(57)【要約】【課題】単結晶膜をより安定して作製することが可能な、新規かつ改良された単結晶膜の製造方法及び単結晶形成用基板を提供する。【解決手段】上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、単結晶膜材料の溶液を保持可能な親液領域上に溶液を展開するステップと、親液領域の外縁部に形成された鋭角部で単結晶膜材料を結晶として析出させるステップと、鋭角部で析出した結晶を結晶核として単結晶膜を成長させるステップと、を含み、鋭角部の角度は３０〜４５°であることを特徴とする、単結晶膜の製造方法が提供される。【選択図】図１
2015162637.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
単結晶膜材料の溶液を保持可能な親液領域上に前記溶液を展開するステップと、
前記親液領域の外縁部に形成された鋭角部で前記単結晶膜材料を結晶として析出させるステップと、
前記鋭角部で析出した結晶を結晶核として単結晶膜を成長させるステップと、を含み、
前記鋭角部の角度は３０〜４５°であることを特徴とする、単結晶膜の製造方法。
【請求項２】
前記鋭角部は、前記鋭角部の頂点に向けて伸びる２つの鋭角形成外縁部と、前記鋭角形成外縁部同士を連結する連結部とを含むことを特徴とする、請求項１記載の単結晶膜の製造方法。
【請求項３】
前記連結部の幅は５０〜１００μｍであることを特徴とする、請求項２記載の単結晶膜の製造方法。
【請求項４】
前記親液領域の外縁部に形成された他の角部は、前記鋭角部の２倍より大きい角度を有することを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の単結晶膜の製造方法。
【請求項５】
前記親液領域の外縁部のうち、前記鋭角部以外の部分は曲線形状を有することを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の単結晶膜の製造方法。
【請求項６】
単結晶膜材料の溶液を保持可能な親液領域を有する単結晶膜形成用基板であって、
前記親液領域の外縁部には、角度が３０〜４５°の鋭角部が形成されていることを特徴とする、単結晶膜形成用基板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶膜の製造方法及び単結晶形成用基板に関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１には、有機半導体材料の溶液を用いて有機半導体材料の薄膜を形成する技術が開示されている。この技術では、基板上に親液領域と撥液領域とを形成する。親液領域は、有機半導体材料の溶液を保持する領域であり、撥液領域は、有機半導体材料の溶液を弾く領域である。
【０００３】
この技術では、有機半導体材料として、反磁性の材料を用いる。そして、この技術では、まず、有機半導体材料の溶液を基板上の親液領域に展開することで、親液領域上に液膜を形成する。その後、液膜に磁石を近づける。これにより、液膜を構成する溶液が磁石から遠ざかる方向に移動するので、液膜の厚さに勾配が生じる。具体的には、液膜のうち、磁石に最も近い部分の厚さが最も小さくなる。したがって、この部分が容易に過飽和状態になる。そして、この部分から有機半導体材料の結晶が析出する。その後、当該結晶を結晶核として有機半導体材料の結晶が成長する。結晶は、磁石から離れる方向に成長する。これにより、有機半導体材料の単結晶膜が形成される。
【０００４】
このように、特許文献１に開示された技術では、有機半導体材料として反磁性の材料を用い、かつ、液膜に磁石を近づけることで、結晶核の析出位置及び結晶の成長方向を制御する。また、特許文献１には、この技術によって大面積の単結晶膜が作製できたことが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１１−１８１６９８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、特許文献１に記載された技術によっても、依然として結晶核の偶発的な析出は避けられなかった。具体的には、液膜中の様々な部分から同時に結晶が析出する。そして、各結晶が結晶核となって結晶が成長する。この結果、単結晶膜ではなく多結晶膜が形成される。なお、各結晶核から成長した結晶は、成長の過程で結晶方位の優位性等の差により淘汰される場合がある。そして、特定の方向に成長した結晶以外の結晶がすべて淘汰されれば、単結晶膜が形成される。しかし、結晶の淘汰は再現性が不十分であるため、結晶の淘汰によって必ずしも単結晶膜が形成されるわけではない。
【０００７】
このように、特許文献１に記載された技術では、単結晶膜を安定して作製することができないという問題があった。
【０００８】
そこで、本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的とするところは、単結晶膜をより安定して作製することが可能な、新規かつ改良された単結晶膜の製造方法及び単結晶形成用基板を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、単結晶膜材料の溶液を保持可能な親液領域上に溶液を展開するステップと、親液領域の外縁部に形成された鋭角部で単結晶膜材料を結晶として析出させるステップと、鋭角部で析出した結晶を結晶核として単結晶膜を成長させるステップと、を含み、鋭角部の角度は３０〜４５°であることを特徴とする、単結晶膜の製造方法が提供される。
【００１０】
この観点によれば、親液領域に所定の角度を有する鋭角部が形成されているので、鋭角部に選択的に結晶核を析出させる事ができ、かつ、この結晶核から単結晶膜を成長させることができる。
【００１１】
ここで、鋭角部は、鋭角部の頂点に向けて伸びる２つの鋭角形成外縁部と、鋭角形成外縁部同士を連結する連結部とを含んでいてもよい。
【００１２】
この観点によれば、鋭角部により選択的に結晶核を析出させる事ができる。
【００１３】
また、連結部の幅は５０〜１００μｍであってもよい。
【００１４】
この観点によれば、鋭角部により選択的に結晶核を析出させる事ができる。
【００１５】
また、親液領域の外縁部に形成された他の角部は、鋭角部の２倍より大きい角度を有していてもよい。
【００１６】
この観点によれば、鋭角部により選択的に結晶核を析出させる事ができる。
【００１７】
また、親液領域の外縁部のうち、鋭角部以外の部分は曲線形状を有していてもよい。
【００１８】
この観点によれば、鋭角部により選択的に結晶核を析出させる事ができる。
【００１９】
本発明の他の観点によれば、単結晶膜材料の溶液を保持可能な親液領域を有する単結晶膜形成用基板であって、親液領域の外縁部には、角度が３０〜４５°の鋭角部が形成されていることを特徴とする、単結晶膜形成用基板が提供される。
【００２０】
この観点によれば、親液領域に所定の角度を有する鋭角部が形成されているので、鋭角部に選択的に結晶核を析出させる事ができ、かつ、この結晶核から単結晶膜を成長させることができる。
【発明の効果】
【００２１】
以上説明したように本発明によれば、親液領域に所定の角度を有する鋭角部が形成されているので、鋭角部に選択的に結晶核を析出させる事ができ、かつ、この結晶核から単結晶膜を成長させることができる。したがって、単結晶膜をより安定して作製することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の実施形態に係る親液領域及び撥液領域の一例を示す平面図である。
【図２】同実施形態にかかる単結晶形成用基板の一例を示す側断面図である。
【図３】親液領域の変形例を示す平面図である。
【図４】液膜の高さと基準点からの距離との相関を示すグラフである。
【図５】結晶核が析出した様子を示す平面図である。
【図６】単結晶膜が成長する様子を示す平面図である。
【図７】単結晶膜が成長する様子を示す平面図である。
【図８】単結晶膜が親液領域全体に形成された様子を示す平面図である。
【図９】基板上に多数の単結晶膜が形成された様子を示す平面図である。
【図１０】鋭角部に結晶核が形成された様子を示す微分干渉顕微鏡写真である。
【図１１】親液領域上で成長した単結晶膜を示す光学顕微鏡写真である。
【図１２】単結晶膜の偏光顕微鏡写真である。
【図１３】単結晶膜の偏光顕微鏡写真である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能構成を有する構成要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略する。
【００２４】
＜１．単結晶形成用基板の構成＞
まず、図１及び図２に基づいて、本実施形態に係る単結晶形成用基板１０の構成について説明する。単結晶形成用基板１０は、基板１１と、親液領域１２と、撥液領域１３とを備える。
【００２５】
基板１１は、親液領域１２及び撥液領域１３が形成される板状の部材である。基板１１を構成する材料は特に問わず、本実施形態によって作製される単結晶膜４１（図８等参照）の用途に応じて適宜選択されればよい。基板１１を構成する材料としては、例えば、ガラス（ｇｌａｓｓ）、プラスチック（ｐｌａｓｔｉｃ）、シリコン（ｓｉｌｉｃｏｎ）単結晶、各種金属等が挙げられる。基板１１の表面に親液領域１２及び撥液領域１３が形成される。
【００２６】
親液領域１２は、単結晶形成用材料の溶液３０を保持する領域である。親液領域１２上に溶液３０の液膜が形成される。基板１１の表面をそのまま親液領域１２としてもよいが、基板１１の表面に何らかの下地層を形成し、それを親液領域１２としてもよい。下地層は、後述する自己組織化単分子膜であってもよい。ただし、下地層の溶液３０に対する接触角は、撥液領域１３の溶液３０に対する接触角よりも小さい。
【００２７】
なお、本実施形態に係る単結晶膜の製造方法を用いて単結晶膜の積層体を作製してもよい。この場合、本実施形態に係る単結晶膜の製造方法を用いて単結晶膜を作製し、その単結晶膜の表面にさらに単結晶膜を作製することになる。したがって、この場合、本実施形態に係る単結晶膜の製造方法によって作製された単結晶膜が下地層とされる。
【００２８】
親液領域１２の外縁部（撥液領域１３との境界部分）１２ａには、鋭角部２０が形成される。鋭角部２０は、概略的には、外縁部１２ａに形成される角部のうち、特に角度が小さい角部である。鋭角部２０は、鋭角部２０の頂点Ｐに向けて伸びる２つの鋭角形成外縁部２１と、鋭角形成外縁部２１同士を連結する連結部２２とを含む。より具体的には、鋭角部２０は、鋭角形成外縁部２１と、連結部２２とで囲まれる台形状の領域である。
【００２９】
このように、本実施形態の親液領域１２には、鋭角部２０が形成されている。本発明者は、鋭角部２０を有する親液領域１２に溶液３０を展開したところ、鋭角部２０における溶液３０の接触角（特に、鋭角部２０の先端における溶液３０の接触角）が他の部分の接触角に比べて特異的に小さくなることを見出した。すなわち、鋭角部２０上の液膜は液膜の他の部分に比べて厚さが小さい。
【００３０】
このため、鋭角部２０上の液膜から溶媒が蒸発しても、その周辺の液膜から溶媒が鋭角部２０上の液膜に供給されにくい。この結果、鋭角部２０上の液膜は容易に過飽和状態となり、溶液３０の溶質（単結晶膜材料）が結晶として析出する。一方、親液領域１２の鋭角部２０以外の部分では、鋭角部２０に比べて多くの溶媒が残っているので、単結晶膜材料は析出しにくい。したがって、親液領域１２に鋭角部２０を形成することで、鋭角部２０に選択的に結晶核を析出させることができる。すなわち、偶発的な結晶核の析出が抑制される。
【００３１】
本実施形態では、鋭角部２０では、鋭角形成外縁部２１同士が頂点Ｐで直接連結しているのではなく、連結部２２を介して連結されている。すなわち、鋭角部２０は、角の先端が欠けた（丸められた）構造を有している。もちろん、鋭角形成外縁部２１同士が頂点Ｐで直接連結していてもよい。この場合、鋭角部２０は尖った形状を有する。ただし、この場合、溶液３０が鋭角部２０の先端まで行き渡らない可能性がある。したがって、鋭角形成外縁部２１は、連結部２２を介して連結されていることが好ましい。
【００３２】
鋭角部２０の角度θ１は３０〜４５°であることが必要である。角度θ１は、鋭角形成外縁部２１同士またはその延長線２１ａ同士がなす角度として定義される。同様に、鋭角部２０の頂点Ｐは、鋭角形成外縁部２１同士またはその延長線２１ａ同士の交点として定義される。
【００３３】
後述する実施例に示されるように、鋭角部２０の角度θ１がこの範囲内となる場合、他の外縁部における液膜の接触角は、鋭角部２０における液膜の接触角の２〜５０倍となる。したがって、鋭角部２０における選択的な結晶核の析出が可能となる。また、鋭角部２０の角度θ１が３０°未満となる場合、鋭角部２０が細長くなる。すなわち、鋭角部２０が大きくなる。このため、鋭角部２０内部の各部分で結晶核が偶発的に形成される可能性がある。一方、鋭角部２０の角度θ１が４５°を超える場合、鋭角部２０と他の外縁部との接触角の差が小さくなりすぎてしまう。この結果、鋭角部２０以外の領域において結晶核が偶発的に析出する可能性がある。以上の理由により、鋭角部２０の角度θ１は３０〜４５°であることが必要である。
【００３４】
連結部２２は、直線状であっても、曲線状であってもよい。連結部２２の幅Ｗは特に制限されないが、５０〜１００μｍであることが好ましい。その理由を図１及び図４に基づいて説明する。図４の横軸は、連結部２２から親液領域１２上の各点までのｘ軸方向の距離である。縦軸は、親液領域１２上に形成される液膜の高さである。液膜の高さは共焦点レーザ顕微鏡によって測定される。したがって、図４に示すグラフは、液膜の側面形状を模式的に示す。
【００３５】
図４からも明らかな通り、連結部２２の幅Ｗが狭いほど、連結部２２の溶液３０に対する接触角が小さくなる。したがって、連結部２２の幅Ｗが狭いほど、結晶が析出しやすくなるといえる。ただし、本発明者が幅Ｗについてさらに検討したところ、連結部２２の幅Ｗが狭すぎる場合、広すぎる場合のいずれにおいても、液膜の鋭角部２０における形状（図４のグラフの形状）の再現性が落ちる（すなわち、ばらつく）ことがわかった。液膜の形状にばらつきが生じた場合、最終的に作製される単結晶膜の品質もばらつく可能性がある。そこで、本発明者が連結部２２の幅Ｗについて検討したところ、幅Ｗは５０〜１００μｍが好ましいことがわかった。詳細は以下の実施例にて説明する。
【００３６】
なお、溶液３０の鋭角部２０への行き渡りやすさは、溶液３０の表面張力に依存する。そこで、本発明者は、連結部２２の幅Ｗと溶液３０の表面張力との相関について検討した。この結果、溶液３０の表面張力が１５ｍＮ／ｍ以下となる場合には、幅Ｗは５０〜７０μｍであることが好ましいことがわかった。また、溶液３０の表面張力が１５ｍＮ／ｍより大きくなる場合には、幅Ｗは７０μｍ超過１００μｍ以下であることが好ましいことがわかった。これらの条件が満たされる場合に、溶液３０は再現性良く鋭角部２０に行き渡る。詳細は以下の実施例にて説明する。
【００３７】
また、鋭角部２０以外の角部５０の角度θ２は、鋭角部２０の角度θ１の２倍より大きいことが好ましい。この場合、鋭角部２０により選択的に結晶核を析出させることができる。なお、図１中の角度θ２は、１８０−θ１／２（°）となる。図１に示す角部５０以外にも、角部５０は存在しうる。例えば、図５に示す親液領域１２では、図２中の上端に角度θ２が９０°の角部５０が２つ存在する。角度θ２が互いに異なる角部５０が複数存在する場合、もっとも小さい角度θ２が角度θ１の２倍より大きいことが好ましい。
【００３８】
撥液領域１３は、溶液３０を弾く領域であり、親液領域１２の周囲に設けられる。撥液領域１３には、親液領域１２よりも溶液３０に対する親和性が低いことが要求される。親和性の指標としては、溶液３０に対する接触角が挙げられる。本実施形態では、撥液領域１３の溶液３０に対する接触角は、親液領域１２の溶液３０に対する接触角よりも３０°以上大きい。このような撥液領域１３は、例えば、自己組織化単分子膜で構成される。自己組織化単分子膜を構成する単分子としては、例えば、ｎ−オクチルトリクロロシラン（ｎ−Ｏｃｔｙｌｔｒｉｃｈｌｏｒｏｓｉｌａｎｅ）、トリクロロ（オクタデシル）シラン（Ｔｒｉｃｈｌｏｒｏ（ｏｃｔａｄｅｃｙｌ）ｓｉｌａｎｅ）、トリクロロ（１Ｈ、１Ｈ、２Ｈ、２Ｈ−パーフルオロオクチル）シラン（Ｔｒｉｃｈｌｏｒｏ（１Ｈ，１Ｈ，２Ｈ，２Ｈ−ｐｅｒｆｌｕｏｒｏｏｃｔｙｌ）ｓｉｌａｎｅ）、トリメトキシ［３−（フェニルアミノ）プロピル］シラン（Ｔｒｉｍｅｔｈｏｘｙ［３−（ｐｈｅｎｙｌａｍｉｎｏ）ｐｒｏｐｙｌ］ｓｉｌａｎｅ）、トリメトキシ（２−フェニルエチル）シラン（Ｔｒｉｍｅｔｈｏｘｙ（２−ｐｈｅｎｙｌｅｔｈｙｌ）ｓｉｌａｎｅ）等が挙げられる。自己組織化単分子膜は、これらの単分子の蒸気、溶液、原液に基板１１を晒すことで形成される。
【００３９】
＜２．親液領域の変形例＞
図３に親液領域１２の変形例を示す。この変形例では、親液領域１２の外縁部１２ａには、鋭角部２０以外の角部が形成されていない。すなわち、外縁部１２ａのうち、鋭角部２０以外の部分は曲線形状となっている。この変形例によれば、結晶核がより選択的に鋭角部２０に析出する。このように、本実施形態によれば、鋭角部２０さえ形成すれば、親液領域１２の形状を様々な形状に変形することができる。これにより、結晶成長条件の自由度をさらに広げることが出来る。
【００４０】
＜３．単結晶膜の製造方法＞
次に、図５〜図９に基づいて、本実施形態に係る単結晶膜の製造方法について説明する。まず、基板１１を準備する。基板１１の表面には、予め下地層が形成されていてもよい。下地層は、本実施形態に係る単結晶膜の製造方法により作製された単結晶膜であってもよい。
【００４１】
ついで、基板１１の表面に自己組織化単分子膜を形成する。例えば、基板１１を自己組織化が可能な単分子の蒸気、溶液、または原液に晒す。ついで、自己組織化単分子膜の表面に親液領域１２の形状の穴が開いたシャドウマスクを密着させる。そして、シャドウマスクに覆われていない自己組織化単分子膜を除去する。自己組織化単分子膜を除去する方法としては、紫外線−オゾン処理装置または酸素プラズマ処理装置を用いる方法等が挙げられる。自己組織化単分子膜が除去された領域は親液領域１２となり、自己組織化単分子膜が残留した領域は撥液領域１３となる。以上の処理により、単結晶形成用基板１１を作製する。
【００４２】
なお、基板１１上に、親液領域１２の材料及び撥液領域１３の材料を印刷することで、単結晶形成用基板１０を作製してもよい。すなわち、基板１１上に親液領域１２及び撥液領域１３を形成できるのであれば、どのような方法で単結晶形成用基板１１を作製してもよい。
【００４３】
ついで、親液領域１２に単結晶膜材料の溶液３０を展開（滴下）する。ここで、単結晶膜材料は、単結晶膜の用途に応じて適宜選択されればよい。例えば、単結晶膜材料は、有機材料、無機材料のいずれであってもよい。具体的には、電化効果トランジスタのチャネル層を本実施形態に係る単結晶膜の製造方法により作製したい場合、チャネル層の材料が単結晶膜材料となる。また、有機発光素子の各層を本実施形態に係る単結晶膜の製造方法により作製したい場合、有機発光素子の各層を構成する材料が単結晶膜材料となる。溶媒は単結晶膜材料を溶解することができるものであれば特に制限されない。
【００４４】
また、展開の方法も特に制限されない。展開の方法としては、インクジェット（ｉｎｋｊｅｔ）法、ノズルジェット（ｎｏｚｚｌｅｊｅｔ）法、スピンコーティング（ｓｐｉｎｃｏａｔｉｎｇ）法、スリットコーティング（ｓｌｉｔｃｏａｔｉｎｇ）法などが挙げられる。
【００４５】
その後、溶媒を蒸発させることで、親液領域１２上で結晶核を析出させる。本実施形態では、親液領域１２に鋭角部２０が形成されている。そして、鋭角部２０における溶液３０の接触角は、他の部分の接触角に比べて特異的に小さくなる。したがって、図５に示すように、鋭角部２０（より詳細には、鋭角部２０の先端）に選択的に結晶核４０が析出する。
【００４６】
その後、図６及び図７に示すように、溶媒が蒸発するに従って、単結晶膜４１が矢印Ｑ方向に成長する。親液領域１２上の鋭角部２０以外の領域では、結晶核の偶発的な析出はほとんど生じない。その後、図８に示すように、親液領域１２の全体に単結晶膜４１が形成される。図９に、基板１１上に多数の単結晶膜４１を形成した様子を示す。以上の処理により、基板１１に単結晶膜４１を形成する。
【００４７】
このように、本実施形態によれば、結晶核を鋭角部２０に選択的に析出させることができるので、結晶核の他の領域での偶発的な析出を抑えることができる。この結果、単結晶膜４１を安定して作製することができる。さらに、鋭角部２０を有する親液領域１２を基板１１上に形成するという簡単な工程によって単結晶膜４１を安定して作製することができる。
【００４８】
＜４．適用分野＞
本実施形態は、単結晶膜が必要な分野であれば特に制限なく適用できる。本実施形態が適用される分野としては、例えば、大面積電子回路、それを用いた表示装置（ディスプレイ（ｄｉｓｐｌａｙ）等）、フレキシブルセンシング（ｆｌｅｘｉｂｌｅ  ｓｅｎｓｉｎｇ）素子、撮像素子等が挙げられる。例えば、大面積の基板１１上に多数の電化効果トランジスタ（ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ）を配列させる場合、電化効果トランジスタのチャネル（ｃｈａｎｎｅｌ）層等を本実施形態に係る単結晶膜の製造方法を用いて作製してもよい。これにより、結晶方位の揃った均質な単結晶膜を作製することができる。すなわち、本実施形態によれば、いずれの親液領域１２においても、鋭角部２０以外での偶発的な結晶核生成は抑制される。したがって、大面積の基板１１上に同時に多数の単結晶膜を形成する場合でも、すべての親液領域１２で結晶方位が揃った単一結晶粒からなる単結晶膜を作製することができる。すなわち、特性のバラ付きが抑制されたトランジスタ配列を作製することができる。
【実施例】
【００４９】
（実施例１）
まず、上述した実施形態により単結晶膜４１が形成されることを確認するために、実施例１を行った。実施例１で使用した単結晶形成用基板１０の構成は以下のとおりである。
【００５０】
基板１１：酸化膜付きシリコンウェハ
自己組織化単分子膜：トリクロロ（１Ｈ，１Ｈ，２Ｈ，２Ｈ−パーフルオロオクチル）シラン（Ｔｒｉｃｈｌｏｒｏ（１Ｈ，１Ｈ，２Ｈ，２Ｈ−ｐｅｒｆｌｕｏｒｏｏｃｔｙｌ）ｓｉｌａｎｅ）
鋭角部２０の角度θ１：４５°
連結部２２の幅Ｗ：１００μｍ
他の角部５０の角度θ２のうち、もっとも小さい値：９０°
単結晶膜材料：ＴＩＰＳ−ペンタセン（６，１３−ｂｉｓ（ｔｒｉｉｓｏｐｒｏｐｙｌーｓｉｌｙｌｅｔｈｙｎｙｌ）ｐｅｎｔａｃｅｎｅ）
溶媒：モノクロロベンゼン（ｍｏｎｏｃｈｌｏｒｏｂｅｎｚｅｎｅ）
溶液３０の表面張力：２２ｍＮ／ｍ
【００５１】
そして、親液領域１２に溶液３０を展開した。そして、鋭角部２０の溶液３０に対する接触角と、他の外縁部の溶液３０に対する接触角を測定した。接触角の測定は接線法により行った。この結果、他の外縁部の溶液３０に対する接触角は、鋭角部２０の溶液３０に対する接触角の２〜５０倍であることを確認した。なお、親液領域１２の溶液３０に対する接触角と、撥液領域１３の溶液３０に対する接触角とを同様に測定したところ、後者の接触角は前者よりも３０°以上大きいことを確認した。
【００５２】
その後、単結晶膜４１が成長する様子を確認するために、親液領域１２を微分干渉顕微鏡で観察した。この結果、図１０に示すように、鋭角部２０の先端に選択的に結晶核４０が析出したことを確認した。さらに、単結晶膜４１が成長する様子を観察したところ、図１１に示すように、単結晶膜４１は、鋭角部２０の先端から順次成長していくことを確認した。
【００５３】
さらに、形成された単結晶膜４１が単結晶であることを確認するために、単結晶膜４１を偏光顕微鏡で観察した。まず、図１２に示すように、検光子のある回転角度では、単結晶膜４１のほぼ全領域を明視野領域とすることができた。また、この状態から検光子を４５°回転させたところ、図１３に示すように、単結晶膜４１のほぼ全領域が暗視野領域となった。この結果、単結晶膜４１が確かに単結晶であることを確認できた。
【００５４】
（実施例２）
つぎに、鋭角部２０の角度θ１の必須範囲を確認するために、角度θ１を２５°、３０°、３５°、４０°、４５°、５０°に順次変更して、実施例１と同様の処理を行った。この結果、角度θ１が３０°〜４５°となる場合には、図１２、図１３と同様の観察像が得られた。一方、角度θ１が２５°、５０°となる場合、検光子をどのように回転させても、明視野状態の領域と暗視野状態の領域とが混在していた。したがって、角度θ１が２５°、５０°となる場合には、単結晶膜４１には、鋭角部２０から成長した結晶とは別の方向に伸びる結晶が混じっていることがわかった。すなわち、角度θ１が２５°、５０°となる場合には、鋭角部２０以外の領域で結晶核４０が偶発的に析出することがわかった。実施例２により、角度θ１は３０〜４５°である必要があることがわかった。
【００５５】
また、角度θ２が角度θ１の２倍より大きくなる場合（即ちθ１＝２５°、３０°、３５°、４０°）には、角度θ２が角度θ１の２倍以下となる場合（即ちθ１＝４５°）よりも良好な結果が得られた。すなわち、角度θ２が角度θ１の２倍より大きくなる場合には、より結晶方向の揃った単結晶膜４１が得られた。具体的には、単結晶膜４１のほぼ全体を明視野状態とした場合に、暗視野領域の面積が最も少なかった。
【００５６】
（実施例３）
つぎに、連結部２２の幅Ｗの好ましい範囲を確認するために、幅Ｗを０μｍ（連結部２２無し）、４５μｍ、５０μｍ、６０μｍ、７０μｍ、７５μｍ、８０μｍ、９０μｍ、１００μｍ、１０５μｍに順次変更して、実施例１と同様の処理を行った。この結果、いずれの幅Ｗにおいても、少なくとも実施例２で角度θ１が２５°、５０°となる場合よりも良好な結果が得られた。特に、幅Ｗが５０〜１００μｍとなる場合には、より結晶方向の揃った単結晶膜４１が得られた。具体的には、単結晶膜４１のほぼ全体を明視野状態とした場合に、暗視野領域の面積が最も少なかった。
【００５７】
（実施例４）
つぎに、連結部２２の幅Ｗと溶液３０の表面張力との相関を確認するために、以下の実施例４を行った。具体的には、溶質及び溶液にＴＩＰＳ−ペンタセンおよびクロロホルムを用いることで、表面張力が１１．４、１４．６ｍＮ／ｍとなる溶液３０を調整した。また、溶質及び溶液にＴＩＰＳ−ペンタセンおよびモノクロロベンゼンを用いることで、表面張力が１６．８、２０．５ｍＮ／ｍとなる溶液３０を調整した。そして、これらの溶液を用いて、実施例３と同様の処理を行った。
【００５８】
この結果、溶液３０の表面張力が１１．４、１４．６ｍＮ／ｍとなる場合には、幅Ｗは５０〜７０μｍであることが好ましいことがわかった。すなわち、幅Ｗが５０μｍ、６０μｍ、７０μｍのいずれかの値となる場合に、より結晶方向の揃った単結晶膜４１が得られた。具体的には、単結晶膜４１のほぼ全体を明視野状態とした場合に、暗視野領域の面積が最も少なかった。
【００５９】
一方、溶液３０の表面張力が１６．８、２０．５ｍＮ／ｍとなる場合には、幅Ｗは７０μｍ超過１００μｍ以下であることが好ましいことがわかった。すなわち、幅Ｗが７５μｍ、８０μｍ、９０μｍ、１００μｍのいずれかの値となる場合に、より結晶方向の揃った単結晶膜４１が得られた。具体的には、単結晶膜４１のほぼ全体を明視野状態とした場合に、暗視野領域の面積が最も少なかった。
【００６０】
（実施例５）
鋭角部２０以外の外縁部１２ａを曲線形状とした他は、実施例１と同様の処理を行った。この結果、実施例１と同様の単結晶膜４１が得られた。すなわち、単結晶膜４１を偏光顕微鏡で観察したところ、図１２及び図１３と同様の観察像が得られた。
【００６１】
以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明はかかる例に限定されない。本発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者であれば、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、これらについても、当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。
【符号の説明】
【００６２】
１０      単結晶形成用基板
１１      基板
１２      親液領域
１３      撥液領域
２０      鋭角部
２１      鋭角形成外縁部
２２      連結部
３０      溶液
【図１】
2015162637.tif 000003
【図２】
2015162637.tif 000004
【図３】
2015162637.tif 000005
【図４】
2015162637.tif 000006
【図５】
2015162637.tif 000007
【図６】
2015162637.tif 000008
【図７】
2015162637.tif 000009
【図８】
2015162637.tif 000010
【図９】
2015162637.tif 000011
【図１０】
2015162637.tif 000012
【図１１】
2015162637.tif 000013
【図１２】
2015162637.tif 000014
【図１３】
2015162637.tif 000015