(57)【要約】  本発明は、高温燃料電池用の相互接続部であって、相互接続部の側縁が、導電手段によってアノードに導電接触されており、またアノードが、相互接続部の弾性要素を介して支持されている相互接続部に関する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
高温燃料電池用の相互接続部において、
−前記相互接続部（１）の側縁（９）が、導電手段（８）によってアノード（２）に導電接触されており、
−前記アノード（２）が、弾性要素（１１）を介して前記相互接続部（１）に支持されていることを特徴とする相互接続部。
【請求項２】
前記弾性要素（１１）が、円形状断面（１１ａ）、Ｃ字状断面（１１ｂ）又はＳ字状断面を有する個別の要素からなるかあるいは弾性層又は弾性帯（１１ｃ）からなることを特徴とする請求項１に記載の相互接続部。
【請求項３】
前記弾性要素（１１）が耐高温性の鋼又は雲母からなることを特徴とする請求項１又は２に記載の相互接続部。
【請求項４】
前記導電手段（８）がニッケル、金、プラチナ又は銀からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の相互接続部。
【請求項５】
前記導電手段（８）が、前記相互接続部（１）の前記側縁（９）に導電的に半田付けされているか又は前記側縁（９）に当接されていることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の相互接続部。
【請求項６】
前記内部ガラス半田封止部（１２）が、弾性要素（１４）を介して前記隣接する相互接続部（１）に接続されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の相互接続部。
【請求項７】
前記弾性要素（１４）がアルミニウムクロム帯であることを特徴とする請求項６に記載の相互接続部。
【請求項８】
前記弾性要素（１４）が、円形状断面、Ｃ字状断面又はＳ字状断面を有することを特徴とする請求項６又は７に記載の相互接続部。
【請求項９】
前記相互接続部（１）の前記側縁（９）が、弾性金属シール（１５）を介して前記隣接する相互接続部（１）に接続されることを特徴とする請求項６〜８のいずれか１項に記載の相互接続部。
【請求項１０】
高温燃料電池用の相互接続部を製造するための方法において、
前記相互接続部（１）の側縁（９）が、導電手段（８）によってアノード（２）に導電接触され、
−前記アノード（２）が、前記相互接続部（１）の弾性要素（１１）を介して支持されることを特徴とする方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温燃料電池用の相互接続部に関する。
【０００２】
燃料電池はカソードと電解質とアノードとを備える。カソードは酸化手段、例えば空気であり、またアノードは燃料、例えば水素である。
【背景技術】
【０００３】
種々の燃料電池の種類は、例えば、ドイツ連邦共和国特許 44 30 958号明細書のＳＯＦＣ燃料電池とドイツ連邦共和国特許第195 31 852号明細書のＰＥＭ燃料電池とが知られている。
【０００４】
ＳＯＦＣ燃料電池は、その動作温度が最高１０００℃であることができるので、高温燃料電池とも呼ばれる。高温燃料電池のカソードには、酸素イオンが酸化手段の含有物として形成される。酸素イオンは、電解質によって拡散し、アノード側において、燃料から来る水素と再結合して水になる。再結合によって、電子が遊離されるので、電力が発生する。
【０００５】
複数の燃料電池は、通常、大きな電力を実現するために、相互接続部とも呼ばれる接続要素によって電気的かつ機械的に互いに接続される。相互接続部によって、重ね合わせて積層された電気的に直列に接続された燃料電池が形成される。この装置は燃料電池スタックと呼ばれる。燃料電池スタックは相互接続部と電極電解装置とからなる。
【０００６】
相互接続部は、電気的及び機械的な特性の他に、通常、ガス分配構造も有する。このことは、ウエブ及び溝によって実現される（ドイツ連邦共和国特許第44 10 711 号明細書）。ガス分配構造は、電極空間（電極が存在する空間）内において、動作手段が均一に分配されるように形成される。
【０００７】
不都合なことに、燃料電池及び燃料電池スタックでは、以下の問題が生じることがある。
【０００８】
−アルミニウム含有量が高い金属製の相互接続部が、不都合なことに電気絶縁体のように作用するＡｌ2 Ｏ3 製のカバー層を形成する。
【０００９】
−周期的な温度負荷の場合、一般に、個別の構成要素の相対移動に互いに関連して、熱応力が生じる。このことは、動作時における、用いられた材料の異なる膨張特性又は異なる膨張係数から生じる。
【００１０】
このことについて、従来技術では、例えば金属製の相互接続部の比較的高い膨張係数と、現在知られている電極材料の比較的低い膨張係数との十分な両立性が未だ得られない。一方、電極と相互接続部との間には熱応力が発生することがある。これにより、燃料電池の内部に破損が生じる可能性がある。他方、このことは、燃料電池に頻繁に使用される、燃料電池の気密性を保証すべきガラス半田にも影響を与える。接合工程の際に、燃料電池スタックは、約７００〜９００℃に加熱され、また１〜５ｋＮで互いに押圧される。この場合、ガラス半田は軟質なので、一方では、接合圧力下において、電池と相互接続部とハウジングとの間の種々の継ぎ目が封止され、他方では、それと同時に、電池と相互接続部とを電気的に接触させるための接触圧力が実現される。不都合なことに、この装置では、ガラス半田が、数時間の動作時間後には既に結晶化しており、これによって、脆くなると共に硬くなることがある。弾性特性が損なわれる。この結果、スタックの外部から加えられた押圧力が、不規則になって制御できなくなり、外部のシール力と内部の接触力とに分配されることになる。さらに、７００〜９００℃で燃料電池スタックの動作が長時間に及んだ場合、スタックの個々の材料層のクロール現象、特に、最初に焼結されないカソード接触層の収縮が生じる。したがって、電池と相互接続部との間の確実な接触力がもはや維持されず、電気的接触が損なわれる。燃料電池はもはや正常に機能しない。
【特許文献１】ドイツ連邦共和国特許44 30 958 号明細書
【特許文献２】ドイツ連邦共和国特許第195 31 852号明細書
【特許文献３】ドイツ連邦共和国特許第44 10 711 号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
したがって、本発明の課題は、アノードと相互接続部との間の長期間安定した機械的・電気的接触を保証する高温燃料電池用の相互接続部を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
この課題は、請求項１に記載の高温燃料電池用の相互接続部によって解決される。本発明は、相互接続部の側縁が、導電手段によってアノードに導電接触されており、また相互接続部のアノードが、相互接続部の弾性要素を介して支持されている相互接続部を特徴とする。相互接続部のこの形態によって、シール力と接触力との分離を実現することが可能になる。従来公知の背景技術によれば、例えば、導電手段が、安定した電気的接触の役割を担い、また安定した機械的接触及び機械的封止の役割も担っていたことに対して、この課題は、本発明によって、２つの装置要素、すなわち、燃料電池の安定した機械的接触及び機械的封止のために使用される弾性要素と、相互接続部の側縁を介してアノードに接触されており、これにより、安定した電気的接触のために使用される導電手段とに分けられる。この弾性要素により、電流の伝達が少なくて済む。従来技術とは異なり、電流はアノードと相互接続部との間で直接垂直には流れない。その代わりに、電流は相互接続部の側縁を介して迂回される。
【００１３】
装置の有利な形態では、弾性要素は、例えば、円形状断面、Ｃ字状断面又はＳ字状断面を有する個別の要素からなるかあるいは弾性層又は弾性帯からなる。この弾性層又は弾性帯は、例えば雲母からなることができる。雲母は、複雑な化学組成（Ｋ、Ｎａ、Ｃａ）  （Ａｌ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｌｉ）２−３（ＯＨ）２（Ｓｉ、Ａｌ）４−５Ｏ１０を有する結晶化したケイ酸塩鉱物の単斜晶系の群を意味する。任意の混合において、クランプに位置する原子を代表的なものとすることができるが、他の原子群に対して常に同一の比率である（自由な百科辞典ウィキペディア）。円形状の、Ｃ字状に又はＳ字状に形成された個別の要素は、例えば、耐高温性の鋼管、成形ロッド又は鋼板からなる。十分な弾性を保証するためにまた相対移動を補正するために、個別の弾性要素は１〜２ｍｍの高さを有することができる。個別の弾性要素の自由に選択可能な剛性に基づいて、接触力を適切に調整できる。雲母は、円形状要素、Ｃ字状要素又はＳ字状要素と比較して弾性が低いが、より高い高温安定性を有し、安価である。円形状に、Ｃ字状に又はＳ字状に形成された個別の要素の群の範囲において、円形状要素は、Ｃ字状に又はＳ字状に形成された要素と比較してより高い剛性を有する。
【００１４】
装置は、ニッケル、金、プラチナ又は銀からなる導電手段を有利に備える。このようにして、例えば、０．６ｍｍのワイヤの直径と２．６ｍｍのワイヤの間隔とを有するニッケル網を使用できる。しかし、適切な材料からなる薄板又は薄片を使用することも可能である。導電手段は、相互接続部の側縁において、例えば高温半田付け／高温溶接によって相互接続部に導電接続することができるか、あるいは相互接続部の縁部の予め製造された溝に当接させるか又はそこに半田付けすることができる。
【００１５】
装置の別の有利な実施形態では、内部ガラス半田封止部は、弾性要素を介して、隣接する相互接続部に接続されている。これによって、燃料電池の縁部領域に生じる曲げ応力を低減でき、したがって、燃料電池の破損の危険を防止する。この弾性要素は、例えば、円形状に、Ｃ字状に又はＳ字状に形成されているアルミニウムクロム帯であることができる。
【００１６】
重なり合う相互接続部のために従来使用されてきたガラス半田封止部の代わりに、電気的に絶縁されておらず、かつ互いに接続されている相互接続部の縁部の相対移動を補正できる金属シールを使用することもできる。ここで、このことは、弾性要素の対応する寸法による制御できない高い金属シール力が燃料電池に導かれず、弾性要素の自由に選択可能な剛性に応じて、接触力を規定できるので可能である。相互接続部の縁部のセラミック層、又はセラミック層（例えば酸化ジルコニウム層）を有する金属シールのコーティングによって、金属シールの電気絶縁を行うことができる。
【００１７】
上記課題は、さらに、本発明による相互接続部を製造するための方法によって解決される。
【００１８】
特に、実施形態の詳細な説明を参照してまた添付図面を参照して、本発明について以下に説明する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
図１は、本発明による相互接続部１によって互いに接続されるアノード２、カソード４及び電解質３からそれぞれなる３つの燃料電池５の概略断面図を示している。相互接続部はガス通路６とウエブ７とを含む。アノード２の下には、相互接続部１の側縁９に導電接続されている導電手段８が配置されている。相互接続部１と導電手段８との間には、個別の要素１１ａ、１１ｂ、１１ｃからなる弾性要素１１が配置されている。この弾性要素は、例えば、円形状断面１１ａ又はＣ字状断面１１ｂを有するかあるいは雲母層／雲母帯１１ｃからなることができる。平坦面を形成するためにまた弾性作用を均一に分配するために、個別の弾性要素１１ａ、１１ｂ、１１ｃを板１０ａ、１０ｂに接続できる。板１０ａ、１０ｂは、浮動するように緩く（１０ａ）又は固定して（１０ｂ）相互接続部１に接続することができる。例えば、燃料電池５と相互接続部１との間の継ぎ目を気密封止するために、例えばガラス半田のようなガラスセラミックが使用される。内部ガラス半田封止部１２によって、カソード空間をアノード空間に封止できる。外部ガラス半田封止部１３によって、相互接続部１の間の継ぎ目を封止することが可能である。
【００２０】
図２は、本発明による相互接続部１によって接続されるアノード２、カソード４及び電解質３からそれぞれなる２つの燃料電池５の概略断面図を示している。図１で既述した装置の特徴の他に、相互接続部１は追加の弾性要素１４と１５を備える。
【００２１】
内部ガラス半田封止部１２には、隣接する相互接続部１に接続されておりかつ燃料電池の相対移動を補正できる別の弾性要素１４を適用できる。相互接続部（１）を互いに封止するために、電気的に絶縁されず、かつ互いに接続されている相互接続部１の縁部の相対移動を補正できる弾性金属シール（１５）を使用できる。この場合、相互接続部１の間の電気絶縁は、例えば、プラズマコーティングによって相互接続部１に塗布されるセラミック層１６によって実現される。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明による相互接続部１によって互いに接続される燃料電池スタックの概略断面図である。
【図２】本発明による相互接続部１と追加の弾性要素とによって互いに接続されている燃料電池スタックの概略断面図である。
【符号の説明】
【００２３】
１  相互接続部
２  アノード
３  電解質
４  カソード
５  燃料電池
６  ガス通路
７  ウエブ
８  導電手段
９  側縁
１０ａ  板
１０ｂ  板
１１  弾性要素
１１ａ  円形状断面
１１ｂ  Ｃ字状断面
１１ｃ  雲母層／雲母帯
１２  内部ガラス半田封止部
１３  外部ガラス半田封止部
１４  追加の弾性要素
１５  追加の弾性要素
１６  セラミック層
【図１】
2008535149.tif 000003
【図２】
2008535149.tif 000004
【手続補正書】
【提出日】平成19年11月22日(2007.11.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード（２）に接触させるための相互接続部（１）が設けられている少なくとも１つの導電手段（８）を有する高温燃料電池用の相互接続部（１）において、
−前記相互接続部が、前記導電手段（８）によって前記アノード（２）に導電接続されている側壁（９）を備え、
−前記相互接続部（１）と前記導電手段（８）との間の前記弾性要素（１１）が柔軟に接触するように配置されていることを特徴とする相互接続部（１）。
【請求項２】
前記弾性要素（１１）が、円形状断面（１１ａ）、Ｃ字状断面（１１ｂ）又はＳ字状断面を有する個別の要素からなるかあるいは弾性層又は弾性帯（１１ｃ）からなることを特徴とする請求項１に記載の相互接続部。
【請求項３】
前記弾性要素（１１）が耐高温性の鋼又は雲母からなることを特徴とする請求項１又は２に記載の相互接続部。
【請求項４】
前記導電手段（８）がニッケル、金、プラチナ又は銀からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の相互接続部。
【請求項５】
前記導電手段（８）が、前記相互接続部（１）の前記側縁（９）に導電的に半田付けされているか又は前記側縁（９）に当接されていることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の相互接続部。
【請求項６】
隣接するアノードに接触させるための別の弾性要素（１４）がガラス半田封止部（１２）の上部に設けられていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の相互接続部。
【請求項７】
前記弾性要素（１４）がアルミニウムクロム帯であることを特徴とする請求項６に記載の相互接続部。
【請求項８】
前記弾性要素（１４）が、円形状断面、Ｃ字状断面又はＳ字状断面を有することを特徴とする請求項６又は７に記載の相互接続部。
【請求項９】
前記相互接続部（１）の前記側縁（９）が、弾性金属シール（１５）を介して前記隣接する相互接続部（１）に接続されることを特徴とする請求項６〜８のいずれか１項に記載の相互接続部。
【請求項１０】
高温燃料電池用の相互接続部を製造するための方法において、
−導電手段（８）が、前記相互接続部（１）の側縁（９）を介して前記相互接続部に導電接続され、
−別の弾性要素（１１）が前記導電手段と前記相互接続部（１）との間に配置されることを特徴とする方法。
【請求項１１】
ニッケル、金、プラチナ又は銀からなる導電手段（８）が前記相互接続部に接続される請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記非導電性の弾性要素（１１）が、円形状断面（１１ａ）、Ｃ字状断面（１１ｂ）又はＳ字状断面を有する個別の要素の形態であるいは弾性層又は弾性帯（１１ｃ）の形態で配置される請求項１０又は１１に記載の方法。
【手続補正書】
【提出日】平成19年12月14日(2007.12.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
アノード（２）に接触させるための相互接続部（１）が設けられている少なくとも１つの導電手段（８）を有する高温燃料電池用の相互接続部（１）において、
−前記相互接続部が、前記導電手段（８）によって前記アノード（２）に導電接続されている側壁（９）を備え、
−前記相互接続部（１）と前記導電手段（８）との間の前記弾性要素（１１）がアノードに柔軟に接触するように配置されていることを特徴とする相互接続部（１）。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１０】
アノード（２）に接触させるための相互接続部が設けられている少なくとも１つの導電手段（８）を有する高温燃料電池用の相互接続部を製造するための方法において、
−導電手段（８）が、前記相互接続部（１）の側縁（９）と側縁（９）との間に配置され、
−弾性要素（１１）が前記導電手段と前記相互接続部（１）との間に配置されることを特徴とする方法。
【国際調査報告】
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