(57)【要約】      （修正有）【課題】トウ割れの無い熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法を提供する。【解決手段】ダブルベルトプレス装置を用いて強化繊維束４と熱可塑性樹脂を加熱加圧して強化繊維束４に熱可塑性樹脂を含浸する熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法であって、強化繊維束４がフィルム状熱可塑性樹脂３ａ、３ｂに接する時点の熱可塑性樹脂の温度をその融点以下とし、エンドレスベルト１１ａ、１１ｂが前方ドラムから離れる点における熱可塑性樹脂のゼロせん断粘度を３００〜９００Pａ・ｓとし、ついで強化繊維束４と熱可塑性樹脂をエンドレスベルト間１１ａ、１１ｂで加熱加圧して強化繊維束４に熱可塑性樹脂を含浸させる。【選択図】図１
2015224297.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ダブルベルトプレス装置を用いて強化繊維束と熱可塑性樹脂を加熱加圧して該強化繊維束に該熱可塑性樹脂を含浸する熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法であって、加熱した上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムを周回するベルト上に、シート状熱可塑性樹脂を供給し、ついで該シート状熱可塑性樹脂上にシート状に引き揃えられた強化繊維束を供給し、該強化繊維束が該シート状熱可塑性樹脂に接する時点の該シート状熱可塑性樹脂の温度を該シート状熱可塑性樹脂の融点以下とし、該ベルトが該上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムから離れる点における該ベルト上の該シート状熱可塑性樹脂のゼロせん断粘度を３００〜９００Pａ・ｓとし、ついで該強化繊維束と該熱可塑性樹脂をベルト間で加熱加圧して該強化繊維束に該熱可塑性樹脂を含浸する熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
【請求項２】
ダブルベルトプレス装置を用いて強化繊維束と熱可塑性樹脂を加熱加圧して該強化繊維束に該熱可塑性樹脂を含浸する熱可塑性プリプレグの製造方法であって、加熱した上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムを周回するベルト上に、シート状熱可塑性樹脂を供給すると同時に、該シート状熱可塑性樹脂上にシート状に引き揃えられた強化繊維束を供給し、該シート状熱可塑性樹脂が該ベルトに接する時点の該シート状熱可塑性樹脂の温度を該シート状熱可塑性樹脂の融点以下とし、該ベルトが該上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムから離れる点における該ベルト上の該シート状熱可塑性樹脂のゼロせん断粘度を３００〜９００Pａ・ｓとし、ついで該強化繊維束と該熱可塑性樹脂をベルト間で加熱加圧して該強化繊維束に該熱可塑性樹脂を含浸する熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
【請求項３】
前記強化繊維束を前記の加熱した上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムを周回するベルト上に供給する際の抱き角αｆが１０°以上である請求項１または２に記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
【請求項４】
前記シート状熱可塑性樹脂の張力を１０〜１００Ｎ／ｍとして前記ベルト上に供給する、請求項１〜３のいずれか1項に記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
【請求項５】
前記シート状熱可塑性樹脂の目付が、１０〜２００ｇ／ｍ２である請求項１〜４のいずれか1項に記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
繊維強化複合材料は、軽量かつ高強度の特性から様々な用途で用いられており、長繊維で強化された複合材料は、軽量かつ高強度に加え、高剛性の特性を有し、金属材料代替として飛行機、船舶、鉄道車両、自動車、ゴルフクラブ、テニスラケットなど、スポーツ・レジャー用途から自動車や航空機等の産業用途まで、幅広く用いられている。  これら多くの用途の中でも特に近年、エネルギー枯渇の懸念による燃費向上のニーズや電気自動車、ハイブリッド自動車の台頭を背景に、車体軽量化に大きく貢献し得る複合材料使用が自動車分野において爆発的に伸びると期待されている。
【０００３】
しかし、自動車分野において複合材料を使用するためには課題がある。即ち、従来の熱硬化性樹脂と強化繊維からなるプリプレグを積層させて作る複合材料では、部材への成形加工性が著しく悪く、自動車部材で必須となる高い生産性と低い加工コストが達成できない。
【０００４】
そこで近年、後成形が容易な熱可塑性樹脂を用いた複合材料が市場から期待されている。熱可塑性樹脂を用いたプリプレグは熱可塑性樹脂を加熱溶融させて強化繊維束中に含浸させる製造方法が一般的である。その一例として、特開２００３−１８１８３２号広報（特許文献１）の［０００６］に従来技術として記載されているように、一般的なロールプレス方式の場合、強化繊維束と熱可塑性樹脂からなる積層体を離型シートで両側から挟みこんだものを加熱プレスすることで熱可塑性樹脂を強化繊維束間に含浸させ、プリプレグを製造する。離型シートを用いないと、樹脂が溶融した状態では容易に剥離できずに加熱プレス装置に樹脂が付着してしまうことがある。しかし、低コストであることが強く要求される用途では、離型シートのコストも無視できないものとなる。離型シートを用いない製造方法としては、同じく特開２００３−１８１８３２号広報（特許文献１）の［００１０］に記載されているように、ダブルベルトプレス装置のスチールベルトに離型剤を直接塗布してプリプレグの剥離を容易にした熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法がある。
【０００５】
ところが、ロールプレス方式では、強化繊維束を所定の幅まで開繊した後、開繊した強化繊維束を加熱プレスロールで挟むまでの距離を短くすることが可能だが、工業的な生産に使用されるスチールベルトによるダブルベルトプレス装置では、強化繊維束を所定の幅まで開繊した後、開繊した強化繊維束をスチールベルトで挟むまでの距離を十分に短くすることは困難である。スチールベルトが周回する前方及び後方ドラムの直径はベルトの厚みの１０００倍が必要なため、十分な剛性となる厚みのスチールベルトを備えたダブルベルトプレス装置ではそれらのドラムの直径は５００ｍｍ以上となるだけでなく、一般的に上側前方ドラムと下側前方ドラムの間で直接プレスする構造とすることは困難であるため、スチールベルトを備えた工業的な生産に使用されるダブルベルトプレス装置は特開平７−１６９３６号広報（特許文献２）の図１のような形態をしており、上下の前方ドラムの前端位置から上下のベルト間で被加工材が挟まれる位置までが離れているからである。そのため開繊した強化繊維束が、スチールベルト間で加熱プレスされる前に収縮し、製造したプリプレグに強化繊維間に隙間のあるトウ割れが発生する問題がわかった。ここでトウ割れとはプリプレグの製造工程においてプリプレグに発生する、強化繊維に沿った長さ５０ｍｍ以上幅０．５ｍｍ以上の実質的に熱可塑性樹脂のみからなる間隙を言う。このトウ割れが発生すると、プリプレグから製造される複合材料中に炭素繊維含有量が少ないところを部分的に発生し、機械的特性の低下の要因となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００３−１８１８３２号広報
【特許文献２】特開平７−１６９３６号広報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の課題は、ダブルベルトプレスによって、トウ割れのない高品質なプリプレグを安定的に製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題は、プリプレグの製造方法として以下の方法を採用することにより解決される。［１］ダブルベルトプレス装置を用いて強化繊維束と熱可塑性樹脂を加熱加圧して該強化繊維束に該熱可塑性樹脂を含浸する熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法であって、加熱した上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムを周回するベルト上に、シート状熱可塑性樹脂を供給し、ついで該シート状熱可塑性樹脂上にシート状に引き揃えられた強化繊維束を供給し、該強化繊維束が該シート状熱可塑性樹脂に接する時点の該シート状熱可塑性樹脂の温度を該シート状熱可塑性樹脂の融点以下とし、該ベルトが該上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムから離れる点における該ベルト上の該シート状熱可塑性樹脂のゼロせん断粘度を３００〜９００Pａ・ｓとし、ついで該強化繊維束と該熱可塑性樹脂をベルト間で加熱加圧して該強化繊維束に該熱可塑性樹脂を含浸する熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
［２］ダブルベルトプレス装置を用いて強化繊維束と熱可塑性樹脂を加熱加圧して該強化繊維束に該熱可塑性樹脂を含浸する熱可塑性プリプレグの製造方法であって、加熱した上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムを周回するベルト上に、シート状熱可塑性樹脂を供給すると同時に、該シート状熱可塑性樹脂上にシート状に引き揃えられた強化繊維束を供給し、該シート状熱可塑性樹脂が該ベルトに接する時点の該シート状熱可塑性樹脂の温度を該シート状熱可塑性樹脂の融点以下とし、該ベルトが該上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムから離れる点における該ベルト上の該シート状熱可塑性樹脂のゼロせん断粘度を３００〜９００Pａ・ｓとし、ついで該強化繊維束と該熱可塑性樹脂をベルト間で加熱加圧して該強化繊維束に該熱可塑性樹脂を含浸する熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
［３］前記強化繊維束を前記の加熱した上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムを周回するベルト上に供給する際の抱き角αｆは１０°以上であることが好ましい。
［４］前記シート状熱可塑性樹脂の張力を１０〜１００Ｎ／ｍとして前記ベルト上に供給することが好ましい。
［５］前記シート状熱可塑性樹脂の目付は、１０〜２００ｇ／ｍ２であることが好ましい。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の製造方法によれば、トウ割れのない高品質の熱可塑性樹脂プリプレグが製造できる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明に用いるプリプレグ製造装置の一例の模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下に、本発明の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法の望ましい実施の形態の一例について、図面を参照しながら説明する。
【００１２】
＜製造装置＞
図１は、本発明に用いることができる、ダブルベルトプレス装置を中心としたプリプレグ製造装置の概略図である。図１中のダブルベルトプレス装置は、それぞれ回転軸１ａ、１ｂに軸支された加熱可能な下側前方ドラム２ａと上側前方ドラム２ｂを備え、下側前方ドラム２ａと上側前方ドラム２ｂのそれぞれの後方には、下側後方ドラム１０ａと上側後方ドラム１０ｂが備えられ、下側前方ドラム２ａと下側後方ドラム１０ａの周囲、そして下側前方ドラム１０ｂと下側後方ドラム１０bの周囲のそれぞれには、スチール製のエンドレスベルト１１ａ、１１ｂが装着され、ドラムの回転と同期してエンドレスに周回する。下側前方ドラム２ａと下側後方ドラム１０ａとの間（上側前方ドラム２ｂと上側後方ドラム１０ｂとの間）には、加熱加圧具１２と冷却装置１３とが備えられている。
【００１３】
ダブルベルトプレス装置の前方には、隙間の無いシート状に引き揃えられた強化繊維束を、下側前方ドラム２ａもしくは上側前方ドラム２ｂ（図１においては下方前方ドラム２ａ）の上を周回するベルト上のシート状熱可塑性樹脂（（図１においては３ａ））上への導入を案内するガイドバー９が設けられる。ガイドバー９は、強化繊維束を隙間の無いシート状に引き揃える開繊装置の最終の開繊バーであってもよい。シート状熱可塑性樹脂３a、３ｂを、ベルト上への導入する位置は例えば、案内用ロール８a、８ｂを設け、その位置を調整することにより設定することができる。
【００１４】
本発明においては、強化繊維束は隙間の無いシート状に引き揃えられて用いられる。例えば、多数の強化繊維束がクリールより引き出され、コームガイドなどにより、幅方向に均一な間隔で揃えられ、バーガイドやロール等で高さ方向に同じ高さに揃えられ、開繊装置により、個々の強化繊維束の幅が広げられ隙間の無いシート状に引き揃えられる。開繊装置は複数のバーガイド（スプレッダーバー）に強化繊維束を擦過させる方式のものが好ましい。スプレッダーバーの材質は特に制限がないが、ステンレスなどの硬質な金属がよく用いられ、表面仕上げも鏡面に仕上げたもの、梨地状に荒らしたもの、めっきを施したものなどが好適に用いられる。スプレッダーバーの直径は剛性の観点から１０ｍｍ以上が好ましく、さらにはスプレッダーバーに接する強化繊維束の曲率が小さくなると、毛羽が発生しやすくなることから５０ｍｍ以上であることがさらに好ましい。開繊装置へ導く際の強化繊維の張力は、開繊効果と毛羽発生の観点から、繊維目付あたり１〜５Ｎ／（ｇ／ｍ）となるよう調整するのが好ましい。また、開繊後の強化繊維の張力は、隙間の無い状態のままシート状熱可塑性樹脂上に案内するため繊維目付あたりの強化繊維の張力が５〜４０Ｎ／（ｇ／ｍ）となるように維持するのが好ましい。
【００１５】
本発明においては、加熱した上側前方ドラム２ｂもしくは下側前方ドラム２ａを周回するベルト上にシート状熱可塑性樹脂を供給し、ついで該シート状熱可塑性樹脂上に隙間の無いシート状に引き揃えられた強化繊維束を供給し、該強化繊維束が該シート状熱可塑性樹脂に接する点Ｐ１のフィルム状熱可塑性樹脂の温度Ｔ１を該熱可塑性樹脂の融点以下とする。ここで点Ｐ１でのシート状熱可塑性樹脂の温度が、融点以下を満たしていることは、熱電対の素線等をシート状熱可塑性樹脂と同時に供給し、点Ｐ１を通過する時点でのシート状熱可塑性樹脂の温度を測定することなどで確認される。
【００１６】
本発明においては、加熱した上側前方ドラム２ｂもしくは下側前方ドラム２ａを周回するベルト上に、シート状熱可塑性樹脂を供給し、ついで該シート状熱可塑性樹脂上に隙間の無いシート状に引き揃えられた強化繊維束を供給し、ついで該ベルトが該上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムから離れる点Ｐ２でのシート状熱可塑性樹脂の温度Ｔ２を熱可塑性樹脂のゼロせん断粘度が３００〜９００Ｐａ・ｓとなる温度に調節する。Ｔ２が低すぎると、点Ｐ１から点Ｐ２間においてシート状熱可塑性樹脂の粘度が高すぎて強化繊維がシート状熱可塑性樹脂に十分接着できず、点Ｐ２を通過後に強化繊維束が収縮して、トウ割れの発生したプリプレグになる。一方、Ｔ２が高過ぎるとＴ１を熱可塑性樹脂の融点以下とすることが困難となる。
【００１７】
上側前方ドラム２ｂおよび下側前方ドラム２ａを加熱する手段としては、特に制限がなく、熱媒循環方式、誘導加熱方式などがある。
【００１８】
本発明において、隙間の無いシート状に引き揃えた強化繊維束は該加熱した上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムに対する抱き角αｆで供給される。ここで抱き角αｆとは、該加熱した上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムの回転軸と点Ｐ１を結ぶ直線と、該回転軸と点Ｐ２を結ぶ直線とがなす角である。
【００１９】
本発明において、少なくとも１枚のシート状熱可塑性樹脂は巻出しロールより、案内用ロール８ａもしくは８ｂを介して、強化繊維束が供給される側の加熱した前方ドラムを周回するベルト上に抱き角αｒで供給される。ここでシート状熱可塑性樹脂の抱き角αｒとは、該シート状熱可塑性樹脂と該ベルトがはじめて接する点Ｐ０と該前方ドラムの回転軸を結ぶ直線と、該前方ドラムの回転軸と上記点Ｐ２を結ぶ直線とがなす角である。
本発明において、αｒとαｆにはαｒ≧αｆの関係がある。周回するベルト上に導入するシート状熱可塑性樹脂の張力は１０〜１００Ｎ／ｍに調整するのが望ましい。
【００２０】
本発明において、点Ｐ２を通過する時点までに強化繊維束をシート状熱可塑性樹脂に固定するために、αｆは１０°以上とすることが好ましく、３０°以上とすることがさらに好ましい。ただし、αｆが１０°以下の場合においてもダブルベルトプレス装置の運転速度を遅くすることで、点Ｐ２を通過する時点までに強化繊維束をシート状熱可塑性樹脂に固定することができる。
【００２１】
本発明においては、上記の態様により、加熱した上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムを周回するベルト上へ、シート状熱可塑性樹脂と隙間の無いシート状に引き揃えられた強化繊維束を供給することで、溶融したシート状熱可塑性樹脂により、隙間の無いシート状に引き揃えられた強化繊維束を固定し、強化繊維束に隙間の無い状態を加熱加圧するまで維持することができる。
【００２２】
本発明においては、該加熱した上側前方ドラムもしくは下側前方ドラムを周回するベルト上で、溶融したシート状熱可塑性樹脂に固定された隙間の無いシート状に引き揃えられた強化繊維束は、加熱加圧することにより強化繊維束の繊維間に熱可塑性樹脂が含浸する。加圧機構としては、ダブルベルトプレス装置の加圧機構として一般的に用いられるプレスロール、油圧、摺動加圧プレートによるプレスなどが用いられる。また加熱手段としては、特に制限がなく、熱媒循環方式、誘導加熱方式などがある。
【００２３】
本発明においては、加熱加圧により、熱可塑性樹脂が強化繊維束の繊維間に含浸したものをスチールベルトで挟まれた状態で冷却し熱可塑性樹脂プリプレグとする。冷却手段としては、特に制限がなく、冷風や冷却水循環方式や冷媒循環方式などがある。
【００２４】
本発明において、熱可塑性樹脂プリプレグは、スチールベルトから剥離した後、巻き取りロールにより、巻き取られる。巻き取り装置は、回転機構を備えた一般的に用いられる装置が用いられる。巻き取り張力の制御方法には特に制限がなく、トルク制御、張力制御の方式がある。
【００２５】
＜強化繊維＞
本発明の製造方法によって製造される熱可塑性樹脂プリプレグを構成する強化繊維は長繊維からなり、繊維強化複合材料の使用目的に応じた様々なものが使用できる。本発明に用いる強化繊維の具体例としては、炭素繊維、黒鉛繊維、アラミド繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、ボロン繊維、タングステンカーバイド繊維、ガラス繊維などが挙げられるが、中でも炭素繊維、ガラス繊維が好ましい。
本発明においては、強化繊維束の目付は０．１〜１０ｇ／ｍであることが好ましく、フィラメント数は１０００〜１０００００本であることが好ましい。また、強化繊維束をシート状にしたときの目付は、３０〜５００ｇ／ｍ２であることが好ましい。
【００２６】
＜熱可塑性樹脂＞
本発明の製造方法によって製造される熱可塑性樹脂プリプレグを構成する熱可塑性樹脂としては、特に制限はないが、耐衝撃性に優れ、かつ、成形が容易である熱可塑性樹脂が好ましい。そのような熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、液晶ポリエステル等のポリエステルや、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン等のポリオレフィンや、ポリオキシメチレン、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリメチレンメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトンが挙げられる。これらの共重合体、変性体、および２種類以上をブレンドした樹脂等を用いることもできる。また、更に耐衝撃性向上のために、上記樹脂にエラストマー、もしくは、ゴム成分を添加した樹脂であっても良い。これらの樹脂は、２種以上併用しても良い。
本発明においては、熱可塑性樹脂はシート状熱可塑性樹脂として使用される。シート状熱可塑性樹脂としては、１０〜２００ｇ／ｍ２の目付が好ましく、１０〜２００μｍの厚みのフィルムがさらに好ましい。フィルムは、平らである必要は無くエンボス加工フィルムであっても良いが、厚さが均一であることが好ましい。また、熱可塑性樹脂の繊維の織布・不織布等のシート状物も使用できるが、伝熱の観点から空隙の無いフィルムが好ましい。
【実施例】
【００２７】
（実施例１）
図１に示す装置を用い、プリプレグを製造した。
実施例に用いたダブルベルトプレス装置の前方ロール直径は８００ｍｍであって、加熱加圧具は誘導加熱方式の加熱機構を有したロール対であって、冷却装置は冷却水循環方式の冷却機構を有したロール対である。下側前方ドラムの温度を１７５℃、運転速度を１ｍ／分、加熱加圧具による加熱温度を２３０℃、その加熱加圧具のロール対の線圧は２０ｋＮ／ｍに設定した。
シート状熱可塑性樹脂として、厚さ３８μｍのフィルムとした変性ポリプロピレン（三菱化学社製：モディック（登録商標）Ｐ９５８、融点１６５℃）の樹脂フィルムを図１に示すダブルベルトプレス装置の下側前方ドラムを周回するベルト上へ張力５０Ｎ／ｍに保ちながら、抱き角αｒを６０°として導入した。
【００２８】
次に強化繊維束として炭素繊維束（三菱レイヨン株式会社製、製品名：ＴＲ５０Ｓ１５Ｌ、目付：１ｇ／ｍ、引張強度：４．９０ＧＰａ、引張弾性率：２４０ＧＰａ）の２０束を用い、１ｍ／分の速度で走行させながら、４本のスプレッダーバーからなる開繊装置に１束あたり２Ｎの張力を持たせて供給し、スプレッダーバーに擦過させることで一方向に引き揃え、原料とした強化繊維束の１束あたりの張力が１０Ｎ、幅が１０ｍｍ（全幅が２００ｍｍ）、目付が１００ｇ／ｍ２の隙間の無いシート状として下側前方ドラムを周回するベルト上に、抱き角αｆを３０°として導入した。
【００２９】
下側前方ドラムを周回するベルト上の変性ポリプロピレンの樹脂フィルムと炭素繊維の隙間の無いシートが接する点Ｐ１での変性ポリプロピレンの樹脂フィルムの温度Ｔ１を熱電対で測定したところ、本変性ポリプロピレンの融点以下である１６０℃であった。また、さらに下側前方ドラムを周回するベルト上の該ベルトが該ドラムから離れる点Ｐ２での炭素繊維束と変性ポリプロピレンの樹脂フィルムの温度を放射温度計で測定したところ、１７５℃であった。尚、１７５℃における本変性ポリプロピレンのゼロせん断粘度を別途レオメーターで測定したところ８５０Ｐａ・ｓであった。
本実施例においてプリプレグを４時間以上連続的に安定して生産できた。また生産したプリプレグはトウ割れのない高品質なプリプレグであった。
【００３０】
（実施例２）
ライン速度を２．５ｍ／ｍｉｎにし、抱き角αｒ、αｆをそれぞれ１２０°、４５°に変える以外は実施例１と同様の方法にて熱可塑性樹脂プリプレグを得る。本実施例においも、Ｔ１とＴ２はそれぞれ１６０℃と１７５℃となり、プリプレグを４時間以上の連続的に安定して生産できる。また生産したプリプレグはトウ割れのない高品質なプリプレグとなる。
【００３１】
（実施例３）
下側前方ドラムの温度を１８５℃、抱き角αｆを４０°変える以外は実施例１と同様の方法にて熱可塑性樹脂プリプレグを得る。本実施例においは、Ｔ１とＴ２はそれぞれ１６０℃と１８５℃となり、本実施例においもプリプレグを４時間以上の連続的に安定して生産できる。また生産するプリプレグはトウ割れのない高品質なプリプレグとなる。
【００３２】
（実施例４）
熱可塑性樹脂をポリアミド６（宇部興産社製、製品名１０１３Ｂ、融点２２１℃）として、下側前方ドラムの温度を２３０℃に、加熱加圧具による加熱温度を２７０℃に変えた以外は、実施例１と同様の方法にて熱可塑性樹脂プリプレグを得た。本実施例においてもプリプレグを４時間以上の連続的に安定して生産できた。また生産したプリプレグはトウ割れのない高品質なプリプレグであった。
【００３３】
（実施例５）
抱き角αｒ、αｆをいずれも６０°に変える以外は、実施例４と同様の方法にて熱可塑性樹脂プリプレグを得る。このとき、点Ｐ１における樹脂フィルムの温度Ｔ１は、常温の樹脂フィルムが２３０℃に設定された下側前方ドラムに最初に接する瞬間のため、急激に変化しており、正確な測定はできないが、加熱時間が非常に短いため、１００℃を超えることはない。本実施例においてもプリプレグを４時間以上の連続的に安定して生産できる。また生産するプリプレグはトウ割れのない高品質なプリプレグとなる。
【００３４】
（実施例６）
αｆを５°に変えた以外は実施例１と同様の方法にて熱可塑性樹脂プリプレグを製造した。４時間以上連続生産可能であった。ただし、プリプレグにトウ割れの判定基準以下であるが、強化繊維に沿った長さ１０ｍｍ以上５０ｍｍ未満、幅約０．５ｍｍの実質的に熱可塑性樹脂のみからなる部分が観察された。
【００３５】
（比較例１）
下側前方ドラムの温度を１６６℃に変えた以外は実施例１と同様の方法にて熱可塑性樹脂プリプレグを得た。得られたプリプレグにはトウ割れが多く観察された。
【００３６】
（比較例２）
比較例１のプリプレグの製造後、下側前方ドラムの温度を１６０℃から徐々に上げていった。下側前方ドラムの温度が実施例１と同じ１７５℃となったところで、高品質なプリプレグを製造できた。さらに下側前方ドラムの温度を上げていったところ、１９０℃となった時点で樹脂フィルムが溶断し、熱可塑性樹脂プリプレグを連続生産できなくなった。この直前に測定したＴ１、Ｔ２はそれぞれ１６５℃、１９０℃であった。
【００３７】
（比較例３）
下側前方ドラムの温度を２２２℃に変えた以外は、実施例４と同様の方法にて熱可塑プリプレグを得た。得られたプリプレグにはトウ割れが多く観察された。
【００３８】
（比較例４）
比較例４のプリプレグの製造後、下側前方ドラムの温度を２２２℃から徐々に上げていった。下側前方ドラムの温度が実施例４と同じ２３０℃となったところで、高品質なプリプレグを生産できた。さらに下側前方ドラムの温度を上げていったところ、２４１℃となった時点で樹脂フィルムが溶断し、熱可塑性樹脂プリプレグを連続生産できなくなった。この直前に測定したＴ１、Ｔ２はそれぞれ２２１℃、２４１℃であった。
【００３９】
表１に、実施例１〜６と比較例１〜４の概要を示す。４時間以上連続生産の欄の「○」はプリプレグが４時間以上連続的に生産できることを示し、「×」はフィルムの切断等により連続生産できないことを示す。連続生産できない条件ではプリプレグのトウ割れの有無は評価対象外である。トウ割れの欄においては、「×」はトウ割れが発生したことを示し、「◎」はトウ割れが発生しないことを示す。また、実施例６のようにトウ割れの基準に満たないが、熱可塑性樹脂からなる部分の発生が確認されたものについては、「○」とした。
【００４０】
実施例１と比較例１の比較により、点Ｐ２における熱可塑性樹脂のゼロせん断粘度が本発明の範囲外であるとドラムでの隙間の無いシート状に引き揃えた強化繊維束の開繊状態が加熱プレスまで保持されず、トウ割れが発生し、高品質なプリプレグを製造できないことが分る。実施例４と比較例３の比較により熱可塑性樹脂の種類を変更した場合も同様であることが分かる。
【００４１】
また、実施例１と比較例２の比較により、Ｐ１における熱可塑性樹脂の温度が本発明の範囲外であると、フィルム張力により該ドラム上を周回するベルト上でフィルムの溶融切れが発生し、４時間以上の連続生産が不可能であることが示されている。実施例４と比較例４、比較により、熱可塑性樹脂の種類を変更した場合も同様であることが分かる。
【００４２】
【表１】
2015224297.tif 000003
【００４３】
以上より、本発明の範囲内においては、トウ割れのない高品質の熱可塑プリプレグが安定的に得られる事は明らかである。
【符号の説明】
【００４４】
１ａ、１ｂ・・・回転軸
２ａ・・・下側ドラム
２ｂ・・・上側ドラム
３ａ、３ｂ・・・フィルム状熱可塑性樹脂
４・・・強化繊維束
５、６・・・巻き取りロール
７・・・加熱プレス接触面
８ａ、８ｂ・・・案内用回転ロール
９・・・スプレッダーバー
１０ａ・・・下側後方ドラム
１０ｂ・・・上側後方ドラム
１１ａ、１１ｂ・・・エンドレスベルト
１２・・・加圧加熱具
１３・・・冷却装置
【図１】
2015224297.tif 000004