(57)【要約】      （修正有）【課題】ＣＺ法（チョクラルスキー法）において坩堝の変形を抑制可能な原料供給方法を提供する。【解決手段】坩堝２に配された単結晶育成用の原料融液Ｍを固化させた後に、坩堝に単結晶育成用の原料を供給する。坩堝内に配された原料融液Ｍの液面に種結晶１０を浸漬させる工程と、坩堝２を冷却する工程と、原料融液Ｍの界面と、種結晶１０上に凝固した原料ＫＭの界面との接触を保持した状態で種結晶１０を、坩堝２に対して相対的に上昇させる工程と、を含む。【選択図】図１
2015010005.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
坩堝に配された単結晶育成用の原料融液を固化させた後に、前記坩堝に前記単結晶育成用の原料を供給する方法であって、
前記坩堝内に配された前記原料融液の液面に種結晶を浸漬させる工程と、
前記坩堝を冷却する工程と、
前記原料融液の界面と、前記種結晶上に凝固した前記原料の界面との接触を保持した状態で前記種結晶を前記坩堝に対して相対的に上昇させる工程と、
を含むことを特徴とする原料供給方法。
【請求項２】
前記種結晶上に凝固した前記原料と、前記坩堝の内周面との間に隙間が形成される速度で前記種結晶を前記坩堝に対して相対的に上昇させることを特徴とする請求項１記載の原料供給方法。
【請求項３】
前記種結晶は、育成する単結晶と同一の組成または結晶構造であることを特徴とする請求項１または２記載の原料供給方法。
【請求項４】
前記種結晶を前記原料融液の液面における中央部に浸漬させることを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載の原料供給方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＣＺ法における原料供給方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高純度の単結晶の製造方法としては、ＣＺ法（チョクラルスキー法）が一般的に用いられている。
ＣＺ法においては、坩堝内に原料を充填し、それを加熱溶融させて原料融液を形成し、当該原料融液から単結晶を育成している。単結晶の育成後には、原料融液の減少分を坩堝に供給する必要がある。そこで、特許文献１には、原料が溶融した状態で減少分の原料を供給する方法が開示されているが、特殊な設備が必要になるため一般的には一旦坩堝を冷却後に減少分の原料を供給している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００３−２０２９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上述したような従来技術には、以下のような問題が存在する。
原料の溶融は、坩堝の外側に配置されたヒータ等の加熱装置による加熱で行われるため、原料融液は液面中央部が最も温度が低く坩堝を冷却する過程で、原料融液は液面中央から周辺側に向かって液面を蓋状に覆いながら凝固する。また、坩堝についても冷却の過程で熱収縮していくが、蓋状に凝固した原料が存在する位置（高さ）では収縮が阻害されるため、凝固した原料により収縮が阻害される位置と、収縮が阻害されない位置との間で収縮量に差が生じ坩堝が変形してしまうという問題があった。また、減少分の原料供給は複数回行われるため、原料供給毎の変形は坩堝の破損を起こしかねない。
【０００５】
本発明は、以上のような点を考慮してなされたもので、ＣＺ法において坩堝の変形を抑制可能な原料供給方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、坩堝に配された単結晶育成用の原料融液を固化させた後に、坩堝に単結晶育成用の原料を供給する方法であって、坩堝内に配された原料融液の液面に種結晶を浸漬させる工程と、坩堝を冷却する工程と、原料融液の界面と、種結晶上に凝固した原料の界面との接触を保持した状態で種結晶を坩堝に対して相対的に上昇させる工程と、を含むことを特徴とする原料供給方法である。
【０００７】
本発明の原料供給方法によれば、原料融液が液面を蓋状に覆いながら凝固する際に、坩堝に接触する前に、凝固した原料を種結晶とともに坩堝に対して相対的に上昇させることにより、凝固した原料が冷却時の坩堝の収縮を阻害することを回避できる。そのため、本発明では、凝固した原料により収縮が阻害される位置と、収縮が阻害されない位置との間で収縮量に差が生じることを防止して坩堝の変形を抑制することが可能となる。
【０００８】
また、本発明は、種結晶上に凝固した原料と、坩堝の内周面との間に隙間が形成される速度で種結晶を前記坩堝に対して相対的に上昇させることを特徴とする原料供給方法である。
【０００９】
本発明の原料供給方法によれば、種結晶上に凝固した原料と、坩堝の内周面との間に隙間が形成されるため、凝固した原料が冷却時の坩堝の収縮を阻害することを回避できる。そのため、本発明では、凝固した原料により収縮が阻害される位置と、収縮が阻害されない位置との間で収縮量に差が生じることを防止して坩堝の変形を抑制することが可能となる。
【００１０】
また、本発明は、種結晶が、育成する単結晶と同一の組成または結晶構造ことを特徴とする原料供給方法である。
本発明の原料供給方法によれば、種結晶が起点となるため、効果的に原料融液を凝固させることが可能となる。
【００１１】
また、本発明は、種結晶を原料融液の液面における中央部に浸漬させることを特徴とする原料供給方法である。
本発明の原料供給方法によれば、最も温度が低い位置で種結晶を浸漬させるため、迅速、且つ効果的に原料融液を凝固させることが可能となる。
【発明の効果】
【００１２】
本発明では、凝固した原料が冷却時の坩堝の収縮を阻害することを回避できるため、坩堝の変形を抑制することが可能となり坩堝の破損を防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】単結晶を製造するための製造装置１を用いた原料供給に係る過程を示す図である。
【図２】凝固原料ＫＭの上昇に伴って原料融液Ｍの凝固が継続して行われる過程を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明の原料供給方法の実施の形態を、図１乃至図２を参照して説明する。
図１（ａ）は、ＣＺ法を用いて単結晶を製造するための製造装置１を示す概略的な構成図である。
【００１５】
製造装置１は、黒鉛等で形成され原料Ｍが充填される坩堝２と、坩堝２の開口部側の略中心に配置された種結晶１０と、種結晶１０を上下方向に駆動する駆動部Ｄとを備えている。坩堝２は、上方に向けて開口する円筒形状に形成されている。坩堝２の周囲には、図示しない環状のヒータが配置されている。ヒータとしては、例えば、ミリ波加熱等の高周波加熱方式のヒータが用いられる。
【００１６】
種結晶１０は、育成する単結晶と同一の組成または結晶構造の材料で形成されており、鉛直方向に延在して設けられている。種結晶１０は、駆動部Ｄの駆動により鉛直方向に移動可能となっている。
原料としては、ＣＺ法を用いて単結晶を製造するために用いられるものであれば、特に限定されず、例えば、シリコン、ゲルマニウム、酸化タンタル、炭酸リチウム、金属フッ化物等を用いることができる。
【００１７】
上記構成の製造装置１を用い、ＣＺ法による単結晶育成時に原料を供給する方法について、図１及び図２を参照して説明する。ここでは、図１（ａ）に示すように、坩堝２内に溶融した原料Ｍ（以下、原料融液Ｍと称する）が配された状態から原料を供給する場合について説明する。また、図１（ｂ）、（ｃ）及び図２（ａ）〜（ｃ）においては、駆動部Ｍの図示を省略している。
【００１８】
図１（ｂ）に示すように、まず、駆動部Ｄの駆動により種結晶１０を下降させ、原料融液Ｍの液面に種結晶１０を浸漬させる。この状態でヒータの作動を停止することで、坩堝２及び原料融液Ｍの冷却が開始される。
【００１９】
ここで、坩堝２内の原料融液Ｍについては、坩堝２の壁面を介して加熱されていたため、坩堝２と接触せず、また坩堝２から最も離間する液面中央部の温度が最も低い。そして、水平方向に関しては、液面中央から坩堝２に向かうに従って原料融液Ｍの温度が高くなる温度分布となる。また、鉛直方向に関しては、液面から下方に向かうに従って原料融液Ｍの温度が高くなる温度分布となる。
【００２０】
そのため、原料融液Ｍの冷却が進行すると、図１（ｂ）に示すように、原料融液Ｍは種結晶１０を起点として、上記の温度分布に応じて液面に沿って液面を蓋状に覆いつつ、下方に向かう方向についても厚くなるように凝固する（以下、凝固した原料融液Ｍを凝固原料ＫＭと称する）。
【００２１】
そして、原料融液Ｍの温度低下に伴って凝固原料ＫＭが広がり、坩堝２の壁面に当接する前に種結晶１０を上昇させる。これにより、図１（ｃ）に示すように、凝固原料ＫＭは、液面から引き上げられた部分については水平方向の広がりが停止し、坩堝２の壁面との間に隙間が形成された状態で種結晶１０とともに上昇する。
【００２２】
種結晶１０の上昇速度、すなわち、凝固原料ＫＭの上昇速度が大きい場合には、凝固原料ＫＭの界面と原料融液Ｍの界面との接触が解除されて凝固原料ＫＭの上昇に伴って原料融液Ｍの凝固が継続できない可能性があり、凝固原料ＫＭの上昇速度が小さい場合には水平方向の凝固が速く進んで凝固原料ＫＭが坩堝２の壁面に達してしまう可能性がある。
【００２３】
そのため、本実施形態では、凝固原料ＫＭの上昇速度は、凝固原料ＫＭが坩堝２の壁面に到達することなく、凝固原料ＫＭの界面と原料融液Ｍの界面との接触が保持され、図２（ａ）〜（ｃ）に示すように、凝固原料ＫＭの上昇に伴って原料融液Ｍの凝固が継続可能となる値に、原料融液Ｍの材料特性や温度等に応じて適宜設定される。
【００２４】
坩堝２内の原料融液Ｍが凝固すると、焼結体や粉末から成る原料を坩堝２に供給した後に、ヒータによる加熱で原料を溶融し原料融液Ｍを形成する。そして、原料融液Ｍを用いた単結晶の育成、及び原料融液Ｍの減少分を上述した供給方法による原料供給を繰り返すことにより、単結晶を製造することができる。
【００２５】
以上説明したように、本実施形態では、原料融液Ｍの液面に浸漬させた種結晶１０を坩堝２に対して上昇させているため、凝固原料ＫＭが坩堝２の壁面に当接するまで原料融液Ｍの凝固が進行することを防止できる。そのため、本実施形態では、原料供給のために坩堝２を冷却した際にも、坩堝２の壁面と凝固原料ＫＭとの間に隙間を形成することができる。従って、本実施形態では、冷却時に坩堝２の収縮が阻害されることを防止でき、結果として坩堝２の変形、及び当該変形に起因して生じる可能性がある坩堝２の破損も防止することが可能となる。
【００２６】
また、本実施形態では、液面における温度が最も低い中央部に種結晶１０を浸漬させているため、迅速、且つ効果的に原料融液Ｍを凝固させることが可能となり、作業効率の向上を図ることができる。加えて、本実施形態では、凝固の起点となる種結晶が、原料と同一の組成であるため、一層効果的に原料融液Ｍを凝固させることができる。
【００２７】
以上、添付図面を参照しながら本発明に係る好適な実施形態について説明したが、本発明は係る例に限定されないことは言うまでもない。上述した例において示した各構成部材の諸形状や組み合わせ等は一例であって、本発明の主旨から逸脱しない範囲において設計要求等に基づき種々変更可能である。
【００２８】
例えば、上記実施形態では、種結晶１０を坩堝２に対して上昇させる構成を例示したが、これに限定されるものではなく、坩堝２を種結晶１０に対して下降させることにより、種結晶１０を坩堝２に対して相対的に上昇させる構成としてもよい。
【００２９】
また、上述したように、上記実施形態で示した原料は一例であり、本発明はＣＺ法を用いて単結晶の育成を行う原料に対して広く適用可能である。
【符号の説明】
【００３０】
２…坩堝、  １０…種結晶、  Ｍ…原料、溶融融液
【図１】
2015010005.tif 000003
【図２】
2015010005.tif 000004