(57)【要約】本発明は、インスリンと、Ｒ状態インスリン六量体の HisB10Zn2+部位のための新規なリガンドとを含有する薬学的組成物を提供する。得られた製剤は、改善された物理的および科学的安定性を有している。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記を含有する薬学的製剤：
・インスリン
・亜鉛イオン
・以下の一般式(I)を有する、R状態六量体のHisB10 Zn２＋部位に対して可逆的に結合するリガンド、ここで、当該リガンドは、プロタミンに対して共有結合により伸長されている
CGr-Lnk-Frg-プロタミン        (I)
ここで、
CGrは、インスリン六量体のHisＢ１０ Zn２＋部位に可逆的に結合する化学基であり；
Lnkは、下記から選択されるリンカーであり；
・原子価結合
・式-B１-B２-C(O)-、-B１-B２-SO２-、-B１-B２-CH２-、または-B１-B２-NH-の化学基GＢであり；ここでのB１は、原子価結合、-O-、-S-、または-NR６Ｂであり；  B２は、原子価結合、C１-C１８-アルキレン、C２-C１８-アルケニレン、C２-C１８-アルキニレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C１-C１８-アルキル-アリール-、-C２-C１８-アルケニル-アリール-、-C２-C１８-アルキニル-アリール-、-C(=O)-C１-C１８-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C１-C１８-アルケニル-C(=O)-、-C(=O)-C１-C１８-アルキル-O-C１-C１８-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C１-C１８-アルキル-S-C１-C１８-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C１-C１８-アルキル-NR６-C１-C１８-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-アリール-C(=O)-、-C(=O)-ヘテロアリール-C(=O)-であり;  ここでのアルキレン部分、アルケニレン部分およびアルキニレン部分は、-CN、-CF３、-OCF３、-OR６Ｂ、または-NR６ＢR７Ｂで任意に置換され、またアリーレン部分およびヘテロアリーレン部分は、ハロゲン、-C(O)OR６Ｂ、-C(O)H、OCOR６Ｂ、-SO２、-CN、-CF３、-OCF３、-NO２、-OR６Ｂ、-NR６ＢR７Ｂ、C１-C１８-アルキル、またはC１-C１８-アルカノイルで任意に置換され；  R６ＢおよびR７Ｂは独立にH、C１-C４-アルキルである;
Frgは、0〜5の中性αまたはβアミノ酸からなる断片である；
または薬学的に許容される酸若しくは塩基とのその塩、または何れかの光学異性体若しくはラセミ混合物を含む光学異性体の混合物、または何れかの互変異性体。
【請求項２】
請求項１に記載の薬学的製剤であって、前記CGrは、カルボキシレート類、ジチオカルボキシレート類、フェノレート類、チオフェノレート類、アルキルチオレート類、スルホンアミド類、イミダゾール類、トリアゾール類、4-シアノ-1,2,3-トリアゾール類、ベンゾイミダゾール類、ベンゾトリアゾール類、プリン類、チアゾリジンジオン類、テトラゾール類、5-メルカプトテトラゾール類、ローダミン類、N-ヒドロキシアゾール類、ヒダントイン類、チオヒダントイン類、バルビツレート類、ナフトエ酸類およびサリチル酸類からなる群から選択される化学構造である薬学的製剤。
【請求項３】
請求項２に記載の薬学的製剤であって、前記CGrが、ベンゾトリアゾール類、3-ヒドロキシ-2-ナフトエ酸類、サリチル酸類、テトラゾール類、チアゾリジンジオン類、5-メルカプトテトラゾール類、または4-シアノ-1,2,3-トリアゾール類からなる群から選択される化学構造である薬学的製剤。
【請求項４】
請求項１〜３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、CGrが次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である薬学的組成物：
【化１】
2008505866.tif 000945
ここで、
Kは原子価結合、C１-C６-アルキレン、-NH-C(=O)-U-、-C１-C６-アルキル-S-、-C１-C６-アルキル-O-、-C(=O)-、またはC(=O)-NH-であり、ここで、何れの-C１-C６-部分も任意にR３８で置換され；
Uは原子価結合、C１-C６-アルケニレン、-C１-C６-アルキル-O-、またはC１-C６-アルキレンであり、ここで、何れのC１-C６-アルキル部分も、任意にC１-C６-アルキルで置換され；
R３８はC１-C６-アルキル、アリールであり、ここで、当該アルキルまたはアリール部分はR３９から独立して選択された１以上の置換で任意に置換され；
R３９は独立してハロゲン、シアノ、ニトロ、アミノから選択され；
Mは原子価結合、アリーレンまたはヘテロアリーレンであり、ここで、当該アリールまたはヘテロアリール部分はR４０から独立して選択された１以上の置換基で任意に置換され；
R４０は以下から選択され：
・水素、ハロゲン、-CN、-CH２CN、-CHF２、-CF３、-OCF３、-OCHF２、−OCH２CF３、−OCF２CHF２、-S(O)２CF３、-OS(O)２CF３、-SCF３、-NO２、-OR４１、-NR４１R４２、-SR４１、-NR４１S(O)２R４２、-S(O)２NR４１R４２、-S(O)NR４１R４２、-S(O)R４１、-S(O)２R４１、-OS(O)２R４１、-C(O)NR４１R４２、-OC(O)NR４１R４２、
-OC(O)NR４１R４２、-NR４１C(O)R４２、-CH２C(O)NR４１R４２、-OC１-C６-アルキル-C(O)NR４１R４２、-CH２OR４１、-CH２OC(O)R４１、-CH２NR４１R４２、-OC(O)R４１、-OC１-C６-アルキル-C(O)OR４１、-OC１-C６-アルキル-OR４１、-S-C１-C６-アルキル-C(O)OR４１、-C２-C６-アルケニル-C(=O)OR４１、-NR４１-C(=O)-C１-C６-アルキル-C(=O)OR４１、-NR４１-C(=O)-C１-C６-アルケニル-C(=O)OR４１、-C(O)OR４１、-C２-C６-アルケニル-C(=O)R４１、=O、-NH-C(=O)-O-C１-C６-アルキル、または-NH-C(=O)-C(=O)-O-C１-C６-アルキル；
・C１-C６-アルキル、C２-C６-アルケニル、またはC２-C６-アルキニル；これらの各々は、R４３から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C１-C６-アルコキシ、アリール-C１-C６-アルキル、アリール-C２-C６-アルケニル、アロイル-C２-C６-アルケニル、アリール-C２-C６-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C１-C６-アルキル、ヘテロアリール-C２-C６-アルケニル、またはヘテロアリール-C２-C６-アルキニル；ここでの環状部分は、R４４から選択される１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
R４１およびR４２は、独立に水素、-OH、C１-C６-アルキル、C１-C６-アルケニル、アリール-C１-C６-アルキル、またはアリールから選択され；ここでのアルキル部分はR４５から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、またアリール部分はR４６から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく；R４１およびR４２が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に窒素、酸素および硫黄から選択される一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、且つ任意に一つまたは二つの二重結合を含み；
R４３は、ハロゲン、-CN、-CF３、-OCF３、-OR４１、および-NR４１R４２から独立に選択され；
R４４は、ハロゲン、-C(O)OR４１、-CH２C(O)OR４１、-CH２OR４１、-CN、-CF３、-OCF３、-NO２、-OR４１、-NR４１R４２およびC１-C６-アルキルから独立に選択され；
R４５は、ハロゲン、-CN、-CF３、-OCF３、-O-C１-C６-アルキル、-C(O)-O-C１-C６-アルキル、-COOHおよび-NH２から独立に選択され；
R４６は、ハロゲン、-C(O)OC１-C６-アルキル、-COOH、-CN、-CF３、-OCF３、-NO２、-OH、-OC１-C６-アルキル、-NH２、C(=O)、またはC１-C６-アルキルから独立に選択され；
Qは、原子価結合、C１-C６-アルキレン、-C１-C６-アルキル-O-、-C１-C６-アルキル-NH-、-NH-C１-C６-アルキル、-NH-C(=O)-、-C(=O)-NH-、-O-C１-C６-アルキル、-C(=O)-、または-C１-C６-アルキル-C(=O)-N(R４７)-であり、ここでのアルキル部分は、R４８から独立に選択される１以上の置換基で任意に置換され；
R４７およびR４８は、水素、C１-C６-アルキル、１以上のR４９で置換されたアリールから独立に選択され；
R４９は、ハロゲンおよび-COOHから独立に選択され；
Tは、
・水素；
・C１-C６-アルキル、C２-C６-アルケニル、C２-C６-アルキニル、C１-C６-アルキルオキシ-カルボニル；ここでのアルキル、アルケニルおよびアルキニル部分は、R５０から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシ-カルボニル、アリール-C１-C６-アルキル、アロイル、アリール-C１-C６-アルコキシ、アリール-C２-C６-アルケニル、アリール-C２-C６-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C１-C６-アルキル、ヘテロアリール-C２-C６-アルケニル、ヘテロアリール-C２-C６-アルキニル；ここでのアルキル、アルケニル、アルキニル、アリールおよびヘテロアリール部分は、R５０から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
であり；
R５０は、C１-C６-アルキル、C１-C６-アルコキシ、アリール、アリールオキシ、アリール-C１-C６-アルコキシ、-C(=O)-NH-C１-C６-アルキル-アリール、-C(=O)-NR５０Ａ-C１-C６-アルキル、-C(=O)-NH-(CH２CH２O)ｍC１-C６-アルキル-COOH、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C１-C６-アルコキシ、-C１-C６-アルキル-COOH、-O-C１-C６-アルキル-COOH、-S(O)２R５１、-C２-C６-アルケニル-COOH、-OR５１、-NO２、ハロゲン、-COOH、-CF３、-CN、=O、-N(R５１R５２)であり；ここでのｍは1、2、3または4であり、アリールまたはヘテロアリール部分は１以上のR５３で任意に置換され、アルキル部分は１以上のR５０Ｂで任意に置換され；
R５０ＡおよびR５０Ｂは、-C(O)OC１-C６-アルキル、-COOH、-C１-C６-アルキル-C(O)OC１-C６-アルキル、-C１-C６-アルキル-COOH、またはC１-C６-アルキルから独立に選択され；
R５１およびR５２は、水素およびC１-C６-アルキルから独立に選択され；
R５３は、C１-C６-アルキル、C１-C６-アルコキシ、-C１-C６-アルキル-COOH、-C２-C６-アルケニル-COOH、-OR５１、-NO２、ハロゲン、-COOH、-CF３、-CN、または-N(R５１R５２)から独立に選択される。
【請求項５】
請求項４に記載の薬学的組成物であって、Kが、原子価結合、C１-C６-アルキレン、-NH-C(=O)-U-、-C１-C６-アルキル-S-、-C１-C６-アルキル-O-、または-C(=O)-であり、ここでの如何なるC１-C６-アルキル部分もR３８で任意に置換される薬学的組成物。
【請求項６】
請求項４または５の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Uが、原子価結合または-C１-C６-アルキル-O-である薬学的組成物。
【請求項７】
請求項４〜６の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Mがアリーレンまたはヘテロアリーレンであり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレン部分は、R４０から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【請求項８】
請求項７に記載の薬学的組成物であって、MがArG1またはHet3であり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレン部分は、R４０から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【請求項９】
請求項８に記載の薬学的組成物であって、Mが、R４０から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるカルバゾリレンである薬学的組成物。
【請求項１０】
請求項９に記載の薬学的組成物であって、Mが、次式で表される薬学的組成物：
【化２】
2008505866.tif 000946
【請求項１１】
請求項４〜１０の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R40が下記から選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF３、-OCF３、 -NO２、-OR４１、-NR４１R４２、-SR４１、-S(O)２R４１、-NR４１C(O)R４２、-OC１-C６-アルキル-C(O)NR４１R４２、-C２-C６-アルケニル-C(=O)OR４１、-C(O)OR４１、=O、-NH-C(=O)-O-C１-C６-アルキル、または-NH-C(=O)-C(=O)-O-C１-C６-アルキル；
・C１-C６-アルキルまたはC２-C６-アルケニル；これらの各々は、R４３から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリール-C１-C６-アルコキシ、アリール-C１-C６-アルキル、アリール-C２-C６-アルケニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C１-C６-アルキル、またはヘテロアリール-C２-C６-アルケニル；ここでの環状部分は、R４４から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【請求項１２】
請求項４〜１１の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R４１およびR４２が水素、C１-C６-アルキル、またはアリールから独立に選択され、ここでのアリール部分はハロゲンまたは-COOHで任意に置換されてもよい薬学的組成物。
【請求項１３】
請求項４〜１２の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Qが、原子価結合、C１-C６-アルキレン、-C１-C６-アルキル-O-、-C１-C６-アルキル-NH-、-NH-C１-C６-アルキル、-NH-C(=O)-、-C(=O)-NH-、-O-C１-C６-アルキル、-C(=O)-、または-C１-C６-アルキル-C(=O)-N(R４７)-であり、ここでのアルキル部分は、R４８から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【請求項１４】
請求項４から１３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R４７およびR４８が、水素、メチルおよびフェニルから独立に選択される薬学的組成物。
【請求項１５】
請求項４〜１４の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Tが下記から選択される薬学的組成物：
・水素；
・R５０から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC１-C６-アルキル；
・アリール、アリール-C１-C６-アルキル、ヘテロアリール；ここでのアルキル、アリールおよびヘテロアリール部分は、R５０から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【請求項１６】
請求項４〜１５の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R５０が、C１-C６-アルキル、C１-C６-アルコキシ、アリール、アリールオキシ、アリール-C１-C６-アルコキシ、-C(=O)-NH-C１-C６-アルキル-アリール、-C(=O)-NR５０Ａ-C１-C６-アルキル、-C(=O)-NH-(CH２CH２O)ｍC１-C６-アルキル-COOH、ヘテロアリール、-C１-C６-アルキル-COOH、-O-C１-C６-アルキル-COOH、-S(O)２R５１、-C２-C６-アルケニル-COOH、-OR５１、-NO２、ハロゲン、-COOH、-CF３、-CN、=O、-N(R５１R５２)であり、ここでのアリールまたはヘテロアリール部分は１以上のR５３で任意に置換される薬学的組成物。
【請求項１７】
請求項４〜１６の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、ｍが1または2である薬学的組成物。
【請求項１８】
請求項４〜１７の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R５１がメチルである薬学的組成物。
【請求項１９】
請求項４〜１８の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R５３がC１-C６-アルキル、C１-C６-アルコキシ、-OR５１、ハロゲン、または-CF３である薬学的組成物。
【請求項２０】
請求項４〜１９の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R５０Ａが、-C(O)OCH３、-C(O)OCH２CH３、-COOH、-CH２C(O)OCH３、-CH２C(O)OCH２CH３、-CH２CH２C(O)OCH３、-CH２CH２C(O)OCH２CH３、-CH２COOH、メチル、またはエチルである薬学的組成物。
【請求項２１】
請求項４〜２０の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R５０Ｂが、-C(O)OCH３、-C(O)OCH２CH３、-COOH、-CH２C(O)OCH３、-CH２C(O)OCH２CH３、-CH２CH２C(O)OCH３、-CH２CH２C(O)OCH２CH３、-CH２COOH、メチル、またはエチルである薬学的組成物。
【請求項２２】
請求項１〜２１に記載の薬学的製剤であって、Frg1が、Gly、Ala、Thr、およびSerからなる群から独立に選択された0〜5の中性アミノ酸からなる薬学的製剤。
【請求項２３】
請求項２２に記載の薬学的製剤であって、Frg1が0〜5のGlyからなる薬学的製剤。
【請求項２４】
請求項１〜２３の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GＢ が式B１-B２-C(O)-、B１-B２-SO２- またはB１-B２-CH２-のものであり、ここでのB１およびB２は請求項１に定義した通りである薬学的製剤。
【請求項２５】
請求項１〜２３の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GＢ が式B１-B２-C(O)-、B１-B２-SO２-、またはB１-B２-NH-のものであり、ここでのB１およびB２は請求項１に定義した通りである薬学的製剤。
【請求項２６】
請求項１〜２３の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GＢ が式B１-B２-C(O)-、B１-B２-CH２-、またはB１-B２-NH-のものであり、ここでのB１およびB２は請求項１に定義した通りである薬学的製剤。
【請求項２７】
請求項１〜２３の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GＢ が式B１-B２-CH２-、B１-B２-SO２-、またはB１-B２-NH-のものであり、ここでのB１およびB２は請求項１に定義した通りである薬学的製剤。
【請求項２８】
請求項１〜２７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B１ が原子価結合、-O-、または-S-である薬学的製剤。
【請求項２９】
請求項１〜２７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B１ が原子価結合、-O-、または-N(R６Ｂ)-である薬学的製剤。
【請求項３０】
請求項１〜２７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B１ が原子価結合、-S-、または-N(R６Ｂ)-である薬学的製剤。
【請求項３１】
請求項１〜２７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B１ が-O-、-S-、または-N(R６Ｂ)-である薬学的製剤。
【請求項３２】
請求項１〜３１の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B２は原子価結合、C１-C１８-アルキレン、C２-C１８-アルケニレン、C２-C１８-アルキニレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C１-C１８-アルキル-アリール-、-C(=O)-C１-C１８-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C１-C１８-アルキル-O-C１-C１８-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C１-C１８-アルキル-S-C１-C１８-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C１-C１８-アルキル-NR６-C１-C１８-アルキル-C(=O)-であり；前記アルキレンおよびアリーレン部分は、請求項１に定義した通り任意に置換される薬学的製剤。
【請求項３３】
請求項１〜３２の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンがヒトインスリン、その類似体、その誘導体、これらの何れかの組み合わせからなる群より選択される薬学的製剤。
【請求項３４】
請求項３３に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンがヒトインスリンである薬学的製剤。
【請求項３５】
請求項３３に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置B28がAsp、Glu、Lys、Leu、ValまたはAlaであるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項３６】
請求項３３〜３５の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置29がPro、AspまたはGluであるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項３７】
請求項３３〜３６の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置B9がAspまたはGluであるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項３８】
請求項３３〜３７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置B10がAspまたはGluであるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項３９】
請求項３３〜３８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置B1がGlyであるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項４０】
請求項３３〜３８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置B3がLys、Thr、Ser、AlaまたはGlnであるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項４１】
請求項３３〜４０の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置B25が欠失しているヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項４２】
請求項３３〜４１の何れか1項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置B27が欠失しているヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項４３】
請求項３３〜４２の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置B30が欠失しているヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項４４】
請求項３３〜４３の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置A18がGlnであるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項４５】
請求項３３〜４４の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、位置A21がAla、Gln、Glu、Gly、His、Ile、Leu、Met、Phe、Ser、Thr、Trp、Tyr、ValまたはhSerであるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【請求項４６】
請求項３３〜４５の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンは、１以上の親油性置換基を有するヒトインスリンの誘導体またはその類似体である薬学的製剤。
【請求項４７】
請求項４６に記載の薬学的製剤であって、位置B29LysのNε-アミノ基が共有結合性のアシル化により疎水性部分、例えば、脂肪酸誘導体またはリトコリックアシッド誘導体などで修飾されている薬学的製剤。
【請求項４８】
請求項１〜４７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、式（I）のプロタミン延長リガンドの亜鉛イオンに対する割合が1：20〜20：1である薬学的製剤。
【請求項４９】
請求項１〜４８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、亜鉛イオンの量が、推定インスリン六量体当たり2-6モルである薬学的製剤。
【請求項５０】
請求項１〜４９の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、前記亜鉛イオンが、10〜40μg Zn／100 Uインスリンに対応する量で存在する薬学的製剤。
【請求項５１】
請求項１〜５０の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、インスリンと請求項１〜３２の何れか１項に記載のプロタミン延長リガンドとの間の比が、99：1〜1：99の範囲である薬学的製剤。
【請求項５２】
請求項１〜５１の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、インスリンの濃度が60〜3000 nmol/mLである薬学的製剤。
【請求項５３】
請求項１に記載のプロタミン延長リガンドを製造する方法であって： 
・R状態HisＢ１０ Zn２＋部位に結合する出発化合物を同定するステップと；
・任意に、0〜5の中性αまたはβアミノ酸からなる断片を結合するステップと；
・プロタミンを結合するステップと
を含んでなる方法。
【請求項５４】
インスリン製剤の作用を延長させる方法であって、請求項１〜３２の何れか１項に記載のプロタミン延長リガンドを、当該インスリン製剤に添加することを具備する方法。
【請求項５５】
１型糖尿病または２型糖尿病を治療する方法であって、それを必要とする患者に対して、治療的に有効な量の請求項１〜５２の何れか１項に記載の薬学的製剤を投与することを具備する方法。
【請求項５６】
１型糖尿病または２型糖尿病を治療するための医薬を製造するための、請求項１〜５２の何れか１項に記載の製剤の使用。
【発明の詳細な説明】
【発明の分野】
【０００１】
本発明は、Ｒ状態インスリン六量体のHisＢ１０-Zn２＋部位に対するリガンドであり、当該リガンドがプロタミンにより延長されているリガンドを含有するインスリン製剤を開示する。
【発明の背景】
【０００２】
＜インスリンのアロステリー＞：
インスリン六量体はアロステリックタンパク質であり、これはリガンド結合において正および負の協働作用を示し、またリガンド結合において部位数の半分の反応性を示す。このアロステリック属性は、LAOおよびLBOと称する二つの相互に関連したアロステリック遷移と、T6、T3R3およびR6と称する三つの相互に変換するアロステリックコンホメーション状態（式１）と、フェノールポケットおよびHisB10アニオン部位と称する二種類のアロステリックリガンド結合部位とからなる。
【化３】
2008505866.tif 000002
【０００３】
＜インスリン六量体の構造およびリガンド結合性＞：
インスリン六量体のTからRへの遷移は、B鎖における最初の9残基における、T状態の伸長したコンホメーションからＲ状態のa-へリックスコンホメーションへの変換を含んでいる。このコイルからへリックスへの遷移によって、N末端残基のPheB1は、〜30Åの位置変化を受ける。このコンホメーション変化によって、サブユニット界面には疎水性ポケット（フェノールポケット）（T3R3に三つ、およびR6に六つ）が生じ、また新たなB鎖へリックスには、その束軸が六量体の3回対称軸に沿った3-へリックス束（T3R3に一つ、R6に二つ）が形成される。各R3ユニットにおけるHisB10Zn2+は、オクタヘドラルからテトラヘドラル（単座リガンド）またはペンタヘドラル（二座リガンド）へと、配座ジオメトリーを変化させる。このへリックス束の形成により、各R3ユニットにおいて、表面から〜12Åだけ下のHisB10金属イオンへと伸びる狭い疎水性トンネルが創出される。このトンネルおよびHisB10Zn2+イオンは、アニオン結合部位を形成する。
【０００４】
＜六量体のリガンド結合性およびインスリン組成物の安定性＞：
T状態からＲ状態への遷移のインビボにおける役割は知られていない。しかし、アロステリックリガンド（例えばフェノールおよび塩素イオン）のインスリン製剤への添加が広く用いられている。HisB10部位におけるZn2+の配位により、六量体化が駆動されてT6を生じ、その後のリガンドに媒介されたT6のT3R3およびR6への遷移は、一般に、得られた処方剤の物理的および化学的安定性を高めることが知られている。
【０００５】
＜リガンド結合性で且つ長期作用型のインスリン処方剤＞
T6のT3R3およびR6への変換は、当該製剤の安定性を改善するが、可溶性六量体製剤の皮下注射後の吸収速度は、フェノールおよび塩素の添加によってそれほど大きくは影響されない。
【０００６】
＜可溶性六量体製剤の注射後の推定される事象＞
最初に、小分子リガンドがタンパク質から拡散する。該リガンドのインスリンに対する親和性は、このプロセスを遅くするのを補助する。他方、例えばアルブミンに対するZn2+の親和性および親油性フェノールの拡散に利用可能な大きな有効スペースは、この分離速度を高める傾向にあるであろう。注射後10〜15分で、皮下組織におけるインスリン種の分布は、同じ希釈度における亜鉛フリーのインスリン製剤の分布に概ね対応するようになるであろう。次いで、この点での種の平衡分布が、観察される吸収速度を決定するであろう。この方法において、吸収速度は約1時間（AspB28ヒトインスリンのような速効性インスリン類似体）〜約4時間（Co3+-六量体）の間で変化するであろう。
【０００７】
＜遅効性インスリンに対する現在のアプローチ＞
可溶性ヒトインスリン六量体の約4時間の吸収半減期は、望ましい延長を得るために更なる修飾を必要とする。これは従来、成分インスリンが結晶性および／または非晶質の沈殿の形態である製剤の使用によって達成されてきた。このタイプの処方において、皮下デポーにおける沈殿の溶解が吸収のための律速要因になる。NPHおよびウルトラレンテ（Ultralente）製剤はこの範疇のインスリン製剤に属するものであり、この場合、結晶化／または沈殿形成は、プロタミンおよび過剰の亜鉛イオンによって行われる。
【０００８】
更に最近になって、疎水性部分がLysB29の側鎖に共有結合した一連の可溶性インスリン誘導体が合成された。これらの誘導体は、付着された疎水性基によって誘導されるアルブミン結合（例えば、B29-Nε-ミリストイル-des(B30)ヒトインスリン）、広範なタンパク質自己会合および／または粘着（例えば、B29-Nε-(N-リトコリル-γ-グルタミル)-des(B30)ヒトインスリン）を含む種々の機構によって、長期作用性プロファイルを示すことができる。
【発明の概要】
【０００９】
本発明は、R状態インスリン六量体のHisＢ１０-Zn２＋部位に対する高親和性リガンド、亜鉛イオン、および当該リガンドがプロタミンにより延長されているインスリンを含有するインスリン製剤を提供する。
【００１０】
プロタミン延長を伴う得られたリガンドは、インスリン製剤の活性プロファイルを修飾するために働く。これらの製剤は、3.0から8.5までの広い範囲に亘る可変性のインスリン種と配合されてよく、それらの時間活性プロファイルはアンカー親和性並びにプロタミン延長リガンドの濃度の適切な調整により目的に合わせられてもよい。
【００１１】
本発明は更に、R状態インスリン六量体のHisＢ１０ Zn2+部位に対するリガンドを製造する方法であって：
・R状態HisＢ１０-Zn２＋部位に結合する出発化合物を同定するステップと；
・任意に、0〜5の中性αもしくはβアミノ酸からなる断片を結合するステップと；
・プロタミンを結合するステップと
また、１型糖尿病または２型糖尿病を治療する方法であって、それを必要としている患者に対して、治療的に有効な量の本発明の薬学的製剤を投与することを含んでなる方法が提供される。
【定義】
【００１２】
以下は、本発明を記述するために使用する用語の詳細な定義である。
【００１３】
「ハロゲン」は、F、Cl、BrおよびI からなる群から選択される原子を意味する。
【００１４】
ここで用いる「C1-C6-アルキル」の用語は、1〜6の炭素原子を有する直鎖または分岐鎖の飽和炭化水素基を表す。代表的な例には、メチル、エチル、n-プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、sec-ブチル、tert-ブチル、n-ペンチル、イソペンチル、ネオペンチル、tert-ペンチル、n-ヘキシル、イソヘキシル等が含まれるが、これらに限定されない。
【００１５】
ここで用いる「C1-C6-アルキレン」の用語は、1〜6の炭素原子を有する直鎖または分岐鎖の二価の飽和炭化水素基を表す。代表的な例には、メチレン、1,2-エチレン、1,3-プロピレン、1,2-プロピレン、1,4-ブチレン、1,5-ペンチレン、1,6-ヘキシレン等が含まれるが、これらに限定されない。
【００１６】
ここで用いる「C2-C6-アルケニル」の用語は、2〜6の炭素原子および少なくとも一つの二重結合を有する、直鎖または分岐鎖の炭化水素基を表す。このような基の例には、ビニル、1-プロペニル、2-プロペニル、イソ-プロペニル、1,3-ブタジエニル、1-ブテニル、2-ブテニル、3-ブテニル、2-メチル-1-プロペニル、1-ペンテニル、2-ペンテニル、3-ペンテニル、4-ペンテニル、3-メチル-2-ブテニル、1-ヘキセニル、2-ヘキセニル、3-ヘキセニル、2,4-ヘキサジエニル、5-ヘキセニル等が含まれるが、これらに限定されない。
【００１７】
ここで用いる「C2-C6-アルキニル」の用語は、2〜6の炭素原子および少なくとも一つの三重結合を有する直鎖または分岐鎖の炭化水素記を表す。このような記の例には、エチニル、1-プロピニル、2-プロピニル、1-ブチニル、2-ブチニル、3-ブチニル、1-ペンチニル、2-ペンチニル、3-ペンチニル、4-ペンチニル、1-ヘキシニル、2-ヘキシニル、3-ヘキシニル、4-ヘキシニル、5-ヘキシニル、2,4-ヘキサジイニル等が含まれるが、これらに限定されない。
【００１８】
ここで用いる「C1-C6-アルコキシ」の用語は、基-O-C1-C6-アルキルを意味し、ここでのC1-C6-アルキルは上記で定義した通りである。代表的な例は、代表的な例は、メトキシ、エトキシ、n-プロポキシ、イソプロポキシ、ブトキシ、sec-ブトキシ、tert-ブトキシ、ペントキシ、イソペントキシ、ヘキソキシ、イソヘキソキシ等である。
【００１９】
ここで用いる「C3-C8-シクロアルキル」の用語は、3〜8の炭素原子を有する飽和の炭素環基を表す。代表的な例はシクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル、シクロオクチル等である。
【００２０】
ここで用いる「C4-8-シクロアルケニル」の用語は、4〜8の炭素原子を有し、一つまたは二つの二重結合を含む、非芳香族の炭素環基を表す。代表的な例は、1-シクロペンテニル、2-シクロペンテニル、3-シクロペンテニル、1-シクロヘキセニル、2-シクロヘキセニル、3-シクロヘキセニル、2-シクロヘプテニル、3-シクロヘプテニル、2-シクロオクテニル、1,4-シクロオクタジエニル等である。
【００２１】
ここで用いる「ヘテロシクリル」の用語は、窒素、酸素および硫黄から選択された１以上のヘテロ原始を含み、任意に一つまたは二つの二重結合を含む、3〜10員の非芳香族環を表す。代表的な例は、ピロリジニル、ピペリジル、ピペラジニル、モルホリニル、チオモルホリニル、アジリジニル、テトラヒドロフラニル等である。
【００２２】
ここで用いる「アリール」の用語は、炭素環式の芳香族環系、例えば6員の単環式、9〜14員の二環式および三環式の炭素環式芳香族環系を包含するものである。代表的な例は、フェニル、ビフェニル、ナフチル、アントラセニル、フェナントレニル、フルオレニル、インデニル、アズレニル等である。アリールはまた、上記で列記した環系の部分的水素化誘導体をも包含するものである。このような部分的水素化誘導体の非限定的例は、1,2,3,4-テトラヒドロナフチル、1,4-ジヒドロナフチル等である。
【００２３】
ここで用いる「アリーレン」の用語は、二価の炭素環式芳香族環系、例えば6員の単環式、9〜14員の二環式および三環式の二価の炭素環式芳香族環系を包含するものである。代表的な例は、フェニレン、ビフェニリレン、ナフチレン、アントラセニレン、フェナントレニレン、フルオレニレン、インデニレン、アズレニレン等である。またアリーレンは、上記に列挙した環系の部分的に水素化された誘導体をも包含するものである。このような部分的に水素化された誘導体の非限定的例は、1,2,3,4-テトラヒドロナフチレン、1,4-ジヒドロナフチレン等である。
【００２４】
ここで用いる「アリールオキシ」の用語は、-O-アリール基を意味し、ここでのアリールは上記で定義した通りである。
【００２５】
ここで用いる「アロイル」の用語は、-C(O)-アリール基を意味し、ここでのアリールは上記で定義した通りである。
【００２６】
ここで用いる「ヘテロアリール」の用語は、窒素、酸素および硫黄から選択された１以上のヘテロ原子を含む芳香族へテロ環系、例えば窒素、酸素および硫黄から選択された１以上のヘテロ原子を含む5〜7員の単環式、8〜14員の二環式および三環式の芳香族ヘテロ環系を包含するものである。代表的な例は、フリル、チエニル、ピロリル、ピラゾリル、3-オキソピラゾリル、オキサゾリル、チアゾリル、イミダゾリル、イソオキサゾリル、イソチアゾリル、1,2,3-トリアゾリル、1,2,4-トリアゾリル、ピラニル、ピリジル、ピリダジニル、ピリミジニル、ピラジニル、1,2,3-トリアジニル、1,2,4-トリアジニル、1,3,5-トリアジニル、1,2,3-オキサジアゾリル、1,2,4-オキサジアゾリル、1,2,5-オキサジアゾリル、1,3,4-オキサジアゾリル、1,2,3-チアジアゾリル、1,2,4-チアジアゾリル、1,2,5-チアジアゾリル、1,3,4-チアジアゾリル、テトラゾリル、チアジアジニル、インドリル、イソインドリル、ベンゾフリル、ベンゾチエニル、インダゾリル、ベンゾイミダゾリル、ベンゾチアゾリル、ベンゾイソチアゾリル、ベンゾオキサゾリル、ベンゾイソオキサゾリル、プリニル、キナゾリニル、キノリジニル、キノリニル、イソキノリニル、キノキサリニル、ナフチリジニル、プテリジニル、カルバゾリル、アゼピニル、ジアゼピニル、アクリジニル、チアゾリジニル、2-チオオキソチアゾリジニル等である。ヘテロアリールはまた、上記で列記した環系の部分的に水素化された誘導体をも包含するものである。このような部分的に水素化された誘導体の非限定的な例は、2,3-ジヒドロベンゾフラニル、ピロリニル、ピラゾリニル、インドリニル、オキサゾリジニル、オキサゾリニル、オキサゼピニル等である。
【００２７】
ここで用いる「ヘテロアリーレン」の用語は、窒素、酸素および硫黄から選択された１以上のヘテロ原子を含む二価の芳香族へテロ環系、例えば、窒素、酸素および硫黄から選択された１以上のヘテロ原始を含む5〜7員の単環式、8〜14員の二環式および三環式の二価の芳香族へテロ環系を包含するものである。代表的な例は、フリレン、チエニレン、ピロリレン、オキサゾリレン、チアゾリレン、イミダゾリレン、イソオキサゾリレン、イソチアゾリレン、1,2,3-トリアゾリレン、1,2,4-トリアゾリレン、ピラニレン、ピリジレン、ピリダジニレン、ピリミジニレン、ピラジニレン、1,2,3-トリアジニレン、1,2,4-トリアジニレン、1,3,5-トリアジニレン、1,2,3-オキサジアゾリレン、1,2,4-オキサジアゾリレン、1,2,5-オキサジアゾリレン、1,3,4-オキサジアゾリレン、1,2,3-チアジアゾリレン、1,2,4-チアジアゾリレン、1,2,5-チアジアゾリレン、1,3,4-チアジアゾリレン、テトラゾリレン、チアジアジニレン、インドリレン、イソインドリレン、ベンゾフリレン、ベンゾチエニレン、インダゾリレン、ベンゾイミダゾリレン、ベンゾチアゾリレン、ベンゾイソチアゾリレン、ベンゾオキサゾリレン、ベンゾイソオキサゾリレン、プリニレン、キナゾリニレン、キノリジニレン、キノリニレン、イソキノリニレン、キノキサリニレン、ナフチリジニレン、プテリジニレン、カルバゾリレン、アゼピニレン、ジアゼピニレン、アクリジニレン等である。また、ヘテロアリールには上記で列記した環系の部分的に水素化された誘導体も含まれるものである。このような部分的に水素化された誘導体の非限定的な例は、2,3-ジヒドロベンゾフラニレン、ピロリニレン、ピラゾリニレン、インドリニレン、オキサゾリジニレン、オキサゾリニレン、オキサゼピニレン等である。
【００２８】
ここで用いる「ArG1」の用語は、適用可能なアリールまたはアリーレン基を含むものであり、ここでのアリールまたはアリーレンは上記で定義した通りであるが、フェニル、ビフェニル、ナフチル、アントラセニル、フェナントレニル、フルオレニル、インデニル、およびアズレニル、並びに対応する二価の基に限定される。
【００２９】
ここで用いる「ArG2」の用語は、適用可能なアリールまたはアリーレン基を含むものであり、ここでのアリールまたはアリーレンは上記で定義した通りであるが、フェニル、ビフェニル、ナフチル、フルオレニル、およびインデニル、並びに対応する二価の基に限定される。
【００３０】
ここで使用する「Het1」の用語は、適用可能なヘテロアリールまたはヘテロアリーレン基を含むものであり、ここでのヘテロアリールまたはヘテロアリーレは上記で定義した通りであるが、フリル、チエニル、ピロリル、ピラゾリル、3-オキソピラゾリル、オキサゾリル、チアゾリル、イミダゾリル、イソオキサゾリル、イソチアゾリル、1,2,3-トリアゾリル、1,2,4-トリアゾリル、ピラニル、ピリジル、ピリダジニル、ピリミジニル、ピラジニル、1,2,3-トリアジニル、1,2,4-トリアジニル、1,3,5-トリアジニル、1,2,3-オキサジアゾリル、1,2,4-オキサジアゾリル、1,2,5-オキサジアゾリル、1,3,4-オキサジアゾリル、1,2,3-チアジアゾリル、1,2,4-チアジアゾリル、1,2,5-チアジアゾリル、1,3,4-チアジアゾリル、テトラゾリル、チアジアジニル、インドリル、イソインドリル、ベンゾフリル、ベンゾチエニル、インダゾリル、ベンゾイミダゾリル、ベンゾチアゾリル、ベンゾイソチアゾリル、ベンゾオキサゾリル、ベンゾイソオキサゾリル、プリニル、キナゾリニル、キノリジニル、キノリニル、イソキノリニル、キノキサリニル、ナフチリジニル、プテリジニル、カルバゾリル、アゼピニル、ジアゼピニル、アクリジニル、チアゾリジニル、2-チオオキソチアゾリジニル、並びに対応する二価の基に限定される。
【００３１】
ここで使用する「Het2」の用語は、適用可能なヘテロアリールまたはヘテロアリーレン基を含むものであり、ここでのヘテロアリールまたはヘテロアリーレは上記で定義した通りであるが、フリル、チエニル、ピロリル、ピラゾリル、3-オキソピラゾリル、オキサゾリル、チアゾリル、イミダゾリル、イソオキサゾリル、イソチアゾリル、1,2,3-トリアゾリル、1,2,4-トリアゾリル、ピラニル、ピリジル、ピリダジニル、ピリミジニル、ピラジニル、1,2,3-トリアジニル、1,2,4-トリアジニル、1,3,5-トリアジニル、1,2,3-オキサジアゾリル、1,2,4-オキサジアゾリル、1,2,5-オキサジアゾリル、1,3,4-オキサジアゾリル、1,2,3-チアジアゾリル、1,2,4-チアジアゾリル、1,2,5-チアジアゾリル、1,3,4-チアジアゾリル、テトラゾリル、チアジアジニル、インドリル、イソインドリル、ベンゾフリル、ベンゾチエニル、ベンゾイミダゾリル、ベンゾチアゾリル、ベンゾイソチアゾリル、ベンゾオキサゾリル、ベンゾイソオキサゾリル、キノリニル、イソキノリニル、キノキサリニル、カルバゾリル、チアゾリジニル、2-チオオキソチアゾリジニル、並びに対応する二価の基に限定される。
【００３２】
ここで使用する「Het3」の用語は、適用可能なヘテロアリールまたはヘテロアリーレン基を含むものであり、ここでのヘテロアリールまたはヘテロアリーレは上記で定義した通りであるが、フリル、チエニル、ピロリル、ピラゾリル、3-オキソピラゾリル、オキサゾリル、チアゾリル、イミダゾリル、イソオキサゾリル、イソチアゾリル、1,2,3-トリアゾリル、1,2,4-トリアゾリル、ピリジル、テトラゾリル、インドリル、イソインドリル、ベンゾフリル、ベンゾチエニル、ベンゾイミダゾリル、ベンゾチアゾリル、ベンゾイソチアゾリル、ベンゾオキサゾリル、ベンゾイソオキサゾリル、キノリニル、イソキノリニル、キノキサリニル、カルバゾリル、チアゾリジニル、2-チオオキソチアゾリジニル、並びに対応する二価の基に限定される。
【００３３】
「アリール-C1-C6-アルキル」、「ヘテロアリール-C1-C6-アルキル」、「アリール-C2-C6-アルケニル」等は、上記で定義したアリールまたはヘテロアリールで置換された、上記で定義したC1-C6アルキルまたはC2-C6-アルケニルを意味するものであり、例えば下記の通りである。
【化４】
2008505866.tif 000003
【００３４】
ここで用いる「任意に置換される」の用語は、問題の基が非置換であるか、または特定の１以上の置換基で置換されることを意味する。問題の基が２以上の置換基で置換されるとき、これらの置換基は同じでも異なってもよい。
【００３５】
上記で定義した一定の用語は、当該構造式に二回以上出てくる可能性があり、このような場合に、各用語は他から独立に定義されるべきである。
【００３６】
更に、「独立に…である」および「…から独立に選択される」の用語を用いるときは、問題の基が同じでも異なってもよいことが理解されるべきである。
【００３７】
ここで使用する「治療」および「治療する」の用語は、疾患、障害または症状と戦う目的での患者の管理およびケアを意味する。この用語は、その疾患、障害または症状の進行を遅延させること、症候群および合併症を軽減または緩和すること、および／またはその疾患、障害または症状を治癒または除去することを含むものである。治療されるべき患者は、好ましくは哺乳動物、特に人間である。
【００３８】
ここで用いる「フラグメント」の用語は、二価の化学基を意味するものである。
【００３９】
ここで用いる「中性アミノ酸」の用語は、α-またはβ-アミノカルボン酸を含む何れかの天然の（コード可能な）および非天然のアミノ酸を意味するものであり、生理学的な関連pHにおいて側鎖に電荷のないこれらのD-異性体（適用可能であるとき）、例えばグリシン、アラニン、β-アラニン、バリン、ロイシン、イソロイシン、フェニルアラニン、チロシン、アスパラギン、グルタミン、システイン、メチオニン、3-アミノ安息香酸、4-アミノ安息香酸等を含むものである。
【００４０】
ここで用いる「正に帯電した基」の用語は、生理学的関連pHにおいて、正の電荷を含む何れかの薬学的に許容可能な基、例えばアミノ基（一級、二級および三級）、アンモニウム基、およびグアニジノ基を意味するものである。
【００４１】
ここで用いる「αアミノ酸」の用語は、何れかの天然の（コード可能な）または非天延のα-アミノカルボン酸を意味するものであり、それレアのD-異性体を含むものである。
【００４２】
ここで用いる「βアミノ酸」の用語は、何れかのβ-アミノカルボン酸、例えばβ-アラニン、イソセリン等を意味するものである。
【００４３】
ここで用いる「desB30」等の用語は、B30アミノ酸残基を欠失した天然のインスリンB鎖またはその類似体を意味するものである。
【００４４】
アミノ酸残基は、三文字アミノ酸コードまたは一文字アミノさんコードにおいて指定される。
【００４５】
ここで用いる「B1」および「A1」等の用語は、インスリンまたはその類似体のB鎖における１位のアミノ酸残基（N-末端からカウントする）、およびインスリンまたはその類似体のA鎖における１位のアミノ酸残基（N-末端からカウントする）をそれぞれ意味するものである。
【００４６】
明細書またはクレームにおいて、カルボキシレート類、ジチオカルボキシレート類、フェノレート類、チオフェノレート類、アルキルチオレート類、スルホンアミド類、イミダゾール類、トリアゾール類、4-シアノ-1,2,3-トリアゾール類、ベンゾイミダゾール類、ベンゾトリアゾール類、プリン類、チアゾリジンジオン類、テトラゾール類、5-メルカプトテトラゾール類、ローダミン類、N-ヒドロキシアゾール類、ヒダントイン類、チオヒダントイン類、ナフトエ酸類およびサリチル酸類のような化合物群に言及されるとき、これらの化合物群は、それらの群がその名称を得ている由来化合物類の誘導体をも含むものである。
【００４７】
ここで用いる「インスリン」の用語は、ヒトインスリン、その類似体、その誘導体およびこれらの何れかの組み合わせ、酸安定インスリン、即効性/急速作用インスリンおよび長時間/緩徐/基本活性インスリン(long/slow/basal actiing insulin)を含むインスリンの全ての変異体をいう。
【００４８】
ここで用いる「ヒトインスリン」の用語は、天然に産生されるインスリン、または組換えにより産生されるインスリンを意味する。組換え体のインスリンは、何れかの適切な宿主細胞において産生されてよく、例えば、該ホストセルはバクテリア細胞、真菌（酵母を含む）細胞、昆虫細胞、動物細胞または植物細胞であってよい。
【００４９】
ここで用いる「インスリン類似体」の用語は、得られる類似体がインスリン活性を有するように、少なくとも１のアミノ酸が欠失および／または他のアミノ酸（コード化不能なアミノ酸を含む）で置き換わったヒトインスリン、または追加のアミノ酸を含む（即ち、51アミノ酸より多いアミノ酸を含む）ヒトインスリンを意味する。
【００５０】
ここで用いる「インスリン誘導体」の用語は、ヒトインスリンまたはその類似体が、化学的に修飾されている、即ち、少なくとも１の有機物質が１以上のアミノ酸に対して、例えば、インスリン主鎖の１以上の位置に側鎖を導入することにより、またはインスリンのアミノ酸残基の基を酸化または還元することにより、または遊離カルボン酸基をエステル基に変換することにより、または遊離アミノ基若しくはヒドロキシ基をアシル化することなどにより、修飾されていることをいう。
【００５１】
ここで使用される「酸安定化されたインスリン」の語は、pH値７未満で脱アミド化または二量体化しないインスリン類似体をいう。特に、当該類似体はAsnまたはAspをC末端残基として有することはできない。
【００５２】
ここで使用される「即効性/急速作用インスリン」により、注射または何れかの他の形態の投与後の作用の開始が、可溶性および中性製剤のヒトインスリンよりも早いかそれと同等である何れかのインスリンを意味する。
【００５３】
ここで使用される「長時間/緩徐/基本活性インスリン」の語は、インスリン化合物、例えば、プロタミンインスリン、亜鉛インスリン、プロタミン亜鉛インスリンなどを含むことを意図する。
【００５４】
ここで用いる「フェノール性化合物」または同様の表現は、ベンゼン環または置換ベンゼン環にヒドロキシル基が直接結合した化合物を意味する。このような化合物の例にはフェノール、o-クレゾール、m-クレゾール、およびp-クレゾールが含まれるが、これらに限定されない。
【００５５】
ここで使用される「プロタミン」は、核酸との塩様の組み合わせにおける精子細胞ヌクレイン(sperm cell nucleic)中に存在する強塩基タンパク質群の一般的な名称として適用する。商業的に得られるプロタミンは成熟魚精液から単離することができ、通常、硫酸塩として得られる。特定のプロタミンのペプチド組成物は、それを得ようとする魚の科、属または種に依存して変わる。プロタミンは通常４つの主成分、即ち、約30〜32残基を含み、その約21〜22がアルギニンである単鎖ペプチドを含む。N末端は、各４成分についてプロリンであり、他のアミノ基は当該配列に存在しないので、プロタミンの化学的修飾はこの状況においては相同であることが予測される。典型的には、インスリンと共に使用されるべきプロタミンは、例えば、サケ（サルミン(salmine)）、ニジマス(イリジン(iridine))、ニシン(クルペイン(clupeine))、チョウザメ(スツリン)またはスペインサバ(spanish mackerel)(チニン(thynnine))などから得られる。プロタミンはまた、タンパク質の塩を含む配合物とも称される。
【００５６】
本発明に従うインスリン誘導体が「生理的なpH値で可溶性」である状態であるとき、それは、当該インスリン誘導体が生理的なpH値で十分に溶解される注射可能なインスリン組成物を製造するために使用可能であることを意味する。そのような都合のよい溶解性は、当該インスリン誘導体単独の本来の性質ため、または当該インスリン誘導体と当該媒体に含まれる１以上の成分との都合のよい相互作用の結果のための何れであってもよい。
【００５７】
ここで用いる「生理学的に関連するpH」の用語は、約7.1〜7.9のpHを意味するものである。
【００５８】
＜略語＞
4H3N        4-ヒドロキシ-3-ニトロ安息香酸
AcOH        酢酸
BT          ベンゾトリアゾール-5-オイル
DMF         N,N-ジメチルホルムアミド
DMSO        ジメチルスルホキシド
DIC         ジイソプロピルカルボジイミド
EDAC        1-エチル-3-(3’ジメチルアミノ-プロピル)カルボジイミド塩酸塩
Fmoc        9H-フルオレン-9-イルメトキシカルボニル
G, Gly      グリシン
HOAt        1-ヒドロキシ-7-アザベンゾトリアゾール
HOBT        1-ヒドロキシベンゾトリアゾール
L, Lys      リジン
NMP         N-メチル-2-ピロリドン
Pbf         2,2,4,6,7-ペンタメチルジヒドロベンゾフラン-5-スルホニル
Pmc         2,2,5,7,8-ペンタメチルクロマン-6-スルホニル
R, Arg      アルギニン
TFA         トリフルオロ酢酸
非天然アミノ酸残基についての略語：
【化５】
2008505866.tif 000004
【発明の説明】
【００５９】
本発明は、当該リガンドがプロタミンにより延長されている、R状態インスリン六量体のHisＢ１０ Zn＋＋リガンド結合部位が、任意の種類のインスリン分子に基づいて、１日１回を含む融通性のある投与方式で設計された長期作用性を有するインスリン製剤を得るために使用できることの発見に基づいている。
【００６０】
本発明の基礎をなす基本的な概念には、R状態インスリン六量体における、HisＢ１０ Zn２＋リガンド結合部位に対するリガンドの可逆的な結合が含まれる。適切なリガンドは、その一端で六量体の金属部位に結合する一方、他の端部で、当該アンカーはカルボキシレート基の特色をなす。これに基づいて、多くの方法で、製剤の溶解度を修飾することにより長期作用性を得ることができる。しかし、全ての場合において、タンパク質／リガンド結合の同じ点、および活性種としてのヒトインスリン（またはその類似体または誘導体）の送達が含まれる。酸安定化されたインスリン類似体の使用は、リガンドと共に、僅かに酸性のpHにおいて安定な透明溶液が処方されることを可能にする。皮下注射の後に、pHは徐々に中性に調節される。その結果、リガンドは皮下組織内でインスリンに結合して沈殿する。従って、インスリン類似体の血流中への放出は、沈殿の再溶解速度によって制限される。特に有利なのは、添加されるリガンドの量、並びに該リガンドの電荷および親和性が調節できることである。これらパラメータの変化は、皮下組織における沈殿後の溶解速度の調節を可能にし、従って当該処方における遅効性類似体および速効性類似体の比率の調節を可能にする。従って、この原理によれば、広範な放出速度をカバーする処方を調製することができる。
【００６１】
R状態六量体のアロステリックリガンドとして、インスリン処方剤に現在使用されている陰イオンは、HisB10 陰イオン部位に弱く結合するに過ぎない。本発明は、これら陰イオン部位に対する適切な高親和性リガンドの発見に基づくものであり、上記で概説した六量体の溶解度の変化を介してタイミングを修飾するように拡張されるリガンドを提供するものである。
【００６２】
タンパク質の殆どのリガンド結合部位は高度に対称性である。HisB10 Zn2+部位は、三回対象軸上に存在するので、これらの部位は、異常ではあるがユニークではない対称性を有している。幾つかの他のタンパク質が、高度に対称的なリガンド部位を有している。
【００６３】
このHisB10 Zn2+部位は、当該六量体の表面からHisＢ１０ Zn２＋イオンへと〜12Å伸びる、断面三角形のトンネルまたはキャビティーからなっている。該トンネルの直径は、その長さに沿って、当該部位を占有するリガンドの性質に応じて変化し、その開口部はAsnB3およびPheB1側鎖によって覆われることができる。該トンネルの壁は、三つのαへリックスの各々の一つの面に沿ったアミノ酸残基の側鎖で形成される。当該トンネルのライニングを形成する各へリックスからの側鎖は、PheＢ１、AsnＢ３、およびLeuＢ６である。従って、三つのHisＢ１０残基に配位され且つ該トンネルの底に位置する亜鉛イオンを除き、当該部位は主に疎水性である。当該リガンド構造に依存して、リガンド上の置換基が、AsnＢ３と共におよびCysＢ７へのペプチド結合と共に、H-結合を形成することが可能であるかもしれない。
【００６４】
本発明は、ここで説明するUV-可視および蛍光に基づく競合アッセイを使用することにより、適切な結合特性をもった化合物を探索することから生まれたものであり、該競合アッセイは、流入してくる問題のリガンドによって、R状態HisＢ１０-Zn２＋部位から発色団リガンドが置換されることに基づくものである。これらの化合物は、「出発化合物(starter compounds)」と称されるであろう。これらのアッセイは、化合物データベースの初期サーチでヒットしたものの回りに構築されたライブラリーを取扱うことができる、高処理量のフォーマットへと容易に変換される。
【００６５】
これらの出発化合物は、プロタミン基の結合を可能にする化学的ハンドルを構築する仕事のための出発点を提供する。
【００６６】
こうして、結合アッセイから得られた構造−活性の関連性（SAR）情報から、例えば１以上のアルギニン残基またはリジン残基を含むペプチドへの結合を可能にする化学基の導入により、問題の出発化合物を修飾することは当業者に明らかであろう。これらの化学基には、カルボン酸（ペプチドとのアミド結合形成）、カルボアルデヒド（ペプチドの還元的アルキル化）、塩化スルホニル（ペプチドとのスルホンアミド形成）等が含まれる。
【００６７】
この化学基を何処へ如何にして導入するかの決定は、種々の方法で行うことができる。例えば、一連の密接に関連した出発化合物のSARから、出発化合物における適切な位置を同定することができ、任意にスペーサ基を使用し、当業者に既知の合成法を使用して、この位置に化学基を結合させることができる。
【００６８】
或いは、この化学基は、（任意にスペーサ基を使用し、当業者に既知の合成法を使用することにより）Zn２＋-結合性官能基から離間した出発化合物上の位置に結合させることができる。
【００６９】
従って、本発明は、下記を含有する薬学的製剤を提供する：
１．インスリン
２．亜鉛イオン
３．次の一般式（I）を有する、R状態六量体のHisB10Z２＋部位に可逆的に結合するリガンドであって、当該リガンドがプロタミンに対する共有結合により延長されているリガンド、
CGr-Lnk-Frg-プロタミン        (I)
ここで、
CGrは、インスリン六量体のHisＢ１０ Zn２＋部位に可逆的に結合する化学基であり；
Lnkは、下記から選択されるリンカーであり；
・原子価結合、
・式-B1-B2-C(O)-、-B1-B2-SO2-、-B1-B2-CH2-、または-B1-B2-NH-の化学基GBであり；ここでのB1は、原子価結合、-O-、-S-、または-NR6であり；  B2は、原子価結合、C1-C18-アルキレン、C2-C18-アルケニレン、C2-C18-アルキニレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-、-C2-C18-アルケニル-アリール-、-C2-C18-アルキニル-アリール-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルケニル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-O-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-S-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-NR6-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-アリール-C(=O)-、-C(=O)-ヘテロアリール-C(=O)-であり;  ここでのアルキレン部分、アルケニレン部分およびアルキニレン部分は、-CN、-CF3、-OCF3、-OR6、または-NR6R7で任意に置換され、またアリーレン部分およびヘテロアリーレン部分は、ハロゲン、-C(O)OR6、-C(O)H、OCOR6、-SO2、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR6、-NR6R7、C1-C18-アルキル、またはC1-C18-アルカノイルで任意に置換され；  R6およびR7は独立にH、C1-C4-アルキルである;
Frgは、0〜5のαもしくはβアミノ酸からなる断片であり；
または、薬学的に許容可能な酸もしくは塩基とのその塩、その何れかの光学異性体もしくはラセミ混合物を含む光学異性体の混合物、または何れかの互変異性体。
【００７０】
本発明はまた、本化合物の薬学的に許容される塩も含む。そのような塩は、薬学的に許容される酸付加塩、薬学的に許容される金属塩、アンモニウムおよびアルキル化アンモニウム塩を含む。酸付加塩は、無機酸並びに有機酸の塩を含む。適切な無機塩の代表的な例は、塩酸、臭化水素酸、ヨウ化水素酸、リン酸、硫酸、硝酸などを含む。適切な有機酸の代表的な例は、蟻酸、酢酸、トリクロロ酢酸、トリフルオロ酢酸、プロピオン酸、安息香酸、桂皮酸、クエン酸、フマル酸、グリコール酸、乳酸、マレイン酸、リンゴ酸、マロン酸(malonic acid)、マンデル酸、ピクリン酸、ピルビン酸、コハク酸、メタンスルホン酸、エタンスルホン酸、酒石酸、アスコルビン酸、パモ酸(pamoic acid)、エタンジスルホン酸、グルコン酸、シトラコン酸、アスパラギン酸、ステアリン酸、パルミチン酸、グリコール酸、p-アミノ酸安息香酸、グルタミン酸、ベンゼンスルホン酸、p-トルエンスルホン酸などを含む。更に薬学的に許容される無機または有機酸付加塩の例は、引用によりここに組み込まれるJ. Pharm. Sci. 1977, 66, 2,に列挙される薬学的に許容される塩を含む。金属塩の例はリチウム、ナトリウム、カリウム、マグネシウム塩などを含む。アンモニウムおよびアルキル化アンモニウム塩は、アンモニウム、メチル−、ジメチル−トリメチル−、エチル−、ヒドロキシエチル−、ジエチル−、n-ブチル、sec-ブチル、tert-ブチル、テトラメチルアンモニウム塩などを含む。
【００７１】
また、薬学的に許容される酸付加塩が水和物であることが意図されても、当該本化合物が形成できる。
【００７２】
酸付加塩は化合物合成の直接的な産物として得られてもよい。代替法においては、遊離塩基が、適切な酸を含む適切な溶媒に溶解されてよく、当該塩が、当該溶媒の蒸発により、または別の方法で当該塩と溶媒を分離することにより単離されてもよい。
【００７３】
本発明の化合物は、当業者に周知の方法を用いた標準低分子量溶媒との溶媒和物を形成してもよい。そのような溶媒和物もまた、本発明の範囲内にあると企図される。
【００７４】
一つの実施形態において、前記CGrは、カルボキシレート類、ジチオカルボキシレート類、フェノレート類、チオフェノレート類、アルキルチオレート類、スルホンアミド類、イミダゾール類、トリアゾール類、4-シアノ-1,2,3-トリアゾール類、ベンゾイミダゾール類、ベンゾトリアゾール類、プリン類、チアゾリジンジオン類、テトラゾール類、5-メルカプトテトラゾール類、ローダミン類、N-ヒドロキシアゾール類、ヒダントイン類、チオヒダントイン類、バルビツレート類、ナフトエ酸類およびサリチル酸類からなる群から選択される化学構造である。
【００７５】
もう一つの実施形態において、前記CGrは、ベンゾトリアゾール類、3-ヒドロキシ-2-ナフトエ酸類、サリチル酸類、テトラゾール類、チアゾリジンジオン類、5-メルカプトテトラゾール類、または4-シアノ-1,2,3-トリアゾール類からなる群から選択される化学構造である。
【００７６】
もう一つの実施形態において、CGrは次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である：
【化６】
2008505866.tif 000005
【００７７】
ここで、
Xは、=O、=S または =NHであり；
Yは、-S-、-O- または -NH-であり；
R1およびR4は、水素またはC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R2は、水素、C1-C6-アルキルまたｈアリールであり、R1およびR2は任意に組合されて二重結合を形成してもよく；
R3およびR5は、水素、ハロゲン、アリール、C1-C6-アルキル、または-C(O)NR11R12から独立に選択され；
AおよびBは、C1-C6-アルキレン、アリーレン、アリール-C1-C6-アルキル-、アリール-C2-C6-アルケニル-、またはヘテロアリーレンから独立に選択され、ここでのアルキレンまたはアルケニレンはR6から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリーレンまたはヘテロアリーレンは四つ以下の置換基 R7、R8、R9、およびR10で任意に置換され、
AおよびR3は、一つまたは二つの原子価結合を介して結合されてもよく、BおよびR5は一つまたは二つの原子価結合を介して結合されてもよく；
R6は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、アリール、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R7、R8、R9およびR10は、
・水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-OS(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR11、-NR11R12、-SR11、-NR11S(O)2R12、-S(O)2NR11R12、-S(O)NR11R12、-S(O)R11、-S(O)2R11、-OS(O)2R11、-C(O)NR11R12、-OC(O)NR11R12、-NR11C(O)R12、-CH2C(O)NR11R12、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR11R12、-CH2OR11、-CH2OC(O)R11、-CH2NR11R12、-OC(O)R11、-OC1-C15-アルキル-C(O)OR11、-OC1-C6-アルキル-OR11、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR11、-NR11-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR11、-NR11-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR11、-C(O)OR11、C(O)R11、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R11、=O、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)-NR11R12、
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらのそれぞれ
は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アロイル-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、ヘテロアリール-C2-C6-アルキニル、またはC3-C6シクロアルキル；これらの各環状部分はR14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
から独立に選択され：
R11およびR12は、水素、OH、C1-C20-アルキル、アリール-C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択され、ここでのアルキル基はR15から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、またアリール基はR16から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、R11およびR12は、同じ窒素原子に結合するときは、該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に、窒素、酸素および硫黄から選択された一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含んでもよく、また任意に一つまたは二つの二重結合を含んでもよく；
R13は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR11、-C(O)OR11、-NR11R12、および-C(O)NR11R12から独立に選択され；
R14は、ハロゲン、-C(O)OR11、-CH2C(O)OR11、-CH2OR11、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR11、-NR11R12、-S(O)2R11、アリールおよびC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R15は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OC1-C6-アルキル、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、および-NH2から独立に選択され；
R16は、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OH、-OC1-C6-アルキル、-NH2、C(=O)、またはC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【００７８】
もう一つの実施形態において、Xは、=O または=Sである。
【００７９】
もう一つの実施形態において、Xは、=Oである。
【００８０】
もう一つの実施形態において、Xは、=Sである。
【００８１】
もう一つの実施形態において、Yは、-O-または-S-である。
【００８２】
もう一つの実施形態において、Yは、-O-である。
【００８３】
もう一つの実施形態において、Yは、-S-である。
【００８４】
もう一つの実施形態において、Crgは、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるアリーレンであり、これら置換基は同じでも異なってよい。
【００８５】
もう一つの実施形態において、Aは、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるArG1から選択され、これら置換基は同じでも異なってよい。
【００８６】
もう一つの実施形態において、Aは、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるフェニレンまたはナフチレンであり、これら置換基は同じでも異なってよい。
【００８７】
もう一つの実施形態において、Aは次式で表される：
【化７】
2008505866.tif 000006
【００８８】
もう一つの実施形態において、Aはフェニレンである。
【００８９】
もう一つの実施形態において、Aは、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるヘテロアリールであり、これら置換基は同じでも異なってよい。
【００９０】
もう一つの実施形態において、Aは、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるHet1から選択され、これら置換基は同じでも異なってよい。
【００９１】
もう一つの実施形態において、Aは、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるHet2から選択され、これら置換基は同じでも異なってよい。
【００９２】
もう一つの実施形態において、Aは、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるHet3から選択され、これら置換基は同じでも異なってよい。
【００９３】
もう一つの実施形態において、Aは、インドリレン、ベンゾフラニル、キノリレン、フリレン、チエニレン、およびピロリレンからなる群から選択され、ここでの各ヘテロアリールは、同じでも異なってもよい四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されてもよい。
【００９４】
もう一つの実施形態において、Aは、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるベンゾフラニレンであり、これら置換基は同じでも異なってもよい
もう一つの実施形態において、Aは次式で表される：
【化８】
2008505866.tif 000007
【００９５】
もう一つの実施形態において、Aは、同じでも異なってもよい四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるカルバゾリデンである。
【００９６】
もう一つの実施形態において、Aは次式で表される：
【化９】
2008505866.tif 000008
【００９７】
もう一つの実施形態において、Aは、同じでも異なってもよい四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるキノリリデンである。
【００９８】
もう一つの実施形態において、Aは次式で表される：
【化１０】
2008505866.tif 000009
【００９９】
もう一つの実施形態において、Aは、同じでも異なってもよい四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるインドリレンである。
【０１００】
もう一つの実施形態において、Aは次式で表される：
【化１１】
2008505866.tif 000010
【０１０１】
もう一つの実施形態において、R1は水素である。
【０１０２】
もう一つの実施形態において、R2は水素である。
【０１０３】
もう一つの実施形態においては、R1およびR2が結合されて二重結合を形成する。
【０１０４】
もう一つの実施形態において、R3は、C1-C6-アルキル、ハロゲン、またはC(O)NR16R17である。
【０１０５】
もう一つの実施形態において、R3は、C1-C6-アルキル、またはC(O)NR16R17である。
【０１０６】
もう一つの実施形態において、R3はメチルである。
【０１０７】
もう一つの実施形態において、Bは、同じでも異なってもよい四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるフェニレンである。
【０１０８】
もう一つの実施形態において、R4は水素である。
【０１０９】
もう一つの実施形態において、R5は水素である。
【０１１０】
もう一つの実施形態において、R6はアリールである。
【０１１１】
もう一つの実施形態において、R6はフェニルである。
【０１１２】
もう一つの実施形態において、R7、R8、R9 およびR10は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-NO2、-OR11、-NR11R12、-SR11、-NR11S(O)2R12、-S(O)2NR11R12、-S(O)NR11R12、-S(O)R11、-S(O)2R11、-OS(O)2 R11、-NR11C(O)R12、-CH2OR11、-CH2OC(O)R11、-CH2NR11R12、-OC(O)R11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR11R12、-OC1-C6-アルキル-OR11、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR11、-C(O)OR11、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R11；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニルor C2-C6-アルキニル；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アロイル-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；ここでの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１１３】
もう一つの実施形態において、R7、R8、R9 およびR10は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-NO2、-OR11、-NR11R12、-SR11、-S(O)2R11、-OS(O)2R11、-CH2OC(O)R11、-OC(O)R11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-OC1-C6-アルキル-OR11、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-C(O)OR11、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R11,
・C1-C6-アルキル、またはC1-C6-アルケニル；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール；これらの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１１４】
もう一つの実施形態において、R7、R8、R9 およびR10は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-NO2、-OR11、-NR11R12、-SR11、-S(O)2R11、-OS(O)2R11、-CH2OC(O)R11、-OC(O)R11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-OC1-C6-アルキル-OR11、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-C(O)OR11、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R11；
・C1-C6-アルキル、またはC1-C6-；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール；これらの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１１５】
もう一つの実施形態において、R7、R8、R9 およびR10は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OR11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、または-C(O)OR11；
・C1-C6-アルキル；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリール-C1-C6-アルコキシ；これらの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１１６】
もう一つの実施形態において、R7、R8、R9 およびR10は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OR11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、または-C(O)OR11；
・C1-C6-アルキル；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・フェニル、フェニルオキシ、フェニル-C1-C6-アルコキシ；ここでの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１１７】
もう一つの実施形態において、R11およびR12は、水素、C1-C20-アルキル、アリールまたはアリール-C1-C6-アルキルから独立に選択され、ここでのアルキル基は、R15から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、またここでのアリール基は、R16から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく；R11およびR12は、これらが同じ窒素原子に結合するときは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に、窒素、酸素および硫黄から選択された一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、且つ任意に一つまたは二つの二重結合を含む。
【０１１８】
もう一つの実施形態において、R11およびR12は、水素、C1-C20-アルキル、アリールまたはアリール-C1-C6-アルキルから独立に選択され、ここでのアルキル基は、R15から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、またここでのアリール基は、R16から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１１９】
もう一つの実施形態において、R11およびR12は、フェニルまたはフェニル-C1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０１２０】
もう一つの実施形態において、R11およびR12はメチルである。
【０１２１】
もう一つの実施形態において、R13は、ハロゲン、CF3、OR11 またはNR11R12から独立に選択される
もう一つの実施形態において、R13は、ハロゲンまたはOR11から独立に選択される。
【０１２２】
もう一つの実施形態において、R13はOR11である。
【０１２３】
もう一つの実施形態において、R14は、ハロゲン、-C(O)OR11、-CN、-CF3、-OR11、S(O)2R11、およびC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０１２４】
もう一つの実施形態において、R14は、ハロゲン、-C(O)OR11、または-OR11から独立に選択される
もう一つの実施形態において、R15は、ハロゲン、-CN、-CF3、-C(O)OC1-C6-アルキル、および-COOHから独立に選択される。
【０１２５】
もう一つの実施形態において、R15は、ハロゲンまたは-C(O)OC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０１２６】
もう一つの実施形態において、R16は、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-NO2、-OC1-C6-アルキル、-NH2、C(=O)、またはC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０１２７】
もう一つの実施形態において、R16は、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-NO2、またはC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０１２８】
もう一つの実施形態において、CGrは次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である
【化１２】
2008505866.tif 000011
【０１２９】
ここで、
R19は、水素またはC1-C6-アルキルであり；
R20は、水素またはC1-C6-アルキルであり；
DおよびFは、原子価結合、R72から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキレンであり；
R72は、ヒドロキシ、C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択され；
Eは、C1-C6-アルキレン、アリーレン、またはヘテロアリーレンであり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレンは、三つ以下の置換基R21、R22およびR23で任意に置換され；
Gは、C1-C6-アルキレン、アリーレンまたはヘテロアリーレンであり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレンは、三つ以下の置換基R24、R25およびR26で任意に置換され；
R17、R18、R21、R22、R23、R24、R25およびR26は、
・水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、-SR27、NR27S(O)2R28、-S(O)2NR27R28、-S(O)NR27R28、-S(O)R27、-S(O)2R27、-C(O)NR27R28、-OC(O)NR27R28、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-CH2C(O)NR27R28、-OCH2C(O)NR27R28、-CH2OR27、-CH2NR27R28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニルまたはC2-C6-アルキニル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
から独立に選択され；
R27およびR28は、水素、C1-C6-アルキル、アリール-C1-C6-アルキルまたはアリールから独立に選択され、或いは、R27およびR28が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に窒素、酸素および硫黄から選択された一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、且つ任意に一つまたは二つの二重結合を含み；
R29 は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR27、および-NR27R28から独立に選択され、
R30は、ハロゲン、-C(O)OR27、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR27、-NR27R28およびC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０１３０】
もう一つの実施形態において、Dは原子価結合である。
【０１３１】
もう一つの実施形態において、Dは、１以上のヒドロキシ、C1-C6-アルキルもしくはアリールで任意に置換されるC1-C6-アルキレンである。
【０１３２】
もう一つの実施形態において、Eは、アリーレンまたはヘテロアリーレンであり、ここでのアリールまたはヘテロアリールは、R21、R22およびR23から独立に選択された三つ以下の置換基で任意に置換される。
【０１３３】
もう一つの実施形態において、Eは、R21、R22およびR23から独立に選択された三つ以下の置換基で任意に置換されるアリーレンである。
【０１３４】
もう一つの実施形態において、EはArG1から選択され、且つR21、R22およびR23から独立に選択された三つ以下の置換基で任意に置換される
もう一つの実施形態において、Eは、R21、R22およびR23から独立に選択された三つ以下の置換基で任意に置換されるフェニレンである。
【０１３５】
もう一つの実施形態において、CGr は次式で表される：
【化１３】
2008505866.tif 000012
【０１３６】
もう一つの実施形態において、R21、R22 および R23は、下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-SCF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、-SR27、-C(O)NR27R28、-OC(O)NR27R28、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-CH2C(O)NR27R28、-OCH2C(O)NR27R28、-CH2OR27、-CH2NR27R28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR27-、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27,
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１３７】
もう一つの実施形態において、R21、R22およびR23が下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１３８】
もう一つの実施形態において、R21、R22およびR23は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるメチル、エチル、プロピル；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１３９】
もう一つの実施形態において、R21、R22およびR23は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27,
・R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるメチル、エチル、プロピル；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C(O)-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3、Het3-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１４０】
もう一つの実施形態において、R21、R22およびR23は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・フェニル、フェニルオキシ、フェニル-C1-C6-アルコキシ、フェニル-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１４１】
もう一つの実施形態において、R19は水素またはメチルである。
【０１４２】
もう一つの実施形態において、R19は水素である。
【０１４３】
もう一つの実施形態において、R27は水素、C1-C6-アルキル、またはアリールである。
【０１４４】
もう一つの実施形態において、R27は水素またはC1-C6-アルキルである。
【０１４５】
もう一つの実施形態において、R28は水素またはC1-C6-アルキルである。
【０１４６】
もう一つの実施形態において、Fは原子価結合である。
【０１４７】
もう一つの実施形態において、Fは、１以上のヒドロキシ、C1-C6-アルキルもしくはアリールで任意に置換されるC1-C6-アルキレンである。
【０１４８】
もう一つの実施形態において、GはC1-C6-アルキレンまたはアリーレンであり、ここでのアリーレンは三つ以下の置換基R24、R25およびR26で任意に置換される。
【０１４９】
もう一つの実施形態において、GはC1-C6-アルキレンまたはArG1であり、ここでのアリーレンは三つ以下の置換基R24、R25およびR26で任意に置換される。
【０１５０】
もう一つの実施形態において、GはC1-C6-アルキルである。
【０１５１】
もう一つの実施形態において、Gは、三つ以下の置換基R24、R25およびR26で任意に置換されるフェニレンである。
【０１５２】
もう一つの実施形態において、R24、R25およびR26は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-SCF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、-SR27、-C(O)NR27R28、-OC(O)NR27R28、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-CH2C(O)NR27R28、-OCH2C(O)NR27R28、-CH2OR27、-CH2NR27R28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR27-、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１５３】
もう一つの実施形態において、R24、R25およびR26は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
；C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１５４】
もう一つの実施形態において、R24、R25およびR26は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル；これは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１５５】
もう一つの実施形態において、R21、R22およびR23は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・メチル、エチル、プロピル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C(O)-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3、Het3-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１５６】
もう一つの実施形態において、R21、R22およびR23は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、or-C(O)OR27,
・メチル、エチル、プロピル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C(O)-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3、Het3-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１５７】
もう一つの実施形態において、R21、R22およびR23は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・メチル、エチル、プロピル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１５８】
もう一つの実施形態において、R20は水素、またはメチルである。
【０１５９】
もう一つの実施形態において、R20は水素である。
【０１６０】
もう一つの実施形態において、R27は水素、C1-C6-アルキル、またはアリールである。
【０１６１】
もう一つの実施形態において、R27は水素、C1-C6-アルキル、またはArG1である。
【０１６２】
もう一つの実施形態において、R27は水素、またはC1-C6-アルキルである。
【０１６３】
もう一つの実施形態において、R28は水素、またはC1-C6-アルキルである。
【０１６４】
もう一つの実施形態において、R17およびR18は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、 -NO2、-OR27、-NR27R28、-SR27、-S(O)R27、-S(O)2R27、-C(O)NR27R28、-CH2OR27、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニルまたはC2-C6-アルキニル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１６５】
もう一つの実施形態において、R17およびR18は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル；これは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１６６】
もう一つの実施形態において、R17およびR18は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、または-C(O)OR27；
・メチル、エチル、プロピル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１６７】
もう一つの実施形態において、R17およびR18は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、or-C(O)OR27；
・メチル、エチル、プロピル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C(O)-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3、Het3-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１６８】
もう一つの実施形態において、R17およびR18は下記から独立に選択される：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル；これは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・フェニル、フェニルオキシ、フェニル-C1-C6-アルコキシ、フェニル-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０１６９】
もう一つの実施形態において、R27は水素、またはC1-C6-アルキルである。
【０１７０】
もう一つの実施形態において、R27は水素、メチル、またはエチルである。
【０１７１】
もう一つの実施形態において、R28は水素、またはC1-C6-アルキルである。
【０１７２】
もう一つの実施形態において、R28は水素、メチル、またはエチルである。
【０１７３】
もう一つの実施形態において、R72は-OH、またはフェニルである。
【０１７４】
もう一つの実施形態において、前記CGｒは次式で表される：
【化１４】
2008505866.tif 000013
【０１７５】
もう一つの実施形態において、前記CGｒはH-I-Jの形態であるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である：
ここで、
Hは、次式で表され；
【化１５】
2008505866.tif 000014
【０１７６】
ここでのフェニル、ナフタレンまたはベンゾカルバゾール環は、R31から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され；
Iは、下記から選択され、
・原子価結合；
・-CH2N(R32)-、または-SO2N(R33)-；
・
【化１６】
2008505866.tif 000015
【０１７７】
ここでのZ1はS(O)2またはCH2であり、Z2は-NH-、-O-または-S-であり、
nは1または2,である。
【０１７８】
Jは、
・C1-C6-アルキレン、C2-C6-アルケニレンまたはC2-C6-アルキニレン；これらの各々は、R34から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリーレン、-アリールオキシ、アリーレン-オキシカルボニル-、-アロイル、アリーレン-C1-C6-アルコキシ-、アリーレン-C1-C6-アルキレン、アリーレン-C2-C6-アルケニレン、アリール-C2-C6-アルキニレン、ヘテロアリーレン、ヘテロアリーレン-C1-C6-アルキレン、ヘテロアリーレン-C2-C6-アルケニレン、またはヘテロアリーレン-C2-C6-アルキニレン；ここでの環状部分は、R37から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・水素；
であり、
R31は、水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR35、-C(O)R35、-NR35R36、-SR35、-NR35S(O)2R36、-S(O)2NR35R36、-S(O)NR35R36、-S(O)R35、-S(O)2R35、-C(O)NR35R36、-OC(O)NR35R36、-NR35C(O)R36、-CH2C(O)NR35R36、-OCH2C(O)NR35R36、-CH2OR35、-CH2NR35R36、-OC(O)R35、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR35、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR35-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR35、-NR35-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR35、-NR35-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR35-、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルカノイル、または-C(O)OR35から独立に選択され；
R32およびR33は、水素、C1-C6-アルキルまたはC1-C6-アルカノイルから独立に選択され；
R34は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR35、および-NR35R36から独立に選択され；
R35およびR36は、水素、C1-C6-アルキル、アリール-C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択されるか、或いは、R35およびR36が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と一緒になって3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に、窒素、酸素および硫黄から選択される一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、且つ任意に一つまたは二つの二重結合を含み；
R37は、ハロゲン、-C(O)OR35、-C(O)H、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR35、-NR35R36、C1-C6-アルキル、またはC1-C6-アルカノイルから独立に選択される。
【０１７９】
もう一つの実施形態において、Hは次式で表される：
【化１７】
2008505866.tif 000016
【０１８０】
もう一つの実施形態において、Hは次式で表される：
【化１８】
2008505866.tif 000017
【０１８１】
もう一つの実施形態において、Hは次式で表される：
【化１９】
2008505866.tif 000018
【０１８２】
もう一つの実施形態において、Iは、原子価結合、-CH2N(R32)-、または-SO2N(R33)-である。
【０１８３】
もう一つの実施形態において、Iは、原子価結合である。
【０１８４】
もう一つの実施形態において、Jは、
・C1-C6-アルキレン、C2-C6-アルケニレン、またはC2-C6-アルキニレン；これらは、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR35、および-NR35R36から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリーレン、またはヘテロアリーレン；ここでの環状部分は、R37から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
である。
【０１８５】
もう一つの実施形態において、Jは、
・アリーレンまたはヘテロアリーレン；ここでの環状部分は、R37から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
である。
【０１８６】
もう一つの実施形態において、Jは、
・ArG1またはHet3；ここでの環状部分は、R37から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
である。
【０１８７】
もう一つの実施形態において、Jは、
・フェニレンまたはナフチレン；これらは、R37から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
である。
【０１８８】
もう一つの実施形態において、R32およびR33は、水素またはC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０１８９】
もう一つの実施形態において、R34は、水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-SCF3、-NO2、-OR35、-C(O)R35、-NR35R36、-SR35、-C(O)NR35R36、-OC(O)NR35R36、-NR35C(O)R36、-OC(O)R35、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR35、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR35 、または-C(O)OR35である。
【０１９０】
もう一つの実施形態において、R34は、水素、ハロゲン、-CF3、-NO2、-OR35、-NR35R36、-SR35、-NR35C(O)R36、または-C(O)OR35である。
【０１９１】
もう一つの実施形態において、R34は、水素、ハロゲン、-CF3、-NO2、-OR35、-NR35R36、または-NR35C(O)R36である。
【０１９２】
もう一つの実施形態において、R34は、水素、ハロゲン、または-OR35である。
【０１９３】
もう一つの実施形態において、R35およびR36は、水素、C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択される。
【０１９４】
もう一つの実施形態において、R35およびR36は、水素またはC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０１９５】
もう一つの実施形態において、R37は、ハロゲン、-C(O)OR35、-CN、-CF3、-OR35、-NR35R36、C1-C6-アルキル、またはC1-C6-アルカノイルである。
【０１９６】
もう一つの実施形態において、R37は、ハロゲン、-C(O)OR35、-OR35、-NR35R36、C1-C6-アルキル、またはC1-C6-アルカノイルである。
【０１９７】
もう一つの実施形態において、R37は、ハロゲン、-C(O)OR35、または-OR35である。
【０１９８】
もう一つの実施形態において、前記CGrは次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である：
【化２０】
2008505866.tif 000019
【０１９９】
ここで、
Kは、原子価結合、C1-C6-アルキレン、-NH-C(=O)-U-、-C1-C6-アルキル-S-、-C1-C6-アルキル-O-、-C(=O)-、または-C(=O)-NH-であり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もR38で任意に置換され；
Uは、原子価結合、C1-C6-アルケニレン、-C1-C6-アルキル-O-、またはC1-C6-アルキレンであり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もC1-C6-アルキルで任意に置換され；
R38は、C1-C6-アルキル、アリールであり、ここでのアルキルまたはアリール部分は、R39から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され；
R39は、ハロゲン、シアノ、ニトロ、アミノから独立に選択され；
Mは、原子価結合、アリーレン、またはヘテロアリーレンであり、ここでのアリールまたはヘテロアリール部分は、R40から独立に選択される１以上の置換基で任意に置換され；
R40は、
・水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-OS(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR41、-NR41R42、-SR41、-NR41S(O)2R42、-S(O)2NR41R42、-S(O)NR41R42、-S(O)R41、-S(O)2R41、-OS(O)2R41、-C(O)NR41R42、-OC(O)NR41R42、-NR41C(O)R42、-CH2C(O)NR41R42、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR41R42、-CH2OR41、-CH2OC(O)R41、-CH2NR41R42、-OC(O)R41、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR41、-OC1-C6-アルキル-OR41、-S-C1-C6-アルキル-C(O)OR41、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR41、-NR41-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR41、-NR41-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR41、-C(O)OR41、-C2-C6-アルケニル-C(=O)R41、=O、-NH-C(=O)-O-C1-C6-アルキル、または-NH-C(=O)-C(=O)-O-C1-C6-アルキル；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらの各々は、R43から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アロイル-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；ここでの環状部分は、R44から選択される１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
から選択され；
R41およびR42は、独立に水素、-OH、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルケニル、アリール-C1-C6-アルキル、またはアリールから選択され；ここでのアルキル部分はR45から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、またアリール部分はR46から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく；R41およびR42が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に窒素、酸素および硫黄から選択される一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、且つ任意に一つまたは二つの二重結合を含み；
R43は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR41、および-NR41R42から独立に選択され；
R44は、ハロゲン、-C(O)OR41、-CH2C(O)OR41、-CH2OR41、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR41、-NR41R42およびC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R45は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-O-C1-C6-アルキル、-C(O)-O-C1-C6-アルキル、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R46は、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OH、-OC1-C6-アルキル、-NH2、C(=O)、またはC1-C6-アルキルから独立に選択され；
Qは、原子価結合、C1-C6-アルキレン、-C1-C6-アルキル-O-、-C1-C6-アルキル-NH-、-NH-C1-C6-アルキル、-NH-C(=O)-、-C(=O)-NH-、-O-C1-C6-アルキル、-C(=O)-、または-C1-C6-アルキル-C(=O)-N(R47)-であり、ここでのアルキル部分は、R48から独立に選択される１以上の置換基で任意に置換され；
R47およびR48は、水素、C1-C6-アルキル、１以上のR49で置換されたアリールから独立に選択され；
R49は、ハロゲンおよび-COOHから独立に選択され；
Tは、
・C1-C6-アルキレン、C2-C6-アルケニレン、C2-C6-アルキニレン、-C1-C6-アルキルオキシ-カルボニル；ここでのアルキレン、アルケニレンおよびアルキニレン部分は、R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・アリーレン、-アリールオキシ-、-アリールオキシ-カルボニル-、アリーレン-C1-C6-アルキレン、-アロイル-、アリーレン-C1-C6-アルコキシ-、アリーレン-C2-C6-アルケニレン、アリーレン-C2-C6-アルキニレン、ヘテロアリーレン、ヘテロアリーレン-C1-C6-アルキレン、ヘテロアリーレン-C2-C6-アルケニレン、ヘテロアリーレン-C2-C6-アルキニレン；ここでのアルキレン、アルケニレン、アルキニレン、アリーレンおよびヘテロアリーレン部分は、R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
であり；
R50は、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルコキシ、アリール、アリールオキシ、アリール-C1-C6-アルコキシ、-C(=O)-NH-C1-C6-アルキル-アリール、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルコキシ、-C1-C6-アルキル-COOH、-O-C1-C6-アルキル-COOH、-S(O)2R51、-C2-C6-アルケニル-COOH、-OR51、-NO2、ハロゲン、-COOH、-CF3、-CN、=O、-N(R51R52)であり；ここでのアリールまたはヘテロアリール部分は１以上のR53で任意に置換され；
R51およびR52は、水素およびC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R53は、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルコキシ、-C1-C6-アルキル-COOH、-C2-C6-アルケニル-COOH、-OR51、-NO2、ハロゲン、-COOH、-CF3、-CN、または-N(R51R52)から独立に選択される。
【０２００】
もう一つの実施形態において、Kは、原子価結合、C1-C6-アルキレン、-NH-C(=O)-U-、-C1-C6-アルキル-S-、-C1-C6-アルキル-O-、または-C(=O)-であり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もR38で任意に置換される。
【０２０１】
もう一つの実施形態において、Kは、原子価結合、C1-C6-アルキレン、-NH-C(=O)-U-、-C1-C6-アルキル-S-、または-C1-C6-アルキル-Oであり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もR38で任意に置換される。
【０２０２】
もう一つの実施形態において、Kは、原子価結合、C1-C6-アルキレン、または-NH-C(=O)-Uであり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もR38で任意に置換される。
【０２０３】
もう一つの実施形態において、Kは、原子価結合、またはC1-C6-アルキレンであり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もR38で任意に置換される。
【０２０４】
もう一つの実施形態において、Kは、原子価結合、または-NH-C(=O)-Uである。
【０２０５】
もう一つの実施形態において、Kは原子価結合である。
【０２０６】
もう一つの実施形態において、Uは、原子価結合または-C1-C6-アルキル-O-である。
【０２０７】
もう一つの実施形態において、Uは原子価結合である。
【０２０８】
もう一つの実施形態において、Mはアリーレンまたはヘテロアリーレンであり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレン部分は、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０２０９】
もう一つの実施形態において、MはArG1またはHet1であり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレン部分は、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０２１０】
もう一つの実施形態において、MはArG1またはHet2であり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレン部分は、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０２１１】
もう一つの実施形態において、MはArG1またはHet3であり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレン部分は、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０２１２】
もう一つの実施形態において、Mは、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェニレンである。
【０２１３】
もう一つの実施形態において、Mは、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるインドリレンである。
【０２１４】
もう一つの実施形態において、Mが、次式で表される薬学的組成物：
【化２１】
2008505866.tif 000020
【０２１５】
もう一つの実施形態において、Mは、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるカルバゾリレンである薬学的組成物。
【０２１６】
もう一つの実施形態において、Mは次式で表される：
【化２２】
2008505866.tif 000021
【０２１７】
もう一つの実施形態において、R40は下記から選択される：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR41、-NR41R42、-SR41、-S(O)2R41、-NR41C(O)R42、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR41R42、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR41、-C(O)OR41、=O、-NH-C(=O)-O-C1-C6-アルキル、または-NH-C(=O)-C(=O)-O-C1-C6-アルキル；
・C1-C6-アルキルまたはC2-C6-アルケニル；これらの各々は、R43から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルケニル；ここでの環状部分は、R44から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０２１８】
もう一つの実施形態において、R40は下記から選択される：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR41、-NR41R42、-SR41、-S(O)2R41、-NR41C(O)R42、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR41R42、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR41、-C(O)OR41、=O、-NH-C(=O)-O-C1-C6-アルキル、または-NH-C(=O)-C(=O)-O-C1-C6-アルキル；
・C1-C6-アルキル、またはC2-C6- アルケニル；これらの各々は、R43から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル、ArG1-C2-C6-アルケニル、Het3、Het3-C1-C6-アルキル、またはHet3-C2-C6-アルケニル；ここでの環状部分は、R44から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０２１９】
もう一つの実施形態において、R40は下記から選択される：
・水素、ハロゲン、-CF3、-NO2、-OR41、-NR41R42、-C(O)OR41、=O、または-NR41C(O)R42；
・C1-C6-アルキル；
・ArG1。
【０２２０】
もう一つの実施形態において、R40は下記から選択される：
・ハロゲン、-NO2、-OR41、-NR41R42、-C(O)OR41、または-NR41C(O)R42；
・メチル；
・フェニル。
【０２２１】
もう一つの実施形態において、R41およびR42は、水素、C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択され、ここでのアリール部分はハロゲンまたは-COOHで任意に置換されてもよい。
【０２２２】
もう一つの実施形態において、R41およびR42は、水素、メチル、エチル、またはフェニルから独立に選択され、ここでのフェニル部分はハロゲンまたは-COOHで任意に置換されてもよい。
【０２２３】
もう一つの実施形態において、Qは、原子価結合、C1-C6-アルキレン、-C1-C6-アルキル-O-、-C1-C6-アルキル-NH-、-NH-C1-C6-アルキル、-NH-C(=O)-、-C(=O)-NH-、-O-C1-C6-アルキル、-C(=O)-、または-C1-C6-アルキル-C(=O)-N(R47)-であり、ここでのアルキル部分は、R48から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０２２４】
もう一つの実施形態において、Qは、原子価結合、-CH2-、-CH2-CH2-、-CH2-O-、-CH2-CH2-O-、-CH2-NH-、-CH2-CH2-NH-、-NH-CH2-、-NH-CH2-CH2-、-NH-C(=O)-、-C(=O)-NH-、-O-CH2-、-O-CH2-CH2-、または-C(=O)-である。
【０２２５】
もう一つの実施形態において、R47およびR48は、水素、メチルおよびフェニルから独立に選択される。
【０２２６】
もう一つの実施形態において、Tは下記から選択される：
・R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキレン；
・アリーレン、アリール-C1-C6-アルキレン、ヘテロアリーレン；ここでのアルキレン、アリーレンおよびヘテロアリーレン部分は、R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０２２７】
もう一つの実施形態において、Tは下記から選択される：
・R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキレン；
・ArG1、ArG1-C1-C6-アルキレン、Het3；ここでのアルキル、アリールおよびヘテロアリール部分は、R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０２２８】
もう一つの実施形態において、Tは下記から選択される：
・R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・フェニレン、フェニレン-C1-C6-アルキレン；ここでのアルキレンおよびフェニレン部分は、R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０２２９】
もう一つの実施形態において、R50は、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルコキシ、アリール、アリールオキシ、アリール-C1-C6-アルコキシ、-C(=O)-NH-C1-C6-アルキル-アリール、ヘテロアリール、-C1-C6-アルキル-COOH、-O-C1-C6-アルキル-COOH、-S(O)2R51、-C2-C6-アルケニル-COOH、-OR51、-NO2、ハロゲン、-COOH、-CF3、-CN、=O、-N(R51R52)であり、ここでのアリールまたはヘテロアリール部分は１以上のR53で任意に置換される。
【０２３０】
もう一つの実施形態において、R50は、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルコキシ、アリール、アリールオキシ、アリール-C1-C6-アルコキシ、-OR51、-NO2、ハロゲン、-COOH、-CF3であり、ここでの如何なるアリール部分も１以上のR53で任意に置換される。
【０２３１】
もう一つの実施形態において、R50は、C1-C6-アルキル、アリールオキシ、アリール-C1-C6-アルコキシ、-OR51、ハロゲン、-COOH、-CF3であり、ここでの如何なるアリール部分も１以上のR53で任意に置換される。
【０２３２】
もう一つの実施形態において、R50は、C1-C6-アルキル、ArG1-O-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、-OR51、ハロゲン、-COOH、-CF3であり、ここでの如何なるアリール部分も１以上のR53で任意に置換される。
【０２３３】
もう一つの実施形態において、R50は、フェニル、メチル、またはエチルである。
【０２３４】
もう一つの実施形態において、R50は、メチルまたはエチルである。
【０２３５】
もう一つの実施形態において、R51はメチルである。
【０２３６】
もう一つの実施形態において、R53はC1-C6-アルキル、C1-C6-アルコキシ、-OR51、ハロゲン、または-CF3である。
【０２３７】
もう一つの実施形態において、前記GCrは次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である：
【化２３】
2008505866.tif 000022
【０２３８】
ここで、
Vは、C1-C6-アルキレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、アリーレン-C1-6-アルキレン、またはアリーレン-C2-6-アルケニレンであり、ここでのアルキレンまたはアルケニレンはR54から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリーレンまたはヘテロアリーレンはR55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され；
R54は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、アリール、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R55は、
・水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-OS(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR56、-NR56R57、-SR56、-NR56S(O)2R57、-S(O)2NR56R57、-S(O)NR56R57、-S(O)R56、-S(O)2R56、-OS(O)2R56、-C(O)NR56R57、-OC(O)NR56R57、-NR56C(O)R57、-CH2C(O)NR56R57、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR56R57、-CH2OR56、-CH2OC(O)R56、-CH2NR56R57、-OC(O)R56、-OC1-C8-アルキル-C(O)OR56、-OC1-C6-アルキル-OR56、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR56、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR56、-NR56-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR56、-NR56-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR56、-C(O)OR56、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R56；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらはR58から選択された１以上の置換基で任意に置換されてよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アロイル-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分はR59から選択された１以上の置換基で任意に置換されてよい；
から独立に選択され；
R56およびR57は、水素、OH、CF3、C1-C12-アルキル、アリール-C1-C6-アルキル、-C(=O)-C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択され、ここでのアルキル基はR60から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてよく、またアリール基はR61から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてよく；R56およびR57が同じ窒素原子に結合するときは、これらが該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は、任意に窒素酸素および硫黄から選択された一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、また任意に一つまたは二つの二重結合を含み；
R58は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR56、および-NR56R57から独立に選択され；
R59は、ハロゲン、-C(O)OR56、-CH2C(O)OR56、-CH2OR56、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR56、-NR56R57およびC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R60は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OC1-C6-アルキル、-C(O)OC1-C6-アルキル、-C(=O)-R62、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R61は、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OH、-OC1-C6-アルキル、-NH2、C(=O)、またはC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R62は、C1-C6-アルキル、ハロゲンから独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されたアリール、または１以上のC1-C6-アルキルで任意に置換されたヘテロアリールである。
【０２３９】
もう一つの実施形態において、Vは、アリーレン、ヘテロアリーレン、またはアリーレン-C1-6-アルキレンであり、ここでのアルキレンはR54から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリーレンもしくはヘテロアリーレンはR55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０２４０】
もう一つの実施形態において、Vは、アリーレン、Het1、またはアリーレン-C1-6-アルキレンであり、ここでのアルキレンはR54から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリーレンもしくはヘテロアリーレン部分はR55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０２４１】
もう一つの実施形態において、Vは、アリーレン、Het2、またはアリーレン-C1-6-アルキレンであり、ここでのアルキレンはR54から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリーレンもしくはヘテロアリーレン部分はR55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０２４２】
もう一つの実施形態において、Vがアリーレン、Het3、またはアリーレン-C1-6-アルキレンであり、ここでのアルキレンはR54から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリーレンもしくはヘテロアリーレン部分はR55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０２４３】
もう一つの実施形態において、Vは、R55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるアリーレンである。
【０２４４】
もう一つの実施形態において、Vは、R55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1である。
【０２４５】
もう一つの実施形態において、Vは、R55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェニレン、ナフチレン、またはアントラニレンである薬学的組成物。
【０２４６】
もう一つの実施形態において、Vは、R55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェニレンである薬学的組成物。
【０２４７】
もう一つの実施形態において、R55は下記から独立に選択される：
・ハロゲン、C1-C6-アルキル、-CN、-OCF3、-CF3、-NO2、-OR56、-NR56R57、-NR56C(O)R57、-SR56、-OC1-C8-アルキル-C(O)OR56、または-C(O)OR56；
・R58から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・アリール、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、またはヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分はR59から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてよい。
【０２４８】
もう一つの実施形態において、R55は下記から独立に選択される：
・ハロゲン、C1-C6-アルキル、-CN、-OCF3、-CF3、-NO2、-OR56、-NR56R57、-NR56C(O)R57、-SR56、-OC1-C8-アルキル-C(O)OR56、または-C(O)OR56；
・R58から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・ArG1、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3、またはHet3-C1-C6-アルキル；これらの環状部分はR59から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてよい。
【０２４９】
もう一つの実施形態において、R55は、ハロゲン、-OR56、-NR56R57、-C(O)OR56、-OC1-C8-アルキル-C(O)OR56、-NR56C(O)R57、またはC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０２５０】
もう一つの実施形態において、R55は、ハロゲン、-OR56、-NR56R57、-C(O)OR56、-OC1-C8-アルキル-C(O)OR56、-NR56C(O)R57、メチル、またはエチルから独立に選択される。
【０２５１】
もう一つの実施形態において、R56およびR57は、水素、CF3、C1-C12-アルキル、または-C(=O)-C1-C6-アルキルから独立に選択され；R56およびR57が同じ窒素原子に結合されるときは、これらが該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよい。
【０２５２】
もう一つの実施形態において、R56およびR57は、水素またはC1-C12-アルキルから独立に選択され、R56およびR57が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよい。
【０２５３】
もう一つの実施形態において、R56およびR57は、水素またはメチル、エチル、プロピル、ブチルから独立に選択され、R56およびR57が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよい。
【０２５４】
もう一つの実施形態において、前記CGrは次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である：
【化２４】
2008505866.tif 000023
【０２５５】
ここで、
AAは、C1-C6-アルキレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、アリーレン-C1-6-アルキレンまたはアリーレン-C2-6-アルケニレンであり、ここでのアルキレンまたはアルケニレンはR63から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリーレンまたはヘテロアリーレンはR64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され；
R63は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、アリール、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R64は、
・水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-OS(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR65、-NR65R66、-SR65、-NR65S(O)2R66、-S(O)2NR65R66、-S(O)NR65R66、-S(O)R65、-S(O)2R65、-OS(O)2R65、-C(O)NR65R66、-OC(O)NR65R66、-NR65C(O)R66、-CH2C(O)NR65R66、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR65R66、-CH2OR65、-CH2OC(O)R65、-CH2NR65R66、-OC(O)R65、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR65、-OC1-C6-アルキル-OR65、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR65、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR65、-NR65-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR65、-NR65-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR65、-C(O)OR65、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R65；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらの各々はR67から選択された１以上の置換基で任意に置換されてよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アロイル-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分はR68から選択された１以上の置換基で任に2置換されてよい；
から独立に選択され；
R65およびR66は、水素、OH、CF3、C1-C12-アルキル、アリール-C1-C6-アルキル、-C(=O)-R69、アリールまたはヘテロアリールから独立に選択され；ここでのアルキル基はR70から選択された１以上の置換基で任意に置換されてよく、またアリールおよびヘテロアリール基はR71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく；R65およびR66が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してよく、該へテロが環は任意に窒素、酸素および硫黄から選択された一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含んでよく、また任意に一つまたは二つの二重結合を含んでもよく；
R67は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR65、および-NR65R66から独立に選択され；
R68は、ハロゲン、-C(O)OR65、-CH2C(O)OR65、-CH2OR65、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR65、-NR65R66およびC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R69は、C1-C6-アルキル、１以上のハロゲンで任意に置換されたアリール、または１以上のC1-C6-アルキルで任意に置換されたヘテロアリールから独立に選択され；
R70は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OC1-C6-アルキル、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R71は、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OH、-OC1-C6-アルキル、-NH2、C(=O)またはC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０２５６】
もう一つの実施形態において、AAは、アリーレン、ヘテロアリーレン、またはアリーレン-C1-6-アルキレンであり、ここでのアルキレンは１以上のR63で任意に置換され、またアリーレンまたはヘテロアリーレンはR64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０２５７】
もう一つの実施形態において、AAは、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるアリーレンまたはヘテロアリーレンである。
【０２５８】
もう一つの実施形態において、AAは、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet1である。
【０２５９】
もう一つの実施形態において、AAは、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet2である。
【０２６０】
もう一つの実施形態において、AAは、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet3である。
【０２６１】
もう一つの実施形態において、AAは、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェニレン、ナフチレン、アントリレン、カルバゾリレン、チエニレン、ピリジレン、またはベンゾジオキシレンである。
【０２６２】
もう一つの実施形態において、AAは、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェニレンまたはナフチレンである。
【０２６３】
もう一つの実施形態において、R64は、水素、ハロゲン、-CF3、-OCF3、-OR65、-NR65R66、C1-C6-アルキル、-OC(O)R65、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR65、アリール-C2-C6-アルケニル、アリールオキシ、またはアリールから独立に選択され、ここでのC1-C6-アルキルはR67から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、また環状部分はR68から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０２６４】
もう一つの実施形態において、R64は、ハロゲン、-CF3、-OCF3、-OR65、-NR65R66、メチル、エチル、プロピル、-OC(O)R65、-OCH2-C(O)OR65、-OCH2-CH2-C(O)OR65、R68から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェノキシから独立に選択される。
【０２６５】
もう一つの実施形態において、R65およびR66は、水素、CF3、C1-C12-アルキル、R71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるアリールまたはヘテロアリールから独立に選択される。
【０２６６】
もう一つの実施形態において、R65およびR66は独立に、水素、C1-C12-アルキル、R71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるアリールまたはヘテロアリールである。
【０２６７】
もう一つの実施形態において、R65およびR66は独立に、水素、メチル、エチル、プロピル、ブチル、2,2-ジメチル-プロピル、R71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet1である。
【０２６８】
もう一つの実施形態において、R65およびR66は独立に、水素、メチル、エチル、プロピル、ブチル、2,2-ジメチル-プロピル、R71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet2である。
【０２６９】
もう一つの実施形態において、R65およびR66は独立に、水素、メチル、エチル、プロピル、ブチル、2,2-ジメチル-プロピル、R71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet3である。
【０２７０】
もう一つの実施形態において、R65およびR66は独立に、水素、メチル、エチル、プロピル、ブチル、2,2-ジメチル-プロピル、１以上のR71で任意に置換されるフェニル、ナフチル、チアジアゾリルであるか；またはR71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるイソオキサゾリルである。
【０２７１】
もう一つの実施形態において、R71は、ハロゲンまたはC1-C6-アルキルである。
【０２７２】
もう一つの実施形態において、R71は、ハロゲンまたはメチルである。
【０２７３】
もう一つの実施形態において、Frgは、Gly、Ala、Thr、およびSerからなる群から独立に選択された0〜5の中性アミノ酸からなる群から独立に選択された、0〜5の中性アミノ酸からなる。
【０２７４】
もう一つの実施形態において、Frgは、0〜5のGlyからなる。
【０２７５】
もう一つの実施形態において、Frgは、0のGlyからなる。
【０２７６】
もう一つの実施形態において、Frgは、1のGlyからなる。
【０２７７】
もう一つの実施形態において、Frgは、2のGlyからなる。
【０２７８】
もう一つの実施形態において、Frgは、3のGlyからなる。
【０２７９】
もう一つの実施形態において、Frgは、4のGlyからなる。
【０２８０】
もう一つの実施形態において、Frgは、5のGlyからなる。
【０２８１】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-C(O)-、B1-B2-SO2-、またはB1-B2-CH2-のものであり、ここでのB1およびB2は請求項１に定義した通りである。
【０２８２】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-C(O)-、B1-B2-SO2-、またはB1-B2-NH-のものであり、ここでのB1およびB2は請求項１に定義した通りである。
【０２８３】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-C(O)-、B1-B2-CH2-、またはB1-B2-NH-のものであり、ここでのB1およびB2は請求項１に定義した通りである。
【０２８４】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-CH2-、B1-B2-SO2-、またはB1-B2-NH-のものであり、ここでのB1およびB2は請求項１に定義した通りである。
【０２８５】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-C(O)-、またはB1-B2-SO2-のものであり、ここでのB1およびB2は請求項１に定義した通りである。
【０２８６】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-C(O)-、またはB1-B2-CH2-のものであり、ここでのB1およびB2は請求項１に定義した通りである。
【０２８７】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-C(O)- またはB1-B2-NH-のものであり、ここでのB1およびB2は請求項１に定義した通りである。
【０２８８】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-CH2-、またはB1-B2-SO2-のものであり、ここでのB1およびB2は請求項１に定義した通りである。
【０２８９】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-NH-、またはB1-B2-SO2-のものであり、ここでのB1およびB2は請求項１に定義した通りである。
【０２９０】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-CH2-、またはB1-B2-NH-のものであり、ここでのB1およびB2は請求項１に定義した通りである。
【０２９１】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-C(O)-のものである。
【０２９２】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-CH2-のものである。
【０２９３】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-SO2-のものである。
【０２９４】
もう一つの実施形態において、GBは、式B1-B2-NH-のものである。
【０２９５】
もう一つの実施形態において、B1は、原子価結合、-O-、または-S-である。
【０２９６】
もう一つの実施形態において、B1は、原子価結合、-O-、または-N(R6B)-である。
【０２９７】
もう一つの実施形態において、B1は、原子価結合、-S-、または-N(R6B)-である。
【０２９８】
もう一つの実施形態において、B1は、-O-、-S-、または-N(R6B)-である。
【０２９９】
もう一つの実施形態において、B1は、原子価結合、または-O-である。
【０３００】
もう一つの実施形態において、B1は、原子価結合、または-S-である。
【０３０１】
もう一つの実施形態において、B1は、原子価結合、または-N(R6B)-である。
【０３０２】
もう一つの実施形態において、B1は、-O-、または-S-である。
【０３０３】
もう一つの実施形態において、B1は、-O-、または-N(R6B)-である。
【０３０４】
もう一つの実施形態において、B1は、-S-、または-N(R6B)-である。
【０３０５】
もう一つの実施形態において、B1は原子価結合である。
【０３０６】
もう一つの実施形態において、B1は、-O-ある。
【０３０７】
もう一つの実施形態において、B1は、-S-である。
【０３０８】
もう一つの実施形態において、B1は、-N(R6B)-である。
【０３０９】
もう一つの実施形態において、B2は、原子価結合、C1-C18-アルキレン、C2-C18-アルケニレン、C2-C18-アルキニレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-O-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-S-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-NR6-C1-C18-アルキル-C(=O)-であり；前記アルキレンおよびアリーレン部分は、請求項１に定義した通り任意に置換される。
【０３１０】
もう一つの実施形態において、B2は、原子価結合、C1-C18-アルキレン、C2-C18-アルケニレン、C2-C18-アルキニレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-O-C1-C18-アルキル-C(=O)-であり、前記アルキレンおよびアリーレン部分は請求項１に定義した通り任意に置換される。
【０３１１】
もう一つの実施形態において、B2は、原子価結合、C1-C18-アルキレン、C2-C18-アルケニレン、C2-C18-アルキニレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-C(=O)-であり、前記アルキレンおよびアリーレン部分は請求項１に定義した通り任意に置換される。
【０３１２】
もう一つの実施形態において、B2は、原子価結合、C1-C18-アルキレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-C(=O)-であり、前記アルキレンおよびアリーレン部分は請求項１に定義した通り任意に置換される。
【０３１３】
もう一つの実施形態において、B2は、原子価結合、C1-C18-アルキレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-であり、前記アルキレンおよびアリーレン部分は請求項１に定義した通り任意に置換される薬学的製剤。
【０３１４】
もう一つの実施形態において、B2は原子価結合、C1-C18-アルキレン、アリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-であり、前記アルキレンおよびアリーレン部分は請求項１に定義した通り任意に置換される。
【０３１５】
もう一つの実施形態において、B2は原子価結合、または-C1-C18-アルキレンであり、該アルキレン部分は請求項１に定義した通り任意に置換される。
【０３１６】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは、ヒトインスリン、その類似体、その誘導体およびこれら何れかの組み合わせからなる群より選択される。
【０３１７】
もう一つの実施形態において、当該インスリンはヒトインスリンである。
【０３１８】
もう一つの実施形態において、当該インスリンはヒトインスリン類似体である。
【０３１９】
もう一つの実施形態において、当該インスリンはヒトインスリン誘導体である。
【０３２０】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは、位置B28がAsp、Glu、Lys、Leu、Val、またはAlaであるヒトインスリンの類似体である。
【０３２１】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは、位置B28がAsp、GluまたはLysであるヒトインスリンの類似体である。
【０３２２】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは、位置B28がAspまたはGluであるヒトインスリン類似体である。
【０３２３】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B28がAspであるヒトインスリン類似体である。
【０３２４】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B28がGluであるヒトインスリン類似体である。
【０３２５】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B29がPro、AspまたはGluであるヒトインスリン類似体である。
【０３２６】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B29がProまたはGluであるヒトインスリン類似体である。
【０３２７】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B29がProであるヒトインスリン類似体である。
【０３２８】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B29がGluであるヒトインスリン類似体である。
【０３２９】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B28がAspまたはLysおよび位置B29がLysまたはProであるヒトインスリン類似体である。
【０３３０】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B9がAspまたはGluであるヒトインスリン類似体である。
【０３３１】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B10がAspまたはGluであるヒトインスリン類似体である。
【０３３２】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B10がGluであるヒトインスリン類似体である。
【０３３３】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B1がGlyであるヒトインスリン類似体である。
【０３３４】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B3がLys、Thr、Ser、AlaまたはGlnであるヒトインスリン類似体である。
【０３３５】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B3がLys、Thr、SerまたはAlaであるヒトインスリン類似体である。
【０３３６】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B3がLysまたはAlaであるヒトインスリン類似体である。
【０３３７】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B3がLysであるヒトインスリン類似体である。
【０３３８】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B3がLysであり、位置B29がGluであるヒトインスリン類似体である。
【０３３９】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B25が欠失しているヒトインスリン類似体であるヒトインスリン類似体である。
【０３４０】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B27が欠失しているヒトインスリン類似体であるヒトインスリン類似体である。
【０３４１】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置B30が欠失しているヒトインスリン類似体であるヒトインスリン類似体である。
【０３４２】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置A18がGlnであるヒトインスリン類似体であるヒトインスリン類似体である。
【０３４３】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置A21がAla、Gln、Glu、Gly、His、Ile、Leu、Met、Phe、Ser、Thr、Trp、Tyr、ValまたはhSerであるヒトインスリン類似体である。
【０３４４】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置A21がAla、Gly、Ile、Leu、Phe、Ser、Thr、ValまたはhSerであるヒトインスリン類似体である。
【０３４５】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置A21がAlaまたはGlyであるヒトインスリン類似体である。
【０３４６】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは位置A21がGlyであるヒトインスリン類似体である。
【０３４７】
もう一つの実施態様において、当該インスリンは、１以上の親油性置換基を有するヒトインスリン誘導体またはその類似体である。
【０３４８】
もう一つの実施態様において、当該インスリンは、ヒトインスリン誘導体またはその類似体であり、B29におけるNε-アミノ基が、例えば脂肪酸誘導体またはリトコリックアシッド(litocholic acid)誘導体などの疎水性部分と共有結合性のアシル化により修飾されているヒトインスリン誘導体またはその類似体である。
【０３４９】
もう一つの実施形態において、当該インスリン誘導体は、以下からなる群より選択される：B29-Nε-ミリストイル-des(B30)ヒトインスリン、B29-Nε-パルミトイル-des(B30)ヒトインスリン、B29-Nε-ミリストイルヒトインスリン、B29-Nε-パルミトイルヒトインスリン、B28-Nε-ミリストイル LysＢ２８ProＢ２９ ヒトインスリン、B28-Nε-パルミトイル LysＢ２８ProＢ２９ ヒトインスリン、B30-Nε-ミリストイル-ThrＢ２９LysＢ３０ ヒトインスリン、B30-Nε-パルミトイル-ThrＢ２９LysＢ３０ ヒトインスリン、B29-Nε-(N-パルミトイル-γ-グルタミル)-des(B30)ヒトインスリン、B29-Nε-(N-リトクロイル-γ-グルタミル)-des(B30)ヒトインスリン、B29-Nε-(ω-カルボキシヘプタデカノイル)-des(B30)ヒトインスリンおよびB29-Nε-(ω-カルボキシヘプタデカノイル)ヒトインスリン。
【０３５０】
もう一つの実施形態において、ヒトインスリン類似体は追加の安定化置換の何れかの組み合わせをも含む。
【０３５１】
もう一つの実施形態において、ヒトインスリン類似体は、位置B1、B3、A18およびA21における追加の安定化置換の何れかの組み合わせをも含む。
【０３５２】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは以下からなる群より選択されるヒトインスリンの類似体である：
B28D
desB27
B28K、B29P
B3K、B29E
B29E
desB25
B9E/D
B10E/D。
【０３５３】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは以下からなる群より選択されるヒトインスリンの類似体である：
A21G
A21G、B28K、B29P
A21G、B28D
A21G、B28E
A21G、B3K、B29E
A21G、desB27
A21G、B9E
A21G、B9D
A21G、B10E
A21G、desB25
A21G、desB30
A21G、B28K、B29P
A21G、B28K、B29P、desB30
A21G、B28D、desB30
A21G、B28E
A21G、B28E、desB30
A21G、B3K、B29E
A21G、B3K、B29E、desB30
A21G、desB27、desB30
A21G、B9E/D
A21G、B9E、desB30
A21G、B9D、desB30
A21G、B10E/D
A21G、B10E、desB30
A21G、desB25、desB30。
【０３５４】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは以下からなる群より選択されるヒトインスリンの類似体である：
B1G、A21G
B1G、A21G、B28K、B29P
B1G、A21G、B28D
B1G、A21G、B28E
B1G、A21G、B3K、B29E
B1G、A21G、desB27
B1G、A21G、B9E
B1G、A21G、B9D
B1G、A21G、B10E
B1G、A21G、desB25
B1G、A21G、desB30
B1G、A21G、B28K、B29P
B1G、A21G、B28K、B29P、desB30
B1G、A21G、B28D、desB30
B1G、A21G、B28E
B1G、A21G、B28E、desB30
B1G、A21G、B3K、B29E
B1G、A21G、B3K、B29E、desB30
B1G、A21G、desB27、desB30
B1G、A21G、B9E/D
B1G、A21G、B9E、desB30
B1G、A21G、B9D、desB30
B1G、A21G、B10E/D
B1G、A21G、B10E、desB30
B1G、A21G、desB25、desB30。
【０３５５】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは、位置B3およびA18が、例えば、B3T、B3S、B3QおよびA18Qなど、更に修飾された上述の3つのリストからのヒトインスリンの類似体である。
【０３５６】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは、以下のように更に修飾された上述の3つのリストからのヒトインスリンの類似体である：
B3T、B28D
B3T、desB27。
【０３５７】
もう一つの実施形態において、当該インスリンは、更にB30の欠失により修飾された上述の3つのリストからのヒトインスリンの類似体である。
【０３５８】
もう一つの実施形態において、当該一般式（Ｉ）のプロタミン延長リガンドの亜鉛イオンに対する割合は1：20〜20：1である。
【０３５９】
もう一つの実施形態において、当該一般式（Ｉ）のプロタミン延長リガンドの亜鉛イオンに対する割合は1：6〜10：1である。
【０３６０】
もう一つの実施形態において、当該亜鉛イオンの量は、推定インスリン六量体の1モル当たり2〜6モルである。
【０３６１】
もう一つの実施形態において、当該亜鉛イオンの量は、推定インスリン六量体の1モル当たり2.0〜3.5モルである。
【０３６２】
もう一つの実施形態において、前記亜鉛イオンは、10〜40μg Zn／100 Uインスリンに対応する量で存在する。
【０３６３】
もう一つの実施形態において、前記亜鉛イオンは、10〜26μg Zn／100 Uインスリンに対応する量で存在する。
【０３６４】
もう一つの実施形態において、インスリンとプロタミン延長リガンドとの間の比は、99：1〜1：99の範囲である。
【０３６５】
もう一つの実施形態において、インスリンとプロタミン延長リガンドとの間の比は、95：5〜5：95の範囲である。
【０３６６】
もう一つの実施形態において、インスリンとプロタミン延長リガンドとの間の比は、80：20〜20：80の範囲である。
【０３６７】
もう一つの実施形態において、インスリンとプロタミン延長リガンドとの間の比が、70：30〜30：70の範囲である。
【０３６８】
もう一つの側面において，本発明は、本発明のプロタミン延長リガンドを製造する方法であって：
・R状態HisＢ１０ Zn２＋部位に結合する出発化合物を同定するステップと；
・任意に、0〜5の中性のαもしくはβアミノ酸からなる断片を結合するステップと；
・プロタミンを結合するステップと
を含んでなる方法。
【０３６９】
もう一つの側面において、本発明は、インスリン製剤に対して本発明の当該リガンドを加えることを具備するインスリン製剤の活性を延長する方法に関する。
【０３７０】
もう一つの側面において，本発明は、１型糖尿病または２型糖尿病を治療するための方法であって、それを必要としている患者に対して、下記を含有する治療的に有効な量の薬学的製剤を投与することを含んでなる方法に関する：
・インスリン；
・亜鉛イオン；
・R状態のHisＢ１０ Zn２＋部位に結合するリガンド；
該リガンドは上記実施形態において述べたものであってよい。
【０３７１】
もう一つの側面において、本発明は、下記を含有する薬学的製剤である実施形態１を提供する：
・インスリン
・亜鉛イオン
・次の一般式（I）を有する、R状態六量体のHisB10Zn２＋部位に対して可逆的に結合しているリガンドであり、当該リガンドはプロタミンに対して共有結合的な付着により延長されている；
CGr-Lnk-Frg-プロタミン        (I)
ここで、
CGrは、インスリン六量体のHisＢ１０ Zn２＋部位に可逆的に結合する化学基であり；
Lnkは、
・原子価結合
・式-B1-B2-C(O)-、-B1-B2-SO2-、-B1-B2-CH2-、または-B1-B2-NH-の化学基GBであり、
ここでのB1は、原子価結合、-O-、-S-、または-NR6Bであり、
B2は、原子価結合、C1-C18-アルキレン、C2-C18-アルケニレン、C2-C18-アルキニレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-、-C2-C18-アルケニル-アリール-、-C2-C18-アルキニル-アリール-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルケニル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-O-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-S-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-NR6-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-アリール-C(=O)-、-C(=O)-ヘテロアリール-C(=O)-であり;ここでのアルキレン部分、アルケニレン部分およびアルキニレン部分は、-CN、-CF3、-OCF3、-OR6B、または-NR6BR7Bで任意に置換され、またアリーレン部分およびヘテロアリーレン部分は、ハロゲン、-C(O)OR6B、-C(O)H、OCOR6B、-SO2、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR6B、-NR6BR7B、C1-C18-アルキル、またはC1-C18-アルカノイルで任意に置換され；R6BおよびR7Bは独立にH、C1-C4-アルキルである;
から選択されるリンカーであり；
Frgは、0〜5のαもしくはβアミノ酸からなる断片であり；
または薬学的に許容される酸又は塩基を有するその塩、または何れかの光学異性体またはラセミ混合物を含む光学異性体の混合物、または何れかの互変異性体。
【０３７２】
実施形態２．  実施形態１に記載の薬学的製剤であって、前記CGrは、カルボキシレート類、ジチオカルボキシレート類、フェノレート類、チオフェノレート類、アルキルチオレート類、スルホンアミド類、イミダゾール類、トリアゾール類、4-シアノ-1,2,3-トリアゾール類、ベンゾイミダゾール類、ベンゾトリアゾール類、プリン類、チアゾリジンジオン類、テトラゾール類、5-メルカプトテトラゾール類、ローダミン類、N-ヒドロキシアゾール類、ヒダントイン類、チオヒダントイン類、バルビツレート類、ナフトエ酸類およびサリチル酸類からなる群から選択される化学構造である薬学的製剤。
【０３７３】
実施形態３．  実施形態２に記載の薬学的製剤であって、前記CGrが、ベンゾトリアゾール類、3-ヒドロキシ-2-ナフトエ酸類、サリチル酸類、テトラゾール類、チアゾリジンジオン類、5-メルカプトテトラゾール類、または4-シアノ-1,2,3-トリアゾール類からなる群から選択される化学構造である薬学的製剤。
【０３７４】
実施形態４．  実施形態１〜３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、CGrが次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である薬学的組成物：
【化２５】
2008505866.tif 000024
【０３７５】
ここで、
Xは、=O、=S または =NHであり；
Yは、-S-、-O- または -NH-であり；
R1、R1AおよびR4は、水素またはC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R2およびR2Aは、水素、C1-C6-アルキルまたはアリールであり、R1およびR2は任意に組合されて二重結合を形成してもよく、R1AおよびR2Aは任意に結合されて二重結合を形成してもよく；
R3、R3AおよびR5は、水素、ハロゲン、R16から選択された１以上の置換基で任意に置換されるアリール、C1-C6-アルキル、または-C(O)NR11R12から独立に選択され；
A、A1およびBは、C1-C6-アルキル、アリール、アリール-C1-C6-アルキル、-NR11-アリール、アリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリールから独立に選択され、ここでのアルキルまたはアルケニルはR6から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリールまたはヘテロアリールは四つ以下の置換基 R7、R8、R9、およびR10で任意に置換され、
AおよびR3は、一つまたは二つの原子価結合を介して結合されてもよく、BおよびR5は一つまたは二つの原子価結合を介して結合されてもよく；
R6は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、アリール、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R7、R8、R9およびR10は、
・水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-OS(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR11、-NR11R12、-SR11、-NR11S(O)2R12、-S(O)2NR11R12、-S(O)NR11R12、-S(O)R11、-S(O)2R11、-OS(O)2R11、-C(O)NR11R12、-OC(O)NR11R12、-NR11C(O)R12、-CH2C(O)NR11R12、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR11R12、-CH2OR11、-CH2OC(O)R11、-CH2NR11R12、-OC(O)R11、-OC1-C15-アルキル-C(O)OR11、-OC1-C6-アルキル-OR11、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR11、-NR11-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR11、-NR11-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR11、-C(O)OR11、C(O)R11、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R11、=O、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)-NR11R12、
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらのそれぞれ
は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アロイル-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、ヘテロアリール-C2-C6-アルキニル、またはC3-C6シクロアルキル；これらの各環状部分はR14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
から独立に選択され：
R11およびR12は、水素、OH、C1-C20-アルキル、アリール-C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択され、ここでのアルキル基はR15から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、またアリール基はR16から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、R11およびR12は、同じ窒素原子に結合するときは、該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に、窒素、酸素および硫黄から選択された一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含んでもよく、また任意に一つまたは二つの二重結合を含んでもよく；
R13は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR11、-C(O)OR11、-NR11R12、および-C(O)NR11R12から独立に選択され；
R14は、ハロゲン、-C(O)OR11、-CH2C(O)OR11、-CH2OR11、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR11、-NR11R12、-NR11C(O)R11、-S(O)2R11、アリールおよびC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R15は、ハロゲン、-CN、-CF3、=O、-OCF3、-OC1-C6-アルキル、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、および-NH2から独立に選択され；
R16は、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OH、-OC1-C6-アルキル、-NH2、C(=O)、またはC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０３７６】
実施形態５．  実施形態４に記載の薬学的組成物であって、Xが、=O または=Sである薬学的組成物。
【０３７７】
実施形態６．  実施形態５に記載の薬学的組成物であって、Xが=Oである薬学的組成物。
【０３７８】
実施形態７．  実施形態５に記載の薬学的組成物であって、Xが=Sである薬学的組成物。
【０３７９】
実施形態８．  実施形態４〜７の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Yが、-O-または-S-である薬学的組成物。
【０３８０】
実施形態９．  実施形態８に記載の薬学的組成物であって、Yが-O-である薬学的組成物。
【０３８１】
実施形態１０．  実施形態８に記載の薬学的組成物であって、Yが-NH-である薬学的組成物。
【０３８２】
実施形態１１．  実施形態８に記載の薬学的組成物であって、Yが-S-である薬学的組成物。
【０３８３】
実施形態１２．  実施形態４〜１１の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Aが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるアリールであり、これら置換基は同じでも異なってよい薬学的組成物。
【０３８４】
実施形態１３．  実施形態１２の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Aが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるArG1であり、これら置換基は同じでも異なってよい薬学的組成物。
【０３８５】
実施形態１４．  実施形態１３に記載の薬学的組成物であって、Aが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるフェニルまたはナフチルであり、これら置換基は同じでも異なってよい薬学的組成物。
【０３８６】
実施形態１５．  実施形態１４に記載の薬学的組成物であって、Aが、次式で表される薬学的組成物：
【化２６】
2008505866.tif 000025
【０３８７】
実施形態１６．  実施形態１４に記載の薬学的組成物であって、Aがフェニルである薬学的組成物。
【０３８８】
実施形態１７．  実施形態４〜１１の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Aが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるヘテロアリールであり、これら置換基は同じでも異なってよい薬学的組成物。
【０３８９】
実施形態１８．  実施形態１７に記載の薬学的組成物であって、Aが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるHet1から選択され、これら置換基は同じでも異なってよい薬学的組成物。
【０３９０】
実施形態１９．  実施形態１８に記載の薬学的組成物であって、Aが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるHet2から選択され、これら置換基は同じでも異なってよい薬学的組成物。
【０３９１】
実施形態２０．  実施形態１９に記載の薬学的組成物であって、Aが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるHet3から選択され、これら置換基は同じでも異なってよい薬学的組成物。
【０３９２】
実施形態２１．  実施形態２０に記載の薬学的組成物であって、Aが、インドリル、ベンゾフラニル、キノリル、フリル、チエニル、およびピロリルからなる群から選択され、ここでの各ヘテロアリールは、同じでも異なってもよい四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されてもよい薬学的組成物。
【０３９３】
実施形態２２．  実施形態２０に記載の薬学的組成物であって、Aが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるベンゾフラニルであり、これら置換基は同じでも異なってもよい薬学的組成物。
【０３９４】
実施形態２３．  実施形態２２に記載の薬学的組成物であって、Aが次式で表される薬学的組成物：
【化２７】
2008505866.tif 000026
【０３９５】
実施形態２４．  実施形態２０に記載の薬学的組成物であって、Aが、同じでも異なってもよい四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるカルバゾリルである薬学的組成物。
【０３９６】
実施形態２５．  実施形態２４に記載の薬学的組成物であって、Aが次式で表される薬学的組成物：
【化２８】
2008505866.tif 000027
【０３９７】
実施形態２６．  実施形態２０に記載の薬学的組成物であって、Aが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるキノリルであり、これら置換基は同じでも異なってもよい薬学的組成物。
【０３９８】
実施形態２７．  実施形態２６に記載の薬学的組成物であって、Aが次式で表される薬学的組成物：
【化２９】
2008505866.tif 000028
【０３９９】
実施形態２８．  実施形態２０に記載の薬学的組成物であって、Aが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるインドリルであり、これら置換基は同じでも異なってもよい薬学的組成物。
【０４００】
実施形態２９．  実施形態２８に記載の薬学的組成物であって、Aが次式で表される薬学的組成物：
【化３０】
2008505866.tif 000029
【０４０１】
実施形態３０．  実施形態４〜２９の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R1が水素である薬学的組成物。
【０４０２】
実施形態３１．  実施形態４〜３０の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R2が水素である薬学的組成物。
【０４０３】
実施形態３２．  実施形態４〜２９の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R1およびR2が組合されて二重結合を形成する薬学的組成物。
【０４０４】
実施形態３３．  実施形態４〜３２の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R3がC1-C6-アルキル、ハロゲン、またはC(O)NR16R17である薬学的組成物。
【０４０５】
実施形態３４．  実施形態３３に記載の薬学的組成物であって、R3がC1-C6-アルキル、またはC(O)NR16R17である薬学的組成物。
【０４０６】
実施形態３５．  実施形態３４に記載の薬学的組成物であって、R3がメチルである薬学的組成物。
【０４０７】
実施形態３６．  実施形態４〜１１の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Bが、四つ以下の置換基R7、R8、R9、およびR10で任意に置換されるフェニルであり、これら置換基は同じでも異なってもよい薬学的組成物。
【０４０８】
実施形態３７．  実施形態４〜１１または実施形態３６の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R4が水素である薬学的組成物。
【０４０９】
実施形態３８．  実施形態４〜１１または実施形態３６〜３７の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R5が水素である薬学的組成物。
【０４１０】
実施形態３９．  実施形態４〜３８の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R6がアリールである薬学的組成物。
【０４１１】
実施形態４０．  実施形態３９に記載の薬学的組成物であって、R6がフェニルである薬学的組成物。
【０４１２】
実施形態４１．  実施形態４〜４０の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R7、R8、R9およびR10が下記から独立に選択される薬学的組成物： 
・水素、ハロゲン、-NO2、-OR11、-NR11R12、-SR11、-NR11S(O)2R12、-S(O)2NR11R12、-S(O)NR11R12、-S(O)R11、-S(O)2R11、-OS(O)2 R11、-NR11C(O)R12、-CH2OR11、-CH2OC(O)R11、-CH2NR11R12、-OC(O)R11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR11R12、-OC1-C6-アルキル-OR11、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR11、-C(O)OR11、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R11；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニルor C2-C6-アルキニル；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アロイル-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；ここでの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４１３】
実施形態４２．  実施形態４１に記載の薬学的組成物であって、R7、R8、R9およびR10 が下記から独立に選択される薬学的組成物： 
・水素、ハロゲン、-NO2、-OR11、-NR11R12、-SR11、-S(O)2R11、-OS(O)2R11、-CH2OC(O)R11、-OC(O)R11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-OC1-C6-アルキル-OR11、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-C(O)OR11、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R11,
・C1-C6-アルキル、またはC1-C6-アルケニル；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール；これらの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４１４】
実施形態４３．  実施形態４２に記載の薬学的組成物であって、R7、R8、R9およびR10 が下記から独立に選択される薬学的組成物： 
・水素、ハロゲン、-NO2、-OR11、-NR11R12、-SR11、-S(O)2R11、-OS(O)2R11、-CH2OC(O)R11、-OC(O)R11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-OC1-C6-アルキル-OR11、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR11、-C(O)OR11、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R11；
・C1-C6-アルキル、またはC1-C6-；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール；これらの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４１５】
実施形態４４．  実施形態４３に記載の薬学的組成物であって、R7、R8、R9およびR10 が下記から独立に選択される薬学的組成物： 
・水素、ハロゲン、-OR11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、または-C(O)OR11；
・C1-C6-アルキル；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリール-C1-C6-アルコキシ；これらの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４１６】
実施形態４５．  実施形態４４に記載の薬学的組成物であって、R7、R8、R9およびR10 が下記から独立に選択される薬学的組成物： 
・水素、ハロゲン、-OR11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、または-C(O)OR11；
・C1-C6-アルキル；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・ArG1、ArG1オキシ、ArG1-C1-C6-アルコキシ；これらの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４１７】
実施形態４６．  実施形態４５に記載の薬学的組成物であって、R7、R8、R9およびR10 が下記から独立に選択される薬学的組成物： 
・水素、ハロゲン、-OR11、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR11、または-C(O)OR11；
・C1-C6-アルキル；これらの各々は、R13から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・フェニル、フェニルオキシ、フェニル-C1-C6-アルコキシ；ここでの各環状部分は、R14から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４１８】
実施形態４７．  実施形態４〜４６の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R11およびR12は、水素、C1-C20-アルキル、アリールまたはアリール-C1-C6-アルキルから独立に選択され、ここでのアルキル基は、R15から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、またここでのアリール基は、R16から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく；R11およびR12は、これらが同じ窒素原子に結合するときは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に、窒素、酸素および硫黄から選択された一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、且つ任意に一つまたは二つの二重結合を含む薬学的組成物。
【０４１９】
実施形態４８．  実施形態４７に記載の薬学的組成物であって、R11およびR12は、水素、C1-C20-アルキル、アリールまたはアリール-C1-C6-アルキルから独立に選択され、ここでのアルキル基は、R15から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、またここでのアリール基は、R16から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４２０】
実施形態４９．  実施形態４８に記載の薬学的組成物であって、R11およびR12がフェニルまたはフェニル-C1-C6-アルキルから独立に選択される薬学的組成物。
【０４２１】
実施形態５０．  実施形態４８に記載の薬学的組成物であって、R11およびR12がメチルである薬学的組成物。
【０４２２】
実施形態５１．  実施形態４〜５０の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R13が、ハロゲン、CF3、OR11 またはNR11R12から独立に選択される薬学的組成物。
【０４２３】
実施形態５２．  実施形態５１に記載の薬学的組成物であって、R13が、ハロゲンまたはOR11から独立に選択される薬学的組成物。
【０４２４】
実施形態５３．  実施形態５２に記載の薬学的組成物であって、R13がOR11である薬学的組成物。
【０４２５】
実施形態５４．  実施形態４〜５３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R14が、ハロゲン、-C(O)OR11、-CN、-CF3、-OR11、S(O)2R11、およびC1-C6-アルキルから独立に選択される薬学的組成物。
【０４２６】
実施形態５５．  実施形態５４に記載の薬学的組成物であって、R14がハロゲン、-C(O)OR11、または-OR11から独立に選択される薬学的組成物。
【０４２７】
実施形態５６．  実施形態４〜５５の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R15が、ハロゲン、-CN、-CF3、-C(O)OC1-C6-アルキル、および-COOHから独立に選択される薬学的組成物。
【０４２８】
実施形態５７．  実施形態５６に記載の薬学的組成物であって、R15が、ハロゲンまたは-C(O)OC1-C6-アルキルから独立に選択される薬学的組成物。
【０４２９】
実施形態５８．  実施形態４〜５７の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R16が、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-NO2、-OC1-C6-アルキル、-NH2、C(=O)、またはC1-C6-アルキルから独立に選択される薬学的組成物。
【０４３０】
実施形態５９．  実施形態５８に記載の薬学的組成物であって、R16が、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-NO2、またはC1-C6-アルキルから独立に選択される薬学的組成物。
【０４３１】
実施形態６０．  実施形態１〜３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、CGrが次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である薬学的組成物：
【化３１】
2008505866.tif 000030
【０４３２】
ここで、
R19は、水素またはC1-C6-アルキルであり；
R20は、水素またはC1-C6-アルキルであり；
D、D1およびFは、原子価結合、R72から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキレンまたはC1-C6-アルケニレンであり；
R72は、ヒドロキシ、C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択され；
Eは、C1-C6-アルキル、アリール、またはヘテロアリールであり、ここでのアリールまたはヘテロアリールは、三つ以下の置換基R21、R22およびR23で任意に置換され；
GおよびG1は、C1-C6-アルキル、アリールまたはヘテロアリールであり、ここでのアリールまたはヘテロアリールは、三つ以下の置換基R24、R25およびR26で任意に置換され；
R17、R18、R21、R22、R23、R24、R25およびR26は、
・水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-SCF3、-NO2、=O、-OR27、-NR27R28、-SR27、NR27S(O)2R28、-S(O)2NR27R28、-S(O)NR27R28、-S(O)R27、-S(O)2R27、-C(O)NR27R28、-OC(O)NR27R28、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-CH2C(O)NR27R28、-OCH2C(O)NR27R28、-CH2OR27、-CH2NR27R28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニルまたはC2-C6-アルキニル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
から独立に選択され；
R27およびR28は、水素、C1-C6-アルキル、アリール-C1-C6-アルキルまたはアリールから独立に選択され、或いは、R27およびR28が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に窒素、酸素および硫黄から選択された一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、且つ任意に一つまたは二つの二重結合を含み；
R29 は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR27、および-NR27R28から独立に選択され、
R30は、ハロゲン、-C(O)OR27、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR27、-NR27R28およびC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０４３３】
実施形態６１．  実施形態６０に記載の薬学的組成物であって、Dが原子価結合である薬学的組成物。
【０４３４】
実施形態６２．  請実施形態６０に記載の薬学的組成物であって、Dが、１以上のヒドロキシ、C1-C6-アルキルもしくはアリールで任意に置換されるC1-C6-アルキレンである薬学的組成物。
【０４３５】
実施形態６３．  実施形態６０〜６２の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Eがアリールまたはヘテロアリールであり、ここでのアリールまたはヘテロアリールは、R21、R22およびR23から独立に選択された三つ以下の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０４３６】
実施形態６４．  実施形態６３に記載の薬学的組成物であって、Eが、R21、R22およびR23から独立に選択された三つ以下の置換基で任意に置換されるアリールである薬学的組成物。
【０４３７】
実施形態６５．  実施形態６４に記載の薬学的組成物であって、EがArG1から選択され、且つR21、R22およびR23から独立に選択された三つ以下の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０４３８】
実施形態６６．  実施形態６５に記載の薬学的組成物であって、Eが、R21、R22およびR23から独立に選択された三つ以下の置換基で任意に置換されるフェニルである薬学的組成物。
【０４３９】
実施形態６７．  実施形態６６に記載の薬学的組成物であって、CGr が次式で表される薬学的組成物：
【化３２】
2008505866.tif 000031
【０４４０】
実施形態６８．  実施形態６０〜６７の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R21、R22およびR23が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-SCF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、-SR27、-C(O)NR27R28、-OC(O)NR27R28、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-CH2C(O)NR27R28、-OCH2C(O)NR27R28、-CH2OR27、-CH2NR27R28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR27-、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27,
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４４１】
実施形態６９．  実施形態６８に記載の薬学的組成物であって、R21、R22およびR23が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４４２】
実施形態７０．  実施形態８８に記載の薬学的組成物であって、R21、R22およびR23が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるメチル、エチル、プロピル；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４４３】
実施形態７１．  実施形態７０に記載の薬学的組成物であって、R21、R22およびR23が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27,
・R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるメチル、エチル、プロピル；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C(O)-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3、Het3-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４４４】
実施形態７２．  実施形態７１に記載の薬学的組成物であって、R21、R22およびR23が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・フェニル、フェニルオキシ、フェニル-C1-C6-アルコキシ、フェニル-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４４５】
実施形態７３．  実施形態６０〜７２の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R19が水素またはメチルである薬学的組成物。
【０４４６】
実施形態７４．  実施形態７３に記載の薬学的組成物であって、R19が水素である薬学的組成物。
【０４４７】
実施形態７５．  実施形態６０〜７４の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R27が水素、C1-C6-アルキル、またはアリールである薬学的組成物。
【０４４８】
実施形態７６．  実施形態７５に記載の薬学的組成物であって、R27が水素またはC1-C6-アルキルである薬学的組成物。
【０４４９】
実施形態７７．  実施形態６０〜７６の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R28が水素またはC1-C6-アルキルである薬学的組成物。
【０４５０】
実施形態７８．  実施形態６０に記載の薬学的組成物であって、Fが原子価結合である薬学的組成物。
【０４５１】
実施形態７９．  実施形態６０に記載の薬学的組成物であって、Fが、１以上のヒドロキシ、C1-C6-アルキルまたはアリールで任意に置換されるC1-C6-アルキレンである薬学的組成物。
【０４５２】
実施形態８０．  実施形態６０または実施形態７８〜７９の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、GがC1-C6-アルキルまたはアリールであり、ここでのアリールは三つ以下の置換基R24、R25およびR26で任意に置換される薬学的組成物。
【０４５３】
実施形態８１．  実施形態６０または実施形態７８〜７９の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、GがC1-C6-アルキルまたはArG1であり、ここでのアリールは三つ以下の置換基R24、R25およびR26で任意に置換される薬学的組成物。
【０４５４】
実施形態８２．  実施形態８０に記載の薬学的組成物であって、GがC1-C6-アルキルである薬学的組成物。
【０４５５】
実施形態８３．  実施形態８２に記載の薬学的組成物であって、Gが、三つ以下の置換基R24、R25およびR26で任意に置換されるフェニルである薬学的組成物。
【０４５６】
実施形態８４．  実施形態６０〜８３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R24、R25およびR26が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-SCF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、-SR27、-C(O)NR27R28、-OC(O)NR27R28、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-CH2C(O)NR27R28、-OCH2C(O)NR27R28、-CH2OR27、-CH2NR27R28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-NR27-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR27-、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４５７】
実施形態８５．  実施形態８４に記載の薬学的組成物であって、R24、R25およびR26が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
；C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４５８】
実施形態８６．  実施形態８５に記載の薬学的組成物であって、R24、R25およびR26が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル；これは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４５９】
実施形態８７．  実施形態８６に記載の薬学的組成物であって、R21、R22およびR23が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・メチル、エチル、プロピル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C(O)-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3、Het3-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４６０】
実施形態８８．  実施形態８７に記載の薬学的組成物であって、R21、R22およびR23が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、or-C(O)OR27,
・メチル、エチル、プロピル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C(O)-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3、Het3-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４６１】
実施形態８９．  実施形態８８に記載の薬学的組成物であって、R21、R22およびR23が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-OCF3、-OR27、-NR27R28、-SR27、-NR27C(O)R28、-NR27C(O)OR28、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR27、-C(=O)NR27-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、-C1-C6-アルキル-C(=O)OR27、または-C(O)OR27；
・メチル、エチル、プロピル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４６２】
実施形態９０．  実施形態６０または実施形態７８〜８９の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R20が水素またはメチルである薬学的組成物。
【０４６３】
実施形態９１．  実施形態９０に記載の薬学的組成物であって、R20が水素である薬学的組成物。
【０４６４】
実施形態９２．  実施形態６０または実施形態７８〜９１の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R27が水素、C1-C6-アルキル、またはアリールである薬学的組成物。
【０４６５】
実施形態９３．  実施形態８２に記載の薬学的組成物であって、R27が水素、C1-C6-アルキルまたはArG1である薬学的組成物。
【０４６６】
実施形態９４．  実施形態９３に記載の薬学的組成物であって、R27が水素、またはC1-C6-アルキルである薬学的組成物。
【０４６７】
実施形態９５．  実施形態６０または実施形態７８〜９３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R28が水素またはC1-C6-アルキルである薬学的組成物。
【０４６８】
実施形態９６．  実施形態６０に記載の薬学的組成物であって、R17およびR18が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、 -NO2、-OR27、-NR27R28、-SR27、-S(O)R27、-S(O)2R27、-C(O)NR27R28、-CH2OR27、-OC(O)R27、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR27、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR27、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニルまたはC2-C6-アルキニル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４６９】
実施形態９７．  実施形態９６に記載の薬学的組成物であって、R17およびR18が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル；これは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４７０】
実施形態９８．  実施形態９７に記載の薬学的組成物であって、R17およびR18が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、または-C(O)OR27；
・メチル、エチル、プロピル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・アリール、アリールオキシ、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４７１】
実施形態９９．  実施形態９８に記載の薬学的組成物であって、R17およびR18が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、or-C(O)OR27；
・メチル、エチル、プロピル；これらは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C(O)-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3、Het3-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４７２】
実施形態１００．  実施形態９９に記載の薬学的組成物であって、R17およびR18が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-NO2、-OR27、-NR27R28、または-C(O)OR27；
・C1-C6-アルキル；これは、R29から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・フェニル、フェニルオキシ、フェニル-C1-C6-アルコキシ、フェニル-C1-C6-アルキル；これらの環状部分は、R30から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０４７３】
実施形態１０１．  実施形態６０〜１１００の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R27が水素またはC1-C6-アルキルである薬学的組成物。
【０４７４】
実施形態１０２．  実施形態１０１に記載の薬学的組成物であって、R27が水素、メチル、またはエチルである薬学的組成物。
【０４７５】
実施形態１０３．  実施形態６０〜１０２の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R28が水素またはC1-C6-アルキルである薬学的組成物。
【０４７６】
実施形態１０４．  実施形態１０３に記載の薬学的組成物であって、R28が水素、メチル、またはエチルである薬学的組成物。
【０４７７】
実施形態１０５．  実施形態６０〜１０４の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R72が-OHまたはフェニルである薬学的組成物。
【０４７８】
実施形態１０６．  実施形態６０に記載の薬学的組成物であって、前記CGｒが次式で表される薬学的組成物：
【化３３】
2008505866.tif 000032
【０４７９】
実施形態１０７．  実施形態１〜３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、前記CGｒがH-I-Jの形態であるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である薬学的組成物：
ここで、
Hは、次式で表され；
【化３４】
2008505866.tif 000033
【０４８０】
ここでのフェニル、ナフタレンまたはベンゾカルバゾール環は、R31から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され；
Iは、下記から選択され、
・原子価結合；
・-CH2N(R32)-、または-SO2N(R33)-；
・
【化３５】
2008505866.tif 000034
【０４８１】
ここでのZ1はS(O)2またはCH2であり、Z2は-NH-、-O-または-S-であり、
nは1または2,である。
【０４８２】
Jは、
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニルまたはC2-C6-アルキニル；これらの各々は、R34から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリール-オキシカルボニル-、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ-、アリール-C1-C6-アルキル-、アリール-C2-C6-アルケニル-、アリール-C2-C6-アルキニル-、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル-、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル-、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル-；ここでの環状部分は、R37から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・水素；
であり、
R31は、水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR35、-C(O)R35、-NR35R36、-SR35、-NR35S(O)2R36、-S(O)2NR35R36、-S(O)NR35R36、-S(O)R35、-S(O)2R35、-C(O)NR35R36、-OC(O)NR35R36、-NR35C(O)R36、-CH2C(O)NR35R36、-OCH2C(O)NR35R36、-CH2OR35、-CH2NR35R36、-OC(O)R35、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR35、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR35-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR35、-NR35-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR35、-NR35-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR35-、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルカノイル、または-C(O)OR35から独立に選択され；
R32およびR33は、水素、C1-C6-アルキルまたはC1-C6-アルカノイルから独立に選択され；
R34は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR35、および-NR35R36から独立に選択され；
R35およびR36は、水素、C1-C6-アルキル、アリール-C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択されるか、或いは、R35およびR36が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と一緒になって3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に、窒素、酸素および硫黄から選択される一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、且つ任意に一つまたは二つの二重結合を含み；
R37は、ハロゲン、-C(O)OR35、-C(O)H、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR35、-NR35R36、C1-C6-アルキル、またはC1-C6-アルカノイルから独立に選択される。
【０４８３】
実施形態１０８．  実施形態１０７に記載の薬学的組成物であって、前記CGｒがH-I-Jの形態であるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である薬学的組成物：
ここで、
Hは、次式で表され；
【化３６】
2008505866.tif 000035
【０４８４】
ここでのフェニル、ナフタレンまたはベンゾカルバゾール環は、R31から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され；
Iは、下記から選択され、
・原子価結合；
・-CH2N(R32)- または-SO2N(R33)-；
・
【化３７】
2008505866.tif 000036
【０４８５】
ここでのZ1はS(O)2またはCH2であり、Z2はN、-O-または-S-であり、
Jは、
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニルまたはC2-C6-アルキニル；これらの各々は、R34から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリール-オキシカルボニル-、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ-、アリール-C1-C6-アルキル-、アリール-C2-C6-アルケニル-、アリール-C2-C6-アルキニル-、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル-、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル-、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；ここでの環状部分は、R37から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・水素；
であり、
R31は、水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR35、-C(O)R35、-NR35R36、-SR35、-NR35S(O)2R36、-S(O)2NR35R36、-S(O)NR35R36、-S(O)R35、-S(O)2R35、-C(O)NR35R36、-OC(O)NR35R36、-NR35C(O)R36、-CH2C(O)NR35R36、-OCH2C(O)NR35R36、-CH2OR35、-CH2NR35R36、-OC(O)R35、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR35、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR35-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR35、-NR35-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR35、-NR35-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR35-、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルカノイル、または-C(O)OR35から独立に選択され；
R32およびR33は、水素、C1-C6-アルキルまたはC1-C6-アルカノイルから独立に選択され；
R34は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR35、および-NR35R36から独立に選択され；
R35およびR36は、水素、C1-C6-アルキル、アリール-C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択されるか、或いは、R35およびR36が同じ窒素原子に結合されるときは、これらは該窒素原子と一緒になって3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に、窒素、酸素および硫黄から選択される一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、且つ任意に一つまたは二つの二重結合を含み；
R37は、ハロゲン、-C(O)OR35、-C(O)H、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR35、-NR35R36、C1-C6-アルキル、またはC1-C6-アルカノイルから独立に選択され；
但し、R31およびJが両者共に水素であることはできない。
【０４８６】
実施形態１０９．  実施形態１０７または１０８に記載の薬学的組成物であって、Hが次式で表される薬学的組成物：
【化３８】
2008505866.tif 000037
【０４８７】
実施形態１１０．  実施形態１０９に記載の薬学的組成物であって、Hが次式で表される薬学的組成物：
【化３９】
2008505866.tif 000038
【０４８８】
実施形態１１１．  実施形態１０９に記載の薬学的組成物であって、Hが次式で表される薬学的組成物：
【化４０】
2008505866.tif 000039
【０４８９】
実施形態１１２．  実施形態１０７〜１１１の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Iが、原子価結合、-CH2N(R32)-、または-SO2N(R33)-である薬学的組成物。
【０４９０】
実施形態１１３．  実施形態１１２に記載の薬学的組成物であって、Iが原子価結合である薬学的組成物。
【０４９１】
実施形態１１４．  実施形態１０７〜１１３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Jが、
・水素；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらは、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR35、および-NR35R36から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、またはヘテロアリール；ここでの環状部分は、R37から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
である薬学的組成物。
【０４９２】
実施形態１１５．  実施形態１１４に記載の薬学的組成物であって、Jが、
・水素；
・アリールまたはヘテロアリール；ここでの環状部分は、R37から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
である薬学的組成物。
【０４９３】
実施形態１１６．  実施形態１１４に記載の薬学的組成物であって、Jが、
・水素；
・ArG1またはHet3；ここでの環状部分は、R37から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
である薬学的組成物。
【０４９４】
実施形態１１７．  実施形態１１６に記載の薬学的組成物であって、Jが、
・水素；
・フェニルまたはナフチル；これらは、R37から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
である薬学的組成物。
【０４９５】
実施形態１１８．  実施形態１１７に記載の薬学的組成物であって、Jが水素である薬学的組成物。
【０４９６】
実施形態１１９．  実施形態１０７〜１１８の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R32およびR33が、水素またはC1-C6-アルキルから独立に選択される薬学的組成物。
【０４９７】
実施形態１２０．  実施形態１０７〜１１９の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R34が、水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-SCF3、-NO2、-OR35、-C(O)R35、-NR35R36、-SR35、-C(O)NR35R36、-OC(O)NR35R36、-NR35C(O)R36、-OC(O)R35、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR35、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR35 、または-C(O)OR35である薬学的組成物。
【０４９８】
実施形態１２１．  実施形態１２０に記載の薬学的組成物であって、R34が水素、ハロゲン、-CF3、-NO2、-OR35、-NR35R36、-SR35、-NR35C(O)R36、または-C(O)OR35である薬学的組成物。
【０４９９】
実施形態１２２．  実施形態１２１に記載の薬学的組成物であって、R34が水素、ハロゲン、-CF3、-NO2、-OR35、-NR35R36、または-NR35C(O)R36である薬学的組成物。
【０５００】
実施形態１２３．  実施形態１２２に記載の薬学的組成物であって、R34が水素、ハロゲン、または-OR35である薬学的組成物。
【０５０１】
実施形態１２４．  実施形態１０７〜１２３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R35およびR36が、水素、C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択される薬学的組成物。
【０５０２】
実施形態１２５．  実施形態１２４に記載の薬学的組成物であって、R35およびR36が、水素またはC1-C6-アルキルから独立に選択される薬学的組成物。
【０５０３】
実施形態１２６．  実施形態１０７〜１２５の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R37がハロゲン、-C(O)OR35、-CN、-CF3、-OR35、-NR35R36、C1-C6-アルキル、またはC1-C6-アルカノイルである薬学的組成物。
【０５０４】
実施形態１２７．  実施形態１２６に記載の薬学的組成物であって、R37がハロゲン、-C(O)OR35、-OR35、-NR35R36、C1-C6-アルキル、またはC1-C6-アルカノイルである薬学的組成物。
【０５０５】
実施形態１２８．  実施形態１２７に記載の薬学的組成物であって、R37がハロゲン、-C(O)OR35、または-OR35である薬学的組成物。
【０５０６】
実施形態１２９．  実施形態１〜３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、前記CGrが次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である薬学的製剤；
【化４１】
2008505866.tif 000040
【０５０７】
ここで、
Kは、原子価結合、C1-C6-アルキレン、-NH-C(=O)-U-、-C1-C6-アルキル-S-、-C1-C6-アルキル-O-、-C(=O)-、または-C(=O)-NH-であり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もR38で任意に置換され；
Uは、原子価結合、C1-C6-アルケニレン、-C1-C6-アルキル-O-、またはC1-C6-アルキレンであり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もC1-C6-アルキルで任意に置換され；
R38は、C1-C6-アルキル、アリールであり、ここでのアルキルまたはアリール部分は、R39から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され；
R39は、ハロゲン、シアノ、ニトロ、アミノから独立に選択され；
Mは、原子価結合、アリーレン、またはヘテロアリーレンであり、ここでのアリールまたはヘテロアリール部分は、R40から独立に選択される１以上の置換基で任意に置換され；
R40は、
・水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-OS(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR41、-NR41R42、-SR41、-NR41S(O)2R42、-S(O)2NR41R42、-S(O)NR41R42、-S(O)R41、-S(O)2R41、-OS(O)2R41、-C(O)NR41R42、-OC(O)NR41R42、-NR41C(O)R42、-CH2C(O)NR41R42、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR41R42、-CH2OR41、-CH2OC(O)R41、-CH2NR41R42、-OC(O)R41、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR41、-OC1-C6-アルキル-OR41、-S-C1-C6-アルキル-C(O)OR41、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR41、-NR41-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR41、-NR41-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR41、-C(O)OR41、-C2-C6-アルケニル-C(=O)R41、=O、-NH-C(=O)-O-C1-C6-アルキル、または-NH-C(=O)-C(=O)-O-C1-C6-アルキル；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらの各々は、R43から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アロイル-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；ここでの環状部分は、R44から選択される１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
から選択され；
R41およびR42は、独立に水素、-OH、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルケニル、アリール-C1-C6-アルキル、またはアリールから選択され；ここでのアルキル部分はR45から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく、またアリール部分はR46から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく；R41およびR42が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は任意に窒素、酸素および硫黄から選択される一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、且つ任意に一つまたは二つの二重結合を含み；
R43は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR41、および-NR41R42から独立に選択され；
R44は、ハロゲン、-C(O)OR41、-CH2C(O)OR41、-CH2OR41、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR41、-NR41R42およびC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R45は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-O-C1-C6-アルキル、-C(O)-O-C1-C6-アルキル、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R46は、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OH、-OC1-C6-アルキル、-NH2、C(=O)、またはC1-C6-アルキルから独立に選択され；
Qは、原子価結合、C1-C6-アルキレン、-C1-C6-アルキル-O-、-C1-C6-アルキル-NH-、-NH-C1-C6-アルキル、-NH-C(=O)-、-C(=O)-NH-、-O-C1-C6-アルキル、-C(=O)-、または-C1-C6-アルキル-C(=O)-N(R47)-であり、ここでのアルキル部分は、R48から独立に選択される１以上の置換基で任意に置換され；
R47およびR48は、水素、C1-C6-アルキル、１以上のR49で置換されたアリールから独立に選択され；
R49は、ハロゲンおよび-COOHから独立に選択され；
Tは、
・水素；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、C2-C6-アルキニル、C1-C6-アルキルオキシ-カルボニル；ここでのアルキル、アルケニルおよびアルキニル部分は、R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシ-カルボニル、アリール-C1-C6-アルキル、アロイル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、ヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；ここでのアルキル、アルケニル、アルキニル、アリールおよびヘテロアリール部分は、R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される；
であり；
R50は、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルコキシ、アリール、アリールオキシ、アリール-C1-C6-アルコキシ、-C(=O)-NH-C1-C6-アルキル-アリール、-C(=O)-NR50A-C1-C6-アルキル、-C(=O)-NH-(CH2CH2O)mC1-C6-アルキル-COOH、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルコキシ、-C1-C6-アルキル-COOH、-O-C1-C6-アルキル-COOH、-S(O)2R51、-C2-C6-アルケニル-COOH、-OR51、-NO2、ハロゲン、-COOH、-CF3、-CN、=O、-N(R51R52)であり；ここでのmは1、2、3または4であり、アリールまたはヘテロアリール部分は１以上のR53で任意に置換され、アルキル部分は１以上のR50Bで任意に置換され；
R50AおよびR50Bは、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-C1-C6-アルキル-C(O)OC1-C6-アルキル、-C1-C6-アルキル-COOH、またはC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R51およびR52は、水素およびC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R53は、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルコキシ、-C1-C6-アルキル-COOH、-C2-C6-アルケニル-COOH、-OR51、-NO2、ハロゲン、-COOH、-CF3、-CN、または-N(R51R52)から独立に選択される。
【０５０８】
実施形態１３０．  実施形態１２９に記載の薬学的組成物であって、Kが、原子価結合、C1-C6-アルキレン、-NH-C(=O)-U-、-C1-C6-アルキル-S-、-C1-C6-アルキル-O-、または-C(=O)-であり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もR38で任意に置換される薬学的組成物。
【０５０９】
実施形態１３１．  実施形態１３０に記載の薬学的組成物であって、Kが、原子価結合、C1-C6-アルキレン、-NH-C(=O)-U-、-C1-C6-アルキル-S-、または-C1-C6-アルキル-Oであり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もR38で任意に置換される薬学的組成物。
【０５１０】
実施形態１３２．  実施形態１３１に記載の薬学的組成物であって、Kが、原子価結合、C1-C6-アルキレン、または-NH-C(=O)-Uであり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もR38で任意に置換される薬学的組成物。
【０５１１】
実施形態１３３．  実施形態１３２に記載の薬学的組成物であって、Kが、原子価結合、またはC1-C6-アルキレンであり、ここでの如何なるC1-C6-アルキル部分もR38で任意に置換される薬学的組成物。
【０５１２】
実施形態１３４．  実施形態１３２に記載の薬学的組成物であって、Kが、原子価結合、または-NH-C(=O)-Uである薬学的組成物。
【０５１３】
実施形態１３５．  実施形態１３３に記載の薬学的組成物であって、Kが原子価結合である薬学的組成物。
【０５１４】
実施形態１３６．  実施形態１２９〜１３５の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Uが、原子価結合または-C1-C6-アルキル-O-である薬学的組成物。
【０５１５】
実施形態１３７．  実施形態１３６に記載の薬学的組成物であって、Uが原子価結合である薬学的組成物。
【０５１６】
実施形態１３８．  実施形態１２９〜１３７の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Mがアリーレンまたはヘテロアリーレンであり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレン部分は、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５１７】
実施形態１３９．  実施形態１３８に記載の薬学的組成物であって、MがArG1またはHet1であり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレン部分は、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５１８】
実施形態１４０．  実施形態１３９に記載の薬学的組成物であって、MがArG1またはHet2であり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレン部分は、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５１９】
実施形態１４１．  実施形態１４０に記載の薬学的組成物であって、MがArG1またはHet3であり、ここでのアリーレンまたはヘテロアリーレン部分は、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５２０】
実施形態１４２．  実施形態１４１に記載の薬学的組成物であって、Mが、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェニレンである薬学的組成物。
【０５２１】
実施形態１４３．  実施形態１４１に記載の薬学的組成物であって、Mが、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるインドリレンである薬学的組成物。
【０５２２】
実施形態１４４．  実施形態１４３に記載の薬学的組成物であって、Mが、次式で表される薬学的組成物：
【化４２】
2008505866.tif 000041
【０５２３】
実施形態１４５．  実施形態１４１に記載の薬学的組成物であって、Mが、R40から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるカルバゾリレンである薬学的組成物。
【０５２４】
実施形態１４６．  実施形態１４５に記載の薬学的組成物であって、Mが、次式で表される薬学的組成物：
【化４３】
2008505866.tif 000042
【０５２５】
実施形態１４７．  実施形態１２９〜１４６の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R40が下記から選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、 -NO2、-OR41、-NR41R42、-SR41、-S(O)2R41、-NR41C(O)R42、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR41R42、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR41、-C(O)OR41、=O、-NH-C(=O)-O-C1-C6-アルキル、または-NH-C(=O)-C(=O)-O-C1-C6-アルキル；
・C1-C6-アルキルまたはC2-C6-アルケニル；これらの各々は、R43から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・アリール、アリールオキシ、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルケニル；ここでの環状部分は、R44から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０５２６】
実施形態１４８．  実施形態１４７に記載の薬学的組成物であって、R40が下記から選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR41、-NR41R42、-SR41、-S(O)2R41、-NR41C(O)R42、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR41R42、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR41、-C(O)OR41、=O、-NH-C(=O)-O-C1-C6-アルキル、または-NH-C(=O)-C(=O)-O-C1-C6-アルキル；
・C1-C6-アルキル、またはC2-C6- アルケニル；これらの各々は、R43から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい；
・ArG1、ArG1-O-、ArG1-C1-C6-アルコキシ、ArG1-C1-C6-アルキル、ArG1-C2-C6-アルケニル、Het3、Het3-C1-C6-アルキル、またはHet3-C2-C6-アルケニル；ここでの環状部分は、R44から選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよい。
【０５２７】
実施形態１４９．  実施形態１４８に記載の薬学的組成物であって、R40が下記から選択される薬学的組成物：
・水素、ハロゲン、-CF3、-NO2、-OR41、-NR41R42、-C(O)OR41、=O、または-NR41C(O)R42；
・C1-C6-アルキル；
・ArG1。
【０５２８】
実施形態１５０．  実施形態１４９に記載の薬学的組成物であって、R40が水素である薬学的組成物。
【０５２９】
実施形態１５１．  実施形態１４９に記載の薬学的組成物であって、R40が下記から選択される薬学的組成物：
・ハロゲン、-NO2、-OR41、-NR41R42、-C(O)OR41、または-NR41C(O)R42；
・メチル；
・フェニル。
【０５３０】
実施形態１５２．  実施形態１２９〜１５１の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R41およびR42が水素、C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択され、ここでのアリール部分はハロゲンまたは-COOHで任意に置換されてもよい薬学的組成物。
【０５３１】
実施形態１５３．  実施形態１５２の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R41およびR42が水素、メチル、エチル、またはフェニルから独立に選択され、ここでのフェニル部分はハロゲンまたは-COOHで任意に置換されてもよい薬学的組成物。
【０５３２】
実施形態１５４．  実施形態１２９〜１５３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Qが、原子価結合、C1-C6-アルキレン、-C1-C6-アルキル-O-、-C1-C6-アルキル-NH-、-NH-C1-C6-アルキル、-NH-C(=O)-、-C(=O)-NH-、-O-C1-C6-アルキル、-C(=O)-、または-C1-C6-アルキル-C(=O)-N(R47)-であり、ここでのアルキル部分は、R48から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５３３】
実施形態１５５．  実施形態１５４に記載の薬学的組成物であって、Qが、原子価結合、-CH2-、-CH2-CH2-、-CH2-O-、-CH2-CH2-O-、-CH2-NH-、-CH2-CH2-NH-、-NH-CH2-、-NH-CH2-CH2-、-NH-C(=O)-、-C(=O)-NH-、-O-CH2-、-O-CH2-CH2-、または-C(=O)-である薬学的組成物。
【０５３４】
実施形態１５６．  実施形態１２９から１５５の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R47およびR48が、水素、メチルおよびフェニルから独立に選択される薬学的組成物。
【０５３５】
実施形態１５７．  実施形態１２９〜１５６の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、Tが下記から選択される薬学的組成物：
・水素；
・R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・アリール、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール；ここでのアルキル、アリールおよびヘテロアリール部分は、R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０５３６】
実施形態１５８．  実施形態１５７に記載の薬学的組成物であって、Tが下記から選択される薬学的組成物：
・水素；
・R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・ArG1、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3；ここでのアルキル、アリールおよびヘテロアリール部分は、R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０５３７】
実施形態１５９．  実施形態１５８に記載の薬学的組成物であって、Tが下記から選択される薬学的組成物：
・水素；
・R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・フェニル、フェニル-C1-C6-アルキル；ここでのアルキルおよびフェニル部分は、R50から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される。
【０５３８】
実施形態１６０．  実施形態１５９に記載の薬学的組成物であって、Tが、R50で置換されたフェニルである薬学的組成物。
【０５３９】
実施形態１６１．  実施形態１２９〜１６０の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R50が、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルコキシ、アリール、アリールオキシ、アリール-C1-C6-アルコキシ、-C(=O)-NH-C1-C6-アルキル-アリール、-C(=O)-NR50A-C1-C6-アルキル、-C(=O)-NH-(CH2CH2O)mC1-C6-アルキル-COOH、ヘテロアリール、-C1-C6-アルキル-COOH、-O-C1-C6-アルキル-COOH、-S(O)2R51、-C2-C6-アルケニル-COOH、-OR51、-NO2、ハロゲン、-COOH、-CF3、-CN、=O、-N(R51R52)であり、ここでのアリールまたはヘテロアリール部分は１以上のR53で任意に置換される薬学的組成物。
【０５４０】
実施形態１６２．  実施形態１６１に記載の薬学的組成物であって、R50が、C1-C6-アルキル、C1-C6-アルコキシ、アリール、アリールオキシ、-C(=O)-NR50A-C1-C6-アルキル、-C(=O)-NH-(CH2CH2O)mC1-C6-アルキル-COOH、アリール-C1-C6-アルコキシ、-OR51、-NO2、ハロゲン、-COOH、-CF3であり、ここでの如何なるアリール部分も１以上のR53で任意に置換される薬学的組成物。
【０５４１】
実施形態１６３．  実施形態１６２に記載の薬学的組成物であって、R50が、C1-C6-アルキル、アリールオキシ、-C(=O)-NR50A-C1-C6-アルキル、-C(=O)-NH-(CH2CH2O)mC1-C6-アルキル-COOH、アリール-C1-C6-アルコキシ、-OR51、ハロゲン、-COOH、-CF3であり、ここでの如何なるアリール部分も１以上のR53で任意に置換される薬学的組成物。
【０５４２】
実施形態１６４．  実施形態１６３に記載の薬学的組成物であって、R50が、C1-C6-アルキル、ArG1-O-、-C(=O)-NR50A-C1-C6-アルキル、-C(=O)-NH-(CH2CH2O)mC1-C6-アルキル-COOH、ArG1-C1-C6-アルコキシ、-OR51、ハロゲン、-COOH、-CF3であり、ここでの如何なるアリール部分も１以上のR53で任意に置換される薬学的組成物。
【０５４３】
実施形態１６５．  実施形態１６４に記載の薬学的組成物であって、R50が、-C(=O)-NR50ACH2、-C(=O)-NH-(CH2CH2O)2CH2l-COOH、または-C(=O)-NR50ACH2CH2である薬学的組成物。
【０５４４】
実施形態１６６．  実施形態１６４に記載の薬学的組成物であって、R50が、フェニル、メチル、またはエチルである薬学的組成物。
【０５４５】
実施形態１６７．  実施形態１６６に記載の薬学的組成物であって、R50が、メチルまたはエチルである薬学的組成物。
【０５４６】
実施形態１６８．  実施形態１２９〜１６７の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、mが1または2である薬学的組成物。
【０５４７】
実施形態１６９．  実施形態１２９〜１６８の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R51がメチルである薬学的組成物。
【０５４８】
実施形態１７０．  実施形態１２９〜１６９の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R53がC1-C6-アルキル、C1-C6-アルコキシ、-OR51、ハロゲン、または-CF3である薬学的組成物。
【０５４９】
実施形態１７１．  実施形態１２９〜１７０の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R50Aが、-C(O)OCH3、-C(O)OCH2CH3、-COOH、-CH2C(O)OCH3、-CH2C(O)OCH2CH3、-CH2CH2C(O)OCH3、-CH2CH2C(O)OCH2CH3、-CH2COOH、メチル、またはエチルである薬学的組成物。
【０５５０】
実施形態１７２．  実施形態１２９〜１７１の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R50Bが、-C(O)OCH3、-C(O)OCH2CH3、-COOH、-CH2C(O)OCH3、-CH2C(O)OCH2CH3、-CH2CH2C(O)OCH3、-CH2CH2C(O)OCH2CH3、-CH2COOH、メチル、またはエチルである薬学的組成物。
【０５５１】
実施形態１７３．  実施形態１〜３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、前記GCrが次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である薬学的組成物：
【化４４】
2008505866.tif 000043
【０５５２】
ここで、
Vは、C1-C6-アルキル、アリール、ヘテロアリール、アリール-C1-6-アルキル-、またはアリール-C2-6-アルケニル-であり、ここでのアルキルまたはアルケニルはR54から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリールまたはヘテロアリールはR55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され；
R54は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、アリール、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R55は、
・水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-OS(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR56、-NR56R57、-SR56、-NR56S(O)2R57、-S(O)2NR56R57、-S(O)NR56R57、-S(O)R56、-S(O)2R56、-OS(O)2R56、-C(O)NR56R57、-OC(O)NR56R57、-NR56C(O)R57、-CH2C(O)NR56R57、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR56R57、-CH2OR56、-CH2OC(O)R56、-CH2NR56R57、-OC(O)R56、-OC1-C8-アルキル-C(O)OR56、-OC1-C6-アルキル-OR56、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR56、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR56、-NR56-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR56、-NR56-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR56、-C(O)OR56、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R56；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらはR58から選択された１以上の置換基で任意に置換されてよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アロイル-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分はR59から選択された１以上の置換基で任意に置換されてよい；
から独立に選択され；
R56およびR57は、水素、OH、CF3、C1-C12-アルキル、アリール-C1-C6-アルキル、-C(=O)-C1-C6-アルキル、またはアリールから独立に選択され、ここでのアルキル基はR60から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてよく、またアリール基はR61から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてよく；R56およびR57が同じ窒素原子に結合するときは、これらが該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよく、該へテロ環は、任意に窒素酸素および硫黄から選択された一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含み、また任意に一つまたは二つの二重結合を含み；
R58は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR56、および-NR56R57から独立に選択され；
R59は、ハロゲン、-C(O)OR56、-CH2C(O)OR56、-CH2OR56、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR56、-NR56R57およびC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R60は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OC1-C6-アルキル、-C(O)OC1-C6-アルキル、-C(=O)-R62、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R61は、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OH、-OC1-C6-アルキル、-NH2、C(=O)、またはC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R62は、C1-C6-アルキル、ハロゲンから独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されたアリール、または１以上のC1-C6-アルキルで任意に置換されたヘテロアリールである。
【０５５３】
実施形態１７４．  実施形態１７３に記載の薬学的組成物であって、Vがアリール、ヘテロアリール、またはアリール-C1-6-アルキル-であり、ここでのアルキルはR54から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリールもしくはヘテロアリールはR55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５５４】
実施形態１７５．  実施形態１７４に記載の薬学的組成物であって、Vがアリール、Het1、またはアリール-C1-6-アルキル-であり、ここでのアルキルはR54から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリールもしくはヘテロアリール部分はR55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５５５】
実施形態１７６．  実施形態１７５に記載の薬学的組成物であって、Vがアリール、Het2、またはアリール-C1-6-アルキル-であり、ここでのアルキルはR54から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリールもしくはヘテロアリール部分はR55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５５６】
実施形態１７７．  実施形態１９９に記載の薬学的組成物であって、Vがアリール、Het3、またはアリール-C1-6-アルキル-であり、ここでのアルキルはR54から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリールもしくはヘテロアリール部分はR55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５５７】
実施形態１７８．  実施形態１７７に記載の薬学的組成物であって、Vが、R55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるアリールである薬学的組成物。
【０５５８】
実施形態１７９．  実施形態１７８に記載の薬学的組成物であって、Vが、R55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1である薬学的組成物。
【０５５９】
実施形態１８０．  実施形態１７９に記載の薬学的組成物であって、Vが、R55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェニル、ナフチル、またはアントラニルである薬学的組成物。
【０５６０】
実施形態１８１．  実施形態１８０に記載の薬学的組成物であって、Vが、R55から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェニルである薬学的組成物。
【０５６１】
実施形態１８２．  実施形態１７３〜１８１の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R55が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・ハロゲン、C1-C6-アルキル、-CN、-OCF3、-CF3、-NO2、-OR56、-NR56R57、-NR56C(O)R57、-SR56、-OC1-C8-アルキル-C(O)OR56、または-C(O)OR56；
・R58から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・アリール、アリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール、またはヘテロアリール-C1-C6-アルキル；これらの環状部分はR59から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてよい。
【０５６２】
実施形態１８３．  実施形態１８２に記載の薬学的組成物であって、R55が下記から独立に選択される薬学的組成物：
・ハロゲン、C1-C6-アルキル、-CN、-OCF3、-CF3、-NO2、-OR56、-NR56R57、-NR56C(O)R57、-SR56、-OC1-C8-アルキル-C(O)OR56、または-C(O)OR56；
・R58から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるC1-C6-アルキル；
・ArG1、ArG1-C1-C6-アルキル、Het3、またはHet3-C1-C6-アルキル；これらの環状部分はR59から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてよい。
【０５６３】
実施形態１８４．  実施形態１８３に記載の薬学的組成物であって、R55が、ハロゲン、-OR56、-NR56R57、-C(O)OR56、-OC1-C8-アルキル-C(O)OR56、-NR56C(O)R57、またはC1-C6-アルキルから独立に選択される薬学的組成物。
【０５６４】
実施形態１８５．  実施形態１８４に記載の薬学的組成物であって、R55が、ハロゲン、-OR56、-NR56R57、-C(O)OR56、-OC1-C8-アルキル-C(O)OR56、-NR56C(O)R57、メチル、またはエチルから独立に選択される薬学的組成物。
【０５６５】
実施形態１８６．  実施形態１７３〜１８５の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R56およびR57が、水素、CF3、C1-C12-アルキル、または-C(=O)-C1-C6-アルキルから独立に選択され；R56およびR57が同じ窒素原子に結合されるときは、これらが該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよい薬学的組成物。
【０５６６】
実施形態１８７．  実施形態１８６に記載の薬学的組成物であって、R56およびR57が水素またはC1-C12-アルキルから独立に選択され、R56およびR57が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよい薬学的組成物。
【０５６７】
実施形態１８８．  実施形態１８７に記載の薬学的組成物であって、R56およびR57が水素またはメチル、エチル、プロピル、ブチルから独立に選択され、R56およびR57が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してもよい薬学的組成物。
【０５６８】
実施形態１８９．  実施形態１〜３の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、前記CGrが次式で表されるか、またはそれらのジアステレオマー、ラセミ混合物を含むそれらのエナンチオマー、それらの互変異性体、並びにそれらの薬学的に許容可能な酸もしくは塩基との塩である薬学的組成物：
【化４５】
2008505866.tif 000044
【０５６９】
ここで、
AAは、C1-C6-アルキル、アリール、ヘテロアリール、アリール-C1-6-アルキル-またはアリール-C2-6-アルケニル-であり、ここでのアルキルまたはアルケニルはR63から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、またアリールまたはヘテロアリールはR64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され；
R63は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、アリール、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R64は、
・水素、ハロゲン、-CN、-CH2CN、-CHF2、-CF3、-OCF3、-OCHF2、-OCH2CF3、-OCF2CHF2、-S(O)2CF3、-OS(O)2CF3、-SCF3、-NO2、-OR65、-NR65R66、-SR65、-NR65S(O)2R66、-S(O)2NR65R66、-S(O)NR65R66、-S(O)R65、-S(O)2R65、-OS(O)2R65、-C(O)NR65R66、-OC(O)NR65R66、-NR65C(O)R66、-CH2C(O)NR65R66、-OC1-C6-アルキル-C(O)NR65R66、-CH2OR65、-CH2OC(O)R65、-CH2NR65R66、-OC(O)R65、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR65、-OC1-C6-アルキル-OR65、-SC1-C6-アルキル-C(O)OR65、-C2-C6-アルケニル-C(=O)OR65、-NR65-C(=O)-C1-C6-アルキル-C(=O)OR65、-NR65-C(=O)-C1-C6-アルケニル-C(=O)OR65、-C(O)OR65、または-C2-C6-アルケニル-C(=O)R65；
・C1-C6-アルキル、C2-C6-アルケニル、またはC2-C6-アルキニル；これらの各々はR67から選択された１以上の置換基で任意に置換されてよい；
・アリール、アリールオキシ、アリールオキシカルボニル、アロイル、アリールスルファニル、アリール-C1-C6-アルコキシ、アリール-C1-C6-アルキル、アリール-C2-C6-アルケニル、アロイル-C2-C6-アルケニル、アリール-C2-C6-アルキニル、ヘテロアリール、ヘテロアリール-C1-C6-アルキル、ヘテロアリール-C2-C6-アルケニル、またはヘテロアリール-C2-C6-アルキニル；これらの環状部分はR68から選択された１以上の置換基で任に2置換されてよい；
から独立に選択され；
R65およびR66は、水素、OH、CF3、C1-C12-アルキル、アリール-C1-C6-アルキル、-C(=O)-R69、アリールまたはヘテロアリールから独立に選択され；ここでのアルキル基はR70から選択された１以上の置換基で任意に置換されてよく、またアリールおよびヘテロアリール基はR71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されてもよく；R65およびR66が同じ窒素原子に結合するときは、これらは該窒素原子と共に3〜8員のヘテロ環を形成してよく、該へテロが環は任意に窒素、酸素および硫黄から選択された一つまたは二つの更なるヘテロ原子を含んでよく、また任意に一つまたは二つの二重結合を含んでもよく；
R67は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OR65、および-NR65R66から独立に選択され；
R68は、ハロゲン、-C(O)OR65、-CH2C(O)OR65、-CH2OR65、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OR65、-NR65R66およびC1-C6-アルキルから独立に選択され；
R69は、C1-C6-アルキル、１以上のハロゲンで任意に置換されたアリール、または１以上のC1-C6-アルキルで任意に置換されたヘテロアリールから独立に選択され；
R70は、ハロゲン、-CN、-CF3、-OCF3、-OC1-C6-アルキル、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOHおよび-NH2から独立に選択され；
R71は、ハロゲン、-C(O)OC1-C6-アルキル、-COOH、-CN、-CF3、-OCF3、-NO2、-OH、-OC1-C6-アルキル、-NH2、C(=O)またはC1-C6-アルキルから独立に選択される。
【０５７０】
実施形態１９０．  実施形態１８９に記載の薬学的組成物であって、AAが、アリール、ヘテロアリール、またはアリール-C1-6-アルキル-であり、ここでのアルキルは１以上のR63で任意に置換され、またアリールまたはヘテロアリールはR64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５７１】
実施形態１９１．  実施形態１９０に記載の薬学的組成物であって、AAが、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるアリールまたはヘテロアリールである薬学的組成物。
【０５７２】
実施形態１９２．  実施形態１９１に記載の薬学的組成物であって、AAが、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet1である薬学的組成物。
【０５７３】
実施形態１９３．  実施形態１９２に記載の薬学的組成物であって、AAが、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet2である薬学的組成物。
【０５７４】
実施形態１９４．  実施形態１９３に記載の薬学的組成物であって、AAが、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet3である薬学的組成物。
【０５７５】
実施形態１９５．  実施形態１９４に記載の薬学的組成物であって、AAが、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェニル、ナフチル、アントリル、カルバゾリル、チエニル、ピリジル、またはベンゾジオキシルである薬学的組成物。
【０５７６】
実施形態１９６．  実施形態１９５に記載の薬学的組成物であって、AAが、R64から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェニルまたはナフチルである薬学的組成物。
【０５７７】
実施形態１９７．  実施形態１８９〜１９６の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R64が水素、ハロゲン、-CF3、-OCF3、-OR65、-NR65R66、C1-C6-アルキル、-OC(O)R65、-OC1-C6-アルキル-C(O)OR65、アリール-C2-C6-アルケニル、アリールオキシ、またはアリールから独立に選択され、ここでのC1-C6-アルキルはR67から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換され、また環状部分はR68から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換される薬学的組成物。
【０５７８】
実施形態１９８．  実施形態１９７に記載の薬学的組成物であって、R64が、ハロゲン、-CF3、-OCF3、-OR65、-NR65R66、メチル、エチル、プロピル、-OC(O)R65、-OCH2-C(O)OR65、-OCH2-CH2-C(O)OR65、R68から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるフェノキシから独立に選択される薬学的組成物。
【０５７９】
実施形態１９９．  実施形態１８９〜１９８の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R65およびR66が、水素、CF3、C1-C12-アルキル、R71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるアリールまたはヘテロアリールから独立に選択される薬学的組成物。 
実施形態２００．  実施形態１９９に記載の薬学的組成物であって、R65およびR66が独立に、水素、C1-C12-アルキル、R71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるアリールまたはヘテロアリールである薬学的組成物。
【０５８０】
実施形態２０１．  実施形態２００に記載の薬学的組成物であって、R65およびR66が独立に、水素、メチル、エチル、プロピル、ブチル、2,2-ジメチル-プロピル、R71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet1である薬学的組成物。
【０５８１】
実施形態２０２．  実施形態２０１に記載の薬学的組成物であって、R65およびR66が独立に、水素、メチル、エチル、プロピル、ブチル、2,2-ジメチル-プロピル、R71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet2である薬学的組成物。
【０５８２】
実施形態２０３．  実施形態２０２に記載の薬学的組成物であって、R65およびR66が独立に、水素、メチル、エチル、プロピル、ブチル、2,2-ジメチル-プロピル、R71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるArG1またはHet3である薬学的組成物。
【０５８３】
実施形態２０４．  実施形態２０３に記載の薬学的組成物であって、R65およびR66が独立に、水素、メチル、エチル、プロピル、ブチル、2,2-ジメチル-プロピル、フェニル、ナフチル、１以上のR71で任意に置換されるチアジアゾリルであるか；またはR71から独立に選択された１以上の置換基で任意に置換されるイソオキサゾリルである薬学的組成物。
【０５８４】
実施形態２０５．  実施形態１８９〜２０４の何れか１項に記載の薬学的組成物であって、R71がハロゲンまたはC1-C6-アルキルである薬学的組成物。
【０５８５】
実施形態２０６．  実施形態２０５に記載の薬学的組成物であって、R71がハロゲンまたはメチルである薬学的組成物。
【０５８６】
実施形態２０７．  実施形態１〜２０５に記載の薬学的製剤であって、Frg1が、Gly、Ala、Thr、およびSerからなる群から独立に選択された0〜5の中性アミノ酸からなる薬学的製剤。
【０５８７】
実施形態２０８．  実施形態２０７に記載の薬学的製剤であって、Frg1が0〜5のGlyからなる薬学的製剤。
【０５８８】
実施形態２０９．  実施形態２０８に記載の薬学的製剤であって、Frg1が0のGlyからなる薬学的製剤。
【０５８９】
実施形態２１０．  実施形態２０８に記載の薬学的製剤であって、Frg1が1のGlyからなる薬学的製剤。
【０５９０】
実施形態２１１．  実施形態２０８に記載の薬学的製剤であって、Frg1が2のGlyからなる薬学的製剤。
【０５９１】
実施形態２１２．  実施形態２０８に記載の薬学的製剤であって、Frg1が3のGlyからなる薬学的製剤。
【０５９２】
実施形態２１３．  実施形態２０８に記載の薬学的製剤であって、Frg1が4のGlyからなる薬学的製剤。
【０５９３】
実施形態２１４．  実施形態２０８に記載の薬学的製剤であって、Frg1が5のGlyからなる薬学的製剤。
【０５９４】
実施形態２１５．  実施形態１〜２１４の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-C(O)-、B1-B2-SO2- またはB1-B2-CH2-のものであり、ここでのB1およびB2は実施形態１に定義した通りである薬学的製剤。
【０５９５】
実施形態２１６．  実施形態１〜２１４の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-C(O)-、B1-B2-SO2-、またはB1-B2-NH-のものであり、ここでのB1およびB2は実施形態１に定義した通りである薬学的製剤。
【０５９６】
実施形態２１７．  実施形態１〜２１４の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-C(O)-、B1-B2-CH2-、またはB1-B2-NH-のものであり、ここでのB1およびB2は実施形態１に定義した通りである薬学的製剤。
【０５９７】
実施形態２１８．  実施形態１〜２１４の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-CH2-、B1-B2-SO2-、またはB1-B2-NH-のものであり、ここでのB1およびB2は実施形態１に定義した通りである薬学的製剤。
【０５９８】
実施形態２１９．  実施形態２１５または２１６の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-C(O)- またはB1-B2-SO2-のものであり、ここでのB1およびB2は実施形態１に定義した通りである薬学的製剤。
【０５９９】
実施形態２２０．  実施形態２１５または２１７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-C(O)- またはB1-B2-CH2-のものであり、ここでのB1およびB2は実施形態１に定義した通りである薬学的製剤。
【０６００】
実施形態２２１．  実施形態２１６または２１７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-C(O)- またはB1-B2-NH-のものであり、ここでのB1およびB2は実施形態１に定義した通りである薬学的製剤。
【０６０１】
実施形態２２２．  実施形態２１５または２１８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-CH2- またはB1-B2-SO2-のものであり、ここでのB1およびB2は実施形態１に定義した通りである薬学的製剤。
【０６０２】
実施形態２２３．  実施形態２１６または２１８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-NH- またはB1-B2-SO2-のものであり、ここでのB1およびB2は実施形態１に定義した通りである薬学的製剤。
【０６０３】
実施形態２２４．  実施形態２１７または２１８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-CH2- またはB1-B2-NH-のものであり、ここでのB1およびB2は実施形態１に定義した通りである薬学的製剤。
【０６０４】
実施形態２２５．  実施形態２１９、２２０、または２２１の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-C(O)-のものである薬学的製剤。
【０６０５】
実施形態２２６．  実施形態２２０、２２２、または２２４の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-CH2-のものである薬学的製剤。
【０６０６】
実施形態２２７．  実施形態２２０、２２２、または２２３の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-SO2-のものである薬学的製剤。
【０６０７】
実施形態２２８．  実施形態２２１、２２３、または２２４の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、GB が式B1-B2-NH-のものである薬学的製剤。
【０６０８】
実施形態２２９．  実施形態１〜２２８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が原子価結合、-O-、または-S-である薬学的製剤。
【０６０９】
実施形態２３０．  実施形態１〜２２８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が原子価結合、-O-、または-N(R6B)-である薬学的製剤。
【０６１０】
実施形態２３１．  実施形態１〜２２８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が原子価結合、-S-、または-N(R6B)-である薬学的製剤。
【０６１１】
実施形態２３２．  実施形態１〜２２８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が-O-、-S-、または-N(R6B)-である薬学的製剤。
【０６１２】
実施形態２３３．  実施形態２９９または２３０の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が原子価結合、または-O-である薬学的製剤。
【０６１３】
実施形態２３４．  実施形態２９９または２３１の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が原子価結合、または-S-である薬学的製剤。
【０６１４】
実施形態２３５．  実施形態２３０または２３１の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が原子価結合、または-N(R6B)-である薬学的製剤。
【０６１５】
実施形態２３６．  実施形態２２９または２３２の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が-O-、または-S-である薬学的製剤。
【０６１６】
実施形態２３７．  実施形態２３０または２３２の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が-O-、または-N(R6B)-である薬学的製剤。
【０６１７】
実施形態２３８．  実施形態２３１または２３２の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が-S-、または-N(R6B)-である薬学的製剤。
【０６１８】
実施形態２３９．  実施形態２３３、２３４または２３５の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が原子価結合である薬学的製剤。
【０６１９】
実施形態２４０．  実施形態２３３、２３６または２３７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が-O-ある薬学的製剤。
【０６２０】
実施形態２４１．  実施形態２３４、２３６または２３８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が-S-である薬学的製剤。
【０６２１】
実施形態２４２．  実施形態２３５、２３７または２３８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B1 が-N(R6B)-である薬学的製剤。
【０６２２】
実施形態２４３．  実施形態１〜２４２の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、B2は原子価結合、C1-C18-アルキレン、C2-C18-アルケニレン、C2-C18-アルキニレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-O-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-S-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-NR6-C1-C18-アルキル-C(=O)-であり；前記アルキレンおよびアリーレン部分は、実施形態１に定義した通り任意に置換される薬学的製剤。
【０６２３】
実施形態２４４．  実施形態２４３に記載の薬学的製剤であって、B2は原子価結合、C1-C18-アルキレン、C2-C18-アルケニレン、C2-C18-アルキニレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-C(=O)-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-O-C1-C18-アルキル-C(=O)-であり、前記アルキレンおよびアリーレン部分は実施形態１に定義した通り任意に置換される薬学的製剤。
【０６２４】
実施形態２４５．  実施形態２４４に記載の薬学的製剤であって、B2は原子価結合、C1-C18-アルキレン、C2-C18-アルケニレン、C2-C18-アルキニレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-C(=O)-であり、前記アルキレンおよびアリーレン部分は実施形態１に定義した通り任意に置換される薬学的製剤。
【０６２５】
実施形態２４６．  実施形態２４５に記載の薬学的製剤であって、B2は原子価結合、C1-C18-アルキレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-、-C(=O)-C1-C18-アルキル-C(=O)-であり、前記アルキレンおよびアリーレン部分は実施形態１に定義した通り任意に置換される薬学的製剤。
【０６２６】
実施形態２４７．  実施形態２４６に記載の薬学的製剤であって、B2は原子価結合、C1-C18-アルキレン、アリーレン、ヘテロアリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-であり、前記アルキレンおよびアリーレン部分は実施形態１に定義した通り任意に置換される薬学的製剤。
【０６２７】
実施形態２４８．  実施形態２４７に記載の薬学的製剤であって、B2は原子価結合、C1-C18-アルキレン、アリーレン、-C1-C18-アルキル-アリール-であり、前記アルキレンおよびアリーレン部分は実施形態１に定義した通り任意に置換される薬学的製剤。
【０６２８】
実施形態２４９．  実施形態２４８に記載の薬学的製剤であって、B2は原子価結合、または-C1-C18-アルキレンであり、該アルキレン部分は実施形態１に定義した通り任意に置換される薬学的製剤。
【０６２９】
実施形態２５０．  実施形態１〜２４９の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンが、ヒトインスリン、その類似体、その誘導体およびこれら何れかの組み合わせからなる群より選択される薬学的製剤。
【０６３０】
実施形態２５１．  実施形態２５０に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンがヒトインスリンである薬学的製剤。
【０６３１】
実施形態２５２．  実施形態２５０に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンがヒトインスリンの類似体であり、位置B28がAsp、Glu、Lys、ValまたはAlaである薬学的製剤。
【０６３２】
実施形態２５３．  実施形態２５２の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、位置B28がAsp、GluまたはLysである薬学的製剤。
【０６３３】
実施形態２５４．  実施形態２５３に記載の薬学的製剤であって、位置B28がAspまたはGluである薬学的製剤。
【０６３４】
実施形態２５５．  実施形態２５４に記載の薬学的製剤であって、位置B28がAspである薬学的製剤。
【０６３５】
実施形態２５６．  実施形態２５４に記載の薬学的製剤であって、位置A28がGluである薬学的製剤。
【０６３６】
実施形態２５７．  実施形態２５０〜２５６の何れか1項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンがヒトインスリンの類似体であり、位置B29がPro、AspまたはGluである薬学的製剤。
【０６３７】
実施形態２５８．  実施形態２５７に記載の薬学的製剤であって、位置B29がProまたはGluである薬学的製剤。
【０６３８】
実施形態２５９．  実施形態２５８に記載の薬学的製剤であって、位置B29がProである薬学的製剤。
【０６３９】
実施形態２６０．  実施形態２５８に記載の薬学的製剤であって、位置B29がGluである薬学的製剤。
【０６４０】
実施形態２６１．  実施形態２５０〜２６０の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンがヒトインスリンの類似体であり、位置B9がAspまたはGluである薬学的製剤。
【０６４１】
実施形態２６２．  実施形態２５０〜２６１の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンがヒトインスリンの類似体であり、位置B10がAspまたはGluである薬学的製剤。
【０６４２】
実施形態２６３．  実施形態２６２に記載の薬学的製剤であって、位置B10がGluである薬学的製剤。
【０６４３】
実施形態２６４．  実施形態２５０〜２６３の何れか1項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンはヒトインスリンの類似体であり、位置B1がGlyである薬学的製剤。
【０６４４】
実施形態２６５．  実施形態２５０〜２６４の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンはヒトインスリンの類似体であり、位置B3がLys、Thr、Ser、AlaまたはGlnである薬学的製剤。
【０６４５】
実施形態２６６．  実施形態２６５に記載の薬学的製剤であって、位置B3がLys、Thr、SerまたはAlaである薬学的製剤。
【０６４６】
実施形態２６７．  実施形態２６６に記載の薬学的製剤であって、B3はLysまたはAlaである類似体である薬学的製剤。
【０６４７】
実施形態２６８．  実施形態２６７に記載の薬学的製剤であって、B3がLysである薬学的製剤。
【０６４８】
実施形態２６９．  実施形態２５０〜２６８の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンはヒトインスリンの類似体であり、位置B25が欠失している薬学的製剤。
【０６４９】
実施形態２７０．  実施形態２５０〜２６９の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンはヒトインスリンの類似体であり、位置B27が欠失している薬学的製剤。
【０６５０】
実施形態２７１．  実施形態２５０〜２７０の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンはヒトインスリンの類似体であり、位置30が欠失している薬学的製剤。
【０６５１】
実施形態２７２．  実施形態２５０〜２７１の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンがヒトインスリンの類似体であり、位置A18がGlnである薬学的製剤。
【０６５２】
実施形態２７３．  実施形態２５０〜２７２の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンがヒトインスリンの類似体であり、位置A21がAla、Gln、Glu、Gly、His、Ile、Leu、Met、Phe、Ser、Thr、Trp、Tyr、ValまたはhSerである薬学的製剤。
【０６５３】
実施形態２７４．  実施形態２７３に記載の薬学的製剤であって、位置A21がAla、Gly、Ile、Leu、Phe、Ser、Thr、ValまたはhSerである薬学的製剤。
【０６５４】
実施形態２７５．  実施形態２７４に記載の薬学的製剤であって、位置A21がAlaまたはGlyである薬学的製剤。
【０６５５】
実施形態２７６．  実施形態２７５に記載の薬学的製剤であって、位置A21がGlyである薬学的製剤。
【０６５６】
実施形態２７７．  実施例２５０〜２７６の何れか1項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンが、1以上の親油性置換基を有するヒトインスリンの誘導体またはその類似体である薬学的製剤。
【０６５７】
実施形態２７８．  実施形態２７７に記載の薬学的製剤であって、位置B29Lysにおける当該Nε-アミノ基が共有結合性のアシル化により疎水性部分、例えば、脂肪酸またはリトコリック酸誘導体で修飾されている薬学的製剤。
【０６５８】
実施形態２７９．  実施形態２７７または２７８に記載の薬学的製剤であって、当該インスリン誘導体が以下からなる群より選択される薬学的製剤；
B29-Nε-ミリストイル-des(B30)ヒトインスリン、B29-Nε-パルミトイル-des(B30)ヒトインスリン、B29-Nε-ミリストイルヒトインスリン、B29-Nε-パルミトイルヒトインスリン、B28-Nε-ミリストイルLysB28ProB29ヒトインスリン、B28-Nε-パルミトイルLysB28ProB29ヒトインスリン、B30-Nε-ミリストイル-ThrB28LysB30ヒトインスリン、B30-Nε-パルミトイル-ThrB29LysB30ヒトインスリン、B29-Nε-(N-パルミトイル-γ-グルタミル)-des(B30)ヒトインスリン、B29-Nε-(N-リトコリル-γ-グルタミル)-des(B30)ヒトインスリン、B29-Nε-(ω-カルボキシヘプタデカノイル)-des(B30)ヒトインスリンおよびB29-Nε-(ω-カルボキシヘプタデカノイル)ヒトインスリン。
【０６５９】
実施形態２８０．実施形態２５０〜２７９の何れか1項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンが追加の安定化置換の何れかの組み合わせを含む薬学的製剤。
【０６６０】
実施形態２８１．実施形態２８０に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンが、位置B1、B3、A18およびA21における追加の安定化置換の何れかの組み合わせを含む薬学的製剤。
【０６６１】
実施形態２８２．実施形態２５０に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンが以下の群から選択されるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤：
B28D
desB27
B28K、B29P
B3K、B29E
B29E
desB25
B9E/D
B10E/D。
【０６６２】
実施形態２８３．実施形態２５０に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンが以下の群から選択されるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤：
A21G
A21G、B28K、B29P
A21G、B28D
A21G、B28E
A21G、B3K、B29E
A21G、desB27
A21G、B9E
A21G、B9D
A21G、B10E
A21G、desB25
A21G、desB30
A21G、B28K、B29P
A21G、B28K、B29P、desB30
A21G、B28D、desB30
A21G、B28E
A21G、B28E、desB30
A21G、B3K、B29E
A21G、B3K、B29E、desB30
A21G、desB27、desB30
A21G、B9E/D
A21G、B9E、desB30
A21G、B9D、desB30
A21G、B10E/D
A21G、B10E、desB30
A21G、desB25、desB30。
【０６６３】
実施形態２８４．実施形態２５０に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンが以下の群より選択されるヒトインスリンの類似体である薬学的製剤：
B1G、A21G
B1G、A21G、B28K、B29P
B1G、A21G、B28D
B1G、A21G、B28E
B1G、A21G、B3K、B29E
B1G、A21G、desB27
B1G、A21G、B9E
B1G、A21G、B9D
B1G、A21G、B10E
B1G、A21G、desB25
B1G、A21G、desB30
B1G、A21G、B28K、B29P
B1G、A21G、B28K、B29P、desB30
B1G、A21G、B2D、desB30
B1G、A21G、B28E
B1G、A21G、B28E、desB30
B1G、A21G、B3K、B28E
B1G、A21G、B3K、B28E、desB30
B1G、A21G、desB27、desB30
B1G、A21G、B9E/D
B1G、A21G、B9E、desB30
B1G、A21G、B9D、desB30
B1G、A21G、B10E/D
B1G、A21G、B10E、desB30
B1G、A21G、desB25、desB30。
【０６６４】
実施形態２８５．実施形態２８２〜２８４の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンが以下のように位置B3およびA18において更に修飾されたヒトインスリンの類似体である薬学的製剤：
B3T
B3T、A18Q
B3S
B3S、A18Q
B3Q
B3Q、A18Q。
【０６６５】
実施形態２８６．実施形態２８２〜２８４の何れか1項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンが更に以下のように修飾されているヒトインスリンの類似体である薬学的製剤：
B3T、B28D
B3T、desB27。
【０６６６】
実施形態２８７．実施形態２８２〜２８６の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、当該インスリンがB30の欠失により更に修飾されているヒトインスリンの類似体である薬学的製剤。
【０６６７】
実施形態２８８．実施形態１〜２８７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、一般式（I）のプロタミン延長リガンドの亜鉛イオンに対する割合が1：20〜20：1である薬学的製剤。
【０６６８】
実施形態２８９．実施形態２８８に記載の薬学的製剤であって、一般式（I）のプロタミン延長リガンドの亜鉛イオンに対する割合が1：6〜10：1である薬学的製剤。
【０６６９】
実施形態２９０．実施形態１〜２８９の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、亜鉛イオンの量が推定インスリン六量体の２〜６モルである薬学的製剤。
【０６７０】
実施形態２９１．実施形態２９０に記載の薬学的製剤であって、当該亜鉛イオンの量が推定インスリン六量体当たり2.0〜3.5モルである薬学的製剤。
【０６７１】
実施形態２９２．  実施形態１〜２９１の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、亜鉛イオンが、10〜40μg Zn／100 Uインスリンに対応する量で存在する薬学的製剤。
【０６７２】
実施形態２９３．  実施形態２９２に記載の薬学的製剤であって、亜鉛イオンが、10〜26μg Zn／100 Uインスリンに対応する量で存在する薬学的製剤。
【０６７３】
実施形態２９４．  実施形態１〜２９３の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、インスリンと実施形態１〜２４９の何れか１項に記載のプロタミン延長リガンドとの間の比が、99：1〜1：99の範囲である薬学的製剤。
【０６７４】
実施形態２９５．  実施形態２９４に記載の薬学的製剤であって、実施形態１〜２４９の何れか１項に記載のインスリンとプロタミン延長リガンドとの間の比が、95：5〜5：95の範囲である薬学的製剤。
【０６７５】
実施形態２９６．  実施形態２９５に記載の薬学的製剤であって、実施形態１〜２４９の何れか１項に記載のインスリンとプロタミン延長リガンドとの間の比が、80：20〜20：80の範囲である薬学的製剤。
【０６７６】
実施形態２９７．  実施形態２９６に記載の薬学的製剤であって、実施形態１〜２４９の何れか１項に記載のインスリンおよび当該プロタミン延長リガンドとの間の比が、70：30〜30：70の範囲である薬学的製剤。
【０６７７】
実施形態２９８．  実施形態１〜２９７の何れか１項に記載の薬学的製剤であって、インスリンの濃度が60〜3000 nmol/mLである薬学的製剤。
【０６７８】
実施形態２９９．  実施形態２９８に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンの濃度が240〜1200 nmol/mLである薬学的製剤。
【０６７９】
実施形態３００．  実施形態２９９に記載の薬学的製剤であって、前記インスリンの濃度が約600 nmol/mLである薬学的製剤。
【０６８０】
実施形態３０１．  実施形態１に記載のプロタミン延長リガンドを製造する方法であって： 
・R状態HisＢ１０ Zn２＋部位に結合する出発化合物を同定するステップと；
・任意に、0〜5の中性αまたはβアミノ酸からなる断片を結合するステップと；
・プロタミンを結合するステップと
を含んでなる方法。
【０６８１】
実施形態３０２．  インスリン製剤の作用を延長させる方法であって、実施形態１〜２４９の何れか１項に記載のプロタミン延長リガンドを、当該インスリン製剤に添加することを具備する方法。
【０６８２】
実施形態３０３．  １型糖尿病または２型糖尿病を治療する方法であって、それを必要としている患者に対して、治療的に有効な量の実施形態１〜３００の何れか１項に記載の薬学的製剤を投与することを具備する方法。
【０６８３】
実施形態３０４．  １型糖尿病または２型糖尿病を治療するための医薬を製造するための、実施形態１〜３００の何れか１項に記載の製剤の使用。
【０６８４】
＜薬学的製剤＞
本発明はまた、そのような治療を必要とする患者において糖尿病を治療するための薬学的製剤であって、薬学的に許容可能なキャリアと共に、本発明によるインスリンのR状態六量体を含有する薬学的製剤に関する。
【０６８５】
本発明の一つの実施形態において、該インスリン製剤は、60〜3000 nmol/mLのインスリンを含有する。
【０６８６】
本発明のもう一つの実施形態において、当該インスリン製剤は、300〜2400 nmmol/mLのインスリンを含有する。
【０６８７】
もう一つの実施形態において、該インスリン製剤は、240〜1200 nmol/mLのインスリンを含有する。
【０６８８】
もう一つの実施形態において、該インスリン製剤は、600 nmol/mLのインスリンを含有する。
【０６８９】
亜鉛イオンは、10〜40 μg Zn/100 Uインスリン、より好ましくは10〜26 μg Zn/100 Uインスリンに対応する量で存在してよい。
【０６９０】
本発明のインスリン処方は、通常は多回投与量容器から投与され、この場合は保存効果が望ましい。また、フェノール性保存剤はＲ状態の六量体を安定化させるので、当該処方は50 mM以下のフェノール性分子を含んでいてもよい。当該インスリン製剤中のフェノール性分子は、フェノール、m-クレゾール、クロロ-クレゾール、チモール、7-ヒドロキシインドール、またはこれらの何れかの混合物からなる群から選択されてよい。
【０６９１】
一実施形態では、本発明は、更に少なくとも3モルのフェノール化合物をインスリン六量体当たりに含む薬学的製剤を提供する。
【０６９２】
本発明の一実施形態では、0.5〜4.0 mg/mLのフェノール性化合物を用いればよい。
【０６９３】
本発明のもう一つの実施形態では、0.6〜4.0 mg/mLのm-クレゾールを用いればよい。
【０６９４】
本発明のもう一つの実施形態では、0.5〜4.0 mg/mLのフェノールを用いればよい。
【０６９５】
本発明のもう一つの実施形態では、1.4から4.0 mg/mLのフェノールを用いればよい。
【０６９６】
本発明のもう一つの実施形態では、0.5〜4.0 mg/mLのm-クレゾールまたはフェノールの混合物を用いればよい。
【０６９７】
本発明のもう一つの実施形態では、1.4〜4.0 mg/mLのm-クレゾールまたはフェノールの混合物を用いればよい。
【０６９８】
もう一つの実施形態において、本発明は、任意に保存剤、例えば、フェノール、m-クレゾールまたはその混合物を含んでよい薬学的製剤を提供する。
【０６９９】
もう一つの実施形態において、本発明は、任意に等張剤、例えばNaCl、グリセロール、マンニトール、および／または乳糖などを含んでもよい薬学的製剤を提供する。塩化物は、本発明の亜鉛部位リガンドとの競合を回避するように、適度の濃度（例えば50 mM以下）で用いられるであろう。
【０７００】
もう一つの態様において、本発明は、任意にバッファー物質、例えば、TRIS、リン酸塩、グリシンまたはグリシルグリシン（または他の双性イオン）バッファーなどを含んでもよい薬学的製剤を提供する。
【０７０１】
もう一つの態様において、本発明は、任意に0.001重量％〜１重量％の非イオン性界面活性剤、例えば、Tween 20またはPolox 188を含む薬学的製剤を提供する。非イオン性洗剤は、貯蔵中および操作中のフィブリレーション(fibrillation)に対してインスリンを安定化するために添加できる。
【０７０２】
インスリンの作用は、インビボにおいて、該薬学的製剤の粘度を増大させる生理学的に許容可能な物質の添加によって、更に遅くされてもよい。従って、本発明による薬学的製剤は、更に、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、それらの共重合体、デキストランおよび／またはポリラクチドのような、粘度を増大させる物質を含有してもよい。
【０７０３】
一態様において、本発明の薬学的製剤は、pH値を、2.5〜5.5、例えば、pH2.5〜4.5、pH3〜5.5、pH3〜4の範囲で有してもよい。
【０７０４】
もう一つの態様において、本発明のインスリン製剤は、pH値を、3.5〜8.5、例えば、pH5.0〜8.5、pH5.5〜8.5、pH7.4〜7.9の範囲で有してもよい。
【０７０５】
pH範囲約5.0〜8.5での製剤のために意図される本発明の薬学的製剤ために、安定化変異が、B2Gly、des(B1)を含んでもよく、B3はThr、SerまたはGlnであってもよく、A18はGlnであってもよい。
【０７０６】
pH範囲3.0〜5.0での製剤のために意図される本発明の薬学的製剤のために、これらの置換がA21Gly安定化置換と組み合わされてもよい。
【０７０７】
本発明の一つの実施形態において、当該安定化された製剤はインスリンポンプと共に使用される。該インスリンポンプは、予め充填された使い捨てのものであってよく、また当該インスリン組成物は取外し可能な貯蔵器から供給されてよい。インスリンポンプは皮膚に装着または担持されてよく、また、該ポンプの貯蔵区画から患者へののインスリン組成物の経路は、多少曲がりくねっていてもよい。インスリンポンプの非限定的な例は、US 5,957,895、US 5,858,001、US 4,468,221、US 4,468,221、US 5,957,895、US 5,858,001、US 6,074,369、US 5,858,001、US 5,527,288、およびUS 6,074,369に開示されている。
【０７０８】
もう一つの実施形態において、本発明の製剤はペン様注射器と共に使用され、該注射器は予め充填された使い捨てのものであってよく、或いは当該インスリン組成物は取外し可能な貯蔵器から供給されてよい。ペン様注射器の非限定的な例は、FlexPen（登録商標）、InnoLet（登録商標）、InDuo（商標）、Innovo（登録商標）である。
【０７０９】
更なる実施形態において、本発明の製剤の製剤は、水性インスリン組成物の肺投与のための器具と共に使用され、その非限定的な例はAerX（登録商標）装置である。
【０７１０】
＜併用療法＞
本発明は、更に、本発明の薬学的製剤、即ち、亜鉛イオン、インスリン、例えば、人インスリン、その類似体、その誘導体またはこれらの類似体の何れかの組み合わせ、酸安定化されたインスリン、即効性/急速作用インスリンおよび長時間/緩徐/基本活性インスリンなど、およびR-状態のHisB10 Zn2+ 部位にプロタミンにより延長されたリガンドを含有する製剤が、もう一つの形態の治療と組合される患者の治療に関する。
【０７１１】
本発明の一つの側面において、本発明の薬学的製剤での患者の治療は、ダイエットおよび／または運動と組み合わされる。
【０７１２】
本発明のもう一つの側面において、本発明の薬学的製剤は、１以上の更なる何れかの薬理学的活性物質と適切な比率で組合わせて投与してもよい。このような更なる活性物質は、抗肥満剤、抗糖尿病剤、降圧剤、糖尿病から生じるかまたはこれに関連した合併症の治療のための薬剤、および肥満から生じるかまたはこれに関連した合併症または障害の治療のための薬剤から選択されてよい。
【０７１３】
従って、本発明の更なる側面において、本発明の薬学的製剤は、１以上の抗肥満剤または食欲調節剤と組合せて投与されてよい。
【０７１４】
このような薬剤は、CART（コカインアンフェタミン調節転写）アゴニスト、NPY（ニューロペプチドY）アンタゴニスト、MC4（メラノコルチン4）アゴニスト、MC3（メラノコルチン3）アゴニスト、オーレキシンアンタゴニスト、TNF（腫瘍壊死因子）アゴニスト、CRF（コルチコトロピン放出因子）アゴニスト、CRF BP（コルチコトロピン放出因子結合タンパク質）アンタゴニスト、ウロコルチンアゴニスト、β3アドレナリン作動性アゴニスト（例えばCL-316243、AJ-9677、GW-0604、LY362884、LY377267またはAZ-40140）、MSH（メラニン細胞刺激ホルモン）アゴニスト、MCH（メラニン細胞濃縮ホルモン）アンタゴニスト、CCK（コレシストキニン）アゴニスト、セロトニン再取込み阻害剤（例えばフルオキセチン、セロキサット(seroxat)またはシタロプラム）、セロトニンおよびノルアドレナリン再取込み阻害剤、混合型セロトニンおよびノルアドレナリン作動性化合物、5HT（セロトニン）アゴニスト、ボンベシンアゴニスト、ガラニンアンタゴニスト、成長ホルモン、成長因子（例えばプロラクチンまたは胎盤ラクトゲン）、成長ホルモン放出化合物、TRH（甲状腺刺激ホルモン放出ホルモン）アゴニスト、UCP2もしくは3（脱共役タンパク質2もしくは3）モジュレータ、レプチンアゴニスト、DAアゴニスト（ブロモクリプチン、ドプレキシン）、リパーゼ／アミラーゼ阻害剤、PPAR（ペルオキシソーム増殖因子活性化受容体）モジュレータ、RXR（レチノイドX受容体）モジュレータ、TRβアゴニスト、AGRP（アグーチ関連タンパク質）阻害剤、H3ヒスタミンアンタゴニスト、オピオイドアンタゴニスト（例えばナルトレキソン）、エキセンジン-4、GLP-1、および繊毛状神経栄養因子からなる群から選ばれる。
【０７１５】
本発明の一つの実施形態において、前記抗肥満剤はレプチンである。
【０７１６】
もう一つの実施形態において、前記抗肥満剤は、デキシアンフェタミンまたはアンフェタミンである。
【０７１７】
もう一つの実施形態において、前記抗肥満剤は、フェンフルラミンまたはデキシフェンフルラミンである。
【０７１８】
更にもう一つの実施形態において、前記抗肥満剤はシブトラミンである。
【０７１９】
更なる実施形態において、前記抗肥満剤はオルリスタットである。
【０７２０】
もう一つの実施形態において、前記抗肥満剤は、マジンドールまたはフェンテルミンである。
【０７２１】
更にもう一つの実施形態において、前記抗肥満剤は、フェンジメトラジン、ジエチルプロピオン、フルオキセチン、ブプロピオン（bupropion）、トピラメート（topiramate ）またはエコピパム（ecopipam）である。
【０７２２】
経口的に活性な血糖低下剤は、イミダゾリン、スルホニル尿素、ビグアニド、メグリチニド、オキサジアゾリジンジオン、チアゾリジンジオン、インスリン感作剤、グリメプリ度のようなインスリン分泌促進剤、αグルコシダーゼ阻害剤、β細胞のATP依存性カリウムチャンネルに対して作用する薬剤、例えば本明細書の一部として援用されるWO 97/26265、WO 99/03861およびWO 00/37474（Novo Nordisk A/S）に開示されたようなカリウムチャンネル開放剤、もしくはミチグリニド、またはカリウムチャンネル阻止剤、例えばBTS-67582、ナテグリニド、本明細書の一部として援用されるWO 99/01423およびWO 00/39088（Novo Nordisk A/SおよびAgouron Pharmaceuticals, Inc.)に開示されたグルカゴンアンタゴニスト、本明細書の一部として援用されるWO 00/42026（Novo Nordisk A/S and Agouron Pharma-ceuticals, Inc.）に開示されたGLP-1アゴニスト、DPP-IV（ジペプチジルペプチダーゼ-IV）阻害剤、PTPase（タンパク質チロシンホスファターゼ）阻害剤、糖新生および／またはグリコーゲン分解の刺激に関与する肝酵素の阻害剤、グルコース取込みモジュレータ、GSK-3（グリコーゲンシンターゼキナーゼ-3）阻害剤、抗脂血症剤（antilipidemic agents）のような脂質代謝を修飾する化合物、食物摂取を低下させる化合物、PPAR（ペルオキシソーム増殖因子で活性化される受容体）およびRXR(レチノイドX受容体）アゴニスト、例えばALRT-268、LG-1268またはLG-1069を含むものである。
【０７２３】
本発明の更なる実施形態において、本発明の薬学的製剤は、スルホニル尿素、例えばトルブタミド、クロルプロパミド、トラザミド、グリベンクラミド、グリピジド、グリメピリド、グリカジド、またはグリブリドと組合せて投与される。
【０７２４】
本発明のもう一つの実施形態において、本発明の薬学的製剤は、ビグアニド、例えばメトホルミンと組合せて投与される。
【０７２５】
本発明の更にもう一つの実施形態において、本発明の薬学的製剤は、メグリチニド、例えばレパグリニドまたはナテグリニドと組合わて投与される。
【０７２６】
本発明の更にもう一つの実施形態において、本発明の薬学的製剤は、チアゾリジンジオンインスリン感作剤、例えばトログリタゾン、シグリタゾン、ピオグリタゾン、ロシグリタゾン、イサグリタゾン、ダルグリタゾン、エングリタゾン、CS-011/CI-1037もしくはT 174、または本明細書の一部として援用されるWO 97/41097、WO 97/41119、WO 97/41120、WO 00/41121およびWO 98/45292（Dr. Reddy's Research Foundation）に開示された化合物と組合わて投与される。
【０７２７】
本発明の更にもう一つの実施形態において、本発明の薬学的製剤は、インスリン感作剤、例えばGI 262570、YM-440、MCC-555、JTT-501、AR-H039242、KRP-297、GW-409544、CRE-16336、AR-H049020、LY510929、MBX-102、CLX-0940、GW-501516、または本明細書の一部として援用するWO 99/19313、WO 00/50414、WO 00/63191、WO 00/63192、WO 00/63193（Dr. Reddy's Research Founda-tion）、並びにWO 00/23425、WO 00/23415、WO 00/23451、WO 00/23445、WO 00/23417、WO 00/23416、WO 00/63153、WO 00/63196、WO 00/63209、WO 00/63190およびWO 00/63189（Novo Nordisk A/S）に開示された化合物と組合せて投与されてよい。
【０７２８】
本発明の更なる実施形態において、本発明の薬学的製剤は、αグルコシダーゼ阻害剤、例えばフォグリボース(voglibose）、エミグリテート、ミグリトール、またはアカルボースと組合せて投与される。
【０７２９】
本発明のもう一つの実施形態において、本発明の薬学的製剤は、β細胞のATP-依存性カリウムチャンネルに対して作用する薬剤、例えばトルブタミド、グリベンクラミド、グリピジド、グリカジド、BTS-67582、またはレパグリニドと組合せて投与される。
【０７３０】
本発明の更にもう一つの実施形態において、本発明の薬学的製剤は、ナテグリニドと組合せて投与される。
【０７３１】
更にもう一つの実施形態において、本発明の薬学的製剤は、抗脂血症剤、例えばコレスチラミン、コレスチポール、クロフィブレート、ジェムフィブロジル、ロバスタチン、プラバスタチン、シンバスタチン、プロブコールまたはデキストロチロキシンと組合せて投与される。
【０７３２】
本発明のもう一つの側面において、本発明の薬学的製剤は、上記で述べた化合物の二以上と組合せて、例えば、メトホルミンと、グリブリドのようなスルホニル尿素；スルホニル尿素とアカルボース；ナテグリニドとメトホルミン；アカルボースとメトホルミン；スルホニル尿素とメトホルミンとトログリタゾン；メトホルミンとスルホニル尿素；等との組合せにおいて投与される。
【０７３３】
更に、本発明の薬学的製剤は、１以上の降圧剤と組合せて投与してもよい。降圧剤の例は、アルプレノロール、アテノロール、チモロール、ピンドロール、プロプラノロールおよびメトプロロールのようなβ遮断剤；ベナゼプリリ、カプトプリル、エナラプリル、フォシノプリル、リシノプリル、キナプリルおよびラミプリルのようなACE（アンギオテンシン変換酵素）阻害剤；ニフェジピン、フェロジピン、ニカルジピン、イスラジピン、ニモジピン、ジルチアゼムおよびベラパミルのようなカルシウムチャンネル遮断剤；並びにドキサゾシン、ウラピジル、プラゾシンおよびテラゾシンのようなα遮断剤である。本発明の薬学的製剤はまた、カンドキサトリルのようなNEP阻害剤と組み合わせてもよい。
【０７３４】
更に、Remington：The Science and Practice of Pharmacy, 19th Edition, Gennaro, Ed., Mack Publishing Co., Easton, PA, 1995を参照することができる。
【０７３５】
なお、本発明による化合物と、ダイエットおよび／または運動、１以上の上記化合物、ならびに任意に１以上の他の活性物質との適切な組合せも、本発明の範囲内に含まれるとみなされるべきことが理解されるべきである。
【実施例】
【０７３６】
例
以下の例および一般的な手順は、本明細書および当該合成スキームにおいて確認される中間化合物および最終産物について適用するものである。本発明の当該化合物の調製は、以下の例を用いて詳細に記載されるが、記載された化学反応は、本発明の化合物の調製への一般的な適用の可能性の観点から開示される。ときにはこれらの反応は、本発明の開示される範囲に含まれる各化合物に、記載されるとおりに適用されなくてもよい。このような事態が生じる化合物は当業者に容易に認識されるであろう。この場合、当該反応は、当業者に既知の慣習的な修飾により、すなわち、適切な干渉基の保護により、他の慣用試薬に変更することにより、または反応条件のルーチンの変更により、首尾よく実施され得る。代替的には、ここに開示される他の反応、または別の慣習的な反応が、本発明の対応する化合物の調製に適用可能であろう。全ての調製方法において、全ての出発物質は公知であるか、公知の出発物質から容易に調製可能であり得る。全ての温度は摂氏（℃）で示され、特に記載されない限り、全ての割合およびパーセンテージは、収量に言及するときには重量によって記載され、溶媒および溶出液に言及するときには体積によって記載される。
【０７３７】
HPLC-MS(方法A)
以下の装置が用いられた：
Hewlett Packardシリーズ1100 G1312A ビンポンプ
Hewlett Packardシリーズ1100 カラムコンパートメント
Hewlett Packardシリーズ1100 G13 15A DAD ダイオードアレイ検出器
Hewlett Packardシリーズ1100 MSD
この機器はHP Chemstation ソフトウェアにより制御された。
【０７３８】
HPLC ポンプは次の２種類の溶出液リザーバに接続された：
A：水中に0.01％ TFA
B：アセトニトリル中に0.01％ TFA。
【０７３９】
分析は、40℃で、適切な体積の試料(好ましくは1μL)をカラムに注入し、アセトニトリルの勾配で溶出することにより行われた。HPLC条件、検出器の設定、および質量スペクトルの設定は次の表に示す：
【表Ａ】
2008505866.tif 000045
HPLC-MS(方法B)
以下の装置が用いられた：
Sciex API 100単一四重極質量分光器
Perkin Elmerシリーズ200四重極ポンプ
Perkin Elmerシリーズ200自動サンプラー
Applied Biosystems 785A UV検出器
Sedex 55蒸発型光散乱式検出器(evaporative light scatteringdetector)
ポンプからの時間依存的事象により制御されるValcoアクチュエータを備えたValco カラムスイッチ。
【０７４０】
Macintosh PowerPC 7200 コンピュータで動作するSciex サンプル制御ソフトウェアを機器制御およびデータ取得のために用いた。
【０７４１】
HPLCポンプは、以下の４つの溶出液リザーバに連結された：
A：アセトニトリル
B：水
C：水中の0.5％ TFA
D：0.02 M酢酸アンモニウム。
【０７４２】
サンプルについての必要条件は、それらがおよそ500μg/mLの分析されるべき化合物を、例えばメタノール、エタノール、アセトニトリル、THF、水およびこれらの混合物などの許容可能な溶媒中に含むことである（高濃度の強力な溶出溶媒は、低濃度のアセトニトリルでのクロマトグラフィに干渉するであろう）。
【０７４３】
当該分析は、室温で、20μLの試料溶液をカラムに注入し、0.05％ TFA中または0.002M 酢酸アンモニウム何れか中のアセトニトリルの勾配で溶出することにより行われた。分析方法により種々の条件が用いられた。
【０７４４】
カラムからの溶出液は、分流Ｔ型コネクタを通過した。ここでおよそ20μL/分で約1m.75μの石英シリカ毛細管を通過し、API 100 質量分析計のAPIインターフェースに送られた。
【０７４５】
残りの1.48mL/分はUV検出器を介してELS検出器に送られた。
【０７４６】
LC-分析の間、検出データは、質量分析計、UV検出器およびELS検出器から同時に取得された。
【０７４７】
異なる方法で用いられたLC条件、検出器設定、および質量分析計設定は次の表に示される：
【表Ｂ】
2008505866.tif 000046
HPLC-MS(方法C)
以下の装置が用いられる：
Hewlett Packardシリーズ1100 G1312A ビンポンプ
Hewlett Packardシリーズ1100 カラムコンパートメント
Hewlett Packardシリーズ1100 G1315A DAD ダイオードアレイ検出器
Hewlett Packardシリーズ1100 MSD
Sedere 75 蒸発型光散乱式検出器。
【０７４８】
この設備はHP Chemstationソフトウェアにより制御される。
【０７４９】
HPLCポンプは以下の２つの溶出液リザーバに連結される：
【表Ｃ】
2008505866.tif 000047
当該分析は、40℃で、適切な体積のサンプル(好ましくは1μL)を、アセトニトリルの勾配で溶出されるカラムに注入することにより行われた。HPLC条件、検出器の設定、および質量スペクトルの設定は次の表に示される。
【表Ｄ】
2008505866.tif 000048
DAD後、液流はおよそ1mL/分でELSへ、また0.5mL/分でMSへ分流する。
【０７５０】
HPLC-MS(方法D)
以下の装置が用いられる：
Sciex API 150 シングル四極質量分析計
Hewlett Packardシリーズ1100 G1312A ビンポンプ
Gilson 215マイクロ注入器
Hewlett Packardシリーズ1100 G1315A DAD ダイオードアレイ検出器
Sedex 55蒸発型光散乱式検出器
ポンプからの時間依存的事象により制御されるValcoアクチュエータを具備するValco カラムスイッチ
機器制御およびデータ取得のために、Macintosh Power G3 コンピュータ上で動作するSciex サンプル制御ソフトウェアが用いられた。
【０７５１】
HPLCポンプは、以下の２つの溶出剤リザーバに連結された：
A：0.05％ TFAを含んだアセトニトリル
B：0.05％ TFAを含んだ水。
【０７５２】
サンプルは、およそ500μg/mLの分析されるべき化合物を、メタノール、エタノール、アセトニトリル、THF、水およびこれらの混合物のような許容可能な溶媒中に含んでなることが要件とされる（高濃度の強力な溶出溶媒は、低濃度のアセトニトリルでのクロマトグラフィに干渉するであろう）。
【０７５３】
当該分析は、室温で、20μLの試料溶液をカラムに注入することにより行われる。このカラムは、0.05％ TFA中のアセトニトリルの勾配を用いて溶出する。
【０７５４】
カラムからの溶出液は、分流Ｔ型コネクタを通過した。ここでおよそ20μL/分で約1m75μの石英シリカ毛細管を通過し、API 150質量分析計のAPIインターフェースに送られた。残りの1.48mL/分はUV検出器を介してELS検出器に送られた。
【０７５５】
LC-分析の間、検出データは、質量分析計、UV検出器およびELS検出器から同時に取得された。
【０７５６】
異なる方法で用いられたLC条件、検出器設定、および質量分析計設定は次の表に示される：
【表Ｅ】
2008505866.tif 000049
例1  HBOL
1H-ベンゾトリアゾール
【化４６】
2008505866.tif 000050
【０７５７】
例2  HBOL
5,6-ジメチル-1H-ベンゾトリアゾール
【化４７】
2008505866.tif 000051
【０７５８】
例3  HBOL
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸
【化４８】
2008505866.tif 000052
【０７５９】
例4  HBOL
4-ニトロ-1H-ベンゾトリアゾール
【化４９】
2008505866.tif 000053
【０７６０】
例5  HBOL
5-アミノ-1H-ベンゾトリアゾール
【化５０】
2008505866.tif 000054
【０７６１】
例6  HBOL
5-クロロ-1H-ベンゾトリアゾール
【化５１】
2008505866.tif 000055
【０７６２】
例7  HBOL
5-ニトロ-1H-ベンゾトリアゾール
【化５２】
2008505866.tif 000056
【０７６３】
例8  PEM
4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]安息香酸
【化５３】
2008505866.tif 000057
【０７６４】
4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]安息香酸メチルエステル(5.2g, 17.6mmol)をTHF(60mL)中に溶解させ、メタノール(10mL)、続いて1N 水酸化ナトリウム(35mL)を添加した。この混合物を室温で16時間撹拌し、次いで1N 塩酸(45mL)を添加した。混合物に水(200mL)を添加し、酢酸エチルを用いて抽出した(2×500mL)。合わせた有機相を真空下にて蒸発させて0.44gの4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]安息香酸を得た。水相を濾過することにより、さらなる産物である4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]安息香酸を分離した(0.52g)。
【０７６５】
1H NMR(DMSO-d6)：δ 7.97(4H, s), 8.03(2H, m), 8.66(1H， bs), 10.7(1H， s), 12.6(1H， bs)；HPLC-MS(方法A)：m/z：283(M+1)；Rt＝1.85分。
【０７６６】
一般式I1の化合物の調製のための一般手順(A)：
【化５４】
2008505866.tif 000058
【０７６７】
（式中、D、EおよびR19は上記で定義されたとおりであり、Eは任意に、上記でそれぞれ定義された３つまでの置換基R21、R22およびR23で置換される。）
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸のカルボン酸を活性化し、すなわちOH官能基を遊離基Ｌ（例えばフッ素、塩素、臭素、ヨウ素、1-イミダゾリール、1,2,4-トリアゾール、1-ベンゾトリアゾールオキシ、1-(4-アザベンゾトリアゾール)オキシ、ペンタフルオロフェノキシ、N-スクシニルオキシ 3,4-ジヒドロ-4-オキソ-3-(1,2,3-ベンゾトリアジニル)オキシ、ベンゾトリアゾール 5-COO、またはアシル化反応において遊離基として作用するこうとが公知の他の遊離基から選択される）に変換する。次いで活性化されたベンゾトリアゾール-5-カルボン酸を、塩基の存在中においてR2-(CH2)n-B’と反応させる。当該塩基は不在であるか(すなわちR2-(CH2)n-B’が塩基として作用する)、またはトリエチルアミン、N-エチル-N,N.-ジイソプロピルアミン、N-メチルモルホリン、2,6-ルチジン、2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸セシウムまたはアシル化反応において有用であることが知られる他の塩基とすることができる。当該反応は、THF、ジオキサン、トルエン、ジクロロメタン、DMF、NMPまたはこれらの2種以上からなる混合物のような溶媒中で行われる。反応は、０℃〜80℃、好ましくは20℃〜40℃で行われる。アシル化が完了したら、生成物を、抽出、濾過、クロマトグラフィまたは当業者に公知の他の方法により分離する。
【０７６８】
次の例において一般手順(A)をさらに説明する：
例9(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸フェニルアミド
【化５５】
2008505866.tif 000059
【０７６９】
ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(856mg)、HOAt(715mg)およびEDAC(1.00g)をDMF(17.5mL)中に溶解させ、この混合物を室温で1時間撹拌した。この混合物の0.5mL分量をアニリン(13.7μL, 0.15mmol)に添加し、得られた混合物を室温で16時間勢いよく振盪した。1N 塩酸(2mL)および酢酸エチル(1mL)を添加し、この混合物を室温で2時間勢いよく振盪した。その有機相を分離し、真空下にて濃縮して標題の化合物を得た。
【０７７０】
HPLC-MS(方法B)：m/z：239(M+1)；Rt＝3.93分。
【０７７１】
以下の例における化合物を同様に製造した。任意に、当該化合物は濾過またはクロマトグラフィにより分離されてよい。
【０７７２】
例10(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(4-メトキシフェニル)アミド
【化５６】
2008505866.tif 000060
【０７７３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：269(M+1)& 291(M+23)；Rt＝2.41分。
【０７７４】
HPLC-MS(方法B)：m/z：239(M+1)；Rt＝3.93分。
【０７７５】
例11(一般手順(A))  PEM
{4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]フェニル}カルバミン酸 tert-ブチルエステル
【化５７】
2008505866.tif 000061
【０７７６】
HPLC-MS(方法B)：m/z：354(M+1)；Rt＝4.58分。
【０７７７】
例12(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(4-アセチルアミノフェニル)アミド
【化５８】
2008505866.tif 000062
【０７７８】
HPLC-MS(方法B)：m/z：296(M+1)；Rt＝3.32分。
【０７７９】
例13(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(3-フルオロフェニル)アミド
【化５９】
2008505866.tif 000063
【０７８０】
HPLC-MS(方法B)：m/z：257(M+1)；Rt＝4.33分。
【０７８１】
例14(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(2-クロロフェニル)アミド
【化６０】
2008505866.tif 000064
【０７８２】
HPLC-MS(方法B)：m/z：273(M+1)；Rt＝4.18分。
【０７８３】
例15(一般手順(A))  PEM
4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]安息香酸メチルエステル
【化６１】
2008505866.tif 000065
【０７８４】
HPLC-MS(方法A):m/z：297(M+1)；Rt：2,60分。HPLC-MS(方法B)：m/z：297(M+1)；Rt＝4.30分。
【０７８５】
例16(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(4-ブチルフェニル)アミド
【化６２】
2008505866.tif 000066
【０７８６】
HPLC-MS(方法B)：m/z：295(M+1)；Rt＝5.80分。
【０７８７】
例17(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(1-フェニルエチル)アミド
【化６３】
2008505866.tif 000067
【０７８８】
HPLC-MS(方法B)：m/z：267(M+1)；Rt＝4.08分。
【０７８９】
例18(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 ベンジルアミド
【化６４】
2008505866.tif 000068
【０７９０】
HPLC-MS(方法B)：m/z：253(M+1)；Rt＝3.88分。
【０７９１】
例19(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 4-クロロベンジルアミド
【化６５】
2008505866.tif 000069
【０７９２】
HPLC-MS(方法B)：m/z：287(M+1)；Rt＝4.40分。
【０７９３】
例20(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 2-クロロベンジルアミド
【化６６】
2008505866.tif 000070
【０７９４】
HPLC-MS(方法B)：m/z：287(M+1)；Rt＝4.25分。
【０７９５】
例21(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 4-メトキシベンジルアミド
【化６７】
2008505866.tif 000071
【０７９６】
HPLC-MS(方法B)：m/z：283(M+1)；Rt＝3.93分。
【０７９７】
例22(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 3-メトキシベンジルアミド
【化６８】
2008505866.tif 000072
【０７９８】
HPLC-MS(方法B)：m/z：283(M+1)；Rt＝3.97分。
【０７９９】
例23(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(1,2-ジフェニルエチル)アミド
【化６９】
2008505866.tif 000073
【０８００】
HPLC-MS(方法B)：m/z：343(M+1)；Rt＝5.05分。
【０８０１】
例24(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 3-ブロモベンジルアミド
【化７０】
2008505866.tif 000074
【０８０２】
HPLC-MS(方法B)：m/z：331(M+1)；Rt＝4.45分。
【０８０３】
例25(一般手順(A))  PEM
4-{[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]メチル}安息香酸
【化７１】
2008505866.tif 000075
【０８０４】
HPLC-MS(方法B)：m/z：297(M+1)；Rt＝3.35分。
【０８０５】
例26(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 フェネチルアミド
【化７２】
2008505866.tif 000076
【０８０６】
HPLC-MS(方法B)：m/z：267(M+1)；Rt＝4.08分。
【０８０７】
例27(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 [2-(4-クロロフェニル)エチル]アミド
【化７３】
2008505866.tif 000077
【０８０８】
HPLC-MS(方法B)：m/z：301(M+1)；Rt＝4.50分。
【０８０９】
例28(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 [2-(4-メトキシフェニル)エチル]アミド
【化７４】
2008505866.tif 000078
【０８１０】
HPLC-MS(方法B)：m/z：297(M+1)；Rt＝4.15分。
【０８１１】
例29(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 [2-(3-メトキシフェニル)エチル]アミド
【化７５】
2008505866.tif 000079
【０８１２】
HPLC-MS(方法B)：m/z：297(M+1)；Rt＝4.13分。
【０８１３】
例30(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 [2-(3-クロロフェニル)エチル]アミド
【化７６】
2008505866.tif 000080
【０８１４】
HPLC-MS(方法B)：m/z：301(M+1)；Rt＝4.55分。
【０８１５】
例31(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(2,2-ジフェニルエチル)アミド
【化７７】
2008505866.tif 000081
【０８１６】
HPLC-MS(方法B)：m/z：343(M+1)；Rt＝5.00分。
【０８１７】
例32(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(3,4-ジクロロフェニル)メチルアミド
【化７８】
2008505866.tif 000082
【０８１８】
HPLC-MS(方法B)：m/z：321(M+1)；Rt＝4.67分。
【０８１９】
例33(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸メチルフェニルアミド
【化７９】
2008505866.tif 000083
【０８２０】
HPLC-MS(方法B)：m/z：253(M+1)；Rt＝3.82分。
【０８２１】
例34(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 ベンジルメチルアミド
【化８０】
2008505866.tif 000084
【０８２２】
HPLC-MS(方法B)：m/z：267(M+1)；Rt＝4.05分。
【０８２３】
例35(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 [2-(3-クロロ-4-メトキシフェニル)エチル]メチル-アミド
【化８１】
2008505866.tif 000085
【０８２４】
HPLC-MS(方法B)：m/z：345(M+1)；Rt＝4.37分。
【０８２５】
例36(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 メチルフェネチルアミド
【化８２】
2008505866.tif 000086
【０８２６】
HPLC-MS(方法B)：m/z：281(M+1)；Rt＝4.15分。
【０８２７】
例37(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 [2-(3,4-ジメトキシフェニル)エチル]メチルアミド
【化８３】
2008505866.tif 000087
【０８２８】
HPLC-MS(方法B)：m/z：341(M+1)；Rt＝3.78分;
例38(一般手順(A))  PEM
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 (2-ヒドロキシ-2-フェニルエチル)メチルアミド
【化８４】
2008505866.tif 000088
【０８２９】
HPLC-MS(方法B)：m/z：297(M+1)；Rt＝3.48分。
【０８３０】
例39(一般手順(A))
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 (3-ブロモフェニル)アミド
【化８５】
2008505866.tif 000089
【０８３１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：317(M+1)；Rt＝3.19分。
【０８３２】
例40(一般手順(A))
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(4-ブロモフェニル)アミド
【化８６】
2008505866.tif 000090
【０８３３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：317(M+1)；Rt＝3.18分。
【０８３４】
例41(一般手順(A))
{4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]ベンジルアミノ}酢酸
【化８７】
2008505866.tif 000091
【０８３５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：340(M+1)；Rt＝1.71分。
【０８３６】
例42(一般手順(A))
{4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]フェニル}酢酸
【化８８】
2008505866.tif 000092
【０８３７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：297(M+1)；Rt＝2.02分。
【０８３８】
例43(一般手順(A))
3-{4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]フェニル}アクリル酸
【化８９】
2008505866.tif 000093
【０８３９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：309(M+1)；Rt＝3.19分。
【０８４０】
例44(一般手順(A))
{3-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]フェニル}酢酸
【化９０】
2008505866.tif 000094
【０８４１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：297(M+1)；Rt＝2.10分。
【０８４２】
例45(一般手順(A))
2-{4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]フェノキシ}-2-メチルプロピオン酸
【化９１】
2008505866.tif 000095
【０８４３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：341(M+1)；Rt＝2.42分。
【０８４４】
例46(一般手順(A))
3-{4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]ベンジルアミノ}プロピオン酸
【化９２】
2008505866.tif 000096
【０８４５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：354(M+1)；Rt＝1.78分。
【０８４６】
例47(一般手順(A))
3-{4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]フェニル}プロピオン酸
【化９３】
2008505866.tif 000097
【０８４７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：311(M+1)；Rt＝2.20分。
【０８４８】
例48(一般手順(A))
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(4-ベンジルオキシフェニル)アミド
【化９４】
2008505866.tif 000098
【０８４９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：345(M+1)；Rt＝3.60分。
【０８５０】
例49(一般手順(A))
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(3-クロロ-4-メトキシフェニル)アミド
【化９５】
2008505866.tif 000099
【０８５１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：303(M+1)；Rt＝2.88分。
【０８５２】
例50(一般手順(A))
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(4-フェノキシフェニル)アミド
【化９６】
2008505866.tif 000100
【０８５３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：331(M+1)；Rt＝3.62分。
【０８５４】
例51(一般手順(A))
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(4-ブトキシフェニル)アミド
【化９７】
2008505866.tif 000101
【０８５５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：311(M+1)；Rt＝3.59分。
【０８５６】
例52(一般手順(A))
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸(3-ブロモ-4-トリフルオロメトキシフェニル)アミド
【化９８】
2008505866.tif 000102
【０８５７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：402(M+1)；Rt＝3.93分。
【０８５８】
例53(一般手順(A))
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 (3,5-ジクロロ-4-ヒドロキシフェニル)アミド
【化９９】
2008505866.tif 000103
【０８５９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：323(M+1)；Rt＝2.57分。
【０８６０】
例54(一般手順(A))
4-{[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]メチル}安息香酸
【化１００】
2008505866.tif 000104
【０８６１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：297(M+1)；Rt＝1.86分。
【０８６２】
例55(一般手順(A))
{4-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボニル)アミノ]フェニルスルファニル}酢酸
【化１０１】
2008505866.tif 000105
【０８６３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：329(M+1)；Rt＝2.34分。
【０８６４】
例56
N-(1H-ベンゾトリアゾール-5-イル)アセタミド
【化１０２】
2008505866.tif 000106
【０８６５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：177(M+1)；Rt＝0.84分。
【０８６６】
例57(一般手順(A))
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 4-ニトロベンジルアミド
【化１０３】
2008505866.tif 000107
【０８６７】
以下の化合物は、後記の一般手順(N)に従い調製される：
例58(一般手順(N))
1H-ベンゾトリアゾール-5-カルボン酸 4-クロロベンジルアミド
【化１０４】
2008505866.tif 000108
【０８６８】
HPLC-MS(方法B)：m/z：287(M+1)；Rt＝4.40分。
【０８６９】
例59
2-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-イルイミノ)メチル]-4,6-ジクロロフェノール
【化１０５】
2008505866.tif 000109
【０８７０】
例60
2-[(1H-ベンゾトリアゾール-6-イルアミノ)メチリデン]マロン酸ジエチル
【化１０６】
2008505866.tif 000110
【０８７１】
例61
N1-(1H-ベンゾトリアゾール-5-イル)-3-クロロベンズアミド
【化１０７】
2008505866.tif 000111
【０８７２】
例62
N1-(1H-ベンゾトリアゾール-5-イル)-3,4,5-トリメトキシベンズアミド
【化１０８】
2008505866.tif 000112
【０８７３】
例63
N2-(1H-ベンゾトリアゾール-5-イル)-3-クロロベンゾ[b]チオフェン-2-カルボキシアミド
【化１０９】
2008505866.tif 000113
【０８７４】
例64  6-ブロモ-1H-ベンゾトリアゾール
【化１１０】
2008505866.tif 000114
【０８７５】
例65  2-[(1H-ベンゾトリアゾール-5-イルイミノ)メチル]-4-ブロモフェノール
【化１１１】
2008505866.tif 000115
【０８７６】
一般式Ｉ２の化合物の調製のための一般手順(B)：
【化１１２】
2008505866.tif 000116
【０８７７】
（式中、X、Y、AおよびR３は上記で定義されたとおりであり、Aは任意に、上記で定義された４つまでの置換基 R７、R８、R９およびR１０に置換される）
この化学反応はよく知られており(例えばLohray et al., J. Med. Chem., 1999, 42, 2569-81)、一般的には、溶媒(例えば酢酸、エタノール、メタノール、DMSO、DMF、NMP、トルエン、ベンゼン)中の、又はこれらのうちの２以上の溶媒の混合物中の、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、酢酸アンモニウム、安息香酸ピペリジニウム又はアミン(例えばピペリジン、トリエチルアミン等)のような塩基の存在中において、カルボニル化合物(アルデヒド又はケトン)を、複素環(例えばチアゾリジン-2,4-ジオン(X＝O；Y＝S)、ローダニン(X＝Y＝S)およびヒダントイン(X＝O；Y＝NH)と反応させることにより実施される。当該反応は室温で、又は上昇された温度で行われ、最も頻繁には混合物の沸点近くで行われる。任意に、形成された水の共沸除去を行うことができる。
【０８７８】
この一般手順(B)をさらに以下の例で説明する：
例66(一般手順(B))
5-(3-フェノキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１１３】
2008505866.tif 000117
【０８７９】
酢酸(1mL)中のチアゾリジン-2,4-ジオン(90％, 78mg, 0.6mmol)および酢酸アンモニウム(92mg, 1.2mmol)の溶液を、3-フェノキシベンズアルデヒド(52μL, 0.6mmol) に添加し、得られた混合物を115℃で16時間振盪した。冷却後、この混合物を真空下にて濃縮して標題の化合物を得た。HPLC-MS(方法A)：m/z：298(M+1)；Rt＝4.54分。
【０８８０】
以下の例における化合物は同様に調製された。任意に当該化合物を、真空下での濃縮の代わりに、濾過、及び水、エタノール及び／又はヘプタンを用いた洗浄によりさらに精製できる。また任意に、当該化合物を、エタノール、水及び／又はヘプタンを用いた洗浄、又は分取用HPLCのようなクロマトグラフィにより精製できる。
【０８８１】
例67(一般手順(B))
5-(4-ジメチルアミノベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１１４】
2008505866.tif 000118
【０８８２】
HPLC-MS(方法C)：m/z：249(M+1)；Rt＝4.90分。
【０８８３】
例68(一般手順(B))
5-ナフタレン-1-イルメチレンチアゾリジン-2,4-ジオン
【化１１５】
2008505866.tif 000119
【０８８４】
HPLC-MS(方法A)：m/z：256(M+1)；Rt＝4,16分。
【０８８５】
例69(一般手順(B))
5-ベンジリデン-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１１６】
2008505866.tif 000120
【０８８６】
HPLC-MS(方法A)：m/z：206(M+1)；Rt＝4,87分。
【０８８７】
例70(一般手順(B))
5-(4-ジエチルアミノベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１１７】
2008505866.tif 000121
【０８８８】
HPLC-MS(方法A)：m/z：277(M+1)；Rt＝4.73分。
【０８８９】
例71(一般手順(B))
5-(4-メトキシ-ベンジリデン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１１８】
2008505866.tif 000122
【０８９０】
HPLC-MS(方法A)：m/z：263(M+1)；Rt＝4,90分。
【０８９１】
例72(一般手順(B))
5-(4-クロロ-ベンジリデン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１１９】
2008505866.tif 000123
【０８９２】
HPLC-MS(方法A)：m/z：240(M+1)；Rt＝5,53分。
【０８９３】
例73(一般手順(B))
5-(4-ニトロ-ベンジリデン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１２０】
2008505866.tif 000124
【０８９４】
HPLC-MS(方法A)：m/z：251(M+1)；Rt＝4,87分。
【０８９５】
例74(一般手順(B))
5-(4-ヒドロキシ-3-メトキシ-ベンジリデン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１２１】
2008505866.tif 000125
【０８９６】
HPLC-MS(方法A)：m/z：252(M+1)；Rt＝4,07分。
【０８９７】
例75(一般手順(B))
5-(4-メチルスルファニルベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１２２】
2008505866.tif 000126
【０８９８】
HPLC-MS(方法A)：m/z：252(M+1)；Rt＝5,43分。
【０８９９】
例76(一般手順(B))
5-(2-ペンチルオキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１２３】
2008505866.tif 000127
【０９００】
HPLC-MS(方法C)：m/z：292(M+1)；Rt＝4.75分。
【０９０１】
1H NMR(DMSO-d6)：δ＝0.90(3H, t), 1.39(4H, m), 1.77(2H, p), 4.08(2H, t), 7.08(1H， t), 7.14(1H， d), 7.43(2H, m), 8.03(1H， s), 12.6(1H， bs)。
【０９０２】
例77(一般手順(B))
5-(3-フルオロ-4-メトキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１２４】
2008505866.tif 000128
【０９０３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：354(M+1)；Rt＝4,97分。
【０９０４】
例78(一般手順(B))
5-(4-tert-ブチルベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１２５】
2008505866.tif 000129
【０９０５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：262(M+1)；Rt＝6,70分。
【０９０６】
例79(一般手順(B))
N-[4-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)フェニル]アセタミド
【化１２６】
2008505866.tif 000130
【０９０７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：263(M+1)；Rt＝3,90分。
【０９０８】
例80(一般手順(B))
5-ビフェニル-4-イルメチレン-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１２７】
2008505866.tif 000131
【０９０９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：282(M+1)；Rt＝4,52分。
【０９１０】
例81(一般手順(B))
5-(4-フェノキシ-ベンジリデン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１２８】
2008505866.tif 000132
【０９１１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：298(M+1)；Rt＝6,50分。
【０９１２】
例82(一般手順(B))
5-(3-ベンジルオキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１２９】
2008505866.tif 000133
【０９１３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：312(M+1)；Rt＝6,37分。
【０９１４】
例83(一般手順(B))
5-(3-p-トリルオキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１３０】
2008505866.tif 000134
【０９１５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：312(M+1)；Rt＝6,87分。
【０９１６】
例84(一般手順(B))
5-ナフタレン-2-イルメチレン-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１３１】
2008505866.tif 000135
【０９１７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：256(M+1)；Rt＝4.15分。
【０９１８】
例85(一般手順(B))
5-ベンゾ[1,3]ジオキソル-5-イルメチレンチアゾリジン-2,4-ジオン
【化１３２】
2008505866.tif 000136
【０９１９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：250(M+1)、Rt＝3.18分。
【０９２０】
例86(一般手順(B))
5-(4-クロロベンジリデン)-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１３３】
2008505866.tif 000137
【０９２１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：256(M+1)；Rt＝4,51分。
【０９２２】
例87(一般手順(B))
5-(4-ジメチルアミノベンジリデン)-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１３４】
2008505866.tif 000138
【０９２３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：265(M+1)；Rt＝5,66分。
【０９２４】
例88(一般手順(B))
5-(4-ニトロベンジリデン)-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１３５】
2008505866.tif 000139
【０９２５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：267(M+1)；Rt＝3,94分。
【０９２６】
例89(一般手順(B))
5-(4-メチルスルファニルベンジリデン)-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１３６】
2008505866.tif 000140
【０９２７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：268(M+1)；Rt＝6,39分。
【０９２８】
例90(一般手順(B))
5-(3-フルオロ-4-メトキシベンジリデン)-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１３７】
2008505866.tif 000141
【０９２９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：270(M+1)；Rt＝5,52分。
【０９３０】
例91(一般手順(B))
5-ナフタレン-2-イルメチレン-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１３８】
2008505866.tif 000142
【０９３１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：272(M+1)；Rt＝6,75分。
【０９３２】
例92(一般手順(B))
5-(4-ジエチルアミノベンジリデン)-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１３９】
2008505866.tif 000143
【０９３３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：293(M+1)；Rt＝5,99分。
【０９３４】
例93(一般手順(B))
5-ビフェニル-4-イルメチレン-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１４０】
2008505866.tif 000144
【０９３５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：298(M+1)；Rt＝7,03分。
【０９３６】
例94(一般手順(B))
5-(3-フェノキシベンジリデン)-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１４１】
2008505866.tif 000145
【０９３７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：314(M+1)；Rt＝6,89分。
【０９３８】
例95(一般手順(B))
5-(3-ベンジルオキシベンジリデン)-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１４２】
2008505866.tif 000146
【０９３９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：328(M+1)；Rt＝6,95分。
【０９４０】
例96(一般手順(B))
5-(4-ベンジルオキシベンジリデン)-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１４３】
2008505866.tif 000147
【０９４１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：328(M+1)；RT＝6,89分。
【０９４２】
例97(一般手順(B))
5-ナフタレン-1-イルメチレン-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１４４】
2008505866.tif 000148
【０９４３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：272(M+1)；Rt＝6,43分。
【０９４４】
例98(一般手順(B))
5-(3-メトキシベンジル)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１４５】
2008505866.tif 000149
【０９４５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：236(M+1)；Rt＝3,05分。
【０９４６】
例99(一般手順(D))
4-[2-クロロ-4-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)フェノキシ]ブチリル酸エチルエステル
【化１４６】
2008505866.tif 000150
【０９４７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：392(M+23)、Rt＝4.32分。
【０９４８】
例100(一般手順(D))
4-[2-ブロモ-4-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)-フェノキシ]-ブチル酸
【化１４７】
2008505866.tif 000151
【０９４９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：410(M+23)；Rt＝3,35分。
【０９５０】
例101(一般手順(B))
5-(3-ブロモベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１４８】
2008505866.tif 000152
【０９５１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：285(M+1)；Rt＝4.01分。
【０９５２】
例102(一般手順(B))
5-(4-ブロモベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１４９】
2008505866.tif 000153
【０９５３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：285(M+1)；Rt＝4.05分。
【０９５４】
例103(一般手順(B))
5-(3-クロロベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１５０】
2008505866.tif 000154
【０９５５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：240(M+1)；Rt＝3.91分。
【０９５６】
例104(一般手順(B))
5-チオフェン-2-イルメチレンチアゾリジン-2,4-ジオン
【化１５１】
2008505866.tif 000155
【０９５７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：212(M+1)；Rt＝3.09分。
【０９５８】
例105(一般手順(B))
5-(4-ブロモチオフェン-2-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１５２】
2008505866.tif 000156
【０９５９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：291(M+1)；Rt＝3.85分。
【０９６０】
例106(一般手順(B))
5-(3,5-ジクロロベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１５３】
2008505866.tif 000157
【０９６１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：274(M+1)；Rt＝4.52分。
【０９６２】
例107(一般手順(B))
5-(1-メチル-1H-インドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１５４】
2008505866.tif 000158
【０９６３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：259(M+1)；Rt＝3.55分。
【０９６４】
例108(一般手順(B))
5-(1H-インドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１５５】
2008505866.tif 000159
【０９６５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：245(M+1)；Rt＝2.73分。
【０９６６】
例109(一般手順(B))
5-フルオレン-9-イリデンチアゾリジン-2,4-ジオン
【化１５６】
2008505866.tif 000160
【０９６７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：280(M+1)；Rt＝4.34分。
【０９６８】
例110(一般手順(B))
5-(1-フェニルエチリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１５７】
2008505866.tif 000161
【０９６９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：220(M+1)；Rt＝3,38分。
【０９７０】
例111(一般手順(B))
5-[1-(4-メトキシフェニル)-エチリデン]-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１５８】
2008505866.tif 000162
【０９７１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：250(M+1)；Rt＝3.55分。
【０９７２】
例112(一般手順(B))
5-(1-ナフタレン-2-イル-エチリデン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１５９】
2008505866.tif 000163
【０９７３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：270(M+1)；Rt＝4,30分。
【０９７４】
例113(一般手順(B))
5-[1-(4-ブロモフェニル)-エチリデン]-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１６０】
2008505866.tif 000164
【０９７５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：300(M+1)；Rt＝4,18分。
【０９７６】
例114(一般手順(B))
5-(2,2-ジフェニルエチリデン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１６１】
2008505866.tif 000165
【０９７７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：296(M+1)；Rt＝4,49分。
【０９７８】
例115(一般手順(B))
5-[1-(3-メトキシフェニル)-エチリデン]-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１６２】
2008505866.tif 000166
【０９７９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：250(M+1)；Rt＝3,60分。
【０９８０】
例116(一般手順(B))
5-[1-(6-メトキシナフタレン-2-イル)-エチリデン]-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１６３】
2008505866.tif 000167
【０９８１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：300(M+1)；Rt＝4,26分。
【０９８２】
例117(一般手順(B))
5-[1-(4-フェノキシフェニル)-エチリデン]-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１６４】
2008505866.tif 000168
【０９８３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：312(M+1)；Rt＝4,68分。
【０９８４】
例118(一般手順(B))
5-[1-(3-フルオロ-4-メトキシフェニル)エチリデン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１６５】
2008505866.tif 000169
【０９８５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：268(M+1)；Rt＝3,58分。
【０９８６】
例119(一般手順(B))
5-[1-(3-ブロモフェニル)-エチリデン]-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１６６】
2008505866.tif 000170
【０９８７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：300(M+1)；Rt＝4,13分。
【０９８８】
例120(一般手順(B))
5-アントラセン-9-イルメチレンチアゾリジン-2,4-ジオン
【化１６７】
2008505866.tif 000171
【０９８９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：306(M+1)；Rt＝4,64分。
【０９９０】
例121(一般手順(B))
5-(2-メトキシナフタレン-1-イルメチレン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１６８】
2008505866.tif 000172
【０９９１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：286(M+1)；Rt＝4,02分。
【０９９２】
例122(一般手順(B))
5-(4-メトキシナフタレン-1-イルメチレン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１６９】
2008505866.tif 000173
【０９９３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：286(M+1)；Rt＝4,31分。
【０９９４】
例123(一般手順(B))
5-(4-ジメチルアミノナフタレン-1-イルメチレン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１７０】
2008505866.tif 000174
【０９９５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：299(M+1)；Rt＝4,22分。
【０９９６】
例124(一般手順(B))
5-(4-メチルナフタレン-1-イルメチレン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１７１】
2008505866.tif 000175
【０９９７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：270(M+1)；Rt＝4,47分。
【０９９８】
例125(一般手順(B))
5-ピリジン-2-イルメチレン-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１７２】
2008505866.tif 000176
【０９９９】
例126  
5-ピリジン-2-イルメチル-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１７３】
2008505866.tif 000177
【１０００】
テトラヒドロフラン(300mL)中の5-ピリジン-2-イルメチレン-チアゾリジン-2,4-ジオン(5g)に10％ Pd/C(1g)を添加し、この混合物を雰囲気圧で16時間水素化した。さらに10％ Pd/C(5g)を添加し、この混合物を50psiで16時間水素化した。濾過及び真空下での蒸発の後、残渣を、酢酸エチル及びヘプタンの混合物(1:1)を用いて溶出するカラムクロマトグラフィにより精製した。これにより標題化合物(0.8g, 16％)を固体で得た。TLC：Rf＝0.30(SiO2；EtOAc：ヘプタン 1:1)。
【１００１】
例127(一般手順(B))
5-(1H-イミダゾール-4-イルメチレン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１７４】
2008505866.tif 000178
【１００２】
例128(一般手順(B))
5-(4-ベンジルオキシ-ベンジリデン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１７５】
2008505866.tif 000179
【１００３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：6,43分；99％(2A)。
【１００４】
例129(一般手順(B))
5-[4-(4-フルオロベンジルオキシ)ベンジリデン]-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１７６】
2008505866.tif 000180
【１００５】
例130(一般手順(B))
5-(4-ブトキシベンジリデン)-2-チオキソチアゾリジン-4-オン
【化１７７】
2008505866.tif 000181
【１００６】
例131(一般手順(B))
5-(3-メトキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１７８】
2008505866.tif 000182
【１００７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：236(M+1)；Rt＝4,97分。
【１００８】
例132(一般手順(B))
5-(3-メトキシベンジリデン)イミダゾリジン-2,4-ジオン
【化１７９】
2008505866.tif 000183
【１００９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：219(M+1)；Rt＝2.43分。
【１０１０】
例133(一般手順(B))
5-(4-メトキシベンジリデン)イミダゾリジン-2,4-ジオン
【化１８０】
2008505866.tif 000184
【１０１１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：219(M+1)；Rt＝2.38分。
【１０１２】
例134(一般手順(B))
5-(2,3-ジクロロベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１８１】
2008505866.tif 000185
【１０１３】
例135(一般手順(B))
5-ベンゾフラン-7-イルメチレンチアゾリジン-2,4-ジオン
【化１８２】
2008505866.tif 000186
【１０１４】
HPLC-MS(方法C)：m/z：247(M+1)；Rt＝4,57分。
【１０１５】
例136(一般手順(B))
5-ベンゾ[1,3]ジオキソl-4-イルメチレンチアゾリジン-2,4-ジオン
【化１８３】
2008505866.tif 000187
【１０１６】
HPLC-MS(方法C)：m/z：250(M+1)；Rt＝4,00分。
【１０１７】
例137(一般手順(B))
5-(4-メトキシ-2,3-ジメチルベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１８４】
2008505866.tif 000188
【１０１８】
HPLC-MS(方法C)：m/z：264(M+1)；Rt＝5,05分。
【１０１９】
例138(一般手順(B))
5-(2-ベンジルオキシ-3-メトキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１８５】
2008505866.tif 000189
【１０２０】
HPLC-MS(方法C)：m/z：342(M+1)；Rt＝5,14分。
【１０２１】
例139(一般手順(B))
5-(2-ヒドロキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１８６】
2008505866.tif 000190
【１０２２】
HPLC-MS(方法C)：m/z：222(M+1)；Rt＝3,67分。
【１０２３】
例140(一般手順(B))
5-(2,4-ジクロロベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１８７】
2008505866.tif 000191
【１０２４】
１H NMR(DMSO-d６)：7.60(2H, ”s”), 7.78(1H， s), 7.82(1H， s)。
【１０２５】
例141(一般手順(B))
5-(2-クロロベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１８８】
2008505866.tif 000192
【１０２６】
１H NMR(DMSO-d６)：7.40(1H， t), 7.46(1H， t), 7.57(1H， d), 7.62(1H， d), 7.74(1H， s)。
【１０２７】
例142(一般手順(B))
5-(2-ブロモベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１８９】
2008505866.tif 000193
【１０２８】
１H NMR(DMSO-d６)：7.33(1H， t), 7.52(1H， t), 7.60(1H， d), 7.71(1H， s), 7.77(1H， d)。
【１０２９】
例143(一般手順(B))  
5-(2,4-ジメトキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１９０】
2008505866.tif 000194
【１０３０】
HPLC-MS(方法C)：m/z：266(M+1)Rt＝4,40分。
【１０３１】
例144(一般手順(B))
5-(2-メトキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１９１】
2008505866.tif 000195
【１０３２】
HPLC-MS(方法C)：m/z：236(M+1)；Rt＝4,17分。
【１０３３】
例145(一般手順(B))
5-(2,6-ジフルオロベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１９２】
2008505866.tif 000196
【１０３４】
HPLC-MS(方法C)：m/z：242(M+1)；Rt＝4,30分。
【１０３５】
例146(一般手順(B))
5-(2,4-ジメチルベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１９３】
2008505866.tif 000197
【１０３６】
HPLC-MS(方法C)：m/z：234(M+1)；Rt＝5,00分。
【１０３７】
例147(一般手順(B))
5-(2,4,6-トリメトキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１９４】
2008505866.tif 000198
【１０３８】
HPLC-MS(方法C)：m/z：296(M+1)；Rt＝4,27分。
【１０３９】
例148(一般手順(B))
5-(4-ヒドロキシ-2-メトキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１９５】
2008505866.tif 000199
【１０４０】
HPLC-MS(方法C)：m/z：252(M+1)；Rt＝3,64分。
【１０４１】
例149(一般手順(B))
5-(4-ヒドロキシナフタレン-1-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１９６】
2008505866.tif 000200
【１０４２】
１H NMR(DMSO-d６)：δ＝7.04(1H， d), 7.57(2H, m), 7.67(1H， t), 8.11(1H， d), 8.25(1H， d), 8.39(1H， s)11.1(1H， s), 12.5(1H， bs)。HPLC-MS(方法C)：m/z：272(M+1)；Rt＝3.44分。
【１０４３】
例150(一般手順(B))
5-(2-トリフルオロメトキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１９７】
2008505866.tif 000201
【１０４４】
HPLC-MS(方法C)：m/z：290(M+1)；Rt＝4,94分。
【１０４５】
例151(一般手順(B))
5-ビフェニル-2-イルメチレンチアゾリジン-2,4-ジオン
【化１９８】
2008505866.tif 000202
【１０４６】
HPLC-MS(方法C)：m/z：282(M+1)；Rt＝5,17分。
【１０４７】
例152(一般手順(B))
5-(2-ベンジルオキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化１９９】
2008505866.tif 000203
【１０４８】
HPLC-MS(方法C)：m/z：312(M+1)；Rt＝5,40分。
【１０４９】
例153(一般手順(B))
5-アダマンタン-2-イリデンチアゾリジン-2,4-ジオン
【化２００】
2008505866.tif 000204
【１０５０】
HPLC-MS(方法A)：m/z：250(M+1)；Rt＝4,30分。
【１０５１】
例154(一般手順(B))
5-[3-(4-ニトロフェニル)アリリデン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２０１】
2008505866.tif 000205
【１０５２】
HPLC-MS(方法C)：m/z：277(M+1)；Rt＝3.63分。
【１０５３】
例155(一般手順(B))
5-[3-(2-メトキシフェニル)アリリデン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２０２】
2008505866.tif 000206
【１０５４】
HPLC-MS(方法C)：m/z：262(M+1)；Rt＝3.81分。
【１０５５】
例156(一般手順(B))
5-[3-(4-メトキシフェニル)アリリデン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２０３】
2008505866.tif 000207
【１０５６】
HPLC-MS(方法C)：m/z：262(M+1)；Rt＝3.67分。
【１０５７】
例157(一般手順(B))
5-(4-ヒドロキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２０４】
2008505866.tif 000208
【１０５８】
例158(一般手順(B))
5-(4-ジメチルアミノベンジリデン)ピリミジン-2,4,6-トリオン
【化２０５】
2008505866.tif 000209
【１０５９】
HPLC-MS(方法C)：m/z＝260(M+1)Rt＝2,16分。
【１０６０】
例159(一般手順(B))
5-(9-エチル-9H-カルバゾール-2-イルメチレン)-ピリミジン-2,4,6-トリオン
【化２０６】
2008505866.tif 000210
【１０６１】
HPLC-MS(方法C)：m/z＝334(M+1)；Rt＝3,55分。
【１０６２】
例160(一般手順(B))
5-(4-ヘキシルオキシナフタレン-1-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２０７】
2008505866.tif 000211
【１０６３】
HPLC-MS(方法C)：m/z＝356(M+1)；Rt＝5.75分。
【１０６４】
例161(一般手順(B))
5-(4-デシルオキシナフタレン-1-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２０８】
2008505866.tif 000212
【１０６５】
HPLC-MS(方法C)：m/z＝412(M+1)；Rt＝6.44分。
【１０６６】
例162(一般手順(B))
5-[4-(2-アミノエトキシ)-ナフタレン-1-イルメチレン]-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２０９】
2008505866.tif 000213
【１０６７】
HPLC-MS(方法C)：m/z＝315(M+1)；Rt＝3,24分。
【１０６８】
例163(一般手順(B))
5-(2,4-ジメチル-9H-カルバゾール-3-イルメチレン)-ピリミジン-2,4,6-トリオン
【化２１０】
2008505866.tif 000214
【１０６９】
HPLC-MS(方法C)：m/z＝334(M+1)；Rt＝3,14分。
【１０７０】
例164(一般手順(B))
4-(4-ヒドロキシ-3-メトキシベンジリジン)ヒダントイン
【化２１１】
2008505866.tif 000215
【１０７１】
例165(一般手順(B))  5-ベンジリデンヒダントイン
【化２１２】
2008505866.tif 000216
【１０７２】
一般式I２の化合物の調製のための一般手順(C)：
【化２１３−１】
2008505866.tif 000217
（式中、X、Y、AおよびR３は上記で定義されたとおりであり、Aは任意に、上記で定義されたR７、R８、R９およびR１０の４つまでの置換基で置換される）
この一般手順(C)は一般手順(B)によく類似しており、以下の例でさらに説明される：
例166(一般手順(C))  5-(3,4-ジブロモベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２１３−２】
2008505866.tif 000218
チアゾリジン-2,4-ジオン(90％, 65mg, 0.5mmol)、3,4-ジブロモベンズアルデヒド(132mg, 0.5mmol)、及びピペリジン(247μL, 2.5mmol)の混合物を酢酸(2mL)中で110℃で16時間振盪した。冷却後、この混合物を乾燥するまで真空下にて濃縮した。得られた粗生成物を水とともに振盪し、遠心分離し、上澄みを廃棄した。続いて残渣をエタノールとともに振盪し、遠心分離し、上澄みを廃棄し、残渣を乾燥するまでさらに蒸発させて標題の化合物を得た。
【１０７３】
１H NMR(アセトン-d６)：δＨ 7.99(d, 1H), 7.90(d, 1H), 7.70(s, 1H), 7.54(d, 1H)；HPLC-MS(方法A)：m/z：364(M+1)；Rt＝4.31分。
【１０７４】
以下の例における化合物は同様に調製された。任意に、これら化合物は、真空下での濃縮に代わりに、濾過、及び、水を用いた洗浄によりさらに精製できる。また任意にこれら化合物は、エタノール、水及び／又はヘプタンを用いた洗浄、又は分取用HPLCにより精製できる。
【１０７５】
例167(一般手順(C))
5-(4-ヒドロキシ-3-ヨード-5-メトキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２１４】
2008505866.tif 000219
【１０７６】
Mp＝256℃；１H NMR(DMSO-d６)δ＝12.5(s,broad, 1H), 10.5(s,broad, 1H), 7.69(s, 1H), 7.51(d, 1H), 7.19(d, 1H)3.88(s,3H), １３C NMR(DMSO-d６)δＣ＝168.0, 167.7, 149.0, 147.4, 133.0, 131.2, 126.7, 121.2, 113.5, 85.5, 56.5；HPLC-MS(方法A)：m/z：378(M+1)；Rt＝3.21分。
【１０７７】
例168(一般手順(C))
5-(4-ヒドロキシ-2,6-ジメチルベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２１５】
2008505866.tif 000220
【１０７８】
HPLC-MS(方法C)：m/z：250(M+1)；Rt.＝2.45分。
【１０７９】
例169(一般手順(C))
4-[5-ブロモ-6-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)-ナフタレン-2-イルオキシメチル]-安息香酸
【化２１６】
2008505866.tif 000221
【１０８０】
HPLC-MS(方法C)：m/z：506(M+23)；Rt.＝4.27分。
【１０８１】
例170(一般手順(C))
5-(4-ブロモ-2,6-ジクロロベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２１７】
2008505866.tif 000222
【１０８２】
HPLC-MS(方法C)：m/z：354(M+1)；Rt.＝4.36分。
【１０８３】
例171(一般手順(C))
5-(6-ヒドロキシ-2-ナフチルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２１８】
2008505866.tif 000223
【１０８４】
Mp 310-314℃, １H NMR(DMSO-d６)：δＨ＝12.5(s,broad, 1H), 8.06(d, 1H), 7.90-7.78(m,2H),7.86(s, 1H), 7.58(dd, 1H),7.20 7.12(m,2H)。１３C NMR(DMSO-d６)：δＣ＝166.2, 165.8, 155.4, 133.3, 130.1, 129.1, 128.6, 125.4, 125.3, 125.1, 124.3, 120.0, 117.8, 106.8；HPLC-MS(方法A)：m/z：272(M+1)；Rt＝3.12分。
【１０８５】
出発物質，6-ヒドロキシ-2-ナフタレンカルバルデヒドの調製：
6-シアノ-2-ナフタレンカルバルデヒド(1.0g, 5.9mmol)を乾燥ヘキサン(15mL)中に、窒素下で溶解させた。溶液を−60℃にまで冷却し、水素化ジイソブチルアルミニウム(DIBAH)の溶液(15mL,ヘキサン中に1M)を滴下添加した。添加後、溶液を室温で一晩放置した。塩化アンモニウム飽和溶液(20mL)を添加し、この混合物を室温で20分撹拌し、続いてH２SO４水溶液(10％溶液, 15mL)を添加し、続いて全ての塩が溶解するまで水を添加した。得られた溶液を酢酸エチルで抽出し(3x)、合わせた有機相をMgSO４で乾燥させ、乾燥するまで蒸発させて0.89gの6-ヒドロキシ-2-ナフタレンカルバルデヒドを得た。
【１０８６】
Mp.：153.5-156.5℃；HPLC-MS(方法A)：m/z：173(M+1)；Rt＝2.67分；１H NMR(DMSO-d6)：δＨ＝10.32(s, 1H), 8.95(d, 1H), 10.02(s, 1H), 8.42(s,broad, 1H), 8.01(d, 1H), 7.82-7.78(m,2H), 7.23-7.18(m,2H)。
【１０８７】
6-ヒドロキシ-2-ナフタレンカルバルデヒドの代替的調製：
THF(600mL)中の-ブロモ-2-ヒドロキシナフタレン(25.3g, 0.113mol)の撹拌し冷却した混合物に、n-BuLi(2.5M, 100mL, 0.250mol)を−78℃で滴下添加した。混合物は黄色に変化し、温度は−64℃にまで上昇した。およそ5分後、懸濁が現れた。添加後、この混合物を−78℃に維持した。20分後、THF(100mL)中のDMF(28.9mL, 0.373mol)の溶液を20分間にわたり添加した。添加後、この混合物をゆっくりと室温にまで昇温させた。1時間後、混合物を氷／水(200mL)中に注いだ。この混合物にクエン酸を添加してpHを5にした。この混合物を0.5時間撹拌した。酢酸エチル(200mL)を添加し、有機層を分離し、塩水(100mL)を用いて洗浄し、Na２SO４上で乾燥させ、濃縮した。残渣に20％酢酸エチルを有するヘプタン(およそ50mL)を添加し、混合物を1時間撹拌した。この混合物を 濾過し、固体を酢酸エチルを用いて洗浄し、真空下にて乾燥させて16gの標題化合物を得た。
【１０８８】
例172(一般手順(C))
5-(3-ヨード-4-メトキシベンジリデン)チアゾリジエン-2,4-ジオン
【化２１９】
2008505866.tif 000224
【１０８９】
１H NMR(DMSO-d６)：δＨ 12.55(s,broad, 1H), 8.02(d, 1H), 7.72(s, 1H), 7.61(d, 1H)7.18(d, 1H), 3.88(s,3H)；１３C NMR(DMSO-d6)：δＣ 168.1, 167.7, 159.8, 141.5, 132.0, 130.8, 128.0, 122.1, 112.5, 87.5, 57.3.HPLC-MS(方法A)：m/z：362(M+1)；Rt＝4.08分。
【１０９０】
出発物質, 3-ヨード-4-メトキシベンズアルデヒドの調製：
4-メトキシベンズアルデヒド(0.5g, 3.67mmol)およびトリフルオロ酢酸銀(0.92g, 4.19mmol)をジクロロメタン(25mL)中で混合させた。ヨウ素(1.19g, 4.7mmol)を少量ずつ添加し、混合物を一晩室温で窒素下で撹拌し、続いてこの混合物を濾過し、残渣をDCMを用いて洗浄した。合わせた濾液を、色が消えるまで水性のチオ硫酸ナトリウム溶液(1M)を用いて処理した。その後ジクロロメタンを用いて抽出し(3×20mL)、続いてMgSO４を用いて乾燥させ、真空下にて蒸発させて0.94gの3-ヨード-4-メトキシベンズアルデヒドを得た。
【１０９１】
Mp 104-107℃；HPLC-MS(方法A)：m/z:263(M+1)；Rt＝3.56分。;１H NMR(CDCl３)：δＨ＝8.80(s, 1H), 8.31(d, 1H), 7.85(dd, 1H)6.92(d, 1H), 3.99(s, 3H)。
【１０９２】
例173(一般手順(C))
5-(1-ブロモナフタレン-2-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２２０】
2008505866.tif 000225
【１０９３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：=336(M+1)；Rt＝4.46分。
【１０９４】
例174(一般手順(C))
1-[5-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)チアゾール-2-イル]ピペリジン-4-カルボン酸エチルエステル
【化２２１】
2008505866.tif 000226
【１０９５】
１H NMR(DMSO-d６)：δＨ＝7.88(s, 1H), 7.78(s, 1H), 4.10(q,2H), 4.0-3.8(m,2H), 3.40-3.18(m,2H), 2.75-2.60(m, 1H), 2.04-1.88(m,2H), 1.73-1.49(m,2H), 1.08(t,3H)；HPLC-MS(方法A)：m/z：368(M+1)；Rt＝3.41分。
【１０９６】
例175(一般手順(C))
5-(2-フェニル-[1,2,3]トリアゾール-4-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２２２】
2008505866.tif 000227
【１０９７】
１H NMR(DMSO-d６)：δＨ＝12.6(s,broad, 1H), 8.46(s, 1H), 8.08(dd,2H), 7.82(s, 1H), 7.70-7.45(m, 3H)。HPLC-MS(方法A)：m/z：273(M+1)；Rt＝3.76分。
【１０９８】
例176(一般手順(C))
5-(キノリン-4-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２２３】
2008505866.tif 000228
【１０９９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：257(M+1)；Rt＝2.40分。
【１１００】
例177(一般手順(C))
5-(6-メチルピリジン-2-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２２４】
2008505866.tif 000229
【１１０１】
１H NMR(DMSO-d６)：δＨ＝12.35(s,broad, 1H), 7.82(t, 1H), 7.78(s, 1H), 7.65(d, 1H), 7.18(d, 1H), 2.52(s,3 H)；HPLC-MS(方法A)：m/z：221(M+1)；Rt＝3.03分。
【１１０２】
例178(一般手順(C))
5-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)-フラン-2-イルメチルアセテート
【化２２５】
2008505866.tif 000230
【１１０３】
１H NMR(DMSO-d６)：δＨ＝12.46(s,broad, 1H), 7.58(s, 1H), 7.05(d, 1H), 6.74(s, 1H), 5.13(s,2H), 2.10(s,3H)。HPLC-MS(方法A)：m/z：208(M-CH3COO)；Rt＝2.67分。
【１１０４】
例179(一般手順(C))
5-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)フラン-2-スルホン酸
【化２２６】
2008505866.tif 000231
【１１０５】
HPLC-MS(方法A)：m/z:276(M+1)；Rt＝0.98分。
【１１０６】
例180(一般手順(C))
5-(5-ベンジルオキシ-1H-ピロロ[2,3-c]ピリジン-3-イルメチレン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２２７】
2008505866.tif 000232
【１１０７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：352(M+1)；Rt＝3.01分。
【１１０８】
例181(一般手順(C))  5-(キノリン-2-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２２８】
2008505866.tif 000233
【１１０９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：257(M+1)；Rt＝3.40分。
【１１１０】
例182(一般手順(C))
5-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)チオフェン-2-カルボン酸
【化２２９】
2008505866.tif 000234
【１１１１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：256(M+1)；Rt＝1.96分。
【１１１２】
例183(一般手順(C))
5-(2-フェニル-1H-イミダゾール-4-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２３０】
2008505866.tif 000235
【１１１３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：272(M+1)；Rt＝2.89分。
【１１１４】
例184(一般手順(C))
5-(4-イミダゾール-1-イル-ベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２３１】
2008505866.tif 000236
【１１１５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：272(M+1)；Rt＝1.38分。
【１１１６】
例185(一般手順(C))
5-(9-エチル-9H-カルバゾール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２３２】
2008505866.tif 000237
【１１１７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：323(M+1)；Rt＝4.52分。
【１１１８】
例186(一般手順(C))
5-(1,4-ジメチル-9H-カルバゾール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２３３】
2008505866.tif 000238
【１１１９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：323(M+1)；Rt＝4.35分。
【１１２０】
例187(一般手順(C))
5-(2-メチル-1H-インドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２３４】
2008505866.tif 000239
【１１２１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：259(M+1)；Rt＝3.24分。
【１１２２】
例188(一般手順(C))
5-(2-エチルインドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２３５】
2008505866.tif 000240
【１１２３】
2-メチルインドール(1.0g, 7.6mmol)を窒素下にてジエチルエーテル(100mL)中に溶解させ、n-ブチル リチウム(ペンタン中に2M、22.8mmol)及びtert-ブトキシドカリウム(15.2mmol)を用いて、撹拌しながらRTで30分処理した。温度を−70℃にまで下げ、ヨウ化メチル(15.2mmol)を添加し、得られた混合物を−70℃で2h撹拌した。次いで５滴の水を添加し、混合物をRTにまで昇温させた。続いてこの混合物を水(300mL)中に注ぎ、1N 塩酸によりpHを６に調整し、混合物をジエチルエーテルを用いて抽出した。有機相をNa２SO4を用いて乾燥し、乾燥するまで蒸発させた。残渣を、ヘプタン／エーテル(4/1)を溶出剤として用いるシリカゲル上のカラムクロマトグラフィにより精製した。これにより720mg(69％)の2-エチルインドールを得た。
【１１２４】
１H NMR(DMSO-d６)：δ＝10.85(1H，s)；7.39(1H，d)；7.25(1H，d)；6.98(1H，t)；6.90(1H，t)；6.10(1H，s)；2.71(2H,q)；1.28(3H,t)。
【１１２５】
DMF(2mL)中に溶解させた2-エチルインドール(0.5g, 3.4mmol)を、低温の(0℃)予め混合した(30分間)DMF(1.15mL)およびオキシ塩化リン(0.64g, 4.16mmol)の混合物に添加した。2-エチルインドールの添加後、この混合物を40℃にまで1h加熱し、水(5mL)を添加し、1N 水酸化ナトリウムによりpHを５に調整した。続いてこの混合物をジエチルエーテルを用いて抽出し、有機相を分離し、MgSO４ を用いて乾燥し、蒸発して乾燥し、2-エチルインドール-3-カルバルデヒド(300mg)を得た。
【１１２６】
HPLC-MS(方法C)：m/z:174(M+1)；Rt.＝2.47分。
【１１２７】
2-エチルインドール-3-カルバルデヒド(170mg)を、チアゾリジン-2,4-ジオンを用いて一般手順(C)にしたがい処理し、標題化合物(50mg)を得た。
【１１２８】
HPLC-MS(方法C):m/z：273(M+1)；Rt.＝3.26分。
【１１２９】
例189(一般手順(C))
5-[2-(4-ブロモフェニルスルファニル)-1-メチル-1H-インドール-3-イルメチレン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２３６】
2008505866.tif 000241
【１１３０】
HPLC-MS(方法A)：m/z：447(M+1)；Rt＝5.25分。
【１１３１】
例190(一般手順(C))
5-[2-(2,4-ジクロロベンジルオキシ)-ナフタレン-1-イルメチレン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２３７】
2008505866.tif 000242
【１１３２】
HPLC-MS(方法A):(anyone 1)m/z：430(M+1)；Rt＝5.47分。
【１１３３】
例191(一般手順(C))
5-{4-[3-(4-ブロモフェニル)-3-オキソプロペニル]-ベンジリデン}チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２３８】
2008505866.tif 000243
【１１３４】
HPLC-MS(方法A)：m/z：416(M+1)；Rt＝5.02分。
【１１３５】
例192(一般手順(C))  5-(4-ピリジン-2-イルベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２３９】
2008505866.tif 000244
【１１３６】
HPLC-MS(方法A)：m/z：283(M+1)、Rt＝2.97分。
【１１３７】
例193(一般手順(C))  5-(3,4-ビスベンジルオキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２４０】
2008505866.tif 000245
【１１３８】
HPLC-MS(方法A)：m/z：418(M+1)；Rt＝5.13分。
【１１３９】
例194(一般手順(C))
5-[4-(4-ニトロベンジルオキシ)-ベンジリデン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２４１】
2008505866.tif 000246
【１１４０】
HPLC-MS(方法A)：m/z：357(M+1)；Rt＝4.45分。
【１１４１】
例195(一般手順(C))
5-(2-フェニル-1H-インドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２４２】
2008505866.tif 000247
【１１４２】
HPLC-MS(方法A)：m/z：321(M+1)；Rt＝3.93分。
【１１４３】
例196(一般手順(C))
5-(5-ベンジルオキシ-1H-インドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２４３】
2008505866.tif 000248
【１１４４】
HPLC-MS(方法A)：m/z：351(M+1)；Rt＝4.18分。
【１１４５】
例197(一般手順(C))  5-(4-ヒドロキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２４４】
2008505866.tif 000249
【１１４６】
HPLC-MS(方法A)：m/z：222(M+1)；Rt＝2.42分。
【１１４７】
例198(一般手順(C))
5-(1-メチル-1H-インドール-2-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２４５】
2008505866.tif 000250
【１１４８】
１H NMR(DMSO-d６)：δＨ＝12.60(s,broad, 1H), 7.85(s, 1H), 7.68(dd, 1H), 7.55(dd, 1H), 7.38(dt, 1H), 7.11(dt, 1H)6.84(s, 1H), 3.88(s,3H)；HPLC-MS(方法A)：m/z：259(M+1)；Rt＝4.00分。
【１１４９】
例199(一般手順(C))
5-(5-ニトロ-1H-インドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２４６】
2008505866.tif 000251
【１１５０】
Mp 330-333℃, １H NMR(DMSO-d６)：δＨ＝12.62(s,broad, 1H), 8.95(d, 1H), 8.20(s, 1H), 8.12(dd, 1H), 7.98(s,broad, 1H), 7.68(d, 1H)；HPLC-MS(方法A)：m/z：290(M+1)；Rt＝3.18分。
【１１５１】
例200(一般手順(C))
5-(6-メトキシナフタレン-2-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２４７】
2008505866.tif 000252
【１１５２】
HPLC-MS(方法A)：m/z：286(M+1)；Rt＝4.27分。
【１１５３】
例201(一般手順(C))  5-(3-ブロモ-4-メトキシベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２４８】
2008505866.tif 000253
【１１５４】
HPLC-MS(方法A)：m/z：314(M+1)，Rt＝3.96分。
【１１５５】
例202(一般手順(C))
3-{(2-シアノエチル)-[4-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)フェニル]アミノ}プロピオニトリル
【化２４９】
2008505866.tif 000254
【１１５６】
HPLC-MS(方法A)：m/z：327(M+1)；Rt＝2.90分。
【１１５７】
例203(一般手順(C))
3-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)インドール-6-カルボン酸メチルエステル
【化２５０】
2008505866.tif 000255
【１１５８】
HPLC-MS(方法A)：m/z：303(M+1)；Rt＝3.22-3-90分。
【１１５９】
例204  3-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)インドール-6-カルボン酸 ペンチルエステル
【化２５１】
2008505866.tif 000256
【１１６０】
3-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)インドール-6-カルボン酸メチルエステル(例203, 59mg；0.195mmol)をペンタノール(20mL)中で145℃で16時間撹拌した。この混合物を乾燥するまで蒸発させて標題化合物(69mg)を得た。
【１１６１】
HPLC-MS(方法C)：m/z：359(M+1)；Rt.＝4.25分。
【１１６２】
例205(一般手順(C))  3-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)インドール-7-カルボン酸
【化２５２】
2008505866.tif 000257
【１１６３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：289(M+1)；Rt＝2.67分。
【１１６４】
例206(一般手順(C))  5-(1-ベンジルインドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２５３】
2008505866.tif 000258
【１１６５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：335(M+1)；Rt＝4.55分。
【１１６６】
例207(一般手順(C))  5-(1-ベンゼンスルホニルインドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２５４】
2008505866.tif 000259
【１１６７】
HPLC-MS(方法A)：m/z：＝385(M+1)；Rt＝4.59分。
【１１６８】
例208(一般手順(C))  5-(4-[1,2,3]チアジアゾール-4-イルベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２５５】
2008505866.tif 000260
【１１６９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：290(M+1)；Rt＝3.45分。
【１１７０】
例209(一般手順(C))  5-[4-(4-ニトロベンジルオキシ)-ベンジリデン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２５６】
2008505866.tif 000261
【１１７１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：357(M+1)；Rt＝4.42分。
【１１７２】
例210(一般手順(C))  3-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)インドール-1-カルボン酸 エチルエステル
【化２５７】
2008505866.tif 000262
【１１７３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：317(M+1)；Rt＝4.35分。
【１１７４】
例211(一般手順(C))  5-[2-(4-ペンチルベンジル)-ベンゾフラン-5-イルメチレン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２５８】
2008505866.tif 000263
【１１７５】
HPLC-MS(方法A)：m/z：420(M+1)；Rt＝5.92分。
【１１７６】
例212(一般手順(C))  5-[1-(2-フルオロベンジル)-4-ニトロインドール-3-イルメチレン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２５９】
2008505866.tif 000264
【１１７７】
HPLC-MS(方法A):(Anyone 1)m/z：398(M+1)；Rt＝4.42分。
【１１７８】
例213(一般手順(C))  5-(4-ベンジルオキシインドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２６０】
2008505866.tif 000265
【１１７９】
HPLC-MS(方法A)：m/z：351(M+1)；Rt＝3.95分。
【１１８０】
例214(一般手順(C))  5-(4-イソブチルベンジリデン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２６１】
2008505866.tif 000266
【１１８１】
HPLC-MS(方法A)：m/z：262(M+1)；Rt＝4.97分。
【１１８２】
例215(一般手順(C))  トリフルオロメタンスルホン酸 4-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)ナフタレン-1-イルエステル
【化２６２】
2008505866.tif 000267
【１１８３】
HPLC-MS(方法A)：m/z：404(M+1)；Rt＝4.96分。
【１１８４】
出発物質の調製：
4-ヒドロキシ-1-ナフトアルデヒド(10g, 58mmol)をピリジン(50mL)中に溶解させ、この混合物を0-5℃にまで冷却した。撹拌しながら無水トリフルオロメタンスルホン酸(11.7mL, 70mmol)を滴下添加した。添加が完了した後、この混合物を室温にまで昇温させ、ジエチルエーテル(200mL)を添加した。この混合物を水(2×250mL)、塩酸(3N, 200mL)、及び塩化ナトリウム飽和水溶液(100mL)を用いて洗浄した。乾燥(MgSO4)後、濾過し、真空下で濃縮し、残渣を、酢酸エチル及びヘプタンの混合物(1:4)を用いて溶出するシリカゲル上のカラムクロマトグラフィにより精製した。これにより8.35g(47％)トリフルオロメタンスルホン酸 4-ホルミルナフタレン-1-イルエステルを得た。mp 44-46.6℃。
【１１８５】
例216(一般手順(C))  5-(4-ニトロインドール-3-イルメチレン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２６３】
2008505866.tif 000268
【１１８６】
HPLC-MS(方法A)：m/z：290(M+1)；Rt＝3.14分。
【１１８７】
例217(一般手順(C))  5-(3,5-ジブロモ-4-ヒドロキシ-ベンジリデン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２６４】
2008505866.tif 000269
【１１８８】
１H NMR(DMSO-d６)：δＨ＝12.65(broad, 1H), 10.85(broad, 1H), 7.78(s,2H), 7.70(s, 1H)；HPLC-MS(方法A)：m/z：380(M+1)；Rt＝3.56分。
【１１８９】
例218(一般手順(C))
【化２６５】
2008505866.tif 000270
【１１９０】
HPLC-MS(方法A)：m/z：385(M+1)；Rt＝5.08分。
【１１９１】
例218-221における出発物質の調製のための一般手順：
インドール-3-カルバルデヒド(3.8g, 26mmol)を、アセトン(200mL)中の水酸化カリウム(1.7g)とともに、溶液がインドール カリウム塩に十分に変換されたことが示されるまでRTで撹拌した。続いて溶液を真空下にて乾燥するまで蒸発させた。残渣をアセトン中に溶解させて、2.6mmol/20mLを含む溶液を得た。
【１１９２】
20mL部のこの溶液を、アセトン(10mL)中の等モル量の臭化アリールメチルと混合した。混合物をRTで4日間撹拌し、続いて乾燥するまで蒸発させ、HPLC-MSにより点検した。粗生成物、1-ベンジル化されたインドール-3-カルバルデヒドが、一般手順Cにしたがうチアゾリジン-2,4-ジオンとの反応に用いられた。
【１１９３】
例219(一般手順(C))  4-[3-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)インドール-1-イルメチル]安息香酸メチルエステル
【化２６６】
2008505866.tif 000271
【１１９４】
HPLC-MS(方法A)：m/z：393(M+1)；Rt＝4.60分。
【１１９５】
例220(一般手順(C))  5-[1-(9,10-ジオキソ-9,10-ジヒドロアントラセン-2-イルメチル)-1H-インドール-3-イルメチレン]チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２６７】
2008505866.tif 000272
【１１９６】
HPLC-MS(方法A)：m/z：465(M+1)；Rt＝5.02分。
【１１９７】
例221(一般手順(C))  4'-[3-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)インドール-1-イルメチル]ビフェニル-2-カルボニトリル
【化２６８】
2008505866.tif 000273
【１１９８】
HPLC-MS(方法A)：m/z：458(M+23)；Rt＝4.81分。
【１１９９】
例222(一般手順(C))  3-[3-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)-2-メチルインドール-1-イルメチル]ベンゾニトリル
【化２６９】
2008505866.tif 000274
【１２００】
2-メチルインドール-3-カルバルデヒド(200mg, 1.26mmol)を、3-ブロモメチルベンゼンカルボニトリルのスラリ(1.26mmol)に、続いてDMF(2mL)中の水素化ナトリウム60％(1.26mmol)に添加した。この混合物を16時間振盪し、乾燥するまで蒸発させ、水及びエタノールを用いて洗浄した。残渣を、一般手順Cにしたがいチアゾリジン-2,4-ジオンを用いて処理し、標題化合物(100mg)を得た。HPLC-MS(方法C)：m/z：374(M+1)；Rt.＝3.95分。
【１２０１】
例223(一般手順(C))  5-(1-ベンジル-2-メチルインドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２７０】
2008505866.tif 000275
【１２０２】
この化合物を、例222に記載の化合物と同様に臭化ベンジル及び2-メチルインドール-3-カルバルデヒドから調製し、続いてチアゾリジン-2,4-ジオンと反応させ、50mgの標題化合物を得た。HPLC-MS(方法C)：m/z：349(M+1)；Rt.＝4.19分。
【１２０３】
例224  4-[3-(2,4-ジオキソチアゾリジン-5-イリデンメチル)-2-メチルインドール-1-イルメチル]安息香酸メチルエステル
【化２７１】
2008505866.tif 000276
【１２０４】
この化合物を、例222に記載の化合物と同様に4-(ブロモメチル)安息香酸メチルエステル及び2-メチルインドール-3-カルバルデヒドから調製し、続いてチアゾリジン-2,4-ジオンと反応させた。HPLC-MS(方法C)：m/z：407(M+1)；Rt.＝4.19分。
【１２０５】
例225(一般手順(C))  5-(2-クロロ-1-メチル-1H-インドール-3-イルメチレン)チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２７２】
2008505866.tif 000277
【１２０６】
HPLC-MS(方法A)：m/z：293(M+1)；Rt＝4.10分。
【１２０７】
例226(一般手順(C))  5-(4-ヒドロキシ-3,5-ジヨード-ベンジリデン)-チアゾリジン-2,4-ジオン
【化２７３】
2008505866.tif 000278
【１２０８】
HPLC-MS(方法A)：m/z：474(M+1)；Rt＝6.61分。
【１２０９】⼼䥄㹖 设㈲⠷룤겈触蚠䌨⤩†ⴵ㐨銃菣궃苣랂㌭ꢃ菣覃菣뎃苣ꪃ菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㈰㤷⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯邼胣㲑䐯噉ਾ偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㎚㠴䴨ㄫ鮼瑒鶼⸳㌱裥芀㰊䥄㹖胣醼볯醼볯醀⼼䥄㹖㰊畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾丠前⠺䵄体搭猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㘾⼼畳㹢骼ㄱ㔮ㄨ貼牢慯⥤볯㞛㤮⠵䠱볯撌鮼⸷㔶ㄨ貼⥳볯㞛㐮⠵䠱볯撌⥤볯㞛〮⠱䠱볯撌⥤볯㎛㐮ㄨ貼牢慯⥤胣ં䐼噉邀볯銼볯銼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㠲肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠⠭ⰲⰳⴶ菣ꪃ苣궃菣馃菣뢂菣螃菣⦳菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鞼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㠲㰰愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯醼볯醀⼼䥄㹖䠊䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭骼〳⠹⭍⤱볯力⹴볯㒝〮蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯钼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㤲肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠⠭ⰲⴶ苣꾂菣궃菣뎃苣ꪃ菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯隼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㈰ㄸ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯閼胣㲑䐯噉ਾ灍‮㔱ⴲ㔱莄胣䢂䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭骼㜲⠴⭍⤱胣劁⹴볯㎝㜮蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯隼胣㲑䐯噉ਾ猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎㩒䐨卍ⵏ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰶猯扵⤾볯㆚⸲⠸䠱볯₌牢慯⥤볯㞛㜮⠲䠱볯玌鮼⸷〶㈨ⱈ⥤볯㞛㔮⠰䠱볯璌芀㰊䥄㹖胣醼볯醼볯醀⼼䥄㹖 设㌲⠰룤겈触蚠䌨⤩†ⴵㅛ⠭ⰲⴶ苣꾂菣궃㐭袃菣閃菣ꪂ菣ꆃ菣ꮃ菣Ꞃ菣ꮃ⴩ⰲⴵ苣ꆃ菣ꮃㄭⵈ菣궃菣ⶫⴳ苣ꮃ菣膃菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㈰㈸⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯颼胣㲑䐯噉ਾ偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㒚㘳䴨ㄫ鮼瑒‮⸴ㄸ裥芀㰊䥄㹖胣醼볯醼볯醀⼼䥄㹖 设㌲⠱룤겈触蚠䌨⤩†ⴵㅛ⠭ⰳⴵ苣꾂菣궃菣Ꞃ菣ꮃ⴩ⴵ㐨ꆃ苣뎃苣ꮃ菣讃菣閃苣讃菣⦫㈭ꆃ菣ꮃㄭⵈ菣궃菣ⶫⴳ苣ꮃ菣膃菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯颼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㈰㌸⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯邼胣㲑䐯噉ਾ偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㖚㠰䴨ㄫ鮼瑒鶼⸴ㄳ裥芀㰊䥄㹖胣醼볯銼볯醀⼼䥄㹖 设㌲⠲룤겈触蚠䌨⤩†ⴵㅛ⠭ⰲⴵ苣ꆃ菣궂苣閃苣讃菣⦫㔭⠭ⴴ菣뾂菣릂菣鮃菣ꮃ菣Ꞃ菣ꮃ⴩ⴲ菣膃菣ⶫ䠱钃菣ꮃ㌭ꒂ菣ꆃ菣것菣嶳菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鞼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㠲㰴愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯銼볯醀⼼䥄㹖䠊䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭骼㤴⠹⭍⤱볯力⹴볯㎝㜮蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㌳肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㐠嬭ⴳ㈨㐬뢂苣궂苣膃苣뺂菣뢂菣ⶳⴵ苣ꪃ菣뎃菣膃菣⦫㈭㔬뢂菣膃菣钃菣ꮃㄭꒂ菣嶫껥꾁ꛩ뢅戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㠲㰵愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯銼볯醀⼼䥄㹖䠊䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭㩺㐳⠲⭍⤱볯力⹴볯㎝ㄮ蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯閼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㐳肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠⠭ⴴ菣覃菣궂苣⶷ⰲⴶ苣ꆃ菣궂苣馃菣뢂菣螃菣⦳菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㠲㰶愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯銼볯醀⼼䥄㹖䠊䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭㩺㠲⠲⭍⤱볯力⹴볯㊝㔮貼灍볯㎝ㄳ㌭㌳蓢芀㰊䥄㹖胣醼볯銼볯醀⼼䥄㹖 设㌲⠵룤겈触蚠䌨⤩†ⴵ㈨㘬뢂菣膃菣馃菣뢂菣螃菣⦳菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㠲㰷愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯銼볯醀⼼䥄㹖䴊瀮볯㆚㐰ㄭ㔰蓢芀偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㊚㐳䴨ㄫ鮼瑒鶼⸳㠵裥芀㰊䥄㹖胣醼볯銼볯醀⼼䥄㹖 设㌲⠶룤겈触蚠䌨⤩†ⴵ㈨㘬뢂菣袃苣랂菣뎃苣ꪃ菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㈰㠸⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯邼胣㲑䐯噉ਾ灍볯㊚ㄴ㈭㈴蓢芀偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㊚㘶䴨ㄫ鮼瑒鶼⸳㔲裥芀㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 设㌲⠷룤겈触蚠䌨⤩†ⴵ㑛⠭ⴲ菣ꮃ苣궃㘭讃菣궃菣뎃苣ꮃ苣궂苣⦷㈭㘬뢂菣袃苣랂菣뎃苣ꪃ菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㈰㤸⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯銼胣㲑䐯噉ਾ灍볯㊚㔵㈭㘵蓢芀偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㒚㔳䴨ㄫ膀瑒㐠ㄮ蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㠳肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠馃菣뺂菣ꦃ菣ⶳⴲ苣ꮃ菣膃菣뎃菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㤲㰰愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖䠊䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭㩺㐲⠶⭍⤱볯力⹴볯㎝㘮蚈䴬鶼㘲ⴵ㘲莄胣ં䐼噉邀볯銼볯閼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㤳肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠嬭ⴳ㐨뢂菣膃菣ꊂ菣躃菣Ꞃ菣ꮃꊂ菣ꪃ菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯隼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㈰ㄹ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯隼胣㲑䐯噉ਾ偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯㈺㘷䴨ㄫ鮼瑒鶼⸳㌶䴬鶼㔲ⴹ㘲莄胣ં䐼噉邀볯銼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈䵎㩒䐨卍ⵏ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰶猯扵⤾듎볯㆝⸲⠳䠱볯抌潲摡鮼⸷㘴㈨ⱈ⥤볯㞛㌮⠹䠱볯撌鮼⸷ㄱㄨ貼⥤볯㚛㘮⠹䠲搬鮼⸶㤵ㄨ貼搠⥤볯㊛㤮⠸䠳猬芀㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 设㐲⠰룤겈触蚠䌨⤩†ⴵ㈨ꆃ菣ꮃ㌭閃苣讃菣ꊂ菣ꪃ菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㈰㈹⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯馼胣㲑䐯噉ਾ灍볯㊚㌰㈭〱蓢芀偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㊚㘴䴨ㄫ鮼瑒볯㎝㜮蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋ㄴ肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠⠭ⴲ苣궃菣ⶭⴳ菣Ꞃ菣ꮃ苣ꪃ菣螃菣⦳菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㤲㰳愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖䴊骼㔲ⴱ㔲莄胣䢂䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭骼㘲⠶⭍鮼瑒볯㎝㤮蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯銼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㈴肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠⠭ⴲ苣궂苣ⶽⰱⴲ苣銃菣궃苣躃菣뎃㌭ꒂ菣ꆃ菣것菣⦳菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯颼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㤲㰴愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖䴊骼㌳ⴸ㐳莄胣䢂䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭骼㜲⠳⭍⤱볯力⹴볯㊝㔮蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯钼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㌴肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠⠭ⰲⰴⴶ菣ꪃ菣궃菣ⶢⴳ菣覃菣궂苣馃菣뢂菣螃菣⦳菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯馼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㤲㰵愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖䠊䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭骼㔴⠹⭍⤱刻⹴볯㎝㘮蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯隼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㐴肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠⠭ⴵ菣궃菣ⶢⴲ菣膃菣ꒂ菣覃菣ꮃ㌭ꒂ菣ꆃ菣것菣⦳菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯馼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㤲㰶愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖䠊䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭骼㌳⠹⭍⤱볯力鶼⸳㜳裥芀㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖 设㐲⠵룤겈触蚠䌨⤩†ⴵ㜨隃菣ꊃ㈭ꆃ菣ꮃ苣뎃菣벃菣ⶫⴳ苣ꮃ菣膃菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯銼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㈰㜹⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯馼胣㲑䐯噉ਾ偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㎚㤱䴨ㄫ鮼瑒볯㎝㐮蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㘴肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠⠭ⴶ菣궃菣ꒂ菣覃菣ꮃ㌭ꒂ菣ꆃ菣것菣⦳菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯馼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰㤲㰸愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖䠊䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭骼㈳⠵⭍⤱볯力鶼⸳㐵裥芀㰊䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖 设㐲⠷룤겈触蚠䌨⤩†ⴵ㠨ꆃ菣ꮃ㈭ꪂ苣붂ㄭ㈬뢂菣覃菣궂菣ꪃ菣ⶳⴳ苣ꮃ菣膃菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㈰㤹⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㊚㜸䴨ㄫ鮼瑒볯㊝㠮蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯钼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㠴肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠⠭ⴶ菣袃苣랂㈭ꪂ苣붂ㄭ㈬뢂菣覃菣궂菣ꪃ菣ⶳⴳ苣ꮃ菣膃菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯閼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㌰〰⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯閼胣㲑䐯噉ਾ偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㎚㌰䴨ㄫ鮼瑒볯㊝㘮蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯隼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㤴肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠궂菣ꪃ菣ⶳⴳ苣ꮃ菣膃菣뎃菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯馼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰〳㰱愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖䠊䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭骼㔲⠷⭍⤱볯力鶼⸲㜷裥芀㰊䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖 设㔲⠰룤겈触蚠䌨⤩†ⴵ㠨銃菣궃苣랂苣躃菣뎃㈭ꒂ菣ꆃ菣것菣⦳菣ꊂ苣ꪃ苣뎃㈭㐬뢂苣뎃戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯馼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢〰㔸㔰㘸⸶楴≦㈾〰㔸㔰㘸⸶楴쉦゠〰〳㰲愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯閼볯醀⼼䥄㹖䠊䱐ⵃ卍릖돦䎕骼⽭骼㜲⠳⭍⤱볯力鶼⸳㐴裥芀㰊䥄㹖胣醼볯隼볯醀⼼䥄㹖 设㔲⠱룤겈触蚠䌨⤩†ⴵ苣躃菣뎃㠭ꒂ菣ꆃ菣것菣膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯颼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㌰㌰⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯醼胣㲑䐯噉ਾ偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㊚㜵䴨ㄫ鮼瑒볯㎝ㄮ蚈胣ં䐼噉邀볯銼볯銼胣㲑䐯噉ਾ†뻤㊋㈵肸裨讉ꃩ⢆⥃ 㔠⠭ⴱ菣궃菣ⶢⴶ菣袃苣랂菣閃苣것菣ⶳⴲ苣ꮃ菣膃菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥銼볯馼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㌰㐰⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㎚㘶䴨ㄫ鮼瑒鶼⸴㐴裥芀㰊䥄㹖胣醼볯隼볯醀⼼䥄㹖 设㔲⠳룤겈触蚠䌨⤩†ⴵ㘨ꆃ菣ꮃ㈭ꪂ苣붂ㄭ㈬뢂菣覃菣궂菣ꪃ菣ⶳⴳ苣ꮃ菣膃菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲⴴ苣ꪂ菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥鎼볯邼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㠰〵㠵㘶琮晩㸢〲㠰〵㠵㘶琮晩ꃂ〰㌰㔰⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯閼胣㲑䐯噉ਾ偈䍌䴭⡓雦閳⥃볯涚稯볯㊚㜸䴨ㄫ鮼瑒鶼⸲㤸裥芀㰊䥄㹖胣醼볯隼볯醀⼼䥄㹖 设㔲⠴룤겈触蚠䐨⤩†ⴵ㈨㘬뢂苣궃菣ⶭⴴ苣馃菣뢂菣ꊂ菣躃菣뎃苣ꪃ菣뎃膃苣뺂菣뢂菣ⶳⰲ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