合である。また、流通容器３０のレジデンスタイムは導入流体の制御周期（１／ｆ）の整数倍とした。
【００７６】
図１１（Ａ）〜図１１（Ｄ）に示すように、排出プロファイルは、流通容器３０内の拡散係数が大きいほど、切り替え時の変化がなだらかになる。なお、流通容器３０のレジデンスタイムが長いほど、排出プロファイルはより右側にずれていく。
【００７７】
次に、周波数解析部５０は、排出流体の成分比と時間との関係を表す排出プロファイルを周波数解析する（ステップＳ１４）。周波数解析部５０は、排出流体分析部４０で得られた排出プロファイルの情報を取得し、当該排出プロファイルを周波数解析する。
【００７８】
周波数解析部５０は、排出プロファイルをフーリエ変換することにより周波数解析を行う。なお、排出プロファイルにフーリエ変換をそのまま適用すると、得られる周波数特性は、ｓｉｎｃ関数形のピークの重ね合わせになる。そのため、よりピークとして見やすくするために、周波数解析部５０は、ウィンドウ関数を掛けてからフーリエ変換する。ウィンドウ関数としては、例えば、指数減衰型のウィンドウ関数を用いることができる。
【００７９】
周波数解析部５０は、例えば、排出プロファイルをフーリエ変換して得られたスペクトルを、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）等の表示部（図示しない）に表示する処理を行う。そして、流通分析装置１００は処理を終了する。
【００８０】
図１２（Ａ）は、図１１（Ｂ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図である。図１２（Ｂ）は、図１１（Ｃ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図である。図１２（Ｃ）は、図１１（Ｄ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図である。
【００８１】
図１２（Ａ）、図１２（Ｂ）、図１２（Ｃ）に示すスペクトルでは、導入流体の切り替え周期（１／ｆ）の逆数の奇数倍の位置にピークが観測される。１ｆのピーク強度に対する３ｆ、５ｆ、７ｆ、９ｆのピーク強度の比を評価値とすると、拡散係数が大きくなるほど高次のピーク強度比が小さくなり、流通容器３０内の拡散係数の評価を行うことができる。
【００８２】
さらに、拡散係数の大きさは、流通容器３０内での流体の吸着反応、化学反応、脱離反応の速度に依存し、拡散係数が大きいということは、各反応に要する時間の分布が大きいことを表す。そのため、流通容器３０内の反応を速度論的に解析することが可能となる。
【００８３】
また、排出流体分析部４０において排出流体中の各成分量をそれぞれ決定することによ
り、各成分ごとに反応に要する時間分布の解析が可能である。そのため、反応の主生成物だけではなく副生成物の解析を合わせて行うことができ、流通容器３０の条件に依存した生成物中の主生成物の割合を最適化することが可能となる。
【００８４】
流通分析装置１００は、例えば、以下の特徴を有する。
【００８５】
流通分析装置１００では、流体制御部２０は流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃから流通容器３０に導入される流体の流速または流圧を周期的に変化させる制御を行い、周波数解析部５０は、導入流体の制御情報および排出流体の分析結果から得られる排出プロファイルを周波数解析する。流通分析装置１００では、排出プロファイルを周波数解析することで流通容器３０内の状態（例えば拡散係数、流通容器３０内での反応に要する時間の分布）の評価を行うことができるため、例えば逆ラプラス変換等の不可逆解析を用いて流通容器３０内の状態の評価を行う場合と比べて、容易に流通容器３０内の状態の評価を行うことができる。したがって、流通分析装置１００では、例えば、流通容器３０内の状態の評価を短時間に行うことができる。
【００８６】
また、流通分析装置１００では、上述したように、流体制御部２０によって流体の流速または流圧を周期的に変化させ、周波数解析部５０によって排出プロファイルを周波数解析することにより流通容器３０内の流体の物性評価が可能であるため、例えば、流通分析装置１００を流通式反応装置（フローリアクター）等に組み込むことによりインラインで流通容器３０内の状態の評価が可能となる。したがって、例えば、流通式反応装置を用いた薬剤等の生産ラインにおいて、流通分析装置１００を触媒のモニター等に用いることができる。また、例えば、流通分析装置１００を、流通式反応装置を用いたプラントの設計のためのデータを取得するために用いることができる。
【００８７】
流通分析装置１００では、流体制御部２０は、導入流体の流速または流圧を、矩形波制御する。これにより、上述したように、流通容器３０内の拡散係数の評価を行うことができる。また、このように流体制御部２０が、導入流体の流速または流圧を１つのパターン（オン、オフのパターン）を繰り返し行うように制御するため、繰り返し回数を多くすることで所望の解析精度を得ることができる。
【００８８】
流通分析装置１００では、流体制御部２０は、複数の流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃのうちの２つの流体導入部１０ａ，１０ｂの各々から導入される導入流体の流速または流圧を、互いに位相が逆になるように制御する。これにより、導入流体の流速または流圧を一定に保ちつつ、導入流体の流速または流圧を周期的に変化させることができる。
【００８９】
流通分析装置１００における流通分析方法では、流通容器３０に導入される導入流体の流速または流圧を周期的に変化させる制御を行う流体制御工程（ステップＳ１０）と、流通容器３０から排出される排出流体の成分を分析する排出流体分析工程（ステップＳ１２）と、導入流体の制御情報および排出流体の分析結果から得られる排出プロファイルを周波数解析する周波数解析工程（ステップＳ１４）と、を含む。これにより、排出プロファイルを周波数解析することで流通容器３０内の拡散係数から流通容器３０内の状態の評価を行うことができるため、例えば逆ラプラス変換等の不可逆解析を用いて流通容器３０内の状態の評価を行う場合と比べて、容易に流通容器３０内の状態の評価を行うことができる。
【００９０】
２．  第２実施形態
２．１．  流通分析装置
次に、第２実施形態に係る流通分析装置について説明する。第２実施形態に係る流通分析装置の構成は、図１に示す第１実施形態に係る流通分析装置１００と同様であるため、
その図示を省略する。以下、上述した第１実施形態に係る流通分析装置１００の例と異なる点について説明し、同様の点については説明を省略する。
【００９１】
上述した第１実施形態に係る流通分析装置１００では、流体制御部２０は、導入流体の流速または流圧を矩形波制御していた。
【００９２】
これに対して、第２実施形態に係る流通分析装置では、流体制御部２０は、導入流体の流速または流圧を正弦波制御する。ここで、正弦波制御とは、オン（バルブが開いた状態）とオフ（バルブが閉じた状態）を繰り返す制御であり、制御プロファイルが正弦波状となる制御である（例えば図１３および図１４参照）。流体制御部２０は、例えば、オンとオフを０．１秒毎〜３６００秒毎の周期で繰り返す。
【００９３】
流体制御部２０は、例えば、複数（３つ）の流体導入部１０ａ，１０ｂ，１０ｃのうちの２つの流体導入部１０ａ，１０ｂの各々から導入される流体の流速または流圧を、互いに位相が逆になるように制御する。例えば、流体制御部２０は、第１流体導入部１０ａから導入される流体の流速（または流圧）が１００％の状態と０％の状態とを正弦波状に繰り返し、かつ、第１流体導入部１０ａから導入される流体の流速（または流圧）が１００％の状態のときに第２流体導入部１０ｂから導入される流体の流速（または流圧）が０％の状態となり、第１流体導入部１０ａから導入される流体の流速（または流圧）が０％のときに第２流体導入部１０ｂから導入される流体の流速（または流圧）が１００％の状態となるような制御を行う。
【００９４】
バルブ１４ａ，１４ｂとしては、例えば、電空比例弁を用いる。これにより、流体導入部１０ａ，１０ｂから導入される流体の流速または流圧を連続的に制御することができる。
【００９５】
２．２．  流通分析方法
次に、第２実施形態に係る流通分析装置における流通分析方法について説明する。第２実施形態に係る流通分析装置における流通分析方法は、上述した図２に示す第１実施形態に係る流通分析装置における流通分析方法と、流体制御工程（ステップＳ１０）において第１実施形態では矩形波制御を開始することに対して、第２実施形態では正弦波制御を開始する点で相違する。以下では、第１実施形態との相違点について説明し、同様の点についてはその説明を省略する。
【００９６】
なお、ここでは、第１実施形態と同様に、第１流体導入部１０ａが軽水素Ｈ２を導入し、第２流体導入部１０ｂが重水素Ｄ２を導入し、第３流体導入部１０ｃが反応基質としてシクロヘキセンを導入し、排出流体分析部４０として、核磁気共鳴装置を用いた例について説明する。
【００９７】
まず、流体制御部２０は、流通容器３０に導入される軽水素および重水素の流圧を周期的に変化させる制御を開始する（ステップＳ１０）。
【００９８】
図１３は、軽水素の制御プロファイルを示す図である。図１４は、重水素の制御プロファイルを示す図である。図１３および図１４に示す制御プロファイルにおいて、横軸は時間であり、縦軸は分圧を表している。
【００９９】
具体的には、流体制御部２０は、第１バルブ１４ａと第２バルブ１４ｂとを交互に正弦波状に切り替えることで、軽水素／重水素の分圧が１００％／０％の状態（状態Ａ）と、０％／１００％の状態（状態Ｂ）とを繰り返す制御を行う。また、流体制御部２０は、シクロヘキセンの流圧が一定となるように第３バルブ１４ｃを制御する。
【０１００】
流体制御部２０が制御を行うことにより、流通容器３０にシクロヘキセンと軽水素とが導入される状態と、流通容器３０にシクロヘキセンと重水素とが導入される状態と、が正弦波状に繰り返される。なお、流通容器３０に導入される水素の流速または流圧は、状態（状態Ａ、状態Ｂ）によらず一定である。すなわち、ある時間ｔに流通容器３０に導入される軽水素と重水素の流速または流圧の和は、一定である。
【０１０１】
このようにして流通容器３０に導入された軽水素とシクロヘキセン、および重水素とシクロヘキセンは、流通容器３０内で触媒３２（パラジウム触媒）に接触し反応する。軽水素は、シクロヘキセンの二重結合部の還元反応を起こし、シクロヘキサンが生成される（図５参照）。また、重水素は、シクロヘキセンの二重結合部の還元反応を起こし、シクロヘキサン−ｄ２が生成される（図６参照）。
【０１０２】
軽水素または重水素が流通容器３０を流通する際には、触媒３２への吸着、シクロヘキセンとの反応、触媒３２からの脱離が繰り返されることとなり、未反応の軽水素や重水素の流出、および反応生成物であるシクロヘキサンの流出は、軽水素と重水素の切り替え前後でそれぞれが混合した状態で流通容器３０から流出する。
【０１０３】
未反応物の軽水素または重水素の流出については、触媒３２への吸着と触媒３２からの脱離が連続して起こることになり、流出までの時間であるレジデンスタイム（ｔｒ）は流通容器３０内での流体の流速、吸着反応、合成反応、脱離反応がどの程度の速度で進行するかに依存する。すなわち、反応に時間がかかるほど、レジデンスタイムは長くなる。
【０１０４】
このときのレジデンスタイムの違いは、導入流体の制御プロファイルと、排出流体中の反応生成物の排出プロファイルのずれとして検出される。例えば、状態Ａから状態Ｂに時間ｔ０を基点として正弦波状に導入流体を切り替えた際に流出する軽水素の分圧比は、上記式（１）で表される。
【０１０５】
また、時間ｔにおける導入流体の水素にしめる軽水素の分圧比の制御プロファイル（軽水素の制御プロファイル）Ｐｉｎ（ｔ）と、時間ｔにおける排出流体の水素にしめる軽水素の分圧比の排出プロファイル（軽水素の排出プロファイル）Ｐｏｕｔ（ｔ）の関係は、下記式（５）で表される。
【０１０６】
Ｐｏｕｔ（ｔ−ｔ０）＝Ｐｉｎ（ｔ−ｔ０−ｔｒ）・・・（５）
【０１０７】
図１５（Ａ）〜図１５（Ｄ）は、導入流体（軽水素）の制御プロファイルＰｉｎと排出流体中の反応生成物（シクロヘキサン）の排出プロファイルＰｏｕｔの関係を示す図である。図１５（Ａ）は、導入流体の制御プロファイルを示す図である。図１５（Ｂ）、図１５（Ｃ）、図１５（Ｄ）は、排出流体中の反応生成物の排出プロファイルを示す図である。図１５（Ａ）〜図１５（Ｄ）では、縦軸は分圧比であり、横軸は経過時間である。なお、図１５（Ｂ）に示す排出プロファイルは、レジデンスタイムが最も小さい場合であり、図１５（Ｃ）に示す排出プロファイルは、レジデンスタイムが中程度の場合であり、図１５（Ｄ）に示す排出プロファイルは、レジデンスタイムが最も大きい場合である。
【０１０８】
図１５（Ａ）に示すように導入流体が正弦波状に制御された場合には、排出流体は、図１５（Ｂ）〜図１５（Ｄ）に示すように波形が同じ正弦波により表される関数形の排出プロファイルで排出される。ただし、排出プロファイルの時間の基点は、流通容器３０内の流速や反応時間に依存するレジデンスタイムによりずれる。図１５（Ｂ）〜図１５（Ｄ）に示すように、レジデンスタイムが大きくなるほど、排出プロファイルの基点の位置は、右側にずれる。
【０１０９】
なお、第１実施形態と同様に、拡散現象による排出時間に違いがある場合には、排出プロファイルの縦軸の分圧比が時間に対して分布が大きくなるため、拡散係数が大きいほど排出プロファイルの分圧比の変動が時間平均化され小さくなる。
【０１１０】
次に、排出流体分析部４０は、流通容器３０から排出された排出流体の成分を分析する（ステップＳ１２）。本工程では、排出流体分析部４０は、上述した第１実施形態と同様に排出流体の成分を分析する。この結果、図１５（Ｂ）〜図１５（Ｄ）に示すような排出プロファイルが得られる。
【０１１１】
次に、周波数解析部５０は、排出流体の成分比と時間との関係を表す排出プロファイルを周波数解析する（ステップＳ１４）。本工程では、周波数解析部５０は、上述した第１実施形態と同様に、排出流体中の反応生成物の排出プロファイルを周波数解析する。
【０１１２】
図１６（Ａ）は、図１５（Ｂ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図である。図１６（Ｂ）は、図１５（Ｃ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図である。図１６（Ｃ）は、図１５（Ｄ）に示す排出プロファイルに指数減衰型のウィンドウ関数を掛けてフーリエ変換した解析結果を示す図である。
【０１１３】
図１６（Ａ）、図１６（Ｂ）、図１６（Ｃ）に示すように、流通容器３０内のレジデンスタイムに依存して制御プロファイルの周波数と同じ周波数に現れるピークの位相が変化する。このときの位相は、レジデンスタイムが制御プロファイルの周期の整数倍の場合には制御プロファイルと同じ位相になるが、レジデンスタイムが長くなるに従い、位相が正の方向にずれることになる。この位相の変化から制御プロファイルの周期と同じ長さの範囲でレジデンスタイムの違いを解析することができる。なお、制御プロファイルの周期を長くするか、制御プロファイルの周期を変えた複数の結果から解析することで、より長い範囲でレジデンスタイムの違いを解析することができる。
【０１１４】
レジデンスタイムの解析結果は、流通容器３０内での流体の吸着反応、化学反応、脱離反応の速度に依存し、レジデンスタイムが大きいということは各反応に要する時間が大きいことを表し、流通容器３０内の反応を速度論的に解析することが可能である。
【０１１５】
また、排出流体分析部４０により排出流体中の各成分量をそれぞれ決定することにより、各成分ごとに反応に要する時間の解析が可能である。そのため、反応の主生成物だけではなく副生成物の解析を合わせて行うことができ、流通容器３０の条件に依存した生成物中の主生成物の割合を最適化することが可能となる。
【０１１６】
第２実施形態に係る流通分析装置では、排出プロファイルを周波数解析することで流通容器３０内の状態（例えばレジデンスタイム、流通容器３０内での反応に要する時間）の評価を行うことができるため、例えば逆ラプラス変換等の不可逆解析を用いて流通容器３０内の状態の評価を行う場合と比べて、容易に流通容器３０内の状態の評価を行うことができる。したがって、第２実施形態に係る流通分析装置では、例えば、流通容器３０内の状態の評価を短時間に行うことができる。
【０１１７】
第２実施形態に係る流通分析装置では、流体制御部２０は、導入流体の流速または流圧を、正弦波制御する。これにより、上述したように、レジデンスタイムの評価を行うことができる。したがって、第２実施形態に係る流通分析装置では、流通容器３０内のレジデンスタイムの評価から流通容器３０内の状態の評価を行うことができるため、例えば逆ラプラス変換等の不可逆解析を用いて流通容器内の状態の評価を行う場合と比べて、容易に
流通容器内の状態の評価を行うことができる。
【０１１８】
なお、本発明は上述した実施形態に限定されず、本発明の要旨の範囲内で種々の変形実施が可能である。
【０１１９】
例えば、上述した第１実施形態では、流体制御部２０は導入流体の流速または流圧を、矩形波制御し、上述した第２実施形態では、流体制御部２０は、導入流体の流速または流圧を、矩形波制御する場合について説明したが、流体制御部２０は導入流体の流速または流圧を周期的に変化させることができればその制御は特に限定されない。すなわち、本発明に係る流通分析装置において、制御プロファイルは、矩形波状および正弦波状に限定されず、解析の目的に応じて適宜設定することができる。
【０１２０】
また、例えば、上述した第１実施形態および第２実施形態では、軽水素、重水素、およびシクロヘキセンを流通容器３０に導入する場合について説明したが、本発明に係る流通分析装置では、流通容器３０に導入される流体は特に限定されない。例えば、流通容器３０に液体のみを導入してもよいし、気体のみを導入してもよい。なお、図１に示す例では、流通容器３０の上側から流体を導入し流通容器３０の下側から流体を排出しているが、流通容器３０に液体を導入する場合には流通容器３０の下側から流体を導入し流通容器３０の上側から流体を排出してもよい。
【０１２１】
また、例えば、上述した第１実施形態および第２実施形態では、流通容器３０に触媒３２を充填して流体を反応させる場合について説明したが、本発明に係る流通分析装置では、流通容器３０内において流体を反応させなくてもよい。本発明に係る流通分析装置は、例えば、流体制御部２０によって高分子多孔体が充填された流通容器３０に流体の流速または流圧を周期的に変化させて流通させ、排出流体分析部４０によって排出流体を分析し、周波数解析部５０によって排出プロファイルを周波数解析して、当該高分子多孔体への流体の吸着・脱離等の評価を行ってもよい。
【０１２２】
本発明は、実施の形態で説明した構成と実質的に同一の構成（例えば、機能、方法および結果が同一の構成、あるいは目的及び効果が同一の構成）を含む。また、本発明は、実施の形態で説明した構成の本質的でない部分を置き換えた構成を含む。また、本発明は、実施の形態で説明した構成と同一の作用効果を奏する構成又は同一の目的を達成することができる構成を含む。また、本発明は、実施の形態で説明した構成に公知技術を付加した構成を含む。
【符号の説明】
【０１２３】
１０ａ…第１流体導入部、１０ｂ…第２流体導入部、１０ｃ…第３流体導入部、１２ａ…第１圧縮容器、１２ｂ…第２圧縮容器、１２ｃ…第３圧縮容器、１４ａ…第１バルブ、１４ｂ…第２バルブ、１４ｃ…第３バルブ、２０…流体制御部、３０…流通容器、３２…触媒、４０…排出流体分析部、５０…周波数解析部、１００…流通分析装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１２】
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【図１６】
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