(57)【要約】【課題】湿式のキャスクを用いて使用済み核燃料を輸送するときに、キャスクの内部での水素の発生を抑制することができる使用済み核燃料の輸送方法を提供する。【解決手段】本発明による使用済み核燃料の輸送方法は、使用済み核燃料を輸送する輸送容器にハロゲン化物を含む水を収容する工程Ｓ４と、輸送容器の内部に使用済み核燃料を装荷する工程Ｓ５と、使用済み核燃料を装荷した輸送容器の内部の水に、アルカリ性物質を添加する工程Ｓ１０とを有する。【選択図】図１１
2015087239.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済み核燃料を輸送する輸送容器にハロゲン化物を含む水を収容する工程と、
前記輸送容器の内部に使用済み核燃料を装荷する工程と、
前記使用済み核燃料を装荷した前記輸送容器の内部の前記水に、アルカリ性物質を添加する工程と、
を有することを特徴とする使用済み核燃料の輸送方法。
【請求項２】
前記使用済み核燃料を装荷した前記輸送容器の内部の前記水の量を調整して、前記輸送容器の内部に気相部を形成する工程を備え、
前記輸送容器の内部に前記気相部を形成する工程の後に、前記アルカリ性物質を添加する工程を行う請求項１に記載の使用済み核燃料の輸送方法。
【請求項３】
前記アルカリ性物質を添加する工程では、前記輸送容器の内部の前記水のｐＨが１１以上になるように、前記アルカリ性物質を前記水に添加する請求項１または２に記載の使用済み核燃料の輸送方法。
【請求項４】
前記アルカリ性物質は、アルカリ金属の水酸化物、ホウ酸塩、炭酸塩、及び炭酸水素塩のうち少なくともいずれか１つを含む請求項１または２に記載の使用済み核燃料の輸送方法。
【請求項５】
前記アルカリ性物質は、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、ホウ酸ナトリウム、炭酸カリウム、及び炭酸水素ナトリウムのうち少なくともいずれか１つを含む請求項１または２に記載の使用済み核燃料の輸送方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、使用済み核燃料の輸送方法に関し、特に、湿式の輸送容器を用いて使用済み核燃料を輸送する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
図１を用いて、原子力発電プラントを説明する。図１は、沸騰水型原子力発電プラントの原子炉建屋の断面図である。原子力発電プラントは、原子炉建屋５と、原子炉建屋５内に設置された格納容器１６と、格納容器１６内に設置された原子炉圧力容器２（原子炉）を備える。原子炉建屋５の上部には、使用済み燃料プール３と蒸気乾燥器・気水分離器ピット１７が設置されている。使用済み燃料プール３は、原子炉で使用した燃料である使用済み核燃料（以下、単に「使用済み燃料」とも呼ぶ）を保管する。蒸気乾燥器・気水分離器ピット１７は、原子炉圧力容器２に設置されている蒸気乾燥器（図示せず）及び気水分離器（図示せず）を取り外した後に、これらを保管する。また、格納容器１６の上方にはオペレーションフロア６が設けられ、オペレーションフロア６では天井クレーン７を用いて作業を行うことができる。
【０００３】
原子炉を停止して定期検査を行うときには、原子炉圧力容器２の蓋２４を外して原子炉ウエル１８に水を満たし、原子炉ウエル１８と使用済み燃料プール３との仕切り及び原子炉ウエル１８と蒸気乾燥器・気水分離器ピット１７との仕切りを取り外して、原子炉圧力容器２の内部と使用済み燃料プール３と蒸気乾燥器・気水分離器ピット１７とが、原子炉ウエル１８からの水で満たされるようにする。
【０００４】
図２は、図１に示した原子炉建屋５のオペレーションフロア６の平面図である。オペレーションフロア６には、原子炉圧力容器２の蓋（図示せず）、格納容器１６の蓋（図示せず）、原子炉ウエル１８と使用済み燃料プール３との仕切り、及び原子炉ウエル１８と蒸気乾燥器・気水分離器ピット１７との仕切りを、定期検査中に保管するための場所が設けられている。使用済み燃料プール３内には、燃料ラック１０が設置され、キャスクピット８が設けられている。使用済み燃料プール３の横には、キャスク除染ピット１１と大物搬入口１２が設けられている。
【０００５】
図３Ａは、原子炉圧力容器２の炉心から使用済み燃料１を取り出している様子を示す図であり、図３Ｂは、取り出した使用済み燃料１を使用済み燃料プール３に保管している様子を示す図である。図３Ａに示すように、原子力発電プラントの炉心で所定の期間使用された使用済み燃料１は、原子炉圧力容器２の炉心から燃料交換機９を用いて取り出される。図３Ｂに示すように、炉心から取り出された使用済み燃料１は、使用済み燃料プール３に運ばれ、使用済み燃料プール３内の燃料ラック１０などで一時保管される。
【０００６】
使用済み燃料１は、所定の冷却期間が終了すると、使用済み燃料プール３から搬出され、一時的に貯蔵された後、再処理される。使用済み燃料１の輸送には、キャスクと呼ばれる放射線の遮蔽と除熱の機能を有する大型の輸送容器が使用される。キャスク内に使用済み燃料１を装荷し、キャスクをトレーラーや船舶等で再処理施設に輸送する。キャスクは、再処理施設への輸送の前に、発電所内外の中間貯蔵施設で保管されることもある。
【０００７】
図４は、使用済み燃料１（図４では示さず）をキャスク４へ装荷している様子を示す図である。図４では、原子炉圧力容器２の内部と使用済み燃料プール３と蒸気乾燥器・気水分離器ピット１７とが、原子炉ウエル１８（図４では示さず）からの水で満たされ、それぞれがつながった状態を示している。キャスク４は、キャスクピット８（図４では示さず）の内部に設置される。
【０００８】
キャスク４には、湿式と乾式の２つの種類がある。湿式のキャスクは、内部に水を収容し、装荷した使用済み燃料１を水に浸漬した状態で輸送（湿式輸送）される。乾式のキャスクは、使用済み燃料１の装荷後に内部が排水され、使用済み燃料１が十分に乾燥した状態で輸送（乾式輸送）される。湿式のキャスクには、使用済み燃料１の装荷後に排水する必要がなく、また、水が遮蔽や除熱の機能の一部を担うというメリットがある。乾式のキャスクには、キャスク４内に水分がないので、材料の腐食や水の放射線分解による水素発生がないというメリットがある。
【０００９】
図５は、キャスク４の側断面図であり、キャスク４の概要を示す図である。キャスク４は、胴１９と蓋１３とを備え、内部には使用済み燃料１を設置するためのラック２０が設けられている。また、下部に排水弁２３が設けられ、胴１９にはキャスク４を吊り上げるためのトラニオン２１が、蓋１３には計測ベント弁２２が、それぞれ設けられている。蓋１３は、ボルト１５で胴１９に固定される。
【００１０】
図６を用いて、湿式のキャスク４を用いて使用済み燃料１を輸送する従来の方法を説明する。図６は、湿式のキャスク４を用いて使用済み燃料１を輸送する従来の方法の手順を示すフロー図である。
【００１１】
Ｓ６１で、湿式のキャスク４を、原子炉建屋５のオペレーションフロア６に搬入する。
【００１２】
Ｓ６２で、キャスク４の蓋１３を胴１９に固定するボルト１５を外し、蓋１３を開放する。
【００１３】
Ｓ６３で、キャスク４に汚染防止用のカバーを設置する。汚染防止用のカバーには、プラスチックシートや金属カバーを用いることができる。キャスク４は、胴１９や蓋１３などの表面に汚染防止用のカバーがかけられて、養生される。
【００１４】
Ｓ６４で、キャスク４を、トラニオン２１を用いて天井クレーン７で吊り上げ、使用済み燃料１を保管している使用済み燃料プール３へ運び込み、キャスクピット８に設置する。このとき、キャスク４は、使用済み燃料プール３内の水を収容し、通常はこの水で満たされる。
【００１５】
Ｓ６５で、燃料交換機９を用いて使用済み燃料プール３内の燃料ラック１０から使用済み燃料１を取り出し、使用済み燃料１をキャスク４へ移動させる。使用済み燃料１は、キャスク４の内部のラック２０に設置されて、キャスク４に装荷される。使用済み燃料１は、キャスク４内の水に浸されている。
【００１６】
Ｓ６６で、キャスク４に収容可能な本数までの使用済み燃料１をキャスク４に装荷したら、キャスク４に蓋１３を設置する。この状態のキャスク４を、天井クレーン７で吊り出し、キャスク除染ピット１１へ移動させる。
【００１７】
Ｓ６７で、キャスク４の表面の汚染状態を調べ、キャスク４から汚染防止用のカバーを外す。キャスク４の表面の汚染がひどいときは、除染した後にキャスク４から汚染防止用のカバーを外す。
【００１８】
Ｓ６８で、キャスク４の胴１９と蓋１３とをボルト１５で固定する。
【００１９】
Ｓ６９で、キャスク４内の水量を調整する。キャスク４内の水は使用済み燃料１の発する熱によって体積が膨張するので、キャスク４の内圧が上昇する。これを防ぐために、膨張する水の体積に相当する量の水を、キャスク４から排出する。キャスク４の上部の計測ベント弁２２と下部の排水弁２３を開けることで、キャスク４内の水を排出することができる。キャスク４内から一部の水を排出して、キャスク４内の水が膨張して増加する体積に相当する体積を持つ気相部を、キャスク４の内部に形成する。気相部は、キャスク４内の水の体積膨張を吸収する役割を果たす。
【００２０】
Ｓ７０で、排水の終了後にキャスク４の密閉性を確認し、天井クレーン７でキャスク４を大物搬入口１２まで移動させて、キャスク４を搬出する。搬出したキャスク４は、輸送車両に積載され、貯蔵施設に移送される。貯蔵施設は、原子力発電プラントが設置された敷地内の別の施設であったり、別の土地に設置された施設であったりする。
【００２１】
さらに、使用済み燃料１をキャスク４に装荷する場合、キャニスターと呼ばれる収納管に使用済み燃料１を設置してから、キャニスターをキャスク４に設置する場合もある。キャニスターは、使用済み燃料１の破損の恐れがある場合や、臨界となることを防ぐために使用済み燃料１同士の距離を離す場合に用いられる。
【００２２】
通常、複数のキャスク４が同時に貯蔵施設に移送されるので、貯蔵施設または再処理施設では、移送されたキャスク４は使用済み燃料１を取り出すまで保管される。キャスク４から使用済み燃料１を取り出す方法にも、水中で行う湿式と気中で行う乾式とがある。湿式では、燃料取り出し用プールのキャスクピットで、使用済み燃料１の装荷の手順とは逆にキャスク４から使用済み燃料１を取り出す。湿式のためキャスク４の表面が汚染しているので、取り出し作業後に除染する。乾式では、十分な遮蔽を施した施設において、気中でキャスク４から使用済み燃料１を取り出す。乾式は、キャスク４の表面の汚染は少ないが、施設のコストが増えるデメリットがある。
【００２３】
キャスク４の代表的なものについては、例えば非特許文献１に記載されている。また、キャスク４の輸送方法に関する従来技術の例は、特許文献１と特許文献２に記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００２４】
【特許文献１】特開２０００−９８０８２号公報
【特許文献２】特許第４２８０２５５号公報
【非特許文献】
【００２５】
【非特許文献１】神戸製鋼技報、Ｖｏｌ．５３、Ｎｏ．３（Ｄｅｃ．２００３）、ｐ２−ｐ６
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００２６】
湿式のキャスク４を使用する場合には、キャスク４内の水の放射線分解によって水素が発生する。キャスク４内には、上述したように、キャスク４内の水の体積膨張を吸収するための気相部が設けられている。このため、キャスク４内の水の放射線分解で生じた水素は、一部がキャスク４内の気相部に移行して存在する。例えば、下記の参考文献は、湿式のキャスク内での水素発生量を実測した結果を報告している。沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）と加圧水型原子炉（ＰＷＲ）のどちらの燃料輸送においても、水素の発生量は、空気中の爆発下限界値である４％よりも十分低いことを確認している。
参考文献：Y.Fujita and M.Ebihara, "Evaluation of Hydrogen Yield in Spent Fuel Transport Package", Proc. 16th International Symposium on the Packaging and Transport of Radioactive Materials. October 3-8, 2010. London, (2010)。
【００２７】
しかしながら、今後ＢＷＲやＰＷＲの燃料の燃焼度が現在の４０〜５０ＧＷｄ／ＭＴＵ（ウラン１メトリックトン当たりの発熱量）よりさらに上昇していくと、一定期間冷却した使用済み燃料１の崩壊熱量が高くなり、これに伴って使用済み燃料１から放出される放射線の線量率も高くなることが予想される。
【００２８】
図７は、使用済み燃料の集合体１体あたりの発熱量（ｋＷ）と冷却期間（年）との関係の例を示す図であり、燃料の燃焼度が５０ＧＷｄ／ＭＴＵである場合の例を示している。図７に示すように、燃焼度が５０ＧＷｄ／ＭＴＵの燃料は、一年冷却後に２ｋＷ／集合体程度の発熱量を持つ。このため、使用済み燃料は、長い期間冷却することによって、輸送できるレベルまで十分に発熱量を低下させる必要がある。また、燃焼度が上がると、図７の曲線は上方にシフトするので、発熱量が従来よりも大きい使用済み燃料を輸送する可能性がある。
【００２９】
さらに、燃焼度の上昇に伴って燃料被覆管の耐食性の裕度が低下していった場合には、使用済み燃料１の被覆管にピンホールが存在する確率が上昇することが予想される。ピンホールの存在により燃料ペレットと水が接すると、燃料被覆管内のβ核種及びα核種の影響を受けて、水の分解が増加する可能性がある。したがって、湿式のキャスク４内の気相部での水素濃度は、上昇して、爆発下限界に対する裕度が低下することになる。
【００３０】
また、このような使用済み燃料１の被覆管のピンホールや、より大きな損傷部から、キャスク４内に、核分裂で生成したヨウ素が放出される可能性がある。さらに、非常事態や緊急事態が起きたときには、通常は純水が入れられるキャスク４内に、塩化物イオンや臭化物イオンが存在している海水や河川の水が混入する可能性がある。これらのハロゲン化物イオンは、水の放射線分解を促進し、水素の発生を促進することが知られている。
【００３１】
このように、湿式のキャスク４は、燃料の破損やキャスク４内への海水や河川の水の混入により、キャスク４内の水にハロゲン化物イオンが存在した状態で輸送されることが考えられる。このような場合でも、水素の濃度を爆発下限界値以下に抑制して、キャスク４を安全に輸送する必要がある。
【００３２】
本発明は、湿式のキャスク（輸送容器）を用いて使用済み核燃料を輸送するときに、キャスクの内部での水素の発生を抑制することができる使用済み核燃料の輸送方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００３３】
本発明による使用済み核燃料の輸送方法は、使用済み核燃料を輸送する輸送容器にハロゲン化物を含む水を収容する工程と、前記輸送容器の内部に使用済み核燃料を装荷する工程と、前記使用済み核燃料を装荷した前記輸送容器の内部の前記水に、アルカリ性物質を添加する工程とを有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００３４】
本発明によれば、湿式のキャスク（輸送容器）を用いて使用済み核燃料を輸送するときに、キャスクの内部での水素の発生を抑制することができる使用済み核燃料の輸送方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】沸騰水型原子力発電プラントの原子炉建屋の断面図。
【図２】沸騰水型原子力発電プラントの原子炉建屋のオペレーションフロアの平面図。
【図３Ａ】原子炉圧力容器の炉心から使用済み燃料を取り出している様子を示す図。
【図３Ｂ】使用済み燃料を使用済み燃料プールに保管している様子を示す図。
【図４】使用済み燃料をキャスクへ装荷している様子を示す図。
【図５】キャスクの側断面図。
【図６】湿式のキャスクを用いて使用済み燃料を輸送する従来の方法の手順を示すフロー図。
【図７】使用済み燃料の集合体１体あたりの発熱量と冷却期間との関係の例を示す図。
【図８】大気飽和した水が放射線分解する際に発生する水素の水中での平衡濃度と、γ線の吸収エネルギー密度との関係を示す図。
【図９】大気飽和した水が放射線分解する際に発生する過酸化水素の水中での平衡濃度と、γ線の線量率との関係を示す図。
【図１０】水のｐＨを変化させたときの、水の放射線分解で発生する水素の水中の濃度の解析結果の一例を示す図。
【図１１】実施例１による、湿式の輸送容器を用いて使用済み核燃料を輸送する方法の手順を示すフロー図。
【図１２】実施例２による、湿式の輸送容器を用いて使用済み核燃料を輸送する方法の手順を示すフロー図。
【発明を実施するための形態】
【００３６】
本発明は、湿式の輸送容器（キャスク）を用いて使用済み核燃料（使用済み燃料）を輸送する方法において、ハロゲン化物を含む水を収容した輸送容器内に使用済み燃料を装荷する工程の後に、輸送容器内の水にアルカリ性物質を添加して輸送容器内の水のｐＨ（水素イオン指数）を大きくする工程を有することを特徴とする。輸送容器内の水のｐＨは、１１以上になるようにするのが好ましい。
【００３７】
水を放射線で分解すると、非常に早い初期の段階で、水素や過酸化水素のような分子性化学種とラジカルが生成する（式（１））。なお、酸素のような化学種は、初期に生成した化学種間の反応で二次的に生成する。
【００３８】
Ｈ２Ｏ  →  Ｈ，ｅ−，Ｈ２，ＯＨ，Ｈ２Ｏ２，Ｈ＋      式（１）
水の分解が進んで水中の水素濃度が高くなると、溶存している水素からＯＨラジカルが水素を引き抜く反応が優勢に進行する（式（２））。
【００３９】
Ｈ２  ＋  ＯＨ  →  Ｈ  ＋  Ｈ２Ｏ      式（２）
このときに生成する水素原子がきっかけとなって、再結合反応が進行する。生成した水素原子は酸素や過酸化水素と反応し、ＨＯ２やＯＨラジカルが生成される（式（３）、式（４））。これらのラジカルが連鎖的に反応することによって、式（３）〜式（５）の反応が進行する。
【００４０】
Ｏ２  ＋  Ｈ  →  ＨＯ２                    式（３）
Ｈ２Ｏ２  ＋  Ｈ  →  ＯＨ  ＋  Ｈ２Ｏ      式（４）
２ＨＯ２  →  Ｏ２  ＋  Ｈ２Ｏ２            式（５）
Ｈ原子とＯＨラジカル、Ｈ原子同士、及びＯＨラジカル同士が反応して、再結合反応にブレーキがかかる（式（６）〜式（８））。
【００４１】
Ｈ  ＋  ＯＨ  →  Ｈ２Ｏ                    式（６）
２Ｈ  →  Ｈ２                              式（７）
２ＯＨ  →  Ｈ２Ｏ２                        式（８）
以上の反応が同時に進行することによって、見かけ上、
２Ｈ２  ＋  Ｏ２→  ２Ｈ２Ｏ                式（９）
及び
Ｈ２  ＋  Ｈ２Ｏ２  →  ２Ｈ２Ｏ          式（１０）
で表される再結合反応が、式（１）で示した水の放射線分解の逆反応として進む。その結果、水の分解と再結合がある線量率の下で平衡に達し、平衡水素濃度が決まる。
【００４２】
図８は、大気飽和した水が放射線分解する際に発生する水素の水中での平衡濃度と、γ線の吸収エネルギー密度との関係を示す図である。図８のグラフは、容器内に溶存する水素の濃度を、γ線の吸収エネルギー密度の関数として計算して求めた結果の一例を示す。
【００４３】
図９は、大気飽和した水が放射線分解する際に発生する過酸化水素の水中での平衡濃度と、γ線の線量率との関係を示す図である。図９のグラフは、図８のグラフとは異なる条件で、容器内に溶存する過酸化水素の濃度を、γ線の線量率の関数として計算して求めた結果の一例を示す。
【００４４】
ところで、輸送容器（キャスク）内にハロゲン化物イオンが存在していると、
Ｃｌ−  ＋  ＯＨ  ⇔  ＣｌＯＨ−  ⇔  Ｃｌ  ＋  ＯＨ−      式（１１）
Ｂｒ−  ＋  ＯＨ  ⇔  ＢｒＯＨ−  ⇔  Ｂｒ  ＋  ＯＨ−      式（１２）
Ｉ−  ＋  ＯＨ  ⇔  ＩＯＨ−    ⇔  Ｉ    ＋  ＯＨ−      式（１３）
のように、ハロゲン化物イオンが、水の放射線分解反応で生じたＯＨラジカルを消費し、中間体を経由して、ハロゲン原子と水酸化物イオンになる反応が生じる。これらの式（１１）〜式（１３）の反応は、逆反応も存在し、放射線の照射下で平衡関係が成立する。
【００４５】
ＯＨラジカルがハロゲン化物イオンに消費されると、式（２）の反応が進まなくなり、後続する反応が停止して、式（９）、式（１０）で表される見かけ上の再結合反応が生じないことになる。このため、ハロゲン化物イオンが存在すると、水の放射線分解が継続的に進行する。式（１１）〜式（１３）の反応は、質量が大きなハロゲン元素（ハロゲン化物）ほど、逆反応が正反応より遅く進み、水の分解が進行しやすい。
【００４６】
本発明による使用済み核燃料の輸送方法では、湿式の輸送容器を用い、ハロゲン化物を含む水を収容した輸送容器内に使用済み燃料を装荷した後に、輸送容器内の水にアルカリ性物質を添加して輸送容器内の水のｐＨ（水素イオン指数）を大きくする。ハロゲン化物を含む水にアルカリ性物質を添加すると、水酸化物イオンが増え、式（１１）〜式（１３）の反応が左に進み、ハロゲン原子と水酸化物イオンを生成する反応が抑制される。すると、ＯＨラジカルが増え、式（２）の反応とこれに後続する反応が進み、式（９）、式（１０）のＨ２Ｏへ再結合する反応が増えていく。この結果、水素の発生を抑制することができる。したがって、湿式の輸送容器を用いて使用済み燃料を輸送するときに、輸送容器内のハロゲン化物を含む水にアルカリ性物質を添加すると、輸送容器の内部での水素の発生を抑制することができる。
【００４７】
好ましくは、輸送容器内に保持された水の量を調整して輸送容器内に気相部を形成した後に、アルカリ性物質を輸送容器内の水に添加する。この気相部は、上述したように、輸送中の発熱によって輸送容器内の水が膨張して増加する体積に相当する体積を持ち、輸送容器内の水の体積膨張を吸収し、輸送容器内の圧力上昇を緩和するために設けられる。輸送容器に使用済み燃料を装荷する工程は、キャスクピット内で、輸送容器内に水が充満した状態で行われ、輸送容器に蓋を設置する工程も、この状態のまま行われる。このため、輸送容器内の水量を調整して輸送容器内に気相部を形成する前にアルカリ性物質を添加すると、気相部の形成時に排出される水に高濃度のアルカリ性物質が含まれ、発電所での排水の処理の負荷となる、また、薬品コストの観点からも、輸送容器内の水量を調整した後に、アルカリ性物質を輸送容器内の水に添加するのが望ましい。
【００４８】
添加するアルカリ性物質の量は、輸送容器内の水に吸収される放射線の線量率と、水中のハロゲン化物の濃度、特に自然水（河川の水や海水）の混入で存在する塩化物イオンと臭化物イオンの濃度によって決まる。例えば、輸送容器の内部での水素の生成速度が十分に低下して、見かけ上の水素発生が停止するまで、輸送容器内の水にアルカリ性物質を添加する。
【００４９】
図１０は、水のｐＨを変化させたときの、水の放射線分解で発生する水素の水中の濃度の解析結果の一例を示す図である。図１０のグラフは、使用済み燃料が発するγ線の線量率の下で、水が放射線分解するとして計算して求めた。例えば、輸送容器内の水に海水が混入した場合を考える。輸送容器内の水に塩化物イオンが１００ｐｐｍ程度存在し、海水中での塩化物イオンに対する臭化物イオンの比率と同じ比率で、輸送容器内の水に臭化物イオンが存在する（臭化物イオンの濃度が数ｐｐｍ程度である）場合には、使用済み燃料が発するγ線の線量率の下では、図１０に示すように、水のｐＨを１１以上にすると、水中の水素の定常濃度は、水のｐＨが７（中性）の場合の６０％程度（約５０ｐｐｂ）まで低下することがわかった。この水素の濃度は、純水の水素の濃度とほぼ等しい。気相部に放出される水素の定常濃度も、ヘンリー定数で決まる平衡濃度となる。したがって、水のｐＨを１１以上にすると、水素の濃度を爆発下限界値（４％）以下に維持するのに必要な水素の濃度のマージンを、水のｐＨが７の場合に比べて、約２倍大きく確保できる。
【００５０】
本発明によると、輸送容器内の水を、輸送容器や輸送容器に装荷されている燃料に影響を及ぼさない程度のｐＨ（ｐＨが１１以上）にして水素の発生を抑制するので、ハロゲン化物といった不純物が輸送容器内の水に共存していても、使用済み燃料の安全な輸送が可能である。なお、ヨウ素が燃料から放出された場合には、逆反応が遅いのでｐＨをより大きくする必要がある。このようにすると、ヨウ素は、放射線の照射下での化学形態がアルカリ化によってヨウ素酸イオン（ＩＯ３−）になり、輸送容器の水中に保持できる。このため、輸送容器の開放時には、事前に輸送容器内の水を冷却する過程でヨウ素を除去することができ、作業者の安全を確保することができる。
【００５１】
輸送容器内の水に添加するアルカリ性物質は、水に対する溶解度が高くて、２００℃程度までの温度でも十分に水に可溶であることが望ましく、水に溶けたときに水のｐＨが大きくなるもの（好ましくは、ｐＨが１１以上）であればよい。このようなアルカリ性物質として、例えば、アルカリ金属の水酸化物、ホウ酸塩、炭酸塩、及び炭酸水素塩のうち少なくともいずれか１つを含むものを用いることができる。好ましいアルカリ性物質の具体例として、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、ホウ酸ナトリウム、炭酸カリウム、及び炭酸水素ナトリウムを挙げることができる。水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、及び水酸化リチウムは、強アルカリであるため、効果的に輸送容器内の水のｐＨを上昇させることができる。ホウ酸ナトリウムは、弱アルカリだが、輸送容器内の水を著しく高いｐＨにする必要がない場合に用いることができ、ｐＨをアルカリ側に維持すると同時に、燃料破損が生じた場合でも添加したホウ素によって臨界を抑制することができるという効果を持つ。
【００５２】
なお、アルカリ性物質を輸送容器内の水に添加するときには、アルカリ性物質を含む薬剤（アルカリ薬剤）として添加してもよい。このようなアルカリ薬剤は、液体でも固体でもよい。
【００５３】
ただし、例えばアンモニアやヒドラジンは、本発明に用いるアルカリ性物質には好ましくない。アンモニアやヒドラジンは、温度が上昇すると解離度が低下し、気相に移行しやすく、放射線分解によって水素と窒素の発生源となる。このため、アンモニアやヒドラジンは、量が過剰だと、これら自体の分解により水素が発生するので、本発明に用いるのには適さない。
【００５４】
本発明では、自然水や破損した燃料に由来するハロゲン化物の作用によって使用済み燃料の輸送中に輸送容器内で水が放射線分解するのを、輸送容器内の水にアルカリ性物質を添加することによって抑制する。このため、水の放射線分解で生成した輸送容器の内部の水素の濃度を、爆発下限界値（４％）以下にすることが可能であり、使用済み燃料の輸送時における作業の安全性を向上することができる。
【００５５】
以下、本発明の実施例による使用済み核燃料の輸送方法を説明する。
【実施例１】
【００５６】
図１１を用いて、本発明の実施例１による使用済み核燃料の輸送方法を、沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）の場合について説明する。図１１は、本実施例による、湿式の輸送容器（キャスク）を用いて使用済み核燃料（使用済み燃料）を輸送する方法の手順を示すフロー図である。なお、以下の説明では、沸騰水型原子力発電プラントとキャスクの構成要素に対して図１〜図５で用いた符号をつけており、これらの構成要素についての説明は省略する。
【００５７】
Ｓ１で、湿式のキャスク４（図５）を、原子炉建屋５（図１）のオペレーションフロア６に搬入する。
【００５８】
Ｓ２で、キャスク４の蓋１３を胴１９に固定するボルト１５を外し、蓋１３を開放する。
【００５９】
Ｓ３で、キャスク４に汚染防止用のカバーを設置する。汚染防止用のカバーには、プラスチックシートや金属カバーを用いることができる。キャスク４は、胴１９や蓋１３などの表面に汚染防止用のカバーがかけられて、養生される。
【００６０】
Ｓ４で、キャスク４を、トラニオン２１を用いて天井クレーン７で吊り上げ、使用済み燃料１を保管している使用済み燃料プール３へ運び込み、キャスクピット８に設置する（図４）。使用済み燃料プール３の水には、ハロゲン化物が含まれているものとする。キャスク４をキャスクピット８に設置すると、キャスク４は、使用済み燃料プール３内の水、すなわちハロゲン化物を含む水を収容する。
【００６１】
Ｓ５で、燃料交換機９を用いて使用済み燃料プール３内の燃料ラック１０から使用済み燃料１を取り出し、使用済み燃料１をキャスク４へ移動させる。使用済み燃料１は、キャスク４の内部のラック２０に設置されて、キャスク４に装荷される。使用済み燃料１は、キャスク４内の水に浸されている。燃料交換機９が故障していて使用できない場合には、仮設のクレーンなどを代わりに使用する。
【００６２】
Ｓ６で、キャスク４に収容可能な本数までの使用済み燃料１をキャスク４に装荷したら、キャスク４に蓋１３を設置する。この状態のキャスク４を、天井クレーン７で吊り出し、キャスク除染ピット１１へ移動させる。
【００６３】
Ｓ７で、キャスク４の表面の汚染状態を調べ、キャスク４から汚染防止用のカバーを外す。キャスク４の表面の汚染がひどいときは、ジェット洗浄などによって表面を除染した後に、キャスク４から汚染防止用のカバーを外す。
【００６４】
Ｓ８で、キャスク４の胴１９と蓋１３とをボルト１５で固定する。
【００６５】
Ｓ９で、キャスク４内の水量を調整する。キャスク４内の水は使用済み燃料１の発する熱によって体積が膨張するので、キャスク４の内圧が上昇する。これを防ぐために、膨張する水の体積に相当する量の水を、キャスク４から排出する。キャスク４の上部の計測ベント弁２２と下部の排水弁２３を開けることで、キャスク４内の水を排出することができる。キャスク４内から一部の水を排出して、キャスク４内の水が膨張して増加する体積に相当する体積を持つ気相部を、キャスク４の内部に形成する。気相部は、キャスク４内の水の体積膨張を吸収する役割を果たす。
【００６６】
排出する水の量は、使用済み燃料１の燃焼度から求めた発熱量の予測値、キャスク４内の水の量、及びキャスク４の体積などから、キャスク４内の水が膨張して増加する体積を求め、求めたこの体積に基づいて決定することができる。
【００６７】
Ｓ１０で、キャスク４の下部の排水弁２３を閉じ、キャスク４の上部の計測ベント弁２２にアルカリ性物質の注入装置を接続し、アルカリ性物質をキャスク４内に注入する。このようにして、アルカリ性物質をキャスク４の内部の水に添加することができる。所定の量のアルカリ性物質をキャスク４内に注入したら、計測ベント弁２２からアルカリ性物質の注入装置を外し、計測ベント弁２２を閉じて、キャスク４全体の密閉性を確認する。
【００６８】
キャスク４内に注入するアルカリ性物質の所定の量は、キャスク４の保有水量に対して、キャスク４内の水のｐＨが１１以上になるよう決定する。例えば、アルカリ性物質として水酸化ナトリウムを用いる場合には、キャスク４内の水１ｍ３あたり４０ｇ以上の水酸化ナトリウムを添加すれば、キャスク４内の水のｐＨが１１以上となる。
【００６９】
アルカリ性物質の注入装置は、計測ベント弁２２に接続可能であり、アルカリ性物質をキャスク４内に注入できる装置であれば、任意のものを用いることができる。
【００７０】
Ｓ１１で、天井クレーン７でキャスク４を大物搬入口１２まで移動させて、キャスク４を搬出する。搬出したキャスク４は、輸送車両に積載され、貯蔵施設に移送される。
【００７１】
以上のようにして、本実施例による使用済み核燃料の輸送方法では、輸送容器内の水にアルカリ性物質を添加することができ、輸送容器内で水が放射線分解して水素が発生するのを抑制することができる。
【実施例２】
【００７２】
図１２を用いて、本発明の実施例２による使用済み核燃料の輸送方法を、沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）の場合について説明する。図１２は、本実施例による、湿式の輸送容器（キャスク）を用いて使用済み核燃料（使用済み燃料）を輸送する方法の手順を示すフロー図である。なお、以下の説明では、沸騰水型原子力発電プラントとキャスクの構成要素に対して図１〜図５で用いた符号をつけており、これらの構成要素についての説明は省略する。
【００７３】
本実施例による使用済み核燃料の輸送方法は、実施例１による使用済み核燃料の輸送方法と、アルカリ性物質をキャスク４内に注入する工程が異なり、他は同じである。すなわち、図１２に示したＳ１〜Ｓ９及びＳ１１の工程は、図１１に示したＳ１〜Ｓ９及びＳ１１の工程と同じである。以下では、実施例１と異なる工程、すなわち、アルカリ性物質をキャスク４内に注入する工程（図１２のＳ２０）についてのみ説明する。
【００７４】
Ｓ２０で、キャスク４の下部の排水弁２３にアルカリ性物質の注入装置を接続し、アルカリ性物質をキャスク４内に注入する。このようにして、アルカリ性物質をキャスク４内の水に添加することができる。所定の量のアルカリ性物質をキャスク４内に注入したら、排水弁２３を閉じ、排水弁２３からアルカリ性物質の注入装置を外し、キャスク４の上部の計測ベント弁２２を閉じて、キャスク４全体の密閉性を確認する。
【００７５】
キャスク４内に注入するアルカリ性物質の所定の量は、実施例１と同様にして決定することができる。アルカリ性物質の注入装置は、排水弁２３に接続可能であり、アルカリ性物質をキャスク４内に注入できる装置であれば、任意のものを用いることができる。
【００７６】
以上のようにして、本実施例による使用済み核燃料の輸送方法でも、輸送容器内の水にアルカリ性物質を添加することができ、輸送容器内で水が放射線分解して水素が発生するのを抑制することができる。
【００７７】
なお、本発明は、上記の実施例に限定されるものではなく、様々な変形例を含む。例えば、上記の実施例は、本発明を分かりやすく説明するために詳細に説明したものであり、本発明は、必ずしも説明した全ての構成を備える態様に限定されるものではない。
【符号の説明】
【００７８】
１…使用済み燃料、２…原子炉圧力容器、３…使用済み燃料プール、４…キャスク、５…原子炉建屋、６…オペレーションフロア、７…天井クレーン、８…キャスクピット、９…燃料交換機、１０…燃料ラック、１１…キャスク除染ピット、１２…大物搬入口、１３…キャスクの蓋、１５…ボルト、１６…格納容器、１７…蒸気乾燥器・気水分離器ピット、１８…原子炉ウエル、１９…胴、２０…ラック、２１…トラニオン、２２…計測ベント弁、２３…排水弁、２４…原子炉圧力容器の蓋。
【図１】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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