(57)【要約】      （修正有）【課題】再処理工程からの廃液のうち、ガラス固化処理に有害なＤＢＰ（ジブチルリン酸）等の有機物やルテニウムをガラス溶融炉に供給する前に除去する方法及びその装置を提供する。【解決手段】抽出工程から取り出されるルテニウムを含む酸性廃液６ａと溶媒再生工程から取り出される有機物を含むアルカリ廃液６ｂとを混合して放射性廃液６'とする混合槽１２と、混合槽１２からの放射性廃液６'を受ける反応槽１４と、反応槽の上部に備えた泡溜り部１９と、少なくとも反応槽の放射性廃液６'を加熱する加熱器１６と、反応槽の放射性廃液６'に酸化剤２１を吹き込む酸化剤吹込みノズル２２と、泡溜り部１９を経たルテニウムを含むオフガスをオフガス処理工程１１へ供給するオフガス管２９と、有機物の分解とルテニウムが酸化して除去された放射性廃液をガラス固化工程４へ供給する送液管３１とを備える。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
抽出工程から取り出されるルテニウムを含む酸性廃液と溶媒再生工程から取り出される有機物を含むアルカリ廃液とを混合した放射性廃液を得る混合工程と、
混合工程からの放射性廃液を反応槽に供給し、反応槽の放射性廃液を加熱して有機物を分解すると共に、放射性廃液に酸化剤を吹き込むことによりルテニウムを酸化させて揮発させる反応工程と、
反応槽で有機物の反応により生じた泡は泡溜り部に導いて有機物の分解を行わせ、泡溜り部で分解により生じた液分は反応槽へ戻す泡分解工程とを有し、
有機物の分解とルテニウムを酸化させて揮発させた放射性廃液をガラス固化工程に供給することを特徴とする放射性廃液の処理方法。
【請求項２】
泡溜り部の泡に、洗浄水または放射性廃液からなる洗浄液を供給する請求項１に記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項３】
泡溜り部に充填材を備えて洗浄液と泡との接触を高める請求項１又は２に記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項４】
泡溜り部から溢れた泡を気液分離装置により受けて貯留し、気液分離装置の泡が分解して生じた液分は反応槽に戻す気液分離工程を有する請求項１〜３のいずれか１つに記載の放射性廃液の処理方法。
【請求項５】
抽出工程から取り出されるルテニウムを含む酸性廃液と溶媒再生工程から取り出される有機物を含むアルカリ廃液とを混合して放射性廃液とする混合槽と、混合槽からの放射性廃液を受ける反応槽と、反応槽の上部に備えた泡溜り部と、少なくとも反応槽の放射性廃液を加熱する加熱器と、反応槽の放射性廃液に酸化剤を吹き込む酸化剤吹込みノズルと、泡溜り部を経たルテニウムを含むオフガスをオフガス処理工程へ供給するオフガス管と、前記有機物の分解とルテニウムが酸化して除去された反応槽の放射性廃液をガラス溶融炉へ供給する送液管と、を有することを特徴とする放射性廃液の処理装置。
【請求項６】
泡溜り部に、泡に対して洗浄水または放射性廃液からなる洗浄液を供給する洗浄液散布ノズルを備えた請求項５に記載の放射性廃液の処理装置。
【請求項７】
泡溜り部に、洗浄液と泡の接触を高めるための充填材を配置した請求項５又は６に記載の放射性廃液の処理装置。
【請求項８】
泡溜り部から溢れた泡を気液分離装置により受けて貯留し、気液分離装置の泡が分解して生じた液分を反応槽に戻す気液分離装置を備えた請求項５〜７のいずれか１つに記載の放射性廃液の処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性廃液をガラス溶融炉に供給してガラス固化する前に処理する放射性廃液の処理方法及び装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所で発生した使用済燃料は、核燃料リサイクルシステムに供給して、せん断を行った後、硝酸により溶解させて溶解液を生成し、溶解液は抽出工程に導いて、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）等の有機溶媒を用いてウラン（Ｕ）及びプルトニウム（Ｐｕ）を抽出して回収し、原子燃料として再利用される。
【０００３】
抽出工程でウラン及びプルトニウムの抽出に用いられた有機溶媒は、溶媒再生工程に供給され、水酸化ナトリウム、炭酸ナトリウム等のアルカリにより洗浄することで再生され、再生した有機溶媒は再び抽出工程に送られて使用される。
【０００４】
硝酸により溶解されて抽出工程でウラン及びプルトニウムが抽出された酸性廃液は、非常に強い放射能をもち、長寿命の放射性核種を含んでおり、高レベル放射性廃液（ＨＡＬＷ）と呼ばれている。
【０００５】
又、溶媒再生工程で有機溶媒を洗浄して再生する際に用いたアルカリ廃液も放射能をもち、長寿命の放射性核種を含んでおり、中レベル放射性廃液と呼ばれている。
【０００６】
前記酸性廃液及びアルカリ廃液からなる放射性廃液は、原料ガラスと共にガラス溶融炉に投入して、主電極間に電流を流すことでその間の溶融ガラスと放射性廃液とを充分に溶かし合わせる。続いて、主電極と底部電極との間に電流を流してジュール熱により底部電極上部のガラスを加熱し、更に、流下孔から延びる流下ノズルを、ノズル用高周波誘導加熱コイルへ通電することにより加熱して、内部に詰まっている固化ガラスを溶かすことにより溶融ガラスを下方へ抜き出す。これにより、溶融炉本体の下部にセットしたキャニスタ内に溶融ガラスを流下させて、ガラス固化体を製造している。
【０００７】
ところが、ガラス溶融炉に投入される酸性廃液に多く含まれているルテニウム（Ｒｕ）は、針状結晶として析出し、ガラス溶融炉内で特殊な挙動を取り、溶融ガラスの粘度を上昇させ、流下ノズルからの抜き出しを阻害したり、或いは、ガラス溶融炉の内壁に付着堆積し、前記主電極と底部電極との間に流す電流をショートパスさせて、通電異常を引き起こしたりする。
【０００８】
このため、前記放射性廃液をガラス溶融炉へ投入する前に、放射性廃液からルテニウムを回収除去してガラス溶融炉の安定運転を図ることが考えられており、こうしたルテニウムの回収方法と関連する一般的技術水準を示すものとしては、例えば、特許文献１がある。
【０００９】
又、放射性廃液からルテニウムを除去する方法としては、酸化剤としてのオゾン（Ｏ３）によって放射性廃液中のルテニウムを揮発性の強い四酸化ルテニウム（ＲｕＯ４）に酸化させ、導入したオゾンを含む空気と共に四酸化ルテニウムを吸収液で回収する方法が知られている（例えば、非特許文献１参照）。
【００１０】
一方、アルカリ廃液にはＤＢＰ（ジブチルリン酸）等の有機物が含まれていることから、酸性廃液とアルカリ廃液をガラス溶融炉に供給して溶融を行うと、ガラス溶融炉内に硬質の泡が生じる。この泡は、ＤＢＰの分解成分と廃液中の金属とによるリンモリブデン酸ジルコニウム等を含んでいる。
【００１１】
ガラス溶融炉内に泡が生じると、ガラス溶融表面のホットトップ(溶融ガラスが表面に出て、そこから熱消費エリアであるガラス溶融炉プレナム部への熱伝達を行うエリア)が泡で被われてしまうことから熱伝達が悪くなり、そのために処理能力が低下する問題がある。
【００１２】
更に、泡の発生により溶融ガラスの温度分布が変わり溶融ガラスの熱対流が変わることにより、ルテニウム（Ｒｕ）等の白金族がガラス溶融炉の上部壁面等に付着する問題が増加する。
【００１３】
このため、従来は、ガラス溶融炉に供給する前に、ＤＢＰ等の有機物を含むアルカリ廃液と酸性廃液とを混合した状態で長期間保存しておくことにより、有機物が放射線分解されるのを待つ方法が考えられていた。しかし、放射線分解を待つ方法では、長期間の保存が必要であるために、大容量の保存貯槽が必要になるという欠点がある。
【００１４】
ここで、抽出工程で使用されるＴＢＰ（トリブチルフォスフェート）を主成分とする有機物を含む放射性廃液にオゾンを供給することにより有機物を酸化分解することが考えられている（例えば、特許文献２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１５】
【特許文献１】特開昭６３−２４３２３２
【特許文献２】特開平０５−２３２２９４
【非特許文献】
【００１６】
【非特許文献１】石川島播磨技報  平成元年9月  第29巻  第5号  P.332〜336
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
しかし、特許文献１、２及び非特許文献１に示すものは、酸性廃液とアルカリ廃液を混合して、酸性廃液に含まれるルテニウムの酸化と、アルカリ廃液に含まれる有機物の分解とを同時に行えるようにしたものではないため、ルテニウムの酸化と有機物の分解のための専用の貯槽が別個に必要となり、装置が大型になるという問題がある。
【００１８】
本発明は、ＤＢＰ等の有機物を含むアルカリ廃液とルテニウムを含む酸性廃液とを混合することにより放射性廃液を得、該放射性廃液をガラス溶融炉に供給する前に、放射性廃液に含まれる有機物の分解とルテニウムの酸化を同時に行うようにした放射性廃液の処理方法及び装置を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本発明は、抽出工程から取り出されるルテニウムを含む酸性廃液と溶媒再生工程から取り出される有機物を含むアルカリ廃液とを混合した放射性廃液を得る混合工程と、
混合工程からの放射性廃液を反応槽に供給し、反応槽の放射性廃液を加熱して有機物を分解すると共に、放射性廃液に酸化剤を吹き込むことによりルテニウムを酸化させて揮発させる反応工程と、
反応槽で有機物の反応により生じた泡は泡溜り部に導いて有機物の分解を行わせ、泡溜り部で分解により生じた液分は反応槽へ戻す泡分解工程とを有し、
有機物の分解とルテニウムを酸化させて揮発させた放射性廃液をガラス固化工程に供給することを特徴とする放射性廃液の処理方法、に係るものである。
【００２０】
上記放射性廃液の処理方法において、泡溜り部の泡に、洗浄水または放射性廃液からなる洗浄液を供給することは、泡が洗浄により反応槽に戻り、泡溜り部からオーバーフローしにくくすることができるために好ましい。
【００２１】
又、上記放射性廃液の処理方法において、泡溜り部に充填材を配置して洗浄液と泡及びオゾンとの接触を高めることは、泡溜り部からの泡のオーバーフローを少なくするとともに、洗浄液中にルテニウムが含まれる場合にはオゾンによるＲｕのＲｕＯ４への反応を促進できるために好ましい。
【００２２】
又、上記放射性廃液の処理方法において、泡溜り部から溢れた泡を気液分離装置により受けて貯留し、気液分離装置の泡が分解して生じた液分は反応槽に戻す気液分離工程を有することは好ましい。
【００２３】
本発明は、抽出工程から取り出されるルテニウムを含む酸性廃液と溶媒再生工程から取り出される有機物を含むアルカリ廃液とを混合して放射性廃液とする混合槽と、混合槽からの放射性廃液を受ける反応槽と、反応槽の上部に備えた泡溜り部と、少なくとも反応槽の放射性廃液を加熱する加熱器と、反応槽の放射性廃液に酸化剤を吹き込む酸化剤吹込みノズルと、泡溜り部を経たルテニウムを含むオフガスをオフガス処理工程へ供給するオフガス管と、前記有機物の分解とルテニウムが酸化して除去された反応槽の放射性廃液をガラス溶融炉へ供給する送液管と、を有することを特徴とする放射性廃液の処理装置、に係るものである。
【００２４】
上記放射性廃液の処理装置において、泡溜り部に、泡に対して洗浄水または放射性廃液からなる洗浄液を供給する洗浄液散布ノズルを備えることは、泡が洗浄により反応槽に戻り、泡溜り部からオーバーフローしにくくすることができるために好ましい。
【００２５】
又、上記放射性廃液の処理装置において、泡溜り部に充填材を配置して洗浄液と泡及びオゾンとの接触を高めることは、泡溜り部からの泡のオーバーフローを少なくするとともに、洗浄液中にルテニウムが含まれる場合にはオゾンによるＲｕのＲｕＯ４への反応を促進できるために好ましい。
【００２６】
又、上記放射性廃液の処理装置において、泡溜り部から溢れた泡を気液分離装置により受けて貯留し、気液分離装置の泡が分解して生じた液分を反応槽に戻す気液分離装置を備えることは好ましい。
【発明の効果】
【００２７】
本発明の放射性廃液の処理方法及び装置によれば、ガラス溶融炉に供給する前の放射性廃液から有機物及びルテニウムを効果的に除去することができ、よって、有機物及びルテニウムがガラス溶融炉に供給されることによる問題を低減できるという優れた効果を奏し得る。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本発明の放射性廃液の処理装置の概略を示すブロック図である。
【図２】（ａ）は本発明の放射性廃液の処理装置の一実施例を示す全体構成図、（ｂ）は泡溜り部に備える充填材の一例を示す斜視図である。
【図３】本発明の放射性廃液の処理装置の他の実施例を示す全体構成図である。
【図４】本発明の実施例の有効性を検証するために用いた試験装置の一例を示す側面図である。
【図５】核燃料リサイクルシステムの従来の概略を示すブロック図である。
【発明を実施するための形態】
【００２９】
以下、本発明の実施の形態を図示例と共に説明する。
【００３０】
図５は、核燃料リサイクルシステムの従来の概略を示すブロック図である。使用済燃料は、せん断・溶解工程１に供給されて、使用済燃料のせん断と硝酸による溶解とが行われ、得られた溶解液は、残渣分離工程２に送られて不溶解残渣３が分離される。
【００３１】
残渣分離工程２で不溶解残渣３が分離された放射性廃液６は、抽出工程７に送られ、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）等の有機溶媒８を用いてウラン及びプルトニウムの抽出が行われる。ウラン・プルトニウムが除去された酸性廃液６ａは前記混合部４'を介してガラス溶融炉５に送られる。
【００３２】
抽出工程７で抽出を行った有機溶媒８は溶媒再生工程９に送られ、水酸化ナトリウム、炭酸ナトリウム等のアルカリ１０を供給して洗浄することにより再生され、再生した有機溶媒８は再び抽出工程７に送られて使用される。溶媒再生工程９で生じるＤＢＰ（ジブチルリン酸）等の有機物を含むアルカリ廃液６ｂは前記混合部４'を介してガラス溶融炉５に送られる。尚、前記残渣分離工程２で分離した不溶解残渣３を混合部４'に導き、不溶解残渣３を酸性廃液６ａ及びアルカリ廃液６ｂと混合することにより、ガラス固化工程４のガラス溶融炉５に送ることができる。
【００３３】
前記ガラス溶融炉５には、前記不溶解残渣３と酸性廃液６ａとアルカリ廃液６ｂが混合された放射性廃液と、原料ガラスが供給されて溶融が行われ、ガラス溶融炉５内の溶融ガラスがその下部にセットしたキャニスタ内に流下して、ガラス固化体が製造される。
【００３４】
前記抽出工程７からのオフガスと溶媒再生工程９からのオフガスは、オフガス処理工程１１に送られて処理される。
【００３５】
図５の核燃料リサイクルシステムでは、抽出工程７からの酸性廃液６ａと溶媒再生工程９からのアルカリ廃液６ｂをそのままガラス溶融炉５に供給してガラス溶融を行っているために、アルカリ廃液６ｂに含まれるＤＢＰによって、ガラス溶融炉５内にリンモリブデン酸ジルコニウム等を含む泡が生じる。この泡が発生すると、ガラス溶融炉５の熱伝達が悪化して処理能力が低下し、更に、溶融ガラス中の温度分布の変化を来すことにより、ルテニウム（Ｒｕ）等の白金族がガラス溶融炉５の上部壁面等に付着して溶融ガラスの取り出しを阻害する問題が生じ易い。
【００３６】
本発明は、このような問題を解決するためになしたものであり、図１に示す構成を備える。図１は、本発明の放射性廃液の処理方法の概略を示すブロック図であり、抽出工程７から取り出される酸性廃液６ａと、溶媒再生工程９から取り出されるアルカリ廃液６ｂを導入して混合する混合槽１２（混合工程３５）を備えている。尚、混合槽１２には、前記残渣分離工程２で分離した不溶解残渣３を導くことにより、前記酸性廃液６ａ及びアルカリ廃液６ｂと混合することができる。更に、前記混合槽１２で混合した放射性廃液６'を導入して、ＤＢＰの分解とルテニウムの酸化とを行うようにした処理装置１３（反応工程３６、泡分解工程３７）を備えている。そして、処理装置１３で処理した放射性廃液６'はガラス固化工程４のガラス溶融炉５に供給している。又、処理装置１３で生じたオフガスは、前記オフガス処理工程１１に供給されて処理される。
【００３７】
図２は本発明の放射性廃液の処理装置１３の一実施例を示すもので、図２において、１４は前記混合槽１２からの放射性廃液６'を受入口１５から受けて貯留する反応槽であり、反応槽１４には放射性廃液６'を加熱するための加熱器１６（ヒータ）が設けられている。
【００３８】
前記反応槽１４の上部であるプレナム部には、反応槽１４の内面における前記受入口１５と反対側から受入口１５側に向って下り勾配を有し、前記受入口１５の上部に開口１７が形成された傾斜板１８を設けている。そして、傾斜板１８の上部には泡溜り部１９が形成されている。前記加熱器１６は、前記泡溜り部１９の外周も加熱できるように設けることが好ましい。
【００３９】
前記反応槽１４の内部には、前記受入口１５から供給された放射性廃液６'を受入口１５とは反対側に向かい上下にジグザグ状に流動させて送るようにした複数の仕切板２０を所要の間隔で配置している。これにより、反応処理後の廃液と未反応廃液の混合を回避することができる。
【００４０】
前記反応槽１４の下部には、酸化剤２１として例えばオゾン(Ｏ３）を下部から均一に吹き込むようにした酸化剤吹込みノズル２２を設けている。
【００４１】
前記処理装置１３の反応槽１４は、放射性廃液６'を加熱して有機物を分解すると共に、放射性廃液６'に酸化剤２１を吹き込むことによりルテニウムを酸化させて揮発させる反応工程３６を形成し、前記泡溜り部１９は、反応槽１４からの泡を導入して有機物の分解を行わせ、分解により生じた液分は反応槽１４へ戻す泡分解工程３７を形成している。
【００４２】
前記泡溜り部１９の上部には、泡溜り部１９における泡を定期的に洗浄して反応槽１４に戻すように、洗浄液２３を供給(噴射)する洗浄液散布ノズル２４を設けている。図２に示す洗浄液散布ノズル２４は、洗浄水からなる洗浄液２３を噴射するようにした場合を示している。
【００４３】
泡溜り部１９には、図１（ｂ）に示す如く、網目状材料或いは格子状構造等を備えた充填材２５を配置し、反応槽１４より上昇する泡と洗浄液２３との接触が高められるようにしている。
【００４４】
ここで、反応槽１４のプレナム部の空塔速度を小さくすることが好ましく、このために、泡溜り部１９の水平断面積を反応槽１４の水平断面積よりも大きく設定することができる。泡溜り部１９の水平断面積を大きくすると、泡溜り部１９での泡の貯留量が増加し、泡溜り部１９から流出する泡の量を減らすことができる。
【００４５】
更に、前記泡溜り部１９の上部に連通して、泡溜り部１９から溢れた泡を受けて貯留する気液分離装置２６を設けており、気液分離装置２６の泡が分解することで生じた液分２７は戻し管２８を介して反応槽１４の上流部に戻すようにしており、前記気液分離装置２６は気液分離工程３８を形成している。更に、前記気液分離装置２６の上部にはオフガス管２９を介して補助分離槽３０が接続されており、仮に気液分離装置２６からの泡が溢れた場合には、補助分離槽３０によって気液分離を行えるようにしている。
【００４６】
前記処理装置１３の構成は、耐腐食性に優れたチタン製によって製造することが好ましい。
【００４７】
前記反応槽１４で処理された放射性廃液６'は、送液管３１により前記補助分離槽３０を経てガラス固化工程４のガラス溶融炉５へ連続して供給することができる。反応槽１４と補助分離槽３０との間の送液管３１には立ち上がり部３１ａが形成してあり、この立ち上がり部３１ａの最高部が、連絡管３２を介して前記気液分離装置２６の上部に接続したオフガス管２９に接続してあり、前記反応槽１４での処理済みの廃液が立ち上がり部３１ａをオーバーフローして補助分離槽３０へ流れるようにしている。
【００４８】
前記補助分離槽３０のオフガスはオフガス管２９によりオフガス処理工程１１に送られて四酸化ルテニウム（ＲｕＯ４）の抽出処理等を行うようにしている。
【００４９】
次に、上記実施例の作動を説明する。
【００５０】
図２（ａ）において、不溶解残渣３と酸性廃液６ａとアルカリ廃液６ｂを導入して混合する混合槽１２からの放射性廃液６'は、受入口１５を通して処理装置１３の反応槽１４に供給されて貯留される。
【００５１】
反応槽１４に供給された放射性廃液６'は、反応槽１４に設けた加熱器１６（ヒータ）によって有機物が分解される温度（例えば８０℃）になるように加熱されており、更に、反応槽１４の下部に設けた酸化剤吹込みノズル２２からは、例えばオゾン(Ｏ３）による酸化剤２１が吹き込まれている。
【００５２】
従って、反応槽１４内では、放射性廃液６'中の有機物が分解されると同時に、放射性廃液６'中のルテニウム（Ｒｕ）がオゾンによって揮発性の強い四酸化ルテニウム（ＲｕＯ４）に酸化される。受入口１５から反応槽１４に供給された放射性廃液６'は、反応槽１４の内部に設けた仕切板２０によってジグザグ状に流動することにより、有機物の分解反応とルテニウム（Ｒｕ）の酸化反応を高めることができる。
【００５３】
揮発性の高い四酸化ルテニウム（ＲｕＯ４）は、反応槽１４の放射性廃液６'から分離され、開口１７から泡溜り部１９を経てオフガス処理工程１１へ供給される。
【００５４】
一方、反応槽１４において、放射性廃液６'に含まれたＤＢＰ（ジブチルリン酸）等の有機物が放射性廃液６'に含まれる金属と反応することにより硬質の泡（リンモリブデン酸ジルコニウムが主成分）を生じる。この泡は、前記開口１７を通して泡溜り部１９へ導かれるようになる。
【００５５】
このとき、泡溜り部１９には、洗浄液２３を噴射して、泡溜り部１９の泡を定期的に洗浄する洗浄液散布ノズル２４が設けられているので、泡溜り部１９の泡は洗浄液散布ノズル２４から散布される洗浄液２３によって消泡され、このとき、泡溜り部１９に充填材２５を配置することにより、泡と洗浄液２３の接触を高めることができ、泡の分解作用を高めることができる。泡の分解によって生じた液分は開口１７を通して反応槽１４に戻される。
【００５６】
前記泡溜り部１９の側部には、泡溜り部１９の上部から溢れた泡を受けて貯留する気液分離装置２６を設けているので、泡溜り部１９から泡が溢れても、気液分離装置２６に貯留して泡の分解を行わせ、分解によって生じた液分２７は戻し管２８により反応槽１４へ戻すことができる。前記気液分離装置２６の上部にはオフガス管２９を介して補助分離槽３０が接続されているので、仮に気液分離装置２６の泡が溢れた場合にも、補助分離槽３０によって気液分離を行うことができる。
【００５７】
前記補助分離槽３０からのオフガスは、オフガス管２９によりオフガス処理工程１１に送られて四酸化ルテニウム（ＲｕＯ４）の抽出処理等が行われる。
【００５８】
一方、反応槽１４の放射性廃液６'は、送液管３１により前記補助分離槽３０を経てガラス固化工程４のガラス溶融炉５に供給され、ガラス固化体の製造が行われる。
【００５９】
このとき、処理装置１３からガラス溶融炉５に供給される放射性廃液６'は、ガラスの溶融に支障を来す有機溶媒とルテニウム（Ｒｕ）が既に除去されているので、ガラス溶融炉５では安定したガラス溶融を行うことができる。
【００６０】
図３は、本発明の放射性廃液の処理装置の他の実施例を示すもので、図２（ａ）では、泡溜り部１９に備えた洗浄液散布ノズル２４に洗浄液２３として洗浄水を供給したのに対し、図３では、混合槽１２で不溶解残渣３と酸性廃液６ａとアルカリ廃液６ｂとを混合した放射性廃液６'を、洗浄液２３として洗浄液散布ノズル２４に供給するようにしている。その他の構成は図２（ａ）の実施例と同一である。
【００６１】
図３の実施例では、混合槽１２からの放射性廃液６'を洗浄液散布ノズル２４に供給するので、泡溜り部１９に供給された放射性廃液６'は泡溜り部１９の泡を消泡しつつ反応槽１４に供給されるので、放射性廃液６'の有機物の分解反応とルテニウム（Ｒｕ）の酸化反応が更に効率的に行われるようになる。図３の実施例では、泡溜り部１９の泡の洗浄を放射性廃液６'の供給と兼ねるようにしたので、洗浄水を使用することなしに泡を洗浄することができる。
【００６２】
本発明者らは、前記実施例の有効性を検証するために、図４に示すように、放射性廃液６'にＤＢＰ（ジブチルリン酸）を加えた試験廃液を加熱器１６により８０℃に保持し、且つオゾンによる酸化剤２１を供給するようにした処理装置１３と、第１の回収槽４１及び第２の回収槽４２と、第１の吸収液槽４３と第２の吸収液槽４４とを備えた試験装置を用いて、ＤＢＰ（ジブチルリン酸）、ＭＰＢ（モノブチルリン酸）、ＰＯ４（リン酸）、Ｒｕ（ルテニウム）の各成分の回収量及び回収割合を求める試験を実施した。初期のＤＢＰは73.3mmol、初期のＲｕは189.9mmolであり、各回収量は回収された全体量に対する割合である。
【００６３】
ＤＢＰの収支は表１の通りであった。
【表１】
2015127673.tif 000003
【００６４】
Ｒｕの収支は表２の通りであった。
【表２】
2015127673.tif 000004
【００６５】
処理装置１３の廃液ａと残存泡ｂ、第１の回収槽４１の回収泡ｃと回収泡液ｄ、第２の回収槽４２の回収液ｅ、第１の吸収液槽４３の吸収液ｆ、第２の吸収液槽４４の吸収液ｇにおける、１時間オゾンパージ後のＤＢＰ（ジブチルリン酸）、ＭＰＢ（モノブチルリン酸）、ＰＯ４（リン酸）、Ｒｕ（ルテニウム）の回収量と回収割合を表３に示した。
【表３】
2015127673.tif 000005
【００６６】
上記試験によれば、処理装置１３の廃液ａにオゾンをパージすると、放射性廃液６'中のＲｕは酸化されて吸収液に移行し、且つ放射性廃液６'に加えたＤＢＰはオゾンにより分解することができた。
【００６７】
ここで、表３から、処理装置１３に残った廃液ａ中のＤＢＰは１．４％であり、殆どを分解処理できることが判明した。
【００６８】
又、残存泡に残るＲｕは０．２％、回収泡に残るＲｕは０．５％であり、泡に含まれるＲｕは少なく、殆どのＲｕは放射性廃液６'に残存するか、ＲｕＯ４として揮発していることが判明した。
【００６９】
図２の実施例に示したように、反応槽１４に供給した放射性廃液６'を加熱器１６により加熱し、且つ放射性廃液６'に酸化剤吹込みノズル２２によりオゾン（Ｏ３）からなる酸化剤２１を供給すると、放射性廃液６'におけるＤＢＰの分解とＲｕの酸化を同時に連続して行わせることができた。このため、従来のように、放射性廃液を貯留してバッチ式でＤＢＰの分解、Ｒｕの酸化を行う場合に比して、処理装置１３を著しく小型にすることができ、よって、処理装置１３を新たに追加することも容易になる。
【００７０】
処理装置１３で生じる泡は、ＤＢＰを含みＲｕを含まないので、泡溜り部１９の泡を反応槽１４へ戻すことにより、ＤＢＰを再度分解してＤＢＰの分解率を高めることができる。従って、放射性廃液６'をガラス溶融炉５へ投入する前に可能な限りＤＢＰの含有量を低減することができる。また、泡はＲｕを殆ど含まないことから、泡を反応槽１４に戻しても除去されたＲｕが再度反応槽１４の放射性廃液６'に戻ることを最小限に留めることができる。
【００７１】
泡溜り部１９に備えた洗浄液散布ノズル２４により、泡溜り部１９の泡に対して洗浄水または放射性廃液６'からなる洗浄液２３を散布して洗浄するようにしたので、ＤＢＰの分解作用を高めることができる。
【００７２】
更に、泡溜り部１９に充填材２５を配置することにより、洗浄液２３と泡の接触を高めてＤＢＰの分解作用を更に高めることができる。
【００７３】
泡溜り部１９から溢れた泡を気液分離装置２６により受けて貯留し、気液分離装置２６の泡が分解して生じた液分２７は反応槽１４に戻すようにした気液分離装置２６を備えているので、大量の泡が発生した場合にも、安定して放射性廃液６'の処理を行うことができる。
【００７４】
尚、本発明の放射性廃液の処理方法及び装置は、上述の実施例にのみ限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることは勿論である。
【符号の説明】
【００７５】
４    ガラス固化工程
５    ガラス溶融炉
６ａ    酸性廃液
６ｂ    アルカリ廃液
６'    放射性廃液
７    抽出工程
９    溶媒再生工程
１１    オフガス処理工程
１２    混合槽
１３    処理装置
１４    反応槽
１６    加熱器
１９    泡溜り部
２０    仕切板
２１    酸化剤
２２    酸化剤吹込みノズル
２３    洗浄液
２４    洗浄液散布ノズル
２５    充填材
２６    気液分離装置
２７    液分
２８    戻し管
２９    オフガス管
３０    補助分離槽
３１    送液管
３５    混合工程
３６    反応工程
３７    泡分解工程
３８    気液分離工程
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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