(57)【要約】【課題】良好な耐久性を有する有機ＥＬ素子、有機ＥＬ素子用保護材、及び、有機ＥＬ素子の製造方法を提供する。【解決手段】有機発光層２が透明基材１上に形成されているとともに、透明基材１上に形成された有機発光層２を覆うように封止材５が積層された有機エレクトロルミネッセンス素子中間体１０を、封止材５の側から切断することによって得られる有機エレクトロルミネッセンス素子であって、有機エレクトロルミネッセンス素子中間体１０を構成する封止材５の、有機発光層２の側とは反対側の表面に、溝６が形成されているようにする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機層が基材上に形成されているとともに、前記基材上に形成された前記有機層を覆うように保護層が積層された有機エレクトロルミネッセンス素子中間体を、前記保護層の側から切断することによって得られる有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子中間体を構成する保護層の、前記有機層の側とは反対側の表面に、凹部が形成されていることを特徴とする、有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
基材と有機層と保護層とがこの順で積層されている有機エレクトロルミネッセンス素子中間体に対して、前記保護層の側から切断されることで有機エレクトロルミネッセンス素子が得られる、前記有機エレクトロルミネッセンス素子中間体の保護層を構成する有機エレクトロルミネッセンス素子用保護材であって、
一方の表面に凹部が形成されていることを特徴とする、有機エレクトロルミネッセンス素子用保護材。
【請求項３】
基材と有機層と保護層とがこの順で積層されている有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法であって、
前記有機層が形成された前記基材に対して、表面に凹部が形成された保護材を、前記凹部が形成された側とは反対側の表面と前記有機層とが対向するように積層して、前記保護層が積層された有機エレクトロルミネッセンス素子中間体を得る中間体作製工程と、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子中間体を、前記凹部が形成された表面の側から切断して有機エレクトロルミネッセンス素子を得る切断工程と、を含むことを特徴とする、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子、有機エレクトロルミネッセンス素子用保護材、及び、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」という）は、有機発光ダイオード（Organic light-emitting diode：ＯＬＥＤ）とも呼称され、照明やディスプレイ等、様々な用途に利用されている。特に、有機ＥＬ素子を用いた照明は、良好な面発光を生じさせることができ、近年注目されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、例えば、透明基材上に、透明基材に近い側からこの順で、透明電極、有機発光層等の有機層、電極、保護材（例えば封止材）からなる保護層を形成することで作製することができる（例えば特許文献１参照）。しかし、この方法では、小さな有機ＥＬ素子を作成しようとした場合に、有機層や電極、保護材等を小さく設計しなければならないことがある。そのため、電極や保護材等を精度よく有機層上に配置（貼合）することが難しいことがある。そして、もし電極や保護材等の配置精度が低下すると、ずれて貼合された部分から剥離等が生じることがあり、得られる有機ＥＬ素子の耐久性が低下することがある。
【０００４】
そこで、有機ＥＬ素子の製造方法として、特許文献２に記載の技術が知られている（特許文献２の特に図３、図４を参照）。特許文献２には、基材上において、上部多層封止材（保護材）で覆われた発光層が、それぞれ離間して複数形成されることが記載されている。そして、隣接する、保護材で覆われた発光層の間で基材を切断することで、有機ＥＬ素子が得られることが記載されている。
【０００５】
特許文献２に記載の技術では、隣接する発光層間には間隔が形成されている。この間隔の部分に発光層は形成されていないため、この部分は、発光に関与しない無駄な部分となる。従って、特許文献２の記載の技術では、有機ＥＬ素子の製造時の無駄が多いため、地球環境の観点から改善が望まれる。
【０００６】
できるだけ発光に関与する部分、即ち発光層を広くしようとする場合、例えば、特許文献２において、従来の技術として記載された技術が考えられる（特許文献２の特に図１、図２を参照）。この技術では、基材表面に形成された全ての発光層を覆うように、保護材（封止材）が形成されている。そして、隣接する発光層の間で、この保護材の上方から切断されることで、発光層が保護層で覆われた有機ＥＬ素子が得られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特表２００３−５３１７４５号公報
【特許文献２】特開２００９−３７７９８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
有機ＥＬ素子は、有機発光層等の有機層のほか、一組の電極や、保護材を貼着固定する接着層等、複数の層を含んで構成されている。そして、これらの層は、通常は、異なる剛度を有している。そのため、例えば保護材の外側から刃等を当てて切断するとき、各層の剛度の差異による切断抵抗の差によって、有機層や保護層等に割れ（クラック）が生じることがある。特に、これらの層に割れが発生すると、耐久性や光度の低下等、得られる有機ＥＬ素子の性能が低下することがある。
【０００９】
ここで、良好な耐久性を奏させる観点からは、保護材が切断されてなる保護層の厚さはできるだけ厚いことが好ましい。できるだけ厚い保護材を用いることで、保護材によって覆われる有機発光層等への酸素や水分透過量を抑制でき、得られる有機ＥＬ素子の性能低下を防止できる。従って、有機ＥＬ素子の形成時には、できるだけ厚い保護材を用いることで、できるだけ厚い保護層を形成することが好ましい。
【００１０】
しかし、保護材の厚さが厚くなればなるほど、剛度が大きくなる。そのため、有機ＥＬ素子の良好な性能を得る観点から保護材の厚さを厚くすればするほど、前記の切断抵抗が大きくなる。その結果、保護材による保護性能は高まるものの、切断時に前記したような切断抵抗が大きくなり、各層に割れが発生し易くなる。これにより、有機ＥＬ素子の性能が低下することになる。
【００１１】
本発明は前記の課題に鑑みて為されたものであり、本発明が解決しようとする課題は、良好な耐久性を有する有機ＥＬ素子、有機ＥＬ素子用保護材、及び、有機ＥＬ素子の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者は前記課題を解決するために鋭意検討を行い、以下の知見を見出した。即ち、本発明の要旨は以下の通りである。
【００１３】
１．有機層が基材上に形成されているとともに、前記基材上に形成された前記有機層を覆うように保護材が積層された有機エレクトロルミネッセンス素子中間体を、前記保護材の側から切断することによって得られる有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子中間体を構成する保護材の、前記有機層の側とは反対側の表面に、凹部が形成されていることを特徴とする、有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１４】
２．基材と有機層と保護材とがこの順で積層されている有機エレクトロルミネッセンス素子中間体に対して、前記保護材の側から切断されることで有機エレクトロルミネッセンス素子が得られる、前記有機エレクトロルミネッセンス素子用保護材であって、
一方の表面に凹部が形成されていることを特徴とする、有機エレクトロルミネッセンス素子用保護材。
【００１５】
３．基材と有機層と保護層とがこの順で積層されている有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法であって、
前記有機層が形成された前記基材に対して、表面に凹部が形成された保護材を、前記凹部が形成された側とは反対側の表面と前記有機層とが対向するように積層して、有機エレクトロルミネッセンス素子中間体を得る中間体作製工程と、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子中間体を、前記凹部が形成された表面の側から切断して有機エレクトロルミネッセンス素子を得る切断工程と、を含むことを特徴とする、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、良好な耐久性を有する有機ＥＬ素子、有機ＥＬ素子用保護材、及び、有機ＥＬ素子の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本実施形態の有機ＥＬ素子の中間体の断面図である。
【図２】本実施形態の有機ＥＬ素子の中間体の斜視図である。
【図３】本実施形態の有機ＥＬ素子の中間体を切断して得られる有機ＥＬ素子の斜視図である。
【図４】本実施形態の有機ＥＬ素子の中間体の変形例についての中間体の斜視図である。
【図５】本実施形態の有機ＥＬ素子の中間体の別の変形例についての中間体の斜視図である。
【図６】本実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法を示すフローチャートである。
【図７】実施例で中間体を切断したときに発生する割れの部位を説明するための図である。
【図８】実施例で作製した中間体に対する欠如部位の形成態様を示す図であり、（ａ）は欠如部位が５０％の態様、（ｂ）は欠如部位が７０％の態様、（ｃ）は欠如部位が９０％の態様である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、図面を参照しながら、本発明を実施するための形態（本実施形態）を説明する。なお、図面に示す各層は、説明の都合上、適宜その厚さを拡大や縮小して示している。従って、各層の相対的な厚さは、実際には、必ずしも図示の厚さにならないことがある。
【００１９】
図１は、本実施形態の有機ＥＬ素子１００の中間体１０（有機ＥＬ素子中間体）の断面図である。また、図２は、本実施形態の有機ＥＬ素子１００の中間体１０の斜視図である。この中間体１０を図１中の矢印の位置で切断することで、有機ＥＬ素子１００が得られる。即ち、中間体１０を構成する封止材５（保護層）を、透明基材１の側とは反体側表面から切断することで、封止材５によって覆われた有機発光層を含む有機ＥＬ素子１００が得られる。有機ＥＬ素子１００については、図３を参照しながら後記する。
【００２０】
中間体１０は、透明基材１（基材）と、有機発光層２（有機層）と、バリア層３と、接着層４と、封止材５とがこの順で積層されてなるものである。封止材５は、ポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）５ａとアルミニウム箔５ｂとが積層されてなる。これらは、接着剤により接着されて積層されている。なお、図１及び図２では、図示の簡略化のために図示していないが、有機発光層２を挟持して、一対の電極（透明電極等）が配置されている。この一対の電極に電圧が印加されることで有機発光層２が発光し、光が透明基材１等を透過して外部に取り出されるようになっている。
【００２１】
透明基材１は、有機発光層２やバリア層３、接着層４、封止材５等を支持するものである。従って、透明基板１は、十分な強度を有することが好ましい。ただし、前記のように、本実施形態の有機ＥＬ素子１００は、中間体１０を切断して得られるものであるから、透明基材１は切断し易い材料で構成されていることが好ましい。このような材料としては、例えば樹脂フィルムが挙げられる。
【００２２】
有機発光層２は、前記の一対の電極に電圧が印加されることで発光するものである。有機発光層２は、例えば、発光層、キャリア（正孔及び電子）の注入層、阻止層及び輸送層等の各種有機層を備えて構成される。これらの具体的な組成や形成方法、物性等は任意である。従って、中間体１０の有機発光層２は、任意の方法で形成することができる。
【００２３】
ここで、中間体１０では、有機発光層２は、所定間隔で離間して、透明基材１表面に複数形成されている（図１に示す例では四つ）。そして、隣接する有機発光層２の間となるように図１中の矢印の位置で、封止材５の外側（透明基材１が配置されている側とは反対側。具体的には、ＰＥＴフィルム５ａの側）から切断することで、図３に示す有機ＥＬ素子１００が得られる。
【００２４】
バリア層３は、有機発光層２を覆うように形成され、有機発光層２に酸素や水分等が接触するのを防止するためのものである。バリア層３を構成する材料は任意であるが、例えば金属酸化物やアクリル樹脂等が適用可能である。
【００２５】
接着層４は、バリア層３の表面に封止材５を貼着可能にするものである。接着層４は、アルミニウム箔５ｂ表面に例えば熱硬化性の液体接着剤を塗布し、その塗布面にバリア層３が接触するように透明基材１等を積層して固化させることで、得ることができる。また、液体接着剤が予め付着された封止材５をバリア層３に接触させて積層した後に固化させても、接着層４が得られる。これらの固化は、液体接着剤に対して例えば光を照射することで行うことができる。このようにすることで、封止材５は、接着層４により、透明基材１（より具体的にはバリア層３の表面）に支持固定されることになる。
【００２６】
封止材５は、有機発光層２やバリア層３を覆うように配置され、バリア層３とともに、有機発光層２への酸素や水分等の到達を抑制する部材である。中間体１０では、透明基材１表面に形成された複数の有機発光層２の全て（即ち、バリア層３の全面）を覆うように、封止材５が配置されている。封止材５は、ＰＥＴフィルム５ａとアルミニウム箔５ｂとの積層体である。
【００２７】
ここで、通常は、接着層４及び封止材５は、接着層３よりも剛度が小さく、割れが生じにくい。これを換言すれば、中間体１０を切断したとき、特に剛度が比較的大きいバリア層３に、切断面からの割れが発生し易い。そのため、接着層４の剛度と封止材５の剛度とは比較的近いものの、これらと接着層３の剛度とは比較的異なるものであるといえる。そこで、比較的割れが発生しにくい接着層４と封止材５とを一体に考えて、これらの合計厚さとしては、例えば、好ましくは５５μｍ以上、より好ましくは７５μｍ以上である。合計厚さをこのようにすることで、十分な厚さを有する封止材５を配置することでき、特に良好な封止性能を得ることができる。なお、前記の合計の厚さのうち、「封止材５の厚さ（Ｄ）」とは、後記の溝６が形成されている部分以外の封止材５の厚さであり、ＰＥＴフィルム５ａ及びアルミニウム箔５ｂの全体の長さである。
【００２８】
また、封止材５単独の厚さＤとしては、特に制限はないものの、例えば、好ましくは３０μｍ以上、より好ましくは５５μｍ以上である。
【００２９】
封止材５の、透明基材１の側とは反体側の表面（具体的には、封止材５を構成するＰＥＴフィルム５ａ）には、溝６（凹部）が形成されている。溝６は、図１に示すように、隣接する有機発光層２の間に配置されるように、封止材５の表面に形成されている。また、溝６は、図２に示すように、中間体１０の全面に亘って形成されている。そして、本実施形態では、溝６に沿って中間体１０が切断されることで、図３に示す有機ＥＬ素子１００が得られるようになっている。
【００３０】
前記のように、耐久性や製造の容易さ等の観点からは、中間体１０を作製し、それを切断して有機ＥＬ素子１００を得ることが好ましい。しかし、図１等を参照しながら説明したように、中間体１０は様々な層（封止材５を含む）を含んで構成されている。これらの各層の剛度及び切断抵抗は異なる。そのため、中間体１０を単に切断しようとすると、切断抵抗の違いから、切断面（図１に示す破線部分）から割れが発生し易くなる傾向がある。
【００３１】
しかし、本実施形態の中間体１０では、封止材５の表面に溝６が形成されている。そして、中間体１０は、この溝６に沿って切断される。これにより、封止材５等の切断抵抗を十分に小さくすることができ、切断面から例えばバリア層３内に発生し得る割れを抑制することができる。特に、十分なバリア性能を奏させるためには、封止材５の厚さはできるだけ厚いことが好ましい。しかし、厚くなればなるほど、切断時の切断抵抗が大きくなる。そこで、本実施形態の中間体１０のように溝６を形成することで、切断時の切断抵抗を小さくすることができる。そして、これにより、切断面からの割れの発生を抑制し、得られる有機ＥＬ素子１００の耐久性等を向上させることができる。
【００３２】
溝６の深さｄ（図１参照）は、特に制限されない。ただし、溝６の深さは、封止材５の厚さをＤとした場合に、０．５Ｄ以上が好ましく、より好ましくは０．７Ｄ以上である。溝６の深さｄをこの範囲とすることで、切断時の切断抵抗を特に小さくすることができ、割れの発生を特に良好に抑制することができる。
【００３３】
また、溝６の幅Ｗ（図１参照）も、特に制限されない。ただし、溝６の幅Ｗが過度に広くなりすぎると、有機発光層２と重なって溝６が存在してしまうことがある。そこで、有機発光層２と重ならないように溝６が形成されることが好ましく、有機発光層２が複数ある場合には、隣接する有機発光層２の間に溝６が形成されることが好ましい。
【００３４】
図３は、本実施形態の有機ＥＬ素子１００の中間体１０を切断して得られる有機ＥＬ素子１００の斜視図である。図１及び図２に示す中間体１０を溝６に沿って切断することで、有機ＥＬ素子１００が得られる。
【００３５】
ここで、有機ＥＬ素子１００が、中間体１０を切断して得られたものであるか否かの判断は、有機ＥＬ素子１００の端面を観察することで行うことができる。即ち、有機ＥＬ素子１００の端面である図３のＡ部について、電子顕微鏡等を用いて確認することで、この判断を行うことができる。具体的には、例えば刃物を用いた切断時には、当該刃物と切断面との間には切断抵抗が生じる。そのため、切断面には、切断開始点から切断終止点に向かうダレ形状が形成される。そこで、端面に形成された形状に基づいて、有機ＥＬ素子１００が中間体１０を切断して得られたものであるか、また、封止材５のＰＥＴフィルム５ａの側から透明基材１に向かって切断されたものであるかを判断することができる。
【００３６】
図４は、本実施形態の有機ＥＬ素子１００の中間体１０の変形例についての中間体２０の斜視図である。図２等に示す中間体１０では、封止材５を貫通しない溝６が形成されていたが、図４に示す中間体２０では、封止材５を貫通するミシン目様の連続した欠如部位７（凹部）が形成されている。そして、この欠如部位７に沿って中間体２０が切断されることで、本実施形態の有機ＥＬ素子が得られる。なお、切断して得られる有機ＥＬ素子の構造は、溝６に起因する段差を有しないこと以外は、図３の有機ＥＬ素子１００と同様の構造となるため、図示の簡略化のために図示していない。
【００３７】
欠如部位７の幅（中間体１０での幅Ｗに相当）は特に制限されないが、通常は、図１や図２に示した中間体１０での溝６の幅よりも短いものとなる。ただし、欠如部位７の深さ（中間体１０での深さｄに相当）は、溝６とは異なり、封止材５を貫通する深さになっている。即ち、欠如部位７の深さは、封止材５の厚さ（中間体１０での厚さＤに相当）と一致することになる。
【００３８】
また、中間体１０での溝６は、図２に示すように全面に亘って形成されていたが、中間体２０での欠如部位７は、全面ではなく、一部にのみ形成されている。即ち、封止材５が完全に切り離されるのではなく、封止材５の一部が脱落しない程度で繋がっていればよい。具体的には、図４に示すように、欠如部位７の形成方向の有機発光層２の長さをＬとした場合に、欠如部位７の長さ（有機発光層２の縁に対向して形成されている欠如部位７のうち、一度で刃があたる部分全体の長さ）は、０．５Ｌ以上が好ましく、０．７Ｌ以上がより好ましく、０．９Ｌ以上が特に好ましい。即ち、欠如部位７の長さは、できるだけ長いことが好ましい。欠如部位７の長さをこの範囲とすることで、より効果的に切断時の切断抵抗を抑制することができる。
【００３９】
さらに、封止材５を貫通して欠如部位７が形成されていることで、封止材５を大気圧下で貼着するときに生じうる、接着層４と封止材５との間の気泡の発生を抑制することができる。即ち、もしこれらの間に気泡が生じたとしても、欠如部位７を通じて外部に排出し易くなる。そのため、封止材５の貼着を必ずしも減圧下で行う必要が無くなる。また、気泡の発生に伴う性能低下を抑制することができる。
【００４０】
図５は、本実施形態の有機ＥＬ素子１００の中間体１０の別の変形例についての中間体３０の斜視図である。中間体３０では、前記の中間体１０の溝６と、前記の中間体２０の欠如部位７とが、併存して形成されている。具体的には、中間体３０では、図５に示すように、その全面に亘って溝６が形成され、形成された溝６の底面に、欠如部位７が形成されている。このような中間体３０を用いて有機ＥＬ素子を作製することで、中間体１０により得られる利点と、中間体２０により得られる利点との双方を得ることができる。
【００４１】
次に、本実施形態の有機ＥＬ素子１００の製造方法の一例として、中間体１０を用いた有機ＥＬ素子１００の製造方法を説明する。
【００４２】
図６は、本実施形態の有機ＥＬ素子１００の製造方法を示すフローチャートである。まず、溝が形成されることで封止材５となる、例えばＰＥＴフィルムとアルミニウム箔との積層体が作製される（ステップＳ１）。そして、積層体の表面に溝を形成して、封止材５（有機ＥＬ素子用保護材）が得られる（ステップＳ２）。ここで形成された溝が、前記の中間体１０で形成される溝６になる。溝の形成方法は特に制限されないが、例えば、封止材５の表面に例えば円盤状の金属部材を突き当て、その円盤部材を回転させながら、その円盤部材を回転方向に移動させることで、溝を形成することができる。溝の深さは、この突き当ての程度（強さ）を変えることで、制御することができる。
【００４３】
その後、溝が形成された積層体、即ち封止材５を、予め有機発光層２やバリア層３等を形成した透明基材１に貼着及び固定することで、中間体１０が作製される（ステップＳ３、中間体作製工程）。具体的には、例えば、まず、封止材５の表面に熱硬化性の液体接着剤が塗布される。次いで、有機発光層２やバリア層３等が形成された透明基材１を、液体接着剤の塗布面とバリア層３とが対向するように配置し、加熱することで、液体接着剤が固化される。これにより、液体接着剤が固化されてなる接着層４が形成されるとともに、中間体１０が得られる。
【００４４】
封止材５を貼着する向きは、封止材５の表面に形成された溝６が外側を向くようにするものとする。即ち、溝６が形成された表面とは反体側の表面と有機発光層２やバリア層３とが対向するように、封止材５が固定される。
【００４５】
次いで、溝６に沿って、溝６が形成された表面の側から、中間体１０が切断される（ステップＳ４、切断工程）。これにより、隣接する有機発光層２の間で、透明基材１、バリア層３、接着層４及び封止材５が切断されることになる。
【００４６】
ここで、切断方法や切断装置等の切断時の条件は特に制限されない。例えば、切断方法としては、先端の幅２０μｍ程度の刃物や先端が鋭角になっている刃物を用い、中間体１０を押圧して切断する方法、各種レーザー光を用いた切断方法等が挙げられる。また、切断装置としては、これらの各種方法に対応した装置を用いることができる。ただし、得られる有機ＥＬ素子１００の耐久性や切断面の平滑さ、生産コスト、量産性等を総合的に考慮すると、先端が鋭角になっている刃物を用いた装置により、中間体１０を切断することが好ましい。そして、以上の操作により、有機ＥＬ素子１００が得られる（ステップＳ５）。
【００４７】
以上のようにして得られる有機ＥＬ素子１００は、切断面から割れが存在しにくく、また、切断時に生じたとしても、その長さが十分に短いものとなっている。そのため、割れの部分から酸素や水分が侵入することが抑制され、耐久性に優れた有機ＥＬ素子１００を得ることができる。
【００４８】
さらには、比較的大きな中間体１０を作製するにあたって、初めから小さな有機ＥＬ素子１００を作製する場合に要求される高度な貼着精度は要求されない。従って、ある程度の精度で中間体１０を作製すればよいため、有機ＥＬ素子１００の製造コストの削減を図ることができる。しかも、従来は精度の観点から困難な大きさの有機ＥＬ素子１００であっても、比較的大きな中間体１０から任意に切り出せばよいため、容易に作製できる。即ち、得られる有機ＥＬ素子１００の小型化を図ることができる。
【００４９】
有機ＥＬ素子１００の用途としては、任意の用途に用いることができる。具体的には例えば、携帯電話やスマートフォン、モバイル端末、カメラ、パーソナルコンピュータ、携帯情報端末（ＰＤＡ）、小型情報機器端末、表示機器、照明装置等が挙げられる。
【００５０】
以上、本実施形態の内容を説明したが、本実施形態の有機ＥＬ素子及びその中間体、並びに有機ＥＬ素子の製造方法は前記の内容に何ら制限は無く、適宜変更を加えて実施可能である。即ち、前記の変形例の他にも、さらに別の変形が可能である。
【００５１】
例えば、中間体１０，２０，３０や有機ＥＬ素子１００の層構成は、前記の例に何ら限定されるものではない。例えば、前記の例では、有機層の一例として有機発光層を挙げ、保護材の一例として封止材を挙げたが、有機層及び保護材はこれらに何ら限定されるものではない。従って、例えば、前記の封止材５のさらに外側に何らかの層を設けることも可能であり、その場合には、その層の外側に溝６や欠如部位７等の凹部を設け、その側から切断すればよい。
【００５２】
さらに、前記の例では、溝６は、形成のし易さの観点から、ＰＥＴフィルム５ａのみを削るようにして形成されている。従って、溝６は、アルミニウム箔５ｂまで到達していない。しかし、溝６は、必要に応じて、ＰＥＴフィルム５ａを貫通してアルミニウム箔５ｂまで到達したり、アルミニウム箔５ｂの表面をも削ったりするようにして形成されてもよい。
【００５３】
また、封止材５の種類は、前記の例ではＰＥＴフィルム５ａとアルミニウム箔５ｂとの積層体を挙げたが、他にも特開２０００−３２３２７３号公報等に記載の材料が挙げられる。特に、封止性能は良好であるが、剛度が高くて切断抵抗が高いため割れが発生し易く、従来は使用し難かった封止材であっても、本実施形態では、前記のように切断抵抗を低下させることができる。そのためこのような封止材であっても良好に使用することができる。
【００５４】
さらに、本実施形態で、例えば「透明基材１上に形成」とは、透明基材１に直接接触して形成されている態様を含むほか、透明基材１の表面に何らかの層が形成されて、その層の表面に形成されている態様も含むものとする。即ち、「透明基材１上に形成」とは、最も広く解釈するものとする。このことは他の層に対しても同様である。
【００５５】
また、図示の例では、一つの透明基材１に対して複数の有機発光層２が形成されるようにしたが、例えば、一つの透明基材１に対して一つのみの有機発光層２が形成されるようにして、その端部を切断するようにしてもよい。この場合においても、その端部を切断して生じる切断面からの割れの発生を効果的に抑制することができる。
【００５６】
さらに、凹部の例として、溝６及び欠如部位７を挙げたが、凹部の形態としてはこれらに限られず、どのようなものであってもよい。即ち、封止材５の表面が平滑ではなく、窪んだ部位が存在していれば、その窪みを凹部というものとする。具体的には、前記の溝６は、封止材５の表面において段差状に形成された、比較的幅の広くかつ浅い窪みということができる。また、前記の欠如部位７は、封止材５の表面において形成された、比較的幅の狭く深い窪みということができる。よって、本実施形態では、「凹部」との文言は、最も広く解釈するものとする。また、封止材５に形成される溝６や欠如部位７は、図示の例ではいずれも同じ形態としたが、必ずしも同じである必要はなく、幅や深さ、長さ、隣接する溝や欠如部位の間隔等、適宜変更して形成することができる。
【００５７】
また、有機ＥＬ素子１００の製造方法としては、図６に示した全ての工程を必ずしも全て実施しなければならないものではなく、表面に凹部が形成された封止材（保護材）を配置して、得られた中間体を切断する工程さえ含めば、適宜工程を付加又は削除して行うことができる。
【００５８】
さらに、封止材５に形成される凹部の形成方法も、特に制限されない。例えば溝６を形成する場合には、前記の方法のほか、ＰＥＴフィルム上に、溝６の幅Ｗ（図１参照）に相当する間隔を設けてアルミニウム箔を貼着させることで、幅Ｗの溝６を有する封止材５を作製することができる。また、例えば欠如部位７を形成する場合には、ＰＥＴフィルムとアルミニウム箔との積層体に対して、所望の形状となるように打ち抜くことで、所望の形状の欠如部位７を有する封止材５を作製することができる。また、側面に突起が所定間隔で形成された円盤部材を、封止材５に突き当てながら回転させることで、その突起の間隔に対応する長さで欠如部位７が形成された封止材５を作製することができる。
【００５９】
また、前記の例では、いずれも溝６や欠如部位７に沿って中間体１０，２０，３０を切断するようにしたが、必ずしもこのようにしなくてもよい。即ち、溝６等に沿って切断することが好ましいものの、厳密に溝６や欠如部位７と重なるように切断する必要はなく、ある程度のずれは許容される。
【実施例】
【００６０】
次に、実施例を挙げて、本実施形態をより具体的に説明する。
【００６１】
＜予備試験＞
はじめに、予備試験として、中間体に配置される封止材５の厚さと、中間体を切断するときの切断性及び封止性能との相関を評価した。
【００６２】
参考例１の試験シートとして、アルミニウム箔とＰＥＴフィルムとの積層物を作製した。この積層物は、溝６が形成されていないこと以外は、図１に示す封止材５に相当する。
【００６３】
試験シートは、以下のようにして作製した。まず、厚さ３０μｍのアルミニウム箔（東洋アルミニウム社製）のつや面に対して、接着剤（２液反応型のウレタン系接着剤）を薄く塗布した。そして、その塗布面に対して、厚さ２５μｍのＰＥＴフィルムを貼着した。次いで、接着剤を固化させて、アルミニウム箔５ａとＰＥＴフィルム５ｂとの積層体を作製した。この積層体において、接着剤を固化させてなる接着剤層は、アルミニウム箔やＰＥＴフィルムに比べて十分に薄いため、以下の実施例ではその厚さを無視するものとする。
【００６４】
次いで、この積層体のアルミニウム箔表面に、ディスペンサを使用して、熱硬化性接着剤を厚み２０μｍとなるように塗布した。用いた熱硬化性接着剤は、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル（ＤＧＥＢＡ）、ジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）及びエポキシアダクト系硬化促進剤を混合したエポキシ系接着剤である。なお、この接着剤は熱により硬化するが、加熱中、成分の揮発は殆ど起こらない。従って、塗布時の厚さと、硬化後の厚さとはほぼ同じである。
【００６５】
以上の方法により、接着層４（厚さ２０μｍ）、アルミニウム箔５ａ（厚さ３０μｍ）及びＰＥＴフィルム５ｂ（厚さ２５μｍ）がこの順で積層された試験シートが得られた（参考例１）。得られた試験シートに対して、先端が鋭角になっている刃物を備えた切断装置（坂本造機社製）を用いて、切断性を評価する切断試験を行った。このとき、切断は、ＰＥＴフィルムに刃を当てて、ＰＥＴフィルム側からアルミニウム箔側に向かって刃が進むように行った。切断性の評価は、断層の潰れや構成物のはみ出し状態を観察して行った。この評価では、切断端からの剥がれ部分の長さ又は割れの長さが５０μｍ未満のときに「◎」とし、当該長さが１００μｍ未満のときに「○」とし、当該長さが１００μｍ以上のときに「△」と評価した。
【００６６】
また、温度８５℃、相対湿度８５％の恒温湿槽内で試験シートを１００時間保管し、保管後に剥離した部分、即ち、有機ＥＬ素子としたときの発光面積の減少率を評価した。この評価では、剥離した部分が全体の５％未満のときに「◎」とし、３０％未満のときに「○」とし、３０％以上のときに「△」と評価した。
【００６７】
また、厚さを５５μｍ（このうち、接着層４の厚さは２０μｍ、アルミニウム箔５ａの厚さは１０μｍ、ＰＥＴフィルム５ｂの厚さは２５μｍ）に変更したこと以外は参考例１と同様にして試験シートを作製し、切断性及び封止性能を評価した（参考例２）。さらに、厚さを１２５μｍ（このうち、接着層４の厚さは２０μｍ、アルミニウム箔５ａの厚さは３０μｍ、ＰＥＴフィルム５ｂの厚さは７５μｍ）に変更したこと以外は参考例１と同様にして試験シートを作製し、切断性及び封止性能を評価した（参考例３）。
【００６８】
参考例１〜３についての切断性及び封止性能の評価結果を表１に示す。
【表１】
2015162419.tif 000003
【００６９】
表１に示すように、試験シートが薄くなれば、切断性は良好（即ち切断し易く）なることがわかった（参考例１に対する参考例２）。一方で、試験シートが厚くなれば、封止性能が良好になることがわかった（参考例１に対する参考例３）。そこで、これらの結果から、試験シートの厚さを７５μｍ程度とすることで、切断性と封止性能とのバランスに優れていることがわかった。
【００７０】
＜実施例１及び２並びに比較例１＞
次に、図１に示す中間体１０を用いて得られる有機ＥＬ素子１００の耐久性を評価した。ただし、本実施例では、簡略化のために、一対の電極及び有機発光層２を含まない中間体１０を切断したときの、切断面からバリア層３に発生した割れの長さを指標として、有機ＥＬ素子１００の耐久性を評価した。
【００７１】
まず、前記の参考例１と同様にして、アルミニウム箔５ａ（厚さ３０μｍ）とＰＥＴフィルム５ｂ（厚さ２５μｍ）との積層体を作製した。そして、この積層体のＰＥＴフィルム５ｂの表面に、図１に示す幅Ｗが５０μｍ、深さｄが３８．５μｍ（封止材５の厚さＤ（５５μｍ）の０．７倍の長さ）の溝６を形成し、封止材５を得た。積層体のＰＥＴフィルム５ｂの表面への溝６の形成は、前記した方法で行った。
【００７２】
そして、封止材５を構成するアルミニウム箔５ａの表面に接着剤を均一に塗布した。塗布した接着剤は、前記の試験シートの作製時に用いた熱硬化性接着剤と同様のものである。また、この接着剤が固化すると接着層４になり、その厚さは２０μｍとした。
【００７３】
そして、熱硬化性接着剤の塗布面と、厚さ１２５μｍの透明基材１（樹脂フィルム）とが対向するように配置した。次いで、圧着ロールを用いて、圧着ロール温度１２０℃、圧力０．５ＭＰａ、装置速度０．３ｍ／分で密着封止し、一体物を得た。そして、この一体物を、１００Ｐａ以下の真空下で１２時間乾燥させた。さらに、露点温度が−８０℃以下、酸素濃度０．８ｐｐｍの窒素雰囲気下へ移動し、１２時間以上、熱硬化性接着剤の含水率が１００ｐｐｍ以下になるまで乾燥させた。
【００７４】
以上の操作により、厚さ１２５μｍの透明基材１と、厚さ２０μｍの接着層４と、厚さ５５μｍの封止材５（アルミニウム箔５ａの厚さは３０μｍ、ＰＥＴフィルム５ｂの厚さは２５μｍ）とがこの順で積層されてなる中間体１０が得られた。この中間体１０の封止材５の外表面には、溝６が形成されている。
【００７５】
次に、前記の切断性の評価に用いた切断装置を用いて、溝６に沿って、封止材５の側から中間体１０を切断した。具体的な切断位置を、図７に示す。そして、切断面（図７中の破線で示す部分）からバリア層３に発生した割れ８のうち、最長の割れ８の長さを測定した。測定は、光学顕微鏡を用いて長さを測定することで行った。
【００７６】
ここで、割れ８の長さが短いほど、有機層は気体や水分の影響を受けにくいと考えることができる。この場合には、より良好な耐久性を有する有機ＥＬ素子が得られると考えられる。そこで、測定された割れ８に基づいて、有機ＥＬ素子の耐久性を評価した。有機ＥＬ素子の耐久性は、前記試験シートの封止性能についての評価と同様にして行った。
【００７７】
また、形成した溝６の深さｄを２７．５μｍ（封止材５の厚さＤの０．５倍の長さ）にしたこと以外は実施例１と同様にして、実施例２の中間体１０を作製した。そして、作製した中間体１０について実施例１と同様にして割れ８の長さを測定して、耐久性を評価した。
【００７８】
さらに、溝６を形成しなかった（深さｄが０μｍ）こと以外は実施例１と同様にして、比較例１の中間体を作製した。そして、作製した中間体について実施例１と同様にして割れ８の長さを測定して、耐久性を評価した。
【００７９】
実施例１及び２並びに比較例１の中間体についての、割れ８の長さと耐久性の評価結果を表２に示す。
【表２】
2015162419.tif 000004
【００８０】
表２に示すように、溝６が形成された封止材５を用いることで、接着層４に生じる割れ８の長さが短くなった。具体的には、溝６を形成することで、割れの長さが最大で６０μｍ程度（実施例１）、また、最大で７０μｍ程度（実施例２）となった。これは、溝６を形成しない比較例１と比べて、３０％〜４０％程度、短い長さである。特に、実施例１及び２に示すように、溝６の深さｄが深くなればなるほど、割れ８の長さが短くなる傾向にあった。一方で、比較例１で発生した割れの多くは１００μｍ程度の長さになっており、実施例１や実施例２と比べて、１．３倍〜２倍程度の長さの割れが生じていた。
【００８１】
バリア層３に発生する割れ８の長さが短くなればなるほど、有機発光層２に与える外部からの影響は小さくなる。従って、割れ８の最も小さい実施例１での耐久性が最も優れるといえる。また、溝６を形成しない比較例１と比べて割れ８の長さが十分に抑えられた実施例２でも、耐久性が十分に優れるといえる。
【００８２】
＜実施例３〜５＞
溝６を形成する代わりに欠如部位７を形成した封止材５を用い、透明基材１表面に矩形状の有機層９を形成したこと以外は実施例１と同様にして、中間体２０を作製した。欠如部位７は、前記の方法に従って形成した。
【００８３】
形成した欠如部位７の形態を、図８（ａ）に示す。図８（ａ）中、実線及び黒丸で示す部分は、切除された部分を示している。欠如部位７ａは、封止材５と透明基材１との間に形成された有機層９（図８では仮想線で示している）を囲うように形成されている。これらの点は、後記する図８（ｂ）及び図８（ｃ）でも同様である。なお、図８（ａ）〜図８（ｃ）では、図示の便宜上、欠如部位７と有機層９との間に隙間があるように記載したが、実際には、欠如部位７と有機層９との間には、殆ど隙間は無い。
【００８４】
図８（ａ）に示す欠如部位７ａの程度としては、欠如部位７の形成方向の有機層（図８では図示せず）の長さをＬとした場合に、欠如部位７の当該方向の長さは０．５Ｌである。即ち、有機層の当該方向の半分の部分には、欠如部位が形成されずにつながっており、残りの半分の部分には、欠如部位が形成されていることになる。この形態を、以下、「欠如率５０％」といい、以下の実施例４及び５でも同様とする。そして、実施例１で用いた切断装置を用い、欠如部位７ａに沿って中間体２０を切断した。そして、切断した中間体２０について、実施例１と同様にして割れ８の長さを測定して、耐久性を評価した。
【００８５】
また、欠如部位７の形態を図６（ｂ）に示す形態（欠如率７０％）としたこと以外は実施例３と同様にして、割れ８の長さを測定するとともに、耐久性を評価した。
【００８６】
さらに、欠如部位７の形態を図６（ｃ）に示す形態（欠如率９０％）としたこと以外は実施例３と同様にして、割れ８の長さを測定するとともに、耐久性を評価した。
【００８７】
これらの結果を表３に示す。なお、参考のために、前記の比較例１（溝６が形成されておらず、また、欠如部位７も形成されていない）の結果も併せて示している。
【表３】
2015162419.tif 000005
※  表３中、「○＋」は、「◎」ほどではないが「○」よりも良好な結果であることを示している。
【００８８】
表３に示すように、欠如率が大きくなればなるほど、断面からバリア層３内に生じる割れ８の長さが短くなることがわかった。中でも、実施例３では、発生した割れ８のうち、最大の長さを１００μｍ程度であったものの、発生した割れ８の大部分の長さは５０μｍ〜７０μｍ程度であった。一方で、比較例１で発生した割れの多くは、前記のように１００μｍ程度の長さであった。従って、比較例１と比べて、大部分の割れ８の長さを短くすることができ、また、耐久性を向上させることができた。
【００８９】
＜溝６と欠如部位７とを併存させた場合の耐久性の評価＞
前記の表２と表３とに基づいて、溝６の底面に欠如部位７を形成した中間体を切断して得られる有機ＥＬ素子の耐久性について評価した。その評価を表４に示す。
【表４】
2015162419.tif 000006
※  表３中、「◎」、「○＋」、「○」及び「△」は、それぞれ前記の内容と同様の評価を示している。また、「△−」は、「×」ほどではないが「△」よりは良好ではないことを示している。
【００９０】
表４に示すように、できるだけ耐久性に優れた有機ＥＬ素子を得るためには、厚さの比率として例えば０．７の溝６の底面に、図８（ｃ）に示すような欠如率９０％程度の欠如部位７ｃを設けることが好ましいといえる。この形態を示したのが図６の中間体３０である。一方で、より簡便な作製という観点からは、溝６を設けず（封止材厚さに対する比率が０）、図８（ａ）に示すような欠如率５０％程度の欠如部位７ａを設ければよい。これによっても、従来の方法で作製された有機ＥＬ素子（前記の比較例１参照）の耐久性よりも、良好な耐久性を得ることができる。
【符号の説明】
【００９１】
１  透明基材（基材）
２  有機発光層（有機層）
３  バリア層（保護層）
４  接着層（保護層）
５  封止材（封止層、保護材、保護層）
６  溝（凹部）
７  欠如部位（凹部）
１０，２０，３０  中間体（有機エレクトロルミネッセンス素子中間体）
１００  有機ＥＬ素子（有機エレクトロルミネッセンス素子）
【図１】
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【図２】
2015162419.tif 000008
【図３】
2015162419.tif 000009
【図４】
2015162419.tif 000010
【図５】
2015162419.tif 000011
【図６】
2015162419.tif 000012
【図７】
2015162419.tif 000013
【図８】
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