(57)【要約】      （修正有）【課題】輻射熱による電子デバイスの温度上昇を抑制できる電子デバイス封止用樹脂シート及び電子デバイスパッケージの製造方法を提供する。【解決手段】樹脂シート１１は、熱反射層１と樹脂層２とを積層した構造である。熱反射層１は輻射熱を反射する性質を有する。熱反射層１の赤外線反射率は、好ましくは５０％以上、より好ましくは７０％以上、さらに好ましくは８０％以上である。熱反射層１としては、例えば、金属を含有する層などが挙げられる。金属を含有する層としては、金属層、金属を含有する樹脂層が好ましい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱反射層及び樹脂層を備える電子デバイス封止用樹脂シート。
【請求項２】
前記熱反射層の赤外線反射率が５０％以上である請求項１に記載の電子デバイス封止用樹脂シート。
【請求項３】
前記熱反射層が金属を含有する層である請求項１又は２に記載の電子デバイス封止用樹脂シート。
【請求項４】
前記熱反射層、前記樹脂層及び熱伝導層がこの順に積層されている請求項１〜３のいずれかに記載の電子デバイス封止用樹脂シート。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載の電子デバイス封止用樹脂シートで電子デバイスを封止する工程を含む電子デバイスパッケージの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子デバイス封止用樹脂シート及び電子デバイスパッケージの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、電子デバイスパッケージの製造方法として、基板などに固定された１又は複数の電子デバイスを封止樹脂で封止するという方法が知られている。このような封止樹脂として、例えば、熱硬化性樹脂シートが知られている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００６−１９７１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
電子デバイスが高温になると、動作が不安定になったり、電子デバイスの特性が劣化することがある。しかしながら、スマートフォンなどに使用される電子デバイスは高速で動作するため、温度が上がり易い。しかも、スマートフォンなどの筐体内部では、高温の電子デバイスからの輻射熱が、他の電子デバイスの温度を上昇させることがある（図１３参照）。
【０００５】
本発明は前記課題を解決し、輻射熱による電子デバイスの温度上昇を抑制できる電子デバイス封止用樹脂シート及び電子デバイスパッケージの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、熱反射層及び樹脂層を備える電子デバイス封止用樹脂シートに関する。
【０００７】
前記電子デバイス封止用樹脂シートは、熱反射層を備えるため輻射熱による電子デバイスの温度上昇を抑制できる。
【０００８】
また、前記電子デバイス封止用樹脂シートは、熱反射層を備えるためスマートフォンなどの筐体全体に熱を拡散できる。よって、スマートフォンなどにおけるホットスポット（局所高温部）の発生を低減できる。
【０００９】
前記熱反射層の赤外線反射率が５０％以上であることが好ましい。５０％以上であると、輻射熱を良好に反射できる。
【００１０】
前記熱反射層が金属を含有する層であることが好ましい。
【００１１】
前記熱反射層、前記樹脂層及び熱伝導層がこの順に積層されていることが好ましい。電子デバイスの発熱や他の電子デバイスからの輻射熱により電子デバイスの温度が上昇したとしても、前記電子デバイス封止用樹脂シートは、熱伝導層を備えるため熱を基板及び筐体に逃がすことができる（熱を筐体全体に拡散できる）。よって、前記電子デバイス封止用樹脂シートは、スマートフォンなどにおけるホットスポットの発生を効果的に低減できる。
【００１２】
本発明はまた、前記電子デバイス封止用樹脂シートで電子デバイスを封止する工程を含む電子デバイスパッケージの製造方法に関する。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】実施形態１の樹脂シートの断面模式図である。
【図２】電子デバイスが搭載された基板の断面模式図である。
【図３】実施形態１の樹脂シートで電子デバイスを封止した様子を模式的に示す図である。
【図４】電子デバイスパッケージをダイシングした様子を模式的に示す図である。
【図５】チップ状の電子デバイスパッケージを基板に実装した様子を模式的に示す図である。
【図６】粘着シートに電子デバイスを固定した様子を模式的に示す図である。
【図７】樹脂シートで電子デバイスを封止した様子を模式的に示す図である。
【図８】封止体から粘着シートを剥離した様子を模式的に示す図である。
【図９】封止体に再配線とバンプを形成した様子を模式的に示す図である。
【図１０】封止体をダイシングした様子を模式的に示す図である。
【図１１】実施形態２の樹脂シートの断面模式図である。
【図１２】実施形態２の樹脂シートで電子デバイスを封止した様子を模式的に示す図である。
【図１３】スマートフォンなどの筐体の断面模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下に実施形態を掲げ、本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施形態のみに限定されるものではない。
【００１５】
［実施形態１］
図１は、実施形態１の樹脂シート１１の断面模式図である。樹脂シート１１は、熱反射層１と樹脂層２とを積層した構造である。熱反射層１は輻射熱を反射する性質を有する。また、熱反射層１は樹脂シート１１の支持体としても機能できる。なお、樹脂層２の熱反射層１が形成された面と反対の面には、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムなどの支持体が設けられていてもよい。樹脂シート１１からの剥離を容易に行うために、支持体には離型処理が施されていてもよい。
【００１６】
熱反射層１の赤外線反射率は、好ましくは５０％以上、より好ましくは７０％以上、さらに好ましくは８０％以上である。５０％以上であると、輻射熱を良好に反射できる。熱反射層１の赤外線反射率の上限は特に限定されず、例えば１００％以下である。
赤外線反射率は実施例に記載の方法で測定できる。
【００１７】
熱反射層１としては、例えば、金属を含有する層などが挙げられる。金属を含有する層としては、金属層、金属を含有する樹脂層が好ましい。
【００１８】
金属としては、例えば、アルミニウム、チタン、酸化チタン、金、銀、銅、スズ、プラチナ、クロム、ニッケル、これらの合金などが挙げられる。なかでも、コストが低く、軽いという理由から、アルミニウム、銅が好ましい。また、赤外線反射率が高いという理由から、酸化チタンなどの酸化金属が好ましい。なお、酸化チタンを使用する場合、酸化ケイ素とともに使用することが好ましい。
【００１９】
金属層として、金属箔を好適に使用できる。また、金属層は、例えば、真空蒸着、イオンプレーティング、スパッタリングなどの方法で形成することもできる。
【００２０】
金属を含有する樹脂層を構成する樹脂としては特に限定されず、例えば、後述のエポキシ樹脂、フェノール樹脂、熱可塑性樹脂などが挙げられる。金属を含有する樹脂層は、例えば、前記各成分を溶媒（例えば、メチルエチルケトン、酢酸エチルなど）に溶解ないし分散させて塗布液を調製し、塗布液を基材セパレータ上に塗布した後、塗布膜を乾燥させる方法で形成できる。
【００２１】
熱反射層１の厚みは特に限定されないが、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．５μｍ以上、さらに好ましくは１０μｍ以上である。また、熱反射層１の厚みは、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。
【００２２】
樹脂層２は、電子デバイスパッケージの反りを低減できるという点から、線膨張係数が小さく、熱反射層より厚いことが好ましい。また、吸湿性が低いことが好ましい。
【００２３】
なお、樹脂層２は、電気絶縁性であってもよいし、電気絶縁性でなくともよいが、電気絶縁性であることが好ましい。
【００２４】
樹脂層２は、エポキシ樹脂を含むことが好ましい。
【００２５】
エポキシ樹脂としては、特に限定されるものではない。例えば、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂などの各種のエポキシ樹脂を用いることができる。これらエポキシ樹脂は単独で用いてもよいし２種以上併用してもよい。
【００２６】
エポキシ樹脂の反応性を確保する観点からは、エポキシ当量１５０〜２５０、軟化点もしくは融点が５０〜１３０℃の常温で固形のものが好ましい。なかでも、信頼性の観点から、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂がより好ましい。
【００２７】
樹脂層２は、フェノール樹脂を含むことが好ましい。
【００２８】
フェノール樹脂は、エポキシ樹脂との間で硬化反応を生起するものであれば特に限定されるものではない。例えば、フェノールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、クレゾールノボラック樹脂、レゾール樹脂などが用いられる。これらフェノール樹脂は単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。
【００２９】
フェノール樹脂としては、エポキシ樹脂との反応性の観点から、水酸基当量が７０〜２５０、軟化点が５０〜１１０℃のものを用いることが好ましく、なかでも硬化反応性が高いという観点から、フェノールノボラック樹脂を好適に用いることができる。また、信頼性の観点から、フェノールアラルキル樹脂やビフェニルアラルキル樹脂のような低吸湿性のものも好適に用いることができる。
【００３０】
樹脂層２中のエポキシ樹脂及びフェノール樹脂の合計含有量は、２重量％以上が好ましい。２重量％以上であると、充分な硬化物強度が得られる。樹脂層２中のエポキシ樹脂及びフェノール樹脂の合計含有量は、２０重量％以下が好ましい。２０重量％以下であると、硬化物の線膨張係数を小さくでき、また低吸湿化できる。
【００３１】
エポキシ樹脂とフェノール樹脂の配合割合は、硬化反応性という観点から、エポキシ樹脂中のエポキシ基１当量に対して、フェノール樹脂中の水酸基の合計が０．７〜１．５当量となるように配合することが好ましく、より好ましくは０．９〜１．２当量である。
【００３２】
樹脂層２は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。
【００３３】
熱可塑性樹脂としては、天然ゴム、ブチルゴム、イソプレンゴム、クロロプレンゴム、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸エステル共重合体、ポリブタジエン樹脂、ポリカーボネート樹脂、熱可塑性ポリイミド樹脂、６−ナイロンや６，６−ナイロンなどのポリアミド樹脂、フェノキシ樹脂、アクリル樹脂、ＰＥＴやＰＢＴなどの飽和ポリエステル樹脂、ポリアミドイミド樹脂、フッ素樹脂、スチレン−イソブチレン−スチレンブロック共重合体、メチルメタクリレート−ブタジエン−スチレン共重合体（ＭＢＳ樹脂）などが挙げられる。これらの熱可塑性樹脂は単独で、又は２種以上を併用して用いることができる。
【００３４】
樹脂層２中の熱可塑性樹脂の含有量は、１重量％以上が好ましい。１重量％以上であると、良好な可とう性が得られる。樹脂層２中の熱可塑性樹脂の含有量は、５重量％以下が好ましく、３．５重量％以下がより好ましい。５重量％以下であると、良好な流動性が得られる。
【００３５】
樹脂層２は、フィラーを含むことが好ましい。
【００３６】
フィラーとしては特に限定されないが、無機充填材が好ましい。無機充填材としては、例えば、石英ガラス、タルク、シリカ（溶融シリカや結晶性シリカなど）、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化珪素、窒化ホウ素などが挙げられる。なかでも、線膨張係数を良好に低減できるという理由から、シリカ、アルミナが好ましく、シリカがより好ましい。シリカとしては、流動性に優れるという理由から、溶融シリカが好ましく、球状溶融シリカがより好ましい。
【００３７】
フィラーの平均粒径は、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上である。１μｍ以上であると、樹脂シートの可撓性、柔軟性を得易い。フィラーの平均粒径は、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下である。４０μｍ以下であると、フィラーを高充填率化し易い。
なお、平均粒径は、例えば、母集団から任意に抽出される試料を用い、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定することにより導き出すことができる。
【００３８】
フィラーは、シランカップリング剤により処理（前処理）されたものが好ましい。これにより、樹脂との濡れ性を向上でき、フィラーの分散性を高めることができる。
【００３９】
シランカップリング剤は、分子中に加水分解性基及び有機官能基を有する化合物である。
【００４０】
加水分解性基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基などの炭素数１〜６のアルコキシ基、アセトキシ基、２−メトキシエトキシ基等が挙げられる。なかでも、加水分解によって生じるアルコールなどの揮発成分を除去し易いという理由から、メトキシ基が好ましい。
【００４１】
有機官能基としては、ビニル基、エポキシ基、スチリル基、メタクリル基、アクリル基、アミノ基、ウレイド基、メルカプト基、スルフィド基、イソシアネート基などが挙げられる。なかでも、エポキシ樹脂、フェノール樹脂と反応し易いという理由から、エポキシ基が好ましい。
【００４２】
シランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランなどのビニル基含有シランカップリング剤；２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシランなどのエポキシ基含有シランカップリング剤；ｐ−スチリルトリメトキシシランなどのスチリル基含有シランカップリング剤；３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシランなどのメタクリル基含有シランカップリング剤；３−アクリロキシプロピルトリメトキシシランなどのアクリル基含有シランカップリング剤；Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（ビニルベンジル）−２−アミノエチル−３−アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノ基含有シランカップリング剤；３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのウレイド基含有シランカップリング剤；３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシランなどのメルカプト基含有シランカップリング剤；ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドなどのスルフィド基含有シランカップリング剤；３−イソシアネートプロピルトリエトキシシランなどのイソシアネート基含有シランカップリング剤などが挙げられる。
【００４３】
シランカップリング剤によりフィラーを処理する方法としては特に限定されず、溶媒中でフィラーとシランカップリング剤を混合する湿式法、気相中でフィラーとシランカップリング剤を処理させる乾式法などが挙げられる。
【００４４】
シランカップリング剤の処理量は特に限定されないが、未処理のフィラー１００重量部に対して、シランカップリング剤を０．１〜１重量部処理することが好ましい。
【００４５】
樹脂層２中のフィラーの含有量は、好ましくは７０体積％以上であり、より好ましくは７４体積％以上である。７０体積％以上であると、線膨張係数を低く設計できる。一方、フィラーの含有量は、好ましくは９０体積％以下であり、より好ましくは８５体積％以下である。９０体積％以下であると、柔軟性、流動性、接着性が良好に得られる。
【００４６】
フィラーの含有量は、「重量％」を単位としても説明できる。代表的にシリカの含有量について、「重量％」を単位として説明する。
シリカは通常、比重２．２ｇ／ｃｍ３であるので、シリカの含有量（重量％）の好適範囲は例えば以下のとおりである。
すなわち、樹脂層２中のシリカの含有量は、８１重量％以上が好ましく、８４重量％以上がより好ましい。樹脂層２中のシリカの含有量は、９４重量％以下が好ましく、９１重量％以下がより好ましい。
【００４７】
アルミナは通常、比重３．９ｇ／ｃｍ３であるので、アルミナの含有量（重量％）の好適範囲は例えば以下のとおりである。
すなわち、樹脂層２中のアルミナの含有量は、８８重量％以上が好ましく、９０重量％以上がより好ましい。樹脂層２中のアルミナの含有量は、９７重量％以下が好ましく、９５重量％以下がより好ましい。
【００４８】
樹脂層２は、硬化促進剤を含むことが好ましい。
【００４９】
硬化促進剤としては、エポキシ樹脂とフェノール樹脂の硬化を進行させるものであれば特に限定されず、例えば、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレートなどの有機リン系化合物；２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾールなどのイミダゾール系化合物；などが挙げられる。
【００５０】
硬化促進剤の含有量は、エポキシ樹脂及びフェノール樹脂の合計１００重量部に対して０．１〜５重量部が好ましい。
【００５１】
樹脂層２は、前記成分以外にも、封止樹脂の製造に一般に使用される配合剤、例えば、難燃剤成分、顔料、シランカップリング剤などを適宜含有してよい。
【００５２】
難燃剤成分としては、例えば水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化鉄、水酸化カルシウム、水酸化スズ、複合化金属水酸化物などの各種金属水酸化物；ホスファゼン化合物などを用いることができる。なかでも、難燃性、硬化後の強度に優れるという理由から、ホスファゼン化合物が好ましい。
【００５３】
顔料としては特に限定されず、カーボンブラックなどが挙げられる。
【００５４】
樹脂層２の製造方法は特に限定されないが、前記各成分（例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、熱可塑性樹脂、フィラー及び硬化促進剤）を混練して得られる混練物をシート状に塑性加工する方法が好ましい。これにより、フィラーを高充填でき、線膨張係数を低く設計できる。
【００５５】
具体的には、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、熱可塑性樹脂、フィラー及び硬化促進剤をミキシングロール、加圧式ニーダー、押出機などの公知の混練機で溶融混練することにより混練物を調製し、得られた混練物をシート状に塑性加工する。混練条件として、温度の上限は、１４０℃以下が好ましく、１３０℃以下がより好ましい。温度の下限は、上述の各成分の軟化点以上であることが好ましく、例えば３０℃以上、好ましくは５０℃以上である。混練の時間は、好ましくは１〜３０分である。また、混練は、減圧条件下（減圧雰囲気下）で行うことが好ましく、減圧条件下の圧力は、例えば、１×１０−４〜０．１ｋｇ／ｃｍ２である。
【００５６】
溶融混練後の混練物は、冷却することなく高温状態のままで塑性加工することが好ましい。塑性加工方法としては特に制限されず、平板プレス法、Ｔダイ押出法、スクリューダイ押出法、ロール圧延法、ロール混練法、インフレーション押出法、共押出法、カレンダー成形法などが挙げられる。塑性加工温度としては上述の各成分の軟化点以上が好ましく、エポキシ樹脂の熱硬化性および成形性を考慮すると、例えば４０〜１５０℃、好ましくは５０〜１４０℃、さらに好ましくは７０〜１２０℃である。
【００５７】
樹脂層２の厚みは特に限定されないが、好ましくは５０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上である。また、樹脂層２の厚みは、好ましくは２０００μｍ以下、より好ましくは１０００μｍ以下である。
【００５８】
なお、図１では、熱反射層１が単層である場合を示しているが、熱反射層１はこれに限定されず、複層であってもよい。また、図１では、樹脂層２が単層である場合を示しているが、樹脂層２はこれに限定されず、複層であってもよい。
【００５９】
樹脂シート１１は電子デバイスの封止に使用される。電子デバイスとしては、センサー、ＭＥＭＳ（Ｍｉｃｒｏ  Ｅｌｅｃｔｒｏ  Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ  Ｓｙｓｔｅｍｓ）、ＳＡＷ（Ｓｕｒｆａｃｅ  Ａｃｏｕｓｔｉｃ  Ｗａｖｅ）フィルタなどの中空構造を有する電子デバイス（中空型電子デバイス）；半導体チップ、ＩＣ（集積回路）、トランジスタなどの半導体素子；コンデンサ；抵抗などが挙げられる。なお、中空構造とは、電子デバイスを基板に搭載した際に、電子デバイスと基板との間に形成される中空部をいう。
【００６０】
封止方法としては特に限定されず、例えば、基板に搭載された電子デバイスを樹脂シート１１で覆う方法、粘着シートに搭載された電子デバイスを樹脂シート１１で覆う方法などが挙げられる。基板としては特に限定されず、例えば、プリント配線基板、セラミック基板、シリコン基板、金属基板、半導体ウェハなどが挙げられる。
【００６１】
なお、熱反射層１に輻射熱を反射させるために、樹脂シート１１の樹脂層２で電子デバイスを封止することが重要である。
【００６２】
［電子デバイスパッケージの製造方法］
例えば、以下の工程を行うことで電子デバイスパッケージを得ることができる。以下の工程は、一般にチップ・オン・ウェハ（ＣＯＷ）プロセスと呼ばれる。
【００６３】
（電子デバイス搭載基板準備工程）
電子デバイス搭載基板準備工程では、複数の電子デバイス１３が搭載された基板１２を準備する（図２参照）。電子デバイス１３の基板１２への搭載には、フリップチップボンダーやダイボンダーなどの公知の装置を用いることができる。通常、電子デバイス１３と基板１２とは電気的に接続されている。図２では、電子デバイス１３と基板１２とはバンプなどの突起電極１３ａを介して電気的に接続されている例を示している。
【００６４】
なお、電子デバイス１３がＳＡＷフィルタなどの中空型電子デバイスである場合、電子デバイス１３と基板１２との間に、中空部（中空構造）１４が維持されている。このとき、電子デバイス１３と基板１２との間の距離は、一般的には１５〜５０μｍ程度である。
【００６５】
（封止工程）
封止工程では、樹脂層２が基板１２及び電子デバイス１３と接触するように、基板１２上に樹脂シート１１を積層し、電子デバイス１３を樹脂シート１１で封止する（図３参照）。これにより、電子デバイス１３が樹脂封止された電子デバイスパッケージ１５を得る。
【００６６】
樹脂シート１１を基板１２上に積層する方法は特に限定されず、熱プレスやラミネータなど公知の方法により行うことができる。熱プレス条件としては、温度が、例えば、４０〜１００℃、好ましくは５０〜９０℃であり、圧力が、例えば、０．１〜１０ＭＰａ、好ましくは０．５〜８ＭＰａであり、時間が、例えば０．３〜１０分間、好ましくは０．５〜５分間である。また、樹脂シート１１の電子デバイス１３及び基板１２への密着性および追従性の向上を考慮すると、減圧条件下（例えば０．１〜５ｋＰａ）においてプレスすることが好ましい。
【００６７】
（熱硬化工程）
必要に応じて、電子デバイスパッケージ１５の樹脂シート１１を熱硬化する。
【００６８】
熱硬化処理の条件として、加熱温度が好ましくは１００℃以上、より好ましくは１２０℃以上である。一方、加熱温度の上限が、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下である。加熱時間が、好ましくは１０分以上、より好ましくは３０分以上である。一方、加熱時間の上限が、好ましくは１８０分以下、より好ましくは１２０分以下である。また、必要に応じて加圧してもよく、好ましくは０．１ＭＰａ以上、より好ましくは０．５ＭＰａ以上である。一方、上限は好ましくは１０ＭＰａ以下、より好ましくは５ＭＰａ以下である。
【００６９】
（研削工程）
必要に応じて、電子デバイスパッケージ１５の樹脂シート１１を研削する。研削方法としては、例えば、高速回転する砥石を用いるグラインディング法などが挙げられる。
【００７０】
（配線層形成工程）
必要に応じて、電子デバイスパッケージ１５の基板１２を研削する。研削方法としては、例えば、高速回転する砥石を用いるグラインディング法などが挙げられる。次いで、必要に応じて、電子デバイスパッケージ１５にビア（Ｖｉａ）を形成する。次いで、必要に応じて、電子デバイスパッケージ１５に再配線を形成する。次いで、必要に応じて、再配線上にバンプを形成する。
【００７１】
（ダイシング工程）
必要に応じて、電子デバイスパッケージ１５のダイシングを行う（図４参照）。これにより、チップ状の電子デバイスパッケージ１６を得ることができる。
【００７２】
（基板実装工程）
必要に応じて、電子デバイスパッケージ１５又は電子デバイスパッケージ１６を基板１８などに実装する（図５参照）。
【００７３】
（レーザーマーキング工程）
レーザーマーキングは、電子デバイスパッケージ１５又は電子デバイスパッケージ１６に任意のタイミングで行うことができる。例えば、熱硬化前の電子デバイスパッケージ１５にレーザーマーキングを行ってもよく、熱硬化後の電子デバイスパッケージ１５にレーザーマーキングを行ってもよく、電子デバイスパッケージ１６にレーザーマーキングを行ってもよい。
【００７４】
電子デバイスパッケージ１５及び電子デバイスパッケージ１６は熱反射層１を備えるため、輻射熱による電子デバイス１３の温度上昇を抑制できる。よって、ホットスポット（局所高温部）の発生を低減できる。
【００７５】
［電子デバイスパッケージの製造方法］
例えば、以下の工程を行うことでも電子デバイスパッケージを得ることができる。以下の工程は、Ｆａｎ−ｏｕｔ（ファンアウト）型ウェハレベルパッケージ（ＷＬＰ）の製造に好適である。
【００７６】
（電子デバイスを粘着シートに固定する工程）
まず、粘着シート４１に複数の電子デバイス１３を固定する（図６参照）。このとき、必要に応じて、電子デバイス１３の回路形成面が粘着シート４１と対向するように配置固定する。電子デバイス１３の固定には、フリップチップボンダーやダイボンダーなどの公知の装置を用いることができる。
【００７７】
粘着シート４１は、通常、支持体４２と、支持体４２上に積層された粘着剤層４３とを有する。
【００７８】
粘着剤層４３としては特に限定されないが、容易に剥離できるという理由から、通常は、熱剥離性粘着剤層、放射線硬化型粘着剤層等を使用する。支持体４２の材料としては特に限定されない。例えば、ＳＵＳ等の金属材料、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルサルフォン等のプラスチック材料等である。
【００７９】
（封止工程）
封止工程では、樹脂層２が粘着シート４１及び電子デバイス１３と接触するように、粘着シート４１上に樹脂シート１１を積層し、電子デバイス１３を樹脂シート１１で封止する（図７参照）。これにより、電子デバイス１３が樹脂封止された封止体５１を得る。
【００８０】
樹脂シート１１を粘着シート４１上に積層する方法は特に限定されず、熱プレスやラミネータなど公知の方法により行うことができる。
【００８１】
（熱硬化工程）
必要に応じて、封止体５１を熱硬化する（封止体５１の樹脂シート１１を熱硬化する）。
【００８２】
（剥離工程）
次いで、封止体５１から粘着シート４１を剥離する（図８参照）。剥離方法は特に限定されないが、粘着剤層４３の粘着力を低下させた後に剥離することが好ましい。例えば、粘着剤層４３が熱剥離性粘着剤層である場合、粘着剤層４３を加熱し、粘着剤層４３の粘着力を低下させた後に剥離する。
【００８３】
（研削工程）
次いで、必要に応じて、封止体５１の樹脂シート１１を研削する。研削方法としては、例えば、高速回転する砥石を用いるグラインディング法などが挙げられる。
【００８４】
（配線層形成工程）
次いで、セミアディティブ法などを利用して、封止体５１に再配線５２を形成する（図９参照）。
【００８５】
その後、封止体５１の再配線５２を形成した面に、ポリイミドやポリベンゾオキサゾール（ＰＢＯ）などの絶縁層を形成する。絶縁層は、例えば、ドライフィルムレジストなどのフィルムをラミネートすることで形成できる。
【００８６】
次いで、再配線５２上にバンプ５３を形成するバンピング加工を行う。バンピング加工は、半田ボールや半田メッキ等公知の方法で行うことができる。
【００８７】
（ダイシング工程）
電子デバイス１３、樹脂層２、熱反射層１及び再配線５２などの要素からなる封止体５１のダイシングを行ってもよい（図１０参照）。以上により、チップ領域の外側に配線を引き出した電子デバイスパッケージ６１を得ることができる。なお、ダイシングせずに封止体５１をそのまま電子デバイスパッケージとして使用してもよい。
【００８８】
（基板実装工程）
必要に応じて、電子デバイスパッケージ６１を基板などに実装する。
【００８９】
（レーザーマーキング工程）
レーザーマーキングは、封止体５１又は電子デバイスパッケージ６１に任意のタイミングで行うことができる。例えば、熱硬化前の封止体５１にレーザーマーキングを行ってもよく、熱硬化後の封止体５１にレーザーマーキングを行ってもよく、電子デバイスパッケージ６１にレーザーマーキングを行ってもよい。
【００９０】
封止体５１又は電子デバイスパッケージ６１は熱反射層１を備えるため、輻射熱による電子デバイス１３の温度上昇を抑制できる。よって、ホットスポット（局所高温部）の発生を低減できる。
【００９１】
［実施形態２］
図１１は実施形態２の樹脂シート３１の断面模式図である。樹脂シート３１は、熱伝導層３を備える点以外は、実施形態１の樹脂シート１１と同様である。樹脂シート３１は、熱反射層１、樹脂層２及び熱伝導層３がこの順に積層された構造である。
【００９２】
電子デバイスの発熱や他の電子デバイスからの輻射熱により電子デバイスの温度が上昇したとしても、樹脂シート３１は、熱伝導率が高い熱伝導層３を備えるため熱を基板及び筐体に逃がすことができる。よって、樹脂シート３１は、スマートフォンなどにおけるホットスポットの発生を効果的に低減できる。
【００９３】
熱伝導層３の熱伝導率は１Ｗ／ｍＫ以上である。１Ｗ／ｍＫ以上であるので、電子デバイスの熱を熱伝導層３を介して基板に逃がすことができる。熱伝導層３の熱伝導率は好ましくは３Ｗ／ｍＫ以上、より好ましくは３．５Ｗ／ｍＫ以上である。熱伝導層３の熱伝導率の上限は特に限定されないが、例えば１００Ｗ／ｍＫ以下である。熱伝導層３の熱伝導率は、例えば１０Ｗ／ｍＫ以下でもよい。
【００９４】
なお、熱伝導層３は、電気絶縁性であることが好ましい。
【００９５】
熱伝導層３は、熱伝導粒子を含むことが好ましい。これにより、熱伝導率を１Ｗ／ｍＫ以上に設計できる。
【００９６】
熱伝導粒子としては特に限定されず、例えば、アルミナ（酸化アルミニウム）、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、水酸化マグネシウム、窒化アルミニウム、炭化珪素等の電気絶縁性のものが挙げられる。これらは、単独で又は２種以上を併用して用いることができる。なかでも、熱伝導率が高く、良好な流動性が得られるという理由から、アルミナ、窒化ホウ素が好ましい。
【００９７】
熱伝導粒子の熱伝導率は、熱伝導層３に熱伝導性を付与可能な限り特に限定されないが、好ましくは１２Ｗ／ｍＫ以上であり、より好ましくは１５Ｗ／ｍＫ以上であり、さらに好ましくは２５Ｗ／ｍＫ以上である。１２Ｗ／ｍＫ以上であると、熱伝導層３に１Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導性を容易に付与できる。熱伝導粒子の熱伝導率は、例えば、７０Ｗ／ｍＫ以下である。
【００９８】
熱伝導粒子の粒子形状は特に限定されず、例えば、球状、楕円球体状、扁平形状、針状、繊維状、フレーク状、スパイク状、コイル状等が挙げられる。これらの形状のうち、分散性に優れ、充填率を向上できる点で球状が好ましい。
【００９９】
熱伝導層３中の熱伝導粒子の含有量は好ましくは６０体積％以上である。６０体積％以上であると、熱伝導層３の熱伝導率を高めることができる。一方、熱伝導粒子の含有量は、好ましくは８５体積％以下である。８５体積％以下であると、熱伝導層３中の接着成分の相対的な減少を防止でき、電子デバイスや基板に対する濡れ性及び接着性を確保できる。
【０１００】
熱伝導粒子の含有量は、「重量％」を単位としても説明できる。代表的にアルミナの含有量について、「重量％」を単位として説明する。
アルミナは通常、比重３．９ｇ／ｃｍ３であるので、アルミナの含有量（重量％）の好適範囲は例えば以下のとおりである。
すなわち、熱伝導層３中のアルミナの含有量は、８３重量％以上が好ましく、８５重量％以上がより好ましい。熱伝導層３中のアルミナの含有量は、９５重量％以下が好ましく、９３重量％以下がより好ましい。
【０１０１】
熱伝導層３では、熱伝導粒子の全量を１００体積％とした際の熱伝導粒子のレーザー回折散乱法により測定した粒度分布が以下の関係を満たすことが好ましい。
１００μｍ超：１体積％以下
１０μｍ以下：３０体積％以上７０体積％以下
１μｍ以下：１０体積％以上
【０１０２】
該粒度分布において、粒径が１００μｍ超の粒子の比率は１体積％以下であり、０．５体積％以下が好ましく、０．３体積％以下がより好ましい。なお、粒径が１００μｍ超の粒子の比率の下限は０．０１体積％以上が好ましい。粒径が１０μｍ以下の粒子の比率は３０体積％以上７０体積％以下であり、３５体積％以上６５体積％以下が好ましく、４０体積％以上６０体積％以下がより好ましい。さらに、粒径が１μｍ以下の粒子の比率は１０体積％以上であり、１３体積％以上が好ましく、１５体積％以上がより好ましい。なお、粒径が１μｍ以下の粒子の比率の上限は４０体積％以下が好ましい。粒度分布が上記特定の関係にあることにより、中空構造付近における樹脂へダイラタンシー様作用を付与して封止時の中空構造への樹脂進入を好適に抑制することができる。粒度分布は、母集団から任意に抽出される試料を用い、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定することにより導き出すことができる。
【０１０３】
熱伝導層３は、エポキシ樹脂を含むことが好ましい。エポキシ樹脂としては、樹脂層２で説明したものを好適に使用できる。
【０１０４】
熱伝導層３は、フェノール樹脂を含むことが好ましい。フェノール樹脂としては、樹脂層２で説明したものを好適に使用できる。
【０１０５】
熱伝導層３中のエポキシ樹脂及びフェノール樹脂の合計含有量は、２重量％以上が好ましい。２重量％以上であると、電子デバイス、基板などに対する接着力が良好に得られる。熱伝導層３中のエポキシ樹脂及びフェノール樹脂の合計含有量は、２０重量％以下が好ましい。２０重量％以下であると、吸湿性を低く抑えることができる。
【０１０６】
エポキシ樹脂とフェノール樹脂の配合割合は、硬化反応性という観点から、エポキシ樹脂中のエポキシ基１当量に対して、フェノール樹脂中の水酸基の合計が０．７〜１．５当量となるように配合することが好ましく、より好ましくは０．９〜１．２当量である。
【０１０７】
熱伝導層３は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。熱可塑性樹脂としては、樹脂層２で説明したものを好適に使用できる。
【０１０８】
熱伝導層３中の熱可塑性樹脂の含有量は、０．５重量％以上が好ましい。０．５重量％以上であると、柔軟性、可撓性を付与できる。熱伝導層３中の熱可塑性樹脂の含有量は、２０重量％以下が好ましい。２０重量％以下であると、電子デバイス、基板などに対する接着力が良好に得られる。
【０１０９】
熱伝導層３は、硬化促進剤を含むことが好ましい。硬化促進剤としては、樹脂層２で説明したものを好適に使用できる。
【０１１０】
硬化促進剤の含有量は、エポキシ樹脂及びフェノール樹脂の合計１００重量部に対して０．１〜５重量部が好ましい。
【０１１１】
熱伝導層３は、前記成分以外にも、封止樹脂の製造に一般に使用される配合剤、例えば、シリカなどを適宜含有してよい。
【０１１２】
熱伝導層３は一般的な製法で作製できる。例えば、前記各成分を溶媒（例えば、メチルエチルケトン、酢酸エチルなど）に溶解ないし分散させて塗布液を調製し、塗布液を基材セパレータ上に塗布した後、塗布膜を乾燥させる。これにより、熱伝導層３を作製できる。
【０１１３】
熱伝導層３の厚みは、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下である。２００μｍ以下であると、ダイシングブレードの摩耗を低減できる。また、熱伝導層３の厚みは、好ましくは５μｍ以上である。５μｍ以上であると、熱を効率的に伝導させることができる。
【０１１４】
樹脂シート３１において、樹脂層２の熱伝導率は、熱伝導層３の熱伝導率より低いことが好ましい。これにより、電子デバイスの熱を基板に逃がし易くなる。
【０１１５】
樹脂層２の熱伝導率は、好ましくは５Ｗ／ｍＫ以下、より好ましくは３Ｗ／ｍＫ以下、より好ましくは２Ｗ／ｍＫ以下である。また、樹脂層２の熱伝導率の下限は特に限定されないが、例えば０．１Ｗ／ｍＫ以上である。
【０１１６】
熱伝導層３の熱伝導率／樹脂層２の熱伝導率（熱伝導層３の熱伝導率の樹脂層２の熱伝導率に対する比）が、好ましくは１以上であり、より好ましくは３以上である。１以上であると、電子デバイスの熱を基板に効果的に逃がすことができる。熱伝導層３の熱伝導率／樹脂層２の熱伝導率の値の上限は特に限定されないが、例えば５０以下である。
【０１１７】
熱伝導層３の厚み／樹脂層２の厚み（熱伝導層３の厚みの樹脂層２の厚みに対する比）が、好ましくは０．５以下であり、より好ましくは０．２以下である。０．５以下であると、電子デバイスの熱を基板に効果的に逃がしつつ、ダイシングブレードの摩耗を低減できる。熱伝導層３の厚み／樹脂層２の厚みが、好ましくは０．１以上である。０．１以上であると、電子デバイスパッケージの反りを低減できる。
【０１１８】
なお、図１１では、熱伝導層３が単層である場合を示しているが、熱伝導層３はこれに限定されず、複層であってもよい。
【０１１９】
樹脂シート３１で電子デバイスを封止する際は、熱伝導層３を電子デバイスと接触させることが重要である。これにより、熱伝導経路を確保できる（図１２参照）。
【０１２０】
樹脂シート３１で製造された電子デバイスパッケージにおいて、高熱伝導率の熱伝導層３が電子デバイス１３と接触しているので、電子デバイス１３で発生した熱を、基板１２など（例えば、基板１２、筐体など）に逃がすことができる。
【実施例】
【０１２１】
以下に、この発明の好適な実施例を例示的に詳しく説明する。ただし、この実施例に記載されている材料や配合量などは、特に限定的な記載がない限りは、この発明の範囲をそれらのみに限定する趣旨のものではない。
【０１２２】
まず、実施例で使用した成分について説明する。
【０１２３】
熱反射層について説明する。
熱反射層１：日本製箔株式会社製のアルミ箔（アルミニウム、厚み２０μｍ）
熱反射層２：日本製箔株式会社製の銅箔（銅、厚み２０μｍ）
【０１２４】
樹脂層を作製するために使用した成分について説明する。
エポキシ樹脂：新日鐵化学（株）製のＹＳＬＶ−８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキン当量２００ｇ／ｅｑ．軟化点８０℃）
フェノール樹脂：明和化成社製のＭＥＨ−７８５１−ＳＳ（ビフェニルアラルキル骨格を有するフェノール樹脂、水酸基当量２０３ｇ／ｅｑ．軟化点６７℃）
熱可塑性樹脂：三菱レイヨン社製メタブレンＣ−１３２Ｅ（ＭＢＳ樹脂、平均粒径１２０μｍ）
シランカップリング剤処理フィラー：電気化学工業社製のＦＢ−９４５４ＦＣ（溶融球状シリカ、平均一次粒子径２０μｍ）を信越化学社製のＫＢＭ−４０３（３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）で処理したもの（ＦＢ−９４５４ＦＣ  ８７．９重量部に対して、ＫＢＭ−４０３  ０．５重量部の割合で処理）
カーボンブラック：三菱化学社製の＃２０
硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ−ＰＷ（２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール）
【０１２５】
熱伝導層を作製するために使用した成分について説明する。
エポキシ樹脂：新日鐵化学（株）製のＹＳＬＶ−８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキン当量２００ｇ／ｅｑ．軟化点８０℃）
フェノール樹脂：明和化成社製のＭＥＨ−７８５１−ＳＳ（ビフェニルアラルキル骨格を有するフェノール樹脂、水酸基当量２０３ｇ／ｅｑ．軟化点６７℃）
熱可塑性樹脂：三菱レイヨン社製メタブレンＣ−１３２Ｅ（ＭＢＳ樹脂、平均粒径１２０μｍ）
熱伝導粒子：電気化学工業製のＤＡＳ―３０（アルミナ、平均粒径２７．９μｍ、最大粒径１２８μｍ、熱伝導率３６Ｗ／ｍＫ）
硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ−ＰＷ（２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール）
【０１２６】
［実施例１］
（樹脂層の作製）
表１に記載の配合比に従い、各成分を配合し、ロール混練機により６０〜１２０℃、１０分間、減圧条件下（０．０１ｋｇ／ｃｍ２）で溶融混練し、混練物を調製した。次いで、得られた混練物を、平板プレス法により、シート状に形成して、樹脂層を作製した。
【０１２７】
（樹脂シートの作製）
ロールラミネ―タ―を用いて熱反射層１上に樹脂層を積層した。これにより、熱反射層１上に樹脂層が積層された樹脂シートを作製した。
【０１２８】
［実施例２］
（樹脂層の作製）
表１に記載の配合比に従い、各成分を配合し、ロール混練機により６０〜１２０℃、１０分間、減圧条件下（０．０１ｋｇ／ｃｍ２）で溶融混練し、混練物を調製した。次いで、得られた混練物を、平板プレス法により、シート状に形成して、樹脂層を作製した。
（熱伝導層の作製）
表３に記載の配合比に従い、各成分を配合し、ロール混練機により６０〜１２０℃、１０分間、減圧条件下（０．０１ｋｇ／ｃｍ２）で溶融混練し、混練物を調製した。次いで、得られた混練物を、平板プレス法により、シート状に形成して、熱伝導層を作製した。
【０１２９】
（樹脂シートの作製）
ロールラミネ―タ―を用いて熱反射層１上に樹脂層及び熱伝導層をこの順に積層した。これにより、熱反射層１、樹脂層及び熱伝導層がこの順に積層された樹脂シートを作製した。
【０１３０】
［実施例３］
（樹脂層の作製）
表１に記載の配合比に従い、各成分を配合し、ロール混練機により６０〜１２０℃、１０分間、減圧条件下（０．０１ｋｇ／ｃｍ２）で溶融混練し、混練物を調製した。次いで、得られた混練物を、平板プレス法により、シート状に形成して、樹脂層を作製した。
【０１３１】
（樹脂シートの作製）
ロールラミネ―タ―を用いて熱反射層２上に樹脂層を積層した。これにより、熱反射層２上に樹脂層が積層された樹脂シートを作製した。
【０１３２】
［比較例１］
表１に記載の配合比に従い、各成分を配合し、ロール混練機により６０〜１２０℃、１０分間、減圧条件下（０．０１ｋｇ／ｃｍ２）で溶融混練し、混練物を調製した。次いで、得られた混練物を、平板プレス法により、シート状に形成して、樹脂層（樹脂シート）を作製した。
【０１３３】
［評価］
樹脂層、熱反射層、熱伝導層及び樹脂シートについて以下の評価を行った。結果を表２に示す。
【０１３４】
（赤外線反射率）
サンプル（熱反射層又は樹脂層）を、乾燥機内において１７５℃、１時間で熱処理を行い、熱硬化させた。その後、ＡＴＲ法（全反射吸収分光法、測定装置；ＮＩＣＯＬＥＴ ４７００、サーモフィッシャーサイエンティフィック株式会社製）により、サンプルの赤外線反射率（％）を測定した。
【０１３５】
（熱伝導率）
サンプル（熱伝導層又は樹脂層）を、乾燥機内において１７５℃、１時間で熱処理を行い、熱硬化させた。その後、ＴＷＡ法（温度波熱分析法、測定装置；アイフェイズモバイル、（株）アイフェイズ製）により、サンプルの熱拡散率α（ｍ２／ｓ）を測定した。次に、サンプルの比熱Ｃｐ（Ｊ／ｇ・℃）を、ＤＳＣ法により測定した。比熱測定は、エスアイアイナノテクノロジー（株）製のＤＳＣ６２２０を用い、昇温速度１０℃／ｍｉｎ、温度２０〜３００℃の条件下で行い、得られた実験データを基に、ＪＩＳハンドブック（比熱容量測定方法Ｋ−７１２３）により算出した。更に、サンプルの比重を測定した。
【０１３６】
熱拡散率α、比熱Ｃｐ及び比重の値を基に、下記式により熱伝導率を算出した。
【数１】
2015035568.tif 000003
【０１３７】
（温度測定）
２３℃に調整した室内にて、断熱材(厚み１０ｍｍ)の上にシートサンプル(２００×２００ｍｍの樹脂シート)を置き、シートサンプルの上方５００ｍｍからランプ（レフランプ、１８０Ｗ）を照射した。６０分間照射後のシートサンプル表面温度の平均値をサーモグラフィ（ＴＨ９１００ＷＲ、ＮＥＣ／Ａｖｉｏ）にて測定した。
【０１３８】
（温度差測定）
２３℃に調整した室内にて、断熱材(厚み１０ｍｍ)の上にシートサンプル(２００×２００ｍｍの樹脂シート)を置き、シートサンプルの上方５００ｍｍからランプ（レフランプ、１８０Ｗ）を照射した。 ６０分間照射後のシートサンプル裏面温度をサーモグラフィ（ＴＨ９１００ＷＲ、ＮＥＣ／Ａｖｉｏ）にて測定し，最高温度と最低温度の差を計測した。
【０１３９】
【表１】
2015035568.tif 000004
【０１４０】
【表２】
2015035568.tif 000005
【０１４１】
【表３】
2015035568.tif 000006
【符号の説明】
【０１４２】
１        熱反射層
２        樹脂層
３        熱伝導層
１１、３１  樹脂シート
１２        基板
１３        電子デバイス
１３ａ      突起電極
１４        中空部
１５、１６  電子デバイスパッケージ
１７        バンプ
１８        基板
４１        粘着シート
４２        支持体
４３        粘着剤層
５１        封止体
５２        再配線
５３        バンプ
６１        電子デバイスパッケージ
１０１      筐体
１０２      電子デバイス
１０３      輻射熱
【図１】
2015035568.tif 000007
【図２】
2015035568.tif 000008
【図３】
2015035568.tif 000009
【図４】
2015035568.tif 000010
【図５】
2015035568.tif 000011
【図６】
2015035568.tif 000012
【図７】
2015035568.tif 000013
【図８】
2015035568.tif 000014
【図９】
2015035568.tif 000015
【図１０】
2015035568.tif 000016
【図１１】
2015035568.tif 000017
【図１２】
2015035568.tif 000018
【図１３】
2015035568.tif 000019