(57)【要約】【課題】放射性セシウムを含有する土壌を簡易かつ効率的に除染することのできる土壌除染方法及び装置を提供すること。【解決手段】放射性セシウムを含有する土壌を除染する土壌除染方法及び装置であって、土壌と水酸化カリウムを含む第１の溶離液とを接触させ、土壌中のセシウムを第１の溶離液中に溶離させる第１の溶離工程と、土壌とシュウ酸を含む第２の溶離液とを接触させ、土壌中のセシウムを第２の溶離液中に溶離させる第２の溶離工程とを有する土壌除染方法、及び土壌と第１の溶離液又は第２の溶離液とを収容する処理槽と、水酸化カリウム供給手段と、シュウ酸供給手段とを有する土壌除染装置。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性セシウムを含有する土壌を除染する土壌除染方法であって、
前記土壌と水酸化カリウムを含む第１の溶離液とを接触させ、前記土壌中のセシウムを前記第１の溶離液中に溶離させる第１の溶離工程と、
前記土壌とシュウ酸を含む第２の溶離液とを接触させ、前記土壌中のセシウムを前記第２の溶離液中に溶離させる第２の溶離工程と
を有することを特徴とする土壌除染方法。
【請求項２】
前記第１の溶離工程及び前記第２の溶離工程で使用した前記第１の溶離液及び前記第２の溶離液を吸着材と接触させて前記第１の溶離液及び前記第２の溶離液中のセシウムを除去する除去工程を有することを特徴とする請求項１記載の土壌除染方法。
【請求項３】
前記第１の溶離工程及び前記第２の溶離工程をそれぞれ交互に複数回行うことを特徴とする請求項１又は２記載の土壌除染方法。
【請求項４】
前記吸着材と接触した前記第１の溶離液及び前記第２の溶離液を前記土壌と接触させることで、前記第１の溶離液及び前記第２の溶離液を循環使用することを特徴とする請求項２又は３記載の土壌除染方法。
【請求項５】
前記第１の溶離液の水酸化カリウムの濃度は、０．０５ｍｏｌ／Ｌ以上１．０ｍｏｌ／Ｌ以下であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の土壌除染方法。
【請求項６】
前記第１の溶離液及び前記第２の溶離液の温度は、それぞれ６０℃以上１００℃以下であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の土壌除染方法。
【請求項７】
前記第１の溶離工程と前記第２の溶離工程の間に、前記土壌と洗浄液とを接触させて前記土壌中に残留する水酸化カリウムを除去する洗浄工程を有することを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項記載の土壌除染方法。
【請求項８】
前記第１の溶離液の量と前記第２の溶離液の量は、前記第１の溶離液中の水酸化カリウムの１ｍｏｌに対し、前記第２の溶離液中のシュウ酸が０．５ｍｏｌとなる割合の量であることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか１項記載の土壌除染方法。
【請求項９】
放射性セシウムを含有する土壌を除染する土壌除染装置であって、
前記土壌を収容する処理槽と、
前記処理槽に水酸化カリウムを含む第１の溶離液を供給して前記土壌中のセシウムを前記第１の溶離液中に溶離させる第１の溶離液供給手段と、
前記処理槽にシュウ酸を含む第２の溶離液を供給して前記土壌中のセシウムを前記第２の溶離液中に溶離させる第２の溶離液供給手段と
を有することを特徴とする土壌除染装置。
【請求項１０】
前記第１の溶離液及び前記第２の溶離液中のセシウムを吸着する吸着材を収容する吸着塔を有することを特徴とする請求項９記載の土壌除染装置。
【請求項１１】
前記第１の溶離液及び前記第２の溶離液を前記吸着塔と前記処理槽との間で循環させる循環手段を有することを特徴とする請求項９又は１０記載の土壌除染装置。
【請求項１２】
前記処理槽内の前記第１の溶離液及び前記第２の溶離液の温度をそれぞれ６０℃以上１００℃以下とする加熱装置を有することを特徴とする請求項９乃至１１のいずれか１項記載の土壌除染装置。
【請求項１３】
前記処理槽に洗浄液を供給して前記土壌中に残留する水酸化カリウムを除去する洗浄手段を有することを特徴とする請求項９乃至１２のいずれか１項記載の土壌除染装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性セシウムを含有した土壌の除染方法及び装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、原子力発電所において大規模な事故が発生した場合、大量の放射性核種が飛散し、土壌、樹木、建築物、建造物、海洋及び湖沼水等の環境汚染を引き起こすことが懸念される。そのため、放射性核種を含有した土壌、建築物、建造物、汚泥や焼却灰の処理方法の開発が急務となっている。
【０００３】
放射性核種で汚染された土壌や汚泥に含有される放射性核種の大部分はセシウム１３４やセシウム１３７であり、特にセシウム１３７は半減期が３０．２年と長く、長期に影響を及ぼすことが想定される。そのため、汚染土壌や汚泥からのセシウムの除去が望まれる。このような放射性の汚染物質の除去に関しては、いくつかの提案がなされている。
【０００４】
例えば、放射性物質を含む汚染物質とカチオン、アニオン等の化学種を混合させた後、陽極及び陰極間に電位勾配を生ぜしめ、これらカチオンあるいはアニオンをそれぞれ陰極及び陽極へ移動させながら、その間に上記放射性物質と親和性のあるマトリックス材料を配置して吸着させるとともに、これらの系のｐＨを所定の値以下とすることによって汚染物質を沈殿させ、上記放射性物質を除去することが提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００５】
また、汚染土壌の表層に少なくとも一組の電極を所定の間隔で埋設し、これら電極間に通電することにより電極で汚染物質を集積するとともに、汚染土壌中に有害物質高蓄積植物を栽培し、当該植物に上記汚染物質を吸収させて除去する方法が開示されている（例えば、特許文献２参照。）。しかしながら、これらの方法は、電極の設置や通電が必要であり、オンサイトでの処理が難しいという問題がある。また、植物栽培の工程を含む方法では、処理に長時間を要するという問題もある。
【０００６】
さらに、環境対応型合成無機イオン吸着材、無機ヒ素吸着材を用いる方法も提案されているが、この方法は、海洋や河川、湖沼、地下水等の陸水、及び農薬、合金や半導体等の製造排水の分離・除去に有用であるが、土壌や汚泥では、吸着に使用した吸着材の除去が出来ないという課題がある（例えば、特許文献３参照。）。
【０００７】
また、汚染された水及び土壌から地衣類とその代謝生成物及び合成代謝生成物とを用いて放射性核種を除去する方法も提案されているが、対象核種がウラン、プルトニウムであり、セシウムの除去には適していない。（例えば、特許文献４参照。）。さらに、地層又は海底層に存在する可溶性重金属汚染物質に対処する方法も提案されているが、安定化することにより重金属汚染物質が地下水によって再び流動化させられるのを防ぐものであり、セシウムを除去するものではない（例えば、特許文献５参照。）。
【０００８】
さらに、汚染された土壌を有機酸の溶液に浸漬してセシウムを当該溶液中に溶離させた後、吸着材を用いてセシウムを回収する方法が提案されているが、土質の異なる土壌では溶離性能が異なるため十分な除染ができないことが懸念される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特許第４１２８６２０号
【特許文献２】特開２００７−２８９８９７号
【特許文献３】特許第３５５７４６１号
【特許文献４】特開２００２−１０７４８９号
【特許文献５】特開平６−３９０５５号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、上記した課題を解消するためになされたものであって、放射性セシウムを含有する土壌を簡易かつ効率的に除染することのできる土壌除染方法及び装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明による土壌除染方法の一態様は、放射性セシウムを含有する土壌を除染する土壌除染方法であって、前記土壌と水酸化カリウムを含む第１の溶離液とを接触させ、前記土壌中のセシウムを前記第１の溶離液中に溶離させる第１の溶離工程と、前記土壌とシュウ酸を含む第２の溶離液とを接触させ、前記土壌中のセシウムを前記第２の溶離液中に溶離させる第２の溶離工程とを有することを特徴とする。
【００１２】
本発明による土壌除染装置の一態様は、放射性セシウムを含有する土壌を除染する土壌除染装置であって、前記土壌を収容する処理槽と、前記処理槽に水酸化カリウムを含む第１の溶離液を供給して前記土壌中のセシウムを前記第１の溶離液中に溶離させる第１の溶離液供給手段と、前記処理槽にシュウ酸を含む第２の溶離液を供給して前記土壌中のセシウムを前記第２の溶離液中に溶離させる第２の溶離液供給手段とを有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、放射性セシウムを含有する土壌を簡易かつ効率的に除染することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】実施形態の土壌除染装置を概略的に示す図である。
【図２】水酸化カリウムとシュウ酸を用いた溶離での溶離率を示すグラフである。
【図３】水酸化カリウム水溶液の温度と溶離率の関係を示すグラフである。
【図４】水酸化カリウム水溶液の濃度と溶離率の関係を示すグラフである。
【図５】水酸化カリウムとシュウ酸を用いた場合の土質区分と溶離率の関係を示すグラフである。
【図６】シュウ酸を用いた場合の溶離率と土質区分との関係を示すグラフである。
【図７】塩酸と水酸化ナトリウムを用いた溶離での溶離率を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
図１は、本実施形態における放射性セシウムを含有する土壌を除染するために使用する土壌除染装置の概略構成を示す図である。
【００１６】
図１に示す土壌除染装置１は土壌Ｓを収容する処理槽２を有している。また、土壌除染装置１は、処理槽２に供給ライン３によって接続された水酸化カリウム水溶液槽４と、処理槽２に供給ライン５によって接続された洗浄液槽６と、処理槽２に供給ライン７によって接続されたシュウ酸水溶液槽８とを有している。供給ライン３，５，７にはそれぞれ、移送ポンプ９，１０，１１が介挿されている。
【００１７】
土壌除染装置１において、水酸化カリウム水溶液槽４と移送ポンプ９と供給ライン３とが第１の溶離液供給手段を構成し、シュウ酸水溶液槽８と移送ポンプ１１と供給ライン７とが第２の溶離液供給手段を構成している。また、洗浄液槽６と移送ポンプ１０と供給ライン５とが洗浄手段を構成している。
【００１８】
さらに、土壌除染装置１は、吸着塔１２を有しており、吸引ライン１３によって処理槽２と吸着塔１２の入水口１２Ａとが接続されている。また、吸着塔１２の出水口１２Ｂには、第１の溶離液Ｌ１、第２の溶離液Ｌ２及び洗浄液Ｗを、処理槽２と吸着塔１２との間で循環させる循環ライン１４が開閉バルブ１５を介して接続されており、循環ライン１４には、第１の溶離液Ｌ１、第２の溶離液Ｌ２及び洗浄液Ｗをそれぞれ水酸化カリウム水溶液槽４、シュウ酸水溶液槽８、洗浄液槽６に送るように開閉バルブ１６，１８，１７が介挿されている。土壌除染装置１において、循環ライン１４と、開閉バルブ１５〜１８とが循環手段を構成している。
【００１９】
また、循環ライン１４には、第１の溶離液Ｌ１、第２の溶離液Ｌ２及び洗浄液Ｗを排出する排出ライン２０が開閉バルブ１９を介して接続されている。
【００２０】
吸引ライン１３には、第１の溶離液Ｌ１、第２の溶離液Ｌ２及び洗浄液Ｗを移送する移送ポンプ２１が介挿されている。また、処理槽２内の液面より下に位置する吸引ライン１３の取水口には、第１の溶離液Ｌ１、第２の溶離液Ｌ２及び洗浄液Ｗ中の固形分を除去するためのフィルタ２２が備えられている。
【００２１】
処理槽２には、処理槽２内の第１の溶離液Ｌ１及び第２の溶離液Ｌ２を所定の温度に加熱するために、ヒータ等の加熱装置２３が設けられている。また、処理槽２には、攪拌子等の撹拌装置が設置されていることが好ましい。なお、攪拌子に代えて、あるいはこれに加えて超音波印加装置を配設することもできる。
【００２２】
土壌除染装置１を構成する処理槽２、供給ライン３，５，７、吸引ライン１３、循環ライン１４、排出ライン２０は、耐食性の高い材料から構成する。このような材料として、耐食性に富むステンレス鋼等が好ましい。
【００２３】
また、処理槽２の容量は、処理すべき土壌Ｓの量に応じて適宜決定する。
【００２４】
フィルタ２２は、土壌Ｓを通過させないものであれば特に限定されない。例えばポリエチレン、ポリスルホン及びポリプロピレン等を材料とする中空糸膜からなるフィルタを用いることができる。
【００２５】
吸着塔１２には、第１の溶離液Ｌ１、第２の溶離液Ｌ２及び洗浄液Ｗ中のセシウムを吸着する吸着材が収容されている。
【００２６】
吸着材は、セシウムに対して高い吸着性能を有するものであれば特に限定されず、例えば、フェロシアン化物、ケイチタン酸及びゼオライトを使用することができる。
【００２７】
フェロシアン化物としては、フェロシアン化カリウム、フェロシアン化ナトリウム、フェロシアン化カルシウム、フェロシアン化鉄、フェロシアン化ニッケル、フェロシアン化銅などを挙げることができる。また、ゼオライトは、モルデナイト型ゼオライト、チャバサイト型ゼオライト、クリノプチロライト型ゼオライト、Ａ型ゼオライト、Ｙ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライトなどを挙げることができる。さらに、ケイチタン酸は、ケイチタン酸バリウム、ケイチタン酸ストロンチウムなどの塩であってもよい。
【００２８】
また、吸着材の量は、吸着材の種類、第１の溶離液Ｌ１及び第２の溶離液Ｌ２中のセシウム濃度に応じて適宜決定する。
【００２９】
次に、図１に示す土壌除染装置１を用いた土壌除染方法について説明する。
本実施形態の土壌除染方法は、土壌Ｓに対し、第１の溶離液Ｌ１として水酸化カリウム水溶液を用いる第１の溶離工程を行い、次いで、必要に応じて洗浄液Ｗを用いる洗浄工程を行い、次いで、第２の溶離液Ｌ２としてシュウ酸水溶液を用いる第２の溶離工程を行う。
【００３０】
土壌Ｓは、放射性セシウムを含む土壌であり、汚泥、砂等を含んでいてもよい。
また、一般的に、土壌はこれ自体が粒子の集合体であって、粒子自体はμｍのオーダからｍｍのオーダ程度であるので、第１の溶離液Ｌ１及び第２の溶離液Ｌ２との接触面積を大きくすることができ、以下に説明する土壌Ｓからのセシウムの溶離を効率的かつ効果的に行うことができる。
【００３１】
土壌Ｓは、Ｓｉ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｃａ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ及び残部からなる。これらの元素は酸化物や所定の塩として土壌Ｓ中に存在するのが通常であり、上記残部には、動植物が作り出した有機物等が含まれる。
【００３２】
土壌Ｓは、上記した元素の酸化物で構成される積層構造を有しており、セシウムの多くはこの積層構造の中に取り込まれた形で存在している。土壌Ｓを水酸化カリウム水溶液又はシュウ酸水溶液に浸漬することで、積層構造の一部が壊され、内部のセシウムが水溶液中に溶離する。
【００３３】
土質の異なる土壌Ｓでは、土壌Ｓを構成する成分の種類や構成、土壌Ｓの構造等が異なる場合があり、用いる溶離液によってはセシウムの溶離率が異なる場合がある。本実施形態の土壌除染方法では、第１の溶離工程で土壌Ｓの構造の一部を壊し、内部のセシウムを除去した後、第２の溶離工程において第１の溶離工程で破壊されなかった土壌Ｓの残部の構造を部分的に壊し、この内部のセシウムを除去する。そのため、土質によらず、種々の土壌Ｓについていずれも効率的に除染することができる。
【００３４】
なお、図１において、土壌Ｓと第１の溶離液Ｌ１とは分離して記載しているが、実際には、上述した攪拌混合の操作及び土壌Ｓの態様（形態及び大きさ等）が相伴って、土壌Ｓは、第１の溶離液Ｌ１に分散するようになる。ここでは本実施形態の説明の便宜のために、土壌Ｓと第１の溶離液Ｌ１とを分離して記載している。第２の溶離液Ｌ２及び洗浄液Ｗについても同様である。
【００３５】
第１の溶離工程では、処理槽２に放射性セシウムを含む土壌Ｓを収容し、水酸化カリウム水溶液槽４から移送ポンプ９により第１の溶離液Ｌ１として水酸化カリウム水溶液を処理槽２に供給し、加熱装置２３で第１の溶離液Ｌ１を加熱する。また、必要に応じて第１の溶離液Ｌ１を撹拌する。これにより、土壌Ｓに含まれるセシウムが第１の溶離液Ｌ１に溶離するようになる。
【００３６】
水酸化カリウム水溶液の濃度は、土壌Ｓの種類に応じて適宜設定する。水酸化カリウム水溶液の濃度は、例えば、０．０５ｍｏｌ／Ｌ以上１．０ｍｏｌ／Ｌ以下であることが好ましく、０．５ｍｏｌ／Ｌ以上１．０ｍｏｌ／Ｌ以下であることがより好ましい。
【００３７】
第１の溶離工程では、第１の溶離液Ｌ１を好ましくは６０℃以上１００℃以下、より好ましくは９５℃以上１００℃以下に加熱する。特に好ましくは９５℃程度に加熱する。これにより、溶離率を向上させ、セシウムの溶離を効率的に行うことができる。
【００３８】
次いで、セシウムを含む第１の溶離液Ｌ１を、移送ポンプ２１により吸着塔１２に供給する。このとき、第１の溶離液Ｌ１がフィルタ２２を通過することで、第１の溶離液Ｌ１中の固形分が除去される。
【００３９】
吸着塔１２内で、第１の溶離液Ｌ１が吸着材と接触することで第１の溶離液Ｌ１中のセシウムが除去される。セシウムの除去された第１の溶離液Ｌ１は、排出ライン２０を通じて系外に排出する。
【００４０】
本実施形態では、第１の溶離工程に次いで、必要に応じて洗浄工程を行う。
【００４１】
洗浄工程では、洗浄液Ｗを洗浄液槽６から移送ポンプ１０で処理槽２に供給し、必要に応じて撹拌する。洗浄液Ｗを撹拌すると同時に、又はこれに代えて、洗浄液Ｗを処理槽２に連続的に通液してもよい。また、必要に応じて洗浄液Ｗを加熱装置２３で加熱してもよい。これにより土壌Ｓ中の水酸化カリウムを洗浄液Ｗ中に効率的に溶解させて低減することができる。洗浄液Ｗとしては、一般的には水を使用する。
【００４２】
所定の時間後、処理槽２内の洗浄液Ｗを移送ポンプ２１により吸着塔１２に供給する。このとき、洗浄液Ｗがフィルタ２２を通過することで、洗浄液Ｗ中の固形分が除去される。
【００４３】
吸着塔１２内で、洗浄液Ｗが吸着材と接触することで、洗浄液Ｗ中のセシウムが除去される。セシウムの除去された洗浄液Ｗは、排出ライン２０から排出する。
【００４４】
このように、洗浄工程で土壌Ｓ中の水酸化カリウムを洗浄液に溶解させて除去することで、処理槽２内や土壌Ｓ中に残留する水酸化カリウムを低減することができる。そのため、第２の溶離工程で、この残留する水酸化カリウムと反応する分シュウ酸の使用量が増加することを抑制することができる。また、土壌Ｓ中に残留するシュウ酸カリウムを低減することができる。
【００４５】
本実施形態では、洗浄工程に続いて、第２の溶離工程を行う。第２の溶離工程では、シュウ酸水溶液槽８から移送ポンプ１１により第２の溶離液Ｌ２としてシュウ酸水溶液を処理槽２内に供給し、加熱装置２３で第２の溶離液Ｌ２を加熱する。また、必要に応じて第２の溶離液Ｌ２を撹拌する。これにより、第１の溶離工程で土壌Ｓ中に残存するセシウムが第２の溶離液Ｌ２中に溶離するようになる。
【００４６】
シュウ酸水溶液の濃度は、土壌Ｓの種類に応じて適宜設定する。シュウ酸水溶液の濃度は土壌Ｓ中の鉄を溶解させる濃度であることが好ましい。このような濃度としては、０．０５ｍｏｌ／Ｌ以上１．０ｍｏｌ／Ｌ以下であることが好ましく、０．５ｍｏｌ／Ｌ以上１．０ｍｏｌ／Ｌ以下であることがより好ましい。
【００４７】
第２の溶離工程では、第２の溶離液Ｌ２を好ましくは６０℃以上１００℃以下、より好ましくは９５℃以上１００℃以下に加熱する。特に好ましくは９５℃程度に加熱する。これにより、溶離率を向上させ、セシウムの溶離を効率的に行うことができる。
【００４８】
次いで、処理槽２内の第２の溶離液Ｌ２を、移送ポンプ２１により吸着塔１２に供給する。このとき、第２の溶離液Ｌ２がフィルタ２２を通過することで、第２の溶離液Ｌ２中の固形分が除去される。
【００４９】
吸着塔１２内で、第２の溶離液Ｌ２が吸着材と接触することで第２の溶離液Ｌ２中のセシウムが除去される。セシウムの除去された第２の溶離液Ｌ２は、排出ライン２０を通じて系外に排出する。
【００５０】
なお、本実施形態では、上記した第１の溶離工程と第２の溶離工程をそれぞれ２回以上交互に繰り返すことが好ましい。これにより、溶離率を向上させることができる。
【００５１】
また、この場合、第２の溶離工程後に上記と同様に洗浄工程を行うことが好ましい。これにより、処理槽２内の土壌Ｓ中に残留するシュウ酸を低減することで、第１の溶離工程における水酸化カリウムの必要量や生成するシュウ酸カリウムの量を低減することができる。
【００５２】
本実施形態では、吸着塔１２を通過した第１の溶離液Ｌ１及び第２の溶離液Ｌ２は、系外に排出して廃棄する。そのため、第１の溶離液Ｌ１と第２の溶離液Ｌ２のそれぞれの総使用量は、第１の溶離液Ｌ１中の水酸化カリウムの１ｍｏｌに対し第２の溶離液Ｌ２中のシュウ酸が０．５ｍｏｌの割合となる量であることが好ましい。これにより、水酸化カリウム水溶液とシュウ酸水溶液の混合液である廃液は中性になり、廃棄費用を低減することが可能となる。
【００５３】
また、吸着塔１２を通過した第１の溶離液Ｌ１、第２の溶離液Ｌ２及び洗浄液Ｗは、系外に排出せずに循環使用することもできる。具体的には、各工程において、第１の溶離液Ｌ１は、吸着塔１２から循環ライン１４を通じて水酸化カリウム水溶液槽４へ供給し、第２の溶離液Ｌ２は、吸着塔１２から循環ライン１４を通じてシュウ酸水溶液槽８へ供給し、それぞれ再度処理槽２へ供給することで循環使用することができる。洗浄液Ｗもまた同様に、吸着塔１２から循環ライン１４を通じて洗浄液槽６へ供給し、再度処理槽２へ供給することで循環使用することができる。
この場合、第１の溶離液Ｌ１、第２の溶離液Ｌ２及び洗浄液Ｗ中のセシウム濃度を常時低く保つことができるので、セシウムの溶離を迅速かつ効率的に行うことができ、短時間で高い溶離率を得ることができる。
【００５４】
このように、本実施形態によれば、土質が異なる場合でも、放射性セシウムを含有する土壌を簡易かつ効率的に除染することができる。
【００５５】
（実施例１）
本実施例では、第１の溶離工程に次いで第２の溶離工程を行ったときの溶離率を調べた。
具体的には、土質区分が砂質埴壌土である土壌５ｇを、第１の溶離液である０．５ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウム水溶液の２５０ｍｌ（液固比（溶離液体積［ｍｌ］／土壌質量［ｇ］）５０ｍｌ／ｇ）に浸漬し、撹拌しながら加温した。
【００５６】
第１の溶離液の温度を９５℃、溶離時間を１時間として溶離を行った。その後、第１の溶離液を排出した。次いで、残留した土壌を、液固比５０ｍｌ／ｇで第２の溶離液である０．５ｍｏｌ／Ｌシュウ酸水溶液に浸漬し、撹拌しながら第２の溶離液の温度を９５℃、溶離時間を１時間として溶離を行った。
【００５７】
溶離前の土壌の放射能と、各溶離後の土壌の放射能とをそれぞれ測定し、下記のように溶離率を算出した。
溶離率［％］＝（１−溶離後の土壌中の放射能［Ｂｑ］÷溶離前の土壌中の放射能［Ｂｑ］）×１００
結果を、溶離率を縦軸として、図２のグラフに示す。
【００５８】
図２より第１の溶離工程に次いで、第２の溶離工程を行った後の溶離率は、８０％以上が得られることが判明した。さらに、水酸化カリウムとシュウ酸での反応生成物がシュウ酸カリウムであり、本実施例の方法は、塩酸と水酸化ナトリウム水溶液を用いた方法より農地への影響が小さく、除染に適していることが判明した。
【００５９】
（実施例２）
本実施例では、水酸化カリウム水溶液の温度と溶離率の関係を調べた。
具体的には、放射性セシウムを含む土壌を、第１の溶離液である０．５ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウム水溶液に液固比５０ｍｌ／ｇで浸漬し、撹拌しながら加温しつつ、溶離率を測定した。
【００６０】
溶離液の温度と溶離率の関係を、溶離率を縦軸、溶離液の温度を横軸として、図３のグラフに示す。
図３より、第１の溶離液の温度が６０℃以上で溶離率１０％以上が得られ、９５℃以上で溶離率６５％以上が得られることが判明した。このため、第１の溶離液の温度は６０℃以上が好ましく、９５℃以上がより好ましいことが分かる。
【００６１】
（実施例３）
本実施例では、水酸化カリウム水溶液の濃度と溶離率の関係を調べた。
具体的には、液固比５０ｍｌ／ｇで、濃度の異なる水酸化カリウム水溶液(第１の溶離液)に土壌を浸漬した。それぞれ、第１の溶離液の温度を９５℃、溶離時間を１時間として溶離を行い、溶離率を測定した。
【００６２】
水酸化カリウム水溶液の濃度と溶離率の関係を、溶離率を縦軸、水酸化カリウムの濃度を横軸として、図４のグラフに示す。これらから、水酸化カリウム水溶液の濃度が０．０５ｍｏｌ／Ｌ以上で溶離率１０％以上、０．５ｍｏｌ／Ｌ以上で溶離率６５％以上を得られることが判明した。このため、水酸化カリウム水溶液の濃度は、０．０５ｍｏｌ／Ｌ以上が好ましく、０．５ｍｏｌ／Ｌ以上がより好ましいことが分かる。
【００６３】
（実施例３）
本実施例では、異なる土質区分の土壌に対して第１の溶離工程と第２の溶離工程をそれぞれ２回交互に繰り返し行ったときの溶離率を調べた。
具体的には、土質区分が軽埴土、砂質埴土、砂質埴壌土、埴壌土の土壌に対し、それぞれ次のように溶離を行った。
【００６４】
まず、土壌を第１の溶離液である０．５ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウム水溶液に液固比５０ｍｌ／ｇで浸漬し、撹拌しながら加温した。第１の溶離液の温度を９５℃、溶離時間を１時間として溶離を行った。その後、第１の溶離液を排出した。
次いで、残留した土壌を、第２の溶離液である０．５ｍｏｌ／Ｌのシュウ酸水溶液に液固比５０ｍｌ／ｇで浸漬し、撹拌しながら加温した。第２の溶離液の温度を９５℃、溶離時間を１時間として溶離を行った。その後、第２の溶離液を排出した。
このような操作を２回繰り返し、溶離率を測定した。結果を、溶離率を縦軸として図５のグラフに示す。
【００６５】
図５より水酸化カリウム水溶液及びシュウ酸水溶液を用いた溶離をそれぞれ２回交互に繰り返した後には、９０％以上の溶離率が得られることが判明した。
【００６６】
（比較例１）
本比較例では、溶離液としてシュウ酸水溶液のみを用い、異なる土質区分の土壌に対して溶離を行った場合の溶離率を調べた。
【００６７】
具体的には、土質区分が砂質埴土、壌質砂土、砂質埴壌土、埴壌土である土壌を、溶離液である０．５ｍｏｌ／Ｌのシュウ酸水溶液に液固比５０ｍｌ／ｇで浸漬し、撹拌しながら加温した。溶離液の温度を９５℃、溶離時間を１時間として溶離を行った。このときの溶離率を測定した。結果を、各土壌について溶離率を縦軸として図６のグラフに示す。
【００６８】
図６より、シュウ酸水溶液のみで溶離を行った場合、土質区分によって溶離率にばらつきが生じることが判明した。
【００６９】
（比較例２)
本比較例では、塩酸と水酸化ナトリウム水溶液を溶離液として用い、砂質埴壌土の溶離を行った。
【００７０】
具体的には、砂質埴壌土を、１ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を溶離液として、液固比５０ｍｌ／ｇで浸漬し、撹拌しながら加温した。塩酸溶離液の温度を９５℃、溶離時間を１時間として溶離を行い、溶離率を測定した。次いで、溶離後の塩酸溶離液を排出し、残留した土壌を、０．５ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液を溶離液として、液固比５０ｍｌ／ｇで浸漬し、撹拌しながら加温した。水酸化ナトリウム溶離液の温度を９５℃、溶離時間を１時間として溶離を行い、溶離率を測定した。これらの結果を、溶離率を縦軸として、図７のグラフに示す。
【００７１】
図７より、塩酸での溶離後で溶離率３０％程度、水酸化ナトリウム水溶液での溶離後では溶離率５５％程度であった。さらに、この方法では、塩酸と水酸化ナトリウムとから生成した塩化ナトリウムが土壌中に残留するため、農地等の土壌の除染には適さないという問題があることが判明した。
【００７２】
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は例として掲示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【符号の説明】
【００７３】
１…土壌除染装置
２…処理槽
３，５，７…供給ライン
４…水酸化カリウム水溶液槽
６…洗浄液槽
８…シュウ酸水溶液槽
９，１０，１１，２１…移送ポンプ
１２…吸着塔
１２Ａ…入水口
１２Ｂ…出水口
１３…吸引ライン
１４…循環ライン
１５，１６，１７，１８，１９…開閉バルブ
２０…排出ライン
２２…フィルタ
２３…加熱装置
Ｓ…土壌
Ｌ１…第１の溶離液
Ｌ２…第２の溶離液
Ｗ…洗浄液。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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