(57)【要約】【課題】緩和された条件で重質油を軽質化させて良質な軽質油を得ることができ、軽質化を継続したときの単位時間当たりの軽質油の収量の低下を抑制できる重質油軽質化装置を提供する。【解決手段】重質油軽質化装置１００は、重質油を貯留する重質油貯留器１０と、重質油貯留器１０から送液された重質油を軽質化させる触媒２２を内部に有し、質量比〔重質油／触媒〕４．０超の条件で重質油と触媒とを１５０℃〜３００℃の条件下で接触させて重質油を軽質化させて軽質油を得る軽質化反応を行い、質量比〔重質油／触媒〕４．０以下の条件で重質油と触媒とを接触させて触媒を再生する第１再生反応を行う反応器２０と、加熱器４０と、反応器２０中の未反応の重質油を重質油貯留器１０に戻す戻し配管３０と、反応器２０から気体状態の軽質油が供給され軽質油を液化する液化器５０と、液化された軽質油を収容する軽質油収容器６０と、を備えている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体状態の重質油を貯留する重質油貯留器と、
前記重質油貯留器から送液された重質油を軽質化させる触媒を内部に有し、質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える条件では、前記重質油と前記触媒とを１５０℃〜３００℃の条件下で接触させることにより前記重質油を軽質化させて軽質油を生成する軽質化反応を行い、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下である条件では、前記重質油と前記触媒とを接触させることにより前記触媒を再生する第１再生反応を行う反応器と、
前記触媒を加熱するための加熱器と、
前記反応器中の未反応の重質油を前記重質油貯留器に戻す戻し配管と、
前記反応器から気体状態の前記軽質油が供給され、前記軽質油を液化する液化器と、
液化された軽質油を収容する軽質油収容器と、
を備えた重質油軽質化装置。
【請求項２】
前記軽質油収容器に収容される前記軽質油の単位時間当たりの収量を検出する検出手段と、
前記収量が閾値Ｑ１を超えるときは質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える条件を維持し、前記収量が閾値Ｑ１以下であるときは質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下に低下するように、前記反応器における前記重質油の給排量を制御して前記軽質化反応と前記第１再生反応とを切り替える制御手段と、
を備えた請求項１に記載の重質油軽質化装置。
【請求項３】
前記制御手段は、前記収量が閾値Ｑ１以下であるときは、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下となるまで前記反応器から前記重質油を排出する制御を行う請求項２に記載の重質油軽質化装置。
【請求項４】
前記反応器は、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下である条件において、更に、前記触媒に付着した重質油由来の成分を、酸素を含む雰囲気下、３００℃を超える温度で燃焼させることにより前記触媒を再生する第２再生反応を行う請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の重質油軽質化装置。
【請求項５】
前記反応器は、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下である条件において、更に、前記触媒に付着した重質油由来の成分を、酸素を含む雰囲気下、３００℃を超える温度で燃焼させることにより前記触媒を再生する第２再生反応を行い、
前記制御手段は、前記収量が閾値Ｑ２以下（但し、閾値Ｑ１＞閾値Ｑ２の関係を満たす）であるときは、前記反応器から前記重質油を排出するとともに前記反応器内に酸素を含むガスを供給し、触媒温度を上昇させることで、前記第２再生反応が行われるように制御する請求項２〜請求項４のいずれか１項に記載の重質油軽質化装置。
【請求項６】
前記反応器は、質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える状態を維持したまま未反応の重質油を排出する重質油排出口Ａと、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下となるまで重質油を排出する重質油排出口Ｂと、を有する請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載の重質油軽質化装置。
【請求項７】
前記触媒が、メソポーラスシリカ及びゼオライトの少なくとも一方を含む請求項１〜請求項６のいずれか１項に記載の重質油軽質化装置。
【請求項８】
更に、
前記第１再生反応により生成した分解生成物を収容する分解生成物収容器と、
前記分解生成物収容器中の分解生成物を前記加熱器及び前記重質油貯留器の少なくとも一方に供給する供給配管と、
を備えた請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載の重質油軽質化装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、重質油軽質化装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、重質油を軽質化する方法（重質油軽質化方法）としては、触媒を用いる接触分解法や、水素を添加しながら重質油を分解させる水素化分解法、熱のみで分解する熱分解法が用いられている（例えば、特許文献１及び２参照）。
従来の重質油軽質化方法では、水素化分解法では例えば５００℃以上及び３０〜１００気圧の高温高圧条件が、接触分解法では例えば５００℃程度の高温条件が、熱分解法では例えば４００〜５００℃及び２〜３０気圧の高温高圧条件が、それぞれ必要であり、反応場を形成するのに多量のエネルギーが必要である。
【０００３】
従来よりも緩和された条件での重質油軽質化方法としては、重質油と水とを３８０℃〜４５０℃、２５〜３５ＭＰａに維持された反応器で反応させて前記重質油を軽質化して軽質油を生成する工程と、前記軽質油とガスと水を含む混合物から軽質油とガスと水とにそれぞれ分離する工程と、を含み、前記反応器に一酸化炭素を２５〜３５ＭＰａの圧力で供給する方法が知られている（例えば、特許文献３参照）。また、酸化還元電位が−８５０ｍＶ以下であってｐＨが１２以下であるアルカリイオン水を重質油（原料油）中に乳化することによって乳濁液を精製する工程と、加熱された熱媒体の表面へ前記乳濁液の液滴を滴下する工程と、を備えた重質油軽質化方法が知られている（例えば、特許文献４参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平７−０１１２５９号公報
【特許文献２】特開平９−１８３９８３号公報
【特許文献３】特開２００１−１３９９６０号公報
【特許文献４】国際公開第２００７／１２５５７６号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら特許文献３に記載の方法でも、依然として３８０℃〜４５０℃、２５〜３５ＭＰａといった高温高圧条件が必要であるため、更なる条件の緩和が求められている。
また、特許文献３及び４に記載の方法では、重質油に添加物質（水）を加えているため、例えば生成される軽質油に酸素が含まれる等、生成される軽質油の品質に劣る傾向がある。
【０００６】
一方、従来に比べて緩和された条件（低温、低圧）で、液体状態の重質油と前記重質油を軽質化させる触媒とを接触させることにより重質油を軽質化させて軽質油を得る方法も考えられる。
しかしこの方法では、軽質化を継続するに伴って、単位時間当たりの軽質油の収量が低下することが判明した。
【０００７】
本発明は上記に鑑みなされたものであり、以下の目的を達成することを課題とする。
即ち、本発明の目的は、従来に比べて緩和された条件で重質油を軽質化させて良質な軽質油を得ることができ、軽質化を継続したときの単位時間当たりの軽質油の収量の低下を抑制できる重質油軽質化装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記課題を解決するための具体的手段は以下のとおりである。
即ち、本発明の重質油軽質化装置は、液体状態の重質油を貯留する重質油貯留器と、前記重質油貯留器から送液された重質油を軽質化させる触媒を内部に有し、質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える条件では、前記重質油と前記触媒とを１５０℃〜３００℃の条件下で接触させることにより前記重質油を軽質化させて軽質油を生成する軽質化反応を行い、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下である条件では、前記重質油と前記触媒とを接触させることにより前記触媒を再生する第１再生反応を行う反応器と、前記触媒を加熱するための加熱器と、前記反応器中の未反応の重質油を前記重質油貯留器に戻す戻し配管と、前記反応器から気体状態の前記軽質油が供給され、前記軽質油を液化する液化器と、液化された軽質油を収容する軽質油収容器と、を備えて構成される。
【０００９】
本発明の重質油軽質化装置では、反応器内で、質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える条件で、かつ、従来に比べて低温の１５０℃〜３００℃の条件で、重質油と触媒とを接触させて軽質化反応を行う。
このとき、戻し配管により、反応器中の未反応の重質油が重質油貯留器に戻されるので、重質油を循環させながら繰り返し触媒と接触させることができる。更に、重質油を流しながら触媒と接触させることができるので、重質油と触媒との接触頻度を高めることができる。
即ち、本発明の重質油軽質化装置では、従来に比べて低温の１５０℃〜３００℃の条件としたことによる反応速度の低下を、重質油と第１触媒との接触頻度を高めることで補うことができる。更に、重質油を循環させながら繰り返し第１触媒と接触させることで、未反応の重質油が無駄となることを防止できる。
このため、反応の条件を高圧とする必要もなく、大気圧程度（例えば、０．０８〜０．１２ＭＰａ程度）の圧力で軽質化を行うことができる。また、重質油に対し水などの添加物質を混入させる必要がないので、良質な軽質油を得ることができる。また、重質油に対し水などの添加物質を混入させる必要がないので、脱酸素のための工程（水素化処理工程など）を付加する必要もない。
【００１０】
上記軽質化反応（即ち、重質油の分解反応）が継続されると、触媒活性が低下し、単位時間当たりの軽質油の収量が低下する。この理由は、重質油の軽質化（分解）が継続されると、触媒の活性点の周りに重質油由来の成分（重質油が分解した分解生成物及び未反応の重質油自体を含む；以下、「付着成分」ともいう）が付着し、活性点の周りでの物質交換が抑制されて反応量が低下するため、と考えられる。
そこで、本発明の重質油軽質化装置では、この反応器内で、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下である条件で重質油と触媒とを接触させることにより触媒を再生する第１再生反応を行う。これにより、軽質化が継続されたときの単位時間当たりの軽質油の収量の低下が抑制される。
第１再生反応によって触媒が再生される理由は、４．０以下という低い質量比〔重質油／触媒〕の条件で重質油と触媒とを接触させることにより、触媒と付着成分との反応が集中的に起こり、この反応によって付着成分の少なくとも一部が除去されて触媒の反応活性が回復するため、と考えられる。
【００１１】
以上により、本発明の重質油軽質化装置によれば、従来に比べて緩和された条件で重質油を軽質化させて良質な軽質油を得ることができ、軽質化を継続したときの単位時間当たりの軽質油の収量の低下を抑制できる。
以下では、単位時間当たりの軽質油の収量を、単に「軽質油収量」ということがある。
【００１２】
本発明の重質油軽質化装置は、前記軽質油収容器に収容される前記軽質油の単位時間当たりの収量を検出する検出手段と、前記収量が閾値Ｑ１を超えるときは質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える条件を維持し、前記収量が閾値Ｑ１以下であるときは質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下に低下するように、前記反応器における前記重質油の給排量を制御して前記軽質化反応と前記第１再生反応とを切り替える制御手段と、を備える態様が好ましい。
この態様では、軽質化反応と第１再生反応との切り替えを、軽質油収量に応じて効果的に行うことができる。
【００１３】
この態様において、前記制御手段は、前記収量が閾値Ｑ１以下であるときは、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下となるまで前記反応器から前記重質油を排出する制御を行うことがより好ましい。これにより、反応器からの重質油の排出という簡単な操作で、軽質化反応から第１再生反応への切り替えを行うことができる。
【００１４】
本発明の重質油軽質化装置において、前記反応器は、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下である条件において、更に、前記触媒に付着した重質油由来の成分を、酸素を含む雰囲気下、３００℃を超える温度で燃焼させることにより前記触媒を再生する第２再生反応を行う態様が好ましい。この態様では、第１再生反応だけでなく、補助的に、高温酸化による第２再生反応を行うことができるので、触媒活性をより効果的に回復させることができる。
【００１５】
本発明の重質油軽質化装置において、前記反応器は、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下である条件において、前記触媒に付着した重質油由来の成分を、酸素を含む雰囲気下、３００℃を超える温度で燃焼させることにより前記触媒を再生する第２再生反応を行い、前記制御手段は、前記収量が閾値Ｑ２以下（但し、閾値Ｑ１＞閾値Ｑ２の関係を満たす）であるときは、前記反応器から前記重質油を排出するとともに前記反応器内に酸素を含むガスを供給し、触媒温度を上昇させることで、前記第２再生反応が行われるように制御する態様が好ましい。
この態様では、軽質油収量の低下の度合いに応じ、第１再生反応と第２再生反応とを選択することができるので、軽質油収量の低下の更なる抑制、触媒の長寿命化、及び省エネルギー性を同時に満足させることができる。
【００１６】
本発明の重質油軽質化装置において、前記反応器は、質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える状態を維持したまま未反応の重質油を排出する重質油排出口Ａと、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下となるまで重質油を排出する重質油排出口Ｂと、を有する態様が好ましい。この態様では、重質油排出口の選択により、軽質化反応と第１再生反応とを（第２再生反応を行う場合には、更に、軽質化反応と第２再生反応とを）より簡易に切り替えることができる。
【００１７】
本発明の重質油軽質化装置において、軽質化反応における触媒性能の観点から、触媒は、シリカ（好ましくはメソポーラスシリカ）、ゼオライト、シリカ−アルミナ、アルミナ、これらの複合材料を含むことが好ましく、メソポーラスシリカ及びゼオライトの少なくとも一方を含むことが特に好ましい。
【００１８】
本発明の重質油軽質化装置において、更に、前記第１再生反応により生成した分解生成物を収容する分解生成物収容器と、前記分解生成物収容器中の分解生成物を前記加熱器及び前記重質油貯留器の少なくとも一方に供給する供給配管と、を備えた態様が好ましい。この態様では、省エネルギー性をより向上させることができる。
例えば、分解生成物を加熱器に供給する態様では、分解生成物を加熱器の燃料として再利用することができる。また、分解生成物を重質油貯留器に供給する態様では、重質油由来の成分である分解生成物を、軽質化反応に再利用することができる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、従来に比べて緩和された条件で重質油を軽質化させて良質な軽質油を得ることができ、軽質化を継続したときの単位時間当たりの軽質油の収量の低下を抑制できる重質油軽質化装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の実施形態に係る重質油軽質化装置を模式的に示した概略構成図である。
【図２】本発明の実施形態の制御ルーチンの一例を示す流れ図である。
【図３】本発明の実施形態の制御ルーチンの一例を示す流れ図である。
【図４】実験例１における軽質油収量の時間的変化を示すグラフである。
【図５】実験例２における軽質油収量の時間的変化を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、本発明の実施形態に係る重質油軽質化装置について、図面を参照しながら説明するが、本発明は以下の実施形態に限定されることはない。
【００２２】
図１は、本発明の実施形態に係る重質油軽質化装置１００を模式的に示した概略構成図である。
図１に示すように、重質油軽質化装置１００は、液体状態の重質油ＨＯを貯留する重質油貯留器１０と、重質油ＨＯを軽質化させる触媒２２を内部に有する反応器２０と、を備えている。
重質油貯留器１０と反応器２０とは、バルブＶ１を備えた配管３２によって連通されており、バルブＶ１を開くことで、重質油貯留器１０から反応器２０に重質油ＨＯを送液できるようになっている。
また、重質油軽質化装置１００は、上記配管３２とは別に、反応器２０から排出された未反応の重質油ＨＯを戻す戻し配管３０を備えている。この戻し配管３０には送液手段Ｐ１が設けられている。これにより、反応器２０から排出された未反応の重質油ＨＯを戻すことができる。
なお、送液手段及びバルブは、図１の位置に限らず、配管３２及び戻し配管３０の任意の位置に設けることができる。
【００２３】
戻し配管３０は、その一端が重質油貯留器１０に接続されるとともに、他端が、配管２６の一端及び配管２８の一端に接続されている。
配管２６の他端及び配管２８の他端は、それぞれ、反応器２０から未反応の重質油を排出するための重質油排出口２４Ａ及び重質油排出口２４Ｂとなっている。
重質油排出口２４Ａ（配管２６の他端）は、質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える状態を維持しながら重質油を排出できる位置に配置されている。
一方、重質油排出口２４Ｂ（配管２８の他端）は、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下となるまで重質油を排出できる位置（好ましくは反応器２０の下部）に配置されている。
配管２６にはバルブＶ２が、配管２８にはバルブＶ３が、それぞれ設けられている。
この重質油軽質化装置１００では、これらのバルブの操作により、反応器から重質油を排出するための排出口として、重質油排出口２４Ａ及び重質油排出口２４Ｂのいずれかを選択できる。
【００２４】
重質油軽質化装置１００は、上述した構成により、重質油貯留器１０と反応器２０と間で重質油を循環させながら、反応器２０内で、重質油と触媒とを接触させることができるようになっている。
反応器２０内では、この接触により軽質化反応が行われる。
【００２５】
ここで、反応器２０内で行われる軽質化反応について説明する。
軽質化反応は、反応器２０内における質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える条件において、重質油ＨＯと触媒２２とを従来に比べて低温の１５０℃〜３００℃（以下、「反応温度」ともいう）の条件下で接触させることにより重質油ＨＯを軽質化させて（即ち、分解して）軽質油を生成する反応である。
ここでいう軽質油は、上記軽質化反応における重質油の分解によって生じた分解生成物のうち、常温で液体の成分であって、主に、反応温度付近又は反応温度以下の沸点を有する成分である。但し、軽質油には、反応温度を超える沸点を有する成分が含まれていてもよい。軽質油は、気体状態となって反応器２０の液相部から分離される。気体状態の軽質油は、配管４２に排出される。
この軽質化反応は、重質油貯留器１０と反応器２０と間で重質油を循環させながら行う。これにより、重質油と触媒とを繰り返し接触させることができ、重質油と触媒との接触頻度を高めることができるので、従来に比べて低温の１５０℃〜３００℃の条件としたことによる反応速度の低下が補われる。
この軽質化反応は、大気圧程度（例えば、０．０８ＭＰａ〜０．１２ＭＰａ程度）の圧力下で行うことができる。
【００２６】
軽質化反応では、前述のとおり質量比〔重質油／触媒〕が４．０超であるが、質量比〔重質油／触媒〕は、好ましくは４．５以上であり、より好ましくは５．０以上であり、更に好ましくは５．５以上であり、特に好ましくは６．０以上である。一方、質量比〔重質油／触媒〕は、好ましくは２０．０以下であり、より好ましくは１５．０以下であり、特に好ましくは１２．０以下である。
【００２７】
また、この軽質化反応は、好ましくは、反応器２０の気相部にキャリアガスＣＧを流通させながら行う。この形態では、キャリアガスＣＧがスイープガスとして機能し、液相部からの軽質油の分離効率を向上させることができる。これにより、軽質化反応における反応平衡を軽質化が進む方向にずらすことができる。
【００２８】
また、軽質化反応をより効果的に行う観点から、上述した送液手段Ｐ１は、重質油貯留器１０から反応器２０への送液量を調整する送液量調整機能を有することが好ましい。
これにより、反応器２０における、重質油の触媒への拡散促進による反応性向上効果、並びに、重質油と触媒との接触時間調整による、過分解抑制効果及び生成物同士の重合の抑制効果により、重質油からより多くの軽質油を得ることができる。
ここで、送液量を増大させたときには、触媒との接触時間が減少するため、液の触媒通過一回あたりの反応量は減少する。しかし、時間あたりの送液量は増加するため、得られる軽質油量は、一回あたりの反応量と時間あたりの送液量との積となる。一般的に、反応速度は反応開始時付近が速く、反応が進行するにつれ低下する。つまり、条件次第では、一回あたりの反応量の低下よりも送液量増加の効果が大きく、結果的に、得られる軽質油量は増加する。一回あたりの反応量の低下により未反応油の量が増加するが、未反応油は、循環により再利用されるので無駄にはならない。
【００２９】
次に、反応器２０内で行われる第１再生反応について説明する。
第１再生反応は、反応器２０内における質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下である条件において、重質油ＨＯと触媒２２とを接触させることにより触媒２２を再生する反応である。
この第１再生反応によって触媒２２が再生される理由は、４．０以下という低い質量比〔重質油／触媒〕の条件では、触媒と、この触媒の活性点の周りに付着している重質油由来の付着成分と、の反応が集中的に起こり、この反応によって付着成分の少なくとも一部が除去されて触媒の反応活性が回復するため、と考えられる。
この第１再生反応では、付着成分と触媒との反応によって付着成分が分解し、気体状態で配管４２に排出される。排出された分解生成物（炭化水素）は、炭素数が大きい成分が多くなる傾向がある点で、軽質化反応で得られる軽質油と比較して品質に劣る可能性がある。従って本実施形態では、軽質化反応で得られる軽質油と、第１再生反応で得られる分解生成物と、を別個に回収する（後述の軽質油収容器６０及び分解生成物収容器７０参照）。
第１再生反応時における触媒温度には特に制限はないが、軽質化反応時と同様に１５０℃〜３００℃とすることが好ましい。これにより、軽質化反応と第１再生反応との切り替えを効率よく行うことができる。第１再生反応時における触媒温度は、軽質化反応時における触媒温度と同程度であることが特に好ましい。
また、この第１再生反応は、好ましくは、反応器２０の気相部にキャリアガスを流通させながら行う。これにより、反応器２０内での分解生成物の生成（即ち、第１再生反応）、及び、反応器２０からの分解生成物の排出を効率的に行うことができる。
【００３０】
この第１再生反応は、質量比〔重質油／触媒〕以外は軽質化反応と同様にして行えるため、触媒を移動させる必要がない点（操作が簡易である点）、水蒸気など別の物質を導入する必要がない点、（水蒸気などを用いて再生する場合と比較して）再生による触媒劣化が少ない点、触媒への耐熱水性要求が不要である点、等の利点を有している。
特に、この第１再生反応は、高温酸化による触媒の再生（例えば、後述の第２再生反応）と比較して、省エネルギーである点、及び、触媒への負担が小さいため触媒寿命を長くすることができる点で有利である。
従って、第１再生反応を行う本実施形態の重質油軽質化装置によれば、高温酸化による触媒の再生の回数を減らすことができる。このため、本実施形態の重質油軽質化装置は、省エネルギーの点、かつ、触媒の長寿命化の点でも有利である。
更に、本実施形態の重質油軽質化装置は、流動床で作動する接触分解法による重質油軽質化装置と比較して、固定床で作動できるという利点も有する。
【００３１】
第１再生反応では、前述のとおり質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下であるが、質量比〔重質油／触媒〕は、好ましくは３．５以下である。また、第１再生反応は、反応の進行（分解生成物の生成）に伴って質量比〔重質油／触媒〕が減少する態様が好ましい。この態様とするためには、重質油貯留器１０から反応器２０への重質油の送液を停止した状態で第１再生反応を行うことが好ましい。
第１再生反応開始時における質量比〔重質油／触媒〕は、好ましくは１．０以上であり、より好ましくは１．５以上である。
【００３２】
次に、反応器２０内で行われることがある第２再生反応について説明する。
第２再生反応は、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下である条件において、触媒に付着した重質油由来の成分を、酸素を含む雰囲気下、３００℃を超える温度で燃焼させる反応である。この燃焼（酸化）を利用した第２再生反応は、大きなエネルギーを要する点及び触媒への負担が大きい点で第１再生反応よりも劣るものの、触媒再生の効果自体は第１再生反応よりも高い。従って、第１再生反応だけでなく、補助的に第２再生反応を行うことにより、触媒活性をより効果的に回復させることができる。
この第２再生反応は、後述のガス供給管４８及びガス供給管４４を通じ、反応器２０内に酸素含有ガスＯＧを供給しながら行う。
第２再生反応時における触媒温度は、好ましくは３５０℃以上、より好ましくは４００℃以上、更に好ましくは４５０℃以上である。一方、第２再生反応時における触媒温度は、６００℃以下が好ましい。
第２再生反応時における質量比〔重質油／触媒〕の好ましい範囲は、上述した第１再生反応時における質量比〔重質油／触媒〕の好ましい範囲と同様である。
【００３３】
重質油軽質化装置１００において、軽質化反応時には、バルブＶ１及びバルブＶ２を開き、送液手段Ｐ１をオン状態とする。これにより、反応器２０内での質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える状態を維持しながら重質油貯留器１０−反応器２０間で重質油が循環され、反応器２０内で軽質化反応が行われる。
【００３４】
また、重質油軽質化装置１００において、第１再生反応時には、バルブＶ１及びバルブＶ２を閉じ、バルブＶ３を開く。これにより、反応器２０内の重質油が排出され、反応器内での質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下となる。反応器２０から重質油を排出する際には、送液手段Ｐ１をオン状態とすること、及び、バルブＶ４を開いた状態としてキャリアガスを導入することの少なくとも一方により、上記排出の効率がより向上する。
【００３５】
また、重質油軽質化装置１００において、第２再生反応時には、第１再生反応時と同様にして、反応器２０内の重質油を、反応器２０内での質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下となるまで排出する。更に、バルブＶ４を閉じ、バルブＶ５を開くことで、反応器２０内に酸素含有ガスＯＧを供給する。更に、加熱器４０による加熱温度の調整により、触媒温度を３００℃を超える温度に上昇させる。
【００３６】
本実施形態では、送液手段Ｐ１、バルブＶ１、バルブＶ２、バルブＶ３、バルブＶ４、バルブＶ５、及び加熱器４０は、それぞれ制御装置８０に電気的に接続されており、この制御装置８０によって、軽質化反応と第１再生反応との切り替え、及び、軽質化反応と第２再生反応との切り替えが行われる。
【００３７】
本実施形態において、重質油貯留器１０としては、液体状態の重質油を貯留できる内部空間を有する重質油貯留器（例えば、重質油貯留タンク）を用いる。
ここで重質油としては、例えば、Ａ重油（ＪＩＳ  Ｋ２２０５（１９９１）で規定されている「１種」の重油）またはＢ重油（ＪＩＳ  Ｋ２２０５（１９９１）で規定されている「２種」の重油）に相当する重質油を用いる。
本発明における重質油は、石油由来の重質油であっても、動物由来の重質油であっても、植物由来の重質油であってもよい。中でも、軽質化効果の観点から、重質油としては、動物由来の炭化水素油又は植物由来の炭化水素油が好ましく、植物由来の炭化水素油がより好ましく、その中でも、藻類（ボトリオコッカス、オーランチオキトリウム等）が産生する炭化水素油が特に好ましい。
また、重質油中における炭化水素の含有比率は、好ましくは９０質量％以上（より好ましくは９５質量％以上、特に好ましくは９８質量％以上）である。
【００３８】
本実施形態において、反応器２０としては、液体状態の重質油ＨＯと、気体（キャリアガス、軽質化反応で生じた気体状態の軽質油、各再生反応で生じた気体状態の分解生成物、第２再生反応で用いる酸素含有ガス、等）と、が存在する内部空間を有する反応器を用いる。この内部空間は、上記液体状態の重質油ＨＯ（及び触媒２２）が存在する液相部と、上記気体が存在する気相部と、から構成される。
【００３９】
この反応器２０内には、重質油を軽質化させる触媒２２が収容されている。
触媒２２としては、粉末状、顆粒状、塊状（ペレット状）等の固体触媒を用いることができる。
また、触媒２２は、軽質化反応における触媒性能の観点から、シリカ（例えばメソポーラスシリカ等）、ゼオライト（例えば、Ｙ型ゼオライト、ＺＳＭ−５型ゼオライト等）、シリカ−アルミナ、アルミナ、これらの複合材料を（好ましくは主成分として）含むことが好ましく、メソポーラスシリカ及びゼオライトの少なくとも一方を（好ましくは主成分として）含むことがより好ましい。また、これらを基材として、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ｃｕなどの金属類を付加してもよい。
ここで、「主成分」とは、含有比率が最も高い成分を指し、好ましくは含有比率が５０質量％以上（より好ましくは７０質量％以上、特に好ましくは９０質量％以上）の成分である。
【００４０】
反応器２０には、重質油の量を検出する検出手段Ｓ１が設けられている。
検出手段Ｓ１としては、例えば、重質油の液面の高さを検出する液面センサーを用いることができる。
液面センサーを用いた場合、重質油の密度（既知の値）、重質油の液面の高さ、反応器２０の内部空間の面積（詳細には、液面の高さ方向に直交する面の面積）、及び触媒２２の総質量に基づき、質量比〔重質油／触媒〕を検出することができる。
本実施形態では、軽質化反応時には、質量比〔重質油／触媒〕が４．０を超える状態に調整され、第１再生反応時及び第２再生反応時には、質量比〔重質油／触媒〕が４．０以下の状態に調整される。
また、本実施形態では、検出手段Ｓ１は、制御装置８０に電気的に接続されており、この制御装置８０により、質量比〔重質油／触媒〕の制御を行えるようになっている。
なお、検出手段Ｓ１としては、液面センサー以外にも、反応器２０内の重質油の質量を直接的に測定する質量センサーや質量計を用いることもできる。
【００４１】
反応器２０には、触媒２２の温度を検出する検出手段Ｓ２（温度センサー）が設けられている。
また、重質油軽質化装置１００は、反応器２０に対向する位置に、反応器２０を加熱するための加熱器４０（例えばヒーターやバーナー）を備えている。これにより、反応器２０を加熱することで触媒２２及び重質油ＨＯを加熱し、軽質化反応時、第１再生反応時、及び第２再生反応時における触媒温度を調整できる。
【００４２】
本実施形態では、検出手段Ｓ２及び加熱器４０が制御装置８０に電気的に接続されており、これにより、軽質化反応時、第１再生反応時、及び第２再生反応時における触媒温度を制御できるようになっている。
【００４３】
また、前述のとおり、反応器２０には、気体を供給するためのガス供給管４４の一端が接続されている。
ガス供給管４４の他端は、ガス供給管４６の一端及びガス供給管４８の一端に接続されている。
ガス供給管４６はその他端からキャリアガスＣＧを供給するための供給管となっており、ガス供給管４８はその他端から酸素含有ガスＯＧを供給するための供給管となっている。そして、ガス供給管４６にはバルブＶ４が、ガス供給管４８にはバルブＶ５が、それぞれ設けられている。
この重質油軽質化装置１００では、これらのバルブの操作により、反応器２０に供給されるガスとして、キャリアガスＣＧ及び酸素含有ガスＯＧのいずれかを選択できるようになっている。
【００４４】
本実施形態では、バルブＶ４及びバルブＶ５は、制御装置８０に電気的に接続されており、この制御装置８０によって、反応器２０に供給されるガスの種類を選択できるようになっている。
【００４５】
ここで、キャリアガスＣＧとしては、例えば、窒素、ヘリウム、アルゴン等の不活性ガスを用いることができる。また、キャリアガスＣＧとしては、液化器５０において液化されずに分離されたガス成分を利用してもよい。
また、酸素含有ガスＯＧとしては酸素を含むガスであれば特に制限されず、酸素ガスであっても酸素と他の気体との混合ガス（空気を含む）であってもよい。
【００４６】
また、反応器２０には、配管４２の一端が接続されており、この配管４２を通じて上述の気体を排出できるようになっている。
配管４２の他端は、液化器５０（クーラー等）内に配置されている。
【００４７】
液化器５０は、軽質化反応において反応器２０から排出された気体状態の軽質油、又は第１再生反応において反応器２０から排出された気体状態の分解生成物を液化する。液化されなかった気体（キャリアガス等）は、配管５６を通って系外に排出される。排出された気体は、キャリアガスとして、配管４６、配管４４、又は反応器２０に戻されてもよい。
配管４２の他端は、液化器５０内で、配管５２の一端、配管５４の一端、及び配管５６の一端に接続されている。
配管５２の他端には、液化された軽質油ＬＯを収容する軽質油収容器６０が接続されている。
配管５４の他端には、液化された分解生成物ＣＰを収容する分解生成物収容器７０が接続されている。
配管５２にはバルブＶ６が、配管５４にはバルブＶ７が、それぞれ設けられている。
この重質油軽質化装置１００では、これらのバルブの操作により、収容器として、軽質油収容器６０及び分解生成物収容器７０のいずれかを選択できるようになっている。
【００４８】
重質油軽質化装置１００では、軽質化反応時にバルブＶ６を開くことにより、液化器５０で液化された軽質油ＬＯが、軽質油収容器６０に収容される。
一方、重質油軽質化装置１００では、第１再生反応時にバルブＶ７を開くことにより、液化器５０で液化された分解生成物ＣＰが、分解生成物収容器７０に収容される。
また、第２再生反応時には、好ましくは、バルブＶ６及びバルブＶ７を閉じておく。
【００４９】
また、軽質油収容器６０は、単位時間当たりの軽質油の収量を検出する検出手段Ｓ３が設けられている。
この検出手段Ｓ３は制御装置８０に電気的に接続されており、これにより、軽質化反応時の軽質油収量に応じ、反応器２０での軽質化反応と第１再生反応との切り替え、及び、軽質化反応と第２再生反応との切り替えを行えるようになっている。
【００５０】
本実施形態では、分解生成物収容器７０は、配管６４及び配管６６により加熱器４０に接続されており、かつ、配管６４及び配管６８により重質油貯留器１０に接続されている。ここで、配管６６にはバルブＶ１０が、配管６８にはバルブＶ９が、それぞれ設けられている。また、配管６４には、送液手段Ｐ２が設けられている。
本実施形態では、送液手段Ｐ２を作動させ、かつ、バルブＶ１０を開くことにより、分解生成物収容器７０中の分解生成物ＣＰが加熱器４０に送液される。これにより、分解生成物ＣＰが加熱器４０の燃料として再利用される。
また、本実施形態では、送液手段Ｐ２を作動させ、かつ、バルブＶ９を開くことにより、分解生成物収容器７０中の分解生成物ＣＰが重質油貯留器１０に送液される。これにより、分解生成物ＣＰが軽質油の原料として再利用される。
本実施形態では、送液手段Ｐ２を作動させ、かつ、バルブＶ９及びバルブＶ１０を開くことにより、上記２つの再利用を並行して行うこともできる。
【００５１】
重質油軽質化装置１００は、制御手段としての制御装置８０を備える。
制御装置８０は、上述のとおり、バルブＶ１〜Ｖ７、送液手段Ｐ１、検出手段Ｓ１〜Ｓ３に電気的に接続されている。
制御装置８０は、軽質化反応と第１再生反応との切り替え、及び、軽質化反応と第２再生反応との切り替えを、反応器における重質油の給排量を制御することによって行う。
制御装置８０による制御ルーチンの具体例については後述する。
【００５２】
なお、本実施形態の変形例として、分解生成物収容器７０中に分解生成物の量を検出する検出手段を設け、この検出手段、送液手段Ｐ２、バルブＶ９、及びバルブＶ１０をそれぞれ制御装置８０に電気的に接続することにより、分解生成物収容器７０中に所定量の分解生成物が溜まった時に、重質油貯留器１０及び加熱器４０の少なくとも一方に分解生成物を送液できるようになっていてもよい。
【００５３】
次に、本実施形態の制御装置８０による制御ルーチンの一例を、図２及び図３を参照しながら説明する。
本ルーチンは、送液手段Ｐ１がオフされ、バルブＶ１〜Ｖ１０が閉じた状態からスタートする。この状態で、重質油軽質化装置１００の電源がオンされることにより、制御装置８０の電源がオンされる。
【００５４】
次に、図２中のステップ２００として、送液手段Ｐ１をオンし、バルブＶ１、バルブＶ２、バルブＶ４、及びバルブＶ６を開く。
これにより、重質油貯留器１０から反応器２０へ重質油が送液され、重質油貯留器１０−反応器２０間での重質油の循環が開始される。反応器２０内には、キャリアガスＣＧが供給される。
次に、ステップ２１０に移行する。
【００５５】
ステップ２１０では、検出手段Ｓ１（この一例では液面センサーとする）により重質油の液面の位置を検出し、液面の位置が軽質化反応に必要な位置に達しているか否かが判定される。この判定は、質量比〔重質油／触媒〕が予め定めた閾値（例えば６．０）以上であるか否かを判定することによって行う。この閾値は、４．０を超える範囲の値として設定される。
ステップ２１０において、液面の位置が軽質化反応に必要な位置に達していないと判定された場合、ステップ２００に戻る。
ステップ２１０において、液面の位置が軽質化反応に必要な位置に達している（液面ＯＫ）と判定された場合には、ステップ２２０に移行する。
【００５６】
ステップ２２０では、加熱器４０をオンする。その後、触媒温度が軽質化反応に必要な温度に達すると、反応器２０内で軽質化反応が開始される。
軽質化反応により、反応器２０内で生成された気体状態の軽質油は、キャリアガスＣＧとともに配管４２に排出される。その後、気体状態の軽質油は、液化器５０によって液化され、軽質油収容器６０に液体状態で収容される。軽質油収容器６０内では、検出手段Ｓ３により軽質油収量Ｚ（液体状態の軽質油ＬＯの単位時間当たりの収量）が検出される。なお、キャリアガスＣＧは、配管５６を通って系外に排出される。排出されたキャリアガスＣＧは、その後、必要に応じ、配管４６、配管４４、又は反応器２０に戻されてもよい。
このステップ２２０では、軽質化反応開始後に直ちに次のステップ２３０に移行してもよいし、軽質化反応を予め定めた時間（例えば１時間〜１０時間、好ましくは３時間〜８時間）行い、その後ステップ２３０に移行してもよい。
【００５７】
ステップ２３０では、軽質油収量Ｚ≦閾値Ｑ１を満たすか否かが判定される。
閾値Ｑ１は、第１再生反応が必要かどうかを判定するための指標であり、軽質油生成のためのトータルの所要時間等を考慮して任意に設定できるが、例えば、軽質化反応開始時（即ち、未使用の触媒を使用した時）における軽質油収量を１．００としたとき、０．７５〜０．９５の範囲の値として設定することができる。
【００５８】
ステップ２３０において、軽質油収量Ｚ≦閾値Ｑ１を満たさないと判定された場合には、ステップ２２０に戻り、軽質化反応が継続される。
一方、ステップ２３０において、軽質油収量Ｚ≦閾値Ｑ１を満たすと判定された場合には、触媒の再生が必要であるので、ステップ２４０に移行する。
【００５９】
ステップ２４０では、バルブＶ１、バルブＶ２、及びバルブＶ６を閉じ、バルブＶ３及びバルブＶ７を開く。これにより反応器２０内から重質油が排出される。排出された重質油は重質油貯留器１０に戻る。
次に、ステップ２５０として、質量比〔重質油／触媒〕が予め定めた閾値（例えば３．０）以下となるまで重質油が排出された後、バルブＶ３を閉じ、送液手段Ｐ１をオフする。この閾値は、４．０以下の範囲の値として設定される。
このステップ２５０において、第１再生反応が行われる。
【００６０】
次に、ステップ２６０に移行し、第１再生反応が完了したか否かが判定される。
第１再生反応が完了したことは、例えば、質量比〔重質油／触媒〕が予め定めた閾値以下（例えば、１．０以下）となるまで減少したことにより判定する。
また、第１再生反応が完了したことの判定は、第１再生反応に必要な時間を設定しておき、第１再生反応が設定された時間行われたことを判定することによって行ってもよい。
第１再生反応に必要な時間は、触媒の量や触媒に付着した付着成分の状況等を考慮して適宜設定できるが、例えば、１時間〜１０時間とすることができ、３時間〜６時間が好ましい。また、第１再生反応に必要な時間は、軽質化反応を実施した時間以下であることが好ましい。
例えば、軽質化反応によって触媒に付着成分が付着すると、触媒の色の変化が視認される場合がある。従って、まず、使用開始時の触媒の色を目視で観察し、次いで第１再生反応を行って触媒の色を目視で観察し、触媒の色が使用開始時の色に近い状態まで戻れば、第１再生反応が十分に行われたこととなる。この目視観察（予備実験）の結果に基づき、第１再生反応に必要な時間を設定してもよい。
【００６１】
ステップ２６０において、第１再生反応が完了していないと判定された場合には、第１再生反応が継続される。
ステップ２６０において、第１再生反応が完了したと判定された場合には、ステップ２７０に移行する。
【００６２】
ステップ２７０では、バルブＶ１、バルブＶ２、及びバルブＶ６を開き、バルブＶ７を閉じ、送液手段Ｐ１をオンする。これにより、ステップ２００及び２１０と同様に、液面の位置が軽質化反応に必要な位置に達するまで、反応器２０に重質油が供給される。
これにより、再び軽質化反応が行われ、生成された軽質油が軽質油収容器６０に液体状態で収容される。軽質油収容器６０内では、検出手段Ｓ３により軽質油収量Ｚ（液体状態の軽質油ＬＯの単位時間当たりの収量）が検出される。
このステップ２７０では、軽質化反応開始後に直ちに次のステップ２８０に移行してもよいし、軽質化反応を予め定めた時間（例えば１時間〜１０時間、好ましくは３時間〜８時間）行い、その後ステップ２８０に移行してもよい。
【００６３】
ステップ２８０では、軽質油収量Ｚ≦閾値Ｑ２を満たすか否かが判定される。
閾値Ｑ２は、第２再生反応が必要かどうかを判定するための指標であり、閾値Ｑ１＞閾値Ｑ２の関係を満たす値として設定される。
閾値Ｑ２は、軽質油生成のためのトータルの所要時間や触媒寿命等を考慮して任意に設定できるが、例えば、軽質化反応開始時（即ち、触媒の使用開始時）における軽質油収量を１．００としたとき、０．７０〜０．９０の値として設定することができる。
【００６４】
ステップ２８０において、軽質油収量Ｚ≦閾値Ｑ２を満たさないと判定された場合には、第２再生反応は必要ないため、ステップ２２０に戻り、軽質化反応が継続される。
ステップ２８０において、軽質油収量Ｚ≦閾値Ｑ２を満たすと判定された場合には、第２再生反応が必要であるため、図３中のステップ２９０に移行する。
【００６５】
図３中のステップ２９０では、バルブＶ１、バルブＶ２、及びバルブＶ６を閉じ、バルブＶ３を開く。これにより反応器２０内から重質油が排出され、排出された重質油は重質油貯留器１０に戻る。
次に、ステップ３００として、質量比〔重質油／触媒〕が予め定めた閾値（例えば３．０）以下となるまで重質油が排出された後、バルブＶ３を閉じ、送液手段Ｐ１をオフする。この閾値は、４．０以下の範囲の値として設定される。
次に、ステップ３１０に移行する。
【００６６】
ステップ３１０では、バルブＶ４を閉じ、バルブＶ５を開く。これにより、反応器２０に酸素含有ガスＯＧが供給される。
次に、ステップ３２０に移行し、加熱器４０による加熱温度を上昇させ、これにより、触媒温度を第２再生反応に必要な温度まで上昇させる。
【００６７】
このステップ３２０において、第２再生反応が行われる。
第２再生反応では、酸素を含む雰囲気の下、触媒に付着している重質油由来の成分（付着成分）が燃焼し、この燃焼により付着成分が分解して気体状態の分解生成物を生じる。気体状態の分解生成物は反応器２０から配管４２に排出される。分解生成物は、その後、配管５６を通って系外に排出される。
【００６８】
次に、ステップ３３０に移行し、第２再生反応が行われた時間ｔと予め定めた閾値Ｔとが、ｔ＞Ｔを満たすか否かが判定される。
閾値Ｔは、第２再生反応に必要な時間を示す指標であり、触媒の量や触媒に付着した付着成分の状況等を考慮して適宜設定できるが、例えば、２時間〜６時間とすることができ、３時間〜５時間が好ましい。また、第２再生反応に必要な時間は、軽質化反応を実施した時間以下であることが好ましい。
例えば、軽質化反応によって触媒に付着成分が付着すると、触媒の色の変化が視認される場合がある。従って、まず、使用開始時の触媒の色を目視で観察し、次いで第２再生反応を行って触媒の色を目視で観察し、触媒の色が使用開始時の色に近い状態まで戻れば、第２再生反応が十分に行われたこととなる。この目視観察（予備実験）の結果に基づき、閾値Ｔを定めることもできる。
【００６９】
ステップ３３０において、ｔ＞Ｔを満たさないと判定された場合には、第２再生反応が継続される。
ステップ３３０において、ｔ＞Ｔを満たすと判定された場合には、第２再生反応が十分に行われたため、ステップ３４０に移行する。
【００７０】
ステップ３４０では、バルブＶ５を閉じ、バルブＶ４を開く。すると、反応器２０内への酸素含有ガスの供給が停止され、代わりに、反応器２０内にキャリアガスが供給される。これにより、第２再生反応（付着成分の燃焼）が終了する。
次に、ステップ３５０に移行し、加熱器４０による加熱温度を低下させ、これにより、触媒温度を軽質化反応に必要な温度にまで低下させる。
【００７１】
次に、ステップ３６０に移行し、バルブＶ１、バルブＶ２、及びバルブＶ６を開き、送液手段Ｐ１をオンする。このステップ３６０では、ステップ２００及び２１０と同様に、質量比〔重質油／触媒〕が予め定めた閾値以上となるまで、反応器２０に重質油が供給される。
その後、反応器２０内で再び軽質化反応が行われ、生成された軽質油が軽質油収容器６０に液体状態で収容される。
【００７２】
次に、ステップ３７０に移行し、重質油軽質化装置１００の停止要求があるかどうかを判断する。
停止要求が無いと判断された場合には、図２中のステップ２２０に戻り、軽質化反応が継続される。
停止要求があると判断された場合には、本ルーチンを終了する。
【００７３】
以上で説明した制御ルーチンの一例では、軽質油収量Ｚ≦閾値Ｑ１を満たすか否かの判定（ステップ２３０）と、軽質油収量Ｚ≦閾値Ｑ２を満たすか否かの判定（ステップ２８０）と、を別個に行っているが、ステップ２３０で軽質油収量Ｚ≦閾値Ｑ１を満たすか否か及び軽質油収量Ｚ≦閾値Ｑ２を満たすか否かを同時に判定し、軽質化反応継続、第１再生反応への移行、及び第２再生反応への移行の判断を同時に行う制御ルーチンに変更してもよい。
【００７４】
以上、本実施形態における一連の動作を、制御装置８０における制御ルーチンによって実行する場合について説明したが、上記一連の動作は、制御ルーチンではなく手動によって実行してもよいことはもちろんである。この場合、制御装置８０は省略されていてもよい。また、検出手段Ｓ１〜Ｓ３の少なくとも一つを省略することもできる。
【００７５】
また、本発明における反応器は、第２再生反応（高温酸化による触媒再生）を行う形態には限定されず、この第２再生反応は、重質油軽質化装置外で行ってもよい。
この場合、本実施形態における配管４８及びバルブＶ５を省略することができる。
【実施例】
【００７６】
以下、実施例を挙げて本発明を更に具体的に説明するが、本発明の範囲は以下に示す実施例に限定されるものではない。
【００７７】
〔実験例１〕
実験例１として、図１に示す重質油軽質化装置１００を用い、第１再生反応の有無と、軽質油収量と、の関係を調べる実験を行った。
但し、本実験例１及び下記実験例２では、制御装置８０を使用せず、手動により、軽質化反応と各再生反応との切り替えを行った。
重質油ＨＯとしては、動粘度が１５ｃＳｔ（２５℃）であり、蒸留特性が０〜９０％留出温度３２０〜４５０℃の物性を有するＢ重油相当の重質油（具体的には、藻類（オーランチオキトリウム）産生オイルの主成分であるスクアレン）を用いた。
触媒２２としては、メソポーラスシリカを主成分とする、直径２〜３ｍｍのペレット状の触媒を用いた。
この実験例１において、軽質化反応一回の反応時間は、６時間とした。ここで、軽質化反応一回の反応時間とは、軽質化反応を開始してから第１再生反応に切り替えるまでの時間を指す。
【００７８】
＜第１再生あり（実施例）＞
（一回目の軽質化反応）
送液手段Ｐ１（ここでは送液ポンプを用いた）をオンし、バルブＶ１、バルブＶ２、バルブＶ４、及びバルブＶ６を開き、反応器２０内における質量比〔重質油／触媒〕を６．０に維持し、キャリアガスＣＧとして窒素ガスを供給しながら、反応器２０内で軽質化反応を６時間行った。
反応器２０内における反応温度（触媒温度）は２５０℃とした。
反応器２０内の気相部の圧力は、０．１ＭＰａとした。
キャリアガスＣＧの流量は、反応器２０内の重質油質量流量（ｇ／ｓ）と同程度となるように調整した。
また、液化器５０における冷却温度は０℃とし、軽質化反応により生成された軽質油を液体状態で軽質油収容器６０に収容した。
この一回目の軽質化反応開始時点（新触媒を用いた時点）において、軽質油収容器６０に収容される単位時間当たりの軽質油の収量（軽質油収量）を検出手段Ｓ３によって検出し、検出された軽質油収量を１．０として、その後の軽質油収量の指標とした。
【００７９】
（一回目の第１再生反応）
６時間の軽質化反応の後、比較例と同条件で実施するため加熱器をオフにした状態で、バルブＶ１及びバルブＶ２を閉じ、バルブＶ３を開き、反応器２０内の重質油を、質量比〔重質油／触媒〕が３．３となるまで排出した。その後、送液手段Ｐ１をオフした。
その他の条件は、一回目の軽質化反応の条件と同様にして、一回目の第１再生反応を行った。
第１再生反応は、再生による重質油量の減少により、質量比〔重質油／触媒〕が１．０となるまで行った。
【００８０】
第１再生反応の後、再度、バルブＶ１及びバルブＶ２を開き、バルブＶ３を閉じ、送液手段Ｐ１をオンし、反応器２０内における質量比〔重質油／触媒〕を６．０に維持しながら、二回目の軽質化反応を６時間行った。
この二回目の軽質化反応開始時点での軽質油収量を検出し、検出された軽質油収量について、一回目の軽質化反応開始時点での軽質油収量を１．０としたときの相対値を求めた。測定結果を図４に示す。
【００８１】
二回目の軽質化反応を６時間行った後、一回目の第１再生反応と同様にして、二回目の第１再生反応を行った。
これ以降も同様にして、軽質化反応と第１再生反応とを交互に行った。
二回目以降の各回の軽質化反応について、軽質化反応開始時点での軽質油収量を測定し、検出された軽質油収量について、一回目の軽質化反応開始時点での軽質油収量を１．０としたときの相対値を求めた。測定結果を図４に示す。
【００８２】
＜第１再生なし（比較例）＞
上記第１再生あり（実施例）において、各回の第１再生反応の操作を、第１再生反応を行わずに反応器２０内の重質油の入れ替えのみを行う操作（以下、「入れ替え操作」ともいう）に変更したこと以外は上記第１再生あり（実施例）と同様の操作を行った（比較例）。
この入れ替え操作は、この操作中に触媒が再生されるのを防ぐため、まず加熱器をオフして重質油を排出し、次いで（第１再生反応を実施せずに）再び重質油を反応器２０内に供給することにより行った。その後、重質油の加熱し、再び軽質化反応を行った。
この比較例においても、各回の軽質化反応について、軽質化反応開始時点での軽質油収量を測定し、検出された軽質油収量について、一回目の軽質化反応開始時点での軽質油収量を１．０としたときの相対値を求めた。測定結果を図４に示す。
【００８３】
図４は、第１再生あり（実施例）及び第１再生なし（比較例）について、軽質化反応開始時点での軽質油収量（一回目の軽質化反応開始時点での軽質油収量を１．０としたときの相対値）の時間的変化を示すグラフである。
図４の横軸は、軽質化反応のトータルの反応時間（ｈ）を表す。
図４に示すように、第１再生あり（実施例）では、第１再生なし（比較例）と比較して、軽質油収量の時間的な減少が緩やかであった。
即ち、第１再生あり（実施例）とすることで、第１再生反応によって触媒の再生が効果的に行われ、軽質化を継続したときの軽質油収量の低下を抑制できることが確認された。
【００８４】
〔実験例２〕
実験例１の第１再生あり（実施例）において、二回目以降の軽質化反応開始時点での軽質油収量が、一回目の軽質化反応開始時点での軽質油収量の８０％以下であった場合にのみ、更に第２再生反応（高温酸化）を行ったこと以外は実験例１の第１再生あり（実施例）と同様の操作を行った。
ここで、第２再生反応を行い軽質化反応に戻すまでの操作は、前述の制御ルーチンにおけるステップ２９０からステップ３６０までを手動で行うことにより行った。但し、実験の都合上、重質油の入れ替え操作は、加熱器をオフにして行った。
具体的には、第２再生反応は、触媒温度５００℃の条件で、窒素ガスと酸素ガスとの混合ガス雰囲気下（０．１ＭＰａ）、触媒に付着した付着成分を５時間燃焼させることにより行った。
【００８５】
図５は、実験例２において、軽質化反応開始時点での軽質油収量（一回目の軽質化反応開始時点での軽質油収量を１．０としたときの相対値）の時間的変化を示すグラフである。
図５に示すように、第１再生反応に加え、必要に応じ第２再生反応を行うことにより、軽質化を継続したときの軽質油収量の低下をより効果的に抑制できることが確認された。
具体的には、再生方法の組み合わせにより、第２再生反応の回数を減らした場合でも長い期間、高収量を維持できた。例えば、二回目及び四回目の軽質化反応前には、第２再生反応は必要なく、第１再生反応でも十分な触媒再生効果（即ち、軽質油収量低下抑制の効果）が確認された。このように、実験例２では、軽質油収量を高く維持したまま、触媒への負担が大きい第２再生反応の回数を減らすことができた。これにより触媒の長寿命化が期待できる。
【符号の説明】
【００８６】
１０  重質油貯留器
２０  反応器
２２  触媒
２４Ａ  重質油排出口（重質油排出口Ａ）
２４Ｂ  重質油排出口（重質油排出口Ｂ）
３０  戻し配管
４０  加熱器
５０  液化器
６０  軽質油収容器
７０  分解生成物収容器
８０  制御装置
１００  重質油軽質化装置
ＣＧ  キャリアガス
ＣＰ  分解生成物
ＨＯ  重質油
ＬＯ  軽質油
ＯＧ  酸素含有ガス
Ｐ１、Ｐ２  送液手段
Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３  検出手段
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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