(57)【要約】【課題】導波モード光及びＳＰＰモード光を効果的に取り出して光取り出し効率が向上し、かつ拡散性の高い発光する有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置を提供する。【解決手段】有機ＥＬ素子は、散乱層、第１電極、発光層を含む有機層、第２電極、低屈折率層と金属層をこの順に具備する有機ＥＬ素子であって、前記第２電極は、透光性導電材料からなり、前記低屈折率層の屈折率は前記有機層の屈折率よりも低く、前記散乱層は、媒質と、その媒質中に存在し異なる屈折率を有する散乱部からなり、前記媒質の屈折率ｎｍと前記散乱部の屈折率ｎｐが、ｎｐ−ｎｍ＞０．５またはｎｍ−ｎｐ＞０．２５を満たす。【選択図】図１
2015095284.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
散乱層、第１電極、発光層を含む有機層、第２電極、低屈折率層と金属層をこの順に具備する有機ＥＬ素子であって、
前記第２電極は、透光性導電材料からなり、
前記低屈折率層の屈折率は前記有機層の屈折率よりも低く、
前記散乱層は、媒質と、その媒質中に存在し異なる屈折率を有する散乱部からなり、
前記媒質の屈折率ｎｍと前記散乱部の屈折率ｎｐが、ｎｐ−ｎｍ＞０．５またはｎｍ−ｎｐ＞０．２５を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記散乱層の平均屈折率と前記有機層の屈折率差の絶対値が０．２以下であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記散乱層と前記第１電極の間に中間層を有することを特徴とする請求項１または２のいずれかに記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記中間層は前記第１電極に接する部分に層状部を有し、
前記層状部の屈折率ｎｍ１と前記有機層の屈折率ｎｏが、ｎｍ１≧ｎｏを満たす、または、前記屈折率ｎｍ１、前記屈折率ｎｏおよび前記層状部の膜厚ｔが以下の式を満たすことを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【数１】
2015095284.tif 000014
ここで、ｋ０は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数である。
【請求項５】
前記散乱部のサイズが発光光の前記媒質中における実効波長の半分以上であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
上記散乱部１個当たりの散乱断面積の平均値と、単位発光面積あたりの上記散乱部の個数の積が０．０５〜２であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項７】
前記低屈折率層の厚さが２０ｎｍ〜３００ｎｍであることを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項８】
前記低屈折率層の屈折率はさらに、前記第２電極の屈折率よりも低いことを特徴とする請求項１〜７のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項９】
前記第２電極の屈折率はさらに、前記有機層の屈折率よりも低いことを特徴とする請求項８に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項１０】
前記低屈折率層は、前記第２電極及び前記有機層のうちの少なくとも一方よりも屈折率が０．２以上小さい材料からなることを特徴とする請求項１〜９のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする画像表示装置。
【請求項１２】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、広視野角、高速応答、鮮明な自発光表示等の特徴を有し、また、薄型軽量で低消費電力であること等の理由から、次世代の照明装置や画像表示装置等の柱として期待されている。
有機ＥＬ素子は、有機発光層で発生した光が取り出される向きに応じて、支持基板側から光が取り出されるボトムエミッション型と、支持基板の反対側から光が取り出されるトップエミッション型とに分けられる。
【０００３】
例えば、透明基板上に、透明電極、発光層を含む有機層、金属電極を順に備えるボトムエミッション型有機ＥＬ素子おいては、発光層で発光した光のうち、透明基板に垂直に入射した光は透明基板を透過して素子の外部に取り出される。また、発光層で発光した光のうち、透明基板（例えば、ガラス（代表的な屈折率：１．５２））と空気（屈折率：１．０）との界面に臨界角以下の小さい入射角（入射光線と入射する界面の法線がなす角度）で入射した光は、その界面で屈折して素子の外部に取り出される。本明細書では、これらの光を外部モード（External Mode）光という。
これに対して、発光層で発光した光のうち、透明基板と空気との界面に臨界角より大きい入射角で入射した光はその界面で全反射されて素子の外部に取り出されず、最終的に材料に吸収されうる。本明細書では、この光を基板モード（Substrate Mode）光といい、これによる損失を基板損失という。
また、発光層で発光した光のうち、透明導電性酸化物からなる透明電極（例えば、酸化インジウム錫（ＩＴＯ（代表的な屈折率：１．８））と透明基板との界面に臨界角より大きい入射角で入射した光もその界面で全反射されて素子の外部に取り出されず、最終的に材料に吸収されうる。本明細書では、この光を導波モード（Waveguide Mode）光といい、これによる損失を導波損失という。
また、発光層で発光した光のうち、金属電極に入射して金属電極の自由電子と結合し、表面プラズモンポラリトン（SPP；Surface Plasmon Polariton）として金属電極の表面に捕捉された光も素子の外部に取り出されず、最終的に材料に吸収されうる。本明細書では、この光をＳＰＰモード（SPP Mode）光といい、これによる損失をプラズモン損失という。
【０００４】
有機ＥＬ素子の光取り出し効率（発光層で発光した光に対して素子の外部に取り出される光の割合）は一般に２０％程度に留まっている（例えば、特許文献１）。すなわち、発光層で発光した光のうち、約８０％が損失となっており、これらの損失を低減して光の取り出し効率を向上させることが大きな課題となっている。
ここで、基板モード光の取り出しについては透明基板上に光拡散シートなどを設けることで対処できる（例えば、特許文献２）が、導波モード光及びＳＰＰモード光の低減や取り出し、特にＳＰＰモード光の低減や取り出しについては研究が緒に就いたばかりといえる。
【０００５】
導波モード光は、光が高屈折率材料から低屈折率材料に入射する際に全反射が起きることにより生じるので、導波モード光を低減するには全反射を起きにくくする、あるいは、全反射を生じる光の割合を低減することによって導波モード光を低減する方策が知られている。
特許文献３には、有機発光層の近傍に有機発光層や透明電極よりも屈折率の高い高屈折率層を挿入する構成が開示されている。また、特許文献２には、有機発光層及び透明電極に有機発光層及び透明電極よりも低屈折率の微粒子を分散させることで、等価的に有機発光層及び透明電極の屈折率を下げる構成が開示されている。
【０００６】
また、特許文献４及び特許文献５には、基板上に順に形成された透明電極層及び誘電体層にキャビティを有する構成が開示されている。
このキャビティの側面（基板に対して垂直に延びる界面）に入射する光は、この界面において基板側に屈折する。基板側に屈折した光は、透明電極と基板の界面、及び基板と空気の界面で全反射を生じる光の割合を低減することができる。
【０００７】
一方、金属電極の表面に捕捉されたＳＰＰモード光を取り出す方法として、金属電極の表面に周期的な凹凸構造を形成する構成が知られている（特許文献６〜９）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００８−２１０７１７号公報
【特許文献２】特開２０１１−２４３６２５号公報
【特許文献３】特開２０１１−２３３２８８号公報
【特許文献４】特表２００３−５２２３７１号公報
【特許文献５】特開２０１１−８２１９２号公報
【特許文献６】特開２００６−３１３６６７号公報
【特許文献７】特開２００９−１５８４７８号公報
【特許文献８】特表２００５−５３５１２１号公報
【特許文献９】特開２００４−３１３５０号公報
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】A. Otto, Z. Physik 216, 398 (1968)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、ＳＰＰモード光が金属表面から取り出されても、その光が導波モード光として捉えられると素子の外部に取り出されず、光取り出し効率は向上しない。
【００１１】
さらにＳＰＰモード光は所定の角度に取り出されるため、ＳＰＰモード光を取り出してもある方向のみの輝度が高くなり、拡散性の高い発光を実現することが難しい。
【００１２】
本発明は、上記事情に鑑みなされたものであり、ＳＰＰモード光及び導波モード光を効果的に取り出して光取り出し効率が向上し、かつ拡散性の高い発光を実現する有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者らは、まず、ＳＰＰモード光を有機層中に伝播光として取り出し、その次に、その伝播光を導波モード光とせずに素子の外部に取り出すという２ステップの光取り出し機構を想定して多数の構造の中から、光取り出し効率を向上させる有効な構造を鋭意検討した。
光取り出し効率を直接計測することは困難であるため、主にシミュレーションに基づいて検討を行った。
【００１４】
本発明の有機ＥＬ素子は、発光層を含む有機層を第１電極と第２電極が挟持してなる構造のものである。ここで、上記の２ステップの光取り出し機構は、ＳＰＰモード光を生成し、生成されたＳＰＰモード光を伝播光として取り出すOtto型配置（非特許文献１）の第２電極側構造と、その伝播光を導波モード光とせずに外部に取り出し、かつ拡散性の高い発光を実現する第１電極側構造とからなる。
【００１５】
本発明者らは、シミュレーションにより、Otto型配置の第２電極側構造と、導波モード光を基板側（トップエミッション型では基板の反対側）に散乱させる、散乱層を備えた第１電極側構造とを組み合わせることにより、かかる第２電極側構造及び第１電極側構造それぞれ単独の光取り出し効率の向上効果からは予測できないほどの顕著な効果を奏することを見い出し、本発明を完成させた。
【００１６】
上記課題を解決するため、概要を説明した本発明は以下の構成を採用する。
（１）散乱層、第１電極、発光層を含む有機層、第２電極、低屈折率層と金属層をこの順に具備する有機ＥＬ素子であって、前記第２電極は、透光性導電材料からなり、前記低屈折率層の屈折率は前記有機層の屈折率よりも低く、前記散乱層は、媒質と、その媒質中に存在し異なる屈折率を有する散乱部からなり、前記媒質の屈折率ｎｍと前記散乱部の屈折率ｎｐが、ｎｐ−ｎｍ＞０．５またはｎｍ−ｎｐ＞０．２５を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子。
（２）前記散乱層の平均屈折率と前記有機層の屈折率差の絶対値が０．２以下であることを特徴とする（１）に記載の有機ＥＬ素子。
（３）前記散乱層と前記第１電極の間に中間層を有することを特徴とする（１）または（２）のいずれかに記載の有機ＥＬ素子。
（４）前記中間層は前記第１電極に接する部分に層状部を有し、前記層状部の屈折率ｎｍ１と前記有機層の屈折率ｎｏが、ｎｍ１≧ｎｏを満たす、または、前記屈折率ｎｍ１、前記屈折率ｎｏおよび前記層状部の膜厚ｔが以下の式を満たすことを特徴とする（１）〜（３）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【数１】
2015095284.tif 000003
ここで、ｋ０は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数である。
（５）前記散乱部のサイズが発光光の前記媒質中における実効波長の半分以上であることを特徴とする（１）〜（４）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（６）上記散乱部１個当たりの散乱断面積の平均値と、単位発光面積あたりの上記散乱部の個数の積が０．０５〜２であることを特徴とする（１）〜（５）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（７）前記低屈折率層の厚さが２０ｎｍ〜３００ｎｍであることを特徴とする（１）〜（６）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（８）前記低屈折率層の屈折率はさらに、前記第２電極の屈折率よりも低いことを特徴とする（１）〜（７）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（９）前記第２電極の屈折率はさらに、前記有機層の屈折率よりも低いことを特徴とする（８）に記載の有機ＥＬ素子。
（１０）前記低屈折率層は、前記第２電極及び前記有機層のうちの少なくとも一方よりも屈折率が０．２以上小さい材料からなることを特徴とする（１）〜（９）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（１１）（１）〜（１０）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする画像表示装置。
（１２）（１）〜（１０）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする照明装置。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、ＳＰＰモード光及び導波モード光を効果的に取り出して光取り出し効率が向上し、かつ拡散性の高い発光をする有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の一例を説明するための断面模式図である。
【図２】散乱層の形状を模式的に示した図であり、（ａ）は、媒質中に粒子状の散乱部が分散したものであり、（ｂ）は、媒質中に、ランダムな形状の散乱部が形成されたものであり、（ｃ）は、媒質と散乱部の界面がランダムな凹凸を形成しているものである。
【図３】本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子１０において、散乱層７と陽極２の間に中間層８を有する場合の断面模式図である。
【図４】本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子１０において、光の伝播を矢印で示し、有機ＥＬ素子の屈折作用効果の原理を分かり易く説明するために模式的に示した模式図である。
【図５】本発明の有機ＥＬ素子を備えた画像表示装置の一例を説明するための断面模式図である。
【図６】本発明の有機ＥＬ素子を備えた照明装置の一例を説明するための断面模式図である。
【図７】基板上に、陽極と有機層と陰極（金属）とを有する標準構造の有機ＥＬ素子において、有機層で発光した光の強度を、有機ＥＬ素子面方向における波数で展開するエネルギー散逸計算を行った結果を示す。
【図８】Otto型配置におけるエネルギー散逸計算の、低屈折率層の膜厚による依存性を示した図であり、低屈折率層の屈折率を１．３８とし、（ａ）は反射層をＡｌとし、（ｂ）は反射層をＡｇとした場合の結果を示した図である。
【図９】図８におけるピークの変化を説明するための、Otto型配置の有機ＥＬ素子の断面模式図である。（ａ）は、低屈折率層の膜厚が０ｎｍの場合。（ｂ）は、低屈折率層の膜厚が厚くなるにつれて、ＳＰＰモード光と導波モード光が混在する場合。（ｃ）は、低屈折率層の膜厚が十分厚く、エバネッセント波が金属層に届かなくなり、ＳＰＰモード光として捕捉されない場合。
【図１０】図８におけるエネルギー散逸計算の結果において、低屈折率層の膜厚に対するピーク幅（半値幅）の変化を示した図である。
【図１１】Otto型配置の有機ＥＬ素子において、（ａ）は反射層をＡｌ、（ｂ）は反射層をＡｇとした場合の式（８）をグラフ化した図である。
【図１２】シミュレーションで用いた本発明の実施形態の有機ＥＬ素子のモデル構造を示す断面図である。
【図１３】散乱層７の膜厚と、その散乱層７の散乱部７ｐと媒質７ｍの屈折率を変えた場合の、有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す図である。
【図１４】実施例２において、検討した散乱部７ｐと媒質７ｍの関係を一覧にしたグラフを示す。
【図１５】（ａ）は媒質７ｍの屈折率を１．４５で固定し、散乱部７ｐの屈折率を変えた場合の有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示し、（ｂ）は、散乱部７ｐの屈折率を横軸として、発光光の波長ごとの光取り出し効率の変化を示した図を示す。
【図１６】（ａ）は散乱部７ｐの屈折率を２．３０で固定し、媒質７ｍの屈折率を変えた場合の有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示し、（ｂ）は、媒質７ｍの屈折率を横軸として、発光光の波長ごとの光取り出し効率の変化を示した図を示す。
【図１７】（ａ）は媒質７ｍの屈折率を１．９０で固定し、散乱部７ｐの屈折率を変えた場合の有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示し、（ｂ）は、散乱部７ｐの屈折率を横軸として、発光光の波長ごとの光取り出し効率の変化を示した図を示す。
【図１８】（ａ）は散乱部７ｐの屈折率を１．４５で固定し、媒質７ｍの屈折率を変えた場合の有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示し、（ｂ）は、媒質７ｍの屈折率を横軸として、発光光の波長ごとの光取り出し効率の変化を示した図を示す。
【図１９】散乱層７の散乱部７ｐの数を変えた場合の、有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す図である。
【図２０】散乱層７の散乱部７ｐの数を固定し、そのサイズを変えた場合の、有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す図である。
【図２１】散乱層７の散乱部７ｐの空間充填率を固定し、そのサイズを変えた場合の、有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す図である。
【図２２】中間層８を有し、中間層８の膜厚を変えた場合の、有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明を適用した有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置について、図面を用いてその構成を説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などは実際と同じであるとは限らない。また、以下の説明において例示される材料、寸法等は一例であって、本発明はそれらに限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。
本発明において、第１電極及び第２電極は一方が陽極で他方が陰極であるが、以下では、第１電極を陽極、第２電極を陰極とする構成を例に挙げて説明する。
また、本発明の有機ＥＬ素子は本発明の効果を損ねない範囲で以下に記載していない層を備えてもよい。さらに、本発明の有機ＥＬ素子は、いわゆるトップエミッション型、ボトムエミッション型のいずれを適用してもよい。以下では、ボトムエミッション型の構成を例に挙げて説明する。
【００２０】
（有機ＥＬ素子（第１の実施形態））
図１は、本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子の一例を説明するための断面模式図である。
本発明の第１の一実施形態に係る有機ＥＬ素子１０は、基板１の一方の表面上に、散乱層７、陽極（第１電極）２、発光層を含む有機層３、陰極（第２電極）４、低屈折率層５と金属層６をこの順に（図中の下方に向かって）具備する有機ＥＬ素子であって、前記陰極４は、透光性導電材料からなる透明導電層であり、前記低屈折率層５の屈折率は前記有機層３の屈折率よりも低い。ここで散乱層７は媒質７ｍと散乱部７ｐとからなる。また媒質７ｍの屈折率ｎｍと散乱部７ｐの屈折率ｎｐは、ｎｐ−ｎｍ＞０．５またはｎｍ−ｎｐ＜０．２５の関係を満たしている。
低屈折率層５の屈折率はさらに、陰極４の屈折率よりも低いことが好ましい。
また、陰極４の屈折率は、有機層３の屈折率よりも低いことが好ましい。
陰極側の構造について屈折率の比較を行う場合には、有機層の屈折率とは、有機ＥＬ材料からなる発光層を含む全ての層の平均の屈折率をいう。
なお、図１において実線で示す構成はボトムエミッション型のものである。図１おいて、破線で示す符号１ａは、本発明の構成をわかりやすく説明するためにトップエミッション型の場合の基板１ａの配置を併せて示したものである。この場合、基板１を備える必要はなく、散乱層７が前記陽極２と反対側の面に隣接する物質は、例えば空気であってもよい。他の実施形態についても、トップエミッション型の場合の基板の配置は同様である。
【００２１】
本発明の有機ＥＬ素子に共通する陰極側の構成である、金属層／低屈折率層／有機層の積層構造において、これらがOtto型配置となるためには低屈折率層の屈折率が有機層の屈折率より低い必要がある。このような屈折率構成とすることによって、金属層／低屈折率界面に生じたＳＰＰモード光を有機層中に取り出すことができる。また、陰極の屈折率が低屈折率層の屈折率よりも高いことがより好ましい。陰極の屈折率が低屈折率層の屈折率より高い場合、金属層／低屈折率層／陰極の構成もOtto型配置となっているため、ＳＰＰモード光をより効率的に再放射させ、有機層や散乱層中へ導くことができる。さらに、陰極の屈折率は、有機層の屈折率よりも低いことが好ましい。陰極／有機層界面の全反射によるエバネッセント波により、ＳＰＰモード光をより効率的に有機層中に取り出すことができる。
【００２２】
本発明の有機ＥＬ素子１０は、ボトムエミッション型（陽極２から見て有機層３と反対側に基板１がある場合）、トップエミッション型（金属層６から見て低屈折率層５と反対側に基板１ａがある場合）の有機ＥＬ素子のいずれにも適用できる。
ボトムエミッション型に適用する場合には、基板１は透光性の基板であり、通常、可視光に対して透明であることが必要である。ここで、「可視光に対し透明である」とは、発光層から発する波長の可視光を透過することができればよいという意味であり、可視光領域全域にわたり透明である必要はない。４００〜７００ｎｍの可視光における透過率が５０％以上で、平滑な基板が好ましい。また、透過率が７０％以上であることがより好ましい。
基板１を構成する材料として具体的には、ガラス、ポリマー等が挙げられる。ガラスとしては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマーとしては、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン等を挙げることができる。
なお、発光光が可視光でない場合も、少なくとも発光波長領域に対して、可視光の場合と同様に透明であることが必要である。透過率としては、発光が最大強度となる波長に対し、５０％以上であることが好ましく、７０％以上であることが更に好ましい。
トップエミッション型に適用するためには、上記記載と同様なものの他に、不透明な材料も使用できる。具体的には、例えばＣｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｗ，Ｔｉ、Ｔａ、Ｎｂ、Ａｌの単体、またはこれらの元素を含んだ合金、あるいはステンレスなどの金属材料、Ｓｉ、ＳｉＣ、ＡｌＮ、ＧａＮ、ＧａＡｓ、サファイアなどの非金属材料、その他のトップエミッション型の有機ＥＬ素子で通常用いられる基板材料を用いることができる。また、素子の発光に伴い生じる熱を逃がすため、熱伝導率の高い材料を基板に用いることが好ましい。
【００２３】
基板１の厚さは、要求される機械的強度にもより、特に限定はされないが、好ましくは、０．０１ｍｍ〜１０ｍｍ、より好ましくは０．０５ｍｍ〜２ｍｍである。
【００２４】
陽極２は陰極４との間で電圧を印加し、陽極２より有機層３に正孔を注入するための電極であり、仕事関数の大きい金属、合金、導電性化合物、あるいはこれらの混合物からなる材料を用いることが好ましく、陽極２に接する有機層３のＨＯＭＯ（Highest Occupied Molecular Orbital）準位との差が過大にならないように仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陽極２の材料としては透光性でかつ導電性の材料であれば特に制限はないが、例えば、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）、酸化錫、酸化亜鉛などの透明無機酸化物、ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ、ポリアニリンなどの導電性高分子および任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料、薄膜金属、薄膜状に形成された金属ナノワイヤ、これらを含む複合材料を挙げることができる。ここにおいて、陽極２は、基板１上に例えば、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって形成することができる。
陽極２の厚さは特に限定はされないが、例えば１０〜２０００ｎｍであり、好ましくは５０〜１０００ｎｍである。１０ｎｍより薄いと陽極２のシート抵抗が増大し、また、２０００ｎｍより厚いと有機層３の平坦度を保てなくなると共に、陽極の透過率が低下する。
【００２５】
有機層３は、有機ＥＬ材料からなる発光層の他、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層等を備えてもよい。発光層の材料としては、有機ＥＬ素子用の材料として知られる任意の材料を用いることができる。
正孔注入層は陽極２から有機層３への正孔注入を助ける層であり、イオン化エネルギーが通常５．５ｅＶ以下と低い。このような正孔注入層としてはより低い電界強度で正孔を有機層３に注入する材料が好ましいが、形成する材料としては、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。また、正孔輸送層は発光領域まで正孔を輸送する層であって、正孔移動度が大きい。このような正孔輸送層として形成する材料は、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。
電子注入層は陰極４から有機層３への電子注入を助ける層である。このような電子注入層としてはより低い電界強度で電子を有機層３に注入する材料が好ましいが、形成する材料としては、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。また、電子輸送層は発光領域まで電子を輸送する層であって、電子移動度が大きい。このような電子輸送層として形成する材料は、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。
【００２６】
有機層３は、蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜してもよいし、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法など、湿式プロセスによって成膜してもよい。
有機層３の厚さは特に限定はされないが、例えば５０〜２０００ｎｍであり、好ましくは１００〜１０００ｎｍである。５０ｎｍより薄いと突き抜け電流による内部量子効率の低下や、金属層６による損失性表面波モードカップリング（lossy surface wave mode coupling）など、ＳＰＰカップリング以外の消光が起こり、また、２０００ｎｍより厚いと駆動電圧が上昇する。
【００２７】
陰極４は、発光層に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金、導電性化合物、あるいはこれらの混合物からなる材料を用いることが好ましく、陰極４に接する有機層３のＬＵＭＯ(Lowest Unoccupied Molecular Orbital)準位との差が過大にならないように仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。
陰極４の材料としては、Otto型配置の陰極側構造を形成するために、透光性の導電材料とする必要がある。そのため、上記の陽極材料と同じものを用いることができる。
陰極４の厚さは特に限定はされないが、例えば３０ｎｍ〜１μｍであり、好ましくは５０〜５００ｎｍである。３０ｎｍより薄いとシート抵抗が増加して、駆動電圧が上昇し、また、１μｍより厚いと成膜時の熱や放射線によるダメージ、膜応力による機械的ダメージが電極や有機層に蓄積するからである。
【００２８】
低屈折率層５は、陰極４の有機層３とは反対側の面に備えられており、有機層３よりも屈折率の低い材料からなる。また、低屈折率層５は、陰極４を構成する透光性導電材料よりも屈折率の低い材料からなることが好ましい。
発光層で発光した光が陰極４側に伝播し、陰極４と低屈折率層５との界面に達したとき、臨界角以上の角度で入射したときに全反射が起きる。
【００２９】
このような低屈折率層５の材料としては、有機層３よりも屈折率の低い材料であれば特に制限はなく、例えば、有機層３の全ての層の平均屈折率が１．７２の場合、この屈折率条件を満たすＳＯＧ、フッ化マグネシウム（ＭｇＦ２（代表的な屈折率１．３８））等の金属フッ化物、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ（代表的な屈折率１．３５））等の有機フッ素化合物、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２（代表的な屈折率１．４５））、各種の低融点ガラス、多孔性物質が挙げられる。また、低屈折率層５は空気層を含む層からなり、陰極４を構成する透光性導電材料より低い屈折率を有するものでもよい。
【００３０】
また低屈折率層５は、陰極４及び有機層３のうちの少なくとも一方よりも屈折率が０．２以上小さい材料からなることが好ましい。これは、陰極４や有機層３がOtto型配置の高屈折率媒質に相当し、Otto型配置で低屈折率媒質と高屈折率媒質の屈折率差が０．２以上あれば、ＳＰＰモード光の波数の面内成分が小さくなるため、高屈折率媒質中の伝播光とＳＰＰモード光の分散曲線が交わるようになり、ＳＰＰモード光が陰極４または有機層３へより効率的に取り出されるためである。
【００３１】
低屈折率層５の厚さは、２０ｎｍ〜３００ｎｍであることが好ましい。厚みが２０ｎｍより薄いと、低屈折率層５の膜厚が薄すぎるため、金属層６と有機層３が接近してＳＰＰモード光の波数が大きくなり、分散曲線が伝播光の分散曲線と交わらなくなり、ＳＰＰモード光が有機層中に取り出されにくくなる。３００ｎｍより厚いと、低屈折率層５の膜厚が厚すぎるため、ＳＰＰモードの電磁場が金属層６に届かなくなり、ＳＰＰモード光が有機層中に取り出されにくくなる。さらに低屈折率層５の厚さは、２００ｎｍ以下であることがより好ましい。
【００３２】
金属層６は、陰極４の、有機層３とは反対側に低屈折率層５を介して備えられている。
金属膜６の材料としては発光層における発光光を陽極２側へ反射するものであればよいのでほとんどの金属の単体または合金を用いることができるが、反射率を大きくするために比複素誘電率の実部が絶対値が大きな負の値を持つような材料が好ましい。かかる材料としては例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｍｇ、アルカリ金属、アルカリ土類金属等の単体や、ＡｕとＡｇとの合金、ＡｇとＣｕとの合金、真鍮等の合金が挙げられる。また、金属層６は、２層以上の積層構造であってもよい。
金属層６の厚さは特に限定はされないが、例えば２０〜２０００ｎｍであり、好ましくは５０〜５００ｎｍである。２０ｎｍより薄いと反射率が低くなり正面輝度が低下し、また、２０００ｎｍより厚いと成膜時の熱や放射線によるダメージ、膜応力による機械的ダメージが電極や有機層に蓄積する。
【００３３】
散乱層７は媒質７ｍと散乱部７ｐとからなり、屈折率の異なる界面をランダムに有するものであれば、特に限定はされない。例えば散乱層７として、図２で示すような構成が挙げられる。図２（ａ）は、媒質７ｍ中に粒子状の散乱部７ｐが分散したものであり、例えば、樹脂中にシリカ等の粒子が分散したものが挙げられる。図２（ｂ）は、媒質７ｍ中に、ランダムな形状の散乱部７ｐが形成されたものであり、例えば硬化時に多結晶となる物質を利用し、その結晶粒界を利用したものが挙げられる。図２（ｃ）は、媒質７ｍと散乱部７ｐの界面がランダムな凹凸を形成しているものであり、例えば自己組織化膜を利用し凹凸を形成したものや、エッチングにより媒質７ｍと散乱部７ｐの界面を荒らしたもの等が挙げられる。
【００３４】
また媒質７ｍの屈折率ｎｍと散乱部７ｐの屈折率ｎｐは、ｎｐ−ｎｍ＞０．５またはｎｍ−ｎｐ＞０．２５の関係式を満たす。媒質７ｍと散乱部７ｐの屈折率差が小さいと、媒質７ｍと散乱部７ｐの界面で、十分に光を散乱させることができず、有機層中へ再放射されたＳＰＰモード光および発光光が、基板１と外表面で全反射してしまい、効率的に光を取り出すことができない。散乱部７ｐの屈折率が媒質７ｍの屈折率より大きい場合は、その屈折率差は０．５より大きいことが必要であり、散乱部７ｐの屈折率が媒質７ｍの屈折率より小さい場合は、その屈折率差は０．２５より大きいことが必要である。散乱部７ｐの屈折率が媒質７ｍの屈折率より小さい場合に、小さい屈折率差で効率的に光を取り出すことができるのは、後述するように、散乱層７の占有率が適度に高くなり、有機層中の光を散乱層７中に導きつつ散乱できるため、媒質７ｍと散乱部７ｐの界面で屈折または反射する光の伝播方向を効率的に変えることができるためである。逆に散乱部７ｐの屈折率が媒質７ｍの屈折率より大きい場合には、有機層３中の光は散乱層７に導かれにくくなるため、光取出し効率を向上させるためにはより高い屈折率差の散乱層が必要となる。
【００３５】
媒質７ｍと散乱部７ｐの材料は屈折率差が上述の関係を満たせば、特に限定はされない。例えば、以下のような公知材料を適宜組み合わせることができる。
ＳＯＧ（代表的な屈折率：１．１〜２．０）、シリカ（ＳｉＯ２）をはじめとするケイ素酸化物や酸化マグネシウム（ＭｇＯ）（代表的な屈折率：１．７４）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）（代表的な屈折率：２．０２）をはじめとする酸化物、フッ化マグネシウム（ＭｇＦ２）（代表的な屈折率：１．３８）をはじめとする金属ハロゲン化物、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）をはじめとする窒化物、アルミニウム酸窒化物（ＡｌＯＮ）やケイ素酸窒化物をはじめとする酸窒化物、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ（代表的な屈折率：１．３５））をはじめとするフッ素系樹脂、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ（代表的な屈折率：１．４９））、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ（代表的な屈折率：１．７７））やメラミン樹脂等をはじめとする高分子化合物樹脂、などから選択して用いることができる。また、これらよりなる多孔質性材料、混合物、また、無機材料の微粒子を透明媒質中に分散させたものなどを用いることができる。
【００３６】
また散乱層７の平均屈折率と有機層３の屈折率差の絶対値が０．２以下であることが好ましい。ここで、散乱層７の平均屈折率とは、散乱層７中を散乱されずにまっすぐ伝播する光の波数を真空中の波数で割った値である。この平均屈折率は散乱部７ｐ、媒質７ｍの屈折率およびそれぞれの体積分率のほか、散乱層７中の散乱部７ｐの分布形状によっても異なるが、散乱層中７の散乱部７ｐが空間的に十分に一様に分散している場合は、この平均屈折率として、媒質７ｍと散乱部７ｐの比誘電率を体積分率により加重平均し、その平均値の平方根を用いることができる。散乱層７の平均屈折率が有機層３の屈折率より小さく、その差が０．２より大きい場合には、有機層内を伝播する光が有機層３／陽極２または陽極２／散乱層７の界面で全反射しやすくなり、散乱層７中へ効率的に光導くことができない。一方、散乱層７の平均屈折率が有機層３の屈折率より大きく、その差が０．２より大きい場合には、散乱層７内を伝播する光が上記界面では全反射しにくくなるが、散乱層７／基板１の界面では全反射しやすくなり、光が散乱層７中に閉じ込められやすくなる。この散乱層７中に閉じ込められた光は、散乱部７ｍで散乱され、その散乱光が散乱層７／基板１の界面に臨界角以下で入射すれば取り出すことができる。つまり、散乱層７／基板１の界面で全反射しても散乱を繰り返すことでいつかは基板外部に取り出すことができる。しかし、散乱を繰り返すとその度に光が減衰してしまうため、効率的に光を取り出すことができない。
【００３７】
また図３に示すように、陽極２の散乱層７側の表面を平坦にする目的で、散乱層７と陽極２の間に中間層８を有することが好ましい。散乱層７は、媒質７ｍと散乱部７ｐからなるため、散乱層７と陽極２の界面を平坦に作製することが難しい。散乱層７と陽極２界面が平坦にならないと、その上に形成される有機層３、陰極４、低屈折率層５、金属層６の全てが平坦にならない。そのため、有機ＥＬ素子を全体に亘って均一に作製することが難しく、拡散性の高い発光を得ることができない。また、外部応力が加わった場合に、散乱部７ｐが素子部（陽極２〜陰極４）を傷つけるのを抑制することもできる。このような目的から、中間層は陽極２（第１電極）に接する部分に層状部を有するように形成される。
【００３８】
この中間層８の屈折率は、散乱層７中の媒質７ｍの屈折率以上であることがさらに好ましい。中間層８の屈折率が散乱層７の媒質７ｍの屈折率以上であれば、界面での不要な反射を抑えることができる。
また中間層８は、媒質７ｍと一体となって形成されていても良い。中間層８が媒質７ｍと一体となって形成されている場合、中間層８の膜厚とは、陽極２と散乱部７ｐの最も陽極２側に存在する部分と、によって挟まれた平坦領域の最大膜厚を意味する。
【００３９】
また、中間層８の屈折率ｎｍ１は有機層３の屈折率ｎｏ以上であるか、そうでない場合は、この中間層８の膜厚ｔが式（１）を満たすことが好ましい。
【数２】
2015095284.tif 000004
ただし、ｋ０は前記有機層で発光する光のピーク波長における真空中の光の波数である。中間層８の屈折率ｎｍ１が有機層３の屈折率ｎｏより小さいと、有機層３側から臨界角以上の角度で中間層８に入射した光Ａ１は全反射（矢印Ａ１ｒ）する。本来、この全反射による光を素子外部に取り出すことはできないが、式（１）を満たす場合には、全反射により発生したエバネッセント波（矢印Ａ２）が、散乱部７ｐに届き、散乱によって取り出される（矢印Ａ３）。
【００４０】
なお、式（１）は以下のように導くことができる。有機層中の光の伝播角が９０度に近い場合、中間層８中に沁み出すエバネッセント波の素子面に対して垂直な方向の波数ｋｚは以下の式（２）で表すことができる。
【数３】
2015095284.tif 000005
【００４１】
エバネッセント波は、エバネッセント波の発生点である陽極２／中間層８の界面で発生し、その強度は指数関数的に減衰しながら中間層８中を伝搬する。すなわち、発生点からの距離がｔの位置でのエバネッセント波の振幅は、近似的に
【数４】
2015095284.tif 000006
となる。
【００４２】
陽極２／中間層８界面での振幅を１として規格化すると、中間層の厚み方向に伝播した位置でのエバネッセント波の振幅が０．４以下では、十分な量のエバネッセント波を利用することができない（詳細は、後述の（Otto型配置におけるＳＰＰ取り出し）の項参照）。逆に言えば、中間層の膜厚が式（１）を満たすように設定すれば、エバネッセント波が散乱層に届き、散乱により光を取り出すことができる。これは、後述の実施例４からも確認できる。
なお、中間層８が有機層の屈折率ｎｏより屈折率の高い層と低い層の双方を含む場合は、式（１）の、ｔおよびｎｍ１をそれぞれ屈折率の低い層の膜厚および屈折率としたものを満たすことが望ましい。
【００４３】
散乱部７ｐのサイズＤは、媒質７ｍ中における発光光（最大ピーク波長）の実効波長の半分以上であることが好ましい。ここで、散乱部７ｐが図２（ａ）のような粒子状である場合は、Ｄは粒子の平均直径（粒子と同じ体積の球の直径）とし、図（ｂ）のように多結晶状である場合は、Ｄは結晶粒の平均直径、図（ｃ）のように凹凸な界面をもった層状である場合は、隣り合う凸間の平均距離とする。Ｄを媒質７ｍ中の実効波長（真空中の波長を媒質の屈折率で割った値）以上とするのは、散乱部７ｐのサイズが媒質７ｍ中における発光光の実効波長の半分以下であると、光が散乱されにくいためである。一般に、光の波長以下の領域での散乱現象は、レイリー散乱で表され、その散乱断面積は散乱部７ｐのサイズの６乗に比例する。すなわち、散乱部７ｐサイズが小さくなると、散乱断面積が急激に小さくなり、光を散乱しにくくなる。
一方、散乱部７ｐのサイズが発光光の実効波長の半分以上であれば、散乱部７ｐと媒質７ｍの間で十分に光を散乱させることができる。散乱部７ｐのサイズが発光光の実効波長の半分以上の領域では、幾何学的近似による古典粒子の散乱に近くなるため、その散乱断面積は散乱部７ｐのサイズの２乗に比例する。すなわち、散乱部７ｐのサイズによる影響が少なくなる。
【００４４】
さらに、後述するように、散乱部７ｐ１個当たりの散乱断面積と、素子の単位発光面積当たりの散乱部７ｐの個数との積である占有率が０．０５〜２の範囲であることが好ましい。ここで散乱部７ｐの個数とは、サイズＤが媒質７ｍ中の実効波長の半分以上である散乱部７ｐの総数である。占有率が２より大きい場合は、有機層３側から散乱層７に入射した光は散乱部７ｐによって強く散乱されるため、散乱層７を透過しにくくなり、光取り出し効率が低下する。
【００４５】
（Otto型配置）
本発明の有機ＥＬ素子の、Otto型配置による第２電極側構造の作用効果について以下に説明する。以下は、計算式に基づく原理的な説明であるため、第１電極と第２電極をそれぞれ陽極または陰極の一方に対応させることはせずに、第１電極及び第２電極のまま記載する。
平坦な金属表面に生成される表面プラズモンポラリトン（ＳＰＰ）の角振動数をω、波数の基板面内方向成分をｋｓｐとすると、この分散関係（角振動数と波数の間の関係）は、金属の比誘電率の実部ε１と、金属表面に接触する誘電体の比誘電率ε２によって決まり、近似的に次式（４）によって与えられる（ｃは真空中の光の速さ）。
【数５】
2015095284.tif 000007
これに対して、比誘電率ε２の誘電体中を伝播する通常の伝播光の分散関係（角振動数ｗ、波数ベクトルｋ）は、次式（５）によって与えられる。
【数６】
2015095284.tif 000008
表面プラズモンポラリトン（ＳＰＰ）の分散曲線は通常の伝播光の分散直線と交差しない。そのため、通常の伝播光では平坦な金属表面にＳＰＰを励起することはできない。また、平坦な金属表面に存在するＳＰＰから直接伝播光を取り出すこともできない。
【００４６】
これに対して、次にOtto型配置、すなわち金属／低屈折率媒質／高屈折媒質となる構造であって、本発明の有機ＥＬ素子においては金属層６（比誘電率の実部ε１）／低屈折率層５（比誘電率ε２）／有機層（比誘電率ε３）の積層構造を用いた場合について考える。有機層３の屈折率が低屈折率層５の屈折率より高い場合、有機層３側から低屈折率層５側に臨界角より大きい入射角で入射した光は、有機層３と陰極４の界面または陰極４と低屈折率層５の界面で全反射する。この際、界面の低屈折率層５側には非伝播光であるエバネッセント波が生じ、全反射の界面から遠ざかるにつれてその電磁場強度は指数関数的に減衰する（入射光は界面で全反射するが、電磁場は界面から滲み出して存在している）。このエバネッセント波の分散曲線は、次式（６）によって与えられる。ここで、δは有機層３から低屈折率層５側の媒質への入射光の入射角である。
【数７】
2015095284.tif 000009
従って、ε3が十分大きければ、入射角δを変えることにより、ＳＰＰの分散曲線と全反射によるエバネッセント波（以降、単に「エバネッセント波」という場合も、全て全反射によって生じたものをさすものとする）の分散直線に交点を持たせることが可能となる。すなわち、エバネッセント波を用いれば、有機層３中の伝播光から平坦な金属層６の表面にＳＰＰを励起することができ、また、逆の過程として平坦な金属層６の表面に存在するＳＰＰからエバネッセント波を介して有機層３中へ伝播光として取り出すことが可能となる。ＳＰＰを取り出す場合は、式（６）中のδは、ＳＰＰの放射角度ということになる。
言い換えると、Otto型配置を用いると、ＳＰＰの分散曲線とエバネッセント波の分散直線とが交差するようになる。これは、所定の角度で有機層３中を伝播する光だけが、エバネッセント波と共鳴することによりＳＰＰとエネルギーをやり取りできる状態となることを意味する。そして、ＳＰＰを、エバネッセント波を介して所定の角度で放射される伝播光として取り出すことが可能となる。
【００４７】
ただし、エバネッセント波を介したＳＰＰモード光の励起・取り出しは上記低屈折率層５が十分薄膜である場合に生じる。これは、低屈折率層５が厚すぎると、有機層３からのエバネッセント波の滲み出しが金属層６まで到達せず、エバネッセント波とＳＰＰモード光同士がエネルギーをやりとりできないためであり、低屈折率層５が薄すぎると、金属層６と有機層３または陰極４が接近してＳＰＰモード光の波数が（４）式より大きくなり、分散曲線がエバネッセント波の分散曲線（６）と、いかなる角度δの場合も交わらなくなるためである。
こうしてＳＰＰから取り出される光は上記の通り、ＳＰＰの分散曲線とエバネッセント波の分散直線との交点に対応する所定の角度を有して放射されるものである。
【００４８】
（散乱層による散乱）
次に、本実施形態の有機ＥＬ素子の散乱層による散乱の作用効果について以下に説明する。図４は光の伝播を矢印で示し、有機ＥＬ素子の屈折作用効果の原理を分かり易く説明するために模式的に示した模式図である。
本発明の有機ＥＬ素子１０は、散乱部７ｐと媒質７ｍからなる散乱層７を有している。
【００４９】
図４に示すように本発明の第１実施形態の有機ＥＬ素子１０は、有機層３に含まれる発光点のＡ点で発光した光のうち一部は、発光点周りのダイポール場を介して（矢印Ａ１）、ＳＰＰ（矢印Ａ２）モードへ直接エネルギー移動する。このようなＳＰＰモードへのエネルギー移動は、一般的な有機ＥＬ素子において、発光分子と金属層が近い場合に生じることが広く知られている。
励起されたＳＰＰモード光は、エバネッセント波（矢印Ａ３）との共鳴を介して、所定の角度で陰極４に放射され（矢印Ａ４）、伝播光として有機層３に取り出されうる。
ここで、有機層３のＡ点で発光した光は全方位に進むので、ＳＰＰにエネルギー移動せずに有機層中へ伝播光として放射される光も当然存在するが、矢印Ａ１〜Ａ４及び矢印Ｂ１は本発明の作用効果を説明するために、本発明の効果を有する代表的な光の伝播を模式的に示したものである。
また屈折は屈折率が異なる界面で生じるが、本発明の効果を説明するために特に必要ではない界面での屈折は図示していない。
【００５０】
また、陰極側構造(陰極４、低屈折率層５、金属層６)から有機層３のＢ点にまで取り出された光は、矢印Ｂ１のように伝播して基板１まで取り出される。
すなわち、Ｂ点から有機層３等を通って進む光Ｂ１は、散乱層７に達した後、散乱層７によって様々な方向に散乱される。ここで、散乱された後、媒質７ｍと基板１の界面に臨界角より大きい角度で入射する光は全反射されて散乱層７内部へ戻されるが、このような光は再び散乱層７内部で再び散乱されて伝播角が変わるので、基板１側へ取り出すことができる。このように、Ｂ点まで取り出されたＳＰＰモード光の一つの伝播過程を模式的に示したが、金属層６の表面の様々な位置から取出されている。つまり、図４で示すように、有機層３のＢ点以外の例えばＣ点にも、ＳＰＰモード光は取り出されている。またＳＰＰモード光は金属層６表面の任意の方向を伝播するので、矢印Ａ’１〜Ａ’４のように進行したあと、有機層３のＤ点でＳＰＰが取り出されるような経路も存在しうる。これらの点Ｃ、Ｄまで取出された光は、矢印Ｂ１と同様に散乱層７で様々な方向に散乱され、基板１側へ取り出される。
従って、有機ＥＬ素子１０は、ＳＰＰモード光を様々な方向に拡散することができ、拡散性の高い発光を得ることができる。
【００５１】
（画像表示装置）
次に、上記の有機ＥＬ素子を備えた画像表示装置について説明を行う。上記の有機ＥＬ素子１０および２０を備えた画像表示装置は有機ＥＬ素子による違いはないため、有機ＥＬ素子１０の場合で代表して以下の説明を行う。
図５は、上記の有機ＥＬ素子を備えた画像表示装置の一例を説明した図である。
図５に示した画像表示装置１００は、いわゆるパッシブマトリクス型の画像表示装置であり、有機ＥＬ素子１０の他に、陽極配線１０４、陽極補助配線１０６、陰極配線１０８、絶縁膜１１０、陰極隔壁１１２、封止プレート１１６、シール材１１８とを備えている。
【００５２】
本実施の形態において、有機ＥＬ素子１０の基板１上には、複数の陽極配線１０４が形成されている。陽極配線１０４は、一定の間隔を隔てて平行に配置される。陽極配線１０４は、透明導電膜により構成され、例えばＩＴＯを用いることができる。また陽極配線１０４の厚さは例えば、１００ｎｍ〜１５０ｎｍとすることができる。そして、それぞれの陽極配線１０４の端部の上には、陽極補助配線１０６が形成される。陽極補助配線１０６は陽極配線１０４と電気的に接続されている。このように構成することにより、陽極補助配線１０６は、基板１の端部側において外部配線と接続するための端子として機能し、外部に設けられた図示しない駆動回路から陽極補助配線１０６を介して陽極配線１０４に電流を供給することができる。陽極補助配線１０６は、例えば、厚さ５００ｎｍ〜６００ｎｍの金属膜によって構成される。
【００５３】
また、有機ＥＬ素子１０上には、複数の陰極配線１０８が設けられている。複数の陰極配線１０８は、それぞれが平行となるよう、かつ、陽極配線１０４と直交するように配設されている。陰極配線１０８には、Ａｌ又はＡｌ合金を使用することができる。陰極配線１０８の厚さは、例えば、１００ｎｍ〜１５０ｎｍである。また、陰極配線１０８の端部には、陽極配線１０４に対する陽極補助配線１０６と同様に、図示しない陰極補助配線が設けられ、陰極配線１０８と電気的に接続されている。よって、陰極配線１０８と陰極補助配線との間に電流を流すことができる。
【００５４】
更に基板１上には、陽極配線１０４を覆うように絶縁膜１１０が形成される。絶縁膜１１０には、陽極配線１０４の一部を露出するように矩形状の開口部１２０が設けられている。複数の開口部１２０は、陽極配線１０４の上にマトリクス状に配置されている。この開口部１２０において、陽極配線１０４と陰極配線１０８の間に有機ＥＬ素子１０が設けられる。すなわち、それぞれの開口部１２０が画素となる。従って、開口部１２０に対応して表示領域が形成される。ここで、絶縁膜１１０の膜厚は、例えば、２００ｎｍ〜１０００ｎｍとすることができ、開口部１２０の大きさは、例えば、１００μｍ×１００μｍとすることができる。
【００５５】
有機ＥＬ素子１０は、開口部１２０において陽極配線１０４と陰極配線１０８の間に位置している。そしてこの場合、有機ＥＬ素子１０の陽極２が陽極配線１０４と接触し、陰極４が陰極配線１０８と接触する。有機ＥＬ素子１０の厚さは、例えば、１５０ｎｍ〜２００ｎｍとすることができる。
【００５６】
絶縁膜１１０の上には、複数の陰極隔壁１１２が陽極配線１０４と垂直な方向に沿って形成されている。陰極隔壁１１２は、陰極配線１０８の配線同士が導通しないように、複数の陰極配線１０８を空間的に分離するための役割を担っている。従って、隣接する陰極隔壁１１２の間にそれぞれ陰極配線１０８が配置される。陰極隔壁１１２の大きさとしては、例えば、高さが２μｍ〜３μｍ、幅が１０μｍのものを用いることができる。
【００５７】
また、基板１は、封止プレート１１６とシール材１１８を介して貼り合わせられている。これにより、有機ＥＬ素子１０が設けられた空間を封止することができ、有機ＥＬ素子１０が空気中の水分により劣化するのを防ぐことができる。封止プレート１１６としては、例えば、厚さが０．７ｍｍ〜１．１ｍｍのガラス基板を使用することができる。封止プレート１１６は、素子がボトムエミッション型のように光を基板１側から取り出す場合は、透明でなくてもよい。一方、素子がトップエミッション型のように光を封止プレート１１６側から取り出す場合は、封止プレート１１６は発光波長域の少なくとも一部の波長に対して透明である必要がある。
【００５８】
このような構造の画像表示装置１００において、図示しない駆動装置により、陽極補助配線１０６、図示しない陰極補助配線を介して、有機ＥＬ素子１０に電流を供給し、発光層を発光させることができる。そして基板１から基板１を通し、光を出射させることができる。そして、上述の画素に対応した有機ＥＬ素子１０の発光、非発光を制御装置により制御することにより、画像表示装置１００に画像を表示させることができる。
【００５９】
（照明装置）
次に、上記の有機ＥＬ素子を用いた照明装置について説明を行う。上記の有機ＥＬ素子１０および２０を備えた画像表示装置は有機ＥＬ素子による違いはないため、有機ＥＬ素子１０の場合で代表して以下の説明を行う。
図６は、上記の有機ＥＬ素子１０を備える照明装置の一例を説明した図である。
図６に示した照明装置２００は、上述した有機ＥＬ素子１０と、有機ＥＬ素子１０の基板１（図１参照）に隣接して設置され陽極２（図１参照）に接続される端子２０２と、陰極４（図１参照）に接続される端子２０３と、端子２０２と端子２０３とに接続し有機ＥＬ素子１０を駆動するための点灯回路２０１とから構成される。
【００６０】
点灯回路２０１は、図示しない直流電源と図示しない制御回路を内部に有し、端子２０２と端子２０３を通して、有機ＥＬ素子１０の陽極層２と陰極４との間に電圧を印加して電流を供給する。そして、有機ＥＬ素子１０を駆動し、発光層を発光させて、基板１を通し、光を出射させ、照明光として利用する。発光層は白色光を出射する発光材料より構成されていてもよく、また緑色光（Ｇ）、青色光（Ｂ）、赤色光（Ｒ）を出射する発光材料を使用した有機ＥＬ素子１０をそれぞれ複数個設け、その合成光が白色となるようにしてもよい。
【００６１】
（有機ＥＬ素子の製造方法）
基板１上に散乱部７を作製する。作製する方法は、図２（ａ）で示すような粒子を分散させる構成の場合は、粒子を分散させた樹脂等を塗布し、さらに樹脂等を硬化させることで作製することができる。また図２（ｂ）で示すような、結晶粒界を利用する場合は、多結晶となる物質を形成する。多結晶を構成する物質として、一般にセラミックスの多くは結晶粒界を形成することが知られており、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化イットリウム等を用いることができる。最後に図２（ｃ）で示すような、媒質７ｍと散乱部７ｐがランダムな凹凸を形成している場合は、例えば媒質７ｍを形成した後に、その表面をエッチングにより荒らし、さらに荒らした表面上に散乱部７ｐを形成することで作製することができる。その他には、ブロックコポリマー等の自己組織化膜を利用して作製することもできる。
【００６２】
さらに形成した散乱層７の上に、陽極２、有機層３、陰極４、低屈折率層５、金属層６を順に積層し、有機ＥＬ素子１０を形成することができる。陽極２は、抵抗加熱蒸着法や電子ビーム蒸着法に代表される真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法等の乾式成膜方法を用いて成膜することができる。また、塗布成膜方法等の湿式成膜方法を採用することが可能な場合には、例えば、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法等を用いて成膜することができる。陽極２を形成した後に、陽極２の表面処理を行うことで、オーバーコートされる層の性能（陽極２との密着性、表面平滑性、ホール注入障壁の低減化など）を改善することができる。表面処理を行うには高周波プラズマ処理を始めとしてスパッタリング処理、コロナ放電処理、ＵＶオゾン照射処理、紫外線照射処理、または酸素プラズマ処理などがある。
【００６３】
更に、陽極２の表面処理の表面処理を行う代わりに、もしくは表面処理に追加して、図示しない陽極バッファ層を形成することで表面処理と同様の効果が期待できる。そして、陽極バッファ層をウェットプロセスにて塗布して作製する場合には、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、インクジェットプリント法等の塗布法などを用いて成膜することができる。
【００６４】
また、陽極バッファ層をドライプロセスにて作製する場合は、特開２００６−３０３４１２号公報に例示のプラズマ処理などを用いて成膜することができる。この他にも金属単体あるいは金属酸化物、金属窒化物等を成膜する方法が挙げられ、具体的な成膜方法としては、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、化学反応法、コーティング法、真空蒸着法などを用いることができる。
【００６５】
有機層３の形成には従来公知の方法を用いることができ、特に限定されないが、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法等の方法を用いることができる。
ここで、有機層３を形成する下地となる陽極２の表面が凹凸状の場合は、平坦化するような研磨加工、エッチング処理などを適宜行ってもよい。
【００６６】
陰極４の形成も陽極２の形成と同様の方法を用いることができ、特に限定されないが、例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などを用いることができる。
【００６７】
低屈折率層５の形成方法は特に限定されないが、例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などを用いることができる。
【００６８】
金属層６の形成方法には特に限定されないが、例えば、蒸着法、スパッタリングを用いることができる。
【００６９】
以上の工程により、有機ＥＬ素子１０を製造することができる。また、これら一連の工程後、有機ＥＬ素子１０を長期安定的に用い、有機ＥＬ素子１０を外部から保護するための保護層や保護カバー（図示せず）を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のシリコン化合物などを用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属などを用いることができる。この保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂、フリットガラス等で基板１と貼り合わせて密閉する方法を採ることが好ましい。またこの際に、スペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、有機ＥＬ素子１０が傷つくのを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガス、またはパーフルオロカーボンのような不活性液体を封入すれば、金属層６の酸化を防止しやすくなる。特にヘリウムを用いた場合、熱伝導が高いため、電圧印加時に有機ＥＬ素子１０より発生する熱を効果的に保護カバーに伝えることができるため、好ましい。更に酸化バリウム等の乾燥剤、脱酸素材をこの空間内に設置することにより上記一連の製造工程で吸着した水分が有機ＥＬ素子１０にダメージを与えるのを抑制しやすくなる。
【００７０】
（Otto型配置におけるＳＰＰ取り出し）
本発明における有機ＥＬ素子Otto型配置による金属層表面に捕捉されたＳＰＰを取り出すことが可能な低屈折率層の膜厚を検討する。
【００７１】
図７に、標準構造の有機ＥＬ素子２０について、有機層で発光した光の強度を、有機ＥＬ素子面方向における波数成分で展開するエネルギー散逸計算を行った結果を示す。横軸が、有機層で発光した光の波数の、有機ＥＬ素子面方向成分を真空の波数ｋ０で割ったもの、すなわち有効屈折率であり、縦軸がその波数の光の強度、すなわち展開係数を示している。計算は、ＴＭ偏光成分、ＴＥ偏光成分に分けて行った。なお、この計算は基板１１（ガラス）上に、各層が平坦な陽極１２と有機層１３と陰極１４（金属）とを積層した標準構造の有機ＥＬ素子の結果を示している。この場合、ＴＭ・ＴＥ偏光成分の全積分面積に対する、ＴＭ偏光の最も高波数側のピーク面積がＳＰＰモード光の強度割合を表しているが、有機層１３で発光した光の多くがＳＰＰモード光として捕捉されているのが分かる。図７に示す有機ＥＬ素子では、陽極１２と有機層１３の膜厚は、それぞれ１５０ｎｍ、１００ｎｍである。
【００７２】
一方で、Otto型配置を有する有機ＥＬ素子３０（図９参照）における、エネルギー散逸計算による有機層で発光した光（ＴＭ偏光成分）の強度の、低屈折率層２５の膜厚による依存性を示した図を図８に示す。Otto型配置を有する有機ＥＬ素子の一例である有機ＥＬ素子３０の基板２１、陽極２２、有機層２３は、図７の素子２０と同じ構成であるが、有機層２３上に透明導電材料であるＩＴＯからなる陰極２４（５０ｎｍ）が形成され、さらにその上に低屈折率層２５、金属層２６が順に形成された構成から成る。
低屈折率層２５の屈折率を１．３８とし、図８（ａ）は金属層２６をＡｌとし、図８（ｂ）は金属層２６をＡｇとした場合で、凡例のグラフ線の数字は低屈折率層２５の膜厚（ｎｍ）を示す。
【００７３】
図８（ａ）、（ｂ）共に、低屈折率層２５の膜厚が厚くなるに従って、ピーク波数が小さくなり、かつピーク幅が狭くなるようにシフトしていることが分かる。また膜厚が厚くなるに従って、ピーク波数のシフトはわずかになり、ピーク幅も一定に近づいていることが確認できる。なお、ピーク波数が小さくなることは、金属層２６に接した低屈折率層２５の膜厚が大きくなり、ＳＰＰの波数がこの低屈折率層２５の屈折率の影響で小さくなることを示しており、ピーク幅が狭くなることは、ＳＰＰとして捕捉されていた光が有機層中に取り出され、光が面内導波する際の減衰が小さくなっていることを示している。これについて、次に説明する。
【００７４】
図９（ａ）、（ｂ）、（ｃ）を用いてピークの変化について、以下に説明する。
図９（ａ）は、ＳＰＰモード光として光が完全に金属層２６の表面に捕捉されている。これは、低屈折率層２５の膜厚が０ｎｍの時を表しており、有機層２３〜金属層２６側の積層構造がOtto型配置をなさず、ＳＰＰモード光は金属層２６と陰極２４の界面を面内方向に伝播しながら急速に減衰するため、ピーク幅が大きくなっている。
次に、低屈折率層２５の膜厚が厚くなるにつれて、図９（ｂ）のようになり、Otto型配置によってＳＰＰモード光と導波モード光が混在した状態となる。これは、取り出されたＳＰＰモード光が導波モード光となり、界面反射により再度金属層２６にＳＰＰモード光として再補足されることを意味している。この場合、光は図９（ａ）のＳＰＰモード光に比べ減衰しにくいため、ピーク幅は次第に狭くなる。
最後に、低屈折率層２５の膜厚が十分厚くなると、図９（ｃ）のようになる。この場合、Otto型配置をしているが、発光点におけるエバネッセント波が金属層２６に届かなくなり、ＳＰＰモード光として捕捉されない。この場合、発光した光は導波モード光として、捕捉されることとなる。つまり、低屈折率層２５の膜厚がある厚みを超えると、捕捉された光は導波モード光のみとなるため、減衰のしやすさは変わらなくなり、ピーク幅にも変化が生じなくなる。
【００７５】
図１０は、低屈折率層２５の膜厚に対する、ピーク幅（半値幅）の変化を示した図であるが、金属層２６がＡｌの場合に、低屈折率層２５の膜厚が２００ｎｍ以上でピーク幅の変化が小さくなり、発光した光がＳＰＰに捕捉されにくくなくなっていることが分かる。また、金属層２６がＡｇの場合に、低屈折率層２５の膜厚が１５０ｎｍ以上でピーク幅の変化が小さくなり、ＳＰＰモード光として捕捉されにくいことが分かる。
つまりＳＰＰモード光として捕捉される低屈折率層２５の膜厚は少なくとも３００ｎｍ以下であり、２００ｎｍ以下で捕捉の効果が顕著になることが分かる。なお、本検討は低屈折率層２５の屈折率がｎ＝１．３８の場合を計算しているが、屈折率は１．３８に限定されるものではなく、金属層２６もＡｇとＡｌに限定されるものではない。
【００７６】
また、Otto型配置において、金属層２６の表面に捕捉された表面プラズモンポラリトン（ＳＰＰ）は、陰極２４と低屈折率層２５の界面で全反射した光によって発生するエバネッセント波によって取り出すことができる。すなわち、このエバネッセント波の波数が、金属層２６の表面に生成されるＳＰＰの波数ｋ’ｓｐと交点を持つ必要がある。
【００７７】
金属層２６の比誘電率の実部をε1、低屈折率層２５の比誘電率をε2、前記発光層で発光する光のピーク波長における真空中の光の波数（角振動数／真空中の光速）をｋ0とすると、金属層２６の表面に生成されるＳＰＰの波数ｋ’ｓｐの実部は、前記の式（４）のｋｓｐと同じ表式となる。
【００７８】
一方で、反射層２６の表面に生成される表面プラズモンポラリトン（ＳＰＰ）の、低屈折率層２５の中における波数の垂直成分は以下の式（７）で表すことができる。
【数８】
2015095284.tif 000010
【００７９】
金属層２６表面に生成されるＳＰＰの電磁場の大きさ（強度）を、金属層２６の表面での値を１として規格化すると、金属層２６に垂直な方向に指数関数的に減衰しながら滲み出し、低屈折率層２５／陰極２４の界面に到達したＳＰＰの強度は、低屈折率層５５の膜厚をｈ２とおくと、各界面での反射が無視できる場合、近似的に
【数９】
2015095284.tif 000011
となる。
つまり、式（８）が十分大きければ、金属層２６の表面に生成されるＳＰＰの電磁場が陰極や有機層に滲み出し、陰極２４と低屈折率層２５の界面での全反射により生じたエバネッセント波とカップリングして、取り出すことができる。
図１１（ａ）は金属層２６をＡｌ、（ｂ）は金属層２６をＡｇとした場合の式（８）をグラフ化した図である。
【００８０】
この結果を、図８（ａ）、（ｂ）と比較すると、式（８）において、金属層２６の表面に生成されるＳＰＰの、低屈折率層２５／陰極２４の界面での強度は、金属層２６の表面での強度を１として規格化すると、低屈折率層２５の厚み方向に伝搬した位置でのＳＰＰの強度が０．４以下となる低屈折率層２５の厚みで、ピーク幅が一定値に飽和していることが分かる。すなわち、式（８）が０．４以下となるときには、低屈折率層２５と陰極２４の界面にまで滲み出すＳＰＰの強度が小さくなり、Otto型配置による光取り出し効果は少なくなると言える。逆に言えば、低屈折率層２５の膜厚は、式（８）が０．４以上となれば、Otto型配置による光取り出し効果を十分に得ることができることが分かる。なお、本検討は低屈折率層２５の屈折率がｎ＝１．３８の場合を計算しているが、屈折率は１．３８に限定されるものではなく、金属層２６もＡｇとＡｌに限定されるものではない。式（８）で表わされる、低屈折率層２５と陰極２４の界面でのＳＰＰの強度が一定値（例えば０．４）より大きいという条件を満たせば、Otto配置によってＳＰＰモード光を有機層２３中に取り出すことができ、この条件を満たす限り、低屈折率層２５の屈折率や金属層２６の材料は限定されるものではない。
【実施例】
【００８１】
本発明の有機ＥＬ素子の実施例について以下に説明する。
【００８２】
本発明においては、各実施形態の有機ＥＬ素子の光取り出し効率への効果の確認をシミュレーションにより行った。最初に、シミュレーションに用いた有限差分時間領域法（ＦＤＴＤ method：Finite Difference Time Domain Method）について説明する。
ＦＤＴＤ法は、電磁界の時間変化を記述するＭａｘｗｅｌｌの方程式を時間的に差分化し、空間の各点における電磁界の経時変化を追跡する解析手法である。ＦＤＴＤ法により有機ＥＬ素子の光取出し効率を計算するには、発光層における発光を微小ダイポールからの放射と捉えて、その放射の強度を計数する。より具体的には、ダイポールの全放射強度に対する基板まで取り出された光の割合を光取り出し効率として、その振動数依存性を計算する。以降ではこの光取り出し効率を計算した結果をグラフで示す。横軸のλはダイポールの振動数を真空中の波長で表示したもの（以下、このλを単に波長ということがある）、縦軸のηは光取り出し効率である。以降の図においても同じである。
計算は、現実に近い発光現象をシミュレートするために、発光源であるダイポールをランダム（ダイポールのモーメントが全ての方向にランダム）として行った。
【００８３】
図１２は、シミュレーションで用いた有機ＥＬ素子１０のモデル構造を示す断面図である。基板１はガラスからなるとして、屈折率としては１．５２を用いた。陽極２および陰極４はＩＴＯからなるとして、屈折率としては５５０ｎｍで１．８２＋０．００９ｉを用い、その他の波長はローレンツモデルで外挿した。また、有機層３の屈折率としては１．７２を用いた。また低屈折率層５は、フッ化マグネシウム（ＭｇＦ）からなるとして屈折率としては屈折率１．３８を用いた。また、金属層６はアルミニウム（Ａｌ）からなるとして、屈折率としては５５０ｎｍで０．６４９+４．３２ｉを用い、その他の波長はドルーデモデルで外挿した。
また、陽極２、有機層３、陰極４、低屈折率層５、金属層６はそれぞれ、１５０ｎｍ、２１０ｎｍ、５０ｎｍ、１００ｎｍ、１００ｎｍとした。
発光源の位置は、有機層３内で陰極４から１３２．５ｎｍ離れた点（図中の星印）とした。
散乱層７の散乱部７ｐは、特に断りのない限り、1辺が２００ｎｍの立方体である。更に、各散乱部は互いに重ならないように散乱層７中に３次元的にランダム配置されている（以下の全実施例について同じ）。
また、以下の全実施例について、基板１〜金属層６の平面形状（発光領域の形状）は全て一辺が９６００ｎｍの正方形である。
【００８４】
（実施例１）
図１３は散乱層７の膜厚と、その散乱層７の屈折率の構成を変えた場合の、有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す。散乱層７の屈折率の構成については、媒質７ｍの屈折率を１．４５とし、散乱部７ｐの屈折率を２．３０とした場合（図１３において高屈粒子と記載）と、媒質７ｍの屈折率を１．９０とし、散乱部７ｐの屈折率を１．４５とした場合（図１３において低屈粒子と記載）のそれぞれについて検討した。さらにそれぞれの場合について、散乱部の膜厚は５００ｎｍと１０００ｎｍの２通りについて計算した。なお、いずれの膜厚の場合も、散乱部７ｐの散乱層７中の空間充填率は２６％とした。また、このときの散乱層７中の散乱部７ｐの総数Ｎは、散乱部７の膜厚が５００ｎｍ、１０００ｎｍの場合にそれぞれ１５００個、３０００個である。
さらに比較のためにOtto型配置の第２電極側構造を有さず、且つ散乱層７も有しない構造（以下、「標準構造」という）と、散乱層７のみを有しないOtto型配置のみの構造（以下、「ベタ構造」という）の計算を行った。図１３において、横軸λは発光光の真空中の波長、縦軸ηは基板までの光取り出し効率（全発光強度に対する基板まで取り出された光強度の相対値）である（以下のシミュレーション結果についても同様）。
図１３から、散乱部７を導入した有機ＥＬ素子１０は、標準構造やベタ構造と比較して、光取り出し効率が向上していることが分かる。また高屈粒子の場合は、膜厚が薄い方が光の取り出し効率が向上しているのに対し、低屈粒子の場合は、膜厚が厚い方が光の取り出し効率が向上していることが分かる。これは実施例３で後述するように、高屈粒子の方が、散乱部７ｐ１個当たりの散乱断面積が大きいため、膜厚が厚すぎると光が散乱層７を透過しにくくなり、有機層３中の光を十分に取り出せないためと考えられる。
【００８５】
（実施例２）
実施例１で、散乱層７の散乱部７ｐと媒質７ｍの屈折率差が光の取出しに影響を及ぼすことが確認できた。そこで、それぞれの屈折率を変化させながら、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで光取り出し効率を求めた。図１４に、検討した散乱部７ｐと媒質７ｍの屈折率の組み合わせの範囲を示す。
図１５（ａ）は、図１４中に示したように、媒質７ｍの屈折率を１．４５に固定し、散乱部７ｐの屈折率を変更させたときの有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す。散乱部７ｐの屈折率は、１．６０、１．７０、１．８０、１．９０、２．００、２．１０、２．２０、２．３０のそれぞれの場合の計算を行った。なお、散乱層７の膜厚および散乱層７中の散乱部７ｐの総数Ｎは、実施例１の散乱層膜厚が１０００ｎｍの場合と同一である。
図１５（ａ）から、散乱部７ｐと媒質７ｍとの屈折率差が大きくなる（すなわち、散乱部７ｐの屈折率が大きくなる）に従い、光取り出し効率が向上しており、特に散乱部７ｐの屈折率が２．００以上では、短波長側の一部でベタ構造より光取り出し効率が低くなってはいるものの、全体的にはベタ構造より光取り出し効率が向上していることが分かる。すなわち、散乱部７ｐと媒質７ｍの屈折率差が０．５より大きいときに光の取り出し効率が向上している。
また図１５（ｂ）は、散乱部７ｐの屈折率を横軸として、発光光の波長ごとの光取り出し効率を示した図である。比較のために、ベタ構造の場合の波長ごとの光取り出し効率を点線で示した。長波長の光ほど、散乱部７ｐと媒質７ｍの屈折率差が小さい場合でも、効率的に光を取り出せていることが分かる。これは、後の実施例３で後述するように、短波長の光に対しては、散乱部７ｐ１個当たりの散乱断面積が長波長の場合に比べて大きくなり、有機層中から外部に光を取り出せなくなるためと考えられる。
【００８６】
図１６（ａ）は、図１４中に示したように、散乱部７ｐの屈折率を２．３０に固定し、媒質７ｍの屈折率を変更させたときの有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す。媒質７ｍの屈折率は、１．４５、１．６０、１．７０、１．８０、１．９０、２．００、２．１０、２．２０のそれぞれの場合の計算を行った。なお、散乱層７の膜厚および散乱層７中の散乱部７ｐの総数Ｎは、実施例１の散乱層膜厚が１０００ｎｍの場合と同一である。
図１６（ａ）から、散乱部７ｐと媒質７ｍとの屈折率差が大きくなる（すなわち、媒質７ｍの屈折率が小さくなる）に従い、光取り出し効率が向上しており、特に媒質７ｍの屈折率が1．８０以下では、ほとんどの可視光波長域で、ベタ構造より光取り出し効率が向上していることが分かる。すなわち、散乱部７ｐと媒質７ｍの屈折率差が０．５以上のときに光の取り出し効率が向上している。
また図１６（ｂ）は、媒質７ｍの屈折率を横軸として、発光光の波長ごとの光取り出し効率を示した図である。比較のために、ベタ構造の場合の波長ごとの光取り出し効率を点線で示した。どの波長の光も、散乱部７ｐと媒質７ｍの屈折率差が０．５以上でベタ構造よりも、光取り出し効率が向上していることが分かる。
【００８７】
図１７（ａ）は、図１４中に示したように、媒質７ｍの屈折率を１．９０に固定し、散乱部７ｐの屈折率を変更させたときの有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す。散乱部７ｐの屈折率は、１．２０、１．３０、１．４５、１．６０、１．７０、１．８０のそれぞれの場合の計算を行った。なお、散乱層７の膜厚および散乱層７中の散乱部７ｐの総数Ｎは、実施例１の散乱層膜厚が１０００ｎｍの場合と同一である。
図１７（ａ）から、散乱部７ｐと媒質７ｍとの屈折率差が大きくなる（すなわち、散乱部７ｐの屈折率が小さくなる）に従い、光取り出し効率が向上しており、特に媒質７ｍの屈折率が1．６０以下では、ほとんどの可視光波長域で、ベタ構造より光取り出し効率が向上していることが分かる。すなわち、散乱部７ｐと媒質７ｍの屈折率差が０．３以上のときに光の取り出し効率が向上している。
また図１７（ｂ）は、媒質７ｍの屈折率を横軸として、発光光の波長ごとの光取り出し効率を示した図である。比較のために、ベタ構造の場合の波長ごとの光取り出し効率を点線で示した。その結果、屈折率差が０．２５より大きいときに光の取り出し効率が向上していることが分かる。
【００８８】
図１８（ａ）は、図１４中に示したように、散乱部７ｐの屈折率を１．４５に固定し、媒質７ｍの屈折率を変更させたときの有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す。媒質７ｍの屈折率は、１．６０、１．７０、１．８０、１．９０、２．００、２．１０のそれぞれの場合の計算を行った。なお、散乱層７の膜厚および散乱層７中の散乱部７ｐの総数Ｎは、実施例１の散乱層膜厚が１０００ｎｍの場合と同一である。
図１８（ａ）から、媒質７ｍの屈折率が１．９０〜２．００（散乱部７ｐと媒質７ｍとの屈折率差が、０．４５〜０．５）で、光取り出し効率が向上しており、特に媒質７ｍの屈折率が１．７０以上では、短波長側の一部でベタ構造より光取り出し効率が低くなってはいるものの、全体的にはベタ構造より光取り出し効率が向上していることが分かる。すなわち、散乱部７ｐと媒質７ｍの屈折率差が０．２５以上のときに光の取り出し効率が向上している。
また図１８（ｂ）は、媒質７ｍの屈折率を横軸として、発光光の波長ごとの光取り出し効率を示した図である。比較のために、ベタ構造の場合の波長ごとの光取り出し効率を点線で示した。どの波長の光も、散乱部７ｐと媒質７ｍの屈折率差が０．２５以上でベタ構造よりも、光取り出し効率が向上していることが分かる。
【００８９】
以上より、散乱部７ｐの屈折率が媒質７ｍの屈折率より大きいときは、その屈折率差が０．５より大きいときに、光取り出し効率を向上させることができ、散乱部７ｐの屈折率が媒質７ｍの屈折率より小さいときは、その屈折率差が０．２５より大きいときに、光取り出し効率を向上させることができる。散乱部７ｐの屈折率が小さい場合に、屈折率差が小さくても十分に光取り出し効率を向上させる効果が得られているのは、散乱部７ｐの屈折率が媒質７ｍの屈折率より小さい場合は、媒質７ｍから散乱部７ｐに臨界角以上で入射した光は全て全反射し、通常の散乱の効果に加えて全反射による効果が追加されるためであると考えられる。
【００９０】
（実施例３）
図１９は、散乱層７の散乱部７ｐの総数Ｎを変更した場合の有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す。散乱層７の屈折率の構成については、媒質７ｍの屈折率を１．９０とし、散乱部７ｐの屈折率を１．４５とした場合（図１９（ａ））と媒質７ｍの屈折率を１．４５とし、散乱部７ｐの屈折率を２．３０とした場合（図１９（ｂ））とのそれぞれについて検討した。散乱層７における散乱部７ｐの数密度は一定とし、散乱層の膜厚を薄くしていくことにより散乱部７ｐの数を減少させた。散乱層７中における散乱部７ｐの総数Ｎが、５００個、１０００個、１５００個、２０００個、２５００個、３０００個のそれぞれの場合について計算を行った。なお、Ｎが３０００個の場合の媒質７ｍと散乱部７ｐの配置は、実施例１の散乱層膜厚が１０００ｎｍの場合と同一である。また、実施例１と同様に、標準構造及びベタ構造との比較も行った。なお、本実施例における散乱部７ｐの平均直径Ｄは、上述の定義によると２４８ｎｍとなる。
まず図１９（ａ）では、散乱部７ｐの総数Ｎが増加するに従い、光取り出し効率が向上していることが分かる。これは、散乱部７ｐの数が増加するに従い、散乱が強くなる為、基板１の外表面での全反射を抑制できているためと考えられる。
一方、図１９（ｂ）では、散乱部７ｐの総数Ｎが１０００個のときに最も取り出し効率が向上しており、散乱部７ｐの総数Ｎが１０００個以上ではどの可視光波長域でも散乱部７ｐ数の増大に対しほぼ単調に光取り出し効率が減少していることがわかる。波長５００ｎｍ以下の短波長域では、散乱部７ｐの総数Ｎが３０００個の場合にベタ構造に対して取り出し効率が低下している。これらの結果は、本コンピュータシミュレーションで用いた屈折率条件では、散乱部７ｐに高屈折率粒子を用いた散乱層７の方が、散乱部７ｐに低屈折率粒子を用いた散乱層７に比べて光が強く散乱されるため、散乱部７ｐの数が多くなりすぎると散乱層７を通る光が有機層３から基板１へ透過しにくくなるためと考えられる。
【００９１】
このことを確かめるため、散乱層７における散乱の程度を表すパラメータとして、散乱部７ｐ（粒子）１個当たりの散乱断面積σと、素子の発光面積当たりの散乱部７ｐ（粒子）の個数（面積粒子密度ＮＳ）の積ＮＳσ（以下、占有率という）を採用した。散乱部７ｐの個数が少ない場合、占有率は散乱層７に垂直入射した光の散乱確率に等しいので、上記占有率は、散乱層７の光の透過しにくさを見積もる目安となる。
具体的な散乱断面積σの計算は、以下で示す誘電体球の散乱断面積を与えるｖａｎ  ｄｅ  Ｈｕｌｓｔの近似式（式（９））によって行った。
【数１０】
2015095284.tif 000012
ここで、Ｄは誘電体球の直径、ｎｐは誘電体球の屈折率、ｎｍは誘電体球の周囲の媒質の屈折率、λは光の波長である。式（９）はｎｍとｎｐの差がそれほど大きくない場合に使用することができる。ただし、散乱断面積σを計算する手法はこの限りではなく、例えば、誘電体球のより厳密な散乱断面積を求めるための式としてＭｅｅ散乱の式を用いることができるし、さらに、球形に限らないより一般的な形状の散乱部７ｐに対しては離散双極子近似等による数値計算を用いることも可能である。
図１９（ａ）の計算で用いた散乱層７について、波長λ＝５５０ｎｍにおける散乱部７ｐ（粒子）1個当たりの散乱断面積を求めるために、上記（９）式に散乱部７ｐの条件（ｎｐ＝１．４５、ｎｍ＝１．９０、Ｄ＝２４８ｎｍ）を代入すると、散乱部７ｐ（粒子）１個当たりの散乱断面積σは１．１×１０４ｎｍ２となる。これより、散乱体７ｐの総数Ｎ＝３０００（ＮＳ＝３．２６×１０−５／ｎｍ２）の場合の占有率ＮＳσは０．３５となる。尚、シミュレーションモデルの散乱部７ｐは1辺が２００ｎｍの立方体であるが、ここでは式（９）に適用するために、同じ体積の球（直径が２４８ｎｍ）として扱った。同様にして、図１９（ｂ）の計算で用いた散乱層７（ｎｐ＝２．３０、ｎｍ＝１．４５、Ｄ＝２４８ｎｍ、Ｎ＝３０００）について、波長λ＝５５０ｎｍでの散乱断面積σおよび占有率ＮＳσを求めると、それぞれ５．７×１０４ｎｍ２、１．８６となる。これから、散乱部７ｐの数が同じでも、図１９（ｂ）の散乱層７は（ａ）の散乱層７よりも光が透過しにくいことがわかる。
【００９２】
また、図１９（ｂ）において、Ｎ＝３０００の場合に、短波長における光取り出し効率がベタ構造（Otto配置のみを有する素子）に対して僅かに低下している理由も、式（９）から短波長域で散乱断面積σが大きくなることにより説明できる。実際に、図１９（ｂ）のＮ＝３０００の場合について、ベタ構造と光取り出し効率が一致する波長であるλ＝５００ｎｍにおける散乱断面積σおよび占有率ＮＳσを式（９）により計算すると、それぞれ６．７×１０４ｎｍ２、２．２となる。すなわち、占有率ＮＳσが２を超えると、散乱層７を光が透過しにくくなるため、光取り出し効率が低下する。
【００９３】
一方、図１９（ａ）において、Ｎ＝５００の場合に、λ＝６５０ｎｍ付近で光取り出し効率がベタ構造とほとんど同じレベルに低下している理由も、式（９）からこの波長領域で散乱断面積σが小さくなることにより説明できる。実際に、図１９（ｂ）のＮ＝５００の場合について、ベタ構造と光取り出し効率がほぼ一致する波長であるλ＝６５０ｎｍにおける散乱断面積σおよび占有率ＮＳσを式（９）により計算すると、それぞれ７．６×１０３ｎｍ２、０．０４となる。すなわち、占有率ＮＳσが０．０５より小さくなると、散乱層７が光を散乱しにくくなるため、光取り出し効率が低下する。
以上より、散乱層７における占有率ＮＳσが０．０５〜２の範囲であることが、散乱層により光取り出し効率が向上する効果が得られる点で好ましい。
【００９４】
尚、実際の有機ＥＬ素子において散乱層７の散乱断面積σおよび占有率ＮＳσを求めるためには、散乱部７ｐの直径および単位発光面積当たりの散乱部７ｐの個数ＮＳ（面積粒子密度）を知る必要があるが、これはＦＩＢ（収束イオンビーム）加工で作製した素子断面の薄膜試料をＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）で観察することにより求めることができる。すなわち、ＴＥＭで観察される複数の散乱部７ｐの直径を計測し（楕円、長円の場合は長軸長と短軸長の平均をとる）、その平均値を使用して式（９）により散乱断面積の平均値を計算する。ここで、波長λは最大発光ピーク波長とする。また、単位発光面積当たりの散乱部７ｐの個数ＮＳは、以下のようにして求めることができる。先ず、ＦＩＢ加工した薄膜試料の厚さを予め計測しておく（厚さｂ［ｎｍ］とする）。薄膜試料をＴＥＭで観察し、散乱層７の膜厚を計測する（膜厚ｄ［ｎｍ］とする）。続いて、薄膜試料で散乱部７ｐを計数する面内範囲を決め（面積Ａ［ｎｍ２］とする）、その面内範囲の散乱部７ｐ（サイズが発光波長の媒質中での実効波長の半分以上のもの）を数える（ｍ個とする）。単位発光面積当たりの散乱部７ｐの個数ＮＳ［ｎｍ−２］は、以下の式（１０）により求めることができる。
【数１１】
2015095284.tif 000013
【００９５】
（実施例４）
図２０は、散乱層７中の散乱部７ｐの数密度を固定し、そのサイズを変更した場合の、有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す。散乱層７の膜厚は１０００ｎｍとし、散乱部７ｐの総数Ｎは３０００個に固定した。散乱部７ｐは全て立方体であるとして、その１辺の長さをそれぞれ０ｎｍ（すなわち散乱部７ｐなし）、１００ｎｍ、１２５ｎｍ、１５０ｎｍ、１７５ｎｍ、２００ｎｍとした場合について光取り出し効率を求めた。なお、どの散乱部７ｐのサイズの場合も、散乱部７ｐの配置（散乱層７内における各散乱部７ｐの中心の座標位置）は実施例１の散乱層膜厚が１０００ｎｍの場合と同一である。
散乱層７の屈折率の構成については、媒質７ｍの屈折率を１．９０とし、散乱部７ｐの屈折率を１．４５とした場合（図２０（ａ））と、媒質７ｍの屈折率を１．４５とし、散乱部７ｐの屈折率を２．３０とした場合（図２０（ｂ））とのそれぞれについて検討した。
図２０（ａ）から、散乱部７ｐのサイズが１７５ｎｍ以下ではベタ構造の場合より取り出し効率が低下していることが分かる。図２０（ｂ）から、散乱部７ｐのサイズが１５０ｎｍ以下ではベタ構造の場合より取り出し効率が低下していることが分かる。
【００９６】
図２１は、散乱層７中の散乱部７ｐの空間充填率を固定し、そのサイズを変更した場合の、有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す。空間充填率とは、散乱層７中の散乱部７ｐの体積割合を意味する。散乱部７ｐは全て立方体であるとして、その１辺の長さをそれぞれ１００ｎｍ、１２５ｎｍ、１５０ｎｍ、２００ｎｍ、２５０ｎｍとした場合について光取り出し効率を求めた。なお、散乱層７中の散乱部７ｐは、互いに重ならないように３次元的にランダムに分散して配置されているものとした。
散乱層７の屈折率の構成については、媒質７ｍの屈折率を１．９０とし、散乱部７ｐの屈折率を１．４５とした場合（図２１（ａ））と媒質７ｍの屈折率を１．４５とし、散乱部７ｐの屈折率を２．３０とした場合（図２１（ｂ））とのそれぞれについて検討した。
なお、散乱層７中の散乱部７ｐの空間充填率を２６％に固定し、散乱層７の膜厚を１０００ｎｍとした。
空間充填率を固定した場合は、図２０の散乱部７ｐ数密度一定の場合に比べて緩やかではあるが、サイズが小さくなるに従い取り出し効率が低下していることが分かる（図２４（ａ）、（ｂ））。
【００９７】
これらの結果から、散乱部７ｐのサイズが発光光の実効波長の半分以下となると光を効果的に取り出せなくなることが分かる。これは、散乱部７ｐのサイズが発光光の実効波長の半分以下であると、光が散乱されにくいためである。一般に、光の波長以下の領域での散乱現象は、レイリー散乱で表され、その散乱断面積は散乱部７ｐのサイズの６乗に比例する。したがって、散乱部７ｐサイズが小さくなると、散乱断面積が急激に小さくなり、光を散乱しにくくなる。
一方、散乱部７ｐのサイズが発光光の実効波長の半分以上であれば、散乱部７ｐと媒質７ｍの間で十分に光を散乱させることができる。散乱部７ｐのサイズが発光光の実効波長の半分以上の領域では、幾何学的近似による古典粒子の散乱に近くなるため、その散乱断面積は散乱部７ｐのサイズの２乗に比例する。すなわち、散乱部７ｐのサイズによる影響が少なくなる。
【００９８】
（実施例５）
図２２は、中間層８を有し、中間層８の膜厚を変更した場合の、有機ＥＬ素子１０の光取り出し効率を、ＦＤＴＤ法を用いてコンピューターシュミレーションで求めた結果を示す。媒質７ｐ、散乱部７ｐ、中間層８の屈折率はそれぞれ１．４５、２．３０、１．４５とした。また、中間層８の膜厚としては、０ｎｍ（すなわち、中間層８のない図１２の構成）、５０ｎｍ、１００ｎｍ、１５０ｎｍ、２００ｎｍ、２５０ｎｍ、３００ｎｍのそれぞれの場合について計算を行った。なお、散乱層７の膜厚および散乱層７中の散乱部７ｐの総数Ｎは、実施例１の散乱層膜厚が１０００ｎｍの場合と同一である。また、実施例１と同様に、標準構造及びベタ構造の結果も比較として示す。
図２２から、中間層８の膜厚を厚くすると、光を効率的に取り出すことができなくなり、膜厚が１００ｎｍ以上では、ベタ構造と比較しても取り出し効率が同程度か、低下していることが分かる。これは、中間層８が有機層７より低屈折率であり、有機層３から臨界角以上の入射角で８側へ入射しようとする光は全反射するためである。特に中間層８の膜厚が厚すぎると、全反射により中間層８側に沁みだしたエバネッセント波が散乱層７に到達しなくなるため、散乱されずに有機層３内に閉じ込められる光が増えて、光取り出し効率が低下する。そのため、陽極２の散乱層７側の表面を平坦にするために中間層８を用いる場合でも、その中間層８の膜厚は厚くしすぎないことが必要である。
具体的に、波長６００ｎｍにおいて中間層８の膜厚１００ｎｍの場合のエバネッセント波の振幅変化量を式（３）より求めるとおよそ０．４となり、散乱層７に到達するまでにエバネッセント波の振幅が大きく低下していることがわかる。有機層３および中間層８の屈折率が本実施例以外で用いた値以外の場合でも、振幅変化量が同程度以下になると有機層３中に閉じ込められる光が増えて取り出し効率が低下すると考えられる。
【符号の説明】
【００９９】
１０、２０、３０  有機ＥＬ素子
１、１１、２１  基板
２、１２、２２  陽極
３、１３、２３  有機層
４、１４、２４  陰極
５、２５  低屈折率層
６、２６  金属層
７  散乱層
７ｍ  媒質
７ｐ  散乱部
１００  画像表示装置
１０４  陽極配線
１０６  陽極補助配線
１０８  陰極配線
１１０  絶縁膜
１１２  陰極隔壁
１１６  封止プレート
１１８  シール材
１２０  開口部
２００  照明装置
２０１  点灯回路
２０２  端子
２０３  端子
【図１】
2015095284.tif 000015
【図２】
2015095284.tif 000016
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2015095284.tif 000020
【図７】
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【図８】
2015095284.tif 000022
【図９】
2015095284.tif 000023
【図１０】
2015095284.tif 000024
【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
2015095284.tif 000030
【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
2015095284.tif 000034
【図２１】
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【図２２】
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