(57)【要約】【課題】  原水に含まれるトリチウム化水を省エネルギーで効率良く除去することができるトリチウム除去装置を提供する。【解決手段】  トリチウム化水を含む被処理水を加熱して蒸気を生成する熱交換器１１ａ〜１１ｃを有する蒸発缶１０ａ〜１０ｃを複数備え、前記各蒸発缶１０ａ〜１０ｃは、水素ガスを導入する導入部３２ａ〜３２ｃと、水素ガスを含む被処理水の蒸気から水素同位体交換反応によりトリチウム化水素を含む反応ガスを生成する触媒部３４ａ〜３４ｃとを備えており、前段の蒸発缶１０ａ，１０ｂで生成された反応ガスを、後段の蒸発缶１０ｂ，１０ｃにおける熱交換器１１ｂ，１１ｃの熱源として導入するように、各蒸発缶１０ａ〜１０ｃが順次接続され、熱交換器１１ｂ，１１ｃにおいて凝縮しない反応ガスを抽気して回収するトリチウム除去装置。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原水に含まれるトリチウム化水を除去する装置であって、
トリチウム化水を含む被処理水を加熱して蒸気を生成する熱交換器を有する蒸発缶を複数備え、
前記各蒸発缶は、水素ガスを導入する導入部と、水素ガスを含む被処理水の蒸気から水素同位体交換反応によりトリチウム化水素を含む反応ガスを生成する触媒部とを備えており、
前段の前記蒸発缶で生成された反応ガスを、後段の前記蒸発缶における前記熱交換器の熱源として導入するように、前記各蒸発缶が順次接続され、前記熱交換器において凝縮しない反応ガスを抽気して回収するトリチウム除去装置。
【請求項２】
前記各蒸発缶は、前記熱交換器の熱源として利用されることにより生成された反応ガスの凝縮水を、同じ前記蒸発缶内で加熱蒸発させる請求項１に記載のトリチウム除去装置。
【請求項３】
前記各蒸発缶の間で被処理水が分断された状態で運転される請求項２に記載のトリチウム除去装置。
【請求項４】
最前段の前記蒸発缶の前段に設置されて被処理水に含まれる溶存ガスを脱気する脱気装置を更に備える請求項１から３のいずれかに記載のトリチウム除去装置。
【請求項５】
最後段の前記蒸発缶から排出された反応ガスを圧縮して、最前段の前記蒸発缶における前記熱交換器の熱源として導入するように構成された請求項１から４のいずれかに記載のトリチウム除去装置。
【請求項６】
原水に含まれるトリチウム化水を除去する方法であって、
トリチウム化水を含む被処理水を、前段の蒸発缶において加熱して蒸気を生成するステップと、
前記前段の蒸発缶に水素ガスを導入し、水素ガスを含む被処理水の蒸気から水素同位体交換反応によりトリチウム化水素を含む反応ガスを生成するステップと、
前記前段の蒸発缶で生成された反応ガスを後段の蒸発缶における熱源として導入し、前記後段の蒸発缶における被処理水との熱交換により凝縮しない反応ガスを抽気して回収するステップとを備えるトリチウム除去方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、トリチウム除去装置および方法に関し、より詳しくは、原水に含まれるトリチウム化水を除去するトリチウム除去装置および方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
重水型原子力発電所における重水中に生成されるトリチウム化水（ＨＴＯまたはＴ２Ｏ）の除去や、核燃料サイクル処理のほか融合炉において生成されるトリチウム化水の処理などが、従来から検討されている。例えば、非特許文献１に開示されているように、電気分解法と触媒法とを組み合わせたＣＥＣＥ（Combined Electrolysis and Catalytic Exchange）法や、非特許文献２に開示されているように、触媒交換反応の平衡が温度により変化することを利用して高濃度水と自然界に排出可能な処理水とを分離するBithermal法などが従来から知られている。ところが、これらの処理方法は、電気分解や触媒反応に大きなエネルギーやスペースが必要になるため、大量のトリチウムの処理には適していないという問題があった。
【０００３】
また、特許文献１には、核融合炉ブランケットで生成されたトリチウムが放出されたパージガスから、トリチウムを回収する装置が開示されている。この装置は、パージガスに水素同位体を加えた後、触媒を用いて同位体交換反応させることによりトリチウムを水素分子状成分に変換し、金属薄膜を用いて分離するように構成されている。ところが、特許文献１に開示された装置は、気相中のトリチウム化水を処理するものであるから、原水に含まれるトリチウム化水の除去に適用することが困難であり、大量のトリチウム化水を含む原水からトリチウムを除去することはできないという問題があった。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】Combined Electrolysis Catalytic Exchange(CECE) Process for Hydrogen Isotope Separation, Atomic Energy of Canada Ltd(1978)
【非特許文献２】2009 Evaluation of Tritium Removal and Mitigation Technology for Wastewater Treatment, United States Department of Energy
【特許文献１】特開平７−２５３４８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
そこで、本発明は、原水に含まれるトリチウム化水を省エネルギーで効率良く除去することができるトリチウム除去装置および方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の前記目的は、原水に含まれるトリチウム化水を除去する装置であって、トリチウム化水を含む被処理水を加熱して蒸気を生成する熱交換器を有する蒸発缶を複数備え、前記各蒸発缶は、水素ガスを導入する導入部と、水素ガスを含む被処理水の蒸気から水素同位体交換反応によりトリチウム化水素を含む反応ガスを生成する触媒部とを備えており、前段の前記蒸発缶で生成された反応ガスを、後段の前記蒸発缶における前記熱交換器の熱源として導入するように、前記各蒸発缶が順次接続され、前記熱交換器において凝縮しない反応ガスを抽気して回収するトリチウム除去装置により達成される。
【０００７】
このトリチウム除去装置において、前記各蒸発缶は、前記熱交換器の熱源として利用されることにより生成された反応ガスの凝縮水を、同じ前記蒸発缶内で加熱蒸発させることが好ましい。この構成は、前記各蒸発缶の間で被処理水が分断された状態で運転されることが好ましい。
【０００８】
また、最前段の前記蒸発缶の前段に設置されて被処理水に含まれる溶存ガスを脱気する脱気装置を更に備えることが好ましい。
【０００９】
また、最後段の前記蒸発缶から排出された反応ガスを圧縮して、最前段の前記蒸発缶における前記熱交換器の熱源として導入することが好ましい。
【００１０】
また、本発明の前記目的は、原水に含まれるトリチウム化水を除去する方法であって、トリチウム化水を含む被処理水を、前段の蒸発缶において加熱して蒸気を生成するステップと、前記前段の蒸発缶に水素ガスを導入し、水素ガスを含む被処理水の蒸気から水素同位体交換反応によりトリチウム化水素を含む反応ガスを生成するステップと、前記前段の蒸発缶で生成された反応ガスを後段の蒸発缶における熱源として導入し、前記後段の蒸発缶における被処理水との熱交換により凝縮しない反応ガスを抽気して回収するステップとを備えるトリチウム除去方法により達成される。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、原水に含まれるトリチウム化水を省エネルギーで効率良く除去することができるトリチウム除去装置および方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の一実施形態に係るトリチウム除去装置の概略構成図である。
【図２】本発明の他の実施形態に係るトリチウム除去装置の概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施の形態について、添付図面を参照して説明する。図１は、本発明の一実施形態に係るトリチウム除去装置の概略構成図である。図１に示すトリチウム除去装置１は、被処理水に含まれるトリチウム化水（ＨＴＯまたはＴ２Ｏ）を分離する３つの蒸発缶（すなわち、第１蒸発缶１０ａ、第２蒸発缶１０ｂおよび第３蒸発缶１０ｃ）が順次接続されて構成されており、最前段の第１蒸発缶１０ａの前段に脱気装置４０を備え、最後段の第３蒸発缶１０ｃの後段に凝縮器５０を備えて構成されている。
【００１４】
第１蒸発缶１０ａは、内部に形成された蒸発室に、熱交換器１１ａが配置されている。熱交換器１１ａは、水平に延びる複数の伝熱管１２ａの両端に入口ヘッダ１３ａおよび出口ヘッダ１４ａを備えており、入口ヘッダ１３ａに導入された加熱蒸気が伝熱管１２ａの内部を通過して出口ヘッダ１４ａから外部に排出される。また、凝縮したコンデンセートは、出口ヘッダ１４ａから外部に排出される。
【００１５】
第１の蒸発缶１０ａには、トリチウム化水を含む原水が、脱気装置４０を通過した後に被処理水として供給される。脱気装置４０は、原水に含まれる空気や炭酸ガスなどの溶存ガスを除去することができる公知のものを使用可能であり、例えば、膜脱気装置、真空脱気装置、超音波脱気装置などを挙げることができる。本実施形態においては、凝縮器５０の抽気用の真空装置を利用して、脱気装置４０からの脱気が行われる。
【００１６】
第１の蒸発缶１０ａに供給された被処理水は、第１の蒸発缶１０ａの底部に滞留し、循環ポンプ２０ａの作動により汲み上げられて散布ノズル２２ａから伝熱管１２ａの表面に散布される。これにより、被処理水は伝熱管１２ａの表面で加熱されて一部が蒸発し、被処理水の蒸気が生成される。
【００１７】
第１の蒸発缶１０ａは、トリチウム化水素（Ｔ２またはＨＴ）を含まない水素ガスを導入する導入部３２ａと、被処理水の蒸気と水素ガスとを触媒反応させて反応ガスを生成する触媒部３４ａとを更に備えている。触媒部３４ａは、例えば撥水性の白金触媒が充填された層を備えている。触媒部３４ａを通過した反応ガスは、排出管３６ａから外部に排出される。
【００１８】
第２蒸発缶１０ｂおよび第３蒸発缶１０ｃは、第１の蒸発缶１０ａと略同様の構成を備えることから、図１においては、第１蒸発缶１０ａと同様の構成部分の符号を、同じ数字で添え字のアルファベットのみを変えて表している。第２蒸発缶１０ｂは、第１蒸発缶１０ａから排出管３６ａを経て排出された反応ガスが入口ヘッダ１３ｂに導入され、伝熱管１２ｂの通過により大部分が凝縮する。第２蒸発缶１０ｂの熱交換器１１ｂにおいて凝縮しなかった反応ガスは、出口ヘッダ１４ｂから抽気管３８ｂを経て排出される。また、第３蒸発缶１０ｃにおいては、第２蒸発缶１０ｂから排出管３６ｂを経て排出された反応ガスが入口ヘッダ１３ｃに導入され、伝熱管１２ｃの通過により大部分が凝縮する。第３蒸発缶１０ｃの熱交換器１１ｃにおいて凝縮しなかった反応ガスは、出口ヘッダ１４ｃから抽気管３８ｃを経て排出される。最終段の第３の蒸発缶１０ｃから排出管３６ｃを経て排出された反応ガスは、凝縮器５０において凝縮された後、排水として排出される。
【００１９】
第１の蒸発缶１０ａと異なる構成として、第２蒸発缶１０ｂおよび第３蒸発缶１０ｃは、それぞれ出口ヘッダ１４ｂ，１４ｃに湾曲管１５ｂ，１５ｃが設けられている。湾曲管１５ｂ，１５ｃは、両端が開放されており、基端側が出口ヘッダ１４ｂ，１４ｃの底部に接続されている。湾曲管１５ｂ，１５ｃの先端側は、上方を向くように湾曲しており、出口ヘッダ１４ｂ，１４ｃにおいて凝縮しない反応ガスが、第２蒸発缶１０ｂおよび第３蒸発缶１０ｃ内に漏出することが防止される。一方、出口ヘッダ１４ｂ，１４ｃに貯留される凝縮水は、湾曲管１５ｂ，１５ｃの先端から排出されて、それぞれ第２蒸発缶１０ｂおよび第３蒸発缶１０ｃの底部に滞留する。
【００２０】
次に、上記の構成を備えるトリチウム除去装置１の作動を説明する。まず、  第１の蒸発缶１０ａには、トリチウム化水を含む原水を脱気装置４０で脱気した後に供給し、第２の蒸発缶１０ｂおよび第３の蒸発缶１０ｃには、純水を供給する。脱気装置４０に供給する原水は、図示しない蒸発装置で予め蒸発させた後、凝縮することにより、セシウムやストロンチウム等の放射性物質ならびにその他の溶解性の固形分を予め分離しておくことが好ましい。原水に含まれる溶存ガスが少ない場合には、脱気装置４０を設けずに第１の蒸発缶１０ａに原水を供給することも可能である。
【００２１】
第１の蒸発缶１０ａにおいては、供給されたトリチウム化水を含む被処理水が熱交換器１１ａにおいて加熱されて蒸気となり、導入部３２ａから導入された水素ガスと共に、触媒部３４ａを通過する。被処理水の蒸気に含まれるトリチウム化水（ＨＴＯまたはＴ２Ｏ）は、触媒部３４ａにおいて、下記の化１および化２に示す水素同位体交換反応が生じる。
（化１）
Ｔ２Ｏ＋Ｈ２→ＨＴ＋ＨＴＯ
（化２）
ＨＴＯ＋Ｈ２→ＨＴ＋Ｈ２Ｏ
【００２２】
こうして生成されたトリチウム化水素（主としてＨＴ）を含む反応ガスは、排出管３６ａを経て第２の蒸発缶１０ｂの入口ヘッダ１３ｂに導入され、熱交換器１１ｂの熱源として利用される。そして、熱交換器１１ｂにおける被処理水との熱交換により、反応ガスの大部分が凝縮して出口ヘッダ１４ｂに貯留され、この凝縮水が湾曲管１５ｂを介して第２の蒸発缶１０ｂの底部に滞留する。
【００２３】
第２の蒸発缶１０ｂの被処理水は、当初は純水であるが、湾曲管１５ｂから供給される凝縮水にはトリチウム化水が含まれているため、被処理水を熱交換器１１ｂで加熱することにより生成された蒸気にはトリチウム化水が含まれている。この蒸気が導入部３２ｂから導入された水素ガスと共に触媒部３４ｂに導入されて、トリチウム化水素を含む反応ガスが生成される。この反応ガスは、排出管３６ｂを経て第３の蒸発缶１０ｃの入口ヘッダ１３ｃに導入される。
【００２４】
第２の蒸発缶１０ｂの熱交換器１１ｂに熱源として導入された反応ガスは、出口ヘッダ１４ｂにおいて大部分が凝縮する。熱交換器１１ｂにおいて凝縮しなかったガスは、トリチウム化水素を多く含んでおり、抽気管３８ｂから抽気して回収される。抽気ガスは、トリチウム化水素および水素を含んでおり、これを更に冷却して水分を除去した後に保管することができる。あるいは、抽気ガスを深冷分離によって水素とトリチウム化水素とに分離することもできる。分離した水素ガスは、例えば、導入部３２ａ〜３２ｃから導入する水素ガスとして再利用可能である。
【００２５】
第３の蒸発缶１０ｃにおいても、第２の蒸発缶１０ｂと同様に、生成された反応ガスが排出されると共に、熱交換器１１ｃの出口ヘッダ１４ｃから抽気管３８ｃを経て、トリチウム化水素を含むガスが抽気される。各蒸発缶１０ａ〜１０ｃに滞留する被処理水は、トリチウム化水素を被処理水から分離したガスが抽気管３８ｂ，３８ｃから抽気されることにより、後段ほどトリチウム化水の濃度が低下する。したがって、最終段の第３の蒸発缶１０ｃから排出される反応ガスは、トリチウム化水の濃度が最も低くなっており、この濃度が十分低いレベルであれば、反応ガスを排出管３６ｃから凝縮器５０に供給して凝縮した後に、自然界に排水することができる。凝縮器５０は真空装置に接続されており、抽気が行われる。
【００２６】
本実施形態においては、３つの蒸発缶１０ａ〜１０ｃを備える構成としているが、蒸発缶の段数は、原水に含まれるトリチウム化水の濃度や、低減目標となるるトリチウム化水の濃度などを考慮して、適宜設定すればよい。例えば、原水中のトリチウム化水の濃度が100万Ｂｑ/ｌである場合、モル分率は、約1.7Ｅ-11となるが、100℃以下の真空化で処理する場合、蒸発缶を29個設置することによって1/100にまで低減することが出来る。各段の蒸発缶の温度差は僅かであっても運転は継続できることから、上記の計算においては、第１の蒸発缶における加熱部の温度を102℃に設定し、各蒸発缶の温度差を2℃に設定した。最後の蒸発缶の温度は44℃となる。全蒸発缶は真空下で作動するから液やガスの漏れに対しては安全側に置くことができる。最後に得られた凝縮水をさらに同様の装置で処理すれば、さらに1/100の濃度にすることができる。
【００２７】
また、水素同位体交換反応は、高温ほどＨＴのＨＴＯに対する割合は大きくなることが公知であるから、この場合は第１の蒸発缶における加熱部の温度を175℃とすると、蒸発缶を37個設置することによって、原水のトリチウム化水の濃度を1/10,000以下にすることができる。この場合も、各蒸発缶の温度差を2℃と設定すると、最後の蒸発缶の温度は約100℃となる。
【００２８】
なお、上記は軽水中のトリチウム化水の除去に関して述べたものであるが、同様の装置および方法において、水素の代わりに重水素を用いることによって、重水中のトリチウム化水を除去することができることは、自明である。
【００２９】
本実施形態のトリチウム除去装置１は、複数の蒸発缶１０ａ〜１０ｃを多重効用に接続し、２段目以降の各熱交換器１１ｂ，１１ｃにおいて凝縮しなかった反応ガスを抽気することができるので、省電力化を図りつつ、各段の蒸発缶１０ｂ，１０ｃにおいて、トリチウム化水素が分離されたガスを効率良く回収することができる。これにより、原水に含まれるトリチウム化水を除去することができ、原水のトリチウム化水の濃度を効率良く低減することができる。蒸発缶の段数は、必要とされる処理能力に応じて適宜設定することができるので、トリチウム化水を含む原水が大量に存在する場合や、トリチウム化水の濃度が高い場合であっても、トリチウム化水を省エネルギーで効率良く除去することが可能である。
【００３０】
また、各蒸発缶１０ｂ，１０ｃの熱交換器１１ｂ，１１ｃで生成された反応ガスの凝縮水は、それぞれ同じ蒸発缶１０ｂ，１０ｃ内で加熱蒸発させるように構成されているため、構成を簡素化しつつ、トリチウム化水をトリチウム化水素に変換して効率良く分離することができる。
【００３１】
また、トリチウム除去装置１の運転中は、各蒸発缶１０ａ〜１０ｃの間で被処理水が分断された状態が好ましく、これによって各蒸発缶１０ａ〜１０ｃにおいて生成される反応ガスに含まれるトリチウム化水の濃度を、後段ほど低くなるように確実に制御することができる。したがって、最後段の蒸発缶から排出される反応ガスの凝縮水は、トリチウム化水の濃度が十分低減されたものとなるため、自然界への排水を容易に行うことができる。
【００３２】
また、最前段の第１の蒸発缶１０ａの前段に脱気装置４０を設置することにより、各蒸発缶１０ｂ，１０ｃから抽気する抽気ガスの量を軽減することができ、トリチウム化水素の回収等の処理を容易にすることができる。
【００３３】
最後段の第３の蒸発缶１０ｃから排出される反応ガスの抽気は、本実施形態においては凝縮器５０を介して行っているが、図２に示すように、凝縮器を通さずに第１の蒸発缶１０ａにおいて熱源として利用できるように、第１の熱交換器１１ａを介して行ってもよい。すなわち、排出管３６ｃからの反応ガスを、ヒートポンプ等の圧縮装置５２で圧縮した後に第１の熱交換器１１ａに導入し、出口ヘッダ１４ａを真空装置に接続して抽気するように構成することで、エネルギー効率をより高めることができる。この構成においても、抽気用の真空装置を利用して脱気装置４０を作動させることができる。作動開始直後等において第３の蒸発缶１０ｃからの抽気ガスの温度が十分高くない場合には、第１の熱交換器１１ａの入口ヘッダ１３ａ内に設けた補助熱源５４を作動させることができる。なお、図２において、図１と同様の構成部分には同一の符号を付している。
【符号の説明】
【００３４】
１  トリチウム除去装置
１０  蒸発缶
１１ａ〜１１ｃ  熱交換器
３２ａ〜３２ｃ  導入部
３４ａ〜３４ｃ  触媒部
３８ａ〜３８ｃ  抽気管
４０  脱気装置
５０  凝縮器
【図１】
2015071153.tif 000003
【図２】
2015071153.tif 000004