(57)【要約】【課題】ＳｉＣ充填率が異なる複数のＳｉＣ／金属複合材料層の厚さのばらつきの抑制を図ることが可能なＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法を提供する。【解決手段】ＳｉＣ粉末にバインダを添加した材料を押圧して第１の層体１１を成形する工程と、第１の層体１１を熱処理してバインダを硬化させて、熱硬化体１３を形成する工程と、熱硬化体１３の上下面１３ａ，１３ｂを平滑化する工程と、熱硬化体１３の平滑化された上面１３ａの上に、第１の層体１１とは異なる平均粒径のＳｉＣ粉末にバインダを添加した材料を積み重ねた後に上方から押圧して、熱硬化体１３の上に第２の層体１２を積層して成形した積層体１４を形成する工程と、積層体１４を熱処理して脱脂体１５を形成する工程と、脱脂体１５の上下面１５ａ，１５ｂを平滑化する工程と、脱脂体１５を焼成して多孔質体を形成する工程と、多孔質体に溶解したＳｉを浸透させてＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を得る工程とを備える。【選択図】図１
2015124124.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＳｉＣ粉末に熱硬化性樹脂バインダを添加した材料を押圧して第１の層体を成形する工程と、
前記第１の層体を熱処理して前記熱硬化性樹脂バインダを硬化させて、熱硬化体を形成する工程と、
前記熱硬化体の上面及び下面を平滑化する工程と、
前記熱硬化体の平滑化された前記上面の上に、前記第１の層体とは異なる平均粒径のＳｉＣ粉末に熱硬化性樹脂バインダを添加した材料を積み重ねた後に上方から押圧して、前記熱硬化体の上に第２の層体を積層して成形した積層体を形成する工程と、
前記積層体を熱処理して脱脂し、脱脂体を形成する工程と、
前記脱脂体の上面及び下面を平滑化する工程と、
前記脱脂体を焼成して多孔質焼結体を形成する工程と、
前記多孔質焼結体に溶解した金属を浸透させてＳｉＣ／金属複合材料体を得る工程とを備えることを特徴とするＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法。
【請求項２】
前記金属はＳｉ又はＡｌであることを特徴とする請求項１に記載のＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法。
【請求項３】
前記熱硬化体が最長寸法が５００ｍｍ以下、最大寸法／厚さが１００以下である場合、前記熱硬化体の上面の平面度が２ｍｍ以下となるように平滑化することを特徴とする請求項１又は２に記載のＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法。
【請求項４】
前記第１の層体と前記第２の層体との材料に占める炭素源の割合の差が１４体積％以下であることを特徴とする請求項１から３の何れか１項に記載のＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＳｉＣ／金属複合材料体であるＳｉＣ／Ｓｉ（炭化ケイ素／シリコン）複合材料からなるＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体は、軽量で剛性が高く熱膨張が小さいという優れた特性を有し、半導体製造装置や液晶製造装置など精密機器の構成品に使用されている。
【０００３】
ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体は、ＳｉＣ粉末とＣ粉末とのバインダからなる混合物をプレス機等で成形した成形体に、Ｓｉを含浸させる非加圧浸透法などで得ることができる。
【０００４】
半導体製造装置及び液晶製造装置に使用されるＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体には、高剛性及び高熱伝導性が必要とされる。高剛性及び高熱伝導性とするためには、ＳｉＣ充填率を向上させればよい。ＳｉＣ充填率を向上させるためには、原料で異なる平均粒径のＳｉＣ粉末を配合することによって初期ＳｉＣ充填率を向上させる方法と、ＣはＳｉＣと反応することを利用して、原材料中のＣを増加させる方法とがある。特に、平均粒径の差を大きく異なるＳｉＣ粉末を配合させれば、初期ＳｉＣ充填率は大きく向上する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００１−２６１４５９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、ＳｉＣ充填率を向上させるためにＳｉＣ粉末の平均粒径の差を大きくすべく粗粒側のＳｉＣ粉末の平均粒径を大きくすると、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体が難加工性となり、例えば直径３００μｍ程度のピンを切削加工やブラスト加工等で形成することができないという課題がある。なお、Ｓｉを加工することによって周囲をＳｉで支えられていたＳｉＣが除去される割合が減少し、ＳｉＣ自体を加工する割合が増えるため、難加工性となると考えられる。
【０００７】
一方、粗粒側の平均粒径を小さくすると、Ｓｉを加工することによって周囲をＳｉで支えられていたＳｉＣが除去される割合が増加するため、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体の加工性は向上する。しかし、このＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体は、熱伝導率の高いＳｉＣの充填率低下、及びＳｉＣの表面積が増大による界面熱抵抗の増加によって、熱伝導率が低下するという課題がある。
【０００８】
そこで、ＳｉＣ粉末にバインダを添加した材料を押圧して成形した第１の層の上に、第１の層とは異なる平均粒径のＳｉＣ粉末にバインダを添加した材料を第１の層の上面に積み重ねて第２の層を形成したうえで押圧して成形する工程と、第１の層と第２の層とが積層された積層体を焼成して多孔質体を形成する工程と、多孔質体に溶解したＳｉを浸透させてＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体を得る工程とを備える製造方法によってＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体を製造することが考えられる。
【０００９】
しかしながら、この製造方法では、第２の層の材料を第１の層に積み重ねたとき、又は、これらを積み重ねたものを押圧するときに、第１の層の上面が上下に変動して、各層の厚さにばらつきが生じるおそれがある。これにより、例えば、ピンを切削加工する場合、ピン高さを確保するために、ばらつきを見越して第２の層の厚さを厚くする必要があり、加工コストが増大する。
【００１０】
本発明は、これらの問題に鑑みてなされたものであり、ＳｉＣ充填率が異なる複数のＳｉＣ／金属複合材料層の厚さのばらつきの抑制を図ることが可能なＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明のＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法は、ＳｉＣ粉末に熱硬化性樹脂バインダを添加した材料を押圧して第１の層体を成形する工程と、前記第１の層体を熱処理して前記熱硬化性樹脂バインダを硬化させて、熱硬化体を形成する工程と、前記熱硬化体の上面及び下面を平滑化する工程と、前記熱硬化体の平滑化された前記上面の上に、前記第１の層体とは異なる平均粒径のＳｉＣ粉末に熱硬化性樹脂バインダを添加した材料を積み重ねた後に上方から押圧して、前記熱硬化体の上に第２の層体を積層して成形した積層体を形成する工程と、前記積層体を熱処理して脱脂し、脱脂体を形成する工程と、前記脱脂体の上面及び下面を平滑化する工程と、前記脱脂体を焼成して多孔質焼結体を形成する工程と、前記多孔質焼結体に溶解した金属を浸透させてＳｉＣ／金属複合材料体を得る工程とを備えることを特徴とする。
【００１２】
本発明のＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法において、前記金属はＳｉ又はＡｌであることが好ましい。
【００１３】
なお、第１の層体を成形する工程と、熱硬化体を形成する工程とは同時に行ってもよい。また、前記脱脂体を形成する工程は、積層体を熱処理して第２の層中の熱硬化性樹脂バインダを硬化させて、元来第２の層体からなる熱硬化体が元来第１の層体からなる熱硬化体の上に積層された積層熱硬化体を形成する工程と、この積層熱硬化体を熱処理して脱脂し、脱脂体を形成する工程とからなるものであってもよい。
【００１４】
本発明のＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法によれば、第２の成形工程において、第１の平滑化工程で平滑化した熱硬化体を成形型の上面に第２の層体を形成するための材料を積み重ねている。熱硬化体は、第１の層体の材料中の熱硬化性樹脂バインダが熱処理で硬化したものであるから高強度である。そのため、その上面に材料を積み重ねても、さらに、その後、上方から押圧されても、上面は変動せず平滑化された面を保つので、熱硬化体の厚さは変化しない。
【００１５】
よって、元来が熱硬化体からなるＳｉＣ／金属複合材料層、及び元来が第２の層体からなるＳｉＣ／金属複合材料層の厚さのばらつきの抑制を図ることが可能である。
【００１６】
また、第１の平滑化工程において、熱硬化体の上面及び下面を平滑化して、熱硬化体の平面度を良好にしている。これにより、第２の成形工程において、成形圧力が加わる面の平面度が良好でないと、片当たり等が起こって応力集中が発生して、熱硬化体にクラック等が生じるおそれがあるが、そのおそれの解消を図ることが可能である。
【００１７】
さらに、第２の平滑化工程において、脱脂体の上面及び下面を平滑化し、脱脂体の反りを低減している。これにより、ＳｉＣ／金属複合材料体に生じる反りが低減される。脱脂体はＳｉＣ／金属複合材料体と比較して易加工性であるので、切削加工コストの低減を図ることが可能となる。
【００１８】
例えば、前記熱硬化体の最長寸法が５００ｍｍ以下、最大寸法／厚さが１００以下である場合、前記熱硬化体の上面の平面度が２ｍｍ以下となるように平滑化すればよい。
【００１９】
ただし、脱脂体の反りを低減させても、ＳｉＣ／金属複合材料体には反りが生じる。
【００２０】
そこで、本発明のＳｉＣ／金属複合材料体の製造方法において、前記第１の層体と前記第２の層体との材料に占める炭素源の割合の差が１４体積％以下であることが好ましい。
【００２１】
この場合、ＳｉＣ／金属複合材料体の最長寸法が５００ｍｍである場合、切削厚さが１ｍｍ以下となり、ＳｉＣ／金属複合材料体の反りを解消するための必要な切削加工コストの抑制を図ることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】（ａ）〜（ｅ）は、本発明の実施形態に係るＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体の製造方法を順に説明する概略断面図。
【図２】（ａ）〜（ｃ）は、図１（ｅ）の後の本発明の実施形態に係るＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体の製造方法を順に説明する概略断面図。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
本発明の実施形態に係るＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体の製造方法について図１及び図２を参照して説明する。
【００２４】
ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０の製造方法は、混合工程、第１の成型工程、第１の平滑化工程、第２の成型工程、脱脂工程、第２の平滑化工程、焼結工程、含浸工程を含むものである。なお、これらの工程は、以下に説明する方法に限定されず、任意の既知の方法を用いることができる。
【００２５】
まず、混合工程において、原料粉末であるＳｉＣ粉末に、熱硬化性樹脂バインダ（以下、単にバインダという）等を添加して混合して、成形原料を作製する。混合方法は、湿式、乾式の何れであってもよく、例えばボールミル、振動ミルなどの混合器を用いることができる。なお、焼結助剤などの添加材を少量添加してもよい。
【００２６】
ＳｉＣ粉末は、高純度であることが好ましく、その純度は、好ましくは９６％以上、より好ましくは９８％以上である。
【００２７】
図２（ｃ）を参照して、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０が異なるＳｉＣ充填率を有するＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層２１，２２を備えるように、ＳｉＣ粉末の配合を異ならせる。ここでは、２つの異なるＳｉＣ充填率を有するＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層２１，２２を有するＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を製造する場合について説明する。ただし、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０は、３つ以上の異なるＳｉＣ充填率を有するＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層を備えるものであってもよい。
【００２８】
ＳｉＣ充填率を高くするためには、ＳｉＣ粉末を配合する際に、平均粒径の差を大きくすればよい。そして、必要に応じてＣ粉末を添加してもよい。
【００２９】
一方、ＳｉＣ充填率を低くするためには、ＳｉＣ粉末を配合する際に、平均粒径の差を小さくすればよい、また、平均粒径が同一のＳｉＣ粉末のみを用いてもよい。そして、Ｃ粉末を添加してもよいが、その添加量は少なくすることが好ましい。
【００３０】
よって、高いＳｉＣ充填率を有するＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層２１を形成するための第１の層体１１の原材料は、平均粒径の大きな粗いＳｉＣ粉末を有する配合とする。そして、低いＳｉＣ充填率を有するＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層２２を形成するための第２の層体１２の原材料は、平均粒径の小さなＳｉＣ粉末を最も粗いＳｉＣ粉末とするような配合とする。
【００３１】
バインダとして、特に好ましくはフェノール樹脂であるが、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、メチルセルロース（ＭＣ）、イソバン、ポリエチレンイミン等の樹脂も好ましい。バインダは、成形体を保形可能な下限値からＳｉＣ粉末及びＣ粉末を成形型にタップ充填した際に生じる空隙の容積の１００体積％の量まで添加することができる。より好ましくは、２０〜３０体積％である。 
【００３２】
混合工程で得られた成形原料を、第１及び第２の成形工程において、適宜な形状にプレス成型する。その方法は、特に限定されず、一軸プレス成形、加圧鋳込などの既知の成形方法を用いることができる。
【００３３】
第１の成形工程では、図１（ａ）に示すように、第１の層体１１を形成するための成形原料を成形型３１に投入する。そして、図１（ｂ）に示すように、０．１〜５．０ＭＰａの成形圧力を加えながら、成形型３１の温度を９０〜１５０℃で１〜３時間保持した後、成形型３１を冷却して脱型する。これにより、第１の層体１１中のバインダが熱硬化した熱硬化体１３（図１（ｃ）参照）を得る。
【００３４】
第１の成形工程は、第１の層体１１を熱処理してバインダを硬化させて、熱硬化体１３を形成する熱硬化工程でもある。なお、温度範囲や保持時間は、生産効率やバインダの種類等を考慮して適宜定めればよい。バインダを完全に熱硬化させる必要はなく、第１の平滑化工程で熱硬化体１３を良好に切削加工することが可能程度に硬化させればよい。
【００３５】
次に、第１の平滑化工程において、熱硬化体１３の上面１３ａ及び下面１３ｂを切削加工して平滑化する。これは、第２の成形工程において、成形圧力が加わる面の平面度が良好でないと、片当たり等が起こって応力集中が発生して、熱硬化体１３にクラックが生じるなどして、良好なＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を得ることができなくなるからである。
【００３６】
なお、熱硬化体１３の最長寸法が５００ｍｍ以下、最大寸法／厚さが１００以下である場合、熱硬化体１３の上面１３ａ及び下面１３ｂの平面度が共に２ｍｍ以下となるように切削加工する。最大寸法が大きいほど、又は、最大寸法／厚さが大きいほど、平面度の上限は大きくしてもよい。
【００３７】
次に、第２の成形工程では、図１（ｄ）に示すように、第１の平滑化工程で平滑化した熱硬化体１３を成形型３１に入れる。そして、第２の層体１２を形成するための成形材料を熱硬化体１３の上面１３ａの上に積み重ねるように成形型３１に投入する。
【００３８】
このとき、熱硬化体１３は、第１の層体１１の成形材料中のバインダが熱硬化しているため高強度である。そのため、その上面１３ａに第２の層体１２を形成するための成形材料を積み重ねても、さらに、その後、上方から押圧されても、上面１３ａは変動せず平滑化された面を保つので、熱硬化体１３の厚さは変化しない。
【００３９】
そして、図１（ｅ）に示すように、２．０〜５．０ＭＰａの成形圧力を加えながら、成形型３１の温度を１１０〜１５０℃で１〜３時間保持した後、成形型３１を冷却して脱型する。これにより、第２の層体１２中のバインダが熱硬化して、元来第１の層体１１である熱硬化体１３と元来第２の層体１２である熱硬化体とが積層した積層体１４を得る。第２の成形工程は、第２の層体１２を熱処理してバインダを硬化させて、熱硬化体を形成する熱硬化工程でもある。
【００４０】
次に、第２の成形工程で得られた積層体１４を、図２（ａ）に示すように、脱脂工程において、これら熱硬化体中のバインダを完全に炭化させて、脱脂体１５を得る。脱脂工程は、真空雰囲気中で、例えば、２５０〜１０００℃の温度範囲を昇温速度３０℃／ｈｒ以下で熱処理を行うことが好ましい。ただし、温度範囲や昇温速度は、生産効率等を考慮して適宜定めればよい。炭化して生じた微量の炭素成分は、成形体中に残留する。
【００４１】
次に、第２の平滑化工程において、脱脂体１５の上面１５ａ及び下面１５ｂを切削加工して平滑化する。これは、第２の成形工程及び脱脂工程において、バインダ内の有機成分が熱分解して第２の層体１２が収縮して脱脂体１５に反りが生じるためである。この反りをそのままにしておくと、得られるＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０に大きな反りが生じ、これを解消するために要する切削加工のコストが大きくなるからである。
【００４２】
脱脂体１５の最長寸法が５００ｍｍ以下、最大寸法／厚さが１００以下である場合、脱脂体１５の上面１５ａ及び下面１５ｂの平面度が共に１．０ｍｍ以下となるように切削加工する。最大寸法が大きいほど、又は、最大寸法／厚さが大きいほど、平面度の上限は大きくしてもよい。
【００４３】
次に、脱脂体１５を、焼結工程において、脱酸素処理を行い、多孔質焼結体（図示しない）を得る。脱酸素処理は、真空雰囲気中で、例えば、１３００〜１４１０℃の温度範囲で、５〜２０時間保持する。より好ましくは、真空雰囲気中で、１３５０〜１４１０℃の温度範囲で、１５〜２０時間焼成する。また、焼結雰囲気の圧力は限定されず、減圧、常圧から数気圧の加圧まで任意であるが、コスト面からは常圧が好ましい。
【００４４】
焼成して得られた多孔質焼結体を、必要に応じて、機械的手段によって研削してもよい。予め多孔質焼結体を所定形状に形成すれば、得られるＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０がニアネットとなり、最終形状とする際に必要な加工を削減することができる。
【００４５】
そして、得られた多孔質焼結体を、含浸工程において、溶解された金属Ｓｉを含浸させる。含浸処理は、非加圧浸透法で行うことが好ましいが、加圧浸透法などの他の方法で行ってもよい。非加圧浸透で行う場合、例えば、真空雰囲気で１５５０℃まで加熱し、さらに、それ以降は不活性ガス雰囲気で１６４５℃まで加熱して、１０時間、より好ましくは２０〜３０時間保持する。金属Ｓｉの一部は多孔質焼結体に残留した炭素成分と反応してβ−ＳｉＣを生成するが、大部分の金属Ｓｉは気孔に含浸する。
【００４６】
このようにして、図２（ｂ）に示すように、ＳｉＣ充填率が異なる２層のＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層２１，２２が積層されたＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を得ることができる。このＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０は、第１及び第２のＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層２１，２２の厚さのばらつきが少ない。
【００４７】
なお、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を、必要に応じて、図２（ｃ）に示すように、機械的手段によって研削して、リブやピンなどを形成してもよい。
【００４８】
図２（ｂ）及び図２（ｃ）に示すように、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０は、異なるＳｉＣ充填率を有する第１のＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層２１と第２のＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層２２とが接している。即ち、これら層２１，２２間には、接合体などからなる層が介在していない。
【００４９】
ところで、含浸工程において金属Ｓｉの一部が多孔質焼結体に残留した炭素成分と反応して生成されるβ−ＳｉＣは、原料粉末であるＳｉＣ粉末のα−ＳｉＣと比較して、熱膨張係数が大きい。そのため、第１及び第２の層体１１，１２の内、成形材料に占める炭素源量の割合が大きい層のほうが、含浸工程後の冷却時に収縮する割合が大きくなる。これにより、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０に反りが生じる。
【００５０】
これは、下記の実施例からも、第１の層体１１と第２の層体１２を形成するための成形材料に占める炭素源量の割合の差が大きいほど、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０に生じる反りが大きくなることからもわかる。ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０は難加工性であるので、この反りを解消するためには、大きな切削加工コストを要する。
【００５１】
そこで、本実施形態では、第２の平滑化工程において、脱脂体１５の上面１５ａ及び下面１５ｂを平滑化して、脱脂体１５の反りを低減している。脱脂体１５は、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０と比較して易加工性であるので、これらの切削加工コストは大きなものではない。
【００５２】
ただし、脱脂体１５の反りを低減させても、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０には反りが生じる。そこで、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０の反りを解消するための必要な切削加工コスト等を考慮して、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０の最長寸法が５００ｍｍである場合、切削厚さが１ｍｍ以下となるよう、バインダの種類並びに添加量、及び粉末Ｃの添加量を適宜調整して、炭素源量の割合の差が１４体積％以下にすることが好ましい。
【００５３】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されない。例えば、第１の平滑化工程において、熱硬化体１３の上面１３ａを全面に亘って平面状に平滑化して、第１及び第２のＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層２１，２２の厚さが全体に亘って一様なＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を得る場合について説明した。しかし、これに限定されず、第１の平滑化工程において、熱硬化体１３の上面１３ａを切削加工する際に、熱硬化体１３の厚さが部分的に変化するようにして上面１３ａを平滑化して、第１及び第２のＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層２１，２２の厚さが部分的に相違するＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を得てもよい。
【００５４】
また、含浸工程において、多孔質焼結体に金属Ｓｉを含浸させて、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を得る場合について説明した。しかし、含浸工程において、多孔質焼結体に金属Ａｌを含浸させて、ＳｉＣ／Ａｌ複合材料体を得てもよい。
【００５５】
以下、本発明の実施例及び比較例を具体的に挙げ、本発明を詳細に説明する。
【００５６】
［実施例１］
実施例１では、第１の層体１１の原料粉末として、平均粒径２００μｍのＳｉＣ粉末（大平洋ランダム社製のＮＧ９０）を６０重量％、平均粒径１７μｍのＳｉＣ粉末（信濃電気製錬株式会社製のＧＰ＃８００）を４０重量％準備した。そして、これに、熱可塑性バインダとしてフェノール樹脂（大日本インキ化学工業株式会社製のＯＩ−３０５Ａ、残炭率５０％）を１３重量％、Ｃビーズ（オリエンタル産業株式会社製のＡＴ−Ｎｏ．４０Ｃ、残炭率１００％）を９重量％添加した。
【００５７】
そして、第１の成形工程において、第１の層体１１の成形材料を混合して、５１０ｍｍ×５００ｍｍの成形型３１に入れ、一軸プレス機により１．５ＭＰａの成形圧力を加えながら成形型３１の温度を１５０℃で１時間保持した後、成形型３１を冷却して脱型した。これにより、厚さ１２ｍｍの第１の層体１１中のバインダを熱硬化させた熱硬化体１３を得た。
【００５８】
次に、第１の平滑化工程において、得られた熱硬化体１３の上面１３ａ及び下面１３ｂを切削加工して平滑化した。これにより、熱硬化体１３は、厚さ１０ｍｍ、平面度０．２ｍｍとなった。
【００５９】
次に、第２の層体１２の原料粉末として、平均粒径９０μｍのＳｉＣ粉末（信濃電気製錬株式会社製のＧＰ＃１８０）を７０重量％、平均粒径１２μｍのＳｉＣ粉末（信濃電気製錬株式会社製のＧＰ＃１２００）を３０重量％準備した。そして、これに、熱可塑性バインダとしてフェノール樹脂（大日本インキ化学工業株式会社製のＯＩ−３０５Ａ、残炭率５０％）を１２重量％、Ｃビーズ（オリエンタル産業株式会社製のＡＴ−Ｎｏ．４０Ｃ、残炭率１００％）を１５重量％添加した。第１の層体１１及び第２の層体１２のバインダ、Ｃビーズの添加量、及び、第１の層体１１と第２の層体１２とこれらの層体１１，１２間の差の炭素源量を表１に記載した。
【００６０】
【表１】
2015124124.tif 000003
【００６１】
次に、第２の成形工程において、熱硬化体１３を成形型３１内に入れ、熱硬化体１３の上面１３ａの上から第２の層１２の成形材料を積み重ねるように投入した。そして、この状態で、一軸プレス機により３．０ＭＰａの成形圧力を加えながら成形型３１の温度を１５０℃で１時間保持した後、成形型３１を冷却して脱型した。これにより、熱硬化体１３の上に第２の層体１２中のバインダが熱硬化した層が積層してなる積層体１４を得た。
【００６２】
次に、脱脂工程において、得られた積層体１４を、真空雰囲気中で２５０〜１０００℃の温度範囲を昇温速度２８℃／ｈｒで加熱して、脱脂処理を行った。これにより、脱脂体１５を得た。
【００６３】
次に、第２の平滑化工程において、得られた脱脂体１５の上面１５ａ及び下面１５ｂを切削加工して平滑化した。これにより、脱脂体１５は、元来熱硬化体１３である層の厚さが１０ｍｍ、元来第２の層１２である層の厚さが１０ｍｍ、平面度は０．２ｍｍとなった。
【００６４】
次に、焼結工程において、平滑化した脱脂体１５を真空雰囲気中で１３００〜１４１０℃の温度範囲を昇温速度２２℃／ｈｒで加熱して、焼結処理を行い、多孔質焼結体を得た。
【００６５】
その後、含浸工程において、得られた多孔質焼結体と融点以上に加熱されたＳｉ（日本電工株式会社製）を接触させ、１５５０℃までは真空雰囲気中で、その後は不活性ガス雰囲気中として１６４５℃の温度で２４時間保持して、溶融したＳｉと多孔質焼結体中に含まれているＣとを反応させてＳｉＣとすると同時にＳｉを気孔に含浸させることにより、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を得た。
【００６６】
そして、得られたＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０の上面及び下面の平面度をそれぞれ測定し、これから反りを求めた。反りは０．０８％と小さかった。厚さ、平面度、反り、及びクラックの有無を表２に記載した。
【００６７】
【表２】
2015124124.tif 000004
【００６８】
［実施例２〜５、２１］
実施例２〜５、２１では、実施例１と第１の層体１１及び第２の層体１２と同じ原料材料を使用して、表１に記載した添加量のバインダ及びＣビーズを添加して、実施例１と同様にして、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を作製した。
【００６９】
そして、実施例１と同様にして、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０の反りを求めた。実施例２〜５では、反りは０．１８％以下と小さかった。
【００７０】
なお、実施例２１ではＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０の反りが０．２２％であった。これは、第１の層体１１と第２の層体１２を構成する材料に占める炭素源量の割合の差が１４．４体積％と大きかったためであると考えられる。
【００７１】
［実施例６〜１０］
実施例６〜１０では、実施例１と第１の層体１１及び第２の層体１２と同じ原料材料を使用して、それぞれ実施例１〜５と同じ添加量のバインダ及びＣビーズを添加して、第１の平滑化工程における平面度を表２に記載した値とすることを除いて実施例１〜５と同様にして、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を作製した。
【００７２】
そして、実施例１と同様にして、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０の反りを求めた。反りは０．１９％以下と小さかった。
【００７３】
［実施例１１〜１５］
実施例１１〜１５では、実施例１と第１の層体１１及び第２の層体１２と同じ原料材料を使用して、表１に記載した添加量のバインダ及びＣビーズを添加して、熱硬化体の厚さを４ｍｍ、第２の層体の厚さを１６ｍｍとしたこと以外は実施例１と同様にして、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を作製した。
【００７４】
そして、実施例１と同様にして、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０の反りを求めた。反りは０．１８％以下と小さかった。
【００７５】
［実施例１６〜２０］
実施例１６〜２０では、実施例１と第１の層体１１及び第２の層体１２と同じ原料材料を使用して、それぞれ実施例１１〜１５と同じ添加量のバインダ及びＣビーズを添加して、第１の平滑化工程における平面度を表２に記載した値とすることを除いて実施例１１〜１５と同様にして、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を作製した。
【００７６】
そして、実施例１と同様にして、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０の反りを求めた。反りは０．１２％以下と小さかった。
【００７７】
［比較例１］
比較例１では、第１の層体１１及び第２の層体１２の成形材料は実施例１１と同じものを使用した。そして、実施例１１と同様にして熱硬化体１３を得た。
【００７８】
しかし、実施例１１とは異なり、熱硬化体１３の上面１３ａ及び下面１３ｂを平滑化する第１の平滑化工程を行わなかった。熱硬化体１３の上面１３ａ及び下面１３ｂの平面度は２．８ｍｍであった。
【００７９】
そして、第２の成形工程において、熱硬化体１３を成形型３１内に入れ、熱硬化体１３の上面１３ａの上から第２の層１２の成形材料を積み重ねるように投入し、この状態で、一軸プレス機により３．０ＭＰａの成形圧力を加えたところ、熱硬化体１３にクラックが発生した。これは、熱硬化体１３の平面度が良好でなったため、局所的な応力が生じたためであると考えられる。
【００８０】
［比較例２］
比較例２では、第１の層体１１及び第２の層体１２の成形材料は実施例１１と同じものを使用した。そして、実施例１１と同様にして脱脂体１５を得た。
【００８１】
しかし、実施例１１とは異なり、脱脂体１５の上面１５ａ及び下面１５ｂを平滑化する第２の平滑化工程を行わなかった。脱脂体１５の上面１５ａ及び下面１５ｂの平面度は２．８ｍｍであった。
【００８２】
その後は、実施例１１と同様にして、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０を得た。
【００８３】
しかし、ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体２０の反りが０．９８％であり、非常に大きかった。これは、第２の平滑化工程を行わなかったため、脱脂体１５の反りが、含浸工程後の冷却時に、さらに増大したためであると考えられる。
【符号の説明】
【００８４】
１１…第１の層体、  １２…第２の層体、  １３…熱硬化体、  １３ａ…熱硬化体の上面、  １３ｂ…熱硬化体の下面、  １４…積層体、  １５…脱脂体、  １５ａ…脱脂体の上面、  １５ｂ…脱脂体の下面、  ２０…ＳｉＣ／Ｓｉ複合材料体、  ２１…第１のＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層、  ２２…第２のＳｉＣ／Ｓｉ複合材料層、  ３１…成形型。
【図１】
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【図２】
2015124124.tif 000006