(57)【要約】【課題】優れた光透過性を有する単結晶を得ることができる単結晶製造装置を提供する。【解決手段】昇華法によって窒化アルミニウム単結晶６を製造する単結晶製造装置１において、原料２を収容する内側容器本体１１と、前記内側容器本体１１の第１の上部開口１１３を覆うと共に前記原料２に対向するように種結晶５を保持する内側蓋体１２と、を有する内側坩堝１０と、前記内側坩堝１０を収容すると共に前記内側坩堝１０との外側空間に不純物低減用原料１３を収容する外側容器本体２１と、前記外側容器本体２１の第２の上部開口２１３を覆う外側蓋体２２と、を有する外側坩堝２０と、を備えることを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
昇華法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、
原料を収容する内側容器本体と、前記内側容器本体の上部開口を覆うと共に前記原料に対向するように種結晶を保持する内側蓋体と、を有する内側坩堝と、
前記内側坩堝を収容すると共に前記内側坩堝との外側空間に不純物低減用原料を収容する外側容器本体と、前記外側容器本体の上部開口を覆う外側蓋体と、を有する外側坩堝と、を備える
ことを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項２】
請求項１に記載の単結晶製造装置において、
前記外側坩堝内に設けられ、不純物を含む前記原料の昇華ガスを再結晶化させる再結晶化領域を備える
ことを特徴とする単結晶製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、昇華法によって窒化アルミニウム（ＡｌＮ）単結晶や炭化珪素（ＳｉＣ）単結晶を製造する単結晶製造装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
耐熱性や耐腐食性の高いタングステンやタンタル等から形成される坩堝に原料を入れて加熱し、当該原料を昇華させることによって窒化アルミニウム単結晶を製造する装置が知られている（例えば特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１１−１３２０７９公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上記の技術では、単結晶製造時において単結晶製造装置の周辺から侵入する炭素や酸素等の影響により、製造した単結晶において炭素や酸素等の不純物濃度が高まるため、優れた光透過性を有する単結晶を得ることができない場合があるという問題がある。
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、優れた光透過性を有する単結晶を得ることができる単結晶製造装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る単結晶製造装置は、昇華法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、原料を収容する内側容器本体と、前記内側容器本体の上部開口を覆うと共に前記原料に対向するように種結晶を保持する内側蓋体と、を有する内側坩堝と、前記内側坩堝を収容すると共に前記内側坩堝との外側空間に不純物低減用原料を収容する外側容器本体と、前記外側容器本体の上部開口を覆う外側蓋体と、を有する外側坩堝と、を備えることを特徴とする。
【０００７】
本発明に係る単結晶製造装置によれば、昇華法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、原料を収容する内側容器本体と、前記内側容器本体の上部開口を覆うと共に前記原料に対向するように種結晶を保持する内側蓋体と、を有する内側坩堝と、前記内側坩堝を収容すると共に前記内側坩堝との外側空間に不純物低減用原料を収容する外側容器本体と、前記外側容器本体の上部開口を覆う外側蓋体と、を有する外側坩堝と、を備えることにより、前記外側容器本体内に収容された前記原料が昇華し、その昇華ガスが単結晶製造装置の周辺から侵入する炭素や酸素等の不純物を吸収する不純物ゲッターとして機能する結果、単結晶の不純物濃度を低減させることができる。
【０００８】
上記発明において、前記外側坩堝内に設けられ、不純物を含む前記原料の昇華ガスを再結晶化させる再結晶化領域を備えていてもよい。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、昇華法によって単結晶を製造する単結晶製造装置において、単結晶の不純物濃度を低減させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の概略構成図である。
【図２】図２は、図１における坩堝及び断熱材を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。図１は本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の概略構成図である。
【００１２】
本実施形態に係る単結晶製造装置１は、昇華法によって窒化アルミニウム単結晶６を製造する装置である。具体的には、高温領域で原料２を加熱して昇華させ、低温領域に設けられた種結晶５上で当該昇華ガスを再凝縮させることにより窒化アルミニウム単結晶６を製造する。
【００１３】
図１に示すように、この単結晶製造装置１は、原料２を収容すると共に種結晶５を保持する内側坩堝１０と、内側坩堝１０を収容すると共に内側坩堝１０との外側空間に不純物低減用原料１３を収容し、さらに不純物低減用種結晶１５を保持する外側坩堝２０と、内側坩堝１０及び外側坩堝２０を覆う断熱材３０と、断熱材３０に覆われた内側坩堝１０及び外側坩堝２０を収容する結晶成長炉４０と、結晶成長炉４０内に窒素ガスを供給するガス供給装置５０と、結晶成長炉４０内を減圧する減圧装置６０と、結晶成長炉４０の外側に配置された誘導コイル７０と、外側坩堝２０の温度を計測する第１の温度計８１及び第２の温度計８２と、を備えている。
【００１４】
内側坩堝１０は、図２に示すように、内側容器本体１１と内側蓋体１２を有している。内側容器本体１１は、円筒状の第１の筒部１１１と、当該第１の筒部１１１の下端を塞ぐ円板形状の第１の底部１１２と、を有しており、当該第１の筒部１１１はその上端に第１の上部開口１１３を有している。この内側容器本体１１の内部には原料２が収容されている。原料２としては、例えば、窒化アルミニウムの粉末や焼結体等を用いることができる。
【００１５】
内側蓋体１２は、種結晶５の外径よりも大きな外径の円板形状を有しており、第１の上部開口１１３を覆うように内側容器本体１１上に載置されている。この内側蓋体１２の下面には接着剤を介して種結晶５が貼り付けられており、当該種結晶５は内側容器本体１１内に収容された原料２に対向している。
【００１６】
種結晶５としては、ＳｉＣ単結晶、ＡｌＮ単結晶、ＡｌＮ／ＳｉＣ単結晶（ＳｉＣ単結晶上に膜厚２００〜５００［μｍ］程度のＡｌＮ単結晶膜をヘテロ成長させた単結晶）等から構成される板状又は円板状の基板を例示することができる。また、種結晶５を内側蓋体１２に貼り付ける接着剤としては、例えば、セラミックス、黒鉛を主成分とした高温用接着剤等を用いることができる。
【００１７】
この内側坩堝１０は、窒化アルミニウム単結晶６の結晶成長時（２０００℃程度）での耐熱性を有する材料から構成されている。具体的には、この内側坩堝１０の内側容器本体１１及び内側蓋体１２は、黒鉛、窒化硼素、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、炭化珪素、窒化珪素、モリブデン、タングステン、タンタル、炭化モリブデン、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化タンタル、窒化モリブデン、窒化ジルコニウム、窒化タングステン及び窒化タンタルからなる群から選択される少なくとも一種類の材料から構成されている。
【００１８】
外側坩堝２０は、同様に図２に示すように、内側坩堝１０を同心円状に収容する外側容器本体２１と外側蓋体２２を有している。外側容器本体２１は、円筒状の第２の筒部２１１と、当該第２の筒部２１１の下端を塞ぐ円板形状の第２の底部２１２と、を有しており、当該第２の筒部２１１はその上端に第２の上部開口２１３を有している。この外側容器本体２１の内部には、内側坩堝１０との外側空間に不純物低減用原料１３が収容されている。第２の底部２１２の外径は第１の底部１１２の外径の例えば１．３倍であり、両者の差が不純物低減用原料１３が収容される外側空間として確保される。また、不純物低減用原料１３の成分は原料２と同一である。
【００１９】
外側蓋体２２は、不純物低減用種結晶１５の外径よりも大きな外径の円板形状を有しており、第２の上部開口２１３を覆うように外側容器本体２１上に載置されている。この外側蓋体２２の下面には接着剤を介して不純物低減用種結晶１５が貼り付けられており、当該不純物低減用種結晶１５は内側蓋体１２の上面に対向している。ここで、内側蓋体１２は内側容器本体１１に載置されているだけであり、同様に外側蓋体２２は外側容器本体２１に載置されているだけであり、内側坩堝１０内及び外側坩堝２０内は共に流体の出入りが容易な準密閉的な構造となっているので、結晶成長炉４０内に導入された窒素ガス等が外側坩堝２０内及び内側坩堝１０内に流入することが可能となっている。
【００２０】
不純物低減用種結晶１５及び不純物低減用種結晶１５を外側蓋体２２に貼り付ける接着剤としては、種結晶５で例示された材料及び形状を用いることができる。また、外側坩堝２０の材料についても、内側坩堝１０で例示されたものを採用することができる。
【００２１】
この外側坩堝２０の周囲は、図１及び図２に示すように、外部への放熱を抑制するために断熱材３０が設けられており、断熱材３０は例えば、炭素繊維を用いた成形断熱材等から構成されている。
【００２２】
断熱材３０は、断熱材筒部３０１、断熱材底部３０２及び断熱材蓋部３０４を有しており、外側坩堝２０の全体を覆っている。具体的には、円筒形状の断熱材筒部３０１は、外側坩堝２０の外側容器本体２１の第２の筒部２１１を直接覆っている。また、円板形状の断熱材底部３０２は、当該断熱材筒部３０１の下端を塞いでおり、外側坩堝２０の外側容器本体２１の第２の底部２１２を直接覆っている。同様に、円板形状の断熱材蓋部３０４は当該断熱材筒部３０１の上端を塞いでおり、外側坩堝２０の外側蓋体２２を直接覆っている。
【００２３】
この断熱材底部３０２には、後述する第１の温度計８１の視路を確保するための円形状の下側開口３０３が形成されている。この下側開口３０３は、内側坩堝１０の内側蓋体１２に保持されている種結晶５の中心と同一の軸線ＣＬ上に形成されている。この下側開口３０３は、外部への放熱を抑制するためにできる限り小さな内径（例えば１０［ｍｍ］程度）を有している。
【００２４】
さらに断熱材蓋部３０４には、後述する第２の温度計８２の視路を確保するための円形状の上側開口３０５が形成されている。この上側開口３０５は、内側坩堝１０の内側蓋体１２に保持されている種結晶５の中心と同一の軸線ＣＬ上に形成されている。この上側開口３０５も、上述の断熱材底部３０２の下側開口３０３と同様に、外部への放熱を抑制するためにできる限り小さな内径（例えば１０［ｍｍ］程度）を有している。
【００２５】
図１に示すように、断熱材３０に覆われた外側坩堝２０は、不図示の固定手段を介して結晶成長炉４０内に固定されている。この結晶成長炉４０は、例えば二重構造の透明な石英管から構成されており、その上部にガス導入口４１が設けられていると共に、その下部にガス排出口４２が設けられている。ガス導入口４１には、窒素（Ｎ２）ガス等の不活性ガスを供給可能なガス供給装置５０が接続されている。一方、ガス排出口４２には、特に図示しない圧力調整弁を介して真空ポンプ等の減圧装置６０が接続されている。このガス供給装置５０や減圧装置６０を駆動させることで、結晶成長炉４０内の雰囲気を所定の圧力に調整することが可能となっている。
【００２６】
また、この結晶成長炉４０は、第１の温度計８１及び第２の温度計８２が外側坩堝２０の温度を計測するための石英製の下側窓部４３及び上側窓部４４を備えている。下側窓部４３は、断熱材３０の下側開口３０３に対向するように、結晶成長炉４０の下部に設けられている。一方、上側窓部４４は、断熱材３０の上側開口３０５に対向するように、結晶成長炉４０の上部に設けられている。
【００２７】
誘導コイル７０は、結晶成長炉４０の周囲に配置されている。この誘導コイル７０は、結晶成長炉４０内の内側坩堝１０及び外側坩堝２０を取り囲んでおり、この誘導コイル７０に高周波電流を通電することで内側坩堝１０及び外側坩堝２０が自己発熱し、これにより原料２、種結晶５、不純物低減用原料１３及び不純物低減用種結晶１５が所望の温度に加熱される。なお、誘導コイル７０に代えて、抵抗加熱や赤外線加熱を利用した加熱手段を用いてもよい。
【００２８】
第１の温度計８１及び第２の温度計８２は、結晶成長炉４０の外側に配置されている。第１の温度計８１及び第２の温度計８２としては、例えば放射温度計等を用いることができる。この第１の温度計８１及び第２の温度計８２は、外側坩堝２０から放射される赤外線や可視光線の強度を計測することで、外側坩堝２０の温度を検出する。
【００２９】
第１の温度計８１は、結晶成長炉４０の下部に設けられた下側窓部４３に対向するように配置されており、当該下側窓部４３と断熱材３０の下側開口３０３を介して、結晶成長炉４０内の外側坩堝２０の外側容器本体２１の第２の底部２１２（外側坩堝２０の下部）の温度を計測することが可能となっている。
【００３０】
第２の温度計８２は、結晶成長炉４０の上部に設けられた上側窓部４４に対向するように配置されており、当該上側窓部４４と断熱材３０の上側開口３０５を介して、結晶成長炉４０内の外側坩堝２０の外側蓋体２２の上面（外側坩堝２０の上部）の温度を計測することが可能となっている。
【００３１】
このようにして計測した外側坩堝２０の下部と上部の温度に基づき、原料２の温度と種結晶５の温度をシミュレーション等によって求める。
【００３２】
次に、図１及び図２を参照して以上に説明した単結晶製造装置１を用いた窒化アルミニウム単結晶６の製造方法について説明する。先ず、窒化アルミニウム粉末等の原料２を内側坩堝１０の内側容器本体１１内にセットする。次いで、種結晶５が貼り付けられた内側蓋体１２を内側容器本体１１に載置する。これにより、原料２が内側坩堝１０内に収容されると共に、当該原料２に対向するように種結晶５が内側坩堝１０に保持される。
【００３３】
次いで、内側坩堝１０を外側坩堝２０の外側容器本体２１内にセットすると共に、外側容器本体２１内であって内側坩堝１０との外側空間に不純物低減用原料１３を充填する。また、不純物低減用種結晶１５が貼り付けられた外側蓋体２２を外側容器本体２１に載置する。これにより、内側坩堝１０及び不純物低減用原料１３が外側坩堝２０内に収容される
【００３４】
さらに、外側坩堝２０を断熱材３０で覆い当該外側坩堝２０を結晶成長炉４０内に設置した後、減圧装置６０を駆動させてガス排出口４２を介して結晶成長炉４０内の大気を除去し、当該結晶成長炉４０内を真空引きする。
【００３５】
そして、ガス供給装置５０を駆動させてガス導入口４１を介して結晶成長炉４０内に窒素ガスを導入して結晶成長炉４０内を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧する。次いで、誘導コイル７０に高周波電流を通電して内側坩堝１０を発熱させることにより原料２及び種結晶５を加熱すると同時に、外側坩堝２０を発熱させることにより不純物低減用原料１３及び不純物低減用種結晶１５を加熱する。
【００３６】
この際、外側坩堝２０の下部と上部の温度は、第１の温度計８１及び第２の温度計８２によってそれぞれ計測されている。内側坩堝１０の下部温度（すなわち原料２の温度）が１８００〜２３００［℃］となり、内側坩堝１０の上部温度（すなわち種結晶５の温度）が１７００〜２２００［℃］となるまで、誘導コイル７０によって内側坩堝１０を加熱する。
【００３７】
内側坩堝１０の温度が上記の設定温度に達したら、減圧装置６０によって結晶成長炉４０内を１００〜６００［ｔｏｒｒ］に減圧する。この減圧により、窒化アルミニウム単結晶６の成長が始まる。具体的には、下記の式（Ａ）及び式（Ｂ）に示すように、上述の内側坩堝１０の上部から下部にわたって設定された温度勾配によって、原料２から発生した昇華ガスが、種結晶５に向かって移送され、当該種結晶５上で再結晶化し窒化アルミニウム単結晶６が成長する。
２ＡｌＮ（ｓ）  →  ２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ）  ・・・  式（Ａ）
２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ）  →  ２ＡｌＮ（ｓ）  ・・・  式（Ｂ）
【００３８】
この際、外側坩堝２０内の不純物低減用原料１３からも昇華ガスが発生し、不純物低減用種結晶１５に向かって移送され、当該不純物低減用種結晶１５で再結晶化し不純物低減用窒化アルミニウム単結晶１６が成長する。この不純物低減用原料１３から発生した昇華ガスが単結晶製造装置１の周辺から侵入する炭素や酸素等の不純物を吸収する不純物ゲッターとして機能し、それらの不純物を不純物低減用窒化アルミニウム単結晶１６内に閉じ込める結果、窒化アルミニウム単結晶６の不純物濃度を低減させることができる。
【００３９】
また、原料２から発生した昇華ガスも、準密閉な内側坩堝１０の内側容器本体１１と内側蓋体１２との間の隙間から外側坩堝２０内であって内側坩堝１０との外側空間へ漏出することにより、単結晶製造装置１の周辺から侵入する不純物を吸収する不純物ゲッターとして機能し、それらの不純物を不純物低減用窒化アルミニウム単結晶１６内に閉じ込めることができる。
【００４０】
窒化アルミニウム単結晶６の成長を停止させる場合には、ガス導入口４１から窒素ガスを結晶成長炉４０内に供給して結晶成長炉４０内を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧させた後、誘導コイル７０への通電を停止して原料２、種結晶５不純物低減用原料１３及び不純物低減用窒化アルミニウム単結晶１６を室温まで自然冷却する。
【００４１】
本実施形態によれば、昇華法によって窒化アルミニウム単結晶６を製造する単結晶製造装置１において、原料２を収容する内側容器本体１１と、前記内側容器本体１１の第１の上部開口１１３を覆うと共に前記原料２に対向するように種結晶５を保持する内側蓋体１２と、を有する内側坩堝１０と、前記内側坩堝１０を収容すると共に前記内側坩堝１０との外側空間に不純物低減用原料１３を収容する外側容器本体２１と、前記外側容器本体２１の第２の上部開口２１３を覆う外側蓋体２２と、を有する外側坩堝２０と、を備えることにより、前記外側容器本体２１内に収容された前記原料２が昇華し、その昇華ガスが単結晶製造装置１の周辺から侵入する炭素や酸素等の不純物を吸収する不純物ゲッターとして機能する結果、窒化アルミニウム単結晶６の不純物濃度を低減させることができる。
【００４２】
なお、以上説明した実施形態は、本発明の理解を容易にするために記載されたものであって、本発明を限定するために記載されたものではない。したがって、上記の実施形態に開示された各要素は、本発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。
【００４３】
例えば、上述の実施形態では、窒化アルミニウムの単結晶を製造する装置について説明したが、特にこれに限定されず、炭化珪素、硫化カドミウム、セレン化カドミウム、硫化亜鉛、窒化硼素の単結晶を製造する装置に本発明を適用してもよい。
【符号の説明】
【００４４】
１・・・単結晶製造装置
１０・・・内側坩堝
２・・・原料
５・・・種結晶
６・・・窒化アルミニウム単結晶
１１・・・内側容器本体
１１１・・・第１の筒部
１１２・・・第１の底部
１１３・・・第１の上部開口
１２・・・内側蓋体
２０・・・外側坩堝
１３・・・不純物低減用原料
１５・・・不純物低減用種結晶
１６・・・不純物低減用窒化アルミニウム単結晶
２１・・・外側容器本体
２１１・・・第２の筒部
２１２・・・第２の底部
２１３・・・第２の上部開口
２２・・・外側蓋体
３０・・・断熱材
３０１・・・断熱材筒部
３０２・・・断熱材底部
３０３・・・下側開口
３０４・・・断熱材蓋部
３０５・・・上側開口
４０・・・結晶成長炉
４１・・・ガス導入口
４２・・・ガス排出口
４３・・・下側窓部
４４・・・上側窓部
５０・・・ガス供給装置
６０・・・減圧装置
７０・・・誘導コイル
８１・・・第１の温度計
８２・・・第２の温度計
【図１】
2015229608.tif 000003
【図２】
2015229608.tif 000004