(57)【要約】      （修正有）【課題】透明性、耐候性、耐水性、接着性、耐衝撃性などの諸性能を満足する合わせガラス用中間膜、および該合わせガラスを提供する。【解決手段】エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体、およびポリビニルアセタールからなる群より選ばれる少なくとも１種の特定のベース樹脂と、特定の粘着付与樹脂である水素化重合ロジンエステルよりなる接着性樹脂組成物を用いて形成されてなる合わせガラス用中間膜を用いることである。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体、およびポリビニルアセタールからなる群より選ばれる少なくとも１種のベース樹脂と、粘着付与樹脂である水素化重合ロジンエステルよりなる接着性樹脂組成物を用いて形成されてなることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記の水素化重合ロジンエステルが、ロジン二量体成分の含有量が８０重量％以上であって、かつ該二量体成分中に一般式（１）：ＲＯＯＣ−Ｘ−ＣＯＯＲ（式中、Ｘはロジン二量体から２つのエステル基を除いた残基を、Ｒは炭素数１〜５のアルキル基を表す）で表わされるジエステル化合物を８０重量％以上含有する重合ロジンエステル（ａ）を、白金族系触媒の存在下に水素圧４〜２０ＭＰａ、および１８０〜３００℃の条件下で水素化処理して得られるものである請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
重合ロジンエステル（ａ）が、硫酸、ギ酸、酢酸、リン酸、塩化亜鉛、パラトルエンスルホン酸、メタンスルホン酸又はスルホン酸基を有する固体酸、及び三フッ化ホウ素もしくはその錯体からなる群より選ばれる少なくとも１種である重合触媒の存在下にロジンエステルを重合して得られるものである請求項１または２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記の白金系触媒がパラジウム系触媒である請求項１〜３のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記の水素化重合ロジンエステルが、ガードナー色数が１以下、軟化点が１００〜１２０℃、酸価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、および鹸化価が１６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上のものである請求項１〜４のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記の接着性樹脂組成物が、前記ベース樹脂１００重量部に対して前記の水素化重合ロジンエステルが５〜５０重量部配合されてなるものである請求項１〜５のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載された合わせガラス用中間膜を介して複数のガラス板を合わせ加工してなることを特徴とする合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラス用中間膜および該中間膜を用いてなる合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃による破損時の飛散が少なく安全であるため、自動車、鉄道車両、航空機、船舶、建築物等の窓ガラスなどに広く使用されている。合わせガラスには、複数枚の無機ガラス板からなる接合物、ポリカーボネート板やポリメチルメタクリレート板のような有機ガラス板からなる接合物、無機ガラス板と有機ガラス板からなる接合物など各種があり、これら接合には合わせガラス用中間膜が一般的に用いられている。
【０００３】
合わせガラス用中間膜においては、例えばポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル共重合体、ポリウレタン樹脂などのベース樹脂に加え、接着強度を高めるための粘着付与剤やシランカップリング剤の他、必要に応じ酸化防止剤、光安定剤、帯電防止剤、可塑剤などが配合されている。
【０００４】
合わせガラス用中間膜に有用な粘着付与剤として、例えば、各種のロジン誘導体や石油樹脂などが知られており、該ロジン誘導体として重合ロジンなどが例示されている（特許文献１〜３参照）。
【０００５】
ところで、前記中間膜では、粘着付与剤の選択次第で、初期着色や経時着色が問題となる他、耐水性、接着性、耐衝撃性などが不十分な場合がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平３−１０９２４１号公報
【特許文献２】特開平１１−２１１５１号公報
【特許文献３】特開２００７−５５８２３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記課題を解決するものであり、透明性、耐候性、耐水性、接着性、耐衝撃性などの諸性能を満足する合わせガラス中間膜、および該合わせガラスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
ところで、重合ロジンや重合ロジンエステルが、ロジンやロジンエステルに比べて軟化点が高く、また一般的に色調、耐候性、相溶性などが劣るとの認識の下、本出願人は淡色重合ロジンエステルの新規製造法に関する発明を出願中である。本発明者は、かかる出願発明を考慮し、前記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた。その結果、市販の重合ロジンに含まれる次の成分：（１）ロジン酸の三量体以上の高分子量体成分、（２）重合反応時の副反応（ロジンの脱炭酸）に伴って生じる、カルボキシル基が１つ脱離した二量体成分（以下、モノカルボキシ二量体という）、ならびに（３）未反応のロジン酸などが悪影響し、前記課題の原因となりうるとの知見を得た。
【０００９】
前記知見に基づき、本発明者は更に鋭意検討を行った結果、合わせガラス用中間膜の粘着付与剤として水素化重合ロジンエステルを用いることにより、上記課題を解決しうることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
すなわち、本発明は、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体、およびポリビニルアセタールからなる群より選ばれる少なくとも１種のベース樹脂と、粘着付与樹脂である水素化重合ロジンエステルよりなる接着性樹脂組成物を用いて形成されてなることを特徴とする合わせガラス用中間膜に係る。また本発明は、該合わせガラス用中間膜を介して複数のガラス板を合わせ加工してなることを特徴とする合わせガラスに関する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、透明性、耐候性、耐水性、接着性、耐衝撃性などの諸性能を満足する合わせガラス中間膜、および該合わせガラスを提供することができる。本発明により得られる合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶、建築物等の窓ガラスなどに好適である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明の合わせガラス用中間膜は、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体、およびポリビニルアセタールからなる群より選ばれる少なくとも１種のベース樹脂と、粘着付与樹脂である水素化重合ロジンエステルよりなる接着性樹脂組成物から得られるものである。
【００１３】
前記接着性樹脂組成物のベース樹脂である前記エチレン−酢酸ビニル共重合体としては、従来公知のものを格別限定なく使用でき、非架橋型、架橋型のいずれでもよく、また、エチレン−酢酸ビニル共重合体の鹸化物や加水分解物であるエチレン−酢酸ビニル共重合体の変性物であってもよい。なお、架橋型のエチレン−酢酸ビニル共重合体は、一般的には、非架橋型のエチレン−酢酸ビニル共重合体に対して架橋剤（例えば有機過酸化物など）や架橋助剤（例えばトリアリルシアヌレートなど）を作用させることにより製造される。
【００１４】
該エチレン−酢酸ビニル共重合体の各単量体成分の比率は、格別限定されないが、通常は酢酸ビニルの含有量が１０〜５０重量％程度、好ましくは２０〜４０重量％である。酢酸ビニル含量が１０重量％未満では、得られる中間膜が硬くなりすぎて、ガラスとの接着性や合わせガラスの耐貫通性が低下する傾向がある。また、酢酸ビニル含量が５０重量％を超えると、得られる中間膜の破断強度が不十分となり、合わせガラスの耐衝撃性が低下する傾向がある。
【００１５】
なお、エチレン−酢酸ビニル共重合体の市販品としては、例えば日本ポリオレフィン（株）製の「ノバテックＥＶＡ」シリーズや三井・デュポンポリケミカル（株）製の「エバフレックス」シリーズなどが挙げられ、これらの中から適宜に選択使用できる。
【００１６】
前記接着性樹脂組成物のベース樹脂であるエチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体としては、従来公知のものを格別限定なく使用できる。該エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体のアルキル（メタ）アクリレート成分としては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル等の各種（メタ）アクリル酸エステル類の他、（メタ）アクリル酸を例示できる。エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体中のアルキル（メタ）アクリレート成分の含有量は、特に制限はないが、通常は５〜５０重量％程度、好ましくは１０〜４０重量％である。
【００１７】
なお、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体の市販品としては、日本ポリオレフィン社製の「レクスパール」シリーズ、デュポン社（社）製の「エルバロイＡＣ」シリーズ、三井・デュポンポリケミカル（株）製の「ニュクレル」シリーズ、日本合成化学工業（株）製の「ソアノール」シリーズ等が挙げられ、これらの中から適宜に選択使用できる。
【００１８】
前記接着性樹脂組成物のベース樹脂である前記ポリビニルアセタールとしては、従来公知のものを格別限定なく使用でき、例えば、アセタール化度６０〜７５モル％、重合度８００〜３０００のもの等が好適である。重合度が８００未満では、樹脂膜の強度が弱くなり得られる合わせガラスの耐貫通性が低下する傾向がある。また、重合度が３０００を超えると、樹脂膜の成形性が劣ったり、樹脂膜の強度が高くなりすぎて、得られる合わせガラスの衝撃吸収性が低下する傾向がある。ポリビニルアセタールのなかでも、ガラスに対する適正な接着力、透明性、耐候性に優れるという点から、ポリビニルブチラール樹脂が好適である。
【００１９】
ポリビニルアセタールは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化して得られる。アルデヒドとしては特に限定されず、一般に、炭素数が１〜１０のアルデヒドが用いられ、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒドが好適であり、特に好ましくはｎ−ブチルアルデヒドである。
【００２０】
前記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより得られ、鹸化度８０〜９９．８モル％のポリビニルアルコールが一般的に用いられる。ポリビニルアルコールの粘度平均重合度は２００〜３０００であることが好ましく、２００未満では、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下する傾向があり、また、３０００を超えると、樹脂膜の成形性や加工性が低下する傾向がある。
【００２１】
前記接着性樹脂組成物には、粘着付与樹脂として水素化重合ロジンエステルが必須配合される。
【００２２】
水素化重合ロジンエステルとしては、ロジン二量体成分の含有量が８０重量％以上であって、かつ該二量体成分中に一般式（１）：ＲＯＯＣ−Ｘ−ＣＯＯＲ（式中、Ｘはロジン二量体から２つのエステル基を除いた残基を、Ｒは炭素数１〜５のアルキル基を表す）で表わされるジエステル化合物を８０重量％以上含有する重合ロジンエステル（ａ）を使用し、該重合ロジンエステル（ａ）を特定の条件下で水素化処理して得られるものを好ましく使用できる。
【００２３】
前記の重合ロジンエステル（ａ）は、特定の原料ロジンエステルを触媒の存在下に重合してなるものであり、これを精製して得られるものを好ましく使用できる。前記の原料ロジンエステルとしては、天然ロジン（ガムロジン、トール油ロジン、ウッドロジン）と炭素数１〜５の１価アルコールとからなるエステル類が挙げられる。なお、該天然ロジンは、得られる重合ロジンエステルの色調を考慮すると、蒸留、再結晶等の精製処理を施して用いるのが好ましく、該精製ロジンの色調は、ガードナー色数で２以下、より好ましくは１以下のものとされる。前記アルコールとしては、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、ｉ−ブタノール、ｔ−ブチルアルコール、ペンタノール等が挙げられる。
【００２４】
該エステル化では、公知の方法を採用することができ、例えば、（１）天然ロジンに含まれる樹脂酸（以下、ロジン酸という）の酸塩化物と前記アルコールとを反応させる方法や、（２）加圧下でロジン酸とアルコールを一定時間反応させた後、アルコールと水の混合溶液を除去し、さらに系内にアルコールを追加し、同様の操作を繰り返して反応させる方法などが挙げられる。
【００２５】
前記の重合反応条件は、格別限定されず、従来公知の条件から適宜に選択決定される。例えば、原料ロジンエステルを次のような触媒の存在下、必要に応じて有機溶媒の存在下に重合させればよい。該重合触媒としては、三フッ化ホウ素又はその錯体、硫酸、ギ酸、パラトルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、フッ化水素、塩化亜鉛、塩化アルミニウム、四塩化チタン等の各種公知の触媒が知られているが、得られる水素化重合ロジンエステルの色調を考慮して、ギ酸、酢酸、塩化亜鉛及び三フッ化ホウ素もしくはその錯体からなる群より選ばれる少なくとも１種である重合触媒を用いることが好ましい。
【００２６】
前記の有機溶媒としては、原料ロジンエステルの重合反応を阻害しないものであれば、特に限定なく使用できる。具体的には、トルエン、キシレン等の芳香族系炭化水素；ヘプタン、オクタン等の脂肪族炭化水素；メチルエチルケトン、メチルイソプロピルケトン等のケトン系炭化水素；酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル系炭化水素；四塩化炭素、二塩化エチレン、トリクロルエタン、テトラトリクロルエタン等のハロゲン系炭化水素などを例示でき、これらは１種単独でまたは２種以上を適宜に組み合わせて使用できる。
【００２７】
前記重合反応は、通常、０〜２００℃程度で、０．５〜２４時間程度の条件下で行うことができる。該重合反応が終了した後、使用溶剤、触媒、未反応原料ロジンエステル、分解物などを該反応系から除去することにより、重合ロジンエステル（ａ）を収得できる。なお、触媒除去方法としては、水洗、アルカリ中和、ろ過等を採用でき、また未反応原料ロジンエステルや分解物の除去方法としては、減圧蒸留が好ましい。
【００２８】
前記の重合ロジンエステル（ａ）を水素化処理して水素化重合ロジンエステルを得るためには、特定の触媒を用い、特定の温度、特定の圧力条件で水素化処理することが必要である。該水素化触媒としては、パラジウムカーボン、ロジウムカーボン、ルテニウムカーボン、白金カーボンなどの担持触媒、ニッケル、白金などの金属粉末、ヨウ素、ヨウ化鉄などのヨウ化物など、各種公知のものを使用できる。これらの中では、パラジウム、ロジウム、ルテニウムまたは白金系触媒が水素化効率（水素化率が良い、水素化時間が短い）の点で好ましく、該触媒の使用量は重合ロジンエステル（ａ）１００重量部に対し、通常０．０１〜５重量部程度、好ましくは０．０１〜２．０重量部である。
【００２９】
該水素圧は、４〜２０ＭＰａ程度、好ましくは５〜１５ＭＰａであり、還元温度は１８０℃〜３００℃程度、好ましくは２００℃〜２８０℃であり、反応時間は通常、０．５〜２４時間程度である。水素圧が４ＭＰａに満たない場合は、所望の水素化が進行せず、目的とする水素化重合ロジンエステルを収得できない。また水素圧が２０ＭＰａを超える場合は、用いる設備の耐圧条件が厳しくなる。
【００３０】
前記の水素化処理は、重合ロジンエステル（ａ）を加熱溶融状態で行ってもよいし、溶剤に溶解させた状態で行ってもよい。該溶剤としては、用いる重合ロジンエステル（ａ）および得られる重合ロジンエステルが溶解しやすい溶剤であれば、特に限定されない。例えば、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼンなどが挙げられ、これらは１種単独でまたは２種以上を適宜に組み合わせて使用できる。
【００３１】
得られる水素化重合ロジンエステルは、ガードナー色数が１以下、好ましくはハーゼン水準であり、軟化点が１００〜１２０℃、好ましくは１０５〜１１５℃であり、酸価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、好ましくは５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、鹸化価が１６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、好ましくは１７０〜１９０ｍｇＫＯＨ／ｇである。また、水素化重合ロジンエステルにおける二量体成分の含有率は、８０重量％以上であり、好ましくは８５重量％以上である。なお、酸価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇを超える場合は脱炭酸が生じやすくなるなどの不利がある。鹸化価は、エステル結合の量を示す指標であるため、鹸化価が１６０ｍｇＫＯＨ／ｇ未満の場合は不純物（重合ロジンのモノカルボン酸体、ロジンの脱炭酸物など）の含有量が相対的に高くなる。
【００３２】
水素化重合ロジンエステルの添加量は、前記ベース樹脂１００重量部に対し、通常５〜５０重量部程度、好ましくは１０〜４０重量部である。該添加量が５重量部未満では、十分な効果が得られない傾向があり、また５０重量部を超えると、中間膜の透明性が低下する傾向がある。
【００３３】
本発明で用いる前記ベース樹脂には、必要に応じて、可塑剤、接着力調整剤、透明性改良剤（結晶核剤）、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤などの各種添加剤があらかじめ配合されていてもよい。これらの添加剤は、前記接着性樹脂組成物の調製時に配合してもよい。
【００３４】
前記の可塑剤としては、特に限定されず、合わせガラス用中間膜に配合される公知の可塑剤を格別限定なく用いることができる。例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機系可塑剤；有機リン酸系、有機亜リン酸系等のリン酸系可塑剤等が挙げられ、これらは単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。該可塑剤の配合量は、前記ベース樹脂１００重量部に対して、通常は６０重量部未満、好ましくは５０重量部未満とされる。該可塑剤の添加量が６０重量部を超えると、可塑剤がブリードアウトして得られる中間膜の透明性やガラスと中間膜との接着性が低下する傾向がある。
【００３５】
前記の接着力調整剤としては、特に限定されないが、シランカップリング剤が好適である。該シランカップリング剤としては、例えば、３−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシランが挙げられ、これらは単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。シランカップリング剤の添加量は、前記ベース樹脂１００重量部に対し、通常は４重量部未満とされる。該シランカップリング剤の添加量が４重量部を超えると、中間膜の強度が低下する傾向がある。
【００３６】
前記の透明性改良剤としては、特に限定されないが、例えば、ジベンジリデンソルビトール、ジベンジリデンキシリトール、ジベンジリデンズルシトール、ジベンジリデンマンニトール、カリックスアレーンが好適であり、これらは単独で用いられてもよいし、二種類以上が併用されてもよい。該透明性改良剤の添加量は、前記ベース樹脂１００重量部に対し、通常は４重量部未満とされる。該透明性改良剤の添加量が４重量部を超えると、中間膜内で透明性改良剤が析出する傾向がある。
【００３７】
前記の熱安定剤としては、例えば、ステアリン酸カルシウム石鹸、ジアルカノール脂肪族第三級アミンなどが挙げられる。また、前記酸化防止剤としては、例えば、ｔ−ブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタンなどが挙げられる。また前記紫外線吸収剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾールなどのベンゾトリアゾール系、ヒンダードアミン系、ベンゾフェノン系のものなどが挙げられ、これらは単独で用いられてもよいし、二種類以上が併用されてもよい。該熱安定剤の添加量は、前記ベース樹脂１００重量部に対し、通常は４重量部未満である。
【００３８】
前記の接着性樹脂組成物には、本発明の効果を阻害しない限り、前記の水素化重合ロジンエステル以外の公知粘着性付与剤を配合しても差し支えない。該粘着性付与剤としては、例えば、水添ロジン、不均化ロジン、不均化水添ロジン、ロジンエステル、ロジン金属塩、脂肪族石油樹脂、芳香族石油樹脂、脂環式石油樹脂、共重合系石油樹脂、水素化石油樹脂、純モノマー系石油樹脂、テルペン樹脂、クマロン樹脂などが挙げられる。
【００３９】
前記接着性樹脂組成物を用いて合わせガラス用中間膜を形成するに際しては、特に限定されず、各種公知の製膜方法を採用できる。例えば、前記ベース樹脂、水素化重合ロジンエステル、および上述のような各種添加剤をそれぞれ所定量で配合し、これらを均一に混練りした後、プレス法、カレンダーロール法、押出シートキャスティング法、インフレーションチューブ法等の各種公知の方法により、本発明の合わせガラス用中間膜を作製できる。
【００４０】
得られる合わせガラス用中間膜の厚さは、用途に応じて適宜に決定されるが、一般的には０．０５〜１．２ｍｍ程度である。該中間膜は、無機ガラス板との接着力を高める目的で、コロナ処理やプラズマ処理等により極性基が表面に導入されていてもよい。
【００４１】
当該中間膜を用いて合わせガラスを製造するには、格別限定なく各種公知の方法を採用できる。例えば、シート状中間膜を、その両側からガラス板で挟み込み、この未圧着状態のサンドイッチ構造体をゴムバッグヘ入れ、減圧下に一定時間脱気した後、加温オーブンに入れ、一定時間保持する方法（真空バッグ法）、または該サンドイッチ構造体を加熱した加圧ゴムロールに一定時間通過させた後、オーブン中で加熱保持する方法（加熱プレス法）、押圧ロール法、オートクレーブ法などが挙げられる。
【００４２】
本発明の合わせガラスの層構成としては、ガラス／中間膜／ガラスが基本であるが、他の各種の層構成であってもよい。当該ガラスとしては、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、着色板ガラス、紫外線吸収板ガラス、赤外線反射板ガラス、赤外線吸収板ガラスなどの無機ガラス板に限定されず、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレートなどから得られる各種の有機ガラス板も包含される。
【実施例】
【００４３】
以下に参考例、実施例及び比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。各例中、特記しない限り、部および％は重量基準である。
【００４４】
参考例１（水素化重合ロジンエステルの合成）
重合触媒としてギ酸を用いて得られた重合ロジンメチルエステル（ａ１）〔色調ガードナー８、軟化点１１４℃、酸価２．７ｍｇＫＯＨ／ｇ〕を１００ｇ、５％パラジウムカーボン（５０％含水、エヌ・イー  ケムキャット社製）５ｇを０．３Ｌ回転式オートクレーブに仕込み、系内の酸素を除去した後、水素で８ＭＰａまで加圧し、２２０℃まで昇温し３時間反応を行った。触媒を濾別し、水素化重合ロジンエステル（Ｈ１）を得た。該水素化重合ロジンエステル（Ｈ１）の物性を表１に示す。（以下、同様）
【００４５】
参考例２（水素化重合ロジンエステルの合成）
重合ロジンエステル（ａ１）に代えて、重合触媒として酢酸を用いて得られた重合ロジンメチルエステル（ａ２）〔色調ガードナー７、軟化点１１５℃、酸価２．２ｍｇＫＯＨ／ｇ〕を用いた他は、実施例１と同様に水素化処理および濾別を行い、水素化重合ロジンエステル（Ｈ２）を得た。
【００４６】
比較参考例１
市販重合ロジン１（アリゾナケミカル（株）製、商品名「シルバロスＰＲ１４０」）を用いた。
【００４７】
比較参考例２
市販重合ロジン２（ハーキュレス（株）製、商品名「ダイマレックス」）を用いた。
【００４８】
比較参考例３
市販重合ロジン３（荒川化学工業（株）製、商品名「アラダイムＲ−１４０」）を用いた。
【００４９】
（得られた各種粘着付与剤の物性）
【００５０】
【表１】
2015101530.tif 000002
【００５１】
表１中、ロジン二量体成分の含有率（％）はＨＬＣ測定法により求めた。測定条件は以下の通りである。
カラム：ＯＤＳ（日本分光（株）製）
溶媒：メチルアルコール／０．０１％リン酸＝９／１（容量比）
流速：１ｍｌ／分、
検出器：示差屈折計（日本分光（株）製）
【００５２】
<合わせガラス用中間膜の作製>
表２および表３に示す各配合成分を溶融混練装置により所定条件（１５０℃、５０回転／分、１０分間）下に溶融混練し、各種の接着性樹脂組成物を作製した。その後、押出機を用いて該接着性樹脂組成物をそれぞれ熱プレスで厚さ約２００μｍのシートに成形し、合わせガラス用中間膜を得た。
【００５３】
【表２】
2015101530.tif 000003
【００５４】
表２中、ＥＶＡはエチレン−酢酸ビニル共重合体（酢酸ビニル含有量２６％）を、シランカップリング剤は３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランを、紫外線吸収剤は２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノンを示す。
【００５５】
【表３】
2015101530.tif 000004
【００５６】
表３中、ＰＶＢはポリビニルブチラール：アセタール化度（６６モル％）を、可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）を、紫外線吸収剤は２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノンを示す。
【００５７】
<合わせガラスの作製>
前記の合わせガラス用中間膜を、２枚の無機ガラス板（３０ｃｍ×３０ｃｍ×２ｍｍ、日本テストパネル（株）製）で挟み、バッグ内に入れ、バッグ内を減圧にしながら加熱オーブンに入れ、１００℃×３０分加熱して、各種の合わせガラスを得た。
【００５８】
<性能評価>   
前記で得た各種合わせガラスを、以下のようにして評価した。評価結果は表４に示す。
外観：目視にて以下の基準により評価した。
○：透明、△：わずかに着色している、×：着色している
全線透過率（％）、ＨＡＺＥ（％）：市販ヘイズメーター（製品名「ＨＭ−１５０」、村上色彩技術研究所製）を用いて、それぞれ測定した。
接着力：前記の合わせガラス用中間膜を無機ガラス板（３０ｃｍ×３０ｃｍ×２ｍｍ、日本テストパネル（株）製）に乗せ、その上に３８μｍのポリエステルフィルムを乗せ、その上にガラスを乗せた。ついで、合わせガラスの前記作製方法と同様にして、最下層のガラスと合わせガラス用中間膜を接着させた。これを２００ｍｍ／分の速度で１８０°剥離し、該剥離強度を以下の基準により評価した。
◎：０．５Ｎ／２５ｍｍ以上、○：０．３Ｎ／２５ｍｍ以上〜０．５Ｎ／２５ｍｍ未満
【００５９】
【表４】
2015101530.tif 000005
【００６０】
表４の結果から、本発明の合わせガラス用中間膜は、比較用の合わせガラス用中間膜に比べて、外観、全線透過率、ＨＡＺＥに優れるとともに、ガラス板に対して良好な接着性能を示すことが判る。