(57)【要約】      （修正有）【課題】放射壊変により生成されるガスの濃集装置を提供する。【解決手段】トリチウムを含む水試料７０を貯留する容器１０と、容器１０に接続された脱気装置２０と、容器１０に接続された閉空間である回収部３１を有するサンプリングシリンジ３０と、管路６１に接続された銅管４０とを備え、サンプリングシリンジ３０は、回収部３１が脱気装置２０により真空にされた後、回収部３１内にヘリウム３が回収されると共に、圧縮動作により回収部３１内のヘリウム３を銅管４０内部に圧送することが可能に構成され、銅管４０は、両端の開口を圧着して閉止することでその内部にヘリウム３を封止することが可能に構成されている。【選択図】図１
2015081910.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性同位体を含む水試料を貯留する容器と、
前記容器に接続された脱気装置と、
前記容器に接続された閉空間である回収部を有する回収手段とを備え、
前記回収手段は、前記脱気装置が前記容器内の水試料を脱気すると共に前記回収部内を真空にした後、前記容器内で前記放射性同位体から生成された放射壊変ガスが前記回収部内に回収されるように構成されている
ことを特徴とする放射壊変により生成されるガスの濃集装置。
【請求項２】
請求項１に記載する放射壊変により生成されるガスの濃集装置において、
前記回収手段は、前記回収部を有する容積可変型容器及び金属管であり、
前記容積可変型容器は、前記容器内の水試料を脱気するとともに前記回収部が前記脱気装置により真空にされた後、前記容器内から前記放射壊変ガスを吸引して回収し、この回収した放射壊変ガスを前記金属管内部に圧送することが可能に構成され、
前記金属管は、両端の開口を圧着して閉止することでその内部に前記放射壊変ガスを封止することが可能に構成されている
ことを特徴とする放射壊変により生成されるガスの濃集装置。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載する放射壊変により生成されるガスの濃集装置において、
前記容器と前記回収手段とを接続する管路内部を冷却することにより、脱気により水試料から蒸発した水を液体化する冷却装置を備える
ことを特徴とする放射壊変により生成されるガスの濃集装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射壊変により生成されるガスの濃集装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
地下水資源の開発や有効利用のため、あるいは廃棄物の埋め立て処分の環境影響評価のためには、対象区域での地下水の流動状況の把握が必要である。その流動状況を把握する一つの手法として、地下での水の滞留時間（地下水年代）を環境放射能を用いて測定する方法がある。
【０００３】
そのような方法の一つとして、放射性同位体の一つであるトリチウム（３Ｈ）がβ崩壊してヘリウム３（３Ｈｅ）に変わることに着目し、３Ｈｅの濃度を測定することで地下水年代の推定をする方法が知られている（例えば、非特許文献１参照）。以下、同方法をトリチウム−ヘリウム法（３Ｈ−３Ｈｅ法）という。
【０００４】
ヘリウム３は気体であるため、地下水試料を採取する際には、大気の混入を防止するための採水装置を用いる。採水装置では、大気が混入しないように地下水試料を銅管内に流通させ、その状態で銅管の両端を圧着することで、銅管内部に地下水試料を保持する。そして、希ガス分析用の質量分析器を用い、地下水試料が保持された銅管内のヘリウム３に対するヘリウム４の比を測定する。
【０００５】
しかしながら、地下水試料から得られるヘリウム３の濃度が非常に低いため、ヘリウム３の濃度を正確に測定することが難しい。このため、ヘリウム３に対するヘリウム４の濃度の比を測定し、ガスの起源の推定が行われるというのが現状である。
【０００６】
したがって、トリチウムから生成するヘリウム３の量を決定するためにはヘリウム３を濃縮して収集する（濃集する）ことが必要となる。
【０００７】
なお、このような問題は、トリチウム起源のヘリウム３を濃集する場合のみならず、放射壊変により生成されるガスを濃集する場合にも同様に存在する。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】馬原保典、太田朋子：「２．環境トリチウムの現状と分布  ２．５トリチウム＋ヘリウム−３による地下水の年代測定と実測例」、J. Plasma Fusion Res. Vol.85. No.7 (2009) 434-436
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、放射壊変により生成されるガスの濃集装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するための第１の態様は、放射性同位体を含む水試料を貯留する容器と、前記容器に接続された脱気装置と、前記容器に接続された閉空間である回収部を有する回収手段とを備え、前記回収手段は、前記脱気装置が前記容器内の水試料を脱気すると共に前記回収部内を真空にした後、前記容器内で前記放射性同位体から生成された放射壊変ガスが前記回収部内に回収されるように構成されていることを特徴とする放射壊変により生成されるガスの濃集装置にある。
【００１１】
かかる第１の態様は、容器内の水試料を脱気し、当初から存在する放射壊変起源のガスを除去するので、回収手段で得られたガスには脱気前から存在する放射壊変起源のガスが含まれない。すなわち、脱気後に水に溶存する放射性同位体のみを起源とする放射壊変起源のガスを回収手段内に濃集することができる。この濃集されたガスを質量分析器で測定することで、例えば地下水の年代測定をより精度よく行うことができる。
【００１２】
本発明の第２の態様は、第１の態様に記載する放射壊変により生成されるガスの濃集装置において、前記回収手段は、前記回収部を有する容積可変型容器及び金属管であり、前記容積可変型容器は、前記容器内の水試料を脱気するとともに前記回収部が前記脱気装置により真空にされた後、前記容器内から前記放射壊変ガスを吸引して回収し、この回収した放射壊変ガスを前記金属管内部に圧送することが可能に構成され、前記金属管は、両端の開口を圧着して閉止することでその内部に前記放射壊変ガスを封止することが可能に構成されていることを特徴とする放射壊変により生成されるガスの濃集装置にある。
【００１３】
かかる第２の態様では、容積可変型容器で一度回収した放射壊変ガスを銅管内部に濃縮して保持することができ、その銅管をそのまま質量分析器に供することができる。
【００１４】
本発明の第３の態様は、第１又は第２の態様に記載する放射壊変により生成されるガスの濃集装置において、前記容器と前記回収手段とを接続する管路内部を冷却することにより、脱気により水試料から蒸発した水を液体化する冷却装置を備えることを特徴とする放射壊変により生成されるガスの濃集装置にある。
【００１５】
かかる第３の態様では、冷却装置により水蒸気が冷却されて水となる。すなわち、濃集装置外に水が排出されないので、容器内の水、冷却装置により捕集された水の重量を測定することで、任意の量の水試料から生成する放射壊変ガスの量を求めることができる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、放射壊変により生成されるガスの濃集装置が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本実施形態に係る濃集装置の概略構成図である。
【図２】水試料の脱気を行う際の濃集装置の状態を示す概略図である。
【図３】濃集装置１を養生させた状態を示す概略図である。
【図４】サンプリングシリンジにヘリウム３を回収する際の濃集装置の状態を示す概略図である。
【図５】サンプリングシリンジから銅管にヘリウム３を濃集する際の濃集装置の状態を示す概略図である。
【図６】銅管の断面図である。
【図７】膨張部材の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
〈実施形態１〉
以下、放射性同位体としてトリチウムを例にとり、トリチウムの放射壊変により生成されるガスの濃集装置（以下、濃集装置と称する。）について説明する。
【００１９】
図１は、本実施形態に係る濃集装置の概略構成図である。図示するように、濃集装置１は、水試料７０を内部に貯留することができる容器１０と、脱気装置（真空ポンプ）２０と、回収手段としてのサンプリングシリンジ３０及び銅管４０（金属管）と、冷却装置５０とを備えている。
【００２０】
容器１０と冷却装置５０に接続されたバッファ容器５１との間には、第１管路６１が接続され、バッファ容器５１とサンプリングシリンジ３０との間には、第２管路６２が接続されている。第２管路６２の分岐部Ｐ１から脱気装置２０の間には、第３管路６３が接続され、第３管路６３の分岐部Ｐ２から銅管４０の間には、第４管路６４が接続されている。さらに、第１管路６１の分岐部Ｐ３から第２管路の分岐部Ｐ４の間には、第５管路６５が接続され、第２管路６２の分岐部Ｐ５からサンプリングシリンジ３０（後端部側）の間には、第６管路６６が接続されている。
【００２１】
水試料７０とは、年代測定の対象となる地域で採取した地下水であり、トリチウム（放射性同位体）を含むものである。また、水試料７０には、すでにトリチウムがβ崩壊することで生じたヘリウム３も含まれている。
【００２２】
容器１０は、水試料７０を貯留可能なものである。容器１０は栓で封止することで内部を密閉し、外気が内部に入り込むことを防止できるようになっている。その栓を貫通して第１管路６１が容器１０内部に連通している。
【００２３】
また、容器１０内部には、ゴムなどの弾性材料からなる袋状の膨張部材７１が配置されている。膨張部材７１には、その内部に空気を送り込む管路７２が接続されており、管路７２の一端は容器１０の外部に露出している。この管路７２を介して膨張部材７１に空気を送り込むことで、膨張部材７１は膨張し、容器１０内部の水位を押し上げることができる。これにより、容器１０の上部にある空間部７３の気体を水位の上昇により第１管路６１に押し出すことができる。
【００２４】
脱気装置２０は、管路６０側を真空にすることが可能な装置であり、第１管路６１、第２管路６２、第３管路６３を介して容器１０に接続されている。脱気装置２０により、容器１０内部の水試料７０に溶けている気体を容器１０の外部（脱気装置２０）に排出することが可能となっている。すなわち、詳細は後述するが、水試料７０に溶けているヘリウム３などのガスを水試料７０から脱気することができる。
【００２５】
また、脱気装置２０は、第２管路６２や第４管路６４を介して、サンプリングシリンジ３０及び銅管４０にも接続しており、それらの内部を真空にすることが可能となっている。
【００２６】
容積可変型容器の一例であるサンプリングシリンジ３０は、内部に閉空間である回収部３１を有しており、当該回収部３１は、第１管路６１、第２管路６２を介して容器１０に接続されている。回収部３１には、容器１０内部で生じたヘリウム３が回収されるようになっている。また、ピストン３２を押圧することで回収部３１が圧縮され、ヘリウム３を管路６０を介して銅管４０内に圧送することが可能となっている。
【００２７】
さらに、サンプリングシリンジ３０の後端側、すなわち、ピストン３２側の空間部３３は、第６管路６６に接続され、第６管路６６、第３管路６３を介して脱気装置２０に接続されている。したがって、脱気装置２０により、回収部３１のみならず、ピストン３２側の空間部３３も真空にすることが可能となっている。このような構成とすることで、より少ない荷重でピストン３２を可動させることが可能となる。
【００２８】
銅管４０は、両端が開口した銅製の管状部材である。一端の開口から第４管路６４が差し込まれ、サンプリングシリンジ３０から圧送されたヘリウム３がその内部に供給されるようになっている。また、両端部分は、圧着してその開口を閉じることが可能となっている。
【００２９】
図には、銅管４０の一方の開口が閉じ、他方の開口が第４管路６４に差し込まれた状態を示している。この状態で内部にヘリウム３を濃集させたのち、他方の開口を閉じることで、ヘリウム３を外気から遮断した状態で銅管４０内部に保持することができる。そして、この銅管４０を第４管路６４から取り外して希ガス分析用の質量分析器に供することができる。
【００３０】
冷却装置５０は、第１管路６１の一部を冷却する装置である。ここでは、第１管路６１の途中に内部空間を有するバッファ容器５１を設け、バッファ容器５１を外表面から冷却するように冷却装置５０を構成してある。
【００３１】
冷却装置５０は、バッファ容器５１内において、ヘリウム３は気体で維持される一方、水（水蒸気）などヘリウム３以外の気体については液体となる温度に調整する。
【００３２】
これにより、ヘリウム３が気体として、サンプリングシリンジ３０に流通する一方で、水蒸気などは水としてバッファ容器５１内に留めることができる。
【００３３】
第１管路６１には、容器１０とバッファ容器５１との間にバルブＶ１が設けられている。第２管路６２には、バッファ容器５１と分岐部Ｐ４との間にバルブＶ２が設けられている。第３管路６３には、分岐部Ｐ１と分岐部Ｐ２との間にバルブＶ３が設けられ、分岐部Ｐ２と脱気装置２０との間にバルブＶ４が設けられている。第５管路６５にはバルブＶ５が設けられ、第６管路６６にはバルブＶ６が設けられている。
【００３４】
上述した構成の濃集装置１を用いて、トリチウム起源のヘリウム３を回収する動作を説明する。
【００３５】
図２は、水試料の脱気を行う際の濃集装置１の状態を示す概略図である。同図に示すように、まず、容器１０の水試料７０を脱気する。具体的には、バルブＶ１〜Ｖ４、Ｖ６を開け、バルブＶ５を閉じた状態で脱気装置２０を動作させることで、水試料７０の脱気を行う。
【００３６】
この脱気により、水試料７０に溶存していたヘリウム３が気体として排出される。このヘリウム３は、管路６０を介して濃集装置１の系外に排出される。この結果、水試料７０は、溶存していたヘリウム３などのガスが脱気されることになるが、トリチウムは含まれたままの状態である。
【００３７】
また、この脱気の際には、サンプリングシリンジ３０の回収部３１、空間部３３、及び銅管４０内部も減圧され、真空になっている。
【００３８】
図３は、濃集装置１を養生させた状態を示す概略図である。脱気により、濃集装置１からヘリウム３が排出されたあと、バルブＶ１、Ｖ５を閉じた状態で所定期間、養生（放置）する。このとき、各バルブや各配管、例えば第１管路６１にリークが生じた場合の対策として、第１管路６１の容器１０からすぐ上流部分（図の符号６１ａ）をクランプ等で閉塞することが好ましい。このように第１管路６１を閉塞することで、大気中のトリチウムが第１管路６１のリークを介して容器１０内に混入することを防止することができる。
【００３９】
このように、外気とは遮断された状態でヘリウム３が除去された水試料７０を容器１０内に放置する。期間としては、容器１０の容積や水試料７０の量にもよるが、およそ数ヶ月から十数ヶ月程度である。
【００４０】
このような状況で濃集装置１を養生し続けると、水試料７０内のトリチウムが壊変し、ヘリウム３が生じる。そして、容器１０内は真空に維持されているので、ヘリウム３は、水試料７０から溶出し、空間部７３に蓄積される。
【００４１】
図４は、サンプリングシリンジにヘリウム３を回収する際の濃集装置１の状態を示す概略図である。同図に示すように、容器１０でトリチウムから新たに壊変したヘリウム３をサンプリングシリンジ３０に回収する。
【００４２】
具体的には、養生後、バルブＶ１〜Ｖ４、Ｖ６を閉じ、バルブＶ５を開け、容器１０からサンプリングシリンジ３０の回収部３１に至るまで連通させる。そして、管路７２から膨張部材７１に空気を送り込んで膨張部材７１を膨張させる。これにより、空間部７３のヘリウム３を第１管路６１に押し出す。
【００４３】
一方、サンプリングシリンジ３０のピストン３２を引くことで回収部３１を拡張し、その内部にヘリウム３を取り込む。なお、回収部３１及び空間部３３がほぼ真空に維持されることで両空間部に圧力差が生じていないので、ピストン３２により拡張した回収部３１をそのままの大きさで維持することができる。すなわち、両空間部の圧力差によりピストン３２が回収部３１を押し潰してしまうことはない。
【００４４】
膨張部材７１を膨張させる程度は、押し上げられた水が第１管路６１〜第５管路６５〜第２管路６２に進入する程度とし、サンプリングシリンジ３０の回収部３１には到達しない程度とすることが好ましい。これにより、容器１０や各管路にヘリウム３が残らず、全てのヘリウム３を回収部３１に回収することができる。
【００４５】
このようにして膨張部材７１の膨張と、サンプリングシリンジ３０による吸引により容器１０の空間部７３に存在していたヘリウム３は、回収部３１内に捕集される。
【００４６】
図５は、サンプリングシリンジから銅管にヘリウム３を濃集する際の濃集装置１の状態を示す概略図であり、図６は、銅管の断面図である。同図に示すように、サンプリングシリンジ３０に回収されたヘリウム３を銅管４０に圧送する。
【００４７】
具体的には、バルブＶ１、Ｖ２、Ｖ４〜６を閉じ、バルブＶ３を開けた状態でサンプリングシリンジ３０のピストン３２を押圧することで、回収部３１内のヘリウム３に圧力をかけ、第２管路６２及び第４管路６４を介して銅管４０に圧送する。
【００４８】
図６（ａ）に示すように、銅管４０は、管状に形成され、一方の開口４１が圧着されて閉止されている。濃集装置１の第４管路６４の先端部には、環状のシール部材６７が取り付けられている。銅管４０の他方の開口４２は、シール部材６７を介して管路６０に取り付けられている。
【００４９】
銅管４０の内部空間４３は、上述した脱気工程において真空状態にされ、その後のサンプリングシリンジ３０からの圧送によりヘリウム３が濃集された状態となる。すなわち、銅管４０の内部空間４３は、ヘリウム３のみで満たされている。
【００５０】
そして、図６（ｂ）に示すように、第４管路６４に取り付けたまま銅管４０の他方の開口４２を圧着して閉止することで、内部空間４３を密閉した空間とする。これにより、内部空間４３に、ヘリウム３を外気から遮断した状態で保持することができる。
【００５１】
以後、第４管路６４から銅管４０を取り外し、その銅管４０を質量分析器に供し、内部空間４３のヘリウム３の濃度を測定する。そして、測定されたヘリウム３の濃度に基づいてトリチウム−ヘリウム法を用いることで地下水の年代推定を行うことができる。
【００５２】
以上に説明した濃集装置１によれば、サンプリングシリンジ３０で一度捕集したヘリウム３を圧縮して銅管４０に圧送するので、いわば、銅管４０内には、水試料７０中のヘリウム３がガスとして濃縮された状態で回収されることになる。
【００５３】
また、濃集装置１では、サンプリングシリンジ３０での回収に先立ち、容器１０内の水試料７０を脱気し、当初から存在するヘリウム３を除去する（又は無視できるほどごく微量の濃度にする）。そして、ヘリウム３が無い状態から一定期間養生し、その間に生じたトリチウム起源のヘリウム３を得ることができる。すなわち、得られたヘリウム３の濃度には、養生前から存在するヘリウム３が含まれず、より正確なトリチウム起源のヘリウム３の濃度を得ることができる。
【００５４】
さらに、脱気の際には、容器１０から第１管路６１を介して水蒸気が系外に排出されようとしても、冷却装置５０により水になり、濃集装置１の外部に排出されない。すなわち、当初に容器１０内に供給した水試料７０に含まれる水の量は、濃集装置１内において変化がない。したがって、当初の水試料７０の全体の量をＸとし、ヘリウム３を銅管４０に回収し終えた後に、容器１０内の水試料７０、冷却装置５０により捕集された水、各管路に残存した水の量を測定した総計をＹとすれば、ＸとＹの差がヘリウム３の量となる。このように、水の量を測定することで、任意の量の水試料７０から生成されるヘリウム３の量を求めることができる。
【００５５】
なお、回収手段としてサンプリングシリンジ３０及び銅管４０を例示したが、外気から遮断された状態で、容器１０から供給されるトリチウム起源のヘリウム３を回収できる構成であれば、回収手段の具体的構成は特に限定されない。
【００５６】
〈実施形態２〉
容器１０の内の水試料７０の水位を上昇させる膨張部材の他の形態を例示する。図７は、膨張部材が設けられた容器の概略図である。なお、実施形態１と同一のものには同一の符号を付し重複する説明は省略する。
【００５７】
図７（ａ）に示すように、内部に空間を有する容器１０の底部側に、膨張部材としてピストン７１Ａを設けてもよい。このピストン７１Ａを押し上げることにより、容器１０内の水試料７０をその水位を上昇させ、空間部７３の気体を第１管路６１に押し出すことができる。
【００５８】
また、図７（ｂ）に示すように、内部に空間を有する容器１０の底部側に貫通孔を設け、該貫通孔にシール部材を介して膨張部材として棒状部材７１Ｂを設けてもよい。棒状部材７１Ｂを容器１０内に押し込むことで、水試料７０の水位を上昇させ、空間部７３の気体を第１管路６１に押し出すことができる。
【産業上の利用可能性】
【００５９】
本発明は、地下水年代を推定する産業分野で利用することができる。
【符号の説明】
【００６０】
１     濃集装置
１０   容器
２０   脱気装置
３０   サンプリングシリンジ
３１   回収部
３２   ピストン
４０   銅管
５０   冷却装置
５１   バッファ容器
６１〜６６    管路
７０   水試料
Ｖ１〜Ｖ６    バルブ
【図１】
2015081910.tif 000003
【図２】
2015081910.tif 000004
【図３】
2015081910.tif 000005
【図４】
2015081910.tif 000006
【図５】
2015081910.tif 000007
【図６】
2015081910.tif 000008
【図７】
2015081910.tif 000009