(57)【要約】【課題】坩堝の上部空間の温度勾配を緩やかに設定できるとともに温度応答性も良好な単結晶育成装置を提供する。【解決手段】原料が投入される導電性を有する坩堝１１と、前記坩堝を誘導加熱する誘導加熱手段１４と、前記坩堝の上部に設けられた非磁性の筒状構造体１２と、を備える単結晶育成装置において、前記筒状構造体１２の側壁部に導電体１９が設けられている。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料が投入される導電性を有する坩堝と、
前記坩堝を誘導加熱する誘導加熱手段と、
前記坩堝の上部に設けられた非磁性の筒状構造体と、を備える単結晶育成装置において、
前記筒状構造体の側壁部に導電体が設けられている単結晶育成装置。
【請求項２】
前記筒状構造体の側壁部の内部に、気密性を有する空間が形成されている請求項１に記載の単結晶育成装置。
【請求項３】
前記導電体は、金属箔で構成されている請求項１又は２に記載の単結晶育成装置。
【請求項４】
前記導電体は、前記空間の内部に設けられている請求項２に記載の単結晶育成装置。
【請求項５】
前記導電体は、前記坩堝の内周より内側に設けられている請求項１〜４のいずれか一項に記載の単結晶育成装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶の育成装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ＬｉＮｂＯ３などの酸化物単結晶をチョクラルスキー法（ＣＺ法）で育成する単結晶育成装置において、誘導加熱コイルに熱が伝導するのを防ぐために、非磁性体製の輻射熱吸収板（２２）、入れ子式に配置された石英製の内筒（１２）及び外筒（１４）を導電性坩堝（１６）と誘導加熱コイル（２０）との間に設けたものが知られている（特許文献１の［００２２］，［００２６］及び図１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００８−８１３３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、酸化物単結晶などをＣＺ法で育成する場合に、坩堝の上部空間の温度勾配が急峻であると育成される単結晶に熱ストレスによるクラックや割れが発生する可能性があるため、坩堝の上部空間の温度勾配を引上げ方向及び径方向ともに緩やかに設定することが必要とされる。しかしながら、上記従来技術のように輻射熱吸収板や内筒・外筒を単に重畳的に設けただけでは、坩堝の上部空間の径方向の温度勾配はさほど改善されず、誘導加熱の温度応答性が却って悪化するという問題がある。
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、坩堝の上部空間の温度勾配を緩やかに設定できるとともに温度応答性も良好な単結晶育成装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、原料が投入される導電性を有する坩堝と、前記坩堝を誘導加熱する誘導加熱手段と、前記坩堝の上部に設けられた非磁性の筒状構造体と、を備える単結晶育成装置において、前記筒状構造体の側壁部に導電体が設けられていることを特徴とし、これにより上記課題を解決する。
【０００７】
上記発明において、前記筒状構造体の側壁部の内部に、気密性を有する空間が形成されていることが好ましい。
【０００８】
上記発明において、前記導電体は、金属箔で構成することができ、また前記導電体は、前記空間の内部に設けることができる。
【０００９】
上記発明において、前記導電体は、前記坩堝の内周より内側に設けられることが好ましい。
【発明の効果】
【００１０】
誘導加熱手段により坩堝を加熱すると固相原料が融解するが、これと同時に坩堝の上部の筒状構造体の側壁部に設けられた導電体も加熱される。これにより、坩堝の上部の雰囲気も加熱されるので、坩堝の上部空間の温度勾配を緩やかに設定することができる。また、誘導加熱手段により導電体が直接的に加熱されるので温度制御の応答性も向上する。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の一実施の形態に係る単結晶の育成方法で用いられる単結晶育成装置を示す縦断面図である。
【図２】図１の単結晶育成装置であって育成工程の最終段階を示す縦断面図である。
【図３】図１の筒状構造体を示す拡大縦断面図である。
【図４】図１，３の導電体を示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の一実施の形態を図面に基づいて説明する。本発明の単結晶育成装置１は、原料が投入される導電性を有する坩堝１１と、この坩堝１１を誘導加熱する誘導加熱コイル１４と、坩堝１１の上部に設けられた非磁性の筒状構造体１２と、筒状構造体１２の側壁部に設けられた導電体１９をと備えるものである。
【００１３】
本例の単結晶育成装置１に適用される単結晶としては、特に限定されないが、たとえばニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ３）、タンタル酸リチウム（ＬｉＴａＯ３）、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）などの酸化物単結晶、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）などのIII−V族窒化物単結晶、イットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ，Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２）、ガドリニウム・ガリウム・ガーネット（ＧＧＧ，Ｇｄ３Ｇａ５Ｏ１２）、ガドリニウム・スカンジウム・ガリウム・ガーネット（ＧＳＧＧ，Ｇｄ３Ｓｃ２Ｇａ３Ｏ１２）、テルビウム・ガリウム・ガーネット（ＴＧＧ，Ｔｂ３Ｇａ５Ｏ１２）、テルビウム・アルミニウム・ガーネット（ＴＡＧ，Ｔｂ３Ａｌ５Ｏ１２）、テルビウム・スカンジウム・アルミニウム・ガーネット（ＴＳＡＧ，Ｔｂ３Ｓｃ２Ａｌ３Ｏ１２）、テルビウム・スカンジウム・ルテチウム・アルミニウム・ガーネット（ＴＳＬＡＧ，Ｔｂ３Ｓｃ２−ｘＬｕｘＡｌ３Ｏ１２）などのガーネット型単結晶などが挙げられる。
【００１４】
上記ニオブ酸リチウム単結晶や上記タンタル酸リチウムは、レーザー素子の非線形光学材料として用いられ、また圧電素子や表面弾性波素子などの圧電体として用いられる。上記チタン酸バリウム単結晶は、その高い光屈折性効果（フォトリフラクティブ効果）を利用して、位相共役鏡、レーザー共振器、光学画像解析機器などの光学応用機器に用いられる。
【００１５】
上記窒化アルミニウムなどのIII−V族窒化物は、広いバンドギャップが必要とされる深紫外線発光ダイオードや半導体レーザー等の短波長発光素子の基板材料として用いられ、また耐圧が高く、オン抵抗が低く、高温環境下での特性の低下が小さいといった利点を有する電子デバイスの基板材料として用いられる。
【００１６】
上記ＹＡＧ単結晶は、ネオジウムＮｄなどの元素を添加することで固体レーザー媒質として用いられ、上記ＧＧＧ単結晶や上記ＧＳＧＧ単結晶は、通信用アイソレータに使用される磁性ガーネット薄膜を形成するための基板材料として用いられ、上記ＴＧＧ単結晶、上記ＴＡＧ単結晶、上記ＴＳＡＧ単結晶及び上記ＴＳＬＡＧ単結晶は、レーザー加工機用光アイソレータに使用されるファラデー回転子材料として用いられる。
【００１７】
これら酸化物単結晶、窒化物単結晶、ガーネット型単結晶は、チョクラルスキー法（ＣＺ法）に代表される融液引き上げ方法により育成することができ。図１は、本例の単結晶育成装置１を示す図である。同図に示すように、単結晶育成装置１は、主として、イリジウム製の導電性を有する坩堝１１と、坩堝１１の上部に設けられたセラミックス製の非磁性の筒状構造体１２と、坩堝１１を包囲するように設けられたセラミックス製の非磁性の保温筒体１３と、保温筒体１３の外周に設けられた誘導加熱装置（不図示）の誘導加熱コイル１４と、先端に種結晶２を装着するチャックを有する引上げワイヤ１５と、引上げワイヤ１５の基端が接続されて当該引上げワイヤ１５を回転させながら巻取る巻取装置１６と、坩堝１１及び保温筒体１３を載置する基台１７と、を密閉された炉体１８内に備える。
【００１８】
誘導加熱コイル１４は、図示しない誘導加熱装置からの高周波電流が供給されることにより坩堝１１に誘導電流を生じさせ、坩堝１１を原料３の融点以上の所定温度に加熱する。そして、坩堝１１には育成目的たる単結晶の原料３（固相）が投入され、誘導加熱コイル１４を含む誘導加熱装置により融解されて液相とされる。図１においては液相とされた原料を符号３で示している。
【００１９】
坩堝１１を包囲するように設けられた保温筒体１３は、誘導加熱コイル１４によって加熱された坩堝１１の熱が誘導加熱コイル１４に伝熱するのを抑制するものであり、高さ方向において少なくとも坩堝１１の側面を包囲し、さらに坩堝１１から引き上げられる単結晶４の下端部も包囲する高さとされている。なお、本発明の単結晶育成装置においては、この保温筒体１３は必ずしも必須ではないため必要に応じて省略してもよい。
【００２０】
これに対して、坩堝１１の上部に設けられた筒状構造体１２は、坩堝１１から引き上げられた単結晶４の温度を適切に制御するためのものであり、高さ方向において少なくとも、その下端縁が坩堝１１の上端縁以下であり、その上端縁が、図２に示す育成工程の最終段階において引き上げられた単結晶の直胴部の上端までを包囲する高さとされている。また、筒状構造体１２の径方向の位置は、引上げワイヤ１５と同芯であり、後述する導電体１９の外周部が坩堝１１の内径より内側になる内径及び外形とされている。この筒状構造体１２の詳細は後述する。
【００２１】
引上げワイヤ１５の先端（図１において下端）には種結晶２を装着するチャック（不図示）が設けられ、巻上装置１６によって所定の回転速度で回転しながら、所定の巻上速度で上昇する。これら回転速度と巻上速度は、育成目的とする単結晶の育成条件に応じて適宜の値に決定される。なお、引上げ工程において種結晶２と融液３とは所定の回転速度で相対的に回転すればよいので、坩堝１１を載置する基台１７に回転機構を設けて坩堝１１のみを回転させてもよいし、坩堝１１と引上げワイヤ１５の両方を回転させてもよい。
【００２２】
本例の単結晶育成装置１にて実施される単結晶の育成工程は、窒素やアルゴンなどの不活性ガス雰囲気で実施することが好ましいため、炉体１８の一端には不活性ガスを導入する導入口１８１が設けられ、炉体１８の他端には炉内に導入された不活性ガスを導出する導出口１８２が設けられている。なお、単結晶の育成工程の雰囲気圧力は、単結晶の種類に応じた適切な範囲があるので、導入口１８１から導入され導出口１８２から導出される不活性ガスを、炉体１８の内部がその適切な圧力範囲になるように流量制御する。
【００２３】
図３は、本例の筒状構造体１２の一例を示す拡大縦断面図、図４は、本例の導電体１９を示す斜視図である。本例の筒状構造体１２は、いずれもアルミナやジルコニアなどのセラミックス製の、内側筒状体１２２，外側筒状体１２３，上部環状体１２４及び下部環状体１２５を構成部品とする。内側筒状体１２２と外側筒状体１２３は、高さが同じで直径が異なるものであり、上部環状体１２４と下部環状体１２５は後述する環状凹部１２７の有無を除き同じ形状のものである。上部環状体１２４及び下部環状体１２５それぞれの一方の面には、連続した環状凸部１２６が形成され、この環状凸部１２６の幅（径方向寸法）は、内側筒状体１２２と外側筒状体１２３で形成される環状空間１２１の幅（径方向寸法）に応じた寸法とされている。また、下部環状体１２５の環状凸部１２６が形成された面には、連続した環状凹部１２７が形成され、この環状凹部１２７は、導電体１９の厚さに応じた寸法とされている。環状凹部１２７は、導電体１９が引上げワイヤ１５と同芯となる位置に形成されている。
【００２４】
図４に示す導電体１９は、イリジウム箔などの金属から構成された導電性を有する筒状体であり、筒状構造体１２の環状空間１２１に設け得るように、その高さが環状空間の高さより低く、その径が内側筒状体１２２の外径より大きく外側筒状体１２３の内径より小さく形成されている。導電体１９の下端縁は下部環状体１２５の環状凹部１２７に勘合され、これにより導電体１９は筒状構造体１２に固定される。なお、導電体１９は導電性を有する材料であれば足りるので材料種や厚さは特に限定されない。
【００２５】
そして、図３に示すように、予め環状凹部１２７に導電体１９の下端縁を勘合固定した下部環状体１２５を準備し、内側筒状体１２２と外側筒状体１２３を同芯状に配置した状態で、両者１２２，１２３の上部と下部のそれぞれに上部環状体１２４及び下部環状体１２５を接着剤などの手段で固定する。これにより、側壁部の内部に気密性を有する環状空間１２１が形成され、この環状空間１２１に導電体１９が設けられた筒状構造体１２を得ることができる。なお、環状空間１２１の内部に窒素などの不活性ガスを封入することが望ましいが、空気であってもよい。
【００２６】
上記のように構成された単結晶育成装置１を用いて所望の単結晶を育成する方法を説明する。最初に、固相の原料を坩堝１１に投入するとともに、引上げワイヤ１５のチャックに種結晶２を装着する。坩堝１１に投入する原料は、育成目的とする単結晶の体積（外径×引上げ長さ）に応じた体積以上とする。次いで、炉体１８内を密閉し、導入口１８１から不活性ガスを導入するとともに導出口１８２から当該不活性ガスを導出しながら炉体１８内を所定圧に維持し、図外の誘導加熱装置を作動して誘導加熱コイル１４に電流を流し坩堝１１を原料の融点以上に加熱する。これにより、固相の原料が融解して液相となるので、巻取装置１６を作動してその液面まで種結晶２を下降し、種結晶２を液相原料に接触させる。
【００２７】
種結晶２の下端が坩堝１１内の液相原料に接触したら、巻取装置１６によって引上げワイヤ１５を所定速度で回転させながら所定速度で引上げを開始する。引上げ当初は、育成される単結晶４の外形が徐々に拡径するように種結晶２の回転速度と引上げ速度を制御し、種結晶２の直下に肩部を形成する。育成される単結晶４の外形が目的とする外形に達したら、種結晶の回転速度と引上げ速度を制御して直胴部を形成する。そして、図２に示すように所定の引上げ長さに達したら誘導加熱装置による加熱を停止するとともに巻取装置１６を停止し、育成された単結晶４を取り出す。これにより目的とする単結晶を得ることができる。
【００２８】
本例の単結晶育成装置によれば、誘導加熱コイル１４を含む誘導加熱装置により坩堝１１を加熱する際に、筒状構造体１２の側壁部に設けられた導電体１９に対しても誘導加熱コイル１４からの磁力が作用する。これにより導電体１９が加熱され、筒状に形成された当該導電体１９の中心軸が引上げワイヤ１５と同芯、すなわち育成される単結晶の中心軸と同軸に設けられているので、坩堝１１の上部空間における径方向の温度分布が均一となる。また、誘電加熱コイル１４からの磁力は導電体１９の下端部ほど強く、上端部にしたがって弱くなるので、坩堝１１の上部空間における引上げ軸方向の温度分布は上方にしたがって徐々に低温になる。その結果、坩堝１１の液面から育成された単結晶４は、筒状構造体１２の内側を通過する際に、径方向においては均一な温度分布で、引上げ軸方向においては徐々に低温となる緩やかな温度分布で冷却される。これにより熱ストレスによるクラックや割れの発生が抑制される。
【００２９】
また本例の単結晶育成装置１によれば、筒状構造体１２の側壁部の内部に気密性を有する環状空間１２１が形成され、環状空間内に不活性ガスなどの気体が封入されているので、導電体１９の加熱によって適切な温度分布となった坩堝１１の上部空間の温度を維持することができる。
【００３０】
また本例の単結晶育成装置１によれば、誘導加熱コイル１４からの磁力が導電体１９に直接作用するので、育成過程において温度条件を変更するために誘導加熱コイル１４への供給電力を制御すると、その温度応答性が良好となる。
【００３１】
なお、上述した実施の形態ではＣＺ法により単結晶を育成したが、フラックス法やカイロポーラス法など液相から単結晶を引き上げる方法であっても同様の作用効果を奏する。また、上述した実施の形態では筒状構造体１２の側壁部に環状空間１２１を形成したが、必要に応じてこれを省略してもよい。
【００３２】
上述した実施の形態に係る単結晶育成装置１を用いて、坩堝１１の上部空間の温度分布をシミュレーションしたところ、引上げ軸方向の温度勾配は５℃／ｍｍ（液面が最高温度で上部にしたがって低下する）、径方向の温度勾配が２℃／ｍｍ（中心が最高温度で周囲にしたがって低下する）であった。図１に示す単結晶育成装置１から筒状構造体１２を取り外したものを比較例１とし、同様に坩堝１１の上部空間の温度分布をシミュレーションしたところ、引上げ軸方向の温度勾配が１０℃／ｍｍ、径方向の温度勾配が４℃／ｍｍであった。また、特許文献１に開示された輻射熱吸収板と内筒・外筒とを重畳的に設けた単結晶育成装置を他の比較例２とし、同様に坩堝１１の上部空間の温度分布をシミュレーションしたところ、引上げ軸方向の温度勾配が６．７℃／ｍｍ、径方向の温度勾配が３．８℃／ｍｍであった。これらの結果から、本例のように筒状構造体１２及び導電体１９を設けることで温度分布が径方向にも引上げ軸方向にも緩やかになることが確認された。
【００３３】
また上記比較例２について、誘導加熱コイル１４の出力を１％上昇させた場合に炉内の温度分布が安定するまでの時間を計測したところ３０分を要したが、本例の単結晶育成装置１では２０分で炉内の温度分布が安定した。この結果から、本例のように筒状構造体１２及び導電体１９を設けることで、誘電加熱による温度応答性が向上することが確認された。
【符号の説明】
【００３４】
１…単結晶育成装置
１１…坩堝
１２…筒状構造体
１２１…環状空間
１２２…内側筒状体
１２３…外側筒状体
１２４…上部環状体
１２５…下部環状体
１２６…環状凸部
１２７…環状凹部
１３…保温筒体
１４…誘電加熱コイル
１５…引上げワイヤ
１６…巻取装置
１７…基台
１８…炉体
１８１…導入口
１８２…導出口
１９…筒状導電体
【図１】
2015083524.tif 000003
【図２】
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【図３】
2015083524.tif 000005
【図４】
2015083524.tif 000006