(57)【要約】【課題】従来の製造方法では、周囲にフィルム製のフレームを有する膜電極接合体と他部材とを接合する際にフィルムが変形する問題点があった。【解決手段】複数枚のプラスチックフィルム１Ａを貼り合わせて成るフレーム１を周囲に有する膜電極接合体２と、フレーム１に配置した磁性体５と、フレーム１及び膜電極接合体２を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータ３，４を備えた単セル構造とし、磁性体５によりフレーム１の剛性を高めて変形を防止する。また、製造時に磁性体５に対して磁場を付与することで、磁性体５を単セルＣの厚さ方向の中央に維持してフレームの変形の防止を図る。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数枚のプラスチックフィルムを貼り合わせて成るフレームを周囲に有する膜電極接合体と、
フレームに配置した磁性体と、
フレーム及び膜電極接合体を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータと、
を備えたことを特徴とする単セル構造。
【請求項２】
磁性体が、フレームを構成するプラスチックフィルム同士の間に配置してあることを特徴とする請求項１に記載の単セル構造。
【請求項３】
フレームとセパレータとの間に、膜電極接合体に対して反応用ガスを流通させるためのディフューザ領域を有し、
磁性体が、ディフューザ領域に配置してあることを特徴とする請求項１又は２に記載の単セル構造。
【請求項４】
フレームとセパレータとの間に、シール部材を有し、
磁性体が、シール部材に対応する位置に配置してあることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の単セル構造。
【請求項５】
磁性体が、プラスチックフィルムに塗布した接着剤に埋め込まれていることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の単セル構造。
【請求項６】
複数枚のプラスチックフィルムを貼り合わせて成るフレームを周囲に有する膜電極接合体と、フレーム及び膜電極接合体を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータとを備えた単セルを製造するに際し、
プラスチックフィルム同士の間に磁性体を配置して、そのプラスチックフィルムから成るフレームと膜電極接合体とを一体化し、その後、
（Ａ）アノード側及びカソード側のいずれか一方側のセパレータの周縁部に接着剤を塗布した後にそのセパレータにフレームを有する膜電極接合体を積層し、
（Ｂ）フレームの周縁部に接着剤を塗布した後にそのフレーム及び膜電極接合体に他方のセパレータを積層し、
（Ａ）及び（Ｂ）の少なくとも一方の工程の後に磁性体に対してフレームの厚さ方向に磁場を付与することを特徴とする単セルの製造方法。
【請求項７】
単セルは、フレームとセパレータとの間に、膜電極接合体に対して反応用ガスを流通させるためのディフューザ領域を有し、
フレームにおけるディフューザ領域に対応する位置に磁性体を配置したことを特徴とする請求項５に記載の単セルの製造方法。
【請求項８】
単セルは、フレームとセパレータとの間に、シール部材を有し、
フレームにおけるシール部材に対応する位置に磁性体を配置したことを特徴とする請求項６又は７に記載の単セルの製造方法。
【請求項９】
磁性体は、金属製素材を板状に成形した部材であることを特徴とする請求項６〜８のいずれか１項に記載の単セルの製造方法。
【請求項１０】
複数枚のプラスチックフィルムを貼り合わせて成るフレームを周囲に有する膜電極接合体と、フレーム及び膜電極接合体を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータとを備えた単セルを積層して成る燃料電池スタックを製造するに際し、
プラスチックフィルム同士の間に磁性体を配置したフレームを周囲に有する膜電極接合体を用い、
（Ａ）アノード側及びカソード側のいずれか一方側のセパレータの周縁部に接着剤を塗布した後にそのセパレータにフレームを有する膜電極接合体を積層し、
（Ｂ）フレームの周縁部に接着剤を塗布した後にそのフレーム及び膜電極接合体に他方のセパレータを積層し、
（Ａ）及び（Ｂ）の工程を所定回数繰り返すと共に、（Ａ）及び（Ｂ）の少なくとも一方の工程の後に磁性体に対してフレームの厚さ方向に磁場を付与することを特徴とする燃料電池スタックの製造方法。
【請求項１１】
（Ｂ）の工程における他方側のセパレータに、次に積層する単セルの一方側のセパレータが予め一体化してあることを特徴とする請求項１０に記載の燃料電池スタックの製造方法。
【請求項１２】
単セルは、フレームとセパレータとの間に、膜電極接合体に対して反応用ガスを流通させるためのディフューザ領域を有し、
フレームにおけるディフューザ領域に対応する位置に磁性体を配置したことを特徴とする請求項１０又は１１に記載の燃料電池スタックの製造方法。
【請求項１３】
単セルは、フレームとセパレータとの間に、シール部材を有し、
フレームにおけるシール部材に対応する位置に磁性体を配置したことを特徴とする請求項１０〜１２のいずれか１項に記載の燃料電池スタックの製造方法。
【請求項１４】
磁性体は、金属製素材を板状に成形した部材であることを特徴とする請求項１０〜１３のいずれか１項に記載の燃料電池スタックの製造方法。
【請求項１５】
請求項６〜９のいずれか１項に記載の単セルの製造方法により製造した単セルであって、
複数枚のプラスチックフィルムを貼り合わせて成るフレームを周囲に有する膜電極接合体と、フレーム及び膜電極接合体を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータとを備えると共に、フレームを形成するプラスチックフィルム同士の間に磁性体が配置してあることを特徴とする単セル。
【請求項１６】
請求項１０〜１４のいずれか１項に記載の燃料電池スタックの製造方法により製造した燃料電池スタックであって、
複数枚のプラスチックフィルムを貼り合わせて成るフレームを周囲に有する膜電極接合体と、フレーム及び膜電極接合体を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータとを備えた単セルを積層して成り、各単セルにおけるフレームを形成するプラスチックフィルム同士の間に磁性体が配置してあることを特徴とする燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池を構成する単セル構造、単セルの製造方法及びその製造方法により製造した単セルに関し、さらには、その単セルを積層して成る燃料電池スタックの製造方法及びその製造方法により製造した燃料電池スタックに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
この種の単セル構造としては、例えば、燃料電池の製造方法の名称で特許文献１に記載されているものがある。特許文献１に記載の燃料電池は、電解質膜と電解質膜露出用開口を有する補強フィルムとを接合し、電解質膜露出用開口から露出する部分に触媒を塗布して触媒膜とする。補強フィルムは、ＰＥＮ、ＰＥＴ、テフロン（登録商標）系ＰＴＰＥ等の素材からなる。
【０００３】
その後、上記の燃料電池では、触媒膜の補強フィルムに、ガス拡散層を熱圧プレスにより接合して、ガス拡散層を含む膜電極接合体を構成する。そして、上記の燃料電池では、膜電極接合体を一対のガス流路用部材で挟持してセルを構成し、このセルとセパレータとを交互に積層して燃料電池スタックを形成する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−１１８２３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記したような従来の燃料電池の製造方法によって製造した単セル構造では、膜電極接合体が、その周囲に補強フィルムを一体的に有しているが、補強といえども充分な剛性を有するフィルムではないので、他の部材と接合する際にフィルムが変形し、その結果、ガスシール性が損なわれる虞があるという問題点があり、このような問題点を解決することが課題であった。
【０００６】
本発明は、上記従来の課題に着目して成されたものであって、プラスチックフィルムから成るフレームを周囲に有する膜電極接合体を備えた単セル構造において、フレームの変形を防止することができる単セル構造、単セルの製造方法及びその製造方法により製造した単セルを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係わる単セル構造は、複数枚のプラスチックフィルムを貼り合わせて成るフレームを周囲に有する膜電極接合体と、フレームに配置した磁性体と、フレーム及び膜電極接合体を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータとを備えた構成としており、上記構成をもって従来の課題を解決するための手段としている。
【０００８】
本発明に係わる単セルの製造方法は、複数枚のプラスチックフィルムを貼り合わせて成るフレームを周囲に有する膜電極接合体と、フレーム及び膜電極接合体を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータとを備えた単セルを製造するに際し、プラスチックフィルム同士の間に磁性体を配置して、そのプラスチックフィルムから成るフレームと膜電極接合体とを一体化する。
【０００９】
その後、単セルの製造方法は、（Ａ）アノード側及びカソード側のいずれか一方側のセパレータの周縁部に接着剤を塗布した後にそのセパレータにフレームを有する膜電極接合体を積層し、（Ｂ）フレームの周縁部に接着剤を塗布した後にそのフレーム及び膜電極接合体に他方のセパレータを積層し、（Ａ）及び（Ｂ）の少なくとも一方の工程の後に磁性体に対してフレームの厚さ方向に磁場を付与する構成としており、上記構成をもって従来の課題を解決するための手段としている。
【００１０】
また、本発明に係わる単セルは、上記の単セルの製造方法により製造した単セルであって、複数枚のプラスチックフィルムを貼り合わせて成るフレームを周囲に有する膜電極接合体と、フレーム及び膜電極接合体を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータとを備えると共に、フレームを形成するプラスチックフィルム同士の間に磁性体が配置してあることを特徴としている。
【００１１】
ここで、磁性体は、物理学的には、反磁性体、常磁性体及び強磁性体の三つに分けられるが、普通は強磁性体を示す。本発明における磁性体は、要するに、磁石で吸着可能な部材であれば良く、強磁性体や常磁性体を使用することが可能であり、具体的には鋼板等の金属板や金属繊維などを用いることができる。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係わる単セル構造は、磁性体によりフレームの剛性を高めて同フレームの変形を防止することができる。また、単セル構造は、製造時に磁性体に対して磁場を付与し、磁性体を単セルの厚さ方向の中央に維持することで、フレームの変形を防止することができる。
【００１３】
本発明に係わる単セルの製造方法は、プラスチックフィルムから成るフレームを周囲に有する膜電極接合体を備えた単セルを製造するに際し、磁性体を単セルの厚さ方向の中央に保持しながらフレームとセパレータとの接着が行われるので、フレームの変形を防止することができる。
【００１４】
また、上記の単セルの製造方法により製造した単セルは、変形の無い良好なフレームを備えたものとなり、フレームの両側の接着剤層の厚さも均一となり、その接着剤層によるシール性も向上する。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】燃料電池を説明する斜視図（Ａ）、及び分解斜視図（Ｂ）である。
【図２】単セルを分解状態で示す平面図である。
【図３】本発明の第１実施形態を説明する単セルの平面図（Ａ）、図Ａ中のＡ−Ａ線に基づく断面図（Ｂ）、及びフレームの形成工程を示す断面説明図（Ｃ）である。
【図４】フレーム及び膜電極接合体の形成工程の他の例を示す各々断面図（Ａ）〜（Ｃ）、フレームのさらに他の形成工程を示す各々断面図（Ｄ）（Ｅ）である。
【図５】第１実施形態における単セルの製造工程を順に示す断面図（Ａ）〜（Ｃ）である。
【図６】第１実施形態における単セルの製造工程を示すフローチャートである。
【図７】第２実施形態における単セルの製造工程を示すフローチャートである。
【図８】第３実施形態における燃料電池スタックを示す断面図（Ａ）、及び接合した一対のセパレータを示す断面図（Ｂ）である。
【図９】第３実施形態における燃料電池スタックの製造工程を示すフローチャートである。
【図１０】第４実施形態における燃料電池スタックの製造工程を示すフローチャートである。
【図１１】磁性体の他の実施形態を示す各々断面図（Ａ）〜（Ｄ）である。
【図１２】第５実施形態における単セルを示す平面図（Ａ）、図Ａ中のＡ−Ａ線に基づく断面図（Ｂ）、及び図Ａ中のＢ−Ｂ線に基づく断面図（Ｃ）である。
【図１３】第６実施形態における燃料電池スタックを示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、図面に基づいて、本発明に係わる単セル構造、単セルの製造方法、及びその製造方法により製造した単セル、並びに、燃料電池スタックの製造方法、及びその製造方法により製造した燃料電池スタックの実施形態を説明する。
【００１７】
本発明において、単セルは、基本構成として、複数枚のプラスチックフィルムを貼り合わせて成るフレームを周囲に有する膜電極接合体と、フレーム及び膜電極接合体を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータとを備えた構造である。また、燃料電池スタックは、上記構造の単セルを積層して成るものである。したがって、本発明の燃料電池スタックは、例えば、多数の単セルを積層状態に備えた燃料電池においては、全単セルのうちの一部である積層体、若しくは全部である積層体のいずれもが対象となる。
【００１８】
〈第１実施形態〉
図１に示す燃料電池ＦＣは、とくに図１（Ｂ）に示すように、複数の単セルＣを互いに積層して一体化した少なくとも二つ以上のセルモジュールＭと、セルモジュールＭ同士の間に介装するシールプレートＰとを備えている。図示例の単セルＣ及びシールプレートＰは、ほぼ同等の縦横寸法を有する矩形板状を成している。なお、図１（Ｂ）には、２つのセルモジュールＭと、１つのシールプレートＰを示しているが、実際には、それ以上の数のセルモジュールＭ及びシールプレートＰを積層する。
【００１９】
また、燃料電池ＦＣは、セルモジュールＭの積層方向の両端部に、エンドプレート５６Ａ，５６Ｂを夫々配置し、単セルＣの長辺側の積層端面（図１中で上下面）に、締結板５７Ａ，５７Ｂが設けてあると共に、短辺側の積層端面に、補強板５８Ａ，５８Ｂが設けてある。各締結板５７Ａ，５７Ｂ及び補強板５８Ａ，５８Ｂは、セルモジュールＭ及びシールプレートＰから成る積層体Ａの積層方向全長にわたる大きさを有し、図示しないボルトにより両エンドプレート５６Ａ，５６Ｂに連結する。
【００２０】
このようにして、燃料電池ＦＣは、図１（Ａ）に示すようなケース一体型構造となり、各セルモジュールＭ及びシールプレートＰを積層方向に拘束・加圧して個々の単セルＣに所定の接触面圧を加え、ガスシール性や導電性等を良好に維持する。
【００２１】
単セルＣは、図２に示すように、周囲にフレーム１を有する膜電極接合体２と、フレーム１及び膜電極接合体２を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータ３，４を備えている。電気自動車の車載電源に用いる燃料電池ＦＣは、多数枚の単セルＣを必要とするので、単セルＣの薄型化が非常に重要である。本発明の単セルＣでは、薄型化を図るための一構成として、フレーム１にプラスチックフィルム１Ａを用いている。
【００２２】
フレーム１は、図３に示すように、複数枚（図示例では２枚）のプラスチックフィルム１Ａ，１Ａを貼り合わせて成るものであって、膜電極接合体２の周縁部を挟持しつつ貼り合わせることで膜電極接合体２と一体化される。プラスチックフィルム１Ａの材料としては、例えば、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、及びポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）などを挙げることができる。
【００２３】
前記フレーム１は、この実施形態では、膜電極接合体２を中央にして長方形状を成している。また、フレーム１は、短辺側の両端部に、各々三個ずつのマニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６が配列してあり、各マニホールド穴群から膜電極接合体２に至る領域がガスの整流等を行うためのディフューザ領域Ｄとなる。すなわち、単セルＣは、フレーム１とセパレータ３，４との間に、膜電極接合体２に対して反応用ガスを流通させるためのディフューザ領域Ｄを有している。
【００２４】
膜電極接合体２は、一般に、ＭＥＡ（Membrane  Electrode Assembly)と呼ばれるものであって、例えば固体高分子から成る電解質層を燃料極層（アノード）と空気極層（カソード）とで挟持した構造を有している。この膜電極接合体２は、燃料極層にアノードガス（水素）が供給されると共に、空気極層にカソードガス（水素）が供給されて、電気化学反応により発電をする。
【００２５】
各セパレータ３，４は、表裏反転形状を有する金属製の板部材であって、例えばステンレス製であり、プレス加工により適宜の形状に成形することができる。各セパレータ３，４は、膜電極接合体２に対応する中央部分が、短辺方向の断面において波形状に形成してある。この波形状は図示の如く長辺方向に連続している。これにより、各セパレータ３，４は、波形状における膜電極接合体２に対応する中央部分では、各凸部分が膜電極接合体２に接触すると共に、波形状における各凹部分がガス流路となる。また、各セパレータ３Ａ，３Ｂは、両端部に、フレーム１の各マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６同等のマニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６を有している。
【００２６】
フレーム１及び各セパレータ３，４において、図２の左側に示す各マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ３は、アノードガス供給用（Ｈ１）、冷却流体排出用（Ｈ２）及びカソードガス排出用（Ｈ３）であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。また、図２の右側に示す各マニホールド穴Ｈ４〜Ｈ６は、カソードガス供給用（Ｈ４）、冷却流体供給用（Ｈ５）及びアノードガス排出用（Ｈ６）であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。なお、供給用と排出用は、一部または全部が逆の位置関係でも良い。
【００２７】
また、フレーム１及び各セパレータ３，４の周縁部や、マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６の周囲には、シール材Ｓが配置してある。これらのシール材は、接着剤としても機能するもので、フレーム１及び膜電極接合体２とセパレータ３，４とを気密的に接合する。また、マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６の周囲に配置したシール材Ｓは、各マニホールドの気密性を維持する一方で、各層間に応じた流体を供給するために該当箇所に開口を有している。
【００２８】
上記の単セルＣは、所定枚数を積層してセルモジュールＭを形成する。このとき、隣接する単セルＣ同士の間には、冷却液（例えば水）の流路を形成し、隣接するセルモジュールＭ同士の間にも冷却液の流路を形成する。したがって、シールプレートＰは、セルモジュールＭ同士の間、すなわち冷却液の流路内に配置されている。
【００２９】
シールプレートＰは、導電性の一枚の金属板を成形したものであり、平面視において上記した単セルＣとほぼ同じ矩形板状で且つ同じ大きさに形成され、両短辺側には、単セルＣと同様のマニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６が形成されている。このシールプレートＰは、マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６の各周囲に、図示しないシール部材を備えると共に、その周縁部分に、外周シール部材５１及び内周シール部材５２が、全周にわたって平行に設けてあり、外周シール部材５１により外部からの雨水等の浸入を防止すると共に、内周シール部材５２によりセルモジュールＭ間の流路を流通する冷却液の漏出を防止する。
【００３０】
ここで、上記の燃料電池ＦＣを構成する単セルＣは、複数枚のプラスチックフィルム１Ａを貼り合わせて成るフレーム１を周囲に有する膜電極接合体２と、フレーム１に配置した磁性体５と、フレーム１及び膜電極接合体２を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータ３，４とを備えている。磁性体５は、要するに、磁石で吸着可能な部材であれば良く、強磁性体や常磁性体を使用することが可能であり、具体的には鋼板等の金属板や金属繊維などを用いることができる。
【００３１】
また、単セルＣは、より好ましい実施形態として、磁性体５が、フレーム１を構成するプラスチックフィルム１Ａ同士の間に配置してある。さらに、単セルＣは、より好ましい実施形態として、フレーム１とセパレータ３，４との間に、膜電極接合体２に対して反応用ガスを流通させるためのディフューザ領域Ｄを有し、磁性体５が、ディフューザ領域Ｄに配置してある。
【００３２】
さらに、単セルＣは、より好ましい実施形態として、フレーム１とセパレータ３，４との間に、シール部材Ｓを有し、磁性体５が、シール部材Ｓに対応する位置に配置してあり、また、磁性体５が、プラスチックフィルム１Ａに塗布した接着剤３１に埋め込まれている構造になっている。
【００３３】
上記構造を有する単セルＣは、次に述べる製造方法により製造される。すなわち、単セルＣの製造方法は、最初の工程として、プラスチックフィルム１Ａ，１Ａ同士の間に磁性体５を配置して、そのプラスチックフィルム１Ａ，１Ａから成るフレーム１と膜電極接合体２とを一体化する。
【００３４】
その後、単セルＣの製造方法は、アノード側及びカソード側のいずれか一方側のセパレータ３（４）の周縁部に接着剤を塗布した後にそのセパレータ３（４）にフレーム１を有する膜電極接合体２を積層し（工程Ａ）、フレーム１の周縁部に接着剤を塗布した後にそのフレーム１及び膜電極接合体２に他方のセパレータ４（３）を積層する（工程Ｂ）。そして、工程Ａ及び工程Ｂの少なくとも一方の工程の後に磁性体５に対してフレーム１の厚さ方向に磁場を付与するものとしている。
【００３５】
上記の単セルの製造方法により製造した単セルＣは、先述したように、複数枚のプラスチックフィルム１Ａ，１Ａを貼り合わせて成るフレーム１を周囲に有する膜電極接合体２と、フレーム１及び膜電極接合体２を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータ３，４とを備えている。そして、単セルＣは、図３（Ａ）及び（Ｂ）に示すように、フレーム１を形成するプラスチックフィルム１Ａ，１Ａ同士の間に磁性体５を配置した構成を有している。また、図示の膜電極接合体２の両面には、多孔質材料から成るアノード側及びカソード側のガス拡散層６，７が設けてある。
【００３６】
上記の単セルＣの製造方法をより具体的に説明する。フレーム１を形成するプラスチックフィルム１Ａは、図３（Ｃ）の左側に示すように、ロール状に形成されていて、製造ライン中で上下に配置される。また、プラスチックフィルム１Ａには、膜電極接合体２を露出させるための開口部（図示せず）が予め形成されている。
【００３７】
図示例の磁性体５は、図３（Ａ）中に点線で示すように、膜電極接合体２を囲繞する枠状を成す部材である。この磁性体５は、磁石で吸着可能な部材であれば良く、材料がとくに限定されるものではないが、例えばＳＵＳ４００系の鋼板である。この磁性体５の厚さは、図３（Ｂ）に示すように、フレーム１とガス拡散層６（７）との段差寸法ｈなどから決定することができる。
【００３８】
そして、単セルＣの製造方法は、上下のプラスチックフィルム１Ａ，１Ａの間に膜電極接合体２及び磁性体５を配置し、次に、図３（Ｃ）の右側に示すように、上下のプラスチックフィルム１Ａ，１Ａを接着剤３１，３１で貼り合わせてフレーム１を形成する。これにより、フレーム１は、膜電極接合体２の周縁部及び磁性体５を挟持した状態にして、膜電極接合体２と一体化される。
【００３９】
上記のようにフレーム１と膜電極接合体２とを一体化するには、図４に示す幾つかの方法を選択することができる。図４（Ａ）に示す方法は、予め接着剤３１を塗布した一方のプラスチックフィルム１Ａ上に、膜電極接合体２及び磁性体５を配置し、その上側に接着剤３１を塗布して他方のプラスチックフィルム１Ａを積層し、図４（Ｂ）に示すようにフレーム１と膜電極接合体２とを一体化する。その後、図４（Ｃ）に示すように、フレーム１の一部及び膜電極接合体２の全体にガス拡散層６，７を積層する。
【００４０】
図４（Ｄ）に示す方法は、予め接着剤３１を塗布した一方のプラスチックフィルム１Ａと、同じく接着剤３１を塗布した他方のプラスチックフィルム１Ａとで、膜電極接合体２及び磁性体５を挟持して、図４（Ｂ）に示す如くフレーム１と膜電極接合体２とを一体化する。
【００４１】
図４（Ｅ）に示す方法は、予め接着剤３１を塗布した一方のプラスチックフィルム１Ａ上に膜電極接合体２及び磁性体５を配置し、その上側に他方のプラスチックフィルム１Ａを積層して、膜電極接合体２の周縁部及び磁性体５を接着剤３１に埋め込むようにし、図４（Ｂ）に示す如くフレーム１と膜電極接合体２とを一体化する。
【００４２】
上記のように一体化したフレーム１及び膜電極接合体２は、図５及び図６に示す工程を経て、各セパレータ３，４と積層されて単セルＣを形成する。なお、以下の工程では、アノード側のセパレータ３を下段にし、カソード側のセパレータ４を上段にして積層するものとするが、当然のことながら、アノード側とカソード側が上下逆でも構わない。
【００４３】
すなわち、図５（Ａ）及び図６に示すように、ステップＳ１において下段セパレータ３に接着剤３１を塗布し、ステップＳ２においてその下段セパレータ３を下側治具４１に設置する。このとき、下側治具４１上には、適当な箇所に、単セルＣの厚さに相当するスペーサ４３が配置してある。
【００４４】
次に、図５（Ｂ）及び図６に示すように、ステップＳ３においてフレーム１に接着剤３１を塗布し、ステップＳ４において先の下段セパレータ３上にフレーム１及び膜電極接合体（ＭＥＡ）２を積層する。次いで、図５（Ｃ）及び図６に示すように、ステップＳ５においてフレーム１及び膜電極接合体２上の上段セパレータ４を積層し、ステップＳ６において上側治具４２を設置する。
【００４５】
その後、図６のステップＳ７において磁界を発生させることで、図５中の矢印Ｂで示すように、磁性体５にフレーム１の厚さ方向に磁場を付与し、ステップＳ８において上下の治具４１，４２を互いに固定する。これにより、磁性体５は、単セルＣの厚さ方向の中央に保持されることとなる。この状態で、ステップＳ９において接着剤３１を硬化させ、接着剤３１の硬化後、ステップＳ１０において上下の治具４１，４２の固定を解除し、ステップＳ１１において単セルＣを取り出す。
【００４６】
上記の単セルＣの製造方法によれば、プラスチックフィルム１Ａ，１Ａから成るフレーム１を周囲に有する膜電極接合体２を備えた単セルＣを製造するに際し、磁性体５に磁場を付与することにより、その磁性体５を単セルＣの厚さ方向の中央に保持しながらフレーム１とセパレータ３，４との接着が行われるので、フレーム１の変形を防止することができる。
【００４７】
ところで、磁性体５を用いない製造方法では、上下の治具を用いて、アノード側及びカソード側のセパレータの間に、フレーム及び膜電極接合体を配置して、夫々の間を接着剤で接合するので、フレームの位置が厚さ方向に安定せず、とくに、重力でフレームが下がる場合が多くなる。このため、フレームが変形すると共に、フレームの両側の接着剤層の厚さも異なるものとなる。
【００４８】
これに対して、本発明の単セル構造、単セルの製造方法により製造した単セルＣは、磁性体５によりフレーム１の剛性が高められ、変形の無い良好なフレーム１を備えたものとなり、フレーム１の両側の接着剤層（３１）の厚さも均一となり、その接着剤層（３１）によるシール性も向上する。
【００４９】
〈第２実施形態〉
図７は、本発明に係わる単セルの製造方法の第２実施形態を説明するフローチャートである。この実施形態において、ステップＳ２１〜Ｓ２４及びステップＳ２８〜Ｓ３１は、第１実施形態のステップＳ１〜Ｓ４及びステップ８〜１１と同じである。
【００５０】
すなわち、先の第１実施形態（図６参照）では、下段セパレータ３、フレーム１及び膜電極接合体２、並びに上段セパレータ４を積層して磁界を発生させたのに対して、この第２実施形態では、ステップＳ２１〜Ｓ２４において、下段セパレータ３上にフレーム１及び膜電極接合体２を積層した後、ステップＳ２５で磁界を発生させて、図５中の矢印Ｂで示すように、磁性体５にフレーム１の厚さ方向の磁場を付与している。その後、ステップＳ２６においてフレーム１及び膜電極接合体２上に上段セパレータ４を積層する。
【００５１】
上記の単セルＣの製造方法によっても、磁性体５を単セルＣの厚さ方向の中央に保持しながらフレーム１とセパレータ３，４との接着が行われるので、フレーム１の変形を防止することができる。そして、この製造方法により製造した単セルＣは、磁性体５によりフレーム１の剛性が高められ、変形の無い良好なフレーム１を備えたものとなり、フレーム１の両側の接着剤層（３１）の厚さも均一となり、その接着剤層（３１）によるシール性も向上する。
【００５２】
〈第３実施形態〉
図８（Ａ）及び図９は、本発明の燃料電池スタックの製造方法及びその製造方法により製造した燃料電池スタックの実施形態を説明する図である。なお、先の各実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。
【００５３】
この実施形態における燃料電池スタックの製造方法は、図１に示す燃料電池ＦＣを構成するセルモジュールＭを製造する場合を例示しており、その製造には、第１実施形態で説明したフレーム１及び膜電極接合体２、すなわちプラスチックフィルム１Ａ，１Ａ同士の間に磁性体５を配置したフレーム１を有する膜電極接合体２を用いる。
【００５４】
燃料電池スタックの製造方法は、第１実施形態の図５に示すように、アノード側及びカソード側のいずれか一方側のセパレータ３の周縁部に接着剤３１を塗布した後にそのセパレータ３にフレーム１を有する膜電極接合体２を積層し（工程Ａ）、フレーム１の周縁部に接着剤３１を塗布した後にそのフレーム１及び膜電極接合体２に他方のセパレータ４を積層する（工程Ｂ）。そして、工程Ａ及び工程Ｂを所定回数繰り返すと共に、工程Ａ及び工程Ｂの少なくとも一方の工程の後に磁性体５に対してフレーム１の厚さ方向に磁場を付与するものとしている。
【００５５】
上記の製造方法により製造した燃料電池スタック（セルモジュールＭ）は、図８（Ａ）に示すように、複数枚のプラスチックフィルム１Ａ，１Ａを貼り合わせて成るフレーム１を周囲に有する膜電極接合体２と、フレーム１及び膜電極接合体２を挟持するアノード側及びカソード側のセパレータ３，４とを備えた単セルＣを積層した構造である。そして、各単セルＣにおけるフレーム１を形成するプラスチックフィルム１Ａ，１Ａ同士の間に磁性体５が配置してある。
【００５６】
図８及び図９に基づいて、燃料電池スタックとしてのセルモジュールＭの製造方法をより具体的に説明する。すなわち、図９のステップＳ４１において下段セパレータ３に接着剤３１を塗布し、ステップＳ４２においてその下段セパレータ３を下側治具４１に設置する。なお、下側治具４１上には、適当な箇所に、セルモジュールＭの厚さに相当するスペーサ４４が配置してある。
【００５７】
次に、ステップＳ４３においてフレーム１に接着剤３１を塗布し、ステップＳ４４において下段セパレータ３上にフレーム１及び膜電極接合体（ＭＥＡ）２を積層する。その後、ステップＳ４５において磁界を発生させて、図８中の矢印Ｂで示すように、磁性体５にフレーム１の厚さ方向の磁場を付与し、これにより磁性体５を単セルＣの厚さ方向の中央に保持して、同フレーム１の変形を防止する。
【００５８】
さらに、ステップＳ４６において上段セパレータ４に接着剤３１を塗布し、ステップＳ４７において、そのフレーム１及び膜電極接合体２上に上段セパレータ４を積層する。その後、ステップＳ４８において所定枚数の単セルを積層したか否かを判定し、所定枚数に満たないと判定した場合（ＮＯ）には、ステップＳ４１〜Ｓ４７を繰り返す。このとき、二巡目からは、ステップＳ４２中に括弧書きしたように、上段セパレータ４上に、上側に隣接する単セルＣの下段セパレータ３を積層する。
【００５９】
また、ステップＳ４８において所定枚数に達したと判定した場合（ＹＥＳ）には、ステップＳ４９において上側治具４２を設置し、ステップＳ５０において上下の治具４１，４２を固定する。その後、ステップＳ５１において接着剤３１を硬化させ、接着剤３１の硬化後、ステップＳ５２において上下の治具４１，４２の固定を解除し、ステップＳ５３においてセルモジュール（燃料電池スタック）Ｍを取り出す。
【００６０】
上記の燃料電池スタックの製造方法によれば、単セルＣを積層して成るセルモジュールＭを製造するに際し、磁性体５に磁場を付与することにより、磁性体５を各単セルＣの厚さ方向の中央に保持しながらフレーム１とセパレータ３，４との接着が行われるので、各単セルにおけるフレーム１の変形を防止することができる。
【００６１】
そして、上記の燃料電池スタックの製造方法により製造したセルモジュール（燃料電池スタック）Ｍは、各々の単セルＣにおいて、磁性体５によりフレーム１の剛性が高められ、変形の無い良好なフレーム１を備えたものとなり、各単セルＣのフレーム１の両側の接着剤層（３１）の厚さも均一となり、その接着剤層（３１）によるシール性も向上する。つまり、各単セルＣの精度のばらつきが極めて少ない高品質のセルモジュールＭを得ることができる。
【００６２】
〈第４実施形態〉
図８（Ｂ）及び図１０は、本発明の燃料電池スタックの製造方法及びその製造方法により製造した燃料電池スタックの第４実施形態を説明する図である。なお、第３実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。
【００６３】
この実施形態における燃料電池スタックの製造方法は、第３実施形態と同様に、セルモジュールＭを製造する方法である。この実施形態の製造方法は、アノード側及びカソード側のいずれか一方側のセパレータ３の周縁部に接着剤３１を塗布した後にそのセパレータ３にフレーム１を有する膜電極接合体２を積層し（工程Ａ）、フレーム１の周縁部に接着剤３１を塗布した後にそのフレーム１及び膜電極接合体２に他方のセパレータ４を積層する（工程Ｂ）。
【００６４】
また、この実施形態の製造方法は、工程Ａ及び工程Ｂを所定回数繰り返すと共に、工程Ａ及び工程Ｂの少なくとも一方の工程の後に磁性体５に対してフレーム１の厚さ方向に磁場を付与する。さらに、この実施形態の製造方法では、工程Ｂにおける他方側のセパレータ４に、次に積層する単セルＣの一方側のセパレータ３が予め一体化してある。
【００６５】
すなわち、この実施形態の製造方法では、第１実施形態で説明したフレーム１及び膜電極接合体２と、図８（Ｂ）に示す接合セパレータ３４を用いる。接合セパレータ３４は、単セルＣの上段セパレータ４とその上側に隣接する単セルＣの下段セパレータ３とを予め一体化したものであり、例えば溶接などの手段により違いに接合固定されている。
【００６６】
燃料電池スタックの製造方法は、図１０のステップＳ６１において下段セパレータ３に接着剤３１を塗布し、ステップＳ６２においてその下段セパレータ３を下側治具４１に設置する。次に、ステップＳ６３においてフレーム１に接着剤３１を塗布し、ステップＳ６４において下段セパレータ３上にフレーム１及び膜電極接合体（ＭＥＡ）２を積層する。その後、ステップＳ６５において磁界を発生させて、図８中の矢印Ｂで示すように、磁性体５にフレーム１の厚さ方向の磁場を付与する。これにより、磁性体５を単セルＣの厚さ方向の中央に保持し、フレーム１の変形を防止する。
【００６７】
さらに、この実施形態では、ステップＳ６６において溶接セパレータ３４に接着剤３１を塗布し、ステップＳ６７において、フレーム１及び膜電極接合体２上に溶接セパレータ３４を積層する。次に、ステップＳ６８において所定枚数−１枚の単セルＣを積層したか否かを判定し、所定枚数−１枚に満たないと判定した場合（ＮＯ）には、ステップＳ６３〜Ｓ６７を繰り返す。このとき、二巡目からは、ステップＳ６４中に括弧書きしたように、接合セパレータ３４上にフレーム１及び膜電極接合体２を積層することとなる。
【００６８】
つまり、この実施形態では、２枚のセパレータ３，４を互いに接合固定した接合セパレータ３４を用いているので、最上段の単セルＣには、接合セパレータ３４ではなく、単体の上段セパレータ４を積層する。このため、ステップＳ６８において単セルＣが所定枚数−１枚であるか否かを判定している。
【００６９】
そこで、ステップＳ６８において所定枚数−１枚に達したと判定した場合（ＹＥＳ）には、ステップＳ６９において最後のフレーム（その時点で最上段のフレーム）１に接着剤３１を塗布し、ステップＳ７０において溶接セパレータ３４上にフレーム１及び膜電極接合体２を積層する。この後、ステップＳ７１において再び磁界を発生させて、最上段のフレーム１おける磁性体５に磁場を付与する。これにより、最上段の単セルＣにおいて、磁性体５を厚さ方向の中央に保持し、フレーム１の変形を防止する。
【００７０】
さらに、ステップＳ７２において上段セパレータ（最上段のセパレータ）４に接着剤３１を塗布し、ステップＳ７３においてフレーム１及び膜電極接合体２に上段セパレータ４を積層する。次に、ステップＳ７４において上側治具４２を設置し、ステップＳ７５において上下の治具４１，４２を固定する。その後、ステップＳ７６において接着剤３１を硬化させ、接着剤３１の硬化後、ステップＳ７７において上下の治具４１，４２の固定を解除し、ステップＳ７８においてセルモジュール（燃料電池スタック）Ｍを取り出す。
【００７１】
上記の燃料電池スタックの製造方法によれば、単セルＣを積層して成るセルモジュールＭを製造するに際し、磁性体５を各単セルＣの厚さ方向の中央に保持しながらフレーム１とセパレータ３，４との接着が行われるので、各単セルフレーム１の変形を防止することができる。また、中間層のセパレータ３，４を予め一体化して接合セパレータ３４としているので、積層作業の迅速化が実現できる。
【００７２】
そして、上記の燃料電池スタックの製造方法により製造したセルモジュール（燃料電池スタック）Ｍは、各単セルＣにおいて、磁性体５によりフレーム１の剛性が高められ、変形の無い良好なフレーム１を備えたものとなり、各単セルＣのフレーム１の両側の接着剤層（３１）の厚さも均一となり、その接着剤層（３１）によるシール性も向上する。つまり、各単セルＣの精度のばらつきが極めて少ない高品質のセルモジュールＭを得ることができる。また、接合セパレータ３４は、２枚のセパレータ３，４を溶接等により互いに接合固定して一体化したので、強固な接合状態が得られ、両セパレータ３，４間の電気的な接触抵抗を小さくし得る。
【００７３】
〈第５実施形態〉
図１１は、本発明に係わる単セルの製造方法、及び燃料電池スタックの製造方法に用いる磁性体の他の実施形態を説明する図である。なお、先の実施形態で説明した部位と同一の構成部位は、同一符号を付して説明を省略する。
【００７４】
すなわち、図１１（Ａ）に示す磁性体５は、先の各実施形態でも例示したように、金属製素材を一定厚さの板状に成形した部材である。図１１（Ｂ）に示す磁性体１５は、金属製の多孔質体を一定厚さの板状に成形した部材である。図１１（Ｃ）に示す磁性体２５は、金属製の繊維を織布状、不織布状あるいはこれらの混合物にして、一定厚さの板状に成形した部材である。そして、図１１（Ｄ）に示す磁性体３５は、表裏各面に突部３５Ａを有し、突部３５Ａにより部分的に厚肉となる板状の部材である。
【００７５】
このように、磁性体は、いずれも金属製であるが、例えば、単セルＣの各構成部材のと特性や寸法関係、製造時に付与する磁場の強さ等に応じて、図１１に示すように素材の形態や部材の形態を適宜選択することができる。
【００７６】
〈第６実施形態〉
図１２に示す単セルＣは、フレーム１とセパレータ３，４との間に、膜電極接合体２に対して反応用ガスを流通させるためのディフューザ領域Ｄを有している。このディフューザ領域Ｄは、第１実施形態で説明したもの（図３参照）と同様に、一方側のマニホールド穴Ｈ１〜Ｈ３から膜電極接合体２に至る領域、及び他方側のマニホールド穴Ｈ４〜Ｈ５から同じく膜電極接合体２に至る領域である。
【００７７】
また、単セルＣは、フレーム１とセパレータ３，４との間にシール部材Ｓを有している。このシール部材Ｓは、第１実施形態の図２に示すものと同様に、アノード側及びカソード側の夫々のガス流路と外部との間を密閉するものである。
【００７８】
そして、単セルＣは、図１２（Ａ）中の点線及び図１２（Ｂ）に示すように、フレーム１におけるディフューザ領域Ｄに対応する位置に磁性体４５が配置してある。この磁性体４５は、例えば図１１に例示したいずれかの素材形態から成る矩形板状の部材である。また、単セルＣは、図１２（Ａ）中の点線及び図１２（Ｃ）に示すように、フレーム１におけるシール部Ｓに対応する位置に磁性体５が配置してある。この磁性体５は、第１実施形態の図３に示すものと同様に、膜電極接合体２を囲繞する枠状の部材である。
【００７９】
上記の単セルＣにあっても、第１及び第２の実施形態（図５〜図７）で説明した製造方法により、磁性体４，４５に磁場を付与して製造される。この単セルＣは、フレーム１におけるディフューザ領域Ｄに対応する位置に磁性体４５が配置してあることから、フレーム１の変形が防止されるうえに、磁性体４５が補強部材としても機能する。
【００８０】
この種の単セルＣでは、フレーム１及び各セパレータ３，４の周縁部同士の間にはシール部材Ｓが介在しており、膜電極接合体２と各セパレータ３，４とはセパレータ３，４の波形凸部で接触しているので、これらの部材同士の位置関係は安定している。ところが、ディフューザ領域Ｄは、一定の面積を要するうえに、フレーム１とセパレータ３，４との間に介在物が無いので、フレーム１が撓み易くなる。このため、単セルＣは、燃料電池の運転中において、アノード側とカソード側のガスに差圧によりフレーム１に撓みが生じ、この撓みを繰り返し受けると、フレーム１と膜電極接合体２との間のような異種材料の接合部分に応力が集中して破損に至るおそれがある。
【００８１】
これに対して、この実施形態の単セルＣは、フレーム１におけるディフューザ領域Ｄに対応する部分に磁性体４５が配置してあるので、フレーム１の剛性が高められ、磁性体４５がフレーム１の補強部材となって運転中におけるフレーム１の撓みを抑制し、これによりフレーム１及び膜電極接合体２の破損を未然に阻止することができる。
【００８２】
さらに、上記の単セルＣは、フレーム１におけるシール部材Ｓに対応する位置に磁性体５が配置してあるので、シール部材Ｓによる良好なシール性能を長期にわたって維持することができる。つまり、上記の単セルＣは、磁性体５に磁場を付与しながら製造することにより、フレーム１を単セルＣの厚さ方向の中央に維持して、変形の無いフレーム１を備えたものとなるので、フレーム１の両側において、シール部材Ｓによるシール層の間隔や、両シール部材Ｓに対する圧接力が均等になり、シール部材Ｓによる良好なシール性能が確保される。
【００８３】
〈第７実施形態〉  
図１３に示すセルモジュール（燃料電池スタック）Ｍは、第６実施形態で説明した単セルＣを所定枚数積層し、その積層方向の端部に、第１実施形態で説明したシールプレートＰを配置したものである。このセルモジュールＭは、第４及び第５の実施形態（図８〜図１０）で説明した製造方法により製造される。このとき、セルモジュールＭは、シールプレートＰの外周シール部材５１及び内周シール部材５２の少なくとも一方に対応する位置に、磁性体５，４５が配置してある。
【００８４】
上記のセルモジュールＭにあっても、各単セルＣにおけるフレーム１の変形が防止されるうえに、夫々のフレーム１に配置した磁性体４５が補強部材としても機能する。これにより、セルモジュールＭは、各単セルＣの精度のばらつきが極めて少ない高品質のものとなり、また、運転中における各単セルＣのフレーム１の撓みを抑制して、フレーム１及び膜電極接合体２の破損を未然に阻止する。
【００８５】
さらに、セルモジュールＭは、各単セルＣにおいてシール部材Ｓによる良好なシール性能を長期にわたって維持することができ、このような単セルＣを積層することで、シールプレートＰの外周シール部材５１や内周シール部材５２に対しても、同様に良好なシール性能を長期にわたって維持することができる。
【００８６】
なお、本発明に係わる単セルの製造方法及びその製造方法により製造した単セル、並びに燃料電池スタックの製造方法及びその製造方法により製造した燃料電池スタックは、その構成が上記各実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で、各実施形態の構成を組み合わせたり、各部材の材料、形状、大きさ及び数などを変更したりすることが可能である。また、上記の実施形態では、燃料電池スタックとしてセルモジュールを例示したが、燃料電池スタックは複数の単セルを積層して成るものであれば良く、セルモジュール以外のものでも構わない。
【符号の説明】
【００８７】
Ｃ  単セル
Ｄ  ディフューザ領域
ＦＣ  燃料電池
Ｍ  セルモジュール（燃料電池スタック）
Ｓ  シール部材
１  フレーム
１Ａ  プラスチックフィルム
２  膜電極接合体
３  アノード側セパレータ
４  カソード側セパレータ
５，１５，２５，３５，４５  磁性体
３１  接着剤
【図１】
2015018662.tif 000003
【図２】
2015018662.tif 000004
【図３】
2015018662.tif 000005
【図４】
2015018662.tif 000006
【図５】
2015018662.tif 000007
【図６】
2015018662.tif 000008
【図７】
2015018662.tif 000009
【図８】
2015018662.tif 000010
【図９】
2015018662.tif 000011
【図１０】
2015018662.tif 000012
【図１１】
2015018662.tif 000013
【図１２】
2015018662.tif 000014
【図１３】
2015018662.tif 000015