(57)【要約】【課題】  光学製品の部材間に生じる屈折率差を低減し、屈折率差を原因とする光学特性の悪化を抑制する光学用接着剤組成物、光学用接着シート及び光学製品を提供する。【解決手段】  下記の一般式（１）で表されるモノマーの重合体を含有してなる光学用接着剤組成物。2015081288.tif 000009（式中、Ｒ1は炭素数１〜２のアルキレン基を示し、Ｒ2は水素又はメチル基を示す。また、式中、Ａｒ1は置換もしくは無置換の炭素数６〜１０のアリール基を示し、Ａｒ2は無置換の炭素数６〜１０のアリーレン基を示す。）【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の一般式（１）で表されるモノマーの重合体を含有してなる光学用接着剤組成物。
【化１】
2015081288.tif 000008
（式中、Ｒ1は炭素数１〜２のアルキレン基を示し、Ｒ2は水素又はメチル基を示す。また、式中、Ａｒ1は置換もしくは無置換の炭素数６〜１０のアリール基を示し、Ａｒ2は無置換の炭素数６〜１０のアリーレン基を示す。）
【請求項２】
前記重合体が、前記一般式（１）で表されるモノマーの単独重合体である請求項１に記載の光学用接着剤組成物。
【請求項３】
前記重合体が、前記一般式（１）で表されるモノマーと、その他のモノマーとの共重体である請求項１に記載の光学用接着剤組成物。
【請求項４】
前記共重合体の原料モノマー中における、前記一般式（１）で表されるモノマーと、前記その他のモノマーとの質量比が、９９：１〜５０：５０である請求項３に記載の光学用接着剤組成物。
【請求項５】
前記光学用接着剤組成物中に、前記重合体を５０質量％以上含有してなる請求項１〜４の何れかに記載の光学用接着剤組成物。
【請求項６】
透明基材の少なくとも一方の面に、請求項１〜５の何れかに記載の光学用接着剤組成物から形成されてなる接着剤層を有してなる光学用接着シート。
【請求項７】
請求項１〜５の何れかに記載の光学用接着剤組成物から形成されてなる接着剤層の両側の面を剥離可能な基材で覆ってなる光学用接着シート。
【請求項８】
光学製品の少なくとも一部に、請求項１〜５の何れかに記載の光学用接着剤組成物から形成されてなる接着剤層を有してなる光学製品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学用接着剤組成物、光学用接着シート及び光学製品に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶ディスプレイや有機ＥＬディスプレイ等の各種ディスプレイ、これらディスプレイに付属されるタッチパネル、ならびに有機ＥＬ照明やＬＥＤ照明等の各種照明等の光学製品の進歩は目覚しく、これら光学製品に求められる光学特性は益々厳しくなっている。
【０００３】
光学特性を悪化させる原因としては、屈折率差を原因とする光の散乱が挙げられる。例えば、液晶ディスプレイにおいては、外からの衝撃が液晶パネルに直接伝わることによる液晶パネルの損傷を防止するために、液晶素子と、偏光板との間にエアギャップと呼ばれる空気層を意図的に設ける構成が主流となっているが、空気層と偏光板との屈折率差による散乱により光学特性が悪化する問題がある。
【０００４】
また、各種ディスプレイ及びタッチパネル等には、偏光フィルム、位相差フィルム、透明導電性フィルム等の光学シートが用いられているが、これら光学シートを積層した際に、各層の間に存在する僅かな空気層によっても同様の問題が引き起こされている。特に、透明導電性フィルムの代表例であるＩＴＯフィルムのような屈折率が高い材料と、空気層界面との間では屈折率差が大きく、上記問題が顕著に生じていた。
【０００５】
そこで、エアギャップ層に樹脂を充填して空気層をなくすことにより、光の散乱等による光学特性の悪化を抑制する試みがなされている（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００９−１８６９６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、特許文献１のものは、充填用の樹脂として汎用の樹脂を検討しているのみであり、ＩＴＯ等の高屈折率材料の層を原因とする光学特性の低下を抑制できるものではなかった。
【０００８】
本発明が解決しようとする課題は、光学製品の部材間に生じる屈折率差を低減し、屈折率差を原因とする光学特性の悪化を抑制する光学用接着剤組成物、光学用接着シート及び光学製品を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の光学用接着剤組成物、光学用接着シート及び光学製品は以下の［１］〜［８］の通りである。
［１］下記の一般式（１）で表されるモノマーの重合体を含有してなる光学用接着剤組成物。
【化１】
2015081288.tif 000002
（式中、Ｒ1は炭素数１〜２のアルキレン基を示し、Ｒ2は水素又はメチル基を示す。また、式中、Ａｒ1は置換もしくは無置換の炭素数６〜１０のアリール基を示し、Ａｒ2は無置換の炭素数６〜１０のアリーレン基を示す。）
［２］前記重合体が、前記一般式（１）で表されるモノマーの単独重合体である上記［１］に記載の光学用接着剤組成物。
［３］前記重合体が、前記一般式（１）で表されるモノマーと、その他のモノマーとの共重体である上記［１］に記載の光学用接着剤組成物。
［４］前記共重合体の原料モノマー中における、前記一般式（１）で表されるモノマーと、前記その他のモノマーとの質量比が、９９：１〜５０：５０である上記［３］に記載の光学用接着剤組成物。
［５］前記光学用接着剤組成物中に、前記重合体を５０質量％以上含有してなる上記［１］〜［４］の何れかに記載の光学用接着剤組成物。
［６］透明基材の少なくとも一方の面に、上記［１］〜［５］の何れかに記載の光学用接着剤組成物から形成されてなる接着剤層を有してなる光学用接着シート。
［７］上記［１］〜［５］の何れかに記載の光学用接着剤組成物から形成されてなる接着剤層の両側の面を剥離可能な基材で覆ってなる光学用接着シート。
［８］光学製品の少なくとも一部に、上記［１］〜［５］の何れかに記載の光学用接着剤組成物から形成されてなる接着剤層を有してなる光学製品。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の光学用接着剤組成物及び光学用接着シートは、光学製品の部材間に生じる屈折率差を低減し、屈折率差を原因とする光学特性の悪化を抑制することができる。また、本発明の光学製品は、部材間の屈折率差が少なく、光学特性を良好にすることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
［１］光学用接着剤組成物
本発明の光学用接着剤組成物は、下記の一般式（１）で表されるモノマーの重合体を含有してなるものである。
【化２】
2015081288.tif 000003
（式中、Ｒ1は炭素数１〜２のアルキレン基を示し、Ｒ2は水素又はメチル基を示す。また、式中、Ａｒ1は置換もしくは無置換の炭素数６〜１０のアリール基を示し、Ａｒ2は無置換の炭素数６〜１０のアリーレン基を示す。）
【００１２】
上記一般式（１）で表されるモノマーの重合体（以下、単に「上記重合体」と称する場合がある。）は、汎用のアクリル系接着剤の屈折率（約１．４７）よりも屈折率を大幅に高くすることができ、かつ接着性にも優れ、光学部材用の接着剤として極めて有用なものである。通常、屈折率を高めるためには化合物中に硫黄原子を導入することが検討されているが、硫黄−炭素の結合エネルギーは紫外線のエネルギーよりも低いため、硫黄原子を導入した化合物を含む接着剤は耐光性に劣るものとなる。一方、本発明の光学用接着剤組成物を構成する上記一般式（１）のモノマーは、耐光性を低下させる要因となる硫黄を含有しない点で好適である。また、通常芳香族環を分子中に導入した場合、ポリマーのガラス転移温度が上昇して、接着力や作業性が低下するが、本発明の光学用接着剤組成物を構成する上記一般式（１）のモノマーの重合体は、芳香族環を含有するにも関わらず、ガラス転移温度を低く保つことができる点で好適である。
【００１３】
式（１）のＲ1は炭素数１〜２のアルキレン基である。この中でも、炭素数１のメチレン基がより好ましい。
式（１）のＲ2は水素又はメチル基であり、重合体を製造する際の反応性の観点から、水素が好適である。
【００１４】
式（１）のＡｒ1は、置換もしくは無置換の炭素数６〜１０のアリール基である。炭素数６〜１０のアリール基としては、フェニル基及びナフチル基が挙げられ、工業的コストの観点からフェニル基が好適である。なお、前記のアリール基の炭素数には、置換基の炭素数を含まないものとする。例えば、フェニル基に１個のメチル基が置換した場合、メチル基で置換された炭素数７のフェニル基とはみなさず、炭素数６のフェニル基とみなすものとする。
Ａｒ1の置換基は、炭素数１〜１２の直鎖又は分岐アルキル基が挙げられる。Ａｒ1が置換基を有する場合、機能設計の点で好適であるが、その反面、置換基導入によって反応経路に工夫が必要となる。このため、合成の容易さの観点から、Ａｒ1は置換基を有さないことがより好適である。
式（１）のＡｒ2は、無置換の炭素数６〜１０のアリーレン基である。炭素数６〜１０のアリーレン基としては、フェニレン基及びナフチレン基が挙げられ、工業的コストの観点からフェニレン基が好適である。
式（１）のＡｒ1及びＡｒ2は、一方をベンゼン骨格として、他方をナフタレン骨格とするものであっても良いし、両方がベンゼン骨格又はナフタレン骨格であっても良いが、粘着性を維持する観点から、両方がベンゼン骨格（Ａｒ1がフェニル基でＡｒ2がフェニレン基）であることが好適である。
【００１５】
上記一般式（１）のモノマーの好適な実施形態である、Ａｒ1が無置換のフェニル基、Ａｒ2がフェニレン基であるモノマーを以下の一般式（２）で示す。なお、以下の一般式（２）におけるＲ1及びＲ2は、一般式（１）の通りである。
【化３】
2015081288.tif 000004
上記一般式（２）において、フェニレン基におけるＲ1とＯとの位置関係は、メタ位、パラ位、オルト位の何れであっても良いが、汎用性および入手性の観点からメタ位が好適である。また、上述のように、Ｒ1はメチレン基であることが好ましく、Ｒ2は水素であることが好ましい。
また、上記一般式（１）のモノマーの最適な実施形態であるモノマーを以下の一般式（３）で示す。
【化４】
2015081288.tif 000005
上記一般式（３）のモノマーは、例えば、3-フェノキシベンジルアルコールとアクリル酸とを原料とし、エステル交換法で合成することにより得ることができる。また、上記一般式（３）のモノマーのベンゼン環をナフタレン環に変更したモノマーは、例えば、8-ナフチルオキシ-1-ナフトールとアクリル酸とを原料とし、エステル交換法で合成することにより得ることができる。
【００１６】
上記重合体は、一般式（１）で表されるモノマーの重合体の単独重合体であっても良いし、その他のモノマーとの共重合体であってもよい。単独重合体は、屈折率が高い点で好適である。共重合体は、粘着性能を調整できる点で好適である。
【００１７】
上記一般式（１）で表されるモノマーと共重合させるその他のモノマーとしては、重合性の炭素−炭素二重結合を１個以上有する化合物であれば、特に制限されることなく使用することができる。該その他のモノマーは炭素数１〜１３のものが好適である。
このような炭素−炭素二重結合を１個以上有する化合物としては、
アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸等のカルボキシル基含有モノマー；
ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓｅｃ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート；
２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；
（メタ）アクリル酸アセトアセトキシメチル等のアセトアセトキシ基含有モノマー；
（メタ）アクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド等のアミド基含有モノマー；
（メタ）アクリル酸ジメチルアミノエチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチルアミノエチル等のアミノ基含有モノマー；
（メタ）アクリル酸グリシジル、アリルグリシジルエーテル等のグリシジル基含有モノマー；
γ−（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、（メタ）アクリロキシブチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン等のアルコキシシリル基含有モノマー；
メチロール（メタ）アクリルアミド、ブトキシＮ−メチロール（メタ）アクリルアミド等のメチロール基含有モノマー；
２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、ブトキシエチル（メタ）アクリレート、メトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート等のアルコキシ基含有モノマー；
エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート等の多官能性モノマー、
２，２，２−トリフルオロエチル（メタ）アクリレート、２，２，３，３−テトラフルオロプロピル（メタ）アクリレート、β−（パーフルオロオクチル）エチル（メタ）アクリレート等のフッ素含有モノマー；
Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニル−ε−カプロラクタム、シクロヘキシルマレイミド等の窒素含有モノマー；
メチルビニルエーテル、ブチルビニルエーテル、ヘキシルビニルエーテル等のビニルエーテル類；
酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル類；
エチレン、プロピレン、イソブチレン等のオレフィン類；
塩化ビニル、クロロプレン等のハロゲン化オレフィン類；
スチレン、ｔ−ブチルスチレン等のスチレン類；
ブタジエン、イソプレン等のジエン類、
（メタ）アクリロニトリル、クロロアクリロニトリル等のニトリル基含有モノマー等が用いられる。
【００１８】
上記のその他のモノマーの中では、接着性の観点からは、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、カルボキシル基含有モノマーが好適である。ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートの中では２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートが好適であり、カルボキシル基含有モノマーの中ではアクリル酸が好適である。また、耐久性の観点からは、アルキル（メタ）アクリレート、ニトリル基含有モノマー、ビニルエステル類が好適である。アルキル（メタ）アクリレートの中ではメチルメタクリレートが好適であり、ニトリル基含有モノマーの中ではアクリロニトリルが好適であり、ビニルエステル類の中では酢酸ビニルが好適である。
したがって、接着性をさらに高め、かつ耐久性を良好にするためには、その他のモノマーとして、上述の接着性を向上するモノマーと、耐久性を向上するモノマーとを併用することが好ましく、特に、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートと、メチルメタクリレート及び／又はアクリロニトリルとを併用することが最適である。
【００１９】
上記重合体が共重合体である場合、該共重合体の原料モノマー中における、上記一般式（１）のモノマーとその他のモノマーとの質量比は、屈折率、接着性、凝集力及び耐久性のバランスの観点から、９９：１〜５０：５０であることが好ましく、９５：５〜６０：４０であることがより好ましく、９５：５〜７０：３０であることがさらに好ましい。
また、その他のモノマーとして、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートと、メチルメタクリレート及び／又はアクリロニトリルとを併用する場合、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートと、メチルメタクリレート及び／又はアクリロニトリルとの質量比は、３：１〜１：１０であることが好ましく、２：１〜１：６であることがより好ましく、２：１〜１：３であることがさらに好ましい。
【００２０】
上記重合体は、上記一般式（１）のモノマーを単独重合するか、上記一般式（１）のモノマーとその他のモノマーとを共重合してなるものである。
【００２１】
重合の方法としては、懸濁重合、乳化重合、溶液重合等が挙げられる。これら重合方法の中では、分子量分布が狭く、残留モノマーの少ないポリマーが得られる点、高分子量ポリマーが得られる点、乳化剤が不要であるため不純物の少ない点、水中での重合でありながら耐水性及び耐熱性に優れる重合体が得やすいという点から、懸濁重合が好適である。重合条件は、例えば懸濁重合の場合、５０〜８０℃で、２〜２４時間行うことが好ましい。共重合体の形態は、交互、ランダム、ブロック、グラフト等の何れの形態であっても良い。
【００２２】
粒状体を製造するための水系懸濁重合においては、一種以上の懸濁安定剤を使用できる。例えば、ポリビニルアルコール、部分ケン化ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、（メタ）アクリル酸塩、ポリアクリルアミド、部分ケン化ポリアクリルアミド、カルボキシメチルセルロース、メチルセルロース、エチルセルロース等の水溶性高分子、リン酸カルシウム類、炭酸カルシウム等の無機塩粉体等が挙げられる。
【００２３】
重合開始剤としては、分解後の重合開始ラジカル種が油溶性であることが好ましい。  ラジカル重合開始剤としては、アゾ系ラジカル重合開始剤や過酸化物系ラジカル重合開始剤が典型的なものとして挙げられる。
アゾ系ラジカル重合開始剤としては、２，２'−アゾビスプロパン、２，２'−ジクロロ−２，２'−アゾビスプロパン、１，１'−アゾ（メチルエチル）ジアセテート、２，２'−アゾビス（２−アミジノプロパン）塩酸塩、２，２'−アゾビス（２−アミノプロパン）硝酸塩、２，２'−アゾビスイソブタン、２，２'−アゾビスイソブチルアミド、２，２'−アゾビスイソブチロニトリル、２，２'−アゾビス−２−メチルプロピオン酸メチル、２，２'−ジクロロ−２，２'−アゾビスブタン、２，２'−アゾビス−２−メチルブチロニトリル、２，２'−アゾビスイソ酪酸ジメチル、１，１'−アゾビス（１−メチルブチロニトリル−３−スルホン酸ナトリウム）、２−（４−メチルフェニルアゾ）−２−メチルマロノジニトリル４，４'−アゾビス−４−シアノ吉草酸、３，５−ジヒドロキシメチルフェニルアゾ−２−アリルマロノジニトリル、２，２'−アゾビス−２−メチルバレロニトリル、４，４'−アゾビス−４−シアノ吉草酸ジメチル、２，２'−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、１，１'−アゾビスシクロヘキサンニトリル、２，２'−アゾビス−２−プロピルブチロニトリル、１，１'−アゾビスシクロヘキサンニトリル、２，２'−アゾビス−２−プロピルブチロニトリル、１，１'−アゾビス−１−クロロフェニルエタン、１，１'−アゾビス−１−シクロヘキサンカルボニトリル、１，１'−アゾビス−１−シクロヘプタンニトリル、１，１'−アゾビス−１−フェニルエタン、１，１'−アゾビスクメン、４−ニトロフェニルアゾベンジルシアノ酢酸エチル、フェニルアゾジフェニルメタン、フェニルアゾトリフェニルメタン、４−ニトロフェニルアゾトリフェニルメタン、１，１'−アゾビス−１，２−ジフェニルエタン、ポリ（ビスフェノールＡ−４，４'−アゾビス−４−シアノペンタノエート）、ポリ（テトラエチレングリコール−２，２'−アゾビスイソブチレート）等が挙げられる。
過酸化物系ラジカル重合開始剤としては、過酸化アセチル、過酸化クミル、過酸化ｔｅｒｔ−ブチル、過酸化プロピオニル、過酸化ベンゾイル、過酸化２−クロロベンゾイル、過酸化３−クロロベンゾイル、過酸化４−クロロベンゾイル、過酸化２，４−ジクロロベンゾイル、過酸化４−ブロモメチルベンゾイル、過酸化ラウロイル、過硫酸カリウム、ペルオキシ炭酸ジイソプロピル、テトラリンヒドロペルオキシド、１−フェニル−２−メチルプロピル−１−ヒドロペルオキシド、過トリフェニル酢酸−ｔｅｒｔ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチルヒドロペルオキシド、過ギ酸ｔｅｒｔ−ブチル、過酢酸ｔｅｒｔ−ブチル、安息香酸ｔｅｒｔ−ブチル、過フェニル酢酸ｔｅｒｔ−ブチル、過４−メトキシ酢酸ｔｅｒｔ−ブチル、過Ｎ−（３−トルイル）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル等が挙げられる。重合開始剤を例示すると、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、キュメンヒドロペルオキシド、ｔ−ブチルヒドロペルオキシド、ジ−ｔ−ブチルペルオキシド、メチルエチルケトンペルオキシド等の過酸化物がある。
【００２４】
また、連鎖移動剤として、メルカプト化合物を加えることができる。例えば、メルカプトエタノール、メルカプトプロパノール、メルカプトブタノール、メルカプトプロパンジオール、メルカプトブタンジオール、ヒドロキシベンゼンチオール及びその誘導体等の水酸基を有する連鎖移動剤；１−ブタンチオール、ブチル−３−メルカプトプロピオネート、メチル−３−メルカプトプロピオネート、２，２−（エチレンジオキシ）ジエタンチオール、エタンチオール、４−メチルベンゼンチオール、ドデシルメルカプタン、プロパンチオール、ブタンチオール、ペンタンチオール、１−オクタンチオール、シクロペンタンチオール、シクロヘキサンチオール、チオグリセロール、４，４−チオビスベンゼンチオール等が挙げられる。
【００２５】
上記重合体は、耐久性の観点から、重量平均分子量（Ｍｗ）が２５万以上であることが好ましい。また、上記重合体の重量平均分子量は、重合時のゲル化の抑制及び品質の安定化の観点から、１５０万以下とすることが好ましい。上記重合体の重量平均分子量は３０万〜１００万であることが好ましく、３５万〜８０万であることがより好ましい。
また、上記重合体の重量平均分子量と数平均分子量との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１０以下が好ましく、７以下がより好ましく、６以下がさらに好ましい。
なお、本発明において、重量平均分子量及び数平均分子量とは、ゲルパーミエーションクロマトグラム法により測定し、ポリスチレン換算した値である。
【００２６】
上記重合体の屈折率は、１．６０以上であることが好ましく、１．６１以上であることがより好ましい。なお、上記重合体が上記一般式（３）のモノマーの単独重合体の場合、屈折率は約１．６２４である。また、本発明において屈折率とは、波長５８３．９ｎｍの光（ナトリウムのＤ線）を用いて、アッベ屈折計を用いて測定したものである。
上記重合体のガラス転移温度は、接着力及び取り扱い性の観点から、１０℃以下であることが好ましく、−４０〜５℃であることがより好ましい。
【００２７】
本発明の光学用接着剤組成物の全固形分における上記重合体の含有量は、屈折率を十分高くする観点から、５０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、９０〜９９質量％であることがさらに好ましい。
【００２８】
本発明の光学用接着剤組成物中には硬化剤を含有していてもよい。硬化剤としては、イソシアネート系硬化剤、エポキシ系硬化剤等が挙げられる。この中でも、官能基モノマー選択性の観点からイソシアネート系硬化剤が好適である。硬化剤の含有量は、本発明の光学用接着剤組成物の全固形分の５質量％以下であることが好ましい。
【００２９】
本発明の光学用接着剤組成物中には、屈折率をより向上させるための平均一次粒子径１００ｎｍ以下の高屈折率顔料を含有させてもよい。高屈折率顔料としては、酸化亜鉛（１．９０）、チタニア（２．３〜２．７）、セリア（１．９５）、スズドープ酸化インジウム（１．９５〜２．００）、アンチモンドープ酸化スズ（１．７５〜１．８５）、イットリア（１．８７）、ジルコニア（２．１０）などが挙げられる。前記かっこ内は、各粒子の材料の屈折率を示す。
しかし、光学用接着剤組成物中に高屈折率顔料を含有すると、上記重合体と高屈折率顔料との屈折率差により散乱が生じ、光学特性に悪影響を与える可能性がある。本発明の光学用接着剤組成物は、上記重合体により屈折率が十分高くできているため、高屈折率顔料等の顔料を実質的に含有しないことが好ましい。なお、実質的に含有しないとは、光学用接着剤組成物の全固形分の０．１質量％以下を意味し、好ましくは０．０１質量％以下、より好ましくは０質量％である。
【００３０】
また、本発明の光学用接着剤組成物は、本発明の効果を阻害しない範囲で、難燃剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、帯電防止剤、シランカップリング剤、粘着付与剤等の添加剤を含有してもよい。なお、光学用接着剤組成物は、上記重合体等を溶剤で希釈したものであってもよい。溶剤としては、メチルエチルケトン、酢酸エチル、トルエン等が挙げられる。
【００３１】
本発明の光学用接着剤組成物は、接着剤組成物の全固形分中に含まれる硫黄原子が、質量基準で０．０４％以下であることが好ましい。硫黄原子を０．０４％以下とすることにより、耐光性が低下することを防止できる。接着剤組成物中の硫黄原子は、０．０２％以下であることがより好ましく、含有しないことがさらに好ましい。なお、本発明では、硫黄原子０．００１％以下の場合は硫黄原子を含まないと定義する。
接着剤組成物中の硫黄原子量は、たとえば、ジェイ・サイエンス・ラボ社製の商品名ＪＭ１０００ＣＮ等の有機微量元素分析装置により測定することができる。
【００３２】
本発明の光学用接着剤組成物の屈折率は、１．６０以上であることが好ましく、１．６１以上であることがより好ましい。
【００３３】
本発明の光学用接着剤組成物から形成される接着剤層は、ヘーズ（ＪＩＳ Ｋ７１３６：２０００）が１．０％未満であることが好ましい。なお、接着剤層のヘーズは、ソーダガラス板上に接着剤層を積層し、ソーダガラス側から光を入射した際のヘーズ値をいうものとする。
【００３４】
本発明の光学用接着剤組成物は、液晶ディスプレイや有機ＥＬディスプレイ等の各種ディスプレイ、これらディスプレイに付属されるタッチパネル、有機ＥＬ照明やＬＥＤ照明等の各種照明等の光学製品の少なくとも一部に用いることができる。
具体的には、光学製品を構成する部材間に隙間が存在して空気層が存在する場合において、これらの隙間の少なくとも一部を充填し、部材どうしを接着するようにして用いることができる。前記隙間としては、例えば、液晶素子や有機ＥＬ素子のガラス基板と、該ガラス基板上に設置する光学シートとの間や、光学シートを複数枚積層して用いる場合の各光学シートの間が挙げられる。
光学シートとしては、偏光フィルム、位相差フィルム、光拡散フィルム、防眩性フィルム、反射防止フィルム、透明導電性フィルム等が挙げられる。透明導電性フィルムはＩＴＯに代表されるように屈折率が高いものが多く、本発明の光学用接着剤組成物が有用である。
本発明の光学用接着剤組成物は、液状のまま光学製品に適用し、その後、乾燥（必要に応じて硬化）して接着剤層を形成してもよいし、後述するようにシート化し、固形の状態で光学製品に適用し、光学製品に接着剤層を形成してもよい。
【００３５】
［光学用接着シート］
本発明の光学用接着シートの一実施形態は、透明基材上の少なくとも一方の面に、本発明の光学用接着剤組成物から形成されてなる接着剤層を有してなるものである。
透明基材としては、ポリエステル、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、セルロースジアセテート、セルロースアセテートブチレート、ポリアミド、ポリイミド、ポリエーテルスルフォン、ポリスルフォン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアセタール、ポリエーテルケトン、ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネート、ポリウレタン及び非晶質オレフィン（Ｃｙｃｌｏ−Ｏｌｅｆｉｎ−Ｐｏｌｙｍｅｒ：ＣＯＰ）等のプラスチックフィルムが挙げられる。
これらプラスチックフィルムの中でも、延伸加工、特に二軸延伸加工されたポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート）が、機械的強度や寸法安定性に優れる点で好ましい。透明基材の厚さは、１０〜２００μｍであることが好ましく、２５〜１００μｍであることがより好ましい。
【００３６】
また、本発明の光学用接着シートの別の実施形態は、光学用接着剤組成物から形成されてなる接着剤層の両側の面を剥離可能な基材で覆ってなるものである。
剥離可能な基材は、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、トリアセチルセルロース、ポリ（メタ）アクリレート、ポリ塩化ビニル等のプラスチックフィルムや紙等の表面を、シリコーンやポリオレフィンで離型処理を施したものが挙げられる。
剥離可能な基材は、取り扱い性の観点から、１０〜２００μｍが好ましく、２５〜１００μｍがより好ましい。
【００３７】
上述の光学用接着シートの２つの実施形態において、接着剤層の厚みは接着強度の観点から、５〜３００μｍが好ましく、１０〜２５０μｍがより好ましい。
【実施例】
【００３８】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明は以下の例に限定されるものではない。
【００３９】
以下の実施例及び比較例で得られた光学用接着シートについて下記の評価を行った。
＜屈折率＞
光学用接着剤組成物をメチルエチルケトン中で溶融攪拌したものを、厚み１００μｍのポリエステルフィルム（東洋紡績社製、コスモシャインA4300）上に乾燥後の厚みが１５μｍとなるように塗布、乾燥した。常温で一日放置後、サンプルサイズにカットした。中間液として硫黄ヨウ化メチレンを用いて、サンプルをアタゴ社製のアッベ屈折計に設置し、室温で屈折率を測定した。
【００４０】
＜初期接着力＞
光学用接着シートの一方の離型フィルムを剥離し、厚み１００μｍのポリエステルフィルム（東洋紡績社製、コスモシャインA4300）に貼り合わせた、常温で一日放置後、２５ｍｍ×１５０ｍｍの大きさにカットした。もう一方の離型フィルムを剥離し、露出した接着剤層をガラス板（セントラル硝子製、ソーダガラス）に２ｋｇローラーで圧着し、２３℃で３０分放置したものについて、島津製作所社製のＡＵＴＯＧＲＡＰＨ ＡＧＳ−５０Ｄ（製品名）を用いて、剥離角度１８０°剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎの条件で剥離し、剥離力（接着剤層とガラス面との間の接着力）を測定した（Ｎ／２５ｍｍ）。
＜永久接着力＞
ガラス板に接着剤層を圧着したのちの放置時間を２４時間に変更した以外は、初期接着力の評価と同様にして、永久接着力（Ｎ／２５ｍｍ）を測定した。
【００４１】
＜耐久性＞
光学用接着シートの一方の離型フィルムを剥離し、厚み１００μｍのポリエステルフィルム（東洋紡績社製、コスモシャインA4300）に貼り合わせた、常温で一日放置後、５０ｍｍ×１００ｍｍの大きさにカットした。もう一方の離型フィルムを剥離し、露出した接着剤層をガラス板（セントラル硝子製、ソーダガラス）に２ｋｇローラーで圧着し、６０℃、９０％ＲＨの環境で２４時間放置したもの（条件１）、及び室内環境（２０℃、６０％ＲＨ）で２４時間放置したもの（条件２）について、気泡、浮き、剥がれ等による外観変化の有無を確認した。条件１及び２の何れも気泡等が発生せず外観変化のないものを「Ａ」、条件１では気泡等が発生して外観変化が生じるが条件２では外観変化のないものを「Ｂ」とした。
【００４２】
＜凝集力（保持力）＞
光学用接着シートの一方の離型フィルムを剥離し、厚み１００μｍのポリエステルフィルム（東洋紡績社製、コスモシャインA4300）に貼り合わせた、常温で一日放置後、２５ｍｍ幅にカットした。もう一方の離型フィルムを剥離し、露出した接着剤層をＳＵＳ板に貼合面積が２５ｍｍ×２５ｍｍになるよう貼り合わせ、８０℃及び２０℃の環境で光学用接着シートを荷重１ｋｇｆで２４時間引っ張った際に、何れの温度環境でも光学用接着シートのずれがなかったものを「Ａ」、８０℃の温度環境では光学接着シートがずれて落下したが、２０℃の温度環境では光学用接着シートのずれがなかったものを「Ｂ」とした。
【００４３】
＜全光線透過率及びヘーズ＞
光学用接着シートの一方の離型フィルムを剥離し、厚み１．１ｍｍのガラス板（セントラル硝子製、ソーダガラス）に貼り合わせた。もう一方の離型フィルムを剥がし、スガ試験機ＨＺ−２を用い、ＪＩＳ Ｋ７３６１−１：１９９７に従って全光線透過率を測定し、ＪＩＳ Ｋ７１３６：２０００に従ってヘーズを測定した。光入射面はソーダガラス側とした。なお、ソーダガラス単体では、全光線透過率が９１．３％であり、ヘーズは０．０２％であった。
【００４４】
（重合体の合成）
［実施例１〜８、比較例１〜２］
容量１リットルのセパラブルフラスコに、０．２質量％のポリビニルアルコールを含有する水２００質量部と、表１記載のモノマーと、重合開始剤として過酸化ベンゾイル０．１質量部と、分子量調整用に連鎖移動剤とを含む均一混合液を投入した。
該混合液を窒素雰囲気下で攪拌しながら７０℃に昇温し、４時間懸濁重合させた。次いで、デカンテーションによって懸濁液から水分を除いた。固形物を吸引ろ過しながら水で洗浄し、水分を飛ばした後に、６０℃で真空乾燥を行い、含水率０．５％以下の重合体（実施例１〜８、比較例１〜２の光学用接着剤組成物）を得た。
得られた共重合体について、重量平均分子量、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）、ガラス転移温度及び屈折率を測定した。結果を表１に示す。
【００４５】
【表１】
2015081288.tif 000006
【００４６】
表１の結果から明らかなように、モノマー成分として一般式（１）のモノマーを含む光学用接着剤組成物は、屈折率が１．５７を超えるものであった。
【００４７】
（光学用接着シートの作製）
［実施例１〜５］
実施例１〜５の光学用接着剤組成物を、メチルエチルケトン中で溶融攪拌し、光学用接着剤組成物を調製した。
次いで、離型処理された厚み３８μｍのポリエステルフィルム（東レフィルム加工社製、セラピールＢＸ９Ａ）上に、光学用接着剤組成物を塗布、乾燥し、厚み２５μｍの接着剤層を形成した。次いで、接着剤層上に、離型処理された厚み３８μｍのポリエステルフィルム（東レフィルム加工社製、セラピールＢＸＥ）を貼り合わせ、実施例１〜５の光学用接着シートを得た。得られた光学用接着シートの全光線透過率、ヘーズ、初期接着力、永久接着力、耐久性及び保持力を測定した。結果を表２に示す。
［比較例２］
原料として比較例２の光学用接着剤組成物を用い、接着剤層の厚みを１５μｍに変更した以外は、上記と同様にして光学用接着シートを作製し、全光線透過率、ヘーズ、初期接着力及び永久接着力を測定した。結果を表２に示す。なお、比較例２は接着力の測定が不能であったため、耐久性及び保持力の測定は行わなかった。
【００４８】
【表２】
2015081288.tif 000007
【００４９】
表２の結果から明らかなように、実施例１〜５の光学用接着シートは、一定の接着力を備えるものであることが分かる。