(57)【要約】【課題】耐久性と強度に優れた反射体を備えた半導体発光装置、半導体発光装置用部品及びそれらの製造方法等を提供する。【解決手段】基板と、光半導体素子と、前記光半導体素子が発光する光を反射させる反射体とを有し、前記反射体が電子線硬化性樹脂の硬化物と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている半導体発光装置によって上記課題を解決する。【選択図】図１
2015023101.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、光半導体素子と、前記光半導体素子が発光する光を反射させる反射体とを有し、前記反射体が電子線硬化性樹脂の硬化物と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれていることを特徴とする半導体発光装置。
【請求項２】
基板と、光半導体素子と、前記光半導体素子が発光する光を反射させる反射体とを有する半導体発光装置の製造方法であって、
電子線硬化性樹脂と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている反射体形成用組成物を射出成形する工程と、
前記射出成形する工程前及び工程後の一方又は両方で電子線を照射する工程と、を有することを特徴とする半導体発光装置の製造方法。
【請求項３】
基板と、光半導体素子が発光する光を反射させる反射体とを有し、前記反射体が電子線硬化性樹脂の硬化物と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれていることを特徴とする半導体発光装置用部品。
【請求項４】
基板と、光半導体素子が発光する光を反射させる反射体とを有する半導体発光装置用部品の製造方法であって、
電子線硬化性樹脂と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている反射体形成用組成物を射出成形する工程と、
前記射出成形する工程前及び工程後の一方又は両方で電子線を照射する工程とを有することを特徴とする半導体発光装置用部品の製造方法。
【請求項５】
電子線硬化性樹脂の硬化物と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれていることを特徴とする反射体。
【請求項６】
電子線硬化性樹脂と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている反射体形成用組成物を射出成形する工程と、
前記射出成形する工程前及び工程後の一方又は両方で電子線を照射する工程と、を有することを特徴とする反射体の製造方法。
【請求項７】
電子線硬化性樹脂と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれていることを特徴とする反射体形成用組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体発光装置、半導体発光装置用部品及びそれらの製造方法、並びに反射体、その製造方法及び反射体形成用組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
発光ダイオード（以下「ＬＥＤ」ともいう。）等の光半導体素子は、表示灯等の光源として広く利用されている。こうした光半導体素子は、小型で長寿命であるとともに省電力性に優れているので、地球温暖化防止の対策としてＣＯ２の削減に大いに寄与することができるものとされている。
【０００３】
光半導体素子を光源として用いる半導体発光装置は、高い照度を得るために、通常、基板上に配置された単数又は複数の光半導体素子の周りに反射体を設け、光半導体素子が発光した光を所定方向に反射させている。そうした反射体は、光半導体素子の発熱によっても良好な反射性と耐熱性が求められている。また、反射体に生ずる反りや寸法変化は反射体の反射性の低下を引き起こすため、反射体には、反りや寸法変化が生じないことが求められている。
【０００４】
こうした要求に対し、特許文献１には、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化触媒、無機充填剤、白色顔料、添加剤及び離型剤を含む熱硬化性光反射用樹脂組成物であって、 樹脂組成物をトランスファー成形して成形金型から離型することで得られる成形品の離型面における表面自由エネルギーを特定し、樹脂組成物の硬化後の光波長４００ｎｍにおける光拡散反射率を特定した光反射用樹脂組成物、及びその組成物を用いて製造した光半導体素子搭載用基板等が提案されている。この技術によれば、光半導体素子搭載用基板に必要とされる光学特性及び耐熱着色性等の各種特性に優れるとともに、トランスファー成形法等による成形加工性に優れる熱硬化性光反射用樹脂組成物を提供できるとされている。同文献では、無機充填剤として、中心粒径６μｍの溶融球状シリカを用いている。
【０００５】
また、特許文献２には、熱硬化性オルガノポリシロキサン、白色顔料、無機充填剤（但し、白色顔料を除く）及び縮合触媒、特定構造のカップリング剤を含有する白色熱硬化性シリコーン樹脂組成物、及びその組成物を用いて製造した光半導体ケース等が提案されている。この技術によれば、白色性、耐熱性、耐光性を保持し、均一でかつ黄変が少なく、硬化時の反り量が少ない硬化物を与えることができるとされている。同文献では、無機充填剤として、平均粒径３０μｍの球状溶融シリカを用いている。
【０００６】
また、特許文献３には、特定の熱硬化樹脂及び無機部材を含有するコーティング部材を所定部にコーティングして光の反射を高めるパッケージ成形体が提案されている。この技術によれば、発光ダイオードの光出力の低下を招くことなく、パッケージ成形体の耐光性、耐熱黄変性を向上させることができるパッケージ成形体等を提供できるとされている。同文献では、強化材としてガラスファイバーを用いている。
【０００７】
また、特許文献４には、発光ダイオードの反射体に用いるポリマー組成物として、具体的には、ポリフタルアミド、カーボンブラック、二酸化チタン、ガラス繊維、及び酸化防止剤を含むポリマー組成物が提案されている。この技術によれば、そのポリマー組成物の熱老化後の反射率が、カーボンブラックを含有しないポリマー組成物の反射率に比べて良好であり、黄変も少ないとされている。同文献では、長さ０．３ｃｍと０．５ｃｍのガラス繊維が用いられている。
【０００８】
また、特許文献５には、炭素−水素結合を有するフッ素樹脂と、所定量の酸化チタンとを含有する樹脂組成物からなる成形体に、電離放射線を特定量照射してなる白色樹脂成形体及びＬＥＤ用リフレクタが提案されている。この技術によれば、１５０℃以上の高温の環境や光に長時間曝露されても変色しにくい高い耐熱劣化性と耐光劣化性を有し、さらに加工しやすく生産性に優れる等、ＬＥＤのリフレクタ部を構成する材料として好適な特性を有する白色樹脂成形体及びＬＥＤ用リフレクタを提供することができるとされている。同文献では、強化材として、長さ３ｍｍのガラス繊維が用いられている。
【０００９】
また、特許文献６には、熱可塑性樹脂と充填材と溶融粘度低下剤とを含み、その溶融粘度低下剤は、所定量含有する多官能アルキル化合物または所定量含有するダイマー酸ベース熱可塑性樹脂である樹脂組成物およびそれからなる成形体が提案されている。この技術によれば、加工時の溶融流動性に優れた樹脂組成物およびそれからなる成形体を提供することができるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００９−１４９８４５号公報
【特許文献２】特開２００９−２２１３９３号公報
【特許文献３】特開２００５−１３６３７８号公報
【特許文献４】特表２００６−５０３１６０号公報
【特許文献５】特開２０１１−１９５７０９号公報
【特許文献６】国際公開ＷＯ２０１０／０８４８４５号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
特許文献１〜６では、球状シリカやガラス繊維を、無機充填剤又は強化材として樹脂組成物に含有させている。しかしながら、特許文献１，２等で用いられている球状シリカは、補強効果が低く、樹脂組成物で形成された成形物の強度が十分でないことがある。また、特許文献３〜５等で用いられている比較的長いガラス繊維は、成形体の表面に飛び出して光の反射性を阻害したり、樹脂組成物の調製時に用いる機械的混合手段によって折れ、折れる際のメカノラジカルの発生により樹脂が劣化したりして耐久性が低下することがある。
【００１２】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものであって、その目的は、耐久性と強度に優れた反射体を備えた半導体発光装置、半導体発光装置用部品及びそれらの製造方法を提供することにある。さらに本発明の目的は、反射体、その製造方法及び反射体形成用組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
（１）上記課題を解決するための本発明に係る半導体発光装置は、基板と、光半導体素子と、前記光半導体素子が発光する光を反射させる反射体とを有し、前記反射体が電子線硬化性樹脂の硬化物と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下の範囲内であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれていることを特徴とする。
【００１４】
本発明に係る半導体発光装置の製造方法は、基板と、光半導体素子と、前記光半導体素子が発光する光を反射させる反射体とを有する半導体発光装置の製造方法であって、電子線硬化性樹脂と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下の範囲内であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている反射体形成用組成物を射出成形する工程と、前記射出成形する工程前及び工程後の一方又は両方で電子線を照射する工程とを有することを特徴とする。
【００１５】
（２）上記課題を解決するための本発明に係る半導体発光装置用部品は、基板と、光半導体素子が発光する光を反射させる反射体とを有し、前記反射体が電子線硬化性樹脂の硬化物と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下の範囲内であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれていることを特徴とする。
【００１６】
本発明に係る半導体発光装置用部品の製造方法は、基板と、光半導体素子が発光する光を反射させる反射体とを有する半導体発光装置用部品の製造方法であって、電子線硬化性樹脂と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下の範囲内であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている反射体形成用組成物を射出成形する工程と、前記射出成形する工程前及び工程後の一方又は両方で電子線を照射する工程とを有することを特徴とする。
【００１７】
（３）上記課題を解決するための本発明に係る反射体は、電子線硬化性樹脂の硬化物と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下の範囲内であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれていることを特徴とする。
【００１８】
本発明に係る反射体の製造方法は、電子線硬化性樹脂と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下の範囲内であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている反射体形成用組成物を射出成形する工程と、前記射出成形する工程前及び工程後の一方又は両方で電子線を照射する工程とを有することを特徴とする。
【００１９】
（４）上記課題を解決するための本発明に係る反射体形成用組成物は、電子線硬化性樹脂と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、前記繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下の範囲内であり、前記繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２０】
本発明に係る半導体発光装置及びその製造方法によれば、耐久性と強度と反射性に優れた反射体を備えた半導体発光装置を提供できる。さらに、本発明に係る反射体、その製造方法及び反射体形成用組成物によれば、耐久性と強度と反射性に優れた反射体を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明に係る半導体発光装置の一例を示す模式断面図である。
【図２】本発明に係る半導体発光装置の他の一例を示す模式断面図である。
【図３】実施例１で得られた反射体の表面を拡大した写真である。
【図４】比較例４で得られた反射体の表面を拡大した写真である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
本発明に係る半導体発光装置、半導体発光装置用部品及びそれらの製造方法、並びに反射体、その製造方法及び反射体形成用組成物について、図面を参照して詳しく説明する。なお、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で各種の形態をとることができる。
【００２３】
［半導体発光装置］
本発明に係る半導体発光装置１は、図１及び図２に示すように、基板１４と、光半導体素子１０と、光半導体素子１０が発光する光を反射させる反射体１２とを有している。そして、その反射体１２が、電子線硬化性樹脂の硬化物と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含んでいる。繊維状材料は、平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下の範囲内であり、電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている。
【００２４】
こうした半導体発光装置１は、反射体１２が電子線硬化性樹脂の硬化物（以下、単に「硬化物」というときは「電子線硬化性樹脂の硬化物」を意味する。）と白色材料と上記繊維状材料とを少なくとも含むので、白色材料を含む硬化物が繊維状材料で強化されている。また、上記した大きさの繊維状材料は、硬化物中に多く充填され、得られた反射体１２の強度を高めることができるとともに、従来のような長いガラス繊維が反射体表面から飛び出して光の反射性を阻害することが少ない。さらに、従来のような長いガラス繊維は反射体形成用組成物の調製時の機械的混合手段で折れてメカノラジカルを発生させ、そのメカノラジカルが電子線硬化性樹脂を劣化させ易いが、上記繊維状材料は、そのようなメカノラジカルの発生が起こりにくく、電子線硬化性樹脂の劣化を抑制できる。こうした半導体発光装置１は、耐久性と強度に優れた反射率のよい反射体１２を備えるので、クラック等の不具合が生じず、製造歩留まりや製品の長期耐久性に優れている。
【００２５】
また、後述する実施例に記載のように、多量の白色材料を含む反射体１２は脆くなりやすいが、上記した大きさの繊維状材料が反射体１２に含まれていることにより、反射体１２の骨組みが堅固なものになり、強度が増して脆さを低減することができるという特徴がある。また、多くの白色材料を含む反射体１２を電子線で硬化させるので、後述の実施例に記載の例えば加速電圧８００ｋＶで４００ｋＧｙのような大きな吸収線量で電子線を照射することが望ましい。しかし、大きな吸収線量で照射した場合であっても、白色材料を多く含むことから表面近傍と内部とでは硬化の程度が不均一になり易く、各部での内部応力に差が生じ易い。本発明では、表面近傍と内部とでは内部応力が不均一な場合であっても、繊維状材料を含ませることにより、反射体１２の骨組みを堅固にし、各部の強度をならして比較的均一にすることができるという特徴もある。
【００２６】
以下、各構成について詳しく説明する。なお、半導体発光装置１は、基板１４と光半導体素子１０と反射体１２とを含むものであれば特に限定されず、例えば砲弾型の半導体発光装置であってもよいし、表面実装型ＣＯＢ：Ｃｈｉｐ  Ｏｎ  Ｂｏａｒｄ）の半導体発光装置であってもよい。以下では、表面実装型の半導体発光装置を例にして説明する。
【００２７】
＜基板＞
基板１４は特に限定されず、半導体発光装置１の分野で用いられるものあれば各種の基板を使用できる。基板１４は、リードフレームやリード電極等とも言われており、基板１４上に搭載される光半導体素子１０に電力を供給する導電体（リード電極）として機能したり、ヒートシンクとして機能したりする。基板１４と光半導体素子１０との配置は特に限定されず、図１等に示すように、両者が直接接触していてもよいし、直接接触していなくても電気的に接続されていてもよい。
【００２８】
基板１４の材料としては、金属基板、セラミックス基板、プラスチック基板等のいずれであってもよいが、通常、金属基板が好ましく用いられる。金属基板としては、例えば、銅、鉄、アルミニウム等の金属又は合金を挙げることができる。こうした金属又は合金は、高い熱伝導性を示すので好ましく用いることができる。また、その表面は、電気伝導性と熱伝導性のよい銀、金、アルミニウム等のメッキが施こされていてもよい。セラミックス基板としては、例えば、酸化アルミニウム、窒化アルミニウム、ムライト（酸化アルミニウムと二酸化ケイ素の化合物）、ガラス等のセラミックス等を挙げることができる。また、プラスチック基板としては、例えば、ポリイミド樹脂等のフレキシブル性を有する樹脂材料等を挙げることができる。セラミックス基板やプラスチック基板は、その表面に、光半導体素子１０と電気的に接続してその光半導体素子１０に電力を供給できる金属層が設けられていることが望ましい。そうした金属層としては、電気伝導性と熱伝導性を兼ね備えた銅、銀、金、アルミニウム等が好ましい。こうした材料で構成された基板１４は、光半導体素子１０に大電流を長時間印加することができるので、出力向上を図ることができるとともに信頼性の高い半導体発光装置１にすることができる。
【００２９】
なお、基板１４には、光半導体素子１０が載置されやすいように中央に凹部が設けられたり周縁に壁部が設けられたりしてもよいし、ヒートシンク機能を高めるための凸部が設けられていてもよい。また、基板１４の厚さは特に限定されず、その構成材料や構造形態等に応じて適宜設定することができる。
【００３０】
＜光半導体素子＞
光半導体素子１０は、図１及び図２に示すように、基板１４上に設けられている。この光半導体素子１０は、任意の波長の光を発光する半導体素子であればよく、その種類は特に限定されない。発光波長は特に限定されないが、例えば、２３０ｎｍ〜４００ｎｍの紫外光であってもよいし、紫外光から可視光の範囲の光であってもよいし、可視光の光であってもよい。
【００３１】
光半導体素子１０としては、一例としては、ＡｌＧａＡｓ、ＡｌＧａＩｎＰ、ＧａＰ又はＧａＮからなる活性層を、ｎ型及びｐ型のクラッド層により挟んだダブルヘテロ構造を有するものを挙げることができる。このような光半導体素子１０としては、一辺の長さが０．５ｍｍ程度の六面体の形状の紫外光発光ＬＥＤ等を挙げることができる。
【００３２】
光半導体素子１０の発色光についても特に限定はなく、白色であってもよいし、それ以外の色であってもよい。例えば、光半導体素子１０の表面にそれぞれ赤、緑、青に変換する発光色変換部材を設けてそれぞれの色に変換した光を混合で白色の発光色にすることができる。
【００３３】
特に紫外光を発光する光半導体素子１０を用いた場合、その紫外光を利用して、半導体発光装置１に殺菌効果や消臭効果を付与することができる。また、様々な蛍光体、例えば、上述した発光色変換部材と組合せることで、得られる半導体発光装置１を照明やテレビ等に利用することができ、その演色性を高めることができる。
【００３４】
＜反射体＞
反射体１２は、図１及び図２に示すように、基板１４上に設けられている。この反射体１２は、本発明に係る半導体発光装置１が備える必須の構成であり、光半導体素子１０から発光される光を所定方向、すなわち出光部側へ反射させる役割を果たしている。そのための構造形態は特に限定されないが、通常、図１及び図２に示すように、光を所定方向に反射させる面を備え、その面をテーパー状に傾けた形態に設けられている。
【００３５】
反射体１２は、電子線硬化性樹脂の硬化物と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含んでいる。
【００３６】
（電子線硬化性樹脂の硬化物）
電子線硬化性樹脂の硬化物は、電子線硬化性樹脂に電子線を照射して得られた硬化物であればよい。その硬化態様としては、後述するように、反射体１２を射出成形で形成した後に電子線を照射して硬化させたものであってもよいし、反射体１２を射出成形で形成する前の電子線硬化性樹脂に電子線を照射して硬化させたものであってもよいし、反射体１２を射出成形で形成する前の電子線硬化性樹脂に電子線を照射して半硬化させるとともに、半硬化した電子線硬化性樹脂を射出成形したものに電子線を照射して硬化させたものであってもよい。
【００３７】
電子線硬化性樹脂は特に限定されない。例えば、オレフィン樹脂、塩化ビニル樹脂、スチレン樹脂、酢酸ビニル樹脂、テトラフルオロエチレン樹脂、アクリロニトリルスチレン樹脂、アクリロニトリルブタジエンスチレン樹脂、アクリル樹脂、アミド樹脂、アセタール樹脂、カーボネート樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ブチレンテレフタレート樹脂、エチレンテレフタレート樹脂、フェニレンスルファイド樹脂、テトラフロロエチレン樹脂、サルフォン樹脂、エーテルサルフォン樹脂、非晶アリレート樹脂、液晶ポリマー、ポリエーテルエーテルケトン、熱可塑性ポリイミド、ポリアミドイミド等の熱可塑性樹脂をいずれも使用可能である。
【００３８】
なかでもオレフィン樹脂が好ましく用いられる。オレフィン樹脂としては、例えば、ノルボルネン誘導体を開環メタセシス重合させた樹脂、又はその水素添加、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン等を挙げることができる。特に、ポリメチルペンテンが好ましい。
【００３９】
ポリメチルペンテンは、耐熱性に優れることから、光半導体素子１０からの発熱による反射体１２の変色を防止でき、長期にわたって反射体１２の性能を維持することができるという利点があるので、好ましく用いることができる。また、ポリメチルペンテンは成形性にも優れることから、バリの発生なく反射体１２を成形することができるという利点もある。これにより、バリによって生じ得る半導体発光装置１の電気的な不良の発生を防止することができる。さらに、ポリメチルペンテンは、紫外域の波長の光線透過率にも優れている。こうしたポリメチルペンテンと、紫外光反射性能を有する後述の白色材料との相乗効果によって、光半導体素子１０から発光される紫外光を効果的に出光部側に反射させることができ、殺菌効果及び消臭効果、また演色性等をさらに高めることができる。また、ポリメチルペンテンは、屈折率が１．４６と例えば酸化ケイ素材料の屈折率に近いため、それらを混合した際でも透過率や反射率等の光学特性の阻害を抑えることができる。
【００４０】
ポリメチルペンテンについてさらに詳しく説明する。ポリメチルペンテンとしては、例えば、４−メチルペンテン−１の単独重合体や、４−メチルペンテン−１と他のオレフィンとの共重合体等を挙げることができる。４−メチルペンテン−１と他のオレフィンとの共重合体としては、４−メチルペンテン−１と、α−オレフィン、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン等の炭素数２〜２０のα−オレフィンとの共重合体を挙げることができる。４−メチルペンテン−１と他のオレフィンとの共重合体を用いる場合には、その共重合体は、４−メチル−１−ペンテンを９０モル％以上含んでいることが好ましい。
【００４１】
ポリメチルペンテンのうち、４−メチルペンテン−１の単独重合体を好ましく使用することができる。なかでも、重合平均分子量（Ｍｗ）が１０００以上、特に５０００以上の４−メチルペンテン−１の単独重合体が好ましい。これらのポリメチルペンテンによれば、反射体１２の耐熱性をさらに向上させることができる。なお、４−メチルペンテン−１の単独重合体の分子量は、ゲルパーミッションクロマトグラフィーで測定したポリスチレン換算の重量平均分子量である。
【００４２】
ポリメチルペンテンは市販品を用いることもでき、例えば、三井化学株式会社製のＴＰＸ（登録商標）等を挙げることができる。
【００４３】
ポリメチルペンテンを用いる場合は、三次元網目構造のポリメチルペンテンを用いてもよい。三次元網目構造のポリメチルペンテンを含む反射体１２は、耐熱性や、反射性能のさらなる向上が見込まれる。また、反射体１２から後述する紫外光反射性能を有する白色材料が脱落することを防止することもできる。三次元網目構造のポリメチルペンテンは、例えば、紫外線硬化剤や電子線硬化剤とポリメチルペンテンとを反応させて、ポリメチルペンテンの分子間を架橋させることで得ることができる。これ以外にも、ポリメチルペンテンと、紫外線硬化剤や電子線硬化剤のモノマーを共重合させた共重合体を用いて三次元網目構造のポリメチルペンテンを得ることもできる。
【００４４】
（架橋処理剤）
架橋処理剤は、電子線硬化性樹脂の硬化物の耐熱性が十分でない場合に、必要に応じて上記した電子線硬化性樹脂とともに反射体形成用組成物に含まれる。
【００４５】
例えば、上記したポリメチルペンテンのように融点が２３２℃と高く、加工温度の２８０℃程度でも分解せずに分解温度が３００℃近辺という高温特性を有するオレフィン樹脂を用いる場合には、このような高温特性を有する有機過酸化物や光重合開始剤は一般にはあまり存在しないので、有機過酸化物による架橋や紫外光による架橋は困難である。また、ポリメチルペンテン等のオレフィン樹脂である電子線硬化性樹脂に対して電子線を照射（例えば、吸収線量：２００ｋＧｙ）しても架橋と同時に分子鎖の切断が進行することがある。そのため、ポリメチルペンテン単体では有効な架橋は起こり難いが、架橋処理剤を含有させることにより、電子線照射によって有効に架橋反応を起こすことができる。こうしたことから、特定の架橋処理剤を上記したポリメチルペンテン等のオレフィン樹脂である電子線硬化性樹脂に含有させて電子線を照射させることにより、例えばリフロー工程のような加熱工程においても十分な耐熱性を発揮し得る反射体形成用組成物にすることができる。これにより、反射体１２を成形した後に加わる熱に対しても、電子線硬化性樹脂の融解による反射体１２の変形を防ぐことができる。
【００４６】
架橋処理剤は、飽和又は不飽和の環構造を有し、少なくとも１つの環を形成する原子のうち少なくとも１つの原子が、アリル基、メタリル基、連結基を介したアリル基、及び連結基を介したメタリル基から選ばれるいずれかのアリル系置換基と結合してなる構造を有する。特に、架橋処理剤の１つの環を形成する原子のうち少なくとも２つの原子が、それぞれ独立に、アリル系置換基と結合していることが好ましい。また、環構造が６員環である場合、その環を形成する原子のうちの少なくとも２つの原子が、それぞれ独立に、アリル系置換基と結合しており、１つのアリル系置換基が結合した原子に対して、他のアリル系置換基がメタ位の原子に結合していることが好ましい。
【００４７】
そうした構造を有する架橋処理剤を含有することで、良好な電子線硬化性を発揮し、優れた耐熱性を有する反射体形成用組成物にすることができる。飽和又は不飽和の環構造としては、シクロ環、ヘテロ環、芳香環等を挙げることができる。環構造を形成する原子の数は、３〜１２であることが好ましく、５〜８であることがより好ましく、６員環であることがさらに好ましい。架橋処理剤が有する連結基としては、エステル結合、エーテル結合、アルキレン基、（ヘテロ）アリーレン基等を挙げることができる。環を形成する原子のうちアリル系置換基と結合しない原子は、水素、酸素、窒素等が結合した状態、又は種々の置換基が結合した状態となっている。
【００４８】
架橋処理剤の分子量は、１０００以下であることが好ましく、５００以下であることがより好ましく、３００以下であることがさらに好ましい。分子量が１０００以下であることで、電子線硬化性樹脂中での分散性が低くなることを防ぎ、電子線照射による有効な架橋反応を起こすことが可能となる。また、環構造の数は１〜３であることが好ましく、１又は２であることがより好ましく、１であることがさらに好ましい。
【００４９】
架橋処理剤の融点は、使用する電子線硬化性樹脂の融点以下であることが好ましく、例えば２００℃以下であることが好ましい。上記のような架橋処理剤であれば、加工時の流動性に優れるため、電子線硬化性樹脂の加工温度を低下させて熱負荷を軽減したり、加工時の摩擦を軽減したり、白色材料や繊維状材料等の無機成分の充填量を増やすことができる。
【００５０】
具体的な架橋処理剤としては、トリアリルイソシアヌレート、メチルジアリルイソシアヌレート、ジアリルモノグリシジルイソシアヌル酸、モノアリルジグリシジルイソシアヌレート、トリメタリルイソシアヌレート等を挙げることができる。また、オルトフタル酸のジアリルエステル、イソフタル酸のジアリルエステル等を挙げることができる。
【００５１】
架橋処理剤は、電子線硬化性樹脂１００質量部に対して１０質量部以上、４０質量部以下の範囲内で配合されており、１２質量部以上、３０質量部以下の範囲内で配合されていることが好ましい。こうした範囲内で配合されていることにより、架橋処理剤がブリードアウトすることなく架橋を効果的に進行させることができる。
【００５２】
（白色材料）
白色材料は、電子線硬化性樹脂の硬化物及び繊維状材料とともに反射体１２に含まれている。すなわち、白色材料は、反射体１２を形成するための反射体形成用組成物に含まれ、その反射体形成用組成物で形成した反射体１２に、電子線硬化性樹脂の硬化物及び繊維状材料とともに含まれている。白色材料としては、酸化チタン、硫化亜鉛、酸化亜鉛、硫化バリウム、チタン酸カリウム等の白色顔料を挙げることができる。これらの白色材料は、単独又は２種以上混合して使用することができる。なかでも酸化チタンが好ましい。
【００５３】
白色材料は、電子線硬化性樹脂１００質量部に対し、２００質量部以上、５００質量部以下の範囲内で含まれていることが好ましく、２００質量部以上、４５０質量部以下の範囲内で含まれていることがより好ましい。この範囲内にすることで、製品性能（例えば、反射体の光反射率、強度、成形反り等）を良好に維持することができる。また、白色材料が多くて加工ができない、又は加工できても成形状態が悪く、ボソボソで製品性能（例えば、反射体の光反射率等）が低下してしまったりすることを防ぐことができる。
【００５４】
白色材料の平均粒径は、反射体形成用組成物の成形性を考慮し、かつ高い反射率を得る観点から、一次粒度分布において０．１０μｍ以上、０．５０μｍ以下の範囲内であることが好ましく、０．１０μｍ以上、０．４０μｍ以下の範囲内であることがより好ましく、０．２１μｍ以上、０．２５μｍ以下の範囲内であることがさらに好ましい。平均粒径は、レーザー光回折法による粒度分布測定における質量平均値Ｄ５０として求めることができる。
【００５５】
（繊維状材料）
繊維状材料は、電子線硬化性樹脂の硬化物及び白色材料とともに反射体１２に含まれている。すなわち、繊維状材料は、反射体１２を形成するための反射体形成用組成物に含まれ、その反射体形成用組成物で形成した反射体１２に、電子線硬化性樹脂の硬化物及び白色材料とともに含まれている。繊維状材料としては、ガラス繊維を好ましく挙げることができるが、それ以外の材質からなる繊維であってもよい。例えば、ウォラストナイト、針状酸化チタン、針状チタン酸カリウム、タルク、炭素繊維、ボロン繊維、アラミド繊維、ポリエチレン繊維、繊維状のザイロン等の繊維であってもよい。これらの繊維状材料は、単独又は２種以上混合して使用することができる。
【００５６】
繊維状材料は、その平均長さ（繊維長）が４０μｍ以上、１００μｍ以下の範囲内であルことが好ましい。この範囲内の繊維長さにすることにより、繊維状材料が硬化物中に多く充填され、得られた反射体１２の強度を高めることができる。また、従来のような長いガラス繊維が反射体表面から飛び出して光の反射性を阻害することも少ない。さらに、従来のような長いガラス繊維は反射体形成用組成物の調製時の機械的混合手段で折れてメカノラジカルを発生させ、そのメカノラジカルが電子線硬化性樹脂を劣化させ易いが、この大きさの繊維状材料は、そのようなメカノラジカルの発生が起こりにくく、電子線硬化性樹脂の劣化を抑制できる。
【００５７】
繊維状材料の平均長さが４０μｍ未満では、得られた反射体１２の強度を十分に高めることができないことがある。一方、繊維状材料の平均長さが１００μｍを超えると、反射体形成用組成物の調製時の機械的混合手段で折れてメカノラジカルを発生させ、そのメカノラジカルが電子線硬化性樹脂を劣化させ易くなることがあるとともに、反射体表面から飛び出して光の反射性を阻害することがある。また、反射体形成用組成物の流動性が悪くなり、反射体１２の射出成形性が低下することがある。
【００５８】
繊維状材料の断面形態は特に限定されず、円形断面であってもよいし、異形断面であってもよい。断面の平均直径も特に限定されないが、５μｍ以上、５０μｍ以下の範囲内であることが好ましい。なお、繊維状材料の平均長さや直径は、得られた反射体１２の表面又は断面を光学顕微鏡やＸ線ＣＴ等で測定することができる。
【００５９】
繊維状材料は、電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれていることが好ましい。この範囲の繊維状材料が含まれていることにより、得られた反射体１２の強度を高めることができる。その量が６０質量部未満では、配合量が少なくて、反射体１２に十分な強度を付与できないことがあり、その量が２００質量部を超えると、配合量が多すぎて、反射体形成用組成物を射出成形して反射体１２を形成できないことがある。
【００６０】
（その他）
電子線硬化性樹脂の硬化物は、本発明の効果を阻害しない範囲内で、その他の添加材料を含んでいてもよい。添加材料としては、例えば、得られた反射体１２の性質を改善する目的で、種々のウィスカー、シリコーンパウダー、熱可塑性エラストマー、有機合成ゴム、脂肪酸エステル、グリセリン酸エステル、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム等の内部離型剤や、ベンゾフェノン系、サリチル酸系、シアノアクリレート系、イソシアヌレート系、シュウ酸アニリド系、ベンゾエート系、ヒンダートアミン系、ベンゾトリアゾール系、フェノール系等の酸化防止剤や、ヒンダードアミン系、ベンゾエート系等の光安定剤等を挙げることができる。
【００６１】
白色材料や繊維状材料の分散性を高めるための疎水化処理剤が含まれていてもよい。疎水化処理剤としては、例えば、シランカップリング剤、シリコーンオイル、脂肪酸、及び脂肪酸金属塩等を挙げることができる。これらの中でも、分散性を向上させる効果が高いことから、シランカップリング剤、及びシリコーンオイルが好ましく用いられる。
【００６２】
また、難燃剤、基板密着助剤としてのシランカップリング剤やチタンカップリング剤等が含まれていてもよい。
【００６３】
こうした材料を含む反射体形成用組成物の混合方法としては、２本又は３本ロール、ホモジナイザー、プラネタリーミキサー等の撹拌機、ポリラボシステムやラボプラストミル等の溶融混練機等の公知の手段を適用することができる。これらは、常温、冷却状態、加熱状態、常圧、減圧状態、加圧状態のいずれで行ってもよい。混合された後の反射体形成用組成物は、その後に射出成形及び電子線硬化されて反射体１２が形成される。
【００６４】
（反射体の形態）
反射体１２の形状は、図１及び図２に示すように、レンズ１８の端部、すなわち接合部の形状に準じており、特に限定はない。通常は、角形、円形、楕円形等の筒状又は輪状である。図１で例示する形態では、反射体１２は、筒状体、換言すれば輪状体であり、反射体１２のすべての端面が基板１４の表面に接触し、固定されている。
【００６５】
反射体１２の内面は、図示するように、光半導体素子１０から発光される光の指向性を高めるために、テーパー状に上方に広げられていることが好ましい。また、反射体１２は、レンズ１８側の端部を、そのレンズ１８の形状に応じた形に加工されていてもよく、その場合にはレンズホルダーとしても機能させることができる。
【００６６】
反射体１２は、これ以外の種々の形態であってもよい。例えば、図２に示すように、上記で説明した反射体１２の必須の成分を含む反射層１２ａが部材１２ｂの光反射面側に設けられた反射体１２を用いることもできる。図１に示す反射体と、図２に示す反射体とを比べると、図１に示す形態の反射体１２は、反射体１２の全体が上記で説明した反射体１２の必須の成分を含む材料から構成されているのに対し、図２に示す形態の反射体１２は、上記で説明した反射体１２の必須の成分を含まない部材１２ｂと、反射体１２の必須の成分を含む反射層１２ａとが組み合わされた構成である点で、両者は相違する。図２に示す形態では、部材１２ｂの光反射面側にのみ反射層１２ａが形成された反射体１２となっているが、部材１２ｂの全面に反射層１２ａが形成されていてもよい。反射層１２ａの厚さは、熱抵抗を低くする等の観点から、５００μｍ以下にすることが好ましく、３００μｍ以下にすることがより好ましい。
【００６７】
図１に示す形態では、反射体１２上にはレンズ１８が設けられている。レンズ１８は従来公知のものを適宜選択して用いることができる。なお、レンズ１８は、通常、樹脂から構成され、着色されていてもよい。
【００６８】
基板１４と反射体１２とレンズ１８とで形成される空間部２０は、透明なシリコーン樹脂等が充填された透明封止部であってもよく、空隙部であってもよい。なお、この空間部２０は、通常、透光性及び絶縁性を与える材料等が充填された透明封止部であり、ワイヤーボンディング実装において、リード線１６に直接接触することにより加わる力、及び、間接的に加わる振動、衝撃等により、光半導体素子１０との接続部、及び／又は、電極との接続部からリード線１６が外れたり、切断したり、短絡したりすることによって生じる電気的な不具合を防止することができる。また、同時に、湿気、塵埃等から光半導体素子１０を保護し、長期間に渡って信頼性を維持することができる。
【００６９】
この透光性及び絶縁性を与える材料（透明封止剤組成物）としては、通常、シリコーン樹脂、エポキシシリコーン樹脂、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリカーボネート樹脂等を挙げることができる。これらのうち、耐熱性、耐候性、低収縮性及び耐変色性の観点から、シリコーン樹脂が好ましい。
【００７０】
こうして構成された半導体発光装置１は、図１及び図２に示すように、光半導体素子（ＬＥＤ素子）１０と、この光半導体素子１０の周りに設けられ、光半導体素子１０からの光を所定方向に反射させる反射体（リフレクター）１２とを基板１４上に有している。そして、反射体１２の光反射面の少なくとも一部（図１の場合は全部）が上記した反射体形成用組成物の硬化物（反射体１２）で構成されている。反射体形成用組成物の硬化物である反射体１２は、電子線硬化性樹脂の硬化物と、白色材料と、繊維状材料とを少なくとも含む硬化物である。
【００７１】
以上説明したように、本発明によれば、耐久性と強度と反射性に優れた反射体を備えた半導体発光装置を提供できる。
【００７２】
［半導体発光装置の製造方法］
本発明に係る半導体発光装置１の製造方法は、上記した本発明に係る半導体発光装置１を製造する方法である。詳しくは、基板１４と、光半導体素子１０と、その光半導体素子１０が発光する光を反射させる反射体１２とを有する半導体発光装置の製造方法であって、電子線硬化性樹脂と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、その繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下であり、その繊維状材料が電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている反射体形成用組成物を射出成形する工程と、その射出成形する工程前及び工程後の一方又は両方で電子線を照射する工程とを有している。
【００７３】
この製造方法は、電子線で硬化する反射体形成用組成物の射出成形工程と、反射体形成用組成物に電子線を照射する工程とを有している。詳しくは、反射体１２を射出成形で形成した後に電子線を照射して硬化させてもよいし、成形性を損なわない限りは、電子線照射による架橋反応を成形前に行ってもよい。すなわち、反射体１２を射出成形で形成する前の電子線硬化性樹脂に電子線を照射して硬化させたものであってもよいし、反射体１２を射出成形で形成する前の電子線硬化性樹脂に電子線を照射して半硬化させるとともに、半硬化した電子線硬化性樹脂を射出成形したものに電子線を照射して硬化させたものであってもよい。
【００７４】
この製造方法では、反射体形成用組成物に上記特定の繊維状材料が含まれているので、白色材料を含む硬化物を繊維状材料で強化することができる。また、上記した大きさの繊維状材料を電子線硬化性樹脂の硬化物中に多く充填でき、反射体１２の強度を高めることができるとともに、光の反射性を阻害することが少なく、電子線硬化性樹脂の劣化も抑制できる。その結果、耐久性と強度に優れた反射率のよい反射体１２を成形できるので、クラック等の不具合が生じず、製造歩留まりや製品の長期耐久性に優れている。
【００７５】
図１に例示した半導体発光装置１ａにおいては、例えば、所定形状のキャビティ空間を備える金型を用いたトランスファー成形、圧縮成形、射出成形等により、上記本発明の反射体形成用組成物から所定形状の反射体１２を成形する。その後、別途、準備した光半導体素子１０、電極及びリード線１６を、接着剤又は接合部材により基板１４に固定し、さらに反射体１２に基板１４上に固定する。次いで、基板１４及び反射体１２により形成された凹部に、シリコーン樹脂等を含む透明封止剤組成物を注入し、加熱、乾燥等により硬化させて透明封止部にする。その後、透明封止部上にレンズ１８を配設することで、図１に示す半導体発光装置１ａが得られる。なお、透明封止剤組成物が未硬化の状態でレンズ１８を載置してから、透明封止剤組成物を硬化させてもよい。
【００７６】
上記本発明の反射体形成用組成物は、通常の成形法により最終的な形状の製品に加工できる。成形方法としては、プレス成形、トランスファー成形、射出成形や、これらの組合せ等を挙げることができる。特に射出成形が好ましい。射出成形法では、反射体形成用組成物をシリンダーに投入し、その反射体形成用組成物に含まれるオレフィン樹脂（ポリメチルペンテン等）を溶融させる。次いで、スクリューを回転させて、所定の射出圧で上記反射体形成用組成物を、金型に嵌められた基板１４上に所定の射出圧で射出する。そして、保圧ないし背圧をかけて保持した後に、金型から取出すことで反射体１２を得ることができる。このときの各種条件についても特に限定はないが、シリンダー温度；２００℃〜４００℃、金型温度；２０℃〜１５０℃、射出成形圧；１０ＭＰａ〜２００ＭＰａの条件下で製造を行うことが好ましい。この条件下で製造することにより、成形性の特に高い反射体１２を製造することができる。
【００７７】
射出成形装置としては、例えば、株式会社ソディックプラステック製の射出成形装置（ＬＡ４０、最大型締力３９２ｋＮ）等を用いることができる。加工温度は、反射体形成用組成物が可塑化し、金型内の空間に射出充填できるシリンダー温度であればよく、好ましくは２００〜３００℃であり、さらに好ましくは２３０〜２７０℃である。加工温度が３００℃を超えると、反射体形成用組成物の流動性は向上するが樹脂組成物の熱劣化等が起こる場合がある。また、加工温度が２００℃未満では、反射体形成用組成物の流動性が不十分で、成形が困難かつ各成分が充分に分散しないことがある。
【００７８】
射出成形法において、繊維状材料であるガラス繊維等は、流動性を阻害することがある。そのため、本発明製品のような薄肉成形が要求される成形品（反射体１２）の厚さが０．１ｍｍ〜２ｍｍといった薄肉の成形品の製造には、ガラス繊維等の繊維状材料の配合量は、電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内であることが好ましい。
【００７９】
電子線の加速電圧については、用いる電子線硬化性樹脂や層の厚さに応じて適宜選定することができる。例えば、厚さが１ｍｍ程度の成形物の場合は、通常、加速電圧２５０ｋＶ〜３０００ｋＶ程度で未硬化の成形体を硬化させることが好ましい。なお、電子線の照射においては、加速電圧が高いほど透過能力が増加するため、電子線で劣化する基板１４を使用する場合には、電子線の透過深さと反射体１２の厚さとが実質的に等しくなるように、加速電圧を選定することにより、基板１４への余分の電子線の照射を抑制することができ、過剰電子線による基板１４の劣化を最小限にとどめることができる。また、電子線を照射する際の吸収線量は、反射体形成用組成物の組成により適宜設定されるが、反射体１２の架橋密度が飽和する量が好ましく、照射線量は５０ｋＧｙ〜６００ｋＧｙであることが好ましい。
【００８０】
電子線源としては、特に制限はなく、例えばコックロフトワルトン型、バンデグラフト型、共振変圧器型、絶縁コア変圧器型、又は直線型、ダイナミトロン型、高周波型等の各種電子線加速器を用いることができる。
【００８１】
［半導体発光装置用部品及びその製造方法］
本発明に係る半導体発光装置用部品は、基板１４と、光半導体素子１０が発光する光を反射させる反射体１２とを有し、その反射体１２が電子線硬化性樹脂の硬化物と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下であり、前記状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている。また、本発明に係る半導体発光装置用部品の製造方法は、そうした半導体発光装置用部品の製造方法であって、上記同様、電子線硬化性樹脂と白色材料と繊維状材料とを少なくとも含み、繊維状材料の平均長さが４０μｍ以上１００μｍ以下の範囲内であり、繊維状材料が前記電子線硬化性樹脂１００質量部に対して６０質量部以上２００質量部以下の範囲内で含まれている反射体形成用組成物を射出成形する工程と、その射出成形する工程前及び工程後の一方又は両方で電子線を照射する工程とを有している。
【００８２】
基板１４、反射体１２、反射体形成用組成物は、上記本発明の半導体発光装置１で説明したものをそのまま用いることができ、ここでの詳細な説明は省略する。本発明の半導体発光装置用部品によれば、この部品を用いて、紫外光等の光に対する反射性に優れ、かつ耐久性と強度と反射性に優れた半導体発光装置用部品を提供できる。
【００８３】
［反射体及び反射体形成用組成物］
本発明に係る反射体１２、その製造方法及び反射体形成用組成物は、上記した半導体発光装置及びその製造方法の欄で説明した反射体及び反射体形成用組成物と同様であるので、ここではその説明を省略する。
【００８４】
こうした反射体１２及び反射体形成用組成物は、基板上に塗布し硬化させた複合材料や反射体形成用組成物の硬化物として種々の用途に適用することができる。例えば、耐熱性絶縁膜、耐熱性離型シート、耐熱性透明基板、太陽電池の光反射シートやＬＥＤを始めとした照明やテレビ用の光源の反射体（リフレクター）等として適用することができる。
【実施例】
【００８５】
以下に実施例と比較例を挙げて本発明を説明する。なお、文中の「部」は「質量部」である。実施例１〜７及び比較例１〜６で使用した材料は以下のとおりである。
【００８６】
［各種材料］
・電子線硬化性樹脂；ポリメチルペンテン樹脂（ＴＰＸ  ＲＴ−１８、三井化学株式会社製）
・架橋処理剤；電子線架橋処理剤（ＴＡＩＣ：トリアリルイソシアヌレート、日本化成株式会社製）
・白色材料；酸化チタン粒子（ＰＦ−６９１、ルチル型構造、平均粒径０．２１μｍ、石原産業株式会社製）
【００８７】
・添加剤ａ；シランカップリング剤（ＫＢＭ−３０６３、信越化学工業株式会社製）
・添加剤ｂ；酸化防止剤（ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０、ＢＡＳＦ・ジャパン株式会社製）
・添加剤ｃ；酸化防止剤（ＰＥＰ−３６、ＡＤＥＫＡ株式会社製）
・添加剤ｄ；離型剤（ＳＺ−２０００、堺化学工業株式会社製）
【００８８】
・繊維状材料ａ；ガラス繊維（ＰＦ７０Ｅ−００１、繊維長７０μｍ、日東紡株式会社製）
・繊維状材料ｂ；ガラス繊維（ＰＦ４０Ｅ−００１、繊維長４０μｍ、日東紡株式会社製）
・繊維状材料ｃ；ガラス繊維（ＰＦ８０Ｅ−４０１、繊維長８０μｍ、日東紡株式会社製）
・繊維状材料ｄ；ガラス繊維（ＰＦ１００Ｅ−４０１、繊維長１００μｍ、日東紡株式会社製）
・繊維状材料ｅ；ガラス繊維（ＰＦ２０Ｅ−００１、繊維長２０μｍ、日東紡株式会社製）
・繊維状材料ｆ；ガラス繊維（ＣＳＧ３ＰＡ−８２０、繊維長３ｍｍ、日東紡株式会社製）
・球状材料ｇ；球状シリカ（Ｆ−ＨＳ２０、粒径２０μｍ、キンセイマテック株式会社製）
・球状材料ｈ；球状シリカ（Ｆ−ＨＤ０５、粒径５μｍ、キンセイマテック株式会社製）
【００８９】
［実施例１〜７、比較例１〜６］
下記表１に示すように、各種材料を配合し、ロールで混練し、反射体形成用組成物を得た。得られた反射体形成用組成物を押出機（日本プラコン株式会社、ＭＡＸ３０：ダイス径３．０ｍｍ）とペレタイザー（株式会社東洋精機製作所、ＭＰＥＴＣ１）とを用いてペレット化した。
【００９０】
ペレット化した反射体形成用組成物を、射出成形機（ソディックＴＲ４０ＥＲ、プリプラ式、株式会社ソディック）を用いて、銀メッキフレーム（厚さ２５０μｍ）上に厚さ７００μｍ、外形寸法３５ｍｍ×３５ｍｍ、開口部２．９ｍｍ×２．９ｍｍとなるよう成形して反射体を得た。射出成形機条件は、シリンダー温度：２６０℃、金型温度：７０℃、射出速度：２００ｍｍ／秒、保圧力：１００ＭＰａ、保圧時間：１秒、冷却時間：１５秒とした。これらの成形体１，２に、加速電圧８００ｋＶで４００ｋＧｙの吸収線量にて電子線を照射した。これらの下記諸特性を評価した。結果を表１に示した。
【００９１】
［評価］
（反射率、耐久性）
成形後の反射体試料を加熱処理しない初期段階で反射率を測定して「反射率」として表１に示した。また、成形後の反射体試料を２００℃で２０時間加熱した後に測定して「耐久性」として表１に示した。反射率の測定は、波長２３０〜７８０ｎｍにおける光反射率を分光光度計（ＵＶ−２５５０、株式会社島津製作所製）を使用して行った。表１には、波長４５０ｎｍでの反射率（％）の結果を示した。
【００９２】
（強度）
成形後の反射体試料の強度（パッケージ強度）を測定した。成形後の反射体試料を、１５０℃で５００時間放置した後のクラックの有無を目視観察して評価した。「○」はクラックが発生していなかったものであり、「×」はクラックが発生していたものである。
【００９３】
（流動性）
反射体形成用組成物の流動性は、メルトボリュームレート（ＭＶＲ）の測定で評価した。反射体形成用組成物のＭＶＲは、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０：１９９９で規定された熱可塑性プラスチックのメルトフローレート（ＭＦＲ）に記載の方法に準拠した方法で測定した。具体的には、試験温度２６０℃、試験荷重２．１６ｋｇ、標準移動距離２．５ｃｍで行った。測定装置としては、メルトフローテスター（チアスト社製）を用いた。
【００９４】
（繊維状材料の長さ）
図３は実施例１で得られた反射体の表面を拡大した写真であり、図４は比較例４で得られた反射体の表面を拡大した写真である。成形後の反射体に含まれる繊維状材料の長さは、光学顕微鏡やＸ線ＣＴで評価することができる。なお、Ｘ線ＣＴでの評価は、大きいガラス繊維で、しかも白色材料（酸化チタン）が少ない場合しか測定できない。ガラス繊維の長さは、成形した反射体の一部を切り出してルツボに入れ、電気コンロにて可燃性ガスが発生しなくなるまで蒸し焼きにした後、５００℃に設定した電気炉内でさらに１時間焼成して残渣を得る。その残渣を光学顕微鏡にて５０〜１００倍に拡大した画像を観察することによってもガラス繊維の長さを求めることができる。
【００９５】
図３は実施例１の反射体表面の光学顕微鏡写真であり、白い線がガラス繊維である。初期は平均７０μｍであったガラス繊維は、観察の結果、５．２〜６５．２μｍの範囲であることが確認できた。一方、図４は比較例４の反射体表面のＸ線ＣＴ写真であり、灰色の線がガラス繊維である。初期は３ｍｍであったガラス繊維は、観察の結果、１０〜６０１μｍの範囲内であることが確認でき、実施例１に比べて細かく折れていることが確認できた。
【００９６】
【表１】
2015023101.tif 000003
【００９７】
表１の結果からも明らかなとおり、本発明の要件を全て充足する反射体形成用組成物を用いて形成された実施例１〜７の反射体は、反射率、耐久性、強度の全ての評価において良好な結果が得られた。一方、本発明の要件の一部又は全てを満たさない反射体形成用組成物を用いた比較例１〜６は、反射率、耐久性、強度の全てを満足させることができず、本発明の優位性が明らかとなった。
【符号の説明】
【００９８】
１，１ａ，１ｂ  半導体発光装置
１０  光半導体素子
１２  反射体
１２ａ  反射層
１２ｂ  部材
１４  基板
１６  リード線
１８  レンズ
２０  空間部
【図１】
2015023101.tif 000004
【図２】
2015023101.tif 000005
【図３】
2015023101.tif 000006
【図４】
2015023101.tif 000007