(57)【要約】【課題】光の取り出し効率の高い発光装置を提供する。【解決手段】発光装置は、第１の電極層１３、第２の電極層１１、および第１の電極層１３と第２の電極層１１との間に設けられた発光層１２を有する発光素子１１０と、１次元回折素子を有する光取り出し層１２０とを備える。第１の電極層１３は、光透過性を有し、発光層１２と光取り出し層１２０との間に位置している。発光層１２における発光分子の電気双極子は、発光層１２の厚さ方向に垂直な第１の方向に配向している。１次元回折素子の方向は、前記第１の方向と同一である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の電極層、第２の電極層、および前記第１の電極層と前記第２の電極層との間に設けられた発光層を有する発光素子と、
１次元回折素子を有する光取り出し層と、
を備え、
前記第１の電極層は、光透過性を有し、前記発光層と前記光取り出し層との間に位置しており、
前記発光層における発光分子の遷移モーメントは、前記発光層の厚さ方向に垂直な第１の方向に配向しており、  前記１次元回折素子の方向は、前記第１の方向と同一である、
発光装置。
【請求項２】
前記１次元回折素子は、前記第１の方向に光路長が変化せず、前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な第２の方向に光路長が変化する構造を有している、請求項１に記載の発光装置。
【請求項３】
前記発光分子の前記電気双極子の前記第１の方向における配向度は、５５％以上である、請求項１または２に記載の発光装置。
【請求項４】
前記光取り出し層は、相対的に屈折率の低い低屈折率層と、前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層とを有し、
前記高屈折率層と前記低屈折率層との界面は、前記第１の方向に平坦で、前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な第２の方向に凹凸形状を有している、
請求項１から３のいずれかに記載の発光装置。
【請求項５】
前記１次元回折素子は、各々が前記第１の方向に延びる幅ｗの複数の凹部および複数の凸部が前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な第２の方向にランダムに配列された構造を有している、請求項１から４のいずれかに記載の発光装置。
【請求項６】
前記１次元回折素子は、各々が前記第１の方向に延びる幅ｗの複数の凹部および複数の凸部が前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な第２の方向に配列された構造を有し、
前記複数の凹部および前記複数の凸部からなる凹凸パターンの前記第２の方向における空間周波数成分のうち、１／（２ｗ）よりも小さい成分が、前記複数の凹部および前記複数の凸部をランダムに並べた場合と比較して抑制されている、
請求項１から４のいずれかに記載の発光装置。
【請求項７】
前記凹凸パターンは、予め定められた個数以上の凹部または凸部が前記第２の方向に連続しないように構成されている、請求項６に記載の発光装置。
【請求項８】
前記発光層から生じる光の平均波長をλとするとき、
ｗ＜３．７λ
を満足する、請求項５に記載の発光装置。
【請求項９】
前記発光層から生じる光の平均波長をλとするとき、
ｗ＜５．６λ
を満足する、請求項６または７に記載の発光装置。
【請求項１０】
前記１次元回折素子は、各々が前記第１の方向に延びる幅ｗの複数の凹部および複数の凸部が前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な第２の方向に周期的に配列された構造を有している、請求項１から４のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１１】
前記発光層から生じる光の平均波長をλ、前記複数の凹部および前記複数の凸部の配列の周期をｐ、前記光取り出し層の光出射側の物質の屈折率をｎとするとき、
０．３７λ／ｎ＜ｐ＜１１λ／ｎ
を満足する、請求項９に記載の発光装置。
【請求項１２】
透光性基板をさらに備え、
前記光取り出し層は、前記第１の電極層と前記透光性基板との間に形成されている、
請求項１から１０のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１３】
透光性基板をさらに備え、
前記光取り出し層は、前記透光性基板における前記発光素子とは反対側の表面に設けられている、
請求項１から１０のいずれかに記載の発光装置。
【請求項１４】
前記１次元回折素子を第１の１次元回折素子とし、前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な方向を第２の方向とするとき、
前記光取り出し層は、前記第１の方向において前記第１の１次元回折素子に隣接する第２の１次元回折素子を有し、
前記第１の１次元回折素子および前記第２の１次元回折素子は、前記第２の方向にずれて配置され、
前記第１の１次元回折素子および前記第２の１次元回折素子の前記第１の方向における長さは、前記発光層から生じる光の平均波長λの５倍以上である、
請求項１から１２のいずれかに記載の発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願は、発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」と称する。）として、透明基板の表面に形成された透明電極（陽極）上に、ホール輸送層、有機発光層、電子輸送層、反射電極（陰極）が順に積層されたものが知られている。陽極と陰極との間に電圧を印加することにより、有機発光層から光が発生する。発生した光は、透明電極および透明基板を透過して外部に取り出される。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、自発光型の素子であること、比較的高い効率の発光特性を有すること、各種の色調で発光可能であることといった特徴を有する。このため、表示装置（例えばフラットパネルディスプレイ）における発光体や、光源（例えば液晶表示装置用のバックライトや照明）への活用が期待されており、一部のものはすでに実用化されている。これらの用途に有機ＥＬ素子を応用するために、より高効率・長寿命・高輝度の優れた特性を有する有機ＥＬ素子の開発が望まれている。
【０００４】
有機ＥＬ素子の効率を支配する要因は、主に、電気−光変換効率、駆動電圧、光取り出し効率の３つである。
【０００５】
電気−光変換効率については、最近のいわゆる燐光材料の登場により、外部量子効率が２０％を超えるものが報告されている。この値は、内部量子効率に換算するとほぼ１００％に相当すると考えられる。すなわち、電気−光変換効率がほぼ限界値に到達した例が実験的に確認されたといえる。
【０００６】
駆動電圧については、エネルギーギャップに相当する電圧の１０〜２０％増し程度の電圧で比較的高い輝度の発光を行う素子が得られるようになってきている。言い換えると、駆動電圧の低減による有機ＥＬ素子の効率向上の余地はさほど大きくない。
【０００７】
したがって、電気−光変換効率および駆動電圧の２つの要因の改善による有機ＥＬ素子の効率の向上はあまり期待できない。
【０００８】
一方、有機ＥＬ素子の光取り出し効率は、発光パターンや内部の層構造によって多少変動するが、一般に２０〜３０％程度であり、改善の余地が大きい。光取り出し効率がこのように低くなる理由として、光が発生する部位およびその周辺部を構成する材料が、高屈折率性および光吸光性などの特性を有することが挙げられる。このため、屈折率の異なる界面での全反射や材料による光の吸収が生じ、発光が観測される外界へ有効に光が伝播できないという問題が発生する。また、発光層が電極に近いために、発光のエネルギーの一部が電極表面における表面プラズモンに吸収され、エネルギーのロスが生じる。これらの結果、有機ＥＬ素子では、活用できない光が全発光量の７０〜８０％を占める。このため、光取り出し効率の向上による有機ＥＬ素子の効率向上への期待は、非常に大きい。
【０００９】
このような背景のもと、非特許文献１〜４には、有機ＥＬ素子の内部で発生する光のうち水平方向（基板面に平行な方向）に配向した電気双極子（以下、単に「双極子」と呼ぶことがある。）からの放射光を相対的に増やすことによって全反射する光の成分を減らし、かつ金属電極のプラズモンロスを抑制する技術が開示されている。これにより、有機ＥＬ素子の光取り出し効率を高めることができる。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】S. -Y. Kim et al., “Organic Light-Emitting Diodes with 30% External Quantum Efficiency Based on a Horizontally Oriented Emitter,” Adv. Funct. Mater. 2013, DOI:10.1002/adfm.201300104 (2013).
【非特許文献２】T. Ogiwara et al., “Efficiency Improvement of Fluorescent Blue Device by Molecular Orientation of Blue Dopant,” SID 2013 Digest, pp. 515 (2013).
【非特許文献３】T. D. Schmidt et al., “Non-isotropic Emitter Orientation in Organic Light-Emitting Diodes,” SID 2013 Digest, pp. 604 (2013).
【非特許文献４】J. Frischeisen, D. Yokoyama et al., Org. Electron. 12, 809-817 (2011)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、上述した従来の技術によっても、光の取り出し効率はまだ低く、さらなる効率の向上が求められる。本願の実施形態は、光の取り出し効率を高めることができる発光装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題を解決するために、本願の実施形態における発光装置は、第１の電極層、第２の電極層、および前記第１の電極層と前記第２の電極層との間に設けられた発光層を有する発光素子と、１次元回折素子を有する光取り出し層とを備える。前記第１の電極層は、光透過性を有し、前記発光層と前記光取り出し層との間に位置している。前記発光層における発光分子の遷移モーメントは、前記発光層の厚さ方向に垂直な第１の方向に配向している。前記１次元回折素子の方向は、前記第１の方向と同一である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の一態様に係る発光装置によれば、従来よりも光の取り出し効率を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】実施の形態１における有機ＥＬ素子１００の概略構成を示す断面図である。
【図２】凹凸構造の一例を模式的に示す図である。
【図３】周期的なパターンを有する凹凸構造の例を模式的に示す図である。
【図４】２次元的に凹凸構造を有する光取り出し構造を示す図である。
【図５】実施の形態１における単位構造の幅（または周期）に対する光取り出し効率の依存性を示すグラフである。
【図６】ランダム配向における単位構造の幅（または周期）に対する光取り出し効率の依存性を示すグラフである。
【図７】発光層１２におけるｘ方向に配向した双極子の割合と光取り出し効率との関係を計算した結果を示すグラフである。
【図８】１次元ランダム構造および１次元周期構造のそれぞれについて、凹凸構造の高さに対する光取り出し効率の依存性を示すグラフである。
【図９】（ａ）、（ｂ）は、ｙ方向の幅がｗの単位構造（凹部または凸部）をｙ方向にランダムに並べた構造（ランダム構造）、およびｙ方向に同種の単位構造が所定の回数以上連続しないように並べた構造（制限付きランダム構造）をそれぞれ示す上面図である。
【図１０】凹凸パターンを示す関数をフーリエ変換し、空間周波数成分の分布を抽出した結果を示す図である。
【図１１】単位構造をｙ方向にランダムに並べた凹凸構造と、ランダム性に制限を加えて並べた凹凸構造のそれぞれについて、光取り出し効率を計算した結果を示すグラフである。
【図１２】図９（ｂ）に示す制限されたランダムパターンにさらにｙ方向に延びるスリットが所定の間隔Ｗｘごとに形成された構造を示す図である。
【図１３】所定の間隔Ｗｘごとに凹凸の配列がｙ方向にずれた制限付きランダム構造を示す図である。
【図１４】所定の間隔Ｗｘごとにｙ方向に凹凸の配列がずれた周期構造を示す図である。
【図１５】光取り出し層１２０の凹凸構造が３段階の高さを有する構成例を示す図である。
【図１６】実施の形態２における発光装置２００を示す断面図である。
【図１７】凹凸の単位構造をランダムに並べた構成と、ランダム性に制限を加えて並べた構成と、周期的に並べた構成のそれぞれについて、光取り出し効率を計算した結果を示すグラフである。
【図１８Ａ】１次元回折素子の第１の例を示す図である。
【図１８Ｂ】１次元回折素子の第２の例を示す図である。
【図１８Ｃ】１次元回折素子の第３の例を示す図である。
【図１８Ｄ】１次元回折素子の第４の例を示す図である。
【図１８Ｅ】１次元回折素子の第５の例を示す図である。
【図１９】発光層から生じた光がどの層に分布するかを計算した結果を示すグラフである。
【図２０】発光分子の双極子が基板面（透明基板１４の表面）に水平な方向（ｘｙ面内の方向）に配向している場合と、垂直な方向（ｚ方向）に配向している場合のそれぞれにおける放射光のイメージを示す図である。
【図２１】（ａ）は発光分子の双極子が基板面に対して垂直な方向（ｚ方向）に配向している場合における光の分布を計算した結果を示すグラフであり、（ｂ）は発光分子の双極子が基板面に平行な方向（ｘ方向またはｙ方向）に配向している場合における光の分布を計算した結果を示すグラフである。
【図２２】（ａ）は双極子の向きがｘ方向である場合における光の放射方向の分布を示す図であり、（ｂ）は双極子の向きがｙ方向である場合における光の放射方向の分布を示す図であり、（ｃ）は双極子の向きがｚ方向である場合における光の放射方向の分布を示す図であり、（ｄ）は双極子の向きがｘｙ面内のランダムな方向である場合における光の放射方向の分布を示す図である。
【図２３Ａ】双極子の配向度を測定する測定系の一例を示す図である。
【図２３Ｂ】双極子の配向度を測定する測定系の他の例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
具体的な実施形態を説明する前に、まず、本開示の基礎となった知見を説明する。
【００１６】
従来の一般的な有機ＥＬ素子では、有機発光層の屈折率が１．７〜２．０程度であり、透明基板の屈折率が約１．５であるため、有機発光層と透明基板との界面で全反射が生じる。また、金属電極（反射電極）と発光層との間に積層されるキャリア輸送層の材料として、移動度が十分に高く、かつ信頼性の高いものがないために、キャリア輸送層はあまり厚くできない。よって、金属電極と発光層との間の距離が数１０ｎｍ〜２００ｎｍ程度に制約されてしまう。このため、発光のエネルギーの一部が金属電極表面における表面プラズモンポラリトン（以下、単に「表面プラズモン」または「プラズモン」と称することがある。）に吸収され、エネルギーのロスが生じることとなる。
【００１７】
これらのロスを見積もるために、本発明者らは、有機発光層の屈折率が１．８、透明基板の屈折率が１．５の有機ＥＬ素子において、発光層から生じた光がどの層に分布するかを計算した。
【００１８】
図１９は、この計算結果を示すグラフである。このグラフは、電極と発光点との距離の変化に対して光の分布がどのように変化するかの一例を示している。具体的には、表面プラズモンに吸収される光、有機発光層に留まる光、透明基板に留まる光、および外部の空気層に取り出される光の割合が、電極と発光点との距離に依存してどのように変化するかを示している。図１９に示される例では、発光点の位置が電極から約２００ｎｍ以下の場合、プラズモンによる光のロスが大きいことがわかる。また、屈折率が異なる２つの層の界面（空気層と透明基板との界面、および透明基板と有機発光層との界面）における全反射によって有機発光層や透明基板に光が閉じ込められていることがわかる。素子外部（空気）へ出て行く光の割合が発光点の位置によって変化するのは、発光する際に電極から反射された光と発光点から直接出て行く光との干渉の効果が発光点の位置によって異なるからである。
【００１９】
これらのロスを低減するために、有機発光層の内部で発生する光のうち水平方向（発光層の厚さ方向に垂直な方向）に配向する双極子からの放射光を相対的に増やすことが有効である。これにより、全反射成分を減らし、かつ金属電極におけるプラズモンロスを抑制し得るので、光取り出し効率を高めることができる。たとえば非特許文献１に記載されているように、水平方向に双極子が配向する発光分子を用いることによって効率を高める方法がある。具体的には、発光層の材料として、ＴＣＴＡ：Ｂ３ＰＹＭＰＭ：Ｉｒ（ｐｐｙ）2（ａｃａｃ）を採用することで発光分子の双極子が水平方向に配向した素子を作成でき、光取り出し効率が高められることが開示されている。ここで「分子の双極子がある方向に配向している」とは、有機ＥＬ素子の発光層で発生する電気双極子（遷移モーメント）の振動方向がその方向に偏在していることを意味する。通常の有機ＥＬ素子では、水平方向および垂直方向（発光層の厚さ方向）に振動する双極子が偏在することなくほぼ均等に出現する（この状態を「ランダム配向」と表現する）。すなわち、全体的に分子の双極子が水平方向に配向しているということは、水平方向に振動する電気双極子からの放射光が垂直方向に振動する電気双極子からの放射光よりも多く存在する（たとえば存在比が２：１、３：１になる）ことを意味している。非特許文献１では、双極子の振動方向を水平方向に配向させることにより、通常のランダム配向に比べて光取り出し効率が向上することを実験（約３０％の光取り出し効率）およびシミュレーション（水平配向率１００％で最大４６％の光取り出し効率）で示している。なお、ランダム配向の場合は光取り出し効率がおおむね２０〜３０％になる。非特許文献１によれば、仮にすべての双極子の振動方向が水平方向になった場合、光取り出し効率は４０〜５０％に改善する。これは、水平方向に振動する双極子から放射される光については、屈折率の異なる２つの層の界面に比較的小さい入射角度で入射する光、すなわち、全反射が起こらない方向に放射される光が相対的に多いためである。逆に、垂直方向に振動する双極子から放射される光は入射角度の大きい光が多く、ほとんどの光が屈折率界面で全反射する。
【００２０】
図２０は、発光分子の双極子が透明基板１４の表面に平行な任意の方向に配向している場合と、垂直な方向（ｚ方向）に配向している場合のそれぞれにおける放射光のイメージを示す図である。図示される有機ＥＬ素子（発光装置）では、透明基板１４、透明電極１３、有機発光層１２、および反射電極１１が順に積層されている。図２０に示されるように、水平方向に配向する電気双極子から放射される光の多くは、相対的に小さい入射角で透明電極１３に入射する。一方、垂直方向に配向する電気双極子から放射される光は、相対的に大きい入射角で透明電極１３に入射する。反射電極１１が金属の場合、主に垂直方向に配向する双極子から放射される光が表面プラズモンと結合するため、光のロスが生じる。これに対し、水平配向の双極子から放射される光は表面プラズモンとあまり結合しないため、光のロスは少ない。
【００２１】
このような分子配向の効果を見積もるため、本発明者らは、発光分子の双極子が基板面に対して垂直な方向（ｚ方向）に配向している場合と、水平な方向（ｘｙ面内の方向）に配向している場合のそれぞれについて、光の分布を計算した。
【００２２】
図２１（ａ）、（ｂ）は、この計算結果を示すグラフである。図２１（ａ）に示されるように、分子の双極子がｚ方向に配向している場合、プラズモンと結合する光の割合が著しく高いことがわかる。これは、ｚ方向に配向した双極子から放射される光の振動方向は、電極表面における縦波であるプラズモンの振動方向と一致するためである。一方、図２１（ｂ）に示されるように、分子の双極子がｘ方向（あるいはｙ方向）を向いている場合、プラズモンと結合する光の割合は比較的小さい。これは、水平方向に配向した双極子から放射される光の振動方向がプラズモンの振動方向と一致しないためである。
【００２３】
図２１の計算結果について、もう一つ特筆すべき点は、分子の双極子がｘ方向（あるいはｙ方向）を向いている場合、空気へ出て行く光の割合が、分子の双極子がｚ方向を向いている場合よりも大きいことである。これは、光の放射方向の偏りが、発光分子の双極子の配向の偏りに起因して生じるためである。
【００２４】
図２２は、双極子の向きと、光の放射方向との関係を計算した結果を示している。図２２では、放射方向に対する光の強度を、発光点を原点、ｚ方向を基準としたときのｘ方向への角度を横軸、ｚ方向を基準としたときのｙ方向への角度を縦軸とする座標で表示している。図中において、色が濃いほど光強度が高いことを示している。図２２（ａ）、（ｂ）、（ｄ）に示されるように、双極子の向きが水平方向（ｘ方向、ｙ方向、またはｘ成分とｙ成分とが混在した方向）の場合は、比較的小さい入射角度で界面に入射する光が多く放射されることがわかる。一方、図２２（ｃ）に示されるように、双極子がｚ方向に配向している場合は、界面への入射角度が大きくなる方向（図中の周辺部）へ強く光が出ていることがわかる。よって、入射角度が小さくなる方向へ多くの光が出る水平配向の双極子の方が、臨界角を超えて界面に入射する光が少ないため、全反射による光のロスが少ない。
【００２５】
以上のように、分子の双極子を水平方向に配向するように制御することにより、表面プラズモンによる光のロスを低減でき、かつ全反射ロスを減らすことができる。しかしながら、図２１（ｂ）に示されているように、双極子を水平方向に配向したとしても、依然として、透明基板や有機発光層に多くの光が閉じ込められていることがわかる。このような光を外部に取り出すためには、例えば散乱構造や光学構造を組み合わせることが考えられる。しかしながら、分子の双極子が水平方向に配向している場合は、光の放射パターンが従来とは異なるため、従来の散乱構造や光学構造を組み合わせることが有効であるとは限らない。
【００２６】
そこで、本願の実施形態では、発光分子の双極子が水平方向のある１方向に偏っている場合において有効な光取り出し構造が用いられる。これにより、有機ＥＬ素子の光取り出し効率を向上させることができる。
【００２７】
本願の実施形態の概要は以下のとおりである。
【００２８】
本願の一態様における発光装置は、第１の電極層、第２の電極層、および前記第１の電極層と前記第２の電極層との間に設けられた発光層を有する発光素子と、１次元回折素子を有する光取り出し層とを備える。前記第１の電極層は、光透過性を有し、前記発光層と前記光取り出し層との間に位置している。前記発光層における発光分子の遷移モーメントは、前記発光層の厚さ方向に垂直な第１の方向に配向しており、前記１次元回折素子の方向は、前記第１の方向と同一である。
【００２９】
ある実施形態において、前記１次元回折素子は、前記第１の方向に光路長が変化せず、前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な第２の方向に光路長が変化する構造を有している。
【００３０】
ある実施形態において、前記発光分子の前記電気双極子の前記第１の方向における配向度は、５５％以上である。
【００３１】
ある実施形態において、前記光取り出し層は、相対的に屈折率の低い低屈折率層と、前記低屈折率層よりも屈折率の高い高屈折率層とを有し、前記高屈折率層と前記低屈折率層との界面は、前記第１の方向に平坦で、前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な第２の方向に凹凸形状を有している。
【００３２】
ある実施形態において、前記１次元回折素子は、各々が前記第１の方向に延びる幅ｗの複数の凹部および複数の凸部が前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な第２の方向にランダムに配列された構造を有している。
【００３３】
ある実施形態において、前記１次元回折素子は、各々が前記第１の方向に延びる幅ｗの複数の凹部および複数の凸部が前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な第２の方向に配列された構造を有し、前記複数の凹部および前記複数の凸部からなる凹凸パターンの前記第２の方向における空間周波数成分のうち、１／（２ｗ）よりも小さい成分が、前記複数の凹部および前記複数の凸部をランダムに並べた場合と比較して抑制されている。
【００３４】
ある実施形態において、前記凹凸パターンは、予め定められた個数以上の凹部または凸部が前記第２の方向に連続しないように構成されている。
【００３５】
ある実施形態において、前記発光層から生じる光の平均波長をλとするとき、ｗ＜３．７λを満足する。
【００３６】
ある実施形態において、前記発光層から生じる光の平均波長をλとするとき、ｗ＜５．６λを満足する。
【００３７】
ある実施形態において、前記１次元回折素子は、各々が前記第１の方向に延びる幅ｗの複数の凹部および複数の凸部が前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な第２の方向に周期的に配列された構造を有している。
【００３８】
ある実施形態において、前記発光層から生じる光の平均波長をλ、前記複数の凹部および前記複数の凸部の配列の周期をｐ、前記光取り出し層の光出射側の物質の屈折率をｎとするとき、０．３７λ／ｎ＜ｐ＜１１λ／ｎを満足する。
【００３９】
ある実施形態において、透光性基板をさらに備え、前記光取り出し層は、前記第１の電極層と前記透光性基板との間に形成されている。
【００４０】
ある実施形態において、透光性基板をさらに備え、前記光取り出し層は、前記透光性基板における前記発光素子とは反対側の表面に設けられている。
【００４１】
ある実施形態において、前記１次元回折素子を第１の１次元回折素子とし、前記第１の方向および前記発光層の厚さ方向の両方に垂直な方向を第２の方向とするとき、前記光取り出し層は、前記第１の方向において前記第１の１次元回折素子に隣接する第２の１次元回折素子を有し、前記第１の１次元回折素子および前記第２の１次元回折素子は、前記第２の方向にずれて配置され、前記第１の１次元回折素子および前記第２の１次元回折素子の前記第１の方向における長さは、前記発光層から生じる光の平均波長λの５倍以上である。
【００４２】
（実施の形態）
以下、本願のより具体的な実施の形態を説明する。
【００４３】
［１．全体構成］
図１は、本実施の形態における有機ＥＬ素子（発光装置）１００の概略構成を示す断面図である。本実施の形態の有機ＥＬ素子１００は、発光素子１１０と、発光素子１１０を支持する透明基板１４と、発光素子１１０から生じ、透明基板１４を透過した光を効率よく取り出す光取り出し層１２０とを備える。発光素子１１０は、光反射性を有する反射電極１１と、光透過性を有する透明電極１３と、これらの間に形成された有機発光層１２とを有している。光取り出し層１２０は、透明基板１４の表面に設けられている。図１に示されるように、反射電極１１、有機発光層１２、透明電極１３、透明基板１４、光取り出し層１２０は、この順に積層されている。有機発光層１２に含まれる発光分子の電気双極子の方向は、有機発光層１２の面と水平なある１方向（以下の説明ではｘ方向とする。）に偏っている。また、光取り出し層１２０は、ｙ方向には厚さが変化するが、ｘ方向には厚さが変化せず一様である１次元回折素子を有している。
【００４４】
本明細書における「１次元回折素子」は、光路長が相対的に長い第１の部分（「凸部」と呼ぶ。）と光路長が相対的に短い第２の部分（「凹部」と呼ぶ。）との間隔が一定である一般的な回折格子に限定されず、凸部と凹部との間隔が一定ではない回折素子も含む。また、必ずしも物理的な凹凸形状を有している必要はなく、屈折率差を利用して光の回折を生じさせるように構成されていればよい。１次元回折素子の方向は、有機発光層１２における発光分子の電気双極子の方向と同一である。ここで「１次元回折素子の方向」とは、１次元回折素子を構成する個々の単位構造（本実施形態では複数の凹部および凸部の各々）における長手方向を意味する。「１次元回折素子の方向が発光分子の電気双極子の方向と同一」とは、両者が厳密に同一である場合のみならず、実質的に同一と認められる範囲内において角度を有していてもよい。本明細書において、これらの２つの方向のなす角度の絶対値が１５度よりも小さければ、両者の方向は同一であるものとする。１次元回折素子を用いることにより、臨界角を超えた入射角度で入射した光の一部を外部に取り出すことができる。
【００４５】
反射電極１１は、発光層１２に電子を注入するための電極（陰極）である。反射電極１１と透明電極１３との間に所定の電圧が印加されると、反射電極１１から発光層１２へ電子が注入される。反射電極１１の材料としては、例えば銀（Ａｇ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、マグネシウム（Ｍｇ）、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）や、これらを主成分とした合金などを用いることができる。これらの金属を組み合わせて積層することによって反射電極１１を構成してもよい。また、これらの金属に接するように酸化インジウム錫（ＩＴＯ）やＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ（ポリチオフェンとポリスチレンスルホン酸との混合物）などの透明導電性材料を積層させることによって反射電極１１を構成してもよい。
【００４６】
透明電極１３は、発光層１２にホールを注入するための電極（陽極）である。透明電極１３は、仕事関数の比較的大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物などの材料から構成され得る。透明電極１３の材料としては、例えばＩＴＯ、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯ（登録商標）、ヨウ化銅などの無機化合物、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンなどの導電性高分子、任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。
【００４７】
透明電極１３は、透明基板１４上に、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって薄膜として形成することができる。透明電極１３のシート抵抗は、例えば数百Ω／□以下に設定され、ある例では１００Ω／□以下に設定され得る。透明電極１３の膜厚は、例えば５００ｎｍ以下であり、ある例では１０−２００ｎｍの範囲で設定され得る。透明電極１３を薄くするほど光の透過率が向上するが、シート抵抗が膜厚に反比例して増加するため、シート抵抗が増加する。その結果、有機ＥＬの大面積化の際に、高電圧化の問題や、電圧降下による電流密度の不均一化に伴う輝度の不均一化の問題が発生し得る。このトレードオフを回避するため、メタルなどの補助配線（グリッド）を透明電極１３上に形成してもよい。補助配線の材料としては導電性に優れたものが使用され得る。例えば、Ａｇ，Ｃｕ，Ａｕ，Ａｌ，Ｒｈ，Ｒｕ，Ｎｉ，Ｍｏ，Ｃｒ，Ｐｄやこれらの合金（ＡｌＭｏ、ＡｇＰｄＣｕなど）や金属積層（ＭｏＡｌＭｏ）を用いることができる。この際、メタルグリッドが遮光材料として働かないように、グリッド部に電流が流れるのを防ぐ絶縁処理を施してもよい。また、拡散した光がグリッドに吸収されることを防ぐため、反射率の高い金属をグリッドに用いてもよい。本実施形態では、透明電極１３を陽極、反射電極１１を陰極としているが、これらの電極の極性は逆であってもよい。
【００４８】
発光層１２は、透明電極１３および反射電極１１から注入される電子およびホールの再結合によって光を発生する材料から形成される。発光層１２は、例えば、低分子または高分子の発光材料で、電気双極子の方向を特定の方向に配向させることが可能な任意の材料および工法によって形成され得る。例えば、低分子系の材料としてＴＣＴＡ：Ｂ３ＰＹＭＡＰＭ：Ｉｒ（ｐｐｙ）２（ａｃａｃ）のような材料を用いたり、蒸着プロセスを工夫したりすることによって発光分子の電気双極子がｘ方向に配向した膜を形成してもよい。また、高分子系の材料の場合は、塗布する方向や、塗布した後に基板を延伸することにより、発光分子の電気双極子の向きを一方向に揃えてもよい。さらに、分子の配向に異方性がある材料によって形成された基板上に発光分子の膜を形成することによって分子の方向を制御してもよい。
【００４９】
分子が特定の方向に配向していることは、屈折率の異方性を測定することによって確認できる。例えば、ｘ方向に分子が配向している場合は、ｘ方向の屈折率ｎxは、ｙ方向やｚ方向の屈折率とは異なる。したがって、分光エリプソメトリーなどの方法を用いてｘ方向の屈折率ｎxが、ｙ方向の屈折率ｎyおよびｚ方向の屈折率ｎzとは異なることを確認することによってｘ方向に双極子が配向していることを確認できる。さらに別の方法として、発光パターンや偏光を観測することでも、双極子がｘ方向に配向したかどうかを確認できる。例えば、ｘｙ面内の方向に配向した双極子から放射される光は、７５％がｓ偏光（電場成分が入射面に垂直な偏光）、２５％がｐ偏光（電場成分が入射面に平行な偏光）であるため、偏光状態の測定によって双極子の配向を確認できる。また、ｘ方向の双極子とｙ方向の双極子とでは光の放射パターンが異なるため、放射パターンを観測することでも、双極子がｘ方向に配向しているかどうかを確認することができる。
【００５０】
後述するように、発光層においてｘ方向に配向した双極子の割合が約５５％以上であれば、高い光取り出し効果を得ることができる。以下、このような配向度を測定する具体的な方法の一例を説明する。
【００５１】
図２３Ａに測定系の模式図を示す。光取り出し層１２０が設けられていない発光装置の発光強度の入射角度依存性の測定結果をシミュレーション結果と比較することにより、配向度を調べることができる。シミュレーションの方法としては、例えば、転送行列法によって計算することができる。このような計算は、例えば、ＣＹＢＥＲＮＥＴ社のｓｅｔｆｏｓ等を用いて行うことができる。
【００５２】
また、図２３Ｂに示すように、発光装置の透明基板１４の表面に十分大きな半球レンズ１９を配置して、発光強度の入射角度依存性を測定しても良い。このような配置にすれば、基板表面での全反射を防ぐことができ、基板内の光の分布を測定することができる。この結果を、上記と同様にシミュレーション結果と比較しても良い。
【００５３】
図１には示されていないが、発光層１２の両側には、電子輸送層およびホール輸送層が設けられていてもよい。電子輸送層は反射電極１１（陰極）側に配置され、ホール輸送層は透明電極１３（陽極）側に配置される。なお、反射電極１１を陽極とする場合には、電子輸送層は透明電極１３側に配置され、ホール輸送層は反射電極１１側に配置される。
【００５４】
電子輸送層は、電子輸送性を有する化合物の群から適宜選定することができる。この種の化合物としては、例えば、電子輸送性材料として知られるＡｌｑ３のような金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、またはオキサジアゾール誘導体等のヘテロ環を有する化合物などが挙げられる。但し、これらの材料に限定されるものではなく、一般に知られる任意の電子輸送性材料を用いることが可能である。
【００５５】
ホール輸送層は、正孔輸送性を有する化合物の群から適宜選定することができる。この種の化合物としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、またはＴＮＢなどを代表例とするトリアリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などを挙げることができる。但し、これらの材料に限定されるものではなく、一般に知られる任意の正孔輸送性材料を用いることができる。このように、反射電極１１と透明電極１３との間には、発光層１２以外にも、電子輸送層やホール輸送層等の他の層が設けられ得る。以下の説明では、反射電極１１と透明電極１３との間の層全体をまとめて「有機ＥＬ層」と呼ぶことがある。
【００５６】
有機ＥＬ層の構造は、上述の例に限らず、種々の構造を採用することができる。例えば、ホール輸送層と発光層１２との積層構造や、発光層１２と電子輸送層との積層構造を採用してもよい。陽極とホール輸送層との間にホール注入層を介在させてもよいし、陰極と電子輸送層との間に電子注入層を介在させてもよい。また、発光層１２は、単層構造に限らず、多層構造を有していてもよい。例えば、所望の発光色が白色である場合には、発光層１２中に赤色、緑色、青色の３種類のドーパント色素をドーピングするようにしてもよい。青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよいし、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよい。さらに、陽極と陰極とで挟んで電圧を印加すれば発光する素子からなる層を１つの発光ユニットとして、複数の発光ユニットを光透過性および導電性を有する中間層を介して積層した構造（電気的に直列接続されたマルチユニット構造）を採用してもよい。
【００５７】
透明基板１４は、透明電極１３、発光層１２、反射電極１１を支持するための部材である。透明基板１４の材料としては、例えばガラスや樹脂等の透明材料を用いることができる。透明基板１４の屈折率は、例えば１．４５〜１．６５程度であるが、屈折率が１．６５以上の高屈折率基板を用いてもよいし、屈折率が１．４５よりも小さい低屈折率基板を用いてもよい。
【００５８】
光取り出し層１２０は、透明基板１４の表面に接するように設けられた透光性の層である。光取り出し層１２０は、基材とその表面の凹凸構造を有している。凹凸構造は、例えばｙ方向には凹部と凸部とがランダムに並び、ｘ方向には平坦である１次元回折素子を構成している。基材および凹凸構造は、透明基板１４と同程度の屈折率の材質から構成され得る。基材および凹凸構造の材質は同じでもよいし、異なっていてもよい。
【００５９】
図２は、本実施形態における凹凸構造の一例を模式的に示す図である。この凹凸構造は、ｙ方向の一辺の長さ（幅）ｗの直方体形状の単位構造（高低差ｈの凹部または凸部）をｙ方向にランダムに並べたものに相当する。すなわち、各々がｗの自然数倍の幅をもつ凹部および凸部がｙ方向に配列された構造を有している。このような凹凸構造を設けることにより、入射光を回折させることができる。なお、後述するように、凹凸構造のパターンを完全にランダムにするのではなく、ｙ方向について同じ種類の単位構造が連続して所定回数以上出現しないように、ランダム性を抑制した構造を採用してもよい。また、凹凸構造のパターンとして、図３に示されるような周期的なパターンを採用してもよい。周期的なパターンでは、ｙ方向に凹凸構造が周期的に並ぶ。以下の説明では、この周期をｐ（＝２ｗ）とする。これらの各構成を採用した場合の光取り出し効率については後述する。
【００６０】
発光層１２で発生した光の一部は、透明基板１４を経て、光取り出し層１２０に入射する。このとき、臨界角を超える入射角で入射した光は、本来全反射するが、光取り出し層１２０の回折作用により、その一部は空気層の側に取り出される。空気層の屈折率は、約１．０である。光取り出し層１２０によって取り出されなかった光は、反射により、角度を変えて発光層１２の方に向かうが、その後反射電極１１で反射するため、再度光取り出し層１２０に入射する。一方、発光層１２で発生した光の一部は、電極１１で反射した後、透明基板１４を透過して光取り出し層１２０に入射する。このように、光取り出し層１２０を設けることにより、多重反射を繰り返しながら光を外部に取り出すことができる。
【００６１】
なお、光が取り出されるまでに材料による光の吸収が生じると効率の低下を招くため、本実施形態における反射電極１１、発光層１２、透明電極１３には光吸収性の低い材料が用いられ得る。
【００６２】
［２．各構成要素の詳細および分析］
以下、有機ＥＬ素子１００の各構成要素の詳細および本実施形態の構成に至るまでの分析結果を説明する。
【００６３】
［２−１．有機発光層１２における発光の分析］
有機発光層１２に含まれる発光分子の双極子の方向は、有機発光層１２の面と水平なある方向（ｘ方向）に偏っている。このような場合の分子からの発光パターンは、図２２を参照して説明したとおりである。図２２（ａ）に示されるように、双極子の向きがｘ方向である発光分子からは、角度の浅い正面方向にｙ方向を中心に多くの光が出ていることがわかる。また、このとき分子からの発光はｘ方向に偏光している。
【００６４】
［２−２．光取り出し層１２０の分析］
発光層１２で発生した光は、透明基板１４を通過した後、光取り出し層１２０に到達する。光取り出し層１２０は、透明基板１４を直接加工することによって形成してもよいが、光取り出し構造が設けられたフィルムを貼ることによって形成することもできる。
【００６５】
本発明者らは、光取り出し層１２０の例として、まず、図２に示すようなｙ方向にはランダムな凹凸状であるが、ｘ方向には平坦である１次元回折素子による光取り出し形状を検討した。また、図３に示すようなｙ方向には周期的な凹凸であるが、ｘ方向には平坦である１次元回折素子による光取り出し形状に関しても検討した。このような構成にすることで、ｘ方向に傾いて入射する光に対しては凹凸構造がない場合と同程度の効果しか得られないが、ｙ方向に傾いて入射する光に対しては、２次元的に凹凸がある場合（図４）よりも高い取り出し効率が得られることが期待できる。よって、発光分子の双極子がｘ方向に配向している場合において、ｙ方向に凹凸を有する１次元回折素子を組み合わせることにより、高い光取り出し効率が得られると考えられる。また、ｙ方向に凹凸を有する１次元回折素子により、ｘ方向に配向した双極子から偏光発光した光の偏光状態を維持したまま、光を取り出すことができるため、偏光発光する有機ＥＬ素子を提供することもできる。これにより、偏光発光する面光源が実現し、液晶用のバックライトや偏光照明などに応用することができる。
【００６６】
［２−３．発光装置の分析］
これらの光取り出し構造の全反射抑制効果を検証するために、図２、図３に示す各構造の光透過率を計算し、図２２の発光パターンと組み合わせたときの光取り出し効率の計算を行った。図５は、その計算結果を示している。ここで、光取り出し層１２０の屈折率は１．５、凹凸構造の厚さｈは０．６μｍとし、波長５４０ｎｍの光について、各単位構造のｙ方向における幅ｗ（周期構造の場合は周期ｐ）を様々に変えて光取り出し効率を計算した。図５において、図２に示す構造を用いた場合の結果を「１Ｄ  ｒａｎｄｏｍ」、図３に示す構造を用いた場合の結果を「１Ｄ  ｐｅｒｉｏｄｉｃ」と表している。本計算では、比較のため、図４に示すような２次元の周期的な凹凸構造を光取り出し層１２０の代わりに用いた場合（２Ｄ  Ｐｅｒｉｏｄｉｃ）、および光取り出し構造を設けなかった場合（ｆｌａｔ）についても同様の計算を行った。
【００６７】
図５の結果が示すように、光取り出し構造がないフラットな場合と比較して、２次元の回折格子を用いた場合の光取り出し効率の改善効果はほとんどない。これに対して、１次元のランダム構造や１次元の周期構造を用いた場合、光取り出し効率の改善効果が大きいことがわかる。特に、１次元のランダム構造の場合、単位構造の幅が約２μｍよりも小さい場合にフラットな構成を用いた場合よりも効果が高い。１次元の周期構造の場合は、周期が約２００ｎｍ〜６μｍの場合にフラットな構成を用いた場合よりも効果が大きい。
【００６８】
１次元の周期構造の場合、波長によって光の回折角度が異なるので、入射する光の分布によっては、見る角度によって色が異なる色むらが発生する場合がある。よって、白色の発光装置に関しては、１次元のランダム構造の方が色むらの影響を抑えることができる。
【００６９】
本発明者らは、さらに、発光分子の双極子がｘ方向に配向していることの有効性を検証するために、発光分子の双極子の方向がランダムである場合の光取り出し効率を計算した。
【００７０】
図６は、この計算結果を示すグラフである。図６に示されるように、発光分子の双極子の方向がランダムである場合、２次元の凹凸構造を用いた場合の方が光取り出し効率が高く、１次元の光取り出し構造を用いた場合、光取り出し効率の改善効果が小さい。しかしながら、図５の結果と比較すると、双極子がｘ方向に配向した発光層に光取り出し構造を組み合わせた方がはるかに取り出し効率が高いことがわかる。
【００７１】
本発明者らはまた、ｘ方向に配向した双極子の割合に応じて光取り出し効率がどのように変化するかを分析した。
【００７２】
図７は、発光層１２におけるｘ方向に配向した双極子の割合と光取り出し効率との関係を計算した結果を示している。ここでは、ｗ＝０．６μｍの１次元ランダム構造、周期２μｍの１次元周期構造、および周期０．６μｍの２次元周期構造を用いた場合のそれぞれについて計算を行った。図７に示されるように、発光層においてｘ方向に配向した双極子の割合が約５５％以上のときに、２次元周期構造を用いた場合よりも１次元ランダム構造または１次元周期構造を用いた場合の方が効率が高くなることがわかった。
【００７３】
［３．凹凸構造の変形例］
［３−１．凹凸構造の高さ］
本発明者らは、さらに、１次元凹凸構造の高さ（凹部と凸部との高低差）に対する光取り出し効率の依存性を計算によって求めた。なお、計算はＣＹＢＥＲＮＥＴ社のＤｉｆｆｒａｃｔＭｏｄを用いて行った。
【００７４】
図８は、１次元ランダム構造および１次元周期構造のそれぞれについて、凹凸構造の高さに対する光取り出し効率の依存性を示している。本計算において、１次元ランダム構造では単位構造の幅ｗを０．６μｍ、１次元周期構造では周期を２μｍとして計算した。図８に示すように、本計算の条件では、高さが０．５μｍ〜１．５μｍの範囲にあるとき、光取り出し効率が特に高くなることがわかった。
【００７５】
［３−２．凹凸パターンの変形例１］
続いて、凹凸構造の変形例を説明する。本実施形態の光取り出し層１２０は、前述のように、図２、図３に示されている構造に限らず、多様な構造を採用し得る。例えば、凹凸構造のランダム性を制限した構造を採用し得る。ここで、「ランダム性を制限した構造」とは、完全にランダムな構造ではなく、１つの方向について同じ種類の単位構造が連続して所定回数以上出現しないようにランダム性が抑制された構造を意味する。以下、図９を参照しながら、凹凸構造のランダム性の考え方を説明する。
【００７６】
図９（ａ）、図９（ｂ）は、ｙ方向の幅がｗの単位構造（凹部または凸部）をｙ方向にランダムに並べた構造（ランダム構造）、およびｙ方向に同種の単位構造が所定の回数以上連続しないように並べた構造（制限付きランダム構造）をそれぞれ示す上面図である。幅ｗの単位構造をランダムに並べた場合と、ランダム性に制限を加えて並べた場合とでは、図９に示すように、生成されるパターンが異なる。図９（ｂ）では、一例として、幅ｗの単位構造が連続して３回以上並ばないような制約下で、単位構造をランダムにｙ方向に並べている。
【００７７】
これらの構造を分析するために、凹凸パターンを、２値の値（例えば、凹部を−１、凸部を１とする２値の値）をもつｙ座標の関数と考え、その関数をフーリエ変換し、空間周波数成分の分布を抽出した。図１０はその結果を示している。図１０のグラフでは、空間周波数の逆数をｗで規格化した値を横軸にとっている。図１０に示される分布は、構造の典型的な大きさの分布と解釈できる。両構造とも幅ｗの単位構造を並べているため、ｗよりも小さい成分は存在しない。ランダムに並べたパターンは、大きな構造の成分（低周波成分）をより多く含んでいる一方で、制限付きランダムパターンは成分のピークが２ｗ〜３ｗ付近にあり、これよりも大きい成分が、ランダムに並べたパターンに比べて抑制されていると考えることができる。言い換えれば、１／（２ｗ）よりも小さい空間周波数の成分が、ランダムに並べたパターンに比べて抑制されている。特に、１／（１０ｗ）よりも小さい空間周波数の成分が著しく抑制されている。大きな構造の成分は光取り出し効率の向上に寄与しないので、完全にランダムなパターンを用いた場合よりも制限付きランダムパターンを用いた方がより高い取り出し効率が得られると考えられる。
【００７８】
このような効果を検証するために、本発明者らは、単位構造をｙ方向にランダムに並べた凹凸構造と、ランダム性に制限を加えて並べた凹凸構造のそれぞれについて、光取り出し効率を計算した。図１１は、この計算の結果を示すグラフである。図１１に示されるように、制限付きランダムパターンを用いた場合の方が完全なランダムパターンを用いた場合よりも高い光取り出し効率が得られていることがわかる。
【００７９】
［３−３．凹凸パターンの変形例２］
光取り出し層１２０は、また、図１２〜図１４に示される構造を有していてもよい。図１２は、図９（ｂ）に示す制限されたランダムパターンにさらにｙ方向に延びるスリットが所定の間隔Ｗｘごとに形成された構造を示している。図１３は、所定の間隔Ｗｘごとに凹凸の配列がｙ方向にずれた制限付きランダム構造を示している。図１４は、所定の間隔Ｗｘごとにｙ方向に凹凸の配列がずれた周期構造を示している。
【００８０】
１次元の凹凸構造を無機材料を用いて作製する方法として、一般的には切削や半導体プロセスといった方法があるが、このようにして作製すると比較的コストが高くなる。一方、ナノインプリントを利用すると、凹凸構造を有するシートを低コストで作製することができる。しかしながら、１次元の構造をナノインプリントで作製することを考えると、インプリント時に樹脂の流れがｘ方向のみに制限されてしまうので、樹脂がモールドに充填されず空気が混入してしまい、その部分のパターンが転写されない。また、余った樹脂が残留してしまい、残膜の厚さにむらができてしまう課題もある。この残膜の厚さのむらがμｍのオーダーである場合、光の干渉が生じるため、むらが外部から見えてしまう。このため、残膜の厚さにむらができることは好ましくない。
【００８１】
このようなことを防ぐために、図１２に示すように、光取り出し効率に影響のないピッチでｙ方向にスリットを入れた構成を採用してもよい。このような構成を採用することにより、インプリント時に余った樹脂がｙ方向にも流れることが可能になり、残膜の厚さが比較的均一になる。一般的に、波長の５倍を超える程度のサイズの構造については、ほとんど回折の効果が無視できる。このため、波長の５倍以上の間隔でｙ方向にスリットを入れても光取り出し効率にはほとんど影響しない。このようなスリットは周期的に設けてもよいし、ランダムに設けてもよい。
【００８２】
他にも、インプリント時に余った残膜の厚さを均一にするための構成として、図１３または図１４のような構成を採用してもよい。これらは、ある間隔Ｗｘでｙ方向の位置ずれを導入することによって生成される凹凸パターンである。このような構成であれば、面内で凹凸が比較的均一に存在することになるので、残膜の厚さを比較的均一にすることができると考えられる。このような位置ずれを波長の５倍以上の間隔で導入すれば、光取り出し効率にはほとんど影響しない。このような位置ずれは周期的に導入してもよいし、ランダムに導入してもよい。
【００８３】
図１２〜１４に示す構造は、複数の１次元回折素子がｘ方向に配列された構造であると考えることができる。図１２に示す構造では、複数の１次元回折素子のｙ方向における位置はずれておらず、図１３、図１４に示す構造では、複数の１次元回折素子のｙ方向における位置はずれている。言い換えれば、図１３、図１４に示す光取り出し層は、ｘ方向において第１の１次元回折素子に隣接する第２の１次元回折素子を有し、第１の１次元回折素子および第２の１次元回折素子は、ｙ方向にずれて配置されている。第１の１次元回折素子および第２の１次元回折素子のｘ方向における長さＷｘは、例えば発光層１２から生じる光の平均波長λの５倍以上に設定され得る。
【００８４】
なお、本明細書において「平均波長」とは、発光スペクトルにおいて、その波長よりも長い波長の光の強度和と、その波長よりも短い波長の光の強度和とが等しくなる波長として定義される。
【００８５】
［３−４．凹凸パターンの変形例３］
光取り出し層１２０の凹凸構造の高低差（高さ）は、２段階である必要はなく、３段階以上であってもよい。図１５は、光取り出し層１２０の凹凸構造が３段階の高さを有する構成例を示す発光装置１００の断面図である。凹凸構造では、凸部を通過する光の位相と凹部を通過する光の位相との間に差が生じる。この効果は、高さが３段階以上の凹凸構造であっても同様に生じる。この場合、透過した光の平均位相差は、複数の単位構造の平均高さで決定される。従って、この場合においても、透過した光に十分な平均位相差を与えられるので、光取り出し効率を向上させることができる。ここで、凹凸構造の高さは、予め定めたいくつかの高さから選択された構成に限らず、ランダムに定めてもよい。
【００８６】
各々の断面形状における角の部分をアール状に構成することもできる。実際、切削加工および半導体プロセス等によりミクロンオーダーの構造を加工する際、角の部分がアール状に加工される場合がある、或いは、段差の部分が斜面状に加工される場合がある。凹凸構造を加工する際に、これらの要因が生じた場合であっても、上述したランダムパターンの性質が失われない限り、角の部分がアール状に加工された構造であってもよい。
【００８７】
（実施の形態２）
図１６は、実施の形態２に係る発光装置２００を示す断面図である。図１６に示すように、本実施の形態の発光装置２００では、光取り出し層１２０が透明基板１４と透明電極１３との間に設けられている。光取り出し層１２０は、相対的に低い屈折率の材料からなる低屈折率層１２１と、相対的に高い屈折率の材料からなる高屈折率層１２２とを有する。低屈折率層１２１は透明基板１４に接するように形成され、高屈折率層１２２は低屈折率層に接するように形成されている。低屈折率層と高屈折率層の界面は、実施の形態１で示したものと同様の１次元の凹凸構造を有し、「１次元回折素子」を構成している。
【００８８】
低屈折率層１２１の屈折率は、例えば１．３〜１．６５であり、高屈折率層１２２の屈折率は、低屈折率層１２１の屈折率よりも高く、発光層１２の材料の屈折率と同等以上であり得る。低屈折率層１２１の材料としては、例えばガラスや樹脂やポーラス材料を用いることができる。高屈折率層１２２の材料としては、例えばＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＴｉＯ2（酸化チタン）、ＳｉＮ（窒化シリコン）、Ｔａ2Ｏ5（五酸化タンタル）、ＺｒＯ2（ジルコニア）および樹脂等を用いることができる。
【００８９】
透明基板１４と有機発光層１２との間に光取り出し層１２０を設けることにより、光が有機発光層１２から透明基板１４へと伝播する際の全反射ロスを低減することができ、光取り出し効率を高めることができる。
【００９０】
本実施形態における光取り出し効率向上の効果を検証するために、本発明者らは、凹凸の単位構造をランダムに並べた構成と、ランダム性に制限を加えて並べた構成と、周期的に並べた構成のそれぞれについて、光取り出し効率を計算した。
【００９１】
図１７は、その計算結果を示すグラフである。ここで、凹凸構造の厚さｈを０．６μｍ、発光波長を５４０ｎｍ、有機発光層１２および高屈折率層１２２の屈折率を１．８、低屈折率層１２１および透明基板１４の屈折率を１．５とした。そして、各単位構造のｙ方向における幅ｗ（周期構造の場合は周期ｐ）を様々に変えて有機発光層１２から透明基板１４へと透過する光の取り出し効率を計算した。図１７において、凹凸の単位構造をランダムに並べた場合の結果を「１Ｄ  ｒａｎｄｏｍ」、ランダム性に制限を加えて並べた場合の結果を「１Ｄ  ｒｅｓｔｒｉｃｔｅｄ  ｒａｎｄｏｍ」、周期的に並べた場合の結果を「１Ｄ  ｐｅｒｉｏｄｉｃ」と表している。本計算でも、図５に示す計算と同様、比較のため、図４に示すような２次元の周期的な凹凸構造を用いた場合（２Ｄ  ｐｅｒｉｏｄｉｃ）、および光取り出し構造を設けなかった場合（ｆｌａｔ）についても同様の計算を行った。
【００９２】
図１７の結果が示すように、光取り出し構造がないフラットな構成を採用した場合と比較して、２次元の回折格子を用いた場合の光取り出し効率の改善効果はほとんどない。これに対し、１次元の構造を用いた場合、光取り出し効率の改善効果が大きいことがわかる。特に、１次元のランダム構造や１次元の制限されたランダム構造では、単位構造の幅ｗが約２〜３μｍ以下であれば、光取り出し構造がない場合よりも光取り出し効率が高くなる。また、単純なランダム構造よりも制限されたランダム構造の方が高い光取り出し効率が得られた。１次元周期構造を採用する場合は、周期が約１００ｎｍ〜約４μｍであれば比較的光取り出し効率が高くなることがわかる。
【００９３】
以上の結果を実施の形態１における結果と比較すると、光取り出し層１２０における単位構造の好ましい幅（ｗ）または周期（ｐ）は、以下の表１のようにまとめられる。
【表１】
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【００９４】
ランダム構造は、様々な大きさの構造成分（凹部または凸部）を有しているため、光が入射する前後の物質の屈折率の影響をあまり受けない。一方、周期的な回折格子は、光が入射する前後の物質（特に出射側）の屈折率によって回折角度が変化するため、高い光取り出し効率が得られる周期の範囲もこれらの物質の屈折率によって変化する。光取り出し層１２０の位置が、透明基板１４（屈折率：約１．５と空気（屈折率：約１．０）との間に設けられているときと、発光層１２（屈折率：約１．８）と空気（屈折率：約１．５）との間に設けられているときとで、好ましい周期の範囲がおよそ１．５倍変化している。よって、一般化すれば、出射側の屈折率をｎとすると、好ましい周期ｐの範囲は２００ｎｍ／ｎ〜６μｍ／ｎとなる。
【００９５】
さらに、光の取出しは光の回折現象に基づいているので、これらの範囲は波長に比例する。上記の実施形態における計算は全て波長５４０ｎｍの光について計算を行っている。よって、ランダム構造を採用する場合、平均波長をλとして、ｗ＜３．７λ（＝２μｍ／５４０ｎｍ）が望ましく、制限付きランダム構造を採用する場合、ｗ＜５．６（≒３μｍ／５４０ｎｍ）が望ましく、周期構造を採用する場合は０．３７λ／ｎ＜ｐ＜１１λ／ｎが望ましい。
【００９６】
以上の実施形態では、光取り出し層１２０における凸部および凹部の各々は、単一の材料によって構成されているが、そのような構成に限定されない。光取り出し層１２０は、相対的に光路長の長い部分（凸部）と、相対的に光路長の短い部分（凹部）とを有し、それらによって光の回折が生じるように構成されていればよい。例えば、相対的に光路長の長い部分、および相対的に光路長の短い部分の少なくとも一方が、屈折率の異なる複数の材料が積層された構造を有していてもよい。そのような構成であっても、２つの領域を通過する光の間に位相差が生じるため、光を回折させることができる。本明細書では、そのような構成も「１次元回折素子」に含まれる。
【００９７】
以下、図１８Ａ〜図１８Ｅを参照しながら、１次元回折素子のいくつかの例を説明する。
【００９８】
図１８Ａは、実施の形態１、２で用いている１次元回折素子と同様の構成を示している。この構成例では、相対的に屈折率の高い高屈折率材料１２２が凸部を、相対的に屈折率の低い低屈折率材料１２１が凹部を構成している。実施の形態１のように、光取り出し層１２０が発光装置の透明基板１４の表面に設けられる場合、低屈折率材料１２１は空気であり得る。
【００９９】
図１８Ｂは、図１８Ａの構成におけるｚ方向の位置関係を逆転させた構成例を示している。図１８Ｃは、高屈折率材料１２２と低屈折率材料１２１とによって形成される凹凸構造がｚ方向に二重に形成された構造を示している。このように、高屈折率材料１２２および低屈折率材料１２１の位置関係が逆転していたり、凹凸構造が多重形成された構成であっても、回折の効果が得られるため、１次元回折素子として用いることができる。
【０１００】
図１８Ｄは、低屈折率材料１２１の内部に高屈折率材料１２２が埋め込まれた構造を示している。図１８Ｅは、逆に、高屈折率材料１２２の内部に低屈折率材料１２１が埋め込まれた構造を示している。このような構成においても、回折を生じさせることができるため、１次元回折素子として機能し得る。
【０１０１】
以上のように、１次元回折素子は、２つの領域を通過する光の間に位相差を生じさせるように構成されていれば、その構成は任意である。
【産業上の利用可能性】
【０１０２】
本開示の発光装置は、例えばフラットパネルディスプレイ、液晶表示装置用バックライト、照明用光源等に適用することができる。また、本開示の光取り出し層は、上記の発光装置に適用することができる。
【符号の説明】
【０１０３】
１１  反射電極
１２  有機発光層
１３  透明電極
１４  透明基板
１００  実施の形態１の発光装置
１１０  発光素子
１２０  光取り出し層
１２１  低屈折率層（低屈折率材料）
１２２  高屈折率層（高屈折率材料）
２００  実施の形態２の発光装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８Ａ】
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【図１８Ｂ】
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【図１８Ｃ】
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【図１８Ｄ】
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【図１８Ｅ】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３Ａ】
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【図２３Ｂ】
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