(57)【要約】【課題】センサのアンカー層やチップの保護膜に対して高い接着性を有する接着層を形成可能な接続材料を提供すること。【解決手段】好適な接続材料は、ラジカル重合性物質、ラクトン化合物及び遊離ラジカルを発生する硬化剤を含有し、ラジカル重合性物質１００重量部に対してラクトン化合物を７〜４０重量部含む。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ラジカル重合性物質、ラクトン化合物及び遊離ラジカルを発生する硬化剤を含有し、
前記ラジカル重合性物質１００重量部に対して、前記ラクトン化合物を７〜４０重量部含む、接続材料。
【請求項２】
前記ラクトン化合物が、ラクトン（メタ）アクリレートである、請求項１記載の接続材料。
【請求項３】
第１の基板及び該第１の基板上に形成された第１の回路電極を有する第１の回路部材と、
第２の基板及び該第２の基板上に形成された第２の回路電極を有し、該第２の回路電極が前記第１の回路電極と向き合うように前記第１の回路部材と対向して配置された第２の回路部材と、
前記第１の回路部材と前記第２の回路部材との間に配置されて、前記第１の回路部材と前記第２の回路部材とを接着する接着層と、を備えており、
前記接着層が、請求項１又は２記載の接続材料から形成されたものである、接続構造体。
【請求項４】
前記第１の基板及び前記第２の基板のうちの少なくとも一方は、少なくともそれらの他方と対向している側の表面がメラミン樹脂から構成されているものである、請求項３記載の接続構造体。
【請求項５】
前記第１の基板及び前記第２の基板のうちの少なくとも一方は、少なくともそれらの他方と対向している側の表面が窒化珪素から構成されているものである、請求項３記載の接続構造体。
【請求項６】
前記第１の基板及び前記第２の基板のうちの少なくとも一方は、少なくともそれらの他方と対向している側の表面が二酸化珪素から構成されているものである、請求項３記載の接続構造体。
【請求項７】
前記第１の回路電極及び前記第２の回路電極のうちの少なくとも一方が、Ａｇペースト電極である、請求項３〜６のいずれか一項に記載の接続構造体。
【請求項８】
前記第１の回路電極及び前記第２の回路電極のうちの少なくとも一方が、銅電極である、請求項３〜６のいずれか一項に記載の接続構造体。
【請求項９】
前記第１の回路電極及び前記第２の回路電極のうちの少なくとも一方が、ＩＴＯ電極である、請求項３〜６のいずれか一項に記載の接続構造体。
【請求項１０】
第１の基板及び該第１の基板上に形成された第１の回路電極を有する第１の回路部材と、第２の基板及び該第２の基板上に形成された第２の回路電極を有し、該第２の回路電極が前記第１の回路電極と向き合うように前記第１の回路部材と対向して配置された第２の回路部材と、の間に、請求項１又は２記載の接続材料を配置し、加圧して、前記第１の回路部材と前記第２の回路部材とを接着する工程を含む、接続構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接続材料、これを用いた接続構造体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体素子や液晶表示素子の製造に用いられる回路接続材料としては、高接着性で且つ高信頼性を示すエポキシ樹脂を用いた熱硬化性樹脂が知られている（例えば、特許文献１参照）。この熱硬化性樹脂の構成成分としては、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂と反応性を有するフェノール樹脂等の硬化剤、エポキシ樹脂と硬化剤の反応を促進する潜在性硬化剤が一般的に用いられている。潜在性硬化剤は、硬化温度及び硬化速度を決定する重要な因子となっている。そのため、室温での貯蔵安定性と加熱時の硬化速度の観点から、潜在性硬化剤として種々の化合物が用いられている。
【０００３】
また、回路接続材料として、アクリレート誘導体やメタアクリレート誘導体（以下、「(メタ)アクリレート誘導体」と総称する。）とラジカル重合開始剤である過酸化物とを併用したラジカル硬化型接着剤も注目されている。ラジカル硬化は、反応活性種であるラジカルが反応性に富むため、低温且つ短時間での硬化が可能である（例えば、特許文献２、３参照）。
【０００４】
さらに、多機能携帯電話（スマートフォン）やタブレットＰＣにはタッチパネルが搭載されているが、それらにおいて、タッチパネルセンサと周辺の回路部材との接続にも回路接続材料が適用されている。タッチパネルセンサのベースフィルムとしては、低価格化及び軽量化の観点から、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）やＰＣ（ポリカーボネート）、ＰＥＮ(ポリエチレンナフタレート)等からなる有機フィルムが検討・使用されている。これらの有機フィルムは耐熱性が低いので、回路接続材料には、１４０℃程度の低温で硬化が可能であることが求められる。そこで、上述したようなラジカル硬化系を適用することが検討されている。
【０００５】
有機フィルムにタッチパネルセンサ（以降、センサと略称する）の回路を形成する方法として、有機フィルム上に、ハードコート層、アンカー層及び回路層の順に積層する方法が知られている。この場合、センサにおける回路が存在しない領域の表面には、アンカー層が露出する。そのため、センサに回路接続材料を接着させる場合、回路接続材料が接着する対象は、回路及びアンカー層となる。
【０００６】
通常、回路の材質は導体であるため、上述したような既存の回路接続材料でも、それほど接着性は問題とはならない。一方、アンカー層は、材質によっては回路接続材料が接着しにくい場合がある。とりわけ、アンカー層がメラミン樹脂のように極性が高すぎる材質の場合には、回路接続材料との接着性が著しく低下するという課題がある。
【０００７】
また、回路接続材料は、チップ等の接着にも用いられるが、その場合、チップにおける回路接続材料が接着される面には、窒化珪素やポリイミドなどからなる保護膜が形成されている場合がある。上述した従来のラジカル硬化系の回路接続材料は、ポリイミドに対する接着性は有するものの、窒化珪素に対しては接着性が低下するという課題がある。そこで、窒化珪素への接着力を向上させるため、シリコーン変性ポリイミド等が用いられる（特許文献２、４）。しかしながら、シリコーン変性ポリイミド等を用いた回路接続材料は価格が高価であるので、工業的に適用できる場合が少ないという問題点がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平１−１１３４８０号公報
【特許文献２】特開２００２−２０３４２７号公報
【特許文献３】国際公開９８／０４４０６７号公報
【特許文献４】特開２００３−６４３３１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、上述した従来技術の有する問題点に鑑みてなされたものであり、センサのアンカー層やチップの保護膜に対して高い接着性を有する接着層を形成可能な接続材料を提供することを目的とする。本発明はまた、かかる接続材料を用いた接続構造体及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するため、本発明の接続材料は、ラジカル重合性物質、ラクトン化合物及び遊離ラジカルを発生する硬化剤を含有し、ラジカル重合性物質１００重量部に対してラクトン化合物を７〜４０重量部含むことを特徴とする。
【００１１】
本発明の接続材料は、このように、ラジカル重合性物質、ラクトン化合物及び遊離ラジカルを発生する硬化剤という特定の３成分を組み合わせて含むとともに、ラジカル重合性物質に対してラクトン化合物を特定の割合で含む。そのため、メラミン樹脂からなるアンカー層や窒化珪素からなる保護膜に対して高い接着性を発揮することができる。また、ラジカル重合により硬化して接着層を形成できるので、有機フィルムを含む素子に適用できるような低温での処理でも十分に接着を行うことができる。
【００１２】
本発明の接続材料において、ラクトン化合物は、ラクトン（メタ）アクリレートであると好ましい。これにより、アンカー層や保護膜に対する接着性が向上するほか、低温でもより十分に接着を行うことが可能となる。
【００１３】
本発明はまた、第１の基板及び第１の基板上に形成された第１の回路電極を有する第１の回路部材と、第２の基板及び第２の基板上に形成された第２の回路電極を有し、第２の回路電極が第１の回路電極と向き合うように第１の回路部材と対向して配置された第２の回路部材と、第１の回路部材と第２の回路部材との間に配置され、第１の回路部材と第２の回路部材とを接着する接着層とを備えており、接着層が、上記本発明の接続材料から形成されたものである接続構造体を提供する。
【００１４】
本発明の接続構造体は、第１の回路部材と第２の回路部材とが上記本発明の接続材料から形成された接着層によって接続されたものであるため、第１及び第２の回路部材における接着面、例えば、第１及び第２の基板における対向面がメラミン樹脂や窒化珪素により形成されているとしても、それらと接着層との優れた接着性が得られるので、第１の回路部材と第２の回路部材との間の接着性も良好となる。また、このような接続構造体においては、比較的低温で第１の回路部材と第２の回路部材との接着層による接着を行うことができるので、第１の基板や第２の基板として、有機フィルムを含むものを適用することが可能である。
【００１５】
本発明の接続構造体において、第１の基板及び第２の基板のうちの少なくとも一方は、少なくともそれらの他方と対向している側の表面がメラミン樹脂、窒化珪素又は二酸化珪素から構成されているものであってもよい。
【００１６】
メラミン樹脂、窒化珪素及び二酸化珪素は、従来の接続材料との接着性が高くないものであったが、本発明の接続構造体における接着層は、上記本発明の接続材料から形成されたものであるため、これらの材料に対しても優れた接着力を有する接着層を形成することができる。したがって、第１の基板や第２の基板の表面、すなわち、第１及び第２の回路部材における第１及び第２の回路電極以外の表面の少なくとも一方がこれらの材料から形成されているとしても、本発明の接続構造体は、第１の回路部材と第２の回路部材との接着性が優れたものとなる。
【００１７】
また、本発明の接続構造体において、第１の回路電極及び第２の回路電極のうちの少なくとも一方が、Ａｇペースト電極であってもよく、第１の回路電極及び第２の回路電極のうちの少なくとも一方が、銅電極であってもよく、第１の回路電極及び第２の回路電極のうちの少なくとも一方が、ＩＴＯ電極であってもよい。
【００１８】
本発明の接続構造体における接着層は、これらの第１及び第２の回路電極に対しても高い接着性を発揮することができる。したがって、本発明の接続構造体は、第１及び第２の回路電極のうちの少なくとも一方がこれらの電極である場合でも、第１の回路部材と第２の回路部材との接着性に優れたものとなり得る。
【００１９】
本発明はまた、第１の基板及び第１の基板上に形成された第１の回路電極を有する第１の回路部材と、第２の基板及び第２の基板上に形成された第２の回路電極を有し、第２の回路電極が第１の回路電極と向き合うように第１の回路部材と対向して配置された第２の回路部材との間に、上記本発明の接続材料を配置し、加圧して、第１の回路部材と第２の回路部材とを接着する工程を含む接続構造体の製造方法を提供する。
【００２０】
このような本発明の接続構造体の製造方法においては、第１の回路部材と第２の回路部材とを上記本発明の接続材料によって接続させることから、例えば、第１及び第２の基板の対向面がメラミン樹脂や窒化珪素によって形成されているとしても、第１の回路部材と第２の回路部材とを強く接着することができる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、センサのアンカー層やチップの保護膜に対して高い接着性を発揮し得る接着層を形成でき、しかも、有機フィルムを用いた素子に適用できる程度の低温でも接続が可能な接続材料を提供することが可能となる。また、かかる接続材料を用いた接続構造体及びその製造方法を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】好適な実施形態の接続構造体の断面構成を模式的に示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、必要に応じて図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について説明する。
【００２４】
（接続材料）
まず、好適な実施形態の接続材料について説明する。本実施形態の接続材料は、遊離ラジカルを発生する硬化剤、ラジカル重合性物質及びラクトン化合物を含有する。この接続材料は、ラジカル重合性物質１００重量部に対して、ラクトン化合物を７〜４０重量部含む。
【００２５】
本実施形態の接続材料は、例えば、表面に回路電極を有する２つの回路部材を、それぞれの回路電極同士が電気的に接続されるようにして接着するために用いることができる。より具体的には、本実施形態の接続材料は、第１の基板及びこの第１の基板上に形成された第１の回路電極を有する第１の回路部材と、第２の基板及びこの第２の基板上に形成された第２の回路電極を有し、第２の回路電極が第１の回路電極と対向するように第１の回路部材に対して配置された第２の回路部材との間に介在され、第１の回路部材と第２の回路部材とを接着するために用いることができる。
【００２６】
本実施形態の接続材料に含まれる遊離ラジカルを発生する硬化剤（以下、単に「硬化剤」という。）としては、過酸化化合物、アゾ系化合物等の、加熱により分解して遊離ラジカルを発生する化合物が好適である。硬化剤は、それらのなかから、目的とする接続温度や接続時間等に応じて適宜選択することができる。硬化剤の配合量は、接続材料中、０．０５〜１０重量％が好ましく、０．１〜５重量％がより好ましい。
【００２７】
硬化剤としては、例えば、ジアシルパーオキサイド類、パーオキシジカーボネート類、パーオキシエステル類、パーオキシケタール類、ジアルキルパーオキサイド類、ハイドロパーオキサイド類などから選定することができる。
【００２８】
ジアシルパーオキサイド類としては、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
【００２９】
パーオキシジカーボネート類としては、ジ−ｎ−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３−メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げられる。
【００３０】
パーオキシエステル類としては、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２ーエチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｍ−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート等が挙げられる。
【００３１】
パーオキシケタール類としては、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１、１−（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカン等が挙げられる。
【００３２】
ジアルキルパーオキサイド類としては、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド等が挙げられる。
【００３３】
ハイドロパーオキサイド類としては、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。
【００３４】
これらの硬化剤は、単独で又は混合して使用することができる。また、上記の化合物に分解促進剤や抑制剤等を混合したものであってもよい。さらに、硬化剤は、上記の化合物が、ポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆されることによりマイクロカプセル化されたものであってもよい。このようにマイクロカプセル化された硬化剤は、保存性が延長される傾向にあるため、好ましい。
【００３５】
本実施形態の接続材料に含まれるラジカル重合性物質は、上述した硬化剤から発生した遊離ラジカルによって重合が開始される化合物を含むものであり、そのような化合物単体や、そのような化合物を含む組成物のいずれであってもよい。遊離ラジカルによって重合することが可能な化合物としては、モノマー及びオリゴマーのいずれを用いることもでき、モノマーとオリゴマーを併用することもできる。
【００３６】
ラジカル重合性物質に含まれる化合物としては、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、トリス（アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート等が挙げられる。これらは、単独で又は併用して用いることができる。
【００３７】
また、ラジカル重合性物質は、必要に応じて、上記の化合物に加えて、ハイドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類などの重合禁止剤を含んでいてもよい。
【００３８】
ラジカル重合性物質は、さらに、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリビニルブチラール、ポリビニルホルマール、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル、ポリ塩化ビニル、ポリフェニレンオキサイド、尿素樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、キシレン樹脂、エポキシ樹脂、ポリイソシアネート樹脂、フェノキシ樹脂等のポリマーを含有していてもよい。これらのポリマーを含有させると、取扱い性が良くなるほか、硬化時の応力緩和性が向上するので好ましい。また、ポリマーが水酸基等の官能基を有する場合は、接着性が向上するためより好ましい。
【００３９】
これらのポリマーの重量平均分子量は、１００００以上が好ましく、１００００以上１００００００以下がより好ましい。ポリマーが好適な重量平均分子量を有すると、ラジカル重合性物質や接続材料の混合性が向上する傾向にある。
【００４０】
ここで、本明細書において規定する重量平均分子量とは、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー法（ＧＰＣ）による測定を行い、標準ポリスチレンによる検量線を用いて算出して得られた重量平均分子量のことをいう。ＧＰＣの条件は以下のとおりである。
［ＧＰＣ条件］
使用機器：日立Ｌ−６０００  型（（株）日立製作所製）、
カラム  ：ゲルパックＧＬ−Ｒ４２０＋ゲルパックＧＬ−Ｒ４３０＋ゲルパックＧＬ−４４０（計３本）（日立化成（株）製商品名）、
溶離液：テトラヒドロフラン、
測定温度：４０℃、
流量：１．７５ｍｌ／ｍｉｎ、
検出器：Ｌ−３３００ＲＩ（（株）日立製作所製）。
【００４１】
ラジカル重合性物質は、さらに、充填材、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂やメラミン樹脂、イソシアネート類等を含有することもできる。ラジカル重合性物質が充填材を含有する場合、接続材料により接続を行った場合の接続信頼性等が向上するので好ましい。充填材としては、例えば、その最大径が後述するような導電性粒子の粒径未満であるものを使用できる。充填剤の含有量は、ラジカル重合性物質の５〜６０体積％の範囲が好ましい。接続信頼性向上の効果は、充填剤の含有量が６０体積％程度で飽和する傾向にある。また、カップリング剤としては、ビニル基、アクリロイル基、アミノ基、エポキシ基、及びイソシアネート基を含有する化合物が、接続材料による接着性をより向上できるので好ましい。
【００４２】
本実施形態の接続材料に含まれるラクトン化合物としては、ラクトンにおける環部分の少なくとも一部の水素原子が、重合性官能基を含む基によって置換された構造を有する化合物が挙げられる。ラクトン化合物が重合性官能基を含む基を有することにより、接続材料が硬化する際、ラクトン化合物に由来する高極性のラクトン基を含む高分子が生成し、これによってメラミン樹脂や窒化珪素に対する接着性が更に向上する傾向にある。
【００４３】
このようなラクトン化合物が有しているラクトン構造は、５〜６員環のラクトン及びその誘導体からなる構造であることが好ましい。接続材料がこのようなラクトン化合物を含むと、ガラスやメラミンに対する密着力が向上する傾向があるため好ましい。ラクトン構造部分のラクトンとしては、γ−ブチロラクトン、δ―バレロラクトン、架橋縮合環構造を有するラクトン等が挙げられる。
【００４４】
また、ラクトンに置換した重合性官能基を含む基としては、オキシ（メタ）アクリロイル基が挙げられる。なお、本明細書では、アクリロイル基及びメタクリロイル基を総称して（メタ）アクリロイル基と表記し、（メタ）アクリロイル基と記載した場合、アクリロイル基及びメタクリロイル基のいずれか又は両方が含まれることを意味する。また、（メタ）アクリレート等の表記も同様の意味である。ラクトン化合物における重合性官能基を含む基は、ラクトン環に直接結合している場合、ラクトン構造中のエステル結合部分のカルボニル炭素に対してα位又はβ位に結合していることが好ましい。接続材料がこのようなラクトン化合物を含む場合、さらにガラスやメラミンに対する密着力が向上する傾向があるため好ましい。
【００４５】
ラクトン化合物としては、特に、ラクトンにおける環部分の水素原子がオキシ（メタ）アクリロイル基によって置換された、ラクトン（メタ）アクリレート化合物が好ましい。ラクトン化合物がこのようなラクトン（メタ）アクリレートであると、接続材料により接着を行う際に、メラミン樹脂や窒化珪素に対して更に優れた接着性が得られるようになる。
【００４６】
好適なラクトン（メタ）アクリレートとしては、以下の式（１−１）〜（１−１４）に示す化合物が挙げられる。
【化１】
2015025028.tif 000003
【化２】
2015025028.tif 000004
【化３】
2015025028.tif 000005
【化４】
2015025028.tif 000006
【化５】
2015025028.tif 000007
【００４７】
ラクトン化合物の含有量は、ラジカル重合性物質１００重量部に対して、７〜４０重量部であり、１２〜４０重量部であると好ましく、１５〜３０重量部であると更に好ましい。このラクトン化合物の含有量が７重量部未満では、接着性の向上効果が得られにくくなる。一方、４０重量部を超えると、架橋密度が低くなり、接続材料やこれにより形成される接着層の抵抗性にばらつきが生じ易くなるなど、抵抗の信頼性が悪化する傾向にある。
【００４８】
ラクトン化合物の分子量は、１００以上５００未満であることが好ましく、１４０以上３００未満であることがより好ましい。分子量が１００未満である場合、ラクトン化合物としての化学構造が安定して成立し得ない傾向にある。一方、ラクトン化合物の分子量が５００以上である場合は、架橋密度が低下する度合いが大きくなり、接続材料により形成される接着層の信頼性が悪化するおそれがある。
【００４９】
本実施形態におけるラクトン化合物としては、市販品として入手可能なものをそのまま適用することもできるし、特開２００４−１２３６７８号公報、特開２００４−２２４３号公報、特開２００１−６４３２５号公報等に示されたような公知の方法により合成したものを適用することもできる。
【００５０】
本実施形態の接続材料は、上述したような硬化剤、ラジカル重合性物質及びラクトン化合物のみから構成されるものであってもよいが、必要に応じてその他の成分を更に含有していてもよい。
【００５１】
まず、接続材料は、分子内に１つ以上のアミノキシル構造を有する化合物をさらに含有することができる。接続材料がアミノキシル構造を有する化合物を含有すると、接続材料の保存安定性がより向上する傾向にある。アミノキシル構造を有する化合物としては、２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、２，２−ジメチル−６−フェニルピペリジン−１−オキシル、２，２，６−トリメチル−６−フェニルピペリジン−１−オキシル、２，６−ジフェニルピペリジン−１−オキシル、４−アセトアミド−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−アミノ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−カルボキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、３−カルボキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−（２−クロロアセトアミド）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシルベンゾエート、４−（２−ヨードアセトアミド）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−イソチオシアナート−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−イソシアナート−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−メトキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−オキソ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、２，２−ジメチル−６−シクロヘキシルピペリジン−１−オキシル、２，６−ジシクロヘキシルピペリジン−１−オキシル、２，２−ジメチル−６−シクロペンチルピペリジン−１−オキシル、２，６−ジシクロペンチルピペリジン−１−オキシル、２，２，５−トリメチル−４−フェニル−３−アザヘキサン−３−ニトロオキシド、２，２，５，５−テトラメチルピロリジン−１−オキシル、２，５−ジフェニルピロリジン−１−オキシル、２，２−ジメチル−６−フェニルピロリジン−１−オキシル、２，２，６−トリメチル−６−フェニルピロリジン−１−オキシル等が挙げられる。
【００５２】
また、接続材料は、熱可塑性樹脂をさらに含有してもよい。熱可塑性樹脂としては、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、ポリスチレン樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂等が挙げられる。熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、製膜性等の観点から１００００以上であることが好ましく、さらに混合性の観点から１００００以上１００００００未満であることがより好ましい。熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、ラジカル重合性物質に含まれ得るポリマーの重合平均分子量と同様にして測定された値を適用することができる。
【００５３】
なかでも、熱可塑性樹脂としては、Ｔｇ（ガラス転移温度）が４０℃以上であり、且つ重量平均分子量が１００００以上である水酸基含有樹脂（例えば、フェノキシ樹脂）を好ましく適用することができる。水酸基含有樹脂は、エポキシ基含有エラストマー、ラジカル重合性の官能基によって変性されていてもよい。水酸基含有樹脂が、ラジカル重合性の官能基で変性されたものであると、接続材料の耐熱性が向上する傾向にあるため、より好ましい。フェノキシ樹脂としては、例えば、二官能フェノール類とエピハロヒドリンを高分子量まで反応させるか、又は、二官能エポキシ樹脂と二官能フェノール類を重付加反応させることにより得られたものが挙げられる。
【００５４】
さらに、接続材料は、充填材、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂やメラミン樹脂、イソシアネート類等を含有してもよい。例えば、カップリング剤としては、ビニル基、アクリロイル基、アミノ基、エポキシ基又はイソシアネート基の少なくとも１種を有する化合物が挙げられる。接続材料がカップリング剤としてこれらの化合物を含むことで、接続材料による接着性が一層向上する傾向にある。
【００５５】
本実施形態の接続材料は、導電性粒子を含有していても含有していなくてもよい。接続材料が導電性粒子を含有していなくても、接続時に相対向する回路電極同士が直接接触するようにして接着させれば、これらの回路電極間の電気的な接続を得ることができる。ただし、接続材料が導電性粒子をさらに含有するものであると、相対向する回路電極同士による電気的な接続がより安定して得られ易くなる。
【００５６】
導電性粒子としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属粒子やカーボン等からなる粒子が挙げられる。また、Ｎｉ等の遷移金属類の表面をＡｕ等の貴金属類で被覆した被覆粒子であってもよい。被覆粒子の場合、接続材料の十分なポットライフを得るためには、表層はＮｉ、Ｃｕ等の遷移金属類ではなく、Ａｕ、Ａｇ、白金族の貴金属類とすることが好ましく、Ａｕとすることがより好ましい。
【００５７】
さらに、導電性粒子としては、ガラス、セラミック、プラスチック等の非導電性粒子の表面を上記のような導電性物質で被覆する等の方法により、非導電性粒子の表面に導通層を形成した後、さらに最外層を貴金属類で被覆した被覆粒子や、熱溶融金属粒子等を適用することもできる。導電性粒子が熱溶融金属粒子であると、この熱溶融金属粒子は加熱加圧による変形が可能であるので、接続時に回路電極との接触面積が増加し、これによって接続信頼性が更に向上する傾向にある。
【００５８】
導電性粒子の配合量は、用途に応じて適宜設定することができる。例えば、硬化剤、ラジカル重合性物質及びラクトン化合物の合計１００体積部に対して、０．１〜３０体積部の範囲であると好ましい。導電性粒子が過剰に含まれると、隣りあう回路間での短絡等が生じ易くなるおそれがある。そのような短絡を確実に防止する観点からは、上記の導電性粒子の配合量は、０．１〜１０体積部とすることがより好ましい。
【００５９】
また、本実施形態の接続材料は、フィルム状の形状を有するものであってもよい。フィルム状の接続材料は、第一及び第二の回路部材間に容易に配置できるので、それらの接着を一層容易に行うことができる。この場合、接続材料を２層に分割し、一つの層にのみ導電性粒子を含有させる態様とすることもできる。この際、例えば、導電性粒子を含まない層の硬化剤の含有量を、導電性粒子を含む層の含有量よりも小さくしておくと好ましい。このような二層構造の接続材料により接着を行う場合、導電性粒子を含む層が導電粒子を含まない層よりも速く硬化するため、接着剤層における導電性粒子が移動し難くなる。これによって、回路接続の際に、導電粒子が加圧方向に対して垂直な方向に移動し難くなるので、隣接した回路間での短絡を効果的に防止することができる。また、導電性粒子を含まない層は硬化速度が遅いため、接続を行う際の取り扱い性が良好である。
【００６０】
（接続構造体及びその製造方法）
次に、好適な実施形態に係る接続構造体及びその製造方法の例について説明する。
【００６１】
図１は、好適な実施形態に係る接続構造体の断面構成を模式的に示す図である。図１に示す接続構造体１は、第１の基板２１及びその主面２１ａ上に形成された第１の回路電極（第１の接続端子）２２を有する第１の回路部材２０と、第２の基板３１及びその主面３１ａ上に形成された第２の回路電極（第２の接続端子）３２を有する第２の回路部材３０と、第１の回路部材２０と第２の回路部材３０との間に介在してこれらを接着する接着層１０とを備える。第２の回路部材３０は、第２の回路電極３２が第１の回路電極２２と対向するようにして第１の回路部材２０に対して対向配置されている。
【００６２】
接着層１０は、接着剤１１と、この接着剤１１中に分散した導電性粒子７を含有する。この接着層１０は、上述した実施形態の接続材料から形成されたものであり、特に、導電性粒子７を含有する接続材料を用いて得られる接着層の例である。接着層１０は、接続材料の硬化体によって形成される。この硬化体は、主に、接続材料における導電性粒子以外の成分、特にラジカル重合性物質がラジカル重合することによって形成されたものである。このような接着層１０は、例えば、接続材料が第１の回路部材２０と第２の回路部材３０との間に介在され、その状態で加圧されることによって形成されたものであると好ましい。
【００６３】
互いに対向している第１の回路電極２２と第２の回路電極３２とは、導電性粒子７を介して接触することによって、互いに電気的に接続されている。一方、同じ回路基板上に形成されている回路電極同士（第１の回路電極２２同士及び第２の回路電極３２同士）は、それぞれ絶縁されている。なお、接続構造体においては、対向する第１の回路電極２２と第２の回路電極３２とが互いに電気的に接続可能となるように第１の回路部材２０と第２の回路部材３０とが接着層１０により接着されていればよい。したがって、第１の回路電極２２と第２の回路電極３２とは、必ずしも導電性粒子７を介して接続されている必要はなく、例えば互いに直接接触することによって接続されていてもよい。
【００６４】
第１の基板２１及び第２の基板３１としては、半導体チップ、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品やプリント基板等に適用される基板等が挙げられる。これらの基板としては、例えば、半導体、ガラス及びセラミック等の無機材料からなる基板、プラスチック基板、ガラス／エポキシ基板等が挙げられる。プラスチック基板としては、ポリイミドフィルム、ポリカーボネートフィルム及びポリエステルフィルムが挙げられる。
【００６５】
第１の基板２１及び第２の基板３１は、必ずしも単一の材料から構成される一層構造を有するものでなくてもよく、複数の層から形成される多層構造を有していてもよい。例えば、第１の基板２１や第２の基板３１は、第１の回路電極２２や第２の回路電極３２が形成されている側の表面にアンカー層や保護膜が形成されたものであってもよい。
【００６６】
第１の基板２１及び第２の基板３１のうちの少なくとも一方は、それらのうちの他方と対向している側の表面がメラミン樹脂、窒化珪素又は二酸化珪素から形成されるものであってもよい。例えば、第１の基板２１及び第２の基板３１の全体がそれらの材料からなっていてもよいし、第１の基板２１及び第２の基板３１の表面に形成されたアンカー層や保護膜がそれらの材料によって形成されていてもよい。この場合、第１の回路部材２０及び第２の回路部材３０の少なくとも一方は、それらの対向面における第１の回路電極２２や第２の回路電極３２が形成されている部分以外の領域が上記の材料によって構成されることとなる。
【００６７】
メラミン樹脂、窒化珪素又は二酸化珪素は、従来の接続材料に対する接着性が低いので、これらを対向する側の表面に備える回路部材同士は、接続材料によって十分に接着することが困難な傾向にあった。これに対し、上述した好適な実施形態の接続材料は、メラミン樹脂、窒化珪素又は二酸化珪素に対しても十分な接着力を有する接着層を形成できる。そのため、本実施形態の接続構造体１において、第１の回路部材２０や第２の回路部材３０がこれらの材料からなるアンカー層や保護膜を表面に有する第１の基板２１や第２の基板３１を備えるものであっても、第１の回路部材２０と第２の回路部材３０とを強く接着することができる。
【００６８】
第１の回路電極２２及び第２の回路電極３２は、例えば、第１の回路部材２０と第２の回路部材３０とを電気的に接続するための接続端子として機能する。通常、回路部材には多数の接続端子が設けられているが、本実施形態においては、接続端子（第１の回路電極２２及び第２の回路電極３２）は、場合によってそれぞれ単数であってもよい。
【００６９】
第１の回路電極２２及び第２の回路電極３２は、例えば、金属から形成される。より良好な電気的接続を得るためには、第１の回路電極２２及び第２の回路電極３２の少なくとも一方は、少なくとも表面が金、銀、錫及び白金族から選ばれる少なくとも１種の金属によって形成されるものであると好ましい。このような表面層には、金、銀、白金族及び錫のいずれかから選択して適用してもよく、これらを組み合わせて適用してもよい。また、第１の回路電極２２及び第２の回路電極３２は、銅／ニッケル／金のように複数の金属を組み合わせた多層構成を有していてもよい。また、第１の回路電極２２及び第２の回路電極３２は、ＩＴＯ（インジウムチンオキサイド）等の金属以外の導電性を有する材料によって構成されるものであってもよい。
【００７０】
第１の回路電極２２及び第２の回路電極３２としては、例えば、Ａｇペースト電極、銅電極又はＩＴＯ電極が挙げられる。ここで、Ａｇペースト電極とは、熱硬化性樹脂中に分散されたＡｇフレークがスクリーン印刷等によって有機フィルム上に塗布され、その後熱硬化を経て形成された電極を意味する。また、銅電極とは、銅を主体として構成される電極であり、その他の成分を含むものであってもよい。本実施形態の接続構造体１は、接着層１０として上述した好適な実施形態の接続材料からなるものを備えているので、第１の回路電極２２及び第２の回路電極３２がこれらの電極であっても、第１の回路部材２０と第２の回路部材３０との高い接着性を得ることができる。
【００７１】
上述したような第１の回路部材２０や第２の回路部材３０としては、例えば、次のようなものが挙げられる。すなわち、ガラス基板又はプラスチック基板を基板として有し、ＩＴＯ等から形成された接続端子を有する液晶ディスプレイパネル、ポリイミドフィルムを基板として有するフレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ）、テープキュリアパッケージ（ＴＣＰ）、チップオンフィルム（ＣＯＦ）、半導体基板を回路基板として有する半導体シリコンチップ等が挙げられる。第１の回路部材２０や第２の回路部材３０として、これらの各種の回路部材を必要により適宜組み合わせることで、接続構造体１が構成される。
【００７２】
本実施形態の接続構造体１は、第１の回路部材２０と第２の回路部材３０とを、第１の回路電極２２と第２の回路電極３２とが向き合うように対向配置するとともに、それらの間に接続材料を配置し、その状態で積層方向に加圧することによって製造することができる。加圧の際には、必要に応じて更に加熱を行ってもよい。
【００７３】
このような方法は、フィルム状の接続材料を用いることで更に簡便に行うことができる。すなわち、第１の回路部材２０と、フィルム状の接続材料と、第２の回路部材３０とをこの順に重ね、その状態で加圧や加熱を行うことによって、接続構造体１を得ることができる。この場合も、第１の回路部材２０と第２の回路部材３０とが上記と同様に対向配置されるように重ねればよい。
【００７４】
加圧における圧力は、第１の回路部材２０や第２の回路部材３０に損傷を与えない範囲であれば、特に制限されない。例えば、０．１〜１０ＭＰａとすることが好ましい。加熱する場合、温度は、特に制限されないが、１００〜２００℃とすることが好ましい。これらの加圧及び必要に応じた加熱は、０．５秒〜１００秒の範囲で行うことが好ましい。特に、本実施形態の積層構造体１の形成においては、上述した好適な実施形態の接続材料を用いることから、従来の接続材料を用いる場合に比して低温且つ短時間でも十分に接着することができる。例えば、１３０〜１８０℃、３ＭＰａ、１０秒の加熱でも十分に接着させることが可能である。
【００７５】
なお、第１の回路部材２０や第２の回路部材３０は、接続時の加熱によって揮発成分が生じ、それによってそれらの接続性が低下する可能性を排除するために、加圧や加熱による接着を行う前に、予め加熱処理しておくことが好ましい。
【００７６】
上述のように、本発明の好適な実施形態に係る接続材料は、表面に回路電極を有する２つの回路部材を、それぞれの回路電極同士が電気的に接続されるようにして接着するための、いわゆる回路接続材料として用いることができる。より具体的には、接続材料は、第１の基板及びこの第１の基板上に形成された第１の回路電極を有する第１の回路部材と、第２の基板及びこの第２の基板上に形成された第２の回路電極を有し、第２の回路電極が第１の回路電極と対向するように第１の回路部材に対して配置された第２の回路部材との間に介在され、第１の回路部材と第２の回路部材とを接着するために用いることができる。
【００７７】
また、好適な実施形態の接続材料は、上述した回路接続材料以外の用途に適用することができ、例えば、太陽電池セルの接続にも好適に用いることができる。太陽電池モジュールでは、一般的に、表面電極を備えた太陽電池セルが複数個、直列及び／又は並列に接続されている。太陽電池セルの接続の際には、太陽電池セルの電極同士を直接接続してもよいが、例えば、銅箔などの金属箔の両面に本実施形態の接続材料を塗布し、それを用いて、複数個の太陽電池セルの電極同士を直列及び／又は並列に接続する態様とすることもできる。
【実施例】
【００７８】
以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明は必ずしも以下の実施例に限定されるものではない。
【００７９】
［接続材料の調製］
（実施例１）
ラジカル重合性物質として、ウレタンアクリレートオリゴマー（ＵＡ５５００Ｔ、新中村化学製）のトルエン溶解品７０重量％溶液を不揮発分換算で２５重量部、イソシアヌル酸ＥＯ変成ジアクリレート（東亞合成製、Ｍ−２１５）を１０重量部、ジシクロペンタジエン型ジアクリレート（ＤＣＰ−Ａ、東亞合成製）を３重量部、及び２−メタクリロイロキシエチルアシッドホスフェート（Ｐ−２Ｍ、共栄社化学製）を３重量部、ラクトン化合物として上記式（１−１）で示されるγ−ブチロラクトンアクリレートを７重量部、遊離ラジカルを発生する硬化剤として、ジラウロイルパーキサイド（パーロイルＬ、日油製）を１０重量部、熱可塑性樹脂として、ポリエステルウレタン樹脂（ＵＲ−８２００、東洋紡製、３０％溶液)を不揮発分換算で４０重量部、及びエチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶ４０Ｗ、三井デュポンポリケミカル製）をトルエンに溶解して得られた２０重量％溶液を不揮発分換算で１０重量部、導電性粒子として、ポリスチレンを核とする粒子の表面に厚み０．２μｍのニッケル層を設け、さらにこのニッケル層の外側に厚み０．０４μｍの金層を設けた平均粒径１０μｍの粒子を５重量部、それぞれ配合して混合溶液を得た。
【００８０】
この混合溶液を、アプリケータでＰＥＴフィルム上に塗布した後、７０℃１０分の熱風乾燥を行うことにより、ＰＥＴフィルム上に、厚み２０μｍのフィルム状の接続材料を形成した。この接続材料における、ラジカル重合性物質（ここではＵＡ５５００、ＤＣＰ−Ａ、Ｍ−２１５及びＰ−２Ｍの合計）１００重量部に対する、ラクトン化合物の重量部は１５．２重量部であった。
【００８１】
（実施例２）
ラクトン化合物を、上記式（１−２）で示したγ−ブチロラクトンメタクリレートに代えたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状の接続材料を形成した。この接続材料における、ラジカル重合性物質（ここではＵＡ５５００、ＤＣＰ−Ａ、Ｍ−２１５及びＰ−２Ｍの合計）１００重量部に対する、ラクトン化合物の重量部は１５．２重量部であった。
【００８２】
（実施例３）
ラクトン化合物を、上記式（１−７）で示したδ−バレロラクトンアクリレートに代えたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状の接続材料を得た。この接続材料における、ラジカル重合性物質（ここではＵＡ５５００、ＤＣＰ−Ａ、Ｍ−２１５及びＰ−２Ｍの合計）１００重量部に対する、ラクトン化合物の重量部は１５．２重量部であった。
【００８３】
（実施例４）
ラクトン化合物を、上記式（１−８）で示したδ−バレロラクトンメタクリレートに代えたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状の接続材料を得た。この接続材料における、ラジカル重合性物質（ここではＵＡ５５００、ＤＣＰ−Ａ、Ｍ−２１５及びＰ−２Ｍの合計）１００重量部に対する、ラクトン化合物の重量部は１５．２重量部であった。
【００８４】
（実施例５）
ラクトン化合物を、メバロニックラクトンアクリレートに代えたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状の接続材料を得た。この接続材料における、ラジカル重合性物質（ここではＵＡ５５００、ＤＣＰ−Ａ、Ｍ−２１５及びＰ−２Ｍの合計）１００重量部に対する、ラクトン化合物の重量部は１５．２重量部であった。
【００８５】
（実施例６）
ラクトン化合物であるγ−ブチロラクトンメタクリレートの配合量を１２重量部に代えたこと、及び、ジシクロペンタジエン型ジアクリレート（ＤＣＰ−Ａ、東亞合成製）を含有させなかったこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状の接続材料を得た。この接続材料における、ラジカル重合性物質（ここではＵＡ５５００、Ｍ−２１５及びＰ−２Ｍの合計）１００重量部に対する、ラクトン化合物の重量部は２９．２重量部であった。
【００８６】
（比較例１）
ラクトン化合物に代えて、アクリロイルモルフォリン（興人製、ＡＣＭＯ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状の接続材料を得た。
【００８７】
（比較例２）
ラクトン化合物に代えて、イソボニルアクリレート（大阪有機化学製、ＩＢＸＡ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状の接続材料を得た。
【００８８】
（比較例３）
ラクトン化合物に代えて、テトラヒドロフルフリルアクリレート（大阪有機化学製、Ｖ＃１５０）を用いたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状の接続材料を得た。
【００８９】
（比較例４）
ラクトン化合物に代えて、シクロヘキシルアクリレート（大阪有機化学製、Ｖ＃１５５）を用いたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状の接続材料を得た。
【００９０】
（比較例５）
ラクトン化合物に代えて、フェノキシエチルアクリレート（大阪有機化学製、Ｖ＃１９２）を用いたこと以外は、実施例１と同様にしてフィルム状の接続材料を得た。
【００９１】
実施例１〜６及び比較例１〜５で得た接続材料の組成を、それぞれ表１に示す。
【表１】
2015025028.tif 000008
【００９２】
［接続構造体の作製及び評価］
（製造例Ａ：ＦＰＣと有機フィルムとの接続構造体の作製）
実施例１〜６及び比較例１〜５で得たフィルム状の接続材料をそれぞれ用い、以下の方法により各種の接続構造体を作製した。すなわち、厚み７５μｍのポリイミド上に、ライン幅２５０μｍ、ピッチ５００μｍ、厚み１８μｍの銅回路（銅表面には厚み０．１μｍの錫めっきが施されている）を直接形成したフレキシブル回路板（ＦＰＣ−ＴＥＧ）と、ポリカーボネートの表面にハードコート層を設け、更にその上にアンカー層としてメラミン樹脂を製膜した有機フィルムとの間に、フィルム状の接続材料を配置し、１３０℃−２ＭＰａ−１０秒、接続材料の幅２．０ｍｍの条件で加熱加圧することにより、ＦＰＣ−ＴＥＧと有機フィルムとを接続材料を介して接続して、接続構造体を得た。具体的には、有機フィルムにおけるアンカー層上に、ＰＥＴフィルム上に形成されているフィルム状の接続材料を貼り付け、７０℃、１ＭＰａ、２秒間の条件で加熱加圧を行って仮接続した後、ＰＥＴフィルムを剥離し、さらにそこにＦＰＣ−ＴＥＧの銅回路側の面を貼り付けて、上記の加熱加圧を行った。
【００９３】
（製造例Ｂ：ＦＰＣと窒化珪素ガラス基板との接続構造体の作製）
有機フィルムに代えて、窒化珪素ガラス基板を用いたこと以外は、製造例Ａと同様にして、実施例１〜６及び比較例１〜５で得たフィルム状の接続材料をそれぞれ用いた各種の接続構造体を得た。
【００９４】
（接着力の測定）
上記製造例Ａ及び製造例Ｂで作製した各種の接続構造体について、接続構造体からＦＰＣ−ＴＥＧを９０°方向に剥離するときの接着力を、剥離速度５０ｍｍ／ｍｉｎで測定した。接続構造体のうち、この接着力の値が６Ｎ／ｃｍ以上であったものを良好な接着性を有していると判断した。得られた結果を表２に示す。
【００９５】
［接続構造体の作製及び評価］
（製造例Ｃ：ＦＰＣと銀ペーストフィルム基板との接続構造体の作製）
実施例１〜６及び比較例１〜５で得たフィルム状の接続材料をそれぞれ用い、以下の方法により各種の接続構造体を作製した。すなわち、厚み７５μｍのポリイミド上に、ライン幅２５０μｍ、ピッチ５００μｍ、厚み１８μｍの銅回路（銅表面には厚み０．１μｍの錫めっきが施されている）を直接形成したフレキシブル回路板（ＦＰＣ−ＴＥＧ）と、ポリエチレンテレフタレートの表面に銀ペースト電極を厚さ８〜１０μｍで全面成膜した銀ペーストフィルム基板との間に、フィルム状の接続材料を配置し、１３０℃−２ＭＰａ−１０秒、幅２．０ｍｍの条件で加熱加圧することにより、ＦＰＣ−ＴＥＧと銀ペーストフィルム基板とを接続材料を介して接続して、接続構造体を得た。具体的には、銀ペーストフィルム基板の銀ペースト電極上に、ＰＥＴフィルム上に形成されているフィルム状の接続材料を貼り付け、７０℃、１ＭＰａ、２秒間の条件で加熱加圧して仮接続した後、ＰＥＴフィルムを剥離し、さらにそこにＦＰＣ−ＴＥＧの銅回路側の面を貼り付けて、上記の加熱加圧を行った。
【００９６】
（接続抵抗の測定）
上記製造例Ｃで得た各種の接続構造体における、ＦＰＣ−ＴＥＧと銀ペーストフィルム基板との間の隣接回路間の抵抗値を、初期、及び、８５℃／８５％ＲＨで２５０時間処理した後の両方の時点について、マルチメーターを用いてそれぞれ測定した。この抵抗値は隣接回路間の抵抗値３７点について測定し、それらの平均値と最大値を求めた。接続構造体のうち、抵抗値の平均値の変化率が２倍以内であったものを、接続信頼性が良好であると判断した。得られた結果を表２に示す。
【表２】
2015025028.tif 000009
【００９７】
表２に示すように、実施例１〜６のフィルム状の接続材料を用いて製造した接続構造体は、接着面がメラミン樹脂フィルム及び窒化珪素ガラスのいずれから構成されていても良好な接着性を有しているとともに、良好な接続信頼性を有することが確認された。これに対し、比較例１〜５のフィルム状の接続材料を用いて製造した接続構造体は、接続面がメラミン樹脂フィルム及び窒化珪素ガラスのいずれであっても良好な接着性は得られなかった。
【符号の説明】
【００９８】
１…接続構造体、７…導電性粒子、１０…接着層、１１…接着剤、２０…第１の回路部材、２１…第１の基板、２２…第１の回路電極（第１の接続端子）、３０…第２の回路部材、３１…第２の基板、３２…第２の回路電極（第２の接続端子）。
【図１】
2015025028.tif 000010