(57)【要約】【課題】  水や湿気の多いところで長時間使用した場合でも、光学特性が損なわれず、高い接着性及び耐貫通性を有する中間膜用ポリビニルアセタール樹脂、及び、該中間膜用ポリビニルアセタール樹脂を用いた合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを提供する。【解決手段】  合わせガラス用中間膜に用いられる中間膜用ポリビニルアセタール樹脂であって、アセタール化度が６０〜８０モル％、アセチル基量が１０モル％以下、平均重合度が１５００〜３０００であり、ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳを用いて測定したＲＭＳ半径（ｎｍ）及びモル分子量（ｇ／ｍｏｌ）の絶対分子量５×１０６以上の領域における線形近似直線の傾きが、０．４０（ｎｍ／（ｇ／ｍｏｌ））以下であり、かつ、絶対分子量が５×１０６での分子の回転半径が７５ｎｍ以下である中間膜用ポリビニルアセタール樹脂。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
合わせガラス用中間膜に用いられる中間膜用ポリビニルアセタール樹脂であって、
アセタール化度が６０〜８０モル％、アセチル基量が１０モル％以下、平均重合度が１５００〜３０００であり、
ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳを用いて測定したＲＭＳ半径（ｎｍ）及びモル分子量（ｇ／ｍｏｌ）の絶対分子量５×１０６以上の領域における線形近似直線の傾きが、０．４０（ｎｍ／（ｇ／ｍｏｌ））以下であり、かつ、絶対分子量が５×１０６での分子の回転半径が７５ｎｍ以下である
ことを特徴とする中間膜用ポリビニルアセタール樹脂。
【請求項２】
水酸基量が２５〜４０モル％であることを特徴とする請求項１記載の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂。
【請求項３】
ポリビニルブチラール樹脂であることを特徴とする請求項１又は２記載の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂。
【請求項４】
請求項１、２又は３記載の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂を用いてなることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
中間膜用ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤を２０〜６０重量部、接着力調整剤を０．１重量部以下含有することを特徴とする請求項４記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
少なくとも二枚のガラス板の間に、請求項４又は５記載の合わせガラス用中間膜が挟着されていることを特徴とする合わせガラス。
【請求項７】
合わせガラス用中間膜の含水率２重量％以下の領域で測定したパンメル値が３〜８であることを特徴とする請求項６記載の合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水や湿気の多いところで長時間使用した場合でも、光学特性が損なわれず、高い接着性及び耐貫通性を有する中間膜用ポリビニルアセタール樹脂、及び、該中間膜用ポリビニルアセタール樹脂を用いた合わせガラス用中間膜及び合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリビニルアセタール樹脂等の樹脂からなる中間膜を、二枚以上からなるガラス板の間に挟着することにより得られる合わせガラスは、透明性、耐候性、耐貫通性に優れ、窓ガラス等に広く使用されている。
また、このような合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車等や鉄道の車両、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。  
【０００３】
例えば、特許文献１には、一対のガラス間にポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させた合わせガラスが記載されている。
また、特許文献２には、中間膜とガラス板との接着性を改善することで、衝突時における耐貫通性及びガラスの飛散防止性を向上させた合わせガラス用中間膜が記載されている。
【０００４】
しかしながら、従来の合わせガラス用中間膜は、透明性等の光学特性に加え、衝撃に対する耐貫通性が不充分となる場合があり、特に、水や湿気の多いところで長時間使用した場合に、透明性等の光学特性や、耐貫通性が低下するという問題があった。
従って、近年、需要が急速に拡大している東南アジアをはじめとした高温多湿条件での長期間の使用の要求に応えるには、更なる性能向上が求められるという課題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平０５−１８６２５０号公報
【特許文献２】特開２０００−３０２４９０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、水や湿気の多いところで長時間使用した場合でも、光学特性が損なわれず、高い接着性及び耐貫通性を有する中間膜用ポリビニルアセタール樹脂、及び、該中間膜用ポリビニルアセタール樹脂を用いた合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、合わせガラス用中間膜に用いられる中間膜用ポリビニルアセタール樹脂であって、アセタール化度が６０〜８０モル％、アセチル基量が１０モル％以下、平均重合度が１５００〜３０００であり、ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳを用いて測定したＲＭＳ半径（ｎｍ）及びモル分子量（ｇ／ｍｏｌ）の絶対分子量５×１０６以上の領域における線形近似直線の傾きが、０．４０（ｎｍ／（ｇ／ｍｏｌ））以下であり、かつ、絶対分子量が５×１０６での分子の回転半径が７５ｎｍ以下である中間膜用ポリビニルアセタール樹脂である。
以下に本発明を詳述する。
【０００８】
本発明者らは、鋭意検討の結果、中間膜用ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度、アセチル基量及び平均重合度を所定の範囲内とすることに加えて、ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳを用いて測定したＲＭＳ半径及びモル分子量の絶対分子量５×１０６以上の領域における線形近似直線の傾き、並びに、絶対分子量が５×１０６での分子の回転半径を所定の範囲内とすることで、水や湿気の多いところで長時間使用した場合でも、光学特性が損なわれず、高い接着性及び耐貫通性を実現することが可能になることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【０００９】
本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は６０〜８０モル％である。上記アセタール化度が６０モル％未満であると、本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂に可塑剤を添加した場合に、可塑剤が樹脂の表面に分離し、接着性の低下や光学歪の原因となる。上記アセタール化度が８０モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂の水素結合力が低下するため、得られる中間膜の強度が低下し、合わせガラスの耐貫通性が低下する。上記アセタール化度の好ましい下限は６７モル％、好ましい上限は７０モル％である。なお、アセタール化度とは、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除して求めたモル分率を百分率で示した値である。アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」を用いて測定できる。
【００１０】
本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量の好ましい下限は２５モル％、好ましい上限は４０モル％である。上記水酸基量が２５モル％未満であると、合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記水酸基量が４０モル％を超えると、合わせガラス用中間膜が硬くなりすぎるために取り扱い性に問題が生じることがある。上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量のより好ましい下限は３０モル％、より好ましい上限は３５モル％である。なお、ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除して求めたモル分率を百分率で示した値である。水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」を用いて原料となるポリビニルアルコールの水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。
【００１１】
本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量は上限が１０モル％である。上記アセチル基量が１０モル％を超えると、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記アセチル基量の好ましい下限は０．１モル％、好ましい上限は５モル％である。
なお、アセチル基量とは、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除して求めたモル分率を百分率で示した値である。
【００１２】
本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂の平均重合度は下限が１５００、上限が３０００である。上記平均重合度が１５００未満であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記平均重合度が３０００を超えると、樹脂の剛性が大きくなり過ぎるため、合わせガラス用中間膜の成形が困難になることがある。上記平均重合度の好ましい下限は２０００、好ましい上限は２５００である。
なお、上記中間膜用ポリビニルアセタール樹脂の平均重合度は、原料となるポリビニルアルコールの平均重合度によって求めることができる。
【００１３】
本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量の好ましい下限は３０００００、好ましい上限は５０００００である。また、本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂の数平均分子量の好ましい下限は１０００００、好ましい上限は２０００００である。
なお、上記重量平均分子量及び数平均分子量は、ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳ測定によって求めた光散乱強度の角度依存性（Ｚｉｍｍ  Ｐｌｏｔ）の切片の値をもとに算出する。
【００１４】
本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂は、ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳを用いて測定したＲＭＳ半径（ｎｍ）及びモル分子量（ｇ／ｍｏｌ）の絶対分子量５×１０６以上の領域における線形近似直線の傾きが、０．４０（ｎｍ／（ｇ／ｍｏｌ））以下である。
【００１５】
上記線形近似直線の傾きは、高分子の分岐度を示す指標であり、数値が小さいほど、分岐度が高いことを意味する。絶対分子量が５×１０６以上の領域では、分子鎖が単独で存在せず、ポリビニルアセタール樹脂の有する水酸基によって会合状態になっていると考えられるが、上記線形近似直線の傾きが０．４０以下であることは、分子鎖が良く絡み合っていることを示唆する。
上記線形近似直線の傾きが０．４０を超えると、分子間の絡み合い、相互作用が充分でなく、合わせガラスとしたときの強度が低下し、対貫通性に悪影響を及ぼす。
上記線形近似直線の傾きの好ましい下限は０．２０、好ましい上限は０．３８である。
【００１６】
本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂について、ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳを用いてＲＭＳ半径及びモル分子量を測定した場合の線形近似直線は、縦軸をＲＭＳ半径、横軸をモル分子量とした両対数グラフで表示することができる。
なお、上記ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳを用いたＲＭＳ半径及びモル分子量の測定は、例えば、溶出溶媒としてテトラヒドロフランを用い、多角度光散乱検出器を用いて測定することができる。
上記線形近似直線の傾きは、例えば、ソフトウエア等を用いて解析することで、求めることができる。
【００１７】
本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂は、絶対分子量が５×１０６での分子の回転半径が７５ｎｍ以下である。
上記絶対分子量が５×１０６での分子の回転半径が７５ｎｍを超えると、水素結合による分子間相互作用が不充分となり、ポリビニルアセタールフィルムの強度が低下した結果、対貫通性が低下する恐れがある。上記絶対分子量が５×１０６での分子の回転半径の好ましい下限は５５ｎｍ、好ましい上限は７０ｎｍである。
なお、上記絶対分子量が５×１０６での分子の回転半径は、ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳを用いて測定した光散乱強度の角度依存性（Ｚｉｍｍ  Ｐｌｏｔ）の傾きの値を元に算出することができる。
【００１８】
本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂は、通常、ポリビニルアルコールをアセタール化することにより製造できる。
上記アルデヒドは、従来公知のアルデヒドを用いることが出来る。一般に、炭素数が１〜１０のアルデヒドが用いられ、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド 、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。 その中でも、ｎ−ブチルアルデヒドを用いて得られるポリビニルブチラール樹脂が最も好ましい。
【００１９】
特に、上記線形近似直線の傾きが０．４０以下であり、絶対分子量が５×１０６での分子の回転半径が７５ｎｍ以下である中間膜用ポリビニルアセタール樹脂を製造する方法としては、例えば、ブチラール化反応時の温度を通常より１０℃以上高くする方法、反応時間を通常より２時間以上長くする方法、通常１．１モル％程度であるアセチル基量を０．５モル％以下に低下させたポリビニルアルコールを使用する方法、アセトアルデヒドと共アセタール化する方法、水酸基量を３０モル％以下とする方法等の複合的な要因を組み合わせる方法が挙げられる。
【００２０】
本発明の中間膜用ポリビニルアセタール樹脂を用いて成形することで合わせガラス用中間膜が得られる。このような合わせガラス用中間膜もまた本発明の１つである。
【００２１】
本発明の合わせガラス用中間膜は、可塑剤を用いることが好ましい。
上記可塑剤として、例えば、一塩基性有機酸エステル系可塑剤、多塩基性有機酸エステル系可塑剤、有機リン酸系可塑剤等を用いることができる。
【００２２】
上記一塩基性有機酸エステル系可塑剤としては、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール又はトリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）又はデシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られるグリコール系エステルが挙げられる。なかでも、トリエチレングリコール−ジ−カプロン酸エステル、トリエチレングリコール−ジ−２−エチル酪酸エステル、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−オクチル酸エステル、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキシル酸エステル、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチラート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート等のトリエチレングリコールの一塩基性有機酸エステルが好適に用いられる。 
【００２３】
上記多塩基性有機酸エステル系可塑剤としては特に限定されず、例えば、アジピン酸、セバシン酸又はアゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖状又は分枝状アルコールとのエステル等が挙げられる。なかでも、ジブチルセバシン酸エステル（例えばトリエチレングリコール−ジ−ブチルセバケート等）、ジオクチルアゼライン酸エステル、ジブチルカルビトールアジピン酸エステル等が好適に用いられる。 
【００２４】
上記有機リン酸系可塑剤としては特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。 
【００２５】
上記可塑剤の含有量は、中間膜用ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して２０〜６０重量部であることが好ましく、より好ましくは３０〜５０重量部である。上記可塑剤の含有量が２０重量部未満であると、得られる合わせガラス用中間膜や該合わせガラス用中間膜が用いられた合わせガラスの衝撃吸収性が不充分となることがあり、６０重量部を超えると、可塑剤がブリードアウトして得られる合わせガラス用中間膜や合わせガラスの光学歪みが大きくなったり、透明性やガラスと合わせガラス用中間膜との接着性等が損なわれたりすることがある。
【００２６】
本発明の合わせガラス用中間膜は、接着力調整剤を含有することが好ましい。特に、合わせガラスを製造するときには、上記接着力調整剤を含有することが好ましい。
上記接着力調整剤としては、例えば、アルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩、変成シリコーンオイル等が好適に用いられる。上記接着力調整剤として、例えば、カリウム、ナトリウム、マグネシウム等の塩が挙げられる。
上記塩を構成する酸としては、例えば、オクチル酸、ヘキシル酸、２−エチル酪酸、酪酸、酢酸、蟻酸等のカルボン酸の有機酸、又は、塩酸、硝酸等の無機酸が挙げられる。合わせガラスを製造するときに、ガラスと合わせガラス用中間膜との接着力を容易に調製できることから、接着力調整剤として、マグネシウム塩を用いることが好ましい。
【００２７】
上記接着力調整剤の含有量は、中間膜用ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、好ましい下限は０．０１重量部、好ましい上限は０．１重量部である。上記接着力調整剤の含有量が上記下限以上であると、耐貫通性により優れた合わせガラス用中間膜とすることができる。上記接着力調整剤の含有量が上記上限以下であると、合わせガラス用中間膜の透明性がより一層向上する。
【００２８】
本発明の合わせガラス用中間膜は、マロン酸エステル系化合物、シュウ酸アニリド系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾフェノン系化合物、トリアジン系化合物、ベンゾエート系化合物、ヒンダードアミン系化合物等の紫外線吸収剤；酸化防止剤；光安定剤；界面活性剤；難燃剤；帯電防止剤；耐湿剤；熱線反射剤；熱線吸収剤；キレート剤；耐候剤等の従来公知の添加剤を含有してもよい。
【００２９】
少なくとも二枚のガラス板の間に、本発明の合わせガラス用中間膜が挟着されていることで合わせガラスが得られる。このような合わせガラスもまた、本発明の１つである。
【００３０】
上記ガラスとしては特に限定されず、従来公知の透明板ガラス等を用いることができる。
また、ガラスの代わりにポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート等の透明性のプラスチックを用いてもよい。
本発明の合わせガラスを製造する方法としては特に限定されず、従来公知の方法を用いることができる。
【００３１】
本発明の合わせガラスは、合わせガラス用中間膜の含水率２重量％以下の領域で測定したパンメル値が３〜８であることが好ましい。
なお、パンメル値とは、合わせガラスを−１８℃±０．６℃の温度に１６時間放置し、この合わせガラスの中央部を頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕し、ガラスが部分剥離した後の膜の露出度（面積％）により規定した値であり、表１で定義される。
【発明の効果】
【００３２】
本発明によれば、水や湿気の多いところで長時間使用した場合でも、光学特性が損なわれず、高い接着性及び耐貫通性を有する中間膜用ポリビニルアセタール樹脂、及び、該中間膜用ポリビニルアセタール樹脂を用いた合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】実施例１及び比較例２で得られたポリビニルアセタール樹脂について、ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳを用いてＲＭＳ半径及びモル分子量を測定した場合の線形近似直線を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００３４】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
【００３５】
（実施例１）
（１）ポリビニルブチラール樹脂の合成
純水２８９０ｇに、平均重合度１７００、けん化度９９．２モル％のポリビニルアルコール樹脂を２７５ｇを加えて加熱溶解した。反応系を１５℃に温度調節し、濃度３５重量％の塩酸２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１５７ｇを加え、この温度を保持して反応物を析出させた。次いで、反応系を６０℃で３時間保持して反応を完了させた後、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を炭酸水素ナトリウム１２ｇで中和し、更に、過剰の水で２時間水洗及び乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂をＤＭＳＯ−ｄ６に溶解させ、２重量％の溶液とした後、１３Ｃ−ＮＭＲを用いてブチラール化度を計算したところ、ブチラール化度は６８．１モル％であった。
【００３６】
（２）合わせガラス用中間膜の製造
得られたポリビニルブチラール樹脂１００重量部に対し、可塑剤としてトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＯ）４０重量部、及び、接着力調整剤として酢酸カリウムを０．０３重量部添加し、ミキシングロールで充分に溶融混練した後、押出機を用いて成型し、平均膜厚０．７６ｍｍの合わせガラス用中間膜を得た。
【００３７】
（３）合わせガラスの製造
得られた合わせガラス用中間膜を、その両端から透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）で挟み込み、これをゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブンに移し、更に９０℃で３０分間保持しつつ真空プレスした。このようにして予備圧着された合わせガラスをオートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
【００３８】
（実施例２〜５、比較例１〜２）
表２に示すブチラール化度、アセチル基量、水酸基量、数平均分子量、重量平均分子量となるように、ポリビニルアルコールを変更するとともに、表２に示す温度、時間でアセタール化反応を行った以外は、実施例１と同様にしてポリビニルブチラール樹脂、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。
【００３９】
（比較例３）
平均重合度８３０、けん化度１．１モル％のポリビニルアルコール樹脂を用い、表２に示す温度、時間でアセタール化反応を行った以外は、実施例１と同様にしてポリビニルブチラール樹脂、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。
【００４０】
＜評価＞
実施例及び比較例で得られたポリビニルブチラール樹脂及び合わせガラスについて以下の評価を行った。
［ポリビニルブチラール樹脂の評価］
（１）ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳ測定
得られたポリビニルブチラール樹脂について、赤外検出器としてＷｙａｔｔ  Ｏｐｔｉｌａｂ  ｒｅｘ、Ｓｈｏｄｅｘ製ＧＰＣカラムＬＦ−８０４を２本連結して使用し、カラム温度４０℃で、溶出溶媒としてテトラヒドロフランを毎分１ｍｌの流量で絶対分子量の測定を行った。なお、重量平均分子量、数平均分子量はＧＰＣ−ＭＡＬＬＳを用いて測定した光散乱強度の角度依存性（Ｚｉｍｍ  Ｐｌｏｔ）の切片の値と、溶出時間に対する濃度の広がりを基に算出した。
また、上記ＧＰＣ条件において多角度光散乱検出器（Ｗｙａｔｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社製、Ｗｙａｔｔ  ＤＡＷＮ  ＥＯＳ）を用いて、ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳ測定を行い、専用ソフトウエア（ＡＳＴＲＡ  Ｖ  ｖｅｒ．５）を用いて解析を行うことで、ＲＭＳ半径−モル分子量両対数直線（縦軸：ＲＭＳ半径、横軸：モル分子量）の線形近似直線の傾きを求めた。また、得られたデータより、絶対分子量５×１０６における分子の回転半径を求めた。
【００４１】
上記ＧＰＣ−ＭＡＬＬＳ測定の線形近似直線を図１（両対数グラフ）に示す。図１は、縦軸をＲＭＳ半径（回転半径）、横軸をモル分子量（絶対分子量）としたものである。
実線は実施例１で得られたポリビニルアセタール樹脂であり、破線は比較例２で得られたポリビニルアセタール樹脂である。ここで、「絶対分子量５×１０６以上の領域における線形近似直線の傾き」とは、図１に示す５×１０６の直線と交差する部分以上での傾きを示す。
【００４２】
［合わせガラスの評価］
（２）パンメル値測定
まず、得られた合わせガラスについて、水の吸収帯を利用する近赤外線吸収分析法により、合わせガラス用中間膜の含水率を測定して、含水率が全て２重量％以下であることを確認した。なお、含水率は、合わせガラスを近赤外分光計（日本分光社製、Ｕｂｅｓｔ  Ｖ−５７０）にセットしてスペクトルを測定し、１９２５ｃｍ−１のピーク（水の吸収帯）と１７０５ｃｍ−１（ポリビニルブチラール樹脂の吸収帯）の強度比により測定した。
次いで、得られた合わせガラスを−１８℃±０．６℃の温度で１６時間放置し、この合わせガラスの中央部（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍの部分）を頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕し、ガラスが部分剥離した後の膜の露出度を、表１によってパンメル値（積水法）で示した。
【００４３】
（３）ガラスの飛散性試験
上記「（２）パンメル値測定」によって得られたパンメル値が３〜８の範囲内である場合を「○」とし、パンメル値が３〜８の範囲外である場合を含む場合を「×」として評価した。
【００４４】
【表１】
2015067477.tif 000003
【００４５】
（４）耐貫通性試験（ＪＩＳ Ｒ ３２１２に準拠）
得られた合わせガラスを２３℃±１℃の温度で１６時間放置し、この合わせガラスの周縁部を支持枠に固定して水平に保持した状態で、その上から合わせガラスの中央部に２．２６ｋｇの鋼球を自由落下させ、試験片が鋼球の貫通を防止できる落球高さ（ｍ）を測定した。落球高さが４ｍ以上である場合を「○」とし、４ｍ未満である場合を「×」として評価した。
【００４６】
（５）光学歪み評価 
得られた合わせガラスを透かした像の光学歪みの有無を目視で評価した。
像に歪が見られない場合を「○」とし、歪が確認されたもの場合を「×」として評価した。
【００４７】
【表２】
2015067477.tif 000004
【産業上の利用可能性】
【００４８】
本発明によれば、水や湿気の多いところで長時間使用した場合でも、光学特性が損なわれず、高い接着性及び耐貫通性を有する中間膜用ポリビニルアセタール樹脂、及び、該中間膜用ポリビニルアセタール樹脂を用いた合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを提供できる。
【図１】
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