(57)【要約】【課題】水素クロスリーク量の増大を精度良く判定する。【解決手段】燃料電池システムは、燃料電池の負荷に基づいて、燃料電池に供給するカソードガスの圧力を制御し、脈動昇圧時のアノードガスの圧力がカソードガスの圧力よりも高くなるように燃料電池に供給するアノードガスの圧力を脈動させる。また、アノードガスの圧力変化を検出し、燃料電池の電圧変化を検出する。そして、圧力変化の位相と電圧変化の位相とが逆位相になっているときに、アノードガスの脈動下限圧力とカソードガスの圧力との差圧が大きくなるようにカソード圧力及び／又はアノード圧力を変更し、圧力変更後の圧力変化の位相と電圧変化の位相とに基づいてアノードガスのクロスリーク量が増加しているか否かを判定する。【選択図】図１１
2015125911.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノードガス及びカソードガスを燃料電池に供給して発電させる燃料電池システムであって、
前記燃料電池の負荷に基づいて、前記燃料電池に供給するカソードガスの圧力を制御するカソード圧力制御手段と、
脈動昇圧時のアノードガスの圧力がカソードガスの圧力よりも高くなるように、前記燃料電池に供給するアノードガスの圧力を脈動させるアノード圧力制御手段と、
アノードガスの圧力変動を検出する圧力変動検出手段と、
前記燃料電池の電圧変動を検出する電圧変動検出手段と、
前記圧力変動の位相と前記電圧変動の位相とが逆位相になっているときに、アノードガスの脈動下限圧力とカソードガスの圧力との差圧が大きくなるようにカソードガス及び／又はアノードガスの圧力を変更する圧力変更手段と、
圧力変更後の前記圧力変動の位相と前記電圧変動の位相とに基づいてアノードガスのクロスリーク量が増加しているか否かを判定するクロスリーク判定手段と、
を備える燃料電池システム。
【請求項２】
前記圧力変更手段は、
前記カソード圧力制御手段によって前記燃料電池の負荷に基づいて算出されるカソードガスの目標圧力よりも、カソードガスの圧力を低下させる、
ことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記圧力変更手段は、
カソードガスの圧力を、アノードガスの脈動下限圧力よりも低下させる、
ことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記圧力変更手段は、
アノードガスの脈動下限圧力を、前記アノード圧力制御手段によって設定される脈動下限圧力よりも高くする、
ことを特徴とする請求項１から請求項３までのいずれか１つに記載の燃料電池システム。
【請求項５】
前記クロスリーク判定手段は、
圧力変更後の前記圧力変動の位相と前記電圧変動の位相が逆位相のままであればアノードガスのクロスリーク量が増加していると判定し、同位相に変化すれば前記燃料電池内のカソードガス流路の断面積が正常時よりも減少していると判定する、
ことを特徴とする請求項１から請求項４までのいずれか１つに記載の燃料電池システム。 
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来の燃料電池システムとして、燃料電池に供給するアノードガスの圧力をカソードガスの圧力よりも高く維持した状態で測定した活性化過電圧領域の出力電圧が、所定の電圧値以下であった場合に、電解質膜を介してアノードガス流路からカソードガス流路へと漏れ出すアノードガスの流量（以下「水素クロスリーク量」という。）が増加していると判定するものがある（特許文献１参照）。このように、この従来の燃料電池システムは、燃料電池に供給するアノードガスの圧力をカソードガスの圧力よりも高くしたときに、出力電圧が低下すれば水素クロスリーク量が増加していると判定するものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００３−４５４６６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、燃料電池に供給するアノードガスの圧力をカソードガスの圧力よりも高くしたときに、圧力差によって燃料電池内のカソード側の流路断面積が減少してカソードガス流量が低下し、水素クロスリーク量が増加していなくても出力電圧が低下する場合があることが知見された。そのため、前述した従来の燃料電池システムでは、実際には水素クロスリーク量が増加していないにもかかわらず、水素クロスリーク量が増加していると判定するおそれがある。
【０００５】
本発明はこのような問題点に着目してなされたものであり、水素クロスリーク量の増加を精度良く判定することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明のある態様によれば、アノードガス及びカソードガスを燃料電池に供給して発電させる燃料電池システムが提供される。この燃料電池システムは、燃料電池の負荷に基づいて、燃料電池に供給するカソードガスの圧力を制御し、脈動昇圧時のアノードガスの圧力がカソードガスの圧力よりも高くなるように燃料電池に供給するアノードガスの圧力を脈動させる。また、アノードガスの圧力変化を検出し、燃料電池の電圧変化を検出する。そして、圧力変化の位相と電圧変化の位相とが逆位相になっているときに、アノードガスの脈動下限圧力とカソードガスの圧力との差圧が大きくなるようにカソード圧力及び／又はアノード圧力を変更し、圧力変更後の圧力変化の位相と電圧変化の位相とに基づいてアノードガスのクロスリーク量が増加しているか否かを判定する。
【発明の効果】
【０００７】
この態様によれば、逆位相となっている要因が水素クロスリーク量の増大によるものであれば、差圧が大きくなるように、すなわちアノード側から見てカソード側の圧力が低下するように圧力を変更しても、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相が逆位相になっている状態が維持される。一方で、逆位相となっている要因が流路断面積の減少によるカソードガス流量の低下によるものであれば、差圧が大きくなるように圧力を変更すれば、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相が同位相となる。
【０００８】
したがって、圧力変更後のアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とに基づいて水素クロスリーク量が増加しているか否かを判定することで、圧力変更前においてアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっている要因が水素クロスリーク量の増大によるものなのかを精度良く判定することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の一実施形態による燃料電池の概略斜視図である。
【図２】図１の燃料電池のII−II断面図である。
【図３】本発明の一実施形態によるアノードガス非循環型の燃料電池システムの概略構成図である。
【図４】本発明の一実施形態による脈動運転制御について説明するフローチャートである。
【図５】目標出力電流とＨＦＲとに基づいて脈動幅を算出するマップである。
【図６】脈動運転中における正常セルとリーク増大セルのそれぞれのセル電圧の変化を比較して説明する図である。
【図７】アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっている正常セルの脈動昇圧前の様子を示す断面図である。
【図８】アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっている正常セルの脈動昇圧後の様子を示す断面図である。
【図９】脈動運転中の正常セル及びリーク増大セルのそれぞれのセル電圧変動を、カソード圧力を低下させる前と後とで比較して示した図である。
【図１０】脈動運転中の正常セル及び流量低下セルのそれぞれのセル電圧変動を、カソード圧力を低下させる前と後とで比較して示した図である。
【図１１】本発明の一実施形態による水素クロスリーク判定制御について説明するフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、図面を参照して本発明の実施形態について説明する。
【００１１】
燃料電池は電解質膜をアノード電極（燃料極）とカソード電極（酸化剤極）とによって挟み、アノード電極に水素を含有するアノードガス（燃料ガス）、カソード電極に酸素を含有するカソードガス（酸化剤ガス）を供給することによって発電する。アノード電極及びカソード電極の両電極において進行する電極反応は以下の通りである。
【００１２】
アノード電極  ：    ２Ｈ2 →４Ｈ+ ＋４ｅ-             …(１)
カソード電極  ：    ４Ｈ+ ＋４ｅ- ＋Ｏ2 →２Ｈ2Ｏ     …(２)
【００１３】
この（１）（２）の電極反応によって燃料電池は１ボルト程度の起電力を生じる。
【００１４】
図１及び図２は、本発明の一実施形態による燃料電池１０の構成について説明する図である。図１は、燃料電池１０の概略斜視図である。図２は、図１の燃料電池１０のII−II断面図である。
【００１５】
燃料電池１０は、ＭＥＡ１１の表裏両面に、アノードセパレータ１２とカソードセパレータ１３とが配置されて構成される。
【００１６】
ＭＥＡ１１は、電解質膜１１１と、アノード電極１１２と、カソード電極１１３と、を備える。ＭＥＡ１１は、電解質膜１１１の一方の面にアノード電極１１２を有し、他方の面にカソード電極１１３を有する。
【００１７】
電解質膜１１１は、フッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜である。電解質膜１１１は、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。
【００１８】
アノード電極１１２は、触媒層１１２ａとガス拡散層１１２ｂとを備える。触媒層１１２ａは、電解質膜１１１と接する。触媒層１１２ａは、白金又は白金等が担持されたカーボンブラック粒子から形成される。ガス拡散層１１２ｂは、触媒層１１２ａの外側（電解質膜１１１の反対側）に設けられ、アノードセパレータ１２と接する。ガス拡散層１１２ｂは、充分なガス拡散性および導電性を有する部材によって形成され、例えば、炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロスで形成される。
【００１９】
カソード電極１１３もアノード電極１１２と同様に、触媒層１１３ａとガス拡散層１１３ｂとを備える。
【００２０】
アノードセパレータ１２は、ガス拡散層１１２ｂと接する。アノードセパレータ１２は、アノード電極１１２にアノードガスを供給するための複数の溝状のアノードガス流路１２１を有する。
【００２１】
カソードセパレータ１３は、ガス拡散層１１３ｂと接する。カソードセパレータ１３は、カソード電極１１３にカソードガスを供給するための複数の溝状のカソードガス流路１３１を有する。
【００２２】
アノードガス流路１２１を流れるアノードガスと、カソードガス流路１３１を流れるカソードガスとは、互いに平行に逆方向に流れる。互いに平行に同一方向に流れるようにしても良い。
【００２３】
このような燃料電池１０を自動車用動力源として使用する場合には、要求される電力が大きいため、数百枚の燃料電池を積層した燃料電池スタック１として使用する。そして、燃料電池スタック１にアノードガス及びカソードガスを供給する燃料電池システム１００を構成して、車両駆動用の電力を取り出す。
【００２４】
図３は、本発明の第１実施形態による燃料電池システム１００の概略図である。
【００２５】
燃料電池システム１００は、燃料電池スタック１と、カソードガス給排装置２と、アノードガス給排装置３と、スタック冷却装置４と、電力系５と、コントローラ６と、を備える。
【００２６】
燃料電池スタック１は、複数枚の燃料電池１０を積層したものであり、アノードガス及びカソードガスの供給を受けて、車両の駆動に必要な電力を発電する。燃料電池スタック１は、電力を取り出す端子として、アノード電極側出力端子１ａと、カソード電極側出力端子１ｂと、を備える。
【００２７】
カソードガス給排装置２は、カソードガス供給通路２１と、カソードガス排出通路２２と、フィルタ２３と、エアフローセンサ２４と、カソードコンプレッサ２５と、カソード圧力センサ２６と、水分回収装置（Water Recovery Device；以下「ＷＲＤ」という。）２７と、カソード調圧弁２８と、を備える。カソードガス給排装置２は、燃料電池スタック１にカソードガスを供給するとともに、燃料電池スタック１から排出されるカソードオフガスを外気に排出する。
【００２８】
カソードガス供給通路２１は、燃料電池スタック１に供給するカソードガスが流れる通路である。カソードガス供給通路２１は、一端がフィルタ２３に接続され、他端が燃料電池スタック１のカソードガス入口孔に接続される。
【００２９】
カソードガス排出通路２２は、燃料電池スタック１から排出されるカソードオフガスが流れる通路である。カソードガス排出通路２２は、一端が燃料電池スタック１のカソードガス出口孔に接続され、他端が開口端となっている。カソードオフガスは、カソードガスと、電極反応によって生じた水蒸気と、の混合ガスである。
【００３０】
フィルタ２３は、カソードガス供給通路２１に取り込むカソードガス中の異物を取り除く。
【００３１】
エアフローセンサ２４は、カソードコンプレッサ２５よりも上流のカソードガス供給通路２１に設けられる。エアフローセンサ２４は、カソードコンプレッサ２５に供給されて、最終的に燃料電池スタック１に供給されるカソードガスの流量を検出する。
【００３２】
カソードコンプレッサ２５は、カソードガス供給通路２１に設けられる。カソードコンプレッサ２５は、フィルタ２３を介してカソードガスとしての空気（外気）をカソードガス供給通路２１に取り込み、燃料電池スタック１に供給する。
【００３３】
カソード圧力センサ２６は、カソードコンプレッサ２５とＷＲＤ２７との間のカソードガス供給通路２１に設けられる。カソード圧力センサ２６は、燃料電池スタック１に供給されるカソードガスの圧力（以下「カソード圧力」という。）を検出する。
【００３４】
ＷＲＤ２７は、カソードガス供給通路２１及びカソードガス排出通路２２のそれぞれに接続されて、カソードガス排出通路２２を流れるカソードオフガス中の水分を回収し、その回収した水分でカソードガス供給通路２１を流れるカソードガスを加湿する。
【００３５】
カソード調圧弁２８は、ＷＲＤ２７よりも下流のカソードガス排出通路２２に設けられる。カソード調圧弁２８は、コントローラ６によって開閉制御されて、燃料電池スタック１に供給されるカソードガスの圧力を所望の圧力に調節する。なお、カソード調圧弁２８を設けずに、オリフィス等の絞りを設けるようにしても良い。
【００３６】
アノードガス給排装置３は、燃料電池スタック１にアノードガスを供給するとともに、燃料電池スタック１から排出されるアノードオフガスを、カソードガス排出通路２２に排出する。アノードガス給排装置３は、高圧タンク３１と、アノードガス供給通路３２と、アノード調圧弁３３と、アノード圧力センサ３４と、アノードガス排出通路３５と、バッファタンク３６と、パージ通路３７と、パージ弁３８と、を備える。
【００３７】
高圧タンク３１は、燃料電池スタック１に供給するアノードガス（水素）を高圧状態に保って貯蔵する。
【００３８】
アノードガス供給通路３２は、高圧タンク３１から排出されるアノードガスを燃料電池スタック１に供給するための通路である。アノードガス供給通路３２は、一端が高圧タンク３１に接続され、他端が燃料電池スタック１のアノードガス入口孔に接続される。
【００３９】
アノード調圧弁３３は、アノードガス供給通路３２に設けられる。アノード調圧弁３３は、コントローラ６によって開閉制御されて、燃料電池スタック１に供給されるアノードガスの圧力を所望の圧力に調節する。
【００４０】
アノード圧力センサ３４は、アノード調圧弁３３よりも下流のアノードガス供給通路３２に設けられ、燃料電池スタック１に供給されるアノードガスの圧力（以下「アノード圧力」という。）を検出する。本実施形態では、このアノード圧力を、燃料電池スタック１からバッファタンク３６までのアノード系内の圧力として使用している。
【００４１】
アノードガス排出通路３５は、一端が燃料電池スタック１のアノードガス出口孔に接続され、他端がバッファタンク３６に接続される。アノードガス排出通路３５には、電極反応で使用されなかった余剰のアノードガスと、カソードガス流路１３１からアノードガス流路１２１へと透過してきた窒素や水分（生成水や水蒸気）などを含む不活性ガスと、の混合ガス（以下「アノードオフガス」という。）が排出される。
【００４２】
バッファタンク３６は、アノードガス排出通路３５を流れてきたアノードオフガスを一旦蓄える。バッファタンク３６に溜められたアノードオフガスは、パージ弁３８が開かれているときに、パージ通路３７を通ってカソードガス排出通路２２に排出される。
【００４３】
パージ通路３７は、一端がアノードガス排出通路３５に接続され、他端がカソードガス排出通路２２に接続される。
【００４４】
パージ弁３８は、パージ通路３７に設けられる。パージ弁３８は、コントローラ６によって開閉制御され、アノードガス排出通路３５からカソードガス排出通路２２に排出するアノードオフガスの流量（以下「バイパス流量」という。）を制御する。以下の説明において、パージ弁３８を開いてカソードガス排出通路２２にアノードオフガスを排出することを、必要に応じて「パージ」という。
【００４５】
アノードガス排出通路３５を介してカソードガス排出通路２２に排出されたアノードオフガスは、カソードガス排出通路２２内でカソードオフガスと混合されて燃料電池システム１００の外部に排出される。アノードオフガスには、電極反応に使用されなかった余剰の水素が含まれているので、カソードオフガスと混合させて燃料電池システム１００の外部に排出することで、その排出ガス中の水素濃度が予め定められた所定濃度以下となるようにしている。
【００４６】
スタック冷却装置４は、燃料電池スタック１を冷却し、燃料電池スタック１を発電に適した温度に保つ装置である。スタック冷却装置４は、冷却水循環通路４１と、ラジエータ４２と、バイパス通路４３と、三方弁４４と、循環ポンプ４５と、ＰＴＣヒータ４６と、入口水温センサ４７と、出口水温センサ４８と、を備える。
【００４７】
冷却水循環通路４１は、燃料電池スタック１を冷却するための冷却水が循環する通路であって、一端が燃料電池スタック１の冷却水入口孔に接続され、他端が燃料電池スタック１の冷却水出口孔に接続される。
【００４８】
ラジエータ４２は、冷却水循環通路４１に設けられる。ラジエータ４２は、燃料電池スタック１から排出された冷却水を冷却する。
【００４９】
バイパス通路４３は、ラジエータ４２をバイパスさせて冷却水を循環させることができるように、一端が冷却水循環通路４１に接続され、他端が三方弁４４に接続される。
【００５０】
三方弁４４は、ラジエータ４２よりも下流側の冷却水循環通路４１に設けられる。三方弁４４は、冷却水の温度に応じて冷却水の循環経路を切り替える。具体的には、冷却水の温度が所定温度よりも高いときは、燃料電池スタック１から排出された冷却水が、ラジエータ４２を介して再び燃料電池スタック１に供給されるように冷却水の循環経路を切り替える。逆に、冷却水の温度が所定温度よりも低いときは、燃料電池スタック１から排出された冷却水から排出された冷却水が、ラジエータ４２を介さずにバイパス通路４３を流れて再び燃料電池スタック１に供給されるように冷却水の循環経路を切り替える。
【００５１】
循環ポンプ４５は、三方弁４４よりも下流側の冷却水循環通路４１に設けられて、冷却水を循環させる。
【００５２】
ＰＴＣヒータ４６は、バイパス通路４３に設けられる。ＰＴＣヒータ４６は、燃料電池スタック１の暖機時に通電されて、冷却水の温度を上昇させる。
【００５３】
入口水温センサ４７は、燃料電池スタック１の冷却水入口孔近傍の冷却水循環通路に設けられる。入口水温センサ４７は、燃料電池スタック１に流入する冷却水の温度（以下「入口水温」という。）を検出する。
【００５４】
出口水温センサ４８は、燃料電池スタック１の冷却水出口孔近傍の冷却水循環通路に設けられる。出口水温センサ４８は、燃料電池スタック１から排出された冷却水の温度（以下「出口水温」という。）を検出する。
【００５５】
本実施形態では、入口水温及び出口水温の平均水温の燃料電池スタック１内の温度（以下「スタック温度」という。）として用いている。
【００５６】
電力系５は、電流センサ５１と、電圧センサ５２と、走行モータ５３と、インバータ５４と、バッテリ５５と、ＤＣ／ＤＣコンバータ５６と、を備える。
【００５７】
電流センサ５１は、燃料電池スタック１から取り出される電流（以下「出力電流」という。）を検出する。
【００５８】
電圧センサ５２は、アノード電極側出力端子１ａとカソード電極側出力端子１ｂの間の端子間電圧（以下「出力電圧」という。）を検出する。電圧センサ５２は、燃料電池スタック１を構成する燃料電池１０の１枚ごとの電圧（以下「セル電圧」という。）を検出し、燃料電池１０の総電圧を出力電圧として検出している。なお、燃料電池１０の複数枚ごとの電圧（セル群電圧）を検出するようにしても良い。
【００５９】
走行モータ５３は、ロータに永久磁石を埋設し、ステータにステータコイルを巻き付けた三相交流同期モータである。走行モータ５３は、燃料電池スタック１及びバッテリ５５から電力の供給を受けて回転駆動する電動機としての機能と、ロータが外力によって回転させられる車両の減速時にステータコイルの両端に起電力を生じさせる発電機としての機能と、を有する。
【００６０】
インバータ５４は、例えばＩＧＢＴ（Insulated Gate Bipolar Transistor）などの複数の半導体スイッチから構成される。インバータ５４の半導体スイッチは、コントローラ６によって開閉制御され、これにより直流電力が交流電力に、又は、交流電力が直流電力に変換される。インバータ５４は、走行モータ５３を電動機として機能させるときは、燃料電池スタック１の発電電力とバッテリ５５の出力電力との合成直流電力を三相交流電力に変換して走行モータ５３に供給する。一方で、走行モータ５３を発電機として機能させるときは、走行モータ５３の回生電力（三相交流電力）を直流電力に変換してバッテリ５５に供給する。
【００６１】
バッテリ５５は、燃料電池スタック１の発電電力（出力電流×出力電圧）の余剰分及び走行モータ５３の回生電力を充電する。バッテリ５５に充電された電力は、必要に応じてカソードコンプレッサ２５などの補機類及び走行モータ５３に供給される。
【００６２】
ＤＣ／ＤＣコンバータ５６は、燃料電池スタック１の出力電圧を昇降圧させる双方向性の電圧変換機である。ＤＣ／ＤＣコンバータ５６によって燃料電池スタック１の出力電圧を制御することで、燃料電池スタック１の出力電流、ひいては発電電力が制御される。
【００６３】
コントローラ６は、中央演算装置（ＣＰＵ）、読み出し専用メモリ（ＲＯＭ）、ランダムアクセスメモリ（ＲＡＭ）及び入出力インタフェース（Ｉ／Ｏインタフェース）を備えたマイクロコンピュータで構成される。
【００６４】
コントローラ６には、前述したエアフローセンサ２４等の他にも、アクセルペダルの踏み込み量（以下「アクセル操作量」という。）を検出するアクセルストロークセンサ６１などの燃料電池システム１００の運転状態を検出するための各種センサからの信号が入力される。
【００６５】
コントローラ６は、燃料電池システム１００の運転状態に基づいて、燃料電池スタック１の目標発電電力を算出する。具体的には、走行モータ５３の要求電力やカソードコンプレッサ２５等の補機類の要求電力、バッテリ５５の充放電要求などに基づいて、目標発電電力を算出する。コントローラ６は、目標発電電力に基づいて、例えば予め定められた燃料電池スタック１のＩＶ特性（電流電圧特性）を参照して燃料電池スタック１の目標出力電流を算出する。
【００６６】
そしてコントローラ６は、燃料電池スタック１の出力電流が目標出力電流となるように、ＤＣ／ＤＣコンバータ５６によって燃料電池スタック１の出力電圧を制御し、走行モータ５３や補機類に必要な電力を供給する。
【００６７】
また、コントローラ６は、電解質膜１１１の湿潤度（含水率）が発電に適した湿潤度になるように、カソードコンプレッサ２５や循環ポンプ４５などを制御する。具体的には、電解質膜１１１の湿潤度と相関関係にある燃料電池スタック１の内部インピーダンス（High Frequency Resistance；以下「ＨＦＲ」という。）を、例えば交流インピーダンス法等によって算出する。そして、ＨＦＲが目標ＨＦＲとなるようにカソードコンプレッサ２５や循環ポンプ４５などを制御する。ＨＦＲが小さいほど電解質膜１１１の湿潤度は高くなる。なお本実施形態では、目標ＨＦＲを予め実験等で定めた発電に適した所定値としている。
【００６８】
また、コントローラ６は、燃料電池スタック１の負荷、すなわち目標出力電流に基づいて、カソード圧力の目標値（以下「目標カソード圧力」という。）と、カソード流量の目標値（以下「目標カソード流量」という。）と、を算出する。目標カソード圧力及び目標カソード流量は、燃料電池スタック１から目標出力電流を取り出したときに、少なくとも各燃料電池１０のカソード電極１１３において電極反応に必要な酸素分圧が確保できるような値以上に設定される。コントローラ６は、カソード圧力及びカソード流量がそれぞれ目標カソード圧力及び目標カソード流量となるように、カソードコンプレッサ２５やカソード調圧弁２８などを制御する。
【００６９】
また、コントローラ６は、燃料電池システム１００の運転状態に基づいて、アノード圧力を周期的に昇降圧させる脈動運転を行う。脈動運転では、基本的に燃料電池スタック１の目標出力電流に応じて設定される脈動上限圧力及び脈動下限圧力の範囲内でアノード圧力を周期的に昇降圧させて、アノード圧力を脈動させる。このような脈動運転を行うことで、アノード圧力の昇圧時（脈動昇圧時）にアノードガス流路１２１の液水をアノードガス排出通路３５へ排出し、アノードガス流路１２１における排水性を確保している。
【００７０】
また、コントローラ６は、燃料電池システム１００の運転状態に基づいて、パージ弁３８の開閉を制御する。これにより、バッファタンク３６からパージ通路３７を介してアノード系外へ排出するアノードオフガスの量（バイパス流量）を調節し、アノード系内のアノードガス濃度が所定濃度となるように調節している。
【００７１】
図４は、本実施形態による脈動運転制御について説明するフローチャートである。
【００７２】
ステップＳ１において、コントローラ６は、図５のマップを参照し、目標出力電流とＨＦＲとに基づいて、脈動幅を算出する。図５のマップに示すように、脈動幅は、目標出力電流が高くなるほど、また、ＨＦＲが小さくなるほど大きくなる。つまり、燃料電池スタック１内の水分量が多くなるほど、脈動幅は大きくなる。
【００７３】
ステップＳ２において、コントローラ６は、目標出力電流に基づいて算出された目標カソード圧力以上の圧力値を、脈動下限圧力として設定する。本実施形態では、目標カソード圧力よりも少し高い圧力値を脈動下限圧力として設定している。
【００７４】
このように、本実施形態では燃料電池スタック１内のアノード側の圧力が、常にカソード側の圧力以上となるようにしている。これは、例えば脈動下限圧力を目標カソード圧力よりも低い値に設定してしまうと、脈動運転を実施することによって、燃料電池スタック１内においてアノード側の圧力がカソード側の圧力よりも高くなる状態と低くなる状態とが周期的に訪れることになる。そうすると、アノード側とカソード側との圧力差によってＭＥＡ１１が周期的に波打つ等してＭＥＡ１１を劣化させるおそれがあるためである。
【００７５】
なお、これはあくまで脈動運転の圧力設定の一例であり、脈動上限圧力が目標カソード圧力よりも高くなるのであれば、脈動下限圧力を目標カソード圧力よりも低い値に設定しても構わない。つまり、少なくともアノード圧力の昇圧時（脈動昇圧時）にアノード圧力がカソード圧力よりも高くなるようにアノード圧力を脈動させればそれで構わない。
【００７６】
ステップＳ３において、コントローラ６は、脈動下限圧力に脈動幅を加算した圧力値を、脈動上限圧力として設定する。
【００７７】
ステップＳ４において、コントローラ６は、アノード圧力が脈動上限圧力以上か否かを判定する。コントローラ６は、アノード圧力が脈動上限圧力以上であれば、アノード圧力を低下させるためにステップＳ５の処理を行う。一方で、アノード圧力が脈動上限圧力未満であれば、ステップＳ６の処理を行う。
【００７８】
ステップＳ５において、コントローラ６は、目標アノード圧力を脈動下限圧力に設定する。
【００７９】
ステップＳ６において、コントローラ６は、アノード圧力が脈動下限圧力以下か否かを判定する。コントローラ６は、アノード圧力が脈動下限圧力以下であれば、アノード圧力を増加させるためにステップＳ７の処理を行う。一方で、アノード圧力が脈動下限圧力よりも高ければ、ステップＳ８の処理を行う。
【００８０】
ステップＳ７において、コントローラ６は、目標アノード圧力を脈動上限圧力に設定する。
【００８１】
ステップＳ８において、コントローラ６は、目標アノード圧力を前回と同じ目標アノード圧力に設定する。
【００８２】
ステップＳ９において、コントローラ６は、脈動下限圧力が目標アノード圧力として設定されているときは、アノード圧力が脈動下限圧力となるように、アノード調圧弁３３をフィードバック制御する。このフィードバック制御の結果、通常はアノード調圧弁３３の開度は全閉となり、高圧タンク３１から燃料電池スタック１へのアノードガスの供給が停止される。そうすると、前述した（１）の電極反応によって、アノードガス流路１２１に残されたアノードガスが時間の経過とともに消費され、アノード圧力が低下する。
【００８３】
また、アノードガス流路１２１に残されたアノードガスが消費されると、一時的にバッファタンク３６内の圧力がアノードガス流路１２１内（燃料電池スタック１内）の圧力よりも高くなるので、バッファタンク３６から燃料電池スタック１側へとアノードオフガスが逆流する。
【００８４】
このとき、パージ弁３８が閉じられていれば、バッファタンク３６から逆流したアノードオフガスがアノードガス流路１２１に流れ込み、アノードガス流路１２１内の残りのアノードガスと、逆流したアノードオフガス中のアノードガスとが時間の経過とともに消費され、さらにアノード圧力が低下する。一方で、パージ弁３８が開かれていれば、バッファタンク３６から逆流したアノードオフガスはパージ通路３７を介してアノード系内からパージされる。
【００８５】
また、ステップＳ９において、コントローラ６は、脈動上限圧力が目標アノード圧力として設定されているときは、アノード圧力が所定の昇圧変化率で脈動上限圧力まで増加するように、アノード調圧弁３３をフィードバック制御する。このフィードバック制御の結果、アノード調圧弁３３が所望の開度まで開かれて、高圧タンク３１から燃料電池スタック１へアノードガスが供給され、アノード圧力が増加する。
【００８６】
ここで、ＭＥＡ１１の損傷や経時劣化によって、例えば電解質膜１１１に部分的に孔が生じると、その孔を介してアノードガス流路１２１からカソードガス流路１３１へと漏れ出すアノードガス量（水素クロスリーク量）が増加する。水素クロスリーク量が増加すると、カソードガス流路１３１からカソードガス排出通路２２に排出されるカソードオフガス中の水素濃度が増大し、最終的に大気中に排出される排出ガス中の水素濃度が可燃濃度を超えるおそれがある。このような状態になると、燃料電池スタック１での発電を停止させる必要がある。したがって、水素クロスリーク量が増加しているときは、それを精度良く検知し、無用に燃料電池スタック１での発電を停止させないようにすることが求められる。
【００８７】
アノードガス流路１２１からカソードガス流路１３１へと漏れ出したアノードガス（以下「リーク水素」という。）は、カソード電極１１３でカソードガス中の酸素と反応して消費される。そのため、水素クロスリーク量が増加するほど、カソードガス流路１３１内の酸素濃度が低下する。したがって、水素クロスリークが生じていない正常な燃料電池１０（以下「正常セル」という。）のセル電圧と比較して、水素クロスリーク量が増大している燃料電池１０（以下「リーク増大セル」という。）のセル電圧は、酸素濃度の低下分だけ低下する。
【００８８】
図６は、脈動運転中における正常セルとリーク増大セルのそれぞれのセル電圧の変動の様子を示す図である。
【００８９】
図６に示すように、脈動運転中において、正常セルのセル電圧は、アノード圧力の脈動に合わせて微小に変動している。具体的には、正常セルのセル電圧は、アノード圧力を脈動上限圧力に向かって増加させているとき（以下「脈動昇圧時」という。）は、アノード圧力の増加に合わせて増加する。そして、アノード圧力を脈動下限圧力に向かって低下させているとき（以下「脈動降圧時」という。）は、アノード圧力の低下に合わせて低下する。つまり、正常セルの場合は、脈動運転中のアノード圧力の圧力変動の位相と、セル電圧変動の位相とが、同位相となる。
【００９０】
一方で、リーク増大セルのセル電圧は、脈動昇圧時にアノード圧力の増加に合わせて低下し、脈動降圧時にアノード圧力の低下に合わせて増加する。つまり、リーク増大セルの場合は、脈動運転中のアノード圧力の圧力変動の位相と、セル電圧変動の位相とが、逆位相となる。
【００９１】
脈動運転を実施する場合は、脈動昇圧時にアノード圧力とカソード圧力との差圧が大きくなる。つまり、電解質膜１１１を挟んだアノードガス流路１２１内の圧力とカソード流路１３１内の圧力との差圧（以下「膜間差圧」という。）が大きくなる。そのため、リーク増大セルでは脈動昇圧時に水素クロスリーク量が増加する。その結果、アノード圧力の増加によるセル電圧の増加量よりも、リーク水素と反応して酸素が消費されることによるセル電圧の低下量のほうが大きくなって、リーク増大セルではアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相となるものと考えられる。
【００９２】
したがって、脈動運転中のアノード圧力の圧力変動の位相に対し、セル電圧変動の位相が逆位相になっている燃料電池１０があれば、その燃料電池１０は水素クロスリーク量が増大しているとも考えられる。
【００９３】
しかしながら、水素クロスリーク量が増大していなくても、脈動昇圧時にセル電圧が低下する場合や変化しない場合があることがわかった。つまり、正常セルでも脈動運転中に、アノード圧力の圧力変動の位相と、セル電圧変動の位相とが、逆位相になる場合があることがわかった。この理由について図７及び図８を参照して説明する。
【００９４】
図７は、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっている正常セルの脈動昇圧前の様子を示す断面図である。図８は、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっている正常セルの脈動昇圧後の様子を示す断面図である。
【００９５】
前述したように、脈動運転を実施する場合は、脈動昇圧時に膜間差圧が大きくなる。そのため、図８に示すように、脈動昇圧時にＭＥＡ１１がカソード側に押圧されてカソードガス流路１３１の断面積が減少し、図７に示す脈動昇圧前と比べてカソードガス流量が低下する場合がある。その結果、脈動昇圧時にカソードガス流路１３１内の酸素濃度が低下してしまい、クロスリーク量が増大したときと同様に、アノード圧力の増加によるセル電圧の増加量よりも、酸素濃度低下によるセル電圧の低下量のほうが大きくなって、正常セルでもアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になる。
【００９６】
したがって、水素クロスリーク量が増大しているか否かを精度良く検知するには、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっている要因が、水素クロスリーク量の増加によるものか、又は、流路断面積の減少によるカソードガス流量の低下によるものかを判別する必要がある。
【００９７】
そこで本実施形態では、まずはアノード圧力の圧力変動とセル電圧変動とを検出し、アノード圧力の圧力変動の位相に対し、セル電圧変動の位相が逆位相になっている燃料電池１０があるか否かを判定する。
【００９８】
次に、そのような燃料電池１０があった場合は、脈動下限圧力からカソード圧力を引いた圧力差分値が正の方向に大きくなるようにカソード圧力及びアノード圧力の一方又は双方を変更する。
【００９９】
すなわち、本実施形態のように、脈動下限圧力がカソード圧力以上となるように制御している場合には、膜間差圧が大きくなるように、カソード圧力を下げ、又は、脈動下限圧力を上げるか、カソード圧力を下げると共に脈動下限圧力を上げる。一方で、例えばカソード圧力が脈動下限圧力よりも高くなるように制御している場合であれば、カソード圧力が脈動下限圧力以下となるまでは、膜間差圧が小さくなるように、そしてカソード圧力が脈動下限圧力以下となった後は膜間差圧が大きくなるように、カソード圧力を下げ、又は、脈動下限圧力を上げるか、カソード圧力を下げると共に脈動下限圧力を上げる。このように、アノード側から見てカソード側の圧力が低下するように、脈動下限圧力とカソード圧力との差圧を大きくする。
【０１００】
そして最後に、カソード圧力及びアノード圧力の一方又は双方を変更した後のアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とに基づいて、水素クロスリーク量が増加しているか否かを判定する。
【０１０１】
このように、圧力変更後のアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とに基づいて水素クロスリーク量が増加しているか否かを判定できる理由について、図９及び図１０を参照して説明する。
【０１０２】
図９は、脈動運転中の正常セル及びリーク増大セルのそれぞれのセル電圧変動を、カソード圧力を低下させる前と後とで比較して示した図である。図１０は、脈動運転中の２つの正常セル（ただし、一方は流路断面積の減少によりカソードガス流量が低下して、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相となっている正常セル（流量低下セル））のそれぞれのセル電圧変動を、カソード圧力を低下させる前と後とで比較して示した図である。
【０１０３】
図９に示すように、仮にアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっている要因が水素クロスリーク量の増大によるものであれば、例えばカソード圧力を低下させて膜間差圧が大きくなるように圧力を変更しても、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とは逆位相のままとなる。
【０１０４】
なぜなら、逆位相となっている要因が水素クロスリーク量の増大によるものであれば膜間差圧を大きくしても、その分水素クロスリーク量が増加して、リーク水素と反応して消費されるカソードガス流路１３１内の酸素量が増加するだけである。そのため、アノード圧力の増加によるセル電圧の増加量よりもリーク水素と反応して酸素が消費されることによるセル電圧の低下量のほうが大きくなっているという状態に変化は生じないからである。
【０１０５】
一方で、図１０に示すように、逆位相となっている要因が脈動昇圧時に流路断面積が減少することによるカソードガス流量の低下によるものであれば、例えばカソード圧力を低下させて膜間差圧が大きくなるように圧力を変更すると、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが同位相となる。
【０１０６】
なぜなら、逆位相となっている要因が脈動昇圧時の流路断面積の減少によるものであれば、膜間差圧を大きくすることで、脈動昇圧後だけではなく、脈動昇圧前もＭＥＡ１１がカソード側に押圧されてカソードガス流路１３１の断面積が減少した状態となる。つまり、脈動昇圧時にのみカソードガス流路１３１の断面積が減少してカソードガス流量が低下する状態ではなく、常にカソードガス流路１３１の断面積が減少した状態となり、カソードガス流量が低下した状態となる。
【０１０７】
そのため、常にカソード流量が低下した状態となって全体的にセル電圧が低下するものの、セル電圧は、脈動昇圧時にアノード圧力の増加に合わせて増加し、脈動降圧時にアノード圧力の低下に合わせて低下するようになる。つまり、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが同位相となる。
【０１０８】
以下、本実施形態による水素クロスリーク判定制御について説明する。
【０１０９】
図１１は、コントローラ６によって実施される水素クロスリーク判定制御について説明するフローチャートである。
【０１１０】
ステップＳ１１において、コントローラ６は、アノード圧力の圧力変動とセル電圧変動とを検出する。
【０１１１】
ステップＳ１２において、コントローラ６は、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっているか否かを判定する。コントローラ６は、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっていれば、ステップＳ１３の処理を行い、そうでなければ今回の処理を終了する。
【０１１２】
ステップＳ１３において、コントローラ６は、カソード圧力を通常時よりも低下させる。具体的には、目標出力電流に基づいて算出される目標カソード圧力を減少させる補正を行う。そして、カソード圧力が減少補正した目標カソード圧力となるように、カソードコンプレッサ２５やカソード調圧弁２８を制御する。
【０１１３】
なお、ステップＳ１３において、脈動下限圧力を通常時よりも高くしても良い。具体的には、目標カソード圧力に応じて設定される脈動下限圧力を増大させる補正を行う。また、ステップＳ１３において、カソード圧力を通常時よりも低下させると共に、脈動下限圧力を通常時よりも高くしても良い。
【０１１４】
ステップＳ１４において、コントローラ６は、カソード圧力を低下させた後のアノード圧力の圧力変動とセル電圧変動とを検出する。
【０１１５】
ステップＳ１５において、コントローラは、カソード圧力を低下させた後のアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが同位相になっているか否かを判定する。コントローラ６は、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相のまま変化しなければステップＳ１６の処理を行う。一方で、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが同位相に変化していれば、ステップＳ１７の処理を行う。
【０１１６】
ステップＳ１６において、コントローラ６は、水素クロスリーク量が増大していると判定する。この場合、燃料電池スタック１での発電を停止させる。
【０１１７】
ステップＳ１７において、コントローラ６は、カソードガス流路１３１の断面積が正常時よりも減少して燃料電池スタック１内に供給されるカソード流量が目標カソード流量よりも少なくなっていると判定し、燃料電池スタック１の発電量を制限する。すなわち、目標出力電流を予め定められた上限値まで低下させる。これにより、脈動幅が小さくなって膜間差圧も小さくなる。そのため、脈動昇圧時にＭＥＡ１１がカソード側に押圧されることによるカソードガス流路１３１の断面積の減少が抑制される。その結果、カソードガス流量の低下を抑制することができる。なお、燃料電池スタック１の発電量を制限せずに、目標カソード圧力を下げた状態で燃料電池システム１００の運転を継続させても良い。
【０１１８】
以上説明した本実施形態による燃料電池システム１００は、燃料電池スタック１の負荷（目標出力電流）に基づいてカソード圧力を制御し、脈動昇圧時のアノード圧力がカソード圧力よりも高くなるようにアノード圧力を脈動させる。また、アノード圧力の圧力変動を検出し、セル電圧変動を検出する。
【０１１９】
そして、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっているときに、アノードガスの脈動下限圧力とカソード圧力との差圧（圧力差分値）が大きくなるようにカソード圧力及びアノード圧力の一方又は双方を変更し、圧力変更後のアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とに基づいて水素クロスリーク量が増加しているか否かを判定する。
【０１２０】
逆位相となっている要因が水素クロスリーク量の増大によるものであれば、圧力差分値が大きくなるように、すなわちアノード側から見てカソード側の圧力が低下するように、カソード圧力及びアノード圧力の一方又は双方を変更しても、リーク水素と反応して消費されるカソードガス流路１３１内の酸素量が増加するだけである。そのため、アノード圧力の増加によるセル電圧の増加量よりもリーク水素と反応して酸素が消費されることによるセル電圧の低下量のほうが大きくなっているという状態に変化は生じない。したがって、圧力変更後もアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっている状態が維持される。
【０１２１】
一方で、逆位相となっている要因が脈動昇圧時に流路断面積が減少することによるカソードガス流量の低下によるものであれば、圧力差分値が大きくなるようにカソード圧力及びアノード圧力の一方又は双方を変更すると、脈動昇圧後だけではなく、脈動昇圧前もＭＥＡ１１がカソード側に押圧されてカソードガス流路１３１の断面積が減少した状態となる。つまり、脈動昇圧時にのみカソードガス流路１３１の断面積が減少してカソードガス流量が低下する状態ではなく、常にカソードガス流路１３１の断面積が減少した状態となり、カソードガス流量が低下した状態となる。
【０１２２】
そのため、常にカソード流量が低下した状態となって全体的にセル電圧が低下するものの、セル電圧は、脈動昇圧時にアノード圧力の増加に合わせて増加し、脈動降圧時にアノード圧力の低下に合わせて低下するようになる。つまり、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが同位相となる。
【０１２３】
よって、本実施形態による燃料電池システム１００のように、圧力変更後のアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とに基づいて水素クロスリーク量が増加しているか否かを判定することで、圧力変更前においてアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっている要因が水素クロスリーク量の増大によるものなのかを精度良く判定することができる。
【０１２４】
また、本実施形態による燃料電池システム１００において、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっているときに、カソード圧力を、燃料電池スタック１の負荷（目標出力電流）に基づいて設定される目標カソード圧力よりも低下させることとすれば、カソードコンプレッサ２５の供給流量を減少させることができる。そのため、カソードコンプレッサ２５の消費電力を抑えることができる。
【０１２５】
一方で、例えば目標カソード圧力が大気圧相当に設定され、それ以上カソード圧力を低下させることができない場合がある。したがって、本実施形態による燃料電池システム１００において、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっているときに、脈動下限圧力を高くすることとすれば、カソード圧力を低くできない運転状態のときであっても、水素クロスリーク判定を実施することができる。
【０１２６】
また、本実施形態による燃料電池システム１００は、圧力を変更する際、カソード圧力を脈動下限圧力よりも低下させている。カソード圧力が脈動下限圧力よりも低くなるほど、脈動昇圧前においてもＭＥＡ１１がカソード側に押圧されてカソードガス流路１３１の断面積が減少した状態になりやすい。
【０１２７】
したがって、カソード圧力を脈動下限圧力よりも低下させることで、圧力変更後において、ＭＥＡ１１がカソード側に押圧されてカソードガス流路１３１の断面積が減少した状態を確実に維持することができる。よって、圧力変更後における逆位相から同位相への変化を確実に生じさせることができるので、水素クロスリーク判定の精度を向上させることができる。
【０１２８】
また、本実施形態による燃料電池システム１００は、圧力変更後のアノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相のままであれば水素クロスリーク量が増加していると判定し、同位相に変化すればカソードガス流路１３１の流路断面積が正常時よりも減少していると判定する。
【０１２９】
これにより、アノード圧力の圧力変動の位相とセル電圧変動の位相とが逆位相になっている要因が水素クロスリーク量の増大によるものか、又は、脈動昇圧時に流路断面積が減少することによるカソードガス流量の低下によるものなのかを識別することができる。
【０１３０】
以上、本発明の実施形態について説明したが、上記実施形態は本発明の適用例の一部を示したに過ぎず、本発明の技術的範囲を上記実施形態の具体的構成に限定する趣旨ではない。
【０１３１】
例えば、上記の実施形態では、燃料電池システムの一例として、アノードオフガスをポンプ等によってアノードガス供給通路３２に戻さない、いわゆるデッドエンド型のシステムを用いて説明した。しかしながら、アノードオフガスをポンプ等によってアノードガス供給通路３２に戻すいわゆる循環型のシステムでも良い。この場合は、アノードオフガスの循環量を調節することで、アノードガス濃度を制御すれば良い。
【０１３２】
また、上記の実施形態では、燃料電池スタック１の下流に意識的にバッファタンク３６を設けているが、このような部品が必ずしも必要というわけではなく、通常の配管や、燃料電池スタック２の内部マニホールドをバッファタンクとみなしても良い。
【０１３３】
また、上記の実施形態では、ＭＥＡ１１の劣化を抑制するために、アノード圧力がカソード圧力以下とならないように制御していたが、水素クロスリーク判定をするときにアノード圧力がカソード圧力以上になっていれば良い。
【０１３４】
また、上記の実施形態では、目標カソード圧力を燃料電池スタック１の負荷に基づいて算出していたが、燃料電池スタック１の負荷以外にも、燃料電池システム１００を最適に運転にするために必要な条件（例えば部品の耐圧、耐熱保護等）も考慮して目標カソード圧力を設定しても良い。この場合、燃料電池スタック１の負荷以外も考慮して算出された目標カソード圧力よりもカソード圧力を低下させるようにすれば良い。
【符号の説明】
【０１３５】
６    コントローラ（カソード圧力制御手段、アノード圧力制御手段、圧力変動検出手段、電圧変動検出手段、圧力変更手段、クロスリーク判定手段）
１００    燃料電池システム
【図１】
2015125911.tif 000003
【図２】
2015125911.tif 000004
【図３】
2015125911.tif 000005
【図４】
2015125911.tif 000006
【図５】
2015125911.tif 000007
【図６】
2015125911.tif 000008
【図７】
2015125911.tif 000009
【図８】
2015125911.tif 000010
【図９】
2015125911.tif 000011
【図１０】
2015125911.tif 000012
【図１１】
2015125911.tif 000013