(57)【要約】【課題】透明性及び高温（例えば２００℃以上）における張力下のプロセス適性に優れ、かつ表面平滑性が高い、新たな透明積層フィルムを提供する。【解決手段】全光線透過率が８５％以上であり、平均面粗さ（Ｓａ）が０．５〜５ｎｍである透明フィルム基材の両面に、１〜２００ｎｍの径を有する粒子を含有する光又は熱硬化樹脂層を積層してなり、２００℃における貯蔵弾性率が、該透明フィルム基材の２．０倍以上であることを特徴とする透明積層フィルムを提案する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
全光線透過率が８５％以上であり、平均面粗さ（Ｓａ）が０．５〜５ｎｍである透明フィルム基材の表裏両側に、
平均粒子径１〜２００ｎｍの微粒子を含有する光又は熱硬化樹脂層を積層してなり、
２００℃における貯蔵弾性率が、縦方向及び横方向のいずれにおいても、該透明フィルム基材の２．０倍以上であることを特徴とする透明積層フィルム。
【請求項２】
前記透明フィルム基材の少なくとも一方の最表面内の粒子含有量が、０．１質量％未満である請求項１記載の透明積層フィルム。
【請求項３】
前記透明フィルム基材は、少なくとも一方の最表面上に粒子を含有する易接着層を備え、当該易接着層上に前記光又は熱硬化樹脂層を有する請求項１又は２記載の透明積層フィルム。
【請求項４】
前記光又は熱硬化樹脂層中の微粒子含有量は、５０質量％以上である請求項１〜３の何れか一項記載の透明積層フィルム。
【請求項５】
前記透明フィルム基材が、二軸延伸ポリエステルフィルムである請求項１〜４の何れか一項記載の透明積層フィルム。
【請求項６】
前記透明フィルム基材の平均面粗さ（Ｓａ）が、０．５〜２ｎｍである請求項１〜５の何れか一項記載の透明積層フィルム。
【請求項７】
前記透明フィルム基材の厚みが、２０〜７０μｍである請求項１〜６の何れか一項記載の透明積層フィルム。
【請求項８】
前記光又は熱硬化樹脂層は、光重合性化合物を９〜４４質量％、光重合開始剤を０．１〜１０質量％及び平均粒子径１〜２００ｎｍの微粒子を５５〜９０質量％含有してなる光硬化性組成物の溶液を透明フィルム基材に塗布・硬化して形成された光硬化塗布層である、請求項１〜７の何れか一項記載の透明積層フィルム。
【請求項９】
前記光重合性化合物が、１分子内に２個以上のアクリロイル基又はメタクリロイル基を有する光重合性（メタ）アクリレートモノマー又はオリゴマーである請求項８記載の透明積層フィルム。
【請求項１０】
前記微粒子が、二酸化珪素である請求項１〜９の何れか一項記載の透明積層フィルム。
【請求項１１】
請求項１〜１０の何れか一項の透明積層フィルムの表裏一側又は両側に、直接又は下塗り層を介して透明導電層を備える透明導電性フィルム。
【請求項１２】
請求項１〜１０の何れか一項の透明積層フィルムを用いてなる透明基板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、太陽電池、有機系太陽電池、フレキシブルディスプレイ、有機ＥＬ照明、タッチパネルなどの基板材料として用いることができる透明積層フィルム並びにこの透明積層フィルムを用いてなる透明導電性フィルム及び透明基板に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、有機ＥＬなどの各種表示素子や、太陽電池などの基板材料として、ガラス材が用いられてきた。
【０００３】
しかしながら、ガラス材は、割れやすい、重い、薄型化困難などの欠点があったばかりか、近年のディスプレイの薄型化及び軽量化や、ディスプレイのフレキシブル化に関して、十分な材質とはいえなかった。
【０００４】
そのため、ガラスに代わる代替材料として、薄型でかつ軽量の透明樹脂製のフィルム状基板が検討されている。
【０００５】
この種の透明樹脂製のフィルム状基板としては、例えば、透明樹脂製のフィルム上に、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）などの金属酸化物からなる透明導電膜を形成してなる構成を備えた透明導電性フィルムが知られている。
【０００６】
ところで、このような透明導電性フィルムにおいて、当該金属酸化物からなる透明導電膜は、通常、室温でスパッタ形成されるため、アモルファス性が高くなり、その結果、ガラス基材上にＩＴＯ膜などの透明導電膜を形成したものに比べて、表面抵抗値、耐久性、耐酸性などの面で著しく劣るという課題を抱えていた。
【０００７】
そのため、透明樹脂製のフィルム上に金属酸化物からなる透明導電膜を備えた透明導電性フィルムにおいては、透明導電膜の結晶性を高めることが解決課題の一つであった。
【０００８】
ＩＴＯ膜などの透明導電膜の結晶性を向上させる手段としては、例えば、特許文献１において、高分子フィルム基材上にＩＴＯ膜を成膜した後、熱処理を施してＩＴＯを結晶化させる方法が開示されており、特許文献２においては、ＩＴＯ膜へのマイクロ波の照射による結晶化方法が開示されている。
【０００９】
また、特許文献３には、透明基板に使用可能な透明フィルムとして、基材フィルムの表裏両側に硬化層を有する透明積層フィルムについて開示されている。この透明積層フィルムは、透明性及び高温における熱寸法性に優れるという性質を有し、太陽電池、有機系太陽電池、フレキシブルディスプレイ、有機ＥＬ照明、タッチパネルなどの基材として用いることができる。
【００１０】
また、特許文献４には、透明樹脂基材の片面に、バインダー樹脂と無機充填剤とを構成成分として含有する平坦化層を有するフィルムが開示されている。該フィルムは、平坦化層を有することにより、薄膜デバイスの基材として必要な平坦性を発現している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開平２−１９４９４３号公報
【特許文献２】特開２００５−１４１９８１号公報
【特許文献３】国際公開第１３／０２２０１１号パンフレット
【特許文献４】国際公開第１０／１０１３０３号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
ＩＴＯなどからなる透明導電膜の表面抵抗値を下げるためには、前述のように、透明導電膜の結晶性を高める必要があり、そのための手段として、透明導電膜を高温で製膜することにより、透明導電膜の結晶性を高める手段が考えられる。例えば、通常は室温で行われているスパッタリングによる透明導電膜の形成を、高温雰囲気下、例えば、１５０〜２２０℃の温度雰囲気下でのスパッタリングにより製膜することができれば、透明導電膜の結晶性を高めることができる。
【００１３】
しかし、基材フィルムとして一般的に使用されている二軸延伸ポリエステルフィルムなどは、このような高温雰囲気下ではフィルムの貯蔵弾性率が低下してしまうために、ロール・トゥ・ロール製法のような張力下で高温プロセスを実施する際に寸法変化が生じてしまうことが問題となっていた。そうかと言って、熱寸法安定性に優れた全く新たな材料を使用すると、予期せぬ様々な問題が生じる可能性があるばかりか、コスト高になるなどの課題を生じることになる。
【００１４】
そこで、前述の特許文献３のように、基材フィルムの表裏両側に硬化層を形成することが考えられる。
【００１５】
一方、有機ＥＬなどのように機能層の厚みが非常に薄いデバイスにフィルム基材を適用するには、基材に高い平滑性が求められる。
【００１６】
そこで特許文献４のように、基材フィルムの片面に平坦化層を有するフィルムが開示されている。しかしながら、表面平滑性と耐熱性との両立は議論されておらず、実用特性を鑑みると、この構成では不十分である。
【００１７】
そこで、本発明の目的は、高温（例えば、２００℃以上）における熱寸法安定性に優れ、且つ、高い平滑性を有する実用特性に優れた新たな透明積層フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明は、全光線透過率が８５％以上であり、平均面粗さ（Ｓａ）が０．５〜５ｎｍである透明フィルム基材の表裏両側に、平均粒子径１〜２００ｎｍの微粒子を含有する硬化樹脂層を積層してなり、２００℃における貯蔵弾性率が、縦方向及び横方向のいずれにおいても、該透明フィルム基材の２．０倍以上であることを特徴とする透明積層フィルムを提案する。
【発明の効果】
【００１９】
本発明が提案する透明積層フィルムは、少なくとも片面の平均面粗さ（Ｓａ）が０．５〜５ｎｍである透明フィルム基材を用いることにより平滑性を発現し、さらにその両面に粒子を含有する硬化樹脂層を積層することによって、高温（例えば２００℃以上）での高貯蔵弾性率を有する。
【００２０】
すなわち、本発明によれば、平滑性が高いことによって、有機ＥＬデバイスの基材フィルムに用いた際にダークスポットなどの不具合を生じることなく、さらに高温での貯蔵弾性率を向上させることによって、ロール・トゥ・ロールプロセスなどの張力下での高温プロセスに好適に用いることができる透明積層フィルムを提供することが可能となる。
【００２１】
よって、本発明が提案する透明積層フィルムは、例えば、１５０〜２２０℃などの高温雰囲気下で透明導電層を製膜することができるから、この透明積層フィルムを用いることにより、結晶性の高い透明導電層を形成することができ、表面抵抗値の低い透明導電膜を備えた導電性フィルムを作製することもできる。
【００２２】
また本発明が提案する透明積層フィルムは、上記硬化樹脂層が平均粒子径１〜２００ｎｍの微粒子を含有することにより、フィルムをロール状に巻き取る際のブロッキングを防止することができ、しかも、特定粒子径の微粒子を用いるによって光散乱が生じて光学特性やデバイス特性が低下するという虞もない。
【００２３】
本発明が提案する透明積層フィルムは、上記のような利点を得ることができるから、例えば、液晶ディスプレイ、有機発光ディスプレイ（ＯＬＥＤ）、電気泳動ディスプレイ（電子ペーパー）、タッチパネル、カラーフィルター、バックライトなどのディスプレイ材料の基板や、太陽電池の基板のほか、光電素子基板その他透明導電性フィルムの基材などに好適に使用することができる。
【００２４】
また、本発明が提案する透明積層フィルムは、高温での寸法安定性が要求される用途、電子部品用フィルムのほか、ガスバリア加工を行うことで、有機ＥＬなどの半導体デバイスや、液晶表示素子、太陽電池用途にも好適に使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】図１は、本積層フィルムの構成の一例を示した説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
次に、本発明の実施形態の一例について説明する。但し、本発明が、下記実施形態に限定されるものではない。
【００２７】
[本積層フィルム]
本発明の実施形態の一例に係る透明積層フィルム（以下、「本積層フィルム」と称する）は、透明フィルム基材の表裏両側に光又は熱硬化樹脂層を有する透明積層フィルムである。
【００２８】
該透明フィルム基材における「透明」とは、具体的には、全光線透過率が８５％以上であること、より好ましくは、全光線透過率が９０％以上であることを表すものである。
【００２９】
＜透明フィルム基材＞
本積層フィルムに用いる透明フィルム基材としては、光学特性、機械特性の観点から、２軸延伸ポリエステルフィルムを用いることが好ましい。具体的には、押出法により押し出されたポリエステルフィルムを延伸後、必要に応じて熱固定したものを使用することができる。ポリエステルフィルムに用いられるポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等を例示することができるが、光学特性、さらにコストの観点から特にポリエチレンテレフタレート樹脂が好ましい。
【００３０】
本発明に用いられる透明フィルム基材は、後述する硬化樹脂層との密着性のために、表面に易接着層を有することが好ましい。易接着層に用いられる材料としては、特に限定はされないが、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、アクリル樹脂、エポキシ樹脂などを用いることができる。
【００３１】
本発明に用いられる透明フィルム基材の少なくとも片面の平均面粗さ（Ｓａ）は、０．５〜５ｎｍであることが好ましい。平均面粗さが０．５ｎｍ未満では、透明フィルム基材表面が過剰に平滑で、フィルムを搬送する際にフィルムロールとの接触面積が大きくなりキズが発生する原因となる。また平均面粗さが５ｎｍを超えると、フィルム表面の凹凸が大きいため、有機ＥＬ素子などの基材に用いた際にダークスポットの原因となる。
【００３２】
本発明に用いられる透明フィルム基材は、平滑性を高めるために、最表面内に粒子を含有しないか又はその含有量が０．１質量％未満であることが好ましい。
【００３３】
また本発明に用いられる透明フィルム基材は、少なくとも一方の最表面が、粒子を含有しないか又はその含有量が５質量％未満であればよく、最表面をＡとし、その他任意の層をＢ、Ｃ層とした場合、例えば、Ａ／Ｂ、Ａ／Ｂ／Ａ、Ａ／Ｂ／Ｃなどの層構成とすることができる。この場合、Ｂ及び/又はＣは、粒子を含有していてもよい。
【００３４】
ここで、「透明フィルム基材の最表面」とは、透明フィルム基材の少なくとも一方の最表面から厚み方向下部に向かって深さ２μｍまでの領域をいう。
【００３５】
この場合、該透明基材フィルム最表面上には、易滑性を目的として、粒子を含有した易接着層を積層していることが特に好ましい。具体的には、特開２０００−２３８２２１号公報に記載されているような粒子を含有した易接着層を有する透明フィルム基材を挙げることができるが、これに限定されるものではない。
【００３６】
このように、本積層フィルムにおいて、最表面内に粒子を含有しないか又はその含有量が０．１質量％未満である平滑性の高いフィルム上に粒子を含有する易接着層を設けた透明フィルム基材、すなわち、光又は熱硬化樹脂層との密着性、キズを防止するための易滑性及び平滑性を兼ね備えた透明フィルム基材を使用することで、光又は熱硬化樹脂層との相互作用により、結果として、本積層フィルムは、耐熱性及び表面平滑性を両立させるという優れた効果を奏することが可能となる。
【００３７】
＜硬化樹脂層＞
本発明では、上記透明フィルム基材への耐熱性付与を目的として、当該透明フィルム基材上に光又は熱硬化樹脂層を設ける。この光又は熱硬化樹脂層（以下、総称して単に「硬化樹脂層」と称する）は、具体的には、光重合性化合物、光重合開始剤及び無機微粒子を含む光硬化性組成物や熱硬化性樹脂を含む材料（以下、総称して単に「硬化性組成物」という）を光又は熱により硬化（架橋）して得られる層である。
【００３８】
上記透明基材フィルム上に、上記硬化性組成物を硬化（架橋）して得られる硬化樹脂層を設けることで、透明積層フィルム全体の厚みに対する硬化樹脂層の占める割合及び硬化樹脂層の貯蔵弾性率に応じて、本積層フィルムの貯蔵弾性率が向上し、高温下（例えば２００℃）及び張力下における寸法安定性が向上して、結果的に、本積層フィルムは、ロール・トゥ・ロールプロセスにおいて位置ずれなどのトラブルが極めて少なくなる優れた効果を奏することが可能となる。
【００３９】
上記のような作用機序から、本積層フィルムの貯蔵弾性率を、透明フィルム基材の貯蔵弾性率の２．０以上とする方法としては、例えば、硬化性組成物中に微粒子を含有させる（含有量を増やすことで本積層フィルムの貯蔵弾性率は向上する傾向にある）方法や、硬化性組成物中に所定の光又は熱重合性化合物を含有させる（脂環式アルコール誘導体や脂環式エステル誘導体等の骨格をもつものや多官能（メタ）アクリレートモノマーを使用することで本積層フィルムの貯蔵弾性率は向上する傾向にある）方法や、硬化樹脂層の厚みを所定の範囲とする（厚みを厚くすることで本積層フィルムの貯蔵弾性率は向上する傾向にある）方法を１種又は２種以上組み合わせる方法を挙げることができる。
【００４０】
（光重合性化合物）
上記光重合性化合物としては、重合性不飽和結合を有する化合物、具体的には、エチレン性不飽和結合を有するモノマー又はオリゴマーを挙げることができ、より具体的には、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリカーボネート（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリレートモノマー又はオリゴマーのほか、単官能或いは多官能の（メタ）アクリレートモノマー又はオリゴマーなどを挙げることができる。これらは、１種類又は二種類以上を組み合わせて使用することができる。
【００４１】
なお、「モノマー」とは、重合性官能基を有する構造単位の繰り返しがないものを表し、「オリゴマー」とは、重合性官能基を有する構造単位の繰り返し数が２以上であって、分子量が５０００未満のものを表す。
【００４２】
上記単官能又は多官能の（メタ）アクリレートモノマーとしては、例えば、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート等の単官能（メタ）アクリレートモノマーや、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジアクリレート、１，１０−デカンジオールジアクリレート、トリシクロデカンジメタノールジアクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２′−ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシポリエチレンオキシフェニル）プロパン、２，２′−ビス（４−（メタ）アクリロイルオキシポリプロピレンオキシフェニル）プロパン等の２官能（メタ）アクリレートモノマーや、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、エチレンオキシド変性トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリス（２−ヒドロキシエチル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、プロポキシ化グリセリルトリ（メタ）アクリレート等の３官能（メタ）アクリレートモノマーや、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート等の４官能（メタ）アクリレートモノマーや、ジペンタエリスリトールヒドロキシペンタ（メタ）アクリレート等の５官能（メタ）アクリレートモノマーや、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート等の６官能（メタ）アクリレートモノマーなどを挙げることができる。なお、これらは１種又は２種以上組み合わせて使用することができる。
【００４３】
これらの中でも、紫外線を照射すれば比較的容易に架橋させることができる点で、１分子内に２個以上のアクリロイル基又はメタクリロイル基を有する多官能（メタ）アクリレートモノマーを使用することが好ましい。
【００４４】
なお、これらの官能基を２個以上有することにより、分子の対称性が高くなり、その結果、分子の双極子モーメントが低下し、微粒子、特に無機微粒子同士の凝集を抑制することも可能となる。
【００４５】
これらの中でもさらに、熱収縮安定性に特に優れている点で、脂環式構造を有する脂環式多官能アクリレートモノマー又は１分子内に３個以上のアクリロイル基若しくはメタアクリロイル基を有する多官能ウレタンアクリレートモノマーが特に好ましい。これらアクリレートモノマーをカプロラクトン等で変性したものであってもよく、前記のうちの二種類以上を組み合わせて使用してもよい。
【００４６】
光重合性化合物の分子量は、２１５〜４０００の範囲内であることが好ましく、中でも２５０以上或いは３０００以下であることがより好ましく、その中でも３００以上或いは２０００以下であることが更に好ましい。このような分子量範囲の光重合性化合物を用いることで、分子量が低すぎて、乾燥工程などでモノマーが無機微粒子へ吸着されてしまうなどの可能性を無くすことができる一方、分子量が高すぎて、硬化性組成物の粘度が過度に大きくなり、微粒子の分散が抑制され、微粒子同士が凝集してしまうなどの問題を無くすことができる。その結果として、硬化樹脂層が透明フィルム基材の高温時の収縮をより効果的に抑えることができる。
【００４７】
なお、本発明において、光重合性化合物の分子量が１５００を超える場合には、重量平均分子量（Ｍｗ）としての分子量を表すものとする。
【００４８】
（光重合開始剤）
上記光重合開始剤としては、例えば、ベンゾイン系、アセトフェノン系、チオキサントン系、フォスフィンオキシド系及びパーオキシド系等の光重合開始剤を挙げることができる。上記の光重合開始剤の具体例としては、例えば、ベンゾフェノン、４，４−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、２，４，６−トリメチルベンゾフェン、メチルオルトベンゾイルベンゾエイト、４−フェニルベンゾフェノン、ｔ−ブチルアントラキノン、２−エチルアントラキノン、ジエトキシアセトフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン２−ヒロドキシ−１−｛４−［４−（２−ヒドロキシ−２−メチル−プロピオニル）−ベンジル］フェニル｝−２−メチル−プロパン−１−オン、ベンジルジメチルケタール、１−ヒドロキシシクロヘキシル−フェニルケトン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、２−メチル−〔４−（メチルチオ）フェニル〕−２−モルホリノ−１−プロパノン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）−ブタノン−１、ジエチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチルペンチルホスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルホスフィンオキサイド、メチルベンゾイルホルメート等を例示することができる。これらは１種を単独で又は２種以上を併用して用いることができる。
【００４９】
（無機微粒子）
硬化樹脂層に用いられる微粒子しては、例えば、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン、ソーダガラス、ダイヤモンド等の透明性を有する無機微粒子を挙げることができる。これらの中でも、塗工適性及び価格等の点から、酸化ケイ素微粒子が好ましい。このような無機微粒子以外にも、例えば、アクリル樹脂、スチレン樹脂、シリコーン樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂及びこれらの共重合体などの樹脂粒子を微粒子として使用することもできる。
【００５０】
酸化ケイ素微粒子は、表面修飾されたものが多数開発されており、表面修飾されたものを用いることで、硬化性組成物中での当該微粒子の分散性が向上し、均一な硬化膜を形成することができる。酸化ケイ素微粒子の具体例としては、乾燥された粉末状の酸化ケイ素微粒子、有機溶媒に分散されたコロイダルシリカ（シリカゾル）等を挙げることができる。これらの中でも、分散性の点で、有機溶媒に分散されたコロイダルシリカ（シリカゾル）を用いるのが好ましい。
【００５１】
分散性を向上させる目的であれば、透明性、耐溶剤性、耐液晶性、耐熱性等の特性を極端に損なうことのない範囲で、シランカップリング剤、チタネート系カップリング剤等によって表面処理された酸化ケイ素微粒子や、表面に対して易分散処理をされた酸化ケイ素微粒子であってもよい。
【００５２】
上記微粒子として、平均粒径が１ｎｍ〜２００ｎｍの範囲にあるものを使用することが好ましく、中でも平均粒子径が１ｎｍ以上或いは１０ｎｍ以下、その中でも４ｎｍ以上或いは５０ｎｍ以下の範囲にある微粒子を用いるのが特に好ましい。平均粒子径が、かかる範囲にある微粒子を使用することで、ミー散乱現象によって入射する光に対して散乱現象を起こすことがなく、フィルムの透明性を確保することができる。
【００５３】
ここで「平均粒径」とは、数平均粒子径の意味であり、微粒子の形状が球状の場合には、「測定粒子の円相当径の総和／測定粒子の数」で算出することができ、また、微粒子の形状が球状でない場合には、「短径と長径の総和／測定粒子の数」で算出することができる。
【００５４】
また、二種類以上の微粒子を含有する場合には、それら混合粒子の平均粒径が前記の「平均粒径」となる。
【００５５】
硬化樹脂層に入射する屈折光の量を低減させるためには、微粒子の屈折率が１．６未満であることが好ましい。
【００５６】
中でも、透明性向上の観点から、硬化性組成物を重合・硬化した後の反応物である樹脂、特に主成分をなす樹脂と微粒子（フィラー）との屈折率差が０．２未満である微粒子を用いるのが好ましい。
【００５７】
（熱硬化性樹脂）
上記熱硬化性樹脂としては、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂やイミド樹脂などを例示することができる。
【００５８】
（添加剤等）
上記の硬化樹脂層は、上記硬化性組成物以外の成分として、上記例示以外の他の光硬化性又は熱硬化性のオリゴマー・モノマーや光開始剤、増感剤、架橋剤、紫外線吸収剤、重合禁止剤、充填材、熱可塑性樹脂等の材料を、硬化性や透明性、吸水性等の物性に支障とならない範囲で含有することができる。
【００５９】
（溶剤）
上記硬化性組成物は、必要によって溶剤を添加して使用することができる。すなわち、上記硬化性組成物を含む溶液（塗料ともいう）として使用することができ、この溶液を透明フィルム基材に、塗布・硬化して硬化樹脂層を硬化塗布層として形成することもできる。
【００６０】
なお、後述する種々のコーティング方式に応じて、溶剤の種類や添加量は適宜選択することができる。
【００６１】
上記溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類、酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類、トルエン、キシレン等の芳香族類、さらにシクロヘキサノン、イソプロパノール等を例示することができる。
【００６２】
これら溶剤の使用量は、特に制限されるものではない。通常、硬化性組成物の固形分全体量１００質量部に対して、０〜３００質量部である。
【００６３】
（その他の成分）
上記の他にも、例えば、硬化樹脂層の硬化性、吸水性及び硬度などの物性を調整するために、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂等のポリマー成分を、上記硬化性組成物に対して任意で添加することができる。なお、これらポリマー成分は１種又は２種以上を適宜組み合わせて使用することができる。
【００６４】
（混合割合）
上記硬化性組成物中に含まれる上記光重合性化合物の含有量としては、硬化性組成物全体に対して、９〜４５質量％とすることが好ましく、１５〜４５質量％とすることがより好ましく、１９〜４０質量％とすることが最も好ましい。光重合性化合物の含有量が少ないと、微粒子の分散が困難になるため、微粒子同士の凝集が発生し、透明性が著しく悪化する。また、光重合性化合物の含有量が多すぎないことで、フィルム全体の熱寸法安定性に対する微粒子の寄与が半減し、微粒子が有する優れた熱寸法安定性が発揮できなくなってしまう虞がない。
【００６５】
また上記硬化性組成物中に含まれる上記光重合開始剤の含有量としては、硬化性組成物全体に対して、０．１質量％〜１０質量％とすることが好ましく、０．５質量％〜５質量％とすることがより好ましい。このような範囲とすることによって、硬化反応を確実に効率よく進めることが可能となる。
【００６６】
さらに上記硬化性組成物中に含まれる微粒子の含有量としては、硬化性組成物全体に対して、５０質量％以上とすることが好ましく、６０質量％〜９０質量％とすることがより好ましく、７０質量％〜８０質量％とすることがさらに好ましい。このような範囲とすることによって、微粒子の分散が可能な範囲で透明性を維持しつつ、優れた熱寸法安定性を最大限に発揮することが可能となる。
【００６７】
上記硬化性組成物中に含まれる、上記光重合性化合物、光重合開始剤及び微粒子の混合割合（以下、それぞれを単に（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）とも称する。）としては、（Ａ）を９〜４４質量％、（Ｂ）を０．１〜１０質量％及び（Ｃ）を５５〜９０質量％の混合割合とするのが好ましく、（Ａ）を１５〜３９質量％、（Ｂ）を０．５〜５質量％及び（Ｃ）を６０〜８４質量％とするのがより好ましく、（Ａ）を１９〜２９質量％、光重合開始剤を０．５〜５質量％及び微粒子を７０〜８０質量％とするのが最も好ましい。このような混合割合とすることで、微粒子が有する優れた熱寸法安定性を最大限に発揮しつつ、透明性、生産性を備えた本積層フィルムを効率よく安定的に供給することが可能となる。
【００６８】
また、硬化樹脂層中の微粒子の含有率としては、４０体積％以上とすることが好ましく、また４０体積％以上７０体積％以下とすることがより好ましく、さらに４５体積％以上７０体積％以下とすることが好ましい。４０体積％以上とすることで、粒子間距離を短くすることができるから、加熱時に基材フィルムの配向に由来して発生する収縮による寸法変化を当該粒子によって低減させることが可能となる。他方、当該含有率が７０体積％以下であれば、粒子の凝集により透明性を阻害することもない。
【００６９】
＜本積層フィルムの厚み構成＞
本積層フィルムにおいては、温度２００℃で１０分間加熱した際の熱収縮率を１．５％以下とするために、透明フィルム基材の表裏両側に硬化樹脂層を形成し、且つ、表裏両側の硬化樹脂層の厚み合計が基材フィルムの８％以上であることが好ましく、透明フィルム基材の厚みの１０％以上であることがより好ましく、特に１５％以上或いは５０％以下であることがより一層好ましく、中でも特に２０％以上或いは４５％以下であることがさらに好ましく、３０％を越え４５％以下であることが最も好ましい。
【００７０】
硬化樹脂層が薄いと、本積層フィルム全体としての剛性が小さくなり、高温時の透明フィルム基材の収縮を抑制することが困難になる。一方、硬化樹脂層が過剰に厚いと、ひびや割れが発生しやすくなり好ましくない。
【００７１】
透明フィルム基材の厚みは１００μｍ未満であることが好ましく、中でも５μｍ以上或いは７０μｍ以下であることがより好ましく、その中でも１０μｍ以上であることが更に好ましく、さらにその中でも２０μｍ以上或いは６０μｍ以下であることが最も好ましい。このような範囲とすることで、光線透過率の向上、ハンドリング性能が高いなどの利点を得ることができる。
【００７２】
タッチパネルや有機ＥＬディスプレイ、有機ＥＬ照明の基板材料として用いられる樹脂フィルムは、軽量化、薄型化及び低コスト化のために、フィルム厚みを薄くすることが求められている。一般的に押出成型で樹脂フィルムを得る際、厚みを薄くするためには溶融状態の樹脂を伸長させて薄くするか、ガラス転移温度以上まで加熱した樹脂フィルムを延伸して得ることができる。すなわち、樹脂フィルムを薄くするに従って、成型にかかる外部応力が増大し、結果として残留応力が大きい樹脂フィルムとなってしまう。そのため１００μｍ以下の厚みを有する樹脂フィルムを、回路形成など高温プロセスを経る用途に用いる際、この残留応力が高温時に緩和し、寸法変化を生じてしまうことが問題であった。
【００７３】
そこで、特定厚みの透明フィルム基材、具体的には１００μｍ未満、特に７０μｍ以下の透明フィルム基材の表裏両側に、厚み合計が透明フィルム基材の８％以上となるような硬化樹脂層を設けることで、硬化樹脂層が透明フィルム基材の高温時の収縮を顕著に抑え込み、熱寸法安定性に特に優れた透明な本積層フィルムを得ることを可能となる。
【００７４】
＜積層構成＞
本積層フィルムは、透明フィルム基材の表裏面に硬化樹脂層を直接重ねて積層してもよいし、また、透明フィルム基材と当該硬化樹脂層との間に他の層が介在してもよい。例えば、透明フィルム基材と当該硬化樹脂層との間に硬化樹脂層の透明フィルム基材への密着性を改良するためのプライマー層などを介在させることができる。
【００７５】
＜ヒートセット処理＞
本積層フィルムは、透明フィルム基材の表裏両側に所定の硬化樹脂層を設けることにより、透明フィルム基材に対してヒートセット処理を行わなくても、透明性及び高温（例えば２００℃以上）における熱寸法安定性に優れた透明積層フィルムを得ることができる。
【００７６】
しかしながら、収縮を緩和するためのヒートセット処理がなされたフィルムを使用することも可能である。
【００７７】
透明フィルム基材上に硬化性組成物を塗布する前に、予め透明フィルム基材にヒートセット処理を施すことにより、透明フィルム基材及び本積層フィルムの寸法安定性をさらに向上させることができる。
【００７８】
中でも、収縮を緩和するためのヒートセット処理がなされた２軸延伸ポリエステルフィルムは、透明フィルム基材として好ましい一例である。
【００７９】
透明フィルム基材のヒートセット処理は、該透明フィルム基材のガラス転移温度をＴｇとした際、Ｔｇ〜Ｔｇ＋１００℃の温度で０．１〜１８０分間、該透明フィルム基材を加熱処理するのが好ましい。
【００８０】
ヒートセット処理の具体的手法としては、必要な温度、時間を維持できる方法であれば特に限定されない。例えば、必要な温度に設定したオーブンや恒温室で保管する方法、熱風を吹き付ける方法、赤外線ヒーターで加熱する方法、ランプで光を照射する方法、熱ロールや熱板と接触させて直接的に熱を付与する方法、マイクロ波を照射する方法などが使用できる。また、取扱が容易な大きさにフィルムを切断してから加熱処理しても、フィルムロールのままで加熱処理してもよい。さらに、必要な時間と温度を得ることができる限りにおいては、コーター、スリッター等のフィルム製造装置の一部分に加熱装置を組み込み、製造過程で加熱を行うこともできる。
【００８１】
＜物性＞
次に、本積層フィルムが備えることができる各種物性について説明する。
【００８２】
（表面平滑性）
本積層フィルムは、少なくとも片面の平均面粗さ（Ｓａ）が５．０ｎｍ以下であることが好ましく、中でも２ｎｍ以下であることが好ましく、１ｎｍ以下であることが最も好ましい。このような範囲とすることで、有機ＥＬの基材フィルムに用いる際に、ダークスポットなどの不具合を生じることが無くなる。基材表面の平滑性が悪いと、例えば、特開２００３−３３５５５２号公報に記載されているように、有機ＥＬ素子に欠陥が生じ、ダークスポットが多発してしまう。
【００８３】
（熱収縮率）
本積層フィルムは、２００℃で１０分間加熱した際の縦方向（ＭＤ方向）及び横方向（ＴＤ方向）の収縮率が、０．５％以下であることが好ましい。
【００８４】
本積層フィルムがかかる範囲の収縮率を有することで、回路や素子を形成する際の寸法ズレを少なくし、また無機バリア層を積層させる際にもより高いバリア性を得られる利点を有する。
【００８５】
特に二軸延伸フィルムなどでは、製膜工程中に横方向の施緩処理によって収縮率を低減することが可能であるが、縦方向の施緩処理は別工程が必要である場合が多く、一般的に縦方向の収縮率が相対的に大きくなる。
【００８６】
そのため、本積層フィルムでは特に縦方向の収縮率を低減させることが好ましい。
【００８７】
例えば、透明フィルム基材の表裏両側に、透明フィルム基材の厚みの８％以上の厚みを有する硬化樹脂層を備えることで、高温領域における透明フィルム基材の収縮応力に当該硬化樹脂層が対抗して収縮を緩和することができる。そのため、高温時の収縮に対する本積層フィルムの熱寸法安定性を上記のように向上させることができる。
【００８８】
本積層フィルムは、このように高温下で高い熱寸法安定性を備えているため、これに透明導電層を形成する際、高温雰囲気下（具体的には１５０〜２２０℃）で透明導電層を形成することが可能である。その結果、透明導電層の結晶化を十分に高めることができ、透明導電層の表面抵抗値を十分に低くすることができる。
【００８９】
（熱収縮率の測定方法）
なお、本積層フィルムの熱収縮率は、縦方向（ＭＤ方向）及び横方向（ＴＤ方向）の長さが１４０ｍｍ×幅１０ｍｍの短冊状に、本積層フィルムを切り出し、その中間に長さ１００ｍｍ間隔の標線を記入して試験片とし、この試験片を、２００℃に設定した恒温槽内で１０分間無荷重の状態で懸垂し、取り出した後、室温で、１５分以上放冷し、恒温槽に入れる前後の標線間の長さから％値で求めることができる。また、測定は各５回行い、その平均値を算出し、少数第三位を四捨五入した値とする。
【００９０】
本積層フィルムの熱収縮率は、フィルムの長手方向である縦方向（ＭＤ方向）及び横方向（ＴＤ方向）の両方において測定する。
【００９１】
＜製造方法＞
本透明積層フィルムは、透明フィルム基材の表裏両側に、硬化性組成物を塗布して硬化させて硬化樹脂層を形成することにより製造することができる。
【００９２】
硬化性組成物などを塗工する方法としては、例えば、バーコーター塗工、メイヤーバー塗工、ダイコーター塗工、エアナイフ塗工、グラビア塗工、リバースグラビア塗工、オフセット印刷、フレキソ印刷、スクリーン印刷、ディップコートなどによって、硬化性組成物を透明フィルム基材に塗工する方法を挙げることができる。
【００９３】
また、ガラスやポリエステルフィルム上で硬化樹脂層を成型した後、成型した硬化樹脂層を透明フィルム基材に転写させる方法も有効である。これらのうち、塗工面の平滑性を高めるため、ダイコーター塗工が特に好ましい。
【００９４】
以上のように硬化性組成物を透明フィルム基材に塗工した後、該硬化性組成物を硬化（架橋）させる方法としては、熱硬化、紫外線硬化、電子線硬化等の方法を単独又は組み合わせて用いることができる。中でも、短時間かつ比較的容易に硬化達成可能なことから、光による硬化方法、具体的には紫外線硬化による方法を用いることが好ましい。
【００９５】
紫外線により硬化させる場合、光源としてキセノンランプ、高圧水銀灯、メタルハライドランプを有する紫外線照射装置を使用して、必要に応じて光量、光源の配置などを調整することで実施することができる。
【００９６】
上記の高圧水銀灯を使用する場合は、８０〜１６０Ｗ／ｃｍの光量を有したランプ１灯に対して搬送速度５〜６０ｍ／分で硬化させるのが好ましい。
【００９７】
他方、電子線により硬化させる場合は、１００〜５００ｅＶのエネルギーを有する電子線加速装置の使用が好ましい。
【００９８】
＜用途＞
本積層フィルムは、例えば、太陽電池、有機系太陽電池、フレキシブルディスプレイ、有機ＥＬ照明、タッチパネルなどの基板材料として用いることができ、また、これを基材として備えた透明基板などとして使用することができる。但し、これらの用途に限定されるものではない。
【００９９】
より具体的には、本積層フィルム上に、直接又は樹脂材料からなる下塗り層を介して、透明導電層を形成して導電性フィルム（「本導電性フィルム」と称する）を作製することができる。
【０１００】
［本導電性フィルム］
本発明の実施形態の一例に係る透明導電性フィルム（以下、「本導電性フィルム」と称する）は、本積層フィルムの表裏一側又は両側に、直接又は樹脂材料からなる下塗り層を介して、透明導電層を形成してなる構成を備えた透明導電性フィルムである。
【０１０１】
＜透明導電層＞
上記透明導電層の材料は、特に限定するものではない。透明な導電性の膜を形成することができる材料であればよく、該材料としては、例えば、酸化スズを含有する酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンを含有する酸化スズ（ＡＴＯ）、酸化亜鉛、亜鉛−アルミニウム複合酸化物、インジウム−亜鉛複合酸化物、さらには酸化インジウム、酸化亜鉛及び酸化ガリウムを含有する複合酸化物（ＩＧＺＯ）などの薄膜が挙げられる。これらの化合物は、適切な生成条件を選択することにより、透明性と導電性を両立できる。
【０１０２】
透明導電層の厚みは、１００ｎｍ未満であることが好ましく、中でも１５ｎｍ以上或いは５０ｎｍ以下であることがより好ましく、その中でも２０ｎｍ以上或いは４０μｍ未満であることが最も好ましい。これまで透明導電性フィルムの表面抵抗値を低く（例えば、１５０Ω／□未満）するためには、導電層の厚みを厚くする試みがなされているが、本導電性フィルムによれば、高温下で高い熱寸法安定性を有するので、高温での導電層形成が可能であり、導電層の厚みを厚くしなくても十分に低い表面低抵抗値を得ることができる。
【０１０３】
透明導電層の形成方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法、スプレー法などが知られており、材料の種類及び必要な膜厚に応じて適宜の方法を選択して使用することができる。例えば、スパッタリング法の場合は、化合物ターゲットを使用した通常のスパッタ、金属ターゲットを使用した反応性スパッタ等が使用される。この際、酸素、窒素、水蒸気などの反応性ガスを導入したり、オゾン添加、イオンアシスト等の手段を併用したりすることもできる。
【０１０４】
上記透明導電層の形成条件としては、温度１５０℃〜２２０℃の範囲であることが好ましい。例えば、スパッタリング法によりフィルム上に透明導電層を形成する場合、通常のスパッタリング温度は、室温〜１００℃程度である。これに対し、本積層フィルムは上述のように熱寸法安定に優れているため、上記のような比較的高温下（１５０℃〜２２０℃）であってもスパッタリングすることができるから、これにより透明導電層の結晶化を十分に促進させることができ、表面抵抗値が小さい透明導電性フィルムを得ることができる。
【０１０５】
＜下塗り層＞
本導電性フィルム上への透明導電層の形成の際、下塗り層を介することが好ましい。下塗り層を介することによって、透明導電層の密着性、結晶性を向上させることができる。
【０１０６】
中でも、硬化樹脂層中に粒子（フィラー）が含有する場合には、本導電性フィルム上への透明導電層の形成の際に上記下塗り層を介在させることが好ましい。
【０１０７】
このように下塗り層を介在させることで、表面平滑性を高め、透明導電層の連続性を高めることができる理由から、本導電性フィルムの表面抵抗値を小さくすることができる。
【０１０８】
下塗り層の材料は、樹脂材料であれば特に限定されず、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂等が好適に用いられる。
【０１０９】
その他にも、光又は熱重合性化合物を含む組成物を使用し、これを重合させて下塗り層を形成することもできる。
【０１１０】
なお、下塗り層の平坦性が悪いと、透明導電層の結晶成長を阻害する可能性があることから、下塗り層は実質的に微粒子を有していないことが好ましい。
【０１１１】
＜物性＞
次に、本導電性フィルムが備えることができる各種物性について説明する。
【０１１２】
（表面抵抗値）
本導電性フィルムの表面抵抗値は、１５０Ω／□以下であることが好ましく、１００Ω／□以下であることがより好ましい。
【０１１３】
本導電性フィルムが、このような範囲の表面抵抗値であることにより、ディスプレイデバイスの送電ロスを減らせることや、タッチパネルセンサーを大型化した際の応答速度のムラを減らせるなどの利点を有する。
【０１１４】
１５０〜２２０℃の温度雰囲気中で無機酸化膜を製膜することにより、無機酸化膜の結晶性を高めることができ、表面抵抗値を高めることができる。
【０１１５】
＜用途＞
本導電性フィルムは、上述のように、透明性を維持しつつ、加熱処理による寸法変化（熱寸法安定性）が少なく、表面抵抗値が小さいという利点を有するため、例えば、液晶ディスプレイ、有機発光ディスプレイ（ＯＬＥＤ）、電気泳動ディスプレイ（電子ペーパー）、タッチパネルなどのディスプレイ材料の基板や太陽電池の基板のほか、光電素子基板などに好適に使用することができる。
【０１１６】
また、本導電性フィルムは、前記のような利点を備えることから、ガスバリア加工を行うことで、有機ＥＬなどの半導体デバイス、液晶表示素子及び太陽電池用途にも好適に使用することができる。
【０１１７】
＜本バリアフィルム＞
本積層フィルム及び本導電性フィルムは、透明フィルム基材に設けられた硬化樹脂層の一方又は両方に、ガスバリア加工を施すことで、バリアフィルム性を有する透明積層フィルム及び透明導電性フィルム（以下、これらを個々に又は併せて「本バリアフィルム」と称する）として使用することもできる。
【０１１８】
従来、ポリエステルフィルムをガスバアリア加工用フィルムとして用いた場合、ガスバリア層にひびが入ったり、シワが生じたりして、ガスバリア性を含む機能を十分に発現することができないなどの問題があった。これに対し、本バリアフィルムはこのような問題が無い点で優れている。
【０１１９】
本バリアフィルムは、有機ＥＬなどの有機半導体デバイスや液晶表示素子のほか太陽電池などガスバリア性と導電性が求められる用途に好適に用いることができる。
【０１２０】
ガスバリア加工とは、金属酸化物などの無機物質や有機物などのガスバリア性の高い材料からなるガスバリア層を、本積層フィルム又は本導電性フィルムの少なくとも片面に形成する加工方法である。
【０１２１】
この際、ガスバリア性の高い材料としては、例えば、珪素、アルミニウム、マグネシウム、亜鉛、錫、ニッケル、チタン、或いはこれらの酸化物、炭化物、窒化物、酸化炭化物、酸化窒化物、酸化炭化窒化物、ダイヤモンドライクカーボン又はこれらの混合物等が挙げられるが、太陽電池等に使用した場合に電流がリークする等の恐れがない点から、酸化珪素、酸化炭化珪素、酸化窒化珪素、酸化炭化窒化珪素、酸化アルミニウム、酸化炭化アルミニウム及び酸化窒化アルミニウム等の無機酸化物、窒化珪素及び窒化アルミニウム等の窒化物、ダイヤモンドライクカーボン並びにこれらの混合物が好ましい。
【０１２２】
特に、酸化珪素、酸化炭化珪素、酸化窒化珪素、酸化炭化窒化珪素、窒化珪素、酸化アルミニウム、酸化炭化アルミニウム、酸化窒化アルミニウム、窒化アルミニウム及びこれらの混合物は、高いガスバリア性が安定に維持できる点で好ましい。
【０１２３】
上記材料を用いて本積層フィルム又は導電性フィルムにガスバリア層を形成する手法としては、蒸着法、コーティング法などの方法をいずれも採用可能である。ガスバリア性の高い均一な薄膜を得ることができるという点で蒸着法が好ましい。
【０１２４】
この蒸着法には、物理気相蒸着（ＰＶＤ）、或いは化学気相蒸着（ＣＶＤ）等の方法が含まれる。
【０１２５】
物理気相蒸着法としては、真空蒸着、イオンプレーティング、スパッタリング等が挙げられる。
【０１２６】
化学気相蒸着法としては、プラズマを利用したプラズマＣＶＤ、加熱触媒体を用いて材料ガスを接触熱分解する触媒化学気相成長法（Ｃａｔ−ＣＶＤ）等が挙げられる。
【０１２７】
ガスバリア層の厚さは、安定なガスバリア性の発現と透明性の点から、１０ｎｍ〜１０００ｎｍであることが好ましく、中でも４０ｎｍ以上或いは８００ｎｍ以下であるがより好ましく、特に５０ｎｍ以上或いは６００ｎｍ以下であるのがさらに好ましい。
【０１２８】
また、ガスバリア層は、単層であっても多層であってもよい。ガスバリア層が多層の場合、各層は、同じ材料からなっていても、異なる材料からなっていてもよい。
【０１２９】
本バリアフィルムの温度４０℃・湿度９０％における水蒸気透過率は、好ましくは０．１［ｇ／（ｍ２・日）］未満、より好ましくは０．０６［ｇ／（ｍ２・日）］以下、さらに好ましくは、０．０３［ｇ／（ｍ２・日）］以下である。
【０１３０】
水蒸気透過率の測定方法は、ＪＩＳＺ０２２２「防湿包装容器の透湿度試験方法」、ＪＩＳ  Ｚ０２０８「防湿包装材料の透湿度試験方法（カップ法）」の諸条件に準じ、具体的には実施例に記載の方法で測定される。
【０１３１】
＜用語の説明＞
本明細書において「Ｘ〜Ｙ」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と表現する場合、特にことわらない限り「Ｘ以上Ｙ以下」の意と共に、「好ましくはＸより大きい」或いは「好ましくはＹより小さい」の意も包含する。
【０１３２】
また、「Ｘ以上」（Ｘは任意の数字）或いは「Ｙ以下」（Ｙは任意の数字）と表現した場合、「Ｘより大きいことが好ましい」或いは「Ｙ未満であることが好ましい」旨の意図も包含する。
【実施例】
【０１３３】
以下、本発明を実施例及び比較例によりさらに詳しく説明する。但し、本発明はこれらの実施例等により何ら制限を受けるものではない。
【０１３４】
（貯蔵弾性率（Ｅ’）の測定方法）
アイティ計測（株）製の粘弾性測定装置、商品名「粘弾性スペクトロメーターＤＶＡ−２００」を用いて、本積層フィルム（縦４ｍｍ、横６０ｍｍ）を、振動周波数１０Ｈｚ、ひずみ０．１％、昇温速度３℃／分、チャック間２５ｍｍの条件で、２００℃における貯蔵弾性率（Ｅ’）（ＧＰａ）を求めた。
【０１３５】
貯蔵弾性率は、本積層フィルムの長手方向である縦方向（ＭＤ方向）及び横方向（ＴＤ方向）について測定した。
【０１３６】
（平均面粗さ（Ｓａ）の測定方法）
非接触表面・層断面計測システムＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（株式会社菱化システム製）を用い透明フィルム基材の表面観察（観察視野：９３．９７μｍ×７１．３０μｍ）を実施し、平均面粗さ（Ｓａ）を算出した。
【０１３７】
（全光線透過率の測定方法）
実施例・比較例で得られた本積層フィルムの全光線透過率は、以下の装置を用い、ＪＩＳ Ｋ７３６１に準拠する方法にて測定した。
【０１３８】
反射・透過率計：株式会社村上色彩技術研究所「ＨＲ−１００」
【０１３９】
［実施例１］
（硬化性組成物の調製）
２２．１質量％の紫外線硬化性モノマー（新中村化学工業株式会社製「Ｕ−６ＬＰＡ）、７７．２質量％のシリカ微粒子（株式会社アドマテックス製、商品名「ＹＡ０１０Ｃ−ＳＭ１」、平均粒子径１０ｎｍ）及び０．７質量％の光重合開始剤（ＢＡＳＦ製、商品名「ＩＲＧＡＣＵＲＥ１８４」）を、溶剤（メチルイソブチルケトン）で均一に希釈し、硬化性組成物を得た。
【０１４０】
（本積層フィルム１の作製）
粒子を含有しない表面上に粒子を含有する易接着層が設けられている、厚さ５０μｍの二軸延伸ポリエチレンナフタレートフィルム（帝人デュポン株式会社製、商品名「Ｑ６５ＨＷＡ」、平均面粗さ（Ｓａ）：１．７ｎｍ、）のロールを巻出し、片面に上記で調製した硬化性組成物を、硬化後の厚みが１０μｍになるようにダイコーターを用いて塗布した後、溶剤を乾燥、除去した。
【０１４１】
さらにフィルムを連続してＵＶ照射装置中に通し、塗布面に高圧水銀ランプを照射して、片面に硬化樹脂層Ａを有するフィルムを得た。
【０１４２】
前記フィルムの硬化樹脂層が形成されていない面に対し、上記同様に硬化性組成物を硬化後の厚みが１０μｍになるようにダイコーターを用いて塗布した後、溶剤を乾燥、除去した。さらにフィルムを連続してＵＶ照射装置中に通し、塗布面に高圧水銀ランプを照射して、両面に硬化樹脂層を有する本積層フィルム１を得た。
【０１４３】
本積層フィルム１（サンプル）を、上記記載の要領で評価した結果を表１に示す。
【０１４４】
［実施例２］
粒子を含有しない表面上に粒子を含有する易接着層が設けられている、厚さ１００μｍの二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム（東洋紡株式会社製、商品名「Ａ４３００」、平均面粗さ（Ｓａ）：１．４ｎｍ）の片面に、上記で調製した硬化性組成物を、硬化後の厚みが１０μｍになるようにワイヤーバーコーターを用いて塗布した後、溶剤を乾燥、除去した。さらにフィルムの端部を固定した状態でベルトコンベア装置に入れ、塗布面に高圧水銀ランプを照射して、片面に硬化樹脂層Ａを有するフィルムを得た。
【０１４５】
前記フィルムの硬化樹脂層Ａが形成されていない面に対し、上記同様に硬化性組成物Ｂを、硬化後の厚みが１０μｍになるようにワイヤーバーコーターを用いて塗布した後、溶剤を乾燥、除去した。さらにフィルムの端部を固定した状態でベルトコンベア装置に入れ、塗布面に高圧水銀ランプを照射して、両面に硬化樹脂層Ａを有する透明積層フィルム２を得た。
【０１４６】
そして、得られた透明積層フィルム２（サンプル）について、実施例１と同様に評価を実施した結果を表１に示す。
【０１４７】
［比較例１］
（ポリエステルの製造）
［ポリエステル（Ａ）の製造方法］
テレフタル酸ジメチル１００重量部とエチレングリコール６０重量部とを出発原料とし、触媒として酢酸マグネシウム・四水塩０．０９重量部を反応器にとり、反応開始温度を１５０℃とし、メタノールの留去とともに徐々に反応温度を上昇させ、３時間後に２３０℃とした。４時間後、実質的にエステル交換反応を終了させた。この反応混合物にエチルアシッドフォスフェート０．０４部を添加した後、三酸化アンチモン０．０４部を加えて、４時間重縮合反応を行った。すなわち、温度を２３０℃から徐々に昇温し２８０℃とした。一方、圧力は常圧より徐々に減じ、最終的には０．３ｍｍＨｇとした。反応開始後、反応槽の攪拌動力の変化により、極限粘度０．６３に相当する時点で反応を停止し、窒素加圧下ポリマーを吐出させた。得られたポリエステル（Ａ）の極限粘度は０．６５、オリゴマー（環状三量体）の含有量は０．９７重量％であった。
【０１４８】
［ポリエステル（Ｂ）の製造方法］
ポリエステル（Ａ）を、あらかじめ１６０℃で予備結晶化させた後、温度２２０℃の窒素雰囲気下で固相重合し、極限粘度０．７５、オリゴマー（環状三量体）含有量０．４６重量％のポリエステル（Ｂ）を得た。
【０１４９】
［ポリエステル（Ｃ）の製造方法］
ポリエステル（Ａ）の製造方法において、エチルアシッドフォスフェート０．０４部を添加後、平均粒子径１．６μｍのエチレングリコールに分散させたシリカ粒子を０．２部、三酸化アンチモン０．０４部を加えて、極限粘度０．６５に相当する時点で重縮合反応を停止した以外は、ポリエステル（Ａ）の製造方法と同様の方法を用いてポリエステル（Ｃ）を得た。得られたポリエステル（Ｃ）は、極限粘度０．６５、オリゴマー（環状三量体）含有量０．８２重量％であった。
【０１５０】
（塗布剤の調整）
・４級アンモニウム塩基含有ポリマー（Ａ）：
２−ヒドロキシ３−メタクリルオキシプロピルトリメチルアンモニウム塩ポリマー
対イオン：メチルスルホネート  数平均分子量：３００００
・ポリエチレングリコール含有アクリレートポリマー（Ｂ）：
ポリエチレングリコール含有モノアクリレートポリマー  数平均分子量：２００００
・架橋剤（Ｃ）：
メラミン架橋剤（ＤＩＣ社製：ベッカミン「ＭＡＳ」）
・粒子（Ｄ）：
アルミナ表面変性コロイダルシリカ（平均粒径：５０ｎｍ）
・バインダー（Ｅ）：
ポリビニルアルコール（けん化度８８モル％、重合度５００）
上記塗布剤（Ａ）〜（Ｅ）を次の混合比で塗布液とした。
【０１５１】
（Ａ）／（Ｂ）／（Ｃ）／（Ｄ）／（Ｅ）＝３０／１０／４０／１０／１０
（二軸延伸ポリエステルフィルムの製造）
上記ポリエステル（Ｂ）、（Ｃ）、をそれぞれ８４％、１６％の割合で混合した混合原料をＡ層の原料とし、ポリエステル（Ａ）１００％の原料をＢ層の原料として、２台の押出機に各々を供給し、各々２８５℃で溶融した後、Ａ層を最外層（表層）、Ｂ層を中間層として、４０℃に冷却したキャスティングドラム上に、２種３層（ＡＢＡ）で、厚み構成比がＡ：Ｂ：Ａ＝４．０：４２：４．０になるように共押出し冷却固化させて無配向シートを得た。次いで、ロール周速差を利用して縦方向に延伸した後、この縦延伸フィルムの片面に、横延伸乾燥後の塗布量が０．０２０ｇ／ｍ２となるよう塗布液を塗布し、その後、テンターに導き、横方向に延伸し、熱処理を行った後、フィルムをロール上に巻き上げ厚み５０μｍの二軸延伸ポリエステルフィルムを得た。
【０１５２】
（本積層フィルム３の作製）
透明フィルム基材を、上記二軸延伸ポリエステルフィルムに変更した以外は、実施例１と同様にして、透明積層フィルム３を得た。
【０１５３】
そして、得られた透明積層フィルム３（サンプル）について、実施例１と同様に評価を実施した結果を表１に示す。
【０１５４】
【表１】
2015214115.tif 000003
【０１５５】
（考察）
実施例１、実施例２及び比較例１の結果から、平滑性の高い透明フィルム基材を用いることで、表面平滑性の高い透明積層フィルムを得ることができた。
【０１５６】
さらに無機微粒子を高充填した硬化樹脂層を両面に有することにより、高温プロセス下でも高い貯蔵弾性率を維持することが可能なことから、張力下のロール・トゥ・ロール製法に好適に用いることができることが推察される。
【０１５７】
上記のように、本積層フィルムは、高温プロセス化での耐収縮性に優れ、かつ表面平滑性が高いという性質を有することから、有機ＥＬなどの薄膜デバイスの基材用途に使用した場合等においては、ダークスポットが発生しにくい等の効果を発揮できることが予測される。
【符号の説明】
【０１５８】
１    透明フィルム基材
２    透明フィルム基材の最表面
３    粒子を含有する易接着層
４    光又は熱硬化樹脂層
５    透明積層フィルム（本積層フィルム）
【図１】
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