(57)【要約】【課題】従来の燃料電池用セパレータは、さらなる性能向上が望まれていた。【解決手段】膜電極接合体２との間にガス流路及び導電経路を形成する燃料電池用セパレータ３，４であって、膜電極接合体２に対向する主面の少なくとも一部に、粗面化処理により表面を微細凹凸形状にした粗面領域５を有し、粗面領域５の微細凹凸形状により膜電極接合体２との接触面積を増大させ、膜電極接合体２との間の導電性を向上させる。【選択図】図３
2015018661.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
膜電極接合体との間にガス流路及び導電経路を形成する燃料電池用セパレータであって、
膜電極接合体に対向する主面の少なくとも一部に、粗面化処理により表面を微細凹凸形状にした粗面領域を有することを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
粗面領域の表面粗さが、Ｒａで０．０５μｍ以上であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
粗面領域の形成後に硬質炭素被膜処理が施してあることを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
膜電極接合体のカソード側に配置され、カソードガスの流れ方向における入口側及び出口側に粗面領域を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
膜電極接合体のカソード側に配置され、カソードガスの流れ方向における出口側に粗面領域を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、膜電極接合体とともに単セルを構成するのに用いられる燃料電池用セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来における燃料電池用セパレータとしては、例えば、特許文献１に記載されているものがある。特許文献１に記載の燃料電池用セパレータは、金属基材層と、金属基材層の少なくとも一方の主表面に位置する導電性炭素層を有している。そして、上記のセパレータは、導電性炭素層のラマン散乱光分析により測定されたＤバンドピーク強度とＧバンドピーク強度との強度比を１．３以上とすることで、優れた導電性を確保しつつ、耐食性をより一層向上させている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１０−１５３３５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
この種の燃料電池用セパレータは、膜電極接合体とともに単セルを構成し、さらに、複数の単セルを積層して燃料電池を構成する。このような燃料電池では、電池全体の高性能化を図るために、単セル及びその構成部品、すなわち特許文献１に記載のセパレータのような構成部品の性能を向上させることが非常に重要である。
【０００５】
本発明は、上記従来の状況に鑑みてなされたもので、膜電極接合体とともに単セルを構成する燃料電池用セパレータであって、膜電極接合体との間の導電性を向上させることができる燃料電池用セパレータを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係わる燃料電池用セパレータは、膜電極接合体との間にガス流路及び導電経路を形成する。この燃料電池用セパレータは、膜電極接合体に対向する主面の少なくとも一部に、粗面化処理により表面を微細凹凸形状にした粗面領域を有する構成としており、上記構成をもって従来の課題を解決するための手段としている。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の燃料電池用セパレータは、膜電極接合体に部分的に接触して、その膜電極接合体との間に導電経路を形成することとなり、この際、粗面化処理により表面を微細凹凸形状にした粗面領域を有するので、その微細凹凸形状によって膜電極接合体との接触面積が増大し、膜電極接合体との間の導電性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の燃料電池スタック構造を説明する燃料電池スタックの斜視図（Ａ）及び分解状態の斜視図（Ｂ）である。
【図２】図１に示す単セルを分解状態にして示す平面図（Ａ）、及び単セルの断面図（Ｂ）である。
【図３】第１実施形態におけるセパレータの平面図である。
【図４】粗面化処理時間と面粗度との関係を示すグラフである。
【図５】電気抵抗と面圧との関係を示すグラフ（Ａ）、及び電気抵抗の測定装置を示す説明図（Ｂ）である。
【図６】第２実施形態における電流密度とガス流路との関係を示すグラフ（Ａ）及びセパレータの平面図（Ｂ）である。
【図７】第３実施形態における電流密度とガス流路との関係を示すグラフ（Ａ）及びセパレータの平面図（Ｂ）である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
〈第１実施形態〉
図１に示す燃料電池スタックＦＳは、とくに図１（Ｂ）に示すように、発電要素である単セルＣを複数枚積層して一体化した少なくとも二つ以上のセルモジュールＭと、セルモジュールＭ同士の間に介装するシールプレートＰとを備えている。図示例の単セルＣ及びシールプレートＰは、いずれもほぼ同じ縦横寸法を有する矩形板状を成している。なお、図１（Ｂ）には、２つのセルモジュールＭと、１つのシールプレートＰを示しているが、実際には、それ以上の数のセルモジュールＭ及びシールプレートＰを積層する。
【００１０】
また、燃料電池スタックＦＳは、セルモジュールＭの積層方向の両端部に、エンドプレート５６Ａ，５６Ｂを夫々配置し、単セルＣの長辺側の積層端面（図１中で上下面）に、締結板５７Ａ，５７Ｂが設けてあると共に、短辺側の積層端面に、補強板５８Ａ，５８Ｂが設けてある。各締結板５７Ａ，５７Ｂ及び補強板５８Ａ，５８Ｂは、セルモジュールＭ及びシールプレートＰから成る積層体Ａの積層方向全長にわたる大きさを有し、図示しないボルトにより両エンドプレート５６Ａ，５６Ｂに連結する。
【００１１】
このようにして、燃料電池スタックＦＳは、図１（Ａ）に示すようなケース一体型構造となり、各セルモジュールＭ及びシールプレートＰを積層方向に拘束・加圧して個々の単セルＣに所定の接触面圧を加え、ガスシール性や導電性等を良好に維持する。
【００１２】
単セルＣは、図２に示すように、膜電極接合体２をアノード側及びカソード側のセパレータ３，４で挟持した構造を有している。この実施形態の膜電極接合体２は、その周囲に樹脂製のフレーム１を一体的に有している。このフレーム１及びセパレータ３，４は、いずれもほぼ同じ縦横寸法を有する矩形板状である。
【００１３】
フレーム１は、樹脂成形により膜電極接合体２と一体化してあって、その中央に膜電極接合体２を配置すると共に、短辺側の両端部に、各々三個ずつのマニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６が配列してある。
【００１４】
膜電極接合体２は、一般に、ＭＥＡ（Membrane  Electrode Assembly)と呼ばれるものであって、図２（Ｂ）に示すように、例えば固体高分子から成る電解質層１１を燃料極層（アノード）１２と空気極層（カソード）１３とで挟持した構造を有している。図示例の燃料極層１２及び空気極層１３は、電解質層１１側から、触媒層１２Ａ，１３Ａと、導電性多孔質体から成るガス拡散層１２Ｂ，１３Ｂを有している。この膜電極接合体２は、燃料極層１２にアノードガス（水素）が供給されると共に、空気極層１３にカソードガス（水素）が供給されて、電気化学反応により発電をする。
【００１５】
各セパレータ３，４は、表裏反転形状を有する金属製の板部材であって、例えばステンレス製であり、プレス加工により適宜の形状に成形することができる。各セパレータ３，４は、膜電極接合体２に対応する中央部分が、短辺方向の断面において波形状に形成してある。この波形状は図示の如く長辺方向に連続している。
【００１６】
これにより、各セパレータ３，４は、波形状における膜電極接合体２に対応する中央部分では、波形凸部が膜電極接合体２に夫々接触していると共に、波形凹部がガス流路となる。より具体的には、セパレータ３，４は、図２（Ｂ）に示すように、波形凸部３Ａ，４Ａの頂部（断面で現れている）が、燃料極層１２及び空気極層１３のガス拡散層１２Ｂ，１３Ｂに夫々接触している。また、波形凹部から成るガス流路は、単セルＣの長辺方向に沿って形成されている。さらに、各セパレータ３，４は、短辺側の両端部に、フレーム１の各マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６と同様のマニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６を有している。
【００１７】
フレーム１及び各セパレータ３，４において、図２の左側に示す各マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ３は、カソードガス供給用（Ｈ１）、冷却用流体供給用（Ｈ２）及びアノードガス排出用（Ｈ３）であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。また、図２の右側に示す各マニホールド穴Ｈ４〜Ｈ６は、アノードガス供給用（Ｈ４）、冷却流体排出用（Ｈ５）及びカソードガス排出用（Ｈ６）であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。なお、供給用と排出用は、一部または全部が逆の位置関係でも良い。
【００１８】
また、フレーム１及び各セパレータ３，４の周縁部や、マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６の周囲には、シール部材Ｓが連続的に配置してある。これらのシール部材は、接着剤としても機能するもので、フレーム１及び膜電極接合体２とセパレータ３，４とを気密的に接合する。また、マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６の周囲に配置したシール部材Ｓは、各マニホールドの気密性を維持する一方で、各層間に応じた流体を供給するために該当箇所に開口を有している。
【００１９】
上記の単セルＣは、所定枚数を積層してセルモジュールＭを形成する。このとき、隣接する単セルＣ同士の間には、冷却液（例えば水）の流路を形成し、隣接するセルモジュールＭ同士の間にも冷却液の流路を形成する。したがって、シールプレートＰは、セルモジュールＭ同士の間、すなわち冷却液の流路内に配置されている。
【００２０】
シールプレートＰは、導電性の一枚の金属板を成形したものであり、平面視において上記した単セルＣとほぼ同じ矩形板状で且つ同じ大きさに形成され、両短辺側には、単セルＣと同様のマニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６が形成されている。このシールプレートＰは、マニホールド穴Ｈ１〜Ｈ６の各周囲に、図示しないシール部材を備えると共に、その周縁部分に、外周シール部材５１及び内周シール部材５２が、全周にわたって平行に設けてあり、外周シール部材５１により外部からの雨水等の浸入を防止すると共に、内周シール部材５２によりセルモジュールＭ間の流路を流通する冷却液の漏出を防止する。
【００２１】
上記の単セルＣを構成する燃料電池用セパレータ３，４は、膜電極接合体２との間にガス流路及び導電経路を形成している。ガス流路は、セパレータ３，４の膜電極接合体２側の面において、波形凹部により形成されている。導電経路は、セパレータ３，４の波形凸部３Ａ，４Ａと、これに接触する膜電極接合体２のガス拡散層１２Ｂ，１３Ｂとで形成されている。
【００２２】
そして、上記のセパレータ３，４は、図３に示すように、膜電極接合体２に対向する主面の少なくとも一部に、粗面化処理により表面を微細凹凸形状にした粗面領域５を有している。この実施形態のセパレータ３，４は、膜電極接合体２に相対向する全域に粗面領域５を有している。
【００２３】
粗面化処理としては、ボンバードメント処理やエッチング処理などが挙げられ、とくに、セパレータ３，４がステンレス製である場合には、その表面の酸化膜を除去するのに好適なイオンボンバードメント処理が行われる。また、粗面領域５の表面粗さは、中心平均粗さＲａで０．０５μｍ以上とするのが望ましい。この表面粗さは、図４に示すように、処理時間を長くするほど大きくなるが、少なくとも５分以上の粗面化処理（ボンバード処理）により、Ｒａで０．０５μｍ以上の充分な値を得ることができる。
【００２４】
さらに、セパレータ３，４は、粗面領域の形成後に硬質炭素被膜処理が施してあるものとすることができる。この硬質炭素被膜としては、例えばＤＬＣ（ダイヤモンドライクカーボン）などが挙げられる。
【００２５】
上記構成を備えた燃料電池用セパレータ３，４は、膜電極接合体２に部分的に接触して、その膜電極接合体２との間に導電経路を形成する。この際、セパレータ３，４は、粗面化処理により表面を微細凹凸形状にした粗面領域５を有するので、その微細凹凸形状によって膜電極接合体２との接触面積が増大し、とくに、導電性多孔質体から成るガス拡散層１２Ｂ，１３Ｂとの接触面積が増大する。これにより、セパレータ３，４は、膜電極接合体２との間の導電性を向上させることができる。
【００２６】
ここで、図５（Ａ）は、電気抵抗と面圧との関係を示すグラフであって、面粗度（表面粗さ）が異なるセパレータの各データを示している。この電気抵抗は、図５（Ｂ）に示す測定装置により測定した。測定装置は、夫々の金板３１Ａ，３２Ａを備えた一対の電極３１，３２を備えており、両電極３１，３２の間に、セパレータの試料３３と、この試料３３を挟持する一対の導電性多孔質体３４，３４を介装する。
【００２７】
セパレータの試料３３には、粗面化処理により表面を微細凹凸形状にした粗面領域（５）が形成してあり、ここでは、表面粗さがＲａで０．０５μｍ以上である実施例と、これよりも表面粗さが小さい比較例を用意した。導電性多孔質体は、膜電極接合体２のガス拡散層１２Ｂ，１３Ｂに相当する。そして、両電極３１，３２間に、所定の荷重を加えて通電をし、面圧を変化させながら電気抵抗を測定した。
【００２８】
その結果、図５（Ａ）に示すように、実施例及び比較例のいずれも荷重（面圧）の増大に伴って、接触抵抗の低下により電気抵抗も低下することとなるが、実施例では、比較例に比べて電気抵抗が小さいものとなり、とくに、低面圧側での電気抵抗が明らかに減少した。これは、試料３３の粗面領域（５）により、導電性多孔質体３４との接触面積が増大したからである。
【００２９】
このようにして、セパレータ３，４の粗面領域５によって膜電極接合体２との間の導電性が向上することが確認された。しかも、低面圧側での電気抵抗が明らかに減少することから、大きな面圧を付与しなくても高い導電性が得られることを確認した。
【００３０】
また、上記のセパレータ３，４は、粗面領域５の表面粗さをＲａで０．０５μｍ以上としたので、膜電極接合体２との間に充分な接触面積が確保され、高い導電性を維持することができる。さらに、上記のセパレータ３，４は、粗面領域の形成後に硬質炭素被膜処理を施すことで、耐久性及び導電性のさらなる向上を実現する。
【００３１】
これにより、上記セパレータ３，４を用いた単セルＣ、若しくは単セルＣを積層して成る燃料電池ＦＳは、個々のセパレータ３，４において高い導電性が得られるので、発電性能をより一層高めることができる。
【００３２】
〈第２実施形態〉
図６（Ｂ）に示す燃料電池用セパレータ４は、膜電極接合体のカソード側に配置され、カソードガスの流れ方向における入口側及び出口側に粗面領域５，５を有している。すなわち、図示例はカソード側のセパレータ４である。
【００３３】
このセパレータ４は、カソードガス（空気）の加湿度が低い燃料電池ＦＳに好適である。カソードガスの加湿度が低い燃料電池ＦＳでは、図６（Ａ）に示すように、ガス流れ方向（矢印）において、酸素濃度勾配に応じて電流密度分布が変化する。すなわち、電流密度は、入口側から中間部にかけて上昇してピークとなり、中間部から出口側にかけて低下する。この電流密度の変化は、膜電極接合体２を構成する電解質膜１１の膨潤量にほぼ等しく、膨潤量の増減に伴う局所面圧にもほぼ等しい。、
【００３４】
そこで、セパレータ４は、カソードガスの流れ方向における入口側及び出口側に粗面領域５，５を設けることにより、入口側及び出口側における膜電極接合体２との接触面積を増大させ、導電性を向上させる。これにより、セパレータ４は、とくに、カソードガス（空気）の加湿度が低い燃料電池ＦＳにおいて、実質的に電流密度分布を均一化することができる。
【００３５】
〈第３実施形態〉
図７（Ｂ）に示す燃料電池用セパレータ４は、膜電極接合体のカソード側に配置され、カソードガスの流れ方向における出口側に粗面領域５を有している。すなわち、図示例はカソード側のセパレータ４である。
【００３６】
このセパレータ４は、第２実施形態とは逆に、カソードガス（空気）の加湿度が高い燃料電池ＦＳに好適である。カソードガスの加湿度が高い燃料電池ＦＳでは、図７（Ａ）に示すように、ガス流れ方向（矢印）において、酸素濃度勾配に応じて電流密度分布が変化する。すなわち、電流密度は、入口側から出口側にかけて低下する。
【００３７】
そこで、セパレータ４は、カソードガスの流れ方向における出口側に粗面領域５を設けることにより、出口側における膜電極接合体２との接触面積を増大させ、導電性を向上させる。これにより、セパレータ４は、とくに、カソードガス（空気）の加湿度が高い燃料電池ＦＳにおいて、実質的に電流密度分布を均一化することができる。
【００３８】
なお、本発明に係わる燃料電池用セパレータは、その構成が上記各実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で各部材の材料、形状、大きさ及び数などを変更することが可能であり、例えば、粗面領域を二カ所以上に形成したり、部分的に粗さが異ならせたりすることも可能である。
【符号の説明】
【００３９】
Ｃ  単セル
２  膜電極接合体
３  アノード側セパレータ
４  カソード側セパレータ
５  粗面領域
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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