(57)【要約】【課題】坩堝の温度制御の精度向上を図ることが可能な単結晶製造装置を提供する。【解決手段】単結晶製造装置１は、容器本体１１と蓋体１２とを有する坩堝１０と、坩堝１０を覆う第１の断熱材２１と、第１の断熱材２１の上部に設けられる第２の断熱材２２と、坩堝１０、第１の断熱材２１及び第２の断熱材２２を収容し窓部３４を有する結晶成長炉３０と、結晶成長炉３０の外側に設けられる温度計７２と、を備えており、第１の断熱材２１と第２の断熱材２２との間に第２の空間２２４が形成され、第１の断熱材２１と第２の断熱材２２は熱伝導度が異なり、Ｘ＝第２の断熱材２２の熱伝導度−第１の断熱材２１の熱伝導度、及びｈ２＝第２の空間２２４の高さとしたとき、−０．１７×Ｘ＋２０≦ｈ２＜２０、及び、２６．７７≦Ｘを満たす。【選択図】図１
2015171976.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
昇華再結晶法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、
原料を収容する容器本体と、前記容器本体の上部開口を覆うと共に前記原料に対向するように種結晶を保持する蓋体と、を有する坩堝と、
前記坩堝を覆うと共に、第１の開口を有する第１の断熱材と、
前記第１の断熱材の上部に設けられていると共に、第２の開口を有する第２の断熱材と、
前記坩堝、前記第１の断熱材及び前記第２の断熱材を収容すると共に、温度計測用の窓部を有する結晶成長炉と、
前記結晶成長炉の外側に設けられ、前記第１の開口、前記第２の開口及び前記窓部を介して、前記坩堝の温度を計測する温度計測手段と、を備えており、
前記蓋体と前記第１の断熱材との間に第１の空間が形成され、
前記第１の断熱材と前記第２の断熱材との間に第２の空間が形成され、
さらに、
前記第１の断熱材と前記第２の断熱材は熱伝導度が異なり、
Ｘ＝第２の断熱材の熱伝導度［Ｗ・ｍ−１・Ｋ−１］−第１の断熱材の熱伝導度［Ｗ・ｍ−１・Ｋ−１］、及びｈ２＝第２の空間の高さ［ｍｍ］としたとき、下記の式（１）及び式（２）を満たすことを特徴とする単結晶製造装置。
−０．１７×Ｘ＋２０≦ｈ２＜２０  ・・・  式（１）
２６．７７≦Ｘ  ・・・  式（２）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、昇華再結晶法（改良レーリー法）によって、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）単結晶や炭化珪素（ＳｉＣ）単結晶を製造する単結晶製造装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
昇華再結晶法によって単結晶を製造する製造装置として、坩堝蓋部と断熱材との間に空間を設けることで、坩堝内の等温線を最適な形状に維持しつつ種結晶と原料との間の温度勾配を大きくする装置が知られている。この製造装置では、石英管に設けられた温度測定用窓と、断熱材に設けられた温度測定用の穴を通して、放射温度計によって坩堝の温度を測定している（例えば特許文献１（段落００１９〜００２０及び００２８、図１）参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００７−２０４３０９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上記の単結晶製造装置では、昇華ガスの大部分は種結晶中に取り込まれるが、一部の昇華ガスは、坩堝蓋部と断熱材との間の空間と断熱材の温度測定用の穴を介して、断熱材の外部へ漏洩し、石英管の温度測定用窓に析出してしまう場合がある。この場合には、放射温度計が実際の温度よりも低い温度を計測してしまうこととなり、坩堝の正確な温度計測が困難になるという問題がある。
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、坩堝の温度計測の精度向上を図ることが可能な単結晶製造装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る単結晶製造装置は、昇華再結晶法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、原料を収容する容器本体と、前記容器本体の上部開口を覆うと共に前記原料に対向するように種結晶を保持する蓋体と、を有する坩堝と、前記坩堝を覆うと共に、第１の開口を有する第１の断熱材と、前記第１の断熱材の上部に設けられていると共に、第２の開口を有する第２の断熱材と、前記坩堝、前記第１の断熱材及び前記第２の断熱材を収容すると共に、温度計測用の窓部を有する結晶成長炉と、前記結晶成長炉の外側に設けられ、前記第１の開口、前記第２の開口及び前記窓部を介して、前記坩堝の温度を計測する温度計測手段と、を備えており、前記蓋体と前記第１の断熱材との間に第１の空間が形成され、前記第１の断熱材と前記第２の断熱材との間に第２の空間が形成され、さらに、前記第１の断熱材と前記第２の断熱材は熱伝導度が異なり、Ｘ＝第２の断熱材の熱伝導度［Ｗ・ｍ−１・Ｋ−１］−第１の断熱材の熱伝導度［Ｗ・ｍ−１・Ｋ−１］、及びｈ２＝第２の空間の高さ［ｍｍ］としたとき、下記の式（１）及び式（２）を満たすことを特徴とする。
−０．１７×Ｘ＋２０≦ｈ２＜２０  ・・・  式（１）
２６．７７≦Ｘ  ・・・  式（２）
【０００７】
本発明に係る単結晶製造装置によれば、昇華再結晶法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、原料を収容する容器本体と、前記容器本体の上部開口を覆うと共に前記原料に対向するように種結晶を保持する蓋体と、を有する坩堝と、前記坩堝を覆うと共に、第１の開口を有する第１の断熱材と、前記第１の断熱材の上部に設けられていると共に、第２の開口を有する第２の断熱材と、前記坩堝、前記第１の断熱材及び前記第２の断熱材を収容すると共に、温度計測用の窓部を有する結晶成長炉と、前記結晶成長炉の外側に設けられ、前記第１の開口、前記第２の開口及び前記窓部を介して、前記坩堝の温度を計測する温度計測手段と、を備えており、前記蓋体と前記第１の断熱材との間に第１の空間が形成され、前記第１の断熱材と前記第２の断熱材との間に第２の空間が形成され、さらに、前記第１の断熱材と前記第２の断熱材は熱伝導度が異なり、Ｘ＝第２の断熱材の熱伝導度［Ｗ・ｍ−１・Ｋ−１］−第１の断熱材の熱伝導度［Ｗ・ｍ−１・Ｋ−１］、及びｈ２＝第２の空間の高さ［ｍｍ］としたとき、上述の式（１）及び式（２）を満たすことにより、坩堝から漏洩した昇華ガスを第２の空間内で冷却して析出させることにより結晶成長炉の窓部への昇華ガスの析出を抑制できると同時に、坩堝と放射温度計との間の距離を小さくすることができる。このため、坩堝の温度計測の精度向上を図ることができる。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、昇華再結晶法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、坩堝の温度計測の精度向上を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の概略構成図である。
【図２】図２は、図１における坩堝及び断熱材を示す断面図である。
【図３】図３は、本発明の他の実施形態に係る単結晶製造装置における坩堝及び断熱材を示す断面図である。
【図４】図４は、図２における昇華ガスの流れを示す図である。
【図５】図５は、第２の断熱材の材料と第２の空間の高さを変化させた場合の第２の窓部への昇華ガスの析出の有無を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
図１は本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の概略構成図、図２は図１における坩堝及び断熱材を示す断面図、図３は本発明の他の実施形態に係る単結晶製造装置における坩堝及び断熱材を示す断面図、図４は図２における昇華ガスの流れを示す図、図５は第２の断熱材の材料と第２の空間の高さを変化させた場合の第２の窓部への昇華ガスの析出の有無を示すグラフである。
【００１１】
本実施形態に係る単結晶製造装置１は、昇華再結晶法によって窒化アルミニウム単結晶６を製造する装置である。具体的には、高温領域で原料２を加熱して昇華させ、低温領域に設けられた種結晶５上で当該昇華ガスを再凝縮させることにより窒化アルミニウム単結晶６を製造する。
【００１２】
図１に示すように、この単結晶製造装置１は、原料２を収容すると共に種結晶５を保持する坩堝１０と、当該坩堝１０を覆う断熱材２０と、断熱材２０に覆われた坩堝１０を収容する結晶成長炉３０と、結晶成長炉３０内に窒素ガスを供給するガス供給装置４０と、結晶成長炉３０内を減圧する減圧装置５０と、結晶成長炉３０の外側に配置された誘導コイル６０と、坩堝１０の温度を計測する第１の温度計７１及び第２の温度計７２と、を備えている。
【００１３】
坩堝１０は、図２に示すように、容器本体１１と蓋体１２を有している。
容器本体１１は、円筒状の筒部１１１と、当該筒部１１１の下端を塞ぐ円板形状の底部１１２と、を有しており、当該筒部１１１はその上端に上部開口１１３を有している。この容器本体１１の内部には原料２が収容されている。原料２としては、例えば、窒化アルミニウムの粉末や焼結体等を用いることができる。
【００１４】
蓋体１２は、種結晶５の外径よりも大きな外径の円板形状を有しており、上部開口１１３を覆うように容器本体１１上に載置されている。この蓋体１２の下面には接着剤を介して種結晶５が貼り付けられており、当該種結晶５は容器本体１１内に収容された原料２に対向している。なお、この蓋体１２は、容器本体１１に載置されているだけであり、この坩堝１０内は流体の出入りが容易な準密閉的な構造となっているので、結晶成長炉３０内に導入された窒素ガス等が坩堝１０内に流入することが可能となっている。
【００１５】
種結晶５としては、ＳｉＣ単結晶、ＡｌＮ単結晶、ＡｌＮ／ＳｉＣ単結晶（ＳｉＣ単結晶上に膜厚２００〜５００［μｍ］程度のＡｌＮ単結晶膜をヘテロ成長させた単結晶）等から構成される板状又は円板状の基板を例示することができる。また、種結晶５を蓋体１２に貼り付ける接着剤としては、例えば、セラミックス、黒鉛を主成分とした高温用接着剤等を用いることができる。
【００１６】
なお、図３に示すように、蓋体１２が第１の蓋部材１３及び第２の蓋部材１４を備えてもよく、この場合には、上述した接着剤が不要となる。具体的には、第１の蓋部材１３は、種結晶５の外径よりも小さな内径の貫通開口１３１を有するリング状の部材であり、この第１の蓋部材１３は、容器本体１１の上部開口１１３を覆うように当該容器本体１１上に載置されている。種結晶５は、貫通開口１３１を塞ぐように第１の蓋部材１３に載置されている。一方、第２の蓋部材１４は、種結晶５の外径よりも大きな外径を有する円板状の部材であり、第１の蓋部材１３に載置されている種結晶５の上に載置されており、種結晶５は第１の蓋部材１３と第２の蓋部材１４との間に保持されている。
【００１７】
図２に戻り、この坩堝１０は、窒化アルミニウム単結晶の結晶成長時（２０００℃程度）での耐熱性を有する材料から構成されている。具体的には、この坩堝１０の容器本体１１及び蓋体１２は、黒鉛、窒化硼素、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、炭化珪素、窒化珪素、モリブデン、タングステン、タンタル、炭化モリブデン、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化タンタル、窒化モリブデン、窒化ジルコニウム、窒化タングステン及び窒化タンタルからなる群から選択される少なくとも一種類の材料から構成されている。
【００１８】
この坩堝１０の周囲は、図１及び図２に示すように、外部への放熱を抑制するために断熱材２０が設けられており、本実施形態では、この断熱材２０が第１の断熱材２１及び第２の断熱材２２から構成されている。第１の断熱材２１は例えば、炭素繊維を用いた成形断熱材等から構成されている。
【００１９】
第１の断熱材２１は、第１の筒部２１１、第１の底部２１２及び第１の蓋部２１４を有しており、坩堝１０の全体を覆っている。具体的には、円筒形状の第１の筒部２１１は、坩堝１０の容器本体１１の筒部１１１を直接覆っている。また、円板形状の第１の底部２１２は、当該第１の筒部２１１の下端を塞いでおり、坩堝１０の容器本体１１の底部１１２を直接覆っている。
【００２０】
この第１の底部２１２には、後述する第１の温度計７１の視路を確保するための円形状の開口２１３が形成されている。この開口２１３は、坩堝１０の蓋体１２に保持されている種結晶５の中心と同一の軸線ＣＬ上に形成されている。この開口２１３は、外部への放熱を抑制するためにできる限り小さな内径（例えば１０［ｍｍ］程度）を有している。
【００２１】
円板形状の第１の蓋部２１４は、第１の筒部２１１の上端を塞いでいる。そして第１の蓋部２１４は、坩堝１０の蓋体１２から離れて設けられており、第１の断熱材２０の第１の蓋部２１４と坩堝１０の蓋体１２との間には第１の空間２１６が形成されている。この第１の空間２１６の鉛直方向の高さｈ１は例えば１０［ｍｍ］程度となっている。こうした第１の空間２１６を坩堝１０の上部と第１の断熱材２１との間に設けることで、種結晶５の放熱の均一化を図ることができる。
【００２２】
さらに第１の蓋部２１４には、後述する第２の温度計７２の視路を確保するための円形状の第１の開口２１５が形成されている。この第１の開口２１５は、坩堝１０の蓋体１２に保持されている種結晶５の中心と同一の軸線ＣＬ上に形成されている。この第１の開口２１５も、上述の第１の底部２１２の開口２１３と同様に、外部への放熱を抑制するためにできる限り小さな内径（例えば１０［ｍｍ］程度）を有している。
【００２３】
第２の断熱材２２は、第２の筒部２２１と、第２の蓋部２２２と、を有しており、第１の断熱材２１の上部に設けられている。第２の筒部２２１は、第１の断熱材２１の第１の蓋部２１４の外縁部分の上面から上方に向かって延在している。この第２の筒部２２１は、第１の筒部２１１と実質的に同一の径の円筒形状を有しており、当該第１の筒部２１１と実質的に同軸上に配置されている。
【００２４】
円板形状の第２の蓋部２２２は、この第２の筒部２２１の上端に設けられ、第２の筒部２２１の上端を塞いでいる。この第２の蓋部２２２にも、上述の第１の蓋部２１４と同様に、後述する第２の温度計７２の視路を確保するための円形状の第２の開口２２３が形成されている。この第２の開口２２３は、坩堝１０の蓋体１２に保持されている種結晶５の中心と同一の軸線ＣＬ上に配置されており、第１の開口２１５と実質的に同軸上に配置されている。この第２の開口２２３も、上述の第１の開口２１５と同様に、外部への放熱を抑制するためにできる限り小さな内径（例えば１０［ｍｍ］程度）を有している。
【００２５】
第１の断熱材２１の上方には、第２の空間２２４が形成されており、この第２の空間２２４は、第１の蓋部２１４と、第２の断熱材２２の第２の蓋部２２２と、第２の断熱材２２の第２の筒部２２１とによって取り囲まれている。この第２の空間２２４は、第１の開口２１５を介して第１の空間２１６に連通していると共に、第２の開口２２３を介して断熱材２０の外部空間（結晶成長炉３０内の空間）に連通している。後に詳述するように、こうした第２の空間２２４を設けることで、坩堝１０から漏洩した昇華ガスを冷却して析出させることができ、結晶成長炉３０の第２の窓部３４への昇華ガスの析出を抑制することができる。
【００２６】
図１に示すように、断熱材２０に覆われた坩堝１０は、不図示の固定手段を介して結晶成長炉３０内に固定されている。この結晶成長炉３０は、例えば二重構造の透明な石英管から構成されており、その上部にガス導入口３１が設けられていると共に、その下部にガス排出口３２が設けられている。ガス導入口３１には、窒素（Ｎ２）ガス等の不活性ガスを供給可能なガス供給装置４０が接続されている。一方、ガス排出口３２には、特に図示しない圧力調整弁を介して真空ポンプ等の減圧装置５０が接続されている。このガス供給装置４０や減圧装置５０を駆動させることで、結晶成長炉３０内の雰囲気を所定の圧力に調整することが可能となっている。
【００２７】
また、この結晶成長炉３０は、第１の温度計７１及び第２の温度計７２が坩堝１０の温度を計測するための石英製の第１の窓部３３及び第２の窓部３４を備えている。第１の窓部３３は、第１の断熱材２１の下側の開口２１３に対向するように、結晶成長炉３０の下部に設けられている。一方、第２の窓部３４は、断熱材２０の上側の第１の開口２１５及び第２の開口２２３に対向するように、結晶成長炉３０の上部に設けられている。
【００２８】
誘導コイル６０は、結晶成長炉３０の周囲に配置されている。この誘導コイル６０は、結晶成長炉３０内の坩堝１０を取り囲んでおり、この誘導コイル６０に高周波電流を通電することで坩堝１０が自己発熱し、これにより原料２及び単結晶５が所望の温度に加熱される。なお、誘導コイル６０に代えて、抵抗加熱や赤外線加熱を利用した加熱手段を用いてもよい。
【００２９】
第１の温度計７１及び第２の温度計７２は、結晶成長炉３０の外側に配置されている。第１の温度計７１及び第２の温度計７２としては、例えば放射温度計等を用いることができる。この第１の温度計７１及び第２の温度計７２は、坩堝１０から放射される赤外線や可視光線の強度を測定することで、坩堝１０の温度を検出する。
【００３０】
第１の温度計７１は、結晶成長炉３０の下部に設けられた第１の窓部３３に対向するように配置されており、当該第１の窓部３３と断熱材２０の下側の開口２１３を介して、結晶成長炉３０内の坩堝１０の容器本体１１の底面（坩堝１０の下部）の温度を計測することが可能となっている。
【００３１】
第２の温度計７２は、結晶成長炉３０の上部に設けられた第２の窓部３４に対向するように配置されており、当該第２の窓部３４、断熱材２０の上側の第１の開口２１５及び第２の開口２２３を介して、結晶成長炉３０内の坩堝１０の蓋体１２の上面（坩堝１０の上部）の温度を計測することが可能となっている。
【００３２】
そのため、本実施形態では、第１の温度計７１によって原料２の温度を測定し、第２の温度計７２によって種結晶５の温度を測定することができる。
【００３３】
次に、図１を参照して以上に説明した単結晶製造装置１を用いた窒化アルミニウム単結晶６の製造方法について説明する。
先ず、窒化アルミニウム粉末等の原料２を坩堝１０の容器本体１１内にセットする。次いで、種結晶５が貼り付けられた蓋体１２を容器本体１１に載置する。これにより、原料２が坩堝１０内に収容されると共に、当該原料２に対向するように種結晶５が坩堝１０に保持される。
【００３４】
次いで、坩堝１０を断熱材２０で覆い当該坩堝１０を結晶成長炉３０内に設置した後、減圧装置５０を駆動させてガス排出口３２を介して結晶成長炉３０内の大気を除去し、当該結晶成長炉３０内を真空引きする。
【００３５】
そして、ガス供給装置４０を駆動させてガス導入口３１を介して結晶成長炉３０内に窒素ガスを導入して結晶成長炉３０内を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧する。次いで、誘導コイル６０に高周波電流を通電して坩堝１０を発熱させることで、原料２及び種結晶５を加熱する。
【００３６】
この際、坩堝１０の上部と下部の温度は、第１の温度計７１及び第２の温度計７２によってそれぞれ測定されており、坩堝１０の下部温度（すなわち原料２の温度）が１８００〜２３００［℃］となり、坩堝１０の上部温度（すなわち種結晶５の温度）が１７００〜２２００［℃］となるまで、誘導コイル６０によって坩堝１０を加熱する。
【００３７】
坩堝１０の温度が上記の設定温度に達したら、減圧装置５０によって結晶成長炉３０内を１００〜６００［ｔｏｒｒ］に減圧する。この減圧により、窒化アルミニウム単結晶６の成長が始まる。具体的には、下記の式（Ａ）及び式（Ｂ）に示すように、上述の坩堝１０の上部から下部にわたって設定された温度勾配によって、原料２から発生した昇華ガスが、種結晶５に向かって移送され、当該種結晶５上で再結晶化し窒化アルミニウム単結晶６が成長する。
２ＡｌＮ（ｓ）  →  ２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ）  ・・・  式（Ａ）
２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ）  →  ２ＡｌＮ（ｓ）  ・・・  式（Ｂ）
【００３８】
この際、図４において実線矢印で示すように、原料２から発生した昇華ガスの一部が、準密閉な坩堝１０の容器本体１１と蓋体１２との間の隙間から第１の空間２１６に漏洩する。この第１の空間２１６には２０００℃程度まで誘導加熱された坩堝１０が面しているため、第１の空間２１６内で漏洩した昇華ガスの全てが析出せずに、その一部が第１の断熱材２１の第１の開口２１５を介してさらに外部に漏洩してしまう。
【００３９】
本実施形態では、第１の開口２１５のさらに上に第２の断熱材２２によって第２の空間２２４が設けられており、第１の開口２１５を介して漏洩した昇華ガスを、この第２の空間２２４内で冷却して析出させることができる。このため、結晶成長炉３０の第２の窓部３４への昇華ガスの析出を抑制することができる。
【００４０】
ここで、第２の空間２２４内で確実に昇華ガスを冷却して析出させるためには、第２の空間２２４の高さｈ２が大きいほうが好ましいが、その場合には測定部分である坩堝１０の上部と第２の温度計７２との間の距離も大きくなり、正確な温度計測ができなくなる可能性がある。
【００４１】
そこで、本発明者は第１及び第２の断熱材の熱伝導度に着目し、より放熱しやすいように第１の断熱材よりも熱伝導度が相対的に高い材料を第２の断熱材に用いることで、第２の空間の高さｈ２をより小さくできるのではないかと考えた。そこで、第２の断熱材の熱伝導度と第１の断熱材の熱伝導度の差と、第２空間の高さとの関係について実験的に調べたところ、一定の相関関係があることが分かった。即ち、第２の断熱材２２を第１の断熱材２１よりも熱伝導度が高い材料から構成すると同時に、第２の空間２２４の高さｈ２を第１の断熱材２１の熱伝導度と第２の断熱材２２の熱伝導度の差によって表わされる下記の式（１）及び式（２）に基づき決定することにより、結晶成長炉の窓部への昇華ガスの析出を抑制できると共に、第２の温度計７２による坩堝１０の上部の温度計測を正確に行なうことが可能となることを見出した。これにより、坩堝１０の温度制御の精度向上を図ることができ、さらに、各断熱材を構成する材料を広範囲に選択することができる。
−０．１７×Ｘ＋２０≦ｈ２＜２０  ・・・  式（１）
２６．７７≦Ｘ  ・・・  式（２）
ここで、Ｘ＝第２の断熱材２２の熱伝導度［Ｗ・ｍ−１・Ｋ−１］−第１の断熱材２１の熱伝導度［Ｗ・ｍ−１・Ｋ−１］、ｈ２＝第２の空間２２４の高さ［ｍｍ］である。
【００４２】
続いて、式（１）（２）を導き出した実験例について説明する。まず、上述の図１及び図２に示す単結晶製造装置１を用いて種結晶５上に窒化アルミニウム単結晶６を成長させた。坩堝１０の容器本体１１としては、外径８０［ｍｍ］、内径６０［ｍｍ］、深さ６０［ｍｍ］の黒鉛製の有底円筒体を用いた。この容器本体１１の内部に、原料２として、直径６０［ｍｍ］、厚さ５［ｍｍ］の窒化アルミニウムの焼結体を収容した。また、坩堝１０の蓋体１２として、直径８０［ｍｍ］、厚さ１０［ｍｍ］の黒鉛製の円板体を用いた。この蓋体１２の下面に、種結晶５として、面方位（０００１）を有する円板状の４Ｈ−ＳｉＣ単結晶（直径５０［ｍｍ］、厚さ６００［μｍ］）を貼り付けた。
【００４３】
第１の断熱材２１として、厚さ１０［ｍｍ］の炭素繊維（熱伝導度：０．２３［Ｗ・ｍ−１・Ｋ−１］）を用いた成形断熱材（ＳＧＬカーボンジャパン株式会社社製のＲ６５１０）を使用した。第１の底部２１２と第１の蓋部２１４に直径１０［ｍｍ］の開口２１３及び第１の開口２１５をそれぞれ形成し、第１の空間２１６の高さｈ１は１０［ｍｍ］とした。第２の断熱材２２としては、以下の表１に示す材料を使用すると共に、各材料の第２の断熱材２２について第２の空間２２４の高さｈ２を５、１０、１５、２０及び２５［ｍｍ］と変化させた。また、第２の蓋部２２２に直径１０［ｍｍ］の開口２２３を形成した。
【表１】
2015171976.tif 000003
【００４４】
断熱材２０で覆った坩堝１０を結晶成長炉３０内に設置し、結晶成長炉３０内の圧力を５×１０−６［ｔｏｒｒ］まで一旦減圧した後、ガス供給装置４０により窒素ガスを結晶成長炉３０内に供給して、結晶成長炉３０内の圧力を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧した後、誘導コイル６０に高周波電流を通電して坩堝１０を発熱させ、坩堝１０の上部温度が２０００［℃］となり、坩堝１０の下部温度が２１００［℃］となるまで、原料２及び種結晶５を加熱した。坩堝１０の温度が上記温度に達したら、結晶成長炉３０内を１００［ｔｏｒｒ］に減圧することで、窒化アルミニウム単結晶６の成長を開始させた。
【００４５】
そして、成長開始から５００時間が経過したところで、結晶成長炉３０内の圧力を７００［ｔｏｒｒ］まで昇圧した後に、原料２及び種結晶５を自然冷却により室温まで冷却することで、結晶成長を終了させた。
【００４６】
窒化アルミニウム単結晶６の成長を停止させる場合には、ガス導入口３１から窒素ガスを結晶成長炉３０内に供給して結晶成長炉３０内を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧させた後、誘導コイル６０への通電を停止して原料２及び種結晶５を室温まで自然冷却した。
【００４７】
以上のようにして、第２の断熱材２２の材料と第２の空間２２４の高さｈ２を変化させた場合の各々について、窒化アルミニウム単結晶６の製造を行った単結晶製造装置１の結晶成長炉３０の第２の窓部３４への昇華ガスの析出の有無を確認することで昇華ガスの漏洩の有無の判定を行った。具体的には、目視により第２の窓部３４の白濁が確認され、且つ、エタノールを塗布した不織布で第２の窓部３４を拭き、この不織布が薄茶色となった場合に、第２の窓部３４に昇華ガスが析出したと判断した。一方、目視により第２の窓部３４の白濁が確認されない場合、或いは、不織布の着色が確認されない場合には、第２の窓部３４に昇華ガスが析出していないと判断した。
【００４８】
結果として、まず、第２の断熱材２２として第１の断熱材２１と同一材料を使用した場合には、第２の空間２２４の高さｈ２が２０及び２５［ｍｍ］で昇華ガスは析出しなかった。第２の断熱材２２としてＳｉ３Ｎ４またはＡｌ２Ｏ３を使用した場合には、第２の空間２２４の高さｈ２が１５、２０及び２５［ｍｍ］で昇華ガスは析出しなかった。また、第２の断熱材２２としてＢＮを使用した場合には、第２の空間２２４の高さｈ２が１０、１５、２０及び２５［ｍｍ］で昇華ガスは析出しなかった。さらに、第２の断熱材２２としてＡｌＮを使用した場合には、第２の空間２２４の高さｈ２が５、１０、１５、２０及び２５［ｍｍ］の全てで昇華ガスは析出しなかった。
【００４９】
以上の結果を図５のグラフに記す。図５の横軸は第２の断熱材２２と第１の断熱材２１の熱伝導度の差［Ｗ・ｍ−１・Ｋ−１］であり、縦軸は第２の空間２２４の高さｈ２［ｍｍ］である。また、図５において、「○」は、第２の開口２２３を介した第２の空間２２４から外部への昇華ガスの漏洩がなかったことを示し、「×」は、昇華ガスが第２の開口２２３を介して第２の空間２２４から外部に漏洩したことを示す。
【００５０】
そして、図５の結果から、各材料（即ち、第２の断熱材２２と第１の断熱材２１の熱伝導度の差の各値）について「○」と判断された第２の空間２２４の高さｈ２の最小値に基づき、最小二乗法を用いて式（１）の下限側を導出した。また、式（１）の上限側は、第２の断熱材２２と第１の断熱材２１に同一材料を使用した場合の最小の第２の空間２２４の高さｈ２（２０［ｍｍ］）よりも小さい高さｈ２として、２０［ｍｍ］未満とした。なお、式（１）の上限側はｈ２が１５[ｍｍ]以下であることが好ましい。これにより、第２の温度計７２と、坩堝１０の上部との距離が小さくなり温度計測をより正確に行なうことが可能となる。さらに、式（２）は、第２の断熱材２２と第１の断熱材２１に同一材料を使用した場合の最小の第２の空間２２４の高さｈ２（２０［ｍｍ］）よりも小さくできる第２の断熱材２２と第１の断熱材２１の熱伝導度の差を示しており、具体的にはその差が２６．７７と最も小さくなるＳｉ３Ｎ４を第２の断熱材として使用したときの結果から導き出した。
【００５１】
本実施形態によれば、第２の断熱材２２を第１の断熱材２１よりも熱伝導度が高い材料から構成するとともに、第２の空間２２４の高さｈ２を第１の断熱材２１の熱伝導度と第２の断熱材２２の熱伝導度の差によって表わされる上述の式（１）及び式（２）に基づき決定することにより、結晶成長炉の窓部への昇華ガスの析出を抑制できると共に、第２の温度計７２による坩堝１０の上部の温度計測を正確に行なうことが可能となる。
【００５２】
なお、以上説明した実施形態は、本発明の理解を容易にするために記載されたものであって、本発明を限定するために記載されたものではない。したがって、上記の実施形態に開示された各要素は、本発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。
【００５３】
例えば、上述の実施形態では、窒化アルミニウムの単結晶を製造する装置について説明したが、特にこれに限定されず、炭化珪素、硫化カドミウム、セレン化カドミウム、硫化亜鉛、窒化硼素の単結晶を製造する装置に本発明を適用してもよい。
【００５４】
また、坩堝１０を第２の坩堝内に収容した二重坩堝構造を採用してもよいし、坩堝１０を第２及び第３の坩堝内に収容した三重坩堝構造を採用してもよい。
【符号の説明】
【００５５】
１…単結晶製造装置
２…原料
５…種結晶
６…窒化アルミニウム単結晶
１０…坩堝
１１…容器本体
１２…蓋体
１３…第１の蓋部材
１４…第２の蓋部材
２０…断熱材
２１…第１の断熱材
２１１…第１の筒部
２１２…第１の底部
２１３…開口
２１４…第１の蓋部
２１５…第１の開口
２１６…第１の空間
２２…第２の断熱材
２２１…第２の筒部
２２２…第２の蓋部
２２３…第２の開口
２２４…第２の空間
３０…結晶成長炉
３１…ガス導入口
３２…ガス排出口
３３…第１の窓部
３４…第２の窓部
４０…ガス供給装置
５０…減圧装置
６０…誘導コイル
７１…第１の温度計
７２…第２の温度計
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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