(57)【要約】      （修正有）【課題】構造材に適用可能な曲げ強度や引張弾性率等優れた力学物性を有しながら、力学特性のばらつきが低く、更に複雑な形状への賦形性に優れる、短時間で成形可能な積層基材の提供。【解決手段】一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、前記プリプレグは、強化繊維と交差する方向に、表面から裏面に貫通する切込を有し、前記切込が直線状ではなく、切込線の粗さＲａが０．０１〜６．０ｍｍであり、かつ切込線の幅δが０．０４〜１．０ｍｍであるプリプレグを含む積層基材。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、
前記プリプレグは、強化繊維と交差する方向に、表面から裏面に貫通する切込を有し、
前記切込が直線状ではなく、切込線の粗さＲａが０．０１ｍｍ以上、６．０ｍｍ以下であり、かつ切込線の幅δが０．０４ｍｍ以上、１．０ｍｍ以下であるプリプレグを含む積層基材。
【請求項２】
切込によって切断された強化繊維の長さが、１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下であるプリプレグを含む請求項１に記載のある積層基材。
【請求項３】
前記積層基材が、熱可塑性樹脂からなる層をさらに含む請求項１または２に記載の積層基材。
【請求項４】
前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が疑似等方となるように積層された請求項１から３のいずれか一項に記載の積層基材。
【請求項５】
前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が０°であるプリプレグと９０°であるプリプレグが交互に積層されている請求項１から３のいずれか一項に記載の積層基材。
【請求項６】
前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が０°であるプリプレグのみが積層されている請求項１から３のいずれか一項に記載の積層基材。
【請求項７】
前記積層基材を構成するプリプレグに含まれる強化繊維の体積含有率が２０体積％以上、５５体積％以下である請求項１から６のいずれか一項に記載の積層基材。
【請求項８】
前記積層基材を構成するプリプレグの厚さが５０μｍ以上、２００μｍ以下である請求項１から７のいずれか一項に記載の積層基材。
【請求項９】
前記切込がレーザー照射を用いて施されたものである請求項１から８のいずれか一項に記載の積層基材。
【請求項１０】
前記切込がカッティングプロッタを用いて施されたものである請求項１から８のいずれか一項に記載の積層基材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、スタンピング成形時の複雑な形状への賦形性に優れ、短時間で成形可能であり、かつ成形後の部品が構造材に適用可能な優れた力学物性、低ばらつき性を有することを特徴とする積層基材、およびその製造方法に関する。さらに詳しくは、リブ，ボス等の３次元形状の成形に容易に追随し、構造部材として機械強度を維持し、例えば航空機部材、自動車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる繊維強化プラスチックの中間基材である積層基材に関する。
【背景技術】
【０００２】
繊維強化熱可塑性プラスチックの成形方法としては、連続した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸せしめた基材（プリプレグ）を積層し、プレス等で加熱加圧することにより目的の形状に賦形するスタンピング成形が最も一般的に行われている。これにより得られた繊維強化プラスチックは、連続した強化繊維を用いているので優れた力学物性を有する。また連続した強化繊維は規則的に配列することで、必要とする力学物性に設計することが可能であり、力学物性のばらつきも小さい。しかしながら、連続した強化繊維であるゆえに３次元形状等の複雑な形状とすることは難しく、主として平面形状に近い部材に限られて用いられる。
【０００３】
上述のような材料の欠点を埋めるべく、連続繊維と熱可塑性樹脂からなるプリプレグに繊維を切断する切込を入れることにより、短時間成形が可能であり、成形時には優れた賦形性を示し、繊維強化プラスチックとしたときに優れた力学物性を発現するとされる積層基材が開示されている（特許文献１，２）。さらに切込形状を最適化することにより上述の強度やそのばらつきを改良する方法が示されている（特許文献３）。
【０００４】
この切込は直線状であり、打ち抜き型や刃を配置した回転ローラーを用いて加工することができる（特許文献４）。しかしながらこの方法によると力学特性とばらつきの改良はみられるが、薄いリブやボス等の複雑な３次元形状への均一な流動性は不十分であった。また力学物性を維持向上するには、繊維方向に対して急峻な切込を多数配置する必要があり、打ち抜き型や刃を配置したローラーを用いる場合には、切断する際に繊維方向に裂け目が生じやすく、隣接する切込間でシートの欠落が生じるという問題があった。
【０００５】
また繊維の切断方法としてレーザーを用いる方法も提案されているが、一般的な炭酸ガスレーザーで炭素繊維を切断するには、あらかじめ炭素繊維を凍結させるなどの工夫がひつようであった（特許文献５）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開昭６３−２４７０１２号公報
【特許文献２】特開昭６３−２６７５２３号公報
【特許文献３】特開２００８−２０７５４５号公報
【特許文献４】特開２００９−２２０４８０号公報
【特許文献５】特開平６−１５８５２８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決しようとするものであって、構造材に適用可能な曲げ強度や引張弾性率など優れた力学物性を有しながら、力学特性のばらつきが低く、さらに複雑な形状への賦形性に優れるので、短時間で成形可能である積層基材を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者等は上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、特定の切込を設けることにより上記課題を解決できることを見出し、本発明を解決するに至った。即ち本発明の要旨は、以下の（１）〜（１０）に存する。
【０００９】
（１）    一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、
前記プリプレグは、強化繊維と交差する方向に、表面から裏面に貫通する切込を有し、
前記切込が直線状ではなく、切込線の粗さＲａが０．０１ｍｍ以上、６．０ｍｍ以下であり、かつ切込線の幅δが０．０４ｍｍ以上、１．０ｍｍ以下であるプリプレグを含む積層基材。
【００１０】
（２）  切込によって切断された強化繊維の長さが、１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下であるプリプレグを含む上記（１）に記載のある積層基材。
【００１１】
（３）  前記積層基材が、熱可塑性樹脂からなる層をさらに含む上記（１）または（２）に記載の積層基材。
【００１２】
（４）  前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が疑似等方となるように積層された上記（１）から（３）のいずれか一項に記載の積層基材。
【００１３】
（５）  前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が０°であるプリプレグと９０°であるプリプレグが交互に積層されている上記（１）から（３）のいずれか一項に記載の積層基材。
【００１４】
（６）  前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が０°であるプリプレグのみが積層されている上記（１）から（３）のいずれか一項に記載の積層基材。
【００１５】
（７）  前記積層基材を構成するプリプレグに含まれる強化繊維の体積含有率が２０体積％以上、５５体積％以下である上記（１）から（６）のいずれか一項に記載の積層基材。
【００１６】
（８）  前記積層基材を構成するプリプレグの厚さが５０μｍ以上、２００μｍ以下である上記（１）から（７）のいずれか一項に記載の積層基材。
【００１７】
（９）  前記切込がレーザー照射を用いて施されたものである上記（１）から（８）のいずれか一項に記載の積層基材。
【００１８】
（１０）  前記切込がカッティングプロッタを用いて施されたものである上記（１）から（８）のいずれか一項に記載の積層基材。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、複雑な形状への賦形性に優れて短時間成形可能であり、かつ構造材に適用可能な曲げ強度や引張弾性率など優れた力学物性、その低ばらつき性を持つ積層基材、およびその製造方法を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の切込（直線状）を入れたプリプレグを示す図。
【図２】本発明の切込（曲線状）を入れたプリプレグを示す図。
【図３】切込線の粗さＲａと切込線の幅δを示す図。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本発明の積層基材は、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、前記プリプレグは、強化繊維と交差する方向に、表面から裏面に貫通する切込を有し、前記切込が直線状ではなく、切込線の粗さＲａが０．０１ｍｍ以上、６．０ｍｍ以下であり、かつ切込線の幅δが０．０４ｍｍ以上、１．０ｍｍ以下であるプリプレグを含む積層基材である。
【００２２】
（プリプレグ）
本実施形態で用いるプリプレグは、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含み、強化繊維と交差する方向に、表面から裏面に貫通する切込を有するシート状のプリプレグである。一方向に配向した強化繊維、及び熱可塑性マトリクス樹脂については後述する。「強化繊維と交差する方向に切込を有する」とは、後述する線状の切込の方向が強化繊維と並行でないことであり、切込と交差する部位においてプリプレグに含まれる強化繊維が切断されていることである。
【００２３】
切込は、プリプレグの表面から裏面までを貫通している。ここでプリプレグの表面から裏面とは、積層基材を構成する複数枚のプリプレグそれぞれについて、最も面積が広い一対の面を表面及び裏面としたものを指す。切込がプリプレグ内で多くの強化繊維を切断しているので、積層基材の成形時の流動性を優れたものとすることができる。
【００２４】
一般に積層基材に含まれる強化繊維の長さは、長いほど力学特性に優れるものの、スタンピング成形時の流動性が低下する傾向にある。一方、スタンピング成形時の流動性向上のためには、強化繊維をある長さに切断することが効果的で、リブやボスといった複雑な３次元形状にも流動する積層基材を得ることができる。しかしながら、それぞれ任意の方向に配向するように積層された平板状の積層基材は力学特性にばらつきを生じるため、部品設計が困難であった。この解決策として切込を有したプリプレグを複数枚、積層することで、力学特性が良好で、その上、ばらつきが小さく、スタンピング成形時の流動性に優れる積層基材が提案されている。
【００２５】
前記切込を入れたプリプレグを用いた成形品の曲げ強度、曲げ弾性率に代表される力学物性は、切込部への応力集中を低減することで向上することが知られている。１つの方法は、繊維を切断する切込と強化繊維のなす角度θを十分小さくすることで切込部への応力集中を避ける方法が知られている（特許文献３）。しかしながらこの場合、繊維方向に対して急峻な切込を多数配置する必要があり、打ち抜き型や刃を配置したローラーを用いる場合には、切断する際に繊維方向に裂け目が生じやすく、隣接する切込間でシートの欠落が生じるという問題があった。
【００２６】
前記切込部への応力集中を低減するもう１つの方法は、切込の形状を直線状ではないものにする方法がある。この場合切断した切込線の粗さ（以下、「Ｒａ」という。）で表した場合に、Ｒａが０．０１ｍｍ以上であれば力学物性が向上し、さらに好ましくは０．０１５ｍｍ以上であることが十分な力学物性が得られる点から好ましい。またＲａに上限はないが、Ｒａが十分に大きいと切込加工を施すことが困難であることから、Ｒａは６．０ｍｍ以下であることが好ましく、十分な切込加工性を得るためにはＲａは４．０ｍｍ以下であることがさらに好ましい。
【００２７】
スタンピング成形時の流動性は、切込加工によって生じる切込線の幅（以下、「δ」という。）に依存する。δの値が大きいほど強化繊維間のせん断力が小さくなるために流動性が高くなる。δの値が０．０４ｍｍ以上であれば流動性が向上し、さらに好ましくは０．１ｍｍ以上であれば十分な流動特性がえられる点から好ましい。またδに上限はないが、δが十分に大きいと力学物性が低下することから、δは１．０ｍｍ以下が好ましく、十分な力学特性を維持するためには０．５ｍｍ以下がさらに好ましい。
【００２８】
本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、切込により強化繊維が切断されていることが必要である。切断された強化繊維の長さ（以下「Ｌ」という。）は特に制限されるものではないが、力学特性と流動性の観点から、５ｍｍ以上、１００ｍｍ以下が好ましい。特に十分な力学物性とスタンピング成形時のリブ等の薄肉部への流動を両立させるためには１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下がさらに好ましい。
【００２９】
本発明の積層基材に用いることができる強化繊維としては、強化繊維の種類は特に限定されず、無機繊維、有機繊維、金属繊維、またはこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維などが挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステルなどが挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維を挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、最終成形物の強度等の機械特性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。また、強化繊維の平均繊維直径は、１〜５０μｍであることが好ましく、５〜２０μｍであることがさらに好ましい。
【００３０】
本発明の積層基材には熱可塑性樹脂を用いることが必要である。すなわち、不連続な強化繊維を用いた繊維強化プラスチックの場合、強化繊維端部同士を連結するように破壊するため、一般的に熱硬化性樹脂よりも靱性値が高い熱可塑性樹脂を用いることで、強度、特に衝撃性が向上する。さらに熱可塑性樹脂は化学反応を伴うことなく冷却固化して形状を決定するので、短時間成形が可能であり、生産性に優れる。このような熱可塑性樹脂としては、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体等を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。さらに、ナイロン６とナイロン６６との共重合ナイロンのように共重合したものであってもよい。また、得たい成形品の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、その他酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等を添加しておくこともできる。
【００３１】
本発明の積層基材は、積層基材を構成する複数のプリプレグの間に、さらに熱可塑性樹脂からなる層を積層することが、プレス時の流動性をさらに向上する点で好ましい。このような、熱可塑性樹脂からなる層としては、プリプレグに含まれる樹脂組成物と同一の樹脂組成物であるかもしくは、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステル、アクリロニトリルとスチレンの共重合体等などが好ましく用いることができる。
【００３２】
本発明の積層基材は、複数枚のプリプレグを強化繊維の方向が擬似等方となるように積層されていることが、プレス時の流動の異方性を小さくする点で好ましい。
【００３３】
また、本発明の積層基材は、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が０°であるプリプレグと９０°であるプリプレグが交互に積層されていることが、積層基材の強度の異方性を小さくする点で好ましい。
【００３４】
更に、一方向の高い強度が求められる場合は、前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が０°であるプリプレグのみが積層された積層基材が好ましい。
【００３５】
本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、繊維体積含有率Ｖｆが５５％以下であれば、十分な流動性を得ることができるので好ましい。Ｖｆの値が低いほど流動性は向上するが、Ｖｆの値が２０％未満では構造材に必要な力学特性は得られない。流動性と力学特性の関係を鑑みると、２０％以上５５％以下が好ましく、より好ましくは２５％以上５０％以下である。かかるＶｆ値は、ＪＩＳ  Ｋ７０７５に基づき測定できる。
【００３６】
本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、切込を有するため、分断されるプリプレグの厚みが大きいほど強度が低下する傾向であり、構造材に適用することを前提とするならば、プリプレグの厚さは２００μｍ以下とするのが良い。一方厚みが５０μｍ未満ではプリプレグの取り扱いが難しく積層基材とするために積層するプリプレグの数が非常に多くなるので、生産性が著しく悪化する。よって生産性の観点から５０μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは１００μｍ以上１５０μｍ以下である。
【００３７】
本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、隣接する層をなすプリプレグ同士を超音波溶着機でスポット溶接しながら積層することで積層基材とすることもでき、取扱いを容易にする点で好ましい。
【００３８】
以下に本発明の積層基材に用いることができるプリプレグの製造方法の一態様を説明するが、本発明はこれによって特に制限されるものではない。
【００３９】
本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、例えばフィルム状とした熱可塑性樹脂を二枚準備し、その二枚の間に強化繊維をシート状に並べた強化繊維シートを挟み込み、加熱及び加圧を行うことにより得ることができる。より具体的には、２枚の熱可塑性樹脂からなるフィルムを送り出す、２つのロールから二枚のフィルムを送り出すとともに、強化繊維シートのロールから供給される強化繊維シートを二枚のフィルムの間に挟み込ませた後に、加熱及び加圧する。加熱及び加圧する手段としては、公知のものを用いることができ、二個以上の熱ロールを利用したり、予熱装置と熱ロールの対を複数使用したりするなどの多段階の工程を要するものであってもよい。ここで、フィルムを構成する熱可塑性樹脂は一種類ある必要はなく、別の種類の熱可塑性樹脂からなるフィルムを、上記のような装置を用いてさらに積層させてもよい。
【００４０】
上記加熱温度は、熱可塑性樹脂の種類にもよるが、通常、１００〜４００℃であることが好ましい。一方、加圧時の圧力は、通常０．１〜１０ＭＰａであることが好ましい。この範囲であれば、プリプレグに含まれる強化繊維の間に、熱可塑性樹脂を含浸させることができるので好ましい。また、本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、市販されているプリプレグを用いることもできる。
【００４１】
本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、レーザー照射、カッティングプロッタや抜型や刃を配置した回転ローラー等を利用して切込を入れることにより得ることができるが、前記切込がレーザー照射を用いて施されたものであると、曲線やジグザグ線など複雑な切込を高速に加工できるという効果があるので好ましく、また、前記切込がカッティングプロッタを用いて施されたものであると、曲線状の切込を２ｍ以上の大判のプリプレグ層に加工できるという効果があるので好ましい。さらに、前記切込が抜型や刃を配置した回転ローラーを用いて施されたものであると、直線状の切込を高速に加工することが可能であるという効果があるので好ましいが、曲線やジグザグ線など複雑な切込を加工することは、複雑な切込刃を製造する必要があり、製造コストが膨大になるなどの問題点がある。
【００４２】
本発明の成形品の製造方法で用いることができるレーザー照射装置としては、例えば炭酸ガスレーザーやエキシマレーザーなどの気体レーザー、ＹＡＧレーザーやＹＶＯ４レーザーなどの固体レーザー及びファイバレーザーなどが使用できるが、短時間の照射で帯状物を良好に切断できる点では、ＹＡＧレーザー及びＹＶＯ４レーザーなどの固体レーザー及びファイバレーザーが好ましい。また、レーザー出力、発振モード、走査する速度、パルス幅、パルス周期などをプリプレグの材質、厚み、供給される速度、厚み方向の切断の度合いに応じて設定することが好ましい。また連続波よりパルス派がエネルギー密度を高められることで好ましく、さらにパルス周期は短い方がエネルギー密度を高められるため好ましい。このパルス周期は、レーザーの出力や操作する速度にもよるが、上記観点より１００μｓ以下が好ましく、さらに好ましくは３０μｓ以下が好ましい。
【００４３】
（切込形状の評価）
切断した切込形状は以下の方法によって、切込線の粗さＲａと切込線の幅δを評価した。光学顕微鏡を用いてプリプレグのスリット部分を透過観察し、画像を取得した。観察倍率は５０倍とし、１２８０×９６０ピクセルの画像データを取得した。得られた画像データを画像処理ソフト（Ｉｍａｇｅ−Ｐｒｏ  Ｐｌｕｓ，Ｍｅｄｉａ  Ｃｙｂｅｒｎｅｔｉｃｓ製）で二値化を行い白黒のビットマップ画像に変換し、Ｒａ，δの算出を行った。
【００４４】
図３に、Ｒａ，δの算出方法の概要を示す。Ｒａの評価は、切込形状の片側に着目して行った。まず、図３の様に切込形状のビットマップ画像のｘ軸を切込方向と平行に、ｙ軸を切込線の幅方向にとった。黒色のドット部分はプリプレグ部分を、白色のドット部分は切込の隙間部分を示す。
【００４５】
これを基に以下の式により、Ｒａを算出した。
【００４６】
Ｒａ＝（１／Ｌ）∫０Ｌ｜Ｙ（ｘ）‐Ｙ（ａｖｅ．）｜ｄｘ
ただし、Ｙ（ａｖｅ．）＝Ｎ／Ｌ
上記式中、Ｙ（ｘ）はある点ｘにおける切込形状、Ｙ（ａｖｅ．）はＲａの基準となる中心線の値を示し、Ｎは切込画像内のプリプレグ部分を表すドットの総数、Ｌは切込の全長を示す。
【００４７】
δは以下の式により、算出した。
【００４８】
δ＝（１／Ｌ）∫０ＬＷ（ｘ）ｄｘ
上記式中、Ｗ（ｘ）はある点ｘにおけるスリット幅を示す。評価は、同一サンプルの異なる３点で実施し、その平均値をＲａ，δの値とした。
【００４９】
次工程では、上記のようにして得られたプリプレグを強化繊維の方向が疑似等方、または交互積層になるよう積層して積層基材を作成する。この際取扱いの容易さから超音波溶着機（日本エマソン社製、製品名：２０００ＬＰｔ）でスポット溶接して積層基材とすることもできる。また、本発明の積層基材は、プリプレグを８〜９６層となるように積層することが好ましい。
【００５０】
次工程では、上記のようにして得られた積層基材を加熱及び加圧（ホットスタンピング）して一体化した積層基材を成形する。この工程は、通常の装置、例えば加熱プレス機を用いて行うことができ、その際に用いる型については、所望の形状を有するものを用いることができる。型の材質についても、ホットスタンピング成形で通常用いられるものを採用することができ、金属製のいわゆる型を用いることができる。具体的に本工程は、例えば前記積層基材を型内に配置して、加熱及び加圧することにより行うことができる。
【００５１】
前記加熱においては、積層基材に含まれる熱可塑性樹脂の種類にもよるが、１００〜４００℃で加熱することが好ましく、さらに好ましくは１５０〜３５０℃で加熱することが好ましい。また、前記加熱に先立って、予備加熱を行ってもよい。予備加熱については、通常１５０〜４００℃、好ましくは２００〜３８０℃で加熱することが好ましい。
【００５２】
前記加圧において積層基材にかける圧力としては、好ましくは０．１〜１０ＭＰａであり、より好ましくは０．２〜２ＭＰａである。この圧力については、プレス力を積層基材の面積で除した値とする。
【００５３】
上記加熱及び加圧する時間は、０．１〜３０分間であることが好ましく、さらに好ましくは０．５〜１０分間である。また、加熱及び加圧の後に設ける冷却時間は、０．５〜３０分間であることが好ましい。上記ホットスタンピング成形を経た本発明にかかる一体化した積層基材の厚さは、０．５〜１０ｍｍであることが好ましい。
【００５４】
なお、前記加熱及び加圧は、型と上記積層基材との間に潤滑剤が存在する条件下で行ってもよい。潤滑剤の作用により、前記加熱及び加圧時に上記積層基材を構成するプリプレグに含まれる強化繊維の流動性が高まるため、強化繊維の間への熱可塑性樹脂の含浸を高まるとともに、得られる積層基材において強化繊維の間及び強化繊維と熱可塑性樹脂の間におけるボイドを低減させることができるからである。
【００５５】
前記潤滑剤としては、例えばシリコーン系潤滑剤やフッ素系潤滑剤を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。シリコーン系潤滑剤としては、高温環境で用いることができる耐熱性のものが好ましく用いられる。より具体的には、メチルフェニルシリコーンオイルやジメチルシリコーンオイルのようなシリコーンオイルを挙げることができ、市販されているものを好ましく用いることができる。フッ素系潤滑剤としては、高温環境で用いることができる耐熱性のものが好ましく用いられる。そのようなものの具体例としては、パーフルオロポリエーテルオイルや三フッ化塩化エチレンの低重合物（質量平均分子量５００〜１３００）のようなフッ素オイルを用いることができる。
【００５６】
上記潤滑剤は、上記積層基材の片側若しくは両側の表面上、前記型の片側もしくは両側の表面上または上記積層基材及び型の双方の片側若しくは両側の表面上に、潤滑剤塗布装置などの適当な手段によって供給されてもよいし、予め型の表面上に塗布しておいてもよい。中でも積層基材の両側の表面に潤滑剤が供給される態様が好ましい。
【００５７】
（プレスによる流動性の評価）
本発明の積層基材は、成形時の流動性が良好であるため、種々の複雑な形状に成形することができる。かかる流動性は、例えば、積層基材を加熱及び加圧した場合に、加熱及び加圧後の厚みが加熱及び加圧前の厚みに比して小さくなっている程度が大きいことにより評価することができる。具体的には、例えばポリプロピレン樹脂をマトリックスにしたプリプレグの場合、加熱および加圧して一体化した厚さ２ｍｍの積層基材を７８ｍｍ角に切り出した後に２枚重ね、あらかじめ２３０℃に加温したヒーター内で１０分間保持し、その後すぐに１４５℃に加熱した小型プレス（東洋精機社製、製品名：ミニテストプレスＭＰ−２ＦＨ）に移して挟み、１０ＭＰａ、６０秒条件でプレスした場合に、プレス前の厚みをプレス後の厚みで除した値が大きいほど流動性に優れるとする。本発明の積層基材の流動性は、通常２．０以上、好ましくは２．５以上である。またポリアミド６樹脂をマトリックスにしたプリプレグの場合、あらかじめ２７０℃に加温したヒーター内で１０分間保持し、その後すぐに１８０℃に加熱した小型プレスに移して挟み、１０ＭＰａ、６０秒条件でプレスする。
【００５８】
（力学物性の評価）
また、本発明の加熱および加圧して一体化した積層基材は、破壊強度（曲げ強度）に優れる。かかる曲げ強度は、ＪＩＳ  Ｋ７０７４に基づいて測定することができる。本発明の積層基材の曲げ強度は、強化繊維の含有率やマトリックス樹脂にもよるが、炭素繊維の体積含有率（Ｖｆ）３３％のポリプロピレンがマトリックス樹脂の場合、通常２５０ＭＰａ以上、好ましくは３１５ＭＰａ以上である。また、炭素繊維のＶｆ３４％のポリアミド６がマトリックス樹脂の場合、試験片を１２０℃で１２時間保持して絶乾条件としたうえで曲げ強度を測定するものとし、通常３５０ＭＰａ以上、好ましくは４３０ＭＰａ以上である。
【実施例】
【００５９】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、実施例に記載の発明に限定されるものではない。
【００６０】
（実施例１）
炭素繊維（三菱レイヨン製、製品名：パイロフィル（登録商標）ＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ）を、強化繊維の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて目付が７２．０ｇ／ｍ２である強化繊維シートとした。この強化繊維シートの両面を、酸変性ポリプロピレン樹脂製のフィルム（三菱化学社製、製品名：モディック（登録商標）Ｐ９５８、目付：３６．４ｇ／ｍ２、融点１６５℃）で挟み、カレンダロールを通して、熱可塑性樹脂を強化繊維シートに含浸し、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３％、厚さが、０．１２ｍｍのプリプレグを得た。
【００６１】
得られたプリプレグを、３００ｍｍ角に切り出し、パルス発信ファイバレーザーマーカー（パナソニックデバイスＳＵＮＸ社製，製品名：ＬＰ―Ｓ５００：平均出力４２Ｗ）を用いて図１に示すように一定間隔で切込を入れた。その際のレーザー照射設定は、出力９０％、スキャン速度２００ｍｍ／ｓ、パルス周期２μｓであった。その照射条件で、シートの端部より５ｍｍ内側部分を除き、Ｌ＝２５．０ｍｍ一定、θ＝４５°、切込長ｌ＝２８．３ｍｍの切込加工を施した。
【００６２】
このようにして得られたプリプレグの切断粗さＲａ＝０．０１７ｍｍ、切断幅δ＝０．０４５ｍｍであった。
【００６３】
このようにして得られた切込１６層を疑似等方（［０／４５／９０／−４５］ｓ２）に重ね、超音波溶着機（日本エマソン社製、製品名：２０００ＬＰｔ）でスポット溶接して積層基材を作成した。
【００６４】
このようにして得た積層基材を３００ｍｍ角で深さ１．５ｍｍの印籠型内に配置して加熱し圧縮成形機（神藤金属工業所製、製品名：ＳＦＡ−５０ＨＨ０）を用いて、高温側プレスにて２２０℃、油圧指示０ＭＰａの条件で７分間保持し、次いで同一温度にて油圧指示２ＭＰａ（プレス圧０．５５ＭＰａ）の条件で７分間保持後、型を冷却プレスに移動させ、３０℃，油圧指示５ＭＰａ（プレス圧１．３８ＭＰａ）にて３分間保持することで成形品を得た。
【００６５】
得られた積層基材は、強化繊維のうねりがなく、その端部まで強化繊維が均等に流動しており、ソリもなく、良好な外観と平滑性を保っていた。
【００６６】
得られた積層基材から、長さ１００ｍｍ，幅２５ｍｍの曲げ強度試験片を切り出した。ＪＩＳ  Ｋ−７０７４に規定する試験方法に従い、万能試験機（インストロン社製、製品名：４４６５型）を用いて、標点間距離を８０ｍｍとし、クロスヘッド速度５．０ｍｍ／分で３点曲げ試験を行った。測定した試験片の数はｎ＝６とし、その全平均値を曲げ強度
とした。
【００６７】
得られた積層基材より、たて７８ｍｍ、よこ７８ｍｍの板状物を２枚切り出した。その板状物を２枚重ねて、ミニテストプレス（東洋精機社製、製品名：ＭＰ−２ＦＨ）を用いて２３０℃で１０分間加熱後、１４５℃、１０ＭＰａ条件で６０秒間プレスした。プレス成形前後での厚みを測定し、初期厚みを最終厚みで除すことにより流動性の評価とした。
【００６８】
実施例１の評価結果は、曲げ強度３２１ＭＰａ、曲げ弾性率２９．８ＧＰａ、流動性２．９５であり、いずれも良好であった。
【００６９】
（実施例２）
パルス発信ファイバレーザーマーカー（パナソニックデバイスＳＵＮＸ社製，製品名：ＬＰ―Ｚ２５６：平均出力２５Ｗ）を用い、レーザー照射条件、出力８０％、スキャン速度３０ｍｍ／ｓ、パルス周期３０μｓとした以外は、実施例１と同様の方法で積層基材とその成形品を作成し、評価をおこなった。得られたプリプレグの切断粗さＲａ＝０．０２１ｍｍ、切断幅δ＝０．１１３ｍｍであった。また力学物性の評価結果は、曲げ強度３１６ＭＰａ、曲げ弾性率２９．０ＧＰａ、流動性２．９０であり、いずれも良好であった。
【００７０】
（比較例１）
抜型を用いてプリプレグに切込加工をした以外は、実施例１と同様の方法で積層基材とその成形品を作成し、評価をおこなった。得られたプリプレグの切断粗さＲａ＝０．００５ｍｍ、切断幅δ＝０．００１ｍｍであった。また力学物性の評価結果は、曲げ強度３１１ＭＰａ、曲げ弾性率２７．２ＧＰａ、流動性２．７７であり、いずれも値が小さかった。
【００７１】
（実施例３）
Ｌ＝２５．０ｍｍ一定、θ＝３０°、切込長ｌ＝４０．０ｍｍとした以外は、実施例１と同様の方法で積層基材とその成形品を作成し、評価をおこなった。得られたプリプレグの切断粗さＲａ＝０．０２０ｍｍ、切断幅δ＝０．０５０ｍｍであった。また力学物性の評価結果は、曲げ強度３３５ＭＰａ、曲げ弾性率３０．１ＧＰａ、流動性は２．８５であり、いずれも良好であった。
【００７２】
（比較例２）
抜型を用いてプリプレグに切込加工をした以外は、実施例３と同様の方法で積層基材とその成形品を作成し、評価をおこなった。得られたプリプレグの切断粗さＲａ＝０．００６ｍｍ、切断幅δ＝０．００１ｍｍであった。また力学物性の評価結果は、曲げ強度３２７ＭＰａ、曲げ弾性率２８．６ＧＰａ、流動性は２．８１であり、いずれも値が小さかった。
【００７３】
（実施例４）
カッティングプロッタ（レザック社製、製品名：Ｌ−２５００）を用いてプリプレグに切込加工をしたが、この際に図２に示すように中心軸を繊維方向より４５°傾けたサインカーブ（ｙ＝２ｓｉｎ（０．５ｘ）、ｘは中心軸の距離［ｍｍ］）とし、０≦ｘ≦ｌ＝２８．３ｍｍまで切断加工した。これ以外は実施例１と同様の方法で積層基材とその成形品を作成し、評価をおこなった。得られたプリプレグの切断粗さＲａ＝２．０ｍｍ、切断幅δ＝０．０５ｍｍであった。また力学物性の評価結果は、曲げ強度３５３ＭＰａ、曲げ弾性率２９．６ＧＰａ、流動性は２．９０であり、いずれも良好であった。
【００７４】
（比較例３）
連続波炭酸ガスレーザーマーカ（パナソニックデバイスＳＵＮＸ社製，製品名：ＬＰ―４３５ＴＵ：平均出力３０Ｗ）を用いて、レーザー照射設定は、出力８０％、スキャン速度２０ｍｍ／ｓとし、実施例１と同様の切断加工を実施したが、全く繊維を切断することはできなかった。次いでスキャン速度を１０ｍｍ／ｓとしたが、樹脂が発火してこちらも繊維を切断することができなかった。
【００７５】
（実施例５）
炭素繊維（三菱レイヨン製、製品名：パイロフィル（登録商標）ＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ）を、強化繊維の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて目付が７５．０ｇ／ｍ２である強化繊維シートとした。この強化繊維シートの両面を、ポリアミド６のフィルム（宇部興産社製、製品名：１０１３Ｂ、目付：４５．６ｇ／ｍ２、融点２２５℃）で挟み、カレンダロールを通して、熱可塑性樹脂を強化繊維シートに含浸し、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３４％、厚さが、０．１２ｍｍのプリプレグを得た。
【００７６】
このようにして得られたプリプレグを、高温側プレス温度２６０℃とした以外は実施例１と同様の方法で積層基材とその成形品を作成し、下記に示す流動性評価以外は、実施例１と同様の方法で評価をおこなった。流動性評価は、実施例１の記載の板状物を、ミニテストプレス（東洋精機製、製品名：ＭＰ−２ＦＨ）を用いて２７０℃で１０分間加熱後、１８０℃、１０ＭＰａ条件で６０秒間間プレスした。プレス成形前後での厚みを測定し、初期厚みを最終厚みで除すことにより流動性の評価とした。得られたプリプレグの切断粗さＲａ＝０．０１９ｍｍ、切断幅δ＝０．０５５ｍｍであった。また力学物性の評価結果は、曲げ強度４４３ＭＰａ、曲げ弾性率３２．９ＧＰａ、流動性２．４５であり、いずれも良好であった。
【００７７】
（比較例４）
抜型を用いてプリプレグに切込加工をした以外は、実施例５と同様の方法で積層基材とその成形品を作成し、評価をおこなった。得られたプリプレグの切断粗さＲａ＝０．００４ｍｍ、切断幅δ＝０．００１ｍｍであった。また力学物性の評価結果は、曲げ強度４２９ＭＰａ、曲げ弾性率３０．０ＧＰａ、流動性２．３０であり、いずれも値が小さかった。
【００７８】
（比較例５）
連続波炭酸ガスレーザーマーカ（パナソニックデバイスＳＵＮＸ社製，製品名：ＬＰ―４３５ＴＵ：平均出力３０Ｗ）を用いて、レーザー照射設定は、出力８０％、スキャン速度２０ｍｍ／ｓとし、実施例５と同様の切断加工を実施したが、完全に繊維を切断することができなかった。その状態で実施例５と同様の方法で積層基材とその成形品を作成し、評価をおこなった。得られたプリプレグの切断粗さＲａ＝０．０２２ｍｍ、切断幅δ＝０．１４７ｍｍであった。また力学物性の評価結果は、曲げ強度４８７ＭＰａ、曲げ弾性率３６．１ＧＰａ、流動性１．８０であり、流動性の値が低かった。
（比較例６）
スキャン速度５０ｍｍ／ｓ、パルス周期４０μｓとした以外は、実施例２と同様の方法で積層基材とその成形品を作成し、評価をおこなった。得られたプリプレグには未切断部分が多く存在したが、切断粗さと切断幅の評価ができなかった。また力学物性の評価結果は、曲げ強度３４６ＭＰａ、曲げ弾性率３２．０ＧＰａ、流動性２．１０であり、流動性の値が低かった。
【００７９】
【表１】
2015224275.tif 000003
【符号の説明】
【００８０】
１・・・・切込
２・・・・強化繊維
３・・・・切込と強化繊維のなす角度
４・・・・切込長
５・・・・切断された強化繊維の長さ
６・・・・中心線（ｘ軸）
【図１】
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【図２】
2015224275.tif 000005
【図３】
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